(57)【要約】  本発明は、ジッターを有することもあり、それぞれが、Ｆs≠Ｆpである繰返し周波数ＦsとＦpを有するポンプビームとプローブビームを受信できる２つのパルスレーザー源（１０、１５）と、サンプル（２００）上を通過するように意図されるポンプビームおよびプローブビームを連結するための要素（２０）を具備し、サンプルからの前記応答信号の光検出のためのシステム（５０）と、信号チャネルに接続される、光検出信号を取得するためのシステム（７０）を具備するする信号チャネル（５１）から構成される光学ヘテロダインサンプリング装置（１５０）に関する。本発明によれば、ＦsとＦpは実質的に一定であり、取得システムは、取得トリガー要素（７１）を具備する。更に、同期チャネル（９０）が上記のトリガー要素に接続され、前記チャネルは、うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜を測定し、ポンプビームおよびプローブビームのパルスが一致するたびに、パルスを具備する同期信号を生成できる装置（９１）を具備する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジッターを有し、それぞれが、Ｆs≠Ｆpであるパルス周波数ＦsとＦpを有するポンプビームとプローブビームを放射するように適合された２つのパルスレーザー源（１０、１５）と、サンプル（２００）上に導かれる前記ポンプビームおよび前記プローブビームを連結するための連結要素（２０）と、を具備し、更にサンプル反応信号用の光検出システム（５０）を有する信号経路（５１）と、前記信号経路に接続される前記検出光信号を取得するための取得システム（７０）と、を具備する光学ヘテロダインサンプリング装置（１５０）であって、
ＦsとＦpは実質的に一定であり、
前記取得システムは、取得トリガー要素（７１）を具備し、
当該装置は、
前記トリガー要素に接続され、うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜を測定し、前記ポンプビームおよび前記プローブビームパルスが一致するたびに、パルスから構成される同期信号を生成するように適合される測定装置（９１）を有する同期経路（９０）を具備することを特徴とする装置。
【請求項２】
前記測定装置（９１）は、２光子フォトダイオードを具備する請求項１に記載の装置。
【請求項３】
１つのレーザー源を他のレーザー源に結合するための結合装置（５）を具備する請求項１または２に記載の装置。
【請求項４】
前記結合装置（５）は、前記１つのレーザー源の出力に配置される周波数分周器（６）と、前記分周器（６）と前記他方のレーザー源に接続される周波数合成器（７）と、を具備する請求項１から３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項５】
前記光検出システム（５０）は、光検出器、または光検出器の列、または光検出器の格子である請求項１から４のいずれか１項に記載の装置。
【請求項６】
前記レーザー源（１０、１５）は異なる波長を有する請求項１から５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項７】
前記パルス周波数ＦsとＦpは、１ｋＨｚと１０ＧＨｚの間である請求項１から６のいずれか１項に記載の装置。
【請求項８】
前記パルス周波数ＦsとＦpは、１ｋＨｚと１００ＭＨｚの間である請求項１から６のいずれか１項に記載の装置。
【請求項９】
｜Ｆs−Ｆp｜を測定するための前記測定装置（９１）を具備する前記同期経路（９０）は、前記サンプル反応信号の前記経路内に配置される請求項１から８のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１０】
２つの経路内にサンプル反応信号分離器（８０）を具備し、前記信号経路（５１）は一方の経路上に配置され、前記同期経路（９０）は他方の経路上に配置される請求項１から９のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１１】
前記同期経路（９０）は、前記サンプルに導かれる前記ポンプビームおよび前記プローブビームの前記経路内に配置される請求項１から８のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１２】
前記光検出システム（５０）の前記入力に配置される、前記サンプルからの前記ポンプビーム用のフィルタ（６０）を具備する請求項１から１１のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１３】
前記反応信号光検出システム（５０）の前記出力に配置されるローパスフィルタ（５５）を具備する請求項１から１２のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１４】
前記うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜は、１Ｈｚと１００ｋＨｚの間である請求項１から１３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１５】
前記レーザー源（１０、１５）は、１０フェムト秒と１０ピコ秒の間の持続時間を有するパルスを放射するように適合されている請求項１から１４のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１６】
前記時間分解能は、約１ピコ秒に等しい請求項１から１５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１７】
前記サンプル（２００）上への前記ポンプビームおよび／または前記プローブビームを走査するための走査装置（３００）を具備する請求項１から１６のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１８】
前記走査装置は、２つのレンズ（３０１、３０２）と、前記ビームまたは前記複数のビームを変位させる変位要素（３０３）を具備する請求項１から１７のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１９】
前記変位要素（３０３）は、レンズ（３０１または３０２）の平行移動プレートであるか、または２つのそれぞれ直交する軸の周りを回転できる２つの検流ミラーを具備する請求項１から１８のいずれか１項に記載の装置。
【請求項２０】
前記走査装置（３００）は、前記ポンプビームと前記プローブビームを変位でき、前記連結器（２０）は、前記走査装置を具備する請求項１７から１９のいずれか１項に記載の装置。
【請求項２１】
前記走査装置（３００）は、前記ポンプビームまたは前記プローブビームを変位でき、前記連結器（２０）の下流に配置される請求項１７から１９のいずれか１項に記載の装置。
【請求項２２】
前記走査装置（３００）は、前記サンプルを平行移動させる平行移動プレート（２００）を具備する請求項１７に記載の装置。
【請求項２３】
ジッターを有し、それぞれが、Ｆs≠Ｆpであるパルス周波数ＦsとＦpを有するポンプパルスビームとプローブパルスビームを放射できる２つのレーザー源（１０、１５）を具備する装置を使用する、光学ヘテロダインサンプリングの方法であって、前記ポンプビームおよび前記プローブビームを連結するステップと、前記連結されたポンプビームおよびプローブビームをソース（２００）上に導くステップと、サンプル反応を光検出するステップと、前記検出光信号を取得するステップを含む方法であって、ＦsとＦpは実質的に一定であり、前記方法は、前記うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜を測定して、前記ポンプビームおよび前記プローブパルス間の一致の瞬間を隔離するステップを更に含み、前記取得ステップは、前記一致の瞬間の関数としてトリガーされる方法。
【請求項２４】
１つのレーザー源を他のレーザー源に結合するステップを更に具備する請求項２３に記載の方法。
【請求項２５】
前記うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜は、実質的にτＦsＦpと等しく、ここにおいてτは、前記プローブビームのパルスの持続時間である請求項２３または２４に記載の方法。
【請求項２６】
前記サンプル反応は、前記ポンプビームと前記プローブビームの反射または透過により取得される請求項２３から２５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２７】
前記サンプル上への前記ポンプビームおよび／または前記プローブビームを走査するステップを具備する請求項２３から２６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２８】
前記ポンプビームと前記プローブビームは重ね合わされる請求項２３から２７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２９】
前記サンプルは、薄い層における物質、集積回路、半導体、生体細胞、または化学試薬である請求項２３から２８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項３０】
前記サンプリングは、ピコ秒のオーダーの時間分解能を有する請求項２３から２９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項３１】
前記レーザー源は、約１００フェムト秒の持続時間を有するパルスを放射できる請求項２３から３０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項３２】
前記うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜は、１０Ｈｚと１００ｋＨｚの間である請求項２３から３１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項３３】
前記パルス周波数ＦsとＦpは、０.１ＭＨｚと１００ＭＨｚの間である請求項２３から３２のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の分野は、物質の機械的、熱的、または光学的特性の、超高速、非破壊測定である。超高速測定は、ピコ秒のオーダーの時間分解能を有する測定を意味すると理解される。
【背景技術】
【０００２】
このタイプの時間分解能を有する測定値を、それぞれが「ポンプ」および「プローブ」列と称され、パルス周期Ｔを有し、各パルスは、約１００フェムト秒（ｆｓ）の持続時間τを有する、２つのパルス列を使用するサンプリング技術を介して得ることが知られている。
【０００３】
ポンプビームは、物質またはサンプル内に擾乱を引き起こし、それに応答して、その光学特性（反射率、吸収、膨張、収縮など）に依存する光学信号を生成する。プローブビームは、「ポンプ−プローブ」遅延と称される量Ｔpsだけ遅延され、物質の反応を読み取る。プローブビームは一般的には、ポンプビームよりも強度が低い。物質の時間的反応は、この遅延を、ゼロと、最大でパルス列の周期Ｔに等しい持続時間の間で変化させることにより再構築される。実際は、この持続時間は、Ｔよりも遥かに短い。典型的には、Ｔは１３ｎｓのオーダーであり、遅延における変動は、典型的には２または３ｎｓに制限されている。
【０００４】
通常は、ポンプとプローブの両者のパルス列は、同じパルス繰返し周期Ｔを有しており、従って、サンプリングは、「ホモダイン」と称される。図１は、ホモダインサンプリングの場合の、遅延Ｔpsによるポンプおよびプローブパルス列のオフセットを、この遅延に対して得られるサンプル反応の値と共に示している。この技術を利用することを可能にするアセンブリの例が、図２に図示されている。ホモダインサンプリング装置１００は、レーザービームを、変調器８により変調されるポンプビームと、光学遅延線１１により遅延される第２のプローブビームに分割できる分割器９に接続されるレーザー源１０を具備する。変調器の目的は、信号を変換してより高い周波数を有するようにして、それにより前記信号を、信号の周波数をｆとしたときの、１／ｆの範囲のノイズから切離すことである。２つのビームは、その後、顕微鏡レンズ３０を介して、サンプル２００上を指すように焦点を合わされる前に、連結器２０により連結される。図における例においては、サンプル反応は、反射により得られる。反応は、ポンプビームフィルタ６０でフィルタ処理された後に、光検出器５０に導かれる。光検出器は、信号のベースバンドにおける再構築を可能にする復調器１２を介して、取得システム７０に接続される。
【０００５】
遅延Ｔpsは、ビームの１つの経路内に配置されたミラーの機械的平行移動システムを具備する光学遅延線により生成され制御される。遅延は、下記に公式により平行移動に関連付けられる。
【０００６】
Ｔps＝ｄ／ｃ
ここにおいてｄは遅延線の長さであり、ｃは光速である。
【０００７】
大きさのオーダーに留意すると、３０μｍの長さｄは、１００ｆｓの遅延を引き起こす。実際は、遅延線の長さは制限されている。実際、３０ｃｍ以上の変位は、１つのビームの点の、他のビームに対する点への合焦に重大な影響を与える。１０ｎｓの遅延は、３ｍの長さｄを必要とし、従って、達成するのは難しい。時間遅延に対する２から３ｎｓの制限は、変位に対するこの制限に対応する。物質の時間反応は、約２から３ｎｓにわたってしか再構築されない。
【０００８】
更に、これらの変位を達成すると、サンプル上へのレーザービームの点への合焦の安定性は悪影響を受ける。
【０００９】
更に、遅延線の変位によりもたらされた振動は、信号対雑音比を低減し、測定時間を大幅に増加させる。通常は、数ナノ秒にわたって信号を取得するためには、つまり、異なる変位を引き起こし、最大Ｔpまたは約１３ｎｓの時間にわたって物質の反応を走査するには３０から４０分かかる。
【００１０】
これらの困難を克服するために、１つの解決法は、パルス繰返し周期Ｔpを有するポンプビームと、周期Ｔsを有するプローブビームを使用することであり、ここで、ＴpはＴsとは異なる。このサンプリングは、従って、「ヘテロダイン」と称される。図３は、ヘテロダインサンプリングの場合の、遅延Ｔpsによるポンプおよびプローブパルス列のオフセットを、この遅延に対して取得されたサンプル反応の値と共に示している。ポンプとプローブパルス列の間の遅延Ｔpsは、ホモダインサンプリングのように、もはや固定ではなく、時間と共に変化する。Ｔp−Ｔsが固定されている一方で、遅延Ｔpsは、０とＴpの間で直線的に変化する。周期Ｔpは、１／ΔＦの時間において走査され、ここにおいてΔＦ＝｜Ｆs−Ｆp｜であり、ΔＦはうなり周波数と称され、Ｆpは、１／Ｔpに等しく、ポンプビームの繰返し周波数であり、Ｆsは、１／Ｔsに等しく、プローブビームの繰返し周波数である。
【００１１】
この技術により、サンプル反応を、機械的平行移動なしで、従って、サンプル上のビーム焦点の変更なしで測定可能になる。
【００１２】
遅延Ｔp−Ｔsは、レーザーの自然ジッターのために、周波数ＦpとＦsがランダムに変化するように、実際は直線的には変化しない。このジッターは、うなり周波数ΔＦを、量ｇ（ｔ）だけランダムに変調する効果を有する。この現象は、短縮された時間分解能が所望されるときは、更に重大になる。実際、１３ｎｓの周期Ｔpに対して、１ｐｓの時間分解能を達成するためには、各測定値に対してジッターにより導入された不確定さは、時間と共に累積するので、１３，０００の測定値が必要になる。ジッターは、従って、時間分解能を制限する効果を有する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明の目的は、約１ｐｓまたはそれ以下（１００ｆｓ）の時間分解能を有する測定値が、機械的平行移動を実行する必要がなく、非常に長い取得時間またはジッターのいずれかにより不都合にならずに、得られるようにすることである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
より具体的には、本発明は、それぞれが、Ｆs≠Ｆpである繰返し周波数ＦsとＦpを有するポンプビームとプローブビームを放射するように構成された２つのパルスレーザー源と、サンプル上に導かれるポンプおよびプローブビームを連結するための要素を具備し、更にサンプル反応信号の光検出システムを具備する信号経路と、前記信号経路に接続される、反応信号を取得するためのシステムを具備する光学ヘテロダインサンプリング装置に関する。本装置は、ＦsとＦpが実質的に一定であり、取得システムは、取得トリガー要素を具備し、装置は、前記トリガー要素に接続され、うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜を測定し、ポンプおよびプローブビームパルスが一致するたびに、パルスを含む同期信号を生成するように適合される測定装置を有する同期経路を具備することを主な特徴とする。
【００１５】
この同期チャネルにより、取得システムが、反応の初期の瞬間、つまり、ポンプパルスが、サンプル上でプローブパルスに一致する瞬間を突き止めることが可能になる。これにより、時間分解能に対するレーザーの自然ジッターの効果を最小にすることが可能になる。
【００１６】
本発明の１つの特徴によれば、測定装置は、２光子フォトダイオードを具備する。
【００１７】
本発明の更なる特徴によれば、前記装置は、１つのレーザー源を他のレーザー源に結合し、例えば、１つのレーザー源の出力に配置される周波数分周器と、前記分周器と他方のレーザー源に接続される周波数合成器を有する装置を具備する。
【００１８】
光検出システムは、光検出器、または光検出器の列、または光検出器の格子であってよい。
【００１９】
レーザー源は、随意的に同じ波長を有してもよい。
【００２０】
パルス周波数ＦpとＦsは、好ましくは、１ｋＨｚと１０ＧＨｚの間であり、より具体的には、１ｋＨｚと１００ＭＨｚの間である。
【００２１】
本発明の１つの特徴によれば、｜Ｆs−Ｆp｜を測定するための装置を有する同期経路は、サンプル反応信号の経路内に配置される。
【００２２】
この場合、本発明による装置は、２つの経路内にサンプル反応信号分離器を具備し、信号経路は１つの経路上に配置され、同期経路は他方の経路上に配置される。
【００２３】
本発明の更なる特徴によれば、同期経路は、サンプルに導かれるポンプおよびプローブビームの経路内に配置される。
【００２４】
本発明による装置は、好ましくは、光検出システムの入力に配置される、サンプルからのポンプビーム用のフィルタを、反応信号光検出システムの出力に配置されるローパスフィルタと共に具備する。
【００２５】
うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜が、１Ｈｚと１００ｋＨｚの間であると有利である。
【００２６】
本発明の１つの特徴によれば、レーザー源は、１０ｆｓと１０ピコ秒の間の持続時間を有するパルスを放射する。
【００２７】
時間分解能は、約１ピコ秒に等しいと有利である。
【００２８】
本発明の１つの実施の形態によれば、装置は、サンプル上へのポンプビームおよび／またはプローブビームを走査するための装置を具備する。
【００２９】
本発明の１つの特徴によれば、走査装置は、２つのレンズと、ビームまたは複数のビームを変位させ、レンズの平行移動プレートであるか、または２つのそれぞれ直交する軸の周りを回転できる２つの検流ミラーを具備する変位要素を具備する。
【００３０】
本発明の更なる特徴によれば、走査装置は、ポンプビームとプローブビームを変位するように適合され、連結器は、前記走査装置を具備する。
【００３１】
本発明の更なる特徴によれば、走査装置は、ポンプビームとプローブビームを変位でき、連結器の下流に配置される。
【００３２】
走査装置は、サンプルを平行移動させるプレートを具備できる。
【００３３】
本発明は更に、それぞれが、Ｆs≠Ｆpである繰返し周波数ＦsとＦpを有するポンプパルスビームとプローブパルスビームを放射する２つのレーザー源を具備する装置を使用する、光学ヘテロダインサンプリングの方法に関し、ポンプおよびプローブビームを連結するステップと、連結されたポンプおよびプローブビームをソース上に導くステップと、サンプル反応を光検出するステップと、検出光信号を取得するステップを含み、ＦsとＦpは実質的に一定であり、方法は、うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜を測定して、ポンプおよびプローブパルス間の一致の瞬間を隔離するステップを更に含み、取得ステップは、一致の瞬間の関数としてトリガーされることを特徴とする。
【００３４】
本発明の１つの特徴によれば、本方法は、１つのレーザー源を他のレーザー源に結合するステップを更に具備する。
【００３５】
好ましくは、うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜は実質的にτＦsＦpと等しく、ここにおいてτは、プローブビームパルスの持続時間である。
【００３６】
本発明の１つの特徴によれば、サンプル反応は、ポンプとプローブビームの反射または透過により取得される。
【００３７】
本発明の更なる特徴によれば、本方法は、サンプル上へのポンプおよび／またはプローブビームを走査するステップを具備する。
【００３８】
ポンプとプローブビームは重ね合わせることができる。
【００３９】
サンプルは、薄い層における物質、集積回路、半導体、生体細胞、または化学試薬であってよい。
【００４０】
サンプリングは、ピコ秒のオーダーの時間分解能を有すると有利である。
【００４１】
本発明の１つの特徴によれば、レーザー源は、約１００フェムト秒の持続時間を有するパルスを放射する。
【００４２】
うなり周波数｜Ｆs−Ｆp｜は、好ましくは、１Ｈｚと１００ｋＨｚの間である。
【００４３】
パルス周波数ＦsとＦpは、例えば、１ｋＨｚと１００ＭＨｚの間であってよい。
【００４４】
本発明の更なる特徴と利点は、非制限的な例による下記の詳細な記述と、添付された図面への参照から明らかになろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４５】
同一の要素は、各図において同一の参照符号が付けられている。
【００４６】
本発明は、機械的平行移動の実行を回避でき、取得時間を大幅に削減できるヘテロダインサンプリングの原理に基づいている。図４に関連して説明される、本発明による装置１５０は、従って、ポンプビームとプローブビームをそれぞれ放射できる、ポンプパルスレーザー源１０とプローブパルスレーザー源１５を従来の方法で具備する。ポンプビームのパルスの持続時間は、プローブビームのパルスの持続時間とは一般的に等しくないが、それらは等しくてもよい。下記において、考慮しているパルス持続時間τは、プローブビームパルスの持続時間である。ポンプとプローブビームは、一般的には同じ波長を有しないが、それらは等しくてもよい。
【００４７】
ビームは、レンズのような合焦要素３０を介して、測定対象のサンプル２００上に導かれる前に、例えば、ミラー２１と半透明スライド２２を具備する連結器２０により連結される。図に示されているように反射により、または透過により得られるサンプルの反応は、光検出器５０により受信されて、取得システム７０に送信される。ポンプフィルタ６０は、好ましくは、光検出器５０の前に配置されて、残留ポンプ信号のフィルタ処理をする。ローパスフィルタ５５を、光検出器５０と取得システム７０の間に配置して、反応に重ね合わされたレーザーパルスを削除することは好都合である。信号経路５１は、これらの３つの構成要素６０、５０、および５５を全体として表現している。
【００４８】
ジッターは、時間分解能Ｔp−Ｔsを制限する効果を有する。従って、実際は、
Ｔp−Ｔs＝ΔＦ／ＦpＦs
である。
【００４９】
時間分解能がΔＦ／ＦpＦs（またはΔＦがレーザー周波数に比べて小さいときは、ΔＦ／Ｆ2s）に等しいので、ΔＦの変調は、時間分解能を制限する。
【００５０】
レーザーの自然ジッターの、時間分解能への影響を最小化する１つの解決法は、反応の初期の瞬間、つまり、サンプル上で、ポンプパルスがプローブパルスと一致する瞬間を、図３にグラフ「同期経路」により示すように、隔離することである。これは、転置された時間での、サンプル反応の時間スケールの再構築を伴う。
【００５１】
従って、本発明による装置１５０は、信号経路に加えて、ポンプとプローブのレーザーパルスがサンプル上で一致するたびに、パルスから構成される同期信号を生成できる｜Ｆs−Ｆp｜を測定するための測定装置９１を具備する同期経路９０を具備する。前記同期信号は、ポンプパルス列または信号と、プローブパルス列または信号の積に比例する。測定装置９１は、例えば、２光子フォトダイオードを具備する。測定は、例えば、半透明スライド８１およびミラー８２を含む分周期８０により信号経路の前で、その一部が回収される反応信号から行われる。
【００５２】
１つの変形例によると、この同期チャネル９０は、サンプル２００の前に配置され、測定は、サンプルの前のポンプとプローブビームの一部を回収することにより行われる。この変形例は、参照番号９２または９３により指定されている。
【００５３】
取得システム７０は、取得をトリガーするトリガー要素７１を具備する。同期経路９０（または９２または９３）は、その出力において、この要素７１に接続され、一致の瞬間において、反応の受信をトリガーできる。この瞬間は初期の瞬間であり、時間ゼロとも称される。
【００５４】
ジッターの影響は、下記の方法で更に削減できる。第１時間内では、遅延Ｔpsへのジッターの影響は下記のように計算される。
【００５５】
ｌp（２ΠＦpｔ）をポンプパルス列とし、
ｌp（２ΠＦp（ｔ−Ｔps（ｔ）））＝ｌp（（２ΠＦsｔ）をプローブパルス列とする。
【００５６】
プローブパルス列の瞬間周波数は、次のように記述される。
【００５７】
Ｆs（ｔ）＝ｄＦp（ｔ−Ｔps（ｔ））／ｄｔ＝Ｆp（１−ｄＴp3（ｔ）／ｄｔ）
遅延における線形変動は、プローブパルス列の周波数が下記の一定量だけオフセットされると得られる。
【００５８】
｜Ｆs−Ｆp｜＝ΔＦ＝ＦpｄＴps（ｔ）／ｄｔ
従って、遅延は、ゼロからＴpに変化する（時間分解能に従って、離散的に）。パルス列の周期は、うなり周波数ΔＦの逆数に等しい時間において走査される。サンプル反応は、ΔＴps／Δｔ＝ΔＦ／Ｆpである、転置された時間スケールにおいて観測される。この時間スケールの拡大により、反応信号のスペクトルが、検出器の帯域幅において転置されるようになる。
【００５９】
Ｔpsの変動は、実際は、ランダム周波数変動である、ジッターｇ（ｔ）のノイズ項を含む。このジッターは、量ｇ（ｔ）だけ、うなり周波数をランダムに変調する効果を有する。
【００６０】
従って、
【００６１】
【数１】
2009512848.tif 000003
【００６２】
である。
【００６３】
不確定度ΔＴpsは、時間と共に増幅される。
【００６４】
【数２】
2009512848.tif 000004
【００６５】
測定期間を通して、この不確定度は、次のようになる。
【００６６】
【数３】
2009512848.tif 000005
【００６７】
この不確定度を最小化するためには、ジッターは、大きな値として選択されるうなりΔＦと比較して、無視できる程度でなければならない。しかし、前記うなりは制限され、ΔＦmaxとして指定されるΔＦに対する上界には、それが達成したいと所望する時間分解能が課せられる。
【００６８】
分解能は、τ≧｜ΔＦ｜／｜Ｔs−Ｔp｜である、パルスの持続時間τにより本質的に制限される。
【００６９】
従って、
τ≧｜ΔＦ｜／（Ｆs．Ｆp）
ゆえに、ΔＦmax＝τＦpＦsとなる。
【００７０】
１００ｆｓのパルス（τ＝１００ｆｓ）を提供する、７６ＭＨｚのパルス周波数ＦpとＦsを有するレーザーＳａ：Ｔｉに対しては、６００ＨｚのうなりΔＦmaxが、１００ｆｓに等しい最大時間分解能に対して得られる。ジッターは、得られる分解能に対して、数Ｈｚよりかなり小さくなければならない。
【００７１】
ジッターの影響を最小化するために、２つのパルス列の１つの周波数を、図４に示された結合装置５を使用して、他のパルス列の周波数に結合することができる。この装置は、例えば、２つのレーザーキャビティの１つの長さを制御する装置であってもよい。
【００７２】
周波数合成器７の同期入力が使用されて、基準信号Ｆ／ｎが、マスターの役割を果たす２つのレーザー源の１つ１０のパルス列の周波数分周期６により、そこに入力される。周波数合成器７の出力は、これに続いて量ΔＦだけオフセットされ、信号Ｆ＋ΔＦが、スレーブレーザー源１５の制御システムによるコマンドとして使用される。
【００７３】
図に示されるように、マスターレーザー源はポンプレーザー源であり、スレーブレーザー源はプローブレーザー源である。プローブレーザー源をマスターレーザー源とし、ポンプレーザー源をスレーブレーザー源とする、この逆もまた可能である。
【００７４】
２つの、ポンプおよびパルスレーザー源の周波数が結合されるとき、うなりは、装置の性能が容認する程度に弱くてもよい（典型的には、数分の１ヘルツ）。
【００７５】
ジッターの影響がいったん最小化されると、パルス持続時間τにより制限される最大分解能は、ΔＦ≦τＦsＦpであれば達成できる。
【００７６】
現在考慮しているローパスフィルタの帯域は、下記のように定義され、ローパスフィルタの反応時間は、その帯域幅の逆数に等しい。
【００７７】
τR≒１／Ｂd
所望の時間分解能τeffは、転置された時間において、ローパスフィルタの反応時間τRになる。
【００７８】
τeff＝τRΔＦ／Ｆpであれば、
τeff≒ΔＦ／（ＢdＦp）と、推測できる。
【００７９】
ΔＦ＝６００ＨｚとＦp＝７６ＭＨｚにより、８ＭＨｚの帯域幅が、１ｐｓの有効時間分解能に対して得られる。
【００８０】
下記の表は、実行されたテストの特徴と性能をまとめたものである。
【００８１】
【表１】
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【００８２】
図５は、本発明によるヘテロダインサンプリング装置での、１３ｎｓの持続時間Ｔpにおける、厚さ２８０ｍｍのタングステンフィルム上で得られた反射率Ｒに対するパルス反応のグラフを示している。より正確には、測定値は、ΔＲ／Ｒ０に対するパルス反応の値であり、Ｒ０は、タングステンフィルムの平均反射率であり、ΔＲは、反射率のバラツキである。１ピコ秒の時間分解能があり、時間範囲は、１３ｎｓのオーダーのパルス列の周期Ｔpまで拡張され、従って、３０秒の取得時間は、約１ｎｓの時間範囲、つまり１０倍小さい時間範囲に対するホモダインサンプリング装置との比較により、１０から５０のファクターにより分割される。
【００８３】
本発明のサンプリング法は、数ｎｍから数μｍの、薄い層における物質の光学、熱、および機械特性の測定、超小型電子装置における欠陥の分析、ピコ秒の音響特性、短時間（ｆｓ−μｓ）における小さな空間領域（ｎｍ−μｍ）への熱伝達の研究、ナノ対象物およびナノ物質の研究、化学反応の研究、および生体トレーサーの追尾に特に適用される。
【００８４】
本発明によるサンプリング装置は、サンプル２００上へのポンプおよび／またはプローブビームを走査する装置に接続できる。サンプル上のビームまたは複数のビームの各位置に対して、時間反応信号は、上記に開示したように、記録される。最大時間分解能は、レーザーパルスの持続時間である。従って、このサンプリング装置は、高速撮像に適用できる。
【００８５】
サンプルの表面の走査から、走査された表面応答のフィルムが、２つのポンプレーザーパルスの間の時間範囲の間、つまり、１２ｎｓの間、毎秒１０12画像のオーダーの分解能で再構築できる。このタイプの走査は、サンプルとして、２５０ｎｍの厚さで、表面積１５×１５μｍ2のタングステンフィルムで行われた。
【００８６】
走査装置３００は、図６から図９に示されているように、焦点距離がｆ1とｆ2であり、お互いにｆ1＋ｆ2の距離をおいて配置された２つのレンズ３０１と３０２と、ビームまたは複数のビームを変位するための要素３０３を具備する。この変位要素３０３は、図６と図８に示されているように、サンプルの面に平行な面Ｘ、Ｙにおけるレンズの平行移動プレートであるか、または図７と図９に示されているように、それぞれ直交する軸φ1、θ1の周りの回転できる２つの検流ミラーを具備する。ｂという文字は、対応する走査装置３００とレンズ３０を通して、サンプル２００まで到達するポンプおよびプローブビームの経路を示している。
【００８７】
図６ａおよび図７ａを参照して説明される第１実施の形態によれば、走査装置３００は、例えば、半透明スライド２２の上流における連結器２０に含まれ、ビームは、連結器２０により連結されるが、重ね合わされない。プローブビームはサンプル２００を走査し、一方、ポンプビームは、サンプル上の固定位置に留まる。
【００８８】
図８ａと図９ａを参照して説明される第２実施の形態によれば、走査装置３００は、連結器２０の下流にあり、ポンプおよびプローブビームは、連結器２０により連結および重ね合わされ、サンプル上２００に重ね合わされる。
【００８９】
上記の実施の形態においては、ポンプおよび／またはプローブビームは変位され、サンプル２００は固定される。
【００９０】
図１０ａと図１０ｂを参照して説明される更なる実施形態によれば、ポンプとプローブビームは固定され、従って、走査装置３００は、サンプルが搭載される、サンプルの面における平行移動プレートである。
【００９１】
図６から図１０に示されているポンプとプローブビームは交換できる。
【図面の簡単な説明】
【００９２】
【図１】図１は、ホモダインサンプリングの場合の、ポンプおよびプローブパルス列と、時間の関数としてのサンプルからの反応を模式的に示している。
【図２】図２は、上記に模式的に説明したように、最先端技術によるホモダインサンプリング装置を示している。
【図３】図３は、ヘテロダインサンプリングの場合の、ポンプおよびプローブパルス列と、時間の関数としてのサンプルからの反応を模式的に示している。
【図４】図４は、上記に模式的に説明したように、本発明による例としてのヘテロダイン装置を示している。
【図５】図５は、本発明による装置により得られる、時間の関数としての、タングステンフィルムのパルス反応の例として表現を模式的に示している。
【図６ａ】図６ａは、走査装置を備えた、本発明によるヘテロダインサンプリング装置の例を模式的に示している。
【図６ｂ】図６ｂは、対応する走査装置とレンズを通して、サンプルまで到達するポンプとプローブビームの経路を模式的に示している。
【図７ａ】図７ａは、走査装置を備えた、本発明によるヘテロダインサンプリング装置の例を模式的に示している。
【図７ｂ】図７ｂは、対応する走査装置とレンズを通して、サンプルまで到達するポンプとプローブビームの経路を模式的に示している。
【図８ａ】図８ａは、走査装置を備えた、本発明によるヘテロダインサンプリング装置の例を模式的に示している。
【図８ｂ】図８ｂは、対応する走査装置とレンズを通して、サンプルまで到達するポンプとプローブビームの経路を模式的に示している。
【図９ａ】図９ａは、走査装置を備えた、本発明によるヘテロダインサンプリング装置の例を模式的に示している。
【図９ｂ】図９ｂは、対応する走査装置とレンズを通して、サンプルまで到達するポンプとプローブビームの経路を模式的に示している。
【図１０ａ】図１０ａは、走査装置を備えた、本発明によるヘテロダインサンプリング装置の例を模式的に示している。
【図１０ｂ】図１０ｂは、対応する走査装置とレンズを通して、サンプルまで到達するポンプとプローブビームの経路を模式的に示している。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６ａ】
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【図６ｂ】
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【図７ａ】
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【図７ｂ】
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【図８ａ】
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【図８ｂ】
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【図９ａ】
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【図９ｂ】
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【図１０ａ】
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【図１０ｂ】
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【国際調査報告】
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