(57)【要約】【課題】  溶融成形、特にフィードブロック法による溶融共押出成形に適し、防湿性が必要とされる容器や包装材における防湿層の形成に好適な、優れた防湿性を有するワックス含有組成物、及びその製造方法を提供すること。【解決手段】  ワックス、高分子物質及びフィラーを含有し、該フィラーの体積分率が１５％以上７０％未満であるワックス含有組成物、並びに該ワックス含有組成物の製造方法であって、予め投入された高分子物質に対し、ワックス及びフィラーをそれぞれ複数回に分割して投入し、混練するワックス含有組成物の製造方法。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ワックス、高分子物質及びフィラーを含有し、該フィラーの体積分率が１５％以上７０％未満であるワックス含有組成物。
【請求項２】
上記ワックス及び上記高分子物質が、生分解性を有する請求項１記載のワックス含有組成物。
【請求項３】
上記フィラーが、天然物又はバイオマス由来である請求項１又は２記載のワックス含有組成物。
【請求項４】
上記フィラーのレーザー回折・散乱法による平均粒径が、１００μｍ以下である請求項１〜３のいずれかに記載のワックス含有組成物。
【請求項５】
１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重下でのメルトフローレートが、５００ｇ／１０分以下である請求項１〜４のいずれかに記載のワックス含有組成物。
【請求項６】
厚み１ｍｍのフィルムとした場合の透湿度が、３ｇ・ｍｍ／ｍ2・２４ｈｒ以下である請求項１〜５のいずれかに記載のワックス含有組成物。
【請求項７】
請求項１記載のワックス含有組成物の製造方法であって、予め投入された高分子物質に対し、ワックス及びフィラーをそれぞれ複数回に分割して投入し、混練するワックス含有組成物の製造方法。
【請求項８】
上記ワックス及び上記フィラーそれぞれの一回当たりの投入量が、ワックス及びフィラーそれぞれの最終仕込み量の５〜４０重量％である請求項７記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項９】
上記ワックス及び上記フィラーの分割投入回数が、それぞれ２〜２０回である請求項７又は８記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１０】
投入した高分子物質、ワックス及びフィラーの総量が、最終仕込み量の５０重量％に達した時点において、ワックス及びフィラーの投入積算量に対するワックスの投入積算量が、２５〜６５重量％である請求項７〜９のいずれかに記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１１】
請求項１記載のワックス含有組成物の製造方法であって、予めワックス及びフィラーを混合して混合物を作製し、該混合物及び高分子物質を混練するワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１２】
上記混合物を複数回に分割して上記高分子物質に投入し、混練する請求項１１記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１３】
一回当たりの上記混合物の投入量が、上記混合物の最終仕込み量の５〜４０重量％である請求項１２記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１４】
上記混合物の分割投入回数が、２〜２０回である請求項１２又は１３記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１５】
上記ワックス及び上記フィラーの混合を、上記ワックスの融解温度以上で行なう請求項１１〜１４のいずれかに記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１６】
請求項１記載のワックス含有組成物の製造方法であって、予めフィラーの少なくとも一部及び高分子物質を混合して混合物を作製し、該混合物、ワックス及び残りのフィラーを混練するワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１７】
上記混合物の作製に用いるフィラーの量が、フィラーの最終仕込み量の１０〜６０重量％である請求項１６記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１８】
上記混合物に対し、上記ワックス及び上記残りのフィラーをそれぞれ複数回に分割して投入し、混練する請求項１６又は１７記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項１９】
上記ワックス及び上記残りのフィラーそれぞれの一回当たりの投入量が、ワックス及びフィラーそれぞれの最終仕込み量の５〜４０重量％である請求項１８記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項２０】
上記ワックス及び上記残りのフィラーの分割投入回数が、それぞれ２〜２０回である請求項１８又は１９記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項２１】
請求項１記載のワックス含有組成物の製造方法であって、予めワックスの一部、フィラーの一部及び高分子物質を含むマスターバッチを調製するマスターバッチ調製工程と、該マスターバッチに、残りのワックス及び残りのフィラーを更に投入し混練する本練り工程とを具備するワックス含有組成物の製造方法。
【請求項２２】
上記マスターバッチ調製工程において、上記高分子物質の全量を混練機に一括投入し、次いで上記ワックスの一部及び上記フィラーの一部をそれぞれ複数回に分割して投入し、混練する請求項２１記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項２３】
上記ワックスの一部及び上記フィラーの一部それぞれの一回当たりの投入量が、上記高分子物質に対して５〜６０重量％である請求項２２記載のワックス含有組成物。
【請求項２４】
上記ワックスの一部及び上記フィラーの一部の分割投入回数が、それぞれ２〜２０回である請求項２２又は２３記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項２５】
上記本練り工程において、上記マスターバッチの一部を混練機に一括投入し、次いで上記残りのワックス及び上記残りのフィラーを混練機に分割投入し混練する請求項２１〜２４のいずれかに記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項２６】
上記残りのワックス及び上記残りのフィラーそれぞれの一回当たりの投入量が、マスターバッチ全量に対して５〜６０重量％である請求項２５記載のワックス含有組成物の製造方法。
【請求項２７】
上記残りのワックス及び上記残りのフィラーそれぞれの分割投入回数が、２〜２０回である請求項２５又は２６記載のワックス含有組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、溶融成形、特にフィードブロック法による溶融共押出成形に適し、防湿性が必要とされる容器や包装材における防湿層の形成に好適な、優れた防湿性を有するワックス含有組成物、及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ワックスは、防湿剤やホットメルト接着剤の一成分として広く使用されているが、単独で使用した場合にはその溶融粘度が極端に低いため、通常は樹脂等と混合されて使用されている。
【０００３】
ワックスを含むホットメルト接着剤組成物として、熱可塑性樹脂と粘着付与剤とを主成分とする生分解性のホットメルト接着剤組成物が知られている（特許文献１参照）。この組成物においては、熱可塑性樹脂及び粘着付与剤の少なくとも一方がポリ乳酸又は乳酸共重合体からなり、５０重量％以下のワックスを含む。また、生ロジン、天然ゴム及びワックスからなる生分解性のホットメルト接着剤組成物も知られている（特許文献２参照）。これらの組成物は、十分な防湿性を有するものではないので、これらの組成物を溶融成形して得られたフィルムを、例えば防湿性が必要とされる包装材や容器のライナーとして用いることはできない。また、これらの組成物は、ホットメルト粘着剤として用いられるという性質上、ワックス単体に比べるとその溶融粘度が高くなっているが、押出機を用いたＴダイフィルムやインフレーションフィルムの製造等の溶融成形を行うことができるほどの高い溶融粘度は有さない。
【０００４】
また、ワックスを含む溶融成形可能な生分解性の組成物として、コーングルテンミール及び天然ゴムを主成分とするものが知られている（特許文献３参照）。この組成物は、生分解性である上に、耐水性や湿潤強度が高いとされている。しかし、この組成物も、特許文献１及び２に開示されたホットメルト接着剤組成物と同様に、十分な防湿性を有するものではない。
また、特許文献４には、溶媒を用いて混合した天然ゴムと天然ワックスからなる防湿性を有するコート用の塗液が開示されている。溶剤を用いる方法では、中間製品や最終製品における残留溶剤による臭いや安全性の問題のほか、多量の溶剤を使用するために自然環境、労働環境等に悪影響を及ぼすという問題を有している。
【０００５】
また、二つの生分解性樹脂層の間に生分解性の防湿層を備えているフィルムが提案されている（特許文献５参照）。特許文献５には、該防湿層を、ワックスを主成分とする組成物で形成することが記載されているが、該組成物は溶融粘度が低いため、溶融成形、特に汎用法であるフィードブロック法による溶融共押出成形により上記フィルムを成形することは困難である。
【０００６】
しかし、上述したワックスを含む組成物は、いずれも、溶融成形、特にフィードブロック法による溶融共押出成形に適した溶融粘度を有さず、防湿性が十分に高いワックス含有組成物ではない。
【０００７】
【特許文献１】特開平５−３３９５５７号公報
【特許文献２】特開平７−２７８５１０号公報
【特許文献３】特開２００１−２８８２９５号公報
【特許文献４】特開２００２−２６６２８４号公報
【特許文献５】特開２００３−３１１８６８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従って、本発明の目的は、溶融成形、特にフィードブロック法による溶融共押出成形に適し、防湿性が必要とされる容器や包装材における防湿層の形成に好適な、優れた防湿性を有するワックス含有組成物、及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者等は、検討を重ねた結果、多量のフィラーを含有させたワックス含有組成物が、上記課題を解決し得ることを知見した。
本発明は、上記知見に基づきなされたもので、ワックス、高分子物質及びフィラーを含有し、該フィラーの体積分率が１５％以上７０％未満であるワックス含有組成物を提供するものである。
【００１０】
また、本発明者等は、ワックス含有組成物の製造時に、フィラーを複数回に分割投入することにより、ワックス含有組成物中に多量のフィラーを含有させることができることも知見した。
本発明は、上記ワックス含有組成物の製造方法であって、予め投入された高分子物質に対し、ワックス及びフィラーをそれぞれ複数回に分割して投入し、混練するワックス含有組成物の製造方法を提供するものである。
また、本発明は、上記ワックス含有組成物の製造方法であって、予めワックス及びフィラーを混合して混合物を作製し、該混合物及び高分子物質を混練するワックス含有組成物の製造方法を提供するものである。
また、本発明は、上記ワックス含有組成物の製造方法であって、予めフィラーの少なくとも一部及び高分子物質を混合して混合物を作製し、該混合物、ワックス及び残りのフィラーを混練するワックス含有組成物の製造方法を提供するものである。
また、本発明は、上記ワックス含有組成物の製造方法であって、予めワックスの一部、フィラーの一部及び高分子物質を含むマスターバッチを調製するマスターバッチ調製工程と、該マスターバッチに、残りのワックス及び残りのフィラーを更に投入し混練する本練り工程とを具備するワックス含有組成物の製造方法を提供するものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、溶融成形、特にフィードブロック法による溶融共押出成形に適し、防湿性が必要とされる容器や包装材における防湿層の形成に好適な、優れた防湿性を有するワックス含有組成物、及びその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明のワックス含有組成物について、その好ましい実施形態に基づき詳細に説明する。
【００１３】
本発明のワックス含有組成物におけるフィラーの含有量は、体積分率で１５％以上７０％未満であり、好ましくは２０〜６０％、さらに好ましくは２５〜５０％である。フィラーの含有量が体積分率で１５％未満であると、ワックス含有組成物の溶融粘度が低すぎ、溶融成形ができない。フィラーの含有量が体積分率で７０％以上であると、ワックス含有組成物が溶融流動性を有さなくなり、フィルム等への成形が困難となる。尚、本発明のワックス含有組成物において、フィラーの含有量は、重量基準で２０〜８５重量％、特に３０〜７５重量％の範囲から、上記体積分率を満たすように選択することが好ましい。
【００１４】
また、本発明のワックス含有組成物において、前記ワックスの含有量は、１０〜６０重量％、特に２０〜５５重量％の範囲から、前記高分子物質の含有量は、１〜３０重量％、特に５〜２５重量％の範囲から、それぞれ選択することが好ましい。
【００１５】
前記ワックスとしては、生分解性を有するものが好ましく、その生分解度（ＪＩＳ  Ｋ６９５０又はＪＩＳ  Ｋ６９５３）は、３０％以上が好ましく、さらに好ましくは５０％以上、最も好ましくは６０％以上である。
【００１６】
また、前記ワックスは、本発明のワックス含有組成物や該ワックス含有組成物から溶融成形した成形体の保存安定性の点から、その融点が４０℃以上であることが好ましく、６０℃以上であることが一層好ましい。ワックスの融点は、ＪＩＳ  Ｋ２２３５−５．３に従って測定される。
【００１７】
以上の各種特性を有するワックスとして本発明において好ましく用いられるものには、植物系ワックス、動物系ワックス、石油系ワックス、合成ワックス等があり、例えば、府瀬川健蔵、「ワックスの性質と応用」、幸書房、１９９３年、改訂２版第１刷、２頁目、表１．０．１に記載されたワックスが使用可能である。
前記植物系ワックスとしては、ライスワックス、カルナバワックス、キャンデリラワックス等が挙げられる。前記動物系ワックスとしては、蜜ろう、ラノリン、鯨ろう等が挙げられる。前記石油系ワックスとしては、マイクロクリスタリンワックス、パラフィンワックス等が挙げられる。前記合成ワックスとしては、ポリエチレンワックスやアミドワックスなどが挙げられる。
【００１８】
また、前記ワックスとしては、バイオマス由来のワックスが好ましく用いられる。本発明のワックス含有組成物において、バイオマス由来とは植物由来又は動物由来であることを意味する。尚、石油系ワックス又は合成ワックスであっても、生分解性を有するものは、本発明において好ましく用いることができる。
また、バイオマス由来ではないが、マイクロクリスタリンワックスは、本発明のワックス含有組成物を後述する積層体における防湿層の形成に用いる場合に、防湿層と、該防湿層と接する樹脂層との接着性を良好なものとすることができるので好ましく用いられる。
【００１９】
前記高分子物質としては、未架橋の天然ゴム、未架橋のポリイソプレン、脂肪族ポリエステル系樹脂、脂肪族ポリエステルと芳香族ポリエステルとの共重合系樹脂、脂肪族ポリカーボネート系樹脂、変性デンプン系樹脂等の非晶性高分子若しくは結晶性高分子等が挙げられる。
【００２０】
これらの高分子物質の中でも、生分解性を有するものが好ましく、生分解性を有する高分子物質としては、未架橋の天然ゴム、未架橋の合成ポリイソプレン、脂肪族ポリエステル系樹脂、変性デンプン系樹脂等が挙げられる。高分子物質の生分解度（ＪＩＳ  Ｋ６９５０又はＪＩＳ  Ｋ６９５３）は、３０％以上が好ましく、５０％以上が更に好ましく、６０％以上が最も好ましい。
【００２１】
また、本発明のワックス含有組成物において用いられる高分子物質としては、バイオマス由来のものが好ましく、バイオマス由来の高分子物質としては、未架橋の天然ゴム、微生物による醗酵で得られたコハク酸や乳酸等を用いて化学合成したポリ乳酸やポリブチレンサクシネート、微生物が生産するポリヒドロキシアルカノエート、デンプンを脂肪酸等で変性した変性デンプン系樹脂等が挙げられる。これらの高分子物質は、それぞれ単独または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００２２】
また、ワックス含有組成物中に高分子物質を微細に分散させるためには、結晶性高分子の場合は、ワックスの融解終了温度以下である所望の混合温度において溶融するものが好ましく、非晶性高分子の場合は、ワックスの融解終了温度以下である所望の混合温度以下にガラス転移温度を有するものが好ましい。これらの中でも、非晶性で、ワックスの融点以上においてワックスと相溶性を有するものが好ましく、特にポリイソプレン又は天然ゴムが好ましい。
【００２３】
本発明のワックス含有組成物は、前記高分子物質を配合することで溶融粘度が高められるが、高分子物質の多くはワックス含有組成物の防湿性を低下させる傾向がある。前記高分子物質の中でも、ポリイソプレン又は天然ゴムを用いると、得られるワックス含有組成物の防湿性の低下を抑えながら、溶融粘度を高めることができる。また、前記高分子物質としてポリイソプレン又は天然ゴムを用いると、ワックス含有組成物を成形して得られる成形物に、耐熱性や強度を付与できるという付加的効果もある。
【００２４】
また、本発明のワックス含有組成物中に含まれる高分子物質は、その重量平均分子量が２０，０００以上、特に４００，００以上、とりわけ６００，０００以上の範囲にすることが好ましい。該重量平均分子量が低すぎると、ワックス含有組成物の溶融粘度、可撓性、接着性が低下するおそれがある。
ワックス含有組成物の溶融粘度を考えた場合には重量平均分子量は高いほど好ましいが、ワックス含有組成物の製造のしやすさを考慮すると、３，０００，０００以下が好ましい。それ以上の分子量であっても、事前に素練りをする事により製造に適した分子量に調整する事ができる。
重量平均分子量は、例えば、ワックス含有組成物をクロロホルムに溶解させた後、未融解のワックスを濾過により除去した溶液でＧＰＣを測定し、その結果と分子量既知のポリスチレン標準サンプルのＧＰＣ測定で得た較正曲線とから求めることができる。
【００２５】
前記フィラーとしては、無機フィラー、有機フィラー、及びその複合体からなる粒子状の物質が挙げられる。前記フィラーとしては、天然物又は天然物由来のものを用いることが、環境負荷等の点で好ましい。
【００２６】
前記無機フィラーとしては、無水シリカ、雲母、タルク、酸化チタン、炭酸カルシウム、ケイ藻土、アロフェン、ベントナイト、チタン酸カリウム、ゼオライト、セピオライト、スメクタイト、カオリン、カーボン、ワラステナイト、焼成パーライト、珪酸カルシウム、珪酸ナトリウム等の珪酸塩、酸化アルミニウム、炭酸マグネシウム、水酸化カルシウム等の水酸化物、炭酸第二鉄、酸化亜鉛、酸化鉄、リン酸アルミニウム、硫酸バリウム等の塩類等が挙げられる。
【００２７】
前記有機フィラーとしては、生澱粉、加工澱粉、パルプ、キチン・キトサン質、椰子殻粉末、木材粉末、竹粉末、樹皮粉末、ケナフや藁等の粉末といったバイオマス由来の有機フィラーが挙げられる。
また、前記有機フィラーとしては、生分解性を有する脂肪族ポリエステル系樹脂、脂肪族ポリエステルと芳香族ポリエステルとの共重合系樹脂、又は脂肪族ポリカーボネート系樹脂から構成されているものも好ましく用いられる。具体的には、ポリエチレンサクシネート（ＰＥＳ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリグリコール酸（ＰＧＡ）、ポリヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリカプロラクトンとポリブチレンサクシネートとの混合物若しくは共重合物（ＰＣＬ／ＰＢＳ）、ポリヒドロキシブチレートとポリヒドロキシバリレートとの共重合物（ＰＨＢ／ＰＨＶ）、ポリブチレンサクシネートとポリブチレンアジペートとの混合物若しくは共重合物（ＰＢＳ／ＰＢＡ）、ポリエチレンテレフタレートとポリエチレンサクシネートとの共重合物（ＰＥＴ／ＰＥＳ）、ポリブチレンテレフタレートとポリブチレンアジペートとの共重合物（ＰＢＴ／ＰＢＡ）等が挙げられる。
【００２８】
前記フィラーとしては、その平均粒径が１００μｍ以下、とりわけ０．１〜５０μｍ、特に０．５〜３０μｍのものを用いることが、均一な分散性並びに溶融粘度向上の効果の点から好ましい。尚、該平均粒径はレーザー回折・散乱法により求められる平均粒径である。
【００２９】
本発明のワックス含有組成物には、必要に応じて、その他の成分を含有させることができる。その他の成分としては、酸化防止剤、着色剤、分散助剤、紫外線吸収剤、ブロッキング防止剤等が挙げられる。その他の成分の含有量は、好ましくは本発明のワックス含有組成物においてそれぞれ１重量％以下とする。
【００３０】
本発明のワックス含有組成物は、１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重下でのメルトフローレート（以下ＭＦＲともいう）が５００ｇ／１０分以下であることが好ましく、さらに好ましくは０．１〜１００ｇ／１０分、最も好ましくは０．３〜５０ｇ／１０分である。このようなＭＦＲを有すると、本発明のワックス含有組成物を用いて後述する積層体を形成する場合に、樹脂層の樹脂と本発明のワックス含有組成物との溶融物性との差が小さくなるため、押出機を用いた溶融成形、特にフィードブロック法による共押出成形に一層適した溶融流動特性を有するワックス含有組成物となる。
【００３１】
本発明のワックス含有組成物は、その透湿度が３ｇ・ｍｍ／ｍ2・２４ｈｒ以下であることが好ましく、２ｇ・ｍｍ／ｍ2・２４ｈｒ以下であることがさらに好ましい。該透湿度の下限値に制限はなく、低ければ低いほど好ましい。
【００３２】
上記透湿度は、該ワックス含有組成物から所定厚みのフィルムを成形し、そのフィルムについてカップ法（ＪＩＳ  Ｚ  ０２０８  条件Ｂ）によって測定した透湿度を、厚み１ｍｍのフィルムに換算した値である。この透湿度の換算値は、透湿度がフィルム厚みに反比例すると仮定し、カップ法で測定した透湿度にフィルム厚みを乗じることにより算出される。
ただし、ワックス含有組成物のみからなるフィルムを作成し、その透湿度を上記の方法で測定することが困難である場合が多いため、その場合には、透湿度が既知の樹脂フィルムと、ワックス含有組成物との積層フィルムを作成し、ワックス含有組成物の透湿度を求める。例えば、樹脂層（Ａ）／ワックス含有組成物層（Ｂ）／樹脂層（Ｃ）からなる３層フィルムを作成し、上記の方法で３層フィルム全体の透湿度を測定し、その透湿度をｄとする。そして、別途、樹脂層（Ａ）及び樹脂層（Ｃ）の透湿度を同様に測定し、それぞれの透湿度をａ及びｃとする。このとき、ワックス含有組成物層（Ｂ）の透湿度をｂとすると、下記の関係が成り立つ。ここで、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、実際の厚みにおける透湿度であり、１ｍｍの厚みに換算した透湿度ではない。
１／ｄ＝１／ａ＋１／ｂ＋１／ｃ
この式から、未知数であるワックス含有組成物層（Ｂ）の透湿度ｂを求めることができる。
【００３３】
次に、本発明のワックス含有組成物の好ましい製造方法について説明する。
以下に説明する本発明のワックス含有組成物の製造方法（第一〜第四の製造方法）によれば、多量のフィラーを高い分散性でワックス含有組成物中に分散させることができ、それによって、防湿性等の性能を低下させることなく、溶融成形、特にフィードブロックによる溶融共押出成形に適した高い溶融粘度を有する本発明のワックス含有組成物を製造することができる。
【００３４】
先ず、第一の製造方法について、その好ましい一実施形態に基づいて説明する。
第一の本発明のワックス含有組成物の製造方法は、予め投入された高分子物質に対し、ワックス及びフィラーをそれぞれ複数回に分割して投入し、混練するワックス含有組成物の製造方法である。混練は加圧ニーダー等の混練機により行なうことができる。ワックスを投入すると、混練によって発生する熱により、投入したワックスが融解し始める。そして、融解し始めたワックスがつなぎの役割を果たし、ワックス中に高分子物質及びフィラーを均一に分散させることが可能となる。
【００３５】
高分子物質に対するワックス及びフィラーそれぞれの一回当たりの投入量は、各成分の分散性向上及び製造効率の観点から、ワックス及びフィラーそれぞれの最終仕込み量の５〜４０重量％、特に５〜１５重量％であることが好ましい。また、同様の観点から、ワックス及びフィラーの分割投入回数は２〜２０回、特に４〜１０回とすることが好ましい。
【００３６】
また、投入した高分子物質、ワックス及びフィラーの総量が、最終仕込み量の５０重量％に達した時点において、ワックス及びフィラーの投入積算量に対するワックスの投入積算量が２５〜６５重量％、特に３５〜６０重量％であることが好ましい。該投入積算量を満たして混練を行なうと、混練の初期から中期の段階において、つなぎとしてのワックスの量が適量となって、ワックス中に高分子物質及びフィラーがより均一に分散しやすく、最終的に得られるワックス含有組成物も一層均一な混合状態のものとなる。
【００３７】
混練中のワックス含有組成物の温度Ｔは、特に限定されることはなく、ワックスの投入量とワックスの融解温度に応じて決定する。例えば、ワックスの投入総量がフィラー投入総量より多い場合には、ワックスの融解温度未満でワックス含有組成物の混練を行い、ワックスの投入総量がフィラー投入総量より少ない場合には、ワックスの融解温度以上でワックス含有組成物の混練を行ってもよい。
【００３８】
また、混練時間は、特に制限されるものではないが、長時間に渡って混練すると酸化やせん断力により高分子物質の分子量が極度に低下し、それに伴ってワックス含有組成物の粘度が低下するおそれがあるので、一回の投入毎に０．５〜５分とすることが好ましく、合計では１５〜３０分とすることが好ましい。また、混練は、加圧下で行なうと、一層均一な混練が可能となる。
【００３９】
次に、第二の製造方法について、その好ましい一実施形態に基づいて説明する。
第二の本発明のワックス含有組成物の製造方法は、予めワックス及びフィラーを混合して混合物を作製し、該混合物及び高分子物質を混練するワックス含有組成物の製造方法である。第二の製造方法においては、上記混合物を作製することにより、先ずワックス中にフィラーを分散させ、その後、上記混合物及び高分子物質を混練するため、フィラーの分散性をより確実に高めることができる。このため、第二の製造方法は、フィラー含有量の多いワックス含有組成物を作成する場合に、特に有用である。
【００４０】
ワックス及びフィラーの混合は、ワックスの融解温度以上で行なうことが好ましい。ワックスが融解した状態でワックスとフィラーとを混合することにより、ワックス中にフィラーがより均一に分散し、該混合物と高分子物質とを混練して最終的に得られるワックス含有組成物の混合状態も一層均一なものとすることができる。尚、混合時の温度の上限は、特に制限されるものではないが、通常、ワックスの融解温度の＋２０℃程度である。なお、混合中はワックス及びタルク等のフィラーの劣化を防止するため、窒素雰囲気下で混合を行なうことが好ましい。
【００４１】
高分子物質に対する一回当たりの上記混合物の投入量は、ワックス含有組成物における各成分の分散性向上及び製造効率の観点から、混合物の最終仕込み量の５〜４０重量％、特に５〜１５重量％であることが好ましい。また、同様の観点から、上記混合物の分割投入回数は２〜２０回、特に５〜１０回とすることが好ましい。
【００４２】
第二の製造方法において、特に詳述しなかった部分については、第一の製造方法についての説明を適宜適用することができる。
【００４３】
次に、第三の製造方法について、その好ましい一実施形態に基づいて説明する。
第三の本発明のワックス含有組成物の製造方法は、予めフィラーの少なくとも一部及び高分子物質を混合して混合物を作製し、該混合物、ワックス及び残りのフィラーを混練するワックス含有組成物の製造方法である。上記混合物を作製することにより、先ずフィラー及び高分子物質をより均一に分散させ、その後、上記混合物及びワックスを混練するため、フィラーの分散性をより確実に高めることができる。
【００４４】
上記混合物の作製に用いるフィラーの量は、ワックス含有組成物中におけるフィラーの分散性を一層確実に高める上で、フィラーの最終仕込み量の１０〜６０重量％、特に３０〜５０重量％であることが好ましい。
【００４５】
第三の製造方法においては、高分子物質及びフィラーを含有する上記混合物に対し、ワックスを複数回に分割して投入し、混練することが好ましい。そうすることにより、混練の初期から中期の段階でワックスが適量のつなぎの役割を果たしてワックス中に高分子物質及びフィラーがより均一に分散しやすく、最終的に得られるワックス含有組成物を一層均一な混合状態とすることができる。
【００４６】
尚、上記混合物の作製にフィラーの全量を用いなかった場合は、残りのフィラーも上記混合物に対して投入し混練するが、その場合、ワックス及び残りのフィラーは、同時に投入してもよく、別々に投入してもよい。また、残りのフィラーは、複数回に分割して投入することが好ましいが、一度に全量投入してもよい。
【００４７】
ワックス及び残りのフィラーそれぞれの一回当たりの投入量は、ワックス含有組成物における各成分の分散性向上及び製造効率の観点から、ワックス及びフィラーそれぞれの最終仕込み量の５〜４０重量％、特に１０〜２５重量％であることが好ましい。また、同様の観点から、ワックスの分割投入回数は、２〜２０回、特に４〜１０回であることが好ましい。
【００４８】
また、作製直後の上記混合物は、混合時に発生した熱により温度が上昇しているが、上記混合物は、ワックスの融解温度以下に冷却した後に、ワックスと混練することが好ましい。ワックスと混練する上記混合物の温度がワックスの融解温度より高いと、混練時にワックスが溶けすぎて、つなぎとしての役割を果たさず、混合物中の高分子物質が粒のまま残りやすい。尚、投入する上記混合物の温度の下限は、特に制限されるものではないが、通常、室温である。また、混練中のワックス含有組成物の温度は、ワックスの融解温度以下とすることが好ましい。
【００４９】
第三の製造方法において、特に詳述しなかった部分については、第一の製造方法及び第二の製造方法についての説明を適宜適用することができる。
【００５０】
次に、第四の製造方法について、その好ましい一実施形態に基づいて説明する。
第四の本発明のワックス含有組成物の製造方法は、予めワックスの一部、フィラーの一部及び高分子物質を含むマスターバッチを調製するマスターバッチ調製工程と、該マスターバッチに、残りのワックス及び残りのフィラーを更に投入し混練する本練り工程とを具備するワックス含有組成物の製造方法である。第四の製造方法においては、上記マスターバッチを作製することにより、フィラーの分散性をより確実に高めることができる。このため、第四の製造方法は、フィラー含有量の多いワックス含有組成物を作成する場合に、特に有用である。
【００５１】
上記マスターバッチ調製工程においては、上記高分子物質の全量を混練機に一括投入し、次いで上記ワックスの一部及び上記フィラーの一部をそれぞれ複数回に分割して投入することが好ましい。その際、高分子物質に対する上記ワックスの一部及び上記フィラーの一部それぞれの一回当たりの投入量は、各成分の分散性向上及び製造効率の観点から、高分子物質に対して５〜６０重量％、特に１０〜４０重量％であることが好ましい。また、同様の観点から、上記ワックスの一部及び上記フィラーの一部の分割投入回数は、それぞれ２〜２０回、特に２〜８回とすることが好ましい。
【００５２】
上記本練り工程においては、上記マスターバッチの一部を混練機に一括投入し、次いで上記残りのワックス及び上記残りのフィラーを混練機に分割投入し混練することが好ましい。その際、上記残りのワックス及び上記残りのフィラーそれぞれの一回当たりの投入量は、各成分の分散性向上及び製造効率の観点から、マスターバッチ全量に対して５〜６０重量％、特に１０〜４０重量％であることが好ましい。また、同様の観点から、上記残りのワックス及び上記残りのフィラーそれぞれの分割投入回数は、２〜２０回、特に２〜８回とすることが好ましい。
【００５３】
第四の製造方法において、特に詳述しなかった部分については、第一の製造方法についての説明を適宜適用することができる。
【００５４】
得られた本発明のワックス含有組成物は、ペレット形状に加工することができる。ペレット形状に加工する方法としては、樹脂ペレットを製造するための一般的な方法を用いることができる。ただし、前記ワックスの種類や前記高分子物質等の種類や組成比によって、ペレットはブロッキングしやすくなるため、表面にブロッキング防止用の粉体を付着させた状態で製品とすることが好ましい。ブロッキング防止用の粉体としては、前述した無機フィラーを用いることができ、その量はワックス含有組成物１００重量部に対して０．５〜５重量部、特に１〜３重量部とすることが好ましい。そうすることで、ブロッキング防止効果と溶融流動特性向上効果の両方を得ることが可能となる。
【００５５】
以下に、本発明のワックス含有組成物の用途について説明する。
【００５６】
本発明のワックス含有組成物は、本発明のワックス含有組成物から形成された防湿層の少なくとも一面に樹脂層（基材層）が積層されてなる積層体（積層フィルム）の形成に好適である。
上記積層体は、防湿層を構成する本発明のワックス含有組成物と、樹脂層を構成する樹脂とを原料とし、例えばフィードブロックのＴダイを用いた溶融共押出成形することで得られる。本発明のワックス含有組成物は、溶融共押出成形において汎用されている方法で、様々な層構成の積層体を形成することが可能な、フィードブロック法による溶融共押出成形に好適な高い溶融粘度を有している。得られた積層体は必要に応じて一軸又は二軸延伸される。
【００５７】
上記積層体は、上記樹脂層用の樹脂膜間に本発明のワックス含有組成物を挟んで熱プレスする方法によっても得ることができる。
また、上記積層体は、上記樹脂層用の樹脂を製膜し、この膜の片面上に防湿層として本発明のワックス含有組成物の均一な膜を形成した後、該ワックスの膜の上にさらに樹脂層用の樹脂膜を重ね合わせて圧着又は熱圧着させる方法によっても作成することができる。上記防湿層の形成方法としては、例えば、本発明のワックス含有組成物を溶融塗工する方法、本発明のワックス含有組成物の溶液又はエマルジョンを塗布した後に溶媒を蒸発させる方法が挙げられる。
【００５８】
上記積層体は、フィルム強度及びフィルムの成形性の点からその全厚みが１０〜２０００μｍであることが好ましく、２０〜１０００μｍであることがより好ましい。積層体における樹脂層の厚みはその使用目的等に応じて適宜選択することができる。フィルム強度とフィルムの取扱い性の点からは５〜１０００μｍであることが好ましく、１０〜５００μｍであることがより好ましい。一方、防湿層の厚みは、実用的な防湿性を与えるとともに高温での積層体の強度を維持する点から１〜５００μｍであることが好ましく、１０〜１００μｍであることがより好ましい。
【００５９】
上記積層体における樹脂層には、防湿層が生分解性を有する場合には生分解性を有する樹脂を用いることが好ましく、防湿層がバイオマス由来である場合にはバイオマス由来の樹脂を用いることが好ましい。生分解性を有する樹脂としては、脂肪族ポリエステル系樹脂、脂肪族ポリエステルと芳香族ポリエステルとの共重合系樹脂、又は脂肪族ポリカーボネート系樹脂が好ましく用いられる。具体的には、ポリエチレンサクシネート（ＰＥＳ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリグリコール酸（ＰＧＡ）、ポリヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリカプロラクトンとポリブチレンサクシネートとの混合物若しくは共重合物（ＰＣＬ／ＰＢＳ）、ポリヒドロキシブチレートとポリヒドロキシバリレートとの共重合物（ＰＨＢ／ＰＨＶ）、ポリブチレンサクシネートとポリブチレンアジペートとの混合物若しくは共重合物（ＰＢＳ／ＰＢＡ）、ポリエチレンテレフタレートとポリエチレンサクシネートとの共重合物（ＰＥＴ／ＰＥＳ）、ポリブチレンテレフタレートとポリブチレンアジペートとの共重合物（ＰＢＴ／ＰＢＡ）等が挙げられる。これらの樹脂は、単独で又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００６０】
上記積層体は、前記防湿層の存在によって防湿性を有している。上記積層体で必要とされる防湿性の程度は、用途、その後の加工方法等によって異なるため、用途等に応じて、樹脂層と防湿層の厚みの比率を適宜決定することにより調整できるが、カップ法（ＪＩＳ  Ｚ  ０２０８  条件Ｂ）により測定した１ｍｍの厚みに換算した透湿度が５ｇ・ｍｍ／ｍ2・２４ｈｒ以下であることが好ましく、３ｇ・ｍｍ／ｍ2・２４ｈｒ以下であることがより好ましい。
【００６１】
上記積層体は、本発明のワックス含有組成物からなる防湿層の存在によって防湿性を有しており、防湿性が必要とされる容器の本体表面の被覆に好適に用いられる。上記積層体が生分解性を有する場合には、パルプモールド法等により成形された生分解性容器の表面を該積層体で被覆すれば、防湿性に優れた生分解性容器を得ることができる。上記積層体を生分解性を有するものとするには、防湿層を形成する本発明のワックス含有組成物においてワックス及び高分子物質として生分解性を有するものを用い、且つ樹脂層を形成する樹脂として生分解性樹脂を用いればよい。
【００６２】
その他、上記積層体は、上記積層体をプレス成形や真空成形等により成形して単体で容器とすることもできる。また、各種包装材フィルムとして用いたり、紙と上記積層体とをラミネートしたラミネート紙等の防湿紙にも用いることもできる。該防湿紙からは、カップや箱等の形態に折曲加工や成形して容器を作成することもできる。
【００６３】
また、本発明のワックス含有組成物は、これを加熱して溶融させ、防湿性が必要とされる容器や、紙等の包装材の表面にコートしてコート層（防湿層）を形成するのにも好適である。さらに、本発明のワックス含有組成物は、ホットメルト接着剤等に用いることもできる。
【実施例】
【００６４】
以下、実施例及び比較例により本発明を更に詳細に説明する。しかしながら、本発明は以下の実施例等により制限されるものではない。
尚、下記実施例で用いたタルクの平均粒径は、レーザー回折・散乱法により測定した値である。
【００６５】
〔実施例１〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造１
マイクロクリスタリンワックス（以下単に「ワックス」ともいう；日本精蝋（株）製、Ｈｉ−Ｍｉｃ−１０７０）、ポリイソプレン（日本ゼオン（株）製、Ｎｉｐｏｌ−ＩＲ２２００Ｎ）及びタルク（日本タルク（株）製、マイクロエースＰ−３、平均粒径５μｍ、板状）を用いて、３リットル加圧ニーダーにより、以下の工程(1)〜(10)からなる製造方法に従って、ポリイソプレンにワックス及びタルクを分割投入し混練して、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが１４００ｇ、ポリイソプレンが６００ｇ、タルクが１０００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／５０であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は１５％であった。
混練は、回転数３０ｒｐｍで合計２０分間の加圧混練とし、全工程にわたって、ジャケット温調により、混練中のワックス含有組成物の温度を２５℃に制御して行なった。
【００６６】
（製造方法）
(1) 加圧ニーダーの混練容器にポリイソプレン６００ｇを入れ、１分間加圧混練した。
(2) ワックス１７５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(3) ワックス１７５ｇ及びタルク１２５ｇを同時に投入し、１分間加圧混練した。
(4) 上記(3)を再度行なった。
(5) タルク１２５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(6) 上記(5)をさらに３回行なった。
(7) タルク２５０ｇを投入し、３分間加圧混練した。
(8) ワックス１７５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(9) 上記(8)をさらに２回行なった。
(10)ワックス３５０ｇを投入し、６分間加圧混練した。
【００６７】
〔実施例２〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造２
実施例１で用いたものと同じマイクロクリスタリンワックス、ポリイソプレン及びタルクを用いて、３リットル加圧ニーダーにより、以下の工程(1)〜(10)からなる製造方法に従って、ポリイソプレンにワックス及びタルクを分割投入し混練して、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが１０５０ｇ、ポリイソプレンが４５０ｇ、タルクが１５００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／１００であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は２６％であった。
混練は、回転数３０ｒｐｍで合計２０分間の加圧混練とし、全工程にわたって、ジャケット温調により、混練中のワックス含有組成物の温度を４０℃に制御して行なった。
【００６８】
（製造方法）
(1) 加圧ニーダーの混練容器にポリイソプレン４５０ｇを入れ、１分間加圧混練した。
(2) ワックス１３１ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(3) ワックス１３１ｇ及びタルク１８７．５ｇを同時に投入し、１分間加圧混練した。
(4) 上記(3)をさらに２回行なった。
(5) タルク１８７．５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(6) 上記(5)をさらに２回行なった。
(7) タルク３７５ｇを投入し、３分間加圧混練した。
(8) ワックス１３１ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(9) 上記(8)を再度行なった。
(10)ワックス２６４ｇを投入し、７分間加圧混練した。
【００６９】
〔実施例３〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造３
実施例１で用いたものと同じマイクロクリスタリンワックス、ポリイソプレン及びタルクを用いて、３リットル加圧ニーダーにより、以下の工程(1)〜(10)からなる製造方法に従って、ポリイソプレンにワックス及びタルクを分割投入し混練して、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが８４０ｇ、ポリイソプレンが３６０ｇ、タルクが１８００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／１５０であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は３４％であった。
混練は、回転数３０ｒｐｍで合計２０分間の加圧混練とし、全工程にわたって、ジャケット温調により、混練中のワックス含有組成物の温度を４０℃に制御して行なった。
【００７０】
（製造方法）
(1) 加圧ニーダーの混練容器にポリイソプレン３６０ｇを入れ、１分間加圧混練した。
(2) ワックス１０５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(3) ワックス１０５ｇ及びタルク２５５ｇを同時に投入し、１分間加圧混練した。
(4) 上記(3)をさらに２回行なった。
(5) ワックス１０５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(6) 上記(5)を再度行なった。
(7) ワックス２１０ｇを投入し、２分間加圧混練した。
(8) タルク２２５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(9) 上記(8)をさらに３回行なった。
(10)タルク２２５ｇを投入し、６分間加圧混練した。
【００７１】
〔実施例４〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造４
実施例１で用いたものと同じマイクロクリスタリンワックス、ポリイソプレン及びタルクを用いて、３リットル加圧ニーダーにより、以下の工程(1)〜(8)からなる製造方法に従って、ポリイソプレンにワックス及びタルクを分割投入し混練して、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが６１２．５ｇ、ポリイソプレンが２６２．５ｇ、タルクが２６２５ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／３００であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は５１％であった。
混練は、回転数３０ｒｐｍで合計１５分間の加圧混練とし、全工程にわたって、ジャケット温調により、混練中のワックス含有組成物の温度を４５℃に制御して行なった。
【００７２】
（製造方法）
(1) 加圧ニーダーの混練容器にポリイソプレン２６２．５ｇを入れ、１分間加圧混練した。
(2) ワックス１５３ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(3) ワックス１５３ｇ及びタルク３２８ｇを同時に投入し、１分間加圧混練した。
(4) 上記(3)をさらに１回行なった。
(5) ワックス１５３．５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(6) タルク３２８ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(7) 上記(6)をさらに4回行なった。
(8)タルク３２８ｇを投入し、５分間加圧混練した。
【００７３】
〔実施例５〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造５
実施例１で用いたものと同じマイクロクリスタリンワックス、ポリイソプレン及びタルクを用いて、３リットル加圧ニーダーにより、以下の工程(1)〜(8)からなる製造方法に従って、ポリイソプレンにワックス及びタルクを分割投入し混練して、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが５０８ｇ、ポリイソプレンが２２０ｇ、タルクが３２７２ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／４５０であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は６１％であった。
混練は、回転数３０ｒｐｍで合計１７分間の加圧混練とし、全工程にわたって、ジャケット温調により、混練中のワックス含有組成物の温度を６０℃に制御して行なった。
【００７４】
（製造方法）
(1) 加圧ニーダーの混練容器にポリイソプレン２２０ｇを入れ、１分間加圧混練した。
(2) ワックス１２７ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(3) ワックス１２７ｇ及びタルク５４５ｇを同時に投入し、１分間加圧混練した。
(4) ワックス１２７ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(5) 上記(4)をさらに１回行なった。
(6) タルク５４５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(7) 上記(6)をさらに３回行なった。
(8)タルク５４５ｇを投入し、８分間加圧混練した。
【００７５】
〔実施例６〕第二の製造方法によるワックス含有組成物の製造１
実施例１で用いたものと同じマイクロクリスタリンワックス、ポリイソプレン及びタルクを用いて、３リットル加圧ニーダーにより、以下の工程(1)〜(9)からなる製造方法に従って、ワックス及びタルクの混合物を作製した後、該混合物をポリイソプレンに分割投入し混練して、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが７００ｇ、ポリイソプレンが３００ｇ、タルクが２０００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／２００であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は４１％であった。
混練においては、合計２０分間の加圧混練を行ない、途中に０．５分間の常圧混練を加えた。混練は、回転数３０ｒｐｍで、全工程にわたってジャケット温調により、混練中のワックス含有組成物の温度を４０℃に制御して行なった。
尚、使用したワックスは、融解温度が８０℃であった。
【００７６】
（製造方法）
(1) ワックス７００ｇ及びタルク２０００ｇを、９０℃にてワックスを融解した状態で混合して混合物を得た。
(2) 加圧ニーダーの混練容器にポリイソプレン３００ｇを入れ、１分間加圧混練した。
(3) 上記混合物１６８ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(4) 上記(3)をさらに５回行なった。
(5) 上記混合物３３８ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(6) 上記(5)をさらに２回行なった。
(7) 上記混合物６７８ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(8) 引き続き常圧にて０．５分間混練した。
(9) 引き続き９分間加圧混練した。
【００７７】
〔実施例７〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造６
タルク（日本タルク（株）製、マイクロエースＰ−３、平均粒径５μｍ、板状）に代えて、タルク（日本タルク（株）製、ＳＧ−２０００、平均粒径１μｍ、板状）を用い、且つ混練中のワックス含有組成物の温度を３５℃に制御した以外は、実施例２と同様にして、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが１０５０ｇ、ポリイソプレンが４５０ｇ、タルクが１５００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／１００であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は２６％であった。
【００７８】
〔実施例８〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造７
タルク（日本タルク（株）製、マイクロエースＰ−３、平均粒径５μｍ、板状）に代えて、タルク（日本タルク（株）製、ＭＳ食添、平均粒径１３μｍ、板状）を用い、且つ混練中のワックス含有組成物の温度を３５℃に制御した以外は、実施例２と同様にして、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが１０５０ｇ、ポリイソプレンが４５０ｇ、タルクが１５００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／１００であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は２６％であった。
【００７９】
〔実施例９〕第一の製造方法によるワックス含有組成物の製造８
タルク（日本タルク（株）製、マイクロエースＰ−３、平均粒径５μｍ、板状）に代えて、タルク（日本タルク（株）製、ＭＳ−ＫＹ、平均粒径２５μｍ、板状）を用い、且つ混練中のワックス含有組成物の温度を３５℃に制御した以外は、実施例２と同様にして、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが１０５０ｇ、ポリイソプレンが４５０ｇ、タルクが１５００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／１００であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は２６％であった。
【００８０】
〔実施例１０〕第三の製造方法によるワックス含有組成物の製造１
実施例１で用いたものと同じマイクロクリスタリンワックス、ポリイソプレン及びタルクを用いて、３リットル加圧ニーダーにより、以下の工程(1)〜(8)からなる製造方法に従って、ポリイソプレンとタルクの一部との混合物を作製した後、ワックス及び残りのタルクを該混合物に分割投入し混練して、ワックス含有組成物を得た。
各成分の最終仕込み量は、ワックスが８４０ｇ、ポリイソプレンが３６０ｇ、タルクが１８００ｇであり、これらの成分の重量比率（ワックス／ポリイソプレン／タルク）は７０／３０／１５０であった。また、ワックス含有組成物におけるタルクの体積分率は３４％であった。
上記混合物の作製の際のポリイソプレン及びタルクの混練においては、合計１５分間の加圧混練を行ない、回転数３０ｒｐｍで、全工程にわたってジャケット温調により、温度を６０℃に制御して行なった。また、上記混合物と残りのワックス及び残りのタルクとの混練においては、合計１０分間の加圧混練を行い、回転数３０ｒｐｍで、全工程にわたってジャケット温調により、温度を３０℃に制御して行った。
【００８１】
（製造方法）
(1) ポリイソプレン８５７ｇ及びタルク２１４３ｇを加圧ニーダーで混練し混合物を得た。
(2) 加圧ニーダーの混練容器に上記混合物を１２６０ｇ投入し、１分間加圧混練した。
(3) ワックス１０５ｇを投入し、１分間加圧混練した。
(4) ワックス１０５ｇ及びタルク１１２．５ｇを同時に投入し、１分間加圧混練した。
(5) ワックス２１０ｇ及びタルク１１２．５ｇを同時に投入し、１分間加圧混練した。
(6) 上記(5)をさらに２回行なった。
(7) タルクを２２５ｇ投入し、１分間加圧混練した。
(8) タルクを２２５ｇ投入し、８分間加圧混練した。
【００８２】
〔比較例１〕
タルクを使用しなかった以外は実施例１と同様にして、ワックス含有組成物を得た。尚、本比較例１において、実施例１でタルクを投入して混練した工程(3)〜(7)においては、タルクを投入しなかったこと以外は同様の条件にて混練を行なった。
【００８３】
〔評価例１〕
得られたワックス含有組成物について、以下の透湿度測定方法に従って、透湿度を測定した。また、得られたワックス含有組成物について、以下の剥離強度測定方法に従って、剥離強度を測定した。これらの結果を表１に示す。尚、表１には、ワックス含有組成物中に含まれるポリイソプレンの分子量（重量平均分子量）についても併せて示す。
【００８４】
（透湿度測定方法）
ポリカプロラクトンとポリエチレンサクシネートとをポリマーブレンドした生分解性樹脂（ダイセル化学工業（株）製、ＰＨＢ０５）からなる厚み１００μｍの生分解性樹脂層の間に、溶融させたワックス含有組成物の層（厚み２００μｍ）をラミネートして、３層構造の生分解性フィルムを得た。
得られた生分解性フィルムについて、カップ法（ＪＩＳ  Ｚ  ０２０８  条件Ｂ）によって透湿度を測定した。この測定値と、上記生分解性樹脂層の透湿度の測定値１３２ｇ／ｍ2・２４ｈｒとから、前述した式に基づいて、ワックス含有組成物の透湿度を求めた。
【００８５】
（剥離強度測定方法）
上記透湿度測定方法において作成した３層構造の生分解性フィルムを用いて、以下のようにして、生分解性樹脂層とワックス含有組成物層との剥離強度を測定した。
即ち、上記生分解性フィルムを幅２０ｍｍ、長さ５０ｍｍに切出して試験片を作製し、該試験片の端部の一方の樹脂層を剥がした状態で、引張り試験機（（株）オリエンテック製ＲＴＡ−５００）にて引張り速度５０ｍｍ／分でＴ字剥離試験を行い、剥離距離５０ｍｍにおける剥離力の積分平均値を求めた。
【００８６】
【表１】
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【００８７】
表１から明らかなように、実施例１〜１０のワックス含有組成物は、ＭＦＲが低く溶融成形に適した高い溶融粘度を有しており、透湿度が低く防湿性に優れたフィルムを形成することができた。さらに、これらの実施例のワックス含有組成物は、３層構造のフィルムの中間層とした場合に、生分解性樹脂層との接着性が良好で、剥離に大きな強度を要した。
これに対し、比較例１のワックス含有組成物は、フィラーを含有しないため、高い溶融粘度を示さず、溶融成形に適していなかった。
【００８８】
さらに、実施例１〜１０のワックス含有組成物それぞれを用いた３層構造のフィルムは、いずれもカップ形状への熱成形が可能で、熱成形後の防湿性も良好であった。
【００８９】
〔評価例２〕
フィードブロックタイプのＴダイを有する共押出多層シート成形機を用いて、上層及び下層が、ポリブチレンサクシネートから形成された樹脂層であり、中間層が、ワックス含有組成物から形成された防湿層である３層構造のフィルムを作成した。尚、ワックス含有組成物としては、実施例１、実施例４又は比較例１で得たものを用いた。
比較例１のワックス含有組成物を用いた場合、３層構造のフィルムは、各層の厚みが極めて不均一で、外層が破れて中間層が露出した箇所も認められ、良好なフィルムを得ることができなかった。これに対し、実施例１又は４のワックス含有組成物を用いた場合には、各層の厚みが均一なフィルムを安定して得ることができた。