(57)【要約】  ハウジングと、ハウジング内に配された反応原料コンテナと、反応原料コンテナに連結されて反応原料コンテナから反応原料を供給されて触媒反応を起こす空間の反応器チューブと、反応原料と接触してガス発生を促進させるものであって、反応器チューブ内に配される多孔性の触媒層と、反応器チューブに連結されて反応器チューブで生成された反応生成物を収集する生成物コンテナと、を備え、反応器チューブ内には、コンベクションホールが反応器チューブを長手方向に貫設されて反応生成物を排出させることを特徴とする水素発生器である。したがって、本発明による水素発生器は、自己運転能力を備え、運転コストを低減し、設置空間を縮小しうる。
2009523612.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応原料が流入されて触媒反応が起きる空間の反応器チューブと、
前記反応原料と接触してガス発生を促進させるものであって、前記反応器チューブ内に配される多孔性の触媒層と、を備え、
前記反応器チューブ内には、コンベクションホールが前記反応器チューブを長手方向に貫設されて反応生成物を排出させることを特徴とする熱サイホン反応器。
【請求項２】
前記反応原料は、水素化ホウ素ナトリウム溶液であることを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項３】
前記反応器チューブで発生するガスは、水素であることを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項４】
前記反応器チューブで起こる反応は、発熱反応であることを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項５】
前記反応器チューブは、中空円筒形であることを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項６】
前記触媒層は、多孔性マトリックス状であることを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項７】
前記触媒層には、少なくとも一つの中空が形成され、前記中空が前記コンベクションホールをなすことを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項８】
前記触媒層は、前記反応器チューブより狭い円筒形であり、前記反応器チューブと前記触媒層との間の空間が前記コンベクションホールをなすことを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項９】
前記反応器チューブの外面を覆い包むように配された絶縁層をさらに備えることを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項１０】
前記反応器チューブの下端部に分離可能に密着配置されるものであって、液状の反応原料を吸収して前記触媒層に移送する液体吸収パッドをさらに備えることを特徴とする請求項１に記載の熱サイホン反応器。
【請求項１１】
ハウジングと、
前記ハウジング内に配された反応原料コンテナと、
前記反応原料コンテナに連結されて前記反応原料コンテナから反応原料を供給されて触媒反応を起こす空間の反応器チューブと、
前記反応原料と接触してガス発生を促進させるものであって、前記反応器チューブ内に配される多孔性の触媒層と、
前記反応器チューブに連結されて前記反応器チューブで生成された反応生成物を収集する生成物コンテナと、を備え、
前記反応器チューブ内には、コンベクションホールが前記反応器チューブを長手方向に貫設されて反応生成物を排出させることを特徴とする水素発生器。
【請求項１２】
前記反応原料は、水素化ホウ素ナトリウム溶液であることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項１３】
前記反応器チューブで起こる反応は、発熱反応であることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項１４】
前記反応器チューブは、中空円筒形であることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項１５】
前記触媒層は、多孔性マトリックス状であることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項１６】
前記触媒層には、少なくとも一つの中空が形成され、前記中空が前記コンベクションホールをなすことを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項１７】
前記触媒層は、前記反応器チューブより狭い円筒形であり、前記反応器チューブと前記触媒層との間の空間が前記コンベクションホールをなすことを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項１８】
前記反応器チューブの外面を覆い包むように配された絶縁層をさらに備えることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項１９】
前記反応原料コンテナから反応原料を供給されて前記反応器チューブに再供給するものであって、前記反応原料コンテナと前記反応器チューブとの間の位置で前記反応器チューブの下端部に分離可能に密着されるように配される制御部をさらに備えることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項２０】
前記制御部は、前記反応原料コンテナから流入された反応原料を前記反応器チューブ内に移送するベローズと、
前記反応器チューブの下端部に分離可能に密着配置されるものであって、液状の反応原料を吸収して前記触媒層に移送する液体吸収パッドと、を備え、
前記ベローズは、前記反応器チューブ内の圧力の大きさによって伸縮されることによって、前記液体吸収パッドを前記反応器チューブの下端部に密着または分離させることを特徴とする請求項１９に記載の水素発生器。
【請求項２１】
前記反応原料コンテナと前記反応器チューブとの間に反応原料移送管をさらに備え、前記反応原料移送管は、前記反応原料コンテナから順次に開閉弁と逆流防止弁とを備えることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項２２】
前記生成物コンテナに連結されて前記生成物コンテナのガスを外部に排出させるガス排出管をさらに備え、前記生成物コンテナと前記ガス排出間との間に気液分離膜をさらに備えることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項２３】
前記反応原料コンテナは、前記ハウジングで取り囲まれた内部空間であることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項２４】
前記反応原料コンテナは、前記ハウジング内に別途配置された柔軟性膜であることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【請求項２５】
前記生成物コンテナは、前記ハウジング内に別途配置された柔軟性膜であることを特徴とする請求項１１に記載の水素発生器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱サイホン反応器及びそれを備えた水素発生器に係り、さらに詳細には、自己運転能力を備えた熱サイホン反応器及びそれを備えた水素発生器に関する。
【背景技術】
【０００２】
水素及び酸素のような技術的に重要なガスは、エネルギー、化学、及びバイオ技術分野での広範囲な使用によって多くの注目を受けてきた。既存に、これらのガスを量産する方法及び分離する方法は、公知のものであるが、これらのガスを小規模に生産及び分離する方法は、コストの効率性及び高効率の側面で依然として挑戦的な課題として残っている。
【０００３】
一般的に、燃料電池やその他の水素を必要とする装置に水素を供給する方法としては、気体水素を高圧保存した後に供給する方法、水素を液化保存した後に気化して供給する方法、炭化水素を改質して水素を生成した後に供給する方法、及び水素保存合金に水素を吸着させた後にこれを脱着させて供給する方法が知られている。
【０００４】
一般的に、直接保存方法が気体及び液体形態の純粋な水素を保存するために使われる。このような方法は、非常に高い圧力及び／または非常に低い温度で耐えられる特殊で耐久性のある容器を必要とする。
【０００５】
また、他の一般的な水素発生方法は、触媒水蒸気改質器を使用することであるが、前記触媒水蒸気改質器は、炭化水素を水素と二酸化炭素とに転換させるものである。この方法の主な短所は、改質による時間遅延及び、一酸化炭素及び二酸化炭素のような所望しない副産物が生成されるということである。また、水素保存のための吸着方法は、単位体積当たり低い水素密度、物質の劣化、及び脱着による時間遅延を含んで多くの問題点を有する。最近に、触媒を使用して水素化ホウ素ナトリウム溶液から水素を発生させる方法が当該技術分野で大きく注目されているが、この方法は、正常運転条件下で安定性があるだけでなく、安全で制御可能な方法によって水素を放出しうるという利点を有する。水素発生のために水素化ホウ素ナトリウム溶液を使用するいくつかの利点にも拘わらず、この技術を利用する水素発生システムは、高効率、設置空間の縮小、便利性の側面でさらなる発展が要求される。
【０００６】
従来のガス発生装置は、度々原料移送のために使われるポンプ及び熱源のような補助装置を備える。このような補助装置は、エネルギー利用効率を全体的に低下させるという問題点がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、自己運転能力を備えた熱サイホン反応器及びそれを備えた水素発生器を提供することである。
【０００８】
本発明の他の目的は、運転コストを低減しうる熱サイホン反応器及びそれを備えた水素発生器を提供することである。
【０００９】
本発明のさらに他の目的は、設置空間を縮小しうる熱サイホン反応器を備えた水素発生器を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明によれば、反応原料が流入されて触媒反応が起きる空間の反応器チューブと、前記反応原料と接触してガス発生を促進させるものであって、前記反応器チューブ内に配される多孔性の触媒層と、を備え、前記反応器チューブ内には、コンベクションホールが前記反応器チューブを長手方向に貫設されて反応生成物を排出させることを特徴とする熱サイホン反応器が提供される。
【００１１】
本発明の一実施形態によれば、前記反応原料は、水素化ホウ素ナトリウム溶液である。
【００１２】
本発明の他の実施形態によれば、前記反応器チューブで発生するガスは、水素である。
【００１３】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記反応器チューブで起こる反応は、発熱反応である。
【００１４】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記反応器チューブは、中空円筒形である。
【００１５】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記触媒層は、多孔性マトリックス状である。
【００１６】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記触媒層には、少なくとも一つの中空が形成され、前記中空が前記コンベクションホールをなす。
【００１７】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記触媒層は、前記反応器チューブより狭い円筒形であり、前記反応器チューブと前記触媒層との間の空間が前記コンベクションホールをなす。
【００１８】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記反応器チューブの外面を覆い包むように配された絶縁層をさらに備える。
【００１９】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記反応器チューブの下端部に分離可能に密着配置されるものであって、液状の反応原料を吸収して前記触媒層に移送する液体吸収パッドをさらに備える。
【００２０】
また、本発明によれば、ハウジングと、前記ハウジング内に配された反応原料コンテナと、前記反応原料コンテナに連結されて前記反応原料コンテナから反応原料を供給されて触媒反応を起こす空間の反応器チューブと、前記反応原料と接触してガス発生を促進させるものであって、前記反応器チューブ内に配される多孔性の触媒層と、前記反応器チューブに連結されて前記反応器チューブで生成された反応生成物を収集する生成物コンテナと、を備え、前記反応器チューブ内には、コンベクションホールが前記反応器チューブを長手方向に貫設されて反応生成物を排出させることを特徴とする水素発生器が提供される。
【００２１】
本発明の一実施形態によれば、前記反応原料コンテナから反応原料を供給されて前記反応器チューブに再供給するものであって、前記反応原料コンテナと前記反応器チューブとの間の位置で前記反応器チューブの下端部に分離可能に密着されるように配される制御部をさらに備える。
【００２２】
本発明の望ましい実施形態によれば、前記制御部は、前記反応原料コンテナから流入された反応原料を前記反応器チューブ内に移送するベローズと、前記反応器チューブの下端部に分離可能に密着配置されるものであって、液状の反応原料を吸収して前記触媒層に移送する液体吸収パッドと、を備え、前記ベローズは、前記反応器チューブ内の圧力の大きさによって伸縮されることによって、前記液体吸収パッドを前記反応器チューブの下端部に密着または分離させる。
【００２３】
本発明の他の実施形態によれば、前記反応原料コンテナと前記反応器チューブとの間に反応原料移送管をさらに備え、前記反応原料移送管は、前記反応原料コンテナから順次に開閉弁と逆流防止弁とを備える。
【００２４】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記生成物コンテナに連結されて前記生成物コンテナのガスを外部に排出させるガス排出管をさらに備え、前記生成物コンテナと前記ガス排出管との間に気液分離膜をさらに備える。
【００２５】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記反応原料コンテナは、前記ハウジングで取り囲まれた内部空間である。
【００２６】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記反応原料コンテナは、前記ハウジング内に別途配置された柔軟性膜である。
【００２７】
本発明のさらに他の実施形態によれば、前記生成物コンテナは、前記ハウジング内に別途配置された柔軟性膜である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
以下、添付された図面を参照して、本発明の一実施形態について詳細に説明する。
【００２９】
図１Ａないし図１Ｃは、本発明の多様な実施形態による熱サイホン反応器の断面を示す図面である。すなわち、熱サイホン反応器の横断面図及び縦断面図が各図面の上下部に示されている。
【００３０】
図１を参照すれば、本実施形態による熱サイホン反応器６は、反応器チューブ１、触媒層３、コンベクションホール４、液体吸収パッド５、及び絶縁層２を備える。
【００３１】
熱サイホン反応器６は、“熱サイホン効果”を利用する反応器を称す。ここで、“熱サイホン効果”とは、熱伝逹による自然対流のため、流体の流れを誘発する現象と知られている。ほとんどの熱サイホン効果の使用は、太陽電池及び水循環装置の技術分野で発見される。このような熱サイホン効果と触媒反応工程との組合わせは、無ポンプ触媒反応器を創出させうる。熱サイホン効果を化学反応器に適用した事例は、まだなかった。これと関連して、本発明は、外部電源なしにも高い転換率を有する熱サイホン反応器及びそれを備える水素発生器に関する。
【００３２】
反応器チューブ１は、反応原料が流入されて触媒反応が起きる空間である。このような反応器チューブ１は、ステンレススチールなど任意の公知の材質で形成される。本実施形態で、反応器チューブ１は、中空円筒形であるが、本発明は、これに限定されず、四角形、五角形など他の多様な形態に形成される。本実施形態で、反応原料は、水素化ホウ素ナトリウム溶液であり、これは、水素ガスを発生させるためのものである。しかし、このような反応原料は、水素ガスを発生させうるかぎり、他の多様な物質が使われる。ここで、触媒反応とは、触媒が作用して起きる反応を称し、触媒とは、化学反応で自身は何の反応が起きないが、他の物質の反応を促進または遅延させる物質を称す。
【００３３】
触媒層３は、反応原料と接触してガス発生を促進させるものであって、反応器チューブ１内に配される。このような触媒層３は、多孔性マトリックス状であることが望ましいが、本発明がこれに限定されるものではない。すなわち、触媒層３は、多孔性金属、多孔性金属酸化物、多孔性金属ホウ化物、多孔性媒体に含浸された均質触媒、セラミック物質、無機酸、有機酸、シリカ、アルミナ、ゼオライト、ガラス、織物、織布、不織布、セメント、及びこれらの混合物でありうる。触媒層３には、図１Ａ及び図１Ｂに示したように、少なくとも一つの中空が形成されるが、前記中空は、反応生成物を排出させるコンベクションホール４をなす。図１Ａは、触媒層３内に一つの中空が形成されて一つのコンベクションホール４をなす場合であり、図１Ｂは、触媒層３内に三つの中空が形成されて三つのコンベクションホール４をなす場合である。すなわち、図１Ａ及び図１Ｂは、触媒層３内にコンベクションホール４が形成された場合を示す図面である。図１Ｃを参照すれば、触媒層３は、反応器チューブ１より狭い円筒形であり、反応器チューブ１と触媒層３との間の空間がコンベクションホール４をなす。すなわち、この場合、反応器チューブ１内に反応器チューブ１より狭い（すなわち、直径が小さい）触媒層３が反応器チューブ１と相互同心円をなして配されるので、これらの間に余裕空間が生じ、この余裕空間がコンベクションホール４をなす。コンベクションホール４の数及びサイズは、ガスの流速、及びガスと副産物との種類によって変化する。図１Ａないし図１Ｃに示したように、コンベクションホール４は、反応器チューブ１を長手方向に貫設される。
【００３４】
液体吸収パッド５は、反応器チューブ１の下端部１ａに分離可能に密着配置される。ここで、分離可能に密着配置されるというのは、反応器チューブ１内の圧力が所定の基準値より低ければ、液体吸収パッド５が反応器チューブ１に密着され、前記圧力が所定の基準値より高ければ、液体吸収パッド５が反応器チューブ１から分離されることを意味する。このように、液体吸収パッド５が反応器チューブ１に密着または分離される原理については、後述する。このような液体吸収パッド５は、液状の反応原料を吸収して触媒層３へ移送する機能を担当する。また、液体吸収パッド５は、反応器チューブ１からガス及び副産物の逆流を防止する機能を担当する。液体吸収パッド５は、合成または天然繊維や織物、スポンジ、多孔性セラミック、多孔性金属、多孔性高分子、及びこれらの混合物でありうる。
【００３５】
絶縁層２は、反応器チューブ１の外面を覆い包むように配される。絶縁層２は、反応器チューブ１と外気との間の熱伝逹を遮断して反応器チューブ１内の熱が外部に放出させないためのものである。このような絶縁層２としては、断熱特性に優れた任意の公知の物質が使われる。
【００３６】
以下、前記のような構成を有する熱サイホン反応器６の作動原理を説明する。
【００３７】
まず、液体吸収パッド５に反応原料が吸入される。
【００３８】
次いで、反応原料は、毛細管現象及び湿潤現象によって液体吸収パッド５と接触する触媒層３へ移送される。
【００３９】
反応原料は、触媒層３と接触しつつ反応を起こす。このような反応は、主に発熱反応として反応器チューブ１内の温度を上昇させる。反応器チューブ１で生成された熱によって反応器チューブ１と液体吸収パッド５との間に温度傾斜が生じて反応器チューブ１の内部への反応原料移送が加速化される。触媒反応から生成された熱が反応器６の自己運転に不十分な場合には、反応器６が外部熱源（図示せず）によって加熱されることもある。ここで、自己運転は、反応原料がポンプなしに熱サイホン効果によって反応器チューブ１内に自動的に移送されることを称す。反応器チューブ１内の温度は、反応器チューブ１の外面を覆い包むように配された絶縁層２によって維持される。
【００４０】
反応器チューブ１内で触媒反応が進められつつ、多量の反応原料がガス及び副産物に転換される。
【００４１】
次いで、生成されたガス及び副産物、そして未反応の反応原料は、コンベクションホール４を通じて反応器６の外部に排出される。
【００４２】
図２は、本発明の実施形態による熱サイホン反応器を備えた水素発生器の一実施形態を示す図面であり、図３Ａ及び図３Ｂは、図２の制御部の構造及び動作原理を説明するための図面である。先に図示された図面と同じ参照符号は、同じ部材または同じ部材の部分を表す。
【００４３】
図２、図３Ａ、及び図３Ｂを参照すれば、本実施形態による水素発生器は、ハウジング７、反応原料コンテナ１６、制御部１１、熱サイホン反応器６、生成物コンテナ１２、及び気液分離膜１５を備える。
【００４４】
ハウジング７は、反応原料と反応生成物とを保存する場所であって、金属または非金属を含む。
【００４５】
反応原料コンテナ１６は、反応原料を保存する場所であって、ハウジング７内に設置される。反応原料コンテナ１６は、柔軟性膜で形成されることが望ましい。これにより、反応過程で反応原料が消耗されるにつれて前記コンテナ１６の体積が小さくなる一方、ハウジング７内の余裕空間は増大する。反応原料コンテナ１６の一側には、反応原料注入管１０が連結されて弁９を通じて反応原料が注入される。
【００４６】
制御部１１は、反応原料移送管１３を通じて反応原料コンテナ１６に連結されて反応原料コンテナ１６から反応原料を供給され、これを後述する熱サイホン反応器６に再供給する機能を担当する。このような制御部１１は、ベローズ１７と液体吸収パッド５とを備える。ベローズ１７は、後述する熱サイホン反応器６内の圧力の大きさによって伸縮されることによって、液体吸収パッド５を熱サイホン反応器６の下端部６ａに密着させるか、またはこれから分離させる機能を担当する。ベローズ１７は、シリコンまたはゴムなど任意の公知の物質で形成される。図３Ａは、制御部１１、すなわち、具体的に液体吸収パッド５が熱サイホン反応器６の下端部６ａに密着されて前記反応器６内への反応原料の供給が続く状態を示す図面であり、図３Ｂは、制御部５が熱サイホン反応器６の下端部６ａから分離されて前記反応器６内への反応原料の供給が中断された状態を示す図面である。図３Ａは、熱サイホン反応器６内の圧力が所定の基準値以内である場合であり、図３Ｂは、前記圧力が前記基準値を超えた場合である。
【００４７】
熱サイホン反応器６は、図１Ａないし図１Ｃのように、反応器チューブ、触媒層、コンベクションホールで構成されており、これらの構成要素は、前述した通りであるので、ここでは詳細な説明を省略する。
【００４８】
生成物コンテナ１２は、熱サイホン反応器６から生成された反応生成物を保存する場所であって、ハウジング７内に設置される。生成物コンテナ１２は、生成物移送管１４を通じて熱サイホン反応器６、すなわち、具体的に反応器チューブ１と連結されて前記反応器チューブで生成された反応生成物を供給される。生成物コンテナ１２は、柔軟性膜で形成されることが望ましい。これにより、反応過程で反応生成物が増加するにつれて、前記コンテナ１２は、体積が増大する一方、ハウジング７内の余裕空間は、減少する。
【００４９】
気液分離膜１５は、生成物コンテナ１２の一側面に配されて生成物からガスのみを分離する機能を担当する。生成物コンテナ１２に含まれた水素などのガスは、気液分離膜１５を通過した後にガス排出管８を通じて外部に排出される。
【００５０】
以下、前記構成のような水素発生器の作動原理を詳細に説明する。
【００５１】
まず、反応原料コンテナ１６から反応原料が反応原料移送管１３を通じて制御部１１に供給される。
【００５２】
次いで、制御部１１に供給された反応原料は、ベローズ１３と液体吸収パッド５とを順次に経て熱サイホン反応器６に流入され、ここで、触媒反応によってガス及び副産物に転換される。
【００５３】
ガス、副産物、及び未反応の反応原料で構成された反応生成物は、熱サイホン反応器６から排出されて生成物移送管１４を通じて生成物コンテナ１２に流入される。生成物移送管１４には、ここでは、図示されていないが、逆流防止弁がさらに設置されることが望ましい。
【００５４】
生成物コンテナ１２の反応生成物に含まれた水素などのガスは、気液分離膜１５を通過した後にガス排出管８を通じて外部に排出される。一方、ガス外の液体及び固体は、前記分離膜１５を通過できず、生成物コンテナ１２に残留する。
【００５５】
一方、反応時間の経過によって、反応原料が消耗されて反応原料コンテナ１６の体積は減り、逆に、反応生成物が増加して生成物コンテナ１２の体積は増大する。このように、両コンテナ１２,１６の体積が相互逆方向に増減するにつれて、ハウジング７内の全体余裕空間が急減現象を防止し、これにより、水素発生器全体の設置空間が大幅に減る効果が得られる。
【００５６】
また、他の一方、反応時間が経過して反応生成物が多発すれば、熱サイホン反応器６の圧力が上昇する。この場合、前記圧力が所定の基準値を超えれば、制御部１１内のベローズ１７が収縮しつつ、ベローズ１７と結合されている液体吸収パッド５が熱サイホン反応器６から分離される。したがって、熱サイホン反応器６への反応原料の供給が中断され、反応がそれ以上起きない。液体吸収パッド５が熱サイホン反応器６から分離されれば、反応器圧力が瞬時に大気圧まで落ちるので、ベローズ１７は、再び元状態に復元され、液体吸収パッド５は、熱サイホン反応器６に再び密着される。したがって、熱サイホン反応器６への反応原料の供給が再開され、反応が再び起きる。
【００５７】
実験例
（熱サイホン反応器の製造）
ステンレススチールで形成された反応器チューブ１内にコバルト−鉄混合金属触媒層３を充填した後に熱酸化反応させることによって、熱サイホン反応器６を製造した。反応器チューブ１は、長さが６ｃｍであり、幅が１／２インチであった。触媒層３は、図１Ａに示したように、一つの中空円筒形であって、中空、すなわち、コンベクションホール４は、直径が０.５ｃｍに形成された。触媒層３が充填された反応器チューブ１を６００℃の温度で空気中で２時間加熱した。代案として、触媒層３が充填された反応器チューブ１をブタントーチで１０ないし２０分間加熱することもできる。
【００５８】
（水素生成実験）  
水素の流速を測定するために水素生成実験を行った。まず、Ｃｏ／Ｆｅ混合金属酸化物金属層３を備える熱サイホン反応器６を反応槽に装着し、この反応槽に２０ｗｔ％のＮａＢＨ４、５ｗｔ％のＮａＯＨ、及び７５ｗｔ％の蒸溜水を含有する水素化ホウ素ナトリウム溶液５０ｍｌを添加することによって実験を行った。一旦、反応が始まれば、水素化ホウ素ナトリウム溶液が外部ポンプなしにも反応器６の一側内部に自動的に供給された。水素、水、及び固体廃棄物は、反応器６の他側に排出された。水素の流速は、ＰＣ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ Ｃｏｍｐｕｔｅｒ）と連結された質量流量計を使用して測定した。図４は、本実験によって生成される水素の生成速度を経時的に示すグラフである。図４を参照すれば、反応初期には、水素生成速度が１,０００ｍｌ／ｍｉｎまで急に上昇したが、約４００秒が経過した以後からは、約２００ｍｌ／ｍｉｎの一定の流速に維持されると現れた。
【００５９】
図５は、本発明の実施形態による熱サイホン反応器を備えた水素発生器の他の実施形態を示す図面である。
【００６０】
本実施形態による水素発生器は、ハウジング１０７、反応原料コンテナ１１６、開閉弁１１１、逆流防止弁１１８、熱サイホン反応器１０６、生成物コンテナ１１２、及び気液分離膜１１５を備える。
【００６１】
ハウジング１０７の一側には、反応原料注入管１１０が連結されている。
【００６２】
反応原料コンテナ１１６は、ハウジング１０７で取り囲まれた内部空間で構成される。すなわち、本実施形態で、反応原料コンテナ１１６は、ハウジング１０７の内部に別途に設置された構造物ではない、ハウジング１０７の内部空間それ自体である。
【００６３】
開閉弁１１１と逆流防止弁１１８とは、反応原料コンテナ１１６と熱サイホン反応器１０６とを連結する反応原料移送管１１３に配置されて、熱サイホン反応器１０６に反応原料を供給する機能を担当する。逆流防止弁１１８は、熱サイホン反応器１０６で生成された反応生成物の反応原料コンテナ１１６側への逆流を防止する。
【００６４】
熱サイホン反応器１０６は、図１Ａないし図１Ｃのように、反応器チューブ、触媒層１０３、コンベクションホールで構成されており、これらの構成要素は、前述した通りであるので、ここでは詳細な説明を省略する。
【００６５】
生成物コンテナ１１２は、熱サイホン反応器１０６から生成された反応生成物を保存する場所であって、ハウジング１０７内に設置される。生成物コンテナ１１２は、順次に副産物移送管１１９及び生成物移送管１１４を通じて熱サイホン反応器１０６と連結されて反応生成物を供給される。生成物コンテナ１１２は、柔軟性膜で形成されることが望ましい。これにより、前記コンテナ１１２は、その内部の生成物が増加するにつれて体積が増大し、ハウジング１０７内の余裕空間は減少する。副産物移送管１１９は、生成物移送管１１４から分岐される。
【００６６】
気液分離膜１１５は、生成物移送管１１４の後端部、すなわち、副産物移送管１１９が分岐された位置以後に配置されて、反応生成物からガスのみを分離する機能を担当する。反応生成物に含まれた水素などのガスは、気液分離膜１１５を通過した後にガス排出管１０８を通じて外部に排出される。
【００６７】
以下、前記構成のような水素発生器の作動原理を詳細に説明する。
【００６８】
まず、反応原料が反応原料コンテナ１１６から反応原料移送管１１３に流入される。
【００６９】
次いで、反応原料移送管１１３に流入された反応原料は、開閉弁１１１と逆流防止弁１１８とを順次に経て熱サイホン反応器１０６に流入され、ここで、触媒反応によってガス及び副産物に転換される。
【００７０】
ガス、副産物、及び未反応の反応原料で構成された反応生成物は、熱サイホン反応器１０６から排出されて順次に生成物移送管１１４及び副産物移送管１１９を通じて生成物コンテナ１１２に流入される。
【００７１】
生成物コンテナ１１２内の反応生成物に含まれた水素などのガスは、気液分離膜１１５を通過した後にガス排出管１０８を通じて外部に排出される。一方、ガス外の液体及び固体は、前記分離膜１１５を通過できず、生成物コンテナ１１２に残留する。
【００７２】
一方、反応時間の経過によって反応原料が消耗されて反応原料コンテナ１１６内の反応原料の体積は減少し、逆に、反応生成物が増加して生成物コンテナ１１２の体積は増大する。このように、両コンテナ１１２,１１６の体積が相互逆方向に増減するにつれて、ハウジング１０７内の全体余裕空間が急減現象を防止し、これにより、水素発生器全体の設置空間が大幅に減る効果が得られる。
【００７３】
さらに他の一方、反応時間が経過して反応生成物が多量発生すれば、熱サイホン反応器１０６の圧力が上昇する。この場合、前記圧力が所定の基準値を超えて逆流防止弁１１８の一面、すなわち、前記反応器１０６側の面に加えられれば、逆流防止弁１１８が閉鎖される効果をもたらす。したがって、この場合、熱サイホン反応器１０６への反応原料の供給が中断され、反応がそれ以上起きない。一方、熱サイホン反応器１０６から排出された反応生成物のうち水素などのガスは、気液分離膜１１５を通じて外部に排出されるので、経時的に熱サイホン反応器１０６内の圧力は、順次に低下する。したがって、逆流防止弁１１８の一面、すなわち、前記反応器１０６側の面に加えられた圧力も、経時的に順次低下して逆流防止弁１１８が再び開放される。したがって、熱サイホン反応器１０６への反応原料の供給が再開され、反応が再び起きる。
【００７４】
前記のような構成を有する本発明の一実施形態による熱サイホン反応器及びそれを備えた水素発生器は、ポンプが不要な自己運転が可能であり、水素発生量を自動調節しうるので、全体的な運転コストを低減しうる効果も得られる。
【００７５】
本発明によれば、自己運転能力を備えた熱サイホン反応器及びそれを備えた水素発生器が提供されうる。
【００７６】
また、本発明によれば、運転コストを低減する熱サイホン反応器及びそれを備えた水素発生器が提供されうる。
【００７７】
また、本発明によれば、設置空間を縮小する熱サイホン反応器を備えた水素発生器が提供されうる。
【００７８】
本発明は、図面に示した実施形態を参照して説明されたが、それは、例示的なものに過ぎず、当業者ならば、これから多様な変形及び均等な他の実施形態が可能であるということが分かるであろう。したがって、本発明の真の技術的保護範囲は、特許請求の範囲の技術的思想によって決定されねばならない。
【図面の簡単な説明】
【００７９】
【図１Ａ】本発明の多様な実施形態による熱サイホン反応器の断面を示す図面である。
【図１Ｂ】本発明の多様な実施形態による熱サイホン反応器の断面を示す図面である。
【図１Ｃ】本発明の多様な実施形態による熱サイホン反応器の断面を示す図面である。
【図２】本発明の実施形態による熱サイホン反応器を備えた水素発生器の一実施形態    を示す図面である。
【図３Ａ】図２の制御部の構造及び動作原理を説明するための図面である。
【図３Ｂ】図２の制御部の構造及び動作原理を説明するための図面である。
【図４】本発明の一実施形態による熱サイホン反応器を利用する実験によって生成さ    れた水素の生成速度を経時的に示すグラフである。
【図５】本発明の実施形態による熱サイホン反応器を備えた水素発生器の他の実施形    態を示す図面である。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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