(57)【要約】特定の塑性度を有する材料でできたシートの表面に密封チャネル（１２５）を形成する本発明による方法において、回転加工面を有するツールの加工面を、リアクタブロックを構成するシートの表面に形成されるチャネル（１２５）の第１のポイントに接触させる。次に、前記加工面は、形成されるチャネル（１２５）の深さを達成するのに必要な圧縮力（Ｆ）でシートの表面に押し付けられ、それによりプラスチック材料が、形成されるくぼみの周辺でシート表面から押し出され隆起する。この後で、圧縮力（Ｆ）を維持しながら、前記加工面をシート表面上のチャネル（１２５）の中心線に沿って移動させることによって、前記加工面が、形成されるチャネル（１２５）の第１のポイントから第２のポイントまで回転され、それによりチャネル（１２５）が、シートの材料内に加工され、チャネル（１２５）の周辺上に、押し出され隆起した材料から密封エッジ（１２７）が作製される。前記密封エッジ（１２７）を作製した後で、密封エッジ（１２７）に載っている閉鎖部材が、チャネル（１２５）と密封エッジ（１２７）を有するシートの表面に配置され、前記閉鎖部材が、前記密封エッジ（１２７）を変形するのに必要な圧縮力でシートに押し付けられ、得られた位置に固定され、それにより第１と第２のポイントの間に延在する密封チャネル（１２５）がリアクタブロック内に形成される。
2009520597.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
リアクタブロックを構成し、マイクロ流体リアクタ用の特定の塑性度を有する材料でできたシートの表面に密封されたチャネル（１２５）を形成する方法であって、
（ａ）回転加工面を有するツールの加工面を、前記リアクタブロック（１２０；２２０）を構成する前記シートの表面に形成される前記チャネル（１２５）の第１のポイントと接触させる段階と、
（ｂ）前記加工面を、形成される前記チャネル（１２５）の深さを作製するのに必要な圧縮力（Ｆ）で前記シートの表面に押し付け、それによりプラスチック材料が、形成されるくぼみの周辺に沿って前記シートの表面から押し出され隆起する段階と、
（ｃ）前記圧縮力（Ｆ）を維持しながら、前記加工面を、前記シートの表面上のチャネル（１２５）の中心線に沿って、形成されるチャネル（１２５）の前記第１のポイントから第２のポイントまで回転させることによって移動させ、それにより前記シートの材料内に前記チャネル（１２５）が加工され、密封エッジ（１２７）が、前記チャネル（１２５）の周辺に沿って押し出され隆起した材料から作製される段階と、
（ｄ）閉鎖部材（１３０；２３０）を、前記チャネル（１２５）と前記密封エッジ（１２７）を有する前記シートの表面に配置して前記密封エッジ（１２７）に載せる段階と、
（ｅ）前記密封エッジ（１２７）を変形するのに必要な圧縮力で前記閉鎖部材（１３０；２３０）を前記シート上に押し付け、得られた位置に前記閉鎖部材（１３０；２３０）を固定し、それにより前記第１のポイントと前記第２のポイント間に延在する密封チャネル（１２５）が前記リアクタブロック（１２０；２２０）内に形成される段階と、
を含む方法。
【請求項２】
前記回転加工面が、円筒状であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記回転加工面が、球状であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記球状の加工面が、ボール（８５）の表面によって提供されることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記シートの様々なポイントから始まる段階（ａ）〜（ｃ）は、所望のパターンのチャネル構造が得られるまで繰り返されることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
１つの出口と少なくとも１つの入口は、すべて前記チャネル（１２５）と流体連通しており、前記チャネル（１２５）の端点で前記リアクタブロック（１２０；２２０）に穴あけすることによって、前記チャネル（１２５）を支持している前記リアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ｂ）と反対のリアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ａ）に形成されることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記リアクタブロック（１２０；２２０）のシートは、化学的耐性を有するプラスチック材料、好ましくはフッ素化および／または塩素化プラスチック、より好ましくはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）で作製されることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記密封エッジ（１２７）を変形させるのに必要な前記圧縮力は、真空を利用することによって加えられることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
化学反応に対応する密封チャネルを含むマイクロ流体リアクタにおいて、前記チャネルは、前記リアクタの外部環境と連通するための入口と出口を有し、前記リアクタは、更に、締結手段によって一緒に保持され締め付けられた第１と第２の制限部材と、前記制限部材の間に配置されたリアクタブロックと、閉鎖部材と、前記リアクタの外部環境と連通する冷却チャンバとを有し、前記冷却チャンバ内に温度制御ユニットが配置されたマイクロ流体リアクタであって、
チャネル（１２５）が、前記リアクタブロック（１２０；２２０）を構成する面（１２０Ｂ）のくぼみとして延在し、前記面（１２０Ｂ）は、前記第１の制限部材（１１０；２１０）と接触するリアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ａ）と反対側にあり、前記チャネル（１２５）の周辺は、変形によって形成されたリアクタブロック（１２０；２１０）の面（１２０Ｂ）から突出する密封エッジ（１２７）を形成する領域によって範囲が定められ、前記閉鎖部材（１３０；２３０）は、前記閉鎖部材（１３０；２３０）が密封エッジ（１２７）に載るように前記チャネル（１２５）を支持するリアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ｂ）に押し付けられ、前記温度制御ユニット（１５０；２５０）は、前記密封エッジ（１２７）と反対の閉鎖部材（１３０；２３０）の面に押し付けられることを特徴とするマイクロ流体リアクタ。
【請求項１０】
前記リアクタブロック（１２０；２２０）と前記閉鎖部材（１３０；２３０）は、化学的耐性を有する材料で作製されることを特徴とする、請求項９に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１１】
前記リアクタブロック（１２０；２２０）は、化学的耐性を有するプラスチック材料、好ましくはフッ素化および／または塩素化プラスチック、より好ましくはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）で作製されることを特徴とする、請求項１０に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１２】
前記閉鎖部材（１３０；２３０）は、最大２０μｍの厚さを有するＰＴＦＥ膜で作製されることを特徴とする、請求項１０に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１３】
前記温度制御ユニット（１５０；２５０）は、カスケード型ペルチェユニットとして構成されることを特徴とする、請求項９に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１４】
前記カスケード型ペルチェユニットは、共通ケーシング内に互いに接して配列された第１のペルチェ素子（１５１）と第２のペルチェ素子（１５２）を有することを特徴とする、請求項１３に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１５】
冷却液流しチャネル（１５５；２５５）は、前記閉鎖部材（１３０；２３０）と反対の前記温度制御ユニット（１５０；２５０）の表面の前記冷却チャンバ（１５３）に形成されることを特徴とする、請求項９に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１６】
前記第２の制限部材（２６０）は、前記第１の制限部材（２１０）と反対側で、且つ前記リアクタブロック（２２０）、その上に配置された前記閉鎖部材（２３０）、および前記閉鎖部材（２３０）に押し付けられた前記温度制御ユニット（２５０）を含むリアクタコア（２２３）によって構成されたリアクタ部分と反対側に配置され、前記第２の制限部材（２６０）は、横方向の隙間を有する状態でリアクタコア（２２３）を収容するように適応され、真空用のチャンバ（２８７）を提供するために、前記第１の制限部材（２３０）と前記第２の制限部材（２６０）の間と前記リアクタコア（２２３）と前記第２の制限部材（２６０）の間にそれぞれのシール部材（２８８，２８９）が挿入されることを特徴とする、請求項９に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１７】
前記チャンバ（２８７）は、第１の制限部材（２１０）内に形成された貫通孔（２９３）によって外部環境と連通し、前記チャンバ（２８７）は、真空コネクタ（２８６）を収容するように適応されることを特徴とする、請求項１６に記載のマイクロ流体リアクタ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特定の塑性度を有する材料でできたシートの表面に密封チャネル（sealed channel）を形成する方法に関し、前記シートは、マイクロ流体リアクタ用のリアクタブロックを構成する。本発明は、更に、共にマイクロ流体リアクタの外部環境と連通する入口と出口を備え、化学反応に対応するために使用される密封チャネルを有するマイクロ流体リアクタに関し、このリアクタは、更に、締結手段によって一緒に保持され締め付けられる第１と第２の制限部材と、リアクタの外部環境と連通する冷却チャンバとを有し、前記冷却チャンバは内部に温度制御ユニットを有する。
【背景技術】
【０００２】
化学工業では、様々な種類の化学反応を工業規模で行うために、比較的大きな寸法を有するリアクタが使用される。しかしながら、実験室規模での実施には、同じ目的のために、そのようなリアクタの寸法よりはるかに小さい寸法のフラスコが使用される。多くの場合、例えば研究の反応最適化段階では、所望の反応生成物（１つまたは複数）をわずかな量で短時間内に作製することが好ましい。いわゆるマイクロ流体リアクタを、この目的のための実験室リアクタと見なすことができる。
【０００３】
先行技術では、用語「マイクロ流体リアクタ」は、一般に、入口と出口を備え、連続的または短い周期で一時停止しながら断続的に流れる反応混合物を収容するために使用される密封チャネルを指し、前記チャネルの反応混合物の流れ方向と垂直な寸法は０．５ｍｍ以下である。マイクロ流体リアクタでは、チャネルの長さと断面積ならびに反応混合物の流量は、反応混合物がチャネル内で費やす時間（今後、滞留時間と呼ぶ）は、所望の反応が終了するのに十分なように選択される。反応の進行あるいは減速は、通常、外部からの加熱または冷却による影響を受ける。従って、マイクロ流体リアクタには、一般に、外部加熱／冷却機構を備える。更に、用途の大部分で、マイクロ流体リアクタは、例えば適切な一体型混合ユニットを装備することによって、適切な構造的修正により反応混合物の成分（反応物）を混合／配合できるように適応される。入口を通る流量を調整することによって、マイクロ流体リアクタ内の反応混合物の流れのタイプを、層状にするか乱流にするように選択することができる。更に、チャネル内への反応物の供給とチャネルからの反応生成物の排出は、入口と出口に適切なコネクタを設けることによって支援される。反応に大量の反応物が必要な場合、即ち、大量の反応生成物が生成されるときは、いくつかのリアクタユニットを流体的に並列に接続し、これによりマイクロ流体リアクタの他の利点を維持しながら生産能力が高められる。そのようなマイクロ流体リアクタは、米国特許出願番号２００３／０００３０２４  Ａ１に開示されている。
【０００４】
マイクロ流体リアクタ内の反応物の混合は、利用可能な流路の形状と小さな断面積のために極めて効率が高いので、反応混合物中の反応物の濃度の局所的ばらつきは、最小かまたは実際にごくわずかである。わずかな泡と小滴を交互に加えながら（即ち、拡散律速反応で）マイクロ流体リアクタ内で気相反応物を液相反応物と配合することによって、チャネル容積に対する相境界面の比率を高めることができ、これは、反応を進行させる効果がある。更に、チャネル容積に対する相境界面の比が高いので、反応混合物の有効温度を迅速且つ効率的に制御することができ、従って、必要に応じて、急速冷却を利用することにより、進行中の反応を簡単に「凍結」することができる。しかしながら、マイクロ流体リアクタ内で発熱反応を行いたい場合は、生成された熱を迅速且つ効率的に排出する能力により、望ましくない過剰反応の開始を簡単に防ぐことができる。マイクロ流体リアクタを使用する別の利点は、反応混合物の温度と滞留時間を、反応期間中にいつでも、従って任意の瞬間に迅速に変化させることができ、反応の進行に最適な反応条件を設定できることである。従って、そのように反応を実行することにより、最適条件でない状態で実行された反応で生成されるよりも大量で不純物のない反応生成物を得ることができる。最後に、比較的小さいチャネル断面積と温度を迅速で確実に修正する能力とにより、通常は爆発性の高い化学反応も高い安全レベルで行うことができる。
【０００５】
今日一般に使用されているマイクロ流体リアクタは、高い機械的強度と耐食性を有する金属またはガラス（シリカ）で作製されている。前記金属またはガラスでできた、いわゆるリアクタブロックの表面に反応混合物を収容するチャネル（１つまたは複数）が形成される。この形成は、例えば、ガラスの場合にはフォトリソグラフィ法または化学的イオンエッチングによって行われ、一方、例えば、金属リアクタブロックの場合には、例えば米国特許出願番号２００３／０００３０２４  Ａ１とＥＰ−１，４７３，０７７  Ａ２に詳細に記載されているような加工および／またはダイフォーミング（die forming）によって行われる。その後、リアクタブロック内に形成されたチャネル（１つまたは複数）は、一般にリアクタブロックと同じ材料でできた閉鎖部材で覆われ、次にリアクタブロックと閉鎖部材は、密封式に結合される。ガラス／シリカ素子の場合、密封操作は、要素を融合させることによって行われるのに対して、金属要素の場合は、素子を溶接するか、または素子の周辺の間に、化学的耐性を有する材料でできた１つまたは複数のガスケットを挿入し、例えばねじ締めによって前記素子を締結することによって行われる。このような取り付け手順は、高価で時間がかかり、一方で補助装置（例えば、炉や溶接装置）の使用を必要とし、他方で極めて高度な製造技術を必要とする。更に、チャネルのクリーニングが必要な場合、これらのリアクタのほとんどは破壊しないと分解できず、あるいは分解がかなり複雑である。
【０００６】
更に、特別の表面処理なしに前述の方法で形成されたチャネル壁は、微視的に凹凸があり（即ち、「粒状」）、その結果表面積が比較的大きくなる。従って、チャネル壁は、オゾンなどの反応性の高い反応物による攻撃を受ける可能性があり、または特定の例では、壁の構造が、反応の中間生成物または反応物（オゾン）自体を制御不能に分解することがある。
【０００７】
【特許文献１】米国特許出願公開第２００３／０００３０２４号明細書
【特許文献２】欧州特許出願公開第１，４７３，０７７号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従って、本発明の目的は、今日一般に使用されている前述のマイクロ流体リアクタの欠点をなくすか、少なくとも改善することである。詳細には、本発明の目的は、補助機器／装置の使用を必要としない、マイクロ流体リアクタの密封チャネルを形成する方法を提供することであり、それは更に、反応性反応物に高い耐性を有するマイクロ流体リアクタの安価で単純な製造を可能にする。本発明の別の目的は、リアクタブロックと閉鎖部材をねじ留めによって互いに固定する際に必要になるチャネルの密閉が、リアクタブロック内のチャネルの形成と同時、すなわち同じ製造工程で行われる方法を提供することである。本発明の更に他の目的は、組立体の際にチャネルの別個の密封作業を必要としないマイクロ流体リアクタを提供することであり、その場合、組み立てられたリアクタは、広範囲の反応、具体的には激しい発熱後の反応を、チャネルの温度を迅速に調整することができる広範囲の温度で行うことを可能にする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の１つの態様において、上記の目的は、特定の塑性度を有する材料でできたシートの表面に密封チャネルを形成する方法を提供することによって達成され、この方法は、回転加工面を有するツールの加工面を、リアクタブロックを構成するシートの表面に形成されるチャネルの第１のポイントと接触させる段階と、形成されるチャネルの深さを作製するのに必要な圧縮力で前記加工面をシートの表面に押し付け、それにより形成された凹みの周辺に沿ってシート表面からプラスチック材料が押し出され隆起する段階と、圧縮力を維持しながら、前記加工面を、シート表面上のチャネルの中心線に沿って、形成されるチャネルの第１のポイントからその第２のポイントまで転がすことによって移動させ、それにより、シートの材料内にチャネルが加工され、押し出され隆起した材料からチャネルの周辺に沿って密封エッジが作製される段階と、チャネルと密封エッジを有するシートの表面に閉鎖部材を配置して密封エッジに載せる段階と、前記密封エッジを変形するのに必要な圧縮力で前記閉鎖部材をシートに押し付け、前記閉鎖部材を得られた位置に固定し、それによりリアクタブロック内に第１と第２のポイントの間に延在する密封チャネルを形成する段階とを含む。
【００１０】
得られたチャネルの周辺に沿って押し出され突出する延性材料は、驚くべき予期しない効果であると考えられる高い耐性を封止に提供するのに特に適していることが経験から分かった。押し出された材料の厚さは、１０〜２００μｍの範囲であり、押し出された材料が特に耐性の高い封止を提供するという事実は、材料を押し出す高いせん断力から生じる材料内の驚くべき予期しない構造変化によるものである可能性が高い。
【００１１】
本発明による方法の更に好ましい実施形態は、従属請求項２から８に開示されている。
【００１２】
本発明の更に他の態様では、上記の目的は、チャネルが、リアクタブロックを構成する面のくぼみとして延在するマイクロ流体リアクタを提供することによって達成され、前記面は、第１の制限部材と接触しているリアクタブロックの面と反対側にあり、チャネルの周辺は、変形によって形成されたリアクタブロックの面から突出する密封エッジを形成する領域によって境界が定められ、閉鎖部材は、前記閉鎖部材が密封エッジに載るように、チャネルを支持するリアクタブロックの面に押し付けられ、温度制御ユニットは、密封エッジと反対側の閉鎖部材の面に押し付けられる。
【００１３】
本発明によるマイクロ流体リアクタの好ましい実施形態は、従属請求項１０から１７に指定されている。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
次に、本発明を添付図面を参照して詳細に説明する。
【００１５】
図１は、第１の面１２０Ａと第２の面１２０Ｂによって限定されたリアクタブロック１２０と、リアクタブロック１２０の第１の面１２０Ａと接触している第１の制限部材１１０と、リアクタブロック１２０の第２の面１２０Ｂを覆っている閉鎖部材１３０と、閉鎖部材１３０とその周辺に沿って接触している支持部材１４０と、閉鎖部材１３０と反対側で支持部材１４０の面と接する第２の制限部材１６０とを有するマイクロ流体リアクタ１００を示す。閉鎖部材１３０と支持部材１４０と制限部材１６０は、これらの間に冷却チャンバ１５３を画定する。冷却チャンバ１５３内には、閉鎖部材１３０と接触した状態で温度制御ユニット１５０が配置される。温度制御ユニット１５０は、支持部材１４０によって適所に確実に固定されている。この構成では、温度制御ユニット１５０は、第２の制限部材１６０から隙間で分離されており、即ち、温度制御ユニット１５０と第２の制限部材１６０は互いに接触していない。冷却チャンバ１５３は、第２の制限部材１６０内に形成された、好ましくはねじ切りされた貫通孔１６７，１６９を介して外部環境と連通している。
【００１６】
第１と第２の制限部材１１０，１６０は、これらの間に配置された要素をまとめて外部の機械的影響から保護する働きをする。従って、制限部材１１０，１６０は、高い機械的強度の鋼（例えば、ステンレス鋼）で作製される。制限部材１１０は、更に、外部環境とリアクタブロック１２０内に形成されたチャネルとの連通を可能にする貫通孔（図示せず）を備える。これらの貫通孔は、図２に示した例えばコネクタ１８０，１８２，１８４を密封された解除可能な方式で収容するように適応されたねじ穴として形成されることが好ましい。貫通孔１６７，１６９の一方は、リアクタ１００の温度制御ユニット１５０の隣りの隙間によって範囲が定められた流路１５５内に開いている冷却液供給手段１５７を収容する。前記冷却液供給手段１５７は、密封された解放可能な方式で収容される。冷却液供給手段１５７の密封接続は、制限部材１６０と冷却液供給手段１５７自体の間に配置されたガスケット１５８によって実現される。ガスケット１５８は、Ｏ型リングとして形成されることが好ましい。制限部材１６０内に形成されたねじ穴１６７，１６９の他方は、冷却液排出手段１５９を密封された解放可能な方式で収容するように適応され、前記冷却液排出手段１５９は、隙間１５５から開いている。冷却液排出手段１５９の密封接続は、制限部材１６０と冷却液排出手段１５９自体の間に配置されたガスケット（図示せず）によって実現され、ガスケットは、Ｏ型リングとして形成されることが好ましい。
【００１７】
リアクタブロック１２０は、マイクロ流体リアクタ１００の中心部分を構成する。リアクタブロック１２０は、化学的耐性を有し加工が容易な耐熱材料で作製される。リアクタブロック１２０の材料は、化学的耐性を有するプラスチック材料、好ましくはフッ素化および／または塩素化重合体、より好ましくはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）である。チャネル１２５は、リアクタ１００の動作中に反応物またはその混合物のための適切な空間を確保し、また所望の化学反応に対応するために使用され、リアクタブロック１２０の面１２０Ｂに形成される。図３にチャネル１２５の詳細を示す。
【００１８】
図３に示したチャネル１２５の実施形態は、コネクタ１８０，１８２，１８４とそれぞれ流体連通した通路１９０，１９２，１９４を有する。この実施形態では、通路１９０，１９２は、反応物を供給するために使用され、通路１９４は、チャネル１２５に組み込まれた混合器１２９によって作製された反応混合物に起こる化学反応の反応生成物を排出するために使用される。この実施形態では、混合器１２９は、チャネル１２５内に配置されたＹ形接合によって構成される。混合器１２９と通路１９４の間のチャネル１２５の区分の長さは、混合器１２９によって互いに接触させられた反応物の望みの化学反応が、反応物が通路１９４に達する前に行われるように選択される。図３に示したように、小さい寸法を有するリアクタ１００の設計を容易にするために、チャネル１２５は、平行に延びる比較的長い区分と、前者の区分に対して垂直に延びる比較的短い区分とを含む。チャネル１２５のこの形態の別の利点は、チャネル容積に対するチャネル面積の比率が大きいために、反応物／反応混合物の温度を迅速且つ確実に変化させることができることである。当然ながら、チャネル１２５の形状は、図示したものと異なってもよい。例えば、チャネル１２５は、効率的な温度制御の利点を維持しながら混合器１２９内で結合する螺旋状分枝を含むことができる。
【００１９】
図５Ｂに示したように、チャネル１２５は、リアクタブロック１２０を適切に固定した後で、リアクタブロック１２０の材料と塑性に応じて選択された圧縮力Ｆを加えることにより、回転加工面（rolling machining surface）を有する加工ツール、好ましくはボール型加工ツール８０が面１２０Ｂに押し付けられるように面１２０Ｂに形成され、前記回転加工面は、制限部材１１０の適所に置かれたガイド（または、制御）装置内で、プログラムに従って案内される。加えられる圧縮力Ｆの値は、加工ツール８０のボール８５が、形成するチャネル１２５の望みの全深さまでリアクタブロック１２０の本体に押し込まれるように選択される。次に、チャネル１２５は、ボール型加工ツール８０を、制御部の適切な調整に従って必要なチャネル１２５の所定の経路に沿って連続的に前進させることによって形成され、前進速度は、一般に、０．１〜５ｍｍ／秒の範囲である。回転加工面を有する加工ツール８０の連続的な前進運動の間に、リアクタブロック１２０の材料は、チャネル１２５の周辺に沿って密度が高くなり、生じるせん断力により押し出され、その結果、チャネル１２５の両側の周辺に沿って密封エッジ１２７が形成され、前記密封エッジ１２７は、図５Ｂに示したようにチャネルと平行に延在する。チャネル１２５と密封エッジ１２７の寸法は、加工ツールの加工面の径に依存する。前記ボール型加工ツール８０を使用するとき、加工ツール８０のボール８５の径を変化させることによって、チャネル１２５の幅とチャネル１２５と共に形成される密封エッジ１２７のサイズを調整することができる。チャネル１２５の深さは、ボール型加工ツール８０のボール８５の高さ位置を変化させることにより調整することができる。当業者には、ボール８５によって提供される固有の球状加工面の代わりに、円筒面のような他の加工面も利用できることは明らかである。
【００２０】
チャネル１２５を手動で形成する場合は、面１２０Ｂ上に予めトレースを刻み付けることによって、チャネル１２５のトレースのマーキングが行われる。しかしながら、チャネル１２５の機械式フォーミングの場合、所望のトレースは、好ましくはデジタルデータとしてボール型加工ツール８０を案内する装置に記憶される。
【００２１】
リアクタブロック１２０内に形成されたチャネル１２５の密閉は、閉鎖部材１３０を面１２０Ｂ上またはそこから突出する密封エッジ１２７上に配置し、閉鎖部材１３０の平面に垂直な圧縮力を加えることによって行われる。この加えた力により、密封エッジ１２７は変形し、その結果、リアクタブロック１２０と閉鎖部材１３０の間に密封接合ができる。この場合、圧縮力が、面１２０Ｂ全体ではなく面１２０Ｂの密封エッジ１２７上にだけ分散されると、より信頼性の高い密閉が得られることに注意されたい。閉鎖部材１３０には、高い熱伝導性と化学的耐性を有し、また滑らかな表面を有する材料でできたシート部材／膜が使用される。高い熱伝導性が必須条件である場合、閉鎖部材１３０は、最大２０μｍの厚さを有するＰＴＦＥ膜で作製される。
【００２２】
チャネル１２５が密閉された後、コネクタ１８０，１８２，１８４と通路１９０，１９２，１９４のそれぞれの間の連通を可能にするために、リアクタブロック１２０には、通路１９０，１９２，１９４にリアクタブロック１２０の厚さの貫通孔が提供される。
【００２３】
支持部材１４０は、アルミニウムでできた正方形フレームの形であることが好ましい。
【００２４】
支持部材１４０内に収容された温度制御ユニット１５０は、チャネル１２５に対して閉鎖部材１３０と反対面に配置され、その位置で、図１に示したように閉鎖部材１３０と接する。温度制御ユニット１５０の好ましい実施形態は、カスケード型ペルチェ（Peltier）ユニット（互いに接触した複数、好ましくは２つのペルチェ素子を含む）で配置されることが好ましく、その動作はペルチェ効果に基づく。当業者に明らかなように、ペルチェ素子は、２枚の薄いセラミックシートとその間の複数の半導体シートを含む装置であり、素子に適切な電流と電圧が印加されたときにその２つの面の間に一定の温度差を提供する。その最も単純な形では、ペルチェ素子の底面に２つの異なる金属層があり、そこに電流が流れる結果、金属層間に熱流が生じる。従って、低温面と高温面ができる。本発明によるマイクロ流体リアクタ１００に使用される温度制御ユニット１５０の第１のペルチェ素子１５１の低温面は、閉鎖部材１３０を介して、チャネル１２５内に収容されたリアクタブロック１２０または反応物／反応混合物と接する。同時に、マイクロ流体リアクタ１００に使用される温度制御ユニット１５０の第１のペルチェ素子１５１の高温面は、第２のペルチェ素子１５２の低温面と接している。本発明によるリアクタ１００の温度を制御するために使用される温度制御ユニット１５０は、好ましくは共通ケーシング内の前述の２個のペルチェ素子１５１，１５２の一体ユニットによって構成される。第１のペルチェ素子１５１の高温面と接触し、またその結果冷却する第２のペルチェ素子１５２は、第１のペルチェ素子１５１よりはるかに強力である。
【００２５】
本発明によるリアクタ１００において、より強力な第２のペルチェ素子１５２の高温面に生成された熱は、冷却液を使用する冷却によって除去される。冷却液は、冷却液供給手段１５７によって、温度制御ユニット１５０と制限部材１６０の間に配置された冷却液流路１５５に導入される。冷却液は、冷却液排出手段１５９によって排出される。冷却液には、水が使用されることが好ましい。２個のペルチェ素子１５１，１５２によって構成された温度制御ユニット１５０の動作に必要な導電体（図示せず）は、閉鎖部材１３０と支持部材１４０の間でリアクタ１００の内側から引き出される。本発明によるリアクタ１００内に使用される温度制御ユニット１５０によって、チャネル１２５と外部環境の温度差は、熱負荷がゼロの場合に、７０℃に達することもある。熱負荷がゼロ以外の場合、チャネル１２５の最大温度差は、当然ながら小さくなり、例えば熱負荷が＋５Ｗで外部環境温度が２５℃の場合、チャネル１２５の温度は、約−５０℃になることがある。更に、薄い閉鎖部材１３０を介して温度制御ユニット１５０によって実現可能なチャネル１２５内の温度の最大変化率は、約８℃／秒である（０〜２０℃の範囲で）。カスケード型温度制御ユニット１５０の代わりに、他のタイプの加熱／冷却手段が同じように利用できることは当業者に明らかである。
【００２６】
本発明によるマイクロ流体リアクタ１００の第１の制限部材１１０、リアクタブロック１２０、閉鎖部材１３０、および温度制御ユニット１５０の支持部材１４０は、リアクタブロック１２０と閉鎖部材１３０の間に完全なシールを作製し維持するために適切な締結機構によって保持され締め付けられる。図１に示した実施形態では、締結機構は、前記部品のそれぞれに形成され且つリアクタ１００の厚さ全体にわたる貫通孔（参照番号なし）に挿入された通しボルト１７０と、その通しボルトに嵌められたナット１７２とによって構成される。リアクタ１００の前記部品が、他の締結機構によって、例えばばね型ロック機構によって締め付けられてもよいことは当業者に明白である。更に、利用される締結機構の締結要素の数が、リアクタ１００の平面突出部の形状（長方形、正方形、円形など）により変化する場合があることに注意されたい。例えば、図２から図４に示したリアクタ１００の場合、リアクタ１００は正方形の平面突出部を有し、適度な締結を保証するために４本の通しボルト１７０が使用される。
【００２７】
ボール型加工ツール８０によってチャネル１２５と密封エッジ１２７を形成した後で、以下の段階を実行することにより、本発明によるマイクロ流体リアクタ１００の組み立てが行われる。最初に、通しボルト１７０が、制限部材１１０に開けられた貫通孔に差し込まれ、次にリアクタブロック１２０が、面１２０Ａが制限部材１１０に向いた状態で制限部材１１０上に配置される。次に、閉鎖部材１３０が、リアクタブロック１２０の面１２０Ｂに形成された密封エッジ１２７上に配置される。以下の段階で、支持部材１４０とあらかじめ中に入れられた温度制御ユニット１５０が、チャネル１２５と反対側の閉鎖部材１３０の表面で合わせられ、通しボルト１７０を制限部材１６０に通した後、通しボルト１７０にナット１７２を嵌めることによってリアクタ１００の前記部分が締め付けられる。密封エッジ１２７によるチャネル１２５と閉鎖部材１３０間の結合の密閉は、ボルト１７０にナット１７２を嵌めることにより行われる。最後に、コネクタ１８０，１８２，１８４は、制限部材１１０の貫通孔内に固定され、冷却液供給手段１５７と冷却液排出手段１５９は、制限部材１６０のそれぞれの貫通孔１６７，１６９に固定される。
【００２８】
図６は、本発明によるマイクロ流体リアクタ２００の考えられる更に他の好ましい実施形態を示す。リアクタ２００は、締結方法が図１に示したリアクタ１００と異なり、即ち、リアクタ１００の場合にはリアクタ１００の部品をねじ留めすることによって閉鎖部材１３０が密封エッジ１２７に押し付けられているが、この場合、圧縮力は真空によって提供される。
【００２９】
図６に示したように、マイクロ流体リアクタ２００は、リアクタブロック２２０、リアクタブロック２２０の１つの面と接触し、その周囲より外に延在する第１の制限部材２１０、制限部材２１０と反対のリアクタブロック２２０の面を覆う閉鎖部材２３０、および第１の制限部材２１０と対向する第２の制限部材２６０とを有する。本発明による前述の方法を実行することによって、チャネルとそれに沿った密封エッジ（図にはどちらも示していない）は、閉鎖部材２３０に面しているリアクタブロック２２０の面に形成される。リアクタブロック２２０と反対側の閉鎖部材２３０の面には、温度制御ユニット２５０が、閉鎖部材２３０の前記面と接触した状態で配置される。この実施形態では、リアクタブロック２２０と、その上に配置された閉鎖部材２３０と、閉鎖部材２３０と接している温度制御ユニット２５０は一緒に、特定の横寸法を有するリアクタコア２２３を構成する。第２の制限部材２６０は、リアクタコア２２３を収容するように適応される。第１の制限部材２１０に面している制限部材２６０の面は、第１の段２８１と第２の段２８３によって範囲が定められた部分を含む断面プロファイルを有する。
【００３０】
制限部材２１０に面している面と隣り合った制限部材２６０の領域には溝２８５が形成されている。溝２８５にはシール部材２８８が挿入される。段２８１の表面には、制限部材２６０内に環状に延在するシール部材２８９が配置されている。
【００３１】
組み立てられたマイクロ流体リアクタ２００は、一方で、第１の制限部材２１０の溝２８５内に配置されたシール部材２８８と接し、他方で、温度制御ユニット２５０のシール部材２８９と接する。従って、第１の制限部材２１０と、第２の制限部材２６０と、リアクタコア２２３は一緒に、閉じたチャンバ２８７を画定する。この閉じたチャンバ２８７は、第１の制限部材２１０内に形成された、好ましくはねじが切られた貫通孔２９３を介して外部環境と連通する。特定の事例では、貫通孔２９３は、プラグ弁を備えた真空コネクタ２８６を密封された解放可能な方式で収容するように適応される。真空コネクタ２８６は、適切な真空ポンプ（図示せず）に接続される。温度制御ユニット２５０と制限部材２６０は一緒に、冷却液を循環させるための流路２５５を画定する。流路２５５は、第２の制限部材２６０内に形成された貫通孔２６７，２６９を介して外部環境と流体連通する。シール部材２８８，２８９は、所定の柔軟性を有するゴムや他の材料で作製されることが好ましい。
【００３２】
真空コネクタ２８６に接続された真空ポンプに電力を供給すると、チャンバ２８７内が真空にされ、それにより、第１と第２の制限部材２１０，２６０が、シール部材２８８，２８９の保持作用に抗して互いに引っ張られる。その結果、シール部材２８８に生じた圧縮力によって、温度制御ユニット２５０が閉鎖部材２３０に押し付けられ、閉鎖部材２３０は、リアクタブロック２２０に形成された密封エッジに押し付けられ、その結果、チャネルが完全に封止される。チャンバ２８７内の真空が所定の程度に達した後で、真空コネクタ２８６のプラグ弁を閉じることによって、閉鎖部材２３０をリアクタブロック２２０上に形成された密封エッジに押し付ける力が一定値に設定される。必要に応じて、プラグ弁を開き、真空度（および従って圧縮力の大きさ）が一定に維持されるように真空ポンプを再び操作することもできる。
【００３３】
マイクロ流体リアクタ２００に使用される真空ベースの締結は、密封エッジ上の力の分散を均一にし、更に、反応に対応するために使用されるチャネルの密閉を改善する。
【００３４】
本発明によるマイクロ流体リアクタ１００，２００の好ましい実施形態では、流体構造を形成するために使用される全表面は２５ｃｍ２であり、チャネルの長さは６５ｍｍであり、チャネルの平均径は４００μｍであり、チャネルの深さも４００μｍであり、入口と出口の数は３つであり、単一の混合器が使用され、チャネルの最低到達温度は−５０℃（熱負荷が＋５Ｗのとき）であり、チャネルの最高到達温度は１５０℃であり、リアクタの最大動作圧力は３０バールであり、温度の最大変化率は８℃／秒（０〜２０℃の範囲内）である。特定の反応に応じて、本発明によるマイクロ流体リアクタ１００，２００が、異なる寸法、異なる数の混合器、および異なる数の入口と出口を備えてもよいことが理解される。
【００３５】
本発明によるマイクロ流体リアクタ１００，２００は、以下の実施例で述べるように、種々のオゾン分解反応を行うのに特に適しており、その理由は、異相（気体／液体）で行われるそのような反応では、接触時間と接触面積の値と制御能力がきわめて重要だからである。更に、これらの反応が発熱を伴うので、反応熱を迅速且つ確実に排除することが不可欠であり、これは、本発明によるマイクロ流体リアクタのチャネルと加熱／冷却ユニットの間に配置された特に薄い閉鎖部材によって強化される。オゾン分解反応の制御を維持するために、即ち、反応速度を制御するために、そのような反応のほとんどには、反応温度を周辺温度よりも低く維持し、かつオゾン分解反応で得られた中間生成物（オゾニド）の後の化学処理のために低温環境を提供する必要がある。更に、オゾニドは、極めて不安定であり、従って極めて爆発性が高い。
【実施例】
【００３６】
＜実施例＞
コネクタ１８０と通路１９０から、０．０２５ｍｏｌ／ｌの濃度のメタノール／ジクロロメタン中の５−メチル−１−Ｈ−インドール（5-metil-1-H-indol）の溶液（１：１）を、本発明によるマイクロ流体リアクタ１００のチャネル１２５に導入し、コネクタ１８２と通路１９２から、５体積％の一定量のオゾンと酸素のガス混合物をチャネル１２５に導入した。リアクタ１００内の５−メチル−１−Ｈ−インドール溶液の流量は、０．２５ｍｌ／分で一定であり、プロセスの間中、リアクタ１００内をずっと５バールの圧力に維持した。反応を０℃の温度で実行した。リアクタ１００から通路１９４とコネクタ１８４を通って排出された反応生成物を、メタノールとジクロロエタンの混合物（１：１）中に懸架したＮａＢＨ４（水素化ホウ素ナトリウム）上に滴下した。この第２の試薬（即ち、ＮａＢＨ４）により、反応の中間生成物（生じたオゾニド）が確実に分解された。具体的には、中間生成物は、類似の構造の第２の（マイクロ流体）リアクタ内で同様に分解されてもよい。リアクタ１００内の平均滞留時間は、ほぼ数秒程度であった。反応生成物は、Ｎ−（２−ヒドロキシメチル−４−メチルフェニル）−ホルムアミドであった。ＨＰＬＣ（高速液体クロマトグラフィ）分析によれば、反応生成物の純度は９８％であった。
【００３７】
従来のリアクタで行われる反応の歩留まりは、約６０〜６５％であり（例えば、「Journal of the Chemical Society (1953), pp.3440-3443」または「Journal of the Chemical Society (1950), pp.612-618」を参照）、これは主に、制御が困難な反応条件によるものであり、したがって反応の副生成物によるものである。条件が改善された反応の場合、歩留まりは、純度が高いほど低下し、即ち、生成物の純度が高くなるほど、それに比例して生産性が低下する。
【００３８】
まとめ：本発明によるマイクロ流体リアクタの場合、必要な熱伝達は、チャネル内の反応混合物が、厚さ約２０μｍの極めて薄いＰＴＦＥ膜を介して冷却ユニットと接触し、またチャネルが比較的大きい表面／体積比を有するような方法で実現される。更に、本発明によるマイクロ流体リアクタの製造は、例えばボール型加工ツールを使用してチャネルと一緒に形成した密封エッジを、通しボルトまたは真空によってリアクタの部品に押し付け、次にそれらを締結状態で固定することによって、単純かつ安価な方法でチャネルを密閉することができるので、高価な製造技術を必要としない。更に、クリーニングのために、本発明によるマイクロ流体リアクタは、締結ボルトを緩めるか真空を解除することによって簡単に分解することができ、クリーニング処置が完了した後で再び組み立てることができる。また、本発明の更に他の利点は、チャネル形状の最適化および／またはプロトタイプの製造の段階で、リアクタのチャネルの独特な後の修正を容易且つ迅速に行うことができることである。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明によるマイクロ流体リアクタの一実施形態の部分断面を含む正面図である。
【図２】図１に示したマイクロ流体リアクタの平面図である。
【図３】図１に示したマイクロ流体リアクタの線Ａ−Ａに沿った断面図である。
【図４】図１のマイクロ流体リアクタの下面図である。
【図５Ａ】好ましくはボール型加工ツールを使用することによって形成中の、本発明によるマイクロ流体リアクタのチャネルを示す、流れの方向と垂直な断面図である。
【図５Ｂ】組み立てられたマイクロ流体リアクタ内の完成したチャネルを示す、流れ方向と垂直な断面図である。
【図６】本発明によるマイクロ流体リアクタの別の実施形態の概略図である。
【図１】
2009520597.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
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【図６】
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【手続補正書】
【提出日】平成20年1月7日(2008.1.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
リアクタブロックを構成し、マイクロ流体リアクタ用の特定の塑性度を有する材料でできた幅と長さを備えるシートの表面に密封されたチャネル（１２５）を形成する方法であって、
（ａ）回転加工面を有するツールの加工面を、前記リアクタブロック（１２０；２２０）を構成する前記シートの表面に形成される前記チャネル（１２５）の第１のポイントと接触させる段階と、
（ｂ）前記加工面を、形成される前記チャネル（１２５）の深さを作製するのに必要な圧縮力（Ｆ）で前記シートの表面に押し付け、それによりプラスチック材料が、形成されるくぼみの周辺に沿って前記シートの表面から押し出され隆起する段階と、
（ｃ）前記圧縮力（Ｆ）を維持しながら、前記加工面を、前記シートの表面上のチャネル（１２５）の中心線に沿って、形成されるチャネル（１２５）の前記第１のポイントから第２のポイントまで回転させることによって移動させ、それにより前記シートの材料内に前記チャネル（１２５）が加工され、密封エッジ（１２７）が、前記チャネル（１２５）の周辺に沿って押し出され隆起した材料から作製される段階と、
（ｄ）閉鎖部材（１３０；２３０）を、前記チャネル（１２５）と前記密封エッジ（１２７）を有する前記シートの表面に配置して前記密封エッジ（１２７）に載せる段階と、
（ｅ）前記密封エッジ（１２７）を変形するのに必要な圧縮力で前記閉鎖部材（１３０；２３０）を前記シート上に押し付け、得られた位置に前記閉鎖部材（１３０；２３０）を固定し、それにより前記第１のポイントと前記第２のポイント間に延在する密封チャネル（１２５）が前記リアクタブロック（１２０；２２０）内に形成される段階と、
を含み、
段階（ｃ）における前記加工面の移動は、前記シートの厚さと長さの両方に沿って延在する少なくとも１つのチャネルを含む所望のパターンのチャネル構造に従って行なわれることを特徴とする方法。
【請求項２】
前記回転加工面が、円筒状であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記回転加工面が、球状であることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記球状の加工面が、ボール（８５）の表面によって提供されることを特徴とする、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
所望のパターンの前記チャネル構造は、前記シートの表面に刻み付けられるか、または記憶され、前記加工面の移動時にデジタルデータとして使用されることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
１つの出口と少なくとも１つの入口は、すべて前記チャネル（１２５）と流体連通しており、前記チャネル（１２５）の端点で前記リアクタブロック（１２０；２２０）に穴あけすることによって、前記チャネル（１２５）を支持している前記リアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ｂ）と反対のリアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ａ）に形成されることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記リアクタブロック（１２０；２２０）のシートは、化学的耐性を有するプラスチック材料、好ましくはフッ素化および／または塩素化プラスチック、より好ましくはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）で作製されることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記密封エッジ（１２７）を変形させるのに必要な前記圧縮力は、真空を利用することによって加えられることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
化学反応に対応する密封チャネルを含むマイクロ流体リアクタにおいて、前記チャネルは、前記リアクタの外部環境と連通するための入口と出口を有し、前記リアクタは、更に、締結手段によって一緒に保持され締め付けられた第１と第２の制限部材と、前記制限部材の間に配置されたリアクタブロックと、閉鎖部材と、前記リアクタの外部環境と連通する冷却チャンバとを有し、前記冷却チャンバ内に温度制御ユニットが配置されたマイクロ流体リアクタであって、
チャネル（１２５）が、前記リアクタブロック（１２０；２２０）を構成する面（１２０Ｂ）のくぼみとして延在し、前記面（１２０Ｂ）は、前記第１の制限部材（１１０；２１０）と接触するリアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ａ）と反対側にあり、前記チャネル（１２５）の周辺は、変形によって形成されたリアクタブロック（１２０；２１０）の面（１２０Ｂ）から突出する密封エッジ（１２７）を形成する領域によって範囲が定められ、前記閉鎖部材（１３０；２３０）は、前記閉鎖部材（１３０；２３０）が密封エッジ（１２７）に載るように前記チャネル（１２５）を支持するリアクタブロック（１２０；２２０）の面（１２０Ｂ）に押し付けられ、前記温度制御ユニット（１５０；２５０）は、カスケード型ペルチェユニットとして構成され、前記密封エッジ（１２７）と反対の閉鎖部材（１３０；２３０）の面に押し付けられることを特徴とするマイクロ流体リアクタ。
【請求項１０】
前記リアクタブロック（１２０；２２０）と前記閉鎖部材（１３０；２３０）は、化学的耐性を有する材料で作製されることを特徴とする、請求項９に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１１】
前記リアクタブロック（１２０；２２０）は、化学的耐性を有するプラスチック材料、好ましくはフッ素化および／または塩素化プラスチック、より好ましくはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）で作製されることを特徴とする、請求項１０に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１２】
前記閉鎖部材（１３０；２３０）は、最大２０μｍの厚さを有するＰＴＦＥ膜で作製されることを特徴とする、請求項１０に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１３】
前記カスケード型ペルチェユニットは、共通ケーシング内に互いに接して配列された第１のペルチェ素子（１５１）と第２のペルチェ素子（１５２）を有することを特徴とする、請求項１２に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１４】
冷却液流しチャネル（１５５；２５５）は、前記閉鎖部材（１３０；２３０）と反対の前記温度制御ユニット（１５０；２５０）の表面の前記冷却チャンバ（１５３）に形成されることを特徴とする、請求項９に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１５】
前記第２の制限部材（２６０）は、前記第１の制限部材（２１０）と反対側で、且つ前記リアクタブロック（２２０）、その上に配置された前記閉鎖部材（２３０）、および前記閉鎖部材（２３０）に押し付けられた前記温度制御ユニット（２５０）を含むリアクタコア（２２３）によって構成されたリアクタ部分と反対側に配置され、前記第２の制限部材（２６０）は、横方向の隙間を有する状態でリアクタコア（２２３）を収容するように適応され、真空用のチャンバ（２８７）を提供するために、前記第１の制限部材（２３０）と前記第２の制限部材（２６０）の間と前記リアクタコア（２２３）と前記第２の制限部材（２６０）の間にそれぞれのシール部材（２８８，２８９）が挿入されることを特徴とする、請求項９に記載のマイクロ流体リアクタ。
【請求項１６】
前記チャンバ（２８７）は、第１の制限部材（２１０）内に形成された貫通孔（２９３）によって外部環境と連通し、前記チャンバ（２８７）は、真空コネクタ（２８６）を収容するように適応されることを特徴とする、請求項１５に記載のマイクロ流体リアクタ。
【国際調査報告】
2009520597.tif 000010
2009520597.tif 000011
2009520597.tif 000012