(57)【要約】 【課題】  従来より効率よく且つ安全に第１被覆層から第４被覆層までの形成を行うことのできる高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置および製造方法の提供。【解決手段】  反応容器内にガス噴出ノズル装置から被覆原料ガスを噴出供給してその噴流で二酸化ウラン燃料核を流動させながら加熱することにより原料ガス熱分解反応で燃料核表面を被覆原料分子蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、被覆反応中に反応容器内の燃料核を外部のサンプル容器へ導出するサンプリング機構として、原料ガスの噴出が停止された状態で、ガス噴出ノズル装置の少なくとも一部として燃料核の通過を許容する内径で反応容器の底部に貫設されたノズル孔を通過して落下してくる燃料核を受け入れるサンプル受けと、サンプル受けから燃料核を自然落下により外部へ導出するためのサンプル導出配管と、サンプル導出配管から落下してくる燃料核を収容するサンプル容器と、前記サンプル導出配管に設けられた開閉弁装置とを備えるものとした。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内にガス噴出ノズル装置から被覆原料ガスを噴出供給してその噴流で燃料核を流動させながら加熱することにより原料ガスの熱分解反応によって燃料核の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、
被覆反応中に反応容器内の燃料核を外部のサンプル容器へ導出するサンプリング機構と、前記ガス噴出ノズル装置の少なくとも一部として燃料核の通過を許容する内径で反応容器の底部に貫設されたノズル孔とを備え、
前記サンプリング機構は、原料ガスの噴出が停止された状態で前記ノズル孔を通過して落下してくる燃料核を受け入れるサンプル受けと、該サンプル受けから燃料核を自然落下により外部へ導出するためのサンプル導出配管と、該サンプル導出配管から落下してくる燃料核を収容するサンプル容器と、前記サンプル導出配管に設けられた開閉弁装置とを備えていることを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
【請求項２】
前記サンプル容器が、前記サンプル導出配管の端部に着脱可能に装着されることを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
【請求項３】
二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給してその噴流で燃料核を流動させながら加熱することにより原料ガスの熱分解反応によって燃料核の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造方法において、
被覆反応中に反応容器内の燃料核を外部サンプル容器へ導出するサンプリング工程を備え、
該サンプリング工程は、前記原料ガスの噴出供給を停止して反応容器内で流動中の燃料核を沈降させる工程と、この沈降する燃料核を反応容器底部に燃料核通過可能に貫設されたノズル孔を介して前記サンプル容器へ落下させて収容する工程と、を有することを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば高温ガス炉の装荷燃料を構成する被覆燃料粒子の製造装置に関するものであり、詳しくは被覆層形成工程における燃料核のサンプリング機構に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で形成し、ヘリウム等の高温下でも化学的反応の起こらないガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことの可能な原子炉であり、得られる約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
このような高温ガス炉の燃料は、通常、ウランを含む溶液を出発原料として製造した二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの燃料核を基本構造とし、この燃料核の外表面に複数の被覆層を形成してなる被覆燃料粒子を用いたものである。
【０００４】
高温ガス炉で一般的な例えば、第１被覆層として密度約１g/cm３  の低密度熱分解炭素層を形成し、第２被覆層として密度約１．８g/cm３  の高密度熱分解炭素層を形成し、さらに第３被覆層として密度約３．２g/cm３  炭化珪素（SiＣ）層を、また第４被覆層として密度約１．８g/cm３  の高密度熱分解炭素層を形成した計４層の被覆を施されたものが一般的となっている。
【０００５】
第１被覆層は、ガス状の核分裂生成物のガス留めとしての機能及び燃料核の変形を吸収する緩衝部としての機能を併せ持つものである。また第２被覆層はガス状核分裂生成物の保持機能を有し、第３被覆層は固体状核分裂生成物の保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。第４被覆層は、第２被覆層と同様のガス状核分裂生成物の保持機能と共に第３被覆層の保護層としての機能も持っている。
【０００６】
上記のような被覆燃料粒子の一般的なものは直径約５００〜１０００μｍである。被覆燃料粒子は黒鉛母材中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成型加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。
【０００７】
一般的な被覆燃料粒子となる被覆前の燃料核は次のような工程で製造されており、大量形成が可能な方法として振動滴下によるゲル状の粒子を得る外部ゲル化法が多く用いられている。具体的には、まず酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、添加剤を加え撹拌することにより滴下原液とする。添加剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるようにする増粘剤であると同時にアンモニウムとの接触により原液をゲル化せしめるために添加されるものであり、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下でゲル化する性質を持つ樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。
【０００８】
以上のように調製された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水溶液中に滴下される。アンモニア水溶液中へ液滴となって入った原液は、硝酸ウラニルがアンモニアと十分に反応させられると同時に前記添加剤がゲル化され、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）を含むゲル状の粒子となる。得られたＡＤＵゲル粒子は、大気中で焙焼され、水分および添加剤が除去されて三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる球状の燃料核となる。
【０００９】
この燃料核を用いた被覆燃料粒子の製造工程としては、燃料核を流動床の反応容器内に投入し、その燃料核を流動させるための流動ガスとしても機能する被覆層の原料ガスをガス導入管を介して反応容器底部まで送り、該底部に開口するガス噴出ノズルから反応容器内上方へ噴出させ、ここで熱分解させることにより被覆を施す方法が挙げられる（例えば、特許文献１参照。）。
【００１０】
例えば、第１被覆層の低密度炭素層の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して被覆を施し、第２および第４被覆層の高密度熱分解炭素層の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して行う。第３被覆層のSiＣ層の場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３SiCl３）を熱分解して被覆する。
【００１１】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに中空円筒形または円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。
【００１２】
【特許文献１】特開平５−２７３３７４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
上記のような被覆燃料粒子の製造工程では、第１被覆層から第４被覆層までの形成を、それぞれ対応する原料ガスに切り換えて加熱温度を変更するだけで連続的な一連の工程として同一の流動床反応容器内において行うことができる。
【００１４】
しかしながら、各被覆層の外観や厚さ、密度等の性能を検査するために、各被覆層の形成終了時点で燃料核をサンプリングする必要があるため、従来は反応容器の上蓋に設けられたサンプリング用窓から容器内に柄杓状のサンプリング用容器付ステンレス棒を差し入れて、流動中の燃料核をサンプリング容器内に掬い入れて燃料核を取り出していた。
【００１５】
このため、前記サンプリング用窓を開放する際に、作業者が非常に高温の熱気を浴びる危険があり、これを防止するためにはサンプリング毎に工程を中断し、反応容器内を冷却するなどの措置が必要であり、実質的に第１から第４被覆層までの形成工程を連続的に行うことができなかった。
【００１６】
また、アルゴンガスの流入により燃料核を流動させたままの状態でサンプリングを行っているため、被覆により生じた煤や燃料核から研削されたウランを含む埃等が同時に舞い上がり、その煤や埃等が装置外へ放出される危険性もあった。
【００１７】
本発明の目的は、上記問題点に鑑み、従来より効率よく且つ安全に第１被覆層から第４被覆層までの形成を行うことのできる高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置および製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置では、二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内にガス噴出ノズル装置から被覆原料ガスを噴出供給してその噴流で燃料核を流動させながら加熱することにより原料ガスの熱分解反応によって燃料核の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、被覆反応中に反応容器内の燃料核を外部のサンプル容器へ導出するサンプリング機構と、前記ガス噴出ノズル装置の少なくとも一部として燃料核の通過を許容する内径で反応容器の底部に貫設されたノズル孔とを備え、前記サンプリング機構は、原料ガスの噴出が停止された状態で前記ノズル孔を通過して落下してくる燃料核を受け入れるサンプル受けと、該サンプル受けから燃料核を自然落下により外部へ導出するためのサンプル導出配管と、該サンプル導出配管から落下してくる燃料核を収容するサンプル容器と、前記サンプル導出配管に設けられた開閉弁装置とを備えているものである。
【００１９】
また、請求項２に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置では、請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、前記サンプル容器が、前記サンプル導出配管の端部に着脱可能に装着されるものである。
【００２０】
請求項３に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造方法は、二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給してその噴流で燃料核を流動させながら加熱することにより原料ガスの熱分解反応によって燃料核の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造方法において、被覆反応中に反応容器内の燃料核を外部サンプル容器へ導出するサンプリング工程を備え、該サンプリング工程は、前記原料ガスの噴出供給を停止して反応容器内で流動中の燃料核を沈降させる工程と、この沈降する燃料核を反応容器底部に燃料核通過可能に貫設されたノズル孔を介して前記サンプル容器へ落下させて収容する工程と、を有することを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置においては、サンプリング機構によって、反応容器の上蓋窓を開けることなく反応容器内の燃料核を外部に取り出すことができるため、第１被覆層から第４被覆層までの各形成毎に反応容器内を冷却して被覆反応を中断する必要がなく、各被覆層形成工程をほぼ連続的に進められるため、被覆燃料粒子の製造工程の効率が全体的に向上すると共に、作業者が高温の熱気を浴びたりウランを含む煤や埃が外部に放出される危険も回避されるのでより高い安全性も確保できるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置では、反応容器内の燃料核を外部のサンプル容器へ導出するサンプリング機構として、反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給するガス噴出ノズル装置の少なくとも一部のノズル孔を利用するものである。
【００２３】
即ち、本発明のサンプリング機構においては、サンプリング用に利用するノズル孔を燃料核の通過を許容する内径で反応容器底部に貫設されたものとすることによって、原料ガスの噴出停止状態にて反応容器内の燃料核を前記ノズル孔を通過してサンプル受けへ落下せしめるものであり、このサンプル受けに受け入れられた燃料核は、サンプル受けからサンプル導出配管内を自然落下して外部のサンプル容器に収容されるものである。
【００２４】
従って、本発明では、各被覆層形成工程が終了した時点や次の被覆層形成のための原料ガスに切り換える際など、ガス噴出を停止するだけで、燃料核が前記ノズル孔から自重によりサンプル受けに落下し、自動的にサンプル容器まで取り出すことができるものであるため、容器内を冷却するなどの中断を必要とせず、直ちに次の被覆層形成のための条件設定に移行できるので、実質的に第１から第４被覆層までの形成工程を連続的に進めることができ、被覆燃料粒子の製造工程の効率が向上する。
【００２５】
このように、本発明のサンプリング機構では、ガス噴出停止時の燃料核のノズル孔からの落下によってサンプリングが可能となるものであるため、サンプリング量は、燃料核通過可能なノズル孔の数や大きさとガス噴出停止時間を調整することによってサンプリング量を容易に制御することができる。
【００２６】
なお、サンプル容器内に収容されたサンプルとしての燃料核は、サンプル容器から直接取り出して解析に供してもよいが、サンプル容器をサンプル導出配管の端部に着脱可能に装着されるものとすれば、サンプル容器ごとサンプル用燃料核を移動でき、扱いが簡便となる。このサンプル容器をサンプル導出配管端部に装着する機構としては、例えばクランプ機構など、簡単に着脱できる方式のものであれば広く採用可能であり、特に限定されるものではない。
【００２７】
また、サンプル導出配管には、開閉弁装置が設けられているため、このようにサンプル容器がサンプル導出配管に着脱されるものである場合、通常は弁を閉めておくことで、燃料核のサンプリングの際にサンプル容器の装着を忘れてしまったとしても問題ない。
【００２８】
また、サンプル導出配管は、装置外部まで通じる長さをもつものであれば良いが、１４００℃以上の反応容器内からサンプル受けに受け入れられた直後の燃料核も高熱を持つため、サンプル受けから自然落下していく燃料核がサンプル容器に達するまでの間に冷却されるのに充分な長さに設定するか、またはサンプル容器内で燃料核を自然冷却すれば良い。
【００２９】
また高熱を有するままの燃料核を受け入れるサンプル受けはもちろん、サンプル導出配管やサンプル容器も、例えばステンレス等の耐熱性素材からなるものとすることが望ましい。
【００３０】
また、燃料核を落下させるノズル孔を含むガス噴出ノズルは、原料ガスを供給する配管とも連通するものであるため、サンプル受けおよびサンプル導出配管は、原料ガス供給配管と互いに干渉しないように配設するものとする。
【００３１】
なお、サンプル受けおよびサンプル容器は、サンプリングする燃料核の所定量に応じた容積を持つものとし、サンプル導出配管は、自然落下してくる燃料核を滞りなく通過させるのに充分な径のものにするなど、サンプリング機構の詳細な設計は実際のサンプリング計画に基づいて適宜選定すれば良い。
【００３２】
また、本発明による高温ガス炉用燃料粒子の製造方法では、被覆反応中に反応容器内の燃料核を外部サンプル容器へ導出するサンプリング工程として、原料ガスの噴出供給を停止することによって反応容器内の燃料核を沈降させ、この沈降する燃料核を反応容器底部に燃料核通過可能に貫設されたノズル孔を介してサンプル容器へ落下させて収容するものであるため、従来の反応容器上方から燃料核を掬い取るというサンプリング方法の場合のように、作業者に直接容器内の熱気が当たったり、ウランを含む埃や煤が外部へ放出してしまう危険が伴う上蓋窓などの反応容器の開放が必要なくなるため、作業の安全性も向上する。
【実施例】
【００３３】
本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置のサンプリング機構を図１に示す。図１は、装置本体の下方領域を示す概略構成図である。装置本体１は二重構造を持ち、内側に流動床となる反応容器２を備え、反応容器２の周縁に電熱ヒータ等の加熱手段（不図示）が設置されており、被覆原料ガスがガス供給管（不図示）を介して本体底部を貫通して噴出口が容器底面に開口するように形成されている複数個のガス噴出ノズル３から反応容器２内へ連続的に噴出供給され、本体上部の廃ガス排出口から排気されるものである。
【００３４】
従って、反応容器２内に投入された燃料核は、ガス噴出ノズル３から供給されるガスの噴流によって流動され、この流動状態にて原料ガスが加熱分解されることによって燃料核表面に原料分子が蒸着して被覆層が形成されていく。
【００３５】
本実施例におけるサンプリング機構は、ガス噴出ノズル３のうちの少なくとも一つが、燃料核の通過を許容する内径を備えたサンプリング兼用ノズル孔とし、このノズル孔下方に設置されたサンプル受け４と、該サンプル受け４の下方から装置１の外部に亘って配設されたサンプル導出配管５と、このサンプル導出配管５の端部に設置されサンプル容器６とから主に構成されている。
【００３６】
サンプル容器６は、クランプ７によってサンプル導出配管５の端部に着脱可能に装着されるものである。また、サンプル導出配管５には、端部近くに開閉弁装置８を備えた。通常はこの開閉弁装置８によってサンプル導出配管５を閉鎖しておくことにより、サンプル容器６の装着を忘れてサンプリング作業を開始してしまっても、サンプル受け４から自然落下してくる燃料核はこの閉鎖部分で止まり、外に放出されてしまう恐れがない。
【００３７】
以上の如き構成のサンプリング機構において、サンプリング用ノズル孔の内径をφ約４ｍｍ、サンプル受け４の大きさをφ約２５ｍｍ×約１５ｍｍ、サンプル導出配管５の内径φ約１５ｍｍで長さ約８００ｍｍ、サンプル容器６の大きさをφ約５０×１００ｍｍとした被覆燃料粒子製造装置にて第１被覆層から第４被覆層までの被覆反応工程中で、第１被覆層形成後および第２被覆層形成後にそれぞれサンプリングを行った場合を以下に示す。
【００３８】
まず、サンプル容器６をクランプ７でサンプル導出配管５の端部に装着し、開閉弁装置８を閉状態にしたことを確認してから、反応容器２内に二酸化ウランをセラミックス状に焼結した平均直径約０．６ｍｍの燃料核を約３．８ｋｇ投入して第１被覆原料ガスとしてのアセチレン（Ｃ２Ｈ２）ガスの噴出供給により燃料核を流動状態として反応容器２内を約１４００℃の加熱条件下に調整することで被覆原料ガスの熱分解による、低密度炭素からなる第１被覆層の形成工程を開始した。
【００３９】
この形成工程の条件を所定時間維持した後の第１被覆層の形成が完了した時点で、開閉弁装置８を開放状態とし、被覆原料ガスの噴出を８秒間停止し、続いて開閉弁装置８を閉じた後、第２被覆層形成温度となるまで流動ガスを流入し、被覆粒子を流動させる。このときガス噴出を停止した８秒間に容器底部に沈降したうちから一部の第１被覆層形成済の燃料核がノズル孔３から落下してサンプル受け４に受け入れられ、さらにサンプル導出配管５内を自然落下してサンプル容器６内に収容された。
【００４０】
この取り出された第１被覆層形成済燃料核サンプルは、５分間サンプル容器６内で冷却されてから、配管５から取り外されたサンプル容器６ごと観察工程へ移動される。このときのサンプリング工程においては、約６０ｇの第１被覆層形成済燃料核が取り出された。
【００４１】
一方、残りの第１被覆層形成済燃料核を流動状態として反応容器２内を約１４５０℃の加熱条件下とした後、第２被覆原料ガスであるプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を噴出することにより高密度熱分解炭素による第２被覆層の形成工程が行われる。この第２被覆層形成工程が完了するまでに、新たに空のサンプリング容器６をサンプル導出配管５の端部に装着しておく。
【００４２】
所定時間の後、第２被覆層の形成が完了した時点で、開閉弁装置８を開放状態にした後、被覆原料ガスの噴出を４秒間停止し、続いて開閉弁装置８を閉じた後、第３被覆層形成温度となるまで流動ガスを流入し、被覆粒子を流動させる。このとき、４秒間のガス噴出停止状態で容器底部に沈降したうちから一部の第２被覆層形成済の燃料核がノズル孔３から落下してサンプル受け４に受け入れられ、さらにサンプル導出配管５内を自然落下してサンプル容器６内に収容された。
【００４３】
この取り出された第２被覆層形成済燃料核サンプルは、５分間サンプル容器６内で冷却されてから、配管５から取り外されたサンプル容器６ごと観察工程へ移動される。このときのサンプリング工程においては、約１０ｇの第２被覆層形成済燃料核が取り出された。
【００４４】
また、残りの第２被覆層形成済燃料核を流動状態として反応容器２内を約１６５０℃の加熱条件下とした後、第３被覆原料であるメチルトリクロロシラン（ＣＨ３SiCl３）を噴出することにより、ＳｉＣからなる第３被覆層の形成工程が行われる。所定時間の後、第３被覆層の形成が完了した時点で原料の噴出を停止し、流動ガスのみの流入状態に切り換え、第４被覆層形成温度約１４００℃の加熱条件下に調整した後、第４被覆層の原料ガスであるプロピレンを噴出供給して、所定時間その環境を維持することにより高密度熱分解炭素からなる第４被覆層の形成が完了する。
【００４５】
なお、上記２回のサンプリングにより取り出された第１被覆層形成済燃料核および第２被覆層形成済燃料核をそれぞれ観察したところ、いずれにも外観に割れや欠け等が無く良好であった。
【００４６】
以上のように本実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置では、熱気だけでなくウランを含む埃や煤の外部放出という危険を伴う容器窓の開放をすることなく安全に各被覆層形成直後の燃料核のサンプリングを行いながらも、実質的に第１被覆層から第４被覆層までの形成工程を容器内冷却などの中断なく連続的に行うことができた。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】本発明の一実施例による高温ガス炉用燃料粒子製造装置に備えられたサンプリング機構を説明する装置下方領域の概略構成図である。
【符号の説明】
【００４８】
１：装置本体
２：反応容器
３：ノズル孔
４：サンプル受け
５：サンプル導出配管
６：サンプル容器
７：クランプ
８：開閉弁装置
【図１】
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