(57)【要約】  燃料電池部品を形成するための方法は、開始剤を含む第１成分と重合可能な材料を含む第２成分を有する２液型シーラントを提供するステップ；シーラントの第１成分を第１燃料電池部品の基材に塗布するステップ；シーラントの第２成分を第２燃料電池部品の基材に塗布するステップ；第１及び第２燃料電池部品の基材を並置して位置合わせするステップ；及びシーラントを硬化して第１及び第２燃料電池部品を互いに接合するステップを含む。シーラントは化学放射線によって硬化されるように、開始剤は化学放射線開始剤であってもよい。重合可能な材料は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマー及びこれらの組合せであってもよい。官能性基は、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド、ウレタン及びこれらの組合せであることが望ましい。接合される有用な燃料電池部品は、カソード流動場プレート、アノード流動場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、及びこれらの組合せを含む。
2009524192.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池部品を形成するための方法であって、
開始剤を含む第１成分と重合可能な材料を含む第２成分を有する２液型シーラントを提供するステップ；
前記シーラントの第１成分を第１燃料電池部品の基材に塗布するステップ；
前記シーラントの第２成分を第２燃料電池部品の基材に塗布するステップ；
前記第１及び第２燃料電池部品の基材を並置して位置合わせするステップ；及び
前記シーラントを硬化して前記第１及び第２燃料電池部品を互いに接合するステップ、
を含む方法。
【請求項２】
前記開始剤が、化学放射線開始剤である、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記シーラントが、化学放射線で硬化される、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記重合可能な材料が、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマー及びこれらの組合せからなる群より選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記重合可能な材料が、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド、ウレタン及びこれらの組合せからなる群より選択される官能基を含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記燃料電池部品が、カソード流動場プレート、アノード流動場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、及びこれらの組合せからなる群より選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
燃料電池部品を形成するための方法であって、
第１成分が開始剤を含み、第２成分が重合可能な材料を含む２液型シーラントを提供するステップ；
第１及び第２セパレーター・プレート並びに第１及び第２樹脂フレームを提供するステップ；
前記第１セパレーター・プレートを前記シーラントの第１成分で被覆するステップ；
前記第１セパレーター・プレート上の前記シーラントの第１成分を化学放射線で活性化するステップ；
前記第１樹脂フレームを前記シーラントの第２成分で被覆するステップ；
第１セパレーター・プレート及び前記第１樹脂フレームを並置して位置合わせするステップ；
前記シーラントを硬化して前記第１セパレーター・プレート及び前記第１樹脂フレームを互いに接合するステップ；
前記第２セパレーター・プレートを前記シーラントの第２成分で被覆するステップ；
前記第２樹脂フレームを前記シーラントの第１成分で被覆するステップ；
前記第２樹脂フレーム上の前記シーラントの第１成分を化学放射線で活性化するステップ；
前記第２セパレーター・プレート及び前記第２樹脂フレームを並置して位置合わせするステップ；
前記シーラントを硬化して前記第２セパレーター・プレート及び前記第２樹脂フレームを互いに接合するステップ；
前記第１及び前記第２セパレーター・プレートを並置して位置合わせするステップ；
前記シーラントを硬化して前記第１及び第２セパレーター・プレートを互いに接合し、二極性セパレーター・プレートを形成するステップ、
を含む方法。
【請求項８】
前記開始剤が、化学放射線開始剤である、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記重合可能な材料が、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマー及びこれらの組合せからなる群より選択される、請求項７に記載の方法。
【請求項１０】
前記重合可能な材料が、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド、ウレタン及びこれらの組合せからなる群より選択される官能基を含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
燃料電池部品を形成するためのシステムであって、
２液型シーラントの第１成分を提供するための第１ディスペンサー、但し、前記シーラントの第１成分は開始剤を含み；
２液型シーラントの第２成分を提供するための第２ディスペンサー、但し、前記シーラントの第２成分は重合可能な材料を含み；
前記シーラントの第１成分を第１燃料電池部品の基材に塗布するための第１ステーション；
前記シーラントの第２成分を第２燃料電池部品の基材に塗布するための第２ステーション；
前記第１及び第２燃料電池部品の基材を並置して位置合わせするための第３ステーション；及び
前記シーラントを硬化して前記第１及び第２燃料電池部品を互いに接合するための硬化ステーション、
を含むシステム。
【請求項１２】
前記開始剤が、化学放射線開始剤である、請求項１１に記載のシステム。
【請求項１３】
前記シーラントが、化学放射線によって硬化される、請求項１２に記載のシステム。
【請求項１４】
前記重合可能な材料が、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマー及びこれらの組合せからなる群より選択される、請求項１１に記載のシステム。
【請求項１５】
前記重合可能な材料が、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド、ウレタン及びこれらの組合せからなる群より選択される官能基を含む、請求項１４に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、燃料電池のような電気化学セルの部品の接合及びシールのための方法、及びこの方法で形成される電気化学セルに関する。より具体的には、本発明は、燃料電池部品の連続製造に適したやり方で燃料電池部品を接合するための方法及び設計に関する。
【背景技術】
【０００２】
様々な公知の形式の電気化学セルがあるが、１つの共通した形式は、例えば、プロトン交換膜（「ＰＥＭ」）燃料電池のような燃料電池である。このＰＥＭ燃料電池は、２つの流動場プレート又は二極性プレートの間に提供される膜・電極アセンブリ（「ＭＥＡ」）を含んでいる。ガスケットを二極性プレートとＭＥＡの間で使って、ここでのシールを行なう。さらに、個々のＰＥＭ燃料電池は、典型的には、比較的電圧又は電力が低いので、複数のＰＥＭ燃料電池を積層し、得られる燃料電池構造の全体の電気出力を増加している。また、これらの個々のＰＥＭ燃料電池の間でもシールは必要である。さらに、また、典型的には、冷却プレートが提供されて燃料電池内の温度を制御する。このようなプレートも、また、シールされて燃料電池アセンブリ内における漏れを防ぐ。組立ててから、燃料電池スタックをクランプで締めてアセンブリを固定する。
【０００３】
米国特許第６，０５７，０５４号に記載されているように、液体シリコーンゴムが燃料構造体に成形されることが提案されている。しかしながら、このようなシリコーン組成物は、所望の燃料電池稼動寿命に達するまでに劣化する。また、このようなシリコーンゴムは、燃料電池を汚染する物質を放出し、これにより、燃料電池の性能に悪影響を及ぼす。液体シリコーンゴムをセパレーター・プレートに成形することが、また、米国特許第５，２６４，２９９号に記載されている。稼動寿命を延長するために、米国特許第６，１６５，６３４号に記載されている、より耐久性のあるエラストマー、例えば、フルオロエラストマー及び米国特許第６，１５９，６２８号に記載されているポリオレフィン炭化水素が燃料電池部品の表面の接合用に提案されている。しかしながら、これらの組成物を適用するには、それぞれ個々の燃料電池素子燃料電池部品のそれぞれの配列を、これらの組成物でもって個々に接合しなければならないので、時間がかかる。
【０００４】
米国特許出願公開２００５／０２６３２４６Ａ１は、膜・電極アセンブリに関して、熱可塑性膜を使ってガス拡散層に浸透させ、端シールを行なう方法を記載している。熱可塑性膜を接合するのに適切な適用温度は、燃料電池の設計を限定する可能性があり、また、位置が合わせされた燃料電池部品の積層を、制御された条件下で加熱及び冷却しなければならないので、適用することが困難である。
【０００５】
米国特許第６，８８４，５３７号は、燃料電池部品をシールするため、シールビーズを備えたゴムガスケットの利用を記載している。このガスケットは、接着剤層を利用して燃料電池部品に固定され、ガスケットの動き又はずれを防いでいる。同様に、国際特許公開２００４／０６１３８８Ａ１及び同２００４／０７９８３９Ａ２は、燃料電池部品のシールのための複数及び一体ガスケットの使用を記載している。このガスケットは、接着剤を介して燃料電池部品に固定される。接着剤及びガスケットの配置には多大な時間を必要とするばかりでなく、ずれが生じると、漏れ及び燃料電池の性能損失を引起こすため問題である。
【０００６】
米国特許第６，８７５，５３４号は、燃料電池セパレーター・プレートの周辺をシールするための現場硬化型（ｃｕｒｅｄ−ｉｎ−ｐｌａｃｅ）組成物を記載している。この硬化された組成物は、末端アリル基を両端に有するポリイソブチレンポリマー、少なくとも２つの水素原子が各々ケイ素原子に結合した有機水素ポリシロキサン、及び白金触媒を含む。米国特許第６，４５１，４６８号は、燃料電池のセパレーター、電極又はイオン交換膜をシールするための現場形成型（ｆｏｒｍｅｄ−ｉｎ−ｐｌａｃｅ）組成物を記載している。この形成された組成物は、末端アルケニル基を両端に有する直鎖ポリイソブチレンペルフルオロポリエーテル、架橋剤又は少なくとも２つの水素原子が各々ケイ素原子に結合した硬化剤、及びヒドロシリル化触媒を含む。これらの組成物の架橋密度及び得られる特性は、アリル又はアルケニルの２官能性の直鎖ポリイソブチレンオリゴマーを用いることによって制限される。組成物の官能性は、ヒドロシリル官能基を変えることで、改変されるが、これにより得られる組成物の特性が制限される。
【０００７】
国際特許公開２００４／０４７２１２Ａ２は、燃料電池の流体移動層又はガス拡散層をシールするための発泡体ゴムガスケット、液体シリコーンシーラント又は固体フルオロ樹脂の利用を記載している。固体ガスケット、即ち、発泡体ゴム及び／又は固体フルオロ樹脂テープ又は膜を利用すると、これらの材料の配置及び後続する燃料電池部品及びガスケットの位置合わせに長時間を要し、問題である。
【０００８】
米国特許公開２００３／００５４２２５は、燃料電池電極に電極材料を塗布するために、例えば、ドラム又はローラーのような回転装置の利用を記載している。この公開公報は、燃料電池の電極を形成するための自動プロセスを記載しているが、この公報は形成された燃料電池のシールに関する問題について言及していない。
【０００９】
欧州特許１５９４７７Ａ１は、イソブチレン、イソプレン及びパラ−メチルスチレンの過酸化物硬化性ターポリマーを記載している。この組成物の燃料電池での使用については言及されているが、用途、方法、デバイスの詳細については提供されていない。
【００１０】
米国特許第６，９４２，９４１号は、導電性接着剤を使用して異なったシートを接合し、二極性セパレーター・プレートを形成することを記載している。導電性プライマーが最初に、２つのプレートに塗布され、約１００°Ｆで加熱することによって部分的に硬化される。次いで、２つのプレートの間に接着剤を塗布し、そしてこれらのプレートを共に押し付けた後、２６０℃に加熱することによって接着剤を硬化する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
これまでの最新技術があるにもかかわらず、電気化学セル部品と共に使用するのに適切で、望ましくは液体射出成形によって適用されるシーラント組成物に対する要求がなお存在する。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
（発明の概要）
本発明は、燃料電池部品を接合及びシールするための方法、組成物及びシステムを提供する。燃料電池部品を接合及びシールするための使用されるシーラント組成物は、成分別々では安定しているが、しかしながら、組合せられたとき、エネルギー供給源に暴露されたときに硬化性である２つ以上の成分を含むことができる。２液型シーラントシステムにおいて、このシーラントの１つの成分を第１燃料電池部品基材に塗布し、及び第２成分を第２燃料電池基材に塗布することができる。これらの基材を接合し、及びシーラントを硬化して接合燃料電池部品アセンブリを形成する。
【００１３】
本発明の１つの態様において、燃料電池部品を形成するための方法は、（ａ）開始剤を含む第１成分と重合可能な材料を含む第２成分を有する２液型シーラントを提供するステップ；（ｂ）シーラントの第１成分を第１燃料電池部品の基材に塗布するステップ；（ｃ）シーラントの第２成分を第２燃料電池部品の基材に塗布するステップ；（ｄ）第１及び第２燃料電池部品の基材を並置して位置合わせするステップ；及び（ｅ）シーラントを硬化して第１及び第２燃料電池部品を互いに接合するステップ、を含む。開始剤は、シーラントが化学放射線によって硬化されるように、化学放射線開始剤であることが望ましい。重合可能な材料は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマー及びこれらの組合せであってもよい。官能性基は、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド、ウレタン及びこれらの組合せであることが望ましい。接合される有用な燃料電池部品は、カソード流動場プレート、アノード流動場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、及びこれらの組合せを具備する。
【００１４】
本発明の他の態様においては、燃料電池部品を形成する方法は、（ａ）第１成分が開始剤を含み、第２成分が重合可能な材料を含む２液型シーラントを提供するステップ；（ｂ）第１及び第２セパレーター・プレート並びに第１及び第２樹脂フレームを提供するステップ；（ｃ）この第１セパレーター・プレートの一面又は両面、望ましくは両面をシーラントの第１成分で被覆するステップ；（ｄ）第１セパレーター・プレート上のシーラントの第１成分を化学放射線で活性化するステップ；（ｅ）第１樹脂フレームの一面又は両面、望ましくは、一面をシーラントの第２成分で被覆するステップ；（ｆ）第１セパレーター・プレート及び第１樹脂フレームを並置して位置合わせするステップ；（ｇ）シーラントを硬化して第１セパレーター・プレート及び第１樹脂フレームをお互いに接合するステップ；（ｈ）第２セパレーター・プレートの一面又は両面、望ましくは、両面をシーラントの第２成分で被覆するステップ；（ｉ）第２樹脂フレームの一面又は両面、望ましくは、一面をシーラントの第１成分で被覆するステップ；（ｊ）第２樹脂フレーム上のシーラントの第１成分を化学放射線で活性化するステップ；（ｋ）第２セパレーター・プレート及び第２樹脂フレームを並置して位置合わせするステップ；（ｌ）シーラントを硬化して第２セパレーター・プレート及び第２樹脂フレームを互いに接合するステップ；（ｍ）第１及び第２セパレーター・プレートを並置して位置合わせするステップ；（ｎ）シーラントを硬化して第１及び第２セパレーター・プレートを互いに接合し、二極性セパレーター・プレートを形成するステップ、を含む。開始剤は、シーラントが化学放射線によって硬化される化学放射線開始剤であることが望ましい。重合可能な材料は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマー及びこれらの組合せであってもよい。官能性基は、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド、ウレタン及びこれらの組合せであることが望ましい。接合される有用な燃料電池部品は、カソード流動場プレート、アノード流動場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、及びこれらの組合せを含む。
【００１５】
本発明の他の態様においては、燃料電池部品を形成するためのシステムは、（ａ）２液型シーラントの第１成分を提供するための第１ディスペンサー（ここで、このシーラントの第１成分は開始剤を含む）；（ｂ）２液型シーラントの第２成分を提供するための第２ディスペンサー（ここで、このシーラントの第２成分は重合可能な材料を含む）；（ｃ）このシーラントの第１成分を第１燃料電池部品の基材に塗布するための第１ステーション；（ｄ）このシーラントの第２成分を第２燃料電池部品の基材に塗布するための第２ステーション；（ｅ）第１及び第２燃料電池部品の基材を並置して位置合わせするための第３ステーション；及び（ｆ）このシーラントを硬化して第１及び第２燃料電池部品を互いに接合するための硬化ステーション、を含んでいる。開始剤は、シーラントが化学放射線によって硬化されるように、化学放射線開始剤であることが望ましい。重合可能な材料は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマー及びこれらの組合せであってもよい。官能性基は、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド、ウレタン及びこれらの組合せであることが望ましい。接合される有用な燃料電池部品は、カソード流動場プレート、アノード流動場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、及びこれらの組合せを具備する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
（発明の詳細な説明）
本発明は、電気化学セルの部品を接合する方法及び接合するための組成物に関する。本明細書で用いる場合、電気化学セルは、限定されないが、化学反応及び化学的燃焼を含めて、化学的原料から電気を生産するデバイスである。有用な電気化学セルとしては、燃料電池、乾電池、湿電池及び他の同種のものが挙げられる。下に詳細に記載されている燃料電池は、化学反応物質を使って電気を生産する。湿電池は、液体電解質を有する。乾電池は、多孔質媒体に吸収されているか流れないようにした電解質を有している。
【００１７】
図１は、例えば、燃料電池１０のような電気化学燃料電池の基礎素子の断面図を示す。電気化学燃料電池は、燃料及び酸化剤を電気及び反応生成物に変換する。燃料電池１０は、１つの面上で開いた冷却液流路１４及び第２の面上にアノード流路１６を有するアノード流動場プレート１２、樹脂プレート１３、ガス拡散層１８、アノード触媒２０、プロトン交換膜２２、カソード触媒２４、第２ガス拡散層２６、第２樹脂プレート１３、並びに１つの面上で開いた冷却液流路３０及び第２の面上にカソード流路３２を有するカソード流動場プレート２８から構成されていて、図１に示すように相互に関係づけられている。これらのガス拡散層１８、アノード触媒２０、プロトン交換膜２２、カソード触媒２４及び第２ガス拡散層２６の組合せは、しばしば膜・電極アセンブリ３６と呼ばれる。ガス拡散層１８及び２６は、典型的には例えば、炭素繊維紙のような多孔質の電気伝導性シート材料から形成される。しかしながら、本発明は、炭素繊維紙の使用に限定されず、他の材料を適切に使用することができる。しかしながら、燃料電池は、示されている部品の配置のものに限定されない。アノード及びカソード触媒層２０及び２４は、典型的には、微粉砕状の白金である。アノード３４及びカソード３８は、電気的に連結されて（示されていない）、電極間の電子を外部負荷（示されていない）へ伝導するための経路を備える。流動場プレート１２及び２８は、典型的には、グラファイト含浸プラスチック、圧縮及び剥離グラファイト、多孔質グラファイト、ステンレススチール又は他のグラファイト複合体から形成される。このプレートを処理して、例えば、表面湿潤のような表面特性に影響を与えてもよく、又は処理しなくてもよい。しかしながら、本発明は、流動場プレート用としてこのような材料を使うことに制限されることなく、他の材料を適切に使用することができる。例えば、いくつかの燃料電池で、流動場プレートは、金属又は金属含有材料、典型的には、これらに限定されないが、ステンレススチールから製造されている。流動場プレートは、二極性プレート、即ち、対向するプレート表面上に流路を有するプレートであってもよい。例えば、図２、３に示されているとおり、二極性流動場プレート１５は、一面にだけ流路を有する単極プレート１２、２８から製造されてもよい。単極プレート１２及び２８は、互いに固定されて二極性プレート１５を形成する。本発明の１つの態様において、プレート１２及び２８は、本発明の方法および組成物によりシールされる。
【００１８】
いくつかの燃料電池の設計は、膜・電極アセンブリ３６とセパレーター・プレート１２の間に樹脂フレーム１３を使って、膜・電極アセンブリ３６の耐久性を改善し、燃料電池アセンブリを組立てるとき、膜・電極アセンブリ３６とセパレーター・プレート１２，２８の間の正確な間隔を提供する。このような設計においては、セパレーター・プレート１２、２８と樹脂フレーム１３との間にシールを備えることは必要である。
【００１９】
本発明は、図１で示される燃料電池部品及びこれらの配置に限定されない。例えば、直接メタノール型燃料電池（「ＤＭＦＣ」）は、冷却液流路はないが、図１に示されている部品と同じものから構成されていてもよい。さらに、燃料電池１０は、内部又は外部多岐管（示されていない）を備えて設計することができる。
【００２０】
本発明は、プロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池に関して記載されているが、本発明は、任意の形式の燃料電池に適用されうることを理解されなければならない。本発明の概念は、リン酸燃料電池、アルカリ燃料電池、例えば、固体酸化物燃料電池及び溶融炭酸塩燃料電池のような高温燃料電池、及び他の電気化学的デバイスを目的としていてもよい。
【００２１】
アノード３４では、アノード流路１６を通って移動している燃料（示されていない）は、ガス拡散層１８を浸透し、アノード触媒層２０で反応して水素カチオン（プロトン）を生成し、この水素はプロトン交換膜２２を通ってカソード３８へ移動する。このプロトン交換膜２２は、アノード３４からカソード３８への水素イオンの移動を容易にしている。水素イオンの伝導に加えて、プロトン交換膜２２は、酸素を含有する酸化剤の流れから水素を含有する燃料の流れを分離する。
【００２２】
カソード３８で、例えば、空気又は実質的に純粋の酸素のような酸素含有ガスは、プロトン交換膜２２を通過したカチオン又は水素イオンと反応して、反応生成物としての液体の水を生成する。水素／酸素燃料電池でのアノード及びカソード反応は、下記の式で示される。
【００２３】
アノード反応：Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−  （Ｉ）
カソード反応：１／２Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２Ｏ  （ＩＩ）
本発明の１つの態様においては、２液型シーラントを使ってセパレーター・プレート１２、２８及び樹脂フレーム１３を接合する。このシーラントのＡ成分（Ａ液）は、ＵＶ活性化開始剤を含んでいてもよく、これらは酸、塩基、ラジカル、アニオン性及び／又はカチオン性開始剤であってもよい。このシーラントのＢ成分（Ｂ液）は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、及び／又は官能性ポリマーを含んでいてもよい。この官能基は、具体例として、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミドまたはウレタンを挙げることができる。樹脂フレーム１３は、燃料電池構造体１０の内に間隔を空けるために使用される。樹脂フレーム１３は、セパレーター・プレート１２、２８のガス経路面上に配置され、各々の素子の間にシールを提供する。第１の製造ラインでは、セパレーター・プレート１２、典型的には、例えば、ステンレススチールのような金属シートの、望ましくは両面をシーラントのＡ成分で被覆し、切断し、型打ちして反応性ガスのための必要な経路、及び冷却水の流路を作製し、ＵＶ光で活性化する。樹脂フレーム１３の少なくとも１面をシーラントのＢ成分で被覆し、被覆したセパレーター・プレート１２と共に組立てて、接合されたフレームを有するアノードセパレーターを提供する。第２の製造ラインでは、第２セパレーター・プレート１２、典型的には、ステンレススチールのシートの両面をシーラントのＢ成分で被覆し、切断し、及び型打ちして反応性ガスのための必要な流路及び冷却液のための流路を形成し、セパレーター・プレート２８を形成する。少なくとも１面がシーラントのＡ成分で被覆され、ＵＶ光を用いて照射された第２樹脂フレーム１３をセパレーター・プレート２８と組立て、接合したフレームを有するカソードセパレーターを提供する。最後に、プレートの１面にシーラントのＡ成分の被覆が露出している接合アノードセパレーターと、プレートの１面にシーラントのＢ成分の被覆が露出している接合カソードセパレーターとが位置を合わせられるように２つの製造ラインが出会い、シーラントのＡ成分及びＢ成分が反応し、燃料電池界面をシールして接合アセンブリを形成する。
【００２４】
本発明の他の態様においては、２液型シーラントを使ってセパレーター・プレート１２、２８を接合する。シーラントのＡ成分は、ＵＶ活性化開始剤を含み、これらは酸、塩基、ラジカル、アニオン性及び／又はカチオン性開始剤であってもよい。シーラントのＢ成分は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、及び／又は官能性ポリマーから構成されている。この官能基としては、具体例として、エポキシ、アリル、ビニル、アクリレート、メタクリレート、イミド、アミド又はウレタンを挙げることができる。Ａ成分を第１セパレーター・プレートに塗布し、Ｂ成分を第２セパレーター・プレートに塗布する。Ａ成分をアノードセパレーター１２の冷却液の流路面に塗布する。Ｂ成分をカソードセパレーター２８の冷却液の流路面に塗布する。アノードセパレーター１２上で、Ａ成分はＵＶ照射を受けて開始剤を活性化し、その後、カソードセパレーター２８とともに圧縮により組立てる。Ａ成分及びＢ成分が反応して部品をシールして二極性プレート１５を形成するように、セパレーター１２、２８を接合する。
【００２５】
本発明の他の態様においては、１液型シーラントを使いセパレーター・プレート１２、２８及び樹脂フレーム１３を接合する。ＵＶ活性化酸、塩基、ラジカル、アニオン性及び／又はカチオン性開始剤及び重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、及び／又は官能性ポリマーから構成されていてもよいシーラントを、１つの基材に塗布し、ＵＶ光を放射し、及び第２基材とともに圧縮してシールを形成することができる。
【００２６】
本発明の他の態様においては、２液型組成物を使って、接合及びシールする。Ａ成分を第１基材に塗布する。Ｂ成分を第２基材に塗布する。この２つの基材を組合せ、固定する。重合は、２つの基材を一緒にすることにより、または基材を組合せて、何らかの付加的なエネルギー、例えば、圧力、加熱、超音波、マイクロ波又はこれらの任意の組合せを使うことによる簡単な形式で達成されうる。
【００２７】
本発明の他の態様においては、液体ガスケット形成材料としては、化学放射線硬化性アクリレート、ウレタン、ポリエーテル、ポリオレフィン、ポリエステル、これらのコポリマー及びこれらの組合せを挙げることができる。硬化性材料として、少なくとも２つの（メタ）アクリロイルペンダント基を有する（メタ）アクリロイル末端材料が望ましい。この（メタ）アクリロイルペンダント基は、一般式：−ＯＣ（Ｏ）Ｃ（Ｒ１）＝ＣＨ２で表され、式中、Ｒ１は水素又はメチルが望ましい。液体ガスケット形成材料として、（メタ）アクリロイル末端ポリアクリレートがさらに望ましい。（メタ）アクリロイル末端ポリアクリレートは、望ましくは、約３，０００から約４０，０００、さらに望ましくは、約８，０００から約１５，０００の分子量を有する。さらに、（メタ）アクリロイル末端ポリアクリレートは、望ましくは、２５℃（７７°Ｆ）で約２００Ｐａｓ（２００，０００ｃＰｓ）から約８００Ｐａｓ（８００，０００ｃＰｓ）、より望ましくは、約４５０Ｐａｓ（４５０，０００ｃＰｓ）から約５００Ｐａｓ（５００，０００ｃＰｓ）の粘度を有する。このような硬化性（メタ）アクロイル末端材料の詳細は、欧州特許出願１０５９３０８Ａ１（Ｎａｋａｇａｗａら）に見られ、Ｋａｎｅｋａ社（日本）から市販品が入手可能である。
【００２８】
液体組成物は光開始剤を含むことが望ましい。多くの光開始剤を採用することができ、上記の本発明の利益及び利点を提供することができる。光開始剤は、光硬化性組成物が全体として、例えば、化学放射線のような電磁放射線に暴露されるとき、硬化方法の迅速性を高める。本発明で使用するのに適した光開始剤の非限定的な例としては、市販品として入手可能なＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社からの商標名「ＩＲＧＡＣＵＲＥ」及び「ＤＡＲＯＣＵＲ」、具体的には、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ」１８４（１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン）、９０７（２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン）、３６９（２−ベンジル−２−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−１−ブタノン）、５００（１−ヒドロキシシクロへキシルフェニルケトンとベンゾフェノンの組合せ）、６５１（２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン）、１７００（ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル−２，４，４−トリメチルペンチル）ホスフィンオキシドと２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オンの組合せ）、及び８１９［ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシド］及び「ＤＡＲＯＣＵＲ」１１７３（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−１−プロパン−１−オン）及び４２６５（２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシドと２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オンの組合せ）；及び可視光線［青］光開始剤、ｄｌ−カンファーキノン及び「ＩＲＧＡＣＵＲＥ」７８４ＤＣが挙げられる。当然、これらの材料の組合せを、また、本発明で採用することができる。
【００２９】
本発明で有用な他の光開始剤としては、例えば、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸プロピル、及びピルビン酸ブチルのようなピルビン酸アルキル、例えば、フェニル、ベンジル、及び適切に置換されたこれらの誘導体などのピルビン酸アリールが挙げられる。本発明で使用するのに特に適切な光開始剤としては、紫外線光開始剤、例えば、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン（例えば、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ」６５１）、及び２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−１−プロパン（例えば、「ＤＡＲＯＣＵＲ」１１７３）、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシド（例えば、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ］８１９）、及び紫外線／可視光開始剤の組合せのビス（２，６−ジメトキシベンゾイル−２，４，４−トリメチルペンチル）ホスフィンオキシドと２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン（例えば、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ」１７００）、さらに、可視光開始剤のビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス［２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）フェニル］チタン（例えば、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ」７８４ＤＣ）が挙げられる。
【００３０】
有用な化学放射線としては、紫外線、可視光線、及びこれらの組合せが挙げられる。液体ガスケット形成材料を硬化するために使われるこれらの化学放射線は、約２００ｎｍから約１，０００ｎｍの波長を有することが望ましい。有用なＵＶの非限定的な例としては、ＵＶＡ（約３２０ｎｍから約４１０ｎｍ）、ＵＶＢ（約２９０ｎｍから約３２０ｎｍ）、ＵＶＣ（約２２０ｎｍから約２９０ｎｍ）及びこれらの組合せが挙げられる。有用な可視光線の非限定的な例としては、青色光線、緑色光線、及びこれらの組合せが挙げられる。このような有用な可視光線は、約４５０ｎｍから約５５０ｎｍの波長を有する。
【００３１】
しかしながら、本発明は、ＵＶ放射線の利用だけに限られてはおらず、例えば、加熱、圧力、紫外線、マイクロ波、超音波または電磁放射線のような他のエネルギー供給源を使って、１つこれ以上の組成物の重合を開始することができる。さらに、開始剤は、活性化剤なしで活性であることもある。さらに、開始方法を、組立ての前に、組立ての間に及び／又は組立ての後に適用することができる。
【００３２】
図４は、例えば、燃料電池または接合燃料電池部品のような本発明の接合アセンブリを形成するためのシステム５０を示している。システム５０は、異なる燃料電池部品の製造のための異なるステーション５２、５４を具備する。このシステムは、２液型シーラント組成物の第１及び第２成分を分配して、それぞれ異なる燃料電池部品を被覆するためのディスペンサー５６及び５８を具備する。このシステムは、さらに、例えば、化学放射線のようなエネルギー供給源６０を具備する。
【００３３】
本発明の他の態様においては、モジュールアセンブリ及びガスケットから燃料電池スタックを製造することができる。樹脂フレームを有するＭＥＡは、第１ステップで製造される。アノード及びカソード樹脂フレームは、この樹脂フレームの１つの面が、単一成分のＵＶ活性化シーラントで被覆される。シーラントがＵＶ照射によって活性化され、樹脂フレームはＭＥＡのどちらかの面上に固定化される。第２ステップでは、セパレーターは２液型シーラントを使って樹脂フレームに接合される。２成分系では、Ａ成分を基材１に、Ｂ成分を基材２に塗布することになる。Ａ成分及びＢ成分を組み合わせると、本発明の１つの形態において重合することができる。樹脂フレームを有するＭＥＡの樹脂フレームをＡ成分で被覆し、次いで、ＵＶ照射によって活性化する。同時に、セパレーターの反応ガス側を、Ｂ成分で被覆する。樹脂フレームを有するＭＥＡを、アノード及びカソードセパレーターと共に固定して単電池（アノードセパレーター、アノード樹脂フレーム、ＭＥＡ、カソード樹脂フレーム、及びカソードセパレーター）を製造する。次のステップにおいて、単電池を、２液型シーラントで互いに接合して、例えば、１０個などの選択した数の単電池を具備するモジュールを形成する。単電池の被覆操作を継続し、未硬化ポリマーを１つこれ以上の基材表面に塗布する。アノードセパレーターの冷却液流路面をＡ成分で被覆し、ＵＶ照射で活性化することができる。カソードセパレーターの冷却液流路面をＢ成分で被覆することができる。セルを積層し固定してＡ成分とＢ成分を反応させ、モジュールの冷却液流路をシールする。モジュール末端のセパレーターは、上記方法において被覆しなくてよい。別の製造ラインで、ガスケットをシート状金属及びＵＶ活性化シーラントから製造する。シート状金属のロールを切断し、単一成分のＵＶ活性化シーラントで被覆し、ＵＶ光の下に置いた。燃料電池スタックを、所望の数の電池の積層が達成されるまで、ガスケットとモジュールを交互にして、組立てることがことができる。また、樹脂フレーム及びセパレーターの両側を適切なシーラントで被覆し、第１部品に固定化し、及び次いで第２部品に固定化できることも考えられる。
【００３４】
本発明の他の態様においては、燃料電池スタックを、モジュールアセンブリ及びガスケットから製造することができる。樹脂フレームを有するＭＥＡは、第１ステップで製造される。２つの樹脂フレームを、樹脂フレームの片側を単一成分のＵＶ活性化シーラントで被覆する。シーラントをＵＶ照射によって活性化し、樹脂フレームはＭＥＡのどちらかの片側に固定する。第２ステップでは、接合セパレーターを２液型シ−ラントを使って樹脂フレームを有するＭＥＡにシールする。２成分系では、シーラントのＡ成分を第１基材に、シーラントのＢ成分を第２基材に塗布することになる。シーラントのＡ成分及びＢ成分を組み合わせると、重合して、本発明の１つの態様の接合アセンブリを形成する。例えば、アノード樹脂フレームを、シーラントのＡ成分で被覆し、次いで、ＵＶ照射によって活性化することができる。樹脂フレームを有するＭＥＡを、接合セパレーターと共に固定して単電池（カソードセパレーター、アノードセパレーター、アノード樹脂フレーム、ＭＥＡ、及びカソード樹脂フレーム）を製造することができる。アノード及びカソードセパレーターを、２液型シーラントを使って他の製造ラインで接合する。アノードセパレーターの冷却液流路側をシーラントのＡ成分で被覆し、次いでＵＶ放射線で活性化する。カソードセパレーターの冷却液流路側を、シーラントのＢ成分で被覆し、アノードセパレーターに固定してシーラントのＡ成分とシーラントのＢ成分とを反応させる。次のステップで、２液型シーラントにより単電池を互いに接合して、限定されないが、例えば、１０個などの選択された数の単電池を有するモジュールを形成する。単位セルの被覆操作を継続する。カソードセパレーターのガス経路側をシーラントのＡ成分で被覆し、ＵＶ照射で活性化することができる。カソード樹脂フレームをシーラントのＢ成分で被覆することができる。単電池を積層及び固定してシーラントのＡ成分及びシーラントのＢ成分を反応させ、接合された単電池のモジュールを製造する。モジュール末端のセパレーター及び樹脂フレームは、上記方法において被覆しなくてもよい。別の製造ラインで、ガスケットをシート状金属及びＵＶ活性化シーラントから製造する。シート状金属のロールを切断し、単一成分のＵＶ活性化シーラントで被覆し、ＵＶ光の下に置いた。燃料電池スタックを、所望の数のセルの積層が達成されるまで、ガスケットとモジュールを交互にして、組立てる。また、樹脂フレーム及びセパレーターの両側を適切なシーラントで被覆し、第１部品に固定化し、及び次いで第２部品に固定化できる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】図１は、アノード流動場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒、プロトン交換膜、カソード触媒、第２ガス拡散層、第２樹脂フレーム及びカソード流動場プレートを有する燃料電池の断面図である。
【図２】図２は、本発明のセパレーター・プレート及び樹脂フレームアセンブリの分解断面図である。
【図３】図３は、本発明の組立てられたセパレーター・プレート及び樹脂フレームアセンブリの断面図である。
【図４】図４は、本発明の接合燃料電池部品を形成するためのアセンブリの概略図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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