(57)【要約】【課題】  小型で効率が高い反応セルを集合した固体電解質形燃料電池を提供することを課題とする。【解決手段】  本固体電解質形燃料電池は、空気極体１４と、空気極体１４に埋設されている複数の燃料極・固体電解質層積層管と、を備える２つ以上の反応セル１ａを配列した固体電解質形燃料電池であって、燃料極・固体電解質層積層管は、燃料極管１１と、燃料極管１１の外周面に設けられた固体電解質層１３１とからなり、各反応セル１ａが、各燃料極管１１に設置された燃料マニホールド２１、及び各空気極体１４に設置されたインターコネクタ３を介して互いに接続されていることを特徴とする。このような固体電解質形燃料電池は、効率が高く、小型にすることができるため、短時間で起動及び停止させることができる。また、マニホールド及びインターコネクタによって反応セルが支持されると共に、回路が形成されるため、簡単な構成とすることができる。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
空気極体１４と、該空気極体１４に埋設されている複数の燃料極・固体電解質層積層管と、を備える２つ以上の反応セル１ａを配列した固体電解質形燃料電池であって、
該燃料極・固体電解質層積層管は、燃料極管１１と、該燃料極管１１の外周面に設けられた固体電解質層１３１とからなり、
該各反応セル１ａが、該各燃料極管１１に設置された燃料マニホールド２１、及び該各空気極体１４に設置されたインターコネクタ３を介して互いに接続されていることを特徴とする固体電解質形燃料電池。
【請求項２】
上記反応セル１ａは行毎に接続され、
一の行の上記燃料マニホールド２１が同じ行の上記各燃料極管１１に接続され、
該一の行の上記インターコネクタ３が同じ行の上記各空気極体１４に接続された請求項１記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項３】
上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３及び上記燃料マニホールド２１を介して列毎に接続され、
一の列の該インターコネクタ３は、隣接する列の該燃料マニホールド２１と導通し、且つ該隣接する列の上記空気極体１４との間に間隔が設けられている請求項１又は２記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項４】
上記一の列の上記インターコネクタ３と上記隣接する列の上記空気極体１４との間に空気流通孔６１が形成された請求項３記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項５】
上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、
異なる層且つ同じ列の上記空気極体１４が一つの該インターコネクタ３に接続され、隣接する２層の該反応セル１ａの各々の上記燃料極管１１が一つの上記燃料マニホールド２１に接続された請求項３又は４記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項６】
上記燃料マニホールド２１は、燃料吸気マニホールド２１１及び燃料排気マニホールド２１２を具備し、上記燃料極管１１の吸気側開口端部１１１に該燃料吸気マニホールド２１１が接続され、該燃料極管１１の排気側開口端部１１２に該燃料排気マニホールド２１２が接続される請求項５記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項７】
上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、
異なる層且つ同じ列の上記空気極体１４が一つの該インターコネクタ３に接続され、隣接する一方側の該反応セル１ａの該空気極体１４と隣接する他方側の該反応セル１ａの上記燃料マニホールド２１との間に空気流通孔６１が形成された請求項３又は４記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項８】
上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、
同じ層の上記空気極体１４が一つの該インターコネクタ３に接続され、
上記燃料マニホールド２１は、燃料吸気マニホールド２１１及び燃料排気マニホールド２１２を具備し、隣接する列の該反応セル１ａの各々の上記燃料極管１１の吸気側開口端部１１１に該燃料吸気マニホールド２１１が接続され、
該各々の燃料極管１１の排気側開口端部１１２に該燃料排気マニホールド２１２が接続される請求項１又は２記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項９】
燃料極体１５と、該燃料極体１５に埋設されている複数の空気極・固体電解質層積層管と、を備える２つ以上の反応セル１ｂを配列した固体電解質形燃料電池であって、
該空気極・固体電解質層積層管は、空気極管１２と、該空気極管１２の外周面に設けられた固体電解質層１３２とからなり、
該各反応セル１ｂが、該各空気極管１２に設置された空気マニホールド２２、及び該各燃料極体１５に設置されたインターコネクタ３を介して互いに接続されていることを特徴とする固体電解質形燃料電池。
【請求項１０】
上記反応セル１ｂは行毎に接続され、且つ、上記インターコネクタ３及び上記空気マニホールド２２を介して列毎に接続され、
一の行の該空気マニホールド２２が同じ行の上記各空気極管１２に接続され、
該一の行の該インターコネクタ３が同じ行の上記各燃料極体１５に接続され、
一の列の該インターコネクタ３は、隣接する列の該空気マニホールド２２と導通し、且つ該隣接する列の該燃料極体１５との間に間隔が設けられている請求項９記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項１１】
上記反応セル１ｂは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、
異なる層且つ同じ列の上記燃料極体１５が一つの該インターコネクタ３に接続され、隣接する２層の該反応セル１ｂの各々の上記空気極管１２が一つの上記空気マニホールド２２に接続された請求項１０記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項１２】
上記反応セル１ｂは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、
異なる層且つ同じ列の上記燃料極体１５が一つの該インターコネクタ３に接続され、
隣接する上層側の該反応セル１ｂの該燃料極体１５と隣接する下層側の該反応セル１ｂの上記空気マニホールド２２との間、且つ上記一の列の上記インターコネクタ３と上記隣接する列の上記燃料極体１５との間に燃料流通孔６２が形成された請求項１０記載の固体電解質形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、いくつかの反応セルを接続して集合体にした固体電解質形燃料電池に関する。更に詳しくは、本発明は、小型で効率が高く、短時間、例えば、数分で起動させ、且つ停止させることができ、更には低温、例えば、５００℃程度で作動させることができる固体電解質形燃料電池に関する。
本発明は、固体電解質形燃料電池、酸素発生器及び排気ガス浄化リアクタ等の技術分野において用いることができる。
【背景技術】
【０００２】
固体電解質形燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」ということもある。）には、より短時間で起動及び停止させること、並びにより低温で作動させること等、が要求されており、改良、開発がなされている。短時間で起動及び停止させるには、熱容量を小さくすることが必要であり、そのためには固体電解質形燃料電池を構成する反応セルを小型化する必要がある。また、従来は１０００℃を越える高温で作動する固体電解質形燃料電池が多かったが、より低温で作動させるため、材料面及び構造面からの改良、開発もなされている。
【０００３】
現在、平板型セル、円筒形セル及び楕円体形セル等を用いた種々の構造の固体電解質形燃料電池が提案されており、外径１〜５ｍｍの円筒形反応セルを用いたＳＯＦＣが知られている（例えば、特許文献１参照。）。この円筒形セルとしては、一般的には比較的大型の、例えば、外径が１０〜３０ｍｍで、長さが２００〜１５００ｍｍ程度のものが多く、その形状は直線状であり、折り曲げられた形状等の屈曲部を有するものはみられない。更に、近年、固体電解質層をできるだけ薄層として内部抵抗を低減し、８００℃以下の比較的低温域でＳＯＦＣを作動させる研究もなされている。
【０００４】
【特許文献１】特表２００１−５１８６８８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、これまでに知られている円筒形セル等を用いた比較的大型の反応セルでは、その熱容量が大きいため、十分に短時間で起動及び停止させ得るＳＯＦＣとすることができず、より熱容量の小さい、即ち、より小型の反応セルが必要とされている。また、作動温度についても、８００℃から更に低温、例えば、５００℃程度で作動させることができる反応セルが望まれている。このように低温で作動させることができれば、セラミックではなくステンレス鋼等の金属からなる部材を用いることができるばかりでなく、各種構成部材の機能劣化を防止することができ、反応セルの長寿命化が可能となるため好ましい
【０００６】
本発明は上記の状況に鑑みてなされたものであり、外径が小さい円筒形セルを多数集積させることにより、小型で効率が高く、短時間、例えば、数分で起動させ、且つ停止させることができ、更には低温において電解質としての作用に優れる固体電解質を用いること等により、例えば、５００℃程度の低温域で作動させることができる反応セルを集合した固体電解質形燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は以下の通りである。
１．空気極体１４と、該空気極体１４に埋設されている複数の燃料極・固体電解質層積層管と、を備える２つ以上の反応セル１ａを配列した固体電解質形燃料電池であって、該燃料極・固体電解質層積層管は、燃料極管１１と、該燃料極管１１の外周面に設けられた固体電解質層１３１とからなり、該各反応セル１ａが、該各燃料極管１１に設置された燃料マニホールド２１、及び該各空気極体１４に設置されたインターコネクタ３を介して互いに接続されていることを特徴とする固体電解質形燃料電池。
２．上記反応セル１ａは行毎に接続され、一の行の上記燃料マニホールド２１が同じ行の上記各燃料極管１１に接続され、該一の行の上記インターコネクタ３が同じ行の上記各空気極体１４に接続された上記１．記載の固体電解質形燃料電池。
３．上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３及び上記燃料マニホールド２１を介して列毎に接続され、一の列の該インターコネクタ３は、隣接する列の該燃料マニホールド２１と導通し、且つ該隣接する列の上記空気極体１４との間に間隔が設けられている上記１．又は２．記載の固体電解質形燃料電池。
４．上記一の列の上記インターコネクタ３と上記隣接する列の上記空気極体１４との間に空気流通孔６１が形成された上記３．記載の固体電解質形燃料電池。
５．上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、異なる層且つ同じ列の上記空気極体１４が一つの該インターコネクタ３に接続され、隣接する２層の該反応セル１ａの各々の上記燃料極管１１が一つの上記燃料マニホールド２１に接続された上記３．又は４．記載の固体電解質形燃料電池。
６．上記燃料マニホールド２１は、燃料吸気マニホールド２１１及び燃料排気マニホールド２１２を具備し、上記燃料極管１１の吸気側開口端部１１１に該燃料吸気マニホールド２１１が接続され、該燃料極管１１の排気側開口端部１１２に該燃料排気マニホールド２１２が接続される上記５．記載の固体電解質形燃料電池。
７．上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、異なる層且つ同じ列の上記空気極体１４が一つの該インターコネクタ３に接続され、隣接する一方側の該反応セル１ａの該空気極体１４と隣接する他方側の該反応セル１ａの上記燃料マニホールド２１との間に空気流通孔６１が形成された上記３．又は４．記載の固体電解質形燃料電池。
８．上記反応セル１ａは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、同じ層の上記空気極体１４が一つの該インターコネクタ３に接続され、上記燃料マニホールド２１は、燃料吸気マニホールド２１１及び燃料排気マニホールド２１２を具備し、隣接する列の該反応セル１ａの各々の上記燃料極管１１の吸気側開口端部１１１に該燃料吸気マニホールド２１１が接続され、該各々の燃料極管１１の排気側開口端部１１２に該燃料排気マニホールド２１２が接続される上記１．又は上記２．記載の固体電解質形燃料電池。
【０００８】
９．燃料極体１５と、該燃料極体１５に埋設されている複数の空気極・固体電解質層積層管と、を備える２つ以上の反応セル１ｂを配列した固体電解質形燃料電池であって、該空気極・固体電解質層積層管は、空気極管１２と、該空気極管１２の外周面に設けられた固体電解質層１３２とからなり、該各反応セル１ｂが、該各空気極管１２に設置された空気マニホールド２２、及び該各燃料極体１５に設置されたインターコネクタ３を介して互いに接続されていることを特徴とする固体電解質形燃料電池。
１０．上記反応セル１ｂは行毎に接続され、且つ、上記インターコネクタ３及び上記空気マニホールド２２を介して列毎に接続され、一の行の該空気マニホールド２２が同じ行の上記各空気極管１２に接続され、該一の行の該インターコネクタ３が同じ行の上記各燃料極体１５に接続され、一の列の該インターコネクタ３は、隣接する列の該空気マニホールド２２と導通し、且つ該隣接する列の該燃料極体１５との間に間隔が設けられている上記９．記載の固体電解質形燃料電池。
１１．上記反応セル１ｂは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、異なる層且つ同じ列の上記燃料極体１５が一つの該インターコネクタ３に接続され、隣接する２層の該反応セル１ｂの各々の上記空気極管１２が一つの上記空気マニホールド２２に接続された上記７．又は８．記載の固体電解質形燃料電池。
１２．上記反応セルは上記インターコネクタ３を介して層毎に接続され、異なる層且つ同じ列の上記燃料極体１５が一つの該インターコネクタ３に接続され、隣接する上層側の該反応セル１ｂの該燃料極体１５と隣接する下層側の該反応セル１ｂの上記空気マニホールド２２との間、且つ上記一の列の上記インターコネクタ３と上記隣接する列の上記燃料極体１５との間に燃料流通孔６２が形成された上記１０．記載の固体電解質形燃料電池。
【発明の効果】
【０００９】
本固体電解質形燃料電池によれば、効率が高く、小型にすることができるため、短時間で起動及び停止させることができる。また、マニホールド及びインターコネクタによって反応セルが支持されると共に、回路が形成することができるため、簡単な構成とすることができる。
行毎に並列接続する場合は、容易に小型化することができ、短時間で起動及び停止させることができる。
列毎に直列接続する場合は、容易に小型化することができ、短時間で起動及び停止させることができる。
インターコネクタ３と隣接する列の空気極体等１４、１５の間に空気流通孔等６１、６２が形成する場合は、空気極体等１４、１５への支燃性ガス等の供給性能を高めることができる。
一つの燃料マニホールド及び空気マニホールドに２層の反応セルを接続する場合は、固体電解質形燃料電池に必要な燃料マニホールド等を少なくすることができる。
燃料吸気マニホールド及び燃料排気マニホールドを設ける場合は、排気された燃料ガス及び支燃ガスと、空気極体等１４、１５に供給される支燃ガス及び燃料ガスとが混合されるのを抑制してこれらが燃焼するのを抑制したり、燃料ガスを回収して再利用したりすることができる。また、回収した燃料ガスを燃料排気マニホールド付近で適切な量だけ燃焼させ、固体電解質形燃料電池の保温をおこなうこともできる。
空気流通孔６１及び燃料流通孔６２を形成するように各層の反応セルを接続する場合は、容易に小型化することができ、短時間で起動及び停止させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明の固体電解質形燃料電池を例えば、図１〜１３を用いて詳細に説明する。
本固体電解質形燃料電池は、２つ以上の反応セルをマニホールド及びインターコネクタによって互いに接続した集合体である。
上記「反応セル」は図５及び図１に例示するように、燃料極埋設型反応セル１ａの場合、空気極体１４と、該空気極体１４に埋設されている複数の燃料極・固体電解質層積層管と、を備える。また、燃料極・固体電解質層積層管は、燃料極管１１と、該燃料極管１１の外周面に設けられた固体電解質層１３１とからなる。
空気極埋設型反応セル１ｂの場合、燃料極体１５と、該燃料極体１５に埋設されている複数の空気極・固体電解質層積層管と、を備える。更に、空気極・固体電解質層積層管は、空気極管１２と、該空気極管１２の外周面に設けられた固体電解質層１３２とからなる。
【００１１】
上記「燃料極管１１」又は「空気極管１２」（以下、燃料極管等１１、１２と略す）は、燃料ガス又は空気等の支燃性ガスを流通することができ、固体電解質層１３１、１３２にこれらガスを供給することができる管状体であれば良く、形状は特に問わない。この形状の例として、図１に例示する直線状でもよいし、図３及び図６〜８に例示する１箇所以上の屈曲部１６を有してもよい。
このように屈曲させて１箇所以上の屈曲部１６を設けることにより、単位体積あたりにより多くの反応可能な表面を形成させることができ、単位体積当たりの発電電力を高め、より短時間で起動及び停止させ得る反応セル１ａ、１ｂとすることができる。
この屈曲部１６を有する燃料極管等１１、１２の形状は特に限定されないが、平面状に繰り返しＵ字状に折り曲げて形成される蛇行状（例えば図６の１１ａ、１２ａ、図７の１１ｂ、１２ｂを参照。）、及び燃料極管等１１、１２の略全長を渦巻くように曲げた渦巻状（例えば図８の１１ｃ、１２ｃを参照。）等を例示することができる。蛇行状の折り曲げる回数、渦巻状の渦巻回数は、燃料極管等１１、１２の外径及び反応セルの大きさ等により適宜の回数とすることができる。更に、屈曲は、平面に限らず、立体形状に折り曲げることもできる。この例として、前述の蛇行状及び渦巻き状にして平面状にしたものを更に折り曲げて複数の層を形成したものや、螺旋状にしたもの等を挙げることができる。
【００１２】
燃料極管等１１、１２の外径は２ｍｍ以下が好ましく、１ｍｍ以下、特に０．７ｍｍ以下（通常、０．１ｍｍ以上）であることが好ましい。更に、燃料極管等１１、１２の管壁の厚さは特に限定されないが、２０〜５００μｍ、特に５０〜２００μｍであることが好ましい。このような外径と管壁の厚さとを有する燃料極管等１１、１２であれば、効率が高く、小型の反応セル１ａ、１ｂとすることができ、短時間で起動及び停止させることができる。この燃料極管等１１、１２が集積される本数も特に限定されず、通常、５〜２００本、特に５０〜１５０本とすることができる。
【００１３】
燃料極管等１１、１２の各々の管壁の厚さは、２０〜５００μｍ、特に５０〜２００μｍとすることができ、固体電解質層１３１、１３２の厚さは２〜１００μｍ、特に１０〜５０μｍとすることができる。更に、燃料極管等１１、１２の管壁の厚さは、固体電解質層１３１、１３２の厚さの２〜１０倍、特に３〜８倍であることが好ましい。
【００１４】
空気極体１４及び燃料極体１５（以下、空気極体等１４、１５と略す）は、１つ以上の燃料極管等１１、１２を埋設することができる。また、空気極体等１４、１５の形状は特に問わず、図５に例示する直方体形状（立方体を含む）の他、平板形状、円柱形状及び円筒形状等を挙げることができる。テーパ等の傾斜部、凹部及び凸部等を設けても良い。
空気極体等１４、１５の大きさは任意に選択することができ、例えば、直方体である場合、縦が５〜５０ｍｍ、特に５〜１５ｍｍ、横が５〜５０ｍｍ、特に５〜１５ｍｍ、高さが５〜１００ｍｍ、特に５〜３０ｍｍの大きさとすることができる。尚、上記高さは、燃料極管等１１、１２の長手方向である。
【００１５】
燃料極管等１１、１２の端部は、空気極体等１４、１５の任意の一面から突出し、この端部から、管内に燃料ガス等を供給したり、電気を取り出す電極に用いられたりする。また、図５に例示するように燃料極管等１１、１２の端部と空気極体等１４、１５間に固体電解質層１３１、１３２を介在することによって、燃料極管等１１、１２及び空気極体等１４、１５がショートして電気を取り出せなくなることを防止する。燃料極管等１１、１２の端部の突出長さは特に限定されず、反応セル１ａ、１ｂの作製時及び固体電解質形燃料電池の製造時等における操作性等を考慮して適宜の長さ、例えば、１００〜３０００μｍ、特に２００〜１０００μｍとすることができる。
【００１６】
燃料極管１１及び燃料極体１５の形成に用いる材料は反応セル１ａ、１ｂの使用条件等により適宜選択することができる。この材料としては、例えば、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、ＣｅＯ２系セラミック、Ｓｃ、Ｙ等により安定化されたＺｒＯ２系セラミック及び酸化マンガン等のセラミックスのうちの少なくとも１種との混合物などが挙げられる。また、Ｎｉ及びＦｅ等の金属の酸化物と、上記セラミックスの各々の少なくとも１種との混合物などが挙げられる。
これらの材料のうちでは、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物、特にＣｅＯ２系セラミックとの混合物が好ましい。このＣｅＯ２系セラミックとしては、一般式Ｃｅ１−ｘＬｎｘＯ２−δ（Ｌｎは、希土類元素、つまりＳｍ、Ｇｄ、Ｓｃ及びＹ等からなる群から選ばれる少なくとも一種であり、Ｓｍ及びＧｄが好ましい。ｘは０．０５≦ｘ≦０．３である。）で表されるものが好ましく、Ｃｅ０．８Ｇｄ０．２Ｏ１．９（以下、「ＧＤＣ」という。）及びＣｅ０．８Ｓｍ０．２Ｏ１．９（以下、「ＳＤＣ」という。）がより好ましい。
【００１７】
固体電解質層１３１、１３２は、固体電解質形燃料電池の作動時にイオン伝導性を有する材質であればよい。この固体電解質層１３１、１３２の形成に用いる材料は固体電解質形燃料電池の使用条件等により適宜選択することができる。この材料としては、例えば、ＣｅＯ２系セラミック、ＺｒＯ２系セラミック、ＬａＧａＯ３系セラミック、ＢａＣｅＯ３系セラミック、ＳｒＣｅＯ３系セラミック、ＳｒＺｒＯ３系セラミック及びＣａＺｒＯ３系セラミック等が挙げられる。これらの材料のうちでは、ＣｅＯ２系セラミックが好ましく、上記ＧＤＣ及びＳＤＣが特に好ましい。
【００１８】
空気極管１２及び空気極体１４の形成に用いる材料も固体電解質形燃料電池の使用条件等により適宜選択することができる。この材料としては、例えば、各種の金属、金属の酸化物、金属の複酸化物等を用いることができる。
金属としては、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ及びＲｈ等の金属又は２種以上の金属を含有する合金が挙げられる。また、金属の酸化物としては、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｍｎ及びＦｅ等の酸化物（Ｌａ２Ｏ３、ＳｒＯ、Ｃｅ２Ｏ３、Ｃｏ２Ｏ３、ＭｎＯ２及びＦｅＯ等）が挙げられる。更に、複酸化物としては、少なくともＬａ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｏ、Ｆｅ及びＭｎ等を含有する複酸化物（Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３系複酸化物、Ｌａ１−ｘＳｒｘＦｅＯ３系複酸化物、Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３系複酸化物、Ｌａ１−ｘＳｒｘＭｎＯ３系複酸化物、Ｐｒ１−ｘＢａｘＣｏＯ３系複酸化物及びＳｍ１−ｘＳｒｘＣｏＯ３系複酸化物等）が挙げられる。
これらのうちでは複酸化物が好ましく、Ｌｎ１−ｘＭｘＣｏＯ３系複酸化物、Ｌｎ１−ｘＭｘＦｅＯ３系複酸化物及びＬｎ１−ｘＭｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３系複酸化物（Ｌｎは希土類元素であり、ＭはＳｒ又はＢａである。）がより好ましい。これらのＣｏ及び／又はＦｅを含有する複酸化物、特にＣｏ及びＦｅを含有する複酸化物からなる空気極管１２及び空気極体１４は、固体電解質形燃料電池を５００〜８５０℃、更に５００〜７５０℃の温度範囲で低温作動させた場合でも、電極として優れた性能を有する。
【００１９】
上記の複酸化物は、Ｌｎ元素及びＭ元素の他に、更にその他の置換元素を有していてもよい。これらのＬｎ１−ｘＭｘＣｏＯ３系複酸化物、Ｌｎ１−ｘＭｘＦｅＯ３系複酸化物及びＬｎ１−ｘＭｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３系複酸化物のうちでも、Ｌｎ１−ｘＭｘＣｏＯ３±δ、Ｌｎ１−ｘＭｘＦｅＯ３±δ及びＬｎ１−ｘＭｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３±δで表され、０．２≦ｘ≦０．８、０．５≦ｙ≦０．９、且つ０≦δ<１（δは酸素過剰量又は酸素欠損量である。）である複酸化物が特に好ましく、ＬｎはＬａ、Ｐｒ及びＳｍのうちの少なくとも１種であることが更に好ましい。このようなＬｎ１−ｘＭｘＣｏＯ３系複酸化物としては、例えば、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４ＣｏＯ３±δ、Ｐｒ０．５Ｂａ０．５ＣｏＯ３±δ及びＳｍ０．５Ｓｒ０．５ＣｏＯ３±δ等が挙げられる。また、Ｌｎ１−ｘＭｘＦｅＯ３系複酸化物としては、例えば、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４ＦｅＯ３±δ、Ｐｒ０．５Ｂａ０．５ＦｅＯ３±δ及びＳｍ０．５Ｓｒ０．５ＦｅＯ３±δ等が挙げられる。更に、Ｌｎ１−ｘＭｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３系複酸化物としては、例えば、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３±δ、Ｐｒ０．５Ｂａ０．５Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３±δ及びＳｍ０．５Ｓｒ０．５Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３±δ等が挙げられる。
【００２０】
上記「燃料マニホールド２１」は、燃料ガスが空気等の支燃性ガスと混ざらないようにし、各反応セル１ａの燃料極管１１へ供給したり、燃料極管１１から排出された使用済燃料ガスを排出したりするために用いられるものである。
上記「空気マニホールド２２」は、空気等の支燃性ガスが燃料ガスと混ざらないようにし、各反応セル１ｂの空気極管１２へ供給したり、空気極管１２から排出された使用済支燃性ガスを排出したりするために用いられるものである。
これら燃料マニホールド２１及び空気マニホールド２２（以下、燃料マニホールド等２１、２２と略す）の形状は特に問わない。また、燃料マニホールド等２１、２２の材質も任意に選択することができ、ステンレス鋼等の金属、及びセラミックス等を例示することができる。更に、燃料マニホールド等２１、２２は、燃料極管等１１、１２に設置される。この「設置」の方法は、燃料マニホールド等２１、２２を介して燃料極管等１１、１２内に燃料ガス等を供給したり、燃料極管等１１、１２から排出される燃料ガス等を回収したりすることができればよく、任意に選択することができる。例えば、燃料マニホールド等２１、２２を燃料極管等１１、１２に直接接合して設置することができる。また、燃料マニホールド等２１、２２を燃料極管等１１、１２の周辺の部材に接合することで燃料極管等１１、１２を覆い、燃料ガス等の供給・回収を行ってもよい。
更に、燃料マニホールド等２１、２２の導電性の有無は特に問わないが、導電性を有するのが好ましい。導電性を有することで各反応セル１ａ、１ｂを直並列に配線するための電路として用いることができるからである。
【００２１】
上記「インターコネクタ３」は、各反応セル１ａ、１ｂを直列に接続し、且つ各反応セル１ａ、１ｂを支持するために用いられるものである。この材質は任意に選択することができ、例えばステンレス鋼等の金属、及び導電性セラミックを挙げることができる。
更に、インターコネクタ３は、空気極体等１４、１５に設けられ、反応セル１ａ、１ｂから電気を取り出すために用いられるが、その設ける場所は任意に選択することができる。例えば、図１に例示するように反応セル１ａ、１ｂの側面に設けても良いし、図１３に例示するように反応セル１ａ、１ｂの底面に設けても良い。
【００２２】
１．反応セル１ａ、１ｂの製造方法
燃料極埋設型の反応セル１ａを製造する方法は特に限定されないが、例えば、以下の反応セルの製造方法により製造することができる。
空気極体１４に固体電解質層１３１が積層された燃料極管１１が埋設された反応セル１ａの製造方法は、燃料極管１１となる未焼成円筒形燃料極管を成形する形状付与工程と、未焼成円筒形燃料極管を熱処理する熱処理工程と、熱処理された未焼成円筒形燃料極管の外周面のうちの両端縁部を除く部分に、固体電解質層１３１となる未焼成固体電解質層を形成し、一体に焼成して燃料極・固体電解質層積層管を作製する同時焼成工程と、複数の燃料極・固体電解質層積層管の両端部を除く部分と、空気極体１４となる未焼成空気極体とを接触させ、未焼成空気極体を焼成する焼成工程と、を備える。
【００２３】
空気極埋設型の反応セル１ｂを製造する方法も特に限定されないが、例えば、以下の反応セルの製造方法により製造することができる。
燃料極体１５に固体電解質層１３２が積層された空気極管１２が埋設された反応セル１ｂの製造方法は、空気極管１２となる未焼成円筒形空気極管を成形する形状付与工程と、未焼成円筒形空気極管を熱処理する熱処理工程と、熱処理された未焼成円筒形空気極管の外周面のうちの両端縁部を除く部分に、固体電解質層１３２となる未焼成固体電解質層を形成し、一体に焼成して空気極・固体電解質層積層管を作製する同時焼成工程と、複数の空気極・固体電解質層積層管の両端部を除く部分と、燃料極体１５となる未焼成燃料極体とを接触させ、未焼成燃料極体を焼成する焼成工程と、を備える。
【００２４】
（ａ）形状付与工程
未焼成円筒形燃料極管及び未焼成円筒形空気極管の形成方法は特に限定されない。未焼成円筒形燃料極管は、例えば、Ｎｉ及びＦｅ等の金属粉末とＣｅＯ２系セラミック等のセラミック粉末との混合粉末、各種の金属粉末、及び金属酸化物粉末とセラミック粉末との混合粉末などを含有する燃料極ペーストを、先端に環状ダイが取り付けられた押出成形機９１を用いて管状体９２を成形し（図９参照）、その後、乾燥することにより形成することができる。また、未焼成円筒形空気極管は、例えば、各種の金属粉末、金属酸化物粉末、金属複酸化物粉末等を含有する空気極ペーストを、同様に押出成形機９１を用いて管状体９３とし（図９参照）、その後、乾燥することにより形成することができる。
次いで、燃料極管等１１、１２に屈曲部１６を具備する場合、未焼成円筒形燃料極管及び未焼成円筒形空気極管の屈曲を行う。この未焼成円筒形燃料極管及び未焼成円筒形空気極管は、十分に柔軟であって、所定形状の溝部を有する成形型を使用し、この溝部に未焼成円筒形燃料極管及び未焼成円筒形空気極管を嵌め込む等の方法により屈曲させることができ、所定形状の未焼成円筒形燃料極管９４、若しくは未焼成円筒形空気極管９５（図１０参照）、又は所定形状の未焼成円筒形燃料極管、若しくは未焼成円筒形空気極管とすることができる。
【００２５】
（ｂ）熱処理工程
燃料極ペースト及び空気極ペーストには有機バインダ等が含有されているため、この有機バインダ等を除去するため、形状付与された未焼成円筒形燃料極管、及び未焼成円筒形空気極管を加熱して熱処理する。熱処理温度及び熱処理時間は用いる原料粉末の種類等により設定することができる。また、熱処理雰囲気は、大気雰囲気等の酸化雰囲気とすることができる。
【００２６】
（ｃ）同時焼成工程
熱処理された未焼成円筒形燃料極管の外周面のうちの両端縁部を除く部分に未焼成固体電解質層を成形後、これらを焼成する。また、未焼成円筒形空気極管の外周面のうちの両端縁部を除く部分に未焼成固体電解質層を成形後これらを焼成する。未焼成円筒形燃料極管、及び未焼成円筒形空気極管に未焼成固体電解質層を成形する方法は特に問わない。
未焼成固体電解質層と、未焼成円筒形燃料極管又は未焼成円筒形空気極管との同時焼成により、燃料極・固体電解質層積層管９６又は空気極・固体電解質層積層管９７が作製される（図６参照）。
【００２７】
（ｄ）焼成工程
燃料極・固体電解質層積層管９６の両端部を除く部分と、未焼成空気極体とを接触させる方法、及び空気極・固体電解質層積層管９７の両端部を除く部分と、未焼成燃料極体とを接触させる方法は、特に限定されない。例えば、（１）空気極ペースト９８又は燃料極ペースト９９が投入された容器に、燃料極・固体電解質層積層管９６又は空気極・固体電解質層積層管９７の各々の両端部を除く部分を浸漬する方法（図１１参照）、及び（２）空気極ペースト又は燃料極ペーストが投入された容器に、燃料極・固体電解質層積層管又は空気極・固体電解質層積層管の各々の両端部を除く部分を浸漬し、その後、取り出して乾燥させ、次いで、他の容器に充填された空気極用粉体又は燃料極用粉体に埋設する方法等により未焼成空気極体又は未焼成燃料極体を形成することができる。これらの方法のうちでは、（１）方法が、より正確に所定の両端部を除く部分に未焼成空気極体又は未焼成燃料極体を形成することができるため好ましい。
【００２８】
上記の浸漬方法では、容器内で空気極ペースト９８又は燃料極ペースト９９を乾燥させ、その後、容器から取り出し、次いで、焼成する。この焼成により、図１２に例示するように、燃料極管等１１、１２（図１２においては燃料極管等１１ａ、１２ａ）が空気極体等１４、１５に埋設された反応セル１ａ、１ｂが形成される。この焼成の温度は用いるセラミック粉末の種類等にもよるが、前記の各種の原料を用いる場合、未焼成空気極体のときは、８００〜１３００℃、特に８００〜１２５０℃、更に８００〜１２００℃とすることが好ましい。一方、未焼成燃料極体のときは、１２５０〜１５００℃、特に１２５０〜１４５０℃、更に１３００〜１４５０℃とすることが好ましい。
尚、焼成温度を保持する時間は、焼成温度にもよるが、３０分〜５時間、特に３０分〜３時間とすることができる。また、焼成雰囲気は、通常、大気雰囲気等の酸化雰囲気である。
【００２９】
上記製造方法等によって作成された反応セル１ａ、１ｂは、任意の構成で接続し、固体電解質形燃料電池とすることができる。
２．行毎に接続された反応セル１ａ、１ｂ
図１に例示するように、反応セル１ａ、１ｂは行方向（図１における奥行き方向）に一列に隙間無く並列接続することができる。このとき、一つの燃料マニホールド等２１、２２によって各反応セル１ａ、１ｂの燃料極管等１１、１２へ燃料ガス等を供給したり、回収したりすることができる。また、燃料マニホールド等２１、２２は、集電膜４及び絶縁膜５等を介して空気極体等１４、１５に固定することによって、各反応セル１ａ、１ｂの支持材として用いてもよい。更に、燃料マニホールド等２１、２２が導電性を有する場合は、燃料極管等１１、１２と導通することによって（間に集電膜４を介してもよい。）、発電した電気を取り出すための集電部材として用いることもできる。
【００３０】
また、インターコネクタ３を介して各反応セル１ａ、１ｂの空気極体等１４、１５を接合し、且つ導通することができる。このとき、インターコネクタ３は、各反応セル１ａ、１ｂの支持材として用いることができる。
更に、隣接する反応セル１ａ、１ｂの空気極体等１４、１５を互いに接合してもよい。互いに接合することは、電気的に並列接続できると共に強固な構造となるため好ましい。
【００３１】
尚、反応セル１ａ、１ｂの並列接続する数は任意に選択することができ、その数は特に問わない。また、図１では各反応セル１ａが隙間無く接続されているが、これに限らず所定の隙間を設け、燃料マニホールド等２１、２２及びインターコネクタ３を介して接続してもよい。
【００３２】
３．列毎に接続された反応セル１ａ、１ｂ
図２に例示するように、反応セル１ａ、１ｂは列方向（図２における左右方向）に一列に直列接続することができる。このとき、一方側の各燃料マニホールド等２１、２２が導電性を具備し、且つ隣接する他方側のインターコネクタ３のみに接合されるように空気極体等１４、１５から突出して設けられる。これによって、各列の空気極体等１４、１５は一つのインターコネクタ３のみと接合されることになり、燃料マニホールド等２１、２２、反応セル１ａ、１ｂ、インターコネクタ３の順で直列接続した状態を形成することができる。更に、各反応セル１ａ、１ｂは、燃料マニホールド等２１、２２及びインターコネクタ３によって支持される。
尚、上記一方側の空気極体等１４、１５は、上記他方側の空気極体等１４、１５及びインターコネクタ３との間に間隔が設けられているのが好ましい。直接接合すると上記一方側の反応セル１ａ、１ｂの燃料極管等１１、１２及び空気極体等１４、１５が他方側を通じて短絡するためである。更に、間隔を設ける手段は任意に選択することができ、例えば、図２に例示するように空隙を設けても良いし、任意の絶縁材料を介して接合してもよい。空隙を設けた場合は、空気極体等１４、１５に供給する支燃性ガス等の空気流通孔６１及び燃料流通孔６２として機能する。また、任意の絶縁材料を介して接合した場合は、隣接する反応セル１ａ、１ｂがより強固に接合され、強度を高めることができる。
更に、反応セル１ａ、１ｂの直列接続する数は任意に選択することができ、その数は特に問わない。また、図２においては、反応セル１ａ、１ｂが行方向にも並列接続されているが、これに限られず列毎のみ接続してもよい。更に、図２においては、反応セル１ａ、１ｂが、行方向に隙間無く配列されているが、これに限らず所定の間隔を空けて配列することができる。
【００３３】
４．対向して層毎に接続された反応セル１ａ、１ｂ
図３に例示するように、反応セル１ａ、１ｂは層方向（図３における上下方向）に対して一列に並列接続することができる。このとき、隣接する２層の反応セル１ａ、１ｂにおいて、燃料極管等１１ａ、１２ａが露出する空気極体等１４、１５の面を対向させて、一つの燃料マニホールド等２１、２２を共用することができる。また、燃料極管等１１ａ、１２ａが露出する面の反対面を対向するように設けることもできる。更に、インターコネクタ３は、層にかかわらず同じ列であれば共通にすることができ、平板状のインターコネクタ３に各層の空気極体等１４、１５を接続することができる。
このような配列で接続することによって、２層の反応セル１ａ、１ｂに必要な燃料マニホールド等２１、２２を一つにすることにして、固体電解質形燃料電池に必要な燃料マニホールド等２１、２２を少なくすることができる。
【００３４】
また、図３に示すように、燃料極管１１ａの吸気側開口端部１１１に燃料吸気マニホールド２１１を接続し、排気側開口端部１１２に燃料排気マニホールド２１２を接続することができる。更に、空気極管１２ａの吸気側開口端部１２１に空気吸気マニホールド２２１を接続し、排気口１２２に空気排気マニホールド２２２を接続することができる。
燃料ガス及び支燃ガスの排気用のマニホールド２１２、２２２を更に設けることによって、排気された燃料ガス及び支燃ガスと、空気極体等１４、１５に供給される支燃ガス及び燃料ガスとが混合されるのを抑制してこれらが燃焼するのを抑制したり、燃料ガスを回収して再利用したりすることができる。
更に、排気用のマニホールド２１２、２２２に適当な大きさの孔を設けることによって、排気された燃料ガス及び支燃ガスと、空気極体等１４、１５に供給される支燃ガス及び燃料ガスとを適当な比率で混合し、これらを燃焼させて固体電解質形燃料電池の保温に用いることができる。
尚、反応セル１ａ、１ｂを積層する数は任意に選択することができ、その数は特に問わない。更に、図３においては、反応セル１ａ、１ｂが行方向及び列方向にも接続されているが、これに限られず層方向のみ接続してもよいし、層方向と行方向又は列方向とを接続してもよい。
【００３５】
５．同一方向に積層して接続された反応セル１ａ、１ｂ
図４に例示するように、反応セル１ａ、１ｂは層方向（図４における上下方向）に対して一列に並列接続することができる。このとき、層毎の反応セル１ａ、１ｂを同じ向き、且つ上下に隣接する反応セル１ａ、１ｂの空気極体等１４、１５と燃料マニホールド等２１、２２の間に空隙を設け、この空隙を支燃性ガス又は燃料ガスを流通させて空気極体等１４、１５に供給する空気流通孔６１及び燃料流通孔６２とすることができる。更に、空気極体等１４、１５と隣接する列のインターコネクタ３との間の空隙と、行方向における反応セル１ａ、１ｂの空隙と、も空気流通孔６１及び燃料流通孔６２とすることができる。
また、インターコネクタ３は、層にかかわらず同じ列であれば共通にすることができ、平板状のインターコネクタ３に各層の空気極体等１４、１５を接続することができる。
このような固体電解質形燃料電池は、上記４．に示した反応セル１ａ、１ｂが交互に対向する構造よりも簡単になり、作成が容易である。
尚、反応セル１ａ、１ｂを積層する数は任意に選択することができ、その数は特に問わない。更に、図４においては、反応セル１ａ、１ｂが行方向及び列方向にも接続されているが、これに限られず層方向のみ接続してもよいし、層方向と行方向又は列方向とを接続してもよい。
【００３６】
６．インターコネクタ３を介して層毎に接続された反応セル１ａ、１ｂ
図１３に例示するように、反応セル１ａ、１ｂはインターコネクタ３及び燃料マニホールド等２１、２２を介し、層方向（図１３における上下方向）に対して一列に直列接続することができる。このとき、層毎の反応セル１ａ、１ｂを同じ向き、且つ上下に隣接する反応セル１ａ、１ｂの空気極体等１４、１５と燃料マニホールド等２１、２２の間に空隙を設け、この空隙を支燃性ガス又は燃料ガスを流通させて空気極体等１４、１５に供給する空気流通孔６１及び燃料流通孔６２とすることができる。更に、空気極体等１４、１５と隣接する列のインターコネクタ３との間の空隙と、行方向における反応セル１ａ、１ｂの空隙と、も空気流通孔６１及び燃料流通孔６２とすることができる。
また、インターコネクタ３は、１つの層毎に共通にすることができ、平板状のインターコネクタ３に１つの層の空気極体等１４、１５を接続することができる。
このような固体電解質形燃料電池は、上記４．及び５．に示した構造よりも簡単になり、作成が容易である。
尚、反応セル１ａ、１ｂを積層する数は任意に選択することができ、その数は特に問わない。更に、図４においては、反応セル１ａ、１ｂが行方向及び列方向にも接続されているが、これに限られず層方向のみ接続してもよいし、層方向と行方向又は列方向とを接続してもよい。
【００３７】
７．燃料ガス及び支燃性ガス
固体電解質形燃料電池を用いて発電させる場合、燃料極側には燃料ガスを導入し、空気極側には支燃性ガスを導入する。燃料ガスとしては、水素、水素源となる炭化水素（改質により水素とする。）、水素と炭化水素との混合ガス、及びこれらのガスを所定温度の水中を通過させ加湿した燃料ガス、これらのガスに水蒸気を混合させた燃料ガス等が挙げられる。炭化水素は特に限定されず、例えば、天然ガス、ナフサ、石炭ガス化ガス等が挙げられる。更に、メタン、エタン、プロパン、ブタン及びペンタン等の炭素数が１〜１０、好ましくは１〜７、より好ましくは１〜４の飽和炭化水素、並びにエチレン及びプロピレン等の不飽和炭化水素を主成分とするものが好ましく、飽和炭化水素を主成分とするものが更に好ましい。この燃料ガスとしては水素が好ましい。これらの燃料ガスは１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用することもできる。また、５０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスを含有していてもよい。
【００３８】
支燃性ガスとしては、酸素と他の気体との混合ガス等が挙げられる。また、この混合ガスには８０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスが含有されていてもよい。これらの支燃性ガスのうちでは安全であって、且つ安価であるため空気（約８０体積％の窒素が含まれている。）が好ましい。
【実施例１】
【００３９】
以下、実施例１により本発明を具体的に説明する。
本実施例１は、図３に示すように、直方体形状の反応セル１ａ、１ｂを行方向及び層方向に並列接続し、列方向に直列接続し、且つ、２層毎に燃料マニホールド２１１、２１２を共用とした燃料極埋設型の固体電解質形燃料電池である。
反応セル１ａの大きさは縦が１０ｍｍ、横が１０ｍｍ、高さが１０ｍｍであり、固体電解質層１３１を外周面に設けた燃料極管１１ａを５本、奥行き方向に並べた状態で空気極体１４に埋設したものである。
また、燃料極管１１ａは管径が１ｍｍの管状物であり、屈曲部１６を複数備えることで図６に示すような、横が７ｍｍ、高さが１１ｍｍの蛇行状にしたものである。
【００４０】
各行の反応セル１ａは、空気を流通させるため一定の隙間を空けて配列されている。更に、各行、且つ隣接する２層の反応セル１ａの燃料極管１１ａの吸気側開口端部１１１は、固体電解質層１３１及び絶縁膜５によって空気極体１４及びインターコネクタ３から絶縁され、集電膜４を介して燃料吸気マニホールド２１１に導通している。また、燃料極管１１ａの排気側開口端部１１２は、固体電解質層１３１及び絶縁膜５によって空気極体１４及びインターコネクタ３から絶縁され、集電膜４を介して燃料排気マニホールド２１２に導通している。更に、燃料排気マニホールド２１２は側面方向に貫通孔（図示せず）が設けられ、排気された燃料ガスが、反応セル１ａ周辺に漏出し、支燃性ガスと接触して燃焼させることができる。
更に、空気極体１４の燃料極管１１ａの露出面の反対側に位置する面は、層方向に隣接する他の反応セル１ａの空気極体１４の面と対向し、この面間の空隙を空気流通孔６１としている。
列間の反応セル１ａは、インターコネクタ３によって区画される。このインターコネクタ３は、ステンレス製であり、隣接する列の燃料吸気マニホールド２１１に接続されている。
【００４１】
このような固体電解質形燃料電池は、各燃料吸気マニホールド２１１に燃料ガスを供給し、空気流通孔６１に支燃性ガスを供給することで発電し、列の一端側（図３における左端）のインターコネクタ３に接続されたリード線８１と、列の他端側（図３における右端）の燃料吸気マニホールド２１１に接続された取出電極７及びリード線８２と、から発電した電気を得ることができる。
【実施例２】
【００４２】
以下、実施例２により本発明を具体的に説明する。
本実施例２は、図４に示すように、直方体形状の反応セル１ａを行方向及び層方向に並列接続し、列方向に直列接続した燃料極埋設型固体電解質形燃料電池である。
反応セル１ａの大きさは縦が１０ｍｍ、横が１０ｍｍ、高さが１０ｍｍであり、固体電解質層１３１を外周面に設けた燃料極管１１を列方向に４本、奥行き方向に５本並べた状態で空気極体１４に埋設したものである。
また、燃料極管１１は管径が１ｍｍの直線状の管状物である。
【００４３】
各行の反応セル１ａは、空気を流通させるため一定の隙間を空けて配列されている。更に、各行の反応セル１ａの燃料極管１１の開口部１１０は、固体電解質層１３１及び絶縁膜５によって空気極体１４及びインターコネクタ３から絶縁され、集電膜４を介して燃料マニホールド２１に導通している。
更に、空気極体１４の燃料極管１１の露出面の反対側に位置する面と、層方向に隣接する他の反応セル１ａ（図４における下層）の燃料マニホールド２１と対向し、この面間の空隙を空気流通孔６１としている。同様に、空気極体１４と、その隣接する列のインターコネクタ３との間に形成された空隙も空気流通孔６１として機能する。
列間の反応セル１ａは、インターコネクタ３によって区画される。このインターコネクタ３は、ステンレス製であり、隣接する列の燃料吸気マニホールド２１１に接続されている。
【００４４】
このような固体電解質形燃料電池は、各燃料マニホールド２１に燃料ガスを供給し、空気流通孔６１に支燃性ガスを供給することで発電し、列の一端側（図４における左端）のインターコネクタ３に接続されたリード線８１と、列の他端側（図４における右端）の燃料吸気マニホールド２１１に接続された取出電極７及びリード線８２と、から発電した電気を得ることができる。
【実施例３】
【００４５】
以下、実施例３により本発明を具体的に説明する。
本実施例３は、図１３に示すように、直方体形状の反応セル１ａを行方向及び層方向に並列接続し、インターコネクタ３及び燃料マニホールド２１１、２１２を介して列方向に直列接続した燃料極埋設型固体電解質形燃料電池である。
反応セル１ａは、実施例１と同じ反応セルであり、縦が１０ｍｍ、横が１０ｍｍ、高さが１０ｍｍであり、固体電解質層１３１を外周面に設けた燃料極管１１ａを５本、奥行き方向に並べた状態で空気極体１４に埋設したものである。この反応セル１ａは、列及び行方向に所定の空隙を設けて等間隔に配列されている。
また、燃料極管１１ａは管径が１ｍｍの管状物であり、屈曲部１６を複数備えることで図６に示すような、横が７ｍｍ、高さが１１ｍｍの蛇行状にしたものである。
【００４６】
各行、且つ隣接する２層の反応セル１ａの燃料極管１１ａの吸気側開口端部１１１は、固体電解質層１３１及び絶縁膜５によって空気極体１４及びインターコネクタ３から絶縁され、集電膜４を介して燃料吸気マニホールド２１１に導通している。また、燃料極管１１ａの排気側開口端部１１２は、固体電解質層１３１及び絶縁膜５によって空気極体１４及びインターコネクタ３から絶縁され、集電膜４を介して燃料排気マニホールド２１２に導通している。更に、燃料排気マニホールド２１２は側面方向に貫通孔（図示せず）が設けられ、排気された燃料ガスが、反応セル１ａ周辺に漏出し、支燃性ガスと接触して燃焼させることができる。また、燃料吸気マニホールド２１１及び燃料排気マニホールド２１２は、同じ行の反応セル１ａ、１ｂ、及び隣接する列の反応セル１ａ、１ｂと共用である。
列間の反応セル１ａは、インターコネクタ３によって区画される。このインターコネクタ３は、ステンレス製であり、隣接する層の燃料吸気マニホールド２１１及び燃料排気マニホールド２１２に接続されている。
【００４７】
このような固体電解質形燃料電池は、各燃料吸気マニホールド２１１に燃料ガスを供給し、空気流通孔６１に支燃性ガスを供給することで発電し、列の一端側（図１３における左端）のインターコネクタ３に接続されたリード線８１と、列の他端側（図１３における右端）の燃料吸気マニホールド２１１に接続された取出電極７及びリード線８２と、から発電した電気を得ることができる。
【００４８】
尚、本発明では上記の実施例に限られず、目的、用途等によって本発明の範囲内において種々変更した実施例とすることができる。例えば、燃料極管等１１、１２の形状は、各実施例で挙げた直線状及び蛇行形状に限られず、任意の形状を選択することができる。この例としてＵ字形状及び螺旋形状等を挙げることができる。
また、燃料極埋設型固体電解質形燃料電池の他、空気極埋設型固体電解質形燃料電池としてもよい。
【００４９】
更に、空気極体又は燃料極体に代えて空気極シート又は燃料極シートを用いてもよい。即ち、蛇行状且つ平面状に形状付与され、未焼成固体電解質層と同時焼成された燃料極・固体電解質層積層管と、未焼成空気極シートとを交互に積層し、又は蛇腹状且つ平面状に形状付与され、未焼成固体電解質層と同時焼成された空気極・固体電解質層積層管と、未焼成燃料極シートとを交互に積層し、その後、未焼成空気極シート又は未焼成燃料極シートを焼成し、空気極シート間に燃料極・固体電解質層積層管が密着して介装された構造、又は燃料極シート間に空気極・固体電解質層積層管が密着して介装された構造を備える反応セルとすることもできる。
【００５０】
また、酸素発生器では、両方の電極をＳＯＦＣ素子の空気極に相当する材料により形成し、両電極間に直流電流を流すことで、ＳＯＦＣ素子のときの燃料ガス用マニホールド内に酸素が発生する。更に、排ガスリアクターでは、両方の電極をＳＯＦＣ素子の燃料極に相当する材料により形成し、両電極間に直流電流を流すことで、ＳＯＦＣ素子の場合の燃料ガス用マニホールド内を流通する排ガスに含まれるＮＯｘが還元されて窒素に変化し、無害化される。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】行方向に接続した反応セルの集合体からなる燃料極埋設型固体電解質形燃料電池又は空気極埋設型固体電解質形燃料電池の模式斜視図である。
【図２】行方向及び列方向に接続した反応セルの集合体からなる燃料極埋設型固体電解質形燃料電池又は空気極埋設型固体電解質形燃料電池の模式斜視図である。
【図３】行方向、列方向及び層方向に接続した、上下の層でマニホールドを共用とした、反応セルの集合体からなる燃料極埋設型固体電解質形燃料電池又は空気極埋設型固体電解質形燃料電池の模式斜視図である。
【図４】行方向、列方向及び層方向に接続した反応セルの集合体からなる燃料極埋設型固体電解質形燃料電池又は空気極埋設型固体電解質形燃料電池の模式斜視図である。
【図５】本固体電解質形燃料電池に用いられる反応セルの構造を説明するための模式斜視図である。
【図６】蛇行形状の燃料極管等の外周面に固体電解質層が形成された燃料極・固体電解質層積層管及び空気極・固体電解質層積層管を説明するための模式図である。
【図７】蛇行形状であり、一方側の屈曲部を作製時に切断することができる、燃料極管等の外周面に固体電解質層が形成された燃料極・固体電解質層積層管及び空気極・固体電解質層積層管を説明するための模式図である。
【図８】渦巻き状の燃料極管等を説明するための模式図である。
【図９】未焼成円筒形燃料極管又は未焼成円筒形空気極管を成形している様子を示す模式図である。
【図１０】蛇行形状且つ平面状に形成された未焼成円筒形燃料極管（又は未焼成円筒形空気極管）を示す模式図である。
【図１１】容器に燃料極・固体電解質層積層管（又は空気極・固体電解質層積層管）を複数並列に収容し、空気極ペースト（又は燃料極ペースト）を投入している様子を示す模式図である。
【図１２】空気極体（又は燃料極体）に、複数の燃料極・固体電解質層積層管（又は空気極・固体電解質層積層管）の両端部を除く部分が埋設されてなる反応セルの外観を示す斜視図である。
【図１３】行方向、列方向及び層方向に接続した反応セルの集合体からなる燃料極埋設型固体電解質形燃料電池又は空気極埋設型固体電解質形燃料電池の模式斜視図である。
【符号の説明】
【００５２】
１ａ、１ｂ；反応セル、１１、１１ａ；燃料極管、１２、１２ａ；空気極管、１３１、１３２；固体電解質層、１４；空気極体、１５；燃料極体、１６；屈曲部、２１；燃料マニホールド、２１１；燃料吸気マニホールド、２１２；燃料排出マニホールド、２２；空気マニホールド、３；インターコネクタ、４；集電膜、５；絶縁膜、６１；空気流通孔、６２；燃料流通孔、７；取出電極、８１、８２；リード線。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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