(57)【要約】【課題】  赤外線吸収用の多層シート及びその製造方法の提供。【解決手段】  熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層でＩＲ吸収性添加剤が金属酸化物であるコア層と、熱可塑性ポリマーと電磁放射吸収性添加剤を含む第一のキャップ層でその一方の表面がコア層の一方の表面に密着して配置された第一のキャップ層とを備える多層シート。多層シートの製造方法であって、熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含む組成物を溶融ブレンドしてコア層を形成し、熱可塑性ポリマーと紫外線吸収剤を含む組成物を溶融ブレンドして第一のキャップ層を形成し、コア層を第一のキャップ層と合体させてキャップ層をコア層の一方の表面に密着して配設することを含んでなる方法についても開示する。【選択図】    図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層で、ＩＲ吸収性添加剤が酸化カリウムタングステン、酸化ルビジウムタングステン、酸化セシウムタングステン、酸化タリウムタングステン又はこれらの酸化物の１種以上を含む組合せであるコア層と、
熱可塑性ポリマーとＵＶ吸収剤を含む第一のキャップ層で、その一方の表面がコア層の一方の表面に密着して配置された第一のキャップ層と
を備える多層シート。
【請求項２】
さらに、熱可塑性ポリマーとＵＶ吸収剤を含む第二のキャップ層で、第一のキャップ層と接したコア層の表面と反対側の表面に密着して配置された第二のキャップ層を備える、請求項１記載のシート。
【請求項３】
前記コア層がさらに、ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、ホウ化プラセオジム（ＰｒＢ６）、ホウ化ネオジム（ＮｄＢ６）、ホウ化セリウム（ＣｅＢ６）、ホウ化ガドリニウム（ＧｄＢ６）、ホウ化テルビウム（ＴｂＢ６）、ホウ化ジスプロシウム（ＤｙＢ６）、ホウ化ホルミウム（ＨｏＢ６）、ホウ化イットリウム（ＹＢ６）、ホウ化サマリウム（ＳｍＢ６）、ホウ化ユウロピウム（ＥｕＢ６）、ホウ化エルビウム（ＥｒＢ６）、ホウ化ツリウム（ＴｍＢ６）、ホウ化イッテルビウム（ＹｂＢ６）、ホウ化ルテチウム（ＬｕＢ６）、ホウ化ストロンチウム（ＳｒＢ６）、ホウ化カルシウム（ＣａＢ６）、ホウ化チタン（ＴｉＢ２）、ホウ化ジルコニウム（ＺｒＢ２）、ホウ化ハフニウム（ＨｆＢ２）、ホウ化バナジウム（ＶＢ２）、ホウ化タンタル（ＴａＢ２）、ホウ化クロム（ＣｒＢ及びＣｒＢ２）、ホウ化モリブデン（ＭｏＢ２、Ｍｏ２Ｂ５及びＭｏＢ）、ホウ化タングステン（Ｗ２Ｂ５）又はこれらのホウ化物の１種以上を含む組合せを含む、請求項１又は請求項２記載のシート。
【請求項４】
前記ＩＲ吸収性添加剤が２００ｎｍ以下の平均粒度を有するナノサイズ粒子からなり、ＩＲ吸収性添加剤がコア層の表面で測定して０．００１〜５ｇ／ｍ２の量で存在する、請求項１乃至請求項３のいずれか１項記載のシート。
【請求項５】
前記ＩＲ吸収性添加剤がコア層の全重量を基準にして０．０２〜３０００ｐｐｍの量で存在する、請求項１乃至請求項３のいずれか１項記載のシート。
【請求項６】
前記熱可塑性ポリマーがビスフェノールＡポリカーボネート、コポリエステルカーボネート、又はポリエステルとポリカーボネートのブレンドである、請求項１又は請求項２記載のシート。
【請求項７】
前記ポリエステルが、脂環式ポリエステル、ポリアリーレート、又は脂環式ポリエステルとポリアリーレートの組合せである、請求項１、請求項２又は請求項６記載のシート。
【請求項８】
前記脂環式ポリエステルが以下の構造（Ｘ）のものであるか、或いは前記ポリアリーレートが以下の構造（ＸＩＩ）又は構造（ＸＩＩＩ）のレゾルシノールアリーレートポリエステルである、請求項７記載のシート。
【化１】
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【化２】
2006312302.tif 000022
【化３】
2006312302.tif 000023
式中、ＲはＣ１−１２アルキル又はハロゲンであり、ｎは０〜３であり、ｍは８以上である。
【請求項９】
前記ポリアリーレートがさらに共重合して以下の式（ＸＶＩ）の構造単位を含むブロックコポリエステルカーボネートを形成している、請求項７記載のシート。
【化４】
2006312302.tif 000024
式中、各Ｒ１は独立にハロゲン又はＣ１−１２アルキルであり、ｍは１以上であり、ｐは０〜３であり、各Ｒ２は独立に二価有機基であり、ｎは４以上である。
【請求項１０】
２０％以上の赤外線吸光率、２０％以上の紫外線吸光率及び可視域で４０％以上の透過率を有する、請求項１記載のシート。
【請求項１１】
ポリカーボネートと酸化セシウムタングステンと熱安定剤とＵＶ吸収性添加剤を含むコア層で、ＩＲ吸収性添加剤が金属酸化物であるコア層と、
ポリエステルとＵＶ吸収性添加剤を含む第一のキャップ層で、その一方の表面がコア層の一方の表面に密着して配置された第一のキャップ層と
を備える多層シート。
【請求項１２】
さらに、ポリエステルとＵＶ吸収性添加剤を含む第二のキャップ層で、第一のキャップ層と接したコア層の表面と反対側の表面に密着して配置された第二のキャップ層を備える、請求項１１記載のシート。
【請求項１３】
多層シートの製造方法であって、
熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層の一方の表面に、熱可塑性ポリマーと紫外線吸収性添加剤を含む第一のキャップ層を配設することを含んでなり、ＩＲ吸収性添加剤が酸化カリウムタングステン、酸化ルビジウムタングステン、酸化セシウムタングステン、酸化タリウムタングステン又はこれらの酸化物の１種以上を含む組合せである、方法。
【請求項１４】
前記コア層が第一のキャップ層と同時又は逐次製造される、請求項１３記載の方法。
【請求項１５】
さらに、熱可塑性ポリマーと紫外線吸収性添加剤を含む第二のキャップ層を、第一のキャップ層と接したコア層の表面と反対側の表面に配設することを含む、請求項１３又は請求項１４記載の方法。
【請求項１６】
第二のキャップ層が第一のキャップ層及び／又はコア層と同時又は逐次製造される、請求項１５記載の方法。
【請求項１７】
多層シートの製造方法であって、
ポリカーボネートとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層を、ポリエステルと紫外線吸収剤を含む第一のキャップ層と共押出することを含んでなり、ＩＲ吸収性添加剤が酸化カリウムタングステン、酸化ルビジウムタングステン、酸化セシウムタングステン、酸化タリウムタングステン又はこれらの酸化物の１種以上を含む組合せである、方法。
【請求項１８】
さらに第二のキャップ層を第一のキャップ層及びコア層と共押出すること或いは前記多層シートに積層することを含む、請求項１７記載の方法。
【請求項１９】
熱可塑性樹脂とＩＲ吸収性添加剤を含んでなる組成物であって、ＩＲ吸収性添加剤が酸化カリウムタングステン、酸化ルビジウムタングステン、酸化セシウムタングステン、酸化タリウムタングステン又はこれらの酸化物の１種以上を含む組合せからなる金属酸化物である、組成物。
【請求項２０】
さらに、ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、ホウ化プラセオジム（ＰｒＢ６）、ホウ化ネオジム（ＮｄＢ６）、ホウ化セリウム（ＣｅＢ６）、ホウ化ガドリニウム（ＧｄＢ６）、ホウ化テルビウム（ＴｂＢ６）、ホウ化ジスプロシウム（ＤｙＢ６）、ホウ化ホルミウム（ＨｏＢ６）、ホウ化イットリウム（ＹＢ６）、ホウ化サマリウム（ＳｍＢ６）、ホウ化ユウロピウム（ＥｕＢ６）、ホウ化エルビウム（ＥｒＢ６）、ホウ化ツリウム（ＴｍＢ６）、ホウ化イッテルビウム（ＹｂＢ６）、ホウ化ルテチウム（ＬｕＢ６）、ホウ化ストロンチウム（ＳｒＢ６）、ホウ化カルシウム（ＣａＢ６）、ホウ化チタン（ＴｉＢ２）、ホウ化ジルコニウム（ＺｒＢ２）、ホウ化ハフニウム（ＨｆＢ２）、ホウ化バナジウム（ＶＢ２）、ホウ化タンタル（ＴａＢ２）、ホウ化クロム（ＣｒＢ及びＣｒＢ２）、ホウ化モリブデン（ＭｏＢ２、Ｍｏ２Ｂ５及びＭｏＢ）、ホウ化タングステン（Ｗ２Ｂ５）又はこれらのホウ化物の１種以上を含む組合せを含む、請求項１９記載の組成物。
【請求項２１】
請求項１又は請求項１１記載の多層シートを備える物品。
【請求項２２】
請求項１３又は請求項１７記載の方法で製造された物品。
【請求項２３】
請求項１９又は請求項２０記載の組成物から製造された物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は多層物品及びその製造方法に関する。特に、本発明はＩＲ線吸収用の多層シート及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
乗物、住宅及びオフィスビルの内面による過剰量の太陽光の吸収は、室温を上昇させ、乗員又は居住者の快適さを損ない、内装材の劣化を促し、大型空調ユニットの必要性を増大しかねない。特に乗物では、（特に砂漠気候での）夏の熱い日差しの下で駐車した車内で起こり得る静的均熱条件下では、密閉された車内の表面温度は１００℃以上に達することがあり、自動車全体の熱量も高温に上昇しかねない。
【０００３】
熱的不快感を軽減させるため乗物の空調ユニットの冷房負荷を高めることは、自動車工業界での現在の趨勢に反する。自動車エンジンは、軽量化と燃料効率の向上のため小型化されつつあり、大型空調機の動力に費やす能力が低くなっている。業界及び政府の最近の関心事は、大気中に放出されるクロロフルオロカーボン（ＣＦＣ）源として自動車空調機が演じる役割であって、冷房負荷の増大はさらに大型化した空調ユニットにつながり、この問題が悪化する。そこで、自動車並びに住宅及びオフィスビルでの太陽熱負荷を低減させる新技術及び受動設計による解決策に対するニーズが存在する。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本明細書では、熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層でＩＲ吸収性添加剤が金属酸化物であるコア層と、熱可塑性ポリマーと電磁放射吸収性添加剤を含む第一のキャップ層でその一方の表面がコア層の一方の表面に密着して配置された第一のキャップ層とを備える多層シートについて開示する。
【０００５】
本明細書では、熱可塑性ポリマーと酸化セシウムタングステンと熱安定剤とＵＶ吸収性添加剤を含むコア層でＩＲ吸収性添加剤が金属酸化物であるコア層と、熱可塑性ポリマーとＵＶ吸収性添加剤を含む第一のキャップ層でその一方の表面がコア層の一方の表面に密着して配置された第一のキャップ層とを備える多層シートについても開示する。
【０００６】
本明細書では、多層シートの製造方法であって、熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層の一方の表面に、熱可塑性ポリマーと紫外線吸収性添加剤を含む第一のキャップ層を配設することを含んでなり、ＩＲ吸収性添加剤が金属酸化物である方法についても開示する。
【０００７】
本明細書では、多層シートの製造方法であって、熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層を、熱可塑性ポリマーと紫外線吸収剤を含む第一のキャップ層と共押出することを含んでなり、ＩＲ吸収性添加剤が金属酸化物である方法についても開示する。
【０００８】
本明細書では、熱可塑性樹脂とＩＲ吸収性添加剤を含んでなる組成物であって、ＩＲ吸収性添加剤が金属酸化物である組成物についても開示する。
【０００９】
本明細書では、上述の多層シートを備える物品についても開示する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本明細書で用いる「第一の」、「第二の」などの用語は順序や重要度を意味するものではなく、ある要素を他の要素から区別するために用いられるものである。また、単数形の冠詞は数量の限定を意味するものではなく、その冠詞を付したものが１以上存在することを意味する。さらに、本明細書で開示したすべての範囲はそれらの上限と下限を含み、それらは独立に結合可能である。
【００１１】
本明細書では、電磁スペクトルの可視域の光に高い透過率及び低い反射率を示しつつ、紫外（ＵＶ）域の光に高い吸光率と近赤外（ＩＲ）域の光に高い吸光率及び高い反射率を示す多層シートについて開示する。本多層シートは、熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含むコア層を備える。一実施形態では、コア層の一方の表面は、熱可塑性ポリマーと電磁放射吸収性添加剤を含む第一のキャップ層の一方の表面に密着して配置される。別の実施形態では、コア層の一方の表面が、各々熱可塑性ポリマーと電磁放射吸収性添加剤を含む第一のキャップ層の一方の表面と第二のキャップ層の一方の表面の間に密着して配置される。本多層シートは、概して、いずれの用途（例えば、建物又は自動車）においても太陽光がキャップ層に入射してからコア層に入射するように装着される。本多層シートは共押出法で製造されるが、これについては以降で詳述する。本明細書に開示したすべての範囲はそれらの上限と下限を含み、結合可能である。
【００１２】
電磁放射吸収性添加剤は、電磁スペクトルの任意の放射線の吸収剤でよい。例示的な実施形態では、電磁放射吸収性添加剤は紫外（ＵＶ）線吸収剤である。別の例示的な実施形態では、電磁放射吸収性添加剤はＩＲ線を吸収し得るＩＲ吸収性添加剤である。さらに別の例示的な実施形態では、電磁放射吸収性添加剤はＩＲ線とＵＶ線を吸収し得る添加剤である。
【００１３】
本明細書では、多層シートのコア層の製造用組成物についても開示する。本組成物は、好適には熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤を含んでなる。一実施形態では、本組成物はマスターバッチとして使用できる。別の実施形態では、本組成物は好適には熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤とＵＶ吸収性添加剤を含んでなる。さらに別の実施形態では、本組成物は好適には熱可塑性ポリマーとＩＲ吸収性添加剤とＵＶ吸収性添加剤と熱安定剤を含んでなる。
【００１４】
図１はコア層の表面を第一のキャップ層の表面と第二のキャップ層の表面の間に配置したものの略図であり、図２はコア層の表面を第一のキャップ層の一方の表面にのみ密着して配置したものの略図である。コア層とキャップ層はいずれも熱可塑性ポリマーの単一シートでもよいし、熱可塑性ポリマーの多重シートでもよい。図１及び図２から、多層シートの厚さは、キャップ層の厚さにコア層の厚さを加えたものをいうことが理解されよう。
【００１５】
上述の通り、コア層及びキャップ層は共に熱可塑性樹脂を含む。使用し得る熱可塑性ポリマーは、オリゴマー、ポリマー、イオノマー、デンドリマー、ブロックコポリマーやグラフトコポリマーや星形ブロックコポリマーやランダムコポリマーなどのコポリマー及びこれらのポリマーの１種以上を含む組合せである。コア層及びキャップ層として使用できる熱可塑性ポリマーの好適な例は、ポリアセタール、ポリアクリル樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエステル、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリアリーレート、ポリアリールスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリ塩化ビニル、ポリスルホン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン、ポリベンゾオキサゾール、ポリオキサジアゾール、ポリベンゾチアジノフェノチアジン、ポリベンゾチアゾール、ポリピラジノキノキサリン、ポリピロメリトイミド、ポリキノキサリン、ポリベンゾイミタゾール、ポリオキシンドール、ポリオキソイソインドリン、ポリジオキソイソインドリン、ポリトリアジン、ポリピリダジン、ポリピペラジン、ポリピリジン、ポリピペリジン、ポリトリアゾール、ポリピラゾール、ポリピロリジン、ポリカルボラン、ポリオキサビシクロノナン、ポリジベンゾフラン、ポリフタリド、ポリアセタール、ポリ無水物、ポリビニルエーテル、ポリビニルチオエーテル、ポリビニルアルコール、ポリビニルケトン、ポリハロゲン化ビニル、ポリビニルニトリル、ポリビニルエステル、ポリスルホネート、ポリスルフィド、ポリチオエステル、ポリスルホン、ポリスルホンアミド、ポリウレア、ポリホスファゼン、ポリシラザンなど、或いはこれらの熱可塑性ポリマーの１種以上を含む組合せである。コア層に用いられる好ましい熱可塑性ポリマーは、ポリカーボネート又はポリカーボネートとポリシロキサンのコポリマーである。キャップ層に用いられる好ましい熱可塑性ポリマーは、ポリカーボネート、コポリエステルカーボネート又はポリエステルとポリカーボネートのブレンドである。
【００１６】
上述の通り、コア層は熱可塑性ポリマーの単一シートでも、熱可塑性ポリマーの多重シートでもよい。熱可塑性ポリマーは、電磁スペクトルの光学波長領域の光に透明であるのが好ましい。コア層は一般にポリカーボネートとＩＲ吸収性添加剤を含む。本明細書で用いる「ポリカーボネート」、「ポリカーボネート組成物」及び「芳香族カーボネート鎖単位を含む組成物」という用語には、次の式（Ｉ）の構造単位を有する組成物が包含される。
【００１７】
【化１】
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【００１８】
式中、Ｒ１基の総数の約６０％以上は芳香族有機基であり、残りは脂肪族、脂環式又は芳香族基である。好ましくはＲ１は芳香族有機基であり、さらに好ましくは次の式（ＩＩ）の基である。
【００１９】
【化２】
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【００２０】
式中、Ａ１及びＡ２は各々単環式二価アリール基であり、Ｙ１はＡ１とＡ２を０、１又は２原子で隔てる橋かけ基である。ある例示的な実施形態では、Ａ１とＡ２の間には１原子が介在する。Ｙ１基の例示的な具体例は、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｃ（Ｏ）−、メチレン、シクロヘキシルメチレン、２−［２．２．１］−ビシクロへプチリデン、エチリデン、イソプロピリデン、ネオペンチリデン、シクロヘキシリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリデン、アダマンチリデンなどである。別の実施形態では、Ａ１とＡ２の間には原子が介在せず、その具体例はビフェニルである。橋かけ基Ｙ１はメチレン、シクロヘキシリデン又はイソプロピリデンのような飽和炭化水素基とし得る。
【００２１】
ポリカーボネートは、カーボネート前駆体とジヒドロキシ化合物とのＳｃｈｏｔｔｅｎ−Ｂａｕｍａｎ界面反応で製造できる。通例、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化カルシウムのような水性塩基を、ジヒドロキシ化合物を含有したベンゼン、トルエン、二硫化炭素又はジクロロメタンのような水と非混和性の有機溶媒と混合する。反応促進のため、一般に相間移動剤が使用される。反応体混合物には、分子量調節剤を単独又は混合物として添加してもよい。枝分れ剤も単独又は混合物として添加し得るが、枝分れ剤については後述する。
【００２２】
ポリカーボネートは、Ａ１とＡ２の間に１原子が介在するジヒドロキシ化合物の界面反応で製造できる。本明細書で用いる「ジヒドロキシ化合物」という用語には、例えば次の一般式（ＩＩＩ）のビスフェノール化合物が包含される。
【００２３】
【化３】
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【００２４】
式中、Ｒａ及びＲｂは各々独立に水素、ハロゲン原子（好ましくは臭素）又は一価炭化水素基を表し、ｐ及びｑは各々独立に０〜４の整数であり、Ｘａは以下の式（ＩＶ）のいずれかの基を表す。
【００２５】
【化４】
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【００２６】
式中、Ｒｃ及びＲｄは各々独立に水素原子又は一価線状若しくは環状炭化水素基を表し、Ｒｅは二価炭化水素基、酸素又は硫黄である。
【００２７】
式（ＩＩＩ）で表すことができる種類のビスフェノール化合物の具体例には、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（「ビスフェノールＡ」ともいう。）、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｎ−ブタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔ−ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパンなどのビス（ヒドロキシアリール）アルカン系列、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン系列、或いはこれらのビスフェノール化合物の１種以上を含む組合せがある。
【００２８】
式（ＩＩＩ）で表すことができるその他のビスフェノール化合物には、Ｘａが−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−又は−Ｓ（Ｏ）２−であるものがある。かかるビスフェノール化合物の具体例を幾つか挙げると、４，４′−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルフェニルエーテルなどのビス（ヒドロキシアリール）エーテル、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルスルフィドなどのビス（ヒドロキシジアリール）スルフィド、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルスルホキシドなどのビス（ヒドロキシジアリール）スルホキシド、４，４′−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′−ジメチルジフェニルスルホンなどのビス（ヒドロキシジアリール）スルホン、或いはこれらのビスフェノール化合物の１種以上を含む組合せである。
【００２９】
ポリカーボネートの重縮合に利用し得るその他のビスフェノール化合物は、以下の式（Ｖ）で表されるものである。
【００３０】
【化５】
2006312302.tif 000007
【００３１】
式中、Ｒｆはハロゲン原子、炭素原子数１〜１０の炭化水素基又はハロゲン置換炭化水素基であり、ｎは０〜４の値である。ｎが２以上の場合、Ｒｆは同一でも、異なるものでもよい。式（Ｖ）で表すことができるビスフェノール化合物の例は、レゾルシノール、５−メチルレゾルシン、５−エチルレゾルシン、５−プロピルレゾルシン、５−ブチルレゾルシン、５−ｔ−ブチルレゾルシン、５−フェニルレゾルシン、５−クミルレゾルシンなどの置換レゾルシノール化合物、カテコール、ヒドロキノン、３−メチルヒドロキノン、３−エチルヒドロキノン、３−プロピルヒドロキノン、３−ブチルヒドロキノン、３−ｔ−ブチルヒドロキノン、３−フェニルヒドロキノン、３−クミルヒドロキノンなどの置換ヒドロキノン、或いはこれらのビスフェノール化合物の１種以上を含む組合せである。
【００３２】
以下の式（ＶＩ）で表される２，２，２′，２′−テトラヒドロ−３，３，３′，３′−テトラメチル−１，１′−スピロビ［１Ｈ−インデン］−６，６′−ジオールのようなビスフェノール化合物も使用し得る。
【００３３】
【化６】
2006312302.tif 000008
【００３４】
好適なポリカーボネートとしては、さらに、アルキルシクロヘキサン単位を含むビスフェノールから誘導されるものがある。かかるポリカーボネートは、以下の式（ＶＩＩ）に相当する構造単位を有する。
【００３５】
【化７】
2006312302.tif 000009
【００３６】
式中、Ｒａ〜Ｒｄは各々独立に水素、Ｃ１〜Ｃ１２ヒドロカルビル又はハロゲンであり、Ｒｅ〜Ｒｉは各々独立に水素又はＣ１〜Ｃ１２ヒドロカルビルである。本明細書で用いる「ヒドロカルビル」とは、炭素と水素のみからなる残基をいう。かかる基は、脂肪族、芳香族、直鎖、環式、二環式、枝分れ、飽和又は不飽和のいずれでもよい。ヒドロカルビル基は、該置換基の炭素と水素に加えてヘテロ原子を含んでいてもよい。そこで、かかるヘテロ原子を含むと特記した場合、ヒドロカルビル基はカルボニル基、アミノ基、ヒドロキシル基などを含んでいてもよいし、或いはヒドロカルビル基の骨格にヘテロ原子を含んでいてもよい。アルキルシクロヘキサン含有ビスフェノール（例えば、２モルのフェノールと１モルの水素化イソホロンとの反応生成物）は、高いガラス転移温度及び高い熱変形温度を有するポリカーボネートポリマーの製造に有用である。かかるイソホロンビスフェノール含有ポリカーボネートは、以下の式（ＶＩＩＩ）に相当する構造単位を有する。
【００３７】
【化８】
2006312302.tif 000010
【００３８】
式中、Ｒａ〜Ｒｄは上記で定義した通りである。非アルキルシクロヘキサン系ビスフェノールを含むポリカーボネートコポリマー及びアルキルシクロヘキシルビスフェノール含有ポリカーボネートと非アルキルシクロヘキシルビスフェノールポリカーボネートとのブレンドを含め、これらのイソホロンビスフェノール系ポリマーは、Ｂａｙｅｒ社からＡＰＥＣという商品名で市販されている。
【００３９】
一実施形態では、ジヒドロキシ化合物をヒドロキシアリール末端ポリ（ジオルガノシロキサン）と反応させてポリカーボネート−ポリシロキサンコポリマーを生成してもよい。好ましくは、ポリカーボネート−ポリ（ジオルガノシロキサン）コポリマーは、ＢＰＡのようなジヒドロキシ化合物とヒドロキシアリール末端ポリ（ジオルガノシロキサン）との混合物に界面反応条件下でホスゲンを導入することによって製造できる。第三アミン触媒又は相間移動触媒の使用によって反応体の重合を促進することができる。
【００４０】
ヒドロキシアリール末端ポリ（ジオルガノシロキサン）は、以下の式（ＩＸ）のシロキサンヒドリドと脂肪族不飽和一価フェノールとの白金触媒付加反応を実施することによって製造できる。
【００４１】
【化９】
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【００４２】
式中、Ｒ４は例えばＣ（１−８）アルキル基、トリフルオロプロピルのようなハロアルキル基又はシアノアルキル基、或いはフェニル、クロロフェニル及びトリルのようなアリール基である。Ｒ４は、好ましくはメチル、メチルとトリフルオロプロピルの混成物、又はメチルとフェニルの混成物である。
【００４３】
ヒドロキシアリール末端ポリ（ジオルガノシロキサン）の製造に使用し得る脂肪族不飽和一価フェノールの例を幾つか挙げると、オイゲノール、２−アルキルフェノール、４−アリル−２−メチルフェノール、４−アリル−２−フェニルフェノール、４−アリル−２−ブロモフェノール、４−アリル−２−ｔ−ブトキシフェノール、４−フェニル−２−フェニルフェノール、２−メチル−４−プロピルフェノール、２−アリル−４，６−ジメチルフェノール、２−アリル−４−ブロモ−６−メチルフェノール、２−アリル−６−メトキシ−４−メチルフェノール、２−アリル−４，６−ジメチルフェノールなど、或いはこれらのものの１種以上を含む組合せである。
【００４４】
典型的なカーボネート前駆体としては、例えば、塩化カルボニル（ホスゲン）及び臭化カルボニルのようなハロゲン化カルボニル類、ビスハロホルメート類、例えばビスフェノールＡのような二価フェノールのビスハロホルメート、ヒドロキノン類及びエチレングリコールやネオペンチルグリコールのようなグリコール類のビスハロホルメート、並びにジフェニルカーボネート、ジ（トリル）カーボネート及びジ（ナフチル）カーボネートのようなジアリールカーボネート類が挙げられる。界面反応に好ましいカーボネート前駆体は塩化カルボニルである。
【００４５】
ホモポリマーではなくカーボネートコポリマーの使用が望まれる場合、２種以上の異なる二価フェノールの重合で得られるポリカーボネート、或いは二価フェノールとグリコール又はヒドロキシ末端もしくは酸末端ポリエステル又は二塩基酸又はヒドロキシ酸又は脂肪族二酸とのコポリマーを使用することもできる。一般に、有用な脂肪族二酸は炭素原子数２〜約４０のものである。好ましい脂肪族二酸はドデカン二酸である。
【００４６】
コア層には、枝分れポリカーボネート及び線状ポリカーボネートと枝分れポリカーボネートのブレンドも使用し得る。枝分れポリカーボネートは重合時に枝分れ剤を添加することで製造できる。枝分れ剤には、３個以上の官能基を有する多官能性有機化合物があり、該官能基にはヒドロキシル、カルボキシル、無水カルボキシル、ハロホルミル又はこれらの組合せがある。具体例には、トリメリト酸、無水トリメリト酸、トリメリト酸トリクロライド、トリス−ｐ−ヒドロキシフェニルエタン、イサチン−ビスフェノール、トリス−フェノールＴＣ（１，３，５−トリス（（ｐ−ヒドロキシフェニル）イソプロピル）ベンゼン）、トリス−フェノールＰＡ（４（４（１，１−ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）−エチル）α，α−ジメチルベンジル）フェノール）、４−クロロホルミル無水フタル酸、トリメシン酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸など、或いはこれらの枝分れ剤の１種以上を含む組合せがある。枝分れ剤は、所定の層のポリカーボネートの全重量を基準にして約０．０５〜約４．０重量％（ｗｔ％）のレベルで添加し得る。
【００４７】
一実施形態では、ポリカーボネートはジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとの溶融重縮合反応でも製造し得る。ポリカーボネートの製造に利用し得る炭酸ジエステルの例は、ジフェニルカーボネート、ビス（２，４−ジクロロフェニル）カーボネート、ビス（２，４，６−トリクロロフェニル）カーボネート、ビス（２−シアノフェニル）カーボネート、ビス（ｏ−ニトロフェニル）カーボネート、ジトリルカーボネート、ｍ−クレジルカーボネート、ジナフチルカーボネート、ビス（ジフェニル）カーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、ジブチルカーボネート、ジシクロヘキシルカーボネート、ビス（ｏ−メトキシカルボニルフェニル）カーボネート、ビス（ｏ−エトキシカルボニルフェニル）カーボネート、ビス（ｏ−プロポキシカルボニルフェニル）カーボネート、ビス−ｏ−メトキシフェニルカーボネート、ビス（ｏ−ブトキシカルボニルフェニル）カーボネート、ビス（イソブトキシカルボニルフェニル）カーボネート、ｏ−メトキシカルボニルフェニル−ｏ−エトキシカルボニルフェニルカーボネート、ビス−ｏ−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルフェニル）カーボネート、ｏ−エチルフェニル−ｏ−メトキシカルボニルフェニルカーボネート、ｐ−（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−ｏ−（ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニルフェニル）カーボネート、ビス−メチルサリチルカーボネート、ビス−エチルサリチルカーボネート、ビス−プロピルサリチルカーボネート、ビス−ブチルサリチルカーボネート、ビス−ベンジルサリチルカーボネート、ビス−メチル−４−クロロサリチルカーボネートなど、或いはこれらの炭酸ジエステルの１種以上を含む組合せである。好ましい炭酸ジエステルは、ジフェニルカーボネート又はビス−メチルサリチルカーボネートである。
【００４８】
好ましくは、ポリカーボネートの重量平均分子量は約３０００〜約１００００００ｇ／モルである。一実施形態では、ポリカーボネートは約１００００〜約１０００００ｇ／モルの分子量を有する。別の実施形態では、ポリカーボネートは約２００００〜約５００００ｇ／モルの分子量を有する。さらに別の実施形態では、ポリカーボネートは約２５０００〜約３５０００ｇ／モルの分子量を有する。
【００４９】
熱可塑性ポリマーは、一般に、コア層の重量を基準にして約７０〜約９９．９重量％（ｗｔ％）の量で使用される。一実施形態では、熱可塑性ポリマーはコア層の全重量を基準にして約７５〜約９９．７ｗｔ％の量で存在する。別の実施形態では、熱可塑性ポリマーはコア層の全重量を基準にして約８０〜約９９．５ｗｔ％の量で存在する。さらに別の実施形態では、熱可塑性ポリマーはコア層の全重量を基準にして約８５〜約９７ｗｔ％の量で存在する。
【００５０】
ＩＲ吸収性添加剤は、一般に金属酸化物の微粒子である。好適な金属酸化物の具体例は、酸化カリウムタングステン（Ｋ（ＷＯ３）３）、酸化ルビジウムタングステン（Ｒｂ（ＷＯ３）３）、酸化セシウムタングステン（Ｃｓ（ＷＯ３）３）、酸化タリウムタングステン（Ｔｌ（ＷＯ３）３）など、或いはこれらの酸化物の１種以上を含む組合せである。例示的な金属酸化物は酸化セシウムタングステン（Ｃｓ（ＷＯ３）３）である。一実施形態では、酸化セシウムタングステンの粒子はナノメートルサイズの寸法を有するのが望ましい。別の実施形態では、酸化セシウムタングステンの粒子はミクロンサイズの寸法を有するのが望ましい。
【００５１】
ＩＲ吸収性添加剤はさらに、金属ホウ化物、例えばホウ化ランタン（ＬａＢ６）、ホウ化プラセオジム（ＰｒＢ６）、ホウ化ネオジム（ＮｄＢ６）、ホウ化セリウム（ＣｅＢ６）、ホウ化ガドリニウム（ＧｄＢ６）、ホウ化テルビウム（ＴｂＢ６）、ホウ化ジスプロシウム（ＤｙＢ６）、ホウ化ホルミウム（ＨｏＢ６）、ホウ化イットリウム（ＹＢ６）、ホウ化サマリウム（ＳｍＢ６）、ホウ化ユウロピウム（ＥｕＢ６）、ホウ化エルビウム（ＥｒＢ６）、ホウ化ツリウム（ＴｍＢ６）、ホウ化イッテルビウム（ＹｂＢ６）、ホウ化ルテチウム（ＬｕＢ６）、ホウ化ストロンチウム（ＳｒＢ６）、ホウ化カルシウム（ＣａＢ６）、ホウ化チタン（ＴｉＢ２）、ホウ化ジルコニウム（ＺｒＢ２）、ホウ化ハフニウム（ＨｆＢ２）、ホウ化バナジウム（ＶＢ２）、ホウ化タンタル（ＴａＢ２）、ホウ化クロム（ＣｒＢ及びＣｒＢ２）、ホウ化モリブデン（ＭｏＢ２、Ｍｏ２Ｂ５及びＭｏＢ）、ホウ化タングステン（Ｗ２Ｂ５）など、或いはこれらのホウ化物の１種以上を含む組合せのようなホウ化物の微粒子を含んでいてもよい。
【００５２】
ポリカーボネートに分散させる前のＩＲ吸収性添加剤はナノサイズ粒子の形態であるのが望ましい。粒子の形状に何ら制限はなく、例えば球状でも、不規則形状でも、板状でも、ウィスカーでもよい。ナノサイズ粒子は、一般に約２００ｎｍ以下の平均最大寸法を有し得る。一実施形態では、粒子は約１５０ｎｍ以下の平均最大寸法を有し得る。別の実施形態では、粒子は約１００ｎｍ以下の平均最大寸法を有し得る。さらに別の実施形態では、粒子は約７５ｎｍ以下の平均最大寸法を有し得る。さらに別の実施形態では、粒子は約５０ｎｍ以下の平均最大寸法を有し得る。上述の通り、ナノサイズ粒子は、一般に約２００ｎｍ以下の平均最大寸法を有し得る。一実施形態では、粒子の９０％超が約２００ｎｍ以下の平均最大寸法を有する。別の実施形態では、粒子の９５％超が約２００ｎｍ以下の平均最大寸法を有する。さらに別の実施形態では、粒子の９９％超が約２００ｎｍ以下の平均最大寸法を有する。二峰性又は多峰性の粒度分布も使用し得る。
【００５３】
ＩＲ吸収性添加剤は、一般に約０．００１〜約５．０ｇ／ｍ２の量で使用される。一実施形態では、ＩＲ吸収性添加剤は約０．０３〜約１．０ｇ／ｍ２の量で使用し得る。別の実施形態では、ＩＲ吸収性添加剤は約０．０５〜約０．７５ｇ／ｍ２の量で使用し得る。さらに別の実施形態では、ＩＲ吸収性添加剤は約０．０９〜約０．３６ｇ／ｍ２の量で使用し得る。
【００５４】
ＩＲ吸収性添加剤は、一般にコア層の全重量を基準にして約０．０２〜約３０００ｐｐｍの量で使用される。一実施形態では、ＩＲ吸収性添加剤はコア層の全重量を基準にして約１〜約１５００ｐｐｍの量で使用し得る。別の実施形態では、ＩＲ吸収性添加剤はコア層の全重量を基準にして約１．５〜約１２５０ｐｐｍの量で使用し得る。さらに別の実施形態では、ＩＲ吸収性添加剤は、シートの厚さに応じて、コア層の全重量を基準にして約２．５〜約６００ｐｐｍの量で使用し得る。
【００５５】
コア層の形成に用いられる組成物をマスターバッチとして使用する場合、組成物の全重量を基準にして約０．１〜約８０ｗｔ％の量のＩＲ吸収性添加剤を含有し得る。一実施形態では、マスターバッチは組成物の全重量を基準にして約１〜約５０ｗｔ％の量のＩＲ吸収性添加剤を含有し得る。別の実施形態では、マスターバッチは組成物の全重量を基準にして約３〜約３０ｗｔ％の量のＩＲ吸収性添加剤を含有し得る。さらに別の実施形態では、マスターバッチは組成物の全重量を基準にして約５〜約２０ｗｔ％の量のＩＲ吸収性添加剤を含有し得る。
【００５６】
一実施形態では、コア層はＩＲ線とＩＲ吸収性添加剤との相互作用による温度上昇を補償するため熱安定剤を含んでいてもよい。また、熱安定剤の添加は溶融ブレンディングのような加工作業の際に材料を保護する。一般に、ＩＲ吸収性添加剤を含むポリカーボネートの層は、露光時に最大約２０℃の温度上昇に遭遇することがある。コア層に熱安定剤を添加すると、多層シートの長期老化特性が改善され、そのライフサイクルが延びる。別の実施形態では、ＵＶ劣化を防止するため、コア層にＵＶ安定剤を適宜添加してもよい。好適な熱安定剤には、ホスファイト、ホスホナイト、ホスフィン、ヒンダードアミン、フェノール類、アクリロイル変性フェノール類、ヒドロペルオキシド分解剤、ベンゾフラノン誘導体など、或いはこれらの熱安定剤の１種以上を含む組合せがある。市販の好適な熱安定剤は、ＩＲＧＡＰＨＯＳ（登録商標）１６８、ＤＯＶＥＲＰＨＯＳ（登録商標）Ｓ−９２２８及びＵＬＴＲＡＮＯＸ（登録商標）６４１であり、市販の好適なＵＶ安定剤はＴＩＮＵＶＩＮ（登録商標）３２９、ＴＩＮＵＶＩＮ（登録商標）２３４、ＴＩＮＵＶＩＮ（登録商標）３５０、ＴＩＮＵＶＩＮ（登録商標）３６０及びＵＶＩＮＯＬ（登録商標）３０３０である。所望により、コア層の熱安定性を向上させるため脂環式エポキシポリマー又はＩＲＧＡＮＯＸ（登録商標）１０７６のような補助安定剤を適宜添加してもよい。好ましい熱安定剤はホスファイトである。
【００５７】
コア層の全重量を基準にして約０．００１〜約３ｗｔ％の量の熱安定剤を添加するのが一般に望ましい。一実施形態では、熱安定剤はコア層の全重量を基準にして約０．００２〜約０．５ｗｔ％の量で添加し得る。別の実施形態では、熱安定剤はコア層の全重量を基準にして約０．００５〜約０．２ｗｔ％の量で添加し得る。さらに別の実施形態では、熱安定剤はコア層の全重量を基準にして約０．０１〜約０．１ｗｔ％の量で添加し得る。補助安定剤を添加する場合、コア層の全重量を基準にして約０．００１〜約２ｗｔ％の量で添加するのが概して望ましい。
【００５８】
熱安定剤及びＵＶ安定剤に加えて、離型剤、顔料、染料、耐衝撃性改良剤、滑剤、酸化防止剤、抗菌剤、難燃剤、視覚効果添加剤、繊維（例えば、炭素繊維、ガラス繊維、カーボンナノチューブなど）、帯電防止剤、可塑剤、充填材（例えば、フュームドシリカ、エーロゲル、カーボンブラックなど）のような他の添加剤をコア層及びキャップ層に添加してもよい。
【００５９】
コア層は、約０．５〜約３０ｍｍの厚さを有するのが一般に望ましい。一実施形態では、コア層は約０．７５〜約２５ｍｍの厚さを有し得る。別の実施形態では、コア層は約０．８５〜約２０ｍｍの厚さを有し得る。さらに別の実施形態では、コア層は約１〜約１５ｍｍの厚さを有し得る。
【００６０】
上述の通り、多層シートは単一のキャップ層をコア層に密着して配置したものでもよい。別法として、多層シートは、コア層の各面にキャップ層を密着して配置した２層のキャップ層を備えていてもよい。キャップ層も一般に熱可塑性ポリマーを含む。好適な熱可塑性ポリマーは、ポリカーボネート、コポリエステルカーボネート、又はポリエステルとポリカーボネートのブレンドである。ポリエステルには、脂環式ポリエステル、ポリアリーレート、又は脂環式ポリエステルとポリアリーレートの組合せがある。
【００６１】
キャップ層での使用に適した脂環式ポリエステルは、光学的透明性、向上した耐候性、耐薬品性及び低い吸水性を特徴とするものである。また、脂環式ポリエステルがコア層に用いた熱可塑性ポリマーと良好な溶融相溶性を有することも概して望ましい。例示的な実施形態では、コア層に用いたポリカーボネートと良好な溶融相溶性を示す脂環式ポリエステルを使用するのが好ましい。脂環式ポリエステルは、一般にジオールと二塩基酸又はその誘導体との反応で製造される。高品質光学シート用の脂環式ポリエステルポリマーの製造に有用なジオールは、直鎖、枝分れ又は脂環式ジオール、好ましくは直鎖又は枝分れアルカンジオールであり、２〜１２の炭素原子を有し得る。
【００６２】
ジオールの好適な例には、エチレングリコール、プロピレングリコール（例えば、１，２−及び１，３−プロピレングリコールなど）、ブタンジオール（例えば、１，３−及び１，４−ブタンジオールなど）、ジエチレングリコール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−メチル−１，３−プロパンジオール、１，３−及び１，５−ペンタンジオール、ジプロピレングリコール、２−メチル−１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール（特にそのシス及びトランス異性体）、トリエチレングリコール、１，１０−デカンジオール、並びにこれらのジオールの１種以上を含む組合せがある。特に好ましいのは、ジメタノールビシクロオクタン、ジメタノールデカリン、脂環式ジオール又はその化学的等価物、特に１，４−シクロヘキサンジメタノール又はその化学的等価物である。１，４−シクロヘキサンジメタノールをジオール成分として使用する場合、約１：４〜約４：１比のシス及びトランス異性体の混合物を使用するのが一般に好ましい。この範囲内で、約１：３のシス−トランス異性体比を使用するのが一般に望ましい。
【００６３】
脂環式ポリエステルポリマーの製造に有用な二酸は、飽和環の飽和炭素に各々結合した２個のカルボキシル基を有するカルボン酸を始めとする脂肪族二酸である。脂環式酸の好適な例には、デカヒドロナフタレンジカルボン酸、ノルボルネンジカルボン酸及びビシクロオクタンジカルボン酸がある。好ましい脂環式二酸は、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸及びトランス−１，４−シクロヘキサンジカルボン酸である。ポリエステルが脂環式環を有する１種以上のモノマーを含んでいれば、線状脂肪族二酸も有用である。線状脂肪族二酸の具体例は、コハク酸、アジピン酸、ジメチルコハク酸及びアゼライン酸である。二酸とジオールの混合物も脂環式ポリエステルの製造に使用し得る。
【００６４】
シクロへキサンジカルボン酸及びその化学的等価物は、例えば、適当な触媒（ロジウムを炭素やアルミナのような担体に担持したものなど）を用いて、適当な溶媒（水や酢酸など）中で、イソフタル酸やテレフタル酸やナフタレン酸のような芳香族二酸及びその誘導体を室温・大気圧で水添することによって調製できる。また、反応条件下で酸が少なくとも部分的に可溶性であるような不活性液体媒質と、炭素やシリカに担持したパラジウム又はルテニウム触媒とを用いて製造することもできる。
【００６５】
水添では、通例、カルボン酸基がシス位又はトランス位にある２種類以上の異性体が得られる。シス異性体とトランス異性体は結晶化又は蒸留で分離することができ、結晶化に際してはｎ−へプタンのような溶媒を使用してもよいし、使用しなくてもよい。シス異性体の方が混和性が高いが、トランス異性体の方が高い溶融温度及び結晶化温度を有しているので特に好ましい。シス／トランス異性体混合物も使用できるが、かかる混合物を使用する場合、トランス異性体がシス異性体とトランス異性体の合計重量を基準にして約７５ｗｔ％以上をなし、残部がシス異性体であるのが好ましい。異性体混合物又は２種以上の二酸の混合物を使用する場合、コポリエステル又は２種のポリエステルの混合物を脂環式ポリエステルポリマーとして使用し得る。
【００６６】
脂環式ポリエステルの製造には、これらの二酸のエステルを始めとする化学的等価物も使用し得る。二酸の化学的等価物の好適な例は、アルキルエステル（例えば、ジアルキルエステル）、ジアリールエステル、無水物、酸塩化物、酸臭化物など、或いはこれらの化学的等価物の１種以上を含む組合せである。好ましい化学的等価物には脂環式二酸のジアルキルエステルがあり、最も好ましい化学的等価物は酸のジメチルエステル、特にトランス−１，４−シクロへキサンジカルボン酸ジメチルである。
【００６７】
トランス−１，４−シクロへキサンジカルボン酸ジメチルはテレフタル酸ジメチルの環水素化で得ることができ、シス位とトランス位にカルボン酸基を有する２種類の異性体が得られる。これらの異性体は分離することができ、トランス異性体が特に好ましい。異性体混合物も上述の通り使用し得る。
【００６８】
ポリエステルポリマーは一般にジオール又はジオール等価成分と二酸又は二酸等価成分との縮合又はエステル交換重合で得られ、以下の式（Ｘ）の繰返し単位を有する。
【００６９】
【化１０】
2006312302.tif 000012
【００７０】
式中、Ｒ３は炭素原子数２〜１２の直鎖、枝分れ又は脂環式アルカンジオール又はその化学的等価物の残基である炭素原子数２〜１２のアルキル基又はシクロアルキル基を表し、Ｒ４は二酸から誘導される脱カルボキシル残基であるアルキル基又は脂環式基であるが、Ｒ３又はＲ４の少なくとも一方がシクロアルキル基であることが条件とされる。
【００７１】
好ましい脂環式ポリエステルは、以下の式（ＸＩ）の繰返し単位を有するポリ（１，４−シクロヘキサンジメタノール−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）（ＰＣＣＤ）である。
【００７２】
【化１１】
2006312302.tif 000013
【００７３】
ここでは、式（Ｘ）のＲ３がシクロヘキサン環であり、Ｒ４がシクロヘキサンジカルボキシレート又はその化学的等価物から誘導されるシクロヘキサン環であって、そのシス異性体、トランス異性体又はシス異性体とトランス異性体の混合物から選択される。脂環式ポリエステルポリマーは、一般に、適量（一般に最終生成物の全重量を基準にして約５０〜４００ｐｐｍのチタン）のチタン酸テトラ（２−エチルヘキシル）のような好適な触媒の存在下で製造できる。
【００７４】
ＰＣＣＤは一般にポリカーボネートと完全に混和し得る。ポリカーボネート−ＰＣＣＤ混合物は、２６５℃、荷重２．１６ｋｇ及び滞留時間４分で測定して、約５ｃｍ３／１０分（ｃｃ／１０ｍｉｎ又はｍｌ／１０ｍｉｎ）以上約１５０ｃｍ３／１０分以下のメルトボリュームレートを有するのが一般に望ましい。この範囲内で、２６５℃、荷重２．１６ｋｇ及び滞留時間４分で測定して、約７ｃｃ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは約９ｃｃ／１０ｍｉｎ以上、さらに好ましくは約１０ｃｃ／１０ｍｉｎ以上のメルトボリュームレートを有するのが一般に望ましい。同じく上記範囲内で、約１２５ｃｃ／１０ｍｉｎ以下、好ましくは約１１０ｃｃ／１０ｍｉｎ以下、さらに好ましくは約１００ｃｃ／１０ｍｉｎ以上のメルトボリュームレートが望ましい。
【００７５】
ポリカーボネートと混合し得る他の好ましい脂環式ポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリ（トリメチレンテレフタレート）（ＰＴＴ）、ポリ（シクロヘキサンジメタノール−コ−エチレンテレフタレート）（ＰＥＴＧ）、ポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）及びポリ（ブチレンナフタレート）（ＰＢＮ）である。
【００７６】
他のポリマーと混合できる別の好ましいポリエステルはポリアリーレートである。ポリアリーレートとは、一般に芳香族ジカルボン酸とビスフェノールとのポリエステルをいう。アリールエステル結合に加えてカーボネート結合を含むポリアリーレートコポリマーは、ポリエステルカーボネートと呼ばれ、混合物に好適に使用し得る。ポリアリーレートは、芳香族ジカルボン酸又はそのエステル形成性誘導体及びビスフェノール又はその誘導体から溶液重合又は溶融重合で製造できる。
【００７７】
一般に、ポリアリーレートは１種以上のジフェノール残基を１種以上の芳香族ジカルボン酸残基と共に含んでいるのが好ましい。以下の式（ＸＩＩ）に示す好ましいジフェノール残基は、１，３−ジヒドロキシベンゼン成分（本明細書を通してレゾルシノール又はレゾルシノール成分という）から誘導される。レゾルシノール又はレゾルシノール成分には、非置換１，３−ジヒドロキシベンゼン及び置換１，３−ジヒドロキシベンゼンが包含される。
【００７８】
【化１２】
2006312302.tif 000014
【００７９】
式（ＸＩＩ）において、ＲはＣ１−１２アルキル又はハロゲンの１種以上であり、ｎは０〜３である。好適なジカルボン酸残基には、単環式成分、好ましくはイソフタル酸、テレフタル酸又はイソフタル酸とテレフタル酸の混合物、或いはジフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、ナフタレン−２，６−ジカルボン酸などの多環式成分、或いはこれらの多環式成分の１種以上を含む組合せから誘導される芳香族ジカルボン酸残基がある。好ましい多環式成分はナフタレン−２，６−ジカルボン酸である。
【００８０】
好ましくは、芳香族ジカルボン酸残基は、以下の式（ＸＩＩＩ）で一般に表されるイソフタル酸及び／又はテレフタル酸の混合物から誘導される。
【００８１】
【化１３】
2006312302.tif 000015
【００８２】
したがって、一実施形態では、ポリアリーレートは以下の式（ＸＩＶ）に示すレゾルシノールアリーレートポリエステルからなり、Ｒ及びｎは上記の式（ＸＩＩ）で定義した通りである。
【００８３】
【化１４】
2006312302.tif 000016
【００８４】
式中、ＲはＣ１−１２アルキル又はハロゲンの１種以上であり、ｎは０〜約３であり、ｍは約８以上である。Ｒは水素であるのが好ましい。好ましくは、ｎは０であり、ｍは約１０〜約３００である。イソフタレートとテレフタレートとのモル比は約０．２５：１〜約４．０：１である。
【００８５】
別の実施形態では、ポリアリーレートは以下の式（ＸＶ）に示す多環式芳香族基を有する熱安定性レゾルシノールアリーレートポリエステルからなる。
【００８６】
【化１５】
2006312302.tif 000017
【００８７】
式中、ＲはＣ１−１２アルキル又はハロゲンの１種以上であり、ｎは０〜約３であり、ｍは約８以上である。
【００８８】
別の実施形態では、ポリアリーレートを共重合してカーボネートブロックとアリーレートブロックを含むブロックコポリエステルカーボネートを形成する。これらには、以下の式（ＸＶＩ）の構造単位を含むポリマーが包含される。
【００８９】
【化１６】
2006312302.tif 000018
【００９０】
式中、各Ｒ１は独立にハロゲン又はＣ１−１２アルキルであり、ｍは１以上であり、ｐは約０〜約３であり、各Ｒ２は独立に二価有機基であり、ｎは約４以上である。好ましくは、ｎは約１０以上であり、さらに好ましくは約２０以上であり、最も好ましくは約３０〜約１５０である。好ましくは、ｍは約３以上であり、さらに好ましくは約１０以上であり、最も好ましくは約２０〜約２００である。例示的な実施形態では、ｍは約２０〜５０の量で存在する。
【００９１】
ポリエステルの重量平均分子量は約５００〜約１００００００ｇ／モルであるのが一般に望ましい。一実施形態では、ポリエステルは約１００００〜約２０００００ｇ／モルの重量平均分子量を有する。別の実施形態では、ポリエステルは約３００００〜約１５００００ｇ／モルの重量平均分子量を有する。さらに別の実施形態では、ポリエステルは約５００００〜約１２００００ｇ／モルの重量平均分子量を有する。キャップ層に用いられるポリエステルの例示的な分子量は６００００〜１２００００ｇ／モルである。これらの分子量はポリスチレン標準に対して測定される。
【００９２】
一実施形態では、多層シートの形成時に、コア層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度をキャップ層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度と整合させるのが望ましい。別の実施形態では、多層シートの形成時に２つのメルトが初めて接触する時点で、キャップ層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度がコア層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度に等しいのが望ましい。さらに別の実施形態では、多層シートの形成時に２つのメルトが初めて接触する時点で、キャップ層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度がコア層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度の１％以内の範囲内にあるのが望ましい。さらに別の実施形態では、多層シートの形成時に２つのメルトが初めて接触する時点で、キャップ層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度がコア層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度の５％以内の範囲内にあるのが望ましい。さらに別の実施形態では、多層シートの形成時に２つのメルトが初めて接触する時点で、キャップ層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度がコア層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度の１０％以内の範囲内にあるのが望ましい。さらに別の実施形態では、多層シートの形成時に２つのメルトが初めて接触する時点で、キャップ層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度がコア層に用いる熱可塑性ポリマーの溶融粘度の２０％以内の範囲内にあるのが望ましい。
【００９３】
ポリエステル及び／又はコポリエステルカーボネートは、一般にキャップ層の重量を基準にして約７０〜約９９．９重量％（ｗｔ％）の量で使用される。この範囲内で、キャップ層の重量を基準にして約７５ｗｔ％以上、好ましくは約８０ｗｔ％以上、さらに好ましくは約８５ｗｔ％以上の量が使用し得る。同じく上記範囲内で、キャップ層の重量を基準にして約９８ｗｔ％以上、好ましくは約９７ｗｔ％以上、さらに好ましくは約９５ｗｔ％以上の量が望ましい。
【００９４】
キャップ層は一般に好適なＵＶ吸収剤を含む。好適なＵＶ吸収剤は、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、４−ドデシルオキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクタデシルオキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４，４′−ジメトキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２′，４，４′−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−２′−カルボキシベンゾフェノン、２，２′−ジヒドロキシ−４，４′−ジメトキシ−５−スルホベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−（２−ヒドロキシ−３−メチルアリールオキシ）プロポキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−クロロベンゾフェノンなどのベンゾフェノン類、２，２′−（ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２′−（ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２′−（ヒドロキシ−Ｘ−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾールなどのベンゾトリアゾール類、フェニルサリチレート、カルボキシフェニルサリチレート、ｐ−オクチルフェニルサリチレート、サリチル酸ストロンチウム、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルサリチレート、メチルサリチレート、ドデシルサリチレートなどのサリチレート、その他、レゾルシノールモノベンゾエート、２′−エチルヘキシル−２−シアノ−３−フェニルシンナメート、２−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、２，２′−チオビス（４−ｔ−オクチルフェノレート）−１−ｎ−ブチルアミンなどの紫外線吸収剤、或いはこれらのＵＶ吸収剤の１種以上を含む組合せである。キャップ層用の好ましいＵＶ吸収剤は、ＢＡＳＦ社から市販のＵＶＩＮＵＬ（登録商標）３０３０である。
【００９５】
ＵＶ吸収剤は、一般にキャップ層の重量を基準にして約５〜約１５ｗｔ％の量で使用される。一実施形態では、ＵＶ吸収剤はキャップ層の全重量を基準にして７〜約１４ｗｔ％の量で使用し得る。さらに別の実施形態では、ＵＶ吸収剤はキャップ層の全重量を基準にして８〜約１２ｗｔ％の量で使用し得る。一実施形態では、ＵＶ吸収剤はキャップ層の全重量を基準にして９〜約１１ｗｔ％の量で使用し得る。
【００９６】
キャップ層は、約１０〜約１２０μｍの平均厚さを有するのが一般に望ましい。一実施形態では、キャップ層は約１５〜約１００μｍの厚さを有し得る。別の実施形態では、キャップ層は約２０〜約９０μｍの厚さを有し得る。さらに別の実施形態では、キャップ層は約２５〜約８０μｍの厚さを有し得る。
【００９７】
多層シートは、一般に、シートを押出した後、ロールミル又はロールスタックでシートを貼り合わせることで製造できる。多層シートの個々の層の押出は、単軸押出機又は二軸押出機で実施できる。層を単軸押出機で押出し、これらの層をロールミルで貼り合わせるのが望ましい。単軸押出機又は二軸押出機で層の共押出を行い、適宜これらの層をロールミルで貼り合わせるのがさらに望ましい。ロールミルは、所望に応じて、二本ロールミルでも、三本ロールミルでもよい。多層シートの製造には、単軸押出機による層の共押出が概して望ましい。
【００９８】
一実施形態では、コア層及びキャップ層の押出に際して、熱可塑性ポリマーと共に添加剤（例えば、ＩＲ吸収性添加剤及びＵＶ吸収剤）を押出機の供給スロートに添加してもよい。別の実施形態では、コア層及びキャップ層の押出に際して、添加剤をマスターバッチとして押出機に添加し得る。熱可塑性ポリマーは押出機のスロートに供給されるが、マスターバッチは押出機のスロート又はスロートの下流のいずれで供給してもよい。例示的な実施形態では、コア層の製造に際して、熱可塑性ポリマーを単軸押出機のスロートに供給し、ＩＲ吸収性添加剤はマスターバッチとして供給スロートの下流に添加する。別の例示的な実施形態では、キャップ層の製造に際して、熱可塑性ポリマーを単軸押出機のスロートに供給し、ＵＶ吸収剤はマスターバッチとして供給スロートの下流に添加する。
【００９９】
一実施形態では、共押出に先立って、コア層及びキャップ層用の所望組成物を別々に予備配合してもよい。この場合、予備配合材料をまず二軸押出機、単軸押出機、バスニーダー、ロールミルなどで溶融ブレンドしてから、共押出に適した形状（例えば、ペレット、シートなど）にしてもよい。次いで、予備配合したコア層及びキャップ層組成物を各々の押出機に供給して共押出すればよい。
【０１００】
上述の通り、キャップ層及びコア層は共押出するのが望ましい。一実施形態では、多層シートの共押出の方法として、各押出機からのメルト流（押出物）をフィードブロックダイに供給し、そこでメルト流を合流してからダイに入れる。別の実施形態では、各押出機からのメルト流をマルチマニホルド内部合流ダイに供給する。異なるメルト流は別々にダイに入り、最終ダイオリフィスのすぐ内側で合流する。さらに別の実施形態では、各押出機からのメルト流をマルチマニホルド外部合流ダイに供給する。外部合流ダイは、異なるメルト流用に完全に独立したマニホルド及び別個のオリフィスを有しており、メルト流はダイを別々に通過し、ダイ出口を過ぎた直後に合流する。層は溶融状態にあるうちにダイのすぐ下流側で合体する。多層シートの製造に用いられる例示的なダイは、フィードブロックダイである。例示的な実施形態では、キャップ層及びコア層の共押出に用いられる押出機は各々単軸押出機である。共押出シートには、所望により、ロールミルで適宜カレンダー仕上げしてもよい。多層シートは概して約０．５〜約３５ｍｍの厚さを有する。
【０１０１】
別の実施形態では、キャップ層及び／又はコア層の形成に用いられる各成分を、まず単軸又は二軸押出機で押出す。押出物はペレットの形態である。ペレットを成形作業で別々に成形してスラブ、プラークなどとする。成形作業としては、射出成形、ブロー成形、圧縮成形、真空成形などが挙げられる。一実施形態では、ＩＲ吸収性添加剤を含むスラブをＵＶ吸収性添加剤を含むスラブに接着して多層シートを形成できる。
【０１０２】
多層シートは、シートの表面に入射する全ＩＲ線の約９０％以上の量を吸収するのが望ましい。一実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＩＲ線の約６０％以上の量を吸収し得る。別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＩＲ線の約５０％以上の量を吸収し得る。さらに別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＩＲ線の約４０％以上の量を吸収し得る。さらに別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＩＲ線の約２０％以上の量を吸収し得る。さらに別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＩＲ線の約５％以上の量を吸収し得る。
【０１０３】
多層シートは、シートの表面に入射する全ＵＶ線の約９０％以上の量を吸収するのが望ましい。一実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＵＶ線の約６０％以上の量を吸収し得る。別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＵＶ線の約５０％以上の量を吸収し得る。さらに別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＵＶ線の約４０％以上の量を吸収し得る。さらに別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＵＶ線の約２０％以上の量を吸収し得る。さらに別の実施形態では、多層シートはシートの表面に入射する全ＵＶ線の約５％以上の量を吸収し得る。
【０１０４】
多層シートは電磁スペクトルのＵＶ域及びＩＲ域の電磁放射をできるだけ多く吸収するのが一般に望ましいが、多層シートは電磁スペクトルの可視域の光に透明であるのが望ましい。電磁スペクトルの可視域は一般に約４００〜約７００ｎｍの波長を有する。シートは、可視域の光に対して約２０％以上の透過率を有するのが望ましい。一実施形態では、シートは可視域の光に対して約３０％以上の透過率を有するのが望ましい。別の実施形態では、シートは可視域の光に対して約４０％以上の透過率を有するのが望ましい。さらに別の実施形態では、シートは可視域の光に対して約５０％以上の透過率を有するのが望ましい。
【０１０５】
多層シートは、約５％以下のヘイズを有することも望ましい。一実施形態では、ヘイズは約２％以下とし得る。別の実施形態では、ヘイズは約１．８％以下とし得る。別の実施形態では、ヘイズは約１．６％以下とし得る。
【０１０６】
得られる多層シートがマルチウォールシートの形態を有する場合、２５％未満のヘイズを有するのが一般に望ましい。一実施形態では、ヘイズは約２０％以下とし得る。別の実施形態では、ヘイズは約１５％以下とし得る。別の実施形態では、ヘイズは約１０％以下とし得る。
【０１０７】
こうして製造した多層シートは、自動車、住宅、オフィスビル、その他ＩＲ線への露光によって生じる熱が不適切な分野で好適に使用し得る。一実施形態では、シートは、図３に示すように壁間に空気溝を有するマルチウォールシートとして共押出した後で屋根材又は窓材として使用し得る。図３は、各々のシートがブラケットで隔離され、ブラケット間にエアポケットを有するマルチウォールシートの略図である。図３にはシート厚さも示したが、これは個々の多層シート及びブラケットを含めたものである。ブラケットも、上述の熱可塑性ポリマーからなるものでよい。一実施形態では、ブラケットはポリカーボネート、ポリエステル又はポリエステルカーボネート−ポリエステルから製造し得る。
【０１０８】
こうして形成した多層シートには、熱成形、真空成形、ブロー成形、賦形のような追加の加工に付して様々な形状及び寸法の材料を製造し得る。
【実施例】
【０１０９】
以下の実施例で、各種の材料及び装置を用いて多層シートの様々な実施形態の幾つかを製造するための組成物及び方法を例示するが、これらの実施例は例示にすぎず、限定的に解するべきではない。
【０１１０】
本実施例は、ポリカーボネート試験片に酸化セシウムタングステンを使用することの有用性を実証するため行った。組成を幾つかの特性と共に表１に示す。表１から分かる通り、ＩＲ吸収性添加剤をまずポリカーボネートと配合してマスターバッチを形成した。マスターバッチは、マスターバッチの重量を基準にして２１ｗｔ％の酸化セシウムタングステンを含んでいた。マスターバッチ及び各試料用の成分を押出機のスロートに供給し、ペレットとして押出した。
【０１１１】
試料＃１はＵＶ吸収剤及びヒンダードフェノールを含まない。試料＃２はヒンダードフェノールを含まない。
【０１１２】
試料はすべてＷｅｒｎｅｒ  ＆  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ  ２５ｍｍ噛合型二軸押出機を用いて３００ｒｐｍで組成物を溶融ブレンドして製造した。押出機は８つのバレルを備えていた。スロートからダイまでのバレル温度は、それぞれ４０−２００−２５０−２７０−３００−３００−３００−３００℃に設定した。次いで、押出したペレットを乾燥し、射出成形に付した。射出成形は標準条件又は苛酷成形条件下で実施した。
【０１１３】
標準成形条件は次の通り：それぞれ２８０−２９０−３００−２９５℃に設定した４つの温度ゾーンを有するＥｎｇｅｌ  ７５トン射出成形機を用いて、厚さ２．５ｍｍの色試験片を射出成形した。金型温度は９０℃に設定した。
【０１１４】
苛酷成形条件は次の通り：バレル内での滞留時間は１２分であり、バレルの各温度ゾーンを３３０℃に設定した。
【０１１５】
ＰＣ１４５ポリカーボネートは重量平均分子量（Ｍｗ）２８０００ｇ／モルのものである。ＩＲＧＡＰＨＯＳ（登録商標）１６８はＧｒｅａｔ  Ｌａｋｅｓ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社から購入した。ＴＩＮＵＶＩＮ（登録商標）２３４はＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社から購入した。ＩＲＧＡＮＯＸ（登録商標）１０７６はＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社から購入した。酸化セシウムタングステンは住友金属鉱山株式会社から購入した。
【０１１６】
光透過率及びヘイズはＡＳＴＭ  Ｄ１００３に準拠して測定し、ｌａｂ色はＬＩＥ  ｌａｂ  ＤＩＮ５０３３に準拠して測定した。結果を表１に示す。幾つかの特性を表１に示す。
【０１１７】
【表１】
2006312302.tif 000019
【０１１８】
表１から分かる通り、光透過率の差（Δ光透過率％）に関して、試料＃２及び＃３と試料＃１とでは顕著な差がある。試料＃２及び＃３がいずれも約８．０％という低いΔ光透過率％の値を示すのに対して、試料＃１は９．６％という高い値を示す。Δ光透過率は苛酷成形後の光透過率と標準成形後の光透過率との差である。これは熱安定性の指標となる。Δ光透過率の値が高いほど苛酷成形と標準成形の差が大きいことを意味し、劣化が大きいことを示すので望ましくない。
【０１１９】
ＰＣ／Ｃｓ（ＷＯ３）３とホスファイトのコンパウンドにＵＶ安定剤を添加すると明らかに熱安定性が向上するという結果は予想外の知見である。これはリン酸セシウムタングステンとＵＶ吸収剤との相乗効果を反映しているのかもしれないが、これも予想外の知見である。
【０１２０】
表２に、標準成形試料及び苛酷成形試料の試験片に関する太陽光特性の詳細を示す。
【０１２１】
【表２】
2006312302.tif 000020
【０１２２】
表２からも分かるように、ＵＶ吸収性添加剤とＩＲ吸収性添加剤の間には相乗効果があるように思われる。標準成形試料では、試料がＵＶ吸収性添加剤とＩＲ吸収性添加剤を共に含んでいると、全太陽光透過率が向上することが分かる。一般に、ポリカーボネートでは、添加剤の添加量の増加は光透過率、耐衝撃性などの性質が低下するのが普通である。しかし、本例では、ＵＶ吸収性添加剤とＩＲ吸収性添加剤を含む試料＃２及び＃３は、ＵＶ吸収性添加剤を含まない試料＃１よりも高い全太陽光透過率を有することが分かる。こうした結果は新規で予想外である。
【０１２３】
以上、例示的な実施形態を参照して本発明を説明してきたが、本発明の技術的範囲から逸脱せずに様々な変更及び均等物による構成要素の置換をなし得ることは当業者には明らかであろう。また、本発明の要旨から逸脱せずに特定の状況又は材料を本発明の教示内容に適合させるため数多くの修正を行うこともできる。したがって、本発明はその最良の実施形態として開示した特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に属するあらゆる実施形態を包含する。
【図面の簡単な説明】
【０１２４】
【図１】２層のキャップ層間に配置されたコア層を示す略図である。
【図２】単層のキャップに密着して配置されたコア層を示す略図である。
【図３】シートがブラケットで離隔されブラケット間にエアポケットを有するマルチウォールシートの略図である。
【図１】
2006312302.tif 000025
【図２】
2006312302.tif 000026
【図３】
2006312302.tif 000027
【外国語明細書】
2006312302000001.pdf