(57)【要約】  透明基板上に並置された金属材料からなるバスライン及び絶縁膜の組と、バスライン及び絶縁膜とバスラインと絶縁膜との間の領域とを覆うように形成された透明導電性膜と、透明導電性膜上への有機材料を含む溶液の塗布によって形成された有機材料層と、を含む有機発光素子。
2012169071.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基板と、
前記基板上に並置された金属材料からなるバスライン及び絶縁膜の組と、
前記バスライン及び前記絶縁膜各々と前記バスラインと前記絶縁膜との間の領域とを覆うように形成された透明導電性膜と、
前記透明導電性膜上への有機材料を含む溶液の塗布によって形成された有機材料層と、を含むことを特徴とする有機発光素子。
【請求項２】
前記有機材料層は陽極としての前記透明導電性膜上に形成されたホール注入・輸送層を含むことを特徴とする請求項１記載の有機発光素子。
【請求項３】
前記有機材料層は前記ホール注入・輸送層と、前記ホール注入・輸送層上に形成された発光層とを含むことを特徴とする請求項２記載の有機発光素子。
【請求項４】
前記有機材料はインクジェット法を用いて前記透明導電性膜上に塗布されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１記載の有機発光素子。
【請求項５】
前記バスライン及び前記絶縁膜の並置方向の少なくとも非対向側面が前記基板を臨むように傾斜していることを特徴とする請求項１記載の有機発光素子。
【請求項６】
前記有機材料層上に電子輸送層、電子注入層及び陰極が順に蒸着により積層されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１記載の有機発光素子。
【請求項７】
透明基板上に金属材料からなるバスライン及び絶縁膜の組を並置させるバスライン及び絶縁膜形成工程と、
前記バスライン及び前記絶縁膜各々と、前記バスラインと前記絶縁膜との間の領域とを覆うように透明導電性膜を形成する工程と、
前記透明導電性膜上への有機材料を含む溶液の塗布によって有機材料層を形成する工程と、を含むことを特徴とする有機発光素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光層を含む有機多層構造の有機発光素子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機多層構造を含む有機ＥＬ素子等の有機発光素子を製造するために基板上にバンクを形成することはよく知られている（特許文献１及び２参照）。例えば、有機ＥＬ表示装置でマトリックス状に配置された各有機ＥＬ素子においては、基板上に陽極が形成されており、その陽極上には１対のバンクによって凹形状の開口部が形成される。バンクとしてはポリイミド等の絶縁性の材料が用いられており、バンクの表面は撥液性を有している。バンク間の開口部には例えば、インクジェット法を用いた有機材料の塗布によって有機材料層が形成される。そして、開口部の有機材料層に接触するように陰極が形成される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第４５６７０９２号公報
【特許文献２】特表２０１０−５０４６０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記したようなバンク構造の有機発光素子においては、バンクが一般に透光性がほとんどない絶縁膜として形成されている。よって、有機発光素子の駆動によって生成された光がバンクで吸収されるので、生成された光を外部に導く領域の面積が制限され、無駄に電力が消費されるという問題があった。すなわち、バンクによって形成された上記の開口部がそのまま光を外部に放出する領域となるので、開口率が低下し、結果として所望の光量を得るために消費電力が増加するという問題があった。【０００５】
そこで、本発明が解決しようとする課題は、上記の欠点が一例として挙げられ、開口率を増加させて消費電力を低減させることができる有機発光素子及びその製造方法を提供することが本発明の目的である。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
請求項１に係る発明の有機発光素子は、透明基板と、前記基板上に並置された金属材料からなるバスライン及び絶縁膜の組と、前記バスライン及び前記絶縁膜各々と、前記バスラインと前記絶縁膜との間の領域とを覆うように形成された透明導電性膜と、前記透明導電性膜上への有機材料を含む溶液の塗布によって形成された有機材料層と、を含むことを特徴としている。【０００７】
請求項７に係る発明の有機発光素子の製造方法は、透明基板上に金属材料からなるバスライン及び絶縁膜の組を並置させるバスライン及び絶縁膜形成工程と、前記バスライン及び前記絶縁膜各々と、前記バスラインと前記絶縁膜との間の領域とを覆うように透明導電性膜を形成する工程と、前記透明導電性膜上への有機材料を含む溶液の塗布によって有機材料層を形成する工程と、を含むことを特徴としている。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
請求項１に係る発明の有機発光素子及び請求項７に係る発明の有機発光素子の製造方法によれば、基板上にバスライン及び絶縁膜の組が並置され、バスライン及び絶縁膜各々と、そのバスラインと絶縁膜との間の領域とを覆うように透明導電性膜が形成され、透明導電性膜上への有機材料の塗布によって有機材料層が形成され、生成された光が金属材料のバスラインで拡散されるので、有機発光素子の開口率を従来の素子より向上させることができる。また、生成された光を効率より放出させることができるので、所望の光量を得るために従来の素子より消費電力を低減させることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の実施例として有機発光素子の製造方法の各工程を示す断面図である。
【図２】複数の対をなすバスラインと共に陽極が基板上に形成された状態を示す上面図である。
【図３】陽極端部及びバスラインの側面を逆テーパ状にした例を示す断面図である。
【図４】バスラインがエッチングで逆テーパになることを示す断面図である。
【図５】隣接する第１発光素子及び第２発光素子を示す断面図である。
【図６】本発明の他の実施例として隣接する第１発光素子及び第２発光素子を示す断面図である。
【図７】本発明の他の実施例として有機発光素子を示す断面図である。
【図８】本発明の他の実施例として有機発光素子を示す断面図である。
【図９】濡れピン止め効果を説明するための図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
【実施例】
【００１１】
以下、本発明の実施例を、図面を参照しつつ詳細に説明する。【００１２】
図１は本発明が適用された有機発光素子（有機ＥＬ素子）の製造方法を示している。図１の製造方法では複数の有機発光素子を有する発光パネルにおける１つの有機発光素子の製造方法が示されている。この製造方法は図１(a)〜(d)に示すように(a)バスライン及び絶縁膜形成工程、(b)陽極形成工程、(c)ホール注入・輸送層形成工程、(d)塗布発光層形成工程、及び(e)蒸着層形成工程を有する。
(a)バスライン及び絶縁膜形成工程
先ず、例えば、厚さ０．７ｍｍのガラス板からなる透明（半透明を含む）な基板１１上にスパッタ法によりＡｌＮｄ（アルミニウム−ネオジウム合金）を材料として膜が付着形成され、その後、フォトリソグラフィ技術によりＡｌＮｄ膜上にレジストが塗布され、そのレジストにマスクパターンを転写するために露光及び現像が順に行われ、更に、エッチングでバスラインとして残すべき部分以外のＡｌＮｄ膜が除去される。そして、基板１１上においてレジストが除去されると、図１(a)に示すように、残ったＡｌＮｄ膜がバスライン１２として得られる。バスライン１２は導電性を有しており後述の陽極１４への給電ラインである。【００１３】
次に、基板１１上にスパッタ法によりＳｉＯ２を材料として膜が付着形成され、その後、フォトリソグラフィ技術によりＳｉＯ２膜上にレジストが塗布され、そのレジストにマスクパターンを転写するために露光及び現像が順に行われ、更に、エッチングでバスラインとして残すべき部分以外のＳｉＯ２膜が除去される。そして、基板１１上においてレジストが除去されると、図１(a)に示すように、残ったＳｉＯ２膜がライン状の絶縁膜１３として得られる。バスライン１２と絶縁膜１３とは同一形状で組をなしており、互いに平行に配置されており、バスライン１２と絶縁膜１３とによってその間に凹部が形成される。【００１４】
なお、図１(a)には一組のバスライン１２及び絶縁膜１３だけを示しているが、実際には基板１１上には複数組のバスライン１２及び絶縁膜１３が並列に形成される。例えば、各バスライン１２及び絶縁膜１３の厚さは１５０ｎｍであり、その幅は５０μｍであり、一組のバスライン１２と絶縁膜１３との離間距離は３００μｍであり、一組のバスライン１２及び絶縁膜１３とそれに隣接する他の一組のバスライン１２及び絶縁膜１３との間は５０μｍである。【００１５】
この実施例の工程ではバスライン１２を形成してから絶縁膜１３を形成しているが、絶縁膜１３を先に形成してからバスライン１２を形成しても良い。【００１６】
また、図１(a)においては、バスライン１２及び絶縁膜１３の伸張方向に直交する並置方向の断面を示しており、このことは図１(b)〜(d)においても同様である。
(b)陽極形成工程
バスライン１２及び絶縁膜１３を含む基板１１上にスパッタ法によりＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）を材料として透明膜が付着形成され、その後、フォトリソグラフィ技術によりＩＺＯ膜上にレジストが塗布され、そのレジストにマスクパターンを転写するために露光及び現像が順に行われ、更に、エッチングで陽極として残すべき部分以外のＩＺＯ膜が除去される。そして、基板１１上においてレジストが除去されると、図１(b)に示すように、残ったＩＺＯ膜が透明の陽極１４（透明導電性膜）として得られる。【００１７】
陽極１４は一組のバスライン１２及び絶縁膜１３各々及びバスライン１２と絶縁膜１３とが挟む領域（凹部）に亘ってこれらを覆うように形成され、バスライン１２と絶縁膜１３と間の領域では基板１１上に直接位置する。陽極１４の厚さは例えば、１８０ｎｍである。図２は複数組のバスライン１２及び絶縁膜１３と共に陽極１４が基板１１上に形成された状態を基板１１上面図として示している。
(c)ホール注入・輸送層形成工程
先ず、エキシマ光照射装置（図示せず）を用いて陽極１４にはＵＶ／Ｏ３（紫外線／オゾン）が照射され、ＩＺＯ表面を前処理として洗浄することが行われる。その前処理後、インクジェット装置にてホストとしてＰＥＤＯＴ（3,4-エチレンジオキシチオフェンのポリマー）、ドーパントとしてＰＳＳ（スチレンスルホン酸のポリマー）を用いた固定分濃度１ｗｔ％のインク１５が図１(c)の左図に示すようにバスライン１２と絶縁膜１３との間の凹部への滴下により塗布される。インク１５は陽極１４上でその一方の端部（図１(c)の陽極１４の断面で左端部）と他方の端部（図１(c)の陽極１４の断面で右端部）との間で表面張力により中央が高く盛り上がった状態となり、その端部から外側に漏れこぼれないようにされる。【００１８】
例えば、図３に示すように、バスライン１２及び絶縁膜１３各々の断面形状を基板１１に向かって狭くなるようにし、陽極１４の端面をバスライン１２及び絶縁膜１３各々とほぼ連続平面となるように形成し、濡れピン止め効果により陽極１４の端部でインク１５が端部外側に漏れ出ないようにすることができる。なお、図３ではバスライン１２及び絶縁膜１３各々の並置方向の両方の側面が基板１１に向かって狭くなるように斜面にされているが、バスライン１２及び絶縁膜１３各々の並置方向の少なくとも非対向側面が基板１１を臨むように傾斜していれば良い。また、このバスライン１２の傾斜側面については、
陽極形成工程で王水等のエッチング液でＩＺＯ膜をエッチングする際にＩＺＯ膜と共にバスライン１２のＡｌＮｄがエッチングされるが、ＡｌＮｄのエッチングレートがＩＺＯのそれより高いのでバスライン１２の側面のＡｌＮｄの部分が多く除去されてしまい、この結果、図４に示すようにその陽極１４の端面に続くバスライン１２の側面が基板１１から見て逆テーパ状になることを利用しても良い。【００１９】
次に、真空乾燥装置（図示せず）を用いてインク１５は気体圧力０．１〜５０Ｐａにて２分間に亘り真空乾燥され、そして、１時間に亘る２３０℃での加熱処理により焼成される。この結果、図１(c)の右図に示すようにインク１５の溶媒が蒸発して硬化したホール注入・輸送層１６（有機材料層）が得られる。ホール注入・輸送層１６の厚さは例えば、３０ｎｍである。
(d)塗布発光層形成工程
インクジェット装置にてホストとしてＢａｌｑ、ドーパントとして６ｗｔ％−Ｈｅｘ−Ｉｒ(ｐｈｑ)3を用いた固定分濃度２ｗｔ％のインク(6wt%-Hex-Ir(phq)3:Balq)１７が図１(d)の左図に示すようにバスライン１２と絶縁膜１３との間の凹部への滴下により塗布される。インク１７はホール注入・輸送層１６上でその一方の端部と他方の端部との間で中央が高く盛り上がった状態となり、その端部から外側に漏れこぼれないようにされる。すなわち、濡れピン止め効果により端部のテーパ角を大きくしてホール注入・輸送層１６端部でインク１７が端部外側に漏れ出ないようにされる。【００２０】
次に、真空乾燥装置（図示せず）を用いてインク１７は気体圧力０．１〜５０Ｐａにて２分間に亘って真空乾燥され、そして、１０分間に亘る１３０℃での加熱処理により焼成される。この結果、図１(d)の右図に示すようにインク１７の溶媒が蒸発して硬化した赤緑塗布発光層としてＲＧ塗布混合層１８（有機材料層）が得られる。ＲＧ塗布混合層１８の厚さは例えば、４０ｎｍである。
(e)蒸着層形成工程
先ず、ＲＧ塗布混合層１８上に真空蒸着法にてホストＰＡＮＤとドーパントＤＰＡＶＢｉがドーパント６ｗｔ％となるように共に真空蒸着され、これにより青発光層１９が例えば、１５ｎｍの厚さで形成される。次に、青発光層１９上に真空蒸着法にてＡｌｑ３（トリス(8-ヒドロキシキノリノ)アルミニウム）が真空蒸着され、これにより電子輸送層２０が例えば、３０ｎｍの厚さで形成される。次いで、電子輸送層２０上に真空蒸着法にてＬｉＦ（フッ化リチウム）が真空蒸着され、これにより電子注入層２１が例えば、１ｎｍの厚さで形成される。最後に、電子注入層２１上に真空蒸着法にてＡｌ（アルミニウム）が真空蒸着され、これにより陰極２２が例えば、８０ｎｍの厚さで形成される。図１(e)にはこの蒸着層形成工程で形成される青発光層１９、電子輸送層２０、電子注入層２１及び陰極２２が示されている。【００２１】
このように本発明によれば、(a)バスライン及び絶縁膜形成工程、(b)陽極形成工程、(c)ホール注入・輸送層形成工程、(d)塗布発光層形成工程、及び(e)蒸着層形成工程によって有機発光素子が製造されている。【００２２】
上記した実施例においては、バスライン１２としてＡｌＮｄ等の金属材料が用いられ、絶縁膜１３としてＳｉＯ２が用いられ、そのバスライン１２と絶縁膜１３との上に透明導電性膜の陽極１２が積層されるので、有機発光層で発光した光がバスライン１２及び絶縁膜１３で拡散されるので、有機発光素子の開口率を向上させることができる。例えば、特許文献２に開示された有機ＬＥＤでは絶縁性のバンク材が用いられており、そのバンク材は一般的にポリイミド材質など可視域に吸収がある材料が多いため、陰極の金属色である色合いに対して外観を損ねる。また、可視域に吸収材料があるため、発光した光がバンクで損失する可能性がある。これに対し、上記した実施例においてはバスライン１２としてＡｌＮｄ等の金属が用いられ、絶縁膜１３としてＳｉＯ２が用いられているので、陰極２２のＡｌの金属色と同等で外観を損ねることがない。また、発光した光がバスライン１２及び絶縁膜１３で拡散しても損失することなく、有機発光素子から放出されるので従来よりも高開口率を得ることができる。更に、バスライン１２の材料の電気抵抗率は陽極１４の材料のそれより小さく、またバスライン１２に陽極１４が直接接触するので、有機発光素子に効率よく給電することができる。更に、上記したように開口率の増加のために発光した光を効率より放出させることができるので、所望の光量を得るために従来の素子より消費電力を低減させることができる。また、発光パネルにおいて隣接する発光素子間では一方の発光素子のバスラインと他方の発光素子の絶縁膜とにより対向させることができるので、他方の発光素子の絶縁膜により発光素子間の距離を短くしても素子間の絶縁特性を良好に確保することができる。【００２３】
上記した実施例においては、バスライン１２と絶縁層１３との間の凹部にインク１５の滴下によりホール注入・輸送層１６が形成され、更に、インク１７の滴下によりＲＧ塗布混合層１８が形成されているが、本発明はこのように濡れピン止め効果を利用して２層が形成されることに限定されず、濡れピン止め効果を利用して１層だけ、或いは３層以上が形成されても良い。【００２４】
例えば、図５に示すように、発光パネルの第１発光素子Ａは上記した実施例のように(a)バスライン及び絶縁膜形成工程、(b)陽極形成工程、(c)ホール注入・輸送層形成工程、(d)塗布発光層形成工程、及び(e)蒸着層形成工程によって製造されている。この第１発光素子Ａに隣接する第２発光素子Ｂは(a)バスライン及び絶縁膜形成工程、(b)陽極形成工程、(c)ホール注入・輸送層形成工程、及び(e)蒸着層形成工程によって製造されている。(e)蒸着層形成工程は第１発光素子Ａ及び第２発光素子Ｂの共通の工程であり、各蒸着層が第１発光素子Ａ及び第２発光素子Ｂに亘って連続的に形成される。第２発光素子Ｂでは、濡れピン止め効果を利用して形成した層はホール注入・輸送層１６だけであり、(e)蒸着層形成工程で蒸着形成された青発光層１９により青色だけが発光色として得られる。また、図５に示した発光パネルにおいては、第１発光素子Ａのバスライン１２間の凹部に塗布形成されたＲＧ塗布混合層１８の表面の凹凸状態、また第２発光素子Ｂのバスライン１２間の凹部に塗布形成されたホール注入・輸送層１６の表面の凹凸状態が青発光層１９の形成によって吸収されて青発光層１９の表面は平坦にされ、青発光層１９以外の蒸着層である電子輸送層２０、電子注入層２１及び陰極２２が発光素子毎に平坦に形成されている。ただし、図６に示すように、第１発光素子Ａ及び第２発光素子Ｂ各々において上記の凹凸状態を吸収することなく青発光層１９、電子輸送層２０、電子注入層２１及び陰極２２が凹凸状に形成されても良い。【００２５】
また、上記した実施例においては、発光素子毎にバスライン１２及び絶縁膜１３が基板１１上に形成されているが、図７に示すように、第１発光素子Ａの絶縁層３２が第１発光素子Ａと隣接する第２発光素子Ｂのバスライン３４と重なるようにしても良い。すなわち、第１発光素子Ａでは基板１１上にバスライン３１と絶縁層３２とが形成され、絶縁層３２の幅はバスライン３１の幅より長くされている。そのバスライン３１の外側端部からの絶縁膜３２の中間部までを覆うように陽極３３が形成されている。第２発光素子Ｂでは絶縁膜３２の端部を覆うように逆Ｌ字状断面のバスライン３４が基板１１上に形成され、そのバスライン３４の外側端部からの絶縁膜３２と同様の絶縁膜（図示せず）の中間部までを覆うように陽極３５が形成される。このように隣接する第１発光素子Ａと第２発光素子Ｂとの間に絶縁層３２を形成することにより素子間の絶縁特性を良好にすることができる。【００２６】
更に、上記した実施例においては、バスライン１２が基板１１上に直接形成されているが、図８に示すように、ＳｉＯ２等の絶縁材料からなる嵩上げ層２４を基板１１上に形成した後、嵩上げ層２４上にバスライン２５を形成しても良い。このようにすることによりバスライン２５をバスライン１２より薄膜として形成することができる。また、バスライン１２は、陽極１４に接触した給電ラインとして示されているが、陰極に接触した給電ラインとして形成されても良い。【００２７】
なお、上記した実施例における基板１１、バスライン１２、絶縁膜１３、陽極１４、ホール注入・輸送層１６、ＲＧ塗布混合層１８、青発光層１９、電子輸送層２０、電子注入層２１及び陰極２２の各材料は上記したものに限定されない。基板１１としては透明（半透明を含む）なプラスチック基板でも良い。バスライン１２の材料としてはＡｌ,Ａｇ,Ｍｏ,Ｔｉ,Ｐｔ,Ａｕ等の金属又はそれらの合金を用いることができ、特に光反射率が高いものが好適である。絶縁膜１３としては上記のＳｉＯ２のような透明絶縁材料に限らず、ポリイミド材等の不透明の絶縁材料でも良い。陽極１４の材料としてはＩＴＯ等の他の酸化金属を用いることができる。また、ホール注入・輸送層１６の材料としてインク滴下可能なＡｇ,Ｍｏ,Ｃｒ,Ｉｒ等の他の金属酸化物を用いることができる。ＲＧ塗布混合層１８及び青発光層１９等の発光層の材料としてはホールと電子とが注入され再結合されることにより励起状態が生成され発光する機能を有する材料であれば良く、また、インク滴下して発光層を形成する場合にはインク滴下可能な材料である必要がある。電子注入層２１の材料としては例えば、バリウム、フタロシアニン、フッ化リチウム、或いはこれらの組み合わせで形成されることが好ましい。陰極２２の材料としては、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ等の酸化金属を用いても良い。【００２８】
また、上記した実施例において示した各工程での各膜の形成方法、各膜の幅及び厚さ、加熱温度、加熱時間等の条件は一例に過ぎず、本発明はこれに限定されない。【００２９】
更に、バスラインと絶縁膜は組として形成されているが、組をなすバスライン及び絶縁膜が同一断面形状である必要はなく、またライン伸張方向において同一の長さである必要はない。【００３０】
また、上記した濡れピン止め効果について説明すると、図９(a)に示すように、屈曲角αの角部を有する部材４１の表面に滴下された溶液４２の平衡接触角をθとした場合に、図９(b)に示すように、接触角がθ＋αになるまでは溶液４２はその角部を通過することができない。それは図９(c)に示すように溶液４２が角部を通過した先の斜面では接触角はθより小さくなるからである。すなわち、溶液４２の接触角はθ〜θ＋αの範囲となり、屈曲角αが大なるほど撥液性が高くなることが濡れピン止め効果である。【００３１】
本発明の有機発光素子及びその製造方法は有機ＥＬディスプレイや有機ＥＬ照明装置の発光素子に適用することができる。
【符号の説明】
【００３２】
１１  基板
１２，２５，３１，３４  バスライン
１３，２４，３２  絶縁層
１４，３３，３５  陽極
１６  ホール注入・輸送層
１８  ＲＧ塗布混合層
１９  青発光層
２０  電子輸送層
２１  電子注入層
２２  陰極
【図１】
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【図２】
2012169071.tif 000004
【図３】
2012169071.tif 000005
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2012169071.tif 000009
【図８】
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【図９】
2012169071.tif 000011
【国際調査報告】
2012169071.tif 000012
2012169071.tif 000013
2012169071.tif 000014
2012169071.tif 000015