(57)【要約】    【課題】  本発明は、触媒を有効に利用でき、低コスト化を図ることができる固体高分子形燃料電池を提供する。    【解決手段】  固体高分子形燃料電池１０は電解質膜１の両面に、触媒層３１及び該触媒層３１上の電極基材３２からなる触媒電極３を設けた膜・電極接合体１１と、該膜・電極接合体１１を挟持し、膜・電極接合体１１に対向する面にガス流路のための溝７が形成された一対のセパレータ５とを備えた固体高分子形燃料電池１０において、少なくとも一方の触媒電極３は、セパレータ５の溝７が形成されている領域と対向する領域内に設けられていることを特徴とする。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両面に、触媒層及び該触媒層上の電極基材からなる触媒電極を設けた膜・電極接合体と、
該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、
少なくとも一方の前記触媒電極は、前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に設けられていることを特徴とする固体高分子形燃料電池。
【請求項２】
前記セパレータの溝内に張り出して前記触媒電極を押圧することによって、前記触媒電極とセパレータとを電気的に接続させる押圧部が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の固体高分子形燃料電池。
【請求項３】
前記押圧部が、前記溝の側面に形成された段部を含むことを特徴とする請求項２に記載の固体高分子形燃料電池。
【請求項４】
前記押圧部が、前記溝の底面に形成され突部を含むことを特徴とする請求項２に記載の固体高分子形燃料電池。
【請求項５】
前記電極基材と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容し、該集電体により、前記触媒電極とセパレータとが電気的に接続され、
前記集電体の交絡間隔がガス流路を提供することを特徴とする請求項１に記載の固体高分子形燃料電池。
【請求項６】
電解質膜の両面に、触媒層を設けた膜・触媒層接合体と、
該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、
少なくとも一方の前記触媒層は、前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に設けられており、
前記触媒層と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容し、該集電体により触媒層とセパレータとが電気的に接続され、
前記集電体の交絡間隔がガス流路を提供することを特徴とする固体高分子形燃料電池。
【請求項７】
前記触媒層は、転写により前記電解質膜上に形成されたことを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の固体高分子形燃料電池。
【請求項８】
固体高分子形燃料電池の製造方法であって、
セパレータにガス流路のための溝を形成する第１の工程と、
前記溝が形成されている領域と対向する電解質膜上の領域内に触媒層を形成する第２の工程と、
前記セパレータにより、該セパレータの溝内に触媒層が収容されるように電解質膜を挟持する第３の工程とを有することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。
【請求項９】
電解質膜の両面に、触媒層及び該触媒層上の電極基材からなる触媒電極を設けた膜・電極接合体と、
該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、
前記電解質膜を準備する第１の工程と、
転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第２の工程と、
前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第３の工程と、
前記触媒層上に前記電極基材を積層形成する第４の工程と、
前記セパレータにより前記膜・電極接合体を挟持させる第５の工程とを有し、
前記第２の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。
【請求項１０】
前記第５の工程において、前記電極基材と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容することを特徴とする請求項９に記載の固体高分子形燃料電池の製造方法。
【請求項１１】
電解質膜の両面に、触媒層を設けた膜・触媒層接合体と、
該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、
前記電解質膜を準備する第１の工程と、
転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第２の工程と、
前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第３の工程と、
前記触媒層上に糸状導電体を交絡させた集電体を積層する第４の工程と、
前記セパレータにより、該セパレータの溝内に前記集電体が収容されるよう前記膜・触媒層接合体を挟持させる第５の工程とを有し、
前記第２の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子形燃料電池およびその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質の両面に電極が配置され、水素と酸素の電気化学反応により発電する電池であり、発電時に発生するのは水のみである。このように従来の内燃機関と異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しないために次世代のクリーンエネルギーシステムとして普及が見込まれている。特に固体高分子形燃料電池は、作動温度が低く、電解質の抵抗が少ないことに加え、活性の高い触媒を用いるので小型でも高出力を得ることができ、家庭用コージェネレーションシステム等として早期の実用化が見込まれている。図９に示すように、現行の固体高分子形燃料電池２１０は一般的に、電解質として水素イオン導電性を有する電解質膜２１を用い、その電解質膜２１の両面全体に、もしくは一回り小さく触媒層２３１及び電極基材２３２からなる触媒電極２３を形成し、さらにこれをガスケット２１７を介して溝２７が形成されたセパレータ２５で挟んだ構造をしている（例えば特許文献１）。前記溝２７のパターンは、平行溝タイプ（ストレートタイプ）のものや、蛇行溝タイプ（サーペンタインタイプ）のものなど様々な形状のものがある。その一方の溝２７ａに水素やメタノール等の燃料、他方の溝２７ｂに酸素や空気等の酸化剤ガスをそれぞれ供給することにより電気化学反応が起こり、固体高分子形燃料電池は発電が行われる。
【特許文献１】特開平０６−０６８８８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、上述したように、触媒電極２３が電解質膜２１の両面全体に形成されており（図９（ｂ））、溝２７に面していない部分Ｙが多く存在していると、燃料ガス及び酸化剤ガスは、触媒電極２３の溝２７に面している部分Ｘから溝２７に面していない部分Ｙに拡散してしまい、結果として、電気化学反応が起こる三相界面に到達する量が少なくなってしまい、一般的に高価な材料である貴金属を含む触媒を有効に利用していないという問題がある。
【０００４】
そこで、本発明は、触媒を有効に利用でき、低コスト化を図ることができる固体高分子形燃料電池を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
前記課題を解決するための手段として、本発明である第１の固体高分子形燃料電池は、電解質の両面に、触媒層及び該触媒層上の電極基材からなる触媒電極を設けた膜・電極接合体と、該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、少なくとも一方の前記触媒電極は、該触媒電極上に配置された前記セパレータの溝が形成されている領域とに対向する領域内に設けられていることを特徴とする。
【０００６】
前記セパレータの溝内に張り出して前記触媒電極を押圧することによって、前記触媒電極とセパレータとを電気的に接続させる押圧部が形成されていることが好ましい。なお、この押圧部は、前記溝の側面に形成された段部を含むことができ、または、前記溝の底面に形成された突部を含むこともできる。
【０００７】
また、前記電極基材と溝とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体を収容し、該集電体により前記触媒電極とセパレータとが電気的に接続され、前記集電体の交絡間隔でガス流路を提供することも可能である。
【０００８】
または、前記課題を解決するための手段として、第２の発明である固体高分子形燃料電池は、電解質膜の両面に、触媒層を設けた膜・触媒層接合体と、該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池において、少なくとも一方の前記触媒層は、前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に設けられており、前記触媒層と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容し、触媒層とセパレータとが電気的に接続され、前記糸状導電体交絡体の交絡間隔がガス流路を提供する。
【０００９】
上記第１及び第２の発明である固体高分子形燃料電池は、前記触媒層は、転写により前記電解質膜上に形成することができる。
【００１０】
また、前記課題を解決するための手段として、本発明である第１の固体高分子形燃料電池の製造方法は、固体高分子形燃料電池の製造方法であって、セパレータにガス流路のための溝を形成する第１の工程と、前記溝が形成されている領域と対向する電解質膜上の領域内に触媒層を形成する第２の工程と、前記セパレータにより、該セパレータの溝内に触媒層が収容されるように電解質膜を挟持する第３の工程とを有することを特徴とする。
【００１１】
また、前記課題を解決するための手段として、本発明である第２の固体高分子形燃料電池の製造方法は、電解質膜の両面に、触媒層及び該触媒層上の電極基材からなる触媒電極を設けた膜・電極接合体と、該膜・電極接合体を挟持し、前記膜・電極接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、前記電解質膜を準備する第１の工程と、転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第２の工程と、前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第３の工程と、前記触媒層上に前記電極基材を積層形成する第４の工程と、前記セパレータにより前記膜・電極接合体を挟持させる第５の工程とを有し、前記第２の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする。前記第５の工程において、前記電極機材と溝とに囲まれた空間に、糸状導電体を交絡させた集電体を収容してもよい。
【００１２】
また、前記課題を解決するための手段として、本発明である第３の固体高分子形燃料電池の製造方法は、電解質膜の両面に、触媒層を設けた膜・触媒層接合体と、該膜・触媒層接合体を挟持し、前記膜・触媒層接合体に対向する面にガス流路のための溝が形成された一対のセパレータとを備えた固体高分子形燃料電池の製造方法であって、前記電解質膜を準備する第１の工程と、転写用基材上に前記触媒層を塗工形成して転写シートを作製する第２の工程と、前記転写シートの触媒層を前記電解質膜の少なくとも一方面に熱プレスにより転写し、前記転写用基材を剥離する第３の工程と、前記触媒層上に糸状導電体を交絡させた集電体を積層する第４の工程と、前記セパレータにより、該セパレータの溝内に前記集電体が収容されるよう前記膜・触媒層接合体を挟持させる第５の工程とを有し、前記第２の工程において前記セパレータの溝が形成されている領域と対向する領域内に前記触媒層が設けられるように、前記触媒層を前記転写用基材上に塗工形成することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、触媒電極が、該触媒電極上に配置されたセパレータの溝と対向する部分以外には形成されないために、触媒を有効に利用しており、さらには高価な触媒を減量することもでき、低コスト化を図ることができる。
【００１４】
また、セパレータの溝内に張り出した押圧部を形成し、この押圧部で触媒電極を押圧することで、セパレータと触媒電極との電気的な接続をより確実にすることができる。
【００１５】
また、電極基材と溝とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体を収容することで、ガスの流路を確保しつつ、セパレータと触媒電極との電気的な接続を確実にすることができる。
【００１６】
さらには、触媒層と溝とに囲まれた空間に、集電体を収容することでも、ガスの流路を確保しつつ、触媒電極とセパレータとの電気的な接続を確実にすることができる。
【００１７】
また、転写により触媒層を形成することにより、より容易に、セパレータの溝に対向する領域内の電解質膜上に触媒層を形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明に係る固体高分子形燃料電池の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
【００１９】
まず、本発明に係る固体高分子形燃料電池の第１実施形態について説明する。図１は、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池の正面断面図（ａ）及び部分分解斜視図（ｂ）である。
【００２０】
図１に示すように、この燃料電池１０は、電解質膜１及び触媒電極３からなる膜・電極接合体１１と、セパレータ５とを備えており、次のように構成されている。まず、後述のセパレータ５に形成された溝７と同様の蛇行形状を有した触媒電極３が、電解質膜１の両面に形成されていることによって、触媒電極３が、該触媒電極３上に配置されたセパレータ５の溝７が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜１上に設けられている。（図１（ｂ））。なお、触媒電極３は触媒層３１及び該触媒層３１上の電極基材３２を備えている。また、図１（ｂ）において、符号５ａ、５ｂはガスポートを示している。
【００２１】
そして、この膜・電極接合体１１をセパレータ５で挟持しており、各セパレータ５には、燃料ガス又は酸化剤ガスの流路となる溝７が蛇行形状で形成されている（図１（ｂ）参照）。この溝７は、該溝７の側面に押圧部５１が形成されることにより、幅狭部７ａと幅広部７ｂとを有している。ここで、触媒電極３の幅は、溝７の幅狭部７ａの幅ｗ１より広く、幅広部７ｂの幅ｗ２と同じ若しくは狭くなっており、また、触媒電極３の高さは幅広部７ｂの深さｄ２よりも若干大きく形成されている。このような構造とすることにより、セパレータ５で膜・電極接合体１１を挟持したときに、溝７の押圧部５１が触媒電極３を押圧するようになり、触媒電極３とセパレータ５とが確実に接触して電気的に接続し、触媒電極３から、電気化学反応によって生じた電子を安定して取り出すことができる。この際、押圧部５１に押圧された触媒電極３は電解質膜１に食い込む。また、上記のように押圧部５１で触媒電極３を押圧するために、幅狭部７ａをガス流路として確実に確保することができる。
【００２２】
溝７の幅狭部７ａの幅ｗ１は、例えば、１００〜２０００μｍにすることが好ましく、５００〜１５００μｍにすることがより好ましく、幅広部７ｂの幅ｗ２は１２０〜２５００μｍにすることが好ましく、５００〜２０００μｍとすることがより好ましい。触媒電極３の幅は幅広部７ｂの幅ｗ２よりも０〜５００μｍ程度狭くすることが好ましく、０〜２００μｍ程度狭くすることがさらには好ましい。また、幅狭部７ａの深さｄ１は５０〜２０００μｍとすることが好ましく、１００〜１０００μｍとすることがさらには好ましい。さらに、幅広部７ｂの深さｄ２は１０〜３００μｍとすることが好ましく、２０〜２００μｍとすることがより好ましく、触媒電極３の高さは幅広部７ｂの深さｄ２よりも０〜３００μｍ大きいことが好ましく、０〜１００μｍ大きいことがより好ましい。
【００２３】
次に上記のように構成された燃料電池１０の材質について説明する。本発明における電解質膜１は、例えば、基材上に水素イオン伝導性高分子電解質を含有する溶液を塗工し、乾燥することにより形成される。水素イオン伝導性高分子電解質としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のＣ−Ｈ結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー（ＰＦＳ系ポリマー）等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Ｎａｆｉｏｎ」（登録商標）、旭硝子（株）製の「Ｆｌｅｍｉｏｎ」（登録商標）、旭化成（株）製の「Ａｃｉｐｌｅｘ」（登録商標）、ゴア（Ｇｏｒｅ）社製の「Ｇｏｒｅ  Ｓｅｌｅｃｔ」（登録商標）等が挙げられる。水素イオン伝導性高分子電解質含有溶液中に含まれる水素イオン伝導性高分子電解質の濃度は、通常５〜６０重量％程度、好ましくは２０〜４０重量％程度である。なお、電解質膜１の膜厚は通常２０〜２５０μｍ程度、好ましくは２０〜８０μｍ程度である。
【００２４】
また、触媒電極３は、触媒層３１と電極基材３２とから構成されており、触媒層３１は、公知の白金含有の触媒層（カソード触媒及びアノード触媒）である。詳しくは、触媒層３１は、触媒粒子を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を含有する。触媒粒子としては、例えば、白金や白金化合物等が挙げられる。白金化合物としては、例えば、ルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄等からなる群から選ばれる少なくとも１種の金属と、白金との合金等が挙げられる。なお、通常は、カソード触媒層に含まれる触媒粒子は白金であり、アノード触媒層に含まれる触媒粒子は前記金属と白金との合金である。また、水素イオン伝導性高分子電解質としては、上述した電解質膜１に使用されるものと同じ材料を使用することができる。
【００２５】
電極基材３２としては、公知であり、燃料極、空気極を構成する各種の電極基材を使用でき、燃料である燃料ガス及び酸化剤ガスを効率よく触媒層３１に供給するため、多孔質の導電性基材からなっている。多孔質の導電性基材としては、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等が挙げられる。
【００２６】
セパレータ５としては、公知であり、燃料電池内の環境においても安定な導電性板であればよく、一般的には、カーボン板に溝７を形成したものが用いられる。また、セパレータ５をステンレス等の金属により構成し、金属の表面にクロム、白金族金属又はその酸化物、導電性ポリマーなどの導電性材料からなる被膜を形成したものや、同様にセパレータを金属によって構成し、該金属の表面に銀、白金族の複合酸化物、窒化クロム等の材料によるメッキ処理を施したもの等も使用可能である。
【００２７】
次に、上述した燃料電池１０の製造方法の一例を、図２を参照しつつ説明する。
【００２８】
まず転写用シート１３の作製方法を説明する。上述した触媒粒子を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を適当な溶剤に混合、分散して触媒ペーストを作製し、形成される触媒層が所望の膜厚になるように触媒ペーストを公知の方法に従い、必要に応じて離型層を介して転写用基材９上に塗工するのが良い。このとき、触媒層３１が、セパレータ５の溝７と同様の蛇行形状になるように、触媒ペーストを転写用基材９に塗工する。触媒ペーストの塗工方法としては、特に限定されるものではなく、例えばスクリーン印刷やグラビア印刷等の一般的にパターニングできる印刷方法を適用すればよい。上記の溶剤としては、各種アルコール類、各種エーテル類、各種ジアルキルスルホキシド類、水またはこれらの混合物等が挙げられ、これらの中でもアルコール類が好ましい。アルコール類としては、例えば、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、等の炭素数１〜４の一価アルコール、各種の多価アルコール等が挙げられる。
【００２９】
また、転写用基材９としては、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリパルバン酸アラミド、ポリアミド（ナイロン）、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルムを挙げることができる。
【００３０】
また、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の耐熱性フッ素樹脂を用いることもできる。
【００３１】
さらに転写用基材９は、高分子フィルム以外にアート紙、コート紙、軽量コート紙等の塗工紙、ノート用紙、コピー用紙などの非塗工紙であっても良い。
【００３２】
転写用基材９の厚さは、取り扱い性及び経済性の観点から通常６〜１００μｍ程度、好ましくは１０〜３０μｍ程度程度とするのがよい。
【００３３】
従って、転写用基材９としては、安価で入手が容易な高分子フィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレート等がより好ましい。
【００３４】
そして、触媒ペーストを塗工した後、所定の温度及び時間で乾燥することにより転写用基材９上に触媒層が形成される。乾燥温度は、通常４０〜１００℃程度、好ましくは６０〜８０℃程度である。乾燥時間は、乾燥温度にもよるが、通常５分〜２時間程度、好ましくは１０分〜１時間程度である。
【００３５】
このようにして作製した転写シート１３を触媒層３１が電解質膜１に対面するように配置し（図２（ａ））、転写シート１３の背面側から加熱プレスを施して触媒層３１を電解質膜１に転写させ（図２（ｂ））、転写シート１３の転写用基材９を剥離する（図２（ｃ））。この作業を電解質膜１の両面に行う（図２（ｄ））。作業性を考慮すると、触媒層を電解質膜１の両面に同時に積層することが好ましい。このように、触媒層３１がセパレータ５の溝７と同様の蛇行形状となるように、触媒ペーストを転写基材９に塗工するので、セパレータ５の溝７に対向する領域内の電解質膜１上に触媒層３１が形成される。
【００３６】
加熱プレスの加圧レベルは、転写不良を避けるために、通常０．５〜２０ＭＰａ程度、好ましくは１〜１０ＭＰａ程度がよい。また、この加圧操作の際に、転写不良を避けるために加圧面を加熱するのが好ましい。加熱温度は、電解質膜１の破損、変形等を避けるために、通常２００℃以下、好ましくは１５０℃以下がよい。
【００３７】
そして、上記触媒層３１上に電極基材３２を熱圧着により積層形成して、膜・電極接合体１１が完成する（図２（ｅ））。
【００３８】
そして、触媒電極３が溝７の押圧部５１に押圧されてセパレータ５と電気的に接続するように、セパレータ５が該膜・電極接合体１１を挟持し、燃料電池１０が完成する（図２（ｆ））。
【００３９】
以上のように、本発明に係る燃料電池では、溝７の形状と同様の形状をした触媒電極３が形成されるので、触媒利用率の向上を図ることができる。また、これに伴い、原料費が高価な触媒層３１等を減らすことができるので、低コスト化を図ることもできる。
【００４０】
また、本実施形態では、押圧部５１を溝７の側面に形成しているが、図３に示すように、溝７の底面に押圧部５１を形成することもできる。なお、この際、押圧部５１は、触媒電極３を押圧できるだけの十分な高さを有することが好ましい。
【００４１】
次に本発明の第２実施形態について図４を参照しつつ説明する。図４は、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池の正面断面図である。
【００４２】
図４に示すように、この燃料電池１０は、膜・触媒層接合体１２と、セパレータ５とを備えており、触媒層３１が、該触媒層３１上に配置された後述のセパレータ５の溝７が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜１上に設けられている。セパレータ５の溝７は、蛇行形状で形成されており、第１実施形態と異なり押圧部を有していない。ここで溝７の幅は、触媒電極３の幅と同じ若しくは若干大きくなっている。
【００４３】
また、触媒層３１上には、糸状導電体を交絡させた集電体３３が積層されており、セパレータ５で膜・電極接合体１１を挟持する際に、集電体３３がセパレータ５の溝７内に圧縮されて収容される。このようにセパレータ５の溝７で集電体３３を押圧するために、触媒層３１及び集電体３３からなる触媒電極３とセパレータ５の溝７とが確実に接触して電気的に接続され、触媒電極３から、電気化学反応によって生じた電子を安定して取り出すことができる。さらに、集電体３３が交絡間隔を十分に有することができるので、該交絡間隔をガス流路として提供することができる。
【００４４】
集電体３３の材質は、例えば、導電性の炭素繊維等を用いることができる。その他の、電解質膜１や、触媒層３１、セパレータ５の材質は、第１実施形態と同様のものを挙げることができる。
【００４５】
また、本実施形態では、触媒層３１と溝７とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体３３を収容しているが、図５に示すように、触媒層３１上に電極基材３２を積層形成し、該電極基材３２と溝７とに囲まれた空間に糸状導電体を交絡させた集電体３３を収容することで、セパレータ５と触媒電極３とを電気的に接続させてもよい。また、この糸状導電体を交絡させた集電体３３は、ガスが流れるだけの交絡間隔を十分に有している。
【００４６】
以上、本発明の第１及び第２実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、触媒電極３は、溝７が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜１上全体に形成されているが、領域内全体ではなく、図６に示すように、溝７が形成されている領域と対向する領域内の電解質膜１上の一部に形成されているのみでもよい。
【００４７】
また、図７に示すように、カソード側の触媒電極３ｂを電解質膜１上一面に形成することもできる。アノード側の触媒電極３ａに水素を燃料として供給する場合においては、カソード側における酸素の還元反応が律速となるので、酸素の還元反応に関する反応場を増やすことにより高出力を得ることができる。
【００４８】
また、これとは逆に、図８に示すように、アノード側の触媒電極３ａを電解質膜１上一面に形成することもできる。アノード側の触媒電極３ａにメタノールを燃料として供給する場合においては、アノード側におけるメタノールの酸化反応が律速となるので、メタノールの酸化反応に関する反応場を増やすことにより高出力を得ることができる。
【００４９】
また、本実施形態では、溝７及び触媒電極３を蛇行形状としているが、平行直線形状等、その他種々の形状にも適用することができる。
【実施例】
【００５０】
以下に実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は下記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に含有される。
【００５１】
実施例として図１に示す固体高分子形燃料電池を作製する。まず、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標）を材料とする電解質膜１を準備した。この電解質１は、７０ｍｍ×７０ｍｍの大きさで厚みが５０μｍである。
【００５２】
次に白金担持炭素触媒及びＮａｆｉｏｎ（登録商標）を材料とする触媒層ペーストを、ポリエチレンテレフタレートを材料とする厚さ２５μｍの転写用基材９上にダイコータにより塗工し、温度１００℃で１５分乾燥させ転写シート１３を作製した。この転写シート１３を触媒層３１が電解質膜１に対面するように電解質膜１の両面に配置し、１３０℃、２ＭＰａで加熱プレスを行い、転写用基材を剥離する。そして、触媒層３１上に電極基材３２を形成して膜・電極接合体１１を作製した。このようにして作製した膜・電極接合体１１を挟持するようにセパレータ５を接合し、こうして本実施例に係る固体高分子形燃料電池１０を作製した。なお、セパレータ５に形成された溝７の幅狭部７ａの幅ｗ１を７００μｍ、幅広部７ｂの幅ｗ２を８００μｍ、触媒電極３の幅を７５０μｍ、触媒電極３の間隔ｓを５００μｍとし、幅狭部７ａの深さｄ１を５００μｍ、幅広部７ｂの深さｄ２を２００μｍとした。
【００５３】
比較例として、上記実施例と触媒電極の形状及びセパレータの溝内に押圧部がないこと以外は全く同様の固体高分子形燃料電池を作製した。触媒電極３は、図９に示すように、電解質膜１に矩形状に一回り小さく転写シートを用いて形成した形成した。即ち、セパレータ２５の溝２７の形状と関係なくセパレータ２５のほぼ全面に触媒電極３が形成されている固体高分子形燃料電池２１０を形成した。
【００５４】
以上、作製した実施例及び比較例の固体高分子形燃料電池に、燃料ガスとして水素ガスを、酸化剤ガスとして空気を約８０℃で供給したものを実施例１及び比較例１とし、燃料ガスとしてメタノール水溶液を、酸化剤ガスとして空気を約５０℃で供給したものを実施例２及び比較例２とした。以上の方法で行った実験の結果を表１に示す。
【００５５】
【表１】
2006179216.tif 000003
表１の通り、実施例１は比較例１よりも出力密度が大きく、実施例２も同様に比較例２より最大出力密度が大きくなっており、溝７に沿って触媒電極３が形成されることにより最大出力密度が増加するということがいえる。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】本発明に係る固体高分子形燃料電池の第１実施形態を示す正面断面図（ａ）及び部分分解斜視図（ｂ）である。
【図２】本発明に係る固体高分子形燃料電池の製造方法を示す正面断面図である。
【図３】第１実施形態の別の例を示す正面断面図である。
【図４】本発明に係る固体高分子形燃料電池の第２実施形態を示す正面断面図である。
【図５】第２実施形態の別の例を示す正面断面図である。
【図６】本発明に係る固体高分子形燃料電池の他の実施形態を示す部分分解斜視図である。
【図７】本発明に係る固体高分子形燃料電池の他の実施形態を示す部分分解斜視図である。
【図８】本発明に係る固体高分子形燃料電池の他の実施形態を示す部分分解斜視図である。
【図９】従来例の固体高分子形燃料電池を示す正面断面図（ａ）及び分解斜視図（ｂ）である。
【符号の説明】
【００５７】
１  電解質膜
３  触媒電極
３１  触媒層
３２  電極基材
３３  集電体
５  セパレータ
５１  押圧部
７  溝
９  転写用基材
１０  固体高分子形燃料電池
１１  膜・電極接合体
１３  転写シート
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2006179216.tif 000010
【図８】
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【図９】
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