(57)【要約】  本発明は、結晶性アイソタクチックポリプロピレン樹脂のキャスト原反シートを二軸延伸してなる厚さが１．０μｍ以上８．０μｍ以下のフィルムであって、ゲルパーミエーションクロマトグラフ法で測定した重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下で、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが４以上７以下であり、かつ、分子量分布曲線において、対数分子量が４．５のときの微分分布値から対数分子量が６のときの微分分布値を引いた差が２％以上１５％以下であり、かつ、高温型核磁気共鳴測定によって求められるメソペンタッド分率が、９４％以上９８％未満であることを特徴とするコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムに関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶性アイソタクチックポリプロピレン樹脂のキャスト原反シートを二軸延伸してなる厚さが１．０μｍ以上８．０μｍ以下のフィルムであって、ゲルパーミエーションクロマトグラフ法で測定した重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下で、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが４以上７以下であり、かつ、分子量分布曲線において、対数分子量が４．５のときの微分分布値から対数分子量が６のときの微分分布値を引いた差が２％以上１５％以下であり、かつ、高温型核磁気共鳴測定によって求められるメソペンタッド分率が、９４％以上９８％未満であることを特徴とする、コンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
前記ポリプロピレン樹脂は、２３０℃におけるメルトフローレートが1．０〜５．０ｇ／１０分であるアイソタクチックポリプロピレンからなる主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）と、メルトフローレートが主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）より１．０〜３０．０ｇ／１０分大きいアイソタクチックポリプロピレンからなるポリプロピレン樹脂（Ｂ）とを含み、樹脂混合体の総質量に対して、ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の含量が１．０質量％以上３０．０質量％以下であることを特徴とする請求項１に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項３】
示差走査熱量計法で求めた昇温速度２０℃／ｍｉｎにおける主ピークの融点が、外挿点法で１６５℃以上１７５℃以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
無荷重状態でのフィルム流れ方向の１３０℃加熱収縮率が２％以上４％以下であって、かつ、１４０℃加熱収縮率が３％以上５％以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面が、超深度表面形状測定顕微鏡を用いて５６０μｍ×７４５μｍの範囲内で表面粗さの測定をした場合において、当該表面上の複数地点から顕微鏡のレーザー光源までの距離から決定される平均面からの突起体積が２．０×１０４μｍ３以上３．０×１０４μｍ３以下の微細粗化面であることを特徴とする請求項１又は２に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの片面もしくは両面に金属を蒸着したことを特徴とするコンデンサー用金属化ポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
請求項６に記載のコンデンサー用金属化ポリプロピレンフィルムを用いてなるコンデンサーであって、１２０℃以上、１４０℃以下の温度で少なくとも５分以上熱処理されてなることを特徴とするコンデンサー。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子及び電気機器に用いられるコンデンサーフィルムの耐熱性、耐電圧性向上に関するものであり、さらに詳しくは、機械的熱安定性や高温下での耐電圧性、特に高温下での短時間・高電圧負荷時の電気容量減少に問題が無く、電気安定性に優れたコンデンサーに好適であり、かつ非常に薄いフィルム厚であり、素子巻き加工適性にも優れたコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムと、それを用いた蒸着フィルム並びにコンデンサーに関するものである。
本願は、２００７年１１月７日に出願された特願２００７−２８９４７４号および２００８年３月２５日に出願された特願２００８−０７８１５７号に基づいて優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、包装用をはじめ工業用材料フィルムとして広く用いられているが、特に、その耐電圧特性、低い誘電損失特性などの優れた電気特性、及び高い耐湿性を活かしてコンデンサー用の誘電体フィルムとしても広く利用されている。
コンデンサー用ポリプロピレンフィルムは、高電圧コンデンサーをはじめとして、各種スイッチング電源やＤＣ−ＤＣコンバーターや、インバーター等のフィルター用や、平滑用として用いられるコンデンサー類に好ましく用いられており、近年はコンデンサーの小型化、高容量化の要求が非常に強く、ますます薄いフィルムの要求が高まってきている。【０００３】
このようなコンデンサー用フィルムにおいては、コンデンサーを作製する際の素子巻きを容易にする目的や、加工する際の滑り性向上、また、油含浸型コンデンサーの場合には、それを作製する際の油含浸性向上のため、表面を適度に微細粗面化する必要がある。
表面の微細粗化の方法としては、ポリプロピレンの結晶形の一つであるβ晶を生成させたシートを延伸する方法が知られており、シート作製の際、β晶をいかに制御しながら生成させるかが技術上重要な要点となる。β晶生成技術に関しては、たとえば、特許文献１（特開２００４−２６５５号公報、第３〜７頁）、特許文献２（特開２００４−１７５９３２号公報、第４〜８頁）、および特許文献３（特開２００５−８９６８３号公報、第５〜７頁）などに、特定の触媒によって重合した一定の範囲のメルトフローレート、分子量及び分子量分布を有するポリプロピレン樹脂をシート化すると、高いβ晶比率を持ったシートが得られることが開示されている。
また、特許文献４（特許第３５０８５１５号公報、第２〜３頁）には、粗面化した延伸ポリプロピレンフィルムを得るための方法として、特定の値の立体規則性度のポリプロピレン原料樹脂を用い、キャスト原反シートのβ晶量を特定の値以上に制御することによって達成する製造技術が開示されている。【０００４】
コンデンサー用フィルムの加工適性を向上させるためには、粗面化は必須であるが、一般的に、粗面化は耐電圧特性の低下を招くというマイナス面も併せ持つ。一方、産業用コンデンサーの需要が増える中、市場では、より高耐電圧のコンデンサーへの要求が非常に強く、合わせて電気容量のより一層の向上も求められている。
耐電圧特性の向上は、特許文献５（特開平８−２９４９６２号公報、第２〜３頁）によると、ポリプロピレン樹脂の高立体規則性化・高結晶性化によっても実現できる。しかしながら、高立体規則性化・高結晶性化は延伸性の低下を招き、延伸過程におけるフィルムの破断を発生しやすくなり、製造上好ましくない。【０００５】
他方、同体積のコンデンサーにおいて電気容量を向上させるためには、誘電体フィルムを薄くする必要がある。そのような極薄のフィルムを得るためには、樹脂及びキャスト原反シートの延伸性向上が必須となるが、この特性は、前述したように、耐電圧性向上のための手法、つまり結晶性向上とは一般的に相容れない物性である。
さらに、市場においては、コンデンサーが高温下で用いられることを想定し、高い温度での耐電圧性が要求されてきていることに加えて、機械的な耐熱性（熱安定性）も要求されるようになってきている。【０００６】
上記したような、市場が要求する１）コンデンサーへの加工適性（粗面化）、２）高耐電圧性（面平滑化、高結晶性化）、３）高電気容量化（フィルム極薄化のための延伸性向上）、４）機械的耐熱性・高温耐電圧性（高融点化、高結晶性化）の４つの特性を同時に満たし得るポリプロピレン樹脂及びそのコンデンサー用フィルムを得る方法を開示している文献は見当たらない。【０００７】
特許文献６（特開２００７−１３７９８８号公報、第２〜４頁）には、特定の範囲の分子量分布と立体規則性度をバランスさせた樹脂を用い、β晶量の比較的低いキャスト原反から延伸した微細粗面化フィルムが開示されている。この延伸した微細粗面化フィルムは、耐電圧特性を有する薄いフィルムであり、適度な表面粗化性を有していることから前記３つの特性に関して満足できるレベルに達した微細粗面化フィルムであるが、機械的耐熱性(熱安定性)、高温下での耐電圧性に関する厳しい要求を満たすためには改善の余地がある。
【特許文献１】特開２００４−２６５５号公報、第３〜７頁
【特許文献２】特開２００４−１７５９３２号公報、第４〜８頁
【特許文献３】特開２００５−８９６８３号公報、第５〜７頁
【特許文献４】特許第３５０８５１５号公報、第２〜３頁
【特許文献５】特開平８−２９４９６２号公報、第２〜３頁
【特許文献６】特開２００７−１３７９８８号公報、第２〜４頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、高温下で高い耐電圧性を有し、機械的熱安定性に優れた、極薄の素子巻き加工適性にも優れたコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびそれを用いた蒸着フィルム並びにコンデンサーを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、以下に記載の態様を含む。【００１０】
（１）結晶性アイソタクチックポリプロピレン樹脂のキャスト原反シートを二軸延伸してなる厚さが１．０μｍ以上８．０μｍ以下のフィルムであって、ゲルパーミエーションクロマトグラフ法で測定した重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下で、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが４以上７以下であり、かつ、分子量分布曲線において、対数分子量が４．５のときの微分分布値から対数分子量が６のときの微分分布値を引いた差が２％以上１５％以下であり、かつ、高温型核磁気共鳴測定によって求められるメソペンタッド分率が、９４％以上９８％未満であることを特徴とする、コンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。【００１１】
（２）前記ポリプロピレン樹脂は、２３０℃におけるメルトフローレートが1．０〜５．０ｇ／１０分であるアイソタクチックポリプロピレンからなる主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）と、メルトフローレートが主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）より１．０〜３０．０ｇ／１０分大きいアイソタクチックポリプロピレンからなるポリプロピレン樹脂（Ｂ）とを含み、樹脂混合体の総質量に対して、ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の含量が１．０質量％以上３０．０質量％以下であることを特徴とする（１）項に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。【００１２】
（３）示差走査熱量計法で求めた昇温速度２０℃／ｍｉｎにおける主ピークの融点が、外挿点法で１６５℃以上１７５℃以下であることを特徴とする（１）項又は（２）項に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。【００１３】
（４）無荷重状態でのフィルム流れ方向の１３０℃加熱収縮率が２％以上４％以下であって、かつ、１４０℃加熱収縮率が３％以上５％以下であることを特徴とする（１）項〜（３）項のいずれか一項に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。【００１４】
（５）前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面が、超深度表面形状測定顕微鏡を用いて５６０μｍ×７４５μｍの範囲内で表面粗さの測定をした場合において、当該表面上の複数地点から顕微鏡のレーザー光源までの距離から決定される平均面からの突起体積が２．０×１０４μｍ３以上３．０×１０４μｍ３以下の微細粗化面であることを特徴とする（１）項〜（４）項のいずれか一項に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。【００１５】
（６）前記（１）項〜（５）項のいずれか一項に記載のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの片面もしくは両面に金属を蒸着したことを特徴とするコンデンサー用金属化ポリプロピレンフィルム。【００１６】
（７）前記（６）項に記載のコンデンサー用金属化ポリプロピレンフィルムを用いてなるコンデンサーであって、１２０℃以上、１４０℃以下の温度で少なくとも５分以上熱処理されてなることを特徴とするコンデンサー。
【発明の効果】
【００１７】
本発明のコンデンサー用の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、比較的高結晶性であると同時に、特定の分子量成分及びそれに伴った特異な分子量分布を有しているため、耐電圧特性に優れた高電気容量のコンデンサー用として優れている。また、高温における機械的安定性（寸法安定性）にも優れることから、特に、高温下で高い電圧を負荷した際の耐性に優れているという効果を有する。
さらに、コンデンサー用の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、適度な微細粗化面を有していて素子巻き等の加工適性にも優れているので、厚みが１．０〜８．０μｍ程度の非常に薄いフィルム厚の誘電体を有するコンデンサー用フィルムとして好ましく、特に、フィルムに金属蒸着を施した金属化フィルムコンデンサーの誘電体フィルムとして、極めて優れている。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】低分子量〔Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５〕領域の構成が異なる樹脂１及び２に関する分子量微分分布曲線の例を示す図。
【図２】積分分布曲線と微分分布曲線の例を示す図。
【図３】立体規則性度及び分子量分布が一定の場合における耐電圧性（絶縁破壊強度）と分子量の関係の一例を示す図。
【図４】ＤＳＣ融解曲線の説明図。
【図５】特殊マージン・フィッシュネットパターンの例を示す図。
【図６】特殊マージン・Ｔマージンパターンの例を示す図。
【符号の説明】
【００１９】
１：低分子量領域（Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５）の構成割合が多い樹脂
２：低分子量領域（Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５）の構成割合が少ない樹脂
３：融解の主ピーク
４：外挿点法に基づく融点の例
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明の第一の態様のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、結晶性アイソタクチックポリプロピレン樹脂のキャスト原反シートを二軸延伸してなるフィルムであって、その厚みは、１．０μｍ以上８．０μｍ以下である。また、前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、ゲルパーミエーションクロマトグラフ(ＧＰＣ)法で測定した重量平均分子量(Ｍｗ)が２５万以上４５万以下で、分子量分布(Ｍｗ／Ｍｎ)が４以上７以下であり、かつ、分子量分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値からＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を引いた差が２％以上１５％以下であり、かつ、高温型核磁気共鳴（高温ＮＭＲ）測定によって求められる立体規則性度であるメソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]）が、９４％以上９８％未満である分子特性を有する。【００２１】
本態様のコンデンサー用の二軸延伸ポリプロピレンフィルムに用いるポリプロピレン樹脂は、結晶性のアイソタクチックポリプロピレン樹脂であり、プロピレンの単独重合体、又は、プロピレンとエチレンの共重合体、又は、プロピレンと炭素数４〜１０のα−オレフィンとの共重合体である。炭素数４〜１０のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセンなど一般的に良く知られたα−オレフィン類が使用可能である。エチレン及びこれらのα−オレフィンは、プロピレンとランダム共重合をなしてもよく、ブロック共重合していても良い。共重合しているエチレン及び／又はα−オレフィンの含有比率は、ポリプロピレン樹脂中に２モル％以下であるのがよく、好ましくは１モル％以下である。
また、少量の他のポリオレフィン樹脂を、本発明の効果を損なわない範囲で添加することも可能である。【００２２】
本態様のコンデンサー用の二軸延伸ポリプロピレンフィルムのゲルパーミエーションクロマトグラフ(ＧＰＣ)法で測定した重量平均分子量(Ｍｗ)は、２５万以上４５万以下であり、好ましくは２５万以上４０万以下であり、さらに好ましくは２６万以上３７万未満、よりさらに好ましくは２８万以上３７万未満である。
重量平均分子量が４５万を超えると、樹脂流動性が著しく低下し、キャスト原反シートの厚さの制御が困難となり、本態様の目的である非常に薄い延伸フィルムを幅方向に精度良く作製することが出来なくなるため実用上好ましくない。また、重量平均分子量が２５万に満たない場合、押し出し成形性には富むが、出来たシートの力学特性や熱−機械的特性の低下とともに延伸性が著しく低下し、二軸延伸成形性に劣るため好ましくない。【００２３】
また、ＧＰＣ法により得られる重量平均分子量(Ｍｗ)／数平均分子量（Ｍｎ）の比から計算される分子量分布は、延伸性の観点から、４以上７以下であり、４．５以上６．５以下がより好ましい。【００２４】
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの分子量・分子量分布測定値を得るためのゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）装置には特に制限はなく、ポリオレフィン類の分子量分析が可能な一般に市販されている高温型ＧＰＣ装置、例えば、東ソー株式会社製、示差屈折計(ＲＩ)内蔵型高温ＧＰＣ測定機、ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ−ＨＴを利用することが可能である。具体的には、ＧＰＣカラムとして、東ソー株式会社製、ＴＳＫｇｅｌＧＭＨＨＲ−Ｈ（２０）ＨＴを３本連結させたものが用いられ、カラム温度は１４０℃に設定され、溶離液としてトリクロロベンゼンが用いられ、流速１．０ｍｌ／ｍｉｎにて測定される。検量線の作製には、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンが用いられ、測定結果はポリプロピレン値に換算される。このようにして得られる重量平均分子量の対数を、対数分子量（Ｌｏｇ（Ｍ））と称する。【００２５】
本態様のコンデンサー用の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、前述の分子量・分子量分布の範囲の値を有すると同時に、分子量微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値からＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を引いた差が２％以上１５％以下あり、好ましくは３％以上１２％以下、より好ましくは８％以上１２％以下であることが必要である。このことは、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）が４〜５の間、つまり、重量平均分子量より低分子量側の分子量１万から１０万の成分（以下、低分子量成分とも称する）の分布値が、重量平均分子量より高分子量側のＬｏｇ（Ｍ）＝６前後（分子量１００万前後）の成分（以下、高分子量成分とも称する）の分布値に比較してある程度高い構成であることを意味している（図１参照）。低分子量成分の代表値としてＬｏｇ（Ｍ）＝４．５における微分分布値を、高分子量成分の代表値としてＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を採用した。
つまり、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが４〜７であるといっても、単に分子量分布幅の広さを表しているに過ぎず、その中の高分子量成分、低分子量成分の構成状況までは分からない。そこで、本態様においては、広い分子量分布を有すると同時に、その分布構成を調整し、分子量１万から１０万の成分を、分子量１００万の成分に対して、ある一定割合多く含む分布構成とすることにより延伸性と耐電圧性を両立させている。【００２６】
本態様のコンデンサー用の二軸延伸ポリプロピレンフィルムにおいては、低分子量成分の構成を、高分子量成分の構成より多くする必要が有るため、重量平均分子量より低分子量側であるＬｏｇ（Ｍ）＝４．５の微分分布値から、高分子量側のＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を引いた差は、「正」でなければならず、その量は２％以上を必要とする。しかしこの差が１５％を超えると、低分子量成分が多すぎるため、製膜性や機械的耐熱性に難点が生じるため、実用上好ましくない。【００２７】
微分分布値は、ＧＰＣ法において、一般に次のようにして得る。ＧＰＣの示差屈折（ＲＩ）検出計において検出される強度分布の時間曲線（一般には、溶出曲線と呼ぶ）を、分子量既知の物質から得た検量線を用い、対数分子量〔Ｌｏｇ（Ｍ）〕に対する分布曲線とする。ＲＩ検出強度は、成分濃度と比例関係にあるので、分布曲線の全面積を１００％とした場合の対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）に対する積分分布曲線を得ることが出来る。微分分布曲線は、この積分分布曲線をＬｏｇ（Ｍ）で、微分することによって得る。したがって、ここで言う微分分布とは、濃度分率の対数分子量に対する微分分布を意味する。この曲線から、特定の対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）のときの微分分布値を読み、本態様に係る関係を得ることが出来る（図２参照）。【００２８】
本態様のコンデンサー用の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、前述の如き分子量・分子量分布を持つと同時に、高温核磁気共鳴（ＮＭＲ）測定によって求められる立体規則性度であるメソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]）が、９４％以上９８％未満であり、さらに好ましくは９５％以上９７％以下である。
メソペンダット分率[ｍｍｍｍ]が９４％以上であると、高い立体規則性成分により、樹脂の結晶性が向上し、高い耐電圧特性が奏される。メソペンダット分率[ｍｍｍｍ]が９４％未満であると、耐電圧性や、機械的耐熱性が劣る傾向にある。一方、メソペンダット分率[ｍｍｍｍ]が９８％以上であると、キャスト原反シート成形の際の固化（結晶化）の速さが早くなり、シート成形用の金属ドラムからの剥離が発生し易くなったり、延伸性が低下する。
前記メソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]）を測定するための高温ＮＭＲ装置には、特に制限はなく、ポリオレフィン類の立体規則性度の測定が可能な一般に市販されている高温型核磁気共鳴（ＮＭＲ）装置、例えば、日本電子株式会社製、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）、ＪＮＭ−ＥＣＰ５００が利用可能である。観測核は、13Ｃ（１２５ＭＨｚ）であり、測定温度は、１３５℃、溶媒には、オルト−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ：ＯＤＣＢと重水素化ＯＤＣＢの混合溶媒（混合比＝４／１））が用いられる。高温ＮＭＲによる方法は、公知の方法、例えば、「日本分析化学・高分子分析研究懇談会編、新版  高分子分析ハンドブック、紀伊国屋書店、１９９５年、６１０頁」に記載の方法により行なうことが出来る。
測定モードは、シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング、パルス幅は９．１μｓｅｃ（４５°パルス）、パルス間隔５．５ｓｅｃ、積算回数４５００回、シフト基準は、ＣＨ３(ｍｍｍｍ)＝２１．７ｐｐｍとされる。【００２９】
立体規則性度を表すペンタッド分率は、同方向並びの連子「メソ（ｍ）」と異方向並びの連子「ラセモ（ｒ）」の５連子(ペンタッド)の組み合わせ（ｍｍｍｍやｍｒｒｍなど）に由来する各シグナルの強度積分値より百分率で算出される。ｍｍｍｍやｍｒｒｍなどに由来する各シグナルの帰属に関し、例えば、「Ｔ．Ｈａｙａｓｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ，２９巻，１３８頁（１９８８）」などのスペクトルの記載が参照される。【００３０】
本態様のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、前記範囲の立体規則性度と、分子量・分子量分布、さらには、高分子量成分と低分子量成分との構成比が前記範囲となることに特徴がある。即ち、立体規則性度（つまり、結晶性）の値を高くすることによって、高い耐電圧特性を発現できるが、それだけでは、延伸性が低下し、非常に薄い延伸フィルムを得る事が困難である。二軸延伸ポリプロピレンフィルムの分子量、分子量分布、及び、高分子量成分・低分子量成分の構成比を前記範囲に収まるように調整することにより、さらなる耐電圧性と延伸性とを付与することができる。【００３１】
本態様の二軸延伸ポリプロピレンフィルムでは、重量平均分子量より低分子量側の分子量Ｍが約３１６００（ＬｏｇＭ＝４．５）の成分が、重量平均分子量より高分子量側の分子量Ｍが１００万（ＬｏｇＭ＝６）の成分よりも多く存在する。図３において、立体規則性度と分子量分布が同一の二軸延伸ポリプロピレンフィルムについて、分子量が低い（ＭＦＲが高い）程、その絶縁破壊強度が高い（耐電圧性が良好である）ことが示されている。このように、立体規則性度と分子量分布を前記範囲内に維持しながら、低分子量成分を多く存在させることにより、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの耐電圧性を向上させることができる。【００３２】
前述の通り、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの分子量、分子量分布、および、高分子量成分・低分子量成分の構成比が前記範囲に収まるように、低分子量成分を含有させることによって、従来技術のように非常に高い立体規則性度を付与しなくても、高い耐電圧性を維持することができる。さらに、このように含有された低分子量成分は、一種の可塑剤的な役割を演じ、高分子量成分の配向・移動を容易化するため、適度な延伸性が付与される。【００３３】
本態様のポリプロピレン延伸フィルムを製造するためのポリプロピレン樹脂を製造する重合方法としては、一般的に公知の重合方法をなんら制限無く用いることが出来る。一般的に公知の重合方法としては、例えば、気相重合法、塊状重合法、スラリー重合法が例として挙げられる。
また、少なくとも２つ以上の重合反応器を用いた多段重合反応であっても良く、また、反応器中に水素あるいはコモノマーを分子量調整剤として添加して行う重合方法であっても良い。【００３４】
Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５の微分分布値から、高分子量側のＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を引いた差を２〜１５％の間に調整する方法としては、重合条件によって分子量分布を調整する方法、異なる分子量の樹脂をブレンドする方法がある。【００３５】
重合条件によって分子量分布の構成を調整する場合には多段重合反応を用いるのが好ましい。低分子量成分を適度に含有している樹脂を多段重合反応により得る方法としては、例えば、次のような方法を例示することができる。
触媒の存在下、高分子量重合反応器と低分子量又は中分子量反応器の複数の反応器により高温で重合する。生成樹脂の高分子量成分及び低分子量成分は、反応器における順番を問わず調整されうる。まず、第１重合工程において、プロピレン（必要に応じてコモノマーも含む）及び触媒が第１重合反応器に供給される。これらの成分とともに、分子量調整剤としての水素を、要求されるポリマーの分子量に到達するために必要な量で混合する。反応温度は、例えばスラリー重合の場合、７０℃〜１００℃程度、滞留時間は２０分〜１００分程度である。複数の反応器は、例えば直列に使用することができ、その場合、第１の工程の重合生成物は、追加のプロピレン、触媒、分子量調整剤とともに連続的に次の反応器に送られ、続いて、第１重合工程より低分子量あるいは高分子量に分子量を調整した第２の重合が行われる。第１及び第２の反応器の収量（生産量）を調整することによって、高分子量成分及び低分子量成分の組成（構成）を調整することが可能である。【００３６】
使用される触媒は、特に限定されるものではなく、一般的に公知のチーグラー・ナッタ触媒が広く適用される。また、助触媒成分やドナーを含んでも構わない。触媒や重合条件、分子量調整剤などを適宜調整することによって、立体規則性度や分子量分布をコントロールすることが可能となる。【００３７】
次に、Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５の微分分布値から、高分子量側のＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を引いた差が２〜１５％の間となるように、異なる分子量の樹脂をブレンドして得られる、本発明の第二の態様のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムについて説明する。
本発明の第二の態様のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、前記第一の態様において、前記ポリプロピレン樹脂が、２３０℃におけるメルトフローレートが1．０〜５．０ｇ／１０分であるアイソタクチックポリプロピレンからなる主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）と、メルトフローレートが主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）より１．０〜３０．０ｇ／１０分大きいアイソタクチックポリプロピレンからなるポリプロピレン樹脂（Ｂ）とを混合した樹脂であって、樹脂混合体の総質量に対して、樹脂（Ｂ）の含量が１．０質量％以上３０．０質量％以下であることを特徴とするコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムである。【００３８】
本態様のコンデンサー用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）として用いられるポリプロピレン樹脂は、結晶性のアイソタクチックポリプロピレン樹脂であり、プロピレンの単独重合体である。【００３９】
主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）の２３０℃における荷重２．１６ｋｇのＭＦＲは、1．０〜５．０ｇ／１０分であり、より好ましくは、１．５〜４．０ｇ／１０分である。【００４０】
また、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）のゲルパーミエーションクロマトグラフ(ＧＰＣ)法で測定した重量平均分子量(Ｍｗ)は、通常２５万以上４５万以下であり、好ましくは２５万以上４０万以下であり、より好ましくは２６万以上３７万未満であり、よりさらに好ましくは２８万以上３７万未満である。
重量平均分子量が４５万を超えると、樹脂流動性が著しく低下し、キャスト原反シートの厚さの制御が困難となり、本態様の目的である非常に薄い延伸フィルムを幅方向に精度良く作製することが困難になる傾向にある。また、重量平均分子量が２５万に満たない場合、押し出し成形性には富むが、得られるシートの力学特性や熱的−機械的特性の低下とともに延伸性が低下し、二軸延伸成形性に劣る傾向がある。【００４１】
また、ＧＰＣ法により得られる重量平均分子量(Ｍｗ)／数平均分子量（Ｍｎ）の比から計算される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は４．０以上７．０以下であることが好ましく、４．５以上６．５以下がより好ましい。【００４２】
主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）の分子量・分子量分布測定値は、前記第一の態様において記載の分子量・分子量分布測定法と同様の方法により得ることができる。【００４３】
主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）は、好ましくは、前述の如き重量平均分子量・分子量分布を持つと同時に、高温核磁気共鳴（高温ＮＭＲ）測定によって求められる立体規則性度であるメソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]）が、９５．０％以上９８．０％未満、より好ましくは、９５．５％以上９７．５%以下、よりさらに好ましくは、９６．０％以上９７．５%以下であるアイソタクチックポリプロピレン樹脂である。【００４４】
高い立体規則性成分を含むことで樹脂の結晶性が向上し、高い機械的耐熱性や高い耐電圧特性が期待されるので、主要ポリプロピレン樹脂としてのアイソタクチックポリプロピレン樹脂のメソペンダット分率[ｍｍｍｍ]は９５．０％以上が良い。それより低いと、耐電圧性や、機械的耐熱性に劣る傾向にある。しかしながら、あまり高すぎると、キャスト原反シート成形の際の固化（結晶化）の速さが早くなり、シート成形用の金属ドラムからの剥離が発生し易くなったり、延伸性が低下する傾向にあるため、９８．０％未満にすることが好ましい。【００４５】
前記メソペンダット分率[ｍｍｍｍ]は、前記第一の態様に記載の方法によって得ることができる。【００４６】
本態様のコンデンサー用二軸延伸フィルムの延伸前のキャスト原反シートにおいて、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）が、比較的高い立体規則性度と、前記範囲内の分子量および分子量分布を持つことにより、耐熱性、耐電圧性、及び延伸性をより高めることができる。【００４７】
本態様では、前記主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）に、この樹脂（Ａ）よりも高いＭＦＲを有する（分子量が低い）ポリプロピレン樹脂（Ｂ）を、添加・混合することにより、分子量分布における低分子量領域の構成を調整し、さらに高い耐電圧性と高い延伸性とを高度に両立させている。
即ち、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）の立体規則性度（つまり、結晶性）の値を高くすることによって、高い耐電圧特性を発現できるが、それだけでは、非常に薄い延伸フィルムを得ることができない。本態様のように、高いＭＦＲを有するポリプロピレン樹脂（Ｂ）を特定の範囲で添加して調整された分子量分布を併せ持つものとすることにより、さらなる延伸性が兼ね備わると同時に、より高い耐電圧性も備わるものとすることが出来る。【００４８】
主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）に添加するＭＦＲの高いポリプロピレン樹脂（Ｂ）（以後、添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）とも称する）は、結晶性のアイソタクチックポリプロピレン樹脂であり、プロピレンの単独重合体である。
当該添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の２３０℃における荷重２．１６ｋｇのＭＦＲは、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）のＭＦＲよりも、1．０ｇ／１０分〜３０．０ｇ／１０分高く、好ましくは、１．０〜２０．０ｇ／１０分高く、より好ましくは１．０〜１５．０ｇ／１０分高い。【００４９】
主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）と添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）とのＭＦＲの差が、１．０ｇ／１０分より小さいと、延伸性の改良においても耐電圧性向上においても望む効果は得られ難い傾向にある。一方、その差が、３０．０ｇ／１０分より高くなると、混合の際の相溶性に劣ったり、混合物の平均分子量が低分子量化して成形性に劣る傾向にある。【００５０】
添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の重量平均分子量(Ｍｗ)には、前記範囲の高ＭＦＲが実現されていれば特に制限は無い。しかし、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）と添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の混合物の分子量分布を調整する観点から、添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の重量平均分子量(Ｍｗ)は、１５万以上４０万以下が好ましく、さらに好ましくは、１５万以上３０万以下である。【００５１】
また、添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の分子量分布(Ｍｗ／Ｍｎ）にも、前記範囲の高ＭＦＲが実現されていれば特に制限は無いが、主要樹脂（Ａ）との混合性や、分子量分布の調整の観点から、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、４．０以上７．０以下が好ましい。【００５２】
添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の立体規則性は、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）と同程度であるのが良いが、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）より低くても構わない。しかしながら、あまり低すぎると、耐熱性の効果が損なわれ、高温下での耐電圧性にも影響を及ぼす傾向にある。添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の立体規則性は、前記高温ＮＭＲ法によるメソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]）で、９５．０％以上９８．０％未満であるのが好ましい。この範囲であれば、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）とメソペンタッド分率が異なっていても実用上問題はない。【００５３】
主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）に添加するＭＦＲの高いポリプロピレン樹脂（Ｂ）の添加率は、樹脂混合対の総質量に対して、１．０質量％以上３０．０質量％以下、好ましくは５．０質量％以上３０．０質量％以下、より好ましくは５．０質量％以上２０．０質量％以下である。
１．０質量％より低いと、添加効果が得難い傾向にある。３０．０質量％より多いと、添加する樹脂のＭＦＲにもよるが、一般的に、相溶性に劣る傾向にあり、キャスト原反シートの押出成形時に、いわゆるフィッシュアイを生じやすくなるなど、成型加工性に劣る傾向にある。また、添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の立体規則性が、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）より低い場合、添加量が、３０．０質量％より多いと、混合樹脂全体の立体規則性が低くなる傾向にある。
前記主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）およびポリプロピレン樹脂（Ｂ）は、混合した樹脂からキャスト原反を経て二軸延伸フィルムにしたときに、当該フィルムのメソペンタッド分率が９４％以上９８％未満、好ましくは９５％以上９７%以下となるように配合すれば良い。【００５４】
従来技術では、高い立体規則性度を持てば持つほど、より高い延伸性を付与する必要が有るため、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎを７以上に広げるなどの必要が有った。しかしながら、広い分子量分布は、多くの場合、耐電圧性を損なう傾向にあった。【００５５】
本態様では、高立体規則性を有し、ＭＦＲが１．０〜５．０ｇ／１０分である主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）に、それよりも高いＭＦＲを有する添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）を添加・混合することによって、図１のように、分子量分布の構成において、重量平均分子量より低分子量側の分子量数千〜１０万の成分を樹脂（２）より適度に多く含む構成の樹脂（１）とすることができる。図３において、立体規則性度と分子量分布が同一の場合に、分子量が低い、すなわち、ＭＦＲが高い程、その絶縁破壊強度が高い（耐電圧性が良好である）ことが示されている。このように、立体規則性度と分子量分布を前記範囲内に維持しながら、ＭＦＲの高い成分を存在させ、分子量分布の構成を前記範囲とすることにより、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの耐電圧性の向上させることができる。【００５６】
前述の通り、高いＭＦＲ成分を含有させることによって、従来技術のように非常に高い立体規則性度を有する樹脂を用いなくても、高い耐電圧性を付与することができる。さらに、この高ＭＦＲ（低分子量）成分が、一種の可塑剤的な役割を演じ、低ＭＦＲ（高分子量）成分の配向・移動を容易化して、適度な延伸性が付与される。【００５７】
前記ポリプロピレン樹脂（Ａ）または（Ｂ）を製造する重合方法としては、一般的に公知の重合方法をなんら制限無く用いることが出来る。一般的に公知の重合方法としては、例えば、気相重合法、塊状重合法、スラリー重合法が例として挙げられる。
また、少なくとも２つの重合反応器を用いた多段重合反応であっても良く、また、反応器中に水素あるいはコモノマーを分子量調整剤として添加して行う重合方法であっても良い。適度な幅の分子量分布を得るためには、多段重合反応を用いるのが好ましい。【００５８】
使用される触媒は、特に限定されるものではなく、一般的に公知のチーグラー・ナッタ触媒が広く適用される。また、助触媒成分やドナーを含んでも構わない。触媒や重合条件、分子量調整剤などを適宜調整することによって、ＭＦＲをコントロールすることが可能となる。【００５９】
ＭＦＲの異なる２種類のポリプロピレン樹脂（Ａ）及びポリプロピレン樹脂（Ｂ）を混合する方法としては、特に制限はないが、重合粉あるいはペレットを、ミキサー等を用いてドライブレンドする方法や、主要ポリプロピレン樹脂（Ａ）と添加ポリプロピレン樹脂（Ｂ）の重合粉あるいはペレットを、混練機に供給し、溶融混練してブレンド樹脂を得る方法などがあるが、いずれでも構わない。
ミキサーや混練機にも特に制限は無く、また、混練機も、１軸スクリュータイプ、二軸スクリュータイプあるいは、それ以上の多軸スクリュータイプの何れでも良い。二軸以上のスクリュータイプの場合、同方向回転、異方向回転のどちらの混練タイプでも構わない。【００６０】
溶融混練によるブレンドの場合は、良好な混練さえ得られれば、混練温度にも特に制限はないが、一般的には、２００℃から３００℃の範囲であり、２３０℃から２７０℃が好ましい。あまり高い混練温度は、樹脂の劣化を招くので好ましくない。樹脂の混練混合の際の劣化を抑制するため、混練機に窒素などの不活性ガスをパージしても構わない。
溶融混練された樹脂は、一般的に公知の造粒機を用いて、適当な大きさにペレタイズすることによって、混合ポリプロピレン樹脂ペレットを得ることが出来る。
本態様の混合ポリプロピレン樹脂中に含まれる重合触媒残渣等に起因する総灰分は、電気特性を良化するために可能な限り少ないことが好ましく、５０ｐｐｍ以下、好ましくは４０ｐｐｍ以下である。【００６１】
第一または第二態様（以下本態様と略す）の二軸延伸ポリプロピレンフィルムの分子特性（分子量、分子量分布、分子量分布の構成、立体規則性度）は、フィルム製造用の樹脂そのものの値ではなく、製膜工程を経た後のフィルムを形成している樹脂の値である必要がある。このフィルムを形成している樹脂は、製膜工程中に、押出機内では、熱・酸化劣化、せん断劣化、伸長劣化などを、延伸過程では、熱・酸化劣化、伸長劣化などを、少なからず発生して分解が進んでいる。それに伴い、分子量・分子量分布、立体規則性も、原料樹脂と製膜後のフィルムを形成している樹脂とでは、多くの場合、異なるものとなる。フィルムの耐電圧性や耐熱性に影響を及ぼすのは、フィルムの状態となっている樹脂の分子特性の方である。
劣化の進行の度合い、すなわち分子量分布や立体規則性の変化は、押し出し機内の窒素パージ（酸化の抑制）、押出機のスクリュー形状（せん断力）、キャスト時のＴダイの内部形状（せん断力）、酸化防止剤の添加量（酸化の抑制）、キャスト時の巻き取り速度（伸長力）などにより調整することが可能である。【００６２】
前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、示差走査熱量計（ＤＳＣ）法で測定した昇温速度２０℃／ｍｉｎにおける主ピークの融点が、図４のように外挿点法で１６５℃以上１７５℃以下であることが好ましい。１６５℃より低いと、フィルムの微結晶の形成が従来と変わりなく、熱的安定性に効果が認められない傾向にある。一方、１７５℃より高いと、フィルムの剛性が高くなり、延伸フィルムとして形成が困難となる傾向にある。
ポリプロピレンフィルムの融点を評価する方法としては、示差走査熱量計（ＤＳＣ）法が採用される。ＤＳＣには、熱流束型ＤＳＣ、入力補償型ＤＳＣなど、いくつかの熱量検出方式があり、いずれも特に制限なく利用可能である。ＤＳＣのメーカー、型式などには、特に制限されないが、パーキン・エルマー社製、ＤｉａｍｏｎｄＤＳＣが好ましく用いられる。【００６３】
前記融点の測定条件は、以下の通りである。まず、ポリプロピレンフィルムを約２ｍｇ秤りとり、アルミニウム製のサンプルホルダーに詰め、ＤＳＣ装置にセットし、窒素流下、０℃から２００℃まで２０℃／ｍｉｎの速度で昇温し、その融解曲線を測定する。前述の通り、１００℃から１８０℃の間に出現する融解ピークの主ピーク曲線の外挿点を評価し、フィルムの融点とする。Ｂ．  Ｗｕｎｄｅｒｉｌｉｃｈ、「Ｔｈｅｒｍａｌ  Ａｎａｌｙｓｉｓ」、Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒｅｓｓ(１９９０)、１９３頁、には、融点と微結晶厚の関係が述べられている。つまり、微結晶厚が大きくなるほど、融点が高くなることを示唆している。本態様に係る分子量・分子量分布、分子量分布構成、立体規則性を持ったフィルムは、厚い微結晶を形成し易くなるという特徴を有することによって、融点は従来よりも高くなる傾向にある。厚い微結晶が形成され、融点が高くなればなるほど、同じ結晶化度のフィルムでも熱的安定性（耐熱性）が向上するという効果を生む。【００６４】
前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムの原料として使用されるポリプロピレン樹脂には、必要に応じて、他の樹脂などを本態様の効果を損なわない範囲内で添加しても構わない。【００６５】
また、樹脂中には、必要に応じて紫外線吸収剤などの安定化剤、滑剤、可塑剤、難燃化剤、帯電防止剤などの添加剤を本態様の効果を損なわない範囲であれば添加しても良い。【００６６】
以下、二軸延伸ポリプロピレンフィルムをコンデンサー用フィルムとして使用する際の好ましい態様について説明する。
本発明者らは、コンデンサーが、素子巻き作製された後、熱セットと呼ばれる熱処理が一般に行われる事に着目した。コンデンサーは、近年、使用環境が高温になってきており、市場においては、１００℃超での耐熱性（機械的熱安定性）の要求もなされている。コンデンサー素子の熱安定性を高めるため、前記熱処理は、１００℃を超える温度、具体的には、１２０℃以上１４０℃以下で施されることが好ましい。１２０℃より低いと、１００℃の耐熱性要求に充分応えることができず、素子の性能を充分に発揮できない場合がある。また、１４０℃より高い温度で熱処理を施すと、ポリプロピレン樹脂自体の融点に近づくため、フィルム端面に熱負けが生じ、いわゆる端面折れと呼ばれる現象が発生し易くなるため、後工程に難点を生じる場合がある。【００６７】
前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、前記１２０℃から１４０℃の温度範囲での熱処理が施されることに鑑みて、当該温度範囲における加熱収縮率が可能な限り小さいものであるのが好ましい。より具体的には、前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、フィルム流れ方向の無荷重状態での１３０℃加熱収縮率が２％以上４％以下であり、さらに、１４０℃加熱収縮率が３％以上５％以下であることが好ましい。１３０℃〜１４０℃における当該フィルムの加熱収縮率は小さくしておくことが好ましいが、加熱収縮率が小さくなりすぎてもフィルムの平面性、均一性、さらには素子層間の密着性が適度にならない傾向にある。故に、１３０℃における加熱収縮率は２％以上であり、１４０℃における加熱収縮率は３％以上であることが好ましい。一方、加熱収縮率が大きすぎると、具体的には、１３０℃における加熱収縮率が４％を超える、あるいは、１４０℃における加熱収縮率が５％を超えると、フィルムの端面が熱処理の際に熱負けし、素子形状に不具合（端面折れなど）が生じたり、素子層間の密着度が高まりすぎ、コンデンサーの寿命特性などが悪化する傾向にある。【００６８】
加熱収縮率の調整は、本態様に係るフィルムの分子特性の調整によって達成することが出来るが、延伸工程における延伸比や延伸温度、延伸緩和工程での緩和温度や緩和率によっても達成することが出来る。【００６９】
本態様のフィルムの表面には、素子巻き適性を向上させつつ、コンデンサー特性を良好とする適正な表面粗さを付与することが好ましい。
本態様の二軸延伸ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面が、超深度表面形状測定顕微鏡を用いて５６０μｍ×７４５μｍの範囲内で表面粗さの測定をした場合において、当該表面上の複数地点から顕微鏡のレーザー光源までの距離から決定される平均面からの突起体積が２．０×１０４μｍ３以上３．０×１０４μｍ３以下、好ましくは、２．５×１０４μｍ３以上３．０×１０４μｍ３以下である微細粗化面である、という表面粗化性を有することが好ましい。【００７０】
突起体積がある程度大きい値であると、コンデンサーへ加工する素子巻きの際に、フィルム間に適度な空隙が生じるためフィルムが適度にすべり、巻取りにシワが入りにくく、かつ横ズレも起こしにくくなる。しかし、突起体積が３．０×１０４μｍ３を超えると、フィルム間の空隙率が大きくなることによる重量厚み低下が起こり、絶縁破壊電圧の低下を招く傾向にある。逆に、突起体積が低く平滑であると、耐電圧性の面では有利になるが、２．０×１０４μｍ３未満であると、フィルムが滑りにくくなり、素子巻きの際にシワが発生しやすくなり、生産性が低下する傾向にある。【００７１】
一般的に、例えばＪＩＳ−Ｂ０６０１等に定められている表面粗さ（Ｒａ）は、触針式表面粗さ計などを用いて測定される。その際の測定範囲は、針先が表面を直線的になぞるだけで、表面全面の粗さではない、限定的情報である。そのため、測定対象面の局所的な変化や変位などを感度良くかつ正確に把握できない。
それに対し、本態様で採用している体積を用いた表面粗さ評価法であれば、直線ではなく平面全面の高さを表現しているため、前述のフィルム間の空隙を三次元的に評価していることになり、測定対象面の局所的な微細変化や変位を把握することができ、より正確な表面粗さのデータを得ることができる。単純な突起の高さ情報（一般的なＲａによる評価）だけでなく、三次元的な表現である突起体積をフィルム間の空隙評価の指標にしたことにより、高耐電圧性と良好な素子巻き適性のバランスを取ることが出来る。【００７２】
本態様の延伸ポリプロピレンフィルムが表面に備える突起体積を測定するために、超深度形状測定顕微鏡と画像解析ソフトを用いた。フィルム表面の高さが測定可能な一般に市販されている装置、及び高さデータから二値化分析が可能な一般に市販されている画像解析ソフトが例外なく利用可能である。例えば、キーエンス社製、超深度表面形状測定顕微鏡  ＶＫ−８５００及び菱化システム社製、画像解析ソフト、ＮＳＩＭＡＧＩＫが用いられる。解析は以下の方法によって行うことができる。
まず、フィルム表面を超深度形状測定顕微鏡（対物レンズ２０倍）で観察し、視野範囲５６０μｍ×７４５μｍの範囲内での表面の凹凸データを採取する。その凹凸データを画像解析ソフトに取り込み、ＪＩＳ−Ｂ０６０１（２００１）に基づいて、うねりとノイズを除去する。ここで、カットオフ値６０μｍ以上をうねり、カットオフ値１０μｍ以下をノイズとする。なお、うねり及びノイズを除去するために用いるカットオフ値は、この値に限定されることなく、最適な解析が行えるいかなる値を用いても良い。うねり除去後の粗さデータにおいて、平均線から表面側に凸となっている突起部の体積を測定する。同一フィルムで三回、繰り返し測定を行い、その平均値を、平均線からの突起の体積とする。【００７３】
突起体積が前述の範囲となるようにフィルム表面に微細な凹凸を与える方法としては、エンボス法、エッチング法など、公知の各種粗面化方法を採用することが出来るが、その中でも、不純物の混入などの必要がない、β晶を用いた表面粗化法が好ましい。β晶の生成割合は、前記延伸ポリプロピレンフィルムの分子特性の影響により調整され得るが、キャスト温度やキャストスピードによってもβ晶の割合はコントロールされ得る。さらに、縦延伸工程のロール温度ではβ晶の融解/転移割合を制御することができ、これらβ晶生成とその融解/転移の二つのパラメーターについて最適な製造条件を選択することで、前記範囲の突起体積を得ることが出来る。【００７４】
前記二軸延伸ポリプロピレンフィルムの厚さは、１．０μｍ以上８．０μｍ以下、好ましくは１．０μｍ以上７．０μｍ以下、より好ましくは１．０μｍ以上５．０μｍ以下である。この延伸フィルムは、表面が微細に粗面化されているため、素子巻き適性に優れており、耐電圧特性も高く、非常に薄いフィルムであるため高い電気容量も発現し易く、コンデンサー用延伸フィルムとして極めて好適である。【００７５】
本態様の二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得るためのキャスト原反シートを成形する方法としては、公知の各種方法を採用することが出来る。例えば、単一種のポリプロピレン樹脂ペレット、複数種がドライ混合されたポリプロピレン樹脂ペレット（及び／または重合粉）、あるいは、予め複数種を溶融混練して作製した混合ポリプロピレン樹脂ペレット等の原料ペレット類を押出機に供給し、加熱溶融し、ろ過フィルターを通した後、１７０℃〜３２０℃、好ましくは、２００℃〜３００℃で加熱溶融してＴダイから溶融押し出し、８０℃〜１４０℃に保持された少なくとも１個以上の金属ドラムで、冷却、固化させ、未延伸のキャスト原反シートを成形する方法を採用できる。
このシート成形の際に、金属ドラム群の温度を、８０℃〜１４０℃、好ましくは９０℃〜１２０℃に保持することにより、得られるキャスト原反シートのβ晶分率は、Ｘ線法で１％以上５０％以下、好ましくは、５％以上３０％未満程度となる。なお、この値は、β晶核剤を含まない時の値である。【００７６】
前述したように、過度に低いβ晶分率は、フィルム表面を平滑化するため、素子巻き等の加工適性に劣る傾向にあるが、耐電圧特性などコンデンサーの特性は向上する。前述のβ晶分率の範囲においては、コンデンサー特性と素子巻き加工性の両物性をより十分に満足させることができる。
前記β晶分率は、Ｘ線回折強度測定によって得られ、「Ａ．Ｔｕｒｎｅｒ−Ｊｏｎｅｓ  ｅｔ ａｌ．，Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．，７５巻，１３４頁 (１９６４)」に記載されている方法によって算出される値であり、Ｋ値と呼ばれている値である。即ち、α晶由来の３本の回折ピークの高さの和とβ晶由来の１本の回折ピークの比によってβ晶の比率を表現したものである。
上記のようにして得られた結晶性アイソタクチックポリプロピレン樹脂のキャスト原反シートの厚さには特に制限はないが、通常、０．０５ｍｍ〜２ｍｍ、好ましくは、０．１ｍｍ〜１ｍｍであるのが望ましい。【００７７】
本態様の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、前記ポリプロピレンキャスト原反シートに延伸処理を行って作製することができる。延伸は、縦及び横に二軸に配向せしめる二軸延伸が良く、延伸方法としては逐次二軸延伸方法が好ましい。逐次二軸延伸方法としては、まずキャスト原反シートを１００〜１６０℃の温度に保ち、速度差を設けたロール間に通して流れ方向に３〜７倍に延伸し、直ちに室温に冷却する。この縦延伸工程の温度を適切に調整することにより、β晶は融解しα晶に転移し、凹凸が顕在化する。引き続き、当該延伸フィルムをテンターに導いて１６０℃以上の温度で幅方向に３〜１１倍に延伸した後、緩和、熱固定を施し巻き取る。
巻き取られたフィルムは、２０〜４５℃程度の雰囲気中でエージング処理を施された後、所望の製品幅に断裁することが出来る。
このような延伸工程によって、機械的強度、剛性に優れたフィルムとなり、また、表面の凹凸もより明確化され、微細に粗面化された二軸延伸フィルムとなる。【００７８】
本態様の延伸ポリプロピレンフィルムにおいて、金属蒸着加工工程などの後工程において、接着特性を高める目的で、延伸・熱固定工程終了後に、オンラインもしくはオフラインにてコロナ放電処理を行っても構わない。コロナ放電処理としては公知の方法を用いることができるが、雰囲気ガスとして空気、炭酸ガス、窒素ガス、及びこれらの混合ガス中で処理することが望ましい。【００７９】
本態様の延伸ポリプロピレンフィルムには、酸化防止剤、塩素吸収剤等の必要な安定剤をコンデンサー特性に影響を及ぼさない範囲内で添加しても良い。
ここで、酸化防止剤としては、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ１３３０、ＢＨＴ等のヒンダードフェノール系酸化防止剤が用いられる。当該延伸ポリプロピレンフィルム中における酸化防止剤の含有量としては、１０〜８０００ｐｐｍ程度であることが好ましい。本態様のフィルムよりなるコンデンサー素子を高電圧で使用する場合には、特に、フィルム中における酸化防止剤の総量を、例えば１０００ｐｐｍ〜８０００ｐｐｍと高配合にしておく事が好ましい。塩素吸収剤としては、ステアリン酸カルシウムなどの金属石鹸が好ましく用いられる。
本態様の延伸ポリプロピレンフィルム中に含まれる重合触媒残渣等に起因する総灰分は、電気特性を良化するために可能な限り少ないことが好ましく、１００ｐｐｍ以下、好ましくは５０ｐｐｍ以下、より更に好ましくは４０ｐｐｍ以下である。【００８０】
本態様の延伸ポリプロピレンフィルムをコンデンサーとして加工する際の電極は、特に限定されるものではなく、例えば、金属箔や、少なくとも片面を金属化した紙やプラスチックフィルムであるのが良いが、小型・軽量化が一層要求されるコンデンサー用途においては、当該フィルムの片面もしくは両面を直接金属化して電極とした金属化ポリプロピレンフィルム（本発明の第三の態様）とすることが好ましい。金属化するのに用いられる金属は、亜鉛、鉛、銀、クロム、アルミニウム、銅、ニッケルなどの単体、複数種の混合物、合金などが制限無く用いられるが、環境や、経済性、コンデンサー性能などを考慮すると亜鉛、アルミニウム、又は、それらの合金を主成分とする金属であることが好ましい。【００８１】
前記延伸ポリプロピレンフィルムを直接金属化する方法としては、真空蒸着法やスパッタリング法を挙げることが出来、これらに限定されるものではないが、生産性や経済性などの観点から、真空蒸着法が好ましい。真空蒸着法としては、一般的にるつぼ法式やワイヤー方式などを挙げることができるが、特に限定されるものではなく、適宜最適なものを選択すればよい。【００８２】
蒸着により金属化する際のマージンパターンも特に限定されるものではないが、図５のフィッシュネットパターンないしは図６のＴマージンパターン等といった、いわゆる特殊マージンを含むパターンを前記フィルムの片方の面上に施した場合は、コンデンサーの保安性等の特性が向上し、コンデンサーの破壊やショートの防止などの点から効果的であり好ましい。
マージンを形成する方法はテープ法、オイル法など、一般に公知の方法が、何ら制限無く使用することが出来る。【００８３】
本発明の第四の態様は、前記第三の態様の金属化ポリプロピレンフィルムを用いてなる金属化フィルムコンデンサーであって、１２０℃以上、１４０℃以下の温度で少なくとも５分以上熱処理されてなるものである。
前記金属化ポリプロピレンフィルムが巻き上げられてなる金属化ポリプロピレンフィルムコンデンサー素子に熱安定性を付与する目的で施される熱処理の温度は、１２０℃以上１４０℃以下である。１２０℃より低いと、１００℃といった近年の耐熱性要求に充分応えることができず、素子の性能を充分に発揮できない。また、１４０℃より高い温度で熱処理を施すと、フィルム端面での熱負けが生じ、いわゆる端面折れと呼ばれる現象が発生して後工程に難点を生じるので、好ましくない。また、熱処理する時間は、５分以上必要であり、好ましくは、１５分以上４８時間以下、より好ましくは、３０分以上２４時間以下である。
熱処理には、ヒーターを具備したプレス装置、オイル式、電気式、誘導加熱式等のヒーターやオーブンなどが、制限無く用いることが出来る。オーブンは、送風・循環方式であっても無くてもいずれでも構わない。【００８４】
前記コンデンサーの構造は、乾式であっても液体に含浸する方式であっても良い。また、前記コンデンサー素子を作製する方法にも、何ら制限が無く、一般に入手可能な自動巻取り装置が使用可能である。巻き上げられたコンデンサー素子は、丸型であっても扁平型であっても構わない。【００８５】
本発明のフィルムは、小型、かつ、５μＦ以上、好ましくは１０μＦ以上、さらに好ましくは２０μＦ以上の高容量のコンデンサーに好適である。
【実施例】
【００８６】
次に、本発明を実施例によってさらに具体的に説明するが、もちろん、本発明の範囲はこれらに限定されるものではない。また、特に断らない限り、例中の部及び％はそれぞれ「質量部」及び「質量％」を示す。【００８７】
〔特性値の測定方法ならびに効果の評価方法１〕
実施例１〜６および比較例１〜５における特性値の測定方法及び効果の評価方法はつぎの通りである。【００８８】
（１−１）重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）及び微分分布値の測定
二軸延伸フィルムの分子量（Ｍｗ)、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）及び微分分布曲線の評価は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用い、以下の条件で測定し行った。
測定機：東ソー株式会社製、示差屈折計(ＲＩ)内蔵高温ＧＰＣ、ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ-ＨＴ型
カラム：東ソー株式会社製、ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２０）ＨＴを３本連結
カラム温度：１４０℃、
溶離液：トリクロロベンゼン
流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
検量線の作製には、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用い、測定結果はポリプロピレン値に換算した。【００８９】
微分分布値は、次のような方法で得た。まず、ＲＩ検出計において検出される強度分布の時間曲線（溶出曲線）を、検量線を用いて対数分子量〔Ｌｏｇ（Ｍ）〕に対する分布曲線とした。次に、分布曲線の全面積を１００％とした場合のＬｏｇ（Ｍ）に対する積分分布曲線を得た後、この積分分布曲線をＬｏｇ（Ｍ）で、微分することによってＬｏｇ（Ｍ）に対する微分分布曲線を得た。この微分分布曲線から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５及びＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を読んだ。なお、微分分布曲線を得るまでの一連の操作は、ＧＰＣ測定装置に内蔵の解析ソフトウェアを用いて行った。【００９０】
（１−２）メソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]）測定
二軸延伸フィルム試料を溶媒に溶解し、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）を用いて、以下の条件で、メソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]）を求めた。
測定機：日本電子株式会社製、高温ＦＴ−ＮＭＲ  ＪＮＭ−ＥＣＰ５００
観測核：１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）
測定温度：１３５℃
溶媒：オルト−ジクロロベンゼン〔ＯＤＣＢ：ＯＤＣＢと重水素化ＯＤＣＢの混合溶媒(４／１)〕
測定モード：シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング
パルス幅：９．１μｓｅｃ（４５°パルス）
パルス間隔：５．５ｓｅｃ
積算回数：４５００回
シフト基準：ＣＨ３(ｍｍｍｍ)＝２１．７ｐｐｍ
５連子(ペンタッド)の組み合わせ（ｍｍｍｍやｍｒｒｍなど）に由来する各シグナルの強度積分値より、百分率（％）で算出した。各シグナルの帰属は、「Ｔ．Ｈａｙａｓｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ，２９巻，１３８頁（１９８８）」を参照して行なった。【００９１】
（１−３）融点測定（フィルムの物理化学的熱安定性評価）
二軸延伸フィルムの融点は、パーキン・エルマー社製、入力補償型ＤＳＣ  Ｄｉａｍｏｎｄ ＤＳＣを用い、以下の手順により算出した。
まず、フィルムを約２ｍｇ秤りとり、アルミニウム製のサンプルホルダーに詰め、ＤＳＣ装置にセットし、窒素流下、０℃から２００℃まで２０℃／ｍｉｎの速度で昇温し、その融解曲線を測定した。前述の通り、１００℃から１８０℃の間に出現する融解ピークの主ピーク曲線の外挿点を、評価し、フィルムの融点とした。【００９２】
（１−４）加熱収縮率（フィルムの機械的熱安定性評価）
二軸延伸フィルムの１３０℃及び１４０℃における加熱収縮率は、ＪＩＳ−Ｃ２３３０  ７．４．６．２（収縮寸法変化率：Ｂ法）に準じて、高温槽の温度を１２０℃に代えて、１３０℃ないしは１４０℃として、標線を記した短冊の加熱前後の寸法変化率を測定し求めた。具体的には、以下の方法により測定した。フィルム流れ方向を長辺とし、幅２０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの短冊形試験片を５個づつ用意し、各々の試験片の中央部を中心として、間隔１００ｍｍの標線を記した。標線間の間隔を０．１ｍｍの精度でガラススケールを用いて読み取った。この試験片を、所定温度の恒温槽に１５分間無荷重の状態で懸垂し、取り出した後、室温で、１５分以上放冷し、先に読んだ標線間の間隔を測定した。加熱前後の標線間の間隔の変化率を求め、加熱前後の寸法変化率とした。【００９３】
（１−５）画像解析ソフトによる突起体積の測定（表面粗さ評価）
フィルムの表面の粗化状態を、以下の手法により、突起部分の体積を算出することによって評価した。
測定機：株式会社キーエンス製、超深度表面形状測定顕微鏡、ＶＫ−８５００
画像解析ソフト：株式会社菱化システム製、ＮＳＩＭＡＧＩＫ
フィルム表面を超深度表面形状測定顕微鏡（対物レンズ２０倍）で観察し、５６０μｍ×７４５μｍの視野範囲での表面の凹凸データを１０２３×７６７画素で採取した。このとき、超深度表面形状測定顕微鏡の照射源からフィルム表面上の複数地点（１０２３×７６７画素）までの距離の差が凹凸データとして画像解析ソフトに取り込まれた。次に、ＪＩＳ−Ｂ０６０１（２００１）に準じて、うねりとノイズを除去した。なお、カットオフ値６０μｍ以上をうねり、カットオフ値１０μｍ以下をノイズとした。うねりとノイズを除去後、得られた凹凸データの平均より表面凹凸の平均面を求めた。この平均面から表面側に凸となっている突起部の体積を測定した。同一フィルムで三回、繰り返し測定を行い、その平均値を、表面凹凸の平均面からの突起部の体積とした。【００９４】
（１−６）フィルム厚の評価
二軸延伸フィルムの厚さは、マイクロメーター（ＪＩＳ−Ｂ７５０２）を用いて、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に準拠して測定した。【００９５】
（１−７）フィルムの高温耐電圧性（高温絶縁破壊強度）の評価
二軸延伸フィルムの耐電圧性は、ＪＩＳ−Ｃ２３３０ ７．４．１１．２（絶縁破壊電圧・平板電極法：Ｂ法）に準じて絶縁破壊電圧を測定することによって評価した。電源には、多摩電測社製、直流破壊試験器を用い、昇圧速度は１００Ｖ／ｓｅｃ、破壊の際の遮断電流は１０ｍＡとし、測定回数は１８回とした。ここでは、測定された平均電圧値を、フィルムの厚みで割ったものを、絶縁破壊強度（Ｖ／μｍ）として評価に用いた。送風循環式高温槽内にフィルム及び電極冶具をセットして、評価温度１００℃にて、測定を行った。
高温絶縁破壊強度４５０Ｖ／μｍ以上が実用上望ましい。【００９６】
（１−８）コンデンサー素子の作製
フィルムに、図５のフィッシュネット蒸着パターン（１ｍｍマージン）と全蒸着（ベタ）パターン（１ｍｍマージン）を蒸着抵抗６Ω／□にてアルミニウム蒸着を施した。小幅にスリットした後、両蒸着パターンを相合わせて、株式会社皆藤製作所製、自動巻取機  ３ＫＡＷ−４Ｌ（Ｂ）を用い、巻き取り張力４００ｇにて、９５６ターン巻回を行った。素子巻きした素子は、１２０℃にて２時間熱処理を施した後、素子端面に亜鉛金属を溶射し、コンデンサーとした。出来上がったコンデンサーの電気容量は、２０μＦ（±１μＦ）であった。
また、素子巻きの際の加工適性を、目視で定性的に評価した。まったくシワなどが入らず実用上問題ないものを「○」、シワが入るなど巻き加工が不適のものを「×」と評価した。【００９７】
（１−９）コンデンサー素子の高温耐電圧試験（高温・素子耐電圧性）
得られたコンデンサー素子の高温耐電圧試験を以下の手順で行った。
まず、予め素子を試験温度（１０５℃）にて１時間予熱した後、試験前の初期の電気容量を安藤電気株式会社製ＬＣＲテスターＡＧ４３１１にて、評価した。次に、１０５℃の高温槽中にて、高圧電源を用い、コンデンサー素子に直流１．３ＫＶの電圧を１分間負荷した。電圧負荷を終えた後の素子の容量をＬＣＲテスターで測定し、電圧負荷前後の容量変化率を算出した。ついで、素子を再度高温槽内に戻し、２回目の電圧負荷を行い、２回目の容量変化（累積）を求め、これを３回目まで繰り返した。１回目及び３回目の容量変化率を評価に用いた。
容量変化率は、１回目は、０〜−０．５％程度、３回目で、−５０％以下が実用上好ましいといえる。【００９８】
（１−１０）コンデンサー用フィルムとしての総合評価
電気容量向上に必要な８．０μｍ以下のフィルムの成否、素子巻き加工に必要な表面の微細粗化が可能か否か、かつ、高温での耐電圧特性等、コンデンサー用フィルムとしての好適性を総合的に評価した。従来技術に基づくフィルムより大幅に向上したものを「◎」、従来技術に基づくフィルムより向上したものを「○」、従来と変わらないものを「△」、コンデンサーフィルムとして適さないものを「×」とした。【００９９】
〔ポリプロピレン樹脂〕
Ａ社、Ｂ社およびＣ社より、表１に示す樹脂Ａ〜樹脂Ｅの５種の樹脂を入手した。なお、Ｃ社の樹脂Ｅは、重合法により樹脂Ａの分子量微分分布を調整したポリプロピレン樹脂であり、メソペンタッド分率９６．５％、ＭＦＲ４．０ｇ／１０分のアイソタクチックポリプロピレン単独重合樹脂である。
さらに、分子量微分分布の構成（低分子量成分の構成量）を調整するため、樹脂Ｅと、それと同等立体規則性で、低分子量（高メルトフローインデックス：ＭＦＲ １０．０ｇ／１０分）のＣ社製アイソタクチックポリプロピレン単独樹脂を、添加量１０．０質量％でブレンドして得た混合樹脂（１）、および添加率２０．０質量％でブレンドして得た混合樹脂（２）を用意した。
さらに、樹脂Ｅにそれより低立体規則性（メソペンタッド分率９３．０％）であるが、高ＭＦＲ（ＭＦＲ１５．０ｇ／１０分）のＣ社製アイソタクチックポリプロピレン単独樹脂を、添加量１０．０質量％でブレンドして得た混合樹脂（３）を用意した。
また、Ｃ社製の高立体規則性樹脂（メソペンタッド分率９７．５％、ＭＦＲ３．１ｇ／１０分）であるアイソタクチックポリプロピレン単独重合樹脂に、前記、低立体規則性（メソペンタッド分率９３．０％）であるが、高ＭＦＲ（ＭＦＲ１５．０ｇ／１０分）のＣ社製アイソタクチックポリプロピレン単独樹脂を、添加量３５．０質量％でブレンドして得た混合樹脂（４）を用意した。
表１には、これら樹脂を用いて製膜した後のフィルムの重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５とＬｏｇ（Ｍ）＝６の微分分布値の差、およびメソペンタッド分率（[ｍｍｍｍ]：％）、および融点を記した。
また、表２に混合樹脂の内容の詳細を記した。【０１００】
〔実施例１〕
Ａ社製、樹脂Ａペレットを押出機に供給して、樹脂温度２５０℃の温度で溶融し、Ｔダイを用いて押出し、表面温度を９５℃に保持した金属ドラムに巻きつけて固化させ、厚さ約２５０μｍのキャスト原反シートを作製した。引き続きこの未延伸キャスト原反シートを１４０℃の温度で、流れ方向に５倍に延伸し、直ちに室温まで冷却した後、ついでテンターにて１６５℃の温度で横方向に１０倍に延伸して、厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１０１】
〔比較例１〕
樹脂をＢ社製、樹脂Ｂペレットに変え、キャスト金属ドラムの温度条件を８７℃とした他は、実施例１と同様にして、厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１０２】
〔比較例２〕
樹脂をＢ社製、樹脂Ｃペレットに変え、キャスト金属ドラムの温度条件を８７℃とした他は、実施例１と同様にして、厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１０３】
〔比較例３〕
樹脂をＡ社製、樹脂Ｄペレットに変え、キャスト金属ドラムの温度条件を９５℃とした他は、実施例１と同様にして、厚さ４．９μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１０４】
〔実施例２〕
実施例１の分子特性から得られるフィルムの評価は、実用上好ましい範囲のもであったが、機械的熱安定性、高温の耐電圧特性を、さらに向上させるため、樹脂Ａを元に、立体規則性を維持したまま、分子量分布の構成が、重合法によって、さらに調整された、Ｃ社製樹脂Ｅを用い、以下の方法で、二軸延伸ポリプロピレンフィルムを作製した。
Ｃ社製、樹脂Ｅペレットを押出機に供給して、樹脂温度２５０℃の温度で溶融し、Ｔダイを用いて押出し、表面温度を９０℃に保持した金属ドラムに巻きつけて固化させ、厚さ約２５０μｍのキャスト原反シートを作製した。引き続きこの未延伸キャスト原反シートを１４０℃の温度で、流れ方向に５倍に延伸し、直ちに室温まで冷却した後、ついでテンターにて１６５℃の温度で横方向に１０倍に延伸して、厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１０５】
〔実施例３〕
実施例２のＣ社製、樹脂Ｅペレットを押出機に供給して、樹脂温度２５０℃の温度で溶融し、Ｔダイを用いて押出し、表面温度を９０℃に保持した金属ドラムに巻きつけて固化させ、厚さ約１５０μｍのキャスト原反シートを作製した。引き続きこの未延伸キャスト原反シートを１４０℃の温度で、流れ方向に５倍に延伸し、直ちに室温まで冷却した後、ついでテンターにて１６５℃の温度で横方向に１０倍に延伸して、厚さ３．０μｍの非常に薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１０６】
〔比較例４〕
Ｃ社製の樹脂ペレットを、窒素パージを施した押出機に供給して樹脂温度２５０℃で溶融し、劣化進行が最小限に抑制されるようにせん断トルクをモニターしながらＴダイを用いて押出し、表面温度を９５℃に保持した金属ドラムに巻き付けて固化させ、厚さ約２５０μｍのキャスト原反シートを作製した。引き続き、この未延伸キャスト原反シートを１４０℃の温度で流れ方向に５倍延伸し、直ちに室温まで冷却し、次いで、テンターにて１６５℃の温度で横方向に１０倍に延伸して厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に示し、また、評価結果を表３にまとめた。表３に示されるように、実施例２と同じ原料樹脂Ｅを用いても、製造工程中での劣化進行状況が異なることに基づいて、得られるフィルムの分子特性が全く異なるものとなっている。なお、表３では、原料樹脂Ｅと区別するために、比較例５の樹脂を樹脂Ｅ２と記載する。【０１０７】
前記実施例１〜３において得られるフィルムの評価は、実用上充分好ましいものであったが、高温下での耐電圧特性を、さらに一層向上させるため、以下の実施例４〜６において、ブレンド法により、樹脂Ｅ（主要樹脂（Ａ））の立体規則性を出来るだけ維持したまま、低分子量樹脂（添加樹脂（Ｂ））の主要樹脂（Ａ）への添加混合によって、分子量微分分布の構成をさらに調整して得た表２に示す混合樹脂（１）、（２）、または（３）を用いて、二軸延伸フィルムを作製した。【０１０８】
〔実施例４〕
表２に示す通り、主要樹脂（Ａ）である樹脂Ｅ（メルトフローインデックスが４．０ｇ/１０分）ペレットに、添加樹脂（Ｂ）であるＣ社製のメルトフローインデックスが１０．０ｇ/１０分の高メルトフローインデックス樹脂を、添加率１０質量％にて混合し、樹脂混合体（混合樹脂（１））ペレットを得た。この混合樹脂（１）ペレットを、実施例２と同様に押出機に供給して、樹脂温度２５０℃の温度で溶融し、Ｔダイを用いて押出し、表面温度を９０℃に保持した金属ドラムに巻きつけて固化させ、厚さ約２５０μｍのキャスト原反シートを作製した。引き続きこの未延伸キャスト原反シートを１４０℃の温度で、流れ方向に５倍に延伸し、直ちに室温まで冷却した後、ついでテンターにて１６５℃の温度で横方向に１０倍に延伸して、厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１０９】
〔実施例５〕
表２に示す通り、添加樹脂（Ｂ）であるＣ社製高メルトフローインデックス樹脂の添加率を２０質量％にて混合（混合樹脂（２））した他は、実施例４と同様にして、厚さ４．９μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１１０】
〔実施例６〕
表２に示す通り、添加樹脂（Ｂ）として、低立体規則性（メソペンタッド分率９３．０％）であるが、高ＭＦＲ（ＭＦＲ１５．０ｇ／１０分）のＣ社製アイソタクチックポリプロピレン単独樹脂を、添加率１０質量％にて混合（混合樹脂（３））した他は、実施例４と同様にして、厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１１１】
〔比較例５〕
表２に示す通り、主要樹脂（Ａ）として、Ｃ社製の高立体規則性樹脂（メソペンタッド分率９７．５％、ＭＦＲ３．１ｇ／１０分）であるアイソタクチックポリプロピレン単独重合樹脂を用い、添加樹脂（Ｂ）として、実施例６と同一の添加樹脂（Ｂ）（Ｃ社製、メソペンタッド分率９３．０％、ＭＦＲ１５．０ｇ／１０分）を添加率３５質量％にて混合（混合樹脂（４））した他は、実施例４と同様にして、厚さ５．０μｍの薄い二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。得られたフィルムの分子特性並びに融点を表１に、また、評価結果を表３にまとめた。【０１１２】
【表１】
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【０１１３】
【表２】
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【０１１４】
【表３】
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【０１１５】
実施例1〜３で明らかな通り、本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、高温での加熱収縮率が小さく、機械的熱安定に優れ、また、フィルムおよびそれから得られる素子の高温における耐電圧特性は、極めて良好であることが分かった。また、本発明のフィルムは、適度に微細粗化がなされているため、素子巻き加工適性に優れ、極めて薄いフィルムである（特に実施例３）ことから、コンデンサー用フィルムとして好適といえる。また、本発明に係る分子量微分分布の構成を、樹脂混合によりさらに調整すると、実施例４〜６で明らかな通り、高温下での耐電圧性がより一層向上し、コンデンサー用フィルムとして極めて好適となるといえる。また、混合する添加樹脂の立体規則性が低い場合でも、分子量分布調整が、本発明に係る要件を満たしていれば、非常に高い耐電圧特性を示し、コンデンサー用フィルムとして好ましいといえる（実施例６）。【０１１６】
しかしながら、分子量微分分布の構成や立体規則性度（メソペンタッド分率）が、本発明の範囲外であると、優れた熱安定性と同時に高い高温耐電圧特性を兼ね備えた薄いポリプロピレンフィルムとはならなかった（比較例１〜２）。
さらに、従来技術により、耐電圧特性を上げるため高い立体規則性度を付与すると共に、延伸性改良のため、単純に分子量分布を広くした樹脂を原料とした場合、分子量微分分布の構成が考慮されていないため、薄いフィルムは得られたものの、耐電圧特性は本発明より劣るものであった（比較例３）。
分子量分布の構成が調整された樹脂を用いても、フィルムの分子量微分分布の構成が、本発明の好ましい値となっていないと、耐電圧特性などのコンデンサー特性が、本発明より劣り必ずしも優れているものではなかった（比較例４）。
高ＭＦＲ樹脂添加による混合樹脂を用いた分子量微分分布構成の調整の場合、添加樹脂の立体規則性が低くても、フィルムの分子特性が本発明に係る範囲となるよう適切に調整されていれば、コンデンサーの作製に好適なフィルムを得ることができるといえる（実施例６）。一方、添加樹脂の添加率が過度に高いと、フィルムの立体規則性が低下するばかりではなく、フィルムの分子量微分分布の構成も本発明に係る範囲からはずれたものとなるため、機械的耐熱性が劣り、また、十分な表面粗さが付与されないために、素子巻き適正に劣ったものになるなど、コンデンサーの作製に実用上適するフィルムを得ることが困難であるといえる（比較例５）。
【産業上の利用可能性】
【０１１７】
本発明によれば、高温での耐電圧性に優れ、かつ、高延伸性も有するコンデンサー用ポリプロピレンフィルム用キャスト原反シートを得ることが出来、このキャスト原反シートを二軸延伸することにより、素子巻き適性に優れていて、耐電圧特性が高く、非常に薄くて高い電気容量を発現し易い、小型かつ大容量型のコンデンサー用フィルムとしての利用に適しているフィルムが提供される。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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