(57)【要約】  広範な熱可塑性樹脂を用いることができ、生産性に優れ、プレス成形時のプリプレグの流動性を損なうことなく、ウェルド部の外観改善と強度を向上させた成形体を製造する方法を提供することにある。  平均繊維長３〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とを含んでなる、厚みが０．３ｍｍ〜５．０ｍｍのプリプレグの少なくとも３枚を、１）加熱し、２）互いに接するＰ層及びＱ層を含む少なくとも２層を構成するように配置し、その後、３）プレスして１つの成形体を製造する方法であって、Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）は少なくとも一部が重なるように配置し、かつ同じ層中の２枚以上のプリプレグは接しないように配置することを特徴とする成形体の製造方法。
2013094702.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均繊維長３〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とを含んでなる、厚みが０．３ｍｍ〜５．０ｍｍのプリプレグの少なくとも３枚を、１）加熱し、２）互いに接するＰ層及びＱ層を含む少なくとも２層を構成するように配置し、その後、３）プレスして１つの成形体を製造する方法であって、Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）は少なくとも一部が重なるように配置し、かつ同じ層中の２枚以上のプリプレグは接しないように配置することを特徴とする成形体の製造方法。
【請求項２】
同じ層中の接しないように配置された２枚以上のプリプレグをプレス時に流動させることを特徴とする、請求項１に記載の成形体の製造方法。
【請求項３】
プレス時に、Ｐ層またはＱ層の少なくともいずれかの同一層内で、接しないように配置された２枚以上の前記プリプレグの流動により、成形体にウェルド部を形成することを特徴とする、請求項１または２に記載の成形体の製造方法。
【請求項４】
Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で２層以上を構成するように配置される、請求項１〜３のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項５】
プリプレグを、全体で３層以上を構成するように配置する、請求項１〜４のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項６】
Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成するように配置される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項７】
Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は１枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成するように配置される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項８】
Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で２層以上を構成するように配置される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項９】
Ｐ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを配置し、ついでＱ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを、Ｐ層を構成するプリプレグに重なるように配置する、請求項１〜８のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１０】
Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）とは、互いに接する側の面のｐ１またはｑ１の面積に対して１０〜９９％が重なるように配置する、請求項１〜９のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１１】
プリプレグは、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）を含み、かつ、当該プリプレグ中の繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
臨界単糸数＝６００／Ｄ                          （１）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項１２】
プリプレグにおける強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす請求項１１に記載の成形体の製造方法。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２        （２）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項１３】
強化繊維が、炭素繊維、アラミド繊維、およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種である請求項１〜１２のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１４】
プリプレグにおける強化繊維と熱可塑性樹脂の存在比が強化繊維１００容量部に対して、熱可塑性樹脂１００〜１０００容量部であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１５】
請求項１〜１４にいずれか１項に記載の成形体の製造方法により得られる成形体であって、そのウェルド部の強度が、同一層内がすべて１枚のプリプレグのみから成形された成形体の強度を１００％とした場合、２０〜９０％であることを特徴とする成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含んでなる複数のプリプレグを積層してなる成形体の製造方法であり、プリプレグの高い流動性を維持した状態でウェルド強度の向上と制御をすることが可能となるものである。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維と熱可塑性樹脂を複合化した材料をプレスして賦形する代表的な成形加工法にはコールドプレス法などがある。この方法ではあらかじめ、ある大きさの材料を赤外線ヒーターなどで溶融状態まで加熱し、金型内でプレスし、材料を流動させることで成形体を得ることができる。しかし、この方法では材料を２箇所以上の場所に配置しその材料同士が突き当たった箇所（以下ウェルドまたはウェルド部と称する）では成形体の表面品位の低下や、物性が極端に低下するという問題があった。【０００３】
成形体の大きさが小さい場合には材料の配置の方法により、ウェルド部を作らないような成形体を作ることが出来るが、成形体が大型化するにつれて、ウェルド部は不可避となってくる。ウェルド部の表面品位や強度の改善方法として様々な検討がなされている。
特許文献１では特定の組成の熱可塑性樹脂を用いることでウェルド部の強度の向上を図るものであるが、使用できる熱可塑性樹脂の組成が限定されており、他の樹脂系での成形には適用できないという課題がある。
特許文献２では成形体の表面にシボ加工を施しウェルド部の外観を改善するものであり、射出成形で成形された成形体を超音波振動装置により材料をプレス金型の中で再溶融させることを特徴とする。しかし、かかる方法では工程が２工程必要であり、生産性の面で課題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】日本国特開２００７−２９１１６１号公報
【特許文献２】日本国特開２０１１−５６７９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
プレス成形において、プリプレグ等の成形材料を流動させ、成形体にウェルド部を形成させる成形を行う場合にはウェルド部の強度の低下と外観の不良が問題となり、ウェルド部を形成しないような成形にすると流動性が低下するという課題が残る。本発明はこれらの課題を改善する成形体の製造方法を提供するものである。
すなわち本発明の目的は、広範な熱可塑性樹脂を用いることができ、生産性に優れ、プレス成形時のプリプレグの流動性を損なうことなく、ウェルド部の外観改善と強度を向上させた成形体を製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、特定のプリプレグを用い、かかるプリプレグの複数枚を特定の配置の仕方で２層以上に積層することにより、本発明に至ったものである。【０００７】
すなわち本発明は、平均繊維長３〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とを含んでなる、厚みが０．３ｍｍ〜５．０ｍｍのプリプレグの少なくとも３枚を、１）加熱し、２）互いに接するＰ層及びＱ層を含む少なくとも２層を構成するように配置し、その後、３）プレスして１つの成形体を製造する方法であって、Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）は少なくとも一部が重なるように配置することを特徴とする成形体の製造方法、である。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、広範な熱可塑性樹脂を用いることができ、生産性に優れ、プレス成形時のプリプレグの流動性を低下させることなく成形体の任意の場所にウェルド部を形成し、当該ウェルド部の外観改善とウェルド部の強度に優れた成形体の製造方法、及び成形体を提供することができる。
更に、本発明により、ウェルド部の外観と強度を改善できるため、大型の成形体を製造することも可能である。
また、本発明により、ウェルド部の強度を任意に、かつ所望の部分で変更、制御することが可能となるため、成形体が激しい衝撃を受けた場合に、任意の箇所（ウェルド部）で破壊が起こり、かつ、当該箇所は通常の使用には充分な強度を有するという、例えば自動車用ボンネットやエアバックカバー等に極めて好適な特性の成形体を製造することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明におけるプリプレグの配置方法の具体例を表わす模式図（断面図）
【図２】実施例１で成形したプリプレグの配置図（断面図および上面図）
【図３】実施例２、６、７で成形したプリプレグの配置図（断面図および上面図）
【図４】実施例３で成形したプリプレグの配置図（断面図および上面図）
【図５】実施例４で成形したプリプレグの配置図（断面図および上面図）
【図６】実施例５で成形したプリプレグの配置図（断面図および上面図）
【図７】比較例１で成形したプリプレグの配置図（断面図および上面図）
【図８】比較例２で成形したプリプレグの配置図（断面図および上面図）
【発明を実施するための形態】
【００１０】
［プリプレグの配置方法］
本発明において、プリプレグの配置は、互いに接する少なくとも２層を構成するように配置する。本発明では、これら２層をＰ層、Ｑ層と呼ぶ。本発明では、このＰ層及びＱ層を含む積層数が２層以上であれば特に制限は無いが、好ましいプリプレグの積層数は２層〜８層であり、３層以上であるとより好ましく３〜８層であると更に好ましい。積層数が８層以下であれば積層に時間がかからずプリプレグが放熱しにくいため、良好な成形体が得られやすく、好ましい。
さらに、Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）は重なるように配置し、かつ同じ層中に２枚以上のプリプレグ（例えばＰ層であれば、ｐ１、ｐ２、・・・）が存在する場合には、かかるプリプレグ（ｐ１、ｐ２）は互いに接しないように配置することが必要である。同じ層中で、全ての隣り合うプリプレグが触れたり重なったりしてしまうと本発明の目的に合致しなくなる。
ここで、「層」とは、１枚のプリプレグの高さ（厚さ）領域のことを言う。
また、「同じ層」とは、１つの層のことを指しており、「同じ層中に２枚以上のプリプレグが存在する」とは、１つの層中に２枚以上のプリプレグが存在することを言う。
上記のようにプリプレグを配置することにより、プレス（成形）時に、同じ層中に接しないように配置された２枚以上のプリプレグが流動することが好ましい。なお、このプレス成形時に、１枚だけでＰ層またはＱ層を構成しているプリプレグも流動しても良く、つまりは、２枚以上のプリプレグが接しないように配置された層と、プリプレグ１枚で構成された層のいずれもが流動しても良い。
本発明の製造方法においては、上記のように、同じ層中の２枚以上のプリプレグを接しないように配置することによって、該プリプレグをプレス時に流動させ、成形体にウェルド部を形成することが好ましい。このようにしてウェルド部が形成されたものであると、前述のような特徴を有し用途に適した成形体となり好ましい。プレス時に各プリプレグが流動して、金型内に複数の溶融プリプレグの流れが生じそれらが合流する箇所が成形体のウェルド部となる。２枚以上のプリプレグの形状や配置を調整し、成形体の任意の箇所にウェルド部を形成することができる。
【００１１】
同じ層中に存在するプリプレグの枚数は２枚〜１０枚であることが好ましい。より好ましくは２枚〜４枚である。同じ層中に存在するプリプレグの枚数が１０枚以下であれば、ウェルド部の発生箇所が多くならないため、本発明の効果である強度の制御が行ないやすいため、好ましい。
Ｐ層およびＱ層を用いた層構成の配置としては、（ａ）Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で２層以上を構成する配置、（ｂ）Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成する配置、（ｃ）Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は１枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成する配置、または（ｄ）Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成する配置が好ましいものとして例示される。
具体的には図１の図１−１〜図１−９に示すような配置方法を採用することが出来るが、本発明はこれに限られるものではない。本発明では「Ｐ層」、「Ｑ層」という表現は各層を区別するためだけのものである。なお。図１−１等に示すように、１枚のプリプレグで構成される層がある配置方法においては、Ｐ層を１枚のプリプレグで構成される層、Ｑ層を２枚以上のプリプレグで構成される層とした。なお、図１−８に示すように、Ｐ層及びＱ層の双方が２枚以上のプリプレグで構成される配置方法も当然本発明に包含される。
Ｐ層中のプリプレグｐ１とＱ層中のプリプレグｑ１とは、互いに接する側の面のｐ１またはｑ１の面積に対して１０％〜９９％が重なるように配置することが好ましい。重なる面積がｐ１の面積に対して１０％以上であるとウェルド部の強度向上の効果が得られやすく好ましい。互いに接する側の面のｐ１またはｑ１の面積に対して４０％〜９０％が重なるように配置することがより好ましい。また、各Ｐ層とＱ層の面積の重なりは同一である必要はなく、各層により異なっていても良い。
【００１２】
以下１）〜９）に、プリプレグの配置方法の具体例（断面図）を説明する。特に示さない限り、各図における各プリプレグの奥行きの長さは同じである。
１）積層数がＰ層とＱ層の２層であり、そのうちのＱ層に層中に接していない２枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が８０％で配置されているものである（図１−１）。
２）積層数がＰ層とＱ層からなる３層であり、中間層に相当するＱ層に、接していない２枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が９０％で配置されているものである（図１−２）。
３）積層数がＰ層とＱ層からなる３層であり、そのうちの最外層に相当するＱ層のそれぞれの層中に２枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が９０％で配置されているものである（図１−３）。
４）積層数が５層であり、そのうちの最外層に相当するＱ層と中間層に相当するＱ層のそれぞれの層中に２枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が７５％で配置されているものである（図１−４）。
５）積層数が５層であり、そのうちの中間層に相当するＱ層にそれぞれ２枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が７０％で配置されているものである（図１−５）。
６）積層数がＰ層とＱ層からなる３層であり、中間層に相当するＱ層に接していない３枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が８０％で配置されているものである（図１−６）。
７）積層数が５層であり、そのうちの中間層に相当するＱ層にそれぞれ２枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が５０％で配置されているものである（図１−７）。
８）積層数がＰ層とＱ層の２層であり、Ｐ層及びＱ層中に、互いに接していない２枚のプリプレグが存在し、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が８０％で配置されているものである（図１−８）。
９）積層数がＰ層とＱ層の２層であり、そのうちのＱ層に層中に接していない２枚のプリプレグが存在し、キャビティに段差がある金型を用いて、Ｑ層中の１枚のプリプレグがＰ層に重なるようにし、且つ、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が６０％で配置されているものである（図１−９）。
なお、図１−９に示すように、Ｐ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを配置し、ついでＱ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを、Ｐ層を構成するプリプレグに重なるように配置する方法も本発明に包含される。
【００１３】
［プリプレグの構成］
本発明のプリプレグに含まれる強化繊維は特に制限はなく、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、ステンレス繊維、アルミナ繊維、鉱物繊維などの無機繊維、ポリエーテルエーテルケトン繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、ポリエーテルスルホン繊維、アラミド繊維、ポリベンゾオキサゾール繊維、ポリアリレート繊維、ポリケトン繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、ポリビニルアルコール繊維などの有機繊維が例示される。なかでも成形体に強度や剛性が求められる用途において炭素繊維、アラミド繊維、およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。なかでも炭素繊維が、軽量でありながら強度に優れた複合材料が提供できる点で好ましく、特にポリアクリロニトリル系繊維を前駆体とする炭素繊維（以下、ポリアクリロニトリル系炭素繊維またはＰＡＮ系炭素繊維と略称することがある）が好ましい。
強化繊維の平均繊維径には特に限定はないが、例えば、炭素繊維の場合、好ましい平均繊維径は３〜１２μｍであり、より好ましくは５〜７μｍである。ポリエステル繊維の場合は、好ましい平均繊維径は１０〜５０μｍであり、より好ましくは１５〜３５μｍである。
【００１４】
プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂の種類としては、特に限定されないが、例えば塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂（例えば、ポリアミド６樹脂、ポリアミド１１樹脂、ポリアミド１２樹脂、ポリアミド４６樹脂、ポリアミド６６樹脂、ポリアミド６１０樹脂）、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂（例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ボリブチレンテレフタレート樹脂）、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリ乳酸樹脂などが挙げられる。
熱可塑性樹脂として好ましくはポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリアミド樹脂およびこれらの樹脂から選ばれる２種類以上の混合物からなる群から選択された少なくとも１種であり、より好ましくは、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂およびこれらの樹脂から選ばれる２種類以上の混合物からなる群から選択された少なくとも１種であり、更に好ましくはポリアミド樹脂である。
【００１５】
本発明に用いるプリプレグは、強化繊維の繊維束内および単糸間には熱可塑性樹脂が含浸していることが好ましく、その含浸度は９０％以上であることがより好ましい。強化繊維への樹脂の含浸度は９５％以上であることが更に好ましい。含浸度が９０％以上であれば複合材料および成形体の物性が求められるレベルに到達しやすいため好ましい。
【００１６】
なお、本発明の目的を損なわない範囲で、プリプレグに機能性の充填材や添加剤を含有させても良い。例えば、有機／無機フィラー、難燃剤、耐ＵＶ剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤などが挙げられるが、この限りではない。特に電子・電気機器用途や自動車用途においては、高い難燃性が要求されることがあるため、熱可塑性樹脂に難燃剤を含有させることが好ましい。難燃剤の例としては、公知のものが使用でき、本発明の熱可塑性組成物に難燃性を付与できる物であれば特に限定はされない。具体的には、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、シリコーン化合物、有機アルカリ金属塩、有機アルカリ土類金属塩、臭素系難燃剤等を挙げることができ、これらの難燃剤は単独で使用しても良いし、複数を併用して用いても良い。難燃剤の含有量は、物性、成形性、難燃性のバランスから樹脂１００質量部に対して１〜４０質量部とすることが好ましく、１〜２０質量部とすることがさらに好ましい。
【００１７】
本発明におけるプリプレグは、平均繊維長３〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とを含んでなり、好ましくは強化繊維が２５〜１００００ｇ／ｍ２の目付けであることが好ましく、２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付けであることがより好ましい。
本発明におけるプリプレグは、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）を含み、かつ当該プリプレグ中の繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満であることが好ましく、２０Ｖｏｌ％以上９０Ｖｏｌ％未満であることがより好ましい。
さらに上記条件に加え、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たすことが好ましい。
臨界単糸数＝６００／Ｄ            （１）
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２        （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【００１８】
本発明におけるプリプレグには、強化繊維束（Ａ）以外の強化繊維として、単糸の状態または臨界単糸数未満で構成される繊維束が存在することが好ましい。すなわち本発明で用いられるプリプレグには、平均繊維径に依存して定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束の存在量を２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満とする、強化繊維の開繊程度がコントロールされた特定本数以上の強化繊維からなる強化繊維束と、それ以外の開繊された強化繊維を特定の比率で含むことが好ましい。強化繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％以上であれば、機械物性に優れた成形体が得られやすいため好ましい。強化繊維束（Ａ）の割合が９９Ｖｏｌ％未満であれば、繊維の交絡部が局部的に厚くなりにくく、薄肉のものが得られやすいため好ましい。
【００１９】
また本発明で用いられるプリプレグでは、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が上記式（２）を満たすことが好ましい。
具体的には、プリプレグの強化繊維が炭素繊維であり、炭素繊維の平均繊維径が５〜７μｍである場合、臨界単糸数は８６〜１２０本となり、炭素繊維の平均繊維径が５μｍである場合、繊維束中の平均繊維数は２８０〜４０００本の範囲となるが、なかでも６００〜１６００本であることが好ましい。炭素繊維の平均繊維径が７μｍの場合、繊維束中の平均繊維数は１４２〜２０４０本の範囲となるが、なかでも３００〜８００本であることが好ましい。
【００２０】
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が０．７×１０４／Ｄ２より大きい場合、高い繊維体積含有率（Ｖｆ）を得られやすいため好ましい。また強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０５／Ｄ２未満の場合、局部的に厚い部分が生じにくく、ボイドが発生しにくいため好ましい。
【００２１】
本発明におけるプリプレグの厚さは、０．３ｍｍ〜５．０ｍｍである。プリプレグの厚さが０．３ｍｍ未満では、成形時に流動し難くなり好ましくない。また、プリプレグの厚さが５．０ｍｍより厚いと成形時に均一に加熱することが困難になり好ましくない。均一な加熱を容易に行い、かつ、より良好な流動性を持たせるという観点からは、プリプレグの厚さは１．０ｍｍ〜３．０ｍｍが好ましく、１．５ｍｍ〜２．５ｍｍがより好ましい。
本発明におけるプリプレグに含まれる強化繊維は不連続であり、平均繊維長３〜１００ｍｍである。本発明で用いるプリプレグはある程度長い強化繊維を含んで強化機能が発現できる事を特徴とし、好ましくは強化繊維の平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、より好ましくは５ｍｍ以上５０ｍｍ以下であり、更に好ましくは８ｍｍ以上５０ｍｍ以下であり、より一層好ましくは１５ｍｍ以上８０ｍｍ以下であり、更には１０ｍｍ以上３０ｍｍ以下が好ましい。
本発明におけるプリプレグに含まれる強化繊維は、マット状になっているもの（強化繊維マット）であると好ましく、特に強化繊維を散布して堆積させたり、湿式抄紙法を用いたりして得られる強化繊維マットであると好ましい。この強化繊維マットに熱可塑性樹脂を混合または積層などしたものをプリプレグの前駆体として用いることができる。本発明においてこのプリプレグの前駆体をランダムマットと称することがある。
強化繊維マットとしては、その含有する強化繊維が、前記の強化繊維束（Ａ）の割合や、平均繊維数（Ｎ）に関する式（２）を満たすものが好ましいが、これら条件を満たさないもの、例えば、強化繊維を完全に開繊して単糸状にしたものや、未開繊の強化繊維をマット状にしたものであっても良い。
【００２２】
［プリプレグの製造工程］
プリプレグの製造方法としては特に制限は無いが、例えば、強化繊維と熱可塑性樹脂とを重ね合わせた状態のものや、強化繊維マットに熱可塑性樹脂の紛体を混合したものなどを加熱し加圧することにより得ることができる（以下、含浸成形体ということがある）。加熱温度としては、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上の温度まで、非晶性の場合はガラス転移温度以上である。加熱方法としてはオイル、電気ヒーター、誘導加熱、蒸気等を用いることができ、それらを組み合わせて用いることもできる。加圧方法は加圧機、例えばプレス機による加圧、スチールベルトによる加圧、ローラーによる加圧等を用いることができるが、安定的な含浸成形体を得るためにはプレス機を用いることが好ましい。
加熱・加圧完了後、当該含浸成形体の温度を固化温度以下まで冷却する。この時圧力はかけていてもかけていなくても構わないが、均一な含浸成形体を得るためには冷却している間も圧力をかけることが好ましい。
【００２３】
本発明におけるプリプレグは熱可塑性樹脂が完全に含浸したものを用いなくても良く、含浸率５０％〜１００％のものを用いることが出来るが好ましくは完全含浸させたものを用いるのが良い。ここで、含浸率とは含浸成形体の体積を１００％とし、含浸成形体に含まれる空気の体積を求め、含浸成形体の体積から減算することで求めることが出来る。
【００２４】
［複合成形体の製造工程］
本発明における複合成形体は、具体的には以下のコールドプレス工程ｉ）〜ｖ）を含む方法を順に行うことで、好ましく得ることができる。
ｉ）上記プリプレグを溶融温度以上まで加熱する。この時プリプレグは、前記の［プリプレグの配置方法］に記載の方法に配置したのち加熱してもよいし、加熱と同時に配置しても良いし、加熱後に配置しても良いが、プリプレグを均一に加熱でき、成形性が安定することから、当該プリプレグを加熱した後に所望の位置に配置することが好ましい。また、溶融温度以上とは、プリプレグを構成する熱可塑性樹脂が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上である。加熱方法としては、例えば赤外線ヒーター、熱風循環式ヒーター、誘導加熱を用いることができるが、均一な加熱と加熱速度を迅速にすることができる赤外線ヒーターを使用することが好ましい。なお、上記プリプレグを配置する場所は、以降に説明するように、金型内など、プレス成形するところである。
また、複数枚配置する上記プリプレグは、強化繊維の含有割合が同じもののみ用いても、異なるものを用いてもよい。さらに、大きさも全て同一であっても、一部異なっていてもよい。
ｉｉ）加熱及び所望の位置に配されたプリプレグをプレス成形するため、通常、プリプレグを金型内へ配置する。このときの金型の温度としては熱可塑性樹脂の固化温度以下、つまりは熱可塑性樹脂が結晶性樹脂の場合は結晶化温度以下、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以下であれば特に制限は無いが、成形工程を安定化させるためとプリプレグの温度低下を防止するために温度調節をすることが好ましく、一定温度で保持しても温度を上げ下げしても良い。
ｉｉｉ）ついで、金型の型締めをする。型締め完了後、金型内に配されたプリプレグの熱交換を行い十分に固化をさせるため、所定の圧力を加え一定時間、例えば通常数秒〜数分間保持する。圧力としては例えば０．５〜３０ＭＰａである。プリプレグは金型内で流動し金型の形状に賦形される。
ｉｖ）ついで、型開きをして、エジェクタピンにより成形体を取り出す。
ｖ）これにより金型内から、成形された複合成形体を取り出すことができる。
なお、金型を、プリプレグ中の熱可塑性樹脂の溶融温度以上に加熱することにより、プリプレグも該溶融温度以上としてプレス成形を行う、いわゆるホットプレス成形も本発明の製造方法において採用することができる。その際のプレス成形の圧力もコールドプレスと同様の条件を採用することができる。
本発明の製造方法におけるプレス成形時のプリプレグの温度の上限については、特に厳密なものは無いが、該プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂の分解温度以下であると好ましく、当該分解温度としては空気中の熱分解温度を例示することができる。
【００２５】
［成形体］
本発明によれば、例えば上記のようにプリプレグを配置することで、プリプレグの高い流動性を維持した状態でウェルド強度の向上と制御をすることが可能となる。特に強度では、同一層内がすべて１枚のプリプレグのみから成形された成形体の強度を１００（％）としたときに、前記［プリプレグの配置方法］の方法でプリプレグを配置して得られた成形体のウェルド部の強度（相対値）が２０〜９０（％）であると、プリプレグの配置方法により任意に強度を制御することが出来るということであり好ましい。なお上記の強度として代表的なものは引張強度や曲げ強度が挙げられる。
加えて同一層内がすべて１枚のプリプレグのみから成形された成形体の弾性率を１００（％）としたときに、前記［プリプレグの配置方法］の方法でプリプレグを配置して得られた成形体のウェルド部の弾性率（相対値）が６０〜１００（％）であると、強度の低下と比較すると弾性率の低下は小さく配置方法による影響を受けにくいことを意味し好ましい。そのため成形体の剛性は維持し、ウェルド部の強度を任意に設計することができる。このことにより、本発明は、衝突等の衝撃により、破壊させたい箇所を選択的に破壊できるような特性の求められる成形体を製造するのに適用することができる。かかる成形体は、例えば自動車用のボンネットやエアバックカバー等に好ましく使用することが出来る。上記の弾性率として代表的なものは引張弾性率や曲げ弾性率が挙げられる。
なお、上記の強度や弾性率の基準として述べた、同一層内がすべて１枚のプリプレグのみから成形された成形体とは、本発明の製造方法によって、Ｐ層またはＱ層の少なくともいずれかの同一層内で、２枚以上のプリプレグを接しないように配置して得られた成形体と同形状の成形体を、同様のプリプレグを同一層内で１枚のみ用いて得たものであることは言うまでもない。
【実施例】
【００２６】
本実施例において、強化繊維としてはＰＡＮ系炭素繊維束を用いた。その他詳細については下記に示す。
＜成形体＞
以下の実施例および比較例における成型体は、３００ｍｍ×２００ｍｍ、厚み３ｍｍ〜５ｍｍであり、当該成形体に対応する寸法の金型を用いてプレス成形を行った。
＜成形体のウェルド部の評価方法＞
以下の実施例および比較例にて得られた成形体について、特に記載のない条件に関しては、ＪＩＳ  Ｋ−７１６４に従いウェルド部が中央になるように引張試験片を切り出して引張試験を行い、引張強度および引張弾性率を求めた。比較例１についても、同一層内がすべて１枚のプリプレグのみの配置にて成形を行なって得られた、ウェルド部が無いだけで形状は他の実施例・比較例と同じ成形体（比較例１）について、上記と同様に引張試験を行い、その引張強度および引張弾性率をそれぞれ１００％とし、他の実施例および比較例の引張強度の相対値（％）および引張弾性率の相対値（％）を算出した。  【００２７】
［製造例１］
炭素繊維束（東邦テナックス社製：テナックスＩＭＳ６０−１２Ｋ（平均繊維径５μｍ、繊維幅６ｍｍ））を長さ２０ｍｍにカットし、炭素繊維の供給量を１２２２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布し、テーブルを所定の速度で移動させ、炭素繊維の目付が後記の値となるように調整した。またマトリックス樹脂として、２ｍｍにドライカットしたＰＡ６６繊維（旭化成せんい製のポリアミド６６繊維：Ｔ５ナイロン（繊度１４００ｄｔｅｘ）融点２６５℃、熱分解温度（空気中）３００℃）を３０００ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリアミド６６が混合された、プリプレグの前駆体（ランダムマット）を得た。上記手順により、炭素繊維の目付が３００ｇ／ｍ２と３８０ｇ／ｍ２の２種類のランダムマットを得た。これらのランダムマットの平均繊維長（Ｌａ）及び強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長は２０ｍｍ、上記式（１）で定義される臨界単糸数は１２０であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は８６Ｖｏｌ％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は９００であった。炭素繊維の目付が３００ｇ／ｍ２のランダムマットを２枚重ねて平板形状の金型へ配置し、３００℃、３ＭＰａで５分加圧し、１００℃まで金型を冷却し厚み１．７ｍｍのプリプレグを作製し、炭素繊維の目付が３８０ｇ／ｍ２のランダムマット１枚を平板形状の金型へ配置し、３００℃、３ＭＰａで５分加圧し、１００℃まで金型を冷却し厚み１ｍｍのプリプレグを作製した。なお、プリプレグにおける炭素繊維の平均繊維長、強化繊維束（Ａ）の割合、平均繊維数（Ｎ）は、上記ランダムマットにおける値と同じである。
［製造例２］
炭素繊維束（東邦テナックス社製：テナックスＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、繊維幅１２ｍｍ））を長さ２０ｍｍにカットし、炭素繊維の供給量を１２２２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布し、テーブルを所定の速度で移動させ、炭素繊維の目付が後記の値となるよう調整した。またマトリックス樹脂として、ポリカーボネート樹脂（帝人化成社製パンライト、ガラス転移温度１５０℃、熱分解温度（空気中）３４０℃）を３０００ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリカーボネート樹脂が混合されたプリプレグ前駆体（ランダムマット）を得た。得られたランダムマットの炭素繊維の目付は３００ｇ／ｍ２であり、平均繊維長（Ｌａ）及び強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長は２０ｍｍ、上記式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、ランダムマットの繊維全量に対する割合は６０Ｖｏｌ％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は５００であった。得られたランダムマットを２枚重ねて平板形状の金型へ配置し、３１０℃、３ＭＰａで５分加圧し、１００℃まで金型を冷却し厚み１．７ｍｍのプリプレグを作製した。
なお、プリプレグにおける炭素繊維の平均繊維長、強化繊維束（Ａ）の割合、平均繊維数（Ｎ）は、上記ランダムマットにおける値と同じである。
［製造例３］
炭素繊維束（東邦テナックス社製：テナックスＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、繊維幅１２ｍｍ））を長さ２０ｍｍにカットし、炭素繊維の供給量を１２２２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布し、テーブルを所定の速度で移動させ、炭素繊維の目付が後記の値となるよう調整した。またマトリックス樹脂として、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート、ポリプラスチックス社製デュラネックス融点２２０℃、熱分解温度（空気中）３００℃）を３０００ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とＰＢＴ樹脂が混合されたプリプレグ前駆体（ランダムマット）を得た。得られたランダムマットの炭素繊維の目付は３００ｇ／ｍ２であり、平均繊維長（Ｌａ）及び強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長は２０ｍｍ、上記式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、ランダムマットの繊維全量に対する割合は５０Ｖｏｌ％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は４００であった。得られたランダムマットを２枚重ねて平板形状の金型へ配置し、２７０℃、２．５ＭＰａで５分加圧し、１００℃まで金型を冷却し厚み１．７ｍｍのプリプレグを作製した。
なお、プリプレグにおける炭素繊維の平均繊維長、強化繊維束（Ａ）の割合、平均繊維数（Ｎ）は、上記ランダムマットにおける値と同じである。【００２８】
［実施例１］
製造例１で作製した厚み１．７ｍｍのプリプレグ３枚を赤外線加熱炉で表面温度が３００℃になるまで加熱し、図２の通り配置した。この時、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が８０％になるように配置した。配置後、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み３．０ｍｍの成形体を取り出した。得られた成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、Ｑ層側の表面には線状のウェルド部（ウェルドライン）が確認できたが凹凸は無く、Ｐ層側の表面ではウェルドラインはほとんど目立たなかった。【００２９】
［実施例２］
製造例１で作製した厚み１．７ｍｍのプリプレグ４枚を赤外線加熱炉で表面温度が３００℃になるまで加熱し、図３の通り配置した。この時、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が９０％になるように配置した。配置後、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み４．９ｍｍの成形体を取り出した。成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、成形体の表面ではウェルドラインは目立たなかった。【００３０】
［実施例３］
製造例１で作製した厚み１．０ｍｍのプリプレグ８枚を赤外線加熱炉で表面温度が３００℃になるまで加熱し、図４の通り配置した。この時、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が７５％になるように配置した。配置後、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み４．２ｍｍの成形体を取り出した。成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、成形体の表面ではウェルドラインを確認することができたが凹凸は無かった。【００３１】
［実施例４］
製造例１で作製した厚み１．７ｍｍのプリプレグ５枚を赤外線加熱炉で表面温度が３００℃になるまで加熱し、図５の通り配置した。この時、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が８０％になるように配置した。配置後、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み４．７ｍｍの成形体を取り出した。成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、成形体の表面ではウェルドラインが目立たなかった。【００３２】
［実施例５］
製造例１で作製した厚み１．０ｍｍのプリプレグ７枚を赤外線加熱炉で表面温度が３００℃になるまで加熱し、図６の通り配置した。この時、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が５０％になるように配置した。配置後、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み４．５ｍｍの成形体を取り出した。成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、成形体の表面ではウェルドラインが少し確認できたが凹凸は無く、外観は良好であった。【００３３】
［実施例６］
製造例２で作製した厚み１．７ｍｍのプリプレグ４枚を赤外線加熱炉で表面温度が３１０℃になるまで加熱し、図３の通り配置した。この時、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が９０％になるように配置した。配置後、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１２０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み４．９ｍｍの成形体を取り出した。成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、成形体の表面ではウェルドラインは目立たなかった【００３４】
［実施例７］
製造例３で作製した厚み１．７ｍｍのプリプレグ４枚を赤外線加熱炉で表面温度が２８０℃になるまで加熱し、図３の通り配置した。この時、Ｐ層に配置したプリプレグのＱ層側の面の面積を１００％として、Ｑ層に配置したプリプレグのＰ層に重なる面積が９０％になるように配置した。配置後、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み４．９ｍｍの成形体を取り出した。成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、成形体の表面ではウェルドラインは目立たなかった。【００３５】
［比較例１］
製造例１で作製した厚み１．７ｍｍのプリプレグ３枚を赤外線加熱炉で表面温度が３００℃になるまで加熱し、図７の通り、Ｐ層のみで３層配置しプリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み５．０ｍｍの成形体を取り出した。成形体の引張試験を行った結果を表１に示す。【００３６】
［比較例２］
製造例１で作製した厚み１．７ｍｍのプリプレグ６枚を赤外線加熱炉で表面温度が３００℃になるまで加熱し、図８の通り、Ｑ層のみで３層配置し、プリプレグを金型内へ搬送し１０ＭＰａで１分間加圧した。この時の金型温度は１３０℃であった。１分経過後、金型を開き、厚み４．６ｍｍの成形体を取り出した。成形体のウェルド部の引張試験を行った結果を表１に示す。また、成形体の表面はウェルドラインが確認でき、凹凸があった。【００３７】
【表１】
2013094702.tif 000003
【００３８】
以上より、ウェルド部が無い比較例１（１００％）および通常の積層でウェルドを作る比較例２に対し、本発明によれば、上記実施例１〜７のように、ウェルド部が無い場合に比べて弾性率の低下が少なく、またウェルド部を所望の位置に設定でき、かつ強度を任意の値に設計することができる。
【産業上の利用可能性】
【００３９】
本発明によれば、広範な熱可塑性樹脂を用いることができ、生産性に優れ、プレス成形時のプリプレグの流動性を低下させることなく成形体の任意の場所にウェルド部を形成し、当該ウェルド部の外観改善とウェルド部の強度に優れた成形体の製造方法、及び成形体を提供することができる。更に、本発明により、ウェルド部の外観と強度を改善できるため、大型の成形体を製造することも可能である。また、本発明により、ウェルド部の強度を任意に、かつ所望の部分で変更、制御することが可能となるため、成形体が激しい衝撃を受けた場合に、任意の箇所（ウェルド部）で破壊が起こり、かつ、当該箇所は通常の使用には充分な強度を有するという、例えば自動車用ボンネットやエアバックカバー等に極めて好適な特性の成形体を製造することが可能である。【００４０】
本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。
本出願は、２０１１年１２月２２日出願の日本特許出願（特願２０１１−２８１５０８）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
【図１】
2013094702.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【手続補正書】
【提出日】平成27年2月5日(2015.2.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均繊維長３〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とを含んでなる、厚みが０．３ｍｍ〜５．０ｍｍのプリプレグの少なくとも３枚を、１）加熱し、２）互いに接するＰ層及びＱ層を含む少なくとも２層を構成するように配置し、その後、３）プレスして１つの成形体を製造する方法であって、Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）は少なくとも一部が重なるように配置し、かつ同じ層中の２枚以上のプリプレグは接しないように配置し、同じ層中の接しないように配置された２枚以上のプリプレグをプレス時に流動させ、
プレス時に、Ｐ層またはＱ層の少なくともいずれかの同一層内で、接しないように配置された２枚以上の前記プリプレグの流動により、成形体にウェルド部を形成することを特徴とする成形体の製造方法。
【請求項２】
前記プリプレグを溶融温度以上まで加熱するのと同時に、又は、溶融温度以上に加熱した後にプリプレグを金型に配置し、かつプリプレグを配置する際の金型の温度が、前記熱可塑性樹脂が、結晶性樹脂の場合は結晶化温度以下、非結晶性樹脂の場合はガラス転移温度以下であることを特徴とする請求項１に記載の成形体の製造方法。
【請求項３】
前記強化繊維がマット状であることを特徴とする請求項１又は２に記載の成形体の製造方法。
【請求項４】
Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で２層以上を構成するように配置される、請求項１〜３のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項５】
プリプレグを、全体で３層以上を構成するように配置する、請求項１〜４のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項６】
Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成するように配置される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項７】
Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は１枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成するように配置される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項８】
Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で２層以上を構成するように配置される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項９】
Ｐ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを配置し、ついでＱ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを、Ｐ層を構成するプリプレグに重なるように配置する、請求項１〜８のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１０】
Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）とは、互いに接する側の面のｐ１またはｑ１の面積に対して１０〜９９％が重なるように配置する、請求項１〜９のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１１】
プリプレグは、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）を含み、かつ、当該プリプレグ中の繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
臨界単糸数＝６００／Ｄ                          （１）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項１２】
プリプレグにおける強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす請求項１１に記載の成形体の製造方法。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２        （２）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項１３】
強化繊維が、炭素繊維、アラミド繊維、およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種である請求項１〜１２のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１４】
プリプレグにおける強化繊維と熱可塑性樹脂の存在比が強化繊維１００容量部に対して、熱可塑性樹脂１００〜１０００容量部であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
【請求項１５】
請求項１〜１４にいずれか１項に記載の成形体の製造方法により得られる成形体であって、そのウェルド部の強度が、同一層内がすべて１枚のプリプレグのみから成形された成形体の強度を１００％とした場合、２０〜９０％であることを特徴とする成形体。
【請求項１６】
前記ウェルド部に凹凸が無いことを特徴とする請求項１５に記載の成形体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
本発明者らは、特定のプリプレグを用い、かかるプリプレグの複数枚を特定の配置の仕方で２層以上に積層することにより、本発明に至ったものである。
すなわち、上記の本発明の課題は、下記の手段によって達せられる。
＜１＞
平均繊維長３〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とを含んでなる、厚みが０．３ｍｍ〜５．０ｍｍのプリプレグの少なくとも３枚を、１）加熱し、２）互いに接するＰ層及びＱ層を含む少なくとも２層を構成するように配置し、その後、３）プレスして１つの成形体を製造する方法であって、Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）は少なくとも一部が重なるように配置し、かつ同じ層中の２枚以上のプリプレグは接しないように配置し、同じ層中の接しないように配置された２枚以上のプリプレグをプレス時に流動させ、
プレス時に、Ｐ層またはＱ層の少なくともいずれかの同一層内で、接しないように配置された２枚以上の前記プリプレグの流動により、成形体にウェルド部を形成することを特徴とする成形体の製造方法。
＜２＞
前記プリプレグを溶融温度以上まで加熱するのと同時に、又は、溶融温度以上に加熱した後にプリプレグを金型に配置し、かつプリプレグを配置する際の金型の温度が、前記熱可塑性樹脂が、結晶性樹脂の場合は結晶化温度以下、非結晶性樹脂の場合はガラス転移温度以下であることを特徴とする＜１＞に記載の成形体の製造方法。
＜３＞
前記強化繊維がマット状であることを特徴とする＜１＞又は＜２＞に記載の成形体の製造方法。
＜４＞
Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で２層以上を構成するように配置される、＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜５＞
プリプレグを、全体で３層以上を構成するように配置する、＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜６＞
Ｐ層は１枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成するように配置される、＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜７＞
Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は１枚のプリプレグを用い、全体で３層以上を構成するように配置される、＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜８＞
Ｐ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、Ｑ層は少なくとも２枚のプリプレグを用い、全体で２層以上を構成するように配置される、＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜９＞
Ｐ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを配置し、ついでＱ層を構成する少なくとも１枚のプリプレグを、Ｐ層を構成するプリプレグに重なるように配置する、＜１＞〜＜８＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜１０＞
Ｐ層中のプリプレグ（ｐ１）とＱ層中のプリプレグ（ｑ１）とは、互いに接する側の面のｐ１またはｑ１の面積に対して１０〜９９％が重なるように配置する、＜１＞〜＜９＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜１１＞
プリプレグは、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）を含み、かつ、当該プリプレグ中の繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％未満である、＜１＞〜＜１０＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
臨界単糸数＝６００／Ｄ                          （１）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
＜１２＞
プリプレグにおける強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす＜１１＞に記載の成形体の製造方法。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２        （２）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
＜１３＞
強化繊維が、炭素繊維、アラミド繊維、およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種である＜１＞〜＜１２＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜１４＞
プリプレグにおける強化繊維と熱可塑性樹脂の存在比が強化繊維１００容量部に対して、熱可塑性樹脂１００〜１０００容量部であることを特徴とする＜１＞〜＜１３＞のいずれか１項に記載の成形体の製造方法。
＜１５＞
＜１＞〜＜１４＞にいずれか１項に記載の成形体の製造方法により得られる成形体であって、そのウェルド部の強度が、同一層内がすべて１枚のプリプレグのみから成形された成形体の強度を１００％とした場合、２０〜９０％であることを特徴とする成形体。
＜１６＞
前記ウェルド部に凹凸が無いことを特徴とする＜１５＞に記載の成形体。
本発明は上記＜１＞〜＜１６＞に記載した事項に関するものであるが参考のためにその他の事項についても記載した。
【国際調査報告】
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