(57)【要約】  本発明は、シール材を介して貼合する際、シール材が塗れ広がり外部電極を汚染するという欠陥を招くことのない固体封止方法、また、有機ＥＬの製造における多面取り（多数個取り）にも対応できる固体封止方法を提供する。本発明の封止方法は、少なくとも第一電極層、発光層を含む有機化合物層、第二電極層からなる有機ＥＬ素子を形成した基板に、シール材を介して封止基板を貼合し面接着させて密着封止構造を形成する有機ＥＬパネルの製造方法において、前記基板および封止基板の少なくとも一方に液状のシール材を配置し、該基板および封止基板の外周部のシール材のみを５０Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃの粘度になるよう仮硬化したのち、前記基板と封止基板を貼合して、前記シール材を封止面全面についてさらに硬化させ密着封止構造を形成することを特徴とする。
2010001831.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも第一電極層、発光層を含む有機化合物層、第二電極層からなる有機ＥＬ素子を形成した基板に、シール材を介して封止基板を貼合し面接着させて密着封止構造を形成する有機ＥＬパネルの製造方法において、
前記基板および封止基板の少なくとも一方に液状のシール材を配置し、前記基板および封止基板の外周部のシール材のみを５０Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃの粘度になるよう仮硬化したのち、前記基板と封止基板を貼合して、前記シール材を封止面全面についてさらに硬化させ密着封止構造を形成することを特徴とする有機ＥＬパネルの製造方法。
【請求項２】
前記基板および封止基板の少なくとも一方に液状の第１のシール材を配置する工程、前記第１のシール材と同様の液状の第２のシール材をその外周部に配置する工程、前記外周部に配置された第２のシール材のみを５０Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃの粘度になるよう硬化する仮硬化工程を含み、該仮硬化工程後に前記基板と封止基板を貼合し、封止面全面についてシール材を硬化させる本硬化工程を有することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
【請求項３】
前記基板と封止基板の貼合は真空・減圧環境下で行い、大気圧または大気圧より高い圧力環境下にてシール材を封止面全面について硬化させることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
【請求項４】
硬化前の前記シール材の粘度が、０．０５Ｐａ・ｓｅｃ〜５０Ｐａ・ｓｅｃであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
【請求項５】
仮硬化したときのシール材粘度は、硬化前の粘度に比べ、１０〜１００００倍であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
【請求項６】
前記シール材が、熱硬化樹脂またはＵＶ（紫外線）硬化樹脂であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法を用いて作製されたことを特徴とする有機ＥＬパネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬパネルに関し、有機ＥＬ素子を形成した基板を、シール材を介して封止基板と貼合し面接着させて密着封止構造を形成する、所謂、有機ＥＬパネルの固体封止方法に関する。特に、ボイド混入、封止材の塗れ広がり等の不具合なく安定に封止可能な固体封止方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬパネルにおいては、発光層を構成する材料及び発光素子は、吸湿すると、その発光輝度は著しく損なわれる。そのため、有機ＥＬ素子内部の湿度を下げる必要があり、さらに外気から素子を遮断保護するため、幾つかの手段が設けられている。例えば、ガラスキャップやＳＵＳ缶を、接着剤を使用して貼り合わせることで、機密空間を作り、その中に乾燥剤を入れて封止するケーシングタイプの方法が開示されている。【０００３】
近年、基板上の有機発光素子の上（全面）に液状のシール材で面接着して封止する密着タイプの封止方法（固体封止）が開示され、耐湿性に優れた薄型・軽量な有機ＥＬ素子として提案されている（例えば特許文献１）。しかし、密着タイプの封止方法（固体封止方法）においては、シール材層のボイド混入、シール材の濡れ広がり等の課題があり各種検討がなされている。【０００４】
例えば、基板と封止基板とを液状のシール材を介して貼合する際、シール材が塗られるとき、これが濡れ広がると、発光領域以外に配置された外部電極を汚染してしまう恐れがある。汚染が生じると、外部からの電気的導通を確保することが困難となり、有機ＥＬ素子を駆動できないといった重大な欠陥を招いてしまう場合がある。【０００５】
このため、特許文献２においては、広がりを防止するために、外部電極領域の周りを少なくとも一重に囲うような防護壁を設けている。しかしながら、新たに部材を配置する必要があり、コストまた工程が複雑化する等の面において問題がある。【０００６】
また、特許文献３においては、スクリーン印刷の膜厚傾斜により貼合条件を安定化することを試みているが、濡れ広がり防止の根本対策までには至っていない。【０００７】
特許文献４においては、外周シール材と充填シール材の２種類を使用して濡れ広がりを防止しているが、２種類のシール剤が必要なためコストアップし、また工程が複雑化してしまう。【０００８】
また、有機ＥＬの製造工程においては、生産性を向上させるため、一枚の大きな基板から、複数の素子を得る、すなはち、多面取り（多数個取り）を行うことが多い。この場合にも、隣り合う素子同士に配置したシール材は、貼合時に圧着され、基板と封止部材のギャップ間を毛細管現象により無秩序に拡散するため、外部電極への汚染の可能性が非常に高くなる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００２−２１６９５０号公報
【特許文献２】特開２００４−３１１２２６号公報
【特許文献３】特開２００５−１１６４８号公報
【特許文献４】特許第３６５０１０１号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
従って本発明の目的は、有機ＥＬ素子基板と封止基板を、シール材を介して貼合する際、液状のシール材を塗るときに、これが濡れ広がり発光領域外に配置される外部電極を汚染してしまい、有機ＥＬ素子を駆動できないといった重大な欠陥を招くことがない、シール材の面接着による密着タイプの封止方法（固体封止）を提供することにあり、有機ＥＬの製造における多面取り（多数個取り）の場合にも対応できる固体封止方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の上記課題は以下の手段によって達成される。【００１２】
１．少なくとも第一電極層、発光層を含む有機化合物層、第二電極層からなる有機ＥＬ素子を形成した基板に、シール材を介して封止基板を貼合し面接着させて密着封止構造を形成する有機ＥＬパネルの製造方法において、
前記基板および封止基板の少なくとも一方に液状のシール材を配置し、前記基板および封止基板の外周部のシール材のみを５０Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃの粘度になるよう仮硬化したのち、前記基板と封止基板を貼合して、前記シール材を封止面全面についてさらに硬化させ密着封止構造を形成することを特徴とする有機ＥＬパネルの製造方法。【００１３】
２．前記基板および封止基板の少なくとも一方に液状の第１のシール材を配置する工程、前記第１のシール材と同様の液状の第２のシール材をその外周部に配置する工程、前記外周部に配置された第２のシール材のみを５０Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃの粘度になるよう硬化する仮硬化工程を含み、該仮硬化工程後に前記基板と封止基板を貼合し、封止面全面についてシール材を硬化させる本硬化工程を有することを特徴とする前記１に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。【００１４】
３．前記基板と封止基板の貼合は真空・減圧環境下で行い、大気圧または大気圧より高い圧力環境下にてシール材を封止面全面について硬化させることを特徴とする前記１または２に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。【００１５】
４．硬化前の前記シール材の粘度が、０．０５Ｐａ・ｓｅｃ〜５０Ｐａ・ｓｅｃであることを特徴とする前記１〜３のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。【００１６】
５．仮硬化したときのシール材粘度は、硬化前の粘度に比べ、１０〜１００００倍であることを特徴とする前記１〜４のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。【００１７】
６．前記シール材が、熱硬化樹脂またはＵＶ（紫外線）硬化樹脂であることを特徴とする前記１〜５のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。【００１８】
７．前記１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法を用いて作製されたことを特徴とする有機ＥＬパネル。
【発明の効果】
【００１９】
本発明により、基板と封止基板を固体封止するときに、ボイドや、液状のシール材の濡れ広がりによる外部電極の汚染がない、シール材の面接着による密着タイプの封止方法（固体封止）を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の実施形態の一つを示す図である。
【図２】本発明の実施形態の別の一例を示す図である。
【図３】内部領域と外周部へのシール材配置を同時に行う実施形態を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明は、少なくとも第一電極層、発光層を含む有機化合物層、第二電極層からなる有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子を形成した基板を、液状のシール材を介して封止基板と貼合し面接着させて密着封止構造を形成する有機ＥＬパネルの製造方法に関する。
【００２２】
本発明の製造方法は、有機ＥＬパネルの固体封止方法であって、有機ＥＬ素子各層が形成された基板、または封止基板の少なくとも一方に液状のシール材（接着剤）を配置し、基板または封止基板の外周部のシール材を、仮硬化させて、外周部のシール材を、封止面中央部のシール材が濡れ拡がらないような防護壁として作用させることで、シール材の濡れ拡がりを抑えるものである。
【００２３】
外周部とはシール材によるパネル封止面の上下左右の周辺部の全域を指す。封止面の外周部の幅、即ち仮硬化する幅は、０．１ｍｍ〜１０ｍｍ、好ましくは０．５ｍｍ〜２ｍｍの範囲である。これによりシール材の濡れ広がりやボイドの発生を確実に抑えることができる。
【００２４】
外周部のシール材に、その接着性を失わず、即ち柔らかさを保ち、かつ防護壁となるよう外部からの応力（変形）に対しある程度対抗しうる強度（耐性）をもたせるため、外周部のシール材は、例えば紫外線硬化樹脂である場合には、ＵＶ照射によってある程度架橋を進行させ、周囲への濡れ広がりが抑えられる粘度にまで硬化させる（仮硬化）ことが必要である。
【００２５】
仮硬化は、従って、液状のシール材を、ＵＶ照射等によって、粘度で、５０Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）、好ましくは１００Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）、の範囲とするものである。これにより、シール材は、接着性を失わず、かつ防護壁となるよう外部からの応力（変形）に対しある程度対抗しうる強度（耐性）をもつようになる。
【００２６】
なお、シール材の粘度は層乃至膜を形成した状態では測定は困難であるため、事前にシール材の粘度上昇特性を測定しておき、仮硬化条件を決定する。
【００２７】
即ち、装置は、ドイツＨＡＡＫＥ社製の粘度・粘弾性測定装置（レオストレス  ＲＳ６００）を用いて、紫外線硬化シール材の場合は、紫外線照射量（積算光量）と粘度上昇の関係を予め測定しておき、その積算光量から、また、熱硬化シール材の場合は、温度及び時間と粘度上昇の関係を予め測定しておき温度と時間からそれぞれ粘度を求めるようにした。
【００２８】
本発明の方法は、封止面外周部のシール材を、封止面中央部の（液状の）シール材が封止面の周縁から濡れ広がることを抑える境界の防護壁とすることに基づいている。
【００２９】
本発明においては、封止面（発光領域）に配置された液状のシール材の外周部をのみを仮硬化させた後に、基板同士を貼合し、次いで例えば封止基板側から、光硬化性シール材の場合、例えばＵＶ照射により全面硬化させ密着封止構造を形成する。
【００３０】
本発明の一態様においては、有機ＥＬ素子を形成した基板または封止基板のいずれか一方に、その封止面に対して液状シール材を配置する。液状のシール材の配置は、塗布あるいは印刷方式（スクリーン印刷／インクジェット）等により行えばよくその配置方法は問わない。均一に適用できる手段なら限定されない。
【００３１】
スクリーン印刷法は、絹やナイロン、テトロン、ステンレス等で織られたスクリーンに直接または間接的に穴をあけて、その穴の部分のみにシール材を付着させる印刷方式であり、様々な材質の印刷体への印刷が可能であること、スクリーンが柔軟であるから曲面などへの印刷が可能であること、印刷された接着剤層の厚みが比較的厚いこと、などの特徴から、液状のシール材を塗布するのに特に好適である。
【００３２】
封止面にシール材を適用したのち、本発明においてはシール材の封止面周囲部のみを予め仮硬化させる。仮硬化は、前記５０Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）、好ましくは１００Ｐａ・ｓｅｃ〜５０００Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）、の粘度となるよう、例えば紫外線硬化樹脂を用いる場合には紫外線照射により、また熱硬化樹脂を用いる場合には加熱によって、それぞれ照射量、また熱量を調整して適用する。封止面外周部（周囲部）の仮硬化によって、粘度が上昇したシール材は貼合時、接着性は保ちつつも、内部領域の液状シール材の濡れ広がりに対する防護壁として、シール材（硬化性樹脂）の電極領域への濡れ広がりを防止することができる。
【００３３】
液状シール材は、０．０５Ｐａ・ｓｅｃから５０Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）の粘度をもつ流動性の、熱あるいは光硬化性樹脂組成物が好ましいが、仮硬化によって、液状シール材の濡れ拡がり対する防護壁となるには、前記粘度が、仮硬化処理によって１０〜１００００倍の範囲で上昇することが好ましい。
【００３４】
シール材外周部（周囲部）が仮硬化した状態で基板同士を所定の圧、例えば０．５ｋＰａ〜１ＭＰａの範囲で押圧することで貼合して、さらにＵＶ光等を照射し全面硬化（架橋）させることで、シール材が仮硬化した外周部のシール材を超えて封止面（発光領域）の周囲へ拡がることなしに、シール材を介した基板同士の貼合による面接着密着封止構造を形成することができる。
【００３５】
また、上記において、基板同士を貼合する工程は、減圧雰囲気下にて実施されることが好ましい。これにより、素子基板と封止基板とを貼り合わせるときに、基板間に気泡が残留することを防ぐことができる。
【００３６】
貼合工程は、それぞれの基板を、前記接着剤中に含まれる揮発成分を放出させるべく、減圧装置内において、真空・減圧環境下に保持する工程を含むことが好ましい。真空・減圧環境下とは０．００３Ｐａ〜１０００Ｐａの範囲の環境下である。また、前記真空・減圧環境下に保持する工程は、前記減圧装置内を、真空・減圧環境下まで減圧する工程と、真空・減圧環境下に、所定時間放置する工程をさらに含んでもよい。
【００３７】
所定時間放置することによって、シール材中に含まれる揮発成分が気泡となって放出され基板を貼り合わせたときに、基板間に気泡が残留するのを防ぐことができ好ましい。
【００３８】
また、真空・減圧環境下に所定時間設置した後、圧力を少し高くして気泡の発生を抑えてから貼り合わせることも好ましい。これにより、気泡や微小空間の発生を最小限に抑えることができる。
【００３９】
従って、紫外線等の照射による、封止面の全面硬化は、このように基板と封止基板の貼合を前記の真空・減圧環境下で行ったのち、これを、大気圧または大気圧より高い加圧環境下に配置し、封止面全面について紫外線を照射して、これを硬化させることが好ましい。これにより密着封止を気泡や微小空間の発生を最小限に抑え効率よく行うことができる。
【００４０】
本発明の封止方法において、有機ＥＬ素子が形成された素子基板は、前記有機ＥＬ素子上に形成された保護膜を含んでもよい。前記保護膜は、無機材料から形成された無機層のみ、または前記無機層と有機材料により構成された有機層とを含む複合層からなるものであってもよい。保護膜の厚みは数ｎｍ〜数百ｎｍの範囲が好ましく、耐湿性に優れた透湿性の低い無機材料を含む保護膜を設けることにより、水分によるＥＬ素子への悪影響を最小限に抑えることができる。また、保護膜を設けることにより、シール材がＥＬ素子に直接触れて、特性に影響を与えることを防ぐことができる。例えば、スパッタ、また、プラズマＣＶＤ等により形成される酸化ケイ素、酸化窒化ケイ素薄膜等のセラミック膜が、透湿性が低く好ましい。
【００４１】
また、シール材を塗布する工程に先立って、有機ＥＬ素子が形成された基板、また特に、封止基板の表面に、オゾン処理またはプラズマ処理を施す工程を含んでもよい。オゾン処理またはプラズマ処理を行うことにより、基板表面の濡れ性が向上し、シール剤の接触角が低くなるので、接着剤が基板表面に万遍なく伸びて、接着剤層の表面が滑らかになり、基板を貼り合わせたときに基板間に微小空間が生じにくい。
【００４２】
また、本発明の、別の一態様として、有機ＥＬ素子を形成した基板または封止基板の封止面の周囲部に第一のシール材を予め配置し、これを仮硬化させた後、内部領域に第二のシール材を配置する２段階の方式をとってもよい。
【００４３】
シール材を封止面の周囲部に配置する方法としては、ディスペンサを用いることができ、また内部領域のシール材（第二シール材）はジェットディスペンサを用いて配置することができる。そのとき、第一、第二のシール材配置は、その順番が逆でもよいし、また同時でもよい。
【００４４】
本発明において、基板（封止基板）は剛性あるいは可撓性のいずれでもよく、ガラス、またプラスチック（樹脂）基板あるいはフィルムのいずれでもよい。封止基板も同様であり、また、基板は、枚葉、連続シート（ロールツウロール）等も問わない。
【００４５】
次に本発明の実施形態について図を用いて説明する。
【００４６】
（発明の実施の形態）
図１に本発明の実施形態の一つを示した。
【００４７】
図１（ａ）に、複数の有機ＥＬ素子が形成された例えばガラスの基板（厚み５００μｍ）を示す。例えば略方形の素子が、ガラス基板上に複数個並列に並んだものを表している。
【００４８】
基板１上には第一電極層（陽極）、発光層を含む有機層又第二電極層（陰極）が順次積層されて有機ＥＬ素子をそれぞれ形成しており、それぞれの素子において各電極からは外部電極端子が電極領域４に取り出されている。この外部電極４は略方形状の発光領域１０の二辺において、それぞれ発光領域から外周側に向けて突出するように配置されている。
【００４９】
第二電極層上には全面に、酸化ケイ素薄膜からなる保護膜が形成されていてもよい。
【００５０】
この上に本発明においては、シール材として例えば紫外線硬化型アクリル系樹脂（スリーボンド製３０４２Ｂ）を用いてシール材層２を、例えばスクリーン印刷法により、発光領域全面を覆って形成する。図１（ａ）において２ａおよび２ｂは、シール材層２の周囲部および内部領域を示す。
【００５１】
本発明の一態様においては、形成されたシール材の周囲部２ａについて先ずこれを仮硬化させる。仮硬化は、液状シール材を前記の粘度範囲に、例えば、５００Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）の粘度となるようこれを硬化させる。
【００５２】
シール材が前記光硬化型接着剤の場合、例えばマスクＭを用いて周囲部にＵＶ光を照射することによって硬化を進行させる。
【００５３】
前記スリーボンド製３０４２Ｂは硬化前の粘度が略４０Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）であり、仮硬化によって２０倍の粘度上昇が起こるよう紫外光の照射を行った。
【００５４】
これによりシール材層は外周部において架橋によって粘度が上昇しこれが壁材となるため、貼合時に壁自体が周囲に流れ出したり、また、内部領域の液状シール材２ｂが壁を越えて周囲に拡散したりするのを防ぐことができる。
【００５５】
図１（ｂ）は断面図により、シール材層の外周部２ａに露光マスクＭを介して光照射する様子を示した。前記の粘度領域となるよう照射時間乃至強度を調整する。
【００５６】
熱硬化性樹脂組成物をシール材として用いた場合には、外周部のシール材のみに熱処理を行う。ヒートブロックまたサーマルヘッド等を用いることが出来る。または、外周部のみにシール材を配置して熱処理したのち、第二シール材を内部領域に配置する方法でもよい。この場合も仮硬化に必要な粘度領域とするよう加熱時間また温度を調整する。
【００５７】
次いでこれを同じく厚み２００μｍのガラス製の基板を封止基板として貼合する。
【００５８】
図１（ｃ）には、封止基板３を、シール材層２を形成した素子基板１上に重ね貼合する工程を断面図で示す。
【００５９】
貼合は、均一な圧力少なくとも０．０１ＭＰａ〜１ＭＰａで基板同士を重ね合わせることで行うことができる。
【００６０】
密着時、内部領域のシール材は、外周部の仮硬化したシール材が壁材となり、これを越えて周囲に拡散することがない。
【００６１】
前記所定の圧力にて、貼合の後（また圧力をかけつつ）、透明な基板、例えば封止基板３側からＵＶ光を照射して、光照射により全面を硬化する（図１（ｄ））。これにより、基板および封止基板また硬化したシール材中に有機ＥＬ素子は封止面全面において面接着された密着封止構造を形成する。
【００６２】
光照射は、貼合面全面においてシール材層が架橋硬化するに充分な照射エネルギーを与えてよい。
【００６３】
本発明においては、貼合工程の実施形態として、前記基板と封止基板の貼合は、真空・減圧環境下で行われることが好ましい。外周部のシール材を仮硬化した後、真空・減圧環境下で貼合を行い、これを大気圧または大気圧より高い圧力環境下においた後、封止面全面についてシール材を例えば光照射により硬化させることが好ましい。
【００６４】
真空・減圧環境下とは０．００３Ｐａ〜１０００Ｐａの範囲であり、好ましいのは１Ｐａ〜１００Ｐａの範囲である。
【００６５】
即ち、図１（ｃ）の貼合工程は真空・減圧環境下にて行い、図１（ｄ）の全面硬化による封止工程については大気圧あるいはこれより高い加圧下（０．１ＭＰａ〜１ＭＰａ）で行うことが好ましい。
【００６６】
本発明に係る、周囲部の仮硬化したシール材料は完全に硬化していないため、基板同士はシール材層２の外周部においても完全に密着するので、減圧下で密着させた後、これを、例えば大気圧下（略０．１ＭＰａ）におくことで、大気圧がかかるので、緊密に圧着される。この状態で光照射を全面に行うことでこの状態が維持され硬化されるため高度の密着封止構造を形成することができる。
【００６７】
図２に本発明の好ましい実施形態の別の一例を示す。
【００６８】
図２（ａ）は、前記同様に複数の有機ＥＬ素子が形成されたプラスチック基板を示す。プラスチック基板としては、ここでは、酸化珪素層（厚み１００ｎｍ）付きＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）フィルム（厚み２００μｍ）を用いた。ガスバリア層は図では省略されている。図は、略方形の素子が、樹脂基板上に複数個並列に並んだものを表している。なお、素子は基板１の酸化珪素層上に形成されている。
【００６９】
基板１上には第一電極層（陽極）、発光層を含む有機層又第二電極層（陰極）が順次積層されて有機ＥＬ素子をそれぞれ形成しており、それぞれの素子において各電極からは外部電極端子が電極領域４に取り出されている。この電極領域４は略方形状の発光領域１０の二辺において、それぞれ発光領域から外周側に向けて突出するように配置されている。
【００７０】
ここにおいても第二電極層上に、全面に、酸化ケイ素薄膜等からなる保護膜が形成されていてもよい。
【００７１】
この実施形態においては、基板上の発光領域１０の外周部にシール材層２１を形成し、シール材の仮硬化工程を先ず行う。
【００７２】
シール材（第一のシール材、前記スリーボンド製３０４２Ｂ）を発光領域の周囲部（外周部）に配置するには、ディスペンサを用いることができる。シール材の外周部への配置は、シール材により封止面の外周が規定されるので、封止面端部形状はここでは方形であって発光面を覆うようディスペンサ等によって正確に発光領域の周囲部（或いは外周部）に配置する。
【００７３】
シール材層２１を封止面の外周部に配置した後、（ＵＶ）照射して仮硬化させる。即ち、５０Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）以上、好ましくは１００Ｐａ・ｓｅｃ（２５℃）以上、５０００Ｐａ・ｓｅｃ以下の粘度となるようこれを硬化させる。光照射は、シール材層が周囲部のみに配置されているので、均一なＵＶ露光を用いることができる。
【００７４】
この状態を図２（ｂ）に断面図で示した。
【００７５】
これにより封止面（発光領域）の外周部に半ば硬化した第一のシール材２１が、内部領域に配置される液状のシール材の壁材として作用するよう配置された。
【００７６】
次いで、内部領域に第二のシール材２２を配置する。第二のシール材は必ずしも第一のシール材と同じものを使う必要はないが、同じものを使用する方が経済的に、また手間の面からも有利であり、同じものを用いる。仮硬化したシール材が内部領域の硬化していない液状のシール材の周囲を囲む形で配置された（図２（ａ）また（ｃ））。
【００７７】
内部領域に配置されたシール材は封止に必要な量を単にその領域に適用すればよく、貼合によって延展されるので、ジェットディスペンサ等により所定の量、滴下配置してやればよい。
【００７８】
この実施形態においては、次いで、シール材２１，２２を配置した素子基板について、真空下でこれを封止基板３と貼合する。封止基板３として、具体的には、厚み３０μｍのアルミ箔（東洋アルミニウム株式会社製）を用いこのマット面に厚さ２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムをドライラミネーション用の接着剤（２液反応型のウレタン系接着剤）を用いラミネートした（接着剤層の厚み１．５μｍ）ＰＥＴラミネートアルミ箔を用いた。
【００７９】
封止基板３のつや面を、シール材２１，２２の層を形成した基板１上に重ね貼合する。図２（ｃ）は、貼合する工程を断面図で示している。
【００８０】
貼合する工程においては、それぞれの基板を、前記接着剤中に含まれる揮発成分を放出させるべく、まず、減圧装置内に真空・減圧環境下において設置する工程を含むことが好ましい。また、減圧装置内に所定時間放置する工程をさらに含んでもよい。
【００８１】
いずれにしても減圧装置内において、基板同士を、軽く押圧をかけることで密着させる。これにより封止面外周部の仮硬化したシール材により基板１と封止基板３は密着する（図２（ｄ））。
【００８２】
貼合は、真空装置下、ここでは、例えば１０Ｐａの減圧条件下、軽く押圧（略０．０１ＭＰａ）をかけ基板同士を重ね合わせる。
【００８３】
基板と封止基板の密着・貼合を真空・減圧環境下で行ったのち、減圧装置内の減圧を解除して、これを、大気圧環境下に戻す。また大気圧以上０．１ＭＰａ〜０．５ＭＰａの高い加圧環境下に戻してもよい。
【００８４】
大気圧環境下に戻すと、周囲部に配置された仮硬化したシール材層２１により内部は気密に保たれているので、大気圧で押圧され、内部に配置されたシール材が壁材となる周囲部のシール材まで延展され内部は完全にシール材で均一に満たされる。
【００８５】
ＵＶ硬化樹脂のとき、封止面全面あるいは基板全面に紫外線を照射することで、外周部のシール材の硬化も更に進行し、シール材全体が光硬化して基板同士が完全に面接着して密着封止構造を構成する（図２（ｅ））。
【００８６】
なお、上記の実施形態においては、外周部へのシール材の配置、外周部のシール材の仮硬化、内部領域へのシール材の配置（滴下）の順で固体封止の説明を行っているが、封止面外周部へのシール材の配置とこの仮硬化、および内部領域へのシール材の配置とは、前記の順序で行う必要はない。
【００８７】
基板がプラスチックフィルム等の場合、可撓性であるため、ハンドリングの際に、周囲に仮硬化により壁材を形成し、液状のシール材の濡れ広がりを押さえることは剛性基板に比べ特に有効である。
【００８８】
図３においては、同じく、酸化珪素層（厚み１００ｎｍ）付きＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）フィルム（厚み２００μｍ）上に形成された素子において、内部領域へのシール材の配置と封止面外周部へのシール材の配置を同時に行っている実施形態を示す。この場合、外周部のシール材のみ、露光マスク等の手段を用いて硬化させる。
【００８９】
図３（ａ）において、ディスペンサで有機ＥＬ素子層１０１が形成された基板上１にシール材２を内部領域にまた外周部に配置したところを断面図で示す。外周部のシール材を２１、内部領域のシール材を２２で示す。図３（ｂ）では外周部のシール材２１のみをＵＶ照射で硬化する。
【００９０】
次いで、前記同様に、封止基板３（前記ＰＥＴラミネートアルミ箔）、またシール材を配置した基板１を真空装置１０２中に配置する（図３（ｃ））。
【００９１】
更に真空・減圧下において貼合（図３（ｄ））、大気圧下においてＵＶ光を封止面全面に照射してシール材を充分に硬化させる。
【００９２】
複数の有機ＥＬ素子が形成された基板の場合には、素子を封止して有機ＥＬパネルを製造後、パネルからそれぞれの素子を、カッター等によって、断裁、個々の素子を取り出せばよい。
【００９３】
個々の有機ＥＬ素子電極領域に駆動回路を実装することで有機ＥＬパネルが得られる。
【００９４】
素子基板は、アクティブマトリクス基板であってもよいし、パッシブマトリクス基板であってもよい。
【００９５】
素子が形成される基板としては、ガラス基板および透明性樹脂基板（フィルム）がある。透明性樹脂基板（フィルム）としては、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリメチルメタアクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ナイロン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリサルホン、ポリエーテルサルフォン、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、ポリビニルフルオライド、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライド、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリプロピレン等が挙げられる。
【００９６】
中でも、封止面外周部のシール材を仮硬化させシール材の広がりを抑える本発明は特に、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等の樹脂基板に適用したとき好ましい。
【００９７】
また、特に樹脂フィルム中、ガスバリア性が高いバリアフィルムを用いることもできる。バリアフィルムとしては、金属の酸化膜、例えば、酸化窒化膜、窒化膜、金属薄膜等、厚み５０ｎｍ以上５０μｍ以下の封止機能を有するガスバリア膜を有するフィルム。具体的にはアルミナ蒸着フィルム等が好ましい。
【００９８】
封止基板３０としては、可視光領域の透過率が高く、かつ、耐透湿性の高い材質により構成されるのが好ましく、例えば、ガラス、カラーフィルター付きガラス、ＣＣＭ（色変換機能）付きガラスなど、また、上記透明性樹脂基板（フィルム）、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等の樹脂基板、樹脂フィルム、中でも素子基板同様に、透湿性が低いガスバリアフィルム、例えば酸化ケイ素、窒化ケイ素等の水蒸気透過率の低いガスバリア膜を形成した樹脂フィルム等が好ましい。また、封止基板としては光透過性のない金属箔等を用いることが出来る。
【００９９】
封止基板として用いられる金属箔としては、金属の種類に特に限定はなく、厚みが９〜５００μｍの、例えば銅（Ｃｕ）箔、アルミニウム（Ａｌ）箔、金（Ａｕ）箔、黄銅箔、ニッケル（Ｎｉ）箔、チタン（Ｔｉ）箔、銅合金箔、ステンレス箔、スズ（Ｓｎ）箔、高ニッケル合金箔等が挙げられる。これらの各種の金属箔の中で特に好ましい金属箔としてはＡｌ箔が挙げられる。厚み３０〜５０μｍ程度のアルミ箔が特に好ましい。また、これらの金属箔はＰＥＴ等のポリマーフィルムでラミネートし用いてもよい。
【０１００】
本発明に用いるシール材としては、上記においてＵＶ硬化性樹脂（光硬化型接着剤）による例を示したが、紫外線硬化型のほか、可視光硬化型、熱硬化型、紫外線および熱による複合硬化型、または紫外線を用いる後硬化型の樹脂等を用いることができる。
【０１０１】
具体的には、シール材には、ユレア樹脂系、メラミン樹脂系、フェノール樹脂系、レゾルシノール樹脂系、エポキシ樹脂系、不飽和ポリエステル樹脂系、ポリウレタン樹脂系またはアクリル樹脂系等の熱硬化性樹脂系の樹脂、エステルアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、メラミンアクリレート、アクリル樹脂アクリレート等の各種アクリレートまたはウレタンポリエステル等の樹脂を用いたラジカル系光硬化型接着剤、エポキシ、ビニルエーテル等の樹脂を用いたカチオン系光硬化型接着剤等が用いられる。
【０１０２】
これらのシール材は、粘度が、０．０５Ｐａ・ｓｅｃ〜５０Ｐａ・ｓｅｃであるものが好ましい。接着剤が基板表面に万遍なく広がり、基板を貼り合わせるときに基板間に発生する微小空間の数を低減することができる。これにより、接着剤を短時間で均一に塗布することができるので、一般に滴下法などが用いられるが、本実施の形態の有機ＥＬパネルの場合、シール材は、封止基板または（保護膜が設けられた）素子基板の表面に塗布されるので、スクリーン印刷により直接塗布してもよい。
【０１０３】
例えば、表示領域には、スクリーン印刷によりシール材を塗布してもよく、外周部には、ディスペンサによりシール材を塗布することが好ましい。
【０１０４】
また、シール材には、フィラーを添加してもよく、フィラーとして、例えば、ＳｉＯｘ、ＳｉＯＮ、ＳｉＮなどの無機材料や、Ａｇ、Ｎｉ、Ａｌなどの金属材料を用いてもよいが、これに限定されるものではない。硬化方法としては、ＵＶ硬化型、可視光硬化型、ＵＶ＋熱硬化型、熱硬化型、後硬化型ＵＶ接着剤などであってもよい。
【０１０５】
次に有機ＥＬ素子について説明する。
【０１０６】
有機ＥＬ素子は、電極間に単数または複数の有機層を積層した構造であり、例えば、陽極／正孔注入・輸送層／発光層／電子注入・輸送層／陰極等、最も単純な例としては、陽極／発光層／陰極からなる構造であり、各有機機能層を構成する有機材料について、説明する。
【０１０７】
正孔注入・輸送層に用いられる有機材料としては、フタロシアニン誘導体、ヘテロ環アゾール類、芳香族三級アミン類、ポリビニルカルバゾール、ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）などに代表される導電性高分子等の材料が用いられる。
【０１０８】
また、発光層に用いられる、例えば、４，４’−ジカルバゾリルビフェニル、１，３−ジカルバゾリルベンゼン等のカルバゾール系発光材料、（ジ）アザカルバゾール類、１，３，５−トリピレニルベンゼンなどのピレン系発光材料に代表される低分子発光材料、ポリフェニレンビニレン類、ポリフルオレン類、ポリビニルカルバゾール類などに代表される高分子発光材料などが挙げられる。これらのうちで、発光材料として好ましいものは分子量１００００以下の低分子系発光材料が用いられ本発明の成膜材料として用いることができる。
【０１０９】
また発光層中、発光材料には、好ましくは０．１〜２０質量％程度のドーパントが含まれてもよく、ドーパントとしては、ペリレン誘導体、ピレン誘導体等公知の蛍光色素、また、りん光色素、例えば、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム、ビス（２−フェニルピリジン）（アセチルアセトナート）イリジウム、ビス（２，４−ジフルオロフェニルピリジン）（ピコリナート）イリジウム、などに代表されるオルトメタル化イリジウム錯体等の錯体化合物がある。
【０１１０】
電子注入・輸送層材料としては、８−ヒドロキシキノリナートリチウム、ビス（８−ヒドロキシキノリナート）亜鉛等の金属錯体化合物もしくは以下に挙げられる含窒素五員環誘導体がある。即ち、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾールもしくはトリアゾール誘導体が好ましい。具体的には、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−チアゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニル）１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルオキサジアゾリル）］ベンゼン、１，４−ビス［２−（５−フェニルオキサジアゾリル）−４−ｔｅｒｔ−ブチルベンゼン］、２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニル）−１，３，４−チアジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−チアジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニル）−１，３，４−トリアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−トリアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルトリアゾリル）］ベンゼン等が挙げられる。
【０１１１】
これらの有機層の形成は限定されず、蒸着、また溶解する溶媒を用い塗布等の方法を用いて成膜することが可能である。
【０１１２】
また、陽極に使用される導電性材料としては、４ｅＶより大きな仕事関数をもつものが適しており、銀、金、白金、パラジウム等及びそれらの合金、酸化スズ、酸化インジウム、ＩＴＯ等の酸化金属、さらにはポリチオフェンやポリピロール等の有機導電性樹脂が用いられる。
【０１１３】
また、陰極に使用される導電性物質としては、４ｅＶより小さな仕事関数を持つものが適しており、マグネシウム、アルミニウム等。合金としては、マグネシウム／銀、リチウム／アルミニウム等が代表例として挙げられる。
【０１１４】
電極形成はスパッタ、蒸着等により、また材料によっては塗布等のウェットプロセスを用いることができる。
【０１１５】
また、本発明の固体封止方法においては、有機ＥＬ素子上に膜封止（バリア薄膜）がされていることも好ましく、例えば第二電極上に酸化ケイ素膜等のバリア膜を形成し、この上にシール材を適用して封止を行ってもよい。
【０１１６】
素子が形成される基板また封止基板については、前記に説明をした、ガラス基板および透明性樹脂基板（フィルム）がある。
【０１１７】
以上、本発明を、幾つかの実施形態をもとに説明した。これらの実施形態は例示であり、それらの各構成要素や各工程、また、その組合せには、いろいろな変形例が可能なこと、またそうした変形例も本発明の範囲にあることは当業者に理解されるところである。
【符号の説明】
【０１１８】
１  基板
２  シール材
３  封止基板
４  電極領域
１０  表示領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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2010001831.tif 000008
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