(57)【要約】【課題】反応器本体内部に供給される水素と空気の偏流現象を防止することができる一酸化炭素除去機を提供する。【解決手段】一酸化炭素除去機は、内部空間を有する反応器本体と、改質ガスとの反応のために前記内部空間に設けられる触媒と、前記改質ガスが前記反応器本体内部に提供される前記反応器本体の流入部側に設けられ、前記改質ガスを前記触媒全体に拡散させる拡散ユニットとを備えている。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部空間を有する反応器本体と;
改質ガスとの反応のために前記内部空間に設けられる触媒と;
前記改質ガスが前記反応器本体内部に提供される前記反応器本体の流入部側に設けられ、前記改質ガスを前記触媒全体に拡散させる拡散ユニットとを備えた一酸化炭素除去機。
【請求項２】
前記反応器本体を実質的に両側端部が開放された管路状とした、請求項１に記載の一酸化炭素除去機。
【請求項３】
前記触媒をペレット状とした、請求項１に記載の一酸化炭素除去機。
【請求項４】
前記触媒をハニカム状とした、請求項１に記載の一酸化炭素除去機。
【請求項５】
前記拡散ユニットは、
順次に拡張される内径を有する本体に複数のノズル孔が形成されたディフューザーを備えた、請求項１に記載の一酸化炭素除去機。
【請求項６】
前記ノズル孔の内径は、前記本体の中心軸に沿って、次第に大きくなるように形成された、請求項５に記載の一酸化炭素除去機。
【請求項７】
前記本体は円錐状に形成された、請求項５に記載の一酸化炭素除去機。
【請求項８】
前記触媒は、前記改質ガスと前記反応器本体に提供される酸素の選択的酸化反応のための酸化触媒である、請求項１に記載の一酸化炭素除去機。
【請求項９】
請求項１乃至１０のいずれかに記載の一酸化炭素除去機を含む燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池システムに関し、より詳しくは改質装置から発生する改質ガス中に含まれている一酸化炭素の濃度を低減させるための一酸化炭素除去機に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
公知のように、燃料電池はメタノールのような炭化水素系物質内に含まれている水素や酸素若しくは酸素を含む空気の化学反応エネルギーを直接電気エネルギーに変換させる発電システムである。
【０００３】
前記燃料電池はメタノールまたはエタノールなどを改質して作られた水素を燃料として使用しており、自動車のような移動用電源はもちろん、住宅、公共建物のような分散用電源及び電子機器用のような小型電源などに適用可能であり、その応用範囲が広いという長所を有する。
【０００４】
このような燃料電池は基本的にシステムを構成するためにスタック、燃料処理装置、燃料タンク及び燃料ポンプなどを備える。この中で前記燃料処理装置は、燃料を改質して水素を発生させる改質装置や、前記水素と酸素若しくは空気（以下、単に「空気」と言う）との酸化反応を通じてこの水素ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる一酸化炭素除去機（例えば、通常広く知られたＰＲＯＸ（Preferential CO Oxidation）反応器で構成され、これは内部空間を有する反応器本体と、この反応器本体内部に設けられる酸化触媒とを含んで構成される。
【０００５】
しかし、前記一酸化炭素除去機では、水素と空気とがそれぞれ独立した供給圧力を有して前記反応器本体内に提供されているために、この反応器本体の中心部に集中供給される偏流現象が発生する。
【０００６】
このような偏流現象は酸化触媒による水素と空気との酸化反応を反応器本体の中心部で集中的に起こし、酸化触媒の活性化を低下させる結果を招く。このため、従来の一酸化炭素除去機はその効率が低く、燃料電池システムに効率的に適用し難い問題を持っていた。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
そこで、本発明は上述した問題点を考慮したもので、反応器本体内部に供給される水素と空気の偏流現象を防止できる一酸化炭素除去機を提供する。
【０００８】
また、本発明は、前記一酸化炭素除去機を含む燃料電池システムを提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の実施例による一酸化炭素除去機は、内部空間を有する反応器本体と、改質ガスとの反応のために前記内部空間に設けられる触媒と、前記改質ガスが前記反応器本体内部に提供される前記反応器本体の流入部側に設けられ、前記改質ガスを前記触媒全体に拡散させる拡散ユニットとを備えている。
【００１０】
前記反応器本体は、実質的に両側端部が開放された管路状に形成される。
【００１１】
また、前記触媒はペレット状またはハニカム状とすることができる。
【００１２】
また、前記拡散ユニットは、次第に拡張される内径を有する本体に複数のノズル孔が形成されたディフューザーを備えている。
【００１３】
前記ノズル孔の内径は、前記本体の中心軸に沿って、次第に大きくなるように形成することができる。
【００１４】
前記本体は円錐状に形成することができる。
【００１５】
前記触媒は、前記改質ガスと前記反応器本体に提供される酸素の選択的酸化反応のための酸化触媒とすることができる。
【００１６】
また、本発明の燃料電池システムは、水素と酸素の電気化学的な反応によって電気エネルギーを発生させる電気発生部と、熱エネルギーによる化学触媒反応を通じて燃料から水素を発生させる改質装置と、前記改質装置から発生する水素を含む改質ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる一酸化炭素除去機と、前記改質装置に燃料を供給する燃料供給源及び前記電気発生部に空気を供給する空気供給源とを備えている。前記一酸化炭素除去機は、内部空間を有する反応器本体と、前記改質ガスとの反応のために前記内部空間に設けられる触媒と、前記改質ガスが前記反応器本体内部に提供される前記反応器本体の流入部側に設けられ、前記改質ガスを前記触媒全体に拡散させる拡散ユニットとを備えている。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、反応器本体内部に供給される水素と空気とを触媒全体に拡散させることができる拡散ユニットを備えることによって、従来のように水素と空気とが反応器本体の内部中心に集中供給される偏流現象を防止することができる。
【００１８】
従って、反応器本体内部の触媒全体に対して水素と空気との均一な酸化反応が行われ、一酸化炭素除去機の反応効率を向上させることができる。
【００１９】
また、前記拡散ユニットによって反応器本体内部の触媒全体に水素と空気とを供給することができるので、従来技術に比べ、酸化反応が部分的に集中して生ずる触媒の活性低下を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、添付した図面を参照して本発明の実施例について、本発明が属する技術分野における通常の知識を有する物が容易に実施できるように詳しく説明する。しかし、本発明はさまざまで相異なる形態に実現することができ、ここで説明する実施例に限られない。
【００２１】
図１は本発明の実施例による燃料電池システムの全体的な構成を概略的に示したブロック図である。
【００２２】
図面に示しているように、この燃料電池システム１００は、燃料を改質して水素を発生させ、この水素と酸化剤ガスを電気化学的に反応させて電気エネルギーを発生させる高分子電解質型燃料電池（ＰＥＭＦＣ：Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell）方式を採用している。
【００２３】
このような燃料電池システム１００における燃料とは、メタノール、エタノールまたは天然ガスなどのように水素を含む液状または気体状態からなる燃料を全て含む。以下においては、例として、液状の燃料について説明する。
【００２４】
また、前記酸化剤ガスとしては、別途の貯蔵手段に貯蔵された酸素を使用したり、酸素を含有している空気を使用することができるが、以下においては、例として、空気を使用している燃料電池システム１００について説明する。
【００２５】
本燃料電池システム１００は、基本的に水素と酸素との電気化学的な反応を通じて電気エネルギーを発生させる電気発生部１１を有するスタック１０と、熱エネルギーによる化学触媒反応を通じて前述した燃料から水素を含む改質ガスを発生させる改質装置２０と、前記熱エネルギーを発生させて、これを改質装置２０に提供するバーナー３０と、前記水素と空気との選択的酸化触媒反応を通じて前記改質ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる一酸化炭素除去機４０と、前記燃料を改質装置２０に供給する燃料供給源６０と、改質装置２０と電気発生部１１に空気を供給する空気供給源７０とを備えている。
【００２６】
図２は、図１に示したスタック１０の構造を示した分解斜視図であって、このスタック１０を構成する電気発生部１１は、膜／電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode assembly）１２を中心に置いて、その両面にセパレータ（「二極式プレート」とも言う）１６を配置して最小単位の燃料電池を形成している。本発明では、前記のような最小単位の電気発生部１１を複数備えており、これら電気発生部１１の集合体構造によるスタック１０を形成している。
【００２７】
ここで、膜／電極接合体１２は、水素と酸素との電気化学反応を起こす所定面積の活性領域を有しながら、一方の面にアノード電極、他方の面にカソード電極を備え、二つの電極の間に電解質膜を備える構造とされている。
【００２８】
スタック１０の具体的な構成は、通常の高分子電解質型燃料電池のスタック構成と同一であるので、本明細書ではその詳しい説明を省略する。
【００２９】
改質装置２０は、熱源による改質触媒反応、例えば、水蒸気改質、部分酸化または自熱反応などの触媒反応を通じて前記燃料から水素を発生させる通常の改質装置の構造を備えている。このとき、前記改質装置２０は、前記改質触媒反応を促進させるための通常の触媒を充填形成している円筒形の反応器を備えていても良く、反応基板上にチャンネルを形成し、このチャンネルの内表面に触媒層を形成するプレートタイプの反応器を備えていても良い。
【００３０】
この改質装置２０に熱エネルギーを提供するバーナー３０は、改質装置２０と連結して設置されており、空気と共に燃料、例えば、メタノール、エタノールのような液状の燃料またはメタンガス、プロパンガスのような気体状態の燃料を酸化触媒による酸化反応を通じて燃焼させて、設定された温度範囲の熱エネルギーを発生させる通常構造のバーナーである。
【００３１】
前記バーナー３０は前記のような構造に限定されず、これに代えて、別途の点火装置を採用して、空気と共に前述した燃料を着火燃焼させて熱源を発生させる構造であっても良い。
【００３２】
本発明における改質装置２０から発生する改質ガス中の一酸化炭素を除去させるための一酸化炭素除去機４０は、前記水素と空気中に含まれている酸素との選択的酸化（ＰＲＯＸ：Preferential CO Oxidation）触媒反応を通じて所定の熱エネルギーを発生させ、前記改質ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる構造を備えている。
【００３３】
このような一酸化炭素除去機４０については、図３及び図４を参照して後述する。
【００３４】
一方、前述した改質装置２０に燃料を供給する燃料供給源６０は、燃料を貯蔵する燃料タンク６１と、この燃料タンク６１に連結設置されて前記燃料タンク６１に貯蔵された燃料を排出する燃料ポンプ６３とを備えている。このとき、前記燃料タンク６１はパイプラインを通じて改質装置２０と連結設置され得る。
【００３５】
空気供給源７０は、所定のポンピング力で空気を吸入して、この空気を前記スタック１０の電気発生部１１及び一酸化炭素除去機４０にそれぞれ供給する空気ポンプ７１を備えている。本実施例において、空気供給源７０は、図示されるように、単一の空気ポンプ７１を通じて電気発生部１１と一酸化炭素除去機４０とに空気を供給する構造を備えているが、これに限定されず、前記電気発生部１１及び一酸化炭素除去機４０にそれぞれ連結設置される一対の空気ポンプを備えていても良い。
【００３６】
このように構成される前記燃料電池システム１００は、別途に設けられた通常のコントロールユニット（図示せず）によって、システムの全般的な駆動、例えば、燃料供給源６０、空気供給源７０等の稼動を実質的に制御することができる。
【００３７】
以下、上述した一酸化炭素除去機４０構造の一実施例について、添付した図面を参照して更に詳しく説明する。
【００３８】
図３は、本発明の一実施例による一酸化炭素除去機を示した分解斜視図であり、図４は図３の一酸化炭素除去機の結合断面図である。
【００３９】
図示されるように、一酸化炭素除去機４０は、所定容積の内部空間を有する円筒形管路状の反応器本体４１と、この反応器本体４１の内部空間に設けられる酸化触媒４４を備える。
【００４０】
反応器本体４１は所定断面積を有して実質的に両側端部が開放されたパイプ状を為している。このような反応器本体４１は外部に露出され、断熱性を有する通常の金属または非金属断熱素材で形成することができる。
【００４１】
このとき、反応器本体４１の一側端部には改質装置２０から発生する改質ガスと、空気ポンプ７１によって供給される空気がこの反応器本体４１の内部空間に提供されるための流入部４３を形成し、他側端部には一酸化炭素の濃度が低減された改質ガスを排出させるための排出部４５が形成されている。
【００４２】
流入部４３は、円形の入口４３ａを備え、この入口４３ａに合流管を為すパイプライン４７が取り付けられており、一酸化炭素除去機４０は、パイプライン４７を介して改質装置２０及び空気ポンプ７１と連結されている。
【００４３】
ここで、流入部４３の入口４３ａは、反応器本体４１の断面積より相対的に小さい断面積を有することが好ましい。
【００４４】
排出部４５もまた流入部４３と同様に円形の出口４５ａを有しており、この出口４５ａには、スタック１０と連結されるパイプライン４９が取り付けられている。
【００４５】
酸化触媒４４は、前述したように、水素と空気との選択的酸化反応を促進させるためのもので、アルミナ、シリカまたはチタニアからなるペレット状の担体に白金、ルテニウム等のような触媒物質を担持している構造を備えている。
【００４６】
また、一酸化炭素除去機４０は、反応器本体４１内部に注入される水素と空気を前記反応器本体４１の流入部４３から酸化触媒４４全体に拡散させる拡散ユニット５０を備えている。
【００４７】
本実施例でこの拡散ユニット５０は、流入部４３と反応器本体４１との間に配置されるディフューザー５１を備えている。
【００４８】
ディフューザー５１は、その中心軸に沿って、流入部４３側から排出部４５側に向かうにつれて、前記中心軸に直交する断面積が次第に拡大される形状、例えば円錐状を為す本体５２を備えている。
【００４９】
より具体的には、本体５２は、一側端部に頂部を有し、前記中心軸に直交する内径が、次第に拡大される形態を備えている。つまり、本体５２は反応器本体４１の内部中心から外側へ行くほどその直径が次第に大きくなる構造を備えている。このとき、本体５２の最大直径（開口端側直径）は反応器本体４１の内径に略等しくされている。
【００５０】
このような本体５２は、前記頂部が、反応器本体４１の中心軸と一致するように配置され、更にこの頂部は、流入口４３の入口４３ａ内に配置されている。
【００５１】
この本体５２は、その開口端部を反応器本体４１内部に挿入して、溶接または溶融接着または別途の結合手段によって、反応器本体４１と結合することができる。
【００５２】
このようなディフューザー５０の構造と配置状態は、入口４３ａを通じて反応器本体４１内部に提供される水素と空気とを、この反応器本体４１の中心軸部位にのみ集中せず、全領域に均等に拡散して提供することを目的としている。
【００５３】
このため、本体５２には複数のノズル孔５３が形成されている。このノズル孔５３は、本体５２に連続または不連続的に貫通形成される略円形の孔からなり、本体５２の頂部から開口端方向に向かうにつれて、その径が次第に大きくなる形態とすることが好ましい。つまり、前記ノズル孔５３は、本体５２の中心軸からこの本体５２の外周方向へ行くほど次第にその径が大きくなるように形成されている。
【００５４】
このようにノズル孔５３大きさを異ならせる理由は、反応器本体４１内部に提供される水素と空気の流速が、この水素と空気自体の供給圧力及び入口４３ａと反応器本体４１との断面積差によって、反応器本体４１の中心から外側へ行くにつれて次第に低下し、その結果、偏流現象が起こることを防止するためである。
【００５５】
前記のように構成された本発明の実施例による燃料電池システムの作用を詳しく説明する。
【００５６】
まず、バーナー３０を稼動させて燃料、例えば、メタンガスまたはプロパンガスなどの燃料と空気との着火燃焼方式若しくは燃料及び空気の酸化触媒反応方式で熱源を発生させ、この熱源を改質装置２０に提供する。
【００５７】
次に、燃料ポンプ６３を稼動させて、燃料タンク６１に貯蔵された燃料を前記改質装置２０に供給する。その結果、改質装置２０では前記熱源を吸熱して触媒による改質反応を通じて前記燃料から水素を含む改質ガスを発生させる。このとき改質装置２０では、前記改質反応を完全に行うことが困難であり、副生成物として改質ガス内に一酸化炭素を含んだ状態となっている。
【００５８】
一酸化炭素を含んだ改質ガスは、一酸化炭素除去機４０の反応器本体４１内部に供給され、これと同時に空気ポンプ７１の稼動で空気が反応器本体４１内部に供給される。
【００５９】
流入部４３の開口４３ａを通過した改質ガスと空気とは、ディフューザー５１の本体５２にぶつかって反応器本体４１の中心から外周方向へ拡散し、その過程でノズル孔５３を通過する。
【００６０】
このような状態で、反応器本体４１の中心から外周方向へ行くにつれて、それぞれのノズル孔５３を通過する空気の流速が次第に遅くなり、それぞれのノズル孔５３が前記流速に略反比例する断面積を備えているため、各ノズル孔５３を通過する改質ガスと空気の流量は略一定に維持される。
【００６１】
従って、本実施例の一酸化炭素除去機４０によれば、従来の問題点である偏流現象を防止しながら改質ガスと空気とを酸化触媒４４の全領域に均等に供給することができ、そのために反応器本体４１内部全体に対して酸化触媒４４による均一な酸化反応を生じさせるので、一酸化炭素の除去効率を十分に高めることができる。
【００６２】
このように一酸化炭素が十分に除去された改質ガスは、その後スタック１０に供給され、スタック１０から発生した電気エネルギーは、所定の負荷、例えば、ノートパソコン、ＰＤＡのような携帯用電子機器または移動通信端末機器に供給されて、これらを駆動させるエネルギー源として使用される。
【００６３】
図５は本発明の他の実施例による一酸化炭素除去機の構造を概略的に示した断面構成図である。
【００６４】
図示されるように、本実施例による一酸化炭素除去機１４０は、先の実施例の構造と基本的に共通しているが、反応器本体１４１内部に設けられた酸化触媒１４５をハニカム状としている点が、先の実施例とは異なっている。
【００６５】
このようなハニカム状の酸化触媒１４５は、反応器本体１４１内部の長手方向に亘って配置され、複数の平行な貫通孔１４５ａを持った形状を備えている。
【００６６】
言い換えれば、この実施例の酸化触媒１４５は、セラミックまたは金属からなる担体１４５ｂに前記貫通孔１４５ａを複数形成し、この貫通孔１４５ａ内の担体１４５ｂ表面に触媒物質１４５ｃを担持させた構造を備えている（図６参照）。
【００６７】
ここで、貫通孔の形状としては、六角形や四角形などの任意の形状とすることができる。
【００６８】
このような酸化触媒１４５は、その構造的な特徴により、反応器本体１４１内に提供される改質ガスと空気とを前記貫通孔１４５ａを通じて流通させるので、その全域に対する改質ガスと空気との拡散を効率的に行うことができる。
【００６９】
本実施例による一酸化炭素除去機１４０の残り構成及び作用は前記実施例と同一であるので、その詳しい説明を省略する。
【００７０】
一方、前記実施例では、反応器本体内に設けられる触媒を酸化触媒として構成し、改質ガスからの一酸化炭素除去を、水素と酸素のＰＲＯＸ反応によって生じさせる旨説明したが、本発明は必ずしもＰＲＯＸ反応に限定されず、前記触媒を、水性ガス転換（ＷＧＳ：Water-Gas Shift）反応用触媒として構成し、これにより一酸化炭素を除去する場合にも適用できる。
【００７１】
以上、本発明の好ましい実施例について説明したが、本発明はこれに限定されず、特許請求の範囲と発明の詳細な説明及び添付した図面の範囲内で多様に変形して実施することが可能であり、これもまた本発明の範囲に属することは当然である。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明による燃料電池システムの全体的な構成を概略的に示したブロック図である。
【図２】図１に示したスタックの構造を示した分解斜視図である。
【図３】本発明の一の実施例による一酸化炭素除去機の構造を示した分解斜視図である。
【図４】図３の断面構成図である。
【図５】本発明の他の実施例による一酸化炭素除去機の構造を概略的に示した断面構成図である。
【図６】本発明の他の実施例による一酸化炭素除去機の触媒を示した斜視図である。
【符号の説明】
【００７３】
１１  電気発生部
１２  膜／電極接合体
１６  セパレータ
２０  改質装置
３０  バーナー
４０  一酸化炭素除去機
４１，１４１  反応器本体
４３  流入部
４３ａ  入口
４５  排出部
４４，１４５  酸化触媒
４５ａ  出口
４７，４９  パイプライン
５１  ディフューザー
５２  本体
５３  ノズル孔
６０  燃料供給源
６１  燃料タンク
６３  燃料ポンプ
７０  空気供給源
１００  燃料電池システム
１４５ａ  貫通孔
１４５ｂ  担体
１４５ｃ  触媒物質
【図１】
2006193419.tif 000003
【図２】
2006193419.tif 000004
【図３】
2006193419.tif 000005
【図４】
2006193419.tif 000006
【図５】
2006193419.tif 000007
【図６】
2006193419.tif 000008