(57)【要約】【課題】  高残留磁束密度を有する希土類磁石を簡便に得ることができる希土類磁石の製造方法、この製造方法により得られる希土類磁石を提供すること。【解決手段】  本実施形態の希土類磁石の製造方法は、磁性粉末を調製する工程と、磁性粉末を成形する工程と、成形後の磁性粉末を焼成する工程とを含むものである。磁性粉末を調製する工程においては、希土類元素、遷移元素及びホウ素（Ｂ）を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下である第１の平均粒径を有する第１の磁性粉末と、希土類元素、遷移元素及びホウ素（Ｂ）を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下であり、且つ、第１の平均粒径とは異なる第２の平均粒径を有する第２の磁性粉末とを混合する。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類元素、遷移元素及びホウ素（Ｂ）を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下である第１の平均粒径を有する第１の磁性粉末と、希土類元素、遷移元素及びホウ素（Ｂ）を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下であり、且つ、前記第１の平均粒径とは異なる第２の平均粒径を有する第２の磁性粉末と、を混合して混合磁性粉末を得る工程と、
前記混合磁性粉末を成形して成形体を得る工程と、
前記成形体を焼成する工程と、
を有することを特徴とする希土類磁石の製造方法。
【請求項２】
前記第１の平均粒径と前記第２の平均粒径との差の絶対値は、０．１〜３．０μｍであることを特徴とする請求項１記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項３】
前記第１の磁性粉末及び前記第２の磁性粉末は、少なくとも前記希土類元素としてネオジム（Ｎｄ）を含むとともに前記遷移元素として鉄（Ｆｅ）を含むことを特徴とする請求項１又は２記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項４】
前記第１の平均粒径及び前記第２の平均粒径は、３．０〜６．０μｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項５】
前記第１の磁性粉末及び前記第２の磁性粉末は、前記希土類元素としてジスプロシウム（Ｄｙ）を含む磁性材料から構成され、且つ、
前記第１の磁性粉末中のジスプロシウム（Ｄｙ）の含有率と、前記第２の磁性粉末中のジスプロシウム（Ｄｙ）の含有率と、が互いに異なっていることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の製造方法により得られたことを特徴とする希土類磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類磁石の製造方法及び希土類磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
高性能の永久磁石としては、希土類磁石が知られている。この希土類磁石は、小型でも優れた磁気特性を発揮し得ることから、空調機、冷蔵庫等の家庭用電化製品のみならず、産業機械、ロボット、燃料電池車、ハイブリッドカー等の駆動用モータへの応用が検討され、これらの小型化、省エネルギー化を実現し得る磁石材料として期待されている。
【０００３】
磁石の磁気特性は、一般に、残留磁束密度（Ｂｒ）と保磁力（ｉＨｃ）との積で表される最大エネルギー積（単位：ｋＪ／ｍ３）の極大値によって示され、この値が大きいほど強力な磁石として評価される。つまり、残留磁束密度及び保磁力が大きい磁石ほど、強力な磁石であるということができる。
【０００４】
そこで、希土類磁石の残留磁束密度及び保磁力を向上することを目的として、その原料となる磁性材料の組成を種々に変更する試みがなされている。しかしながら、これらの磁性材料では、残留磁束密度及び保磁力の値は、いずれか一方の値が増大すると他方の値が減少するといった関係を有するようになり、このため、全体として優れた最大エネルギー積を有する希土類磁石を得るのが困難な傾向にあった。
【０００５】
このような状況下、残留磁束密度及び保磁力の双方において優れた特性を得るために、２種以上の磁性材料を組み合わせて用いる方法が検討されている。例えば、磁性材料として、残留磁束密度及び保磁力が一定の関係にある２種の磁性粉末を混合して得られる磁性粉末が提案されている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開平８−３１６２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記従来技術による磁性粉末は、特性が全く異なる２種の磁性粉末を組み合わせて含有しているため、これを用いて磁石の製造を行う場合には、焼結温度や焼結時間等の条件をこれらの２種の材料の双方に適した条件に設定しなければならず、製造条件の選択が厳しく制限されるといった製造上の不都合を有していた。また、組み合わせによっては、成形や焼結が不可能となる場合もあった。このため、上記従来の磁性粉末を用いた場合、磁気特性に優れる希土類磁石を製造するのは困難な傾向にあった。
【０００７】
さらに、近年、磁石材料としては、従来にも増して強力な磁気特性を有するものが求められており、希土類磁石には、より大きな最大エネルギー積を得るために、残留磁束密度及び保磁力の更なる向上が要求されている。特に、磁力の強さに関係する残留磁束密度の値が従来よりも大きい希土類磁石が切望されている。
【０００８】
そこで、本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、優れた残留磁束密度を有する希土類磁石を簡便に得ることができる希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。本発明はまた、この製造方法により得られる希土類磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するため、本発明者らが鋭意検討を行ったところ、２種の磁性粉末を混合する際、同種の組成を有する磁性材料を用いれば、焼結等における条件をその種類の磁性材料に適した条件に調整すればよいため、希土類磁石を簡便に製造することが可能となることを見出した。しかし、このように同種の組成を有する２種の磁性材料を混合した場合、得られた希土類磁石の残留磁束密度及び保磁力の値は、各磁性材料の混合比に応じて想定される中間の値にほぼ一致する傾向にあった。このため、近い組成を有する材料を単純に混合するだけでは、個々の磁性材料の中間の磁気特性を得ることはできても、これらよりも優れた磁気特性を得るのは困難であることが判明した。
【００１０】
そこで、本発明者らは、２種の磁性材料を混合する方法について更に詳細に検討を進めたところ、同種の組成を有する材料であって、それぞれ平均粒径が異なる磁性粉末を組み合わせて混合した磁性粉末を用いれば、従来に比して優れた磁気特性を有する希土類磁石が簡便に得られるようになることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【００１１】
すなわち、本発明の希土類磁石の製造方法は、希土類元素、遷移元素及びホウ素（Ｂ）を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下である第１の平均粒径を有する第１の磁性粉末と、希土類元素、遷移元素及びホウ素（Ｂ）を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下であり、且つ、前記第１の平均粒径とは異なる第２の平均粒径を有する第２の磁性粉末とを混合して混合磁性粉末を得る工程と、混合磁性粉末を成形して成形体を得る工程と、成形体を焼成する工程とを有することを特徴とする。
【００１２】
第１及び第２の磁性粉末は、いずれも希土類元素、遷移元素及びホウ素を含有しており、それぞれ希土類磁石に成形した場合に優れた残留磁束密度及び保磁力が得られるものである。そして、本発明においては、第１及び第２の磁性材料として、平均粒径が異なる上記２種の磁性粉末を組み合わせることによって、個々の磁性材料を混合した場合に想定される磁気特性を上回る特性を発現し得る磁性粉末が得られるようになる。
【００１３】
より具体的には、保磁力については、同種の組成を有する材料を混合していることから、個々の磁性粉末の混合比から想定される値とほぼ一致する値が得られる一方、残留磁束密度については、両材料の平均粒径が異なっているため、混合後の磁場成形時において磁性粉末の配向度が向上し、これによって上述した想定値を上回る値が得られるようになる。つまり、残留磁束密度及び保磁力の値は、従来、いずれか一方の値が増大すると他方の値が減少するといった関係にあったのに対して、本発明によれば、保磁力の値を維持したまま、残留磁束密度の値を向上させることが可能となる。その結果、個々の磁性粉末を用いる場合よりも優れた磁気特性（最大エネルギー積）を有する希土類磁石を得ることが可能となる。
【００１４】
また、本発明においては、２種の磁性材料として、希土類元素、遷移元素及びホウ素を含む同種の材料を混合していることから、上述の如く、希土類磁石の製造時には、いずれかの材料のみを単独で用いる場合の成形条件や焼結条件が殆どそのまま適用できる。このため、従来、２種の磁性材料を組み合わせる際には、磁石の製造条件を詳細に検討する必要があったのに対し、本発明によれば、製造条件を検討する負担を軽減することが可能となり、優れた磁気特性を有する希土類磁石を比較的簡便に得ることができるようになる。
【００１５】
上記本発明の希土類磁石の製造方法においては、第１の磁性粉末における第１の平均粒径と、第２の磁性粉末における第２の平均粒径との差の絶対値が、０．１〜３．０μｍであるとより好ましい。両粉末の平均粒径の差を上記範囲とすることによって、得られる希土類磁石の残留磁束密度の値が更に向上するようになる。
【００１６】
また、上記第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末は、少なくとも希土類元素としてネオジム（Ｎｄ）を含むとともに遷移元素として鉄（Ｆｅ）を含む、いわゆるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の希土類磁石を構成する磁性材料であると好ましい。このような磁性材料は、希土類磁石のなかでも優れた磁気特性を有するものであり、かかる磁性材料を本発明に適用すれば、従来に比して優れた磁気特性を有する希土類磁石が得られるようになる。
【００１７】
さらに、上記本発明においては、第１の磁性粉末における第１の平均粒径及び第２の磁性粉末における第２の平均粒径は、３．０〜６．０μｍの範囲であると好ましい。このような平均粒径を有する磁性粉末は、優れた磁気特性を有する希土類磁石を製造可能なものであり、上記構成を採用することによって、更に優れた磁気特性を有する希土類磁石が得られるようになる。
【００１８】
また、第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末は、希土類元素としてジスプロシウム（Ｄｙ）を含む磁性材料から構成され、且つ、第１の磁性粉末中のジスプロシウム（Ｄｙ）の含有率と、第２の磁性粉末中のジスプロシウム（Ｄｙ）の含有率とが互いに異なっているとより好ましい。
【００１９】
このように、本発明の希土類磁石の製造方法においては、好適な場合、平均粒径が異なるのみならず、ジスプロシウムの含有率が異なる２種の磁性粉末を混合する。つまり、２種の磁性粉末として、希土類元素としてジスプロシウムを含む同種の磁性材料から構成されるものを用いている。かかる構成とすることによって、本発明の製造方法により得られる希土類磁石は、各磁性粉末から想定される保磁力の値を保持したまま、残留磁束密度の値が更に向上したものとなり得る。
【００２０】
本発明はまた、上記本発明の希土類磁石の製造方法により得られた希土類磁石を提供する。このような希土類磁石は、２種の磁性粉末を混合して得られた磁性粉末を焼成して得られたものであり、上述の如く、各磁性粉末から想定される保磁力の値をほぼ保持したまま、十分に優れた残留磁束密度の値を有するものとなる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、優れた残留磁束密度を有する希土類磁石を簡便に得ることができる希土類磁石の製造方法を提供することが可能となる。また、この製造方法により得られた優れた残留磁束密度を有する希土類磁石を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、必要に応じて図面を参照しながら本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、全図を通じ、同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
［希土類磁石の製造方法］
【００２３】
まず、希土類磁石の製造方法の好適な実施形態について説明する。本発明の希土類磁石の製造方法においては、第１及び第２の磁性粉末を混合して混合磁性粉末を得る工程（混合工程）、この混合磁性粉末を成形して成形体を得る工程（成形工程）、及び、成形体を焼成する工程（焼成工程）を少なくとも含んでいる。
【００２４】
混合工程においては、希土類元素、遷移元素及びホウ素を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下である第１の平均粒径を有する第１の磁性粉末と、希土類元素、遷移元素及びホウ素を含む磁性材料から構成され、１０μｍ以下であり、且つ、第１の平均粒径とは異なる第２の平均粒径を有する第２の磁性粉末とを混合して混合磁性粉末を得る。
【００２５】
以下、まず、第１及び第２の磁性粉末の好適な構成について説明する。第１及び第２の磁性粉末は、希土類元素（Ｒ）、遷移元素（Ｔ）及びホウ素（Ｂ）を含む、いわゆるＲ−Ｔ−Ｂ系の磁性材料から構成されるものである。
【００２６】
第１及び第２の磁性粉末が含有している希土類元素とは、長周期型周期表の第３族に属するスカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）及びランタノイド元素のことをいう。このランタノイド元素には、例えば、ネオジム（Ｎｄ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビニウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチウム（Ｌｕ）等が含まれる。第１及び第２の磁性粉末に含まれる希土類元素としては、Ｒ−Ｔ−Ｂ系の磁性材料に適用可能な元素が適用でき、優れた磁気特性が得られるＮｄが特に好ましい。
【００２７】
また、遷移元素としては、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、チタン（Ｔｉ）、バナジウム（Ｖ）、クロム（Ｃｒ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、モリブデン（Ｍｏ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）等が挙げられる。なかでも、優れた磁気特性が得られるＦｅが特に好ましい。なお、第１及び第２の磁性粉末は、希土類元素又は遷移元素として、上述した元素のうちの一種のみを含有していてもよく、複数種を含有していてもよい。
【００２８】
上述した元素を含むＲ−Ｔ−Ｂ系の磁石材料から構成される希土類磁石は、実質的に正方晶系の結晶構造を有し、化学組成がＲ２Ｔ１４Ｂで表される主相と、この主相の間に存在する粒界部分とからなる構造を有するようになる。そして、後者の粒界部分には、希土類元素の配合割合が高い希土類リッチ相、及び、ホウ素原子の配合割合が高いホウ素リッチ相が形成される。
【００２９】
第１及び第２の磁性粉末を構成する磁性材料において、希土類元素の含有率は２７〜３５質量％であると好ましい。希土類元素の含有率が２７質量％未満であると、希土類磁石において、主相における望ましくない結晶構造の割合が増大して、保磁力が小さくなる傾向にある。一方、３５質量％を超えると、粒界部分に希土類リッチ相が過剰に形成され、３５質量％以下である場合に比べて残留磁束密度が小さくなる傾向にある。
【００３０】
また、遷移元素の含有率は５８〜７２質量％であると好ましい。遷移元素の含有率が５８質量％未満であると、５８質量％以上である場合に比べて残留磁束密度が小さくなる傾向にあり、７２質量％を超えると保磁力が不十分となる傾向にある。さらに、ホウ素の含有量は０．８〜１．２質量％であることが好ましい。ホウ素の含有量が０．８質量％未満であると保磁力が小さくなる傾向にあり、１．２質量％を超えると、１．２質量％以下である場合に比べて残留磁束密度が小さくなる傾向にある。
【００３１】
第１及び第２の磁性粉末を構成する磁性材料は、希土類元素として、Ｎｄを含有していると好ましい。また、この磁性材料は、希土類元素としてＤｙを更に含有しているとより好ましい。希土類元素としてＤｙを含むことにより、得られる希土類磁石の保磁力を更に向上させることができる。この場合、磁性材料中のＤｙの含有率は、８質量％以下とするのが好適である。
【００３２】
より具体的には、磁性材料は、希土類元素として主にＮｄを含有しており、このＮｄの一部がＤｙによって置換された形態であると一層好ましい。さらに、希土類元素としては、Ｄｙ以外の他の希土類元素を更に含有していてもよく、他の希土類元素としてはＰｒが挙げられる。この場合、Ｎｄ、Ｄｙ及び他の希土類元素の含有量は、これらの合計が、上述した希土類元素の好適な含有率の範囲内、すなわち、２７〜３５質量％となるようにする。
【００３３】
また、第１及び第２の磁性粉末を構成する磁性材料としては、遷移元素として主にＦｅを含むものが挙げられる。希土類元素としてＮｄ、遷移元素としてＦｅを含み、更にホウ素を含有する希土類磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁性材料として表記することができ、優れた磁気特性（残留磁束密度及び保磁力）を有する希土類磁石を構成し得るものである。
【００３４】
このようなＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁性材料においては、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていてもよい。Ｆｅの一部をＣｏで置換すると、温度に対する磁気特性の安定性を向上させることができる。この場合、Ｃｏの置換量は、得られる希土類磁石の磁気特性を損なわない程度とすることが望ましい。
【００３５】
さらに、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁性材料は、Ｂの一部が、炭素（Ｃ）、リン（Ｐ）、硫黄（Ｓ）又は銅（Ｃｕ）等の元素によって置換されていてもよい。このようにＢの一部を置換することによって、希土類磁石の製造する際の焼結等が容易となる傾向にある。この場合、これらの元素の置換量は、磁気特性に実質的に影響しない程度の量とすることが望ましく、具体的には、磁性材料の構成原子の総量に対して４質量％以下程度とすることが好ましい。
【００３６】
また、保磁力の向上や、原料コストの低減等を図る観点から、上記磁性材料は、アルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）、バナジウム（Ｖ）、クロム（Ｃｒ）、マンガン（Ｍｎ）、ビスマス（Ｂｉ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、アンチモン（Ｓｂ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、スズ（Ｓｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ニッケル（Ｎｉ）、ケイ素（Ｓｉ）、ガリウム（Ｇａ）、銅（Ｃｕ）、ハフニウム（Ｈｆ）等の元素を更に含有していてもよい。
【００３７】
この場合、これらの元素の添加量は、希土類磁石の磁気特性に影響を及ぼさない範囲とすることが好ましく、磁性材料の構成原子の総量に対して１０質量％以下とすることが好ましい。また、その他、磁性材料には、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、炭素（Ｃ）等が不可避的に混入する可能性がある。この場合、磁性材料の構成原子の総量に対して、酸素が０．８質量％程度以下、窒素が１．０質量％程度以下、炭素が０．１５質量％程度以下の量で、それぞれ含有されていても構わない。
【００３８】
上述した元素を含む磁性材料により構成される第１及び第２の磁性粉末は、以下に示すような相違を有している。
【００３９】
すなわち、まず、第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末は、それぞれ異なる第１の平均粒径及び第２の平均粒径を有するものである。第１の磁性粉末における第１の平均粒径は、１０μｍ以下であり、３〜６μｍであると好ましい。また、第２の磁性粉末における第２の平均粒径は、１０μｍ以下であり、３〜６μｍであると好ましい。そして、第１の平均粒径と第２の平均粒径とは有意の差を有しており、この差の絶対値は、０．１〜３．０μｍであると好ましく、０．５〜２．０μｍであるとより好ましい。
【００４０】
第１の平均粒径と第２の平均粒径との差が０．１μｍ未満であると、０．１μｍ以上である場合に比べて、第１及び第２の磁性粉末を混合することによる残留磁束密度の向上効果が十分に得られ難くなる傾向にある。なお、この平均粒径の差の値は絶対値であり、第１の平均粒径及び第２の平均粒径は、いずれか一方が他方よりも大きい値であればよい。
【００４１】
ここで、「平均粒径」の測定方法としては、湿式又は乾式の方法が挙げられるが、本実施形態においては、レーザー散乱回折式粒度分布測定装置によって得られた値を採用することができる。
【００４２】
また、第１の磁性粉末と第２の磁性粉末とは、好適な場合、特性の点で以下に示すような関係を有している。すなわち、いずれか一方の磁性粉末が、もう一方の磁性粉末に比して大きい残留磁束密度を有し、且つ、小さい保磁力を有している。なお、この場合における各磁性粉末の「残留磁束密度」及び「保磁力」は、それぞれの磁性粉末を単独で用いて希土類磁石を製造した場合に得られる値をいうものとする。
【００４３】
さらに、第１及び第２の磁性粉末を構成する磁性材料が、希土類元素として上述したようにＤｙを含む場合には、第１の磁性粉末を構成する磁性材料におけるＤｙの含有率と、第２の磁性粉末を構成する磁性材料中のＤｙの含有率とが、それぞれ異なっていると好ましい。こうすれば、第１及び第２の磁性粉末を混合して得られる混合磁性粉末による残留磁束密度の向上効果が一層顕著に得られるようになる。
【００４４】
この場合、第１の磁性粉末におけるＤｙの含有率と、第２の磁性粉末におけるＤｙの含有率との差は、１．０質量％以上であると好ましい。なお、このＤｙの含有率の差は絶対値であり、第１の磁性粉末におけるＤｙの含有率と第２の磁性粉末におけるＤｙの含有率の大小関係は特に限定されないが、第１及び第２の磁性粉末のうち、平均粒径の大きい磁性粉末の方が大きいＤｙ含有率を有していると、上述したような残留磁束密度と保磁力の関係が得られやすい傾向にあることから好ましい。
【００４５】
次に、上述した第１及び第２の磁性粉末を用いる希土類磁石の製造方法について説明する。まず、以下に示す合金製造工程及び粉砕工程により第１及び第２の磁性粉末を得る。
【００４６】
（合金製造工程）
すなわち、各磁性粉末を構成する磁性材料の原料となる希土類元素、遷移元素及びホウ素の金属単体、合金又は化合物等を準備し、これらを真空又はアルゴン等の不活性ガス雰囲気下で溶解し、鋳造法やストリップキャスト法等の合金製造プロセスによって所望の組成を有する合金を作製する（合金製造工程）。
【００４７】
（粉砕工程）
次に、得られた合金を、ジョークラッシャー、ブラウンミル、スタンプミル等の粗粉砕機を用いるか、または、合金に水素を吸蔵させた後、異なる相間の水素吸蔵量の相違に基づく自己崩壊的な粉砕を生じさせる水素吸蔵粉砕を行うことによって粗粉砕する（粉砕工程）。その後、得られた粗粉砕物を、ジェットミル、アトライター等の微粉砕機を用い、粉砕時間等の条件を適宜調整しながら、所望の平均粒径を有する第１及び第２の磁性粉末を得る。
【００４８】
（混合工程）
本実施形態の希土類磁石の製造方法においては、次に、こうして得られた第１の磁性粉末と第２の磁性粉末とを、所定の混合方法により混合する（混合工程）。第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末の混合比は、第１の磁性粉末／第２の磁性粉末が質量比で１／９〜９となるようにすることが好ましく、１／４〜４となるようにすることがより好ましい。第１及び第２の磁性粉末の混合比が上述した範囲外であると、両粉末を混合することによる磁気特性の向上効果が十分に得られ難くなるおそれがある。なお、第１の磁性粉末と第２の磁性粉末との混合比を変化させれば、得られる希土類磁石の特性を変えることも可能であることから、かかる観点から、所望とする希土類磁石の特性に応じて混合比を上記範囲内で微調整してもよい。混合方法としては、例えば、容器内に第１及び第２の磁性材料を入れ、窒素等の不活性ガス雰囲気下で攪拌する方法が適用できる。
【００４９】
（成形工程）
続いて、成形工程において、上述した混合工程により得られた混合磁性粉末を成形し、成形体を得る。具体的には、まず、混合磁性粉末を金型内に充填する。この際、金型の内壁面（磁性粉末と接する面）にステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を塗布してもよい。そして、例えば、９４０〜１４００ｋＡ／ｍ以上の磁場強度を有する磁場を印加した状態で、７０〜１５０ＭＰａ程度の圧力を加えて、混合磁性粉末を成形する。
【００５０】
（焼成工程）
その後、焼成工程において、得られた成形体を、真空中又は不活性ガスの存在下、１０００〜１２００℃で０．５〜１０時間焼結させた後、急冷して焼結体を得る。その後、得られた焼結体に、焼結温度よりも低い温度で熱処理を施す時効処理を行い、希土類磁石を得る。この時効処理は、得ようとする希土類磁石１の特性に応じて適宜調製することが好ましい。例えば、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の希土類磁石においては、８００℃付近で所定時間保持した後、６００℃付近で所定時間保持する２段階の処理を行う。また、６００℃付近における１段階の処理を行ってもよい。なお、希土類磁石の製造方法においては、必ずしもかかる時効処理を行わなくてもよい。
［希土類磁石］
【００５１】
次に、上述した希土類磁石の製造方法により得られる希土類磁石について説明する。
【００５２】
図１は、本発明の希土類磁石の一実施形態を模式的に示す斜視図である。また、図２は、図１に示した希土類磁石の要部の断面構造を模式的に示す図である。図１に示されるように、希土類磁石１は、平板状の形状を有する磁石材料である。また、図２に示されるように、希土類磁石１は、粒子２と、この粒子２の間に形成された粒界６とから構成されている。なお、図示しないが、希土類磁石１は、その表面に、磁石材料を外気等から保護するためのＮｉめっきや酸化皮膜等の保護層を更に有していてもよい。
【００５３】
粒子２は、希土類磁石１の主相を構成するものであり、希土類元素、遷移元素及びホウ素を含有する、いわゆるＲ−Ｔ−Ｂ系の磁性材料からなるものである。
【００５４】
粒子２を構成する磁性材料としては、希土類元素として主にＮｄを含み、遷移元素として主にＦｅを含むものが挙げられる。すなわち、粒子２は、上述した混合磁性粉末を構成する磁性材料と同様、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系、好ましくはＮｄ２Ｆｅ１４Ｂの化学組成を有する磁性材料であると好適である。また、かかる磁性材料においては、希土類元素であるＮｄの一部がＤｙによって更に置換されていてもよい。この場合、粒子２に含まれるＤｙの含有率は、各粒子の総量に対して１〜８質量％であると好ましく、３〜６質量％であるとより好ましい。
【００５５】
粒界６は、主相である粒子２の間に形成されており、主相に比して希土類元素の配合割合が高い希土類リッチ相、及び、ホウ素原子の配合割合が高いホウ素リッチ相によって主に構成されている。
【００５６】
希土類磁石１において、粒子２としては、これらに含まれるＤｙの含有率が有意に異なる２種のものが含まれている。この含有率の差は、上述した第１及び第２の各磁性粉末中のそれぞれのＤｙ含有率の差に起因すると考えられる。また、希土類磁石１においては、Ｄｙの含有率が異なる２種の粒子２が、上述した第１の磁性粉末と第２の磁性粉末の平均粒径の差に起因して、それぞれ有意に異なる粒径の平均値を有している場合もある。
【００５７】
粒子２に含まれる各原子の含有率は、例えば、以下に示す方法により測定することができる。すなわち、まず、希土類磁石１を所定の位置で切断する。この切断面を、蛍光Ｘ線分析（ＸＲＦ）やＸ線マイクロアナライザー（ＥＰＭＡ）により観察して、断面に露出した各粒子の元素分析を行う。こうして、粒子２中のＤｙの含有率を算出し、かかる値に基づいて、粒子２を、Ｄｙの含有率に有意の差を有する２種類の粒子に分類することができる。
【００５８】
このように構成された希土類磁石１は、上述の如く、２種の磁性粉末を混合してなる混合磁性粉末から形成されたものである。このため、希土類磁石１の製造時においては、成型や焼結等を行う際の成型圧力や焼結温度等の条件は、いずれか一方の磁性材料における場合の条件と殆ど同様に設定すればよく、組成等が全く異なる２種の磁性材料を混合する場合に比して、その製造が極めて簡便となる。
【００５９】
また、希土類磁石１の製造においては、このような２種の磁性材料を混合するため、混合磁性粉末中には、粒径が異なる２種の粒子２が混在することがある。このような磁性粉末から得られた希土類磁石１は、同種の磁性材料に由来する２種の粒子を含むようになるため、磁場配向の際に配向度が向上することによって、残留磁束密度については２種の磁性材料の混合比に応じた中間特性以上の特性が得られるようになるとともに、保磁力については２種の磁性材料の混合比に応じた中間特性を維持したものとなる。
【００６０】
さらに、磁性粉末を調製する際に用いる第１及び第２の磁性粉末は、好適な場合、それぞれの残留磁束密度及び保磁力が上述したような関係を有しているため、これらの磁性粉末の混合比を変化させれば、希土類磁石１の残留磁束密度及び保磁力の特性を微調整することもできる。このように、希土類磁石１は、磁気特性を微調整したい場合であっても、混合工程において、同種の組成を有する第１及び第２の磁性粉末の混合比を変えるだけでよいことから、磁気特性の調整も容易なものとなる。
【実施例】
【００６１】
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００６２】
（実施例１）
まず、３０．０質量％のＮｄ、２．０質量％のＤｙ、１．０質量％のＢ、０．２０質量％のＡｌ、０．５質量％のＣｏ、０．１質量％のＣｕ、４０００ｐｐｍのＯ、１０００ｐｐｍのＣ及び３００ｐｐｍのＮを含み、残部が実質的にＦｅからなる組成を有する磁性材料を準備し、これを加工することにより、平均粒径が４．０μｍであるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁性粉末（以下、「第１の磁性粉末」という）を調製した。
【００６３】
また、２７．５質量％のＮｄ、５．０質量％のＤｙ、１．０質量％のＢ、０．２５質量％のＡｌ、０．５質量％のＣｏ、０．１質量％のＣｕ、４０００ｐｐｍのＯ、１０００ｐｐｍのＣ及び３００ｐｐｍのＮを含み、残部がＦｅからなる組成を有する磁性材料を準備し、これを加工することにより、平均粒径が４．５μｍであるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁性粉末（以下、「第２の磁性粉末」という）を調製した。
【００６４】
第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末を、第１の磁性粉末／第２の磁性粉末が質量比でそれぞれ８／２、７／３、及び、６／４となるように混合して、３種類の混合磁性粉末を得た。得られた各混合磁性粉末を、１２００ｋＡ／ｍの磁場中、１００ＭＰａの圧力を加えて成型した。その後、得られた成型体を、１０５０℃で５時間焼結した後、この成型体に対して５００〜８００℃で５時間の時効処理を施して、各混合粉末からなる３種類のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石を得た。
【００６５】
得られた各希土類磁石について、磁気特性、すなわち保磁力及び残留磁束密度の値を測定した。得られた結果を図３及び図４に示す。図３は、各希土類磁石における第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末の混合比と残留磁束密度（Ｂｒ、単位：Ｔ）の値との関係を示すグラフであり、図４は、各希土類磁石における第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末の混合比と保磁力（Ｈｃｊ、単位Ａ／ｍ）の値との関係を示すグラフである。図３及び図４においては、横軸の混合比（％）は、混合磁性粉末中における第２の磁性粉末の含有率（質量％）で表されている。
【００６６】
なお、図３及び図４中の破線は、第１又は第２の磁性粉末をそれぞれ単独で用いて希土類磁石を製造した場合に得られるＢｒ又はＨｃｊの値に、混合磁性粉末における各磁性粉末の含有率をそれぞれ乗じた後、得られた値を加算して得られたＢｒ又はＨｃｊの値をプロットしたものであり、個々の磁性粉末による値から想定される混合磁性粉末のＢｒ及びＨｃｊを示す直線である。
【００６７】
図３より、第１及び第２の磁性粉末を混合した混合磁性粉末により得られた実施例の希土類磁石によれば、各磁性粉末の混合比から想定される値よりも優れた残留磁束密度が得られることが判明した。
【００６８】
また、図４より、第１及び第２の磁性粉末を混合することにより残留磁束密度の値が向上した場合であっても、保磁力は、各磁性粉末を混合した場合に想定されるレベルを十分に維持していることが確認された。
【００６９】
（比較例１）
実施例１において第１の磁性粉末／第２の磁性粉末の質量比を７／３とした場合に相当する組成を有する合金（すなわち、２９．３質量％のＮｄ、３．０質量％のＤｙ、１．０質量％のＢ、０．２２質量％のＡｌ、０．５質量％のＣｏ、０．１質量％のＣｕ、４０００ｐｐｍのＯ、１０００ｐｐｍのＣ及び３００ｐｐｍのＮを含み、残部が実質的にＦｅである組成を有する合金）を作製し、平均粒径４．３μmになるように粉砕して磁性粉末を得た。
【００７０】
この磁性粉末を実施例１と同様に成型、焼結してＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石を得た。得られた希土類磁石の磁気特性を測定したところ、保磁力及び残留磁束密度が図３及び図４の破線上の特性値となり（図３及び４中の×印）、混合比から想定される数値とほぼ同等となることが確認された。このことから、２種の磁性粉末を混合して得られた実施例１の希土類磁石によれば、同等の組成を有する磁性粉末を直接製造した場合（比較例１）に比して、磁気特性（Ｂｒ）が向上することが判明した。
【００７１】
（比較例２）
実施例１と同様にして第１の磁性粉末を調製するとともに、第２の磁性粉末としてＳｍＣｏ５系（約３３質量％のＳｍ、及び、約６６質量％のＣｏを含む）磁性材料からなる磁性粉末を調製した。これらの混合磁性粉末を、実施例１と同様にして成型し、焼結しようとしたところ、焼結の際に成型体が分解してしまい、希土類磁石を得ることができなかった。このことから、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁性粉末と、Ｓｍ−Ｃｏ系の磁性粉末とを混合する場合、希土類磁石の製造が極めて困難であることが判明した。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明の希土類磁石の一実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図２】図１に示した希土類磁石の要部の断面構造を模式的に示す図である。
【図３】各希土類磁石における第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末の混合比と残留磁束密度の値との関係を示すグラフである。
【図４】各希土類磁石における第１の磁性粉末及び第２の磁性粉末の混合比と保磁力との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００７３】
１…希土類磁石、２…粒子、６…粒界。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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