(57)【要約】  複合磁性材料は、複数の金属磁性粒子で構成された金属磁性粉末と、この金属磁性粒子間に介在する無機絶縁物として雲母を含む。雲母に含まれるＦｅの含有量は雲母の全体を１００ｗｔ％としたときにＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下である。この複合磁性材料を作製するには、まず上記金属磁性粉末と雲母とを混合し、互いの間に分散させて混合粉末を調製する。その後、この混合粉末を加圧成形して成形体を形成する。そして成形体を熱処理する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の金属磁性粒子で構成された金属磁性粉末と、前記金属磁性粒子間に介在する雲母とを含み、
前記雲母に含まれるＦｅの含有量が前記雲母の全体を１００ｗｔ％としたときにＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下である、
複合磁性材料。
【請求項２】
前記雲母に含まれるＦｅの含有量が前記雲母の全体を１００ｗｔ％としたときにＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、１５ｗｔ％以下である、
請求項１記載の複合磁性材料。
【請求項３】
前記金属磁性粉末がＦｅ、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ｎｉ系合金、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系合金、およびＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金よりなる群から選ばれる少なくとも１種で構成されている、
請求項１記載の複合磁性材料。
【請求項４】
前記金属磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金で構成されている、
請求項３記載の複合磁性材料。
【請求項５】
複数の金属磁性粒子で構成された金属磁性粉末と雲母とを混合し、互いの間に分散させて混合粉末を調製するステップと、
前記混合粉末を加圧成形して成形体を形成するステップと、
前記成形体を熱処理するステップと、を備え、
前記雲母に含まれるＦｅの含有量が前記雲母の全体を１００ｗｔ％としたときにＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下である、
複合磁性材料の製造方法。
【請求項６】
前記成形体を形成する際に、６ｔｏｎ／ｃｍ２以上、２０ｔｏｎ／ｃｍ２以下の成形圧力で加圧する、
請求項５記載の複合磁性材料の製造方法。
【請求項７】
前記成形体を熱処理する際の雰囲気は非酸化性雰囲気であり、熱処理温度は７００℃以上、１０００℃以下である、
請求項５記載の複合磁性材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は電子機器のインダクタ、チョークコイル、トランス等に用いられる複合磁性材料とその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年の電気・電子機器の小型化に伴い、磁性材料を用いたインダクタ部品についても小型化かつ高効率化が要求されている。インダクタ部品として、例えば高周波回路で用いられるチョークコイルでは、フェライト粉末を用いたフェライト磁芯および金属磁性粉末の成形体である複合磁性材料（圧粉磁芯）が用いられている。【０００３】
このうち、フェライト磁芯は飽和磁束密度が小さく、直流重畳特性が低いという欠点を有している。このため、従来のフェライト磁芯においては、直流重畳特性を確保すべく磁路に対して垂直な方向に数１００μｍ程度のギャップを設け、直流重畳時のインダクタンスＬ値の低下を防止している。しかしながら、このような広いギャップはうなり音の発生源となる。また特に高周波帯域においてギャップから発生する漏洩磁束によって、銅巻線に著しい銅損が発生する。【０００４】
これに対して、金属磁性粉末を成形して作製される複合磁性材料は、フェライト磁芯に比べて著しく大きい飽和磁束密度を有しており、小型化には有利である。また、フェライト磁芯と異なりギャップ無しで使用できるため、うなり音や漏洩磁束による銅損が小さい。【０００５】
しかしながら、透磁率およびコア損失については、複合磁性材料はフェライト磁芯より優れているとはいえない。特にチョークコイルやインダクタに使用する複合磁性材料では、コア損失が大きい分、コアの温度上昇が大きくなる。したがって複合磁性材料を用いたインダクタ部品は小型化しにくい。また、その磁気特性を向上するために複合磁性材料の成形密度を上げる必要がある。通常、６ｔｏｎ／ｃｍ２以上の成形圧力が必要であり、製品によっては１０ｔｏｎ／ｃｍ２以上の成形圧力が必要である。【０００６】
複合磁性材料のコア損失は、通常、渦電流損失とヒステリシス損失とからなる。一般的に金属磁性粉末の固有抵抗値は低い。そのため、磁界が変化すると、その変化を抑制するように渦電流が流れる。したがって、渦電流損失が問題となる。渦電流損失は周波数の二乗および渦電流が流れるサイズの二乗に比例して増大する。したがって、金属磁性粉末を構成する金属磁性粒子の表面を絶縁材で被覆すれば、渦電流が流れるサイズを金属磁性粒子間にわたるコア全体から、金属磁性粒子内のみに抑えることができる。その結果、渦電流損失を低減させることができる。【０００７】
一方、複合磁性材料は高い圧力で成形されるため、多数の加工歪が成形体に導入され、透磁率が低下し、ヒステリシス損失が増大する。これを回避するため、成形加工後、必要に応じて歪みを緩和するために成形体は熱処理される。一般的に金属磁性粉末に導入された歪の緩和は融点の１／２以上の熱処理温度で起こる現象であり、Ｆｅリッチ組成の合金において歪みを十分に緩和するためには少なくとも６００℃以上、好ましくは７００℃以上で成形体を熱処理する必要がある。すなわち、複合磁性材料を用いる場合、金属磁性粒子間の絶縁性を確保したままの状態で、成形体を高温で熱処理することが重要である。【０００８】
複合磁性材料用の絶縁性結着剤としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、塩化ビニル樹脂等が使用される。このような有機系樹脂の耐熱性は低いため、歪みを緩和するために成形体を高温で熱処理すると熱分解される。したがってこのような絶縁性結着剤を使用することはできない。【０００９】
このような課題に対し、例えばポリシロキサン樹脂を用いる方法が提案されている（例えば、特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開平６−２９１１４号公報
【発明の概要】
【００１１】
本発明は、高温熱処理を可能とし優れた磁気特性を実現する複合磁性材料とその製造方法である。本発明の複合磁性材料は、複数の金属磁性粒子で構成された金属磁性粉末と、この金属磁性粒子間に介在する無機絶縁物として雲母を含む。雲母に含まれるＦｅの含有量は雲母の全体を１００ｗｔ％としたときにＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下である。また本発明の複合磁性材料の製造方法では、まず上記金属磁性粉末と雲母とを混合し、互いの間に分散させて混合粉末を調製する。その後、この混合粉末を加圧成形して成形体を形成する。そして成形体を熱処理する。雲母に含まれるＦｅの含有量は雲母の全体を１００ｗｔ％としたときにＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下である。
【００１２】
本発明の複合磁性材料では、金属磁性粒子間に耐熱性に優れた無機絶縁物である雲母が介在する。そのため、高温熱処理時における金属磁性粒子間の反応を抑制することができる。また、雲母のＦｅの含有量をＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下とすることにより金属磁性粒子間の絶縁性を十分に確保し優れた磁気特性を有する複合磁性材料を作製することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
ポリシロキサン樹脂を用いることで、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の有機系樹脂に比べて金属磁性粒子間を絶縁する絶縁材の耐熱性はある程度、向上する。しかしながらポリシロキサン樹脂を用いても、耐熱温度は５００〜６００℃程度でありそれ以上の温度での熱処理は困難である。
【００１４】
以下、本発明の実施の形態による複合磁性材料について説明する。本実施の形態による複合磁性材料は、複数の金属磁性粒子で構成された金属磁性粉末と、この金属磁性粒子間に介在する無機絶縁物として雲母を含む。
【００１５】
雲母は天然資源である鉱物雲母と、固相反応合成や溶融合成により製造される人工雲母に大別される。鉱物雲母としては白雲母、金雲母、黒雲母等、人工雲母としてはフッ素四珪素雲母、フッ素金雲母等が挙げられる。本実施の形態においては、いずれの雲母でも用いることが可能である。
【００１６】
雲母は耐熱性に優れるため、金属磁性粒子間に介在することにより、高温熱処理時においても金属磁性粒子間の反応を抑制することができる。
【００１７】
雲母においてＦｅの含有量はＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下である。Ｆｅは価数として２価および３価をとり得ることから、ホッピング伝導を生じる可能性がある。雲母中のＦｅの含有量をＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下に制限することにより、上記要因による電子伝導性を低減し、雲母自体の絶縁性を向上させることができる。
【００１８】
なお理由は明確ではないが、雲母中にＦｅを含有することによって、雲母自体の硬度が低下して変形性が向上する。そのため、加圧成形後に複合磁性材料を高密度化することができる。したがって雲母がわずかにＦｅを含んでいるほうがより好ましい。具体的には、雲母のＦｅの含有量をＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、１５ｗｔ％以下の範囲にすることが好ましい。その結果、優れた磁気特性を実現することができる。
【００１９】
また、雲母が扁平形状を有することが好ましい。扁平形状粉末を用いた場合、球状粉末と比較して金属磁性粒子間の絶縁性を確保しやすい。そのため、雲母の添加量を低減することができ、複合磁性材料中の金属磁性粉末の充填率を上げることができる。その結果、磁気特性を向上することができる。雲母の粒子のアスペクト比が４以上であることがより好ましい。
【００２０】
なお、扁平形状の雲母における長軸の平均長さが、金属磁性粒子の平均粒子径よりも小さ過ぎると金属磁性粒子間の絶縁性が低下してしまい、先に説明した扁平形状による絶縁効果が得られにくいものとなる。この場合、雲母の添加量を増加させる必要があり、複合磁性材料中の金属磁性粉末の充填率が低下し、磁気特性が低下する。一方、雲母の長軸の平均長さが金属磁性粒子の平均粒子径よりも大きすぎると金属磁性粒子同士が一部接触し、金属磁性粒子間の電気絶縁性が十分に確保されず、渦電流損失が増加する。したがって、雲母における好ましい長軸の平均長さは、金属磁性粒子の平均粒子径に対して０．０２倍〜１．５倍程度である。
【００２１】
また、雲母の添加量は、金属磁性粉末１００重量部に対し０．１重量部以上、５重量部以下が好ましい。添加量をこの範囲内にすることで、金属磁性粒子間の電気絶縁性を十分に確保することができるとともに、複合磁性材料の成形体（例えば、圧粉磁心）中の金属磁性粉末の充填率が向上して磁気特性が向上する。
【００２２】
本実施の形態において、金属磁性粉末は、少なくともＦｅを含み、好ましくはＦｅ、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ｎｉ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金よりなる群から選ばれる少なくとも１種で構成されている。
【００２３】
Ｆｅ−Ｓｉ系合金におけるＳｉの含有量は１ｗｔ％以上、８ｗｔ％以下が好ましく、残部はＦｅ及び不可避な不純物である。Ｓｉの含有量が１ｗｔ％以上であれば、磁気特性が高くなり、８ｗｔ％以下であれば飽和磁束密度が大きくなるとともに、直流重畳特性の低下を抑制することができる。
【００２４】
上記のようにＳｉの含有量を制限することによって、磁気特性が向上するとともに、磁気異方性および磁歪定数を小さくすることができる。また、Ｓｉは酸素と反応して、金属磁性粒子の表面に微小な薄さのＳｉ酸化物を形成する。そのため、金属磁性粒子間の電気絶縁性を高め、渦電流損失を低減させることができる。
【００２５】
Ｆｅ−Ｎｉ系合金における、Ｎｉの含有量は４０ｗｔ％以上、９０ｗｔ％以下が好ましく、残部はＦｅ及び不可避な不純物である。Ｎｉの含有量が４０ｗｔ％以上であれば、磁気特性が高くなり、９０ｗｔ％以下であれば飽和磁束密度が大きくなるとともに、直流重畳特性の低下を抑制することができる。さらに、１ｗｔ％〜６ｗｔ％程度のＭｏを添加してもよい。この場合、透磁率を高くすることができる。
【００２６】
Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金における、Ｓｉの含有量は６ｗｔ％以上、１０ｗｔ％以下、Ａｌの含有量は５ｗｔ％以上、９ｗｔ％以下が好ましく、残部はＦｅ及び不可避な不純物である。Ｓｉ、Ａｌの添加量を上記組成範囲内にすることにより、軟磁気特性を向上させることができるとともに、飽和磁束密度を大きくし、直流重畳特性の低下を抑制することができる。
【００２７】
なお、上述した種々の金属磁性粉末のうち、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金で構成された磁性粉末は、最も低損失でありトータルの軟磁気特性が向上するものとなり好ましい。
【００２８】
金属磁性粒子の平均粒径は、１μｍ以上、１００μｍ以下であることが好ましい。平均粒径を１μｍ以上とすることにより成形密度を高くすることができるとともに磁気特性が向上する。また平均粒径を１００μｍ以下とすることで、高周波での渦電流損失を低減することができる。さらに好ましくは５０μｍ以下とすることが良い。なお、金属磁性粒子の平均粒子径は、レーザ回折式粒度分布測定法により測定できる。この測定法では、直径１０μｍの球と同じ回折・散乱光のパターンを示す被測定粒子の粒子径は、その形状に関わらず１０μｍとする。
【００２９】
なお、金属磁性粒子の形状が扁平形状または鱗片形状などのように表面積が大きい場合、金属磁性粒子は互いに接触してしまい、渦電流損失が大きくなってしまう。そのため、金属磁性粒子は球形状が好ましく、アスペクト比が１〜３の範囲、さらに好ましくは１〜２の範囲である。また、金属磁性粒子が球状であることで、金属磁性粉末を加圧成形して形成された成形体において、成形密度を向上させることができ、透磁率向上に寄与する。
【００３０】
金属磁性粉末の製造方法は特に限定されない。各種アトマイズ法や各種粉砕粉を用いることが可能である。
【００３１】
次に本実施の形態における複合磁性材料の製造方法について説明する。まず金属磁性粉末と無機絶縁物とを混合し、互いに分散させて混合粉末を調製する。この混合、分散工程に用いる装置や工法は特に限定されない。回転ボールミル、遊星型ボールミル等各種ボールミル、またはＶブレンダー、プラネタリーミキサー等を用いることが可能である。
【００３２】
次に上記混合粉末に結合材を混合して造粒粉を調製する。この造粒工程においても用いる装置や工法は特に限定されない。上述した金属磁性粉末と無機絶縁物の混合、分散に用いる方法を使用することができる。また、金属磁性粉末と無機絶縁物とを混合、分散する際に同時に結合材を添加することも可能である。ただし造粒工程は必須ではない。
【００３３】
結合材としては、シラン系、チタン系、クロム系、アルミニウム系の各種カップリング剤や、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、フェノール樹脂などを用いることが可能である。好ましくは、シラン系、チタン系、クロム、アルミニウム系の各種カップリング剤またはシリコーン樹脂等があげられる。これらを用いると、高温熱処理後にその酸化物が複合磁性材料中に残存する。
【００３４】
残存する酸化物は、金属磁性粒子と無機絶縁物とを結合する役割を果たし、高温熱処理後の複合磁性材料の機械強度を高める。なお、複合磁性材料の機械強度を十分に確保できるのであれば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、フェノール樹脂等を同時に添加しても良い。
【００３５】
次に上記造粒粉を加圧成形して成形体を形成する。この加圧成形工程の成形方法は特に限定されず、通常の加圧成形法を適用できる。成形圧力は、６ｔｏｎ／ｃｍ２以上、２０ｔｏｎ／ｃｍ２以下の範囲であることが好ましい。成形圧力が６ｔｏｎ／ｃｍ２より低いと金属磁性粉末の充填率が低くなり、高い磁気特性が得られない。また、２０ｔｏｎ／ｃｍ２より高いと加圧成形時の金型の機械強度を確保するため金型が大型化して生産性が低くなり、製品のコストアップにつながる。
【００３６】
次に上記成形体を熱処理する。熱処理工程では、加圧成形時に金属磁性粉末に導入される加工歪みを緩和することで、低下した磁気特性が回復する。熱処理温度はより高いほうが、より多くの加工歪を緩和することができるため好ましい。しかしながら、温度が高すぎると金属磁性粒子同士が焼結してしまうため、金属磁性粒子間の絶縁が不充分となり渦電流損失が増大する。よって熱処理温度は７００℃以上、１０００℃以下の範囲とすることが好ましい。この温度範囲内で熱処理することにより加工歪を十分に緩和することができる。そのため、成形体の磁気特性を向上し、渦電流損失を抑制することができる。
【００３７】
熱処理工程の雰囲気は、金属磁性粉末の酸化による軟磁気特性低下を抑制するため非酸化性雰囲気が好ましい。例えばアルゴンガス、窒素ガス、ヘリウムガス等の不活性雰囲気、水素ガス等還元雰囲気、真空雰囲気で成形体を熱処理すればよい。
【００３８】
以下、本実施の形態による複合磁性材料について実施例を用いて詳細に説明する。
【００３９】
まず、（表１）を参照しながら、金属磁性粉末としてＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系磁性粉末を用い、無機絶縁物として雲母を用いた複合磁性材料のサンプルを調製し、磁気特性を測定した結果について説明する。
【００４０】
（表１）に記載の試料Ｎｏ．１〜試料Ｎｏ．１１における金属磁性粉末の材料組成は、Ｓｉ：８．９ｗｔ％、Ａｌ：５．４ｗｔ％、残部はＦｅ及び不可避な不純物である。平均粒子径は２２μｍである。また無機絶縁物である雲母のアスペクト比は３０、長軸の平均長さは１５μｍである。それ以外の諸元は（表１）に記載のとおりである。すなわち、試料Ｎｏ．１〜試料Ｎｏ．１１では、雲母のＦｅ含有量が異なる。なお雲母の添加量は金属磁性粉末１００重量部に対して１．２重量部である。まず、上記金属磁性粉末とそれぞれの雲母とを混合して混合粉末を調製する。
【００４１】
得られた混合粉末１００重量部に、結合材としてシリコーン樹脂を１．０重量部添加した後、トルエンを少量加えて混練分散して造粒粉を調製する。この造粒粉を成形圧力１１ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形した後に、アルゴンガス雰囲気にて８５０℃で１ｈ熱処理する。なお、作製した試料の形状は、トロイダルコアであり、外形は１４ｍｍ、内径は１０ｍｍ、高さは約２ｍｍである。
【００４２】
得られた試料について直流重畳特性およびコア損失を評価している。直流重畳特性については、印加磁場５４Ｏｅ、周波数１１０ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータにて測定している。コア損失については、交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数１２０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔで測定している。また、雲母中のＦｅの含有量はＩＣＰ発光分析法により求めている。これらの測定結果を（表１）に示す。
【００４３】
【表１】
2013140762.tif 000002
【００４４】
（表１）より、雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下の試料Ｎｏ．１〜９のトロイダルコアは、試料Ｎｏ．１０、１１よりも格段に優れた透磁率および低いコア損失を示すことがわかる。試料Ｎｏ．１０、１１における雲母中のＦｅの含有量はＦｅ２Ｏ３換算でそれぞれ１６ｗｔ％、２０ｗｔ％である。
【００４５】
さらに試料Ｎｏ．１〜試料Ｎｏ．３と試料Ｎｏ．４〜試料Ｎｏ．９とを比較すると、Ｆｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、１５ｗｔ％以下の範囲が好ましく、より優れた透磁率と低いコア損失を示すことがわかる。
【００４６】
次に、金属磁性粉末としてＦｅ−Ｎｉ系磁性粉末を用い、無機絶縁物として雲母を用いた複合磁性材料のサンプルを調製し、磁気特性を測定した結果について説明する。
【００４７】
（表２）に記載の試料Ｎｏ．１２〜試料Ｎｏ．２１における金属磁性粉末の材料組成は、Ｎｉ：４９ｗｔ％、残部はＦｅ及び不可避な不純物である。平均粒子径は１６μｍである。また雲母のアスペクト比は２０、長軸の平均長さは１０μｍである。また雲母としてフッ素金雲母を用いている。それ以外の諸元は（表２）に記載のとおりである。すなわち、試料Ｎｏ．１２〜試料Ｎｏ．２１では、雲母のＦｅ含有量が異なる。なお雲母の添加量は金属磁性粉末１００重量部に対して１．０重量部である。まず、上記金属磁性粉末とそれぞれの雲母とを混合して混合粉末を調製する。
【００４８】
得られた混合粉末１００重量部に、チタン系カップリング材を０．７重量部とブチラール樹脂を０．６重量部とを添加した後にエタノールを少量加え混練分散して、造粒粉を調製する。この造粒粉を９ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形した後に、窒素ガス雰囲気にて７８０℃で０．５ｈ熱処理する。作製した試料形状は前述と同じ寸法のトロイダルコアである。
【００４９】
得られた試料について直流重畳特性およびコア損失を評価している。直流重畳特性については、印加磁場５０Ｏｅ、周波数１２０ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータにて測定している。コア損失については、交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数１１０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔで測定している。また、雲母中のＦｅの含有量はＩＣＰ発光分析法により求めている。これらの測定結果を（表２）に示す。
【００５０】
【表２】
2013140762.tif 000003
【００５１】
（表２）より、雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下の試料Ｎｏ．１２〜１９のトロイダルコアは、試料Ｎｏ．２０、２１よりも格段に優れた透磁率および低いコア損失を示すことがわかる。試料Ｎｏ．２０、２１における雲母中のＦｅの含有量はＦｅ２Ｏ３換算でそれぞれ１６ｗｔ％、１９ｗｔ％である。
【００５２】
また、試料Ｎｏ．１２〜試料Ｎｏ．１４と試料Ｎｏ．１５〜試料Ｎｏ．１９とを比較すると、Ｆｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、１５ｗｔ％以下の範囲が好ましく、より優れた透磁率と低いコア損失を示すことがわかる。
【００５３】
次に、金属磁性粉末としてＦｅ−Ｓｉ系磁性粉末を用い、無機絶縁物として雲母を用いた複合磁性材料のサンプルを調製し、磁気特性を測定した結果について説明する。
【００５４】
（表３）に記載の試料Ｎｏ．２２〜試料Ｎｏ．３１における金属磁性粉末の材料組成は、Ｓｉ：５．１ｗｔ％、残部はＦｅ及び不可避な不純物である。平均粒子径は１９μｍである。また雲母のアスペクト比は６、長軸の平均長さは５μｍである。また雲母としてフッ素四珪素雲母を用いている。それ以外の諸元は（表３）に記載のとおりである。すなわち、試料Ｎｏ．２２〜試料Ｎｏ．３１では、雲母のＦｅ含有量が異なる。なお雲母の添加量は金属磁性粉末１００重量部に対して２．０重量部である。まず、上記金属磁性粉末とそれぞれの雲母とを混合して混合粉末を調製する。
【００５５】
得られた混合粉末１００重量部に、アクリル樹脂を１．５重量部添加した後、トルエンを少量加え混練分散して、造粒粉を調製する。この造粒粉を１６ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形した後に、アルゴンガス雰囲気にて９００℃で１．０ｈ熱処理する。作製した試料形状は前述と同じ寸法のトロイダルコアである。
【００５６】
得られた試料について直流重畳特性およびコア損失を評価している。直流重畳特性については、印加磁場５２Ｏｅ、周波数１２０ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータにて測定している。コア損失については交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数１１０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔで測定している。また、雲母中のＦｅの含有量はＩＣＰ発光分析法により求めている。これらの測定結果を（表３）に示す。
【００５７】
【表３】
2013140762.tif 000004
【００５８】
（表３）より、雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下の試料Ｎｏ．２２〜２９のトロイダルコアは、試料Ｎｏ．３０、３１よりも格段に優れた透磁率および低いコア損失を示すことがわかる。試料Ｎｏ．３０、３１における雲母中のＦｅの含有量はＦｅ２Ｏ３換算でそれぞれ１６ｗｔ％、２５ｗｔ％である。
【００５９】
また、試料Ｎｏ．２２〜試料Ｎｏ．２４と試料Ｎｏ．２５〜試料Ｎｏ．２９とを比較すると、Ｆｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、１５ｗｔ％以下の範囲が好ましく、より優れた透磁率と低いコア損失を示すことがわかる。
【００６０】
以上のように、本実施の形態による複合磁性材料は、雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で１５ｗｔ％以下であるため、優れた磁気特性を有する。さらに雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、１５ｗｔ％以下であることがより好ましい。
【００６１】
また（表１）の結果から、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系磁性粉末を用いる場合、雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、８ｗｔ％以下であることがさらに好ましい。(表２)、（表３）の結果から、Ｆｅ−Ｎｉ系磁性粉末やＦｅ−Ｓｉ系磁性粉末を用いる場合、雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、９ｗｔ％以下であることがさらに好ましい。したがって上記３種類の金属磁性粉末のいずれかを用いた場合、雲母中のＦｅの含有量がＦｅ２Ｏ３換算で０．５ｗｔ％以上、８ｗｔ％以下であることがさらに好ましい。
【００６２】
次に、金属磁性粉末としてＦｅ粉末を用い、無機絶縁物として雲母を用いた複合磁性材料の作製時の成形圧を変えたサンプルを調製し、磁気特性を測定した結果について説明する。
【００６３】
（表４）に記載の試料Ｎｏ．３２〜試料Ｎｏ．３７における金属磁性粉末は、平均粒径が１０μｍのＦｅ粉末である。また雲母のアスペクト比は２０、長軸の平均長さは８μｍである。また雲母としてフッ素金雲母を用いている。ＩＣＰ発光分析法により求めた雲母のＦｅ含有量は、Ｆｅ２Ｏ３換算で４ｗｔ％である。なお雲母の添加量は金属磁性粉末１００重量部に対して３．０重量部である。まず、上記金属磁性粉末とそれぞれの雲母とを混合して混合粉末を調製する。
【００６４】
得られた混合粉末１００重量部に、シリコーン樹脂を２．０重量部添加した後、トルエンを少量加え混練分散して造粒粉を調製する。この造粒粉を（表４）に記載の成形圧で加圧成形した後に、アルゴンガス雰囲気にて７５０℃で１．５ｈ熱処理する。作製した試料形状は前述と同じ寸法のトロイダルコアである。
【００６５】
得られた試料について直流重畳特性およびコア損失を評価している。直流重畳特性については、印加磁場５０Ｏｅ、周波数１５０ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータにて測定している。コア損失については、交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数１００ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔで測定している。これらの測定結果を（表４）に示す。
【００６６】
【表４】
2013140762.tif 000005
【００６７】
（表４）より、６ｔｏｎ／ｃｍ２以上の成形圧で作製した試料Ｎｏ．３３〜３７のトロイダルコアは優れた透磁率と低いコア損失を示すことがわかる。
【００６８】
次に、金属磁性粉末としてＦｅ−Ｎｉ−Ｍｏ系磁性粉末を用い、無機絶縁物として雲母を用いた複合磁性材料の作製時の熱処理温度を変えたサンプルを調製し、磁気特性を測定した結果について説明する。
【００６９】
（表５）に記載の試料Ｎｏ．３８〜試料Ｎｏ．４５における金属磁性粉末の材料組成は、Ｎｉ：７８ｗｔ％、Ｍｏ：４．３ｗｔ％、残部はＦｅ及び不可避な不純物である。平均粒子径は１８μｍである。また雲母のアスペクト比は３５、長軸の平均長さは１１μｍである。また雲母としてフッ素金雲母を用いている。ＩＣＰ発光分析法により求めた雲母のＦｅ含有量は、Ｆｅ２Ｏ３換算で３ｗｔ％である。なお雲母の添加量は金属磁性粉末１００重量部に対して２．５重量部である。まず、上記金属磁性粉末とそれぞれの雲母とを混合して混合粉末を調製する。
【００７０】
得られた混合粉末１００重量部に、アルミニウム系カップリング材を１．０重量部とブチラール樹脂を０．８重量部添加した後、エタノールを少量加え混練分散して造粒粉を調製する。この造粒粉を８ｔｏｎ／ｃｍ２にて加圧成形した後、窒素ガス雰囲気にて（表５）に記載の温度で０．５ｈ熱処理する。作製した試料形状は前述と同じ寸法のトロイダルコアである。
【００７１】
得られた試料について直流重畳特性およびコア損失を評価している。直流重畳特性については、印加磁場５０Ｏｅ、周波数１２０ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータにて測定している。コア損失については、交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数１２０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔで測定している。これらの測定結果を（表５）に示す。
【００７２】
【表５】
2013140762.tif 000006
【００７３】
（表５）より、熱処理温度を７００℃以上、１０００℃以下として作製した試料Ｎｏ．４０〜４３のトロイダルコアは優れた透磁率と低いコア損失を示すことがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００７４】
本発明は電子機器のインダクタ、チョークコイル、トランスその他に用いられる複合磁性体において、優れた磁気特性を実現する上で有用である。
【手続補正書】
【提出日】平成26年7月24日(2014.7.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
複合磁性材料のコア損失は、通常、渦電流損失とヒステリシス損失とからなる。一般的に金属磁性粉末の固有抵抗値は低い。そのため、磁界が変化すると、その変化を抑制するように渦電流が流れる。したがって、渦電流損失が問題となる。渦電流損失は周波数の二乗および渦電流が流れる面積の二乗に比例して増大する。金属磁性粉末を構成する金属磁性粒子の表面を絶縁材で被覆すれば、渦電流が流れる面積を金属磁性粒子間にわたるコア全体から、金属磁性粒子内のみに抑えることができる。その結果、渦電流損失を低減させることができる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
結合材としては、シラン系、チタン系、クロム系、アルミニウム系の各種カップリング剤や、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、フェノール樹脂などを用いることが可能である。好ましくは、シラン系、チタン系、クロム系、アルミニウム系の各種カップリング剤またはシリコーン樹脂等があげられる。これらを用いると、高温熱処理後にその酸化物が複合磁性材料中に残存する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
残存する酸化物は、金属磁性粒子と無機絶縁物とを結合する役割を果たし、高温熱処理後の複合磁性材料の機械強度を高める。なお、複合磁性材料の機械強度を十分に確保できるのであれば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ブチラール樹脂、フェノール樹脂等を結合材といっしょに添加しても良い。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４１】
得られた混合粉末１００重量部に、結合材としてシリコーン樹脂を１．０重量部添加した後、トルエンを少量加えて混練分散して造粒粉を調製する。この造粒粉を成形圧力１１ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形した後に、アルゴンガス雰囲気にて８５０℃で１ｈ熱処理する。なお、作製した試料の形状は、トロイダルコアであり、外径は１４ｍｍ、内径は１０ｍｍ、高さは約２ｍｍである。
【国際調査報告】
2013140762.tif 000007
2013140762.tif 000008
2013140762.tif 000009
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