(57)【要約】  本発明は、希土類系永久磁石に用いられるＲ−Ｔ−Ｂ系合金（ただし、ＲはＤｙおよび/またはＴｂを必須とするＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種以上の元素であり、ＴはＦｅを必須とする金属であり、Ｂはホウ素である）であって、Ｒ２Ｔ１４Ｂ相である主相とＲリッチ相とを有し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体のＤｙおよび/またはＴｂの濃度の平均値を平均濃度としたとき、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における前記主相の面積の６０％以上の領域が、平均濃度以上の前記Ｄｙおよび/またはＴｂを含有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系合金を提供することを目的とする。また、本発明は、該Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法、並びに該Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石及びモータを提供することを目的とする。
2009075351.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類系永久磁石に用いられるＲ−Ｔ−Ｂ系合金（ただし、ＲはＤｙおよび/またはＴｂを必須とするＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種以上の元素であり、ＴはＦｅを必須とする金属であり、Ｂはホウ素である）であって、
Ｒ２Ｔ１４Ｂ相である主相とＲリッチ相とを有し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体のＤｙおよび/またはＴｂの濃度の平均値を平均濃度としたとき、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における前記主相の面積の６０％以上の領域が、平均濃度以上の前記Ｄｙおよび/またはＴｂを含有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
【請求項２】
前記主相の面積の１０％以上の領域が、平均濃度よりも１質量％以上高い前記Ｄｙおよび/またはＴｂを含有することを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
【請求項３】
前記Ｒリッチ相同士の間隔が３μｍ〜１０μｍであることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
【請求項４】
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体に含まれるＤｙおよび/またはＴｂのうち前記主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの量が７５質量％〜９０質量％であり、前記主相中におけるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが２質量％以下であることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
【請求項５】
ストリップキャスト法で製造された平均厚さ０．０５ｍｍ〜０．８ｍｍの薄片であることを特徴とする請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
【請求項６】
請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法であって、
ストリップキャスト法を用いる鋳造工程と、鋳造された合金を９００℃〜６００℃の温度で１０秒間〜７２００秒間保持する保温加熱処理工程とを備えることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法。
【請求項７】
前記鋳造工程において、冷却ロールから離脱するときの合金温度が６５０℃〜１１００℃であることを特徴とする請求項６に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法。
【請求項８】
前記保温加熱処理工程を開始するときの前記合金の温度が９５０℃〜６００℃であることを特徴とする請求項６に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法。
【請求項９】
請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉。
【請求項１０】
請求項６に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法により作製されたＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉。
【請求項１１】
請求項９に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉から作製されたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石。
【請求項１２】
請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉から作製されたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石。
【請求項１３】
請求項１１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を用いたことを特徴とするモーター。
【請求項１４】
請求項１２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を用いたことを特徴とするモーター。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金及びＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石に関し、特に、磁化の均一性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の得られるＲ−Ｔ−Ｂ系合金およびＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、省エネルギーへの強い要求を背景として、希土類磁石を用いたモーターの需要が強まっている。モーター向け用途の希土類磁石では、耐熱性を向上させるためにＤｙ、Ｔｂといった重希土類元素が用いられている。しかし、資源的制約から希土類磁石に添加する重希土類元素の削減が求められている。また、重希土類元素を添加すると、焼結磁石の残留磁束密度が低下して希土類磁石自体のエネルギーが減少する。したがって、高いエネルギーを有する希土類磁石を得るために、なるべく少量の重希土類元素で可能な限り高い保磁力を得ることが要求されている。【０００３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石合金においてＲは、Ｎｄの一部をＰｒ、Ｄｙ、Ｔｂ等の他の希土類元素で置換したものが主であり、Ｙを含む希土類元素のうち少なくとも１種である。ＴはＦｅの一部をＣｏ、Ｎｉ等の他の遷移金属で置換したものである。Ｂは硼素であり、一部をＣまたはＮで置換できる。主成分がＮｄ、Ｆｅ、Ｂである事からＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石、あるいはＲ−Ｔ−Ｂ系磁石と総称されている。添加元素としてＣｕ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｈｆなどが１種または複数組み合わせて添加されていてもよい。【０００４】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金は、磁化作用に寄与する強磁性相であるＲ２Ｔ１４Ｂ相を主相とするものであり、主相中には非磁性で希土類元素の濃縮した低融点のＲリッチ相が共存している。Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金は、活性な金属であることから一般に真空又は不活性ガス中で溶解や鋳造が行われる。また、鋳造されたＲ−Ｔ−Ｂ系合金塊から粉末冶金法によって焼結磁石を作製するには、合金塊を５μｍ（レーザー回折式粒度分布測定計での測定）程度に粉砕して合金粉末にした後、磁場中でプレス成形して磁化容易軸方向に配向させ、真空あるいは不活性雰囲気中で焼結炉にて約１０００〜１１００℃で焼結する。その後、必要に応じて熱処理、機械加工し、さらに耐食性を向上するためにメッキを施し、焼結磁石とするのが普通である。【０００５】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｒリッチ相は、以下のような重要な役割を担っている。
１）融点が低く、焼結時に液相となり、磁石の高密度化、従って磁化の向上に寄与する。
２）粒界の凹凸を無くし、逆磁区のニュークリエイションサイトを減少させ保磁力を高める。
３）主相を磁気的に絶縁し、保磁力を増加させる。
したがって、成形した磁石中におけるＲリッチ相の分散状態が悪いと、局部的な焼結不良や磁性の低下をまねく。このため、成形した磁石中にＲリッチ相が均一に分散していることが重要である。磁石中におけるＲリッチ相の分布は、原料であるＲ−Ｔ−Ｂ系合金の組織に大きく影響される。【０００６】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の鋳造で生じる問題として、鋳造された合金中にα−Ｆｅが生成することが挙げられる。α−Ｆｅは、合金を粉砕する際の粉砕効率の悪化をもたらす。
また、α−Ｆｅが焼結後の磁石中に残存すると、磁石の磁気特性の低下をもたらす。そこで、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系合金では、必要に応じて高温で長時間にわたる均質化処理を行い、α−Ｆｅの消去を行っていた。【０００７】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金中にα−Ｆｅが生成する問題を解決するため、より速い冷却速度で合金塊を鋳造する方法として、ストリップキャスト法（ＳＣ法と略す。）が開発され、実用されている。ＳＣ法は、内部が水冷された銅ロール上に溶湯を流し、０．１〜１ｍｍ程度の薄片を鋳造することにより、合金を急冷凝固させる技術である。ＳＣ法を用いることにより、α−Ｆｅの析出を抑制することができる。さらに、ＳＣ法を用いることにより、合金の結晶組織が微細化されるため、Ｒリッチ相が微細に分散した組織を有する合金を生成できる。
このように、ＳＣ法で鋳造された合金は、内部のＲリッチ相が微細に分散しているため、粉砕、焼結後の磁石中のＲリッチ相の分散性が良好となり、磁気特性に優れた磁石となることが知られている（例えば、特許文献１および特許文献２参照）。【０００８】
また、ＳＣ法により鋳造された合金薄片は、組織の均質性も優れている。組織の均質性は、結晶粒径やＲリッチ相の分散状態で比較することが出来る。ＳＣ法で作製した合金薄片では、合金薄片の鋳造用ロール側（以降、鋳型面側とする）にチル晶が発生することもあるが、全体として急冷凝固でもたらされる適度に微細で均質な組織を得ることが出来る。
以上のように、ＳＣ法で鋳造したＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、Ｒリッチ相が微細に分散し、α−Ｆｅの生成も抑制されているため、焼結磁石を作製するための優れた組織を有している。しかし、磁石の特性が向上するにつれて、ますます原料合金の組織、特にＲリッチ相の存在状態の高度な制御が求められるようになってきている。【０００９】
先に本発明者らは、鋳造されたＲ−Ｔ−Ｂ系合金の組織と、水素解砕や微粉砕の際の挙動との関係について研究し、焼結磁石用の合金粉末の粒度を均一に制御するためには、Ｒリッチ相の分散状態を制御することが重要であることを見出した。
そして、本発明者らは、合金中の鋳型面側に生成されるＲリッチ相の分散状態が極端に細かな領域（微細Ｒリッチ相領域）は、微粉化しやすく、合金の粉砕安定性を低下させると共に、粉末の粒度分布をブロードにすることを見出し、微細Ｒリッチ相領域を減少させることが磁石特性を向上させるために必要であることを確認した（例えば、特許文献３、特許文献４、特許文献５参照）。【００１０】
また、急冷法によって作製され、Ｔｂ、Ｈｏからなる群から選択された少なくとも１種のＲＨを含有する希土類永久磁石用原料合金において、合金中のＲＨのうち粒界相に存在する部分は、保磁力向上のために有効利用されないという問題があることが知られている。この問題を解決するために、ＲＨが含有希土類元素全体の１０原子％以上を占め、しかもＲ２Ｔ１４Ｑ相に含まれるＲＨの原子数比率が含有希土類元素全体に占めるＲＨの原子数比率よりも大きいものとし、ＲＨを有効に活用して効果的に保磁力を向上させる技術が提案されている（例えば、特許文献６参照）。
【特許文献１】特開平５−２２２４８８号公報
【特許文献２】特開平５−２９５４９０号公報
【特許文献３】特開２００３−１８８００６号公報
【特許文献４】特開２００４−４３９２１号公報
【特許文献５】特開２００４−１８１５３１号公報
【特許文献６】特開２００７−６７４１９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石では、磁石特性のばらつきが大きく、磁化の均一性が不十分であるという不都合があった。このため、磁石特性のばらつきを小さくすることが要求されていた。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、磁石特性のばらつきが小さく、磁化の均一性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の原料となるＲ−Ｔ−Ｂ系合金およびＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法を提供することを目的とする。
また、上記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金から作製されたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉およびＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者は、Ｄｙおよび/またはＴｂを含むＲ−Ｔ−Ｂ系合金において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金中におけるＤｙおよび/またはＴｂの分布が、粉砕して焼結した後に得られる磁石特性に影響をきたすことを見出し、Ｒ２Ｔ１４Ｂ相である主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの濃度分布に着目して鋭意研究を重ねた。具体的には、本発明者は、電界放出型の電子プローブマイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）を用いてＲ−Ｔ−Ｂ系合金のＤｙおよび/またはＴｂの濃度の面分析を行った。その結果、従来、主相中に含まれる希土類元素の量は、均一であると考えられてきたが、場所により変動していることが明らかとなった。
そこで、本発明者は、主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの濃度分布と磁石特性のばらつきとの関係を調べた。その結果、本発明者は、主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが十分に小さいものでは、磁石特性のばらつきが十分に小さくなることを見出し、本発明に至った。【００１３】
すなわち本発明は、下記の各発明を提供するものである。
（１）希土類系永久磁石に用いられるＲ−Ｔ−Ｂ系合金（ただし、ＲはＤｙおよび/またはＴｂを必須とするＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種以上の元素であり、ＴはＦｅを必須とする金属であり、Ｂはホウ素である）であって、Ｒ２Ｔ１４Ｂ相である主相とＲリッチ相とを有し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体のＤｙおよび/またはＴｂの濃度の平均値を平均濃度としたとき、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における前記主相の面積の６０％以上の領域が、平均濃度以上の前記Ｄｙおよび/またはＴｂを含有することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
（２）前記主相の面積の１０％以上の領域が、平均濃度よりも１質量％以上高い前記Ｄｙおよび/またはＴｂを含有することを特徴とする（１）に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
（３）前記Ｒリッチ相同士の間隔が３μｍ〜１０μｍであることを特徴とする（１）または（２）に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
（４）前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体に含まれるＤｙおよび/またはＴｂのうち前記主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの量が７５質量％〜９０質量％であり、前記主相中におけるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが２質量％以下であることを特徴とする（１）〜（３）のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。
（５）ストリップキャスト法で製造された平均厚さ０．０５ｍｍ〜０．８ｍｍの薄片であることを特徴とする（１）〜（４）のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金。【００１４】
また、本発明者は、主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが十分に小さいＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法について、鋭意研究を重ねた。そして、特定温度域での冷却速度を低下させて、Ｒの拡散を充分に行うことにより、主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきを小さくできることを見出し、本発明に至った。【００１５】
（６）（１）〜（５）のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法であって、ストリップキャスト法を用いる鋳造工程と、鋳造された合金を９００℃〜６００℃の温度で１０秒間〜７２００秒間保持する保温加熱処理工程とを備えることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法。
（７）前記鋳造工程において、冷却ロールから離脱するときの合金温度が６５０℃〜１１００℃であることを特徴とする（６）に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法。
（８）前記保温加熱処理工程を開始するときの前記合金の温度が９５０℃〜６００℃であることを特徴とする（６）または（７）に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法。【００１６】
（９）（１）〜（５）のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金または（６）〜（８）のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法により作製されたＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉。
（１０）（９）に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉から作製されたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石。
（１１）（１０）に記載されたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を用いたことを特徴とするモーター。
【発明の効果】
【００１７】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ相である主相とＲリッチ相とを有し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体のＤｙおよび/またはＴｂの濃度の平均値を平均濃度としたとき、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における前記主相の面積の６０％以上の領域が、平均濃度以上の前記Ｄｙおよび/またはＴｂを含有するものであり、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高く、かつ主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さいものであるので、磁石特性のばらつきが小さく、磁化の均一性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を実現できるものとなる。【００１８】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法は、ストリップキャスト法を用いる鋳造工程と、鋳造された合金を９００℃〜６００℃の温度で１０秒間〜７２００秒間保持する保温加熱処理工程とを備える方法であるので、Ｒの拡散が充分に行われて、主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さくなり、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高く、かつ主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さい本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金が得られる。【００１９】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉およびＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金または本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法により作製されたＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したものであるので、磁石特性のばらつきが小さく、磁化の均一性に優れたものとなる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】ストリップキャスト法の鋳造装置の模式図である。
【図２Ａ】実施例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡ分析を行った結果を示した写真であり、鋳造ロールの表面に鉛直方向から撮影した反射電子像である。
【図２Ｂ】実施例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡ分析を行った結果を示した写真であり、図２Ａと同じ領域に対してＤｙの面分析（デジタルマッピング）を行った結果を示した電子像である。
【図３Ａ】比較例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡ分析を行った結果を示した写真であり、鋳造ロールの表面に鉛直方向から撮影した反射電子像である。
【図３Ｂ】比較例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡ分析を行った結果を示した写真であり、図３Ａと同じ領域に対してＤｙの面分析（デジタルマッピング）を行った結果を示した電子像である。
【図４】図４は、主相の面積のうち、平均濃度よりも１質量％以上高いＤｙ濃度である領域の面積率を示したグラフである。
【図５】図５は、主相の面積のうち、平均濃度以上のＤｙ濃度である領域の面積率を示したグラフである。
【図６】図６は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の飽和磁化（Ｊｓ）を示したグラフである。
【図７】図７は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の残留磁化（Ｂｒ）を示したグラフである。
【図８】図８は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の配向度（Ｂｒ／Ｊｓ）を示したグラフである。
【図９】図９は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の保磁力（Ｈｃｊ）を示したグラフである。
【図１０】図１０は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の角形性（Ｈｋ／Ｈｃｊ）を示したグラフである。
【図１１Ａ】本発明のモーターの一例を示した図であり、ＩＰＭ型モーターのローター構造部を示した概略断面図である。
【図１１Ｂ】本発明のモーターの一例を示した図であり、ＳＰＭ型モーターのローター構造部を示した概略断面図である。
【符号の説明】
【００２１】
１  耐火物ルツボ
２  タンディッシュ
３  鋳造ロール
４  捕集コンテナ
５  Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金
１１、１５  永久磁石
１２、１６  回転軸
１３、１７  空隙
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、希土類系永久磁石に用いられるものである。本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金において、Ｒは、Ｄｙおよび/またはＴｂを必須とするＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種以上の元素であり、ＴはＦｅを必須とする金属であり、Ｂはホウ素である。更に本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金においては、Ｒの組成が２７．５〜３２．５％、Ｂの組成が０．８７〜１．３０％であり、残部がＴである。本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、添加物としてＡｌ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｇａなどを含有していてもよい。添加物の含有量としては、例えば、Ｃｏを０．５〜３質量％、Ｃｕを０．０５〜０．２質量％、Ｇａを０．０５〜０．３質量％、Ａｌを０．０３〜０．５質量％とすることができる。【００２３】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ相である主相と、Ｒ含有量が７０質量％以上であり、非磁性で希土類元素の濃縮した低融点のＲリッチ相とからなるものである。主相は、主に柱状晶、一部等軸晶からなる。Ｒリッチ相は、主相の粒界と粒内に存在しており、主相の柱状晶の長軸方向に沿って伸張した線状、あるいは一部が途切れた形状、または粒状である。【００２４】
Ｒリッチ相同士の間隔は、３μｍ〜１０μｍであることが好ましい。Ｒリッチ相同士の間隔が３μｍ未満であると、結晶粒の微細化といった弊害をもたらす恐れがある。また、Ｒリッチ相同士の間隔が１０μｍを超えると、Ｒリッチ相の分散状態が悪くなり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金を粉砕してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を製造した場合に、Ｒリッチ相が存在する粉末粒子の割合が少なくなり、Ｒリッチ相の分散状態が悪化して、焼結性を低下させる恐れや、焼結磁石の保磁力が十分に得られない恐れがある。【００２５】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体のＤｙおよび/またはＴｂの濃度の平均値を平均濃度としたとき、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における主相の面積の６０％以上の領域が、平均濃度以上のＤｙおよび/またはＴｂを含有するものである。
ここでの「Ｄｙおよび/またはＴｂの平均濃度」は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金となる原料中の濃度とすることができるが、原料中の濃度が分からない場合には、例えば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金を酸で溶解し、ＩＣＰ（誘導結合プラズマ：Inductively Coupled Plasma）を用いて測定する方法や、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金を焼成して酸化物とし、ＸＲＦ（蛍光Ｘ線分析）を用いて測定する方法などによって算出できる。
また「主相のＤｙおよび/またはＴｂの濃度」は、ＥＰＭＡ（電子プローブマイクロアナライザ）を用いてＲ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における主相部分を面分析する方法により得られる。ＥＰＭＡとしては、解像度が高く、高精度であるため、タングステンフィラメントの熱電子放出型のものや、電界放出型のものを用いることが好ましい。【００２６】
主相の面積のうちの平均濃度以上のＤｙおよび/またはＴｂを含有するもの領域が上記範囲未満であると、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が低く（言い換えるとＲリッチ相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高く）なり、保磁力向上のために有効利用されないＤｙおよび/またはＴｂの割合が多くなり、磁石特性が不十分となるし、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが大きく、磁石特性のばらつきが大きくなり、磁化の均一性が不十分となる。【００２７】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金では、主相の面積の１０％以上の領域が、平均濃度よりも１質量％以上高いＤｙおよび/またはＴｂを含有するものであることがより好ましい。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金を粉砕してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を製造する場合、Ｒリッチ相に含まれるＤｙおよび/またはＴｂが、主相に含まれるＤｙおよび/またはＴｂと比較して、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の粉砕時に酸化されて安定な酸化物を形成しやすいものであるため、焼結磁石の保磁力向上に有効利用されないものとされやすい。したがって、Ｄｙおよび/またはＴｂの濃度が平均濃度よりも１質量％以上高い領域の割合が上記範囲未満であると、Ｒリッチ相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高くなり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を製造するための粉砕時に逸失するＤｙおよび/またはＴｂの量が多く、磁石特性が不十分となる恐れがある。【００２８】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体に含まれるＤｙおよび/またはＴｂのうち主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの量が７５質量％〜９０質量％であり、主相中におけるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが２質量％以下であることが好ましい。「主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの量」や「主相中におけるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつき」は、ＥＰＭＡを用いてＲ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における主相部分を面分析した結果を用いて算出できる。
Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体に含まれるＤｙおよび/またはＴｂのうち主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの量を上記範囲とするとともに、主相中におけるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきを上記範囲以下とすることで、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が十分に高く、かつ主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが十分に小さいものとなる。【００２９】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金が、ＳＣ法で製造された平均厚さ０．０５ｍｍ〜０．８ｍｍの薄片である場合、Ｒリッチ相同士の間隔が３μｍ〜１０μｍ程度のものとなり、好ましい。薄片の平均厚さが０．０５ｍｍ未満であると、ストリップキャスト法で製造する際における凝固速度が過度に増加するので、Ｒリッチ相の分散が細かくなりすぎる。また、薄片の平均厚さが０.８ｍｍを超えると、ＳＣ法で製造する際における凝固速度が減少して、Ｒリッチ相の分散性の低下や、α−Ｆｅの析出などを招く恐れがある。【００３０】
（Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の作製）
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を作製するには、まず、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金からＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を作製する。本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、例えば、図１に示す鋳造装置を用いてＳＣ法で製造される。【００３１】
（鋳造工程）
まず、アルミナなどからなる図１に示す耐火物ルツボ１に、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金となる原料を入れ、真空またはアルゴンなどの不活性ガス雰囲気中で１５００℃程度に昇温して溶解し、溶湯とする。原料としては、例えば、Ｄｙおよび/またはＴｂを必須とするＹを含む希土類元素と、鉄と、フェロボロンとを主成分とし、磁石特性を調整するための添加物として、アルミニウム、銅、コバルト、ガリウムを含むものを用いる。
次いで、合金の溶湯を、必要に応じて整流機構やスラグ除去機構の設けられたタンディッシュ２を介して、周速度１．０ｍ／ｓで回転する内部を水冷された鋳造ロール３（冷却ロール）に、幅１ｃｍあたり毎秒２５ｇ程度の平均溶湯供給速度で供給し、鋳造ロール３上で凝固させて平均厚さ０．０５ｍｍ〜０．８ｍｍの薄片とする。凝固されたＲ−Ｔ−Ｂ系合金５の薄片は、タンディッシュ２の反対側で鋳造ロール３から離脱して、破砕装置２１の破砕ロール２１ａの間を通して破砕されることにより、直径１ｃｍ以下に砕かれて鋳造合金薄片Ｎとされ、保温装置（図示略）に送出される。【００３２】
（合金の鋳造ロール上での平均冷却速度）
平均冷却速度は、溶湯の鋳造ロール接触直前の温度と合金が鋳造ロールを離脱する時の温度との差を、鋳造ロール上に接触している時間で除した値である。平均冷却速度は、毎秒５００℃〜３０００℃の範囲であることが好ましい。平均冷却速度が毎秒５００℃未満であると、冷却速度が不足してα−Ｆｅの析出、Ｒリッチ相、Ｒ２Ｔ１７相などの組織の粗大化をもたらす。一方、平均冷却速度が毎秒３０００℃を超えると、過冷却となり、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきを十分に小さくすることができない恐れがある。【００３３】
（鋳造ロールから離脱するときの合金温度）
鋳造ロールから離脱するときの合金の平均温度であるロール離脱温度は、合金と鋳造ロールとの接触程度の微妙な相違、合金の厚さのゆらぎなどにより微妙に変化する。ロール離脱温度は、例えば鋳造開始時から終了時まで放射温度計で合金表面を幅方向に走査し、測定値を平均化する方法などにより測定できる。ロール離脱温度は、６５０℃〜１１００℃程度であることが好ましく、７５０℃〜１０００℃であることがより好ましい。ロール離脱温度が６５０℃〜１１００℃の範囲である場合、鋳造工程後に再加熱することなく保温加熱処理工程を行うことができる。【００３４】
主相の溶解温度は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂの３元系では１１５０℃程度とされているが、Ｎｄの他の希土類元素への置換、Ｆｅの他の遷移元素への置換、その他の添加元素の種類、添加量に応じて変化する。主相の溶解温度とロール離脱温度との差が５０℃よりも小さい場合、冷却速度不足となる。一方、主相の溶解温度とロール離脱温度との差が５００℃よりも大きい場合、冷却速度が速すぎて、溶湯が過冷却となりすぎる。なお、溶湯の過冷却の程度は、合金内で一様ではなく、合金と鋳造ロールとの接触程度や、合金内における合金と鋳造ロールとの接触部からの距離に応じて変化する。【００３５】
（保温加熱処理工程）
保温装置に送出された鋳造合金薄片Ｎは、あらかじめヒーターで保温された保温コンテナによって捕集され、保温コンテナ内で９００℃〜６００℃の温度で１０秒間〜７２００秒間、好ましくは３０秒〜１８００秒間保持する保温加熱処理がなされる。鋳造ロールから剥離して破砕された後に得られた鋳造合金薄片Ｎは、周囲から熱を奪われやすいものであるので、十分な保温加熱処理を行うために、破砕された直後に保温加熱処理を行うことが好ましい。
保温加熱処理の温度が上記範囲未満であったり、処理時間が上記範囲未満であったりすると、主相におけるＤｙおよび/またはＴｂの分布が十分に均一とならない恐れがある。
また、保温加熱処理の温度が上記範囲を超えたり、処理時間が上記範囲を超えたりすると、合金の結晶組織が肥大化するので好ましくない。なお、保温加熱時間を長くすると結晶組織の肥大化が進行するが、保温加熱時間が所定の時間を超えると、結晶組織の肥大化はほぼ収束する。しかし、生産性を向上させるために、保温加熱処理の処理時間は、７２００秒以下であることが好ましい。【００３６】
また、保温加熱処理工程を開始するときの鋳造合金薄片Ｎの温度は、９５０℃〜６００℃であることが好ましく、８５０℃〜７００℃の範囲であることがより好ましい。保温加熱処理工程を開始するときの鋳造合金薄片Ｎの温度が上記範囲未満であると、主相におけるＤｙおよび/またはＴｂの分布が十分に均一とならない恐れがある。また、保温加熱処理工程を開始するときの鋳造合金薄片Ｎの温度が上記範囲を超えると、合金の結晶組織が粗大化する恐れがある。【００３７】
また、保温加熱処理工程を開始するときの鋳造合金薄片Ｎの好ましい温度は、鋳造合金薄片Ｎに含有される成分によって異なる。例えば、ＴＲＥ（Ｎｄ＋Ｐｒ＋Ｄｙ）が３０．５〜３１．５重量％、ＴＲＥのうちＤｙが２．０〜２．５重量％含まれる鋳造合金薄片Ｎの場合には、温度が６８０℃〜８００℃の範囲であることが好ましく、平均温度が７５０℃程度であることが好ましい。また、ＴＲＥ（Ｎｄ＋Ｐｒ＋Ｄｙ）が２７．５〜２８．５重量％、ＴＲＥのうちＤｙが５．０〜５．５重量％含まれる鋳造合金薄片Ｎの場合には、温度が７２０℃〜７８０℃の範囲であることが好ましく、平均温度が７５０℃程度であることが好ましい。また、ＴＲＥ（Ｎｄ＋Ｐｒ＋Ｄｙ）が３１．０〜３２．５重量％、ＴＲＥのうちＤｙが７．５〜８．０重量％含まれる鋳造合金薄片Ｎの場合には、温度が７２０℃〜８００℃の範囲であることが好ましく、平均温度が７５０℃程度であることが好ましい。また、ＴＲＥ（Ｎｄ＋Ｐｒ＋Ｄｙ）が３０．５〜３１．０重量％、ＴＲＥのうちＤｙが８．５〜９．０重量％含まれる鋳造合金薄片Ｎの場合には、温度が７３０℃〜８２０℃の範囲であることが好ましく、平均温度が７７０℃程度であることが好ましい。【００３８】
保温加熱処理に用いられる保温装置は、十分な保温加熱処理を行うことができるものであればいかなるものであってもよく特に限定されないが、例えば、保温コンテナを搬送するベルトコンベアが備えられているものや、保温コンテナを傾斜させて保温コンテナ内の鋳造合金薄片を貯蔵容器に送出させる傾斜装置が備えられているもの、貯蔵容器と貯蔵容器の上部に配置された開閉式ステージとが備えられている保温コンテナ（例えば、特開２００７−２７７６５５号公報参照）などが挙げられる。【００３９】
次に、このようにして得られた本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金からなる薄片を用いて、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を製造する。まず、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金からなる薄片に室温で水素を吸蔵させ、３００℃で減圧して水素を除去する。その後、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の薄片をジェットミルなどの粉砕機を用いて平均粒度ｄ５０＝４〜５μｍに微粉砕し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉とする。次に、得られたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を、例えば、横磁場中成型機の金型内に充填してプレス成型し、真空中で１０３０〜１１００℃で熱処理し、一旦室温まで冷却した後、８００℃で熱処理し、その後、５００℃で熱処理して焼結させることにより本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石が得られる。【００４０】
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ相である主相とＲリッチ相とを有し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体のＤｙおよび/またはＴｂの濃度の平均値を平均濃度としたとき、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の任意の断面における前記主相の面積の６０％以上の領域が、平均濃度以上の前記Ｄｙおよび/またはＴｂを含有するものであり、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高く、かつ主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さいものであるので、磁石特性のばらつきが小さく、磁化の均一性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を実現できるものとなる。
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金は、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高く、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さいものであるので、粉砕に起因するＤｙおよび/またはＴｂの逸失が少ないものとなる。【００４１】
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金が、主相の面積の１０％以上の領域が、平均濃度よりも１質量％以上高いＤｙおよび/またはＴｂを含有するものである場合、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度がより一層高いものとなるので、これを粉砕してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を製造する場合に粉砕に起因するＤｙおよび/またはＴｂの逸失がより一層少ないものとなり、保磁力向上のために有効利用されるＤｙおよび/またはＴｂの割合をより多くすることができる。したがって、Ｄｙおよび/またはＴｂの含有量を多くすることなく、焼結磁石の保磁力を効果的に向上させることができる。【００４２】
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金において、Ｒリッチ相同士の間隔が３μｍ〜１０μｍである場合、微細なＲリッチ相が均一に分散したものとなり、高い保磁力が得られるものとなる。【００４３】
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金の製造方法は、ストリップキャスト法を用いる鋳造工程と、鋳造された合金を９００℃〜６００℃の温度で１０秒間〜７２００秒間保持する保温加熱処理工程とを備える方法であるので、Ｒの拡散が充分に行われて、主相中に含まれるＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さくなり、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高く、かつ主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さい本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系合金が得られる。【００４４】
また、ストリップキャスト法を用いる鋳造工程と、鋳造された合金を９００℃〜６００℃の温度で１０秒間〜７２００秒間保持する保温加熱処理工程とを行うことにより、Ｒリッチ相同士の間隔が３μｍ〜１０μｍであり、微細なＲリッチ相が均一に分散した保磁力の高いＲ−Ｔ−Ｂ系合金が得られる。【００４５】
また、本実施形態の鋳造工程において、冷却ロールから離脱するときの合金温度を６５０℃〜１１００℃とした場合、鋳造工程後に再加熱することなく保温加熱処理工程を行うことができる。
また、本実施形態において、保温加熱処理工程を開始するときの前記合金の温度を９５０℃〜６００℃とした場合、合金の結晶組織を粗大化させることなく、主相におけるＤｙおよび/またはＴｂの分布がより一層均一なＲ−Ｔ−Ｂ系合金を製造することができる。【００４６】
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉は、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したものであるので、磁石特性のばらつきが小さく、磁化の均一性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を実現できるものとなる。
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉は、主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度が高く、かつ主相中のＤｙおよび/またはＴｂの濃度のばらつきが小さいＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したものであるので、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉と比べて角が取れて丸まった粉末形状となっており、優れた流動性が得られる。このため、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を作成する際における金型への充填性に優れ、金型へのＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉の充填密度を高くすることができる。このことにより、成形されたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の割れや欠けを防止することができるし、焼結後に得られたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の寸法変動を小さくすることもできる。【００４７】
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉は、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したものであるので、従来のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉と比べて磁場成形したときの配向が高いものとなる。このため、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉から作製されたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、高い残留磁束密度を有し、磁石としてのエネルギーが高いものとなる。【００４８】
また、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系合金から作製したものであるので、磁石特性のばらつきが小さく、磁化の均一性に優れたものとなる。【００４９】
図１１は、本発明のモーターの一例を示した図であり、図１１ＡはＩＰＭ型モーターのローター構造部を示した概略断面図であり、図１１ＢはＳＰＭ型モーターのローター構造部を示した概略断面図である。
図１１Ａにおいて、符号１１は板状の永久磁石を示し、符号１２は磁性体からなり、永久磁石１１を内包する回転軸を示し、符号１３は回転軸１２の内部に設けられた空隙を示している。永久磁石１１としては、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石が用いられている。
図１１Ａに示すＩＰＭ型モーターにおいては、永久磁石１１として本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石が用いられているので、高い効率を発揮できる。【００５０】
また、図１１Ｂにおいて、符号１６は磁性体からなる回転軸を示し、符号１５は回転軸１６の外周部に配置された複数の永久磁石を示し、符号１７は回転軸１６の内部に設けられた空隙を示している。永久磁石１５としては、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石が用いられている。
図１１Ｂに示すＳＰＭ型モーターにおいては、永久磁石１５として本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石が用いられているので、高い効率を発揮できる。【００５１】
（実施例１）
質量比で、Ｎｄ２５％、Ｐｒ６％、Ｄｙ２％、Ｂ０．９９％、Ｃｏ１．０％、Ａｌ０．１５％、Ｃｕ０．１０％、Ｇａ０．１％、残部Ｆｅになるように配合した原料を秤量して、図１に示す製造装置のアルミナからなる耐火物ルツボ１に入れ、アルゴンガス１気圧の雰囲気中で高周波溶解炉を用いて溶解し、合金溶湯とした。次いで、この合金溶湯を、タンディッシュ２を介して鋳造ロール３（冷却ロール）に供給して、ＳＣ法にて鋳造し、破砕装置２１により破砕させることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金の鋳造合金薄片とし、保温装置の保温コンテナ内に送出して保温加熱処理工程を開始した。【００５２】
なお、鋳造ロールの周速度は１．０ｍ／ｓ、冷却ロールから離脱するときの合金温度は８００℃、保温加熱処理工程を開始するときの合金の温度（保温装置に導入されたときの合金の温度）７５０℃、合金の平均厚さは０．３ｍｍとした。また、保温加熱処理工程においては、鋳造合金薄片を保温コンテナ内で７５０℃の温度で６００秒間保持した。そして、保温加熱処理工程後、鋳造合金薄片を回収装置に移動させて１００℃以下まで冷却した。【００５３】
（比較例１）
実施例１と同様の原料からなるＲ−Ｔ−Ｂ系合金を、実施例１と同様にして鋳造、破砕してＲ−Ｔ−Ｂ系合金の鋳造合金薄片を得た。得られた鋳造合金薄片は、保温加熱処理工程を行わずに、回収装置に移動させて１００℃以下まで冷却した。【００５４】
このようにして得られた実施例１および比較例１の鋳造合金薄片について、電界放出型のＥＰＭＡ（ＪＸＡ−８５００Ｆ：商品名、日本電子株式会社製）を用い、加速電圧２０ｋＶでＥＰＭＡ分析を行った。その結果を図２および図３に示す。
図２は、実施例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡ分析を行った結果を示した写真であり、図２Ａは鋳造ロールの表面に鉛直方向から撮影した反射電子像であり、図２Ｂは図２Ａと同じ領域に対してＤｙの面分析（デジタルマッピング）を行った結果を示した電子像である。また、図３は、比較例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡ分析を行った結果を示した写真であり、図３Ａは鋳造ロールの表面に鉛直方向から撮影した反射電子像であり、図３Ｂは図３Ａと同じ領域に対してＤｙの面分析（デジタルマッピング）を行った結果を示した電子像である。【００５５】
図２および図３より、実施例１および比較例１の鋳造合金薄片は、主相とＲリッチ相とからなるものであることが分かる。なお、図２Ａおよび図３Ａにおける灰色部が主相（Ｒ２Ｔ１４Ｂ相）であり、白色部がＲリッチ相である。
また、図２Ａおよび図３Ａを用いて、以下に示すようにして、Ｒリッチ相同士の間隔を測定した。すなわち、図２Ａおよび図３Ａに示す反射電子像上に、鋳造ロールの表面と平行な線分を１０本引き、この線分を横切ったＲリッチ相の本数を数え、線分の長さをＲリッチ相の本数で割ることによって求めた。このようにして求めたＲリッチ相同士の間隔は、実施例１では、６．６μｍであり、比較例１では、４．４μｍであった。【００５６】
また、図２Ａおよび図２Ｂより、実施例１では、Ｄｙ濃度が主相において高くなっていることが分かる。これに対し、図３Ａおよび図３Ｂより、比較例１では、Ｄｙは主相に主に分布しているが、主相中にＤｙ濃度の薄い部分が見られ、実施例１と比較して、主相中のＤｙの濃度のばらつきが大きいことがわかる。【００５７】
また、実施例１および比較例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡによる面分析の結果から主相の面積のうち、平均濃度以上のＤｙ濃度である領域の面積率と、平均濃度よりも１質量％以上高いＤｙ濃度である領域の面積率とを算出した。その結果を図４および図５に示す。
なお、実施例１および比較例１の鋳造合金薄片のＤｙの平均濃度は、原料中の質量比（２質量％）である。【００５８】
図４は、主相の面積のうち、平均濃度よりも１質量％以上高いＤｙ濃度である領域の面積率を示したグラフである。図５は、主相の面積のうち、平均濃度以上のＤｙ濃度である領域の面積率を示したグラフである。
図４に示すように、実施例１では、主相において、Ｄｙ濃度が３質量％以上である領域の面積率は１９％であった。これに対し、比較例１では、主相において、Ｄｙ濃度が３質量％以上の領域の面積率は９％であり、実施例１と比較して少なかった。
また、図５に示すように、実施例１では、主相において、Ｄｙ濃度が２質量％以上である領域の面積率は６４％であった。これに対し、比較例１では、主相において、Ｄｙ濃度が２質量％以上である領域の面積率は５４％であり、実施例１と比較して少なかった。【００５９】
また、実施例１および比較例１の鋳造合金薄片のＥＰＭＡによる面分析の結果を用いて、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体に含まれるＤｙのうち主相中に含まれるＤｙの量を求めた。その結果、実施例１は７７質量％であり、比較例１は６５質量％であった。また、主相中におけるＤｙの濃度のばらつきを求めた結果、実施例１は１.７質量％であり、比較例１は２．５質量％であった。【００６０】
次に、実施例１および比較例１の鋳造合金薄片を用いて、以下に示すように、磁石を作製した。まず、鋳造合金薄片を水素解砕した。水素解砕は、鋳造合金薄片に室温で水素を吸蔵させ、３００℃まで加熱した後、真空脱気して室温まで冷却して脆化させ、その後、ステアリン酸亜鉛を０．０５質量％添加し、窒素気流中でジェットミルを用いて微粉砕する方法によって行った。微粉砕して得られた粉末のレーザー回折式測定による平均粒度は、実施例１および比較例１ともに５．０μｍであった。
次に、得られた実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石用微粉を、横磁場成型機にて微粉末を配向させて成形し、焼結炉にて１０８０℃まで加熱して焼結体を得た。この焼結体を室温まで冷却した後、８００℃、引き続いて５００℃でそれぞれ所定の時間熱処理して実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を得た。【００６１】
このようにして得られた実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を７ｍｍ角に加工し、パルスＢＨトレーサーで磁気特性を測定した。その結果を図６〜図１０に示す。
図６は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の飽和磁化（Ｊｓ）を示したグラフであり、図７は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の残留磁化（Ｂｒ）を示したグラフであり、図８は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の配向度（Ｂｒ／Ｊｓ）を示したグラフであり、図９は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の保磁力（Ｈｃｊ）を示したグラフであり、図１０は、実施例１および比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の角形性（Ｈｋ／Ｈｃｊ）を示したグラフである。【００６２】
図６に示すように、実施例１では飽和磁化（Ｊｓ）のばらつきが比較例１と比べて小さくなっている。また、図７に示すように、実施例１では、残留磁化（Ｂｒ）のばらつきが比較例１と比較して小さくなっている。
また、図８に示すように、実施例１では、磁石粒子の配向度（Ｂｒ／Ｊｓ）が比較例１と比較して大きくなっている。
さらに、図９に示すように、実施例１では、保磁力（Ｈｃｊ）が比較例１と比較して高くなっている。また、図１０に示すように、実施例１では、角形性（Ｈｋ／Ｈｃｊ）が比較例１と比較して大きくなっている。
図６〜図１０に示すように、実施例１は、比較例１と比較して焼結磁石としての磁気特性が優れたものであることがわかる。【００６３】
（実施例２）
質量比で、Ｎｄ２２％、Ｐｒ６％、Ｄｙ５％、Ｂ０．９９％、Ｃｏ１．０％、Ａｌ０．１５％、Ｃｕ０．１０％、Ｇａ０．１％、残部Ｆｅになるように配合した原料を用いたこと以外は、実施例１と同様にして鋳造、破砕し、実施例１と同様にして保温加熱処理工程を行ってＲ−Ｔ−Ｂ系合金の鋳造合金薄片を得た。【００６４】
（比較例２）
実施例２と同様の原料からなるＲ−Ｔ−Ｂ系合金を、実施例２と同様にして鋳造、破砕してＲ−Ｔ−Ｂ系合金の鋳造合金薄片を得た。得られた鋳造合金薄片は、保温加熱処理工程を行わずに、回収装置に移動させて実施例２と同様に冷却した。【００６５】
このようにして得られた実施例２および比較例２の鋳造合金薄片について、実施例１と同様にして、主相の面積のうち、平均濃度以上のＤｙ濃度である領域の面積率と、平均濃度（５質量％）よりも１質量％以上高いＤｙ濃度である領域の面積率とを算出した。
実施例２では、主相において、Ｄｙ濃度が５質量％以上である領域の面積率は６７％であった。これに対し、比較例２では、主相において、Ｄｙ濃度が５質量％以上の領域の面積率は５２％であり、実施例２と比較して少なかった。
また、実施例２では、主相において、Ｄｙ濃度が６質量％以上である領域の面積率は１５％であった。これに対し、比較例２では、主相において、Ｄｙ濃度が６質量％以上である領域の面積率は８％であり、実施例２と比較して少なかった。【００６６】
また、実施例２および比較例２の鋳造合金薄片のＥＰＭＡによる面分析の結果を用いて、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体に含まれるＤｙのうち主相中に含まれるＤｙの量を求めた。その結果、実施例２は７９質量％であり、比較例２は６４質量％であった。また、主相中におけるＤｙの濃度のばらつきを求めた結果、実施例２は１．５質量％であり、比較例２は２．８質量％であった。【００６７】
（実施例３）
質量比で、Ｎｄ１７％、Ｐｒ５％、Ｄｙ９％、Ｂ０．９２％、Ｃｏ２．０％、Ａｌ０．１５％、Ｃｕ０．１０％、Ｇａ０．１％、残部Ｆｅになるように配合した原料を用いたこと以外は、実施例１と同様にして鋳造、破砕し、実施例１と同様にして保温加熱処理工程を行ってＲ−Ｔ−Ｂ系合金の鋳造合金薄片を得た。【００６８】
（比較例３）
実施例３と同様の原料からなるＲ−Ｔ−Ｂ系合金を、実施例３と同様にして鋳造、破砕してＲ−Ｔ−Ｂ系合金の鋳造合金薄片を得た。得られた鋳造合金薄片は、保温加熱処理工程を行わずに、回収装置に移動させて実施例３と同様に冷却した。【００６９】
このようにして得られた実施例３および比較例３の鋳造合金薄片について、実施例１と同様にして、主相の面積のうち、平均濃度以上のＤｙ濃度である領域の面積率と、平均濃度（９質量％）よりも１質量％以上高いＤｙ濃度である領域の面積率とを算出した。
実施例３では、主相において、Ｄｙ濃度が９質量％以上である領域の面積率は６２％であった。これに対し、比較例３では、主相において、Ｄｙ濃度が９質量％以上の領域の面積率は５３％であり、実施例３と比較して少なかった。
また、実施例３では、主相において、Ｄｙ濃度が１０質量％以上である領域の面積率は１２％であった。これに対し、比較例３では、主相において、Ｄｙ濃度が１０質量％以上である領域の面積率は７％であり、実施例３と比較して少なかった。【００７０】
また、実施例３および比較例３の鋳造合金薄片のＥＰＭＡによる面分析の結果を用いて、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金全体に含まれるＤｙのうち主相中に含まれるＤｙの量を求めた。その結果、実施例３は７８質量％であり、比較例３は６７質量％であった。また、主相中におけるＤｙの濃度のばらつきを求めた結果、実施例３は１．６質量％であり、比較例３は２．６質量％であった。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明によれば、モータ用途に最適なＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の提供を可能とし、該永久磁石を用いたモータはあらゆる産業分野に有用であることから、本発明は、高い産業上の利用可能性を有する。
【図１】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１Ａ】
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【図１１Ｂ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【国際調査報告】
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