(57)【要約】【課題】燃料液を用いる燃料電池を利用した燃料電池システムにおいて、燃料電池の燃料極側に生成するガスを円滑に除去し、燃料極への燃料液の供給、燃料液供給に伴う燃料極での反応を円滑化して発電効率を向上させる。【解決手段】電解質膜１１を燃料極１２と空気極１３で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極１２に隣設され、燃料液供給口１４１及び燃料液回収口１４２を有するアノード室（燃料供給室）１４を備えた燃料電池１と、燃料液供給口１４１から室１４内へ燃料液を供給するための燃料液供給部Ｆとを含む燃料電池システムＡであり、電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために、アノード室１４内の圧力変動及びアノード室１４内の液体の正逆流のうち少なくとも一方を発生させつつ、アノード室１４に燃料液供給部Ｆから燃料液が供給されるようにした燃料電池システムＡ。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給するための燃料液供給部とを含む燃料電池システムであり、
前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために、前記燃料供給室内の圧力変動及び前記燃料供給室内の液体の正逆流のうち少なくとも一方を発生させつつ該燃料供給室に該燃料液供給部から燃料液が供給されることを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
前記燃料供給室への燃料液供給が、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための該燃料供給室内の前記圧力変動とともに該燃料供給室内の前記液体の正逆流も発生させつつ行われる請求項１記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記燃料供給室内の圧力変動は、正圧と負圧の繰り返しによる正負圧力変動である請求項１又は２記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記燃料供給室内の圧力変動は、正圧の大きさの繰り返し変動による正圧力変動である請求項１又は２記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記燃料供給室内の圧力変動は、負圧の大きさの繰り返し変動による負圧力変動である請求項１又は２記載の燃料電池システム。
【請求項６】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、正逆運転可能の送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された流量調整可能の弁と、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び該弁の制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該弁と共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正負圧力変動及び液体の正逆流を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該弁の流量を制御することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項７】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された流量調整可能の弁と、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び該弁の制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該弁と共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正圧力変動を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該弁の流量を制御することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項８】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、正逆運転可能の送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液供給部の送液ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための燃料供給室内の正負圧力変動及び液体の正逆流を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作を制御することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項９】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された液回収側ポンプと、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び液回収側ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該液回収側ポンプと共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正負圧力変動を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項１０】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された液回収側ポンプと、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び該液回収側ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該液回収側ポンプと共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正圧力変動を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項１１】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された液回収側ポンプと、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び液回収側ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために前記燃料供給室内を負圧に維持しつつ該燃料供給室内液体を間欠的に正逆流させるように該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項１２】
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された液回収側ポンプと、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び液回収側ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために前記燃料供給室内を正圧に維持しつつ該燃料供給室内液体を間欠的に正逆流させるように該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項１３】
前記燃料供給室内の負圧の絶対値の最大値は、該燃料供給室内の正圧の平均値の1/10以上である請求項３、６、８又は９記載の燃料電池システム。
【請求項１４】
前記燃料供給室内の正圧力変動は燃料供給室内の平均圧力より大きい圧力を伴う圧力変動であり、該平均圧力より大きい圧力である時間の合計は、燃料電池駆動時間の半分以下であり、該平均圧力より大きい圧力には該平均圧力の１．０５倍以上の圧力が含まれる請求項４、７又は１０記載の燃料電池システム。
【請求項１５】
前記燃料電池は、前記燃料液として高濃度燃料液を希釈液で希釈した燃料液を使用する燃料電池であり、前記燃料液供給部は、前記送液ポンプとして、高濃度燃料液用の第１のポンプと、希釈液用の第２のポンプとを有し、該第１ポンプからの高濃度燃料液と該第２ポンプからの希釈液とを混合して前記燃料電池の燃料供給室の燃料液供給口へ導く混合流路を有している請求項６から１４のいずれかに記載の燃料電池システム。
【請求項１６】
前記燃料液供給部と前記燃料電池の燃料供給室の燃料液供給口との間に該燃料液供給口から該燃料液供給部へ逆流する液体から気体を分離して排出する気液分離器が接続されている請求項６から１５のいずれかに記載の燃料電池システム。
【請求項１７】
前記弁と前記燃料電池の燃料供給室の燃料液回収口との間に該燃料液回収口から該弁へ向け流れる液体から気体を分離して排出する気液分離器が接続されている請求項６又は７記載の燃料電池システム。
【請求項１８】
前記燃料電池の燃料供給室に燃料液回収口が設けられており、該燃料液回収口に、そこから流出する液体から気体を分離して排出する気液分離器が接続されている請求項８記載の燃料電池システム。
【請求項１９】
前記液回収側ポンプと前記燃料電池の燃料供給室の燃料液回収口との間に該燃料液回収口から該液回収側ポンプの方へ流れる液体から気体を分離して排出する気液分離器が接続されている請求項９、１０、１１又は１２記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、該燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給するための燃料液供給部とを含む燃料電池システム、例えば、ダイレクトメタノール型燃料電池(DMFC:Direct Methanol Fuel Cell)のように、高濃度燃料液を水などの希釈液で希釈した燃料液を用いる燃料電池を利用した燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
ユビキタス社会の幕開けとともに電池の長寿命化に対する要求が高まってきている。従来のリチウム電池はその理論限界に近づきつつあり、これ以上の大幅な性能向上は望めなくなりつつある。そんな中、重量（容積）あたりのエネルギー密度の高さから従来の電池に比べて大幅な長寿命化が可能な燃料電池が注目されている。
【０００３】
燃料電池の中でも特に(1) 構造が簡単、(2) 水素スタンドなどの大規模なインフラ整備を要することなく燃料の入手が容易、(3) 低コスト、低温での動作が可能などの点から、例えば携帯機器（ノート形パーソナルコンピュータ、携帯電話機、各種携帯情報端末（ＰＤＡ）機器等）向けの燃料電池として適していると言えるダイレクトメタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）が注目されており、盛んに研究されている。
【０００４】
ＤＭＦＣ型燃料電池を採用した燃料電池システムは燃料供給の方法により二つのタイプに分類される。一つはアクティブ型と呼ばれるもので、電池への燃料供給をポンプにより行うタイプであり、もう一つはパッシブ型と呼ばれるもので、ポンプを用いずに毛細管力等により燃料を供給するタイプである。
【０００５】
ここでＤＭＦＣの反応式を示す。
燃料極（アノード）側での反応：ＣＨ3 ＯＨ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ2 ＋６ｅ- ＋６Ｈ+ 
酸素極（カソード）側での反応：(3/2) Ｏ2 ＋６Ｈ+ ＋６ｅ- →３Ｈ2 Ｏ
全反応          ：ＣＨ3 ＯＨ＋(3/2) Ｏ2 →ＣＯ2 ＋２Ｈ2 Ｏ
【０００６】
この反応式によればメタノールと水は燃料極において等モルで反応し、ＣＯ2 と６個の電子とプロトンを生成し、ＣＯ2 は外部に排出され、電子は外部回路を通って酸素極（空気極）に、プロトンは電解質層を通って酸素極（空気極）にそれぞれ別ルートで送られ、そこで反応し、水分子３個を生成する。全反応としてはＣＯ2 と２分子のＨ2 Ｏを生成する。
かかるＤＭＦＣは、例えば、特開２００３−１３２９２４号公報等に記載されている。      
【０００７】
また、上記反応式によればメタノールと水は燃料極において等モルで反応するが、実際に燃料極に供給される燃料液には、通常、濃度が３〜５％と低濃度のメタノール水溶液が用いられる。その理由は、メタノールが燃料極で上記の反応を起こさないまま電解質膜を透過して酸素極へ到達してしまうというクロスオーバーという現象を防ぐためである。クロスオーバー現象は燃料中のメタノール濃度が高いほど起こりやすい。このようなクロースオーバー現象が発生すると、ＤＭＦＣの二つの極（燃料極及び酸素極）のうち燃料極で起こるべきメタノールの反応が酸素極でも起こり、燃料の無駄と酸素極側の電位低下による電池効率の著しい低下が起こる。従って、通常は、水で希釈した上記の低濃度のメタノール水溶液が用いられる。
【０００８】
このように燃料にアルコールを採用する燃料電池に供給される燃料液には、高濃度燃料液を希釈液で希釈した低濃度燃料液が採用されるのであるが、この場合、予めアルコール濃度を所定濃度まで希釈した溶液を燃料液収容容器に貯蔵し、ポンプを用いて燃料電池に供給する方法も考えられるが、発電時は常に燃料液を供給し続ける必要があるため燃料液がすぐに消費され、頻繁に燃料液収容容器を交換するか、該容器に燃料液を補給しなければならない。
【０００９】
燃料液収容容器を大きくすれば容器交換頻度や該容器への燃料液補給頻度は少なくなるが、小型化を目的とした携帯用の燃料電池システムには不向きである。
この点、例えば、特開２００４−１５２５６１号公報は、空気極から発生する水を回収し、高濃度のアルコールと混合してアルコール濃度を希釈し、燃料電池に供給する方法を提案している。
【００１０】
【特許文献１】特開２００３−１３２９２４号公報
【特許文献２】特開２００４−１５２５６１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、燃料電池システムにおいては次のような問題がある。
すなわち、前記ＤＭＦＣを利用した燃料電池システムを例にとると、電池における電気化学反応により既述のとおり、燃料極側に炭酸ガスが発生する。この炭酸ガスは、一部は燃料液に溶け込んで酸素極（空気極）側へ移行するが、燃料極側にも残る。
【００１２】
かかる燃料極側の炭酸ガスは、燃料極へ燃料液を供給するために該燃料極に隣り合わせて設けられる燃料供給室（アノード室）に、液体は透過しないが通気可能である通気孔を設けるなどして外部へ放出するのであるが、実際には、その放出が円滑になされないことがある。
【００１３】
例えば、アノード室内の段差部その他の奥まった部位、アノード室内壁や燃料極における触媒層の表面や内部等に付着して、そこに滞留することがあり、かかる炭酸ガスは自然には放出され難い。
また、燃料液中に溶存していた空気などの気体が触媒層の表面で析出して滞留したり、さらにまた、燃料液中の不純物や反応による副生成物が触媒上に付着することもある。
【００１４】
ＤＭＦＣのように燃料極側に電池の電気化学反応にともなってガスが発生する燃料電池におて、該ガスが円滑に外部へ放出されず、電池内、特に燃料極の触媒領域に滞留し、蓄積されていくと、反応効率、ひいては発電効率が低下する。燃料液中に溶存していた空気などの気体が触媒層の表面で析出して滞留したり、燃料液中の不純物や反応による副生成物が触媒上に付着した場合も、正常な反応が阻害され、それにより反応効率、ひいては発電効率が低下する。
【００１５】
そこで本発明は、電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、該燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給するための燃料液供給部とを含む燃料電池システムであって、少なくとも、該燃料電池の燃料極側に生成するガスを、該燃料極側から円滑に除去し、該燃料極への燃料液の供給、該燃料液供給に伴う該燃料極での反応を円滑化して発電効率を向上させることができる燃料電池システムを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明は前記課題を解決するため、電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口（或いはさらに燃料液回収口）を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給するための燃料液供給部とを含む燃料電池システムであり、
前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために、前記燃料供給室内の圧力変動及び該燃料供給室内の液体の正逆流のうち少なくとも一方（例えば、少なくとも該燃料供給室内の圧力変動）を発生させつつ該燃料供給室に該燃料液供給部から燃料液が供給される燃料電池システムを提供する。
【００１７】
本発明に係る燃料電池システムによると、燃料電池における燃料供給室内圧力を変動させる場合、その状態で該燃料供給室に燃料液が供給される。この場合、電池の燃料極側に電池の電気化学反応にともなって生成するガスが、燃料極の触媒層表面やその内部、或いは、燃料供給室内の段差部その他の凹所や内壁面に付着することがあっても、また、付着しようとしても、該燃料供給室内の圧力変動により、該ガスによる気泡が圧縮膨張を繰り返して揺さぶられ、それにより気泡はかかる部位から容易に脱離し、円滑に電池外へ除去されることが可能となる。
【００１８】
また、同様に、燃料液中に溶存していた空気などの気体が触媒層等で析出したり、或いは燃料液中の不純物や反応による副生成物が触媒層等に付着しようとしても、それらも、燃料供給室内の圧力変動に伴って加圧減圧作用を受け、それにより揺さぶられる恰好となり、円滑に電池外へ除去されることが可能となる。
【００１９】
また、燃料供給室内に液体の正逆流を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給する場合、電池の燃料極側に生成するガスが、燃料極の触媒層表面やその内部、或いは、燃料供給室内の段差部その他の凹所や内壁面に付着することがあっても、また、付着しようとしても、該燃料供給室内の液体の正逆流により、該ガスによる気泡が揺さぶられ、それにより気泡はかかる部位から容易に脱離し、円滑に電池外へ除去されることが可能となる。
【００２０】
また、同様に、燃料液中に溶存していた空気などの気体が触媒層等で析出したり、或いは燃料液中の不純物や反応による副生成物が触媒層等に付着しようとしても、それらも、燃料供給室内の液体の正逆流により揺さぶられる恰好となり、円滑に電池外へ除去されることが可能となる。
ここで「正逆流」とは「正流」とこれに対する「逆流」であり、さらに言えば、「正流」とは、燃料供給室内への燃料液供給部からの燃料液供給に伴う液体の順方向流れであり、「逆流」とは、該「正流」とは逆方向への液体の流れである。
【００２１】
前記燃料供給室への燃料液供給は、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための、該燃料供給室内の前記圧力変動とともに該燃料供給室内の液体の正逆流も発生させつつ行われるようにしてもよい。こうすることで、一層気泡等が揺さぶられ、より円滑に電池外へ除去されることが可能となる。
【００２２】
前記燃料供給室内の圧力変動は、例えば、正圧と負圧の繰り返しによる正負圧力変動であってもよく、正圧又は負圧の大きさの繰り返し変動による正圧力変動又は負圧力変動であってもよい。
ここで「正圧」、「負圧」は大気圧に対して「正圧」、「負圧」である。
圧力変動や液体の正逆流は、例えば、燃料電池の発電の妨げとならない燃料液の供給を確保するように、所定のタイミングで周期的に繰り返しなされるようにすればよい。
【００２３】
以下に本発明に係る燃料電池システムのより具体的な例を列挙する。
＜第１の燃料電池システム（後述図４（Ａ）、図６（Ａ）実施例はこれに属する）＞
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、正逆運転可能の送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された流量調整可能の弁と、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び該弁の制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該弁と共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正負圧力変動及び液体の正逆流を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該弁の流量を制御する燃料電池システム。
【００２４】
＜第２の燃料電池システム（後述図４（Ｂ）、図６（Ｂ）実施例はこれに属する）＞
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された流量調整可能の弁と、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び該弁の制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該弁と共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正圧力変動を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該弁の流量を制御する燃料電池システム。
【００２５】
＜第３の燃料電池システム（後述図４（Ｃ）、図６（Ｃ）実施例はこれに属する）＞
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、正逆運転可能の送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液供給部の送液ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための燃料供給室内の正負圧力変動及び液体の正逆流を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作を制御する燃料電池システム。
このシステムにおける電池の燃料供給室にも燃料液回収口を設けてもよい。
【００２６】
＜第４の燃料電池システム（後述図８（Ａ）、図１０（Ａ）実施例はこれに属する）＞
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された液回収側ポンプと、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び液回収側ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該液回収側ポンプと共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正負圧力変動を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御する燃料電池システム。
【００２７】
＜第５の燃料電池システム（後述図８（Ｂ）、図１０（Ｂ）の実施例はこれに属する）＞  電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された液回収側ポンプと、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び該液回収側ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記燃料液供給部が、該液回収側ポンプと共同して、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のための前記燃料供給室内の正圧力変動を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御する燃料電池システム。
この第５の燃料電池システムにおいては、前記制御部は、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために、前記燃料供給室内に正圧力変動を発生させることに代えて、負圧力変動を発生させつつ該燃料供給室に燃料液を供給するように、該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御するものとしてもよい。
【００２８】
＜第６の燃料電池システム（後述図１０（Ｃ）実施例はこれに属する）＞
以上のほか、本発明の課題を解決し得る燃料電池システムとして、次のものも挙げることができる。すなわち、
電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口及び燃料液回収口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、
前記燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給する、送液ポンプを含む燃料液供給部と、
前記燃料液回収口に接続された液回収側ポンプと、
前記燃料液供給部の送液ポンプ及び液回収側ポンプの制御部とを備えており、
前記制御部は、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために前記燃料供給室内を負圧に維持しつつ該燃料供給室内液体を間欠的に正逆流させるように該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御する燃料電池システムである。
【００２９】
この第６の燃料電池システムにおいては、前記制御部は、前記電池本体の燃料極側に生成するガス除去のために、前記燃料供給室内を負圧に維持することに代えて正圧に維持しつつ該燃料供給室内液体を間欠的に正逆流させるように該燃料液供給部の送液ポンプ動作及び該液回収側ポンプ動作を制御するものとしてもよい。
【００３０】
前記燃料供給室内に圧力変動を発生させ、その圧力変動が正圧と負圧の繰り返しによる正負圧力変動である燃料電池システムの場合、該燃料供給室内の負圧は、燃料極側の触媒層を一時的に負圧にして生成ガスを排出するうえで、その負圧の絶対値の最大値が、該燃料供給室内の正圧の平均値の１／１０以上であることが好ましい。該最大値の上限については燃料供給阻害防止の観点から、正圧の平均値を超えない程度を挙げることができる。      
【００３１】
また、前記燃料供給室内に圧力変動を発生させ、その圧力変動が正圧の大きさの繰り返し変動による正圧力変動である燃料電池システムの場合、該燃料供給室内の正圧力変動としては、燃料供給室内の平均圧力より大きい圧力を伴う圧力変動を例示できる。その場合、燃料供給室への燃料液の供給及び燃料極側での生成ガスの除去の観点から、燃料供給室内圧力が、該平均圧力より大きい圧力である時間の合計は、燃料電池駆動時間の半分以下１／１０以上程度を例示でき、該平均圧力より大きい圧力には該平均圧力の１．０５倍以上２倍以下程度の圧力が含まれる例を挙げることができる。
【００３２】
いずれにしても、本発明に係る燃料電池システムは、予め所定濃度に希釈した燃料液が前記の燃料液供給部から燃料供給室に供給されるものでもよく（この場合は燃料液供給部における送液ポンプは該希釈燃料液用のポンプだけでもよい。）、また、燃料液として高濃度燃料液を希釈液で希釈した燃料液を使用する燃料電池を利用するものでもよい。
【００３３】
後者の場合、燃料液供給部として、前記送液ポンプとして、高濃度燃料液用の第１のポンプと、希釈液用の第２のポンプとを有し、該第１ポンプからの高濃度燃料液と該第２ポンプからの希釈液とを混合して前記燃料電池の燃料供給室の燃料液供給口へ導く混合流路を有しているものを例示できる。
【００３４】
いずれにしても、前記燃料液供給部と前記燃料電池の燃料供給室の燃料液供給口との間に該燃料液供給口から該燃料液供給部へ逆流する液体から気体を分離して排出する気液分離器が接続されていてもよい。
【００３５】
また、前記第１及び第２の燃料電池システムの場合、前記弁と前記燃料電池の燃料供給室の燃料液回収口との間に該燃料液回収口から該弁へ向け流れる液体から気体を分離して排出する気液分離器が接続されていてもよい。
前記第３の燃料電池システムにおいても、電池の燃料供給室に燃料液回収口を設ける場合、該燃料液回収口に、そこから流出する液体から気体を分離して排出する気液分離器を接続してもよい。
【００３６】
前記第４から第６の燃料電池システムでは、前記液回収側ポンプと前記燃料電池の燃料供給室の燃料液回収口との間に該燃料液回収口から該液回収側ポンプの方へ流れる液体から気体を分離して排出する気液分離器を接続してもよい。
【００３７】
なお、いずれの燃料電池システムにおいても、燃料電池としては、代表例としてＤＭＦＣを挙げることができ、その場合、前記「高濃度燃料液」として、メタノール、高濃度メタノール水溶液を例示でき、希釈液として水、水を主成分とする液を挙げることができる。この希釈液には、ＤＭＦＣのカソード（空気極、酸素極）側で生成される水を利用できる。
【００３８】
また、各ポンプは、システムの小型化、コンパクト化のためにマイクロポンプが推奨されるが、これに限定されない。
マイクロポンプは、システムの小型化、コンパクト化のために燃料電池に一体化して形成してもよい。
【００３９】
マイクロポンプとしては、第１絞り流路、第１絞り流路より短い第２絞り流路、第１、第２の絞り流路間のポンプ室、ポンプ室容積を変動可能のポンプ室に臨むダイアフラム及び該ダイアフラムに設置された駆動アクチュエータを含み、該駆動アクチュエータにパルス電圧を印加することで該パルス電圧波形に応じて、第１絞り流路（又は第２絞り流路）からポンプ室に液体が吸引され、第２絞り流路（又は第１絞り流路）からポンプ室内液体が吐出されるポンプを例示できる。
【発明の効果】
【００４０】
以上説明したように本発明によると、電解質膜を燃料極と酸素極で挟んだ電池本体及び該電池本体の燃料極に隣設され、燃料液供給口を有する燃料供給室を備えた燃料電池と、該燃料供給室の燃料液供給口から該室内へ燃料液を供給するための燃料液供給部とを含む燃料電池システムであって、少なくとも、該燃料電池の燃料極側に生成するガスを、該燃料極側から円滑に除去し、該燃料極への燃料液の供給、該燃料液供給に伴う該燃料極での反応を円滑化して発電効率を向上させることができる燃料電池システムを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４１】
＜図１に示す燃料電池システム及びそれに基づく実施例１〜実施例３＞
（１）図１の燃料電池システム
実施例１〜実施例３を説明するに先立って、図１に示す構成の燃料電池システムについて説明する。
図１の燃料電池システムＡは、燃料電池としてダイレクトメタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）１を採用しており、この電池１に燃料液供給部Ｆから燃料液を供給して発電させることができる。
【００４２】
電池１は、電解質膜１１の両面にアノード（燃料極）１２とカソード（空気極、換言すれば酸素極）１３を接合したＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly)構造のもので、アノード１２にはセパレータを貼り合わせてアノード室（燃料供給室）１４を形成してあり、カソード１３にもセパレータを貼り合わせてカソード室（液回収室）１５を形成してある。
【００４３】
ここでは、アノード１２は電解質膜１１に接する触媒層（例えば白金黒或いは白金合金をカーボンブラックに担持させたもの）とこれに積層されたカーボンペーパ等の電極からなり、カソード１３も電解質膜１１に接する同様の触媒層とこれに積層された同様の電極からなっている。                                                                      
【００４４】
アノード室１４は、燃料液供給口１４１及び燃料液回収口１４２を有している。また、アノード室１４は、燃料液供給部Ｆから燃料供給口１４１に供給される燃料液をアノード１２の全体に分散供給するための液通路を有している。
【００４５】
アノード室１４はさらに、その室壁に電池１の電気化学反応によりアノード１２側で発生する炭酸ガスを外部へ放出するための通気孔１４３を有している。通気孔１４３は室内から外への気体の通過は許すが、室内から外への液体の通過を阻止するように、微細孔を形成し、撥水処理を施したものであるが、必ずしも設ける必要はない。
【００４６】
カソード室１５は電気化学反応によりカソード側に生成される液（水）やアノード側から電解質膜１１を通過してカソード側へ移動してくることがある液を、カソード１３の全体から回収する液通路及び該液通路から液を導出する液導出口１５１を有しており、さらに、カソード１３に対し外部から空気（酸素）を取り入れるための通気孔１５２も有している。通気孔１５２は外から室内への空気の通過は可能であるが室内から外への液体の通過を阻止するように微細孔を形成し、撥水処理を施したものである。
【００４７】
燃料液供給部Ｆは、高濃度燃料液（本例では、略１００％濃度のメタノール）を収容する容器Ｃ１に接続された高濃度燃料液供給路Ｌ１を含んでいるとともに、希釈液（本例では水又は水を主成分とする液）を収容する容器Ｃ２に接続された希釈液供給路Ｌ２を含んでいる。
【００４８】
高濃度燃料液供給路Ｌ１には、その途中に、容器Ｃ１の高濃度燃料液を送り出すためのポンプＭＰ１を接続してあり、希釈液供給路Ｌ２には、その途中に、容器Ｃ２内の希釈液を送りだすポンプＭＰ２を接続してある。
供給路Ｌ１、Ｌ２は合流部Ｌ３で合流しており、該合流部Ｌ３から電池アノード室１４の燃料供給口１４１へ混合流路Ｌ４が延びており、気液分離器Ｆ２を介して燃料供給室１４の燃料供給口１４１に接続さている。
【００４９】
気液分離器Ｆ２は、アノード側で発生するガスが燃料供給口１４１から混合流路Ｌ４の方へ入り込むことを防止するためのもので、ここで気液を分離して外部へ放出する。
電池の燃料供給室１４の液回収口１４２は、回収路Ｌ５で希釈液収容容器Ｃ２に連通している。回収路Ｌ５は、アノード側で使用され、メタノール濃度が低下した余剰の燃料液等の液体を容器Ｃ２へ導くものであるが、その途中には流量制御可能の弁として、本例では電磁開閉弁Ｖが接続されている。
また、液回収口１４２と希釈液収容容器Ｃ２との間に、液回収口１４２から流出してくる液体からガスを分離して外部へ放出する気液分離器Ｆ１を接続してある。
【００５０】
燃料電池１のカソード室１５の液導出口１５１は気液分離器Ｆ３を介して液回収路Ｌ６にて希釈液収容容器Ｃ２へ接続されており、その途中にポンプＭＰ４が接続されている。気液分離器Ｆ３は液導出口１５１から出てくる液体からガスを分離放出するためのものである。
【００５１】
前記の気液分離器Ｆ１、Ｆ２及びＦ３は、気液を分離して気体を外部へ放出可能なものであればよく、例えば、それ自体知られている気液分離膜を利用した気液分離器を採用できる。
図１の燃料電池システムＡは、さらに、ポンプＭＰ１、ＭＰ２、ＭＰ４の駆動回路Ｄ及びポンプ駆動回路Ｄを制御する制御部Ｃｏｎｔを含んでいる。
【００５２】
燃料供給部ＦにおけるポンプＭＰ１、ポンプＭＰ２、カソード側のポンプＭＰ４は、送液可能なものであればよいが、ここでは、基本構成が図２（Ａ）及び図２（Ｂ）に示すもので、図２（Ｃ）や図２（Ｄ）に示す駆動波形信号が印加されることで送液動作を行うマイクロポンプ（図２上「ＭＣ」と総称する。）である。
先ず、構成について説明すると、マイクロポンプＭＣは、液通路Ｌ１、Ｌ２或いはＬ６内に設定されたポンプ室ＰＣ、上流側液流路部分Ｌｉとポンプ室ＰＣとの間に形成された絞り流路ｆ１、下流側液流路部分Ｌｏとポンプ室ＰＣとの間に形成された絞り流路ｆ２、ポンプ室ＰＣに臨設されたダイアフラムＤＦ及び該ダイアフラムＤＦに貼設された、アクチュエータの１例である圧電素子ＰＺＴを含んでいる。絞り流路ｆ１とｆ２は断面積は略同じであるが、下流側流路ｆ２の方が上流側流路ｆ１より長い。
【００５３】
ポンプＭＣは、圧電素子ＰＺＴにパルス電圧を印加してポンプ室壁（ダイアフラム）ＤＦを振動させることで、印加パルス電圧波形に応じてポンプ室ＰＣを収縮膨張させ、第１絞り流路ｆ１（又は第２絞り流路ｆ２）からポンプ室ＰＣ内へ液体を吸引し、第２絞り流路ｆ２（又は第１絞り流路ｆ１）からポンプ室内液体を吐出できる。
【００５４】
さらに説明すると、圧電素子ＰＺＴを駆動するパルス電圧として、駆動回路Ｄから例えば図２（Ｃ）に示すように急峻な立ち上がり、緩やかな立ち下がりを示すパルス電圧波形を採用することで、印加電圧の急峻な立ち上がり時に圧電素子によりダイアフラムＤＦを急激に変形させてポンプ室ＰＣを急激に収縮させると、長い流路ｆ２では流路抵抗により液体が層流状に流れる一方、短い流路ｆ１では液体が乱流となり、流路ｆ１からの液体の流出が抑制される。これにより、流路ｆ２からポンプ室内液体を吐出することができる。      
【００５５】
また、印加電圧の緩やかな立ち下がり時に圧電素子によりダイアフラムＤＦを緩やかに復帰動作させてポンプ室ＰＣを緩やかに膨張させると、短い流路ｆ１からはポンプ室ＰＣ内へ液体が流入する一方、このとき流路ｆ１より流路抵抗が大きい長い流路ｆ２からの液体吐出が抑制される。これにより、流路ｆ１からポンプ室ＰＣ内へ液体を吸引できる。
ポンプＭＰ１、ポンプＭＰ２、ＭＰ４のそれぞれは、かかる基本構造を有し、かかる動作原理で送液を行うものである。
【００５６】
そこで、図１の燃料電池システムＡにおいて、ポンプＭＰ１、ＭＰ２のそれぞれにおいて、上流側（容器Ｃ１、Ｃ２側）に流路ｆ１を下流側（電池１側）に流路ｆ２を配置することで、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を交互に或いは同時に駆動して希釈された燃料液を順方向の流れ（正流）で電池１のアノード室１４へ供給できる。
また、ポンプＭＰ４においても、上流側（電池１側）に流路ｆ１を下流側（容器Ｃ２側）に流路ｆ２を配置することで、ポンプＭＰ４駆動して、電池のカソード室１５から容器Ｃ２へ液回収を行える。
【００５７】
図３は、マイクロポンプＭＰ１、ＭＰ２を交互に駆動して高濃度燃料液と希釈液とを交互に混合流路Ｌ４へ送り込む様子を例示しており、交互に送り込まれた高濃度燃料液と希釈液は混合流路を進む間に相互に拡散、混合して希釈された燃料液となり、カソード室１４へ供給される。
マイクロポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に駆動して高濃度燃料液と希釈液と同時に混合流路Ｌ４へ送り込んでも、それら両液が混合流路を進む間に混合され、希釈された燃料液が得られる。
【００５８】
また、駆動回路Ｄから図２（Ｄ）に示す緩やかな立ち上がり、急峻な立ち下がりを示すパルス電圧を印加すると、流路ｆ２からポンプ室ＰＣ内へ液体を吸引し、流路ｆ１からポンプ室内液体を吐出できる。このように、ポンプＭＰ１、ＭＰ２のそれぞれは、逆方向流を発生させるようにも駆動でき、これにより、必要に応じ、アノード室１４内に逆流を発生させることもできる。
なお、マイクロポンプは、システムのコンパクト化のためにアノード室１４、カソード室１５と一体的に形成してもよい。
【００５９】
この燃料電池システムＡによると、制御部Ｃｏｎｔの指示のもとにポンプ駆動回路Ｄが各ポンプの圧電素子に駆動信号を入力することで、ポンプＭＰ１により容器Ｃ１から高濃度燃料液を合流部Ｌ３へ送るとともに、ポンプＭＰ２により容器Ｃ２から希釈用液を合流部Ｌ３へ送り、これら液体をひき続き混合流路Ｌ４において混合し、かくして得られる希釈された燃料液（例えば約３％のメタノール水溶液）を燃料電池１に供給し、発電に供し、負荷ＬＤに電力を供給できる。
【００６０】
燃料電池１における電気化学反応によりカソード１３側に生成される水や、アノード１２側から電解質膜１１を通過してカソード１３側へ到来することがある液体は、ポンプＭＰ４の働きでカソード室１５から容器Ｃ２へ回収される。なお、燃料電池システムの使用開始当初には、容器Ｃ２に初期水を収容しておけばよい。
【００６１】
（２）実施例１〜実施例３
図１に示す燃料電池システムＡは基本的には上記のようにして発電させることができるのであるが、電池１における電気化学反応によりアノード（燃料極）１２側に発生する炭酸ガスや燃料液中の不純物、反応に伴う副生成物等を円滑に除去して、発電効率を上げるために、次の実施例１〜３のいずれかのようにポンプＭＰ１、ＭＰ２、弁Ｖが動作するように、制御部Ｃｏｎｔにポンプ駆動回路Ｄ及び電磁開閉弁Ｖの開閉を制御させる。なお、実施例１〜３では燃料液供給にあたりポンプＭＰ１、ＭＰ２を交互に駆動する。
【００６２】
（2-1)実施例１（図４（Ａ）参照）
図４（Ａ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に正運転し、高濃度燃料液と希釈液とを交互に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。
次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に逆運転し、それによりアノード室１４内液を逆流させて該室内を減圧する（負圧にする）。
以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から逆流することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００６３】
(2-2) 実施例２（図４（Ｂ）参照）
図４（Ｂ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを交互に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２はそのまま正運転を続けることで、アノード室内圧力を上昇させ、加圧した燃料液を供給する。
以上の動作を繰り返させることで、アノード室１４内の燃料液を交換しながら、また、燃料供給圧力を間欠的に上げながら、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００６４】
(2-3) 実施例３（図４（Ｃ）参照）
図４（Ｃ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを交互に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを開いたまま、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に逆運転し、それによりアノード室１４内を減圧する（負圧にする）と同時に液を逆流させる。以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに液の正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００６５】
＜図５に示す燃料電池システム及びそれに基づく実施例４〜実施例６＞
（１）図５の燃料電池システム
図５に示す構成の燃料電池システムＢは、図１に示す燃料電池システムＡにおいて、燃料液の電池１への供給にあたり、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に駆動するものであり、高濃度燃料液と希釈液との混合をより確実に行わせるために混合流路Ｌ４を蛇行させて長く形成したものである。それ以外の点は図１に示すシステムＡと同じであり、システムＡにおける部品、部分と実質上同じ部品、部分にはシステムＡと同じ参照符号を付してある。      
【００６６】
（２）実施例４〜実施例６
この燃料電池システムＢにおいても、電池１における電気化学反応によりアノード（燃料極）１２側に発生する炭酸ガスを円滑に除去して、発電効率を上げるために、次の実施例４〜実施例６のいずれかのようにポンプＭＰ１、ＭＰ２、弁Ｖが動作するように、制御部Ｃｏｎｔにポンプ駆動回路Ｄ及び電磁開閉弁Ｖの開閉を制御させる。
【００６７】
（2-1)実施例４（図６（Ａ）参照）
図６（Ａ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で同時に駆動して正運転し、高濃度燃料液と希釈液とを同時に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。
次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で同時に駆動して逆運転し、それによりアノード室１４内液を逆流させて該室内を減圧する（負圧にする）。
以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに液の正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から逆流することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００６８】
(2-2) 実施例５（図６（Ｂ）参照）
図６（Ｂ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で同時に駆動して正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを同時に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２はそのまま正運転を続けることで、アノード室内圧力を上昇させ、加圧した燃料液を供給する。
以上の動作を繰り返させることで、アノード室１４内の燃料液を交換しながら、また、燃料供給圧力を間欠的に上げながら、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００６９】
(2-3) 実施例６（図６（Ｃ）参照）
図６（Ｃ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で同時に駆動して正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを同時に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを開いたまま、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で同時に駆動して逆運転し、それによりアノード室１４内を減圧する（負圧にする）と同時に液を逆流させる。以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに液の正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００７０】
＜図７に示す燃料電池システム及びそれに基づく実施例７及び８＞
（１）図７の燃料電池システム
図７に示す構成の燃料電池システムＣは、図１に示す燃料電池システムＡにおいて、開閉弁Ｖに代えて、ポンプＭＰ１等と同構造、作用のマイクロポンプＭＰ３を採用したものである。それ以外の点は図１に示すシステムＡと同じであり、システムＡにおける部品、部分と実質上同じ部品、部分にはシステムＡと同じ参照符号を付してある。燃料液の電池１への供給は、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を交互に駆動して行う。ポンプＭＰ３は、既述のポンプ構造のとおり絞り流路ｆ１、ｆ２があるものの、圧電素子ＰＺＴで駆動されていないときは、液の流通が可能である。
【００７１】
（２）実施例７、８
この燃料電池システムＣにおいても、電池１における電気化学反応によりアノード（燃料極）１２側に発生する炭酸ガスを円滑に除去して、発電効率を上げるために、次の実施例８、７のいずれかのようにポンプＭＰ１、ＭＰ２、ＭＰ３が動作するように、制御部Ｃｏｎｔにポンプ駆動回路Ｄを制御させる。
【００７２】
(2-1) 実施例７（図８（Ａ）参照）
図８（Ａ）に示すように、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２と、ポンプＭＰ３とを交互に正運転する。ポンプＭＰ１とＭＰ２とを交互に正運転するとき、アノード室１４内は加圧状態となり、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２が停止され、代わりにポンプＭＰ３が正運転されるときアノード室１４内は減圧（負圧）状態となる。
かかるアノード室１４内の加圧、減圧を繰り返すことで、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００７３】
(2-2) 実施例８（図８（Ｂ）参照）
図８（Ｂ）に示すように、ポンプＭＰ１、ＭＰ２をそれらの間においては交互に、しかし、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２として見た場合は該ポンプ群を連続的に正運転しながら、ポンプＭＰ３を間欠的に逆運転する。ポンプＭＰ３の逆運転時、アノード室１４内圧を上げることができ、その加圧状態に対し、ポンプＭＰ３の停止時にはアノード室１４内を相対的に減圧できる。
かかるアノード室１４内の加圧減圧により、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００７４】
＜図９に燃料電池システム及びそれに基づく実施例９〜実施例１１＞
（１）図９の燃料電池システム
図９に示す構成の燃料電池システムＤは、図７に示す燃料電池システムＣにおいて、燃料液の電池１への供給にあたり、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に駆動するものであり、高濃度燃料液と希釈液との混合をより確実に行わせるために混合流路Ｌ４を蛇行させて長く形成したものである。それ以外の点は図７に示すシステムＣと同じであり、システムＣにおける部品、部分と実質上同じ部品、部分にはシステムＣと同じ参照符号を付してある。      
【００７５】
（２）実施例９〜実施例１１
この燃料電池システムＤにおいても、電池１における電気化学反応によりアノード（燃料極）１２側に発生する炭酸ガスを円滑に除去して、発電効率を上げるために、次の実施例９〜実施例１１のいずれかのようにポンプＭＰ１、ＭＰ２、ＭＰ３が動作するように、制御部Ｃｏｎｔにポンプ駆動回路Ｄを制御させる。
【００７６】
(2-1) 実施例９（図１０（Ａ）参照）
図１０（Ａ）に示すように、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２と、ポンプＭＰ３とを交互に正運転する。ポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に正運転するとき、アノード室１４内は加圧状態となり、ポンプＭＰ１、ＭＰ２が停止され、代わりにポンプＭＰ３が正運転されるときアノード室１４内は減圧（負圧）状態となる。
かかるアノード室１４内の加圧、減圧を繰り返すことで、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００７７】
(2-2) 実施例１０（図１０（Ｂ）参照）
図１０（Ｂ）に示すように、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に正運転しながら、ポンプＭＰ３を間欠的に逆運転する。ポンプＭＰ３の逆運転時、アノード室１４内圧を上げることができ、その加圧状態に対し、ポンプＭＰ３の停止時にはアノード室１４内を減圧できる。
かかるアノード室１４内の加圧減圧により、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、カソード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【００７８】
(2-3) 実施例１１（図１０（Ｃ）参照）
図９に示す燃料電池システムＤにおいては、次のようにして燃料液の供給及び炭酸ガスの除去を行うことも可能である。
図１０（Ｃ）に示すように、ポンプＭＰ３の正運転とポンプＭＰ１、ＭＰ２の逆運転とを交互に行わせることで、アノード室１４内へ燃料液を供給しつつ、アノード室１４内を負圧に維持して、また、アノード室１４内に正逆流を発生させて、炭酸ガスのアノード１２等への付着を抑制し、それにより、炭酸ガスを円滑に除去できる。
【００７９】
なお、ポンプＭＰ３、ポンプ（ＭＰ１、ＭＰ２）のうち少なくとも一方のポンプ駆動波形を選択することで、負圧を変動させることもできる。
また、ポンプＭＰ１、ＭＰ２の正運転とポンプＭＰ３の逆運転を交互に行わせることで、アノード室内への燃料供給を行いつつ、アノード室１４内を正圧に維持して、また、アノード室１４内に正逆流を発生させて、炭酸ガスのアノード１２等への付着を抑制し、それにより、炭酸ガスを円滑に除去できる。この場合、ポンプＭＰ３、ポンプ（ＭＰ１、ＭＰ２）のうち少なくとも一方のポンプ駆動波形を選択することで、該正圧を変動させることもできる。
【産業上の利用可能性】
【００８０】
本発明は、燃料液を用いる燃料電池を利用した燃料電池システムにおいて、燃料電池の燃料極側に生成するガスを、該燃料極側から円滑に除去し、該燃料極への燃料液の供給、該燃料液供給に伴う該燃料極での反応を円滑化して発電効率を向上させることができる燃料電池システムを提供することに利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】本発明に係る燃料電池システムの１例を示す図である。
【図２】図２（Ａ）は燃料電池システムで採用可能のマイクロポンプ例の断面図であり、図２（Ｂ）は同マイクロポンプの平面図であり、図２（Ｃ）はマイクロポンプを正運転するときの駆動信号波形例を示しており、（Ｄ）はマイクロポンプを逆運転するときの駆動信号波形例を示している。
【図３】二つのマイクロポンプで高濃度燃料液と希釈液とを交互に送液して希釈された燃料液を電池に供給する例を示す図である。
【図４】図４（Ａ）〜図４（Ｃ）は、それぞれ、図１の燃料電池システムによるシステム動作例を示すタイミングチャートである。
【図５】本発明に係る燃料電池システムの他の例を示す図である。
【図６】図６（Ａ）〜図６（Ｃ）は、それぞれ、図５の燃料電池システムによるシステム動作例を示すタイミングチャートである。
【図７】本発明に係る燃料電池システムのさらに他のを示す図である。
【図８】図８（Ａ）及び図８（Ｂ）はそれぞれ、図７の燃料電池システムによるシステム動作例を示すタイミングチャートである。
【図９】本発明に係る燃料電池システムのさらに他の例を示す図である。
【図１０】図１０（Ａ）〜図１０（Ｃ）は、それぞれ、図９の燃料電池システムによるシステム動作例を示すタイミングチャートである。
【符号の説明】
【００８２】
Ａ〜Ｄ  燃料電池システム
１  燃料電池
１１  電解質膜
１２  アノード（燃料極）
１３  カソード（空気極）
１４  アノード室（燃料供給室）
１４１  燃料液供給口
１４２  燃料液回収口
１４３  通気孔
１５  カソード室
１５１  液導出口
１５２  通気孔
Ｆ  燃料液供給部
Ｃ１  高濃度燃料液収容容器
Ｃ２  希釈液収容容器
Ｌ１  高濃度燃料液供給路
Ｌ２  希釈液供給路
Ｌ３  合流部
Ｌ４  混合流路
Ｌ５  液回収路
Ｌ６  液回収路
ＭＰ１〜ＭＰ４、ＭＣ  マイクロポンプ
ＰＣ  ポンプ室
ｆ１、ｆ２  絞り流路
Ｌｉ  上流側通路
Ｌｏ  下流側通路
ＤＦ  ダイアフラム
ＰＺＴ  圧電素子
Ｆ１、Ｆ２、Ｆ３  気液分離器
Ｄ  ポンプ駆動回路
Ｃｏｎｔ  制御部
ＬＤ  負荷
【図１】
2006185783.tif 000003
【図２】
2006185783.tif 000004
【図３】
2006185783.tif 000005
【図４】
2006185783.tif 000006
【図５】
2006185783.tif 000007
【図６】
2006185783.tif 000008
【図７】
2006185783.tif 000009
【図８】
2006185783.tif 000010
【図９】
2006185783.tif 000011
【図１０】
2006185783.tif 000012
【手続補正書】
【提出日】平成18年2月21日(2006.2.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５７】
図３は、マイクロポンプＭＰ１、ＭＰ２を交互に駆動して高濃度燃料液と希釈液とを交互に混合流路Ｌ４へ送り込む様子を例示しており、交互に送り込まれた高濃度燃料液と希釈液は混合流路を進む間に相互に拡散、混合して希釈された燃料液となり、アノード室１４へ供給される。
マイクロポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に駆動して高濃度燃料液と希釈液と同時に混合流路Ｌ４へ送り込んでも、それら両液が混合流路を進む間に混合され、希釈された燃料液が得られる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６２】
（2-1)実施例１（図４（Ａ）参照）
図４（Ａ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に正運転し、高濃度燃料液と希釈液とを交互に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。
次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に逆運転し、それによりアノード室１４内液を逆流させて該室内を減圧する（負圧にする）。
以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から逆流することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６３】
(2-2) 実施例２（図４（Ｂ）参照）
図４（Ｂ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを交互に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２はそのまま正運転を続けることで、アノード室内圧力を上昇させ、加圧した燃料液を供給する。
以上の動作を繰り返させることで、アノード室１４内の燃料液を交換しながら、また、燃料供給圧力を間欠的に上げながら、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６４】
(2-3) 実施例３（図４（Ｃ）参照）
図４（Ｃ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを交互に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを開いたまま、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で交互に駆動して交互に逆運転し、それによりアノード室１４内を減圧する（負圧にする）と同時に液を逆流させる。以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに液の正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
（2-1)実施例４（図６（Ａ）参照）
図６（Ａ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で同時に駆動して正運転し、高濃度燃料液と希釈液とを同時に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。
次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で同時に駆動して逆運転し、それによりアノード室１４内液を逆流させて該室内を減圧する（負圧にする）。
以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに液の正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から逆流することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
(2-2) 実施例５（図６（Ｂ）参照）
図６（Ｂ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で同時に駆動して正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを同時に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを閉じ、ポンプＭＰ１、ＭＰ２はそのまま正運転を続けることで、アノード室内圧力を上昇させ、加圧した燃料液を供給する。
以上の動作を繰り返させることで、アノード室１４内の燃料液を交換しながら、また、燃料供給圧力を間欠的に上げながら、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６９】
(2-3) 実施例６（図６（Ｃ）参照）
図６（Ｃ）に示すように、弁Ｖを開いた状態でポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｃ）の波形の駆動信号で同時に駆動して正運転し、それにより高濃度燃料液と希釈液とを同時に送液して混合流路Ｌ４で混合し、電池１のアノード室１４へ供給する。これによりアノード室１４内の圧力が上がり、アノード（燃料極）１２に燃料液が供給される。次に、弁Ｖを開いたまま、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を図２（Ｄ）の波形の駆動信号で同時に駆動して逆運転し、それによりアノード室１４内を減圧する（負圧にする）と同時に液を逆流させる。以上の動作を繰り返させる。
かくして、炭酸ガスを圧縮膨張させるとともに液の正逆流にさらして移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７２】
(2-1) 実施例７（図８（Ａ）参照）
図８（Ａ）に示すように、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２と、ポンプＭＰ３とを交互に正運転する。ポンプＭＰ１とＭＰ２とを交互に正運転するとき、アノード室１４内は加圧状態となり、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２が停止され、代わりにポンプＭＰ３が正運転されるときアノード室１４内は減圧（負圧）状態となる。
かかるアノード室１４内の加圧、減圧を繰り返すことで、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
(2-2) 実施例８（図８（Ｂ）参照）
図８（Ｂ）に示すように、ポンプＭＰ１、ＭＰ２をそれらの間においては交互に、しかし、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２として見た場合は該ポンプ群を連続的に正運転しながら、ポンプＭＰ３を間欠的に逆運転する。ポンプＭＰ３の逆運転時、アノード室１４内圧を上げることができ、その加圧状態に対し、ポンプＭＰ３の停止時にはアノード室１４内を相対的に減圧できる。
かかるアノード室１４内の加圧減圧により、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７６】
(2-1) 実施例９（図１０（Ａ）参照）
図１０（Ａ）に示すように、ポンプ群ＭＰ１、ＭＰ２と、ポンプＭＰ３とを交互に正運転する。ポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に正運転するとき、アノード室１４内は加圧状態となり、ポンプＭＰ１、ＭＰ２が停止され、代わりにポンプＭＰ３が正運転されるときアノード室１４内は減圧（負圧）状態となる。
かかるアノード室１４内の加圧、減圧を繰り返すことで、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７７】
(2-2) 実施例１０（図１０（Ｂ）参照）
図１０（Ｂ）に示すように、ポンプＭＰ１、ＭＰ２を同時に正運転しながら、ポンプＭＰ３を間欠的に逆運転する。ポンプＭＰ３の逆運転時、アノード室１４内圧を上げることができ、その加圧状態に対し、ポンプＭＰ３の停止時にはアノード室１４内を減圧できる。
かかるアノード室１４内の加圧減圧により、アノード１２への燃料液供給を行いつつ、炭酸ガスを圧縮膨張させて移動し易くし、通気孔１４３から排出させる。液回収口１４２から流出する液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ１により除去され、燃料供給口１４１から流出することがあり得る液に混じった炭酸ガスは気液分離器Ｆ２にて除去される。また、燃料液中の不純物や反応に伴う副生成物も動きやすくなり、アノード室外へ円滑に排出される。
このように、炭酸ガスを効率よく排出させながら燃料液を供給する。