(57)【要約】【課題】  自発光性材料膜からなるＥＬ層を用いたＥＬ素子においては、膜厚が均一なＥＬ層を得るための条件として、ＥＬ層の下地層の平坦性が要求されているため、下地層には平坦化に適した有機材料膜が用いられている。しかし、有機材料膜は吸水性が高いため、有機材料膜内を伝播する水分によりＥＬ層が劣化し、発光しなくなる。【解決手段】  ＥＬ層１２の下地である有機材料膜１０は、平坦部１６と平坦部１６周辺に連なるような斜面部１７ａを有し、かつ、有機材料膜１０を介した隣接画素への水分の伝播を抑制するために、個々の画素ごとに信号線２と間隙１８ａ、１８ｂをもって分離されて形成されているＥＬ素子である。【選択図】  図３
2006302860.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
絶縁性基板上に形成され、マトリックス状に配置された複数の画素および各画素に形成された薄膜トランジスタを有するＥＬ素子であって、前記画素は、平坦部と前記平坦部の周囲において前記平坦部に連なって前記平坦部から遠ざかるにつれてそれ自身の膜厚が薄くなるような斜面をなす斜面部とを有する有機材料膜と、前記有機材料膜の少なくとも平坦部上に形成され、前記薄膜トランジスタと接続されるアノード電極と、前記平坦部上であって前記アノード電極上に形成された自発光性材料膜とを有し、前記有機材料膜は、画素ごとに独立に形成されていることを特徴とするＥＬ素子。
【請求項２】
前記アノード電極と前記薄膜トランジスタとは、有機材料膜の平坦部に形成されたコンタクト開口部を介して電気的に接続されることを特徴とする請求項１に記載のＥＬ素子。
【請求項３】
前記有機材料膜は、前記コンタクト開口部を除いて、酸化シリコン膜もしくは窒化シリコン膜により被覆されていることを特徴とする請求項２記載のＥＬ素子。
【請求項４】
前記有機材料膜は、前記アノード電極により被覆されていることを特徴とする請求項１に記載のＥＬ素子。    
【請求項５】
前記有機材料膜は、酸化シリコン膜もしくは窒化シリコン膜により被覆されていることを特徴とする請求項４に記載のＥＬ素子。
【請求項６】
絶縁性基板上に画素電極と接続された薄膜トランジスタを有する画素をマトリックス状に形成する工程と、前記画素電極上に配線保護膜を形成後、前記配線保護膜上に有機材料膜を形成する工程と、前記画素電極の表面を露出させるように、前記配線保護膜または前記有機材料膜の少なくとも一方にコンタクト開口部を形成する工程と、前記コンタクト開口部を介して前記画素電極と接続されるように前記有機材料膜上にアノード電極を形成する工程と、前記画素周辺部の前記有機材料膜を除去し、前記画素ごとに平坦部と前記平坦部の周囲に前記平坦部に連なって前記平坦部から遠ざかるにつれて前記有機材料膜の膜厚が薄くなるような斜面部を有する形状に前記有機材料膜を加工する工程と、
前記有機材料膜の前記平坦部の上部および前記斜面部の上部と前記アノード電極の上部とに自発光性材料膜を形成する工程とを有するＥＬ素子の製造方法。
【請求項７】
有機材料膜を加工する工程の前に、画素周辺部のアノード電極を除去することを特徴とする請求項６に記載のＥＬ素子の製造方法。
【請求項８】
有機材料膜を加工する工程の後に絶縁保護膜を形成する工程を有し、
コンタクト開口部を形成する工程においては、画素電極の表面が露出するように配線保護膜、並びに、前記絶縁保護膜または前記有機材料膜の少なくとも一方に前記コンタクト開口部を設ける工程とを有することを特徴とする請求項６に記載のＥＬ素子の製造方法。
【請求項９】
有機材料膜を加工する工程の後に、アノード電極を形成する工程を有し、前記アノード電極を形成する工程においては、前記有機材料膜を被覆するように前記アノード電極を形成することを特徴とする請求項６に記載のＥＬ素子の製造方法。
【請求項１０】
有機材料膜を加工する工程とアノード電極を形成する工程との間に絶縁保護膜を形成する工程を有し、コンタクト開口部を形成する工程においては、画素電極の表面が露出するように配線保護膜と前記絶縁保護膜とに前記コンタクト開口部を設ける工程を有することを特徴とする請求項９に記載のＥＬ素子の製造方法。
【請求項１１】
絶縁性基板上に画素電極と接続された薄膜トランジスタを有する画素をマトリックス状に形成する工程と、前記画素電極上に配線保護膜を形成後、前記画素電極上の前記配線保護膜を除去した後に、前記画素電極上に有機材料膜を形成する工程と、
前記画素周辺部の前記有機材料膜を除去し、前記画素ごとに平坦部と前記平坦部の周囲に前記平坦部に連なって前記平坦部から遠ざかるにつれて前記有機材料膜の膜厚が薄くなるような斜面部を有する形状に前記有機材料膜を加工することにより、前記画素電極の少なくとも一部に前記有機材料膜によって被覆されない露出部を形成する工程と、前記露出部を介して前記画素電極と接続されるように、かつ、前記平坦部と前記斜面部とを被覆するようにアノード電極を形成する工程と、前記有機材料膜の前記平坦部の上部および前記斜面部の上部と前記アノード電極の上部とに自発光性材料膜を形成する工程とを有するＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＥＬ素子及びその製造方法に関し、特にはアクティブマトリックス型のディスプレイに適するＥＬ素子構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機材料のエレクトロルミネッセンス（Electro Luminescence : 以下ＥＬと略す）を利用した有機ＥＬ素子（以下、単にＥＬ素子と称する）は、陽極と陰極との間に、有機正孔輸送層や有機発光層を積層させた有機層を設けてなり、低電圧直流駆動による高輝度発光が可能な発光素子として注目されている。ＥＬ素子において、ＥＬ層は成膜によって形成されるが、成膜しようとする部位の下地の面が十分に平坦でないと、ＥＬ層を均一な膜厚に成膜することができないという問題が生じる。そこで、ＥＬ層の下地の面を平坦にする目的で、有機材料膜を用いる場合がある。有機材料膜としては、スピンコート法のような塗布による形成を用いるため平坦化しやすいという理由でポリイミド樹脂やアクリル樹脂といった有機材料を用いた膜が主に用いられる。有機材料として感光性ポリイミドを用いることにより、工程を複雑にすることなく有機材料膜を形成後、平坦部にＥＬ層を形成する製法が提示されている。(例えば、特許文献１参照)。
【０００３】
しかし、これらの有機材料膜は吸水性が高く、有機材料膜から漏出する水分がＥＬ層に侵入するため、ＥＬ層が劣化することによる表示不良が問題となっている。このような有機材料膜から漏出する水分によるＥＬ層の劣化を防止するためのバリアとして、有機材料膜の上層に無機絶縁膜を設ける方法が提示されており、たとえば、スピナーによる塗布方式により有機材料膜を形成し、その上層にＣＶＤ(Chemical Vapor Deposition)法などの方法によって酸化シリコン系材料膜や窒化シリコン系材料膜などの無機絶縁膜を形成することが開示されている。(例えば、特許文献２参照)。
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−１６０４８６号公報（第２−３頁、図２（１））
【特許文献２】特開２００１−３５６７１１号公報（第３頁、図３（３））
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来のＥＬ素子において、有機材料膜からＥＬ層への水分浸入を遮断する手法は提示されているが、有機材料膜内の水分拡散自体を抑制しているわけではない。一般的に有機材料膜自体を加工することはないため、ＥＬ素子における有機材料膜は表示領域全体に広がっている。したがって、ＥＬ素子の周囲から有機材料膜内を水分が拡散移動してくる侵入自体を抑制しているわけではない。そのため、何らかの不良によって、いったん有機材料膜からＥＬ層への水分侵入が開始すると、ＥＬ素子の周辺から有機材料膜内を経由して供給される水分によりＥＬ層の劣化をさらに助長させるという事態を引き起こす。
【０００６】
本発明は、上記のような課題を解決するためになされたもので、水分がＥＬ素子の周辺から有機材料膜内を拡散することにより、ＥＬ層の劣化を助長させる潜在的な要因となることを抑制するためになされたものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
この発明にかかるＥＬ素子は、ＥＬ層の下部において平坦部を有し、その平坦部の周辺に斜面部を有する有機材料膜が、個々の画素で独立して形成されており、有機材料膜を介して隣接画素へ水分が伝播する経路が遮断されている。
【発明の効果】
【０００８】
有機材料膜が個々の画素で独立するため、有機材料膜を介した水分の伝搬を阻止することができ、ＥＬ層の発光特性の劣化を防ぐことができるので、動作の安定したＥＬ素子を実現することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
実施の形態１．
実施の形態１によるＥＬ素子の素子構造についてＥＬ素子を用いたマトリックス型表示装置（以下、単に表示装置と称する）を例にとって説明する。図１に示したのは、本実施の形態１を適用したＥＬ素子からなる表示装置のうち、２×２の４画素についての上面図である。これら複数の画素は全く同等のように描かれているが、実際は、画素からの射出される光の色は画素ごとにＲ、Ｇ、Ｂとわかれていてもよい。図１において示される本実施の形態１にかかわる素子構造は、ガラス、石英等からなる絶縁性基板５上に、走査線１、信号線２と、走査線１と信号線２とで区切られる領域にマトリックス状に配置されて表示装置の表示に寄与する光を射出するための画素３とからなり、画素３には走査線１と信号線２とから入力される走査信号や映像信号を画素３に伝える機能素子である薄膜トランジスタ６が下層に形成されているものである。
【００１０】
画素３の上層には、有機材料からなる有機材料膜１０とアノード電極１１とが隣接する画素から分離されて形成されており、画素３を構成する有機材料膜１０とアノード電極１１とは長方形状をなし、周辺の端部と走査線１または、信号線２との間には間隙が形成されており、画素３と隣接する画素とはこの間隙と走査線１または信号線２との幅に相当する部分で分断されている。アノード電極１１はコンタクト開口部４（空白の四角で示した部分）を介して下層の画素電極７と接続されている。図示していないが、自発光性材料膜であるＥＬ層１２とカソード電極１３とが絶縁性基板５の全面を覆うようにアノード電極１１上に形成されている。ここで、画素電極７は、信号線２と同じレイヤーの配線材料からなる。信号線２からの信号を薄膜トランジスタ６に入力するための信号電極（図１では図示されていない）が、信号線２と薄膜トランジスタ６とに電気的に接続されている。また、信号電極は、信号線２や画素電極７と同時に、同じ材料で形成される。また、図１においては、薄膜トランジスタ６の型を限定する必要が無いのでブラックボックス的に表しているが、１つだけでもよいし、２つ以上の薄膜トランジスタが組み合わされて形成されたものでもよい。薄膜トランジスタ６の構造も、ＥＬ層１２を発光させるための制御された電流を得ることができれば、逆スタガ型、トップゲート型のいずれでもよい。また、薄膜トランジスタ６は、絶縁性基板５上に形成されているように記載しているが、薄膜トランジスタ６と絶縁性基板５との間には下地膜としての絶縁膜を適宜設けてもよい。
【００１１】
素子構造を詳しく見るために、図１の画素３と、画素３に隣接する画素の一部についてＸ−Ｘで示した箇所、すなわちコンタクト開口部４を含む箇所の断面図を図２として示した。図２で示す画素においては、絶縁性基板５上に形成された信号線２と薄膜トランジスタ６と薄膜トランジスタ６の電極である画素電極７と信号電極８とを被覆するように形成された配線保護膜９の上層に有機材料からなる有機材料膜１０が形成され、さらにその上層にはアノード電極１１が形成されている。ここで、有機材料膜１０とアノード電極１１とは、図１でも示されている通り、画素ごとに独立して分離した状態で形成されている。図２の断面図においては、信号線２をはさんだ各画素において有機材料膜１０とアノード電極１１とが形成されているが、信号線２上には有機材料膜１０は存在せず、隣接する画素間相互には間隙１８ａ、１８ｂと信号線２の幅を足し合わせた領域で、隣接する画素の各々の有機材料膜は、互いに分離されていることが示されている。
【００１２】
また、有機材料膜１０は、平坦な領域である平坦部１６に加えて、平坦部１６の周囲において平坦部１６から連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面をなす斜面部１７ａをも有している。さらに、画素電極７は、配線保護膜９と有機材料膜１０とに設けられたコンタクト開口部４を介してアノード電極１１と接続されており、従って薄膜トランジスタ６とアノード電極１１とは画素電極７を介して電気的に接続されている。ここで、コンタクト開口部４においても斜面部１７ａと同様な斜面部１７ｂが形成されている。すなわち、コンタクト開口部４では、平坦部１６から遠ざかりコンタクト開口部４の中央に近づくにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ｂが形成されている。さらに、斜面部１７ａが平坦部１６から連なる前記の関係は、アノード電極１１のパターン端部における膜断面に斜面１７ｃが形成されていることにより、アノード電極１１を形成した後においても保たれている。
【００１３】
さらに、有機材料膜１０の平坦部１６の上部および斜面部１７ａ、１７ｂの上部と、斜面部１７ｃを含むアノード電極１１との上部とを覆うようにして、ＥＬ層１２とカソード電極１３とが形成されている。このＥＬ層１２は膜厚０．１μｍ程度の極薄の膜として蒸着やスパッタにより形成されるため、急峻な端面や段差が存在すると段切れなどの不具合が発生しやすいが、本実施の形態１においてＥＬ層１２は、有機材料膜１０の平坦部１６や平坦部１６周辺に形成された斜面部１７ａ上に形成されるので、そのような不良の発生は抑制されている。また、ＥＬ層１２は下地に凹凸があると成膜時の被覆不良に起因して
表示不良を引き起こすことがあるが、本実施の形態１においては、有機材料膜１０の平坦部１６に加えて平坦部１６の周囲において平坦部１６から連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ａ上にＥＬ層１２を形成するため、上述の不良を低減することが可能である。さらに、コンタクト開口部４の斜面部１７ｂにおいても平坦部１６から遠ざかりコンタクト開口部４の中央に近づくにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面が形成されているので、たとえば、ＥＬ層１２の形成手段として蒸着を用いても、斜面部１７ｂ上の膜厚が均一に維持された層を形成することができ、良好な表示特性をえることができる。なお、図示していないが、ＥＬ層１２は画素ごとに発光色を変えて形成してもよい。
【００１４】
有機材料膜１０を画素ごとに独立し、分離した状態で形成したときの効果を見るために、図１においてＹ−Ｙで示した箇所の断面図を図３に示し、従来の画素構造における水分の進入経路を比較例として図２３に示す。図２３に示すように、有機材料膜１０は画素ごとに分離して形成されておらず、隣接する画素における有機材料膜と一体となっているため、絶縁性基板５の端部付近に位置する有機材料膜端部２０から各画素へと水分が侵入する経路が矢印で示すように存在するが、本実施の形態１を適用した場合は図３に示すように、有機材料膜１０は画素ごとに分離して形成されているため、絶縁性基板５の端部に位置する有機材料膜端部２０からの水分の伝播経路が遮断されていることがわかる。
【００１５】
コンタクト開口部４の位置については、図１や図２の構成に限定する必要は無い。たとえば、薄膜トランジスタ６の設置領域とコンタクト開口部４との位置関係は、コンタクト開口部４が画素電極７の領域内からはみ出さない状態にあればよい。逆に、画素電極７はコンタクト開口部４を含んだ領域であればよく、アノード電極１１よりも大きくても良い。また、画素３の周辺部に相当する有機材料膜１０の斜面部１７ａやアノード電極１１の端部は、平坦部１６と連なって連続的になだらかな斜面に加工する必要があるため、斜面部１７ａ、１７ｃにかからない場所であれば、コンタクト開口部４の形成位置は平坦部１６のどこであっても構わない。また、一つの画素について、コンタクト開口部の数を一つに限る必要はない。
【００１６】
図１から図３に示された本実施の形態１にかかるＥＬ素子の素子構造においては、信号配線と走査線とに囲まれた領域を一つの画素とすると、画素の有機材料膜は隣接する画素の有機材料膜とは独立に分離された構造となっている。そのため、平坦化しやすい有機材料からなる有機材料膜１０を用いたとしても、ＥＬ素子の周辺から有機材料膜１０内を介して各画素へと水分が浸入するという経路を断つことになるので、水分によるＥＬ層１２の劣化を防止することが可能である。また、本実施の形態１においては、有機材料膜１０の平坦部１６に加えて平坦部１６の周囲において平坦部１６から連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ａ、１７ｂ上にＥＬ層１２を形成するため、斜面部１７ａ、１７ｂを形成しない場合に比べてＥＬ層の被覆不良を低減することが可能である。
【００１７】
本実施の形態１にかかるＥＬ素子の製造方法について図４から図６により説明する。図４においては、絶縁性基板５上に画素電極７を備えた薄膜トランジスタ６を有する画素（図１に示す）をマトリックス状に形成すると同時に、信号電極８、信号線２を形成し、画素電極７や信号電極８や信号線２上に配線保護膜９を形成した後、感光性アクリルなどの有機材料からなる有機材料膜１０を形成する。ポジ型の感光性アクリルを使う場合、写真製版工程によって、最終的に平坦部１６が形成される位置である画素３の右上部（図１において４で示す部分）に光を照射して、現像処理をおこなうことで有機材料膜１０にコンタクト開口部４を形成することができる。このとき、感光性アクリル等の有機材料からなる有機材料膜１０に光を照射する際の条件を最適化することにより、コンタクト開口部４の中央に近づくにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ｂが平坦な部分に連なって形成される。感光性ポジ型の場合であれば、斜面部１７ｂに相当する箇所の光量をコンタクト開口部４の底面部よりも若干低くしておくとよい。そして、コンタクト開口部４の底に露出している配線保護膜９を異方性ドライエッチング等の手段によりエッチングすることで画素電極７の接続部分となる領域の表面を露出させる。
【００１８】
その後、図５に示すように、アノード電極１１となる金属膜をスパッタ等の手段により成膜した後に画素周辺部の金属膜が除去されるような写真製版を行い、アノード電極１１が画素ごとに分離した所望の形になるようエッチングを行った。ここで、アノード電極１１は、コンタクト開口部４を介して画素電極７と接続されるように形成される。その後、レジスト１４またはレジスト１４除去後のアノード電極１１をマスクとして、有機材料膜１０のエッチングもしくは写真製版処理を行い、レジストを除去した状況を図６に示す。ここで、有機材料膜１０は平坦部１６に加えて平坦部１６の周囲において平坦部１６から連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ａを有する形状に加工され、しかも画素ごとに独立に分離された形状となっている。すなわち、有機材料膜１０は、隣接する画素の有機材料膜とは、間隙１８ａ、１８ｂと信号線２との幅に相当する部分で分断されている。さらに、アノード電極１１のパターン端部においては膜の断面において斜面１７ｃが形成されている。このような斜面部１７ａ、１７ｃは、有機材料膜１０上に形成される膜の被覆性を維持するために必要なものであり、アノード電極１１のエッチング条件や有機材料膜１０のエッチング条件あるいは現像条件を最適化することで得られるものである。また、斜面部１７ａ、１７ｃと同様にコンタクト開口部４に形成された斜面部１７ｂも平坦部１６から連なっているので、同等の効果を有している。
【００１９】
図６に示した工程において、有機材料膜１０は画素ごとに分離されたことになる。ここで、有機材料膜１０の中に残存する水分を追い出すために加熱工程を加えてもよい。図６に示すように、有機材料膜１０の斜面部１７ａはアノード電極１１に被覆されておらず、残存する水分はこの被覆されていない部分から追い出されることになる。
【００２０】
その後、有機材料膜１０の平坦部１６の上部および斜面部１７ａ、１７ｂの上部と、斜面部１７ｃを含むアノード電極１１との上部とに、ＥＬ層１２とカソード電極１３となるＩＴＯやＩＺＴＯ等の透明導電膜を積層するように形成することにより、図２に示す素子構造が完成する。ここで、ＥＬ層１２は隣接する画素にわたって同一レイヤーで成形してもよいが、画素ごとに発光する色がＲ、Ｇ、Ｂと異なるように成形してもよい。また、本実施の形態１においては、ＥＬ層１２形成前に有機材料膜１０内の水分を追い出す加熱を行うことにより、ＥＬ層１２を有機材料膜１０の斜面部１７ａに直接形成してもＥＬ層１２は劣化しない構造となっているため、有機材料膜１０と隣接する有機材料膜との間隙部１８ａ、１８ｂに絶縁膜を形成する工程を省略することができた。なお、ここに示す製造方法は所望の構造を得るための一例であり、この製造方法に限定されるものではない。
【００２１】
実施の形態２．  
実施の形態１のＥＬ素子においては、平坦化加工に適した有機材料からなる有機材料膜１０からの水分漏出によるＥＬ層１２の劣化をより確実に防止するために、有機材料膜１０を画素ごとに分離独立させることにより、ＥＬ素子の周辺から各画素への水分侵入を抑制させた。しかし、図２において示されているように、有機材料膜１０の側面とＥＬ層１２とが直接接触している箇所、すなわち有機材料膜１０の斜面部１７ａと接触するＥＬ層１２の部分があるため、たとえば、有機材料膜１０中に水分がわずかに残存している場合には、有機材料膜１０の中の水分が斜面部１７ａを通過してＥＬ層１２へ侵入するため、ＥＬ層の劣化が起こる可能性がある。
【００２２】
図７に、本実施の形態２にかかわるＥＬ素子の画素の断面構造を示す。図７においては、図２に示す本実施の形態１の構成と同一箇所には同一番号を付記している。本実施の形態１と異なる点は、本実施の形態２においては、侵入した水分によるＥＬ層１２の劣化をさらに抑制するために各画素の有機材料膜１０を絶縁保護膜１５で覆ったことを特徴としている点である。図７に示されている通り、有機材料膜１０の斜面部１７ａとＥＬ層１２とは絶縁保護膜１５を介して直接接触しない構造となっているため、有機材料膜１０中に初期に残存するわずかの水分のＥＬ層１２への侵入を抑制することができ、ＥＬ層１２の劣化をより確実に防止することが可能である。図７に相当する上面図は、本実施の形態１とほとんど同じであり、本実施の形態２においてはコンタクト開口部４以外の領域には絶縁保護膜１５が存在するため、有機材料膜１０がコンタクト開口部４を除いて絶縁保護膜１５により被覆されている点のみ相違する。
【００２３】
以下、図8から図10に従って、本実施の形態２にかかるＥＬ素子の製造方法について説明する。図８においては、絶縁性基板５上に画素を駆動する信号を伝えるための画素電極７を備えた薄膜トランジスタ６や信号電極８を有する画素（図１に示す）をマトリックス状に形成するとともに信号線２を形成し、画素電極７や信号線２の上に配線保護のための配線保護膜９などを窒化珪素膜などで形成した後、感光性アクリルなどの有機材料からなる有機材料膜１０を配線保護膜９上に形成する。ポジ型の感光性アクリルを使う場合、写真製版工程によって、画素と画素との間の部分に光を照射して、現像処理をおこなうことで有機材料膜１０を画素ごとに独立に分離して形成させることができる。
【００２４】
図８に示すように、有機材料膜１０は、画素ごとに分離されて、しかも、平坦部１６に加えて平坦部１６の周囲において平坦部１６から連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ａを有する形状に加工される。この斜面部１７ａは、アノード電極１１や有機材料膜１０上に形成される膜の被覆性を維持するために必要なものであり、感光性アクリル等の有機材料からなる有機材料膜に光を照射する際の条件を最適化することによりえられるものである。また、有機材料膜１０は、隣接する画素の有機材料膜とは、間隙１８ａ、１８ｂと信号線２との幅に相当する部分で分断されている。
【００２５】
その後、図９に示すように分離した有機材料膜１０を被覆するように窒化珪素等の絶縁保護膜１５をＣＶＤ等の手段により成膜してから、レジスト１４を塗布し、コンタクト開口部４となる箇所が除去されるように露光と現像処理を行う。その後、コンタクト開口部４が形成される領域の絶縁保護膜１５と、有機材料膜１０と、配線保護膜９とを連続的または一括でエッチング除去することによりコンタクト開口部４が形成され、画素電極７の接続部分となる領域の表面が露出されて、図９の素子構造が形成された状態となる。
【００２６】
その後は、レジスト１４を除去し、本実施の形態１と同様に、アノード電極１１となる金属薄膜をスパッタ等の手段により成膜した後に写真製版とエッチングを行うことにより、図１０に示すように、アノード電極１１が有機材料膜１０を被覆する絶縁保護膜１５の上に形成され、かつ、アノード電極１１はコンタクト開口部４を介して画素電極７と接続される。このときの上面図にほぼ対応するのが、本実施の形態１において示した図１である。絶縁保護膜１５の有無という相違点はあるが、有機材料膜１０とアノード電極１１とが画素ごとに独立に分離されており、コンタクト開口部４を介して画素電極７とアノード電極１１とが接続されている状況については図１０と同様に示されている。また、アノード電極１１のパターン端部には、本実施の形態１と同様に、エッチング条件を最適化することにより斜面部１７ｃが形成されている。
【００２７】
さらに、有機材料膜１０の平坦部１６と斜面部１７ａ、斜面部１７ｂ、および斜面部１７ｃを含むアノード電極１１と、それらを被覆する絶縁保護膜１５との上部にＥＬ層１２とカソード電極１３となるＩＴＯやＩＺＴＯ等の透明導電膜を形成することにより、図７に示す素子構造が完成する。なお、ここに示す製造方法は所望の構造を得るための一例であり、この製造方法に限定されるものではない。絶縁保護膜１５は、電気絶縁性の膜であればよく、たとえば、化学的気相法で成膜された酸化シリコン膜は緻密な膜質を有するのでなおよい。
【００２８】
また、アノード電極１１を有機材料膜１０の斜面部１７ａに延在するように形成してもよく、この場合、発光面積が増大し、高い輝度がえられるのでよい。
【００２９】
本実施の形態２においては、画素ごとに分離独立した有機材料膜１０を被覆する絶縁保護膜１５が形成されているため、有機材料膜１０の斜面部１７ａとＥＬ層１２とが直接接触しない構造となっており、有機材料膜１０中の残存水分によるＥＬ層１２の劣化を防止することが可能である。
【００３０】
実施の形態３．
本実施の形態３によるＥＬ素子を用いた表示装置を例にとって説明する。図１１は、表示装置のうち、２×２の４画素についての上面図である。これら複数の画素は全く同等のように描かれているが、実際は、画素からの射出される光の色は画素ごとにＲ、Ｇ、Ｂとわかれていてもよい。図１１において示される素子構造は、ガラス、石英等からなる絶縁性基板５上に、走査線１、信号線２と、走査線１と信号線２とで区切られる領域に配置されて表示装置の表示に寄与する光を射出するための画素３とからなり、画素３には走査線１と信号線２とから入力される走査信号や映像信号を画素３に伝える機能素子である薄膜トランジスタ（図示せず）と、画素３の全領域には薄膜トランジスタと接続されて画素３に信号を供給する画素電極７とが下層に形成されているものである。
【００３１】
さらに、画素３の上層には、有機材料からなる有機材料膜１０とアノード電極１１とが画素ごとに独立に分離されて形成されており、有機材料膜１０とアノード電極１１とは長方形状をなし、周辺の端部と走査線１または、信号線２との間には間隙が形成されており、画素３と隣接する画素とはこの間隙と走査線１または信号線２との幅に相当する部分で分断されている。アノード電極１１は有機材料膜１０（図中では点線で記載）を完全に被覆した状態で形成されており、さらに有機材料膜１０を示す点線の外側に形成されたコンタクト開口部４（空白の四角で示した部分）を介して下層の画素電極７と接続されている。なお、ここで、画素電極７は、信号線２と同じレイヤーの配線材料からなる。
【００３２】
図１１で示されている構造を詳しく見るために、図１１のＸ−Ｘで示した箇所、すなわちコンタクト開口部４を含む箇所の断面図を図１２に示した。絶縁性基板５上に形成された薄膜トランジスタ（図示せず）に接続されている画素電極７上の配線保護膜９の上部にパターニングされた有機材料膜１０がある。走査線２をはさんだ各画素において有機材料膜１０は形成されているが、有機材料膜１０の周辺の端部と信号線２との間には間隙１８ａ、１８ｂが形成されており、隣接する画素とはこの間隙と信号線２との幅に相当する部分で分断されている。さらに、有機材料膜１０は平坦部１６に加えて平坦部１６の周囲において平坦部１６から連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ａを有する形状に加工されているため、上層であるＥＬ層１２が良好に被覆できるという効果を奏する。
【００３３】
このような有機材料膜１０を被覆するようにアノード電極１１が形成されており、アノード電極１１は、有機材料膜１０が存在しない配線保護膜９上の領域に形成されたコンタクト開口部４を介して、下層である画素電極７と接続している。そして、有機材料膜１０の平坦部１６、斜面部１７ａとそれらを被覆するアノード電極１１の上部にＥＬ層１２およびカソード電極１３（ＩＴＯやＩＺＴＯなど）が形成されている構造を有する素子が本実施の形態３にかかる表示素子である。本実施の形態３にかかる素子構造においては、有機膜材料１０が画素ごとに分離されていることに加えて、アノード電極１１が画素電極７上の配線保護膜９の上部において有機材料膜１０全体を覆い隠しているため、有機系材料からなる有機材料膜１０を使用した場合に課題となる有機材料膜１０からＥＬ層１２への水分の伝搬は、アノード電極１１によって防止され、水分によるＥＬ層１２の劣化を防止することが可能であるという効果を奏する。また、ＥＬ層１２は有機材料膜１０の斜面部１７ａも被覆しているため、斜面部１７ａで発光する領域が増大し、かつ平坦部１６における光照射方向と異なるため、斜めから見たときにも輝度を維持することが可能である。
【００３４】
画素電極７の平面的な形状は特に規定されるものではない。すなわち、図１２に記載されているように、画素３の領域全面に存在しなくてもよく、コンタクト開口部４を介してアノード電極１１と接続すればよい。また、コンタクト開口部４の個数についても、多いほうがコンタクト抵抗を低減し、信号電流をより精密にアノード電極１１に供給できる効果を奏するが、コンタクト抵抗の問題が無ければ、１個のみとしてもよい。
【００３５】
本実施の形態３におけるＥＬ素子の製造方法を図１１、１３、１４、１５、１６に基づいて以下に説明する。図１３は、絶縁性基板５上に、画素３を駆動する画素電極７を備えた薄膜トランジスタ（図示せず）を有する画素３を図１１に示すようにマトリックス状に形成すると同時に、信号線２を形成し、薄膜トランジスタの画素電極７と信号線２を被覆するように配線保護膜９を形成した後、感光性アクリル等の有機系材料膜を塗布後、写真製版により有機材料膜１０として加工し、写真製版およびエッチングにより配線保護膜９にコンタクト開口部４を形成した工程断面図である。ここで、有機材料膜１０は、画素ごとに独立に分離されて、平坦部１６に加えて平坦部１６の周囲において平坦部１６から連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ａを有する形状に加工される。また、有機材料膜１０は、隣接する画素の有機材料膜とは、間隙１８ａ、１８ｂと信号線２との幅に相当する部分で分断されている。なお、本実施の形態３においては、有機材料膜１０を形成した後にコンタクト開口部４を形成しているが、これらの形成の順序は逆にしてもよい。また、有機材料膜１０の形成や斜面部１７ａの形成についての具体的な態様については、本実施の形態１に記載したとおりである。
その後、アノード電極１１となる金属材料膜１１ａをスパッタ法等の成膜手段により成膜した状況を示したのが図１４であり、コンタクト開口部４内部はアノード電極１１となる金属材料膜１１ａによって埋められている。その後、コンタクト開口部４と有機材料膜１０を被覆するように金属材料膜１１ａをパターニングすることによりアノード電極１１を形成した後、有機材料膜１０の平坦部１６の上部と斜面部１７ａ、１７ｂの上部と、それらを被覆するアノード電極１１の上部とに、ＥＬ層１２とカソード電極１３となるＩＴＯ膜を形成することにより、図１２で示したＥＬ素子が完成することになる。
【００３６】
本実施の形態３の変形例として、図１５、図１６に示される以下のような製造方法でもよい。まず、図１４の状態から前記金属材料膜１１ａを全面エッチバックにより除去し、図１５に示すようにコンタクト開口部４内部以外の前記金属材料膜１１ａを除去する。そして、アノード電極１１となる金属材料膜１１ｂを成膜した後、図１６に示すように、コンタクト開口部４と有機材料膜１０とを被覆するように金属材料膜１１ｂをパターニングすることにより、金属材料膜１１ａと金属材料膜１１ｂとからなるアノード電極１１を形成する。この後は、有機材料膜１０の平坦部１６の上部と斜面部１７ａ、１７ｂの上部と、それらを被覆するアノード電極１１の上部とに、ＥＬ層１２とカソード電極１３となるＩＴＯ膜を形成することにより、図１２に示すＥＬ素子が完成することになる。このとき、コンタクト開口部４内部に埋め込まれている金属材料膜１１ａと、アノード電極１１を構成する金属材料膜１１ｂとは異種の金属でもよい。たとえば、コンタクト開口部４内部の金属材料膜１１ａとしてコンタクト特性に優れた材料を用い、コンタクト開口部４以外の金属材料膜１１ｂとしてＥＬ層１２へのホール注入に最適な材料を用いることにより、両方の点で最適化されて発光特性が優れたＥＬ素子を得ることができる。
【００３７】
本実施の形態３においては、図１２に示すように、アノード電極１１が有機材料膜１０全体を覆い隠しているため、有機系の有機材料膜１０を使用した場合に課題となる水分の伝搬は、アノード電極１１によって防止され、ＥＬ層１２の劣化を防止可能な構造となる。また、ＥＬ層１２は有機材料膜１０の斜面部１７ａも被覆しているため、斜面部１７ａで発光する領域が増大し、かつ平坦部１６における光照射方向と異なるため、斜めから見たときにも輝度を維持することが可能である。また、有機材料膜１０にコンタクト開口部４を形成する必要が無いので、平坦部１６の面積の比率を増やすことができる。さらに、有機材料膜１０にコンタクト開口部４を形成する際に問題となる有機材料膜１０に起因する異物の発生などのプロセス上の問題を排除できる。
【００３８】
実施の形態４．    
図１７に、本実施の形態４にかかる表示素子の断面構造を示す。図１１、図１２で示される本実施の形態３の上面図、断面図における構成と同一部分には同一符号を付している。本実施の形態４は本実施の形態３を基にした形態であり、図の説明も本実施の形態３と同一の内容については省略する。本実施の形態４においては、有機材料膜１０とアノード電極１１との間に絶縁保護膜１５が形成されており、アノード電極１１と同様に絶縁保護膜１５も有機材料膜１０を被覆している点が本実施の形態３と異なる。本実施の形態４に示される素子構造により、有機材料膜１０からＥＬ層１２への水分の伝播が絶縁保護膜１５によってさらに阻止されるため、水分によるＥＬ層１２の劣化を防止するという効果を奏する。
【００３９】
ＥＬ素子の製造方法は、図１３、１４、１５、１６に示す本実施の形態３とほぼ同じ工程よりなるので、同一の工程は記載せず、本実施の形態３の工程との相違点のみを説明する。本実施の形態３によるＥＬ素子の製造方法においては、コンタクト開口部４が形成される領域の配線保護膜９をエッチング除去して画素電極７を露出させ、コンタクト開口部４を形成する工程があるが、実施の形態４においてはその工程よりも前に、画素ごとに独立して分離された有機材料膜１０上に絶縁保護膜１５を成膜する工程を追加する点が異なる。したがって、コンタクト開口部４を形成する工程では、絶縁保護膜１５も配線保護膜９と同時にエッチング除去する必要がある。本実施の形態４において、コンタクト開口部４が形成される領域の配線保護膜９と絶縁保護膜１５とをエッチング除去した工程の後、コンタクト開口部４が形成され、画素電極７の表面が露出された素子構造の断面図を図１８に示す。本実施の形態３における図１３と異なる点については既に記載したとおりである。図１８に示した工程の後は、本実施の形態３と同様に、有機材料膜１０の平坦部１６と斜面部１７ａとを被覆するように、かつ、コンタクト開口部４を介して画素電極７と接続するようにアノード電極１１を形成し、その後、有機材料膜１０の平坦部１６と斜面部１７ａの上部と、それらを被覆するアノード電極１１の上部とに、ＥＬ層１２とＩＴＯ等の透明導電膜であるカソード電極１３とを形成すると、図１７の断面図に示すＥＬ素子が完成する。なお、実施の形態３の変形例で示したように、コンタクト開口部４内部の金属材料膜としてコンタクト特性に最適な材料を用い、コンタクト開口部４以外の金属材料膜としてホール注入に最適な材料を用いると、本実施の形態４においても同様の効果をえることができる。
【００４０】
実施の形態５．
本実施の形態５にかかるＥＬ素子の素子構造について表示装置を例にして説明する。図１９に示すのは、表示装置のうち、２×２の４画素についての上面図であり、これら複数の画素は全く同等のように描かれているが、実際は、画素からの射出される光の色は画素ごとにＲ、Ｇ、Ｂとわかれていてもよい。図１９において示される素子構造は、ガラス、石英等からなる絶縁性基板５上に、走査線１、配線保護膜９に被覆された信号線２と、走査線１と信号線２とで区切られる領域にマトリックス状に配置されて表示装置の表示に寄与する光を射出するための画素３とからなり、画素３には走査線１と信号線２とから入力される走査信号や映像信号を画素３に伝える機能素子である薄膜トランジスタ（図示せず）と、薄膜トランジスタと接続されて画素３に信号を供給する画素電極７とが下層に形成されているものである。
【００４１】
さらに、画素３の上層には、有機材料からなる有機材料膜１０とアノード電極１１とが画素ごとに独立に分離されて形成されており、画素３を構成する有機材料膜１０とアノード電極１１とは長方形状をなし、周辺の端部と走査線１または、信号線２との間には間隙が形成されており、画素３と隣接する画素とはこの間隙と走査線１または信号線２との幅に相当する部分で分断されている。アノード電極１１は有機材料膜１０を完全に被覆した状態で形成されており、図において有機材料膜１０の外形はアノード電極１１の領域内の点線で示されている。また、アノード電極１１は、図１９中の有機材料膜１０を示す点線で囲まれた外側の領域である露出部１９において下層の画素電極７と接続されている。図において画素電極７は画素３領域の過半を占めているように記載されているが、アノード電極１１と接続されている限り、必ずしもその必要は無く、たとえば有機絶縁材料１０が無い箇所のみに形成していてもよい。
【００４２】
図１９で示した構造を詳しく見るために、画素３と、画素３に隣接する画素の一部について、図のＸ−Ｘで示した箇所の素子構造の断面形状を図２０に示す。ガラス、石英等からなる絶縁性基板５上に、配線保護膜９により被覆された信号線２と、画素電極７とが形成されており、画素電極７上には有機材料膜１０が画素ごとに独立して分離されて形成されている。その周辺の端部と信号線２との間には間隙１８ａ、１８ｂが形成されており、隣接する画素とは間隙１８ａ、１８ｂと信号線２との幅に相当する部分で分断されている。また、有機材料膜１０はおのおの平坦部１６と斜面部１７ａとを有しており、有機材料膜１０を被覆するようにアノード電極１１が形成され、アノード電極１１は有機材料膜１０が存在しない領域である露出部１９で下層の画素電極７と接続している。そして、有機材料膜１０の平坦部１６と斜面部１７ａ、およびアノード電極１１の上部に、ＥＬ層１２、カソード電極１３が積層されて形成されている。
【００４３】
本実施の形態５においては、画素電極７の上部に、有機材料膜１０の外周の少なくとも一部が画素電極７の外周よりも内側になるように形成されているため、画素電極７上に有機材料膜１０が存在しない領域である露出部１９が存在する。露出部１９において下層の画素電極７と接続されるように、アノード電極１１が有機材料膜１０を被覆するように形成されているのでコンタクト開口部４を形成することなく、アノード電極１１と画素電極７との電気的な接続をとることができる。さらに、アノード電極１１が有機材料膜１０を被覆しているため、この構造によっても有機系材料からなる有機材料膜１０を使った場合に問題となる水分の伝播によるＥＬ層１２の劣化を阻止することができる。また、ＥＬ層１２は有機材料膜１０の斜面部１７ａも被覆しているため、斜面部１７ａで発光する領域が増大し、かつ平坦部１６における光照射方向と異なるため、斜めから見たときにも輝度を維持することが可能である。
【００４４】
本実施の形態５は、画素電極７上の配線保護膜９を除去することにより、本実施の形態１〜４では構成されていたコンタクト開口部４の形成を不要にした点に特徴がある。コンタクト開口部４の形成には斜面部１７ｂが必須となるが、本実施の形態５においては有機材料膜１０の斜面部１７ａ以外に斜面部を形成する必要が無く、画素３においてＥＬ層１２の膜厚均一性を良好に維持できる平坦部１６の面積比率を向上することができる。また、図１９に示されているアノード電極１１をより大きく広げて画素電極７の接続部をアノード電極１１の外周に限定すれば、さらに平坦部１６の面積比率を向上させることができるので、下地の凹凸に起因するＥＬ層１２の不良を抑制することができる。
【００４５】
図２０では、アノード電極１１は有機材料膜１０の断面形状の両側において画素電極７と接続されているが、必ずしも両側で接続されている必要はない。有機材料膜１０を写真製版およびエッチングなどの工程で形成するときにアライメントずれや寸法変動によって、有機材料膜１０の断面形状の片側でしか接続されなくとも、薄膜トランジスタの画素電極７から供給される電流がアノード電極１１に伝達されることに関しては支障が無い。たとえば、図２１のように有機材料膜１０の位置がずれることにより、アノード電極１１と画素電極７とが接続されない箇所があっても、有機材料膜１０の外周の少なくとも一部において、画素電極７とアノード電極１１とが接続していればよい。
【００４６】
本実施の形態５におけるＥＬ素子の製造方法について、図１９、図２０、図２２を用いて以下に説明する。絶縁性基板５上に、画素電極７を備えた薄膜トランジスタ（図示せず）を有する画素３（図１９に示す）を図１９に示すようにマトリックス状に形成するとともに、信号線２を形成して、これらの上部に配線保護膜９を形成した後に、あらかじめ画素電極７上の配線保護膜９を写真製版およびエッチングなどの工程により除去しておく必要がある。図２２に、レジスト１４をマスクとして、信号線２上以外の箇所の配線保護膜９をエッチング除去した工程を示す。この後は、レジスト１４を除去して、以下に説明する製造方法を経て図２０に示すＥＬ素子が完成する。
【００４７】
まず、画素電極７上に有機材料膜１０を形成後、画素周辺部の有機材料膜１０を除去し、画素ごとに平坦部１６と平坦部１６の周囲に平坦部１６に連なって平坦部１６から遠ざかるにつれて有機材料膜１０の膜厚が薄くなるような斜面部１７ａを有する形状に有機材料膜１０を加工することにより、画素電極７の少なくとも一部に有機材料膜１０によって被覆されない露出部１９を形成する。また、有機材料膜１０は、隣接する画素の有機材料膜とは、間隙１８ａ、１８ｂと信号線２との幅に相当する部分で分断される。具体的には、たとえば有機材料膜１０としてポジ型の感光性アクリルを用いた場合、写真製版工程により画素３の周辺部に光を照射して現像処理を行うことにより、有機材料膜１０を画素ごとに分離することができる。また、このとき、有機材料膜１０に光を照射する際の光量を調整することにより、斜面部１７ａを形成することができる。
【００４８】
その後、露出部１９において画素電極７と接続されるように、かつ、有機材料膜１０の平坦部１６と斜面部１７ａとを被覆するようにアノード電極１１を形成する。最後に、有機材料膜１０の平坦部１６の上部および斜面部１７ａの上部と、有機材料膜１０を被覆するアノード電極１１の上部とに、ＥＬ層１２とＩＴＯ等の透明導電膜であるカソード電極１３とを形成して、図２０に示すＥＬ素子が完成する。本実施の形態５によるＥＬ素子の製造方法においては、コンタクト開口部を形成するためのマスクは不要となる。本実施の形態５の特徴である画素電極７上の配線保護膜９の除去に由来してコンタクト開口部４の形成工程を省略することができるという効果を有する。
【００４９】
以上に説明した本実施の形態１〜５によれば、ＥＬ層１２の下層となる平坦部１６を形成するために有機材料膜１０を用いる場合であっても、有機材料膜１０が個々の画素において独立するため、有機材料膜１０を介した水分の伝搬を阻止することができ、水分によるＥＬ層１２の発光特性劣化を防ぐことができ、動作の安定した表示装置を製作することができる。また、本実施の形態１〜５においては、自発光性材料膜として、主に有機ＥＬ層を用いた場合について説明したが、無機ＥＬ層を用いても同様に構成することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の実施の形態１におけるＥＬ素子の４画素を示す上面図である。
【図２】本発明の実施の形態１におけるＥＬ素子の画素を示す断面図である。
【図３】本発明の実施の形態１におけるＥＬ素子の画素を示す断面図である。
【図４】本発明の実施の形態１におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図５】本発明の実施の形態１におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図６】本発明の実施の形態１におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図７】本発明の実施の形態２におけるＥＬ素子の画素を示す断面図である。
【図８】本発明の実施の形態２におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図９】本発明の実施の形態２におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図１０】本発明の実施の形態２におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図１１】本発明の実施の形態３におけるＥＬ素子の４画素を示す上面図である。
【図１２】本発明の実施の形態３におけるＥＬ素子の画素を示す断面図である。
【図１３】本発明の実施の形態３におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図１４】本発明の実施の形態３におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図１５】本発明の実施の形態３におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図１６】本発明の実施の形態３におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図１７】本発明の実施の形態４におけるＥＬ素子の画素を示す断面図である。
【図１８】本発明の実施の形態４におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図１９】本発明の実施の形態５におけるＥＬ素子の４画素を示す上面図である。
【図２０】本発明の実施の形態５におけるＥＬ素子の画素を示す断面図である。
【図２１】本発明の実施の形態５の変形例におけるＥＬ素子の画素を示す断面図である。
【図２２】本発明の実施の形態５におけるＥＬ素子の画素を示す工程断面図である。
【図２３】本発明の実施の形態１における比較例を示す画素の断面図である。
【符号の説明】
【００５１】
１  走査線、２  信号線、３  画素、４  コンタクト開口部、５  絶縁性基板
６  薄膜トランジスタ
７  薄膜トランジスタの画素電極、８  薄膜トランジスタの信号電極
９  配線保護膜、１０  有機材料膜、１１  アノード電極、１２  ＥＬ層
１３  カソード電極、１４  レジスト、１５  絶縁保護膜、１６  平坦部
１７ａ、１７ｂ、１７ｃ  斜面部
１８ａ、１８ｂ  間隙
１９  露出部、２０  有機材料膜端部
【図１】
2006302860.tif 000003
【図２】
2006302860.tif 000004
【図３】
2006302860.tif 000005
【図４】
2006302860.tif 000006
【図５】
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【図６】
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【図７】
2006302860.tif 000009
【図８】
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【図９】
2006302860.tif 000011
【図１０】
2006302860.tif 000012
【図１１】
2006302860.tif 000013
【図１２】
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【図１３】
2006302860.tif 000015
【図１４】
2006302860.tif 000016
【図１５】
2006302860.tif 000017
【図１６】
2006302860.tif 000018
【図１７】
2006302860.tif 000019
【図１８】
2006302860.tif 000020
【図１９】
2006302860.tif 000021
【図２０】
2006302860.tif 000022
【図２１】
2006302860.tif 000023
【図２２】
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【図２３】
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