(57)【要約】【課題】本発明の目的は、高効率及び長寿命の有機電界発光素子を提供する。【解決手段】本発明に係る有機電界発光素子は、基板と、前記基板上に形成され、前記基板側に反射膜を含む第１電極と、前記第１電極上に形成され、少なくとも有機発光層を含む有機膜層と、前記有機膜層上に形成される第２電極と、前記第２電極上に形成され、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層と、を備える。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、
前記基板上に形成され、前記基板側に反射膜を含む第１電極と、
前記第１電極上に形成され、少なくとも有機発光層を含む有機膜層と、
前記有機膜層上に形成される第２電極と、
前記第２電極上に形成され、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層と、を備えることを特徴とする有機電界発光素子。
【請求項２】
前記有機キャッピング層は、１．７乃至２．４の屈折率を有することを特徴とする請求項１に記載の有機電界発光素子。
【請求項３】
前記有機キャッピング層の厚みは、３００Å乃至９００Åであることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機電界発光素子。
【請求項４】
前記有機キャッピング層の厚みは、６００Åであることを特徴とする請求項３に記載の有機電界発光素子。
【請求項５】
前記有機キャッピング層は、トリアミン誘導体、アリレンジアミン誘導体、ＣＢＰおよびアルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ３）よりなる群から選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項２に記載の有機電界発光素子。
【請求項６】
前記有機キャッピング層は、真空蒸着法により形成されてなることを特徴とする請求項１に記載の有機電界発光素子。
【請求項７】
前記第１電極はアノードであり、前記第２電極はカソードであることを特徴とする請求項１に記載の有機電界発光素子。
【請求項８】
前記第１電極は、前記反射膜と、ＩＴＯまたはＩＺＯからなる透明電極とを含むことを特徴とする請求項７に記載の有機電界発光素子。
【請求項９】
前記反射膜は、アルミニウムまたはアルミニウム合金であることを特徴とする請求項８に記載の有機電界発光素子。
【請求項１０】
前記第２電極は、Ｍｇ、Ａｇ、Ａｌ、Ｃａ及びこれらの合金よりなる群から選ばれる１種で形成されてなる透過電極であることを特徴とする請求項７に記載の有機電界発光素子。
【請求項１１】
前記有機膜層は、有機発光層以外に、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層及び電子注入層からなる群より選択される１種以上の層をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の有機電界発光素子。
【請求項１２】
基板を用意する段階と、
前記基板上に、前記基板側に反射膜を含む第１電極を形成する段階と、
前記第１電極上に、少なくとも有機発光層を含む有機膜層を形成する段階と、
前記有機膜層上に第２電極を形成する段階と、
前記第２電極上に、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層を形成する段階と、を含むことを特徴とする有機電界発光素子の製造方法。
【請求項１３】
前記有機キャッピング層は、１．７乃至２．４の屈折率を有することを特徴とする請求項１２に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項１４】
前記有機キャッピング層の厚みは、３００Å乃至９００Åであることを特徴とする請求項１２又は１３に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項１５】
前記有機キャッピング層の厚みは、６００Åであることを特徴とする請求項１４に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項１６】
前記有機キャッピング層は、トリアミン誘導体、アリレンジアミン誘導体、ＣＢＰおよびアルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ３）よりなる群から選ばれる１種であることを特徴とする請求項１３に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項１７】
前記有機キャッピング層は、真空蒸着法により形成することを特徴とする請求項１２に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項１８】
前記第１電極は、アノードであり、第２電極は、カソードであることを特徴とする請求項１２に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項１９】
前記第１電極は、前記反射膜と、ＩＴＯまたはＩＺＯからなる透明電極とを含むことを特徴とする請求項１８に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項２０】
前記反射膜は、アルミニウムまたはアルミニウム合金であることを特徴とする請求項１９に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項２１】
前記第２電極は、Ｍｇ、Ａｇ、Ａｌ、Ｃａ及びこれらの合金よりなる群から選ばれる１種で形成されてなる透過電極であることを特徴とする請求項１８に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【請求項２２】
前記有機膜層は、有機発光層以外に、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層及び電子注入層からなる群より選択される１種以上の層をさらに含むことを特徴とする請求項１２に記載の有機電界発光素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機電界発光素子及びその製造方法に関し、より詳細には、有機電界発光素子における第２電極の上部に、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層（Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃａｐｐｉｎｇ  Ｌａｙｅｒ）を形成する有機電界発光素子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
平板表示素子（フラットパネルディスプレイデバイス）の中でも有機電界発光素子は、有機化合物を電気的に励起させて発光させる自発光型表示装置であって、ＬＣＤに使われるバックライトを必要とせず、軽量薄形化が可能であるだけでなく、工程を単純化させることができ、低温製作が可能であり、応答速度が１ｍｓ以下と高速の応答速度を有し、消費電力が低く、自発光であるから視野角が広く、コントラストが高いなどの特性を示す。
【０００３】
通常、有機電界発光素子は、アノード電極とカソード電極との間に有機発光層を含み、アノード電極から供給される正孔とカソード電極から受ける電子とが有機発光層内で結合し、正孔−電子の対である励起子を形成し、さらに前記励起子が底状態に戻る際に発生するエネルギーにより発光する。
【０００４】
有機電界発光素子は、有機発光層から発生する光が放出される方向によって、背面発光型と前面発光型とに分けられる。背面発光型は、形成された基板側に光が放出されるもので、有機発光層の上部に反射電極が形成され、前記有機発光層の下部には、透明電極が形成される。この場合、有機電界発光素子がアクティブマトリクス方式を採択する場合に、薄膜トランジスタが形成された部分は、光が透過しないので、光が出る面積が減少する。これとは異なって、前面発光型は、有機発光層の上部に透明電極が形成され、前記有機発光層の下部に反射電極が形成されるので、光が基板側と反対方向に放出され、これにより、光が透過する面積が広くなり、輝度が向上する。
【０００５】
関連従来技術が特許文献１及び特許文献２に開示されている。
【０００６】
図１は、従来の前面発光型有機電界発光素子の構造を示す断面図である。図１に従来の前面発光型有機電界発光素子を例示する。従来の前面発光型有機電界発光素子は、ガラスやプラスチックからなる透明基板１１上に、第１電極１３がパターニングされて形成されている。前記第１電極１３は、下部層（透明基板１１側）にアルミニウム（Ａｌ）またはアルミニウム−ネオジウム（Ａｌ−Ｎｄ）のような高反射率の特性を有する金属からなる反射膜１２を含み、仕事関数の高いＩＴＯまたはＩＺＯのような透明電極１４からなる。
【０００７】
次に、前記第１電極１３の上部に、少なくとも有機発光層を含む有機膜層１５が形成され、前記有機膜層は、前記有機発光層以外に、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層及び電子注入層からなる群より選択される１種以上の層をさらに含むことができる。
【０００８】
次いで、前記有機膜層１５上の全面にわたって第２電極１７が形成されている。前記第２電極１７は、仕事関数の低い導電性の金属である、Ｍｇ、Ａｇ、Ａｌ、Ｃａ及びこれらの合金よりなる群から選ばれる１種の物質を用いて、光を透過できるように薄い厚みの透過電極で形成されたり、ＩＴＯまたはＩＺＯのような透明電極で形成される。
【０００９】
前記第２電極１７の上部には、保護膜１９が形成されている。前記保護膜は、無機物または有機物で形成することができるが、外部からの水分の侵入や汚染から第２電極及び有機発光層を保護するために、主にシリコン窒化膜（ＳｉＮｘ）のような無機膜で一定の厚みを有するように形成される。
【特許文献１】大韓民国特許登録第３８４２９１号明細書
【特許文献２】大韓民国特許公開第２００４−５４８２９号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
従来の有機電界発光素子は、透過電極である第２電極を積層した後、外部からの水分の侵入や汚染から下部の第２電極及び有機発光層を保護するために、第２電極の上部に無機物または有機物で保護膜を積層した。しかしながら、前記保護膜の屈折率及び厚みを考慮しないで積層することによって、前面発光時、有機電界発光素子の効率を低下させるという問題点を有している。
【００１１】
本発明は、前述のような従来技術の問題点を解決するためになされたもので、本発明の目的は、第２電極の上部に、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層を積層することによって、高効率及び長寿命の有機電界発光素子を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前記目的を達成するために、本発明は、基板と、前記基板上に形成され、前記基板側に反射膜を含む第１電極と、前記第１電極上に形成され、少なくとも有機発光層を含む有機膜層と、前記有機膜層上に形成される第２電極と、前記第２電極の上部に形成され、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層と、を備えることを特徴とする有機電界発光素子を提供する。
【００１３】
また、本発明は、基板を用意する段階と、前記基板上に、前記基板側に反射膜を含む第１電極を形成する段階と、前記第１電極上に、少なくとも有機発光層を含む有機膜層を形成する段階と、前記有機膜層上に第２電極を形成する段階と、前記第２電極上に、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層を形成する段階と、を含むことを特徴とする有機電界発光素子の製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、前面発光型有機電界発光素子における第２電極の上部に、１．７以上の屈折率を有する有機キャッピング層を積層することによって、高効率及び長寿命の前面発光型有機電界発光素子を具現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、添付の図面を参照して、本発明を詳細に説明する。
【００１６】
図２は、本発明に係る前面発光型有機電界発光素子の構造を示す断面図である。
【００１７】
図２を参照すれば、本発明の有機電界発光素子は、例えば、ガラス、プラスチック及び石英などからなる基板２１の上部に、第１電極２３がパターニングされて形成される。前記第１電極２３は、下部層（基板２１側）に、アルミニウムまたはアルミニウム合金のような高反射率の特性を有する金属からなる反射膜２２を含み、仕事関数の高いＩＴＯまたはＩＺＯのような透明電極２４からなる。
【００１８】
次いで、前記第１電極２３の上部に、少なくとも有機発光層を含む有機膜層２５が形成される。前記有機膜層２５は、前記有機発光層以外に、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層及び電子注入層からなる群より選択される少なくとも１種以上の層をさらに含むことができる。
【００１９】
前記有機膜層２５の上部には、第２電極２７が形成される。前記第２電極２７は、ＩＴＯまたはＩＺＯのような透明電極で形成したり、仕事関数の低い導電性の金属である、Ｍｇ、Ａｇ、Ａｌ、Ｃａ及びこれらの合金よりなる群から選ばれる１種の物質を用いて、光を透過できるような透過電極で形成される。
【００２０】
本発明では、好ましくは、Ｍｇ、Ａｇ、Ａｌ、Ｃａ及びこれらの合金よりなる群から選ばれる１種の物質を用いて、光を透過できるように透過電極で形成される。より好ましくは、ＭｇまたはＡｇで形成される。透過電極は薄く形成されることが望ましい。
【００２１】
次いで、前記第２電極２７の上部に有機キャッピング層２９が形成される。前記有機キャッピング層２９は、前面発光型有機電界発光素子において、前記第２電極２７を形成した時、光の全反射により相当量の光が損失されるのを防止するために形成され、屈折率が１．７以上の有機物を一定の厚みで積層して形成する。前記有機キャッピング層２９には、アリレンジアミン誘導体、トリアミン誘導体、ＣＢＰおよびアルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ３）よりなる群から選ばれる１種を含むことが好ましく、より好ましくは、１．７乃至２．４の屈折率を有するアリレンジアミン誘導体で形成される。
【００２２】
図３は、本発明に係る各有機物の特定波長による屈折率を示すグラフである。
【００２３】
図３を参照すれば、３８０ｎｍ乃至１１９０ｎｍの各々の波長に対して、トリアミン誘導体は、１．７乃至２．１、アリレンジアミン誘導体は、１．７乃至２．４、ＣＢＰは、１．７乃至２．０、Ａｌｑ３は、１．７乃至２．０、Ｂａｌｑは、１．５乃至１．７の屈折率を有することを確認することができた。
【００２４】
この時、前記有機キャッピング層２９を形成する有機物は、１．７以上の屈折率を有する物質である場合、光の全反射を防止し、Ｒ、Ｇ及びＢの発光効率を高めることができる。より好ましくは、２．４に近い屈折率を有する物質である。
【００２５】
また、本発明において、有機キャッピング層２９は、Ｒ、Ｇ及びＢの色座標に対する各々の発光効率を極大化するために、１．７以上の屈折率を有する物質を３００Å乃至９００Åの厚みで積層することが好ましい。
【００２６】
前記有機キャッピング層２９の厚みが３００Å乃至９００Åである場合、Ｒ、Ｇ及びＢの発光効率により素子として利用可能であり、Ｒ、Ｇ及びＢの発光効率は増加することができ、消費電力は低くなることができる。より好ましくは前記厚みは４００Å乃至８００Åであり、更に好ましくは５００Å乃至７００Åである。
【００２７】
特に好ましくは、前記有機キャッピング層２９は、Ｒ、Ｇ及びＢの発光効率を極大化させ、且つ消費電力を最小化することができるように、６００Åの厚みで積層する。
【００２８】
以下、本発明に係る前面発光型有機電界発光素子を製造する方法について説明する。
【００２９】
図２に例示される本発明の有機電界発光素子の製造方法を以下に記載する。まず、基板２１を用意する。前記基板２１は、ガラス、プラスチック及び石英などからなる透明な基板である。
【００３０】
次いで、前記基板２１の上部に、反射膜２２と透明電極２４とを含む第１電極２３を形成する。前記反射膜２２及び透明電極２４は、スパッタリングまたはイオンプレーティングなどで蒸着することができる。好ましくは、前記反射膜２２及び透明電極２４は、スパッタリング方法で蒸着した後、フォト工程で、パターニングされたフォトレジスト（ＰＲ）をマスクとしてパターニングして形成する。
【００３１】
次いで、前記第１電極２３の上部に、少なくとも有機発光層を含む有機膜層２５を形成する。
【００３２】
前記有機発光層には、低分子物質または高分子物質がいずれも使用可能である。
【００３３】
前記低分子物質は、アルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ３）、アントラセン、シクロペンタジエン、ＢｅＢｑ２、Ａｌｍｑ、ＺｎＰＢＯ、Ｂａｌｑ、ＤＰＶＢｉ、ＢＳＡ−２及び２ＰＳＰよりなる群から選ばれる１種で形成することが好ましい。より好ましくは、前記有機発光層は、アルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ３）で形成する。前記高分子物質は、ポリフェニレン及びその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）（ＰＰＶ）及びその誘導体、ポリチオフェン（ＰＴ）及びその誘導体よりなる群から選ばれる１種で形成する。
【００３４】
前記有機膜層２５は、有機発光層以外に、前記第１電極２３がアノードである場合、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層のうち１つ以上の層をさらに含むことができる。
【００３５】
前記正孔注入層は、フタルロシアニン銅（ＣｕＰｃ）、ＰＥＤＯＴ、ｍ−ＭＴＤＡＴＡ、トリフェニルアミンの中から選択される１種で形成する。前記正孔輸送層は、１つ以上の正孔輸送化合物、例えば、芳香族３級アミンを含み、これは、炭素原子（これらのうち１つ以上は、芳香族環の構成元素である）にのみ結合された３価窒素原子を１つ以上含有する化合物である。一実施形態によれば、芳香族３級アミンは、アリールアミン、例えば、モノアリールアミン、ジアリールアミン、トリアリールアミンまたは重合体性アリールアミンであることができる。
【００３６】
前記電子輸送層を形成するに有用な好ましい薄膜形成物質は、オーキシン自体のキレート（通常、「８−キノリノール」または「８−ヒドロキシキノリン」と称される）を含む金属キレート化されたオキシノイド化合物である。このような化合物は、電子の注入及び輸送を補助し、高い水準の性能を示し、薄膜の形態で容易に製造される。他の電子輸送物質には、ブタジエン誘導体、ヘテロサイクリック光学増白剤が含まれる。また、ベンズアゾール及びトリアジンも、有用な電子輸送物質である。また、通常、発光層にドーパントを適用する場合、発光層のホスト物質に用いられるアルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ３）が電子輸送体としての特性を有しているので、広く使われている。
【００３７】
前記有機膜層２５は、真空蒸着法、スピンコート、インクジェットプリント、ドクターブレード、レーザ転写法（ＬＩＴＩ）などの方法により蒸着することが好ましい。
【００３８】
一方、前記有機膜層２５は、各単位画素毎にパターニングされて形成することができる。前記有機膜層２５をパターニングすることは、レーザ熱転写法、シャドーマスクを用いた真空蒸着法などを使用して行うことができる。
【００３９】
次いで、前記有機膜層２５上の全面にわたって第２電極２７を形成する。前記第２電極２７は、真空蒸着法により形成する。
【００４０】
前記第２電極２７の上部に有機キャッピング層２９を形成する。前記有機キャッピング層２９は、前記有機発光層の熱的損傷による劣化を最小化するために、真空蒸着法により形成することが好ましい。このように、前記有機キャッピング層を使用する場合には、類似特性の無機膜を高温でスパッタリングして成膜する場合に引き起こされる有機発光層の熱的損傷による寿命低下及び暗点（ダークスポット）発生を最小化することができる。また、有機キャッピング層を最適条件で蒸着すると、１．５倍程度発光効率が増加するので、前面発光デバイスの寿命を向上させ、高効率及び長寿命の前面発光型有機電界発光素子を具現することができる。
【００４１】
前記有機キャッピング層２９まで形成された基板を、通常の方法で上部基板と封止することによって、前面発光型有機電界発光素子を完成する。
【実施例】
【００４２】
以下、本発明の実施例を説明する。但し、これらの実施例は、例示的なものに過ぎず、本発明がこれらの実施例に限定されるものではない。
【００４３】
実施例１乃至４及び比較例
前記実施例１乃至４及び比較例は、前面発光型有機電界発光素子を基準にしてテスト基板を製作した。
【００４４】
（実施例１）
ガラス基板を用意し、前記基板の上部に、第１電極の反射膜をＡｌで形成し、前記Ａｌで形成された反射膜の上部に、ＩＴＯを蒸着した。次いで、ＩＴＯの上部に、有機膜層として、正孔注入層にｍ−ＴＤＡＴＡ、正孔輸送層にＮＰＢ、発光層に赤色−ＣＢＰ：ＢＴＰＩｒ、緑色−ＣＢＰ：Ｉｒ（ｐｐｙ）３及び青色−Ａｌｑ３：ＤＰＢＶｉ、正孔抑制層にＢａｌｑ、電子輸送層にＡｌｑ３及び電子注入層にＬｉＦを蒸着した。次いで、第２電極としてＭｇＡｇを蒸着した後、屈折率が１．７以上のアリレンジアミン誘導体を２８０乃至３００℃、約１０ｅ−７の真空度及び蒸着速度１Å／秒の条件下で真空蒸着法を行い、２００Å厚みで有機キャッピング層を蒸着し、前面発光型有機電界発光素子を完成した。
【００４５】
（実施例２）
有機キャッピング層を４００Åの厚みで蒸着したことを除いて、前記実施例１と同様に形成した。
【００４６】
（実施例３）
有機キャッピング層を６００Åの厚みで蒸着したことを除いて、前記実施例１と同様に形成した。
【００４７】
（実施例４）
有機キャッピング層を８００Åの厚みで蒸着したことを除いて、前記実施例１と同様に形成した。
【００４８】
（比較例）
前記実施例１と同様に、基板、第１電極、有機膜層及び第２電極を備える有機電界発光素子を完成した。ただし、有機キャッピング層は形成しなかった。
【００４９】
＜効率及び消費電力評価＞
前記実施例１乃至４及び比較例により形成された有機電界発光素子において、有機キャッピング層の厚みによるＲとＧの効率を評価した。
【００５０】
また、Ｂの場合、色座標の変化が全体消費電力に敏感な影響を及ぼすので、効率値の絶対比較は無意味である。このため、Ｂに関しては色座標及び効率値が共に考慮された消費電力を評価した。
【００５１】
下記の表１は、本発明の実施例に係る有機キャッピング層の厚みによるＲとＧの効率及びＢの消費電力を評価した結果を示す表である。
【００５２】
図４及び図５は、本発明の実施例に係る有機キャッピング層の厚みによるＲとＧの効率、図６は、本発明の実施例に係る有機キャッピング層の厚みによるＢの消費電力を示すグラフである。
【００５３】
【表１】
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【００５４】
前記表１及び図４乃至図６を参照すれば、比較例から実施例１、実施例１から実施例３に進むにつれて、つまり前記有機キャッピング層の厚みが、０Åから２００Å、４００Å及び６００Åに増加する場合、Ｒの効率は、２．８３ｃｄ／Ａから４．９８ｃｄ／Ａに増加し、Ｇの効率は、２３．６３ｃｄ／Ａから３９．６０ｃｄ／Ａに増加し、Ｂの消費電力は、５３８．５ｍＷから３７３．６ｍＷに減少することを確認することができた。
【００５５】
特に、前記実施例３のように、有機キャッピング層の厚みが６００Åである時、前記ＲとＧの効率は、各々４．９８ｃｄ／Ａ、３９．６０ｃｄ／Ａと最大になり、Ｂの消費電力は、３７３．６ｍＷと最小になることを確認することができた。
【００５６】
また、前記実施例４のように、有機キャッピング層の厚みが８００Åである場合、実施例３に比べてＲとＧの効率は、各々４．３４ｃｄ／Ａ、３４．３３ｃｄ／Ａに減少し、Ｂの消費電力は、４３４．９ｍＷに増加することを確認することができた。
【００５７】
これにより、有機キャッピング層を、屈折率が１．７以上である有機物質で形成することにより、発光効率と消費電力の抑制を行うことができることがわかった。更に、６００Å厚みで蒸着することが、Ｒ、Ｇ及びＢの効率極大化及び低消費電力化を具現するに最も好ましいことが分かった。
【００５８】
以上において説明した本発明は、本発明が属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、本発明の技術的思想を逸脱しない範囲内で、様々な置換、変形及び変更が可能であるので、上述した実施例及び添付された図面に限定されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００５９】
【図１】従来の前面発光型有機電界発光素子の構造を示す断面図である。
【図２】本発明に係る前面発光型有機電界発光素子の構造を示す断面図である。
【図３】本発明に係る各有機物の波長による屈折率を示すグラフである。
【図４】本発明の実施例に係る有機キャッピング層の厚みによるＲの効率を示すグラフである。
【図５】本発明の実施例に係る有機キャッピング層の厚みによるＧの効率を示すグラフである。
【図６】本発明の実施例に係る有機キャッピング層の厚みによるＢの消費電力を示すグラフである。
【符号の説明】
【００６０】
１１    透明基板、
１２    反射膜、
１３    第１電極、
１４    透明電極、
１５    有機膜層、
１７    第２電極、
１９    保護膜、
２１    基板、
２２    反射膜、
２３    第１電極、
２４    透明電極、
２５    有機膜層、
２７    第２電極、
２９    有機キャッピング層。
【図１】
2006156390.tif 000004
【図２】
2006156390.tif 000005
【図３】
2006156390.tif 000006
【図４】
2006156390.tif 000007
【図５】
2006156390.tif 000008
【図６】
2006156390.tif 000009