(57)【要約】  本発明は、アルミニウム多層フィルムからなるパウチで外観を製作し、上記パウチの内部に負極、分離膜、正極からなる電極組立体を収容して封入した後、電池の結着部位を１段または２段曲げ処理してエネルギー密度を向上させることによって、安全性及びエネルギー密度が向上したアルミニウム多層フィルムのパウチを外観として使用した電池の製造方法に関するものである。【選択図】  図９
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
負極、正極、及びその負極と正極との間に位置する分離膜からなる電極層が巻き取られた電極組立体製造ステップと、
前記電極組立体２に電解液を注入させる電解液注入ステップと、
前記電解液が注入された電極組立体２を封入する封入ステップと、からなるものであって、
前記封入ステップは、電極組立体２が内部に収容できるように外部にパウチ１を覆いかぶせて、パウチの端部を結着して電極組立体２を収容したり、またはパウチ１で製作された円形または楕円形筒の内部に電極組立体２を収容した後、
該電極組立体２の一側または両側に流出される端子２１、結着性高分子２２、及びパウチ１を同時融着封入した後、前記端子２１を２段曲げ処理することを特徴とするアルミニウム多層フィルムを外観として使用した電池の製造方法。
【請求項２】
パウチ１はアルミニウムの一面に結着層をコーティングし、他面に絶縁層が単層または多層でコーティングされて構成されることを特徴とする請求項１に記載のアルミニウム多層フィルムを外観として使用した電池の製造方法。
【請求項３】
結着層は、ポリオレフィン系、ポリイミッド（ＰＩ）、ポリビニールクロライド（ＰＶＣ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリビニールアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）のうち、選択されるどれか１種単独、または２種以上の混合からなることを特徴とする請求項２に記載のアルミニウム多層フィルムを外観として使用した電池の製造方法。
【請求項４】
絶縁層は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはナイロンのうち、選択されるどれか１種単独、または２種の混合からなることを特徴とする請求項２に記載のアルミニウム多層フィルムを外観として使用した電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミニウム多層フィルムからなるパウチで外観を製作し、上記パウチの内部に負極、分離膜、正極からなる電極組立体を収容して封入した後、電池の結着部位を１段または２段曲げ処理してエネルギー密度を向上させることによって、安全性とエネルギー密度が向上したアルミニウム多層フィルムのパウチを外観として使用した電池の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般に、電池は１次電池と２次電池とに大別される。１次電池は大部分円筒形電池で、２次電池は円筒形電池と角形電池で製作されるものであって、角形電池はその外装材として金属缶またはアルミニウム多層フィルムのパウチを使用する。
【０００３】
上記の円筒形電池及び缶型の角形電池は、缶とキャップ組立体からなっており、上記缶にはステンレススチールやアルミニウムを用いる。
【０００４】
上記円筒形電池の製作は、一般に、負極、分離膜、正極の巻取型や、棒形状の電極組立体を製作した後、上記電極組立体を円筒形缶に取り入れて電解液を注入し、負極、正極に付着された端子または棒をキャップ組立体と円筒形缶に連結する過程と、キャップ組立体と円筒形缶を強く連結するためにビーディングとクリッピング過程を通して製造される。
【０００５】
上記角形電池の製作は、一般に、負極、分離膜、正極の巻取型や、スタック型の電極組立体を製作した後、上記電極組立体を角形缶に取り入れて端子をキャップ組立体と連結し、電解液の注入と封入する過程を通して製造される。
【０００６】
特に、リチウム系円筒形及び角形２次電池の製造過程は、キャップ組立体の構成と、負・正極に付着された端子をキャップ組立体と円筒形缶に熔接する等、より複雑な過程を経ることになり、誤作動による瞬間的な爆発が起こる時に、金属ケースにより危険性が非常に大きいという問題点を有していた。
【０００７】
また、従来の製造方法は、缶の重さとキャップ部位の消耗により、重量当たり、体積当たりのエネルギー密度の犠牲が生じられ、上記パウチ型角形２次電池の場合、一般に、負極、分離膜、正極の巻取型や、スタック型に電極組立体を製造した後、上記電極組立体をディップスローイングして、ケースに形成された角形溝に取り入れた後、電解液を注入し、端子とケースとを熱融着結合しながら真空封入する過程を通して製造されるものであって、製造された角形電池のタブとパウチのシーリング部位が一定面積を占めることによりエネルギー密度を低くする問題点を有している。また、従来の製造方法は、角形の他の形態は製作が難しく、電極組立体に一定の圧を加えるために真空封入しなければならず、ディップスローイングするためにはケースを一定圧力で加えて溝を作らなければならないので、ケースを一定厚みで形成しなければならず、スローイングの深さが深いほど溝を作ることが技術的に難しいという問題点があった。
【０００８】
これと関連して、大韓民国特許１０−２００４−００８３６５４号では、パウチのディップスローイングを通して楕円形及び円筒形電池の製作が可能であることと提示されたが、ディップスローイングするためには、ケースを一定圧力で加えて溝を作らなければならないので、厚いパウチを使用しなければならず、スローイングの深さが深いほど溝を作ることが技術的に難しいという問題点があった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記のような問題点を解決するために、本発明では電池外観ケースとしてアルミニウム多層フィルムのパウチを使用し、簡単な製造過程を通して、エネルギー密度及び安全性が向上した電池の製造方法を提供することをその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記のような目的を達成するために、本発明は、負極、正極、及びその負極と正極との間に位置する分離膜からなる電極層が巻き取られた電極組立体製造ステップと、上記電極組立体に電解液を注入させる電解液注入ステップと、上記電解液が注入された電極組立体を封入する封入ステップと、からなるものであって、上記封入ステップは、電極組立体２が内部に収容できるように外部にパウチ１を覆いかぶせてパウチの端部を結着して電極組立体２を収容したり、またはパウチ１で製作された円形または楕円形筒の内部に電極組立体２を収容した後、該電極組立体の一側または両側に流出される端子、結着性高分子、及びパウチを同時融着封入した後、上記端子を２段曲げ処理することを特徴とするアルミニウム多層フィルムを外観として使用した電池の製造方法をその主な構成とする。
【００１１】
上記と以下に説明するパウチは、アルミニウム多層フィルムを称する。
【００１２】
上記パウチは、アルミニウムの一面には結着層をコーティングし、他面には絶縁層をコーティングしてなされるものであって、上記コーティングは単層または多層からなる。
【００１３】
上記結着層は、その成分として、ポリオレフィン系、ポリイミッド（ＰＩ）、ポリビニールクロライド（ＰＶＣ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリビニールアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）のうち、選択されるどれか１種または２種以上の混合物を使用する。
【００１４】
上記絶縁層はその成分としてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはナイロンのうち、選択されるどれか１種または２種の混合の混合物を使用する。
【００１５】
上記結着層と絶縁層を構成する成分は電池の種類によって多様に使用できるものであって、上記羅列された成分に限定されるのではない。
【発明の効果】
【００１６】
本発明のパウチを外観として使用した円筒形及び角形電池は、従来ケースに使われていた金属缶をパウチに取替えることにより、その製作が簡単で、エネルギー密度の向上と安定性及び経済性が優れる電池を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下、前述した構成を図面を参照しつつより具体的に説明する。
【００１８】
電極組立体製造ステップ
電極組立体は、図１Ａ及び図１Ｂに示すように、負極、分離膜、正極の巻取形態を有する。また、電極組立体は、図１Ｃに示すように、スタック形態を有する。
【００１９】
上記巻取型は、図１Ａを基準として説明すると、電極層を巻取軸に巻取した後、巻取軸１００から離脱させることにより電極組立体２が完成されるものであって、円柱形態を帯び、固定ピンが巻取軸の席に含まれることもできる。
【００２０】
上記スタック型は、図１Ｃを基準として説明すると、電極、分離膜、正極を積層して電極組立体２が完成された形態であって、その分離膜は層別に分離されたり連続性を有するジグザグ式、または巻取式で形成されることができる。
【００２１】
電解液注入及び浸漬ステップ
上記のように構成された電極組立体２を電解液に浸漬させたり、または電解液を注入するステップであって、上記電解液の注入は後述するパウチで製作された円形または楕円形筒の内部に電極組立体２を収容した後に行うこともできる。
【００２２】
封入ステップ
電解液注入または浸漬ステップを経た電極組立体２は、図６Ａまたは図７Ａに示すように、電極組立体２の一側または両側に突出している端子２１に絶縁性及び融着性の結着性高分子２２を５０〜２００℃で結着させる。
【００２３】
結着性高分子２２の結着は、負極、正極から電子伝導体に流出される端子２１の結着力を強化させるためのものであって、上記結着温度を５０℃以下にする場合は、結着性高分子２２の結着が不完全になされる問題点が発生し、２００℃以上にする場合は、結着性高分子２２が溶けて不均一な結着が発生するので、結着性高分子２２を５０〜２００℃の温度範囲で結着することが好ましい。
【００２４】
結着性高分子２２で結着された電極組立体２は、予め製作されたパウチ１の内部に収容し、パウチ１と、電極組立体２の一側または両側に突出している端子２１と結着性高分子２２とを同時に１００〜２５０℃で熱融着して封入する。
【００２５】
上記熱融着温度を１００℃以下にする場合は、弱い熱にも結着部位が離れる問題点が発生し、２５０℃以上にする場合は、パウチ１または結着性高分子２２が溶融されて形態を維持することが難しいので、１００〜２５０℃の温度範囲で熱融着することが好ましい。
【００２６】
上記封入過程をより詳細に説明する前に、その封入過程と下記曲げ処理過程は、円筒形または角形電池の製造方式において、円筒形電池には図８Ａに図示された円筒形パウチを使用し、角形電池には図８Ｂに図示された楕円形パウチを使用する点を除いては同一であるので、説明の簡便性のために、以下では円筒形電池を基準に説明することにする。
【００２７】
上記封入過程を、図２、図３、または図４、図５に図示された円筒形電池を基準として詳細に説明すれば、次の通りである。
【００２８】
図２または図３を基準に左側から順次に説明すると、まずアルミニウム多層フィルムからなるパウチ１を円筒形に製造し、次に上記円筒形に製造されたパウチ１の側面に突出形成されているパウチ仕上げ部１１をパウチ１に接着剤を使用して接着し仕上げて、次に上記円筒形のパウチ１の内部に電極組立体２を収容し、次に、電極組立体２が収容されたパウチの一側と他側端部を拡張してパウチ拡張部１２またはパウチ折畳部１３を形成した後、熱融着して封入する。
【００２９】
図４または図５を基準として左側から順次に説明すると、まず電極組立体２をパウチ１に巻き取って収容し、パウチ１の側面の熱結着により突出形成されるパウチ仕上げ部１１をパウチ１に接着剤を使用して接着し仕上げて、次に、電極組立体２が収容されたパウチの一側と他側端部を拡張してパウチ拡張部１２またはパウチ折畳部１３を形成した後、熱融着して封入する。
【００３０】
パウチ仕上げ部１１は、図８に示すように、パウチ１の円筒の熱接着部位の位置を知られるものであって、電池の上下のパウチ熱融着面の中央に位置するようにすることが良い。
【００３１】
パウチ１は、アルミニウムの一面と他面に、電解液と反応を起こさない成分を選択して結着層と絶縁層を単層または多層でコーティングして構成されるものであって、
上記結着層は、その成分として、ポリオレフィン系、ポリイミッド（ＰＩ）、ポリビニールクロライド（ＰＶＣ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリビニールアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）のうち、選択されるどれか１種または２種以上の混合物を使用する。
【００３２】
上記絶縁層はその成分としてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）またはナイロンのうち、選択されるどれか１種または２種の混合の混合物を使用する。
【００３３】
上記結着層と絶縁層を構成する成分は電池の種類によって多様に使用できるものであって、上記羅列された成分に限定されるのではない。
【００３４】
結着性高分子２２は、ポリオレフィン系、ポリイミッド（ＰＩ）、ポリビニールクロライド（ＰＶＣ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリビニールアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）からなる群から選択されたどれか１種または２種以上の層からなるものであって、電極組立体の一側または両側に形成されている端子を５０〜２００℃で結着させるものであって、結着性高分子２２は電解液と反応がなく、シーリング結着が可能なものであれば、それに対する制限はない。
【００３５】
上記封入ステップは、真空包装器を用いて電池の内部を真空化しながらパウチ１と結着性高分子２２を１００〜２５０℃で熱融着して封入することもできる。
【００３６】
上記電解液注入と封入過程は、水分との反応抑制を必要とする場合に、統制された雰囲気（不活性気体充填ボックス、ドライルーム）で行うことができる。
【００３７】
端子の曲げ処理
図６Ａ及び図６Ｂ、または図７Ａ及び図７Ｂに示すように、パウチ拡張部１２またはパウチ折畳部１３を形成した後、完全封入されて形成された電池の一側または両側に延びている端子２１とパウチ１との結着部分は、エネルギー密度を落とす問題がある。このような問題を解決するために、上記電池の一側または両側に突出している端子２１を曲げ器を用いて１段または２段に曲げ処理する。
【００３８】
図６Ａまたは図７Ａに示すように、パウチ拡張部１２を形成した後、製造された電池は２段曲げ処理する。
【００３９】
図６Ｂまたは図７Ｂに示すように、パウチ折畳部１３を形成した後、製造された電池は突出部分を形成しないので、電池の一側または両側の端子を曲げ器を用いて１段曲げ処理する。
【００４０】
以下、上記曲げ過程を詳細に説明する。
【００４１】
図９に示すように、一次的に電池の結着部位を９０゜に曲げれば、曲げ処理部２３が形成され、このように曲げ処理された電池を正面から図示したものが図１０Ａまたは図１０Ｂである。
【００４２】
図１０Ａに示すように、パウチ拡張部を形成した後、結着部位を９０゜に曲げ処理する場合は、電池仕上げ部１４が外部に突出してエネルギー密度が落とす問題が発生し、その問題を解決するために、上記外部に突出した電池仕上げ部１４を、図１１に示すように、矢印方向に１８０゜曲げ処理する。
【００４３】
一方、パウチ折畳部１３を形成した後、製造された電池は、図１０Ｂに示すように、突出部位がないので、１段曲げ処理する。
【００４４】
また、曲げ処理されたパウチ１と端子２１とを含む曲げ処理部２３は、強力接着剤を使用して電池の本体に強く付着させることもできる。
【００４５】
前述した端子２１の曲げ処理は、エネルギー密度を落とす問題点が解決できるが、電池採用機器との連結性などを考慮して、端子曲げ処理は省略することもできる。また、パウチ折畳部１３を形成した後、製造された電池は１段曲げ処理をするが、製造上の便宜のために、パウチ折畳部１３が長く形成される場合は、図１２または図１３に示すように、２段曲げ処理を行うこともできる。
【００４６】
以上、説明した本発明の構成を実施形態１と比較例１を通してより具体的に説明する。
【００４７】
実施形態１：パウチを外観として使用した円筒形リチウムイオン電池の製作
負極活物質として黒鉛を使用し、負極板には銅ホイルを、正極活物質にはリチウムコバルトオキサイド（LiCoO2）、正極板にはアルミニウムホイルを各々負極と正極に使用したし、分離膜にはポリエチレン（ＰＥ）多孔性フィルムを使用して製作した。このように製作された負極、正極、分離膜を巻取器の巻取軸に巻取した後、負極、正極から上下分離されて出た端子をポリプロピレン高分子を使用して１３０℃で熱融着した。このように用意された電極組立体を電解液（1M
LiPF6 in EC/DEC（50:50 v%））に浸漬させた後、用意されたパウチフィルムに巻いた後、端部を１８０℃温度で結着して組立体が含まれた円筒を作り、両端に出た端子、ポリプロピレンからなる結着性高分子とパウチを１８０℃温度で熱融着させて封入して、ＡＡＡ（１０．５Ｘ４４．５）サイズの電池を製作した。封入された電池に対し、充填、放電テストを０．２Ｃ電流として行ったし、その結果が図１４と同一であり、容量は５１０ｍＡｈであり、これは５４０Ｗｈ／ｌ，２０８Ｗｈ／ｋｇの高エネルギー密度を表した。図１５は、１Ｃ電流で充填・放電させた時にサイクルの寿命を表す。
【００４８】
実施形態２：パウチを外観として使用した角形リチウムイオン電池の製作
実施形態１と同一な過程で用意された角形電極組立体を電解液（1M LiPF6 in EC/DEC（50:50 v%））に浸漬させた後、用意されたパウチフィルムに巻いた後、端部を１８０℃温度で結着して組立体が含まれた楕円筒を作り、両端に出た端子、ポリプロピレンからなる結着性高分子とパウチを１８０℃温度で熱融着させて封入して特定サイズ（5.2（T,
mm）x34（W、mm）x50（L、mm））の電池を製作した。封入された電池に対し、充填・放電テストした結果、容量は１０５０ｍＡｈであり、４４０Ｗｈ／ｌ，２１５Ｗｈ／ｋｇの高エネルギー密度を表した。図１６は、１Ｃ電流で充填・放電させた時の１００サイクルまでのサイクル寿命を表す。
【００４９】
比較例１：ステンレススチールを外観として使用した円筒形リチウムイオン電池の製作
実施形態１と同一な方法により電極組立体を製作し、用意されたＡＡＡ型ステンレススチール円筒形缶に取り入れて、缶の中に電解液（1M LiPF6 in EC/DEC（50:50 v%））を注入させた後、上下端子をキャップと円筒形缶に熔接し、キャップをかぶせてビーディングとクリッピング過程を経てＡＡＡ（１０．５Ｘ４４．５）サイズの円筒形電池を製作した。ステンレススチール缶を使用した円筒形電池に対し、充填・放電テストを０．２Ｃ電流として行ったし、その結果が図１４と同一であり、容量は４２０ｍＡｈであり、これは４０３Ｗｈ／ｌ，１６０Ｗｈ／ｋｇのエネルギー密度を表した。
【００５０】
パウチの外観が缶に比べて厚みが薄くて、キャップに該当する部分がなく、パウチの重さが小さいため、パウチを外観として使用した電池が金属を外観として使用した電池に比べて体積当たり、重量当たりのエネルギー密度が非常に大きいことが分かる。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１Ａ】本発明に係る巻取軸を含んだ円筒形電極組立体を示す斜視図である。
【図１Ｂ】本発明に係る巻取構造の角形電極組立体を示す斜視図である。
【図１Ｃ】本発明に係る積層構造の角形電極組立体を示す斜視図である。
【図２】本発明に係るパウチ拡張方法による円筒形電池の製造方法を順次に示す順序図である。
【図３】本発明に係るパウチ折畳方法による円筒形電池の製造方法を順次に示す順序図である。
【図４】本発明の実施形態に係るパウチ拡張方法による円筒形電池の製造方法を順次に示す順序図である。
【図５】本発明の実施形態に係るパウチ折畳方法による円筒形電池の製造方法を順次に示す順序図である。
【図６Ａ】本発明に係るパウチ拡張方法による円筒形電池を示す正面図である。
【図６Ｂ】本発明に係るパウチ折畳方法による円筒形電池を示す正面図である。
【図７Ａ】本発明の実施形態に係るパウチ拡張方法による円筒形電池を示す正面図である。
【図７Ｂ】本発明の実施形態に係るパウチ折畳方法による円筒形電池を示す正面図である。
【図８Ａ】本発明に係る円筒形電池製作のためのパウチを示す背面図である。
【図８Ｂ】本発明に係る角形電池製作のためのパウチを示す背面図である。
【図９】本発明に係る２段曲げ処理された円筒形または角形電池を示す側面図である。
【図１０Ａ】本発明の図９のパウチ拡張方法による円筒形または角形電池を示す正面図である。
【図１０Ｂ】本発明の図９のパウチ折畳方法による円筒形または角形電池を示す正面図である。
【図１１】図１０の円筒形または角形電池の仕上げ処理を示す正面図である。
【図１２】本発明の図６Ｂに従う円筒形電池の２段曲げ処理を示す正面図である。
【図１３】本発明の図７Ｂに従う円筒形電池の２段曲げ処理を示す正面図である。
【図１４】本発明の実施形態１と比較例１により製作されたＡＡＡサイズの円筒形電池の電位容量グラフである。
【図１５】本発明の実施形態１により製作されたＡＡＡサイズの円筒形電池の寿命曲線グラフである。
【図１６】本発明の実施形態２により製作された角形電池の寿命曲線グラフである。
【符号の説明】
【００５２】
１    パウチ
２    電極組立体
１１    パウチ仕上げ部
１２    パウチ拡張部
１３    パウチ折畳部
１４    電池仕上げ部
２１    端子
２２    結着性高分子
２３    曲げ処理部
【図１Ａ】
2009543289.tif 000003
【図１Ｂ】
2009543289.tif 000004
【図１Ｃ】
2009543289.tif 000005
【図２】
2009543289.tif 000006
【図３】
2009543289.tif 000007
【図４】
2009543289.tif 000008
【図５】
2009543289.tif 000009
【図６Ａ】
2009543289.tif 000010
【図６Ｂ】
2009543289.tif 000011
【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
2009543289.tif 000013
【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
2009543289.tif 000015
【図９】
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【図１０Ａ】
2009543289.tif 000017
【図１０Ｂ】
2009543289.tif 000018
【図１１】
2009543289.tif 000019
【図１２】
2009543289.tif 000020
【図１３】
2009543289.tif 000021
【図１４】
2009543289.tif 000022
【図１５】
2009543289.tif 000023
【図１６】
2009543289.tif 000024
【国際調査報告】
2009543289.tif 000025
2009543289.tif 000026