(57)【要約】【課題】放射性イオン交換樹脂の処理方法及び処理装置において、使用済みの放射性イオン交換樹脂を処理するときに溶離に使用する酸水溶液を効率良く回収して再使用可能とすることで、二次廃棄物の発生量を低減可能とする。【解決手段】溶離液から硫酸を分離回収する一次分離処理では、純水の流量調整弁３４の開度を大きくして硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量を増やして流速を速くし、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を小さくする一方、濃縮液から硫酸を分離回収する二次分離処理では、純水の流量調整弁３４の開度を小さくして硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量と輸送ポンプ１５による第１室２８へ供給する濃縮液の流量を減少して流速を遅くし、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を一次分離処理に比べて大きくする。【選択図】      図１
2006194623.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性イオン交換樹脂に酸水溶液を通液することで該放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質を溶離させ、前記酸水溶液に前記放射性物質が溶離した溶離液を拡散透析により放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理を行い、前記放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とする一方、前記酸水溶液を前記放射性イオン交換樹脂に通液する酸水溶液として使用し、また、前記濃縮液を拡散透析により再度分離する二次分離処理を行い、該二次分離処理を行って分離した酸水溶液を前記放射性イオン交換樹脂の初期通液として使用する放射性イオン交換樹脂の処理方法において、前記一次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比よりも、前記二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を大きく設定したことを特徴とする放射性イオン交換樹脂の処理方法。
【請求項２】
請求項１に記載の放射性イオン交換樹脂の処理方法において、前記一次分離処理における前記溶離液の流速に対して、前記二次分離処理における濃縮液の流速を小さく設定したことを特徴とする放射性イオン交換樹脂の処理方法。
【請求項３】
請求項１に記載の放射性イオン交換樹脂の処理方法において、前記一次分離処理における拡散透析面積に対して、前記二次分離処理における拡散透析面積を大きく設定したことを特徴とする放射性イオン交換樹脂の処理方法。
【請求項４】
請求項１に記載の放射性イオン交換樹脂の処理方法において、前記一次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を、前記溶離液の流速と前記溶離液から酸を回収するために供給する水の流速とにより設定する一方、前記二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を、前記濃縮液の流速と前記濃縮液から酸を回収するために供給する水の流速とにより設定することを特徴とする放射性イオン交換樹脂の処理方法。
【請求項５】
放射性イオン交換樹脂が充填されて酸水溶液を通液することで該放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質を溶離させる溶離槽と、前記溶離槽で溶離した溶離液を拡散透析膜に通すことで放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理槽と、該一次分離処理槽で分離した前記放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とする濃縮器と、前記一次分離処理槽で分離した前記酸水溶液を前記溶離槽に戻す第１戻し通路と、前記濃縮器で濃縮した前記濃縮液を拡散透析膜に通すことで該濃縮液から酸水溶液を再度分離する二次分離処理槽と、該二次分離処理槽で分離した前記酸水溶液を前記溶離槽に戻す第２戻し通路と、前記一次分離処理槽における流速に対する拡散透析面積の比に対して、前記二次分離処理槽における流速に対する拡散透析面積の比を大きく設定する制御手段とを具えたことを特徴とする放射性イオン交換樹脂の処理装置。
【請求項６】
請求項５に記載の放射性イオン交換樹脂の処理装置において、前記一次分離処理槽と前記二次分離処理槽は同一の処理槽であり、前記拡散透析膜により第１室と第２室とが区画され、前記第１室の一方に前記溶離液または前記濃縮液が供給され、前記第２室の他方に酸を回収するための水が供給され、前記制御手段は、前記溶離液から酸を回収するとき、前記溶離液及び前記水の供給速度を所定の第１速度に設定する一方、前記濃縮液から酸を回収するとき、前記濃縮液及び前記水の供給速度を前記第１速度より遅い所定の第２速度に設定することを特徴とする放射性イオン交換樹脂の処理装置。
【請求項７】
請求項５に記載の放射性イオン交換樹脂の処理装置において、前記一次分離処理槽と前記二次分離処理槽は異なる処理槽であり、前記一次分離処理槽における前記拡散透析膜の面積が所定の第１面積である一方、前記二次分離処理槽における前記拡散透析膜の面積が前記第１面積より大きい所定の第２面積であることを特徴とする放射性イオン交換樹脂の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電設備などから発生する使用済みの放射性イオン交換樹脂を処理するための放射性イオン交換樹脂の処理方法及び処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電設備において、イオン交換樹脂は、放射性イオンを吸着するために用いられており、具体的には、原子力発電所の放射性核種を含む系統水中に含まれる放射性イオンを吸着することで、放射性核種を含む系統水を純化するために用いられている。そのため、原子力発電所の運転に伴って放射性イオンを吸着した使用済の放射性イオン交換樹脂が廃棄物として発生する。この原子力発電設備から発生した使用済みの放射性イオン交換樹脂は、酸水溶液を用いてイオン交換樹脂から放射性物質を溶離させ、発生した溶離液から拡散透析膜を用いて酸水溶液を回収し、回収した酸水溶液を放射性物質の溶離処理に再使用する一方、酸水溶液が回収された溶離液は、中和、濃縮して処理するシステムがある。
【０００３】
ところが、放射性物質が溶離した溶離液は、拡散透析膜を用いて酸水溶液が回収されるが、この酸水溶液を１００%回収することができないため、ここに二次廃棄物が発生してしまう。そこで、酸水溶液を効率良く回収し、酸の補給量を低減させるものとして、例えば、下記特許文献１がある。
【０００４】
この特許文献１に記載された放射性イオン交換樹脂の処理方法は、放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性核種を酸溶液を用いて溶離し、この溶離液を第１の拡散透析槽へ通液して酸を回収し、核種を含む酸廃液を濃縮器で濃縮した後、第２の拡散透析槽へ通液して再度酸を回収し、これら回収された酸溶液を溶離処理に再使用するものである。
【０００５】
【特許文献１】特公平６−７２９５７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
一般に、拡散透析膜は、放射性物質含有水溶液から酸を選択的に回収することができるが、放射性物質の透過を完全に阻止することができるものではなく、放射性物質の一部が回収する酸水溶液側に透過してしまう。但し、酸水溶液側に透過する放射性物質はあくまで一部であるため、拡散透析膜が一段の場合にはほとんど問題にならない。
【０００７】
ところが、上述した特許文献１の放射性イオン交換樹脂の処理方法のように、溶離液を第１の拡散透析槽へ通液して酸を回収した後、核種を含む酸廃液を濃縮した濃縮液を第２の拡散透析槽へ通液して再度酸を回収した場合、酸水溶液側に透過する放射性物質の透過量が多くなり、この透過した放射性物質が処理系内を循環すると、放射性イオン交換樹脂の溶離性能が低下してしまう。即ち、所定の除染性能を得ようとすると、溶離処理に時間が掛かり、結果として、二次廃棄物の発生量を抑制することができないという問題がある。
【０００８】
本発明は上述した課題を解決するものであり、使用済みの放射性イオン交換樹脂を処理するときに溶離に使用する酸水溶液を効率良く回収して再使用可能とすることで、二次廃棄物の発生量を低減可能とした放射性イオン交換樹脂の処理方法及び処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記の目的を達成するための請求項１の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法は、放射性イオン交換樹脂に酸水溶液を通液することで該放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質を溶離させ、前記酸水溶液に前記放射性物質が溶離した溶離液を拡散透析により放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理を行い、前記放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とする一方、前記酸水溶液を前記放射性イオン交換樹脂に通液する酸水溶液として使用し、また、前記濃縮液を拡散透析により再度分離する二次分離処理を行い、該二次分離処理を行って分離した酸水溶液を前記放射性イオン交換樹脂の初期通液として使用する放射性イオン交換樹脂の処理方法において、前記一次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比よりも、前記二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を大きく設定したことを特徴とするものである。
【００１０】
請求項２の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法では、前記一次分離処理における前記溶離液の流速に対して、前記二次分離処理における濃縮液の流速を小さく設定したことを特徴としている。
【００１１】
請求項３の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法では、前記一次分離処理における拡散透析面積に対して、前記二次分離処理における拡散透析面積を大きく設定したことを特徴としている。
【００１２】
請求項４の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法では、前記一次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を、前記溶離液の流速と前記溶離液から酸を回収するために供給する水の流速とにより設定する一方、前記二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を、前記濃縮液の流速と前記濃縮液から酸を回収するために供給する水の流速とにより設定することを特徴としている。
【００１３】
また、請求項５の発明の放射性イオン交換樹脂の処理装置は、放射性イオン交換樹脂が充填されて酸水溶液を通液することで該放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質を溶離させる溶離槽と、前記溶離槽で溶離した溶離液を拡散透析膜に通すことで放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理槽と、該一次分離処理槽で分離した前記放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とする濃縮器と、前記一次分離処理槽で分離した前記酸水溶液を前記溶離槽に戻す第１戻し通路と、前記濃縮器で濃縮した前記濃縮液を拡散透析膜に通すことで該濃縮液から酸水溶液を再度分離する二次分離処理槽と、該二次分離処理槽で分離した前記酸水溶液を前記溶離槽に戻す第２戻し通路と、前記一次分離処理槽における流速に対する拡散透析面積の比に対して、前記二次分離処理槽における流速に対する拡散透析面積の比を大きく設定する制御手段とを具えたことを特徴とするものである。
【００１４】
請求項６の発明の放射性イオン交換樹脂の処理装置では、前記一次分離処理槽と前記二次分離処理槽は同一の処理槽であり、前記拡散透析膜により第１室と第２室とが区画され、前記第１室の一方に前記溶離液または前記濃縮液が供給され、前記第２室の他方に酸を回収するための水が供給され、前記制御手段は、前記溶離液から酸を回収するとき、前記溶離液及び前記水の供給速度を所定の第１速度に設定する一方、前記濃縮液から酸を回収するとき、前記濃縮液及び前記水の供給速度を前記第１速度より遅い所定の第２速度に設定することを特徴としている。
【００１５】
請求項７の発明の放射性イオン交換樹脂の処理装置では、前記一次分離処理槽と前記二次分離処理槽は異なる処理槽であり、前記一次分離処理槽における前記拡散透析膜の面積が所定の第１面積である一方、前記二次分離処理槽における前記拡散透析膜の面積が前記第１面積より大きい所定の第２面積であることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１６】
請求項１の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法によれば、放射性イオン交換樹脂に酸水溶液を通液することで放射性物質を溶離させ、この溶離液を拡散透析により放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理を行い、放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とする一方、酸水溶液を放射性イオン交換樹脂に通液する酸水溶液として使用し、また、濃縮液を拡散透析により再度分離する二次分離処理を行い、二次分離処理を行って分離した酸水溶液を放射性イオン交換樹脂の初期通液として使用するとき、一次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比よりも、二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を大きく設定したので、一次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比が小さいため、溶離液から放射性物質含有水溶液を分離する溶離性能が向上する一方、二次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比が大きいため、濃縮液から酸水溶液を分離する酸回収率が向上することとなり、高い溶離性能と高い酸回収率を実現することで、使用済みの放射性イオン交換樹脂を処理するときに溶離に使用する酸水溶液を効率良く回収して再使用可能とすることができ、二次廃棄物の発生量を低減することができる。
【００１７】
請求項２の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法によれば、一次分離処理における溶離液の流速に対して、二次分離処理における濃縮液の流速を小さく設定したので、各分離処理に用いる処理槽を共通化して装置の簡素化を図ることができると共に、処理の迅速化を図ることができる。
【００１８】
請求項３の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法によれば、一次分離処理における拡散透析面積に対して、二次分離処理における拡散透析面積を大きく設定したので、各分離処理に用いる処理槽を別体として処理の簡素化を図ることができる。
【００１９】
請求項４の発明の放射性イオン交換樹脂の処理方法によれば、一次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を溶離液の流速と水の流速とにより設定する一方、二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を濃縮液の流速と水の流速とにより設定するようにしたので、簡単な方法で、一次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比と、二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を設定することができる。
【００２０】
また、請求項５の発明の放射性イオン交換樹脂の処理装置によれば、酸水溶液を通液して放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質を溶離させる溶離槽と、この溶離槽で溶離した溶離液を拡散透析膜に通して放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理槽と、一次分離処理槽で分離した放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とする濃縮器と、濃縮器で濃縮した濃縮液を拡散透析膜に通して濃縮液から酸水溶液を再度分離する二次分離処理槽とを設け、制御手段は、一次分離処理槽における流速に対する拡散透析面積の比に対して、二次分離処理槽における流速に対する拡散透析面積の比を大きく設定するようにしたので、一次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比が小さいため、溶離液から放射性物質含有水溶液を分離する溶離性能が向上する一方、二次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比が大きいため、濃縮液から酸水溶液を分離する酸回収率が向上することとなり、高い溶離性能と高い酸回収率を実現することで、使用済みの放射性イオン交換樹脂を処理するときに溶離に使用する酸水溶液を効率良く回収して再使用可能とすることができ、二次廃棄物の発生量を低減することができる。
【００２１】
請求項６の発明の放射性イオン交換樹脂の処理装置によれば、一次分離処理槽と二次分離処理槽を同一の処理槽として拡散透析膜により第１室と第２室とに区画し、溶離液から酸を回収するときは、溶離液及び水の供給速度を第１速度に設定する一方、濃縮液から酸を回収するときは、濃縮液及び前記水の供給速度を第１速度より遅い第２速度に設定するので、一次分離処理槽と二次分離処理槽を共通化することで装置の簡素化を図ることができると共に、処理の迅速化を図ることができる。
【００２２】
請求項７の発明の放射性イオン交換樹脂の処理装置によれば、一次分離処理槽と二次分離処理槽とを異なる処理槽とし、一次分離処理槽における拡散透析膜の面積を第１面積とする一方、二次分離処理槽における拡散透析膜の面積を第１面積より大きい第２面積としたので、一次分離処理槽と二次分離処理槽を別体として処理の簡素化を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下に添付図面を参照して、本発明に係る放射性イオン交換樹脂の処理方法及び処理装置の好適な実施例を詳細に説明する。なお、この実施例によりこの発明が限定されるものではない。
【実施例１】
【００２４】
図１は、本発明の実施例１に係る放射性イオン交換樹脂の処理装置の概略構成図、図２は、実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた一次分離処理方法を表す概略図、図３は、実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた二次分離処理方法を表す概略図、図４は、拡散透析面積と流速との比に対する硫酸回収率を表すグラフ、図５は、通液倍数に対する溶離性能を表すグラフ、図６は、実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置によるコバルト６０の溶離性能を表すグラフ、図７は、実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置によるセシウム１３７の溶離性能を表すグラフである。
【００２５】
実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理方法を実施するための処理装置は、図１に示すように、溶離槽１１と、一次分離処理槽及び二次分離処理槽としての硫酸回収器１２と、濃縮器１３と、濃縮タンク１４と、輸送ポンプ１５とから構成されている。
【００２６】
溶離槽１１は、充填されている放射性イオン交換樹脂に硫酸水溶液（酸水溶液）を通液することで、放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質を溶離させるものである。そのため、この溶離槽１１には、図示しない使用済みイオン交換樹脂供給部から使用済みのイオン交換樹脂が供給されるイオン交換樹脂供給ライン２１が接続されると共に、硫酸水溶液が供給される硫酸水溶液供給ライン２２が接続されている。そして、この硫酸水溶液供給ライン２２には、硫酸貯留タンク２３内の硫酸を添加するための硫酸添加ライン２４が接続され、この硫酸添加ライン２４には開閉弁２５と硫酸ポンプ２６が設けられている。
【００２７】
硫酸回収器１２は、溶離槽１１で溶離した溶離液を拡散透析膜２７に通すことで放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理槽と、濃縮器１３で濃縮した濃縮液を拡散透析膜２７に通すことで濃縮液から酸水溶液を再度分離する二次分離処理槽とを兼ねている。即ち、内部に拡散透析膜２７が設けられることで、第１室２８と第２室２９とに区画されている。そして、第１室２８の一方に、溶離槽１１から溶離液を供給する溶離液供給ライン３０が接続され、この溶離液供給ライン３０に開閉弁３１が設けられる一方、第１室２８の他方に、溶離液から分離された放射性物質含有水溶液を排出する放射性物質含有水溶液排出ライン３２が接続されている。また、第２室２９の他方には、図示しない純水供給部から純水が供給される純水供給ライン３３が接続され、この純水供給ライン３３に流量調整弁３４が設けられる一方、第２室２９の一方には、溶離槽１１へ至る硫酸水溶液供給ライン２２が接続されている。
【００２８】
濃縮器１３は、硫酸回収器１２で分離した放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とするものである。そのため、この濃縮器１３には、硫酸回収器１２の第１室２８からの放射性物質含有水溶液排出ライン３２が接続され、この放射性物質含有水溶液排出ライン３２に開閉弁３５が設けられている。そして、濃縮器１３には、硫酸回収器１２から輸送された放射性物質含有水溶液を効率良く濃縮するために貯留した濃縮液を循環する濃縮液循環ライン３６が設けられており、この濃縮液循環ラインに２つの開閉弁３７，３８と輸送ポンプ１５が設けられている。また、濃縮器１３には、貯留した濃縮液を硫酸回収器１２に送って濃縮液から酸水溶液を再度分離するために、濃縮液循環ライン３６から溶離液供給ライン３０に至る濃縮液供給ライン３９が接続され、この濃縮液供給ライン３９に開閉弁４０が設けられている。
【００２９】
なお、本実施例では、硫酸回収器１２が、溶離液から酸を回収する一次分離処理槽と、濃縮液から酸を回収する二次分離処理槽として機能するため、硫酸回収器１２から溶離槽１１に至る硫酸水溶液供給ライン２２が、第１戻し通路及び第２戻し通路として機能する。
【００３０】
濃縮タンク１４は、硫酸回収器１２で濃縮液から酸水溶液を再度分離した後の廃液を貯留するものである。そのため、この濃縮タンク１４には、放射性物質含有水溶液排出ライン３２から分岐した廃液輸送ライン４１が接続され、この廃液輸送ライン４１に開閉弁４２が設けられている。また、濃縮タンク１４には、廃液が所定量溜まったときにこれを排出する廃液排出ライン４３が接続され、この廃液排出ライン４３に開閉弁４４が設けられている。
【００３１】
なお、本実施例では、濃縮器１３の濃縮液を直接濃縮タンク１４に輸送する濃縮液輸送ライン４５が接続され、この濃縮液輸送ライン４５に開閉弁４６が設けられている。また、濃縮タンク１４内の濃縮液を濃縮器１３で再濃縮できるように、濃縮液移送ライン４７が廃液排出ライン４３から濃縮液循環ライン３６にかけて接続され、濃縮液移送ライン４７に開閉弁４８が設けられている。
【００３２】
ところで、本実施例の放射性イオン交換樹脂の処理方法では、溶離槽１１で放射性イオン交換樹脂に硫酸水溶液を供給して放射性物質を溶離し、この溶離液を硫酸回収器１２に供給して拡散透析膜２７により放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離する一次分離処理を行い、放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とし、この濃縮液を硫酸回収器１２に供給して拡散透析膜２７により再度分離する二次分離処理を行うようにしている。ところが、溶離液（濃縮液）を複数回硫酸回収器１２に供給して分離処理を行うことで硫酸を回収しようとすると、硫酸水溶液側に透過する放射性物質の透過量が多くなり、この透過した放射性物質を含む硫酸水溶液を溶離槽１１に戻すと、溶離槽１１での放射性イオン交換樹脂の溶離性能が低下してしまう。
【００３３】
本実施例では、放射性イオン交換樹脂の処理方法にて、一次分離処理と二次分離処理における流速（ｖ（ｌ／ｈｒ））に対する拡散透析面積（Ａ（ｍ2））の比（Ａ／ｖ）を変更することで、高い溶離性能（ＤＦ）及び酸回収率（η）を確保するようにしている。
【００３４】
放射性イオン交換樹脂の処理方法において、溶離性能（ＤＦ）及び酸回収率（η）と流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）との間には相関関係があり、溶離性能（ＤＦ）と酸回収率（η）とは互いに相反するような関係となっている。なお、溶離性能（ＤＦ）は除染係数で表すことができ、酸回収率（η）は溶離液中の硫酸量に対する回収された硫酸量である。また、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）にて、Ａは拡散透析膜２７の膜面積、ｖは第１室２８を流れる溶離液及び第２室２９を流れる純水の速度（単位時間当たりの流量）である。
【００３５】
図４に拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）に対する硫酸回収率（η）を表すグラフを示している。この図４のグラフからわかるように、拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）が大きいほど硫酸回収率（η）が高くなっている。また、図５に通液倍数（Ｂｖ）に対する溶離性能（ＤＦ）を表すグラフを示す。この通液倍数（Ｂｖ）とは、溶離槽１１で処理する放射性イオン交換樹脂の処理量に対して供給する硫酸水溶液の通液量比である。この図５のグラフからわかるように、通液倍数（Ｂｖ）が大きいほど溶離性能（ＤＦ）が向上するものの、拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）が小さいほど溶離性能（ＤＦ）が高くなっている。
【００３６】
即ち、拡散透析面積を一定として拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）を小さくすると、拡散透析膜２７に対する硫酸水溶液の通液速度が大きくなり、拡散透析膜２７での放射性物質及び硫酸の透過量が減ることにより、回収する硫酸として溶離槽１１に戻る放射性物質の量が低下し、その影響が小さくなるために溶離性能（ＤＦ）が向上する。一方、拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）を大きくすると、拡散透析膜２７に対する通液速度が小さくなり、拡散透析膜２７での放射性物質及び硫酸の透過量が増え、硫酸の回収率は向上するが、透過した放射性物質により溶離性能（ＤＦ）が低下することによる。
【００３７】
そこで、本実施例では、溶離槽１１から供給された溶離液から硫酸を分離回収する一次分離処理では、拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）を小さくすることで、高い溶離性能（ＤＦ）を確保し、濃縮器１３から供給された濃縮液から硫酸を分離回収する二次分離処理では、拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）を大きくすることで、高い酸回収率（η）を確保するようにしている。具体的には、制御装置４９は、輸送ポンプ１５、硫酸ポンプ２９、流量調整弁３４を駆動制御可能であり、一次分離処理では、流量調整弁３４の開度を大きく調整して硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量を増やしてＡ／ｖを小さく（例えば、Ａ／ｖ＝２）とする。一方、二次分離処理では、流量調整弁３４の開度を小さく調整して硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量を減らすと共に、輸送ポンプ１５の駆動トルクを調整して硫酸回収器１２の第１室２８へ供給する濃縮液の流量を第２室２９へ供給する純水の流量に合わせてＡ／ｖを大きく（例えば、Ａ／ｖ＝３）とする。
【００３８】
ここで、実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた放射性イオン交換樹脂の処理方法について詳細に説明する。
【００３９】
一次分離処理にて、図２に示すように、まず、１バッチ目の放射性イオン交換樹脂を図示しない使用済みイオン交換樹脂供給部からイオン交換樹脂供給ライン２１により溶離槽１１に供給すると共に、硫酸水溶液を硫酸水溶液供給ライン２２によりこの溶離槽１１に供給する。このとき、制御装置４９は、開閉弁２５を開放すると共に硫酸ポンプ２６を駆動し、硫酸水溶液供給ライン２２の硫酸水溶液に硫酸貯留タンク２３内の硫酸を硫酸添加ライン２４により添加することで、必要に応じて硫酸水溶液の濃度を調整する。すると、この溶離槽１１にて、放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質が硫酸水溶液に溶離される。
【００４０】
次に、開閉弁３１を開放すると、硫酸水溶液を溶離槽１１に供給することで、放射性イオン交換樹脂から放射性物質が溶離した溶離液が、溶離液供給ライン３０により硫酸回収器１２の第１室２８に供給される。一方、制御装置４９が流量調整弁３４の開度を調整することで、純水供給ライン３３により硫酸回収器１２の第２室２９に所定流量の純水を供給する。即ち、硫酸回収器１２では、第１室２８の一方から溶離液が供給されて流れ、第２室２９の他方から純水が供給されることとなり、拡散透析膜２７を介して第１室２８と第２室２９とで逆向きの流れを形成することで、第１室２８を流れる溶離液から硫酸が拡散透析膜２７を通って第２室２９に効率良く移行することで回収される。
【００４１】
この一次分離処理では、制御装置４９が流量調整弁３４の開度を大きく調整して硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量を増やしてＡ／ｖを小さく（例えば、Ａ／ｖ＝２）しており、硫酸回収器１２の各室２８，２９内を流れる溶離液及び純水の流速が速くなる。つまり、拡散透析膜２７に対する硫酸水溶液の通液速度が大きくなり、第１室２８から拡散透析膜２７を通って第２室２９へ透過する放射性物質及び硫酸の透過量が減少する。従って、回収された硫酸水溶液は、硫酸水溶液供給ライン２２により溶離槽１１に供給される。この場合、硫酸回収率（η）は若干低下するものの、回収された硫酸と共に溶離槽１１に戻る放射性物質の量が低下することとなり、この溶離槽１１での溶離性能（ＤＦ）が向上する。
【００４２】
一方、硫酸が回収されて放射性物質が含有された放射性物質含有水溶液は、第２室２９へはほとんど移行せず、開閉弁３５を開放することで、放射性物質含有水溶液排出ライン３２により濃縮器１３に供給される。
【００４３】
この濃縮器１３は、例えば、蒸発式濃縮器、電気脱塩式濃縮器、電気透析式濃縮器、逆浸透式濃縮器などが適用されるものである。制御装置４９は、輸送ポンプ１５を駆動すると共に、各開閉弁３７，３８を開放することで、放射性物質含有水溶液排出ライン３２からこの濃縮器１３に供給された放射性物質含有水溶液を、濃縮液循環ライン３６により循環して濃縮しながら貯留する。その後、溶離槽１１に供給された１バッチ目の放射性イオン交換樹脂の一次分離処理が完了すると、制御装置４９は流量調整弁３４を閉止して硫酸回収器１２への純水の供給を停止することで、溶離槽１１への硫酸水溶液の供給を停止する。そして、溶離槽１１で放射性物質が分離されたイオン交換樹脂を排出し、図示しない焼却炉等で焼却処理した後、２バッチ目の放射性イオン交換樹脂をイオン交換樹脂供給ライン２１により溶離槽１１に新たに供給する。
【００４４】
このようにして一次分離処理が完了すると、続いて二次分離処理を開始する。二次分離処理にて、図３に示すように、まず、制御装置４９は、輸送ポンプ１５を駆動すると共に、開閉弁３７，４０を開放することで、濃縮器１３で濃縮された濃縮液を濃縮液供給ライン３９により硫酸回収器１２の第１室２８に供給する。また、制御装置４９は流量調整弁３４の開度を調整することで、純水供給ライン３３により硫酸回収器１２の第２室２９に所定流量の純水を供給する。即ち、硫酸回収器１２では、第１室２８の一方から濃縮液が供給されて流れ、第２室２９の他方から純水が供給されることとなり、拡散透析膜２７を介して第１室２８と第２室２９とで逆向きの流れを形成することで、第１室２８を流れる濃縮液から硫酸が拡散透析膜２７を通って第２室２９に効率良く移行することで回収される。
【００４５】
この二次分離処理では、制御装置４９が流量調整弁３４の開度を小さく調整して硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量を減らしてＡ／ｖを大きく（例えば、Ａ／ｖ＝３）としており、硫酸回収器１２の各室２８，２９内を流れる濃縮液及び純水の流速が遅くなる。つまり、拡散透析膜２７に対する硫酸水溶液の通液速度が小さくなり、第１室２８から拡散透析膜２７を通って第２室２９へ透過する放射性物質及び硫酸の透過量が増加する。従って、回収された硫酸水溶液は、硫酸水溶液供給ライン２２により溶離槽１１に供給される。この場合、硫酸回収率（η）は向上するものの、回収された硫酸と共に溶離槽１１に戻る放射性物質の量も増加することとなるが、この溶離槽１１では、放射性物質の含有濃度の高い新たな放射性イオン交換樹脂が供給され、これを処理するときの液張り水として使用するものであり、その後に前述した一次分離処理と同様に新たな硫酸水溶液を供給して溶離処理を行うことから、一時的に溶離性能（ＤＦ）が低下する影響はほとんどない。
【００４６】
一方、硫酸が回収されて高濃度の放射性物質が含有された廃液は、開閉弁４２を開放することで、廃液輸送ライン４１により濃縮タンク１４に供給されて貯留される。
【００４７】
その後、濃縮器１３から全ての濃縮液が硫酸回収器１２に供給されると１バッチ目の放射性イオン交換樹脂の二次分離処理が完了することとなる。そして、制御装置４９は流量調整弁３４を開放して純水を硫酸回収器１２に供給することで、２バッチ目の放射性イオン交換樹脂が供給された溶離槽１１に対して硫酸水溶液を供給し、前述した一次分離処理を開始する。この繰り返しにより放射性イオン交換樹脂の処理を継続して実施する。
【００４８】
ここで、本実施例のように、放射性イオン交換樹脂の処理方法の一次分離処理と二次分離処理にて、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を変更した場合（実施例１）の溶離性能（ＤＦ）と、一次分離処理と二次分離処理にて、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を変更しない場合の溶離性能（ＤＦ）の相違について説明する。
【００４９】
図６に実施例１と従来における通液倍数（Ｂｖ）に対するコバルト６０の溶離性能（ＤＦ）を表すグラフを示す。この図６のグラフからわかるように、所定の溶離性能（例えば、除染係数ＤＦ＝１０００）に達するまでの通液倍数ＢｖをＢｖ１だけ低下させることができ、溶離性能を向上して使用する硫酸水溶液の通液量を減少することができる。また、図７に実施例１と従来における通液倍数（Ｂｖ）に対するセシウム１３７の溶離性能（ＤＦ）を表すグラフを示す。この図７のグラフからわかるように、所定の溶離性能（例えば、除染係数ＤＦ＝１００）に達するまでの通液倍数ＢｖをＢｖ２だけ低下させることができ、溶離性能を向上して使用する硫酸水溶液の通液量を減少することができる。
【００５０】
このように実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理方法及び処理装置にあっては、溶離液から硫酸を分離回収する一次分離処理では、純水の流量調整弁３４の開度を大きくして硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量を増やすことで流速を速くし、流速に対する拡散透析面積の比Ａ／ｖを小さくする一方、濃縮液から硫酸を分離回収する二次分離処理では、純水の流量調整弁３４の開度を小さくして硫酸回収器１２の第２室２９へ供給する純水の流量を減らすと共に、輸送ポンプ１５による第１室２８へ供給する濃縮液の流量を減少して流速を遅くし、流速に対する拡散透析面積の比Ａ／ｖを一次分離処理に比べて大きくしている。
【００５１】
従って、一次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を小さくすることで、溶離液から回収した硫酸水溶液中の放射性物質含有濃度を低くし、この回収した硫酸水溶液による溶離槽１１での溶離性能（ＤＦ）を向上することができる一方、二次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を大きくすることで、濃縮液から回収した硫酸の回収率（η）を向上することができ、使用済みの放射性イオン交換樹脂を処理するときに溶離に使用する酸水溶液を効率良く回収して再使用可能とすることで、二次廃棄物の発生量を低減することができる。
【００５２】
また、一次分離処理と二次分離処理で、流速に対する拡散透析面積の比を変更することで、所定の溶離性能に達するまでの硫酸水溶液の通液量を減少することができ、処理コストを低減することができると共に、処理時間を短縮することができる。更に、一次分離処理と二次分離処理とを同じ硫酸回収器１２を用いたことで、装置の共用化によるシステムの小型化に寄与することができる。
【実施例２】
【００５３】
図８は、本発明の実施例２に係る放射性イオン交換樹脂の処理装置の概略構成図、図９は、実施例２の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた一次分離処理方法を表す概略図、図１０は、実施例２の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた二次分離処理方法を表す概略図である。なお、前述した実施例で説明したものと同様の機能を有する部材には同一の符号を付して重複する説明は省略する。
【００５４】
実施例２の放射性イオン交換樹脂の処理方法を実施するための処理装置は、図８に示すように、溶離槽１１と、一次分離処理槽としての第１硫酸回収器５１と、二次分離処理槽としての第２硫酸回収器６１と、濃縮器１３と、濃縮タンク１４と、輸送ポンプ１５とから構成されている。
【００５５】
溶離槽１１には、使用済みイオン交換樹脂供給部から使用済みのイオン交換樹脂が供給されるイオン交換樹脂供給ライン２１が接続されると共に、硫酸水溶液が供給される硫酸水溶液供給ライン５７が接続されている。第１硫酸回収器５１は、溶離槽１１で溶離した溶離液を拡散透析膜５２に通すことで放射性物質含有水溶液と酸水溶液とに分離するものであり、内部が拡散透析膜５２により第１室５３と第２室５４とに区画されている。そして、第１室５３の一方に溶離槽１１からの溶離液供給ライン３０が接続され、第１室５３の他方に放射性物質含有水溶液排出ライン３２が接続されている。また、第２室５４の上方に純水が供給される純水供給ライン５５が接続され、この純水供給ライン５５に流量調整弁５６が設けられる一方、第２室５４の他方に溶離槽１１に至る硫酸水溶液供給ライン５７が接続され、この硫酸水溶液供給ライン（第１戻し通路）５７に開閉弁５８が設けられている。
【００５６】
濃縮器１３は、第１硫酸回収器５１で分離した放射性物質含有水溶液を濃縮して濃縮液とするものである。そのため、この濃縮器１３には、第１硫酸回収器５１の第１室５３からの放射性物質含有水溶液排出ライン３２が接続されている。そして、濃縮器１３には、貯留した濃縮液を第２硫酸回収器６１に送って濃縮液から酸水溶液を再度分離するために、濃縮液循環ライン３６からこの第２硫酸回収器６１に至る濃縮液供給ライン３９が接続されている。この第２硫酸回収器６１は、濃縮器１３で濃縮した濃縮液を拡散透析膜６２に通すことで硫酸を回収するものであり、内部が拡散透析膜６２により第１室６３と第２室６４とに区画されている。そして、第１室６３の一方に濃縮槽１３からの濃縮液供給ライン３９が接続され、第１室６３の他方に廃液輸送ライン４１が接続されている。また、第２室６４の一方に純水が供給される純水供給ライン６５が接続され、この純水供給ライン６５に流量調整弁６６が設けられ、第２室６４の他方に溶離槽１１に至る硫酸水溶液供給ライン（第２戻し通路）６７が接続され、この硫酸水溶液供給ライン６７に開閉弁６８が設けられている。
【００５７】
そして、この実施例２にて、溶離槽１１から供給された溶離液から硫酸を分離回収する第１硫酸回収器５１（一次分離処理）では、拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）を小さくすることで、高い溶離性能（ＤＦ）を確保し、濃縮器１３から供給された濃縮液から硫酸を分離回収する第２硫酸回収器６１（二次分離処理）では、拡散透析面積と流速との比（Ａ／ｖ）を大きくすることで、高い酸回収率（η）を確保するようにしている。例えば、第１硫酸回収器５１では、拡散透析膜５２の面積を小さくしてＡ／ｖ＝２とする。一方、第２硫酸回収器６１では、拡散透析膜５２の面積を大きくしてＡ／ｖ＝３とする。
【００５８】
ここで、実施例２の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた放射性イオン交換樹脂の処理方法について詳細に説明する。
【００５９】
一次分離処理にて、図９に示すように、まず、１バッチ目の放射性イオン交換樹脂をイオン交換樹脂供給ライン２１により溶離槽１１に供給すると共に、硫酸水溶液を硫酸水溶液供給ライン５７によりこの溶離槽１１に供給する。すると、この溶離槽１１にて、放射性イオン交換樹脂に吸着している放射性物質が硫酸水溶液に溶離される。
【００６０】
次に、開閉弁３１を開放すると、硫酸水溶液を溶離槽１１に供給することで溶離液が溶離液供給ライン３０により第１硫酸回収器５１の第１室５３に供給される一方、流量調整弁５６を開放することで、純水供給ライン５５により第１硫酸回収器５１の第２室５４に所定流量の純水を供給する。即ち、第１硫酸回収器５１では、第１室５３の一方から溶離液が供給されて流れ、第２室５４の他方から純水が供給されることとなり、拡散透析膜５２を介して第１室５３と第２室５４とで逆向きの流れを形成することで、第１室５３を流れる溶離液から硫酸が拡散透析膜５２を通って第２室５４に効率良く移行することで回収される。
【００６１】
この第１硫酸回収器５１による一次分離処理では、拡散透析膜５２の面積が所定の大きさに設定されることで、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を小さくしており、拡散透析膜５４に対する硫酸水溶液の通液速度が大きくなり、第１室５３から拡散透析膜５２を通って第２室５４へ透過する放射性物質及び硫酸の透過量が減少する。従って、回収された硫酸水溶液は、硫酸水溶液供給ライン５７により溶離槽１１に供給される。この場合、硫酸回収率（η）は若干低下するものの、回収された硫酸と共に溶離槽１１に戻る放射性物質の量が低下することとなり、この溶離槽１１での溶離性能（ＤＦ）が向上する。
【００６２】
一方、硫酸が回収されて放射性物質が含有された放射性物質含有水溶液は、第２室５４へはほとんど移行せず、放射性物質含有水溶液排出ライン３２により濃縮器１３に供給される。
【００６３】
この濃縮器１３では、放射性物質含有水溶液排出ライン３２により供給された放射性物質含有水溶液を濃縮液循環ライン３６により循環して濃縮しながら貯留する。その後、溶離槽１１に供給された１バッチ目の放射性イオン交換樹脂の一次分離処理が完了すると、制御装置４９は流量調整弁５６を閉止して第１硫酸回収器５１への純水の供給を停止することで、溶離槽１１への硫酸水溶液の供給を停止する。そして、溶離槽１１で放射性物質が分離されたイオン交換樹脂を排出し、図示しない焼却炉等で焼却処理した後、２バッチ目の放射性イオン交換樹脂をイオン交換樹脂供給ライン２１により溶離槽１１に新たに供給する
【００６４】
このようにして第１硫酸回収器５１での一次分離処理が完了すると、続いて第２硫酸回収器６１での二次分離処理を開始する。二次分離処理にて、図１０に示すように、まず、制御装置４９は、輸送ポンプ１５を駆動すると共に、開閉弁３７，４０を開放することで、濃縮器１３で濃縮された濃縮液を濃縮液供給ライン３９により第２硫酸回収器６１の第１室６３に供給する。また、制御装置４９は流量調整弁６６を開放して純水供給ライン６５により第２硫酸回収器６１の第２室６４に所定流量の純水を供給する。即ち、第２硫酸回収器６１では、第１室６３の一方から濃縮液が供給されて流れ、第２室６４の他方から純水が供給されることとなり、拡散透析膜６２を介して第１室６３と第２室６４とで逆向きの流れを形成することで、第１室６３を流れる濃縮液から硫酸が拡散透析膜６２を通って第２室６４に効率良く移行することで回収される。
【００６５】
この第２硫酸回収器６１での二次分離処理では、拡散透析膜６２の面積が第１硫酸回収器５１の拡散透析膜５２より大きい所定の大きさに設定されることで、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を大きくしており、拡散透析膜６４に対する硫酸水溶液の通液速度が小さくなり、第１室６３から拡散透析膜６２を通って第２室６４へ透過する放射性物質及び硫酸の透過量が増加する。従って、回収された硫酸水溶液は、硫酸水溶液供給ライン２２により溶離槽１１に供給される。この場合、硫酸回収率（η）は向上するものの、回収された硫酸と共に溶離槽１１に戻る放射性物質の量も増加することとなるが、この溶離槽１１では、放射性物質の含有濃度の高い新たな放射性イオン交換樹脂が供給され、これを処理するときの液張り水として使用するものであり、その後に前述した一次分離処理と同様に新たな硫酸水溶液を供給して溶離処理を行うことから、一時的に溶離性能（ＤＦ）が低下する影響はほとんどない。
【００６６】
一方、硫酸が回収されて高濃度の放射性物質が含有された廃液は、廃液輸送ライン４１により濃縮タンク１４に供給されて貯留される。
【００６７】
その後、濃縮器１３から全ての濃縮液が第２硫酸回収器６１に供給されると１バッチ目の放射性イオン交換樹脂の二次分離処理が完了することとなる。そして、制御装置４９は流量調整弁５６を開放して純水を第１硫酸回収器５１に供給することで、２バッチ目の放射性イオン交換樹脂が供給された溶離槽１１に対して硫酸水溶液を供給し、前述した一次分離処理を開始する。この繰り返しにより放射性イオン交換樹脂の処理を継続して実施する。
【００６８】
このように実施例２の放射性イオン交換樹脂の処理方法及び処理装置にあっては、溶離液から硫酸を分離回収する第１硫酸回収器５１での一次分離処理では、拡散透析膜５２の面積を小さく設定することで、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を小さくする一方、濃縮液から硫酸を分離回収する第２硫酸回収器６１での二次分離処理では、拡散透析膜６２面積を第１硫酸回収器５１よりも大きく設定することで、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を大きくしている。
【００６９】
従って、一次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を小さくすることで、溶離液から回収した硫酸水溶液中の放射性物質含有濃度を低くし、この回収した硫酸水溶液による溶離槽１１での溶離性能（ＤＦ）を向上することができる一方、二次分離処理では、流速に対する拡散透析面積の比（Ａ／ｖ）を大きくすることで、濃縮液から回収した硫酸の回収率（η）を向上することができ、使用済みの放射性イオン交換樹脂を処理するときに溶離に使用する酸水溶液を効率良く回収して再使用可能とすることで、二次廃棄物の発生量を低減することができる。
【００７０】
また、一次分離処理と二次分離処理を別々の硫酸回収器５１，６１を用いたことで、各硫酸回収器５１，６１に供給する純水の流速を一定として流量調整弁５６，６６による流量調整が不要となり、制御装置４９によるシステム制御を簡素化することができる。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明に係る放射性イオン交換樹脂の処理方法及び処理装置は、一次分離処理と二次分離処理における流速に対する拡散透析面積の比を変更することで、溶離性能及び酸回収率の向上を図るものであり、いずれの種類の放射性イオン交換樹脂の処理方法及び装置にも適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明の実施例１に係る放射性イオン交換樹脂の処理装置の概略構成図である。
【図２】実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた一次分離処理方法を表す概略図である。
【図３】実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた二次分離処理方法を表す概略図である。
【図４】拡散透析面積と流速との比に対する硫酸回収率を表すグラフである。
【図５】通液倍数に対する溶離性能を表すグラフである。
【図６】実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置によるコバルト６０の溶離性能を表すグラフである。
【図７】実施例１の放射性イオン交換樹脂の処理装置によるセシウム１３７の溶離性能を表すグラフである。
【図８】本発明の実施例２に係る放射性イオン交換樹脂の処理装置の概略構成図である。
【図９】実施例２の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた一次分離処理方法を表す概略図である。
【図１０】実施例２の放射性イオン交換樹脂の処理装置を用いた二次分離処理方法を表す概略図である。
【符号の説明】
【００７３】
１１  溶離液
１２  硫酸回収器（一次分離処理槽、二次分離処理槽）
１３  濃縮器
１４  濃縮タンク
１５  輸送タンク
２２  硫酸水溶液供給ライン（第１戻し通路、第２戻し通路）
２７  拡散透析膜
２８  第１室
２９  第２室
３４  流量調整弁
４９  制御装置
５１  第１硫酸回収器（一次分離処理槽）
５２，６２  拡散透析膜
５３，６３  第１室
５４，６４  第２室
５６，６５  流量調整弁
５７  硫酸水溶液供給ライン（第１戻し通路）
６１  第２硫酸回収器（二次分離処理槽）
６７  硫酸水溶液供給ライン（第２戻し通路）
【図１】
2006194623.tif 000003
【図２】
2006194623.tif 000004
【図３】
2006194623.tif 000005
【図４】
2006194623.tif 000006
【図５】
2006194623.tif 000007
【図６】
2006194623.tif 000008
【図７】
2006194623.tif 000009
【図８】
2006194623.tif 000010
【図９】
2006194623.tif 000011
【図１０】
2006194623.tif 000012