(57)【要約】放射性廃棄物および／または有害廃棄物をホウケイ酸ガラスの中に固定化するためのプロセスを提供する。廃棄物には、放射性核種、有害元素、有害化合物、および／またはその他の成分の１種または複数が含まれている。さらに、放射性廃棄物および／または有害廃棄物の固定化に使用するためのホウケイ酸ガラス組成物を提供する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラスの中に廃棄物を固定化して、高濃度の廃棄物構成成分（廃棄物担持量）を達成するためのプロセスであって：
放射性核種、有害元素、および有害成分の１種または複数を含む廃棄物の流れを、フッ素ならびに、実質的に約１〜約１．３モル部の１価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ）および２価カチオンの酸化物（ＲＯ）の組合せ、約１〜約１．４モル部の３価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ３）、ならびに約１．２〜約４．２モル部の４価カチオンの酸化物（ＲＯ２）および５価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ５）の組合せからなる高重合ホウケイ酸ガラスを形成することが可能な混合物が得られるような割合のガラス形成性成分と組み合わせる工程であって、ここでＳｉＯ２が３０質量パーセントよりも高い量で存在し、Ｂ２Ｏ３が８．７〜１５．３質量パーセントの間の量で存在し、Ａｌ２Ｏ３が７〜１５．１質量パーセントの間の量で存在し、ＣａＯが０．２〜２．３質量パーセントの間の量で存在し、そしてフッ素が約１〜約３質量パーセントの間の量で存在している、工程；
前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程；および
冷却させることにより前記廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを固化させて、前記高重合ホウケイ酸ガラスを形成させる工程、
を含むプロセス。
【請求項２】
廃棄物を固定化させるためのプロセスであって：
放射性核種、有害元素、および有害成分の１種または複数を含む廃棄物の流れを、フッ素ならびに、実質的に約１〜約１．３モル部の１価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ）および２価カチオンの酸化物（ＲＯ）の組合せ（アルカリ酸化物およびアルカリ土類酸化物を含む）、約１〜約１．４モル部の３価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ３）（アルミナ、酸化ホウ素、および酸化第二鉄を含む）、ならびに約１．２〜約４．２モル部の４価カチオンの酸化物（ＲＯ２）および５価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ５）（シリカ、ジルコニア、チタニア、および酸化リンを含む）の組合せからなる高重合ホウケイ酸ガラスを形成することが可能な混合物が得られるような割合のガラス形成性成分と組み合わせる工程であって、ここでＳｉＯ２が３０質量パーセントよりも高い量で存在し、Ｂ２Ｏ３が８．７〜１５．３質量パーセントの間の量で存在し、Ａｌ２Ｏ３が７〜１５．１質量パーセントの間の量で存在し、ＣａＯが０．２〜２．３質量パーセントの間の量で存在し、そしてフッ素が約１〜約３質量パーセントの間の量で存在している、工程；
前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程；および
冷却させることにより前記廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを固化させて、前記高重合ホウケイ酸ガラスを形成させる工程、
を含むプロセス。
【請求項３】
前記溶融工程を約１２００℃までの温度で実施する、請求項１または請求項２に記載のプロセス。
【請求項４】
前記ホウケイ酸ガラスが過アルミナ性である、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項５】
前記ホウケイ酸ガラスが、約１１５０〜約１２００℃の温度で２〜１０パスカル・秒の粘度を有する、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項６】
前記ホウケイ酸ガラスが約１５未満の計算重合度（Ｋ）を有する、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項７】
前記ホウケイ酸ガラスが約７未満の計算重合度（Ｋ）を有する、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項８】
前記ホウケイ酸ガラスが、約１１５０℃で１容量パーセント未満の結晶化率および約９５０℃で３日後に２容量パーセントまでの結晶化率を有する、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項９】
前記ホウケイ酸ガラスが、ガラス固化溶融装置において処理する際に受容可能な、約１１５０℃で約１．４Ωｃｍ〜約１０Ωｃｍの間の範囲の比電気抵抗率を有する、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項１０】
前記ホウケイ酸ガラスが、米国高レベル廃棄物処分場において受容可能な、ホウ素については約１．１９グラム／平方メートル／日未満、リチウムについては約０．６９グラム／平方メートル／日未満、そしてナトリウムについては約０．９５グラム／平方メートル／日未満の浸出条件に適合する、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項１１】
前記ホウケイ酸ガラスがフッ素を約１．２〜約２．５質量パーセントの間の量で含む、請求項１または請求項２に記載のプロセスにより製造されるホウケイ酸ガラス。
【請求項１２】
約１〜約１．３モル部の１価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ）および２価カチオンの酸化物（ＲＯ）の組合せ；約１〜約１．４モル部の３価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ３）；約１．２〜約４．２モル部の４価カチオンの酸化物（ＲＯ２）および５価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ５）の組合せ；から実質的になるホウケイ酸ガラスであって、ここでＳｉＯ２が３０質量パーセントよりも高い量で存在し、Ｂ２Ｏ３が８．７〜１５．３質量パーセントの間の量で存在し、Ａｌ２Ｏ３が７〜１５．１質量パーセントの間の量で存在し、ＣａＯが０．２〜２．３質量パーセントの間の量で存在し、そしてフッ素が約１〜約３質量パーセントの間の量で存在している、ホウケイ酸ガラス。
【請求項１３】
約１〜約１．３モル部の１価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ）および２価カチオンの酸化物（ＲＯ）の組合せ（アルカリ酸化物およびアルカリ土類酸化物を含む）；約１〜約１．４モル部の３価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ３）（アルミナ、酸化ホウ素、および酸化第二鉄を含む）；約１．２〜約４．２モル部の４価カチオンの酸化物（ＲＯ２）および５価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ５）（シリカ、ジルコニア、チタニア、および酸化リンを含む）；ならびに約１〜３質量％のフッ素の組合せ；から実質的になるホウケイ酸ガラスであって、ホウケイ酸ガラスであって、ここでＳｉＯ２が３０質量パーセントよりも高い量で存在し、Ｂ２Ｏ３が８．７〜１５．３質量パーセントの間の量で存在し、Ａｌ２Ｏ３が７〜１５．１質量パーセントの間の量で存在し、ＣａＯが０．２〜２．３質量パーセントの間の量で存在している、ホウケイ酸ガラス。
【請求項１４】
前記ホウケイ酸ガラスが過アルミナ性である、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【請求項１５】
前記ホウケイ酸ガラスが、約１１５０〜約１２００℃の温度で２〜１０パスカル・秒の粘度を有する、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【請求項１６】
前記ホウケイ酸ガラスが約１５未満の計算重合度（Ｋ）を有する、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【請求項１７】
前記ホウケイ酸ガラスが約７未満の計算重合度（Ｋ）を有する、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【請求項１８】
前記ホウケイ酸ガラスが、約１１５０℃で１容量パーセント未満の結晶化率および約９５０℃で３日後に２容量パーセントまでの結晶化率を有する、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【請求項１９】
前記ホウケイ酸ガラスが、ガラス固化溶融装置において処理する際に受容可能な、約１１５０℃で約１．４Ωｃｍ〜約１０Ωｃｍの間の範囲の比電気抵抗率を有する、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【請求項２０】
前記ホウケイ酸ガラスが、米国高レベル廃棄物処分場において受容可能な、ホウ素については約１．１９グラム／平方メートル／日未満、リチウムについては約０．６９グラム／平方メートル／日未満、そしてナトリウムについては約０．９５グラム／平方メートル／日未満の浸出条件に適合する、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【請求項２１】
前記ホウケイ酸ガラスがフッ素を約１．２〜約２．５質量パーセントの間の量で含む、請求項１２または請求項１３に記載のホウケイ酸ガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は、米国特許出願第１１／０６８，４６０号（出願日：２００５年２月２３日）の一部継続出願である（その出願を参照することにより、そのすべてを本明細書に取り入れたものとする）。
【０００２】
米国特許仮出願第６０／５４６，２０２号（出願日：２００４年２月２３日）および同時係属出願中の米国特許出願第１０／６０６，２１８号（発明の名称：プロセシズ・フォア・インモビライジング・レイディオアクティブ・アンド・ハザーダス・ウェイスツ（Ｐｒｏｃｅｓｓｅｓ  ｆｏｒ  Ｉｍｍｏｂｉｌｉｚｉｎｇ  Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ  ａｎｄ  Ｈａｚａｒｄｏｕｓ  Ｗａｓｔｅｓ）、出願日２００３年６月２６日）の両方をここに参照することにより、そのすべてを本明細書に取り入れたものとする。
【０００３】
本発明は、一般的には、放射性廃棄物および有害廃棄物の処理に関するが、さらに詳しくは、放射性核種、有害元素、有害化合物、および廃棄物中に存在するその他の化合物の１種または複数を含む廃棄物を固定化するためのプロセスに関する。
【背景技術】
【０００４】
世界中で放射性および有害性物質を使用しているので、顕著な量の放射性廃棄物および有害廃棄物が蓄積してしまっている。それらの廃棄物を地中の深地層廃棄物処分場に埋設することによって、それらを計画的に廃棄することについては、国際的な合意ができている。現時点においては、高レベル放射性廃棄物は、長期保管されて、永久廃棄処分を待っている状態にある。一旦埋設すれば、時間が経過するうちに、地下水および熱水溶液が、その廃棄物の中に含まれる放射性核種、有害元素、または有害化合物と接触する可能性がある。その結果、地下水および熱水溶液が、それらの廃棄物から放射性核種、有害元素および有害化合物を、動植物が生存している生物圏の中へと容易に浸出する可能性がある。さらに、地下水および熱水溶液の影響がなかったとしても、放射性核種、有害元素、または有害化合物がそれらの廃棄物から拡散放出されて、生物圏を汚染してしまうこともあり得る。したがって、廃棄物の収蔵が不適切であると、重大な問題を引き起こす可能性がある。
【０００５】
放射性廃棄物および有害廃棄物の浸出および／または拡散を抑制することが可能なプロセスがいくつも存在している。しかしながら、既存のプロセスは、各種の欠点を有している。たとえば、低レベルおよび中間レベルの放射性廃棄物を固定化するためには、セメント固化が一般的に使用されている。このプロセスは、小量の廃棄物を固定化するのに大量のセメントを必要とするために、望ましいものではない。さらに、セメントは浸出および拡散いずれも極めて受けやすい。
【０００６】
高レベル放射性廃棄物を処理する最も一般的な方法は、ホウケイ酸ガラス中へのガラス固化である。現在のところ、ガラス固化は、たとえば、フランス、米国、韓国、イタリア、ドイツ、英国、日本、ベルギー、中国、およびロシアなど、多くの国で使用されている。しかしながら、慣用されているガラス固化プロセスは、取り込むことができる廃棄物の量に限界があり、ホウケイ酸ガラスまたは溶融物の廃棄物の担持性能を向上させるための努力がなされてはいるものの、結晶化率の上昇、浸出速度の上昇、溶融装置の腐食の増大などが起きてしまって、慣用されるガラス固化溶融装置でそれらの組成物を使用するのが不適切となっている。
【発明の開示】
【０００７】
したがって、より高い廃棄物担持性を達成し、それらのプロセスおよび組成物を慣用されるガラス固化溶融装置で使用したときに上述のような欠点が存在しないような、改良されたガラス固化プロセスおよびホウケイ酸ガラス組成物が必要とされている。
【０００８】
本発明は、放射性廃棄物および／または有害廃棄物をホウケイ酸ガラスの中に固定化するためのプロセス、ならびにそれらのプロセスに使用するための組成物を提供する。本発明の一つの態様においては、廃棄物を固定化するためのプロセスが提供されるが、それに含まれるのは、その廃棄物を、ガラス形成性成分およびフッ素と、特定の比率で組み合わせる工程、その混合物を溶融させて、廃棄物ガラス固化溶融装置に適した性質を有する、廃棄物と一体化させたガラスを形成させる工程、その廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを受容キャニスター（ｒｅｃｅｐｔｉｖｅ  ｃａｎｉｓｔｅｒ）の中に注入する工程、および廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを冷却することによって固化させ、高重合の、好ましくは過アルミナ性のガラスであって、その成分が所定の組成範囲の中に入っているようなガラスを形成させる工程、である。
【０００９】
本発明のまた別な態様においては、廃棄物を固定化するためのプロセスが提供されるが、それに含まれるのは、その廃棄物を、ガラス形成性成分およびフッ素と、特定の比率で組み合わせる工程、その混合物を最高約１２００℃までの温度に溶融し、約２〜約１０パスカル・秒の粘度を有し、廃棄物ガラス固化溶融装置に適した性質を有する、低粘度溶融ガラスを形成させる工程、その廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを受容キャニスターの中に注入する工程、および廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを冷却することによって固化させ、高重合の、好ましくは過アルミナ性のガラスであって、その成分が所定の組成範囲の中に入っているようなガラスを形成させる工程、である。
【００１０】
本発明のさらなる態様においては、ホウケイ酸ガラスの中に放射性廃棄物および／または有害廃棄物を固定化させるためのプロセスが提供される。そのプロセスにおいては、高重合ガラス（非架橋酸素原子（ＮＢＯ）の数が少ないガラス）が形成され、放射性廃棄物および有害廃棄物のための固定化マトリックスとして使用される。そのプロセスには、実質的に三つの群の化合物：（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）、Ｒ２Ｏ３、および（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の比率からなる、ガラス形成性成分および廃棄物成分を同時に溶解させることが含まれるが、ここで、その最終生成物にはさらに、約１〜約３質量パーセントの間の範囲の量でフッ素を含んでいなければならない。好ましい実施形態においては、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）対Ｒ２Ｏ３の比率は１以下である。
【００１１】
本発明のさらに別な態様においては、放射性廃棄物および／または有害廃棄物を固定化するためのガラス組成物が提供される。そのガラスは、約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の比率で存在する三つの群の化合物（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）、Ｒ２Ｏ３、および（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）から実質的になる高重合ガラスであるが、ここでＳｉＯ２が３０質量パーセントを超える量で存在し、Ｂ２Ｏ３が８．７〜１５．３質量パーセントの間の量で存在し、Ａｌ２Ｏ３が７〜１５．１質量パーセントの間の量で存在し、ＣａＯが０．２〜２．３質量パーセントの間の量で存在し、さらに、フッ素が約１〜約３質量パーセントの間の範囲の量で存在する。
【００１２】
それらのプロセスにより形成され、従ってそれらの組成のガラスは、従来実施されてきたものよりも実質的に高いパーセントの廃棄物を組み入れることができ、しかも同時に、処理条件と廃棄物ガラス固化溶融装置において製造されるガラスのための廃棄物形態の受入基準との両方を満足させる。本発明のさらなる利点と特徴は、本発明の好ましい実施形態を説明する、以下の図面、詳細な説明、および実施例からも明らかとなるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の現時点で好ましい実施形態について詳しく参照するが、それは、下記の実施例とあいまって、本発明の原理を説明するのに役立つことであろう。それらの実施形態は、当業者が本発明を実施することが可能となるように、充分に詳しく説明するが、本発明の精神と範囲から外れることなく、他の実施形態もまた用いることができること、構造的、化学的および物理的な変更が可能であることは理解されたい。
【００１４】
（定義）
「廃棄物」という用語には、廃棄物質、たとえば核分裂生成物が含まれるが、それには、放射性核種、有害元素、放射性化合物、有害化合物、および／または廃棄物中に存在するその他の成分が含まれる。廃棄物混合物には、たとえば以下のような元素およびそれらの化合物が含まれていてよい：Ｆｅ、Ｎａ、Ｐ、Ｃｒ、Ａｌ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｎａ、Ｚｒ、Ｋ、Ｃｓ、Ｒｕ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｔｃ、Ｒｈ、Ｍｇ、Ｉ、ランタニド、アクチニド（たとえば、Ｔｈ、Ｕ、Ｐｕ、Ｎｐ、Ａｍ、Ｃｍ、およびＣｅ）およびそれらの化合物、ならびに、放射性廃棄物および有害廃棄物のその他の成分。廃棄物にはさらに、貴金属、ならびに揮発性成分たとえばＨ２Ｏおよび／またはＣＯ２が含まれていてもよい。分離した場合に、それらの元素およびそれらの化合物のすべてが有害であるという訳ではない。
【００１５】
「放射性核種」という用語には、アルファ、ベータ、およびガンマ放出の１種または複数を含めて、放射線を放出するすべての核種が含まれる。「核種」という用語には、すべての原子が同一の原子番号と質量数を有する原子種が含まれる。しかしながら、異なった放射性核種の混合物が固定化されるプロセスが、特に本発明の範囲内に含まれる。放射性核種の例は、ＳｒおよびＣｓ、ならびにアクチニドおよびランタニド、たとえばトリウムおよびウランである。
【００１６】
「放射性廃棄物」という用語には、以下のように分類される３種のレベルの放射性廃棄物が含まれる：
【００１７】
１．「低レベル放射性廃棄物」は主として、病院、研究所、および産業分野で発生する。低レベル放射性廃棄物はさらに、高レベル放射性廃棄物から除去された構成成分からも発生する。低レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約９０容量％を占めるが、放射能としてはほんの約１パーセントを占めるに過ぎない。
【００１８】
２．「中間レベル放射性廃棄物」には、樹脂、化学スラッジ、および原子炉成分が含まれる。中間レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約７容量％、そして放射能としては約４パーセントを占めている。
【００１９】
３．「高レベル放射性廃棄物」には、使用済み原子炉燃料（使用済み燃料）ならびに主として使用済み燃料の再処理および核兵器の開発で発生するその他の高レベル放射性廃棄物が含まれる。高レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約３容量％しか占めていないが、放射能としては約９５パーセントを占めている。
【００２０】
放射性元素または有害元素の文脈において使用される「元素」という用語には、周期律表における原子元素が含まれる。有害性化合物または放射性化合物の文脈において使用される「化合物」という用語には、２種以上の元素から構成されている物質が含まれる。
【００２１】
「有害廃棄物」という用語は、ＥＰＡ・環境用語集（ＥＰＡ  Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ  Ｇｌｏｓｓａｒｙ）においては、その廃棄物が非崩壊性であるかもしくは本質的に持続性であるためか、またはそれらが生物学的に増幅されうるためか、またはそれらが致死性となりうるためか、またはそれらが有害な蓄積効果の原因であるかもしくは原因となりうるために、ヒトの健康または生物体に対して、有害性が存在するかもしくは有害となる可能性があるような、各種の廃棄物または廃棄物の組合せであると定義されている。
【００２２】
廃棄物混合物の化合物の多くのものは、ガラス固化プロセスにおいて酸化物に転化されるために、それらの混合物は一般に、それらの「廃棄酸化物」含量という用語で呼ばれる。「廃棄酸化物担持量（ｗａｓｔｅ  ｏｘｉｄｅ  ｌｏａｄｉｎｇ）」、「廃棄酸化物の担持量」、「廃棄物担持量」、または「廃棄物の担持量」という用語は、廃棄物固定化プロセスの最終生成物中での廃棄物混合物（ガラス固化プロセスにおいて熱的に酸化物に転化されたもので、非有害性成分を含んでいてもよい）の質量パーセントを表している。
【００２３】
本明細書で使用するとき、「高重合ガラス」とは、低い非架橋酸素（ＮＢＯ）原子数を有するガラスであり；「過アルミナ性の」ガラスとは、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）よりもＲ２Ｏ３を多く含むガラスであり；「過アルカリ性の」ガラスとは、Ｒ２Ｏ３よりも（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）を多く含むガラスであり；「ネットワーク形成成分」とは、Ｒ２Ｏ３および（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）の成分である四水和的に配位されたカチオンであり；「ネットワーク変性成分」とは、ＲＯおよびＲ２Ｏの成分である、高度に配位されたカチオンである。本明細書で使用するとき、「質量％」という略語は質量パーセントを意味している。
【００２４】
（詳細な説明）
低いＮＢＯ数を有するガラス（高重合ガラス）は、ＮＢＯのより高いガラス（低重合ガラス）の場合よりは、耐薬品性が高く、結晶化しにくい。（１００％重合していて、ガラス中にＮＢＯが存在しない）完全重合ガラスの例としては、長石ガラス組成物、斜長石ガラス組成物、および純粋なシリカガラス組成物が挙げられる。（重合度が約９０％以上で、低ＮＢＯ数の）高重合ガラスの例は、天然ガラスたとえば黒曜石である。完全重合または高重合ガラスは、低重合または解重合ガラスよりも、ガラスの耐薬品性を維持しながら、さらなる成分を組み入れる性能が高い。このようになるのは、高重合構造では、低重合構造の場合よりも、破壊できる結合の数が多いという事実のためである。さらに、低重合ガラスにおいては、アルカリおよびアルカリ性イオンがＮＢＯと結合しており、そのために、より移動しやすく、反応しやすい。それらは、水中のヒドロニウムイオンとより容易に交換し、そのために、少ないＮＢＯのガラスの中に、より密接に結合している場合よりも、結晶化を起こしやすい。
【００２５】
高重合溶融物またはガラスは、極端に高い粘度を有しており、そのために、温度範囲１１５０〜１２００℃で実施される、慣用される廃棄物ガラス固化溶融装置の中でガラス固化させるのには適していない。たとえば曹長石の場合には、溶融させて１２００℃とすると、その溶融物は、約１０５パスカル・秒の粘度を有する。このことは、その溶融物が、その融点（１１１３℃）よりもわずか約８７℃だけ高い温度に加熱されているという事実のためである。たとえば、斜長石ガラス組成物または長石ガラス組成物の場合には、溶融させて１１５０℃とすると、その溶融物は約１０４パスカル・秒の粘度を有する。この粘度は、カロン（Ｃａｒｒｏｎ）の原理に基づいたＥ．ペルシコフ（Ｅ．Ｐｅｒｓｉｋｏｖ）のモデルを用いて推測したものである。Ｙ．ボッチンガ（Ｙ．Ｂｏｔｔｉｎｇａ）およびＤ．Ｆ．バイル（Ｄ．Ｆ．Ｗｅｉｌｌ）のモデルを使用して計算しても同じ粘度となるが、このモデルについては、「ザ・ビスコシティ・オブ・マグマティク・シリケート・リキッズ：ア・モデル・フォア・カーキュレーション（Ｔｈｅ  Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ  ｏｆ  Ｍａｇｍａｔｉｃ  Ｓｉｌｉｃａｔｅ  Ｌｉｑｕｉｄｓ：ａ  Ｍｏｄｅｌ  ｆｏｒ  Ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ）」（アメリカン・ジャーナル・オブ・サイエンス（Ａｍｅｒ．Ｊ．Ｓｃｉ．）、２７２、ｐ．４３８〜４７５）に記載がある。
【００２６】
高重合ガラスにおける粘度を低下させるにはいくつかの方法がある。たとえば、アルカリを添加するとＳｉ−Ｏ結合が破壊され、ＮＢＯが生成し、それによって粘度が低下する。粘度を低下させるためのまた別な方法は、ガラス形成性成分もしくはフラックスたとえばＢ２Ｏ３を添加して、物質の融点を低下させることによる。最も効果の高いフラックスはフッ素である。他のフラックスとは対照的に、ガラス中にフッ素を最初の２質量％加えただけで、同量のアルカリ類を加えた場合よりも、粘度を数倍低下させることができる。フッ素のこの特性については公知ではあるものの、フッ素を使用すると、その化学的反応性のために、廃棄物ガラス固化溶融装置またはその他の廃棄物処理単位操作における腐食の原因となりかねないので、故意にフッ素を使用することは、廃棄物のガラス固化用のガラス配合においては意図的に避けられていた。さらに、フッ素濃度が高くなると、いくつかのガラス形成系においては相分離が起きる可能性もある。
【００２７】
フッ素は、最初から廃棄物の中に存在していても、後になって適当なタイミングで廃棄物に添加してもよいし、あるいは、部分的にはその廃棄物の元の成分中に、そして部分的には廃棄物への後からの添加物として見出されてもよい。しかしながら、（約３質量％までの）低濃度のフッ素であっても、溶融装置またはその他の廃棄物処理プロセス構成成分に顕著な悪影響を及ぼすことなく、劇的に粘度を低下させることが可能である。本発明に従って開発されたガラス組成物の粘度は、比較的低い（ガラス処理温度で約２〜１０パスカル・秒）。
【００２８】
完全重合または高重合ガラスは、低重合または解重合ガラスの場合よりも、ガラスの耐薬品性を維持しながら、さらなる成分を組み入れる能力が大きいが、高重合ガラスは本来的に粘度が高いために、慣用されるガラス固化溶融装置において使用するには不適当である。本発明は二重の利点を有しているが、その第一は、既存のガラス固化システムにおいて、従来からホウケイ酸ガラスを用いて達成されていたよりも高い廃棄物担持量が可能となり、しかも、廃棄物のガラス固化で必要とされる処理条件および製品品質（すなわち、粘度、電気抵抗率、結晶化、および耐薬品性）もまた満足させている点にある。たとえば、本発明のホウケイ酸ガラス組成物は、ガラス固化溶融装置で処理をするためには受容可能な、約１１５０℃で約１．４Ωｃｍ〜約１０Ωｃｍの間の比電気抵抗率を有しており、また、米国高レベル廃棄物処分場で受容可能な、ホウ素については約１．１９グラム／平方メートル／日未満、リチウムについては約０．６９グラム／平方メートル／日未満、ナトリウムについては約０．９５グラム／平方メートル／日未満という浸出条件を満たしている。米国内における処理および製品品質条件については、たとえば、Ｕ．Ｓ．ＤＯＥ／ＲＷ「ウェイスト・アクセプタンス・システム・リクワイアメンツ・ドキュメント（Ｗａｓｔｅ  Ａｃｃｅｐｔａｎｃｅ  Ｓｙｓｔｅｍ  Ｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｓ  Ｄｏｃｕｍｅｎｔ、ＷＡＳＲＤ）、および「タンクス・フォーカス・エリア・ハイ−レベル・ウェイスト・メルター・スタディ・レポート（Ｔａｎｋｓ  Ｆｏｃｕｓ  Ａｒｅａ  Ｈｉｇｈ−Ｌｅｖｅｌ  Ｗａｓｔｅ  Ｍｅｌｔｅｒ  Ｓｔｕｄｙ  Ｒｅｐｏｒｔ）」（２００１年７月、パシフィック・ノースウェスト・ナショナル・ラボラトリー（Ｐａｃｉｆｉｃ  Ｎｏｒｔｈｗｅｓｔ  Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ）によって、米国エネルギー省のために製作されたもの、セクション３．０）を参照されたい。米国外における製品条件については、たとえば、ＤＯＥ−ＥＭ−０１７７「ハイ−レベル・ウェイスト・ボロシリケート・グラス：ア・コンペンディウム・オブ・コロジオン・キャラクタリスティックス（Ｈｉｇｈ−ｌｅｖｅｌ  Ｗａｓｔｅ  Ｂｏｒｏｓｉｌｉｃａｔｅ  Ｇｌａｓｓ：Ａ  Ｃｏｍｐｅｎｄｉｕｍ  ｏｆ  Ｃｏｒｒｏｓｉｏｎ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ）」（Ｕ．Ｓ．ＤＯＥ、１９９４）を参照されたい。米国外における処理および製品条件については、たとえば、Ｗ．ルッツェ（Ｗ．Ｌｕｔｚｅ）およびＲ．Ｃ．ユーイング（Ｒ．Ｃ．Ｅｗｉｎｇ）編『レイディオアクティブ・ウェイスト・フォームス・フォア・ザ・フューチャー（Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ  Ｗａｓｔｅ  Ｆｏｒｍｓ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｆｕｔｕｒｅ）』（エルセビア・サイエンス（Ｅｌｓｅｖｉｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ）、１９８８）第１章を参照されたい。第二には、実験に基づいた試行錯誤をする必要もなく、アルゴリズムに従ってそれらの高い廃棄物担持量を達成することが可能となる点が挙げられる。これらの利点はいずれも、本発明を商業的に価値の高いものとしている。
【００２９】
ガラスの重合度は、（ａ）１価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ）と２価カチオンの酸化物（ＲＯ）との合計（これらはネットワーク変性成分である），（ｂ）３価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ３）（これらはネットワーク形成成分である）、および（ｃ）４価カチオンの酸化物（ＲＯ２）と５価カチオンの酸化物（Ｒ２Ｏ５）との合計（これらもまたネットワーク形成成分である）、の間のモル比によって求められる。１価カチオンの酸化物の例は、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、およびＫ２Ｏである。２価カチオンの酸化物の例は、ＣａＯ、ＭｇＯ、およびＳｒＯである。３価カチオンの酸化物の例は、Ａｌ２Ｏ３およびＢ２Ｏ３である。４価カチオンの酸化物の例は、ＳｉＯ２およびＺｒＯ２、ならびにＭｎＯ２である。実施例に示される廃棄物組成の中でマンガンはＭｎＯとされているが、マンガンは各種の酸化還元状態で存在することが可能であるので、以下の計算においては、Ｍｎは「ＲＯ２」の群に入るものとみなす。５価カチオンの酸化物の例は、Ｐ２Ｏ５である。本明細書においてこのモル比を表現したり参照する場合には、簡略化して、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）とする。本明細書で使用するとき、「Ｒ２Ｏ」は１価カチオンの酸化物を指し、「ＲＯ」は２価カチオンの酸化物を指し、「Ｒ２Ｏ３」は３価カチオンの酸化物を指し、「ＲＯ２」は４価カチオンの酸化物を指し、そして「Ｒ２Ｏ５」は５価カチオンの酸化物を指す。
【００３０】
ガラスの（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が、完全重合ガラスたとえば長石組成物（１：１：６）もしくは斜長石組成物（１：１：６から１：１：２の間）のそれ、または高重合天然ガラスたとえば黒曜石（約１：１：６）のそれに近いほど、ガラスの重合度が高い。それとは対照的に、ガラスの（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が、低重合ガラスたとえば藍閃石組成物（５：２：８）のそれに近いほど、ガラスの重合度が低い。実際のところ、完全重合または高重合ガラスとするための決定的な要素は、その比率における（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３の部分で、それが約１：１となるべきである。（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）のモル部が、Ｒ２Ｏ３のモル部に等しいかそれ以下であるの望ましいが、その理由は、それによって過アルミナ性ガラスとなるからである。過アルミナ性ガラスは一般的に過アルカリ性ガラスよりも安定性が高いために、過アルミナ性ガラスの方が過アルカリ性ガラスよりも廃棄物担持量を高くすることができる。
【００３１】
モル比（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）によって求められるガラスの重合度は、カロン（Ｃａｒｒｏｎ）の式を用いて数学的に計算することができる（カロン、Ｊ．Ｐ．（Ｃａｒｒｏｎ  Ｊ．Ｐ．）、（１９６９）「Ｖｕｅ  ｄ’ｅｎｓｅｍｂｌｅ  ｓｕｒ  ｌａ  ｒｈｅｏｌｏｇｉｅ  ｄｅｓ  ｍａｇｍａｓ  ｓｉｌｉｃａｔｅｓ  ｎａｔｕｒｅｌｓ」（Ｂｕｌ．Ｓｏｃ．Ｆｒａｎｃ．Ｍｉｎｅｒ．Ｃｒｉｓｔａｌｌｏｇｒ．、９２、４３５〜４４６）。カロン（Ｃａｒｒｏｎ）の式は次式である：
【００３２】
Ｋ＝ＮＢＯ／Ｔ＊１００＝［２（Ｏ−２Ｔ）／Ｔ］＊１００
【００３３】
［式中、「Ｋ」は重合度であり；「ＮＢＯ」は、溶融物中の「非架橋酸素」を表し；「Ｔ］は、酸素に対して四面体配位され、その溶融構造のアニオン性部分の要素である、ネットワーク形成性グラムイオン（たとえばＡｌ３＋、Ｆｅ３＋、Ｂ３＋、Ｓｉ４＋、Ｚｒ４＋、Ｐ５＋など）の総数であり；そして「Ｏ」は、その溶融物の中の酸素グラムイオンの総数である。］
【００３４】
天然のガラスは各種の重合度を有している。例としては次のようなものが挙げられる：シリカガラス−完全重合（Ｋ＝０）；黒曜石−高重合（Ｋは、０より大から約１５の間）；安山岩ガラス−中重合（Ｋは、約１５〜約４０の間）；および玄武岩ガラス−低重合（Ｋは、約４０〜約７０の間）。Ｅ．Ｓ．ペルシコフ（Ｅ．Ｓ．Ｐｅｒｓｉｋｏｖ）『ザ・ビスコシティ・オブ・マグマティック・リキッズ・フィジカル・ケミストリー・オブ・マグマス（Ｔｈｅ  Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ  ｏｆ  Ｍａｇｍａｔｉｃ  Ｌｉｑｕｉｄｓ，  Ｐｈｙｓｉｃａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｍａｇｍａｓ）』（スプリンガー・フェルラーク（Ｓｐｒｉｎｇｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ）、１９９１、Ｌ．Ｌ．ペルチュク（Ｌ．Ｌ．Ｐｒｃｈｕｋ）およびＩ．クシロ（Ｉ．Ｋｕｓｈｉｒｏ）編、９、１〜４０）。解重合ガラスの場合には、Ｋは約７０よりも大きい。完全重合ガラス、たとえば曹長石組成物のＮａＡｌＳｉ３Ｏ８ではＫ＝０であるが、それは次式の計算により求められる。Ｋ＝［２（８−２＊４）／４］＊１００＝０。低重合ガラス、たとえば藍閃石組成物のＮａ２Ｍｇ３Ａｌ２（Ｓｉ８Ｏ２２）（ＯＨ）２ではＫ＝４０であるが、それは次式の計算により求められる。Ｋ＝［２（２２−２＊１０）／１０］＊１００＝４０。
【００３５】
高重合ガラスは各種の方法で製造することができる。たとえば、天然または合成のシリケート（たとえば長石もしくは斜長石）、または高重合天然ガラス（たとえば黒曜石）を溶融させることも可能である。あるいは、たとえば、正しいモル比（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）を有するガラス形成性酸化物、またはそれらの酸化物の化学的前駆体（たとえば、石英、ホウ砂、硝酸リチウムなど）から高重合ガラスを製造する。
【００３６】
上述のように、実際のところ、完全重合または高重合ガラスとするための決定的な要素は、その比率における（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３の部分で、それが約１：１となるべきである。（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）のモル部が、Ｒ２Ｏ３のモル部に等しいかそれ以下であるのが望ましいが、その理由は、それによって過アルミナ性ガラスとなるからである。過アルミナ性ガラスは一般的に過アルカリ性ガラスよりも安定性が高いために、過アルミナ性ガラスの方が過アルカリ性ガラスよりも廃棄物担持量を高くすることができる。しかしながら、１．３：１モル部までの範囲の比率で（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３の部分を有する過アルカリ性ガラスであっても、カロン（Ｃａｒｒｏｎ）の式：Ｋ＝ＮＢＯ／Ｔ＊１００によって定義されるように、依然として高重合であるであろう。たとえば、１．３（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：１（Ｒ２Ｏ３）：２（ＲＯ２）では、Ｋ＝［２（８．３−８）／４］＊１００＝１５の計算から求められるように、Ｋ＝１５である。
【００３７】
本発明においては、廃棄物を固定化するために形成されるガラスは、高重合ガラスの性質に可能な限り近い、物理化学的および構造的性質を有しているべきであって、たとえば、計算重合度（Ｋ）は約１５未満、好ましくは約７未満とするべきである。たとえば、ホウケイ酸ガラスは、ワシントン州リッチランド（Ｒｉｃｈｌａｎｄ，Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ  Ｓｔａｔｅ）のハンフォード廃棄物処理プラント（Ｈａｎｆｏｒｄ  Ｗａｓｔｅ  Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ  Ｐｌａｎｔ）において見出される高レベル放射性廃棄物で代表される、各種の廃棄物構成成分のためのマトリックスとして使用される。ホウケイ酸ガラスは、将来のハンフォード廃棄物処理プラント（Ｈａｎｆｏｒｄ  Ｗａｓｔｅ  Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ  Ｐｌａｎｔ）のための固定化マトリックスとして現在承認されている。
【００３８】
本発明の試験を実施するために、廃棄物類似組成物は、パシフィック・ノースウェスト・ナショナル・ラボラトリー（Ｐａｃｉｆｉｃ  Ｎｏｒｔｈｗｅｓｔ  Ｎａｔｉｏｎａｌ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ）（ＰＮＮＬ）およびサバンナ・リバー・サイト（Ｓａｖａｎｎａｈ  Ｒｉｖｅｒ  Ｓｉｔｅ）（ＳＲＳ）により、彼らの３種の異なったハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）タンクスラッジのモデル：ＡＺ−１０１、ＡＺ−１０２およびＣ−１０４（それぞれ、実施例３、４、および２に記載）に使用されたものと類似のものを使用した。本発明において、それら３種の廃棄物類似物に組み入れられたホウケイ酸ガラスにおける（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比は、以下のとおりである：ＡＺ−１０１は約１：１．２：４．５；ＡＺ−１０２は約１：１．２：４．２；およびＣ−１０４は約１：１．０５：２．３。それらの比率は、完全重合の斜長石ガラス組成物の（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）モル比に近いものである。それら３種のガラス組成物の、カロン（Ｃａｒｒｏｎ）の式を使用して計算したＫの範囲は、３．０〜６．５の間であり、それらの数値は、高重合ガラスのＫの範囲の内である。
【００３９】
それら同一の３種のハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）廃棄物類似物を組み込んだ従来技術のホウケイ酸ガラスは、中〜低重合ガラスの範囲内の計算Ｋを有していた。たとえば、ＳＲＳによって試験されたハンフォード廃棄物処理プラント（Ｈａｎｆｏｒｄ  Ｗａｓｔｅ  Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ  Ｐｌａｎｔ）のために開発されたホウケイ酸ガラス（Ｅ．Ｋ．ハンセン（Ｅ．Ｋ．Ｈａｎｓｅｎ）ら、「ミキシング・エンベロープ・Ｄ・スラッジ・ウィズ・ＬＡＷ・インターメディエート・プロダクツ・ウィズ・アンド・ウィザウト・ガラス・フォーマーズ（Ｍｉｘｉｎｇ  Ｅｎｖｅｌｏｐｅ  Ｄ  Ｓｌｕｄｇｅ  ｗｉｔｈ  ＬＡＷ  Ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ  ｗｉｔｈ  ａｎｄ  ｗｉｔｈｏｕｔ  Ｇｌａｓｓ  Ｆｏｒｍｅｒｓ）」（２００１年５月、表Ｂ−４１、ｐ．１１５および表Ｂ−４２、ｐ．１１７）を使用して、ＡＺ−１０１およびＡＺ−１０２廃棄物類似物を組み入れたが、それらは（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）モル比が、約２：１：５．７（ＡＺ−１０１）および３．２：１：６．２（ＡＺ−１０２）であった。ＰＮＮＬによって形成されたホウケイ酸ガラス（Ｇ．Ｌ．スミス（Ｇ．Ｌ．Ｓｍｉｔｈ）ら、「ビトリフィケーション・アンド・プロダクト・テスティング・オブ・Ｃ−１０４・アンド・ＡＺ−１０２・プリトリーテッド・スラッジ・ミクスト・ウィズ・フローシート・クオンティティズ・オブ・セカンダリー・ウェイスツ（Ｖｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｐｒｏｄｕｃｔ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  ｏｆ  Ｃ−１０４  ａｎｄ  ＡＺ−１０２  Ｐｒｅｔｒｅａｔｅｄ  Ｓｌｕｄｇｅ  Ｍｉｘｅｄ  ｗｉｔｈ  Ｆｌｏｗｓｈｅｅｔ  Ｑｕａｎｔｉｔｉｅｓ  ｏｆ  Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ  Ｗａｓｔｅｓ）」（２００１年２月）表３．６、ｐ．３．１０〜３．１１、および表３．９、ｐ．３．１２〜３．１３）を使用して、Ｃ−１０４廃棄物類似物を組み入れたが、それは、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）モル比が、約２．５：１：５．８であった。それらのＳＲＳおよびＰＮＮＬのガラスの比率は、完全重合または高重合ガラス組成物の比率からはかけ離れたものである。カロン（Ｃａｒｒｏｎ）の式を使用して計算した、それら３種のガラス組成物のＫの範囲は、２２．５〜５３．６の間であり、それは中〜低重合ガラスのＫの範囲に入る。
【００４０】
本発明の概念を使用して、実施例１に記載したように、ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）Ｃ−１０６廃棄物類似物（高濃度の鉄を含む類似物）を使用すると、４０．８質量％の廃棄物担持量が首尾よく達成された。達成されたその４０．８質量％の廃棄物担持量は、ハンフォード廃棄物処理プラント（Ｈａｎｆｏｒｄ  Ｗａｓｔｅ  Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ  Ｐｌａｎｔ）のために現在想定されている約２５質量％の廃棄物担持量とは、対照的である。実施例１のガラスにおける（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）モル比は、約１．１：１．１７：２であって、これは高重合ガラスの場合の比率である。このガラスは、ＬＣＦＭ溶融装置におけるガラス固化のために必要とされる性質をすべて満たしていた。実施例１のガラス組成物は、高い廃棄物担持量を達成しながら同時に、アルミナ、ソーダ、シリカ、マンガンおよび鉄を高含量で含む廃棄物組成物を固定化させるのに適している（「高含量」とは、それらの成分の濃度を合計したものが、そのスラッジの約６０質量％から約７０質量％を超えることを意味している）。
【００４１】
ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）およびサバンナ・リバー（Ｓａｖａｎｎａｈ  Ｒｉｖｅｒ）からの高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物を使用して、実験室スケールの試験を精力的に実施した。下記の表１に見られるように、９４容量パーセントを超えるハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）ＨＬＷを代表するハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）バッチ類似物を使用して実験を実施したが、それらは、「タンクス・フォーカス・エリア・ハイ−レベル・ウェイスト・メルター・スタディ・レポート・アペンディクスＣ−コンポジションズ・オブ・８９・ウェイスト・バッチス・イン・マス・パーセント・オブ・オキサイズ・アンド・サマリー・クラスター・コンポジションズ（Ｔａｎｋｓ  Ｆｏｃｕｓ  Ａｒｅａ  Ｈｉｇｈ−Ｌｅｖｅｌ  Ｗａｓｔｅ  Ｍｅｌｔｅｒ  Ｓｔｕｄｙ  Ｒｅｐｏｒｔ，Ａｐｐｅｎｄｉｘ  Ｃ−Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ  ｏｆ  ８９  Ｗａｓｔｅ  Ｂａｔｃｈｅｓ  ｉｎ  Ｍａｓｓ  Ｐｅｒｃｅｎｔ  ｏｆ  Ｏｘｉｄｅｓ  ａｎｄ  Ｓｕｍｍａｒｙ  Ｃｌｕｓｔｅｒ  Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ）」を参照したものである。実施例５〜１６に記載するように、それらの実験においては、４０〜５５質量パーセントの間の範囲の廃棄物担持量を用いてホウケイ酸ガラスを生成させた（それらの廃棄物のために想定されている最大廃棄物担持量よりも最大で１５質量％多い）。実施例１７に記載された実験においては、サバンナ・リバー（Ｓａｖａｎｎａｈ  Ｒｉｖｅｒ）廃棄物について、４０質量パーセントの廃棄物担持量を用いてホウケイ酸ガラスを生成させた。
【００４２】
実施例５においては、バッチ６９を、４３質量％の廃棄物担持量でホウケイ酸ガラス中に固定化させた。バッチ６９における主成分は、Ｎａ２Ｏである（２３．３６質量％）。最終的なガラスにおいては、Ｎａ２Ｏの濃度は１０．０４質量％である。このＮａ２Ｏ濃度を廃棄物中のＮａ２Ｏ濃度で割ると０．４３となるが、このことは、この廃棄物の場合の予想される廃棄物担持量が４３質量％であるということを意味している。
【００４３】
表１
ガラス固化法を使用したハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）ＨＬＷのＤＯＥの最大想定廃棄物担持量＊と、ジオマトリックス（ＧｅｏＭａｔｒｉｘ）の実験室試験結果との比較
【００４４】
【表１】
2009526967.tif 000002
【００４５】
実施例６においては、バッチ５６を、５５質量％の廃棄物担持量でホウケイ酸ガラス中に固定化させた。この場合もまた、Ｎａ２Ｏがバッチ５６の主成分である（１８．５７質量％）。最終的なガラスにおいては、Ｎａ２Ｏの濃度は１０．２１３５質量％である。このＮａ２Ｏ濃度を廃棄物中のＮａ２Ｏ濃度で割ると０．５５となるが、このことは、この廃棄物の場合の廃棄物担持量が５５質量％であるということを意味している。バッチ５６は、約１：１．１４：３．９の（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）モル比を有している。
【００４６】
実施例７においては、バッチ３５を、４０質量％の廃棄物担持量でホウケイ酸ガラス中に固定化させた。Ｎａ２ＯおよびＡｌ２Ｏ３がバッチ３５の主成分である（２４．８７質量％Ｎａ２Ｏおよび２７．６６質量％Ａｌ２Ｏ３）。最終的なガラスにおいては、Ｎａ２Ｏの濃度が９．９４８質量％、Ａｌ２Ｏ３の濃度が１１．０６４質量％である。それらのＮａ２ＯおよびＡｌ２Ｏ３の濃度を廃棄物中のＮａ２ＯおよびＡｌ２Ｏ３の濃度で割ると０．４０となるが、このことは、この廃棄物の場合の廃棄物担持量が４０質量％であるということを意味している。バッチ３５は、約１：１．１８：２の（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）モル比を有している。
【００４７】
残りの実施例（実施例８〜１７）のガラスの廃棄物担持量も、同様にして計算することができる。
【００４８】
先にも述べたように、高重合構造では、低重合構造よりは、それに続けての結晶化を起こすことなく、より多くのイオンを組み入れることができる。いくつかの廃棄物成分が、ガラスの中に組み入れられる。組み込まれていない廃棄物成分および余分のネットワーク形成成分は明らかに、完全重合または高重合構造単位との相互作用を有する他の構造単位を形成する。このプロセスの間にさらなる構造単位が形成されるが、その理由は、それに続けての結晶化を起こすことなく、他のガラス組成物の場合よりも高い廃棄物担持量が達成されるからであると考えられる。廃棄物の中のどの成分が高重合構造に組み入れられるか、およびどれが他の構造単位を形成するかには関係なく、本発明においては、高重合ガラスを決定する、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）の間のバルクの比率が保持される。
【００４９】
実験の結果、そのガラスが、約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）のモル比で存在する（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）化合物から実質的になり、ＳｉＯ２が３０質量パーセントよりも高い量で存在し、Ｂ２Ｏ３が８．７〜１５．３質量パーセントの間の量で存在し、Ａｌ２Ｏ３が７〜１５．１質量パーセントの間の量で存在し、ＣａＯが０．２〜２．３質量パーセントの間の量で存在し、そしてさらに、フッ素が約１〜約３質量パーセントの間の範囲の量で存在していると、本明細書に記載の方法を使用して、向上された廃棄物担持量特性が得られるということを、本願発明者らは確認した。好ましい実施形態においては、約１．２〜約２．５質量パーセントの間の量でフッ素を存在させる。
【００５０】
本発明のガラス組成物の中に存在する化合物に関して、「実質的になる」という用語を使用していることからも明らかなように、他の化合物または物質がそのガラスの中に存在していてもよい。しかしながら、それらの他の化合物または物質は、記載された組成物によって得られるガラスの二つの有利な特性、すなわち、その高重合および比較的低い粘度に妨害を与える量で存在していてはならない。一般的には、他の化合物または物質をガラス組成物全体の約１０質量パーセント以下に保つことによって、それらの有利な特性が保持されるであろうが、当業者であれば、可能な変化量を充分に理解し、本発明の教示に従ってそのような変化量を計算することができるであろう。
【００５１】
本発明の教示を特定の問題または環境に対して適用することは、本明細書に含まれる教示を考慮すれば、当業者の能力の範囲に入る。本発明の生成物およびプロセスの例は、以下の実施例に示される。
【００５２】
実施例１
４０．８質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）Ｃ−１０６高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【００５３】
１．列ＡのＣ−１０６廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４０．８質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【００５４】
【表２】
2009526967.tif 000003
【００５５】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分をＣ−１０６廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、Ｃ−１０６廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１．１：１．１７：２のモル比が達成された。
【００５６】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【００５７】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【００５８】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。６種の試験の結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【００５９】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【００６０】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【００６１】
（ｃ）粘度：３．０４パスカル・秒（１２００℃）〜６９．８パスカル・秒（９５０℃）の範囲。
【００６２】
（ｄ）比電気抵抗率：６．１４Ωｃｍ（１２００℃）〜１６．２９Ωｃｍ（９５０℃）の範囲。
【００６３】
（ｅ）生成物一致性試験（Ｐｒｏｄｕｃｔ  Ｃｏｎｓｉｓｔｅｎｃｙ  Ｔｅｓｔ、ＰＣＴ）結果（ｇ／ｍ２／日）：Ｌｉ−２．３４×１０−２；Ｎａ−１．７８×１０−２；Ｂ−１．０４×１０−２；Ａｌ−８．５７×１０−３；Ｓｉ−４．９４×１０−３。
【００６４】
（ｆ）毒性特性浸出法（Ｔｏｘｉｃｉｔｙ  Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃ  Ｌｅａｃｈｉｎｇ  Ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ、ＴＣＬＰ）結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．１８；Ｓｂ−０．１０；Ａｓ−０．０１９；Ｃｒ−０．０５；Ｓｅ−０．１０；Ｚｎ−０．１７。
【００６５】
実施例２
４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）Ｃ−１０４高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【００６６】
１．列ＡのＣ−１０４廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【００６７】
【表３】
2009526967.tif 000004
【００６８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分をＣ−１０４廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、Ｃ−１０４廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．０５：２．３のモル比が達成された。ガラス形成性成分の一部の出発源としてゼオライト（天然シリケート）を添加した。
【００６９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【００７０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【００７１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。６種の試験の結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【００７２】
（ａ）急冷後の結晶化率：１容量％未満の結晶（ジルコン）が見出された。
【００７３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：２容量％未満の結晶（ジルコン）が見出された。
【００７４】
（ｃ）粘度：４．１０パスカル・秒（１２００℃）〜９１．０パスカル・秒（９５０℃）の範囲。
【００７５】
（ｄ）比電気抵抗率：３．３９Ωｃｍ（１２００℃）〜９．１０Ωｃｍ（９５０℃）の範囲。
【００７６】
（ｅ）ＰＣＴ結果（ｇ／ｍ２／日）：Ｌｉ−７．９×１０−４；Ｎａ−５．３×１０−２；Ｂ−５．７×１０−３；Ｓｉ−６．１×１０−３。
【００７７】
（ｆ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．０３３、Ｃｒ−０．０１１、Ｚｎ−０．１９、Ｐｂ−０．０７７。
【００７８】
実施例３
４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）ＡＺ−１０１高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【００７９】
１．列Ａの廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【００８０】
【表４】
2009526967.tif 000005
【００８１】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、ＡＺ−１０１廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．２：４．５のモル比が達成された。ガラス形成性成分の一部の出発源としてゼオライト（天然シリケート）を添加した。
【００８２】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【００８３】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【００８４】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。６種の試験の結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【００８５】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【００８６】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【００８７】
（ｃ）粘度：２．５パスカル・秒（１２００℃）〜４６．５パスカル・秒（９５０℃）の範囲。
【００８８】
（ｄ）比電気抵抗率：２．９１Ωｃｍ（１２００℃）〜８．６５Ωｃｍ（９５０℃）の範囲。
【００８９】
（ｅ）ＰＣＴ結果（ｇ／ｍ２／日）：Ｌｉ−８．０×１０−４；Ｎａ−１．３×１０−３；Ｂ−４．５５×１０−３；Ｓｉ−８．０×１０−２。
【００９０】
（ｆ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．０５２；Ｃｒ−０．０５；Ｐｂ−１．１；Ｂａ−３．０；Ａｇ−０．３２；Ｃｄ−１．１。
【００９１】
実施例４
４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）ＡＺ−１０２高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【００９２】
１．列Ａの廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【００９３】
【表５】
2009526967.tif 000006
【００９４】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、ＡＺ−１０２廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．２：４．２のモル比が達成された。ガラス形成性成分の一部の出発源としてゼオライト（天然シリケート）を添加した。
【００９５】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【００９６】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【００９７】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。６種の試験の結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【００９８】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【００９９】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１００】
（ｃ）粘度：４．６６パスカル・秒（１２００℃）〜４７．９パスカル・秒（９５０℃）の範囲。
【０１０１】
（ｄ）比電気抵抗率：４．９２Ωｃｍ（１２００℃）〜１０．７Ωｃｍ（９５０℃）の範囲。
【０１０２】
（ｅ）ＰＣＴ結果（ｇ／ｍ２／日）：Ｌｉ−１．４×１０−３；Ｎａ−６．２×１０−２；Ｂ−７．２×１０−３；Ｓｉ−１．２×１０−２。
【０１０３】
（ｆ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．０１；Ｃｒ−０．０１；Ｂａ−０．５０７；Ｐｂ−０．０５；Ａｇ−０．０５；Ｃｄ−０．５４。
【０１０４】
実施例５
４３質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ６９ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１０５】
１．列Ａの廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４３質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１０６】
【表６】
2009526967.tif 000007
【０１０７】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ６９廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。
【０１０８】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１０９】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１１０】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１１１】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０１１２】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：０．５容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１１３】
（ｃ）ＴＣＬＰ結果（ｍｇ／Ｌ）：Ｎｉ−０．１２；Ｃｒ−０．０２４；Ｐｂ−０．０４。
【０１１４】
粘度、比電気抵抗率、およびＰＣＴは測定しなかった。このガラス組成物はＣ−１０６組成物に類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１１５】
実施例６
５５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ５６ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１１６】
１．列Ａのバッチ５６廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、５５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１１７】
【表７】
2009526967.tif 000008
【０１１８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ５６廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．１４：３．９のモル比が達成された。
【０１１９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１２０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１２１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１２２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０１２３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：０．２容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１２４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１２５】
実施例７
４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ３５ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１２６】
１．列Ａのバッチ３５廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１２７】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ３５廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．１８：２のモル比が達成された。
【０１２８】
【表８】
2009526967.tif 000009
【０１２９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１３０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１３１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１３２】
（ａ）急冷後の結晶化率：０．３容量％未満の（スピネル）結晶が見出された。
【０１３３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：２容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。平均サイズ：１０ミクロン未満。
【０１３４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１３５】
実施例８
４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ４６ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１３６】
１．列Ａのバッチ４６廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４５質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１３７】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ４６廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．１１：２のモル比が達成された。
【０１３８】
【表９】
2009526967.tif 000010
【０１３９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１４０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１４１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１４２】
（ａ）急冷後の結晶化率：０．２容量％未満の（スピネル）結晶が見出された。
【０１４３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１４４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１４５】
実施例９
５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ５３ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１４６】
１．列Ａのバッチ５３廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１４７】
【表１０】
2009526967.tif 000011
【０１４８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ５３廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１．１１：１：２のモル比が達成された。
【０１４９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１５０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１５１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１５２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０１５３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：０．５容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１５４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１５５】
実施例１０
４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ６２ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１５６】
１．列Ａのバッチ６２廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１５７】
【表１１】
2009526967.tif 000012
【０１５８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ６２廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．３８：２のモル比が達成された。
【０１５９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１６０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１６１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１６２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０１６３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１６４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１６５】
実施例１１
５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ８７ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１６６】
１．列Ａのバッチ８７廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１６７】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ８７廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１．０３：１：２のモル比が達成された。
【０１６８】
【表１２】
2009526967.tif 000013
【０１６９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１７０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１７１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１７２】
（ａ）急冷後の結晶化率：０．３容量％の（スピネル）結晶が見出された。
【０１７３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：０．５容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１７４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１７５】
実施例１２
５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ３４ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１７６】
１．列Ａのバッチ３４廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１７７】
【表１３】
2009526967.tif 000014
【０１７８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ３４廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１．１１：１：２のモル比が達成された。
【０１７９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１８０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１８１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１８２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０１８３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：０．１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１８４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１８５】
実施例１３
５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ３２ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１８６】
１．列Ａのバッチ３２廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、５０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１８７】
【表１４】
2009526967.tif 000015
【０１８８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ３２廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．１６：２のモル比が達成された。
【０１８９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０１９０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０１９１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。６種の試験の結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０１９２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０１９３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０１９４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０１９５】
実施例１４
４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ２０ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０１９６】
１．列Ａのバッチ２０廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０１９７】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ２０廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．１９：２のモル比が達成された。
【０１９８】
【表１５】
2009526967.tif 000016
【０１９９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０２００】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０２０１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０２０２】
（ａ）急冷後の結晶化率：０．３容量％未満の（スピネル）結晶が見出された。
【０２０３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：２容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。平均サイズ：１０ミクロン未満。
【０２０４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０２０５】
実施例１５
４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ４ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０２０６】
１．列Ａのバッチ４廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０２０７】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ４廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．２８：２のモル比が達成された。
【０２０８】
【表１６】
2009526967.tif 000017
【０２０９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０２１０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０２１１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０２１２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０２１３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０２１４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０２１５】
実施例１６
４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、バッチ３０ハンフォード（Ｈａｎｆｏｒｄ）高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０２１６】
１．列Ａのバッチ３０廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０２１７】
【表１７】
2009526967.tif 000018
【０２１８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ３０廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．０６：２のモル比が達成された。
【０２１９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０２２０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０２２１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０２２２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０２２３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０２２４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０２２５】
実施例１７
４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、サバンナ・リバー・スラッジ（Ｓａｖａｎｎａｈ  Ｒｉｖｅｒ  Ｓｌｕｄｇｅ）バッチ２高レベル廃棄物（ＨＬＷ）類似物のガラス化
【０２２６】
１．列Ａのサバンナ・リバー・スラッジ（Ｓａｖａｎｎａｈ  Ｒｉｖｅｒ  Ｓｌｕｄｇｅ）バッチ２廃棄物組成物を、列Ｂの量に従って使用した。列Ｃには、４０質量パーセントの廃棄物担持量を有する、最終的なガラス生成物に見出される成分の量（単位：質量パーセント）を示す。
【０２２７】
【表１８】
2009526967.tif 000019
【０２２８】
２．列Ｄの量に従ったガラス形成性成分を廃棄物組成物に添加して、列Ｅに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、バッチ２廃棄物成分と共に計算し、それらの成分の合計量が、（Ｒ２Ｏ＋ＲＯ）：Ｒ２Ｏ３：（ＲＯ２＋Ｒ２Ｏ５）のモル比が約（１〜１．３）：（１〜１．４）：（１．２〜４．２）の中に入るようにした。約１：１．２２：１．７のモル比が達成された。
【０２２９】
３．工程１と工程２の混合物を合わせて、環境温度で１時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
【０２３０】
４．次いで、工程３の生成物をマッフル炉中１１５０℃で５時間溶融させてから、急冷させた。
【０２３１】
５．次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置（ＬＦＣＭ）法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。その結果から、この組成物が、ＬＦＣＭ法を使用した処理に適していることが明らかとなった：
【０２３２】
（ａ）急冷後の結晶化率：結晶は見出されなかった。
【０２３３】
（ｂ）９５０℃で３日後の結晶化率：１容量％未満の結晶（スピネル）が見出された。
【０２３４】
粘度、比電気抵抗率、ＰＣＴ、およびＴＣＬＰは検証しなかった。このガラスの主たるガラス成分がＣ−１０６のそれに類似しているので、結果も同様であろうと想定された。
【０２３５】
上述の本発明の好ましい実施形態の開示は、説明し描写することを目的として提供されたものである。それは、すべてを網羅したり、本発明を開示されたそのままの形態に限定したりすることを意図したものではない。本明細書に記載された実施形態の各種の変形や修正は、上述の開示を参照すれば、当業者には明らかであろう。本発明の範囲は、本明細書に添付された特許請求項およびそれらの等価物によってのみ定義される。
【０２３６】
さらに、本発明の代表的な実施形態の記載においては、本発明の方法および／またはプロセスを特定の順序の工程として、詳細に説明してきた。しかしながら、その方法またはプロセスが本明細書において言及された特定の順序の工程に依存しないという限りにおいて、その方法またはプロセスは、上述の特定の順序の工程に限定されるべきものではない。当業者のよく認識しているところであるが、他の工程の順序も可能であろう。したがって、本明細書において言及された特定の順序の工程は、特許請求項を限定するものと考えてはならない。さらに、本発明の方法および／またはプロセスを目的とした特許請求項は、書かれた順序のそれらの工程を実施することに限定されるべきではなく、順序は変更することが可能であって、それでもなお本発明の精神と範囲の中にあるということは、当業者ならば容易に理解できるであろう。