(57)【要約】本発明は、透明プラスチック材料、特にポリカーボネート、およびマトリックス材料の光学密度と異なる光学密度を有する透明ポリマー粒子を含有するプラスチック組成物、並びにこのプラスチック組成物のフィルム、特に、フラットスクリーンにおける拡散フィルム、への使用に関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明プラスチック材料約９０〜９９．９５ｗｔ．％および平均粒径が実質的に１〜１００μｍであり該透明プラスチック材料の光学密度と異なる光学密度を有する透明ポリマー粒子約０．０１〜１０ｗｔ．％を含有し、平均粒径８０〜２００ｎｍのポリマー透明粒子５００ｐｐｍ以下を含有するプラスチック組成物。
【請求項２】
該透明プラスチック材料がポリカーボネートである、請求項１に記載のプラスチック組成物。
【請求項３】
請求項１または請求項２のいずれかに記載のプラスチック組成物を含有するフィルム。
【請求項４】
少なくとも一つの同時押出層を有する、請求項３に記載のフィルム。
【請求項５】
平均粒径が実質的に１〜１００μｍであり該透明プラスチック材料の光学密度と異なる光学密度を有する該ポリマー透明粒子がコア−シェルモルホロジーを有するアクリレートベースの粒子である、請求項３または４に記載のフィルム。
【請求項６】
厚さ０．０３５〜１ｍｍの請求項３〜５に記載のフィルム。
【請求項７】
厚さ０．０３５〜１ｍｍのフィルムの製造における請求項１〜２に記載のプラスチック組成物の使用。
【請求項８】
フラットスクリーンにおける拡散フィルムとしての請求項３〜６のいずれか一項に記載のフィルムの使用。
【請求項９】
請求項３に記載のフィルムを有するバックライトユニット。
【請求項１０】
請求項３に記載のフィルムまたは請求項９に記載のバックライトユニットを有するＬＣＤフラットスクリーン。
【請求項１１】
高い輝度を有する光散乱プラスチック組成物およびそのフラットスクリーンにおける使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明プラスチック材料、特に、ポリカーボネート、およびマトリックス材料の光学密度と異なる光学密度を有する透明ポリマー粒子を含有するプラスチック組成物、並びにこのプラスチック組成物の、フィルム、特にフラットスクリーンにおける拡散フィルムへの使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
さまざまな光散乱添加剤を有する透明プラスチック材料の光散乱半透明製品、およびそれらから製造される成形品が先行技術で既に知られている。
【０００３】
ＵＳ  ２００４／００６６６４５  Ａ１は、概して、光散乱粒子０．２〜５％を含有する光散乱材料を請求項に記載しており、その光透過率は７０％超であり、曇り度は少なくとも１０％である。
【０００４】
散乱添加剤は、平均粒径３〜１０μｍを有する。
【０００５】
ＪＰ  ０７−０９０１６７は、屈折率１．５未満かつ粒度１〜５０μｍの粒子１〜１０％、および芳香族ポリカーボネート９０〜９９ｗｔ．％からなり、この粒子が芳香族ポリカーボネートに実質的に不溶性である光散乱プラスチック材料を請求項に記載している。
【０００６】
散乱添加剤として、アクリレート、ポリスチレン、ガラス、二酸化チタンまたはカルシウムカーボネート粒子が使用されている。
【０００７】
ＬＣＤが、一つの用途として言及されている。
【０００８】
ＥＰ  ０  ２６９  ３２４  Ｂ１の請求項１は、散乱添加剤組成物を記述しているが、従属請求項は更に散乱添加剤０．１〜１０％を含有する光散乱熱可塑性ポリマー組成物を記述している。
【０００９】
これに関連して、コア／シェルアクリレートのモルホロジーおよびそれらを含む光散乱コンパウンドのモルホロジーは、記述されたり更に特性を明らかにされたりしていない。
【００１０】
ＥＰ  ０  ６３４  ４４５  Ｂ１において、Ｐａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７が、無機粒子、例えば、二酸化チタン０．００１〜０．３％と組み合わせて、とりわけポリカーボネートにおいて光散乱添加剤として使用され、耐老化性および従って色安定性の向上に貢献している。
【００１１】
この利点は、散乱剤高含量（＞２％）コンパウンドを長時間（＞５００時間）高い使用温度（例えば１４０℃）に曝す場合に特に重要になる。
【００１２】
ＪＰ  ２００４−０５３９９８は、厚さ３０〜２００μｍを有し、かつポリカーボネート９０％超からなり、光透過率９０％超を有し、フィルム表面の少なくとも片側に凹凸構造を有し、曇り度少なくとも５０％を有し、３０ｎｍ未満の位相差（ｒｅｔａｒｄａｔｉｏｎ）を示す光散乱ポリカーボネートフィルムを記述している。これらの光学フィルムの請求項に記載された用途は、バックライトユニットにおける拡散フィルムとしての使用である。
【００１３】
この出願において、低い複屈折性（位相差３０ｎｍ未満、好ましくは２０ｎｍ未満）を有する拡散フィルムが記述され、請求項に記載されている。なぜなら、それらはＢＬＵにおいて高い輝度値をもたらすからである。
【００１４】
散乱添加剤として、平均粒径１〜２５μｍ、好ましくは２〜２０μｍの無機粒子（例えば、シリケート、カルシウムカーボネートまたはタルカム）、または有機粒子（例えば、架橋アクリレートまたはポリスチレン）１〜１０％が使用されている。
【００１５】
ＪＰ  ０８−１４６２０７は、少なくとも片側の表面が成形処理によって構造化された光学拡散フィルムを記述している。更に、一種類の透明散乱添加剤のみが使用される場合、添加剤がフィルムの厚さに対して不規則に分布されるフィルムが請求項に記載されている。二種類以上の散乱添加剤が使用される場合、それらはフィルムの厚さに対して均一に分布されうる。
【００１６】
散乱添加剤の不規則分布の場合、フィルム表面において濃縮が起こる。
【００１７】
使用されうる散乱添加剤は、平均粒径１〜２５μｍのアクリレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ガラス、酸化アルミニウムまたは二酸化ケイ素粒子である。
【００１８】
フィルムは厚さ１００〜５００μｍを有しうる。
【００１９】
ＪＰ  ２００４−２７２１８９は、粒径１〜５０μｍの散乱添加剤が使用され、かつ厚さ０．３〜３ｍｍを有する光学拡散シートを記述している。輝度範囲５０００〜６０００Ｃｄ／ｍ２において、輝度の差が３％未満であることが更に請求項に記載されている。
【００２０】
ＷＯ  ２００４／０９０５８７は、ＬＣＤにおける使用に関する厚さ２０〜２００μｍの拡散フィルムを記述しており、これらのフィルムは散乱添加剤０．２〜１０％を含有し、少なくとも片側に２０〜７０％の光沢を有する。散乱添加剤として、粒径５〜３０μｍの、架橋シリコーン、アクリレートまたはタルカムが配合によって混和されている。
【００２１】
ＪＰ  ０６−１２３８０２において、透明ベース材料と透明光散乱粒子との屈折率の差が少なくとも０．０５である、厚さ１００〜５００μｍのＬＣＤ用拡散フィルムが記述されている。このフィルムの片側は平滑であるが、もう一方の側において散乱添加剤が表面から突き出しており、構造化表面を形成している。
【００２２】
散乱添加剤は粒径１０〜１２０μｍである。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２３】
しかしながら、先行技術で知られている拡散フィルムおよびシートは、特に、いわゆるバックライトユニットにおいて通常使用される一連のフィルムとともに使用する場合、輝度が不充分である。ＬＣＤフラットスクリーン用のいわゆるバックライトユニット用の光散乱シートの適合性を評価するために、システム全体の輝度を考えなければならない。
【００２４】
原則として、バックライトユニット（直接光システム（ｄｉｒｅｃｔ  ｌｉｇｈｔ  ｓｙｓｔｅｍ））は、以下に記述する構造を有する。バックライトユニットは、一般的に、バックライトユニットのサイズに依存してさまざまな数の蛍光灯、いわゆるＣＣＦＬ（冷陰極蛍光ランプ）が配列されているハウジングからなる。ハウジングの内部は光反射面が備えられている。厚さ１〜３ｍｍ、好ましくは２ｍｍの拡散シートがこの照明システムに配置される。拡散シートにおいて、一連のフィルムが置かれ、このフィルムは以下の機能を有しうる：光散乱（拡散フィルム）、円偏光子、いわゆるＢＥＦ（輝度向上フィルム）による順方向における光の集束および直線偏光子。直線偏光フィルムは、その上に置かれるＬＣＤディスプレイの真下に位置する。
【００２５】
光学用途に関する光散乱プラスチック組成物は、通常、直径１〜５０マイクロメートル、場合によっては最大１２０μｍの無機または有機粒子を含有する。すなわち、拡散性および集束特性両方に関与する散乱中心を含む。
【００２６】
透明散乱顔料として、原則として、透明プラスチック材料、好ましくはポリカーボネートの処理温度において破壊されない少なくとも３００℃までの充分高い熱安定性を有するいずれのアクリレートが使用されてもよい。加えて、顔料はポリカーボネートのポリマー鎖の分解をもたらす官能性を有してはならない。
【００２７】
以下の種類のコア−シェルアクリレートが挙げられる。
【００２８】
例えば、Ｒｏｅｈｍ＆Ｈａａｓ製のＰａｒａｌｏｉｄ（登録商標）または積水製のＴｅｃｈｐｏｌｙｍｅｒ（登録商標）が透明プラスチック材料の着色に非常に首尾よく使用されうる。多数の異なるタイプがこの製造ラインに利用可能である。Ｐａｒａｌｏｉｄ族のコア−シェルアクリレートの使用が好ましい。
【課題を解決するための手段】
【００２９】
全く意外なことに、常套のマイクロメートルサイズの粒子、特にいわゆるコア−シェルアクリレート、およびできるだけ少量のナノスケールの粒子を含有するプラスチック組成物が、その輝度特性および同時の高い光散乱度のためにバックライトユニットに好適であることがわかった。この効果は、バックライトユニット（ＢＬＵ）において典型的に使用される一連のフィルムとともに使用される場合に更に明白である。
【００３０】
先行技術の特許明細書はどれも本発明によるプラスチック組成物に対応するナノスケール相の形成を検討していない。従って、本発明によるプラスチック組成物の光学特性に関するこれらの粒子の重要性もまた言及されていない。
【００３１】
一般的に、平均粒度５００ｎｍ未満の光散乱添加剤を含有するプラスチック組成物は、フィルムの光学特性に実質的に影響を与えない。
【００３２】
意外なことに、平均粒径８０〜２００ｎｍの粒子の含量がプラスチック組成物の表面積１００μｍ２あたり２０個未満、好ましくは１００μｍ２あたり１０個未満、特に好ましくは１００μｍ２あたり５個未満である場合にバックライトユニットの非常に良好な輝度が得られることがわかった。表面積あたりの粒子の数は、原子間力顕微鏡法（ＡＦＭ）によって表面を調査することによって決定される。この方法は当業者に知られており、実施例において詳細に記述されている。このことは、プラスチック組成物がこれらのナノスケールの粒子５００ｐｐｍ未満、好ましくは３００ｐｐｍ未満、特に好ましくは１００ｐｐｍ未満を含有することを意味する。用語「ｐｐｍ」は、組成物に基づく。
【００３３】
従って、本発明は、マトリックス材料の屈折率と異なる屈折率を有する透明ポリマー粒子を含有し、平均粒径８０〜２００ｎｍのナノスケールの粒子の含量がプラスチック組成物の表面積１００μｍ２あたり２０個未満、好ましくは１００μｍ２あたり１０個未満、特に好ましくは１００μｍ２あたり５個未満であること特徴とするプラスチック組成物を提供する。
【００３４】
本発明の好ましい態様は、透明プラスチック材料、好ましくはポリカーボネート、約９０〜９９．９５ｗｔ．％、および粒度が実質的に１〜５０μｍであるポリマー透明粒子、約０．０１〜１０ｗｔ．％を含有し、粒度８０〜２００ｎｍのポリマー透明粒子５００ｐｐｍ以下を含有する組成物を含有するプラスチック組成物である。
【００３５】
本発明は、更に、本発明によるプラスチック組成物の製造方法も提供する。
【００３６】
本発明によるプラスチック組成物は、好ましくは熱可塑性処理により製造され、更に処理される。ナノスケールのポリマー粒子は、熱可塑性処理中剪断により形成される。この形成メカニズムは、押し出しフィルムにおけるＡＦＭ調査によって示される。結果を検証するために、材料一種類あたり三つのサンプルを製造し、それぞれの三箇所をそのモルホロジーに関して試験した。コア／シェルアクリレートが好ましく使用される。なぜなら、それらは本発明によるプラスチック組成物を生じるからである。
【００３７】
本発明は、更に（特に、ＬＣＤディスプレイのバックライティングにおける）フラットスクリーン用の拡散フィルムへの本発明によるプラスチック組成物の使用にも関する。
【００３８】
本発明によるプラスチック組成物から製造される拡散シートは、高い光透過率を有するが、同時に高い光散乱度を有し、例えば、高い光散乱度と同時に高い光透過率および見る人の方向への光の集束が非常に重要であるフラットスクリーン（ＬＣＤスクリーン）の照明システムにおいて使用されうる。そのようなフラットスクリーンの照明システムは、側面光入力（ｌａｔｅｒａｌ  ｌｉｇｈｔ  ｉｍｐｕｔ）（エッジライトシステム）または、側面光入力が充分でない大きなスクリーンサイズの場合、拡散フィルムの後ろの直接照明が拡散フィルムによってできるだけ均一に分配されなければならないバックライトユニット（ＢＬＵ）（直接光システム）いずれかによってもたらされうる。
【００３９】
このプラスチック組成物に好適なプラスチック材料は、あらゆる透明熱可塑性樹脂：ポリアクリレート、ポリメタクリレート（ＰＭＭＡ；Ｒｏｅｈｍ製のＰｌｅｘｉｇｌａｓ（登録商標））、シクロオレフィンコポリマー（ＣＯＣ；Ｔｉｃｏｎａ製のＴｏｐａｓ（登録商標）；日本ゼオン製のＺｅｎｏｅｘ（登録商標）または日本合成ゴム製のＡｐｅｌ（登録商標））、ポリスルホン（ＢＡＳＦ製のＵｌｔｒａｓｏｎ（登録商標）またはＳｏｌｖａｙ製のＵｄｅｌ（登録商標））、ポリエステル、例えば、ＰＥＴまたはＰＥＮ、ポリカーボネート、ポリカーボネート／ポリエステルブレンド、例えば、ＰＣ／ＰＥＴ、ポリカーボネート／ポリシクロヘキシルメタノールシクロヘキサンジカルボキシレート（ＰＣＣＤ；ＧＥ製のＳｏｌｌｘ（登録商標））、ポリカーボネート／ＰＢＴ（Ｘｙｌｅｘ（登録商標））である。
【００４０】
ポリカーボネートの使用が好ましい。
【００４１】
本発明によるプラスチック組成物の製造に好適なポリカーボネートは、あらゆる既知のポリカーボネートである。それらは、ホモポリカーボネート、コポリカーボネートおよび熱可塑性ポリエステルカーボネートである。
【００４２】
好適なポリカーボネートは、好ましくは、平均分子量Ｍｗ１８，０００〜４０，０００、好ましくは２６，０００〜３６，０００、特に２８，０００〜３５，０００を有する（ジクロロメタン中またはフェノール／ｏ−ジクロロベンゼンの等重量混合物中で相対溶液粘度を測定することにより決定され、光散乱により較正される。）。
【００４３】
ポリカーボネートの製造は、好ましくは界面法（ｉｎｔｅｒｆａｃｉａｌ  ｐｒｏｃｅｓｓ）または溶融エステル交換法によって行われ、以下に界面法の例を用いて記述する。
【００４４】
ポリカーボネートは、とりわけ、界面法によって製造される。このポリカーボネート合成法は、文献において何度も記述されている（一例として、Ｈ．Ｓｃｈｎｅｌｌ，Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖｉｅｗｓ，第９巻，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ニューヨーク１９６４年３３頁以降、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖｉｅｗｓ，第１０巻，“Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ  ｂｙ  Ｉｎｔｅｒｆａｃｉａｌ  ａｎｄ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ  Ｍｅｔｈｏｄｓ”，Ｐａｕｌ  Ｗ．Ｍｏｒｇａｎ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ニューヨーク１９６５年，第ＶＩＩＩ章，３２５頁、Ｄｒｅｓ．Ｕ．Ｇｒｉｇｏ，Ｋ．Ｋｉｒｃｈｅｒ  ａｎｄ  Ｐ．−Ｒ．Ｍｕｅｌｌｅｒ“Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ”ｉｎ  Ｂｅｃｋｅｒ／Ｂｒａｕｎ，Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ，第３／１巻，Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ，Ｐｏｌｙａｃｅｔａｌｅ，Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ，Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅｅｓｔｅｒ，Ｃａｒｌ  Ｈａｎｓｅｒ  Ｖｅｒｌａｇミュンヘン，ウィーン１９９２年，１１８〜１４５頁、およびＥＰ−Ａ  ０  ５１７  ０４４参照。）。
【００４５】
好適なジフェノールは、例えば、ＵＳ−Ａ  ２  ９９９  ８３５、３  １４８  １７２、２  ９９１  ２７３、３  ２７１  ３６７、４  ９８２  ０１４および２  ９９９  ８４６、独国公開特許第１  ５７０  ７０３号、第２  ０６３  ０５０号、第２  ０３６  ０５２号、第２  ２１１  ９５６号および第３  ８３２  ３９６号、仏国特許明細書第１  ５６１  ５１８号、モノグラフ“Ｈ．Ｓｃｈｎｅｌｌ，Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ニューヨーク１９６４年，２８頁以降；１０２頁以降”および“Ｄ．Ｇ．Ｌｅｇｒａｎｄ，Ｊ．Ｔ．Ｂｅｎｄｌｅｒ，Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｍａｒｃｅｌ  Ｄｅｋｋｅｒニューヨーク２０００年，７２頁以降”に記述されている。
【００４６】
ポリカーボネートをジアリールカーボネートとジフェノールとから既知の溶融状態におけるポリカーボネート法（いわゆる溶融エステル交換法）によって製造することも更に可能であり、これは、例えば、ＷＯ−Ａ  ０１／０５８６６およびＷＯ−Ａ  ０１／０５８６７に記述されている。加えて、エステル交換法（アセテート法およびフェニルエステル法）は、例えば、ＵＳ−Ａ  ３４  ９４  ８８５、４３  ８６  １８６、４６  ６１  ５８０、４６  ８０  ３７１および４６  ８０  ３７２、ＥＰ−Ａ  ２６  １２０、２６  １２１、２６  ６８４、２８  ０３０、３９  ８４５、３９  ８４５、９１  ６０２、９７  ９７０、７９  ０７５、１４  ６８  ８７、１５  ６１  ０３、２３  ４９  １３および２４  ０３  ０１並びにＤＥ−Ａ  １４  ９５  ６２６および２２  ３２  ９７７に記述されている。
【００４７】
ホモポリカーボネートおよびコポリカーボネート両方が好適である。本発明による成分Ａとしてのコポリカーボネートの製造に関して、ヒドロキシ−アリールオキシ末端基を有するポリジオルガノシロキサン１〜２５ｗｔ．％、好ましくは２．５〜２５ｗｔ．％（使用されるジフェノールの総量に基づく）を使用することも更に可能である。これらは既知（例えば、米国特許第３  ４１９  ６３４号参照）であるかまたは文献で知られている方法によって製造されうる。ポリジオルガノシロキサンを含むコポリカーボネートの製造は、例えば、ＤＥ−ＯＳ  ３３  ３４  ７８２に記述されている。
【００４８】
ポリエステルカーボネートおよびブロックコポリエステルカーボネート（特にＷＯ  ２０００／２６２７５に記述されているもの）が更に好適である。芳香族ポリエステルカーボネートの製造に関する芳香族ジカルボン酸二ハロゲン化物は、好ましくは、イソフタル酸、テレフタル酸、ジフェニルエーテル４，４’−ジカルボン酸およびナフタレン−２，６−ジカルボン酸の二酸二塩化物である。
【００４９】
ポリジオルガノシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマーは、ポリマー鎖中に一方で芳香族カーボネート構造ユニット（１）を含み、他方でポリジオルガノシロキサン含有アリールオキシ末端基（２）を含むことを特徴とする。
【００５０】
そのようなポリジオルガノシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマーは、例えば、ＵＳ−ＰＳ  ３  １８９  ６６２、ＵＳ−ＰＳ  ３  ８２１  ３２５およびＵＳ−ＰＳ  ３  ８３２  ４１９で知られている。
【００５１】
好ましいポリジオルガノシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマーは、α，ω−ビスヒドロキシアリールオキシ末端基を含むポリジオルガノシロキサンを別のジフェノールと共に、任意に分枝剤を常套の量で併用して、例えば、二相界面法（これに関連して、Ｈ．Ｓｃｈｎｅｌｌ，Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖ．第ＩＸ巻，２７頁以降，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓニューヨーク１９６４年参照。）によって、二官能性フェノール性反応物の比を芳香族カーボネート構造ユニットとジオルガノシロキシユニットの本発明による含量がそれから生じるように選択して反応させることによって製造される。
【００５２】
α，ω−ビスヒドロキシアリールオキシ末端基を含むそのようなポリジオルガノシロキサンは、例えば、ＵＳ  ３  ４１９  ６３４で知られている。
【００５３】
本発明により使用されるコア−シェルモルホロジーを有する好ましいアクリレートベースのポリマー粒子は、例えば、好ましくはＥＰ−Ａ  ６３４  ４４５に記述されているものである。
【００５４】
ポリマー粒子は、好ましくはゴム様ビニルポリマーのコアを有する。ゴム様ビニルポリマーは、少なくとも一つのエチレン様不飽和基を有し、この分野の当業者に水性媒体におけるエマルジョン重合の条件下において付加重合に参加すると知られている所望のモノマーのホモ−またはコ−ポリマーでありうる。そのようなモノマーは、ＵＳ  ４  ２２６  ７５２、第３段、４０〜６２行に列挙されている。
【００５５】
最も好ましくは、ポリマー粒子は、アルキル基が炭素原子を２〜８個有し、任意にコアの総重量に基づいて架橋剤０〜５％およびグラフト架橋剤０〜５％と共重合していてもよいゴム様アルキルアクリレートポリマーのコアを含む。ゴム様アルキルアクリレートは、好ましくは、一種類以上の共重合性ビニルモノマー（例えば、上記のもの）５０％以下と共重合している。好適な架橋モノマーおよびグラフト架橋モノマーは、当業者によく知られており、好ましくはＥＰ−Ａ  ０  ２６９  ３２４に記述されているものである。
【００５６】
ポリマー粒子は、透明プラスチック材料、好ましくはポリカーボネート、に光散乱特性を与えるために使用されうる。ポリマー粒子のコアおよびジャケットの屈折率ｎは、好ましくはポリカーボネートの屈折率の＋／−０．２５ユニット以内、より好ましくは＋／−０．１８ユニット以内、最も好ましくは＋／−０．１２ユニット以内である。コアおよびジャケットの屈折率ｎは、好ましくはポリカーボネートの屈折率に＋／−０．００３ユニットより近くなく、より好ましくは＋／−０．０１ユニットより近くなく、最も好ましくは＋／−０．０５ユニットより近くない。屈折率は、規格ＡＳＴＭ  Ｄ  ５４２−５０および／またはＤＩＮ  ５３  ４００に従って測定される。
【００５７】
ポリマー粒子は、一般的に、平均粒径少なくとも０．５マイクロメートル、好ましくは少なくとも１マイクロメートルから１００μｍ以下まで、より好ましくは２〜５０マイクロメートル、最も好ましくは２〜１５マイクロメートルを有する。用語「平均粒径」は数平均を意味すると理解されるべきである。好ましくは少なくとも９０％、最も好ましくは少なくとも９５％のポリマー粒子が２マイクロメートル超の直径を有する。ポリマー粒子は、さらさらのパウダー、好ましくは更にダストの量を減少させるために圧縮形態、すなわち、圧縮されてペレットを形成している。
【００５８】
ポリマー粒子は、既知の方法で製造されうる。一般的に、コアポリマーの少なくとも一種類のモノマー成分をエマルジョンポリマー粒子の形成を伴ってエマルジョン重合させる。エマルジョンポリマー粒子をコアポリマーと同じモノマー成分または一種類以上の異なるモノマー成分で膨潤させ、モノマーをエマルジョンポリマー粒子内に重合させる。膨潤工程および重合工程は粒子が所望のコアサイズに成長するまで繰り返されうる。コアポリマー粒子を第二の水性モノマーエマルジョンに懸濁させ、第二のエマルジョンにおいてモノマーのポリマージャケットをポリマー粒子上に重合させる。一つのジャケットまたは複数のジャケットをコアポリマー上に重合させうる。コア／ジャケットポリマー粒子の製造は、ＥＰ−Ａ  ０  ２６９  ３２４および米国特許第３，７９３，４０２号および第３，８０８，１８０号に記述されている。
【００５９】
意外なことに、少量の蛍光増白剤の使用が輝度値が更に増加することを可能にすることがわかった。
【００６０】
本発明の一態様は、従って、ビスベンズオキサゾール、フェニルクマリンまたはビススチリルビフェニルの種類の蛍光増白剤０．００１〜０．２ｗｔ．％、好ましくは約１０００ｐｐｍを更に含有してもよい本発明によるプラスチック組成物によって構成される。
【００６１】
特に好ましい蛍光増白剤は、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｅｔｅｎｃｈｅｍｉｅ製のＵｖｉｔｅｘ  ＯＢである。
【００６２】
本発明によるプラスチック組成物は、押し出しによって製造されうる。
【００６３】
押し出しに関して、ポリカーボネートグラニュールを押出機に供給し、押出機の可塑化システムにおいて溶融する。シートダイを通してプラスチック溶融物をプレスし、それによって成形し、フリクションカレンダー（ｆｒｉｃｔｉｏｎ  ｃａｌｅｎｄｅｒ）のロールスリットにおいて所望の最終形態にし、その形態を平滑ロールと周囲空気とにおける交互冷却によって固定させる。押し出しに使用される高い溶融粘度を有するポリカーボネートは、通常、２６０〜３２０℃の溶融温度において処理され、可塑化シリンダーのシリンダー温度およびダイ温度はそれに従って調節される。
【００６４】
フィルム表面を構造化するのに使用されるゴムローラーは、Ｎａｕｔａ  Ｒｏｌｌ  ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎのＤＥ  ３２  ２８  ００２（または相当するＵＳ  ４  ３６８  ２４０）に開示されている。
【００６５】
一以上の側面押出機（ｌａｔｅｒａｌ  ｅｘｔｒｕｄｅｒ）およびシートダイの上流の好適な溶融アダプターの使用によって、異なる組成を有するポリカーボネート溶融物を互いの上に置き、従って同時押出フィルムを形成することが可能である（例えば、ＥＰ−Ａ  ０  １１０  ２２１およびＥＰ−Ａ  ０  １１０  ２３８参照。）。
【００６６】
本発明による成形物体のベース層および任意に存在してもよい同時押出層の両方が更に添加剤、例えば、ＵＶ吸収剤および別の常套の加工助剤、特に離型剤およびフロー剤（ｆｌｏｗ  ａｇｅｎｔ）、並びにポリカーボネートに常套の安定剤、特に熱安定剤、並びに帯電防止剤、蛍光増白剤を含有してもよい。異なる添加剤または異なる添加剤濃度が各層に存在してもよい。
【００６７】
好ましい態様において、フィルム組成物は、更にベンゾトリアゾール誘導体、二量体ベンゾトリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、二量体トリアジン誘導体、ジアリールシアノアクリレートの種類からのＵＶ吸収剤０．０１〜５ｗｔ．％を含有する。
【００６８】
特に、同時押出層は、帯電防止剤、ＵＶ吸収剤および離型剤を含有しうる。
【００６９】
好適な安定剤は、例えば、ホスフィン、ホスフィットまたはＳｉ含有安定剤およびＥＰ−Ａ  ０  ５００  ４９６に記述されている別の化合物である。言及されうる例としては、トリフェニルホスフィット、ジフェニルアルキルホスフィット、フェニルジアルキルホスフィット、トリス−（ノニルフェニル）ホスフィット、テトラキス−（２，４−ジ−ｔｅｒｔ．−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリトリトールジホスフィットおよびトリアリールホスフィットが挙げられる。トリフェニルホスフィンおよびトリス−（２，４−ジ−ｔｅｒｔ．−ブチルフェニル）ホスフィットが特に好ましい。
【００７０】
好適な離型剤は、例えば、一価〜六価アルコール、特にグリセロール、ペンタエリトリトールまたはゲルベアルコールのエステルまたは部分エステルである。
【００７１】
一価アルコールの例は、ステアリルアルコール、パルミチルアルコールおよびゲルベアルコールであり、二価アルコールの例は、グリコールであり、三価アルコールの例は、グリセロールであり、四価アルコールの例は、ペンタエリトリトールおよびメソエリトリトールであり、五価アルコールの例は、アラビトール、リビトールおよびキシリトールであり、六価アルコールの例は、マンニトール、グルシトール（ソルビトール）およびズルシトールである。
【００７２】
エステルは、好ましくは、飽和脂肪族Ｃ１０−〜Ｃ３６−モノカルボン酸および任意にヒドロキシモノカルボン酸、好ましくは飽和脂肪族Ｃ１４−〜Ｃ３２−モノカルボン酸および任意にヒドロキシモノカルボン酸のモノエステル、ジエステル、トリエステル、テトラエステル、ペンタエステルおよびヘキサエステルまたはそれらの混合物、特にランダム混合物である。
【００７３】
市販の脂肪酸エステル、特にペンタエリトリトールおよびグリセロールの脂肪酸エステルは、その製造のため、６０％未満の異なる部分エステルを含みうる。
【００７４】
炭素原子１０〜３６個を有する飽和脂肪族モノカルボン酸は、例えば、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ヒドロキシステアリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸およびモンタン酸である。
【００７５】
好適な帯電防止剤の例は、カチオン性化合物、例えば、四級アンモニウム、ホスホニウムまたはスルホニウム塩、アニオン性化合物、例えば、アルキルスルホネート、アルキルスルフェート、アルキルホスフェート、アルカリまたはアルカリ土類金属塩の形態のカルボキシレート、非イオン性化合物、例えば、ポリエチレングリコールエステル、ポリエチレングリコールエーテル、脂肪酸エステル、エトキシル化脂肪族アミンである。好ましい帯電防止剤は、非イオン性化合物である。
【００７６】
本発明によるプラスチック組成物は、厚さ３５μｍ〜１０００μｍのポリカーボネートフィルムに加工されうる。適用の分野に依存して、それらはより厚くてもよい。フィルムは、更に、押し出しによって製造された少なくとも二つの充実成形物体（ｓｏｌｉｄ  ｍｏｕｌｄｅｄ  ｂｏｄｉｅｓ）（例えばフィルム）の多層コンポジットであってもよい。この場合、本発明によるフィルムは少なくとも二つのポリマー層から構成される。
【００７７】
押し出しによるフィルムの製造に関して、ポリカーボネートグラニュールをスクリューおよびシリンダーからなる可塑化システムに入る押出機の充填漏斗（ｆｉｌｌｉｎｇ  ｆｕｎｎｅｌ）に供給する。
【００７８】
可塑化システムにおいて、材料を供給し溶融する。シートダイを通じてプラスチック溶融物をプレスする。可塑化システムとシートダイとの間に、濾過装置、溶融ポンプ、固定混合要素（ｓｔａｔｉｏｎａｒｙ  ｍｉｘｉｎｇ  ｅｌｅｍｅｎｔｓ）および別の部品が配列されうる。ダイを通り過ぎる溶融物はフリクションカレンダー上を通る。ゴムローラーをフィルム表面の片側を構造化するのに使用した。最終成形をフリクションカレンダーのロールスリットにおいて行う。フィルム表面を構造化するのに使用されるゴムローラーは、Ｎａｕｔａ  Ｒｏｌｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のＤＥ  ３２  ２８  ００２（または相当するＵＳ  ４  ３６８  ２４０）に開示されている。最後に、形状を冷却によって、特に平滑ロールおよび周囲大気における交互冷却によって固定する。別の装置が輸送、保護フィルムの適用および押し出しフィルムの巻き付けに役立つ。
【００７９】
以下に示す実施例は本発明を限定することなく説明することを意図している。
【実施例】
【００８０】
実施例
実施例１
配合：
２５０〜３３０℃のポリカーボネートに常套の加工温度における常套の二軸配合押出機（例えば、ＺＳＫ  ３２）を用いる光散乱コンパウンドの製造。
以下の組成を有するマスターバッチを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のポリカーボネートＭａｋｒｏｌｏｎ  ３１０８  ５５０１１５、８０ｗｔ．％および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓ製のブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有し、粒度２〜１５μｍかつ平均粒度８μｍのコア−シェル粒子Ｐａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７、２０ｗｔ．％。
【００８１】
フィルムの押し出し：
使用される装置は以下のものからなる。
−直径（Ｄ）７５ｍｍかつ長さ３３×Ｄのスクリューを有する押出機。このスクリューはガス抜きゾーンを有する；
−溶融ポンプ；
−デフレクションヘッド（ｄｅｆｌｅｃｔｉｏｎ  ｈｅａｄ）；
−幅４５０ｍｍのシートダイ；
−水平ローラー配列（ｈｏｒｉｚｏｎｔａｌ  ｒｏｌｌｅｒ  ａｒｒａｎｇｅｍｅｎｔ）の三本ロールフリクションカレンダー、三本目のローラーは水平面に対して＋／−４５°旋回可能である；
−ローラーコンベア；
−厚測定装置；
−両側に保護フィルムを適用する装置；
−テイクオフ装置（ｔａｋｅ−ｏｆｆ  ｄｅｖｉｃｅ）；
−巻き取りステーション（ｗｉｎｄｉｎｇ  ｓｔａｔｉｏｎ）。
【００８２】
溶融物がダイからフリクションカレンダーへ通過し、そのローラーは表１に示される温度を有する。第三のローラーはフィルム表面構造化用のゴムローラーである。フィルム表面の片側の構造化に関して、ゴムローラーを使用した。フィルム表面の構造化に使用されるゴムローラーは、Ｎａｕｔａ  Ｒｏｌｌ  ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎのＤＥ  ３２  ２８  ００２（または相当するＵＳ  ４  ３６８  ２４０）に開示されている。材料の最終成形および冷却をフリクションカレンダーで行う。次に、フィルムをテイクオフ装置によって輸送し、保護フィルムを両側に適用し、次にフィルムを巻き取る。
【００８３】
表１
2009510236.tif 000002
【００８４】
実施例２
以下の組成を有するコンパウンドを混合した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のポリカーボネートＭａｋｒｏｌｏｎ  ３１０８  ５５０１１５、９６ｗｔ．％および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓ製のブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有し、粒度２〜１５μｍかつ平均粒度８μｍのコア−シェル粒子Ｐａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７を含有する実施例１によるマスターバッチ、４ｗｔ．％。
散乱添加剤０．８ｗｔ．％を含有する、片側が構造化された３００μｍフィルムを押し出した。
【００８５】
実施例３
以下の組成を有するコンパウンドを混合した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のポリカーボネートＭａｋｒｏｌｏｎ  ３１０８  ５５０１１５、９４ｗｔ．％および
・Ｒｏｈｍ＆Ｈａａｓ製のブタジエン／スチレンコアおよびメチルメタクリレートシェルを有し、粒度２〜１５μｍかつ平均粒度８μｍのコア−シェル粒子Ｐａｒａｌｏｉｄ  ＥＸＬ  ５１３７を含有する実施例１によるマスターバッチ、６ｗｔ．％。
散乱添加剤１．２ｗｔ．％を含有する、片側が構造化された３００μｍフィルムを押し出した。
【００８６】
実施例４
配合：
常套の二軸配合押出機（例えば、ＺＳＫ  ３２）を用いる、ポリカーボネートに常套の加工温度２５０〜３３０℃における光散乱マスターバッチの製造。
以下の組成のマスターバッチを製造した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のポリカーボネートＭａｋｒｏｌｏｎ  ３１０８  ５５０１１５、８０ｗｔ．％および
・積水製の粒度２〜１５μｍかつ平均粒度５μｍのアクリレート散乱粒子ＭＢＸ−５、２０ｗｔ．％。
【００８７】
フィルムの押し出し：
このコンパウンドを使用して幅１３４０ｍｍの３００μｍ厚ポリカーボネートフィルムを押し出す。
使用される装置は以下のものからなる。
−直径（Ｄ）１０５ｍｍかつ長さ４１×Ｄのスクリューを有する押出機。このスクリューは脱ガスゾーンを有する；
−デフレクションヘッド；
−幅１５００ｍｍのシートダイ；
−水平ローラー配列の三本ロールフリクションカレンダー、三本目のローラーは水平面に対して＋／−４５°旋回可能である；
−ローラーコンベア；
−両側に保護フィルムを適用する装置；
−テイクオフ装置；
−巻き取りステーション。
【００８８】
溶融物がダイからフリクションカレンダーへと通過し、そのローラーは表１に示される温度を有する。材料の最終成形および冷却を平滑カレンダーにおいて行う。フィルム表面の片側の構造化に関して、ゴムローラーを使用した。フィルム表面の構造化に使用されるゴムローラーは、Ｎａｕｔａ  Ｒｏｌｌ  ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎのＤＥ  ３２  ２８  ００２（または相当するＵＳ  ４  ３６８  ２４０）に開示されている。次にフィルムをテイクオフ装置によって輸送し、保護フィルムを両側に適用し、次にフィルムを巻き取る。
【００８９】
表２
2009510236.tif 000003
【００９０】
実施例５
以下の組成を有するコンパウンドを混合した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のポリカーボネートＭａｋｒｏｌｏｎ  ３１０８  ５５０１１５、９５ｗｔ．％および
・積水製の粒度２〜１５μｍかつ平均粒度５μｍのＴｅｃｈｐｏｌｙｍｅｒ  ＭＢＸ−５を含有する実施例４によるマスターバッチ、５ｗｔ．％。
散乱添加剤１．２ｗｔ．％を含有する、片側が構造化された３００μｍフィルムを押し出した。
【００９１】
実施例６
以下の組成を有するコンパウンドを混合した。
・Ｂａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のポリカーボネートＭａｋｒｏｌｏｎ  ３１０８  ５５０１１５、５０ｗｔ．％および
・積水製の粒度２〜１５μｍかつ平均粒度５μｍのＴｅｃｈｐｏｌｙｍｅｒ  ＭＢＸ−５を含有する実施例４によるマスターバッチ、５０ｗｔ．％。
散乱添加剤１０．０ｗｔ．％を含有する、片側が構造化された３００μｍフィルムを押し出した。
【００９２】
実施例７
ＡＦＭ調査
Ｐａｒａｌｏｉｄ  ５１３７  ＥＸＬおよびＴｅｃｈｐｏｌｙｍｅｒ  ＭＢＸ−５を含有する押し出しフィルム
実施例２および３および５および６の押し出しフィルムにＡＦＭ調査を行った。ナノスケール粒子の数およびサイズを三つの製品において三つの位置において決定し、平均を生じた。結果を以下の表に要約する。
【００９３】
表３
2009510236.tif 000004
【００９４】
光学測定
実施例３および５において記述されるフィルムを以下の基準に従い、以下の測定装置を使用して光学特性について試験した。
光透過率（Ｔｙ（Ｃ２°））を決定するために、Ｈｕｎｔｅｒ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅｓ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ，Ｉｎｃ．製のＵｌｔｒａ  Ｓｃａｎ  ＸＥを使用した。光反射（Ｒｙ（Ｃ２°））に関して、Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  Ｏｐｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ製のＬａｍｂｄａ  ９００を使用した。曇り度決定（ＡＳＴＭ  Ｄ  １００３による）に関して、Ｂｙｋ−Ｇａｒｄｎｅｒ製のＨａｚｅｇａｒｄ  Ｐｌｕｓを使用した。光散乱作用の強度の尺度として半値角ＨＷをＤＩＮ  ５８１６１によって測角光度計を使用して決定した。輝度測定（明るさ測定）をＤＳ  ＬＣＤ（ＬＴＡ３２０Ｗ２−Ｌ０２，３２”ＬＣＤ  ＴＶパネル）由来のバックライトユニット（ＢＬＵ）においてＭｉｎｏｌｔａ製のＬＳ１００輝度計を用いて行った。シリアル拡散シート（ｓｅｒｉａｌ  ｄｉｆｆｕｓｅｒ  ｓｈｅｅｔ）を除去し、実施例３および５において製造されるフィルムと取り替えた。
【００９５】
光学測定結果
表４
2009510236.tif 000005
【００９６】
表４に列挙される二つの実施例３および５において、散乱顔料の含量および光散乱層は同じであり、層厚は３００μｍである。使用されるベース材料も更に同一である。何といっても、実施例５の拡散フィルムがＢＬＵにおいて最も高い輝度を示すことが意外である。
【００９７】
輝度を測定するために、以下の手順を使用した。適切な断片を実施例３および５のフィルムから切り取り、ＤＳ  ＬＣＤ（ＬＴＡ３２０Ｗ２−Ｌ０２，３２”ＬＣＤ  ＴＶパネル）由来のバックライトユニット（ＢＬＵ）に取り付けた。このために、バックライトユニットの拡散シートに直接置かれているフィルムを実施例由来のフィルムと取り替えた。実施例由来のフィルムを平滑面が拡散シート上に置かれるように配列した。取り替え後、二つの別のフィルム（二重輝度向上フィルム［ＤＢＥＦ］および輝度向上フィルム［ＢＥＦ］）（これらをバックライトユニットにおける置き換えフィルム上に置いた）を実施例由来のフィルム上に再度、オリジナルの順序（ｏｒｉｇｉｎａｌ  ｏｒｄｅｒ）および配列において置いた。順序は以下に示すとおりである。
ＢＥＦ
ＤＢＥＦ
実施例のフィルム
拡散シート
【００９８】
次にこのバックライトユニットにおいて使用される一連のフィルムありとなしとで輝度を調査した。バックライトユニットにおける全部で９つの異なる位置において（Ｍｉｎｏｌｔａ  ＬＳ１００輝度計を用いて）輝度を測定し、平均を計算した。
【００９９】
実施例は、輝度がナノスケール粒子の数と相関することを示す。そのような粒子が少ないと、輝度が良好になる。
【国際調査報告】
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2009510236.tif 000007
2009510236.tif 000008
2009510236.tif 000009
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