(57)【要約】燃料電池構体においてアノード電極を支持するアノード支持体であって、アノード支持体は、多孔質非湿潤性材料から形成された第１の支持部材と、第２の支持部材に当接しかつ第２の支持部材と接合され、複数の貫通開口部を有する第２の支持部材とを有する。電解質のクリープを防止するか又は遅らせるように外面の所定の限定された部分に電解質障壁を有するバイポーラセパレータが更に開示される。【その他】出願当初の請求の範囲に代えて、いわゆるＰＣＴ１９条に基づき補正された請求の範囲の翻訳文が提出されています。なお、ＰＣＴ１９条補正において、出願当初の請求項１ないし１２及び２５ないし２９が削除されています。
2009533822.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池と共に使用するためのバイポーラセパレータであって、
燃料ガスに対して相溶性を有する第１の面と、前記第１の面とは反対の側にあり、オキシダントガスに対して相溶性を有する第２の面と、第１の端部と、前記第１の端部とは反対の側にある第２の端部と、第３の端部と、前記第３の端部とは反対の側にある第４の端部とを備えたプレート部材と、
前記プレート部材の前記第１の端部及びその反対の側にある前記第２の端部にそれぞれ隣接して配置され、前記第１の面から外側へ延出し、かつ、互いに向かい合っている第１のポケット部材及び第２のポケット部材と、
前記プレート部材の前記第３の端部及びその反対の側にある前記第４の端部にそれぞれ隣接して配置され、前記第２の面から外側へ延出し、かつ、互いに向かい合っている第３のポケット部材及び第４のポケット部材と、
前記第３のポケット部材の外面と前記第４のポケット部材の外面とによりそれぞれ形成される第１の外面部分及び第２の外面部分と、
前記第３のポケット部材の前記外面の限定された一部分と前記第４のポケット部材の前記外面の限定された一部分とに配置された非湿潤性材料を備えた電解質障壁と
を具備することを特徴とするバイポーラセパレータ。
【請求項２】
前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分は、前記プレート部材に最も近接する前記第３のポケット部材の前記外面の端部の表面部分を含み、
前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分は、前記プレート部材に最も近接する前記第４のポケット部材の前記外面の端部の表面部分を含むことを特徴とする請求項１記載のバイポーラセパレータ。
【請求項３】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分及び前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された溶接ビードと、溶接された箔と、塗布された被覆膜とのうち１つから形成されていることを特徴とする請求項２記載のバイポーラセパレータ。
【請求項４】
前記電解質障壁は、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｎｉ合金及びＣｕ合金のうち少なくとも１つから形成されていることを特徴とする請求項３記載のバイポーラセパレータ。
【請求項５】
前記電解質障壁は充填材を更に含むことを特徴とする請求項４記載のバイポーラセパレータ。
【請求項６】
前記充填材は溶接充填材棒から形成されることを特徴とする請求項５記載のバイポーラセパレータ。
【請求項７】
前記電解質障壁は１０〜１００μｍの厚さ及び少なくとも０．１インチの幅を有することを特徴とする請求項３記載のバイポーラセパレータ。
【請求項８】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分及び前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された溶接ビード及び箔のうち一方から形成され、
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出すると共に、前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出する非湿潤性被覆膜を更に含むことを特徴とする請求項２記載のバイポーラセパレータ。
【請求項９】
前記第３のポケット部材は、前記プレート部材の前記第３の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、前記第３のポケット部材の前記背面延長部分の縁部表面及び前記プレート部材の前記第３の端部の前記端部延長部分の縁部表面はウェットシール縁部を形成し、
前記第４のポケット部材は、前記プレート部材の前記第４の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、前記第４のポケット部材の前記背面延長部分の縁部表面及び前記プレート部材の前記第４の端部の前記端部延長部分の縁部表面はウェットシール縁部を形成し、
前記第３のポケット部材の前記背面延長部分の前記縁部表面は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分の一部を形成し、前記第４のポケット部材の前記背面延長部分の前記縁部表面は、前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分の一部を形成していることを特徴とする請求項２記載のバイポーラセパレータ。
【請求項１０】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分及び前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された溶接ビード、溶接された箔及び塗布された被覆膜のうち１つから形成されることを特徴とする請求項９記載のバイポーラセパレータ。
【請求項１１】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分及び前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された溶接ビード及び箔のうち一方から形成され、
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出すると共に、前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出する非湿潤性被覆膜を更に含むことを特徴とする請求項９記載のバイポーラセパレータ。
【請求項１２】
前記プレート部材は、前記ポケット部材とは別個に形成され、
前記第１のポケット部材は、前記プレート部材の前記第１の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、
前記第２のポケット部材は、前記プレート部材の前記第２の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、
前記第１のポケット部材、前記第２のポケット部材、前記第３のポケット部材及び前記第４のポケット部材の前記背面延長部分は、前記プレート部材の前記第１の端部、前記第２の端部、前記第３の端部及び前記第４の端部の前記端部延長部分に溶接されていることを特徴とする請求項９記載のバイポーラセパレータ。
【請求項１３】
アノード、カソード及び前記アノードと前記カソードとの間に配置された電解質マトリクスを含む燃料電池と、
前記アノードに当接し、燃料ガスを通流させかつ内部に改質触媒を収納する複数の流路を形成するアノード集電装置と、
前記アノード集電装置に当接し、燃料電池構体を隣接する他の燃料電池構体から分離するバイポーラセパレータであって、燃料ガスに対して相溶性を有し、前記アノード集電装置に当接する第１の面と、前記第１の面とは反対側にあり、オキシダントガスに対して相溶性を有し、前記隣接する燃料電池構体に当接する第２の面と、第１の端部及び前記第１の端部とは反対の側にある第２の端部と、第３の端部及び前記第３の端部とは反対の側にある第４の端部とを備えたプレート部材を具備するバイポーラセパレータと、
前記プレート部材の前記第１の端部及びその反対の側にある前記第２の端部にそれぞれ隣接して配置され、前記第１の面から外側へ延出し、かつ、互いに向かい合っている第１のポケット部材及び第２のポケット部材と、
前記プレート部材の前記第３の端部及びその反対の側にある前記第４の端部にそれぞれ隣接して配置され、前記第２の面から外側へ延出し、かつ、互いに向かい合っている第３のポケット部材及び第４のポケット部材と、
前記第３のポケット部材及び前記第４のポケット部材の外面により、それぞれ形成される第１の外面部分及び第２の外面部分と、
前記第３のポケット部材の前記外面の限定された一部分と前記第４のポケット部材の前記外面の限定された一部分とに配置された非湿潤性材料を備えた電解質障壁と
を具備することを特徴とする燃料電池構体。
【請求項１４】
前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分は、前記プレート部材に最も近接する前記第３のポケット部材の前記外面の端部の表面部分を含み、
前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分は、前記プレート部材に最も近接する前記第４のポケット部材の前記外面の端部の表面部分を含むことを特徴とする請求項１３記載の燃料電池構体。
【請求項１５】
前記電解質障壁は、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｎｉ合金及びＣｕ合金のうち少なくとも１つから形成された非湿潤性材料を具備することを特徴とする請求項１４記載の燃料電池構体。
【請求項１６】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分及び前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された溶接ビードと、溶接された箔と、塗布された被覆膜とのうち１つから形成されていることを特徴とする請求項１４記載の燃料電池構体。
【請求項１７】
前記電解質障壁は、充填材を更に含むことを特徴とする請求項１６記載の燃料電池構体。
【請求項１８】
前記充填材は、溶接充填材棒から形成されていることを特徴とする請求項１７記載の燃料電池構体。
【請求項１９】
前記電解質障壁は、１０〜１００μｍの厚さ及び少なくとも０．１インチの幅を有することを特徴とする請求項１６記載の燃料電池構体。
【請求項２０】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分及び前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された溶接ビード及び箔のうち一方から形成され、
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出すると共に、前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出する非湿潤被覆膜を更に含むことを特徴とする請求項１４記載の燃料電池構体。
【請求項２１】
前記第３のポケット部材は、前記プレート部材の前記第３の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、前記第３のポケット部材の前記背面延長部分の縁部表面及び前記プレート部材の前記第３の端部の前記端部延長部分の縁部表面はウェットシール縁部を形成し、
前記第４のポケット部材は、前記プレート部材の前記第４の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、前記第４のポケット部材の前記背面延長部分の縁部表面及び前記プレート部材の前記第４の端部の前記端部延長部分の縁部表面はウェットシール縁部を形成し、
前記第３のポケット部材の前記背面延長部分の前記縁部表面は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分の一部を形成し、前記第４のポケット部材の前記背面延長部分の前記縁部表面は、前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分の一部を形成していることを特徴とする請求項１４記載のバイポーラセパレータ。
【請求項２２】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分及び前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された溶接ビード、溶接された箔及び塗布された被覆膜のうち１つから形成されることを特徴とする請求項２１記載のバイポーラセパレータ。
【請求項２３】
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分と前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分とに溶接された溶接ビード及び箔のうち一方から形成され、
前記電解質障壁は、前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第３のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出すると共に、前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に塗布されかつ前記第４のポケット部材の前記外面の前記限定された一部分に溶接された前記溶接ビード及び前記箔のうちいずれか一方から延出する非湿潤被覆膜を更に含むことを特徴とする請求項２１記載のバイポーラセパレータ。
【請求項２４】
前記プレート部材は前記ポケット部材とは別個に形成され、
前記第１のポケット部材は、前記プレート部材の前記第１の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、
前記第２のポケット部材は、前記プレート部材の前記第２の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、
前記第１のポケット部材、前記第２のポケット部材、前記第３のポケット部材及び前記第４のポケット部材の前記背面延長部分は、前記プレート部材の前記第１の端部、前記第２の端部、前記第３の端部及び前記第４の端部の前記端部延長部分に溶接されることを特徴とする請求項２１記載のバイポーラセパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に関し、特に、溶融炭酸塩型の燃料電池において使用するためのバイポーラセパレータプレート及びアノード側ハードウェア構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、炭化水素燃料に蓄積された化学エネルギーを電気化学反応によって電気エネルギーに直接変換する装置である。一般に、燃料電池は、帯電イオンを伝導する働きをする電解質により分離されたアノード及びカソードを具備する。溶融炭酸塩型の燃料電池（「ＭＣＦＣ」）は、カソードに酸化剤ガスを通す一方、反応体である燃料ガスをアノードに通すことにより動作する。有用な電力レベルを発生するために、各燃料電池の間に導電性セパレータプレートを挟持する形態で多数の個別の燃料電池が直列に積重ねられる。
【０００３】
内部改質型燃料電池の場合、高価で複雑な改質機器を必要とせずに、メタン、石炭ガスなどの炭化水素燃料を直接使用できるようにするために、燃料電池スタックの内部に蒸気改質触媒が配置される。これまで使用されてきた内部改質には２つの種類があった。直接内部改質は、各燃料電池の活性アノード室の内部に改質触媒を配置することにより実現される。直接内部改質型燃料電池における改質触媒は、通常、アノード集電装置に配置され、燃料電池の電気化学反応により形成される蒸気によって燃料ガスを改質するために利用される。その結果、非常に高い改質効率が得られ、燃料を高い効率で利用できる。
【０００４】
しかし、直接内部改質型燃料電池においては、改質触媒の触媒活動の減衰が見られる。特に、燃料電池の動作寿命中、電池のアノード電極に蓄積された溶融炭酸塩電解質は、当接するアノード集電装置を湿潤し、集電装置に蓄積された改質触媒を露出させかつ最終的には汚染する。改質触媒が電解質により汚染された場合、改質触媒は炭化水素燃料との間で改質反応を発生することができなくなり、アノードで反応させるための十分な水素燃料を生成できなくなってしまう。従って、改質触媒の汚染は、燃料電池の改質効率及び電気的効率を低下する。
【０００５】
アノード集電装置の湿潤を減少するために、従来のシステムは、改質触媒を電解質から遮蔽するための障壁として作用できる波形アノード集電装置を採用していた。アノード集電装置の湿潤及び改質触媒に向かう電解質のクリープを妨げるために、アノード支持部材のようなアノードとアノード集電装置との間の非湿潤性障壁も使用された。例えば、米国特許第５，５５８，９４８号公報は、金属耐食性材料から製造された多孔板部材の形態をとる支持部材を開示する。他の従来のシステムは、エキスパンドメッシュ、ワイヤメッシュ又は多孔質焼結粉末層（米国特許第６，７１９，９４６号公報）の形態をとるアノード支持部材を採用していた。高多孔度網状フォーム材料から製造されたアノード支持部材も開示された（米国特許第６，３７９，８８３号公報）。そのようなアノード支持部材を形成するために使用される非湿潤性材料は、通常、ニッケル、銅又は燃料還元雰囲気の中で安定している他の材料を含む。
【０００６】
電解質のクリープを遅らせるのを更に助けるために、従来のシステムは、プレート又はウェットシール領域を形成するプレートの部分に、保護被覆膜を有するバイポーラセパレータプレートを更に採用していた。そのような保護被覆膜は、通常、Ａｌ又はＡｌ／Ｆｅから形成され（日本特許出願第０９‐０２５８２２号）、溶射（日本特許出願第０９‐０２５８２２号及び第０７‐２９５２７６号）、高速オキシ燃料溶射（米国特許第５，６９８，３３７号公報）、アルミニウムめっき、イオン蒸着又は溶融アルミニウム浸漬被覆（日本特許出願第０７‐２３０１７５号）によりプレートのウェットシール部分に塗布される。例えば、米国特許第６，３７２，３７４号公報は、ステンレス鋼の中央シートと、ステンレス鋼から製造されかつアルミニウム保護被覆膜を有する複数のウェットシールポケット部材とを使用するバイポーラセパレータプレート構造を開示する。'３７４号特許公報においては、ウェットシールポケット部材は中央シートに溶接され、アルミニウムは溶接材料の中にＡｌ含有充填材ワイヤの形態で含まれる。改質媒体への電解質のクリープを更に遅らせるように、電解めっき、クラッディング又は真空蒸着によりニッケル又は銅でセパレータプレート及びアノード集電装置を被覆することも可能である。例えば、米国特許第６，６９８，３３７号公報は、Ｎｉ被覆ステンレス鋼から製造されたバイポーラセパレータプレートを開示する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記の方法は電解質のクリープ速度を遅らせるという意味では成果を収めたが、多くの欠点を有する。従来のアノード支持部材は、波形集電装置とアノード電極との間に障壁を形成するために使用された場合、アノード電極を機械的に十分に支持することができなかった。その結果、アノード電極が波打ってしまい、アノード電極とそれに当接する電解質マトリクスとの間の電気的接触が不十分になる。セパレータプレートのウェットシールポケット部材のアルミニウム被覆膜は、燃料電池の動作中に酸化され、プレートのウェットシールポケット部材の表面は電解質で湿潤されるようになる。そのため、電解質はポケット部材の外面に沿ってクリープし、セパレータプレートの燃料入口縁部及び燃料出口縁部を経てアノード集電装置及び改質触媒に向かって進む。
【０００８】
更に、セパレータプレートのウェットシールポケット部材又はアノード集電装置をニッケル又は銅で被覆するための被覆処理又はめっき処理は高いコストを要し、燃料電池システムの製造費用を著しく増加する。ウェットシールポケット部材又は集電装置を被覆するために使用される従来の電解めっき処理は、ウェットシールポケット部材の被覆部分の厚さが不均一になるという結果も招く。そのように厚さが不均一であると、燃料電池システム内部における流れ及び圧力の分布が不適切になると共に、燃料電池の構成要素間の電気的接触が不十分になる。
【０００９】
従って、本発明の目的は、上記の欠点を克服するアノード支持体、アノード集電装置及びセパレータプレートを含む燃料電池構体を提供することである。
【００１０】
本発明の別の目的は、改質触媒の寿命を延長するように改質触媒への電解質浸出速度を更に低下しかつアノードに対する機械的支持を改善した改良されたアノード支持部材を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本明細書中で説明される本発明の実施形態のうちいくつかによると、上記の目的及び他の目的は、燃料電池構体においてアノード電極を支持するアノード支持体であって、多孔質非湿潤性材料から製造された第１の支持部材と、複数の貫通開口部を含む非湿潤性金属部材から製造された第２の支持部材とを具備するアノード支持体により実現される。第１の支持部材は第２の支持部材と当接しかつ接合される。第１の支持部材及び第２の支持部材は、それぞれ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｎｉ合金及びＣｕ合金のうち少なくとも１つを含むことができる。
【００１２】
特に、本発明のいくつかの形態においては、第１の支持部材は高多孔度網状フォーム材料及び多孔質焼結粉末層のうち一方から形成され、第２の支持層はワイヤメッシュ、エキスパンドワイヤメッシュ及び多孔板部材のうち１つから形成される。本発明のこれらの形態においては、第１の支持部材は７０％未満の多孔度及び少なくとも２０μｍの平均孔径を有することができ、第１の支持層の厚さは少なくとも２ｍｉｌであってもよい。また、本発明のこれらの形態においては、第２の部材は少なくとも５ｍｉｌの厚さを有することができ、第２の支持部材の貫通開口部は２０ｍｉｌ以下の直径を有し、第２の支持部材の面積の少なくとも４０％を占めてもよい。第１の支持部材はラミネーション処理を使用して第２の支持部材と接合されてもよい。
【００１３】
第１の支持部材は支持体の第１の面を形成し、第２の支持部材は支持体の第２の面を形成できる。支持体の第１の面はアノード電極に当接するように構成され、第２の面は燃料電池構体のアノード集電装置に当接するように構成される。
【００１４】
上記の目的及び他の目的は、燃料ガスに対して相溶性を有する第１の面及びその反対側にありオキシダントガスに対して相溶性を有する第２の面を有し、第１の端部及びその反対側にある第２の端部並びに第３の端部及びその反対側にある第４の端部を更に有するバイポーラセパレータによっても実現される。バイポーラセパレータは第１のポケット部材、第２のポケット部材、第３のポケット部材及び第４のポケット部材を更に具備する。第１のポケット部材及び第２のポケット部材は、プレート部材の第１の端部及びその反対側の第２の端部にそれぞれ隣接して配置され、第１の面から外側へ延出して互いに向かい合う。第３のポケット部材及び第４のポケット部材は、プレート部材の第３の端部及びその反対側の第４の端部にそれぞれ隣接して配置され、第２の面から外側へ延出して互いに向かい合う。
【００１５】
バイポーラセパレータの外面は、第３のポケット部材及び第４のポケット部材の外面によりそれぞれ形成された第１の外面部分及び第２の外面部分を含み、第１の外面部分の限定された一部分及び第２の外面部分の限定された一部分に電解質障壁が配置される。
【００１６】
本発明の実施形態のうちいくつかにおいては、電解質障壁は非湿潤性材料であり、第１又は第２の外面部分の対応する限定された一部分に溶接又は塗布された溶接ビード、箔又は被覆膜の形態であってもよい。特に、使用可能な非湿潤性材料はＮｉ、Ｃｕ、Ｎｉ合金又はＣｕ合金であってもよい。電解質障壁は、溶接充填材棒などの充填材を更に含んでもよい。電解質障壁の厚さの一例は１０〜１００μｍの範囲の厚さであり、障壁の幅の一例は少なくとも０．１インチである。
【００１７】
本発明のいくつかの形態においては、第３のポケット部材は、プレート部材の第３の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、背面延長部分及び端部延長部分の周囲はウェットシール縁部を形成する。同様に、第４のポケット部材は、プレート部材の第４の端部の端部延長部分と整列された背面延長部分を含み、背面延長部分及び第２の端部延長部分の周囲はウェットシール縁部を形成する。ウェットシール縁部はバイポーラセパレータの外面の第１の外面部分及び第２の外面部分の限定された一部分に含まれ、電解質障壁はウェットシール縁部に塗布又は溶接可能である。また、本発明の上記の形態においては、第３のポケット部材及び第４のポケット部材をプレート部材の第３の端部の端部延長部分及び第４の端部の端部延長部分にそれぞれ接合するために、第３の溶接部及び第４の溶接部を使用できる。更に、第１のポケット部材及び第２のポケット部材は、プレート部材の第１の端部の第３の端部延長部分及び第２の端部の第４の端部延長部分とそれぞれ整列された背面延長部分を含み、溶接部はそれらの背面延長部分と端部延長部分とを接合する。
【００１８】
アノード支持部材及びバイポーラセパレータプレートを採用する燃料電池構体が更に開示される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明の上記の特徴及び面並びにその他の特徴及び面は、添付の図面と関連させて以下の詳細な説明を読むことにより更に明らかになるであろう。
【００２０】
図１は、直接内部ガス改質を伴う溶融炭酸塩燃料電池の燃料電池構体１を示す横断面図である。燃料電池構体１は、電解質マトリクス４により分離されかつ電解質マトリクス４と直接接触するアノード電極２及びカソード電極３を含む。電解質マトリクス４は炭酸塩電解質で充満され、アノード電極及びカソード電極の孔に追加の電解質が供給される。
【００２１】
構体１は、アノード電極２に当接するアノード支持体５と、構体のアノード側で支持部材５に当接する波形アノード集電装置６と、構体１のカソード側でカソード電極３に当接するカソード集電装置８とを更に含む。以下に更に詳細に説明されるように、アノード支持体５はアノード電極２を機械的に支持すると共に、アノード電極からアノード集電装置６へクリープする電解質に対する障壁としても作用する。
【００２２】
図示されるように、燃料電池構体１のアノード側は第１のバイポーラプレート７により隣接する燃料電池構体から分離され、構体１のカソード側は第２のバイポーラプレート９により別の隣接する燃料電池構体から分離される。更に図示されるように、アノード集電装置６は、集電装置６の波形構造により集電装置６とバイポーラプレート７との間に規定される空間又は流路の中に直接改質触媒１１を収容する。従って、アノード集電装置は、改質触媒１１が電解質により汚染されるのを防止するために電解質クリープに対する追加障壁として作用する。
【００２３】
図２は、図１において「１Ａ」として囲まれている図１の構体の一部分を示す詳細な横断面図である。特に図２は、図１に示されるアノード電極２及びアノード支持体５を更に詳細に示す図である。アノード電極２は、ニッケル合金のように表面積が広い多孔質材料から製造される。例えば、アノード電極２はＮｉ‐Ａｌ粉末又はＮｉ‐Ｃｒ粉末から形成されてもよく、その場合、Ａｌ及びＣｒは、電極２の機械的強度を向上しかつ燃料電池の動作温度、すなわち、５００〜７００℃の温度における過剰なアノード焼結を防止するための安定剤として使用される。アノード電極２はアクリルポリマーのような有機結合剤を更に含んでもよい。燃料電池構体１の動作中、アノード電極２は炭酸塩電解質で充満され、炭酸塩電解質は電極の空隙容積の５〜５０％を占める。製造費用を低減するために、アノード電極は２〜１０ｍｉｌの厚さを有する薄いアノード電極であるのが好ましい。
【００２４】
図示されるように、アノード電極２はアノード支持体５に当接する。アノード支持体５はアノード電極２を機械的に支持し、アノード２中の電解質がアノード集電装置（図をわかりやすくするために、図２には図示されていない）及び集電装置の中に蓄積されている改質触媒へクリープするのを防止する。アノード支持体５は、第１の支持部材５ａ及び第２の支持部材５ｂを含む複数の支持部材を具備する。第１の支持部材５ａ及び第２の支持部材５ｂの双方は、ニッケル、銅、ニッケル合金又は銅合金などの非湿潤性金属材料から形成される。燃料還元雰囲気の中で安定している他の非湿潤性材料が、支持体５の支持部材を形成するために更に使用されてよい。例えば、ニッケル‐クロム又はニッケル‐アルミニウム及びそれらの混合物などのニッケル合金又はクロム合金は、支持体５の支持部材５ａ、５ｂを形成するのに適する材料である。第１の支持部材５ａ及び第２の支持部材５ｂは、プレス又はピンチローラにおいて積層するか又は他の任意の適切な技術を使用することにより互いに接合される。
【００２５】
図２に示されるように、第１の支持部材５ａはアノード電極２と当接する関係で配置され、多孔質部材として形成される。例えば、米国特許第６，３７９，８３３号公報に開示される高多孔度網状フォーム又は米国特許第６，７１９，９４６号公報に開示される多孔質焼結粉末層は、第１の支持部材５ａとして使用するのに適している。第１の支持部材５ａが十分なクリープ強度を有するように、部材５ａの多孔度は７０％未満であるのが好ましく、部材５ａの平均孔径は少なくとも２０μｍであるのが好ましい。第１の支持部材５ａが第２の支持部材５ｂと接合された場合、第１の支持部材５ａの最終圧縮厚さは少なくとも２ｍｉｌであってもよい。
【００２６】
第２の支持部材５ｂは第１の支持部材５ａの次に続き、第１の支持部材５ａと当接する。第２の支持部材５ｂは、複数の貫通開口部を有する部材として形成される。特に、第２の支持部材５ｂは多孔板、ワイヤメッシュ又はエキスパンドメッシュ部材として形成可能である。第２の支持部材５ｂは少なくとも５ｍｉｌの厚さを有し、総面積の少なくとも４０％を占める貫通開口部を有することができる。開口部の直径の大きさは２０ｍｉｌ以下である。
【００２７】
図２のアノード支持体５により支持されたアノード電極２の写真が図３Ａに示され、従来のワイヤメッシュアノード支持体により支持されたアノードの写真が図３Ｂに示される。図３Ｂからわかるように、従来のワイヤメッシュ支持体の面は不均一である。すなわち、面は波打っており、支持体に直接当接するアノード電極は支持部材のその波打った面の形状に従った形状になる。図３Ａにおいては、先に説明した通り、図２のアノード支持体５は、ワイヤメッシュ支持部材５ｂとアノード電極２との間に配置された金属フォーム支持部材５ａを有する。フォーム支持部材はアノード電極２の面とワイヤメッシュ支持部材５ｂの面との間の空間を充填することにより、アノード電極２を更に機械的に支持する。このように機械的支持が補足されるため、電極マトリクス４と当接しかつ接触するアノードの面はより滑らかになり、その結果、アノード電極２とマトリクス４との間の電気的接触は改善される。
【００２８】
図３Ａに示されるアノード支持体５により支持されたアノード電極の電解質マトリクス４に当接する面の表面粗さをプロフィルメータを使用して測定し、図３Ｂに示される従来のワイヤメッシュ支持体により支持されたアノード電極のマトリクスに当接する面の表面粗さと比較した。特に、表面プロファイル測定は、従来のワイヤメッシュ支持部材により支持された６．５ｍｌのアノード、２５ｍｉｌ及び２０ｍｉｌのフォーム及びワイヤメッシュ支持部材により支持された６．５ｍｌのアノード、並びに１８ｍｉｌのフォーム及びワイヤメッシュ支持部材により支持された４．５ｍｌのアノードを使用して実行された。アノード表面粗さのプロフィルメータ測定値（マイクロインチ単位）を以下の表１に要約した。
【００２９】
【表１】
2009533822.tif 000003
【００３０】
表１に示されるように、アノード電極の表面粗さは、電極を支持するための支持体５に追加のフォーム部材５ａを使用することにより著しく減少された。そのようなアノード電極面の表面粗さの減少は、アノードが支持部材によってより適切に機械的に支持されていること及びアノード電極と電解質マトリクスとの間の電気的接触が改善されることを示す。
【００３１】
前述のように、アノード支持体５は、アノード電極２を支持するのに加えて、電解質マトリクス４及びアノード電極２からアノード集電装置６に蓄積された改質触媒１１への電解質のクリープを減速する。特に、アノード支持体５は、アノード電極２とアノード集電装置６との間に物理的障壁を形成する。アノード支持体５を形成する材料が非湿潤性であるため、改質媒体１１への電解質のクリープは更に防止又は減少される。
【００３２】
各バイポーラセパレータプレート７、９の外面の複数のあらかじめ選択された限定された部分に非湿潤性の障壁を設けることにより、マトリクスから改質触媒への電解質クリープを更に減少できる。図４は、図１に示されるバイポーラセパレータプレート７の構成の一例を示す斜視図である。バイポーラセパレータ９の構成がバイポーラセパレータ７の構成とほぼ同一であることが理解される。バイポーラセパレータプレート７の全体的な構成は、本出願と同一の譲受人に譲渡されかつ全開示内容が参考として本明細書中に取入れられている米国特許第６，３７２，３７４号公報に開示されたバイポーラセパレータプレートに類似している。
【００３３】
図４に示されるように、バイポーラプレート７は、オキシダントガスに対して相溶性を有する第１の面１３Ａ及び燃料ガスに対して相溶性を有する第２の面１３Ｂを有する中央プレート部材１３を含む。本実施形態においては、プレート部材１３は４つの互いに対向する端部を含む。端部１３Ｄは燃料電池構体の燃料入口端部に対応し、その反対側の端部１３Ｃは燃料出口端部に対応する。端部１３Ｅは構体のオキシダント入口端部を形成し、その反対側の端部１３Ｆはオキシダント出口端部を形成する。プレート部材１３の各端部１３Ｃ〜１３Ｆは延長部分１３ＥＸＴを有し、各端部延長部分に隣接してポケット部材が形成又は配置される。
【００３４】
図４に示されるように、ポケット部材１４、１５はプレート端部１３Ｃ、１３Ｄの互いに対向配置された端部延長部分に隣接して配置され、プレート部材１３の第１の面１３Ａから外側へ互いに向かって延出する。同様に、ポケット部材１６、１７は端部１３Ｅ、１３Ｆの対向配置された端部延長部分に隣接して配置され、プレート部材１３の第２の面１３Ｂから外側へ互いに向かって延出する。
【００３５】
'３７４号公報の場合と同様に、プレート部材１３はポケット部材１４〜１７とは別個に形成されるのが好ましく、ポケット部材１４〜１７は、溶接又は他の任意の適切な従来の技術によりプレート部材１３と接合される。プレート部材１３は、１８〜２６ｗｔ％のＣｒ及び１１〜３３ｗｔ％のＮｉを含むのが好ましいオーステナイト高温ステンレス鋼から形成できる。例えば、プレート部材１３を形成するにはステンレス鋼３１０、３４７又は３０９が適している。ポケット部材１４〜１７はステンレス鋼から形成でき、ポケット部材を還元ガス及び酸化ガスによる腐食から保護するために、ステンレス鋼をアルミニウムで被覆できる。以下に説明するように、非湿潤性材料又は被覆膜はバイポーラプレート７の外面の所定の又はあらかじめ選択された限定された部分にのみ形成される。
【００３６】
図４に示されるように、各ポケット部材１４、１５、１６、１７は上壁１８Ａ、側壁１８Ｂ、１８Ｃ、後壁１８Ｄ及び背面延長部分１８Ｅを含む。ポケット部材１４、１５の上壁１８Ａは、オキシダントガスに対して相溶性を有する第１の面１３Ａに面し、ポケット部材１６、１７の上壁１８Ａは、燃料ガスに対して相溶性を有する第２の面１３Ｂに面する。このように、ポケット部材１４、１５はバイポーラプレート７のオキシダント側にあり、ポケット部材１６、１７はバイポーラプレート７の燃料側にある。ポケット部材１４〜１７はレールとして作用し、それらのレールの表面は当接する電解質マトリクスとの間にウェットシール領域を形成する。それらのウェットシール領域は、オキシダントガスと燃料ガスとの交差及びそれらのガスの燃料電池構体からの漏出を防止するように、カソードからオキシダントガスが漏れること及びアノードから燃料ガスが漏れることを防止する。
【００３７】
図４の例においては、ポケット部材１４〜１８の背面延長部分１８Ｅはプレート１３の対応する端部１３Ｃ〜１３Ｆの端部延長部分１３ＥＸＴに溶接される。このことは、ポケット部材１４の背面延長部分に関して、図５に明確に示される。特に、図５は、図４のバイポーラプレート７を使用する図１の燃料電池構体の燃料出口端部の部分を示す横断面図である。特に、図５は、プレート部材１３の燃料出口端部１３Ｃ及び燃料出口端部１３Ｃに隣接して形成されたオキシダント側ポケット部材１４を示す横断面図である。ポケット部材１５を含む燃料電池構体の燃料入口端部の部分が図５に示される燃料出口端部の部分とほぼ同一の構成を有することが理解される。
【００３８】
先に図４に関して説明したように、また、図５からわかるように、ポケット部材１４は上壁１８Ａ、後壁１８Ｄ及び背面延長部分１８Ｅを含む。ポケット部材１４の側壁１８Ｂ、１８Ｃは図５には示されない。背面延長部分１８Ｅは、プレート部材１３の燃料出口端部１３Ｃの端部延長部分１３ＥＸＴと同じ大きさで延出し、端部延長部分１３ＥＸＴに溶接される。背面延長部分１８Ｅの縁部及び燃料出口端部１３Ｃの端部延長部分の縁部は、バイポーラプレートのウェットシール縁部７Ａを形成する。
【００３９】
図からわかるように、ポケット部材１４の上壁１８Ａは、電解質で充満されたマトリクス４と直接接触している。燃料電池の動作中、図５に矢印で示されるように、電解質はポケット部材１４の外面１４Ａに沿ってマトリクス４からクリープする。外面１４Ａはセパレータ７の外面の第１の部分を形成する。電解質は、ポケット部材１４の外面１４Ａに沿って外面の縁部の端までクリープし続ける。そこから、電解質はプレート１３の端部１３Ｃの背面延長部分１３ＥＸＴの外面の縁部までクリープする。その縁部から、電解質は、プレート部材１３のアノード側の面１３Ａを形成する外面に沿ってクリープし続ける。
【００４０】
面１３Ａは、改質触媒１１を収納するアノード集電装置６と直接接触している。従って、電解質がクリープし続けた結果、電解質は触媒に到達し、触媒を汚染する。更に、先に説明したように、ポケット部材１４の外面１４Ａの従来のアルミニウム被覆膜は、燃料電池の動作中に酸化しかつ湿潤性を有するようになるので、電解質がクリープするようになり、触媒の汚染を引起こす。
【００４１】
先に述べた通り、バイポーラプレート７は、電解質のクリープを遅らせることにより、改質触媒の汚染を防止するために、セパレータの外面の第１の部分及び第２の部分のあらかじめ選択された限定された部分に設けられた非湿潤性電解質障壁を含む。図５に示される例の場合、電解質障壁は図中符号２０で示され、ポケット部材１４の外面１４Ａの一部分（セパレータの外面の第１の部分）、特にポケット部材の背面延長部分１８Ｅの縁部の外面に設けられる。電解質障壁は、プレート１３の端部１３Ｃの端部延長部分１３ＥＸＴの縁部の外面に更に適用される。従って、障壁２０はバイポーラプレート７のウェットシール縁部７Ａを被覆する。
【００４２】
電解質障壁２０は、燃料電池の雰囲気の中で安定しているＮｉ又はＣｕ、あるいはＮｉ又はＣｕの合金などの非湿潤性材料を含むことができる。一例においては、非湿潤性障壁２０は、Ｎｉ又はＣｕから製造されかつウェットシール縁部７Ａを形成する前述の縁部に塗布された溶接ビードとして形成される。あるいは、電解質障壁２０はそのような縁部に溶接された箔として形成されるか、又はクラッディング、めっき、溶射、真空蒸着又は他の任意の周知の方法によりそのような縁部に塗布された非湿潤性被覆膜として形成されてもよい。非湿潤性障壁が箔又は被覆膜から形成される場合、障壁のＮｉ含有量又はＣｕ含有量を増加するために、Ｎｉ又はＣｕの溶接充填材棒などの追加の非湿潤性充填材料が縁部の表面に更に塗布されてもよい。電解質障壁２０の典型的な厚さは１０〜１００μｍであり、障壁の典型的な幅は０．１インチを超える。
【００４３】
更に図５に示されるように、電解質障壁２０は、背面延長部分１８Ｅに沿ってポケット部材１４の外面１４Ａの別の部分に塗布された追加の非湿潤性被覆膜２０Ａを更に具備してもよい。この追加の被覆膜は、ウェットシール縁部７Ａに向かう電解質のクリープ又は浸出を更に遅らせる。図示される構成の場合、被覆膜２０Ａはウェットシール縁部７Ａから背面延長部分１８Ｅの幅の所定の一部分に沿って延出する。非湿潤性被覆膜２０Ａの典型的な幅は０．０３インチを超え、典型的な被覆膜材料はＮｉ、Ｃｕ、Ｎｉ合金及びＣｕ合金である。被覆膜２０Ａは、クラッディング、めっき、溶射又は真空蒸着などの任意の適切な従来の方法を使用して背面延長部分１８Ｅに塗布可能である。
【００４４】
非湿潤性被覆膜２０Ａを含む障壁２０は、ポケット部材１４の外面全体ではなく、ポケット部材１４の外面の限定された一部分のみに塗布されるので、バイポーラセパレータプレート７の製造費用は低減される。これは、改質触媒に向かう電解質のクリープを防止するセパレータの能力に影響を及ぼすことなく実現される。
【００４５】
前述のように、プレート部材１３の燃料入口端部１３Ｄに隣接する他方のポケット部材１５を含むバイポーラプレートの燃料入口端部は、ポケット部材の外面の一部（セパレータの表面の第２の部分）においてプレートに塗布された障壁とほぼ同一の障壁を有する。バイポーラプレート７の燃料側のポケット部材１６〜１７もポケット部材１４及び１５に類似する構成を有し、ポケット部材１４〜１５に類似する障壁を含んでもよいが、そのような障壁を必要としない。従って、それらのポケット部材に関しては障壁を使用せず、先に説明したように、バイポーラプレート７の燃料入口端部及び燃料出口端部においてのみ障壁部材を使用することにより、バイポーラプレート７の製造費用を更に節減できる。
【００４６】
全ての例において、上述の構成は、本発明の適用用途を表現する多くの可能な特定の実施形態を単に例示しているにすぎないことが理解される。本発明の趣旨の範囲から逸脱せずに、本発明の原理に従って他の多くの変形構成を容易に考案できる。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】図１は、直接内部ガス改質を伴う溶融炭酸塩燃料電池の燃料電池構体を示す横断面図である。
【図２】図２は、図１において「１Ａ」として囲まれている図１の構体の一部分を示す詳細な横断面図である。
【図３Ａ】図３Ａは、図２のアノード支持体により支持されたアノード電極を示す写真である。
【図３Ｂ】図３Ｂは、従来のワイヤメッシュアノード支持体により支持されたアノード電極を示す写真である。
【図４】図４は、図１に示されるバイポーラセパレータプレートの構成の一例を示す斜視図である。
【図５】図５は、図４のバイポーラプレートを含む図１の燃料電池構体の燃料出口端部を示す詳細な横断面図である。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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