(57)【要約】上層（１１０）ならびに、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層（１２０、２３０、３２０、３４０）組成物を含む結合層（１２０、２３０、３２０、３４０）を含む多層フィルム（１０１、２０１、３０１）が開示され、ここで、上層（１１０）の反対側の結合層（１２０、２３０、３２０、３４０）に接触している基材（１３０、２４０、３５０）が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり約２０から約６０ポンド（約３，５００から約１０，５００ニュートン／メートル）の該結合層（１２０、２３０、３２０、３４０）と該基材（１３０、２４０、３５０）との間の開始剥離強度を有する。該多層フィルム（１０１、２０１、３０１）を含む物品（１００、２００、３００）が開示される。該多層フィルム（１０１、２０１、３０１）および該物品（１００、２００、３００）を形成する方法もまた、開示される。
2009509811.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリマー基材と、
ポリカーボネートを含む上層と、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む結合層と、を含む多層フィルムと、
を含む物品であって、
前記結合層が、前記基材と前記上層との間に配設され、
前記物品が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり約２０から約６０ポンド（約３，５００から約１０，５００ニュートン／メートル）の前記結合層と前記基材との間の開始剥離強度を有する物品。
【請求項２】
前記ポリカーボネートとポリ（アルキレンエステル）とが、約８５：１５から約３０：７０の重量比で前記結合層組成物中に存在する、請求項１に記載の物品。
【請求項３】
前記ポリ（アルキレンエステル）が、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメチレン−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）、５０重量％以下の１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；５０重量％を超える１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；または上述のポリ（アルキレンエステル）の１種または複数を含む組合せを含む、請求項１に記載の物品。
【請求項４】
前記結合層組成物は添加剤をさらに含み、前記添加剤は、着色剤、充填剤、難燃剤、耐衝撃性改良剤、ドリップ防止剤、可塑剤、または上述の添加剤の少なくとも１種を含む組合せである、請求項１に記載の物品。
【請求項５】
前記多層フィルムの前記結合層が、約１から約１００ミル（約２５から約２，５４０ミクロン）の厚さを有しうる、請求項１に記載の物品。
【請求項６】
前記上層が表面層である、請求項１に記載の物品。
【請求項７】
前記表面層が、ポリ（イソフタレート−テレフタレート−レゾルシノール）コポリマーを含む耐候性組成物を含む、請求項６に記載の物品。
【請求項８】
前記結合層と前記表面層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり約１０ポンド（約１，７５０ニュートン／メートル）を超える、請求項６に記載の物品。
【請求項９】
前記上層が、表面層と、前記表面層と前記結合層との間に配設された中間層とを含む、請求項１に記載の物品。
【請求項１０】
前記結合層と前記中間層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり約３０ポンド（約５，２５０ニュートン／メートル）を超える、請求項９に記載の物品。
【請求項１１】
前記中間層が、ビスフェノール−Ａ−ポリカーボネート、ポリ（フタレートカーボネート）、またはこれらの１種もしくは複数を含む組合せ、を含む、請求項１０に記載の物品。
【請求項１２】
前記上層が、前記表面層と前記中間層との間に配設されたさらなる結合層を含む、請求項９に記載の物品。
【請求項１３】
前記さらなる結合層と前記表面層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度で測定して、線インチ当たり約１０ポンドを超え（約１，７５０ニュートン／メートル以上）；前記さらなる結合層と前記中間層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり約３０ポンドを超える（約５，２５０ニュートン／メートルを超える）、請求項１２に記載の物品。
【請求項１４】
前記基材が、ポリウレタン、ポリカーボネート、ポリエステル、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンターポリマー、熱可塑性ポリオレフィン、またはこれらの１種もしくは複数を含む組合せを含む、請求項１に記載の物品。
【請求項１５】
前記ポリウレタンが、長繊維注入ポリウレタン（ＬＦＩ−ＰＵ）または反応射出成形ポリウレタン（ＲＩＭ−ＰＵ）である、請求項１４に記載の物品。
【請求項１６】
前記多層フィルムが、０．１重量％以下の吸湿を有し、前記吸湿の量は前記結合層を含む前記多層フィルムの重量に基づいた割合（％）で示される、請求項１に記載の物品。
【請求項１７】
前記多層フィルムが、ブラシライン欠陥を含まない外観を有し、かつ前記多層フィルムが、ブレークアウト欠陥を含まない外観を有する、請求項１に記載の物品。
【請求項１８】
ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む結合層と一緒に、上層を共押出しする段階を含む多層フィルムを形成する方法であって、
前記上層が、前記結合層と接触しており、前記多層フィルムの前記結合層とそれに接触している基材との間の開始剥離強度が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり約２０から約６０ポンド（約３，５００から約１０，５００ニュートン／メートル）である方法。
【請求項１９】
前記多層フィルムが、約３．５から約１０フィート／分（約１０７から約３０４ｃｍ／分）の全体押出速度で押し出される、請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】
ポリマー基材を、ポリカーボネートを含む上層と、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む結合層と、を含む多層フィルムに成形する段階を含む、物品を形成する方法であって、
前記ポリマー基材が前記結合層を含むフィルムの面に成形され、このように作られた物品が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり約２０から約６０ポンド（約３，５００から約１０，５００ニュートン／メートル）の前記結合層と前記ポリマー基材との間の開始剥離強度を有する方法。
【請求項２１】
ポリカーボネートを含む上層と、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）の組合せを含む結合層と、を含む多層フィルムであって、
前記ポリ（アルキレンエステル）は、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメチレン−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）、５０重量％以下の１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；５０重量％を超える１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；または上述のポリ（アルキレンエステル）の１種または複数の組合せを含み、
前記ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）が、約８５：１５から約３０：７０の重量比で結合層組成物中に存在し、前記結合層と前記上層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり約１０ポンドを超える（約１，７５０ニュートン／メートルを超える）多層フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、結合層組成物を含む多層フィルム、それから調製された物品、その製造方法、およびその使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリカーボネートから調製される多層フィルムは、耐候性、引っかき抵抗性、および高い光沢などの有用な特性を有し、成形品用の表面仕上げ層として使用することができる。さらに、これらの多層フィルムの１つまたは複数の層を、該成形品の視覚効果を得るために着色剤および／または他の添加剤を保持するために使用する場合、該多層フィルムは成形品用の塗料交換層として有用である。このような多層フィルムが有用である物品としては、自動車用途、特にルーフトップなどの水平用途、デッキリッド、外装パネルなどがある。
【０００３】
多層フィルムは、基材材料にバックモールドすることができ、これは多層フィルムに物理的支持を与える。多層フィルムと基材との間の接着力を与えるために、表面仕上げ特性を有する上層と基材との間の接着力を与えるのに有用な１つまたは複数の中間層（「結合層」という）を用いて多層フィルムを構成することができる。
【０００４】
それにもかかわらず、上記されたものなどの用途に現在適した結合層は、異なる形状を有する、および／または異なる基材材料に対するより新しい用途には適切でないことがある。異なる界面特性を有する結合層が望ましいより新しい用途としては、例えば、より深い熱成形絞り比を要するもの、すなわち、結合層と基材との間のより小さい界面面積と共に、多層フィルムとより厚い層および／またはより狭い幅を有する基材との組合せを必要とするものなどがある。さらに、ポリオレフィンなどの低表面エネルギー基材に対する本結合層の接着力が適切でなくなることがある。
【０００５】
したがって、多層フィルムにおいて他の層に対する改善された接着力および／または改善された基材接着力を有する結合層を調製するために好適な結合層組成物に対する当該技術分野におけるニーズが依然として存在する。
【０００６】
該結合層組成物を用いて調製された結合層はまた、望ましくは、現在の結合層組成物で得られるものより低い欠陥率を与える。
発明の概要
当技術分野の上記および他の欠陥は、ポリマー基材と、ポリカーボネートを含む上層ならびにポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む結合層を含む多層フィルムと、を含む物品によって対処される。該結合層は、該基材と該上層との間に配設され、該物品は、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり約２０から約６０ポンド（約３，５００から約１０，５００ニュートン／メートル）の該結合層と該基材との間の開始剥離強度を有する。
【０００７】
別の実施形態において、多層フィルムを形成する方法は、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む第１の結合層と一緒に上層を共押出しする段階を含み、ここで、該上層は該第１の結合層と接触しており、該多層フィルムの該結合層とそれに接触している基材との間の開始剥離強度は、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍで測定して、線インチ当たり約１０ポンド（１，７５０ニュートン／メートル）を超えている。
【０００８】
別の実施形態において、多層フィルムは、ポリカーボネートを含む上層ならびに、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）の組合せを含む結合層を含み、該ポリ（アルキレンエステル）には、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメチレン−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）、５０重量％以下の１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；５０重量％を超える１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；または上述のポリ（アルキレンエステル）の１種または複数を含む組合せが含まれ、該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）は約８５：１５から約３０：７０の重量比で該結合層組成物中に存在し、該結合層と該上層との間の接着力は、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり約１０ポンド（１，７５０ニュートン／メートル）を超える。
【０００９】
本発明を以下の図によってさらに説明する。
図面の簡単な説明
図１は、多層フィルムおよび基材を含む物品の実施形態を示す。
【００１０】
図２は、多層フィルムおよび基材を含む物品の別の実施形態を示す。
【００１１】
図３は、多層フィルムおよび基材を含む物品の別の実施形態を示す。
詳細な説明
驚くべきことに、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）の組合せを含む組成物から調製される結合層が、ポリカーボネート上層および特定のポリマー基材双方に対する優れた接着力を有することが見出された。さらに、該上層と該基材との間の改善された接着力が達成され、ここで、開始接着力（すなわち、剥離を開始する間に測定された接着力）は線インチ当たり約２０から約６０ポンド（ｐｌｉ）（約３，５００から約１０，５００ニュートン／メートル、Ｎ／ｍ）である。
【００１２】
本明細書において使用される「多層フィルム」は、該結合層に加えて少なくとも１つの層（「上層」）を有するフィルムをいう。該上層それ自体は、単層または多層を有してもよい。
【００１３】
該上層および該結合層双方は、ポリカーボネートを含む。本明細書において使用される用語「ポリカーボネート」および「ポリカーボネート樹脂」は、式（１）：
【００１４】
【化１】
2009509811.tif 000003
【００１５】
（式中、Ｒ1の総数の約６０％を超えるＲ1基は、芳香族有機基であり、その残りは、脂肪族、脂環式、または芳香族の基である）
の繰り返し構造カーボネート単位を有する組成物を意味する。１つの実施形態において、各Ｒ1は、芳香族有機基、例えば、式（２）：
【００１６】
【化２】
2009509811.tif 000004
【００１７】
（式中、Ａ1およびＡ2の各々は、単環式二価アリール基であり、Ｙ1は、Ａ1をＡ2から分離する１個または２個の原子を有する架橋基である）
の基である。１つの例示的な実施形態において、１個の原子がＡ1をＡ2から分離する。この種の基の具体的な非限定的例は、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）2−、−Ｃ（Ｏ）−、メチレン、シクロヘキシル−メチレン、２−［２．２．１］−ビシクロヘプチリデン、エチリデン、イソプロピリデン、ネオペンチリデン、シクロヘキシリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリデン、およびアダマンチリデンである。該架橋基Ｙ1は、炭化水素基またはメチレン、シクロヘキシリデン、もしくはイソプロピリデンなどの飽和炭化水素基であってもよい。
【００１８】
ポリカーボネートは、式（３）：
【００１９】
【化３】
2009509811.tif 000005
【００２０】
（式中、Ｙ1、Ａ1およびＡ2は、上記のとおりである）
のジヒドロキシ化合物を含む式ＨＯ−Ｒ1−ＯＨを有するジヒドロキシ化合物の界面反応によって製造することができる。一般式（４）：
【００２１】
【化４】
2009509811.tif 000006
【００２２】
［式中、ＲaおよびＲbは、それぞれ、ハロゲン原子または一価炭化水素基を表し、同じか異なっていてもよく；ｐおよびｑは、それぞれ独立して、０から４の整数であり、Ｘaは、式（５）：
【００２３】
【化５】
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【００２４】
（式中、ＲcおよびＲdは、それぞれ独立して、水素原子または一価の直鎖もしくは環式の炭化水素基であり、Ｒeは、二価炭化水素基である）
の群の１つを表す］
のビスフェノール化合物もまた含まれる。
【００２５】
好適なジヒドロキシ化合物のいくつかの具体的で非限定的な例としては以下が挙げられる：レゾルシノール、４−ブロモレゾルシノール、ヒドロキノン、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、１，６−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−ナフチルメタン、１，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（３−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、１，１−ビス（ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）イソブテン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカン、ｔｒａｎｓ−２，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−ブテン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンチン、（アルファ，アルファ’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）トルエン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）アセトニトリル、２，２−ビス（３−メチルー４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−エチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｎ−プロピル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−イソプロピル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓｅｃ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−シクロヘキシル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−アリル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−メトキシ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、１，１−ジクロロ−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エチレン、１，１−ジブロモ−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エチレン、１，１−ジクロロ−２，２−ビス（５−フェノキシ−４−ヒドロキシフェニル）エチレン、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）２−ブタノン、１，６−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，６−ヘキサンジオン、エチレングリコールビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオリン、２，７−ジヒドロキシピレン、６，６’−ジヒドロキシ−３，３，３’，３’−テトラメチルスピロ（ビス）インダン（「スピロビインダン  ビスフェノール」）、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタリド、２，６−ジヒドロキシジベンゾ−ｐ−ジオキシン、２，６−ジヒドロキシチアンスレン、２，７−ジヒドロキシフェノキサシン、２，７−ジヒドロキシ−９，１０−ジメチルフェナジ���、３，６−ジヒドロキシジベンゾフラン、３，６−ジヒドロキシジベンゾチオフェン、および２，７−ジヒドロキシカルバゾールなど、ならびに上述のジヒドロキシ化合物の少なくとも１種を含む組合せ。
【００２６】
式（３）で表しうるビスフェノール化合物の種類の具体的な例には、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（以下「ビスフェニールＡ」または「ＢＰＡ」）、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ｎ−ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔ−ブチルフェニル）プロパン、３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミジン、２−フェニル−３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタルイミジン（ＰＰＰＢＰ）、および１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）シクロヘキサン（ＤＭＢＰＣ）などがある。上述のジヒドロキシ化合物の少なくとも１種を含む組合せも使用することができる。
【００２７】
線状ポリカーボネートと分岐ポリカーボネートのブレンドに加えて、分岐ポリカーボネートもまた有用である。該分岐ポリカーボネートは、重合中に分岐剤を添加することによって調製することができる。これらの分岐剤には、ヒドロキシル、カルボキシル、カルボン酸無水物、ハロホルミル、および上述の官能基の混合物から選択される少なくとも３個の官能基を含む多官能性有機化合物などがある。具体的な例には、トリメリット酸、トリメリット酸無水物、トリメリット酸トリクロライド、トリス−ｐ−ヒドロキシフェニルエタン、イサチン−ビス−フェノール、トリス−フェノールＴＣ（１，３，５−トリス（（ｐ−ヒドロキシフェニル）イソプロピル）ベンゼン）、トリス−フェノールＰＡ（４（４（１，１−ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）−エチル）アルファ，アルファ−ジメチルベンジル）フェノール）、４−クロロホルミルフタル酸無水物、トリメシン酸、およびベンゾフェノンテトラカルボン酸などがある。分岐剤は、約０．０５から約２．０重量％のレベルで添加することができる。末端基が結合層組成物の所望の特性に重大な影響を与えないという条件で、すべての種類のポリカーボネート末端基は該結合層組成物に有用になるように企図される。
【００２８】
重量平均分子量（Ｍｗ）は、ポリカーボネートの分子量の有用な測定量であり、Ｍｗは約１ｍｇ／ｍｌの試料濃度で、ポリカーボネート標準を用いて較正して、架橋スチレン−ジビニルベンゼンＧＰＣカラムを使用するゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）の方法によって測定する。好適なポリカーボネートは、約２，０００から約１００，０００、特に約５，０００から約７５，０００、より特に約１０，０００から５０，０００、なおより特に約１５，０００から約４０，０００のＭｗを有することができる。
【００２９】
１つの特定の実施形態において、ポリカーボネートはビスフェノールＡ由来の線状ホモポリマーであり、Ａ1およびＡ2はそれぞれ、ｐ−フェニレンであり、Ｙ1はイソプロピリデンである。該ポリカーボネートは固有粘度を有しうる。固有粘度は、２５℃で、約０．３から約１．５デシリットル／グラム（ｄｌ／ｇ）、特に約０．４５から約１．０ｄｌ／ｇのクロロホルム中で測定される。該ポリカーボネートは、架橋スチレン−ジビニルベンゼンカラムを使用して、ポリカーボネート標準に対して較正して、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定して、約１０，０００から約２００，０００、特に約１５，０００から約１００，０００、より特に約１７，０００から約５０，０００の重量平均分子量を有しうる。ＧＰＣの試料は、約１ｍｇ／ｍｌの濃度で調製され、約１．５ｍｌ／分の流体速度で溶出される。
【００３０】
１つの実施形態において、該ポリカーボネートは、薄い物品の製造に適した流動特性を有する。溶融容積流速（しばしばＭＶＲと略す）は、所定の温度および負荷でオリフィスを通る熱可塑性物質の押出速度を測定する。薄い物品の形成に好適なポリカーボネートは、３００℃／１．２ｋｇで測定して、１から７０立方センチメートル／１０分（ｃｃ／１０分）、特に２から３０ｃｃ／１０分のＭＶＲを有しうる。異なる流動特性のポリカーボネートの混合物を、全体として所望の流動特性を達成するために使用することができる。該ポリカーボネートは、ＡＳＴＭ  Ｄ１００３−００に従って３．２ｍｍの厚さで測定して、１０％未満、特に５％に等しいかそれ未満、より特に２％以下のかすみ度（ｈａｚｅ）を有する。該ポリカーボネートはさらに、ＡＳＴＭ  Ｄ１００３−００に従って３．２ｍｍの厚さで測定して、７０％に等しいかまたはそれを超える、特に８０％に等しいかまたはそれを超える、より特に８５％に等しいかまたはそれを超える光透過率を有する。
【００３１】
１つの実施形態において、該ポリカーボネートは、薄い物品の製造に適した流動特性を有する。溶融容積流速（しばしばＭＶＲと略す）は、所定の温度および負荷でオリフィスを通る熱可塑性物質の押出速度を測定する。薄い物品の形成に好適なポリカーボネートは、３００℃／１．２ｋｇで測定して、約０．４から約２５立方センチメートル／１０分（ｃｃ／１０分）、特に約１から約１５ｃｃ／１０分のＭＶＲを有しうる。異なる流動特性のポリカーボネートの混合物を、全体として所望の流動特性を達成するために使用することができる。
【００３２】
本明細書において使用する「ポリカーボネート」および「ポリカーボネート樹脂」には、上記のポリカーボネート、他のポリマー単位と一緒にカーボネート単位を含むコポリマー、および上述の他の熱可塑性ポリマーの組合せ、例えば、ポリカーボネートホモポリマーおよび／またはポリエステルとのコポリマーの組合せなどがある。本明細書において使用されるように、「組合せ」には、すべての混合物、ブレンド、アロイ、反応生成物などが含まれる。
【００３３】
特定の好適なコポリマーは、ポリエステルカーボネートであり、またポリエステルポリカーボネートとして知られている。このようなコポリマーは、式（１）の繰り返しカーボネート単位に加えて、式（６）
【００３４】
【化６】
2009509811.tif 000008
【００３５】
（式中、Ｄは、ジヒドロキシ化合物由来の二価基であり、例えば、アルキレン基が２から約６個の炭素原子、特に２、３、もしくは４個の炭素原子を含むＣ2〜10アルキレン基、Ｃ6〜20脂環式基、Ｃ6〜20芳香族基またはポリオキシアルキレン基であり得；Ｔは、ジカルボン酸由来の二価基であり、例えば、Ｃ2〜10アルキレン基、Ｃ6〜20脂環式基、Ｃ6〜20アルキル芳香族基、またはＣ6〜20芳香族基であり得る）
の繰り返しエステル単位をさらに含む。
【００３６】
１つの実施形態において、ＤはＣ2〜6アルキレン基である。別の実施形態において、Ｄは式（７）：
【００３７】
【化７】
2009509811.tif 000009
【００３８】
（式中、各Ｒfは独立してハロゲン原子、Ｃ1〜10炭化水素基、またはＣ1〜10ハロゲン置換炭化水素基であり、ｎは０から４である）
の芳香族ジヒドロキシ化合物由来である。該ハロゲンは、通常は臭素である。式（７）によって表され得る化合物の例には、レゾルシノール、置換レゾルシノール化合物（５−メチルレゾルシノール、５−エチルレゾルシノール、５−プロピルレゾルシノール、５−ブチルレゾルシノール、５−ｔ−ブチルレゾルシノール、５−フェニルレゾルシノール、５−クミルレゾルシノール、２，４，５，６−テトラフルオロレゾルシノール、２，４，５，６−テトラブロモレゾルシノールなど）；カテコール；ヒドロキノン；置換ヒドロキノン（２−メチルヒドロキノン、２−エチルヒドロキノン、２−プロピルヒドロキノン、２−ブチルヒドロキノン、２−ｔ−ブチルヒドロキノン、２−フェニルヒドロキノン、２−クミルヒドロキノン、２，３，５，６−テトラメチルヒドロキノン、２，３，５，６−テトラ−ｔ−ブチルヒドロキノン、２，３，５，６−テトラフルオロヒドロキノン、２，３，５，６−テトラブロモヒドロキノンなど）；または上述の化合物の少なくとも１種を含む組合せなどがある。
【００３９】
該ポリエステルを調製するために使用し得る芳香族ジカルボン酸の例には、イソフタル酸もしくはテレフタル酸、１，２−ジ（ｐ−カルボキシフェニル）エタン、４，４’−ジカルボキシジフェニルエーテル、４，４’−ビス安息香酸、および上述の酸の少なくとも１種を含む混合物などがある。１，４−、１，５−、または２，６−ナフタレンジカルボン酸においてなどのように縮合環を含む酸も存在しうる。具体的なジカルボン酸は、テトラフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、またはその混合物である。特定のジカルボン酸には、テレフタル酸対イソフタル酸の重量比が約９１：９から約２：９８であるイソフタル酸とテレフタル酸との混合物が含まれる。別の特定の実施形態において、ＤはＣ2〜6アルキレン基であり、Ｔはｐ−フェニレン、ｍ−フェニレン、ナフタレン、二価環状脂肪族基、またはその混合物である。ポリエステルのこのクラスには、該ポリ（アルキレンテレフタレート）が含まれる。
【００４０】
１つの実施形態において、該ポリエステル−ポリカーボネートのポリエステル単位は、イソフタル酸およびテレフタル酸の二酸（もしくはその誘導体）の組合せとジヒドロキシ化合物との反応から誘導され、イソフタレート単位対テレフタレート単位のモル比は、９１：９から１：９８、特に８５：１５から３：９７、より特に８０：２０から５：９５、なおより特に７０：３０から１０：９０である。１つの実施形態において、該ジヒドロキシ化合物は、ビスフェノールＡを含む。別の実施形態において、該ジヒドロキシ化合物は、レゾルシノールを含む。
【００４１】
該ポリカーボネート単位は、カルボニル源とジヒドロキシ化合物との反応から誘導される。１つの実施形態において、該ジヒドロキシ化合物は、レゾルシノールカーボネート単位対ビスフェノールＡカーボネート単位のモル比０：１００から９９：１を有するポリカーボネートを与えるようにレゾルシノールとビスフェノールＡとの混合物を含む。別の実施形態において、該ジヒドロキシ化合物はビスフェノールＡである。
【００４２】
ポリエステル−ポリカーボネートにおけるエステル単位対カーボネート単位のモル比は、最終組成物の所望の特性に依存して広範に、例えば１：９９から９９：１に変わりうる。１つの実施形態において、該ポリエステル−ポリカーボネートは、エステル単位対カーボネート単位のモル比１：９９から２５：７５、特に５：９５から２０：８０を有する。別の実施形態において、該ポリエステル−ポリカーボネートは、エステル単位対カーボネート単位のモル比２５：７５から９９：１、より特に３０：７０から９０：１０を有する。
【００４３】
１つの実施形態において、該ポリエステル−ポリカーボネートは、薄い物品の製造に適した流動特性を有する。溶融容積流速（しばしばＭＶＲと略す）は、所定の温度および負荷でオリフィスを通る熱可塑性物質の押出速度を測定する。薄い物品の形成に好適なポリカーボネートは、３００℃／１．２ｋｇで測定して、約０．４から約２５ｃｃ／１０分、特に約５から約９ｃｃ／１０分のＭＶＲを有しうる。異なる流動特性のポリカーボネートの混合物を、全体の所望流動特性を得るために使用してもよい。
【００４４】
好適なポリカーボネートは、界面重合および溶融重合などの方法によって製造することができる。界面重合の反応条件は変わり得るが、例示的な方法は一般に、二価フェノール反応剤を苛性ソーダ水溶液または炭酸カリウム水溶液に溶解または分散する段階と、得られた混合物を好適な水不混和性媒質に添加する段階と、管理されたｐＨ条件、例えば約８から約１０のもとで、トリエチルアミンまたは相移動触媒などの好適な触媒の存在下で該反応剤とカーボネート前駆体とを接触させる段階とを含む。最もよく使用される水不混和性溶媒には、メチレンクロライド、１，２−ジクロロエタン、クロロベンゼン、トルエンなどがある。好適なカーボネート前駆体には、例えば、カルボニルブロマイドもしくはカルボニルクロライドなどのカルボニルハライド、または二価フェノールのビスハロホルメート（例えば、ビスフェノールＡ、ヒドロキノンなどのビスクロロホルメート）などのハロホルメート、またはグリコール（例えば、エチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ポリエチレングリコールなどのビスハロホルメート）などがある。カーボネート前駆体の上述の種類の少なくとも１種を含む組合せもまた、使用することができる。
【００４５】
使用しうる相移動触媒には、式（Ｒ3）4Ｑ+Ｘの触媒があり、ここで、各Ｒ3は、同じか異なっていて、Ｃ1〜10アルキル基であり；Ｑは、窒素原子またはリン原子であり；Ｘは、ハロゲン原子またはＣ1〜8アルコキシ基もしくはＣ6〜188アリールオキシ基である。好適な相移動触媒には、例えば、［ＣＨ3（ＣＨ2）3］4ＮＸ、［ＣＨ3（ＣＨ2）3］4ＰＸ、［ＣＨ3（ＣＨ2）5］4ＮＸ、［ＣＨ3（ＣＨ2）6］4ＮＸ、［ＣＨ3（ＣＨ2）4］4ＮＸ、ＣＨ3［ＣＨ3（ＣＨ2）3］3ＮＸ、およびＣＨ3［ＣＨ3（ＣＨ2）2］3ＮＸなどが含まれ、ここで、Ｘは、Ｃｌ-、Ｂｒ-、Ｃ1〜8アルコキシ基またはＣ6〜18アリールオキシ基である。相移動触媒の有効量は、ホスゲン化混合物中のビスフェノールの重量に基づいて約０．１から約１０重量％であることができる。別の実施形態において、相移動触媒の有効量は、ホスゲン化混合物中のビスフェノールの重量に基づいて約０．５から約２重量％であることができる。
【００４６】
また、該ポリカーボネートを製造するために溶融処理を用いてもよい。一般に、溶融重合処理において、均一な分散液を形成するバンバリーミキサー［Ｂａｎｂｕｒｙ（登録商標）ｍｉｘｅｒ］、二軸押出機などにおいて、エステル交換触媒の存在下で溶融状態においてジヒドロキシ反応物質とジフェニルカーボネートなどのジアリールカーボネートエステルとを共反応させることによって調製することができる。揮発性一価フェノールを蒸留によって該溶融反応物質から除去し、該ポリマーを溶融残留物として単離する。好適なポリカーボネートは、界面重合および溶融重合などの方法によって製造することができる。界面重合のための反応条件は変わることがあるが、例示的な方法には一般に、苛性ソーダ水溶液または炭酸カリウム水溶液に二価フェノール反応物質を溶解または分散する段階と、得られた混合物を好適な水不親和性溶媒に添加する段階と、調整されたｐＨ条件、例えば、８から１０でトリエチルアミンまたは相移動触媒などの好適な触媒の存在下で該反応物質をカーボネート前駆体と接触させる段階とが含まれる。最もよく使用する水不混和性溶媒には、塩化メチレン、１，２−ジクロロエタン、クロロベンゼン、トルエンなどがある。好適なカーボネート前駆体には、例えば、カルボニルブロマイドもしくはカルボニルクロライドなどのカルボニルハライド、二価フェノールのビスハロホルメート（例えば、ビスフェノールＡ、ヒドロキノンなどのビスクロロホルメート）などのハロホルメート、グリコール（例えば、エチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ポリエチレングリコールなどのビスハロホルメート）などがある。カーボネート前駆体の上述の種類の少なくとも１種を含む組合せもまた使用することができる。
【００４７】
連鎖停止剤（キャップ剤ともいう）は、重合中に含ませることができる。該連鎖停止剤は、分子量成長速度を制限し、そのようにしてポリカーボネートの分子量を制御する。連鎖停止剤は、モノフェノール化合物、モノカルボン酸クロライド、および／またはモノクロロホルメートの少なくとも１つでありうる。
【００４８】
例えば、連鎖停止剤として好適なモノフェノール化合物には、単環式フェノール（フェノール、Ｃ1〜22アルキル置換フェノール、ｐ−クミルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ヒドロキシジフェニルなど）；ジフェノールのモノエーテル（ｐ−メトキシフェノールなど）などがある。アルキル置換フェノールには、８から９個の炭素原子を有する分岐鎖アルキル置換基を有するものが含まれる。モノフェノールＵＶ吸収剤は、キャップ剤として使用してもよい。このような化合物としては、４−置換−２−ヒドロキシベンゾフェノンおよびその誘導体、アリールサリシレート、レゾルシノールモノベンゾエートなどのジフェノールのモノエステル、２−（２−ヒドロキシアリール）−ベンゾトリアゾールおよびその誘導体、２−（２−ヒドロキシアリール）−１，３，５−トリアジンおよびその誘導体などがある。特に、モノフェノール連鎖停止剤には、フェノール、ｐ−クミルフェノール、および／またはモノ安息香酸レゾルシノールなどがある。
【００４９】
モノカルボン酸クロライドもまた、連鎖停止剤として好適であり得る。これらには、単環式モノカルボン酸クロライド（塩化ベンゾイル、Ｃ1〜22アルキル置換塩化ベンゾイル、トルオイルクロライド、ハロゲン置換塩化ベンゾイル、塩化ブロモベンゾイル、塩化シンナモイル、塩化４−ナジミドベンゾイル、およびその混合物など）；多環式モノカルボン酸クロライド（トリメリト酸無水物クロライド、ナフトイルクロライドなど）；ならびに単環式および多環式のモノカルボン酸クロライドの混合物などがある。２２個までの炭素原子を有する脂肪族モノカルボン酸のクロライドが好適である。アクリロイルクロライドおよびメタクリロイルクロライドなどの脂肪族モノカルボン酸の官能基化クロライドもまた好適である。単環式モノクロロホルメート（フェニルクロロホルメート、アルキル−置換フェニルクロロホルメート、ｐ−クミルフェニルクロロホルメート、トルエンクロロホルメート、およびその混合物など）を含むモノクロロホルメートもまた好適である。
【００５０】
該ポリカーボネートはまた、界面重合によって調製することができる。ジカルボン酸それ自体を用いるよりもむしろ、対応する酸ハロゲン化物、特に酸ジクロライドおよび酸ジブロマイドなどの酸の反応性誘導体を使用することが望ましい。したがって、例えば、イソフタル酸、テレフタル酸、またはその混合物を使用することに代えて、イソフタロイルジクロライド、テレフタロイルジクロライド、およびその混合物を用いることが望ましい。
【００５１】
該組成物は、ポリシロキサン−ポリカーボネートをさらに含んでもよい。該ポリシロキサン−ポリカーボネートのポリシロキサン（本明細書においてポリジオルガノシロキサンともいう）ブロックは、式（８）：
【００５２】
【化８】
2009509811.tif 000010
【００５３】
（式中、Ｒの各存在は、同じか異なっていて、Ｃ1〜13一価有機基である）の繰り返しポリジオルガノシロキサン単位を含む。例えば、Ｒは、Ｃ1〜Ｃ13アルキル基、Ｃ1〜Ｃ13アルコキシ基、Ｃ2〜Ｃ13アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ13アルケニルオキシ基、Ｃ3〜Ｃ6シクロアルキル基、Ｃ3〜Ｃ6シクロアルコキシ基、Ｃ6〜Ｃ14アリール基、Ｃ6〜Ｃ10アリールオキシ基、Ｃ7〜Ｃ13アラルキル基、Ｃ7〜Ｃ13アラルコキシ基、Ｃ7〜Ｃ13アルカリール基、またはＣ7〜Ｃ13アルカリールオキシ基であることができる。上述の基は、フッ素、塩素、臭素、またはヨウ素、あるいはその組合せで完全または部分的にハロゲン化していてもよい。上述のＲ基の組合せは、同じコポリマーにおいて使用してもよい。
【００５４】
式（８）におけるＤの値は、結合層組成物中の各成分の種類および相対的量、該組成物の所望の特性ならびに同様の考慮事項に依存して広範に変わりうる。一般に、Ｄは、２から約１，０００、特に約２から約５００、より特に約５から約１００の平均値を有することができる。１つの実施形態において、Ｄは約１０から約７５の平均値を有し、なお別の実施形態において、Ｄは約４０から約６０の平均値を有する。Ｄが比較的低い値、例えば、約４０未満である場合、該ポリカーボネート−ポリシロキサンコポリマーの比較的多い量を使用することが望ましいことがある。逆に、Ｄが比較的高い値、例えば、約４０を超える場合、該ポリカーボネート−ポリシロキサンコポリマーの比較的少ない量を使用することが必要であることがある。
【００５５】
第１および第２の（またはより大きい）ポリシロキサン−ポリカーボネートの組合せを使用することができ、ここで第１のポリシロキサン−ポリカーボネートのＤの平均値は、第２のポリシロキサン−ポリカーボネートのＤの平均値より小さい。
【００５６】
１つの実施形態において、該ポリジオルガノシロキサンブロックは、式（９）：
【００５７】
【化９】
2009509811.tif 000011
【００５８】
（式中、Ｄは上記に定義したとおりであり、各Ｒは同じか異なっていてもよく、上記に定義したとおりであり、Ａｒは同じか異なっていてもよく、置換または非置換のＣ6〜Ｃ30アリーレン基であり、ここで、該結合は芳香族部分に直接結合している）
の繰り返し構造単位によって与えられる。式（９）における好適なＡｒ基は、Ｃ6〜Ｃ30ジヒドロキシアリーレン化合物、例えば、上記の式（３）、（４）、または（７）のジヒドロキシアリーレン化合物から誘導してもよい。上述のジヒドロキシアリーレン化合物の少なくとも１種を含む組合せもまた使用することができる。好適なジヒドロキシアリーレン化合物の特定の例は、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ｎ−ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、ビス（４−ヒドロキシフェニルスルファイド）、および１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔ−ブチルフェニル）プロパンである。上述のジヒドロキシ化合物の少なくとも１種を含む組合せもまた使用することができる。
【００５９】
このような単位は、式（１０）：
【００６０】
【化１０】
2009509811.tif 000012
【００６１】
（式中、ＡｒおよびＤは、上記のとおりである）
の対応するジヒドロキシ化合物から誘導することができる。式（１０）の化合物は、相移動条件下でジヒドロキシアリーレン化合物と、例えば、アルファ、オメガ−ビスアセトキシポリジオルガノシロキサンとの反応によって得ることができる。
【００６２】
別の実施形態において、ポリジオルガノシロキサンブロックは、式（１１）：
【００６３】
【化１１】
2009509811.tif 000013
【００６４】
（式中、Ｒは、上記のとおりであり、Ｄは１から１０００であり、Ｒ1の各存在は、独立して二価のＣ1〜Ｃ30有機基であり、該ポリマー化ポリシロキサン単位は、その対応するジヒドロキシ化合物の反応残基である）
の単位を含む。特定の実施形態において、該ポリジオルガノシロキサンブロックは、式（１２）：
【００６５】
【化１２】
2009509811.tif 000014
【００６６】
（式中、ＲおよびＤは、上記に定義したとおりである）
の繰り返し構造単位によって与えられる。式（１２）におけるＲ2は、二価のＣ2〜Ｃ8脂肪族基である。式（１２）における各Ｍは、同じか異なっていてもよく、ハロゲン、シアノ、ニトロ、Ｃ1〜Ｃ8アルキルチオ、Ｃ1〜Ｃ8アルキル、Ｃ1〜Ｃ8アルコキシ、Ｃ2〜Ｃ8アルケニル、Ｃ2〜Ｃ8アルケニルオキシ基、Ｃ3〜Ｃ8シクロアルキル、Ｃ3〜Ｃ8シクロアルコキシ、Ｃ6〜Ｃ10アリール、Ｃ6〜Ｃ10アリールオキシ、Ｃ7〜Ｃ12アラルキル、Ｃ7〜Ｃ12アラルコキシ、Ｃ7〜Ｃ12アルカリール、またはＣ7〜Ｃ12アルカリールオキシであってもよく、ここで、各ｎは、独立して、０、１、２、３、または４である。
【００６７】
１つの実施形態において、Ｍは、ブロモもしくはクロロ、アルキル基（メチル、エチル、またはプロピルなど）、アルコキシ基（メトキシ、エトキシ、またはプロポキシなど）、またはアリール基（フェニル、クロロフェニル、またはトリルなど）であり；Ｒ2は、ジメチレン、トリメチレンまたはテトラメチレンの基であり；Ｒは、Ｃ1〜8アルキル、ハロアルキル（トリフルオロプロピル、シアノアルキルなど）、またはアリール（フェニル、クロロフェニルまたはトリルなど）である。別の実施形態において、Ｒは、メチル、またはメチルとトリフルオロプロピルとの混合物、またはメチルとフェニルとの混合物である。なお別の実施形態において、Ｍはメトキシであり、ｎは１であり、Ｒ2は二価Ｃ1〜Ｃ3脂肪族基であり、Ｒはメチルである。
【００６８】
式（１２）の単位は、対応するジヒドロキシポリジオルガノシロキサン（１３）：
【００６９】
【化１３】
2009509811.tif 000015
【００７０】
（式中、Ｒ、Ｄ、Ｍ、Ｒ2、およびｎは、上記のとおりである）
から誘導することができる。このようなジヒドロキシポリシロキサンは、式（１４）：
【００７１】
【化１４】
2009509811.tif 000016
【００７２】
（式中、ＲおよびＤは、前に定義したとおりである）のシロキサンヒドリドと脂肪族不飽和一価フェノールの間の白金触媒付加によって作製することができる。好適な脂肪族不飽和の一価フェノールには、例えば、オイゲノール、２−アルキルフェノール、４−アリル−２メチルフェノール、４−アリル−２−フェニルフェノール、４−アリル−２−ブロモフェノール、４−アリル−２−ｔ−ブトキシフェノール、４−フェニル−２−フェニルフェノール、２−メチル−４−プロピルフェノール、２−アリル−４，６−ジメチルフェノール、２−アリル−４−ブロモ−６−メチルフェノール、２−アリル−６−メトキシ−４−メチルフェノールおよび２−アリル−４，６−ジメチルフェノールなどがある。上述の少なくとも１種を含む混合物もまた使用することができる。
【００７３】
ポリシロキサン−ポリカーボネートにおけるポリシロキサン単位対カーボネート単位の重量比は、変わり得る。例えば、該ポリシロキサン−ポリカーボネートは、１つの実施形態において、シロキサン単位対カーボネート単位の重量比１：９９から５０：５０、特に２：９８から３０：７０、より特に３：９７から２５：７５を有することができる。
【００７４】
１つの特定の実施形態において、ポリシロキサン−ポリカーボネートは、ポリシロキサン単位、ならびにＡ1およびＡ2のそれぞれがｐ−フェニレンであり、Ｙ1がイソプロピリデンであるビスフェノールＡから誘導されるカーボネート単位を含むことができる。ポリシロキサン−ポリカーボネートは、上記されるようにゲル透過クロマトグラフィーによって測定して、２，０００から１００，０００、特に５，０００から５０，０００の重量平均分子量を有することができる。該ポリシロキサン−ポリカーボネートは、３００℃／１．２ｋｇで測定して、１０分当たり１から３５立方センチメートル（ｃｃ／１０分）、特に２から３０ｃｃ／１０分の溶融容積流速（しばしばＭＶＲと略す）を有することができる。異なる流動特性のポリシロキサン−ポリカーボネートの混合物は、全体の所望流動特性を達成するために用いることができる。
【００７５】
上記ポリカーボネートに加えて、該ポリカーボネートは、ポリエステルと結合させてもよい。好適なポリエステルは、繰り返しポリエステル単位を含み、例えば、ポリ（アルキレンエステル）、液晶ポリエステル、およびポリエステルコポリマーであってもよい。分岐剤、例えば、３個もしくはそれ以上のヒドロキシル基、または３官能もしくは多官能カルボン酸を有するグリコールが取り込まれた分岐ポリエステルを使用することも可能である。さらに、該組成物の究極の最終用途に依存して、ポリエステル上の酸末端基およびヒドロキシル末端基のさまざまな濃度を有することがときに望ましい。
【００７６】
ポリエステルポリマーは、一般に、ジオールもしくはジオールの化学的同等成分と、二酸もしくは二酸の化学的同等成分との縮合またはエステル交換重合によって得られ、式（６）の繰り返し単位を有し、ここで、Ｄは、２から１２個の炭素原子を含むアルキルまたはシクロアルキルの基を表し、２から１２個の炭素原子を有する直鎖、分岐、または環状脂肪族アルカンジオールの残基、あるいはその化学的同等物であり；Ｔは、ＤまたはＴの少なくとも１つがシクロアルキル基であるという条件下で、二酸から誘導された脱炭酸残基であるアルキル、環状脂肪族、またはアリールの基である。
【００７７】
好適なポリエステルは、ポリ（アルキレンアリーレート）およびポリ（シクロアルキレンエステル）を含むポリ（アルキレンエステル）である。ポリ（アルキレンアリーレート）は、Ｔがｐ−二置換アリーレン基であり、Ｄがアルキレン基である式（６）に従うポリエステル構造を有する。有用なエステルは、ジカルボキシルアリーレートであり、ジカルボン酸またはその誘導体の反応生成物から誘導されるものが含まれ、ここで、Ｔは置換および／または非置換の１，２−、１，３−、および１，４−フェニレン；置換および／または非置換の１，４−および１，５−ナフチレン；置換および／または非置換の１，４−シクロヘキシレンなどである。好適なアルキレン基には、ジヒドロキシ化合物の反応生成物から誘導されるものが含まれ、ここで、Ｄは直鎖、分岐鎖を有するＣ2〜30アルキレン基、シクロアルキレン、アルキル置換シクロアルキレン、これらの１種または複数を含む組合せなどである。特に有用なアルキレン基Ｄは、例えば、１，４−（シクロヘキシレン）ジメチレンなどのビス−（アルキレン−二置換シクロヘキサン）である。好適なポリエステルには、ポリ（アルキレンテレフタレート）が含まれ、ここで、Ｔは１，４−フェニレンである。ポリ（アルキレンテレフタレート）の例には、ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ），ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）（ＰＢＴ）、ポリ（プロピレンテレフタレート）（ＰＰＴ）などがある。ポリ（エチレンナフタノエート）（ＰＥＮ）、およびポリ（ブチレンナフタノエート）（ＰＢＮ）などのポリ（アルキレンナフタノエート）もまた有用である。特に好適なポリ（シクロアルキレンエステル）は、ポリ（シクロヘキサンジメタノールテレフタレート）（ＰＣＴ）である。上述のポリエステルの少なくとも１種を含む組合せもまた使用することができる。
【００７８】
他の好適な繰り返しエステル基と一緒の上記アルキレンテレフタレートの繰り返しエステル単位を含むコポリマーは、特に有用である。特に有用なエステル単位には、異なるアルキレンテレフタレート単位が含まれ、これは個々の単位、または多数の同じ単位を含むブロック、すなわち特定のポリ（アルキレンテレフタレート）のブロックとしてポリマー鎖中に存在しうる。このようなコポリマーの特に好適な例には、ポリ（シクロヘキサンジメタノールテレフタレート）−ｃｏ−ポリ（エチレンテレフタレート）などがあり、該ポリマーが、５０モル％に等しいか超えるポリ（エチレンテレフタレート）を含む場合は、ＰＥＴＧと略され、５０モル％を超えるポリ（シクロヘキサンジメタノールテレフタレート）を含む場合は、ＰＣＴＧと略される。また一般に、該脂環式ポリエステルが該結合層の該結合層組成物と良好な溶融親和性を有することが望ましい。例示的な実施形態において、該結合層に使用されるポリカーボネートと良好な溶融親和性を示す環状脂肪族ポリエステルを使用することが一般に好ましい。
【００７９】
好適なポリ（シクロアルキレンエステル）は、ポリ（アルキレンシクロヘキサンジカルボキシレート）を含むことができる。有用なポリ（アルキレンシクロヘキサンジカルボキシレート）ポリエステルの特定の例は、式（１５）：
【００８０】
【化１５】
2009509811.tif 000017
【００８１】
（式中、式（６）を用いて記載したように、Ｄはシクロヘキサンジメタノール由来のジメチレンシクロヘキサン基であり、Ｔはシクロヘキサンジカルボキシレートまたはその化学的同等物由来のシクロヘキサン環であって、シスもしくはトランス異性体またはそのシスおよびトランス異性体の混合物から選択される）
の繰り返し単位を有するポリ（１，４−シクロヘキサン−ジメタノール−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）（ＰＣＣＤ）である。使用される場合、ＰＣＣＤは一般に、該ポリカーボネートと完全に混和性である。
【００８２】
本明細書における使用に好適なポリエステルは一般に、ジオールと二塩基酸または誘導体との反応によって調製される。高品質光学シートとして使用のための環状脂肪族ポリエステルポリマーの調製において有用なジオールは、直鎖、分岐、または環状脂肪族、特に直鎖または分岐のアルカンジオールであり、２から１２個の炭素原子を含むことができる。
【００８３】
ジオールの好適な例には、エチレングリコール、プロピレングリコール（１，２−および１，３−プロピレングリコールなど）；ブタンジオール（１，３−および１，４−ブタンジオールなど）；ジエチレングリコール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル、２−メチル、１，３−プロパンジオール、１，３−および１，５−ペンタンジオール、ジプロピレングリコール、２−メチル−１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよび特にそのシスおよびトランス異性体、トリエチレングリコール、１，１０−デカンジオール、ならびに上述のジオールの少なくとも１種を含む組合せなどがある。ジメタノールビシクロオクタン、ジメタノールデカリン、環状脂肪族ジオールまたはその化学的同等物が特に好ましく、特には、１，４−シクロへキサンジメタノールまたはその化学的同等物である。１，４−シクロヘキサンジメタノールを該ジオール成分として使用する場合、約１：４から約４：１の比のシス対トランス異性体の混合物を使用することができる。特に、約１：３のシス対トランス異性体の比が有用である。
【００８４】
該ポリエステルの調製において有用な他の二酸は、それぞれが飽和環における飽和炭素に結合している２個のカルボキシル基を有するカルボン酸を含む脂肪族二酸であり得る。環状脂肪族酸の好適な例には、デカヒドロナフタレンジカルボン酸、ノルボルネンジカルボン酸、ビシクロオクタンジカルボン酸などがある。特に好適な環状脂肪族二酸には、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸およびトランス−１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などがある。線状脂肪族二酸も、該ポリエステルが環状脂肪族環を含む少なくとも１個のモノマーを有することを条件として有用である。線状脂肪族二酸の具体例は、コハク酸、アジピン酸、ジメチルコハク酸、およびアゼライン酸である。二酸およびジオールの混合物も、環状脂肪族ポリエステルを製造するために使用することができる。
【００８５】
シクロヘキサンジカルボン酸およびその化学的同等物は、例えば、炭素およびアルミナを含む担体上に支持されたロジウムなどの触媒を使用して、室温および大気圧で好適な溶媒（例えば、水または酢酸）中イソフタル酸、テレフタル酸またはナフタレン酸などの環状芳香族二酸および対応する誘導体の水素化によって調製することができる。これらはまた、酸が反応条件下で少なくとも部分的に溶けることができ、炭素またはシリカ中のパラジウムまたはルテニウムの触媒が使用された不活性液体媒質の使用によって調製することもできる。
【００８６】
一般に、水素化中、該カルボン酸基がシスまたはトランス位置にある２つ以上の異性体が得られる。このシスおよびトランス異性体は、溶媒、例えば、ｎ−ヘプタンを用いるもしくは用いない結晶化によって、または蒸留によって分離することができる。該シス異性体はより混和性である傾向があるが、しかし、トランス異性体はより高い溶融温度および結晶化温度を有し、一般により好適である。シスおよびトランス異性体の混合物もまた使用することができ、特に、このような混合物を使用する場合、シスおよびトランス異性体を一緒にした総重量に基づいて、トランス異性体は少なくとも約７５重量％を含むことができ、シス異性体はその残りを含むことができる。異性体の混合物または２種以上の二酸を使用する場合、コポリエステルまたは２種のポリエステルの混合物を使用することができる。
【００８７】
エステルを含むこれらの二酸の化学的同等物はまた、環状脂肪族ポリエステルの調製において使用することができる。該二酸の化学的同等物の好適な例は、アルキルエステル、例えば、ジアルキルエステル、ジアリールエステル、無水物、酸塩化物、酸臭化物など、ならびに上述の化学的同等物の少なくとも１種を含む組合せである。該好ましい化学的同等物には、該環状脂肪族二酸のジアルキルエステルが含まれ、最も好ましい化学的同等物には、該酸のジメチルエステル、特にジメチル−トランス−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレートが含まれる。
【００８８】
ジメチル−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレートは、ジメチルテレフタレートの環水素化によって得ることができ、シスおよびトランス位置にカルボン酸基を有する２個の異性体が得られる。該異性体は分離することができ、そのトランス異性体は特に有用である。該異性体の混合物も、上記に詳述したとおり使用することができる。
【００８９】
ポリ（アルキレンエステル）、特にポリ（シクロアルキレンエステル）は、最終生成物の総重量に基づいて好適な量、一般に約５０から４００ｐｐｍのチタンで、例えば、テトラ（２−エチルヘキシル）チタン酸塩などの触媒の存在下で調製することができる。
【００９０】
本明細書の上文に記載したポリエステルは一般に、ブレンドする場合、ポリカーボネートと完全に混和することができる。このようなポリエステルとポリカーボネートとのブレンドは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−０４に従って３００℃および１．２キログラムの負荷で測定して、約５から約１５０ｃｃ／１０分、特に約７から約１２５ｃｃ／１０分、より特に約９から約１１０ｃｃ／１０分、なおより特に約１０から約１００ｃｃ／１０分の溶融容積速度を有することが望ましい。上記ポリエステルは、少量、例えば、約０．５から約１０重量％の脂肪族二酸および／または脂肪族ポリオールに由来する単位と共にコポリエステルを製造することもできる。
【００９１】
該ポリカーボネートおよびポリエステルは、特定の層の機能および所望の特性に依存して、１：９９から９９：１、特に１０：９０から９０：１０の比で使用することができる。結合層として使用する場合、該ポリカーボネートおよびポリエステルは、それぞれ、約８５：１５から約３０：７０、特に８０：２０から約３５：６５、より特に約７５：２５から約４０：６０、なおより特に約７０：３０から４５：５５の重量比で使用する。
【００９２】
本明細書において記載する結合層フィルムを製造するために使用する結合層組成物は、添加剤をさらに含んでもよく、これらを含むことが望ましい場合、これらの添加剤を含むことが該結合層組成物、ならびにこれから調製される多層フィルムおよび物品の所望の特性に悪影響を与えないような種類および量によって選択することができる。
【００９３】
該結合層組成物は、その衝撃抵抗性を増すために耐衝撃性改良剤を含んでもよい。これらの耐衝撃性改良剤には、（ｉ）約１０℃未満、より特に約−１０℃未満、またはより特に約−４０℃から−８０℃のＴｇを有するエラストマー（例えば、ゴム）ポリマー基材、および（ｉｉ）該エラストマーポリマー基材にグラフトした硬質ポリマー上層を含むエラストマー改質グラフトコポリマーが含まれる。知られているように、エラストマー改質グラフトコポリマーは、まず該エラストマーポリマーを与え、次いで、該エラストマーの存在下で該硬質相の成分モノマーを重合させてグラフトコポリマーを得ることによって調製することができる。該グラフトは、エラストマーコアにグラフト分岐またはシェル（ｓｈｅｌｌ）として結合することができる。該シェルは、物理的に該コアを被包するだけでもよく、または該シェルは、部分的もしくは実質的に完全に該コアにグラフトしてもよい。
【００９４】
該エラストマー相としての使用に好適な材料には、例えば、共役ジエンゴム；共役ジエンと約５０重量％未満の共重合性モノマーとのコポリマー；エチレンプロピレンコポリマー（ＥＰＲ）またはエチレン−プロピレン−ジエンモノマーゴム（ＥＰＤＭ）などのオレフィンゴム；エチレン−酢酸ビニルゴム；シリコンゴム；エラストマーＣ1〜8アルキル（メタ）アクリレート；Ｃ1〜8アルキル（メタ）アクリレートとブタジエンおよび／またはスチレンとのエラストマーコポリマー；あるいは上述のエラストマーの少なくとも１種を含む組合せなどがある。
【００９５】
該エラストマー相を調製するための好適な共役ジエンモノマーは、式（１６）：
【００９６】
【化１６】
2009509811.tif 000018
【００９７】
（式中、各Ｘbは、独立して、水素、Ｃ1〜Ｃ5アルキルなどである）
である。使用しうる共役ジエンモノマーの例は、ブタジエン、イソプレン、１，３−ヘプタジエン、メチル−１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、２−エチル−１，３−ペンタジエン；１，３−および２，４−ヘキサジエンなど、ならびに上述の共役ジエンモノマーの少なくとも１種を含む混合物である。特定の共役ジエンホモポリマーには、ポリブタジエンおよびポリイソプレンが含まれる。
【００９８】
共役ジエンゴムのコポリマー、例えば、共役ジエンとそれと共重合できる１種または複数のモノマーの水性基エマルション重合によって生成されるものも使用することができる。該共役ジエンとの共重合に好適なモノマーには、縮合芳香環構造を含むモノビニル芳香族モノマー（ビニルナフタレン、ビニルアントランセンなど）、または式（１７）：
【００９９】
【化１７】
2009509811.tif 000019
【０１００】
（式中、各Ｘcは、独立して、水素、Ｃ1〜Ｃ12アルキル、Ｃ3〜Ｃ12シクロアルキル、Ｃ6〜Ｃ12アリール、Ｃ7〜Ｃ12アラルキル、Ｃ7〜Ｃ12アルカリール、Ｃ1〜Ｃ12アルコキシ、Ｃ3〜Ｃ12シクロアルコキシ、Ｃ6〜Ｃ12アリールオキシ、クロロ、ブロモ、またはヒドロキシであり、Ｒは、水素、Ｃ1〜Ｃ5アルキル、ブロモ、またはクロロである）
のモノマー等を含む。使用しうる好適なモノビニル芳香族モノマーの例には、スチレン、３−メチルスチレン、３，５−ジエチルスチレン、４−ｎ−プロピルスチレン、アルファ−メチルスチレン、アルファ−メチルビニルトルエン、アルファ−クロロスチレン、アルファ−ブロモスチレン、ジクロロスチレン、ジブロモスチレン、テトラ−クロロスチレンなど、および上述の化合物の少なくとも１種を含む組合せなどがある。スチレンおよび／またはアルファ−メチルスチレンは、共役ジエンモノマーと共重合できるモノマーとして使用しうる。
【０１０１】
該共役ジエンと共重合しうる他のモノマーは、モノビニルモノマーであり、例えば、イタコン酸、アクリルアミド、Ｎ−置換アクリルアミドもしくはメタクリルアミド、マレイン酸無水物、マレイミド、Ｎ−アルキル−、アリール−もしくはハロアリール−置換マレイミド、グリシジル（メタ）アクリレート、および一般式（１８）：
【０１０２】
【化１８】
2009509811.tif 000020
【０１０３】
（式中、Ｒは、水素、Ｃ1〜Ｃ5アルキル、ブロモ、またはクロロであり、Ｘcは、シアノ、Ｃ1〜Ｃ12アルコキシカルボニル、Ｃ1〜Ｃ12アリールオキシカルボニル、ヒドロキシカルボニルなどである）
のモノマーである。式（２１）のモノマーの例には、アクリロニトリル、エタクリロニトリル、メタクリロニトリル、アルファ−クロロアクリロニトリル、ベータ−クロロアクリロニトリル、アルファ−ブロモアクリロニトリル、アクリル酸、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレートなど、および上述のモノマーの少なくとも１種を含む組合せなどがある。ｎ−ブチルアクリレート、エチルアクリレート、および２−エチルヘキシルアクリレートなどのモノマーは、該共役ジエンモノマーと共重合できるモノマーとしてよく使用する。上述のモノビニルモノマーとモノビニル芳香族モノマーとの混合物も使用しうる。
【０１０４】
エラストマー相として使用するための好適な（メタ）アクリレートモノマーは、Ｃ1〜8アルキル（メタ）アクリレート、特にＣ4〜6アルキルアクリレート、例えば、ｎ−ブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、イソプロピルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレートなど、および上述のモノマーの少なくとも１種を含む組合せの架橋した粒子状エマルションホモポリマーまたはコポリマーであってもよい。Ｃ1〜8アルキル（メタ）アクリレートモノマーは、場合によって、式（１６）、（１７）、または（１８）のコモノマーの１５重量％までと混合して重合させることができる。例示的なコモノマーには、限定されないが、ブタジエン、イソプレン、スチレン、メチルメタクリレート、フェニルメタアクリレート、ペネチルメタクリレート、Ｎ−シクロヘキシルアクリルアミド、ビニルメチルエーテルもしくはアクリロニトリル、および上述のコモノマーの少なくとも１種を含む混合物などがある。場合によって、５重量％までの多官能架橋コモノマーが存在してもよく、例えば、ジビニルベンゼン、グリコールビスアクリレートなどのアルキレンジオールジ（メタ）アクリレート、アルキレントリオールトリ（メタ）アクリレート、ポリエステルジ（メタ）アクリレート、ビスアクリルアミド、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、アリル（メタ）アクリレート、ジアリルマレエート、ジアリルフマレート、ジアリルアジペート、クエン酸のトリアリルエステル、リン酸のトリアリルエステルなど、ならびに上述の架橋剤の少なくとも１種を含む組合せがある。
【０１０５】
該エラストマー相は、連続、半バッチ、またはバッチ処理を用いて、塊状、エマルション、懸濁液、溶液またはバルク−懸濁液、エマルション−バルク、バルク−溶液もしくは他の技術などの組合せ処理によって重合させることができる。該エラストマー基材の粒度は重要ではない。例えば、約０．００１から約２５ミクロン、特に約０．０１から約１５ミクロン、またはさらにより特に約０．１から約８マイクロメータの平均粒度を、重合ゴムラテックスを主成分とするエマルジョンに使用することができる。約０．５から約１０マイクロメータ、特に約０．６から約１．５マイクロメータの粒度を、バルク重合ゴム基材のために使用することができる。粒度は、簡易光透過法または毛細管流体力学的クロマトグラフィー（ＣＨＤＦ）によって測定しうる。該エラストマー相は、粒子状の緩やかに架橋した共役ブタジエンまたはＣ4〜6アルキルアクリレートゴムであってもよく、特に７０％を超えるゲル含量を有する。ブタジエンとスチレンおよび／またはＣ4〜6アルキルアクリレートゴムとの混合物も好適である。
【０１０６】
エラストマー相は、総グラフトコポリマーの約５から約９５重量％、より特に約２０から約９０重量％、およびさらにより特に、該エラストマー改質グラフトコポリマーの特に約４０から約８５重量％を与えてもよく、残分は硬質グラフト相である。
【０１０７】
該エラストマー改質グラフトコポリマーの硬質相は、１種または複数のエラストマーポリマー基材の存在下でモノビニル芳香族モノマーおよび場合によって１種または複数のコモノマーを含む混合物をグラフト重合させることによって形成することができる。式（１７）の上記モノビニル芳香族モノマーは、硬質グラフト相において使用することができ、スチレン、アルファ−メチルスチレン、ジブロモスチレンなどのハロスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシレン、ブチルスチレン、パラ−ヒドロキシスチレン、メトキシスチレンなど、または上述のモノビニル芳香族モノマーの少なくとも１種を含む組合せなどを含む。好適なコモノマーには、例えば、上記モノビニルモノマーおよび／または一般式（２１）のモノマーなどがある。１つの実施形態において、Ｒは水素またはＣ1〜Ｃ2アルキルであり、ＸcはシアノまたはＣ1〜Ｃ12アルコキシカルボニルである。硬質相に使用するための好適なコモノマーの特定の例には、アクリロニトリル、エタクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレートなど、および上述のコモノマーの少なくとも１種を含む組合せなどを含む。
【０１０８】
該硬質グラフト相におけるモノビニル芳香族モノマーとコモノマーとの相対比は、エラストマー基材の種類、モノビニル芳香族モノマーの種類、コモノマーの種類、および耐衝撃性改良剤の所望の特性に依存して広範に変わりうる。該硬質相は一般に、１００重量％までのモノビニル芳香族モノマー、特に約３０から約１００重量％、より特に約５０から約９０重量％のモノビニル芳香族モノマーを含むことができ、残りはコモノマーである。
【０１０９】
存在するエラストマー改質ポリマーの量に依存して、非グラフトポリマーまたはコポリマーの分離したマトリックスまたは連続相は、該エラストマー改質グラフトポリマーと一緒に同時に得ることができる。通常、このような耐衝撃性改良剤は、該耐衝撃性改良剤の総重量に基づいて約４０から約９５重量％のエラストマー改質グラフトコポリマーおよび約５から約６５重量％のグラフト（コ）ポリマーを含む。別の実施形態において、このような耐衝撃性改良剤は、該耐衝撃性改良剤の総重量に基づいて、約１５から約５０重量％、より特に約１５から約２５重量％のグラフト（コ）ポリマーと一緒に、約５０から約８５重量％、より特に約７５から約８５重量％のゴム改質グラフトコポリマーを含む。
【０１１０】
エラストマー改質耐衝撃性改良剤の別の特定の種類は、少なくとも１種のシリコンゴムモノマー、式Ｈ2Ｃ＝Ｃ（Ｒd）Ｃ（Ｏ）ＯＣＨ2ＣＨ2Ｒe（ここで、ＲdはハロゲンまたはＣ1〜Ｃ8線状もしくは分岐のアルキル基であり、Ｒeは分岐のＣ3〜Ｃ16アルキル基である）を有する分岐アクリレートゴムモノマー；第１のグラフト結合モノマー；重合性アルケニル含有有機物質；および第２のグラフト結合モノマー由来の構造単位を含む。該シリコンゴムモノマーは、例えば、環状シロキサン、テトラアルコキシシラン、トリアルコキシシラン、（アクリルオキシ）アルコキシシラン、（メルカプトアルキル）アルコキシシラン、ビニルアルコキシシラン、またはアリルアルコキシシラン等を単独あるいは組み合わせて含んでもよく、例えば、デカメチルシクロペンタシロキサン、ドデカメチルシクロヘキサシロキサン、トリメチルトリフェニルシクロトリシロキサン、テトラメチルテトラフェニルシクロテトラシロキサン、テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、オクタフェニルシクロテトラシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサンおよび／またはテトラエトキシシランなどを含む。
【０１１１】
例示的な分岐アクリレートゴムモノマーには、単独または組み合わせて、イソオクチルアクリレート、６−メチルオクチルアクリレート、７−メチルオクチルアクリレート、６−メチルヘプチルアクリレートなどを含む。該重合性アルケニル含有有機物質は、単独または組み合わせて、例えば、式（１７）もしくは（１８）のモノマー、例えば、スチレン、アルファ−メチルスチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、または非分岐（メタ）アクリレート（例えば、メチルメタアクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ｎ−プロピルアクリレートなど）でありうる。
【０１１２】
少なくとも１種の第１のグラフト結合モノマーは、単独または組み合わせて、（アクリルオキシ）アルコキシシラン、（メルカプトアルキル）アルコキシシラン、ビニルアルコキシシラン、またはアリールアルコキシシランであってもよく、例えば、（ガンマ−メタクリルオキシプロピル）（ジメトキシ）メチルシランおよび／または（３−メルカプトプロピル）トリメトキシシランでありうる。該少なくとも１種の第２のグラフト結合モノマーは、単独または組み合わせて、少なくとも１個のアリル基を有するポリエチレン性不飽和化合物、例えば、アリルメタクリレート、トリアリルシアヌレート、またはトリアリルイソシアヌレートである。
【０１１３】
シリコン−アクリレート衝撃改質組成物は、エマルション重合によって調製することができ、ここで、例えば、ドデシルベンゼンスルホン酸などの表面活性剤の存在下、約３０℃から約１１０℃の温度で、少なくとも１種のシリコンゴムモノマーと少なくとも１種の第１のグラフト結合モノマーとを反応させて、シリコンゴムラテックスを形成させる。また、シクロオクタメチルテトラシロキサンおよびテトラエトキシオルトシリケートなどの環状シロキサンを（ガンマ−メタクリルオキシプロピル）メチルジメトキシシランなどの第１のグラフト結合モノマーと反応させて、約１００ナノメートルから約２ミクロンの平均粒度を有するシリコンゴムを得ることができる。次いで、少なくとも１種の分岐アクリレートゴムモノマーを該シリコンゴム粒子と、場合によってベンゾイルペルオキシドなどの遊離基生成重合触媒の存在下、アリルメタクリレートなどの架橋モノマーの存在下で重合させる。次いで、このラテックスを重合性アルケニル含有有機物質および第２のグラフト結合モノマーと反応させる。該グラフトシリコン−アクリレートゴム混成のラテックス粒子は、（凝固剤を用いた処理による）凝固によって水相から分離し得、細かい粉末に乾燥して、シリコン−アクリレートゴム耐衝撃性改良剤組成物を生成することができる。この方法は一般に、約１００ナノメートルから約２マイクロメータの粒度を有するシリコン−アクリレート耐衝撃性改良剤を生成するために使用することができる。
【０１１４】
上述のエラストマー改質グラフトコポリマーの形成のために知られた処理には、連続、半バッチ、またはバッチ処理を使用して、塊状、エマルション、懸濁液、および溶液の処理、またはバルク−懸濁液、エマルション−バルク、バルク−溶液もしくは他の技術などの組合せ処理が含まれる。
【０１１５】
１つの実施形態において、耐衝撃性改良剤の上述の種類は、Ｃ6〜30脂肪酸のアルカリ金属塩（例えば、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸リチウム、オレイン酸ナトリウム、オレイン酸カリウムなど）、アルカリ金属炭酸塩、アミン（ドデシルジメチルアミン、ドデシルアミンなど）、およびアミンのアンモニウム塩などの塩基性物質を含まないエマルション重合処理によって調製される。このような物質は、通常エマルション重合における界面活性剤として使用され、ポリカーボネートのエステル交換および／または分解を触媒することができる。代わりに、イオン性硫酸塩、スルホン酸塩またはリン酸塩の界面活性剤を、該耐衝撃性改良剤、特に該耐衝撃性改良剤のエラストマー基材部分の調製において使用することができる。好適な界面活性剤には、例えば、Ｃ1〜22アルキルもしくはＣ7〜25アルキルアリールのスルホン酸塩、Ｃ1〜22アルキルもしくはＣ7〜25アルキルアリール硫酸塩、Ｃ1〜22アルキルもしくはＣ7〜25アルキルアリールリン酸塩、置換シリケート、およびその混合物などがある。特定の界面活性剤は、Ｃ6〜16、特にＣ8〜12のアルキルスルホン酸塩である。実地に際して、脂肪酸のアルカリ金属塩、アルカリ金属炭酸塩および他の塩基性物質を含まないことを条件に、任意の上記耐衝撃性改良剤を使用することができる。
【０１１６】
この種の特定の耐衝撃性改良剤は、ブタジエン基材が、界面活性剤として上記のスルホン酸塩、硫酸塩、またはリン酸塩を用いて調製されるＭＢＳ耐衝撃性改良剤である。該耐衝撃性改良剤は、約３から約８、特に約４から約７のｐＨを有することがまた好ましい。使用する場合、耐衝撃性改良剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、約０．５から約５０重量％の量で存在する。
【０１１７】
該結合層組成物は、充填剤をさらに含んでもよい。好適な充填剤または補強剤には、例えば、ケイ酸塩およびシリカの粉末（ケイ酸アルミニウム（ムライト）、合成ケイ酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、溶融シリカ、結晶性シリカグラファイト、天然ケイ砂など）；ホウ素粉末（窒化ホウ素粉末、ケイ酸ホウ素粉末など）；酸化物（ＴｉＯ2、酸化アルミニウム、酸化マグネシウムなど）；硫酸カルシウム（その無水物、二水和物または三水和物として）；炭酸カルシウム（白亜、石灰石、大理石、合成沈降炭酸カルシウムなど）；タルク（繊維状、モジュラー、針状、薄板状のタルクなどを含む）；珪灰石；表面処理珪灰石；ガラス球［中空および固体ガラス球、ケイ酸塩球、セノスフェア、アルミノケイ酸塩（アルモスフェア）など］；カオリン（硬質カオリン、軟質カオリン、か焼カオリン、該ポリマーマトリックスレジンとの相溶性を促進するための当該技術分野で公知なさまざまなコーティングを含むカオリンなどを含む）；単結晶繊維または「ウィスカー」（炭化ケイ素、アルミナ、炭化ホウ素、鉄、ニッケル、銅など）；繊維（連続およびチョップト繊維を含む）［アスベスト、炭素繊維、ガラス繊維（Ｅ、Ａ、Ｃ、ＥＣＲ、Ｒ、Ｓ、Ｄ、またはＮＥガラスなど）など］；硫化物（硫化モリブデン、硫化亜鉛など）；バリウム化合物（チタン酸バリウム、バリウムフェライト、硫酸バリウム、重晶石など）；金属および酸化金属（粒子状または線維状アルミニウム、青銅、亜鉛、銅およびニッケルなど）；薄片充填剤（ガラス薄片、薄片炭化ケイ素、アルミニウム二ホウ化物、アルミニウム薄片、スチール薄片など）；繊維状充填剤（ケイ酸アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、および硫酸カルシウム半水和物などの少なくとも１種を含むブレンド由来のものなどの無機短繊維）；天然充填剤および補強剤［木を粉砕することによって得られる木粉、繊維状生成品（セルロース、綿、サイザル繊維、ジュート、デンプン、コルク粉、リグニン、挽いて細かくしたナッツの殻、トウモロコシ、米もみ殻など）など］；有機充填剤（ポリテトラフルオロエチレンなど）；繊維を形成可能な有機ポリマーから形成される補強有機繊維状充填剤［ポリ（エーテルケトン）、ポリイミド、ポリベンゾキサゾール、ポリ（フェニレンスルフィド）、ポリエステル、ポリエチレン、芳香族ポリアミド、芳香族ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリテトラフルオロエチレン、アクリル樹脂、ポリ（ビニルアルコール）など］；ならびにさらなる充填剤および補強剤［マイカ、クレー、長石、煙塵（ｆｌｕｅ  ｄｕｓｔ）、フィライト、石英、珪岩、パーライト、トリポリ石、珪藻土、カーボンブラックなど］、または上述の充填剤もしくは補強剤の少なくとも１種を含む組合せなどがある。
【０１１８】
特に、有用な充填剤は、光の反射および／または屈折に好適な形状および寸法品質を有する。反射性および／または屈折性充填剤、すなわち光反射特性を有する充填剤には、平面状の切子面を有するものが含まれ、多面または薄片、破片、板、葉、ウエハなどの形態であることができる。該形状は、不規則または規則的でありうる。規則的形状の非限定的な例は、六角皿である。特に好適な反射性および／または屈折性充填剤は、二次元で、平板タイプ充填剤であり、ここで、平板タイプ充填剤の粒子は、その最大寸法対最小寸法の比が約３：１に等しいかそれを超える、特に約５：１に等しいかそれを超える、より特に約１０：１に等しいかそれを超える。このように定義された最大寸法はまた、該粒子の直径ということもできる。平板タイプ充填剤は、上限および下限によって記述される粒子直径の分布を有する。下限は、粒子直径を測定するために使用する方法の下側検出限界によって記述され、それに対応する。粒子直径を測定するための好適な方法の一例は、レーザー光散乱である。上限は、約１０００ミクロンに等しいかそれ未満、特に約７５０ミクロンに等しいかそれ未満、より特に約５００ミクロンに等しいかそれ未満でありうる。したがって、該平板タイプ充填剤は、分布が単峰型、二峰型、または多峰型でありうる粒子直径の分布を有する。該直径は、粒子直径の分布の平均、すなわち、平均直径によって一般に記述することができる。特に、本明細書において使用のために好適な粒子は、約１から約１００ミクロン、特に約５から７５ミクロン、より特に約１０から約６０ミクロンの平均直径を有することができる。特定の反射性充填剤は、さらに、入射光線を反射するために有用な表面外部仕上げを有する組成物のものである。金属反射性充填剤（例えば、アルミニウム、銀、銅、青銅、スチール、真ちゅう、金、錫、シリコン、これらの合金、上述の金属の少なくとも１種を含む組合せなどに基づくもの）は、特に有用である。入射光線を反射および／または屈折させるために有用な表面を示す組成物から調製される鉱物反射性充填剤も特に有用である。本明細書における使用に好適な反射および／または屈折特性を有する鉱物充填剤には、マイカ、アルミナ、層状タルク、シリカ、シリコン、炭化ケイ素、ガラス、上述の鉱物充填剤の少なくとも１種を含む組合せなどがある。
【０１１９】
上記充填剤は、反射性を改善させ、またはポリカーボネートとの親和性およびポリカーボネートへの接着力を高めるために、例えば、金属コーティングおよび／またはシランコーティングでコーティングすることができる。
【０１２０】
反射性充填剤を含む該充填剤は、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）当たり約０．０１から約２５重量％、特に約０．０５から約１０重量％、より特に約０．１から約５重量％の量で該結合層組成物において使用することができる。
【０１２１】
該結合層組成物は、酸化防止添加剤をさらに含んでもよい。好適な酸化防止添加剤には、例えば、有機ホスファイト［トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイトなど］；アルキル化モノフェノールまたはポリフェノール；ポリフェノールとジエンとのアルキル化反応生成物、例えば、テトラキス［メチレン（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート）］メタンなど；パラクレゾールまたはジシクロペンタジエンのブチル化反応生成物；アルキル化ヒドロキノン；ヒドロキシル化チオジフェニルエーテル；アルキリジエン−ビスフェノール；ベンジル化合物；ベータ−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸と一価または多価アルコールとのエステル；ベータ−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロピオン酸と一価アルコールまたは多価アルコールとのエステル；チオアルキルまたはチオアリール化合物のエステル、例えば、ジステアリルチオプロピオネート、ジラウリルチオプロピオネート、ジトリデシルチオジプロピオネート、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ペンタエリスリチル−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネートなど；ベータ−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸のアミドなど、あるいは上述の酸化防止剤の少なくとも１種を含む組合せなどがある。酸化防止剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．０００１から１重量％の量で使用する。
【０１２２】
該結合層組成物は、熱安定剤をさらに含んでもよい。好適な熱安定剤の添加剤には、例えば、有機ホスファイト［トリフェニルホスファイト、トリス−（２，６−ジメチルフェニル）ホスファイト、トリス−（混合モノおよびジノニルフェニル）ホスファイトなど］；ホスホネート（ジメチルベンゼンホスホネートなど）、ホスフェート（トリメチルホスフェートなど）、または上述の熱安定剤の少なくとも１種を含む組合せなどがある。熱安定剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．０００１から１重量％の量で使用する。
【０１２３】
該結合層組成物は、光安定剤および／または紫外線（ＵＶ）吸収剤をさらに含んでもよい。使用する場合、好適な光安定剤の添加剤には、例えば、ベンゾトリアゾール［２−（２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）−ベンゾトリアゾールおよび２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノンなど］、または上述の光安定剤の少なくとも１種を含む組合せなどがある。光安定剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．０００１から１重量％の量で使用する。
【０１２４】
好適なＵＶ吸収剤には、例えば、ヒドロキシベンゾフェノン；ヒドロキシベンゾトリアゾール；ヒドロキシベンゾトリアジン；シアノアクリレート；オキサアニリド；ベンゾオキサジノン；２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３，−テトラメチルブチル）−フェノール（ＣＹＡＳＯＲＢ（商標）５４１１）；２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルオキシベンゾフェノン（ＣＹＡＳＯＲＢ（商標）５３１）；２−［４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）−１，３，５−トリアジン−２−イル］−５−（オクチルオキシ）−フェノール（ＣＹＡＳＯＲＢ（商標）１１６４）；２，２’−（１，４−フェニレン）ビス（４Ｈ−３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）（ＣＹＡＳＯＲＢ（商標）ＵＶ−３６３８）；１，３−ビス［（２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリロイル）オキシ］−２，２−ビス［［（２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリロイル）オキシ］メチル］プロパン（ＵＶＩＮＵＬ（商標）３０３０）；２，２’−（１，４−フェニレン）ビス（４Ｈ−３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）；１，３−ビス［（２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリロイル）オキシ］−２，２−ビス［［（２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリロイル）オキシ］メチル］プロパン；すべて約１００ナノメートル未満の粒度を有する、酸化チタン、酸化セリウム、および酸化亜鉛などのナノサイズ無機物質；など、または上述のＵＶ吸収剤の少なくとも１種を含む組合せなどがある。ＵＶ吸収剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．０００１から約１重量％の量で使用する。
【０１２５】
可塑剤、潤滑剤、および／または離型剤の添加剤も、該結合層組成物において使用してもよい。これらの種類の物質間にはかなりの重複があり、これには、例えば、フタル酸エステル（ジオクチル−４，５−エポキシ−ヘキサヒドロフタレートなど）；トリス−（オクトキシカルボニルエチル）イソシアヌレート；トリステアリン；ジまたはポリ官能芳香族ホスフェート［レゾルシノールテトラフェニルジホスフェート（ＲＤＰ）、ヒドロキノンのビス（ジフェニル）ホスフェートおよびビスフェノールＡのビス（ジフェニル）ホスフェートなど］；ポリ−アルファ−オレフィン；エポキシ化大豆油；シリコンオイルを含むシリコン；エステル、例えば、アルキルステアリールエステルなどの脂肪酸エステル（メチルステアレート；ステアリルステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレートなど）；メチルステアレートと疎水性および親水性の非イオン界面活性剤（ポリエチレングリコールポリマー、ポリプロピレングリコールポリマー、およびそのコポリマー、例えば、好適な溶媒におけるメチルステアレートとポリエチレン−ポリプロピレングリコールコポリマーを含む）との混合物；ワックス（蜜ろう、モンタンワックス、パラフィンワックスなど）がある。このような物質は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．０００１から１重量％の量で使用する。
【０１２６】
該結合層組成物は、帯電防止剤をさらに含んでもよい。用語「帯電防止剤」は、電導特性および全体的な物理性能を向上させるためにポリマー樹脂に処理する、および／または物質または物品にスプレーすることができるモノマー、オリゴマー、またはポリマーの物質をいう。モノマー帯電防止剤の例には、モノステアリン酸グリセロール、ジステアリン酸グリセロール、トリステアリン酸グリセロール、エトキシ化アミン、第１級、第２級および第３級アミン、エトキシ化アルコール、アルキルスルフェート、アルキルアリールスルフェート、アルキルホスフェート、アルキルアミンスルフェート、アルキルスルホン酸塩（ステアリルスルホン酸ナトリウム、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムなど）、４級アンモニウム塩、４級アンモニウム樹脂、イミダゾリン誘導体、ソルビタンエステル、エタノールアミド、ベタインなど、または上述のモノマー帯電防止剤の少なくとも１種を含む組合せなどがある。
【０１２７】
例示的なポリマー帯電防止剤には、特定のポリエステルアミドポリエーテルポリアミド（ポリエーテルアミド）ブロックコポリマー、ポリエーテルエステルアミドブロックコポリマー、ポリエーテルエステル、またはポリウレタンなどで、それぞれ、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどのポリアルキレングリコール部分ポリアルキレンオキシド単位を含む。このようなポリマー帯電防止剤は、市販されており、例えば、ＰＥＬＥＳＴＡＴ（商標）６３２１（Ｓａｎｙｏ）もしくはＰＥＢＡＸ（商標）ＭＨ１６５７（Ａｔｏｆｉｎａ）、ＩＲＧＡＳＴＡＴ（商標）Ｐ１８およびＰ２２（Ｃｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ）である。帯電防止剤として使用しうる他のポリマー物質は、ポリアニリン（ＰａｎｉｐｏｌからＰＡＮＩＰＯＬ（登録商標）ＥＢとして市販）、ポリピロールおよびポリチオフェン（Ｂａｙｅｒから市販）などの本質的に導電性ポリマーであり、これらは高温で溶融処理後にその固有の電導性の一部を保持する。１つの実施形態において、炭素繊維、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、カーボンブラック、または上述の任意の組合せを、該組成物を静電的に散逸させるために化学的帯電防止剤を含むポリマー樹脂において使用することができる。帯電防止剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づき、０．０００１から５重量％で使用する。
【０１２８】
顔料および／または染料添加剤などの着色剤も、該結合層組成物中に存在させることもできる。好適な顔料には、例えば、無機顔料［例えば、酸化金属および混合酸化金属（酸化亜鉛、二酸化チタン、酸化鉄など）；亜鉛硫化物などの硫化物；アルミン酸塩；スルホ−ケイ酸塩硫酸ナトリウム、クロム酸塩など；カーボンブラック；亜鉛フェライト；群青；Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｒｏｗｎ２４；Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｒｅｄ１０１；Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｙｅｌｌｏｗ１１９］；有機顔料（例えば、アゾ、ジアゾ、キナクリドン、ペリレン、ナフタレンテトラカルボン酸、フラバンスロン、イソインドリノン、テトラクロロイソインドリノン、アントラキノン、アンサンスロン、ジオキサジン、フタロシアニン、およびアゾレーキなど；Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ６０、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｒｅｄ１２２、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｒｅｄ１４９、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｒｅｄ１７７、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｒｅｄ１７９、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｒｅｄ２０２、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｖｉｏｌｅｔ２９、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ１５、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｇｒｅｅｎ７、Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｙｅｌｌｏｗ１４７、およびＰｉｇｍｅｎｔ  Ｙｅｌｌｏｗ１５０など）、または上述の顔料の少なくとも１種を含む組合せなどがある。顔料は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．０１から１０重量％の量で使用する。
【０１２９】
好適な染料は一般に、有機物質であり、例えば、クマリン染料（クマリン４６０（ブルー）、クマリン６（グリーン）、ナイルレッドなど）；ランタニド錯体；炭化水素および置換炭化水素染料；多環芳香族炭化水素染料；シンチレーション染料（オキサゾールまたはオキサジアゾール染料など）；アリール置換またはヘテロアリール置換ポリ（Ｃ2〜8）オレフィン染料；カルボシアニン染料；インダンスロン染料；フタロシアニン染料；オキサジン染料；カルボスチリル染料；ナフタレンテトラカルボン酸染料；ポルヒリン染料；ビス（スチリル）ビフェニル染料；アクリジン染料；アントラキノン染料；シアニン染料；メチン染料；アリールメタン染料；アゾ染料；インジゴイド染料、チオインジゴイド染料、ジアゾニウム染料；ニトロ染料；キノンイミン染料；アミノケトン染料；テトラゾリウム染料；チアゾール染料；ペリレン染料、ペリノン染料；ビス−ベンゾオキサゾリルチオフェン（ＢＢＯＴ）；トリアリールメタン染料；キサンテン染料；チオキサンテン染料；ナフタルイミド染料；ラクトン染料；フルオロフォア（近赤外波長で吸収し、可視波長で放出する抗ストロークシフト染料など）；発光染料（７−アミノ−４−メチルクマリンなど）；３−（２’−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン；２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール；２，５−ビス−（４−ビフェニリル）−オキサゾール；２，２’−ジメチル−ｐ−クオタフェニル；２，２−ジメチル−ｐ−テルフェニル；３，５，３’’’’，５’’’’−テトラ−ｔ−ブチル−ｐ−クインケフェニル；２，５−ジフェニルフラン；２，５−ジフェニルオキサゾール；４，４’−ジフェニルスチルベン；４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン；１，１’−ジエチル−２，２’−カルボシアニンヨウ化物；３，３’−ジエチル−４，４’，５，５’−ジベンゾチアトリカルボシアニンヨウ化物；７−ジメチルアミノ−１−メチル−４−メトキシ−８−アザキノロン−２；７−ジメチルアミノ−４−メチルキノロン−２；２−（４−（４−ジメチルアミノフェニル）−１，３−ブタジエニル）−３−エチルベンゾチアゾリウムペルクロレート；３−ジエチルアミノ−７−ジエチルイミノフェノオキサゾニウムペルクロレート；２−（１−ナフチル）−５−フェニルオキサゾール；２，２’−ｐ−フェニレン−ビス（５−フェニルオキサゾール）；ローダミン７００；ローダミン８００；ピレン；クリセン；ルブレン；コロネンなど、または上述の染料の少なくとも１種を含む組合せなどがある。染料は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．０１から１０重量％の量で使用する。
【０１３０】
該結合層組成物は、難燃剤をさらに含んでもよい。添加しうる好適な難燃剤はリン、臭素、および／または塩素を含む有機化合物であってもよい。非臭素化および非塩素化リン含有難燃剤は、規制の理由のために特定の用途において好ましいことがあり、例えば、有機ホスフェートおよびリン−窒素結合を含む有機化合物がある。
【０１３１】
例示的な有機ホスフェートの１つの種類は、式（ＧＯ）3Ｐ＝Ｏ（ここで、Ｇは、少なくとも１個のＧが芳香族基であることを条件に、独立して、アルキル、シクロアルキル、アリール、アルカリール、またはアラルキル基である）の芳香族ホスフェートである。該Ｇ基の２個が一緒になって環式基、例えば、ジフェニルペンタエリスリトールジホスフェートを与えてもよい。他の好適な芳香族ホスフェートは、例えば、フェニルビス（ドデシル）ホスフェート、フェニルビス（ネオペンチル）ホスフェート、フェニルビス（３，５，５’−トリメチルヘキシル）ホスフェート、エチルジフェニルホスフェート、２−エチルヘキシルジ（ｐ−トリル）ホスフェート、ビス（２−エチルヘキシル）ｐ−トリルホスフェート、トリトリルホスフェート、ビス（２−エチルヘキシル）フェニルホスフェート、トリ（ノニルフェニル）ホスフェート、ビス（ドデシル）ｐ−トリルホスフェート、ジブチルフェニルホスフェート、２−クロロエチルジフェニルホスフェート、ｐ−トリルビス（２，５，５’−トリメチルヘキシル）ホスフェート、２−エチルヘキシルジフェニルホスフェートなどである。特定の芳香族ホスフェートは、各Ｇが芳香族、例えば、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、イソプロピル化トリフェニルホスフェートなどである中の１種である。
【０１３２】
ジまたは多官能芳香族リン含有化合物も有用であり、例えば、下記式：
【０１３３】
【化１９】
2009509811.tif 000021
【０１３４】
（式中、各Ｇ1は、独立して、１から約３０個の炭素原子を有する炭化水素であり；各Ｇ2は、独立して、１から約３０個の炭素原子を有する炭化水素またはヒドロカルボノキシであり；各Ｘは、独立して、臭素または塩素であり；ｍは、０から４、ｎは１から約３０である）
の化合物である。好適なジまたは多官能芳香族リン含有化合物の例には、レゾルシノールテトラフェニルジホスフェート（ＲＤＰ）、それぞれヒドロキノンのビス（ジフェニル）ホスフェートおよびビスフェノールＡのビス（ジフェニル）ホスフェート、そのオリゴマーおよびポリマー対応物などがある。
【０１３５】
リン−窒素結合を含む例示的で好適な難燃剤化合物には、塩化ホスホニトリル、リンエステルアミド、リン酸アミド、ホスホン酸アミド、ホスフィン酸アミド、トリス（アジリジニル）ホスフィンオキシドなどがある。存在する場合、リン含有難燃剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．１から５重量％の量で存在する。
【０１３６】
ハロゲン化物質もまた難燃剤として使用することができ、例えば、式（１９）：
【０１３７】
【化２０】
2009509811.tif 000022
【０１３８】
（式中、Ｒは、アルキレン、アルキリデンまたは脂環式結合、例えば、メチレン、エチレン、プロピレン、イソプロピレン、イソプロピリデン、ブチレン、イソブチレン、アミレン、シクロヘキシレン、シクロペンチリデンなど；または酸素エーテル、カルボニル、アミン、もしくは硫黄含有結合、例えば、スルフィド、スルホキシド、スルホンなどである）
を有するハロゲン化化合物および樹脂である。Ｒはまた、芳香族、アミノ、エーテル、カルボニル、スルフィド、スルホキシド、スルホンなどの基によって結合される２個以上のアルキレンまたはアルキリデン結合からなることもできる。
【０１３９】
式（１９）におけるＡｒおよびＡｒ’は、それぞれ独立して、フェニレン、ビフェニレン、テルフェニレン、ナフチレンなどのモノまたは多炭素環式芳香族基である。
【０１４０】
Ｙは、有機、無機、または有機金属基であり、例えば：ハロゲン、例えば、塩素、臭素、ヨウ素、フッ素；または一般式ＯＥ（ここで、Ｅは、Ｘと同様の一価炭化水素基である）のエーテル基；またはＲによって表される種類の一価炭化水素基；または他の置換基、例えば、ニトロ、シアノなどで、該置換基は、アリール核当たり少なくとも１個、特に２個のハロゲン原子が存在することを条件に本質的に不活性である。
【０１４１】
存在する場合、各Ｘは、独立して、一価炭化水素基、例えば、アルキル基（メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、デシルなど）；アリール基（フェニル、ナフチル、ビフェニル、キシリル、トリルなど）；およびアラルキル基（ベンジル、エチルフェニルなど）；脂環式基（シクロペンチル、シクロヘキシルなど）である。該一価炭化水素基は、それ自体不活性置換基を含んでいてもよい。
【０１４２】
各ｄは、独立して、１からＡｒまたはＡｒ’を含む芳香族環上で置換された置換可能な水素の数に等しい最大数である。各ｅは、独立して、０からＲ上で置換可能な水素の数に等しい最大数である。各ａ、ｂ、およびｃは、独立して、０を含む自然数である。ｂが０でない場合、ａまたはｃも０でない。また、双方でないａまたはｃのいずれかが０であってもよい。ｂが、０である場合、該芳香族基は直接の炭素−炭素結合によって結合される。
【０１４３】
該芳香族基、ＡｒおよびＡｒ’上のヒドロキシル置換基およびＹ置換基は、芳香族環上のオルト、メタまたはパラ位置において変わることができ、該基は互いに任意の可能な幾何学的関係でありうる。
【０１４４】
上記式の範囲内には以下が代表的であるビスフェノールが含まれる：２，２−ビス−（３，５−ジクロロフェニル）−プロパン；ビス−（２−クロロフェニル）−メタン；ビス（２，６−ジブロモフェニル）−メタン；１，１−ビス−（４−ヨードフェニル）−エタン；１，２−ビス（２，６−ジクロロフェニル）−エタン；１，１−ビス−（２−クロロ−４−ヨードフェニル）エタン；１，１−ビス−（２−クロロ−４−メチルフェニル）−エタン；１，１−ビス−（３，５−ジクロロフェニル）−エタン；２，２−ビス−（３−フェニル−４−ブロモフェニル）−エタン；２，６−ビス−（４，６−ジクロロナフチル）−プロパン；２，２−ビス−（２，６−ジクロロフェニル）−ペンタン；２，２−ビス−（３，５−ジブロモフェニル）−ヘキサン；ビス−（４−クロロフェニル）−フェニル−メタン；ビス−（３，５−ジクロロフェニル）−シクロヘキシルメタン；ビス−（３−ニトロ−４−ブロモフェニル）−メタン；ビス−（４−ヒドロキシ−２，６−ジクロロ−３−メトキシフェニル）−メタン；および２，２−ビス−（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、２，２−ビス−（３−ブロモ−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン。また上記構造式内に以下が含まれる：１，３−ジクロロベンゼン、１，４−ジブロモベンゼン、１，３−ジクロロ−４−ヒドロキシベンゼン、およびビフェニル（２，２’−ジクロロビフェニル、ポリ臭素化１，４−ジフェノキシベンゼン、２，４’−ジブロモビフェニル、および２，４’−ジクロロビフェニルならびにデカブロモジフェニルオキシドなど）。
【０１４５】
オリゴマーおよびポリマーのハロゲン化芳香族化合物も有用であり、例えば、ビスフェノールＡおよびテトラブロモビスフェノールＡならびにカーボネート前駆体（例えば、ホスゲン）のコポリカーボネートがある。金属共力剤、例えば酸化アンチモンも、該難燃剤と共に使用することができる。存在する場合、ハロゲン含有難燃剤は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．１から１０重量％の量で存在する。
【０１４６】
無機難燃剤も使用することができ、例えば、Ｃ2〜16アルキルスルホネート塩（ペルフルオロブタンスルホン酸カリウム（Ｒｉｍａｒ塩）、ペルフルオロオクタンスルホン酸カリウム、ペルフルオロヘキサンスルホン酸テトラエチルアンモニウム、およびジフェニルスルホンスルホン酸カリウムなど）；例えば、アルカリ金属またはアルカリ土類金属（例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウムおよびバリウムの塩）を反応させて形成する塩、無機酸錯塩、例えば、オキソ−アニオン、例えば、炭酸のアルカリ金属塩およびアルカリ土類金属塩（Ｎａ2ＣＯ3、Ｋ2ＣＯ3、ＭｇＣＯ3、ＣａＣＯ3、およびＢａＣＯ3など）、またはフルオロ−アニオン錯体（Ｌｉ3ＡｌＦ6、ＢａＳｉＦ6、ＫＢＦ4、Ｋ3ＡｌＦ6、ＫＡｌＦ4、Ｋ2ＳｉＦ6、および／またはＮａ3ＡｌＦ6など）がある。存在する場合、無機難燃剤塩は一般に、１００重量％の該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．１から５重量％の量で存在する。
【０１４７】
ドリップ防止剤も該結合層組成物に使用することができ、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などのフィブリル形成または非フィブリル形成のフルオロポリマーなどがある。該ドリップ防止剤は、上記の硬質コポリマー、例えば、スチレン−アクリロニトリルコポリマー（ＳＡＮ）によって被包してもよい。ＳＡＮ内に被包したＰＴＦＥはＴＳＡＮとして知られている。被包フルオロポリマーは、被包するポリマーをフルオロポリマーの存在下、例えば水性分散液で、重合させることによって製造することができる。ＴＳＡＮは、該組成物中でより容易に分散させうる点で、ＰＴＦＥに対して著しい利点を与えうる。好適なＴＳＡＮは、被包フルオロポリマーの総重量に基づいて、例えば、約５０重量％のＰＴＦＥおよび約５０重量％のＳＡＮを含みうる。該ＳＡＮは、該コポリマーの総重量に基づいて、例えば、約７５重量％のスチレンおよび約２５重量％のアクリロニトリルを含みうる。また、該フルオロポリマーは、ドリップ防止剤として使用するための凝集物質を形成するために、第２のポリマー、例えば、芳香族ポリカーボネート樹脂またはＳＡＮといくつかの方法で予備ブレンドしてもよい。被包フルオロポリマーを生成するために、どちらの方法も使用することができる。ドリップ防止剤は一般に、１００重量％のポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）に基づいて、０．１から５重量％の量で使用する。
【０１４８】
放射線安定剤も、該結合層組成物において存在させてもよく、特にγ線安定剤がある。好適なγ線安定剤には、ジオール（エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、メソ−２，３−ブタンジオール、１，２−ペンタンジオール、２，３−ペンタンジオール、１，４−ペンタンジオール、１，４−ヘキサンジオールなど）；脂環式アルコール（１，２−シクロペンタンジオール、１，２−シクロヘキサンジオールなど）；分岐非環式ジオール［２，３−ジメチル−２，３−ブタンジオール（ピナコール）など］、およびポリオール、ならびにアルコキシ置換環式または非環式のアルカンなどがある。不飽和の部位を有するアルケノールも、アルコールの有用なクラスであり、これらの例には、４−メチル−４−ペンテン−２−オル、３−メチル−ペンテン−３−オル、２−メチル−４−ペンテン−２−オル、２，４−ジメチル−４−ペン−２−オル、および９−デセン−１−オルなどがある。好適なアルコールの他のクラスは、第３級アルコールであり、これは少なくとも１個のヒドロキシ置換第３級炭素を有する。これらの例には、２−メチル−２，４−ペンタンジオール（ヘキシレングリコール）、２−フェニル−２−ブタノール、３−ヒドロキシ−３−メチル−２−ブタノン、２−フェニル−２−ブタノールなど、および脂環式第３級炭素（１−ヒドロキシ−１−メチル−シクロヘキサンなど）などがある。好適なアルコールの別のクラスは、ヒドロキシメチル芳香族であり、芳香族環において不飽和炭素に結合した飽和炭素上にヒドロキシ置換基を有する。該ヒドロキシ置換飽和炭素は、メチロール基（−ＣＨ2ＯＨ）であってもよく、（−ＣＲ4ＨＯＨ）または（−ＣＲ24ＯＨ）（ここで、Ｒ4は複合体または単に炭化水素である）の場合であるようなより複雑な炭化水素基のメンバーであってもよい。特定のヒドロキシメチル芳香族は、ベンズヒドロール、１，３−ベンゼンジメタノール、ベンジルアルコール、４−ベンジルオキシベンジルアルコールおよびベンジルベンジルアルコールであることができる。特定のアルコールは、２−メチル−２，４−ペンタンジオール（ヘキシレングリコールとしても知られる）、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールである。γ線安定化化合物は通常、該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）の総重量に基づいて、０．００１から１重量％、より特に０．０１から０．５重量％の量で使用する。
【０１４９】
１つの実施形態において、該結合層組成物は、約８５：１５から約３０：７０、特に約８０：２０から約３５：６５、より特に約７５：２５から約４０：６０、なおより特に約７０：３０から約４０：６０の重量比で存在するポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む。該結合層組成物は、耐衝撃性改良剤、充填剤、難燃剤、ドリップ防止剤、可塑剤、ＵＶ安定剤、熱安定剤、可塑剤、静電防止剤、着色剤、γ線安定剤、上述の少なくとも１種を含む組合せなどを含む添加剤をさらに含んでもよく、ここで、このような添加剤に含まれるものは、該結合層組成物の所望の特性に悪影響を与えない。添加剤が含まれる場合で、他に特定されない限り、すべての特定化された成分の総重量パーセントと一緒に、該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）の総重量は、該結合層組成物の１００重量％を超えてはならない。
【０１５０】
多層フィルム用の結合層を調製するために使用する該結合層組成物は、当該技術分野において一般に利用できる方法によって製造することができる。例えば、１つの実施形態における手順の１つの方法において、粉末ポリカーボネート樹脂および任意の他の成分をＨＥＮＳＣＨＥＬ−Ｍｉｘｅｒ（登録商標）高速混合器において最初にブレンドする。限定されないが、手練りを含む他の低せん断処理も、このブレンドを達成することができる。次いで、ホッパーを介して二軸押出機の口の中に該ブレンドを供給する。また、該口で該押出機の中に直接および／またはサイドスタッファを介して下流に供給することによって１種または複数の該成分を該組成物に取り入れることができる。このような添加物も、所望のポリマー樹脂と一緒にマスターバッチの中に混合し、該押出機中に供給することができる。該添加物は、最終生成物に添加する前に、濃縮物を製造するために該ポリカーボネートベース材料に添加してもよい。該押出機は一般に、該組成物を流動させるのに必要な温度より高い温度で運転し、通常約４００°Ｆ（２０４℃）から約６５０°Ｆ（３４３℃）である。押出物は、水バッチの中で直ちにクエンチし、ペレット化する。該押出物を切断することによって調製したペレットは、約１／４インチ長または必要に応じてそれ未満であってもよい。このようなペレットは、層のその後の押出し、キャスティング、成型、成形、または形成のために使用することができ、ここで、該層は多層フィルムにおいて使用することができる。
【０１５１】
上述の組成物は、多層フィルムおよび基材を含む物品を形成するために使用する。物品１００の例示的な実施形態を図１に示す。図１は、上層１１０を有する多層フィルム１０１、基材１３０、およびその間に配設されたポリカーボネートを含む結合層１２０を示す。本明細書において使用する「配設された」は、少なくとも部分的に接触していることを意味する。特定の実施形態において、結合層１２０は、該多層フィルムに光学的効果を与えるために着色剤および／または充填剤を含む。
【０１５２】
該結合層は、上記のとおり、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む。該結合層は、上層および基材の間に配設され、上層および基材に少なくとも部分的に接触しており、それぞれは、互いに異なる表面特性を有しうる。該上層および基材は、異なる組成物を含むことができる。特に互いに直接接触したときに該隣接する層が互いに弱い接着力を示すことがある場合に、該結合層は、該結合層とそれぞれ隣接する層との間の所望の界面接着特性を与えるために特に有用である。１つの特定の実施形態において、該ポリカーボネートは、ビスフェノールＡポリカーボネートである。別の特定の実施形態において、該ポリ（アルキレンエステル）は、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメチレン−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）、５０重量％以下の１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；５０重量％を超える１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；または上述のポリ（アルキレンエステル）の１種もしくは複数を含む組合せである。
【０１５３】
該物品は、本明細書において基材層ともいう基材を含みうる。該基材は、該多層フィルムが接触する任意の表面であることができる。特に、該基材は、該多層フィルムに構造的裏当てを与える表面であることができる。
【０１５４】
本発明の物品における基材は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、金属、セラミック、ガラス、セルロース材料、およびこれらの１種または複数を含む組合せからなる群から選択される材料を含みうる。該多層フィルムおよび基材を含む物品が最終的な所望の形態に処理できることを条件として、該基材層の厚さに特定の限定は存在しない。１つの実施形態において、該基材は、熱可塑性ポリマーを含むポリマー基材である。熱可塑性ポリマーには、限定されないが、ポリカーボネート、特に芳香族ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリアセタール、ポリアリーレンエーテル、ポリフェニレンエーテル、ポリアリーレンスルフィド、ポリフェニレンスルフィド、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリアリールエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン、ポリアミド、ポリエステル、液晶ポリエステル、ポリエーテルエステル、ポリエーテルアミド、ポリエステルアミド、およびポリエステル−ポリカーボネート（本明細書において定義のとおり、該多層フィルムの層に用いられるもの以外）などがある。基材層は、添加剤を含んでもよく、限定されないが、本明細書の上文に記載の着色剤、顔料、染料、耐衝撃性改良剤、安定剤、着色安定剤、熱安定剤、光安定剤、ＵＶスクリーナー、ＵＶ吸収剤、難燃剤、ドリップ防止剤、充填剤、流動補助剤、可塑剤、エステル交換阻害剤、静電防止剤、および離型剤などがある。
【０１５５】
好適な基材ポリカーボネート（本明細書において、時に「ＰＣ」という）は、本明細書の上文に記載のとおりのポリカーボネートまたはポリエステル−ポリカーボネートであることができる。特定の実施形態において、該ポリカーボネートは、ビスフェノールＡポリカーボネートホモポリマーおよび／またはコポリマーでありうる。基材ポリカーボネートの重量平均分子量（Ｍｗ）は、本明細書の上文に記載のＧＰＣを用いて測定して、約５，０００から約１００，０００；特に２５，０００から約６５，０００でありうる。
【０１５６】
ポリエステル基材には、本明細書の上文に記載したものなどのポリエステルが含まれうる。特に好適なポリエステルには、限定されないが、ポリ（アルキレンジカルボキシレート）、特にポリ（エチレンテレフタレート）（以後、時に「ＰＥＴ」という）、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）（以後、時に「ＰＢＴ」という）、ポリ（トリメチレンテレフタレート）、ポリ（エチレンナフタレート）、ポリ（ブチレンナフタレート）、ポリ（シクロヘキサンジメタノールテレフタレート）、ポリ（シクロヘキサンジメタノール−ｃｏ−エチレンテレフタレート）、およびポリ（１，４−シクロヘキサンジメチル−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）などがある。ポリアリーレートも含まれ、この例には、ビスフェノールＡ、テレフタル酸、およびイソフタル酸由来の構造単位を含むものなどがある。
【０１５７】
ポリウレタン基材には、長繊維注入ポリウレタン（ＬＦＩ−ＰＵ）フォーム、および反応射出成形ポリウレタンフォーム（ＲＩＭ−ＰＵ）などが含まれうる。好適なポリウレタン基材は、ウレタン繰り返し単位を含む。芳香族、脂肪族、脂環式、または混合された脂肪族および脂環式のウレタン繰り返し単位を用いることができる。ウレタンは通常、ジイソシアナートおよびジオールの縮合によって調製する。該ウレタンを調製するために使用するジイソシアナートおよびジオールは、同じかまたは異なっていてもよい二価の芳香族基、脂肪族基、脂肪族および芳香族の基を含みうる。該二価の単位はまた、Ｃ6からＣ30、特にＣ6からＣ25、より特にＣ6からＣ20の芳香族基であり得、置換および非置換の芳香族などを含む。
【０１５８】
該脂肪族ポリイソシアナート成分は、約４から２０個の炭素原子を含む。例示的な脂肪族ポリイソシアナートには、イソホロンジイソシアナート；ジシクロヘキシルメタン−４，４’−ジイソシアナート；１，４−テトラメチレンジイソシアナート；１，５−ペンタメチレンジイソシアナート；１，６−ヘキサメチレンジイソシアナート；１，７−ヘプタメチレンジイソシアナート；１，８−オクタメチレンジイソシアナート；１，９−ノナメチレンジイソシアナート；１，１０−デカメチレンジイソシアナート；２，２，４−トリメチル−１，５−ペンタメチレンジイソシアナート；２，２’−ジメチル−１，５−ペンタメチレンジイソシアナート；３−メトキシ−１，６−ヘキサメチレンジイソシアナート；３−ブトキシ−１，６−ヘキサメチレンジイソシアナート；オメガ，オメガ’−ジプロピルエーテルジイソシアナート；１，４−シクロヘキシルジイソシアナート；１，３−シクロヘキシルジイソシアナート；トリメチルヘキサメチレンジイソシアナート；および上述の少なくとも１種を含む組合せなどがある。好適な芳香族ポリイソシアナートには、トルエンジイソシアナート、メチレンビス−フェニルイソシアナート（ジフェニルメタンジイソシアナート）、メチレンビス−シクロヘキシルイソシアナート（水素化ＭＤＩ）、ナフタレンジイソシアナートなどがある。
【０１５９】
好適なジオールには、式４と式７とに従い、本明細書に記載したような芳香族ジヒドロキシ化合物、およびジオール（エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、メソ−２，３−ブタンジオール、１，２−ペンタンジオール、２，３−ペンタンジオール、１，４−ペンタンジオール、１，４−ヘキサンジオールなど）；脂環式アルコール（１，２−シクロペンタンジオール、１，２−シクロヘキサンジオールなど）；分岐非環式ジオール［２，３−ジメチル−２，３−ブタンジオール（ピナコール）、１，４−ジメチロールシクロヘキサンなど］、ならびにポリオールなどがありうる。脂肪族のポリエーテルまたはポリエステルのポリオールと脂肪族または芳香族のポリイソシアナートとの反応生成物を含むポリエーテルウレタンおよび／またはポリエステルウレタンも使用することができる。該ポリエーテルポリオールは、１から約１２個の炭素原子の直鎖または分岐のアルキレンオキシドに基づくことができる。本明細書において使用するための好適なポリウレタンには、例えば、ポリ（ジフェニルメタンジイソシアナート）およびオリエーテルポリオールを含むポリウレタン、例えば、Ｂａｙｅｒ社からのＢＡＹＤＵＲ（登録商標）２６３ＩＭＲおよび２４６ＩＭＲのポリウレタン、またはポリオールを含むポリウレタン、例えば、Ｂａｙｅｒ社からのＢＡＹＤＵＲ（登録商標）６００および７００シリーズポリウレタン（発泡剤を有するまたは有しない）などがある。１つの特定の実施形態において、該ポリウレタンはフォームである。
【０１６０】
好適な付加ポリマー（ａｄｄｉｔｉｖｅ  ｐｏｌｙｍｅｒ）の基材には、ホモおよびコポリマーの脂肪族オレフィンポリマーならびに官能基化オレフィンポリマーが含まれ得、これらは、脂肪族オレフィンもしくは官能基化オレフィンまたは双方由来の構造単位を含むホモポリマーおよびコポリマー、そのアロイまたはブレンドである。具体的な例には、限定されないが、ポリエチレン、ポリプロピレン、熱可塑性ポリオレフィン（ＴＰＯ）、エチレン−プロピレンコポリマー、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−塩化ビニリデン）、ポリ（フッ化ビニル）、ポリ（フッ化ビニリデン）、ポリ（ビニルアセテート）、ポリ（ビニルアルコール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（アクリロニトリル）、アクリルポリマー［（メタ）アクリルアミドのアクリルポリマーまたはポリ（メチルメタアクリレート）（ＰＭＭＡ）などのアルキル（メタ）アクリレートのアクリルポリマーなど］、ならびにシンジオタクチックポリスチレンを含むポリスチレンなどのアルケニル芳香族化合物のポリマーなどが含まれうる。一部の実施形態において、付加ポリマーの基材はポリスチレンであり、特にいわゆるアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）コポリマーおよびアクリロニトリル−スチレン−アクリレート（ＡＳＡ）のコポリマーであり、これらは、それぞれ、ブタジエンおよびアルキルアクリレートのエラストマー基材ポリマーにグラフトした熱可塑性で非エラストマースチレン−アクリロニトリル側鎖を含むことができる。
【０１６１】
上述のポリマーの任意のブレンドも基材として用いることができる。通常のブレンドには、限定されないが、ＰＣ／ＡＢＳ、ＰＣ／ＡＳＡ、ＰＣ／ＰＢＴ、ＰＣ／ＰＥＴ、ＰＣ／ポリエーテルイミド、ＰＣ／ポリスルホン、ポリエステル／ポリエーテルイミド、ＰＭＭＭＡ／アクリルゴム、ポリフェニレンエーテル−ポリスチレン、ポリフェニレンエーテル／ポリプロピレン、ポリフェニレンエーテル−ポリアミドまたはポリフェニレンエーテル−ポリエステルを含むものなどが含まれうる。該基材層は他の熱可塑性ポリマーを含みうるが、上記ポリカーボネートおよび／または付加ポリマーがしばしばその主要な割合を構成する。
【０１６２】
該基材層はまた、キュアされた、非キュアの、または部分的にキュアされた熱硬化性樹脂を含み得、ここで、本文脈における用語「熱硬化性樹脂」の使用は、これらの選択肢の任意をいう。好適な熱硬化性樹脂基材には、限定されないが、エポキシ、シアナートエステル、不飽和ポリエステル、ジアリルフタレート、アクリル、アルキド、フェノール−ホルムアルデヒド、ノボラック、レゾール、ビスマレイミド、ＰＭＲ樹脂、メラミン−ホルムアルデヒド、尿素−ホルムアルデヒド、ベンゾシクロブタン、ヒドロキシメチルフラン、およびイソシアナートなどがある。該熱硬化性樹脂基材は、例えば、限定されないが、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルイミド、またはポリエステルを含む熱可塑性ポリマーをさらに含むことができる。熱硬化のキュアリング前に、該熱可塑性ポリマーは該熱硬化性モノマー混合物と一緒に混合することができる。
【０１６３】
熱可塑性または熱硬化性基材層は、本明細書の上文に開示した着色剤および／または充填剤を含みうる。具体的な増量および強化の充填剤、ならびに着色剤には、シリカ、ケイ酸塩、ゼオライト、二酸化チタン、石粉末、ガラス繊維、ガラスロービング、ガラス球、カーボン繊維、カーボンブラック、グラファイト、炭酸カルシウム、タルク、マイカ、リトポン、酸化亜鉛、ケイ酸ジルコニウム、酸化鉄、珪藻土、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、酸化クロム、酸化ジルコニウム、酸化アルミニウム、粉砕石英、焼成クレー、タルク、カオリン、アスベスト、セルロース、木粉、コルク、綿および合成織物繊維、特にガラス繊維、カーボン繊維および金属繊維などの強化充填剤、ならびに金属薄片、ガラス薄片およびビーズ、セラミック粒子、他のポリマー粒子、染料および顔料（有機、無機または有機金属であってよい）などの着色剤などがある。
【０１６４】
該基材層はまた、例えば、限定されないが、木、紙、ダンボール、繊維ボード、パーチクルボード、合板、色画用紙、クラフト紙、硝酸セルロース、酢酸酪酸セルロース、および同様のセルロース含有材料などを含むセルロース材料を含みうる。セルロース材料と、熱硬化性樹脂（接着剤など）、熱可塑性ポリマー（特にＰＥＴまたはポリカーボネートなどのリサイクル熱可塑性ポリマー）、または熱硬化性樹脂および熱可塑性ポリマーを含む混合物のいずれかとのブレンドを使用することができる。１つの実施形態において、好適な基材は、例えば、繊維またはロービングの形態でガラスで強化されたＲＩＭもしくはＬＦＩ（長繊維注入）成形ポリウレタンを含むことができる。
【０１６５】
図１に示されるように、１つの実施形態において、上層１１０は、多層フィルム１００の外側表面を形成する単層である。この実施形態において、該上層は、該結合層の上および密着して配設され、表面層として機能する。この実施形態における結合層は、その中に分散した着色剤および他の添加剤を有することができる結合層組成物を有利に含み、これは該多層フィルムのために所望の表面仕上げ特性を与えることができる。
【０１６６】
この表面層は一般に、熱可塑性ポリマーを含む。該表面層における使用のために好適な熱可塑性ポリマーは、光透過性、向上した耐候性、耐化学性、および低い水吸収性を特徴とするものである。該熱可塑性ポリマーが該結合層の結合層組成物と良好な溶融親和性を有することも一般に望ましい。好適な熱可塑性ポリマーは、ポリエステル−ポリカーボネートを含むポリカーボネート、またはポリエステルとポリカーボネートとのブレンドである。ブレンドにおいて使用するポリエステルは、環状脂肪族ポリエステル、ポリアリーレートまたは環状脂肪族ポリエステルとポリアリーレートとの組合せであってもよい。特に、ポリエステル−ポリカーボネートが有用である。
【０１６７】
１つの実施形態において、ポリエステル−ポリカーボネートには、アリーレート−エステルおよびカーボネートのブロックを形成するように共重合しうるポリアリーレートを含むポリエステル単位などがある。式（２０）：
【０１６８】
【化２１】
2009509811.tif 000023
【０１６９】
（式中、各Ｒ1は、独立して、ハロゲンまたはＣ1〜12アルキルであり、ｍは少なくとも１であり、ｐは約０から約３であり、各Ｒ2は、独立して、二価有機基であり、ｎは少なくとも約４である）
の構造単位を含むポリエステル−ポリカーボネートが含まれうる。特に、ｎは少なくとも約１０、より特に少なくとも約２０、最も特に約３０から約１５０である。特に、ｍは少なくとも約３、より特に少なくとも約１０、最も特に約２０から約２００である。１つの例示的な実施形態において、ｍは約２０および５０の量で存在する。１つの特定の実施形態において、該耐候性組成物は、ポリ（イソフタレート−テレフタレート−レゾルシノール）−ｃｏ−ポリカーボネートコポリマーである。
【０１７０】
他の実施形態において、該上層は、例えば、図２の２０１で示されるような２層を含む。図２は、表面層２１０、中間層２２０、および結合層２３０を有する多層フィルム２０１を含む物品２００を示す。基材２４０は、結合層２３０の面に接して含まれる。１つの実施形態において、中間層２２０は、例えば、視覚的効果を与える着色剤および／または充填剤を含む添加剤を含む。別の実施形態において、結合層２３０および中間層２２０の１つまたは複数が添加剤を含むことができる。
【０１７１】
該多層フィルムは、中間層をさらに含んでもよく、ここで該中間層は、該結合層の表面に接触させることができる。１つの特定の実施形態において、第１の結合層は該中間層の第１の表面に接触し、第２の結合層は第１の結合層の反対にある該中間層の第２の表面に接触している。別の実施形態において、該上層は、該表面層に加えて、該表面層および該結合層の間に配設された１つまたは複数の層を含み、その少なくとも１層は、第２の結合層でありうる。１つの特定の実施形態において、該多層フィルムは、表面層、該表面層に接触した第１の結合層、および該表面層の反対側の面上の第１の結合層に接触した第２の結合層を含む。別の特定の実施形態において、さらなる中間層が、第１および第２の結合層の間に配設される。１つの実施形態において、該中間層は好適な熱可塑性ポリマーを含む。
【０１７２】
中間層における使用に好適な熱可塑性ポリマーは、例えば、着色性能、熱膨張係数、溶融流動性、延性、接着性、これらの特性の１つまたは複数を含む組合せを含む好適なフィルム形成特性を有しうる。
【０１７３】
好適な中間層は、本明細書の上文に定義したポリカーボネートを含みうる。１つの特定の実施形態において、該ポリカーボネートは、ポリマー（例えば、ポリエステル；ポリエステル−ポリカーボネート；ポリシロキサン−ポリカーボネート；耐衝撃性改良剤；これらの１種または複数の組合せなど）とのブレンドであることができる。該中間層における使用に好適なポリマーの特定の例には、限定されないが、ビスフェノールＡポリカーボネート、ポリ（フタレート−カーボネート）（ＰＰＣ）、ポリ（イソフタレート−テレフタレート−レゾルシノール）−ｃｏ−（ビスフェノールＡカーボネート）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンターポリマー、スチレン−アクリロニトリルコポリマー、アクリロニトリル−スチレン−アクリレートターポリマー、これらの１つまたは複数を含む組合せなどがある。
【０１７４】
１つの実施形態において、該中間層における使用のためのポリマーの特に好適な組合せは、ビスフェノールＡポリカーボネートポリマーおよびポリ（フタレート−カーボネート）（ＰＰＣ）ポリマーを含み、ここで、該ＰＰＣポリマーのポリエステル単位は、イソフタル二酸およびテレフタル二酸（またはそれらの誘導体）の組合せとビスフェノールＡとの反応から誘導される。１つの特定の実施形態において、該ポリ（フタレート−カーボネート）ポリマーは、式（２１）：
【０１７５】
【化２２】
2009509811.tif 000024
【０１７６】
（式中、イソフタレート単位対テレフタレート単位の比は、５０：５０から９９：１、特に８５：１５から９７：３であり、該ポリカーボネート単位は、該混合されたイソフタレート−テレフタレートポリエステル単位ｐ対該ポリカーボネート単位ｑの比が、９９：１から１：９９であり、より特に９５：５から３０：７０であるようにビスフェノールＡから誘導される）
のポリ（イソフタレート−テレフタレート−ビスフェノールＡ）−ｃｏ−（ビスフェニールＡカーボネート）でありうる。
【０１７７】
１つの実施形態において、該中間層はまた、視覚的効果を与えるために添加剤を含むことができる。特に、視覚的効果を与えることにおいて使用するために好適な添加剤は、本明細書において上文に記載されており、例えば、着色剤および／または充填剤を含み得、ここで、該充填剤は、光反射性および／または屈折性充填剤を含むことができる。
【０１７８】
別の実施形態において、例えば、該多層フィルムが、結合層に接触している表面層を含み、基材が該表面層の反対側の該結合層の面に接触しているなどの、多層化フィルムにおいて中間層を使用することが望ましくない場合、該結合層は視覚的効果のために添加剤をさらに含むことができる。
【０１７９】
他の実施形態において、該上層は、例えば、図３の３０１で示されるように３つ以上の層を含む。図３は、表面層３１０、第１の結合層３２０、中間層３３０、および第２の結合層３４０を有する多層フィルム３０１を含む物品３００を示す。基材３５０は、第２の結合層３４０の面上に含まれる。１つの実施形態において、中間層３３０は、例えば、視覚的効果を与える着色剤および／または充填剤を含む添加剤を含む。別の実施形態において、第１の結合層３２０、中間層３３０、および第２の結合層３４０の１つまたは複数は、添加剤を含みうる。
【０１８０】
したがって、１つの実施形態において、該上層は、該結合層上に配設された表面層を含む。１つのさらなる実施形態において、中間層は、該表面層および該結合層の間に配設される。別のさらなる実施形態において、さらなる結合層が、該表面層および該さらなる結合層の間に配設され、ここで、第２の結合層はポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含み、該中間層は、第１の結合層上に配設される。別の実施形態において、第２の結合層は、該第１の結合層および該表面層の間に配設することができる。
【０１８１】
多層フィルムにおいて視覚的効果を与えるための添加剤は、組合せの数のいずれ１つにおいて存在し得、ここで、例えば、該着色剤が、該充填剤と異なる層に存在することができ、または、着色剤および／または充填剤の異なる組合せは、異なる層に存在することが、本明細書において企図される。本明細書において開示された該多層フィルムは、この開示の範囲内で、異なり、かつ有用な視覚的効果の組合せを与える添加剤および層のさまざまな組合せで使用しうること、本明細書に開示された多層フィルムは、添加剤と層との特定の組合せおよび／または数、ならびに上述の例示的な実施形態において開示されたその組成物に限定されないことは、当業者によって理解される。したがって、本明細書において開示された多層フィルムは、それに限定されると考えられるべきではない。
【０１８２】
したがって、該多層フィルムの結合層は、約１から約１００ミル（約２５から約２，５４０マイクロメータ）、特に約２から約７５ミル（約５０から約１，９０５マイクロメータ）、より特に約３から約６０ミル（約７６から約１，５２４マイクロメータ）、なおより特に約５から約５０ミル（約１２５から約１，２７０マイクロメータ）の厚さを有しうる。該表面層は、約１から約５０ミル（約２５から約１，２７０マイクロメータ）、特に約２から約４０ミル（約５０から約１，０１６ミクロン）、より特に約３から約３０ミル（約７６から約７６２マイクロメータ）、なおより特に約５から約２０ミル（約１２５から約５０８ミクロン）の厚さを有しうる。該中間層は、約１から約１００ミル（約２５から約２，５４０マイクロメータ）、特に約５から約７５ミル（約１２５から約１，９０５ミクロン）、より特に約８から約６０ミル（約２０３から約１，５２４マイクロメータ）、なおより特に約１０から約５０ミル（約２５４から約１，２７０ミクロン）の厚さを有しうる。該多層フィルムは、約３から約５００ミル（約７６から約１２，７００マイクロメータ）、特に約４から約２５０ミル（約１０２から約６，３５０マイクロメータ）、より特に約５から約２００ミル（約１２５から約５，０８０マイクロメータ）、なおより特に約１０から約１００ミル（約１２５から約２，５４０マイクロメータ）の総厚さを有しうる。
【０１８３】
該結合層、表面層および／または中間層、ならびに下層の基材の熱膨張係数（ＣＴＥ）間の不整合は、非常に高い熱応力を生じさせ、多層フィルムにおけるカールおよび／または多層フィルムを含む物品（本明細書において「多層物品」ともいう）における層間剥離を引き起こすことがある。本発明のさまざまな実施形態において、異なる熱膨張係数（ＣＴＥ）、例えば、低いＣＴＥの基材上の高いＣＴＥの第２の層を有する該第２の層および基材層を含む多層物品を有する用途のために該接着層を形成することができる。
【０１８４】
ポリカーボネートおよび耐衝撃性改良剤を含む結合層組成物を含む結合層を含む多層フィルムは、基材に対して十分であるが上限のある接着力を有し得、ここで、該多層フィルムの該結合層はポリウレタン基材層に接触している。該結合層および該ポリウレタン（ＰＵ）基材間の接着は通常、約３から約５ｐｌｉ（約５２５から約８７５Ｎ／ｍ）であり、ここで該耐衝撃性改良剤は、ＡＳＡまたはＳＡＮ耐衝撃性改良剤であり、接着は通常、約１５ｐｌｉ（約２，６２５Ｎ／ｍ）であり、ここで該改良剤は、ＡＢＳ耐衝撃性改良剤である。さらに、耐候性組成物を含む表面層に接触している場合、多層フィルムにおいてこのような組成物を含む該耐候性表面層および該結合層間の接着力は、約８ｐｌｉ（約１，４００Ｎ／ｍ）に等しいかそれ未満であり得、該結合層およびポリカーボネート中間層間の接着力は、約３２ｐｌｉ（約５，６００Ｎ／ｍ）未満であると実測された。上述の剥離引張強度値による該接着力、特に該結合層および基材間の接着力は、低い熱成形延伸倍率［すなわち、１：１またはそれ未満の延伸倍率、ここで、多層フィルム−基材物品の深さ（すなわち厚さ）は幅に等しいかそれ未満である］を有する物品に対して現在好適でありうるが、より高い熱成形延伸倍率（１：１を超える、ここで、該物品の深さは幅を超える）に対して、より低い接触面積に対して分布するような接着力のこのより低い度合は、該多層フィルムおよび基材間の不十分な接着力を与えることがある。例えば、該結合層および該基材間の熱膨張係数の不一致などのさらなる力学的応力を与える物品の増加したアスペクト比と関連して、これは特に顕著である。
【０１８５】
驚くべきことに、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）のブレンドを含む結合層組成物から調製される結合層は、該結合層を含む多層フィルムにおける上層（すなわち、中間層および／または表面層）に対する優れた接着性を有することが見出された。このように得られる接着力は、ポリカーボネートおよび耐衝撃性改良剤を含む既存の結合層に対して向上している。さらに、基材と該ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）結合層組成物から調製される該結合層との間の向上した接着力が得られる。特に、該基材がポリカーボネートまたはポリウレタンを含む場合、基材に対する結合層の接着力が改善される。
【０１８６】
理論に拘束されることを望むことなしに、層間の接着力増加は、本明細書において開示された結合層組成物のポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）のブレンドとポリカーボネートを有する隣接する上層、および、例えば、ポリウレタンもしくはポリカーボネートを含む基材層双方との表面特性のより同等な一致に起因することができる。ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）は官能性および構造において十分類似し、均一なブレンドを形成するのに十分な高い混和性を有することができ、したがって、層を形成すべく押し出されたとき、高度に組成的に均一な表面を与えることができる。本明細書において使用されるように、「均一なブレンド」は、走査型電子顕微鏡または透過型電子顕微鏡などの通常の観測方法を用いてブレンド中に相分離した領域が見られないものをいう。ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）はまた、個々の特性において十分異なるので、これらのブレンドは相乗的に作用し、このブレンドから調製される結合層の改善された表面特性を与える。対照的に、例えば、ＡＢＳもしくは他のアクリロニトリルおよび／またはゴム含有ポリマーなどの耐衝撃性改良剤（ＩＭ）は、例えば、極性および官能基の親和性などのポリマーの異なる物理特性における比較的大きな非類似性のためにポリカーボネートとの限定された混和性を示すことがある。したがって、ポリカーボネートとＩＭとのブレンドは、十分に高度な接着力を与えるのに隣接するポリカーボネート層および／またはポリウレタン層との表面特性において十分一致していないことがある層に形成されるとき、均一性が劣る表面を示すことがある。したがって、本明細書の上文に開示された結合層組成物を含む結合層は、該結合層が耐衝撃性改良剤とブレンドしたポリカーボネートを含む場合に見られる接着剤に対し、隣接する上層および／または基材層に対する改善された接着力を示す。
【０１８７】
結合層組成物を含む結合層を含む多層フィルムとポリウレタン基材層との間の接着力は、開始剥離引張強度によって測定して、約２０から約６０ｐｌｉ（約３，５００から約１０，５００Ｎ／ｍ）、特に２５から約５０ｐｌｉ（約４，３７５から約８，７５０Ｎ／ｍ）、より特に約３０から約４５ｐｌｉ（約５，２５０から約７，８７５Ｎ／ｍ）でありうる（下記剥離引張試験に従って測定）。
【０１８８】
１つの実施形態において、結合層組成物を含む結合層と上層との間の接着力の測定値は、開始剥離引張強度によって測定して、約１０ｐｌｉを超える（約１，７５０Ｎ／ｍを超える）、特に約２０ｐｌｉを超える（約３，５００Ｎ／ｍを超える）、より特に約３０ｐｌｉを超える（約５，２５０Ｎ／ｍを超える）、なおより特に約３５ｐｌｉを超える（約６，１７５Ｎ／ｍを超える）ことができる（下記剥離引張試験に従って測定）。
【０１８９】
１つの特定の実施形態において、結合層組成物を含む結合層と表面層との間の接着力の測定値は、開始剥離引張剥離強度によって測定して、約１０ｐｌｉを超える（約１，７５０Ｎ／ｍを超える）、特に約２０ｐｌｉを超える（約３，５００Ｎ／ｍを超える）、より特に約３０ｐｌｉを超える（約５，２５０Ｎ／ｍを超える）、なおより特に約３５ｐｌｉを超える（約６，１７５Ｎ／ｍを超える）ことができる（下記剥離引張試験に従って測定）。
【０１９０】
別の特定の実施形態において、結合層組成物を含む結合層とポリカーボネネートを含む中間層との間の接着力の測定値は、開始剥離引張強度によって測定して、約５０ｐｌｉを超える（約８，７５０Ｎ／ｍを超える）、特に約６０ｐｌｉを超える（約１０，５００Ｎ／ｍを超える）、より特に約６５ｐｌｉを超える（約１１，３７５Ｎ／ｍを超える）、なおより特に約７０ｐｌｉを超える（約１２，２５０Ｎ／ｍを超える）ことができる（下記剥離引張試験に従って測定）。
【０１９１】
耐衝撃性改質ポリカーボネートを含む結合層が耐候性組成物を含む表面層と接触している場合、「ブラシライン」欠陥などの欠陥が表面層に現れることが観測された。このような欠陥は通常、ＡＢＳまたは他のスチレン−ニトリルコポリマーがポリカーボネートと一緒のブレンドにおいて使用される場合に観察される。理論に拘束されることを望むことなしに、ポリカーボネートより低いガラス転移温度を有するＡＢＳタイプのポリマーは、押し出し後ポリカーボネートより遅く固化することが考えられる。このＴｇの不一致は、ＡＢＳ冷却後に随伴する容積変化によりフィルム内に応力を引き起こすことができ、これは言い換えると、フィルム内に条線などの微細な構造的特徴を生じると考えられる。これらの条線は、フィルムをから反射および／またはフィルムを介して屈折される光の干渉パターンを生じると考えられ、ブラシライン欠陥の観測をもたらす。
【０１９２】
ポリカーボネート／ＡＢＳフィルムにおいて、この作用は、隣接する層の耐候性組成物における低分子量で、より低いＴｇのポリエステル−ポリカーボネートを使用することによって緩和することができ、これは、目に見えるブラシラインパターンを示しにくい衝撃改質ＰＣに対してより可塑性のコーティングを与えると考えられる。しかし、それにより、結合層における衝撃改質ポリカーボネートの使用は、表面層、すなわち、ポリ（イソフタレート−テレフタレート−レゾルシノール）ポリマー（本明細書においてＩＴＲポリマーともいう）に使用する耐候性組成物の有用な分子量を制限する可能性があり、ここで、これらのポリマーの分子量（Ｍｗ）は、上限約２０，０００ａｍｕを示す。低分子量ポリマー、特に約２０，０００未満のＭｗを有するＩＴＲポリマーの製造は、ＩＴＲポリマーの特性においてより大きな変化をもたらしうるので、表面層の耐候性組成物におけるより高い分子量ポリマーを使用することができることは製造の観点から有利である。より低い分子量を使用する場合、分離したＩＴＲポリマーは、粘度、溶融流動インデックス、延性などのフィルム形成特性により大きな変化を有しうる。このような変化は、ＩＴＲポリマーの１つまたは複数のフィルム形成特性におけるバッチ対バッチの再現性低下をもたらし得、さらに、ポリマーの分離およびそれと共に製造される多層フィルム双方にとって工程収率低下およびコスト増加をもたらしうる。
【０１９３】
ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）は、Ｔｇにおいてより密接に一致していると考えられ、したがって、これらのブレンドを含む結合層組成物は、フィルム内により低いレベルの応力および随伴する欠陥特徴を有しうる。したがって、耐候性組成物を含む表面層と一緒に共押出しされる場合、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）のブレンドを含む結合層組成物の使用は、通常の照明条件下で約３０から約１５０センチメートルの通常の見える距離において、裸眼で見た場合にブラシライン欠陥を含まない外観を有する多層フィルムを与えることができる。最上層および結合層それぞれが、より密接に一致した熱膨張係数を有する結合層組成物を含む場合に、欠陥は最小化することができる。したがって、結合層が耐候性組成物に対してＣＴＥが一致している結合層組成物を含んで、耐候性組成物を含む表面層と一緒に共押出しされる場合、耐候性組成物は約２０，０００を超えるＭｗを有するＩＴＲポリマーを含みうる。
【０１９４】
結合層組成物からこのように調製された結合層の使用は、着色性能を含む優れたフィルム形成能も示す。これは、視覚的効果層について他の組成物を与えるために、着色剤および／または充填剤などの視覚的効果の添加剤を添加しうる結合層を与える。さらに、結合層組成物は、ポリマー添加剤としてＰＰＣポリマーを含む中間層組成物に比べてゲル含有量が減少しており、したがって、ゲルの欠如のためにより低い欠陥を示しうる。したがって、多層フィルム中に含まれた場合、本明細書における上文に記載した結合層組成物を含む結合層は、多層フィルムのＰＰＣポリマー含有中間層について低い欠陥の置換層を与えることができ、このような置換えが望ましい。
【０１９５】
例えば、ＳＡＮおよびＡＢＳなどのニトリル含有耐衝撃性改良剤は、通常水性乳剤として与えられ、本明細書において開示されたポリエステルに比べてより吸湿性である。ＰＣ／ＡＢＳ／ＳＡＮの吸湿は通常、ＰＣ／ＡＢＳ／ＳＡＮフィルムを約２１℃で５０％の相対湿度の条件に暴露後、フィルム重量の０．１５％を超えうる。多層フィルムおよび基材間のより低い接着力をもたらしうるので、高い吸湿含有量は、物品の形成において不利となりうる。しかし、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物は一般に、ＡＢＳおよび／またはＳＡＮを含むポリカーボネートから調製されるものより１桁有意に低い吸湿を示すことが観察された。このより低い吸湿は物品の製造において有利であり、それによって結合層組成物を用いて調製した多層フィルムは、熱成形前に乾燥を必要としない。さらに、耐衝撃性改良剤の水性乳剤の使用により押出し中のポリカーボネートの加水分解安定性を低下させ、水性残留物の層分離濃度の局所的加水分解をもたらすことが見出された。これは、薄膜押出し中に特に明らかであることができ、ポリカーボネートの局所的加水分解が表面欠陥として現れうるブレークアウトまたはピンホール欠陥として観察されうる。結合層を形成するためのポリカーボネートとポリ（アルキレンエステル）とのブレンドを使用すると、この現象を緩和し、約３０から約１５０センチメートルの通常の見える距離において通常の照明条件下、裸眼で見た場合、ブレークアウト欠陥を含まない外観を有する多層フィルムを与えることができる。
【０１９６】
したがって、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）のブレンドを含む結合層を含む多層フィルムは、０．１０重量％に等しいかそれ未満、特に０．０７５重量％に等しいかそれ未満、特に０．０５重量％に等しいかそれ未満、より特に０．０３重量％に等しいかそれ未満、なおより特に０．０２重量％以下の吸湿を示すことができ、ここで、吸湿の量は、結合層を含む多層フィルムの重量による割合（％）として表される。
【０１９７】
多層フィルムは、押出法を用いて調製することができる。特に、多層フィルムは、個々のフィルムとして押し出し、互いに接触させて多層フィルムを形成することができる。適用のための好適な方法には、コーティング層の分離したシートの製造後第２の層への適用、ならびに双方の層の同時製造などがある。他に、多層フィルムは、さらなる層と一緒の共押出によって調製することができ、ここで、第１の層の第２の層への適用は溶融において行われる。したがって、成形、圧縮成形、熱成形、共射出成形、共押出、押出コーティング、溶融コーティング、オーバーモールディング、マルチショット射出成形、シート成形、および、典型的には射出成形装置、例えば、イン−モールド加飾成形などにおける、第２の層の表面上にコーティング層材料のフィルムを配置後この２つの層を接着などの具体的方法を用いることができる。
【０１９８】
多層フィルムは一般に、押し出し後ロールミルまたはロールスタックにおいてシートを積層することによって製造することができる。多層フィルムの個々の層の押し出しは、単軸押出機または２軸押出機において行うことができる。単軸押出機において層を押し出し、ロールミルで該層を積層することが望ましい。単軸押出機または２軸押出機において層を共押出し、場合によってロールミルで該層を積層することがより望ましい。ロールミルは、必要に応じて、２ロールまたは３ロールのいずれであってもよい。単軸押出機による層の共押出しは一般に、多層フィルムの製造のために望ましい。
【０１９９】
１つの実施形態において、結合層および表面層の押出しで、添加剤（例えば、着色剤および／または充填剤）を押出機にその供給口でポリマーと一緒に添加してもよい。別の実施形態において、結合層および表面層の共押出しで、添加剤をマスターバッチの形態で押出機に添加してもよい。ポリマーを押出機の口に供給する一方、該マスターバッチを押出機の口または口の下流のいずれかで供給することもできる。１つの実施形態において、結合層の製造で、添加剤を供給口の下流にマスターバッチの形態で添加しながら、ポリマー（例えば、ポリカーボネート）を単軸押出機の口に供給する。別の実施形態において、表層の製造で、ポリマー（例えば、熱可塑性ポリマー）を単軸押出機の口に供給する。１つの特定の実施形態において、中間層も共押出しすることがある場合、添加物をマスターバッチの形態で押出機に添加することができる。
【０２００】
１つの実施形態において、結合層および表面層に望ましい組成物は、共押出し前に個別に予備混合することができる。この事象において、予備混合する材料は、さらなる共押出しのためのペレット、シートなどの好適な形状に形成する前に、二軸押出機、単軸押出機、バスニーダー（ｂｕｓｓ  ｋｎｅａｄｅｒ）、ロールミルなどにおいて最初に溶融ブレンドすることができる。次いで、予備混合した結合層および表面層の組成物、および必要な場合、中間層組成物は、共押出しのために各押出機の中に供給することができる。
【０２０１】
上記に述べたように、最上層および結合層、および含まれる場合は、中間層を共押出しすることが望ましい。１つの実施形態において、多層フィルムの共押出しの１つの方法で、さまざまな押出機からの溶融流（押出物）は、フィードブロックダイに供給され、ここで、該ダイに入る前にさまざまな溶融流が混合される。別の実施形態において、さまざまな押出機からの溶融流（押出物）は、多重マニホルド内部連結ダイに供給される。異なる溶融流は、ダイに別々に入り、最終ダイオリフィス内に入った所で一緒になる。さらに別の実施形態において、さまざまな押出機からの溶融流は、多重マニホルド外部連結ダイの中に供給される。外部連結ダイは、異なる溶融流のために完全に分離したマニホルドならびに該溶融流がダイを別々に離れ、ダイ出口を出てすぐ一緒になる明確なオリフィスを有する。なお溶融中に、ダイのすぐ下流で、該層は結合される。多層フィルムの製造において使用するダイは、フィードブロックダイである。１つの実施形態において、最上層および結合層、および含まれる場合は、中間層の共押出しのために使用する押出機は、それぞれ単軸押出機であることができる。
【０２０２】
ＰＣ／ＡＢＳ／ＳＡＮ結合層組成物の使用により、多層フィルムの押出速度を１分当たり約５フィート（ｆｐｍ；１５２．４センチメートル／分（ｃｍ／分））の最大実用値に制限することができ、この速度またはそれ以下で該フィルムの均一性および欠陥は、許容レベル内である。しかし、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層は、ＰＣ／ＡＢＳ／ＳＡＮ組成物の押出しの間に観察されるダイリップ蓄積と比較する場合、ダイリップ（すなわち、フィルム押出ダイの出口端）での過剰な押出物の随伴蓄積の著しい減少のために約１０ｆｐｍ（３０４ｃｍ／分）までの比較的高い押出機スループットで低い欠陥を示すことができる。したがって、１つの実施形態において、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層を含む多層フィルムは、約３．５から約１０ｆｐｍ（約１０７から約３０４ｃｍ／分）、特に約３．７５から約９．７５ｆｐｍ（約１１４から約２９７ｃｍ／分）、より特に約４．０から約９．５ｆｐｍ（約１２２から約２９０ｃｍ／分）の多層フィルムに対する全体押出速度で押出しすることができる。したがって、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層を含む多層フィルムは、有意なダイリップ蓄積なしでこれらの速度で押出しすることができる。それによって、本明細書において開示した結合層組成物の増加したフィルム押出速度により、多層フィルムの製造のためのより広い運転時間枠を与えることができ、これは、スループット増加、サイクル時間減少、および多層フィルム品質に対するより優れた管理の観点から望ましい。
【０２０３】
本明細書において開示した結合層組成物は、ＳＡＮおよび／またはＡＢＳなどの耐衝撃性改良剤と一緒のポリカーボネートブレンドよりもより大きな溶融安定性を示すことができる。本明細書において記したように、ＳＡＮおよび／またはＡＢＳなどの水性乳剤ベース耐衝撃性改良剤における酸性または塩基性成分の存在は、架橋またはグラフトによる分子量の増加を含む望ましくない副反応をもたらしうる。したがって、さらなる処理、処理サイクル時間、および装置寿命に有害な影響を有しうる長期間の加熱中の粘度の増加を軽減または消滅することができるので、より大きな溶融安定性が、押出しの間の望ましい特徴である。さらに、結合層組成物は、押出しの間に揮発分除去がより低い傾向にあることができる。上記のとおり、ＳＡＮおよび／またはＡＢＳなどの乳剤として提供される耐衝撃性改良剤の使用は、該組成物におけるかなりの量の揮発成分を生じることが見出され、これは、次いで溶融ブレンドおよび押出しの間に揮発しうることが観察された。揮発分除去増加は、観察可能な欠陥として現れうる、押出しされた多層フィルムにおける泡、ボイド、または粗さの形成をもたらしうる。ポリ（アルキレンエステル）と一緒のポリカーボネートのブレンドは、押出し中に揮発分除去するより低いレベルの揮発成分を有し、したがって、本明細書に開示した結合層組成物は、押出し中により低い樹脂の揮発分除去、およびフィルム中のより低いレベルの欠陥を示す。
【０２０４】
押出しによる形成後、多層フィルムは、例えば、圧延またはカレンダー加工などの押出し後の処理を施すことができる。多層フィルムの均一性を改善するために多層フィルムに２本のローラー間の圧延によるカレンダー加工を施す場合、多層フィルムの一部は依然としてローラー上にあり得、時間経過とともに蓄積［「プレートアウト」（ｐｌａｔｅ  ｏｕｔ）ともいう］し得る。ローラー上の物質のこの蓄積は、次に、多層フィルムへのいくらかの過剰な物質の移動によってカレンダー加工した多層フィルムに欠陥を生じさせ、欠陥として目に見えるフィルム表面の不規則性を生じさせうる。本明細書において記載した結合層組成物の使用によって、ローラー上の過剰物質の蓄積の形成が軽減することが見出され、したがって、表面欠陥の発生低下を示す多層フィルムを提供することができる。
【０２０５】
基材は、ラミネート処理、カレンダー加工、圧延、あるいは別に熱および／または圧力を用いて結合層を基材へ接着させることによって多層フィルムの結合層に接触させることができる。結合層を基材に接着させるために接着剤も使用することができる。基材はまた、多層構造を形成するために結合層を含む多層フィルムと一緒に共押出しすることができる。また、基材は、結合層を含む多層フィルムに成形することができる。基材の成形は、結合層の形成前または後のいずれかで行うことができる。
【０２０６】
既知の方法、例えば、圧縮成形におけるように熱および圧力を使用する、または真空成形もしくはハイドロフォーミングなどの他の成形技術を使用するラミネーションの使用によって、多層フィルムは基材層に接触させることができる。接着剤層を場合によって使用することができ、ここで、接着剤層は、結合層の露出された面を有する多層フィルムの面に適用し、接着剤層を基材に接触させることができる。また、接着剤層は、基材層に適用することができ、結合層の露出された面を有する多層フィルムは、それに接触させることができる。既にフィルム形態にある接着剤について、多層フィルムを形成するための処理（共押出しなど）の後または間のいずれかで、多層フィルムにおける結合層に隣接して接着剤層を形成し、多層フィルムの一体部分になることができ、これは、例えば、熱および圧力を用いる処理を用いて多層フィルムを基材に接触させることによって直接形成することができる。
【０２０７】
また、結合層、表面層、および場合によって、中間層は、共押出しして多層フィルムを形成することができ、ここで、多層フィルムの露出された面は、結合層であることができる。多層フィルムと事前に形成された基材との組立ては、ラミネーションなどの既知の方法を用いて行うことができる。多層フィルム−基材アセンブリは、場合によって、成形前の物品の大よその形状に熱成形することができ、ここで、該物品は、その後の工程でアセンブリを成形することによって形成する。また、基材は、シートとして多層フィルム−基材アセンブリを形成するために多層フィルムの表面に成形することができる。アセンブリは、切断、形作り、区分化、または物品の大よその形状に事前に形成し、所望の形状に熱成形（ｔｈｅｒｍｏｆｏｒｍｅｄ）および／または成形（ｍｏｌｄｅｄ）することができる。
【０２０８】
１つの実施形態において、物品は以下を含む：（ｉ）ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む第１の結合層；（ｉｉ）結合層の面に配設された耐候性組成物を含む表面層；（ｉｉｉ）場合によって中間層および／または表面層の反対側の第１の結合層の面に配設された第２の結合層、ここで、双方を使用する場合、第２の結合層は、第１の結合層の反対側の中間層の面に配設することができる；および、（ｉｖ）基材層、ここで、該基材層は、第１の結合層、または場合によって使用される場合、第２の結合層と連続的な接触状態にある。結合層、表面層、場合によって中間層および／または第２の結合層を組み合わせて、多層フィルムを形成する工程、該多層フィルムを１つの形状に熱成形および／または成形する工程、ならびに基材を露出した結合層を有する多層フィルムの面に基材を成形する工程を含む方法によって物品を調製することができる。１つの実施形態において、物品はキュアおよび／またはアニールのために熱処理を施すことができる。
【０２０９】
特に、結合層、表面層、ならびに必要に応じて任意の中間層および／または第２の結合層を含む構造を溶融状態で、基材層に適用させることが望ましい。これは、例えば、１つの実施形態において、結合層、表面層、ならびに必要に応じて、任意の中間層および／または第２の結合層を含む構造で射出成形型に充填する工程、その背後の基材に射出する工程によって達成することができる。この方法によって、イン−モールド加飾成形などが可能である。１つの実施形態において、基材層の双方の面は多層フィルムを受けることができ、一方別の実施形態において、多層フィルムを基材の片面のみに適用することができる。
【０２１０】
１つの実施形態において、成形の特に有用な方法は、長繊維注入（ＬＦＩ）であり、ここで、基材材料および、例えば、約１０から約１００ミリメートルの長さに切断されたガラスロービングなどの強化繊維は、成形中の型において同時に混合される。１つの特定の実施形態において、基材は長繊維注入ポリウレタン（ＬＦＩ−ＰＵ）を含む。別の実施形態において、特に有用な方法は、反応射出成形（ＲＩＭ）である。この方法において、反応後ポリウレタンを生成する、例えば、ジイソシアナートおよびジオールなどの熱硬化性樹脂を含む少なくとも２つの成分が、型への注入直前に混合される。成分は型に入ると反応する。１つの特定の実施形態において、基材は、反応射出成形されたポリウレタン（ＲＩＭ−ＰＵ）である。
【０２１１】
上記、および物品を形成するために基材に適用した多層フィルムは、該多層フィルムがイン−モールド加飾成形または厚いシート成形などの熱成形処理によって基材と接触しうる塗料置換層に特に有用である。
【０２１２】
本発明のさまざまな層成分を含む多層物品は、典型的に、初期光沢向上、初期色あい向上、紫外線に対する抵抗性および光沢の維持向上、衝撃強度向上、ならびにその最終用途において遭遇する有機溶剤に対する抵抗性向上などの特性によって明らかになりうる耐候性に加えて、該基材層の通常の有益な特性をもっている。コーティング層／基材組合せなどの要因に依存して、該物品はリサイクル性能を有することができ、本発明の物品のさらなる生産のための基材として粉砕再生材料を使用することを可能とする。該物品はしばしば、層間のＣＴＥ不一致から生じる低い内部熱応力を示す。該物品はまた、例えば、熱安定性および加水分解安定性などの優れた環境的安定性を有することができる。
【０２１３】
本発明のさまざまな層成分を含む製造可能な物品としては、以下がある：航空機、自動車、トラック、軍用車（自動車、航空機、および水上乗物を含む）、スクーター、およびオートバイの外装および内装部品（パネル、クォーターパネル、ロッカーパネル、垂直パネル、水平パネル、トリム、フェンダー、ドア、デッキリッド、トランクリッド、フード、ボンネット、ルーフ、バンパー、フェーシア、グリル、ミラーハウジング、ピラーアップリケ、クラッディング、車体のサイドモール、ホイールカバー、ハブキャップ、ドアハンドル、スポイラー、窓枠、前照灯ベゼル、前照灯、尾灯、尾灯ハウジング、尾灯ベゼル、ナンバープレートの囲い、ルーフラック、およびステップを含む）；屋外乗物および装置用の囲い、ハウジング、パネルおよび部品；電気装置および電気通信装置用の囲い；屋外用家具；航空機の部材；ボートおよび海洋備品（トリム、囲い、およびハウジングを含む）；船外機ハウジング；測深器ハウジング、水上バイク；ジェットスキー；プール；温泉；温水浴槽；階段；階段覆い；建物および建設用途（窓ガラス、ルーフ、窓、床、装飾窓備品または処理材など）；絵画、塗装、ポスター、および同様のディスプレー品用処理ガラスカバー；光学レンズ；眼科用レンズ；矯正レンズ；眼内レンズ；壁パネル、およびドア；カウンター甲板；保護グラフィックス；屋外および屋内看板；自動金銭出納機用（ＡＴＭ）の囲い、ハウジング、パネル、および部品；芝生および園芸用トラクター、芝刈り機、用具（芝生および園芸用具を含む）の囲い、ハウジング、パネル、および部品；窓およびドアトリム；スポーツ備品および玩具；スノーモービル用の囲い、ハウジング、パネル、および部品；ＲＶ車パネルおよび部品；運動場備品；靴ひも；プラスチック−木材組合せから作られた物品；ゴルフコースマーカー；ユーティリティピットカバー；コンピュータハウジング；デスクトップコンピュータハウジング；ポータブルコンピュータハウジング；ラップトップコンピュータハウジング；パームヘルド（ｐａｌｍ−ｈｅｌｄ）コンピュータハウジング；モニターハウジング；プリンターハウジング；キーボード；ＦＡＸ機ハウジング；複写機ハウジング；電話機ハウジング；受話器ベゼル；携帯電話ハウジング；ラジオ送信機ハウジング；ラジオ受信機ハウジング；照明器具；照明装置；ネットワークインターフェイス装置ハウジング；変圧器ハウジング；空調機ハウジング；公共輸送用被覆または座席；電車、地下鉄、またはバス用の被覆または座席；計測器ハウジング；アンテナハウジング；サテライトディッシュ用被覆；被覆ヘルメットおよび人体保護具；被覆合成繊維織物または天然繊維織物；被覆写真用フィルムおよび写真用プリント；被覆塗装物品；被覆染色物品；被覆蛍光物品；被覆物品；および同様の用途。本発明は、さらに、限定されないが、成型、イン−モールド加飾成形、塗装オーブン内の焼付け、ラミネーション、および／または熱成形などの、物品上のさらなる製作作業を企図する。
【０２１４】
上記特性を、以下の非限定的な実施例によってさらに説明する。
【０２１５】
剥離強度は、以下の方法に従って測定した。複合フィルムの試料を１インチ幅細片に切断し、Ｉｎｓｔｒｏｎ．製のＩｎｓｔｒｏｎ  Ｐｅｅｌ  Ｓｔｒｅｎｇｔｈ  Ｔｅｓｔｅｒを使用して、１分当たり５インチ（１２．７ｃｍ）のクロスヘッド開離速度で９０°剥離試験を用いて接着結合の剥離抵抗について試験した。使用した方法は以下のとおりである。試料を生産ラインから取って、最初に１０分冷却させる。細片スクライブ装置を用いて、３個の７インチ（１８ｃｍ）長の試料を機械方向に沿って、１インチ（２．５ｃｍ）幅に切断する。各細片を約１インチ（２．５ｃｍ）剥離して戻し、剥離部分を二つ折にし、畳んだ部分を機器にクランプで固定する。該材料を９０°の角度で、１分あたり１０インチ（１２．７ｃｍ）の速度で引き剥がす。各試料の異なる個所で３回測定する。平均剥離接着力を線インチ（２．５４ｃｍ）細片幅当たりポンドの力（ｌｂ．）で記録する。次いで、剥離強度（Ｐ）を以下のとおり計算した：Ｐ＝［剥離負荷（ポンド）］／［試料幅（インチ）］、必要に応じて、その値（ポンド／インチ）に換算率１７５を掛けることによって、ニュートン／メートル（Ｎ／ｍ）のメートル単位に換算した。
【０２１６】
ポリマー組成物間の良好な混合を得るのに十分な分配性および分散性混合要素を備えた単軸または２軸押出機を用いてすべての熱可塑性組成物を混合した。さらに下記するように、その後、Ｄａｖｉｓ−ＳｔａｎｄａｒｄまたはＨＰＭ  Ｔａｙｌｏｒ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ製の単一マニホルドダイまたは多重マニホルドダイを備え、フィードブロックを備えるかまたは備えない単軸押出機を用いて、この組成物を押出し、多層フィルムを形成する。組成物を２８５から３３０℃の温度で混合するが、この方法は、これらの温度に限定されないことが当業者に認められるであろう。
【０２１７】
多層フィルムの実施例の調製において使用する成分を表１に示す。表２に示される割合に従って、成分を混合し、所定の処方物および比較処方物を得る。
【０２１８】
【表１】
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【０２１９】
【表２】
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【０２２０】
２層フィルム構築の実施例。結合層処方物とＩＴＲ（比較処方２１）、ＰＣ／ＰＰＣ（比較処方１６）、およびＴＰＵとの共押出しを行って、結合層処方物（表２）がこれらの材料と共押出し可能かどうか決定した。フィードブロックを備えた単一マニホルド共押出ダイ（すなわち、「コートハンガー（ｃｏａｔ  ｈａｎｇｅｒ）ダイ」）、およびそれぞれ、２インチ（５ｃｍ）と１−１／４インチ（３ｃｍ）直径の主および副押出機を用いて、この２層フィルムを調製した。ダイおよびフィードブロックを５００から５２０°Ｆ（２６０から２７１℃）の温度で運転した。ＰＣ−ポリエステルの結合層処方物（処方１〜６、比較処方１〜９および１７〜２０）を４３０から４５０°Ｆ（２２１から２３２℃）、ＰＣ＋ＡＢＳ樹脂（比較処方１３〜１５）を４４０から４７０°Ｆ（２２７から２４３℃）、ＴＰＵ樹脂を４００から４６０°Ｆ（２０４から２３８℃）、ＩＴＲ樹脂（比較処方２１）を４４０から４６０°Ｆ（２２７から２３８℃）、およびＰＣ／ＰＰＣ樹脂（比較処方１６）を４８０から５３０°Ｆ（２４９から２７７℃）で押出しした。１８０から２４０°Ｆ（８２から１１６℃）のロール温度で、研摩／研摩ロール配置を用いて、パイロット押出ラインを運転した；特に、約２３０°Ｆ（約１１０℃）の温度でゴム＃３ロールを使用した。
【０２２１】
上記方法に従って製造した２層フィルム構成を表３に示す。
【０２２２】
【表３】
2009509811.tif 000027
【０２２３】
上記フィルムの共押出しを、重大な課題または問題を有さず、ＰＣ／ＰＰＣおよび／またはＩＴＲを用いて、スクリーニングしたすべての処方物について終えた。熱可塑性ポリウレタンＴＰＵ３０１は、所定の共押出処理条件で不十分な溶融強度を示し、ＰＣ／ＰＰＣまたはＩＴＲ処方物のいずれとも共押出しできなかった。
【０２２４】
２層フィルムの剥離強度評価。表３のフィルムをＰＣ／ＰＰＣ（フィルムの層間結合力を測定するため）、ＡＢＳ、およびＬＦＩ−ＰＵフォームと一緒にバックモールドした。
【０２２５】
９０°剥離引張試験からの接着力データ［初期値ならびに伝播値（ｐｒｏｐａｇａｔｉｏｎ  ｖａｌｕｅ）双方］を表４ａ（比較例１〜１８、２０）および表４ｂ（実施例１〜１６）に示す。結果を以下の記述用語を用いて報告する：接着なし（ＮＡ）は、０ｐｌｉ（０Ｎ／ｍ）の接着力であり、フィルム層および／またはバックモールド基材間の初期の非相互作用を意味する；層間剥離（Ｄ）は、１ｐｌｉ未満（１７５Ｎ／ｍ未満）の接着力であり、該層は大きな適用力なしで容易に分離する；接着不良（ＡＦ）は、１ｐｌｉ以上（１７５Ｎ／ｍ以上）、剥離強度試験条件下で早期に特定の層間の接着喪失を意味する；粘着不良（ＣＦ）、ここで、層は隣接する層と界面で接着不良を起こすよりもむしろそれ自体が分裂することによって分離する；層間剥離なし（ＮＤ）、ここで、１１３ｐｌｉ（１９，７７５Ｎ／ｍ）までの剥離強度試験条件下で、層と層の界面または層内のいずれにおいても分離の痕跡を示さない。
【０２２６】
【表４】
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【０２２７】
【表５】
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【０２２８】
ＰＣ共押出層に対する接着力。実施例１〜１２（表４ｂ：２５％重量％から６０重量％のポリエステルのレベルでポリカーボネートＰＣＴＧ、ＰＥＴＧ、ＰＣＣＤとブレンドしたＰＣ）は、ＰＣ／ＰＰＣ中間層組成物に対する優れた接着力を示し、実施例１、３、５、７、および１１（ＰＣ／ＰＣＴＧおよびＰＤ／ＰＥＴＧブレンド）について層間剥離は検出されなかった。実施例９（６０：４０重量比ＰＣ／ＰＣＣＤ）は、それぞれ、７９．５ｐｌｉ（１３，９１３Ｎ／ｍ）および４４．１ｐｌｉ（７，７１８Ｎ／ｍ）の高い、開始／伝播剥離引張強度を示した。１重量％または５重量％のＬ３２１０またはＬ２２１０（比較例１、２、４、および５）、および４重量％または８重量％のＰＭＭＡ（比較例１５、１６）を有するＰＣを含む結合層も、比較例１１（対照：ＣＹＣＯＬＯＹ（商標）ＥＸＣＹ００７６−１００）より高い接着力レベルを与えたが、ポリエステルブレンドほど良好でなかった。残りの処方物はそれぞれ、比較例１１（対照）より低い接着力値を示した。
【０２２９】
共押出したＩＴＲ層に対する接着力。ＰＣ／ＰＣＴＧブレンド（実施例２、４、および６）はそれぞれ、対照フィルム（ＩＴＲ−ＰＣ／ＰＰＣ；比較例１４）より高い接着強度を与えた。これらの中で、実施例６（５６：４４ＰＣ／ＰＣＴＧ）は、層間剥離を示さず、したがって、ＩＴＲ表面層に対して最も強い接着力を示した。一般に、ＰＣ／ＰＣＴＧブレンドは、剥離引張試験についてより高い値を示し、したがって、結合層組成物として現在使用される対照（ＣＹＣＯＬＯＹ（商標）ＥＸＣＹ００７６−１００）よりＩＴＲ表面層に対してより良好な接着力を示す。
【０２３０】
ＬＦＩ−ＰＵフォームに対する接着力。実施例のすべては、より厚い結合層厚さでＬＦＩ−ＰＵ基材に対する許容できる接着力を示した。実施例８（ＩＴＲ−ＰＣ上層を有する結合層処方物を含む２５重量％のＰＥＴＧ、３０ミル／７６２マイクロメータ厚さ）について最低接着力値（開始）が見られた。実施例９および１１（ＩＴＲ−ＰＣ最上層を有する結合層処方物を含むＰＣＣＤ、１０ミル／２５４マイクロメータ厚さ）は、ポリウレタン基材に関して剥離引張試験中に層間剥離を示した；しかし、実施例１０および１２（またＰＣ−ＰＰＣ中間層を有する結合層処方物を含むＰＣＣＤ、３０ミル／７６２マイクロメータ厚さ）は、ポリウレタン基材に対して良好な接着力を示した。比較例１１（対照試料）は、ポリウレタンに対して辛うじて許容できる開始接着力および許容できない伝播接着力を示した。ポリウレタンに対して辛うじて許容できる接着力を示した比較例１４は、中間層ポリカーボネート処方物比較処方１６（ＰＣ／ＰＰＣブレンド）に成型したポリウレタン基材を有した。他の比較例は、ポリウレタンに対して許容できない接着力を示した。
【０２３１】
ＡＢＳ基材に対する接着力。ＣＹＣＯＬＯＹ（商標）グレードＣ１０００ＨＦ（比較処方１４、比較例１２において使用）は、ＡＢＳ基材と一緒にバックモールドした場合、現在使用されるＣＹＣＯＬＯＹ（商標）ＥＸＣＹ００７６−１００結合層（対照）よりわずかに良好な接着力を示した。他のすべてのスクリーニングした処方物は、許容できない接着力を示した。
【０２３２】
吸湿。以下の手順に従って、実施例４および比較例１１からの多層フィルム（基材を有しない）の試料をそれぞれ吸湿について試験した：ほぼ同じ寸法の多層フィルムの試料をそれぞれ重量をはかり、５０％の相対湿度（ＲＨ）で湿度管理されたチャンバー内に２１℃の温度で１０分間置いた。試料をチャンバーから出して、再び重量をはかり、重量の差を測定した。初期試料に対してこのように処理した試料の重量の割合（％）増加として吸湿を計算した。実施例４について得られた吸湿は、０．０１１重量％であり、比較例１１について、０．１６５重量％であった。実施例４は、対照（比較例１１）に比べて望ましく低い吸湿を示す。
【０２３３】
引用したすべての特許、特許出願、および他の引例は、本明細書において参照によりその全体が組み込まれる。本発明を記述する文脈において（特に以下の請求項の文脈において）、用語「ａ」および「ａｎ」および「ｔｈｅ」ならびに同様の指示対象の使用は、本明細書において特段の記載がないかまたは明らかに文脈に矛盾しない限り、単数および複数双方に及ぶと解釈されるべきである。さらに、本明細書における用語「第１の」、「第２の」および同様のものは、いかなる順序、量、または重要性を意味するものではなく、むしろ１つの要素を他から区別するために使用する。本明細書において開示されたすべての範囲は端点を含み、同じ特徴を対象とする端点は、独立して、互いに組合せ可能である。
【０２３４】
本発明は好ましい実施例に関連して記載したが、本発明の範囲から逸脱することなく、さまざまな変更がなされ、その要素に対して同等物が置換しうることが当業者によって理解されるであろう。さらに、その本質的な範囲から逸脱することなく、特定の状況または材料を本発明の教示に対して適合させるために多くの修正がなされうる。
【図面の簡単な説明】
【０２３５】
【図１】多層フィルムおよび基材を含む物品の実施形態を示す。
【図２】多層フィルムおよび基材を含む物品の別の実施形態を示す。
【図３】多層フィルムおよび基材を含む物品の別の実施形態を示す。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【手続補正書】
【提出日】平成20年5月29日(2008.5.29)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリマー基材と、
ポリカーボネートを含む上層と、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む結合層と、を含む多層フィルムと、
を含む物品であって、
前記結合層が、前記基材と前記上層との間に配設され、
前記物品が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり２０から６０ポンド（３，５００から１０，５００ニュートン／メートル）の前記結合層と前記基材との間の開始剥離強度を有する物品。
【請求項２】
前記ポリカーボネートとポリ（アルキレンエステル）とが、８５：１５から３０：７０の重量比で前記結合層組成物中に存在する、請求項１に記載の物品。
【請求項３】
前記ポリ（アルキレンエステル）が、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメチレン−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）、５０重量％以下の１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；５０重量％を超える１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；または上述のポリ（アルキレンエステル）の１種または複数を含む組合せを含む、請求項１に記載の物品。
【請求項４】
前記結合層組成物は添加剤をさらに含み、前記添加剤は、着色剤、充填剤、難燃剤、耐衝撃性改良剤、ドリップ防止剤、可塑剤、または上述の添加剤の少なくとも１種を含む組合せである、請求項１に記載の物品。
【請求項５】
前記多層フィルムの前記結合層が、１から１００ミル（２５から２，５４０ミクロン）の厚さを有しうる、請求項１に記載の物品。
【請求項６】
前記上層が表面層である、請求項１に記載の物品。
【請求項７】
前記表面層が、ポリ（イソフタレート−テレフタレート−レゾルシノール）コポリマーを含む耐候性組成物を含む、請求項６に記載の物品。
【請求項８】
前記結合層と前記表面層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり１０ポンド（１，７５０ニュートン／メートル）を超える、請求項６に記載の物品。
【請求項９】
前記上層が、表面層と、前記表面層と前記結合層との間に配設された中間層とを含む、請求項１に記載の物品。
【請求項１０】
前記結合層と前記中間層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり３０ポンド（５，２５０ニュートン／メートル）を超える、請求項９に記載の物品。
【請求項１１】
前記中間層が、ビスフェノール−Ａ−ポリカーボネート、ポリ（フタレートカーボネート）、またはこれらの１種もしくは複数を含む組合せ、を含む、請求項１０に記載の物品。
【請求項１２】
前記上層が、前記表面層と前記中間層との間に配設されたさらなる結合層を含む、請求項９に記載の物品。
【請求項１３】
前記さらなる結合層と前記表面層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度で測定して、線インチ当たり１０ポンドを超え（１，７５０ニュートン／メートル以上）；前記さらなる結合層と前記中間層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり３０ポンドを超える（５，２５０ニュートン／メートルを超える）、請求項１２に記載の物品。
【請求項１４】
前記基材が、ポリウレタン、ポリカーボネート、ポリエステル、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンターポリマー、熱可塑性ポリオレフィン、またはこれらの１種もしくは複数を含む組合せを含む、請求項１に記載の物品。
【請求項１５】
前記ポリウレタンが、長繊維注入ポリウレタン（ＬＦＩ−ＰＵ）または反応射出成形ポリウレタン（ＲＩＭ−ＰＵ）である、請求項１４に記載の物品。
【請求項１６】
前記多層フィルムが、０．１重量％以下の吸湿を有し、前記吸湿の量は前記結合層を含む前記多層フィルムの重量に基づいた割合（％）で示される、請求項１に記載の物品。
【請求項１７】
前記多層フィルムが、ブラシライン欠陥を含まない外観を有し、かつ前記多層フィルムが、ブレークアウト欠陥を含まない外観を有する、請求項１に記載の物品。
【請求項１８】
ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む結合層と一緒に、上層を共押出しする段階を含む多層フィルムを形成する方法であって、
前記上層が、前記結合層と接触しており、前記多層フィルムの前記結合層とそれに接触している基材との間の開始剥離強度が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり２０から６０ポンド（３，５００から１０，５００ニュートン／メートル）である方法。
【請求項１９】
前記多層フィルムが、３．５から１０フィート／分（１０７から３０４ｃｍ／分）の全体押出速度で押し出される、請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】
ポリマー基材を、ポリカーボネートを含む上層と、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）を含む結合層組成物を含む結合層と、を含む多層フィルムに成形する段階を含む、物品を形成する方法であって、
前記ポリマー基材が前記結合層を含むフィルムの面に成形され、このように作られた物品が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定して、線インチ当たり２０から６０ポンド（３，５００から１０，５００ニュートン／メートル）の前記結合層と前記ポリマー基材との間の開始剥離強度を有する方法。
【請求項２１】
ポリカーボネートを含む上層と、ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）の組合せを含む結合層と、を含む多層フィルムであって、
前記ポリ（アルキレンエステル）は、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメチレン−１，４−シクロヘキサンジカルボキシレート）、５０重量％以下の１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；５０重量％を超える１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレートエステル単位を有するポリ（（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート）−ｃｏ−（１，２−エチレンテレフタレート））；または上述のポリ（アルキレンエステル）の１種または複数の組合せを含み、
前記ポリカーボネートおよびポリ（アルキレンエステル）が、８５：１５から３０：７０の重量比で結合層組成物中に存在し、前記結合層と前記上層との間の接着力が、剥離角度９０°および剥離速度１２．７ｃｍ／分で測定した剥離引張強度によって測定して、線インチ当たり１０ポンドを超える（１，７５０ニュートン／メートルを超える）多層フィルム。
【国際調査報告】
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2009509811.tif 000034