(57)【要約】四フッ化炭素含量が１０ｐｐｍ以下である、高度に精製された三フッ化窒素を、四フッ化炭素不純物を含む液状の粗三フッ化窒素を３５〜４５ａｔｍの圧力下で沸騰させることによって、液状の粗三フッ化窒素から四フッ化炭素を気化させて除去することにより有効に得ることができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
四フッ化炭素不純物を含む液状の粗三フッ化窒素を３５〜４５ａｔｍの圧力下で沸騰させることによって該液状の粗三フッ化窒素から四フッ化炭素を気化させて除去することを包含する、液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項２】
前記液状の粗三フッ化窒素を−３８℃〜−５０℃の温度で沸騰させる、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項３】
前記沸騰させる工程の間、不活性ガスを液状の三フッ化窒素中でバブリングさせる、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項４】
前記沸騰させる工程の間、気化されたガス状の四フッ化炭素を、充填塔またはトレイを用いて収集し脱気させる、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項５】
前記液状の粗三フッ化窒素中の四フッ化炭素含量が１０〜１００ｐｐｍである、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項６】
精製後液状三フッ化窒素中の四フッ化炭素含量が１０ｐｐｍ未満である、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微量の四フッ化炭素で汚染された三フッ化窒素を効率的に精製する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
三フッ化窒素（ＮＦ３）は、電子部品産業でＣＶＤ（化学蒸着）素子をクリーニングする段階又は半導体をエッチングする段階において広く用いられるものであり、そしてこれは一般的にフッ素（Ｆ２）をアンモニア（ＮＨ３）および／またはアンモニウム塩と反応させるか、又はフッ化アンモニウムを直接電気分解することによって製造される。このような方法によって得られた三フッ化窒素は約１０〜１００ｐｐｍの四フッ化炭素（ＣＦ４）不純物を含有する。
【０００３】
近年用いられる超高純度の三フッ化窒素の四フッ化炭素含量は１０ｐｐｍ以下であることが求められている。
【０００４】
しかし、三フッ化窒素及び四フッ化炭素の沸点はそれぞれ−１２９℃及び−１２８℃であって、温度差は１℃しかなくこれらの沸点は非常に近似しており、また、これらの分子の大きさ及び極性も類似しているため、通常の産業的蒸留または吸着工程で三フッ化窒素から四フッ化炭素を除去することは非常に困難であった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従って、本発明の目的は、微量の四フッ化炭素で汚染された液状の三フッ化窒素から四フッ化炭素を除去ことによって前記三フッ化窒素を効率的に精製する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記目的を果たすことを目的として、本発明は、四フッ化炭素不純物を含む液状の粗三フッ化窒素を３５〜４５ａｔｍの圧力下で沸騰させることによって前記液状の粗三フッ化窒素から四フッ化炭素を気化させて除去することを包含する、液状の粗三フッ化窒素の精製方法を提供する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の方法によれば、四フッ化炭素含量が１０ｐｐｍ以下である超高純度の三フッ化窒素を効率的且つ経済的に得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明の精製方法は、四フッ化炭素不純物を含む液状の粗三フッ化窒素を３５〜４５ａｔｍの圧力下で沸騰させることによって、溶解した四フッ化炭素をその中から気化させることを特徴とする。
【０００９】
沸騰させる工程の間、圧力が３５ａｔｍより低いと四フッ化炭素が十分に気化せず、４５ａｔｍより高いと比較的に多量の三フッ化窒素が四フッ化炭素と共に気化する傾向がある。従って、前記圧力範囲を外れる場合、粗三フッ化窒素から四フッ化炭素を分離することが困難になる。
【００１０】
本発明による精製において、沸騰及び脱気の目的を達成するために通常用いられる槽型反応器（vessel-type reactor）を使用してよい。気化されたガス状の四フッ化炭素を効率的に除去するために、ヘリウム、窒素及びこれらの混合物のような不活性ガスを前記反応器の底部に供給して沸騰している三フッ化窒素液体中でバブリングさせることによって、反応器からガス状の四フッ化炭素を放出することができる。または、前記反応器の気相部に充填塔(ｔｏｗｅｒ)またはトレイ（ｔｒａｙ）を設けて、四フッ化炭素気体を収集し脱気させることができる。
【００１１】
本発明の方法において、液状の三フッ化窒素の沸騰を−３８℃〜−５０℃の温度で行うことが好ましい。
【００１２】
本発明の精製に用いられ得る好適な液状の粗三フッ化窒素は、約１０〜１００ｐｐｍの四フッ化炭素を含有するものであり、このような粗三フッ化窒素は、フッ素（Ｆ２）をアンモニア（ＮＨ３）および／またはアンモニウム塩と反応させるか、またはフッ化アンモニウムを直接電気分解することによって製造され得る。
【００１３】
前述したように、本発明は、四フッ化炭素含量が１０ｐｐｍ未満である超高純度の三フッ化窒素を簡単且つ効率的に製造できる方法を提供する。
【００１４】
以下、下記実施例により本発明をさらに詳細に説明する。但し、下記実施例は、本発明を例示するためのものに過ぎず、本発明の範囲を制限することはない。
【実施例】
【００１５】
実施例１
４７ｐｐｍの四フッ化炭素を含有する液状の三フッ化窒素を、３８ａｔｍの圧力に設定された５０リットルの槽型反応器（ＳＵＳ３１６Ｌ）に１時間当り４.３ｋｇの速度で供給しながら、−４５℃で沸騰させて気化させることによって四フッ化炭素を除去した。この時、液体表面を反応器容量の５０％に当る位置に調節しながら１時間当り４.１ｋｇの速度で精製された三フッ化窒素を回収した。このようにして得られた精製された三フッ化窒素の四フッ化炭素含量は５.８ｐｐｍであった。
【００１６】
実施例２
１２ｐｐｍの四フッ化炭素を含有する液状の三フッ化窒素を、４２ａｔｍの圧力に設定された５０リットルの槽型反応器に１時間当り５.７ｋｇの速度で供給しながら、−３９℃で沸騰させて気化させることによって四フッ化炭素を除去した。この時、液体表面を反応器容量の５０％に当る位置に調節しながら１時間当り５.３ｋｇの速度で精製された三フッ化窒素を回収した。前記反応器の気相部に高さ１０００ｍｍの充填塔を設置した。このようにして得られた精製された三フッ化窒素の四フッ化炭素含量は０.８ｐｐｍであった。
【００１７】
比較例１
４３ｐｐｍの四フッ化炭素を含有する液状の三フッ化窒素を、３３ａｔｍの圧力に設定された５０リットルの槽型反応器に１時間当り４.８ｋｇの速度で供給しながら、−５０℃で沸騰させて気化させることによって四フッ化炭素を除去した。この時、液体表面を反応器容量の５０％に当る位置に調節しながら１時間当り４.１ｋｇの速度で精製された三フッ化窒素を回収した。このようにして得られた精製された三フッ化窒素の四フッ化炭素含量は４６ｐｐｍであった。
【００１８】
比較例２
３９ｐｐｍの四フッ化炭素を含有する液状の三フッ化窒素を、４８ａｔｍの圧力に設定された５０リットルの槽型反応器に１時間当り４.８ｋｇの速度で供給しながら、−３５℃で沸騰させて気化させることによって四フッ化炭素を除去した。この時、１時間当り４.２ｋｇの速度で精製された三フッ化窒素を回収した。この場合、液体表面を反応器容量の特定水準で維持することはできなかった。このようにして得られた精製された三フッ化窒素の四フッ化炭素含量は４０ｐｐｍであった。
【００１９】
以上、本発明を特定実施態様と関連付けて説明したが、添付した特許請求の範囲によって定義される本発明の範疇内で当該分野の当業者は本発明を多様に変形及び変化することができる。
【手続補正書】
【提出日】平成20年3月6日(2008.3.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
四フッ化炭素不純物を含む液状の粗三フッ化窒素を３５〜４５ａｔｍの圧力下で−３８℃〜−５０℃の温度で沸騰させることによって該液状の粗三フッ化窒素から四フッ化炭素を気化させて除去することを包含する、液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項２】
前記沸騰させる工程の間、不活性ガスを液状の三フッ化窒素中でバブリングさせる、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項３】
前記沸騰させる工程の間、気化されたガス状の四フッ化炭素を、充填塔またはトレイを用いて収集し脱気させる、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項４】
前記液状の粗三フッ化窒素中の四フッ化炭素含量が１０〜１００ｐｐｍである、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【請求項５】
精製後液状三フッ化窒素中の四フッ化炭素含量が１０ｐｐｍ未満である、請求項１に記載の液状の粗三フッ化窒素の精製方法。
【国際調査報告】
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2009506977.tif 000004