(57)【要約】【課題】  ハロゲンフリーで耐マイグレーション性、難燃性、はく離強さに優れたフレキシブルプリント配線板に用いられるカバーレイ用接着剤組成物及びそれを用いたフレキシブルプリント配線板を提供する。【解決手段】  フレキシブルプリント配線板のカバーレイに用いられるハロゲンフリー接着剤組成物であって、エラストマー（Ａ）、熱硬化性成分（Ｂ）、金属水酸化物（Ｃ）、硬化剤（Ｄ）及びシリコーンオリゴマー（Ｅ）を含むカバーレイ用接着剤組成物。エラストマー（Ａ）が、熱硬化性成分（Ｂ）の熱硬化性樹脂と反応可能な官能基を有することが好ましい。また、金属水酸化物（Ｃ）の表面が、シリコーンオリゴマー（Ｅ）で処理されていることが好ましい。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エラストマー（Ａ）、熱硬化性成分（Ｂ）、金属水酸化物（Ｃ）、硬化剤（Ｄ）及びシリコーンオリゴマー（Ｅ）を含むカバーレイ用接着剤組成物。
【請求項２】
エラストマー（Ａ）が、熱硬化性成分（Ｂ）の熱硬化性樹脂と反応可能な官能基を有することを特徴とする請求項１に記載のカバーレイ用接着剤組成物。
【請求項３】
金属水酸化物（Ｃ）の表面が、シリコーンオリゴマー（Ｅ）で処理されている請求項１または請求項２に記載のカバーレイ用接着剤組成物。
【請求項４】
熱硬化性成分（Ｂ）が、エポキシ樹脂、フェノール樹脂のいずれか１以上である請求項１ないし請求項３のいずれかに記載のカバーレイ用接着剤組成物。
【請求項５】
シリコーンオリゴマー（Ｅ）が、２官能性シロキサン単位（Ｒ２ＳｉＯ２／２）、３官能性シロキサン単位（ＲＳｉＯ３／２）及び４官能性シロキサン単位（ＳｉＯ４／２）（式中、Ｒは有機基であり、シリコーンオリゴマー中のＲ基は互いに同一であっても、異なっていてもよい）から選ばれる少なくとも１種類のシロキサン単位を含有し、重合度が２〜７０であり、末端に水酸基と反応する官能基を１個以上有するシリコーンオリゴマーである請求項１ないし請求項４のいずれかに記載のカバーレイ用接着剤組成物。
【請求項６】
請求項１ないし請求項５のいずれかに記載のカバーレイ用接着剤組成物を用いたフレキシブルプリント配線板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ハロゲンフリーで耐マイグレーション性に優れたフレキシブルプリント配線板に用いられるカバーレイ用接着剤組成物及びそれを用いたフレキシブルプリント配線板に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器の小型化、薄型化、高性能化がすすみ、プリント配線板には、折り曲げが可能なフレキシブルプリント配線板（以下、ＦＰＣ）が多用されている。そのＦＰＣには、機械的特性、熱的特性、耐薬品性、難燃性、接着性等の諸特性に優れたものが要求されている。さらには、ＦＰＣの高密度化のため、配線ピッチが小さくなることから、高マイグレーション性も要求されている。
【０００３】
カバーレイとは、ポリイミドフィルムやポリエステルフィルムの片面に接着剤層が設けられているもので、ＦＰＣに接着剤層を介して積層され、フィルムと銅箔との密着性を強固にして屈曲や変位を受けた際の回路の切断の防止や、回路の絶縁の保持や、外部からの湿気の浸入やサビを防止する為に使用されるものである。
【０００４】
従来、カバーレイに用いられる接着剤に難燃性を付与するためには、接着剤組成物中に臭素などのハロゲン化合物を用いる方法やアンチモン化合物を補助剤として用いる方法が知られている。
【０００５】
しかしながら、ハロゲン化合物は燃焼時にダイオキシンを発生する可能性があることから、近年の環境問題から使用規制が望まれている。また、同様にアンチモン化合物も環境負荷成分として規制する方向であり、これらを含まないハロゲンフリーの難燃剤を使用したカバーレイの開発が望まれている。
【０００６】
このため、ハロゲンフリーで難燃性を満たすためにリン酸エステル等のリン系化合物を添加する方法がある。しかし、難燃性を付与する為に多量のリン酸エステルを添加すると耐マイグレーション性が著しく低下するという問題点がある。また、窒素化合物、シリコーン化合物、金属水酸化物を添加する方法があるが、難燃効果がハロゲン、リン系化合物に比べ低く、難燃性を満足するためには、多量に添加する必要が有り、接着力の低下する問題点がある。金属水酸化物を添加する場合には、分散性も問題となる。金属水酸化物の分散性を向上させる手法としては、カップリング剤等の表面処理剤により予め表面を処理した充填剤を用いる方法がある（特許文献１〜３参照）。しかしながら、市販されている処理充填剤の種類が非常に限られているため、各種樹脂配合系に適した処理充填剤を選択するのは困難である。
この為、リン酸エステルと金属水酸化物や窒素化合物等複数の難燃剤を併用する方法がとられているが、接着性や難燃性、汚染性やその他諸特性を十分に満足する比率を見いだすのが困難である。
【０００７】
【特許文献１】特開昭６３−２３０７２９号公報
【特許文献２】特公昭６２−４０３６８号公報
【特許文献３】特開昭６１−２７２２４３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、上記従来技術の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、無機充填剤と樹脂との界面の接着性を向上させる新たな手段を提供することにより、ハロゲンフリーで耐マイグレーション性、難燃性、はく離強さに優れたフレキシブルプリント配線板に用いられるカバーレイ用接着剤組成物及びそれを用いたフレキシブルプリント配線板を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
これら問題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、金属水酸化物の表面をシリコーンオリゴマーで処理することで、接着性の低下が少なくなり、金属水酸化物の添加量の増量が可能となった。即ち、ハロゲンフリーでありながら優れた接着性、難燃性、耐マイグレーション性を併せ持つＦＰＣのカバーレイ用の接着剤組成物を見出した。
【００１０】
即ち、本発明は、［１］フレキシブルプリント配線板のカバーレイに用いられるハロゲンフリー接着剤組成物であって、エラストマー（Ａ）、熱硬化性成分（Ｂ）、金属水酸化物（Ｃ）、硬化剤（Ｄ）及びシリコーンオリゴマー（Ｅ）を含むカバーレイ用接着剤組成物に関する。
また、本発明は、［２］エラストマー（Ａ）が、熱硬化性成分（Ｂ）の熱硬化性樹脂と反応可能な官能基を有することを特徴とする上記［１］に記載のカバーレイ用接着剤組成物に関する。
また、本発明は、［３］金属水酸化物（Ｃ）の表面が、シリコーンオリゴマー（Ｅ）で処理されている上記［１］または上記［２］に記載のカバーレイ用接着剤組成物に関する。
また、本発明は、［４］熱硬化性成分（Ｂ）が、エポキシ樹脂、フェノール樹脂のいずれか１以上である上記［１］ないし上記［３］のいずれかに記載のカバーレイ用接着剤組成物に関する。
また、本発明は、［５］シリコーンオリゴマー（Ｅ）が、２官能性シロキサン単位（Ｒ２ＳｉＯ２／２）、３官能性シロキサン単位（ＲＳｉＯ３／２）及び４官能性シロキサン単位（ＳｉＯ４／２）（式中、Ｒは有機基であり、シリコーンオリゴマー中のＲ基は互いに同一であっても、異なっていてもよい）から選ばれる少なくとも１種類のシロキサン単位を含有し、重合度が２〜７０であり、末端に水酸基と反応する官能基を１個以上有するシリコーンオリゴマーである上記［１］ないし上記［４］のいずれかに記載のカバーレイ用接着剤組成物に関する。
また、本発明は、［６］上記［１］ないし上記［５］のいずれかに記載のカバーレイ用接着剤組成物を用いたフレキシブルプリント配線板に関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、エラストマー（Ａ）、熱硬化性成分（Ｂ）、金属水酸化物（Ｃ）、硬化剤（Ｄ）、シリコーンオリゴマー（Ｅ）を必須成分として含有し、シリコーンオリゴマーで金属水酸化物（Ｃ）の表面が処理されることにより、難燃性に優れ、耐マイグレーション性、はく離強さに優れるＦＰＣ用接着剤組成物及びそれらの特性を有するフレキシブルプリント配線板を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明の実施の形態を具体的に説明する。
本発明に使用されるエラストマー（Ａ）として、アクリルゴム、アクリル酸アルキルエステル（メタアクリル酸エステルも含む、以下同じ）を主成分としビニル単量体と必要に応じてアクリロニトリル、スチレン等を含む共重合体、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２−ポリブタジエン、水酸基末端１，２−ポリブタジエン、スチレン−ブタジエンゴム、水酸基末端スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基またはモルホリン基をポリマ末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール、ポリ−ε−カプロラクトン、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、ブチルゴム、クロロプレンゴム、二トリルゴム、アクリロニトリル−ブタジエン−メタクリル酸共重合体、スチレン−イソプレン共重合体、スチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体などがあげられ、これらに制限するものではない。
これらのエラストマー（Ａ）としては、エポキシ樹脂またはフェノール樹脂のいずれか、または、その両方と反応する官能基を有することが好ましい。本発明で使用するエラストマー（Ａ）は、分子量、組成等に特に制限なく使用することができる。
【００１３】
上記の本発明で使用されるエラストマー（Ａ）のエポキシ樹脂またはフェノール樹脂のいずれか、またはその両方と反応する官能基として、カルボキシル基、エポキシ基、水酸基等があげられる。官能基としては、これらに制限されるものではないが、反応性、汎用性等の面から、カルボキシル基が好ましい。
【００１４】
本発明で使用される熱硬化性成分（Ｂ）としては、反応性、耐熱性の点から、フェノール樹脂、エポキシ樹脂のいずれか又はこれら２種類以上の混合物であればよく、分子量、軟化点、水酸基当量などは特に制限されるものではない。
エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂などのビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂、ビフェノールのジグリシジルエーテル化物、ナフタレンジオールのジグリシジルエーテル化物、フェノール類のジグリシジルエーテル化物、アルコール類のジグリシジルエーテル化物、及びこれらのアルキル置換体、水素添加物などが例示される。エポキシ樹脂は、１種類のものを単独で用いても良いし、２種類以上を混合して用いても良い。
【００１５】
フェノール樹脂は、フェノール類とアルデヒドを酸またはアルカリを触媒として加え反応させたもので、フェノール類としては、フェノール、メタクレゾール、パラクレゾール、オルソクレゾール、イソプロピルフェノール、ノニルフェノール等が使用され、アルデヒド類として、ホルムアルデヒド、パラホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、パラアセトアルデヒド、ブチルアルデヒド、オクチルアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられ、特に制限されるものではない。一般にはホルムアルデヒドまたはパラホルムアルデヒドが使用される。この他に、植物油変性フェノール樹脂を用いることもできる。植物油変性フェノール樹脂は、フェノール類と植物油とを酸触媒の存在下に反応させ、ついで、アルデヒド類をアルカリ触媒の存在下に反応させることにより得られる。酸触媒としてはパラトルエンスルホン酸などが挙げられる。アルカリ触媒としては、アンモニア、トリメチルアミン、トリエチルアミンなどのアミン系触媒が挙げられる。
また、熱硬化性成分（Ｂ）として、キシレン樹脂、グアナミン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フラン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、シアネート樹脂、マレイミド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂などを用いることができる。
【００１６】
本発明で使用される金属水酸化物（Ｃ）としては、特に制限はなく、本質的に電気絶縁性のものであれば使用することができる。例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ドロマイト、ハイドロタルサイト、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化ジルコニウム等が挙げられる。本発明においては、特に水酸化アルミニウムが好ましい。水酸化アルミニウムは、イオン性不純物が少なく、低コストであることから、ＦＰＣを含め、電子材料用途として汎用されていることから好適である。これらは、単独あるいは必要に応じて２種以上併用して用いることができる。無機充填剤の形状、粒径については特に制限はなく、通常、粒径０．０１〜５０μｍ、好ましくは０．１〜１５μｍのものが好適に用いられる。これらの金属水酸化物の配合量は、（Ａ）＋（Ｂ）の樹脂固形分の合計１００重量部に対して５０〜２００重量部の範囲が好ましい。５０重量部未満では、充分な難燃性が得られない傾向があり、また、２００重量部を超えると、常態はく離接着強さが低下する傾向がある。
【００１７】
本発明のカバーレイ用接着剤組成物には、必要に応じて、金属水酸化物以外の難燃剤、添加剤の配合剤を添加することができる。
【００１８】
金属水酸化物と併用する難燃剤としては、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、シリコーン系難燃剤、無機系難燃剤が挙げられ、特性を低下させない範囲で添加できる。
【００１９】
リン系難燃剤としては、リン原子を含有する化合物であれば、無機系、有機系のいずれも使用することができる。無機系化合物としては、例えば、加水分解等の防止を目的として表面処理が施されていてもよい赤リン、リン酸一アンモニウム、リン酸二アンモニウム、リン酸三アンモニウム、ポリリン酸アンモニウム等のリン酸アンモニウム類、リン酸アミド等の無機系含窒素リン化合物が挙げられる。
有機リン系化合物としては、例えば、リン酸エステル化合物、ホスホン酸化合物、ホスフィン酸化合物、ホスフィンオキシド化合物、ホスホラン化合物、有機系含窒素リン化合物等が挙げられる。
【００２０】
窒素系難燃剤としては、窒素原子を含有する化合物であれば特に制限されるものではなく、例えば、トリアジン化合物、シアヌル酸化合物、イソシアヌル酸化合物、フェノチアジン等が挙げられ、トリアジン化合物、シアヌル酸化合物、イソシアヌル酸化合物が好ましい。
【００２１】
シリコーン系難燃剤としては、ケイ素原子を含有する有機化合物であれば特に制限がなく使用でき、例えば、シリコーンオイル、シリコーンゴム、シリコーン樹脂等が挙げられる。
【００２２】
無機系難燃剤としては、例えば、金属炭酸塩化合物、ホウ素化合物、低融点ガラス等が挙げられる。
【００２３】
本発明で使用される硬化剤（Ｄ）は、樹脂の硬化剤および硬化触媒として作用する。これらは、従来公知の種々のものを使用することができ、例えば、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、無水ピロメリット酸、芳香族ポリアミン、三フッ化ホウ素トリエチルアミン錯体等の三フッ化ホウ素のアミン錯体、１−アルキル−２−フェニルイミダゾール、２−アルキル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−アルキルイミダゾール等のイミダゾール誘導体、無水フタル酸、無水トリメリット酸等の有機酸、ジシアンジアミド、トリフェニルフォスフィン、ジアザビシクロウンデセン、ヒドラジン、フェノールノボラックやクレゾールノボラック等の多官能性フェノール、有機リン系化合物、第３級アミン、第４級アンモニウム塩等の公知のものが使用できる。なお、これら硬化剤（硬化触媒）は単独で用いてもよいし、必要に応じて２種類以上を併用してもよい。
【００２４】
本発明で使用するシリコーンオリゴマー（Ｅ）は、末端に水酸基と反応する官能基を一つ以上有していれば、その分子量や構造等に特に制限はない。
【００２５】
本発明に用いられるシリコーンオリゴマー（Ｅ）は、予め３次元架橋していることが好ましく、従って、２官能性シロキサン単位（Ｒ２ＳｉＯ２／２）、３官能性シロキサン単位（ＲＳｉＯ３／２）および４官能性シロキサン単位（ＳｉＯ４／２）（式中、Ｒは有機基、例えば、メチル基、エチル基等の炭素数１〜６のアルキル基、フェニル基等の炭素数６〜１２のアリール基、ビニル基等であり、シリコーンオリゴマー中のＲ基は互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。）から選らばれる少なくとも一種類のシロキサン単位を含有し、シリコーンオリゴマーの重合度は、２〜７０（ＧＰＣによる重量平均分子量からの換算）のものであると好ましい。例えば、２官能性シロキサン単位からなるもの、３官能性シロキサン単位からなるもの、４官能性シロキサン単位からなるもの、２官能性シロキサン単位と３官能性シロキサン単位からなるもの、３官能性シロキサン単位と４官能性シロキサン単位からなるもの、２官能性シロキサン単位と４官能性シロキサン単位からなるもの、及び２官能性シロキサン単位と３官能性シロキサン単位と４官能性シロキサン単位からなるものがあげられる。また、シリコーンオリゴマーの重合度は、２〜７０のものであるが、好ましくは、重合度６〜７０であり、より好ましくは１０〜５０である。重合度が２未満では、充分な３次元架橋構造が得られず、重合度が７０を超えるシリコーンオリゴマーを用いると、表面処理の際に処理むらが起こり、耐熱性が低下することがある。
【００２６】
ここで、２官能性シロキサン単位（Ｒ２ＳｉＯ２／２）、３官能性シロキサン単位（ＲＳｉＯ３／２）および４官能性シロキサン単位（ＳｉＯ４／２）は、それぞれ下記の構造を有する。
Ｒ                Ｒ                  Ｏ−                          
｜                ｜                  ｜                            
−Ｏ−Ｓｉ−Ｏ−    −Ｏ−Ｓｉ−Ｏ−      −Ｏ−Ｓｉ−Ｏ−                      
｜                ｜                  ｜                            
Ｒ                Ｏ−                Ｏ−                          
Ｒ２ＳｉＯ２／２  ，  ＲＳｉＯ３／２    ，  ＳｉＯ４／２
【００２７】
本発明で使用するシリコーンオリゴマー（Ｅ）の配合量は、金属水酸化物（Ｃ）に対して０．０１〜５０重量％が好ましい。０．０１重量％未満では、界面接着性向上の効果が不充分となることがあり、５０重量％を超えると、耐熱性等が低下する傾向がある。
金属水酸化物（Ｃ）表面のシリコーンオリゴマー（Ｅ）による処理は、金属水酸化物（Ｃ）の分散液にシリコーンオリゴマー（Ｅ）を配合し、予め金属水酸化物（Ｃ）の表面を処理し、これに他のエラストマー（Ａ）、熱硬化性成分（Ｂ）、硬化剤（Ｄ）、を配合しても良い。また、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）を順不同に配合しても良い。
【００２８】
本発明のＦＰＣのカバーレイ用接着剤組成物は、有機溶剤に溶解または分散して使用できる。有機溶剤としては特に制限はなく、例えば、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶剤、トルエン等の芳香族系溶剤、メタノール、エタノール等のアルコール系溶剤、Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等のアミド系溶剤を用いてもよい。
【００２９】
本発明のＦＰＣのカバーレイ用接着剤組成物の接着剤溶液はポリイミドフィルム、ポリエステルフィルム、液晶ポリマーフィルム等に直接コーティングし、有機溶剤を乾燥することでカバーレイとすることができる。コーティング方法としては、特に制限されないが、ロールコータ、リバースロールコーター、コンマコータ、グラビアコータ、エアーナイフコータ、ダイコータ、バーコータ等の公知の方法で行うことができる。また、乾燥は、６０〜１５０℃、５〜３０分間程度で行うことができる。
【００３０】
上記の用途に用いられるポリイミドフィルムとしては、特に制限されるものではないが、例えば、カプトン（商品名、東レデュポン株式会社製）、アピカル（商品名、株式会社カネカ製）、ユーピレックス（商品名：宇部興産株式会社製）等が使用できる。
上記の用途に用いられるポリエステルフィルムとしては、特に制限されるものではないが、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等が使用できる。
上記の用途に用いられる液晶ポリマーフィルムとしては、特に制限されるものではないが、例えば、ポリアクリレート系液晶ポリマー等が使用できる。
上記ポリイミドフィルム、ポリエステルフィルム、液晶ポリマーフィルムについては、フィルムの厚さに特に制限はないが、１０〜１００μｍのものが通常使用される。
【実施例】
【００３１】
次に本発明を、実施例および比較例を用いて具体的に説明する。
【００３２】
（実施例１）
（１）シリコーンオリゴマー溶液の製造
撹拌装置、コンデンサー及び温度計を備えたガラスフラスコに、テトラメトキシシラン４０ｇ及びメタノール９３ｇを配合した溶液を入れ、次いで、酢酸０．４７ｇ及び蒸留水１８．９ｇを添加し、５０℃で８時間撹拌し、シロキサン単位の重合度が２０（ＧＰＣによる重量平均分子量から換算、以下同じ）のシリコーンオリゴマーを合成した。得られたシリコーンオリゴマーは、水酸基と反応する末端官能基としてメトキシ基及び／又はシラノール基を有するものである。
得られたシリコーンオリゴマー溶液にメタノールを加えて、固形分１０重量％のシリコーンオリゴマー処理液を作製した。
（２）カバーレイ用接着剤組成物溶液の調整
ハイジライトＨ−４２Ｍ（水酸化アルミニウム；昭和電工株式会社製）１００重量部をメチルエチルケトンに分散させた後、シリコーンオリゴマーとして実施例１の（１）で作製したシリコーンオリゴマー処理液を１５重量部となるよう加え、３０分間室温（２５℃）にて撹拌し、水酸化アルミニウムの表面をシリコーンオリゴマーで処理した。この溶液に、ＷＳ０２３ＤＲ（アクリルゴム；帝国化学産業株式会社製）５０重量部、ＹＤＣＮ７０３（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂；東都化成株式会社製）を３０重量部、ヒタノール２１８１（レゾール型フェノール樹脂；日立化成工業株式会社製）２０重量部を加えた。さらに上記混合液に、エポキシ樹脂の硬化剤としてジシアンジアミド０．５重量部を混合したものをカバーレイ用接着剤組成物溶液とした。
（３）カバーレイの作製
コンマコーターを用いて、アピカルＮＰＩ（１２．５μｍ厚み、株式会社カネカ製）に乾燥後の接着剤層の厚みが２５μｍになるように接着剤溶液を塗工、乾燥し、カバーレイを作製した。
【００３３】
（実施例２）
実施例１において、難燃剤として、芳香族リン酸エステル縮合型難燃剤ＰＸ−２００（リン含有率９重量％、大八化学工業株式会社製）を１０重量部とし、水酸化アルミニウムの部数を７０重量部、シリコーンオリゴマー処理液１０重量部とした以外は、実施例１と同様に行い、カバーレイを作製した。
【００３４】
（実施例３）
実施例１において、アクリルゴムのＷＳ０２３ＤＲをカルボキシル変性ＮＢＲのＰＮＲ−１Ｈ（日本ゼオン株式会社社製）とした以外は、実施例１と同様に行い、カバーレイを作製した。
【００３５】
（実施例４）
実施例１において、アクリルゴムのＷＳ０２３ＤＲを８０重量部、エポキシ樹脂のＹＤＣＮ７０３を１７重量部、フェノール樹脂のＨ２１８１Ｓを３重量部とした以外は、実施例１と同様に行い、カバーレイを作製した。
【００３６】
（比較例１）
実施例１において、シリコーンオリゴマー処理液を０重量部とした以外は、実施例１と同様に行い、カバーレイを作製した。
【００３７】
（比較例２）
実施例１において、水酸化アルミニウムを０重量部、シリコーンオリゴマー処理液を０重量部、ＰＸ−２００を５０重量部とした以外は実施例１と同様に行い、カバーレイを作製した。
【００３８】
（比較例３）
実施例１において、ＷＳ０２３ＤＲを１００重量部、ＹＤＣＮ７０３を０重量部、ヒタノール２１８１を０重量部、ジシアンジアミドを０重量部とした以外は、実施例１と同様に行い、カバーレイを作製した。
【００３９】
（評価方法）
（１）はく離接着強さ
カバーレイフィルムと３５μｍの圧延銅箔を、１００℃のラミネートロール（線圧５ｋｇｆ／ｃｍ、ラミネート速度１ｍ／分）にて貼り合せた。その後、プレス（温度１７０℃、圧力１ＭＰａ、６０分間）を用いて硬化を行い試験片とした。硬化した試験片をＪＩＳ    Ｋ    ６８５４−３に準拠し、Ｔ形はく離接着強さを測定した。はく離温度は２３℃、はく離速度は５０ｍｍ／分とした。
【００４０】
（２）リフローはんだ耐熱
カバーレイフィルムと３５μｍの圧延銅箔を、１００℃のラミネートロール（線圧５ｋｇｆ／ｃｍ、ラミネート速度１ｍ／分）にて貼り合せた。その後、プレス（温度１７０℃、圧力１ＭＰａ、６０分間）を用いて硬化を行い試験片とした。上記試験片をＪＩＳ    Ｃ    ６４８１に準拠し、加湿条件（温度４０℃、湿度８０％）に１２時間放置した後、リフローはんだ付け装置（日本パルス研究所製  ＲＦ４３０）を用いて、サンプル表面最高温度２６０℃となるように、試験片を加熱し、接着剤層のフクレの有無を観測した。
（３）耐マイグレーション性
試験装置は、ＩＭＶ株式会社製マイグレーション装置及び、株式会社平山製作所製恒温恒湿槽を用いた。試験片は、フレキシブル銅張り積層板に試験用に回路幅および回路間隔が７５μｍの櫛型電極を作製し、上記で作製したカバーレイフィルムを積層し、１７０℃、圧力１ＭＰａ、６０分間の条件でプレスし、硬化したサンプルを使用した。上記サンプルを温度８５℃、湿度８５％ＲＨの恒温恒湿槽に投入し、電極間に５０Ｖの直流電圧を１０００時間連続印加し、湿中での抵抗値を連続測定した。評価は抵抗値の低下の有無、試験後の電極間のデンドライトの有無を観察することで行った。
（４）耐燃性試験
カバーレイをＵＬ９４  ＶＴＭ−０に準拠した方法で耐燃性を評価した。
上記で説明した評価方法により、はく離接着強さ、リフローはんだ耐熱、耐マイグレーション性、耐燃性試験の測定結果を表１に纏めて示した。
【００４１】
【表１】
2006328145.tif 000002
【００４２】
表中の部数は溶剤を除いた重量部比
リフローはんだ耐熱性：  ○：フクレはがれ無し、×：フクレ有り
耐マイグレーション性：  ◎：抵抗値の低下無し、デンドライト無し、○：抵抗値の低下無し、デンドライト少量有り（陽極、陰極間の導通無し）、×：抵抗値の低下有り、デンドライト発生。
【００４３】
エラストマー（Ａ）、シリコーンオリゴマー（Ｅ）を含まない比較例１では、はく離接着強さ、耐マイグレーション性に劣る。また、エラストマー（Ａ）、シリコーンオリゴマー（Ｅ）及び金属水酸化物（Ｃ）を含まない比較例２は、はく離接着強さに優れるが、リフローはんだ耐熱性、耐マイグレーション性に劣る。そして、熱硬化性成分（Ｂ）、硬化剤（Ｄ）を含まない比較例３は、リフローはんだ耐熱性、耐マイグレーション性、難燃性に劣る。これに対し、本発明のエラストマー（Ａ）、熱硬化性成分（Ｂ）、金属水酸化物（Ｃ）、硬化剤（Ｄ）及びシリコーンオリゴマー（Ｅ）を含フレキシブルプリント配線板のカバーレイ用接着剤組成物及びそれを用いたフレキシブルプリント配線板は、はく離接着強さ、リフローはんだ耐熱性、耐マイグレーション性、難燃性に優れる。