(57)【要約】【課題】２つの焼結体を容易かつ確実に接合して、所望の形状の接合体を得る接合体の製造方法、およびかかる接合体の製造方法により製造された接合体を提供すること。【解決手段】本発明の接合体の製造方法は、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２を用意し、支持体２１の上面２１ａに、第２の焼結体１２を載置し、この第２の焼結体１２に第１の焼結体１１を重ね、この第１の焼結体１１の上面に、押圧体２２の下面２２ａが当接するようにして、押圧体２２を載置する。これにより、押圧体２２の自重によって、第１の焼結体１１が下方に向かって押圧される。すなわち、各焼結体１１、１２（集合体１０）に、下方に向かって外部応力が作用する。この状態で、後述するように、各焼結体１１、１２に対して焼成を施すことにより、その形状を、支持体２１の上面２１ａの形状に対応して変形させるとともに、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とを接合する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
主としてセラミックス材料で構成された第１の焼結体および第２の焼結体を用意し、
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体を重ねた集合体に、外部応力を与えつつ、焼成して、前記第１の焼結体および前記第２の焼結体の少なくとも一方を変形させるとともに、前記第１の焼結体および前記第２の焼結体を接合して、所望の形状の接合体を得ることを特徴とする接合体の製造方法。
【請求項２】
前記第１の焼結体と前記第２の焼結体とが直接接触するように重ねる請求項１に記載の接合体の製造方法。
【請求項３】
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、互いにその焼結温度が異なり、前記焼成は、前記第１の焼結体の焼結温度と前記第２の焼結体の焼結温度との間の温度で行う請求項１または２に記載の接合体の製造方法。
【請求項４】
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、互いにその焼結温度が等しく、前記焼成は、前記第１の焼結体の焼結温度および前記第２の焼結体の焼結温度にほぼ等しい温度で行う請求項１ないし３のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項５】
前記焼成の際の時間は、０．１〜１０時間である請求項１ないし４のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項６】
前記外部応力の大きさは、０．０５〜５ｋｇｆ／ｃｍ２である請求項１ないし５のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項７】
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、互いにその空孔率が異なっている請求項１ないし６のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項８】
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、同種の材料で構成されている請求項１ないし７のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項９】
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、それぞれ、その空孔率が６０％以下である請求項１ないし８のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１０】
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体の少なくとも一方は、主としてリン酸カルシウム系化合物で構成されている請求項１ないし９のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１１】
前記リン酸カルシウム系化合物は、ハイドロキシアパタイトを主成分とするものである請求項１０に記載の接合体の製造方法。
【請求項１２】
前記外部応力は、前記集合体に治具を用いて与えられる請求項１ないし１１のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１３】
前記治具は、前記集合体を支持する支持体と、
該支持体で前記集合体を支持した状態で、前記集合体を前記支持体に向かって押圧する押圧体とを有する請求項１２に記載の接合体の製造方法。
【請求項１４】
前記支持体の前記集合体と対向する対向面の形状に対応して、前記第１の焼結体および前記第２の焼結体の少なくとも一方を変形させる請求項１３に記載の接合体の製造方法。
【請求項１５】
前記対向面は、平坦面で構成されている請求項１４に記載の接合体の製造方法。
【請求項１６】
前記対向面は、凹曲面で構成されている請求項１４に記載の接合体の製造方法。
【請求項１７】
前記押圧体の前記支持体に対向する面は、前記対向面に対応した形状をなしている請求項１４ないし１６のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１８】
前記支持体と前記押圧体とは、同種の材料で構成されている請求項１３ないし１７のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１９】
請求項１ないし１８のいずれかに記載の接合体の製造方法により製造されたことを特徴とする接合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接合体の製造方法およびかかる方法により製造された接合体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
セラミックス複合体（接合体）を製造する方法として、例えば、２つの成形体を別々に作製した後、これらの間に、接合用セラミックスの一次粒子が分散したスラリーを介在させて焼成する方法が開示されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
ところが、かかる方法によれば、２つの成形体とスラリーは、それぞれ焼成の際の収縮率が異なるため、得られた接合体に歪みが生じ、変形や接合不良等が発生し易いという問題がある。
【０００４】
【特許文献１】特開２０００−１６９２５１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、２つの焼結体を容易かつ確実に接合して、所望の形状の接合体を得る接合体の製造方法、およびかかる接合体の製造方法により製造された接合体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
このような目的は、下記の（１）〜（１９）の本発明により達成される。
（１）  主としてセラミックス材料で構成された第１の焼結体および第２の焼結体を用意し、
前記第１の焼結体および前記第２の焼結体を重ねた集合体に、外部応力を与えつつ、焼成して、前記第１の焼結体および前記第２の焼結体の少なくとも一方を変形させるとともに、前記第１の焼結体および前記第２の焼結体を接合して、所望の形状の接合体を得ることを特徴とする接合体の製造方法。
【０００７】
これにより、２つの焼結体を容易かつ確実に変形させるとともに接合して、所望の形状の接合体を得ることができる。
【０００８】
（２）  前記第１の焼結体と前記第２の焼結体とが直接接触するように重ねる上記（１）に記載の接合体の製造方法。
【０００９】
これにより、接合用材料を用いることなく、焼結体同士を直接接合することができる。したがって、接合体中に生体に悪影響を及ぼす物質、例えば、接合用材料中の樹脂成分等が残留するおそれがない。このため、例えば、接合体を骨補填材として生体内に留置した場合、前述のような物質（成分）の溶出等がなく、安全性が高い。
【００１０】
（３）  前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、互いにその焼結温度が異なり、前記焼成は、前記第１の焼結体の焼結温度と前記第２の焼結体の焼結温度との間の温度で行う上記（１）または（２）に記載の接合体の製造方法。
【００１１】
これにより、各焼結体に対して再焼結に必要十分な熱エネルギーが供給され、所望の形状の接合体をより確実に得ることができる。
【００１２】
（４）  前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、互いにその焼結温度が等しく、前記焼成は、前記第１の焼結体の焼結温度および前記第２の焼結体の焼結温度にほぼ等しい温度で行う上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００１３】
これにより、各焼結体に対して再焼結に必要十分な熱エネルギーが供給され、所望の形状の接合体をより確実に得ることができる。
【００１４】
（５）  前記焼成の際の時間は、０．１〜１０時間である上記（１）ないし（４）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００１５】
これにより、各焼結体に対して再焼結に必要十分な熱エネルギーが供給され、所望の形状の接合体をより確実に得ることができる。
【００１６】
（６）  前記外部応力の大きさは、０．０５〜５ｋｇｆ／ｃｍ２である上記（１）ないし（５）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００１７】
これにより、各焼結体に破損を生じさせることがなく、所望の形状の接合体をより確実に得ることができる。
【００１８】
（７）  前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、互いにその空孔率が異なっている上記（１）ないし（６）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
これにより、１つの接合体の各部に対して、異なる機能を付与することができる。
【００１９】
（８）  前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、同種の材料で構成されている上記（１）ないし（７）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００２０】
これにより、各焼結体の間の熱膨張率の差を小さくすることができるため、２つの焼結体同士を接合する際の焼成において、熱膨張差に伴う位置ズレを防止することができる。その結果、寸法精度の高い接合体を得ることができる。
【００２１】
（９）  前記第１の焼結体および前記第２の焼結体は、それぞれ、その空孔率が６０％以下である上記（１）ないし（８）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００２２】
これにより、焼結体に比較的大きな外部応力を与えた場合でも破壊するのを好適に防止することができる。
【００２３】
（１０）  前記第１の焼結体および前記第２の焼結体の少なくとも一方は、主としてリン酸カルシウム系化合物で構成されている上記（１）ないし（９）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００２４】
リン酸カルシウム系化合物は、生体親和性が高く、人工骨や人工歯根等の骨補填材として有用な材料である。特に、多岐に渡る骨欠損部の形状に対応する形状のものや、さらに各部において異なる機能を有するものが要求される。したがって、このような骨補填材を得る場合に本発明を適用するのが好適である。
【００２５】
（１１）  前記リン酸カルシウム系化合物は、ハイドロキシアパタイトを主成分とするものである上記（１０）に記載の接合体の製造方法。
【００２６】
ハイドロキシアパタイトは、骨の無機成分と同様の構造であるため、特に優れた生体親和性を有し、骨補填材の構成材料として特に有用である。
【００２７】
（１２）  前記外部応力は、前記集合体に治具を用いて与えられる上記（１）ないし（１１）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００２８】
これにより、各焼結体を、より確実に変形させるとともに接合して、所望の形状の接合体を得ることができる。
【００２９】
（１３）  前記治具は、前記集合体を支持する支持体と、
該支持体で前記集合体を支持した状態で、前記集合体を前記支持体に向かって押圧する押圧体とを有する上記（１２）に記載の接合体の製造方法。
【００３０】
これにより、各焼結体を、より確実に変形させるとともに接合して、所望の形状の接合体を得ることができる。
【００３１】
（１４）  前記支持体の前記集合体と対向する対向面の形状に対応して、前記第１の焼結体および前記第２の焼結体の少なくとも一方を変形させる上記（１３）に記載の接合体の製造方法。
【００３２】
これにより、各焼結体を、支持体の対向面の形状に対応して変形させるとともに、接合することができる。
【００３３】
（１５）  前記対向面は、平坦面で構成されている上記（１４）に記載の接合体の製造方法。
これにより、各焼結体の撓みを矯正するとともに、接合することができる。
【００３４】
（１６）  前記対向面は、凹曲面で構成されている上記（１４）に記載の接合体の製造方法。
【００３５】
これにより、各焼結体を下方に向かって撓むように湾曲させるとともに、接合することができる。
【００３６】
（１７）  前記押圧体の前記支持体に対向する面は、前記対向面に対応した形状をなしている上記（１４）ないし（１６）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００３７】
これにより、治具は、各焼結体に対して、効率よく外部応力を与えることができる。その結果、各焼結体を、支持体の前記対向面の形状に対応してより確実に変形させることができ、寸法精度の高い接合体を得ることができる。
【００３８】
（１８）  前記支持体と前記押圧体とは、同種の材料で構成されている上記（１３）ないし（１７）のいずれかに記載の接合体の製造方法。
【００３９】
これにより、支持体と押圧体との熱膨張率の差を小さくすることができるので、各焼結体を焼成する際に、熱膨張差に伴う支持体と押圧体との位置ズレを防止することができる。このため、各焼結体を所望の形状により確実に変形させることができる。
【００４０】
（１９）  上記（１）ないし（１８）のいずれかに記載の接合体の製造方法により製造されたことを特徴とする接合体。
これにより、寸法精度の高い接合体を得ることができる。
【発明の効果】
【００４１】
本発明によれば、２つの焼結体を容易かつ確実に接合して、所望の形状の接合体を、高い寸法精度で得ることができる。
【００４２】
また、得られた接合体は、接合面に接合を担う介在物、例えば樹脂材料等の生体に悪影響を及ぼす物質を用いないため、生体安全性が高い。
【００４３】
さらに、不本意に変形した焼結体等の、従来は不良品として処分せざるを得なかった焼結体同士を、変形させるとともに接合して、良品の接合体として再生することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４４】
以下、本発明の接合体の製造方法および接合体を添付図面に示す好適実施形態に基づいて詳細に説明する。
【００４５】
本発明の接合体の製造方法は、第１の焼結体および第２の焼結体を重ねた集合体に、外部応力を与えつつ焼成することにより、第１の焼結体および第２の焼結体の少なくとも一方を変形させるとともに接合して、所望の形状の接合体を得ることを特徴とする。
【００４６】
まず、本発明に供される第１の焼結体および第２の焼結体（以下、これを総称して「焼結体」ということもある）について説明する。
【００４７】
焼結体は、主としてセラミックス材料で構成されるものである。
このセラミックス材料としては、例えば、リン酸カルシウム系化合物、アルミナ、マグネシア、ベリリア、ジルコニア、フォルステライト、ステアタイト、ワラステナイト、ジルコン、ムライト、コージライト、スポジュメン、チタン酸アルミニウム、スピネル、チタン酸バリウム、ＰＺＴ、ＰＬＺＴ、フェライト、窒化ケイ素、サイアロン、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化チタン、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化チタン、炭化タングステン等のうちの、少なくとも１種で構成されるものが挙げられる。
【００４８】
特に、セラミックス材料としては、リン酸カルシウム系化合物を主成分とするものが好ましい。すなわち、焼結体としては、主としてリン酸カルシウム系化合物で構成されているものが好ましい。リン酸カルシウム系化合物は、生体親和性が高く、人工骨や人工歯根等の骨補填材の構成材料として有用な材料である。特に、骨補填材としては、多岐に渡る骨欠損部の形状に対応する形状のものや、さらに各部において異なる機能を有するものが要求される。したがって、このような骨補填材を得る場合に本発明を適用するのが好適である。
【００４９】
また、リン酸カルシウム系化合物は、カルシウムイオン、リン酸イオンおよびその他のイオンがイオン結合して形成されたものである。リン酸カルシウム系化合物を主材料とする焼結体同士を接合すると、接合面付近において、分子間力による、接合体を得ることができる。
【００５０】
このように、本発明の接合体の製造方法は、特に、リン酸カルシウム系化合物を主成分とする焼結体同士の接合により好適に適用される。
【００５１】
リン酸カルシウム系化合物としては、例えば、ハイドロキシアパタイト、リン酸３カルシウム、フッ素アパタイトのようなハロゲン化アパタイト等が挙げられるが、特に、ハイドロキシアパタイトを主成分とするものであるのがより好ましい。ハイドロキシアパタイトは、骨の無機成分と同様の構造であるため、特に優れた生体親和性を有し、骨補填材の構成材料として特に有用である。
【００５２】
また、第１の焼結体および第２の焼結体は、それぞれ、その空孔率が６０％以下であるのが好ましく、５５％以下であるのがより好ましい。このように、空孔率が比較的小さい焼結体、すなわち、比較的緻密な焼結体であれば、後述するような接合体の製造方法において、比較的大きな外部応力を与えた場合でも破壊するのを好適に防止することができるため、２つの焼結体を確実に変形させるとともに接合することができる。
【００５３】
また、第１の焼結体および第２の焼結体は、その空孔率が互いにほぼ等しいものであってもよいが、互いに異なっているのが好ましい。これにより、例えば、得られる接合体を骨補填材に適用する場合には、次のような効果が得られる。
【００５４】
空孔率が大きい部分では、効率のよい体液流通が可能となり、骨組織からの骨伝導を促進させることができ、一方、空孔率が小さい部分では、骨補填材全体の機械的強度を確保することができる。
【００５５】
その結果、骨組織と効率よく癒合するようになり、早期の骨形成を図ることができるとともに、骨欠損部に装着した際に、かかる荷重に耐え得る骨補填材とすることができる。
すなわち、１つの接合体の各部に対して、異なる機能を付与することができる。
【００５６】
また、第１の焼結体および第２の焼結体は、異なる材料で構成することもできるが、同種の材料で構成されているのが好ましい。２つの焼結体を同種の材料で構成することにより、これらの熱膨張率の差を小さくすることができるため、２つの焼結体同士を接合する際の焼成において、熱膨張差に伴う位置ズレを防止することができる。その結果、寸法精度の高い接合体を得ることができる。
このような焼結体は、例えば次のような方法で製造される。
【００５７】
まず、成形体を製造する。この成形体は、例えば、I：セラミックス原料粉末を含むスラリーを、所定の型内に充填して、成形する方法、II：前記スラリーに対して、沈殿または遠心分離により固形分を偏在させる方法、III：前記スラリーを所定の型内に入れ、脱水処理し、固形分を型内に残す方法、IV：圧縮成形法（粉末の場合、圧粉成形）、Ｖ：セラミックス原料粉末と水状の糊とを混ぜ、これを型に入れ乾燥させる方法等、種々の方法により製造することができる。なお、前記スラリーは、予めスプレードライ法などにより造粒した二次粒子をセラミックス原料粉末として含むものであっても良い。
【００５８】
得られた成形体に対しては、例えば、自然乾燥、温風乾燥、フリーズドライ、真空乾燥等の方法により、乾燥がなされる。
【００５９】
なお、成形体には、成形後、例えば、切断、切削、研削、研磨等の機械加工を施してもよい。
【００６０】
次に、このようにして得られた成形体を、例えば炉等で焼成して焼結することにより、焼結体が得られる。この時の焼成温度は、例えばセラミックス材料がリン酸カルシウム系化合物である場合、７００〜１３００℃であるのが好ましい。
【００６１】
なお、焼結体の空孔率は、例えば、セラミックス原料粉体合成の条件（１次粒子径、１次粒子分散状態等）、セラミックス原料粉体の条件（平均粒径、仮焼成の有無、粉砕処理の有無等）、スラリーの撹拌起泡の条件（界面活性剤の種類、スラリーを撹拌する撹拌力等）、成形体の焼成条件（焼成雰囲気、焼成温度等）等を適宜設定することにより、所望の値に設定することができる。
【００６２】
また、焼結体には、市販されているものを用いるようにしてもよい。
また、焼結体は、ほぼ完全に焼結に至った焼結体であってもよく、完全に焼結には至らない焼結体（仮焼結体）であってもよい。
【００６３】
＜第１実施形態＞
まず、本発明の接合体の製造方法の第１実施形態について説明する。
【００６４】
図１は、本発明の接合体の製造方法の第１実施形態を説明するための図であり、（ａ）は変形および接合する前の状態、（ｂ）は変形および接合した後の状態をそれぞれ示している。なお、以下の説明では、図１中、上側を「上」、下側を「下」と言う。
【００６５】
図１に示すように、本実施形態では、いずれも平板状の第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とを接合する。
【００６６】
本実施形態の接合体の製造方法では、第２の焼結体１２に第１の焼結体１１を重ねた集合体１０に、図１に示すような治具２０を用いて外部応力が与えられる。
【００６７】
図１に示す治具２０は、各焼結体１１、１２（集合体１０）を支持する支持体２１と、この支持体２１に重ね合わされる押圧体２２とで構成されている。
【００６８】
支持体２１は、ブロック体で構成され、その上面２１ａが下方に向かって凹没する凹曲面となっている。一方、押圧体２２は、ブロック体で構成され、その下面２２ａが下方に向かって突出する凸曲面となっている。
【００６９】
支持体２１の上面２１ａに、第２の焼結体１２を載置し、この第２の焼結体１２に第１の焼結体１１を重ね、この第１の焼結体１１の上面に、押圧体２２の下面２２ａが当接するようにして、押圧体２２を載置する。これにより、この押圧体２２の自重によって、各焼結体１１、１２が下方に向かって押圧される。すなわち、各焼結体１１、１２に、下方に向かって外部応力が作用する。
【００７０】
この状態で、後述するように、各焼結体１１、１２に対して焼成を施すことにより、その形状を、支持体２１の上面２１ａの形状に対応して変形させるとともに、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とを接合することができる。
【００７１】
本実施形態では、支持体２１の上面（第２の焼結体１２と対向する対向面）２１ａの形状と、押圧体２２の下面（第１の焼結体１１に対向する面）２２ａの形状とは、対応するように形成されている。これにより、治具２０は、各焼結体１１、１２に対して、上下方向から効率よく外部応力を与えることができる。その結果、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２を、図１（ｂ）に示すように、支持体２１の上面２１ａの形状に対応してより確実に変形させることができ、寸法精度の高い接合体１を得ることができる。
【００７２】
この外部応力の大きさは、各焼結体１１、１２が損傷を受けない程度で、できるだけ大きいほうが好ましい。具体的には、外部応力の大きさは、０．０５〜５ｋｇｆ／ｃｍ２であるのが好ましく、０．１〜３ｋｇｆ／ｃｍ２であるのがより好ましい。
【００７３】
外部応力の大きさが前記下限値より小さいと、後述する焼成温度、時間等によっては、各焼結体１１、１２が十分に変形または接合できないおそれがある。一方、外部応力の大きさが前記上限値より大きいと、各焼結体１１、１２に、破損（例えば、割れや欠け等）を生じるおそれがある。
【００７４】
治具２０の構成材料としては、前記の焼結体で挙げたセラミックス材料の他、例えば、各種金属材料、各種ガラス材料、各種炭素系材料等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、治具２０の構成材料としては、セラミックス材料を主とするものが好ましい。セラミックス材料は、融点が高く、高温時での硬度が高いことより、各焼結体１１、１２を焼成する際に溶融または軟化し難く、治具２０の構成材料として好ましい。
【００７５】
また、セラミックス材料としては、アルミナおよびリン酸カルシウム系化合物の少なくとも一方を主成分とするものが好ましい。これらのものは、熱膨張率が小さく、耐熱性が高い。したがって、各焼結体１１、１２を焼成する際に、これらに対して、均一かつ安定的に外部応力を与えることができるため、治具２０の構成材料として特に好ましい。
【００７６】
また、支持体２１と押圧体２２とは、それぞれ異なる材料で構成するようにしてもよいが、同種の材料で構成するのが好ましい。支持体２１と押圧体２２とを、同種の材料で構成することにより、これらの熱膨張率の差を小さくすることができるので、各焼結体を焼成する際に、熱膨張差に伴う支持体２１と押圧体２２との位置ズレを防止することができる。このため、各焼結体１１、１２を所望の形状により確実に変形させることができる。
【００７７】
なお、治具２０の構成材料としては、各焼結体１１、１２を焼成する際に、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２と接合し難い材料を選択するのが好ましい。例えば、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２が、ハイドロキシアパタイトを主材料として構成される場合、治具２０の構成材料としては、アルミナを主成分とするものが好適である。
【００７８】
このような治具２０を用いて、具体的には、次のようにして各焼結体１１、１２を変形させるとともに接合して接合体１を得る。
【００７９】
まず、図１（ａ）に示すように、支持体２１の上面２１ａのほぼ中央に、第２の焼結体１２を載置し、この第２の焼結体１２に第１の焼結体１１を重ねる。すなわち、集合体１０を支持体２１で支持する。次いで、この状態で、第１の焼結体１１の上面に、押圧体２２の下面２２ａが当接するようにして、押圧体２２を載置する。これにより、押圧体２２の自重によって、各焼結体１１、１２が下方（支持体２１）に向かって押圧される。
【００８０】
この状態、すなわち、各焼結体１１、１２に外部応力を与えた状態で、治具２０ごと各焼結体１１、１２に対して焼成を行う。これにより、各焼結体１１、１２を構成する結晶粒同士の間の結合が変化し、外部応力が与えられる方向に沿って結合の再配置が生じ、各焼結体１１、１２の形状が徐々に変化（変形）する。
【００８１】
そして、第２の焼結体１２の下面が、支持体２１の上面２１ａに当接することにより、各焼結体１１、１２は、支持体２１の上面２１ａの形状に対応して変形する。すなわち、上面２１ａの形状に対応して、各焼結体１１、１２の形状が変形する。
【００８２】
また、このとき、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２との間の接触界面では、焼成の際の熱エネルギーによって、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２との結晶粒同士に新たな結合が生じ、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とが接合され、図１（ｂ）に示す接合体１が得られる。
【００８３】
このようにして、本実施形態では、各焼結体１１、１２を下方に向かって撓むように湾曲させるとともに接合して、接合体１を得る。
【００８４】
この焼成の際の温度は、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２のそれぞれの構成材料に応じて適宜設定され、特に限定されない。焼成の際の温度は、例えば、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２の焼結温度（前述したような成形体が焼結する温度）が異なる場合、第１の焼結体１１の焼結温度と前記第２の焼結体１２の焼結温度との間の温度とするのが好ましく、また、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２の焼結温度が等しい場合、第１の焼結体１１の焼結温度および第２の焼結体１２の焼結温度とほぼ等しい温度とするのが好ましい。
【００８５】
前者の場合において、例えば、第１の焼結体１１の構成材料がアルミナ、第２の焼結体１２の構成材料がハイドロキシアパタイトである場合、アルミナの焼結温度は１０００〜１８００℃程度であるのに対し、ハイドロキシアパタイトの焼結温度は９００〜１３００℃程度であるので、焼成の際の温度は、１０００〜１３００℃程度であるのが好ましく、１１００〜１２５０℃程度であるのがより好ましい。
【００８６】
このように、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２のそれぞれの焼結温度が異なる場合、または等しい場合のいずれにおいても、各焼結体１１、１２を焼成する際の温度が前記下限値より低いと、各焼結体１１、１２に、再焼結に必要な熱エネルギーが十分に供給されず、各焼結体１１、１２を所望の形状に変形させるとともに接合することが十分にできないおそれがある。一方、焼成の際の温度が前記上限値より高いと、各焼結体１１、１２の再焼結が急速に進みやすく、過焼結となって、得られた接合体１の機械的強度が低下するおそれがある。
【００８７】
焼成の際の時間は、前記焼成温度等によっても若干異なり、特に限定されないが、０．１〜１０時間程度であるのが好ましく、１〜５時間程度であるのがより好ましい。焼成の際の時間が前記下限値より短いと、各焼結体１１、１２に、再焼結に必要な熱エネルギーが十分に供給されず、各焼結体１１、１２を所望の形状に変形させるとともに接合することが十分にできないおそれがある。一方、焼成の際の時間が前記上限値より長いと、各焼結体１１、１２の再焼結が進みやすく、過焼結となって、得られた接合体１の機械的強度が低下するおそれがある。
【００８８】
焼成の際の雰囲気としては、特に限定されないが、例えば、大気、酸素等の酸化性雰囲気、窒素、ヘリウム、ネオン、アルゴン等の不活性雰囲気、水素、一酸化炭素等の還元性雰囲気、減圧雰囲気等が挙げられる。
【００８９】
以上のような焼成は、必要に応じて、各焼結体１１、１２に対して複数回繰り返し行うようにしてもよい。
【００９０】
このようにして得られた接合体１は、接合用材料を用いることなく、焼結体同士が直接接合されている。したがって、接合体１中に生体に悪影響を及ぼす物質、例えば、接合用材料中の樹脂成分等が残留するおそれがない。このため、例えば、接合体１を骨補填材として生体内に留置した場合、前述のような物質（成分）の溶出等がなく、安全性が高い。
【００９１】
＜第２実施形態＞
次に、本発明の接合体の製造方法の第２実施形態について説明する。
【００９２】
図２は、本発明の接合体の製造方法の第２実施形態を示す図であり、（ａ）は変形および接合する前の状態、（ｂ）は変形および接合した後の状態をそれぞれ示している。なお、以下の説明では、図２中、上側を「上」、下側を「下」と言う。
【００９３】
以下、第２実施形態について説明するが、前記第１実施形態との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
【００９４】
第２実施形態では、第１の焼結体１１の形状が異なり、それ以外は、前記第１実施形態と同様である。
【００９５】
すなわち、図２（ａ）に示すように、第１の焼結体１１は、支持体２１の上面２１ａの形状に対応するように、湾曲した板状をなしている。
【００９６】
本実施形態では、各焼結体１１、１２（集合体１０）に、図２に示す治具２０を用いて、下方に向かって外部応力を与えつつ、焼成を行う。これにより、第２の焼結体１２を支持体２１の上面２１ａに対応して変形させるとともに、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とを接合して、図２（ｂ）に示す接合体１を得ることができる。
【００９７】
＜第３実施形態＞
次に、本発明の接合体の製造方法の第３実施形態について説明する。
【００９８】
図３は、本発明の接合体の製造方法の第３実施形態を示す図であり、（ａ）は変形および接合する前の状態、（ｂ）は変形および接合した後の状態をそれぞれ示している。なお、以下の説明では、図３中、上側を「上」、下側を「下」と言う。
【００９９】
以下、第３実施形態について説明するが、前記第１実施形態との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
【０１００】
第３実施形態では、第２の焼結体１２の形状が異なり、それ以外は、前記第１実施形態と同様である。
【０１０１】
すなわち、図３（ａ）に示すように、第２の焼結体１２は、支持体２１の上面２１ａの形状に対応するように、湾曲した板状をなしている。
【０１０２】
本実施形態では、各焼結体１１、１２（集合体１０）に、図３に示す治具２０を用いて、下方に向かって外部応力を与えつつ、焼成を行う。これにより、第１の焼結体１１を第２の焼結体１２の形状（支持体２１の上面２１ａ）に対応して変形させるとともに、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とを接合して、図３（ｂ）に示す接合体１を得ることができる。
【０１０３】
＜第４実施形態＞
次に、本発明の接合体の製造方法の第４実施形態について説明する。
【０１０４】
図４は、本発明の接合体の製造方法の第４実施形態を示す図であり、（ａ）は変形および接合する前の状態、（ｂ）は変形および接合した後の状態をそれぞれ示している。なお、以下の説明では、図４中、上側を「上」、下側を「下」と言う。
【０１０５】
以下、第４実施形態について説明するが、前記第１実施形態との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
【０１０６】
第４実施形態では、治具２０の構成と、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２の形状とがそれぞれ異なり、それ以外は、前記第１実施形態と同様である。
【０１０７】
すなわち、図４に示す治具２０が備える支持体２１および押圧体２２は、いずれも直方体形状のブロック体で構成され、支持体２１の上面２１ａおよび押圧体２２の下面２２ａはそれぞれ平坦面となっている。
【０１０８】
また、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２の形状は、いずれも湾曲した板状をなしている。
【０１０９】
本実施形態では、各焼結体１１、１２（集合体１０）に、図４に示す治具２０を用いて、下方に向かって外部応力を与えつつ、焼成を行う。これにより、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２を、それぞれ支持体２１の上面２１ａに対応して平板状に変形させるとともに、すなわち、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２の撓みを矯正するとともに、第１の焼結体１１および第２の焼結体１２を接合して、図４（ｂ）に示す接合体１を得ることができる。
【０１１０】
＜第５実施形態＞
次に、本発明の接合体の製造方法の第５実施形態について説明する。
【０１１１】
図５は、本発明の接合体の製造方法の第５実施形態を示す図であり、（ａ）は変形および接合する前の状態、（ｂ）は変形および接合した後の状態をそれぞれ示している。なお、以下の説明では、図５中、上側を「上」、下側を「下」と言う。
【０１１２】
以下、第５実施形態について説明するが、前記第１および第４実施形態との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
【０１１３】
第５実施形態では、第１の焼結体１１の形状が異なり、それ以外は、前記第４実施形態と同様である。
【０１１４】
すなわち、図５（ａ）に示すように、第１の焼結体１１は、支持体２１の上面２１ａの形状に対応するように、平板状をなしている。
【０１１５】
本実施形態では、各焼結体１１、１２（集合体１０）に、図５に示す治具２０を用いて、下方に向かって外部応力を与えつつ、焼成を行う。これにより、第２の焼結体１２を支持体２１の上面２１ａに対応して変形させるとともに、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とを接合して、図５（ｂ）に示す接合体１を得ることができる。
【０１１６】
＜第６実施形態＞
次に、本発明の接合体の製造方法の第６実施形態について説明する。
【０１１７】
図６は、本発明の接合体の製造方法の第６実施形態を示す図であり、（ａ）は変形および接合する前の状態、（ｂ）は変形および接合した後の状態をそれぞれ示している。なお、以下の説明では、図６中、上側を「上」、下側を「下」と言う。
【０１１８】
以下、第６実施形態について説明するが、前記第１および第４実施形態との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
【０１１９】
第６実施形態では、第２の焼結体１２の形状が異なり、それ以外は、前記第４実施形態と同様である。
【０１２０】
すなわち、図６（ａ）に示すように、第２の焼結体１２は、支持体２１の上面２１ａの形状に対応するように、平板状をなしている。
【０１２１】
本実施形態では、各焼結体１１、１２（集合体１０）に、図６に示す治具２０を用いて、下方に向かって外部応力を与えつつ、焼成を行う。これにより、第１の焼結体１１を第２の焼結体１２の形状（支持体２１の上面２１ａ）に対応して変形させるとともに、第１の焼結体１１と第２の焼結体１２とを接合して、図６（ｂ）に示す接合体１を得ることができる。
【０１２２】
なお、前述したような治具２０には、必要に応じて、各焼結体１１、１２を焼成する際に、治具２０と各焼結体１１、１２とが接合するのを防止する接合防止手段を設けるようにしてもよい。
【０１２３】
この接合防止手段としては、例えば、支持体２１の上面２１ａおよび押圧体２２の下面２２ａに、それぞれ形成された複数の凹部や、支持体２１の上面２１ａおよび押圧体２２の下面２２ａに、それぞれ設けられた剥離材層等で構成することができる。
【０１２４】
前者の場合、凹部は、例えば、不連続なものであってもよく、互いに連続するもの（溝）であってもよい。また、凹部を溝で構成する場合、各溝は、互いにほぼ平行となるように設けるようにしてもよく、一部で交差、分岐等するように設けるようにしてもよい。
【０１２５】
後者の場合、剥離材層の構成材料には、第１の焼結体１１または第２の焼結体１２と接合し難い材料が選択され、特に限定されないが、前記の焼結体で挙げたセラミックス材料の他に、例えば、各種ガラス材料、シリコン、窒化ホウ素、グラファイト等を主成分とする材料が挙げられる。
【０１２６】
このような接合防止手段を設けることにより、各焼結体１１、１２を焼成する際に、治具２０と各焼結体１１、１２とが接合するのを好適に防止することができ、得られた接合体１が破損するのをより確実に防止しつつ、接合体１を治具２０から容易かつ確実に離型することができる。
【０１２７】
以上、説明したように、本発明の接合体の製造方法を用いることにより、各焼結体１１、１２のそれぞれの形状に関わらず、最終的に目的とする形状の接合体１を得ることができる。
【０１２８】
例えば、第２〜第６実施形態において用いた湾曲した形状の焼結体は、これを製造する際の焼成により、不本意に変形してしまったもの等が挙げられる。本発明によれば、このように、意図しない形状に変形した焼結体であっても、本来目的とする形状に修正して接合することができる。これにより、不良品となるべき焼結体を良品として再生することができ、製造歩留まりの向上を図ることができる。
【０１２９】
また、接合体１は、骨補填材（例えば、板状のものは頭蓋骨プレート等）として用いられるが、骨欠損部の形状は多岐にわたり、各骨欠損部、各症例に応じて、多種の形状のものが必要となる。
【０１３０】
このため、このような骨補填材の製造に本発明の接合体の製造方法を適用することは、有効である。これにより、骨補填材の生産効率を向上させることができるとともに、その製造コストの低減を図ることができる。また、異なる種類の焼結体を用いることにより、部分的に異なる機能を有する骨補填材を製造することもできる。
【０１３１】
以上、本発明の接合体の製造方法および接合体について、図示の実施形態に基づいて説明したが、本発明はこれらに限定されるものでない。
【０１３２】
例えば、本発明の接合体の製造方法は、３つ以上の焼結体を変形させるとともに接合する場合にも適用することができる。
【０１３３】
また、前記実施形態では、第１の焼結体および第２の焼結体の平面視での形状および寸法がほぼ等しいものについて示したが、第１の焼結体および第２の焼結体は、平面視での形状および寸法が互いに異なっていてもよい。
【実施例】
【０１３４】
次に、本発明の具体的実施例について説明する。
１．焼結体の製造
（サンプルＮｏ．１）
まず、水酸化カルシウムスラリーとリン酸水溶液から公知の湿式合成法によりハイドロキシアパタイトスラリーとした。これをスプレードライ法により乾燥した後、大気炉において７００℃で仮焼結を行うことにより、球状粉体を得た。
【０１３５】
次に、得られたハイドロキシアパタイトの球状粉体と高分子化合物水溶液とを混合し、撹拌することにより、混合液に気泡を生じさせた．この混合物を乾燥させ、これにより、成形体を得た。
【０１３６】
焼結後の収縮を計算し、バンドソー、マシニングセンターを用いて、成形体を平板状に加工した。
【０１３７】
この成形体を大気炉に入れ、１２００℃で４時間焼成することにより、図１に示す平板状の焼結体を得た。
【０１３８】
なお、得られた焼結体は、寸法：幅２０ｍｍ×奥行２０ｍｍ×厚さ４ｍｍ、空孔率：５０％であった。
【０１３９】
（サンプルＮｏ．２）
混合液の撹拌時間を短くして、混合液中に生じる気泡の数を少なくした以外は、前記サンプルＮｏ．１と同様にして、焼結体を製造した。
なお、得られた焼結体の空孔率は、３０％であった。
【０１４０】
（サンプルＮｏ．３）
ハイドロキシアパタイトの球状粉体を２ｔ／ｃｍ２の加圧力でラバープレスすることにより、成形体を得るようにした以外は、前記サンプルＮｏ．１と同様にして、焼結体を製造した。
なお、得られた焼結体の空孔率は略０％であった。
【０１４１】
（サンプルＮｏ．４）
焼結体の構成材料をリン酸３カルシウムとした以外は、前記サンプルＮｏ．１と同様にして、焼結体を製造した。
なお、得られた焼結体の空孔率は５０％であった。
【０１４２】
（サンプルＮｏ．５）
前記サンプルＮｏ．１と同様にして、図４に示すような湾曲した形状の焼結体を製造した。
なお、得られた焼結体の曲率半径は５０ｍｍであった。
【０１４３】
（サンプルＮｏ．６）
前記サンプルＮｏ．２と同様にして、図４に示すような湾曲した形状の焼結体を製造した。
なお、得られた焼結体の曲率半径は５０ｍｍであった。
【０１４４】
（サンプルＮｏ．７）
前記サンプルＮｏ．３と同様にして、図４に示すような湾曲した形状の焼結体を製造した。
なお、得られた焼結体の曲率半径は５０ｍｍであった。
【０１４５】
２．変形および接合
以下、各実施例および各比較例に示すようにして、それぞれ接合体を製造した。
なお、各実施例および各比較例において、それぞれ接合体を２０個ずつ製造した。
【０１４６】
（実施例１）
図１（ａ）に示すように、支持体の上に第２の焼結体としてサンプルＮｏ．２を載置し、その上に第１の焼結体としてサンプルＮｏ．１を重ねて、さらにその上に押圧体を載置した。この状態で、各焼結体を１２００℃×０．０５時間で焼成することにより、各焼結体を変形させるとともに接合して、図１（ｂ）に示す接合体を得た。
なお、治具の仕様は、以下に示す通りである。
【０１４７】
・支持体
構成材料        ：アルミナ
上面の曲率半径  ：５０ｍｍ
・押圧体
構成材料        ：アルミナ
下面の曲率半径  ：５０ｍｍ
重量（外部応力）：２５６６ｇ（０．６４ｋｇｆ／ｃｍ２）
【０１４８】
（実施例２〜８）
表１に示すように焼成の条件を変更した以外は、それぞれ、前記実施例１と同様にして、第１の焼結体および第２の焼結体の変形および接合を行って、接合体を得た。
【０１４９】
（実施例９）
第１の焼結体としてサンプルＮｏ．３を、第２の焼結体としてサンプルＮｏ．２を用いた以外は、前記実施例３と同様にして接合体を得た。
【０１５０】
（実施例１０）
第１の焼結体としてサンプルＮｏ．３を、第２の焼結体としてサンプルＮｏ．１を用いた以外は、前記実施例３と同様にして接合体を得た。
【０１５１】
（実施例１１）
第１の焼結体としてサンプルＮｏ．２を、第２の焼結体としてサンプルＮｏ．４を用いた以外は、前記実施例３と同様にして接合体を得た。
【０１５２】
（実施例１２）
第１の焼結体としてサンプルＮｏ．５を、第２の焼結体としてサンプルＮｏ．６を用い、図４に示す治具（支持体および押圧体）を用いた以外は、前記実施例３と同様にして接合体を得た。
なお、治具の仕様は、以下に示す通りである。
【０１５３】
・支持体
構成材料        ：アルミナ
上面の平面度    ：３００μｍ
・押圧体
構成材料        ：アルミナ
下面の平面度    ：３００μｍ
重量（外部応力）：１３４５ｇ（０．３４ｋｇｆ／ｃｍ２）
【０１５４】
（実施例１３）
第１の焼結体としてサンプルＮｏ．７を、第２の焼結体としてサンプルＮｏ．６を用い、図４に示す治具を用いた以外は、前記実施例３と同様にして接合体を得た。
なお、治具の仕様は、実施例１２と同様である。
【０１５５】
（実施例１４）
第１の焼結体としてサンプルＮｏ．７を、第２の焼結体としてサンプルＮｏ．５を用い、図４に示す治具を用いた以外は、前記実施例３と同様にして接合体を得た。
なお、治具の仕様は、実施例１２と同様である。
【０１５６】
（比較例１）
押圧体を用いなかった以外は、前記実施例３と同様にして接合体を得た。
【０１５７】
（比較例２）
押圧体を用いなかった以外は、前記実施例１２と同様にして接合体を得た。
【０１５８】
３．評価
３−１．変形
実施例１〜１１および比較例１において得られた接合体について、それぞれ、曲率半径を測定した。
【０１５９】
そして、目的とする曲率半径からのズレ量を、以下に示す４段階の基準に従って、評価した。
【０１６０】
◎：０．５ｍｍ未満
○：０．５ｍｍ以上、１ｍｍ未満
△：１ｍｍ以上
×：変形不可
【０１６１】
また、実施例１２〜１４および比較例２において得られた接合体について、それぞれ、平面度を測定した。
【０１６２】
この平面度は、平面度の測定方法（ＪＩＳ  Ｂ  ７５１３  ９．１項に規定）にしたがって測定した。
【０１６３】
そして、目的とする平面度（支持体の上面の平面度）からのズレ量を、以下に示す４段階の基準に従って、評価した。
【０１６４】
◎：２００μｍ未満
○：２００μｍ以上、５００μｍ未満
△：５００μｍ以上
×：変形不可
【０１６５】
３−２．接合
各実施例および各比較例で得られた接合体について、それぞれ第１の焼結体と第２の焼結体とが接合しているか否かを確認した。
【０１６６】
そして、第１の焼結体と第２の焼結体とが接合したものの数を、以下に示す４段階の基準にしたがって、評価した。
【０１６７】
◎：１９個（９５％）以上
○：１７個（８５％）以上、１９個（９５％）未満
△：１７個（８５％）未満
×：接合不可
これらの結果を表１に示す。
【０１６８】
【表１】
2006248865.tif 000003
【０１６９】
表１に示すように、各実施例では、いずれも、目的とする形状に向けて変形した接合体を得ることができた。
【０１７０】
特に、焼成の際の温度や時間を設定することにより、目的とする形状からのズレ量がより小さくなるとともに、接合できたものの数がより増加する傾向を示した。
【０１７１】
これに対して、各比較例では、いずれも２つの焼結体を変形させることも接合することも困難であった。
【図面の簡単な説明】
【０１７２】
【図１】本発明の接合体の製造方法の第１実施形態を示す図である。
【図２】本発明の接合体の製造方法の第２実施形態を示す図である。
【図３】本発明の接合体の製造方法の第３実施形態を示す図である。
【図４】本発明の接合体の製造方法の第４実施形態を示す図である。
【図５】本発明の接合体の製造方法の第５実施形態を示す図である。
【図６】本発明の接合体の製造方法の第６実施形態を示す図である。
【符号の説明】
【０１７３】
１              接合体
１０            集合体
１１            第１の焼結体
１２            第２の焼結体
２０            治具
２１            支持体
２１ａ          上面
２２            押圧体
２２ａ          下面
【図１】
2006248865.tif 000004
【図２】
2006248865.tif 000005
【図３】
2006248865.tif 000006
【図４】
2006248865.tif 000007
【図５】
2006248865.tif 000008
【図６】
2006248865.tif 000009