(57)【要約】  低温で速やかに硬化させることができ、かつ接続対象部材の接続に用いられた場合に、該接続対象部材を効率的に接続できる硬化性エポキシ組成物を提供する。  エポキシ成分と、硬化剤とを含有し、前記エポキシ成分が、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物を含む硬化性エポキシ組成物。【化１】2009107699.tif 000031  上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ３は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（２）で表される構造を表し、Ｒ４は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（３）で表される構造を表す。【化２】2009107699.tif 000032【化３】2009107699.tif 000033  上記式（２）及び式（３）中、Ｒ５及びＲ６はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
2009107699.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ成分と、硬化剤とを含有し、
前記エポキシ成分が、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物を含む、硬化性エポキシ組成物。
【化１】
2009107699.tif 000026
上記式（１）中、Ｒ１は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ３は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（２）で表される構造を表し、Ｒ４は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（３）で表される構造を表す。
【化２】
2009107699.tif 000027
上記式（２）中、Ｒ５は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【化３】
2009107699.tif 000028
上記式（３）中、Ｒ６は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【請求項２】
前記式（１）中、Ｒ３及びＲ４は水素原子である、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項３】
前記エポキシ成分１００重量％中、前記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物の含有量が、５〜１００重量％の範囲内である、請求項１または２に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項４】
前記エポキシ成分が、窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物をさらに含む、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項５】
前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物は、下記式（７）で表されるエポキシ化合物、又は下記式（８）で表されるエポキシ化合物である、請求項４に記載の硬化性エポキシ組成物。
【化４】
2009107699.tif 000029
上記式（７）中、Ｒ１１〜Ｒ１３はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｘはエポキシ基又はヒドロキシメチル基を表す。
【化５】
2009107699.tif 000030
上記式（８）中、Ｒ１４〜Ｒ１６はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示し、ｐ、ｑ及びｒはそれぞれ１〜５の整数を示し、Ｒ１７〜Ｒ１９はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示す。
【請求項６】
前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物は、トリグリシジルイソシアヌレート、又はトリスヒドロキシエチルイソシアヌレートトリグリシジルエーテルである、請求項５に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項７】
前記エポキシ成分１００重量％中、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物の含有量が、０．１〜１０重量％の範囲内である、請求項４〜６のいずれか１項に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項８】
前記エポキシ成分が、芳香族環を有するエポキシ化合物をさらに含む、請求項１または４に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項９】
前記芳香族環が、ベンゼン環、ナフタレン環、又はアントラセン環である、請求項８に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項１０】
請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物と、導電性粒子とを含有する異方性導電材料。
【請求項１１】
硬化物層と、該硬化物層により接続された接続対象部材とを備え、
前記硬化物層が、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物と導電性粒子とを含有する異方性導電材料を硬化させることにより形成されている、接続構造体。
【請求項１２】
硬化物層と、該硬化物層により接続された接続対象部材とを備え、
前記硬化物層が、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物を硬化させることにより形成されている、接続構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、硬化性エポキシ組成物に関し、より詳細には、低温で速やかに硬化させることができ、回路基板又は電子部品等の電極間の接続に用いられた場合に、該電極間を効率的に接続できる硬化性エポキシ組成物、並びに該硬化性エポキシ組成物を用いた異方性導電材料及び接続構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
異方性導電ペースト、異方性導電インク、異方性導電粘接着剤、異方性導電フィルム、又は異方性導電シート等の異方性導電材料が広く知られている。【０００３】
異方性導電材料は、ＩＣチップとフレキシブルプリント回路基板との接続、及びＩＣチップとＩＴＯ電極を有する回路基板との接続等に使用されている。例えば、ＩＣチップの電極と回路基板の電極との間に異方性導電材料を配置した後、加熱及び加圧することにより、これらの電極同士を接続できる。【０００４】
上記異方性導電材料の一例として、下記の特許文献１には、熱硬化性絶縁性接着剤と、導電性粒子と、イミダゾール潜在性硬化剤と、アミン潜在性硬化剤とを含有する異方性導電接着フィルムが開示されている。特許文献１には、この異方性導電接着フィルムを比較的低温で硬化させた場合であっても、接続信頼性が優れていると記載されている。
【特許文献１】特開平９−１１５３３５号公報
【発明の開示】
【０００５】
近年、回路基板又は電子部品の電極間を効率的に接続するために、接続に要する加熱温度を低くし、かつ加圧時間を短くすることが求められている。また、回路基板又は電子部品は加熱により劣化し易いため、加熱温度を低くすることが強く求められている。
【０００６】
特許文献１に記載の異方性導電接着フィルムでは、硬化を開始させるのに必要な加熱温度が比較的低い。しかしながら、この異方性導電接着フィルムは、低温では硬化反応が充分に進行しないことがあった。そのため、この異方性導電接着フィルムを用いて、回路基板又は電子部品の電極間を接続するために、加熱温度を高くしたり、長時間加熱したりしなければならないことがあった。従って電極間を効率的に接続できないことがあった。
【０００７】
本発明の目的は、低温で速やかに硬化させることができ、かつ接続対象部材の接続に用いられた場合に、接続対象部材を効率的に接続できる硬化性エポキシ組成物、並びに該硬化性エポキシ組成物を用いた異方性導電材料及び接続構造体を提供することにある。
【０００８】
本発明の広い局面によれば、エポキシ成分と、硬化剤とを含有し、前記エポキシ成分が、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物を含む、硬化性エポキシ組成物が提供される。
【０００９】
【化１】
2009107699.tif 000003
【００１０】
上記式（１）中、Ｒ１は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ３は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（２）で表される構造を表し、Ｒ４は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（３）で表される構造を表す。
【００１１】
【化２】
2009107699.tif 000004
上記式（２）中、Ｒ５は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【００１２】
【化３】
2009107699.tif 000005
上記式（３）中、Ｒ６は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【００１３】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物のある特定の局面では、前記式（１）中、Ｒ３及びＲ４は水素原子である。
【００１４】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物の他の特定の局面では、前記エポキシ成分１００重量％中、前記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物の含有量は、５〜１００重量％の範囲内である。
【００１５】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物の別の特定の局面では、前記エポキシ成分は、窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物をさらに含む。
【００１６】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物のさらに別の特定の局面では、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物は、下記式（７）で表される化合物、又は下記式（８）で表されるエポキシ化合物である。
【００１７】
【化４】
2009107699.tif 000006
上記式（７）中、Ｒ１１〜Ｒ１３はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｘはエポキシ基又はヒドロキシメチル基を表す。
【００１８】
【化５】
2009107699.tif 000007
上記式（８）中、Ｒ１４〜Ｒ１６はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示し、ｐ、ｑ及びｒはそれぞれ１〜５の整数を示し、Ｒ１７〜Ｒ１９はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示す。
【００１９】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物の別の特定の局面では、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物は、トリグリシジルイソシアヌレート、又はトリスヒドロキシエチルイソシアヌレートトリグリシジルエーテルである。
【００２０】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物のさらに別の特定の局面では、前記エポキシ成分１００重量％中、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物の含有量は、０．１〜１０重量％の範囲内である。
【００２１】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物の他の特定の局面では、前記エポキシ成分は、芳香族環を有するエポキシ化合物をさらに含む。
【００２２】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物のさらに他の特定の局面では、前記芳香族環は、ベンゼン環、ナフタレン環、又はアントラセン環である。
【００２３】
本発明に係る異方性導電材料は、本発明に従って構成された硬化性エポキシ組成物と、導電性粒子とを含有する。
【００２４】
本発明に係る接続構造体は、硬化物層と、該硬化物層により接続された接続対象部材とを備え、前記硬化物層が、本発明に従って構成された硬化性エポキシ組成物と導電性粒子とを含有する異方性導電材料を硬化させることにより形成されている。
【００２５】
また、本発明に係る接続構造体は、硬化物層と、該硬化物層により接続された接続対象部材とを備え、前記硬化物層が、本発明に従って構成された硬化性エポキシ組成物を硬化させることにより形成されている。
【００２６】
（発明の効果）
本発明に係る硬化性エポキシ組成物は、上記特定の構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物と、硬化剤とを含むため、低温で速やかに硬化させることができる。
【００２７】
また、本発明に係る硬化性エポキシ組成物を接続対象部材の接続に用いると、該接続対象部材を効率的に接続できる。本発明に係る硬化性エポキシ組成物と導電性粒子とを含む異方性導電材料を回路基板又は電子部品等の電極間の接続に用いると、該電極間を効率的に接続できる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る硬化性エポキシ組成物と、導電性粒子とを含む異方性導電材料を用いた接続構造体を模式的に示す正面断面図である。
【符号の説明】
【００２９】
１…接続構造体
２…第１の接続対象部材
２ａ…上面
２ｂ…電極
３…第２の接続対象部材
３ａ…下面
３ｂ…電極
４…硬化物層
５…導電性粒子
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下、本発明を詳述する。【００３１】
（硬化性エポキシ組成物）
本発明に係る硬化性エポキシ組成物は、エポキシ成分と、硬化剤とを含有する。このエポキシ成分は、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物（以下、エポキシ成分Ａと略記することがある。）を含む。【００３２】
上記エポキシ成分Ａは、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、及び該単量体と該多量体との混合物の内のいずれかである。【００３３】
【化６】
2009107699.tif 000008
上記式（１）中、Ｒ１は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ３は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（２）で表される構造を表し、Ｒ４は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（３）で表される構造を表す。【００３４】
【化７】
2009107699.tif 000009
上記式（２）中、Ｒ５は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。【００３５】
【化８】
2009107699.tif 000010
上記式（３）中、Ｒ６は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。【００３６】
上記アルキレン基の炭素数が５を超えると、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が低下する。また、上記アルキル基の炭素数が５を超えると、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が低下する。上記アルキレン基及び上記アルキル基の炭素数が小さいと、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が高くなる。【００３７】
上記式（１）中のＲ１は、炭素数１〜３のアルキレン基であることが好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基であることがより好ましく、さらにメチレン基であることがより好ましい。上記式（１）中のＲ２は、炭素数１〜３のアルキレン基であることが好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基であることがより好ましく、さらにメチレン基であることがより好ましい。なお、上記アルキレン基は直鎖構造を有するアルキレン基であってもよく、分岐構造を有するアルキレン基であってもよい。また、上記Ｒ１と上記Ｒ２とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。【００３８】
上記式（１）中のＲ３は、水素原子、炭素数１〜３のアルキル基又は上記式（２）で表される構造であることが好ましく、水素原子、炭素数１もしくは２のアルキル基、又は上記式（２）で表される構造であることがより好ましく、さらに水素原子、メチル基又は上記式（２）で表される構造であることがより好ましい。上記式（１）中のＲ４は、水素原子、炭素数１〜３のアルキル基又は上記式（３）で表される構造であることが好ましく、水素原子、炭素数１もしく２のアルキル基、又は上記式（３）で表される構造であることがより好ましく、さらに水素原子、メチル基又は上記式（３）で表される構造であることがより好ましい。なお、上記アルキル基は、直鎖構造を有するアルキル基であってもよく、分岐構造を有するアルキル基であってもよい。また、上記Ｒ３と上記Ｒ４とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。【００３９】
上記式（２）中のＲ５は、炭素数１〜３のアルキレン基であることが好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基であることがより好ましく、さらにメチレン基であることがより好ましい。上記式（３）中のＲ６は、炭素数１〜３のアルキレン基であることが好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基であることがより好ましく、さらにメチレン基であることがより好ましい。なお、上記アルキレン基は直鎖構造を有するアルキレン基であってもよく、分岐構造を有するアルキレン基であってもよい。【００４０】
上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物は、不飽和二重結合と、少なくとも２個のエポキシ基とを有することを特徴とする。本発明の硬化性エポキシ組成物は、上記エポキシ成分Ａを含むため、低温で速やかに硬化させることができる。さらに、本発明の硬化性エポキシ組成物に導電性粒子を添加し、該導電性粒子を含む組成物を回路基板又は電子部品等の電極間の接続に用いると、該電極間を効率的に接続できる。【００４１】
上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物としては、例えば、上記式（１）中、Ｒ１がメチレン基、Ｒ２がメチレン基、Ｒ３が水素原子、及び、Ｒ４が水素原子であるエポキシ化合物、上記式（１）中、Ｒ１がメチレン基、Ｒ２がメチレン基、Ｒ３が下記式（４）で表される構造、及び、Ｒ４が水素原子であるエポキシ化合物、並びに上記式（１）中、Ｒ１がメチレン基、Ｒ２がメチレン基、及び、Ｒ３及びＲ４がそれぞれ下記式（４）で表される構造であるエポキシ化合物等が挙げられる。【００４２】
【化９】
2009107699.tif 000011
【００４３】
硬化性エポキシ組成物を低温でより一層速やかに硬化させることができるので、上記式（１）中のＲ３及びＲ４は水素原子であることが好ましい。すなわち、上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物は、下記式（１Ａ）で表される構造を有するエポキシ化合物であることが好ましい。【００４４】
【化１０】
2009107699.tif 000012
上記式（１）中、Ｒ１は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。【００４５】
また、硬化性エポキシ組成物を低温でさらに一層速やかに硬化させることができるので、上記式（１）中、Ｒ１がメチレン基、Ｒ２がメチレン基、Ｒ３が水素原子、及び、Ｒ４が水素原子である、下記式（１Ｂ）で表される構造を有するエポキシ化合物がより好ましい。【００４６】
【化１１】
2009107699.tif 000013
【００４７】
上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物は、単量体である。本発明では、上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体にかえて、又は該エポキシ化合物の単量体とともに、上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体を用いてもよい。なかでも、上記エポキシ成分Ａは、上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が２〜１０個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物であることが好ましく、上記エポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が２個又は３個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物であることがより好ましく、さらに該単量体と該多量体との混合物であることがより好ましい。上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物が１０個を超えて結合された多量体を用いると、硬化性エポキシ組成物の粘度が高くなりすぎることがある。なお、上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体を用いた場合には、副生成物として、上記単量体が２個又は３個結合された多量体が含まれたり、保管条件によって、上記単量体が２個以上結合したりすることがある。【００４８】
本発明の硬化性エポキシ組成物１００重量％中に、上記エポキシ成分Ａは５〜８０重量％の範囲内で含有されることが好ましく、１０〜７０重量％の範囲内で含有されることがより好ましい。上記エポキシ成分Ａの含有量が少なすぎると、低温での硬化速度を充分に高めることができないことがある。上記エポキシ成分Ａの含有量が多すぎると、硬化剤の含有量が相対的に少なくなり、エポキシ成分Ａ等を充分に硬化させることができないことがある。【００４９】
上記エポキシ成分１００重量％中の上記エポキシ成分Ａの含有量は、５〜１００重量％の範囲内であることが好ましい。また、上記エポキシ成分Ａと該エポキシ成分Ａ以外の他のエポキシ成分（以下、エポキシ成分Ｂともいう。）とが併用される場合には、上記エポキシ成分１００重量％中の上記エポキシ成分Ａの含有量は、５〜９０重量％の範囲内にあることが好ましい。上記エポキシ成分Ａの含有量が上記好ましい範囲内にある場合には、硬化性エポキシ組成物を低温でより一層速やかに硬化させることができる。上記エポキシ成分１００重量％中の上記エポキシ成分Ａの含有量のより好ましい下限は２０重量％であり、さらに好ましい下限は４０重量％であり、より好ましい上限は８０重量％であり、さらに好ましい上限は６０重量％である。【００５０】
本発明の硬化性エポキシ組成物は、上記エポキシ成分Ａ以外の他のエポキシ成分（以下、エポキシ成分Ｂともいう。）を含んでいてもよい。【００５１】
上記エポキシ成分は、上記エポキシ成分Ｂとして、窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物Ｂ３を含むことが好ましい。エポキシ化合物Ｂ３の使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性をより一層高くすることができる。また、硬化物の耐熱性をより一層高くすることができるので、窒素原子を含む複素環はトリアジン骨格であることが好ましい。【００５２】
また、上記エポキシ成分は、上記エポキシ成分Ｂとして上記エポキシ化合物Ｂ３以外のエポキシ樹脂Ｂ１を含んでいてもよい。また、上記エポキシ成分は、上記エポキシ化合物Ｂ３及びエポキシ樹脂Ｂ１以外のエポキシ化合物Ｂ２を含んでいてもよい。【００５３】
本発明の硬化性エポキシ組成物は、上記エポキシ化合物Ｂ２又は上記エポキシ化合物Ｂ３を含むことが好ましく、上記エポキシ化合物Ｂ２を含むことがより好ましく、さらに上記エポキシ化合物Ｂ２と上記エポキシ化合物Ｂ３とを含むことがより好ましい。【００５４】
上記エポキシ成分Ａを含む組成物の粘度は比較的低い。上記エポキシ成分Ａと、上記エポキシ化合物Ｂ２との併用により、硬化性エポキシ組成物の粘度を高めることができる。また、上記エポキシ成分Ａと上記エポキシ化合物Ｂ３との併用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度をより一層速くしたり、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性を向上させたりすることができる。特に上記エポキシ成分Ａと上記エポキシ化合物Ｂ２と上記エポキシ化合物Ｂ３との併用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度を速くし、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性を向上させ、さらに、硬化性エポキシ組成物を塗工しやすくことができる。【００５５】
なお、「エポキシ樹脂」とは、一般的には、１分子中にエポキシ基を２個以上有し、かつ分子量１００００以下の低分子量のポリマーもしくはプレポリマー、又は該ポリマーもしくはプレポリマーのエポキシ基の開環反応によって生じた硬化性樹脂である。硬化性樹脂は、熱硬化性樹脂であってもよく、光硬化性樹脂であってもよい。【００５６】
上記エポキシ樹脂Ｂ１の具体例としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂、エポキシノボラック樹脂、又はナフタレン構造を有するエポキシ樹脂等が挙げられる。【００５７】
上記エポキシ化合物Ｂ２の市販品としては、例えば、アデカレジンＥＰ−３３００Ｓ及びアデカレジンＥＰ−３３００Ｅ（以上、いずれもＡＤＥＫＡ社製）が挙げられる。硬化性エポキシ組成物は、アデカレジンＥＰ−３３００Ｓ及びアデカレジンＥＰ−３３００Ｅの内の少なくとも一方を含むことが好ましく、アデカレジンＥＰ−３３００Ｓを含むことがより好ましい。これらの好ましい市販品の使用により、硬化性エポキシ組成物の粘度を効果的に高めることができる。【００５８】
また、上記エポキシ化合物Ｂ２は、芳香族環を有するエポキシ化合物であることが好ましい。上記エポキシ成分は、芳香族環を有するエポキシ化合物を含むことが好ましい。芳香族環を有するエポキシ化合物の使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度を速くし、硬化性エポキシ組成物を塗工しやすくすることができる。【００５９】
上記芳香族環は、ベンゼン環、ナフタレン環、又はアントラセン環であることが好ましく、ベンゼン環、又はナフタレン環であることがより好ましい。この場合には、硬化性エポキシ組成物をさらに一層塗工しやすくすることができる。【００６０】
上記芳香族環を有するエポキシ化合物としては、レゾルシノールジグリシジルエーテル又は１,６−ナフタレンジグリシジルエーテルが挙げられ、レゾルシノールジグリシジルエーテルが特に好ましい。レゾルシノールジグリシジルエーテルの使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度を速くし、硬化性エポキシ組成物を塗工しやすくすることができる。【００６１】
硬化性エポキシ組成物の硬化速度をより一層速くすることができるので、上記窒素を含む複素環を有するエポキシ化合物Ｂ３は、少なくとも２つのエポキシ基を有することが好ましく、３つのエポキシ基を有することがより好ましい。【００６２】
上記エポキシ化合物Ｂ３は、下記式（７）又は下記式（８）で表されるエポキシ化合物であることが好ましい。これらの好ましいエポキシ化合物の使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度を速くし、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性をより一層高めることができる。【００６３】
【化１２】
2009107699.tif 000014
【００６４】
上記式（７）中、Ｒ１１〜Ｒ１３はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｘはエポキシ基又はヒドロキシメチル基を表す。Ｒ１１〜Ｒ１３は同一であってもよく、異なっていてもよい。【００６５】
【化１３】
2009107699.tif 000015
【００６６】
上記式（８）中、Ｒ１４〜Ｒ１６はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示し、ｐ、ｑ及びｒはそれぞれ１〜５の整数を示し、Ｒ１７〜Ｒ１９はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示す。Ｒ１４〜Ｒ１６は同一であってもよく、異なっていてもよい。ｐ、ｑ及びｒは同一であってもよく、異なっていてもよい。Ｒ１７〜Ｒ１９は同一であってもよく、異なっていてもよい。【００６７】
上記式（７）中のＲ１１〜Ｒ１３の炭素数が５を超えると、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が低くなることがある。Ｒ１１〜Ｒ１３の炭素数が小さいと、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が高くなる。上記式（７）中のＲ１１〜Ｒ１３はそれぞれ、炭素数１〜３のアルキレン基であることが好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基であることがより好ましく、さらにメチレン基であることがより好ましい。【００６８】
上記式（７）中のＸはエポキシ基であることが好ましい。この場合には、硬化性エポキシ組成物の硬化速度を速くし、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性をより一層高めることができる。【００６９】
上記式（８）中のＲ１４〜Ｒ１６の炭素数が５を超えると、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が低くなることがある。Ｒ１４〜Ｒ１６の炭素数が小さいと、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が高くなる。上記式（８）中のＲ１４〜Ｒ１６はそれぞれ、炭素数２〜４のアルキレン基であることが好ましく、炭素数２又は３のアルキレン基であることがより好ましく、さらにエチレン基であることがより好ましい。【００７０】
また、上記式（８）中のｐ、ｑ及びｒが５を超えると、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が低くなることがある。ｐ、ｑ及びｒが小さいと、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が高くなる。上記式（８）中のｐ、ｑ及びｒはそれぞれ、１〜３の整数であることが好ましく、１又は２であることがより好ましく、さらに１であることがより好ましい。【００７１】
上記式（８）中のＲ１７〜Ｒ１９の炭素数が５を超えると、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が低くなることがある。Ｒ１７〜Ｒ１９の炭素数が小さいと、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が高くなる。上記式（８）中のＲ１７〜Ｒ１９はそれぞれ、炭素数１〜３のアルキレン基であることが好ましく、炭素数１又は２のアルキレン基であることがより好ましく、さらにメチレン基であることがより好ましい。【００７２】
上記エポキシ化合物Ｂ３は、上記式（７）で表されるエポキシ化合物であることがより好ましい。上記式（７）で表されるエポキシ化合物の使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度を速くし、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性をさらに一層高めることができる。【００７３】
上記エポキシ化合物Ｂ３は、トリスヒドロキシエチルイソシアヌレートトリグリシジルエーテル又はトリグリシジルイソシアヌレートであることが好ましく、トリグリシジルイソシアヌレートであることがより好ましい。すなわち、上記エポキシ化合物Ｂ３は、下記式（７Ａ）又は下記式（８Ａ）で表されるエポキシ化合物であることが好ましく、下記式（７Ａ）で表されるエポキシ化合物であることがより好ましい。これらの好ましいエポキシ化合物の使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度をさらに一層高めることができる。【００７４】
【化１４】
2009107699.tif 000016
【００７５】
【化１５】
2009107699.tif 000017
【００７６】
エポキシ成分１００重量％中の上記エポキシ化合物Ｂ２の含有量は、５〜９５重量％の範囲内であることが好ましい。また、上記エポキシ化合物Ｂ２が芳香族環を有するエポキシ化合物であって、エポキシ成分１００重量％中の芳香族環を有する化合物の含有量が、５〜９５重量％の範囲内であることが好ましい。上記エポキシ化合物Ｂ２又は芳香族環を有するエポキシ化合物の含有量がこの範囲内にあることにより、硬化性エポキシ組成物の粘度をより一層効果的に高めことができる。上記エポキシ成分１００重量％中の上記エポキシ化合物Ｂ２又は芳香族環を有するエポキシ化合物の含有量のより好ましい下限は１５重量％であり、さらに好ましい下限は３５重量％であり、より好ましい上限は７５重量％であり、さらに好ましい上限は５５重量％である。【００７７】
エポキシ成分１００重量％中の上記エポキシ化合物Ｂ３の含有量は０．１〜１０重量％の範囲内であることが好ましい。また、上記エポキシ化合物Ｂ３が窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物であって、エポキシ成分１００重量％中の窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物の含有量が、０．１〜１０重量％の範囲内であることが好ましい。上記エポキシ化合物Ｂ３又は窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物の含有量がこの範囲内にあることにより、硬化性エポキシ組成物の硬化速度を速くし、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性をより一層高めることができる。【００７８】
硬化性エポキシ組成物の粘度（２５℃）は、２００００〜１０００００ｍＰａ・ｓの範囲内にあることが好ましい。【００７９】
また、硬化性エポキシ組成物の塩素イオン濃度は、５００ｐｐｍ以下であることが好ましい。上記塩素イオン濃度が高すぎると、硬化性エポキシ組成物の硬化速度が遅くなることがある。なお、上記塩素イオン濃度は、例えば、ＩＰＣ発光分析により測定できる。【００８０】
上記硬化剤は特に限定されない。上記硬化剤としては、イミダゾール硬化剤、アミン硬化剤、フェノール硬化剤、ポリチオール硬化剤又は酸無水物等が挙げられる。なかでも、硬化性エポキシ組成物を低温でより一層速やかに硬化させることができるので、イミダゾール硬化剤、ポリチオール硬化剤又はアミン硬化剤が好ましい。また、上記エポキシ成分と上記硬化剤とを混合したときに保存安定性を高めることができるので、潜在性の硬化剤が好ましい。潜在性の硬化剤は、潜在性イミダゾール硬化剤、潜在性ポリチオール硬化剤又は潜在性アミン硬化剤であることが好ましい。これらの硬化剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なお、上記硬化剤は、ポリウレタン樹脂又はポリエステル樹脂等の高分子物質で被覆されていてもよい。【００８１】
上記イミダゾール硬化剤としては、特に限定されないが、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテート、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン又は２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物等が挙げられる。
上記ポリチオール硬化剤としては、特に限定されないが、トリメチロールプロパン  トリス−３−メルカプトプロピオネート、ペンタエリスリトール  テトラキス−３−メルカプトプロピオネート又はジペンタエリスリトール  ヘキサ−３−メルカプトプロピオネート等が挙げられる。【００８２】
上記アミン硬化剤としては、特に限定されないが、ヘキサメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、３，９−ビス（３−アミノプロピル）２，４，８，１０−テトラスピロ[５．５]ウンデカン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、メタフェニレンジアミン又はジアミノジフェニルスルホン等が挙げられる。【００８３】
上記硬化剤の含有量は特に限定されない。上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、上記硬化剤は１〜４０重量部の範囲内で含有されることが好ましい。上記硬化剤の含有量が１重量部未満であると、硬化性エポキシ組成物が充分に硬化しないことがある。上記硬化剤の含有量が４０重量部を超えると、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性が低下することがある。なお、「エポキシ成分の合計１００重量部」とは、上記エポキシ成分Ａ以外の他のエポキシ成分Ｂが含まれない場合には、上記エポキシ成分Ａ１００重量部を意味し、上記エポキシ成分Ａ以外の他のエポキシ成分Ｂが含まれる場合には、上記エポキシ成分Ａと上記エポキシ成分Ｂとの合計１００重量部を意味する。【００８４】
なお、上記硬化剤がイミダゾール硬化剤、又はフェノール硬化剤である場合、上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、イミダゾール硬化剤、又はフェノール硬化剤は、１〜１５重量部の範囲内で含有されることが好ましい。また、上記硬化剤がアミン硬化剤、ポリチオール硬化剤、又は酸無水物である場合、上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、アミン硬化剤、ポリチオール硬化剤、又は酸無水物は１５〜４０重量部の範囲内で含有されることが好ましい。【００８５】
組成物の粘度を調整するために、あるいは塗布した組成物が濡れ広がらないようにするために、本発明の硬化性エポキシ組成物は、重合性化合物をさらに含有してもよい。上記重合性化合物は特に限定されない。上記重合性化合物としては、例えば、架橋性化合物又は非架橋性化合物が挙げられる。上記重合性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。【００８６】
上記架橋性化合物は特に限定されない。上記架橋性化合物の具体例としては、例えば、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、グリセリンメタクリレートアクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸ビニル、ジビニルベンゼン、ポリエステル（メタ）アクリレート、又はウレタン（メタ）アクリレート等が挙げられる。【００８７】
上記非架橋性化合物は特に限定されない。上記非架橋性化合物の具体例としては、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、又はテトラデシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。【００８８】
上記重合性化合物の含有量は特に限定されない。上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、上記重合性化合物は１０〜６０重量部の範囲内で含有されることが好ましい。上記重合性化合物の含有量が１０重量部未満であると、硬化性エポキシ組成物の硬化物の耐熱性が低下することがある。上記重合性化合物の量が６０重量部を超えると、硬化性エポキシ組成物の粘度が高くなりすぎることがある。【００８９】
被着体に対する、硬化性エポキシ組成物の硬化物の接着力を高めることができるので、本発明の硬化性エポキシ組成物は、接着力調整剤を含有することが好ましい。上記接着力調整剤は、シランカップリング剤であることが好ましい。【００９０】
上記シランカップリング剤は特に限定されない。上記シランカップリング剤としては、例えば、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルジメチルエトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリクロロシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、ドデシルトリエトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、ｔ−ブチルイソブチルジエトキシシラン、メチルフェニルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン又はメチルフェニルジメトキシシラン等が挙げられる。上記シランカップリング剤は、１種のみが用いられてもよいし、２種以上が併用されてもよい。【００９１】
上記シランカップリング剤の含有量は特に限定されない。上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、上記シランカップリング剤は４〜２０重量部の範囲内で含有されることが好ましい。上記シランカップリング剤の含有量が４重量部未満であると、被着体に対する、硬化性エポキシ組成物の硬化物の接着力が低下することがある。上記シランカップリング剤の含有量が２０重量部を超えると、硬化性エポキシ組成物が硬化しにくくなることがある。【００９２】
本発明の硬化性エポキシ組成物は、無機粒子を含有することが好ましい。上記無機粒子の使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化物の潜熱膨張を抑制できる。上記無機粒子は特に限定されない。上記無機粒子としては、シリカ、窒化アルミニウム、又はアルミナ等が挙げられる。上記無機粒子は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。【００９３】
上記無機粒子の含有量は特に限定されない。上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、上記無機粒子は３〜９００重量部の範囲内で含有されることが好ましい。上記無機粒子の含有量が３重量部未満であると、硬化性エポキシ組成物の硬化物の潜熱膨張を抑制できないことがある。上記無機粒子の含有量が９００重量部を超えると、硬化性エポキシ組成物中に無機粒子が充分に分散しないことがある。【００９４】
本発明の硬化性エポキシ組成物は、光照射または加熱により反応活性種を生じさせる重合開始剤を含有してもよい。上記重合開始剤の使用により、硬化性エポキシ組成物の硬化速度をより一層高めることができる。【００９５】
上記重合開始剤は特に限定されない。上記重合開始剤としては、例えば、アセトフェノン重合開始剤、ケタール重合開始剤、ハロゲン化ケトン、アシルホスフィノキシド、又はアシルホスフォナート等が挙げられる。上記アセトフェノン重合開始剤は特に限定されない。上記アセトフェノン重合開始剤の具体例としては、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、メトキシアセトフェノン、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、２−ヒドロキシ−２−シクロヘキシルアセトフェノン等が挙げられる。また、上記ケタール重合開始剤は特に限定されない。上記ケタール重合開始剤の具体例としては、ベンジルジメチルケタール等が挙げられる。上記重合開始剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。【００９６】
上記重合開始剤の含有量は特に限定されない。上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、上記重合開始剤は２〜１０重量部の範囲内で含有されることが好ましい。上記重合開始剤の含有量が２重量部未満であると、重合開始剤を添加した効果が充分に得られないことがある。上記重合開始剤の含有量が１０重量部を超えると、被着体に対する、硬化性エポキシ組成物の硬化物の接着力が低下することがある。【００９７】
本発明の硬化性エポキシ組成物の製造方法は特に限定されない。硬化性エポキシ組成物の製造方法の具体例としては、上記エポキシ成分と、上記硬化剤と、必要に応じて添加される他の成分とを配合し、遊星式攪拌機等を用いて充分に混合する製造方法が挙げられる。【００９８】
本発明の硬化性エポキシ組成物は、一液型接着剤として、液晶パネル又は半導体チップ等の接着に用いられる。本発明の硬化性エポキシ組成物は、ペースト状の接着剤であってもよく、フィルム状の接着剤であってもよい。【００９９】
本発明の硬化性エポキシ組成物をフィルム状の接着剤に加工する方法は特に限定されない。例えば、本発明の硬化性エポキシ組成物を離型紙等の基材に塗布し、フィルム状の接着剤に加工する方法、又は本発明の硬化性エポキシ組成物に溶剤を加えて、離型紙等の基材に塗布した後、上記硬化剤の活性温度よりも低い温度で溶剤を揮発させ、フィルム状の接着剤に加工する方法等が挙げられる。【０１００】
本発明の硬化性エポキシ組成物を硬化させる方法としては、硬化性エポキシ組成物を加熱する方法、硬化性エポキシ組成物に光を照射し、次いで、硬化性エポキシ組成物を加熱する方法、硬化性エポキシ組成物に光を照射すると同時に、硬化性エポキシ組成物を加熱する方法等が挙げられる。【０１０１】
本発明の硬化性エポキシ組成物を硬化させる際の加熱温度は、１６０〜２５０℃の範囲内にあることが好ましく、１６０〜２００℃の範囲内にあることがより好ましい。本発明の硬化性エポキシ組成物は低温で硬化させることができるので、加熱に要するエネルギー量を低減できる。【０１０２】
従来の硬化性エポキシ組成物では、上記加熱温度が２００℃以下であると、硬化時間が長くなり、例えば加熱温度が２００℃であれば硬化時間が１０秒を超えてしまう。これに対し、本発明の硬化性エポキシ組成物では、上記加熱温度が２００℃以下であっても、短時間で硬化させることができ、例えば加熱温度が２００℃であれば硬化時間は長くとも１０秒未満である。なお、本明細書において、低温とは２００℃以下の温度を意味する。【０１０３】
なお、本発明の硬化性エポキシ組成物を硬化させる方法として、硬化性エポキシ組成物に光を照射し、次いで、硬化性エポキシ組成物を加熱する方法によれば、加熱のみする方法よりも、硬化性エポキシ組成物を短時間で硬化させることができる。【０１０４】
本発明の硬化性エポキシ組成物に光を照射する際に用いる光源は特に限定されない。該光源としては、例えば、波長４２０ｎｍ以下に充分な発光分布を有する光源等が挙げられる。また、光源の具体例としては、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、ケミカルランプ、ブラックライトランプ、マイクロウェーブ励起水銀灯、又はメタルハライドランプ等が挙げられる。なかでも、ケミカルランプが好ましい。ケミカルランプは、重合開始剤の活性波長領域の光を効率よく発光するとともに、組成物中の重合開始剤以外の他の成分の光吸収波長領域における発光量が少ない。さらに、ケミカルランプの使用により、組成物の内部に存在する重合開始剤まで効率よく光を到達させることができる。【０１０５】
例えば、アセトフェノン基を有する開裂型の重合開始剤が含有されている場合には、３６５ｎｍ〜４２０ｎｍの波長領域での光照射強度は、０．１〜１００ｍＷ／ｃｍ２であることが好ましい。【０１０６】
（異方性導電材料）
本発明の硬化性エポキシ組成物に導電性粒子を含有させることにより、異方性導電材料を得ることができる。【０１０７】
上記導電性粒子は、対向する電気的接続部分間、例えば回路基板の電極と電子部品の電極との間等を電気的に接続する。上記導電性粒子は、少なくとも外表面が導電性を有する粒子であれば特に限定されない。上記導電性粒子としては、例えば、有機粒子、無機粒子、有機無機ハイブリッド粒子、もしくは金属粒子等の表面を金属層で被覆した導電性粒子、又は実質的に金属のみで構成される金属粒子等が挙げられる。上記金属層は特に限定されない。上記金属層としては、金層、銀層、銅層、ニッケル層、パラジウム層、又は錫を含有する金属層等が挙げられる。【０１０８】
上記導電性粒子の含有量は特に限定されない。上記エポキシ成分の合計１００重量部に対して、上記導電性粒子は０．５〜５重量部の範囲内で含有されることが好ましい。上記導電性粒子の含有量が０．５重量部未満であると、電極同士を確実に導通させることができないことがある。導電性粒子の含有量が５重量部を超えると、導通されてはならない隣接する電極間で短絡が生じることがある。【０１０９】
異方性導電材料が液状又はペースト状である場合に、異方性導電材料の粘度（２５℃）は、２００００〜１０００００ｍＰａ・ｓの範囲内にあることが好ましい。上記粘度が低すぎると、導電性粒子が、異方性導電材料中において沈降してしまうことがある。上記粘度が高すぎると、導電性粒子が、異方性導電材料中に充分に分散しないことがある。【０１１０】
また、異方性導電材料の塩素イオン濃度は、５００ｐｐｍ以下であることが好ましい。上記塩素イオン濃度が高すぎると、異方性導電材料に含まれている硬化性エポキシ組成物の硬化速度が遅くなることがある。【０１１１】
本発明の異方性導電材料は、異方性導電ペースト、異方性導電インク、異方性導電粘接着剤、異方性導電フィルム、又は異方性導電シート等として使用され得る。本発明の導電性粒子を含む異方性導電材料が、異方性導電フィルム又は異方性導電シート等のフィルム状の接着剤として使用される場合には、該導電性粒子を含むフィルム状の接着剤に、導電性粒子を含まないフィルム状の接着剤が積層されていてもよい。【０１１２】
（接続構造体）
本発明の異方性導電材料を用いて、接続対象部材を接続することにより、接続構造体を得ることができる。接続対象部材は、電子部品及び回路基板の内の少なくとも一方であることが好ましい。【０１１３】
上記接続構造体は、硬化物層と、接続対象部材とを備え、該硬化物層が、本発明の異方性導電材料又は本発明の硬化性エポキシ組成物を硬化させることにより形成されていることが好ましい。【０１１４】
上記接続構造体は、第１の電気的接続部を有する第１の接続対象部材と、第２の電気的接続部を有する第２の接続対象部材と、第１，第２の電気的接続部を電気的に接続している接続部分としての硬化物層とを備えることが好ましい。この硬化物層が、本発明の異方性導電材料を硬化させることにより形成されている。【０１１５】
図１は、本発明の一実施形態に係る硬化性エポキシ組成物と、導電性粒子とを含む異方性導電材料を用いた接続構造体を模式的に示す正面断面図である。【０１１６】
図１に示す接続構造体１は、第１の接続対象部材２と、第２の接続対象部材３と、第１，第２の接続対象部材２，３とを電気的に接続している硬化物層４とを備える。硬化物層４は、接続部分であり、複数の導電性粒子５を含む異方性導電材料としての異方性導電ペーストを用いて形成されている。【０１１７】
第１の接続対象部材２の上面２ａに、複数の電極２ｂが設けられている。第２の接続対象部材３の下面３ａに、複数の電極３ｂが設けられている。第１の接続対象部材２の上面２ａに、導電性粒子１を含有する異方性導電ペーストにより形成された硬化物層４を介して、第２の接続対象部材３が積層されている。電極２ｂと電極３ｂとが、導電性粒子５により電気的に接続されている。【０１１８】
上記接続構造体としては、具体的には、半導体チップ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びにプリント基板、フレキシブルプリント基板及びガラス基板等の回路基板が導電接続された接続構造体が挙げられる。【０１１９】
本発明の接続構造体の製造方法は特に限定されない。接続構造体の製造方法としては、電子部品又は回路基板等の第１の接続対象部材に形成された第１の電極と、電子部品又は回路基板等の第２の接続対象部材に形成された第２の電極との間に、上記異方性導電材料を配置して、積層体を得た後、該積層体を加熱、加圧する製造方法が挙げられる。【０１２０】
以下、本発明について、実施例および比較例を挙げて具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。【０１２１】
硬化性エポキシ組成物を得るためのエポキシ成分として、下記の材料を用意した。【０１２２】
［エポキシ成分Ａ］
（１）エポキシ化合物［Ａ−１］：上記式（１Ｂ）で表される構造を有するエポキシ化合物（上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物であって、上記式（１）中のＲ１及びＲ２がメチレン基であり、Ｒ３及びＲ４が水素原子である化合物）【０１２３】
（２）エポキシ化合物［Ａ−２］：上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物であって、上記式（１）中のＲ１及びＲ２がｎ−プロピレン基であり、Ｒ３及びＲ４が水素原子である化合物【０１２４】
（３）エポキシ化合物［Ａ−３］：上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物であって、上記式（１）中のＲ１及びＲ２がｎ−ペンチレン基であり、Ｒ３及びＲ４が水素原子である化合物【０１２５】
（４）エポキシ化合物［Ａ−４］：上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物であって、上記式（１）中のＲ１及びＲ２がメチレン基であり、Ｒ３が上記式（２）で表される構造を表し、かつ式（２）中のＲ５がメチレン基であり、Ｒ４が上記式（３）で表される構造を表し、かつ上記式（３）中のＲ６がメチレン基である化合物【０１２６】
（５）エポキシ化合物［Ａ−５］：下記式（１０１）で表される構造を有するエポキシ化合物【０１２７】
【化１６】
2009107699.tif 000018
【０１２８】
（６）エポキシ化合物［Ａ−６］：上記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物であって、上記式（１）中のＲ１及びＲ２がヘキシレン基であり、Ｒ３及びＲ４が水素原子である化合物【０１２９】
なお、上記エポキシ化合物［Ａ−１］〜［Ａ−６］の、単量体と少なくとも２個結合された多量体との混合比率（単量体：多量体）は、８０重量％：２０重量％であった。【０１３０】
［エポキシ成分Ａ以外のエポキシ成分Ｂ］
（１）エポキシ化合物［Ｂ１−１］：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂【０１３１】
（２）エポキシ化合物［Ｂ２−１］：アデカレジンＥＰ−３３００Ｓ（ＡＤＥＫＡ社製）【０１３２】
（３）エポキシ化合物［Ｂ２−２］：レゾルシノールジグリシジルエーテル【０１３３】
（４）エポキシ化合物［Ｂ３−１］：トリグリシジルイソシアヌレート（上記式（７Ａ）で表されるエポキシ化合物）【０１３４】
（５）エポキシ化合物［Ｂ３−２］：トリスヒドロキシエチルイソシアヌレートトリグリシジルエーテル（上記式（８Ａ）で表されるエポキシ化合物）【０１３５】
また、硬化性エポキシ組成物を得るための硬化剤として、下記の材料を用意した。【０１３６】
［硬化剤］
（１）イミダゾール硬化剤（アミンアダクト型硬化剤（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−２３Ｊ」））【０１３７】
（２）１，２−ジメチルイミダゾール【０１３８】
（３）アミン硬化剤（エチレンジアミン）【０１３９】
（４）ポリチオール硬化剤（ＳＣ有機化学社製「ＴＭＭＰ：トリメチロールプロパントリス−３−メルカプトプロピオネート」）【０１４０】
（実施例１）
上記エポキシ成分としての上記エポキシ化合物［Ａ−１］（上記式（１Ｂ）で表される構造を有するエポキシ化合物）１００重量部と、平均粒子径０．０２μｍのシリカ粒子７重量部と、硬化剤としてイミダゾール硬化剤（アミンアダクト型硬化剤（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−２３Ｊ」））４０重量部と、シランカップリング剤として３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン４．５重量部と、平均粒子径３μｍの導電性粒子２重量部とを配合し、硬化性組成物を得た。なお、用いた上記導電性粒子は、ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面にニッケルめっき層が形成されており、かつ該ニッケルめっき層の表面に金めっき層が形成されている金属層を有する導電性粒子である。【０１４１】
遊星式攪拌機を用いて、２０００ｒｐｍで得られた硬化性組成物を８分間攪拌し、ナイロン製ろ紙（孔径１０μｍ）を用いてろ過し、異方性導電材料としての異方性導電ペーストを作製した。【０１４２】
（比較例１）
上記エポキシ化合物［Ｂ１−１］（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）１００重量部と、硬化剤として１，２−ジメチルイミダゾール５重量部とを、遊星式攪拌機を用いて、２０００ｒｐｍで５分間攪拌し、混合物を得た。得られた混合物に、平均粒子径０．０２μｍのシリカ粒子７重量部と、平均粒子径３μｍの導電性粒子２重量部とを添加し、硬化性組成物を得た。なお、用いた上記導電性粒子は、ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面にニッケルめっき層が形成されており、かつ該ニッケルめっき層の表面に金めっき層が形成されている金属層を有する導電性粒子である。【０１４３】
遊星式攪拌機を用いて、２０００ｒｐｍで得られた硬化性組成物を８分間攪拌し、ナイロン製ろ紙（孔径１０μｍ）でろ過し、異方性導電材料としての異方性導電ペーストを作製した。【０１４４】
（実施例２〜６０及び比較例２、３）
エポキシ成分の種類及び配合量（配合単位は重量部）を下記の表１〜６に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、異方性導電ペーストを得た。【０１４５】
（実施例６１、６２）
硬化剤の種類を下記の表７に示すように変更したこと以外は実施例７と同様にして、異方性導電ペーストを得た。【０１４６】
（実施例６３）
分子蒸留装置（柴田科学社製、型式「ＭＳ−３００型回転薄膜式」）を用いて、上記エポキシ化合物［Ａ−１］に含まれている単量体を単離した。上記エポキシ化合物［Ａ−１］のかわりに、エポキシ化合物［Ａ−１］から単離された単量体を用いたこと以外は実施例７と同様にして、異方性導電ペーストを得た。【０１４７】
（実施例６４）
分子蒸留装置（柴田科学社製、型式「ＭＳ−３００型回転薄膜式」）を用いて、上記エポキシ化合物［Ａ−１］に含まれている単量体を単離した。上記エポキシ化合物［Ａ−１］のかわりに、エポキシ化合物［Ａ−１］から単量体が単離された後の多量体を用いたこと以外は実施例７と同様にして、異方性導電ペーストを得た。【０１４８】
なお、実施例１〜６４にて得られた異方性導電ペーストの塩素イオン濃度はそれぞれ、５００ｐｐｍ以下であった。【０１４９】
（評価）
（１）ピーク温度及び発熱量
示差走査熱量計（ティーエーインスツルメンツ社製、型式「ＤＳＣ２９２０」）を用いて、昇温速度１０℃／分の条件で、実施例及び比較例で得られた異方性導電ペーストのピーク温度と発熱量とを測定した。なお、上記条件にて測定した場合、ピーク温度が１４０℃以下である異方性導電ペーストを合格とした。【０１５０】
（２）ガラス転移温度
異方性導電ペーストをフッ素樹脂製の型内に充填し、１５０℃で３０分間加熱することにより、縦１ｍｍ×横２０ｍｍ×厚み０．３ｍｍの測定サンプルを得た。【０１５１】
動的粘弾性装置ＤＭＡ（ティーエーインスツルメンツ社製、型式「Ｑ８００」）を用いて、得られた測定サンプルのｔａｎδの最大値となる温度を測定し、該最大値となる温度をガラス転移温度とした。【０１５２】
（３）吸水率
異方性導電ペーストをフッ素樹脂製の型内に充填し、１５０℃で３０分間加熱することにより、縦２ｍｍ×横２０ｍｍ×厚み０．４ｍｍの測定サンプルを得た。【０１５３】
得られた測定サンプルを８５℃及び相対湿度８５％の高温高湿下に２４時間放置した。放置前の測定サンプルの重量と、放置後の測定サンプルの重量とから、下記式により、吸水率を求めた。
吸水率（重量％）＝（放置後の重量−放置前の重量）／（放置前の重量）×１００【０１５４】
（４）硬化時間
ＩＴＯ電極（Ｌ／Ｓ＝１０μｍ）が上面に設けられたガラス基板（縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚み１ｍｍ）を用意した。さらに、金バンプ（縦１０μｍ×横１５μｍ×高さ３０μｍ）が下面に設けられた半導体チップ（縦２ｍｍ×横４０ｍｍ×厚み０．３ｍｍ）を用意した。上記ガラス基板上に、実施例及び比較例の各異方性導電ペーストを塗工した。次に、異方性導電ペーストが塗工されたガラス基板上に、上記半導体チップを積層し、積層体を得た。得られた積層体を、圧力９８Ｎ及び１９０℃の条件で１０秒間熱圧着し、接続構造体を得た。得られた接続構造体の電極間の接続抵抗値を測定した。この結果、実施例１〜６４の各異方性導電ペーストを用いた場合では、接続構造体の電極間が導電接続されていることを確認した。比較例１〜３の各異方性導電ペーストを用いた場合では、電極間が導電接続されていなかった。【０１５５】
また、上記積層体を、圧力９８Ｎ及び１８０℃の条件で１０秒間熱圧着し、電極間の接続抵抗値を測定することにより、電極間が導電接続されているか否かを確認した。１０秒間の熱圧着で電極間が導電接続されていなかった場合は、新たな積層体を準備し、圧力９８Ｎ及び１８０℃の条件で２０秒間熱圧着し、電極間の接続抵抗値を測定することにより、電極間が導電接続されているか否かを確認した。２０秒間の熱圧着で電極間が導電接続されていなかった場合は、新たな積層体を準備し、圧力９８Ｎ及び１８０℃の条件で３０秒間熱圧着し、電極間の接続抵抗値を測定することにより、電極間が導電接続されているか否かを確認した。以下の基準により、硬化時間を評価した。【０１５６】
［硬化時間の評価基準］
◎：１０秒間の熱圧着で、電極間が導電接続されていた。
○：２０秒間の熱圧着で、電極間が導電接続されていた。
△：３０秒間の熱圧着で、電極間が導電接続されていた。
×：３０秒間熱圧着しても、電極間が導電接続されていなかった。【０１５７】
結果を下記の表１〜７に示す。【０１５８】
【表１】
2009107699.tif 000019
【０１５９】
【表２】
2009107699.tif 000020
【０１６０】
【表３】
2009107699.tif 000021
【０１６１】
【表４】
2009107699.tif 000022
【０１６２】
【表５】
2009107699.tif 000023
【０１６３】
【表６】
2009107699.tif 000024
【０１６４】
【表７】
2009107699.tif 000025
【０１６５】
実施例１〜６４の異方性導電ペーストでは、比較例１の異方性導電ペーストと比較して、ピーク温度が低く、かつ発熱量が高かった。また、比較例１の異方性導電ペーストよりも、実施例１〜６４の異方性導電ペーストの方が、速やかに硬化させることができた。また、比較例２、３の異方性導電ペーストは、ピーク温度が高く、発熱量が低いため、速やかに硬化させることが困難であった。
【図１】
2009107699.tif 000034
【手続補正書】
【提出日】平成21年7月28日(2009.7.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
エポキシ成分と、硬化剤とを含有し、
前記エポキシ成分が、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物を含有し、かつ、
前記エポキシ成分が、窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物及び芳香族環を有するエポキシ化合物の内の少なくとも一種を含有する、硬化性エポキシ組成物。
【化１】
2009107699.tif 000035
上記式（１）中、Ｒ１は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ３は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（２）で表される構造を表し、Ｒ４は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（３）で表される構造を表す。
【化２】
2009107699.tif 000036
上記式（２）中、Ｒ５は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【化３】
2009107699.tif 000037
上記式（３）中、Ｒ６は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明の広い局面によれば、エポキシ成分と、硬化剤とを含有し、前記エポキシ成分が、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物を含有し、かつ、前記エポキシ成分が、窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物及び芳香族環を有するエポキシ化合物の内の少なくとも一種を含有する、硬化性エポキシ組成物が提供される。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４０】
（参考例１）実施例１は欠番とする
上記エポキシ成分としての上記エポキシ化合物［Ａ−１］（上記式（１Ｂ）で表される構造を有するエポキシ化合物）１００重量部と、平均粒子径０．０２μｍのシリカ粒子７重量部と、硬化剤としてイミダゾール硬化剤（アミンアダクト型硬化剤（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−２３Ｊ」））４０重量部と、シランカップリング剤として３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン４．５重量部と、平均粒子径３μｍの導電性粒子２重量部とを配合し、硬化性組成物を得た。なお、用いた上記導電性粒子は、ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面にニッケルめっき層が形成されており、かつ該ニッケルめっき層の表面に金めっき層が形成されている金属層を有する導電性粒子である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４４】
（実施例２〜６０、参考例２〜４及び比較例２、３）実施例２２、２９、３６は欠番とする
エポキシ成分の種類及び配合量（配合単位は重量部）を下記の表１〜６に示すように変更したこと以外は参考例１と同様にして、異方性導電ペーストを得た。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４８】
なお、参考例１〜４及び実施例２〜６４にて得られた異方性導電ペーストの塩素イオン濃度はそれぞれ、５００ｐｐｍ以下であった。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４９】
（評価）
（１）ピーク温度及び発熱量
示差走査熱量計（ティーエーインスツルメンツ社製、型式「ＤＳＣ２９２０」）を用いて、昇温速度１０℃／分の条件で、参考例、実施例及び比較例で得られた異方性導電ペーストのピーク温度と発熱量とを測定した。なお、上記条件にて測定した場合、ピーク温度が１４０℃以下である異方性導電ペーストを合格とした。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５４】
（４）硬化時間
ＩＴＯ電極（Ｌ／Ｓ＝１０μｍ）が上面に設けられたガラス基板（縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚み１ｍｍ）を用意した。さらに、金バンプ（縦１０μｍ×横１５μｍ×高さ３０μｍ）が下面に設けられた半導体チップ（縦２ｍｍ×横４０ｍｍ×厚み０．３ｍｍ）を用意した。上記ガラス基板上に、参考例、実施例及び比較例の各異方性導電ペーストを塗工した。次に、異方性導電ペーストが塗工されたガラス基板上に、上記半導体チップを積層し、積層体を得た。得られた積層体を、圧力９８Ｎ及び１９０℃の条件で１０秒間熱圧着し、接続構造体を得た。得られた接続構造体の電極間の接続抵抗値を測定した。この結果、参考例１〜４及び実施例２〜６４の各異方性導電ペーストを用いた場合では、接続構造体の電極間が導電接続されていることを確認した。比較例１〜３の各異方性導電ペーストを用いた場合では、電極間が導電接続されていなかった。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５８】
【表１】
2009107699.tif 000038
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５９】
【表２】
2009107699.tif 000039
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６０】
【表３】
2009107699.tif 000040
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６１】
【表４】
2009107699.tif 000041
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６５】
参考例１〜４及び実施例２〜６４の異方性導電ペーストでは、比較例１の異方性導電ペーストと比較して、ピーク温度が低く、かつ発熱量が高かった。また、比較例１の異方性導電ペーストよりも、参考例１〜４及び実施例２〜６４の異方性導電ペーストの方が、速やかに硬化させることができた。また、比較例２、３の異方性導電ペーストは、ピーク温度が高く、発熱量が低いため、速やかに硬化させることが困難であった。
【手続補正書】
【提出日】平成21年11月12日(2009.11.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ成分と、硬化剤とを含有し、
前記エポキシ成分が、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物を含有し、かつ、
前記エポキシ成分が、窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物及び芳香族環を有するエポキシ化合物の内の少なくとも一種を含有し、
前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物は、下記式（７）で表されるエポキシ化合物、又は下記式（８）で表されるエポキシ化合物であり、
前記芳香族環を有するエポキシ化合物の芳香族環が、ベンゼン環、ナフタレン環、又はアントラセン環であり、
前記エポキシ成分１００重量％中、前記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物の含有量が、５〜９０重量％の範囲内であり、
前記エポキシ成分が前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物を含有する場合には、前記エポキシ成分１００重量％中、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物の含有量が、０．１〜１０重量％の範囲内であり、
前記エポキシ成分が前記芳香族環を有するエポキシ化合物を含有する場合には、前記エポキシ成分１００重量％中、前記芳香族環を有するエポキシ化合物の含有量が、５〜９５重量％の範囲内である、硬化性エポキシ組成物。
【化１】
2009107699.tif 000042
上記式（１）中、Ｒ１は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ２は炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｒ３は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（２）で表される構造を表し、Ｒ４は水素原子、炭素数１〜５のアルキル基又は下記式（３）で表される構造を表す。
【化２】
2009107699.tif 000043
上記式（２）中、Ｒ５は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【化３】
2009107699.tif 000044
上記式（３）中、Ｒ６は炭素数１〜５のアルキレン基を表す。
【化４】
2009107699.tif 000045
上記式（７）中、Ｒ１１〜Ｒ１３はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｘはエポキシ基又はヒドロキシメチル基を表す。
【化５】
2009107699.tif 000046
上記式（８）中、Ｒ１４〜Ｒ１６はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示し、ｐ、ｑ及びｒはそれぞれ１〜５の整数を示し、Ｒ１７〜Ｒ１９はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示す。
【請求項２】
前記式（１）中、Ｒ３及びＲ４は水素原子である、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項３】
前記エポキシ成分が、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物を含有する、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項４】
前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物は、トリグリシジルイソシアヌレート、又はトリスヒドロキシエチルイソシアヌレートトリグリシジルエーテルである、請求項１又は３に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項５】
前記エポキシ成分が、前記芳香族環を有するエポキシ化合物を含有する、請求項１または３に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項６】
前記芳香族環を有するエポキシ化合物の芳香族環が、ベンゼン環である、請求項１又は５に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項７】
前記芳香族環を有するエポキシ化合物が、レゾルシノールジグリシジルエーテルである、請求項１又は５に記載の硬化性エポキシ組成物。
【請求項８】
請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物と、導電性粒子とを含有する異方性導電材料。
【請求項９】
硬化物層と、該硬化物層により接続された接続対象部材とを備え、
前記硬化物層が、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物と導電性粒子とを含有する異方性導電材料を硬化させることにより形成されている、接続構造体。
【請求項１０】
硬化物層と、該硬化物層により接続された接続対象部材とを備え、
前記硬化物層が、請求項１に記載の硬化性エポキシ組成物を硬化させることにより形成されている、接続構造体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明の広い局面によれば、エポキシ成分と、硬化剤とを含有し、前記エポキシ成分が、下記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物を含有し、かつ、前記エポキシ成分が、窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物及び芳香族環を有するエポキシ化合物の内の少なくとも一種を含有し、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物は、下記式（７）で表されるエポキシ化合物、又は下記式（８）で表されるエポキシ化合物であり、前記芳香族環を有するエポキシ化合物の芳香族環が、ベンゼン環、ナフタレン環、又はアントラセン環であり、前記エポキシ成分１００重量％中、前記式（１）で表される構造を有するエポキシ化合物の単量体、該エポキシ化合物が少なくとも２個結合された多量体、又は該単量体と該多量体との混合物の含有量が、５〜９０重量％の範囲内であり、前記エポキシ成分が前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物を含有する場合には、前記エポキシ成分１００重量％中、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物の含有量が、０．１〜１０重量％の範囲内であり、前記エポキシ成分が前記芳香族環を有するエポキシ化合物を含有する場合には、前記エポキシ成分１００重量％中、前記芳香族環を有するエポキシ化合物の含有量が、５〜９５重量％の範囲内である、硬化性エポキシ組成物が提供される。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
【化４】
2009107699.tif 000047
上記式（７）中、Ｒ１１〜Ｒ１３はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を表し、Ｘはエポキシ基又はヒドロキシメチル基を表す。
【化５】
2009107699.tif 000048
上記式（８）中、Ｒ１４〜Ｒ１６はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示し、ｐ、ｑ及びｒはそれぞれ１〜５の整数を示し、Ｒ１７〜Ｒ１９はそれぞれ炭素数１〜５のアルキレン基を示す。
本発明に係る硬化性エポキシ組成物のある特定の局面では、前記式（１）中、Ｒ３及びＲ４は水素原子である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物の別の特定の局面では、前記エポキシ成分は、前記窒素原子を含む複素環を有するエポキシ化合物を含有する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物の他の特定の局面では、前記エポキシ成分は、前記芳香族環を有するエポキシ化合物を含有する。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
本発明に係る硬化性エポキシ組成物のさらに他の特定の局面では、前記芳香族環を有するエポキシ化合物の芳香族環は、ベンゼン環である。
【国際調査報告】
2009107699.tif 000049
2009107699.tif 000050
2009107699.tif 000051
2009107699.tif 000052