(57)【要約】【課題】  渦電流損を低減することのできる軟磁性材料および圧粉磁心を提供する。【解決手段】  軟磁性材料は、金属磁性粒子１０と、金属磁性粒子１０を被覆する絶縁被膜２０とを有する複数の複合磁性粒子３０を備えた軟磁性材料であって、複数の複合磁性粒子３０の各々は、円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下であり、かつ比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上である。また好ましくは、複数の複合磁性粒子３０の各々は、平均粒径が１０μｍ以上５００μｍ以下である。【選択図】        図１
2006302958.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属磁性粒子と、前記金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜とを有する複数の複合磁性粒子を備えた軟磁性材料であって、
前記複数の複合磁性粒子の各々は、円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下であり、かつ比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上であることを特徴とする、軟磁性材料。
【請求項２】
前記複数の複合磁性粒子の各々は、平均粒径が１０μｍ以上５００μｍ以下であることを特徴とする、請求項１に記載の軟磁性材料。
【請求項３】
請求項１または２に記載の軟磁性材料を用いて製造された圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性材料および圧粉磁心に関し、より特定的には、金属磁性粒子と、金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜とを有する複数の複合磁性粒子を備えた軟磁性材料および圧粉磁心に関する。
【背景技術】
【０００２】
電磁弁、モータ、または電源回路などを有する電気機器には、軟磁性材料を加圧成形した圧粉磁心が使用されている。この軟磁性材料は、複数の複合磁性粒子よりなっており、複合磁性粒子は金属磁性粒子と、その表面を被覆するガラス状の絶縁被膜とを有している。軟磁性材料には、小さな磁場の印加で大きな磁束密度を得ることができ、外部からの磁界変化に対して敏感に反応できる磁気的特性が求められる。
【０００３】
この軟磁性材料を交流磁場で使用した場合、鉄損と呼ばれるエネルギー損失が生じる。この鉄損は、ヒステリシス損と渦電流損との和で表わされる。ヒステリシス損とは、軟磁性材料の磁束密度を変化させるために必要なエネルギーによって生じるエネルギー損失をいう。ヒステリシス損は作動周波数に比例するので、主に低周波領域において支配的になる。また、ここで言う渦電流損とは、主として軟磁性材料を構成する金属磁性粒子間を流れる渦電流によって生じるエネルギー損失をいう。渦電流損は作動周波数の２乗に比例するので、主に高周波領域において支配的になる。近年、電気機器の小型化、効率化、および大出力化が要求されており、これらの要求を満たすためには、電気機器を高周波領域で使用することが必要である。このため、圧粉磁心には特に渦電流損の低下が求められている。
【０００４】
軟磁性材料の鉄損のうち、ヒステリシス損を低下させるためには、金属磁性粒子内の歪や転位を除去して磁壁の移動を容易にすることで、軟磁性材料の保磁力Ｈｃを小さくすればよい。一方、軟磁性材料の鉄損のうち、渦電流損を低下させるためには、金属磁性粒子を絶縁被膜で確実に被覆し、金属磁性粒子間の絶縁性を確保することで、軟磁性材料の電気抵抗率ρを大きくすればよい。
【０００５】
なお、軟磁性材料に関する技術が、たとえば特開２００３−２７２９１１号公報（特許文献１）に開示されている。上記特許文献１には、鉄を主成分とする粉末の表面に耐熱性の高いリン酸アルミニウム系の絶縁被膜が形成された鉄基粉末（軟磁性材料）が開示されている。上記特許文献１では、以下の方法により圧粉磁心が製造されている。まず、アルミニウムを含むリン酸塩と、たとえばカリウム等を含む重クロム塩とを含む絶縁被覆水溶液が鉄粉に噴射される。次に、絶縁被覆水溶液が噴射された鉄粉が３００℃で３０分間保持され、１００℃で６０分間保持される。これにより、鉄粉に形成された絶縁被膜が乾燥され、鉄基粉末が得られる。次に、鉄基粉末が加圧成形され、加圧成形後に熱処理され、圧粉磁心が完成する。
【特許文献１】特開２００３−２７２９１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述のように、圧粉磁心は軟磁性材料を加圧成形することによって製造されるため、軟磁性材料には高い成形性が要求される。しかし、軟磁性材料の加圧成形の際には、絶縁被膜が圧力によって破壊されやすい。その結果、鉄粉の粒子同士が電気的に短絡しやすくなり、渦電流損自体が増大する問題や、成形後の歪み取り熱処理工程において絶縁被膜の劣化進行が早くなり渦電流損が増大しやすいという問題があった。対して、絶縁被膜の破壊を防止するために加圧成形の圧力を低くすれば、得られる圧粉磁心の密度が低くなり、十分な磁気特性を得ることができなくなる。このため、加圧成形の圧力を低くすることはできなかった。加圧成形時の絶縁被膜破壊を抑制する別の手段として、真球状のガスアトマイズ粉末を利用することが挙げられるが、一般に成形体の高密度化に向いておらず、また成形体強度が低いという問題がある。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、渦電流損を低減でき、かつ高強度の圧粉磁心の製造に適した軟磁性材料、および低渦電流損と高強度とを両立した圧粉磁心を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の軟磁性材料は、金属磁性粒子と、金属磁性粒子を被覆する絶縁被膜とを有する複数の複合磁性粒子を備えた軟磁性材料であって、複数の複合磁性粒子の各々は、円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下であり、かつ比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上である。
【０００９】
本願発明者らは、軟磁性材料の加圧成形時における絶縁被膜の破壊の原因が、金属磁性粒子の突起部（曲率半径の小さな部分）にあることを見出した。すなわち、加圧成形時には、特に金属磁性粒子の突起部に応力集中が生じ、突起部が大きく変形する。このとき絶縁被膜は、金属磁性粒子とともに大きく変形することができずに破壊されたり、突起部先端によって突き破られたりする。したがって、加圧成形時における絶縁被膜の破壊を防ぐためには、金属磁性粒子の突起部を減らすことが効果的である。
【００１０】
ここで、金属磁性粒子には、水アトマイズ法により生成された原料粉末（以下、水アトマイズ粉と記す）と、ガスアトマイズ法により生成された原料粉末（以下、ガスアトマイズ粉と記す）とがある。水アトマイズ粉の粒子には多数の突起部があるので、加圧成形時において絶縁被膜が破壊されやすい。一方、ガスアトマイズにより生成された原料粉末（以下、ガスアトマイズ粉と記す）はほぼ真球に近く、突起部が少ない形状である。そこで、金属磁性粒子として水アトマイズ粉ではなくガスアトマイズ粉を用いることで、加圧成形時の絶縁被膜の破壊を防止することも考えられる。ところが、金属磁性粒子はその表面にある凹凸の噛み合わせによって互いに接合されているので、真球に近い形状であるガスアトマイズ粉の金属磁性粒子では粒子同士が接合されにくく、成形体強度が著しく低下する。その結果、ガスアトマイズ粉の金属磁性粒子では圧粉磁心を実用上使用することができない。つまり、水アトマイズ粉またはガスアトマイズ粉を用いても、渦電流損を低減しつつ成形体強度を向上することはできない。
【００１１】
そこで、複数の複合磁性粒子の各々が、円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下であり、かつ比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上である本発明の軟磁性材料により、渦電流損を低減しつつ成形体強度を向上できることを本願発明者らは見出した。本発明の軟磁性材料における複合磁性粒子は、粒子径の１００分の１程度のオーダーの微細な凹凸が形成されている形状となる。この複合磁性粒子は従来の水アトマイズ粉の粒子に比べて突起部が小さいので、応力集中が生じにくく、絶縁被膜が破壊されにくい。その結果、渦電流損を向上することができる。また、従来のガスアトマイズ粉に比べて凹凸が多数存在するので、この凹凸により複合磁性粒子同士が接合し、複合磁性粒子同士の摩擦が大きくなる。その結果、成形体強度を向上することができる。
【００１２】
本発明の軟磁性材料において好ましくは、複数の複合磁性粒子の各々は、平均粒径が１０μｍ以上５００μｍ以下である。
【００１３】
複数の複合磁性粒子の各々の平均粒径が５μｍ以上である場合、金属が酸化されにくくなるため、軟磁性材料の磁気的特性の低下を抑止できる。また、複数の複合磁性粒子の各々の平均粒径が３００μｍ以下である場合、加圧成形時において混合粉末の圧縮性が低下することを抑止できる。これにより、加圧成形によって得られた成形体の密度が低下せず、取り扱いが困難になることを防ぐことができる。また磁気特性の観点からも、平均粒径が５μｍ以上である場合、ギャップの反磁界効果によるヒステリシス損の増大を抑制できる効果と、平均粒径が３００μｍ以下である場合、粒子内渦電流損の発生による渦電流損の増大を抑制できる効果がある。
【００１４】
本発明の圧粉磁心は、上記軟磁性材料を用いて製造されたものである。これにより、渦電流損を低減しつつ成形体強度を向上することができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の軟磁性材料および圧粉磁心によれば、渦電流損を低減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の一実施の形態について、図に基づいて説明する。
【００１７】
（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心を拡大して示した模式図である。図１に示すように、本実施の形態における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心は、金属磁性粒子１０と、金属磁性粒子１０の表面を被覆する絶縁被膜２０とを有する複数の複合磁性粒子３０を含んでいる。複数の複合磁性粒子３０の各々は、たとえば複合磁性粒子３０の各々の間に介在している有機物４０や、複合磁性粒子３０が有する凹凸の噛み合わせなどによって接合されている。なお、複合磁性粒子３０の各々は、絶縁被膜２０を覆うようにに形成された保護被膜（図示なし）をさらに有していてもよく、有機物４０はなくてもよい。
【００１８】
図２は、本発明の実施の形態１における軟磁性材料を構成する１個の複合磁性粒子を模式的に示す平面図である。図２を参照して、本発明の軟磁性材料における複合磁性粒子３０は、円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下であり、かつ比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上である。複合磁性粒子３０の最大径、円相当径、および比表面積の各々は、以下の方法によって規定される。
【００１９】
複合磁性粒子３０の最大径は、光学的手法（たとえば光学顕微鏡による観察）によって複合磁性粒子３０の形状を特定し、最大の粒子径となる部分の長さで規定される。また、複合磁性粒子３０の円相当径は、光学的手法（たとえば光学顕微鏡による観察）によって複合磁性粒子３０の形状を特定し、平面的に見た場合の複合磁性粒子３０の表面積Ｓを測定し、以下の式（１）を用いて算出される。
【００２０】
円相当径＝２×｛表面積Ｓ／π｝1/2    ・・・（１）
すなわち、円相当径に対する最大径の比は、図３に示すように複合磁性粒子が真球である場合には１となる。また、図４に示すように複合磁性粒子に大きな突起部が存在する程大きくなる。複合磁性粒子３０の比表面積はＢＥＴ法により測定される。具体的には、吸着占有面積の判った不活性気体を複合磁性粒子の表面に液体窒素の温度で吸着させ、その吸着量から複合磁性粒子の比表面積が測定される。
【００２１】
図５は、図２のＩＩＩ部拡大図である。図５を参照して、複合磁性粒子３０の円相当径に対する最大径の比が上記範囲にある場合、複合磁性粒子３０には粒径の１００分の１程度のオーダーの微細な凹凸３１が多数形成されている。これらの凹凸３１の噛み合わせによって複合磁性粒子３０の各々は互いに接合されている。
【００２２】
図１および図２を参照して、複合磁性粒子３０の平均粒径は、５μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましい。複合磁性粒子３０の平均粒径が５μｍ以上である場合、金属が酸化されにくくなるため、軟磁性材料の磁気的特性の低下を抑止できる。また、複合磁性粒子３０の平均粒径が３００μｍ以下である場合、加圧成形時において混合粉末の圧縮性が低下することを抑止できる。これにより、加圧成形によって得られた成形体の密度が低下せず、取り扱いが困難になることを防ぐことができる。
【００２３】
なお、平均粒径とは、ふるい法によって測定した粒径のヒストグラム中、粒径の小さいほうからの質量の和が総質量の５０％に達する粒子の粒径、つまり５０％粒径Ｄをいう。
【００２４】
金属磁性粒子１０は、たとえばＦｅ、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ｎ（窒素）系合金、Ｆｅ−Ｎｉ（ニッケル）系合金、Ｆｅ−Ｃ（炭素）系合金、Ｆｅ−Ｂ（ホウ素）系合金、Ｆｅ−Ｃｏ（コバルト）系合金、Ｆｅ−Ｐ系合金、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｏ系合金、Ｆｅ−Ｃｒ（クロム）系合金あるいはＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ系合金などから形成されている。金属磁性粒子１０はＦｅを主成分としていればよく、金属単体でも合金でもよい。
【００２５】
絶縁被膜２０は、金属磁性粒子１０間の絶縁層として機能する。金属磁性粒子１０を絶縁被膜２０で覆うことによって、この軟磁性材料を加圧成形して得られる圧粉磁心の電気抵抗率ρを大きくすることができる。これにより、金属磁性粒子１０間に渦電流が流れるのを抑制して、圧粉磁心の渦電流損を低減させることができる。絶縁被膜２０は、たとえば金属としてＦｅ、Ａｌ、Ｃａ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｇ、Ｖ、Ｃｒ、Ｙ、Ｂａ、Ｓｒ、希土類元素を用いた金属酸化物、金属窒化物、または金属炭化物や、リン酸金属塩化合物、ホウ酸金属塩化合物、または珪酸金属塩化合物などの絶縁性物質よりなっている。
【００２６】
絶縁被膜２０の厚みは、０．００５μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。絶縁被膜２０の厚みを０．００５μｍ以上とすることによって、トンネル電流の発生を防止でき、渦電流によるエネルギー損失を効果的に抑制することができる。また、絶縁被膜２０の厚みを２０μｍ以下とすることによって、軟磁性材料に占める絶縁被膜２０の割合が大きくなりすぎない。このため、この軟磁性材料を加圧成形して得られる圧粉磁心の磁束密度が著しく低下することを防止できる。
【００２７】
続いて、図１に示す圧粉磁心を製造する方法について説明する。図６は、本発明の実施の形態１における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図である。
【００２８】
図６を参照して、始めに、Ｆｅを主成分としており、たとえば純度９９．８%以上の純鉄や、Ｆｅ、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、またはＦｅ−Ｃｏ系合金などよりなる金属磁性粒子１０の原料粉末を準備する（ステップＳ１）。このとき、準備する金属磁性粒子１０の平均粒径を５μｍ以上３００μｍ以下とすることにより、製造された軟磁性材料における複合磁性材料３０の各々の平均粒径を５μｍ以上３００μｍ以下とすることができる。これは、絶縁被膜２０の膜厚が金属磁性粒子１０の粒径に比べて無視できる程度に薄く、複合磁性粒子３０の粒径と金属磁性粒子１０の粒径はほぼ同一になるためである。
【００２９】
金属磁性粒子１０は、たとえばガスアトマイズ粉であってもよいし、水アトマイズ粉であってもよい。ここで、ガスアトマイズ粉とは、金属磁性粒子となる材料の溶湯を高圧のガスにより噴霧し、気体で急冷することで得られる粉体であり、水アトマイズ粉とは、金属磁性粒子となる材料の溶湯を高圧の水流により水中へ噴霧することで得られる粉体である。
【００３０】
金属磁性粒子１０が水アトマイズ粉である場合には、金属磁性粒子１０の表面には多数の突起部が存在する。そこで、これらの突起部を除去するために、次に金属磁性材料１０の表層を平滑化する（ステップＳ１ａ）。具体的には、ボールミルを用いて軟磁性材料の表面を摩耗させ、金属磁性粒子１０の表面の突起部を除去する。ボールミル加工時間を長くする程、突起部は除去されるので、金属磁性粒子１０の形状は真球に近くなる。ボールミル加工時間をたとえば３０分〜６０分とすることで、円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下である金属磁性粒子１０が得られる。
【００３１】
なお、金属磁性粒子１０がガスアトマイズ粉である場合には、金属磁性粒子１０は元々真球に近い形状であり、円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下であるので、この球状化処理は省略されてもよい。
【００３２】
次に、金属磁性粒子１０を４００℃以上融点未満の温度で熱処理する（ステップＳ２）。熱処理前の金属磁性粒子１０の内部には、多数の歪み（転位、欠陥）が存在している。そこで、金属磁性粒子１０に熱処理を実施することによって、この歪みを低減させることができる。熱処理の温度は、７００℃以上９００℃未満であることがさらに好ましい。この温度域で処理することによって、歪み取りの効果を十分に得ることができ、かつ、粉末同士が焼結してしまうことを回避できる。なお、この熱処理は省略されてもよい。
【００３３】
次に、金属磁性粒子１０の表面に凹凸を形成する（ステップＳ３）。具体的には、金属磁性材料１０を所定濃度の硫酸水溶液中に浸積する。これにより、金属磁性粒子１０表面が硫酸によりエッチングされ、金属磁性粒子１０の表面に凹凸が形成される。硫酸水溶液中への浸積時間によって、金属磁性粒子１０の表面に形成される凹凸の量および形状が調節可能である。硫酸水溶液への浸漬時間をたとえば２０分以上とすることで、金属磁性粒子１０の比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上となる。
【００３４】
次に、金属磁性粒子１０をたとえばリン酸アルミニウム水溶液中に浸漬することにより、金属磁性粒子１０の表面に絶縁被膜２０を形成する（ステップＳ４）。
【００３５】
次に、たとえばシリコ−ン樹脂よりなる保護被膜を形成する（ステップＳ５）。具体的には、絶縁被膜２０で被覆された金属磁性粒子１０に、有機溶媒に溶かしたシリコーン樹脂を混合あるいは噴霧する。その後、乾燥させ溶媒を除去する。なお、この保護被膜の形成は省略されてもよい。
【００３６】
以上の工程により、本実施の形態の軟磁性材料が完成する。さらに、以下の製造工程を経ることによって本実施の形態の圧粉磁心が製造される。
【００３７】
次に、複合磁性粒子３０と、バインダである有機物４０とを混合する（ステップＳ６）。なお、混合方法に特に制限はなく、たとえばＶ型混合機を用いた乾式混合でもよいし、ミキサー型混合機を用いた湿式混合でもよい。これにより、複数の複合磁性粒子３０の各々が有機物４０で互いに接合された形態となる。なお、このバインダの混合は省略されてもよい。
【００３８】
有機物４０としては、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ポリアミド、熱可塑性ポリアミドイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミドイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミドまたはポリエーテルエーテルケトンなどの熱可塑性樹脂や、高分子量ポリエチレン、全芳香族ポリエステルまたは全芳香族ポリイミドなどの非熱可塑性樹脂や、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、パルミチン酸リチウム、パルミチン酸カルシウム、オレイン酸リチウムおよびオレイン酸カルシウムなどの高級脂肪酸系を用いることができる。また、これらを互いに混合して用いることもできる。
【００３９】
次に、得られた軟磁性材料の粉末を金型に入れ、たとえば３９０（ＭＰａ）から１５００（ＭＰａ）までの圧力で加圧成形する（ステップＳ７）。これにより、金属磁性粒子１０の粉末が圧縮された圧粉成形体が得られる。なお、加圧成形する雰囲気は、不活性ガス雰囲気または減圧雰囲気とすることが好ましい。この場合、大気中の酸素によって混合粉末が酸化されるのを抑制することができる。
【００４０】
次に、加圧成形によって得られた圧粉成形体を２００℃以上９００℃以下の温度で熱処理する（ステップＳ８）。加圧成形を経た圧粉成形体の内部には歪や転位が多数発生しているので、熱処理によりこのような歪や転位を取り除くことができる。以上に説明した工程により、図１に示す圧粉磁心が完成する。
【００４１】
本実施の形態の軟磁性材料および圧粉磁心によれば、渦電流損を低減しつつ成形体強度を向上することができる。これについて以下に説明する。
【００４２】
図７は、水アトマイズ粉よりなる複合磁性粒子の結合状態を示す模式図である。図７を参照して、水アトマイズ粉から得られた複合磁性粒子１３０ａには多数の突起部１３１がある。このため、複合磁性粒子１３０ａによれば、突起部によって複合磁性粒子１３０ａ同士が噛み合うので、複合磁性粒子１３０ａ同士の接合を強化することができ、成形体強度を向上することができる。一方、複合磁性粒子１３０ａでは、加圧成形時において突起部に応力集中が生じることにより、絶縁被膜が破壊される。その結果、渦電流損の増大を招く。
【００４３】
また、図８は、ガスアトマイズ粉よりなる複合磁性粒子の結合状態を示す模式図である。図８を参照して、ガスアトマイズ粉から得られた複合磁性粒子１３０ｂには突起部がほとんどない。このため、複合磁性粒子１３０ｂによれば、加圧成形時に絶縁被膜が破壊されることを防止でき、渦電流損を低減することができる。一方、複合磁性粒子１３０ａにおいては、突起部がないために複合磁性粒子１３０ｂ同士の接合が弱まり、成形体強度の低下を招く。
【００４４】
図７および図８に示すように、従来の水アトマイズ粉およびガスアトマイズ粉から得られた複合磁性粒子では、渦電流損を低減しつつ成形体強度を向上することはできない。これに対して、図９に示すように、本発明の軟磁性材料を構成する複合磁性粒子３０は、粒子径の１００分の１程度のオーダーの微細な凹凸３１が多数形成されている形状となる。このため、多数の凹凸３１によって複合磁性粒子３０同士の接合を強化することができ、成形体強度を向上することができる。また、複合磁性粒子３０の凹凸３１は水アトマイズ粉よりなる複合磁性粒子１３０ａの突起部１３１に比べて突起が小さい。このため、加圧成形時に絶縁被膜が破壊されることを抑止でき、渦電流損を低減することができる。
【００４５】
また、従来の水アトマイズ粉およびガスアトマイズ粉から得られた複合磁性粒子に比べて、加圧成形時に絶縁被膜が破壊されにくいので、加圧成形後の熱処理温度を高温（たとえば５００℃を超える温度）にしても熱による絶縁被膜が破壊されにくくなる。これにより、渦電流損の増大を抑えながら金属磁性粒子内の歪みを効率的に除去することができ、軟磁性材料のヒステリシス損および渦電流損の両方を低減することができる。
【実施例１】
【００４６】
本実施例では、実施の形態１の製造方法とほぼ同様の方法を用いて、試料Ａ１〜Ａ１３およびＢ１〜Ｂ１３の各々の軟磁性材料を作製し、複合磁性粒子における最大径の比（最大径／円相当径）と、比表面積（ｍ2／ｇ）とを検討した。
【００４７】
始めに、金属磁性粒子として、粒径が５０〜１５０μｍであり、純度が９９．８％以上である水アトマイズ粉（試料Ａ１〜Ａ１２および試料Ｂ１〜Ｂ１２）およびガスアトマイズ粉（試料Ａ１３および試料Ｂ１３）を準備した。続いて、ボールミルを用いて、水アトマイズ粉の金属磁性粒子を球状化した。ボールミル処理には、フリッチュ社製の「遊星型ボールミルＰ−５」を用いた。ボールミル加工時間を１分間から６０分間の範囲で変化させ、ボールミルによる加工条件の異なる複数の金属磁性粒子を作製した。また、比較のため、ボールミル処理を実施しない金属磁性粒子も準備した。なお、ガスアトマイズ粉の金属磁性粒子は球状化しなかった。そして、金属磁性粒子を水素気流中において６００℃の温度で熱処理した。
【００４８】
次に、試料Ｂ１〜Ｂ１３となる金属磁性粒子１０を硫酸水溶液中に２０分間浸積し、金属磁性粒子の表面に凹凸を形成した。硫酸水溶液としては、金属磁性粒子１ｋｇに対して、１ｌ（リットル）の水に０．７５ｇのＨ2ＳＯ4を溶解し、ｐＨ＝２．０程度に調整した硫酸水溶液を使用した。一方、試料Ａ１〜Ａ１３については、上記の硫酸水溶液処理を行なわなかった。
【００４９】
続いて、金属磁性粒子をリン酸塩水溶液中に浸漬し、絶縁被膜を形成した。そして、絶縁被膜で被覆された金属磁性粒子と、シリコーン樹脂（東芝シリコーン社製の商品名「ＴＳＲ１１６」）とを混合し、大気中にて１５０℃の温度で１時間熱処理してこのシリコーン樹脂を熱硬化し、保護被膜を形成した。これにより軟磁性材料を得た。
【００５０】
こうして得られた軟磁性材料について、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比（最大径／円相当径）と、比表面積（ｍ2／ｇ）とを測定した。その結果を表１に示す。
【００５１】
【表１】
2006302958.tif 000003
【００５２】
表１を参照して、試料Ｂ１〜Ｂ１３の各々を比較して、ボールミル加工時間が長くなる程、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比が１に近づいている。試料Ａ１〜Ａ１３の各々についても同様のことが言える。特に試料Ａ９〜Ａ１３および試料Ｂ９〜Ｂ１３では、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下となっている。このことから、ボールミル加工時間を長くする程、突起部が除去され、複合磁性粒子が真球に近くなることが分かる。また、ガスアトマイズ粉を用いた場合には、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比が１．０８となり、複合磁性粒子が最も真球に近いことが分かる。
【００５３】
また、試料Ａ１〜Ａ１３の各々と、試料Ｂ１〜Ｂ１３の各々とについて、ボールミル加工時間が同じ試料同士をそれぞれ比較すると、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比に違いは見られない。このことから、硫酸水溶液処理の有無は、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比に影響を与えないことが分かる。
【００５４】
また、試料Ａ１〜Ａ１３の各々と、試料Ｂ１〜Ｂ１３の各々とについて、ボールミル加工時間が同じ試料同士を比較すると、試料Ｂ１〜Ｂ１３の各々の比表面積は、試料Ａ１〜Ａ１３の各々の比表面積よりも大きくなっている。特にＢ１〜Ｂ１３では、複合磁性粒子の比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上となっている。このことから、硫酸水溶液処理を行なうことにより金属磁性粒子の表面に凹凸が形成され、複合磁性粒子の比表面積が増加することが分かる。
【００５５】
ここで、試料Ａ１〜Ａ１３および試料Ｂ１〜Ｂ１３の各々について、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比が１．０を超えて１．３以下であり、かつ比表面積が０．１０ｍ2／ｇ以上となっているのは、試料Ｂ９〜Ｂ１３のみである。したがって、試料Ｂ９〜Ｂ１３が本発明品である。
【実施例２】
【００５６】
本実施例では、実施例１で作製した試料Ａ１〜Ａ１３および試料Ｂ１〜Ｂ１３の各々を用いて圧粉磁心を作製し、その磁気特性を評価した。
【００５７】
実施例１で得られた軟磁性材料を１０〜１３ｔｏｎ／ｃｍ２の面圧で加圧成形し、７．６０ｇ／ｃｍ3の密度のリング状（外径３４ｍｍ、内径２０ｍｍ、厚み５ｍｍ）の成形体を作製した。その後、窒素気流雰囲気にて５００℃の温度で１時間、成形体を熱処理した。また、試料Ａ６〜Ａ１３および試料Ｂ８〜Ｂ１３については、５００℃を超える温度で成形体を熱処理しても絶縁被膜が破壊されなかったので、それぞれ５００℃を超える最適な温度でも熱処理を行なった。これにより圧粉磁心を得た。
【００５８】
こうして得られた圧粉磁心について、ＢＨカーブトレーサを用いてヒステリシス損、渦電流損、および鉄損を測定した。これらの測定の際には、励起磁束密度を１０ｋＧ（＝１Ｔ（テスラ））とし、測定周波数を５０〜１ｋＨｚとした。ここで、ヒステリシス損および渦電流損の分離については、鉄損の周波数曲線を次の３つの式で最小２乗法によりフィッティングし、ヒステリシス損係数および渦電流損係数を算出することで行なった。この結果を表２に示す。
【００５９】
（鉄損）＝（ヒステリシス損係数）×（周波数）＋（渦電流損係数）×（周波数）2
（ヒステリシス損）＝（ヒステリシス損係数）×（周波数）
（渦電流損）＝（渦電流損係数）×（周波数）2
【００６０】
【表２】
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【００６１】
表２を参照して、試料Ｂ１〜Ｂ１３の各々を比較して、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比が１に近づく程、ヒステリシス損、渦電流損、および鉄損のいずれもがおおむね減少していることがわかる。試料Ａ１〜Ａ１３についても同様のことが言える。特に試料Ｂ９〜Ｂ１２では、渦電流損が１１以下と非常に低い値となっている。このことから、本発明の軟磁性材料によれば、圧粉成形の際の絶縁被膜の破壊を抑止することができ、渦電流損などの磁気特性を向上できることが分かる。
【００６２】
また、試料Ａ６〜Ａ１３および試料Ｂ８〜Ｂ１３は、５００℃を超える温度で成形体の熱処理を行なうことが可能であり、その結果、ヒステリシス損が大きく低下している。たとえば試料Ｂ１０において、５００℃で熱処理した場合のヒステリシス損は９８Ｗ／ｋｇであるのに対し、５６０℃で熱処理した場合のヒステリシス損は６４Ｗ／ｋｇと大きく低下している。これは以下の理由によるものであると考えられる。すなわち、試料Ａ６〜Ａ１３および試料Ｂ８〜Ｂ１３では金属磁性粒子の形状が真球に近くなっているために、５００℃を超える温度で成形体を熱処理しても絶縁被膜が破壊されない。このため、加圧成形後の熱処理温度を高温にしても絶縁被膜が破壊されず、渦電流損の増大を抑えながら金属磁性粒子内の歪みを効率的に除去することができる。その結果、軟磁性材料のヒステリシス損を大きく低減することができる。
【００６３】
また、試料Ａ９〜Ａ１３の各々と、試料Ｂ９〜Ｂ１３とについて、複合磁性粒子における円相当径に対する最大径の比が同じ試料（試料に付いている数字が同じ試料）同士の成形体強度を比較すると、たとえば試料Ａ９の成形体強度は５３ＭＰａであるのに対して、試料Ｂ９の成形体強度は９６ＭＰａである。また、試料Ａ１０の成形体強度は４３ＭＰａであるのに対して、試料Ｂ１０の成形体強度は９２ＭＰａである。また、試料Ａ１１の成形体強度は４４ＭＰａであるのに対して、試料Ｂ１１の成形体強度は９３ＭＰａである。また、試料Ａ１２の成形体強度は３８ＭＰａであるのに対して、試料Ｂ１２の成形体強度は８９ＭＰａである。さらに、試料Ａ１３の成形体強度は２６ＭＰａであるのに対して、試料Ｂ１３の成形体強度は７２ＭＰａである。このことから、本発明の軟磁性材料によれば、成形体強度を向上できることが分かる。
【００６４】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【００６５】
本発明の軟磁性材料および圧粉磁心は、たとえば、モーターコア、電磁弁、リアクトルもしくは電磁部品一般に利用される。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】本発明の実施の形態１における軟磁性材料を用いて作製された圧粉磁心を拡大して示した模式図である。
【図２】本発明の実施の形態１における軟磁性材料を構成する１個の複合磁性粒子を模式的に示す図である。
【図３】球形状を有する複合磁性粒子を示す投影図である。
【図４】歪な形状を有する複合磁性粒子を示す投影図である。
【図５】図２のＩＩＩ部拡大図である。
【図６】本発明の実施の形態１における圧粉磁心の製造方法を工程順に示す図である。
【図７】水アトマイズ粉よりなる複合磁性粒子の結合状態を示す模式図である。
【図８】ガスアトマイズ粉よりなる複合磁性粒子の結合状態を示す模式図である。
【図９】本発明の複合磁性粒子の結合状態を示す模式図である。
【符号の説明】
【００６７】
１０  金属磁性粒子、２０  絶縁被膜、３０，１３０ａ，１３０ｂ  複合磁性粒子、３１  凹凸、４０  有機物、１３１  突起部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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