(57)【要約】  共焼結によって製作することができるとともに初期発電時の還元収縮挙動から生じるクラックを防止することが可能な固体電解質形燃料電池とその製造方法を提供する。固体電解質形燃料電池（１００）は、順に積層された燃料極層（１１）、固体電解質層（１２）および空気極層（１３）の積層体から構成されるセル（１０）と、セル（１０）に供給される燃料ガスと空気を外気から隔離する隔離部（２１ｂ）とを備える。セル（１０）および隔離部（２１ｂ）が共焼結によって形成されている。積層体の断面において固体電解質層（１２）の表面に接触する燃料極層（１１）の接触端縁は、固体電解質層（１２）の表面に接触する隔離部（２１ｂ）の接触端縁に接しておらず、固体電解質層（１２）の表面に接触する空気極層（１３）の接触端縁に整合していない。
2009122768.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
順に積層されたアノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体から構成されるセルと、
前記セルに供給されるアノードガスとカソードガスを外気から隔離する隔離部とを備え、
前記セルおよび前記隔離部が共焼結によって形成されており、
前記積層体の断面において前記固体電解質層の表面に接触する前記アノード層の接触端縁と、前記固体電解質層の表面に接触する前記隔離部の接触端縁とが接しないように、前記アノード層と前記隔離部が形成されており、
前記アノード層接触端縁が、前記固体電解質層の表面に接触する前記カソード層の接触端縁に整合しないように、前記アノード層と前記カソード層が形成されている、固体電解質形燃料電池。
【請求項２】
前記隔離部は、複数の前記セルの間に配置されたセル間分離部を含み、前記セル間分離部は、前記複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスを互いに分離する電気絶縁体と、前記電気絶縁体内に形成されかつ複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とから形成される、請求項１に記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項３】
前記複数のセルの各々にアノードガスを供給するためのアノードガス供給路と、前記複数のセルの各々にカソードガスを供給するためのカソードガス供給路を有するガス供給路構造部をさらに備え、
前記セル、前記セル間分離部および前記ガス供給路構造部が共焼結によって形成されている、請求項２に記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項４】
前記セル間分離部と前記アノード層との間で前記アノード層の表面に接触するようにアノードガス流通路が形成され、前記セル間分離部と前記カソード層との間で前記カソード層の表面に接触するようにカソードガス流通路が形成されている、請求項２または請求項３に記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項５】
前記アノードガス流通路は、前記アノード層の表面にアノードガスを供給するために第１の方向に延びるように配置されて、第１の幅を有し、
前記カソードガス流通路は、前記カソード層の表面にカソードガスを供給するために前記第１の方向と交差する第２の方向に延びるように配置されて、第２の幅を有し、
前記セルと、前記アノードガス流通路および前記カソードガス流通路の側壁部とが共焼結によって形成されており、
前記アノードガス流通路の第１の幅をｙ、前記カソードガス流通路の第２の幅をｘとすると、ｘとｙは、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍの関係を有する、請求項４に記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項６】
請求項１から請求項５までのいずれか１項に記載の固体電解質形燃料電池の製造方法であって、
加熱によって消失する消失材料を、前記アノード層接触端縁を形成する材料と前記隔離部接触端縁を形成する材料との間に充填した後、共焼結することによって、焼結後に前記アノード層接触端縁と前記隔離部接触端縁とが接触しないように前記アノード層と前記隔離部を形成する、固体電解質形燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、固体電解質形燃料電池とその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、平板型の固体電解質形燃料電池（固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）ともいう）は、各々がアノード（負極）、固体電解質およびカソード（正極）からなる発電要素としての平板状の複数のセルと、複数のセルの間に配置されるセパレータ（インタコネクタともいう）とから構成される。セパレータは、複数のセルを相互に電気的に直列に接続し、かつ、複数のセルの各々に供給されるガスを分離するために、具体的にはアノードに供給されるアノードガスとしての燃料ガス（たとえば水素）と、カソードに供給されるカソードガスとしての酸化剤ガス（たとえば空気）とを分離するために複数のセルの間に配置される。【０００３】
従来から、セパレータは、耐熱性の金属材料またはランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ３）などの導電性のセラミック材料から形成されている。このような導電性材料を用いてセパレータを形成すると、一種類の材料で上記の電気的接続とガスの分離という機能を果たす部材を構成することができる。【０００４】
一方、セパレータは、セルを構成する三層の部材、すなわち、アノード（燃料極）、電解質およびカソード（空気極）を構成する三層の部材に接合され、かつ、燃料ガスと酸化剤ガスの漏れを防止するためにセパレータと三層の部材の周縁部が気密にシールされて配置される。【０００５】
また、セパレータとセルとからなる積層体は、複数のセルの各々に燃料ガスと酸化剤ガスを供給するためにマニホールドに接続される。この場合においても、燃料ガスと酸化剤ガスの漏れを防止するためにセパレータおよび三層の部材の周縁部とマニホールドとの間、さらにマニホールド間が気密にシールされて配置される。【０００６】
そこで、セパレータ間とセル‐マニホールド間にシール部材を配置する必要性をなくすことが可能な平板型の固体電解質形燃料電池の製作方法として、たとえば、特開平６−６８８８５号公報（以下、特許文献１という）には、固体電解質、空気極、燃料極、セパレータ（インターコネクタ）およびマニホールドの各部材を一体焼結（共焼結）させて固体電解質形燃料電池を製作する方法が提案されている。この公報で提案された固体電解質形燃料電池では、固体電解質の材料としてイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等、空気極の材料としてランタンマンガナイト、ランタンコバルタイト等、燃料極の材料としてＮｉＯ−ＹＳＺ、セパレータの材料としてランタンクロマイトが用いられている。【０００７】
なお、たとえば、特開２００３−１３２９１４号公報（以下、特許文献２という）には、インターコネクタ構造がＹＳＺからなる基材と、基材の内部に収容される金属からなる複数の導電性ビアとから構成されるものが例示されている。
【特許文献１】特開平６−６８８８５号公報
【特許文献２】特開２００３−１３２９１４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１に開示された固体電解質形燃料電池では、インターコネクタを形成する材料がランタンクロマイトである。ランタンクロマイトと固体電解質の材料であるＹＳＺとは、焼成時の熱収縮挙動が大きく異なる。そこで、特許文献１では、応力緩和層を挟み込むことにより、焼成時の熱収縮挙動の違いから生じる材料間の応力を、応力緩和層が積極的に割れることによって緩和し、全体の破損を防止して一体焼結された固体電解質形燃料電池が製作される。しかし、応力緩和層を用いても、クラックや破損のない固体電解質形燃料電池を一体焼結によって製作することは困難である。【０００９】
ところで、特許文献２には、インターコネクタの基材としてＹＳＺを用いることが例示されている。ランタンクロマイトの代わりにＹＳＺをインターコネクタの材料として用いると、インターコネクタと固体電解質との間の焼成時の熱収縮挙動の差を小さくすることができるので、クラックや破損のない固体電解質形燃料電池を一体焼結によって製作することが容易になる。【００１０】
しかしながら、上記のように材料間の焼成時の熱収縮挙動の差を小さくして一体焼結によって固体電解質形燃料電池を製作することができたとしても、初期発電時にクラックが生じやすいことが本願発明者の実験によってわかった。本願発明者によれば、このクラックの発生原因は次のように推測される。初期発電時にアノードに供給される燃料ガスとしての水素ガスによって、燃料極の材料として用いられるＮｉＯ−ＹＳＺ（焼成段階）を構成する材料のうち、ＮｉＯ（酸化ニッケル）がＮｉ（金属ニッケル）に還元される。この還元収縮挙動から生じる材料間の応力が原因と考えられる。【００１１】
そこで、この発明の目的は、共焼結によって製作することができるとともに、初期発電時の還元収縮挙動から生じるクラックを防止することが可能な固体電解質形燃料電池とその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
この発明に従った固体電解質形燃料電池は、順に積層されたアノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体から構成されるセルと、セルに供給されるアノードガスとカソードガスを外気から隔離する隔離部とを備える。セルおよび隔離部が共焼結によって形成されている。積層体の断面において固体電解質層の表面に接触するアノード層の接触端縁と、固体電解質層の表面に接触する隔離部の接触端縁とが接しないように、アノード層と隔離部が形成されている。アノード層接触端縁が、固体電解質層の表面に接触するカソード層の接触端縁に整合しないように、アノード層とカソード層が形成されている。【００１３】
この発明の固体電解質形燃料電池においては、固体電解質層の表面に接触するアノード層接触端縁が、固体電解質層の表面に接触する隔離部の接触端縁に接していない。また、アノード層接触端縁が、固体電解質層の表面に接触するカソード層の接触端縁に整合していない。これらのことから、初期発電時にアノードに供給される燃料ガスとしての水素ガスによって、アノード層が還元収縮挙動を示し、その還元収縮挙動から応力が生じたとしても、その応力によって隔離部接触端縁がアノード層接触端縁を押さえつけるように働かない。したがって、初期発電時の還元収縮挙動から生じるクラックを防止することができるので、初期発電時にセルが破損しがたくなる。【００１４】
この発明の固体電解質形燃料電池において、隔離部は、複数のセルの間に配置されたセル間分離部を含み、セル間分離部は、複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスを互いに分離する電気絶縁体と、この電気絶縁体内に形成されかつ複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とから形成されることが好ましい。【００１５】
また、この発明の固体電解質形燃料電池は、複数のセルの各々にアノードガスを供給するためのアノードガス供給路と、複数のセルの各々にカソードガスを供給するためのカソードガス供給路を有するガス供給路構造部をさらに備え、セル、セル間分離部およびガス供給路構造部が共焼結によって形成されていることが好ましい。【００１６】
このように構成することにより、インターコネクタの機能を果たすセル間分離部とマニホールドの機能を果たすガス供給路構造部との間を一体的に形成することができるので、電池全体としてのガスに対するシール性を高めることができ、部材点数を少なくすることができ、その結果として製造工程数を削減することができる。【００１７】
さらに、この発明の固体電解質形燃料電池において、セル間分離部とアノード層との間でアノード層の表面に接触するようにアノードガス流通路が形成され、セル間分離部とカソード層との間でカソード層の表面に接触するようにカソードガス流通路が形成されていることが好ましい。【００１８】
このように構成することにより、アノードガスをアノード層の表面に容易に供給することができ、またカソードガスをカソード層の表面に容易に供給することができる。【００１９】
この場合、この発明の固体電解質形燃料電池において、アノードガス流通路は、アノード層の表面にアノードガスを供給するために第１の方向に延びるように配置されて、第１の幅を有し、カソードガス流通路は、カソード層の表面にカソードガスを供給するために第１の方向と交差する第２の方向に延びるように配置されて、第２の幅を有し、セルと、アノードガス流通路とカソードガス流通路の側壁部とが共焼結によって形成されており、アノードガス流通路の第１の幅をｙ、カソードガス流通路の第２の幅をｘとすると、ｘとｙは、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍの関係を有することが好ましい。【００２０】
このように構成することにより、アノードガスの流れとカソードガスの流れが直交するタイプ（直交流タイプ）の固体電解質形燃料電池において、焼成時の熱収縮挙動によって、セルを構成するアノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体に生じる反り量を抑制することができ、その結果としてアノードガス流通路とカソードガス流通路の圧力損失をともに抑制することが可能となる。【００２１】
この発明に従った固体電解質形燃料電池の製造方法は、上述のいずれかの特徴を有する固体電解質形燃料電池の製造方法であって、加熱によって消失する消失材料を、アノード層接触端縁を形成する材料と隔離部接触端縁を形成する材料との間に充填した後、共焼結することによって、焼結後においてアノード層接触端縁と隔離部接触端縁とが接触しないようにアノード層と隔離部を形成する。【００２２】
このように製造することにより、アノード層接触端縁と隔離部接触端縁が接触しないようにアノード層と隔離部を容易に形成することができる。
【発明の効果】
【００２３】
以上のようにこの発明によれば、共焼結によって製作することができるとともに、初期発電時の還元収縮挙動から生じるクラックを防止することができるので、初期発電時にセルが破損しがたくなる固体電解質形燃料電池を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】この発明の実施の形態１として、燃料ガスと空気が同じ方向に流れるタイプ（並行流タイプ）の固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。
【図２】並行流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図１のＩＩ−ＩＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。
【図３】並行流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図１のＩＩＩ−ＩＩＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。
【図４】並行流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成として図１のＩＶ−ＩＶ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。
【図５】この発明の実施の形態２として、固体電解質形燃料電池の概略的な構成を示す平面図である。
【図６】単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図５のＶＩ−ＶＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。
【図７】単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図５のＶＩＩ−ＶＩＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。
【図８】この発明の実施の形態３として、固体電解質形燃料電池の概略的な構成を示示す平面図である。
【図９】単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図８のＩＸ−ＩＸ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。
【図１０】この発明の実施の形態３として、固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成として図８のＸ−Ｘ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。
【図１１】直交流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する一つのセルを示す部分断面斜視図である。
【図１２】図１１に示された直交流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールにおけるガス流通路の配置を示す平面図である。
【図１３】固体電解質形燃料電池支持構造体を構成する一部分を示す断面図である。
【図１４】実施例２で測定された空気流通路の圧力損失と、燃料ガス流通路幅および空気流通路幅との関係を示す図である。
【図１５】実施例３で測定された空気流通路の圧力損失と、燃料ガス流通路幅および空気流通路幅との関係を示す図である。
【図１６】実施例２で測定された空気流通路の圧力損失と、空気流通路幅と燃料ガス流通路幅の比との関係を示す図である。
【符号の説明】
【００２５】
１１：燃料極層、１１ａ：隙間、１２：固体電解質層、１３：空気極層、２０：固体電解質形燃料電池支持構造体、２１：電気絶縁体、２１ａ：セル間分離部、２１ｂ：隔離部、２１ｃ：ガス供給路構造部、２２：電気導電体、２３：燃料ガス供給路、２３ａ：燃料ガス流通路、２４：空気供給路、２４ａ：空気流通路、１００，２００，３００：固体電解質形燃料電池。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
以下、この発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。【００２７】
（実施形態１）
図１は、この発明の実施の形態１として、燃料ガスと空気が同じ方向に流れるタイプ（並行流タイプ）の固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。図２は、並行流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図１のＩＩ−ＩＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。図３は、並行流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図１のＩＩＩ−ＩＩＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。【００２８】
図１には、この発明の一つの実施の形態１として、固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成が示されており、特に燃料極層１１、固体電解質層１２、空気極層１３の平面的な配置が示されている。【００２９】
図２と図３に示すように、固体電解質形燃料電池の単位モジュール（固体電解質形燃料電池モジュール）を複数備えた固体電解質形燃料電池１００は、固体電解質形燃料電池支持構造体（以下、「支持構造体」という）２０を備える。支持構造体２０の内部には、複数の単位モジュールが積層されて構成されており、各単位モジュールにおいては、セル１０を構成するアノード層としての厚みが１００〜３００μｍの燃料極層１１と、厚みが１０〜５０μｍの固体電解質層１２と、カソード層としての厚みが１００〜３００μｍの空気極層１３とが順に積層されて形成されている。なお、図２では、支持構造体２０の内部において、上方向に空気極層１３、固体電解質層１２および燃料極層１１が順に積層されて形成されることによって単位モジュールが構成されているが、上方向に燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３が順に積層されて形成されることによって単位モジュールが構成されてもよい。【００３０】
固体電解質形燃料電池１００は、複数のセル１０を有し、最上部に位置するセルには支持構造体２０を介して厚みが１０〜２０μｍの集電板３０が電気的に接続するように配置され、最下部に位置するセルには支持構造体２０を介して厚みが１０〜２０μｍの集電板４０が電気的に接続するように配置されている。複数のセル１０の各々は、順に積層された燃料極層１１と固体電解質層１２と空気極層１３とからなる。支持構造体２０は、複数のセル１０の間に配置される厚みが１００μｍ程度のセル間分離部２１ａを含む隔離部２１ｂと、ガス供給路構造部２１ｃとから構成される。【００３１】
セル間分離部２１ａは、複数のセル１０の各々に供給されるアノードガスとしての燃料ガスとカソードガスとしての酸化剤ガスである空気とを互いに分離する電気絶縁体２１と、電気絶縁体２１内に形成されかつ複数のセル１０を相互に電気的に接続する複数の電気導電体２２とから形成される。集電板３０は電気導電体２２を通じて最上部のセルの燃料極層１１に電気的に接続され、集電板４０は電気導電体２２を通じて最下部のセルの空気極層１３に電気的に接続されている。【００３２】
隔離部２１ｂは、複数のセル１０の各々に供給される燃料ガスと空気を外気から隔離するように電気絶縁体２１から形成されている。【００３３】
図１〜図３に示すように、固体電解質形燃料電池１００では、燃料ガス供給路２３は、複数のセル１０の各々の燃料極層１１の一方側の側面の一部に接触するように配置されている。空気供給路２４は、複数のセル１０の各々の空気極層１３の一方側の側面の一部に接触するように配置されている。燃料ガスは燃料ガス供給路２３を通じて供給され、空気は空気供給路２４を通じて供給される。燃料ガスと空気は、図１において左から右に向かって同じ方向に流れる。【００３４】
図２と図３に示すように、ガス供給路構造部２１ｃの本体、すなわち、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成する壁部は、セル間分離部２１ａを形成する電気絶縁体２１と同じ電気絶縁体からなり、セル間分離部２１ａを形成する電気絶縁体２１に連続して形成されている。隔離部２１ｂを形成する電気絶縁体も、セル間分離部２１ａを形成する電気絶縁体２１と同じ電気絶縁体からなり、セル間分離部２１ａを形成する電気絶縁体２１に連続して形成されている。【００３５】
なお、電気絶縁体２１は、たとえば、添加量３モル％のイットリア（Ｙ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（イットリア安定化ジルコニア：ＹＳＺ）、添加量１２モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（セリア安定化ジルコニア：ＣｅＳＺ）等を用いて形成される。【００３６】
電気導電体２２は、たとえば、銀（Ａｇ）‐白金（Ｐｔ）合金、銀（Ａｇ）‐パラジウム（Ｐｄ）合金等、あるいはアルカリ土類金属を添加したランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ３）、ランタンフェレート（ＬａＦｅＯ３）を用いて形成される。【００３７】
固体電解質層１２は、たとえば、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）、添加量１１モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジア安定化ジルコニア：ＳｃＳＺ）、あるいは添加量８モル％のイットリア（Ｙ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（イットリア安定化ジルコニア：ＹＳＺ）等を用いて形成される。【００３８】
燃料極層１１は、たとえば、酸化ニッケル（ＮｉＯ）と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）または添加量８モル％のイットリア（Ｙ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（イットリア安定化ジルコニア：ＹＳＺ）との混合物等を用いて形成される。【００３９】
空気極層１３は、たとえば、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）または添加量８モル％のイットリア（Ｙ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（イットリア安定化ジルコニア：ＹＳＺ）との混合物等を用いて形成される。あるいはＬａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３の代わりにＬａ０．８Ｓｒ０．２Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３を用いてもよい。【００４０】
集電板３０と４０は、たとえば、銀（Ａｇ）から形成される。【００４１】
以上のように構成された本発明の固体電解質形燃料電池支持構造体２０においては、マニホールドの機能を果たすガス供給路構造部２１ｃの本体と、燃料ガスと空気を外気から隔離する隔離部２１ｂは、セパレータの機能を果たすセル間分離部２１ａを形成する電気絶縁体２１からなり、セル間分離部２１ａを形成する電気絶縁体２１に連続して形成されているので、セパレータとマニホールドの二つの機能を果たす部分が連続して形成されている。このため、セパレータ間とセル‐マニホールド間のシール部材が不要となる。これにより、電池全体としてのガスに対するシール性を高めることができ、部材点数を少なくすることができ、その結果として製造工程数を削減することができる。【００４２】
この発明に従った固体電解質形燃料電池モジュールは、上述の特徴を有する固体電解質形燃料電池支持構造体２０と、この固体電解質形燃料電池支持構造体２０のセル間分離部２１ａの表面の上に配置された空気極層１３と、空気極層１３の上に形成された固体電解質層１２と、固体電解質層１２の上に形成された燃料極層１１とを備え、セル１０が固体電解質形燃料電池支持構造体２０のセル間分離部２１ａによって支持されるので、固体電解質層１２の厚みを、たとえば、１００μｍ以下に薄くすることができる。その結果、固体電解質層１２の電気抵抗を低くすることができる。【００４３】
また、この発明の固体電解質形燃料電池において、固体電解質層１２と電気絶縁体２１を構成する材料は、安定化ジルコニアまたは部分安定化ジルコニアを主成分として含むことにより、固体電解質形燃料電池支持構造体２０の電気絶縁体２１を構成する材料と、固体電解質層１２を構成する材料とにおいて、熱膨張係数の差を小さくすることができるので、運転時等にヒートサイクルが与えられても、固体電解質層１２に作用する熱応力が小さいため、熱応力による固体電解質層１２の破壊を抑制することができる。【００４４】
また、固体電解質形燃料電池支持構造体２０の電気絶縁体２１を構成する材料と、固体電解質層１２を構成する材料とにおいて、焼結挙動を近づけることができるので、固体電解質形燃料電池支持構造体２０の電気絶縁体２１と固体電解質層１２、ひいては、固体電解質形燃料電池支持構造体２０の電気絶縁体２１と固体電解質層１２を含むセル１０とを共焼結により製造することができる。すなわち、セル１０、セル間分離部２１ａ、隔離部２１ｂおよびガス供給路構造部２１ｃが共焼結によって一体的に形成されている。【００４５】
上記のように、固体電解質層１２と電気絶縁体２１を構成する材料が安定化ジルコニアまたは部分安定化ジルコニアを主成分として含むことにより、セル間分離部２１ａ、隔離部２１ｂおよびガス供給路構造部２１ｃを構成する材料と固体電解質層１２との間の焼成時の熱収縮挙動の差を小さくすることができるので、クラックや破損のない固体電解質形燃料電池を共焼結によって製作することが容易になる。【００４６】
しかしながら、上記のように材料間の焼成時の熱収縮挙動の差を小さくして共焼結によって固体電解質形燃料電池を製作することができたとしても、初期発電時にクラックが生じやすい。初期発電時に燃料極層１１に供給される燃料ガスとしての水素ガスによって、燃料極層１１の材料として用いられるＮｉＯ（酸化ニッケル）と、安定化ジルコニアまたは部分安定化ジルコニアとの混合物（焼成段階）を構成する材料のうち、ＮｉＯ（酸化ニッケル）がＮｉ（金属ニッケル）に還元される。この還元収縮挙動から生じる材料間の応力がクラックの原因と考えられる。【００４７】
図４は、並行流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成として図１のＩＶ−ＩＶ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。図４において、（Ａ）（Ｂ）は本発明に対する比較形態ＩとＩＩを示し、（Ｃ）（Ｄ）（Ｅ）は本発明の実施形態Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩを示す。【００４８】
図４の（Ａ）に示すように、燃料ガス供給路２３から燃料極層１１の表面に燃料ガスを流通させるために溝や開口などからなるガス流通路が形成されていない。また、空気供給路２４から空気極層１３の表面に空気を流通させるために溝や開口などからなるガス流通路が形成されていない。【００４９】
この比較形態Ｉでは、燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体の断面において、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する燃料極層１１の外側壁端面は、その燃料極層１１の接触端縁の近傍を包囲しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接し、一致するように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する隔離部２１ｂの内側壁端面に接し、一致するように、燃料極層１１と隔離部２１ｂが形成されている。また、上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面は、固体電解質層１２の表面に接触する空気極層１３の接触端縁に整合または整列するように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する空気極層１３の外側壁端面に整合または整列するように、燃料極層１１と空気極層１３が形成されている。【００５０】
上記のように構成された比較形態Ｉでは、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁において、初期発電時にクラックが生じやすいことが本願発明者の実験によってわかった。【００５１】
また、図４の（Ｂ）に示すように、燃料ガス供給路２３から燃料極層１１の表面に燃料ガスを流通させるために、セル間分離部２１ａと燃料極層１１との間で燃料極層１１の表面に接触するように複数の燃料ガス流通路２３ａが形成されている。具体的には、この形態例では、燃料極層１１の内側面に接触するように、燃料極層１１の内部に複数の開口からなる燃料ガス流通路２３ａが形成されている。また、空気供給路２４から空気極層１３の表面に空気を流通させるために、セル間分離部２１ａと空気極層１３との間で空気極層１３の表面に接触するように複数の空気流通路２４ａが形成されている。具体的には、この形態例では、空気極層１３の内側面に接触するように、空気極層１３の内部に複数の開口からなる空気流通路２４ａが形成されている。【００５２】
この比較形態ＩＩでは、燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体の断面において、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する燃料極層１１の外側壁端面は、その燃料極層１１の接触端縁の近傍を包囲しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接し、一致するように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する隔離部２１ｂの内側壁端面に接し、一致するように、燃料極層１１と隔離部２１ｂが形成されている。また、上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面は、固体電解質層１２の表面に接触する空気極層１３の接触端縁に整合または整列するように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する空気極層１３の外側壁端面に整合または整列するように、燃料極層１１と空気極層１３が形成されている。【００５３】
上記のように構成された比較形態ＩＩでも、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁において、初期発電時にクラックが生じやすいことが本願発明者の実験によってわかった。【００５４】
図４の（Ｃ）に示すように、本発明の実施形態Ｉでは、燃料ガス供給路２３から燃料極層１１の表面に燃料ガスを流通させるために溝や開口などからなるガス流通路が形成されていない。また、空気供給路２４から空気極層１３の表面に空気を流通させるために溝や開口などからなるガス流通路が形成されていない。【００５５】
この実施形態Ｉでは、燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体の断面において、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する燃料極層１１の外側壁端面は、その燃料極層１１の接触端縁の近傍を包囲しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接しないように、一致しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する隔離部２１ｂの内側壁端面に接しないように、一致しないように、燃料極層１１と隔離部２１ｂが形成されている。この形態例では、上記のような構成を実現するために、上記の隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面は上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面から離隔しており、隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面と燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面との間には隙間１１ａが存在している。この隙間１１ａは、隔離部２１ｂを形成する電気絶縁体２１と異なる材料で充填されていてもよい。【００５６】
また、上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面は、固体電解質層１２の表面に接触する空気極層１３の接触端縁に整合しないように、整列しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する空気極層１３の外側壁端面に整合しないように、整列しないように、燃料極層１１と空気極層１３が形成されている。この形態例では、上記のような構成を実現するために、上記の隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面が上記の空気極層１３の接触端縁または外側壁端面に整合または整列するように、隔離部２１ｂと空気極層１３が形成されている。【００５７】
上記のように構成された実施形態Ｉでは、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁において、初期発電時にクラックが生じるのを防止することができることが本願発明者の実験によってわかった。【００５８】
図４の（Ｄ）に示すように、本発明の実施形態ＩＩでは、燃料ガス供給路２３から燃料極層１１の表面に燃料ガスを流通させるために、セル間分離部２１ａと燃料極層１１との間で燃料極層１１の表面に接触するように複数の燃料ガス流通路２３ａが形成されている。具体的には、この形態例では、燃料極層１１の内側面に接触するように、燃料極層１１の内部に複数の開口からなる燃料ガス流通路２３ａが形成されている。また、空気供給路２４から空気極層１３の表面に空気を流通させるために、セル間分離部２１ａと空気極層１３との間で空気極層１３の表面に接触するように複数の空気流通路２４ａが形成されている。具体的には、この形態例では、空気極層１３の内側面に接触するように、空気極層１３の内部に複数の開口からなる空気流通路２４ａが形成されている。【００５９】
この実施形態ＩＩでは、燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体の断面において、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する燃料極層１１の外側壁端面は、その燃料極層１１の接触端縁の近傍を包囲しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接しないように、一致しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する隔離部２１ｂの内側壁端面に接しないように、一致しないように、燃料極層１１と隔離部２１ｂが形成されている。この形態例では、上記のような構成を実現するために、上記の隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面は上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面から離隔しており、隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面と燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面との間には隙間１１ａが存在している。この隙間１１ａは、隔離部２１ｂを形成する電気絶縁体２１と異なる材料で充填されていてもよい。ＮｉＯのように還元されることによって収縮するものや、緻密質のＡｌ２Ｏ３のようにアノード層接触端縁を押さえつけるように働くものは充填される材料として不適である。充填される材料は還元によって収縮することなく、応力を緩和するものが望ましく、適用可能な材料として例えば多孔質のＡｌ２Ｏ３を挙げることができる。【００６０】
また、上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面は、固体電解質層１２の表面に接触する空気極層１３の接触端縁に整合しないように、整列しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する空気極層１３の外側壁端面に整合しないように、整列しないように、燃料極層１１と空気極層１３が形成されている。この形態例では、上記のような構成を実現するために、上記の隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面が上記の空気極層１３の接触端縁または外側壁端面に整合または整列するように、隔離部２１ｂと空気極層１３が形成されている。【００６１】
上記のように構成された実施形態ＩＩでも、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁において、初期発電時にクラックが生じるのを防止することができることが本願発明者の実験によってわかった。【００６２】
なお、図４の（Ｅ）で示される実施形態ＩＩＩのように、上記の隙間１１ａの上方に延びるように燃料極層１１が形成されていても、上記の実施形態ＩＩと同様の作用効果を達成することができることが本願発明者の実験によってわかった。【００６３】
この発明の固体電解質形燃料電池モジュールの実施形態Ｉ〜ＩＩＩにおいては、図４の（Ｃ）〜（Ｅ）で示すように、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁が、燃料極層１１の接触端縁を被覆しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接していない。また、燃料極層１１の接触端縁が、固体電解質層１２の表面に接触する空気極層１３の接触端縁に整合していない。これらのことから、初期発電時に燃料極層１１に供給される燃料ガスとしての水素ガスによって、燃料極層１１が還元収縮挙動を示し、その還元収縮挙動から応力が生じたとしても、その応力によって隔離部２１ｂの接触端縁が燃料極層１１の接触端縁を押さえつけるように働かない。したがって、初期発電時の還元収縮挙動から生じるクラックを防止することができるので、初期発電時にセルが破損しがたくなる。【００６４】
この発明の固体電解質形燃料電池モジュールの実施形態Ｉ〜ＩＩＩにおいて、図４の（Ｃ）〜（Ｅ）で示すように、セル間分離部２１ａと燃料極層１１との間で燃料極層１１の表面に接触するように燃料ガス流通路２３ａが形成され、セル間分離部２１ａと空気極層１３との間で空気極層１３の表面に接触するように空気流通路２４ａが形成されていることが好ましい。【００６５】
このように構成することにより、燃料ガスを燃料極層１１の表面に容易に供給することができ、また空気を空気極層１３の表面に容易に供給することができる。【００６６】
また、この発明の固体電解質形燃料電池の実施形態１は、図２と図３に示すように複数のセル１０の各々に燃料ガスを供給するための燃料ガス供給路２３と、複数のセル１０の各々に空気を供給するための空気供給路２４を有するガス供給路構造部２１ｃをさらに備え、セル１０、セル間分離部２１ａおよびガス供給路構造部２１ｃが共焼結によって形成されていることが好ましい。【００６７】
このように構成することにより、インターコネクタの機能を果たすセル間分離部２１ａとマニホールドの機能を果たすガス供給路構造部２１ｃとの間を一体的に形成することができるので、電池全体としてのガスに対するシール性を高めることができ、部材点数を少なくすることができ、その結果として製造工程数を削減することができる。【００６８】
なお、実施形態１においては、図３に示す断面構造においても、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する燃料極層１１の外側壁端面は、その燃料極層１１の接触端縁の近傍を包囲しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接しないように、一致しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する隔離部２１ｂの内側壁端面に接しないように、一致しないように、燃料極層１１と隔離部２１ｂが形成されている。この形態例では、上記のような構成を実現するために、上記の隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面は上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面から離隔しており、隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面と燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面との間には隙間１１ａが存在している。【００６９】
（実施形態２）
図５は、この発明の実施の形態２として、固体電解質形燃料電池の概略的な構成を示し、特に燃料極層１１、固体電解質層１２、空気極層１３の平面的な配置を示す平面図である。図６は、単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図５のＶＩ−ＶＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。図７は、単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図５のＶＩＩ−ＶＩＩ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。この実施の形態２の固体電解質形燃料電池２００は、燃料ガスと空気が互いに逆の方向に流れるタイプ（対向流タイプ）である。【００７０】
図５〜図７に示すように、固体電解質形燃料電池２００では、燃料ガス供給路２３は、複数のセル１０の各々の燃料極層１１の両側面の一部に接触するように配置されている。空気供給路２４は、複数のセル１０の各々の空気極層１３の両側面の一部に接触するように配置されている。燃料ガスは燃料ガス供給路２３を通じて供給され、空気は空気供給路２４を通じて供給される。図５において、燃料ガスは、左側に配置された燃料ガス供給路２３から右に向かって流れるとともに、右側に配置された燃料ガス供給路２３から左に向かって流れる。一方、図５において、空気は左側に配置された空気供給路２４から右に向かって流れるとともに、右側に配置された空気供給路２４から左に向かって流れる。【００７１】
その他の構成は、図１〜図３に示される固体電解質形燃料電池１００と同様である。また、対向流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図５のＩＶ−ＩＶ線に沿った方向から見た断面は、図４に示される断面と同様である。【００７２】
この実施形態２においても、上述したような実施形態１と同様の作用効果を達成することができる。【００７３】
なお、実施形態２においては、図６と図７に示す断面構造においても、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する燃料極層１１の外側壁端面は、その燃料極層１１の接触端縁の近傍を包囲しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接しないように、一致しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する隔離部２１ｂの内側壁端面に接しないように、一致しないように、燃料極層１１と隔離部２１ｂが形成されている。この形態例では、上記のような構成を実現するために、上記の隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面は上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面から離隔しており、隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面と燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面との間には隙間１１ａが存在している。【００７４】
（実施形態３）
図８は、この発明の実施の形態３として、固体電解質形燃料電池の概略的な構成を示し、特に燃料極層１１、固体電解質層１２、空気極層１３の平面的な配置を示す平面図である。図９は、単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成として図８のＩＸ−ＩＸ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。図１０は、この発明の実施の形態３として、固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成として図８のＸ−Ｘ線に沿った方向から見た断面を示す断面図である。なお、図１０では、電気導電体２２の図示を省略している。【００７５】
図８〜図１０に示すように、固体電解質形燃料電池３００では、ガス供給路構造部２１ｃは、複数のセル１０の各々の燃料極層１１の一方側の側面に接触するように配置された、燃料ガスを供給するためのアノードガス供給路としての燃料ガス供給路２３と、空気極層１３の一方側の側面に接触するように配置された、空気を供給するためのカソードガス通路としての空気供給路２４とを有する。図８において、燃料ガスは、左側に配置された燃料ガス供給路２３から右に向かって流れるとともに、空気は、上側に配置された空気供給路２４から下に向かって流れる。このように、この実施の形態３の固体電解質形燃料電池３００は、燃料ガスの流れと空気の流れが直交するタイプ（直交流タイプ）である。【００７６】
また、直交流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成として図１０に示される断面は、図４の（Ｄ）に示される断面と類似している。【００７７】
図９〜図１０に示すように、本発明の実施形態３では、燃料ガス供給路２３から燃料極層１１の表面に燃料ガスを流通させるために、セル間分離部２１ａと燃料極層１１との間で燃料極層１１の表面に接触するように複数の燃料ガス流通路２３ａが形成されている。具体的には、この形態例では、燃料極層１１の内側面に接触するように、燃料極層１１の内部に複数の開口からなる燃料ガス流通路２３ａが形成されている。【００７８】
また、図９〜図１０に示すように、空気供給路２４から空気極層１３の表面に空気を流通させるために、セル間分離部２１ａと空気極層１３との間で空気極層１３の表面に接触するように複数の空気流通路２４ａが形成されている。具体的には、この形態例では、空気極層１３の内側面に接触するように、空気極層１３の内部に複数の開口からなる空気流通路２４ａが形成されている。【００７９】
この実施形態３では、図１０に示される燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体の断面において、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する燃料極層１１の外側壁端面は、その燃料極層１１の接触端縁を被覆しかつ固体電解質層１２の表面に接触する隔離部２１ｂの接触端縁に接しないように、一致しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する隔離部２１ｂの内側壁端面に接しないように、一致しないように、燃料極層１１と隔離部２１ｂが形成されている。この形態例では、上記のような構成を実現するために、上記の隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面は上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面から離隔しており、隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面と燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面との間には隙間１１ａが存在している。この隙間１１ａは、隔離部２１ｂを形成する電気絶縁体２１と異なる材料で充填されていてもよい。【００８０】
また、上記の燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面は、固体電解質層１２の表面に接触する空気極層１３の接触端縁に整合しないように、整列しないように、いいかえれば固体電解質層１２の表面に到達する空気極層１３の外側壁端面に整合しないように、整列しないように、燃料極層１１と空気極層１３が形成されている。【００８１】
上記のように構成された実施形態３でも、固体電解質層１２の表面に接触する燃料極層１１の接触端縁において、初期発電時にクラックが生じるのを防止することができることが本願発明者の実験によってわかった。【００８２】
その他の構成は、図１〜図３に示される固体電解質形燃料電池１００と同様である。【００８３】
この実施形態３においても、上述したような実施形態１と同様の作用効果を達成することができる。【００８４】
（実施形態４）
この発明の実施の形態４として、図８〜図１０に示される実施形態３において、燃料ガス流通路２３ａの第１の幅ｙと空気流通路２４ａの第２の幅ｘとの関係が規定される。【００８５】
図１１は、直交流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する一つのセルを示す部分断面斜視図である。図１２は、ガス流通路の配置を示す平面図である。【００８６】
図１１〜図１２に示すように、直交流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成するセルは、燃料極層１１の表面に燃料ガスを供給するために第１の方向に延びるようにほぼ平行に配置された、第１の幅ｙを有する複数の燃料ガス流通路２３ａと、空気極層１３の表面に空気を供給するために第１の方向と交差する第２の方向に延びるようにほぼ平行に配置された、第２の幅ｘを有する複数の空気流通路２４ａとを備える。セルと、複数の燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの側壁部とが共焼結によって形成されている。燃料ガス流通路２３ａの第１の幅をｙ、空気流通路２４ａの第２の幅をｘとすると、ｘとｙは、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍの関係を有することが好ましい。【００８７】
このように構成することにより、燃料ガスの流れと空気の流れが直交するタイプ（直交流タイプ）の固体電解質形燃料電池３００において、焼成時の熱収縮挙動によって、セルを構成する燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体に生じる反り量を抑制することができ、その結果として燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの圧力損失をともに抑制することが可能となる。【００８８】
なお、上述の実施形態１〜３に従った固体電解質形燃料電池の製造方法において、加熱によって消失する消失材料を、たとえば、炭素含有材料を、燃料極層１１の接触端縁を形成する材料と隔離部２１ｂの接触端縁を形成する材料との間に充填した後、共焼結することによって、焼結後に燃料極層１１の接触端縁と隔離部２１ｂの接触端縁とが接触しないように、たとえば、図４の（Ｃ）〜（Ｅ）と図１０に示すように隙間１１ａが形成されるように燃料極層１１と隔離部２１ｂを形成する。【００８９】
このように製造することにより、燃料極層１１の接触端縁と隔離部２１ｂの接触端縁とが接触しないように燃料極層１１と隔離部２１ｂを容易に形成することができる。
【実施例】
【００９０】
以下、この発明の実施例について説明する。【００９１】
（実施例１）
まず、図１〜図３に示す並行流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材の材料粉末を以下のとおり準備した。【００９２】
燃料極層１１：酸化ニッケル（ＮｉＯ）６０重量％と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）４０重量％との混合物。【００９３】
固体電解質層１２：添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）。【００９４】
空気極層１３：Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３６０重量％と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）４０重量％との混合物。【００９５】
図２に示す固体電解質形燃料電池支持構造体２０にて部分２０ａについては、次の材料を作製するための各種原材料粉末を準備した。【００９６】
添加量１２モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（セリア安定化ジルコニア：ＣｅＳＺ）に１０重量％のジルコン（ＺｒＳｉＯ４）を添加したもの（電気絶縁材料）。【００９７】
以上のように準備された材料を用いて、まず、図２に示すように、固体電解質形燃料電池支持構造体２０を構成する部分２０ａについてグリーンシートを以下のように作製した。【００９８】
部分２０ａについては、各種原材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分２０ａのグリーンシートを作製した。【００９９】
部分２０ａのグリーンシートでは、図２〜図３に示すように電気絶縁体２１に複数の電気導電体２２を形成するための貫通孔を形成した。【０１００】
具体的には、図１３の（Ｂ）に示すように、２枚のシート２５ａと２５ｂに互いの貫通孔の位置が重ならないように２種類の配置の貫通孔を形成し、これらの貫通孔に５０重量％の銀と５０重量％のパラジウムとからなるペーストを充填することにより、２種類の位置に配置された電気導電体２２ａと２２ｂを形成するための導電性ペースト充填層を作製した。電気導電体２２ａと２２ｂを形成するための導電性ペースト充填層同士が接続するように、電気導電体２２ｂを形成するための導電性ペースト充填層が配置されたシート２５ｂの表面上に、別のシート２５ａに電気導電体２２ａを形成するために配置された導電性ペースト充填層に接続するように、上記と同じ組成のペーストを印刷した。その後、図１３の（Ｂ）に示すように、２枚のシート２５ａと２５ｂを積層することにより、部分２０ａのグリーンシートを作製した。【０１０１】
なお、図１３の（Ａ）に示すように、部分２０ａのグリーンシートとして、１枚のシート２５に、１種類の配置の電気導電体２２を形成するための導電性ペースト充填層を形成してもよい。【０１０２】
また、部分２０ａには、メカパンチャーにより穴あけ加工を施すことによって、図２〜図３に示すように燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための細長い貫通孔を形成した。【０１０３】
次に、部分２０ａ以外の固体電解質形燃料電池支持構造体２０を構成する部分については、各種原材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分のグリーンシートを作製した。【０１０４】
部分２０ａ以外の固体電解質形燃料電池支持構造体２０を構成する部分のグリーンシートでは、図１〜図３に示す燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための隙間を存在させて燃料極層１１と空気極層１３のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、電気絶縁体２１からなるグリーンシートを作製した。また、そのグリーンシートには、メカパンチャーにより穴あけ加工を施すことによって、図２と図３に示すように電気絶縁体２１に燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための細長い貫通孔を形成した。【０１０５】
次に、図１〜図３に示す空気極層１３、固体電解質層１２および燃料極層１１のグリーンシートを以下のようにして作製した。なお、空気極層１３、固体電解質層１２および燃料極層１１の形状の組み合わせについては、図４の（Ａ）〜（Ｄ）に示すように比較形態ＩとＩＩ、実施形態ＩとＩＩの４種類を作製した。【０１０６】
焼成後、ガス拡散に必要な気孔が十分に形成されるように、燃料極層１１と空気極層１３のそれぞれの材料粉末１００重量部に対してカーボン粉末を２０〜４０重量部添加した。この混合粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により、燃料極層１１と空気極層１３のグリーンシートを作製した。【０１０７】
固体電解質層１２の各種原材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質層１２のグリーンシートを作製した。【０１０８】
具体的には図１に示す形状で燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３のグリーンシートを作製した。固体電解質層１２のグリーンシートには、図１に示すように、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための細長い貫通孔を形成した。【０１０９】
また、図４の（Ｂ）〜（Ｄ）に示す形状の燃料極層１１を形成するために、隙間１１ａと燃料ガス流通路２３ａを形成する箇所にはカーボン粉末からなる短冊状のシートと燃料極層１１を構成する短冊状のグリーンシートとを互い違いに挟んで配置した。【０１１０】
さらに、図４の（Ｂ）（Ｄ）に示す形状の空気極層１３を形成するために、空気流通路２４ａを形成する箇所にはカーボン粉末からなる短冊状のシートと空気極層１３を構成する短冊状のグリーンシートとを互い違いに挟んで配置した。【０１１１】
なお、燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの幅を２ｍｍ、流通路間の間隔を２ｍｍ、高さを０．１５ｍｍとし、隙間１１ａの幅を１ｍｍとした。【０１１２】
以上のようにして作製された、固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分のグリーンシートを順に積層し、さらにこの上に、空気極層１３、固体電解質層１２および燃料極層１１のグリーンシートを順に積層することにより、図２に示す固体電解質形燃料電池支持構造体２０（焼成後のセル間分離部２１ａの厚み：１００μｍ）／空気極層１３（焼成後の厚み：３００μｍ）／固体電解質層１２（焼成後の厚み：５０μｍ）／燃料極層１１（焼成後の厚み：３００μｍ）からなる固体電解質形燃料電池単位モジュールを５組積層し、最上部にはガス通路を形成していない固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分２０ａを積層した。この積層体を１０００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力、８０℃の温度にて２分間、冷間静水圧成形（ＣＩＰ）することにより圧着した。この圧着体を温度４００〜５００℃の範囲内で脱脂処理を施した後、温度１３００℃〜１４００℃の範囲内で２時間保持することにより、焼成した。この焼成により、上記のカーボン粉末は消失することによって、隙間１１ａと燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａを形成することができた。【０１１３】
このようにして、比較形態ＩとＩＩ、実施形態ＩとＩＩの断面構造を含む固体電解質形燃料電池の試料を作製した。【０１１４】
以上のようにして作製された固体電解質形燃料電池の各試料の上面と下面に、図２に示すように、銀からなる厚みが２０μｍの集電板３０と４０を固着した。【０１１５】
得られた各試料の燃料電池の開回路電圧（open circuit voltage：ＯＣＶ）を測定した。具体的には、各試料の燃料電池を８００℃に昇温して、５％の水蒸気を含む水素ガスと空気とをそれぞれ、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４とを通じて供給し、空気を常圧（１ａｔｍ）で供給した場合の開回路電圧を測定した。そして、各試料にクラックやガス漏れがないかどうかを確認した。また、ガス流量が１．０Ｌ／ｍｉｎでの圧力損失を評価した。圧力損失が０．１ｋｇｆ／ｃｍ２以下であれば動作に問題がないと判断した。さらに、シミュレーションによってガス流速の均一性を評価した。【０１１６】
測定結果を表１に示す。【０１１７】
【表１】
2009122768.tif 000003
【０１１８】
表１から、実施形態ＩとＩＩの常圧時の開回路電圧は、比較形態ＩとＩＩよりも高いので、本発明の固体電解質形燃料電池の構造を採用することにより、電池全体としてのシール性を高めることができることがわかる。このことから、実施形態ＩとＩＩの断面構造を有する固体電解質形燃料電池では、初期発電時の還元収縮挙動から生じるクラックを防止することができるので、初期発電時にセル、特に固体電解質層が破損していないことがわかる。なお、実施形態Ｉと比較形態Ｉでは、ガス流通路が形成されていないので、実施形態ＩＩと比較形態ＩＩに比べて圧力損失が高い。また、実施形態Ｉでは、隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面と燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面との間には隙間１１ａが存在しているので、比較形態Ｉに比べて、燃料ガスが流れやすく、圧力損失が小さい。一方、実施形態Ｉでは、ガス流通路が形成されていないにもかかわらず、隔離部２１ｂの接触端縁または内側壁端面と燃料極層１１の接触端縁または外側壁端面との間には隙間１１ａが存在しているので、この隙間に燃料ガスが流れてしまい、比較形態Ｉに比べて、ガス流速の面内均一性が低い。【０１１９】
（実施例２）
まず、図８〜図１０に示す直交流タイプの固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材の材料粉末を以下のとおり準備した。【０１２０】
燃料極層１１：酸化ニッケル（ＮｉＯ）６０重量％と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）４０重量％との混合物。【０１２１】
固体電解質層１２：添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）。【０１２２】
空気極層１３：Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３６０重量％と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）４０重量％との混合物。【０１２３】
図２に示す固体電解質形燃料電池支持構造体２０にて部分２０ａについては、次の材料を作製するための各種原材料粉末を準備した。【０１２４】
添加量１２モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（セリア安定化ジルコニア：ＣｅＳＺ）に１０重量％のジルコン（ＺｒＳｉＯ４）を添加したもの（電気絶縁材料）。【０１２５】
以上のように準備された材料を用いて、まず、図９に示すように、固体電解質形燃料電池支持構造体２０を構成する部分２０ａについてグリーンシートを以下のように作製した。【０１２６】
部分２０ａについては、各種原材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分２０ａのグリーンシートを作製した。【０１２７】
部分２０ａのグリーンシートでは、図９に示すように電気絶縁体２１に複数の電気導電体２２を形成するための貫通孔を形成した。【０１２８】
具体的には、図１３の（Ｂ）に示すように、２枚のシート２５ａと２５ｂに互いの貫通孔の位置が重ならないように２種類の配置の貫通孔を形成し、これらの貫通孔に５０重量％の銀と５０重量％のパラジウムとからなるペーストを充填することにより、２種類の位置に配置された電気導電体２２ａと２２ｂを形成するための導電性ペースト充填層を作製した。電気導電体２２ａと２２ｂを形成するための導電性ペースト充填層同士が接続するように、電気導電体２２ｂを形成するための導電性ペースト充填層が配置されたシート２５ｂの表面上に、別のシート２５ａに電気導電体２２ａを形成するために配置された導電性ペースト充填層に接続するように、上記と同じ組成のペーストを印刷した。その後、図１３の（Ｂ）に示すように、２枚のシート２５ａと２５ｂを積層することにより、部分２０ａのグリーンシートを作製した。【０１２９】
なお、図１３の（Ａ）に示すように、部分２０ａのグリーンシートとして、１枚のシート２５に、１種類の配置の電気導電体２２を形成するための導電性ペースト充填層を形成してもよい。【０１３０】
また、部分２０ａには、メカパンチャーにより穴あけ加工を施すことによって、図９〜図１０に示すように燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための細長い貫通孔を形成した。【０１３１】
次に、部分２０ａ以外の固体電解質形燃料電池支持構造体２０を構成する部分については、各種原材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分のグリーンシートを作製した。【０１３２】
部分２０ａ以外の固体電解質形燃料電池支持構造体２０を構成する部分のグリーンシートでは、図９と図１０に示す燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための隙間を存在させて燃料極層１１と空気極層１３のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、電気絶縁体２１からなるグリーンシートを作製した。また、そのグリーンシートには、メカパンチャーにより穴あけ加工を施すことによって、図９と図１０に示すように電気絶縁体２１に燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための細長い貫通孔を形成した。【０１３３】
次に、図８〜図１０に示す空気極層１３、固体電解質層１２および燃料極層１１のグリーンシートを以下のようにして作製した。【０１３４】
焼成後、ガス拡散に必要な気孔が十分に形成されるように、燃料極層１１と空気極層１３のそれぞれの材料粉末１００重量部に対してカーボン粉末を２０〜４０重量部添加した。この混合粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により、燃料極層１１と空気極層１３のグリーンシートを作製した。【０１３５】
固体電解質層１２の各種原材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質層１２のグリーンシートを作製した。【０１３６】
具体的には図８に示す形状で燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３のグリーンシートを作製した。固体電解質層１２のグリーンシートには、図８に示すように、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４を形成するための細長い貫通孔を形成した。【０１３７】
また、図１０に示す形状の燃料極層１１を形成するために、隙間１１ａと燃料ガス流通路２３ａを形成する箇所にはカーボン粉末からなる短冊状のシートと燃料極層１１を構成する短冊状のグリーンシートとを互い違いに挟んで配置した。【０１３８】
さらに、図９に示す形状の空気極層１３を形成するために、空気流通路２４ａを形成する箇所にはカーボン粉末からなる短冊状のシートと空気極層１３を構成する短冊状のグリーンシートとを互い違いに挟んで配置した。【０１３９】
なお、燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの高さを０．１０ｍｍ、流通路間の間隔を２ｍｍとし、幅を種々の変えたものを作製した。隙間１１ａの幅を１ｍｍとした。【０１４０】
以上のようにして作製された、固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分のグリーンシートを順に積層し、さらにこの上に、空気極層１３、固体電解質層１２および燃料極層１１のグリーンシートを順に積層することにより、図２に示す固体電解質形燃料電池支持構造体２０（焼成後のセル間分離部２１ａの厚み：１００μｍ）／空気極層１３（焼成後の厚み：３００μｍ）／固体電解質層１２（焼成後の厚み：５０μｍ）／燃料極層１１（焼成後の厚み：３００μｍ）からなる固体電解質形燃料電池単位モジュールを５組積層し、最上部にはガス通路を形成していない固体電解質形燃料電池支持構造体２０の部分２０ａを積層した。この積層体を１０００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力、８０℃の温度にて２分間、冷間静水圧成形（ＣＩＰ）することにより圧着した。この圧着体を温度４００〜５００℃の範囲内で脱脂処理を施した後、温度１３００℃〜１４００℃の範囲内で２時間保持することにより、焼成した。この焼成により、上記のカーボン粉末は消失することによって、隙間１１ａと燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａを形成することができた。【０１４１】
このようにして、燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの幅を種々変えた固体電解質形燃料電池の試料を作製した。【０１４２】
以上のようにして作製された固体電解質形燃料電池の各試料の上面と下面に、図９に示すように、銀からなる厚みが２０μｍの集電板３０と４０を固着した。【０１４３】
得られた各試料の燃料電池を９００℃に昇温して、５％の水蒸気を含む水素ガスと空気とをそれぞれ、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４とを通じて供給し、ガス流量が１．０Ｌ／ｍｉｎでの圧力損失を評価した。【０１４４】
空気流通路２４ａの圧力損失の測定結果を表２と図１４に示す。【０１４５】
【表２】
2009122768.tif 000004
【０１４６】
図１４から、燃料ガス流通路２３ａの第１の幅をｙ、空気流通路２４ａの第２の幅をｘとすると、ｘとｙが、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍの関係を有する試料（図１４にてｙ≦−１／３＊ｘ＋８／３ｍｍの領域）では、空気流通路２４ａの圧力損失が０．５ｋｇｆ／ｃｍ２以下であることがわかる。一方、ｘとｙが、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ＞８ｍｍの関係を有する試料（図１４にてｙ＞−１／３＊ｘ＋８／３ｍｍの領域）では、空気流通路２４ａの圧力損失が０．７ｋｇｆ／ｃｍ２以上であることがわかる。これらの試料では、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４とが交差する領域における燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体が空気極層１３側に大きく反っていることが観察された。なお、いずれの固体電解質形燃料電池の試料でも、燃料ガス流通路２３ａの圧力損失は０．１ｋｇｆ／ｃｍ２以下であった。【０１４７】
これらの結果から、燃料ガス流通路２３ａの第１の幅ｙと、空気流通路２４ａの第２の幅ｘが、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍを満たすことにより、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４とが交差する領域における燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体の反り量を大幅に低減することができ、その結果として燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの圧力損失をともに抑制することが可能となることがわかる。【０１４８】
（実施例３）
燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの高さを０．１５ｍｍとした以外は、実施例２と同様にして、燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの幅を種々変えた固体電解質形燃料電池の試料を作製した。【０１４９】
得られた各試料の燃料電池を９００℃に昇温して、５％の水蒸気を含む水素ガスと空気とをそれぞれ、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４とを通じて供給し、ガス流量が１．０Ｌ／ｍｉｎでの圧力損失を評価した。【０１５０】
空気流通路２４ａの圧力損失の測定結果を図１５に示す。【０１５１】
図１５から、燃料ガス流通路２３ａの第１の幅をｙ、空気流通路２４ａの第２の幅をｘとすると、ｘとｙが、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍの関係を有する試料（図１５にてｙ≦−１／３＊ｘ＋８／３ｍｍの領域）では、空気流通路２４ａの圧力損失が０．１ｋｇｆ／ｃｍ２以下であることがわかる。一方、ｘとｙが、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ＞８ｍｍ（ｙ＞−１／３＊ｘ＋８／３ｍｍ）の関係を有する試料では、空気流通路２４ａの圧力損失が０．７ｋｇｆ／ｃｍ２以上であることがわかる。これらの試料では、燃料ガス供給路２３と空気供給路２４とが交差する領域における燃料極層１１、固体電解質層１２および空気極層１３の積層体が空気極層１３側に大きく反っていることが観察された。また、実施例２に比べて燃料ガス流通路２３ａと空気流通路２４ａの高さを０．０５ｍｍだけ高くしたが、ｘとｙが、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ＞８ｍｍの関係を有する試料（図１５にてｙ＞−１／３＊ｘ＋８／３ｍｍの領域）では、上記の積層体の反りを抑制することができず、空気流通路２４ａの圧力損失を低減することができなかった。なお、いずれの固体電解質形燃料電池の試料でも、燃料ガス流通路２３ａの圧力損失は０．１ｋｇｆ／ｃｍ２以下であった。【０１５２】
なお、図１６は、実施例２において作製された試料のうち、ｘとｙが、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍ（ｙ≦−１／３＊ｘ＋８／３ｍｍ）の関係を有する試料について、ｘ／ｙの比と空気流通路２４ａの圧力損失との関係を示す図である。図１６から、ｘ／ｙ≧３／２の関係を有する試料（図１４にてｙ≦２／３＊ｘの領域）では、空気流通路２４ａの圧力損失をさらに小さくすることができることがわかる。【０１５３】
今回開示された実施の形態と実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考慮されるべきである。本発明の範囲は以上の実施の形態と実施例ではなく、請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての修正や変形を含むものであることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【０１５４】
この発明の固体電解質形燃料電池は、従来の固体電解質形燃料電池において必要であった、セパレータ間とセル‐マニホールド間のシール部材が不要となるので、電池全体としてのガスに対するシール性を高めることができ、部材点数を少なくすることができるだけでなく、初期発電時の還元収縮挙動から生じるクラックを防止することができるので、初期発電時にセルが破損しがたくなるので、さらにシール性の高い固体電解質形燃料電池を得ることができる。
【図１】
2009122768.tif 000005
【図２】
2009122768.tif 000006
【図３】
2009122768.tif 000007
【図４】
2009122768.tif 000008
【図５】
2009122768.tif 000009
【図６】
2009122768.tif 000010
【図７】
2009122768.tif 000011
【図８】
2009122768.tif 000012
【図９】
2009122768.tif 000013
【図１０】
2009122768.tif 000014
【図１１】
2009122768.tif 000015
【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
2009122768.tif 000018
【図１５】
2009122768.tif 000019
【図１６】
2009122768.tif 000020
【手続補正書】
【提出日】平成21年8月25日(2009.8.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
順に積層されたアノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体から構成されるセルと、
前記セルに供給されるアノードガスとカソードガスを外気から隔離する隔離部とを備え、
前記セルおよび前記隔離部が共焼結によって形成されており、
前記積層体の断面において前記固体電解質層の表面に接触する前記アノード層の接触端縁と、前記固体電解質層の表面に接触する前記隔離部の接触端縁とが接しないように、前記アノード層と前記隔離部が形成されており、
前記アノード層接触端縁が、前記固体電解質層の表面に接触する前記カソード層の接触端縁に整合しないように、前記アノード層と前記カソード層が形成されており、前記隔離部は、複数の前記セルの間に配置されたセル間分離部を含み、前記セル間分離部は、前記複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスを互いに分離する電気絶縁体と、前記電気絶縁体内に形成されかつ複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とから形成され、
前記複数のセルの各々にアノードガスを供給するためのアノードガス供給路と、前記複数のセルの各々にカソードガスを供給するためのカソードガス供給路を有するガス供給路構造部をさらに備え、前記ガス供給路構造部が前記セル間分離部の一部をなし、
前記ガス供給路構造部を含む前記セル間分離部と前記セルとが共焼結によって形成されている、固体電解質形燃料電池。
【請求項２】
前記セル間分離部と前記アノード層との間で前記アノード層の内部にアノードガス流通路が形成され、前記セル間分離部と前記カソード層との間で前記カソード層の内部にカソードガス流通路が形成されている、請求項１に記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項３】
順に積層されたアノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体から構成されるセルと、
前記セルに供給されるアノードガスとカソードガスを外気から隔離する隔離部とを備え、
前記セルおよび前記隔離部が共焼結によって形成されており、
前記積層体の断面において前記固体電解質層の表面に接触する前記アノード層の接触端縁と、前記固体電解質層の表面に接触する前記隔離部の接触端縁とが接しないように、前記アノード層と前記隔離部が形成されており、
前記アノード層接触端縁が、前記固体電解質層の表面に接触する前記カソード層の接触端縁に整合しないように、前記アノード層と前記カソード層が形成されており、前記隔離部は、複数の前記セルの間に配置されたセル間分離部を含み、前記セル間分離部は、前記複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスを互いに分離する電気絶縁体と、前記電気絶縁体内に形成されかつ複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とから形成され、
前記セル間分離部と前記アノード層との間で前記アノード層の内部にアノードガス流通路が形成され、前記セル間分離部と前記カソード層との間で前記カソード層の内部にカソードガス流通路が形成されている、固体電解質形燃料電池。
【請求項４】
前記アノードガス流通路は、前記アノード層の表面にアノードガスを供給するために第１の方向に延びるように配置されて、第１の幅を有し、
前記カソードガス流通路は、前記カソード層の表面にカソードガスを供給するために前記第１の方向と交差する第２の方向に延びるように配置されて、第２の幅を有し、
前記セルと、前記アノードガス流通路および前記カソードガス流通路の側壁部とが共焼結によって形成されており、
前記アノードガス流通路の第１の幅をｙ、前記カソードガス流通路の第２の幅をｘとすると、ｘとｙは、ｘ≧０．５ｍｍ、ｙ≧０．５ｍｍおよびｘ＋３ｙ≦８ｍｍの関係を有する、請求項２または請求項３に記載の固体電解質形燃料電池。
【請求項５】
順に積層されたアノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体から構成されるセルと、
前記セルに供給されるアノードガスとカソードガスを外気から隔離する隔離部とを備え、
前記セルおよび前記隔離部が共焼結によって形成されており、
前記積層体の断面において前記固体電解質層の表面に接触する前記アノード層の接触端縁と、前記固体電解質層の表面に接触する前記隔離部の接触端縁とが接しないように、前記アノード層と前記隔離部が形成されており、
前記アノード層接触端縁が、前記固体電解質層の表面に接触する前記カソード層の接触端縁に整合しないように、前記アノード層と前記カソード層が形成されており、前記隔離部は、複数の前記セルの間に配置されたセル間分離部を含み、前記セル間分離部は、前記複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスを互いに分離する電気絶縁体と、前記電気絶縁体内に形成されかつ複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とから形成される固体電解質形燃料電池の製造方法であって、
加熱によって消失する消失材料を、前記アノード層接触端縁を形成する材料と前記隔離部接触端縁を形成する材料との間に充填した後、共焼結することによって、焼結後に前記アノード層接触端縁と前記隔離部接触端縁とが接触しないように前記アノード層と前記隔離部を形成する、固体電解質形燃料電池の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
この発明の固体電解質形燃料電池において、隔離部は、複数のセルの間に配置されたセル間分離部を含み、セル間分離部は、複数のセルの各々に供給されるアノードガスとカソードガスを互いに分離する電気絶縁体と、この電気絶縁体内に形成されかつ複数のセルを相互に電気的に接続する電気導電体とから形成されている。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
また、この発明の一つの局面に従った固体電解質形燃料電池は、複数のセルの各々にアノードガスを供給するためのアノードガス供給路と、複数のセルの各々にカソードガスを供給するためのカソードガス供給路を有するガス供給路構造部をさらに備え、ガス供給路構造部がセル間分離部の一部をなし、ガス供給路構造部を含むセル間分離部とセルとが共焼結によって形成されている。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
さらに、この発明のもう一つの局面に従った固体電解質形燃料電池においては、セル間分離部とアノード層との間でアノード層の内部にアノードガス流通路が形成され、セル間分離部とカソード層との間でカソード層の内部にカソードガス流通路が形成されている。
【国際調査報告】
2009122768.tif 000021
2009122768.tif 000022
2009122768.tif 000023
2009122768.tif 000024