(57)【要約】【課題】燃焼合成により、優れた焼結特性を有する酸化物系セラミックスを提供する。【解決手段】  比表面積が０．０１〜２ｍ2／ｇの４族元素を含む金属粉末と、２族元素を含む元素の炭酸塩と、加熱により酸素を発生するイオン結合性物質とを少なくとも含む反応原料をそれぞれ所定割合で配合し、断熱火炎温度が１５００℃以上である燃焼合成法により得られる粉末であって、この粉末を水で洗浄するとき、洗浄後の洗浄水の電気電動度が１５０μＳ／ｃｍ以下である。【選択図】    無【特許請求の範囲】
【請求項１】
比表面積が０．０１〜２ｍ2／ｇの４族元素を含む金属粉末と、２族元素を含む元素の炭酸塩と、加熱により酸素を発生するイオン結合性物質とを少なくとも含む反応原料をそれぞれ所定割合で配合し、断熱火炎温度が１５００℃以上である燃焼合成法により得られる粉末であって、
この粉末を水で洗浄するとき、洗浄後の洗浄水の電気電動度が１５０μＳ／ｃｍ以下であることを特徴とする酸化物系セラミックス。
【請求項２】
前記水で洗浄するときの粉末の平均粒径が１００μｍ以下であることを特徴とする請求項１記載の酸化物系セラミックス。
【請求項３】
前記４族元素がチタンまたはジルコニウムであることを特徴とする請求項１または請求項２記載の酸化物系セラミックス。
【請求項４】
前記２族元素がストロンチウム、バリウムおよびカルシウムから選ばれた少なくとも１つの元素であることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか１項記載の酸化物系セラミックス。
【請求項５】
前記加熱により酸素を発生する物質が過塩素酸ナトリウムであることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項記載の酸化物系セラミックス。
【請求項６】
比表面積が０．０１〜２ｍ2／ｇの４族元素を含む金属粉末と、２族元素を含む元素の炭酸塩と、加熱により酸素を発生するイオン結合性物質とを少なくとも含む反応原料をそれぞれ所定割合で配合する工程と、
前記所定割合で配合された配合物を断熱火炎温度が１５００℃以上である燃焼合成法により反応させる工程と、
前記反応生成物を粉砕する工程と、
前記粉砕された粉末を水で洗浄する工程とを備えることを特徴とする酸化物系セラミックスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は酸化物系セラミックスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来のセラミックスの合成には、１０００℃から２０００℃前後に加熱できる炉を用いて外部加熱を行なわなくてはならない。このため、セラミックスの合成には、膨大なエネルギーと大型の加熱機構を必要とし、これが製造コストを高くする原因となっている。
外部加熱を行なわない製造方法として、燃焼合成法によるセラミックス粉末の合成が提案されている（特許文献１）。
燃焼合成法は、外部加熱を必要とすることなく、化合時に放出される大量の化学熱反応を利用して連鎖的に物質を合成する方法である。
上記特許文献１による製造方法では、１種類の金属酸化物と２種類の異なる金属元素の計３種類の原料を出発原料とし、金属間化合物あるいは非酸化物セラミックスと酸化物セラミックスの２種類を合成している。例えば、酸化ニッケル粉末とアルミニウム粉末とアルミナ粉末とを混合し成形体とした後、高圧反応容器内に収納し、アルゴン雰囲気下で該成形体の上端面を着火することによりアルミニウム粉末の酸化燃焼反応を誘導し、還元されたニッケルが過剰に添加したアルミニウムと反応してＮｉＡｌを合成しながら、燃焼反応が連鎖的に進行する。その結果、外部加熱なしに金属間化合物の１つであるＮｉＴｉのインゴットを製造することができる。
【０００３】
しかしながら、上記の場合、同時に合成されるＡｌ2Ｏ3はＮｉＴｉに対する濡れ性や比重、粘性、融点および熱力学的安定性の違いから、ＮｉＴｉから容易に分割できるとされているが、これら２種類の合成物を正確に分離することは困難である。例えば洗浄水で洗浄してもＡｌ2Ｏ3は水に溶解しないので分離できない。
また加熱により酸素を発生するイオン結合性物質を含む出発原料を用いて、燃焼合成法で酸化物系セラミックスを製造すると、副生物として残存するイオン結合性物質がその後の酸化物系セラミックスの焼結を阻害するという問題がある。
【特許文献１】特開平５−９００９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、このような課題に対処するためになされたもので、燃焼合成により、優れた焼結特性を有する酸化物系セラミックスの提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の酸化物系セラミックスは、比表面積が０．０１〜２ｍ2／ｇの４族元素を含む金属粉末（以下、４族金属粉末と略称する）と、２族元素を含む元素の炭酸塩（以下、２族炭酸塩と略称する）と、加熱により酸素を発生するイオン結合性物質（以下、酸素発生物質と略称する）とを少なくとも含む反応原料をそれぞれ所定割合で配合し、断熱火炎温度が１５００℃以上である燃焼合成法により得られる粉末であって、この粉末を水で洗浄するとき、洗浄後の洗浄水の電気電動度が１５０μＳ／ｃｍ以下であることを特徴とする。
また、上記水で洗浄するときの粉末の平均粒径が１００μｍ以下であることを特徴とする。
また、上記４族元素がチタンまたはジルコニウムであることを特徴とする。
また、上記２族元素がストロンチウム、バリウムおよびカルシウムから選ばれた少なくとも１つの元素であることを特徴とする。
また、上記加熱により酸素を発生する物質が過塩素酸ナトリウムであることを特徴とする。
【０００６】
本発明の酸化物系セラミックスの製造方法は、４族金属粉末と、２族炭酸塩と、酸素発生物質とを少なくとも含む反応原料をそれぞれ所定割合で配合する工程と、上記所定割合で配合された配合物を断熱火炎温度が１５００℃以上である燃焼合成法により反応させる工程と、上記反応された反応生成物を粉砕する工程と、上記粉砕された粉末を水で洗浄する工程とを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００７】
４族金属粉末と、２族炭酸塩と、酸素発生物質とを少なくとも含む反応原料を用いて、断熱火炎温度が１５００℃以上の燃焼合成により、焼結性に優れた酸化物系セラミックスが得られる。
また、本発明の酸化物系セラミックスの製造方法によれば、合成粉末を微粉化した後、水で洗浄することで十分な副生成物の除去が可能となるので、理論密度に近い焼結体が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
出発原料となる４族元素を含む金属としては、好ましくは４族元素単独であり、より好ましくは４族Ａ元素である。具体的には、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）が挙げられ、その中でも特にＴｉまたはＺｒが誘電特性、圧電特性などに優れるセラミックスが得られるので好ましい。
４族Ａ元素は単独でもあるいは混合しても使用できる。また、これら４族Ａ元素と同時に配合できる元素としては、ラザホージウム（Ｒｆ）、スズ（Ｓｎ）、アンチモン（Ｓｂ）、テルル（Ｔｅ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセジウム（Ｐｒ）、ネオジウム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロビウム（Ｅｕ）、ビスマス（Ｂｉ）、ポロニウム（Ｐｏ）、アスタチン（Ａｔ）等が挙げられる。
【０００９】
４族元素を含む金属の形状は、微粉末であることが好ましく、比表面積が０．０１〜２ｍ2／ｇである。燃焼波が伝播し、かつ取り扱いやすいので好ましい比表面積の範囲は０．１〜０．６ｍ2／ｇである。比表面積が０．０１ｍ2／ｇ未満の場合、発熱源となる金属粉未と酸素供給源となる過酸化物の接触面積が少ないため、燃焼波が伝播せず、酸化物系セラミックスが合成できない場合がある。また、比表面積が２ｍ2／ｇをこえる金属粉未は極めて活性であり、取り扱いが困難となるため好ましくない。
本発明において、金属粉未の比表面積は、ＢＥＴ法により測定された値をいう。
【００１０】
燃焼合成に使用できる金属微粉末は、平均粒子径が同一であっても、比表面積が異なると反応性に差が認められた。すなわち、球状よりも比表面積が大きくなる形状の金属粉末を用いると燃焼合成反応がより速やかに進行した。比表面積が大きくなる形状としては、球状粒子表面に複数の凹凸が形成された粒子、粒子全体としていびつな形状の粒子、またはこれらの組み合わせがある。
本発明に使用できる平均粒子径としては１５０μｍ以下、好ましくは０．１〜１００μｍである。１５０μｍをこえると、他の原材料との混合が十分でなくなり、燃焼波が伝播しない場合が生じる。
表面に凹凸が形成された粒子またはいびつな形状の平均粒子径の測定方法は、画像解析法が好ましい。
【００１１】
２族元素を含む元素としては、好ましくは２族元素単独であり、より好ましくは２族Ａ元素である。具体的には、ベリリウム（Ｂｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、バリウム（Ｂａ）、ラジウム（Ｒａ）が挙げられ、その中でも特にＣａ、Ｓｒ、Ｂａが上記金属粉末との組み合わせにおいて圧電性、誘電特性に優れるセラミックスが得られるので好ましい。
２族Ａ元素は単独でもあるいは混合しても使用できる。また、これら２族Ａ元素と同時に配合できる元素としては、Ｒｆ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｂｉ、Ｐｏ、Ａｔ等が挙げられる。
【００１２】
２族Ａ元素は炭酸塩の形で使用される。２族Ａ元素からなる炭酸塩としては、ＢｅＣＯ3、ＭｇＣＯ3、ＣａＣＯ3、ＳｒＣＯ3、ＢａＣＯ3、ＲａＣＯ3等がある。その中で特にＣａＣＯ3、ＳｒＣＯ3、ＢａＣＯ3が取り扱いに優れるので好ましい。
【００１３】
本発明は上記出発原料とともに酸素発生物質が配合される。この加熱により酸素を発生する物質としては、ＫＣｌＯ3、ＮａＣｌＯ3、ＮＨ4ＣｌＯ3等の塩素酸塩類、ＫＣｌＯ4、ＮａＣｌＯ4、ＮＨ4ＣｌＯ4等の過塩素酸塩類、ＮａＣｌＯ2などの亜塩素酸塩類、ＫＢｒＯ3などの臭素酸塩類、ＫＮＯ3、ＮａＮＯ3、ＮＨ4ＮＯ3等の硝酸塩類、ＮａＩＯ3、ＫＩＯ3等のよう素酸塩類、ＫＭｎＯ4、ＮａＭｎＯ4・３Ｈ2Ｏの過マンガン酸塩類、Ｋ2Ｃｒ2Ｏ7、（ＮＨ4）2Ｃｒ2Ｏ7等の重クロム酸塩類、ＮａＩＯ4などの過よう素酸塩類、ＨＩＯ4・２Ｈ2Ｏなどのメタよう素酸、ＣｒＯ3などの無水クロム酸塩、ＮａＮＯ3などの亜硝酸塩、Ｃａ（ＣｌＯ）2・３Ｈ2Ｏなどの次亜塩素酸カルシウム三水塩類等が挙げられる。
これらの中で過塩素酸塩類、塩素酸塩類、亜塩素酸塩類が好ましく、特にＮａＣｌＯ4、ＫＣｌＯ4は、副生成物であるＮａＣｌ、ＫＣｌが繰り返し純水で洗浄することで除去できるので好適である。なお、過塩素酸塩類の場合、生成する炭酸ガスがガス化するため、合成粉末には残存しない。
【００１４】
４族金属粉末、２族炭酸塩、および酸素発生物質とを少なくとも含む反応原料としては、４族金属粉末、２族炭酸塩、および酸素発生物質のみであることが洗浄性に優れ、圧電性、誘電特性に優れるので好ましい。
反応原料はそれぞれ所定割合で配合するが、燃焼合成反応において誘電体セラミックスは、例えばチタン酸バリウムの場合、以下の化学反応式にしたがって生成する。各反応原料は、４族金属粉末と２族炭酸塩とは反応に必要なそれぞれのモル質量に相当する量を配合するが、酸素発生物質は反応に必要なモル質量以上を配合できる。
Ｔｉ＋ＢａＣＯ3＋０．５ＮａＣｌＯ4  →  ＢａＴｉＯ3＋ＣＯ2↑＋０．５ＮａＣｌ
【００１５】
４族金属粉末と、２族炭酸塩と、酸素発生物質とを少なくとも含む反応原料をそれぞれ所定割合で配合する工程において、反応原料の混合は、ボールミル、乳鉢と乳棒等を用いた混合等特に制限されることなく使用できる。特に量産性に優れているボールミルを用いる混合が好ましい。
混合粉末は、るつぼに投入して燃焼合成を行なうが、そのるつぼの材質としては好ましくは非酸化物である炭素（Ｃ）、炭化珪素（ＳｉＣ）、窒化珪素Ｓｉ3Ｎ4等が使用できる。これらの中で炭素（Ｃ）材が熱伝導と形状加工性に優れているので好ましい。
混合粉末をるつぼへ投入する方法としては、混合粉末をパウダーベット状に敷き詰めたり、敷き詰めた後圧縮したり、ペレット状に押し固めたものをるつぼへ投入する方法等が使用できる。
【００１６】
上記所定割合で配合された配合物を燃焼合成法により反応させる。
燃焼合成法の条件について、反応系の断熱火炎温度は１５００℃以上である。１５００℃以上であれば、燃焼波が伝播するからである。
燃焼合成はチャンバー内で行なうが、その雰囲気としては、ヘリウム（Ｈｅ）、ネオン（Ｎｅ）、アルゴン（Ａｒ）、クリプトン（Ｋｒ）等の希ガス雰囲気が好ましい。なお、反応生成物の誘電特性を劣化させなければ、窒素ガス、炭酸ガス雰囲気等を利用することも可能である。また、酸素分圧を制御可能であれば、酸素ガスを使用することも可能である。
燃焼合成を開始させるための混合粉末への着火方法は、金属粉が着火発熱可能となる方法であれば特に限定されない。カーボンフイルムを着火発熱させて熱源とし、混合粉末に接触させて着火発熱させる方法が取り扱いに優れているので好ましい。
【００１７】
燃焼合成反応は、外部加熱を必要とすることなく、着火部分より同時多発的に化学反応が進行し、各種の不定比化合物が合成される。このため、本発明においては、４族金属粉末、２族炭酸塩、および酸素発生物質の配合割合が重要となる。
上記配合割合で燃焼合成反応させ、反応生成物を粉砕する工程を経て、水で洗浄することにより、理論密度に近い緻密化される酸化物系セラミックスが得られる。
【００１８】
反応生成物の粉砕は、平均粒径が１００μｍ以下となる粉砕方法であれば特に限定されず、ジェットミル、ボールミル、乳鉢と乳棒等で行なうことができる。平均粒径が１００μｍをこえると、後工程の洗浄工程での洗浄が十分でなくなり、副生成物であるイオン結合性塩が残留しやすくなる。
【００１９】
粉砕工程後の微粉末には、副生成物であるイオン結合性塩が含まれている。例えばＮａＣｌＯ4を原料に用いた場合はＮａＣｌが、ＫＣｌＯ4を原料に用いた場合はＫＣｌがそれぞれ生成する。水で洗浄することでこれらの塩を除去できる。塩類が燃焼合成反応後の合成粉末に存在すると焼結性が阻害される。焼結性を阻害しない程度まで塩類を減らす基準としては、洗浄液の電気電動度が１５０μＳ／ｃｍ以下である。すなわち洗浄回数、洗浄量の如何にかかわらず、上記合成粉末を水で洗浄したとき洗浄後の洗浄水の電気電動度が１５０μＳ／ｃｍ以下であればよい。
【００２０】
洗浄に用いる水の電気電動度は５０μＳ／ｃｍ未満が好ましい。５０μＳ／ｃｍ以上であると、溶出したＮａ＋、Ｃｌ−などのイオン性物質の量が十分に少なくても、洗浄液の電導度が高くなる。電気電動度が５０μＳ／ｃｍ未満の洗浄水としては、取り扱い上、蒸留水などの純水が特に好ましい。洗浄容器に微細化された合成粉末と洗浄液を入れ、超音波洗浄を行ない、副生成物をＮａ＋、Ｃｌ−などのイオンにして純水に溶出させる。洗浄液の交換回数を増やす、あるいは合成粉末に対する洗浄液量を増やすことで、除去量を増すことが可能となる。溶出を促進させるには、洗浄液の温度を上げることも効果的である。副生成物のイオン性物質の残存量が多くなると、セラミック粉末を焼成する際、イオン性物質が焼結を阻害するので好ましくない。残存イオン性物質を管理する手法として、洗浄液の電導度の測定がある。洗浄後の洗浄水の電導度が１５０μＳ／ｃｍをこえると、酸化物系セラミックの焼結性を阻害するので好ましくない。
【００２１】
上記酸化物系セラミック粉末は、洗浄乾燥後、焼結することにより、酸化物系セラミックスが得られる。焼結するとき、ポリビニルブチラールなどの成形用粘結剤を配合できる。焼結条件としては、１０〜１００ＭＰａの圧力で成形後、大気雰囲気下、１２００〜１５００℃の温度で焼成する条件が挙げられる。
【００２２】
得られる酸化物系セラミックスは、理論密度に近く緻密化されるので、誘電体アンテナ、コンデンサ、共振器、圧力センサ、超音波モータ等に使用できる。
【実施例】
【００２３】
実施例１〜実施例３
表１に示す比表面積の異なる４族金属粉末、２族炭酸塩、酸素発生物質をそれぞれ表１に示すモル比でボールミルを用いて５時間混合することにより混合粉末を得た。合成装置内のチャンバー内にカーボンるつぼを設置し、混合粉末（１００ｇ）をカーボンるつぼ内に敷き詰め、着火用のカーボンフイルムを混合粉の一部と接触させて、チャンバーを閉じた。真空ポンプを用いて、チャンバー内の残留酸素を減少させた後、アルゴン（Ａｒ）ガスを封入し、チャンバーの内圧を０．１ＭＰａとした。
【００２４】
実施例１〜３のすべての組成物について燃焼波が伝播し、燃焼合成法により合成粉末と副生成物（ＮａＣｌ）が得られた。アルミナ製乳鉢を用いて合成粉末を粉砕し、平均粒子径が１μｍの未洗浄酸化物系セラミックス粉末を得た。
次にその各セラミック粉末の１０ｇと、洗浄液である蒸留水２００ｍｌとをビーカに入れ、１０分間超音波洗浄を行なった。洗浄処理後、電導度計を用いて洗浄液の電導度を測定した。測定後、洗浄液を除去し、新しい蒸留水を２００ｍｌ投入し、１０分間超音波洗浄を行なった。再度、電導度計を用いて洗浄液の電導度を測定した。この操作を６回繰り返した。洗浄液を除去して、１２０℃で２４時間乾燥した後、粉末の結晶相の同定をＸ線回折装置（ＸＲＤ）を用いて行なった。ＸＲＤの結果、全ての材料は、ＳｒＴｉＯ3であることがわかった。測定結果を表２に示す。
【００２５】
得られた酸化物系セラミックス粉末に成形用バインダ（ポリビニルプチラール樹脂）を１質量％添加して混合した。次に４ｇの混合粉末を直径２０ｍｍの金型に投入し、１．５ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力を加えてグリーン体を成形した。そのグリーン体を大気雰囲気の電気炉に投入し、６００℃で１時間保持して有機分を除去し、続けて１３００℃で３時間焼成を行なった。
得られた焼結体は、５．１８ｇ／ｃｍ3の理論密度に対して、すべて５．１０ｇ／ｃｍ3（相対密度：約９８．５％）以上であり、十分緻密化していた。緻密化の度合いの判定基準として、相対密度が９６％以上を○、９６％未満を×とした。結果を表２に示す。
【００２６】
【表１】
2006273697.tif 000002
【表２】
2006273697.tif 000003
表２より、すべての実施例において燃焼波が伝播し、それぞれの酸化物系セラミックスが得られ、相対密度が９６％以上の酸化物系セラミックスを得ることができた。
【００２７】
比較例１
表３に示す比表面積のＴｉ金属粉末、炭酸塩、過酸化物をそれぞれ所定のモル比でボールミルを用いて５時間混合することで混合粉末を得た。合成装置内のチャンバー内にカーボンるつぼを設置し、混合粉末（１００ｇ）をカーボンるつぼ内に敷き詰め、着火用のカーボンフイルムを混合粉の一部と接触させて、チャンバーを閉じた。真空ポンプを用いて、チャンバー内の残留酸素を減少させた後、Ａｒガスを封入し、チャンバーの内圧を０．１ＭＰａとした。合成実験の結果を表４に示す。Ｔｉ金属粉の比表面積が０．０１より小さいため、燃焼波が伝播せず、合成粉を得ることができなかった。
【００２８】
比較例２
表３に示す比表面積のＴｉ金属粉末と断熱火炎温度を下げるためにＴｉＯ2を併用し、炭酸塩、過酸化物をそれぞれ所定のモル比でボールミルを用いて５時間混合することで混合粉末を得た。合成装置内のチャンバー内にカーボンるつぼを設置し、混合粉末（１００ｇ）をカーボンるつぼ内に敷き詰め、着火用のカーボンフイルムを混合粉の一部と接触させて、チャンバーを閉じた。真空ポンプを用いて、チャンバー内の残留酸素を減少させた後、Ａｒガスを封入し、チャンバーの内圧を０．１ＭＰａとした。合成実験の結果を表４に示す。断熱火炎温度が１５００℃より低いため、燃焼波が伝播せず、合成粉を得ることができなかった。
【００２９】
比較例３
表３に示す金属粉末、炭酸塩、過酸化物をそれぞれ所定のモル比でボールミルを用いて５時間混合することで混合粉末を得た。合成装置内のチャンバー内にカーボンるつぼを設置し、混合粉末（１００ｇ）をカーボンるつぼ内に敷き詰め、着火用のカーボンフイルムを混合粉の一部と接触させて、チャンバーを閉じた。真空ポンプを用いて、チャンバー内の残留酸素を減少させた後、Ａｒガスを封入し、チャンバーの内圧を０．１ＭＰａとした。
比較例３においては、燃焼波が伝播し、燃焼合成法により合成粉末と副生成物（ＮａＣｌ）が得られた。この両者を粉砕することなく、洗浄を行なった。
未洗浄セラミックス粉の１０ｇと、洗浄液である蒸留水２００ｍｌとをビーカに入れ、１０分間超音波洗浄を行なった。洗浄処理後、電導度計を用いて洗浄液の電導度を測定した。測定後、洗浄液を除去し、新しい蒸留水を２００ｍｌ投入し、１０分間超音波洗浄を行なった。再度、電導度計を用いて洗浄液の電導度を測定した。この操作を７回繰り返した。次に、合成粉末をアルミナ製乳鉢を用いて粉砕し、平均粒子径が１μｍの粉末とした後、再度蒸留水を２００ｍｌ投入し、１０分間超音波洗浄を行なった。電導度計を用いて洗浄液の電導度を測定した結果、１６０μＳ／ｃｍと実施例の３回洗浄品よりその値は大きく、まだＮａＣｌの除去が不十分であった。
次に、洗浄液を除去して、１２０℃で２４時間乾燥した後、粉末の結晶相の同定をＸ線回折装置（ＸＲＤ）を用いて行なった。ＸＲＤの結果、全ての材料は、ＳｒＴｉＯ3であることがわかった。
得られた酸化物系セラミックス粉末に成形用バインダ（ポリビニルブチラール樹脂）を１質量％添加して混合した。次に４ｇの混合粉末を直径２０ｍｍの金型に投入し、１．５ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力を加えてグリーン体を成形した。そのグリーン体を大気雰囲気の電気炉に投入し、６００℃で１時間保持して有機分を除去し、続けて１３００℃で３時間焼成を行なった。
得られた焼結体は、５．１８ｇ／ｃｍ3の理論密度に対して、４．５ｇ／ｃｍ3（相対密度：約８６．９％）以下であり緻密化していなかった。緻密化の度合いの判定基準として、相対密度が９６％以上を○、９６％未満を×とした。結果を表４に示す。
【００３０】
【表３】
2006273697.tif 000004
【表４】
2006273697.tif 000005
【産業上の利用可能性】
【００３１】
本発明の酸化物系セラミックスは、比表面積が０．０１〜２ｍ2／ｇの４族金属粉末と、２族炭酸塩と、酸素発生物質とを少なくとも含む反応原料をそれぞれ所定割合で配合し、断熱火炎温度が１５００℃以上である燃焼合成法により得られ、その後に粉砕して水で洗浄するので、副生成物の除去が可能となり、理論密度に近い相対密度の酸化物系セラミックスが得られる。その結果、アンテナ、コンデンサ、共振器、圧力センサ、超音波モータ等の電子部品分野で酸化物系セラミックスの用途が拡大する。