(57)【要約】【課題】  原料粉末または造粒粉末を成形型に充填した後、ビニール袋や成形型内の空気を抜く作業を行う時に、成形型から原料粉末または造粒粉末が漏れず、また、大型の成形体を成形する際も、しっかりと原料粉末または造粒粉末を成形型内に閉じ込めることができるスパッタリングターゲット用の成形体を製造する成形型およびスパッタリングターゲットの製造方法を提供する。【解決手段】  筒状部（２０）を、対向させて配置した２つの板状部（１１）、（１２）で挟み、筒状部（２０）の開口する両端を、それぞれの板状部（１１）、（１２）の片面に形成された溝（１１ａ）、（１２ａ）に、それぞれ嵌合することにより、原料粉末または造粒粉末を充填可能な内部空間を形成し、嵌め合わせる前の自由状態で、筒状部（２０）の開口する両端の厚さ（ｔ２）が、溝幅（Ｗ１）、（Ｗ２）より、０．５ｍｍ〜１．０ｍｍ、大きい。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
スパッタリングターゲットの製造における静水圧プレスに用い、２つの板状部と、対向させて配置した該板状部に挟まれる筒状部とからなり、筒状部の開口する両端を、それぞれの板状部の片面に形成された溝に、それぞれ嵌合することにより、原料粉末または造粒粉末を充填可能な内部空間を形成する成形型であって、嵌め合わせる前の自由状態で、前記筒状部の開口する両端の厚さが、前記板状部の溝幅より、０．５ｍｍ〜１．０ｍｍ、大きいことを特徴とする成形型。
【請求項２】
前記板状部の厚さが８ｍｍ〜２０ｍｍであり、前記筒状部の開口する両端の厚さが５ｍｍ〜１５ｍｍであることを特徴とする請求項１に記載の成形型。
【請求項３】
請求項１または２に記載の成形型に、原料粉末または造粒粉末を充填し、静水圧プレスを行い、得られた成形体を焼成することによって、酸化物焼結体を製造することを特徴とするスパッタリングターゲットの製造方法。
【請求項４】
請求項１または２に記載の成形型に、酸化インジウムまたはインジウム合金の酸化物を含んだ原料粉末または造粒粉末を充填し、静水圧プレスを行い、得られた成形体を焼成することによって、酸化物焼結体を製造することを特徴とするスパッタリングターゲットの製造方法。
【請求項５】
請求項１または２に記載の成形型に、酸化亜鉛または亜鉛合金の酸化物を含んだ原料粉末または造粒粉末を充填し、静水圧プレスを行い、得られた成形体を焼成することによって、酸化物焼結体を製造することを特徴とするスパッタリングターゲットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、スパッタリングターゲット用の成形体を製造するための成形型およびスパッタリングターゲットの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸化物透明導電膜は、導電性と可視光の透過性を有する。このため、酸化物透明導電膜は、太陽電池や表示素子に利用されている。
【０００３】
酸化物透明導電膜には、アルミニウムやガリウムを含む酸化亜鉛や、錫を含む酸化インジウムなどが広範囲に利用されている。
【０００４】
これらの酸化物透明導電膜の製造方法には、スパッタリング法、真空蒸着法、ＣＶＤ法およびスプレー熱分解法がある。しかし、良質な酸化物透明導電膜を大面積に製造する手段としては、酸化物スパッタリングターゲットを用いたスパッタリング法が採用されている。
【０００５】
従来より、酸化物スパッタリングターゲットを製造するには、原料粉末を用いて、金型プレス成形法、静水圧プレス成形法または鋳込み成形法を用いて、成形体を得て、得られた成形体を焼成した後、研削により、±０．０３ｍｍ程度の均一な厚さの焼結体に仕上げている。
【０００６】
この中で、静水圧プレス成形法は、金型プレス成形法よりも、高強度かつ高密度な成形体が得られ、鋳込み成形法よりも、前処理が容易であるというメリットがあり、一般的に採用されている。
【０００７】
静水圧プレス成形法は、成形型内に原料粉末または造粒粉末を充填し、水または油等の加圧媒体を介して、成形型を外方から等方的に加圧することにより、成形する方法であり、使用される成形型の少なくとも一部は、ゴム等の軟質材料で構成される。特開２００３−００３２５７号公報には、溝付き板状部と筒状部に原料粉末や造粒粉末を入れて、静水圧プレス成形法でスパッタリングターゲットを製造する方法が記載されている。なお、成形には、通常、原料粉末にバインダを添加し、顆粒状に整粒した造粒粉末が使用される。また、成形にあたり、成形型内に水や油等の加圧媒体が浸入するのを防止するため、あるいは、成形型が水や油等の加圧媒体に濡れることを防止するために、成形型全体を薄手のビニール袋などに入れて、ＣＩＰ装置（冷間静水圧プレス装置）に装入する。
【０００８】
静水圧プレスに使用するゴム製の成形型は、対向させた２つの溝付き板状部と、該溝付き板状部の溝に、開口する両端をそれぞれ挿入する筒状部とからなり、内部に作られる空間に、原料粉末または造粒粉末を入れた状態でビニール袋もしくはゴム袋内に入れてから、静水圧プレスを行う。
【０００９】
筒状部の厚さが板状部の溝の溝幅より小さいと、しっかり固定できず、一方、反対に筒状部の厚さが板状部の溝の溝幅より大きすぎると、差し込むことができず、作業性を最も良くするために、従来は、筒状部の厚さと板状部の溝の溝幅とを同じ寸法にしていた。
【００１０】
しかしながら、静水圧プレスを行う前の準備工程で、ビニール袋や成形型内の空気を抜く作業を行うと、充填した原料粉末または造粒粉末が成形型の外に漏れる場合がある。これは、成形型の性質上、形状精度が不安定であることや、さらに、繰り返し成形を行った場合、ゴム製の成形型が変形することによって、隙間が生じて、粉漏れが発生するためと考えられる。このため、１枚の成形体の部分ごとに厚さに大きなばらつきが生じている。このばらつきが大きければ、より厚い成形体が必要となり、焼結後に研削され、製品にはならない原料が増えてしまい、収率の低下を招く問題がある。
【００１１】
従来の方法では、成形体の厚みのばらつきは１ｍｍ程度であり、焼結後の焼結体の厚みのばらつきは、０．８ｍｍ程度であった。焼結体のばらつきを小さくできれば、研削により削り取られる原料を減ずることができるため、収率の改善およびコスト削減に直結する。
【００１２】
さらに、近年、スパッタリングターゲットが大面積化しており、３５０ｍｍ四方を超える成形体も珍しくない。そのため、成形型に充填する原料粉末や造粒粉末の量も増え、成形型が変形し易くなってきているので、前述の問題に対する解決策が待たれていた。
【００１３】
【特許文献１】特開２００３−００３２５７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明の目的は、原料粉末または造粒粉末を成形型に充填した後、ビニール袋や成形型内の空気を抜く作業を行う時に、成形型から原料粉末または造粒粉末が漏れず、また、大型の成形体を成形する際も、しっかりと原料粉末または造粒粉末を成形型内に閉じ込めることができるスパッタリングターゲット用の成形体を製造する成形型およびスパッタリングターゲットの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明のスパッタリングターゲット用の成形体を製造する成形型は、スパッタリングターゲットの製造における静水圧プレスに用い、２つの板状部と、対向させて配置した該板状部に挟まれる筒状部とからなり、筒状部の開口する両端を、それぞれの板状部の片面に形成された溝に、それぞれ嵌合することにより、原料粉末または造粒粉末を充填可能な内部空間を形成し、嵌め合わせる前の自由状態で、前記筒状部の開口する両端の厚さが、前記板状部の溝幅より、０．５ｍｍ〜１．０ｍｍ、大きい。
【００１６】
さらに、前記板状部の厚さが８ｍｍ〜２０ｍｍであり、前記筒状部の開口する両端の厚さが５ｍｍ〜１５ｍｍであることが望ましい。
【００１７】
本発明のスパッタリングターゲットの製造方法の一態様では、前記の成形型に、原料粉末または造粒粉末を充填し、静水圧プレスを行い、得られた成形体を焼成することによって、酸化物焼結体を製造する。
【００１８】
本発明のスパッタリングターゲットの製造方法の異なる態様では、前記の成形型に、酸化インジウムまたはインジウム合金の酸化物を含んだ原料粉末または造粒粉末を充填し、静水圧プレスを行い、得られた成形体を焼成することによって、酸化物焼結体を製造する。
【００１９】
あるいは、前記の成形型に、酸化亜鉛または亜鉛合金の酸化物を含んだ原料粉末または造粒粉末を充填し、静水圧プレスを行い、得られた成形体を焼成することによって、酸化物焼結体を製造する。
【発明の効果】
【００２０】
本発明により、作業性を損なうことなく、筒状部と板状部の密着度が向上して、給粉および成形する時の粉漏れを防止し、厚みが均一な成形体を製造することができる。結果として、収率の改善が可能となり、特に、酸化インジウム等の高価な原料を用いた場合のコストの削減が可能となり、工業的な価値は高い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明で用いる原料粉末は、所定質量比の酸化インジウム粉末と酸化スズ粉末との混合粉末である。また、成形型へ原料粉末を充填する時に流動性を良くするために、造粒粉末を用いることが望ましい。造粒粉末の粒径は、流動性を良くするためと成形型から造粒粉末が漏れるのを防ぐために、１０μｍ以上、５００μｍ以下にすることが望ましい。
【００２２】
本発明の成形型の一実施例を図１に一部破断斜視図で示す。
【００２３】
成形型は、板状部（１１）、（１２）と、板状部（１１）、（１２）の溝（１１ａ）、（１２ａ）に、開口する両端をそれぞれ挿入する筒状部（２０）とからなり、筒状部（２０）の厚さ（ｔ２）が、板状部（１１）、（１２）の溝（１１ａ）、（１２ａ）の溝幅（Ｗ１）、（Ｗ２）よりも、０．５ｍｍ〜１．０ｍｍ、大きい。
【００２４】
成形体の製造は、以下のように行う。
【００２５】
下側に配置した板状部（１１）の溝（１１ａ）に、筒状部（２０）を嵌め込み、上部が開放した箱を形成し、箱の中に原料粉末または造粒粉末を充填し、その後、下側に配置された板状部（１１）と同じ形状の板状部（１２）で、箱の上部を蓋する。さらに、防水と原料粉末の粉ずれを防ぐために、真空パック用のビニール袋（図示せず）に入れ、真空包装を行い、静水圧プレスを行う。
【００２６】
板状部（１１）、（１２）は、成形体が食い込み難く、成形体が剥がれ易く、滑りが良い材料であればよく、シリコンゴム等が例示される。原料粉末または造粒粉末の充填時に形状を維持させるためには、厚さ（ｔ１）は、８ｍｍ以上が必要であり、１０ｍｍ以上が望ましい。厚さが２０ｍｍを超えると、静水圧プレスの減圧時に、板状部（１１）、（１２）の復元力が強すぎて、成形体が割れやすくなるおそれがある。そのため、厚さ（ｔ１）は、８ｍｍ〜２０ｍｍがよく、１０ｍｍ〜２０ｍｍが望ましい。
【００２７】
筒状部（２０）は「裂け」に対する耐久性が重要で、材料としては、アメゴムが例示される。また、筒状部（２０）の厚さ（ｔ２）は５ｍｍ〜１５ｍｍであれば十分であるが、作業性を考慮すると、６ｍｍ〜１０ｍｍが望ましい。６ｍｍ未満では、成形時に必要な強度がなく、１０ｍｍを超えると、型の質量が増えるため、作業性が悪くなる。
【００２８】
また、真空包装するためのビニール袋は、市販されているナイロン袋等が例示されるが、特に、真空包装用に製造された２層構造または３層構造のナイロンであることが好ましい。ビニール袋の厚さは特に限定しないが、成形時の耐久性や作業性を考慮すると、０．０５ｍｍ以上、０．３ｍｍ以内であることが好ましい。
【実施例】
【００２９】
（実施例１）
［造粒粉末］
平均粒径０．４μｍの酸化インジウム粉を９０質量％、平均粒径３μｍの酸化スズ紛を１０質量％となるように秤量して、原料粉末を用意し、これにポリビニルアルコールと分散剤を、原料粉末に対して１．５質量％となるように加え、さらに純水を所定量、加えて、濃度６０質量％のスラリーを作成し、ビーズミルにて混合および粉砕を行った。混合および粉砕後のスラリーを、熱風温度１５０℃で噴霧乾燥し、平均粒径１０μｍ〜１００μｍ、タップ密度１．６０ｇ／ｃｍ3の造粒粉末を作製した。
【００３０】
［成形型］
内寸５１５ｍｍ×２３０ｍｍ×２９ｍｍで、厚さ６ｍｍのアメゴム製の筒状部を作製した。さらに、外形寸法５３８ｍｍ×２５３ｍｍ×１０ｍｍのシリコンゴム製の２枚の板状部を作製し、内寸５１５ｍｍ×２３０ｍｍで、溝幅５．５ｍｍ、深さ６．５ｍｍの溝を、それぞれ片側に付けた。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、０．５ｍｍである。
【００３１】
［成形および焼成］
一方の板状部の溝に、筒状部の一方の開口する端部を嵌め込んで、上方が開口した容器状の箱を構成した。その後、箱の中に、作製した造粒粉末を深さが１８ｍｍになるように入れ、箱に適度の振動を与え、造粒粉末の表面を平らにした後に、他方の板状部を、筒状部の他方の開口端に嵌め込み、蓋をした。この状態で、真空包装用で３層構造のナイロン性ビニール袋に入れて、真空包装を行った。この時、粉漏れは発生しなかった。
【００３２】
この状態で、塩ビ製のゴム型支持枠に入れて、静水圧プレス装置に入れ、２９４ＭＰａ（３ｔｏｎ／ｃｍ2）の静水圧プレスを行い、成形体を得た。得られた成形体の厚みのばらつきは、０．３ｍｍ以内であった。さらに、得られた成形体を酸素雰囲気の下、１５００℃で焼結を行った。焼結体の厚みのばらつきを確認したところ、０．２ｍｍ以内であった。条件および結果を、表１に示す。
【００３３】
（実施例２）
筒状部の厚さを７ｍｍとし、板状部の溝幅を６ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、１．０ｍｍである。この時、粉漏れは発生せず、焼結前の成形体の厚みのばらつきは、０．３ｍｍ以内であった。また、焼結後の焼結体の厚みのばらつきは、０．２ｍｍ以内であった。条件および結果を、表１に示す。
【００３４】
（比較例１）
筒状部の厚さを６ｍｍとし、板状部の溝幅を６ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、０．０ｍｍである。この時、粉漏れが発生し、焼結前の成形体の厚みのばらつきは、１．０ｍｍであった。また、焼結後の焼結体の厚みのばらつきは、約０．８ｍｍであった。条件および結果を、表１に示す。
【００３５】
（比較例２）
筒状部の厚さを７ｍｍとし、板状部の溝幅を５．５ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同様にしたが、成形型を箱状に組み立てられなかった。筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、１．５ｍｍである。条件および結果を、表１に示す。
【００３６】
（実施例３）
平均粒径０．４μｍの酸化インジウム粉を９０質量％、平均粒径０．７μｍの酸化亜鉛紛を１０質量％となるように秤量して、原料粉末を用意したことと、得られる造粒粉末のタップ密度を１．４５ｇ／ｃｍ3としたこと以外は、実施例１と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、０．５ｍｍである。この時、粉漏れは発生せず、成形体の厚みのばらつきは、０．３ｍｍ以内であった。
【００３７】
さらに、得られた成形体を酸素雰囲気の下、１４５０℃で焼結を行い、焼結体の厚みのばらつきを確認したところ、０．２ｍｍ以内であった。条件および結果を、表１に示す。
【００３８】
（実施例４）
筒状部の厚さを７ｍｍとし、板状部の溝幅を６ｍｍとしたこと以外は、実施例３と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、１．０ｍｍである。この時、粉漏れが発生せず、焼結前の成形体の厚みのばらつきは、０．３ｍｍ以内であった。また、焼結後の焼結体の厚みのばらつきは、０．２ｍｍ以内であった。条件および結果を、表１に示す。
【００３９】
（比較例３）
筒状部の厚さを６ｍｍとし、板状部の溝幅を６ｍｍとしたこと以外は、実施例３と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、０．０ｍｍである。この時、粉漏れが発生し、焼結前の成形体の厚みのばらつきは、１．０ｍｍであった。また、焼結後の焼結体の厚みのばらつきは、約０．８ｍｍであった。条件および結果を、表１に示す。
【００４０】
（比較例４）
筒状部の厚さを７ｍｍとし、板状部の溝幅を５．５ｍｍとしたこと以外は、実施例３と同様にしたが、成形型を箱状に組み立てられなかった。筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、１．５ｍｍである。条件および結果を、表１に示す。
【００４１】
（実施例５）
平均粒径０．７μｍの酸化亜鉛粉を９７質量％、平均粒径１μｍの酸化アルミ紛を３質量％となるように秤量して、原料粉末を用意したことと、得られる造粒粉末のタップ密度を１．３５ｇ／ｃｍ3としたこと以外は、実施例１と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、０．５ｍｍである。この時、粉漏れは発生せず、成形体の厚みのばらつきは、０．３ｍｍ以内であった。
【００４２】
さらに、得られた成形体を酸素雰囲気の下、１３００℃で焼結を行い、焼結体の厚みのばらつきを確認したところ、０．２ｍｍ以内であった。条件および結果を、表１に示す。
【００４３】
（実施例６）
筒状部の厚さを７ｍｍとし、板状部の溝幅を６ｍｍとしたこと以外は、実施例５と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、１．０ｍｍである。この時、粉漏れが発生せず、焼結前の成形体の厚みのばらつきは、０．３ｍｍ以内であった。また、焼結後の焼結体の厚みのばらつきは、０．２ｍｍ以内であった。条件および結果を、表１に示す。
【００４４】
（比較例５）
筒状部の厚さを６ｍｍとし、板状部の溝幅を６ｍｍとしたこと以外は、実施例５と同様に、成形体を製造した。従って、筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、０．０ｍｍである。この時、粉漏れが発生し、焼結前の成形体の厚みのばらつきは、１．０ｍｍであった。また、焼結後の焼結体の厚みのばらつきは、約０．８ｍｍであった。条件および結果を、表１に示す。
【００４５】
（比較例６）
筒状部の厚さを７ｍｍとし、板状部の溝幅を５．５ｍｍとしたこと以外は、実施例５と同様にしたが、成形型を箱状に組み立てられなかった。筒状部の厚さと、板状部の溝幅との差は、１．５ｍｍである。条件および結果を、表１に示す。
【００４６】
実施例１〜６のように、筒状部の厚さを、板状部の溝幅より０．５ｍｍ〜１．０ｍｍ、大きくすることにより、真空パック時の粉漏れを、効果的に防止することができた。
【００４７】
これに対して、比較例２、４、６のように、筒状部の厚さを、板状部の溝幅より１．０ｍｍを超えて、大きくすると、筒状部を板状部の溝にはめ込むことができなかった。
【００４８】
また、比較例１、３、５のように、筒状部の厚さを、板状部の溝幅より０．５ｍｍ未満、大きくした場合は、真空パック時の粉漏れが頻繁に発生し、厚みが均一な成形体を得るのが困難であった。
【００４９】
【表１】
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【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の成形型の一実施例を示す一部破断斜視図である。
【符号の説明】
【００５１】
１１、１２  板状部
１１ａ、１２ａ  溝
２０  筒状部
Ｗ１、Ｗ２  溝幅
ｔ１、ｔ２  厚さ
【図１】
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