(57)【要約】  本発明は、(1)エポキシコナゾール(I)またはその塩もしくは付加物と、(2)式(II)で表されるトリネキサパックエチルとを相乗効果を有する量で含有する、殺菌用剤および生長調節剤混合物に関する。また本発明は、化合物Iと少なくとも1種の活性物質IIの混合物を含む、病原性有害菌類の処理方法および植物の生長を調節するための方法、ならびに前記タイプの混合物および前記混合物を含有する薬剤を生産するための活性物質IIを含む化合物Iの使用に関する。2009511445.tif 0000112009511445.tif 000012【選択図】なし
2009511445.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
(1)式I：
【化１】
2009511445.tif 000009
で表されるエポキシコナゾールまたはその塩もしくは付加物と、
(2)式II：
【化２】
2009511445.tif 000010
で表されるトリネキサパック-エチルとを相乗効果を有する量で含む、殺菌用および生長調節用混合物。
【請求項２】
式Iで表されるエポキシコナゾールと式IIで表されるトリネキサパック-エチルの重量比が100:1〜1:100である、請求項1に記載の殺菌用および生長調節用混合物。
【請求項３】
植物病原性有害菌類を防除する方法であって、有害菌類、その生育環境またはそれらに対して保護すべき植物、土壌もしくは種子を、請求項1に記載の殺菌用混合物で処理することを含む、前記方法。
【請求項４】
植物の生長を調節する方法であって、植物、土壌または種子を請求項1に記載の生長調節用混合物で処理することを含む、前記方法。
【請求項５】
請求項1に記載の式Iで表されるエポキシコナゾールと請求項1に記載の式IIで表されるトリネキサパック-エチルとを、同時に、すなわち一緒にもしくは別々に、または逐次施用する、請求項3または4に記載の方法。
【請求項６】
殺菌用および生長調節用混合物を、あるいは、請求項1に記載の式Iで表されるエポキシコナゾールと式IIで表されるトリネキサパック-エチルとを、5g/ha〜1750g/haの量で施用する、請求項3、4または5に記載の方法。
【請求項７】
請求項1に記載の化合物Iおよび化合物IIを、あるいは請求項1に記載の混合物を、種子100kg当たり1g〜1000gの量で施用する、請求項3、4または5に記載の方法。
【請求項８】
100kg当たり1g〜1000gの量で請求項1に記載の混合物を含む種子。
【請求項９】
有害菌類の防除に適した組成物を調製するための請求項1に記載の化合物IおよびIIの使用。
【請求項１０】
植物の生長を調節するのに適した組成物を調製するための請求項1に記載の化合物IおよびIIの使用。
【請求項１１】
請求項1に記載の殺菌用混合物と固体担体または液体担体とを含む殺菌用組成物。
【請求項１２】
請求項1に記載の混合物と固体担体または液体担体とを含む生長調節用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、
(1)式I：
【化１】
2009511445.tif 000003
【０００２】
で表されるエポキシコナゾールまたはその塩もしくは付加物と、
(2)式II：
【化２】
2009511445.tif 000004
【０００３】
で表されるトリネキサパック-エチルとを相乗効果を有する量で含む、殺菌用および生長調節用混合物に関する。
【０００４】
さらに、本発明は、化合物Iと化合物IIの混合物を用いて有害菌類を防除する方法、かかる混合物を調製するための化合物Iおよび化合物IIの使用、ならびにこれらの混合物を含む組成物に関する。
【０００５】
さらに、本発明は、化合物Iと化合物IIの混合物を用いて植物の生長を調節する方法、かかる混合物を調製するための化合物Iおよび化合物IIの使用、ならびにこれらの混合物を含む組成物に関する。
【背景技術】
【０００６】
式Iで表されるエポキシコナゾールとその作物防除剤としての使用については、EP-B 0 196 038に記載されている。
【０００７】
アゾール類には、殺菌特性に加えて、生長を調節する特性がある場合が多い。
【０００８】
式IIで表されるトリネキサパック-エチルおよびその植物生長調節作用は、EP-A 0 126 713に記載されている。
【０００９】
トリネキサパック-エチルはまた、多数の植物種において植物病害に対する耐性誘導特性がある。
【特許文献１】EP-B 0 196 038
【特許文献２】EP-A 0 126 713
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、既知化合物の施用量を低減し、かつ活性スペクトルを拡大するために、施用する活性化合物の低減された総量で、有害菌類に対して(特に、特定の適応において)改良された活性を有する混合物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、この目的が冒頭で定義した混合物により達成されることを見い出した。さらに、本発明者らは、化合物Iおよび活性化合物IIを同時に、すなわち一緒にもしくは別々に施用すること、あるいは化合物Iおよび活性化合物IIを逐次施用することにより、個々の化合物で可能な有害菌類の防除よりも優れた防除ができることを見い出した(相乗作用性混合物(synergistic mixtures))。化合物Iは、多くの異なる活性化合物に対する相乗剤として使用することができる。化合物Iと活性化合物IIとを一緒にもしくは別々に同時に施用することによって、その殺菌活性は超加法的(superadditive)に高まる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
式I：
【化３】
2009511445.tif 000005
【００１３】
で表されるエポキシコナゾールは、EP-B 0 196 038により公知である。
【００１４】
式II：
【化４】
2009511445.tif 000006
【００１５】
で表されるトリネキサパック-エチルは、EP-A 0 126 713に記載されている。
【００１６】
化合物Iは、そのチッ素原子の塩基的特性により、無機酸もしくは有機酸または金属イオンと塩または付加物を形成し得る。
【００１７】
無機酸の例は、フッ化水素、塩化水素、臭化水素およびヨウ化水素などのハロゲン化水素酸、硫酸、リン酸および硝酸である。
【００１８】
好適な有機酸は、例えば、ギ酸、炭酸およびアルカン酸、例えば、酢酸、トリフルオロ酢酸、トリクロロ酢酸およびプロピオン酸、ならびにグリコール酸、チオシアン酸、乳酸、コハク酸、クエン酸、安息香酸、ケイ皮酸、シュウ酸、アルキルスルホン酸（炭素原子が1〜20個の直鎖もしくは分岐鎖アルキル基を有するスルホン酸）、アリールスルホン酸またはアリールジスルホン酸（1個もしくは2個のスルホン酸基を有するフェニルおよびナフチルなどの芳香族基）、アルキルホスホン酸（炭素原子が1〜20個の直鎖もしくは分岐鎖アルキル基を有するホスホン酸）、アリールホスホン酸またはアリールジホスホン酸（1個もしくは2個のリン酸基を有するフェニルおよびナフチルなどの芳香族基）であり、ここで、これらのアルキル基またはアリール基は、さらなる置換基、例えばp-トルエンスルホン酸、サリチル酸、p-アミノサリチル酸、2-フェノキシ安息香酸、2-アセトキシ安息香酸などを有していてもよい。
【００１９】
好適な金属イオンは、特に、第2主族の元素、特にカルシウムおよびマグネシウム、第3および第4主族の元素、特にアルミニウム、スズおよび鉛、ならびに第1〜8遷移族の元素、特にクロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛のイオンなどである。特に好ましいのは、第4周期の遷移族の元素の金属イオンである。これらの金属は、推定され得る様々な原子価で存在することができる。
【００２０】
化合物Iと活性化合物IIの混合物、または、化合物Iと活性化合物IIの同時施用（すなわち、一緒または別々の施用）は、広範囲の植物病原性菌類、特に子嚢菌類、不完全菌類、卵菌類(Peronosporomycetes)(同義語は卵菌綱(Oomycetes))および担子菌類の分類のものに対して優れた活性を示す。それらのいくつかは全身的に作用し、種子粉衣用の殺菌剤として、葉面殺菌剤として、また土壌殺菌剤として作物保護に使用することができる。
【００２１】
これらは、様々な栽培植物、例えば、バナナ、ワタ、野菜の種(例えばキュウリ、マメ、トマトおよびウリ科の植物)、オオムギ、イネ科植物、オートムギ、コーヒー、ジャガイモ、トウモロコシ、果樹の種、イネ、ライムギ、ダイズ、ブドウ、コムギ、観賞植物、サトウキビ、ならびに多数の種子において多様な菌類を防除するのに特に重要である。
【００２２】
これらは以下の植物病害の防除に特に適している：
・  野菜の種、ナタネ、テンサイおよび果樹ならびにイネにつくアルテルナリア属の種(Alternaria species)、例えば、ジャガイモおよびトマトにつくアルテルナリア・ソラニ(A. solani)またはアルテルナリア・アルテルナータ(A. alternata)、
・  テンサイおよび野菜の種につくアファノミセス属の種(Aphanomyces species)、
・  禾穀類および野菜の種につくアスコキタ属の種(Ascochyta species)、
・  トウモロコシ、禾穀類、イネおよび芝生につくビポラリス属の種(Bipolaris species)およびドレクスレラ属の種(Drechslera species)、例えばトウモロコシにつくドレクスレラ・マイジス(D. maydis)、
・  禾穀類につくブルメリア・グラミニス(Blumeria graminis)（ウドンコ病）、
・  イチゴ、野菜の種、花、およびブドウにつくボトリチス・シネレア(Botrytis cinerea)（灰色カビ病）、
・  レタスにつくブレミア・ラクツカエ(Bremia lactucae)、
・  トウモロコシ、ダイズ、イネおよびテンサイにつくセルコスポラ属の種(Cercospora species)、
・  トウモロコシ、禾穀類、イネにつくコクリオボルス属の種(Cochliobolus species)、例えば、禾穀類につくコクリオボルス・サチブス(Cochliobolus sativus)、イネにつくコクリオボルス・ミヤベアヌス(Cochliobolus miyabeanus)、
・  ダイズおよびワタにつくコレトトリクム属の種(Colletotricum species)、
・  トウモロコシ、禾穀類、イネおよび芝につくドレクスレラ属の種(Drechslera species)、ピレノホラ属の種(Pyrenophora species)、例えばオオムギにつくドレクスレラ・テレス(D. teres)またはコムギにつくドレクスレラ・トリチシレペンチス(D. triticirepentis)、
・  フェオアクレモニウム・クラミドスポリウム(Phaeoacremonium chlamydosporium)、フェオアクレモニウム・アレオフィルム(Ph. aleophilum)およびホルミチポラ・プンクタタ(Formitipora punctata)(同義語、フェリヌス・プンクタツス(Phellinus punctatus))によって発生する、ブドウのエスカ病(Esca)、
・  ブドウにつくエルシノ・アンペリナ(Elsinoe ampelina)、
・  トウモロコシにつくエキセロヒルム属の種(Exserohilum speciea)、
・  キュウリの種につくエリシフェ・シコラセアルム(Erysiphe cichoracearum)およびスファエロテカ・フリギネア(Sphaerotheca fuliginea)、
・  様々な植物につくフサリウム属の種(Fusarium species)およびバーチシリウム属の種(Verticillium species)、例えば禾穀類につくフサリウム・グラミネアラム(F. graminearum)またはフサリウム・クルモルム(F. culmorum)、あるいは様々な植物(例えばトマト)につくフサリウム・オキシスポラム(F. oxysporum)、
・  禾穀類につくゲウマノマイセス・グラミニス(Gaeumanomyces graminis)、
・  禾穀類およびイネにつくジベレラ属の種(Gibberella species)、例えばイネにつくジベレラ・フジクロイ(Gibberella fujikuroi)、
・  ブドウおよび他の植物につくグロメレラ・シングラタ(Glomerella cingulata)、
・  イネにつくグレインステイニング複合菌(Grainstaining complex)、
・  ブドウにつくグイグナルジア・ブドウェリ(Guignardia budwelli)、
・  トウモロコシおよびイネにつくヘルミントスポリウム属の種(Helminthosporium species)、
・  ブドウにつくイサリオプシス・クラビスポラ(Isariopsis clavispora）、
・  禾穀類につくミクロドキウム・ニバーレ(Michrodochium nivale)、
・  禾穀類、バナナおよびラッカセイにつくマイコスファエレラ属の種(Mycosphaerella species)、例えばコムギにつくマイコスファエレラ・グラミニコーラ(M. graminicola)またはバナナにつくマイコスファエレラ・フィジエンシス(M. fijiensis)、
・  キャベツおよび球根植物につくペロノスポラ属の種(Peronospora species)、例えばキャベツにつくペロノスポラ・ブラシカエ(P. brassicae)またはタマネギにつくペロノスポラ・デストラクタ(P. destructor)、
・  ダイズにつくファコプソラ・パキリジ(Phakopsara pachyrhizi)およびファコプソラ・メイボミエ(Phakopsara meibomiae)、
・  ダイズおよびヒマワリにつくホモプシス属の種(Phomopsis species)、ブドウにつくホモプシス・ビチコーラ(P. viticola)、
・  ジャガイモおよびトマトにつくフィトフトラ・インフェスタンス(Phytophthora infestans)、
・  様々な植物につくフィトフトラ属の種(Phytophthora species)、例えばシシトウガラシにつくフィトフトラ・カプサイシ(P. capsici)、
・  ブドウにつくプラスモパラ・ビチコーラ(Plasmopara viticola)、
・  リンゴにつくポドスファエラ・レウコトリカ(Podosphaera leucotricha)、
・  禾穀類につくシュードセルコスポレラ・ヘルポトリコイデス(Pseudocercosporella herpotrichoides)、
・  様々な植物につくシュードペロノスポラ属の種(Pseudoperonospora species)、例えば、キュウリにつくシュードペロノスポラ・キュベンシス(P. cubensis)またはホップにつくシュードペロノスポラ・フミリ(P. humili)、
・  ブドウにつくシュードペジクラ・トラケイフィライ(Pseudopezicula tracheiphilai)、
・  様々な植物につくプクキニア属の種(Puccinia species)、例えば禾穀類につくプクキニア・トリチシナ(P. triticina)、プクキニア・ストリホルミンス(P. striformins)、プクキニア・ホルデイ(P. hordei)またはプクキニア・グラミニス(P. graminis)、あるいはアスパラガスにつくプクキニア・アスパラギ(P. asparagi)、
・  イネにつくピリクラリア・オリザエ(Pyricularia oryzae)、コルチシウム・ササキイ(Corticium sasakii)、サロクラジウム・オリザエ(Sarocladium oryzae)、サロクラジウム・アテヌアツム(S. attenuatum)、エンチロマ・オリザエ(Entyloma oryzae)、
・  芝および禾穀類につくピリクラリア・グリセア(Pyricularia grisea)、
・  芝、イネ、トウモロコシ、ワタ、ナタネ、ヒマワリ、テンサイ、野菜の種および他の植物につくピシウム属の種(Pythium spp.)、例えば様々な植物につくピシウム・ウルチウムーム(P. ultiumum)、芝につくピシウム・アファニデルマツム(P. aphanidermatum)、
・  ワタ、イネ、ジャガイモ、芝、トウモロコシ、ナタネ、ジャガイモ、テンサイ、野菜の種および様々な植物につくリゾクトニア属の種(Rhizoctonia species)、例えばテンサイおよび様々な植物につくリゾクトニア・ソラニ(R. solani)、
・  オオムギ、ライムギおよびライコムギにつくリンコスポリウム・セカリス(Rhynchosporium secalis)、
・  ナタネおよびヒマワリにつくスクレロチニア属の種(Sclerotinia species)、
・  コムギにつくセプトリア・トリチシ(Septoria tritici)およびスタゴノスポラ・ノドラム(Stagonospora nodorum)、
・  ブドウにつくエリシフェ(Erysiphe)(同義語はウンシヌラ(Uncinula))・ネカトール(necator)、
・  トウモロコシおよび芝につくセトスペリア属の種(Setospaeria species)、
・  トウモロコシにつくスファセロテカ・レイリニア(Sphacelotheca reilinia)、
・  ダイズおよびワタにつくチエバリオプシス属の種(Thievaliopsis species)、
・  禾穀類につくチレチア属の種(Tilletia species)、
・  禾穀類、トウモロコシおよびテンサイにつくウスチラゴ属の種(Ustilago species)、例えばトウモロコシにつくウスチラゴ・マイジス(U. maydis)、
・  リンゴおよびセイヨウナシにつくベンチュリア属の種(Venturia species)(そうか病)、例えば、リンゴにつくベンチュリア・イナエクアリス(V. inaequalis)。
【００２３】
この化合物Iと活性化合物IIの混合物は、卵菌類(Peronosporomycetes)(同義語は卵菌綱(Oomycetes))、例えばペロノスポラ属の種、フィトフトラ属の種、プラスモパラ・ビチコーラおよびシュードペロノスポラ属の種の分類の有害菌類、特に上述の対応の種を防除するのに特に好適である。
【００２４】
さらに、化合物Iと化合物IIの混合物は、材料（例えば木材、紙、塗料分散液、繊維または織物）の保護や保存製品の保護における有害菌類の防除にも適している。木材の保護においては、特に以下の有害菌類に注意が払われている：子嚢菌類(Ascomycetes)、例えば、オフィオストマ属の種(Ophiostoma spp.)、セラトシスチス属の種(Ceratocystis spp.)、アウレオバシジウム・プルランス(Aureobasidium pullulans)、スクレロホマ属の種(Sclerophoma spp.)、カエトミウム属の種(Chaetomium spp.)、フミコーラ属の種(Humicola spp.)、ペトリエラ属の種(Petriella spp.)、トリクルス属の種(Trichurus spp.)；担子菌類、例えば、コニオホラ属の種(Coniophora spp.)、コリオルス属の種(Coriolus spp.)、グロエオフィルム属の種(Gloeophyllum spp.)、レンチヌス属の種(Lentinus spp.)、プレウロタス属の種(Pleurotus spp.)、ポリア属の種(Poria spp.)、セルプラ属の種(Serpula spp.)およびチロマイセス属の種(Tyromyces spp.)；不完全菌類、例えば、アスペルギルス属の種(Aspergillus spp.)、クラドスポリウム属の種(Cladosporium spp.)、ペニシリウム属の種(Penicillium spp.)、トリコデルマ属の種(Trichoderma spp.)、アルテルナリア属の種（Alternaria spp.）、ペシロマイセス属の種(Paecilomyces spp.)；ならびに接合菌類、例えば、ムコール属の種(Mucor spp.)、さらに材料の保護においては以下の酵母菌類：カンジダ属の種(Candida spp.)およびサッカロマイセス・セレビシエ(Saccharomyces cerevisae)。
【００２５】
化合物Iは、菌類、または菌類による攻撃から保護すべき植物、種子、材料もしくは土壌を、殺菌上有効量の活性化合物で処理することにより施用する。施用は、材料、植物または種子が菌に感染する前および後のいずれにおいても行うことができる。
【００２６】
化合物Iと活性化合物IIは、同時に（すなわち、一緒にもしくは別々に）、または逐次施用することができ、別々に施用する場合、その順序は一般に、防除手段の結果になんら影響を及ぼさない。
【００２７】
化合物Iと活性化合物IIの混合物、または化合物Iと活性化合物IIの同時施用（すなわち、一緒もしくは別々の施用）は、様々な栽培植物、例えば、バナナ、ワタ、野菜の種(例えばキュウリ、マメ、トマトおよびウリ科の植物)、オオムギ、イネ科植物、オートムギ、コーヒー、ジャガイモ、トウモロコシ、果樹の種、イネ、ライムギ、ダイズ、ブドウ、コムギ、鑑賞植物、サトウキビ、ならびに多数の種子に対する優れた生長調節作用も有する。
【００２８】
さらに本発明は、可能性のある多様な用途における、例えば植物栽培（具体的には農業および園芸など）における本発明による混合物の生長調節剤としての使用も提供する。
【００２９】
生長調節剤活性化合物は、例えば、植物生長を調節し得る(生長調節剤)。
【００３０】
生長調節剤の施用の一例は、植物の地上部の伸長に影響を及ぼすことである(生長調節)。これは、実質的には植物の生長の全段階に及ぶ。
【００３１】
従って、例えば、植物のシュートの栄養生長を大幅に阻害することができる。これは、シュートそのものの伸長の抑制に現れる。従って、処理された植物は生長が阻害され、さらに、それらの葉の色は黒っぽく変色する。道端、生垣、水路堤防、ならびに芝生区域（例えば、公園、スポーツ施設および果樹園、観賞用芝生および空港）の雑草の生長の具合が抑制されれば、結果的に労働力およびコストがかかる除草作業が削減できることとなり、実際に有利である。さらに、多数の鑑賞植物種においても、小型で生長するものが望まれている。
【００３２】
禾穀類、トウモロコシ、ナタネおよびヒマワリなどの倒伏しやすい作物の起立能力が改善されると経済的にも有利である。これによって茎軸が短くなると同時に強くなると、収穫前の悪天候条件で植物が「倒伏する」(折れる）危険性が軽減または排除される。別の重要な態様は、ワタの伸長を抑制し、経時的な成熟の過程を変えることを目的として生長調節剤を使用することである。そうすることで、この作物の収穫を完全に自動化することができる。果樹および他の樹木では、生長調節剤を使用することによって剪定コストを削減することができる。同時に、栄養生長・果実形成間で得られる比率も一層有利なものとなる。さらに、生長調節を行うと、果樹の隔年収穫を回避することもできる。さらに、生長調節剤を施用することによって、植物の側方分枝を増加または抑制することもできる。これは、例えばタバコ植物で、葉の生長を良くするために、側方シュート(側枝)の生長を抑制したい場合に有利である。
【００３３】
さらに、例えば冬ナタネの場合には、生長調節を行うことで耐霜性を実質的に高めることができる。この場合、播種後で、冬季霜発生前の幼若ナタネ植物の栄養生長は、好ましい生長条件にもかかわらず遅くなる。葉の伸長と過剰な繁茂または植物生物体量(biomass)(これらによって、特に霜の被害を受けやすい)が抑制される。つまり、開花抑制の早熟機能停止（premature breakdown）に向かいやすく、また生殖期に切り替わりやすい植物に対する霜害の危険性が低くなる。また、他の作物（例えば冬穀物など）においても、秋には立ち木から十分に分げつ期に移行させるが、生長調節剤で処理することで、過剰に繁茂生長させることなく寒季に入るのが有利である。このようにして、氷点下温度に対して感受性が高くなるのを防ぐとともに、(葉または植物の生物体量を相対的に減少させることによって）様々な病害（例えば菌類による病害）による攻撃を予防する。加えて、栄養生長を阻害すると、多くの作物で土壌への栽植を密にすることができることから、作付け面積に対してより高い収穫を得ることができる。
【００３４】
さらに、生長調節を行うことによって、植物部分および植物成分双方の収量を高めることができる。従って、例えば、これまでより多い量の芽、花、葉、果実、種子、根および塊茎の生長を誘導すること、テンサイ、サトウキビおよび柑橘果実中の糖含有量を高めること、禾穀類またはダイズ中のタンパク質含有量を高めること、あるいはゴムノキのラテックス流量を高めるよう促すことができる。本発明では、活性化合物は、植物代謝に介在することにより、あるいは栄養生長および／または生殖生長を促進または阻害することにより収量を増加させることができる。最終的には、植物生長調節を行うと、発育段階を短縮または延長させるだけでなく、収穫前または収穫後の収穫植物部分の熟成度を加速または遅延させることもできる。
【００３５】
例えば、収穫を促進することは経済的に有利であるが、これは、柑橘果実、オリーブまたは他の種の場合、ならびに仁果、核果および堅果の栽培品種の場合には、一定期間に集中的に果実に裂開を起こさせるか、あるいは樹木に対する結合力を低下させることにより可能となる。また、同様のメカニズムは、すなわち、植物の果実部分または葉部分と、植物のシュート部分との間で形成される離層組織の形成を促すことは、有用植物(例えば、ワタ)の落葉を調節しやすくするためにも重要である。
【００３６】
さらには、生長調節を行うと、植物による水の消費を抑制することができる。これは特に、人工的な灌漑が必要であって、それに高いコストがかかる農地（例えば、乾燥地域または半乾燥地域など)において重要である。植物調節剤を施用することによって、潅漑の程度が軽減され、農業の経済性を改善することができる。生長調節剤の効果により、利用可能な水をより一層有効に活用することができる。それは、以下に挙げるような理由による：気孔の開口度が縮小する；より厚い表皮およびクチクラが形成される；土壌への根の張りが改善される；蒸散葉面積が小さくなる；あるいは、作物植分における小型植物の環境は、生長が小型化されることにより良い影響を受ける。
【００３７】
本発明による使用は、観賞植物にとって、とりわけ果樹にとって、また特にナタネにとって特に重要である。
【００３８】
農業および園芸の植物栽培での可能性のある多様な用途において、本発明による混合物を生長調節剤として使用すると、個々の活性化合物の使用に比べて有利である。本発明による組み合わせ施用の状況では、生長調節に必要とされる個々の活性化合物の施用量を低減することができる。さらに、有益で特別に選択された追加補助剤によって、タンク混合法での個々の成分の活性の総計を上回る良好な生物学的特性が得られる場合が多い。
【００３９】
本発明の具体的な内容は、根生長を改善するための本発明による混合物の生長調節剤としての使用である。この使用の目的は、主として、根の分岐の数、より長い根の数を増やすこと、および／または根の表面積を拡大することである。これによって、植物の水分および栄養分の吸収力が改善される。これは、特に軽土（例えば砂質土）の場合、および／または降雨が十分でない場合に有利である。特に冬ナタネでは、秋に、より大きな貯蔵根が形成され、春にはより著しい新しい生長がみられる。根系が改善されると、春にシュートの地中での定着がよくなり、植物の起立能力(standing ability)が有意に改善される。他の植物では、貯蔵根は、収穫すべき植物器官の全部または大部分を構成する（例えば、他のアブラナ科植物、例えばラディッシュ、その他にはテンサイ、ニンジンまたはチコリーなど)。
【００４０】
根生長の改良は、栄養生長の抑制を伴う場合、すなわち、特に、シュートの伸長を抑制し（短縮化）、および／または葉の生物体量もしくは植物の生物体量を抑制する場合に特に有利である。従って、本使用は、根生物体量に対するシュート生物体量率を小さくする目的において有利である。
【００４１】
根の発育を目的とするこの使用は、特に穀物生産（例えば、コムギ、オオムギ、オートムギおよびライムギ、ならびにトウモロコシおよびイネなど）で行われるが、特に具体的には、貯蔵根が発育する植物、例えばアブラナ科植物（例えばラディッシュ、主にナタネ、特に冬ナタネ）と、テンサイ、ニンジンまたはチコリーで行われる。本明細書ではナタネ生産を特に説明しているには違いないが、これは、根生長の改善が特に効果的な場合である。実際、根の発育を目的とする本施用は、特定の条件下で、例えば、比較的乾燥している土壌で、および／または植物が根系を発育させる段階で、特に重要となり得る。同時にシュートの伸長の抑制を伴って根生長が改善される場合には特に有利である。
【００４２】
化合物Iおよび活性化合物IIは、同時に、すなわち一緒にもしくは別々に、あるいは逐次施用することができるが、別々に施用する場合には、その順番は、その殺菌作用および生長調節作用に通常いかなる影響も及ぼすものではない。
【００４３】
本混合物を調製する場合、純粋な活性化合物IおよびIIを使用するのが好ましく、これに対し、有害菌類または他の害虫（例えば、昆虫、蛛形類または線虫など)に対するさらなる活性化合物、あるいは除草剤またはさらなる生長調節剤活性化合物または肥料を加えることができる。
【００４４】
通常、化合物Iおよび活性化合物IIの混合物を使用する。しかし、特定の場合には、2種類の、もしくは適宜それよりも多くの活性成分と化合物Iとの混合物が有利なことがある。
【００４５】
化合物Iおよび活性化合物IIは、通常、100:1〜1:100、好ましくは20:1〜1:20、特に10:1〜1:10の重量比で施用する。
【００４６】
さらなる活性化合物は、所望により、化合物Iに対して20:1〜1:20の比で添加する。
【００４７】
本発明による混合物の施用量は、化合物のタイプおよび所望する効果に応じて決まるが、特に農作物栽培を行う区域の場合、5g/ha〜1750g/ha、好ましくは10〜1250g/ha、特に20〜800g/haである。
【００４８】
それに対応して、化合物Iの施用量は、通常、1〜1000g/ha、好ましくは10〜750g/ha、特に20〜500g/haである。またそれに対応して、活性化合物IIの施用量は、通常、1〜750g/ha、好ましくは1〜500g/ha、特に1〜300g/haである。
【００４９】
種子処理においては、混合物の施用量は、通常、1〜1000g/種子100kg、好ましくは1〜750g/100kg、特に5〜500g/100kgである。
【００５０】
有害菌類の防除方法、および植物の生長調節方法は、化合物Iおよび活性化合物IIの別々のまたは一緒の施用、あるいは化合物Iおよび活性化合物IIの混合物の施用により、植物の播種の前もしくは後、または植物の発芽の前もしくは後に、種子、植物または土壌に噴霧または散粉することで実施する。
【００５１】
本発明による混合物、または化合物Iおよび活性化合物IIは、慣用される製剤、例えば溶液剤、乳液剤、懸濁液剤、散剤、粉剤、ペースト剤および顆粒剤などに変換することができる。用いられる剤形は、その特定の意図する目的によって決まるが、それぞれの場合、本発明による化合物の細かくて均一な分散が確実になされなければならない。
【００５２】
製剤は公知の方法、例えば、所望に応じて乳化剤や分散剤を用いて、本活性化合物を溶媒および／または担体で希釈することにより調製する。本目的に適した溶剤／補助剤は基本的には以下のものである：
・  水、芳香族溶剤（例えば、Solvessoの製品、キシレン）、パラフィン類（例えば、鉱油画分）、アルコール類（例えば、メタノール、ブタノール、ペンタノール、ベンジルアルコール）、ケトン類（例えば、シクロヘキサノン、γ-ブチロラクトン）、ピロリドン類（NMP、NOP）、アセテート類（二酢酸グリコール）、グリコール類、脂肪酸ジメチルアミド類、脂肪酸、および脂肪酸エステル（基本的には、溶媒混合物も使用可能である）、
・  担体としては、粉砕天然鉱物（例えば、カオリン、クレイ、タルク、チョーク）および粉砕合成鉱物（例えば、高度分散シリカ、シリケート）；乳化剤としては、非イオン性乳化剤およびアニオン性乳化剤（例えば、ポリオキシエチレン脂肪アルコールエーテル、アルキルスルホネート、アリールスルホネートなど）、および分散剤としては、例えばリグノ亜硫酸廃液およびメチルセルロース。
【００５３】
界面活性剤としての用途に適しているのは、リグノスルホン酸、ナフタレンスルホン酸、フェノールスルホン酸、ジブチルナフタレンスルホン酸、アリールスルホン酸アルキル、硫酸アルキル、スルホン酸アルキル、硫酸脂肪アルコール、脂肪酸、および硫酸化脂肪アルコールグリコールエーテルのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属およびアンモニウム塩、さらにはスルホン化ナフタレンおよびナフタレン誘導体とホルムアルデヒドの縮合物、ナフタレンまたはナフタレンスルホン酸とフェノールおよびホルムアルデヒドの縮合物、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル、エトキシル化イソオクチルフェノール、オクチルフェノール、ノニルフェノール、アルキルフェニルポリグリコールエーテル、トリブチルフェニルポリグリコールエーテル、トリステアリルフェニルポリグリコールエーテル、アルキルアリールポリエーテルアルコール、アルコールと脂肪アルコールのエチレンオキシド縮合物、エトキシル化ヒマシ油、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、エトキシル化ポリオキシプロピレン、ラウリルアルコールポリグリコールエーテルアセタール、ソルビトールエステル、リグノ亜硫酸廃液、およびメチルセルロース。
【００５４】
直接散布可能な溶液剤、乳液剤、ペースト剤、またはオイル分散液剤を調製するのに適している物質は、中〜高沸点の鉱油画分、例えばケロシンまたはディーゼルオイル、さらにはコールタールオイル、および植物または動物由来の油、脂肪族、環状および芳香族炭化水素、例えばトルエン、キシレン、パラフィン、テトラヒドロナフタレン、アルキル化ナフタレンもしくはその誘導体、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、シクロヘキサノール、シクロヘキサノン、イソホロン、高極性溶剤、例えばジメチルスルホキシド、N-メチルピロリドン、および水である。
【００５５】
粉剤、展着用剤および粉散性製品は、本活性物質と固体担体を混合するか、または同時に粉砕することによって調製することができる。
【００５６】
粒剤（例えば、被覆粒剤（coated granule）、含浸粒剤(impregnated granule)、および均質粒剤(homogeneous granule)など）は、本活性化合物を固体担体に結合させることにより調製することができる。固体担体の例は、鉱物質土類(mineral earths)（例えば、シリカゲル、シリケート、タルク、カオリン、アタクレー（attaclay）、石灰石、石灰、チョーク、膠灰粘土、黄土、粘土、ドロマイト、珪藻土、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、酸化マグネシウムなど）、粉砕された合成材料、肥料（例えば、硫酸アンモニウム、リン酸アンモニウム、硝酸アンモニウム、尿素など）、および植物起源の製品（例えば、穀粉、樹皮粉、木粉、堅果殻粉など）、セルロース粉末、ならびに他の固体担体である。
【００５７】
一般に、本製剤は、本活性化合物を0.01〜95重量％、好ましくは0.1〜90重量％含んでいる。本活性化合物は、純度90％〜100％、好ましくは95％〜100％（NMRスペクトルによる）で用いる。
【００５８】
以下は製剤の例である。
【００５９】
１．水で希釈する製品
Ａ）水溶性剤(water-solbule concentrates)（SL）
10重量部の本発明による化合物を、90重量部の水または水溶性溶媒に溶解させる。別法として、湿潤剤または他の補助剤を添加する。本活性化合物は水で希釈すると溶解する。この方法で、活性化合物の含量が10重量％である製剤が得られる。
【００６０】
Ｂ）分散性剤(dispersible concentrates)（DC）
20重量部の本発明による化合物を、70重量部のシクロヘキサノンに10重量部の分散剤（例えば、ポリビニルピロリドン）を加えて溶解させる。水で希釈することにより分散液が得られる。活性化合物含量は20重量％である。
【００６１】
Ｃ）乳剤（emulsifiable concentrates）(EC）
15重量部の本発明による化合物を、75重量部のキシレンにドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムとヒマシ油エトキシレート（いずれも5重量部）を加えて溶解させる。水で希釈することにより乳液が得られる。この製剤の活性化合物含量は15重量％である。
【００６２】
Ｄ）エマルション製剤（emulsions）（EW、EO）
25重量部の本発明による化合物を、35重量部のキシレンにドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムとヒマシ油エトキシレート（いずれも5重量部）を加えて溶解させる。この混合物を、乳化装置（例えばUltraturrax）を用いて30重量部の水に導入し、均質なエマルションとする。水で希釈することにより乳液が得られる。この製剤の活性化合物含量は25重量％である。
【００６３】
Ｅ）懸濁剤(suspensions)（SC、OD）
撹拌下にあるボールミル内で、20重量部の本発明による化合物に10重量部の分散剤および湿潤剤、および70重量部の水または有機溶媒を添加して粉砕することにより、活性化合物の微細懸濁液が得られる。水で希釈することにより、本活性化合物の安定した懸濁液が得られる。この製剤の活性化合物含量は20重量％である。
【００６４】
Ｆ）顆粒水和剤（water dispersible granule）および顆粒水溶剤（water-soluble granules）（WG、SG）
50重量部の本発明による化合物に50重量部の分散剤および湿潤剤を添加して微粉砕し、専用の装置（例えば、押出機、噴霧塔、流動床など）を用いて顆粒水和剤または顆粒水溶剤として調製する。水で希釈することにより、本活性化合物の安定な分散液または溶液が得られる。この製剤の活性化合物含量は50重量％である。
【００６５】
Ｇ）粉末水和剤(water-dispersible powders)および粉末水溶剤(water-soluble powders)（WP、SP）
ローター・ステーターミル(rotor-stator mill)内で、75重量部の本発明による化合物に25重量部の分散剤、湿潤剤およびシリカゲルを添加して粉砕する。水で希釈することにより、本活性化合物の安定な分散液または溶液が得られる。この製剤の活性化合物含量は75重量％である。
【００６６】
２．希釈せずに施用する製品
Ｈ）散粉剤(dustable powders)（DP）
5重量部の本発明による化合物を微粉砕し、95％の微粉砕カオリンと充分に混合する。これにより、活性化合物含量が5重量％の散粉製品(dustable product)が得られる。
【００６７】
Ｊ）粒剤(granules)(GR、FG、GG、MG）
0.5重量部の本発明による化合物を微粉砕し、99.5％の担体と組み合わせる。通常の方法は、押出、噴霧乾燥、または流動床である。これにより、活性化合物含量が0.5重量％の希釈せずに施用する粒剤が得られる。
【００６８】
Ｋ）ULV溶液剤（UL）
10重量部の本発明による化合物を90重量部の有機溶媒（例えば、キシレン）に溶解させる。これにより、活性化合物含量が10重量％の希釈せずに施用する製品が得られる。
【００６９】
本活性化合物は、散布(spraying)、噴霧(atomizing)、散粉(dusting)、展着(spreading)、または灌注(pouring)により、その製剤の形態で、または当該製剤から調製される施用の形態で、例えば直接散布可能な溶液剤、粉剤、懸濁液剤もしくは分散液剤、乳液剤、油性分散液剤、ペースト剤、粉散性製品、展着用剤、または顆粒剤の形態で使用することができる。施用の形態は、もっぱらその意図する目的によって決まるが、いずれの場合も、本発明による活性化合物が確実に可能な限り微細に分布されるようなものであるべきである。
【００７０】
水性の施用形態のものは、乳剤、ペースト剤または水和剤（散布用粉剤(sprayable powders)、油性分散剤）から、水を加えることにより調製することができる。乳剤、ペースト剤または油性分散剤を調製するには、本物質を、そのままで、あるいは油または溶媒に溶解させて、湿潤剤、粘着付与剤、分散剤または乳化剤を用いて水中に均質化することができる。あるいは、活性物質、湿潤剤、粘着付与剤、分散剤もしくは乳化剤、および適宜溶媒もしくは油からなる濃縮物を調製することもできるが、かかる濃縮物は水で希釈するのに適している。
【００７１】
すぐに利用可能な調製品における本活性化合物の濃度は、比較的広い範囲で変えることができる。一般に、それらは0.0001〜10％、好ましくは0.01〜1％である。
【００７２】
本活性化合物は、超微量散布（ULV(ultra-low volume)）法でも良好に使用することができ、その方法では、活性化合物95重量％超の製剤、あるいは添加剤無しの本活性化合物そのものを施用することができる。
【００７３】
本活性化合物には、適宜使用（タンク混合）直前に、各種タイプの油、湿潤剤、アジュバントなどを添加することができる。これらの薬剤は、一般には、本発明による組成物に1：100〜100：1、好ましくは1：10〜10：1の重量比で混合することができる。
【００７４】
化合物IおよびII、または混合物もしくは対応する製剤は、有害な菌類またはそれらから保護するべき植物、種子、土壌、区域、材料もしくは空間を、混合物、または別々の施用の場合には化合物IおよびIIの殺菌上有効量で処理することにより施用する。施用は、有害菌類による感染の前または後に実施することができる。
【実施例】
【００７５】
本発明による個々の化合物および混合物の殺菌効果は、下記の実験により証明することができる。
【００７６】
本活性化合物は、別々にまたは一緒に、25mgの活性化合物を含む保存溶液として調製し、アセトンおよび／またはDMSOおよび乳化剤Uniperol(登録商標)EL(エトキシル化アルキルフェノール系の乳化作用と分散作用をもつ湿潤剤)の混合物を溶媒／乳化剤の容量比99：1で用いて10mlとした。次いで、この混合物を水で100mlとした。下に記載した活性化合物の濃度まで、このストック溶液を記載の溶媒／乳化剤／水混合物で希釈した。
【００７７】
目視で測定した葉の感染面積のパーセンテージまたは測定した伸長を、未処理の対照に対する％で示した有効性に変換した：
有効性(E)は、下記のようにアボット(Abbot)の式を用いて計算する：
Ｅ＝(１−α／β)・100
αは、％で表した処理植物の菌類感染に対応し、βは、％で表した未処理（対照）植物の菌類感染に対応する。
【００７８】
有効性0とは、処理植物の感染の程度または測定した伸長が未処理の対照植物のものと一致することを意味し、有効性100とは、処理植物が感染しなかったこと、または処理植物が伸長を示さなかったことを意味する。
【００７９】
活性化合物の混合物の予想される有効性はコルビー(Colby)の式（Colby, S.R. “Calculating synergistic and antagonistic responses of herbicide combinations”、Weeds 15, pp.20-22, 1967）を用いて決定し、観察された有効性と比較した。
【００８０】
コルビーの式：
Ｅ＝ｘ＋ｙ−ｘ・y／100
Eは、濃度aおよびbの活性化合物AおよびBの混合物を用いた場合の、未処理の対照に対する％で示された予想される有効性であり、
xは、濃度aの活性化合物Aを用いた場合の、未処理の対照に対する％で示された有効性であり、
yは、濃度bの活性化合物Bを用いた場合の、未処理の対照に対する％で示された有効性である。
【００８１】
使用実施例１−プクキニア・レコンジータ（Puccinia recondita)によって発病するコムギの赤さび病に対する処理活性(Puccrt K1)
栽培品種「Kanzler」の鉢植えコムギ苗木の葉に、赤さび病の胞子懸濁液(プクキニア・レコンジータ)を接種した。次いで、20〜22℃で大気湿度が高い(90〜95％)チャンバーに24時間置いた。この期間中に、胞子は発芽し、発芽管は葉組織に入り込んだ。翌日、この感染植物に、下記の活性化合物濃度で上記の活性化合物溶液を流れ落ちる程度まで散布した。散布コーティングが乾いた後、試験植物を温度20〜22℃、相対大気湿度65〜70％の温室内で7日間栽培した。次いで、葉のさび菌の成長程度を判定した。目視により判定した葉の感染面積の複数のパーセント値をまず平均値に換算し、次いで未処理の対照の％における有効性に換算した。有効性0とは未処理対照と同程度の感染を意味し、有効性100とは感染が0％であることを意味する。活性化合物の組合せの予想される有効性をコルビーの式（Colby, S.R. “Calculating synergistic and antagonistic responses of herbicide combinations”、Weeds 15, pp.20-22, 1967）を用いて求め、観察した有効性と比較した。
【００８２】
活性化合物エポキシコナゾールは、市販製剤として用いた。
【表１】
2009511445.tif 000007
【００８３】
使用実施例２−エリシフェ(Erysiphe(ブルメリア(Blumeriaと同義))・グラミニス(graminis)分化型トリチシ(tritici)によって発病するコムギのうどん粉病に対する活性(Erysgt P1)
鉢植えのコムギ苗木の葉に対し、下記の活性化合物濃度を有する水性懸濁液を流れ落ちる程度まで散布した。懸濁液または乳液は、上述のように調製した。散布コーティングが乾燥してから24時間後に、植物にコムギうどん粉病の胞子(エリシフェ(ブルメリアと同義)・グラミニス分化型トリチシ)を散布した。その後、この試験植物を温度20〜24℃で相対大気湿度が60〜90％の温室に置いた。7日後、うどんこ病発生の程度を葉の全面積に対する感染率（％）として目視により判定した。目視により判定した葉の感染面積の複数のパーセント値をまず平均値に換算し、次いで未処理対照の％における有効性に換算した。有効性0とは未処理対照と同程度の感染を意味し、有効性100とは感染が0％であることを意味する。活性化合物の組合せの予想される有効性をコルビーの式（Colby, S.R. “Calculating synergistic and antagonistic responses of herbicide combinations”、Weeds 15, pp.20-22, 1967）を用いて求め、観察した有効性と比較した。
【表２】
2009511445.tif 000008
【国際調査報告】
2009511445.tif 000013
2009511445.tif 000014
2009511445.tif 000015
2009511445.tif 000016
2009511445.tif 000017
2009511445.tif 000018