(57)【要約】      （修正有）【課題】熱転写画像の耐熱性に優れ、かつ各種耐久性に優れる画像形成方法、中間転写記録媒体及び画像形成物を提供する。【解決手段】基材フィルム上に剥離可能に設けられた転写部からなり、（１）該転写部に少なくとも光回折構造、画像受容層からなる中間転写記録媒体を準備する工程と、（２）接着層付き熱転写シートを準備する工程と、（３）前記中間転写記録媒体の画像受容層面に、接着層付き熱転写シートの熱転写色材層を用いて、熱転写画像を形成する工程と、（４）該熱転写画像が形成された転写部を被転写体に転写する工程と、（５）前記中間転写記録媒体の（３）で用いた画面の次の画面の転写部に、接着層付き熱転写シートの熱接着層部を転写して、熱接着層を形成する工程と、（６）該熱接着層が形成された（５）の転写部を、熱接着層を介して、前記被転写体上の熱転写画像が形成された（４）の転写部を覆うように転写する工程とからなる画像形成方法。【選択図】図１
2006306064.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも基材フィルムと、該基材フィルム上に剥離可能に設けられた転写部からなり、
（１）該転写部に少なくとも光回折構造、画像受容層からなる中間転写記録媒体を準備する工程と、
（２）少なくとも基材フィルムと、該基材フィルム上に少なくとも１色以上の熱転写色材層と、剥離可能に設けられた熱接着層転写部とからなり、前記熱転写色材層と、前記熱接着層転写部からなる接着層付き熱転写シートを準備する工程と、
（３）前記中間転写記録媒体の画像受容層面に、接着層付き熱転写シートの熱転写色材層を用いて、熱転写画像を形成する工程と、
（４）該熱転写画像が形成された転写部を被転写体に転写する工程と、
（５）前記中間転写記録媒体の（３）で用いた画面の次の画面の転写部に、接着層付き熱転写シートの熱接着層部を転写して、熱接着層を形成する工程と、
（６）該熱接着層が形成された（５）の転写部を、熱接着層を介して、前記被転写体上の熱転写画像が形成された（４）の転写部を覆うように転写する工程と、からなる、画像形成方法。
【請求項２】
請求項１に記載の画像形成方法に用いる中間転写記録媒体であって、少なくとも前記転写層が、ガラス転移温度１５０℃以上の樹脂を含む剥離層、レリーフ形成層、レリーフ形成層と屈折率の異なる透明薄膜層、および画像受容層を有する、中間転写記録媒体。
【請求項３】
前記中間転写記録媒体の転写部が光回折構造を有する画面と光回折構造を有しない画面が1画面おきに設定されている、請求項１記載の中間転写記録媒体。
【請求項４】
前記、中間転写記録媒体の転写部が光回折構造を少なくとも１種類以上を有する、請求項１記載の中間転写記録媒体。
【請求項５】
前記光回折構造がホログラム又は回折格子であり、上記熱転写画像が溶融転写方式もしくは昇華転写方式で形成された画像である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の画像形成方法。
【請求項６】
請求項１に記載の画像形成方法で形成されてなる、画像形成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、画像形成方法に関し、さらに詳しくは、過酷な使用条件においても、熱転写画像の耐熱性に優れ、かつ各種耐久性に優れる画像形成方法、中間転写記録媒体及び画像形成物に関するものである。
【０００２】
本明細書において、配合を示す「比」、「部」、「％」などは特に断わらない限り質量基準であり、「／」印は一体的に積層されていることを示す。
【背景技術】
【０００３】
（主なる用途）
本発明の画像形成方法及び中間転写記録媒体を用いて、光回折画像を転写した印画物の主なる用途としては、例えば、画像の出力、身分証明書、パスポート、クレジットカード、ＩＤカード、その他カード類への顔写真などの出力などがある。
ホログラムや回折格子などの光回折画像及び熱転写画像の両方を持つ転写層を有する中間転写記録媒体は、熱転写画像と共に、特異な装飾像や立体像を表現できたり意匠性、また、これらホログラムや回折格子は高度な製造技術を要し、容易に製造できないことから、偽造防止としてセキュリティー性の向上を意図したものである。しかしながら、本発明の用途は、高意匠性やセキュリティ性を必要とする用途である限り、特に限定されるものではない。
【０００４】
（背景技術）
任意の対象物（被転写体）に光回折構造と熱転写画像の両方を形成する要求が高まり、その対応の一つとして、少なくとも剥離層、光回折画像を有するレリーフ形成層、レリーフ形成層と屈折率の異なる透明薄膜層および画像受容層からなる転写層を有し、該転写層が基材上に剥離可能に設けられた中間転写記録媒体で、その画像受容層面に、熱溶融性インキや染料を含む色材層を有する熱転写シートを用いて、染料、顔料などの着色剤を転写して熱転写画像を形成した後に、中間転写記録媒体を加熱して、光回折画像及び熱転写画像を被転写体上に転写する方法がある。
この方法では形成された画像が最表面に存在せず、剥離層、レリーフ形成層等に保護された状態になっているが、ＩＤカード等のような過酷な条件で使用されるものにおいては、更なる耐磨耗性、耐光性、及び耐可塑剤性などの向上が望まれている。
【０００５】
（先行技術）
熱転写画像の各種耐久性に優れた、画像形成方法として、本出願人はホログラム画像が、少なくとも１画面おきに設定された転写部からなる中間転写記録媒体において、該転写部に画像を形成し、前記転写部を被転写体に転写した後に、該画像を設けた被転写体上に、再度少なくとも１回以上、次の中間転写記録媒体の転写部を転写する方法を開示している（例えば、特許文献１参照。）
また、中間転写記録媒体の転写層を被転写体へ転写する時の熱、応力により、透明薄膜層が亀裂や変色を生じたり、ヒートローラーなどで全面転写する場合に、熱によって基材変形に追従した透明薄膜層の亀裂による模様が現れ、外観を損なうことを防止するために、本出願人は基材へ、少なくとも耐熱性の高い耐熱透明樹脂で形成される剥離層、レリーフ形成層、及び金属薄膜層が、順次積層されているホログラムを有する中間転写記録媒体を開示している（例えば、特許文献２参照。）。
しかしながら、従来の方法によれば、金属薄膜層の亀裂、変色、亀裂による模様は防止され、外観を損なうことは解消されることが期待できるが、表面が耐熱性のある剥離層が露出しているために、該剥離層面へさらに、特許文献１に記載されているような２回目の転写を行ったり、他の材料を積層したりする際に、密着性が悪いという問題点がある。
このために、転写時の熱によって透明薄膜層の外観が損なわれることを防止するために、耐熱性の剥離層を有する層上に、２回目の転写を行ったとしても、密着性が保持され、しかも該２回目の層によって熱転写画像を保護するようにすることにより、過酷な条件で使用されても、熱転写画像の耐久性に優れた、光回折構造と熱転写画像の両方が印画形成された画像形成物が得られる画像形成方法及び中間転写記録媒体が求められている。
【０００６】
【特許文献１】特開２００２-２５４８４０号公報
【特許文献２】特開２００４−３６１６２２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
そこで、本発明はこのような問題点を解消するためになされたものである。その目的は、転写時の熱でも透明薄膜層の外観が損なわれなくするために、耐熱性の剥離層を有する層構成でも、２回目の転写を行ったり、他の材料を積層したりしても、密着性がよく、該２回目の層によって熱転写画像を保護させて、過酷な条件で使用されても、熱転写画像の耐久性に優れた、光回折画像と熱転写画像の両方が形成された印画物が得られる画像形成方法、及び中間転写記録媒体及び画像形成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決するために、請求項１の発明に係わる画像形成方法は、（１）少なくとも基材フィルムと、該基材フィルム上に剥離可能に設けられた転写部からなり、該転写部に少なくとも光回折構造、画像受容層からなる中間転写記録媒体を準備する工程と、（２）少なくとも基材フィルムと、該基材フィルム上に少なくとも１色以上の熱転写色材層と、剥離可能に設けられた熱接着層転写部とからなり、前記熱転写色材層と、前記熱接着層転写部からなる接着層付き熱転写シートを準備する工程と、（３）前記中間転写記録媒体の画像受容層面に、接着層付き熱転写シートの熱転写色材層を用いて、熱転写画像を形成する工程と、（４）該熱転写画像が形成された転写部を被転写体に転写する工程と、（５）前記中間転写記録媒体の（３）で用いた画面の次の画面の転写部に、接着層付き熱転写シートの熱接着層部を転写して、熱接着層を形成する工程と、（６）該熱接着層が形成された（５）の転写部を、熱接着層を介して、前記被転写体上の熱転写画像が形成された（４）の転写部を覆うように転写する工程と、からなるように、したものである。
請求項２の発明に係わる中間転写記録媒体は、請求項１に記載の画像形成方法に用いる中間転写記録媒体であって、少なくとも前記転写層が、ガラス転移温度１５０℃以上の樹脂を含む剥離層、レリーフ形成層、レリーフ形成層と屈折率の異なる透明薄膜層、および画像受容層を有するように、したものである。
請求項３の発明に係わる中間転写記録媒体は、上記、中間転写記録媒体の転写部が光回折構造を有する画面と光回折構造を有しない画面が1画面おきに設定されているように、したものである。
請求項４の発明に係わる中間転写記録媒体は、上記、中間転写記録媒体の転写部が光回折構造を少なくとも１種類以上を有するように、したものである。
請求項５の発明に係わる画像形成方法は上記光回折構造がホログラム又は回折格子であり、上記熱転写画像が溶融転写方式もしくは昇華転写方式で形成された画像であるように、したものである。
請求項６の発明に係わる画像形成物は、請求項１に記載の画像形成方法で形成されてなるように、したものである。
【発明の効果】
【０００９】
請求項１の本発明によれば、耐熱性の剥離層を有する層構成でも、２回目の転写の際に、密着性がよい画像形成方法が提供される。
請求項２の本発明によれば、転写時の熱でも透明薄膜層の外観が損なわれなくするために、耐熱性の剥離層を有する層構成でも、２回目の転写を行ったり、他の材料を積層したりしても、密着性がよく、該２回目の層によって熱転写画像を保護させて、過酷な条件で使用されても、熱転写画像の耐久性が高い、光回折画像と熱転写画像の両方が形成された印画物が得られる中間転写記録媒体が提供される。
請求項３の本発明によれば、請求項２の効果に加えて２回目の転写による耐久性に優れた中間転写記録媒体が提供される。
請求項４の本発明によれば、請求項２の効果に加えて、２種類以上の光回折構造を転写できる中間転写記録媒体が提供される。
請求項５の本発明によれば、熱転写画像と共に、ホログラムや回折格子などの光回折構造を有するので、その特異な装飾像や立体像を表現できる意匠性、及び、偽造防止としてセキュリティー性の高い画像形成方法が提供される。
請求項６の本発明によれば、転写時の熱でも透明薄膜層の外観が損なわれなくするために、耐熱性の剥離層を有する層構成でも、２回目の転写を行ったり、他の材料を積層したりしても、密着性がよく、該２回目の層によって熱転写画像を保護させて、過酷な条件で使用されても、熱転写画像の耐久性が高い、光回折構造と熱転写画像の両方が形成された画像形成物が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら、詳細に説明する。
図１は、本発明の画像形成方法のステップを説明する説明図である。
図２は、本発明の画像形成方法のステップを図解する説明図である。
図３は、本発明の中間転写記録媒体の平面図、及び断面図である。
図４は、本発明に用いる接着層付き熱転写シートの平面図、及び断面図である。
図５は、本発明の画像形成物の断面図である。
【００１１】
（画像形成方法の発明）
本発明の画像形成方法は、図１に示し、図２に図解するように、次の（１）〜（６）ステップの工程からなり、（１）で準備される中間転写記録媒体が本発明の中間転写記録媒体である。本発明の画像形成方法の順に、媒体も含めて説明する。
【００１２】
ステップＳ１は、（１）少なくとも基材フィルムと、該基材フィルム上に剥離可能に設けられた転写部からなり、該転写部が少なくとも１画面おきに光回折構造が設定されてなる中間転写記録媒体を準備する工程である。
【００１３】
（光回折画像付き中間転写記録媒体）
本発明の中間転写記録媒体１０は、図３（Ａ）に示すように、少なくとも、光回折Ａ像あり転写領域２１Ａと、光回折像なし転写領域２１Ｘとを有していればよく、また、必要に応じて光回折Ｂ像あり転写領域２１Ｂや、光回折ｎ像あり転写領域２１ｎ（ここで便宜的にＡ，Ｂで表示した「ｎ」は整数を意味し、その数は限定されるものではない。）などのように光回折像転写領域２１の複数画面を設けてもよい。
なお、光回折Ａ像あり転写領域２１Ａ、光回折Ｂ像あり転写領域２１Ｂ、光回折ｎ像あり転写領域２１ｎ、光回折像なし転写領域２１Ｘを合わせて、光回折像転写領域２１、と呼称し、光回折像が違うか、光回折像がないかであり、層の構成は同様である。
中間転写記録媒体１０の層構成は、図３（Ｂ）（Ｃ）に示すように、基材１１、剥離層１３、レリーフ形成層１５、レリーフ形成層と屈折率の異なる透明薄膜層１７、画像受容層１９とからなる。光回折Ａ像あり転写領域２１Ａのレリーフ形成層１５Ａには図３（Ｂ）に示すように、光回折性のレリーフが形成され、一方、光回折像なし転写領域２１Ｘの層構成は同じであるが、レリーフ形成層１５Ｘには図３（Ｃ）に示すように、レリーフ形成層１５には光回折性のレリーフが形成されていない。
【００１４】
（基材）
基材１１は、従来の中間転写記録媒体に使用されているものと同じ基材１１をそのまま用いることができ、特に限定するものではない。好ましい基材１１の具体例としては、グラシン紙、コンデンサー紙またはパラフィン紙等の薄紙、あるいは、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルケトンもしくはポリエーテルサルホン等の耐熱性の高いポリエステル、ポリプロピレン、ポリカーボネート、酢酸セルロース、ポリエチレン誘導体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルペンテンまたはアイオノマー等のプラスチックの延伸または未延伸フィルムが挙げられる。また、これらの材料を２種以上積層した複合フィルムも使用することができる。基材１１の厚さは、その強度および耐熱性等が適切になるように材料に応じて適宜選択することができるが、通常は１〜１００μｍ程度のものが好ましく用いられる。基材フィルムの転写部側とは反対の面に、必要に応じて背面層を従来公知の方法で設けることができる。背面層は、中間転写記録媒体を用いて被転写体に転写部を転写する際、基材フィルムとサーマルヘッド等の加熱デバイスとの融着を防止し、摺動性を向上させるために、従来用いられている樹脂と同様の樹脂によって設けることができる。
【００１５】
（剥離層）
剥離層１３の材料としては、一般的な熱可塑性樹脂でガラス転移温度（Ｔｇ）が１５０〜２００℃のもので、少なくとも耐熱性の高い透明樹脂が適用できる。使用可能な樹脂としては、環状オレフィン系樹脂、ノルボルネン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリアミドイミド樹脂（Ｔｇ；２００℃以下）、ポリエーテルイミド樹脂（Ｔｇ；２００℃以下）、ポリスルホン樹脂などが挙げられる。好ましくは環状オレフィン系樹脂であり、さらに好ましくはノルボルネン系樹脂である。また、剥離層の材料は、これら樹脂を主成分とする共重合樹脂、または、混合体（アロイを含む）であっても良い。環式構造を含有する環状オレフィン系樹脂としては、例えば、（ａ）ノルボルネン系重合体、（ｂ）単環の環状オレフィン重合体、（ｃ）環状共役ジエン系重合体、（ｄ）ビニル脂環式炭化水素重合体、及び（ａ）〜（ｄ）の水素化物等が挙げられる。これらの中でも、耐熱性及び機械的強度に優れること等から、ノルボルネン系重合体水素化物、ビニル脂環式炭化水素重合体及びその水素化物が好ましく、ノルボルネン系重合体の水素化物がより好ましい。
本発明で記載するガラス転移温度（Ｔｇ）は、全てＪＩＳ  Ｋ  ７１２１:1987に基づきＤＳＣ曲線から求められるガラス転移点のことである。
また、該耐熱透明樹脂と非相溶な樹脂を、剥離層の全体の全固形分に対して、５〜３０％の割合で混合して使用してもよく、該耐熱透明樹脂に非相溶な樹脂を添加すると、剥離層に多数の分散した粒子またはミクロドメインが形成され、ホログラム転写の際の剥離性が向上し、転写ムラを解消し、転写エッジ部分のキレも良好となる。
【００１６】
剥離層１３に含有する耐熱透明樹脂は、ノルボルネン構造からなる以下に示すような一般式（１）で表される構成単位を有する化合物が好ましく用いられる。
【化１】
2006306064.tif 000003
〔式中、Ａ、Ｂ、ＣおよびＤは水素原子、炭素数１〜１０の炭化水素基、ハロゲン原子、ハロゲン原子で置換された炭素数１〜１０の炭化水素基、−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＲ１、−（ＣＨ２）ｎＯＣＯＲ１、−（ＣＨ２）ｎＯＲ１、−（ＣＨ２）ｎＣＮ、−（ＣＨ２）ｎＣＯＮＲ３Ｒ２、−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＺ、−（ＣＨ２）ｎＯＣＯＺ、−（ＣＨ２）ｎＯＺ、−（ＣＨ２）ｎＷ、またはＢとＣから構成された−ＯＣ−Ｏ−ＣＯ−、−ＯＣ−ＮＲ４−ＣＯ−、もしくは（多）環状アルキレン基を示す。ここでＲ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、炭素数１〜２０の炭化水素基、Ｚはハロゲン原子で置換された炭化水素基、ＷはＳｉＲ５ｐＦ３−ｐ（Ｒ５は炭素数１〜１０の炭化水素基、Ｆはハロゲン原子、−ＯＣＯＲ６または−ＯＲ６（Ｒ６は炭素数１〜１０の炭化水素基）、ｐは０〜３の整数を示す）、ｎは０〜１０の整数を示す〕
【００１７】
上記のようなポリノルボルネン骨格を有する樹脂は、その樹脂の構造から、非晶性ポリオレフィン樹脂であり、数平均分子量が５００００〜３０００００の範囲であることが好ましく、具体例としては、日本合成ゴム（株）製のＡＲＴＯＮ  Ｇ、ＡＲＴＯＮ  Ｆ、ＡＲＴＯＮ  Ｉ等を挙げることができる。
また、ノルボルネン骨格を有する樹脂と、そのノルボルネン骨格を有する樹脂と非相溶な樹脂を添加して混合させることができる。
【００１８】
前記ノルボルネン骨格を有する樹脂と非相溶な樹脂としては、ノルボルネン系付加型重合体に完全に溶解しない非相溶化合物であれば特に限定はされない。非相溶については、樹脂工業界の常法に従って判断される。例えば、ノルボルネン系樹脂１００質量部に対し、化合物５質量部を溶融混合した組成物を、電子顕微鏡で１０万倍に拡大観察し、１０ｃｍ×１５ｃｍの範囲の中に１ｍｍ２以上のドメインまたは粒子を少なくとも１個所有するものを非相溶と定義することができる。
【００１９】
非相溶な化合物としては、通常、ノルボルネン系付加型重合体以外のその他の樹脂が用いられる。ノルボルネン系樹脂と非相溶なその他の樹脂としては、例えば、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、などのポリエーテルまたはポリチオエーテル；芳香族ポリエステル、ポリアリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン等のポリエステル系重合体；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ４-メチル-ペンテン-１等の鎖状ポリオレフィン系重合体；ポリメチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレートとメチルメタクリレート共重合体、ポリアクリロニトリルスチレン（ＡＳ樹脂）等の汎用の透明樹脂；アクリル樹脂；ＭＳ樹脂；液晶プラスチック等が挙げられる。
【００２０】
ノルボルネン構造を有する透明樹脂に非相溶の化合物を添加すると、多くの場合、それを塗布して形成された塗膜には多数の分散したミクロドメインまたは粒子が形成される。
ミクロドメインを形成する場合には、電子顕微鏡で観察したドメインの平均粒径［（長径＋短径）／２］は、通常５〜３０μｍ、好ましくは１０〜２０μｍの大きさである時に、膜の透明性と、ホログラム転写シートを用いて被転写体へホログラムを熱転写する際の転写性が向上し、好適である。
【００２１】
そして、本発明における剥離層１３は、ノルボルネン構造からなる耐熱透明樹脂と非相溶な樹脂が、剥離層の全固形分に対して、５〜３０％の割合で含まれていることが好ましい。ノルボルネン構造からなる耐熱透明樹脂と非相溶な樹脂の含有割合が上記範囲にある場合に、剥離層の耐熱性、透明性と、ホログラムの被転写体への熱転写時の転写性がバランス良く、発揮できる。
ノルボルネン構造からなる耐熱透明樹脂の非晶性ポリオレフィンと非相溶な樹脂を添加することは、剥離時の箔切れ性を上げるためであり、剥離層の全固形分に対して、非相溶な樹脂が５％より少ない含有量であると箔が切れなく、また一方で、その含有量が３０％を超えると、非相溶のためコーティング適性が悪くなるのと、熱によって基材変形に追従した金属薄膜層の亀裂が発生する。したがって、その非相溶な樹脂は、剥離層の全固形分に対して、５〜２０％の割合で含有することが好ましい。
剥離層は、上記に説明したノルボルネン構造からなる耐熱透明樹脂、ノルボルネン構造からなる耐熱透明樹脂と非相溶な樹脂、溶媒と、その他ワックス類や界面活性剤等の添加剤を必要に応じて加えた塗工液を用意し、グラビア印刷法、スクリーン印刷法またはグラビア版を用いたリバースコーティング法等の公知の手段により、塗布、乾燥して形成することができる。その厚さは、乾燥状態で０．１〜２μｍ程度である。
【００２２】
（レリーフ形成層）
レリーフ形成層１５は、合成樹脂の層の片面に、ホログラムなどの光回折性の微細凹凸が形成された層である。
レリーフ形成層１５の樹脂材料としては、ポリ塩化ビニル、アクリル樹脂（例、ポリメチルメタアクリレート）、ポリスチレン、ポリカーボネート等の熱可塑性樹脂、そして、不飽和ポリエステル、メラミン、エポキシ、ポリエステル（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリオール（メタ）アクリレート、メラミン（メタ）アクリレート、トリアジン系アクリレート等の熱硬化性樹脂を硬化させたもの、不飽和エチレン系モノマーと不飽和エチレン系オリゴマーを適宜混合したものに光重合開始剤、光増感剤を添加した組成物等の紫外線硬化性樹脂を硬化させたもの、或いは、上記、同上の樹脂の混合物やラジカル重合性不飽和基を有する熱成形性物質が使用可能である。この他に、銀塩、重クロム酸ゼラチン、サーモプラスチック、ジアゾ系感光材料、フォトレジスト、強誘電体、フォトクロミックス材料、サーモクロミックス材料、カルコゲンガラス等の感光材料等も使用できる。
【００２３】
特に耐薬品性、耐光性及び耐候性等の耐久性に優れた熱硬化性樹脂、紫外線や電子線などの電離放射線硬化性樹脂が好ましい。電離放射線硬化樹脂としては、例えば、エポキシ変性アクリレート樹脂、ウレタン変性アクリレート樹脂、アクリル変性ポリエステル等の電離放射線硬化性樹脂を硬化させたものが適用できる。また、電離放射線硬化樹脂は、これらの樹脂を主成分とする共重合樹脂、または、混合体（アロイを含む）であっても良い。電離放射線硬化性樹脂は、賦型性に優れ、適度な耐熱性を有するのものが好ましい。好ましくはウレタン変性アクリレート樹脂で、具体的には、次の２種が最も好ましい。
【００２４】
（電離放射線硬化性樹脂組成物Ａ）
レリーフ形成層１５の好ましい１つとしては、一般式（ａ）で表されるウレタン変性アクリル系樹脂を主成分とする未硬化の電離放射線硬化性樹脂組成物を硬化させたの硬化物である。具体的には、本出願人が特開２０００−２７３１２９号公報で開示している光硬化性樹脂組成物などが適用でき、前記明細書に記載の光硬化性樹脂組成物Ａを本明細書の実施例でも使用し、「電離放射線硬化性樹脂組成物Ａ」と表記している。
【００２５】
【化２】
2006306064.tif 000004
一般式（ａ）で、６個のＲ1は夫々互いに独立して水素原子またはメチル基を表わし、Ｒ2は炭素数が１〜２０個の炭化水素基を表わす。ｌ、ｍ、ｎ、ｏ及びｐの合計を１００とした場合に、ｌは２０〜９０、ｍは０〜８０、ｎは０〜５０、ｏ＋ｐは１０〜８０、ｐは０〜４０の整数である。ＸおよびＹは直鎖状または分岐鎖状のアルキレン基を表わし、Ｚはウレタン変性アクリル樹脂を改質するための基を表し、好ましくは嵩高い環状構造の基を表わす。
【００２６】
（電離放射線硬化性樹脂組成物Ｂ）
レリーフ形成層１５の好ましい他の１つとしては、特開２００１−３２９０３１号公報で開示されている光硬化性樹脂が適用でき、本明細書の実施例では「電離放射線硬化性樹脂組成物Ｂ」と表記している。
【００２７】
即ち、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーを含有する電離放射線硬化性樹脂の硬化物である。さらに好ましくは、上記ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーが、（１）分子中にイソシアネート基を３個以上有するイソシアネート類、（２）分子中に水酸基を少なくとも１個と（メタ）アクリロイルオキシ基を少なくとも２個有する多官能（メタ）アクリレート類、及び（３）分子中に水酸基を少なくとも２個有する多価アルコール類の反応生成物である。また、電離放射線硬化性樹脂として、上記ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーと他の熱可塑性樹脂との混合物を用いることができ、アクリル樹脂との混合物が最適である。
また、電離放射線で硬化させる以前の塗布状態ではべとつかず、レリーフ構造を容易に賦型した後に、電離放射線で硬化できるものが好ましく、融点が４０℃以上のイソシアネート化合物と、（メタ）アクリロイル基を有していて且つイソシアネート基と反応し得る（メタ）アクリル化合物との反応生成物であって、軟化点が４０℃以上の熱可塑性樹脂を含有する電離放射線硬化性樹脂を用いることが好ましい。
【００２８】
さらに、レリーフ形成層１５を構成する電離放射線硬化樹脂の耐熱性としては、適度なガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、好ましくは７０〜１００℃である。この範囲を越える過度の耐熱性では、層が硬くて賦型性が低下し、また、この範囲未満の低い耐熱性では、折角賦型したレリーフ構造が、転写時の熱などで変形し劣化して、性能が低下する。
【００２９】
（レリーフ）
レリーフ形状は凹凸形状であり特に限定されるものではないが、微細な凹凸形状を有する光拡散、光散乱、光反射、光回折などの機能を発現するものが好ましく、例えば、フーリエ変換やレンチキュラーレンズ、光回折パターン、モスアイ、が形成されたものである。また、光回折機能はないが、特異な光輝性を発現するヘアライン柄、マット柄、万線柄、干渉パターンなどでもよい。光回折凹凸パターンとしては、物体光と参照光との光の干渉による干渉縞が凹凸模様で記録されたホログラムや回折格子が適用できる。ホログラムとしては、フレネルホログラム等のレーザ再生ホログラム、及びレインボーホログラム等の白色光再生ホログラム、さらに、それらの原理を利用したカラーホログラム、コンピュータジェネレーティッドホログラム（ＣＧＨ）、ホログラフィック回折格子などがある。
【００３０】
回折格子としては、ホログラム記録手段を利用したホログラフィック回折格子があげられ、その他、電子線描画装置等を用いて機械的に回折格子を作成することにより、計算に基づいて任意の回折光が得られる回折格子をあげることもできる。また、機械切削法でもよい。これらのホログラム及び／又は回折格子の単一若しくは多重に記録しても、組み合わせて記録しても良い。これらの原版は公知の材料、方法で作成することができ、通常、感光性材料を塗布したガラス板を用いたレーザ光干渉法、電子線レジスト材料を塗布したガラス板に電子線描画法、機械切削法などが適用できる。
【００３１】
上記の樹脂からなる層へのホログラムの形成は、上記の材料を用いて、従来既知の方法によって形成することができる。例えば、回折格子やホログラムの干渉縞を表面凹凸のレリーフとして記録する場合には、回折格子や干渉縞が凹凸の形で記録された原版をプレス型として用い、上記樹脂層上に前記原版を重ねて加熱ロールなどの適宜手段により、両者を加熱圧着することにより、原版の凹凸模様を複製することができる。また、フォトポリマーを用いる場合は、ホログラム転写シートに、フォトポリマーをコーティングした後、前記原版を重ねてレーザー光を照射することにより複製することができる。
上記のようなレリーフ形成層の厚さは０．１〜６μｍの範囲が好ましく、０．１〜４μｍの範囲が更に好ましい。
【００３２】
（透明薄膜層）
レリーフ形成層と屈折率の異なる透明薄膜層１７として、ほぼ無色透明な色相で、その光学的な屈折率がレリーフ形成層のそれとは異なることにより、金属光沢が無いにもかかわらず、ホログラムなどの光輝性を視認できるから、透明なホログラムなどの光輝性のものを作製することができる。
例えば、レリーフ形成層１５よりも光屈折率の高い薄膜、および光屈折率の低い薄膜とがあり、前者の例としては、ＺｎＳ、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｓ３、ＳｉＯ、ＳｎＯ２、ＩＴＯ等があり、後者の例としては、ＬｉＦ、ＭｇＦ２、ＡｌＦ３がある。またアルミニウム等の一般的な光反射性の金属薄膜も、厚みが２００Å以下になると、透明性が出て使用できる。透明金属化合物の形成は、金属の薄膜と同様、レリーフ形成層１５のレリーフ面に、１０〜２０００ｎｍ程度、好ましくは２０〜１０００ｎｍの厚さになるよう、蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング、ＣＶＤなどの真空薄膜法などにより設ければよい。さらには、レリーフ形成層１５と光の屈折率の異なる透明な合成樹脂を使用してもよい。
【００３３】
（受容層）
画像受容層１９は、自体が接着性を有していれば、透明薄膜層上に直接、受容層を設けられるが、通常はプライマー層を、透明薄膜層と受容層との間に形成して両者の接着性を向上させる。この受容層上には、熱転写によって、色材層を有する熱転写シートから熱転写法によって画像が形成される。そして、画像が形成された中間転写記録媒体の転写部は、被転写体に転写され、その結果、印画物が形成される。このため、受容層を形成するための材料としては、昇華性染料または熱溶融性インキ等の熱移行性の色材を受容し易いもの、被転写体への接着性を有するものを用いることが好ましく、例えば、ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、ポリ酢酸ビニルなどのビニル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどをはじめとしたポリエステル樹脂、ポリアクリル酸エステル樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、アセタール樹脂、ブチラール樹脂、エチレンやプロピレンなどのオレフィンと他のビニル系モノマーとの共重合体、アイオノマー、セルロース誘導体などの単体または混合物を用いることができ、これらの中でもビニル系樹脂およびポリエステル系樹脂が特に好ましく用いられる。
また、受容層は、該受容層に染料画像を形成する際に、受容層と熱転写フィルムの色材層との熱融着を防止するために、前記の樹脂に離型剤を配合することが好ましい。離型剤としては、シリコーンオイル、リン酸エステル系界面活性剤、フッ素系化合物などを用いることができるが、この中でも特にシリコーンオイルが好ましく用いられる。該離型剤の添加量は、受容層を形成する樹脂１００重量部に対して０．２〜３０重量部が好ましい。
【００３４】
受容層は、上述の材料の中から選択された単独または複数の材料及び必要に応じて各種添加剤等を加え、水または有機溶剤等の適当な溶剤に溶解または分散させて受容層用塗工液を調製し、これをグラビア印刷法、スクリーン印刷法またはグラビア版を用いたリバースコーティング法等の手段により、塗布、乾燥して形成することができる。その厚さは、乾燥状態で１〜１０μｍ程度である。
【００３５】
ステップＳ２は、（２）少なくとも基材フィルムと、該基材フィルム上に少なくとも１画面の熱転写色材層と、剥離可能に設けられた熱接着層転写部とからなり、前記熱転写色材層と、前記熱接着層転写部が設定されてなる接着層付き熱転写シートを準備する工程である。
【００３６】
（接着層付き熱転写シート）
接着層付き熱転写シート３０は、図３（Ａ）に示すように、少なくとも１つの色材層領域３１と、熱接着層領域３３とからなる。
色材層領域３１を有する部分は、所謂熱転写シートであって、従来公知のものを使用することができ、該熱転写シートに設けられる色材層は、熱溶融性インキや昇華型染料を含有するインキによって、形成されている。色材層領域３１は、必要に応じて、複数領域を設けてもよく、例えば、３原色のＹ色材層領域３１Ｙ、Ｍ色材層領域３１Ｍ、及びＣ色材層領域３１Ｃを設けたり、さらに黒のＫ色材層領域３１Ｋを設けてもよい。
接着層付き熱転写シート３０は、上記の所謂熱転写シートの１又は複数の色材層領域３１と、面順次に、熱接着層領域３３を設けたものである。
【００３７】
接着層付き熱転写シート３０の色材層領域３１の層構成は、図３（Ｂ）に示すように、少なくとも、基材１１と色材層３１、必要に応じて基材１１と色材層３１、との間にプライマ層１２を設けてもよい。また、色材層と反対面にサーマルヘッドの熱によるステッキングや印字シワなどの悪影響を防止するため、耐熱滑性層を設けてもよい。色材層３１は、色の応じた着色材を含有している。また、熱接着層領域３３の層構成は、図３（Ｃ）に示すように、少なくとも、耐熱滑性層、基材１１、離型層１３、及び熱接着層３５とからなる。
【００３８】
（耐熱滑性層）
耐熱滑性層を形成する樹脂としては、従来公知のものであればよく、例えば、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルアセトアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、ポリエーテル樹脂、ポリブタジエン樹脂、スチレン−ブタジエン共重合体、アクリルポリオール、ポリウレタンアクリレート、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、ウレタン又はエポキシのプレポリマー、ニトロセルロース樹脂、セルロースナイトレート樹脂、セルロースアセテートプロピオネート樹脂、セルロースアセテートブチレート樹脂、セルロースアセテートヒドロジエンフタレート樹脂、酢酸セルロース樹脂、芳香族ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、塩素化ポリオレフィン樹脂等が挙げられる。
これらの樹脂からなる耐熱滑性層に添加あるいは上塗りする滑り性付与剤としては、リン酸エステル、金属石鹸、シリコーンオイル、グラファイトパウダー、シリコーン系グラフトポリマー、フッ素系グラフトポリマー、アクリルシリコーングラフトポリマー、アクリルシロキサン、アリールシロキサン等のシリコーン重合体が挙げられるが、好ましくは、ポリオール、例えば、ポリアルコール高分子化合物とポリイソシアネート化合物及びリン酸エステル系化合物からなる層であり、さらに充填剤を添加することがより好ましい。
耐熱滑性層は、基材フィルムの上に、上記に記載した樹脂、滑り性付与剤、更に充填剤を、適当な溶剤により、溶解又は分散させて、耐熱滑性層塗工液を調整し、これを、例えば、他の層形成と同様に、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、グラビア版を用いたリバースロールコーティング法等の形成手段により塗工し、乾燥して形成することができる。耐熱滑性層の塗工量は、乾燥時で０．１〜３．０ｇ／ｍ2が好ましい。耐熱滑性層と基材フィルムとの間に上記したようなプライマー層を設けてもよい。
【００３９】
（色材層）
色材層は、例えば、バインダー樹脂に主に昇華により熱移行する染料を担持させたものである。染料としては、従来より公知の熱転写フィルムに使用されている染料をいずれも有効に使用でき、特に限定されるものではない。好ましい染料としては、マゼンタ染料として、例えば、ＭＳ  Ｒｅｄ  Ｇ、Ｍａｃｒｏｌｅｘ  Ｒｅｄ  Ｖｉｏｌｅｔ  Ｒ、Ｃｅｒｅｓ  Ｒｅｄ  ７Ｂ、Ｓａｍａｒｏｎ  Ｒｅｄ  ＨＢＳＬ、Ｒｅｓｏｌｉｎ、Ｒｅｄ  Ｆ３ＢＳ等が挙げられる。イエローの染料としては、例えば、ホロンブリリアントイエロー６ＧＬ、ＰＴＹ−５２、ソルベントイエロー９３、マクロレックスイエロー６Ｇ等が挙げられる。また、シアン染料としては、例えば、カヤセットブルー７１４、ワクソリンブルーＡＰ−ＦＷ、ホロンブリリアントブルーＳ−ＲR、ＭＳブルー１００等が挙げられる。上記染料を担持するバインダー樹脂としては、従来より公知のものがいずれも使用できる。好ましいバインダー樹脂を例示すれば、エチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、エチルヒドロキシセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、メチルセルロース、酢酸セルロース、酪酸セルロース等のセルロース系樹脂；ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルプチラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルピロリドン、ポリアクリルアミド等のビニル系樹脂；ポリエステル系樹脂等が挙げられる。これらの中では、セルロース系樹脂、ポリビニルブチラール、ポリビニルアセタール等のビニル系樹脂及びポリエステル系樹脂が耐熱性、染料の移行性等の観点から好ましい。
更に熱昇華性色材層中には、その他必要に応じて従来より公知の各種の添加剤が配合されていてもよい。
上記染料の含有量は、熱昇華性色材層全量を基準にして、通常５〜９０％程度、好ましくは１０〜７０％程度である。
【００４０】
熱昇華性色材層の形成は、好ましくは適当な溶剤中に前記の昇華性染料、バインダー樹脂及びその他の任意成分を加え、各成分を溶解又は分散させて熱昇華性色材層形成用塗料又はインキを調製し、これを上記の基材フィルム上に面順次に塗布し、乾燥させることにより行われる。
熱昇華性色材層の厚みは、通常０．２〜５μm程度、好ましくは、０．４〜２μm程度である。
また、色材層として熱溶融性色材層を用いることもでき、該熱溶融性色材層は、バインダーに着色剤を担時させたものである。
着色剤としては、有機もしくは無機顔料及び染料のうち、記録材料として良好な特性を有するもの、例えば、十分な着色濃度を有し、光、熱、温度等により変褐色しないものが好ましい。このような着色剤としては、例えば、ブラック、シアン、マゼンタ、イエロー等の色相のものが用いられる。
バインダーとしては、例えば、ワックスの主成分として、これに乾性油、樹脂、鉱油、セルロースの誘導体、ゴムの誘導体等を配合した混合物が用いられる。
ワックスとしては、例えば、マイクロクリスタリンワックス、カルナバワックス、パラフィンワックス、フィッシャートロプシュワックス、各種低分子量ポリエチレン、木ロウ、ミツロウ、鯨ロウ、イボタロウ、羊毛ロウ、セラックワックス、キャンデリラワックス、ペトロラクタム、ポリエステルワックス、一部変性ワックス、脂肪酸エステル、脂肪酸アミド等の種々のワックスが用いられる。
【００４１】
また、バインダーとして、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂、アクリル樹脂、塩化ゴム、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体樹脂、セルロース系樹脂等を使用することもできる。
熱溶融性色材層の形成は、上記着色剤、バインダー樹脂及び必要に応じてその他の添加剤を加えた熱溶融性色材層形成用組成物を調製し、これを上記の基材フィルム上に、ホットメルトコート、ホットラッカーコート、グラビアコート、グラビアリバースコート、ナイフコート、エアコート、ロールコート法等により塗布し、乾燥させることにより行われる。
熱溶融性色材層の厚みは、通常０．１〜８μm程度、好ましくは０．４〜２μm程度である。
基材フィルム上に形成される熱溶融色材層は、１層からなっていてもよいし、２層又はそれ以上の多層からなっていてもよい。
本発明では、基材フィルム及び熱昇華性色材層との間にプライマー層が設けられていてもよい。また本発明では、基材フィルム及び熱溶融性色材層との間に剥離層が設けられていてもよい。更に、色材層として熱昇華性色材層と熱溶融性色材層を組合せて設けられてもよい。
【００４２】
（熱接着層）
接着層６は、1回目の転写で露出した中間転写記録媒体の剥離層と２回目の転写層を強固に接着させるためのものであり、その材質は、塩化ビニル樹脂、塩ビ−酢ビ共重合体樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、アミド樹脂、エポキシ樹脂、ゴム系樹脂、アイオノマー樹脂等の従来の接着剤として既知のものが広く使用でき、またその膜厚は０．１〜５０μｍ、望ましくは１〜１０μｍであることが好ましい。また、必要に応じて、基材フィルムと熱接着層間にシリコーン系樹脂、フッ素系樹脂等からなる離型層を設けてもよい。
【００４３】
ステップＳ３は、（３）前記中間転写記録媒体の画像受容層に、接着層付き熱転写シートの熱転写色材層を用いて、熱転写画像を形成する工程である。
（熱転写画像）中間転写記録媒体１０の光回折構造を有する画面の光回折像あり転写部領域２１Ａの受容層１９面へ、接着層付き熱転写シート３０の色材層３１を重ねて、任意の熱転写画像を形成する。
先ず、上述で準備した回折構造付き中間転写記録媒体１０と、上述で準備した接着層付き熱転写シート３０の色材層とを、サーマルヘッド等の加熱デバイスとプラテンロールとの間に、回折構造付き中間転写記録媒体１０の転写部と、接着層付き熱転写シート３０の色材層３１とを接するように圧接し、画像情報に応じて、加熱デバイスの発熱部分を選択的に発熱させ、接着層付き熱転写シート３０の色材層３１の色材を転写し移行させることによって画像を記録する。
【００４４】
ステップＳ４は、（４）該熱転写画像が形成された中間転写記録媒体の転写部を被転写体に転写する工程である。
上記のように、熱転写画像が形成された光回折像あり転写部領域２１Ａの受容層１９面と、被転写体とを接するように、圧接して、サーマルヘッドや、ホットスタンプ、熱ロール等の加熱手段で、被転写体１０１に剥離層、レリーフ形成層、レリーフ形成層とは屈折率の異なる透明薄膜層、及び受容層から成る複数層を転写して、光回折構造画像形成物を形成することができる。上記の加熱手段において、部分的な転写ではサーマルヘッドもしくはホットスタンプの手段を用いることが望ましく、被転写体全面に転写する場合は熱ロール方式が望ましい。
【００４５】
ステップＳ５は、（５）前記中間転写記録媒体の光回折像を有しない画面の転写部に、接着層付き熱転写シートの熱接着層部を転写して、熱接着層を形成する工程である。
ステップＳ３で使用した回折構造付き中間転写記録媒体１０の光回折像を有しない画面の光回折像なし転写部領域２１Ｘの受容層１９面へ、同じくステップ３で使用した接着層付き熱転写シート３０の熱接着層領域３３の熱接着層３５とを接するように、圧接して、サーマルヘッドや、ホットスタンプ、熱ロール等の加熱手段で、熱接着層３５を転写する。
【００４６】
ステップＳ６は、（６）該熱接着層が形成された中間転写記録媒体の光回折像を有しない転写部を、熱接着層を介して、前記被転写体上の熱転写画像が形成された光回折像を有する画面のステップＳ４での転写部を覆うように転写する工程である。
次に、熱接着層３５が転写された光回折なし転写部領域２１Ｘの熱接着層３５面を、ステップＳ５で作製しておき、Ｓ４での被転写体上に転写された光回折像ありの中間転写記録媒体の剥離層１３面とを接するように、圧接して、サーマルヘッドや、ホットスタンプ、熱ロール等の加熱手段で転写する。
光回折像あり転写部領域が複数存在する場合（２１ｎ：ｎは整数）は、少なくとも１つの光回折像あり転写部領域の受容層１９面に、任意の熱転写画像を形成し、さらに、接着層付き熱転写シート３０の熱接着層領域３３はｎ画面分形成しておき、ステップS４からステップS６をｎ回繰り返し、光回折像あり転写部が複数転写された画像形成物を得ることができる。
【００４７】
（転写装置）
以上のステップ１〜６の工程は、１回の走行操作でも２回の中間転写及び２回の被転写体への転写ができる。即ち、ステップ４で被転写体１０１へ１回目の転写に使用した後に、巻き戻した回折構造付き中間転写記録媒体１０、及び接着層付き熱転写シート３０を、再び、ステップＳ５で中間転写する。引き続いて、ステップＳ６で２回目の転写に使用する。２つの媒体と１つの転写装置で、最終の耐久性保護のされた光回折構造及び熱転写画像を有する画像形成物１００を得ることができる。
【００４８】
（印画物）
このようにして得られた画像形成物１００は、耐熱性の樹脂である該剥離層１３面でも、熱接着層３５を介することで、密着性よく転写できるので、画像形成物が過酷な条件で使用されても、熱転写画像が保護されて充分な耐久性を得ることができる。図４に示すように、２回目に転写された熱接着層３５／レリーフ形成層とは屈折率の異なる透明薄膜層１７／レリーフ形成層１５／剥離層１３は、特に、耐熱性、耐擦傷性、耐摩擦性、耐薬品性、などの耐久性に極めて優れているレリーフ形成層１５及び剥離層１３が最表面となっているので、強固な耐久性を奏する。
また、上記の回折構造付き中間転写記録媒体１０を用いることは、画像を形成した受容層を被転写体に転写することができるので、色材が移行しにくく、高画質の画像を直接形成できない被転写体や、熱転写時に色材層と融着し易い被転写体等に対して、好ましく用いられている。
また、予め被転写体上にサイン等の必要な事項を記入または印刷し、その後に、中間転写記録媒体から文字や写真等の画像が形成された転写部を転写することによって印画物を作成することもできる。そのため、中間転写記録媒体は、パスポート等の身分証明書やクレジットカード・ＩＤカード等の印画物の作成に対して好ましく用いられている。上述したようなパスポートやクレジットカード等の印画物には、セキュリティー、即ち偽造や改ざんされ難い、高い信頼性・安全性が要求されている。そのため、複写による偽造や改ざん等がし難いように従来から種々の工夫がなされている。
【００４９】
更にパスポートやクレジットカード等の印画物の偽造・改ざんを防止するため、ホログラムパターンやマイクロ文字等を転写部に設けた中間転写記録媒体およびその転写部を被転写体に転写することによって得られた印画物に関して既に出願している（特開平１１-２５４８４４号、特開２０００-１５９３９号）。これによれば、転写部に設けられたホログラムパターンやマイクロ文字を、画像と共に被転写体に転写することによって、印画物に形成された文字や顔写真等の画像を偽造・改ざんすることが困難となり、高い信頼性と安全性が得られる。
【実施例】
【００５０】
以下、実施例及び比較例により、本発明を更に詳細に説明するが、これに限定されるものではない。
【００５１】
（実施例１）
基材として、厚さ１６μｍのポリエステルテレフタレートフイルム（Ｓ−２８、東レ社製、商品名）を用いた。該基材の一方の面へ、下記の剥離層用組成物を、乾燥後の厚みが０．８μｍになるように、グラビアリバースコーターで塗工し８０℃で乾燥させて、剥離層１３を形成した。該剥離層１３面へ、下記のレリーフ形成層用組成物を、乾燥後の厚みが２．５μｍになるように、グラビアリバースコーターで塗工し１００℃で乾燥させて、レリーフ形成層１５を形成し、巻取状態で保管や後加工ができる。該レリーフ形成層１５面へスタンパを加圧（エンボス）してレリーフを賦形する。別途、２光束法で撮影したホログラムから、２Ｐ法で複製した樹脂製スタンパを複製装置のエンボスローラーに貼着して、１５０℃で相対するローラーと間で加熱プレス（エンボス）して、微細な凹凸パターンからなるレリーフを賦形させた。その際、該レリーフは、図２のように２画面構成とし、１画面目のレリーフはＡ画像を、２画面目はレリーフを設けないままとした。賦形後直ちに、高圧水銀灯で紫外線を照射して硬化させた。該レリーフ面へ真空蒸着法により酸化チタンを厚さ５０ｎｍに蒸着して反射層１７を形成した。該反射層１７面へ、下記の画像受容層用塗工液を塗布・乾燥して、厚さ２．０μｍの画像受容層１９を形成して、中間転写記録媒体を得た。
・＜剥離層塗工液＞
ノルボルネン樹脂（商品名アートンＧ、ＪＳＲ社製）（Ｔｇ；１７１℃）４０．０部
アクリルポリオール樹脂（サーモラックＳＵ−１００Ａ、綜研化学製）  １０．０部
トルエン／メチルエチルケトン（質量比７／３）                      ５０．０部
・＜レリーフ形成層用組成物＞
光硬化性樹脂組成物Ｂ（特開２００１−３２９０３１の実施例１）    １００．０部
シリコーン                                                          １．０部
光重合開始剤（イルガキュア９０７、チバスペシャルティケミカル製）    ５．０部
メチルエチルケトン                                                  １００部
・＜画像受容層用塗工液＞
塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体（ソルバインＣＮＬ  日信化学工業製）    ４０部
アクリルシリコーン（ＫＰ１８００Ｕ  信越化学製）                    １．５部
溶媒（メチルエチルケトン：トルエン＝１：１）                        １００部
（熱接着層シートの作製）
次に、熱接着層転写シートを準備する。
厚さ6μmのポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ（株）製 易接着処理品）の一方の面に下記の組成の耐熱滑性層用インキをグラビコート法により塗布（塗布量１．０ｇ／ｍ2（乾燥時)）して乾燥した。その後、硬化処理を施し背面層を形成した。
・＜耐熱滑性層塗工液＞
ポリビニルブチラール（積水化学工業（株）製  ＢＸ−１）              １５部
ポリイソシアネート（大日本インキ化学工業（株）製バーノックＤ４５０）３５部
燐酸エステル界面活性剤（第一工業製薬（株）製プライサーフＡ２０８Ｓ）１０部
タルク（日本タルク（株）製、ミクロエースＰ−３）                      ３部
更に耐熱滑性層を形成した反対面に、熱接着層３３領域を設ける。該熱接着層３３は、下記の離型層塗工液を乾燥後の厚さが０．７μｍになるように、グラビアコート法で塗布し乾燥し離型層１３を形成した。該離型層１３面へ、下記の熱接着層塗工液を乾燥後の厚さが１μｍになるように、グラビアコート法で塗布し乾燥し熱接着層３５を形成した。
・＜離型層塗工液＞
シリコーン変性アクリル系樹脂（ダイセル化学工業製セルトップ２２６）  １６部
アルミニウム触媒（ダイセル化学工業製セルトップＣＡＴ−Ａ）            ３部
溶媒（メチルエチルケトン：トルエン＝１：１）                        １６部
・＜熱接着層塗工液＞
塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体（ソルバインＣＮＬ  日信化学工業製）  ２０部
溶媒（酢酸エチル：トルエン＝１：１）                                ２０部
上記の中間転写記録媒体と、ＦＡＲＧＯ製のカード用プリンタＨＤＰ８２０のカラー昇華性インクリボンに上記熱接着層転写シートを図３の面順次になるように切り貼りしたものとを用いて、該中間転写記録媒体の光回折構造を有する画面の転写部に、上記、接着層付き熱転写シートの熱転写色材層を用いて、ＦＡＲＧＯ製、カードプリンターＨＤＰ８２０にて熱転写画像（顔写真）を形成し、該熱転写画像が形成された転写部を被転写体に転写し、前記、中間転写記録媒体の光回折構造を有しない画面の転写部に、接着層付き熱転写シートの熱接着層部を転写して、熱接着層を形成し、該熱接着層が形成された転写部を、熱接着層を介して、前記被転写体上の熱転写画像が形成された光回折構造を有する画面の転写部を覆うように転写して、実施例１の画像形成物を得た。
【００５２】
（比較例１）
実施例１の中間転写記録媒体と、ＦＡＲＧＯ製のカード用プリンタＨＤＰ８２０のカラー昇華性インクリボンを用いて、該中間転写記録媒体の光回折構造を有する画面の転写部に、熱転写シートの熱転写色材層を用いて、熱転写画像（顔写真）を形成し、該熱転写画像が形成された転写部を被転写体に転写し、前記中間転写記録媒体の光回折構造を有しない画面の転写部を、前記被転写体上の熱転写画像が形成された光回折構造を有する画面の転写部を覆うように転写して、画像形成物を得た。
【００５３】
（比較例２）
実施例１の中間転写記録媒体と、ＦＡＲＧＯ製のカード用プリンタＨＤＰ８２０のカラー昇華性インクリボンを用いて、該中間転写記録媒体の光回折構造を有する画面の転写部に、熱転写シートの熱転写色材層を用いて、熱転写画像（顔写真）を形成し、該熱転写画像が形成された転写部を被転写体に転写して、画像形成物を得た。
【００５４】
（評価方法）
評価は、耐磨耗性、耐光性、水浸試験、折り曲げ試験、耐可塑剤性で行い、結果を表１に示す。
耐磨耗性は東洋精機製のＴａｂｅｒ  Ａｂｒａｓｅｒ  ５１３０を使用し、磨耗輪ＣＳ−１０Ｆ、荷重２５０ｇｆで熱転写画像の削れる回転数を観察した。
また、耐光性に関してはスガ試験機製のスーパーキセノン  ウエザーメーターにてフィルターに＃２７５の石英を使用し、放射照度４８Ｗ／ｍ2で１６８時間後のΔＥ値を測定した。
ここでのΔE値は、キセノン照射前後の画像の色差変化を、色差測定器（ミノルタ（株）製 ＣＲ−２３２１）にて測定した。すなわち、照射前後の画像のＬ＊値、ａ＊値、ｂ＊値を測定し、下記式１により色差変化ΔＬａｂを算出した。測定結果と算出したΔＬａｂを下記の表１に示した。
ΔＬａｂ＝[(ΔＬ＊)2＋(Δａ＊)2＋(Δｂ＊)2 ]1/2 ・・・式１
耐可塑剤性は可塑剤にＤＯＰ（Dioctyl phthalate）を用いてＡＮＳＩ／ＩＮＣＩＴＳ３２２のＴＥＳＴ５．１４に基づいて実施した。染料が可塑剤により浸食されたもの（滲みなどが観察されたもの）を不合格とした。
【００５５】
【表１】
2006306064.tif 000005
【００５６】
（評価結果）
実施例１、比較例１、２の画像形成物は、塩化ビニル製カードに、ホログラムの光回折性構造と、昇華転写の熱転写画像の両方が転写し形成され、かつ、金属薄膜層の亀裂やムラがなく、意匠性が高かった。
比較例１の画像形成物においては１回目の転写層と２回目の転写層の密着不足から、折り曲げによるクラックや水浸試験による浮きが確認された。比較例２の画像形成物は耐摩擦性、耐可塑剤性、耐光性に乏しかった。実施例１においては１回目と２回目の転写層は剥がれず強固に密着しており、耐摩擦性、耐可塑剤性、耐光性に優れた画像形成物が得られた。
【図面の簡単な説明】
【００５７】
【図１】本発明の画像形成方法のステップを説明する説明図である。
【図２Ａ】本発明の画像形成方法のステップを図解する説明図である。
【図２Ｂ】本発明の画像形成方法のステップを図解する説明図である。
【図３】本発明の光回折画像付き中間転写記録媒体の平面図、及び断面図である。
【図４】本発明に用いる接着層付き熱転写シートの平面図、及び断面図である。
【図５】本発明の画像形成物の断面図である。
【符号の説明】
【００５８】
１０：中間転写記録媒体
１１：基材
１２：プライマ層
１３：剥離層
１４：離型層
１５：レリーフ形成層
１７：透明薄膜層
１９：受容層
２１Ａ、２１Ｂ：光回折画像あり転写層領域
２１ＡＡ：光回折画像あり転写層
２１Ｘ：光回折画像なし転写層領域
２１ＸＸ：光回折画像なし転写層
３０：接着層付き熱転写シート
３１Ｙ、３１Ｍ、３１Ｃ、３１Ｋ：色材層領域
３１ＹＹ：Ｙ色材層
３３：熱接着層領域
３５：熱接着層
１００：画像形成物
１０１：被転写体
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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