(57)【要約】【課題】  排ガス処理用の銀添加触媒を提供する。【解決手段】  排ガス処理触媒を製造する方法が、金属ベースの材料を第１の溶媒に分散して、第１のスラリーを形成し、第１のスラリーの重合を起こさせるステップを含む。第１のスラリーの重合が急冷され、第１のスラリーを固形物に硬化させる。この固形物は、第２の溶媒に再分布させて、第２のスラリーを形成することができる。第２のスラリーに銀ベースの材料を付加することができ、第２のスラリーから銀が付加された粉末を形成することができる。【選択図】  図１
2006007216.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属ベースの材料を第１の溶媒に分散して、第１のスラリーを形成するステップと、
第１のスラリーの重合を起こさせるステップと、
第１のスラリーの重合が急冷されて、第１のスラリーを固形物に硬化させるステップと、
この固形物を第２の溶媒に再分布させて、第２のスラリーを形成するステップと、
この第２のスラリーに銀ベースの材料を付加するステップと、
第２のスラリーから銀が付加された粉末を形成するステップと、
を含んでなる、排ガス処理触媒を製造する方法。
【請求項２】
銀が付加された粉末が、約２重量％〜約５重量％の銀を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
触媒担体材料を供給するステップと、
触媒担体材料上の銀部分を選択的に硫酸化して、触媒を形成するステップと、
を含んでなる、排ガス処理触媒を製造する方法。
【請求項４】
基材、
基材に配置された触媒担体材料、および
触媒を形成するために触媒担体材料内に分散したある量の硫酸銀、
を含んでなる、排ガス処理エレメント。
【請求項５】
排気流管路と、
排気流管路に配置された排ガス処理エレメントであって、
基材、
基材に配置された触媒担体材料、および
触媒を形成するために触媒担体材料内に分散したある量の硫酸銀、
を含む排ガス処理エレメントと、
を含んでなる、排ガス処理システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書は、一般に触媒作用のある排ガス処理エレメントに関し、より詳しくは、銀添加触媒を含む排ガス処理エレメントを使用して、排気流中のＮＯｘを低減する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
内燃機関は、種々のガスおよび燃焼生成物を含む排気流を生成する可能性がある。例えば、一酸化窒素（ＮＯ）および二酸化窒素（ＮＯ２）を含めて、窒素酸化物ガス（ＮＯｘ）のような数種のガスが、酸性雨および他の望ましくない結果の形で、環境汚染の一因となる可能性がある。その結果、大気に放出されるＮＯｘのレベルを減少させようとして、多くの規制がエンジン製造業者に課せられてきた。
【０００３】
希薄燃焼エンジンの排気流からＮＯｘを除去することは、特に困難な取組みであるはずである。希薄燃焼エンジンは、ディーゼルエンジンおよびある種の火花点火エンジンを含み、過剰の酸素で運転することができる。具体的には、希薄燃焼エンジンでは、エンジンに入る燃料を化学量論的に消費するのに必要なものに比べて、より多くの酸素をエンジンに供給することができる。その結果、これらの希薄燃焼エンジンの排気流が酸素リッチになる可能性があり、このことは、ＮＯｘ除去に関して、利用できる好適な技術を制限するおそれがある。
【０００４】
希薄燃焼エンジンの排気流中のＮＯｘ濃度を低減するために、相当数の希薄ＮＯｘ触媒が開発され、それは、炭化水素還元体を用いて、酸素リッチ排気流中のＮＯｘを選択的に還元することができる。これらの希薄ＮＯｘ触媒系は、十分に有効にするためには、十分なレベルの炭化水素化学種の存在に依存してもよい。多くの希薄燃焼エンジンの排気流中で利用できる炭化水素の量は、低いこともある。したがって、活性触媒系を含むいくつかの応用では、ＮＯｘ化合物の還元を促進するために、例えばディーゼル燃料のような炭化水素化合物を排気流に導入してもよい。
【０００５】
なんらかの形態のアルミナを含むいくつかの希薄ＮＯｘ触媒が開発されてきた。アルミナは、耐久性がある材料として既知であり、高温での希薄ＮＯｘ反応用の触媒としての展望を示してきた。それにもかかわらず、アルミナ系触媒でさえ問題があると判明した。例えば、希薄燃焼エンジンに使用されてきたある種の触媒または触媒系は、低いＮＯｘ転化効率、不十分な触媒耐久性、低い熱安定性、狭い有効温度範囲、および、ある種の化合物だけに限定されるＮＯｘ選択性を欠点として持つことがある。
【０００６】
希薄ＮＯｘ触媒の欠点に対処しようとして、種々の触媒形状および組成物が提案されてきた。例えば、米国特許公報（特許文献１）には、アルミナ上に分散した酸化銀粒子を含むＮＯｘ還元触媒が記載されている。米国特許公報（特許文献１）の触媒は、ある程度のＮＯｘガスエミッションを低減することができるが、触媒の小さくて、広範囲に分散した酸化銀粒子を製造するのに要求される複雑な処理技術からみて、この触媒は、製造するのに費用がかかるおそれがある。
【０００７】
【特許文献１】米国特許第５，９８０，８４４号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
開示される排ガス処理エレメントは、従来技術のシステムの１つもしくはそれ以上の欠点を克服することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本明細書の一形態には、排ガス処理触媒を製造する方法が含まれる。この方法は、金属ベースの材料を第１の溶媒に分散して、第１のスラリーを形成するステップと、第１のスラリーの重合を起こさせるステップとを含むことができる。第１のスラリーの重合が急冷され、第１のスラリーを固形物に硬化させる。この固形物は、第２の溶媒に再分布させて、第２のスラリーを形成することができる。この第２のスラリーに銀ベースの材料を付加することができ、第２のスラリーから銀が付加された粉末を形成することができる。
【００１０】
本明細書の第２の形態には、排ガス処理触媒を製造する方法が含まれる。この方法は、触媒担体材料を供給するステップと、触媒担体材料上の銀部分を選択的に硫酸化して、触媒を形成するステップとを含むことができる。
【００１１】
本明細書の第３の形態には、基材および基材に配置された触媒担体材料を含む排ガス処理エレメントが含まれる。ある量の硫酸銀を触媒担体材料内に分散して、触媒を形成することができる。
【００１２】
本明細書の第４の形態には、排気流管路および排気流管路に配置された排ガス処理エレメントを含む排ガス処理システムが含まれる。この排ガス処理エレメントは、基材、基材に配置された触媒担体材料、および、触媒を形成するために触媒担体材料内に分散したある量の硫酸銀を含むことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
図１は、排ガス管路１３を経由して移動する排気流１２を処理するための排ガス処理エレメント１１を含むことができる例示的な排気システム１０を例示する。開示した一実施形態では、排気流１２は、希薄燃焼内燃機関１４により発生し、希薄燃焼内燃機関は、過剰の酸素で運転し得るディーゼルエンジン、火花点火エンジン、または他の任意の形式のエンジンでよい。さらに、エンジン１４は、据え付けでの任務（例えば発電所、ガス発生器等）か、または移動式での任務（例えば車両、移動機器等）のいずれで運転してもよい。多くの希薄燃焼エンジンの一般的な特徴として、燃焼の間存在する過剰酸素が、排気流中にＮＯｘを生成するおそれがある。排ガス処理エレメント１１をシステム１０の中に設けて、排気流１２からの少なくとも一部のＮＯｘを、例えば窒素ガス（Ｎ２）、二酸化炭素、および水蒸気のような、より良性の化合物へ転化することができる。これらの化合物は、次に排ガス管路１５を経由して大気に排出することができる。
【００１４】
図２は、例示的な一実施形態による排ガス処理エレメント１１を例示する。排ガス処理エレメント１１は、図示のように、円筒状でもよく、または、具体的な応用に応じて他の任意の好適な形状でもよい。排ガス処理エレメント１１の中に複数のチャネル２０を形成することができる。チャネル２０は、基材３０として識別されるハニカム状の構造体を形成する壁により画成される開口である（図３を参照されたい）。用語「ハニカム」は、本明細書で使用されるとき、チャネル２０が、六角形、長方形、正方形、円形、または他の任意の好適な形状でもよい断面を有する構造体を指す。チャネル２０は、排ガス処理エレメント１１の全長を経由して延びることができ、排気流１２の通過が排ガス処理エレメント１１を経由して可能になる。さらに、排気流１２中のＮＯｘの転化を助け得る触媒成分を、チャネル２０の壁に沈着することができる。
【００１５】
図３は、縦軸に沿って見た排ガス処理エレメント１１の概略断面図を提供する。図示のように、基材３０には、ハニカム・パターンに配列されたチャネル２０が含まれている。基材３０は、セラミックまたは金属性の基材でよく、アルミナ、コーディエライト、チタニア、およびＦｅＣｒのうちの少なくとも１種を含むことができる。しかし、また、その他の材料を使用して基材３０を形成することができる。
【００１６】
排ガス処理エレメント１１はまた、基材３０の上に沈着された触媒３２を含むことができる。触媒３２は、触媒担体材料および触媒担体材料内に分散した金属助触媒を含むことができる。一例示的実施形態では、触媒担体材料は、例えば、アルミナおよびゼオライトのうちの少なくとも１種を含むことができ、金属助触媒は、銀を含むことができる。
【００１７】
触媒３２を製造する一方法は、単一ステップのゾル−ゲル法を含むことができる。この技術では、ゾル−ゲル法によって生成した触媒担体材料が、すでに金属助触媒で予め付加されて現れるように、金属含有材料をゾル−ゲル法の中間生成物に加えることができる。この明細書において、「単一ステップ」の方法は、金属助触媒前駆体を、触媒担体材料を製造する少なくとも１つのステップに組み込むことによって、金属助触媒前駆体、または代わりに金属助触媒を触媒担体材料に加える方法を指すことがある。触媒３２を製造する第２の方法は、初期湿潤含浸技術、または、銀添加触媒担体材料をＳＯ２ガスに暴露することによって、触媒担体材料上の銀部分を選択的に硫酸化するステップを含むことができる。
【００１８】
触媒３２を製造する単一ステップのゾル−ゲル法は、金属ベースの材料を溶媒中に分散して、スラリーを形成するステップを含むことができる。アルミナ触媒担体材料を含む一実施形態では、金属ベースの材料は、アルミニウムアルコキシド、または、アルミナを製造するのに適切な他の任意の材料を含むことができる。スラリーは、スラリーの構成要素の重合を起こさせるように、約１１５℃〜約１２５℃の温度に維持することができる。
【００１９】
重合プロセス中の選択された時点で（例えば、所望量の重合した材料が得られたとき）、この重合プロセスを急冷することができる。例えば、水または他の適切な物質をスラリーに加えて、重合プロセスを遅くする、または、停止することができる。水の添加と共に、スラリーの温度を約９５℃未満に下げることができる。例えば、スラリーの温度を下げて、約８５℃〜約９５℃の範囲内に維持することができる。急冷されたスラリーは、固形物または固形物状の材料に硬化される。一実施形態では、この固形物は、ガラス質の材料（例えば、何らかの非晶質または半非晶質材料）である場合があり、ポリマーを含む場合がある。
【００２０】
固体材料を物理的に粉々に壊し、その固体材料を急冷液体（例えば水）中に分散させることによって、別のスラリーを形成することができる。触媒の金属助触媒用の前駆体を、このスラリーに加えることができる。例えば、この前駆体は、銀ベースの材料を含むことができる。一実施形態では、この銀ベースの材料は、硝酸銀を含むことができる。金属助触媒前駆体に加えて、メタノール、エタノール、またはプロパノール（例えば２−プロパノール）などの他の溶媒、あるいは、室温で約２５ｍＮ／ｍ未満の表面張力を有する他の任意の適切な溶媒を、スラリーに加えてもよい。急冷ステップ中ではなく、この段階で金属助触媒前駆体をスラリーに加えると、ゾル−ゲル法の中間生成物のｐＨにおける何らかの望ましくない変化を最小限に抑えることができる。
【００２１】
一旦金属助触媒前駆体をこのスラリーに加えると、スラリーは、予め定めた時間長さの間および予め選択した温度で、エージングすることができる。一実施形態では、スラリーは、少なくとも５時間の間および少なくとも約８０℃の温度で、エージングすることができる。さらに、スラリーは、約８０℃〜約９５℃の温度で一晩エージングすることができる。しかし、代替の実施形態が予測され、この場合、エージングステップは、短くすることができ、または、省略することもできる。
【００２２】
例えば、スラリーをろ過することにより、粉末を形成することができる。開示した単一ステップのゾル−ゲル法の結果として、この粉末は、触媒担体材料に関連する粒子の中に分散した金属助触媒を含むことができる。したがって、一実施形態では、ろ過された粉末は、銀が付加された粉末を含むことができる。
【００２３】
触媒担体材料の形成を完了するために（例えば、あらゆる中間粉末生成物を、所望の触媒担体材料を含む粉末に転化するために）、ろ過された粉末は、カ焼プロセスにかけることができる。カ焼プロセスの際、ろ過された粉末は、約６００℃〜約８００℃の温度で、窒素、酸素、および水蒸気を含めて、空気などの環境に暴露させることができる。任意の適切な水蒸気レベルを選択することができるが、しかし、一実施形態では、この環境は、約６％の水蒸気を含むことができる。カ焼プロセス中に、ろ過された粉末に残留しているあらゆる溶媒を除去することができる。さらに、粉末材料に結合している有機物部分もまた解離および除去して、金属助触媒を付加された所望の触媒担体材料を残すことができる。一例示的実施形態では、分子の有機鎖をろ過された粉末から除去して、銀が付加されたアルミナ粉体を生成することができる。この銀が付加されたアルミナ粉体は、触媒３２を構成することができる。
【００２４】
触媒担体材料に含まれる金属助触媒の最終的な量は、前述したように、スラリーに加える金属助触媒前駆体の量を選択することによって、制御することができる。一実施形態では、最終的な触媒粉末（例えば銀が付加されたアルミナ）に約１重量％〜約１０重量％の銀が含まれるような十分な量の金属助触媒前駆体をスラリーに加えることができる。別の実施形態では、最終的な触媒粉末は、約２重量％〜約５重量％の銀を含むことができる。さらに他の実施形態では、最終的な触媒粉末は、約３重量％〜約４重量％の銀を含むことができる。
【００２５】
触媒３２を製造する他の方法は、触媒担体材料上の銀部分を選択的に硫酸化して、触媒を形成するステップを含むことができる。この選択的に硫酸化するステップは、初期湿潤含浸技術を使用して達成することができる。この方法では、硫酸銀前駆体材料を含むスラリーを、既存の触媒担体材料に接触させることができる。この実施形態の触媒担体材料（例えばアルミナ粉体）は、例えば、ゾル−ゲル、初期湿潤、および／または析出技術などの、適宜の適切な形成方法を使用して製造することができる。スラリーを製造するために、所定量の硫酸銀を、水などの溶媒、または他の適切な溶媒に加え、かつ分散することができる。
【００２６】
任意の適切な方法により、触媒担体材料を硫酸銀スラリーに接触させることができる。一実施形態では、ピペットを使用して、硫酸銀スラリーを触媒担体材料に導入することができる。別の実施形態では、触媒担体材料と硫酸銀スラリーを、任意の適切な容器中で一緒に混合することができる。さらに、任意の適切な混合装置を使用して、硫酸銀スラリーと触媒担体材料の均一な混合を促進してもよい。
【００２７】
触媒担体材料に加える硫酸銀スラリーの量は、触媒担体材料の細孔容積に関係付けることができる。例えば、一実施形態では、触媒担体材料に加える硫酸銀スラリーの量は、触媒担体材料の全体の細孔容積以上とすることができる。開示した初期湿潤技術により、硫酸銀を触媒担体材料の細孔空間の多くまたは全てに含浸することが可能になる。
【００２８】
ここに開示する初期湿潤技術では、例えば、硫酸銀を含浸させた触媒担体材料を乾燥かつカ焼することによって、触媒３２を形成することができる。触媒担体材料を乾燥またはカ焼することによって、硫酸銀スラリーの溶媒成分が蒸発または分解して、硫酸銀材料を含浸させた触媒担体材料の形で、触媒３２を生成することができる。一実施形態では、触媒３２は、硫酸銀を含浸または付加したアルミナ粉体を含む。
【００２９】
開示した初期湿潤技術は、触媒担体材料を硫酸銀スラリーに１回だけ暴露することによって達成することができる。しかし、これに替えて、初期湿潤技術は、硫酸銀スラリーに複数回暴露することを含むことができる。例えば、スラリーへの暴露およびそれに続く乾燥のそれぞれのサイクルの後、触媒担体材料は、別の硫酸銀スラリーへの再暴露および再乾燥をすることができる。それぞれの後続の暴露は、触媒担体材料における硫酸銀の付加にさらに寄与することができる。
【００３０】
硫酸銀スラリーに分散する硫酸銀の量は、触媒３２に対する所望の銀含量に従って選択することができる。一実施形態では、スラリーに分散する硫酸銀の量は、触媒３２が約１重量％〜約１０重量％の銀を含むようにすることができる。別の実施形態では、スラリーに分散する硫酸銀の量は、触媒３２が約２重量％〜約５重量％の銀を含むようにすることができる。
【００３１】
さらに、触媒担体材料上の銀部分は、触媒担体材料の銀部分に少なくともいくらかの銀を配置することによって、選択的に硫酸化することができる。この銀は、上記技術とほぼ同様に、銀の前駆体材料および初期湿潤技術を使用して、銀部分に配置することができる。一旦銀が触媒担体材料上に配置されると、銀の少なくとも一部は、銀含有触媒担体材料を硫黄含有ガス（例えばＳＯ２）に暴露することによって、硫酸銀に転化することができる。
【００３２】
最終的に、開示した単一ステップのゾル−ゲル法および開示した初期湿潤含浸技術の両方が、触媒３２を製造するのに適切な方法として役立つ。このいずれかの方法の結果として、触媒３２は、基材に塗布して、例えば、排ガス処理エレメント１１を形成できる粉末の形態とすることができる。
【００３３】
排ガス処理エレメント１１の作成は、様々な方法で達成することができる。アルミナ・ハニカムまたはコーディエライト基材３０を供給することができ、薄め塗装技術を使用して、触媒３２を基材３０上に形成することができる。しかし、その他の適切な技術もまた使用することができる。
【００３４】
一実施形態では、この薄め塗装方法には、触媒３２（銀の助触媒が付加されたアルミナ触媒担体材料を含む）を、例えば水などの溶媒の中に分散して、スラリーを形成することを含むことができる。具体的な応用分野の要件に応じて、他の溶媒も使用することができる。このスラリーを、基材３０の上へ薄め塗装することができる。具体的には、スラリー中の少なくとも一部の触媒３２が基材に移されるような方法で、スラリーを基材に塗布することができる。例えば、基材３０は、完全にまたは部分的にスラリーに浸漬してもよい。あるいは、ブラッシング、スプレー、ワイピングまたは他の任意の好適な方法により、スラリーを基材３０に塗布してもよい。触媒３２を含むスラリーを基材３０に塗布した後、スラリーを乾燥させて、基材３０上に沈着した触媒３２を残すことができる。
【００３５】
排ガス処理エレメント１１は、基材３０および触媒３２から揮発性成分を除去するために、例えば乾燥および／またはカ焼を含めて、さらなる処理ステップを施してもよい。乾燥には、排ガス処理エレメント１１を、特定の温度でおよび特定長さの時間、炉の中に置くことが含まれる。例えば、排ガス処理エレメント１１を、約１００℃〜約２００℃の温度で数時間乾燥してもよい。カ焼は、約５００℃を超える温度で数時間続けることができる。いうまでもなく、乾燥およびカ焼のステップに対し任意の具体的な時間−温度プロファイルを選択することができる。
【００３６】
排気流１２（図１）からＮＯｘを低減する際、排ガス処理エレメント１１が助けとなり得る。希薄ＮＯｘ触媒反応は、多くのステップを含む複雑なプロセスである。しかし、排ガス処理エレメント１１の存在下で進行することになる反応機構の一つを、次の反応式にまとめることができる。
ＮＯ＋Ｏ２→ＮＯｘ                                  （１）
ＨＣ＋Ｏ２→酸素化ＨＣ                              （２）
ＮＯｘ＋酸素化ＨＣ＋Ｏ２→Ｎ２＋ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ          （３）
【００３７】
触媒３２は、触媒担体材料内に分散した銀を含んでもよいが、式（３）に示すように、ＮＯｘのＮ２ガスへの還元に触媒作用を及ぼすことができる。さらに、式（２）に示すように、炭化水素還元剤が、活性化され酸素化された炭化水素に転化されて、それがＮＯｘ化合物と相互作用して、有機窒素含有化合物を形成することができる。これらの物質が、おそらくイソシアネート（ＮＣＯ）またはシアニド基に分解し、一連の反応を経て最終的に窒素ガス（Ｎ２）を生成することになり、それらが上記式にまとめられている。
【産業上の利用可能性】
【００３８】
ここに開示した触媒および触媒を製造する方法は、どの排ガス処理エレメントまたは排ガス処理システムにも使用することができ、それにより、改良されたＮＯｘ転化効率からの恩恵が得られる。開示した触媒の高いレベルの転化効率は、例えば、開示した単一ステップのゾル−ゲル触媒形成方法を使用することによるものであると考えることができる。開示した単一ステップのゾル−ゲル法では、触媒担体材料（例えばアルミナ）の細孔径、細孔容積、および表面積について正確な制御が可能になる。この方法はまた、触媒担体材料内への銀の実質的に均一な分散に寄与することができる。銀の均一な分散により、触媒中で銀金属を形成する銀の量を最小限に抑え、触媒中に存在する活性ＮＯｘ還元化学種（例えば酸化銀）に含まれる銀の量を最大にすることができる。
【００３９】
他の実施形態では、高いレベルのＮＯｘ転化効率は、触媒中の活性ＮＯｘ転化部分を提供する硫酸銀を使用することによるものであると考えることができる。例えば、少なくともいくつかの応用分野では、硫酸銀は、酸化銀と比べて、さらに高いＮＯｘ転化活性を提供することができる。さらに、硫酸銀は約９００℃より上でのみ分解するので、開示した触媒に含まれる硫酸銀は、例えば、触媒３２を約６００℃〜約８００℃の温度でカ焼することを含む場合がある触媒処理の間、無傷のままである。しかし、硝酸銀は、開示した単一ステップのゾル−ゲル法で使用される場合があるが、約２５０℃の分解温度を有する。したがって、硝酸銀は、触媒３２の処理の間に酸化銀に転化することがある。
【００４０】
図４は、開示した単一ステップ・ゾル−ゲル触媒形成方法に従って調製した４つのサンプルについて、温度および銀の金属付加量の関数としてＮＯｘ転化百分率をプロットしたグラフである。具体的には、曲線４０は、約１重量％の銀が付加された触媒のＮＯｘ転化効率を表す。曲線４２は、約２重量％の銀が付加された触媒のＮＯｘ転化効率を表す。曲線４４は、約４重量％の銀が付加された触媒のＮＯｘ転化効率を表し、曲線４６は、約８重量％の銀が付加された触媒のＮＯｘ転化効率を表す。それぞれのサンプルの場合、それぞれのサンプルを通じて流れた排気流には、３０，０００ｈ−１の空間速度で０．１％のＮＯｘ、９％のＯ２、および７％のＨ２Ｏが含まれていた。排気流にはまた、炭化水素還元体が０．１％のプロペンの形で含まれていた。
【００４１】
図４に示すように、曲線４０によって表される１％銀サンプルが、最も高いピークＮＯｘ転化効率を示した。反対に、曲線４６によって表される８％銀サンプルは、最も低いＮＯｘ転化効率を示した。それでも、８％サンプルの転化効率はほぼ５０％であり、それは、多くの従来の触媒系に比べて著しく高い。２％銀および４％銀サンプル（すなわちそれぞれ曲線４２および４４）は、全体として最上の性能を示した。この２つのサンプルは両方とも、比較的高いＮＯｘ転化効率値（例えば約６０％より上）を示し、また、広い有効温度範囲を示した。例えば、両方のサンプルは、５００℃の比較的低い温度の回りをほぼ中心にして広い温度範囲にわたって、５０％超のＮＯｘ転化効率を維持した。開示した単一ステップのゾル−ゲル法により、金属付加値の広い範囲にわたって高いＮＯｘ還元性能を示す触媒を得ることができる。
【００４２】
図５は、ほぼ同じ量の銀を含み、しかし、開示した別の方法に従って調製した各種のサンプルについて、温度の関数としてＮＯｘ転化百分率をプロットしたグラフである。それぞれのサンプルは、約２重量％の銀を含んでいた。曲線５０によって表される第１のサンプルは、初期湿潤技術を使用して硫酸銀を触媒担体材料の中に付加することによって調製した。曲線５２によって表される第２のサンプルは、硝酸銀を用いて開示した単一ステップのゾル−ゲル法を使用して調製した。しかし、第２のサンプルは、活性材料として、硫酸銀ではなく、酸化銀を含んでいた。曲線５４によって表される第３のサンプルは、硝酸銀を用いて初期湿潤技術を使用して調製した。それぞれの触媒を通じて流れた排気流には、３０，０００ｈ−１の空間速度で０．１％のＮＯ、９％のＯ２、および７％のＨ２Ｏが含まれていた。排気流にはまた、炭化水素還元体が０．１％のプロペンの形で含まれていた。
【００４３】
図５に示すように、第１のサンプル（曲線５０）は、最も高いピークＮＯｘ転化効率（約６５％）および最も広い有効温度範囲を有していた。第２のサンプル（曲線５２）は、その次に高いＮＯｘ転化効率および有効温度範囲を示し、第３のサンプル（曲線５４）は、第１および第２のサンプルと比較すると、ＮＯｘ転化効率および有効温度範囲の両方がより低い。図５のグラフにより、開示した単一ステップ・ゾル−ゲル方法に従って調製した触媒、または、硫酸銀前駆体材料を用いて調製した触媒を使用して得られる性能の利点が例示される。
【００４４】
記載した触媒系において、本発明の範囲から逸脱することなく種々の修正および変形を行うことができることは当業者には明らかであろう。本発明のその他の実施形態は、明細書の考察、および、ここに開示した本発明を実施することから、当業者には明らかであろう。明細書および実施例は例示にすぎないとみなされ、発明の真の範囲は特許請求の範囲およびその均等物により示されることを意図とする。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】開示した例示的な実施形態による排ガス処理システムの概略説明図である。
【図２】開示した例示的な実施形態による排ガス処理エレメントの絵で表した図である。
【図３】開示した例示的な実施形態による排ガス処理エレメントの概略断面図である。
【図４】例示的な単一ステップのゾル−ゲル法に従って調製した各種サンプルについて、温度および銀の金属付加量の関数としてＮＯｘ転化百分率をプロットしたグラフである。
【図５】開示した例示的な方法に従って調製した各種サンプルについて、温度の関数としてＮＯｘ転化百分率をプロットしたグラフである。
【符号の説明】
【００４６】
１０  排気システム
１１  排ガス処理エレメント
１２  排気流
１３  管路
１４  エンジン
１５  管路
２０  チャネル
３０  基材
３２  触媒
４０  曲線
４２  曲線
４４  曲線
４６  曲線
５０  曲線
５２  曲線
５４  曲線
【図１】
2006007216.tif 000003
【図２】
2006007216.tif 000004
【図３】
2006007216.tif 000005
【図４】
2006007216.tif 000006
【図５】
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