(57)【要約】【課題】  乾燥条件においても環境中のハウスダスト、ダニ、花粉等に由来するアレルゲンを効率的に不活化する抗アレルゲン組成物及びそれを加工した抗アレルゲンフィルター材またはシートを提供することを目的とする。【解決手段】アレルゲン不活化剤及び一般式（1）2006335934.tif 000011で示される化合物を含有する抗アレルゲン組成物及び前記組成物を加工したフィルター材またはシートを用いることにより課題を解決することができる。アレルゲン不活化剤としては、タンニン酸またはモクセイ科オリーブ属またはイボタノキ属の抽出物が好ましい。1【特許請求の範囲】
【請求項１】
アレルゲン不活性化剤と一般式（1）
2006335934.tif 000010
で示される化合物を含有することを特徴とする抗アレルゲン組成物。
【請求項２】
アレルゲン不活化剤がタンニン酸またはモクセイ科オリーブ属またはイボタノキ属から選ばれる少なくとも１種の植物またはその抽出物を含有することを特徴とする請求項１記載の抗アレルゲン組成物。
【請求項３】
請求項１および２の抗アレルゲン組成物を加工したアレルゲン不活性化フィルターまたはシート。
【請求項４】
請求項１および２の抗アレルゲン組成物をフィルターに付着させ、環境中に存在するアレルゲンを捕捉し不活性化する、アレルゲン不活性化方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、環境中のハウスダスト、ダニ、花粉等に由来するアレルゲンを捕捉し不活性化するための、抗アレルゲン組成物、該抗アレルゲン組成物を加工したフィルターまたはシート、及び該フィルターまたはシートを用いるアレルゲン不活性化方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
喘息やアトピー性皮膚炎などのアレルギー性疾患は、長年にわたり、多くの人が悩まされてきたものである。これらのアレルギー性疾患の原因物質（以下アレルゲンと称す）の代表的なものとしては、屋内に棲息するダニやペットの毛、花粉などがよく知られている。現在、アレルギー患者の治療には主に薬物療法が適用されている一方、原因物質であるアレルゲンを患者自身の生活環境から除去することも、患者をアレルゲンへの暴露から直接守るという合理的な手段である。このようなアレルゲン除去による症状改善は、日本の他、ヨーロッパやアメリカにおいても報告がなされている。
【０００３】
従来、空気清浄機のようにフィルターを用いて環境中に存在するハウスダスト、ダニ、花粉等のアレルゲンをろ過し捕集することが検討されてきている。その捕集効率を上げるために、目の細かいフィルターを用いる方法、電気的に集塵する方法が提案されているが、圧力損失が高くなる、またエネルギー的にコスト高になる等の問題がある。さらにフィルターに捕集されたアレルゲンはアレルギー活性を保持しているため、フィルターを処理するときにアレルゲンが再飛散しアレルゲンに被爆する危険性を有している。フィルターに捕集したアレルゲンを不活性化させる方法についてもいくつかの提案がある。不活性化させる方法として、高温に加熱する方法、紫外線を照射する方法等の物理的に処理する方法があり、またアレルゲンを吸着する薬剤を保持させる方法等が提案されている。例えば、（特許文献１）には捕集したアレルゲンを紫外線で不活性化させる方法、（特許文献２）にはアレルゲン物質の吸着剤として茶の抽出成分を用いた抗アレルゲンフィルター等が示されている。しかし、物理的方法では装置が複雑で大掛かりになりエネルギー消費量が高くなる等の問題がある。また（特許文献３）にはタンニン酸及び吸湿性物質を用いた抗アレルゲンフィルター等が開示されている。
【０００４】
また、アレルゲン物質のアレルギー性を低減あるいは不活性化させるための薬剤に関しても種々の提案が行われている。例えば、（特許文献４）にはタンニン酸をアレルゲンの不活性化剤として使用する方法、（特許文献５）には茶抽出物、ハイドロキシアパタイト、エピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレート、没食子酸及び没食子酸と炭素数１から４までのアルコールとのエステルをアレルゲンの不活性化剤として使用する方法、（特許文献６）にはモクセイ科オリーブ属、イボタノキ属植物からなる不活性化剤が提案されている。しかし、これらのアレルゲン不活性化剤は、通常はその水溶液をベースとした製剤を環境中に噴霧しアレルゲンを不活性化させるもので、不活性化反応には水分が必須である。従って、このようなアレルゲン不活性化剤をフィルター材に加工した場合には、水分がないためにアレルゲンをフィルター上に捕捉しても不活性化させることができない。また、水分を噴霧等によって補給した場合にも、水分が経時的に蒸散、気化するために効果を持続させることは困難である。
【０００５】
ハウスダスト中のダニアレルゲンを除去するためにダニ駆除を行うことも考えられ、このためには一般的に殺ダニ剤が用いられるが、ハウスダスト中のコナヒョウヒダニ  Dermatophagoides farinae やヤケヒョウヒダニ  Dermatophagoides pteronyssinus等は、死んだ後もアレルゲン性を有し、虫体が分解するに従い、徐々に微粒子のアレルゲンを放出するため、ダニを殺しただけではアレルゲンを不活性化したことにはならない。すなわち殺ダニ剤単独では、ハウスダスト中のダニアレルゲンを除去することは不可能である。
【０００６】
【特許文献１】特開平６−１５４２９８
【特許文献２】特開２０００−５５３１
【特許文献３】特開２００２−３２６９４４
【特許文献４】特開昭６１−４４８２１号
【特許文献５】特開平６−２７９２７３
【特許文献６】特開２００３−０５５１２２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
環境中のアレルゲンを不活化し、アレルギーの原因とならないようにさせる組成物ならびに抗アレルゲンフィルター及びシートを提供することが、本発明の課題である。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、このような課題を解決するため、鋭意研究の結果、アレルゲン不活性化剤と一般式（1）
2006335934.tif 000002
で示される化合物で表される物質が乾燥後でも抗アレルゲン性を示し、該組成物をフィルター、紙または繊維等に加工することによって、アレルゲンを効率的に捕捉し不活性化させることが可能になることを見いだし、本発明に至った。すなわち、本発明は、アレルゲン不活化剤と一般式（1）
2006335934.tif 000003
で示される化合物を含有することを特徴とする抗アレルゲン組成物、該組成物を加工したフィルターまたはシート及び該フィルターまたはシートを用いるアレルゲン不活性化方法に関するものであり、好ましくは、アレルゲン不活化剤がタンニン酸あるいはモクセイ科オリーブ属またはイボタノキ属の抽出物である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明抗アレルゲン組成物及び前記組成物をフィルター材またはシートに加工することにより、アレルゲンを効率的に捕捉し不活性化することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明の抗アレルゲン組成物におけるアレルゲン不活性化剤は、アレルゲンを実生的に低減または不活性にする物質であれば特に限定されず、例えばタンニン酸、ガロタンニン、エピカテキンガレート、エピカテキン、エピガロカテキン、エピガロカテキンガレート等のポリフェノール類、２，５−ジヒドロキシ安息香酸、２，６−ジヒドロキシ安息香酸、２，４，６−トリヒドロキシ安息香酸等のヒドロキシ安息香酸系化合物またはその塩等、茶抽出物、柿渋、没食子酸などが挙げられる。また、モクセイ科オリーブ属、イボタノキ属植物からなるもの等をあげることができ、タンニン酸及びモクセイ科オリーブ属またはイボタノキ属からなるものが好ましい。タンニン酸は五倍子、渋柿、茶等から通常の方法で得ることができる。モクセイ科  Oleaceae オリーブ属  Oleaとしてはオリーブ  Olea europaea、モクセイ科イボタノキ属  Ligustrumとしてはイボタ  L. obtusifoliuum、ミヤマイボタ  L. tschonoskii、オオバイボタ  L. ovalifolium、オカイボタ  L. hisauchii、サイコクイボタ  L. ibota、ネズミモチ  L. japonicum、トウネズミモチ  L. lucidum等があげられる。これらの植物の葉または果実は生きた植物から直接採取しても良いし、乾燥粉末を用いても良い。これらの生葉、果実または乾燥粉末を水または有機溶媒で抽出した抽出物を用いることもできる。抽出に適する溶媒は例えば水、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、ベンジルアルコール、酢酸、アセトン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ヘキシレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、γ−ブチロラクトン、スルホランなどの極性溶剤、ジメチルナフタレン、ドデシルベンゼン、流動パラフィン、イソホロン、灯油、アジピン酸ジブチル、フタル酸ジエチル、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、プロピレンカーボネート、椰子油、菜種油、綿実油、ヒマシ油、大豆油などの非極性溶剤を適宜使用でき、これらに限定されない。上記抽出物はそのままでも使用できるが、β―グルコシターゼ等の酵素を加えることにより、その効果を高めることができる。本発明の抗アレルゲン組成物におけるアレルゲン不活性化剤の含有率はタンニン酸、ガロタンニン、エピカテキンガレート、エピカテキン、エピガロカテキン、エピガロカテキンガレート等のポリフェノール類、そして２，５−ジヒドロキシ安息香酸、２，６−ジヒドロキシ安息香酸、２，４，６−トリヒドロキシ安息香酸等のヒドロキシ安息香酸系化合物またはその塩等、さらには茶抽出物、柿渋、没食子酸等は通常、０．０１〜５０重量％であり、より好ましくは０．１〜２０重量％である。モクセイ科イボタ属またはオリーブ属植物またはその抽出物をそのまま使用する場合には、その含有率は１０〜９９％であり、抽出物を濃縮させたものまたは有効成分であるオレウロペインを用いる場合は通常、０．０１〜５０重量％であり、より好ましくは０．０１〜２０重量％である。本発明の抗アレルゲン組成物における一般式（1）
2006335934.tif 000004
で示される物質の含有率は通常、０．０１〜２０重量％であり、より好ましくは０．５〜５重量％である。
【００１１】
アレルゲンを除去、不活性化するフィルター材またはシートの用途に関しては特に制限されず、例えば空気清浄機、エアコンディショナー等のフィルター、マスク、集塵袋、掃除用ワイパー等任意の用途に用いることができる。フィルター材またはシート材には、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、ナイロン、ポリカーボネート等のプラスチック材から成る不織布、成型した網を用いることができ、また紙、綿、麻、絹等の天然繊維、さらにガラス繊維等の無機材料を用いることも可能である。これらの材を目的に応じ適宜選択することができる。
【００１２】
本発明の抗アレルゲン剤組成物の剤型は特に制限されないが、本発明の組成物をアレルゲンが存在する環境中に処理する場合は液状のものが好ましい。またフィルター材またはシートに加工する場合にも、液状、粉体状及びペースト状等、どのような剤型でも差し支えないが、液状とするのが最も加工が容易で有効である。本発明の抗アレルゲン組成物をフィルター材またはシート材に加工したとき、乾燥後の粉立ちを防ぐために水溶性の樹脂を添加することが好ましい。このような水溶性樹脂は特に限定されないが、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸（塩）、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン等が挙げられる。
【００１３】
本発明抗アレルゲン組成物には、屋内塵性ダニのアレルゲン除去を目的に使用する場合、殺ダニ剤と混合することにより、その効果をさらに持続させることも可能である。使用する殺ダニ剤は、屋内塵性ダニに対して致死効果や忌避効果のあるものであれば、特に限定はなく、例えば、ベンジルアルコール、ベンジルベンゾエート、サリチル酸フェニル、シンナムアルデヒド、ヒソップ油、ニンジン種子油等を用いることができ、また天然ピレトリン、フェノトリン、ペルメトリン等のピレスロイド系化合物、フェニトロチオン、マラチオン、フェンチオン、ダイアジノン等の有機リン系化合物、ジコホル、クロルベンジレート、ヘキシチアゾクス、テブフェンピラド、ピリダベン等を用いることができる。
【００１４】
本発明抗アレルゲン組成物をフィルターまたはシートに加工した場合、フィルターまたはシート上で一般式（1）に示す化合物の作用により水分を保持させるため、カビあるいは菌の増殖が懸念される場合がある。そのために防カビ剤または抗菌剤を本発明の抗アレルゲン組成物に配合することもしくは併用することが可能である。防カビ剤または抗菌剤の種類は防カビまたは抗菌効果を有するものであれば特に限定されないが、例えば、５−クロロ−Ｎ−メチルイソチアゾロン、メチレンビスチオシアネート、２−ブロモ−２−ニトロプロパン−１，３−ジオール、グルタルアルデヒド、ヨードプロピニルブチルカーバメート、ピリジンチオール−Ｎ−オキシドの亜鉛塩、１，２−ベンゾイソチアゾロン、１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタン、グルコン酸クロルヘキシジン、２−イソプロピル−５−メチルフェノール、３−メチル−４−イソプロピルフェノール、オルトフェニルフェノール、パラオキシ安息香酸メチル、パラオキシ安息香酸エチル、パラオキシ安息香酸プロピル、パラオキシ安息香酸ブチル、パラクロロメタキシレノール、パラクロロメタクレゾール、ポリリジン、塩化ベンザルコニウム、塩化ジデシルジメチルアンモニウム、塩化セチルピリジニウム、Ｎ−ｎ−ブチルベンゾイソチアゾロン、Ｎ−オクチルイソチアゾロン、２−（４−チアゾリル）ベンズイミダゾール、２−ベンズイミダゾリルカルバミン酸メチル、テトラクロロイソフタロニトリル、ジヨードメチルパラトリルスルホン、パラクロロフェニル−３−ヨードプロパギルホルマール、２，３，５，６−テトラクロロ−４−（メチルスルホニル）ピリジン、脂肪酸グリセリンエステル、ヒノキチオール等を用いることができる。
【００１５】
本発明組成物を使用する環境としては、カーペット、畳、床面、床カバー、ふとんなどの寝具類、ソファー、ぬいぐるみ、衣類、カーテンなど直接人と接触するもの、あるいはタンス、押し入れなどの直接人と接触するものを収納している場所の空間、あるいは家屋内の居住空間などが挙げられる。
【００１６】
本発明の製剤化に際しては、必要に応じて溶剤、界面活性剤、キレート剤、防錆剤、バインダー、増粘剤、香料、スケール防止剤、消泡剤、帯電防止剤、柔軟加工剤等を添加することも可能である。
【００１７】
本発明の使用により、ハウスダスト中のダニ由来のアレルゲン、イヌやネコなどのペットの毛や上皮、ゴキブリ、羽毛、カビ由来のアレルゲン、及び植物アレルゲンをほぼ完全に不活性化することができ、多種のアレルゲンを実質的に減少させることができる。よって本発明は、環境中のアレルゲンがハウスダスト中のダニアレルゲンや植物アレルゲンの場合に特に効果的に作用するものである。ダニには、ツメダニ、コナダニ等の種類があり、それらの内コナヒョウヒダニ  Dermatophagoides farinae 、ヤケヒョウヒダニ  Dermatophagoides pteronyssinusはダニアレルギーを引き起こす原因として重要視されている。これらのダニは、虫体そのものがダニアレルゲンになるだけでなく、ダニの死骸や糞も非常に強いアレルゲンとなる。カビは湿度の高い場所に発生しやすく、肺に吸い込まれた場合にはアレルゲンとなる。植物アレルゲンとしては各種植物の花粉が挙げられ、花粉には、スギ、ヒノキ、ブタクサ、オオアワガエリ、ケヤキ、ヨモギ、ハルガヤ等のものがアレルギーの原因となることが知られている。
【実施例】
【００１８】
本発明を製剤例、実施例により更に詳しく説明するが、本発明がこれらによって限定されることはない。
抗アレルゲン組成物実施例１〜７
【００１９】
表１に示す組成のものを、充分攪拌することにより、均一な溶液を得た。なお、表に示した配合比率はすべて重量％である。
【００２０】
【表１】
2006335934.tif 000005
【００２１】
【表２】
2006335934.tif 000006
試験例１  ダニアレルゲンに対する本発明の組成物の不活性化効果の測定
【００２２】
直径６．６ｃｍの円形のポリエステル製フェルトに、実施例１〜６または比較例１〜３を２ｇ噴霧処理し、一晩放置して乾燥させ模擬フィルターを得た。これらのフィルターを電気掃除機のホース部に取り付け、標準ハウスダスト（ダニアレルゲンを約１０００μｇ／ｇ含有）０．０５ｇを吸引しフィルター上に捕集した。フェルトを取り出して１日放置後、チャック付きビニル袋に入れ、リン酸緩衝液（ｐＨ７．０、牛血清アルブミン  １５重量％含有）１０ｍＬを加えてよく揉み、ダニアレルゲンを抽出した。抽出液を遠心分離器にかけ（１２，０００rpm×６０min）、上澄み液のダニアレルゲン量の判定を行った。ダニアレルゲン量の判定には、屋内塵性ダニ簡易検査キットであるマイティチェッカー（シントーファイン株式会社製）を使用した。マイティチェッカーによるダニアレルゲン量の判定基準は、表３の通りである。また、実施例及び比較例にて製剤した抗アレルゲン剤を噴霧しない以外は同様に試験を行ったものをブランクとした。結果を表４に示した。
【００２３】
【表３】
2006335934.tif 000007
【００２４】
【表４】
2006335934.tif 000008
試験例２  抗アレルゲンフィルターによるアレルゲン不活性化効果の測定
【００２５】
エアコンディショナー（ダイキン工業株式会社製）の樹脂製フィルターを１／３ずつに区切り、１／３を無処理とし、残りの２箇所の区画にそれぞれ実施例１と比較例１を５ｇずつ塗布し、常温で乾燥させた。このフィルターを装着し１日に約３時間、送風状態で７日間運転させた。ダストサンプラー（シントーファイン株式会社製）及びマイティフェルト（シントーファイン株式会社製）を装着した掃除機で、樹脂製フィルターの１／３ずつの区画をそれぞれのマイティフェルトに吸引した。ダストを採取したフェルトをチャック付きビニル袋に入れ、リン酸緩衝液（ｐＨ７．０、牛血清アルブミン  １５重量％含有）１０ｍＬを加えてよく揉み、ダニアレルゲンを抽出した。抽出液を遠心分離器にかけ（１２，０００rpm×６０min）、上澄み液のダニアレルゲン量の測定を試験例１と同様に行った。結果を表５に示した。
【００２６】
【表５】
2006335934.tif 000009
【産業上の利用可能性】
【００２７】
抗アレルゲン組成物を用いることにより、空気中においても各種アレルゲンを効率的に不活化できる。また、本発明抗アレルゲン組成物を担持させたアレルゲン不活化材料はフィルター、マスク、集塵袋、掃除用ワイパー等各種用途に利用できる。