(57)【要約】本発明は、耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法に関する。前記方法は、以下の工程：（ｉ）グリシジルエステル耐衝撃性改良剤の溶融物を、パウダーの形態のポリアルキレンテレフタレート（成分Ａ）の第一部分および／またはパウダーの形態のポリカーボネート（成分Ｂ）の第一部分と組み合わせる工程、（ｉｉ）（ｉ）の混合物を、第二部分のポリアルキレンテレフタレート（成分Ａ）および／または第二部分のポリカーボネート（成分Ｂ）および要すれば溶融状態の更なる成分と組み合わせる工程、を包含し、工程（ｉ）における溶融物の温度が９０〜１７５℃である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ｉ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤の溶融物を、パウダーの形態のポリアルキレンテレフタレート（成分Ａによる）およびパウダーの形態のポリカーボネート（成分Ｂによる）からなる群から選択される少なくとも一種類の成分と組み合わせる工程、
（ｉｉ）  （ｉ）の混合物をポリアルキレンテレフタレート（成分Ａによる）およびポリカーボネート（成分Ｂによる）からなる群から選択される少なくとも一種類の成分および要すれば溶融状態の更なる成分と組み合わせる工程
を包含し、工程（ｉ）における溶融物の温度が９０〜１７５℃である、耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項２】
工程（ｉ）における溶融物の温度が１００〜１５０℃である、請求項１に記載の耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項３】
該組成物が
Ａ）  ポリアルキレンテレフタレート、４〜９５重量部、
Ｂ）  芳香族ポリカーボネート、４〜９５重量部、
Ｃ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤、１〜３０重量部および
Ｄ）  常套の添加剤および加工助剤、０〜２０重量部
を含む、請求項１または２に記載の耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項４】
（ｉ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤の９０〜１７５℃の溶融物と平均粒度ｄ５０が６００〜７００μｍであるパウダーの形態の成分Ａのポリアルキレンテレフタレートとを組み合わせる工程および
（ｉｉ）  （ｉ）の混合物をポリアルキレンテレフタレート（成分Ａ）およびポリカーボネート（成分Ｂ）からなる群から選択される少なくとも一種類の成分および要すれば更なる成分と組み合わせる工程であって、２２０〜３３０℃の温度において溶融状態で該成分を共に混連するか、押し出すかまたはロールすることによって行われることを特徴とする工程
を包含する、耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法であって、該組成物が、
Ａ）  ポリアルキレンテレフタレート、４〜９５重量部、
Ｂ）  ポリカーボネート、４〜９５重量部、
Ｃ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤、１〜３０重量部および
Ｄ）  常套の添加剤および加工助剤、０〜２０重量部
を含む、製造方法。
【請求項５】
成分Ｃ）として、式（ＩＶ）
【化１】
2009541504.tif 000011
（式中、
Ｒ１  はＨまたはＣ１〜Ｃ６−アルキルであり、
Ｒ２  はアルキルまたはアリールであり、
ａ＋ｂ＋ｃ＝１００、
ａ  は５０〜９９．５であり、
ｂ  は０．５〜２５であり、かつ
ｃ  は０〜５０である。）
のランダムコポリマーであるグリシジルエステル耐衝撃性改良剤を使用する、請求項３または請求項４のいずれかに記載の耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法によって得られる成形品および／または半製品。
【請求項７】
高光沢成形品および／または半製品の製造における請求項６に記載の成形品の使用。
【請求項８】
自動車の内装品または外装部品としての、請求項６に記載の成形品の使用。
【請求項９】
請求項６に記載の成形品を含む高光沢成形品、半製品または自動車。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、先行技術と比較して、ノッチ付き衝撃強さが同様に良好でありながら光沢が増加したことで区別される耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂および耐衝撃性改良剤としてのグリシジルエステルを含む耐衝撃性改良成形組成物およびそれらの成形組成物としての、例えば自動車分野における、光沢があり、欠陥のない外観が必要とされる成形品、例えばミラーケーシングおよびボンネット換気グリル、への、使用は既知である（例えばＵＳ  ５，３６９，１５４参照。）。
【０００３】
ＥＰ−Ａ  ０  ８０３  ５３７は、第一工程においてグリシジルエステルコポリマーとポリカーボネート樹脂との混合物を溶融状態で製造し、次に、第二工程において、このグリシジルエステルコポリマーとポリカーボネート樹脂との混合物をポリエステル樹脂および第二部分のポリカーボネート樹脂と組み合わせる、耐衝撃性改良ポリエステル／ポリカーボネート成形組成物の製造方法を開示している。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従って、本発明の目的は、高いノッチ付き衝撃強さを保持しながら改良された光沢で区別される、グリシジルエステルコポリマーで耐衝撃性が改良されたポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の改良された製造方法を開発することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
意外なことに、ポリアルキレンテレフタレートおよび／またはポリカーボネートをパウダーの形態で耐衝撃性改良剤の溶融物に混和する第一工程と、この第一工程の充填耐衝撃性改良剤を更なるポリアルキレンテレフタレートおよび／またはポリカーボネート、好ましくは溶融体、と混合する第二工程とを包含する方法が、組成物の良好なノッチ付き衝撃強さを保持しながら改良された光沢で区別される組成物を生じることがわかった。
【０００６】
本発明は、
（ｉ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤の溶融物を、パウダーの形態のポリアルキレンテレフタレート（成分Ａによる）およびパウダーの形態のポリカーボネート（成分Ｂによる）からなる群から選択される少なくとも一種類の成分と組み合わせる工程、
（ｉｉ）  （ｉ）の混合物を、ポリアルキレンテレフタレート（成分Ａによる）およびポリカーボネート（成分Ｂによる）からなる群から選択される少なくとも一種類の成分ならびに要すれば溶融状態の更なる成分と組み合わせる工程
を包含し、工程（ｉ）における溶融物の温度が９０〜１７５℃、好ましくは１００〜１５０℃である、耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法であって、
好ましい態様において、この組成物が
Ａ）  ポリアルキレンテレフタレート、好ましくはポリブチレンテレフタレート、４〜９５重量部、好ましくは１０〜６０重量部、特に好ましくは１２〜４０重量部、特別には１５〜３０重量部、
Ｂ）  芳香族ポリカーボネート、４〜９５重量部、好ましくは２０〜８０重量部、特に好ましくは２５〜６０重量部、特別には３５〜５５重量部、
Ｃ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤、１〜３０重量部、好ましくは３〜２５重量部、特に好ましくは６〜２０重量部、特別には８〜１６重量部および
Ｄ）  常套の添加剤および加工助剤、０〜２０重量部、好ましくは０．１５〜１５重量部、特に好ましくは０．２〜１０重量部
を含み、成分Ａ＋Ｂ＋Ｃ＋Ｄの重量部の合計が１００に標準化されている、耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法を提供する。
【０００７】
工程（ｉｉ）は、それ自体既知の方法に従って成分を混合することによって行われる。個々の成分を予備混合することが有利でありうる。工程（ｉ）の溶融物と成分Ａ）〜Ｄ）および要すれば更なる要素との混合は、好ましくは、温度２２０〜３００℃において、これらの成分を共に、混練するか、押し出すかまたはロールすることによって行う。
【０００８】
光散乱を用いて決定される平均粒度ｄ５０は、その上下にいずれの場合も５０ｗｔ．％の粒子が存在する直径である（Ｐｕｃｋｈａｂｅｒ，Ｍ．；Ｒｏｅｔｈｅｌｅ，Ｓ．Ｐｏｗｄｅｒ  Ｈａｎｄｌｉｎｇ＆Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ（１９９９），１１（１），９１〜９５））。
【０００９】
工程（ｉ）において使用される微粉ポリアルキレンテレフタレートまたは微粉ポリカーボネートの平均粒度ｄ５０は、好ましくは６００〜７００μｍ、特に好ましくは６３０〜６４０μｍである。
【００１０】
本発明の好ましい態様は、
（ｉ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤の溶融物（温度９０〜１７５℃、好ましくは１００〜１５０℃）を、平均粒度ｄ５０が６００〜７００μｍであるパウダーの形態の成分Ａのポリアルキレンテレフタレートと組み合わせる工程と
（ｉｉ）  （ｉ）の混合物を、ポリアルキレンテレフタレート（成分Ａ）およびポリカーボネート（成分Ｂ）からなる群から選択される少なくとも一種類の成分並びに要すれば更なる成分と組み合わせる工程であって、温度２２０〜３００℃において溶融物の形態でこれらの成分を共に混練するか、押し出すかまたはロールすることによって行うことを特徴とする工程と
を包含する、耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法であって、この組成物が
Ａ）  ポリアルキレンテレフタレート、好ましくはポリブチレンテレフタレート、４〜９５重量部、好ましくは１０〜６０重量部、特に好ましくは１２〜４０重量部、特別には１５〜３０重量部、
Ｂ）  芳香族ポリカーボネート、４〜９５重量部、好ましくは２０〜８０重量部、特に好ましくは２５〜６０重量部、特別には３５〜５５重量部、
Ｃ）  グリシジルエステル耐衝撃性改良剤、１〜３０重量部、好ましくは３〜２５重量部、特に好ましくは６〜２０重量部、特別には８〜１６重量部および
Ｄ）  常套の添加剤および加工助剤、０〜２０重量部、好ましくは０．１５〜１５重量部、特に好ましくは０．２〜１０重量部
を含む、耐衝撃性改良ポリアルキレンテレフタレート／ポリカーボネート組成物の製造方法である。
【００１１】
成分Ａ
本発明によると、この組成物は、成分Ａ）として一種類のポリアルキレンテレフタレートまたは二種類以上の異種のポリアルキレンテレフタレートの混合物を含む。本発明の範囲内のポリアルキレンテレフタレートは、テレフタル酸（またはその反応性誘導体）とアルカンジオール、例えばプロピレングリコールまたはブタンジオールベース、とから誘導されるポリアルキレンテレフタレートである。本発明によると、好ましくは、成分Ａ）としてポリブチレンテレフタレートおよび／またはポリトリメチレンテレフタレート、最も好ましくはポリブチレンテレフタレートが使用される。
【００１２】
本発明の範囲内のポリアルキレンテレフタレートは、芳香族ジカルボン酸またはその反応性誘導体（例えばジメチルエステルまたは無水物）と脂肪族、脂環式または芳香脂肪族ジオールとの反応生成物、およびこれらの反応生成物の混合物である。
【００１３】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、テレフタル酸（またはその反応性誘導体）と炭素原子を２〜１０個有する脂肪族または脂環式ジオールとから既知の方法によって製造されうる（Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ，第ＶＩＩＩ巻，６９５頁以降，Ｋａｒｌ−Ｈｎａｓｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ，ミュンヘン１９７３年）。
【００１４】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、テレフタル酸基をジカルボン酸に対して少なくとも８０ｍｏｌ％、好ましくは９０ｍｏｌ％、並びにエチレングリコールおよび／または１，３−プロパンジオールおよび／または１，４−ブタンジオール基をジオール成分に対して少なくとも８０ｍｏｌ％、好ましくは少なくとも９０ｍｏｌ％含む。
【００１５】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、テレフタル酸基に加えて、炭素原子を８〜１４個有する別の芳香族ジカルボン酸または炭素原子を４〜１２個有する脂肪族ジカルボン酸の基、例えばフタル酸、イソフタル酸、ナフタレン−２，６−ジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、シクロヘキサン二酢酸、シクロヘキサンジカルボン酸の基、を２０ｍｏｌ％以下含みうる。
【００１６】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、エチレンまたは１，３−プロパンジオールもしくは１，４−ブタンジオールグリコール基に加えて、炭素原子を３〜１２個有する別の脂肪族ジオールまたは炭素原子を６〜２１個有する脂環式ジオール、例えば１，３−プロパンジオール、２−エチル−１，３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、２−メチル−２，４−ペンタンジオール、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ペンタンジオール、２−エチル−１，３−ヘキサンジオール、２，２−ジエチル−１，３−プロパンジオール、２，５−ヘキサンジオール、１，４−ジ−（β−ヒドロキシエトキシ）−ベンゼン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシシクロヘキシル）−プロパン、２，４−ジ−ヒドロキシ−１，１，３，３−テトラメチル−シクロブタン、２，２−ビス−（３−β−ヒドロキシエトキシフェニル）−プロパンおよび２，２−ビス−（４−ヒドロキシプロポキシフェニル）−プロパンの基、を２０ｍｏｌ％以下含みうる（ＤＥ−Ａ  ２４  ０７  ６７４、２４  ０７  ７７６、２７  １５  ９３２）。
【００１７】
ポリアルキレンテレフタレートは、比較的少量の、例えばＤＥ−Ａ  １９  ００  ２７０およびＵＳ−Ａ  ３  ６９２  ７４４に記述されているような、三価もしくは四価アルコールまたは三−もしくは四塩基カルボン酸の混和によって分枝されうる。好ましい分枝剤の例は、トリメシン酸、トリメリット酸、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパンおよびペンタエリトリトールである。
【００１８】
分枝剤を酸成分に対して１ｍｏｌ％以下使用することが望ましい。
【００１９】
もっぱらテレフタル酸およびその反応性誘導体（例えばそのジアルキルエステル）とエチレングリコールおよび／または１，３−プロパンジオールおよび／または１，４−ブタンジオールとのみから製造されたポリアルキレンテレフタレート（ポリエチレンおよびポリブチレンテレフタレート）、およびこれらのポリアルキレンテレフタレートの混合物が特に好ましい。
【００２０】
好ましいポリアルキレンテレフタレートは、更に、少なくとも二種類の上記酸成分および／または少なくとも二種類の上記アルコール成分から製造されるコポリエステルであり、特に好ましいコポリエステルは、ポリ−（エチレングリコール／１，４−ブタンジオール）テレフタレートである。
【００２１】
ポリアルキレンテレフタレートは、一般的に約０．４〜１．５ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５〜１．３ｄｌ／ｇの固有粘度を有する（いずれの場合も、フェノール／ｏ−ジクロロベンゼン（１：１重量部）中２５℃において測定される。）。
【００２２】
好ましくは、本発明に従って製造されるポリエステルは、別のポリエステルおよび／または更なるポリマーとの混合物において使用されてもよい。ポリアルキレンテレフタレートと別のポリエステルとの混合物の使用が特に好ましい。
【００２３】
常套の添加剤、例えば離型剤、安定剤および／または流動剤、をこの溶融状態のポリエステルと混合してもその表面に適用してもよい。
【００２４】
成分Ｂ
本発明によると、本発明による組成物は、成分Ｂ）としてポリカーボネートまたはポリカーボネート混合物を含む。
【００２５】
好ましいポリカーボネートは、一般式（Ｉ）
ＨＯ−Ｚ−ＯＨ          （Ｉ）
（式中、Ｚは、炭素原子を６〜３０個有し、かつ一以上の芳香族基を含む二価の有機基である。）
のビスフェノールベースのホモポリカーボネートおよびコポリカーボネートである。
【００２６】
式（Ｉａ）
【化１】
2009541504.tif 000002
（式中、
Ａ  は、単結合、Ｃ１〜Ｃ５−アルキレン、Ｃ２〜Ｃ５−アルキリデン、Ｃ５〜Ｃ６−シクロアルキリデン、−Ｏ−、−ＳＯ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ２−、任意にヘテロ原子を含んでいてもよい更なる芳香環が縮合していてもよいＣ６〜Ｃ１２−アリーレン、または式（ＩＩ）もしくは（ＩＩＩ）
【化２】
2009541504.tif 000003
の基であり、
それぞれの置換基Ｂ  は、Ｃ１〜Ｃ１２−アルキル、好ましくはメチル、ハロゲン、好ましくは塩素および／または臭素であり、
置換基ｘ  は、それぞれ互いに独立して、０、１または２であり、
ｐ  は、１または０であり、
Ｒ１およびＲ２  は、それぞれのＸ１に対して個々に選択され、それぞれ互いに独立して、水素またはＣ１〜Ｃ６−アルキル、好ましくは水素、メチルまたはエチルであり、
Ｘ１  は、炭素であり、
ｍ  は、４〜７の整数、好ましくは４または５である（ただし、少なくとも一個の原子Ｘ１において、Ｒ１およびＲ２は同時にアルキルである。）。）
のビスフェノールが好ましい。
【００２７】
一般式（Ｉ）のビスフェノールの例は、以下の群：ジヒドロキシジフェニル、ビス−（ヒドロキシフェニル）−アルカン、ビス−（ヒドロキシフェニル）−シクロアルカン、インダンビスフェノール、ビス−（ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス−（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス−（ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス−（ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス−（ヒドロキシフェニル）スルホキシドおよびα，α’−ビス−（ヒドロキシフェニル）−ジイソプロピルベンゼンに属するビスフェノールである。
【００２８】
一般式（Ｉ）のビスフェノールの例は、更に、例えば上記ビスフェノールの芳香環のアルキル化またはハロゲン化によって得られる上記ビスフェノールの誘導体でもある。
【００２９】
一般式（Ｉ）のビスフェノールの例は、特に、以下の化合物：ヒドロキノン、レソルシノール、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−メタン、ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−スルホン、１，１−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−ｐ／ｍ−ジイソプロピルベンゼン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニル−エタン、１，１−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−シクロヘキサン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３−メチルシクロヘキサン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３−ジメチル−シクロヘキサン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−４−メチルシクロヘキサン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシ−フェニル）−シクロヘキサン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、２，２−ビス−（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、２，２−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、２，２−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシ−フェニル）−プロパン（すなわち、ビスフェノールＡ）、２，２−ビス−（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、２，２−ビス−（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、２，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、２，４−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、α，α’−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−ｏ−ジイソプロピルベンゼン、α，α’−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−ｍ−ジイソプロピル−ベンゼン（すなわち、ビスフェノールＭ）、α，α’−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼンおよびインダンビスフェノールである。
【００３０】
特に好ましいポリカーボネートは、ビスフェノールＡベースのホモポリカーボネート、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンベースのホモポリカーボネート並びに二種類のモノマービスフェノールＡおよび１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンベースのコポリカーボネートである。
【００３１】
一般式（Ｉ）の記述されたビスフェノールは、既知の方法によって、例えば対応するフェノールとケトンとから製造されうる。
【００３２】
上記ビスフェノールおよびそれらの製造方法は、例えばモノグラフＨ．Ｓｃｈｎｅｌｌ，“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ”，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖｉｅｗｓ，第９巻，７７〜９８頁，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ニューヨーク，ロンドン，シドニー，１９６４年およびＵＳ−Ａ  ３  ０２８  ６３５、ＵＳ−Ａ  ３  ０６２  ７８１、ＵＳ−Ａ  ２  ９９９  ８３５、ＵＳ−Ａ  ３  １４８  １７２、ＵＳ−Ａ  ２  ９９１  ２７３、ＵＳ−Ａ  ３  ２７１  ３６７、ＵＳ−Ａ  ４  ９８２  ０１４、ＵＳ−Ａ  ２  ９９９  ８４６、ＤＥ−Ａ  １  ５７０  ７０３、ＤＥ−Ａ  ２  ０６３  ０５０、ＤＥ−Ａ  ２  ０３６  ０５２、ＤＥ−Ａ  ２  ２１１  ９５６、ＤＥ−Ａ  ３  ８３２  ３９６およびＦＲ−Ａ  １  ５６１  ５１８および更に特開昭６１−６２０３９、特開昭６１−６２０４０および特開昭６１−１０５５５０に記述されている。
【００３３】
１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンおよびその製造は、例えば、ＵＳ−Ａ  ４  ９８２  ０１４に記述されている。
【００３４】
インダンビスフェノールおよびその製造は、例えば、ＵＳ−Ａ  ３  ２８８  ８６４、ＪＰ−Ａ  ６０  ０３５  １５０およびＵＳ−Ａ  ４  ３３４  １０６に記述されている。インダンビスフェノールは、例えば、イソプロペニルフェノールもしくはその誘導体またはイソプロペニルフェノールの二量体もしくはその誘導体からフリーデルクラフツ触媒の存在下、有機溶媒中で製造されうる。
【００３５】
ポリカーボネートは、既知の方法によって製造されうる。ポリカーボネートの好適な製造方法は、例えばビスフェノールとホスゲンからの界面法による製造またはビスフェノールとホスゲンからの均一相における方法（いわゆるピリジン法）による製造、またはビスフェノールと炭酸エステルからの溶融エステル交換法による製造である。これらの製造方法は、例えば、Ｈ．Ｓｃｈｎｅｌｌ，“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ”，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖｉｅｗｓ，第９巻，３１〜７６頁，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ニューヨーク，ロンドン，シドニー，１９６４年に記述されている。上記製造方法は、更に、Ｄ．Ｆｒｅｉｔａｇ，Ｕ．Ｇｒｉｇｏ，Ｐ．Ｒ．Ｍｕｅｌｌｅｒ，Ｈ．Ｎｏｕｖｅｒｔｎｅ，“Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ”ｉｎ  Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，第１１巻，第二版，１９８８年，６４８〜７１８頁およびＵ．Ｇｒｉｇｏ，Ｋ．Ｋｉｒｃｈｅｒ  ａｎｄ  Ｐ．Ｒ．Ｍｕｅｌｌｅｒ“Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ”ｉｎ  Ｂｅｃｋｅｒ，Ｂｒａｕｎ，Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ，第３／１巻，Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ，Ｐｏｌｙａｃｅｔａｌｅ，Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ，Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅｅｓｔｅｒ，Ｃａｒｌ  Ｈａｎｓｅｒ  Ｖｅｒｌａｇ  Ｍｕｎｉｃｈ，ウィーン１９９２年，１１７〜２９９頁およびＤ．Ｃ．Ｐｒｅｖｏｒｓｅｋ，Ｂ．Ｔ．Ｄｅｂｏｎａ  ａｎｄ  Ｙ．Ｋｅｓｔｅｎ，Ｃｏｒｐｏｒａｔｅ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｃｅｎｔｅｒ，Ａｌｌｉｅｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，モリスタウン，ニュージャージー０７９６０，“Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙ（ｅｓｔｅｒｃａｒｂｏｎａｔｅ）  Ｃｏｐｏｌｙｍｅｒｓ”ｉｎ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｅｄｉｔｉｏｎ，第１９巻，７５〜９０頁（１９８０年）にも記述されている。
【００３６】
溶融エステル交換法は、特に、例えばＨ．Ｓｃｈｎｅｌｌ，“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  ｏｆ  Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ”，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｒｅｖｉｅｗｓ，第９巻，４４〜５１頁，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ニューヨーク，ロンドン，シドニー，１９６４年およびＤＥ−Ａ  １  ０３１  ５１２に記述されている。
【００３７】
ポリカーボネートの製造において、不純物の割合が低い原料および助剤物質が好ましく使用される。溶融エステル交換法による製造の場合、特に、使用されるビスフェノールおよび炭酸誘導体はできるだけアルカリイオンおよびアルカリ土類イオンを含まないべきである。そのような純粋な原料は、例えば炭酸誘導体、例えば炭酸エステル、およびビスフェノールを再結晶するか、洗浄するかまたは蒸留することによって得られる。
【００３８】
本発明に好適なポリカーボネートの重量平均分子量（Ｍｗ）（例えば超遠心法または散乱光測定によって決定されうる。）は、好ましくは１０，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌである。特に好ましくは、重量平均分子量１２，０００〜８０，０００ｇ／ｍｏｌ、特に好ましくは２０，０００〜３５，０００ｇ／ｍｏｌである。
【００３９】
本発明によるポリカーボネートの平均分子量は、例えば適切な量の連鎖停止剤による既知の方法で、調節されうる。連鎖停止剤は、単独で使用されても種々の連鎖停止剤の混合物の形態で使用されてもよい。
【００４０】
好適な連鎖停止剤は、モノフェノールとモノカルボン酸の両方である。好適なモノフェノールは、例えばフェノール、ｐ−クロロフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、クミルフェノールまたは２，４，６−トリブロモフェノール並びに長鎖アルキルフェノール、例えば４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−フェノール、またはアルキル置換基中に炭素原子を合計８〜２０個有するモノアルキルフェノールもしくはジアルキルフェノール、例えば３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−オクチルフェノール、ｐ−ドデシルフェノール、２−（３，５−ジメチル−ヘプチル）−フェノールまたは４−（３，５−ジメチル−ヘプチルフェノールである。好適なモノカルボン酸は、安息香酸、アルキル安息香酸およびハロ安息香酸である。
【００４１】
好ましい連鎖停止剤は、フェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、４−（１，１，３，３−テトラメチル−ブチル）−フェノールおよびクミルフェノールである。
【００４２】
連鎖停止剤の量は、好ましくは、その場合に使用されるビスフェノールの合計に対して、０．２５〜１０ｍｏｌ％である。
【００４３】
本発明による好適なポリカーボネートは、既知の方法で、好ましくは三官能性以上の分枝剤の混和によって、分枝されうる。好適な分枝剤は、例えば三以上のフェノール基を有する分枝剤または三以上のカルボン酸基を有する分枝剤である。
【００４４】
好適な分枝剤は、例えば、フロログルシノール、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプト−２−エン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタン、１，３，５−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ベンゼン、１，１，１−トリス−（４−ヒドロキシフェニル）−エタン、トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−フェニルメタン、２，２−ビス−［４，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−シクロヘキシル］−プロパン、２，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル−イソプロピル）−フェノール、２，６−ビス−（２−ヒドロキシ−５’−メチル−ベンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−プロパン、ヘキサ−（４−（４−ヒドロキシフェニル−イソプロピル）−フェニル）−テトラフタル酸エステル、テトラ−（４−ヒドロキシフェニル）−メタン、テトラ−（４−（４−ヒドロキシフェニル−イソプロピル）−フェノキシ）−メタンおよび１，４−ビス−（４’，４’’−ジヒドロキシトリフェニル）−メチルベンゼン、並びに２，４−ジヒドロキシ安息香酸、トリメシン酸、塩化シアヌル、３，３−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロインドール、トリメシン酸三塩化物およびα，α’，α’’−トリス−（４−ヒドロキシフェノール）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼンである。
【００４５】
好ましい分枝剤は、１，１，１−トリス−（４−ヒドロキシフェニル）−エタンおよび３，３−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロインドールである。
【００４６】
要すれば使用される分枝剤の量は、好ましくは使用されるビスフェノールのモルに対して０．０５ｍｏｌ％〜２ｍｏｌ％である。
【００４７】
相界面法によるポリカーボネートの製造の場合、例えば分枝剤は水性アルカリ相中のビスフェノールおよび連鎖停止剤と共に反応容器に入れられるかまたは有機溶媒中の溶液の形態で炭酸誘導体と共に添加されうる。エステル交換法の場合、分枝剤は、好ましくは、ジヒドロキシ芳香族化合物またはビスフェノールと共に添加される。
【００４８】
溶融エステル交換法によるポリカーボネートの製造において好ましく使用される触媒は、文献で知られているアンモニウム塩およびホスホニウム塩である（例えば、ＵＳ−Ａ  ３  ４４２  ８６４、特公昭４７−１４７４２、ＵＳ−Ａ  ５  ３９９  ６５９およびＤＥ−Ａ  １９  ５３９  ２９０参照。）。
【００４９】
コポリカーボネートを使用することも更に可能である。本発明の範囲内のコポリカーボネートは、特に重量平均分子量（Ｍｗ）が好ましくは１０，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌ、特に好ましくは２０，０００〜８０，０００ｇ／ｍｏｌ（散乱光測定または超遠心分離法による事前較正後のゲルクロマトグラフィーによって決定された。）であるポリジオルガノシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマーである。ポリジオルガノシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマー中の芳香族カーボネート構造単位含量は、好ましくは７５〜９７．５ｗｔ．％、特に好ましくは８５〜９７ｗｔ．％である。  ポリジオルガノシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマー中のポリジオルガノシロキサン構造単位含量は、好ましくは２５〜２．５ｗｔ．％、特に好ましくは１５〜３ｗｔ．％である。ポリジオルガノシロキサン−ポリカーボネートブロックコポリマーは、例えば、α，ω−ビスヒドロキシアリールオキシ末端基を含むポリジオルガノシロキサンから開始して製造され、平均重合度は好ましくはＰｎ＝５〜１００、特に好ましくはＰｎ＝２０〜８０である。
【００５０】
通常の添加剤、例えば離型剤を、溶融状態のポリカーボネートと混合するかまたはその表面に適用することが可能である。使用されるポリカーボネートは、好ましくは、本発明による成形組成物の別の成分との配合前に既に離型剤を含んでいてもよい。
【００５１】
成分Ｃ
本発明によると、これらの組成物は、成分Ｃ）として式（ＩＶ）
【化３】
2009541504.tif 000004
（式中、
Ｒ１  は、ＨまたはＣ１〜Ｃ６−アルキル、好ましくはＨまたはメチルであり、
Ｒ２  は、アルキルまたはアリール、好ましくは（Ｃ１〜Ｃ４）アルキルまたは（Ｃ６〜Ｃ２０）アリール、特に好ましくはメチル、エチル、ブチルであり、
ａ＋ｂ＋ｃ＝１００、
ａ  は、５０〜９９．５、好ましくは４５〜７５、特に好ましくは６０〜７５の値であり、
ｂ  は、０．５〜２５、好ましくは４〜１６、特に好ましくは６〜８の値であり、かつ、
ｃ  は、０〜５０、好ましくは２０〜４０、特に好ましくは２０〜２５の値である。）
のランダムコポリマーであるグリシジルエステル耐衝撃性改良剤を含む。
【００５２】
用語（Ｃ６〜Ｃ２０）アリールは、一以上の不飽和６員炭素環を含む炭化水素基を意味し、一つの基あたり全部で６〜２０個の炭素原子を有する置換基、例えばフェニル、ナフチル、トリル、キシリル、メシチル、イソプロピルフェニルを形成するように芳香環の一つが任意に一以上のアルキル基で置換されていてもよい。
【００５３】
成分Ｄ
この組成物は、更に、別の市販のポリマー添加剤、例えば防炎加工剤（例えば、有機リン酸エステル、シリコーンまたはハロゲン化有機化合物）、ドリップ防止剤（例えばフッ化ポリオレフィン、シリコーン並びにアラミド繊維の物質種の化合物）、滑剤および離型剤（例えばペンタエリトリトールテトラステアレート）、ゴム弾性ポリマー、成核剤、帯電防止剤、安定剤、充填剤および強化剤（例えば、ガラス繊維、カーボンファイバー、マイカ、タルク、ウォラストナイト、カオリン、ＣａＣＯ３およびガラスフレーク）並びに着色剤および顔料、を含みうる。これらの添加剤は本発明による成形組成物中、成形組成物の総重量に対して２０ｗｔ．％以下、好ましくは０．０１〜１０ｗｔ．％、特に好ましくは０．０５〜５ｗｔ．％、特に好ましくは０．１〜３ｗｔ．％の濃度で使用される。
【００５４】
本出願における全ての重量部データは、標準化されて組成物中の成分Ａ）〜Ｃ）および要すればＤ）の重量部の合計が１００になるようにされている。
【００５５】
本発明の組成物は、更に、成分Ｄ）として常套の添加剤であって、一般的に成形組成物の総重量に対して１５ｗｔ．％以下の量、好ましくは０．０１〜１０ｗｔ．％の量、特に好ましくは０．０５〜５ｗｔ．％、特別に好ましくは０．１〜３ｗｔ．％添加されうる添加剤も含有しうる。
【００５６】
全ての常套の添加剤、例えば安定剤（例えば紫外線安定剤、熱安定剤）、帯電防止剤、流動助剤（ｆｌｏｗ  ａｉｄ）、離型剤、防火剤、乳化剤、成核剤、可塑剤、滑剤、ｐＨ値を下げる添加剤（例えばカルボキシル基を含む化合物）、導電性を上げる添加剤、着色剤および顔料、が好適である。上記添加剤および更なる好適な添加剤は、例えば、Ｇａｅｃｈｔｅｒ，Ｍｕｅｌｌｅｒ，Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ａｄｄｉｔｉｖｅ，第３版，Ｈａｎｓｅｒ−Ｖｅｒｌａｇ，ミュンヘン，ウィーン，１９８９年に記述されている。これらの添加剤は単独で使用されても混合物で使用されてもマスターバッチの形態で使用されてもよい。これらの添加剤は混合され、かつ／または表面に適用されてもよい。
【００５７】
例えば立体的に混み合ったフェノールおよび／またはホスファイト、ヒドロキノン、芳香族第二級アミン、例えばジフェニルアミン、置換レソルシノール、サリチレート、ベンゾトリアゾールおよびベンゾフェノン、並びにこれらの群の様々に置換された類似体、およびそれらの混合物が安定剤として使用されうる。
【００５８】
例えばフェニルホスフィン酸ナトリウム（ｓｏｄｉｕｍ  ｐｈｅｎｙｌｐｈｏｓｐｈｉｎａｔｅ）、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、および好ましくはタルクおよび前記成核剤が成核剤として使用されうる。
【００５９】
エステルワックス、ペンタエリトリトールステアレート（ＰＥＴＳ）、長鎖脂肪酸（例えばステアリン酸またはベヘン酸）、それらの塩（例えばステアリン酸Ｃａもしくはステアリン酸Ｚｎ）並びにアミド誘導体（例えばエチレン−ビス−ステアリルアミド）またはモンタンワックス（炭素原子２８〜３２個の鎖長を有する直鎖飽和カルボン酸の混合物）および更に低分子量ポリエチレンまたはポリプロピレンワックスが滑剤および離型剤として使用されうる。
【００６０】
例えばフタル酸ジオクチルエステル、フタル酸ジベンジルエステル、フタル酸ブチルベンジルエステル、炭化水素油、Ｎ−（ｎ−ブチル）ベンゼンスルホンアミドが可塑剤として使用されうる。
【００６１】
導電性成形組成物を得るために、カーボンブラック、導電性カーボンブラック、カーボンファイバー、ナノスケールグラファイト繊維（ナノチューブ）、グラファイト、導電性ポリマー、金属繊維並びに導電性を増加させる別の常套の添加剤を加えることが可能である。
【００６２】
市販の有機ハロゲン化合物が相乗剤と共に、または市販の有機窒素化合物または有機／無機リン化合物、が単独でまたは混合物で防炎加工剤として使用されうる。無機防炎添加剤、例えば水酸化マグネシウムまたは炭酸Ｃａ−Ｍｇ水和物（例えばＤＥ−Ａ  ４  ２３６  １２２）、も更に使用されうる。言及されうるハロゲン含有、特に臭素化および塩素化、化合物の例としては、エチレン−１，２−ビステトラブロモフタルイミド、エポキシ化テトラブロモビスフェノールＡ樹脂、テトラブロモビスフェノールＡオリゴカーボネート、テトラクロロビスフェノールＡオリゴカーボネート、ペンタブロモポリアクリレート、臭素化ポリスチレンが挙げられる。好適な有機リン化合物は、ＷＯ−Ａ  ９８／１７７２０（ＰＣＴ／ＥＰ／０５７０５）に記載のリン化合物、例えばトリフェニルホスフェート（ＴＰＰ）、レソルシノールビス−（ジフェニルホスフェート）、オリゴマーを含む、並びにビスフェノールＡビスジフェニルホスフェート、オリゴマーを含む（例えばＥＰ−Ａ  ３６３  ６０８およびＥＰ−Ａ  ６４０  ６５５参照。）、メラミンホスフェート、メラミントリホスフェート、メラミンピロホスフェート、メラミンポリホスフェートおよびそれらの混合物、である。好適な窒素化合物は、特にメラミンおよびメラミンシアヌレートである。相乗剤として、例えばアンチモン化合物、特に三酸化アンチモンおよび五酸化アンチモン、亜鉛化合物、錫化合物、例えば錫酸錫（ｔｉｎ  ｓｔａｎｎａｔｅ）、およびホウ酸塩が好適である。炭素形成物（ｃａｒｂｎ  ｆｏｒｍｅｒ）およびテトラフルオロエチレンポリマーが添加されてもよい。防炎加工剤は、任意に相乗剤、例えばアンチモン化合物、およびドリップ防止剤と共に、一般的に３０ｗｔ．％以下、好ましくは２０ｗｔ．％以下の量（組成物全体に対して）で使用される。
【００６３】
添加剤として、充填剤、例えばタルク、マイカ、シリケート、石英、二酸化チタン、ウォラストナイト、カオリン、アモルファスシリカ、炭酸マグネシウム、チョーク、フェルドスパー、硫酸バリウム、ガラス球および／またはカーボンファイバーおよび／もしくはガラス繊維ベースの繊維充填剤および／もしくは強化剤、も存在しうる。タルク、マイカ、シリケート、石英、二酸化チタン、ウォラストナイト、カオリン、アモルファスシリカ、炭酸マグネシウム、チョーク、フェルドスパー、硫酸バリウムおよび／またはガラス繊維ベースの粒子状無機充填剤の使用が好ましい。本発明によると、タルク、ウォラストナイトおよび／またはガラス繊維ベースの粒子状無機充填剤が特に好ましい。タルクベースの充填剤が最も好ましい。充填剤および／または強化剤は、任意に、例えば、定着剤または定着剤システム、例えばシランベース、で表面変性されていてもよい。しかしながら、予備処理は必要とは限らない。特にガラス繊維を使用する場合、シランに加えて、更にポリマー分散体、フィルム形成剤、分枝剤および／またはガラス繊維加工助剤も用いることが可能である。
【００６４】
本発明による方法によって得られる組成物は、常套の方法によって処理されてあらゆる種類の半製品または成形品を生じうる。言及されうる処理方法の例としては、押出法および射出成形法が挙げられる。言及されうる半製品の例は、フィルムおよびシートである。
【００６５】
本発明の成形組成物から製造される成形品または半製品／本発明によって使用される調整品を、更に、別の材料、例えば金属またはプラスチックと組み合わせてもよい。本発明による成形組成物、または本発明によって使用される成形組成物から製造される成形品／半製品は、複数の成分または部品を接続および接合する常套の技術、例えば同時押出、フィルムの裏面への射出成形、挿入物の周りへの射出成形、接着、溶接、スクリューまたはクランプ、を用いて完成品、例えば自動車の内装部品（例えばミラーケーシング、換気グリル）または外装車体部品、の製造に、他の材料と併せて使用されうるか、またはそれ自体使用されうる。従って、本発明は、更に、本発明による成形組成物または組成物を含む自動車も提供する。
【００６６】
本発明に従って製造される成形品または半製品のフラットプラスチック表面の光沢の評価を、ＤＩＮ  ６７  ５３０に従って入射角２０°において反射率計を使用して行った。本発明の範囲内の高光沢は、９０％以上の光沢値を意味する。従って、本発明は、更に、本発明による方法の高光沢成形品または半製品の製造における使用並びに本発明による成形組成物または組成物を含む高光沢成形品または半製品にも関する。
【実施例】
【００６７】
成分Ａ−１
平均粒度（ｄ５０）６４８μｍであり、ＤＩＮ  ５４  ８１１による２４０℃における溶融粘度１９９Ｐａ・ｓであり、剪断速度５００ｓ−１の直鎖ポリブチレンテレフタレートパウダー（ドイツ国レーフエルクーゼンのＬａｎｘｅｓｓ  ＡＧ製のＰｏｃａｎ（登録商標）Ｂ  １３００）。
【００６８】
成分Ａ−２
ＤＩＮ  ５４  ８１１による２４０℃における溶融粘度２２７Ｐａ・ｓであり、剪断速度５００ｓ−１のポリブチレンテレフタレートグラニュール（ドイツ国ルートヴィヒスハーフェンのＢＡＳＦ  ＡＧ製のＵｌｔｒａｄｕｒ（登録商標）Ｂ  ２５５０）。
【００６９】
成分Ａ−３
ＤＩＮ  ５４  ８１１による２４０℃における溶融粘度１９９Ｐａ・ｓであり、剪断速度５００ｓ−１の直鎖ポリブチレンテレフタレートグラニュール（ドイツ国レーフエルクーゼンのＬａｎｘｅｓｓ  ＡＧ製のＰｏｃａｎ（登録商標）Ｂ  １３００）。
【００７０】
成分Ｂ−１
平均粒度（ｄ５０）６３２μｍかつ相対溶液粘度１．３１８（ジクロロメタン溶媒中、濃度０．５ｇ／１００ｍｌで２５℃において測定。）の低温粉砕（ｃｒｙｏ−ｇｒｏｕｎｄ）ポリカーボネートパウダー（ドイツ国レーフエルクーゼンのＢａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）３１０８）。
【００７１】
成分Ｂ−２
相対溶液粘度１．２８０（ジクロロメタン溶媒中、濃度０．５ｇ／１００ｍｌにおいて２５℃において測定。）のポリカーボネートグラニュール（ドイツ国レーフエルクーゼンのＢａｙｅｒ  ＭａｔｅｒｉａｌＳｃｉｅｎｃｅ  ＡＧ製のＭａｋｒｏｌｏｎ（登録商標）２６０８）。
【００７２】
成分Ｃ−１〜Ｃ−５
耐衝撃性改良剤としての式（ＩＶ）のグリシジルエステルコポリマーであって、a、ｂ、ｃ、Ｒ１およびＲ２が下記表１によって定義されるとおりであるグリシジルエステルコポリマー。
【化４】
2009541504.tif 000005
【００７３】
2009541504.tif 000006
＊）ＩＳＯ  １１３３による１９０℃における負荷２．１６ｋｇでのメルトボリュームインデックス
【００７４】
成分Ｄ−１
カーボンブラック（米国ボストンのＣａｂｏｔ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製のＢｌａｃｋ  Ｐｅａｒｌｓ（登録商標）８００）。
【００７５】
成分Ｄ−２
ホスファイト安定剤（スイス国バーゼルのＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｉｅｓ製のＩｒｇａｆｏｓ（登録商標）１６８）。
【００７６】
成形組成物を以下の方法に従って試験した。
ノッチ付きアイゾッド衝撃強さ：ＩＳＯ  １８０法１Ｕによる強さ、室温において測定。
フラットプラスチック表面の光沢をＤＩＮ  ６７  ５３０に従って反射率計を使用して入射角２０°において評価した。対応する測定値を表に「２０°光沢」として示した。
【００７７】
本発明による成形組成物の製造および試験
工程１：充填ＣｏＰＥの製造
表２の組成物に対応する成分の混合を二軸押出機（Ｗｅｒｎｅｒ  ｕｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ２５）において組成物の温度１３０〜１５０℃において行う。製造を、押出物の破損なしに、処理量１０ｋｇ／時間において行った。
【００７８】
2009541504.tif 000007
【００７９】
工程２：本発明による成形組成物の製造
成分の混合を二軸押出機（Ｗｅｒｎｅｒ  ｕｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ２５）において組成物の温度２５０℃〜２５５℃かつ処理量１５ｋｇ／時間において行う。生じる混合物をグラニュール化し、乾燥する。
【００８０】
成形体を（特に記述しない限り）、２６０〜２８０℃のＡｒｂｕｒｇ  ２７０Ｅ型射出成形機において金型温度７０〜９０℃において製造する。
【００８１】
本発明による熱可塑性成形組成物の組成および特性を表３に示す。表３の成形組成物の全組成の計算から、これらの成形組成物がそれぞれ、成分Ａ（Ａ−１およびＡ−２）２０ｗｔ．％、成分Ｂ（Ｂ−１およびＢ−２）７６．４ｗｔ．％および成分Ｃ（Ｃ−１〜Ｃ−５）３．０ｗｔ．％を含むことになる。
【００８２】
2009541504.tif 000008
【００８３】
比較例：本発明によらない成形組成物の製造および試験
工程１：充填ＣｏＰＥの製造
表４の組成物に対応するＰＢＴおよびグリシジルエステルコポリマーからのプレコンパウンドの製造に関して、成分の混合を二軸押出機（Ｗｅｒｎｅｒ  ｕｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ  ２５）において組成物の温度２１６〜２２０℃において行う。製造を、押出物の破損なしに、処理量１５ｋｇ／時間において行った。
【００８４】
2009541504.tif 000009
【００８５】
工程２：本発明によらない成形組成物の製造（比較例）
これらの成分の混合を二軸押出機（Ｗｅｒｎｅｒ  ｕｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ  ２５）において組成物の温度２５０〜２５７℃かつ処理量１５ｋｇ／時間において行う。生じる混合物をグラニュール化し、乾燥する。
【００８６】
成形体を（特に記述しない限り）２６０〜２８０℃のＡｒｂｕｒｇ  ２７０Ｅ型射出成形機において金型温度７０〜９０℃において製造する。
【００８７】
本発明によらない熱可塑性成形組成物の組成および特性を表５に示す。表５の成形組成物の全組成の計算から、これらの成形組成物がそれぞれ全部で成分Ａ約１７ｗｔ．％、成分Ｂ７９．５ｗｔ．％、成分Ｃ３．０ｗｔ．％および成分Ｄ０．５５もしくは０．６ｗｔ．％を含むことになる。
【００８８】
2009541504.tif 000010
【００８９】
比較例９および１０の製造方法は、実施例１〜８（表３参照。）の製造に関する本発明による方法よりも光沢が低い成形品をもたらす（表５参照。）。
【００９０】
本発明による方法を用いて、グリシジルエステルコポリマー（成分Ｃ）を３０ｗｔ．％以上の量であってもポリアルキレンテレフタレートまたはポリカーボネートに非常に効率的に混和することが可能である。表２において説明されるように、本発明による充填グリシジルエステルコポリマーＣｏＰＥ−ａ〜ＣｏＰＥ−ｈによって、本発明による方法を使用して、生じる成形品の光沢への悪影響なしにグリシジルエステルコポリマー含量４０または５０ｗｔ．％の均一混合物を製造し、加工することが可能である（表３参照。）。
【００９１】
一方、グリシジルエステルコポリマー（成分Ｃ）のポリアルキレンテレフタレートとの混合が第一工程において溶融状態で常套の配合方法で起こる場合、成形品の全組成の３０ｗｔ．％以上の濃度は達成されえない。なぜなら、グリシジルエステルコポリマーの含量が増加すると、固体状態の凝集に達する前に押出溶融体がセグリゲーション（ｓｅｇｒｅｇａｔｉｏｎ）（相分離）に関して不安定になるからである。溶融物への混合（比較例による方法）の更なる悪影響は、溶融物において、ポリアルキレンテレフタレートの末端基がグリシジルエステルコポリマーのエポキシ基と反応することが可能であり、大きな容易に分散しない粒子の形成をもたらし、更なる処理後に生じる成形品の光沢を減らすことである。
【国際調査報告】
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