(57)【要約】【課題】反射面となる金属薄膜層を鏡面反射層として積層フィルムの平滑面に形成させることにより、高度で均一な光線反射率が得られ、かつ積層フィルムからの表面析出物による汚染が抑制された鏡面反射フィルムの基材として好適な積層ＰＥｓフィルムを提供する。【解決手段】表面層Ａ／中間層Ｍ／表面層Ｂの少なくとも３層の層構成からなる積層ＰＥｓフィルムであって、表面層ＡはＳＲｚが０．２０μｍ以下の平滑なＰＥｓ樹脂層であり、中間層Ｍはその内部に空洞又は無機粒子の少なくとも一方を含有してなるＰＥｓ樹脂組成物からなる白色遮光層であり、表面層Ｂは粒子を含有する樹脂組成物からなる易滑層であり、積層ＰＥｓフィルムは光線透過率が２０％以下であり、かつ１７０℃で２０分間加熱処理した時に表面層Ｂの表面に析出する粒子の占有面積比が０．００８以下である積層ＰＥｓフィルム。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面層（Ａ）／中間層（Ｍ）／表面層（Ｂ）の少なくとも３層の層構成からなる積層ポリエステルフィルムであって、前記の表面層（Ａ）は、三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）が０．２０μｍ以下の平滑なポリエステル樹脂層であり、前記の中間層（Ｍ）はその内部に空洞又は無機粒子の少なくとも一方を含有してなるポリエステル樹脂組成物からなる白色遮光層であり、前記の表面層（Ｂ）は粒子を含有する樹脂組成物からなる易滑層であり、前記の積層ポリエステルフィルムは光線透過率が２０％以下であり、かつ前記の積層ポリエステルフィルムを１７０℃で２０分間加熱処理した時に表面層（Ｂ）の表面に析出する粒子の占有面積比が０．００８μｍ2／μｍ2以下であることを特徴とする積層ポリエステルフィルム。
【請求項２】
前記の表面層（Ｂ）のＳＲｚが、前記の表面層（Ａ）のＳＲｚよりも大きく３．０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項３】
前記の表面層（Ｂ）が中間層（Ｍ）側の層（Ｂ１）と表面側の易滑性被覆層（Ｂ２）の２層からなり、易滑性被覆層（Ｂ２）中に平均粒径２０ｎｍ以上１５０ｎｍ未満の粒子ａ及び平均粒径１５０ｎｍ以上６００ｎｍ以下の粒子ｂを含有する樹脂組成物から構成されていることを特徴とする請求項１または２に記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項４】
前記の表面層（Ａ）の内部に、粒子が実質的に含有されていないことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項５】
前記の中間層（Ｍ）の内部に存在する空洞が、ポリエステル樹脂と該ポリエステル樹脂に非相溶の熱可塑性樹脂を含むポリエステル樹脂組成物を少なくとも一方向に延伸することにより発現させた空洞であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項６】
前記の積層ポリエステルフィルムの見かけ密度が０．６０〜１．３５ｇ／ｃｍ3であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項７】
前記の積層ポリエステルフィルムの総厚みが１００〜３００μｍで、表面層（Ａ）及び（Ｂ）の厚みがそれぞれ５〜３０μｍであることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項８】
積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）と表面層（Ｂ）とを重ね合わせた際の静摩擦係数が０．６０以下であることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項９】
前記の積層ポリエステルフィルムを、無荷重の状態で、１１０℃で３０分間加熱処理した後のカール値が１ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルム。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムを、該フィルムの表面層Ａに金属薄膜層を積層した鏡面反射フィルムの基材として用い、前記の金属薄膜層を反射面として使用することを特徴とする鏡面反射フィルム用積層ポリエステルフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層ポリエステルフィルムに関する。より詳しくは、金属薄膜層よりなる光反射層を形成させた鏡面反射フィルムの基材、特に、液晶ディスプレイ（以下、ＬＣＤと略す）の面光源反射板の部材として好適に用いることができる積層ポリエステルフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶画面を使用した用途の拡大はめざましく、従来のノートパソコンの他に、据え置き型のパソコン、液晶テレビ、携帯電話のディスプレイ、各種ゲーム機などで広く採用されてきている。このような用途拡大に応じて画面の高輝度化、高精細化が望まれており、照明光源でも高出力化や光源ランプ数の増加などの改良が図られてきている。また、該光源に使用される反射板に関しても、その反射特性に対する要求も高度化してきている。特に、市場において高輝度化の要求がますます強くなってきている。
【０００３】
高輝度化の要求に答えるには、反射板として銀やアルミニウム等の金属薄膜層の鏡面反射を利用したものを用いることが好ましい。しかしながら、該方法は鏡面反射光が強く輝度を高めることは可能であるが、光の入射角に対し他の角度への反射光が殆ど見られない。そのため、ＬＣＤ用反射板として使用すると、一定方向から見た時だけ明るく、他の角度から見た場合に暗くて見えにくいという現象が生じる。この現象は一般に指向性が強い又は視野角が狭いと呼ばれている。そのため、従来は、指向性の強い鏡面反射光を低下させ、指向性の弱い拡散反射光を増大させる方法が用いられてきた。
【０００４】
例えば、以下の方法が開示されている。
（１）二酸化チタン等の白色の無機粒子を含む樹脂フィルム基材の反射使用面の反対側に金属薄膜よりなる光反射層を積層し、該無機粒子による光線の散乱作用により拡散反射光を増加させる方法（例えば、特許文献１〜７等参照）
（２）銀系金属薄膜よりなる光反射層の表面に、白色顔料を含むフィルムあるいは白色顔料を含む樹脂層を積層したフィルムを重ね合わせて、該白色顔料による光線の散乱作用により拡散反射光を増加させる方法（例えば、特許文献８〜９等参照）
（３）表面がマット加工された透明フィルムのマット加工された反対面の平坦表面に銀薄膜層よりなる光反射層を形成し、マット加工表面による光線の散乱作用により拡散反射光を増加させる方法（特許文献１０参照）
（４）紫外線吸収剤、必要に応じて白色顔料を併用して、特定の曇価を有する艶消しフィルムに、銀薄膜層よりなる光反射層を形成し、フィルム中の紫外線吸収剤や白色顔料による光線の散乱作用により拡散反射光を増加させる方法（例えば、特許文献１１参照）
【０００５】
（５）基材フィルムの表面に粒子を含む樹脂層を積層し、基材フィルム表面に凹凸層を形成し、該凹凸層表面に銀あるいはアルミニウム系金属薄膜よりなる光反射層を設けて、光反射層の凹凸により拡散反射光を増加させる方法（例えば、特許文献１２〜１４等参照）
（６）基材フィルム表面にアンカー層を積層し、その上に金属蒸着層よりなる光反射層を形成させ、特定条件で熱処理することにより拡散反射光を増加させる方法（例えば、特許文献１５参照）
（７）内部に微細な多数の空孔を含有する熱可塑性高分子樹脂配向フィルムからなる透過光散乱性制御フィルムに、金属膜を積層し、フィルム側から光を入射することにより、入射方向によって散乱性を制御する方法（例えば、特許文献１６の特許請求の範囲、段落０００５、００６０を参照）
【０００６】
【特許文献１】特開平５−３０１３１９号公報
【特許文献２】特開平１０−７３０号公報
【特許文献３】特開平１０−７３１号公報
【特許文献４】特開平１０−７３２号公報
【特許文献５】特開平１０−６７０６７号公報
【特許文献６】特開平５−３０１３１８号公報
【特許文献７】特開平１０−１９３４９４号公報
【特許文献８】特開平６−１５７７５号公報
【特許文献９】特開平６−４７８７０号公報
【特許文献１０】特開平８−７６１１２号公報
【特許文献１１】特開平７−１０８６４３号公報
【特許文献１２】特開２００１−２９６４１０号公報
【特許文献１３】特開２００１−３５０００４号公報
【特許文献１４】特開２００２−７９６０５号公報
【特許文献１５】特開２０００−１８７２０７号公報
【特許文献１６】特開平１０−３３２９１１号公報
【０００７】
上記方法は、指向性が強いというという問題を解決するためには有効な方法であるが、鏡面反射光である正反射率が低下するために輝度が低下する。そのために、高輝度化の要求には答えられないという問題を有している。
【０００８】
近年、ＬＣＤ用光源に組み込まれるレンズフィルムや光拡散フィルムの性能向上が進み、鏡面反射の強い反射板を用いても、上記の視野角が狭くなるという問題が改善され、高輝度化の要求と連動し、鏡面反射光、すなわち正反射光の強い金属薄膜よりなる光反射を利用した高輝度用の反射板の需要が高まってきている。しかしながら、前記のような汎用のフィルム表面に金属薄膜層を形成したのでは、反射光強度やその均一性等において市場の要求を十分に満たすことができておらず、この要求特性が改善された基材フィルムの開発が強く嘱望されている。
【０００９】
一方、通常の方法で製造されたポリエチレンテレフタレートフィルムには、エチレンテレフタレート環状三量体（以下、単に環状三量体と称する）が、１〜１．３質量％含まれている。フィルム用途においては、その用途が多様化するにつれて、フィルムの加工や使用条件も多様化し、例えばポリエチレンテレフタレートフィルムを１００℃以上の高温で放置すると、フィルム表面に内部から浸出してきた環状三量体が析出し、この環状三量体による問題が指摘されている。前記問題としては、例えば、透明性の悪化、表面改質層との接着性不良、表面汚染およびそれらの転写による製品品質低下等が挙げられる。
【００１０】
特に、上記の光拡散フィルムのように、金属薄膜層を積層した光学用積層ポリエステルフィルムにおいては、金属薄膜層を形成する工程に加えて、基材ポリエステルフィルムと金属薄膜層との密着性向上のためのアンカー処理や金属薄膜層の腐食防止のために金属薄膜層表面に保護層を形成する、いわゆるトップコート等の加工が実施される。そのために、金属薄膜層形成工程を含めたこれらの加工工程での熱による環状三量体等の表面析出による表面汚染が発生するという問題がある。
【００１１】
特に、金属薄膜層は膜厚みが薄いため、これらの表面析出物が存在すると、膜に欠点が発生する場合がある。また、該析出物が金属薄膜層に転写されると、金属薄膜層表面の光線の反射度が低下する場合がある。そのために、加工工程での熱によりフィルムの表面に析出する環状三量体を低減することが強く求められている。
【００１２】
上記問題を改善する方法として、金属薄膜層を形成する側のポリエステルフィルム表面の表面オリゴマー量を特定化した反射フィルム用二軸延伸積層フィルムが開示されている（特許文献１７参照）。
【特許文献１７】特開２００４−２５５５８１号公報
【００１３】
上記特許文献１７に記載の反射フィルム用二軸延伸積層フィルムは、金属薄膜層形成側の表面オリゴマー量が抑制されているので、前記の金属薄膜層の欠点発生に対する抑制効果は発現されるが、金属薄膜層と反対面の表面析出物による金属薄膜層形成面や金属薄膜層表面への転写による表面汚染の問題は解決されていない。すなわち、前記の加工工程や加工までのフィルムの保存期間中に、金属薄膜層の反対面に析出した析出物が、金属薄膜層形成表面や金属薄膜層表面に転写する。例えば、トップコートの際に、該工程以前の工程で析出する表面析出物や、該工程で析出する表面析出物が転写されて、表面汚染が起こる。前述したごとくアンダーコート層の形成が広く実施されている。しかしながら、金属薄膜層形成面の表面析出物はこのアンダーコート層の形成により抑制されることより、むしろ金属薄膜層形成と反対表面の表面析出物の抑制が重要である。
【００１４】
また、上記特許文献においては、析出オリゴマー量はポリエステルフィルムより、環状三量体をジメチルホルムアミドで溶出させることにより定量されているが、該方法はフィルム表面のみでなく、フィルム内部に存在するオリゴマーをも抽出してしまうために実用特性との対応がよくないという問題を有している。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明の目的は、前記の従来技術における問題点を解決するものであり、反射面となる金属薄膜層を鏡面反射層として積層フィルムの平滑面に形成させることにより、高度で均一な光線反射率が得られ、かつ積層ポリエステルフィルムからの表面析出物による汚染が抑制された鏡面反射フィルム、特に、ＬＣＤ用の面光源反射板の基材として好適な積層ポリエステルフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
前記の課題を解決することができる、本発明における第１の発明の積層ポリエステルフィルムとは、表面層（Ａ）／中間層（Ｍ）／表面層（Ｂ）の少なくとも３層の層構成からなる積層ポリエステルフィルムであって、前記の表面層（Ａ）は、三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）が０．２０μｍ以下の平滑なポリエステル樹脂層であり、前記の中間層（Ｍ）はその内部に空洞又は無機粒子の少なくとも一方を含有してなるポリエステル樹脂組成物からなる白色遮光層であり、前記の表面層（Ｂ）は粒子を含有する樹脂組成物からなる易滑層であり、前記の積層ポリエステルフィルムは光線透過率が２０％以下であり、かつ前記の積層ポリエステルフィルムを１７０℃で２０分間加熱処理した時に表面層（Ｂ）の表面に析出する粒子の占有面積比が０．００８μｍ2／μｍ2以下であることを特徴とする積層ポリエステルフィルムである。
【００１７】
また、第２の発明は、前記の表面層（Ｂ）のＳＲｚが、前記の表面層（Ａ）のＳＲｚよりも大きく３．０μｍ以下であることを特徴とする第１の発明に記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００１８】
第３の発明は、前記の表面層（Ｂ）が中間層（Ｍ）側の層（Ｂ１）と表面側の易滑性被覆層（Ｂ２）の２層からなり、易滑性被覆層（Ｂ２）中に平均粒径２０ｎｍ以上１５０ｎｍ未満の粒子ａ及び平均粒径１５０ｎｍ以上６００ｎｍ以下の粒子ｂを含有する樹脂組成物から構成されていることを特徴とする第１または２の発明に記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００１９】
第４の発明は、前記の表面層（Ａ）の内部に、粒子が実質的に含有されていないことを特徴とする第１〜３の発明に記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００２０】
第５の発明は、前記の中間層（Ｍ）内部の空洞が、ポリエステル樹脂と該ポリエステル樹脂に非相溶の熱可塑性樹脂を含むポリエステル樹脂組成物を少なくとも一方向に延伸することにより発現させた空洞であることを特徴とする第１〜４の発明のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００２１】
第６の発明は、前記の積層ポリエステルフィルムの見かけ密度が０．６０〜１．３５ｇ／ｃｍ3であることを特徴とする第１〜５の発明のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００２２】
第７の発明は、前記の積層ポリエステルフィルムの総厚みが１００〜３００μｍで、表面層（Ａ）及び（Ｂ）の厚みがそれぞれ５〜３０μｍであることを特徴とする第１〜６の発明のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００２３】
第８の発明は、積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）と表面層（Ｂ）とを重ね合わせた際の静摩擦係数が０．６０以下であることを特徴とする第１〜７の発明のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００２４】
第９の発明は、前記の積層ポリエステルフィルムを、無荷重の状態で、１１０℃で３０分間加熱処理した後のカール値が１ｍｍ以下であることを特徴とする第１〜８の発明のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムである。
【００２５】
第１０の発明は、第１〜９の発明のいずれかに記載の積層ポリエステルフィルムを、該フィルムの表面層Ａに金属薄膜層を積層した鏡面反射フィルムの基材として用い、前記の金属薄膜層を反射面として使用することを特徴とする鏡面反射フィルム用積層ポリエステルフィルムである。
【発明の効果】
【００２６】
本発明の積層ポリエステルフィルムは、平滑性に優れる表面層（Ａ）に金属薄膜層よりなる光反射層を形成することにより光線反射率を高くすることができるため、高輝度の鏡面反射フィルムを得ることができる。
【００２７】
また、本発明の積層ポリエステルフィルムは、中間層（Ｍ）の白色遮光層による光の反射機能が利用できるので、表面層（Ａ）に金属薄膜層を設けた際に、金属薄膜層の厚み変動があっても鏡面反射光の不均一性を抑制できる。また、金属薄膜層の厚み薄くしても高い反射光が得られるので、経済的にも有利である。さらに、金属薄膜層にピンホールがあっても、ピンホールを透過した光が白色遮光層により反射されるため、該ピンホール部分での反射光の低下を防ぐこともできる。
【００２８】
また、本発明においては、上記中間層（Ｍ）の内部に空洞を含有させた構成とすることにより、空洞による遮光性付与のほかに、積層ポリエステルフィルムを軽量化することもできる。
【００２９】
また、本発明の積層ポリエステルフィルムは、表面層（Ｂ）の平均表面粗さを平滑な表面層（Ａ）よりも大きくしているので、フィルム製造時や加工時のハンドリング性（滑り性、巻き性、耐擦り傷性）に優れている。そのため、フィルムの製造工程や金属薄膜層を形成する加工工程において、フィルムの取り扱い性が良好で、かつ、これらの工程において、表面層（Ａ）の表面への傷付き発生が抑制され、平坦性が維持できるので、表面層（Ａ）に金属薄膜層を形成した場合の光線反射率の低下を少なくすることができる。また、本発明の積層ポリエステルフィルムは、加熱によるカールの発生が抑制されており、取り扱い性にも優れている。
【００３０】
また、本発明の積層ポリエステルは、積層ポリエステルを加熱処理した時の表面層（Ｂ）面へのポリエステルに含まれる環状三量体等の低重合オリゴマーやモノマーからなる低分子量物の析出が抑制されているので、該積層フィルムに金属薄膜層の積層加工やその事前および事後に実施されるアンダーコートやオーバーコート加工時、またこれらの加工の前後における保管時における表面層（Ａ）表面や金属薄膜層表面の表面層（Ｂ）表面の析出粒子の転写による汚染が軽減されるため、該表面汚染により引き起こされる金属薄膜層の欠点の発生や光線反射率の低下が低減される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３１】
本発明における積層ポリエステルフィルムは、表面層（Ａ）／中間層（Ｍ）／表面層（Ｂ）の少なくとも３層の層構成からなる積層ポリエステルフィルムであって、前記の表面層（Ａ）は三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）が０．２０μｍ以下の平滑なポリエステル樹脂層であり、前記の中間層（Ｍ）はその内部に空洞又は無機粒子の少なくとも一方を含有してなるポリエステル樹脂組成物からなる白色遮光層であり、前記の表面層（Ｂ）は粒子を含有するポリエステル樹脂組成物からなる易滑層であり、前記の積層ポリエステルフィルムは光線透過率が２０％以下であることが重要である。代表的な本発明の実施形態の層構成を図１に示す。また、他の実施形態として、表面層（Ｂ）を２層とした場合の層構成を図２に示す。
【００３２】
本発明の積層ポリエステルフィルムは、総厚みが１００〜３００μｍが好ましい。厚みの下限は、１５０μｍがより好ましく、１７０μｍが特に好ましい。一方、厚みの上限は、２５０μｍがより好ましい。積層フィルムの厚みが１００μｍ未満では、フィルムの腰が弱くなり、例えば、光反射板としてＬＣＤのような最終製品に組み込む場合、ハンドリング性が低下しやすくなる。一方、積層フィルムの厚みが３００μｍを超える場合は、生産性の点から経済的に不利になる。なお、現在、一般的にＬＣＤに用いられている反射板に用いる基材の厚みは１８８μｍである。
【００３３】
本発明の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）、中間層（Ｍ）、表面層（Ｂ）を構成するポリエステルは、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸又はそのエステルとエチレングリコール、ジエチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコールなどのグリコールとを重縮合させて製造されるポリエステルである。これらのポリエステルは芳香族ジカルボン酸とグリコールとを直接反応させる直重法のほか、芳香族ジカルボン酸のアルキルエステルとグリコールとをエステル交換反応させた後、重縮合させるエステル交換法か、あるいは芳香族ジカルボン酸のジグリコールエステルを重縮合させるなどの方法によって製造することができる。
【００３４】
前記のポリエステルの代表例として、ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートあるいはポリエチレン−２，６−ナフタレートが挙げられる。前記のポリエステルはホモポリマーであってもよく、第三成分を共重合したものであってもよい。これらのポリエステルの中でも、エチレンテレフタレート単位、トリメチレンテレフタレート単位、あるいはエチレン−２，６−ナフタレート単位が７０モル％以上、好ましくは８０モル％以上、さらに好ましくは９０モル％以上であるポリエステルが好ましい。上記の各層を構成するポリエステルは、同種であっても、異種であっても構わないが、カール抑制及び経済性の点より同種が好ましい。
【００３５】
また、本発明の積層ポリエステルフィルムは、機械的強度や熱寸法安定性の点から、二軸配向ポリエステルフィルムであることが好ましい。
【００３６】
本発明の積層ポリエステルフィルムとして、上記の中間層（Ｍ）に空洞を含有させる方法で実施する場合は、ポリエステル樹脂に非相溶な熱可塑性樹脂に起因する空洞を含有しない白色ポリエステルフィルムや、通常の透明ポリエステルフィルムに比べ、巻き癖カールの発生が大きいという課題を有する。特に、本発明の積層ポリエステルフィルムはフィルム厚みが厚いのでカールが発生しやすくその対策が必要である。
なぜなら、厚物の二軸延伸フィルムの製造においては、先ずその未延伸フィルムが非常に厚くなるため、冷却ロールでの冷却が冷却面とその反対側で明らかに異なるため、結晶化度を始めとした構造がフィルムの裏表で異なるものになってしまう。さらに、内部に微細な空洞を含有する空洞含有ポリエステル系フィルムであるため、その空洞のサイズ、形状、体積分率がフィルムの厚み方向にわたって容易に変化するため、フィルム表裏の物性や構造を同一とするようなフィルムの製造は極めて困難である。
【００３７】
したがって、本発明においては、積層ポリエステルフィルムを無荷重の状態で１１０℃で３０分加熱処理した後のカール値を１ｍｍ以下とすることが好ましい。０．９ｍｍ以下がより好ましく、０．８ｍｍ以下がさらに好ましい。
カール値が１ｍｍを超える場合は、例えば、光反射板等として最終製品に組み込む場合の無緊張下での作業時のハンドリング性が悪化するので好ましくない。
【００３８】
カールを抑制する手法としては、（１）空洞の体積分率を小さくし、且つ各々の空洞サイズを小さく抑制しすることで、内部歪に耐えてカールの発生を抑制する方法、（２）フィルム厚み方向に空洞に分布を持たせる方法、（３）押し出し時の冷却差によるフィルム厚み方向の結晶化度の差に始まる各工程で付与されるフィルム表裏の構造差に起因するカールを制御するために、積極的にフィルム表裏の構造差を発生させ、必然的な構造差と補完しあってカール値をゼロに近づける方法、などが好適である。
【００３９】
具体的には、縦延伸や横延伸などの延伸工程及び熱固定工程で、フィルム表裏の温度又は熱量を異なる値とすることによって、フィルム表裏の配向度を独立して制御し、フィルム表裏の構造や物性がバランスする条件を採用することにより、ゼロカールの製膜が実現する。
【００４０】
また、カールが全幅にわたって低い状態で安定的に生産されるための基本的要件として、厚み斑の少ない延伸処方により、フィルム厚み方向に変化の少ない空洞を形成させることも重要である。
【００４１】
より具体的には、製膜直後の縦方向カールについては、縦延伸時のフィルム裏表の構造差を制御し、横方向のカールは横延伸及び熱固定時にフィルム裏表の構造差を制御することで、逆方向の内部歪を作りこみ、必然的に発生するフィルム表裏の構造差による内部歪とバランスさせ、カールを抑制するが好ましい。
【００４２】
また、カール発生の抑制方法としては、該積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）と（Ｂ）との厚みを同一にするのも有効な方法である。
【００４３】
（中間層Ｍ）
中間層（Ｍ）は、ポリエステル樹脂に空洞又は無機粒子の少なくとも一方を含有してなる樹脂組成物から構成された白色遮光層であり、積層ポリエステルフィルムでの光線透過率が２０％以下とするために不可欠な層である。本発明において、中間層（Ｍ）は表面層（Ａ）に金属薄膜層を設けた際に、金属薄膜層に厚みの変動があったとしても、いずれの場所でも反射率の変動が少なく、かつ高い反射率を維持するために設けられるものである。すなわち、金属薄膜層の厚みの不均一性による反射率の低下を補完する機能を有する層である。
【００４４】
遮光性を向上させるためには、中間層（Ｍ）の内部に微細空洞を多数含有させたり、無機粒子を含有させたりすることが有効である。微細空洞を多数含有させる方法は、遮光性を付与するとともに、積層ポリエステルフィルムを軽量化できるという利点がある。また、微細空洞と無機粒子とを併用することにより、さらに遮光性を高めることができる。中間層（Ｍ）としては、遮光性と軽量性の点から、微細空洞含有ポリエステル層、または無機粒子と微細空洞を含有するポリエステル層のいずれかの実施形態がより好ましい。
【００４５】
無機粒子としては、酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸バリウム及びこれらの複合体よりなる白色顔料が好ましい。これらの無機粒子は、中間層（Ｍ）の樹脂組成物に対し、１〜２５質量％含有させることが好ましい。遮光性をさらに高めるために、無機粒子の含有量を増やしすぎると、フィルム製造時に破断が多発し、工業レベルで安定した生産が行えなくなる。
【００４６】
空洞を含有させる方法としては、（１）発泡剤を含有せしめ押出時や製膜時の熱によって発泡、あるいは化学的分解により発泡させる方法、（２）押出時又は押出後に炭酸ガスなどの気体又は気化可能な物質を添加し、発泡させる方法、（３）ポリエステルと該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂を添加し、溶融押出後、１軸又は２軸に延伸する方法、（４）有機もしくは無機の微粒子を添加して溶融押出後、１軸又は２軸に延伸する方法などを挙げることができる。
【００４７】
前記の空洞含有方法の中で、前記の（３）の方法、すなわちポリエステルと非相溶性の熱可塑性樹脂を添加し、溶融押出後、１軸又は２軸に延伸する方法が好ましい。ここで、ポリエステル樹脂に非相溶の熱可塑性樹脂としては、何ら制限されるものではないが、ポリプロピレンやポリメチルペンテンに代表されるポリオレフィン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスルホン系樹脂、セルロース系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂などが例示される。
【００４８】
これらの、ポリステル樹脂に非相溶の熱可塑性樹脂は単独で用いてもよく、また複数の熱可塑性樹脂を組合せて用いてもよい。これらポリステル樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂の含有量は、空洞含有ポリエステル層（中間層Ｍ）を形成する樹脂に対し３〜２０質量％が好ましく、さらに好ましいのは５〜１５質量％である。そして、ポリステル樹脂に非相溶性の熱可塑性樹脂の含有量が空洞含有ポリエステル層を形成する樹脂に対し３質量％未満では、フィルム内部に形成される空洞含有量が少なくなるため、遮光性（隠蔽性）が低下する。そのため、表面層（Ａ）に金属薄膜層を設けた際に、金属薄膜層の厚み変動による反射率のバラツキを抑制する効果が不十分となりやすい。さらに、軽量性の特徴もいかせない。一方、非相溶性の熱可塑性樹脂の含有量が、空洞含有ポリエステル層（中間層Ｍ）を形成する樹脂に対し２０質量％を超える場合には、フィルム製造工程での破断が多発するために好ましくない。本発明の積層ポリエステルフィルムの中間層（Ｍ）における空洞含有率は１０〜５０体積％が好ましく、より好ましくは２０〜４０体積％である。
【００４９】
前述のごとく、本発明で用いる中間層（Ｍ）では、上記のポリステル樹脂に非相溶の熱可塑性樹脂を配合し空洞を形成する方法と、白色顔料を配合する方法を併用する方法が最も好ましい。
【００５０】
本発明の積層ポリエステルフィルムは、遮光性の指標の１つである光線透過率が２０％以下であることが重要であり、好ましくは１５％以下、特に好ましくは１０％以下である。
【００５１】
積層ポリエステルフィルムの光線透過率が２０％を超える、すなわち遮光性に劣る場合は、白色遮光層（中間層Ｍ）における金属薄膜層を透過した光の反射効果が低下しやすくなるため、金属薄膜層の厚み変動による反射光の不均一性を白色遮光層（中間層Ｍ）で補完する機能が低下する。その場合、金属薄膜層の厚みを厚くしないと、高い反射光が得られなくなり、経済的にも不利になる。
【００５２】
また、光線透過率が２０％を超える場合は、本発明の積層ポリエステルフィルムに金属薄膜層を形成させた光反射フィルムとして用いる場合、金属薄膜層の成膜時に避けることが困難な金属薄膜層に生じるピンホールから透過した光を、中間層（Ｍ）で遮断して再びピンホールから戻しにくくなる。
【００５３】
積層ポリエステルフィルムの光線透過率を２０％以下とするためには、中間層（Ｍ）の空洞含有率や無機粒子の含有量を、前記ので記載した範囲とすることが好ましい。また、光線透過率は厚み依存性がある。すなわち、中間層（Ｍ）が同一の樹脂組成物であっても、中間層（Ｍ）の厚みが薄くなると光線透過率が高くなり、遮光性が低下する、一方、中間層（Ｍ）の厚みが厚くなると、光線透過率は低下し遮光性が向上する。
【００５４】
積層ポリエステルフィルムの層厚みは、１００〜３００μｍの範囲で、市場で使用する際の用途、規格により一般的に決められる。一方、表面層（Ａ）の厚みは、中間層（Ｍ）の内部に存在する空洞や粒子が、表面層（Ａ）の平滑性に悪影響を与えない範囲で、例えば５〜３０μｍが設定される。また、表面層（Ａ）の厚みを厚くしすぎても、表面平滑性の効果は飽和する。もし、表面層（Ａ）の厚みを、３０μｍを超えるような厚みにする必要がある場合には、中間層（Ｍ）の厚みを薄くしても遮光性を維持できるような設計を中間層（Ｍ）にすることが重要となる。具体的には、中間層（Ｍ）の空洞含有率や無機粒子の含有量を前記の範囲内で高めにすることが好ましい。これでも不十分な場合には、例えば、空洞発現剤となるポリエステルに非相溶菜樹脂中にも粒子を含有させる方法、中間層（Ｍ）を積層構造として、無機粒子を多量に含有する厚みの薄い層を積層する方法、カーボンブラックや青色顔料などの白色以外の着色顔料を併用する方法、などの薄物高隠蔽処方を用いてもよい。
【００５５】
白色は最も光を反射させるため、本発明の積層ポリエステルフィルムは、表面層（Ａ）側より、ＪＩＳ  Ｚ−８７２２に準拠して測定した白色度を７５以上とすることが好ましく、より好ましくは８０以上とする。白色度が７５未満では、上記の金属薄膜層を透過した光を中間層（Ｍ）で反射させる効果が低下しやすくなる。
【００５６】
積層ポリエステルフィルムの白色度を７５以上とするためには、前記ので述べた遮光性を高める手段のほかに、蛍光増白剤を併用することも有効である。遮光性を高める手段としては、（１）中間層（Ｍ）の空洞含有率を１０〜５０体積％とする方法、（２）中間層（Ｍ）に白色の無機粒子を、中間層（Ｍ）の樹脂組成物に対し、１〜２５質量％含有させる方法、（３）両者の併用などが挙げられる。
【００５７】
本発明の積層ポリエステルフィルムは、見かけ密度が０．６〜１．３５ｇ／ｃｍ3であることが好ましい。見かけ密度の下限は、取り扱い性の点から、０．６５ｇ／ｃｍ3がより好ましく、特に好ましくは０．７ｇ／ｃｍ3である。一方、見かけ密度の上限は、軽量化の点から、１．３０ｇ／ｃｍ3がより好ましく、特に好ましくは１．２０ｇ／ｃｍ3である。見かけ密度が０．６ｇ／ｃｍ3未満の場合、空洞含有率が高すぎるため、積層ポリエステルフィルムの強度が低下し、腰も弱くなり取り扱い性が悪化するなど、ポリエステルフィルムとしての特徴が損なわれる傾向がある。一方、見かけ密度が１．３ｇ／ｃｍ3を超える場合、空洞含有率が低すぎて、軽量化の効果が不十分となる。
【００５８】
本発明においては、前記の中間層（Ｍ）中の空洞含有率、非相溶性の熱可塑性樹脂の種類や含有量、及び無機粒子の種類や含有量は、上記の積層ポリエステルフィルムの光線透過率や見かけ密度等の市場要求により、前記に開示した範囲内で適宜設定すればよい。
【００５９】
（表面層Ａ）
本発明において、表面層（Ａ）は、本発明の積層ポリエステルフィルムを鏡面反射フィルムの基材として使用する場合に、反射面となる金属薄膜層を形成させる層である。この表面層（Ａ）は平滑性に優れており、金属薄膜層を形成させた際の反射率を高める機能を有する層である。
【００６０】
また、本発明の積層ポリエステルフィルムにおいて、表面層（Ａ）の厚みは、５〜３０μｍが好ましい。表面層（Ａ）の厚みの上限は、２５μｍがさらに好ましく、特に好ましくは２０μｍである。一方、表面層（Ａ）の厚みの下限は、７μｍがさらに好ましく、特に好ましくは１０μｍである。表面層（Ａ）の厚みが５μｍ未満の場合は、中間層（Ｍ）に含有されている微細空洞や粒子が、表面層（Ａ）の表面平滑性に悪影響を与える場合があるので好ましくない。一方、表面層（Ａ）の厚みが３０μｍを超える場合には、遮光性を維持しながら中間層（Ｍ）の厚みを薄くせざるをえず、中間層（Ｍ）の設計を前記のように薄物高隠蔽の特別な処方に変更せざるを得ない場合があり、操作が煩雑となる。
【００６１】
前記の表面層（Ａ）においては、三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）を０．２０μｍ以下とすることが重要である。ＳＲｚは０．１８μｍ以下が好ましく、０．１６μｍ以下がさらに好ましく、特に好ましくは０．１５μｍ以下である。
【００６２】
金属薄膜層は表面の平滑度が高い程、光の反射率が向上する。したがって、該表面層（Ａ）はできる限り表面平滑性に優れていることが好ましい。三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）が０．２０μｍを超える場合、金属薄膜層を形成した時の金属薄膜層表面の光線反射率、特に正反射率が低下する。例えば、このような正反射率の劣る鏡面反射フィルムをＬＣＤ用の面光源反射板として使用した場合、ディスプレイの輝度が低下する。表面平滑性の指標は、一般的に３次元中心面平均表面粗さ（ＳＲａ）が用いられることが多い。しかしながら、同じＳＲａを有する表面であっても、高い突起が少数存在する場合や低い突起が多数存在する場合など表面形態が全く異なる場合がある。本発明においては、表面突起の中でも高い突起の方が、光線反射率に及ぼす影響が大きいことを見出した。本発明では、前記の理由から、表面平滑性の指標として三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）を用いた。
【００６３】
表面層（Ａ）のＳＲｚの下限は、平滑性の点から、可能な限りゼロに近いことが好ましい。しかしながら、極限レベルの表面平滑化は極めて高度な技術を要すること、またそれを検出するための測定器の測定精度に加え、実用上の光線反射率や工業レベルでの安定生産性を考慮すると、ＳＲｚの下限は０．０５μｍで十分である。
【００６４】
本発明においては、上記特性を付与する方法は限定されないが、表面層（Ａ）は、粒子を実質的に含まないことが好ましい実施態様である。「粒子が実質的に含有されていない」とは、例えば無機粒子の場合、原子吸光分析法や発光分析法など予め他の分析法での分析結果から作成した検量線を用いて、蛍光Ｘ線分析法で粒子に起因する元素を定量した際に５０ｐｐｍ以下、好ましくは１０ｐｐｍ以下、特に好ましくは検出限界以下となる含有量を意味する。これは、積極的に粒子をフィルム中に含有させなくても、原料ポリマーやフィルム製造時に微量の付着物、汚れ、外来異物が混入する場合があるためである。
【００６５】
さらに、本発明は、表面層（Ａ）の表面に存在する高さが１μｍ以上で最大径が２０μｍ以上の突起数が５個／ｍ2以下であることが好ましい。４個／ｍ2以下であることがより好ましく、３個／ｍ2以下であることがさらに好ましい。表面層（Ａ）の表面に存在する高さが１μｍ以上で最大径が２０μｍ以上の突起は、表面層（Ａ）に金属薄膜層を形成させた際に、金属薄膜層に発生するピンホールの原因の１つとなる。したがって、前記の突起数が５個／ｍ2を超えた場合、表面層（Ａ）に金属薄膜層を形成させる際に、金属薄膜層にピンホールが発生する頻度が増加し、このピンホールが存在する箇所で反射光が低下し、全体の反射光が不均一になる場合がある。
【００６６】
前記の突起数を５個／ｍ2以下とするためには、表面層（Ａ）を形成するポリエステル樹脂中に粒子を積極的に含有させないことが好ましい。さらに、金属薄膜層のピンホールの原因となる異物を可能な限り低減させることが好ましい。表面層（Ａ）の内部に混入する異物は、原料ポリエステル樹脂中の触媒（重縮合反応触媒、エステル交換反応触媒）、添加剤（アルカリ金属塩・アルカリ土類金属塩のような静電密着改良剤や、リン酸又はリン酸塩のような熱安定剤など）の凝集物、及びこれらの金属還元物に起因するもの、外部から混入した汚染物、高融点有機物等に分類される。また、フィルム製造時に表面層（Ａ）に付着する埃も金属薄膜層のピンホールの一因として挙げられる。
【００６７】
フィルム製造時に表面層（Ａ）に付着する埃については、ヘパフィルターを用いで環境中に存在する１μｍ以上の異物を低減させたクリーンな環境下でフィルムを製造することにより、埃の付着低減することができる。
【００６８】
本発明において、表面層（Ｂ）は積層ポリエステルフィルムにハンドリング性（滑り性、巻き性、耐擦り傷性など）を付与する機能を有する層である。
【００６９】
また、本発明の積層ポリエステルフィルムにおいて、表面層（Ｂ）の厚みは、ハンドリング性付与という機能からは特に限定はなく、例えば、５〜３０μｍとする。しかしながら、表面層（Ａ）と同様、表面層（Ｂ）の厚みを厚くした場合も、遮光性を維持しながら中間層（Ｍ）の厚みを薄くせざるをえず、中間層（Ｍ）の設計を前記のように薄物高隠蔽の処方に変更せざるを得ない場合があり、操作が煩雑となる。
【００７０】
本発明において、表面層（Ｂ）の三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）は、前記の表面層（Ａ）のＳＲｚよりも高く３．０μｍ以下とすることが好ましい。表面層（Ｂ）のＳＲｚの下限は、より好ましくは０．２１μｍ、さらに好ましくは０．２２μｍ、特に好ましくは０．２４μｍである。表面層（Ｂ）のＳＲｚが、前記の表面層（Ａ）のＳＲｚよりも高くても、０．２０μｍ以下の場合には、積層ポリエステルフィルムを巻き取る際に、表面層（Ａ）と表面層（Ｂ）との間の滑り性が悪化し、例えば、積層ポリエステルフィルムの製造工程や金属薄膜層を形成する等の積層ポリエステルフィルムの加工工程において、該積層ポリエステルフィルムのロールへの巻き取り性が悪化しやすくなる。また、フィルム製造工程やフィルム加工工程で、平滑な表面層（Ａ）表面に傷が発生し、表面層（Ａ）に金属薄膜層を形成した場合の金属薄膜層表面の光反射特性が低下しやすくなる。
【００７１】
一方、表面層（Ｂ）のＳＲｚの上限は、２．８μｍがより好ましく、特に好ましくは２．６μｍである。表面層（Ｂ）のＳＲｚが３．０μｍを越える場合には、ハンドリング性の改善効果が飽和するとともに、下記の（１）または（２）のような現象が生じやすくなり、表面層（Ａ）の上に金属薄膜層を形成した場合、金属薄膜層表面の反射特性に悪影響がでる場合がある。
（１）表面層（Ｂ）の高い突起が削れて脱落し、その脱落物が積層ポリエステルフィルムをロール状に巻き取る際に、表面層（Ｂ）に接触する表面層（Ａ）に転写する
（２）積層ポリエステルフィルムをロール状に巻取る際に、表面層（Ｂ）の粗大突起が表面層（Ａ）に押し跡をつけ、表面層（Ａ）の表面が荒れる（以下、刻印性と略す）
【００７２】
表面層（Ｂ）のＳＲｚを制御する方法としては、表面層（Ｂ）を形成する樹脂に表面突起を形成する粒子を含有させる方法が好ましい。表面層（Ｂ）が単層の場合、表面層（Ｂ）を構成する樹脂に粒子を０．０５〜５質量％含有させることが好ましい。
【００７３】
表面層（Ｂ）を構成する樹脂は、ポリエステル樹脂が好ましい。表面層（Ａ）を構成するポリエステル樹脂と同一であっても、異種であっても構わない。同一が好ましい。
【００７４】
本発明においては、積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）と表面層（Ｂ）との静摩擦係数が０．６０以下であることが好ましく、より好ましくは０．５５以下で、特に好ましくは０．５０以下である。なお、表面層Ｂが中間層（Ｍ）側から、層（Ｂ１）／易滑被複層（Ｂ２）の構成からなり、最外層が易滑被複層（Ｂ２）である場合には、前記の静摩擦係数は表面層（Ａ）と易滑被複層（Ｂ２）との静摩擦係数を意味する。
【００７５】
前記の静摩擦係数が０．６０を超える場合は、表面層（Ｂ）の三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）が０．２３μｍ以下の場合と同様の問題が発生しやすくなる。一方、前記の静摩擦係数が小さすぎると、ハンドリング性の改良効果が小さくなり、逆にロール状に巻き取る際の巻きずれが発生しやすくなる。したがって、前記の静摩擦係数の下限は、０．３０が好ましく、より好ましくは０．３５、特に好ましくは０．４０である。
【００７６】
前記の静摩擦係数を０．６０以下とするためには、表面層（Ｂ）中に粒子を含有させて表面層（Ｂ）のＳＲｚを、０．２３μｍを超え２．０μｍ以下に制御することが有効である。また、粒子により表面粗さを制御する方法以外に、例えば、表面層（Ａ）あるいは表面層（Ｂ）のいずれかの層に、高級脂肪酸のエステル誘導体、アミド誘導体あるいは金属塩等よりなる潤滑剤の配合、あるいは表面層（Ｂ）が下記の積層フィルムからなる場合には、易滑性被覆層（Ｂ２）に極性の低い界面活性剤の配合、などにより滑り性を改良する方法を併用することも可能である。
【００７７】
粒子としては、炭酸カルシウム、カオリン、タルク、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、リン酸リチウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化ジルコニウム、フッ化リチウム、ソジュウムカルシウムアルミシリケート等の無機粒子、蓚酸カルシウムやカルシウム、バリウム、亜鉛、マンガン、マグネシウム等のテレフタル酸塩等の有機塩粒子及びジビニルベンゼン、スチレン、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸又はメタクリル酸のビニル系モノマーの単独又は共重合体よりなる架橋高分子粒子、ポリテトラフルオロエチレン、ベンゾグアナミン樹脂、熱硬化エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂などの耐熱性有機粒子等の不活性粒子が挙げられる。
【００７８】
上記粒子を樹脂中に含有させる方法は、例えば、ポリエステル樹脂を用いる時は、（ａ）ポリエステル構成成分であるジオール中で粒子をスラリー状に分散処理し、該粒子スラリーをポリエステルの重合反応系へ添加する方法、（ｂ）ポリエステルフィルムの溶融押出し工程においてベント式二軸押出し機で、溶融ポリエステル樹脂に分散処理した粒子スラリーを添加する方法、（Ｂ２）ポリエステル樹脂と粒子を溶融状態で混練する方法（ｄ）ポリエステル樹脂と粒子のマスターレジンを溶融状態で混練する方法などが例示される。
【００７９】
重合反応系に添加する方法の場合、粒子のジオールスラリーを、エステル化反応又はエステル交換反応前から重縮合反応開始前の溶融粘度の低い反応系に添加することが好ましい。また、粒子のジオールスラリーを調製する際には、高圧分散機、ビーズミル、超音波分散などの物理的な分散処理を行うとことが好ましい。さらに、分散処理したスラリーを安定化させるために、使用する粒子の種類に応じて適切な化学的な分散安定化処理を併用することが好ましい。
【００８０】
分散安定化処理としては、例えば、無機酸化物粒子や粒子表面にカルボキシル基を有する架橋高分子粒子などの場合には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウムなどのアルカリ化合物をスラリーに添加し、電気的反発により粒子間の再凝集を抑制することができる。また、炭酸カルシウム粒子、ヒドロキシアパタイト粒子などの場合にはトリポリ燐酸ナトリウムやトリポリ燐酸カリウムをスラリー中に添加することが好ましい。
【００８１】
また、粒子のジオールスラリーをポリエステルの重合反応系へ添加する際、スラリーをジオールの沸点近くまで加熱処理することも、重合反応系へ添加した際のヒートショック（スラリーと重合反応系との温度差）を小さくすることができるため、粒子の分散性の点で好ましい。
【００８２】
また、表面層（Ａ）の反対側の最表層のＳＲｚを制御する他の層構成として、表面層（Ｂ）を中間層（Ｍ）側から、層（Ｂ１）／易滑性被覆層（Ｂ２）からなる積層構成とすることもできる。層（Ｂ１）は、表面層（Ａ）と同様の、実質上粒子を含有しないポリエステル樹脂を用いるか、粒子含有量を１００ｐｐｍ未満としたポリエステル樹脂を用いる。さらに、層（Ｂ１）の上に、粒子を含む樹脂層よりなる易滑性被覆層（Ｂ２）を積層して最外層として、表面層（Ａ）の反対面を粗面化する方法である。また、層（Ｂ１）の原料として、表面層（Ａ）と同じ原料を用いることで、積層ポリエステルフィルムを製造する際の共押出工程をＡ／Ｍ／Ａ（Ｂ１）と簡略化できる利点があり、より好ましい実施態様である。
【００８３】
積層ポリエステルフィルムが、表面層（Ａ）／中間層（Ｍ）／層（Ｂ１）／易滑性被覆層（Ｂ２）からなる積層構成の場合、Ａ／Ｍ／Ｂ１の積層部分を二軸延伸フィルムから構成し、易滑性被覆層（Ｂ２）は塗布層により積層し、最終乾燥後の塗布量を０．０１〜０．５ｇ／ｍ2とする方法、あるいは易滑性被覆層（Ｂ２）を共押出し法で積層し、最終厚みを０．１〜３ｍと薄くする方法を用いることが好ましい。
【００８４】
上記易滑性被覆層（Ｂ２）は、積層ポリエステルフィルムの製造工程において、未延伸フィルム又は一軸延伸フィルムに易滑性被覆層（Ｂ２）用塗布液を塗布、乾燥し、次いで少なくとも一方向に延伸、熱処理することにより、易滑性被覆層（Ｂ２）を形成させる、いわゆるインラインコート法で形成する方法が、フィルム特性（滑り性、ブロッキング性、透明性など）及び経済性の点より好ましい。代表的な、表面層Ａ／中間層Ｍ／層Ｂ１（Ａ）／易滑性被覆層（Ｂ２）からなる積層ポリエステルフィルムの製造例を下記に示す。なお、下記製造例では、層Ｂ１の原料として層Ａと同じ原料を使用した。
【００８５】
２台の押出し機を用いて、中間層（Ｍ）の両面に層（Ａ）が積層された３層よりなる積層ポリエステルフィルムを共押しダイスを用いて回転冷却金属ロールにシート状に溶融押出しし、静電印加法により冷却固化せしめて未延伸ポリエステルシートを得る。得られた未延伸ポリエステルシートを、例えば、８０〜１２０℃に加熱したロールで長手方向に２．５〜５．０倍延伸して、一軸延伸フィルムを得る。さらに、フィルムの端部をクリップで把持して、例えば、７０〜１４０℃に加熱された熱風ゾーンに導き、乾燥後幅方向に２．５〜５．０倍に延伸する。引き続き１６０〜２４０℃の熱処理ゾーンに導き、１〜６０秒間の熱処理を行い、結晶配向を完了させ積層ポリエステルフィルムを得る。このフィルム製造工程中の任意の段階、特に好ましくは、一軸延伸フィルムの段階で、積層ポリエステルフィルムのどちらか片面に、上記の易滑性被覆層（Ｂ２）を形成する塗布液をし、易滑性被覆層（Ｂ２）を積層する。
【００８６】
本発明においては、易滑性被覆層（Ｂ２）は、平均粒径２０ｎｍ以上１５０ｎｍ未満の粒子ａ及び平均粒径１５０ｎｍ以上６００ｎｍ以下の粒子ｂを含む樹脂組成物より構成することが好ましい。
【００８７】
かかる粒子の例としては、（１）炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、シリカ、シリカーアルミナ複合酸化物粒子、カオリン、タルク、二酸化チタン、アルミナ、硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデン等の無機粒子、（２）架橋ポリスチレン、架橋ポリメチルメタクリレート、架橋アクリル、などの架橋高分子粒子、（３）シリコン樹脂粒子、ポリイミド粒子、フッ素系樹脂粒子、などの耐熱性高分子粒子、（４）シュウ酸カルシウム等の有機粒子を挙げることができる。なかでも、シリカ粒子はポリエステル樹脂との親和性が良好であるため最も好適である。
【００８８】
本発明では、平均粒子径の異なる２種類の粒子（粒子ａ及び粒子ｂ）を含有させることが好ましい。粒子ａの平均粒径は２０ｎｍ以上１５０ｎｍ未満が好ましく、さらに好ましくは３０〜１００ｎｍである。粒子ａの平均粒径が２０ｎｍ未満であると、滑り性付与が不十分となる。一方、粒子ａの平均粒径が１５０ｎｍ以上になると、耐擦り傷性が悪化する傾向がある。
【００８９】
本発明では、滑り性、耐擦り傷性及び刻印性とのバランスを向上させるために、粒子ａ以外に、粒子ａよりも平均粒径が大きい粒子ｂを併用することが好ましい。粒子ｂの平均粒径は１５０〜６００ｎｍが好ましく、さらに好ましくは２００〜５００ｎｍである。粒子ｂの平均粒径が１５０ｎｍ未満であると、滑り性や耐擦り傷性悪化する傾向がある。一方、粒子ｂの平均粒径が６００ｎｍを超えると、耐摩耗性が悪化するとともに、刻印性が増加する傾向がある。
【００９０】
さらに、粒子ｂと粒子ａとの平均粒径の差を、好ましくは１００ｎｍ以上、特に好ましくは１５０ｎｍ以上とすることで、滑り性、耐擦り傷性及び刻印性のバランスの点からさらに有効である。
【００９１】
本発明において、上記易滑性被覆層（Ｂ２）の三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）は、前記の単層構成の場合における表面層（Ｂ）と同様の範囲とすることが好ましい
【００９２】
易滑性被覆層（Ｂ２）の三次元十点平均粗さ（ＳＲｚ）を、前記の単層構成の場合における表面層（Ｂ）と同様の範囲とするためには、被覆層中の平均粒径２０ｎｍ以上１５０ｎｍ未満の粒子ａと平均粒径１５０ｎｍ以上６００ｎｍ以下の粒子ｂとの質量比（ａ／ｂ）を３〜３０とし、かつ粒子Ｂの含有量を被覆層の樹脂組成物に対し０．１〜３質量％とすることが好ましい。特に、被覆層の樹脂組成物に対し、粒子ｂの含有量が３質量％を超えると、耐擦り傷性の低下が著しくなる傾向がある。ここで、被覆層の樹脂組成物とは、樹脂、粒子ａ、及び粒子ｂの固形分質量の総和を意味する。
【００９３】
本発明において、被覆層形成のために使用する塗布液は、溶媒、樹脂、粒子を主たる構成成分とする。溶媒としては、水系溶媒又は有機溶媒のいずれも使用できるが、作業環境、環境保護、生産性などの点から水系溶媒が好適である。
【００９４】
本発明で易滑被覆層（Ｂ２）に用いる水溶性または水分散性樹脂は、限定されない。ポリエステル系重合体、アクリル系重合体およびポリウレタン系重合体等の重合体およびこれらおよびその他の成分の共重体あるいはメラミン系樹脂等の他の樹脂との混合物が挙げられる。
下記（ｉ）〜（iii）のいずれかからなるポリエステル系樹脂が好ましい。
（ｉ）２重結合を有する酸無水物を含有する少なくとも一方のモノマーからなるラジカ
ル重合体を５重量％以上含有する、芳香族ポリエステル樹脂のグラフト共重合体
（ii）酸価が２００ｅｑ／ｔ以上のアクリル系樹脂またはその共重合体（但し、（iii）は除く）
（iii）２重結合を有する酸無水物を含有する少なくとも一種のモノマーからなるラジカル重合体を５重量％以上含有する、酸価が２００ｅｑ／ｔ以上のアクリル系樹脂の共重合体
【００９５】
芳香族ポリエステル系樹脂とは、ポリエステルの酸成分中、芳香族ジカルボン酸成分が３０モル％以上含有する樹脂をいう。芳香族ジカルボン酸成分が３０モル％未満であると、ポリエステル樹脂の加水分解性が顕著となり耐水性が悪化しやすくなる。
【００９６】
前記のアクリル系樹脂における酸価とは、樹脂溶液等を１００Ｐａの減圧下、８０℃で２時間乾燥させた後の固形分を、濃度既知のエタノール性水酸化カリウム溶液で滴定して求めた値である。
【００９７】
前記のアクリル系樹脂の酸価が２００ｅｑ／ｔ未満では、水系溶媒への分散性が低下する場合があるので好ましくない。
【００９８】
酸価を２００ｅｑ／ｔ以上とするためには、分子中に極性基を含有させる必要がある。しかしながら、スルホン酸ナトリウムのように、加熱しても変化せず安定な極性基は、かえって被覆層の耐水性を悪化させるため好ましくない。
【００９９】
被覆層の耐水性を悪化させない極性基としては、加熱後に分解して極性が低下するカルボン酸のアミン塩が例示される。使用することができるアミンは、塗膜の乾燥条件で気化することが好ましく、例えばアンモニウム、ジエチルアミン、トリエチルアミン等が挙げられる。
【０１００】
さらに好ましくは、芳香族ポリエステル系樹脂又は酸価が２００ｅｑ／ｔ以上のアクリル系樹脂から選ばれる１種以上の樹脂又は２種以上の共重合体が、２重結合を有する酸無水物を含有する少なくとも１種のモノマーからなるラジカル重合体を５質量％以上含有することである。５質量％未満では耐水性の効果が不十分となりやすい。
【０１０１】
前記の酸無水物を樹脂中に導入することにより、樹脂分子間で架橋反応を行なうことが可能となる。すなわち、樹脂中の酸無水物はコート液中では加水分解等によりカルボン酸に変化し、乾燥及び製膜中の熱履歴により、分子間で酸無水物又は他の分子の活性水素基と反応してエステル基等を生成し、塗布層の樹脂の架橋を行い、耐水性及び加熱白化防止性等を発現することができる。
【０１０２】
２重結合を有する酸無水物を含有するモノマーとしては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、２，５−ノルボネンジカルボン酸、テトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。また、ラジカル重合体は、他の重合性不飽和単量体との共重合体であってもよい。
【０１０３】
他の重合性不飽和単量体としては、（１）フマル酸、フマル酸モノエチル、フマル酸ジエチル、フマル酸ジブチルなどのフマル酸のモノエステル又はジエステル、（２）マレイン酸、マレイン酸モノエチル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸ジブチルなどのマレイン酸のモノエステル又はジエステル、（３）イタコン酸、イタコン酸のモノエステル又はジエステル、（４）フェニルマレイミド等のマレイミド等、（５）スチレン、α−メチルスチレン、ｔ−ブチルスチレン、クロロメチルスチレンなどのスチレン誘導体、（６）ビニルトルエン、ジビニルベンゼンなど、（７）アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート（アルキル基としてはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、２−エチルヘキシル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基、フェニルエチル基等）などのアクリル重合性単量体、（８）２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレートのヒドロキシ含有アクリル単量体、（９）アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−メチロールメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチロールアクリルアミド、Ｎ−メトキシメチルアクリルアミド、Ｎ−メトキシメチルメタクリルアミド、Ｎ−フェニルアクリルアミドのアミド基含有アクリル単量体、（１０）Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルアクリレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルメタクリレートのアミノ基含有アクリル単量体、（１１）グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートのエポキシ基含有アクリル単量体、（１２）アクリル酸、メタクリル酸、及びそれらの塩（ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩）、などのカルボキシル基又はその塩を含有するアクリル単量体、などが挙げられる。
【０１０４】
また、被覆層の耐水性をさらに向上させるために、塗布液調整時に酸化合物を添加することが特に好ましい。この酸化合物の添加により、樹脂中のカルボン酸基の酸無水化及びエステル化反応を促進させて樹脂の架橋を向上させることができる。
【０１０５】
酸化合物の添加量は、樹脂に対して１〜１０質量％の範囲が好ましい。また、酸化合物として種々の化合物を使用することが可能であるが、製膜時の熱で気化しやすく、被覆層中に残留量が少なくかつ残留時の悪影響が小さい、低沸点のカルボン酸が好ましい。低沸点のカルボン酸としては、蟻酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、ヘプタン酸等を挙げることができる。
【０１０６】
本発明において、前記の酸無水物を用いた架橋反応を行なう際に、窒素原子又はフェノール類を含まない架橋剤を使用することが、優れた耐水性と回収再使用時の変色を抑制する点から好ましい。
【０１０７】
窒素原子またはフェノール類を含まない架橋剤としては、例えば、オルソフタル酸ジグリシジルエステル、イソフタル酸ジグリシジルエステル、テレフタル酸ジグリシジルエステル、ｐ−オキシ安息香酸ジグリシジルエステル、テトラハイドロフタル酸ジグリシジルエステル、ヘキサハイドロフタル酸ジグリシジルエステル、コハク酸ジグリシジルエステル、アジピン酸ジグリシジルエステル、セバシン酸ジグリシジルエステル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、１，４−ブタンジオールジグリシジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテルおよびポリアルキレングリコールジグリシジルエーテル類、トリメリット酸トリグリシジルエステル、１，４−ジグリシジルオキシベンゼン、グリセロールトリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールトリグリシジルエーテル、グリセロールアルキレンオキサイド付加物のトリグリシジルエーテル、などの多官能性エポキシ化合物が挙げられる。
【０１０８】
窒素原子またはフェノール類を含む架橋剤は、熱等により酸化・分解し、窒素原子及び芳香環を中心とした共役構造を有する化合物を生成する。その結果、着色が著しくなる。しかしながら、本発明において、これらの架橋剤の使用を完全に否定するものではなく、優れた耐水性と回収再使用時の変色を抑制することができる範囲内であれば、架橋剤（硬化用樹脂）の種類に応じて適量使用することが可能である。
【０１０９】
窒素原子を含む架橋剤としては、例えば、（１）尿素、メラミン、ベンゾグアナミンなどとホルムアルデヒドとの付加物、（２）これらの付加物と炭素原子数が１〜６のアルコールからなるアルキルエーテル化合物などのアミノ樹脂、（３）窒素原子を含む多官能性エポキシ化合物、（４）多官能性イソシアネート化合物、（５）ブロックイソシアネート化合物、（６）多官能性アジリジン化合物、（７）オキサゾリン化合物、などが挙げられる。
【０１１０】
前記の（２）記載のアミノ樹脂としては、例えば、メトキシ化メチロール尿素、メトキシ化メチロールＮ，Ｎ−エチレン尿素、メトキシ化メチロールジシアンジアミド、メトキシ化メチロールメラミン、メトキシ化メチロールベンゾグアナミン、ブトキシ化メチロールメラミン、ブトキシ化メチロールベンゾグアナミンなどが挙げられる。この中でも、メトキシ化メチロールメラミン、ブトキシ化メチロールメラミン、およびメチロール化ベンゾグアナミンなどが好適である。
【０１１１】
前記の（３）記載の窒素原子を含む多官能性エポキシ化合物としては、例えば、トリグリシジルイソシアヌレート、ジグリシジルプロピレン尿素、などが挙げられる。
【０１１２】
前記の（４）記載の多官能性イソシアネート化合物としては、例えば、低分子または高分子の芳香族、脂肪族のジイソシアネート、３価以上のポリイソシアネート、などが挙げられる。
【０１１３】
ポリイソシアネートとしては、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トルエンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、水素化ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、水素化キシリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、及びこれらのイソシアネート化合物の３量体などが例示される。
【０１１４】
さらに、これらのイソシアネート化合物の過剰量と、エチレングリコール、プロピレングリコール、トリメチロールプロパン、グリセリン、ソルビトール、エチレンジアミン、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミンなどの低分子活性水素化合物、又はポリエステルポリオール類、ポリエーテルポリオール類、ポリアミド類などの高分子活性水素化合物とを反応させて得られる末端イソシアネート基含有化合物、などが挙げられる。
【０１１５】
前記の（５）記載のブロックイソシアネートは、上記イソシアネート化合物とブロック化剤とを公知の方法より付加反応させて合成することができる。
【０１１６】
イソシアネート化合物のブロック化剤としては、例えば、（ａ）フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシノール、ニトロフェノール、クロロフェノールなどのフェノール類、（ｂ）チオフェノール、メチルチオフェノールなどのチオフェノール類、（Ｂ２）アセトキシム、メチルエチケトオキシム、シクロヘキサノンオキシムなどのオキシム類、（ｄ）メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノールなどのアルコール類、（ｅ）エチレンクロロヒドリン、１，３−ジクロロ−２−プロパノールなどのハロゲン置換アルコール類、（ｆ）ｔ−ブタノール、ｔ−ペンタノールなどの第３級アルコール類、（ｇ）ε−カプロラクタム、δ−バレロラクタム、ν−ブチロラクタム、β−プロピルラクタムなどのラクタム類、（ｈ）芳香族アミン類、（ｉ）イミド類、（ｊ）アセチルアセトン、アセト酢酸エステル、マロン酸エチルエステルなどの活性メチレン化合物、（ｋ）メルカプタン類、（ｌ）イミン類、（ｍ）、尿素類、（ｎ）ジアリール化合物類、（ｏ）重亜硫酸ソーダ、などを挙げることができる。
【０１１７】
フェノール類を含む架橋剤としては、例えば、アルキル化フェノール類、クレゾール類などのホルムアルデヒドとの縮合物のフェノールホルムアルデヒド樹脂やビスフェノールＡを含む多官能性エポキシ化合物、が挙げられる。
【０１１８】
フェノールホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、アルキル化（メチル、エチル、プロピル、イソプロピル又はブチル）フェノール、ｐ−ｔｅｒ−アミルフェノール、４，４′−ｓｅｃ−ブチリデンフェノール、ｐ−ｔｅｒ−ブチルフェノール、ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾール、ｐ−シクロヘキシルフェノール、４，４′−イソプロピリデンフェノール、ｐ−ノニルフェノール、ｐ−オクチルフェノール、３−ペンタデシルフェノール、フェノール、フェニルｏ−クレゾール、ｐ−フェニルフェノール、キシレノールなどのフェノール類とホルムアルデヒドとの縮合物が挙げられる。
【０１１９】
窒素原子又はフェノール類を含まない架橋剤として、多官能性エポキシ化合物が挙げられる。しかしながら、多官能性エポキシ化合物は窒素原子を含むアミン系の架橋触媒を用いることが多いため、前記の触媒起因の着色が起こるという問題がある。また、触媒量を低減させたり、あるいはアミン等を含まない触媒を用いることにより、着色を押さえることが可能ではあるが、架橋が不十分であったり、回収時にゲル状の混合物が増加するため好ましくない。
【０１２０】
前記の記載の多官能性エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテル及びそのオリゴマー、水素化ビスフェノールＡのジグリシジルエーテル及びそのオリゴマー、オルソフタル酸ジグリシジルエステル、イソフタル酸ジグリシジルエステル、テレフタル酸ジグリシジルエステル、ｐ−オキシ安息香酸ジグリシジルエステル、テトラハイドロフタル酸ジグリシジルエステル、ヘキサハイドロフタル酸ジグリシジルエステル、コハク酸ジグリシジルエステル、アジピン酸ジグリシジルエステル、セバシン酸ジグリシジルエステル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、１，４−ブタンジオールジグリシジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル及びポリアルキレングリコールジグリシジルエーテル類、トリメリット酸トリグリシジルエステル、トリグリシジルイソシアヌレート、１，４−ジグリシジルオキシベンゼン、ジグリシジルプロピレン尿素、グリセロールトリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールトリグリシジルエーテル、グリセロールアルキレンオキサイド付加物のトリグリシジルエーテル、などが挙げられる。
【０１２１】
多官能エポキシ化合物の触媒として、トリエチルベンジルアンモニウムクロライド、テトラメチルアンモニウムクロライド等の４級アンモニウム塩、ベンジルジメチルアミン、トリブチルアミン、トリス（ジメチルアミノ）メチルフェノール等の３級アミン、２−メチル−４−エチルイミダゾール、２ーメチルイミダゾール等のイミダゾール化合物、ピリジン、メチルピリジン等の含窒素複素環化合物、また、アミン等を含まない触媒としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等の強塩基、硼弗化亜鉛、四塩化錫などの金属化合物などが挙げられる。
【０１２２】
また、水系塗布液を用いて被覆層を形成させる場合には、基材フィルム表面に塗布する際に、基材フィルムへの濡れ性を向上させ、塗布液を均一にコートするために、アニオン系界面活性剤やノニオン系界面活性剤を適量、塗布液に添加することが好ましい。
【０１２３】
また、塗布液中には、性能向上のために、複数の他の樹脂等を塗布液に添加してもよい。さらに、塗布液中には、ハンドリング性、帯電防止性、抗菌性など、他の機能性をフィルムに付与するために、無機及び／又は有機粒子、帯電防止剤、紫外線吸収剤、有機潤滑剤、抗菌剤、光酸化触媒などの添加剤を含有させることができる。
【０１２４】
塗布液に用いる溶媒として水系溶媒を用いた場合、水以外にエタノール、イソプロピルアルコール、ベンジルアルコールなどのアルコール類を、全塗布液に対し５０質量％未満の範囲で混合しても良い。さらに、１０質量％未満であれば、アルコール類以外の有機溶剤を溶解可能な範囲で混合してもよい。但し、塗布液中のアルコール類とその他の有機溶剤との合計量は、５０質量％未満とすることが好ましい。
【０１２５】
有機溶剤の添加量が５０質量％未満であれば、塗布乾燥時に乾燥性が向上するとともに、水のみの場合と比べ被覆層の外観が向上するという効果がある。５０質量％以上では、溶剤の蒸発速度が速くなるため塗工中に塗布液の濃度変化が起こり、塗布液の粘度が上昇して塗工性が低下する。その結果、被覆層の外観不良が起こりやすくなる。さらに、環境面、作業者の健康面、火災の危険性などからも好ましくない。
【０１２６】
さらに、塗布液中の異物を除去することは、易滑性被覆層（Ｂ２）の耐擦り傷性や刻印性の向上のために有効である。
【０１２７】
塗布液を精密濾過するための濾材は、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が２５μｍ以下であることが好ましい。濾過粒子サイズが２５μｍを超えると、粗大凝集物の除去が不十分となりやすい。そのため、濾過で除去できなかった粗大凝集物は、塗布乾燥後の一軸延伸又は二軸延伸工程での延伸応力により広がって、１００μｍ以上の凝集物として欠点の原因になる。
【０１２８】
塗布液を精密濾過するための濾材のタイプは、上記性能を有していれば特に限定はなく、例えば、フィラメント型、フェルト型、メッシュ型が挙げられる。塗布液を精密濾過するための濾材の材質は、上記性能を有しかつ塗布液に悪影響を及ばさない限り特に限定はなく、例えば、ステンレス、ポリエチレン、ポリプロピレン、ナイロン等が挙げられる。
【０１２９】
この塗布液を塗布するには、公知の任意の方法で行うことができる。例えば、リバースロール・コート法、グラビア・コート法、キス・コート法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアナイフコート法、ワイヤーバーバーコート法、パイプドクター法、含浸・コート法及びカーテン・コート法などが挙げられ、これらの方法を単独であるいは組み合わせて行うことができる。
【０１３０】
上記の易滑性被覆層（Ｂ２）は、二軸延伸ポリエステルフィルム基材に上記塗布液を塗布しても良いし（オフラインコート法）、未延伸あるいは一軸延伸後のポリエステルフィルム基材に上記塗布液を塗布した後、乾燥し、さらに一軸延伸あるいは二軸延伸を行なった後、熱固定を行っても良いが（インラインコート法）、性能及び経済性の点より後者のインラインコート法が好ましい。該塗布液が塗布されたフィルムは、延伸及び熱固定のためにテンターに導かれ、そこで加熱されて、熱架橋反応により安定な被膜を形成することができる。
【０１３１】
未延伸あるいは一軸延伸後のポリエステルフィルム基材に上記塗布液を塗布した後、乾燥、延伸する、いわゆるインラインコート法の場合、塗布後の乾燥工程では水等の溶剤分のみを取り除き、かつ被覆層の架橋反応が進行しない温度及び時間を選定することが好ましい。
【０１３２】
乾燥温度は７０〜１４０℃で行うことが好ましく、乾燥時間は塗布液の固形分濃度及び塗布量に応じて調整するが、温度（℃）と時間（秒）の積として３，０００以下とすることが好ましい。積が３，０００を越えると、被覆層が延伸前に架橋反応を起こし、被覆層に割れ等が生じやすくなる。
【０１３３】
また、被覆層は延伸後、フィルム幅長が変化しない様にフィルムを固定した状態で、赤外線ヒーターにより被覆層を２５０〜２６０℃で０．５〜１秒間の短時間で加熱処理することが架橋反応を促進する上で好ましい。
【０１３４】
この際、塗布液中に酸化合物を樹脂に対して１〜１０質量％添加していると、架橋反応がさらに促進され被覆層がより強固となる。そのため、フィルムを加熱した際にフィルム表面に析出してくるオリゴマーを被覆層によりブロックし、被覆層表面へのオリゴマー析出を抑制することができる。
【０１３５】
延伸後のフィルムは通常２〜１０％程度の弛緩処理を行うが、本発明においては被覆層の歪みが少ない状態、すなわちフィルム幅長が変化しないように固定した状態で、赤外線ヒーターで被覆層を加熱することが好ましい。このような方法を採用することにより、被覆層内の架橋が促進されより強固となる。加熱温度又は時間が前記の条件より大きいと、フィルムの結晶化又は溶解が起こりやすくなる。また、一方条件が加熱温度又は時間が前記の条件より小さいと、被覆層の架橋が不十分となりやすい。
【０１３６】
最終的に得られる被覆フィルム表面の被覆層の乾燥後塗布量（フィルム単位面積当りの固形分重量）は、０．０１〜０．５０ｇ／ｍ2が好ましく、より好ましくは０．０２〜０．４０ｇ／ｍ2であり、特に好ましくは０．０５〜０．３０ｇ／ｍ2である。乾燥後の塗布量が０．０１ｇ／ｍ2未満の場合、接着性が不十分となる。塗布量が０．５０ｇ／ｍ2を超えると、ブロッキングしやすくなる傾向がみられ、被覆層中の異物の数も増加しやすくなる。
【０１３７】
なお、未延伸フィルム作成後から塗布工程における空気中のクリーン度（０．５μｍ以上の粒子数／ｆｔ3 ）を、クラス１００，０００となるようヘパフィルターによりコントロールすることは、フィルム表面に付着する異物を低減させるのに有効である。
【０１３８】
本発明の積層ポリエステルフィルムは、上記した積層ポリエステルフィルムを１７０℃で２０分間加熱処理した時に表面層（Ｂ）の表面に析出する粒子の占有面積比が０．００８μｍ2／μｍ2以下に制御することが好ましい。前記の加熱処理後に表面層（Ｂ）の表面に析出する粒子の占有面積比は０．００７μｍ2／μｍ2以下であることがより好ましく、さらに好ましくは０．００６μｍ2／μｍ2以下、特に好ましくは０．００５μｍ2／μｍ2以下である。前記の加熱処理後に表面層（Ｂ）の表面に析出する粒子の占有面積比が０．００８μｍ2／μｍ2を超える場合には、前述した表面析出粒子による諸問題が発生する。
【０１３９】
上記の表面に析出する粒子は、主として環状三量体等の低重合オリゴマーやモノマーからなる低分子量物であり、従来は、ポリエステルフィルム表面を、該析出粒子を溶解する溶媒で洗浄あるいは溶出させ、該溶媒に溶解された環状三量体等を定量することにより定量されてきた。従って、前述したごとく、該方法はフィルム表面のみでなく、フィルム内部に存在するオリゴマーをも抽出してしまうために実用特性との対応がよくないという問題を有しており、該問題の解決が強く嘱望されていた。
【０１４０】
そこで、本発明者等は、表面析出物は粒子として存在することに着目し、顕微鏡により表面に析出したこれらの析出粒子の占める面積を定量できることを見出した。すなわち、前述した金属薄膜層形成の加工工程で積層ポリエステルフィルムが受ける熱を想定した条件で加熱処理された積層ポリエステルフィルム表面を、干渉顕微鏡を利用した表面解析法で評価できることを見出した。これにより、前述した金属薄膜層形成の加工工程で発生するポリエステルフィルム中に含有される環状３量体等のオリゴマーが表面移行することにより引き起こされる表面汚染の問題を、モデル的に評価する評価法が確立できた、本発明に至った。
【０１４１】
また、本発明においては、表面層（Ａ）表面についても、１７０℃で２０分間加熱処理した時に表面層（Ｂ）の表面に析出する粒子の占有面積比が０．００８μｍ2／μｍ2以下に制御することが好ましい。その結果、析出粒子による金属薄膜層の欠点発生が抑制される。
【０１４２】
本発明において、前記の析出粒子（主として環状三量体等の低重合オリゴマーやモノマーからなる低分子量物）を特定の範囲に低減する方法は限定されない。例えば、積層ポリエステルフィルムを構成する原料ポリエステル樹脂に含まれる環状三量体量を低減する方法や積層ポリエステルフィルム表面に環状三量体等のオリゴマー析出を抑制する架橋樹脂層を積層する方法等が挙げられる。特に前者が好ましい。
【０１４３】
上記方法のうち、原料ポリエステル樹脂に含まれる環状三量体量を低減する方法で実施する場合は、積層ポリエステルフィルムを構成する全層のポリエステル樹脂に含まれる環状三量体量を低減してもよいし、表面層形成に用いるポリエステル樹脂のみを低減してもよい。経済性の点より後者で行うのが好ましい。該表面層のポリエステル樹脂のみを低減して実施する場合は、少なくとも表面層（Ｂ）の形成に用いるポリエステル樹脂に含まれる環状三量体量を低減することは不可欠である。表面層（Ａ）の形成に用いるポリエステル樹脂に含まれる環状三量体量も同時に低減することも好ましい実施態様の一つである。本態様で実施することにより、表面層（Ａ）表面の析出粒子数も低減され、前記の効果の発現に繋がる。
【０１４４】
表面層形成に用いるポリエステル樹脂に含まれる環状三量体量のみを低減して実施する場合には、表面層（Ｂ）の厚みを十分に厚くすることが重要である。この厚みの下限は表面層（Ｂ）に用いるポリエステル樹脂に含まれる環状三量体量によって異なるが、例えば３０００ｐｐｍのポリエステル樹脂を用いた場合、５μｍ以上の厚みを持たせることが好ましく、８μｍ以上であることがより好ましい。表面層（Ｂ）の厚みが不十分な場合には、中間層（Ｍ）から拡散、移行する環状三量体によって、表面層（Ｂ）表面に粒子が析出し、本発明の効果が不十分となる場合がある。
【０１４５】
上記方法で実施する場合のポリエステル樹脂中の環状三量体量は、総量で８０００ｐｐｍ以下が好ましい。６０００ｐｐｍ以下がより好ましく、４０００ｐｐｍ以下がさらに好ましい。８０００ｐｐｍを超えると表面析出粒子の個数が増大するので好ましくない。
【０１４６】
本発明において用いられるポリエステル樹脂は、ジカルボン酸とグリコールをエステル化反応させ、次いで重縮合反応を行う重縮合法、あるいはジカルボン酸塩とグリコールをエステル交換反応させ、次いで重縮合反応を行うエステル交換法など、従来公知の方法によって製造される。
【０１４７】
このポリエステル樹脂には、重縮合触媒、さらに場合によってはエステル交換反応触媒、及びリン酸又はリン酸塩などの熱安定剤が必須成分として用いられる。また、これら以外に、アルカリ金属塩やアルカリ土類金属塩を適量含有させ、これらの金属塩とリン原子のモル比を制御することで、シート状溶融ポリエステル樹脂を回転冷却ロール上に静電印加法により密着固化させ、厚みの均一な未延伸シートを安定して得ることができる。
【０１４８】
ポリエステル樹脂の代表的な重縮合触媒としては、三酸化アンチモン、アンチモングリコラートなどのＳｂ系触媒、Ｇｅ系触媒、Ｔｉ系触媒などがある。これらのうち、透明性、熱安定性及び価格の観点から、フィルム用ポリエステル樹脂の重縮合触媒としては、一般に、三酸化アンチモン（Ｓｂ2Ｏ3）が使用されている。
【０１４９】
特に、重縮合触媒としてＳｂ2Ｏ3を使用した場合、重合時及び／又は未延伸ポリエステルフィルムの製造時に、Ｓｂ2Ｏ3が金属Ｓｂに還元され、フィルム表面に凝集物として析出しやすくなる。これが上記（Ａ）の異物に該当するため、重縮合時間を著しく遅くしない範囲で、できるだけＳｂ2Ｏ3の含有量を低減させることが好ましい。上記のような異形部の数を上記範囲内とするためには、ポリエステル樹脂中のＳｂ2Ｏ3の含有量を、金属Ｓｂ換算で５０〜２５０ｐｐｍ、好ましくは６０〜２００ｐｐｍ、さらに好ましくは７０〜１５０ｐｐｍとすることが推奨される。
【０１５０】
また、重縮合完了後、ポリエステル樹脂を孔径が７μｍ以下（初期濾過効率９５％）のステンレススチール焼結体等の濾材よりなるフィルターで濾過処理し、あるいはペレット化のために押出機から溶融ポリエステル樹脂のストランドを冷却水中に押出す際に、予め冷却水を濾過処理（フィルター孔径：１μｍ以下）し、且つ、この工程を密閉した部屋で行い、ヘパフィルターで環境中に存在する１μｍ以上の異物を低減させておくことが好ましい。
【０１５１】
さらに、後述するポリエステル樹脂の未延伸シート製造の際にも、該ポリエステル樹脂が溶融している段階で、該樹脂中に含まれる異物を除去するために精密濾過を行う。精密濾過に用いられる濾材は特に限定はされないが、ステンレススチール焼結体の濾材が、ポリエステル樹脂の重合触媒が還元されて生成する金属Ｓｂなどや、重合からペレット化までの段階で混入するＳｉ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｃｕを主成分とする凝集物及び高融点有機物の除去性能に優れることから好適である。濾材の濾過可能な粒子サイズは１５μｍ以下（初期濾過効率９５％）であることが好ましい。１５μｍを超えるものでは、除去の必要がある２０μｍ以上のサイズの粒子の除去が不十分となる場合がある。上記のような濾過性能を有する濾材を使用して溶融樹脂の精密濾過を行うことにより生産性が低下する場合があるが、光学欠陥の少ないフィルム積層体を得るには極めて好適である。
【０１５２】
前記の環状三量体含有量を低減させたポリエステル樹脂（以下、低オリゴマーポリエステル樹脂と称する）の製造方法は限定されないが、固有粘度が０．４０〜０．６０ｄｌ／ｇの溶融重合ポリエステルプレポリマーを固相重合する方法や所定の固有粘度のポリエステルを不活性気体雰囲気下または減圧下に固有粘度が実質的に変化しない条件で加熱処理する方法等が挙げられる。さらに、環状三量体を溶解する溶媒で抽出する方法等もある。
【０１５３】
表面析出粒子数を抑制する表面層を形成するポリエステル樹脂の全量を上記低オリゴマーポリエステル樹脂としてもよいし、低オリゴマーポリエステル樹脂と汎用のポリエステル樹脂との混合物を用いてもよい。
【０１５４】
また、環状三量体はポリエステルフィルムの製造工程におけるポリエステル樹脂の溶融状態の工程において生成するので、ポリエステル樹脂を２９０℃の温度で３０分間溶融した時の環状三量体の増加量を５０００ｐｐｍ以下に低下させる手法を採用することも出来る。環状三量体の増加量は、好ましくは３０００ｐｐｍ以下、より好ましくは２０００ｐｐｍ以下、特に好ましくは１０００ｐｐｍである。
【０１５５】
また、２９０℃の温度で３０分間溶融したとき、環状三量体増加量が５０００ｐｐｍ以下に低下させる手法を下記に示す。成形時の溶融状態での環状三量体の再生を出来るだけ抑制するためには、ポリエステル中に残存する活性な重合触媒量を出来るだけ減少さすことが重要である。このような活性な重合触媒量を減らす代表的な手段としては、下記の方法が挙げられる。
【０１５６】
一つの手段としては、ポリエステルを水と接触処理することによって重合触媒の不活性化を行う方法が挙げられる。
【０１５７】
ポリエステルの重縮合触媒を失活処理する方法としては、溶融重縮合後や固相重合後にポリエステルチップを水や水蒸気または水蒸気含有気体と接触処理する方法が挙げられる。
【０１５８】
水処理方法としては、水中に浸ける方法やシャワ−でチップ上に水をかける方法等が挙げられる。処理時間としては５分〜２日間、好ましくは１０分〜１日間、さらに好ましくは３０分〜１０時間で、水の温度としては２０〜１８０℃、好ましくは４０〜１５０℃、さらに好ましくは５０〜１２０℃である。
【０１５９】
以下に、水処理を工業的に行う方法を例示するが、これに限定するものではない。また処理方法は連続方式、バッチ方式のいずれであっても差し支えないが、工業的に行うためには連続方式の方が好ましい。
【０１６０】
ポリエステルのチップをバッチ方式で水処理する場合は、サイロタイプの処理槽が挙げられる。すなわちバッチ方式でポリエステルのチップをサイロへ受け入れ水処理を行う。ポリエステルのチップを連続方式で水処理する場合は、塔型の処理槽に継続的又は間欠的にポリエステルのチップを上部より受け入れ、水処理させることができる。
【０１６１】
またポリエステルのチップと水蒸気または水蒸気含有ガスとを接触させて処理する場合は、５０〜１５０℃、好ましくは５０〜１１０℃の温度の水蒸気または水蒸気含有ガスあるいは水蒸気含有空気を好ましくは粒状ポリエチレンテレフタレ−ト１ｋｇ当り、水蒸気として０．５ｇ以上の量で供給させるか、または存在させて粒状ポリエチレンテレフタレ−トと水蒸気とを接触させる。
【０１６２】
この、ポリエステルのチップと水蒸気との接触は、通常１０分間〜２日間、好ましくは２０分間〜１０時間行われる。
【０１６３】
以下に粒状ポリエチレンテレフタレ−トと水蒸気または水蒸気含有ガスとの接触処理を工業的に行なう方法を例示するが、これに限定されるものではない。また処理方法は連続方式、バッチ方式のいずれであっても差し支えない。
【０１６４】
ポリエステルのチップをバッチ方式で水蒸気と接触処理をする場合は、サイロタイプの処理装置が挙げられる。すなわちポリエステルのチップをサイロへ受け入れ、バッチ方式で、水蒸気または水蒸気含有ガスを供給し接触処理を行なう。
【０１６５】
ポリエステルのチップを連続的に水蒸気と接触処理する場合は塔型の処理装置に連続で粒状ポリエチレンテレフタレ−トを上部より受け入れ、並流あるいは向流で水蒸気を連続供給し水蒸気と接触処理させることができる。
【０１６６】
上記の如く、水又は水蒸気で処理した場合は粒状ポリエチレンテレフタレ−トを必要に応じて振動篩機、シモンカ−タ−などの水切り装置で水切りし、コンベヤ−によって次の乾燥工程へ移送する。
【０１６７】
水又は水蒸気と接触処理したポリエステルのチップの乾燥は通常用いられるポリエステルの乾燥処理を用いることができる。連続的に乾燥する方法としては、上部よりポリエステルのチップを供給し、下部より乾燥ガスを通気するホッパ−型の通気乾燥機が通常使用される。
【０１６８】
バッチ方式で乾燥する乾燥機としては大気圧下で乾燥ガスを通気しながら乾燥してもよい。
【０１６９】
乾燥ガスとしては大気空気でも差し支えないが、ポリエステルの加水分解や熱酸化分解による分子量低下を防止する点からは乾燥窒素、除湿空気が好ましい。
【０１７０】
また、上記方法による効果の小さいアルミニウムやチタン系の重縮合触媒の場合は、リン化合物を溶融重縮合後または固相重合後のポリエステルの溶融物に添加、重合触媒を不活性化する方法が挙げられる。
【０１７１】
溶融重合ポリエステルの場合には、溶融重合反応終了後のポリエステルと、リン化合物を配合したポリエステル樹脂とを溶融状態で混合できるラインミキサ−等の機器中で混合してアルミニウム触媒を不活性化する方法が挙げられる。
【０１７２】
また固相重合ポリエステルにリン化合物を配合する方法としては、固相重合ポリエステルにリン化合物をドライブレンドする方法やリン化合物を溶融混練して配合したポリエステルマスタ−バッチチップと固相重合ポリエステルチップを混合する方法によって所定量のリン化合物をポリエステルに配合後、押出機や成形機中で溶融し、触媒を不活性化する方法等が挙げられる。
【０１７３】
触媒を完全に失活させるのに要するリン化合物の量は、ポリエステル中に残存する触媒金属含有量に対して、残存量で少なくとも５倍モルである。
【０１７４】
使用されるリン化合物としては、リン酸、亜リン酸、ホスホン酸およびそれらの誘導体等が挙げられる。具体例としてはリン酸、リン酸トリメチルエステル、リン酸トリエチルエステル、リン酸トリブチルエステル、リン酸トリフェニ−ルエステル、リン酸モノメチルエステル、リン酸ジメチルエステル、リン酸モノブチルエステル、リン酸ジブチルエステル、亜リン酸、亜リン酸トリメチルエステル、亜リン酸トリエチルエステル、亜リン酸トリブチルエステル、メチルホスホン酸、メチルホスホン酸ジメチルエステル、エチルホスホン酸ジメチルエステル、フェニ−ルホスホン酸ジメチルエステル、フェニ−ルホスホン酸ジエチルエステル、フェニ−ルホスホン酸ジフェニ−ルエステル等であり、これらは単独で使用してもよく、また２種以上を併用してもよい。
【０１７５】
また、ポリエステルフィルムの製造工程における環状三量体の生成を抑制する方法として、ポリエステル樹脂を溶融させて押出し、シートを製造する際の溶融温度をより低温にし、かつその滞留時間をより短時間にすることが好ましい実施形態として挙げられる。溶融温度は、溶融した樹脂が通過する流路の温度を制御することで調節することが可能であり、当該ポリエステル樹脂の融点から＋３０℃までの範囲に制御することが好ましく、＋１５℃までの範囲に制御することがより好ましい。またポリエステル樹脂は結晶化速度が遅いために融点−１０℃までの範囲では製造工程中で実質的に固化することなく流動するので、環状三量体の生成を低減させるためには、樹脂温度を上記温度範囲に制御することも好ましい実施形態である。
【０１７６】
滞留時間は、溶融樹脂が通過するの流路の容積に対して、通過する樹脂の流量を大きくすることで低減させることが可能であり、滞留時間を６０分以下にすることが好ましく、３０分以下にすることがより好ましい。
【０１７７】
本発明の積層ポリエステルフィルムは、表面層（Ａ）が平滑な表面になるように設計されており、該表面層（Ａ）表面に金属薄膜層を設けることにより、光反射率、特に正反射率の高い鏡面反射層を形成できるので、光反射用部材として好適に用いることができる。したがって、本発明の積層ポリエステルフィルムは、表面平滑性に優れる表面層（Ａ）に金属薄膜層を設けることが好ましい実施態様である。すなわち、本発明の積層ポリエステルフィルムを反射フィルムの基材として用い、前記の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に金属薄膜層を形成し、金属薄膜層を反射面とする鏡面反射フィルムとすることで、本発明の作用効果を最大限発揮することができる。代表的な層構成を図３に示す。
【０１７８】
さらに、本発明の積層ポリエステルフィルムは、金属薄膜層の反対面となる表面層（Ｂ）に易滑性の付与と、フィルム巻取り時の表面層（Ｂ）からの表面層（Ａ）への汚れや押し跡などの転写を低減するよう、好適な表面設計がなされており、これらの機能は金属薄膜層を設けた鏡面反射フィルムについても反映されるので、光反射用部材として好適に用いることができる。
【０１７９】
本発明においては、積層ポリエステルフィルムの層構成に及ぼす反射特性の影響を評価するために、各実施例において、積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に、アルミニウムからなる金属薄膜層を４０ｎｍの厚みで蒸着してなる、鏡面反射フィルムを作製した。本発明では、この鏡面反射フィルムにおける金属薄膜層表面の光線反射率が７９％以上であることが好ましく、さらに好ましくは８０％以上であり、特に好ましくは８２％以上である。本特性を満足することにより、例えばＬＣＤ用の面光源反射板として使用することにより輝度の高いＬＣＤが得ることができる。
【０１８０】
前記の金属薄膜層を構成する金属は、前記に記載したアルミニウムに限定されず、光吸収の少ない金属であればよく、例えば、銀、金、白金、ステンレスやそれらの合金も試用できる。前記の金属として、銀や銀合金を用いることにより、アルミニウムを用いた場合よりも光線反射率のより優れた鏡面反射フィルムが得られる。市場要求により、金属の材料を適宜選択すればよい。また、金属薄膜には反射率を損なわない程度の非金属元素が微量含有していてもよい。金属薄膜は、単層構成であっても、積層構成であってもよい。前記の金属薄膜層の形成は、真空蒸着法が一般的であるが、スパッタリング法やＣＶＤ法によっても可能である。前記の金属薄膜の厚さは、１０〜２００ｎｍの範囲が好ましい。
【実施例】
【０１８１】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明する。なお、各実施例で得られたフィルム特性は以下の方法により測定、評価した。
【０１８２】
（１）固有粘度
チップサンプル０．１ｇを精秤し、２５ｍｌのフェノール／テトラクロロエタン＝６／４（質量比）の混合溶媒に溶解し、オストワルド粘度計を用いて３０℃で測定した。なお、測定は３回行い、その平均値を求めた。
【０１８３】
（２）粒子の平均粒子径
粒子を走査型電子顕微鏡（日立製作所製、Ｓ−５１０型）で観察し、粒子の大きさに応じて適宜倍率を変え、写真撮影したものを拡大コピーした。次いで、ランダムに選んだ少なくとも２００個以上の粒子について、各粒子の外周をトレースした。画像解析装置にてこれらのトレース像から粒子の円相当径を測定し、それらの平均値を平均粒子径とした。
【０１８４】
（３）平均表面粗さ
フィルムの表面を、触針式三次元表面粗さ計（株式会社小坂研究所社製、ＳＥ−３ＡＫ）を用いて、針の半径２μｍ、荷重３０ｍｇ、針のスピード０．１ｍｍ／秒の条件下で、フィルムの長手方向にカットオフ値０．２５ｍｍで、測定長１ｍｍにわたって測定し、２μｍピッチで５００点に分割し、各点の高さを三次元粗さ解析装置（株式会社小坂研究所社製、ＴＤＡ−２１）に取り込ませた。これと同様の操作をフィルムの幅方向について２μｍ間隔で連続的に１５０回、即ちフィルムの幅方向０．３ｍｍにわたって行い、解析装置にデータを取り込ませた。次に、前記の解析装置を用いて、三次元平均表面粗さＳＲａ及び三次元十点平均粗さＳＲｚを求めた。ＳＲａ及びＳＲｚの単位は、いずれもμｍである。なお、測定は３回行い、それらの平均値を採用した。
【０１８５】
（４）表面層（Ａ）の粗大突起数
（ａ）欠点の検出
下記の光学欠陥検出装置を用いて、１００ｍｍ×１００ｍｍの積層ポリエステルフィルム片１０枚について、表面層（Ａ）面を観察して、光学的に２０μｍ以上の大きさと認識される欠点を検出した。
［光学欠点の検出方法］
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象の試験片を配置する。投光器と受光器を結ぶ線と、試験片表面の鉛直方向とのなす角度を１２°となるよう光を入射すると、入射位置の試験片に傷が存在する場合に、その部分が光り輝く。その部分の光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（しきい値）レベルとコンパレータで比較して、光学欠点の検出信号を出力する。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、粗大突起の画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、大きさ２０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、試験片の表面層（Ａ）について行う。
【０１８６】
（ｂ）粗大突起の大きさと高さの測定
前記の光学欠点検出装置を用い、検出した欠点部分から表面層（Ａ）の粗大突起による光学欠点を選び出した。さらに適当な大きさに切り取って、Ａｌ蒸着を行った。次いで、非接触式三次元粗さ計（マイクロマップ社製５５０）を用いて、フィルム面に対して垂直方向から観察した時の、表面層（Ａ）の表面に存在する高さが１μｍ以上で最大径が２０μｍ以上の粗大突起の個数を測定し、単位を「個／ｍ2」に換算した。
【０１８７】
（５）フィルムの厚み
ミリトロン厚み計を用い、１枚当たり５点を計３枚の１５点を測定し、その平均値を求めた。
【０１８８】
（６）積層フィルムの層厚み
ミクロトームを用いてフィルムを切削し、フィルム表面に垂直な断面を得た。この断面に白金・パラジウム合金をスパッタリングによって被覆したものを観察サンプルとした。走査型電子顕微鏡（日立製作所製、Ｓ−５１０型）を用いてフィルム断面を観察し、フィルム全厚みが一視野となる適当な倍率で写真撮影した。この像より、スケールを用いて各層の厚みを測定した。独立に作成した３点の断面サンプルについて測定を行い、この平均値をもって積層フィルムの層厚みとした。
【０１８９】
（７）積層フィルムの光線透過率
ＪＩＳ−Ｂ０６０１−１９８２に準じ、ポイック積分球式Ｈ．Ｔ．Ｒメータ（日本精密光学製）を用い測定した。この値が小さいほど遮光性が高いことを意味する。
【０１９０】
（８）積層ポリエステルフィルムの見かけ密度
フィルムを５．０ｃｍ四方の正方形に４枚切り出して試料とした。この試料を４枚重ねにして、マイクロメーターを用いて有効数字４桁で、総厚みを場所を変えて１０点測定し、重ね厚みの平均値を求めた。この平均値を４で除して有効数字３桁に丸め、一枚あたりの平均厚み（ｔ：μｍ）とした。同試料４枚の質量（ｗ：ｇ）を有効数字４桁で自動上皿天秤を用いて測定し、次式より見かけ密度を求めた。なお、見かけ密度は有効数字３桁に丸めた。
見かけ密度（ｇ／ｃｍ3）＝ｗ／（５．０×５．０×ｔ×１０-4×４）
＝ｗ×１００／ｔ
【０１９１】
（９）積層ポリエステルフィルムのカール値
積層ポリエステルフィルムを長手方向に１００ｍｍ、幅方向に５０ｍｍに枚葉状に切り出し、無荷重の状態で、１１０℃で３０分間加熱処理した後、フィルムの凸部を下にして水平なガラス板上に静置し、ガラス板と立ち上がったフィルム４隅の下端との垂直距離を最小目盛り０．５ｍｍ単位で定規を用いて測定し、この４箇所の測定値の平均値をカール値とした。サンプルは３点準備し、繰り返し測定を行い、この平均値をカール値とした。
【０１９２】
（１０）表面層（Ａ）の傷
（ａ）傷の検出
２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム片１６枚について評価した。該評価は製膜開始から２４時間後のものについて評価した。
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象の試験片の表面層（Ａ）が上面となるよう置く。投光器と受光器を結ぶ線と、試験片表面の鉛直方向とのなす角度を１２°となるよう光を入射すると、入射位置の試験片に傷が存在する場合に、その部分が光り輝く。その部分の光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（しきい値）レベルとコンパレータで比較して、光学欠点の検出信号を出力する。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、傷の画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、５０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、試験片の表面層（Ａ）について行う。
【０１９３】
（ｂ）傷の大きさの測定
上記（ａ）において検出される光学欠点部分から、傷による欠点を選出する。上記方法で傷と判定された部分が含まれるように、上記の試験片を適当な大きさに裁断し、形状観察用試験片を採取した。次いで、マイクロマップ社製３次元形状測定装置ＴＹＰＥ５５０を用いて、採取した試験片の表面層（Ａ）を垂直方向から観察し、傷の大きさを測定する。なお、試験片、すなわちフィルムの表面に対して垂直方向から観察した時に、５０μｍ以内に近接する傷の凹凸は同一の傷として考え、それらの傷の最外部を覆う最小面積の長方形の長さおよび幅を、傷の長さおよび幅とする。そして、これらの傷の深さ（傷の最も高いところと最も低いところの高さの差）及び長さを計測する。この結果より、深さ１μｍ以上で、かつ長さ３ｍｍ以上の傷の個数（個／ｍ2）を求め、以下の基準で判定した。
◎：３０個／ｍ2以下
○：３１〜５０個／ｍ2
△：５１〜１００個／ｍ2
×：１０１個／ｍ2以上
【０１９４】
（１１）静摩擦係数
ＪＩＳ  Ｋ  ７１２５に準拠して測定した。但し、ロードセルとサンプルの接続にはバネを用いない直結とし、すべり片の質量は１．５ｋｇ、試験速度は２００ｍｍ／分として測定した。一試料につき、３回測定して、その平均値を静摩擦係数とした。
【０１９５】
（１２）光線反射率
積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に、アルミニウムからなる金属薄膜層を４０ｎｍの厚みで蒸着してなる、鏡面反射フィルムを作製した。特に断らない限りは、前記の金属薄膜層の厚みは４０ｎｍとした。
分光光度計（日立製作所製、Spectrophotometer  U-3500）に積分球を取り付け、アルミナ白板（日立計測器サービス社製、２１０−０７４０）の反射率が１００％となるようにベースライン補正した。装置付属の鏡面測定用治具（傾斜角１０度）を介して、蒸着フィルムの金属薄膜面が積分球側になるようサンプルを固定した。波長４００〜７００ｎｍの範囲で、１ｎｍ刻みで反射率を測定した。５４５〜５５５ｎｍの測定値（計１１点）を平均して光線反射率とした。
なお、積層ポリエステルフィルムに金属薄膜層を設けない場合は、積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）の面が積分球側になるようにサンプルを固定し、前記の手順にしたがって、前記の表面層（Ａ）に光を照射して、積層ポリエステルフィルムの光線反射率を求めた。
【０１９６】
（１３）金属薄膜層形成加工工程における積層ポリエステルフィルムの表面汚染のモデル評価
（ａ）加熱処理
測定すべきフィルムの任意の５箇所より小片を切り取り、端部を蛇の目クリップで把持して１７０℃の熱風中で２０分間加熱した。この際、フィルムが他のフィルムや器具と触れないように保持して、キズなどが生じないように取り扱った。加熱後は室温中へ取り出して、十分に自然冷却した後、次の観察を行った。
【０１９７】
（ｂ）フィルム表面の析出粒子の占有面積比
まず、測定すべきフィルム小片から、除電ブロワーによって塵などを注意深く取り除いた。この表面を非接触型三次元形状測定装置（Ｍｉｃｒｏｍａｐ社製；Ｍｉｃｒｏｍａｐ５５７）で測定した。光学系にはミロー型二光束干渉対物レンズ（５０倍）とズームレンズ（Ｂｏｄｙ Ｔｕｂｅ，０．５倍）を使用し、５６００オングストロームの光源を用いて、２／３インチＣＣＤカメラで受光した。測定はＷＡＶＥモードで行い、２４５μｍ四方の視野を４８０ピクセル四方のデジタル画像として処理した。画像の解析には解析ソフトウェア（Ｍｉｃｒｏｍａｐ１２３、バージョン４．０）を用いて、４次関数モードで傾斜除去（Ｄｅｔｒｅｎｄｉｎｇ）し、表面形状データを得た。当該形状データから解析ソフトウェア（ＳＸ−Ｖｉｅｗｅｒ、バージョン３．４．２）を用いて粒子解析を行った。ソフトウェアの補正機能により、平面補正と補間を行った後、最長径が０．０１から２０００μｍ、高さが０．１μｍから１０００μｍの突起を解析した。突起の解析のパラメータとして、二値化閾値０．０１と再二値化閾値５０、ブロックサイズ４を与え、突起を二値化して抽出した。得られた解析結果から突起の占有面積を求め、上記加熱処理の前後で増加した突起の占有面積と視野の面積（６．０×１０4μｍ2）の比率を占有面積比とした。なお、測定は５つのフィルム小片において、明確なキズや異物などを避けた任意の３箇所でそれぞれ行い、合計１５視野での平均値を求めて用いた。
【０１９８】
実施例１
［表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）用ポリエステル樹脂の製造］
エステル化反応缶を昇温し、２００℃に到達した時点で、テレフタル酸が８６．４質量部及びエチレングリコールが６４．４質量部からなるスラリーを仕込み、撹拌しながら、触媒として三酸化アンチモンを０．０１７質量部及びトリエチルアミンを０．１６質量部添加した。次いで加熱昇温を行い、ゲージ圧０．３４ＭＰａ、２４０℃の条件で加圧エステル化反応を行った。
【０１９９】
その後、エステル化反応缶内を常圧に戻し、酢酸マグネシウム４水和物０．０７１質量部、次いでリン酸トリメチル０．０１４質量部を添加した。さらに、１５分かけて２６０℃に昇温し、リン酸トリメチル０．０１２質量部、次いで酢酸ナトリウム０．００３６質量部を添加した。得られたエステル化反応生成物を重縮合反応缶に移送し、減圧下で２６０℃から２８０℃へ徐々に昇温し、２８５℃で重縮合反応を行った。重縮合反応終了後、孔径５μｍ（初期濾過効率９５％）のステンレススチール焼結体製フィルターで濾過処理を行った。
【０２００】
次に、空気中に存在する径が１μｍ以上の異物を、ヘパフィルターで減少させた密閉室内で、上記重縮合反応生成物であるポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）をペレット化した。ペレット化は、予め濾過処理（孔径：１μｍ以下）を行った冷却水を流しながら、冷却水槽中に溶融ＰＥＴを押出機のノズルから押出し、形成されたストランド状ＰＥＴ樹脂をカットする方法で行った。得られたＰＥＴのペレットは、固有粘度が０．６２ｄｌ／ｇ、Ｓｂ含有量が１４４ｐｐｍ、Ｍｇ含有量が５８ｐｐｍ、Ｐ含有量が４０ｐｐｍ、カラーＬ値が５６．２、カラーｂ値が１．６であり、不活性粒子及び内部析出粒子は実質的に含有していなかった。
【０２０１】
［表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）用低オリゴマーポリエステル樹脂の製造］
上記方法で得られたポリエステル樹脂を減圧下１６０℃にて乾燥し、次いで、４００ｐｐｍのエチレングリコールを含有する窒素ガスを粗製ポリエステル１ｋｇ当たり、毎時４０リットルで流通し、この反応系を１．２ｋｇ／ｃｍ2の微加圧に調整し、２１５℃で２０時間加熱処理をして低オリゴマー化処理を行った。得られたポリエステルの固有粘度は０．６１２ｄｌ／ｇであり、環状三量体含有量は３４００ｐｐｍであった。なお、低オリゴマー化する前のポリエステル樹脂中の環状三量体量は９６００ｐｐｍであった。
【０２０２】
［空洞形成剤含有マスターペレット（イ）の調製］
中間層（Ｍ）用原料の１つとして、メルトフローレート１．５のポリスチレン樹脂（日本ポリスチ社製、Ｇ７９７Ｎ）２０質量％、メルトフローレート３．０の気相法重合ポリプロピレン樹脂（出光石油化学社製、Ｆ３００ＳＰ）２０質量％及びメルトフローレート１８０のポリメチルペンテン樹脂（三井化学社製：ＴＰＸ  ＤＸ−８２０）６０質量％をペレット混合し、２軸押出機に供給して十分に混練りし、ストランドを冷却、切断して空洞形成剤含有マスターペレット（イ）を調整した。
【０２０３】
［酸化チタン含有マスターペレット（ロ）の調製］
中間層（Ｍ）用原料の１つとして、極限粘度０．６２ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート樹脂４９．５質量％に平均粒径０．３μｍ（電顕法）のアナタース型二酸化チタン（富士チタン社製、ＴＡ−３００）５０質量％及び蛍光増白剤（イーストマンケミカル社製、ＯＢ−１）０．５質量％を混合したものをベント式２軸押出機に供給して予備混練りした後、溶融ポリマーを連続的にベント式単軸混練り機に供給して混練りして酸化チタン含有マスターペレット（ロ）を調整した。
【０２０４】
［易滑性被覆層（Ｂ２）形成用塗布液の調製］
（共重合ポリエステル樹脂の調製）
撹拌機、温度計、及び部分還流式冷却器を具備したステンレススチール製オートクレーブに、ジメチルテレフタレート３４５質量部、１，４−ブタンジオール２１１質量部、エチレングリコール２７０質量部、及びテトラ−ｎ−ブチルチタネート０．５質量部を仕込み、１６０℃から２２０℃まで、４時間かけてエステル交換反応を行った。次いで、フマル酸１４質量部及びセバシン酸１６０質量部を加え、２００℃から２２０℃まで１時間かけて昇温し、エステル化反応を行った。次いで２５５℃まで昇温し、反応系を徐々に減圧した後、２９．３Ｐａの減圧下で１時間３０分反応させ、共重合ポリエステルを得た。得られた共重合ポリエステルは、淡黄色透明であり重量平均分子量は２０．０００あった。また、ＮＭＲ分析による芳香族成分の割合は７０モル％であった。
【０２０５】
（グラフト変性樹脂の調製）
撹拌機、温度計、還流装置と定量滴下装置を備えた反応器に共重合ポリエステル７５質量部、メチルエチルケトン５６質量部及びイソプロピルアルコール１９質量部を入れ、６５℃で加熱、撹拌し、樹脂を溶解した。樹脂が完全に溶解した後、無水マレイン酸１５質量部をポリエステル溶液に添加した。
【０２０６】
次いで、スチレン１０質量部、及びアゾビスジメチルバレロニトリル１．５質量部を１２質量部のメチルエチルケトンに溶解した溶液を０．１ｍｌ／分でポリエステル溶液中に滴下し、さらに２時間撹拌を続けた。反応溶液から分析用のサンプリングを行った後、メタノール５質量部を添加した。次いで、水３００質量部とトリエチルアミン１５質量部を反応溶液に加え、１時間撹拌した。その後、反応器内温を１００℃に上げ、メチルエチルケトン、イソプロピルアルコール、過剰のトリエチルアミンを蒸留により留去し、水分散性グラフト樹脂を得た。この水分散性グラフト樹脂）は淡黄色透明であった。この樹脂の酸価は１４００ｅｑ／ｔであった。
【０２０７】
（塗布液の調整）
上記方法で調製した水分散性グラフト樹脂の２５質量％水分散液を４０質量部、水を２４質量部及びイソプロピルアルコールを３６質量部、それぞれ混合し、さらにアニオン系界面活性剤の１０質量％水溶液を０．６質量部、プロピオン酸を１質量部、イオン交換水中でホモジナイザ−により分散処理したコロイダルシリカ粒子（日産化学工業社製、スノーテックスＯＬ、平均粒径４０ｎｍ）（粒子ａ）の２０質量％水分散液を１．８質量部、イオン交換水中でホモジナイザ−により分散処理した乾式法シリカ粒子（日本アエロジル社製、アエロジルＯＸ５０、平均凝集粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）（粒子ｂ）の４質量％水分散液を１．１質量部添加し、塗布液とした。粒子ａと粒子ｂの質量比は８、粒子ｂの含有量は被覆層の樹脂組成物に対して０．４２質量％である。
【０２０８】
［積層ポリエステルフィルムの製造］
前記の空洞形成剤含有マスターペレット（イ）７質量％、酸化チタン含有マスターペレット（ロ）７質量％、及び極限粘度０．６２ｄｌ／ｇのＰＥＴ樹脂８６質量％よりなる混合物を中間層（Ｍ）の原料とした。また、前記の表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）用ポリエステル樹脂を、中間層（Ｍ）の両面に積層されるように２台の押出し機に供給し、表面層（Ａ）／中間層（Ｍ）／層（Ｂ１）の厚み比率が８／８４／８となるようにフィードブロックで接合した。次いで、３層ダイスより２０℃に調節された冷却ドラム上に押し出し、厚み１．６ｍｍの３層構成の未延伸フィルムを製造した。押出しに際しては、ポリエステル樹脂、及びポリエステル樹脂とマスターペレットとの混合物は予め真空乾燥した後に、押出し機に供給した。また、表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）に関しては、溶融ＰＥＴの異物除去用濾材として濾過可能な粒子サイズが１０μｍ（初期濾過効率９５％）のステンレススチール製焼結濾材を用いて精密濾過を行った。さらに、冷却ドラムの反対面には２０℃に温調した冷風を吹き付け冷却した。なお、表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）用ポリエステル樹脂は、すべて低オリゴマー化ポリエステル樹脂を用いた。
【０２０９】
得られた未延伸フィルムを、加熱ロールを用いて６５℃に均一加熱し、周速が異なる２対のニップロール（低速ロール：１ｍ／分、高速ロール：３．４ｍ／分）間で３．４倍に延伸した。このとき、フィルムの補助加熱装置として、ニップロール中間部に金反射膜を備えた赤外線加熱ヒータ（定格：４０Ｗ／ｃｍ）をフィルムの両面に対向して設置（フィルム表面から１ｃｍの距離）し、片面を１８Ｗ／ｃｍ、反対面を１２Ｗ／ｃｍにて加熱した。該フィルム製造時に用いる全ロールに関し、ロールの表面粗度をＲａで０．１μｍ以下に管理し、縦延伸工程の予熱入口と冷却ロールにロールクリーナーを設置した。縦延伸工程のロール径は１５０ｍｍであり、サクションロール、静電密着、パートニップの密着装置を採用してフィルムをロールへ密着させた。
【０２１０】
上記方法で調製した易滑性被覆層（Ｂ２）形成用塗布液を、濾過可能な粒子サイズ１０μｍ（初期濾過効率９５％）のフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過し、リバースロール法によって、上記一軸延伸ＰＥＴフィルムの反冷却ロール接触面側に塗布、乾燥した。この際のコート量は、０．１ｇ／ｍ2であった。塗布後引き続いて、フィルムの端部をクリップで把持して１３０℃に加熱された熱風ゾーンに導いて乾燥した後、幅方向に４．０倍に延伸した。引き続いてフィルム幅の長さを固定した状態で赤外線ヒーターによって２５０℃で０．６秒間加熱し、易滑性被覆層を形成した厚さ１８８μｍの二軸配向積層ポリエステルフィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルムの特性値を表１に示す。なお、得られた積層ポリエステルフィルムの白色度は８４であった。
【０２１１】
上記方法で得られた積層ポリエステルフィルムの易滑性被覆層（Ｂ２）の反対面である表面層（Ａ）表面に、以下の方法で、アルミニウムからなる金属薄膜層を設けた。すなわち、ベルジャー型真空蒸着装置のタングステンフィラメントにアルミ金属片（１０ｍｇ）を固定し、これより１０ｃｍ離して、評価すべきポリエステルフィルムを設置した。ベルジャーを密閉した後、真空ポンプを用いて０．０１Ｐａまで減圧し、フィラメントに電流を加えてアルミニウムを蒸発させた。およそ１５秒程度の加熱でアルミニウム金属片をほぼ全て蒸発させた後、系が冷却されるのを待って常圧まで戻し、蒸着フィルム（鏡面反射フィルム）を取り出した。得られた鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
【０２１２】
本実施例１で得られた積層ポリエステルフィルムは、表面層（Ａ）の平滑性に優れているおり、かつ中間層（Ｍ）の遮光性に優れているので、鏡面反射フィルムの光線反射率が高い。また、中間層（Ｍ）で遮光されているので、金属薄膜層のピンホールが観察されない。また、表面層（Ｂ）が層（Ｂ１）に易滑性被覆層（Ｂ２）が積層され、最外層となる易滑性被覆層（Ｂ２）の表面粗さが適度に粗面化されている。そのため、表面層（Ａ）が平滑であるにもかかわらず、滑り性に優れており、かつ加熱によるカールの発生が抑制されており、フィルムの取り扱い性が良好である。また、中間層（Ｍ）に空洞が含有されており、積層ポリエステルフィルムの見かけ密度が小さく、軽量であるという特徴を有する。
さらに、本実施例１で得られた積層ポリエステルフィルムは、金属薄膜層形成加工工程における表面汚染のモデル評価法である、加熱処理された積層ポリエステルフィルム表面の析出粒子評価において、表面層（Ａ）および（Ｂ）共に、粒子の表面析出は認められず高品質であった。
【０２１３】
比較例１
実施例１の方法において、表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）がともに、中間層（Ｍ）と同じ組成の混合物よりなるポリエステル樹脂を用いるように変更する以外は、実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例１で得られた積層ポリエステルフィルムは金属薄膜層を形成する面である表面層（Ａ）の平滑性が劣る。そのために、鏡面反射フィルムの金属薄膜層の表面における光線反射率が低く、光反射用部材としては低品質であった。
【０２１４】
比較例２
実施例１の方法において、中間層（Ｍ）の原料を表面層（Ａ）や層（Ｂ１）と同じポリエステル樹脂を用いるように変更する以外は、実施例１と同様にして比較例２の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例２で得られた積層ポリエステルフィルムは表面層（Ａ）の表面平滑性は良好である。しかしながら、中間層（Ｍ）の遮光機能がなく、光線透過率が高いので、鏡面反射フィルムとした場合に金属薄膜層表面における光線反射率が低く、金属薄膜層にピンホールが多く観察された。したがって、光反射用部材用としては低品質であった。ここで、表面層（Ａ）の表面が平滑であるにもかかわらず、実施例１で得られた積層ポリエステルフィルムを基材とする鏡面反射フィルムに比べ、光線反射率が劣るのは、金属薄膜層を透過した光を中間層（Ｍ）で遮断し、反射する効果が不十分であったためと推察される。
【０２１５】
比較例３
実施例１の方法において、中間層（Ｍ）に用いる原料として、ポリエステル樹脂組成物への酸化チタンマスターバッチ（ロ）の配合を取り止める以外は、実施例１と同様にして積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例３で得られた積層ポリエステルフィルムは、中間層（Ｍ）の遮光機能が低く、光線透過率が高いので、鏡面反射フィルムとした場合に金属薄膜層の表面における光線反射率が劣るとともに、金属薄膜層のピンホールが多かった。したがって、光反射用部材としては低品質であった。
【０２１６】
比較例４
比較例２の方法において、易滑性被覆層（Ｂ２）を形成する塗布液の塗布を取り止める以外は、比較例２と同様の方法で比較例４の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例４で得られた積層ポリエステルフィルムは、比較例２での品質低下に加え、表面層となる層（Ｂ１）も表面層（Ａ）と同様に平滑であるため、滑り性が著しく悪く、フィルムの巻き取り性等のハンドリング性が劣っていた。そのために、金属薄膜層を形成する面である表面層（Ａ）における傷が多かった。したがって、光反射用部材としては低品質であった。
【０２１７】
比較例５
比較例２の方法において、表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）に用いるポリエステル樹脂の製造時に、三酸化アンチモンの添加量を２倍量とし、かつ重縮合反応終了後に用いるポリエステルの濾過用フィルターの孔径を２０μｍ（初期濾過効率９５％）に変更する以外は、比較例２と同様にして、比較例５の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例５で得られた積層ポリエステルフィルムは比較例２で得られた積層ポリエステルフィルムの品質低下に加えて、表面層（Ａ）に粗大突起数が多く光反射用部材としては低品質であった。
【０２１８】
比較例６
実施例１の方法において、表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）用ポリエステル樹脂として低オリゴマー化しないポリエステル樹脂を用いるように変更する以外は、実施例１と同様にして比較例６の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例６で得られた積層ポリエステルフィルムは、金属薄膜層形成加工工程における表面汚染のモデル評価法である、加熱処理された積層ポリエステルフィルム表面の析出粒子評価において、表面層（Ａ）および（Ｂ）共に、数多くの粒子の表面析出があり低品質であった。
【０２１９】
実施例２
実施例１の方法において、表面層（Ａ）及び層（Ｂ１）用ポリエステル樹脂として低オリゴマー化樹脂と低オリゴマー化しないポリエステル樹脂を３：７（質量比）で混合したものを用いるように変更する以外は、実施例１と同様にして実施例２の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本実施例２で得られた積層ポリエステルフィルムは実施例１で得られた積層ポリエステルフィルムと同様に高品質であった。本発明においては、少量の低オリゴマー化ポリエステル樹脂の使用で表面析出粒子が効率的に抑制できることが示される。
【０２２０】
実施例３
実施例１の方法において、積層ポリエステルフィルムの製造時の押出し機を３台とし、表面層（Ｂ）を単膜構成とし、原料として使用するポリエステル樹脂として、平均粒径２μｍの球状シリカ粒子５００ｐｐｍを含む実施例１と同様の方法で低オリゴマー化したポリエチレンテレフタレート樹脂に変更し、かつ易滑性被覆層（Ｂ２）の形成用塗布液の塗布を取り止める以外は、実施例１と同様にして実施例３の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本実施例３で得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムは実施例１で得られたものと同様に高品質であり、光反射用部材として実用性の高いものであった。
【０２２１】
実施例４
実施例３の方法において、表面層（Ａ）を形成するポリエステル樹脂として低オリゴマー化処理しない樹脂を用いる以外は、実施例１と同様にして実施例３の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本実施例４で得られた積層ポリエステルフィルムは、実施例３で得られた積層ポリエステルフィルムと異なり、金属薄膜層形成加工工程における表面汚染のモデル評価法である加熱処理された積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）の表面に析出粒子が存在したが、金属薄膜層形成前にアンダーコートをする方法においては、該アンダーコート層によりオリゴマーの表面移行が抑制されるので本製造方法で実施する場合には鏡面反射フィルムの品質に及ぼす悪影響は緩和されるので、実施例３で得られた積層ポリエステルに近い品質の鏡面反射フィルムを得ることができる。
【０２２２】
実施例５
実施例１の方法において、塗布液中の水分散性グラフト樹脂の水分散液をメチルメタクリレート５５モル％／エチルアクリレート４３モル％／Ｎ−メチロールアクリルアミド２モル％で構成されているアクリル樹脂（Ｔｇ＝２５℃）と架橋剤としてトリメトキシメチルメラミン（トリメチロールメラミンをメタノールでエーテル化したもの）をそれぞれ８：２（質量部）を２５質量部含む水性溶液に変更する以外は、実施例１と同様の方法で実施例５の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本実施例５で得られた積層ポリエステルフィルムは、実施例１で得られた積層ポリエステルフィルムと同様に高品質であった。
【０２２３】
比較例７
実施例３の方法において、表面層（Ａ）を形成するポリエステル樹脂として表面層（Ｂ）を形成するポリエステル樹脂と同じものを用いる以外は、実施例２と同様にして積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例７で得られた積層ポリエステルフィルムは、表面層（Ａ）の表面平滑性に劣るため鏡面反射フィルムの金属薄膜層の表面における光線反射率に劣り、光反射用部材としては低品質であった。
【０２２４】
比較例８
実施例３の方法において、３層全てを表面層（Ｂ）と同じポリエステル樹脂を用いるように変更する以外は、実施例２と同様にして積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例８で得られた積層ポリエステルフィルムは中間層（Ｍ）の遮光機能が低く、光線透過度が高く、かつ、表面層（Ａ）の表面平滑性に劣るため、鏡面反射フィルムとした場合に金属薄膜層の表面における光線反射率が劣るとともに、金属薄膜層のピンホールが多かった。したがって、光反射用部材としては低品質であった。
【０２２５】
比較例９
比較例７の方法において、積層フィルムの層厚み比率が表面層（Ａ）／中間層（Ｍ）／表面層（Ｂ）＝８／９０／２となるようにし、かつダイスより押出した未延伸フィルムの冷却ドラムによる冷却時に冷却ドラムの反対面には２０℃に温調した冷風を吹き付けることを取り止めるように変更する以外は、比較例７と同様にして比較例９の積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例９で得られた積層ポリエステルフィルムは、比較例７で得られた積層ポリエステルフィルムの品質低下に加えて、カールが大きく、例えば、光反射板等として最終製品に組み込む場合の無緊張下での作業時のハンドリング性が悪化するので光反射用部材としては低品質であった。
【０２２６】
比較例１０
実施例３の方法において、積層ポリエステルフィルムの全体厚みを１００μｍに変更し、さらに各層の厚み比率を、表面層（Ａ）／中間層（Ｍ）／表面層（Ｂ）＝１／９８／１となるように変更すること以外は、実施例２と同様にして積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムを得た。得られた積層ポリエステルフィルム及び鏡面反射フィルムの特性値を表１に示す。
本比較例１０で得られた積層ポリエステルフィルムは、表面層（Ａ）の表面平滑性に劣るため、鏡面反射フィルムとした場合に金属薄膜層の表面における光線反射率が劣り、光反射用部材としては低品質であった。
【０２２７】
実施例６
実施例１で得られた積層ポリエステルフィルムを用いて、表面層（Ａ）に真空蒸着法によりアルミニウムからなる金属薄膜層の厚みを０ｎｍ（蒸着無し）、４１ｎｍ、１０４ｎｍと変えた下記の３種類の実験を行った。得られた結果を図４に示す。
【０２２８】
（実施例６−１）
実施例６−１は、実施例１の積層ポリエステルフィルムを用い、金属薄膜層を設けなかった実験例である。前記の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に光を照射した際の光線反射率は６９％であった。
【０２２９】
（実施例６−２）
実施例６−２は、実施例１の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に、真空蒸着法により、厚みが４１ｎｍのアルミニウムから構成された金属薄膜層を形成させた鏡面反射フィルムである。前記の鏡面反射フィルムの金属薄膜層に光を照射した際の光線反射率は７２％であった。
【０２３０】
（実施例６−３）
実施例６−３は、実施例１の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に、真空蒸着法により、厚みが１０４ｎｍのアルミニウムから構成された金属薄膜層を形成させた鏡面反射フィルムである。前記の鏡面反射フィルムの金属薄膜層に光を照射した際の光線反射率は８５％であった。
【０２３１】
比較例１１
比較例２で得られた積層ポリエステルフィルムを用いて、表面層（Ａ）に真空蒸着法によりアルミニウムからなる金属薄膜層の厚みを０ｎｍ（蒸着無し）、２９ｎｍ、７０ｎｍ、９８ｎｍと変えた下記の４種類の実験を行った。得られた結果を図４に示す。
【０２３２】
（比較例１１−１）
比較例１１−１は、比較例２の積層ポリエステルフィルムを用い、金属薄膜層を設けなかった実験例である。前記の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に光を照射した際の光線反射率は８％であった。
（比較例１１−２）
比較例１１−２は、比較例２の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に、真空蒸着法により、厚みが２９ｎｍのアルミニウムから構成された金属薄膜層を形成させた鏡面反射フィルムである。前記の鏡面反射フィルムの金属薄膜層に光を照射した際の光線反射率は３７％であった。
【０２３３】
（比較例１１−３）
比較例１１−３は、比較例２の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に、真空蒸着法により、厚みが７０ｎｍのアルミニウムから構成された金属薄膜層を形成させた鏡面反射フィルムである。前記の鏡面反射フィルムの金属薄膜層に光を照射した際の光線反射率は８０％であった。
（比較例１１−４）
比較例１１−４は、比較例２の積層ポリエステルフィルムの表面層（Ａ）に、真空蒸着法により、厚みが９８ｎｍのアルミニウムから構成された金属薄膜層を形成させた鏡面反射フィルムである。前記の鏡面反射フィルムの金属薄膜層に光を照射した際の光線反射率は  ８３％であった。
【０２３４】
図４より、実施例１で得られた積層ポリエステルフィルムを用いた場合の方が、比較例２で得られた積層ポリエステルフィルムを用いた場合より、光線反射率が高く、かつ金属薄膜層の厚みの変動による光線反射率の影響が小さい。このことは、金属薄膜層からの光の漏れを中間層（Ｍ）での遮断、反射効果が高いことを明確に示している。
【０２３５】
金属薄膜層の厚みはその成膜方法により異なるが、一般的に約２０％程度の厚みの変動がある。特に、加工装置内部で蒸着金属源から離れた端部の厚みが薄くなり易い。中間層（Ｍ）として白色遮光層を設けることにより、この金属薄膜層の厚み変動による光線反射率の変動を抑制することができる。また、上記金属薄膜層の厚み変動による製品収率の低下を抑制することができる。さらに、金属薄膜層の厚みを薄くしても、高い光線反射率が確保できるので経済効果も大きい。したがって、基材（積層ポリエステルフィルム）の平滑層（表面層Ａ）の上に金属薄膜層を設けた鏡面反射フィルムにおいて、中間層（Ｍ）として白色遮光層を設けることにより、反射率の変動の低減及び経済性の両面において顕著な効果が得られる。
【０２３６】
【表１】
2006305869.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【０２３７】
本発明の積層ポリエステルフィルムは、反射面となる金属薄膜層を鏡面反射層として、本発明の積層フィルムの平滑面（表面層Ａ）に形成し、中間層（Ｍ）に金属薄膜層を透過した光を遮断し、反射するという機能を有することにより、高度で均一な光線反射率が得られるため、輝度の高い鏡面反射フィルム、特に、ＬＣＤ用の面光源反射板の用途に利用することができる。また、本発明の積層フィルムは金属薄膜層形成の加工工程を想定した加熱処理をした時の、オリゴマーの表面移行により生成するフィルム表面に析出する粒子の発生が抑制されるので、例えば、上記金属薄膜層を形成する際の金属薄膜層積層加工やその前後に実施されるアンダーコートおよびトップ加工時の該表面析出粒子の発生が抑制され、該析出粒子の汚染により引き起こされる金属薄膜層の欠点の発生や金属薄膜層表面の光線反射率の低下等の悪影響が低減されるので、上記用途において高品質な品質の製品が安定して得られる。従って、産業界への寄与は大きい。
【図面の簡単な説明】
【０２３８】
【図１】本発明の積層ポリエステルフィルムの層構成を示す説明図である。
【図２】本発明の積層ポリエステルフィルムの他の層構成を示す説明図である。
【図３】本発明の積層ポリエステルフィルムを用いた鏡面反射フィルムの層構成を示す説明図である。
【図４】実施例１及び比較例２で得られたフィルムに、金属薄膜層を設けなかった場合と金属薄膜層の厚みを変えた実験を行い（実施例６、比較例１１）、光線反射率に対する金属薄膜層の厚みの影響を調べた図である。
【符号の説明】
【０２３９】
１：積層ポリエステルフィルム
２：表面層（Ａ）
３：中間層（Ｍ）
４：表面層（Ｂ）
５：層（Ｂ１）
６：易滑被膜層（Ｂ２）
７：金属薄膜層
８：鏡面反射フィルム
９：光の照射方向
１０：実施例６で得られたフィルム
１１：比較例１１で得られたフィルム
【図１】
2006305869.tif 000004
【図２】
2006305869.tif 000005
【図３】
2006305869.tif 000006
【図４】
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