(57)【要約】      （修正有）【課題】  異常発熱時の収縮を防止するセパレータを提供する。【解決手段】  電池用セパレータにおいて、セパレータが織布、不織布、網布等の繊維集合体により構成されており、この繊維集合体は例えばアラミド、ポリイミドのような融点が１５０℃以上である繊維を含む。【効果】融点が１５０℃以上の繊維を用いることで電池内部の温度が２００℃前後に達してもセパレータの収縮を有効に防止することができ、その結果電極間のショートを効果的に防ぐことができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
電池のセパレータにおいて、
セパレータが繊維集合体により構成されており、
該繊維集合体は、融点が１５０℃以上である繊維を含むことを特徴とするセパレータ。
【請求項２】
前記繊維は、アラミドおよび／またはポリイミドであることを特徴とする請求項１に記載のセパレータ。
【請求項３】
前記融点が１５０℃以上である繊維を１０質量％以上含むことを特徴とする請求項１または２に記載のセパレータ。
【請求項４】
前記繊維集合体を構成する繊維は、繊維径が５μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のセパレータ。
【請求項５】
前記電池が、積層型ラミネート外装電池であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のセパレータ。
【請求項６】
前記電池が、リチウムイオン二次電池であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のセパレータ。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載のセパレータを用いてなることを特徴とする電池。
【請求項８】
前記セパレータを袋状にして、正極を収納していることを特徴とする請求項７に記載の電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、異常発熱時であっても高い安全性が求められる各種用途に好適に利用される電池のセパレータおよびこれを用いてなる電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来の電池では、低コストで捲回可能なポリエチレン、ポリプロピレン微多孔膜がセパレータとして用いられている。これらのセパレータは、異常発熱時に１５０℃ぐらいで収縮するという特性があり、電極周縁部が剥き出しになり、これが電極間ショートを誘発するとう問題があった。
【０００３】
また、従来の捲回型電池では、セパレータに対して捲回時に破れない強度が必要とされており、引っ張り強度の弱い不織布を用いる事は出来なかった。そこで、非水系二次電池用セパレータとして、不織布状シートと多孔性無機フィラーを含み、電解液に膨潤しこれを保持することができる有機高分子からなる多孔膜が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
【特許文献１】特開２００３−７２７９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記特許文献１に開示されている多孔膜などの従来のセパレータにおいては、電解液の保持性能、短絡防止性、機械物性などが考慮されているものの、異常発熱時に収縮してしまう恐れがあった。なお、従来のＰＥやＰＰ微多孔膜セパレータを、これまでのものよりも収縮することを想定して大きくすることは可能であるが、これらのセパレータの収縮率が２０％程度と大きいため、これまでのものよりも収縮することを想定して大きいものを用いると電池のエネルギー密度が格段に低下するため採用することはできないものとなる。すなわち、セパレータ増加分は、通常の電池の充放電時には何ら有用な働きはなく、ただ単に重量及び容積効率を低下させるだけであり、エネルギー密度が格段に低下をする。こうした不利益を、異常発熱時にのみ有用な働きを示すためだけの代償として失うことは、得策でなく利用されていないのが現状である。
【０００５】
そこで、本発明は、上記課題を鑑みて、異常発熱時の収縮を防止するセパレータを提供するものである。
【０００６】
さらに、本発明は、よりセパレータを薄膜化して電池出力の向上に寄与することを第二の目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、電池のセパレータにおいて、セパレータが繊維集合体により構成されており、該繊維集合体は、融点が１５０℃以上である繊維を含むことを特徴とするセパレータにより達成される。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のセパレータは、融点が１５０℃以上の繊維を用いて形成された繊維集合体で構成されている。そのため、電池の異常発熱時（２００℃前後に達する）においても、該セパレータを構成する繊維集合体に、融点が１５０℃以上の繊維を用いることで、電池内部温度が２００℃前後に達してもセパレータの収縮を有効に防止することができる。その結果、該セパレータを適用した電池の電極間ショートの誘発を効果的に防ぐことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明は、電池のセパレータにおいて、セパレータが繊維集合体により構成されており、該繊維集合体は、融点が１５０℃以上である繊維を含むことを特徴とするものである。本発明では、電池の異常発熱時に収縮しない繊維集合体のみで電池のセパレータを構成することができる。
【００１０】
本発明のセパレータに用いることのできる繊維集合体としては、特に制限されるものではなく、不織布、織布、編布、さらにこれらを組み合わせたものなどが挙げられる。
【００１１】
上記繊維集合体の形態（形状）としては、電池用セパレータとして利用できる形態（形状）であれば、特に制限されるものではなく、例えば、シート状、袋状などが挙げられる。すなわち、不織布シート、織布シート、編布シート、袋状不織布（不織布袋）、袋状織布（織布袋）、袋状編布（編布袋）などの繊維集合体が利用できる。とりわけ、生産性が良く、安価で大量に生産できる点で、不織布シート、袋状不織布（不織布袋）が有利である。袋状不織布（不織布袋）では、実施例にあるように、ハンドリング性が向上するほか、電池要素の電極、セパレータ間のずれ防止効果の面でも優れている。
【００１２】
本発明では、繊維集合体を構成する繊維の材質としては、融点が１５０℃以上、好ましくは２４０℃以上である、耐熱性の高いものを用いる。特に繊維の材質として融点が好ましくは１５０℃以上、より好ましくは２４０℃以上の耐熱性が高い熱硬化性樹脂を用いる事で、異常時信頼性が高い電池となる。繊維の材質の融点が１５０℃未満だけで繊維集合体が構成されている場合には、繊維の融解によってセパレータの機能を果たせないほか、従来のセパレータと同様に、電池の異常発熱時に収縮するおそれがある。なお、電池の種類によって、異常発熱時の温度が異なることから、繊維の材質の融点については、好ましい範囲に規定した２４０℃以上のものを用いた方がよいような場合もある。なお、繊維の材質によっては、１５０℃以上、好ましくは２４０℃以上の温度（例えば、実施例１、３に示すポリイミドのように５００℃以上）で炭化し、融点がないものも、本発明の融点が１５０℃以上である繊維に含まれるものとする（実施例１、３参照のこと。）。
【００１３】
上記融点が１５０℃以上である繊維の材質としては、特に制限されるものではないが、好ましくは、例えば、アラミド、ポリイミド、これらの関連ポリマー（アラミドやポリイミドとの共重合体など）などのより耐熱性が高い樹脂を用いることが望ましい。これらアラミド及びポリイミド樹脂の特徴としては、温度上昇しても収縮せず、炭化するため、電池内部温度が２００℃前後、さらにはガス噴出が発生した場合のように４００〜５００℃の高温ガスに晒されても、収縮せずに炭化されるため、極めて高いセパレータの形状保持機能を発揮し、セパレータが収縮するのを効果的に抑えることができる点で極めて有用である。また、これらアラミド及びポリイミド繊維は、セパレータに求められる、耐薬品性、電位をかけた時の耐性、機械的特性、電解液の保持性能、短絡防止性などの点でも従来のセパレータの材質と同等以上の優れた特性を有するものである。
【００１４】
繊維集合体を構成する繊維として、繊維の材質の融点が１５０℃以上である繊維のみを用いる必要はなく、繊維の材質の融点が１５０℃以上の繊維を、異常発熱時の高温下でも繊維集合体の形状を維持できる最低限だけ含んでいればよく、１０質量％以上含むものであればよい。繊維の材質の融点が１５０℃以上である繊維が１０質量％未満の場合には、異常発熱時の高温下で繊維集合体の形状を維持するのが困難となる。
上記繊維集合体を構成することのできる、融点が１５０℃未満の繊維の材質としては、セパレータの材質に求められる化学的な反応安定性（反応不活性）、耐薬品性、電位をかけた時の耐性、機械的特性、電解液の保持性能、短絡防止性などを有するものであれば特に制限されるものではなく、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリアミド（ナイロン）などの従来公知のセパレータ用の樹脂原料を用いることができるが、好ましくは、ＰＥ、ＰＰ等の安価な樹脂を用いることができる。
【００１５】
上記繊維集合体を構成する繊維の太さ（繊維径）としては、電池の異常発熱時におけるセパレータの収縮を防止するという本発明の効果に影響を及ぼさない範囲内であれば特に制限されるものではなく、通常５〜１０μｍ程度であれば使用可能であるが、本発明の第二の目的である、よりセパレータを薄膜化して電池出力の向上に寄与するためには、繊維径（φ）が５μｍ以下、好ましくは１〜５μｍの極細繊維を用いることが望ましい。すなわち、φ５μｍ以下の極細繊維を用いる事によって、従来繊維（φ５μｍ程度）で作成した不織布（厚さ２０μｍ〜３０μｍ）よりも薄い不織布（φ１μｍで厚さ５μｍ程度）などの繊維集合体を作製する事が出来、電池の出力が大幅に向上する。また、太さの異なる、φ５μｍ以下の極細繊維（例えば、ポリイミド繊維）と、φ５μｍ以上の従来繊維（ＰＥ、ＰＰ系繊維）とを適当な配合比率で用いてとなるように繊維集合体を作製してもよい。
【００１６】
上記繊維集合体により構成されるセパレータの厚さとしては、電池の種類や用途などに応じて適宜決定されるものであり、特に制限されるべきものではなく、通常５〜２００μｍ程度であれば使用可能である。また、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）や燃料電池自動車などのモータ駆動用二次電池などの用途においては、５〜２００μｍ、好ましくは２０μｍ以下であることが望ましい。セパレータの厚さが、かかる範囲にあることで、保持性、抵抗が増大するのを抑制することができる。また、セパレータに微粒が食い込むことによって発生する短絡の防止と、高出力のために電極間を狭くすることが望ましいという理由から、厚さ方向の機械的強度と高出力性の確保という効果がある。また電池を複数接続する場合には、電極面積が増大することから、電池の信頼性を高めるために上記範囲のなかでも厚形のセパレータを用いることが望ましい。一方、本発明の第二の目的である、よりセパレータを薄膜化し、電極間距離を狭めることで、この間の抵抗をより小さくすることができ、ひいては電池出力の向上に寄与するようにするためには、セパレータの厚さは、２０μｍ以下、好ましくは１０〜２０μｍである。こうした薄膜化セパレータでは、電極にゴミとかバリがあるとショートを誘発し易いことが分かったが、これらは、電極表面をブラシすることで簡単かつ確実に予防することができることできることがわかった。すなわち、薄膜化セパレータを用いても、ゴミやバリによるショートなどの問題なく使用することができる。なお、セパレータの厚さの下限値は、特に規定されないが、ハンドリングの観点から、上記したように１０μｍ程度であることが望ましい。一方、セパレータの厚さが２０μｍを超える場合には、電池出力が低下する。ただし、２０μｍを超える場合でも、上記したように電池の用途によっては利用できる場合もある。
【００１７】
ここで、繊維集合体により構成されるセパレータとしては、以下に例示するような、シート状などの各種形態（形状）に加工された繊維集合体により、シート状、袋状などの各種形態（形状）に構成されたセパレータが挙げられるが、これらに何ら制限されるものではない。（１）シート状の繊維集合体をそのままセパレータとして用いる形態、（２）シート状の繊維集合体を２枚以上積層ないし貼り合せてセパレータとして用いる形態、（３）図１Ａ〜Ｃに示すように、２枚の方形のシート状の繊維集合体１０１ａ、１０１ｂを周縁部の一部、例えば、その４辺の内のコーナー部のみを熱溶着ないし熱融着（アラミド繊維やポリイミド繊維が熱融着可能なように４００〜６００℃程度とするのがよい。）するなどして熱溶着点１０３にて接合して袋状のセパレートとして用いる形態、（４）２枚の方形のシート状の繊維集合体の周縁部同士の４辺の内の３辺の周縁部全体を貼り合せたり、熱溶着ないし熱融着するなどして接合して袋状のセパレートとして用いる形態、（５）袋状に加工した繊維集合体をそのまま袋状のセパレータとして用いる形態、などが挙げられる。なお、図１Ａ〜Ｇに示すように、セパレータ１０１を袋状にして（図１Ｂ、Ｃ参照）、電極（非バイポーラ電極の正極若しくは負極、またはバイポーラ電極；図１Ｄは、集電体１０５の両面に正極活物質層１０７を形成した正極１０９を例示した。）を収納している場合には、当該袋状のセパレータ１０１は、電極（非バイポーラ電極の正極若しくは負極、またはバイポーラ電極）１０９を挟んで両面に位置するため、こうした場合のセパレータ１０１の厚さや目付けは、電極の片面側のセパレータ部分１０１ａ、１０１ｂごとに適用するものとする（図１ｇ参照のこと）。
【００１８】
繊維集合体により構成されるセパレータの目付けは、セパレータの単位面積あたりの重さで表される物性値の１つである。かかるセパレータの目付けとしては、電池の異常発熱時におけるセパレータの収縮を防止するという本発明の効果に影響を及ぼさない範囲内であれば特に制限されるものではなく、通常１０ｇ／ｍ２以下あることが望ましい。セパレータの目付けが１０ｇ／ｍ２を超える場合には、電解液、ゲル電解質ないし固体電解質の保持性能が低下するおそれがある。なお、ここで目付けに関してはセパレータ厚さ及び後述する空孔率を満たしていれば必ずしも上記数値を満たす必要はなく、目安としての数値である。
【００１９】
繊維集合体により構成されるセパレータの空孔率は、セパレータにどれだけ孔が空いているかを示す物性値の１つである。かかるセパレータの空孔率としては、電池の異常発熱時におけるセパレータの収縮を防止するという本発明の効果に影響を及ぼさない範囲内であれば特に制限されるものではないが、イオン伝導性の観点から、好ましくは４０％以上である。空孔率が大きく透気度が非常に小さい（≒０）不織布などの繊維集合体をセパレータとして用いる事で、電池の出力が向上する。また、空孔率が上記範囲内であれば、電解質（電解液）の抵抗による出力低下の防止と、微粒がセパレータの空孔（微細孔）を貫くことによる短絡の防止という理由から出力と信頼性の両方を確保するという効果がある。セパレータの空孔率が４０％未満の場合には、電解質の保持性が悪化し、電解液、ゲル電解質ないし固体電解質の保持性能や電池の出力が低下するおそれがある。また、セパレータの空孔率の上限は、短絡防止性、機械物性などの観点から、６０％以下であることが望ましい。ただし、セパレータの空孔率が上記範囲を外れる場合であっても、電池の用途等によっては十分な電池の出力が得られるため利用できる場合もある。なお、セパレータの空孔率は、原材料レジンの密度と最終製品のセパレータの密度から体積比として求められる値である。
【００２０】
上記繊維集合体により構成されるセパレータのガーレー値は、セパレータの透過度を示す物性値の１つである。かかるセパレータのガーレー値としては、電池の異常発熱時におけるセパレータの収縮を防止するという本発明の効果に影響を及ぼさない範囲内であれば特に制限されるものではなく、通常１０秒以下であることが望ましい。セパレータのガーレー値が高い場合、前述の空孔率が４０％以上であっても、例えば空孔の形状が複雑な為イオンの移動が阻害されている恐れがある、前述の空孔率６０％以下で機械強度が十分保たれていれば、下限値に制限はない。ただし、セパレータのガーレー値が上記範囲を外れる場合であっても、電池の用途によっては利用できる場合もある。すなわち、現行のＰＥないしＰＰ多孔膜製セパレータは、機械的特性や短絡防止の観点から、ガーレー値が通常２００〜３００秒程度（但し、多孔膜セパレータの孔の大きさによっても異なる）であり、透過度が低くなっている。なお、セパレータのガーレー値は、透気度のことであり、ＪＩＳ  Ｐ８１１７に準拠し、０．８７９ｇ／ｍｍ２圧で１００ｃｃの空気が膜を透過する秒数を示す。
【００２１】
上記繊維集合体により構成されるセパレータ（特に不織布セパレータ）のかさ密度は、含浸させる電解質（液体電解液、ゲル電解質、固体電解質）により十分な電池特性を得られるものであればよく、特に制限されるべきものではない。すなわち、あまり不織布セパレータ等のかさ密度が大きすぎると、電解質層中の非電解質材料が占める割合が大きくなりすぎ、電解質層におけるイオン伝導度などを損なうおそれがあるためである。
【００２２】
本発明の上記セパレータを構成する繊維集合体の製造方法としては、公知の不織布、織布、編布の製造方法により製造可能であり、織布、編布では、織機・編み機にかけて織ったり、編んだりする方法が広く適用できる。織り方により、平織・綾織・模沙織、編物はジャガード・トリコットなどにすることができる。また、不織布では、例えば、湿式（例えば、湿式の抄紙方式）、乾式、スパンボンド法、ウオーターニードル法などで製造できる。かかる不織布は、紡口から押し出された糸が数万本幅広く並べ、重ねられ、強度を出すためと繊維の固定に熱プレス・高圧水流法などにより、シート状に出来上がったものであり、基本的には長繊維不織布の場合、繊維はほぼ縦方向に並んでおり、横糸に相当する糸はない。短繊維の不織布の場合も繊維を色々な製法によりほぼ縦方向に繊維は並べられ、貼布剤用など一部にはクロスレイヤー方式で縦と横糸を混ぜ合わせたものも製造可能である。このように、不織布とは正に生産性が良く、安価で大量に生産できるもの点で有利であるといえる。また、短繊維不織布の場合は接着剤が不織布の強度を上げるのに有用である。
【００２３】
次に、本発明に係る上記電池用セパレータは、異常発熱時であっても高い安全性が求められる各種用途に好適に利用される電池のセパレータであり、異常発熱時であっても高い安全性が求められる各種電池に幅広く利用できるものである。
【００２４】
よって、本発明に係る電池は、上述したセパレータを用いてなることを特徴とする電池であればよく、他の構成要件に関しては、何ら制限されるべきものではない。本発明のセパレータを用いることで、電池が異常発熱した際に、該セパレータの収縮が効果的に抑えられるため、かかるセパレータ収縮による電極間ショートを防止することができる。さらに、本発明の係る電池では、セパレータの収縮が効果的に抑えた上で、尚且つよりセパレータを薄膜化することができるので、電池出力の向上にも大いに寄与し得るものである。
【００２５】
かかる電池としては、例えば、電池を使用形態で区別する場合には、１次電池および２次電池のいずれの使用形態にも適用し得るものである。例えば、車両搭載用電源として用いるような場合には、２次電池が適している。
【００２６】
例えば、上記電池を形態・構造で区別した場合には、積層型（扁平型）電池、捲回型（円筒型）電池など、従来公知のいずれの形態・構造にも適用し得るものである。積層型（扁平型）電池構造を採用することで簡単な熱圧着などのシール技術により長期信頼性を確保でき、コスト面や作業性の点では有利である。本発明では、従来、引っ張り強度の問題や異常発熱時の収縮の問題で使用できなかった不織布セパレータを電池用セパレータとして適用することができる。積層型電池では、捲回型電池のような引っ張り強度が必要とされないため、耐熱性が高い熱硬化性樹脂繊維による繊維集合体で構成された不織布セパレータを積層型電池用セパレータとして用いることで、製造段階でセパレータが引っ張られて避ける恐れもなく、生産性（歩留まり）が高く、異常時信頼性が高い電池となる。
【００２７】
電池外装材で区別した場合、使用用途や上記形態・構造などに応じて、捲回型によく使われる円筒缶（外装）電池、積層型電池によく使われる高分子−金属を複合したラミネートフィルム（例えば、アルミラミネートフィルム外装材）に代表されるラミネート外装電池など、従来公知のいずれの形態・構造にも適用し得るものである。特に、電池の薄型、軽量化などの観点からは、ラミネート外装電池が望ましい。一方、電池強度の観点からは、円筒缶（外装）電池が優れているが、ラミネート外装電池でも、例えば、車両に搭載した場合に受ける振動や衝撃に対して十分な耐振動・衝撃性を備えることができるようになっている。
【００２８】
また、電池内の電気的な接続形態(電極構造）で見た場合、バイポーラ型ではない（内部並列接続タイプ）電池およびバイポーラ型（内部直列接続タイプ）電池のいずれにも適用し得るものである。バイポーラ型電池では、通常の電池に比べて単電池の電圧が高く、容量、出力特性に優れた電池を構成できる。
【００２９】
また、電池内の電解質層で区別した場合、電解液（液体電解質）型電池、ゲル電解質型電池、固体（固体高分子）電解質型電池のいずれにも適用し得るものである。本発明では、上述した本発明のセパレータに、こうした各種電解質ないし電解質溶液（架橋前の前駆体溶液を含む）を含浸、塗布、スプレー（吹き付け）などの手法を用いて、セパレータに保持、積層等させることができる。ゲル電解質型電池及び固体電解質型電池を称してポリマー電池というが、こうしたポリマー電池では、液漏れが生じにくいので、液絡の問題が無く信頼性が高く、かつ簡易な構成で出力特性に優れた電池を形成することができる点では有利である。この点は、ポリマー電池の中でも、特に固体電解質型電池で顕著である。
【００３０】
電池の電極材料ないし電極間を移動する金属イオンで見た場合には、リチウムイオン二次電池、ナトリウムイオン二次電池、カリウムイオン二次電池、ニッケル水素二次電池、ラニッケルカドミウム二次電池、ニッケル水素電池など特に制限されるべきものではなく、従来公知のいずれの電極材料等にも適用し得るものである。好ましくは、リチウムイオン二次電池である。これは、リチウムイオン二次電池では、セル（単電池層）の電圧が大きく、高エネルギー密度、高出力密度が達成でき、車両の駆動電源用や補助電源用等として好適に利用できるほか、携帯電話などの携帯機器向けのリチウムイオン電池にも十分に適用可能なためである。更に、正極活物質としてリチウム−遷移金属複合酸化物を用いた電池では、反応性、サイクル耐久性に優れ、低コストな材料であるから、これらの材料を正極電極に用いることにより、出力特性により優れた電池を形成することができる点では有利である。
【００３１】
したがって、以下の説明では、本発明のセパレータを用いてなるバイポーラ型でない積層型ラミネート外装のリチウムイオン二次電池（以下、単に非バイポーラ電池とも略記する）及びバイポーラ型の積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池（以下、単にバイポーラ電池とも略記する）につき図面を用いてごく簡単に説明するが、決してこれらに制限されるべきものではない。すなわち、上述したセパレータ以外の構成要件に関しては何ら制限されるべきものではない。
【００３２】
まず、図２に示すように、非バイポーラ電池及びバイポーラ電池１８では、共に、正極（正極集電体アルミ箔１２＋正極活物質層の塗膜１３）と負極（負極集電体銅箔１５＋負極活物質層の塗膜１６）とを、本発明のセパレータを用いて形成した電解質層１４を介して対峙するように積層した発電要素（積層型）１１を、図３に示すように、ラミネート外装（例えば、アルミラミネートフィルムパック）１７に収納し封止した電池の形態が一般的である。ただし、これらに何ら制限されるものではなく、例えば、正極集電体アルミ箔及び負極集電体銅箔の正極及び負極タブ（図３の符号１２、１５）部分の取り出し方向は、図３のように同じ辺（方向）から取り出してもよいし、正極タブ１２と負極タブ１５とをそれぞれ対峙する辺（方向）から取り出してもよい。
【００３３】
次に、図４に、本発明のセパレータを用いてなるバイポーラ型でない積層型ラミネート外装のリチウムイオン二次電池（非バイポーラ電池）の断面概略図を示す。図４に示す非バイポーラ電池３１では、電池外装材３２に高分子−金属を複合したラミネートフィルムを用いて、その周辺部の全部を熱融着にて接合することにより、正極集電体３３の両面に正極活物質層３４が形成された正極板（正極）、本発明のセパレータを用いて形成した電解質層３５、および負極集電体３６の両面（発電要素の最下層および最上層用は片面）に負極活物質層３７が形成された負極板（負極）を積層した発電要素３８を収納し密封した構成を有している。また、上記の各正極板及び負極板と導通される正極（端子）リード３９および負極（端子）リード４０が、各電極板の正極集電体３３及び負極集電体３６に超音波溶接や抵抗溶接等により取り付けられ、上記熱融着部に挟まれて上記の電池外装材３２の外部に露出される構造を有している。
【００３４】
図５に、バイポーラ型の積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池（バイポーラ電池）の全体構造を模式的に表わした概略断面図を示す。図５に示したように、バイポーラ電池４１では、１枚または２枚以上で構成される集電体４２の片面に正極活物質層４３を設け、もう一方の面に本発明の負極活物質層４４を設けたバイポーラ電極４５を、本発明のセパレータを用いて形成した電解質層４６を挟み隣合うバイポーラ電極４５の正極活物質４３と負極活物質層４４とが対向するようになっている。すなわち、バイポーラ電池４１では、集電体４２の片方の面上に正極活物質層４３を有し、他方の面上に負極活物質層４４を有するバイポーラ電極４５を、電解質層４６を介して複数枚積層した構造の電極積層体（バイポーラ電池本体）４７からなるものである。また、こうしたバイポーラ電極４５等を複数枚積層した電極積層体４７の最上層と最下層の電極４５ａ、４５ｂは、バイポーラ電極構造でなくてもよく、集電体４２（または端子板）に必要な片面のみの正極活物質層４３または負極活物質層４４を配置した構造としてもよい。また、バイポーラ電池４１では、上下両端の集電体４２にそれぞれ正極および負極リード４８、４９が接合されている。
【００３５】
なお、バイポーラ電極４５（電極４５ａ、４５ｂを含む）の積層回数は、所望する電圧に応じて調節する。また、バイポーラ電池４１では、よりセパレータを薄膜化して電池出力の向上に寄与することができることから、電池全体の厚みを極力薄くしても十分な出力が確保でき易く、バイポーラ電極４５の積層回数を少なくして、より薄型化を図ることができる点で有利である。また、本発明のバイポーラ電池４１では、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、電極積層体４７部分を電池外装材（好ましくは高分子−金属を複合したラミネートフィルム）５０に減圧封入し、電極リード４８、４９を電池外装材５０の外部に取り出した構造とするのがよい。このバイポーラ電池４１の基本構成は、複数積層した単電池層（単セル）が直列に接続された構成ともいえるものである。このバイポーラ電池は、その電極構造が異なることを除いては、基本的には上述した非バイポーラ電池と同様であるため、各構成要素につき以下にまとめて説明する。
【００３６】
［電極集電体］
本発明で用いることのできる電極集電体としては、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。例えば、アルミニウム箔、ステンレス（ＳＵＳ）箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、ＳＵＳとアルミニウムのクラッド材あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく使える。また、金属表面に、アルミニウムを被覆させた集電体であってもよい。また、場合によっては、２つ以上の金属箔を張り合わせた集電体を用いてもよい。複合集電体を用いる場合、正極集電体の材料としては、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ＳＵＳ、チタンなどの導電性金属を用いることができるが、アルミニウムが特に好ましい。一方、負極集電体の材料としては、例えば、銅、ニッケル、銀、ＳＵＳなどの導電性金属を用いることができるが、ＳＵＳ及びニッケル等が特に好ましい。また、複合集電体においては、正極集電体と負極集電体とは、互いに直接あるいは第三の材料からなる導電性を有する中間層を介して電気的に接続していれば良い。また、正極集電体及び負極集電体には、平板（箔）のほか、ラスプレート、すなわちプレートに切目を入れたものをエキスパンドすることにより網目空間が形成されるプレートにより構成されているものを用いることもできる。
【００３７】
集電体の厚さは共に、特に限定されないが、通常は５〜５０μｍ程度である。集電体を薄くすると、同じ体積内にたくさんのセルを詰め込むことができるため、電池体積当たりの容量及び出力を高めることができる。このことから、集電体厚さを上記範囲内で薄くするのが、安全性と電池性能の双方に優れた電池を提供することができる。
【００３８】
［正極活物質層］
正極活物質層の構成材料（正極材料ともいう）としては、正極活物質のほか、電子伝導性を有する導電材、バインダ等を含有するものであってもよい。通常、正極活物質として好適に使用される遷移金属とリチウムとの複合酸化物（リチウム−遷移金属複合酸化物）自体は電子伝導性を有するものでないことから、電子伝導性を有する導電材およびバインダが用いられる。
【００３９】
上記正極活物質としては、特に制限されるべきものではなく、従来公知のリチウムイオン電池で使用される正極活物質を用いることができる。具体的には、リチウム−遷移金属複合酸化物を好適に使用できる。例えば、スピネルＬｉＭｎ２Ｏ４などのＬｉ・Ｍｎ系複合酸化物、ＬｉＣｏＯ２などのＬｉ・Ｃｏ系複合酸化物、ＬｉＮｉＯ２などのＬｉ・Ｎｉ系複合酸化物、Ｌｉ２Ｃｒ２Ｏ７、Ｌｉ２ＣｒＯ４などのＬｉ・Ｃｒ系複合酸化物など、ＬｉＦｅＯ２などのＬｉ・Ｆｅ系複合酸化物およびこれらの遷移金属の一部を他の元素により置換したものなどが併用できるなど、Ｌｉ金属酸化物から選択し使用できるが、これらの材料に限定されるものではない。これらリチウム−遷移金属複合酸化物は、反応性、サイクル耐久性に優れ、低コストな材料である。そのためこれらの材料を電極に用いることにより、出力特性に優れた電池を形成することができる。この他にも、ＬｉＦｅＰＯ４などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物；Ｖ２Ｏ５、ＭｎＯ２、ＴｉＳ２、ＭｏＳ２、ＭｏＯ３などの遷移金属酸化物や硫化物；ＰｂＯ２、ＡｇＯ、ＮｉＯＯＨなどが併用できる。
【００４０】
上記正極活物質の平均粒径としては、その製造方法にもよるが、正極活物質の高容量化、反応性、サイクル耐久性の観点からは、０．１〜２０μｍの範囲であるのが望ましいといえるが、必ずしもこれらの範囲に制限されるものではない。なお、該正極活物質が２次粒子である場合には該２次粒子を構成する１次粒子の平均粒径は、特に制限されるものではないが、通常０．１〜５μｍの範囲であるのが望ましい。ただし、製造方法にもよるが、正極活物質が凝集、塊状などにより２次粒子化したものでなくても良いことはいうまでもない。かかる正極活物質の平均粒径および１次粒子の粒径は、例えば、（走査電子顕微鏡）観察、ＴＥＭ（透過電子顕微鏡）により測定することができる。
【００４１】
また、正極活物質の形状は、その種類や製造方法等によって取り得る形状が異なり、例えば、球状（粉末状）、板状、針状、柱状、角状などが挙げられるがこれらに限定されるものではなく、いずれの形状であれ問題なく使用できる。好ましくは、充放電特性などの電池特性を向上し得る最適の形状を適宜選択するのが望ましい。なお、上記でいう正極活物質の平均粒径を測定する際には、粒子の形状が一様でないこともあることから、絶対最大長で表すものとし、篩い分けする場合には篩い目（メッシュスルーサイズまたはメッシュパスサイズ）を用いてもよい。ここで、絶対最大長とは、図１０に示すように、粒子９１の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の長さＬをとるものをいう。
【００４２】
また、上記正極活物質の密度は、正極活物質の種類（組成）や形状（構造）等によって決定されるものであり、例えば、ピクノメータにより測定することができる。
【００４３】
上記正極活物質の正極材料全量に対する配合量としては、特に制限されるべきものではなく、使用用途（出力重視、エネルギー重視など）やイオン伝導性を考慮して適宜決定されるものである。
【００４４】
正極材料に用いることのできる導電材としては、特に制限されるべきものではなく、従来公知のリチウムイオン電池で使用される導電材を用いることができる。具体的には、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト、気相成長カーボンファイバー（ＶＧＣＦ）、金属粉末材料等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００４５】
導電材の平均粒径は、特に制限されるべきものではない。高出力化、高容量化を達成するには、０．１μｍ以下とするのが望ましい。なお下限値に関しては特に規定されないが、製造容易性などの点から、１ｎｍ以上とするのがよい。取り扱い容易性の観点からは２５〜５０ｎｍ程度の範囲である。かかる導電材の平均粒径は、例えば、ＳＥＭ観察、ＴＥＭ観察により測定することができる。なお、上記でいう導電材の平均粒径を測定する際には、粒子の形状が一様でないこともあることから、絶対最大長で表すものとし、篩い分けする場合には篩い目（メッシュスルーサイズまたはメッシュパスサイズ）を用いてもよい。
【００４６】
また、導電材の形状は、その種類や製造方法等によって取り得る形状が異なり、例えば、球状（粉末状）、板状、針状、柱状、角状などが挙げられるがこれらに限定されるものではなく、いずれの形状であれ問題なく使用できる。好ましくは、充放電特性などの電池特性を向上し得る最適の形状を適宜選択するのが望ましい。
【００４７】
また、上記導電材の密度は、導電材の種類（組成）や形状（構造）等によって決定されるものであり、例えば、ピクノメータにより測定することができる。
【００４８】
上記導電材の正極材料全量に対する配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して、最適比の活物質と導電材量となるように決定すべきである。
【００４９】
上記バインダとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ＳＢＲ、ポリイミドなどが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００５０】
上記バインダの正極材料全量に対する配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。
【００５１】
本発明のリチウムイオン二次電池に用いることのできる他の正極材料としては、イオン伝導性を高めるための電解質支持塩（リチウム塩）、高分子ゲル電解質（ホストポリマー、電解液など）などが含まれ得る。
【００５２】
上記高分子ゲル電解質は、イオン導伝性を有する固体高分子電解質に、従来公知の非水電解質リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、リチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも含まれるものである。
【００５３】
ここで、高分子ゲル電解質に含まれる電解液（電解質支持塩および可塑剤）としては、特に制限されるべきものではなく、従来既知の各種電解液を適宜使用することができるものである。例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも１種類のリチウム塩（電解質支持塩）を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類；ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類；テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジブトキシエタン等のエーテル類；γ−ブチロラクトン等のラクトン類；アセトニトリル等のニトリル類；プロピオン酸メチル等のエステル類；ジメチルホルムアミド等のアミド類；酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから１種類または２種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の可塑剤（有機溶媒）を用いたものなどが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００５４】
イオン導伝性を有する固体高分子電解質としては、例えば、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体のような公知の固体高分子電解質が挙げられる。
【００５５】
高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルクロライド（ＰＶＣ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。なお、ＰＡＮ、ＰＭＭＡなどは、どちらかと言うとイオン伝導性がほとんどない部類に入るものであるため、上記イオン伝導性を有する高分子とすることもできるが、ここでは高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子として例示したものである。
【００５６】
上記イオン伝導性を高めるための電解質支持塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩、またはこれらの混合物などが使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００５７】
高分子ゲル電解質中のホストポリマーと電解液との比率（質量比）は、使用目的などに応じて決定すればよいが、好ましくは２：９８〜９０：１０の範囲であるが、かかる範囲を外れる場合でも適用し得る。
【００５８】
本発明の正極材料における高分子電解質（ホストポリマー、電解液など）、リチウム塩等の配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。
【００５９】
正極活物質層の塗膜厚さは、特に限定するものではなく、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極活物質層の塗膜厚さは２０〜２００μｍ程度であり、この範囲であれば本発明でも十分に利用可能であるが、本発明の正極材料の持つ機能を有効に発現するには、好ましくは３０μｍ以下である。これは、一般的な民生用のリチウムイオン電池は、単位体積当たりのエネルギー量の向上を競っており、電極活物質層の塗膜厚さは厚くなる傾向にある一方、電極集電体や本発明のセパレータを有する電解質層はどんどん薄くする方向に進んでいる（如何に活物質を多く入れ、他の要素は取り除くかという方向に進んでいる）が、本発明では、これらを踏まえたうえで、更に異常時安全性を備えてなる電池を提供する観点から、発熱する電極活物質層の厚さを決定すればよい。
【００６０】
［負極活物質層］
負極活物質層に関しては、負極材料活物質を含む。この他にも、電子伝導性を高めるための導電材、バインダ、イオン伝導性を高めるための電解質支持塩（リチウム塩）、高分子ゲルないし固体電解質（ホストポリマー、電解液など）などが含まれ得る。負極活物質の種類以外は、基本的に上記「正極活物質層の構成材料」として既に説明した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【００６１】
負極活物質としては、従来公知の溶液系のリチウムイオン電池でも使用される負極活物質を用いることができる。具体的には、天然黒鉛、人造黒鉛、アモルファスカーボン、コークスおよびメソフェーズピッチ系炭素繊維、グラファイト、非晶質炭素であるハードカーボンなどの炭素材料から選ばれてなる少なくとも１種を主材料とする負極活物質を用いることが望ましいが、特に限定されない。この他にも金属酸化物（特に遷移金属酸化物、具体的にはチタン酸化物）、金属（特に遷移金属、具体的にはチタン）とリチウムとの複合酸化物などを用いることもできる。
【００６２】
さらに、負極活物質層に含まれる電解質には、被膜形成材が含まれていてもよい。これにより、電池の充放電サイクルに伴う容量低下を抑制することができる。被膜形成材としては、特に限定されず、例えば、特開２０００−１２３８８０号公報に記載されているような被膜形成材など従来公知のものを用いることができる。
【００６３】
負極活物質層の塗膜厚さは、特に限定するものではなく、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視など）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な負極活物質層の塗膜厚さは２０〜２００μｍ程度であり、この範囲であれば本発明でも十分に利用可能であるが、好ましくは３０μｍ以下である。これは、一般的な民生用のリチウムイオン電池は、単位体積当たりのエネルギー量の向上を競っており、活物質層の塗膜厚さは厚くなる傾向にある一方、集電体や本発明のセパレータを有する電解質層はどんどん薄くする方向に進んでいる（如何に活物質を多く入れ、他の要素は取り除くかという方向に進んでいる）が、本発明では、これらを踏まえたうえで、更に異常時安全性を備えてなる電池を提供する観点から、発熱する電極活物質層の厚さを決定すればよい。
【００６４】
［電解質層］
電解質層に関しては、本発明のセパレータを用いて形成されているものであれば、特に制限されるものではなく、その使用目的に応じて、イオン伝導性に優れる電解液含有セパレータを電解質層として用いることができるほか、ポリマー電解質と称される高分子ゲル電解質等をセパレータに含浸、塗布、スプレーなどして形成した電解質層も好適に利用することができる。
【００６５】
（ａ）電解液含有セパレータ
本発明のセパレータに染み込ませることのできる電解液としては、既に説明した本発明の「正極活物質層の構成材料」の項の高分子ゲル電解質に含まれる電解液（電解質塩および可塑剤）と同様のものを用いることができるため、ここでの説明は省略するが、電解液の好適な１例を示せば、電解質として、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＰＦ５、ＬｉＢＯＢ、ＬｉＣＦ３ＳＯ３およびＬｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２の少なくとも１種類を用い、溶媒として、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、テトラヒドロフラン、１，３−ジオキソランおよびγ−ブチルラクトンよりなるエーテル類から少なくとも１種類を用い、前記電解質を前記溶媒に溶解させることにより、電解質の濃度が０．５〜２モル／リットルに調整されているものであるが、本発明はこれらに何ら制限されるべきものではない。
【００６６】
上記セパレータとしては、既に説明した「本発明のセパレータ」を用いるものであるため、ここでの説明は省略する。
【００６７】
ただし、セパレータを複数枚重ねて使用する場合には、本発明の作用効果を損なわない範囲内であれば、本発明のセパレートと従来公知のＰＥやＰＰなどのセパレータとを重ねて利用してもよい。例えば、上記電解液を吸収保持する本発明のセパレータと、電解液を吸収保持するポリマーからなる多孔性シート（例えば、ポリオレフィン系微多孔質セパレータなど）や既存の不織布セパレータなどを併用することもできる。有機溶媒に対して化学的に安定であるという性質を持つ上記ポリオレフィン系微多孔質セパレータは、電解質（電解液）との反応性を低く抑えることができるという優れた効果を有するためである。上記ポリオレフィン系微多孔質セパレータなどの多孔性シートの材質としては、例えば、ＰＥ、ＰＰ、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体などが挙げられる。既存の不織布セパレータの材質としては、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィンなど従来公知のものを用いることができる。
【００６８】
上記セパレータに含浸などにより保持させる電解液量は、セパレータの保液能力範囲まで含浸、塗布などさせればよいが、当該保液能力範囲を超えて含浸させてもよい。これは、例えば、バイポーラ電池の場合、電解質シール部に樹脂を注入して電解質層からの電解液の染み出しを防止できるため、該電解質層のセパレータに保液できる範囲であれば含浸可能である。同様に、非バイポーラ電池の場合、電池要素を電池外装材に封入して電池外装材内部からの電解液の染み出しを防止できるため、該電池外装材内部に保液できる範囲であれば含浸可能である。該電解液は、真空注液法などにより注液した後、完全にシールすることができるなど、従来公知の方法でセパレータに電解液を含浸させることができる。
【００６９】
（ｂ）ゲル電解質層
本発明のゲル電解質層では、本発明のセパレータに高分子ゲル電解質を含浸、塗布などにより保持させてなるものである。
【００７０】
高分子ゲル電解質としては、既に説明した本発明の「正極活物質層の構成材料」の項の高分子ゲル電解質と同様のものを用いることができるため、ここでの説明は省略する。
【００７１】
また、高分子ゲル電解質は、電解質層のほか、正極活物質層、負極活物質層にも含まれ得るが、その際には、同一の高分子ゲル電解質を使用してもよく、層によって異なる高分子ゲル電解質を用いてもよい。
【００７２】
ところで、現在好ましく使用される高分子ゲル電解質用のホストポリマーは、ＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリエーテル系高分子である。このため、高温条件下における正極側での耐酸化性が弱い。従って、酸化還元電位の高い正極材料を使用する場合には、負極活物質層の容量が、高分子ゲル電解質層を介して対向する正極活物質層の容量より少ないことが好ましい。負極活物質層の容量が対向する正極活物質層の容量より少ないと、充電末期に正極電位が上がり過ぎることを防止できる。ここでいう正極活物質層および負極活物質層の容量は、正極活物質層および負極活物質層を製造する際の理論容量として、製造条件から求めることができる。完成品の容量を測定装置で直接測定してもよい。ただし、負極活物質層の容量を対向する正極活物質層の容量と比べて少ないと、負極電位が下がりすぎて電池の耐久性が損なわれる恐れがあるので充放電電圧に注意する必要がある。例えば、一のセル（単電池層）の平均充電電圧を使用する正極活物質の酸化還元電位に対して適切な値に設定して、耐久性が低下しないように注意する。
【００７３】
電池を構成する電解質層の厚さは、特に限定するものではないが、基本的には本発明のセパレータの厚さと略同等かあるいは若干厚い程度であり、通常５〜３０μｍ程度であれば使用可能である。コンパクトな電池を得るためには、電解質層としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましく、セパレータと同様に薄膜化して電池出力の向上に寄与するためには、電解質層の厚さは、１５μｍ以下、好ましくは５〜１０μｍである。
【００７４】
尚、本発明では、上記電解質層の電解液中には、本発明の作用効果を損なわない範囲内であれば、従来公知の各種添加剤を含有していてもよい。
【００７５】
［絶縁層］
絶縁層は、主にバイポーラ型電池の場合に用いられる。この絶縁層は、電池内で隣り合う集電体同士が接触したり、積層電極の端部の僅かな不ぞろいなどによる短絡が起こるのを防止する目的で、各電極の周囲に形成されてなるものである。本発明では、必要に応じて、電極の周囲に絶縁層を設けてもよい。これは、車両駆動用ないし補助用電源として利用するような場合には、電解液による短絡（液落）を完全に防止する必要がある。さらに、電池への振動や衝撃が長期にわたり負荷される。そのため、電池寿命の長期化の観点からは、絶縁層を設置することがより長期間の信頼性、安全性を確保する上で望ましく、高品質の大容量電源を提供できる点で望ましいためである。
【００７６】
該絶縁層としては、絶縁性、固体電解質の脱落に対するシール性や外部からの水分の透湿に対するシール性（密封性）、電池動作温度下での耐熱性などを有するものであればよく、例えば、エポキシ樹脂、ゴム、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイミドなどが使用できるが、耐蝕性、耐薬品性、作り易さ（製膜性）、経済性などの観点からは、エポキシ樹脂が好ましい。
【００７７】
［正極および負極端子板］
正極および負極端子板は、必要に応じて使用すればよい。例えば、バイポーラ型のリチウムイオン電池の場合では、積層（ないし巻回）構造によっては、最外部の集電体から電極端子を直接取り出しても良く、この場合には正極および負極端子板は用いなくとも良い。
【００７８】
正極および負極端子板を用いる場合には、端子としての機能を有するほか、薄型化の観点からは極力薄い方がよいが、積層されてなる電極、電解質および集電体はいずれも機械的強度が弱いため、これらを両側から挟示し支持するだけの強度を持たせることが望ましい。さらに、端子部での内部抵抗を抑える観点から、正極および負極端子板の厚さは、通常０．１〜２ｍｍ程度が望ましいといえる。
【００７９】
正極および負極端子板の材質は、従来公知のリチウムイオン電池で用いられる材質を用いることができる。例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、これらの合金などを利用することができる。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウムを用いることが好ましい。
【００８０】
正極端子板と負極端子板との材質は、同一の材質を用いてもよいし、異なる材質のものを用いてもよい。さらに、これら正極および負極端子板は、材質の異なるものを多層に積層したものであってもよい。
【００８１】
［正極および負極リード］
正極および負極リードに関しては、従来公知のリチウムイオン電池で用いられるリードと同様のものを用いることができる。なお、電池外装材（電池ケース）から取り出された部分は、周辺機器や配線などに接触して漏電したりして製品（例えば、自動車部品、特に電子機器等）に影響を与えないように、耐熱絶縁性の熱収縮チューブなどにより被覆しておくのが好ましい。
【００８２】
［電池外装材（電池ケース）］
リチウムイオン電池では、使用する際の外部からの衝撃、環境劣化を防止するために、電池の発電要素である電池積層体ないし電池巻回体全体（図４、５参照のこと）を電池外装材ないし電池ケースに収容するのが望ましい。軽量化の観点からは、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅などの金属（合金を含む）の両面をポリプロピレンフィルム等の絶縁体（好ましく耐熱性の絶縁体）で被覆した高分子−金属複合ラミネートフィルムなど、従来公知の電池外装材を用いて、その周辺部の一部または全部を熱融着にて接合することにより、電池積層体を収納し密封した構成とするのが好ましい。この場合、上記正極および負極リードは、上記熱融着部に挟まれて上記電池外装材の外部に露出される構造とすればよい。また熱伝導性に優れた高分子−金属複合ラミネートフィルムなどを用いることが、自動車の熱源から効率よく熱を伝え、電池内部を電池動作温度まですばやく加熱することができる点で好ましい。高分子−金属複合ラミネートフィルムとしては、特に制限されるべきものではなく、高分子フィルム間に金属フィルムを配置し全体を積層一体化してなる従来公知のものを使用することができる。具体例としては、例えば、高分子フィルムからなる外装保護層（ラミネート最外層）、金属フィルム層、高分子フィルムからなる熱融着層（ラミネート最内層）のように配置し全体を積層一体化してなるものが挙げられる。詳しくは、外装材に用いられる高分子−金属複合ラミネートフィルムは、上記金属フィルムの両面に、高分子フィルムとして、まず耐熱絶縁樹脂フィルムを形成し、少なくとも片面側の耐熱絶縁樹脂フィルム上に熱融着絶縁性フィルムが積層されたものである。かかるラミネートフィルムは、適当な方法にて熱融着させることにより、熱融着絶縁性フィルム部分が融着して接合し熱融着部が形成される。上記金属フィルムとしては、アルミニウムフィルム等が例示できる。また、上記絶縁性樹脂フィルムとしては、ポリエチレンテトラフタレートフィルム（耐熱絶縁性フィルム）、ナイロンフィルム（耐熱絶縁性フィルム）、ポリエチレンフィルム（熱融着絶縁性フィルム）、ポリプロピレンフィルム（熱融着絶縁性フィルム）等が例示できる。ただし、本発明の外装材は、これらに制限されるべきものではない。こうしたラミネートフィルムでは、超音波溶着等により熱融着絶縁性フィルムを利用して１対ないし１枚（袋状）のラミネートフィルムの熱融着による接合を、容易かつ確実に行うことができる。なお、電池の長期信頼性を最大限高めるためには、ラミネートシートの構成要素である金属フィルム同士を直接接合してもよい。金属フィルム間にある熱融着性樹脂を除去もしくは破壊して金属フィルム同士を接合するには超音波溶着を用いることができる。
【００８３】
次に、本発明の電池の用途としては、異常発熱時であってもその安全性が求められる用途に幅広く利用可能である。例えば、服ポケットや鞄等に入れて持ち歩くなど、比較的身近に所持することが多いことからその安全性が求められる携帯電話や携帯パソコンなどの携帯電子機器用電源として好適に利用することができる。更に、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）や燃料電池自動車やハイブリッド燃料電池自動車などの大容量電源として、高エネルギー密度、高出力密度が求められる車両駆動用電源や補助電源に好適に利用することができる。この場合には、本発明の非バイポーラまたはバイポーラ型のリチウムイオン二次電池を複数個接続して構成した組電池とすることが望ましい。すなわち、本発明では、上記リチウムイオン電池を複数個、並列接続または直列接続または並列−直列接続または直列−並列接続の少なくとも一つを用いて組電池（車両用サブモジュール）とすることができる。これにより、種々の車両用ごとの容量・電圧の要望を基本の電池の組み合わせで対応が可能になる。その結果、必要エネルギー、出力の設計選択性を容易にすることが可能になる。そのため種々の車両用ごとに異なる電池を設計、生産する必要がなく、基本となる電池の大量生産が可能となり、量産化によるコスト削減が可能となる。以下に、当該組電池（車両用サブモジュール）の代表的な実施形態につき、図面を用いて簡単に説明する。
【００８４】
図６に本発明のバイポーラ電池（２４Ｖ、５０ｍＡｈ）を２直２０並に接続した組電池（４２Ｖ１Ａｈ）の模式図を示す。並列部分のタブは銅のバスバー５６、５８で接続し、直列部分はタブ４８、４９同士を振動溶着して接続した。直列部分の端部を端子６２、６４に接続して、正負の端子を構成している。電池の両側には、バイポーラ電池４１の各層の電圧を検知する検知タブ６０を取り出し、それらの検知線５３を組電池５１の前部に取り出している。詳しくは、図６に示す組電池５１を形成するには、バイポーラ電池４１を５枚並列にバスバー５６で接続し、５枚並列にしたバイポーラ電池４１をさらに電極タブ同士を接続して２枚直列にし、これらを４層積層して並列にバスバー５８で接続して金属製の組電池ケース５５に収納する。このように、バイポーラ電池４１を任意の個数直並列に接続することによって、所望の電流、電圧、容量に対応できる組電池５１を提供することができる。該組電池５１には、正極端子６２、負極端子６４が金属製の組電池ケース５５の側面前部に形成されており、電池を直並列に接続後、例えば、各バスバー５６と各正極端子６２、負極端子６４とが端子リード５９で接続されている。また、該組電池５１には、電池電圧（各単電池層、更にはバイポーラ電池の端子間電圧）を監視するために検知タブ端子５４が金属製の組電池ケース５５の正極端子６２及び負極端子６４が設けられている側面前部に設置されている。そして、各バイポーラ電池４１の電圧検知タブ６０が全て検知線５３を介して検知タブ端子５４に接続されている。また、組電池ケース５５の底部には、外部弾性体５２が取り付けられており、組電池５１を複数積層して複合組電池を形成するような場合に、組電池５１間距離を保ち、防振性、耐衝撃性、絶縁性、放熱性などを向上することができる。
【００８５】
また、この組電池５１には、使用用途に応じて、上記検知タブ端子５４以外にも各種計測機器や制御機器類を設けてもよい。さらにバイポーラ電池１の電極タブ（４８、４９）同士や検知タブ６０と検知線５３とを連結するためには、超音波溶接、熱溶接、レーザ溶接または電子ビーム溶接により、または、リベットのようなバスバー５６、５８を用いて、またはカシメの手法を用いて、連結するようにしてもよい。さらにバスバー５６、５８と端子リード５９等とを連結するためにも、超音波溶接、熱溶接、レーザ溶接または電子ビーム溶接を用いてもよいなど、特に制限されるものではない。
【００８６】
上記外部弾性体５２にも、本発明の電池で用いた樹脂群と同様の材料を用いることができるが、これらに制限されるものではない。
【００８７】
また、本発明の組電池では、本発明のバイポーラ電池と、該バイポーラ電池と正負極電極材料を同一とし該バイポーラ電池の構成単位数を直列することにより電圧を同一にした本発明の非バイポーラ電池とを並列に接続したものであってもよい。すなわち、組電池を形成する電池は、本発明のバイポーラ電池と非バイポーラ電池（但し、全ての電池が必ずしも本発明の電池でなくともよい）とを混在させても良い。これにより、出力重視のバイポーラ電池と、エネルギー重視のバイポーラ型でない電池の組み合わせでお互いの弱点を補う組電池ができ、組電池の重量・サイズを小さくすることができる。それぞれのバイポーラ電池とバイポーラ型でない電池をどの程度の割合で混在させるかは、組電池として要求される安全性能、出力性能に応じて決める。
【００８８】
また、図７にバイポーラ電池Ａ（４２Ｖ、５０ｍＡｈ）と非バイポーラ電池Ｂ（４．２Ｖ、１Ａｈ）１０直（４２Ｖ）を並列に連結した組電池を示す。非バイポーラ電池Ｂとバイポーラ電池Ａは電圧が等しくなり、その部分で並列接続を形成している。この組電池５１’は、出力の分担をバイポーラ電池Ａが有し、エネルギーの分担を非バイポーラ電池Ｂが有する構造である。これは、出力とエネルギーを両立することが困難な組電池において、非常に有効な手段である。この組電池５１’でも、並列部分及び図の横方向に隣り合う非バイポーラ電池Ｂ間を直列接続する部分のタブは銅のバスバー５６で接続し、図の縦方向に隣り合う非バイポーラ電池Ｂ間を直列接続する部分はタブ３９、４０同士を振動溶着して接続した。非バイポーラ電池Ｂとバイポーラ電池Ａを並列接続している部分の端部を端子６２、６４に接続して、正負の端子を構成している。バイポーラ電池Ａの両側には、バイポーラ電池Ａの各層の電圧を検知する検知タブ６０を取り出し、それらの検知線（図示せず）を組電池５１’の前部に取り出している以外は、図６の組電池５１と同様であるので、同じ部材には同じ符号を付した。詳しくは、図７に示す組電池５１’を形成するには、バイポーラ型でない電池Ｂ１０枚を端から順番にバスバー５６および振動溶着して直列に接続した。さらに、バイポーラ電池Ａと直列接続された両端の非バイポーラ電池Ｂとをそれぞれバスバー５６で並列に接続して金属製の組電池ケース５５に収納する。このように、バイポーラ電池Ａを任意の個数直並列に接続することによって、所望の電流、電圧、容量に対応できる組電池５１’を提供することができる。該組電池５０’にも、正極端子６２、負極端子６４が金属製の組電池ケース５５の側面前部に形成されており、電池Ａ、Ｂを直並列に接続後、例えば、各バスバー５６と各正極端子６２、負極端子６４とが端子リード５９で接続されている。また、該組電池５１’には、電池電圧（バイポーラ電池Ａの各単電池層、更にはバイポーラ電池Ａ及びバイポーラ型でない電池Ｂの端子間電圧）を監視するために検知タブ端子５４が金属製の組電池ケース５５の正極端子６２及び負極端子６４が設けられている側面前部に設置されている。そして、各バイポーラ電池Ａ（更には非バイポーラ電池Ｂ）の検知タブ６０が全て検知線（図示せず）を介して検知タブ端子５４に接続されている。また、組電池ケース５５の低部には、外部弾性体５２が取り付けられており、組電池５１’を複数積層して複合組電池を形成するような場合に、組電池５１’間距離を保ち、防振性、耐衝撃性、絶縁性、放熱性などを向上することができる。
【００８９】
また本発明の組電池では、更に上記のバイポーラ電池を直並列接続して第１組電池ユニットを形成するとともに、この第１組電池ユニットの端子間電圧と電圧を同一にするバイポーラ電池以外の非バイポーラ電池が直並列接続されてなる第２組電池ユニットを形成し、この第１組電池ユニットと第２組電池ユニットを並列接続することによって組電池としても良いなど、特に制限されるものではない。
【００９０】
なお、組電池の他の構成要件に関しては、何ら制限されるべきものではなく、既存の非バイポーラ電池を用いた組電池の構成要件と同様のものが適宜適用することができるものであり、従来公知の組電池用の構成部材および製造技術が利用できるため、ここでの説明は省略する。
【００９１】
次に、上記の組電池（車両用サブモジュール）を少なくとも２以上直列、並列、または直列と並列の複合接続した複合組電池（車両用組電池）とすることで、使用目的ごとの電池容量や出力に対する要求に、新たに組電池を作製することなく、比較的安価に対応することが可能になる。すなわち、本発明の複合組電池は、組電池（本発明のバイポーラ電池ないし非バイポーラ電池だけで構成したもの、本発明以外のバイポーラ電池や非バイポーラ電池を組み合わせて構成したものなど）を少なくとも２以上直列、並列、または直列と並列の複合接続したことを特徴とするものであり、基準の組電池を製造し、それを組み合わせて複合組電池とすることで、組電池の仕様をチューニングできる。これにより、仕様の異なる沢山の組電池種を製造しなくてよいため、複合組電池コストを減少することができる。
【００９２】
複合組電池としては、例えば、図６に記載のバイポーラ電池を用いた組電池（４２Ｖ、１Ａｈ）６並に接続した複合組電池（４２Ｖ、６Ａｈ）の模式図が図８である。複合組電池を構成する各組電池は連結版と固定ねじにより一体化し、組電池の間に弾性体を設置して防振構造を形成している。また、組電池のタブは板状のバスバーで連結している。すなわち、図８に示したように、上記の組電池５１を６組並列に接続して複合組電池７０とするには、各組電池ケース５５の蓋体に設けられた組電池５１のタブ（正極端子６２および負極端子６４）を、板状のバスバーである外部正極端子部、外部負極端子部を有する組電池正極端子連結板７２、組電池負極端子連結板７４を用いてそれぞれ電気的に接続する。また、各組電池ケース５５の両側面に設けられた各ネジ孔部（図示せず）に、該固定ネジ孔部に対応する開口部を有する連結板７６を固定ネジ７７で固定し、各組電池５１同士を連結する。また、各組電池５１の正極端子６２および負極端子６４は、それぞれ正極および負極絶縁カバーにより保護され、適当な色、例えば、赤色と青色に色分けすることで識別されている。また、組電池５１の間、詳しくは組電池ケース５５の底部に外部弾性体５２を設置して防振構造を形成している。
【００９３】
また、上記複合組電池では、これを構成する複数の組電池をそれぞれ脱着可能に接続しておくのが望ましい。このように、組電池を複数直並列接続されてなる複合組電池では、一部の電池、組電池が故障しても、その故障部分を交換するだけで修理が可能となるためである。
【００９４】
また、本発明の車両は、上記組電池および／または上記複合組電池を搭載することを特徴とするものである。これにより、軽く小さい電池にすることでスペース要望の大きな車両要望に合致できる。電池のスペースを小さくすることで、車両の軽量化も達成できる。
【００９５】
図９に示したように、複合組電池７０を、車両（例えば、電気自動車等）に搭載するには、電気自動車８０の車体中央部の座席（シート）下に搭載する。座席下に搭載すれば、車内空間およびトランクルームを広く取ることができるからである。なお、電池を搭載する場所は、座席下に限らず、車両の床下、シートバック裏、後部トランクルームの下部でも良いし、車両前方のエンジンルームでも良い。
【００９６】
なお、本発明では、複合組電池だけではなく、使用用途によっては、組電池を車両に搭載するようにしてもよいし、これら複合組電池と組電池を組み合わせて搭載するようにしてもよい。また、本発明の複合組電池または組電池を駆動用電源や補助電源として搭載することのできる車両としては、上記の電気自動車、燃料電池自動車やこれらのハイブリッド車が好ましいが、これらに制限されるものではない。また、本発明の組電池および／または複合組電池を、例えば、駆動用電源や補助電源等として搭載することのできる車両としては、ハイブリッド車（ガソリンエンジンと本発明の組電池および／または複合組電池とをハイブリッド化したもの）、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、燃料電池自動車、ハイブリッド燃料電池自動車等が好ましいが、これらに制限されるものではない。
【実施例】
【００９７】
以下、実施例および比較例を挙げて本発明の内容を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００９８】
実施例１
＜電池の作製＞
１．セパレータの作製
本実施例では、セパレータとして、湿式の抄紙方式を用いて、以下のポリイミド不織布シートを作製した。
【００９９】
詳しくは、繊維の材質に、５００℃以上で炭化し、融点なしのポリイミドを用い、該ポリイミド繊維の太さ（繊維径）が４μｍであるポリイミド繊維を、湿式の抄紙方式を用いて、以下の特性を有するシート状の不織布（繊維集合体）を製造し、本実施例のセパレートとした。すなわち、本実施例のセパレータは、ポリイミド不織布シート（繊維集合体）により構成されており、以下の特性を有する；
目付け；１０ｇ／ｍ２、
厚さ；１５μｍ、
空孔率；４０％、
ガーレー値；５秒／１００ｃｃである。
【０１００】
ここで、ガーレー値とは、透気度のことであり、ＪＩＳ  Ｐ８１１７に準拠し、０．８７９ｇ／ｍｍ２圧で１００ｃｃの空気が膜を透過する秒数を示す。
【０１０１】
２．正極の作製
正極活物質（ＬｉＭｎ２Ｏ４）１００ｇと導電材（カーボンブラック）５ｇを量り取り、上記混合物にバインダとしてポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を５ｇ加え、ミキサーで混合を行った。更に、粘度が７０００ｃＰになるように溶媒としてＮ−メチエルー２−ピロリドン（ＮＭＰ）を適量加え、真空混合してスラリーを調整した。
【０１０２】
上記のように作製したスラリーを用い、これを厚さ１５μｍの正極集電体のアルミ箔上にアプリケーターにて塗布して、乾燥機にて８０℃程度で加熱乾燥した後、プレスを行った。正極活物質層の厚さは４０μｍ（片面）であった。
【０１０３】
３．負極の作製
負極活物質粉末としてハードカーボン９０質量％、バインダとしてＰＶｄＦ１０質量％に、溶媒としてＮ−メチエルー２−ピロリドン（ＮＭＰ）を加えて撹拌してスラリーを調整して、アプリケーターにて、厚さ１０μｍの負極集電体の銅箔上に塗布して、乾燥機にて８０℃程度で加熱乾燥した後、プレスを行った。負極活物質層の厚さは３０μｍ（片面）であった。
【０１０４】
４．電解液の作製
電解液には、ＥＣ（エチレンカーボネート）：ＤＭＣ（ジメチルカーボネート）＝３：７（体積比）の混合溶媒に１ＭのＬｉＰＦ６を溶かしたものを用いた。
【０１０５】
５．電池の作製
上記２．で得られた正極、上記１．で得られたセパレータ、上記３．で得られた負極を順次重ね合わせ電池要素を作製した。
【０１０６】
上記電池要素をアルミラミネートフィルムパックに入れ、上記４．で得られた電解液を注入し、積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池を得た。
【０１０７】
＜測定＞
６．電池性能の測定、評価
上記５．で得られた積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池を定電流放電（放電条件；終止電圧２．５Ｖ）させながら、１５０℃のホットボックスにて過熱した。
【０１０８】
その結果、本実施例のセパレータを用いた積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池においては、内部短絡は確認されず、変化は見られなかった。
【０１０９】
比較例１
＜電池の作製＞
１．セパレータの作製
本比較例では、比較用セパレータとして、延伸法を用いて、ポリエチレン微多孔膜を作製した。
【０１１０】
ポリエチレン微多孔膜セパレータは、以下の特性を有する；
目付け；９ｇ／ｍ２、
厚さ；１６μｍ、
空孔率；４０％、
ガーレー値；２００秒／１００ｃｃである。
【０１１１】
正極の作製、負極の作製、電解液の作製及び電池の作製は、実施例１と同様として、正極、負極、電解液および電池を作製した。
【０１１２】
本比較例のセパレータを用いた積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池を用いて、実施例１の上記測定項目の６．と同様の「電池性能の測定、評価」を行なった。
【０１１３】
その結果、本比較例のセパレータを用いた積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池においては、内部短絡が発生した、セパレータは収縮していた。
【０１１４】
実施例２
＜電池の作製＞
１．正極を収納するセパレータの作製
実施例１の１．「セパレータの作製」で得られたポリイミド不織布シート２枚を用いて、図１Ｂ、Ｃの通り袋状にセパレータを構成し、実施例１の上記２．「正極の作製」で得られた正極を収納するようにした。これにより、ハンドリングが向上した。
【０１１５】
２．負極及び電解液の作製
負極及び電解液の作製は、実施例１と同様として、負極および電解液を作製した。
【０１１６】
３．電池の作製
実施例１の５．「電池の作製」と同様にして、上記１．で得られた正極を収納するセパレータ、上記２．で得られた負極を順次重ね合わせ電池要素を作製した。
【０１１７】
上記電池要素をアルミラミネートフィルムパックに入れ、上記２．で得られた電解液を注入し、積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池を得た。
【０１１８】
＜測定＞
４．電池性能の測定、評価
本実施例の袋状のセパレータを用いた積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池を用いて、実施例１の上記測定項目の６．と同様の電池性能の測定、評価を行なった。
【０１１９】
その結果、ホットボックスにて１５０℃に過熱したが、内部短絡は確認されず、変化は見られなかった。
【０１２０】
実施例３
＜電池の作製＞
１．セパレータの作製
本実施例では、セパレータとして、湿式の抄紙方式を用いて、以下のポリイミド含有不織布シートを作製した。
【０１２１】
詳しくは、繊維の材質に、５００℃以上で炭化し、融点なしのポリイミドと、その他にＰＥ、ＰＰ及びナイロン（ポリアミド）を用いた。この際、不織布のポリイミド繊維の含有量が１０質量％、その他のＰＥ繊維が３０質量％、ＰＰ繊維が３０質量％、ナイロン繊維が３０質量％となるように配合した。また、該各繊維の太さ（繊維径）は、ポリイミド繊維が４μｍ、ＰＥ繊維が５μｍ、ＰＰ繊維が５μｍ、ナイロン繊維が５μｍであるものを用いた。かかる各繊維を、湿式の抄紙方式を用いて、以下の特性を有するシート状の不織布（繊維集合体）を製造し、本実施例のセパレートとした。すなわち、本実施例のセパレータは、ポリイミド１０質量％含有の不織布シート（繊維集合体）により構成されており、以下の特性を有する；
目付け；１０ｇ／ｍ２、
厚さ；１７μｍ、
空孔率；３８％、
ガーレー値；６秒／１００ｃｃである。
【０１２２】
本実施例で得られたセパレータのメリットは、コスト面が大きい。すなわち、ポリイミド繊維は、既存のＰＥやＰＰ繊維に比してコストが高いので、異常発熱時の高温下で形状が維持できる最低限量だけポリイミド繊維を使い、その他をＰＥ、ＰＰ等の安価な繊維を用いることで、低コストのセパレータを作製できる。また、上記したように、異常発熱時にセパレータの収縮を抑えた上で、他の繊維による「シャットダウン現象」効果も得られるため、極めて有用である。
【０１２３】
正極の作製、負極の作製、電解液の作製及び電池の作製は、実施例１と同様として、正極、負極、電解液および電池を作製した。
【０１２４】
本実施例のセパレータを用いた積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池を用いて、実施例１の上記測定項目の６．と同様の「電池性能の測定、評価」を行なった。
【０１２５】
その結果、本実施例のセパレータを用いた積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池においては、ホットボックスにて１５０℃に過熱したが、内部短絡は確認されず、変化は見られなかった。
【図面の簡単な説明】
【０１２６】
【図１Ａ】袋状のセパレータを作製するために用意した２枚の方形シート状の繊維集合体（不織布）を一部重ねて表した平面概略図である。
【図１Ｂ】図１Ａで用意した２枚の方形シート状の繊維集合体（不織布）を重ねて熱融着して作製した袋状のセパレータの様子を模式的に表した平面概略図である。
【図１Ｃ】図１ＢのＸ−Ｘ線断面概略図である。
【図１Ｄ】図１Ｂ、Ｃの袋状のセパレータに収納するために用意した正極の様子を模式的に表した平面概略図である。
【図１Ｅ】図１ＤのＹ−Ｙ線断面概略図である。
【図１Ｆ】図１Ｂ、Ｃの袋状のセパレータに図１Ｄ、Ｅの正極を収納した様子を模式的に表した平面概略図である。
【図１Ｇ】図１ＦのＺ−Ｚ線断面概略図である。
【図２】本発明の正極と負極を電解質層を介して対峙するように積層した発電要素（１層）を模式的に表した概略斜視図である。
【図３】実施例及び比較例で作成した積層型の電池要素をアルミラミネート外装（アルミラミネートフィルムパック）に収納し封止した様子を模式的に表した概略斜視図である。
【図４】本発明のセパレータを用いてなるバイポーラ型でない積層型ラミネート外装のリチウムイオン二次電池（非バイポーラ電池）の断面概略図を示す。
【図５】本発明のセパレータを用いてなるバイポーラ型の積層型ラミネート外装リチウムイオン二次電池（バイポーラ電池）の全体構造を模式的に表わした概略断面図を示す。
【図６】本発明のバイポーラ電池を２直２０並に接続した組電池の一例を示す模式図である。図６（ａ）は組電池の平面図であり、図６（ｂ）は組電池の正面図であり、図４（ｃ）は組電池の右側面図であって、これら図６（ａ）〜（ｃ）では、いずれもバイポーラ電池を直列と並列の混合に接続した様子がわかるように外部ケースを透過して組電池内部を表わしたものである。
【図７】本発明のバイポーラ電池Ａと非バイポーラ電池Ｂ１０直を並列に連結した組電池の一例を示す図である。図７（ａ）は組電池の平面図であり、図７（ｂ）は組電池の正面図であり、図７（ｃ）は組電池の右側面図であって、これら図７（ａ）〜（ｃ）では、いずれもバイポーラ電池Ａおよび非バイポーラ電池Ｂを直列と並列の混合に接続した様子がわかるように外部ケースを透過して組電池内部を表わしたものである。
【図８】本発明の複合組電池の一例を示す図である。図８（ａ）は複合組電池の平面図であり、図８（ｂ）は複合組電池の正面図であり、図８（ｃ）は複合組電池の右側面図である。
【図９】複合組電池を搭載した状態の電気自動車を示す模式図である。
【図１０】粒子の粒径を測定する際に用いる絶対最大長を説明した解説図である。
【符号の説明】
【０１２７】
１０１    セパレータ、
１０１ａ、１０１ｂ    方形のシート状の繊維集合体、
１０３    熱溶着点、
１０５    集電体、
１０７    正極活物質層、
１０９    正極、
１１    正極と負極を電解質層を介して積層した発電要素（１層）、
１２    正極集電体（アルミ箔等）、
１３    正極活物質層（の塗膜）、
１４    電解質層（電解液含浸セパレータ等）、
１５    負極集電体（銅箔等）、
１６    負極活物質層（の塗膜）、
１７    アルミラミネートフィルムパック、
１８    電池、
３１    非バイポーラ電池、
３２    電池外装材、
３３    正極集電体、
３４    正極活物質層、
３５    電解質層、
３６    負極集電体、
３７    負極活物質層、
３８    発電要素、
３９    正極（端子）リード、
４０    負極（端子）リード、
４１    バイポーラ電池、
４２    集電体、
４３    正極活物質層、
４４    負極活物質層、
４５    バイポーラ電極、
４５ａ    電極積層体の最上層の電極、
４５ｂ    電極積層体の最下層の電極、
４６    電解質層、
４７    電極積層体（バイポーラ電池本体、発電要素）、
４８    正極リード、
４９    負極リード、
５０    電池外装材（外装パッケージ）、
５１、５１’    組電池、
５２    外部弾性体、
５３    検知線、
５４    検知タブ端子、
５５    組電池ケース、
５６、５８    バスバー、
５９    端子リード、
６２    正極端子、
６４    負極端子、
７０    複合組電池、
７２    複合組電池正極端子連結板、
７４    複合組電池負極端子連結板、
７６    連結板、
７７    固定ネジ、
８０    電気自動車、
９１    粒子（不定形粒子を含む）
Ｌ    最大の長さ。
【図１Ａ】
2006059717.tif 000002
【図１Ｂ】
2006059717.tif 000003
【図１Ｃ】
2006059717.tif 000004
【図１Ｄ】
2006059717.tif 000005
【図１Ｅ】
2006059717.tif 000006
【図１Ｆ】
2006059717.tif 000007
【図１Ｇ】
2006059717.tif 000008
【図２】
2006059717.tif 000009
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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