(57)【要約】【課題】  金属基板と水素分離膜との結合強度が強く、信頼性の高い水素分離膜構造体を提供する。【解決手段】金属基板１２に多数の貫通孔１２ａを設けると共に、前記金属基板の一方の面に水素分離膜１３を被覆形成した水素分離膜構造体において、前記水素分離膜を被覆する側の金属基板表面に凹部１２ｂを形成し、前記貫通孔と凹部とにセラミック粒子１４を充填した構造とする。これにより金属基板内のセラミック粒子と水素分離膜との間に十分なアンカー効果が生じて水素分離膜が剥がれを起こしにくくなる。【選択図】図１−３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素分離膜の支持体となる金属基板に多数の貫通孔を設けると共に、前記金属基板の一方の面に水素分離膜を被覆形成した水素分離膜構造体において、
前記水素分離膜を被覆する側の金属基板表面に凹部を形成し、
前記貫通孔と凹部とにセラミック粒子を充填した構造を有することを特徴とする
水素分離膜構造体。
【請求項２】
前記貫通孔に充填するセラミック粒子は、前記凹部に充填するセラミック粒子よりも粒径が小である請求項１に記載の水素分離膜構造体。
【請求項３】
前記凹部として、前記金属基板の外形に沿って環状溝を形成した請求項１に記載の水素分離膜構造体。
【請求項４】
前記貫通孔は、金属板の前記環状溝よりも内側の領域に形成されている請求項３に記載の水素分離膜構造体。
【請求項５】
前記水素分離膜は、その輪郭が前記環状溝の溝幅内に収まるように形成されている請求項３に記載の水素分離膜構造体。
【請求項６】
前記金属基板は、前記環状溝よりも内側域に多数の貫通孔を形成した凹部領域を備え、該凹部領域にセラミック粒子を充填した構造を有する請求項３に記載の水素分離膜構造体。
【請求項７】
前記凹部は、その断面形状を、開口端部側の幅よりも底部側の幅が大となるように形成してある請求項１に記載の水素分離膜構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素分離膜構造体の改良に関する。
【背景技術】
【０００２】
水素分離膜構造体として特許文献１に示したようなものが知られている。これはステンレス等の板状の金属支持体にエッチングで細孔を形成し、一方の面にパラジウムおよび銀からなる合金膜を被膜形成したものである。
【特許文献１】特開平５−３１７６６２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
前記水素分離膜構造体において合金膜は平滑な金属平面上に形成されているため、被膜と支持体間にいわゆるアンカー効果による接合力が働かず、合金膜と支持体金属間の熱膨張差や金属平板側からガス圧が作用した場合に剥がれやすいという問題がある。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明は、水素分離膜の支持体となる金属基板に多数の貫通孔を設けると共に、前記金属基板の一方の面に水素分離膜を被覆形成した水素分離膜構造体において、前記水素分離膜を被覆する側の金属基板表面に凹部を形成し、前記貫通孔と凹部とにセラミック粒子を充填した構造を持たせる。
【発明の効果】
【０００５】
本発明によれば、金属基板上に設けた貫通孔と凹部にセラミック粒子を充填する構成としたため、セラミック粒子と水素分離膜との間に十分なアンカー効果が生じて水素分離膜が剥がれにくくなるという効果が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。図１（図１−１〜図１−３）は、本発明の第１の実施形態を示している。
【０００７】
図において、１１は水素分離膜構造体を、１２と１３は前記水素分離膜構造体を形成する金属基板と水素分離膜をそれぞれ示している。金属基板１２は薄板円盤状に形成してあり、材質としては例えばステンレス合金材を適用する。水素分離膜１３は水素分離機能を有するＰｄ等の合金材をめっき、真空蒸着、スパッタリング等により金属基板１２の一方の面に被覆してある。
【０００８】
前記金属基板１２には該基板の表裏を貫通するように多数の貫通孔１２ａを形成すると共に、前記水素分離膜１３を被覆する側の面のみに多数の凹部１２ｂを形成する。前記凹部１２ｂは、この場合金属基板１２の中央部と、外周域とに形成してある。外周域の凹部１２ｂは、前記貫通孔１２ａを包囲するように多数のものを等間隔で環状に配置してある。なお図示した金属基板１２および水素分離膜１３の厚さ、貫通孔１２ａおよび凹部１２ｂの個数は、説明の便宜上実際のものとは異なる（以下の各図について同様）。
【０００９】
前記貫通孔１２ａおよび凹部１２ｂは、金属基板１２にエッチング、ドリル、レーザ加工等の加工法により形成する。凹部１２ｂについては、言うまでもなく金属基板１２を貫通しないように所要の深さに形成する。
【００１０】
前記金属基板１２の貫通孔１２ａおよび凹部１２ｂには、水素分離膜１３を形成する前にセラミック粒子１４を充填して乾燥および焼結してある。セラミック粒子１４の材質としては例えばアルミナ、シリカ等が適用可能である。
【００１１】
前記水素分離膜構造体１１においては、金属基板１２の貫通孔１２ａに充填したセラミクス粒子１４による多孔質構造部分および水素分離膜１３を通して水素ガスが通過する。この実施形態では、前記金属基板１２上の貫通孔１２ａのみならず凹部１２ｂにもセラミック粒子１４を充填し、その上から水素分離膜１３を被覆してある。このため水素分離膜１３とセラミック粒子１４とがアンカー効果によって強固に結合され、金属基板１２と水素分離膜１３の熱膨張差や金属基板１２側からガス圧が作用した場合に水素分離膜１３が金属基板１２から剥がれるおそれが減少する。
【００１２】
図２（図２−１〜図２−２）は、本発明の第２の実施形態を示している。この実施形態では、金属基板１２の外周域に、凹部として基板外形に沿った環状溝１２ｃを形成し、その内側域に円形の凹部領域１５を前記環状溝１２ｃまたは金属基板１２に対して同心円状に形成してある。前記凹部領域１５にはガス透過のための多数の貫通孔１２ａを形成してある。この場合、セラミック粒子１４を前記環状溝１２ｃと凹部領域１５とに充填した上で焼結してある。なお水素分離膜形成は図示省略してあるが、前記環状溝１２ｃおよび凹部領域１５を形成した側の面に被覆する点は図１と同様である。
【００１３】
この実施形態は、水素分離膜を形成する側の金属基板面を平滑に研磨する際に、凹部領域１５を形成した領域においてセラミック粒子１４の層内に金属基板１２の金属部分が介在しないので加工がしやすく、より精度の高い平滑面が得られるという利点がある。
【００１４】
図３（図３−１〜図３−２）は、本発明の第３の実施形態を示している。金属基板１２の形状は図１と同様である。ただし貫通孔１２ａに充填するセラミック粒子１４の粒径を凹部１２ｂに充填するものよりも小さくした点で異なる。水素分離膜は図示省略してある。
【００１５】
貫通孔１２ａ上の膜部分にピンホールがあると水素以外のガスが漏れてくるという問題を生じるが、この実施形態のように貫通孔１２ａに充填するセラミック粒子１４の粒径を細かくすることにより、均一でピンホールを生じにくい水素分離膜を形成することができる。一方、凹部１２ｂには水素が透過しないのでピンホールは問題にならず、むしろセラミック粒子１４の粒径を大きくすることで強いアンカー効果を生じるようにしている。これによりセラミック粒子〜水素分離膜間に強固な密着力を得ることができる。
【００１６】
図４（図４−１〜図４−３）は、本発明の第４の実施形態を示している。この実施形態では、図１に示したものと比較すると、金属基板１２の外周域に環状溝１２ｃを基板外径に沿って環状に形成した点で異なる。金属基板１２の貫通孔１２ａおよび環状溝１２ｃにセラミック粒子１４を充填し、乾燥および焼結したのち該環状溝１２ｃを形成した側の基板表面に水素分離膜１３を被覆する。
【００１７】
この実施形態によれば、水素分離膜１３の外周部を環状溝１２ｃに充填したセラミック粒子１４のアンカー効果により保持するので、水素分離膜１３の縁部Ａが剥がれても環状溝１２ｃよりも内側域にまで剥がれが及びにくくなり、所要の水素分離機能を維持することができる。
【００１８】
また、貫通孔１２ａを環状溝１２ｃの内側域に設けたため、貫通孔１２ａに面した水素分離膜が剥がれにくくなると共に、水素以外の不純物ガスが漏れるおそれをより確実に防止することができる。
【００１９】
図５は、本発明の第５の実施形態を示している。この実施形態では、金属基板１２を円筒状に形成し、該円筒状基板１２の両端部付近に円筒外周に沿って環状溝１２ｃを形成し、その内側に貫通孔１２ａを形成してある。環状溝１２ｃおよび貫通孔１２ａにはセラミック粒子１４を充填し、乾燥および焼結したうえで、環状溝１２ｃおよび貫通孔１２ａを覆うように、基板外周面に水素分離膜（図示せず）を被覆する。
【００２０】
この実施形態においても、円筒状金属基板１２の両端に環状溝１２ｃを形成してあるので、図４のものと同様に水素分離膜の剥がれを起こしにくい信頼性の高い水素分離膜構造体が得られる。
【００２１】
図６は、本発明の第６の実施形態を示している。この実施形態では、図４に示したのと同様に外周域に環状溝１２ｃを形成した金属基板１２において、水素分離膜１３をその輪郭が前記環状溝１２ｃの溝幅内に収まるように形成してある。
【００２２】
この実施形態によれば、水素分離膜１３の縁部Ａが、環状溝１２ｃに充填したセラミック粒子１４により強固に密着されるので、縁部からの剥がれがなくなり、水素分離膜構造体としての信頼性をより高めることができる。
【００２３】
図７は、本発明の第７の実施形態を示している。この実施形態は、図示したように中央部に形成した凹部１２ｂおよび外周域に形成した環状溝１２ｃの断面形状を、それぞれ開口端部側の幅よりも底部側の幅が大となるように形成した点を特徴としている。
【００２４】
この実施形態によれば、凹部１２ｂまたは環状溝１２ｃに充填したセラミック粒子１４が脱落し難くなり、表面に被覆する水素分離膜（図示せず）に対する保持強度をより高めることができる。
【００２５】
図８は、本発明に係る水素分離膜構造体１１の製造方法の一例を示している。これは前記第３の実施形態として説明した水素分離膜構造体、すなわちセラミクス粒子１４として小径のものを貫通孔１２ａに、大径のものを凹部１２ｂにそれぞれ充填した構造のものについての製造工程例である。以下、工程に従って製造方法を説明する。
工程１
金属基板１２にエッチング等により貫通孔１２ａおよび凹部１２ｂ、環状溝１２ｃを形成する。
工程２
金属基板１２の上面に貫通孔１２ａのみを覆うようにマスキング１６を施したうえで、凹部１２ｂおよび環状溝１２ｃに粒径の大きなセラミックスラリ１４’を充填し、乾燥させる。
工程３
貫通孔１２ａのマスキング１６を除去し、凹部１２ｂと環状溝１２ｃを覆うようにマスキング１７を施したうえで、貫通孔１２ａに粒径の小さなセラミックスラリ１４’を充填し、乾燥させる。
工程４
マスキング１７を除去し、セラミックスラリ１４’を焼成して固化させる。
工程５
金属基板１２の凹部１２ｂを形成した側の表面略全域に真空蒸着法等により水素分離膜１３を被覆する。これにより本発明に係る水素分離膜構造体１１が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１−１】本発明の第１の実施形態に係る水素分離膜構造体の金属基板の平面図。
【図１−２】図１−１の縦断面図。
【図１−３】第１の実施形態において水素分離膜を形成した状態を示す縦断面図。
【図２−１】本発明の第２の実施形態に係る水素分離膜構造体の金属基板の平面図。
【図２−２】図２−１の縦断面図。
【図３−１】本発明の第３の実施形態に係る水素分離膜構造体の金属基板の平面図。
【図３−２】図３−１の縦断面図。
【図４−１】本発明の第４の実施形態に係る水素分離膜構造体の金属基板の平面図。
【図４−２】図４−１の縦断面図。
【図４−３】第４の実施形態において水素分離膜を形成した状態を示す縦断面図。
【図５】本発明の第５の実施形態に係る水素分離膜構造体の金属基板の外観斜視図。
【図６】本発明の第６の実施形態に係る水素分離膜構造体の縦断面図。
【図７】本発明の第７の実施形態に係る水素分離膜構造体の金属基板の縦断面図。
【図８】本発明に係る水素分離膜構造体の製造工程例を示す説明図。
【符号の説明】
【００２７】
１１    水素分離膜構造体
１２    金属基板
１２ａ  貫通孔
１２ｂ  凹部
１２ｃ  凹部（環状溝）
１３    水素分離膜
１４    セラミック粒子
１５    凹部領域
【図１−１】
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【図１−２】
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【図１−３】
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【図２−１】
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【図２−２】
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【図３−１】
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【図３−２】
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【図４−１】
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【図４−２】
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【図４−３】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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