(57)【要約】【課題】  セパレータの凹凸形状や高さにバラツキが発生していても、セパレータ同士の接触抵抗の低減を図り、導電性を高めることのできる燃料電池スタックを提供する。【解決手段】  発電に寄与する領域にテーパーを有する凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、  前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせ、テーパー同士を接触させていることを特徴とする燃料電池スタック。【選択図】  図２
2006228580.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発電に寄与する領域にテーパーを有する凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、
前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせ、テーパー同士を接触させていることを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項２】
前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせテーパー同士を接触することにより導電性部材注入エリアが設けられており、
前記エリア内に導電性部材が注入されてなることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池スタック。
【請求項３】
発電に寄与する領域に凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、
前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凸部同士を合わせることにより、凹部同士で囲まれた空間部が複数設けられており、
複数の前記空間部の一部または全部に導電性部材が充填および／または注入されていることを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項４】
前記空間部のうち、発電に寄与する領域外部の補強領域の該空間部内に導電性部材が充填および／または注入されていることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池スタック。
【請求項５】
発電に寄与する領域に凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、
前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凸部同士を導電性部材を介して接触していることを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項６】
前記導電性部材が、導電性フィラーを添加した導電性接着剤および／または導電性金属ペーストであることを特徹とする請求項２〜５のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【請求項７】
前記アノードセパレータとカソードセパレータとの接触部が、導電性部材および／または低融点合金材料により接合されていることを特徹とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池スタックに関するものである。より詳しくは、アノードセパレータ及びカソードセパレータに、いわゆる薄板金属セパレータを用いてなる燃料電池スタックに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高分子電解質膜の両面に水素と酸素を供給して起電力を発生させる燃料電池では、単位体積当たりの起電力をより一層高めるために、金属製の薄板をプレス加工してガス流路を形成する、いわゆる薄板金属セパレータの開発がされている。
【０００３】
こうした金属セパレータを用いた燃料電池のスタック構造において、隣り合うセル間のアノードセパレータとカソードセパレータはそれぞれ、マニホールドおよびセパレータ外縁を圧縮シール（セパレータ付けの成形シール）または接着剤でシールされ、アノードセパレータとカソードセパレータが密着し導電性を有している。
【０００４】
そのため、上記金属セパレータを用いてもシール部材との位置ずれなくガスシール性を確保し、良好な組み付け性をえるために、金属セパレータの外縁部に接着剤を用いて予めシール部材と一体化させておき、シール部材が接着されたセパレータを用いて組立を行って燃料電池スタックを組立てたものが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。また、金属の腐食を防止すると共に電極との接触抵抗を小さくするために、金属セパレータ表面に耐食性に優れた樹脂を被覆するなどの改良技術も提案されている（例えば、特許文献２参照。）。
【特許文献１】特開平１０−５５８１３号公報
【特許文献２】特開２０００−２４３４０８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１、２に記載されているような従来の金属セパレータは、凹凸断面で薄板状の部品であり、プレス加工、もしくは機械加工で成型することが一般的である。そのため、凹凸形状（変形）及び高さにバラツキがあり、積層され荷重を付加し密着した状態でもアノードセパレータとカソードセパレータの接触が悪いエリアが存在する（図１２、１３参照）。また、金属セパレータの外縁部に接着剤を用いて予めシール部材と一体化させても、あるいはセパレータに樹脂膜を被覆しても、セパレータの凹凸形状のバラツキ（変形）及び高さにバラツキについては改善されない。
【０００６】
そのため、アノードセパレータとカソードセパレータの凹凸形状及び高さのバラツキを吸収できず、アノードセパレータとカソードセパレータの接触面内に非接触なエリア（接触が悪いエリア）が存在した状態のままとなり、セパレータ間の接触抵抗の増大を招き、導電性が低下（悪化）するという問題があった。
【０００７】
そこで、本発明は、セパレータの凹凸形状や高さにバラツキが発生していても、セパレータ同士の接触抵抗の低減を図り、導電性を高めることのできる燃料電池スタックを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、発電に寄与する領域にテーパーを有する凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、
前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせ、テーパー同士を接触させていることを特徴とする燃料電池スタックである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせ、テーパー同士を接触させている。そのため、テーパー部を接触部となり、アノードセパレータとカソードセパレータの凹凸形状のバラツキ（変形）及び高さのバラツキ（高さ違い）があっても、こうした影響を受けないテーパー同士の接触部を通じて高い導電性を確保することができる。すなわち、凹凸形状及び高さのバラツキのあるセパレータを用いても、該セパレータ同士の接触抵抗の大幅に低減させることができる。その結果、燃料電池単セル当たりの起電力を高めることができ、燃料電池全体としての出力を大幅に向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明を適用した具体的な実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。
【００１１】
本発明の燃料電池スタックの一つの実施形態（第１の実施形態とも称する）は、発電に寄与する領域にテーパーを有する凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせ、テーパー同士を接触させていることを特徴とするものである。本実施形態の作用効果については、上記した通りである。以下、本発明の第１の実施形態につき、説明する。
【００１２】
本発明の第１の実施形態における、燃料電池スタックの全体構成について簡単に説明する。図１は、本発明の第１の実施形態における、燃料電池スタックの全体構成を示す斜視図である。図２は、本発明の第１の実施形態の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。図３は、本発明の第１の実施形態におけるセパレータの平面図である。図４Ａは、図３に示したセパレータのＡ−Ａ線断面図である。
【００１３】
図１に示すように、燃料電池スタック１は、燃料ガスと酸化剤ガスの反応により起電力を生じる単位電池としての燃料電池単セル２を所定数だけ積層した積層体３とされ、その積層体３の両端に集電板４、絶縁板５およびエンドプレート６を配置し、該積層体３の内部に貫通した貫通孔（図示は省略する）にタイロッド７を貫通させ、そのタイロッド７の端部にナット（図示は省略する）を螺合させることで構成されている。
【００１４】
この燃料電池スタック１においては、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却水をそれぞれ各燃料電池単セル２のセパレータ（図示は省略する）に形成された流路溝に流通させるための燃料ガス導入口８、燃料ガス排出口９、酸化剤ガス導入口１０、酸化剤ガス排出口１１、冷却水導入口１２および冷却水排出口１３を、一方のエンドプレート６に形成している。
【００１５】
燃料ガスは、燃料ガス導入口８より導入されてセパレータに形成された燃料ガス供給用の流路溝を流れ、燃料ガス排出口９より排出される。酸化剤ガスは、酸化剤ガス導入口１０より導入されてセパレータに形成された酸化剤ガス供給用の流路溝を流れ、酸化剤ガス排出口１１より排出される。冷却水は、冷却水導入口１２より導入されてセパレータに形成された冷却水供給用の流路溝を流れ、冷却水排出口１３より排出される。
【００１６】
燃料電池単セル２は、図２に示すように、膜電極接合体（以下、ＭＥＡ（ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  ａｓｓ  ｅｍｂｌｙ）とも称する。）１４と、このＭＥＡ１４の両面にそれぞれ配置されるセパレータ１５とから構成される。以下、ＭＥＡ１４のアノード側に配置されるセパレータ１５を、アノードセパレータ１５Ａと称し、カソード側に配置されるセパレータ１５をカソードセパレータ１５Ｂと称する。
【００１７】
ＭＥＡ１４は、例えば水素イオンを通す高分子電解質膜である固体高分子電解質膜１４１と、アノード触媒層１４２Ａとガス拡散層１４３Ａからなるアノード電極１４４Ａと、カソード触媒層１４２Ｂとガス拡散層１４３Ｂからなるカソード電極１４４Ｂとからなる。かかるＭＥＡ１４は、アノード電極１４４Ａとカソード電極１４４Ｂによって、固体高分子電解質膜１４１をその両側から挟み込んだ積層構造とされている。
【００１８】
セパレータ１５は、板厚の薄い金属板を金型で所定形状に成形することにより形成される。かかるセパレータ１５は、図３及び図４Ａに示すように、発電に寄与するアクティブ領域（ＭＥＡ１４と接する中央部分の領域）に、凸条部（断面凸部；以下、凸部とも称する）１６と凹条部（断面凹部；以下、凹部とも称する）１７を交互に形成した凹凸形状（いわゆるコルゲート形状）を形成している。
【００１９】
ＭＥＡ１４のアノード電極１４４Ａ側に接して配置されるアノードセパレータ１５Ａの凸部１６Ａは、ＭＥＡ１４との間に燃料ガス（水素；Ｈ２）を流通させる燃料ガス流路１８を形成する。一方、ＭＥＡ１４のカソード電極１４４Ｂ側に接して配置されるカソードセパレータ１５Ｂの凸条部１６Ｂは、ＭＥＡ１４との間に酸化剤ガス（酸素；Ｏ２）を流通させる酸化剤ガス流路１９を形成する。
【００２０】
さらに、第１の実施形態では、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂとを、少なくとも前記発電に寄与する領域Ｘに形成された凹凸部を合わせ、テーパー１６１Ａ、１６１Ｂ同士を接触させ、アノードセパレータ１５Ａの凸部１６Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凹部１７Ｂで構成されている空間部２０１及びアノードセパレータ１５Ａの凹部１７Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部１６Ｂで構成されている空間部２０２は、冷却水（ＬＬＣ）を流通させる冷媒流路２０をそれぞれ形成する。これにより、凹凸形状に加工されたセパレータの高さ違いや凸部頂点の変形を吸収でき、接触抵抗の低減が可能となる。一方、従来の金属セパレータを用いた燃料電池スタックでは、図１２、１３に示すように、セパレータ同士の凸部を合わせても、凹凸形状及び高さのバラツキがあるため、高さ違いによる非接触部４１ａ（図１３参照）や、接触部の凸部面の変形による非接触部４１ｂが生じていた。そのため図１２に示すように、積層され荷重を付加し密着した状態でもアノードセパレータとカソードセパレータが接触せず導電性が悪いエリア４１（図１２の破線で囲った部分参照）が存在した。その結果、セパレータ間の接触抵抗の増大を招き、導電性が低下（悪化）するという問題があった。本発明では、本実施形態、更には後述する第２〜４の実施形態において、こうしたアノードセパレータとカソードセパレータの凹凸形状及び高さのバラツキがあっても、こうした影響を受けないテーパー同士の接触部を通じて導電性を高めることができる。すなわち、従来と同様に凹凸形状及び高さにバラツキのある金属セパレータを用いて、該セパレータ同士の接触抵抗の大幅に低減させることができる。その結果、燃料電池単セル当たりの起電力を高めることができ、燃料電池全体としての出力を大幅に向上させることができるものである。
【００２１】
また、第１の実施形態では、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂとを、少なくとも前記発電に寄与する領域Ｘに形成された凸部同士を合わせた場合に比して、隣接するＭＥＡ１４間の幅ｄを薄くすることができる。その結果、燃料電池スタック１の全体容積を低減することができる点で優れている。ここで、隣接するＭＥＡ１４間の幅ｄとは、図２（図５〜７も同様）に示すように、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂを重ねた厚さ（以下、単にセパレータ厚さ）をいう。また、セパレータ厚さｄは、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂのテーパー部の角度等を調整することにより、０％超〜５０％未満の範囲で任意に薄くすることができる。１例として図２、５のセパレータ厚さｄは、図６、７のセパレータ厚さｄに比べて１／３程度薄くした様子を表している。
【００２２】
また、セパレータ１５には、前記した燃料ガス導入口８、燃料ガス排出口９、酸化剤ガス導入口１０、酸化剤ガス排出口１１、冷却水導入口１２および冷却水排出口１３と連通するそれぞれのマニホールド２１、２２、２３、２４、２５、２６が形成されている（図１、３参照）。例えば、図３で示すセパレータ１５の右側上から下へ順次、燃料ガス導入用マニホールド２１、冷却水導入用マニホールド２２、酸化剤導入用マニホールド２３とされている。また、セパレータ１５の左前上から下へ順次、酸化剤排出用マニホールド２４、冷却水排出用マニホールド２５、燃料ガス排出用マニホールド２６とされている。さらに、セパレータ１５には、タイロッド７を貫通させるスタッキング孔４０が形成されている。
【００２３】
このように構成されたＭＥＡ１４とセパレータ１５とからなる燃料電池単セル２は、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５ＢでＭＥＡ１４をその両側から挟み込むようにして積層されている。そして、図２に示すように、当該ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁近傍部にはシール部材２７が設けられている。このシール部材２７を設けることで隣接するＭＥＡ１４間及び上下のセパレータ１５Ａ、１５Ｂ間のガス（Ｈ２、Ｏ２）シール及び冷媒（冷却水）シールがなされている。シール部材２７には、Ｏリングに用いられているゴム材料のような絶縁性、弾性を有するシール材料が好適である。これは、ＭＥＡ１４とセパレータ１５とが積層され荷重を付加し密着した状態では、Ｏリングのようにある程度加圧変形させてシール性を保持させることができるためである。これにより、燃料電池スタックを車両に搭載した場合に、走行中に車体側から燃料電池スタックが受ける振動や衝撃、さらには燃料電池スタックの発電・停止に伴う熱膨張・収縮等に対しても柔軟に追従でき、安定したシール効果を保持し続けることができる。
【００２４】
また、図２に示すように、ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁部の発電に寄与しない領域Ｙには、補強部材２８が形成されているのが望ましい。当該発電に寄与しない領域Ｙでは、高分子電解質膜１４１には電極１４４Ａ、１４４Ｂが設けられておらず、強度的に弱い為、電極１４４Ａ、１４４Ｂに代えてほぼ同じ厚さで電極反応に関与せず、影響を及ぼさない絶縁性の補強部材２７で高分子電解質膜１４１を挟み込むのがよい。該補強部材２８としては特に制限されるものではなく、絶縁性の有機物（有機高分子材料を含む）、無機物（セラミック材料や金属酸化物材料や非金属材料などを含む）などを用いることができる。
【００２５】
第１の実施形態では、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂとに形成された凹凸部を合わせ、テーパー同士を接触させているが、好ましくは、これらテーパー部の接触部（図２の破線で囲った部分参照）を接合して更に導電性を高めても良い。
【００２６】
第１の実施形態では、テーパー部の接触部（図２の破線で囲った部分参照）を接合するのに、後述する第２〜第４の実施形態で用いるような導電性部材を用いて接合してもよいし、低融点合金材料を用いてもよい。通常、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂのテーパー１６１Ａ、１６１Ｂ同士を重ねる前または後に、加熱してセパレータに導電性を付与するための熱処理であるイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行う。ステンレスを基材とする金属セパレータの場合、耐食性を満足させるため表面に不導体皮膜が形成されているが、導電性という点ではマイナス要因となるため、イオン窒化処理で不導体被膜を除去し導電性を付与する必要がある。導電性付与のための熱処理は、Ｎ２及びＨ２の混合ガス（通常の混合比率は１：１程度）を窒化時の雰囲気し、約６００℃以下の熱を加えて行う。なお、窒化処理は、更に真空とすることでＯ２の無い条件で窒化することが好ましく、また、アンモニアガスを更に混合するようにしてもよい。前記条件の下、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂに窒化処理を施すと、これらセパレータ表面に付着した不導体皮膜が除去される。その結果、これらアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂには導電性が付与される。
【００２７】
そこで、テーパー部の接触部を接合するのに導電性部材を用いる場合には、後述するような導電性フィラーを添加した導電性接着剤や導電性金属ペースト等が有効に利用できるものである。こうした導電性フィラーを添加した導電性接着剤や導電性金属ペースト等では、樹脂成分等が含まれる為、約６００℃の熱を加えると劣化する虞れがある。そのため、こうした導電性接着剤や導電性金属ペーストを塗布する前にセパレータのイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行うのが望ましい。導電性接着剤や導電性金属ペースト等は、６００℃よりもはるかに低い温度（例えば、百数十℃〜二百数十℃程度）で硬化させて、十分なる接着強度を発現させることができる。そのため、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂのテーパー部に導電性接着剤や導電性金属ペーストを塗布して重ねた後、該導電性接着剤や導電性金属ペーストの種類に応じた硬化処理を行えばよい。これにより、テーパー部の該接合部（接触部）において、該導電性部材による優れた接着性及び導電性等の所望の特性を有効に発現させることができるものである。その結果、燃料電池単セル２は、セパレータ間の接触抵抗が小さくなり発電性能を向上することができる。
【００２８】
一方、テーパー部の接触部を接合するのに低融点合金材料を用いる場合には、セパレータのテーパー同士を重ねた後に、加熱してセパレータに導電性を付与するための熱処理であるイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行ってもよい。この際、低融点合金材料の融点は、前記６００℃以下の熱処理温度よりも低い必要がある。Ｓｎ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ａｇ等の合金を使用した場合、これらの合金は約２００℃の融点であり、熱処理時の熱により容易に融解する。すなわち、不導体被膜を除去して導電性を付与するための窒化処理時の加熱で、低融点合金材料も溶融するため、熱処理工程を一工程とすることができる。そのため、低融点合金材料を溶融させるための熱処理を別途追加するのを防止できる。なお、金属セパレータとしてステンレスを使用する場合は、半田付けの助剤となり酸化膜を除去する働きのあるフラックスが少量入った半田を使用することが望ましい。また、低融点合金材料に半田を使用することで、材料コストの削減、重量低減を図ることができる。また、ペースト状の導電性部材や低融点合金材料を接触部に塗布することで、塗布作業を自動化することが可能となり、大幅な塗布作業効率を高めることができる。
【００２９】
以上、第１の実施形態について説明したが、本実施の形態は、上述の実施形態に制限されることなく種々の変更が可能である。
【００３０】
次に、本発明の燃料電池スタックの他の実施形態（第２の実施形態とも称する）は、発電に寄与する領域に凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせテーパー同士を接触することにより導電性部材注入エリアが設けられており、前記エリア内に導電性部材が注入されてなることを特徴とするものである。そのため、アノードセパレータとカソードセパレータの凹凸形状及び高さのバラツキにより、当該導電性部材注入エリア容積が増減することになる。しかしながら、該エリア内には該エリア容積量に対応する導電性部材量が注入させているため、該容積が増減してもアノードセパレータとカソードセパレータは当該エリア内の導電性部材を介して隙間なく密着されていることになる。よって、セパレータの凹凸形状及び高さのバラツキを当該導電性部材注入エリアで効果的に吸収させることができる。その結果、セパレータ同士の接触抵抗の大幅に低減させることができ、導電性を高めることができる。したがって、本発明によれば、燃料電池単セル当たりの起電力を高めることができ、燃料電池全体としての出力を大幅に向上させることができる。以下、本発明の第２の実施形態につき説明する。
【００３１】
本発明の第２の実施形態における、燃料電池スタックの全体構成については、図１に示す第１の実施形態と同様であるため、ここでの説明は省略する。また、図５は、本発明の第２の実施形態の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【００３２】
本発明の第２の実施形態では、図５に示すように、燃料電池単セル２は、ＭＥＡ１４と、このＭＥＡ１４の両面にそれぞれ配置されるセパレータ１５とから構成される。
【００３３】
ＭＥＡ１４の構成は、第１の実施形態と同様であるため、ここでの説明は省略する。かかるＭＥＡ１４は、アノード電極１４４Ａとカソード電極１４４Ｂによって、固体高分子電解質膜１４１をその両側から挟み込んだ積層構造とされている。
【００３４】
セパレータ１５は、板厚の薄い金属板を金型で所定形状に成形することにより形成される。かかるセパレータ１５は、第１の実施形態と同様に図３及び図４Ａに示すように、発電に寄与するアクティブ領域（ＭＥＡ１４と接する中央部分の領域）に、凸部１６と凹部１７を交互に形成した凹凸形状（いわゆるコルゲート形状）を形成している。
【００３５】
ＭＥＡ１４のアノード電極１４４Ａ側に接して配置されるアノードセパレータ１５Ａの凸部１６Ａは、ＭＥＡ１４との間に燃料ガス（水素；Ｈ２）を流通させる燃料ガス流路１８を形成する。一方、ＭＥＡ１４のカソード電極１４４Ｂ側に接して配置されるカソードセパレータ１５Ｂの凸部１６Ｂは、ＭＥＡ１４との間に酸化剤ガス（酸素；Ｏ２）を流通させる酸化剤ガス流路１９を形成する。
【００３６】
さらに、第２の実施形態では、図５に示すように、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂとを、ＭＥＡ１４の少なくとも発電に寄与する領域Ｘに形成された凹凸部（一方のセパレータの凸部１６と他方のセパレータの凹部１７）を合わせ、アノードセパレータ１５Ａのテーパー１６１Ａ、カソードセパレータ１５Ｂのテーパー１６１Ｂ同士を接触することにより導電性部材注入エリア５１が設けられている。前記エリア５１内に、導電性接着剤や金属ペーストなどの導電性部材（５３）が注入されている。これにより、凹凸形状に加工されたセパレータの高さ違いや凸部頂点の変形をエリア５１内に充填される導電性部材５３で吸収でき、該エリア５１内に充填された導電性部材を介してセパレータ１５Ａ、１５Ｂ間の接触抵抗を確実に低減することができる点で優れている。
【００３７】
すなわち、テーパー１６１Ａ、１６１Ｂ同士を接触させることにより、第１の実施形態と同様に、アノードセパレータ１５Ａの凸部１６Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凹部１７Ｂで構成されている空間部２０１及びアノードセパレータ１５Ａの凹部１７Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部１６Ｂで構成されている空間部２０２が形成される。このうちの一方、例えば、空間部２０２には冷却水（ＬＬＣ）を流通させることで、第１の実施形態と同様に冷媒流路２０を形成する。更にもう一方の空間部２０１の一部または全部を、冷却水（ＬＬＣ）を流通させる冷媒流路２０に代えて導電性部材注入エリア５１とするものである。図５では、空間部２０１の全部を導電性部材注入エリア５１とした例を示したが、冷却（熱交換）効率と接触抵抗の低減効果とを比較考量して、空間部２０１に占める冷媒流路２０と導電性部材注入エリア５１の比率を決定すればよい。そして、該導電性部材注入エリア５１に導電性接着剤や金属ペーストなどの導電性部材（５３）を隙間なく注入してなるものである。これにより、凹凸形状に加工されたセパレータの高さ違いや凸部頂点の変形を吸収でき、接触抵抗の低減が可能となる。特に第１の実施形態と同様にテーパー同士の接触部で高い導電性を確保できるほか、導電性部材５３を注入してなる当該導電性部材注入エリア５１により、さらに十分なる導電性を確保することができる点でも優れている。また、第１の実施形態と同様に、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部同士を合わせた場合に比して、隣接するＭＥＡ１４間のセパレータ厚さｄを薄くすることができる。その結果、燃料電池スタック１の全体容積を低減することができる点で優れている。
【００３８】
また第２の実施形態でも、セパレータ１５には、前記した燃料ガス導入口８、燃料ガス排出口９、酸化剤ガス導入口１０、酸化剤ガス排出口１１、冷却水導入口１２および冷却水排出口１３と連通するそれぞれのマニホールド２１、２２、２３、２４、２５、２６が形成されている。例えば、図３で示すセパレータ１５の右側上から下へ順次、燃料ガス導入用マニホールド２１、冷却水導入用マニホールド２２、酸化剤導入用マニホールド２３とされている。また、セパレータ１５の左前上から下へ順次、酸化剤排出用マニホールド２４、冷却水排出用マニホールド２５、燃料ガス排出用マニホールド２６とされている。さらに、セパレータ１５には、タイロッド７を貫通させるスタッキング孔４０が形成されている。
【００３９】
このように構成されたＭＥＡ１４とセパレータ１５とからなる燃料電池単セル２は、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５ＢでＭＥＡ１４をその両側から挟み込むようにして積層されている。そして、当該ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁近傍部にはシール部材２７が設けられている。このシール部材２７を設けることで隣接するＭＥＡ１４間及び上下のセパレータ１５Ａ、１５Ｂ間のガス（Ｈ２、Ｏ２）シール及び冷媒（冷却水）シールがなされている。シール部材２７には、Ｏリングに用いられているゴム材料のような絶縁性、弾性を有するシール材料が好適である。これは、Ｏリングのようにある程度加圧変形させてシール性を保持させることができるためである。これにより、燃料電池スタックを車両に搭載した場合に、走行中に車体側から燃料電池スタックが受ける振動や衝撃に対して安定したシール効果を発現することができるためである。
【００４０】
また、ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁部の発電に寄与しない領域Ｙには、補強部材２８が形成されているのが望ましい。当該発電に寄与しない領域Ｙでは、図５に示すように、高分子電解質膜１４１には電極１４４Ａ、１４４Ｂが設けられておらず、強度的に弱い為、電極１４４Ａ、１４４Ｂに代えて同じ厚さで電極反応に影響を及ぼさない絶縁性の補強部材２７で高分子電解質膜１４１を挟み込むのがよい。該補強部材２８としては特に制限されるものではなく、絶縁性の有機物（有機高分子材料を含む）、無機物（セラミック材料や金属酸化物材料や非金属材料などを含む）などを用いることができる。
【００４１】
第２の実施形態の燃料電池スタック１でも、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂとを、少なくとも発電に寄与する領域に形成された凹凸部を合わせ、テーパー同士を接触させている。そのため、これらテーパー部の接触部（図２の破線で囲った部分参照）を接合することにより接合一体化して導電性を高めても良い。
【００４２】
第２の実施形態でも、テーパー部の接触部（図２の破線で囲った部分参照）を接合するのに、本実施形態で用いるような導電性部材５３を用いて接合してもよいし、低融点合金材料を用いてもよい。通常、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂのテーパー１６１Ａ、１６１Ｂ同士を重ねる前または後に、加熱してセパレータに導電性を付与するための熱処理であるイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行う。ステンレスを基材とする金属セパレータの場合、耐食性を満足させるため表面に不導体皮膜が形成されているが、導電性という点ではマイナス要因となるため、イオン窒化処理で不導体被膜を除去し導電性を付与する必要がある。導電性付与のための熱処理は、Ｎ２及びＨ２の混合ガス（通常の混合比率は１：１程度）を窒化時の雰囲気し、約６００℃以下の熱を加えて行う。なお、窒化処理は、更に真空とすることでＯ２の無い条件で窒化することが好ましく、また、アンモニアガスを更に混合するようにしてもよい。前記条件の下、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂに窒化処理を施すと、これらセパレータ表面に付着した不導体皮膜が除去される。その結果、これらアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂには導電性が付与される。
【００４３】
そこで、テーパー部の接触部を接合するのに導電性部材を用いる場合には、後述するような導電性フィラーを添加した導電性接着剤や導電性金属ペースト等が有効に利用できるものである。こうした導電性フィラーを添加した導電性接着剤や導電性金属ペースト等では、樹脂成分等が含まれる為、約６００℃の熱を加えると劣化する虞れがある。そのため、こうした導電性接着剤や導電性金属ペーストを塗布する前にセパレータのイオン窒化処理を行うのが望ましい。導電性接着剤や導電性金属ペースト等は、６００℃よりもはるかに低い温度（例えば、百数十℃〜二百数十℃程度）で硬化させて、十分なる接着強度を発現させることができる。そのため、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凹凸部に導電性接着剤や導電性金属ペーストを塗布して重ねた後、該導電性接着剤や導電性金属ペーストの種類に応じた硬化処理を行えばよい。これにより、該接合部（接触部）において、該導電性部材による優れた接着性及び導電性等の所望の特性を有効に発現させることができるものである。なお、該導電性部材注入エリア５１への導電性接着剤や金属ペーストなどの導電性部材（５３）の注入は、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凹凸部を重ねた後でもよし、その後、凹凸部の導電性部材を硬化させた後でもよい。あるいはアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凹凸部を重ねる前に、該導電性部材注入エリア５１を構成する凹部側に注入すると共に凹凸部の接合部（接触部）に塗布してもよい。
【００４４】
一方、テーパー部の接触部を接合するのに低融点合金材料を用いる場合には、セパレータのテーパー同士を重ねた後に、加熱してセパレータに導電性を付与するための熱処理であるイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行ってもよい。この際、低融点合金材料の融点は、前記６００℃以下の熱処理温度よりも低い必要がある。Ｓｎ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ａｇ等の合金を使用した場合、これらの合金は約２００℃の融点であり、熱処理時の熱により容易に融解する。なお、金属セパレータとしてステンレスを使用する場合は、半田付けの助剤となり酸化膜を除去する働きのあるフラックスが少量入った半田を使用することが望ましい。また、低融点合金材料に半田を使用することで、材料コストの削減、重量低減を図ることができる。また、ペースト状の導電性部材や低融点合金材料を接触部に塗布することで、塗布作業を自動化することが可能となり、大幅な塗布作業効率を高めることができる。
【００４５】
ただし、第２の実施形態では、導電性部材５３を注入してなる当該導電性部材注入エリア５１により十分なる導電性と共に、該導電性部材５３による強固な接着効果によりセパレータ間の一体化を図ることもできる。そのため、テーパー部の接触部を特に接合しなくてもよいともいえる。
【００４６】
次に、本発明の燃料電池スタックの他の実施形態（第３の実施形態とも称する）は、発電に寄与する領域に凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凸部同士を合わせることにより、凹部同士で囲まれた空間部が複数設けられており、複数の前記空間部の一部または全部に導電性部材が充填または注入されていることを特徴とするものである。以下、本発明の第３の実施形態につき説明する。
【００４７】
本発明の第３の実施形態における、燃料電池スタックの全体構成については、図１に示す第１の実施形態と同様であるため、ここでの説明は省略する。図４Ｂは、本発明の第３の実施形態におけるセパレータの断面図である。また、図６Ａ、Ｂは、共に本発明の第３の実施形態の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【００４８】
本発明の第３の実施形態では、図６Ａ、Ｂに示すように、燃料電池単セル２は、ＭＥＡ１４と、このＭＥＡ１４の両面にそれぞれ配置されるセパレータ１５とから構成される。
【００４９】
ＭＥＡ１４の構成は、第１の実施形態と同様であるため、ここでの説明は省略する。かかるＭＥＡ１４は、アノード電極１４４Ａとカソード電極１４４Ｂによって、固体高分子電解質膜１４１をその両側から挟み込んだ積層構造とされている。
【００５０】
セパレータ１５は、板厚の薄い金属板を金型で所定形状に成形することにより形成される。かかるセパレータ１５は、第１の実施形態と同様に図３及び図４Ｂに示すように、発電に寄与するアクティブ領域（ＭＥＡ１４と接する中央部分の領域）に、凸部１６と凹部１７を交互に形成した凹凸形状（いわゆるコルゲート形状）を形成している。
【００５１】
ＭＥＡ１４のアノード電極１４４Ａ側に接して配置されるアノードセパレータ１５Ａの凸部１６Ａは、ＭＥＡ１４との間に燃料ガス（水素；Ｈ２）を流通させる燃料ガス流路１８を形成する。一方、ＭＥＡ１４のカソード電極１４４Ｂ側に接して配置されるカソードセパレータ１５Ｂの凸部１６Ｂは、ＭＥＡ１４との間に酸化剤ガス（酸素；Ｏ２）を流通させる酸化剤ガス流路１９を形成する。そして、隣接するアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部同士が合わされたアノードセパレータ１５Ａの凹部１７Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凹部１７Ｂで囲まれた空間部２０３には、原則として冷却水（ＬＬＣ）を流通させるための冷媒流路２０を形成する。
【００５２】
さらに、第３の実施形態では、前記空間部２０３の一部または全部を導電性充填エリアとして、該導電性充填エリアに導電性部材が充填または注入されていることを特徴とするものである。例えば、図６Ａ、Ｂに示すように、前記空間部２０３のうち発電に寄与する領域Ｘに形成された該空間部２０３には、冷却水（ＬＬＣ）を流通させる冷媒流路２０を形成する。一方、空間部２０３のうち、発電に寄与する領域外部の補強領域Ｙの該空間部２０３を導電性充填エリア６１とし、該導電性充填エリア６１内に導電性部材（６３）が充填（図６Ａ参照）または注入（図６Ｂ参照）されている。本実施形態で充填とは、物を詰めて隙間等を埋めることをいい、導電性充填エリア６１内に導電性部材６３が隙間なく詰められている場合をいう。本実施形態で注入とは、物が注ぎ込まれていることをいい、導電性充填エリア６１内に導電性部材６３が注ぎ込まれていればよく、特に隙間の有無は問わない。よって、注入とした場合には、隙間や空間が存在していてもよいものとする。
【００５３】
図６Ａに示すように、接触抵抗を低減した上で、隣接する冷媒水路２０内の冷媒が導電性充填エリア６１を介して外部に漏出するのを防止する観点からは、導電性部材６３が導電性充填エリア６１内に充填されていることが望ましい。また、導電性部材６３を導電性充填エリア６１内に充填することで、燃料電池スタック１を車両に搭載した場合に、走行中に車体側から燃料電池スタックが受ける振動や衝撃に対して安定した導電性及び冷媒シール効果を発現することができる点でも優れている。
【００５４】
また、図６Ｂに示すように、接触抵抗を低減した上で、セパレータの軽量化を図る観点からは、該導電性部材６３が導電性充填エリア６１内の適所にのみ注入されていることが望ましい。この際、シール効果を高め、隣接する冷媒水路２０内の冷媒が導電性充填エリア６１に浸入するのを防止する観点からは、導電性充填エリア６１内の適所の１つとして、凸部１６Ａ、１６Ｂ同士の接触部の周縁部に、導電性部材６３が注入されていることが望ましい。また、導電性部材６３を導電性充填エリア６１内の適所にのみ注入して軽量化を図る場合でも、走行中に車体側から燃料電池スタックが受ける振動や衝撃に対して安定した接触抵抗の低減効果及び冷媒シール効果を発現することができるように、十分配慮して注入箇所を決定することが望ましい。以上の点から、例えば、導電性充填エリア６１の内壁面全体に導電性部材６３が注入されており、導電性充填エリア６１の中心部は、空間部とする例などが挙げられるが、これに制限されるものでない。導電性充填エリア６１の中心部を空間部とする場合には、この空間部を冷却水（ＬＬＣ）を流通させる冷媒流路２０として利用することができる点で特に優れている。かかる構造を採用することで、発電に寄与する領域Ｘにおいても、該領域Ｘ内の空間部２０３の一部ないし全部を導電性充填エリア６１兼冷媒流路２０として高度の有効利用を図ることができるためである。こうした場合、導電性部材６３には、冷却水（ＬＬＣ）による熱交換効率を高めることができるように、熱伝導性に優れる材料を選択するのがより望ましい。同様に、導電性充填エリア６１の内壁面に形成する導電性部材６３の厚さと冷媒流路２０の大きさの関係を、接触抵抗の低減効果と熱交換効率と耐振動・衝撃性等のバランスを比較考量して最適化しておくのが望ましい。
【００５５】
第３の実施形態では、セパレータ１５には、図３に示すように、前記した燃料ガス導入口８、燃料ガス排出口９、酸化剤ガス導入口１０、酸化剤ガス排出口１１、冷却水導入口１２および冷却水排出口１３と連通するそれぞれのマニホールド２１、２２、２３、２４、２５、２６が形成されている。例えば、図３で示すセパレータ１５の右側上から下へ順次、燃料ガス導入用マニホールド２１、冷却水導入用マニホールド２２、酸化剤導入用マニホールド２３とされている。また、セパレータ１５の左前上から下へ順次、酸化剤排出用マニホールド２４、冷却水排出用マニホールド２５、燃料ガス排出用マニホールド２６とされている。さらに、セパレータ１５には、タイロッド７を貫通させるスタッキング孔４０が形成されている。
【００５６】
また、第３の実施形態では、図４Ｂに示すように、セパレータ１５には、シール溝２９が形成されていてもよい。該シール溝２９は、流路を構成する凸部１６及び凹部１７を取り囲むと共に、燃料ガス導入用マニホールド２１、酸化剤導入用マニホールド２３、酸化剤排出用マニホールド２４及び燃料ガス排出用マニホールド２６をそれぞれ取り囲むように形成されている。かかるシール溝２９は、断面半円形状をなす溝として形成され、いわゆる一筆書きとして形成されている。さらに、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂに形成したシール溝２９Ａ、２９Ｂ同士を、本実施形態で用いるような導電性部材を用いて接合してもよいし、低融点合金線材のような低融点合金材料３０にて金属接合させてもよい（図８参照）。シール溝２９Ａ、２９Ｂ同士を導電性部材や低融点合金材料で接合することにより、それらの間が隙間無く密着し、確実にシールすることが可能となる。
【００５７】
上記シール溝同士を金属接合する場合、例えば、図８及び図９に示すように、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの何れか一方に形成されたシール溝２９内に、このシール溝２９に嵌合する丸棒形状をなす低融点合金線材３０を配置すればよい。低融点合金線材３０には、例えば半田繰が使用できるが、これらに制限されるものではない。低融点合金線材３０は、図９に示すように、冷却水等の流体をシールすることができるように、全てのシール溝２９内に配置するのが望ましい。シール溝２９のうち、ストレート溝には、ストレート形状とした低融点合金線材３０を、屈曲溝には、その形状に応じた曲線形状とした低融点合金線材３０を配置する。そして、低融点合金線材３０が配置されたアノードセパレータ１５Ａの上に、凸部同士が重なるようにし且つ前記低融点合金線材３０がぴったりと嵌るようにカソードセパレータ１５Ｂをセットして重ねる。これにより、上下のシール溝２９には、隙間無く低融点合金線材３０が満たされる。本実施形態では、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部同士を重ねる前に上記した接着性の導電性部材６３についても塗布しておけばよい。アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂを重ねた後、上記したように加熱してセパレータに導電性を付与するためのイオン窒化処理を行う。
【００５８】
低融点合金線材３０の融点は、前記６００℃以下の熱処理温度よりも低い必要があり、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ａｇ等の合金を使用した場合、これらの合金は約２００℃の融点であり、イオン窒化処理時の熱により容易に融解する。なお、金属セパレータとしてステンレスを使用する場合は、半田付けの助剤となり酸化膜を除去する働きのあるフラックスが少量入った半田を使用することが望ましい。また、低融点合金材料に半田を使用することで、材料コストの削減、重量低減を図ることができる。
【００５９】
上記シール溝同士を本実施形態で用いるような導電性部材を用いて接合する場合には、上記低融点合金線材３０に代えて導電性部材６３の線材を用いて同様に行えばよい。この場合には、イオン窒化処理をアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂを重ねる前に行えばよい。
【００６０】
更に第３の実施形態では、セパレータの凸部同士の接触部を接合するのに、低融点合金材料を用いてもよい。この際、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部同士を重ねる前または重ねた後に、加熱してセパレータに導電性を付与するための熱処理であるイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行う。ステンレスを基材とする金属セパレータの場合、耐食性を満足させるため表面に不導体皮膜が形成されているが、導電性という点ではマイナス要因となるため、イオン窒化処理で不導体被膜を除去し導電性を付与する必要がある。導電性付与のための熱処理は、Ｎ２及びＨ２の混合ガス（通常の混合比率は１：１程度）を窒化時の雰囲気し、約６００℃以下の熱を加えて行う。なお、窒化処理は、更に真空とすることでＯ２の無い条件で窒化することが好ましく、また、アンモニアガスを更に混合するようにしてもよい。前記条件の下、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂに窒化処理を施すと、これらセパレータ表面に付着した不導体皮膜が除去される。その結果、これらアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂには導電性が付与される。
【００６１】
好ましくは、セパレータの凸部に低融点合金材料を塗布などにより配置し、該凸部同士を重ねた後に、上記イオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行うと共にセパレータの凸部同士の接触部を接合を行うのが望ましい。この場合、低融点合金材料の融点は、前記６００℃以下の熱処理温度よりも低い必要がある。Ｓｎ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ａｇ等の合金を使用した場合、これらの合金は約２００℃の融点であり、イオン窒化処理時の熱により容易に融解することができる。そのため、イオン窒化処理と同時に低融点合金が溶融して凸部同士を強固に接合させることがきるものである。なお、金属セパレータとしてステンレスを使用する場合は、半田付けの助剤となり酸化膜を除去する働きのあるフラックスが少量入った半田を使用することが望ましい。
【００６２】
第３の実施形態では、セパレータの凸部に低融点合金材料を配置または塗布して熱処理を行うことで、これらアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂを接合させたが、図１０に示すように、これらアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部間にレーザーを照射し金属溶融させ、それらの間を接合させてもよい。このように、レーザー溶接にて凸部間を接合すれば、母材同士が溶け合って接合されることから均一な電気的接触状態を確保することができる。また、レーザー溶接の代わりに、凸部間をスポット溶接して、それらの間を接合させてもよい。
【００６３】
このように構成されたＭＥＡ１４とセパレータ１５とからなる燃料電池単セル２は、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５ＢでＭＥＡ１４をその両側から挟み込むようにして積層されている。そして、図６Ａ、Ｂに示すように、ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁近傍部にはシール部材２７が設けられている。このシール部材２７を設けることで隣接するＭＥＡ１４間及び上下のセパレータ１５Ａ、１５Ｂ間のガス（Ｈ２、Ｏ２）シール及び冷媒（冷却水）シールがなされている。シール部材２７には、Ｏリングに用いられているゴム材料のような絶縁性、弾性を有するシール材料が好適である。これは、Ｏリングのようにある程度加圧変形させてシール性を保持させることができるためである。これにより、燃料電池スタックを車両に搭載した場合に、走行中に車体側から燃料電池スタックが受ける振動や衝撃に対して安定したシール効果を発現することができるためである。
【００６４】
また、図６Ａ、Ｂに示すように、ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁部の発電に寄与しない領域Ｙには、補強部材２８が形成されているのが望ましい。当該発電に寄与しない領域Ｙでは、図６に示すように、高分子電解質膜１４１には電極１４４Ａ、１４４Ｂが設けられておらず、強度的に弱い為、電極１４４Ａ、１４４Ｂに代えて同じ厚さで電極反応に影響を及ぼさない絶縁性の補強部材２７で高分子電解質膜１４１を挟み込むのがよい。該補強部材２８としては特に制限されるものではなく、絶縁性の有機物（有機高分子材料を含む）、無機物（セラミック材料や金属酸化物材料や非金属材料などを含む）などを用いることができる。
【００６５】
次に、本発明の燃料電池スタックの他の実施形態（第４の実施形態とも称する）は、発電に寄与する領域に凹凸形状からなる流路をプレス成形した金属板からなるセパレータを、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置してなる燃料電池単セルの複数個を積層した燃料電池スタックであって、前記高分子電解質膜のアノード側に配置されるアノードセパレータとカソード側に配置されるカソードセパレータとを、少なくとも前記発電に寄与する領域に形成された凸部同士を導電性部材を介して接触していることを特徴とするものである。以下、本発明の第４の実施形態につき説明する。
【００６６】
本発明の第４の実施形態における、燃料電池スタックの全体構成については、図１に示す第１の実施形態と同様であるため、ここでの説明は省略する。また、図７は、本発明の第４の実施形態の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【００６７】
本発明の第４の実施形態では、図７に示すように、燃料電池単セル２は、ＭＥＡ１４と、このＭＥＡ１４の両面にそれぞれ配置されるセパレータ１５とから構成される。
【００６８】
ＭＥＡ１４の構成は、第１の実施形態と同様であるため、ここでの説明は省略する。かかるＭＥＡ１４は、アノード電極１４４Ａとカソード電極１４４Ｂによって、固体高分子電解質膜１４１をその両側から挟み込んだ積層構造とされている。
【００６９】
セパレータ１５は、板厚の薄い金属板を金型で所定形状に成形することにより形成される。かかるセパレータ１５は、第１の実施形態と同様に図３及び図４Ｂに示すように、発電に寄与するアクティブ領域（ＭＥＡ１４と接する中央部分の領域）に、凸部１６と凹部１７を交互に形成した凹凸形状（いわゆるコルゲート形状）を形成している。
【００７０】
ＭＥＡ１４のアノード電極１４４Ａ側に接して配置されるアノードセパレータ１５Ａの凸部１６Ａは、ＭＥＡ１４との間に燃料ガス（水素；Ｈ２）を流通させる燃料ガス流路１８を形成する。一方、ＭＥＡ１４のカソード電極１４４Ｂ側に接して配置されるカソードセパレータ１５Ｂの凸部１６Ｂは、ＭＥＡ１４との間に酸化剤ガス（酸素；Ｏ２）を流通させる酸化剤ガス流路１９を形成する。そして、隣接するアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部同士が合わされたアノードセパレータ１５Ａの凹部１７Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凹部１７Ｂで囲まれた空間部のうち前記発電に寄与する領域Ｘに形成された該空間部には、冷却水（ＬＬＣ）を流通させる冷媒流路２０を形成する。
【００７１】
さらに、第４の実施形態では、図７に示すように、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの、少なくとも発電に寄与する領域Ｘに形成された凸部同士を導電性部材７３を介して接触している。好ましくはよりも外周縁近傍部の発電に寄与しない領域Ｙに形成された凸部同士も導電性部材７３を介して接触しているのが望ましい。これにより、凹凸形状に加工されたセパレータの高さ違いや凸部頂点の変形を導電性部材７３で吸収でき、導電性を向上し接触抵抗の低減が可能となる。
【００７２】
また、セパレータの凸部同士を導電性部材７３を介して接触するには、例えば、図１０に示すように、液状ないしペースト状にした接着性の導電性部材７３をディスペンサー７４などにより、一方のセパレータの凸部１６に塗布する。その後、もう一方のセパレータを図７に示すように凸部同士を合せて接着（接合）し、凸部同士を隙間なく接触させてもよい。或いは、図１１に示すように、スクリーン版７６を用いてスキージ７７により、一方のセパレータの凸部１６の頂部に液状ないしペースト状にした接着性の導電性部材７３を塗布する。その後、もう一方のセパレータを図７に示すように凸部同士を合せて接着（接合）し、凸部同士を隙間なく接触させてもよい。この際、予めセパレータ同士を合せてセパレータの高さ違いや凸部頂点の変形量を確認しておき、この変形量に応じて塗布する導電性部材量の加減するようにして、高さ違いや凸部頂点の変形を導電性部材で吸収するようにしてもよい。あるいは、予めセパレータ同士を合せてセパレータの高さ違いや凸部頂点の変形量が最も大きい部分を確認しておき、この部分においても凸部同士を接触させることができる導電性部材量を各凸部１６に塗布するようにしてもよい。この場合には、図７に示すように、変形量が最も大きい凸部１６同士の接触部では、凸部頂部の全幅に導電性部材が入っていなくてもよい。一方、変形のない凸部１６同士の接触部では、凸部頂部から余分な導電性部材７３ａが冷媒流路２０にはみだす形になる。従って、かかるはみ出し量が少なくなるように、変形量が最も大きい凸部１６同士の接触部で図７に示すような凸部頂部の中央部のみに導電性部材が入るようにすればよく、例えば、塗布する導電性部材の粘性を調整したり、スキージ７７幅を調整するなどしても良い。ただし、これらに制限されるものではなく、例えば、凸部同士の接触部では、シート状の接着性の導電性部材７３を配置させてもよい。
【００７３】
また、本実施形態でも、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部１６同士を重ねる前に、加熱してセパレータに導電性を付与するための熱処理であるイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行う。ステンレスを基材とする金属セパレータの場合、耐食性を満足させるため表面に不導体皮膜が形成されているが、導電性という点ではマイナス要因となるため、イオン窒化処理で不導体被膜を除去し導電性を付与する必要がある。導電性付与のための熱処理は、Ｎ２及びＨ２の混合ガス（通常の混合比率は１：１程度）を窒化時の雰囲気し、約６００℃以下の熱を加えて行う。なお、窒化処理は、更に真空とすることでＯ２の無い条件で窒化することが好ましく、また、アンモニアガスを更に混合するようにしてもよい。前記条件の下、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂに窒化処理を施すと、これらセパレータ表面に付着した不導体皮膜が除去される。その結果、これらアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂには導電性が付与される。
【００７４】
凸部同士を重ねる前にイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行うのは、本実施形態では、導電性部材７３として導電性フィラーを添加した導電性接着剤や導電性金属ペースト等を用いるためである。こうした導電性フィラーを添加した導電性接着剤や導電性金属ペースト等では、樹脂成分等が含まれる為、約６００℃の熱を加えると劣化する虞れがある。そのため、こうした導電性接着剤や導電性金属ペーストを塗布する前にセパレータのイオン窒化処理（導電性付与表面処理）を行うのが望ましい。導電性接着剤や導電性金属ペースト等は、６００℃よりもはるかに低い温度（例えば、百数十℃〜二百数十℃程度）で硬化させて、十分なる接着強度を発現させることができる。そのため、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部１６同士を重ねた後に、該接触部に用いた導電性接着剤や導電性金属ペーストの種類に応じた硬化処理を行えばよい。これにより、セパレータの凸部１６同士の接着部において、該導電性部材７３による優れた接着性及び導電性等の所望の特性を有効に発現させることができるものである。
【００７５】
第４の実施形態でも、セパレータ１５には、第１の実施形態と同様に図３に示すように、前記した燃料ガス導入口８、燃料ガス排出口９、酸化剤ガス導入口１０、酸化剤ガス排出口１１、冷却水導入口１２および冷却水排出口１３と連通するそれぞれのマニホールド２１、２２、２３、２４、２５、２６が形成されている。例えば、図３で示すセパレータ１５の右側上から下へ順次、燃料ガス導入用マニホールド２１、冷却水導入用マニホールド２２、酸化剤導入用マニホールド２３とされている。また、セパレータ１５の左前上から下へ順次、酸化剤排出用マニホールド２４、冷却水排出用マニホールド２５、燃料ガス排出用マニホールド２６とされている。さらに、セパレータ１５には、タイロッド７を貫通させるスタッキング孔４０が形成されている。
【００７６】
また、第４の実施形態では、第３の実施形態と同様に、図４Ｂに示すように、セパレータ１５には、シール溝２９が形成されていてもよい。該シール溝２９は、流路を構成する凸部１６及び凹部１７を取り囲むと共に、燃料ガス導入用マニホールド２１、酸化剤導入用マニホールド２３、酸化剤排出用マニホールド２４及び燃料ガス排出用マニホールド２６をそれぞれ取り囲むように形成されている。かかるシール溝２９は、断面半円形状をなす溝として形成され、いわゆる一筆書きとして形成されている。さらに、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂに形成したシール溝２９Ａ、２９Ｂ同士を、本実施形態で用いるような導電性部材を用いて接合してもよいし、低融点合金材料３０にて金属接合させてもよい。
【００７７】
シール溝同士を金属接合する場合、第３の実施形態と同様に、例えば、図８及び図９に示すように、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの何れか一方に形成されたシール溝２９内に、このシール溝２９に嵌合する丸棒形状をなす低融点合金線材３０を配置すればよい。低融点合金線材３０には、例えば半田繰が使用できるが、これらに制限されるものではない。低融点合金線材３０は、図９に示すように、冷却水等の流体をシールすることができるように、全てのシール溝２９内に配置するのが望ましい。シール溝２９のうち、ストレート溝には、ストレート形状とした低融点合金線材３０を、屈曲溝には、その形状に応じた曲線形状とした低融点合金線材３０を配置する。そして、低融点合金線材３０が配置されたアノードセパレータ１５Ａの上に、凸部同士が重なるようにし且つ前記低融点合金線材３０がぴったりと嵌るようにカソードセパレータ１５Ｂをセットして重ねる。これにより、上下のシール溝２９には、隙間無く低融点合金線材３０が満たされる。本実施形態では、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂの凸部同士を重ねる前に上記した接着性の導電性部材７３についても塗布しておけばよい。アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂを重ねた後、上記したように加熱してセパレータに導電性を付与するためのイオン窒化処理を行う。
【００７８】
低融点合金線材３０の融点は、前記６００℃以下の熱処理温度よりも低い必要があり、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ａｇ等の合金を使用した場合、これらの合金は約２００℃の融点であり、イオン窒化処理時の熱により容易に融解する。なお、金属セパレータとしてステンレスを使用する場合は、半田付けの助剤となり酸化膜を除去する働きのあるフラックスが少量入った半田を使用することが望ましい。また、低融点合金材料に半田を使用することで、材料コストの削減、重量低減を図ることができる。
【００７９】
シール溝同士を本実施形態で用いるような導電性部材を用いて接合する場合には、上記低融点合金線材３０に代えて導電性部材製の線材を用いて同様に行えばよい。この場合には、イオン窒化処理をアノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５Ｂを重ねる前に行えばよい。
【００８０】
このように構成されたＭＥＡ１４とセパレータ１５とからなる燃料電池単セル２は、アノードセパレータ１５Ａとカソードセパレータ１５ＢでＭＥＡ１４をその両側から挟み込むようにして積層されている。そして、図７に示すように、当該ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁近傍部にはシール部材２７が設けられている。このシール部材２７を設けることで隣接するＭＥＡ１４間及び上下のセパレータ１５Ａ、１５Ｂ間のガス（Ｈ２、Ｏ２）シール及び冷媒（冷却水）シールがなされている。シール部材２７には、Ｏリングに用いられているゴム材料のような絶縁性、弾性を有するシール材料が好適である。これは、Ｏリングのようにある程度加圧変形させてシール性を保持させることができるためである。これにより、燃料電池スタックを車両に搭載した場合に、走行中に車体側から燃料電池スタックが受ける振動や衝撃に対して安定したシール効果を発現することができるためである。
【００８１】
また、ＭＥＡ１４の発電に寄与する領域Ｘよりも外周縁部の発電に寄与しない領域Ｙには、補強部材２８が形成されているのが望ましい。当該発電に寄与しない領域Ｙでは、図７に示すように、高分子電解質膜１４１には電極１４４Ａ、１４４Ｂが設けられておらず、強度的に弱い為、電極１４４Ａ、１４４Ｂに代えて同じ厚さで電極反応に影響を及ぼさない絶縁性の補強部材２７で高分子電解質膜１４１を挟み込むのがよい。該補強部材２８としては特に制限されるものではなく、絶縁性の有機物（有機高分子材料を含む）、無機物（セラミック材料や金属酸化物材料や非金属材料などを含む）などを用いることができる。
【００８２】
次に、上記した各実施形態で用いられる導電性部材としては、隣接するセパレータ間の接触抵抗の低減を図ることのできる導電性を有していればよく、特に制限されるものではない。具体的には、体積抵抗率が１０−０〜１０−５Ω・ｃｍの範囲のものが好ましく、こうしたものの中から、使用用途に応じて、最適な材料を適宜選択するのが望ましい。
【００８３】
上記導電性部材として上記体積抵抗率を具備するものとしては、例えば、導電性接着剤、導電性金属ペーストなどが挙げられる。上記導電性接着剤としては、導電性フィラーを添加した導電性接着剤が挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【００８４】
上記導電性フィラーとしては、特に制限されるものではなく、例えば、銀、ニッケル、金、パラジウム、カーボンなどを用いることができるが、これらに制限されるものではない。これら導電性フィラーの体積抵抗率は下記表１に示す通りであり、これらを勘案して接着剤の母材樹脂成分、例えば、エポキシ樹脂、シリコン樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂等に導電性フィラーを適量添加して、導電性接着剤が所望の体積抵抗率を有するように調整すればよい。この際、該導電性フィラーは、１種単独で用いてもよいし、２種以上を混合して添加しても良い。また既に市販されている各種導電性接着剤を単独または併用してもよい。市販の導電性接着剤としては、例えば、ＧＥ東芝シリコン社製  ＴＳＥ３３３７（シリコン２液）、スリーボンド社製  ＴＢ１１６２（イソブチレン）、スリーボンド社製  ＴＢ３３０１（エポキシ）などが挙げられる。
【００８５】
【表１】
2006228580.tif 000003
【００８６】
上記導電性金属ペーストとしては、特に制限されるものではなく、例えば、銀、ニッケル、金、パラジウムなど金属ペーストを用いることができる。この場合も、１種単独で用いてもよいし、２種以上を混合して添加しても良い。また既に市販されている各種金属ペーストを単独または併用してもよい。導電性金属ペーストの体積抵抗率は、上記表１と同様の値を有するものであり、例えば、Ａｇペーストの体積抵抗率は、１．１×１０−４となる。
【００８７】
次に、上記した各実施形態において、セパレータの接触部を接合する場合には、該接触部がテーパー部であったり、セパレータの高さ違いや頂点の変形がある凸部であることから、例えば、図１０に示すように、ペースト状の導電性部材や低融点合金材料３１をディスペンサー７５などにより塗布するのが望ましい。或いは、図１１に示すように、スクリーン版７６を用いてスキージ７７により、凸部１６の頂部に導電性部材や低融点合金材料３１を塗布するのが望ましい。ただし、これらに制限されるものではなく、例えば、凸部同士の接触部では、導電性部材シートや低融点合金シートを配置させてもよい。低融点合金シートには、例えば、半田シートが使用できる。
【００８８】
なお、いずれの実施形態でも、接合により電気の通り路を確保し接触抵抗の低減が図られ、更には耐振動・衝撃性等の使用目的合った接合特性が得られるように、材料コスト削減、重量低減、機械的強度の向上等を考慮して、塗布量やシート厚さを決定すればよい。
【図面の簡単な説明】
【００８９】
【図１】本発明の各実施形態における、燃料電池スタックの全体構成を示す斜視図である。
【図２】本発明の第１の実施形態の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【図３】セパレータの平面図である。
【図４Ａ】本発明の各実施形態におけるセパレータの平面図である。
【図４Ｂ】本発明の第３及び第４の実施形態におけるセパレータの平面図である。
【図５】本発明の第２の実施形態の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【図６Ａ】本発明の第３の実施形態の一つの態様の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【図６Ｂ】本発明の第３の実施形態の他の態様の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【図７】本発明の第４の実施形態の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【図８】シール溝に導電性部材を配置し且つ凸部の頂部にも導電性部材を配置してアノードセパレータとカソードセパレータを重ね合わせた状態を示す要部拡大断面図である。
【図９】シール溝に導電性部材を配置し且つ凹条部の頂部に導電性部材を配置したセパレータの要部拡大平面図である。
【図１０】凸部の頂部にペースト状の導電性部材を塗布する一例を示す要部拡大断面図である。
【図１１】凸部の頂部にペースト状の導電性部材をスクリーン印刷によって塗布する一例を示す要部拡大断面図である。
【図１２】従来の燃料電池スタックの積層構造の一部を示す要部拡大断面図である。
【図１３】図１２のセパレータ部分の一部を更に拡大して示す要部拡大断面図である。
【符号の説明】
【００９０】
１    燃料電池スタック、
２    燃料電池単セル、
３    積層体、
４    集電板、
５    絶縁板、
６    エンドプレート、
７    タイロッド、
８    燃料ガス導入口、
９    燃料ガス排出口、
１０    酸化剤ガス導入口
１１    酸化剤ガス排出口、
１２    冷却水導入口、
１３    冷却水排出口、
１４    ＭＥＡ、
１４１    高分子電解質膜、
１４２Ａ    アノード触媒層、
１４２Ｂ    カソード触媒層、
１４３Ａ    アノードガス拡散層、
１４３Ｂ    カソードガス拡散層、
１４４Ａ    アノード電極、
１４４Ｂ    カソード電極、
１５    セパレータ、
１５Ａ    アノードセパレータ、
１５Ｂ    カソードセパレータ、
１６    凸部、
１６Ａ    アノードセパレータの凸部、
１６Ｂ    カソードセパレータの凸部、
１６１Ａ    アノードセパレータのテーパー部、
１６１Ｂ    カソードセパレータのテーパー部、
１７    凹部、
１７Ａ    アノードセパレータの凹部、
１７Ｂ    カソードセパレータの凹部、
１８    燃料ガス流路、
１９    酸化剤ガス流路、
２０    冷媒流路、
２１、２２、２３、２４、２５、２６    マニホールド、
２７    シール部材、
２８    補強部材
２９    シール溝、
３０    低融点金属（合金）材料、
３１    低融点合金シート、
４０    スタッキング孔、
４１    導電性が悪いエリア（非接触部）、
４１ａ    高さ違いによる非接触部、
４１ｂ    凸部面の変形による非接触部、
５１    導電性部材注入エリア、
６１    導電性充填エリア、
５３、６３、７３、７３ａ    導電性部材、
７５    ディスペンサー、
７６    スクリーン版、
７７    スキージ、
２０１、２０２、２０３    空間部、
Ｘ    発電に寄与する領域、
Ｙ    発電に寄与しない領域、
ｄ    セパレータ厚さ。
【図１】
2006228580.tif 000004
【図２】
2006228580.tif 000005
【図３】
2006228580.tif 000006
【図４Ａ】
2006228580.tif 000007
【図４Ｂ】
2006228580.tif 000008
【図５】
2006228580.tif 000009
【図６Ａ】
2006228580.tif 000010
【図６Ｂ】
2006228580.tif 000011
【図７】
2006228580.tif 000012
【図８】
2006228580.tif 000013
【図９】
2006228580.tif 000014
【図１０】
2006228580.tif 000015
【図１１】
2006228580.tif 000016
【図１２】
2006228580.tif 000017
【図１３】
2006228580.tif 000018