(57)【要約】  【課題】  内部短絡現象を防ぎ、電解質を薄くして出力向上を図ることのできる単室型固体酸化物形燃料電池を提供する。    【解決手段】  薄板状の電解質２、電解質２表側に形成された燃料極３、及び電解質２裏側に形成された空気極４を備える単セル５の複数個が、直列接続された単室型固体酸化物形燃料電池１であって、隣り合う単セル５…同士が表裏反対向きに面方向に並べて配置され、それら隣り合う単セル５…が接着剤層８の介在下に連結され、隣り合う単セル５…が直列接続されるように該隣り合う一方の単セル５の空気極４と他方の単セル５の燃料極３とをインターコネクタ６によって接続した。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
薄板状の電解質、該電解質表側に形成された燃料極、及び前記電解質裏側に形成された空気極を備える単セルの複数個が、直列接続された単室型固体酸化物形燃料電池であって、
隣り合う前記単セル同士が表裏反対向きに面方向に並べて配置され、それら隣り合う単セルが接着剤層の介在下に連結され、隣り合う単セルが直列接続されるように該隣り合う一方の単セルの空気極と他方の単セルの燃料極とがインターコネクタによって接続されていることを特徴とする単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項２】
前記隣り合う単セルは、各々の電解質同士が接着剤層によって連結されていることを特徴とする請求項１記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項３】
前記隣り合う単セルが支持基板によって支持され、該支持基板は、混合ガス透過性を有する多孔質体であり、前記単セルが前記接着剤層によって前記支持基板に接着されていることを特徴とする請求項１記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項４】
前記複数の単セルが、前記多孔質体の支持基板に形成された複数の凹部に収容されていることを特徴とする請求項３記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項５】
前記隣り合う単セルが支持基板によって支持され、該支持基板は、前記燃料極又は空気極と混合ガスとを接触させるための通孔が形成されており、前記単セルが前記接着剤層によって前記支持基板に接着されていることを特徴とする請求項１記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項６】
前記支持基板は、前記複数の単セルを受け入れるための複数の通孔を有し、該通孔の内壁面に段部が形成されており、該段部によって前記単セルの周縁部が支持され、前記周縁部が前記接着剤層によって前記段部に接着されていることを特徴とする請求項５記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項７】
前記段部によって支持される前記単セルの周縁部が電解質であることを特徴とする請求項６に記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項８】
前記段部の深さ寸法は、前記電解質の厚み寸法と同等とされていることを特徴とする請求項６に記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【請求項９】
前記支持基板は、隣り合う単セルを互いに離隔するための隔壁部が形成されていることを特徴とする請求項４又は６に記載の単室型固体酸化物形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物電解質上に燃料極及び空気極が形成され、燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスによって発電する単室型固体酸化物形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、この種の単室型固体酸化物形燃料電池として、電解質基板の一方面上に空気極及び燃料極が形成したものが知られている（例えば、特許文献１、２参照）。単室型固体酸化物形燃料電池は、単セル当たりの出力が小さいため、複数の単セルを直列に接続して使用される。そのため、電解質シート上に燃料極と空気極とを交互に印刷形成し、インターコネクタによって直列接続した構成のもの（例えば、特許文献２）。
【０００３】
また、絶縁性の支持基板に複数の孔を形成し、その孔に電解質グリーンシートを挿入し、該電解質を挟むようにして両側から空気極と燃料極とを印刷形成して単セルを複数形成する際に、一方の面では空気極と燃料極とが隣り合うようにしておき、単セルを直列接続するように隣り合う空気極と燃料極とをインターコネクタによって接続したもの（例えば、特許文献３）が知られている。
【特許文献１】特開２００２−２８００１５号公報
【特許文献２】特開平８−２６４１９５号公報
【特許文献３】特開２００３−５１３１９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記特許文献２記載の発明では、電解質の一方面に複数の燃料極と空気極とが形成されているため、発電時に電解質表面が酸素イオンの移動経路となって、本来の単セルの起電力と、単セル間に形成される電池の起電力とが打ち消し合い、内部短絡状態となるため、燃料電池全体の起電力が下がり、電池性能が低下することがある。
【０００５】
また、上記特許文献３記載の発明では、燃料極と空気極とにより電解質を挟持する構造であるため出力上昇を図るためには電解質を出来るだけ薄くする必要があるが、電解質の厚みは支持基板によって支配されており、また、基板としての強度を得るために基板を薄くするには限界があるため、出力向上が制限される。
【０００６】
さらに、上記特許文献３記載の発明では、電解質グリーンシートは焼結後に収縮するため、支持基板の通孔内壁と電解質周壁との間に隙間が生じやすく、このような隙間は、衝撃によるクラックや、隙間空間内の空気の熱膨張によるクラック、水分の侵入によるマイグレーション等、種々の問題を生じ得る。
【０００７】
そこで、本発明は、前記内部短絡現象による起電力低下を防ぎ、且つ、電解質の厚みを薄くすることが可能な単室型固体酸化物形燃料電池を提供することを主たる目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池は、薄板状の電解質、該電解質表側に形成された燃料極、及び前記電解質裏側に形成された空気極を備える単セルの複数個が、直列接続された単室型固体酸化物形燃料電池であって、隣り合う前記単セル同士が表裏反対向きに面方向に並べて配置され、それら隣り合う単セルが接着剤層の介在下に連結され、隣り合う単セルが直列接続されるように該隣り合う一方の単セルの空気極と他方の単セルの燃料極とがインターコネクタによって接続されていることを特徴とする。
【０００９】
前記隣り合う単セルは、各々の電解質同士を接着剤層によって連結しても良い。
【００１０】
また、前記隣り合う単セルが支持基板によって支持され、該支持基板は、混合ガス透過性を有する多孔質体であり、前記単セルが前記接着剤層によって前記支持基板に接着されていても良い。前記複数の単セルは、前記多孔質体の支持基板に形成された複数の凹部に収容されていても良い。
【００１１】
また、前記隣り合う単セルが支持基板によって支持され、該支持基板は、前記燃料極又は空気極と混合ガスとを接触させるための通孔が形成されており、前記単セルが前記接着剤層によって前記支持基板に接着されていても良い。この場合、前記支持基板は、前記複数の単セルを受け入れるための複数の通孔を有し、該通孔の内壁面に段部が形成されており、該段部によって前記単セルの周縁部が支持され、前記周縁部が前記接着剤層によって前記段部に接着されていても良い。
【００１２】
前記段部によって支持される前記単セルの周縁部が電解質であることが好ましい。
【００１３】
前記段部の深さ寸法は、前記電解質の厚み寸法と同等とされていることが好ましい。
【００１４】
前記支持基板は、隣り合う単セルを互いに離隔するための隔壁部が形成されていることが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池によれば、電解質の一方面に空気極を他方面に燃料極を焼結形成した単セルの複数個を面方向に並べて、接着剤層により直接連結するか又は支持基板等を介して接着剤層により間接的に連結し、インターコネクタにより直列接続する構造であるから、支持基板によって電解質の厚みが制限されないので、内部短絡現象による出力低下を防ぎ、電解質を薄くして出力向上を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池（以下、単に「燃料電池」という。）の好適な実施形態について図面を参照しつつ説明する。なお、全図を通し、同様の構成部分には同符号を付した。
【００１７】
まず、本発明に係る燃料電池の第１実施形態について、図１〜図３を参照しつつ説明する。図１は表側を示す平面図、図２は裏側を示す底面図、図３は図１のIII−III線断面図である。
【００１８】
第１実施形態の燃料電池１は、薄板状の電解質２、電解質２の表側に形成された燃料極３、及び電解質２の裏側に形成された空気極４を備える２個の単セル５、５が、インターコネクタ６によって直列に接続されている。
【００１９】
隣り合う単セル５、５同士は、表裏反対向きに面方向に並べて配置されており、隣り合う単セル５、５が直列接続されるように一方の単セル５の空気極４と他方の単セル５の燃料極３とがインターコネクタ６によって接続されている。
【００２０】
燃料電池１の両端には、電力を取り出すための集電部７が設けられ、集電部７は、インターコネクタ６によって接続されていない空気極４と燃料極３とに接続されている。
【００２１】
各々の電解質２、２同士は、接着剤層８によって連結されている。接着剤層８は、無機系の接着剤によって形成することができ、例えば、東亜合成株式会社製アロンセラミックスを使用することができる。
【００２２】
単セル５はこの種燃料電池の定法に従って製造することができ、予め製造された単セルを、接着剤層８によって連結し、インターコネクタ６によって直列接続することにより、複数の単セル５，５が直列接続された燃料電池を製造することができる。単セル５の数は、必要に応じて増やすことができる。図４は、４つの単セルを直列接続した例を示している。
【００２３】
次に、本発明に係る燃料電池の第２実施形態について図５〜７を参照して説明する。
【００２４】
第２実施形態の燃料電池は、上記第１実施形態と同様に、薄板状の電解質２、電解質２の表側に形成された燃料極３、及び電解質２の裏側に形成された空気極４を備える２個の単セル５が、インターコネクタ６によって直列に接続されている。また、隣り合う単セル５，５同士は、表裏反対向きに面方向に並べて配置されており、隣り合う単セル５，５が直列接続されるように一方の単セル５の空気極４と他方の単セル５の燃料極３とがインターコネクタ６によって接続されている。さらに、燃料電池１の両端には、電力を取り出すための集電部７が設けられ、集電部７は、インターコネクタ６によって接続されていない空気極４と燃料極３とに接続されている。
【００２５】
第２実施形態の燃料電池１は、隣り合う単セル５，５が支持基板１０によって支持されている。
【００２６】
支持基板１０は、複数の通孔１１を有し、通孔１１を形成する内壁面に段部１２が形成されている。この段部によって単セル５の周縁部が支持されている。段部によって支持される単セルの周縁部は、図示例では電解質２となっている。
【００２７】
電解質２の周縁部は、接着剤層８によって段部に接着されている。そのような接着剤層８としては、上記第１実施形態と同様の無機系接着剤によって形成することができる。
【００２８】
段部１２の深さ寸法は、電解質２の厚み寸法と同等とされていることが好ましい。そのようにすることで、印刷法等によって形成されるインターコネクタ６を形成し易くなる。
【００２９】
支持基板１０は、隣り合う単セル５，５の特に電解質同士を互いに離隔するための隔壁部１３を形成することが好ましい。
【００３０】
このような第２実施形態の燃料電池は、定法に従って予め製造された複数の単セルを支持基板１０の段部１２に載せ、接着剤層８によって接着し、インターコネクタ６及び集電部７を印刷等により形成することにより製造される。
【００３１】
図５〜７では単セルが２つの例を示したが、必要に応じて個数を増やすことができる。図８は、４つの単セルを直列接続した例を示している。
【００３２】
図９は、本発明に係る燃料電池の第３実施形態を示している。図９に示す燃料電池は、支持基板１０に混合ガスが燃料極３又は空気極４と接触させるための通孔１１が形成されており、段部が形成されていない点が上記第２実施形態と相違している。単セル５，５の電解質２の周縁部が支持基板１０と接着剤層８を介して接着されている。燃料極３及び空気極４は、通孔１１内に収まるような寸法に形成されている。すなわち、支持基板１０に形成されている通孔１１は、空気極３及び燃料極４の電解質上の占有面積と同等の開口面積を有している。
【００３３】
固体電解質の導電率は、りん酸型燃料電池や溶融炭酸塩型燃料電池の電解質の導電率に比較して約１桁低い値となることが知られている。一般に、電解質部分の電気抵抗は発電損失となることから、発電出力密度を向上させるためには、固体電解質を薄膜化して膜抵抗を極力低減させることが重要となる。
【００３４】
上記第１〜３実施形態では、支持基板１０は、電解質の両端を支持する形態を示したが、それに限られることはなく、電解質をより薄くした方がさらに好ましいとの観点から、後述する第４、第５実施形態に示す形態とすることができる。
【００３５】
図１０は、本発明に係る燃料電池の第４実施形態を示している。図１０に示す燃料電池１は、多孔質支持基板１０に２つの単セル５，５が搭載され、単セル５，５は、接着剤層８によって支持基板１０に接着されることにより、支持基板１０を介して連結されている。単セル５，５は、電解質２の周辺部が接着剤層８を介して支持基板１０に接着されている。
【００３６】
多孔質支持基板１０は、気孔率が２０〜５０％程度、望ましくは３０〜４０％程度である。混合ガスは、多孔質支持基板１０の連続通孔を通り、燃料極３又は空気極４と接触することができる。支持基板１０を多孔質とし、単セルの支持面を拡大することにより、単セルを薄くすることが可能となる。なお、図示しないが、多孔質支持基板に凹部を形成し、該凹部に単セルを収容する構成としても良い。
【００３７】
図１１は、本発明に係る燃料電池の第５実施形態を示している。支持基板１０に複数の通孔１１が穿孔されている。通孔１１は、少なくとも燃料極３及び空気極４が面する領域に形成されている。当該領域における支持基板１０の通孔１１による気孔率は、上記第４実施形態と同様の気孔率とすることができる。第５実施形態では、支持基板１０は、複数の通孔１１…が形成されている領域において通孔１１が形成されていない部分が、単セル５，５の支持面として作用するため、電解質２の薄型化が可能となる。
【００３８】
上記のようにガス透過が可能な支持基板上に燃料極、電解質、空気極の順で積層させているセルが配置され、少なくとも該セルが複数に分割された状態に配置され、支持基板が電極を兼ねることなく別体となすことで、電極層や電解質層との熱膨張係数差を考慮した材料の最適化を図ることができ、耐熱性、耐熱衝撃性を向上させることができる。
【００３９】
次に、上記第１、第２実施形態のように構成された燃料電池の材質について説明する。電解質２の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。
【００４０】
燃料極３及び空気極４は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。
【００４１】
燃料極３は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属（白金、ルテニウム、パラジウム等）等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極３を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極３は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
【００４２】
空気極４を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ３などをの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。
【００４３】
また、インターコネクタ６及び集電部７は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ等の導電性金属、或いは金属系材料，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
【００４４】
上記燃料極３、及び空気極４は、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が５０〜９５重量％となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。また、インターコネクタ６及び集電部７も、上述した材料に上記添加物を加えることにより形成される。なお、集電部７は導電性金属、或いは金属系材料からなるワイヤーやメッシュ状のもの等から形成されていてもよい。
【００４５】
支持基板１０の材質としては、石英ガラスやバイコールガラスなど一般的な耐熱性ガラスやアルミナ、シリコン窒化物、シリコン炭化物などのセラミックス板を使用することができる。また、支持基板１０は、燃料極、空気極と接することなく電解質及び接着剤層とのみ接する場合は、燃料電池動作温度域で電池伝導性を示すシリコンウエハやニッケルや鉄を主成分とする金属やＳＵＳなどの金属板なども使用でき、集電効果も付与することが出来る。
【実施例】
【００４６】
実施例１
単セルの作製方法
図１に示す構造を有する固体酸化物形燃料電池を作製した。電解質材料として、ＧＤＣ（Ｃｅ0.9Ｇｄ0.1Ｏ1.9）粉末（平均粒径0.5μm）を使用した。先ず、電解質粉末を耐圧容器に入れ、一軸プレス機にて1ｔ/cm2の圧力で成形後、それを真空パックで包装し、静水圧プレス機にて２t/cm2の圧力で再度成形した。その後、焼結（1450℃、10時間）を行い、電解質板を作製した。寸法と厚みは、セラミックスカッターにて0.9ｍｍ□×0.4mm厚となるように成形した。
【００４７】
燃料極材料には、酸化ニッケル（ＮｉＯ）粉末（平均粒径0.5μm）、ＳＤＣ（Ｃｅ0.8Ｓm0.2Ｏ1.9）粉末（平均粒径1μm）を使用した。
【００４８】
また、空気極材料には、Ｓｍ0.5Ｓｒ0.5ＣｏＯ3（平均粒径3μm）を使用した。
【００４９】
上記燃料極及び空気極粉末のペーストの作製を行った。
【００５０】
燃料極のペーストとしては、ＮｉＯとＳＤＣの粉末を重量比７：３となるように混合し、バインダーとして、エチルセルロース、溶剤としてエチルカルピトールを使用し、これらをボールミルで混合、分散することで、ペーストの粘度を5×105  mPa・ｓとした。
【００５１】
空気極のペーストとしては、Ｓｍ0.5Ｓｒ0.5ＣｏＯ3粉末とバインダーとして、エチルセルロース、溶剤としてエチルカルピトールを混合し、これらをボールミルで混合、分散することで、ペーストの粘度を5×105  mPa・ｓとした。
【００５２】
次に上記電解質基板0.9ｍｍ□に燃料極のペーストを、電解質基板の中央部に0.7ｍｍ□になるように、スクリーン印刷法を用い印刷した。印刷後は、オーブンにて130℃、15分間、乾燥後に塗布厚み50μmとなるように調整した。その後、１４５０℃で１時間の焼成を行った。
【００５３】
続いて、上記電解質基板0.9ｍｍ□の燃料極層を形成した反対面に、上記燃料極と同様に、電解質基板の中央部に0.7ｍｍ□になるように、スクリーン印刷法を用い印刷した。印刷後は、オーブンにて130℃、15分間、乾燥後に塗布厚み50μmとなるように調整した。その後、１２００℃で１時間の焼成を行った。
【００５４】
上記工程にて、燃料極／電解質基板／空気極からなる固体酸化物形燃料電池単セルを作製した。
【００５５】
２セルの作製方法
上記単セルを２枚用意した。２枚の平板セルの壁面にアルミナ系接着剤（東亜合成株式会社製アロンセラミックスＤ）を刷毛で塗布し、室温で16時間放置後、90℃で1時間加熱した後、150℃で1時間加熱し、（東亞合成の取説から）２枚の単セルを連結した。
【００５６】
一方で、インターコネクタ用の材料としてＡｕ粉末（平均粒径2.5μm）を使用した。これを、上記燃料極や空気極のペーストと同様の方法でペースト化した。
【００５７】
このインターコネクタ用ペーストを、図１〜３に示すように一方のセルの燃料極ともう一方のセルの空気極を連結するようにスクリーン印刷を用い、印刷した。印刷後は、オーブンにて130℃、15分間、乾燥後に塗布厚み10μmとなるように調整した。その後、１０００℃１時間の焼成を行った。
【００５８】
また、インターコネクタを印刷していない側の電極にも、電流取り出し口として、インターコネクタ用ペーストを上記と同様の方法で形成させた。
【００５９】
以上の工程により、図１〜３に示すような、２つの単セルが直列に連結した構造の固体酸化物形燃料電池が作製された。
【００６０】
実施例２
単セルは、上記実施例１と同様にして製作する。
【００６１】
アルミナ板（厚み0.8ｍｍ）を加工して、図５〜７に示すような支持基板を作製した。アルミナ基板への加工にはブラスト加工法を用いた。研削材（ジルコニア粉体）を準備し、マスクを用い、アルミナの加工表面のみに研削材を噴出することで形成した。
【００６２】
次に、アルミナ板の段部（Ｌ字部分）に接着剤を刷毛で塗布後、単セルを置き、基板と単セルを接着した。
【００６３】
続いて上記のように、インターコネクタを形成し、図５〜７に示すような、２つの単セルが直列に連結した構造の固体酸化物形燃料電池を作製した。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池の第１実施形態の表側を示す平面図である。
【図２】図１の燃料電池の裏側を示す平面図である。
【図３】図１のIII−III線縦断面図である。
【図４】図１の燃料電池の変更態様を示す縦断面図である。
【図５】本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池の第２実施形態の表側を示す平面図である。
【図６】図５の燃料電池の裏側を示す平面図である。
【図７】図５のVII−VII線断面図である。
【図８】図５の燃料電池の変更態様を示す縦断面図である。
【図９】本発明に係る燃料電池の第３実施形態を示す縦断面図である。
【図１０】本発明に係る燃料電池の第４実施形態を示す縦断面図である。
【図１１】本発明に係る燃料電池の第５実施形態を示す縦断面図である。
【符号の説明】
【００６５】
１  単室型固体酸化物形燃料電池
２  電解質
３  燃料極
４  空気極
５  単セル
６  インターコネクタ
７  集電部
８  接着剤層
１０  支持基板
１１  通孔
１２  段部
１３  隔壁部
【図１】
2006221884.tif 000003
【図２】
2006221884.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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