(57)【要約】【課題】粉末成形体の配向度がさらに高められ、優れた磁気特性を備えた永久磁石の製造を可能にする希土類合金粉末成形体の製造方法を提供する。【解決手段】本発明による希土類合金粉末成形体の製造方法は、希土類合金粉末を用意する工程（ａ）と、希土類合金粉末に対し、所定の方向に平行で希土類合金粉末の保磁力より大きい第１の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｂ）と、希土類合金粉末がプレスされて所定の相対密度に到達した後に、所定の方向と逆向きに希土類合金粉末の保磁力より小さい第１の逆磁界を少なくとも１回印加する工程（ｃ）と、工程（ｃ）によって得られた希土類合金粉末に対し、所定の方向に平行で希土類合金粉末の保磁力より大きい第２の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｄ）とを含む。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類合金粉末を用意する工程（ａ）と、
前記希土類合金粉末に対し、所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第１の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｂ）と、
前記希土類合金粉末がプレスされて所定の相対密度に到達した後に、前記所定の方向と逆向きに前記希土類合金粉末の保磁力より小さい第１の逆磁界を少なくとも１回印加する工程（ｃ）と、
前記工程（ｃ）によって得られた前記希土類合金粉末に対し、前記所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第２の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｄ）と、
を含む、希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項２】
前記工程（ｃ）における前記所定の相対密度は０．２以上０．５以下の範囲内である、請求項１に記載の希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項３】
前記工程（ｃ）と前記工程（ｄ）との間に、前記所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第３の正磁界を印加する工程（ｃ１）、および前記所定の方向と逆向きに前記希土類合金粉末の保磁力より小さい第２の逆磁界を印加する工程（ｃ２）をさらに含む、請求項２に記載の希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項４】
前記工程（ｃ１）から前記工程（ｃ２）を繰返し行う請求項３に記載の希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項５】
前記工程（ｃ）および前記工程（ｃ２）は、前記希土類合金粉末の相対密度をほぼ一定に保った状態で行う、請求項３または４に記載の希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項６】
前記希土類合金粉末は急冷法を用いて作製される、請求項１から５のいずれかに記載の希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項７】
前記工程（ａ）に用いられる前記希土類合金粉末の保磁力は１５０ｋＡ／ｍ以上である請求項１から６のいずれかに記載の希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項８】
前記工程（ａ）に用いられる前記希土類合金粉末はＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（Ｒは、Ｎｄを主成分として含有する希土類元素である。）である、請求項１から７のいずれかに記載の希土類合金粉末成形体の製造方法。
【請求項９】
請求項１から８のいずれかに記載の希土類合金粉末成形体の製造方法によって成形体を製造する工程と、前記成形体を焼結する工程と、を含む、希土類合金焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類合金粉末成形体の製造方法に関し、特に、焼結磁石に適した希土類合金粉末成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
高性能永久磁石として代表的なＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石（Ｒは、Ｎｄを主成分として含有する希土類元素であり、Ｂはホウ素である。）は、三元系正方晶化合物であるＲ2Ｆｅ14Ｂ相を主相として含む組織を有し、優れた磁石特性を発揮する。
【０００３】
このようなＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石は、焼結磁石とボンド磁石とに大別される。焼結磁石は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石合金の微粉末（平均粒径：数μｍ）をプレス装置で圧縮成形した後、焼結することによって製造される。これに対して、ボンド磁石は、通常、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石合金の粉末（粒径：例えば１００μｍ程度）と結合樹脂との混合物（コンパウンド）をプレス装置内で圧縮成形することによって製造される。
【０００４】
焼結磁石の場合、比較的粒径の小さい粉末を用いるため、個々の粉末粒子が磁気的異方性を有している。このため、プレス装置で粉末の圧縮成形を行うとき、粉末に対して配向磁界を印加し、それによって、粉末粒子が磁界の向きに配向した成形体（粉末成形体）を作製することができる。
【０００５】
一方、ボンド磁石の場合は、用いる粉末粒子の粒径が単磁区臨界粒径を超えた大きさを持つため、通常、磁気的異方性を示すことはないが、例えば、ＨＤＤＲ（Hydrogenation-Disproportionation-Desorption-Recombination）処理法などによって磁気的異方性を有する粉末を調製できるようになったことに伴い、焼結磁石の場合と同様、配向磁界中でプレスして成形体を作製することができる。
【０００６】
磁気的異方性を有する合金粉末を配向磁界中でプレス成形することによって所定形状の成形体を作製する方法（以下、「磁界中成形法」と呼ぶ場合がある。）は、印加する配向磁界の方向によって２つに大別される。すなわち、プレス方向（圧縮方向）と平行な配向磁界を印加する平行プレス法と、プレス方向と直交する方向に配向磁界を印加する直角プレス法とがある。直角プレス法によれば、磁界配向を崩さずにプレス成形することができるため、平行プレス法に比べて高い異方性を有する磁石が得られるが、プレス成形できる形状が制限されているため、例えば、複雑な形状の成形体を形成することは困難である。これに対し、平行プレス法によれば、様々な形状の成形体を形成しやすいなどの利点がある。
【０００７】
磁気特性に優れたＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石を製造するためには、プレス成形時において、希土類合金粉末を高度に配向させることが重要である。これにより、残留磁束密度の高い磁石が得られるほか、着磁率や成形体の機械的強度も向上する。
【０００８】
希土類合金粉末成形体の配向度を向上させるため、例えば、特許文献１に、配向磁界（静磁界）または成形圧力を断続的に印加することによって磁性粒子の配向の乱れを修正し、粉末成形体の配向度を高める方法が開示されている。以下では、磁性粉末を後で説明する工程（ｂ）で印加する磁界を「正磁界」と呼び、これとは逆向きの磁界を「逆磁界」と呼ぶ。
【０００９】
詳細には、特許文献１には、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ合金インゴット（ＤｙやＴｂの重希土類元素は含まない）を粉砕して得られた希土類合金粉末に対して平行プレス法を施すに当たり、プレスしながら正磁界を印加する工程と、プレスしながら逆磁界を印加する工程とを、断続的に繰り返す成形方法（特許文献１の第２図を参照）が開示されている。特許文献１には、配向磁界の強度は記載されていないが、特許文献１の第２図によれば、正磁界および逆磁界の両方に、少なくとも、希土類合金粉末の保磁力よりも大きい強度の磁界を同一レベルで印加していると考えられる。この成形方法によれば、正磁界を印加した状態で連続的にプレスする成形方法（特許文献１の第３図を参照）に比べ、粉末成形体の配向度を高められる。
【００１０】
特許文献２には、特許文献１に開示されているような静磁界とは異なり、パルス磁界を利用する方法が開示されている。パルス磁界を用いると、静磁界に比べて高強度の磁界を印加できるため、粉末成形体の配向度も高められる。詳細には、特許文献２には、希土類合金粉末の圧粉体の相対密度（＝実測密度／理論密度）が２５％から５５％の範囲内にあるときに、所定強度のパルス磁界を少なくとも３回印加する方法が開示されている。
【特許文献１】特開平１−２４５５０３号公報
【特許文献２】特開平５−２３４７８９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
近年、磁石特性の向上に対する要求がますます高まるにつれ、配向度がさらに高められた希土類合金粉末成形体の提供が望まれている。しかしながら、前述した特許文献１に開示されたプレス成形方法を採用しても、例えば、保磁力が１５０ｋＡ／ｍ以上の高保磁力を有する希土類合金粉末を用いたときの配向度向上作用が充分でないなどの問題がある。
【００１２】
また、特許文献２に開示されているようにパルス磁界を印加すると、渦電流が発生して生産性の向上を阻害するなどの問題もある。
【００１３】
本発明は、上記の諸点に鑑みてなされたものであり、その主な目的は、保磁力が１５０ｋＡ／ｍ以上の高保磁力を有する希土類合金粉末を用いた場合であっても、粉末成形体の配向度がさらに高められ、優れた磁気特性を備えた永久磁石の製造を可能にする希土類合金粉末成形体の製造方法を提供することにある。
【００１４】
本発明の他の目的は、パルス磁界を印加しなくても、粉末成形体の配向度が高められ、優れた磁気特性を備えた永久磁石を製造することが可能な希土類合金粉末成形体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明による希土類合金粉末成形体の製造方法は、希土類合金粉末を用意する工程（ａ）と、前記希土類合金粉末に対し、所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第１の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｂ）と、前記希土類合金粉末がプレスされて所定の相対密度に到達した後に、前記所定の方向と逆向きに前記希土類合金粉末の保磁力より小さい第１の逆磁界を少なくとも１回印加する工程（ｃ）と、前記工程（ｃ）によって得られた前記希土類合金粉末に対し、前記所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第２の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｄ）と、を含む。
【００１６】
ある好ましい実施形態において、前記工程（ｃ）における前記所定の相対密度は０．２以上０．５以下の範囲内である。
【００１７】
ある好ましい実施形態において、前記工程（ｃ）と前記工程（ｄ）との間に、前記所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第３の正磁界を印加する工程（ｃ１）、および前記所定の方向と逆向きに前記希土類合金粉末の保磁力より小さい第２の逆磁界を印加する工程（ｃ２）をさらに含む。
【００１８】
ある好ましい実施形態において、前記工程（ｃ１）から前記工程（ｃ２）を繰返し行う。
【００１９】
ある好ましい実施形態において、前記工程（ｃ）および前記工程（ｃ２）は、前記希土類合金粉末の相対密度をほぼ一定に保った状態で行う。
【００２０】
ある好ましい実施形態において、前記希土類合金粉末は急冷法を用いて作製される。
【００２１】
ある好ましい実施形態において、前記工程（ａ）に用いられる前記希土類合金粉末の保磁力は１５０ｋＡ／ｍ以上である。
【００２２】
ある好ましい実施形態において、前記工程（ａ）に用いられる前記希土類合金粉末はＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（Ｒは、Ｎｄを主成分として含有する希土類元素である。）である。
【００２３】
本発明による希土類合金焼結体の製造方法は、上記のいずれかの希土類合金粉末成形体の製造方法によって成形体を製造する工程と、前記成形体を焼結する工程と、を含む。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によると、例えば、保磁力が１５０ｋＡ／ｍ以上の高保磁力を有する希土類合金粉末を用いた場合であっても、充分に高い配向度を備えた成形体を作製できるため、磁気特性に優れた永久磁石を製造することができる。さらに、本発明によれば、パルス磁界を印加しなくても、希土類合金粉末成形体の配向度を充分高められる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
本発明者は、保磁力の大きさにかかわらず、充分に高い配向度を備えた希土類合金粉末成形体を作製し得る方法を提供するため、生産性などを考慮して、静磁界を利用する特許文献１の第２図に示されている成形方法に着目し、詳細な検討を行った。
【００２６】
具体的には、後記する実施例の欄に詳しく説明するように、保磁力の異なる２種類の希土類合金粉末（低保磁力材Ａおよび高保磁力材Ｂ）に対し、図２に示す成形方法を実行した。詳細には、各合金の粉末に磁界中成形を行い、合金粉末の相対密度が所定の値に到達した後に、この相対密度をほぼ一定に保った状態で、逆磁界および正磁界を断続的に順次印加し、その後、磁界中成形を行うことによって成形体を得た。ここでは、相対密度をほぼ一定に保った状態で印加される逆磁界および正磁界の強度（絶対値）は、成形に用いた希土類合金粉末のいずれの保磁力よりも大きくした。
【００２７】
その結果、上記の成形方法を実行することにより、低保磁力材Ａの配向度は高められたが、高保磁力材Ｂの配向度を高めることはできず、むしろ、低下することが分かった（後記する表１の比較例１から４を参照）。このように、特許文献１に記載された成形方法は、低保磁力材の配向度を高めるには有用であるが、高保磁力材の配向度を高められないことが本発明者の実験結果によって明らかになった。
【００２８】
以上の実験結果を踏まえて、本発明者は、高保磁力材の配向度を一層高めるため、図２に示す成形方法を改変して種々の実験をさらに行った。その結果、希土類合金粉末に対して磁界中成形法を施し、希土類合金粉末の相対密度が所定の範囲内となった段階で、希土類合金粉末の保磁力より小さい逆磁界を少なくとも１回印加すれば、高保磁力を有する希土類合金粉末を用いた場合であっても、充分高い配向度を備えた成形体を歩留まり良く作製できることを見出し、本発明に到達した（後記する表１の実施例１から３を参照）。
【００２９】
このように、高保磁力を有する希土類合金粉末の配向度は、特許文献１に記載されているように、希土類合金粉末の保磁力より大きい逆磁界を印加したときは低下するが、本実施形態のように、希土類合金粉末の保磁力より小さい逆磁界を印加したときは高められる理由を、それぞれ、図６および図７を用いて説明する。図６および図７において、合金粉末Ａは保磁力約８０ｋＡ／ｍの低保磁力材であり、合金粉末Ｂは保磁力約２００ｋＡ／ｍの高保磁力材である。以下では、説明の簡便のため、合金粉末Ａを「低保磁力材」と呼び、合金粉末Ｂを「高保磁力材」と呼ぶ。
【００３０】
まず、図６を参照する。
【００３１】
図６は、低保磁力材および高保磁力材に対し、正磁界（約１２００ｋＡ／ｍ、図６の右軸を参照）を印加した後、各希土類合金粉末の保磁力よりも大きい逆磁界（約−１２００ｋＡ／ｍ、図６の左軸を参照）を印加したときにおける、各合金粉末の動きを示す図である。図６には、このような磁界処理を行ったときにおける配向度の変化を示す概略図も併記している。図６は、磁界印加後における合金粉末の動きおよび配向度の変化を分かりやすく示した概念図であり、経時的な変化を正確に表したものではない。これは、後記する図７についても同様である。
【００３２】
上記の磁界処理を行ったときにおける配向度の変化を、逆磁界を印加する前の配向度を基準にして説明する。
【００３３】
まず、正磁界を印加した後で希土類合金粉末の保磁力よりも小さい逆磁界を印加したときの配向度の変化を考察する。この場合、外部磁界の方向は合金粉末の磁化方向と逆向きであるため、配向を乱す方向に回転トルクが働き、逆磁界の印加前に比べて配向度が低下する。配向を乱す回転トルクは、希土類合金粉末の保磁力が大きいほど大きくなり、計算によれば、高保磁力材（合金粉末Ｂ）では、低保磁力材（合金粉末Ａ）よりも約２倍の回転トルクがかかる。そのため、合金粉末Ｂにおける配向度の低下量は、低保磁力材に比べて非常に大きい（図６を参照）。
【００３４】
希土類合金粉末の保磁力よりも大きい逆磁界を印加すると、磁化の向きが反転するため、合金粉末には、配向の乱れを修正する方向に回転トルクがかかり、配向度が向上する。
【００３５】
図６に示すように、低保磁力材では、逆磁界の印加により、配向を乱す回転トルクによる配向度の低下量よりも、配向の乱れを修正する回転トルクによる配向度の上昇量の方が大きいため、結果的に、逆磁界の印加前に比べて配向度は向上する。これに対し、高保磁力材では、前述したように配向度の低下量は非常に大きいため、その後に、配向の乱れを修正する回転トルクがかかっても配向の乱れを充分修復することはできず、逆磁界の印加前に比べて配向度は低下すると考えられる。
【００３６】
次に、図７を参照する。
【００３７】
図７は、図６で用いた高保磁力材（合金粉末Ｂ）に対し、約１２００ｋＡ／ｍの正磁界を印加した後、希土類合金粉末の保磁力よりも小さい逆磁界（約−８０ｋＡ／ｍ）を印加し、さらに約１２００ｋＡ／ｍの正磁界を印加したときの合金粉末の動きを模式的に示す図である。図７には、高保磁力材に対して同様の磁界処理を行ったときにおける配向度の変化を示す概略図を併記している。
【００３８】
上記の磁界処理を行ったときにおける高保磁力材（合金粉末Ｂ）の配向度の変化を、逆磁界を印加する前の配向度を基準にして説明する。
【００３９】
前述したように、正磁界を印加した後に希土類合金粉末の保磁力よりも小さい逆磁界を印加すると、配向を乱す方向に回転トルクが働き、逆磁界の印加前に比べて配向度は低下する。ここでは、前述した図６の磁界処理とは異なり、希土類合金粉末の保磁力よりも小さい逆磁界を印加しているため、高保磁力材（合金粉末Ｂ）の配向度の低下量は、図６の磁界処理を行ったときに比べて小さい。
【００４０】
そのため、正磁界が印加されると、図７に示すように配向度は上昇し、最終的に、逆磁界の印加前に比べて配向度は上昇すると考えられる。
【００４１】
このように、本実施形態では、配向を乱す方向に働く回転トルクによる配向度の低下量が小さくなるよう、希土類合金粉末の保磁力よりも小さい逆磁界を印加しているため、逆磁界の印加前に比べて配向度は向上すると考えられる。
【００４２】
（実施形態）
本発明による希土類合金粉末成形体の製造方法の実施形態を説明する。
【００４３】
本実施形態の製造方法は、希土類合金粉末を用意する工程（ａ）と、前記希土類合金粉末に対し、所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第１の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｂ）と、前記希土類合金粉末がプレスされて所定の相対密度に到達した後に、前記所定の方向と逆向きに前記希土類合金粉末の保磁力より小さい第１の逆磁界を少なくとも１回印加する工程（ｃ）と、前記工程（ｃ）によって得られた前記希土類合金粉末に対し、前記所定の方向に平行で前記希土類合金粉末の保磁力より大きい第２の正磁界を印加した状態でプレスする工程（ｄ）とを含んでいる。
【００４４】
本実施形態の特徴は、希土類合金粉末をプレスして最終の成形体を製造するに当たり、希土類合金粉末所定の相対密度に到達した後に、好ましくは相対密度をほぼ一定に保った状態で、上記工程（ｃ）を含む所定の磁界処理を実行したところにあり、これにより、高配向度の成形体が得られる。
【００４５】
はじめに、本実施形態におけるプレス成形方法を説明する。希土類合金粉末の製造方法は後述する。
【００４６】
まず、希土類合金粉末に対し、希土類合金粉末の保磁力より大きい第１の正磁界を印加した状態で、工程（ｃ）に規定する所定の相対密度（０．２以上０．５以下）に到達するまでプレスする（工程（ｂ））。工程（ｂ）は、合金粉末がある程度配向される方法によって磁界中でプレスすれば良く、特に限定されない。印加される磁界は、静磁界およびパルス磁界のいずれも適用することができ、静磁界とパルス磁界とを重畳してもよい。ここで、パルス磁界とは、０．５ｍｓｅｃ以上１０ｍｓｅｃ以下の時間で最高磁界強度に到達する磁界をいう。
【００４７】
プレス成形には公知のプレス成形装置を用いることができ、典型的には、上下パンチで金型のキャビティ（ダイホール）内の粉末をプレスする一軸プレス成形装置が用いられる。
【００４８】
具体的には、例えば、ダイに設けたダイホール（貫通孔）内に上下一対のパンチを挿入し、プレス成形する。ダイホールと下パンチの上面（加圧面）によって形成されるキャビティに合金粉末を充填する。
【００４９】
合金粉末の充填は公知の種々の方法で実行される。例えば、フィーダボックスを用いて合金粉末の自重を利用して充填する方法が簡便で好ましい。この方法を用いると、キャビティ内に適度な適当な見掛け密度（例えば１．５ｇ／ｃｍ3〜２．５ｇ／ｃｍ3）で合金粉末を充填することができる。また、キャビティ内に合金粉末を充填した後、例えば、ダイの表面に沿って摺り切り棒などを移動させることによって余剰の合金粉末を除去すれば、キャビティに充填される合金粉末の量をほぼ一定にできる。例えば、特開２００１−９５９５号公報に記載されている給粉方法を好適に用いることができる。
【００５０】
次に、上パンチおよび／または下パンチを昇降させることによって、キャビティ内の合金粉末を一軸プレスする。典型的には上パンチを下降させるが、上パンチを下降させるとともに下パンチを上昇させてもよい。
【００５１】
磁界の印加方向は特に限定されず、プレス方向（パンチ移動方向）に対して平行でも垂直でもよい。
【００５２】
成形圧力は、用いられる希土類合金の種類やプレス成形装置の種類などによっても相違するが、おおむね、１０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下の範囲内であることが好ましい。一般に、成形圧力が低いほど成形体の配向度は向上するが、成形圧力が低過ぎると成形体の強度が不足し、取り扱いが困難になるなどの問題が生じるからである。
【００５３】
次に、希土類合金粉末がプレスされて或る相対密度（好ましくは、０．２以上０．５以下）に到達した後に、好ましくは、この相対密度をほぼ一定に保った状態で、希土類合金粉末の保磁力より小さい第１の逆磁界を少なくとも１回印加する（工程（ｃ））を含む磁界処理を行う。
【００５４】
以下では、所定の相対密度に到達した希土類合金粉末（最終的な成形体が得られる前の合金粉末）を「圧粉体」と呼ぶ場合がある。圧粉体は、キャビティから取り出した状態で形状を維持できないものも含む。
【００５５】
工程（ｃ）では、希土類合金粉末の保磁力より小さい逆磁界を印加することが重要である。後記する実施例の欄に詳しく説明するが、保磁力が大きい希土類合金を用い、その保磁力より大きい逆磁界を印加しても、逆磁界の印加前に比べて配向度を高めることができない場合があるが、その保磁力より小さい逆磁界を印加すると、逆磁界の印加前に比べて配向度を高められる。ただし、逆磁界の強度があまり小さくなると、合金粉末の配向状態が不充分になる。逆磁界の印加による上記作用を発揮させるためには、逆磁界の強度は、少なくとも、希土類合金粉末の保磁力よりも小さければ良く、用いられる希土類合金粉末の保磁力や合金の組成などとの関係によっても変化し得る。従って、逆磁界の強度は一義的に定めることはできないが、例えば、後記する実験例のように、重希土類元素を合計で約１５％含む希土類合金粉末（保磁力：約２００ｋＡ／ｍ）を用いる場合、逆磁界の強度は、おおむね、５０ｋＡ／ｍ以上１８０ｋＡ／ｍ以下の範囲内にあることが好ましく、８０ｋＡ／ｍ以上１５０ｋＡ／ｍ以下の範囲内にあることがより好ましい。
【００５６】
このような逆磁界は、希土類合金粉末の仮成形体（圧粉体）が所定の相対密度に到達した時点で、磁界発生装置によって印加する。圧粉体の相対密度が低い時点で逆磁界を印加すると、圧粉体の相対密度が上昇するにつれて、粉末粒子の配向が乱れる。そのため、最終的に得られる成形体における粉末粒子の配向度は充分でないことがある。一方、圧粉体の相対密度が高い時点で逆磁界を印加しても、個々の粉末粒子は方向を変えることができない。具体的には、圧粉体の相対密度は、好ましくは０．２以上０．５以下の時点、より好ましくは０．３以上０．４以下の時点で逆磁界を印加する。
【００５７】
逆磁界は、圧粉体の相対密度を、ほぼ、一定に保って印加することが好ましい。圧粉体の相対密度を増加させながら逆磁界を印加すると、圧粉体の配向度が低下する恐れがあるからである。
【００５８】
工程（ｃ）では、このような逆磁界を少なくとも１回印加する。例えば、後記する成形条件３および４のように、逆磁界を合計３回（逆磁界→正磁界→逆磁界→正磁界→逆磁界）印加してもよい。このように逆磁界を印加した後、正磁界および逆磁界を、この順序で、交互に印加するというサイクルを少なくとも１回行うことによって成形体の配向度は一層高められる。
【００５９】
上記の成形条件では、圧粉体の相対密度が所定の値に到達した後に、逆磁界を合計３回（正磁界を加えると合計５回）印加しているが、これに限定されない。本発明者の実験結果によれば、成形体の配向度を高めるためには、例えば、逆磁界を合計で５回以上（正磁界加えると合計で１１回以上）印加することが好ましいことが分かった。なお、その上限は、配向度の観点からは特に限定されないが、製造効率やコストなどを考慮すると、例えば、逆磁界を合計で３回以下（正磁界を加えると合計で７回以下）印加することが好ましい。
【００６０】
磁界の印加方向は特に限定されず、プレス方向（パンチ移動方向）に対して平行でも良いし、直交する方向でもよい。
【００６１】
逆磁界は、静磁界、パルス磁界のいずれも適用することができ、パルス磁界と静磁界とを重畳してもよい。
【００６２】
工程（ｃ）で規定するように、圧粉体の密度が所定の範囲にある時点で逆磁界を印加するという動作を確実に実行するためには、上パンチおよび／または下パンチのストロークを制御し、仮成形体の密度が所定密度に到達した時点で一旦上パンチおよび／または下パンチのストロークを停止することが好ましい。これにより、配向度が一層高められる。
【００６３】
次に、最終的な成形体の相対密度が、おおむね、０．５３以上０．６０以下となるように、希土類合金粉末の保磁力より大きい第２の正磁界を印加した状態で再度プレスする（工程（ｄ））。工程（ｄ）のプレス方法は、前述した工程（ｂ）に記載したとおりである。
【００６４】
その後、成形体に残る磁化を小さくするため、成形体に対する脱磁処理を行う。
【００６５】
最後に、例えば、ダイスを降下させることによって、成形体を金型から取り出す。
【００６６】
次に、本実施形態に用いられる希土類合金粉末を説明する。
【００６７】
本実施形態では、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類合金が好適に用いられる。希土類合金の組成および製造方法は、例えば、米国特許第４，７７０，７２３号および米国特許第４，７９２，３６８号に記載されている。
【００６８】
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類合金の典型的な組成では、ＲとしてＮｄ（ネオジム）が主に用いられ、Ｐｒ（プラセオジム）をさらに含有することが好ましい。そのほか、Ｙ（イットリウム）、Ｌａ（ランタン）、Ｃｅ（セリウム）、Ｐｍ（プロメチウム）、Ｓｍ（サマリウム）、Ｅｕ（ユウロビウム）、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｔｂ（テルビウム）、Ｄｙ（ジスプロシウム）、Ｈｏ（ホルミウム）、Ｅｒ（エルビウム）、Ｔｍ（ツリウム）、Ｙｂ（イッテルビウム）、およびＬｕ（ルテチウム）などが挙げられる。
【００６９】
Ｒは、Ｎｄを主成分として含有することが好ましい。これにより、充分な磁化を得ることができる。本明細書において、「Ｒは、Ｎｄを主成分として含有する。」とは、Ｒの総元素量に対して、Ｎｄを、２６質量％以上の範囲内で含有する（１００質量％を含む）ことを意味する。
【００７０】
Ｒは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の総元素量に対して、２８質量％以上３２質量％以下の範囲内で含有することが好ましい。Ｒが２８質量％未満では、α−Ｆｅ相の析出によって保磁力が低下する。一方、Ｒが３２質量％を超えると、目的とする正方晶Ｒ2Ｆｅ14Ｂ型化合物以外にＲリッチの第２相が多く析出し、磁化が低下する。
【００７１】
Ｆｅは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の総元素量に対して、６０質量％以上６８質量％以下の範囲内で含有することが好ましい。Ｆｅが６０質量％未満では、保磁力および磁化ともに低い第２相が析出するため磁気特性が劣化する。一方、Ｆｅが６８質量％を超えると、α−Ｆｅ相の析出によって保磁力が低下し、角型性も低下する。Ｆｅは部分的に遷移元素（例えばＣｏ）に置換されてもよい。
【００７２】
Ｂは、正方晶Ｒ2Ｆｅ14Ｂ型結晶構造を安定的に析出するために必須である。Ｂは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の総元素量に対して、１．０質量％以上１．５質量％以下の範囲内で含有することが好ましい。Ｂが１．０質量％未満では、Ｒ2Ｔ17相が析出するため保磁力が低下し、減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。一方、Ｂが１．５質量％を超えると、磁化の小さな第２相が析出してしまう。ＢはＣによって置換されてもよい。
【００７３】
上記のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金は、さらに他の添加元素（Ｍ）を含んでもよく、これにより、磁気的な異方性が高められる。添加元素（Ｍ）としては、Ａｌ（アルミニウム）、Ｃｕ（銅）、Ｇａ（ガリウム）、Ｃｒ（クロム）、Ｍｏ（モリブデン）、Ｖ（バナジウム）、Ｎｂ（ニオブ）、およびＭｎ（マンガン）よりなる群から選択された少なくとも１種類の元素が好適に使用され得る。なお、磁気的に等方性の磁粉を得るには添加元素（Ｍ）は不要であるが、固有保磁力を高めるためにＡｌ、Ｃｕ、Ｇａ等を添加してもよい。添加元素（Ｍ）は、Ｒ−Ｆｅ−（Ｍ）−Ｂ系合金の総元素量に対して、０．５質量％以上１．５質量％以下の範囲内で添加されることが好ましい。Ｍが０．５質量％未満では、上記作用が有効に発揮されない。一方、Ｍが１．５質量％を超えると、強磁性ではなく第２相が析出して磁化が低下する。
【００７４】
本実施形態の方法による配向度向上作用は、原料粉末であるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の保磁力が比較的高いときに、より顕著に発揮される。具体的には、原料粉末を嵩密度が３．０ｇ／ｃｍ3となるように容器に充填し、試料振動型磁力計（ＶＳＭ）で測定した保磁力の値を原料粉末の見掛け上の保磁力とすると、原料粉末は、おおむね、１５０ｋＡ／ｍ以上の高保磁力を有することが好ましく、２００ｋＡ／ｍ以上の保磁力を有することがさらに好ましい。このためには、例えば、ＤｙやＴｂなどの重希土類元素を５質量％以上含むことが好ましく、１０質量％以上含むことがより好ましい。これらの元素は、単独で使用しても良いし、両方を併用しても良い。なお、後記する実施例の欄には、保磁力が約２００ｋＡ／ｍの希土類合金Ｂを用いたときの実験結果を示しているが、保磁力が約１５０ｋＡ／ｍ以上の高保磁力材を用いたときには、本実施形態による配向度向上作用が一層有効に発揮されることを、実験によって確認している。
【００７５】
上記の希土類合金を用い、公知の方法によって希土類合金粉末を作製する。
【００７６】
本実施形態では、例えば、ストリップキャスト（ＳＣ）法などの急冷法によって希土類合金の鋳片（鋳塊）を作製することが好ましい。急冷法によれば、組成が均一な希土類合金の鋳塊が得られる。ストリップキャスト法は、例えば、米国特許５、３８３、９７８号に開示されている。具体的には、まず、所定組成の合金を高周波溶解によって溶融し、合金溶湯を形成する。この合金溶湯を約１４００℃に保持して真空中または不活性ガス雰囲気中で冷却ロール上に流し、１０2℃／秒〜１０4℃／秒の冷却速度で約７００℃〜９００℃の温度まで急冷し、薄帯状に凝固させて合金鋳塊を得る。
【００７７】
次いで、合金鋳塊を、公知の方法を用いて粉砕する。具体的には、合金鋳塊を約１０℃／秒〜１０2℃／秒の冷却速度で室温まで冷却しつつ、水素吸蔵法および／または種々の機械的粉砕法（例えば、ディスクミルが用いられる）で粉砕し、得られた粗粉末（例えば、平均粒径１０μｍ〜５００μｍ）を例えばジェットミルなどの粉砕機を用いた乾式粉砕法により、窒素ガス雰囲気中で微粉砕することが好ましい。
【００７８】
このようにして得られる希土類合金粉末の平均粒径は、磁気特性の観点から、１．５μｍ〜６μｍの範囲内にあることが好ましい。なお、合金粉末の「平均粒径」は、特に断らない限り、ここでは、質量中位径（ｍａｓｓ ｍｅｄｉａｎ ｄｉａｍｅｔｅｒ：ＭＭＤ）を指す。
【００７９】
このような平均粒径が小さな粉末を用いると流動性やプレス成形性（キャビティ充填性および圧縮性を含む）が悪く、生産性が悪い。また、磁界中成形によって成形体を充分配向させることができず、最終的に得られる焼結磁石の磁気特性（例えば残留磁束密度）が低いという問題もある。
【００８０】
上記の問題を回避するため、希土類合金粉末の表面は、例えば、ロッキングミキサー内でステアリン酸亜鉛やカプロン酸メチルなどの潤滑剤で被覆することが好ましい。これにより、合金粉末の酸化が防止され、プレス成形時における配向性や成形性（成形体の抜き出しやすさ）などが向上する。本実施形態に用いられる他の潤滑剤としては、例えば、特開平６−２９０９１９号公報、特開平８−１１１３０８号公報、特開平９−３５０４号公報、特開２０００−１０９９０３号公報などに開示された公知の潤滑剤が挙げられる。
【００８１】
本実施形態によれば、密度が高く、且つ、配向度の高い成形体が得られる。
【００８２】
上記の実施形態では、焼結磁石用粉末の成形方法を示したが、希土類合金粉末と樹脂粉末とを混合したボンド磁石用粉末の成形方法にも適用することができる。
【００８３】
また、上記の実施形態では、ストリップキャスト法で作製されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を用いたが、他の方法によって製造された希土類合金粉末を用いても本実施形態の効果が得られることは言うまでもない。
【００８４】
さらに、上記の実施形態では、合金粉末を潤滑剤で表面処理を施して用いたが、他の表面処理を施してもよく、更に、造粒粉を用いてもよい。
【００８５】
このようにして得られた成形体は、特に、焼結磁石として好適に用いられる。焼結方法は特に限定されず、公知の方法を採用することができる。例えば、上記の成形体に対し、不活性ガス雰囲気（希ガスや窒素ガスなど）下、約１０００℃から１２００℃の温度で約２時間から４時間の焼結処理を行うことができる。焼結処理を行った後、磁石の磁気特性を安定化させるため、不活性ガス雰囲気（希ガスや窒素ガスなど）中にて約５００℃から８００℃で約１時間から５時間の時効処理をさらに行ってもよい。
【００８６】
本実施形態によれば、残留磁束密度の高い焼結磁石を作製することができる。
【実施例】
【００８７】
以下の実験では、保磁力の異なる２種類の希土類合金粉末Ａ（低保磁力材）およびＢ（高保磁力材）を用意し、下記に示す成形条件１から６によって各成形体（サイズ：１０ｍｍ×３０ｍｍ×１２ｍｍ）を形成し、配向度を比較した。以下では、すべて、直角プレス法を実施した。また、成形には、上下パンチでダイホール内の粉末をプレスする一軸プレス成形装置を用いた。
【００８８】
圧粉体の相対密度は、（圧粉体の実測密度／真密度）で算出した。実測密度は、プレス成形装置のキャビティ内に充填した合金粉末の重量とキャビティの内容量とに基づいて算出した。
【００８９】
以下に示すように、成形条件１から５は、静磁界を利用した成形方法であり、成形条件３から５は本発明例、成形条件１および２は比較例である。成形条件６は、パルス磁界を利用した成形条件方法であり、参考のため、実施した。
【００９０】
（希土類合金粉末）
Ａ（低保磁力材）：組成が、Ｎｄ：２３質量％、Ｐｒ：７質量％、Ｄｙ：１．２質量％、Ｂ：１質量％、Ｃｏ：１質量％、残部がＦｅおよび不可避不純物の合金を水素粉砕によって粗粉砕した後、ジェットミルによって微粉砕した粉末を使用した。希土類合金粉末Ａの保磁力（ＨCj）は約８０ｋＡ／ｍである。
【００９１】
Ｂ（高保磁力材）：組成が、Ｎｄ：１７質量％、Ｐｒ：５質量％、Ｄｙ：１０質量％、Ｃｏ：１質量％、Ｂ：１質量％、残部がＦｅおよび不可避不純物の合金を水素粉砕によって粗粉砕した後、ジェットミルによって微粉砕した粉末を使用した。希土類合金粉末Ｂの保磁力（ＨCj）は約２００ｋＡ／ｍである。
【００９２】
（成形方法）
成形条件１
希土類合金粉末ＡおよびＢのそれぞれに対し、希土類合金粉末の保磁力よりも大きい強度（約１２００ｋＡ／ｍ）の正磁界を印加した状態でプレスし、密度が約４．２ｇ／ｃｍ3（相対密度は約０．５６）の成形体を得た（図１を参照）。成形圧力は約３０ＭＰａであり、正磁界の印加時間は合計で１５秒である。なお、図１には、上記の成形条件１および後記する脱磁処理を含めた工程における、磁界の印加時間と、磁界の強度および希土類合金粉末の相対密度との関係を示している。これは、後記する図２においても同様である。
【００９３】
成形条件２
希土類合金粉末ＡおよびＢのそれぞれに対し、図２に示す成形方法を施した。ここで印加される正磁界および逆磁界の強度（絶対値）は、すべて、約１２００ｋＡ／ｍであり、希土類合金粉末の保磁力よりも大きい。
【００９４】
まず、正磁界を印加した状態で希土類合金粉末をプレスした。正磁界の印加時間は５秒である。
【００９５】
圧粉体の密度が約３．０ｇ／ｃｍ3（相対密度は約０．４０）になった後、逆磁界、正磁界、および逆磁界を断続的に順次印加した。ここでは、逆磁界を印加した後、約１秒間停止し、その後、正磁界を印加した後、約１秒間停止する、というサイクルを行った。これら磁界の印加期間内における圧粉体の密度は約３．０ｇ／ｃｍ3と一定であり、それぞれの印加時間は約２秒と一定である。
【００９６】
最後に、圧粉体に対して正磁界を印加した状態でプレスし、密度が約４．２ｇ／ｃｍ3（相対密度は約０．５６）の成形体を得た。成形圧力は約３０ＭＰａであり、正磁界の印加時間は５秒である。一連の工程における正磁界および逆磁界の印加回数は合計５回である。
【００９７】
成形条件３
希土類合金粉末Ｂに対し、図４に示す成形方法を施した。具体的には、成形条件２において、圧粉体の密度が約３．０ｇ／ｃｍ3になった後に印加される各逆磁界の強度を、いずれも、約８０ｋＡ／ｍ（希土類合金粉末Ｂの保磁力より低い強度である）に変更したこと以外は成形条件２と同様にして成形した。
【００９８】
成形条件４
成形条件３において、圧粉体の密度が約３．０ｇ／ｃｍ3になった後に印加される各逆磁界の強度を、いずれも、約１２０ｋＡ／ｍ（希土類合金粉末Ｂの保磁力より低い強度である）に変更したこと以外は成形条件３と同様にして成形した。
【００９９】
成形条件５
成形条件３において、圧粉体の密度が約３．０ｇ／ｃｍ3になった後に印加される各逆磁界の強度を、いずれも、約１５０ｋＡ／ｍ（希土類合金粉末Ｂの保磁力より低い強度である）に変更したこと以外は成形条件３と同様にして成形した。
【０１００】
成形条件６
希土類合金粉末Ｂに対し、前述した特許文献２の実施例１の欄に記載された方法に基づき、パルス磁界を印加した状態でプレスし、密度が約４．２ｇ／ｃｍ3（相対密度は約０．５６）の成形体を得た。具体的には、圧粉体の相対密度が０．３３、０．４０、０．４５のとき、約２３８．８ｋＡ／ｍ（約３５ｋＯｅ）のパルス磁界（持続時間０．５ｍｓｅｃ）を各１回印加した。
【０１０１】
（脱磁処理）
成形体に対し、成形体を構成する希土類合金粉末の保磁力と同程度の磁界を印加して脱磁処理を行った。
【０１０２】
（焼結方法）
Ａｒ雰囲気中で約１０５０℃で５．５時間の焼結処理を行った後、Ａｒ雰囲気中で約５００℃で３時間の時効処理を行った。
【０１０３】
（評価）
このようにして得られた焼結磁石を用い、以下に示す方法によって成形体の配向度を評価した。まず、各焼結磁石をｘ軸、ｙ軸、およびｚ軸にそれぞれ直交する面から構成される立方体（６．５ｍｍ×６．５ｍｍ×６．５ｍｍ）に加工した試料について、ＢＨトレーサを用い、各方向における残留磁束密度Ｂｒ（Ｂr1、Ｂr2、Ｂr3）を算出した。ここでは、プレス方向をｚ軸方向とし、ｘ軸（焼結磁石の配向方向）およびｚ軸に直交する方向をｙ軸方向とする。計算上の飽和磁束密度Ｂｓを、Ｂｓ＝（Ｂr12＋Ｂr22＋Ｂr32）1/2で表し、（Ｂr1／Ｂｓ）×１００を算出することによって配向度（％）を評価した。
【０１０４】
得られた結果を表１にまとめて示す。以下では、希土類合金粉末Ａを用い、成形条件１および２の成形方法によって得られた焼結体を、それぞれ、比較例１および２と呼ぶ。また、希土類合金粉末Ｂを用い、成形条件１および２の成形方法によって得られた焼結体を、それぞれ、比較例３および４と呼び、成形条件３、４、および５の成形方法によって得られた焼結体を、それぞれ、実施例１、２、および３と呼び、成形条件６の成形方法によって得られた焼結体を従来例と呼ぶ。
【０１０５】
【表１】
2006328517.tif 000003
【０１０６】
（考察）
はじめに、成形条件１および２の成形方法による配向度向上作用に関し、図３を用いて検討する。
【０１０７】
図３に示すように、成形条件１および２の成形方法を行った場合、希土類合金粉末Ａ（低保磁力材）と希土類合金粉末Ｂ（高保磁力材）との間で異なる結果が得られた。
【０１０８】
まず、希土類合金粉末Ａ（低保磁力材）に対し、成形条件２の成形方法を行った比較例２の配向度は９９．０％であり、成形条件１の成形方法を行った比較例１の配向度（９８．６％）よりも高くなった。この実験結果は、特許文献１に教示された内容と一致する。
【０１０９】
一方、希土類合金粉末Ｂ（高保磁力材）に対し、成形条件２の成形方法を行った比較例４の配向度は９７．５％であり、成形条件１の成形方法を行った比較例３の配向度（９８．２％）よりも低下した。なお、比較例３および４の配向度は、いずれも、成形条件６のようにパルス磁界を印加した従来例の配向度（９８．５％、表１を参照）よりも低い。
【０１１０】
以上の実験結果より、特許文献１に記載されている成形条件２の成形方法は、希土類合金粉末Ｂのように保磁力の高い磁性粉末の配向度を高めるためには有用でないことが分かる。
【０１１１】
次に、希土類合金粉末Ｂ（高保磁力材）に対し、成形条件３から５の成形方法を行ったときの配向度向上作用に関し、図５を用いて検討する。参考のため、前述した成形条件１および成形条件２の成形方法を行ったときの配向度も図５に併記する。
【０１１２】
図５より、成形条件３から５のように、希土類合金粉末Ｂの保磁力よりも小さい逆磁界を印加する成形方法を行った実施例１から３の配向度は、いずれも、９８．５％であり、前述した比較例３および４の配向度に比べて高くなった。実施例１から３の配向度は、パルス磁界を印加した従来例の配向度（９８．５％）と同じであった。
【０１１３】
以上の実験結果より、本実施形態によれば、保磁力の大きい希土類合金粉末成形体の配向度を充分高められることが分かった。上記の実験では、静磁界を用いているにもかかわらず、パルス磁界を用いたときと同程度の優れた配向度を得ることができたことから、極めて生産性の高い方法であるといえる。
【０１１４】
ここでは、保磁力の高い希土類合金粉末Ｂに対する実験結果を示したが、希土類合金粉末Ａのように保磁力の小さい磁性粉末を用いた場合にも同様の効果が得られると考えられる。
【産業上の利用可能性】
【０１１５】
本発明の製造方法によって得られた希土類合金粉末成形体は、優れた配向度を備えているため、磁気特性に優れた永久磁石を製造するのに好適に用いられる。このようにして得られた永久磁石は、例えば、モーター、センサー、磁気記録媒体などに活用され得る。
【図面の簡単な説明】
【０１１６】
【図１】成形条件１において、磁界の印加時間と、磁界の強度および希土類合金粉末の相対密度との関係を示す図である。
【図２】成形条件２において、磁界の印加時間と、磁界の強度および希土類合金粉末の相対密度との関係を示す図である。
【図３】希土類合金粉末ＡおよびＢに対し、成形条件１および２の成形方法を行ったときの配向度を示す図である。
【図４】成形条件３において、磁界の印加時間と、磁界の強度および希土類合金粉末の相対密度との関係を示す図である。
【図５】希土類合金粉末Ｂに対し、成形条件１から成形条件４の成形方法を行ったときの配向度を示す図である。
【図６】低保磁力材および高保磁力材に対し、約１２００ｋＡ／ｍの正磁界を印加した後、約−１２００ｋＡ／ｍの逆磁界を印加したときの、各合金粉末の動きおよび配向度の変化を示す概略図である。
【図７】高保磁力材に対し、約１２００ｋＡ／ｍの正磁界を印加した後、約−８０ｋＡ／ｍの逆磁界を印加し、さらに約１２００ｋＡ／ｍの正磁界を印加したときの、合金粉末の動きおよび配向度の変化を示す概略図である。
【図１】
2006328517.tif 000004
【図２】
2006328517.tif 000005
【図３】
2006328517.tif 000006
【図４】
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【図５】
2006328517.tif 000008
【図６】
2006328517.tif 000009
【図７】
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