(57)【要約】【課題】            柔軟性、透明性および耐熱性のバランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成物、および、その組成物からなるフィルムまたはシートを提供すること。【解決手段】        下記の要件（ａ１）〜（ａ３）を充足する結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））５０〜９８重量％と非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））５０〜２重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物（但し、ポリプロピレン系樹脂組成物の全重量を１００重量％とする）、および、その組成物からなるフィルムまたはシート。要件（ａ１）：冷キシレン可溶部の含有量（ＣＸＳ）が２０重量％以下であること。要件（ａ２）：示差走査熱量測定によって、−１００〜２００℃に観測されるピーク高さが最大である結晶融解ピークの温度が１００〜１６０℃であること。要件（ａ３）：２３０℃、荷重２１．１８Ｎでのメルトフローレートが０．１〜１００ｇ／１０分であること。【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の要件（ａ１）〜（ａ３）を充足する結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））５０〜９８重量％と非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））５０〜２重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物（但し、ポリプロピレン系樹脂組成物の全重量を１００重量％とする）。
要件（ａ１）：冷キシレン可溶部の含有量（ＣＸＳ）が２０重量％以下であること。
要件（ａ２）：示差走査熱量測定によって、−１００〜２００℃に観測されるピーク高さが最大である結晶融解ピークの温度が１００〜１６０℃であること。
要件（ａ３）：２３０℃、荷重２１．１８Ｎでのメルトフローレートが０．１〜１００ｇ／１０分であること。
【請求項２】
結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））が、結晶性プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））が、プロピレン−α−オレフィン共重合体およびプロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体から選ばれる少なくとも１種の非晶性オレフィン系重合体である請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物、および、その組成物からなるフィルムまたはシートに関するものである。さらに詳しくは、柔軟性、透明性および耐熱性のバランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成物、および、その組成物からなるフィルムまたはシートに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、柔軟性を有する樹脂として、非晶質ポリオレフィンと結晶性ポリプロピレンからなる樹脂組成物が知られている。
例えば、特開平５−１９４８０２号公報には、常温域から高温域まで柔軟性と機械的強度に富む樹脂組成物として、プロピレン及び／又はブテン−１成分含有量が５０重量％以上である非晶質ポリオレフィン、及び結晶性ポリプロピレンを含有してなる樹脂組成物が記載されている。
また、特開平１１−１９３３０９号公報には、ポリプロピレン等の樹脂と混合した場合に、柔軟性、引張伸び特性、耐傷付性及び透明性に優れた熱可塑性樹脂組成物を与えるプロピレン−１−ブテン共重合体として、ショアーＡ硬度が７０以下であり、極限粘度が０．３以上であり、示差走査熱量計で測定したときの結晶融解ピーク及び結晶化ピークのいずれをも有しないプロピレン−１−ブテン共重合体が記載されており、また、その共重合体及びポリオレフィン系樹脂を含有する熱可塑性樹脂組成物が記載されている。
【０００３】
【特許文献１】特開平５−１９４８０２号公報
【特許文献２】特開平１１−１９３３０９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、上記の公報等に記載されているポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムを加熱処理した場合、フィルムが白化して透明性が低下することがあり、また、耐熱性においても、必ずしも、充分に満足できるものではなく、柔軟性に加えて、透明性および耐熱性の改良が求められていた。
かかる状況の下、本発明の目的は、柔軟性、透明性および耐熱性のバランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成物、および、その組成物からなるフィルムまたはシートを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち、本発明は、
下記の要件（ａ１）〜（ａ３）を充足する結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））５０〜９８重量％と非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））５０〜２重量％とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物（但し、ポリプロピレン系樹脂組成物の全重量を１００重量％とする）、および、その組成物からなるフィルムまたはシートに係るものである。
要件（ａ１）：冷キシレン可溶部の含有量（ＣＸＳ）が２０重量％以下であること。
要件（ａ２）：示差走査熱量測定によって、−１００〜２００℃に観測されるピーク高さが最大である結晶融解ピークの温度が１００〜１６０℃であること。
要件（ａ３）：２３０℃、荷重２１．１８Ｎでのメルトフローレートが０．１〜１００ｇ／
１０分であること。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、柔軟性、透明性および耐熱性のバランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成物、および、その組成物からなるフィルムまたはシートを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明で用いられる結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））の冷キシレン可溶部の含有量（ＣＸＳ）は２０重量％以下であり（要件（ａ１））、好ましくは１０重量％以下であり、より好ましくは５重量％以下である。前記共重合体（成分（Ａ））のＣＸＳが２０重量％を超えた場合、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの耐熱性が低下することがある。
【０００８】
そして、結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって、−１００〜２００℃に観測されるピーク高さが最大である結晶融解ピークの温度（Ｔｍ）は１００〜１６０℃であり（要件（ａ２））、好ましくは１２０〜１５０℃である。Ｔｍが１００℃未満の場合、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの耐熱性が低下することがあり、Ｔｍが１６０℃を超えた場合、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの柔軟性が低下することがある。
【０００９】
さらに、結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））の２３０℃、荷重２１．１８Ｎでのメルトフローレート（ＭＦＲ）は０．１〜１００ｇ／１０分であり（要件（ａ３））、好ましくは、０．５〜５０ｇ／１０分であり、より好ましくは、１〜３０ｇ／１０分である。ＭＦＲが０．１ｇ／１０分未満の場合、または、１００ｇ／１０分を超えた場合、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートを製造するときの加工性が低下することがある。
【００１０】
前記の結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））中のα−オレフィンとしては、例えば、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンの鎖状オレフィンが挙げられ、鎖状オレフィンとしては、例えば、直鎖状オレフィン、分岐状オレフィンが挙げられる。
直鎖状オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン等が挙げられ、分岐状オレフィンとしては、例えば、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等が挙げられる。
これらの中でも、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体が好ましい。
【００１１】
本発明で用いられる結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））中のエチレンから誘導される構造単位の含有量は、通常０．１〜１０重量％であり、好ましくは０．１〜５重量％である。α−オレフィンから誘導される構造単位の含有量は、通常０．１〜３０重量％であり、好ましくは０．５〜２０重量％である（但し、前記共重合体（成分（Ａ））に含有される単量体から誘導される全構造単位の含有量を１００重量％とする）。
前記共重合体（成分（Ａ））に含有されるエチレンから誘導される構造単位の含有量、または、α−オレフィンから誘導される構造単位の含有量は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの柔軟性、透明性および耐熱性のバランスの観点から前記の範囲が好ましい。  
【００１２】
結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））の製造方法としては、例えば、チーグラー・ナッタ型触媒を用いる重合方法が挙げられる。
チーグラー・ナッタ型触媒としては、例えば、チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分を組み合わせて用いる触媒が挙げられ、チタン含有固体状遷移金属成分として、好ましくは、チタン、マグネシウムおよびハロゲンを必須成分とし、電子供与性化合物を任意成分とする固体成分、または、三塩化チタンであり、有機金属成分として、好ましくはアルミニウム化合物である。
重合方法としては、例えば、スラリー重合、気相重合、バルク重合、溶液重合、またはこれらを組み合わせた重合方法が挙げられる。
結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））としては、市販の該当品を用いてもよい。
【００１３】
本発明の非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））は、オレフィン単量体単位を含有する重合体であって、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により、−１００〜２００℃に結晶の融解熱量が１Ｊ／ｇ以上の融解ピークおよび結晶化熱量が１Ｊ／ｇ以上の結晶化ピークのいずれもが観測されない非晶性の重合体である。該要件を充足しない場合は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの透明性、柔軟性が低下することがある。
【００１４】
本発明の非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））は、前記の要件を充足する非晶性オレフィン系重合体であれば特に限定されないが、例えば、エチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィンからなる群から選ばれたオレフィンの単独重合体、もしくはエチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィンからなる群から選ばれた少なくとも２種以上のオレフィンを共重合して得られる共重合体、もしくはこれらの混合物が挙げられる。
【００１５】
前記の非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、鎖状オレフィンが挙げられ、鎖状オレフィンとしては、例えば、直鎖状オレフィンや分岐状オレフィンが挙げられる。
直鎖状オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン等が挙げられ、分岐状オレフィンとしては、例えば、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等が挙げられる。
【００１６】
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））としては、例えば、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体、１−ブテン単独重合体、１−ヘキセン単独重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、プロピレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体等が挙げられる。
【００１７】
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））として、フィルムまたはシートの透明性、柔軟性の観点から好ましくは、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、プロピレン−１−ブテン−１−ヘキセン共重合体が挙げられ、より好ましくはプロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体が挙げられ、特に好ましくはプロピレン単量体単位を少なくとも５０モル％以上含有するプロピレン−１−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体が挙げられる。（但し、非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））に含有される単量体から誘導される構造単位の合計を１００モル％とする。）
【００１８】
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））は、エチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィン以外の単量体から誘導される構造単位を含有していてもよく、エチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィン以外の単量体としては、例えば、環状オレフィン、ビニル芳香族化合物、ポリエン化合物等が挙げられる。
【００１９】
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の１３５℃のテトラリン中で測定される極限粘度［η］として、好ましくは、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの耐熱性や透明性が低下することを防止するという観点から、０．５〜１０ｄｌ／ｇであり、より好ましくは１．５〜５ｄｌ／ｇである。
【００２０】
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、耐熱性が低下することを防止するという観点から、好ましくは４以下であり、より好ましくは３以下である。ここで、非晶性ポリオレフィン系重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定される重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）から求められる値である。
【００２１】
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の製造方法としては、例えば、公知のチーグラー・ナッタ型触媒や公知のシングルサイト触媒を用いて製造する方法が挙げられる。耐傷付き性や耐熱性をより高めるという観点から、好ましくは、公知のシングルサイト触媒を用いる製造方法である。
【００２２】
シングルサイト触媒としては、例えば、メタロセン系触媒や非メタロセン系の錯体触媒が挙げられる。メタロセン系触媒としては、例えば、特開昭５８−１９３０９号公報、特開昭６０−３５００５号公報、特開昭６０−３５００６号公報、特開昭６０−３５００７号公報、特開昭６０−３５００８号公報、特開昭６１−１３０３１４号公報、特開平３−１６３０８８号公報、特開平４−２６８３０７号公報、特開平９−１２７９０号公報、特開平９−８７３１３号公報、特開平１１−８０２３３号公報、特表平１０−５０８０５５号公報等に記載のメタロセン系触媒が挙げられる。
【００２３】
また、非メタロセン系の錯体触媒としては、例えば、特開平１０−３１６７１０号公報、特開平１１−１００３９４号公報、特開平１１−８０２２８号公報、特開平１１−８０２２７号公報、特表平１０−５１３４８９号公報、特開平１０−３３８７０６号公報、特開表１１−７１４２０号公報等に記載の非メタロセン系の錯体触媒が挙げられる。
【００２４】
シングルサイト触媒の中でも、好ましくは、入手が容易であるという観点から、メタロセン系触媒が好ましく、より好ましくは、少なくとも１個のシクロペンタジエン形アニオン骨格を有し、Ｃ1対掌構造を有する周期表第３族〜第１２族の遷移金属錯体を含むメタロセン系触媒である。
また、メタロセン触媒を用いた製造方法の例として、欧州特許公開第１２１１２８７号明細書に記載の方法が挙げられる。
【００２５】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有される結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））の含有量は５０〜９８重量％であり、非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の含有量は５０〜２重量％である（但し、ポリプロピレン系樹脂組成物の全重量を１００重量％とする）。
好ましくは非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の含有量が３０〜３重量％（すなわち、結晶性プロピレン−エチレン−α−オレフィン共重合体（成分（Ａ））の含有量は７０〜９７重量％）であり、より好ましくは非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の含有量が２０〜３重量％（すなわち、結晶性プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体（成分（Ａ））の含有量が８０〜９７重量％）である。
非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））の含有量が、５０重量％を超えた場合、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの耐熱性が低下することがあり、２重量％未満の場合、柔軟性が低下することがある。
【００２６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、耐熱安定剤、紫外線安定剤、紫外線吸収剤、オゾン劣化防止剤、耐候性安定剤、結晶核剤、造核剤、防曇剤、防錆剤、イオントラップ剤、難燃剤、難燃助剤、無機充填剤、帯電防止剤、内部剥離剤、分散剤、アンチブロッキング剤、滑剤、抗菌剤、石油樹脂、発泡剤、発泡助剤、高周波加工助剤、有機顔料、無機顔料等の各種添加剤を加えてもよい。
【００２７】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法としては、各成分の配合割合を本発明の要件の範囲に調製した後、各種の公知の方法で混合する方法、混合後さらに溶融混練し、造粒または粉砕する方法が挙げられる。
混合に用いられる装置としては、例えば、ヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラブレンダー等が挙げられ、そして、溶融混練に用いられる装置としては、例えば、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等が挙げられる。
【００２８】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を溶融混練して製造する場合、溶融混練温度は、通常１５０〜３００℃であり、好ましくは１７０〜２７０℃であり、より好ましくは１８０〜２５０である。
【００２９】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からフィルムまたはシートを成形する方法としては、公知の成形法によって成形する方法が挙げられる。前記の成形法としては、例えば、Ｔダイフィルム成形法、逐次２軸延伸フィルム成形法、インフレーションフィルム成形法、Ｔダイシート成形法、カレンダー成形法、押出ラミネート成形法、射出成形法等が挙げられ、好ましくは、Ｔダイフィルム成形法、逐次２軸延伸フィルム成形法、インフレーションフィルム成形法である。
【００３０】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムまたはシートの用途としては、食品包装材料、食品容器、医療用品包装材料、医療用容器、衣料・雑貨包装材料、保護フィルム、文具等が挙げられる。
【実施例】
【００３１】
以下に、実施例および比較例によって、本発明をさらに具体的に説明する。
測定方法
物性測定は、下記のとおりの方法に従って行った。
【００３２】
（１）非晶性オレフィン系重合体の単量体組成（単位：モル％）
核磁気共鳴装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製  商品名ＡＣ−２５０）を用いて、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定結果に基づき算出した。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて、プロピレン単位由来のメチル炭素のスペクトル強度と１−ブテン単位由来のメチル炭素スペクトルとの強度比からプロピレン単位と１−ブテン単位の組成を算出した。
【００３３】
（２）冷キシレン可溶部（ＣＸＳ、単位：重量％）
試料５ｇを沸騰キシレン５００ｍｌに完全に溶解させた後、２０℃に降温し、２０℃に４時間保持した。その後、これを析出物と溶液とにろ別し、ろ液を乾固して減圧下７０℃で乾燥させて、ろ液中の溶解している試料重量を測定し、可溶部の含有量（重量％）を求めた。
【００３４】
（３）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
１３５℃において、ウベローデ粘度計を用いて行った。テトラリン単位体積あたりの非晶性オレフィン系重合体の濃度ｃが、０．６、１．０、１．５ｍｇ／ｍｌである非晶性重合体のテトラリン溶液を調整し、１３５℃における極限粘度を測定した。それぞれの濃度で３回繰り返し測定し、得られた３回の値の平均値をその濃度での比粘度（ηsp）とし、ηsp／ｃのｃをゼロ外挿した値を極限粘度［η］として求めた。
【００３５】
（４）結晶融解ピーク温度（Ｔｍ、単位：℃）
ＪＩＳ  Ｋ７１２１に従い、示差走査熱量計（セイコー電子工業社製ＤＳＣ２２０Ｃ：入力補償ＤＳＣ）によって測定を行った。具体的には、状態調整として、室温から２００℃まで３０℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持した。次に、１０℃／分で−１００℃まで降温した。次に、−１００℃で５分間保持した後、−１００℃から２００℃まで１０℃／分で昇温し、結晶融解ピークの測定し、ピークが最大となる温度をＴｍとした。
【００３６】
（５）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）法によって測定した。測定装置はＷａｔｅｒｓ社製１５０Ｃ／ＧＰＣ、測定溶媒はｏ−ジクロロベンゼン、使用カラムは昭和電工社製Ｓｏｄｅｘ  Ｐａｃｋｅｄ  ＣｏｌｕｍｎＡ−８０Ｍ（２本）、分子量標準物質はポリスチレン（東ソー社製、分子量６８〜８，４００，０００）を用い、溶出温度１４０℃、溶出溶媒流速１．０ｍｌ／分の条件で、重合体約５ｍｇを５ｍｌのｏ−ジクロロベンゼンに溶解したものを４００μｌインジェクションし、示差屈折検出器にてポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を測定し、この比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
【００３７】
（６）柔軟性（ヤング率、単位：ＭＰａ）
ＡＳＴＭ  Ｄ−８８２に従い、フィルムのヤング率を測定した。
【００３８】
（７）透明性（ヘイズ値、単位：％）
ＪＩＳ  Ｋ７１０５に従い、フィルムのヘイズ値を測定した。
【００３９】
（８）耐熱性（耐熱白化性、Δヘイズ、単位：％）
熱処理前のフィルムのヘイズ値と下記条件で熱処理後のフィルムのヘイズ値とをＪＩＳ  Ｋ７１０５に従い測定し、熱処理前後でのフィルムのヘイズ値の差（Δヘイズ）を求めた。この値が小さいほど耐熱性（耐熱白化性）に優れることを示す。
熱処理温度：６０℃
熱処理時間：２４時間
【００４０】
（９）耐べたつき性
耐熱性（耐熱白化性）の評価で行った６０℃での熱処理後のフィルムを手で触り、フィルム表面の感触を以下の基準で評価した。べたつきが無い場合、耐べたつき性に優れることを示す。
○：べたつきが無かった。
×：べたつきが有った。
【００４１】
実施例１
［非晶性オレフィン系重合体の製造］
攪拌機を備えた１００ＬのＳＵＳ製重合器中で、プロピレンと１−ブテンとを、分子量調節剤として水素を用い、以下の方法で連続的に共重合させて、本発明の非晶性ポリオレフィン系重合体（成分（Ｂ））にあたるプロピレン−１−ブテン共重合体を得た。
重合器の下部から、重合溶媒としてのヘキサンを１００Ｌ／時間の供給速度で、プロピレンを２４．００ｋｇ／時間の供給速度で、１−ブテンを１．８１ｋｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
重合器の上部から、重合器中の反応混合物が１００Ｌの量を保持するように、反応混合物を連続的に抜き出した。
重合器の下部から、重合触媒の成分として、ジメチルシリル（テトラメチルシクロペンタジエニル）（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−フェノキシ）チタニウムジクロライドを０．００５ｇ／時間の供給速度で、トリフェニルメチルテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．２９８ｇ／時間の供給速度で、トリイソブチルアルミニウムを２．３１５ｇ／時間の供給速度で、それぞれ連続的に供給した。
共重合反応は、重合器の外部に取り付けられたジャケットに冷却水を循環させることによって、４５℃で行った。
重合器の上部から連続的に抜き出された反応混合物に少量のエタノールを添加して重合反応を停止させた後、脱モノマー及び水洗浄をし、次いで、大量の水中でスチームによって溶媒を除去することによって、プロピレン−１−ブテン共重合体を得、これを８０℃で１昼夜減圧乾燥した。得られた共重合体の生成速度は７．１０ｋｇ／時間であった。
得られたプロピレン−１−ブテン共重合体（成分（Ｂ））の物性評価結果を表１に示した。
【００４２】
【表１】
2006206745.tif 000002
【００４３】
［ポリプロピレン系樹脂組成物ペレットの製造］
成分（Ａ）として結晶性プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体（住友化学（株）製  ノーブレンＦＬＸ８１Ｋ９、ＣＸＳ含有量＝１．１重量％、Ｔｍ＝１４７℃、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分）９５重量％と、成分（Ｂ）として、前記の表１記載の非晶性オレフィン系重合体５重量％を配合し、２軸のバッチ式混練機ブラベンダープラスチコーダー（ブラベンダー社製）を用いて、温度２２０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、混練時間５分の条件で、溶融混練を行った。次いで得られた樹脂組成物塊を、２２０℃で厚み２ｍｍのプレスシートにし、それをペレット状に細かく裁断してフィルムの製造に必要な樹脂組成物ペレット３００ｇを得た。
【００４４】
［フィルムの製造］
上記樹脂組成物ペレットを２０ｍｍφＴダイ押出機（田辺プラスチック製  Ｌ／Ｄ＝２７）によって樹脂温度２６０℃で溶融押出し、水温３０℃に調整された冷却ロールにて厚さ１００μｍのフィルムに成形した。得られたフィルムの物性評価結果を表２に示した。
【００４５】
実施例２
実施例１の［ポリプロピレン系樹脂組成物ペレットの製造］で用いた成分（Ａ）の配合量を９０重量％に、成分（Ｂ）の配合量を１０重量％に変更した以外は、実施例１と同様にしてフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示した。
【００４６】
実施例３
実施例１の［ポリプロピレン系樹脂組成物ペレットの製造］で用いた成分（Ａ）を結晶性プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体（住友化学（株）製  ノーブレンＦＳＸ６６Ｅ２、ＣＸＳ含有量＝２．６重量％、Ｔｍ＝１３２℃、ＭＦＲ＝５．５ｇ／１０分）に変更し、また、その配合量を９０重量％に変更し、そして、実施例１で用いた成分（Ｂ）の配合量を１０重量％に変更した以外は、実施例１と同様にしてフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示した。
【００４７】
比較例１
実施例１の［ポリプロピレン系樹脂組成物ペレットの製造］で用いた成分（Ａ）を結晶性プロピレン−エチレン共重合体（住友化学（株）製  ノーブレンＳ１３１、ＣＸＳ含有量＝６．０重量％、Ｔｍ＝１３３℃、ＭＦＲ＝１．５ｇ／１０分）に変更し、また、その配合量を９０重量％に変更し、そして、実施例１で用いた成分（Ｂ）の配合量を１０重量％に変更した以外は、実施例１と同様にしてフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示した。
【００４８】
比較例２
実施例１の［ポリプロピレン系樹脂組成物ペレットの製造］で成分（Ａ）として用いた結晶性プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体（住友化学（株）製  ノーブレンＦＬＸ８１Ｋ９、ＣＸＳ含有量＝１．１重量％、Ｔｍ＝１４７℃、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分）の配合量を１００重量％に変更し、成分（Ｂ）を配合しなかった以外は、実施例１と同様にしてフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表２に示した。
【００４９】
【表２】
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【００５０】
本発明の要件を満足する実施例１〜３は、柔軟性、透明性および耐熱性のバランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成物、および、その組成物からなるフィルムであることが分かる。
これに対して、比較例１は、本発明の要件である結晶性プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体（成分（Ａ））を用いなかったものであり、透明性、耐熱白化性および耐べとつき性が不十分なものであることが分かる。
また、比較例２は、本発明の要件である非晶性オレフィン系重合体（成分（Ｂ））を用いなかったものであり、柔軟性が不十分なものであることが分かる。