(57)【要約】【課題】  厚み精度や導電性に優れる燃料電池用セパレータを効率よく低コストで製造する方法を提供する。【解決手段】  好ましくは黒鉛を70〜95mass％、熱硬化性樹脂を５〜30mass％含む混合物を、シリンダ温度が60℃〜150℃、金型温度が40℃〜150℃の条件で射出成形して半硬化状態のプレート状原板とし、この原板を、温度が150℃〜250℃の金型で圧縮成形して少なくとも原板の一方の面にガス流路を形成して硬化させることにより燃料電池用セパレータを得る。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛と熱硬化性樹脂を含む混合物を、射出成形して半硬化状態のプレート状原板とし、該原板を圧縮成形して該原板の少なくとも一方の面に流路を形成し、硬化させることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記混合物は、黒鉛を70〜95mass％、熱硬化性樹脂を５〜30mass％含むものであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記半硬化状態のプレート状原板は、該原板のアセトン抽出量が、配合した前記熱硬化性樹脂量の50mass％以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記射出成形時のシリンダ温度が60℃〜150℃、金型温度が40℃〜150℃の範囲であり、前記圧縮成形時の金型温度が150℃〜250℃の範囲であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記プレート状原板の厚みをＤa、平面の面積をＳa、圧縮成形後の平均厚みをＤb、平面の面積をＳbとしたとき、下記(1)式；
Ｄa／Ｄb＞１  かつ  Ｓa／Ｓb≦１  ・・・  (1)
の関係を満たす少なくとも１枚のプレート状原板を用いて圧縮成形することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項６】
前記プレート状原板の厚みをＤa、平面の面積をＳa、圧縮成形後の平均厚みをＤb、平面の面積をＳbとしたとき、下記(2)式；
Ｄa／Ｄb＞１  かつ  Ｓa／Ｓb≦0.5  ・・・  (2)
の関係を満たすプレート状原板を少なくとも２枚用いて圧縮成形することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項７】
金型を複数重ねて同時に圧縮成形することを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の製造方法により製造したものであることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項９】
固体高分子型燃料電池用セパレータであることを特徴とする請求項８に記載の燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、厚み精度等に優れる燃料電池用セパレータの製造方法と、その製造方法によって得られる燃料電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池は、数十〜数100個の単位セルを直列に積層した構造(スタック)からなっており、各単位セルは、固体高分子膜、水素極側触媒、空気極側触媒ならびにセパレータから構成されている。このうちのセパレータは、少なくともその一方の面に空気や水素ガスを導入するための溝状のガス流路が形成されたものであり、水素ガスや空気を遮断するガスバリアー性に優れること、高分子膜の劣化に影響するイオン性不純物の溶出が少ないことの他、厚み精度にも優れて導電性が良く、高強度であることなどが求められている。
【０００３】
この燃料電池用セパレータは、開発当初は、炭素粉末に結合材を加えて焼成し、黒鉛化してから切削加工し、ガス流路となる溝を形成していたため、極めて高価なものであった。しかし近年では、黒鉛と樹脂粉末の混合物を圧縮成形することによりガス流路を形成する方法が開発されたため、燃料電池用セパレータの製造コストは大幅に低減されている（例えば、特許文献１参照）。しかし、この方法は、黒鉛と樹脂粉末の混合物を金型内に薄く、均一な厚みで充填することが難しいため、セパレータの厚み精度が悪く、セルを積層して燃料電池を構成した時に、接触抵抗が増加したり、ガス漏れが生じたりするという問題があった。
【０００４】
また、黒鉛と樹脂粉末の混合物を原料とし、射出成形あるいは射出圧縮成形することによりガス流路を有する燃料電池用セパレータを直接製造する方法も知られている（例えば、特許文献２参照）。この射出成形による方法は、狭い隙間に設定された金型内に、原料を溶融して供給する方法であるため、比較的厚み精度に優れたセパレータを製造することができる。しかし、ガス流路形成のための凹凸がある金型は、流動抵抗が大きいため、大型のセパレータを射出成形する場合には、ショートショットが発生し易く、欠陥のないガス流路を形成し難いという問題があった。
【０００５】
この問題を解決する技術として、特許文献３には、ロール成形でプレート状の予備シートを成形し、これに圧縮成形してガス流路を形成する製造方法が開示されている。しかし、この方法は、予備シートをロール成形する時に十分な圧力を加えることができないため、予備シートの強度が弱く、ガス流路を圧縮成形する際、特に予備シートを金型にセットする時などにシートが破損し易く、取り扱いが困難である等の問題があった。
【特許文献１】特開２００１−３２５９６７号公報
【特許文献２】特開２００２−２８００１０号公報
【特許文献３】特開２００２−２７３７４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、厚み精度や導電性に優れ、しかも高い強度を有する燃料電池用セパレータを、欠陥がなくかつ低コストで製造する方法と、その製造方法によって得られる燃料電池用セパレータを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
発明者らは、従来技術が抱える上述した課題の解決に向けて、燃料電池用セパレータの製造方法の面から鋭意検討を重ねた。その結果、黒鉛と熱硬化性樹脂からなる混合物を射出成形して半硬化状態のプレート状原板とし、その後、圧縮成形してガス流路を形成すれば、厚み精度や導電性に優れ、しかも高い強度を有する燃料電池用セパレータを効率よく製造できることを見出し、本発明を完成させた。
【０００８】
すなわち、本発明は、黒鉛と熱硬化性樹脂を含む混合物を、射出成形して半硬化状態のプレート状原板とし、該原板を圧縮成形して該原板の少なくとも一方の面に流路を形成し、硬化させることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法を提案する。
【０００９】
本発明における前記混合物は、黒鉛を70〜95mass％、熱硬化性樹脂を５〜30mass％含むものであることを特徴とする。
【００１０】
また、本発明における前記半硬化状態のプレート状原板は、該原板のアセトン抽出量が、配合した前記熱硬化性樹脂量の50mass％以上であることを特徴とする。
【００１１】
また、前記本発明の製造方法は、前記射出成形時のシリンダ温度が60℃〜150℃、金型温度が40℃〜150℃の範囲であり、前記圧縮成形時の金型温度が150℃〜250℃の範囲であることを特徴とする。
【００１２】
また、前記本発明の製造方法は、前記プレート状原板の厚みをＤa、平面の面積をＳa、圧縮成形後の平均厚みをＤb、平面の面積をＳbとしたとき、下記(1)式；
Ｄa／Ｄb＞１  かつ  Ｓa／Ｓb≦１  ・・・  (1)
の関係を満たす少なくとも１枚のプレート状原板を用いて圧縮成形することを特徴とする。
【００１３】
また、前記本発明の製造方法は、前記プレート状原板の厚みをＤa、平面の面積をＳa、圧縮成形後の平均厚みをＤb、平面の面積をＳbとしたとき、下記(2)式；
Ｄa／Ｄb＞１  かつ  Ｓa／Ｓb≦0.5  ・・・  (2)
の関係を満たすプレート状原板を少なくとも２枚用いて圧縮成形することを特徴とする。
【００１４】
また、前記本発明の製造方法は、金型を複数重ねて同時に圧縮成形することを特徴とする。
【００１５】
また、本発明は、前記の製造方法により製造したものであり、好ましくは、固体高分子型燃料電池用セパレータであることを特徴とする燃料電池用セパレータを提供する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、厚み精度や導電性等に優れる燃料電池用セパレータを効率よく低コストで製造することができるので、燃料電池、特に好ましくは固体高分子型燃料電池の性能向上や低コスト化さらには実用化の促進に大いに寄与する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明の燃料電池用セパレータの製造方法は、黒鉛と熱硬化性樹脂を含む混合物を原料とし、これを射出成形して半硬化状態のプレート状原板とし、その後、該プレート状原板を圧縮成形してその少なくとも一方の面にガス流路となる溝を形成しつつ完全に硬化させるところに特徴がある。
【００１８】
本発明において、燃料電池用セパレータの製造に用いる原料は、少なくとも黒鉛と熱硬化性樹脂を含む混合物からなることが必要である。原料に用いる黒鉛としては、天然黒鉛や人造黒鉛ならびにこれらの混合物等、いかなるものを用いてもよい。この黒鉛は、平均粒径が５〜200μm、好ましくは10〜100μm、更に好ましくは20〜80μmのものであることが好ましい。この範囲よりも平均粒径が小さいと、熱硬化性樹脂と配合して加熱溶融したときに、流れ性が低下して成形が困難となる。一方、この範囲よりも大きいと、成形品の薄肉部の機械的強度が低下する場合がある。ここで、本発明における上記黒鉛および後述する熱硬化性樹脂の平均粒径は、レーザー回折式粒度分布計を用いて測定した粒度分布の累積度数が体積率で50％となる粒径であり、具体的には、本発明では、Microtrak社製の粒度測定装置で測定した値を用いる。
【００１９】
次に、熱硬化性樹脂としては、熱硬化性を有する樹脂であれば、いずれの樹脂も用いることができ、例えば、レゾール型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂、エポキシ樹脂、エポキシ-フェノール樹脂及びこれらの混合物等を用いることができる。中でも、エポキシ樹脂とノボラック型フェノール樹脂との混合物およびレゾール型フェノール樹脂は、イオンの溶出が少なく、好適に用いることができる。この熱硬化性樹脂は、製造するセパレータの組成の均一性を確保するために、平均粒径が100μm以下、好ましくは50μm以下のもの、または常温で液体のものであることが好ましい。
【００２０】
上記黒鉛と熱硬化性樹脂からなる混合物は、黒鉛70〜95mass％に対して、熱硬化性樹脂５〜30mass％の割合で配合したものであることが好ましく、より好ましくは黒鉛80〜92mass％に対して熱硬化性樹脂８〜20mass％である。上記範囲よりも黒鉛の量が少なくなると、導電性が低下する傾向にあり、逆に、この範囲よりも黒鉛量が多いと、成形性が悪くなり強度も低下する場合がある。
【００２１】
本発明におけるセパレータ原料は、黒鉛、熱硬化性樹脂以外に、目標とする性能を低下させない範囲内で、種々の添加剤を添加することができ、例えば、成形性を改善するためにカルナバワックス、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等の可塑剤や導電性を改善するために炭素繊維、カーボンナノファイバー等を添加することができる。これらの添加剤の量は、混合物100質量部に対して、15質量部以内、好ましくは10質量部以内であれば、本発明の効果に影響を与えることがなく好ましい。
【００２２】
次に、本発明の製造方法について説明する。
本発明では、まず、少なくとも上述した黒鉛と熱硬化性樹脂を含む混合物からなる原料を金型内に射出成形し、完全硬化していない半硬化状態のプレート状原板を成形することが必要である。射出成形では、金型内に原料(混合物)を高圧で充填することができるので、得られる原板は樹脂が完全硬化していない半硬化状態でも強度が高く、次工程の圧縮成形における原板のハンドリング時に破損が起こりにくいという利点がある。なお、上記射出成形には、通常の射出成形の他、金型を数mm程度開いた状態で金型内に原料を射出した後、直ちに金型を閉じて圧縮するいわゆる射出圧縮成形も含まれる。
【００２３】
混合物を射出機に供給する方法としては、黒鉛粉末と熱硬化性樹脂の粉末を攪拌式ミキサーなどで混合した後、直接射出成形機のホッパーに供給する方法や、前記混合物をさらに、ニーダーや押出機などを用いて溶融混練して造粒物とし、この造粒物を射出成形機のホッパーに供給する方法などを用いることができる。
【００２４】
射出成形後のプレート状原板は、後の圧縮成形工程でガス流路となる溝を形成する必要があることから、ある程度の軟らかさを保持している必要があり、一方、軟らか過ぎると、圧縮成形する際、金型に供給することができない。すなわち、射出成形後のプレート状原板は、ある程度の可塑性と強度を有する半硬化状態とする必要がある。具体的には、本発明における半硬化状態とは、未硬化の樹脂量すなわちプレート状原板を粉砕し、アセトンで抽出、ろ過した時の抽出樹脂量が、配合した熱硬化性樹脂量の50mass％以上の状態であることを意味し、さらに好ましくは50〜95mass％の範囲である。また、圧縮成形する際のハンドリング等に必要なプレート状原板の強度は、ＪＩＳ Ｋ ７１７１の方法で測定した曲げ強度が0.1MPa以上であることが好ましく、より好ましくは0.5MPa以上であることが望ましい。
【００２５】
上記の半硬化状態のプレート状原板を射出成形する条件としては、シリンダ温度は60〜150℃が好ましく、さらに80〜130℃であることがより好ましい。シリンダ温度がこの温度より低いと、樹脂の溶融粘度が高くなり過ぎ、射出成形が困難となる場合がある。一方、シリンダ温度がこの温度よりも高いと、樹脂の硬化反応が進行し過ぎて、射出成形が困難となる他、後工程の圧縮成形性を害するようになる場合がある。また、射出成形の金型温度は、好ましくは40〜150℃、更に好ましくは60〜120℃の範囲である。この範囲よりも金型温度が低いと、金型内で急激に樹脂が融点以下に冷されて固化が起こり、ショートショットが発生しやすくなる。一方、この範囲よりも金型温度が高いと、樹脂の硬化反応が進み過ぎて、圧縮成形工程での溝形成が困難となる場合がある。
【００２６】
次に、本発明の製造方法では、射出成形で得た上記半硬化状態のプレート状原板を圧縮成形し、ガス流路となる溝を原板の一方の面または両方の面に形成し、そのまま金型内で完全に硬化させて燃料電池用セパレータを製造する。圧縮成形における金型温度は、150〜250℃の範囲とすることが好ましく、より好ましくは180〜220℃である。この範囲よりも金型温度が低いと、硬化反応が起こり難くなって、強度が低下したり、硬化時間が長くなったりする。一方、この範囲よりも金型温度が高いと、樹脂が劣化して強度が低下する場合がある。
【００２７】
圧縮成形する際のプレート状原板は、プレート状原板の厚みをＤa、平面の面積をＳa、圧縮成形後の平均厚みをＤb、平面の面積をＳbとしたとき、下記(1)式；
Ｄa／Ｄb＞１  かつ  Ｓa／Ｓb≦１  ・・・  (1)
但し、Ｓa、Ｓbは板の平面部の投影面積、Ｄbは溝のない平坦部の平均厚み
の関係を満たす少なくとも１枚のプレート状原板を用いて圧縮成形することが好ましい。
上記(1)式を満たす原板を用いることにより、金型内での流動抵抗を少なくすることができ、ひいては、均一な板厚を有するだけでなく、ガス流路となる溝形成時の欠けやショートショット等の欠陥のないセパレータを製造することができる。なお、プレート状原板の平面の面積Ｓaは、原板の厚みＤaが圧縮成形後の平均厚みＤbより厚くしてある分、圧縮成形後の平面の面積Ｓbより小さくすることが好ましいが、無制限に小さくすると、圧縮成形後の平面の面積Ｓbが、セパレータとして必要な平面の面積Ｓより小さくなってしまうので、ＳbはＳより大きいことが必要である。好ましいＤa／Ｄbは1.01〜4.0、Ｓa／Ｓbは0.25〜1.00の範囲であり、さらに好ましくは、Ｄa／Ｄbは1.05〜2.5、Ｓa／Ｓbは0.4〜1.00の範囲である。
【００２８】
さらに、本発明の製造方法は、射出成形のみで燃料電池用セパレータを直接製造する場合と比較して流動抵抗を小さくすることができるので、大型サイズでも、厚さが均一なセパレータの成形が可能となる。この場合の製造条件としては、圧縮成形する際のプレート状原板は、プレート状原板の厚みをＤa、平面の面積をＳa、圧縮成形後の平均厚みをＤb、平面の面積をＳbとしたとき、下記(2)式；
Ｄa／Ｄb＞１  かつ  Ｓa／Ｓb≦0.5  ・・・  (2)
但し、Ｓa、Ｓbは板の平面部の投影面積、Ｄbは溝のない平坦部の平均厚み
の関係を満たすプレート状原板を少なくとも２枚用いて圧縮成形することがより好ましい。この方法では、プレート状原板の平均面積に対し、２倍以上の極めて大型のセパレータでも、精度よく成形することが可能となり、より好ましい。
【００２９】
さらに、本発明の製造方法は、圧縮成形により流路を形成するため、流動抵抗を小さくすることができるので、圧縮成形用金型を、２段あるいはそれ以上段数を重ねて圧縮成形しても、厚さ精度が悪化することはない。また、この際、重ねる圧縮成形用の金型は、複数のセパレータを同時に成形できるものであってもよい。つまり、本発明の製造方法では、１つの金型で複数のセパレータを製造できる他、これらを複数重ねて同時に圧縮成形することもできるので、厚さ精度の優れた燃料電池用セパレータを効率的にかつ低コストで製造することを可能とする。
【００３０】
また、本発明の製造方法によれば、成形加工後の曲げ強度に優れるセパレータを得ることができる。その理由は、一旦、射出成形で厚みの均一性に優れるシートを形成させた後、圧縮成形を行うことで、圧縮成形時に成形品の加圧むらが少なくなるためと考えられる。
【００３１】
以上説明した本発明の製造方法によれば、厚み精度や導電性、曲げ強度のいずれの特性も優れる燃料電池用セパレータを効率よく低コストで製造することができる。ここで、本発明が開発の対象としている燃料電池用セパレータが有すべき厚み精度、導電性および強度の目標値について説明する。
厚み精度は、所定の設定板厚に対して、得られる板厚の最大値と最小値から、下記(3)式；
厚み精度＝(最大厚み−最小厚み)／２  ・・・  (3)
で得られる値と定義し、この厚み精度が50μm以下、望ましくは20μm以下であることを本発明の製造方法の開発目標とした。厚み精度が、少なくとも50μm以下であれば、接触抵抗が少なく、実用上問題ないからである。
また、導電性は、成形したセパレータの平板部分から、50mm×50mmの試験片を採取し、これを金メッキした電極でカーボンシートを介して挟み、40MPaの圧力を加えた状態で電気抵抗を測定し、下記(4)式；
体積固有抵抗率(ｍΩ・cm)＝電気抵抗(ｍΩ)×面積(cm2)／厚さ(cm)  ・・・  (4)
で定義される体積固有低効率を求め、この体積固有低効率が70ｍΩ・cm以下、望ましくは20ｍΩ・cm以下を開発目標とした。体積固有低効率が、少なくとも70ｍΩ・cm以下であれば、燃料電池の発電効率の低下が少なく、実用上問題ないからである。
また、曲げ強度は、成形したセパレータの平板部分から、10mm×50mmの試験片を採取し、ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準拠して測定した曲げ強度で評価することとし、この曲げ強度が40MPa以上、望ましくは50MPaを開発目標とした。曲げ強度が、少なくとも40MPa以上であれば、セパレータや電解質膜を積層して燃料電池を組み立てる際の締め付け力でも破損することがないからである。
【実施例１】
【００３２】
Microtrak社製の粒度測定装置で測定した平均粒径が60μmの天然黒鉛と平均粒径が100μmのレゾール型フェノール樹脂(群栄化学製：ＨＫＧ)の粉末とを、表１のNo.１〜１１に示した割合で配合し、ミキサーで予備混合した原料を、射出圧縮成形機(名機製作所製、加圧力 2.94×106Ｎ(300ｔf))に供給し、平滑なプレートが成形できる射出成形用金型(以降、金型Ａとも称す)を用いて、厚さ 2.2mm×縦 300mm×横 240mmのプレート状原板を各２枚ずつ作製した。この時の射出成形条件は、表１に示したように、シリンダ温度を 59〜155℃、金型温度を 35〜155℃に変化させ、冷却時間を 30秒とした。作製した２枚の原板のうち、１枚は、ミキサーで粉砕し、そのうちの 50ｇをアセトンで抽出、ろ過し、このろ液を減圧下で蒸発乾固して、ろ液に含まれるフェノール樹脂の残存量を秤量し、配合したフェノール樹脂に対する割合をアセトン抽出量とした。また、残りのプレート状原板１枚は、両面にガス流路(溝深さ 0.6mm、幅 1.5mm)を有するセパレータが成形できる圧縮整形用金型(以降、金型Ｂとも称す)を用いて、縦 300mm×横 240mmで、幅 1.5mm×深さ 0.6mmのガス流路(溝)を両面に有するセパレータを圧縮成形により製造した。この時の成形条件は、加圧力は 2.94×106Ｎ(300ｔf)とし、金型温度を 145〜255℃に変動させて、10分間保持した。得られた溝付き成形体については、溝形成部分に欠けやショートショット等の欠陥が生じていないかを目視で観察すると共に、成形品の 15箇所の溝の無い部分の厚さを測定して、厚み精度を、下記(3)式により評価した。
厚み精度＝(最大厚み−最小厚み)／２  ・・・  (3)
また、得られたセパレータの平板部分を用いて導電性と曲げ強度を評価した。導電性は、上記平板部分から、50mm×50mmの試験片を採取し、これを金メッキした電極でカーボンシートを介して挟み、40MPaの圧力を加えた状態で電気抵抗を測定し、下記(4)式から体積固有低効率を求めた。また、曲げ強度は、平板部分から、10mm×50mmの試験片を採取し、ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準拠して測定した。
体積固有抵抗率(ｍΩ・cm)＝電気抵抗(ｍΩ)×面積(cm2)／厚さ(cm)  ・・・  (4)
【００３３】
上記成形条件および試験結果について、表１中のNo.１〜１１に示した。この結果から、本発明の方法に従い、圧縮成形で得た半硬化状態の原板を用いてガス流路(溝)を圧縮成形することにより、厚さ精度、導電性および強度が共に優れるセパレータを得られることがわかる。
【００３４】
【表１】
2006164633.tif 000002
【実施例２】
【００３５】
実施例１において、セパレータ原料である黒鉛として、Microtrak社製の粒度測定装置で測定した平均粒径が 20μmの人造黒鉛を用いる、あるいは、熱硬化性樹脂として、平均粒径が 100μmのエポキシ樹脂(日本化薬製；ＴＳ-３１)を用いる以外は、実施例１のNo.１と同じ条件で、溝付き成形体を製造し、実施例１と同様にして、目視観察による溝形成部の欠陥有無、厚み精度、体積固有抵抗率および曲げ強度を測定し、結果を、表１のNo.１２および１３として示した。この結果から、本発明に従えば、黒鉛や熱硬化性樹脂の種類に関係なく、厚み精度や導電性、強度に優れるセパレータが得られることがわかる。
【実施例３】
【００３６】
金型Ｂに供給する原板の寸法を、厚み 1.6〜2.2mm×縦 140〜300mm×横 230〜240mm(Ｄa／Ｄb＝1.00〜1.27、Ｓa／Ｓb＝1.00〜0.89)に変化させた以外は、実施例１のNo.１と同じ条件で溝付き成形体を製造した。得られた成形体について、実施例１と同様に、目視観察による溝構造の欠陥発生有無、厚み精度、体積固有抵抗率および曲げ強度を測定し、結果を表１のNo.１４〜１６に示した。この結果から、原板の寸法と成形体の寸法の関係を、本発明の(1)式を満たすよう設定すれば、欠けやショートショットの無い溝を有し、かつ厚さ精度、導電性および強度が共に優れるセパレータを得られることがわかる。
【実施例４】
【００３７】
実施例１で使用した金型Ａを用いて作製したプレート状原板を切断し、厚さ 2.2mm×縦 230mm×横 140mmのプレート状原板を２枚作製した。このプレート状原板２枚を金型Ｂに、互いに重ならないように置き、実施例１と同じ条件で圧縮成形を行い、溝付成形体とした。得られた成形体について、実施例１と同様に、目視観察による溝構造の欠陥発生有無、厚み精度を測定し、結果を表１のNo.１７に示した。この結果から、原板の寸法を本発明の(2)式を満たすよう設定すれば、厚さ精度、導電性および強度が共に優れるセパレータを得ることができる。すなわち、本発明の方法を用いれば、複数の原板を用いることにより、原板に対して２倍以上の面積のセパレータを１度に成形可能であることがわかる。
【実施例５】
【００３８】
実施例１で用いた溝付き成形体が圧縮成形可能な金型Ｂを２個用い、この金型のキャビティに実施例１と同様にして原板をセットした後、それらの金型を２段に重ねて１度に圧縮成形を行い、Ｄa／Ｄbが異なる以外は、実施例１と同じ条件で、溝付き成形体を製作した。得られた成形体について、実施例１と同様、目視観察による溝構造の欠陥発生有無、厚み精度、体積固有抵抗率および曲げ強度を測定し、結果を表１のNo.１８に示した。なお、表中の上段の値は、上の金型を用いた成形体の測定結果、表中の下段の値は、下の金型を用いた成形体の測定結果を示す。この結果から、原板の寸法と成形体の寸法の関係を本発明の(1)式を満たすよう設定すれば、圧縮成形用金型を複数段に重ねて圧縮成形しても、厚さ精度、導電性および強度が共に優れるセパレータを得られることがわかる。
【実施例６】
【００３９】
実施例１で用いた金型Ｂ内に、実施例１のNo.１と同じ黒鉛と熱硬化性樹脂の混合物からなるセパレータ原料を、粉体のまま原料を均一厚みとなるよう敷き詰め、これを圧縮成形機に取り付け、加圧力 2.94×106Ｎ(300ｔf)、金型温度 200℃で 10分間の圧縮硬化成形を行い、直接溝付き成形体を製造した。得られた成形体について、実施例１と同様、目視観察による溝構造の欠陥発生有無、厚み精度、体積固有抵抗率および曲げ強度を測定し、結果を表１のNo.１９に示した。この結果から、圧縮成形のみで直接溝付き成形体を得る方法は、板厚精度が悪い他、導電性や曲げ強度も劣っており、セパレータを製造する方法としては不適であることがわかる。
【実施例７】
【００４０】
金型Ｂと同じ大きさのキャビティを有し、射出成形が可能なようにキャビティの側面にフィルムゲートを備えた金型Ｃを射出成形機に取り付け、実施例１のNo.１と同じ黒鉛と熱硬化性樹脂の混合物を原料として、シリンダ温度 120℃、金型温度 200℃で射出した後、金型内で加圧しながら 10分間硬化させ、溝付き成形体を直接製造した。得られた成形体について、実施例１と同様、目視観察による溝構造の欠陥発生有無、厚み精度、体積固有抵抗率および曲げ強度を測定し、結果を表１のNo.２０に示した。この結果から、射出成形のみで直接溝付き成形体を得る方法は、板厚精度が悪い他、導電性や曲げ強度も劣っており、直接セパレータを製造する方法としては好ましくないことがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００４１】
本発明の技術は、燃料電池の部品以外にも、導電性や寸法精度が要求される分野、例えば、家電、ＯＡ、電子機器用の放熱シートや電磁波シールド部材等の分野にも適用することができる。