(57)【要約】      （修正有）【課題】固体高分子電解質膜を充分に湿潤状態とすることができて発電効率の向上に寄与することのできる発電ユニット、及び固体高分子形燃料電池を提供すること。【解決手段】この発電ユニットは、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ（ＰＥＭ）１０と、その両面に配置された多孔質の電極１１，１２とを有し、電極１１，１２に水素ガス、酸素ガスが供給されることにより発電する燃料電池の発電ユニットであって、ＰＥＭ１０が変形可能に構成されている。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜と、その両面に配置された多孔質の電極とを有し、該電極に所定のガスが供給されることにより発電する固体高分子形燃料電池の発電ユニットであって、
前記固体高分子電解質膜が変形可能に構成されていることを特徴とする発電ユニット。
【請求項２】
前記変形が、前記固体高分子電解質膜の膜厚方向への膨潤であることを特徴とする請求項１に記載の発電ユニット。
【請求項３】
前記電極が、前記固体高分子電解質膜とともに該固体高分子電解質膜の膜厚方向に変形可能に構成されていることを特徴とする請求項１に記載の発電ユニット。
【請求項４】
前記電極が、変形のためのスリットを有していることを特徴とする請求項３に記載の発電ユニット。
【請求項５】
前記電極が、複数個に分割されて前記固体高分子膜の変形を許容することを特徴とする請求項３に記載の発電ユニット。
【請求項６】
前記変形が、前記固体高分子電解質膜の膜面方向への膨潤であることを特徴とする請求項１に記載の発電ユニット。
【請求項７】
前記膨潤の膨潤率が１０％以上であることを特徴とする請求項２又は請求項６に記載の発電ユニット。
【請求項８】
請求項１から請求項７のうちいずれか１項に記載の発電ユニットが複数積層されて構成されたことを特徴とする固体高分子形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発電ユニット、及び固体高分子形燃料電池に係り、特に自動車用動力源・家庭用電源として自動車・携帯電話・その他の電気製品等に使用され、固体高分子電解質膜の両面が電極によって挟持されるとともにその電極にガス及び水分が供給されて発電を行う発電ユニット、その発電ユニットを備えた固体高分子形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
高分子とは分子量が約１万以上の化合物であり、種々の機能を備えた機能性高分子材料が知られている。この機能性高分子材料の１つである高分子膜は、その厚さに比べて表面積の大きな材料である。この高分子膜を隔てて、両側の物質間に電気化学ポテンシャルが存在すると、膜電位、電気浸透、体積流束、熱浸透等の様々な膜現象が発生する。この膜現象は、高分子膜内を透過する物質の拡散速度の差によって誘起されるものである。
【０００３】
近年、このような物質透過性を有する高分子膜は燃料電池に利用されている。この高分子膜が使用された燃料電池は、高分子電解質形燃料電池（Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ：ＰＥＦＣ）又は固体高分子形燃料電池と呼ばれ、この固体高分子形燃料電池において使用される高分子膜は、固体高分子電解質膜（Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ：ＰＥＭ）と呼ばれている。固体高分子形燃料電池は固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）等の他の形式の燃料電池と比較した場合、８０℃〜１００℃程度の比較的低温において動作可能であるうえに高発電効率が期待されることから、自動車用の動力源や家庭用電源に適していると考えられ、注目されている。
【０００４】
固体高分子形燃料電池は、通常、単セルと呼ばれるユニットが積層された燃料電池スタックを備えて構成される。各単セルは、膜電極複合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）と、この両面を挟持するとともに水素ガス又は酸素ガスの供給流路が形成されたセパレータとを有して構成されている。膜電極複合体は、板状のＰＥＭと、このＰＥＭの両面を挟持した多孔質のガス拡散電極（燃料極、空気極）とを有して構成されている。また、発電効率を向上させるため、ＰＥＭとガス拡散電極との間に白金等を材料とする触媒層が設けられる。
【０００５】
そして、固体高分子形燃料電池の発電時には、燃料極側において水素が水素イオンと電子とに分解される。この電子は、外部回路を経由して空気極に移動する。一方、水素イオンはＰＥＭ中を空気極側に移動し、空気極側において酸素及び電子と反応して水を生成する。
【０００６】
ところでこの水素イオンは、ＰＥＭ中において水と水和している。そして、固体高分子形燃料電池の発電時に水素イオンが燃料極から空気極に移動するとともにその水素イオンと水和した水分子も付随して空気極に移動する。同時に空気極では水の生成反応が起こっているため、ＰＥＭ中で水の分布に偏りが生じることが予想される。この水の不均一な分布によって燃料極側に水が拡散していくと考えられている。さらに、発電時の発熱により水が蒸発し、ＰＥＭ外への水の流出も生じていると考えられている。
【０００７】
また、水素イオンがＰＥＭ中を燃料極から空気極に移動するためには、ＰＥＭが適度な湿潤状態にあることが必要となる。すなわち、ＰＥＭ中の水素イオンの移動性はＰＥＭの含水状態に依存しているので、ＰＥＭが乾燥してくると電気抵抗が増加し、その結果水素イオン伝導率（又はプロトン伝導率）が低下する。このため、一般にＰＥＭを適切な湿潤状態に維持するべくＰＥＭに供給する水素ガス又は酸素ガスは適宜加湿されて、水の管理が行われている。この水素ガス、酸素ガスの加湿は、別途設けられた加湿装置によって行われることが多い。
【０００８】
ＰＥＭに水分を供給する構成は従来から種々考案されている（例えば、特許文献１，２）。この特許文献１に開示のものによれば、固体高分子電解質中に水溶性の糸を埋め込んで成形した後、その糸を溶出除去することにより固体高分子電解質に水を供給するための細い通路を設けている。また、特許文献２に開示のものによれば、イオン交換樹脂膜／電極接合体の少なくとも一面又はそのイオン交換樹脂膜／電極接合体の外縁に吸水性シートを額縁形状に配置して、吸水性シートが含む水分により供給ガスを加湿している。
【０００９】
【特許文献１】特開平６―１９６１８２号公報
【特許文献２】特開２０００−３２３１５９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、ＰＥＭに水分を供給してもＰＥＭがその水分を充分に含水しないと結果的にＰＥＭが湿潤状態とならず、イオン交換がスムーズに行われないため発電効率が向上しない。一般に、物質が水分を含むと体積膨張又は形状変化を生じる場合が多い。ＰＥＭも水分を含むと体積膨張又は形状変化を生じる。しかし、従来の発電ユニットにおいては、ＰＥＭはその両面から剛性の高い電極によって狭持されているので変形することができない。その結果、ＰＥＭに水分を供給しても含水量に限界があり、充分に湿潤状態とならず発電効率が向上しない。
【００１１】
本発明は、上記の事情に鑑みて為されたもので、ＰＥＭを充分に湿潤状態とすることができて発電効率の向上に寄与することのできる発電ユニット、及び固体高分子形燃料電池を提供することを例示的課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記の課題を解決するために、本発明の例示的側面としての発電ユニットは、固体高分子電解質膜と、その両面に配置された多孔質の電極とを有し、電極に所定のガスが供給されることにより発電する固体高分子形燃料電池の発電ユニットであって、固体高分子電解質膜（ＰＥＭ）が変形可能に構成されていることを特徴とする。ＰＥＭが変形可能であるので、水分を供給した場合に充分にＰＥＭに水分を含ませることができる。したがって、ＰＥＭ内でのイオンの移動がスムーズに行われ、発電ユニットの発電効率が向上する。
【００１３】
その変形が、固体高分子電解質膜の膜厚方向への膨潤であってもよい。膜厚方向に膨潤可能であれば、よりいっそう容易に含水することができる。したがって、さらに発電ユニットの発電効率が向上する。
【００１４】
電極が、固体高分子電解質膜とともに固体高分子電解質膜の膜厚方向に変形可能に構成されていてもよい。ＰＥＭとともに電極が膜厚方向に変形可能であれば、電極がＰＥＭの変形を阻害することがない。ＰＥＭはよりいっそう容易に含水することができ、その結果発電ユニットの発電効率がさらに向上する。
【００１５】
電極が、変形のためのスリットを有していてもよい。また、電極が、複数個に分割されて固体高分子膜の変形を許容するようになっていてもよい。電極がこれらの形態をとることにより、ＰＥＭの変形や膨潤がよりいっそう容易となる。したがって、発電ユニットの発電効率がさらに向上する。
【００１６】
変形が、固体高分子電解質膜の膜面方向への膨潤であってもよい。膜面方向に膨潤可能であれば、よりいっそう容易に含水することができる。したがって、さらに発電ユニットの発電効率が向上する。ここで膜面方向とは、膜面の延びる平面内の方向を指し、膜厚方向と直交する方向である。
【００１７】
膨潤の膨潤率が１０％以上であれば望ましい。ＰＥＭの膨潤率は１３％〜２０％程度である場合が多く、ＰＥＭの１０％以上の膨潤を許容することにより、充分にＰＥＭを湿潤状態とすることができる。ここで膨潤率とは、水分を含むことにより膨張する膜厚の元の膜厚に対する割合のことであり、本発明におけるＰＥＭの膨潤率は、（含水後のＰＥＭの膜厚−含水前のＰＥＭの膜厚）×１００％／含水前のＰＥＭの膜厚で定義される。
すなわち、例えば膨潤率１０％とは、含水前のＰＥＭの膜厚を１としたときに、含水後のＰＥＭの膜厚が１．１となった状態をいう。膨潤率１０％の状態では、膜厚方向と同様に膜面方向にも寸法が１０％伸張しているので、ＰＥＭの体積は、元の体積の１．１×１．１×１．１＝１．３３倍となる。
【００１８】
本発明の他の例示的側面としての固体高分子形燃料電池は、上記の発電ユニットが複数積層されて構成されたことを特徴とする。この固体高分子形燃料電池によれば、ＰＥＭが変形又は膨潤可能であるので、水分を供給した場合に充分にＰＥＭに水分を含ませることができる。もちろん、ＰＥＭに水分を供給しない場合も、反応によって生成した水分がＰＥＭ内に留まって充分な含水状態とすることができる。したがって、ＰＥＭ内でのイオンの移動がスムーズに行われ、発電ユニットの発電効率が向上する。結果として、高効率の固体高分子形燃料電池とすることができる。
【００１９】
本発明の更なる目的又はその他の特徴は、以下添付図面を参照して説明される好ましい実施例によって明らかにされるであろう。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、ＰＥＭが変形又は膨潤することにより充分に水分を含むことができて湿潤状態となるので、ＰＥＭ内のイオンの移動がスムーズとなり、発電ユニットやそれを用いた固体高分子形燃料電池の発電効率が向上する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
［実施の形態１］
図１は、本発明の実施の形態１に係る固体高分子形燃料電池（以下、単に燃料電池という。）１を示す図で、図１（ａ）はその外観斜視図であり、図１（ｂ）は、その内部に備えられた発電ユニット６の構成を示す概略ブロック図である。この燃料電池１は、ハウジング２の内部に発電ユニット６を備えた燃料電池スタック３を有して概略構成される。ハウジング２は、例えばアルミニウム・鉄等の金属材料を用いて形成されるが、アクリル・ポリカーボネート等の樹脂材料を用いて形成されてもよい。
【００２２】
図に示すように、ハウジング２の上部には水素ガス供給管２ａと酸素ガス供給管２ｂとが設けられ、ハウジング２の下部には水素ガス排気管２ｃと酸素ガス排気管２ｄとが設けられている。この水素ガス供給管２ａは、燃料電池スタック３の燃料極側に所定のガスの一部としての水素ガス（燃料ガス）８ｂを供給するためのもので、図示しない水素ボンベ等の水素供給手段に接続されている。水素ガス排気管２ｃは、燃料電池スタック３を経た後の水素ガス８ｂを排気するためのものである。
【００２３】
酸素ガス供給管２ｂは、燃料電池スタック３の空気極側に所定のガスの一部としての酸素ガス９ｂを供給するためのものである。例えば、図示しない酸素ボンベ等の酸素供給手段に接続されてその酸素供給手段から酸素ガス９ｂが供給されるように構成されてもよいし、酸素ガス供給管２ｂが大気に開放されて、大気中から酸素を取り込むように構成されていてもよい。
【００２４】
燃料電池スタック３は、単セルと呼ばれる発電ユニット６が一般に複数積層されて構成されるが、本実施の形態１においては簡単のために１つの発電ユニット６によって燃料電池スタック３が構成されていると仮定して説明する。この発電ユニット６は、図１（ｂ）に示すように膜電極複合体（以下、ＭＥＡと略す。）７、燃料極側セパレータ８、空気極側セパレータ９を有して大略構成される。そのＭＥＡ７は、固体高分子電解質膜（以下、ＰＥＭと略す。）１０及び電極としての燃料極１１と空気極１２とを有して大略構成される。
【００２５】
この燃料極側セパレータ８は、空気極側セパレータ９とともにＭＥＡ７を保持するためのものであり、カーボングラファイト等の多孔質導電性材料で構成されている。燃料極側セパレータ８には燃料極１１に当接する面に通気路８ａが形成されており、その通気路８ａを水素ガス８ｂが燃料極１１に接触しつつ通過することにより燃料極１１に水素ガス８ｂが供給されるように構成されている。
【００２６】
空気極側セパレータ９もカーボングラファイト等の多孔質導電性材料で構成され、空気極側セパレータ９は、空気極１２に当接する面に通気路９ａが形成されている。その通気路９ａを酸素ガス８ｂが空気極１２に接触しつつ通過することにより空気極１２に酸素ガス９ｂが供給されるように構成されている。
【００２７】
燃料極１１、空気極１２も、カーボングラファイト等の多孔質導電性材料で構成された電極であり、ＰＥＭ１０を挟むようにその両面に配置されている。本実施の形態１においては、このＰＥＭ１０とその両面に配置された燃料極１１、空気極１２とはヒートプレスにより熱圧着されている。さらに、これらの電極１１，１２は、カーボングラファイトを繊維状に形成したカーボンクロスとされており、後述するように容易に変形することができるようになっている。図１（ｂ）中の符号１３はＰＥＭ１０に水分を供給する加水装置である。この発電ユニット６では加水装置１３によりＰＥＭ１０に水分を供給するので、ＰＥＭ１０内のイオンの移動がスムーズに行われ、発電効率が高いものとなっている。
【００２８】
図２に示すように、燃料極１１の膜対向面１１ａとＰＥＭ１０の燃料極対向面（電極対向面）１０ａとは互いに対向し、空気極１２の膜対向面１２ａとＰＥＭ１０の空気極対向面（電極対向面）１０ｂとは互いに対向している。この膜対向面１１ａと燃料極対向面１０ａとが接触し、膜対向面１２ａと空気極対向面１０ｂとが接触して、水素イオン（Ｈ＋）が燃料極１１からＰＥＭ１０を通って空気極１２へと至るように構成されている。
【００２９】
図３は、この発電ユニット６のＰＥＭ１０及び電極１１，１２近傍を拡大して示す部分拡大図である。図３（ａ）はＰＥＭ１０の膨潤前の状態を示し、図３（ｂ）はＰＥＭ１０の膨潤後の状態を示している。この燃料電池１においては、ＰＥＭ１０内を水素イオンが移動し、イオン交換が行われることにより電力が生成される。したがって、ＰＥＭ１０内のやイオンの移動がスムーズな方が発電効率が向上する。ＰＥＭ１０の含水率が高い方がＰＥＭ１０内のイオン伝導度が高くなり、イオンの移動がスムーズとなって発電効率が向上する。
【００３０】
本実施の形態１に係る燃料電池１においては、イオン伝導度を高めるために加水装置１３によってＰＥＭ１０に水分を供給する。水分が供給されるとＰＥＭ１０は水分を含むが、変形が許容されないとＰＥＭ１０は一定以上の水分を含むことができず、充分な湿潤状態となることができない。しかしながら、本実施の形態１に係る燃料電池１の発電ユニット６においては、図３（ｂ）に示すように電極が膜厚方向（図３（ｂ）中矢印Ｘ方向）に変形し、ＰＥＭ１０が膜厚方向に膨潤可能であるので、ＰＥＭ１０が充分に水分を含むことができる。したがって、ＰＥＭ１０が充分に湿潤状態となってそのイオン伝導度を高めることができ、ＰＥＭ１０内のイオンの移動がスムーズとなる。結果的に、発電ユニット６の発電効率が向上する。
【００３１】
次に、この燃料電池１の動作について説明する。図４は、この燃料電池１による発電の様子を説明する要部拡大図であり、図５は、この燃料電池１による発電手順を説明するフローチャートである。図４においては簡単のため、１つの発電ユニット６のみを示しているが、実際には、図６に示すように、この単セル６が複数積層されて燃料電池スタック３とされ、その燃料電池スタック３がハウジング２内に備えられて燃料電池１が構成される。
【００３２】
この燃料電池１の燃料極側セパレータ８と空気極側セパレータ９とを電気抵抗体（例えば電球）１６を介して電線１７により接続する（Ｓ．１）。続いて、ＰＥＭ１０に水を供給する（Ｓ．２）。これにより、ＰＥＭ１０のイオン伝導度を向上させることができる。この発電ユニット６においては、ＰＥＭ１０とともに電極１１，１２も膜厚方向（図４中矢印Ｘ方向）に変形可能とされているので、ＰＥＭ１０が膜厚方向に充分に膨潤することが可能となっている。したがって、ＰＥＭ１０は充分に含水することができ、イオンがＰＥＭ１０内をスムーズに移動することができて、燃料電池１の発電効率が向上する。もちろん、ＰＥＭ１０に直接水を供給するのでなく、水素ガス８ｂや酸素ガス９ｂの供給の際に、それらのガスを加湿してもよい。
【００３３】
図示しない水素ガス供給手段により燃料極側セパレータ８の通気路８ａに水素ガス８ｂを供給し（Ｓ．３）、図示しない酸素ガス供給手段により空気極側セパレータ９の通気路９ａに酸素ガス９ｂを供給する（Ｓ．４）。
【００３４】
水素ガス８ｂは、多孔質の燃料極１１を通過しつつ、水素イオン（Ｈ＋）と電子（ｅ−）とに分離される。この分離反応は、Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−として表される。水素イオン（Ｈ＋）はＰＥＭ１０を通過して空気極１２へと至る。一方、分離された電子（ｅ−）は燃料極１１に接続された電線１７を通り、電球１６を経由して空気極１２へと至る。
【００３５】
空気極１２においては、ＰＥＭ１０を通過してきた水素イオン（Ｈ＋）と電線１７を通ってきた電子（ｅ−）と通気路９ａに供給された酸素ガス９ｂとによって水を生成する反応が生じる。この生成反応はＯ２＋４Ｈ＋＋４ｅ−→２Ｈ２Ｏとして表される。このようにして水素ガス８ｂ及び酸素ガス９ｂが燃料電池１に継続的に供給される限り、電子（ｅ−）が連続して電線１７及び電球１６を通過することとなり、燃料電池１による発電が開始される（Ｓ．５）。
【００３６】
なお、ＰＥＭ１０への水の供給（Ｓ．２）、水素ガス８ｂの供給（Ｓ．３）、酸素ガス９ｂの供給（Ｓ．４）、燃料電池１による発電（Ｓ．５）の順序は、図５に示した順序に限られるものではない。
【００３７】
［実施の形態２］
図７は、本発明の実施の形態２に係る燃料電池のＰＥＭ１０及び電極１１，１２近傍を拡大して示す部分拡大図である。この燃料電池においては、電極１１，１２がそれぞれ複数のスリット１１ｂ，１２ｂを有している。これらのスリット１１ｂ，１２ｂは、電極１１，１２が容易に変形するように設けられたもので、例えば図に示すようにＶ字形状断面を有して紙面に垂直な奥行き方向（図中矢印Ｘ方向及び矢印Ｙ方向に直交する方向）に延びて形成されている。電極１１，１２がスリット１１ｂ，１２ｂを有することにより、ＰＥＭ１０の変形、特に膜厚方向（図中矢印Ｘ方向）の膨潤が充分に許容されるようになっている。したがって、ＰＥＭ１０に水分を供給した際に、ＰＥＭ１０が充分に膨潤して水分を含むことができる。結果的に、ＰＥＭ１０内のイオンの移動がスムーズとなって、この燃料電池の発電効率が向上する。
【００３８】
［実施の形態３］
図８は、本発明の実施の形態３に係る燃料電池のＰＥＭ１０及び電極１１，１２近傍を拡大して示す部分拡大図である。この燃料電池においては、燃料極１１が複数個の燃料極エレメント１１ｃ〜１１ｅに分割されて構成されている。同様に、空気極１２も複数個の空気極エレメント１２ｃ〜１２ｅに分割されて構成されている。本実施の形態３においては、燃料極１１、空気極１２ともそれぞれ３個に分割されている。
【００３９】
燃料極エレメント１１ｃ〜１１ｅは電気的に接続されているが、その形状は一体的でなく分割され、各々独立してＰＥＭ１０の変形に追従可能であり、空気極エレメント１２ｃ〜１２ｅも同様である。したがって、この燃料電池においては、ＰＥＭ１０の変形、特に膜厚方向（図中矢印Ｘ方向）の膨潤が充分に許容されるようになっている。ＰＥＭ１０に水分を供給した際に、ＰＥＭ１０が充分に膨潤して水分を含むことができ、結果的に、ＰＥＭ１０内のイオンの移動がスムーズとなって、この燃料電池の発電効率が向上する。
【００４０】
以上、本発明の好ましい実施の形態を説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、その要旨の範囲内で様々な変形や変更が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明の実施の形態１に係る固体高分子形燃料電池を示し、（ａ）はその外観斜視図であり、（ｂ）は内部に備えられた発電ユニットの構成を示す概略ブロック図である。
【図２】図１に示す発電ユニットの構成を説明するための分解図である。
【図３】図１に示す発電ユニットのＰＥＭ及び電極近傍を拡大して示す部分拡大図であって、（ａ）はＰＥＭの膨潤前の状態を示し、（ｂ）はＰＥＭの膨潤後の状態を示している。
【図４】図１に示す燃料電池による発電の様子を説明する要部拡大図である。
【図５】図１に示す燃料電池を発電させる手順を説明するフローチャートである。
【図６】図１に示す発電ユニットが複数積層されて、固体高分子形燃料電池が構成される様子を説明するための説明図である。
【図７】本発明の実施の形態２に係る燃料電池のＰＥＭ及び電極近傍を拡大して示す部分拡大図である。
【図８】本発明の実施の形態３に係る燃料電池のＰＥＭ及び電極近傍を拡大して示す部分拡大図である。
【符号の説明】
【００４２】
１：燃料電池（固体高分子形燃料電池）
２：ハウジング
２ａ：水素ガス供給管
２ｂ：酸素ガス供給管
２ｃ：水素ガス排気管
２ｄ：酸素ガス排気管
３：燃料電池スタック
６：発電ユニット（単セル）
７：膜電極複合体（ＭＥＡ）
８：燃料極側セパレータ
８ａ：通気路
８ｂ：水素ガス（所定のガスの一部、燃料ガス）
９：空気極側セパレータ
９ａ：通気路
９ｂ：酸素ガス（所定のガスの一部）
１０：固体高分子電解質膜（ＰＥＭ）
１０ａ：燃料極対向面（電極対向面）
１０ｂ：空気極対向面（電極対向面）
１１：燃料極（電極）
１１ａ：膜対向面
１１ｂ，１２ｂ：スリット
１１ｃ〜１１ｄ：燃料極エレメント
１２：空気極（電極）
１２ａ：膜対向面
１２ｃ〜１２ｄ：空気極エレメント
１３：加水装置
１６：電球（電気抵抗体）
１７：電線
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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