(57)【要約】セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを薄平板状に成形・固化してなる薄平板状のセラミックグリーンシートであって、後に導体となる導体ペーストを成形・固化してなる成形体が部分的に含まれていてその成形体がシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているもの、が複数枚作製される。隣接する２枚のシートの全ての組み合わせについて各シートに含まれる成形体同士が結合されるように、複数枚のシートが板厚方向に順次積層・圧着される。この結果、各シートに含まれる成形体が連続してなる１つの成形体を含むセラミックグリーンシート積層体が得られる。
2009110579.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを薄平板状に成形・固化してなる厚さが均一の薄平板状のセラミックグリーンシートであって、
前記セラミックスラリーとは異なる成分からなるペーストを成形・固化してなる成形体が部分的に含まれていて、前記成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているセラミックグリーンシート。
【請求項２】
請求の範囲１に記載のセラミックグリーンシートにおいて、
前記成形体において、前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつながっていないセラミックグリーンシート。
【請求項３】
請求の範囲１に記載のセラミックグリーンシートにおいて、
前記成形体において、前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつながっているセラミックグリーンシート。
【請求項４】
請求の範囲３に記載の２枚以上のセラミックグリーンシートが板厚方向に積層されてなるセラミックグリーンシート積層体であって、
隣接する２枚のセラミックグリーンシートの一部又は全ての組み合わせについて、前記各セラミックグリーンシートに含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーンシートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合されているセラミックグリーンシート積層体。
【請求項５】
前記成形体は、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に導体となる、導体の前駆体から構成される、請求の範囲１乃至請求の範囲３の何れか一つに記載のセラミックグリーンシート、又は請求の範囲４に記載のセラミックグリーンシート積層体。
【請求項６】
前記成形体は、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に全て揮発して除去される成分から構成される、請求の範囲１乃至請求の範囲３の何れか一つに記載のセラミックグリーンシート、又は請求の範囲４に記載のセラミックグリーンシート積層体。
【請求項７】
前記成形体は、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際にセラミックとなる、セラミックの前駆体から構成される、請求の範囲１乃至請求の範囲３の何れか一つに記載のセラミックグリーンシート、又は請求の範囲４に記載のセラミックグリーンシート積層体。
【請求項８】
平面を有する第１成形型の前記平面上にペーストを成形・固化して所定の形状を有する成形体を形成し、
前記第１成形型、及び平面を有する第２成形型を、前記成形体が形成された前記第１成形型の平面と前記第２成形型の平面とが隙間をもって平行に対向するように、且つ、前記成形体の頂面が前記第２成形型の平面と接触するように配置し、
前記第１、第２成形型の平面間に形成された空間内に、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む前記ペーストとは異なる成分からなるセラミックスラリーを充填して前記セラミックスラリーを薄平板状に成形し、
前記成形されたセラミックスラリーを固化して、厚さが均一の薄平板状のセラミックグリーンシートであって前記所定の形状を有する前記成形体が部分的に含まれていて前記成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているものを得る、セラミックグリーンシートの製造方法。
【請求項９】
平面を有する第１成形型の前記平面上に第１のペーストを成形・固化して第１の形状を有する第１成形体を形成し、
平面を有する第２成形型の前記平面上に第２のペーストを成形・固化して第２の形状を有する第２成形体を形成し、
前記第１、第２成形型を、前記第１成形体が形成された前記第１成形型の平面と前記第２成形体が形成された前記第２成形型の平面とが隙間をもって平行に対向するように配置し、
前記第１、第２成形型の平面間に形成された空間内に、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む前記第１、第２ペーストとは異なる成分からなるセラミックスラリーを充填して前記セラミックスラリーを薄平板状に成形し、
前記成形されたセラミックスラリーを固化して、厚さが均一の薄平板状のセラミックグリーンシートであって前記第１、第２形状を有する前記第１、第２成形体が部分的に含まれていて前記第１、第２成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部及び他方の一部においてそれぞれ露呈しているものを得る、セラミックグリーンシートの製造方法。
【請求項１０】
請求の範囲８又は請求の範囲９に記載のセラミックグリーンシートの製造方法を用いて得られた２枚以上のセラミックグリーンシートを板厚方向に積層してセラミックグリーンシート積層体を得る、セラミックグリーンシート積層体の製造方法であって、
前記各セラミックグリーンシートについて前記第１、第２成形型が付着した状態において前記第２成形型のみを取り除き、
前記第２成形型を取り除いたことで露出した２枚の前記セラミックグリーンシートの平面同士を圧着して前記２枚のセラミックグリーンシートからなるセラミックグリーンシートの積層体を形成し、
前記セラミックグリーンシートの積層体の板厚方向の両端にそれぞれ付着している２つの前記第１成形型のうちの一方のみを取り除いて、
或いは、更に、
前記第１成形型を取り除いたことで露出した前記セラミックグリーンシートの積層体の平面と、未だ積層されていない残りの前記セラミックグリーンシートの１枚における前記第２成形型を取り除いたことで露出した平面とを圧着してセラミックグリーンシートの積層数が１だけ増加した新たなセラミックグリーンシートの積層体を形成し、且つ、前記新たなセラミックグリーンシートの積層体の板厚方向の両端にそれぞれ付着している２つの前記第１成形型のうちの一方のみを取り除く、ことを１回以上繰り返して、
セラミックグリーンシート積層体を得る、セラミックグリーンシート積層体の製造方法。
【請求項１１】
請求の範囲１０に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、
前記圧着されたセラミックグリーンシート同士を引き離すために要する板厚方向の力が、前記セラミックグリーンシートに付着している前記第１成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力よりも大きく、
前記セラミックグリーンシートに付着している前記第１成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力が、前記セラミックグリーンシートに付着している前記第２成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力よりも大きい、セラミックグリーンシート積層体の製造方法。
【請求項１２】
請求の範囲１１に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、
前記第１成形型の平面に前記成形体を形成する前、又は前記第１、第２成形型の平面に前記第１、第２成形体をそれぞれ形成する前に、前記第１、第２成形型のそれぞれの平面に、離型剤の塗布又は表面処理により皮膜を予め形成し、
前記第１成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力と前記第２成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力との大小関係が、前記皮膜の種類を異ならせることで調整された、セラミックグリーンシート積層体の製造方法。
【請求項１３】
請求の範囲１１に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、
前記第１成形型の平面に前記成形体を形成する前、又は前記第１、第２成形型の平面に前記第１、第２成形体をそれぞれ形成する前に、前記第１、第２成形型のそれぞれの平面に、離型剤の塗布により皮膜を予め形成し、
前記第１成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力と前記第２成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力との大小関係が、前記皮膜の形成のために行われる前記離型剤の塗布の方法を異ならせることで調整された、セラミックグリーンシート積層体の製造方法。
【請求項１４】
請求の範囲１１に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、
前記第１成形型の平面に前記成形体を形成する前、又は前記第１、第２成形型の平面に前記第１、第２成形体をそれぞれ形成する前に、前記第１、第２成形型のそれぞれの平面に、離型剤の塗布により皮膜を予め形成し、
前記第１成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力と前記第２成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力との大小関係が、前記皮膜の厚さを異ならせることで調整された、セラミックグリーンシート積層体の製造方法。
【請求項１５】
請求の範囲１４に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、
前記第１、第２成形型の平面の表面粗さを平均高さでＲｃとし、前記皮膜の厚さをｔとしたとき、０．０５・Ｒｃ≦ｔ≦０．２５・Ｒｃという関係が成立する、セラミックグリーンシート積層体の製造方法。
【請求項１６】
請求の範囲１４又は請求の範囲１５に記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、
前記離型剤の塗布はディッピング法によりなされた、セラミックグリーンシートの積層体の製造方法。
【請求項１７】
請求の範囲１０乃至請求の範囲１６の何れか一つに記載のセラミックグリーンシート積層体の製造方法において、
前記第１、第２成形型の何れか一方又は両方において、前記成形体が形成される平面における前記成形体に対応する部分に凹部が形成されていて、前記成形体における前記凹部に対応する部分が前記セラミックグリーンシートの平面から突出する凸形状に成形されていて、
前記凸形状を含む前記セラミックグリーンシートの平面と隣接するセラミックグリーンシートの平面とを圧着する際に、前記凸形状部分が、前記隣接するセラミックグリーンシートの平面における前記隣接するセラミックグリーンシートに含まれる前記成形体が露呈している部分に押圧され押し潰されることで、前記隣接する２枚のセラミックグリーンシートの各々に含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーンシートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合されている、
セラミックグリーンシート積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックグリーンシート、及びセラミックグリーンシート積層体、並びに、セラミックグリーンシートの製造方法、及びセラミックグリーンシート積層体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、セラミック成形体の焼成前の状態であるセラミックグリーン成形体の製造方法の１つとして、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを成形し、成形されたセラミックスラリーを固化（ゲル化）してセラミックグリーン成形体を得る方法がある（例えば、ＷＯ２００４／０３５２８１号公報を参照）。この方法は、所謂、ゲルキャスト法と呼ばれている。
【発明の開示】
【０００３】
ところで、近年、このゲルキャスト法を用いて、薄平板状のセラミックグリーンシートを形成し、２枚以上のセラミックグリーンシートを板厚方向に積層することで、前記セラミックグリーン成形体としてのセラミックグリーンシート積層体を得る手法が開発されてきている。
本発明者は、係る手法を採用するに際し、各セラミックグリーンシートの形成時において導体の前駆体等からなる成形体を含ませることで、セラミックグリーンシート積層体の焼成後において、複雑な３次元形状等を有する導体（コイル、インダクタ、カプラ、アンテナ等の電気的部品）、及び空間（空洞）等を容易に形成できることを見出した。
本発明に係るセラミックグリーンシートは、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを薄平板状に成形・固化してなる厚さが均一の薄平板状のセラミックグリーンシートであり、その特徴は、前記セラミックスラリーとは異なる成分からなるペーストを成形・固化してなる成形体が部分的に含まれていて、前記成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈していることにある。セラミックスラリーは、例えば、ウレタン反応によりゲル化して固化する成分を含むものである。
ここにおいて、前記成形体は、例えば、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に導体となる、導体の前駆体から構成される。また、前記成形体は、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に全て揮発して除去される成分（例えば、樹脂成分等、以下、「揮発除去成分」と称呼する。）から構成されてもよい。また、前記成形体は、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際にセラミックとなる、セラミックの前駆体から構成されてもよい。
前記成形体においては、例えば、前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつながっていない。この場合においては、例えば、前記成形体が導体の前駆体から構成されている場合、セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に、所定距離離れて配置された導体間にセラミックが介装されたコンデンサが形成され得る。
また、前記成形体においては、例えば、前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつながっていてもよい。この場合、２枚以上のセラミックグリーンシートが板厚方向に積層されてなるセラミックグリーンシート積層体において、隣接する２枚のセラミックグリーンシートの一部又は全ての組み合わせについて、前記各セラミックグリーンシートに含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーンシートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合されていることが好適である。
これによれば、例えば、前記成形体が導体の前駆体から構成されている場合、セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に、連続する複雑な３次元形状等を有する電気的部品（例えば、コイル、インダクタ、カプラ、アンテナ等）が形成され得る。或いは、例えば、前記成形体が「揮発除去成分」から構成されている場合、セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に、連続する複雑な３次元形状等を有する空間（空洞）が形成され得る。
上記本発明に係るセラミックグリーンシートは、例えば、以下のように製造される。先ず、平面を有する第１成形型の前記平面上にペーストを成形・固化して所定の形状を有する成形体が形成される。次いで、前記第１成形型、及び平面を有する第２成形型が、前記成形体が形成された前記第１成形型の平面と前記第２成形型の平面とが隙間をもって平行に対向するように、且つ、前記成形体の頂面が前記第２成形型の平面と接触するように配置される。次いで、前記第１、第２成形型の平面間に形成された空間内に、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む前記ペーストとは異なる成分からなるセラミックスラリーを充填して前記セラミックスラリーが薄平板状に成形される。次いで、前記成形されたセラミックスラリーが固化される。（その後、第１、第２成形型が取り除かれる。）
これにより、上述した厚さが均一の薄平板状の本発明に係るセラミックグリーンシート（即ち、前記所定の形状を有する前記成形体が部分的に含まれていて前記成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているもの）を得ることができる。この場合、前記成形体において、前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつながっているものが形成される。
上記方法では、第１、第２成形型のうちで第１成形型においてのみ成形体が形成された状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形される。一方、第１、第２成形型の両方に成形体がそれぞれ形成された状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形されてもよい。
この場合、上記本発明に係るセラミックグリーンシートは、例えば、以下のように製造される。先ず、平面を有する第１成形型の前記平面上に第１のペーストを成形・固化して第１の形状を有する第１成形体が形成される。次いで、平面を有する第２成形型の前記平面上に第２のペーストを成形・固化して第２の形状を有する第２成形体が形成される。次いで、前記第１、第２成形型が、前記第１成形体が形成された前記第１成形型の平面と前記第２成形体が形成された前記第２成形型の平面とが隙間をもって平行に対向するように配置される。次いで、前記第１、第２成形型の平面間に形成された空間内に、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含む前記第１、第２ペーストとは異なる成分からなるセラミックスラリーを充填して前記セラミックスラリーが薄平板状に成形される。次いで、前記成形されたセラミックスラリーが固化される。（その後、第１、第２成形型が取り除かれる。）
これによっても、上述した厚さが均一の薄平板状の本発明に係るセラミックグリーンシート（即ち、前記所定の形状を有する前記成形体が部分的に含まれていて前記成形体が前記セラミックグリーンシートの両面の各々の一部においてそれぞれ露呈しているもの）を得ることができる。
この場合において、第１、第２成形体の頂面同士が接触するように前記第１、第２成形型が平行に対向するように配置された場合、前記成形体において、前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつながっているものが形成される。一方、第１、第２成形体の頂面同士が離れるように前記第１、第２成形型が平行に対向するように配置された場合、前記成形体において、前記セラミックグリーンシートの両面の一方の一部に露呈している部分と、前記セラミックグリーンシートの両面の他方の一部に露呈している部分とがつながっていないものが形成される。
上述した本発明に係るセラミックグリーンシート積層体は、例えば、以下のようにして製造される。先ず、上述の製造方法により得られた２枚以上のセラミックグリーンシートの各々について前記第１、第２成形型が付着した状態において前記第２成形型のみが取り除かれる。次いで、前記第２成形型を取り除いたことで露出した２枚の前記セラミックグリーンシートの平面同士を圧着して前記２枚のセラミックグリーンシートからなるセラミックグリーンシートの積層体が形成される。次いで、前記セラミックグリーンシートの積層体の板厚方向の両端にそれぞれ付着している２つの前記第１成形型のうちの一方のみが取り除かれる。これにより、（その後において、残りの１つの第１成形型も取り除かれることで）積層数が２のセラミックグリーンシート積層体が得られる。
或いは、更に、（上記残りの１つの第１成形型が付着した状態の積層数が２のセラミックグリーンシートの積層体において）前記第１成形型を取り除いたことで露出した前記セラミックグリーンシートの積層体の平面と、未だ積層されていない残りの前記セラミックグリーンシートの１枚における前記第２成形型を取り除いたことで露出した平面とを圧着してセラミックグリーンシートの積層数が１だけ増加した新たなセラミックグリーンシートの積層体を形成し、且つ、前記新たなセラミックグリーンシートの積層体の板厚方向の両端にそれぞれ付着している２つの前記第１成形型のうちの一方のみを取り除く、ことが１回以上繰り返される。これにより、（その後において、残りの１つの第１成形型も取り除かれることで）積層数が３以上のセラミックグリーンシート積層体が得られる。
このように、第１成形型が付着した状態のセラミックグリーンシートが順次積層されていく。これにより、セラミックグリーンシートそのものを掴むことなく第１成形型を掴むことでセラミックグリーンシートを順次積層していくことができる。この結果、セラミックグリーンシートの取り扱いが容易となり、また、セラミックグリーンシートそのものを掴むことで発生し得るセラミックグリーンシートの変形等の発生を抑制することができる。
上述した本発明に係るセラミックグリーンシート積層体の製造方法では、前記圧着されたセラミックグリーンシート同士を引き離すために要する板厚方向の力が、前記セラミックグリーンシートに付着している前記第１成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力よりも大きく、前記セラミックグリーンシートに付着している前記第１成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力が、前記セラミックグリーンシートに付着している前記第２成形型を前記セラミックグリーンシートから引き離すために要する板厚方向の力よりも大きい、ことが好適である。
これによれば、各セラミックグリーンシートについて前記第１、第２成形型が付着した状態において前記第２成形型のみが取り除かれる工程において、第２成形型に代えて第１成形型が取り除かれる事態の発生が抑制され得る。加えて、セラミックグリーンシート同士の圧着後においてセラミックグリーンシートの積層体から第１成形型が取り除かれる工程において、第１成形型が取り除かれることに代えて圧着されたセラミックグリーンシートが互いに引き離される事態の発生が抑制され得る。
以下、成形型の平面（成形面）上に成形されたセラミックグリーンシートを成形面から引き離す（離型する）ために要する板厚方向の力を「離型力」と称呼するものとする。第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係の調整は、第１成形型、及び／又は第２成形型の平面（成形体が形成される前の平面）に、表面処理が行われる、又は離型剤が塗布されることで達成され得る。ここにおいて、前記離型剤としては、フッ素樹脂、或いは、ワックスが使用されることが好ましい。また、前記表面処理としては、フッ素樹脂コーティングが行われることが好ましい。このフッ素樹脂コーティングは、型の平面に直接行われてもよいし、同平面に所定の下塗り、めっき、アルマイト処理等とともに行われてもよい。
より具体的には、前記第１成形型の平面に前記成形体を形成する前、又は前記第１、第２成形型の平面に前記第１、第２成形体をそれぞれ形成する前に、前記第１、第２成形型のそれぞれの平面に、離型剤の塗布又は表面処理により皮膜を予め形成しておけば、前記第１成形型に係わる離型力と前記第２成形型に係わる離型力との大小関係が、前記皮膜の種類を異ならせることで調整され得る。
例えば、離型剤としてフッ素樹脂が使用される場合、離型力が非常に小さく、且つ、常温でも界面剥離により（セラミックグリーンシートを破損させることなく）セラミックグリーンシートを離型し得る（離型可）。離型剤としてワックスが使用される場合、ワックスを加熱・溶融することでセラミックグリーンシートを離型し得る。或いは、常温では、ワックスそのものを破損することでセラミックグリーンシートを離型し得る。従って、常温では、離型力が大きい。また、表面処理（コーティング）としてフッ素樹脂含有ニッケルめっきが使用される場合、セラミックグリーンシートを離型可能であるが離型力が大きい。
常温では一般に、「ワックスの場合の離型力＞フッ素樹脂含有ニッケルめっきの場合の離型力＞フッ素樹脂の場合の離型力」という関係が成立する。このように、離型剤の塗布又は表面処理により第１、第２成形型の平面にそれぞれ形成される皮膜の種類を異ならせることで、（皮膜の厚さが同じであっても）第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係を調整することができる。
また、前記第１成形型に係わる離型力と前記第２成形型に係わる離型力との大小関係が、前記皮膜の形成のために行われる前記離型剤の塗布の方法を異ならせることでも調整され得る。
離型剤の塗布方法としては、例えば、スプレー法、ディッピング法、はけ塗り法等が挙げられる。以下、皮膜が形成された成形型の平面において成形型の基材の表面が露出している部分を「基材露出部分」と称呼する。基材露出部分では、成形型の基材とセラミックグリーンシートとが直接接触する。このことは離型力を大きくする方向に働く。即ち、基材露出部分の総面積が大きいほど離型力が大きくなる。また、離型剤を塗布する際に使用される、離型剤（固体）を溶媒（有機溶剤等）に溶解させた液体を「離型剤溶液」と称呼し、離型剤溶液中の離型剤の濃度を単に「離型剤の濃度」と称呼するものとする。
スプレー法とディッピング法とを比較する。一般に、ディッピング法の場合、比較的厚さの均一な極薄の皮膜が得られる。一方、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて皮膜の厚さが不均一となる。これは以下の理由に基づく。即ち、スプレー法により塗布されて形成される皮膜の状態は、離型剤の濃度、吐出流量（吐出される噴霧の流量）を調節するバルブ部の開け具合、成形型の温度等に比較的敏感に影響を受ける。成形型の温度が低い場合、吐出液量が大きい場合等、塗布された離型剤溶液が乾燥し難い場合、その離型剤溶液の流れ（ダレ）や凝集が発生し、形成される皮膜の表面に凹凸が発生し易い。逆に、成形型の温度が高い場合、吐出液量が小さい場合等、塗布された離型剤溶液が乾燥し易い場合、その離型剤溶液の表面がレベリング（平滑化）する前に溶媒が揮発し、この場合も、形成される皮膜の表面に凹凸が発生し易い。以上より、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて、皮膜の表面に凹凸が発生し易くて皮膜の厚さが不均一となる。従って、スプレー法の場合、ディッピング法の場合に比べて、皮膜の表面積が大きくなる。このことに起因して、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて離型力が大きくなる。
加えて、ディッピング法の場合、上述のように、比較的厚さの均一な極薄の皮膜が得られるから、成形型の平面（成形面）の表面粗さに相当する平面上の微小な多数の山部にのみ基材露出部分を形成することができる。換言すれば、微小な多数の基材露出部分が散在するのみで、比較的大きな基材露出部分が形成され難い。一方、スプレー法の場合、上述のように、皮膜の厚さが不均一となるから、極薄の皮膜が形成された場合、ディッピング法の場合と比べて比較的大きな基材露出部分が形成され易い。即ち、基材露出部分の総面積が大きくなり易い。このことによっても、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて離型力が大きくなる。なお、個々の基材露出部分の面積が大き過ぎる場合、離型力が大き過ぎることで、セラミックグリーンシートを離型する際にセラミックグリーンシートが破損する（離型不可）。
このように、皮膜の形成のために行われる離型剤の塗布の方法を異ならせることでも、（皮膜の種類、平均厚さが同じであっても）第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係を調整することができる。
また、前記第１成形型に係わる離型力と前記第２成形型に係わる離型力との大小関係が、前記離型剤の塗布により形成された前記皮膜の厚さを異ならせることでも調整され得る。このように、皮膜の厚さを調整する場合、離型剤の塗布方法として、比較的厚さの均一な極薄の被膜が得られ且つ皮膜の厚さの調整が容易なディッピング法が採用されることが好適である。
ディッピング法により極薄の被膜が形成される場合、一般に、皮膜の厚さが大きいほど、上述した「成型面の表面粗さに相当する平面上の微小な多数の山部」に形成される各基材露出部分の面積がより小さくなる。この結果、基材露出部分の総面積がより小さくなって離型力がより小さくなる。このように、離型剤の塗布により形成された皮膜の厚さを異ならせることでも、（皮膜の種類、塗布方法が同じであっても）第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係を調整することができる。
このように、前記第１成形型に係わる離型力と前記第２成形型に係わる離型力との大小関係が前記離型剤の塗布により形成された前記皮膜の厚さを異ならせることで調整される場合において、前記第１、第２成形型の平面の表面粗さを平均高さでＲｃ（μｍ）とし、前記皮膜の厚さをｔ（μｍ）としたとき、０．０５・Ｒｃ≦ｔ≦０．２５・Ｒｃという関係が成立する範囲内に前記皮膜の厚さがあることが好ましい。
皮膜の厚さが小さ過ぎると、基材露出部分の総面積が大き過ぎる（離型力が大き過ぎる）ことで、セラミックグリーンシートを離型する際にセラミックグリーンシートが破損する（離型不可）。一方、皮膜の厚さが大き過ぎると、基材露出部分が消滅することで、基材露出部分の総面積の調整ができない。即ち、皮膜の厚さを変更しても離型力が最小で一定となり離型力の調整ができない。
一方、後述するように、０．０５・Ｒｃ≦ｔ≦０．２５・Ｒｃという関係が成立する範囲内に皮膜の厚さがある場合、セラミックグリーンシートを破損させることなくセラミックグリーンシートを離型でき（離型可）、且つ、皮膜の厚さを変更することで離型力を調整できることが判明した。
また、上述のように、セラミックグリーンシート積層体において、隣接する２枚のセラミックグリーンシートの各々に含まれる前記成形体における相手側のセラミックグリーンシートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合される場合を想定する。この場合、前記第１、第２成形型の何れか一方又は両方において、前記成形体が形成される平面における前記成形体に対応する部分に凹部が形成されていて、前記成形体における前記凹部に対応する部分が前記セラミックグリーンシートの平面から突出する凸形状に成形されていて、前記凸形状を含む前記セラミックグリーンシートの平面と隣接するセラミックグリーンシートの平面とを圧着する際に、前記凸形状部分が、前記隣接するセラミックグリーンシートの平面における前記隣接するセラミックグリーンシートに含まれる前記成形体が露呈している部分に押圧され押し潰されることが好適である。
これにより、上記成形体における凸形状に対応する部分がセラミックグリーンシートの平面と凹凸なく連続する平面形状に成形される場合に比して、隣接する２枚のセラミックグリーンシートの各々に含まれる前記成形体同士がより確実に結合され得る。この結果、上述した連続する複雑な３次元形状等を有する電気的部品（例えば、コイル、インダクタ、カプラ、アンテナ等）、或いは、上述した連続する複雑な３次元形状等を有する空間（空洞）において、形状の連続性がより確実に保証され得る。
【図面の簡単な説明】
【０００４】
図１は、本発明の実施形態に係るセラミックグリーンシート積層体の全体の斜視図である。
図２は、図１に示したセラミックグリーンシート積層体の製造に使用されるセラミックグリーンシートの平面図である。
図３は、図２に示したセラミックグリーンシートのうちの１つを製造する工程を説明するための図である。
図４は、図２に示したセラミックグリーンシートのうちの他の１つを製造する工程を説明するための図である。
図５は、図３、図４に示した工程で製造されたセラミックグリーンシートを積層する過程を示す図である。
図６は、図５に示した工程の後で更に図２に示した他のセラミックグリーンシートを積層していく過程を示す図である。
図７は、離型力とシート間剥離力とが調整されることで、第１、第２成形型の離型順序が適切に制御されることを説明するための図である。
図８は、図１に示したセラミックグリーンシート積層体を同時に複数製造する工程を説明するための図である。
図９は、図８に示した工程で使用される成形型装置の分解斜視図である。
図１０は、図８に示した工程で使用される成形型装置の組図である。
図１１は、図９、図１０に示した成形型装置を用いてセラミックスラリーを注型していく様子を説明するための図である。
図１２は、図２に示したセラミックグリーンシートのうちの２つを重ねて得られる厚いシートに相当する１つのシートを製造する工程を説明するための図である。
図１３は、図２に示したセラミックグリーンシートのうちの他の２つを重ねて得られる厚いシートに相当する１つのシートを製造する工程を説明するための図である。
図１４は、図１２、図１３に示した工程で製造されたセラミックグリーンシートを積層する過程を示す図である。
図１５は、成形体が形成される第２成形型の成形面における成形体に対応する部分に凹部が形成される場合における図１２（ｃ）（ｄ）に対応する図である。
図１６は、成形体が形成される第１成形型の成形面における成形体に対応する部分に凹部が形成される場合における図１３（ｃ）（ｄ）に対応する図である。
図１７は、図１５、図１６に示した工程で製造されたセラミックグリーンシートを積層する過程を示す図である。
図１８は、第１、第２成形型の成形面の両方に第１、第２成形体がそれぞれ形成され且つ第１、第２成形体の頂面同士が所定距離だけ離れた状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形される場合における図１２に対応する図である。
図１９は、「離型可」と「離型不可」との境界に対応する「Ｒｃとｔとの関係」を見出すための実験の手順を示した図である。
図２０は、「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」と「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できない状態」との境界に対応する「Ｒｃとｔとの関係」を見出すための実験の手順を示した図である。
図２１は、離型剤の濃度と皮膜の厚さとの関係を示したグラフである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００５】
以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態に係るセラミックグリーンシート、及びセラミックグリーンシート積層体の製造方法について説明する。
図１は、本発明の実施形態に係るセラミックグリーンシートを複数（この例では、９枚）積層・圧着してなるセラミックグリーンシート積層体全体の斜視図である。この積層体は、縦・横・高さが数ｍｍ程度である微小な直方体を呈していて、その内部には、連続する螺旋形状を有する導体の前駆体からなる成形体が形成されている（濃いドット部分を参照）。このセラミックグリーンシート積層体を焼成してセラミックシート積層体（焼結体）が形成される際、この螺旋形状を有する成形体（導体の前駆体）は、同形の導体となる。この螺旋形状を有する導体は、微小なコイル（インダクタ、積層インダクタ）やアンテナ等として機能し得る。従って、この導体を内蔵するセラミックシート積層体（焼結体）、又は、その加工品は、例えば、携帯電話等に内蔵される電気的部品として使用され得る。
図１に示したセラミックグリーン積層体は、平面図（上面図）である図２に示した直方体で同形の厚さが均一の薄平板状の９枚のセラミックグリーンシートＺａ〜Ｚｉが、Ｚａから順に上方に積層・圧着されることで得られる。セラミックグリーンシートＺａ〜Ｚｉは、後述するように、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーが薄平板状に成形・固化されて形成されている。以下、セラミックグリーンシートを単に「シート」と称呼することもある。
シートＺａ〜Ｚｉの各々には、平面視にて図２に示す形状を有する成形体（濃いドット部分を参照）がそれぞれ部分的に含まれている。各成形体は、後述するように、前記セラミックスラリーとは異なる成分からなるペーストが成形・固化してなる導体の前駆体から構成されている。各成形体におけるシート平面に平行な断面形状は、シートの厚さ方向のどの位置においても図２に示す形状と同じ形状を有する。各成形体は、対応するシートの両面（上下面）の各々の一部において、図２に示す形状と同じ形状をもってそれぞれ露呈している。
シートＺａ〜Ｚｉに含まれる成形体の形状は、シートＺａ〜ＺｉがＺａから順に上方に積層されていくことで、隣接する２枚のシートの全ての組み合わせについて、各シートに含まれる成形体における相手側のシートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合される（接触する）ように設計されている。この結果、シートＺａ〜ＺｉをＺａから順に上方に積層・圧着していくことで、図１に示す連続する螺旋形状を有する成形体（導体の前駆体）が形成される。
以下、図３〜図６を参照しながら、図２に示した各シートの製造方法、並びに図１に示したシートの積層体の製造方法について説明する。なお、図３〜図６では、説明の便宜上、各シートが１枚ずつ製造される例（１つのシート積層体が製造される例）が示されているが、実際には、後述する図８〜図１１に示すように、各シートが複数枚（例えば、２５枚）同時に製造される（従って、複数のシート積層体が同時に製造される）。なお、以下、シートＺ＃の成形に使用される第１成形型Ａ、及び第２成形型Ｂをそれぞれ、便宜上、第１成形型Ａ＃、及び第２成形型Ｂ＃と称呼する。「＃」は、「ａ」〜「ｚ」の何れかを表す（以下も同じ）。
図３は、シートＺａ〜Ｚｉのうちの代表の１つとしてシートＺａ（１枚のみ）が製造される例を示している。先ず、直方体を呈する板状のアルミニウム合金（例えば、ジュラルミン等）製の第１成形型Ａａ、及び第２成形型Ｂａが準備され、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａの成形面（平面）に離型剤がそれぞれ塗布されて非付着性の皮膜がそれぞれ形成される。
この皮膜は、成形面上に成形された成形体を成形面から引き離す（離型する）ために要する板厚方向の力（応力）（以下、「離型力（離型応力）」と称呼する。）を調整するために形成される。離型力が大きいほど成形体が成形面から離型し難い。本例では、第１成形型Ａａ〜Ａｚに係わる離型力がそれぞれ、第２成形型Ｂａ〜Ｂｚに係わる離型力よりも大きくなるように調整される。加えて、第１成形型Ａａ〜Ａｚのなかでも第１成形型Ａａに係わる離型力が、残りの第１成形型Ａｂ〜Ａｚに係わる離型力に比して大きくなるように調整される。更には、積層・圧着されたシート同士を引き離すために要する板厚方向の力（以下、「シート間剥離力」と称呼する。）が、第１成形型Ａａに係わる離型力に比して大きくなるようにも調整されている。
この皮膜としては、フッ素樹脂、シリコン樹脂、フッ素油、シリコン油、めっき、ＣＶＤ、ＰＶＤ等による種々の皮膜が用いられ得る。フッ素樹脂、シリコン樹脂、フッ素油、シリコン油が使用される場合、スプレー、ディッピング等により皮膜が設けられる。この場合、離型力は、樹脂の種類、皮膜の表面粗さ、皮膜の厚さ等により調整され得る。
また、めっきが使用される場合、フッ素樹脂、シリコン樹脂、フッ素油、シリコン油と組み合わせたものを使用すると、離型力が調整し易くなる。また、ＣＶＤ、ＰＶＤが使用される場合、フッ素原子を含むガスを原料として用いると、離型力が小さくなって離型力が調整し易くなる。なお、本例のように、皮膜が形成される成形面の形状が単純な場合（本例では、平面）、樹脂のバルク材（板材等）を成形面に貼り付けても良いし、或いは、成形型を樹脂のバルク材そのものから構成してもよい。
次いで、後に導体となるペースト（以下、「導体ペースト」と称呼する。）が調製される。図３（ａ）に示すように、この導体ペーストが、スクリーン印刷法、メタルマスク法等を用いて、皮膜が形成された第１成形型Ａａの成形面上に、図２に示したシートＺａに含まれる成形体と同形にシートＺａの厚さと同じ（或いは、若干大きい）高さをもって成形される。
導体ペーストとしては、例えば、導体粉末として、銀粉末、白金粉末等の金属粉末、樹脂成分として、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、エチルセルロース、エポキシ樹脂、テオブロミン等の樹脂、又は樹脂前駆体、溶剤として、酢酸ブチルカルビトール、ブチルカルビトール、二エチルヘキサノール、テルピネオール等の有機溶剤を適宜混合したものが使用された。成形された導体ペースト（成形体）は、所定の工程を経て固化される。例えば、フェノール樹脂が含まれる場合には、加熱により固化される。
次いで、図３（ｂ）に示すように、成形体が形成された第１成形型Ａａの成形面上に、シートＺａの厚さと同じ高さを有するスペーサＳを介して、第２成形型Ｂａが皮膜の形成された成形面が下向きになるように載置される。これにより、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａが、成形体が形成された第１成形型Ａａの成形面（平面）と（成形体が形成されていない）第２成形型Ｂａの成形面（平面）とがシートＺａの厚さと同じ隙間をもって平行に対向するように、且つ、成形体の頂面（平面視にて図２に示すシートＺａに含まれる成形体の形状と同形の平面）が第２成形型Ｂａの成形面と接触するように配置される。ここで、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａ、及びスペーサＳにて区画・形成された空間Ｈは、シートＺａの輪郭（直方体）と同形の輪郭を有する。
次いで、後にセラミックとなるセラミックスラリーが調製され、図３（ｃ）に示すように、空間Ｈ内に調製されたセラミックスラリーが充填される。これにより、セラミックスラリーは、その輪郭がシートＺａの輪郭（直方体）と同形となるように成形される。
セラミックスラリーには、セラミック粉体、分散媒、ゲル化剤が含まれる。また、必要に応じて分散助剤、触媒が含まれる。ゲル化剤は、セラミック粉体を固め、且つ成形体と一体化させることでセラミックグリーンシートを得る効果を奏する。また、ゲル化剤は、積層の際にセラミックグリーンシート同士を接着するバインダーとしても作用する。
セラミックスラリーとしては、例えば、セラミック粉体として、フェライト粉末１００重量部、分散媒として、脂肪族多価エステルと多塩基酸エステルの混合物２７重量部、及び、エチレングリコール０．３重量部、分散助剤として、ポリカルボン酸系共重合体３重量部、ゲル化剤として、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート５．３重量部、触媒として、６−ジメチルアミノ−１−ヘキサノール０．０５重量部、を混合したものが使用された。成形されたセラミックスラリーは、所定の工程を経て固化される。この結果、シートＺａが、板厚方向の両端に第１、第２成形型Ａａ，Ｂａがそれぞれ付着している状態で得られる。
なお、セラミック粉体として、アルミナ、ジルコニア、シリカ、フェライト、チタン酸バリウム、チッ化ケイ素、炭化ケイ素等が使用されてもよい。分散媒として、脂肪族多価エステル、多塩基酸エステル、トルエン、キシレン、メチルエチルケトンなどの有機溶剤が使用されてもよい。ゲル化剤として、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、又はこれらの前駆体が使用されてもよい。分散助剤として、ポリカルボン酸系共重合体、ソルビタン系エステルなどの有機化合物が使用されてもよい。触媒として、６−ジメチルアミノ−１−ヘキサノールなどのアミン化合物が使用されてもよい。
次いで、図３（ｄ）に示すように、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａが付着した状態にあるシートＺａから、第２成形型Ｂａのみが取り除かれる。ここで、上述のように、第１成形型Ａａに係わる離型力が第２成形型Ｂａに係わる離型力よりも大きくなるように調整されている。従って、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａに対して板厚方向（上下方向）に互いに離れる方向に引っ張り力を付与することで、第２成形型Ｂａのみを容易に取り除くことができる。このようにして、図３（ｄ）に示すように、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａが得られる。
図４は、シートＺａ〜Ｚｉのうちの代表のもう１つとしてシートＺｂ（１枚のみ）が製造される例を示している。図４（ａ）〜（ｄ）は、上述した図３（ａ）〜（ｄ）にそれぞれ対応している。図４（ａ）〜（ｄ）に示したシートＺｂの製造方法は、皮膜が形成された第１成形型Ａｂの成形面上に図２に示したシートＺｂに含まれる成形体と同形にシートＺｂの厚さと同じ（或いは、若干大きい）高さをもって導体ペーストが成形される点を除いて、上述した図３（ａ）〜（ｄ）に示したシートＺａの製造方法と同様である。従って、図４（ａ）〜（ｄ）に示したシートＺｂの製造方法についての詳細な説明は省略する。このようにして、図４（ｄ）に示すように、第１成形型Ａｂのみが付着した状態にあるシートＺｂが得られる。
シートＺｃ〜Ｚｉも、上述したシートＺａ，Ｚｂの製造方法と同様の製造方法を用いて得ることができる。このようにして、図２に示した（第１成形型Ａ＃のみが付着した状態にある）シートＺ＃（計９枚）が得られる。なお、この段階（シートの積層前）においてシートＺ＃から第１成形型Ａ＃が取り除かれないのは、後述するように、シートの積層時においてシートの取り扱いを容易にするためである。
次に、シートＺ＃を積層・圧着して図１に示したシートの積層体を得る方法について説明する。先ず、図５（ａ）に示すように、図４（ｄ）に示した第１成形型Ａｂが付着した状態にあるシートＺｂをひっくり返して、第２成形型Ｂａを取り除いたことで露出したシートＺａの平面に対して、第２成形型Ｂｂを取り除いたことで露出したシートＺｂの平面が重ねて圧着される。この結果、シートＺａ，Ｚｂの積層体（積層数＝２）が、板厚方向の両端に第１成形型Ａａ，Ａｂがそれぞれ付着している状態で得られる。
次いで、図５（ｂ）に示すように、第１成形型Ａａ，Ａｂが付着した状態にあるシートＺａ，Ｚｂの積層体から、第１成形型Ａｂのみが取り除かれる。ここで、上述のように、第１成形型Ａａに係わる離型力が第１成形型Ａｂに係わる離型力よりも大きくなるように調整され、且つ、シート間剥離力が第１成形型Ａａに係わる離型力よりも大きくなるようにも調整されている。従って、第１成形型Ａａ，Ａｂに対して板厚方向（上下方向）に互いに離れる方向に引っ張り力を付与することで、第１成形型Ａｂのみを容易に取り除くことができる。このようにして、図５（ｂ）に示すように、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａ，Ｚｂの積層体（積層数＝２）が得られる。
次いで、シートＺｃが、図５（ａ）（ｂ）に示した手順と同様の手順を用いて、シートＺａ，Ｚｂの積層体（積層数＝２）の上に更に積層・圧着される。この結果、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃの積層体（積層数＝３）が得られる。このような手順を繰り返すことで、図６（ａ）に示すように、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａ〜Ｚｉの積層体（積層数＝９）が得られる。
そして、図６（ｂ）に示すように、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａ〜Ｚｉの積層体（積層数＝９）から、第１成形型Ａａが取り除かれる。ここで、上述のように、シート間剥離力が第１成形型Ａａに係わる離型力よりも大きくなるように調整されている。従って、第１成形型Ａａに対してシートＺａ〜Ｚｉの積層体から板厚方向（上下方向）に離れる方向に引っ張り力を付与することで、第１成形型Ａａを容易に取り除くことができる。このようにして、図６（ｂ）に示すように、図１に示したシートＺａ〜Ｚｉからなるセラミックグリーンシート積層体（積層数＝９）が得られる。
図７は、上述のように離型力とシート間剥離力とが調整されることで、第１、第２成形型Ａ＃，Ｂ＃の離型順序が適切に制御されることを説明するための図である。図７において、成形型の成形面に対応する線分について、太い実線の長さが長いほど、離型力が小さいことを表す。なお、説明の便宜上、図７では、９枚のシートＺａ〜Ｚｉの代表としての３枚のシートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃからなる積層体が得られる例が示されている。以下、「＊」は、「ａ」〜「ｃ」の何れかを表す（以下も同じ）。
図７（ａ）では、シートＺ＊が、板厚方向の両端に第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊がそれぞれ付着している状態で同時に得られている。この図７（ａ）に示す状態は、上述した図３（ｃ）、図４（ｃ）に示す状態に対応する。
図７（ｂ）では、第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊が付着した状態にあるシートＺ＊から、第２成形型Ｂ＊のみが取り除かれている。この図７（ｂ）に示す状態は、上述した図３（ｄ）、図４（ｄ）に示す状態に対応する。ここで、上述したように、第１成形型Ａ＊に係わる離型力が第２成形型Ｂ＊に係わる離型力よりも大きくなるように調整されている。従って、第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊に対して板厚方向（上下方向）に互いに離れる方向に引っ張り力を付与することで、第２成形型Ｂ＊のみを容易に取り除くことができる。
図７（ｃ）では、第１成形型Ａｂが付着した状態にあるシートＺｂ（図７（ｂ）を参照）をひっくり返して、第２成形型Ｂａを取り除いたことで露出したシートＺａの平面と、第２成形型Ｂｂを取り除いたことで露出したシートＺｂの平面とが重ねて圧着されている。この結果、シートＺａ，Ｚｂの積層体（積層数＝２）が、板厚方向の両端に第１成形型Ａａ，Ａｂがそれぞれ付着している状態で得られる。この図７（ｃ）に示す状態は、上述した図５（ａ）に示す状態に対応する。
図７（ｄ）では、第１成形型Ａａ，Ａｂが付着した状態にあるシートＺａ，Ｚｂの積層体から、第１成形型Ａｂのみが取り除かれている。ここで、上述のように、第１成形型Ａａに係わる離型力が第１成形型Ａｂ、Ａｃに係わる離型力よりも大きくなるように調整され、且つ、シート間剥離力が第１成形型Ａａに係わる離型力よりも大きくなるようにも調整されている。従って、第１成形型Ａａ，Ａｂに対して板厚方向（上下方向）に互いに離れる方向に引っ張り力を付与することで、第１成形型Ａｂのみを容易に取り除くことができる。
図７（ｅ）では、第１成形型Ａｃが付着した状態にあるシートＺｃ（図７（ｂ）を参照）をひっくり返して、第１成形型Ａｂを取り除いたことで露出したシートＺａ，Ｚｂの積層体の平面（即ち、シートＺｂの平面）と、第２成形型Ｂｃを取り除いたことで露出したシートＺｃの平面とが重ねて圧着されている。この結果、シートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃの積層体（積層数＝３）が、板厚方向の両端に第１成形型Ａａ，Ａｃがそれぞれ付着している状態で得られる。
図７（ｆ）では、第１成形型Ａａ，Ａｃが付着した状態にあるシートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃの積層体から、第１成形型Ａｃのみが取り除かれている。ここで、上述のように、第１成形型Ａａに係わる離型力が第１成形型Ａｂ、Ａｃに係わる離型力よりも大きくなるように調整され、且つ、シート間剥離力が第１成形型Ａａに係わる離型力よりも大きくなるようにも調整されている。従って、第１成形型Ａａ，Ａｃに対して板厚方向（上下方向）に互いに離れる方向に引っ張り力を付与することで、第１成形型Ａｃのみを容易に取り除くことができる。
図７（ｇ）では、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃの積層体（積層数＝３）から、第１成形型Ａａが取り除かれる。ここで、上述のように、シート間剥離力が第１成形型Ａａに係わる離型力よりも大きくなるように調整されている。従って、第１成形型Ａａに対してシートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃの積層体から板厚方向（上下方向）に離れる方向に引っ張り力を付与することで、第１成形型Ａａを容易に取り除くことができる。このようにして、シートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃからなるセラミックグリーンシート積層体（積層数＝３）が得られる。
以上、説明したように、離型力とシート間剥離力とが調整されることで、成形型Ａ＊，Ｂ＊の離型順序が適切に制御される。この結果、シートＺ＊そのものを掴むことなく成形型を掴むことでシートＺ＊を順次積層していくことができる。この結果、セラミックグリーンシートの取り扱いが容易となる。
以上、説明の便宜上、各シートが１枚ずつ製造される例（１つのシート積層体が製造される例）について説明してきた。実際には、図８〜図１１に示すように、各シートが複数枚同時に製造される（従って、複数のシート積層体が同時に製造される）。図８〜図１１では、説明の便宜上、９枚のシートＺａ〜Ｚｉの代表としてのシートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃのそれぞれが２５枚ずつ同時に得られ、２５個のシート積層体（積層数＝３）が同時に得られる例が示されている。
図８（ａ）では、シートＺａ，Ｚｂ，Ｚｃの成形に使用される第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊の成形面のそれぞれに対して離型剤の塗布により皮膜が形成されて、上述のように離型力が調整される。
図８（ｂ）では、スクリーン印刷法等を用いて、上述した導体ペーストが、皮膜が形成された第１成形型Ａ＊の成形面上に、図２に示したシートＺ＊に含まれる成形体に対応する形状が５×５のマトリクス状に２５個互いに所定距離離れて整列されるようにそれぞれ成形される。図８（ｂ）は、図３（ａ）、図４（ａ）に対応する。
図８（ｃ）では、上述したセラミックスラリーが、第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊、及びスペーサＳ（図８（ｃ）では図示せず）を利用して区画・形成された空間Ｈ＊内に充填される。ここで、空間Ｈ＊の輪郭は、シートＺ＊を５×５のマトリクス状に密着して同一平面上に並べた場合に得られる１つの大きなシートＺＺ＊の輪郭（直方体）と同形である。これにより、セラミックスラリーは、その輪郭がシートＺＺ＊の輪郭（直方体）と同形の３つの直方体に成形される。図８（ｃ）は、図３（ｃ）、図４（ｃ）に対応する。
以下、図９〜図１１を用いて、図８（ｃ）に示す工程について説明する。図８（ｃ）に示す工程では、分解斜視図である図９、及び組図である図１０に示した成形型装置が用いられる。図９、図１０に示すように、この成形型装置では、上述した第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊、及びスペーサＳに加えて、スラリー注入口Ｃａが形成された側壁部材Ｃ、側壁部材Ｄ、及びスラリー貯留部Ｅａが形成された底壁部材Ｅが使用される。
図１０に示した成形型装置が組まれた状態では、第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊が、２５個の成形体が形成された第１成形型Ａ＊の成形面（平面）と（成形体が形成されていない）第２成形型Ｂ＊の成形面（平面）とがシートＺ＊の厚さと同じ隙間をもって平行に対向するように、且つ、２５個の成形体の頂面が第２成形型Ｂ＊の成形面と接触するように、スペーサＳを介して上下方向に立設されている。この状態にて、上述の空間Ｈ＊が、第１、第２成形型Ａ＊，Ｂ＊、及びスペーサＳにより区画・形成されている。
この空間Ｈ＊にセラミックスラリーが充填される際には、図１０に太い矢印で示すように、スラリー注入口Ｃａからセラミックスラリーが注入される。注入されたセラミックスラリーは、側壁部材Ｃ内に形成された注入口Ｃａから下方に延びる円柱状のスラリー通路Ｃｂ、スラリー貯留部Ｅａを介して、空間Ｈ＊のそれぞれに下方から上方に向けて充填されていく。
このとき、図１１（ａ）に示すように、注入口Ｃａから所定量のセラミックスラリーが注入された後、図１１（ｂ）に示すように、加圧によりスラリー通路Ｃｂ内のセラミックスラリーの液面が押し下げられる。これにより、空間Ｈ＊内のセラミックスラリーの液面がそれぞれ押し上げられ、この結果、空間Ｈ＊全域に亘ってセラミックスラリーがそれぞれ充填され得る。
ここで、図１１（ｃ）に示すように、加圧中において、スラリー通路Ｃｂ内の液面（従って、スラリー貯留部Ｅａ内の液面）が空間Ｈ＊の下端（直線Ｌ−Ｌを参照）を下回らないように注意する。空間Ｈ＊内に気泡が混入する可能性があるからである。
このことを防止するためには、注入口Ｃａから注入されるセラミックスラリーの量を多めに設定することが考えられる。或いは、図１１（ｄ）に示すように、成形型装置を、スラリー通路Ｃｂ側が上方へ移動するように傾けることも考えられる。
再び、図８を参照すると、図８（ｄ）では、図５、図６に示した手順と同様の手順によって、２５個の成形体を含むシートＺＺａに対して，２５個の成形体を含むシートＺＺｂ、２５個の成形体を含むシートＺＺｃが順に積層・圧着されていく。
この結果、シートＺＺａ，ＺＺｂ，ＺＺｃからなるセラミックグリーンシート積層体（積層数＝３）が得られる。この積層体が、５×５のマトリクス状に板厚方向と垂直方向に切断されて２５個の積層体（積層数＝３）に分割される。この結果、図２に示したシートＺａ〜Ｚｃからなる積層体（積層数＝３）が２５個同時に得られる。
以上、図１に示したセラミックグリーン積層体を、図２に示した９枚のシートＺａ〜ＺｉをＺａから順に上方に積層・圧着することで得る方法について説明した。この方法では、第１、第２成形型Ａ＃，Ｂ＃のうちで第１成形型Ａ＃においてのみ成形体が形成された状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形された。一方、第１、第２成形型Ａ＃，Ｂ＃の両方に成形体がそれぞれ形成された状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形されてもよい。以下、この手法を採用して図１に示したセラミックグリーン積層体を得る方法の一例について、図１２〜図１４を参照しながら説明する。
図１２（ａ）〜（ｄ）は、図３（ａ）〜（ｄ）、及び図４（ａ）〜（ｄ）に対応し、図１２は、シートＺａ〜Ｚｉのうちの代表の１つとして、シートＺａの上にシートＺｂを重ねて得られる厚いシートに相当する１つのシートＺａｂ（１枚のみ）が製造される例を示している。
先ず、図１２（ａ）に示すように、上述の導体ペーストが、スクリーン印刷法等を用いて、皮膜が形成された第１成形型Ａａの成形面上に、図２に示したシートＺａに含まれる成形体と同形にシートＺａの厚さと同じ（或いは、若干大きい）高さをもって成形されるとともに、上述の導体ペーストが、スクリーン印刷法等を用いて、皮膜が形成された第２成形型Ｂａの成形面上に、図２に示したシートＺｂに含まれる成形体と同形にシートＺｂの厚さと同じ（或いは、若干大きい）高さをもって成形される。成形された導体ペースト（成形体）は、所定の工程を経て固化される。
次いで、図１２（ｂ）に示すように、成形体（第１成形体）が形成された第１成形型Ａａの成形面上に、シートＺａ，Ｚｂの厚さの和と同じ高さを有するスペーサＳを介して、第２成形型Ｂａが成形体（第２成形体）の形成された成形面が下向きになるように載置される。これにより、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａが、成形体が形成された第１成形型Ａａの成形面（平面）と成形体が形成された第２成形型Ｂａの成形面（平面）とがシートＺａ，Ｚｂの厚さの和と同じ隙間をもって平行に対向するように、且つ、第１、第２成形体の頂面同士が接触するように配置される。ここで、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａ、及びスペーサＳにて区画・形成された空間Ｈは、シートＺａｂの輪郭（直方体）と同形の輪郭を有する。
次いで、図１２（ｃ）に示すように、空間Ｈ内に上述のセラミックスラリーが充填される。これにより、セラミックスラリーは、その輪郭がシートＺａｂの輪郭（直方体）と同形となるように成形される。成形されたセラミックスラリーは、所定の工程を経て固化される。この結果、シートＺａｂが、板厚方向の両端に第１、第２成形型Ａａ，Ｂａがそれぞれ付着している状態で得られる。
次いで、図１２（ｄ）に示すように、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａが付着した状態にあるシートＺａｂから、第２成形型Ｂａのみが取り除かれる。このようにして、図１２（ｄ）に示すように、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａｂが得られる。
図１３は、シートＺａ〜Ｚｉのうちの代表のもう１つとしてシートＺｃの上にシートＺｄを重ねて得られる厚いシートに相当する１つのシートＺｃｄ（１枚のみ）が製造される例を示している。図１３（ａ）〜（ｄ）は、上述した図１２（ａ）〜（ｄ）にそれぞれ対応している。図１３（ａ）〜（ｄ）に示したシートＺｃｄの製造方法は、皮膜が形成された第１成形型Ａｃの成形面上に図２に示したシートＺｃに含まれる成形体と同形にシートＺｃの厚さと同じ（或いは、若干大きい）高さをもって導体ペーストが成形され且つ皮膜が形成された第２成形型Ｂｃの成形面上に図２に示したシートＺｄに含まれる成形体と同形にシートＺｄの厚さと同じ（或いは、若干大きい）高さをもって導体ペーストが成形される点を除いて、上述した図１２（ａ）〜（ｄ）に示したシートＺａｂの製造方法と同様である。従って、図１３（ａ）〜（ｄ）に示したシートＺｃｄの製造方法についての詳細な説明は省略する。このようにして、図１３（ｄ）に示すように、第１成形型Ａｃのみが付着した状態にあるシートＺｃｄが得られる。
シートＺｅの上にシートＺｆを重ねて得られる厚いシートに相当する１つのシートＺｅｆ、シートＺｇの上にシートＺｈを重ねて得られる厚いシートに相当する１つのシートＺｇｈも、上述したシートＺａｂ，Ｚｃｄの製造方法と同様の製造方法を用いて得ることができる。
次いで、上述の図５（ａ）に対応する図１４（ａ）に示すように、図１３（ｄ）に示した第１成形型Ａｃが付着した状態にあるシートＺｃｄをひっくり返して、第２成形型Ｂａを取り除いたことで露出したシートＺａｂの平面に対して、第２成形型Ｂｃを取り除いたことで露出したシートＺｃｄの平面が重ねて圧着される。この結果、シートＺａｂ，Ｚｃｄの積層体（積層数＝２）が、板厚方向の両端に第１成形型Ａａ，Ａｃがそれぞれ付着している状態で得られる。
次いで、上述の図５（ｂ）に対応する図１４（ｂ）に示すように、第１成形型Ａａ，Ａｃが付着した状態にあるシートＺａｂ，Ｚｃｄの積層体から、第１成形型Ａｃのみが取り除かれる。このようにして、図１４（ｂ）に示すように、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａｂ，Ｚｃｄの積層体（積層数＝２）が得られる。
次いで、シートＺｅｆ、シートＺｇｈ、シートＺｉが、図１４（ａ）（ｂ）に示した手順と同様の手順を用いて、シートＺａｂ，Ｚｃｄの積層体（積層数＝２）の上に順に積層・圧着される。この結果、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａｂ，Ｚｃｄ，Ｚｅｆ，Ｚｇｈ，Ｚｉの積層体（積層数＝５）が得られる。
そして、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺａｂ，Ｚｃｄ，Ｚｅｆ，Ｚｇｈ，Ｚｉの積層体（積層数＝５）から、第１成形型Ａａが取り除かれる。このように、第１、第２成形型Ａ＃，Ｂ＃の成形面の両方に第１、第２成形体がそれぞれ形成され且つ第１、第２成形体の頂面同士が接触した状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形されても、図１に示したシートＺａ〜Ｚｉからなるセラミックグリーンシート積層体（積層数＝９）と実質的に同等のセラミックグリーンシート積層体（積層数＝５）が得られる。
以上、第１、第２成形型の成形面が全域に亘って凹凸のない平面である場合について説明してきた。この場合、上記成形体（導体の前駆体）におけるシートの表面に露呈している部分がシート平面と凹凸なく連続する平面形状に成形される。この場合において、例えば、上述した図１４に示すシートＺａｂ，Ｚｃｄのように、隣接する２枚のシートの各々に含まれる成形体（導体の前駆体）における相手側のシートに対向する側に露呈しているそれぞれの部分同士が結合される場合、成形体の形状の連続性が不完全となる可能性がある。
これに対し、上述の図１２（ｃ）（ｄ）に対応する図１５（ａ）（ｂ）、並びに、上述の図１３（ｃ）（ｄ）に対応する図１６（ａ）（ｂ）に示すように、第１、第２成形型Ａｃ，Ｂａ（何れか一方のみでもよい）において、成形体（導体の前駆体）が形成される成形面における前記成形体に対応する部分に凹部Ｑが形成されると、前記成形体における凹部Ｑに対応する部分がシートの平面から突出する凸形状Ｒに成形される。
そして、図１４（ａ）（ｂ）に対応する図１７（ａ）（ｂ）に示すように、凸形状Ｒを含むシートＺａｂの平面と隣接するシートＺｃｄの平面とを圧着する際に、凸形状Ｒ部分が、隣接するシートＺｃｄの平面におけるシートＺｃｄに含まれる前記成形体が露呈している部分に押圧され押し潰される。
これにより、隣接する２枚のシートの各々に含まれる前記成形体同士がより確実に結合され得る。この結果、成形体の形状の連続性がより確実となり、例えば、上述のように成形体が導体の前駆体の場合、焼成後における導体の電気的導通性が確実に保証され得る。
また、上述の図１２、図１３では、第１、第２成形型Ａ＃，Ｂ＃の成形面の両方に第１、第２成形体がそれぞれ形成され且つ第１、第２成形体の頂面同士が接触した状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形される例が示されているが、図１２、図１３に対応する図１８に示すように、第１、第２成形型Ａ＃，Ｂ＃の成形面の両方に第１、第２成形体がそれぞれ形成され且つ第１、第２成形体の頂面同士が所定距離だけ離れた状態でセラミックスラリーが薄平板状に成形されてもよい。
この場合、図１８（ｂ）に示すように、第１成形体（導体の前駆体）が形成された第１成形型Ａａの成形面上に、第１、第２成形体の厚さの和よりも大きい高さを有するスペーサＳを介して、第２成形型Ｂａが第２成形体（導体の前駆体）の形成された成形面が下向きになるように載置される。これにより、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａが、成形体が形成された第１成形型Ａａの成形面（平面）と成形体が形成された第２成形型Ｂａの成形面（平面）とが平行に対向するように、且つ、第１、第２成形体の頂面同士が離れるように配置される。ここで、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａ、及びスペーサＳにて区画・形成された空間Ｈは、シートＺｐの輪郭（直方体）と同形の輪郭を有する。
次いで、図１８（ｃ）に示すように、空間Ｈ内に上述のセラミックスラリーが充填される。これにより、セラミックスラリーは、その輪郭がシートＺｐの輪郭（直方体）と同形となるように成形される。成形されたセラミックスラリーは、所定の工程を経て固化される。この結果、シートＺｐが、板厚方向の両端に第１、第２成形型Ａａ，Ｂａがそれぞれ付着している状態で得られる。
そして、図１８（ｄ）に示すように、第１、第２成形型Ａａ，Ｂａが付着した状態にあるシートＺｐから、第２成形型Ｂａのみが取り除かれる。このようにして、図１８（ｄ）に示すように、第１成形型Ａａのみが付着した状態にあるシートＺｐが得られる。その後、このシートＺｐから第１成形型Ａａが取り除かれる。係る第１成形型Ａａの除去は、例えば、シートＺｐと第１成形型Ａａとの合わせ部分に対して、離型剤を溶融させる、へら状の治具を挿入していく、エアを吹き込む等の処理を施すことで実行され得る。
このシートＺｐを焼成してセラミックシート（焼結体）が形成される際、この成形体（導体の前駆体）は、同形の導体となる。即ち、所定距離離れて配置された導体間にセラミックが介装されたコンデンサが形成され得る。従って、このコンデンサを内蔵するセラミックシート（焼結体）、又は、その加工品は、例えば、携帯電話等に内蔵される電気的部品として使用され得る。
また、上記においては、前記成形体が、後にセラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に導体となる、導体の前駆体（導体ペースト）から構成される場合の例について説明してきた。これに対し、前記成形体が、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際に全て揮発して除去される成分から構成されてもよい。
この場合、成形体の成形に使用されるペーストとしては、例えば、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、テオブロミン、エチルセルロース、エポキシ樹脂などの樹脂、又はこれらの樹脂前駆体を混合したものが使用され得る。これによれば、例えば、図１に示したセラミックグリーンシート積層体の場合、積層体の焼成によりセラミックシートが形成される際に、連続する螺旋形状を有する空間（空洞）を得ることができる。
また、前記成形体は、後に前記セラミックグリーンシートの焼成によりセラミックシートが形成される際にセラミックとなる、セラミックの前駆体から構成されてもよい。この場合、成形体の成形に使用されるペーストとしては、例えば、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、テオブロミン、エチルセルロース、エポキシ樹脂などの樹脂、又はこれらの樹脂前駆体と、アルミナ、ジルコニア、シリカ、フェライト、チタン酸バリウム、チッ化ケイ素、炭化ケイ素などのセラミック粉末を混合したものが使用され得る。これによれば、焼成によりセラミックシートが形成される際に、セラミックシート内に、異種のセラミックにより形成されたパターンを内包した構造体を得ることができる。
以下、上述した図７を用いて説明したように離型順序を適切に制御するために行われる、第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係の調整について付言する。
先ず、第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係は、第１、第２成形型の成形面に対して離型剤の塗布又は表面処理（コーティング）により形成される皮膜の種類を異ならせることで調整され得る。例えば、離型剤として、フッ素樹脂及びワックスを例にとり、表面処理として、フッ素樹脂含有ニッケルめっきを例にとった場合、上述のように、常温にて、ワックスの場合の離型力＞フッ素樹脂含有ニッケルめっきの場合の離型力＞フッ素樹脂の場合の離型力という関係が成立する。
このように、第１、第２成形型の成形面にそれぞれ形成される皮膜の種類を異ならせることで、（皮膜の厚さが同じであっても）第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係を調整することができる。
また、皮膜が離型剤の塗布により形成される場合において、第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係は、離型剤の塗布の方法を異ならせることでも調整され得る。例えば、離型剤の塗布方法としてスプレー法とディッピング法とが挙げられる。以下、これらを比較する。なお、上述したように、「基材露出部分」とは、皮膜が形成された成形型の平面において成形型の基材の表面が露出している部分である。
一般に、ディッピング法の場合、比較的厚さの均一な極薄の皮膜が得られる。一方、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて皮膜の厚さが不均一となる。即ち、スプレー法により塗布されて形成される皮膜の状態は、離型剤の濃度、吐出流量（吐出される噴霧の流量）を調節するバルブ部の開け具合、成形型の温度等に比較的敏感に影響を受ける。
より具体的に述べると、成形型の温度が低い場合、吐出液量が大きい場合等、塗布された離型剤溶液が乾燥し難い場合、その離型剤溶液の流れ（ダレ）や凝集が発生する。従って、形成される皮膜の表面に凹凸が発生し易い。逆に、成形型の温度が高い場合、吐出液量が小さい場合等、塗布された離型剤溶液が乾燥し易い場合、その離型剤溶液の表面がレベリング（平滑化）する前に溶媒が揮発する。従って、この場合も、形成される皮膜の表面に凹凸が発生し易い。以上のことから、何れにしろ、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて、皮膜の表面に凹凸が発生し易くなり、この結果、皮膜の厚さが不均一となる。このことは、スプレー法の場合、ディッピング法の場合に比べて、皮膜の表面積が大きくなることを意味する。このことに起因して、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて離型力が大きくなる。
加えて、ディッピング法の場合、上述のように、比較的厚さの均一な極薄の皮膜が得られるから、成形型の平面（成形面）の表面粗さに相当する平面上の微小な多数の山部にのみ「基材露出部分」を形成することができる。換言すれば、微小な多数の「基材露出部分」が散在するのみで、比較的大きな「基材露出部分」が形成され難い。一方、スプレー法の場合、上述のように、皮膜の厚さが不均一となるから、極薄の皮膜が形成された場合、ディッピング法の場合と比べて比較的大きな「基材露出部分」が形成され易い。即ち、「基材露出部分」の総面積が大きくなり易い。このことによっても、スプレー法の場合、ディッピング法の場合と比べて離型力が大きくなる。なお、個々の基材露出部分の面積が大き過ぎる場合、離型力が過大となる。この結果、セラミックグリーンシートを離型する際にセラミックグリーンシートが破損する（離型不可）。
このように、皮膜の形成のために行われる離型剤の塗布の方法を異ならせることでも、（皮膜の種類、平均厚さが同じであっても）第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係を調整することができる。なお、スプレー法により形成された皮膜の厚さの変動幅は数μｍ程度である。従って、スプレー法により形成された皮膜も、セラミックグリーンシートの成形面として求められる特性を十分に満足しているといえる。
また、皮膜が離型剤の塗布により形成される場合において、第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係は、皮膜の厚さを異ならせることでも調整され得る。ここで、皮膜の厚さを調整する場合、離型剤の塗布方法として、ディッピング法が好適である。これは、ディッピング法では、上述したように比較的厚さの均一な極薄の被膜が得られること、並びに、皮膜の厚さの調整が容易なことに基づく。皮膜の厚さは、離型剤の濃度、離型剤溶液に成形型を浸している状態から成形型を引き上げる際の速度（以下、「引き上げ速度」と称呼する。）、成形型の温度、離型剤溶液の温度、並びに雰囲気の温度等を調節することで、調整することができる。離型剤の濃度と皮膜の厚さとの関係については後述する。
ディッピング法により極薄の被膜が形成される場合、皮膜の厚さが大きいほど、上述した「成型面の表面粗さに相当する成型面上の微小な多数の山部」に形成されるそれぞれの「基材露出部分」の面積がより小さくなる。この結果、「基材露出部分」の総面積がより小さくなることで離型力がより小さくなる。
このように、離型剤の塗布により形成された皮膜の厚さを異ならせることでも、（皮膜の種類、塗布方法が同じであっても）第１成形型に係わる離型力と第２成形型に係わる離型力との大小関係を調整することができる。
以下、ディッピング法により形成される皮膜の厚さについての好ましい範囲について考察する。上述したように、皮膜の厚さが小さいほど、「基材露出部分」の総面積が大きくなる（従って、離型力が大きくなる）。従って、皮膜の厚さが小さ過ぎると、「基材露出部分」の総面積が大きくなり過ぎて、離型力が過大となる。この結果、セラミックグリーンシートを離型する際にセラミックグリーンシートが破損する現象が発生する（離型不可）。一方、皮膜の厚さが大き過ぎると、「基材露出部分」が消滅する。この結果、「基材露出部分」の総面積の調整ができなくなる。即ち、皮膜の厚さを変更しても離型力が最小で一定となって離型力の調整ができない。
一方、第１、第２成形型の平面（基材表面）の表面粗さを「平均高さ（平均凹凸高さ）」（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）でＲｃ（μｍ）とし、皮膜の厚さをｔ（μｍ）としたとき、Ｒｃとｔとの間に「０．０５・Ｒｃ≦ｔ≦０．２５・Ｒｃ」という関係が成立する場合、セラミックグリーンシートを破損させることなくセラミックグリーンシートを離型でき（離型可）、且つ、皮膜の厚さを変更することで離型力を調整できることが判明した。以下、このことを確認した実験について述べる。
図１９は、「離型可」（セラミックグリーンシートが破損することなくセラミックグリーンシートが離型される状態）と「離型不可」（セラミックグリーンシートを離型する際にセラミックグリーンシートが破損する状態）との境界に対応する「Ｒｃとｔとの関係」を見出すための実験の手順を示している。
図１９（ａ）に示すように、先ず、上面が成形面となる平板Ａｔ（上述した実施形態にて使用された成形型と同様、アルミニウム合金製）を準備する。平板Ａｔは、例えば、平面形状が一辺５０ｍｍの正方形で厚さが２０ｍｍの直方体である。成形面の基材表面の表面粗さは「平均高さ」（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）でＲｃ（μｍ）である。この成形面に、ディッピング法により離型剤としてのフッ素樹脂の皮膜（厚さ：ｔ（μｍ））を形成する。
次に、図１９（ｂ）に示すように、平板Ａｔの側面を、幅が平板Ａｔの厚さよりも大きい粘着テープＴで、成形面の周囲に亘って粘着テープが立設されるように囲う。次いで、図１９（ｃ）に示すように、粘着テープＴで周囲を囲まれた平板Ａｔの成形面の上に、セラミックスラリー（上述した実施形態にて使用されたものと同じもの）を所定の厚さになるまで注入し、スラリーを薄板状（直方体状）に成形・固化する。これにより、薄板状のセラミックグリーンシートＺｔが形成される。
次に、図１９（ｄ）に示すように、粘着テープＴを静かに剥がしていく。そして、図１９（ｅ）に示すように、平板ＡｔからセラミックグリーンシートＺｔを離型するため、平板Ａｔを固定した状態でセラミックグリーンシートＺｔに対して板厚方向（矢印の方向を参照）に外力を加える。このとき、「離型可」か「離型不可」かを判定する。この判定は、セラミックグリーンシートが破損したか否かを目視で確認することで行う。
以上の手順を、「Ｒｃとｔとの組み合わせ（水準）」を順次変更しながら繰り返し実行した。この結果を下記表１に示す。「離型可」は「○」で、「離型不可」は「×」で示す。
【表１】
2009110579.tif 000003
表１から、「０．０５・Ｒｃ≦ｔ」であれば「離型可」となり、「ｔ＜０．０５・Ｒｃ」であれば「離型不可」となる、と結論付けることができる。
図２０は、「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」（皮膜の厚さの変更により基材露出部分の面積を調整できる状態）と「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できない状態」（基材露出部分が消滅してその面積を調整できない状態）との境界に対応する「Ｒｃとｔとの関係」を見出すための実験の手順を示している。
図２０（ａ）に示すように、２枚の平板Ａｔａ，Ａｔｂ（上述した実施形態にて使用された成形型と同様、アルミニウム合金製）を準備する。平板Ａｔａ，Ａｔｂは、例えば、平面形状が一辺５０ｍｍの正方形で厚さが２０ｍｍの同形の直方体である。平板Ａｔａ，Ａｔｂのそれぞれの成形面の基材表面の表面粗さは共に、「平均高さ」（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）でＲｃ（μｍ）である。平板Ａｔａ，Ａｔｂのそれぞれの成形面に、ディッピング法により離型剤としてのフッ素樹脂の皮膜を形成する。ここで、平板Ａｔａの皮膜の厚さをｔ（μｍ）とすると、平板Ａｔｂの皮膜の厚さはｔ＋α（μｍ）である（α＞０）。即ち、平板Ａｔａの皮膜の厚さよりも平板Ａｔｂの皮膜の厚さが大きい。従って、平板Ａｔａに係わる離型力は平板Ａｔｂに係わる離型力よりも大きいはずである。
この２枚の平板Ａｔａ，Ａｔｂを、それぞれの成形面が所定の間隔（例えば、２ｍｍ）もって平行に対向するように保持し、それぞれの成形面の間に形成された空間の周囲の両側面及び下面を所定の治具Ｆ１，Ｆ２，Ｆ３を用いて封じる。そして、その空間の周囲の上面に形成された開口から、その空間内にセラミックスラリー（上述した実施形態にて使用されたものと同じもの）を注入・充填し、スラリーを薄板状（直方体状）に成形・固化する。これにより、薄板状のセラミックグリーンシートＺｔが形成される。
次いで、図２０（ｂ）に示すように、治具Ｆ１，Ｆ２，Ｆ３を静かに取り外し、平板Ａｔａ，Ａｔｂに対して板厚方向（矢印の方向を参照）に外力を加えることで、両者を引き離す。この結果、図２０（ｃ）に示すように、セラミックグリーンシートＺｔが平板Ａｔａ側に残った場合、平板Ａｔａに係わる離型力が平板Ａｔｂに係わる離型力よりも大きいこと、従って、「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」にあることを意味する。一方、セラミックグリーンシートＺｔが平板Ａｔｂ側に残った場合、及び、セラミックグリーンシートＺｔが何れの平板にも残らなかった場合（セラミックグリーンシートＺｔが自重で落下した場合）、「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できない状態」にあることを意味する。
以上の手順を１つの「Ｒｃとｔとの組み合わせ（水準）」について５回実行することを、「Ｒｃとｔとの組み合わせ（水準）」を順次変更しながら繰り返し実行した。そして、各水準についてセラミックグリーンシートＺｔが平板Ａｔａ側に残った回数をカウントした。この結果を下記表２に示す。この実験では、カウント数が「４」以上の場合において「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」にあると判定し、それ以外の場合は「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できない状態」にあると判定した。
【表２】
2009110579.tif 000004
表２から、「ｔ≦０．２５・Ｒｃ」であれば「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できる状態」となり、「０．２５・Ｒｃ＜ｔ」であれば「皮膜の厚さの変更により離型力を調整できない状態」となる、と結論付けることができる。
以上より、Ｒｃとｔとの間に「０．０５・Ｒｃ≦ｔ≦０．２５・Ｒｃ」という関係が成立する場合、セラミックグリーンシートを破損させることなくセラミックグリーンシートを離型でき（離型可）、且つ、皮膜の厚さを変更することで離型力を調整できる、と結論付けることができる。
以下、図２１を参照しながら、離型剤の濃度と皮膜の厚さとの関係について述べる。図２１は、ディッピング法を用いた場合における、離型剤の濃度（質量％）と皮膜の厚さ（μｍ）との関係を取得する実験の結果を示している。この実験では、常温において、ディッピング法を用いて所定のガラス板の表面（平面）に形成された離型剤としてのフッ素樹脂の皮膜の厚さを計測する処理が、離型剤の濃度を順次変更しながら繰り返し実行された。引き上げ速度は１．０ｍｍ／ｓｅｃで一定とされた。
図２１から理解できるように、ディッピング法では、離型剤の濃度が３〜１８（％）の範囲内にて、離型剤の濃度と皮膜の厚さとが略比例することが判った。このことは、離型剤の濃度が３〜１８（％）の範囲内にて、離型剤の濃度の変更により離型力を調整できることを意味する。なお、離型剤の濃度が１８（％）の場合、離型剤溶液内にて離型剤の析出が見られた。即ち、離型剤の濃度の上限は１８（％）程度であるといえる。
ディッピング法では、皮膜の厚さが皮膜全域に亘って略均一であった。一方、図２１から理解できるように、スプレー法では、離型剤の濃度が３（％）の場合において、皮膜の厚さの変動幅が０．６μｍ程度であり、厚さの最小値が０．２μｍである。即ち、スプレー法により形成された皮膜は、ディッピング法により形成された皮膜と比べて厚さの変動幅が大きいものの、上記厚さの最少値（＝０．２μｍ）は、「離型可」を実現するために十分な値といえる。
【図１】
2009110579.tif 000005
【図２】
2009110579.tif 000006
【図３】
2009110579.tif 000007
【図４】
2009110579.tif 000008
【図５】
2009110579.tif 000009
【図６】
2009110579.tif 000010
【図７】
2009110579.tif 000011
【図８】
2009110579.tif 000012
【図９】
2009110579.tif 000013
【図１０】
2009110579.tif 000014
【図１１】
2009110579.tif 000015
【図１２】
2009110579.tif 000016
【図１３】
2009110579.tif 000017
【図１４】
2009110579.tif 000018
【図１５】
2009110579.tif 000019
【図１６】
2009110579.tif 000020
【図１７】
2009110579.tif 000021
【図１８】
2009110579.tif 000022
【図１９】
2009110579.tif 000023
【図２０】
2009110579.tif 000024
【図２１】
2009110579.tif 000025
【国際調査報告】
2009110579.tif 000026
2009110579.tif 000027
2009110579.tif 000028