(57)【要約】【課題】  正極集電タブあるいは負極集電タブの溶接位置に絶縁テープを貼着しても、極板群の形成時に巻ずれが生じにくくして、電池の歩留まりを向上させ、信頼性が向上した電池を提供する。【解決手段】  長尺状の金属箔１１の両面に活物質１２が塗布された正極板１０と、長尺状の金属箔２１の両面に活物質２２が塗布された負極板２０がセパレータ３０を介して相対向するようにして巻回された渦巻状極板群を外装缶内に備えている。正極板１０は長手方向の中間部に活物質１２が未塗布の未塗布部１３が形成されていて、未塗布部１３に集電タブ１４が接続されており、かつ未塗布部１３と集電タブ１４の上を覆うように絶縁テープ１５が貼着されている。そして、絶縁テープ１５の表面粗さＲａ１が正極板１０の表面粗さＲａ２に対して０．５以上で１．５以下（０．５Ｒａ２≦Ｒａ１≦１．５Ｒａ２）である。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
長尺状の金属箔の両面に活物質が塗布された正極板と負極板がセパレータを介して相対向するようにして巻回された渦巻状極板群を外装缶内に備えた電池であって、
前記正極板と負極板の一方の極板は長手方向の中間部に活物質が未塗布の未塗布部が形成されていて、当該未塗布部に集電タブが接続されており、かつ前記未塗布部と前記集電タブの上を覆うように絶縁テープが貼着されているとともに、
前記絶縁テープの表面粗さＲａ１が当該絶縁テープが貼着された極板の表面粗さＲａ２に対して０．５以上で１．５以下（０．５Ｒａ２≦Ｒａ１≦１．５Ｒａ２）であることを特徴とする電池。
【請求項２】
前記長手方向の中間部に活物質が未塗布の未塗布部が形成された極板は正極板で、前記負極板は巻回された際の巻き終わり部となる長手方向の一方の端部に活物質が未塗布の未塗布部が形成されていて、当該未塗布部に集電タブが接続されていることを特徴とする請求項１に記載の電池。
【請求項３】
前記絶縁テープはプリプロピレン製、ポリフェニレンサルファイド製またはポリイミド製であり、かつ表面粗さがＲａ１になるように表面加工されたものであることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、長尺状の金属箔の両面に活物質が塗布された正極板と負極板がセパレータを介して相対向するようにして巻回された渦巻状極板群を外装缶内に備えた電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、リチウムイオン電池などの非水電解質二次電池は以下のようにして作製されている。即ち、ＬｉＣｏＯ2，ＬｉＮｉＯ2，ＬｉＭｎＯ2，ＬｉＭｎ2Ｏ4などからなる正極活物質と炭素系導電剤と有機溶剤等を混合してスラリーあるいはペーストを作製し、これをアルミニウム箔などからなる長尺状の金属箔に塗布して帯状正極板を作製する。一方、天然黒鉛よりなる負極活物質と結着剤等を有機溶剤に溶解してスラリーあるいはペーストを作製し、これを銅箔などからなる長尺状の金属箔に塗布して帯状負極板を作製する。
【０００３】
これらの帯状正極板と帯状負極板とをポリエチレン製微多孔膜などからなるセパレータを間にして重ね合わせ、巻き取り機により卷回した後、最外周をテープ止めして渦巻状極板群とする。ついで、これを外装缶内に挿入した後、帯状負極板に接続された負極リード（負極集電タブ）と外装缶の底部とを接続するとともに、帯状正極板に接続された正極リード（正極集電タブ）と正極端子とを接続する。ついで、外装缶内に有機溶媒（例えば、ＥＣとＤＥＣよりなる混合溶媒）に電解質塩を添加した非水電解質を注入した後、外装缶の開口部を気密に封口することによりリチウムイオン電池が作製される。
【０００４】
ところで、上述した渦巻状極板群においては、例えば特許文献１に示されるように、正極活物質あるいは負極活物質の塗布領域と未塗布領域との境界部、正極リード（正極集電タブ）あるいは負極リード（負極集電タブ）の溶接位置などのように、渦巻状に巻回された際に局所的に加圧力が大きくなる部分での短絡の発生率が大きくなるため、このような部位に絶縁テープを貼着して、当該部位での対向電極との接触による短絡を未然に防止するようになされている。
【特許文献１】特開２００２−４２８８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところが、上述した特許文献１に示されるように、正極リード（正極集電タブ）あるいは負極リード（負極集電タブ）の溶接位置に絶縁テープが貼着された極板を用いると、渦巻状に巻回する際に絶縁テープを境にして巻きずれが発生するという問題を生じた。これは、正極リード（正極集電タブ）部あるいは負極リード（負極集電タブ）部で凹凸が形成されるために、巻回時にこの部分でねじれが生じることに起因して、巻きずれが発生したと考えられる。また、絶縁テープ部の表面と極板表面とで摩擦係数が異なることに起因して、絶縁テープ部上でセパレータに滑りが生じるようになって、巻きずれが発生したと考えられる。ここで、極板群に巻ずれが発生すると正・負極板が接触し、内部短絡の問題を生じるようになる。また、極板群に巻ずれが発生すると極板群を外装缶内の所定の位置に挿入できなくなるという問題も生じるようになる。
【０００６】
そこで、本発明は上記のような問題点に鑑みてなされたものであり、正極リード（正極集電タブ）あるいは負極リード（負極集電タブ）の溶接位置に絶縁テープを貼着しても、極板群の形成時に巻ずれが生じにくくして、電池の歩留まりを向上させ、信頼性が向上した電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するため、本発明の電池は、長尺状の金属箔の両面に活物質が塗布された正極板と負極板がセパレータを介して相対向するようにして巻回された渦巻状極板群を外装缶内に備えている。そして、正極板と負極板の一方の極板は長手方向の中間部に活物質が未塗布の未塗布部が形成されていて、当該未塗布部に集電タブが接続されており、かつ未塗布部と集電タブの上を覆うように絶縁テープが貼着されているとともに、絶縁テープの表面粗さＲａ１が当該絶縁テープが貼着された極板の表面粗さＲａ２に対して０．５以上で１．５以下（０．５Ｒａ２≦Ｒａ１≦１．５Ｒａ２）であることを特徴とする。
【０００８】
このように、絶縁テープの表面粗さＲａ１が当該絶縁テープが貼着された極板の表面粗さＲａ２に対して０．５以上で１．５以下になるようになされていると、絶縁テープ部の表面と極板表面での摩擦係数が近似することにより、絶縁テープ部上でのセパレータの滑りが抑制されるようになって、巻きずれの発生を防止できるようになる。
【０００９】
この場合、長手方向の中間部に活物質が未塗布の未塗布部が形成された極板は正極板で、負極板は巻回された際の巻き終わり部となる長手方向の一方の端部に活物質が未塗布の未塗布部が形成されていて、当該未塗布部に集電タブが接続されていると、集電タブ同士が重なることが防止できるので、望ましい。なお、絶縁テープはポリプロピレン製、ポリフェニレンサルファイド製またはポリイミド製であり、かつ表面粗さがＲａ１になるように、例えば、グラビアロールなどにより表面加工されたものであるのが望ましい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下に、本発明をリチウムイオン電池に適用した場合の好ましい実施の形態を図１〜図２に基づいて説明するが、本発明はこの実施の形態に何ら限定されるものでなく、本発明の目的を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。なお、図１はリチウムイオン電池に用いられる正極板と負極板を重ね合わせた積層体を模式的に示す図でり、図１（ａ）はその上面図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）の正極板のＡ−Ａ断面を拡大して模式的に示すとともに、この上下にセパレータと負極板を配置した状態を拡大して模式的に示す拡大断面図である。また、図２は、図１に示された積層体を渦巻状に巻回して作製した渦巻状極板群を外装缶内に収納して電池に構成した状態を模式的に示す断面図である。
【００１１】
１．正極板
正極活物質としての平均粒径が５μｍのＬｉＣｏＯ2粉末と、正極導電済としての人造黒鉛粉末を質量比で９：１となるように混合して正極合剤を調整した。得られた正極合剤と、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）からなる結着剤をＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）からなる有機溶剤に５質量％溶解した結着剤溶液とを固形分の質量比で９５：５となるように混合、混練して、正極合剤スラリーを調製した。ついで、正極集電体１１としてのアルミニウム箔（箔厚み：１５μｍ）を用意し、このアルミニウム箔からなる正極集電体１１の両面に正極合剤スラリーをドクターブレード等を用いて均一に塗布した。
【００１２】
ついで、乾燥機内を通過させて正極合剤スラリーを乾燥させた後、ロールプレス機により圧延して、正極集電体１１の両面に正極活物質層１２を形成した。この場合、正極活物質層１２の乾燥後の質量が４８０ｇ／ｍ2となるように正極合剤スラリーを塗布し、乾燥後の正極活物質層１２の充填密度が３．７ｇ／ｃｍ3になるように圧延するとともに、正極板１０の中間部に幅方向に１５ｍｍ幅の未塗布部１３が形成されるようにした。この後、所定の寸法（幅：５５ｍｍ、長さ：６００ｍｍ）になるように切断した後、１５０°で２時間真空乾燥させて正極板１０を作製した。
【００１３】
ついで、この正極板１０の中間部に形成された未塗布部１３に厚みが０．１ｍｍの金属板（例えば、アルミニウム製で、幅：５ｍｍ、長さ：５０ｍｍ）からなる正極集電タブ１４を溶接した。そして、これらの未塗布部１３と正極集電タブ１４の上に絶縁テープ（例えば、ポリプロピレン製、ポリフェニレンサルファイド製、ポリイミド製で、幅：２０ｍｍ、長さ：５７ｍｍ、厚み３０μｍ）１５を接着剤（例えば、ゴム系の粘着剤、アクリル系の粘着剤など）で貼着した。この場合、絶縁テープ１５は、ポリプロピレンを基材とした厚みが３０μｍのテープを使用し、基材作製時にグラビアロールを用いて所定の表面粗さ（Ｒａ１）となるように調製したものを用いた。
【００１４】
ここで、表面粗さ（Ｒａ１）が３μｍになるように調製された絶縁テープ１５を貼着した正極板１０を正極板ａとした。同様に、表面粗さ（Ｒａ１）が５μｍになるように調製された絶縁テープ１５を貼着したものを正極板ｂとし、表面粗さ（Ｒａ１）が１０μｍになるように調製された絶縁テープ１５を貼着したものを正極板ｃとし、表面粗さ（Ｒａ１）が１５μｍになるように調製された絶縁テープ１５を貼着したものを正極板ｄとし、表面粗さ（Ｒａ１）が１８μｍになるように調製された絶縁テープ１５を貼着したものを正極板ｅとした。
【００１５】
２．負極板
一方、鱗片状天然黒鉛（ｄ002：３．３５６Å，Ｌｃ：１０００Å，平均粒径：２０μｍ）よりなる負極活物質と、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）よりなる結着剤のディスパージョン（固形分：４８質量％）を水に分散させた。ついで、これに増粘剤であるカルキシメチルセルロース（ＣＭＣ）を添加して負極合剤スラリーを調製した。この場合、乾燥後の固形分質量組成比が、黒鉛：ＳＢＲ：ＣＭＣ＝１００：３：２となるように調製した。ついで、負極集電体２１としての銅箔（箔厚み：１０μｍ）を用意し、この銅箔からなる負極集電体２１の両面に負極合剤スラリーをドクターブレード等を用いて均一に塗布した。
【００１６】
ついで、乾燥機内を通過させて負極合剤スラリーを乾燥させた後、ロールプレス機により圧延して、負極集電体２１の両面に負極活物質層２２を形成した。この場合、負極活物質層２２の乾燥後の質量が２００ｇ／ｍ2となるように負極合剤スラリーを塗布し、乾燥後の負極活物質層２２の充填密度が１．７ｇ／ｃｍ3になるように圧延するとともに、端部に１５ｍｍ幅の未塗布部２３が形成されるようにした。この後、所定の寸法（幅：５７ｍｍ、長さ：６５０ｍｍ）になるように切断した後、１１０°で２時間真空乾燥させて負極板２０を作製した。なお、端部（後に、渦巻状に巻回された際の巻き終わり部となる部位）の未塗布部２３に厚みが０．１ｍｍの金属板（例えば、ニッケル製で、幅：５ｍｍ、長さ：５０ｍｍ）からなる負極集電タブ２４を溶接した。
【００１７】
３．リチウムイオン電池
ついで、上述のようにして作製された正極板１０（ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅ）と、負極板２０とを用いて、これらの間にポリプロピレン製の微多孔膜からなるセパレータ３０を介在させて、図１（ａ）（ｂ）に示すように積層した。この後、これを巻き取り機により渦巻状に巻回して渦巻状極板群を作製した。ついで、渦巻状極板群の上下にそれぞれ絶縁板１５，２５を配置した後、これらの渦巻状極板群をそれぞれステンレス製の負極端子を兼ねる有底筒状の円筒形外装缶４０内に挿入した。ついで、渦巻状極板群の負極板２０より延出する負極集電タブ２４を外装缶４０の内底面に溶接した。一方、渦巻状極板群の正極板１０より延出する正極集電タブ１４を封口体４２の蓋体４２ｂの下面に溶接した。
【００１８】
この後、外装缶４０の上部外周面に溝入れ加工を施して環状溝部４１を形成した。この後、金属製外装缶４０内にエチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）の等体積混合溶媒に電解質塩として１ＭＬｉＰＦ6を添加した電解液を注入した。ついで、封口体４２の外周部に装着された封口ガスケット４３を外装缶４０の環状溝部４１の上に載置するとともに、外装缶４０の先端部を封口体４２側にカシメて封口して、１８６５０サイズで、容量が１８００ｍＡｈのリチウムイオン電池Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅをそれぞれ作製した。ここで、正極板ａを用いたものを電池Ａとし、正極板ｂを用いたものを電池Ｂとし、正極板ｃを用いたものを電池Ｃとし、正極板ｄを用いたものを電池Ｄとし、正極板ｅを用いたものを電池Ｅとした。
【００１９】
なお、封口体４２は正極端子となる正極キャップ４２ａと、外装缶４０の開口部を封止する蓋体４２ｂとを備えている。そして、これらの正極キャップ４２ａと蓋体４２ｂからなる封口体４２内に、電池内部のガス圧が上昇して所定の設定圧力に達すると変形する導電性弾性変形板４２ｃと、温度が上昇すると抵抗値が増大するＰＴＣ（Positive Temperature Coefficient）素子４２ｄが配設されている。これにより、電池内に過電流が流れて異常な発熱現象を生じると、ＰＴＣ素子４２ｄは抵抗値が増大して過電流を減少させる。そして、電池内部のガス圧が上昇して所定の設定圧力以上になると導電性弾性変形板４２ｃは変形して、導電性弾性変形板４２ｃと蓋体４２ｂとの接触が遮断され、過電流あるいは短絡電流が遮断されるようになる。
【００２０】
４．測定
（１）表面粗さ（μｍ）の測定
ついで、上述のようにしてリチウムイオン電池Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅを作製するに際して、用いられる正極板ａ〜ｅの表面粗さＲａ２（μｍ）を半導体レーザ顕微鏡を用いて測定すると１０μｍ（Ｒａ２＝１０μｍ：算術平均値）であった。なお、正極板ａに貼着された絶縁テープ１５の表面粗さ（Ｒａ１）を同様に測定すると３μｍであった。また、正極板ｂに貼着された絶縁テープ１５の表面粗さ（Ｒａ１）は５μｍで、正極板ｃに貼着された絶縁テープ１５の表面粗さ（Ｒａ１）は１０μｍで、正極板ｄに貼着された絶縁テープ１５の表面粗さ（Ｒａ１）は１５μｍで、正極板ｅに貼着された絶縁テープ１５の表面粗さ（Ｒａ１）は１８μｍであった。
【００２１】
（２）巻ずれの測定
また、上述のようにしてリチウムイオン電池Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅを作製するに際して、渦巻状に巻回して渦巻状極板群を形成した後、透過Ｘ線を用いて正極板１０と負極板２０の相対位置を測定した。そして、負極板２０の幅よりも正極板１０が上方あるいは下方にはみ出ている渦巻状極板群を巻ずれが生じたと判定すると、下記の表１に示すような結果が得られた。
【表１】
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【００２２】
上記表１の結果から明らかなように、表面粗さＲａ１が３μｍ（Ｒａ１＝０．３Ｒａ２）の絶縁テープ１５が貼着された正極板ａを用いた電池Ａにおいては、巻ずれの発生率が１３％と大きいことが分かる。また、表面粗さＲａ１が１８μｍ（Ｒａ１＝１．８Ｒａ２）の絶縁テープ１５が貼着された正極板ｅを用いた電池Ｅにおいても、巻ずれの発生率が１０％と大きいことが分かる。
【００２３】
これらに対して、表面粗さＲａ１が５μｍ（Ｒａ１＝０．５Ｒａ２）の絶縁テープ１５が貼着された正極板ｂを用いた電池Ｂ、および表面粗さＲａ１が１５μｍ（Ｒａ１＝１．５Ｒａ２）の絶縁テープ１５が貼着された正極板ｄを用た電池Ｄにおいては、巻ずれの発生率が５％と、電池Ａ，Ｅの半分以下に低下していることが分かる。さらに、表面粗さＲａ１が１０μｍ（Ｒａ１＝Ｒａ２）の絶縁テープ１５が貼着された正極板ｃを用いた電池Ｃにおいては、巻ずれが発生しないことが分かった。
【００２４】
これは、電池Ｂ〜Ｄにおいては、正極板ｂ〜ｄに用いられた絶縁テープ１５は、表面粗さＲａ１が５μｍ〜１５μｍで、正極板１０の表面粗さＲａ２の１０μｍに対して±５０％以内（０．５Ｒａ２≦Ｒａ１≦１．５Ｒａ２）になっている。このため、絶縁テープ１５部の表面と極板１０表面での摩擦係数が近似することにより、絶縁テープ部１５上でのセパレータ３０の滑りが抑制されるようになって、巻きずれの発生が抑制されたと考えられる。
【００２５】
一方、電池Ａにおいては、正極板ａに用いられた絶縁テープ１５は、表面粗さＲａ１が３μｍで、正極板１０の表面粗さＲａ２の１０μｍに対して−７０％（０．３Ｒａ２＝Ｒａ１）になっている。このため、絶縁テープ１５部の表面と極板１０表面での摩擦係数の差が大きくなることにより、絶縁テープ部１５上でのセパレータ３０に滑りが生じて、巻きずれが発生したと考えられる。
【００２６】
また、電池Ｅにおいては、正極板ｅに用いられた絶縁テープ１５は、表面粗さＲａ１が１８μｍで、正極板１０の表面粗さＲａ２の１０μｍに対して＋８０％（１．８Ｒａ２＝Ｒａ１）になっている。このため、絶縁テープ１５部の表面と極板１０表面での摩擦係数の差が大きくなることにより、絶縁テープ部１５上でのセパレータ３０に滑りが生じて、巻きずれが発生したと考えられる。
【００２７】
以上のことから、絶縁テープ１５の表面粗さＲａ１をこの絶縁テープ１５が貼着された正極板１０の表面粗さＲａ２に対して０．５以上で１．５以下（０．５Ｒａ２≦Ｒａ１≦１．５Ｒａ２）にするのが好ましいということができる。このように、絶縁テープ１５の表面粗さＲａ１を規制すると、絶縁テープ１５部の表面と正極板１０表面での摩擦係数が近似することにより、絶縁テープ１５部上でのセパレータ３０の滑りが抑制されるようになって、巻きずれの発生を防止できるようになる。
【００２８】
なお、上述の実施形態においては、非水電解質電池の負極活物質として天然黒鉛を用いる例について説明したが、天然黒鉛以外に、リチウムイオンを吸蔵・脱離し得るカーボン系材料、例えば、グラファイト、カーボンブラック、コークス、ガラス状炭素、炭素繊維、またはこれらの焼成体等が好適である。また、酸化錫、酸化チタン等のリチウムイオンを吸蔵・脱離し得る酸化物または珪素およびその化合物を用いてもよい。
【００２９】
また、上述の実施形態においては、非水電解質電池の正極活物質としてＬｉＣｏＯ2を用いる例について説明したが、ＬｉＣｏＯ2以外に、リチウムイオンをゲストとして受け入れ得るリチウム含有遷移金属化合物、例えば、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏXＮｉ(1-X)Ｏ2、ＬｉＮｉXＭｎ(1-X)Ｏ2、ＬｉＣｒＯ2、ＬｉＶＯ2、αＬｉＦｅＯ2、ＬｉＴｉＯ2、ＬｉＳｃＯ2、ＬｉＹＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4等が好ましいが、特に、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏXＮｉ(1-X)Ｏ2、ＬｉＮｉXＭｎ(1-X)Ｏ2を単独で用いるかあるいはこれらの二種以上を混合して用いるのが好適である。また、ポリアセチレン、ポリアニリン等の導電性ポリマーを用いてもよい。
【００３０】
また、電解液としては、有機溶媒に溶質としてリチウム塩を溶解したイオン伝導体であって、イオン伝導率が高く、正・負の各電極に対して化学的、電気化学的に安定で、使用可能温度範囲が広くかつ安全性が高く、安価なものであれば使用することができる。例えば、有機溶媒としては上記エチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）との混合溶媒以外に、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、スルフォラン（ＳＬ）、テトラハイドロフラン（ＴＨＦ）、γブチロラクトン（ＧＢＬ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、１，２ジメトキシエタン（ＤＭＥ）等あるいはこれらの混合溶媒が好適である。また、溶質としては電子吸引性の強いリチウム塩を使用し、上記ＬｉＰＦ6以外に例えば、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、Ｌｉ（ＣＦ3ＳＯ2）2Ｎ、ＬｉＣ4Ｆ9ＳＯ3等が好適である。
【００３１】
さらに、上述の実施形態においては、本発明を円筒形の電池に適用する例について説明したが、円筒形に限らず、渦巻状極板群およびこれを押し潰して扁平にした極板群を用いる電池であれば、角形などの他の形状の電池に適用することが可能である。また、上述の実施形態においては、本発明をリチウムイオン電池に適用する例について説明したが、リチウムイオン電池以外に、ニッケル−カドミウム蓄電池、ニッケル−水素蓄電池などの各種の電池においても本発明を適用することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】本発明のリチウムイオン電池に用いられる正極板と負極板を重ね合わせた積層体を模式的に示す図でり、図１（ａ）はその上面図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）の正極板のＡ−Ａ断面を拡大して模式的に示すとともに、この上下にセパレータと負極板を配置した状態を拡大して模式的に示す拡大断面図である。
【図２】図１に示された積層体を渦巻状に巻回して作製した渦巻状極板群を外装缶内に収納して電池に構成した状態を模式的に示す断面図である。
【符号の説明】
【００３３】
１０…正極板、１１…正極集電体、１２…正極活物質層、１３…未塗布部、１４…正極集電タブ、１５…絶縁テープ、２０…負極板、２１…負極集電体、２２…負極活物質層、２３…未塗布部、２４…負極集電タブ、３０…セパレータ、４０…外装缶、４１…環状溝部、４２…封口体、４２ａ…正極キャップ、４２ｂ…蓋体、４２ｃ…導電性弾性変形板、４２ｄ…ＰＴＣ素子、４３…封口ガスケット
【図１】
2006302509.tif 000004
【図２】
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