(57)【要約】  本発明は、スタック型セル（１０）の出口のところに、補強された封止デバイスを備える管状燃料電池モジュールに関する。本発明は、分配ボックス（２０）と、収集ボックス（３０）と、インターコネクタ（１２）が間に配列された基本セル（１０）の同心スタックとを本質的に備える。上部シール（５０）がセル（１０）の出口に配置され、収集ボックス（３０）の壁（３８）が前記シールを貫通する。内部フェルール（４４）及び外部フェルール（４５）が、チャンバの出口のところで、壁（３８）によって形成された空洞（３７）内に開口しているタンクを形成する。本発明は、ＳＯＦＣ型燃料電池、及びＳＯＥＣ型電気分解槽に好適である。
2009512975.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
インターコネクタ（１２）が挿入された基本セル（１０）の管状スタックで構成され、セル（１０）に対する各段について、
＊  インターコネクタ（１２）と、
＊  アノードチャンバ（１４）と、
＊  基本セル（１０）と、
＊  カソードチャンバと
を備えた燃料電池モジュールであって、
−  前記スタックの２つの端部に配置された２つの分配及び収集ボックス（２０、３０）であって、１つのボックス（３０）が上部であり、１つのボックス（２０）が下部である、２つの分配及び収集ボックスと、
−  前記スタックと前記上部ボックス（３０）との間に位置する上部シール（５０）から形成される封止デバイスと、
を更に備えた燃料電池モジュールにおいて、
前記封止デバイスが前記上部ボックス（３０）の下部表面によって完結しており、該上部ボックス（３０）が、セル（１０）に対する各段について、前記上部シール（５０）内に浸漬される２つの管状の同心壁（３８）を有し、
前記アノードチャンバ（１４）及びカソードチャンバ（１４）はタンク（４３）によって仕切られており、
各タンクは、内部管状フェルール（４４）及び外部管状フェルール（４５）から形成され、前記上部ボックス（３０）の空洞（３７）内部で、対になった前記上部シール（５０）及び開口部を備えている、
ことを特徴とするモジュール。
【請求項２】
前記上部シール（５０）がガラスであることを特徴とする請求項１に記載のモジュール。
【請求項３】
モジュールの構造が円筒形であることを特徴とする請求項１または２に記載のモジュール。
【請求項４】
前記下部ボックスが、前記スタックと前記分配ボックス（２０）との間に配置された下部シール（２７）によって完結され、前記上部ボックス及び収集ボックス（３０）が、前記上部シール（５０）によって完結されることを特徴とする請求項１に記載のモジュール。
【請求項５】
前記下部ボックス及び上部ボックスが、それぞれ第１のガス用の分配ボックス、及び第２のガス用の収集ボックスを形成することを特徴とする請求項１に記載のモジュール。
【請求項６】
少なくとも２つの半径方向のチャネル（２５）内に開口している少なくとも２つの環状チャネル（２４）から形成された前記分配ボックス（２０）の分配手段を備え、前記チャネル（２５）自体は、アノードチャンバ及びカソードチャンバ（１４）を介して前記セル（１０）の電極に供給することが意図された分配通路（２６）を通じて前記スタックの１つの面上に開口していることを特徴とする請求項４に記載のモジュール。
【請求項７】
収集通路（３６）によって前記スタックの反対側の表面上に開口し、且つ、環状チャネル（３４）及び残留ガスの出口用の出口通路（３７）を介して前記収集ボックス（３０）の外部表面上に開口している少なくとも２つの半径方向のチャネル（３５）から形成された前記収集ボックス（３０）の収集手段を備えることを特徴とする請求項４に記載のモジュール。
【請求項８】
前記スタックの中央に配置された支持及び心合せ管（４０）を備えることを特徴とする請求項１に記載のモジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に関し、詳細には、ＳＯＦＣ（Solid Oxide Fuel Cell：固体酸化物燃料電池）型の燃料電池等の高温で動作する燃料電池に関するが、ＳＯＥＣ（Solid Oxide Electrolysis Cell：固体酸化物水蒸気電解セル）型の電気分解槽（electrolysers）にも関する。
【背景技術】
【０００２】
ＳＯＦＣ型燃料電池は、可燃物として酸素及び水素を用いて、または、例えばメタン型の別の可燃性ガスを用いて、５００℃〜１０００℃の間の温度で動作する。これらのセルは、インターコネクタまたはバイポーラプレート等の接続要素によって接続された、いくつかの基本セルのスタックから形成される。各基本セルは、それ自体、カソード、電解質、及びアノードのスタックから形成される。Ｏ２イオンにおける電解質の十分な伝導性を得るために、高温が必要である。
【０００３】
同軸アーキテクチャ（coaxial architecture）では、燃料電池の相異なる基本セルのスタックは同心であり、各基本セルそれ自体が、インターコネクタによって他方に接続される。
【０００４】
図１は、インターコネクタ１が挿入された（intercalated with）された燃料電池のいくつかの基本セルの同心スタック２を本質的に備える、あるタイプの管状構造を表す。スタックの各端部にはフランジ４またはフランジ５があり、下部ベースフランジ５としての酸素及び水素分配ネットワークを、または上部フランジ４としての残留ガス収集ネットワークを有する。更に、スタック２の上部と上部フランジ４との間では、これらの２つの要素間で圧縮されたセラミックウールの円盤から形成されたシール３が使用される。それにより、シール３は、可燃性ガスの回路の様々なチャンバ間で損失水頭（loss of head）を生じ、スタックの様々な構成要素間、特にセルと、金属であるインターコネクタとの膨張差（expansion differences）を吸収する機能を有する。
【０００５】
しかし、このシールは完璧な封止を保証しないことが判明している。実際には、ガスのごく一部分が混合し燃焼する。しかし、この不完全性は、必要ならば再進入ガスを加熱するように利用することができる。一方、この熱入力は、ある種の動作条件下で過剰となる可能性がある。次いで、装置の出口でのこの漏れは、燃料電池モジュールの出力に対して有害な欠陥となる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、装置の出口で、再利用可能なガスを回収し、それによりその出力を改善するために、これらの欠点に対する改善策を提供することである。ＳＯＦＣ燃料電池の場合、存在するガスは、アノードチャンバ出口での未消費の水素、及びカソードチャンバ出口での酸素であり、ＳＯＥＣ型電気分解槽の場合、存在するガスは、カソードチャンバ出口で生成される水素、及びアノードチャンバ出口での酸素と、それに加えてのベクトルガス（vector gas）である。
【０００７】
本発明は、ＳＯＥＣ型電気分解槽の状況と同様に、ＳＯＦＣ燃料電池の状況において、２つのガスの混合による、制御されない燃焼によってもたらされる故障の危険性を低減し、それにより様々な構成部品の膨張差を吸収することという他の目的を有する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
この目的に対して、本発明の主題は、インターコネクタが挿入された基本セルの管状スタックで構成され、セルに対する各段について、
＊  インターコネクタと、
＊  アノードチャンバと、
＊  基本セルと、
＊  カソードチャンバと
を備えた燃料電池モジュールであって、スタックの２つの端部で２つの分配ボックス及び収集ボックス、並びに封止デバイスによって完結されている。２つのボックスは、１つが上部ボックスであり１つが下部ボックスであり、封止デバイスは、スタックと上部ボックスとの間で上部シールから形成される。動作温度にあるガラスがペースト状態にあることを指摘すべきである。上部ボックスの管形状がガラス内に「浸漬（”immersed”）」されるが、ガラスを圧縮しない。
【０００９】
本発明によれば、封止デバイスは、セルに対する各段について２つの同心の管状壁を有する上部ボックスの下部表面によって完結されている。上部ボックスの下部表面は上部シール内に浸漬されており、アノードチャンバ及びカソードチャンバはタンクによって仕切られており、各タンクは、内部管状フェルール及び外部管状フェルールから形成され、上部ボックスの空洞内部で、対になった上部シール及び開口部を備えている。
【００１０】
本発明の好ましい実施形態では、シールはガラスである（in glass）。
【００１１】
同様に、本発明の主な実施形態では、モジュールの管状構造が円筒形である。
【００１２】
本発明によるモジュールの第１のバージョンでは、下部ボックスが分配ボックスであり、下部シールが、スタックのベースと下部ボックスの上部表面との間に配置され、上部ボックスがガス収集ボックスである。
【００１３】
この場合には、分配ボックスの分配手段は、通路を介して少なくとも２つの半径方向のチャネル内に開口し、且つ、アノードチャンバ及びカソードチャンバによって電極に供給することが意図された分配通路を介して、それ自体スタックの１つの面上に開口している少なくとも２つの環状チャネルから形成される。
【００１４】
この場合には、収集ボックスの収集手段は、残留ガスの出口用に、収集通路によってスタックの反対側の表面上に開口し、且つ、環状チャネルを介して外部表面上に開口している少なくとも２つの半径方向のチャネルによって形成される。
【００１５】
本発明によるモジュールの第２のバージョンでは、下部ボックス及び上部ボックスは、それぞれ、２つの可燃性ガスのうちの１つを分配及び収集するのに効果的である。
【００１６】
この第２の場合には、２つのボックスの分配手段は、各ボックスについて、アノードチャンバ及びカソードチャンバによって電極に供給することが意図された分配開口を介してスタックの１つの面上に開口している少なくとも１つの半径方向のチャネルから形成される。
【００１７】
同様に、この場合には、２つのボックスの収集手段は、スタックの反対側の表面上の少なくとも１つの環状チャネルと、残留ガスの出口用に、環状チャネル内に開口している、外部表面上の出口開口とから形成される。
【００１８】
スタックの中央で支持管を使用し、心合せ、並びに上部ボックスの支持を確保することが有利である。
【００１９】
本発明、及びその様々な技術的特徴は、以下の詳細な説明を読めば、また添付の図を参照することにより、よりよく理解される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
図２を参照すると、本発明によるモジュールは、ここでは基本セル１０の同心スタックに対するベースとして働く下部ボックスである分配ボックス２０と、ここではセル１０のスタックの頂部に載る（crowning）上部ボックスである収集ボックス３０とを本質的に備える。このアセンブリは、セル１０の同心スタックの中央に配置された支持及び心合せ管４０によって完結される。この支持及び心合せ管４０は、分配ボックス２０のインレイ（inlay）２９内、及び収集ボックス３０のインレイ３９内に配置される。セル１０のスタックは、ガラスの下部シール２７を補足物（complement）として、分配ボックス２０の溝２１内に配置される。セル１０のスタックは、その上部で、収集ボックス３０の下部表面上に形成された空洞３７内に配置される。より正確には、各セル１０及び各インターコネクタは、それらの上部で、タンク４３を形成する口広げ加工部（flaring）を有し、後者のそれぞれが、空洞３７を形成する２つの壁の間に配置される。この設置物の詳細について、図３を参照して述べる。
【００２１】
分配ボックス２０は、２つの円形チャネリング（channelling）２４、少なくとも１つの半径方向のチャネル２５内に開口している通路２７を介して横断する可燃性ガス用の入口導管２２及び２３を有する。ガスがアノードチャンバ及びカソードチャンバ内で分配されることを可能にする通路２６が、各セル１０の両側に配置される。
【００２２】
毛細管４１が、インターコネクタ１２の延長部内に配置される。毛細管４１は、ガラスの下部シール２８による供給チャネルの妨害を回避するために、座ぐり（spot facing）内にはめ込まれる。セルの下面１１及びインターコネクタ１２は、分配ボックス２０の溝２１内に配置された、ガラスの下部シール２８と接触する。
【００２３】
同様に、通路３６が、収集ボックス３０内で、これらのアノードチャンバ及びカソードチャンバの出口の反対側に配置される。したがって、残留ガスは、少なくとも１つの半径方向のチャネル３５によって取り込まれ、通路３７及び円形チャネリング３４を介して出口導管３２及び３３に向かって送られる。
【００２４】
矢印の循環が示すように、ガスの循環は、全体的に、上昇する、または下降する垂直の形で行われる。図２で述べられている実施形態では、並流（co-current）の形で行われるが、向流（counter-current）として想定することもできる。
【００２５】
図３には、このモジュール特有の封止デバイスに関連して、収集ボックス３０、より正確にはその下部、同心である壁３８によって形成された空洞３７が示されている。また、互い違いの内部フェルール４４及び外部フェルール４５によって形成されたタンク４３を見ることができ、フェルールの端部は、これらの口広げ加工部を形成するようにわずかにオフセットされる。各タンク４３の内部フェルール４４及び外部フェルール４５は、それぞれ２つの隣接する空洞３７内に配置される。換言すれば、各セル１０を取り囲むアノード及びカソードチャンバ１４は、それぞれ空洞３７のうちの１つの中に開口している。また、この図３では、同心の形で配置される、また、やはり同心であるセル１０の間に挿入されるインターコネクタ１２が示されている。
【００２６】
このレベルでのこのモジュールの封止は、セル１０のスタックから形成されたアセンブリ内に押し込まれた、ガラスの上部シール５０と、タンク４３のレベルでのインターコネクタ１２とによって確保される。したがって、この上部シール５０は、封止可能な厚さをかなり超えて、インターコネクタ１２及びセル１０の端部を遮断する。更に、空洞３７を画定する壁３８もまた、シール５０内に押し込まれることに留意することができる。
【００２７】
内部フェルール４４及び外部フェルール４５は、圧延及び溶接された、例えばニッケル基合金または鉄基合金の金属条片から得られる。より正確には、インターコネクタ１２の頂部に載る内部フェルール４４及び外部フェルール４５は、これと同じ材料から形成され、管の端部に共にはめ込まれても、管の端部で溶接されてもよい。共にはめ込まれる場合には、軸方向の停止部片として働く追加の形状を有する。セル１０の頂部に載る内部フェルール４４及び外部フェルール４５は、セル１１の膨張係数に可能な限り近い膨張係数を有する材料から形成される。フェルールは共にはめ込まれ、軸方向の停止部片として働く形状を有する。
【００２８】
セル１０の端部封止に関連して、内部フェルール４４及び外部フェルール４５の冷間直径（cold diameter）は、温度が何度であっても、各セル１１と、それらの内部フェルール４４及び外部フェルール４５との間に遊びがあるように決定される。この遊びは、シール５０を形成するガラスを確実に封じ込めながら、セル１０の故障に通じる可能性がある任意の半径方向の応力をなくために決定しなければならない。
【００２９】
腐食及び短絡の問題を制限するために、内部フェルール４４及び外部フェルール４５は、耐食性の、また電気絶縁体である材料、例えばジルコニアによって被覆することができる。
【００３０】
収集ボックス３０は、金属またはセラミックである。収集ボックス３０は、シール５０を形成するガラスのガラス転移温度より低い温度に関して、一時的な熱相中に応力を制限するように、セル１０に可能な限り近い膨張係数を有する材料から形成される。
【００３１】
管形状のセル１０は、プラズマ堆積によって、または任意の他のセラミック部製造方法によって形成される。セル１０は、増大する半径を有するため、互いに接して（one against the other）組み立てられる。動作位置でのそれらの軸は垂直であることが指摘される。
【００３２】
インターコネクタ１２もまた管状であり、金属である。インターコネクタ１２は、ガスの分離と、溶接またはろう付けによって取り付けられた条片によるセル１０と直列の配置とを確保することを想起されたい。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】すでに述べた、従来技術による燃料電池要素の断面図である。
【図２】本発明による燃料電池要素の断面図である。
【図３】本発明による燃料電池モジュールの封止デバイスの断面図である。
【符号の説明】
【００３４】
１０  基本セル
１２  インターコネクタ
１４  アノードチャンバ、カソードチャンバ
２０  分配ボックス
２４  環状チャネル
２６  分配通路
２７  下部シール
３０  収集ボックス
３４  環状チャネル
３６  収集通路
３７  空洞
３８  同心壁
４０  支持及び心合せ管
４３  タンク
４４  内部管状フェルール
４５  外部管状フェルール
５０  上部シール
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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