(57)【要約】【課題】  有機ＥＬ素子の外部発光効率を高める。【解決手段】  透明基板１０上に、透明性を有する中間層１１、透明性を有する陽極層１２、有機層１３を順に積層する。有機層１３は、電源１５からの電圧の印加により、光を発する。発せられた光は、陽極層１２、中間層１１、および透明基板１０を介して外部に出射する。中間層１１は、その屈折率が、透明基板１０より高く、陽極層１２より低い。中間層１１を設けない場合に比べ、陽極層１２−透明基板１０間において、全反射される光の量は少なくなる。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、有機層が順に積層され、前記有機層から発せられた光が前記陽極、中間層、および透明基板を介して外部に発せられ、前記中間層の屈折率は、前記陽極層の屈折率と、前記透明基板の屈折率の間の屈折率であることを特徴とする有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項２】
前記透明基板の屈折率は、前記陽極層の屈折率よりも低いことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項３】
前記中間層の屈折率は、前記透明基板の屈折率と前記陽極層の屈折率の相加平均であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項４】
前記中間層の屈折率は、前記透明基板に近づくにつれ前記透明基板の屈折率に近づき、前記陽極に近づくにつれ前記陽極の屈折率に近づくように設定されることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項５】
前記中間層は複数の薄層が積層されて構成され、前記薄層の屈折率はそれぞれ異なることを特徴とする請求項４に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項６】
前記中間層は、連続的に屈折率が異なることを特徴とする請求項４に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項７】
前記中間層は、前記陽極を形成する成分を含むことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項８】
前記透明基板には、前記中間層が積層された裏面に反射防止層が形成され、前記反射防止層は、前記透明基板より屈折率が低いことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項９】
前記反射防止層は前記透明基板から離れるとともに、前記反射防止層の屈折率と前記透明基板の屈折率の差は大きくなることを特徴とする請求項８に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１０】
前記光のうち、出射角が０〜３０°である光であって、少なくとも波長域が４００〜５００ｎｍの光の透過率を向上させることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１１】
透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、前記陽極層、中間層および透明基板を介して外部に光を発せさせる有機層を順に積層する積層工程を含み、前記中間層は、その屈折率が、前記陽極層の屈折率と、前記透明基板の屈折率の間の屈折率となるように積層されることを特徴とする有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法。
【請求項１２】
前記中間層を、第１成分および第２成分によって形成するとともに、前記陽極を前記第１成分によって形成することを特徴とする請求項１１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法。
【請求項１３】
前記中間層を、前記第１成分のターゲットおよび前記第２成分のターゲットを用いた２元スパッタリング法により形成するとともに、前記陽極を前記第１成分のターゲットを用いたスパッタリング法により形成することを特徴とする請求項１２に記載の有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネセンス素子（以下有機ＥＬ素子という）、および有機ＥＬ素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、他の固体発光素子に比べ、高速な応答性を有すること、視野角が広いこと、素子が占める容積が小さいこと等優れた特性を有している。したがって近年、ディスプレイ等の表示装置や照明装置等、多様な用途に応用されつつある。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、透明基板上に、陽極、発光層、陰極が順に積層されて構成される。有機ＥＬ素子では、陽極・陰極間に電流が流され、陽極から注入された正孔と、陰極から注入された電子とが、発光層内において再結合をし、この再結合により光が生成される。発光層で生成された光は、透明性を有する陽極および透明基板を介して、有機ＥＬ素子の外部に取り出される（例えば特許文献１）。
【特許文献１】特許第３３７００１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、陽極層は、導電性を有する成分で形成される一方、透明基板は絶縁体である例えばガラス等によって形成され、陽極層と透明基板とは異なる屈折率を有する。陽極層と透明基板との屈折率が異なると、発光層で生成された光の一部は、これら界面において全反射される。このような全反射は、発光層で発した光を外部に取り出すとき大きなロスを生じさせ、これにより、従来の有機ＥＬ素子においては、外部発光効率が悪いという問題点がある。
【０００５】
本発明は、このような問題点に鑑みてなされたものであり、有機ＥＬ素子の外部発光効率を高め、発光層で発した光を効率良く外部に取り出すことができる有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る有機エレクトロルミネセンス素子は、透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、有機層が順に積層され、有機層から発せられた光が陽極、中間層、および透明基板を介して外部に発せられ、中間層の屈折率は、陽極層の屈折率と、透明基板の屈折率の間の屈折率であることを特徴とする。本発明においては、中間層が設けられない場合に比べ、透明基板と陽極との間で生じていた全反射を低減することができる。
【０００７】
透明基板の屈折率は、一般的に陽極層の屈折率よりも低い。中間層は、その屈折率が、例えば透明基板の屈折率と陽極層の屈折率の相加平均である単一の層で形成される。
【０００８】
中間層の屈折率は、透明基板に近づくにつれ透明基板の屈折率に近づき、陽極に近づくにつれ陽極の屈折率に近づくように設定されたほうが良い。これにより、透明基板と陽極との間で生じていた全反射をさらに低減することができる。この場合、中間層は、屈折率がそれぞれ異なる複数の薄層が積層されて構成されても良いし、連続的に屈折率が異なるように構成されても良い。
【０００９】
中間層は、陽極を形成する成分を含むことが好ましい。これにより、中間層は例えば２元スパッタリングによって形成される場合、容易に製造することができる。
【００１０】
透明基板は、中間層が積層された裏面に反射防止層が形成される場合、反射防止層は、透明基板より屈折率が低いほうが良い。反射防止層は、中間層と同一の作用により、透明基板の裏面での全反射を減少させることができる。
【００１１】
反射防止層がより効果的に透明基板の裏面での全反射を防止するためには、反射防止層が透明基板から離れるとともに、反射防止層の屈折率と、透明基板の屈折率の差は大きくなったほうが良い。
【００１２】
なお、白色有機ＥＬ素子は、例えば有機層から発した光のうち、出射角が０〜３０°である光であって、少なくとも波長域が４００〜５００ｎｍの光の透過率を向上させる。
【００１３】
本発明に係る有機エレクトロルミネセンス素子の製造方法は、透明基板上に、透明性を有する中間層、透明性を有する陽極層、陽極層、中間層、および透明基板を介して外部に光を発せさせる有機層を順に積層する積層工程を含み、中間層は、その屈折率が、陽極層の屈折率と、透明基板の屈折率の間の屈折率となるように積層されることを特徴とする。
【００１４】
例えば中間層を、第１成分および第２成分によって形成するとともに、陽極層を第１成分によって形成する。これにより、陽極および中間層は容易に形成することができる。この場合、例えば中間層を、第１成分のターゲットおよび第２成分のターゲットを用いた２元スパッタリング法により形成するとともに、陽極を第１成分のターゲットを用いたスパッタリング法により形成する。
【発明の効果】
【００１５】
本発明に係る有機ＥＬ素子は、陽極と、透明基板の間に中間層を設けることにより、発光層で発した光を効率良く、有機ＥＬ素子外部に取り出すことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る白色有機ＥＬ素子の模式的な断面図を示す。有機ＥＬ素子２０は、透明基板１０と、透明基板１０上に積層された中間層１１と、中間層１１上に積層された陽極層１２と、陽極層１２上に積層された有機層１３と、有機層１３の上に積層された陰極層１４とを有する。
【００１７】
透明基板１０は、透明性を有し、例えばガラスまたは樹脂等の絶縁性を有する材料によって形成される。透明基板１０の厚さは、１００μｍ〜１ｃｍ程度である。陽極層１２は、導電性を有し、かつ透明性を有する材料によって形成され、例えばITO（Indium Tin Oxide）、ATO(antimony doped tindioxide)、ZnO（zinc oxide）によって形成される。これら材料が適宜用いられ、陽極層１２の屈折率は、透明基板１０の屈折率より高く設定される。
【００１８】
一方、中間層１１は、その屈折率が陽極層１２の屈折率と同一かまたは近似する第１成分と、その屈折率が透明基板１０と同一かまたは近似する第２成分とが混合されて形成される。これにより、中間層１１の屈折率は陽極層１２の屈折率より低く、ガラス基板１０の屈折率より高く設定される。中間層１１の屈折率は、厚さ方向の位置が異なっても同一に設定される。
【００１９】
ここで第１成分は、上述したITO、ATO、ZnO等であり、好ましくは陽極層１２を形成する材料の成分と同一の成分である。第２成分は、第１成分より屈折率の低い物質であり、例えばAl2O3、SiO2等の酸化物である。
【００２０】
有機層１３は、特にその層構成は限定されないが、例えば陽極層１２側から順に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層が積層される。有機層１３は、有機ＥＬ素子２０の用途に応じて、緑、赤、青、または白等の光が発するように構成される。有機層１３の屈折率は特に限定されないが、例えば透明基板１０より高く、陽極層１２より低い。
【００２１】
有機層１３を挟み込む陽極層１２と陰極層１４は、電源１５に接続される。陰極層１４は例えばアルミニウムを材料として形成される。陽極層１２と陰極層１４の間には、電源１５から電圧が印加され、その電圧印加により有機層１３から光が発せられる。
【００２２】
有機層１３より発せられた光は、陽極層１２、中間層１１、および透明基板１０を介して、有機ＥＬ素子２０の外部に出射される。有機層１３〜透明基板１０において、隣接する各層は、互いにその屈折率が異なる。したがって、有機層１３から発せられた光のうち一部は、各層間の界面において反射される。
【００２３】
特に陽極層１２と透明基板１０はその屈折率が大きく異なる。したがって、陽極層１２と透明基板１０の間に中間層１１が設けられない場合、陽極層１２と透明基板１０の界面においては、多くの光が反射されることとなる。
【００２４】
しかし、本実施形態においては、屈折率の差が大きい陽極層１２と透明基板１０の間に、陽極層１２と透明基板１０の屈折率の中間の屈折率を有する中間層１１が設けられる。これにより、陽極層１１と中間層１１、および中間層１１と透明基板１０の屈折率の差は小さく、各層間の界面において全反射される光の量は少なくなる。したがって、本実施形態においては、中間層１１が設けられない場合に比べ、陽極層１２から透明基板１０の間において全反射される光の量は減少し、外部に取り出される光の量を多くすることができる。
【００２５】
なお、本実施形態においては、中間層１１が設けられないときに、陽極層１２−透明基板１０の界面で多く全反射される短波長（例えば４００〜５００ｎｍ）の光を、特に有効に外部に取り出すことができる。
【００２６】
以下有機ＥＬ素子２０の製造方法について説明するが、以下の説明（第１〜第４の実施形態）においては、中間層１１がITOとSiO2の混合物により形成され、陽極層１２がITOにより形成される場合について述べる。
【００２７】
中間層１１および陽極層１２は、スパッタリング法により形成される。スパッタリング法では、２元スパッタリング装置が用いられ、ITOとSiO2がターゲットとされる。スパッタリング装置において、それぞれのターゲットには異なる電源からパワーが印加され、各々のターゲットに印加されるパワーの出力は単独に制御される。
【００２８】
まず、ITOとSiO2の両方のターゲットに電源が印加され、２元スパッタリングにより、洗浄された透明基板１０上に、ITOとSiO2の混合物が付着され、中間層１１が成膜される。中間層１１の成膜が終了すると、SiO2のターゲットの電源の印加は停止され、続いてITOのみがターゲットしてスパッタリングが行われ、中間層１１上にITOのみが付着され、陽極層１２が成膜される。陽極層１２の上には、有機層１３が加熱蒸着により成膜され、さらに有機層１３上には所定の金属により陰極層１４が成膜され、有機ＥＬ素子２０が製造される。
【００２９】
以上のように、有機ＥＬ素子１０の中間層１１が、SiO2と陽極層１２を形成するITOとによって構成される場合、２元スパッタリング装置によって、中間層１１および陽極層１２は効率良く形成される。
【００３０】
図２は、第２の実施形態に係る白色有機ＥＬ素子の模式的な断面図を示す。第２の実施形態において、第１の実施形態と同一の部材には同一の符号を付して説明する。第２の実施形態で第１の実施形態と相違する点は、中間層１１の構成のみである。第１の実施形態において、中間層１１は、第１成分（例えばITO）と第２成分（SiO2）との混合比が、同一である１つの層から形成されたが、第２の実施形態においては、中間層１１は第１成分（例えばITO）と第２成分（例えばSiO2）との混合比（第２成分に対する第１成分の比率）が互いに異なる複数の薄層が積層されて構成される。以下第２の実施形態における中間層１１の構成について説明する。
【００３１】
中間層１１は、透明基板１０側から順に、第１薄層１１ａ、第２薄層１１ｂ、第３薄層１１ｃが積層されて構成される。第１ないし第３薄層１１ａ、１１ｂ、１１ｃは、それぞれ第１の実施形態の中間層１１と同様に、第１成分（例えばITO）と第２成分（例えばSiO2）の混合物によって構成される。中間層１１において、第２成分に対する第１成分の比率（モル比率）は、第１薄層１１ａが最も低く、第３薄層１１ｃが最も高くなる。したがって屈折率は、第１薄層１１ａが最も低く、第３薄層１１ｃが最も高くなる。
【００３２】
すなわち、中間層１１の各薄層の屈折率は、透明基板１０より高く、陽極層１２よりも低くなるとともに、透明基板１０に近づくにつれて透明基板１０の屈折率に近づき、陽極層１２に近づくにつれ陽極層１２の屈折率に近づくように設定される。
【００３３】
第２の実施形態においては、陽極層１２〜透明基板１０の間において、隣接する層間の屈折率の差を第１の実施形態より小さくすることができ、各層間の界面において全反射はさらに生じにくくなるので、陽極層１２〜透明基板１０間において全反射される光の量を第１の実施形態より少なくすることができる。さらに、光の屈折が起こる界面の数が増えることにより、全ての波長域（３５０ｎｍ〜７５０ｎｍ）において波長毎の光の透過率のばらつきも低減することができる。
【００３４】
なお、以上の説明においては説明の便宜上、中間層１１は３つの薄層によって構成される場合について述べたが、薄層の数は２以上であれば、いくつであっても良い。
【００３５】
以下第２の実施形態の有機ＥＬ素子２０の製造方法について説明する。第２の実施形態の有機ＥＬ素子２０は、第１の実施形態と同一の２元スパッタリング装置が用いられ形成され、ITOとSiO2がターゲットとされる。
【００３６】
ITOとSiO2の両方のターゲットに電源が印加され、洗浄された透明基板１０上に、ITOとSiO2の混合物が付着され、第１薄層１１ａが成膜される。第１薄層１１ａの成膜が終了すると、次にSiO2のターゲットの電源の出力が低下させられるとともに、ITOのターゲットの電源の出力が高められ、第２薄層１１ｂが成膜される。ここで、この出力の調整により、第１薄層１１ａに比べ、第２薄層１１ｂにおけるSiO2に対するITOの含有率が高められる。同様に第３薄層１１ｃについても成膜され、さらに第１の実施形態と同様に、陽極層１２、有機層１３、および陰極層１４も成膜され、有機ＥＬ素子２０が製造される。
【００３７】
以上のように、第２の実施形態においても、２元スパッタリングによって、中間層１１および陽極層１２は効率良く形成される。
【００３８】
以下第３の実施形態について説明する。第３の実施形態においては、第２の実施形態と同様に、中間層１１の屈折率が、透明基板１０に近づくにつれて透明基板１０の屈折率に近づき、陽極層１２に近づくにつれ陽極層１２の屈折率に近づくように設定される。
【００３９】
そして、第３の実施形態においては、第１の実施形態と同様に中間層１１が１つの層から構成され（図１参照）、中間層１１は、透明基板１０から陽極層１２に向けて、連続的に屈折率が陽極層１２に近づくように設定される。その他の構成については、第２の実施形態と同様である。
【００４０】
以下第３の実施形態の有機ＥＬ素子２０の製造方法について説明する。第３の実施形態においても、中間層１１および陽極層１２は、第２の実施形態と同一の２元スパッタリング装置が用いられ形成され、ITOとSiO2がターゲットとされる。
【００４１】
ITOとSiO2の両方のターゲットに電源が印加され、洗浄された透明基板１０上に、ITOとSiO2の混合物が付着される。ここではまず、SiO2の出力がこの製造過程において最大に設定されるとともに、ITOの出力が最小に設定されて中間層１１の成膜が開始される。中間層１１の膜の形成が進行するのに伴って、SiO2の出力が連続的に弱められるとともに、ITOの出力が連続的に高められる。そして、最終的には、SiO2の出力が０になるとともに、ITOの出力がこの製造過程において最大に定められると中間層１１の成膜は終了する。SiO2の出力が０であり、ITOの出力が最大である状態において、さらにスパッタリングは継続され、これによりITOにより陽極層１２が形成される。陽極層１２上においては、有機層１３、および陰極層１４が成膜され、有機ＥＬ素子２０が製造される。
【００４２】
以上のように、第３の実施形態においても、２元スパッタリングによって、中間層１１および陽極層１２は効率良く形成される。
【００４３】
図３を用いて第４の実施形態について説明する。第４の実施形態において、第２の実施形態と異なる点は、透明基板１０の中間層１１等が積層された裏面に反射防止層１６が形成される点である。以下、第２の実施形態と相違する点について説明する。
【００４４】
反射防止層１６は、第１防止層１６ａおよび第２防止層１６ｂによって構成される。第１防止層１６ａの屈折率は、透明基板１０の屈折率より低く、第２防止層１６ｂの屈折率は第１防止層１６ａの屈折率よりさらに低い。すなわち、反射防止層１６の屈折率と透明基板の屈折率の差は、透明基板１０から厚さ方向に離れるとともに小さくなる。第１防止層１６ａは例えばMgF2、第２防止層１６ｂは例えばシリカエアロゲルを材料として形成される。なお、第２防止層１６ｂの屈折率は、空気の屈折率（1.00）より高い。
【００４５】
反射防止層１６は、その屈折率が透明基板１０の屈折率より低く、空気の屈折率より高いので、中間層１１と同様の作用により、透明基板１０の裏面における全反射を低減させることができ、有機ＥＬ素子２０の外部発光効率を高めることができる。さらに、反射防止層１６が透明基板１０から離れると、その屈折率は小さくなるので中間層１１と同様の作用により、より効果的に透明基板１０の裏面で起こる全反射を防止することができる。
【００４６】
反射防止層１６は、中間層１１および陽極層１２が透明基板１０上に成膜される前に、透明基板１０の裏面上に成膜されて形成される。また、反射防止層１６は、本実施系形態においては、２層によって形成されたが、１以上の層であれば、何層によって形成されても良い。
【実施例】
【００４７】
以下本発明について実施例を用いてさらに詳細に説明する。表１は、本実施例の効果を示すための比較例の有機ＥＬ素子の各層の具体的構成を示す。表２〜４は、実施例１〜３の有機ＥＬ素子の各層の具体的構成を示す。
【００４８】
各実施例、比較例においては、中間層をITOとSiO2の混合物により形成し、陽極層をITOにより形成した。各有機ＥＬ素子において、有機層は白色光を発するものを用いた。有機層上には、さらに陰極層が形成されたが、表中においてはその記載は省略した。また、透明基板はガラスにより形成されたものを用いた。
【００４９】
表１〜４の有機ＥＬ素子を用い、比較例、各実施例においては、透明基板（または実施例３においては反射防止層）と外部との界面における射出角が０°〜３０°の光について、波長毎の透過率を測定した。なお、透過率とは、有機ＥＬ素子から出射された光のうち、陽極層、透明基板等を透過して、外部に出射された光の光量の割合を％で示したものである。
【表１】
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【表２】
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【表３】
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【表４】
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【００５０】
比較例は、本実施例の効果を示すための例であって、従来の層構成を有する有機ＥＬ素子の例である。すなわち、比較例の有機ＥＬ素子は、中間層を設けずに、表１に示すように透明基板上に直接陽極層を積層して構成した。
【００５１】
比較例に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を図４に示す。図４に示すように、比較例においては、特に短波長側の光の強度が低下していることが理解できる。
【００５２】
実施例１は、第１の実施形態に対応する実施例であり、中間層は、単一の層によって構成した。中間層の屈折率は、陽極層の屈折率（2.00）と透明基板（1.50）の屈折率の相加平均（1.75）であった。
【００５３】
実施例１に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を図５に示す。実施例１においては、射出角が０°〜２０°の光においては、比較例で透過率が低かった波長域４００〜５５０ｎｍの光の透過率を向上させることができた。射出角が３０°の光においても同様に、比較例において透過率が低かった波長域３５０〜５００ｎｍの光の透過率を向上させることができた。
【００５４】
実施例２は、第２の実施形態に対応する実施例であり、中間層は、その屈折率が透明基板から陽極層に向けて段階的に低下するように、第１〜第９薄層によって構成した。中間層のそれぞれの薄層は、表３に示すようにITOとSiO2の混合比率を変化させることにより、形成した。
【００５５】
実施例２に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を図６に示す。図６に示すように、本実施例においては、射出角が０°〜３０°の光において、ほぼ全ての波長域（３５０〜７５０ｎｍ）について透過率を向上させることができた。射出角が０°〜２０°の光においては、比較例で透過率が低かった波長域４００〜５５０ｎｍの光の透過率を顕著に向上させることができた。射出角が３０°の光においても、比較例で透過率が低かった波長域３５０〜５００ｎｍの光の透過率を顕著に向上させることができた。さらに、実施例２では、比較例、および実施例１に比べ、波長毎の透過率のばらつきが少なかった。
【００５６】
実施例３は、第４の実施形態に対応する実施例であり、実施例２にさらに反射防止層が設けられた例である。反射防止層の第１防止層、第２防止層は、表４に示すように、それぞれMgF2およびシリカエアロゲルにより成膜した。
【００５７】
実施例３に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を図７に示す。図７に示すように、実施例３の光は、射出角が０°〜３０°の全ての光について、全ての波長域（３５０ｎｍ〜７５０ｎｍ）において、比較例に比べその透過率を向上させることができた。また、実施例１および２に比べても、透過率は顕著に向上していることが理解できる。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。
【図２】本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。
【図３】本発明の第４の実施形態に係る有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。
【図４】比較例に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を示すグラフである。
【図５】実施例１に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を示すグラフである。
【図６】実施例２に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を示すグラフである。
【図７】実施例３に係る有機ＥＬ素子から発せられた光の波長毎の透過率を示すグラフである。
【符号の説明】
【００５９】
１０  透明基板
１１  中間層
１２  陽極層
１３  有機層
１４  陰極層
１６  反射防止層
２０  有機ＥＬ素子
【図１】
2006139932.tif 000007
【図２】
2006139932.tif 000008
【図３】
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【図４】
2006139932.tif 000010
【図５】
2006139932.tif 000011
【図６】
2006139932.tif 000012
【図７】
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