(57)【要約】【課題】  液晶表示装置（ＬＣＤ）等の各種の表示装置に用いられる光学用フィルム、特にこれら表示装置に用いられる偏光板用保護フィルム、および位相差フィルムに有用な光学フィルムについて、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルム、及びその製造方法、光学フィルムを用いた偏光板を提供する。【解決手段】  セルロースエステル系樹脂またはシクロオレフィン系樹脂を溶融流延ダイから押し出しする工程、押し出しフィルム（ウェブ）を冷却固化する工程、得られた未延伸フィルムを幅方向に延伸する工程、得られたフィルムを巻き取る工程を少なくとも一工程ずつ有する溶融流延製膜による光学フィルムの製造方法であって、前記冷却固化を、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラムによって行なう。【選択図】    図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セルロースエステル系樹脂またはシクロオレフィン系樹脂を溶融流延ダイから押し出しする工程、押し出しフィルム（ウェブ）を冷却固化する工程、得られた未延伸フィルムを幅方向に延伸する工程、得られたフィルムを巻き取る工程を少なくとも一工程ずつ有する溶融流延製膜による光学フィルムの製造方法であって、前記冷却固化を、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラムによって行なうことを特徴とする、光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
冷却固化後のフィルムの幅が、１０００ｍｍ以上、４０００ｍｍ以下であることを特徴とする、請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
セルロースエステル系樹脂が、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレート、及びセルロースフタレートよりなる群の中から選ばれた少なくとも１つの化合物であることを特徴とする、請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法で製造され、かつ厚み方向リタデーション（Ｒｔ）値の分布を幅手方向に測定した時の最大値と最小値の差が、１５ｎｍ以下であることを特徴とする、光学フィルム。
【請求項５】
請求項４に記載の光学フィルムが、偏光フィルムの両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方を構成するものであることを特徴とする、偏光板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶表示装置（ＬＣＤ）等に用いられる偏光板用保護フィルム、位相差フィルム、視野角拡大フィルム、プラズマディスプレイに用いられる反射防止フィルムなどの各種機能フィルムまた有機ＥＬディスプレイ等で使用される各種機能フィルム等にも利用することができる光学フィルム、及びその製造方法、光学フィルムを用いた偏光板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置は、従来のＣＲＴ表示装置に比べて、省スペース、省エネルギーであることからモニターとして広く使用されている。さらにＴＶ用としても普及が進んできている。このような液晶表示装置には、偏光フィルムや位相差フィルムなどの種々な光学フィルムが使用されている。
【０００３】
ところで、液晶表示装置に用いられる偏光板の偏光フィルムは、延伸ポリビニルアルコールフィルムからなる偏光子の片面または両面に、セルロースエステルフィルムよりなる光学フィルムを保護膜として積層されている。また、位相差フィルムは、視野角の拡大やコントラストの向上などの目的で用いられており、ポリカーボネ−ト、脂環式構造を有する重合体、セルロースエステルなどのフィルムを延伸してリタデーションが付与されたものや透明基材上に液晶層を塗設されたものなどである。光学補償フィルムと呼ばれることもある。位相差フィルムの遅相軸が幅手方向であると、偏光板とロール・ツー・ロール貼合することができるので、従来のバッチ貼合から生産効率が著しく改善できる。
【０００４】
これらの光学フィルムでは、光学的な欠陥がなく、リタデーションが均一であることが要求される。特に、モニターやＴＶの大型化や高精細化が進み、これらの要求品質はますます厳しくなってきている。
【０００５】
光学フィルムの製造方法には、大別して溶液流延製膜法と溶融流延製膜法とがある。前者は、ポリマーを溶媒に溶かして、その溶液を支持体上に流延し、溶媒を蒸発し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法である。膜厚の均一性に優れるなどの点から広く採用されてきたが、溶媒の乾燥のため、設備が大型化するなどの問題点を抱えていた。後者は、ポリマーを加熱溶融して支持体上に流延し、冷却固化し、さらに必要により延伸してフィルムにする方法であり、溶媒を乾燥する必要がないので、設備が比較的コンパクトにできるとの利点があるが、膜厚の均一性に劣り、均一なリタデーションが得られないという問題点があった。
【０００６】
従来、溶融流延製膜法を用いて光学フィルムを製造する方法は、例えば下記の特許文献１〜７において提案されている。
【特許文献１】特開平１０−１０３２１号公報  特許文献１には、溶融樹脂フィルムを、幅手方向に均一な温度に保たれた冷却ロールと無端ベルトで円弧上に挟み込んで冷却する方法が提案されている。この特許文献１の方法によれば、リタデーションが２０ｎｍ以下、リタデーションのムラが±５ｎｍ以内の光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献２】特開２００２−２１２３１２号公報  特許文献２には、溶融樹脂フィルムを２つの冷却ドラムで挟み込んで冷却するする方法が提案されている。この方法によれば、膜厚ムラが５μｍ以下、リタデーションが１０ｎｍ以下、リタデーションのムラが２ｎｍ以下の光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献３】特開２００３−２３６９１５号公報  特許文献３には、溶融した熱可塑性樹脂を幅手方向に均一な特定の温度と時間の関係で、２本の冷却ドラムの周に沿って順に通過させる方法が提案されている。この方法によれば、膜厚ムラ１０μｍ以下、リタデーションが１０ｎｍ以下を有する光学フィルムが得られることが記載されている。
【特許文献４】特開２００３−３０５７６５号公報  特許文献４には、飽和ノルボルネン系樹脂の溶融体を、幅手方向に均一な温度に保った直径１ｍ以上５ｍ以下の冷却ドラム上に押出して、長手方向のリタデーションむらが５ｎｍ以下である飽和ノルボルネン系樹脂フィルムとする方法が提案されている。具体的には、ダイとドラム間を１５ｃｍ以上に広くし、１〜３０％幅を減少させることにより、フィルム端部の厚みを厚くし、冷却ドラム上からの剥離を容易にできることが記載されている。
【特許文献５】特開平５−２９３８８４号公報  特許文献５には、延伸機から出てくる高分子シートの複屈折特性を測定するオンライン複屈折測定装置と、この測定結果を該延伸機の延伸機構にフィードバックして高分子の延伸率を制御する延伸制御系を備えた高分子延伸装置が提案されている。
【特許文献６】特開平１１−１０７２８号公報  特許文献６には、縦延伸後または横延伸後のフィルム厚み及び配向度を独立に連続測定し、その演算結果に基づいて延伸状態を制御する延伸フィルム製造装置が提案されている。
【特許文献７】特開平６−２７０２２７号公報  特許文献７には、リッフ開口部の両端部が、中央部よりも大なる開口量を有するＴダイが提案されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１及び２記載の方法で得られたフィルム（未延伸フィルム）を幅手方向に延伸したフィルムを、クロスニコル下で観察すると、全体が均一な暗視野とならずに、明暗のムラが認められるという問題があった。これは、延伸したフィルムのリタデーションが均一でないことを示しており、リタデーションが均一であるなら、全面が暗視野となるはずである。さらにこれらの方法では、フィルムの幅手方向の厚みプロファイルは、冷却ロールと無端ベルトの間隙や冷却ドラム間の間隙で決まってしまうため、延伸フィルムの幅手方向の厚み分布を制御できないという問題があった。
【０００８】
また、特許文献３記載の方法で得られたフィルム（未延伸フィルム）を幅手方向に延伸したフィルムをクロスニコル下で観察すると、やはり全体が均一な暗視野とならずに、明暗のムラが認められるという問題があった。さらにこの方法は、樹脂フィルムを樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）近傍で長時間冷却ドラムと接触させるため、自由にフィルムの厚みプロファイルを制御することができないという問題があった。
【０００９】
特許文献４の方法では、冷却ドラムとダイの間隙を大きくすると、溶融状態のフィルムにいわゆるツレが入り、平面性を損ねるという問題があった。
【００１０】
特許文献５および６に記載の方法は、いずれも延伸条件を制御する方法であり、フィルムの幅手方向の厚み分布やリタデーション分布を制御することは困難であるという問題があった。
【００１１】
また特許文献７に記載の方法は、冷却ロールで挟み込んでフィルム成形する際のフィルム中央部の光学的な歪を小さくするもので、延伸フィルムの厚みやリタデーションの均一性を改善することはできないという問題があった。
【００１２】
本発明の目的は、上記の従来技術の問題を解決し、フィルムの幅手方向に遅相軸を有し、均一なリタデーションを有する光学フィルム、及びその製造方法、光学フィルムを用いた偏光板を提供しようとすることにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者は、上記の点に鑑み鋭意研究を重ねた結果、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラムを用いることにより、延伸フィルムとした時のリタデーションの均一性が改良できることを見出し、本発明を完成するに至ったものである。
【００１４】
なお、前述の先行特許文献に共通する考え方は、溶融製膜では、温度による溶融樹脂の粘度変化の大きいことが、幅手方向のフィルム物性のバラつきの原因であり、このバラつきを生じさせる要因である高温で溶融状態にあるフィルムに接触する冷却ロールまたは冷却ドラムの幅手方向の温度を全体として一つの手段で均一化することが、フィルムの幅手方向の均一化を改善する方向であるというものであった。
【００１５】
しかしながら、本発明者は、前記冷却ロールまたは冷却ドラム温度を幅手方向に均一化することが、必ずしも、フィルム物性の幅手方向均一化の改善に繋がらないことを発見し、逆に、フィルム幅手方向に対して領域部分ごとに独立して冷却温度を制御することが、最終物である光学フィルムの幅手方向の均一化に結びつくことを見出した。
【００１６】
上記の目的を達成するために、請求項１記載の発明は、セルロースエステル系樹脂またはシクロオレフィン系樹脂を溶融流延ダイから押し出しする工程、押し出しフィルム（ウェブ）を冷却固化する工程、得られた未延伸フィルムを幅方向に延伸する工程、得られたフィルムを巻き取る工程を少なくとも一工程ずつ有する溶融流延製膜による光学フィルムの製造方法であって、前記冷却固化を、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラムによって行なうことを特徴としている。
【００１７】
請求項２記載の発明は、冷却固化後のフィルムの幅が、１０００ｍｍ以上、４０００ｍｍ以下であることを特徴としている。
【００１８】
請求項３記載の発明は、上記請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法であって、セルロースエステル系樹脂が、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレート、及びセルロースフタレートよりなる群の中から選ばれた少なくとも１つの化合物であることを特徴としている。
【００１９】
請求項４記載の光学フィルムの発明は、上記請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法で製造され、かつ厚み方向リタデーション（Ｒｔ）値の分布を幅手方向に測定した時の最大値と最小値の差が、１５ｎｍ以下であることを特徴としている。
【００２０】
請求項５記載の偏光板の発明は、請求項４に記載の光学フィルムが、偏光フィルムの両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方を構成するものであることを特徴としている。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の請求項１記載の発明は、セルロースエステル系樹脂またはシクロオレフィン系樹脂を溶融流延ダイから押し出しする工程、押し出しフィルム（ウェブ）を冷却固化する工程、得られた未延伸フィルムを幅方向に延伸する工程、得られたフィルムを巻き取る工程を少なくとも一工程ずつ有する溶融流延製膜による光学フィルムの製造方法であって、前記冷却固化を、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラムによって行なうもので、本発明によれば、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを製造することができるという効果を奏する。
【００２２】
また、本発明の製造方法により得られる光学フィルムを液晶表示装置に用いることで、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるという効果を奏する。
【００２３】
請求項２記載の発明は、冷却固化後のフィルムの幅が、１０００ｍｍ以上、４０００ｍｍ以下であることを特徴とするものであるが、冷却固化後のフィルムの幅は、好ましくは１５００ｍｍ以上、３０００ｍｍ以下である。
【００２４】
ここで、冷却固化後のフィルムの幅が１０００ｍｍ未満であれば、本発明の効果が発揮されないので、好ましくない。また、冷却固化後のフィルムの幅が４０００ｍｍを超えると、本発明をもってしても、光学フィルムのリタデーションの幅手方向均一性を保つのが難しくなってくる。なおここで、冷却固化後のフィルムの幅とは、最後の冷却ドラムから剥離したときのフィルムの幅をいう。
【００２５】
請求項３記載の発明は、上記請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法においては、セルロースエステル系樹脂が、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレート、及びセルロースフタレートよりなる群の中から選ばれた少なくとも１つの化合物であるのが、好ましい。このようなセルロースエステル系樹脂は、光弾性係数が小さく、優れた光学特性を発揮するので、好ましい。
【００２６】
請求項４記載の光学フィルムの発明は、上記請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法で製造され、かつ厚み方向リタデーション（Ｒｔ）値の分布を幅手方向に測定した時の最大値と最小値の差が、１５ｎｍ以下であることを特徴とするもので、本発明の光学フィルムは、均一なリタデーション特性を有するものであるという効果を奏する。
【００２７】
そして、このような光学フィルムを液晶表示装置に用いることで、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるという効果を奏する。
【００２８】
請求項５記載の偏光板の発明は、請求項４に記載の光学フィルムが、偏光フィルムの両側に配置された２枚の偏光板保護フィルムのうちの少なくともいずれか一方を構成するもので、本発明によれば、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムが偏光板保護フィルムとして用いられて、偏光板を構成するものであるから、この偏光板を液晶表示装置に用いることで、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるという効果を奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、本発明を実施するための最良の形態について、図面を参照して詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３０】
本発明は、特に液晶表示装置（ＬＣＤ）の偏光板用保護フィルム等に利用することができる光学フィルムの製造方法に係るものである。
【００３１】
本発明は、セルロースエステル系樹脂またはシクロオレフィン系樹脂を溶融流延ダイから押し出しする工程、押し出しフィルム（ウェブ）を冷却固化する工程、得られた未延伸フィルムを幅方向に延伸する工程、得られたフィルムを巻き取る工程を少なくとも一工程ずつ有する溶融流延製膜による光学フィルムの製造方法であって、前記冷却固化を、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラムによって行ない、本発明の方法により、得られる光学フィルムの延伸後のリタデーションの均一性を改良することを特徴としている。
【００３２】
ところで、熱可塑性樹脂をダイから溶融押出しし、冷却ドラム上で冷却固化する方法は、溶融流延製膜法と呼ばれている。溶融流延製膜法としては、ダイを用いた方法やインフレーション法などの溶融押し出し法、カレンダー法、熱プレス法、射出成形法などがあるが、本発明では、厚さムラが小さく、５０〜５００μｍ程度の厚さに加工しやすく、かつ、膜厚ムラやリタデーションのムラを小さくできるダイを用いた方法を採用している。
【００３３】
図１は、本発明の光学フィルムの製造方法を実施する装置の第１実施形態を示す概略フローシートである。
【００３４】
同図を参照すると、溶融押出しの条件は他のポリエステルなどの熱可塑性樹脂に用いられる条件と同様にして行なうことができる。例えば、熱風や真空または減圧下で乾燥した熱可塑性樹脂を１軸や２軸タイプの押し出し機２１を用いて、押し出し温度２００〜３００℃程度で溶融し、リーフディスクタイプのフィルター２２などで濾過し、異物を除去した後、Ｔダイ２４からフィルム状に流延し、冷却ドラム２６上で固化させる。供給ホッパーから押し出し機２１へ導入する際は、真空下または減圧下や不活性ガス雰囲気下にして、酸化分解等を防止することが好ましい。
【００３５】
押出し流量は、ギヤポンプを導入するなどして安定に行なうことが好ましい。また、異物の除去に用いるフィルターは、ステンレス繊維焼結フィルターが好ましく用いられる。ステンレス繊維焼結フィルターは、ステンレス繊維体を複雑に絡み合った状態を作り出した上で圧縮し、接触箇所を焼結し、一体化したもので、その繊維の太さと圧縮量により密度を変え、濾過精度を調整できる。濾過精度を粗、密と連続的に複数回繰り返した多層体としたものが好ましい。また、濾過精度を順次上げていく構成としたり、濾過精度の粗、密を繰り返す方法をとることで、フィルターの濾過寿命が延び、異物やゲルなどの補足精度も向上できるので、好ましい。
【００３６】
溶融流延製膜法において、ダイ２４に傷や異物が付着すると、スジ状の欠陥が発生する場合がある。このような欠陥のことをダイラインと呼ぶが、ダイライン等の表面の欠陥を小さくするためには、押し出し機２１からダイ２４までの配管には樹脂の滞留部が極力少なくなるような構造にすることが好ましい。ダイ２４の内部やリップにキズ等が極力無いものを用いることが好ましい。ダイ２４周辺に樹脂から揮発成分が析出し、ダイラインの原因となる場合があるので、揮発成分を含んだ雰囲気は吸引することが好ましい。また、静電印加等の装置にも析出する場合があるので、交流を印加したり、他の加熱手段で析出を防止することが好ましい。
【００３７】
可塑剤などの添加剤は、あらかじめ樹脂と混合しておいてもよいし、押し出し機２１の途中で練り込んでもよい。均一に添加するために、スタチックミキサー２３などの混合装置を用いることが好ましい。
【００３８】
図３は、本発明の光学フィルムの製造方法を実施する上記図１の装置において使用するロール状の冷却ドラム２６の詳細を示す拡大斜視図である。
【００３９】
同図を参照すると、冷却ドラム２６は、幅手方向に独立して温度調整できるようになっている。温度調整は、通常、冷却ドラム２６内部に水や油などの熱媒体を流すことにより調整するが、この熱媒体の流路がロール状の冷却ドラム２６内部で幅手方向に分割して流れる。
【００４０】
ここで、冷却ドラム２６において、幅手方向に独立して温度調整できるとは、ロール状の冷却ドラム２６の幅手方向に対して、所望の幅手位置で温度調整が必要な領域に分割し、当該分割領域毎に別々に温度調整できるようにすることをいう。冷却ドラム２６の領域の分割は、２以上、１０以下であり、好ましくは２〜５の領域である。冷却ドラム２６の領域の分割が、１０を超えると、設備の複雑さから好ましくない。冷却ドラム２６の分割された領域が２以上、１０以下の領域であれば、冷却固化後の幅が１０００ｍｍ以上、４０００ｍｍ以下の光学フィルムにおいてフィルムの幅手方向均一性を改善することができる。
【００４１】
図３の例では、冷却ドラム２６は、フィルムの幅の両端からそれぞれ１／５までの領域Ａが２箇所、中央部の領域Ｂが１箇所の、計３箇所の領域に分割し、当該分割領域毎に独立に温度調整している。
【００４２】
すなわち、ロール状の冷却ドラム２６内部に、熱媒体を流す配管が設置されており、図示のものは、冷却ドラム２６の枢軸１の端部に、第１熱媒体を導入する配管２と第１熱媒体を排出する配管３（Ａ系統）が接続されるとともに、同枢軸１の端部に、第２熱媒体を導入する配管４と第２熱媒体を排出する配管５（Ｂ系統）が接続され、２つの系統に分割されている。それぞれに異なった温度または異なった熱容量の媒体を流すことにより、冷却ドラム２６の表面温度を独立に調整できるようになされている。この実施形態では、冷却ドラム２６は、フィルムの幅の両端からそれぞれ１／５までの領域がＡ系統、中央部の領域がＢ系統となされていて、これらが互いに独立して温度制御できるようになっており、例えば両端部のＡ系統の領域Ａを４０℃、中央部のＢ系統の領域Ｂを３０℃に調整し、冷却固化させて、未延伸樹脂フィルムを得るようになされている。
【００４３】
本発明において、隣り合う領域において温度差を設ける場合、その温度差は５℃以上、３０℃以内が好ましく、幅全体としては５℃以上、５０℃以下が好ましいが、本発明の方法を使用した場合、例えば冷却ドラム幅手方向両端部の領域Ａおよび中央部の領域Ｂを同一温度にすることに対しても、有利であることが判明した。
【００４４】
本発明において、ロール状の冷却ドラム２６の本数は、１本でも良いが、複数本あっても良い。また、独立に温度調整するロール状の冷却ドラム２６は１本でも良いが、複数本でも良い。冷却ドラム２６の幅は、１１００ｍｍ以上、４４００ｍｍ以下、冷却ドラム２６の直径は、３００ｍｍ以上、３５００ｍｍ以下が好ましく、所望のフィルム幅に応じて適宜選択することができる。
【００４５】
冷却ドラム２６の温度は、熱可塑性樹脂の常温からガラス転移温度（Ｔｇ）以下の範囲が好ましい。
【００４６】
本発明においては、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラムによって、この範囲内で、冷却ドラム２６の幅手方向中央部と端部に温度差をつけておき、延伸前のフィルム（ウェブ）を通過させることにより、延伸後のリタデーションのムラを抑制できて、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを製造することができるものである。
【００４７】
図２は、本発明の光学フィルムの製造方法を実施する装置の第２実施形態を示す概略フローシートである。
【００４８】
同図を参照すると、本発明において、ロール状の冷却ドラム２６の本数が３本である場合には、Ｔダイ２４から溶融状態のセルロースエステル系樹脂またはシクロオレフィン系樹脂をフィルム状に、第１冷却ドラム２６ａ、第２冷却ドラム２６ｂ、第３冷却ドラム２６ｃに順次密着させて搬送しながら冷却固化させ、未延伸のセルロースエステル系樹脂またはシクロオレフィン系樹脂を得るものである。本発明においては、これらの冷却ドラム２６ａ〜２６ｃのうちの少なくとも１本の冷却ドラムを、幅手方向に独立して温度調整可能なものとし、上記の範囲内で、冷却ドラム２６の幅手方向中央部と端部に温度差をつけておき、延伸前のフィルム（ウェブ）を通過させることにより、延伸後のリタデーションのムラを抑制できて、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを製造することができるものである。
【００４９】
この第２実施形態のその他の点は上記第１実施形態の場合と同様であるので、図面において同一のものには同一の符号を付した。
【００５０】
冷却ドラム２６へ樹脂フィルムを密着させるためには、静電印加により密着させる方法、風圧により密着させる方法、全幅あるいは端部をニップして密着させる方法、減圧で密着させる方法などを用いることが好ましい。
【００５１】
このようにして、本発明の溶融流延製膜法による光学フィルムの製造方法で成形された熱可塑性樹脂フィルムは、溶液流延製膜法で成形された樹脂フィルムと異なり、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が小さいとの特徴があり、このような熱可塑性樹脂フィルムを延伸することにより、面内方向リタデーション（Ｒｏ）を発現し易くできるとの特徴も有する。また、延伸倍率を大きくする必要がないので、破断の危険性が小さく、安定に生産できる。
【００５２】
冷却ドラム２６から剥離ロール２７によって剥離した冷却固化されたフィルム（ウェブ）は、ダンサーロール（フィルム張力調整ロール）を経て延伸機２９に導き、そこでフィルムを幅手方向に延伸する。この延伸により、フィルム中の分子が配向される。フィルムを幅手方向に延伸する方法は、公知のテンターなどを好ましく用いることができる。特に延伸方向を幅手方向とすることで、偏光フィルムとの積層がロール形態で実施できるので好ましい。幅手方向に延伸することで、熱可塑性樹脂フィルムからなる光学フィルムの遅相軸は幅手方向になる。一方、偏光フィルムの透過軸も、通常、幅手方向である。偏光フィルムの透過軸と光学フィルムの遅相軸とが平行になるように積層した偏光板を液晶表示装置に組み込むことで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができるとともに、良好な視野角が得られるのである。
【００５３】
上記延伸機２９における延伸条件は、所望のリタデーション特性が得られるように、温度、倍率を選ぶことができる。通常、延伸倍率は１．１〜２．０倍、好ましくは１．２〜１．５倍であり、延伸温度は、フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、通常、Ｔｇ〜Ｔｇ＋５０℃、好ましくはＴｇ〜Ｔｇ＋４０℃の温度範囲で行なわれる。延伸倍率が小さすぎると、所望のリタデーションが得られない場合があり、逆に大きすぎると、フィルムが破断してしまう場合がある。延伸温度が低すぎると、フィルムが破断してしまう場合があり、高すぎると、所望のリタデーションが得られない場合がある。
【００５４】
フィルムの幅手方向の延伸は、制御された均一な温度分布下で行なうことが好ましい。好ましくは±２℃以内、さらに好ましくは±１℃以内、特に好ましくは±０．５℃以内である。
【００５５】
上記の方法で作製した熱可塑性樹脂フィルムのリタデーション調整や寸法変化率を小さくする目的で、フィルムを長手方向や幅手方向に延伸または収縮させてもよい。長手方向に収縮するには、例えば、幅手延伸を一時クリップアウトさせて長手方向に弛緩させる、または横延伸機の隣り合うクリップの間隔を徐々に狭くすることによりフィルムを収縮させるという方法がある。後者の方法は一般の同時二軸延伸機を用いて、縦方向の隣り合うクリップの間隔を、例えばパンタグラフ方式やリニアドライブ方式でクリップ部分を駆動して滑らかに徐々に狭くする方法によって行なうことができる。必要により任意の方向（斜め方向）の延伸と組み合わせてもよい。長手方向、幅手方向とも０．５％から１０％収縮させることで光学フィルムの寸法変化率を小さくすることができる。
【００５６】
光学フィルムの膜厚は、使用目的によって異なるが、仕上がりのフィルムとして、本発明において使用される膜厚範囲は３０〜２００μｍであり、最近の薄手傾向では、フィルムの膜厚は、４０〜１２０μｍの範囲が好ましく、特に４０〜１００μｍの範囲が好ましい。フィルムの平均膜厚は、所望の厚さになるように、押し出し流量、ダイ２４の流延口の間隙、冷却ドラム２６の回転速度等をコントロールすることで、調整できる。
【００５７】
延伸後のフィルムは、巻取り機３３によって巻き取る前に、製品となる幅にフィルム端部をスリッター３０によりスリットして裁ち落とす。
【００５８】
ここで、本発明では、膜厚を均一にする手段として、膜厚検出手段３１を用いて延伸後フィルムの厚みを測定した結果に基づいて、厚みが均一になるようにダイ２４の幅手方向に配置された膜厚調整手段（図示略）に反映させて調節する。溶融状態の熱可塑性樹脂をダイ２４から押し出して、未延伸フィルムを成形する工程で、一旦未延伸フィルムを巻き取ることなく、未延伸フィルムを延伸する工程までを連続して行なうことで、延伸後のフィルム厚みをモニターしながら、リアルタイムで未延伸フィルムの幅手厚み分布を制御することが可能となり、リタデーションの均一な光学フィルムが得られるものである。
【００５９】
フィルム端部をスリッター３０により製品となる幅にスリットして裁ち落とした後、巻き取られた光学フィルム（巻き）３４中の貼り付きやすり傷防止のために、エンボスリング及びバックロールよりなるナール加工装置３２により、ナール加工（エンボッシング加工）を両端に施してもよい。ナール加工の方法は凸凹のパターンを側面に有する金属リングを加熱や加圧により加工することができる。なお、フィルム両端部のクリップの把持部分は通常、フィルムが変形しており製品として使用できないので切除されて、原料として再利用される。
【００６０】
以上のようにして得られた幅手方向に延伸された熱可塑性樹脂フィルムは、延伸により分子が配向されて、一定の大きさのリタデーションを持つ。通常、フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）は２０〜２００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）は９０〜４００ｎｍであり、フィルムの面内方向リタデーション（Ｒｏ）が２０〜１００ｎｍ、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）が９０〜２００ｎｍであることが好ましい。また、ＲｔとＲｏの比：Ｒｔ／Ｒｏは、０．５〜２．５が好ましく、特に１．０〜２．０が好ましい。
【００６１】
なお、フィルムの遅相軸方向の屈折率Ｎｘ、進相軸方向の屈折率Ｎｙ、厚み方向の屈折率Ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ（ｎｍ）とすると、
Ｒｏ＝（Ｎｘ−Ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ｝×ｄとして表される。
【００６２】
リタデーションのバラツキは小さいほど好ましく、通常１５ｎｍ以内、好ましくは１０ｎｍ以下、より好ましくは４ｎｍ以下である。
【００６３】
遅相軸方向の均一性も重要であり、フィルムの幅手方向に対して、角度が−５〜＋５°であることが好ましく、さらに−１〜＋１°の範囲にあることが好ましく、特に−０．５〜＋０．５°の範囲にあることが好ましい。
【００６４】
本発明の光学フィルムの製造方法に用いる熱可塑性樹脂は、溶融流延製膜法により製膜可能であれば特に限定されない。例えば、ポリカーボネート、シクロオレフィン系樹脂、ポリビニルアルコール、ポリアミド、ポリイミド、セルロースエステルなどが挙げられる。中でも光弾性係数が小さいことから、セルロースエステルやシクロオレフィン系樹脂が好ましい。
【００６５】
ここで、セルロースエステルは偏光子である延伸ポリビニルアルコールとの接着性に優れるとの特徴を有する。シクロオレフィン系樹脂は、耐吸湿性があり、寸法変化が小さいとの特徴を有する。
【００６６】
セルロースエステルとしては、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート及びセルロースアセテートプロピオネートブチレートが好ましい。上記セルロースエステルのアセチル基の置換度は、少なくとも１．５以上であることが、得られるフィルムの寸法安定性に優れるので好ましい。
【００６７】
セルロースエステルのアシル基の置換度の測定方法としては、ＡＳＴＭのＤ−８１７−９１に準じて実施することができる。セルロースエステルの分子量は、数平均分子量として５０，０００〜３００，０００、とくに６０，０００〜２００，０００であることが、得られるフィルムの機械的強度が強くできるので好ましい。
【００６８】
シクロオレフィン系樹脂とは、繰り返し単位中に、脂環式構造を有するポリマーであり、脂環式構造は主鎖、側鎖のいずれにあってもよい。脂環式構造としては、シクロアルカン構造、シクロアルケン構造などが挙げられるが、熱安定性に優れることから、シクロアルカン構造が好ましい。
【００６９】
シクロオレフィン系樹脂は、ノルボルネン環構造を有するモノマー、モノ環状オレフィン、環状共役ジエン、ビニル芳香族化合物及びビニル脂環式炭化水素化合物等を含むモノマーを、メタセシス開環重合や付加重合などの公知の重合方法で重合し、必要に応じて、炭素−炭素不飽和結合を水素添加することにより、得ることができる。
【００７０】
本発明に用いるシクロオレフィン系樹脂は、シクロヘキサン溶液（ポリマーが溶解しない場合はトルエン溶液）のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）が、２５，０００〜５０，０００であることが好ましく、３０，０００〜４５，０００であることがさらに好ましい。
【００７１】
シクロオレフィン系樹脂の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．２〜３．５であることが好ましく、さらに１．５〜３．０であることが好ましい。また、シクロオレフィン系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、８０〜１７０℃であることが好ましい。シクロオレフィン系樹脂の特性を上記の範囲にすることで、良好な耐熱性と成形加工性とを得ることができる。
【００７２】
本発明において、光学フィルムの主材である熱可塑性樹脂中には、種々の目的で可塑剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、マット剤、帯電防止剤、難燃剤、染料及び油剤などの添加剤を含有させることができる。
【００７３】
可塑剤としては、例えば、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、ジフェニルビフェニルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリナフチルホスフェート、トリキシリルホスフェート、アリーレンビス（ジアリールホスフェート）エステル、リン酸トリクレジル等のリン酸エステル系可塑剤、ジエチルフタレート、ジメトキシエチルフタレート、ジメチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート及びジ−２−エチルヘキシルフタレート等のフタル酸エステル系可塑剤、トリアセチン、トリブチリン、ブチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート及びブチルフタリルブチルグリコレート等のグリコール酸エステル系可塑剤、アセチルクエン酸トリブチルなどのクエン酸系可塑剤、ジプロピレングリコールベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、１，３−ジブチレングリコールジベンゾエート、テトラエチレングリコールジベンゾエート、トリメチロールプロパントリアセテート、トリメチロールプロパントリベンゾエート等の多価アルコールエステル系可塑剤、その他にトリメリット酸トリス（２−エチルヘキシル）などを挙げることができる。必要に応じて、上記のうち２種類以上の可塑剤を併用して用いてもよい。これらの添加量は、可塑剤の効果とブリードアウトの兼ね合いから、熱可塑性樹脂に対して１〜３０重量％が好ましい。
【００７４】
また、ポリエステルエーテル、ポリエステル−ウレタン、ポリエステルなどもブレンドすることで、可塑性を改良できるので、好ましく用いることができる。
【００７５】
ポリエステルエーテルとしては、炭素原子８〜１２個の芳香族ジカルボン酸または脂環式ジカルボン酸（例えばテレフタール酸、イソフタール酸、ナフタレンジカルボン酸および１，４−シクロヘキサンジカルボン酸）、炭素原子２〜１０個の脂肪族グリコールまたは脂環式グリコール類（例えば、エチレンジオール、プロピレンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよび１，５−ペンタンジオール）、エーテル単位の間に炭素原子２〜４個を有するポリエーテルグリコール類（例えば、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、特に１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよびポリテトラメチレンエーテルグリコールを構成要素とするコポリエステルエーテル）が好ましい。ポリエステルエーテルの配合量は、主たる熱可塑性樹脂に対して５〜３０重量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで、良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００７６】
ポリエステル−ウレタンとしては、ポリエステルとジイソシアナートとの反応により得られるポリエステル−ウレタンが挙げられる。下記一般式（１）で表される繰り返し単位を有する。
【化１】
2006306027.tif 000003
【００７７】
一般式（１）中、ｌは、２、３または４を表わし、ｍは、２、３または４を表わし、ｎは、１〜１００を表わす。Ｒは、構造単位式（２）〜（７）に示す構造単位のいずれかを表わす。なお、構造単位式（２）中、ｐは２〜８を表わす。
【００７８】
一般式（２）中、ｐは２〜８を表わす。
【００７９】
ポリエステル−ウレタンを構成するポリエステルとしては、グリコール成分が、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、または１，４−ブタンジオールであり、二塩基性酸成分が、コハク酸、グルタル酸、またはアジピン酸からなる両末端ヒドロキシル基を有するポリエステルであり、その重合度ｎは１〜１００である。ポリエステルの分子量として、１，０００〜４，５００に当るものが特に望ましい。
【００８０】
ポリエステル−ウレタンを構成するジイソシアナート成分としては、エチレンジイソシアナート、トリメチレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート等のポリメチレンイソシアナート、ｐ−フェニレンジイソシアナート、トリレンジイソシアナート、ｐ、ｐ′−ジフェニルメタンジイソシアナート、１，５−ナフチレンジイソシアナート等の芳香族ジイソシアナート、ｍ−キシリレンジイソシアナート等が挙げられる。中でも、トリレンジイソシアナート、ｍ−キシリレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナートがポリウレタン化した場合、セルロースエステルとの相溶性が秀れているので好ましい。
【００８１】
ポリエステル−ウレタンの分子量は、２，０００〜５０，０００が好ましく、さらに５，０００〜１５，０００が好ましい。ポリエステル−ウレタンの合成は、上記のポリエステルとジイソシアナートとを混じ攪拌下加熱させる常法の合成法により、容易に得ることができる。また、原料のポリエステルも常法により、相当する二塩基性酸、またはこれらのアルキルエステル類とグリコール類とのポリエステル化反応またはエステル交換反応による熱溶融縮合法が、あるいはこれらの酸の酸クロリドとグリコール類との界面縮合法のいずれかの方法により、末端基がヒドロキシル基となるよう適宜調整すれば容易に合成することができる。
【００８２】
ポリエステル−ウレタンの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０重量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００８３】
ポリエステルとしては、ポリエチレングリコールと脂肪族二塩基性酸とからなるポリエステルで、その平均分子量は７００から１０，０００が好ましい。
【００８４】
ポリエチレングリコールは、一般式が
ＨＯ−（ＣＨ２ＣＨ２−Ｏ）ｎ−Ｈ（式中、ｎは、整数である）で表される。ｎは４以下が好ましい。
【００８５】
また、脂肪族二塩基性酸とは、一般式が
ＨＯＯＣ−Ｒ−ＣＯＯＨ（式中、Ｒは、脂肪族二価炭化水素基である）で表される蓚酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸などであり、炭素数９以下が好ましい。
【００８６】
ポリエステルの合成は、常法により、上記二塩基性酸またはこれらのアルキルエステル類とグリコール類とのポリエステル化反応、またはエステル交換反応による熱溶融縮合法か、あるいはこれら酸の酸クロライドとグリコール類との界面縮合法の、いずれかの方法によっても容易に合成することができる。
【００８７】
ポリエステルの配合量は、主たる樹脂に対して５〜３０重量％が好ましい。配合量をこの範囲とすることで、良好な可塑性を呈するフィルムが得られる。
【００８８】
酸化防止剤としては、ヒンダードフェノール系の化合物が適当であり、その具体例としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、１，６−ヘキサンジオール−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、２，４−ビス−（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、２，２−チオ−ジエチレンビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン及びトリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−イソシアヌレイト等を挙げることができる。とくに２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕及びトリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕が好ましい。また例えば、Ｎ，Ｎ′−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル〕ヒドラジン等のヒドラジン系の金属不活性剤やトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト等のリン系加工安定剤を併用してもよい。これらの化合物の添加量は、その効果を得るために、熱可塑性樹脂に対し、重量割合で１ｐｐｍ〜１．０％が好ましく、１０〜１０００ｐｐｍが、とくに好ましい。
【００８９】
本発明において、使用し得る紫外線吸収剤としては、例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物等を挙げることができるが、着色の少ないベンゾトリアゾール系化合物が好ましい。また、特開平１０−１８２６２１号公報、特開平８−３３７５７４号公報記載の紫外線吸収剤、特開平６−１４８４３０号公報記載の高分子紫外線吸収剤も好ましく用いられる。
【００９０】
紫外線吸収剤としては、偏光子や液晶の劣化防止の観点から、波長３７０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れており、かつ、液晶表示性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。
【００９１】
本発明において、有用な紫外線吸収剤の具体例としては、２−（２′−ヒドロキシ−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−（３″，４″，５″，６″−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−６−（直鎖及び側鎖ドデシル）−４−メチルフェノール、オクチル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートと２−エチルヘキシル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートの混合物等を挙げることができるが、これらに限定されない。また、市販品として、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１０９、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１７１、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）３２６（何れもチバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）を好ましく使用できる。
【００９２】
ベンゾフェノン系化合物の具体例として、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン、ビス（２−メトキシ−４−ヒドロキシ−５−ベンゾイルフェニルメタン）等を挙げることができるが、これらに限定されない。
【００９３】
これらの紫外線吸収剤の配合量は、熱可塑性樹脂に対して、０．０１〜１０重量％の範囲が好ましく、さらに０．１〜５重量％が好ましい。使用量が少なすぎると、紫外線吸収効果が不充分の場合があり、多すぎると、フィルムの透明性が劣化する場合がある。紫外線吸収剤は熱安定性の高いものが好ましい。
【００９４】
本発明では、フィルムの滑り性を付与するために、微粒子を添加することが好ましい。本発明で用いられる微粒子としては、溶融時の耐熱性があれば無機化合物または有機化合物どちらでもよく、例えば、無機化合物としては、珪素を含む化合物、二酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウム等が好ましく、さらに好ましくは、ケイ素を含む無機化合物や酸化ジルコニウムである。中でもヘイズを小さく抑えることができることから、二酸化珪素が特に好ましく用いられる。二酸化珪素の具体例としては、アエロジル２００Ｖ、アエロジルＲ９７２Ｖ、アエロジルＲ９７２、Ｒ９７４、Ｒ８１２、２００、３００、Ｒ２０２、ＯＸ５０、ＴＴ６００（以上、日本アエロジル株式会社製）等の商品名を有する市販品が好ましく使用できる。
【００９５】
本発明により得られる光学フィルムは、偏光フィルムの少なくとも片面に貼り合わせることにより楕円偏光板とすることができる。
【００９６】
偏光フィルムは、従来から使用されている、例えば、ポリビニルアルコールフィルムの如き延伸配向可能なフィルムを、沃素のような二色性染料で処理して縦延伸したものである。偏光フィルム自身では、充分な強度、耐久性がないので、一般的にはその両面に保護フィルムとしての異方性のないセルローストリアセテートフィルムを接着して偏光板としている。本発明により得られる光学フィルムは、上記保護フィルム付きの偏光板に貼り合わせて作製してもよいし、また保護フィルムも兼ねて、直接偏光フィルムと貼り合わせて作製してもよい。
【００９７】
特に、本発明により得られる光学フィルムは幅手方向に遅相軸を有しているため、偏光フィルムと、裁断することなく長尺ロール同士で貼り合わすことができ、偏光板の生産性が飛躍的に向上する。
【００９８】
偏光板は、その片面または両面に感圧性接着剤層（例えば、アクリル系感圧性接着剤層など）を介して剥離性シートを積層した貼着型のもの（剥離性シートを剥すことにより、液晶セルなどに容易に貼着することができる）としてもよい。
【００９９】
このようにして得られた本発明による偏光板は、種々の表示装置に使用できる。特に電圧無印加時に液晶性分子が実質的に垂直配向しているＶＡモードの液晶セルを用いた液晶表示装置が好ましい。
【実施例】
【０１００】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、これらに限定されるものではない。
【０１０１】
実施例１
セルロースアセテートプロピオネート                      １００重量部
（アセチル基の置換度１．９５、プロピオニル基の置換度０．７、
数平均分子量７５，０００、６０℃で２４時間真空乾燥済み）
トリフェニルホスフェート                                １０重量部
エチルフタリルエチルグリコレート                            ２重量部
チヌビン１０９（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）  ０．５重量部
チヌビン１７１（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）  ０．５重量部
チヌビン３２６（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）  ０．３重量部
酸化防止剤                                            ０．０１重量部
２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール＋ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕
図１を参照すると、上記材料の混合物を、２軸式押出し機２１を用いて２３０℃で溶融混合し、ペレット化した。このペレットを用いてＴダイ２４からフィルム状に３０℃の冷却ドラム２６上に溶融温度２５０℃、溶融状態で押し出した。なお、冷却ドラム２６としては、幅１９５０ｍｍのものを用いた。
【０１０２】
本発明において、冷却ドラム２６は、フィルムの幅の両端からそれぞれ１／５までの領域Ａと、中央部の領域Ｂとが、独立して温度制御できるようになっており、フィルムの幅の両端からそれぞれ１／５までの領域Ａの冷却ドラム表面温度を、Ａ系統の配管２，３により４０℃に調整し、中央部の領域Ｂを、Ｂ系統の配管４，５により３０℃に調整し、冷却固化させて、冷却固化後の幅が１７５０ｍｍの未延伸樹脂フィルムを得た。なお、冷却ドラムの表面温度は、赤外線式非接触温度計（キーエンス社製）を用いて、ドラムから１ｍの位置で測定した。
【０１０３】
得られた未延伸樹脂フィルムを連続してテンター延伸機２９に導入し、幅手方向に１６０℃で１．５倍延伸した後、幅手方向に３％緩和しながら３０℃まで冷却し、その後クリップから開放し、クリップ把持部を裁ち落として、幅１８００ｍｍ、長さ３００ｍ、厚み８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなるロール状光学フィルムを得た。
【０１０４】
得られた光学フィルムについて、下記のようにして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の評価を行ない、得られた結果を下記の表１に示した。
【０１０５】
（リタデーションの均一性）
得られたフィルムをクロスニコル下で観察し、下記基準でランク付けした。
【０１０６】
ランク      基準
Ａ    光の透過はなく、全体に均一な暗視野
Ｂ    部分的に僅かに明暗が認められる
Ｃ    全体に僅かに明暗が認められる
Ｄ    一部明暗が認められる
Ｅ    全体に明暗が認められる
［面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）］
得られたフィルムについて、幅手方向に３０箇所、長手方向に対して３０箇所において、下記のようにして、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）を測定し、それぞれの平均値を求めるとともに、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の最大値と最小値の差を算出し、得られた結果を下記の表１に示した。
【０１０７】
自動複屈折率計ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ（王子計測機器株式会社製）を用いて、温度２３℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で、５９０ｎｍの波長において３次元屈折率測定を行ない、遅相軸方向の屈折率Ｎｘ、進相軸方向の屈折率Ｎｙ、厚み方向の屈折率Ｎｚを求める。厚み方向のリタデーション（Ｒｔ）及び面内方向のリタデーション（Ｒｏ）を下記の式から算出する。
【０１０８】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
Ｒｔ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝
但し、フィルムの遅相軸方向の屈折率ｎｘ、進相軸方向の屈折率ｎｙ、厚み方向の屈折率ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ（ｎｍ）である。
【０１０９】
実施例２〜４
また、実施例１と同様にしてセルロースアセテートプロピオネートフィルムを製造するが、冷却ドラム２６の冷却条件を、表１に示すように変化させて、フィルム試料を作成した以外は、上記実施例１の場合と同様にして、幅１８００ｍｍ、長さ３００ｍ、厚み８０μｍの光学フィルムを得た。
【０１１０】
得られた実施例２〜４の光学フィルムについて、実施例１と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、及び厚み方向リタデーション（Ｒｔ）を測定し、それぞれの平均値を求めるとともに、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の最大値と最小値の差を算出し、得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【０１１１】
比較例１と２
Ａ、Ｂの配管が一つになった冷却ドラムを用い、この冷却ドラム表面温度を幅手方向で一様に３０℃（比較例１）、および４０℃（比較例２）に調整した以外は、上記実施例１の場合と同様にして、幅１８００ｍｍ、長さ３００ｍ、厚み８０μｍの光学フィルムを得た。
【０１１２】
得られた比較例１と２の光学フィルムについて、実施例１と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、及び厚み方向リタデーション（Ｒｔ）を測定し、それぞれの平均値を求めるとともに、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の最大値と最小値の差を算出し、得られた結果を下記の表１にあわせて示した。
【表１】
2006306027.tif 000004
【０１１３】
実施例５〜８
さらに、実施例１と同様にしてセルロースアセテートプロピオネートフィルムを製造するが、冷却ドラム２６の幅を２４５０ｍｍとして、冷却固化後のフィルムの幅を２２５０ｍｍとした以外は、上記実施例１の場合と同様にして、最終的に幅２２００ｍｍ、長さ３００ｍ、厚み８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなるロール状光学フィルムを得た。
【０１１４】
得られた実施例５〜８の光学フィルムについて、実施例１と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、及び厚み方向リタデーション（Ｒｔ）を測定し、それぞれの平均値を求めるとともに、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の最大値と最小値の差を算出し、得られた結果を下記の表２に示した。
【０１１５】
比較例３と４
Ａ、Ｂの配管が一つになった冷却ドラムを用い、この冷却ドラム表面温度を幅手方向で一様に３０℃（比較例３）、４０℃（比較例４）に調整した以外は、上記実施例５の場合と同様にして、最終的に幅２２００ｍｍ、長さ３００ｍ、厚み８０μｍのセルロースアセテートプロピオネートフィルムよりなるロール状光学フィルムを得た。
【０１１６】
得られた光学フィルムについて、実施例１と同様にして、リタデーションの均一性、面内方向リタデーション（Ｒｏ）、及び厚み方向リタデーション（Ｒｔ）を測定し、それぞれの平均値を求めるとともに、厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の最大値と最小値の差を算出し、得られた結果を、下記の表２にあわせて示した。
【表２】
2006306027.tif 000005
【０１１７】
上記表１および表２の結果から明らかなように、本発明の実施例１〜８では、幅手方向に独立して温度調整可能なロール状の冷却ドラム２６に、延伸前のフィルム（ウェブ）を通過させているから、本発明によれば、得られた光学フィルムをクロスニコル下で観察したところ、光の透過はなく、全体に均一な暗視野で、本発明の光学フィルムは、ランクＡの評価を有するものであり、均一なリタデーション特性を有しており、光学フィルムとして充分に使用できるものであった。
【０１１８】
なお、本発明の方法を使用した場合、実施例４と実施例８の結果からも分かるように、冷却ドラム２６の幅手方向両端部の領域Ａ、および中央部の領域Ｂを同一温度にした場合であっても、得られた光学フィルムの厚み方向リタデーション（Ｒｔ）の最大値と最小値の差が小さく、有利であることが判明した。
【０１１９】
これに対し、比較例１〜４では、光学フィルムをクロスニコル下で観察したところ、全体に僅かに明暗が認められるもので、比較例の光学フィルムは、ランクＣの評価を有するものであり、リタデーション特性が均一でなく。光学フィルムとして使用できないものであった。
【０１２０】
実施例９
厚さ１２０μｍのポリビニルアルコールフィルムを、ヨウ素１重量部、ホウ酸４重量部を含む水溶液１００重量部に浸漬し、５０℃で４倍に縦延伸して偏光フィルムを作った。
【０１２１】
一方、保護フィルムとして厚み８０μｍのコニカミノルタタック（コニカミノルタオプト社製、セルローストリアセテートフィルム）を６０℃、２ｍｏｌ／ｌの濃度の水酸化ナトリウム水溶液中に２分間浸漬し水洗した後、１００℃で１０分間乾燥し、アルカリ鹸化処理したセルローストリアセテートフィルムを作った。
【０１２２】
得られた偏光フィルムと、セルローストリアセテートフィルムを、完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液からなる接着剤を用いて貼り合わせ、片面に保護フィルムを有する偏光フィルムを作製した。
【０１２３】
つぎに、本発明の実施例１〜８で得られた光学フィルムを５０ｄｙｎ／ｃｍの処理量でコロナ処理を行ない、完全鹸化型ポリビニルアルコール５％水溶液を接着剤として用いて、上記保護フィルム付偏光フィルムの保護フィルムのない側にそれぞれ貼り合わせ、偏光板を作製した。なお、光学フィルムの幅手方向と偏光フィルムの透過軸（幅手方向）とのなす角度は、平行になるように貼り合わせた。
【０１２４】
得られた偏光板を用いて、下記のようにして視野角特性の評価を行なったところ、鮮明な画像が観察され、良好な視野角特性であった。
【０１２５】
（視野角特性の評価）
視野角特性の評価は、垂直配向型液晶セルについて下記により目視により評価した。
【０１２６】
すなわち、垂直配向型液晶セルを使用した液晶表示装置（ＶＬ−１５３０Ｓ、富士通株式会社製）の偏光板を剥がし、その代わりに、上記実施例１で作製した偏光板を観察者側の偏光板の透過軸が上下方向、バックライト側の偏光板の透過軸が左右方向になるように粘着剤で貼り合わせた。この液晶表示装置を用いて、画面の法線方向に対して８０度傾けた方向から画像を観察したところ、鮮明な画像が観察され、良好な視野角特性であった。
【０１２７】
このように、本発明の方法によれば、均一なリタデーション特性を有する光学フィルムを提供することができ、そして、この均一なリタデーション特性を有する光学フィルムが偏光板保護フィルムとして用いられて、偏光板を構成するものであるから、この偏光板を液晶表示装置に用いることで、液晶表示装置の表示コントラストを高くすることができ、良好な視野角特性を有する液晶表示装置が提供できるものである。
【図面の簡単な説明】
【０１２８】
【図１】本発明の光学フィルムの製造方法を実施する装置の第１実施形態を示す概略フローシートである。
【図２】本発明の光学フィルムの製造方法を実施する装置の第２実施形態を示す概略フローシートである。
【図３】本発明の光学フィルムの製造方法を実施する装置において使用するロール状の冷却ドラムの詳細を示す拡大斜視図である。
【符号の説明】
【０１２９】
１：ロール状の冷却ドラムの枢軸
２：第１熱媒体導入配管
３：第１熱媒体排出配管
４：第２熱媒体導入配管
５：第２熱媒体排出配管
２１：押し出し機
２２：フィルター
２３：スタチックミキサー
２４：ダイ（厚み調整手段含む）
２５：フィルム密着手段
２６：冷却ドラム
２７：剥離ロール
２８：ダンサーロール
２９：延伸機
３０：スリッター
３１：厚み測定手段
３２：エンボスリング及びバックロール
３３：巻き取り機
３４：巻き取られた光学フィルム
【図１】
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【図２】
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【図３】
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