(57)【要約】  燃料電池で使用する一体化電極アセンブリ（９）は、第１のＧＤＬ（２３）、ＰＥＭ（２８）、および第２のＧＤＬ（１２）を、前記ＰＥＭと前記各ＧＤＬとの間に配置された電極触媒（２７，３０）とともに有し、これら各層（２３，２７，３０，１２）は、流体シール（１３）を形成するように一体化電極アセンブリ（ＵＥＡ）の各縁部から十分な距離まで熱可塑性ポリマーが含浸される。ＵＥＡは、前記各層（２３，２７，２８，３０，１２）の一部またはすべてから構成されるサンドイッチ体を製造することを含むプロセスによって形成されるとともに、熱可塑性ポリマーフィルム（２２，２５，３２，３５）が、シールを形成するのに十分な距離で前記サンドイッチ体の縁部から内側に延びており、前記熱可塑性ポリマーフィルムは、各電極と、隣接するＧＤＬとの間および／または各ＧＤＬと、サンドイッチ体の上面および底面にある分離フィルム（２１，３６）との間に配置される。保持固定具（１９）とアンビル（４０）との間で力によって圧縮されたサンドイッチ体は、前記熱可塑性ポリマーが溶融して、フィルム（２２および／または２５；３２および／または３５）を備えたＵＥＡの層（２３，２７，３０，１２）に浸透するようにするために、超音波振動によって加熱される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
１対の両面と複数の縁部を有する燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法であって、
プロトン交換膜電解質（２８）と、各々が該プロトン交換膜電解質表面の対応する一方の面に隣接するように配置された１対の電極触媒層（２７，３０）と、各々が上面および下面を有する１対のガス拡散層（２３，１２；２３ａ，１２ａ）と、を備えた多層サンドイッチ体であって、各々のガス拡散層が、熱可塑性ポリマーを有し、この熱可塑性ポリマーは、（ａ）ガス拡散層内に分散されるか、あるいは（ｂ）前記ガス拡散層の各々の（ｉ）前記上面か、または（ｉｉ）前記下面か、または（ｉｉｉ）前記上面および前記下面の両方に隣接するように熱可塑性ポリマーフィルム層状とされるか、のいずれかであることを特徴とし、前記熱可塑性ポリマーは、前記縁部から所定の距離だけ内側に延びて、前記一体化電極アセンブリの外周のまわりに流体縁部シールを形成することを特徴とする、多層サンドイッチ体を形成するステップと、
前記第１および第２の電極触媒層に前記ガス拡散層内の熱可塑性ポリマーを含浸させ、この熱可塑性ポリマーで結合するために、前記サンドイッチ体にクランプ力と超音波振動エネルギーを印加する（１９，４０）ステップと、
を備えた燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法。
【請求項２】
前記印加ステップは、前記熱可塑性ポリマーが前記電極触媒層を前記ガス拡散層と接合するようにするのに十分な振動エネルギーで、前記熱可塑性ポリマーを加熱することを含むことを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
前記形成ステップを（ａ）１度に１つの縁部で、または（ｂ）１度に２つ以上の縁部で行うことを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
【請求項４】
複数の縁部を有する燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法であって、
上面および下面を有する第１のガス拡散層（２３）と、第１の電極触媒（２７）と、（ａ）前記第１のガス拡散層の前記上面に配置された第１の熱可塑性ポリマーフィルム（２２）か、（ｂ）前記第１のガス拡散層の前記下面に配置された第２の熱可塑性ポリマーフィルム（２５）か、（ｃ）前記第１および第２の熱可塑性ポリマーフィルムの両方かのいずれかと、前記第１の電極触媒（２７）に隣接する第１の面を有するプロトン交換膜電解質（２８）と、前記プロトン交換膜電解質の第２の面に隣接する第２の電極触媒（３０）と、上面および下面を有する第２のガス拡散層（１２）と、（ｄ）前記第２のガス拡散層の前記上面に配置された第３の熱可塑性ポリマーフィルムか、（ｅ）前記第２のガス拡散層の前記下面に配置された第４の熱可塑性ポリマーフィルム（３５）か、（ｆ）前記第３および第４の熱可塑性ポリマーフィルムの両方かのいずれかと、を備えた多層サンドイッチ体であって、前記熱可塑性ポリマーフィルムは、前記縁部から所定の距離で内側に延びて、前記一体化電極アセンブリの外縁のまわりに流体縁部シールを形成することを特徴とする、多層サンドイッチ体を形成するステップと、
前記熱可塑性ポリマーが前記ガス拡散層および前記電極触媒に浸透し、これらを結合するようにするために、クランプ力および超音波振動エネルギーを前記サンドイッチ体に印加する（１９，４０）ステップと、
を備えた燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法。
【請求項５】
前記形成ステップを（ａ）１度に１つの縁部で、または（ｂ）１度に２つ以上の縁部で行うことを特徴とする請求項４に記載の製造方法。
【請求項６】
さらに、前記クランプ力および超音波振動エネルギーを印加する前に、分離フィルム（２１，３６）間に前記サンドイッチ体を配置することを特徴とする請求項４に記載の製造方法。
【請求項７】
複数の縁部を有する燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法であって、
第１の分離フィルム（２１）と、第１のガス拡散層（２３）と、第１の電極触媒（２７）と、（ａ）前記第１の分離フィルムと前記第１のガス拡散層の間に配置された第１の熱可塑性ポリマーフィルム（２２）か、（ｂ）前記第１のガス拡散層と前記第１の電極触媒の間に配置された第２の熱可塑性ポリマーフィルム（２５）か、（ｃ）前記第１および第２の熱可塑性ポリマーフィルムの両方かのいずれかと、前記第１の電極触媒（２７）に隣接する第１の面を有するプロトン交換膜電解質（２８）と、前記プロトン交換膜電解質の第２の面に隣接する第２の電極触媒（３０）と、第２のガス拡散層（１２）と、第２の分離フィルム（３６）と、（ｄ）前記第２の電極触媒と前記第２のガス拡散層の間に配置された第３の熱可塑性ポリマーフィルムか、（ｅ）前記第２のガス拡散層と前記第２の分離フィルムの間に配置された第４の熱可塑性ポリマーフィルム（３５）か、（ｆ）前記第３および第４の熱可塑性ポリマーフィルムの両方かのいずれかと、を備えた多層サンドイッチ体であって、前記熱可塑性ポリマーフィルムは、前記縁部から内側に延びて、前記一体化電極アセンブリの外縁のまわりに流体縁部シールを形成することを特徴とする多層サンドイッチ体を形成するステップと、
前記熱可塑性ポリマーが前記ガス拡散層および前記電極触媒に浸透し、これらを結合するようにするために、クランプ力および超音波振動エネルギーを前記サンドイッチ体に印加する（１９，４０）ステップと、
を備えた燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法。
【請求項８】
前記印加ステップは、前記熱可塑性ポリマーが前記電極触媒層を前記ガス拡散層と結合するようにするのに十分な振動エネルギーで、前記熱可塑性ポリマーを加熱することを含むことを特徴とする請求項７に記載の製造方法。
【請求項９】
前記形成ステップを（ａ）１度に１つの縁部で、または（ｂ）１度に２つ以上の縁部で行うことを特徴とする請求項７に記載の製造方法。
【請求項１０】
請求項１に記載の方法によって製造された燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）。
【請求項１１】
請求項４に記載の方法によって製造された燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）。
【請求項１２】
請求項７に記載の方法によって製造された燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）。
【請求項１３】
請求項１０に記載の複数の燃料電池アセンブリを有する燃料電池スタック。
【請求項１４】
超音波溶着によって一体化された燃料電池用一体化電極アセンブリ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カソードガス拡散層およびアノードガス拡散層のまわりに積層された、ポリエチレン、ポリプロピレン、または他の容易に溶融される高流動性樹脂などの熱可塑性ポリマーから構成されるフィルムを利用して製造される燃料電池用の一体化電極アセンブリ（ＵＥＡ）に関する。垂直方向の振動性圧力をかけるなどする超音波溶着を利用して、ＵＥＡ平面の縁部領域を加熱し、樹脂をガス拡散層および電極触媒に通して拡散させ、それによって、ＵＥＡの流体シールとして働く固体樹脂縁部を形成する。
【背景技術】
【０００２】
高分子のプロトン交換膜電解質（ＰＥＭ）を使用する燃料電池発電装置は、ＰＥＭの一方の側のカソード電極と、ＰＥＭの他方の側のアノード電極とを有し、周知のように、各電極は適切な触媒を有していて、水素および酸素の反応ガスを電気と水に変換する。反応物質は、水輸送プレートとも呼ばれる反応ガス流れ場プレートにより膜に到達し、そこから、基体とも呼ばれるガス拡散層（ＧＤＬ）に達する。ＧＤＬは、各電極の該当する側に隣接する。膜は通常、フッ化ポリマーとされ、ナフィオン（ＮＡＦＩＯＮ、登録商標）の名で売られているものなどがある。公知のように、電極は通常、ポリマーと貴金属の混合物である。
【０００３】
最近の革新技術では、膜の該当する側にアノードＧＤＬおよびカソードＧＤＬと電極とを含み、熱可塑性樹脂を使用して単一構造に一体化され、封止された一体化電極アセンブリ（ＵＥＡ）を製造することができる。熱可塑性樹脂は、高温のときにのみ状態が変化し（溶融）、冷却されると固体状態に戻り、再溶融、再形成される。これは、形成したときに不可逆性化学変化を受け、熱で矯正することができない熱硬化性樹脂とは対照的である。
【０００４】
熱可塑性樹脂を結合する技術では、局所加熱を使用して結合すべき熱可塑性樹脂を溶融させ、その後、接合部を再固化させる。
【０００５】
「摩擦溶着」では、一方の部品を他方の部品に当てて動かし、接合部に熱を発生させ、片方または両方の部品を溶融させる。溶融が始まると、熱可塑性樹脂同士が固まるまで、部品はともに保持される。この方法はまた、「直線振動溶着」「軌道振動溶着」または「スピン溶着」などとして知られている。
【０００６】
「レーザまたは赤外線」溶着では、レーザまたは赤外線ビームを透明の熱可塑性樹脂に通して、２つの熱可塑性樹脂の接合部にある不透明熱可塑性樹脂の表面を加熱する。接合部が十分な温度に達すると、熱可塑性樹脂は溶融し始め、相互流動によってともに接合する。
【０００７】
「高周波」溶着とも呼ばれる「ラジオ周波」溶着では、樹脂を加熱するのに、変化する電磁場のエネルギーの一部が半誘電体内で散逸するのを利用し、次いで、冷却することにより、２つの樹脂が結合し合う。
【０００８】
「ホットプレート」溶着法では、接合される樹脂片の一方または両方を、軟化が始まるまで、ホットプレートに当てて保持する。樹脂をホットプレートから取り出し、合わせ面に押し当てた状態に置いて、冷却するまで保持する。
【０００９】
説明した溶着法は、単に２つの熱可塑性樹脂の面同士を接合面で接合するだけなので、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）の製造においては有用ではない。
【００１０】
「超音波溶着」は、１６ｋＨｚから１ＧＨｚの機械振動を使用することと定義される。一般的な超音波溶着機械は、１５ｋＨｚから７０ｋＨｚの範囲で動作し、最も一般的には、約２０ｋＨｚで動作する。発振器は、所望の周波数の電気振動を発生させ、次いで、この電気振動が変換器に送られ、変換器内では、水晶が伸縮して、同じ周波数の機械振動を発生させる。これらの振動は、溶着すべき樹脂部品からなるスタックと接触したホーンに伝達される。ホーンが部品の平面に対して垂直な鉛直方向に上下に移動するに従い、２つの樹脂部品の間の接合領域に沿って熱摩擦が生じ、この熱摩擦が樹脂を溶融させて部品を接合する。
【００１１】
すべての熱可塑性樹脂が超音波溶着に対して同様に反応するわけではない。分子の配列がランダムであることを特徴とする、非晶質ポリマー構造を有する熱可塑性樹脂は、より広範囲な軟化点および融点を有し、超音波振動を十分に伝達する。そのような熱可塑性樹脂の例には、ポリスチレン、ポリエーテルイミド、および低密度ポリエチレンがある。半結晶質の熱可塑性ポリマーは、より規則正しい構造と明確な融点を有し、超音波振動を同様に十分に伝達することはなく、したがって、溶着が難しい。そのような熱可塑性樹脂の例には、ポリエステル、ポリエチレン、および鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）がある。一般的には、高融点で低メルトインデックスのポリマーほど溶着が難しい。
【００１２】
ＵＥＡを製造するための「プレスプレート」法には、様々な層の間とＧＤＬの外面にポリエチレンフィルムを備えた完全なＵＥＡの形に整えることが含まれる。次いで、プレスプレートを１５０℃（３２０°Ｆ）程度に加熱しながら、プレスプレートでアセンブリに圧力を加える。その後、冷却プレートが冷却してから圧力を解除し、封止されたＵＥＡを圧力プレートから取り外さなければならない。このプロセスは一般的に、１つのＵＥＡを製造するのに少なくとも１０分、大体６０分程度かかる。このプロセスは費用がかかり、製造用の床面積を取りすぎる。さらに、このプロセスは、プレスプレートに加えて、面全体の加熱を必要とする点で効率が悪い。製造時に、ＵＥＡの面全体を加熱した結果として、高温によってＰＥＭが劣化し、そのため、ＵＥＡの耐久性が落ちることが知られている。
【００１３】
熱可塑性ポリマーの射出成形または圧縮成形を利用する別の方法が、特許出願ＰＣＴ／ＵＳ０３／０１７９６号、国際公開第ＷＯ０３／０６３２８０号Ａ２に開示されている。このプロセスは、コロナ処理、酸素プラズマ処理、またはフッ化ポリマー分散などの前処理を必要とすることがある。部品の位置決めを再調整させる噴水流の熱可塑性樹脂などのさらなる問題もある。これらのおよび他の問題があるので、ＵＥＡを連続して製造するためのさらなる加工技術が必要である。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明の目的には、封止されるべきＵＥＡの外縁部だけを加熱する燃料電池ＵＥＡの製造方法と、ＰＥＭを高温に当てることなくＵＥＡを形成することと、短いサイクル時間でＵＥＡを製造することと、ＵＥＡを製造する際に、プレスプレートおよびＵＥＡ全体を加熱し冷却する必要を回避することと、単一、専用の方法で燃料電池用のＵＥＡを製造することと、燃料電池のＵＥＡを改良することと、が含まれる。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明は、ポリエチレンなどの熱可塑性ポリマーが、振動エネルギーで加熱されたときに、ガス拡散層の炭素繊維に浸透して、ＰＥＭに隣接する多孔質触媒／ポリマー電極層内に拡散し、それによって、ＵＥＡの浸透性の縁部空間全体に固体樹脂シールを形成するという発見に基づいている。
【００１６】
本発明の第１の形態によれば、容易に溶融され、自由に流れる、ポリエチレンフィルムなどの熱可塑性ポリマーフィルムは、積み上げたＵＥＡサンドイッチ体の外縁部に沿って、ＧＤＬの外側および／または各ＧＤＬと関連する電極との間に置かれ、適切な非溶融性分離フィルムがＵＥＡサンドイッチ体の上面および下面上に置かれる。熱可塑性ポリマーフィルムは、ＵＥＡサンドイッチ体の縁部にだけ加えられた、すなわち、樹脂フィルムに隣接して加えられた振動エネルギーによって溶融される。振動エネルギーによってフィルムが溶融し、同時に加えた圧力によって、熱可塑性ポリマーがＧＤＬに浸透し、隣接する多孔質触媒層内に拡散して機械的結合を形成する。
【００１７】
別の形態の本発明によれば、ＧＤＬの縁部は、熱可塑性樹脂が含浸され、次いで、電極の間のＰＥＭならびに上面および下面上の分離フィルムとともに、サンドイッチ状に電極に隣接して積まれる。ＧＤＬ内に予備成形された熱可塑性樹脂を使用して、上記の本発明の第１の形態と同様に、圧縮すると同時に振動エネルギーを加えてＵＥＡを形成する。
【００１８】
本発明の１つの形態では、ＵＥＡには、直線状の振動アンビルを有する超音波溶着機によって、１度に１つの縁部が形成され、別の形態では、枠形状の振動アンビルを有する超音波溶着機を利用して本発明を実施することができる。本発明を使用して、他の組み合わせの縁部を溶着することもできる。
【００１９】
本発明は、高分子交換膜の耐久性を弱め得る高温にＵＥＡの動作領域を当てるのを回避する。
【００２０】
本発明によるＵＥＡを製造するための、溶融、含浸、拡散、および冷却に必要なのは、わずか５秒程度である。本発明は、０．５分から数分程度のサイクル時間を可能にし、先行技術の組み立て方法よりも使用するエネルギーが少ない。
【００２１】
本発明を使用して、電解槽などの、燃料電池以外の電気化学電池用の一体化アセンブリを製造することができる。
【００２２】
添付図面に示したような例示的な実施形態についての以下の詳細な説明から、本発明の他の目的、特徴および利点がさらに明らかになるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
図１および図２を参照すると、本発明のプロセスに従って作られた一体化電極アセンブリ９は、本明細書ではガス拡散層（ＧＤＬ）１２とされる反応ガス流分配層と、一体型シール１３とを有し、穴１５、１６は、シール１３を形成するプロセス中に様々な層の位置合わせをする。シール１３は、一体化電極アセンブリ９の全外縁部のまわりに延びている。通常の場合、一体化電極アセンブリは、８ｃｍ×１４ｃｍ程度とすることができ、シールは、形成するときに幅が２ｃｍ〜３ｃｍとなるように形成することができ、次いで、シールの幅が８ｍｍ〜１０ｍｍ程度になるように、ＵＥＡを切って整えることができる。
【００２４】
プロセスには、図２に示すように、位置決め穴１５、１６を受けるピンを有する保持固定具上にさまざまな構成材を積み上げることが含まれる。分離フィルム２１が一番下に置かれており、この分離フィルムは、テフロン（登録商標）、カプトン（登録商標）、あるいは溶融しないか、または耐熱性ポリエチレンフィルムを含むポリエチレンに貼り付かない他の耐熱性樹脂フィルムとすることができる。次いで、熱可塑性ポリマーフィルムの第１の層２２があり、この層は、流体縁部シールを形成するのに十分な様々な距離で縁部から延びることができ、この実施例では、フィルム２２は、ＵＥＡアセンブリの縁部から内側に２ｃｍまたは３ｃｍ程度延びる。アノードＧＤＬなどのＧＤＬ２３は、フィルム２２の上に配置されている。熱可塑性ポリマーフィルムの第２の層２５は、ＧＤＬ２３の上に配置されている。一般的な燃料電池触媒を有するアノード電極２７などの電極は、フィルムの第２の層２５上に配置されている。ＰＥＭ２８は、電極２７上に配置されている。カソード電極３０などの他の電極は、ＰＥＭ２８上に配置されている。熱可塑性ポリマーフィルムの第３の層３２は、電極３０上に配置されている。カソードＧＤＬなどの第２のＧＤＬ１２は、フィルムの第３の層３２上に配置されている。熱可塑性ポリマーフィルムの第４の層３５は、第２のＧＤＬ１２上に配置されている。分離フィルム３６は、構成材からなるスタックの上に配置されている。
【００２５】
保持固定具１９は、アンビル４０を有する超音波溶着機械の一部であり、アンビルは、固定具１９とアンビル４０の間の距離が、２μｍから１０μｍ程度だけ超音波によって変わるときに垂直力を作用させる。この目的を果たすために利用できるシステムには、ブランソン（Ｂｒａｎｓｏｎ）２０００ＩＷ超音波溶着システムがある。クランプ力は、約５００ｋｐａ（６０ｐｓｉｇ）程度である。振動は、例えば、約２０ｋＨｚ程度である。アンビルを直線状にして、ＵＥＡの各縁部を別々に封止してもよいし、またはアンビルを額縁形状にして、ＵＥＡの４つの縁部を１度の押し込みで封止してもよい。縁部を封止する他の組み合わせを使用することもできる。
【００２６】
約０．５秒にわたって振動とともに力を加えた後、ポリエチレンフィルムは、図３に点描によって示すように、各種層を通って完全に拡散されて、全体にわたって完全に浸透した一体型シール１３を形成する。
【００２７】
熱可塑性シート（２２，２５；３２，３５）を各ＧＤＬの両側に配置する代わりに、図４に示すように、各ＧＤＬ２３，１２と隣接する電極２７，３０との間にのみ熱可塑性シート２５，３２を置くこともできる。適切な時間にわたって圧力および振動を受けて、溶融した樹脂が内側から外に各ＧＤＬの縁部に浸透し、電極内に拡散して、上記で図３に関連させて説明したシールを形成する。
【００２８】
あるいは、図５に示すように、熱可塑性シート２２，３５をＧＤＬ２３，１２の外側に置くこともできる。溶融した樹脂は外側から中へと各ＧＤＬに浸透することになる。
【００２９】
図６に示す本発明の別の形態では、点描で示すように、ＧＤＬ１２ａ，２３ａに熱可塑性ポリマーを含浸させ、その後、分離フィルム２１、アノード電極２７、ＰＥＭ２８、カソード電極３０、および分離フィルム３６とともに、ＧＤＬをサンドイッチ状に積み上げる。次いで、超音波溶着機械１９，４０によって振動力を加える。
【００３０】
熱可塑性ポリマーは、ポリエチレン、ポリプロピレン、または他の適切なポリマーを含む。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明のプロセスに従って作られた一体化電極アセンブリの斜視図である。
【図２】図１の線Ａ−Ａに沿って切断し、明瞭にするために断面線を省略した、一体化前の電極アセンブリの部分断面図である。
【図３】明瞭にするために断面線を省略した、図２の一体化電極アセンブリの完成時の部分断面図である。
【図４】明瞭にするために断面線を省略した、図２および図３の方法の第１の代替例の部分断面図である。
【図５】明瞭にするために断面線を省略した、図２および図３の方法の第２の代替例の部分断面図である。
【図６】明瞭にするために断面線を省略した、本発明の第２の形態の部分断面図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【手続補正書】
【提出日】平成20年12月5日(2008.12.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
複数の縁部を有する燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法であって、
両面を有するプロトン交換膜電解質（２８）と、各々が該プロトン交換膜電解質表面の対応する一方の面に隣接するように配置された１対の電極触媒層（２７，３０）と、各々が上面および下面を有する１対のガス拡散層（２３，１２；２３ａ，１２ａ）と、を備えた多層サンドイッチ体であって、各々のガス拡散層が、熱可塑性ポリマーを有し、この熱可塑性ポリマーは、（ａ）ガス拡散層内に分散されるか、あるいは（ｂ）前記ガス拡散層の各々の（ｉ）前記上面か、または（ｉｉ）前記下面か、または（ｉｉｉ）前記上面および前記下面の両方に隣接するように熱可塑性ポリマーフィルム層状とされるか、のいずれかであることを特徴とし、前記熱可塑性ポリマーは、前記縁部から所定の距離だけ内側に延びて、前記一体化電極アセンブリの外周のまわりに流体縁部シールを形成することを特徴とする、多層サンドイッチ体を形成するステップと、
前記第１および第２の電極触媒層に前記ガス拡散層内の熱可塑性ポリマーを含浸させ、この熱可塑性ポリマーで結合するために、前記サンドイッチ体にクランプ力と超音波振動エネルギーを印加する（１９，４０）ステップと、
を備えた燃料電池用一体化電極アセンブリ（９）の製造方法。
【国際調査報告】
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2009522720.tif 000010