(57)【要約】  本発明は、膜電極組立品と、ガスケットとを含む電気化学装置副組立品である。膜電極組立品は、第１主表面と、第１主表面の反対側の第２主表面と、外周縁部を有する電解質膜を備える。ガスケットは、外周縁部において電解質膜の第１主表面に隣接して配置され、ガスケット表面から約２５０マイクロメートルを超えて延びる複数個の複製構造体を有する。
2009509300.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１主表面と、前記第１主表面の反対側の第２主表面と、外周縁部とを有する電解質膜を備える膜電極組立品と、
前記外周縁部で前記電解質膜の前記第１主表面に隣接して配置され、第１ガスケット表面及び前記第１ガスケット表面から約２５０マイクロメートルを超えて延びる複数個の第１複製構造体を有する第１ガスケットとを含む、電気化学装置副組立品。
【請求項２】
前記第１ガスケットがベース層とエラストマー層とを含み、前記エラストマー層が前記ベース層と接続され、前記エラストマー層が前記第１ガスケット表面と前記第１複製模様とを含み、前記ベース層が前記エラストマー層より低い圧縮性を有する、請求項１に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項３】
前記ベース層が、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリカーボネート、ポリイミド及びこれらの組み合わせから成る群から選択される、請求項２に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項４】
前記第１ガスケットが、接着層を更に含む、請求項２に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項５】
前記第１ガスケットが、前記外周縁部において前記電解質膜の前記第１主表面に接続される、請求項１に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項６】
前記第１ガスケットに隣接して配置される電極プレートを更に含み、前記電極プレートが前記第１ガスケットに隣接した凹部表面を有する、請求項１に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項７】
前記外周縁部において前記電解質膜の前記第２主表面に隣接して配置され、第２ガスケット表面と前記第２ガスケット表面から約２５０マイクロメートルを超えて延びる複数個の第２複製構造体を有する第２ガスケットを更に含む、請求項１に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項８】
第１電極プレートと第２電極プレートとを更に含み、前記第１電極プレートが前記第１ガスケットに隣接して配置され、前記第２電極プレートが前記第２ガスケットに隣接して配置される、請求項７に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項９】
前記第１電極プレートが前記第１ガスケットに隣接した第１凹部表面を有し、かつ前記第２電極プレートが前記第２ガスケットに隣接した第２凹部表面を有する、請求項８に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項１０】
第１主表面と、前記第１主表面の反対側の第２主表面と、外周縁部とを有する電解質膜と、
前記電解質膜の前記第１主表面に隣接して配置される陽極触媒層と、
前記電解質膜の前記第２主表面に隣接して配置される陰極触媒層と、
前記電解質膜に対向し前記陽極触媒層に隣接して配置される陽極ガス拡散層と、
前記電解質膜に対向し前記陰極触媒層に隣接して配置される陰極ガス拡散層とを含む第１非圧縮状態の厚さを有する膜電極組立品と、
前記外周縁部において前記電解質膜の前記第１主表面に隣接して配置され、第１複製構造体と第２非圧縮状態厚さとを有する第１ガスケットと、
前記外周縁部において前記電解質膜の前記第２主表面に隣接して配置され、第２複製構造体と第３非圧縮状態の厚さとを有する第２ガスケットとを備え、前記第２非圧縮状態の厚さと前記第３非圧縮状態の厚さの合計が、前記第１非圧縮状態の厚さより少なくとも約２０％大きい、電気化学装置副組立品。
【請求項１１】
前記第１ガスケットが第１ガスケット表面を有し、かつ前記第１複製構造体が前記第１ガスケット表面から約２５０マイクロメートルを超えて延びる、請求項１０に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項１２】
前記第１ガスケットが、ベース層と前記ベース層に接続されるエラストマー層とを備え、前記エラストマー層が、前記第１ガスケット表面と前記第１複製模様とを含み、かつ前記ベース層が、前記エラストマー層より低い圧縮性を有する、請求項１０に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項１３】
前記ベース層が、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリカーボネート、ポリイミド及びこれらの組み合わせから成る群から選択される、請求項１２に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項１４】
第１電極プレートと第２電極プレートを更に備え、前記第１電極プレートが、前記第１ガスケットと前記陽極ガス拡散層とに隣接して配置され、前記第２電極プレートが、前記第２ガスケットと前記陰極ガス拡散層とに隣接して配置される、請求項１０に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項１５】
前記第１電極プレートが、前記第１ガスケットに隣接した第１凹部表面を有し、かつ前記第２電極プレートが、前記第２ガスケットに隣接した第２凹部表面を有する、請求項１４に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項１６】
前記第１ガスケットが、前記外周縁部において前記電解質膜の前記第１主表面に接続され、かつ前記第２ガスケットが、前記外周縁部において前記電解質膜の前記第２主表面に接続される、請求項１０に記載の電気化学装置副組立品。
【請求項１７】
複製構造体を有するエラストマー層を含むガスケットフィルムを製造する工程と、
前記ガスケットフィルムを少なくとも第１部分と第２部分に分離する工程と、
前記ガスケットフィルムの前記第１部分を前記電解質膜の外周縁部において電解質膜の第１主表面に接続する工程と、
前記ガスケットフィルムの前記第２部分を前記電解質膜の前記外周縁部において前記電解質膜の第２主表面に接続する工程とを包含する、電気化学装置副組立品を製造する方法。
【請求項１８】
前記ガスケットフィルムが、前記エラストマー層に固定され、前記エラストマー層より低い圧縮性を有するベース層を更に含む、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記ガスケットフィルムの前記第１部分が、第１ガスケット表面を有し、前記第１部分の前記複製構造体が、前記第１ガスケット表面から約２５０マイクロメートルを超えて延び、前記ガスケットフィルムの前記第２部分が第２ガスケット表面を有し、前記第２部分の前記複製構造体が、前記第２ガスケット表面から約２５０マイクロメートルを超えて延びる、請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】
前記ガスケットフィルムを製造する工程が、押出成形、ドロップキャスティング、カレンダ処理、コーティング及びこれらの組み合わせから成る群から選択される、請求項１７に記載の方法。
【請求項２１】
前記エラストマー層中に前記複製構造体を形成する工程を更に含む、請求項１７に記載の方法。
【請求項２２】
前記複製構造体を形成する工程が、圧縮成形、射出成形、エンボス加工、及びこれらの組み合わせから成る群から選択される、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記ベース層が、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリカーボネート、ポリイミド及びこれらの組み合わせから成る群から選択される、請求項１７に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
燃料電池は、水素などの燃料と酸素などの酸化剤との触媒作用を利用した結合によって使用可能な電気を生成する電気化学的デバイスである。例えば、内燃機関発電機などの従来の発電装置とは対照的に、燃料電池は燃焼を利用しない。そのため燃料電池は有害排出物をほとんど発生しない。燃料電池は、水素燃料及び酸素を直接に電気に変換し、内燃機関発電機と比較してより高い効率において稼動することができる。個々の燃料電池は、多くのエネルギーを製造しないので（例えば、約０．７〜０．９ボルト）、自動車を動作するのに十分な電気を生成し遠隔した場所に電気を供給するため、多数の燃料電池が、積み重ね体内に一緒に配列されてよい。
【０００２】
プロトン交換膜（ＰＥＭ）等の燃料電池は、典型的に一対のガス拡散層の間に配置される触媒被覆膜により形成される膜電極組立品（ＭＥＡ）を収納する。触媒被覆膜それ自体は、一対の触媒層の間に配置された電解質膜を典型的には備える。電解質膜の各側面は、アノード部分及びカソード部分と呼ばれる。典型的ＲＥＭ燃料電池において、水素燃料はアノード部分に導入され、そこで水素が反応し、プロトン及び電子に分離する。電解質膜は、プロトンをカソード部分まで運ぶ一方、電子の流れが外部回路を通ってカソード部分まで移動するようにさせて電力を提供する。酸素がカソード部分に導入されてプロトン及び電子と反応し、水及び熱を生じる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
ＭＥＡは、典型的にガスケットで密封され、加圧ガスが逃げるのを防止する。シールは、典型的に電極プレート間のガスケットとＭＥＡとを圧縮することによって形成される。しかし、この方法に対する共通の課題は、シールが洩れないことを確実にするために組立者がＭＥＡを過剰圧縮するおそれがあることである。それ故に、過剰圧縮は、ＭＥＡの陽極部分と陰極部分をそれぞれの電解質膜を介して接触させ、その結果電気短絡を生じる場合がある。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明は、ＭＥＡとガスケットとを含む電気化学装置副組立品に関する。ＭＥＡは、第１主表面と、第１主表面の反対側の第２主表面と、外周縁部とを有する電解質膜を備える。ガスケットは、電解質膜の外周縁部で第１主表面に隣接して配置され、ガスケットの表面から約２５０マイクロメートルを超えて延びる複数個の複製構造体を有する。複製構造体は、ガスケットをシールとして機能させ、使用時加圧ガスがＭＥＡから逃げるのを防止し、製造時ＭＥＡを過剰圧縮する危険性も減少させる。
【０００５】
一実施形態において、本発明は、電解質膜の外周縁部で第２主表面に隣接して配置される第２ガスケットを含んでもよい。第２ガスケットは、第２ガスケットの表面から約２５０マイクロメートルを超えて延びる複数個の複製構造体を有してもよい。本発明は、更に副組立品を形成する方法及び副組立品を含む電気化学装置（例えば、燃料電池）に関する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
図１ａ及び１ｂは、本発明の電気化学装置副組立品１０の外周部分の断面図であり、図１ａは、燃料電池等の電気化学装置に使用される製造時非圧縮状態の副組立品１０を示し、図１ｂは、圧縮状態の副組立品１０を示す。図１ａ及び１ｂに示した副組立品１０の外周部分は、副組立品１０の外周部全体の代表的な例である。
【０００７】
図１ａに示したように、副組立品１０は、ＭＥＡ１２と、陽極ガスケット１４と、陰極ガスケット１６と、陽極電極プレート１８と、陰極電極プレート２０とを含む。ＭＥＡ１２、陽極ガスケット１４、及び陰極ガスケット１６は、陽極電極プレート１８と陰極電極プレート２０との間に配置される。陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６は、背中合わせの向きに対向する方向に面し、通常ＭＥＡ１２と平面をなしている。以下で議論するように、副組立品１０が燃料電池に使用される場合、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０は、ＭＥＡ１２、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６に押し付けて一緒に圧縮される。圧縮は、陽極ガスケット１４と陽極電極プレート１８との間に第１シール、陰極ガスケット１６と陰極電極プレート２０との間に第２シールを生成する。シールは、運転時加圧ガスが副組立品１０から逃げるのを防止する。
【０００８】
ＭＥＡ１２は、燃料を水素イオン（Ｈ＋）と電子（ｅ−）に分離することにより運転時に電気を製造するサブ副組立品１０の部分である。ＭＥＡ１２は、電解質膜２２と、陽極触媒層２４と、陰極触媒層２６と、陽極ガス拡散層２８と、陰極ガス拡散層３０と、サブガスケット３１ａ及び３１ｂとを含む。電解質膜２２は、第１表面２２ａ及び第２表面２２ｂを含み、それらは、主表面及び外周縁部２２ｃの反対側にあり、電解質膜２２の外縁部を画定する。電解質膜２２に好適な材料の例としては、テトラフルオロエチレンと１つ以上のフッ素化酸官能コモノマー類のコポリマー類等の酸官能フッ素重合体類が挙げられる。好適な市販の材料の例としては、デラウェアー州ウィルミントン（Wilmington）のデュポンケミカルズ（DuPont Chemicals）から商標表記「ナフィオン（NAFION）」のもとでのフッ素重合体類が挙げられる。
【０００９】
陽極触媒層２４は、第１表面２２ａに隣接して配置され、陰極触媒層２６は、第２表面２２ｂに隣接して配置される。陽極触媒層２４及び陰極触媒層２６に好適な材料の例としては、炭素粒子と触媒金属を含む炭素担持触媒粒子が挙げられ、触媒材料は、陽極触媒層の場合は白金とルテニウムを含み陰極触媒層の場合は白金を含む。触媒金属は、触媒インキとして電解質膜２２に適用されてもよく、それは、水性又はアルコール分散液中に分散された触媒粒子と電解質膜材料を含む。
【００１０】
陽極ガス拡散層２８は、電解質膜２２に反対側の陽極触媒層２４に隣接して配置される。同様に、陰極ガス拡散層３０は、電解質膜２２の反対側の陰極触媒層２６に隣接して配置される。陽極ガス拡散層２８及び陰極ガス拡散層３０は、それぞれ炭素繊維構造体（例えば、織布及び不織布炭素繊維構造体）等の任意の好適な導電性多孔質基材から形成でき、疎水性を増加又は付与するため処理されてもよい。
【００１１】
サブガスケット３１ａ及び３１ｂは、追加のシール保護をもたらし、外周部分２２ｃで電解質膜２２を補強する薄層ガスケットである。図１ａに示したようにサブガスケット３１ａは、第１表面２２ａに固定され、サブガスケット３１ｂは、第２表面２２ｂに固定される。図１ａには示していないが、サブガスケット３１ａも、陽極触媒層２４と陽極ガス拡散層２８の間に部分的に延びてもよいし、かつサブガスケット３１ｂも陰極触媒層２６と陰極ガス拡散層３０の間に部分的に延びてもよい。これが、陽極ガス拡散層２８と陰極ガス拡散層３０の間の密封を増加させ、燃料と酸化剤がＭＥＡ１２の外部で混合するのを防止する。サブガスケット３１ａ及び３１ｂに好適なサブガスケットの例が、係争中の米国特許出願（弁護士訴訟事件一覧表番号５９６９１ＵＳ００２）に開示されており、それは共に譲渡されている。
【００１２】
ＭＥＡ１２の好適な厚さ１２ｔの例は、約２００マイクロメートル〜約１，０００マイクロメートルの範囲であり、特に好適なＭＥＡ１２の厚さ１２ｔは、約３００マイクロメートル〜約５００マイクロメートルの範囲である。ここで議論した全ての厚さは、非圧縮状態（すなわち、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０が共に圧縮されてない）での厚さを指し、図１ａの軸線Ａに沿った方向に測ったものである。
【００１３】
陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６は、電解質膜２２の外周縁部２２ｃでサブガスケット３１ａ及び３１ｂにそれぞれ固定される。これにより、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６が、副組立品１０の周辺部全体を密封することが可能となる。陽極ガスケット１４は、ベース層３２とエラストマー層３４を含み、陰極ガスケット１６は、ベース層３６とエラストマー層３８を含む。陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６は、層間剥離の危険性を減少させるためベース層とエラストマー層各々の間に配置された接着層（図示せず）を含んでもよい。
【００１４】
ベース層３２及び３８は、低圧縮層であり、ひずみ制御のハード・ストップとして機能し、ＭＥＡ１２に加わる圧縮力を制限し、製造時副組立品１０の取扱を容易にできる。エラストマー層３４及び３８は、複製構造体４０及び４２をそれぞれ含む圧縮性層である。複製構造体４０及び４２が、図１ａの断面側面図から明らかにされる。上から見た場合、複製構造体４０及び４２は、エラストマー層３４及び３８から一体物として形成された繰返し模様（例えば、六角形）を示す。以下で議論するように複製構造体４０及び４２の繰返し幾何学的模様は、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６により形成されたシールの耐久性を増加させる。
【００１５】
更に図１ａに示したように電解質膜２２の外周縁部２２ｃは、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６と同一の広がりを持っていない。その結果、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６は、外周縁部２２ｃを超えて延び、共に外周縁部２２ｃを超えて固定される。特に、ベース層３２は、外周縁部２２ｃでサブガスケット３１ａに固定され、かつ外周縁部２２ｃを超えてベース層３６に固定される。同様に、ベース層３６は、外周縁部２２ｃでサブガスケット３１ｂに（及び同様に外周縁部２２ｃを超えてベース層３２に）固定される。ベース層３２及び３６は、接着層（図示せず）と一緒にサブガスケット３１ａ及び３１ｂに固定されてもよい。
【００１６】
ベース層３２及び３６の好適な層厚さ３２ｔ及び３６ｔの例は、約２０マイクロメートル〜約１３０マイクロメートルの範囲にわたる。エラストマー層３４及び３８（複製構造体４０及び４２を含まない）の好適な層厚さ３４ｔ及び３６ｔの例も、約２０マイクロメートル〜約１３０マイクロメートルの範囲にわたる。複製構造体４０及び４２の好適な層厚さ４０ｔ及び４２ｔの例は、それぞれエラストマー層３４及び３８の表面から各々約２５０マイクロメートルを超える厚さを含む。特に好適な厚さの４０ｔ及び４２ｔの例は、それぞれ約２５０マイクロメートルを超え約２，０００マイクロメートルまでの範囲で、特に更により好ましい厚さは、約２５０マイクロメートルを超え約５００マイクロメートルまでの範囲である。更に、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６の厚さの合計（すなわち、厚さ３２ｔ、３４ｔ、３６ｔ、３８ｔ、４０ｔ及び４２ｔの合計）は、望ましくはＭＥＡ１２の厚さ１２ｔより少なくとも約２０％大きい。
【００１７】
陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０は、燃料電池の導電性電極プレートであって、ＭＥＡ１２に構造的な支持を付与する。陽極電極プレート１８は、接触表面４４と凹部表面４６を有し、陰極電極プレート２０は、接触表面４８と凹部表面５０を有する。接触表面４４は、ＭＥＡ１２の陽極ガス拡散層２８に押し付けて圧縮する陽極電極プレート１８の部分であり、凹部表面４６は、陽極ガスケット１４の複製構造体４０に押し付けて圧縮する陽極電極プレート１８の部分である。同様に、接触表面４８は、ＭＥＡ１２の陰極ガス拡散層３０に押し付けて圧縮する陰極電極プレート２０の部分であり、凹部表面５０は、陰極ガスケット１６の複製構造体４２に押し付けて圧縮する陰極電極プレート２０の部分である。
【００１８】
凹部表面４６及び５０は、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６の寸法を吸収するために、接触表面４４及び４８からそれぞれずらしている。凹部表面４６は、望ましくは複製構造体４０と凹部表面４６の間の間隙がＭＥＡ１２との陽極ガス拡散層２８と接触表面４４との間の間隙より小さくなるようにずらしている。同様に、複製構造体４２と凹部表面５０との間の間隙が、ＭＥＡ１２の陰極ガス拡散層３０と接触表面４８との間の間隙より望ましくは小さくなるように凹部表面５０も望ましくはずらしている。これにより、シールは、接触表面４４及び４８がＭＥＡ１２に達する前又は達すると同時に形成できる。その結果、ＭＥＡ１２に加えられる圧縮量は最小に抑えることができ、それによりＭＥＡ１２を過剰圧縮する危険性を減少できる。
【００１９】
陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０の好適な厚さ１８ｔ及び２０ｔの例は、それぞれ約１，５００マイクロメートル〜約２，１００マイクロメートルの範囲である。接触表面４４及び４８から凹部表面４６及び５０の好適なオフセット距離４６ｔ及び４８ｔの例は、各々互いに約５０マイクロメートル〜約１，３００マイクロメートルの範囲であり、特に好適なオフセット距離４６ｔ及び４８ｔは、約１００マイクロメートル〜約４００マイクロメートルの範囲である。
【００２０】
副組立品１０は、図１ａでは対称構成要素として説明したが、厚さ３２ｔ〜４２ｔの１つ以上が或いは互いに異なっていてもよい。例えば、複製構造体４０及び４２の厚さ４０ｔ及び４２ｔは、密封模様を変更するため異なっていてもよい。或いは凹部表面４６及び５０は、接触表面４４及び４８からのそれぞれのオフセット距離４６ｔ及び５０ｔが異なっていてもよい。
【００２１】
陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０もそれぞれ燃料と酸化剤をＭＥＡ１２に向けて送る流路（図示せず）を含んでよい。特に、陽極電極プレート１８は、燃料をＭＥＡ１２に供給する流路を提供し、陰極電極プレート２０は、酸化剤をＭＥＡ１２に供給し、ＭＥＡ１２内部で電気化学反応時に形成される水を除去する流路を提供する。
【００２２】
陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０は、燃料電池の配列により単極プレート又は二極プレートであってよい。燃料電池が、単一セル体の場合、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０は、単極プレートであり、そこで陽極電極プレート１８は、陽極電極として機能し、陰極電極プレート２０は、陰極電極として機能する。或いは、燃料電池が燃料電池積み重ね体の一部である場合、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０は、二極プレートであってよく、そこで各プレートは、第１燃料電池の陽極電極及び隣接した燃料電池の陰極電極として機能する。例えば、陽極電極プレート１８は、副組立品１０を含む第１燃料電池の陽極電極として及び陽極電極プレート１８の反対側の第１燃料電池と隣接して配置される第２燃料電池の陰極電極として機能できる。
【００２３】
副組立品１０は、図１ａに示したようにＭＥＡ１２、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６を基準として陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０を位置決めすることにより組み立てることができる。その後、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０が一緒に圧縮されてよい。陽極電極プレート１８は、ＭＥＡ１２及び陽極ガスケット１４に向かって圧縮するので、複製構造体４０が、凹部表面４６と接触し、圧縮され、第１シールを形成する。同様に、陰極電極プレート２０は、ＭＥＡ１２及び陰極ガスケット１６に向かって圧縮するので、複製構造体４２が、凹部表面５０と接触し、圧縮され、第２シールを形成する。
【００２４】
図１ｂに示すように、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０がＭＥＡ１２に達するとシールが既に複製構造体４０及び４２と凹部表面４６及び５０との間に形成されている。圧縮は、良好な電気的接続がＭＥＡ１２と陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０との間でそれぞれ行われるまで継続されてよい。ただし、シールを形成するための追加の圧縮は必要ない。
【００２５】
副組立品１０を包含する燃料電池を運転時、燃料（例えば、水素ガス）が陽極電極プレート１８の流路を介して陽極ガス拡散層２８に導入される。或いは、ＭＥＡ１２は、メタノール、エタノール、ギ酸及び改質ガス等の他の燃料源を使用できる。燃料は、陽極ガス拡散層２８を通過し、陽極触媒層２４の上を通る。陽極触媒層２４において、燃料は水素イオンと電子に分離される。電解質膜２２は、水素イオンだけを陰極触媒層２６及び陰極ガス拡散層３０に通過させ到達させる。電子は、電解質膜２２を通過できない。それゆえに、電子は、陽極電極プレート１８と陰極電極プレート２０間の外部回路（図示せず）を通って電流の形態で流れる。この電流は、電動モータ等の電気負荷に電力を供給できる、若しくは再充電式電池等のエネルギー貯蔵装置に誘導できる。酸化剤（例えば、酸素ガス）は、陰極電極プレート２０の流路を介して陰極ガス拡散層３０に導入される。酸化剤は、陰極ガス拡散層３０を通過し、陰極触媒層２６の上を通る。陰極触媒層２６において、酸化剤、水素イオン及び電子が結合し、水と熱を生成する。結果得られた水は、その後陰極電極プレート２０内の別の流路を通って燃料電池を出る。更に、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６により設けられたシールは、加圧燃料及び酸化剤が副組立品１０から逃げるのを防止する。
【００２６】
副組立品１０に対する１つの代替実施形態において、電解質膜２２の外周縁部２２ｃは、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６と同一の広がりを持つ。その結果、ベース層３２及び３６は、外周縁部２２ｃに実質的に固定される。第２の代替実施形態では、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６は、ベース層３２及び３６なしで形成できる。これで陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６を製造するコストが減少する。第３の代替実施形態において、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０は、凹部表面４６及び５０を包含しない標準の電極プレートであってよい。この実施形態は、陽極電極プレート１８及び陰極電極プレート２０を一緒に圧縮するとき陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６により高い圧縮力を加える。
【００２７】
図２ａ及び２ｂは、本発明の他の副組立品である電気化学装置副組立品１１０の外周部分の断面図である。図２ａは、電気化学装置に使用される製造時非圧縮状態及び圧縮状態の副組立品１１０を示す。図２ａに示すように、陽極ガスケット１１４が陽極電極プレート１１８の凹部表面１４６に固定され、陰極ガスケット１１６が陰極電極プレート１２０の凹部表面１５０に固定されていることを除けば、副組立品１１０は、副組立品１０（それぞれの参照表示は１００だけ増やしてある）と同じである。これは、副組立品１０の陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６で示した背中合わせの向きとは対照的である。陽極ガスケット１１４及び陰極ガスケット１１６は、それぞれ接着層（図示せず）で凹部表面１４６及び１５０に固定されてもよい。陽極ガスケット１１４及び陰極ガスケット１１６は、図１ａ及び１ｂの陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６について上で議論したのと同じ要領で副組立品１１０にシールをもたらし、ＭＥＡ１１２を過剰圧縮する危険性を減少させる。
【００２８】
副組立品１１０は、陽極電極プレート１１８及び陰極電極プレート１２０を一緒に圧縮することにより組み立てられてよい。陽極電極プレート１１８が、ＭＥＡ１１２に向けて圧縮すると、複製構造体１４０は、電解質膜１２２の外周縁部１２２ｃにおいてサブガスケット１３１ａに接触する。これにより、外周縁部１２２ｃにおいて複製構造体１４０を圧縮し、変形させる。同様に、陰極電極プレート１２０がＭＥＡ１１２に向けて圧縮すると、複製構造体１４２は電解質膜１２２の外周縁部１２２ｃにおいてサブガスケット１３１ｂに接触する。これにより、外周縁部１２２ｃにおいて複製構造体１４２を圧縮し変形させる。更に、複製構造体１４０も外周縁部１２２ｃを超えて複製構造体１４２に接触し、それが、複製構造体１４０及び１４２のこれらの部分を圧縮し、変形させる。これにより、複製構造体１４０と１４２の間にシールを形成し、加圧ガスが副組立品１１０から逃げるのを防止する。
【００２９】
図２ｂに示したように陽極電極プレート１１８及び陰極電極プレート１２０がＭＥＡ１１２に接触すると、シールが、既に複製構造体１４０と１４２との間に形成されている。圧縮は、良好な電気的接続がＭＥＡ１１２と陽極電極プレート１１８及び陰極電極プレート１２０との間でそれぞれ行われるまで継続されてよい。ただし、シールを形成するための追加の圧縮は必要ない。その後、副組立品１１０は、図１ｂで前述したのと同じ方法で燃料電池に使用できる。
【００３０】
図３ａ及び３ｂは、本発明の他のもう１つの組立品である電気化学装置副組立品２１０の外周部分の断面図である。図３ａは、電気化学装置に使用される製造時非圧縮状態の副組立品２１０を示し、図３ｂは、圧縮状態の副組立品２１０を示す。図３ａに示すように、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６が電解質膜２２２に固定されていないことを除けば副組立品２１０も副組立品１０と同じである。そのかわりに、電解質膜２２２の外周縁部２２２ｃが、曲げられ、陰極ガスケット２１６と陰極電極プレート２２０との間に延びる。この配列によって外周縁部２２２ｃは、ＭＥＡ２１２内に導入された燃料と酸化剤との間のバリアとして機能し続けることができる。この実施形態において、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６は、図１ａ及び１ｂの陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６について前述したものと同じ要領で副組立品２１０に対してシールをもたらし、ＭＥＡ２１２を過剰圧縮する危険性も減少させる。１つの代替配列において、外周縁部２２２ｃは、陽極ガスケット２１４と陽極電極プレート２１８との間に延びてよい。加えて、外周縁部２２２ｃは、図１ａの中で前述したサブガスケット３１ａ及び３１ｂと同じ一対のサブガスケットの間に配置されてもよい。
【００３１】
副組立品２１０は、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６を凹部表面２４６及び２４８の間に位置決めすることにより組み立てることができ、その結果、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６は、図３ａに示すように電解質膜２２２の外周縁部２２２ｃに隣接して配置される。この実施形態は、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６を電解質膜２２２に接続する必要がないため副組立品２１０の製造に必要な時間を減少させる利点がある。陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６を挿入後、陽極電極プレート２１８及び陰極電極プレート２２０を一緒に圧縮してもよい、そしてそれが、図１ａ及び１ｂの複製構造体４０及び４２について前述したものと同じ要領で複製構造体２４０及び２４２を圧縮及び変形し、シールを形成する。加えて、その圧縮で陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６を陽極電極プレート２１８と陰極電極プレート２２０との間に保持する。
【００３２】
図３ｂに示したように、陽極電極プレート２１８及び陰極電極プレート２２０がＭＥＡ２１２に接触すると、シールは、既に電解質膜２２２の外周縁部２２２ｃと、複製構造体２４０及び２４２と、凹部表面２４８及び２５０との間に形成されている。圧縮は、ＭＥＡ２１２と陽極電極プレート２１８及び陰極電極プレート２２０との間にそれぞれ良好な電気的接続が行われるまで続けられてよい。ただし、シールを形成するための追加の圧縮は必要ない。その後、副組立品２１０は、図１ｂの中で前述したのと同じ要領で燃料電池に使用できる。
【００３３】
副組立品２１０に対する１つの代替実施形態では、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６は、ベース層２３２及び２３６なしで形成できる。この実施形態において、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６は、それぞれエラストマー層３４及び３８だけを含むことができ、エラストマー層３４及び３８は、ベース層２３２及び２３６がない場合に相当する厚さを示す。加えて、陽極ガスケット２１４及び陰極ガスケット２１６は、反対側の表面から延びる複製構造体２４０及び２４２を有する単一エラストマー層として形成してよい。更に、電解質膜２２２の外周縁部２２２ｃは、或いは陰極ガスケット２１６と凹部表面２５０との間の領域全体より少なく延びてもよい（すなわち、陰極ガスケット２１６と同一の広がりを持たない）。これにより、陰極ガスケット２５０の部分を凹部表面２５０に直接押し付けて圧縮でき、シールを形成できる。
【００３４】
図４ａ〜４ｄは、複製構造体４０の異なる繰返し幾何学的模様の平面図を示す。図４ａ〜４ｄに示した繰返し模様は、複製構造体４０を指すが、繰返し模様は、本発明の全ての実施形態に適用できる（例えば、複製構造体４０、４２、１４０、１４２、２４０及び２４２）。図４ａ〜４ｂは、繰返し六角形模様としての複製構造体４０を示し、図４ｃは、繰返し七角形模様としての複製構造体４０を示し、図４ｄは、繰返し正方形模様としての複製構造体４０を示す。複製構造体４０は、異なる繰返し模様の組合せを含んでもよい。
【００３５】
図４ａ〜４ｄに示したように、複製構造体４０は、壁４０ａ（図１ａ及び１ｂで見ることができる複製構造体４０の部分）及び壁４０ａが接触する交点４０ｂを有する。前述した好適な寸法に加え、複製構造体４０は、望ましくは３又は４以下の壁４ａが、任意の所定の交点４０ｂで接触する繰返し模様を含む。これにより、圧縮性と変形性を増加させ、加えられた圧力を分配し、複製構造体４０の耐久性を保持する。複製構造体４０の繰返し模様の好適な中心間距離の例は、約１，２００マイクロメートル〜約３，２００マイクロメートルの範囲である。各壁４０ａの好適な厚さの例は、約２５０マイクロメートル〜約５００マイクロメートルの範囲である。
【００３６】
複製構造体４０は、穴が対応するガスケット（例えば、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６）に切られた場合でも利益になる。穴をガスケットに切って燃料電池の種々の構成要素を収容してもよい。穴を従来のガスケットに切る場合、典型的にＯリングを穴のまわりに配置し、シールでの洩れを防止する。ただし、穴を複製構造体４０に切る場合は切断した穴のまわりの壁４０ａが洩れに対して有効なシールを自動的に提供するためＯリングは必要ない。これにより、本発明の副組立品１０の製造に必要な時間と手間が減少する。有効な密封を保持するため、副組立品１０のガスケットは、望ましくは対応するガスケットの任意の２つの開口部及び／又は縁部の間に約１〜約１０個の繰返し模様を含む。更により望ましくは、ガスケットは、対応するガスケットの任意の２つの開口部及び／又は縁部の間に約２〜約５個の繰返し模様を含む。
【００３７】
エラストマー層に好適な材料の例としては、ゴム類、シリコーンエラストマー類、熱可塑性エラストマー類、熱硬化性エラストマー類、エラストマー系接着剤類、スチレン−含有二元ブロック及び三元ブロックコポリマー類並びにこれらの組み合わせ等のエラストマー材類が挙げられる。材料の好適な組み合わせの例としては、約６０重量％のオハイオ州アクロン（Akron）のアドバーンスド・エラストマー・システムズ（Advanced Elastomer Systems）から商標表記「サントプレン（SANTOPRENE）１０１−６４」のもとに市販の溶融加工性熱可塑性エラストマー及び約４０重量％のテキサス州ヒューストン（Houston）のデキシコポリマーズ（Dexco Polymers）から商標表記「ベクター（VECTOR）４２１１」のもとに市販の直鎖スチレン−イソプレン−スチレン三元ブロックコポリマーが挙げられる。
【００３８】
前述したようにベース層は、エラストマー層と比較してより低い圧縮性を有する。ここで用語「圧縮性」とは、圧力を加えられたときに材料が示す変形量をいう。ベース層の好適な材料の例としては、ポリオレフィン類（例えば、ポリプロピレン及びポリエチレン）ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート及びこれらの組み合わせが挙げられる。好適な材料は、ベース層が製造時にひずみ制御のハード・ストップとして機能できるような低い圧縮性をベース層に対して提供する。低い圧縮性は、組立前のガスケットの取扱いをよりよくする。
【００３９】
本発明に使用されて好適なガスケット（例えば、陽極ガスケット１４）は、エラストマー層とベース層との間にエラストマー層（例えば、エラストマー層３４）と、ベース層（例えば、ベース層３２）と、所望により接着層とを含むガスケットフィルムを製作することにより形成できる。ガスケットフィルムは、押出成形、ドロップキャスティング、カレンダ処理、コーティング及びこれらの組み合わせ等の様々な方法で製作できる。例えば、一実施形態において、ガスケットフィルムは、材料を共押出ししてベース層とエラストマー層とを形成するすることにより製作できる。その後、複製構造体（例えば、複製構造体４０）がエラストマー層内に形成されてよく、それは、圧縮成形、射出成形、エンボス加工、及びこれらの組み合わせにより実施できる。一代替実施形態において、複製構造体は、エラストマー層をベース層に固定するより前にエラストマー層内に形成されてもよい。この実施形態において、複製構造体を包含するエラストマー層を引き続いてベース層に積層しガスケットフィルムを形成してもよい。
【００４０】
製作後、ガスケットフィルムは、切断ないしは別の方法で個々のガスケット（例えば、陽極ガスケット１４及び陰極ガスケット１６）に分離されてもよい。その後、ガスケットが電解質膜の外周縁部（例えば、外周縁部２２ｃ）に接続されてもよい。これは、ガスケットフィルムのベース層を電解質膜の外周縁部において電解質膜の反対側の表面に接続することにより実施できる。或いは、図１ａ〜２ｂにおいて前述したようにガスケットフィルムのベース層は、サブガスケット（例えば、サブガスケット３１ａ及び３１ｂ）に接続されてもよい、そしてそれは電解質膜の外周縁部において電解質膜の反対側の表面のフィルムに対応して固定される。そして、結果として得られた副組立品が圧縮されて、前述したように、シールを形成してもよい。
【００４１】
図５は、押出成形システム３００の図であり、連続プロセスでガスケット（例えば、陽極ガスケット１４）を形成するのに好適なシステムである。押出成形システム３００は、押出成形機３０２及び３０４と、ネックチューブ３０６及び３０８と、フィードロック３１０と、ローラーシステム３１２とを含む。押出成形機３０２及び３０４は、エラストマー層及びベース層の材料を溶融及び共押出しするための単軸押出成形機（例えば、デイビス−スタンダード社（Davis-Standard Corporation）からの３．１８ｃｍ（１．２５インチ）又は３．８１ｃｍ（１．５インチ）直径の押出成形機）である。ネックチューブ３０６及び３０８は、それぞれ押出成形機３０２及び３０４をフィードロック３１０に接続する。
【００４２】
押出成形機３０２は、エラストマー層の材料をネックチューブ３０６を通ってフィードロック３１０に溶融押出しする。同様に、押出成形機３０４は、ベース層の材料をネックチューブ３０８を通ってフィードロック３１０に溶融押出しする。フィードロック３１０は、受容した材料を方向決めし、ベース層３１６及びエラストマー層３１８を含むガスケットフィルム３１４を製造する。その後、ガスケットフィルム３１４は、ローラーシステム３１２にドロップキャストされてよい。一代替実施形態において、押出成形システム３００は、エラストマー層３１８を押出す押出成形機３０２だけを含んでもよい。この実施形態において、ベース層３１６は、フィルム形状で提供されてもよいし、ローラーシステム３１２に入るより前にエラストマー層３１８に積層されてもよい。
【００４３】
ローラーシステム３１２は、キャストローラー３２０、ニップローラー３２２及び３２４並びにアイドルローラー３２６を含む。キャストローラー３２０は、模様付きスリーブ３２８を含み、キャストローラー３２０の環状の表面のまわりに配置される。模様付きスリーブ３２８は、エラストマー層の複製構造体（例えば、複製構造体４０及び４２）のネガである複製模様を包含するツール化金属スリーブ又は固体ポリマーフィルム（例えば、ポリウレタン）であってもよい。ニップローラー３２２及び３２４は、キャストローラー３２０に隣接して配置される整厚ローラーでガスケットフィルム３１４に対して圧力（例えば、約１７．９ｋｇ／ｃｍ（１００ポンド／直線インチ）〜約７１．４３ｋｇ／ｃｍ（４００ポンド／直線インチ））を加える。ガスケットフィルム３１４は、エラストマー層３１８がキャストローラー３２０に面し、ベース層３１６がニップローラー３２２に面するように方向決めされる。
【００４４】
ガスケットフィルム３１４は、キャストローラー３２０とニップローラー３２２との間に落下し、ニップローラー３２２が、キャストローラー３２０の模様付きスリーブ３２８に接してガスケットフィルム３１４を押し付ける。エラストマー層３１８の部分は、模様付きスリーブ３２８の複製模様内にはめ込まれ、エラストマー層３１８内に複製構造体を形成する。キャストローラー３２０並びにニップローラー３２２及び３２４は、望ましくは高温（例えば、約６５℃）で維持され、複製構造体の形成を手助けする。ガスケットフィルム３１４は、キャストローラー３２０とニップローラー３２４の間を通過した後、模様付きスリーブ３２８から離脱する。複製構造体とともに、結果得られたガスケットフィルム３１４は、その後アイドルローラー３２６の上を通りスプールに巻かれる。そして、ガスケットフィルム３１４は、別々のガスケットに分離され、電解質膜に接続され、前述した電気化学装置副組立品の耐久性シールをもたらすことができる。
【００４５】
図６は、連続プロセスでガスケット（例えば、陽極ガスケット１４）を形成する他の好適なシステムであるコーティングシステム４００を示す。コーティングシステム４００は、２成分ディスペンサー４０２と、供給スプール４０４と、受容スプール４０６と、アイドルローラー４０８及び４１０と、ホイールシステム４１２とを含む。２成分ディスペンサー４０２は、エラストマー層４１４を形成するためシリコーンエラストマー等の２液剤を混合するのに好適なディスペンサー及びスタティックミキサーである。供給スプール４０４は、ベース層４１６フィルムの供給源である。ベース層４１６のフィルムは、供給スプール４０４から巻き戻され、アイドルローラー４０８の上を通り、ホイールシステム４１２でエラストマー層４１４の材料と接する。
【００４６】
ホイールシステム４１２は、ニップローラー４１８及び４２０と、ドラムホイール４２２と、熱ランプシステム４２４とを含む。ニップローラー４１８及び４２０は、ドラムホイール４２２に隣接して配置されたスムースローラーでありエラストマー層４１４及びベース層４１６に対して圧力を加える（例えば、約３．５７ｋｇ／ｃｍ（２０ポンド／直線インチ））。ドラムホイール４２６は、模様付きスリーブ４２６を含み、ドラムホイール４２２の環状表面のまわりに配置される。模様付きスリーブ３２８は、エラストマー層の複製構造体（例えば、複製構造体４０及び４２）のネガである複製模様を包含するツール化金属スリーブ又は固体ポリマーフィルム（例えば、ポリウレタン）であってよい。熱ランプシステム４２４は、ドラムホイール４２２のまわりに延在しドラムホイール４２２に向って内側に熱を放射状に加える熱源のリングである。例えば、熱ランプシステム４２は、ドラムホイール４２２付近を約７０℃の温度に維持する赤外線ランプのリングであってよい。
【００４７】
図６に示した実施形態において、ドラムホイール４２２は、機械的に反時計方向に回転する。これにより、２成分ディスペンサー４０２からドラムホイール４２２上に沈着したエラストマー層４１４の材料をニップローラー４１８とドラムホイール４２２との間に押し込むことができる。同様に、ベース層４１６のフィルムもニップローラー４１８のまわりに時計方向に延在することによりニップローラー４１８とドラムホイール４２２の間に押し込まれる。その結果、エラストマー層４１４の材料は、ベース層４１６のフィルムに接して積層され、エラストマー層４１４の材料が、ドラムホイール４２２の模様付きスリーブ３２６に面し、ベース層４１６のフィルムが、ニップローラー４１８に面する。
【００４８】
エラストマー層４１４の材料及びベース層４１６のフィルムがニップローラー４１８とドラムホイール４２２の間を通過するとき、ニップローラー４１８が、エラストマー層４１４の材料をドラムホイール４２２の模様付きスリーブ４２６に対して押し付ける。エラストマー層４１４材料の部分は、模様付きスリーブ４２６の複製模様内に押し込まれエラストマー層４１４内に複製構造体を形成する。エラストマー層４１４の材料及びベース層４１６のフィルムが、ドラムホイール４２２のまわりを回転するときに、熱ランプシステム４２４が、エラストマー層４１４の材料を硬化させる。これにより、ベース層４１６上に積層されたエラストマー層４１４（複製模様を備える）を有するガスケットフィルム４２８を形成する。
【００４９】
ドラムホイール４２２のまわりを回転後、ニップローラー４２０とドラムホイール４２２の間を通過した後でガスケットフィルム４２８を模様付きスリーブ４２６から離脱する。複製構造体を備える、結果として得られたガスケットフィルム４２８は、その後アイドルローラー４１０の上を通り受容スプール４０６に巻かれる。その後、ガスケットフィルム４２８は、別々のガスケットに分離され、電解質膜に接続され、前述した電気化学装置副組立品の耐久性シールをもたらすことができる。
【００５０】
図５及び６の前述した連続プロセスは、本発明の副組立品（例えば、副組立品１０）に使用されるガスケットフィルムを形成する好適な方法として示されているが、連続プロセスは、共に譲渡されたワルド（Wald）らの米国特許出願番号第２００３／０２１１３７８号に開示されたガスケットフィルムの形成にも好適である。
【００５１】
好ましい実施形態を参照しながら本発明を説明してきたが、本発明の精神及び範囲から逸脱しない形態及び詳細の変更を行えることが、当業者であれば理解できるであろう。
【００５２】
上記の図面は本発明のいくつかの実施形態を説明するが、考察において記載したように、他の実施形態もまた想到される。すべての場合において、本開示は、代表例によって本発明を表しており、限定を意味するものではない。多数の他の修正例及び実施形態が当業者によって考案でき、それらは本発明の原理の範囲及び趣旨の範囲内にあることが理解されるべきである。図面は縮尺通りに描かれていない場合がある。図面全体を通して、類似の部分を表すために類似の参照番号が使用されている。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１ａ】非圧縮状態における本発明の電気化学装置副組立品の外周部分の断面図。
【図１ｂ】圧縮状態における本発明の電気化学装置副組立品の外周部分の断面図。
【図２ａ】非圧縮状態における本発明の代替電気化学装置副組立品の外周部分の断面図。
【図２ｂ】圧縮状態における本発明の代替電気化学装置副組立品の外周部分の断面図。
【図３ａ】非圧縮状態における本発明の第２の代替電気化学装置副組立品の外周部分の断面図。
【図３ｂ】圧縮状態における本発明の第２の代替電気化学装置副組立品の外周部分の断面図。
【図４ａ】本発明の電気化学装置副組立品のガスケットに好適に使用される複製構造体の平面図。
【図４ｂ】本発明の電気化学装置副組立品のガスケットに好適に使用される複製構造体の平面図。
【図４ｃ】本発明の電気化学装置副組立品のガスケットに好適に使用される複製構造体の平面図。
【図４ｄ】本発明の電気化学装置副組立品のガスケットに好適に使用される複製構造体の平面図。
【図５】本発明の電気化学装置副組立品に使用されるガスケットフィルムを形成するのに好適な押出成形システムである。
【図６】本発明の電気化学装置副組立品に使用されるガスケットフィルムを形成するのに好適なコーティングシステムである。
【図１ａ】
2009509300.tif 000003
【図１ｂ】
2009509300.tif 000004
【図２ａ】
2009509300.tif 000005
【図２ｂ】
2009509300.tif 000006
【図３ａ】
2009509300.tif 000007
【図３ｂ】
2009509300.tif 000008
【図４ａ】
2009509300.tif 000009
【図４ｂ】
2009509300.tif 000010
【図４ｃ】
2009509300.tif 000011
【図４ｄ】
2009509300.tif 000012
【図５】
2009509300.tif 000013
【図６】
2009509300.tif 000014
【国際調査報告】
2009509300.tif 000015
2009509300.tif 000016
2009509300.tif 000017
2009509300.tif 000018
2009509300.tif 000019