(57)【要約】  ２ステージ印刷プロセスは、１又はそれ以上のデジタルインクジェットヘッドのような非接触式の材料定量供給装置（２４）の形をした、定量供給された量の材料（８０）を選択的に排出するためのデジタル第１ステージと、その上に蒸着された材料を、非接触式の材料定量供給装置により、基体（６０）上に転写するための、フレクソグラフィー印刷シリンダ（５０）及び圧シリンダ（５４）のようなアナログ第２ステージとを有する。
2009509808.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基体上に電子デバイスを印刷する方法において、
基体を得る工程と；
１つの基体支持構造体の少なくとも一部と印刷画像を各々画定する複数のプレート構造体との間に形成された連続する一連の印刷ニップを通して上記基体を送る工程と；
上記プレート構造体の上記印刷画像上に複数の材料のうちの１つを順々に堆積する工程であって、材料の順々の堆積が複数の非接触式の定量供給装置により実行され、各プレート構造体の上記印刷画像が上記基体上に印刷すべき最終の画像層を表すような、堆積工程と；
上記基体が上記連続する一連の印刷ニップを通して送られるときに、上記プレート構造体の上記印刷画像上に堆積された材料を当該基体上に層毎に順々に転写させ、それによって、複数の印刷された画像層からなる印刷された電子デバイスを、付加法で、形成する転写工程と；  
を有することを特徴とする方法。
【請求項２】
上記印刷された画像層の少なくとも１つが実質上均一の厚さを有することを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
上記少なくとも１つの印刷された画像層の厚さがほぼ５０−２００マノメートルの範囲内にあることを特徴とする請求項２に記載の方法。
【請求項４】
上記印刷画像がリセス印刷画像、レリーフ印刷画像及びプラノグラフ印刷画像からなるグループから選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項５】
上記非接触式の定量供給装置がインクジェットヘッドであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項６】
上記複数の材料が導電性材料、半導体性材料及び絶縁性材料からなるグループから選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項７】
上記基体が不被覆紙、被覆紙、積層紙、段ボール、寸法板材、ベニヤ板、ガラス、プラスチックフィルム及びセルロースフィルムからなるグループから選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項８】
上記基体支持構造体が圧シリンダであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項９】
上記プレート構造体がプレートシリンダであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
請求項１に記載の方法により形成された製品。
【請求項１１】
複数の印刷層を形成する方法において、
（ａ）非接触式の材料定量供給装置と、第１の印刷画像を画定する印刷シリンダと、圧
シリンダの少なくとも一部と、を有する第１の印刷ステーションへ基体を送る工程；
（ｂ）非接触式の材料定量供給装置により上記印刷シリンダの上記印刷画像上に第１の材料を堆積する工程；
（ｃ）上記印刷画像上に堆積された第１の材料を上記基体上に転写し、それによって、別個の第１の印刷された画像層を形成する転写工程；
（ｄ）第２の非接触式の材料定量供給装置と、第２の印刷画像を画定する第２の印刷シリンダと、圧シリンダの少なくとも一部と、を有する第２の印刷ステーションへ上記基体を送る工程；
（ｅ）上記第２の非接触式の材料定量供給装置により上記第２の印刷シリンダの上記第２の印刷画像上に第２の材料を堆積する工程；及び
（ｆ）上記第２の印刷画像から上記第１の印刷された層の少なくとも一部上へ上記第２の材料を転写し、それによって、別個の第２の印刷された画像層を形成する転写工程；
を有することを特徴とする方法。
【請求項１２】
上記第１又は第２の印刷された画像層が実質上均一の厚さを有することを特徴とする請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
上記第１又は第２の印刷された画像層の厚さがほぼ５０−２００ナノメートルの範囲内にあることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
【請求項１４】
上記第１又は第２の非接触式の定量供給装置がインクジェットヘッドであることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
【請求項１５】
上記基体が不被覆紙、被覆紙、積層紙、段ボール、寸法板材、ベニヤ板、ガラス、プラスチックフィルム及びセルロースフィルムからなるグループから選択されることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
【請求項１６】
上記材料が導電性材料、半導体性材料、絶縁性材料、金属インク、非金属インク、ニス、接着剤、ポリマーコーティング、有機顔料、無機顔料、塗料及びバリヤ材料からなるグループから選択されることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
【請求項１７】
（ｇ）第３の非接触式の材料定量供給装置と、第３の印刷画像を画定する第３の印刷シリンダと、圧シリンダの少なくとも一部と、を有する第３の印刷ステーションへ上記基体を送る工程；
（ｈ）上記第３の非接触式の材料定量供給装置により上記第３の印刷シリンダの上記第３の印刷画像上に第３の材料を堆積する工程；及び
（ｉ）上記第３の印刷画像から上記第１又は第２の印刷された層の少なくとも一部上へ上記第３の材料を転写し、それによって、別個の第３の印刷された画像層を形成する転写工程；
を更に有することを特徴とする請求項１１に記載の方法。
【請求項１８】
請求項１１に記載の方法により形成された製品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施の形態は一般に印刷システムに関し、特に、付加法的(additive)なプロセスにおいて材料の１又はそれ以上の層を堆積するための印刷システム及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
導電性及び半導体性の有機ポリマーは近年利用できるようになってきた。従来の絶縁性ポリマーに加えて、導電性及び半導体性の有機ポリマーは、ポリマーを使用しての可撓性基体上でのマイクロ電子素子又は完全な回路の形成を可能にする。生産できるマイクロ電気素子のいくつかの例はコンデンサ、抵抗、ダイオード及びトランジスタを含み、一方、完全な回路の例はＲＦＩＤタグ、センサ、可撓性のディスプレイ等を含むことができる。
【０００３】
現在、このようなポリマーの電子素子及び回路は、基体上へのポリマーの蒸着に続き、望まない材料の除去即ちエッチングを行うような周知の減去(subtractive)プロセスにより製造されている。このような周知のプロセスは低価格の電子デバイスを製造するためには遅鈍で、複雑で、高価で、実践的ではない。従って、電子機器製造産業において、ポリマー製及び非ポリマー製の電子素子を製造するために完全付加法プロセスの要求がある。しかし、電子機器を印刷するための適当な完全付加法プロセスは現在当業界で知られていない。
【０００４】
一般に、印刷は、印刷された画像を形成するように画像が層毎に印刷されるような付加法プロセスである。一般に知られているように、グラフィック画像は２つの基本的なカテゴリー即ちベクトル画像及びラスター画像に分類される。ラスター画像は典型的には天然の画像又は写真として特徴づけられる。ラスター画像は連続的な色調及び広範囲の空間周波数を特徴とし、この場合、画像の符号化即ちエンコード化は画素毎に達成しなければならない。他方、ベクトル画像は主としてテキスト、線、ソリッド及びフィールド即ち視域で構成される。画像は極めて単純であり、表現すべき対象物の位置、寸法、形状及び色彩を描写する数学的な方式(formulas)に変えることができる。ベクトル画像においては、ハーフトーンスクリーニング技術を使用して連続的な色調を生じさせる必要はない。このように、印刷電子機器は印刷ベクトル画像に一層類似し、従って、ベクトル画像を印刷できる技術は電子機器を印刷するための最も有望な印刷プラットフォームであると思われることを認識されたい。
【０００５】
従来の印刷技術はベクトル画像及びラスター画像の双方を再生できるが、例えば（ａ）基体上へ極めて精確な量の材料を蒸着する能力；（ｂ）例えばほぼ３ミクロン程度の細い線及びスペースを与える能力；（ｃ）例えばほぼ５０−１００マノメートル程度の材料の極めて均一で極薄の層を転写する能力；（ｄ）例えばほぼ２５ミクロン内で層毎の印刷整合を達成する能力；及び（ｅ）鮮明で連続的な縁部を与える能力を含む、印刷される電子機器の多くの厳重なデザイン要求を満たすことができない。
【０００６】
説明する印刷技術の第１のカテゴリーは、その間でインクを転写するために印刷シリンダと基体との物理的な接触を利用する技術のために接触型印刷プレスとしても時には言及されるアナログ印刷プレスである。その例はフレクソグラフィー、グラビア、活版、スクリーン及びリソグラフィーを含み、そのいくつかを図１０−１２を参照しながら詳細に説明する。
【０００７】
ここで図１０に転じると、全体を符号３２０で示す従来のフレクソグラフィー印刷システムの一例を示す。図１０に明示するように、従来のフレクソグラフィー印刷システム３２０は印刷プレート３２６を担持するフレクソグラフィー印刷シリンダ３２４と、印刷ニップ３３０を形成するように印刷シリンダ３２４と対面する圧胴即ち圧シリンダ３２８とを有し、基体ウエブ３３４はニップを通して送られる。従来のフレクソグラフィー印刷システム３２０はまた定量供給量のインクを印刷シリンダ３２４へ転写するインク定量供給ローラ３４０を有する。印刷プレート３２６は所望の印刷画像３４４を形成するレリーフ領域を含む。使用において、印刷シリンダの印刷プレート３２６は、インク定量供給ロール３４０との接触によりそこに供給されたインクを、印刷ニップ３３０を通過する基体ウエブ３３４へ転写し、それによって印刷画像３４６を形成する。基体ウエブ３３４が印刷ニップ３３０を通って進行する際、基体ウエブ３３４が印刷シリンダ３２４に接触するときに、圧シリンダ３２８は基体ウエブ３３４をバックアップし、支持する。
【０００８】
アニロックスロールとも呼ばれるインク定量供給ロール３４０は印刷プレート上にインクフィルムを運んで蒸着する小さな一様のセル即ちポケット（図示せず）を刻印された表面を有する。あるフレクソグラフィープレスにおいては、インクは、インクパン３５０からインクを摘出し、過剰なインクを搾り出すような接触転写でインクをアニロックスロール３４０に転写する別個のフオンテン(fountain)ロール３４８により、アニロックスロールに定量
供給される。図示しない一層近代的な形状においては、アニロックスロール３４０はドクターブレード（図示せず）の使用によりフオンテンロール及び定量供給ロールの二重の目的にかない、このドクターブレードはアニロックスロールから過剰なインクを削り取り、窪んだセル内にインクのみを残すような細長い金属ブレード即ちナイフである。
【０００９】
カラー印刷環境においては、フレクソグラフィー印刷プレス３２０は各所望のインクカラーのための印刷ステーションを有する。例えば、４工程カラー印刷プレスは色彩即ちカラーＣ、Ｍ、Ｙ、Ｋに対してそれぞれ１つずつ合計４つの印刷ステーションを有する。各印刷ステーションは別個のインクパン、随意のフオンテンロール、アニロックスロール及び印刷シリンダを有する。当業界で周知の形状として、各印刷ステーションはまた別個の圧シリンダ３２８を有することができるか又は各印刷ステーションは中央の圧シリンダ（ＣＩＣ）の一部を利用することができる。
【００１０】
ここで図１１に転じると、全体を符号４２０で表す従来のグラビア印刷プレスを示す。図１１に明示するように、グラビア印刷プレス４２０は印刷表面４２８を備えた印刷シリンダ４２４と、インクリザーバ４３０と、圧シリンダ４３４とを有する。印刷表面４２８は印刷すべき画像を画定する。画像領域はシリンダ４２４内にエッチング又は刻印された蜂の巣形状のセル即ち穴を有する。シリンダ４２４のエッチングされていない領域は非画像即ち非印刷領域を表す。印刷シリンダ４２４は回転するときにインクリザーバ内に浸される。印刷シリンダ４２４がインクリザーバ内で回転すると、そのシリンダはインクをピックアップし、そのインクはシリンダ表面４２８のエッチングされた穴を満たす。シリンダ４２４が旋回すると、過剰なインクは可撓性のスチール製ドクターブレード４４４によりシリンダから掃き取られる。圧シリンダ４３４は、例えばゴム、ニトリル、ポリウレタン等の表面を有し、印刷シリンダ４２４に対して接線方向で装着される。基体ウエブ４５０が印刷シリンダ４２４と圧シリンダ４３４との間を通過するとき、圧シリンダ４３４は進行している基体ウエブ４５０を印刷表面４２８に対して押し付けるように作動する。印刷シリンダ４２４と基体ウエブ４５０との間の接触により、セル内に位置するインクは印刷された画像の形として基体ウエブ４５０上に転写させられる。
【００１１】
ここで、図１２に転じると、全体を符号５２０で表す従来のオフセットリソグラフィー印刷プレスの１つの実施の形態を示す。リソグラフィーは「オフセット」印刷技術であるので、インクはグラビア又はフレクソグラフィーの場合のように印刷プレート（又はシリンダ）から基体へ直接適用されないが、（印刷すべきテキスト又はアートワークの如き）「画像」を形成するように印刷プレートに適用され、この画像は次いでゴムの「ブランケット」に転写又は「オフセット」される。次いで、ブランケット上の画像は印刷された製品を生じさせるように基体（典型的には紙又はボール紙）に転写される。
【００１２】
リソグラフィープレス５２０はシリンダ５２４上のプレート、ブランケットシリンダ５２８及び圧シリンダ５３２である３つの印刷シリンダを有し、更に、インク(inking)システム５３６及び湿潤(dampening)システム５４０を有する。リソグラフィーはプレートシリンダにより支持されたプラノグラフィープレート５４２を使用する。プラノグラフィープレートは、その上において、画像領域が非画像領域に関して隆起もインデント（凹み）もしていない形式のプレートである。画像領域及び非画像領域の代わりに、印刷プレートの実質上同じ面上の両者は物理化学的な特性を異ならせることにより画定される。
【００１３】
シリンダ５２４上のプレートは、プレートの画像領域が（油を好む）親油性それ故インク受容性となり、非画像領域が（水を好む）親水性となるような化学処理を受ける。印刷中、表面張力を低下させｐＨを制御するために少量のイソプロピルアルコール及び他の添加物を含む主として水により構成された湿潤溶液が湿潤システム５４０により印刷プレートに薄い層として最初に適用される。湿潤溶液は印刷プレート５４２の親水性の非画像領域へ移動する。次いで、インクはインクシステム５３６により印刷プレートに適用される。インクは親油性画像領域へ移動する。インク及び水は本質的には混合しないので、フオンテン溶液は、インクがプレートの非画像領域へ移動するのを阻止する。
【００１４】
図１０−１２に示す形式のフレクソグラフィー、グラビア及びリソグラフィー印刷プレス、及び、活版印刷等のような他のアナログ印刷プレスは新聞印刷、雑誌印刷、パッケージ印刷等のような伝統的な印刷応用において十分に作用するが、このようなアナログ技術は印刷される電子デバイスの能力及び結果としての印刷された電子デバイスの信頼性の双方に影響を与えることのある多くの欠点に悩む。１つのこのような欠点は、あるアナログプレスが、印刷された電子機器において幅広く使用されるクリスプや連続的な線やソリッドを印刷することができないことである。例えば、グラビア印刷プレスは、印刷シリンダのエッチングされたセルのため、印刷シリンダから基体上への画像を妨げる。当業界で周知のように、ハーフトーンのスクリーニングは、人間の目が印刷された画像を知覚するために統合を行うような近接して離間するドットのアレイ即ち列で画像を描写する。しかし、スクリーニングは写真に対しては十分に具合よくいくが、スクリーニングはインク拡散(spread)の乏しい離間したドット及び（プレートと基体との間の良好な接触を妨げる粗い表面により生じる）欠けた（紛失した）ドットを招く。インク拡散の乏しい離間したドット及び欠けたドットは描写された層の連続性を悪化させ、これは機能性のない電子デバイスを生じさせることがある。
【００１５】
アナログ即ち接触形式の印刷プレスの別の欠点は、数ある中でも従来のアニロックス又は定量供給ロールのため、アナログ印刷プレスが、基体上へインクの極めて薄い（例えば５−１００ナノメートルの）層を確実に定量供給し、均一に転写することができないことである。例えば、フレクソグラフィープレスにおいては、アニロックスロールの固有の属性（即ちセル周波数）及び印刷シリンダへインクを転写する物理的な手段は、インクが印刷プレートから基体へ転写された後に、不正確で不均一なインクフィルム厚さを生じさせる。更に、フレクソグラフィー及びグラビアの双方におけるドクターブレードの使用は印刷シリンダに沿った不均一なインクの分布を生じさせることがあり、基体上に蒸着したときに不均一な層をもたらす。
【００１６】
アナログ即ち接触形式の印刷プレスの更に別の欠点は、トレース、電極等のような極めて小さな特色(features) を描写できないことである。例えば、ほぼ１インチ（約２５．４ｍｍ）の１３．５６ＭＨｚのＲＦＩＤタグはほぼ３ミクロンでソース及びドレン電極を描写するためにトランジスタのような素子を必要とし、また、ほぼ３ミクロンのこのような特色間の間隔を必要とする。従来の印刷プレスでは、３ミクロンの特色の信頼ある印刷は現在達成できない。例えば、１３３ｌｐｉ（１インチ当りの線数）でスクリーンされたリソグラフィー印刷プレート上の１％のドットの公称直径は約１０ミクロンである。３ミクロンの特色を確実に印刷するためには、ほぼ５００ｌｐｉのスクリーニング周波数で１％のドットを確実に印刷する能力を必要とし、これは現在の印刷能力を越えている。
【００１７】
最後に、多くの従来のアナログプレスは多くの印刷された電子デザイン仕様において必要とされるほぼ２５ミクロンの整合公差を満たすことができない。例えば、典型的な商業リソグラフィープレスはハーフトーンのドットの列間隔程度の整合誤差を生じさせることがある。普通に使用されているスクリーン周波数が１３３ｌｐｉなので、これはほぼ９４ミクロンの公差として算定される。整合誤差を半分に削減できる場合でさえ、４７ミクロンは依然として大半の印刷された電子デバイスに要求されるデザイン公差のほぼ２倍である。一層厳密な制御においてさえ、整合は「平均として」のみ達成でき、これは、印刷毎の実際の整合が実質上変化し、デバイスの歩留まりを大幅に減少させることを意味する。
【００１８】
印刷電子デバイスにおける問題は接触形式の印刷プレスのみに限定されない。近年、コスト、速度、作業量等を改善するための伝統的なアナログ印刷技術を補強するためにデジタル印刷技術が開発されてきた。しかし、デジタル印刷技術はその問題を伴わないわけではない。基体と接触せずに基体上に材料を蒸着するため非接触式の装置とも呼ばれる１つの形式のデジタル印刷装置はデジタルインクジェットである。受け取った排出信号に基づいて特定の位置で精確な量のインクを基体上に蒸着できる圧電及び熱（バブルジェット）を含むいくつかの形式のインクジェットが開発されてきた。
【００１９】
しかし、グラビア印刷プレスと同様、インクジェット印刷は本質的にスクリーンプロセスであり、従って、ベクトル画像及びラスター画像を描写しない。特に、インクジェット印刷はぎざぎざの縁部及び一貫しない不連続のソリッドを生じさせてしまう。更に、インクジェットはまた個々のインク液滴の層からなる波形のフィルムを生じさせる傾向を有し、不均一な層厚さを招くことがある。このような問題は印刷電子操作及び信頼性に影響を及ぼす可能性がある。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【００２０】
本発明の態様によれば、基体上に電子デバイスを印刷する方法が提供される。この方法は基体を得る工程と、連続する一連の印刷ニップを通して基体を送る工程とを有する。ニップは１つの基体支持構造体の少なくとも一部と印刷画像を各々画定する複数のプレート構造体との間に形成される。複数の材料の１つはプレート構造体の上記印刷画像上に順々に堆積される。材料の順々の堆積は複数の非接触式の定量供給装置により実行され、各プレート構造体の印刷画像は基体上に印刷すべき最終の画像層を表す。方法は更に、基体が連続する一連の印刷ニップを通して送られるときに、プレート構造体の印刷画像上に堆積された材料を基体上に層毎に順々に転写させ、それによって、複数の印刷された画像層からなる印刷された電子デバイスを、付加法で、形成する転写工程を有する。
【００２１】
本発明の別の態様では、複数の印刷層を形成する方法が提供される。この方法は、非接触式の材料定量供給装置と、第１の印刷画像を画定する印刷シリンダと、圧シリンダの少なくとも一部と、を有する第１の印刷ステーションへ基体を送る工程と；非接触式の材料定量供給装置により印刷シリンダの印刷画像上に第１の材料を堆積する工程と；印刷画像上に堆積された第１の材料を基体上に転写し、それによって、別個の第１の印刷された画像層を形成する転写工程と；を有する。方法は更に、第２の非接触式の材料定量供給装置と、第２の印刷画像を画定する第２の印刷シリンダと、圧シリンダの少なくとも一部と、を有する第２の印刷ステーションへ基体を送る工程と；第２の非接触式の材料定量供給装置により第２の印刷シリンダの第２の印刷画像上に第２の材料を堆積する工程と；第２の印刷画像から第１の印刷された層の少なくとも一部上へ第２の材料を転写し、それによって、別個の第２の印刷された画像層を形成する転写工程と；を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
本発明の上述の態様及び多くの付随する利点は、添付図面に関連させたときの以下の詳細な説明を参照することにより一層容易に認識できよう。
【００２３】
同様の符号が同様の素子に対応するような添付図面を参照して、本発明の実施の形態をここで説明する。以下の説明は完全な付加法によりポリマー製及び非ポリマー製材料で印刷された電子デバイスを製造するためのシステム及び方法の例を提供する。本発明のシステム及び方法はまた、種々の基体に対してグラフィックアートを印刷し、または、基体を色彩化、被覆、塗装し、または、基体に他の表面処理を施すために使用するのに適することができる。以下の例は、定量供給量の材料を選択的に排出するための１又はそれ以上のデジタルインクジェットヘッド、蒸気蒸着システム、エーロゾルシステム等のような非接触式の材料定量供給装置の形をしたデジタル第１ステージと、その上に蒸着された材料を非接触式の材料定量供給装置により基体上に転写するためのフレクソグラフィー印刷シリンダ及び圧シリンダのようなアナログ第２ステージとを有する２ステージ印刷プロセスとしてシステム及び方法を全体的に述べる。このような印刷システムがデジタル及びアナログステージの両方を利用するので、システムはまた「混成印刷システム」としても参照することができる。しかし、これらの例は本質的に単なる例示であり、特許請求の範囲で述べるような本発明の実施の形態を限定するものとして考えるべきではないことは明らかであろう。
【００２４】
上述の従来の印刷技術の欠点及び欠陥に直面して、この出願の発明者等は、以下に詳細に説明するように、例えば印刷された電子機器を完全付加法プロセスで製造するために基体上に材料を選択的に蒸着／堆積するための混成印刷システム及び方法を開発した。この目的のため、及び、本発明の態様に従った、混成印刷システムの１つの例示的な実施の形態を、図１を参照して、ここで詳細に説明する。ここで図１を参照すると、本発明の態様に従って形成された、全体を符号２０で示す１つの例示的な混成印刷システムを表す概略線図を示す。一般的に述べれば、混成印刷システム２０は非接触式の材料定量供給装置２４と、非接触式の材料定量供給装置２４から精確に定量供給される量の材料を受け取り、その材料を別個の層として選択された量及び位置で基体上に蒸着／堆積するための材料転写組立体２８とを有する。印刷システム２０は更に１又はそれ以上の駆動モータ３４と、基体ウエブ前進構造体４０と、全体の印刷プロセスを制御するための印刷制御システム４４とを有する。
【００２５】
本発明の１つの実施の形態においては、材料転写組立体２８は、印刷シリンダ、圧シリンダ及び印刷シリンダと圧シリンダとの間で基体を前進させるための普通の構造体を有する任意の既知のフレクソグラフィー又は同様に形状づけられたプレスのように形状づけることができる。図２に示す１つの例示的な実施の形態においては、材料転写組立体２８は並置する印刷シリンダ５０及び圧シリンダ５４を有し、それによって、印刷ニッ５６を形成する。印刷シリンダ５０と圧シリンダ５４との間の間隔は、所望の基体や基体厚さ及び印刷シリンダと基体との間の接触のレベルを含む種々の因子に基づき選択される。印刷シリンダ５０は圧シリンダ５４に関して調整可能に装着することができ、そのため、印刷ニップ５６の間隔は応用毎に変更することができる。使用において、基体６０のウエブは印刷ニップ５６を通して送られ、このウエブ上には、印刷シリンダ５０により材料８０が印刷されて、印刷された画像８２を形成する。
【００２６】
印刷シリンダ５０は普通の形状のものであり、シリンダの中央の長手軸線を画定する支持シャフト６６と、１つの実施の形態においては、印刷すべき画像を画定する上昇した区分７６を備えたフレクソグラフィー印刷プレート（例えばレリーフ印刷プレート）７２を受け入れるようになった外周辺の支持表面６８とを有する。１つの実施の形態では、画像は印刷される電子デバイスのための回路レイアウトである。他の実施の形態では、画像はグラフィックアートに使用するための色彩分離又はコーティング、着色剤又は表面処理に使用するためのフィルムアプリケータロールである。印刷シリンダ５０と同様、圧シリンダ５４は普通の形状のものであり、シリンダの中央長手軸線を画定する支持シャフト（図示せず）と、基体６０を支持するようになった外周辺の支持表面７８とを有する。
【００２７】
印刷シリンダ５０及び圧シリンダ５４はそのそれぞれの支持シャフトを介して軸受上で回転するように装着され、適当な歯車装置を介して１又はそれ以上の適当なモータ３４により回転駆動される。材料転写組立体２８は圧シリンダを有するものとして示すが、垂直又は水平なプラテンのような他の基体支持構造体を使用することができる。
【００２８】
図２の実施の形態はレリーフ画像を有する印刷プレート７２を含むが、印刷プレート７２はリセス画像又はプラノグラフィー(平版)画像を画定することができることを認識されたい。更に、印刷プレートはフレクソグラフィーで普通のような可撓性の材料で構成する必要はない。代わりに、ある実施の形態においては、活版印刷と同様の隆起した印刷領域を備えた一層剛直なプレートを使用することができる。ある実施の形態では、ほぼ３ミクロンの間隔で離間した特色(features) を含む電子デバイスを印刷することが望まれる。印刷された特色におけるこの精度を達成するため、フォトレジスト性のプレート材料を作像するために普通の１ミクロン直径のレーザーを使用することができる。完成した後、普通の減去プロセスを使用して、非画像領域をエッチング除去し、レリーフを備えた印刷プレートを産み出すことができる。
【００２９】
本発明の実施の形態においてレリーフ印刷プレートを利用することによりいくつかの利点を実現することができ、これをここで詳細に説明する。隆起した画像を備えた印刷プレートを使用したとき、レリーフのこれらの領域は非接触式の材料定量供給装置から材料を受け取る唯一の領域である。従って、これらの領域は基体上に材料を転写し、それによって、鮮明で正確な特色を保証する。インクが間違って非画像領域上に付着したような場合は、これらの領域は画像のレリーフのため印刷を行わず、従って、余剰のレベルを提供する。
【００３０】
混成印刷システム２０の非接触式の定量供給装置２４は印刷シリンダ５０の近傍で装着される。いくつかの実施の形態においては、装置２４は、所望の応用において必要とされる精度に応じて、印刷シリンダ５０からほぼ１−４ｍｍの位置に装着される。１つの実施の形態においては、装置２４は印刷シリンダ５０から１ｍｍ以下の位置に装着される。非接触式の材料定量供給装置２４は、例えば印刷制御システム４４から適当な排出信号を受け取ったときに、印刷シリンダ５０により画定された印刷画像上に精確に定量供給された量の材料８０を転写するように適当に形状づけられる。
【００３１】
いくつかの実施の形態においては、非接触式の定量供給装置２４はほぼ０．７５ピコリットル又はそれ以上の量の材料８０を定量供給できる。量は電子デバイス内に存在する特色の形式に依存することを認識されたい。例えば、システム２０がほぼ５０ｎｍのフィルム厚さを有する３ミクロンだけ離間した３ミクロン幅の線を描写すべき場合、装置２４は高解像度で０．７５ピコリットルのようなサブピコリットルの液滴を蒸着する。システム２０がほぼ３００ｎｍのフィルム厚さを有する３ミクロン又はそれ以上のゲート電極又はトレースを描写すべき場合、装置２４はほぼ５ピコリットルの液滴を蒸着する。システム２０は、一方がサブピコリットル範囲で液滴を蒸着し、他方が５−１００ピコリットル範囲で液滴を蒸着するような２つの装置２４を組み込むことができることを認識されたい。
【００３２】
非接触式の材料定量供給装置２４は材料のリザーバ８６に連通するように接続される。リザーバ８６は装置２４と一体化することができ又は装置の近傍に又は装置から遠く離れて別個に位置させることができる。リザーバ８６内に貯蔵される材料は、これらに限定されないが、金フレーク、銀フレーク、ナノ銀又はナノ金のような導電性材料、ＰＥＤＯＴとしても知られるポリチオフェンのような半導体性材料又はアニリン及びピロールの他の適当な共重合体並びにポリビニルフェノールのような絶縁性材料とすることができる。材料は任意の適当な溶液内に懸濁又は溶解することができる。１又はそれ以上の非接触式の定量供給装置２４は各印刷シリンダ５０と一緒に使用することができ、例えば、別個の印刷シリンダ区域と関連させることができることを認識されたい。
【００３３】
印刷制御システム４４により送られる適当な排出信号は、印刷シリンダ５０上に蒸着される定量供給量の材料が位置毎に異なることができ、従って、製造できる電子素子及び回路パターンの融通性を増大させることを示すことができることを認識されたい。１つの実施の形態においては、非接触式の材料定量供給装置２４はデジタル型で非接触式の圧電インクジェットヘッドである。本発明の他の実施の形態に利用できる非接触式の材料定量供給装置の他の例は、これらに限定されないが、周知の熱又は音響駆動インクジェットヘッド、普通のエーロゾルシステム又は蒸気蒸着システムを含むことができる。蒸気蒸着システムにおいては、濃い蒸気を発生させ、蒸気に対する露出時間が印刷プレートへ定量供給される材料の量を決定する。この実施の形態においては、蒸気蒸着システムは許容できる印刷された電子機器をもたらすためにレリーフ印刷プレートとともに使用される。
【００３４】
本発明のいくつかの実施の形態においては、インクジェットヘッドは多くの有益な特色のため非接触式の材料定量供給装置として使用され、そのいくつかをここで説明する。圧電インクジェットヘッドのようなインクジェットヘッドは広範囲の材料及び粘度に適応でき、従って、一層フレキシブルな印刷プラットフォームを与える。インクジェットヘッドはまた特定の量の材料を精確に定量供給するように設計され、約０．７５ピコリットル程度の材料を精確に定量供給できる。インクジェットヘッドは典型的には、受け取った排出信号に基づいて個々に排出を行うことのできる複数（例えば、１、１６、６４、１２８又は２５６）の別個の排出ノズルを備えるように形状づけられる。ノズルの数及び各ノズルの排出を制御する能力は印刷プレートにより形成された画像上への材料の極めて精確で融通性のある配置を提供する。インクジェットヘッドはまた、シールされたリザーバを提供するその能力により、多くの環境的な利益及び流体取り扱い利益を提供する。これは、揮発性有機成分（ＶＯＣ）の流出に関連するトラブルを最小化するか又は潜在的に排除する。シールされたリザーバはまた蒸発に関する材料の無駄、汚染及び掃除を減少させ、作動コストを少なくする。
【００３５】
印刷システム２０は図示を容易にするために図示しない他の素子を含むことができることを認識されたい。例えば、印刷システム２０は、これに作業素子を機能的に接続させるフレームを有する。フレームは種々の素子を保持したり支持したりするために一緒に組立てられる任意の種々の構造的な部材とすることができ、また、一般に、一緒に溶接、リベット止め、ボルト止め又は他の方法で接続されたスチール製のフレーム部材で構成することができる。
【００３６】
印刷システム２０を使用して画像を印刷するため、基体６０のウエブは印刷ニップ５６を通して前進させられ、普通の巻き取りスプール又は他の形式のウエブ前進構造体４０に結合される。印刷制御システム４４が所望の画像を印刷する用意が整ったとき、印刷制御システム４４は適当な信号を非接触式の定量供給装置２４と印刷シリンダ５０及び圧シリンダ５４を回転させるための１又はそれ以上のモータ３４とへ送り、印刷ニップ５６を通して基体６０を前進させるためのウエブ前進構造体４０を作動させる。基体６０が印刷ニップ５６を通って前進し、印刷シリンダ５０及び圧シリンダ５４が互いに反対方向に回転すると、印刷制御システム４４により非接触式の定量供給装置２４へ送られた信号に基づいて、非接触式の定量供給装置２４は、適当な時期に、印刷画像を形成する上昇した区分７６のような印刷シリンダ５０の回転する印刷プレート７２上へ、定量供給量及び選択された位置で、材料８０を蒸着する。
【００３７】
印刷シリンダ５０の回転及び非接触式の定量供給装置２４による印刷シリンダ５０上への材料８０の蒸着は、材料８０が所望の位置及び量で蒸着されるように、同期化されることを認識されたい。印刷シリンダ５０及び圧シリンダ５４が互いに反対方向に回転するとき、基体６０の区分は印刷ニップ５６を通過する。基体６０の区分が印刷ニップ５６を通って進行するとき、印刷プレート７２からの材料８０は、基体６０との接触により、図３Ａ、３Ｂに詳細に示すように、印刷プレート画像の形として転写される。このように、材料８０は印刷された層として基体６０上に蒸着され、それによって、印刷された画像８２を形成する。
【００３８】
ここで図４に転じると、本発明の態様に従って形成された（全体を符号１２０で示す）混成印刷システムの別の実施の形態の概略図を示す。システム１２０は、以下に詳細に説明する差異を除き、材料、構成及び作動において、図１−３に示す印刷システムと実質上類似する。システム１２０は蒸着された材料の複数の層を有するコンデンサのような選択された電子素子を製造するのに適する。図５に示すように、システム１２０は複数の（３個示す）印刷ステーション１２２Ａ−１２２Ｃを有し、各ステーションはそれぞれインクジェットヘッドのような非接触式の定量供給装置１２４Ａ−１２４Ｃと、印刷シリンダ１５０Ａ−１５０Ｃと、中央の圧シリンダ（ＣＩＣ）１５４の区分とを有する。ＣＩＣを示すが、図９に明示するように、インライン形状としての各印刷シリンダ１５０Ａ−１５０Ｃのための別個の圧シリンダ１５６Ａ−１５６Ｃのような他の形状を本発明で実施することができる。
【００３９】
図５に戻ると、印刷シリンダ１５０Ａ−１５０ＣはＣＩＣ１５４のまわりで対称的に位置決めされ、それからの離間距離は選択された基体を受け入れるための適当な印刷ニップ１５８Ａ−１５８Ｃを形成する。印刷シリンダ１５０Ａ−１５０Ｃは異なる基体及び基体厚さに適応させるように印刷ニップ１５８Ａ−１５８Ｃを調整するために調整可能な状態で装着することができることを認識されたい。図示の実施の形態においては、非接触式の材料定量供給装置１２４Ａ−１２４Ｃはインクジェットヘッドであり、各インクジェットヘッドは１つ又は複数の所望のポリマー又は非ポリマー材料を保持するそれぞれのリザーバ（図示せず）に流体連通した状態で接続される。このような材料は、これらに限定されないが、導電性材料、半導体性材料又は誘電性材料を含むことができる。
【００４０】
図示の実施の形態においては、インクジェットヘッド１２４Ａ、１２４Ｂ、１２４Ｃは金のような導電性材料、ポリビニルフェノールのような絶縁性材料及び銀のような別の導電性材料を保持するリザーバにそれぞれ接続される。このように、印刷ステーション１２２Ａ−１２２Ｃにより蒸着された付加的な層はコンデンサを形成するために使用することができ、これを以下に詳細に説明する。
【００４１】
各印刷シリンダ１５０Ａ−１５０Ｃは印刷プレート１６６Ａ−１６６Ｃをそれぞれ支持する。図６Ａ−６Ｃに明示するように、各印刷プレート１６６Ａ−１６６Ｃは印刷画像１６８Ａ−１６８Ｃを画定し、この場合、印刷画像の集合した層は印刷すべき電子デバイスを形成する。印刷画像１６８Ａ−１６８Ｃはレリーフ、レセス又はプラノグラフィーのいずれかとして形成することができる。図示の実施の形態においては、印刷画像はレリーフとして形成される。図７Ａ−７Ｃに転じると、完全付加法プロセスにおいてポリマー及び非ポリマー材料でコンデンサを製造するための一組の印刷プレート１６６Ａ−１６６Ｃの１つの例を示す。図７Ａ−７Ｃに明示するように、各印刷プレート１６６Ａ−１６６Ｃは基体１６０上に印刷すべき印刷画像１６８Ａ−１６８Ｃをそれぞれ画定する。
【００４２】
ここで、図４−８を参照しながら、電子デバイス１８８を製造するためのシステム１２０を使用する１つの適当な方法を説明する。図５に明示するように、基体１６０のウエブは適当なローラ１９０のまわり及び圧シリンダ１５４のまわりを縫うように進み、巻き取りスプール又は他の形式のウエブ前進構造体１７０に接続される。印刷制御システム１８４が所望の印刷される電子デバイスを印刷する準備が整ったとき、印刷制御システム１８４は適当な信号を非接触式の定量供給装置１２４Ａと印刷シリンダ１５０Ａ−１５４Ｃ及び圧シリンダ１５４を回転させるための１又はそれ以上のモータ１８６とへ送り、第１の印刷ステーション１２２Ａの第１の印刷ニップ１５６Ａを通して基体１６０を前進させるためのウエブ前進構造体１７０を作動させる。基体１６０が印刷ニップ１５６Ａを通って前進し、印刷シリンダ１５０Ａ及び圧シリンダ１５４が互いに反対方向に回転すると、印刷制御システム１８４によりそこへ送られた信号に基づいて、非接触式の定量供給装置１２４Ａは、適当な時期に、印刷画像１６８Ａのような印刷シリンダ１５０Ａの回転する印刷プレート１６６Ａ上へ、定量供給量及び選択された位置で、材料１８０Ａを蒸着する。
【００４３】
印刷シリンダ１５０Ａの回転及び非接触式の定量供給装置１２４Ａによる印刷シリンダ１５０Ａ上への材料１８０Ａの蒸着は、材料１８０Ａが所望の位置及び量で蒸着されるように、同期化されることを認識されたい。印刷シリンダ１５０Ａ及び圧シリンダ１５４が互いに反対方向に回転するとき、基体１６０の区分は第１の印刷ステーション１２２Ａの印刷ニップ１５６Ａを通過する。基体１６０の区分が印刷ニップ１５６Ａを通って進行すると、印刷プレート１６６Ａからの材料１８０Ａは、基体１６０との接触により、印刷画像１６８Ａの形として基体１６０上に転写される。このように、第１の印刷ステーション１２２Ａは材料１８０Ａの第１の層を基体上に蒸着し、それによって、第１の印刷された画像層１８２Ａを形成する。１つの実施の形態においては、第１の印刷ステーション１２２Ａは、ほぼ５０ナノメートルの厚さで、図７Ａに示すパターンで、金のような導体を基体１６０上に蒸着する。
【００４４】
このときその上に第１の印刷された画像層１８２Ａを有する基体１６０の区分は第２の印刷ステーション１２２Ｂへ前進させられ、ここで、第１の印刷された画像層１８２Ａ上への第２の層の蒸着工程が行われる。再度、第２の印刷ステーション１２２Ｂは第１の印刷ステーション１２２Ａと実質上同様に作動し、この場合、制御システム１８４からの適正な信号により、材料１８０Ｂは非接触式の定量供給装置１２４Ｂから印刷プレート１６６Ｂの印刷画像１６８Ｂ上に蒸着され、次いで、基体が第２の印刷ステーション１２２Ｂの第２の印刷ニップ１５６Ｂを通過するときに、印刷プレート１６６Ｂからの材料１８０Ｂを第１の印刷された画像層１８２Ａの少なくとも一部上に転写し、それによって、第２の印刷された画像層１８２Ｂを形成することを認識されたい。
【００４５】
１つの実施の形態においては、第２の印刷ステーション１２２Ｂは第２の印刷画像層１８２Ｂとしてポリビニルフェノールのような絶縁体を第１の印刷された画像層１８２Ａ上に蒸着する。第２の印刷された画像層は図７Ｂに示す画像１６８Ｂの形をしており、ほぼ２００ナノメートルの厚さである。この実施の形態においては、第２の印刷ステーションはほぼ２５ミクロンの層毎の（即ち、第１及び第２の層１８２Ａ、１８２Ｂ間の）整合公差を可能にする。
【００４６】
このときその上に第１及び第２の印刷された画像層１８２Ａ、１８２Ｂを有する基体１６０の区分は第３の印刷ステーション１２２Ｃへ前進させられ、ここで、第１の２つの印刷された画像層上への材料１８０Ｃの第３の層の蒸着工程が行われる。再度、第３の印刷ステーション１８２Ｃは第１及び第２の印刷ステーション１２２Ａ−Ｂと実質上同様に作動し、この場合、制御システム１８４からの適正な信号により、材料１８０Ｃは非接触式の定量供給装置１２４Ｃから印刷プレート１６６Ｃの印刷画像１６８Ｃ上に蒸着され、次いで、基体１６０が第３の印刷ステーション１２２Ｃの第３の印刷ニップ１５６Ｃを通過するときに、印刷プレート１６６Ｃからの材料１８０Ｃを第１及び（又は）第２の印刷された画像層１８２Ａ、１８２Ｂの少なくとも一部上に転写し、それによって、第３の印刷された画像層１８２Ｃを形成することを認識されたい。
【００４７】
１つの実施の形態においては、第３の印刷ステーション１２２Ｃはほぼ１００ナノメートルの厚さの図７Ｃに示す画像の形をした銀のような導体を第２の印刷された画像層１８２Ｂ上に蒸着する。この実施の形態においては、第３の印刷ステーション１２２Ｃはほぼ２５ミクロンの層毎の（即ち、第２及び第３の層１８２Ｂ、１８２Ｃ間の）整合公差を可能にする。
【００４８】
４つ以上の層を有する電子デバイスを製造したい場合は、適当な材料及び所望の画像を集合層上に印刷するための、図５に２点鎖線で示すような任意の数の付加的な印刷ステーション１２２を追加することができる。電子デバイス１８８がこのような付加法プロセスにおいて印刷を終了した後、基体１６０はほぼ１００−１８０℃の温度範囲で作動する熱オーブンのような乾燥装置１９４を通して送ることができる。印刷システム１２０により製造された１つの適当な電子デバイスの側面図を、層毎に、図８Ａ−８Ｃに示す。
【００４９】
上述の説明及びここでの図示から分かるように、本発明の実施の形態は付加法プロセスで電子デバイスを製造するための混成印刷システム及び方法を提供する。インクジェットヘッドのような非接触式の材料定量供給装置を使用することにより、精確に定量供給される量の材料を所望の位置において印刷プレート上に蒸着することができる。インクジェットヘッドの精確な定量供給及び精確な位置での蒸着能力はまた、５０−１００ナノメートル又はそれ以上の厚さ程度の実質上均一な厚さを有する材料の層を蒸着する能力を混成システム及び方法に提供する。インクジェットヘッド及びレリーフ印刷プレートはまた、直線的で連続的な線を生じさせるために、及び、ある例では２５ミクロン以下となるような層毎の整合公差を提供するために、３ミクロン内で、トレース、電極等のような特色を配列する能力を提供する。
【００５０】
ここでは、コンデンサの製造を図示し、説明したが、ここで述べた方法及びシステムを使用して、他の電子デバイスを製造することができる。例えば、蒸着すべき材料、各印刷プレート上に形成される画像、蒸着される層の順番及び印刷ステーションの選択により、任意の数の電子デバイスを製造することができることを認識されたい。電子デバイスの例は、これらに限定されないが、抵抗、コンデンサ、誘導子、トランジスタ、ダイオード、整流器、オッシレータ、メモリー、化学センサ、電気センサ、温度センサ、湿度センサ、圧力センサ、運動センサ及びｐＨセンサ、ディスプレイ、スピーカー、Ｉ／Ｏパネル、時計、電光灯、太陽電池、赤外線電池及びラジオを含む。
【００５１】
１つの非限定的な実施の形態においては、それぞれ金のような第１の導体、ＰＥＤＯＴとしても知られるポリチオフェンのような半導体、ポリビニルフェノールのような絶縁体又は誘電体及び銀のような第２の導体の層を順番に蒸着する４つの印刷ステーションを有するシステムにより、トランジスタを形成することができる。
【００５２】
例えば、普通の印刷インク、導電性及び半導電性のポリマー又は非ポリマーインク、誘電性ポリマー、ミクロ又はナノ粒子金属インク、有機及び無機染料及び顔料、塗料、バリヤ材料、接着剤、ニス等のような、溶液に溶解又は懸濁された任意の材料は本発明の実施の形態で実践することができ、本発明の実施の形態に利用される非接触式の定量供給装置により排出できることを認識されたい。
【００５３】
プロセス又は非プロセスカラーインクがカラー印刷環境において印刷されるような実施の形態においては、従来の印刷システムよりも優れた多くの利益を実現できる。例えば、インクジェットヘッドのような非接触式の材料定量供給装置の使用は、ドクターブレード、インク室、パイプ、ポンプ、アニロックスロール、インク摘出及び転写ロール、ＶＯＣを取り扱うための通気フード及びファン等のような付加的な定量供給ハードウエアの必要性を排除することにより、印刷システムを簡単化する。従って、印刷シリンダ及び圧シリンダのようなアナログ印刷プレス素子を伴った非接触式の材料定量供給装置の使用は、商業的な印刷産業におけるこのような設備の作動及びコストを大幅に簡略化できる。
【００５４】
添付図面に示した実施の形態を参照して本発明を説明したが、特許請求の範囲で規定された本発明の要旨から逸脱することなく、代替を行うことができ、等価物をここで使用することができることに留意されたい。例えば、フレクソグラフィープレスを参照して本発明の実施の形態を説明したが、本発明の態様はまた、リソグラフィー、活版印刷、ロトグラビア及びスクリーン印刷のような他の形式のウエブ印刷プレスからの素子を使用して利用することができ、素子及び技術は本発明の要旨内に入ると考えられることを認識されたい。いくつかの実施の形態においては、基体は、これらに限定されないが、不被覆紙、被覆紙、積層紙製品、段ボール、寸法板材、ベニヤ板、ガラス、及び、ポリエチレン又はポリナフタレンのような種々のプラスチックフィルム、セルロースフィルム等から選択できる。更に、印刷ステーション１２２Ａ−１２２Ｃは混成印刷ステーションとして図示し、説明したが、これらのうちの任意の１つはインクジェットヘッド、グラビア又はフレクソグラフィーのような普通の印刷ステーションとすることができることを認識されたい。それ故、本発明の要旨は特許請求の範囲及びその等価物から決定されることを意図するものである。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】本発明の態様に従って形成された印刷システムの例示的な実施の形態の機能的なブロック線図である。
【図２】図１の印刷システムのいくつかの素子の部分概略図である。
【図３】図３Ａは材料の転写前の図２の印刷システムの印刷ニップの拡大部分図であり、図３Ｂは材料の転写に続く図２の印刷システムの印刷ニップの拡大部分図である。
【図４】本発明の態様に従って形成された印刷システムの別の例示的な実施の形態の機能的なブロック線図である。
【図５】図４の印刷システムの概略図である。
【図６Ａ】図６Ａは図５の印刷システムの第１の印刷ステーションの部分概略図である。
【図６Ｂ】図６Ｂは図５の印刷システムの第２の印刷ステーションの部分概略図である。
【図６Ｃ】図６Ｃは図５の印刷システムの第３の印刷ステーションの部分概略図である。
【図７】図７Ａ−７Ｃは図５の印刷システムで利用できる１つの例示的な組の印刷プレートの頂面図である。
【図８】図８Ａ−８Ｃは図４、５の印刷システムにより層毎に製造されている印刷された電子デバイスの１つの例示的な実施の形態の側面図である。
【図９】本発明の態様に従って形成された印刷システムの別の実施の形態を示す図である。
【図１０】１つの従来のフレクソグラフィー印刷プレスを示す概略図である。
【図１１】１つの従来のグラビア印刷プレスを示す概略図である。
【図１２】１つの従来のオフセットリソグラフィー印刷プレスを示す概略図である。
【図１】
2009509808.tif 000003
【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図６Ｃ】
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【図７Ａ】
2009509808.tif 000012
【図７Ｂ】
2009509808.tif 000013
【図７Ｃ】
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【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図８Ｃ】
2009509808.tif 000017
【図９】
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【図１０】
2009509808.tif 000019
【図１１】
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【図１２】
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【国際調査報告】
2009509808.tif 000022
2009509808.tif 000023
2009509808.tif 000024