(57)【要約】【課題】  プリプレグの性能および積層板の外観に影響を与えず，シワのないガラス基材プリプレグの製造方法及びガラス基材プリプレグを提供すること。【解決の手段】  積層成形後に厚みが０．０５ｍｍ以下となるガラスクロスまたはガラスペーパーに樹脂を含浸し，その後，樹脂がＢステージ（半硬化）に至るまで加熱乾燥するガラス基材プリプレグの製造方法において，加熱乾燥後にプリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度より，２０〜４０℃低い温度となる様に設定したヒートロールまたは加熱ゾーンを配置し，接触または通過させ，ロール通過時に発生するプリプレグのシワを防止することを特徴とするガラス基材プリプレグの製造方法及びガラス基材プリプレグ。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
積層成形後に厚みが０．０５ｍｍ以下となるガラスクロスまたはガラスペーパーに樹脂を含浸し，その後，樹脂がＢステージ（半硬化）に至るまで加熱乾燥するガラス基材プリプレグの製造方法において，加熱乾燥後にプリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度より，２０〜４０℃低い温度となる様に設定したヒートロールまたは加熱ゾーンを配置し，接触または通過させ，ロール通過時に発生するプリプレグのシワを防止することを特徴とするガラス基材プリプレグの製造方法。
【請求項２】
請求項１記載のガラス基材プリプレグの製造方法において，加熱乾燥後にプリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度より，２０〜４０℃低い温度となる様に設定したヒートロールまたは加熱ゾーンを複数箇所に配置し，接触または通過させ，ロール通過時に発生するプリプレグのシワを防止することを特徴とするガラス基材プリプレグの製造方法。
【請求項３】
請求項１または２に記載のガラス基材プリプレグの製造方法によって製造されたガラス基材プリプレグ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は，電子機器，電機機器，コンピュータ・通信機器等に用いられる積層板用プリプレグおよびガラス基材プリプレグの製造方法とその方法によって製造されるガラス基材プリプレグに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来，ガラス基材プリプレグの製造は，ガラスクロスまたはガラスペーパーを樹脂ワニス中に通過させ，樹脂を基材に含浸させた後，乾燥炉内を通過させ，樹脂をＢステージ（半硬化）状態にしている。この様な工程を経て製造されるプリプレグのシワ発生防止については，強制的にシワを伸ばすための弓型をしたエキスパンダーロール等の使用が広く知られている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
プリント配線板の高多層化が進むにつれ，基材厚０．０５ｍｍ以下の薄い銅張積層板や多層化接着用プリプレグが要求される。
積層成形後に厚さ０．０５ｍｍ以下となる薄いガラスクロスまたはガラスペーパーを用い，プリプレグを塗工工程で製造する場合，樹脂含浸後の乾燥工程で樹脂の硬化が進み収縮が発生すると同時に，樹脂含浸後のプリプレグの自重により，ガラスクロスまたはガラスペーパーにテンションがかかり，基材が伸びやすく，蛇行が発生しやすい。
【０００４】
また多層化接着用プリプレグは，内層回路のない銅箔エッチング部分を樹脂で埋め込むため，特に薄いプリプレグは，絶縁信頼性の観点から樹脂分６０〜９０％の高樹脂分で使用されることが多く，樹脂を含浸し，樹脂を加熱乾燥したプリプレグ中のガラスクロスやガラスペーパーは樹脂に拘束されやすい。
そのため，蛇行が発生した際，位置修正のために設置されているＥＰＣ(Edge  Positioning  Control)ロールで位置決め修正されるが，ガラス基材が樹脂に拘束されているため，ＥＰＣロールの前に設置されているロールとの接触時にシワが発生する課題がある。
【０００５】
本発明は，シワのないプリプレグの製造方法とその方法によって製造されたプリプレグを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は次の発明に関する。
<１>  積層成形後に厚みが０．０５ｍｍ以下となるガラスクロスまたはガラスペーパーに樹脂を含浸し，その後，樹脂がＢステージ（半硬化）に至るまで加熱乾燥するガラス基材プリプレグの製造方法において，加熱乾燥後にプリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度より，２０〜４０℃低い温度となる様に設定したヒートロールまたは加熱ゾーンを配置し，接触または通過させ，ロール通過時に発生するプリプレグのシワを防止することを特徴とするガラス基材プリプレグの製造方法。
<２>  <１>記載のガラス基材プリプレグの製造方法において，加熱乾燥後にプリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度より，２０〜４０℃低い温度となる様に設定したヒートロールまたは加熱ゾーンを複数箇所に配置し，接触または通過させ，ロール通過時に発生するプリプレグのシワを防止することを特徴とするガラス基材プリプレグの製造方法。
<３>  <１>または<２>に記載のガラス基材プリプレグの製造方法によって製造されたガラス基材プリプレグ。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によって，プリプレグの性能および積層板の外観に影響を与えず，シワのないプリプレグを製造する方法とその方法によって製造されたプリプレグを提供することが出来る。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明のガラス基材プリプレグの製造方法は，基材へ樹脂を含浸，加熱乾燥させた後，ヒートロールまたは加熱ゾーンをＥＰＣロールよりも前の位置に配置して，プリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度の直前まで加熱し軟化させ，樹脂によるガラス基材への拘束力を低減し，ロール通過時に発生するシワを防止することを特徴とする。
【０００９】
プリプレグに用いる樹脂は，通常ガラス基材積層板製造に用いられる樹脂を適宜使用することができる。
【００１０】
ガラス基材は，通常ガラス基材積層板製造に用いられるガラスクロス，ガラスペーパー等を使用することができる。
【００１１】
プリプレグの加熱温度は，ロール通過時に発生するシワ防止の観点から樹脂の粘度が最も低くなる温度に達するまで加熱するのが望ましいが，樹脂硬化が進み，樹脂流れが小さくなる，硬化時間が短くなる，樹脂がロールに転写し粘着が発生する，積層板および多層化成形時に成形不良が発生する等の問題から樹脂の粘度が最も低くなる温度よりも２０〜４０℃低い温度範囲が好ましい。尚，加熱時間はプリプレグの製造速度に左右されるため，ヒートロールまたは加熱ゾーンの温度設定により，適宜，調整できるものである。
ヒートロールまたは加熱ゾーンは，ＥＰＣロールよりも前に設置し，位置決め修正による位置変更の影響を受けやすいロール手前に設置するのが好ましい。
【実施例】
【００１２】
次に本発明を実施例によって具体的に説明する。本発明は実施例によって制限されるものではない。
【００１３】
ブロム化エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ株式会社製エピコート５０４０Ｂ８０（商品名）を使用）９０部（重量部，以下同じ），クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業株式会社製，Ｎ−６７３−８０Ｍ（商品名）を使用）１０部，ジシアンヂアミド１．５部および２−エチル−４−メチルイミダゾール０．０５部，メチルエチルケトン３０部，エチレングリコールモノメチルエーテル２０部を混合し，固形分６９．６％の樹脂ワニスを調製した。
ガラス基材として，坪量２５ｇ／ｍ２，幅５１０ｍｍ，厚さ０．０３９ｍｍのガラスクロス（ユニチカグラスファイバー株式会社製：ＩＰＣ名称＃１０６）を用い，プリプレグの樹脂固形分（無機充填剤を含む）を７５％に調整し，１．５ｍ／分の速度で１７０℃の乾燥炉等を通過させて，３℃／分で昇温し粘度を連続測定した場合の樹脂の最低溶融粘度となる温度が１２０℃，プリプレグを１５０ｍｍ角のバイアスに切断し３枚重ね合わせたものを試料とし，１６０℃，１ＭＰａにて１０分間加熱加圧し，１５０角のサンプルのプレス前後における重量変化より算出した樹脂流れが１５．６％，プリプレグを５０ｍｍ角のバイアスに切断したものを全体の重量が約１５ｇとなる様，複数枚重ね合わせ、１６０±１℃に保持された熱板間に挿入し，１ＭＰａにて１０秒間加圧し，その後，熱板を開放し，その熱板上にて，流れ出した樹脂が硬化するまでのゲルタイムが９６秒のプリプレグを作成した。
同様に，ガラス基材として，坪量１０ｇ／ｍ２，  幅５１０ｍｍ，厚さ１００μｍのガラスペーパー（日本バイリーン株式会社製ＥＰＭ−４０１０（商品名））を用い，プリプレグの樹脂固形分（無機充填剤を含む）を８２％に調整し，１．５ｍ／分の速度で１７０℃の乾燥炉等を通過させて樹脂最低溶融粘度時の温度が１２０℃，樹脂流れ１２．３％，硬化時間１１０秒のプリプレグを作製した。
【００１４】
(実施例１)
上記プリプレグ作製時に，プリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる時の温度より２０℃低い１００℃となる様に温度設定したヒートロールをＥＰＣロール前に１ヶ所設置し，５秒間接触させて加熱処理したプリプレグを作製した。
【００１５】
(実施例２)
上記プリプレグ作製時に，プリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる時の温度より４０℃低い８０℃となる様に温度設定したヒートロールをＥＰＣロール前に１ヶ所設置し，５秒間接触させて加熱処理したプリプレグを作製した。
【００１６】
(実施例３)
上記プリプレグ作製時に，プリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度より２０℃低い１００℃となる様に温度設定したヒートロールをＥＰＣロール前に２ヶ所設置し，それぞれ５秒間接触させて加熱処理したプリプレグを作製した。
【００１７】
(実施例４)
上記で作製したプリプレグを縦５１０ｍｍ，横５１０ｍｍの寸法に切断し，そのプリプレグ１枚を，それぞれ鏡板（材質SUS304）の上に厚さ３５μｍの銅箔を乗せ，その上にプリプレグを１枚乗せ，その上に厚さ３５μｍの銅箔を乗せ，更に鏡板を重ね，これを１０回繰り返した構成品を熱板間に装填して積層温度１８５℃，圧力２．５ＭＰａの条件で加熱，加圧を開始し，１００分間加熱して，ガラスクロス基材品の厚さ０．０５ｍｍ，ガラスペーパー基材品の厚さ０．０４ｍｍのガラス基材両面銅張積層板を作製した。
【００１８】
（比較例１）
上記プリプレグ作製時に，乾燥後に加熱処理を行わず，プリプレグを作製した。
【００１９】
（比較例２）
上記プリプレグ作製時に，プリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる時の温度より１０℃低い１１０℃となる様に温度設定したヒートロールをＥＰＣロール前に１ヶ所設置し，５秒間接触させて加熱処理したプリプレグを作製した。
【００２０】
（比較例３）
上記プリプレグ作製時に，プリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる時の温度より１０℃低い１１０℃となる様に温度設定したヒートロールをＥＰＣロール前に２ヶ所設置し，５秒間接触させて加熱処理したプリプレグを作製した。
【００２１】
（比較例４）
上記プリプレグ作製時に，乾燥後に加熱処理を行わず作成したプリプレグを縦５１０ｍｍ，横５１０ｍｍの寸法に切断し，そのプリプレグ１枚を鏡板（材質SUS304）の上に厚さ３５μｍの銅箔を乗せ，その上にプリプレグを１枚乗せ，その上に厚さ３５μｍの銅箔を乗せ，更に鏡板を重ね，これを１０回繰り返した構成品を熱板間に装填して積層温度１８５℃，圧力２．５ＭＰａの条件で加熱，加圧を開始し，１００分間加熱して，ガラスクロス基材品の厚さ０．０５ｍｍ，ガラスペーパー基材の厚さ０．０４ｍｍのガラス基材両面銅張積層板を作製した。
【００２２】
実施例と比較例で作製したプリプレグおよびガラス基材両面銅張積層板について、以下のようにして特性を測定した。その結果を表１に示す。
【００２３】
（プリプレグ性能変化）
プリプレグ性能変化は，加熱処理前後の測定値より，その変化を算出した。
樹脂流れの試験条件は，プリプレグを１５０ｍｍ角のバイアスに切断し３枚重ね合わせたものを試料とし，１６０℃，１ＭＰａにて１０分間加熱加圧し，１５０角のサンプルのプレス前後における重量変化により算出を５０ｍｍ角のバイアスに切断したものを全体の重量が約１５ｇとなる様，した。硬化時間は，プリプレグ複数枚重ね合わせ１６０℃±１℃に保持された熱板間に挿入し，１ＭＰａにて１０秒間加圧し，その後，熱板を開放し，その熱板上にて，流れ出した樹脂が硬化するまでの時間を算出した。
【００２４】
（ガラス基材両面銅張積層板の成型性）
ガラス基材両面銅張積層板の外観および銅を全面エッチングした後の外観を確認した。
【００２５】
【表１】
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【００２６】
本実施例の製造方法は，ガラス基材へ樹脂を含浸，加熱乾燥させた後，ヒートロールまたは加熱ゾーンをＥＰＣロールよりも前の位置に配置して，プリプレグ樹脂の粘度が最も低くなる温度の直前まで加熱し軟化させ，樹脂によるガラス基材への拘束力を低減し，蛇行修正によりロール通過時に発生するシワを防止することが出来る。