(57)【要約】      （修正有）【課題】本成形時に変形の少ない燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法を提供する。【解決手段】熱硬化性樹脂と炭素系材料(黒鉛)からなる混連物を予備成形体９に成形し金属製加熱治具である金型の下型１と上型２によって挟持し、予備加熱用高温槽１０で予備加熱を行う。その後加熱プレスすることで、予備成形体９をセパレータ１１に本成形する。金属製加熱治具である金型の下型１と上型２によって予備加熱時の予備成形体の位置決めを行い，かつ本成形時にセパレータ１１の厚さを規定する位置決め部を設ける。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性樹脂と炭素系材料からなる混練物を加熱プレスして成形する燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法において、
前記混練物を予備成形体に予備成形する行程と、
前記予備成形体を第１の金属製加熱治具と第２の金属製加熱治具によって挟持する行程と、
前記第１の金属製加熱治具と前記第２の金属製加熱治具に挟持された前記予備成形体を予備加熱する行程と、
前記予備加熱後に、前記予備成形体を加熱プレスすることで前記セパレータに本成形する行程と、からなる燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法。
【請求項２】
前記第１の金属製加熱治具と前記第２の金属製加熱治具は、前記予備成形体を前記セパレータに本成形する金型であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法。
【請求項３】
前記第１の金属製加熱治具と前記第２の金属製加熱治具は、前記セパレータとの接触面に前記セパレータとの脱離を容易にする表面処理が施されていることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法。
【請求項４】
前記第１の金属製加熱治具と前記第２の金属製加熱治具は、水素または空気が流れるガス流路を形成するガス流路成形部を有することを特徴とする請求項１から３のいずれか一つに記載の燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法。
【請求項５】
前記第１の金属製加熱治具と前記第２の金属製加熱治具は、前記予備加熱時の前記予備成形体の位置を固定する位置決めを行い、かつ前記本成形時に前記セパレータの厚さを規定する位置決め部を設けることを特徴とする請求項１から４のいずれか一つに記載の燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法。
【請求項６】
前記第１の金属製加熱治具と前記第２の金属製加熱治具は、前記予備成形体を挟持する下型と上型から構成され、
前記下型と前記上型は、前記予備成形体を挟持した場合に、前記下型の一部と前記上型の一部が嵌合し、前記下型と前記上型の相対的位置を固定し、
前記本成形を終了した場合に前記下型と前記上型の前記嵌合が外れ、前記相対的位置の固定を解く位置決め機構を有することを特徴とする請求項の１から５いずれか一つに記載の燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法。
【請求項７】
前記位置決め機構は、前記本成形が終了した場合に前記下型の一部と前記上型の一部が前記下型と前記上型によるプレス方向に空間を生じることを特徴とする請求項６に記載の燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、多孔質カーボンセパレータ（以下、セパレータ）を用いた燃料電池において、セパレータを製造する場合にセパレータを予備成形した予備成形体を加熱プレス成形するものが特許文献１に開示されている。
【特許文献１】特開２００４−２１６７５６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、上記の発明では、予備成形体を予備加熱無しで加熱プレス成形による本成形を行っているため、加熱プレスによる本成形時に発生する水蒸気により、多孔質カーボンセパレータの細孔径が不均一になり、また変形したセパレータが成形され品質低下、製造歩留まりの低下が発生する恐れがある。
【０００４】
本発明ではこのような問題点を解決するために発明されたもので、予備成形体を予備加熱し、予備成形体から水蒸気を抜くことにより本成形時の変形を防止することができ、セパレータの品質向上と、製造歩留まりの向上を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明では、熱硬化性樹脂と炭素系材料からなる混練物を加熱プレスして成形する燃料電池用多孔質型セパレータ製造方法において、混練物を予備成形体に予備成形する行程と、予備成形体を第１の金属製加熱治具と第２の金属製加熱治具によって挟持する行程と、第１の金属製加熱治具と第２の金属製加熱治具に挟持された予備成形体を予備加熱する行程と、予備加熱後に、予備成形体を加熱プレスすることでセパレータに本成形する行程と、を備える。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によると、本成形前に予備成形体と第１の金属製加熱治具と第２の金属製加熱治具を予備加熱することで、セパレータの変形を防止し、製造歩留まりを向上することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
まず、本発明の実施形態のセパレータ１１を製造する際に使用する金型について図１から図４を用いて説明する。セパレータ１１を製造する際に使用する金型は、下面側の金型（第１の金属製加熱治具）１（以下、下型１とする）と、下型１とによりセパレータ１１となる予備成形体９を挟む上面側の金型（第２の金属製加熱治具）２（以下、上型２とする）から構成される。図１は下型１において予備成形体９と接する方向から見た正面図であり、図２は図１のＡ−Ａ断面図である。また、図３は上型２において予備成形体９と接する方向から見た正面図であり、図４は図３のＡ−Ａ断面図である。
【０００８】
下型１は、予備成形体９の位置を決めるロケーター（位置決め部）３と、後述する上型２の嵌合部６と嵌合し、下型１と上型２の位置決めを行う嵌合部４を備える。
【０００９】
ロケーター３は、下型１に投入された予備成形体９の位置を所定の位置に固定し、また下型１と上型２によって予備成形体９を加熱プレスする本成形の際には、予備成形体９（セパレータ１１）の厚さ（高さ）を決める厚みシムとなる。
【００１０】
嵌合部４は下型の側面に設けられ、さらに嵌合部４の側面の一部に凹部４ａを設ける。凹部４ａは、予備成形体９の厚さ方向、言い換えると下型１と上型２が予備成形体９をプレスする方向に貫通している。この凹部４ａに後述する上型２の凸部６ｂが嵌合する。
【００１１】
上型２は、下型１の嵌合部４の凹部４ａに嵌合する嵌合部６を備える。嵌合部６は上型２の側面に設けられ、断面が略Ｌ字状の結合部６ａと、結合部６ａの先端側であり、上型２の側面と対峙する面に設けた凸部６ｂを備える。凹部４ａと凸部６ｂは下型１と上型２によって予備成形体９を挟持する場合に嵌合し、下型１と上型２の位置決めを行う位置決め機構である。
【００１２】
なお、下型１と上型２にはセパレータの水素流路、または空気流路の形状を成形するための例えば凹凸形状のガス流路成形部（図示しない）を設ける。また、下型１と上型２で予備成形体と接し、予備成形体をプレスする箇所に例えばハードクロームめっきなどの表面処理を施し、本成形後のセパレータの離脱性を向上させてもよい。
【００１３】
次に本発明のセパレータ製造方法について図５のフローチャート、及び図６の製造工程図を用いて説明する。図６の（ａ）は後述する予備加熱時の下型１と上型２の側面図の一部であり、（ｂ）は（ａ）の矢視Ａ図である。
【００１４】
ステップＳ１００では、セパレータの材料である例えば黒鉛などのカーボン材料と例えばフェノール樹脂などの熱硬化性樹脂を混練した混練物をプレスにより予備成形を行い、セパレータ１１となる予備成形体９を成形する。
【００１５】
ステップＳ１０１では、ステップＳ１００で成形した予備成形体９を下型１に投入する。このとき下型１のロケーター３によって予備成形体９は位置決めされ、その後上型２を予備成形体９の上部より移動させ、下型１の嵌合部４の凹部４ａと、上型２の嵌合部６の凸部６ａを嵌合させ、下型１と上型２の位置決めを行い、下型１と上型２によって予備成形体９を挟持する（図６（ａ）、（ｂ））。
【００１６】
ステップＳ１０２では、予備成形体９を挟んだ下型１と上型２を予備加熱用高温槽１０に入れ、予備成形体９、下型１、上型２を加熱する（図６（ｃ））。なお、この加熱温度は予備成形体９に含まれる水分を蒸発させ、熱硬化性樹脂の硬化反応開始温度を超えない所定温度とすることが望ましい。図７に予備成形体９に含まれる熱硬化性樹脂の温度による粘度特性を示す。熱硬化性樹脂はある温度（約１００℃）まで加熱されると一旦軟化し、更に温度を高くする（約１５０℃）と硬化する。この実施形態では、予備成形体９を加熱する所定温度を１００℃から１４０℃の間の温度とする。また、予備加熱時間は、予備成形体９を含め下型１と上型２が十分に加熱され、所定温度に達し、かつ十分短い時間とする。これによって、熱硬化性樹脂を硬化させることなく、予備成形体９に含まれる水分を蒸発させる。
【００１７】
ステップＳ１０２で予備加熱を行うことにより、予備成形体９には水分が含まれず、本成形の際に予備成形体の内部に含まれる水分が蒸発しているので、本成形後のセパレータ１１が変形を防止することができる。また、ステップＳ１０１において下型１の凹部４ａと上型２の凸部６ａを嵌合させることにより、下型１と上型２の相対的な位置は固定され、予備加熱が終了した後に、予備加熱用高温槽１０から予備成形体９を挟持する下型１と上型２を取り出す際に、上型１と下型２のずれによる予備成形体９の変形を防止することができる。また、予備成形体９と下型１と上型２を加熱するので、予備成形体９の温度勾配を少なくし、外部の温度の影響を少なくして本成形することができる。
【００１８】
ステップＳ１０３では、予備加熱用高温槽１０から下型１と上型２に挟持された予備成形体９を取り出し、加熱プレスすることで、予備成形体９をセパレータ１１へ本成形を行う。このとき予備成形体９の温度が熱硬化性樹脂が硬化を開始する温度によって加熱プレスする。この実施形態では１５０℃とするが、この温度に限られるものではない。熱硬化性樹脂が硬化を開始する温度で加熱プレスすることで、予備成形体９をセパレータ１１の形状に本成形する。
【００１９】
また、本成形により加熱プレスされると、セパレータ１１の厚さはロケーター３によって決められる。さらにこの時、凸部６ｂと凹部４ａの嵌合が外れ、厚さ方向に隙間（空間）ｔが生じる（図６（ｃ））。なお、隙間ｔは後述する下型１と上型２を外す場合に、下型１と上型２が容易に外すことができ、かつ予備成形体を本成形時に下型１または上型２によるプレスが終了する直前まで嵌合することが望ましい。これによって、本成形後のセパレータ１１の変形を防止し、かつ下型１と上型２の取り外しを容易に行うことができる。
【００２０】
ステップＳ１０４では、下型１または上型２を加圧プレスする方向とは直交する方向へずらし、セパレータ１１を取り出す。本成形が終了している場合には下型１と上型２の位置決め機構である凹部４ａと凸部６ａの嵌合が外れているので、下型１と上型２を加圧プレスする方向とは直交する方向へずらすことで下型１と上型２は容易に外れ、セパレータ１１を容易に取り出すことができる。
【００２１】
ステップＳ１０５では、セパレータ１１を高温焼成することで、セパレータ１１に残った熱硬化性樹脂を炭化させる。
【００２２】
以上により、下型１と上型２によって予備成形体９を挟持し、予備加熱することで、本成形時に、セパレータ１１の変形を防止することができる。
【００２３】
なお、下型１と上型２の位置決めを行う位置決め機構は、この実施形態に限られず、下型１と上型２によって予備成形体９を挟持し、下型１と上型２の相対的な位置が固定できればよい。また、この実施形態では下型１と上型２を加熱プレスする方向と直交する方向へずらしてセパレータ１１を取り出したが、下型１と上型２を加熱プレスする方向へずらしてセパレータ１１を取り出す場合には、下型１と上型２の位置決め機構である凹部４ａと凸部６ａは嵌合した状態で本成形を行う。また、位置決め機構は、この実施形態の形状に限られることはなく、下型１と上型２の位置決めを行うことができればよい。
【００２４】
本発明の実施形態の効果について説明する。
【００２５】
本発明を用いない場合、つまり予備加熱を行わない場合には、本成形時に加熱すると予備成形体９に含まれた水分が外部へ抜け切らないうちに、予備成形体９の外側から熱硬化性樹脂が硬化すると、本成形後のセパレータ１１において、内部に気泡が混在し、セパレータ１１が変形し、セパレータ１１の外寸が大きくなるといった不具合が生じる可能性がある。また、水蒸気が内部で膨張し、部分的に破裂した状態で成形される可能性がある。さらに、水蒸気によって黒鉛間に生じる細孔の径が不均一、特にセパレータ１１の中央部の細孔径が大きくなるといった問題が生じる。
【００２６】
また、本成形による加熱プレス時に、予備成形体９の厚さ方向、つまり下型１と上型２によるプレス方向に温度勾配が生じ、熱硬化性樹脂含有比率の勾配が生じ、その結果セパレータ１１の強度が一定ではなくなるといった問題が生じる可能性がある。
【００２７】
本発明のように本成形を行う前に下型１と上型２と予備成形体９に予備加熱を行い、予備成形体９に含まれる水分を取り除いた後に加熱プレスによる本成形を行うので、本成形後のセパレータ１１の変形などの不具合をなくし、セパレータ１１を高歩留まりで生産することができる。また、予備成形体９と下型１と上型２が加熱されているので、本成形時の予備成形体９の温度勾配を小さくすることができ、セパレータ１１の強度を均一にすることができる。
【００２８】
また、本成形を行う下型１と上型２によって予備成形体９を挟持し、凹部４ａと凸部６ｂを嵌合することで下型１と上型２を相対的に固定して予備加熱用高温槽１０で予備加熱することで、予備成形体９を移動させる場合に予備成形体９を固定することができ、予備成形体９の変形を防止することができる。
【００２９】
下型１にロケーター３を設けることで、予備成形体９の位置決めを容易に行うことができる。また、ロケーター３は、本成形時に下型１と上型２による加熱プレスのプレス方向の移動量、つまりセパレータ１１の厚さを規制する厚さシムとしての働きを兼務することで、予備加熱、または本成形時の準備工程を少なくすることができる。
【００３０】
本成形後には、凹部４ａと凸部６ｂの嵌合が外れることで、本成形後に下型１と上型２をプレス方向と垂直方向へずらすことで下型１と上型２の取り外し、またはセパレータ１１の取り出しを容易に行うことができる。
【００３１】
本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その技術的思想の範囲内でなしうるさまざまな変更、改良が含まれることは言うまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００３２】
多孔質型セパレータを用いる燃料電池に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明のセパレータ成形を行う下型の概略図である。
【図２】図１のＡ−Ａ断面図である。
【図３】本発明のセパレータ成形を行う上型の概略図である。
【図４】図２のＡ−Ａ断面図である。
【図５】本発明のセパレータ製造方法を説明するフローチャートである。
【図６】本発明のセパレータ製造方法を説明する行程図である。
【図７】熱硬化性樹脂の温度に対する粘土特性を示すマップである。
【符号の説明】
【００３４】
１      下型（金型、第１の金属製加熱治具）
２      上型（金型、第２の金属製加熱治具）
３      ロケーター（位置決め部）
４      嵌合部
４ａ    凹部
６      嵌合部
６ｂ    凸部
９      予備成形体
１０    予備加熱用高温槽
１１    セパレータ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2006185618.tif 000008
【図７】
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