(57)【要約】      （修正有）【課題】しわを発生させることなく接合させることのできる膜電極接合体の接合装置を提供する。【解決手段】固体高分子電解質膜１６の両面にアノード電極１７とカソード電極１８を配置し、これらを熱プレスして接合する膜電極接合体１４の接合装置において、アノード電極１７及びカソード電極１８からはみ出た固体高分子電解質膜１６を、その膜厚方向から挟み込む下側外プレス２０及び上側外プレス２１からなる外プレスと、固体高分子電解質膜１６を挟んでその両面に配置されたアノード電極１７とカソード電極１８を、その膜厚方向から挟み込む下側内プレス２４と上側内プレス２５からなる内プレスと、外プレス及び内プレスをそれぞれ加熱し、それら外プレスと内プレスで温度差を持たせる熱電対を備える。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子電解質膜の両面にアノード電極とカソード電極を配置し、これらを熱プレスして接合する膜電極接合体の接合装置において、
前記アノード電極及びカソード電極からはみ出た前記高分子電解質膜を、その膜厚方向から挟み込む外プレスと、
前記高分子電解質膜を挟んでその両面に配置された前記アノード電極とカソード電極を、その膜厚方向から挟み込む内プレスと、
前記外プレス及び内プレスをそれぞれ加熱し、それら外プレスと内プレスで温度差を持たせる加熱手段とを備えた
ことを特徴とする膜電極接合体の接合装置。
【請求項２】
請求項１に記載の膜電極接合体の接合装置であって、
前記外プレスと内プレスの分割位置を、前記アノード電極及びカソード電極よりも内側の位置とした
ことを特徴とする膜電極接合体の接合装置。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の膜電極接合体の接合装置であって、
前記高分子電解質膜を挟み込む前記外プレスの挟持面に凹凸部を形成した
ことを特徴とする膜電極接合体の接合装置。
【請求項４】
少なくとも請求項１から請求項３の何れか一つに記載の膜電極接合体の接合装置であって、
前記外プレスと前記内プレスによる加圧力を同一とした
ことを特徴とする膜電極接合体の接合装置。
【請求項５】
高分子電解質膜の両面にアノード電極とカソード電極を熱プレスして接合するに際して、
前記高分子電解質膜を前記アノード電極及びカソード電極よりも大きくし、そのアノード電極及びカソード電極からはみ出た高分子電解質膜を外プレスで挟み込むと共に、アノード電極及びカソード電極を内プレスで挟み込み、
前記外プレスと内プレスを異なる温度で加熱して、該外プレスで挟み込む部分と該内プレスで挟み込む部分とで温度差を持たせて前記高分子電解質膜にアノード電極及びカソード電極を加圧接合する
ことを特徴とする膜電極接合体の接合方法。
【請求項６】
請求項５に記載の膜電極接合体の接合方法であって、
前記外プレスで加熱する温度よりも前記内プレスで加熱する温度を高くした
ことを特徴とする膜電極接合体の接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、膜電極接合体の接合装置及び膜電極接合体の接合方法に関し、詳細には、しわの発生を抑制して接合一体化し得る膜電極接合体の接合技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料ガス（水素）と酸化剤ガス（酸素）を供給することにより発電する燃料電池は、高分子電解質膜の両面にアノード電極とカソード電極を配置して接合一体化してなる膜電極接合体（MEA:membrane electrode assembly）を有し、その膜電極接合体をアノードセパレータとカソードセパレータで挟み込んで燃料電池単セルを構成し、その燃料電池単セルの複数個を積層することで燃料電池スタックを構成している。
【０００３】
例えば、前記膜電極接合体は、高分子電解質膜の上に、アノード電極またはカソード電極となる触媒層及びガス拡散層を配置した後、これらを挟み込んでホットプレス機で圧着することにより接合一体化される（例えば、特許文献１など参照）。
【特許文献１】特開２００２−２１６７８９号公報（第４頁および第５頁、第１図から第３図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、前記触媒層及びガス拡散層と高分子電解質膜とを圧着する際には、ホットプレス機にてこれら全体に均一の温度を掛けながらプレスするため、これら触媒層、ガス拡散層及び高分子電解質膜のそれぞれの収縮率の違いにより、これらの接合境界にしわが発生する。
【０００５】
そこで、本発明は、アノード電極及びカソード電極と高分子電解質膜との間にしわを発生させることなく接合させることのできる膜電極接合体の接合装置及び膜電極接合体の接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る膜電極接合体の接合装置は、高分子電解質膜の両面にアノード電極とカソード電極を配置し、これらを熱プレスして接合する膜電極接合体の接合装置である。
【０００７】
そして、本発明では、前記アノード電極及びカソード電極からはみ出た前記高分子電解質膜を、その膜厚方向から挟み込む外プレスと、前記高分子電解質膜を挟んでその両面に配置された前記アノード電極とカソード電極を、その膜厚方向から挟み込む内プレスと、前記外プレス及び内プレスをそれぞれ加熱し、それら外プレスと内プレスで温度差を持たせる加熱手段とを備える。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の接合装置によれば、アノード電極及びカソード電極からはみ出た高分子電解質膜をその膜圧方向から挟み込む外プレスと、高分子電解質膜を挟んでその両面に配置されたアノード電極とカソード電極をその膜圧方向から挟み込む内プレスとに分割し、加熱手段にて外プレスと内プレスで温度差を持つように加熱したので、アノード電極及びカソード電極で挟まれた部分と、アノード電極及びカソード電極からはみ出た部分の熱収縮率の相違によって生じる収縮によるしわの発生を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下、本発明を適用した具体的な実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。
【００１０】
「燃料電池スタックの構成」
先ず、燃料電池を構成する燃料電池スタックの構成について簡単に説明する。図１は燃料電池スタックの全体構成を示す斜視図である。
【００１１】
燃料電池スタック１は、図１に示すように、燃料ガスと酸化剤ガスの反応により起電力を生じる単位電池としての燃料電池単セル２を所定数だけ積層した積層体３とされ、その積層体３の両端に集電板４、絶縁板５およびエンドプレート６を配置し、該積層体３の内部に貫通した貫通孔（図示は省略する）にタイロッド７を貫通させ、そのタイロッド７の端部にナット（図示は省略する）を螺合させることで構成されている。
【００１２】
この燃料電池スタック１においては、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却水をそれぞれ各燃料電池単セル２のセパレータ（図示は省略する）に形成された流路溝に流通させるための燃料ガス導入口８、燃料ガス排出口９、酸化剤ガス導入口１０、酸化剤ガス排出口１１、冷却水導入口１２および冷却水排出口１３を、一方のエンドプレート６に形成している。
【００１３】
燃料ガスは、燃料ガス導入口８より導入されてセパレータに形成された燃料ガス供給用の流路を流れた後、燃料ガス排出口９より排出される。酸化剤ガスは、酸化剤ガス導入口１０より導入されてセパレータに形成された酸化剤ガス供給用の流路を流れた後、酸化剤ガス排出口１１より排出される。冷却水は、冷却水導入口１２より導入されてセパレータに形成された冷却水供給用の流路を流れた後、冷却水排出口１３より排出される。
【００１４】
燃料電池単セル２は、図２に示すように、膜電極接合体（MEA:membrane electrode assembly）１４と、この膜電極接合体１４の両面にそれぞれ配置されるセパレータ１５とから構成される。なお、図２に示す燃料電池単セル２の構成は、その一例を示すもので、この構成に限定されるものではない。
【００１５】
膜電極接合体１４は、例えば水素イオンを通す高分子電解質膜である固体高分子電解質膜１６と、この固体高分子電解質膜１６のアノード側に配置されるアノード電極１７と、該固体高分子電解質膜１６のカソード側に配置されるカソード電極１８とからなる。かかる膜電極接合体１４は、固体高分子電解質膜１６の両面にアノード電極１７とカソード電極１８を配置し熱プレス（ホットプレス）することにより接合一体化される。
【００１６】
アノード電極１７は、図３に示すように、アノード触媒１７Ａとミル層（カーボン層）１７Ｂとガス拡散層１７Ｃとからなる。カソード電極１８は、カソード触媒１８Ａとミル層１８Ｂとガス拡散層１８Ｃとからなる。なお、ミル層１７Ｂ、１８Ｂは、必要に応じて設けても良いし或いは無くても良い。
【００１７】
アノード側に配置されるセパレータ１５は、固体高分子電解質膜１６に燃料ガスを供給するための燃料ガス流路を有している。カソード側に配置されるセパレータ１５は、固体高分子電解質膜１６に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス流路を有している。また、セパレータ１５には、前記した燃料ガス導入口８、燃料ガス排出口９、酸化剤ガス導入口１０、酸化剤ガス排出口１１、冷却水導入口１２および冷却水排出口１３と連通するそれぞれのマニホールド（図示は省略する）が形成されている。さらに、セパレータ１５には、タイロッド７を貫通させるスタッキング孔が形成されている。
【００１８】
このように構成された膜電極接合体１４とセパレータ１５は、該膜電極接合体１４の両面にセパレータ１５を積層し、これらの間をシール部材１９でシールすることで燃料電池単セル２を構成し、その各燃料電池単セル２の複数個を積層することで燃料電池スタック１が構成される。
【００１９】
「膜電極接合体の接合装置」
次に、膜電極接合体の接合装置について説明する。図４は本実施の形態の接合装置を示し、加工前状態を示す正面図、図５は本実施の形態の接合装置を示し、下型に高分子電解質膜、アノード電極及びカソード電極をセットした状態を示す正面図、図６は本実施の形態の接合装置を示し、熱プレス状態を示す正面図である。
【００２０】
本実施の形態の膜電極接合体の接合装置は、図４及び図５に示すように、アノード電極１７及びカソード電極１８からはみ出た固体高分子電解質膜１６をその膜厚方向から挟み込む外プレスと、固体高分子電解質膜１６を挟んでその両面に配置されたアノード電極１７とカソード電極１８をその膜厚方向から挟み込む内プレスと、外プレス及び内プレスをそれぞれ加熱し、それら外プレスと内プレスで温度差を持たせる加熱手段とを備える。
【００２１】
外プレスは、固体高分子電解質膜１６、アノード電極１７及びカソード電極１８である被接合体を挟んで下側に配置される下側外プレス２０と、上側に配置される上側外プレス２１とからなる。下側外プレス２０は、プレス機のホルダに取り付けられる下プレート２２に固定され、上側外プレス２１は、プレス機のラムに取り付けられる上プレート２３に固定されている。
【００２２】
内プレスは、被接合体を挟んで下側に配置される下側内プレス２４と、上側に配置される上側内プレス２５とからなる。下側内プレス２４は、前記した下側外プレス２０の内側に設けられ、下プレート２２に固定される。上側内プレス２５は、上側外プレス２１の内側に設けられ、上プレート２３に固定されている。
【００２３】
前記下側内プレス２４と上側内プレス２５は、アノード電極１７及びカソード電極１８の外形寸法よりも若干小さな形状とされた長方形状をなすブロックとして形成されている。一方、下側外プレス２０と上側外プレス２１は、中央に前記下側内プレス２４と上側内プレス２５を勘合配置させる孔部を有した長方形状をなすブロックとして形成されている。
【００２４】
前記外プレスと内プレスの分割位置は、図６に示すように、アノード電極１７及びカソード電極１８よりも内側の位置とされている。すなわち、下側内プレス２４及び上側内プレス２５は、アノード電極１７及びカソード電極１８の外周縁から若干内側に位置する部位を、前記下側外プレス２０と上側外プレス２１との分割位置としている。
【００２５】
また、これら下側外プレス２０と上側外プレス２１の挟持面２０ａ、２１ａには、何れも微細な凹凸部が形成されている。かかる凹凸部を形成するには、例えばサンドブラスト処理を施すことにより、挟持面２０ａ、２１ａ自体に凹凸加工を施す。凹凸加工は、前記サンドブラスト処理に制限されることなく、従来公知の種々の方法が採用できる。
【００２６】
加熱手段は、例えば熱電対２６、２７とされ、上側外プレス２１と上側内プレス２５のそれぞれに独立して設けられている。本実施の形態では、上側外プレス２１と上側内プレス２５に熱電対２６、２７を設けたが、下側外プレス２０と下側内プレス２４にも熱電対２６、２７を設けても良い。
【００２７】
「膜電極接合体の接合方法」
次に、前記した接合装置を使用した膜電極接合体の接合方法について説明する。先ず、図４に示すように、上型と下型を開いた後、下型の下側外プレス２０と下側内プレス２４に、カソード電極１８、固体高分子電解質膜１６、アノード電極１７の順に積層して配置する。このとき、固体高分子電解質膜１６は、アノード電極１７及びカソード電極１８よりもその長さを長くしておく。
【００２８】
次に、各熱電対２６、２７にそれぞれ適切な電流を通電し、上側外プレス２１と上側内プレス２５を加熱する。例えば、上側内プレス２５では、約１３０℃程度（高温）となるようにし、上側外プレス２１では、その温度よりも低い８０℃〜１００℃程度（低温）となるようにする。このように、アノード電極１７及びカソード電極１８で挟まれた固体高分子電解質膜１６の部分と、これら電極から外にはみ出した固体高分子電解質膜１６の部分とで温度差を持たせたのは、これらの間で熱収縮量が異なることから、その熱収縮量をほぼ同じとなるようにするためである。
【００２９】
前記上側内プレス２５の温度を１３０℃としたときに、上側外プレス２１の温度が８０℃〜１００℃の範囲を外れると、アノード電極１７及びカソード電極１８からはみ出た固体高分子電解質膜１６にしわが発生し易くなる。
【００３０】
次に、図６に示すように、上型を下型に対して下降させ、カソード電極１８と固体高分子電解質膜１６とアノード電極１７を積層してなる膜電極接合体１４を、これら上型と下型とで挟み込む。
【００３１】
すると、アノード電極１７及びカソード電極１８で固体高分子電解質膜１６が挟み込まれた積層部分は高温で熱プレスされ、それ以外のアノード電極１７及びカソード電極１８からはみ出た固体高分子電解質膜１６のはみ出し部分１６Ａは低温で熱プレスされる。また、固体高分子電解質膜１６のはみ出し部分１６Ａは、下側外プレス２０と上側外プレス２１の挟持面２０ａ、２１ａに形成された凹凸部によって上下から挟まれることになる。このようにプレスすることで、はみ出し部分１６Ａのしわの発生を防止することができる。
【００３２】
そして、所定時間熱プレスを行った後、金型を開いて下型から膜電極接合体１４を取り出す。取り出された膜電極接合体１４は、固体高分子電解質膜１６に対してアノード電極１７及びカソード電極１８がその両面に確実に接合一体化され、さらに、電極からはみ出した固体高分子電解質膜１６のはみ出し部分１６Ａにはしわが見られない。
【００３３】
「効果及び作用」
本実施の形態によれば、接合装置を外プレスと内プレスとに分割し、さらにその外プレスと内プレスをそれぞれ加熱する加熱手段を設け、それら外プレスと内プレスで温度差を持たせて熱プレスするため、固体高分子電解質膜１６のはみ出し部分１６Ａのしわがなくなる。同一温度で熱プレスしてしまうと、固体高分子電解質膜１６の積層部分とはみ出し部分１６Ａの収縮率の差から熱プレスによってしわが発生するが、本実施の形態のように温度差を持たせることで、固体高分子電解質膜１６のはみ出し部分１６Ａのしわの発生を抑制することができる。
【００３４】
また、本実施の形態によれば、外プレスと内プレスの分割位置を、アノード電極１７及びカソード電極１８よりも内側の位置としたので、高温とされる内プレスからの熱がダイレクトにはみ出し部分１６Ａに加わることを防止できる。前記分割位置を、アノード電極１７及びカソード電極１８の外周位置で区切ってしまうと、高温部から低温部に熱が伝達して固体高分子電解質膜１６のはみ出し部分１６Ａを高温で熱プレスしてしまうことになる。
【００３５】
また、本実施の形態によれば、固体高分子電解質膜１６を挟み込む外プレスの挟持面２０ａ、２１ａに凹凸部を形成したので、凹凸の押さえにより固体高分子電解質膜１６のはみ出し部分１６Ａの収縮を抑えることができる。
【００３６】
また、本実施の形態によれば、上側外プレス２１と上側内プレス２５を共に同一の上プレート２３に固定し、さらに、下側外プレス２０と下側内プレス２４を共に同一の下プレート２２に固定しているので、内側と外側で同じプレス圧力にて膜電極接合体１４を熱プレスすることができる。したがって、本実施の形態によれば、加圧不均一による接合ムラが発生しない。
【００３７】
また、本実施の形態によれば、外プレスで加熱する温度よりも内プレスで加熱する温度を高くしたので、積層部分を確実に接合一体化させることができると共に、はみ出し部分１６Ａのしわ発生を抑制することができる。
【００３８】
「その他の実施の形態」
以上、本発明を適用した具体的な実施の形態について説明したが、本発明は、上述の実施の形態に制限されることなく種々の変更が可能である。
【００３９】
例えば、上述の実施の形態では、アノード電極１７、固体高分子電解質膜１６及びカソード電極１８の形状を長方形状としたが、その形状は一例であり、特にこれらの形状に制限されることはない。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】燃料電池スタックの全体構成を示す斜視図である。
【図２】燃料電池単セルの一例を示す拡大断面図である。
【図３】膜電極接合体の一例を示す拡大断面図である。
【図４】本実施の形態の接合装置を示し、加工前状態を示す正面図である。
【図５】本実施の形態の接合装置を示し、下型に高分子電解質膜、アノード電極及びカソード電極をセットした状態を示す正面図である。
【図６】本実施の形態の接合装置を示し、熱プレス状態を示す正面図である。
【符号の説明】
【００４１】
１…燃料電池スタック
２…燃料電池単セル
１４…膜電極接合体
１５…セパレータ
１６…固体高分子電解質膜（高分子電解質膜）
１７…アノード電極
１８…カソード電極
２０…下側外プレス（外プレス）
２０ａ、２１ａ…挟持面
２１…上側外プレス（外プレス）
２４…下側内プレス（内プレス）
２５…上側内プレス（内プレス）
２６、２７…熱電対（加熱手段）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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