(57)【要約】    【課題】  複数の発光ユニットを積層した有機エレクトロルミネッセント素子において、発光効率を高める。    【解決手段】  陰極と、陽極と、陰極及び陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、中間ユニットが、電子引き抜き層による隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、陰極と、陰極に最も近い発光ユニットとの間にも、電子輸送層が設けられており、各電子輸送層の膜厚が、陰極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ４０ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴としている。【選択図】      図１
2006156828.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陰極と、陽極と、前記陰極及び前記陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、前記発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、
前記中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、前記電子引き抜き層は、前記電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、前記電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、前記隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、前記中間ユニットが、前記電子引き抜き層による前記隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を前記電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、
前記陰極と、前記陰極に最も近い前記発光ユニットとの間にも、電子輸送層が設けられており、各電子輸送層の膜厚が、前記陰極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ４０ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項２】
前記陽極と、前記陽極に最も近い前記発光ユニットとの間に、ホール注入層が設けられており、該ホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚が前記陽極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ１００ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項３】
陰極と、陽極と、前記陰極及び前記陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、前記発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、
前記中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、前記電子引き抜き層は、前記電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、前記電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、前記隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、前記中間ユニットが、前記電子引き抜き層による前記隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を前記電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、
前記陽極と、前記陽極に最も近い前記発光ユニットとの間に、ホール注入層が設けられており、該ホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚が前記陽極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ１００ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項４】
前記電子引き抜き層の陽極側に隣接して電子注入層が設けられており、前記電子注入層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ｃ）｜または仕事関数の絶対値｜ＷＦ（Ｃ）｜は、｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜より小さく、かつ前記電子輸送層の最低空分子軌道のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ｄ）｜は、｜ＬＵＭＯ（Ｃ）｜または｜ＷＦ（Ｃ）｜より小さく、
前記中間ユニットは、前記電子引き抜き層が引き抜いた電子を前記電子注入層及び前記電子輸送層を介して前記発光ユニットに供給することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項５】
前記発光ユニットのうちの少なくとも１つが、２つの発光層を直接接するように積層した構造を有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項６】
前記隣接層が、前記発光ユニット内に設けられていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項７】
前記隣接層が、前記中間ユニット内に設けられていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項８】
前記隣接層が、ホール輸送性材料から形成されていることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項９】
前記隣接層が、アリールアミン系ホール輸送性材料から形成されていることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【請求項１０】
前記電子引き抜き層が、以下に示す構造式で表わされるピラジン誘導体から形成されていることを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【化１】
2006156828.tif 000024
（ここで、Ａｒはアリール基を示し、Ｒは水素、炭素数１〜１０のアルキル基、アルキルオキシ基、ジアルキルアミン基、またはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩもしくはＣＮを示す。）
【請求項１１】
前記電子引き抜き層が、以下に示す構造式で表わされるヘキサアザトリフェニレン誘導体から形成されていることを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
【化２】
2006156828.tif 000025
（ここで、Ｒは水素、炭素数１〜１０のアルキル基、アルキルオキシ基、ジアルキルアミン基、またはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩもしくはＣＮを示す。）
【請求項１２】
陽極と陰極に挟まれた素子構造を有する有機エレクトロルミネッセント素子と、表示画素毎に対応した表示信号を前記有機エレクトロルミネッセント素子に供給するための能動素子が設けられたアクティブマトリックス駆動基板と、該アクティブマトリックス駆動基板と対向して設けられる透明な封止基板とを備え、前記有機エレクトロルミネッセント素子を前記アクティブマトリックス駆動基板と前記封止基板の間に配置し、前記陰極及び前記陽極のうち前記封止基板側に設けられる電極を透明電極としたトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント表示装置であって、
前記有機エレクトロルミネッセント素子が、前記陰極と、前記陽極と、前記陰極及び前記陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、前記発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、
前記中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、前記電子引き抜き層は、前記電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、前記電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、前記隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、前記中間ユニットが、前記電子引き抜き層による前記隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を前記電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、前記陰極と、前記陰極に最も近い前記発光ユニットとの間にも、電子輸送層が設けられており、各電子輸送層の膜厚が、前記陰極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ４０ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセント表示装置。
【請求項１３】
陽極と陰極に挟まれた素子構造を有する有機エレクトロルミネッセント素子と、表示画素毎に対応した表示信号を前記有機エレクトロルミネッセント素子に供給するための能動素子が設けられたアクティブマトリックス駆動基板と、該アクティブマトリックス駆動基板と対向して設けられる透明な封止基板とを備え、前記有機エレクトロルミネッセント素子を前記アクティブマトリックス駆動基板と前記封止基板の間に配置し、前記陰極及び前記陽極のうち前記封止基板側に設けられる電極を透明電極としたトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント表示装置であって、
前記有機エレクトロルミネッセント素子が、前記陰極と、前記陽極と、前記陰極及び前記陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、前記発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、
前記中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、前記電子引き抜き層は、前記電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、前記電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、前記隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、前記中間ユニットが、前記電子引き抜き層による前記隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を前記電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、前記陽極と、前記陽極に最も近い前記発光ユニットとの間に、ホール注入層が設けられており、該ホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚が前記陽極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ１００ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセント装置。
【請求項１４】
前記有機エレクトロルミネッセント素子が白色発光素子であり、前記有機エレクトロルミネッセント素子と前記封止基板との間に、カラーフィルターが配置されていることを特徴とする請求項１２または１３に記載の有機エレクトロルミネッセント表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセント素子及び有機エレクトロルミネッセント表示装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセント素子（有機ＥＬ素子）は、ディスプレイや照明への応用の観点から活発に開発が行われている。有機ＥＬ素子の駆動原理は、以下のようなものである。すなわち、陽極及び陰極からそれぞれホールと電子が注入され、これらが有機薄膜中を輸送され、発光層において再結合し励起状態が生じ、この励起状態から発光が得られる。発光効率を高めるためには、効率良くホール及び電子を注入させ、有機薄膜中を輸送させることが必要である。しかしながら、有機ＥＬ素子内のキャリアの移動は、電極と有機薄膜間のエネルギー障壁や、有機薄膜内のキャリア移動度の低さにより制限を受けるため、発光効率の向上にも限界がある。
【０００３】
一方、発光効率を向上させる他の方法として、複数の発光層を積層する方法が挙げられる。例えば、補色関係にあるオレンジ色発光層と青色発光層とを直接接するように積層することにより、１層の場合より高い発光効率を得ることができる場合がある。例えば、青色発光層の発光効率が１０ｃｄ／Ａであり、オレンジ色発光層の発光効率が８ｃｄ／Ａである場合に、これらを積層して白色発光素子とした場合に、１５ｃｄ／Ａの発光効率が得られている。
【０００４】
しかしながら、発光層を３層以上それぞれ直接接するように積層した場合には、発光効率の向上が得られない。これは、電子とホールの再結合領域の拡がりに限度があり、再結合領域が３層以上にまたがらないからである。
【０００５】
非特許文献１においては、Ｖ2Ｏ5、ＩＴＯなどの無機半導体層を介して２つの発光ユニットを積層し、無機半導体層の内部でキャリアを発生させて、２つの発光層にキャリアを供給する方法が報告されている。この方法は、無機半導体層中に含まれるキャリアを利用する方法であり、キャリアを発生させるためには高い電圧を印加しなければならない。このため、駆動電圧が高くなり、携帯機器などの低電圧駆動には適用することができないものであった。
【０００６】
特許文献１〜４においても、電荷発生層などを介して複数の発光ユニットを積層した有機ＥＬ素子が提案されているが、高い電圧で駆動することが必要であり、高い発光効率が得られるものではなかった。
【特許文献１】特開２００３−２７２８６０号公報
【特許文献２】特開２００３−２６４０８５号公報
【特許文献３】特開平１１−３２９７４８号公報
【特許文献４】特開２００４−３９６１７号公報
【非特許文献１】２００４年春季第５１回応用物理学関係連合講演会  講演予稿集Ｎｏ．３  １４６４頁  講演番号２８ｐ−ＺＱ−１４「二重絶縁層をもつキャリア再結合型有機ＥＬ素子」
【非特許文献２】SYNTHESIS,April,1994,378〜380頁“Improved Synthesis of 1,4,5,8,9,12-Hexaazatriphenylenehexacarboxylic Acid”
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、複数の発光ユニットを積層した有機ＥＬ素子において、発光効率が高い有機ＥＬ素子及びこれを用いた有機ＥＬ表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の有機ＥＬ素子は、陰極と、陽極と、陰極及び陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、電子引き抜き層は、電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、中間ユニットが、電子引き抜き層による隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、陰極と、陰極に最も近い発光ユニットとの間にも、電子輸送層が設けられており、各電子輸送層の膜厚が、陰極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ４０ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴としている。
【０００９】
複数の発光ユニットを備えた従来の有機ＥＬ素子において、陰極に近い方の発光ユニットでは電子の注入がスムーズに行われるが、陰極から遠い発光ユニットでは、電子の注入が少なくなる。このため、陰極から遠い発光ユニットでの発光強度が相対的に弱くなり、高い発光効率を得ることができないという問題があった。本発明においては、各電子輸送層の膜厚を、陰極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定している。このため、陰極から遠い発光ユニットにおける電子の注入が高められ、陰極から遠い発光ユニットにおける発光強度を相対的に高めることができる。この結果、各発光ユニットにおける発光強度のバランスを改善することができ、素子全体として発光効率を向上させることができる。
【００１０】
また、本発明において、各電子輸送層の膜厚は、４０ｎｍ以下となるように設定されている。電子輸送層の膜厚が４０ｎｍを超えると、、電子の移動がスムーズに行われなくなるため発光強度が低下する傾向にある。
【００１１】
また、発光ユニットが複数設けられている場合、上記の電子の注入と同様に、ホールの注入も、陽極から遠ざかるにつれて、発光ユニットへの注入が不十分になる場合がある。中間ユニットにおいては、電子引き抜き層からホールが注入される。従って、陽極と、陽極に最も近い発光ユニットとの間にホール注入層が設けられている場合において、該ホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚は、陽極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されていることが好ましい。このようにホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚を設定することにより、陽極から遠い発光ユニットにおいても、ホールを十分に注入することができ、各発光ユニットにおける発光強度のバランスを改善することができ、素子全体としてさらに発光効率を高めることができる。
【００１２】
ホール注入層及び各電子引き抜き層は、１００ｎｍ以下となるように設定されていることが好ましい。ホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚が１００ｎｍを超えると、ホールの移動が却って妨げられ、発光強度が低下する傾向にある。
【００１３】
本発明の他の局面に従う有機ＥＬ素子は、上記のようにホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚が陽極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ１００ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴としている。
【００１４】
本発明の他の局面に従う有機ＥＬ素子は、陰極と、陽極と、陰極及び陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、電子引き抜き層は、電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、中間ユニットが、電子引き抜き層による隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、陽極と、陽極に最も近い発光ユニットとの間に、ホール注入層が設けられており、該ホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚が陽極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ１００ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴としている。
【００１５】
本発明においては、複数の発光ユニットの間に中間ユニットを配置し、該中間ユニットからキャリアを供給することにより、発光ユニットを発光させている。以下、本発明の中間ユニットの機能について説明する。なお、以下の説明では、発光ユニットを２つとし、陰極側の発光ユニットを第１の発光ユニット、陽極側の発光ユニットを第２の発光ユニットとして説明している。
【００１６】
本発明によれば、第１の発光ユニットと第２の発光ユニットの間に、中間ユニットが設けられ、中間ユニットに、電子引き抜き層が設けられている。電子引き抜き層の陰極側には、隣接層が設けられている。隣接層のＨＯＭＯのエネルギーレベルの絶対値│ＨＯＭＯ（Ｂ）│と、電子引き抜き層のＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値│ＬＵＭＯ（Ａ）│とは、│ＨＯＭＯ（Ｂ）│−│ＬＵＭＯ（Ａ）│≦１．５ｅＶの関係にある。すなわち、電子引き抜き層のＬＵＭＯのエネルギーレベルは、隣接層のＨＯＭＯのエネルギーレベルに近い値となっている。このため、電子引き抜き層は隣接層から電子を引き抜くことができる。この隣接層からの電子の引き抜きにより、隣接層にはホールが発生する。隣接層が第１の発光ユニット内に設けられている場合には、第１の発光ユニットにホールが発生する。また、隣接層が電子引き抜き層と第１の発光ユニットの間に設けられている場合、すなわち中間ユニット内に設けられている場合には、隣接層に発生したホールが、第１の発光ユニットに供給される。第１の発光ユニットに供給されたホールは、陰極または隣接する中間ユニットからの電子と再結合し、これによって第１の発光ユニットが発光する。
【００１７】
一方、電子引き抜き層に引き抜かれた電子は、第２の発光ユニットに供給され、陽極または隣接する中間ユニットから供給されたホールと再結合し、これによって第２の発光ユニットが発光する。
【００１８】
従って、本発明によれば、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットのそれぞれにおいて再結合領域を形成することができ、これによって第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットをそれぞれ別個に発光させることができる。
【００１９】
本発明において、電子引き抜き層が隣接層から電子を引き抜くためには、電子引き抜き層のＬＵＭＯのエネルギーレベルが、隣接層のＬＵＭＯのエネルギーレベルよりも、隣接層のＨＯＭＯのエネルギーレベルに近いことが好ましい。すなわち、隣接層のＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値│ＬＵＭＯ（Ｂ）│は、以下の関係を満足することが好ましい。
│ＨＯＭＯ（Ｂ）│−│ＬＵＭＯ（Ａ）│＜│ＬＵＭＯ（Ａ）│−│ＬＵＭＯ（Ｂ）│
【００２０】
また、電子引き抜き層として用いる材料のＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値は、一般に隣接層のＨＯＭＯをエネルギーレベルの絶対値よりも小さいので、このような場合、それぞれのエネルギーレベルの絶対値は、以下の関係式で示される。
０ｅＶ＜│ＨＯＭＯ（Ｂ）│−│ＬＵＭＯ（Ａ）│≦１．５ｅＶ
【００２１】
本発明においては、電子引き抜き層の陽極側に電子注入層が設けられることが好ましい。また、電子注入層のＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ｃ）｜または仕事関数の絶対値｜ＷＦ（Ｃ）｜は、電子引き抜き層のＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜より小さいことが好ましい。電子引き抜き層より引き抜かれた電子は、電子注入層に移動し、電子注入層から電子注入層を介して第２の発光ユニットに供給される。
【００２２】
本発明において、電子輸送層のＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ｄ）｜は、電子注入層のＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ｃ）｜または仕事関数の絶対値｜ＷＦ（Ｃ）｜より小さいことが好ましい。電子注入層に移動した電子は、電子輸送層を通り第２の発光ユニットに供給される。従って、中間ユニットは、電子引き抜き層が引き抜いた電子を電子注入層及び電子輸送層を介して第２の発光ユニットに供給する。
【００２３】
本発明における第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットは、それぞれ単一の発光層から形成されていてもよいし、複数の発光層を直接接するように積層して構成されていてもよい。しかしながら、本発明は、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットのうちの少なくとも一方が、２つの発光層を直接接するように積層した構造を有する場合に、特に有用である。すなわち、このような場合において、第１の発光ユニットと第２の発光ユニットを直接積層させると、３つまたは４つの発光層を直接積層した構造となり、上述のように、電子とホールの再結合領域の拡がりに限度があるため、再結合領域は３つまたは４つの発光層をまたがることがない。このため、３つまたは４つの発光層の厚み方向の１箇所で再結合が生じ、高い発光効率を得ることができない。また、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットのそれぞれが別個に発光した場合の再結合領域と異なる領域で再結合するため、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットの組合せの発光色と異なる色が発光する場合がある。
【００２４】
本発明に従い、第１の発光ユニットと第２の発光ユニットの間に中間ユニットを設けることにより、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットのそれぞれにおいて再結合させることができる。すなわち、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットのそれぞれに再結合領域を形成することができ、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットをそれぞれ独自に発光させることができる。このため、高い発光効率を得ることができるとともに、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットの組合せの発光色と同一の色を発光することができる。
【００２５】
本発明において、隣接層は、ホール輸送性材料から形成されていることが好ましく、特にアリールアミン系ホール輸送性材料から形成されていることが好ましい。
【００２６】
本発明において、隣接層は第１の発光ユニット内に設けられていてもよい。特に、第１の発光ユニット内において中間ユニット側に位置する発光層のホスト材料が隣接層として適するホール輸送性材料である場合には、第１の発光ユニット内の中間ユニット側の発光層を隣接層とすることができる。
【００２７】
また、本発明において、隣接層は中間ユニット内に設けられていてもよい。第１の発光ユニット内の中間ユニット側の発光層のホスト材料が隣接層として適するホール輸送性材料でない場合には、隣接層として機能させることができない場合があるので、このような場合には、中間ユニット内に隣接層を設けることができる。このような場合、隣接層は、電子引き抜き層と第１の発光ユニットの間に配置される。
【００２８】
本発明において、電子引き抜き層は、ＬＵＭＯのエネルギーレベルの絶対値が、隣接層のＨＯＭＯのエネルギーレベルの絶対値より１．５ｅＶ小さいものであれば特に制限なく用いることができる。具体例としては、例えば、以下に示す構造式で表わされるピラジン誘導体から形成することができる。
【００２９】
【化１】
2006156828.tif 000003
【００３０】
（ここで、Ａｒはアリール基を示し、Ｒは水素、炭素数１〜１０のアルキル基、アルキルオキシ基、ジアルキルアミン基、またはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩもしくはＣＮを示す。）
本発明において、さらに好ましくは、以下に示す構造式で表わされるヘキサアザトリフェニレン誘導体から電子引き抜き層を形成することができる。
【００３１】
【化２】
2006156828.tif 000004
【００３２】
（ここで、Ｒは水素、炭素数１〜１０のアルキル基、アルキルオキシ基、ジアルキルアミン基、またはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、ＩもしくはＣＮを示す。）
本発明において、中間ユニット内の電子注入層は、例えば、Ｌｉ及びＣｓなどのアルカリ金属、Ｌｉ2Ｏなどのアルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属、アルカリ土類金属酸化物などから形成することが好ましい。
【００３３】
また、本発明において、陰極側及び中間ユニット内の電子輸送層は、有機ＥＬ素子において一般に電子輸送性材料として用いられている材料から形成することができる。例えば、フェナントロリン誘導体、シロール誘導体、トリアゾール誘導体、キノリノール金属錯体誘導体、オキサジアゾール誘導体などが挙げられる。
【００３４】
本発明における発光ユニットを構成する発光層は、ホスト材料とドーパント材料から形成されていることが好ましい。必要に応じてキャリア輸送性の第２のドーパント材料が含有されていてもよい。ドーパント材料としては、１重項発光材料であってもよいし、３重項発光材料（燐光発光材料）であってもよい。
【００３５】
本発明の有機エレクトロルミネッセント表示装置は、陽極と陰極に挟まれた素子構造を有する有機エレクトロルミネッセント素子と、表示画素毎に対応した表示信号を有機エレクトロルミネッセント素子に供給するための能動素子が設けられたアクティブマトリックス駆動基板と、該アクティブマトリックス駆動基板と対向して設けられる透明な封止基板とを備え、有機エレクトロルミネッセント素子をアクティブマトリックス駆動基板と封止基板の間に配置し、陰極及び陽極のうち封止基板側に設けられる電極を透明電極としたトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント表示装置であって、有機エレクトロルミネッセント素子が、陰極と、陽極と、陰極及び陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、電子引き抜き層は、電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、中間ユニットが、電子引き抜き層による隣接からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、陰極と、陰極に最も近い発光ユニットとの間にも、電子輸送層が設けられており、各電子輸送層の膜厚が、陰極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ４０ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴としている。
【００３６】
本発明の他の局面に従う有機エレクトロルミネッセント表示装置は、陽極と陰極に挟まれた素子構造を有する有機エレクトロルミネッセント素子と、表示画素毎に対応した表示信号を有機エレクトロルミネッセント素子に供給するための能動素子が設けられたアクティブマトリックス駆動基板と、該アクティブマトリックス駆動基板と対向して設けられる透明な封止基板とを備え、有機エレクトロルミネッセント素子をアクティブマトリックス駆動基板と封止基板の間に配置し、陰極及び陽極のうち封止基板側に設けられる電極を透明電極としたトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセント表示装置であって、有機エレクトロルミネッセント素子が、陰極と、陽極と、陰極及び陽極の間に配置される複数の発光ユニットと、発光ユニットの間に配置される中間ユニットとを備え、中間ユニットが、陽極側に設けられる電子輸送層と、陰極側に設けられる電子引き抜き層とを有し、電子引き抜き層は、電子引き抜き層の陰極側に隣接する隣接層から電子を引き抜くための層であり、電子引き抜き層の最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜と、隣接層の最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）のエネルギーレベルの絶対値｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜が、｜ＨＯＭＯ（Ｂ）｜−｜ＬＵＭＯ（Ａ）｜≦１．５ｅＶの関係にあり、中間ユニットが、電子引き抜き層による隣接層からの電子の引き抜きにより発生したホールを陰極側の発光ユニットに供給するとともに、引き抜いた電子を電子輸送層を介して陽極側の発光ユニットに供給する有機エレクトロルミネッセント素子であって、陽極と、陽極に最も近い発光ユニットとの間に、ホール注入層が設けられており、該ホール注入層及び各電子引き抜き層の膜厚が陽極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されており、かつ１００ｎｍ以下となるように設定されていることを特徴としている。
【００３７】
有機エレクトロルミネッセント素子が白色発光の素子である場合、封止基板と有機エレクトロルミネッセント素子の間にカラーフィルターを配置することが好ましい。
【００３８】
本発明の有機エレクトロルミネッセント表示装置は、トップエミッション型の表示装置であるので、有機エレクトロルミネッセント素子で発光した光は、アクティブマトリックスが設けられている側と反対側の封止基板から出射される。一般にアクティブマトリックス回路は多数の層を積層して形成するものであり、ボトムエミッション型の場合はこのようなアクティブマトリックス回路の存在により出射光が減衰するが、本発明の有機エレクトロルミネッセント表示装置はトップエミッション型であるため、このようなアクティブマトリックス回路による影響を受けることなく光を出射することができる。特に、本発明の有機エレクトロルミネッセント素子は複数の発光ユニットを有するものであるため、トップエミッション型の場合ボトムエミッション型に比べ発光した光が通過する膜数が少なくて済むので、光の干渉による出射光の減衰あるいは出射光の視野角の減衰を制御するための設計の自由度を高めることができる。
【発明の効果】
【００３９】
本発明の有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ表示装置は、複数の発光ユニットを積層して備えるものであり、高い発光効率を示す。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４０】
図１は、本発明に従う有機ＥＬ素子を示す模式的断面図である。図１に示すように、陰極５１と陽極５２の間には、第１の発光ユニット４１、第２の発光ユニット４２、及び第３の発光ユニット４３が設けられている。第１の発光ユニット４１と第２の発光ユニット４２の間には、中間ユニット３０が設けられている。第２の発光ユニット４２と第３の発光ユニット４３の間には、中間ユニット３１が設けられている。
【００４１】
中間ユニット３０は、陰極５１側に位置する電子引き抜き層３０ａと、陽極５２側に位置する電子輸送層３０ｃと、電子引き抜き層３０ａ及び電子輸送層３０ｃの間に設けられる電子注入層３０ｂから構成されている。中間ユニット３１も同様に、陰極５１側に設けられている電子引き抜き層３１ａと、陰極５２側に設けられる電子輸送層３１ｃと、電子引き抜き層３１ａ及び電子輸送層３１ｃの間に設けられる電子注入層３１ｂから構成されている。
【００４２】
陰極５１と、第１の発光ユニット４１の間には、電子輸送層１２が設けられている。陽極５２と第３の発光ユニット４３の間には、ホール注入層１０が設けられている。
【００４３】
本発明においては、各電子輸送層１２、３０ｃ及び３１ｃの膜厚は、陰極５１から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されている。従って、電子輸送層３０ｃの膜厚は、電子輸送層１２の膜厚よりも厚くなるように設定されており、電子輸送層３１ｃの膜厚は、電子輸送層３０ｃの膜厚より厚くなるように設定されている。また、電子輸送層１２、３０ｃ及び３１ｃのそれぞれの膜厚は、４０ｎｍ以下となるように設定されている。
【００４４】
電子輸送層１２、３０ｃ及び３１ｃの膜厚を、上記のように設定することにより、各発光ユニット４１、４２及び４３に対する電子の注入のバランスを改善させることができる。このため、各発光ユニット４１、４２及び４３における発光強度を均一に近づけることができ、この結果素子全体としての発光効率を向上させることができる。
【００４５】
本発明の他の局面に従えば、ホール注入層１０及び電子引き抜き層３０ａ及び３１ａの膜厚は、陽極５２から遠ざかるにつれて厚くなるように設定されている。従って、電子引き抜き層３１ａの膜厚は、ホール注入層１０の膜厚よりも厚くなるように設定されており、電子引き抜き層３０ａの膜厚は、電子引き抜き層３１ａの膜厚より厚くなるように設定されている。また、ホール注入層及び電子引き抜き層３０ａ及び３１ａのそれぞれの膜厚は、１００ｎｍ以下となるように設定されている。
【００４６】
ホール注入層１０及び電子引き抜き層３０ａ及び３１ａの膜厚を、上記のように設定することにより、各発光ユニット４１、４２及び４３に対するホールの注入のバランスを改善させることができる。この結果、各発光ユニット４１、４２及び４３における発光強度を均一に近づけることができ、素子全体としての発光効率を向上させることができる。
【００４７】
図１に示す実施例においては、３つの発光ユニットを有しているが、本発明はこれに限定されるものではなく、少なくとも２つの発光ユニットが設けられていればよい。
【００４８】
図２は、中間ユニット周辺のエネルギーダイヤグラムを示す図である。中間ユニット３０は、電子引き抜き層３０ａ、電子注入層３０ｂ及び電子輸送層３０ｃから構成されている。電子引き抜き層３０ａの陰極側には、隣接層４０が設けられている。また、中間ユニット３０の陽極側には、第２の発光ユニット４２が設けられている。図２においては、第２の発光ユニット４２の中間ユニット３０側の層のみが図示されている。
【００４９】
図２に示す実施例において、電子引き抜き層３０ａは、以下に示す構造式で表されるヘキサアサトリフェニレンヘキサカルボニトリル（以下、「ＨＡＴ−ＣＮ６」という）から形成されている。ＨＡＴ−ＣＮ６は、例えば非特許文献２に記載された方法より製造することができる。
【００５０】
【化３】
2006156828.tif 000005
【００５１】
また、電子注入層３０ｂは、Ｌｉ（金属リチウム）から形成されている。
【００５２】
また、電子輸送層３０ｃは、以下に示す構造を有するＢＣＰ（２，９−ジメチル−４，７−ジフェニル−１，１０，フェナントロリン）から形成されている。
【００５３】
【化４】
2006156828.tif 000006
【００５４】
本発明において、電子輸送層の膜厚は、上述のように４０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは、１〜４０ｎｍの範囲である。電子注入層３０ｂの膜厚は、０．１〜１０ｎｍの範囲であることが好ましくは、さらに好ましくは０．１〜１ｎｍの範囲である。電子引き抜き層３０ａの膜厚は、上述のように１００ｎｍ以下であることが好ましく、さらに好ましくは１〜１００ｎｍの範囲内であり、さらに好ましくは５〜５０ｎｍの範囲内である。
【００５５】
図２に示す実施例において、隣接層４０は、以下の構造を有するＮＰＢ（Ｎ，Ｎ′−ジ（ナフタセン−１−イル）−Ｎ，Ｎ′−ジフェニルベンジジン）から形成されている。
【００５６】
【化５】
2006156828.tif 000007
【００５７】
図２に示す実施例において、第２の発光ユニット４２として示している層は、以下の構造を有するＴＢＡＤＮ（２−ターシャリー−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン）から形成されている。
【００５８】
【化６】
2006156828.tif 000008
【００５９】
図２に示すように、電子引き抜き層３０ａのＬＵＭＯエネルギーレベルの絶対値（４．４ｅＶ）と、隣接層４０のＨＯＭＯエネルギーレベルの絶対値（５．４ｅＶ）との差は、１．５ｅＶ以内である。また、電子注入層３０ｂのＬＵＭＯエネルギーレベル（仕事関数）の絶対値は、電子引き抜き層３０ａのＬＵＭＯエネルギーレベルの絶対値よりも小さく、電子輸送層３０ｃのＬＵＭＯエネルギーレベルの絶対値は、電子注入層３０ｂのＬＵＭＯエネルギーレベルの絶対値よりも小さい。
【００６０】
従って、電子引き抜き層３０ａは、陽極及び陰極に電圧が印加された際、隣接層４０から電子を引き抜くことができる。引き抜かれた電子は、電子注入層３０ｂ及び電子輸送層３０ｃを通り、第２の発光ユニット４２に供給される。
【００６１】
また、隣接層４０においては、電子が引き抜かれるのでホールが発生する。このホールは、第１の発光ユニットに供給され、陰極または隣接する中間ユニットから供給された電子と再結合する。この結果、第１の発光ユニット内で発光する。
【００６２】
第２の発光ユニットに供給された電子は、陽極または隣接する中間ユニットから供給されたホールと第２の発光ユニット４２内で再結合する。この結果、第２の発光ユニット４２内で発光する。
【００６３】
以上のように、本発明によれば、第１の発光ユニット内及び第２の発光ユニット内で、それぞれ再結合領域を形成することができ、発光させることができる。この結果、発光効率を高めることができるとともに、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットの発光色で発光させることができる。
【００６４】
＜実験１＞
表１に示す陽極、ホール注入層、第２の発光ユニット、中間ユニット、第１の発光ユニット、電子輸送層、及び陰極を有する有機ＥＬ素子を作製した。以下の表において、（
）内の数字は、各層の膜厚（ｎｍ）を示している。中間ユニットにおいて、ＢＣＰから形成されている電子輸送層の膜厚Ｘは、表２に示すように７０ｎｍから５００ｎｍの間で変化させた。
【００６５】
陽極は、ＩＴＯ（インジウム錫酸化物）膜が形成されたガラス基板の上に、フロオロカーボン（ＣＦX）層を形成することにより作製した。フロオロカーボン層は、ＣＨＦ3ガスのプラズマ重合により形成した。フロオロカーボン層の厚みは１ｎｍとした。
【００６６】
以上のようにして作製した陽極の上に、ホール注入層、第２の発光ユニット、中間ユニット、第１の発光ユニット、電子輸送層、及び陰極を蒸着法により順次堆積して形成した。
【００６７】
ホール注入層は、ＨＡＴ−ＣＮ６から形成されている。
【００６８】
中間ユニットは、電子注入層をＬｉ2Ｏから形成する以外は、図２に示す中間ユニット３０と同様にして形成している。
【００６９】
第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットは、オレンジ色発光層（９０％ＮＰＢ＋１０％ｔＢｕＤＰＮ＋３．０％ＤＢｚＲ）及び青色発光層（８０％ＴＢＡＤＮ＋２０％ＮＰＢ＋２．５％ＴＢＰ）を積層して形成している。いずれの発光ユニットにおいても、オレンジ色発光層が陽極側に位置し、青色発光層が陰極側に位置している。なお、％は特に断らない限り重量％である。
【００７０】
オレンジ色発光層においては、９０％ＮＰＢ＋１０％ｔＢｕＤＰＮをホスト材料として用い、ＤＢｚＲをドーパント材料として用いている。
【００７１】
ｔＢｕＤＰＮは、５，１２−ビス（４−ターシャリー−ブチルフェニル）ナフタセンであり、以下の構造を有している。
【００７２】
【化７】
2006156828.tif 000009
【００７３】
ＤＢｚＲは、５，１２−ビス｛４−（６−メチルベンゾチアゾール−２−イル）フェニル｝−６，１１−ジフェニルナフタセンであり、以下の構造を有している。
【００７４】
【化８】
2006156828.tif 000010
【００７５】
青色発光層は、８０％ＴＢＡＤＮ＋２０％ＮＰＢをホスト材料として用いており、ＴＢＰをドーパント材料として用いている。
【００７６】
ＴＢＰは、２，５，８，１１−テトラ−ターシャリー−ブチルペリレンであり、以下の構造を有している。
【００７７】
【化９】
2006156828.tif 000011
【００７８】
【表１】
2006156828.tif 000012
【００７９】
作製した各有機ＥＬ素子について、発光効率を測定し、測定結果を駆動電圧とともに表２に示した。なお、発光効率は、２０ｍＡ／ｃｍ2における値である。
【００８０】
【表２】
2006156828.tif 000013
【００８１】
表２に示す結果から明らかなように、中間ユニットの電子輸送層の膜厚を１７ｎｍ〜４０ｎｍとし、陰極側の電子輸送層よりも厚くした場合、陰極側の電子輸送層の膜厚と同じ１２０ｎｍとした場合に比べ発光効率が向上することがわかる。これは、中間ユニットの電子輸送層の膜厚を厚くすることにより、陰極側から離れた第２の発光ユニットにおける電子の注入が促進され、この結果第１の発光ユニットと第２の発光ユニットにおいて電子の注入がほぼ同程度となり、第１の発光ユニット及び第２の発光ユニットの発光強度が均一に近づき、全体として発光効率が高くなったとこによるものと思われる。
【００８２】
中間ユニットの電子輸送層の膜厚を５０ｎｍとした場合には、発光効率が低下している。これは、電子輸送層の膜厚が厚くなりすぎたために、電子の注入に障害が生じ、これによって発光効率が低下したことによると思われる。
【００８３】
また中間ユニットの電子輸送層の膜厚を７ｎｍとし、陰極側の電子輸送層の膜厚よりも薄くした場合には、発光効率が低下していることがわかる。
【００８４】
以上のことから、本発明に従い、各電子輸送層の膜厚が、陰極から遠ざかるにつれて厚くなるように設定し、かつ４０ｎｍ以下となるように設定することにより、良好な発光効率が得られることがわかる。
【００８５】
＜実験２＞
表３に示す陽極、ホール注入層、第３の発光ユニット、第２の中間ユニット、第２の発光ユニット、第１の中間ユニット、第１の発光ユニット、電子輸送層、及び陰極を有する有機ＥＬ素子を作製した。以下の表において、（  ）内の厚みは、各層の厚み（ｎｍ）を示している。
【００８６】
第１の中間ユニット及び第２の中間ユニットについては、第１の中間ユニットの電子輸送層の膜厚Ｘ及び第２の中間ユニットの電子輸送層の膜厚Ｙを、表４に示すように変化させる以外は、実験１と同様にして形成している。
【００８７】
また、第１〜第３の発光ユニットも、実験１における発光ユニットと同様にして形成している。また、陽極、ホール注入層、電子輸送層、及び陰極も、実験１と同様にして形成している。
【００８８】
作製した有機ＥＬ素子について、発光効率を測定し、測定結果を表４に示した。
【００８９】
【表３】
2006156828.tif 000014
【００９０】
【表４】
2006156828.tif 000015
【００９１】
表４に示すように、第１の中間ユニットの電子輸送層の膜厚を陰極側の電子輸送層の膜厚よりも厚くし、かつ第２の中間ユニットの電子輸送層の膜厚を第１の中間ユニットの電子輸送層の膜厚よりも厚くすることにより、高い発光効率が得られることがわかる。
【００９２】
＜実験３＞
表５に示す陽極、ホール注入層、第４の発光ユニット、第３の中間ユニット、第３の発光ユニット、第２の中間ユニット、第２の発光ユニット、第１の中間ユニット、第１の発光ユニット、電子輸送層、及び陰極を有する有機ＥＬ素子を作製した。
【００９３】
第１の中間ユニットの電子輸送層の膜厚Ｘ、第２の中間ユニットの電子輸送層の膜厚Ｙ、及び第３の中間ユニットの電子輸送層の膜厚Ｚを、表６に示すような値に設定する以外は、実験１の中間ユニットと同様にして形成した。
【００９４】
第１〜第４の発光ユニットは、実験１の発光ユニットと同様にして形成した。また、陽極、ホール注入層、電子輸送層、及び陰極は、実験１と同様にして形成している。
【００９５】
作製した各有機ＥＬ素子について発光効率を測定し、発光効率を駆動電圧とともに表６に示す。
【００９６】
【表５】
2006156828.tif 000016
【００９７】
【表６】
2006156828.tif 000017
【００９８】
表６に示す結果から明らかなように、第１の中間ユニットの電子輸送層の膜厚を、陰極側の電子輸送層の膜厚よりも厚くし、第２の中間ユニットの電子輸送層の膜厚を第１の中間ユニットの電子輸送層の膜厚よりも厚くし、第３の中間ユニットの電子輸送層の膜厚を、第２の中間ユニットの電子輸送層の膜厚よりも厚くすることにより、高い発光効率が得られている。
【００９９】
＜実験４＞
本実験では、ホール注入層及び電子引き抜き層の厚みを変化させた。
【０１００】
表７に示す陽極、ホール注入層、第２の発光ユニット、中間ユニット、第１の発光ユニット、電子輸送層及び陰極を有する有機ＥＬ素子を作製した。
【０１０１】
中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚Ｙを、表８に示すように１０ｎｍ〜１１０ｎｍの範囲で変化させ、中間ユニットの電子輸送層の膜厚を陰極側の電子輸送層の膜厚と同じ１２ｎｍとする以外は、実験１と同様にして各層を形成した。
【０１０２】
作製した各有機ＥＬ素子について、発光効率を測定し、発光効率を駆動電圧とともに表８に示した。
【０１０３】
【表７】
2006156828.tif 000018
【０１０４】
【表８】
2006156828.tif 000019
【０１０５】
表８に示す結果から明らかなように、中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚を、陰極側のホール注入層の膜厚よりも厚い７０ｎｍ〜１００ｎｍ範囲内とすることにより、ホール注入層の膜厚と同じ５０ｎｍとした場合よりも、高い発光効率が得られることがわかる。電子引き抜き層の膜厚を１１０ｎｍとすると、発光効率が低下することがわかる。これは、電子引き抜き層の厚みが厚くなりすぎると、ホールの移動に障害が生じるためであると考えられる。また、電子引き抜き層の膜厚をホール注入層の膜厚よりも薄くしすぎると、発光効率が低下することがわかる。
【０１０６】
＜実験５＞
本実験では、発光ユニットを３つにし、中間ユニットにおける電子引き抜き層の膜厚を変化させた。
【０１０７】
表９に示す、陽極、ホール注入層、第３の発光ユニット、第２の中間ユニット、第２の発光ユニット、第１の中間ユニット、第１の発光ユニット、電子輸送層、及び陰極を有する有機ＥＬ素子を作製した。
【０１０８】
第１の発光ユニットの電子引き抜き層の膜厚Ｚ及び第２の中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚Ｙを、表１０に示すように変化させた。それ以外は、実験１と同様にして陽極、ホール注入層、各発光ユニット、各中間ユニット、電子輸送層、及び陰極を形成した。
【０１０９】
作製した各有機ＥＬ素子について、発光効率を測定し、駆動電圧とともに測定結果を表１０に示した。
【０１１０】
【表９】
2006156828.tif 000020
【０１１１】
【表１０】
2006156828.tif 000021
【０１１２】
表１０に示す結果から明らかなように、第１の中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚を陽極側のホール注入層の膜厚よりも厚くし、第２の中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚を第１の中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚よりも厚くすることにより、高い発光効率が得られている。
【０１１３】
＜実験６＞
本実験においては、中間ユニットの電子引き抜き層及び電子輸送層の両方を変化させた。
【０１１４】
表１１に示す、陽極、ホール注入層、第２の発光ユニット、中間ユニット、第１の発光ユニット、電子輸送層及び陰極を有する有機ＥＬ素子を作製した。
【０１１５】
中間ユニットの電子輸送層の膜厚Ｚ及び電子引き抜き層の膜厚Ｙを、表１２に示すように変化させた。それ以外は、実験１と同様にして、陽極、ホール注入層、各発光ユニット、中間ユニット、電子輸送層、及び陰極を形成した。
【０１１６】
作製した各有機ＥＬ素子について、発光効率を測定し、測定結果を駆動電圧とともに表１２に示した。
【０１１７】
【表１１】
2006156828.tif 000022
【０１１８】
【表１２】
2006156828.tif 000023
【０１１９】
表１２に示すように、中間ユニットの電子輸送層の膜厚を陰極側の電子輸送層の膜厚よりも厚くし、かつ中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚を陽極側のホール注入層の膜厚よりも厚くすることにより、高い発光効率が得られている。また、中間ユニットの電子輸送層の膜厚を陰極側の電子輸送層の膜厚よりも薄くし、中間ユニットの電子引き抜き層の膜厚を陽極側のホール注入層の膜厚よりも薄くすることにより、発光効率が低下していることがわかる。
【０１２０】
表２において中間ユニットの電子輸送層の膜厚を１７ｎｍとした場合（発光効率２９．５ｃｄ／Ａ）、及び表８において中間ユニットのホール注入層の膜厚を７０ｎｍとした場合（２６．５ｃｄ／Ａ）に比べ、発光効率が３０．２ｃｄ／Ａとより高くなっている。このことから、中間ユニットにおいて、電子輸送層及びホール注入層のいずれの膜厚をも本発明に従い厚くすることにより、発光効率をより一層高め得ることがわかる。
【０１２１】
図３は、本発明に従う実施例の有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ表示装置を示す断面図である。この有機ＥＬ表示装置においては、能動素子としてＴＦＴを用いて各画素における発光を駆動している。なお、能動素子としてダイオードなども用いることができる。また、この有機ＥＬ素子においては、カラーフィルターが設けられている。この有機ＥＬ表示装置は、矢印で示しているように基板１の下方に光を出射して表示するボトムエミッション型の表示装置である。
【０１２２】
図３を参照して、ガラスなどの透明基板からなる基板１の上には、第１の絶縁層２が設けられている。第１の絶縁層２は、例えばＳｉＯ2及びＳｉＮXなどから形成されている。第１の絶縁層２の上には、ポリシリコン層からなるチャネル領域２０が形成されている。チャネル領域２０の上には、ドレイン電極２１及びソース電極２３が形成されており、またドレイン電極２１とソース電極２３の間には、第２の絶縁層３を介してゲート電極２２が設けられている。ゲート電極２２の上には、第４の絶縁層４が設けられている。第２の絶縁層３は、例えばＳｉＮX及びＳｉＯ2から形成されており、第３の絶縁層４は、ＳｉＯ2及びＳｉＮXから形成されている。
【０１２３】
第３の絶縁層４の上には、第４の絶縁層５が形成されている。第４の絶縁層５は、例えば、ＳｉＮXから形成されている。第４の絶縁層５の上の画素領域の部分には、カラーフ
ィルター層７が設けられている。カラーフィルター層７としては、Ｒ（赤）、Ｇ（緑）、またＢ（青）などのカラーフィルターが設けられる。カラーフィルター層７の上には、第１の平坦化膜６が設けられている。ドレイン電極２１の上方の第１の平坦化膜６にはスルーホール部が形成され、第１の平坦化膜６の上に形成されているＩＴＯ（インジウムースズ酸化物）からなるホール注入電極８がスルーホール部内に導入されている。画素領域におけるホール注入電極（陽極）８の上には、ホール注入層１０が形成されている。画素領域以外の部分においては、第２の平坦化膜９が形成されている。
【０１２４】
ホール注入層１０の上には、本発明に従い積層した白色発光の発光素子層１１が設けられている。発光素子層１１は、第２の発光ユニットの上に中間ユニットを介して第１の発光ユニットを積層した本発明に従う構造を有している。発光素子層１１の上には、電子輸送層１２が設けられ、電子輸送層１２の上には、電子注入電極（陰極）１３が設けられている。
【０１２５】
以上のように、本実施例の有機ＥＬ素子においては、画素領域の上に、ホール注入電極（陽極）８と、ホール注入層１０と、本発明に従う構造を有する発光素子層１１と、電子輸送層１２と、電子注入電極（陰極）１３とが積層されて有機ＥＬ素子が構成されている。
【０１２６】
発光素子層１１からは白色の発光がなされる。この白色の発光は、基板１を通り外部に出射するが、発光側にカラーフィルター層７が設けられているので、カラーフィルター層７の色に応じて、Ｒ、ＧまたはＢの色が出射される。
【０１２７】
図４は本発明に従う実施例の有機ＥＬ表示装置を示す断面図である。本実施例の有機ＥＬ表示装置は、矢印で図示しているように基板１の上方に光を出射して表示するトップエミッション型の有機ＥＬ表示装置である。
【０１２８】
基板１から陽極８までの部分は、図３に示す実施例とほぼ同様にして作製されている。但し、カラーフィルター層７は、第４の絶縁層５の上に設けられておらず、有機ＥＬ素子の上方に配置されている。具体的には、ガラスなどからなる透明な封止基板１０の上にカラーフィルター層７を取り付け、この上にオーバーコート層１５をコーティングし、これを透明接着剤層１４を介して陽極８の上に貼り付けることにより取り付けられている。また、本実施例では、陽極と陰極の位置を図３に示す実施例とは逆にしている。
【０１２９】
陽極８として、透明な電極が形成されており、例えば、膜厚１００ｎｍ程度のＩＴＯと膜厚２０ｎｍ程度の銀とを積層することにより形成されている。陰極１３としては、反射電極が形成されており、例えば、膜厚１００ｎｍ程度のアルミニウム、クロム、または銀の薄膜が形成されている。オーバーコート層１５は、アクリル樹脂などにより厚み１μｍ程度に形成されている。カラーフィルター層７は、顔料タイプのものであってもよいし染料タイプのものであってもよい。その厚みは１μｍ程度である。
【０１３０】
発光素子層１１から発光された白色光は、封止基板１６を通り外部に出射されるが、発光側にカラーフィルター層７が設けられているので、カラーフィルター層７の色に応じてＲ、ＧまたはＢの色が出射される。本実施例の有機ＥＬ表示装置はトップエミッション型であるので、薄膜トランジスタが設けられている領域も画素領域として用いることができ、図３に示す実施例よりも広い範囲にカラーフィルター層７が設けられている。発光素子層１１は本発明に従う有機ＥＬ素子から形成されており、発光効率の高い発光素子層であるが、本実施例によればより広い領域を画素領域として用いることができるので、発光効率の高い発光素子層の利点を十分に活用することができる。また、複数の発光ユニットを有する発光素子層の形成も、アクティブマトリックスによる影響を考慮せずに行うことができるので、設計の自由度を高めることができる。
【０１３１】
上記実施例では、封止基板としてガラス板を用いているが、本発明において封止基板はガラス板に限定されるものではなく、例えば、ＳｉＯ2などの酸化膜やＳｉＮxなどの窒化膜などの膜状のものも封止基板として用いることができる。この場合、素子上に膜状の封止基板を直接形成できるので、透明接着剤層を設ける必要がなくなる。
【図面の簡単な説明】
【０１３２】
【図１】本発明に従う一実施例の有機ＥＬ素子を示す模式的断面図。
【図２】中間ユニット周辺のエネルギーダイヤグラムを示す図。
【図３】本発明に従う有機ＥＬ素子を用いたボトムエミッション型の有機ＥＬ表示装置を示す断面図。
【図４】本発明に従う実施例の有機ＥＬ表示装置を示す断面図。
【符号の説明】
【０１３３】
１…基板
２…第１の絶縁層
３…第２の絶縁層
４…第３の絶縁層
５…第４の絶縁層
６…第１の平坦化膜
７…カラーフィルター層
８…ホール注入電極
９…第２の平坦化膜
１０…ホール注入層
１１…発光素子層
１２…電子輸送層
１３…電子注入電極
１４…透明接着剤層
１５…オーバーコート層
１６…封止基板
２０…チャネル領域
２１…ドレイン電極
２２…ゲート電極
２３…ソース電極
３０…第１の中間ユニット
３０ａ…電子引き抜き層
３０ｂ…電子注入層
３０ｃ…電子輸送層
３１…第２の中間ユニット
３１ａ…電子引き抜き層
３１ｂ…電子注入層
３１ｃ…電子輸送層
４０…隣接層
４１…第１の発光ユニット
４２…第２の発光ユニット
４３…第３の発光ユニット
５１…陰極
５２…陽極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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