(57)【要約】  汎用エンジニアリングプラスチックを含む様々な成形材料の表面への微細凹凸構造の転写を、短い製造プロセス時間で可能とするナノインプリント技術を提供する。  本発明の実施形態は、次のようなナノインプリント方法を含む。この方法は、荷重を加える方向に伝搬する超音波振動を印加しつつ、モールドを成形材料に押し付けることにより、モールド表面の微細凹凸構造を成形材料に転写するナノインプリント方法であって、超音波振動及び荷重の印加を、前記成形材料をガラス転移温度まで熱することなく開始し、少なくとも超音波振動が印加されている間、前記モールドを、前記超音波振動の印加機構に固定しておくことを特徴とする。
2009145006.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
荷重を加える方向に伝搬する超音波振動を印加しつつ、モールドを成形材料に押し付けることにより、または前記成形材料を前記モールドに押し付けることにより、前記モールド表面の微細凹凸構造を前記成形材料に転写するように構成されるナノインプリント装置であって、
前記超音波振動及び前記荷重の印加を、前記成形材料をガラス転移温度まで熱することなく開始するように構成され、
前記超音波振動の印加機構は、少なくとも前記超音波振動が印加されている間、前記モールドを固定しておくための部分を備える、
ナノインプリント装置。
【請求項２】
前記超音波振動の印加中に前記成形材料を冷却するための温度調節器を備える、請求項１に記載のナノインプリント装置。
【請求項３】
前記温度調節器は、前記超音波振動の印加中に前記成形材料の少なくとも一部の温度を室温に保つべく動作しうる、請求項２に記載のナノインプリント装置。
【請求項４】
前記超音波振動の振幅及び周波数の少なくとも一方を変更しうるように構成される、請求項１から３のいずれかに記載のナノインプリント装置。
【請求項５】
振幅及び周波数の少なくとも一方を変更しうる超音波振動素子を複数使用し、これらの超音波振動素子の少なくとも１つを他と異なる振幅又は／及び周波数で動作させることにより、前記押し付けが行われる面内で、前記印加される超音波振動の振幅及び周波数の少なくとも一方が不均一になるように動作しうる、請求項１から４のいずれかに記載のナノインプリント装置。
【請求項６】
荷重を加える方向に伝搬する超音波振動を印加しつつ、モールドを成形材料に押し付けることにより、または前記成形材料を前記モールドに押し付けることにより、前記モールド表面の微細凹凸構造を前記成形材料に転写するナノインプリント方法であって、
前記超音波振動及び前記荷重の印加を、前記成形材料をガラス転移温度まで熱することなく開始し、
少なくとも前記超音波振動が印加されている間、前記モールドを、前記超音波振動の印加機構に固定しておく、
ナノインプリント方法。
【請求項７】
前記超音波振動の印加中の少なくとも一定期間、前記成形材料を冷却する、請求項６に記載のナノインプリント方法。
【請求項８】
少なくとも前記超音波振動が印加されている間、前記成形材料を、緩衝材を介して固定しておく、請求項６または７のいずれかに記載のナノインプリント方法。
【請求項９】
請求項６から８のいずれかに記載の方法により製造される成形物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形材料の表面に微細凹凸構造を転写するナノインプリント方法に関し、特に室温での成形方法及び装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
半導体素子や光素子の製造プロセスにおいて、ナノメートルから数十マイクロメートルまでのサイズを有するパターンの形成には、フォトリソグラフィー法や電子線描画法を用いて、基板上に塗布した光感光性材料を感光させてパターンを転写する手法が主流であった。しかし、従来の手法は製造プロセスの工程数が多く、各工程で使用される装置も高価であり、コストが高い製造手法である。これに対して、下記非特許文献１に示したナノインプリント技術が提案されている。ナノインプリント技術は、モールドの製作においては半導体素子製造技術を応用するものの、解像度を高めた成形技術によって微細凹凸構造を有する複製品を大量生産する技術である。半導体素子製造技術と比較すると、ナノインプリント法は微細凹凸構造の転写工程も単純で、インプリント装置の価格も廉価に抑えられる。【０００３】
ナノインプリント法には大別して、熱可塑性材料を加熱・冷却することによって成形する熱インプリント法と、紫外線硬化性樹脂を紫外線照射によって成形するＵＶインプリント法がある。熱インプリント法を用いた製造ではBlue-ray discなどの次世代ストレージメディアやバイオ・化学検査用チップの製造方法として注目されている。しかし、熱ナノインプリントを量産技術として確立するには、プロセス時間の短縮が課題である。現在のCDやDVD等のストレージメディアは、主に射出成形法を用いて製造されている。これらの基板材料として、高い光透過性と低い水吸収性を有するポリカーボネート（PC）が広く利用されているが、現在、射出成形法によって１枚の PC基板を製造するのに必要とされる製造プロセス時間は約２秒である。これに対して、現状の熱インプリント法では約１０分の製造プロセス時間が必要とされる。従って、熱インプリント法が射出成形法の代替となるには、プロセス時間を大きく短縮しなければならない。【０００４】
従来の熱インプリント法では、全製造プロセス時間のうち、７割が加熱・冷却に関する熱サイクル工程に費やされる。そこで、熱サイクル工程を含まない室温でのインプリント法が、下記非特許文献２において開示されている。図１は、非特許文献２の図５を翻訳したものであり、非特許文献２で提案される製造プロセスの概要が描かれている。非特許文献２によれば、まずステップ（ａ）において、基板の上にスピンコーティングでポリマーの膜を形成する。ステップ（ｂ）では、ポリマー膜が形成された基板とモールド（シリコン製）とを装置に載せ、振動発生器及びホーンをモールドの上にゆっくりと降ろし、モールドに圧力をかけ始める。ステップ（ｃ）では、振動発生器が超音波振動を発生する。ホーンは発生した超音波振動を増幅する働きを有する。ステップ（ｄ）では超音波振動を停止し、モールドの温度が下がるのをしばらく待つ。ステップ（ｅ）は離型工程を示す。【０００５】
ステップ（ａ）及び（ｂ）の絵によく表れているように、非特許文献２で提案されている方式においては、モールドと超音波振動印加機構とが分離しているため、この文献で提案されている方式は、いわば、モールドの背面を超音波振動子で高速に連打して、成形材料の表面にモールドのパターンを打ちつけていく方式である。非特許文献２によれば、この手法により、ナノインプリント専用レジストであるmicro resist technology社製のmr-I 8030（ガラス転移温度：115℃）の表面に微細凹凸構造が転写可能であるとしている。【０００６】
しかしながら、本発明者らが調べたところによれば、非特許文献２に開示の方法では、室温にて汎用のエンジニアリングプラスチックの表面にインプリントすることはできなかった（下記非特許文献３参照）。非特許文献２に開示の方法にてポリカーボネート（ガラス転移温度：150℃）へのインプリント実験を行ったところ、非特許文献３のfig. 12に示される顕微鏡写真のように、ガラス転移温度近傍までポリカーボネートを加熱しなければ、パターンを転写することはできなかった。【０００７】
非特許文献２に開示のナノインプリント法以外にも、プレス時に超音波振動を印加することにより、プレス圧力の低圧化と加圧時間の短縮を行うという提案が、下記特許文献１及び２に記載されている。しかしこれらの方法では、従来と同様に、いずれも成形材料をガラス転移温度以上に加熱することを前提としており、熱サイクル時間の短縮にはつながらない。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】S.Y.Chou et al., Appl. Phys. Lett., vol.67, p.3314 (1995)
【非特許文献２】C.Lin et al., J. Microlith. Microfab. Microsyst., vol.5, p.011003-1(2006)
【非特許文献３】H.Mekaru et al., Jpn.J. Appl. Phys., vol.46, p.6355 (2007)
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許3619863号公報
【特許文献２】特開2004‐288811号公報
【特許文献３】特開2003‐100609号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
このような状況に鑑み、本願発明者は、汎用エンジニアリングプラスチックを含む様々な成形材料の表面への微細凹凸構造の転写を、短い製造プロセス時間で可能とするような技術の開発を進めてきた。【００１１】
鋭意検討の結果、本願発明者は、ナノインプリント法において、モールドを超音波振動の印加機構に固定した状態で、加重方向に伝播する超音波振動を印加しつつプレスを行うことにより、上述の目的が達成できることを見出した。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明によると、モールドを超音波振動の印加機構に固定した状態で、加重方向に伝播する超音波振動を印加しつつプレスを行うこととすれば、成形材料を予めガラス転移温度以上に加熱することなく、様々な材料に対して微細凹凸構造の転写を行うことができる。成形材料によっては室温でパターン転写を行うことすら可能である。【００１３】
本発明の効果を理解するため、図２及び図３を添付した。図２は、前掲非特許文献３のfig. 12をそのまま載せたものであり、基本的に非特許文献２と同じ手法によって、ポリカーボネート（ガラス転移温度１５０℃）への微細凹凸構造の転写を試みた実験結果の顕微鏡写真である。（ａ）〜（ｃ）の違いは予熱の違いであり、（ａ）ではプレス前にポリカーボネートを１５０℃まで熱しており、（ｂ）では１４０℃、（ｃ）では１３０℃としたものである。図２の写真に明瞭に表れているように、予熱温度が１５０度，１４０度の場合にはパターンの転写がそれなりに行われたと言えるが、予熱温度が１３０度の場合では、パターンの転写は全く行うことができなかった。【００１４】
また、図２（ｃ）において、白丸で示した部分に写っているのはモールドの破片である。これは、転写プロセス中にモールドが破損してしまったことを示している。すなわち成形材料がポリカーボネートの場合、予熱温度が１３０度では、パターンの転写ができないだけなく、モールドが破損してしまうことが分かった。【００１５】
前述のように、非特許文献２の手法は、モールドの背面を超音波振動子で高速に連打して、成形材料の表面にモールドのパターンを打ちつけていく方式である。しかしながら、図２（ｃ）の写真は、ポリカーボネートをガラス転移温度付近まで加熱しない場合、ポリカーボネートに柔軟性がなく固いままであることから、モールドがポリカーボネートに打ちつけられたときの衝撃に耐えきれずに破壊されてしまうのであると考えられる。ちなみに図２の実験を行ったときのモールドはシリコン製であり、非特許文献２において用いられているモールドと同じ材質で製造したものである。【００１６】
これに対して図３は、本願発明者の提案に基づく手法によるインプリント試験の結果を写した顕微鏡写真である。試験装置は図５に記載の装置を用いている（図５に記載の装置の詳細については後に説明する）。印加した超音波振動の周波数は10kHz, 振幅は±3μm、荷重100N、成形時間10秒である。また、冷却機を２５℃で動作させ、成形を受けている面の反対側から成形材料を冷やしている。冷却はプレス中においても行っている。図３において、（ａ）は実験に使用したモールドの顕微鏡写真である。（ｂ）〜（ｆ）は、様々な成形材料へのインプリント結果の顕微鏡写真であり、それぞれ、ポリエチレンテレフタレートガラス転移温度７５度）、ポリカーボネート（ガラス転移温度１５０度）、ポリメタクリル酸メチル（ガラス転移温度１０５℃）、シクロオレフィンポリマー（ガラス転移温度１３８度）、ポリイミド（ガラス転移温度３００度以上）へのインプリント試験結果を示す。【００１７】
図３（ｃ）にはっきりと示されているように、非特許文献２の手法では不可能であった、ポリカーボネートへのガラス転移温度以下でのパターン転写が、本願発明者の提案に基づく手法によれば可能になっている。また、（ｄ）〜（ｆ）に示されるように、本願発明者の提案に基づく手法によれば様々な材料に対してパターン転写が成功しており、本願発明者の提案に基づく手法が、幅広い材料に対して適用可能であることが示されている。【００１８】
図３の試験において特筆すべきは、プレスを行っている最中に成形材料を冷却していることである。普通の熱ナノインプリント法では、プレス中は成形材料をガラス転移温度以上に保つべく、加熱する必要がある。これに対して本発明の具現化形態は、プレス中に成形材料を冷却するものを含むのである。【００１９】
プレス中に成形材料の温度を低く保つことができるという特徴は、プレス工程の後の冷却時間が激減または不要となることで、総プロセス時間が短縮できるという利点をもたらすものであるが、同時に重要なことは、成形材料への熱的ダメージを抑えることができるという利点をももたらすことである。特に、多層構造作製のナノインプリントにおいては、下部層への熱的ダメージを抑えるため、できるだけ低温で成形することが重要である。本発明は、低温で（場合によっては室温で）、様々な材料に対してインプリントを行うことを可能とするため、低温が要件となるナノインプリントに対する解決策を提供しうるものである。【００２０】
図４に、非特許文献２に記載のインプリント方式と、本願発明者の提案に基づくインプリント方式との原理的な相違を図示した。非特許文献２に記載される方式（図４（ａ））において、Ｓ１１は、インプリントの開始準備工程を描いたものであるが、ここで、ホーンとモールドとは互いに固定されていないことに留意されたい。（なお、ホーンは超音波振動印加機構の一部であり、振動発生器により生成された振動を増幅する働きを有している。）Ｓ１２，Ｓ１３において、プレス及び超音波振動の印加が行われるが、このときモールドがホーンに固定されていないことから、モールドに加わるホーンの圧力が周期的に変化することになる。（例えば図４の例では、Ｓ１２においてはモールドはホーンに圧迫されているが、Ｓ１３においてはモールドはホーンから圧力を受けていない。）つまりホーンは、モールドを押しつけるというよりは、モールドの背面を高速に連打すると言った方がふさわしい動作を行うことになる。【００２１】
これに対して本願発明者の提案に基づく手法（図４（ｂ））は、モールドを超音波振動の印加機構に固定した状態で、プレス及び超音波振動の印加を行う。Ｓ２１はインプリントの開始準備工程を描いており、従来技術におけるＳ１１に対応する工程であるが、このとき既にモールドはホーンに固定されている。このためプレス及び超音波振動印加工程（Ｓ２２・Ｓ２３）では、ホーンの高速振動に合わせてモールドも上下に高速振動する。すると、モールドの微細凹凸構造の側壁部分が、プレス荷重によって微妙に形成された成形パターンの側壁と擦れ合うため、そこに摩擦熱が発生し、これが成形材料を局所的に軟化させる。軟化した成形材料は、プレス荷重によってモールドの微細凹構造内に充填されることができる。
【発明の効果】
【００２２】
非特許文献２のインプリント法が、モールドを成形材料に「打ちつける」ことによってパターンの転写を行うのに対し、本願発明者の提案によるインプリント法は、「摩擦熱」により成形材料を局所的に軟化させることによって成形材料を微細凹構造内に充填させ、パターン転写を行うというものであり、非特許文献２のインプリント法とはパターン転写を可能とするための原理が異なっている。そして、その原理の相違が、従来の熱インプリント法の工程において多大な時間を占めていた熱サイクル工程を大幅に短縮するか又は省略することを可能とし、なおかつ非特許文献２に記載の手法に比べて幅広い材料に対してインプリントを行うことを可能としたものである。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】従来技術（非特許文献２）によるナノインプリントプロセスの概要
【図２】従来技術（非特許文献２）によるポリカーボネートへのナノインプリント試験の結果（顕微鏡写真）
【図３】本発明の実施例によるポリカーボネート等へのナノインプリント試験の結果（顕微鏡写真）
【図４】従来技術（非特許文献２）と本発明のインプリント方式の相違を説明するための図
【図５】本発明の実施例であるインプリント装置５００の主要部断面図
【図６】インプリント装置５００の動作を説明するための図
【図７】試験１の結果を示すための図（超音波振動利用の有無による成形パターン深さの違い）
【図８】試験１の結果を示すための図（電鋳Ｎｉモールドのパターンと、ポリエチレンテレフタレート表面に転写した微細凹凸構造のＳＥＭ写真）
【図９】試験２の結果を示すための図（超音波振動の周波数による成形パターン深さの違い）
【図１０】試験３の結果を示すための図（超音波振動の振幅による成形パターン深さの違い）
【図１１】試験４の結果を示すための図（緩衝材の硬度による成形パターン深さの違い）
【図１２】試験５の結果を示すための図（ポリカーボネートとポリメタクリル酸メチル表面に転写した微細凹凸構造のＳＥＭ写真）
【図１３】試験６の結果を示すための図（スピンオンガラス表面に転写した微細凹凸構造のＳＥＭ写真）
【発明を実施するための形態】
【００２４】
本発明の実施形態は、次のようなナノインプリント装置を含む。この装置は、荷重を加える方向に伝搬する超音波振動を印加しつつ、モールドを成形材料に押し付けることにより、または前記成形材料を前記モールドに押し付けることにより、前記モールド表面の微細凹凸構造を前記成形材料に転写するように構成されるナノインプリント装置であって、前記超音波振動及び前記荷重の印加を、前記成形材料をガラス転移温度まで熱することなく開始するように構成され、前記超音波振動の印加機構は、少なくとも前記超音波振動が印加されている間、前記モールドを固定しておくための部分を備えることを特徴とする。
【００２５】
上記のナノインプリント装置は、超音波振動の印加中に成形材料を冷却するための温度調節器を備えることができる。この温度調節器は、超音波振動の印加中に成形材料の少なくとも一部の温度を室温に保つべく動作しうるものであることができる。
【００２６】
上記のナノインプリント装置は、超音波振動の振幅及び周波数の少なくとも一方を変更しうるように構成されることができる。また、振幅及び周波数の少なくとも一方を変更しうる超音波振動素子を複数使用し、これらの超音波振動素子の少なくとも１つを他と異なる振幅又は／及び周波数で動作させることにより、押し付け面内で超音波振動の振幅及び周波数の少なくとも一方を不均一にできるように構成されてもよい。
【００２７】
本発明の実施形態は、次のようなナノインプリント方法を含む。この方法は、荷重を加える方向に伝搬する超音波振動を印加しつつ、モールドを成形材料に押し付けることにより、または前記成形材料を前記モールドに押し付けることにより、前記モールド表面の微細凹凸構造を前記成形材料に転写する、ナノインプリント方法であって前記超音波振動及び前記荷重の印加を、前記成形材料をガラス転移温度まで熱することなく開始し、少なくとも前記超音波振動が印加されている間、前記モールドを、前記超音波振動の印加機構に固定しておくことを特徴とする。
【００２８】
上記の方法において、超音波振動の印加中の少なくとも一定期間、成形材料を（好ましくは室温に）冷却することとすることができる。また少なくとも超音波振動が印加されている間、成形材料を緩衝材を介して固定しておくこととすることができる。
【００２９】
本発明の実施形態は、上記の方法により製造される成形物を含む。
【００３０】
以下、本発明の更なる実施形態の例を、添付図面を参照しながら説明する。図５は、本発明の実施例となりうるインプリント装置５００の主要部断面図である。インプリント装置５００は上部と下部に分かれており、上部にモールドを固定し、下部に成形材料を固定する。モールド５２１は、モールド固定部５０５に物理的もしくは化学的手段によって固定される。物理的手段の例としては、例えば真空チャックや静電チャック、ネジ止め機構などがあり、化学的手段の例としては接着剤などがある。一方、成形材料５２２は、緩衝材５２３と共に固定装置５０９に固定される。固定装置５０９も、真空チャックなどの手段で成形材料５２２や緩衝材５２３を固定するように構成される。緩衝材５２３は、成形材料表面に対するモールドパターン面の片あたりを緩和し、均一な面内圧力分布でインプリントするための部材である。
【００３１】
上部ステージ５０４は上部構造を支持するフレームとしての役割を果たしており、また、図示しない昇降装置に取り付けられていて、上部構造全体と共に上下に移動が可能である。上部ステージ５０４の上部には超音波振動発生装置５０３が設置され、さらにその上部には加圧装置５０２が設置されている。上部ステージ水平化装置５０１は、上部ステージ５０４が下部ステージ５１０と並行になるように位置調整を行なう。下部ステージ５１０は、成形材料５２２の温度を調節するための温度調節器５１２を備えている。温度調節器５１２は、例えば、プレス中に下面から成形材料５２２を冷却するために用いることができる。また、その反対に、成形材料５２２を加熱するために用いうるものであってもよい。
【００３２】
上部ステージ水平化装置５０１，ステージ加圧装置５０２，超音波振動発生装置５０３，上部ステージ５０４の昇降機構，温度調節器５１２は、制御装置５３１に接続されており、制御装置５３１によってさまざまに制御を受ける。制御装置５３１は、例えば、ステージ加圧装置５０２の加圧力を調節したり、超音波振動発生装置５０３により印加される超音波振動の周波数及び／又は振幅を調節したりすることができる。周波数及び／又は振幅を可変とすることができる超音波振動発生器として、例えば磁歪アクチュエータを用いることができる。後述の試験例のデータを採取する時に用いたＥＴＲＥＭＡ社製の磁歪アクチュエータは、直流（ＤＣ）から３０ｋＨｚまでの周波数と、最大変位±５μｍを特徴とする超音波振動を発生させることが可能である。
【００３３】
次に図６を参照しながら、インプリント装置５００の動作について説明する。図６において、（ａ）はインプリントを始める前段階を表している。予め、シリコン基板や電鋳Ｎｉ基板等の表面に微細凹凸構造５２１ａ〜５２１ｃを形成することにより、モールド５２１を作製しておく。また、樹脂基板または基板上に樹脂膜を形成することにより、成形材料５２２を用意しておく。図５に描かれる通り、モールド５２１をモールド固定部５０５に物理的もしくは化学的に固定し、成形材料５２２を緩衝材５２３を介して固定装置５０９に固定する。モールド５２１の微細凹凸構造５２１ａ〜５２１ｃが成形材料５２２の表面と対面するように配置する。
【００３４】
（ｂ）では、上部ステージ５０４を降ろしてモールド５２１を成形材料５２２へ接触させると共に、制御装置５３１が加圧装置５０２を始動してモールド５２１及び成形材料５２２に荷重を印加する。荷重の印加を開始した直後においては、成形材料５２２の表面が温まっていないために固く、あまり変形することができない。しかし、そうであっても、符号５２２ａ〜５２２ｃで示したように、多少の変形は生じうる。
【００３５】
（ｂ）では、制御装置５３１が加圧装置５０２を動作させたまま、超音波振動発生装置５０３を始動する。加圧装置５０２や超音波振動発生装置５０３の始動時の成形材料５２２の温度は、その表面も含めてガラス転移温度以下である。超音波振動発生装置５０３が生成した超音波振動は、上部ステージ５０４及びモールド固定部５０５を介して加圧面へと伝搬する。すなわち超音波振動は、荷重が印加される方向へ伝搬する。この超音波振動により、モールド５２１は、（ｂ）に描かれるように成形材料５２２にぴったりと押し付けられた状態と、（ｃ）に描かれるように成形材料５２２から若干離れた状態（または荷重が若干減退した状態）との間を高速で振動する。このため、モールド５２１表面の微細構造の凹部５２１ａ〜５２１ｃの側壁と、成形材料５２２表面で変形を受けた盛り上がり部分５２２ａ〜５２２ｃの側壁とが高速で擦れ合い、摩擦熱が発生する。
【００３６】
発生した摩擦熱は、成形材料５２２の表面を局所的に軟化させる。軟化した部分は柔軟性が増すので、プレスによる変形の度合いも増し、微細構造の凹部５２１ａ〜５２１ｃ内に成形材料５２２の表面部材が充填される。このときの様子が（ｄ）に描かれている。なお、（ｄ）では凹部５２１ａ〜５２１ｃ内に成形材料５２２の表面部材が完全に充填されているように描かれているが、条件によっては完全に充填されるまで表面部材の変形が進まないことも、もちろんありうる。
【００３７】
（ｅ）は、荷重及び超音波振動の印加を停止し、押し付け力を加える方向に伝搬する超音波振動を印加しつつ、モールド５２１を成形材料５２２から離型した状態を描いている。
【００３８】
実施形態によっては、工程（ｂ）〜（ｄ）において、温度調節器５１２を動作させて、成形材料５２２を下部ステージ５１０の側から冷却し続けることができる。すなわち工程（ｂ）〜（ｄ）においては、パターン転写を受けている面においてはモールド５２１の微細凹凸構造との摩擦で温度が上昇して軟化するものの、その他の部分においては温度調節器５１２により温度の上昇が妨げられる。したがって、荷重及び超音波振動の印加を停止すると、成形材料５２２の成形面は速やかに冷えて固まり、固定装置５０９から取り外すことができる。
【００３９】
プレス中に成形材料を冷却するというのは注目すべき特徴である。従来のナノインプリント装置においては、プレス中は成形材料を熱してガラス転移温度＋３０度程度に保つこととされており、プレス中に成形材料を冷却するというのは、従来の常識と完全に相反するものである。
【００４０】
以下、本発明のより深い理解に資すべく、前述のインプリント装置５００を用いて行ったいくつかの実験について紹介する。
［実験１：ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）へのインプリント成形における超音波振動の印加効果］
【００４１】
まず、インプリント成形における超音波振動の印加効果を見るため、次のような条件にて実験を行った。
（１）  超音波振動発生装置５０３（図５参照）として、ＥＴＲＥＭＡ社製の磁歪アクチュエータを採用した。この磁歪アクチュエータは、直流（ＤＣ）から３０ｋＨｚまでの周波数と最大変位±５μｍを特徴とする超音波振動を発生させることが可能である。
（２）  東洋合成工業社製の紫外線硬化樹脂ＰＡＫ‐０１を接着剤として用い、石英プレートを間に挟んでＳＣＩＶＡＸ社製の１５ｍｍ角電鋳Ｎｉ標準モールド（モールド５２１）を上部ステージのモールド固定部５０５に配置した。石英プレートの側面より紫外線を照射することで、ＰＡＫ−０１を紫外線硬化させてモールドを固定した。モールドのパターンの幅及び高さはいずれも１μｍとした。なお、モールドパターンの走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真が図８（ａ）に載せられている。
（３）  成形材料５２２として、厚み０．５ｍｍのポリエチレンテレフタレート板（ガラス転移温度：７５℃）を用いた。これを、厚み３ｍｍのウレタンゴム（緩衝材５２３）を介して、真空チャック（固定装置５０９）によって下部ステージ５１０に固定した。ウレタンゴム板には真空チャックのための貫通穴を加工した。 
（４）  電鋳Ｎｉモールドの微細凹凸構造をポリエチレンテレフタレート表面に５０Ｎ〜１ｋＮの荷重でプレスした。
（５）  荷重が設定値に達した段階で、周波数１０ｋＨｚ、振幅±３μｍの超音波振動の印加を開始した。
（６）  荷重及び超音波振動の印加を行っている間、設定温度２５℃にて温度調節器５１２を動作させた。
（７）  １０〜９０秒間、荷重と超音波振動の印加を継続した後、電鋳Ｎｉモールドをポリエチレンテレフタレートから離型した。
（８）  比較例として、超音波振動を印加せずに荷重の印加のみのインプリントも行った。
（９）  いずれの場合も、成形荷重と成形時間を変化させた複数の条件でインプリントを試行した。
【００４２】
実験結果を図７及び図８に示す。図７は、ポリエチレンテレフタレート表面に転写された微細凹凸構造の深さをコンフォーカル顕微鏡により観察し、グラフ化したものであり、（ａ）は超音波振動を加えた場合、（ｂ）は超音波振動を加えない場合である。
【００４３】
図７（ａ）と（ｂ）を比べると明らかであるように、一見して超音波振動を印加した場合の方が深い成形パターンを得られている。前述のように、モールドのパターンは高さ１μｍであったが、超音波振動を印加した場合では、荷重５００Ｎ・成形時間６０秒以上の条件において、転写パターンの深さも１μｍに達しており、ポリエチレンテレフタレートの完全成形に成功している。これに対して超音波振動を印加しない場合では、成形荷重や成形時間に関わらず、パターンの深さは０．４μｍ以下まで減少し、完全に成形できたパターンは観察されなかった。図７（ｂ）のグラフによれば、ポリエチレンテレフタレートは室温においてもプレスだけである程度変形しうるが、より正確にモールドのパターンを転写するには、超音波振動の印加が明らかに有効であることが示された。少なくとも、アスペクト比（パターン深さ／パターン幅）が１以上のインプリントを行う場合には、超音波振動の利用が効果的であることが確認された。
【００４４】
図７（ａ）を観察すると、成形時間を長くすると成形パターンの深さも深くなっているが、成形荷重に関しては成形荷重５００Ｎの条件で最もパターンが深く転写された。この理由は、荷重が大きすぎると超音波振動の振幅を抑制してしまい、超音波振動の利用効果が現れにくくなるためであると考えられる。前述のように、荷重５００Ｎ、成形時間６０秒以上ではパターンの深さは１μｍに達しており、ポリエチレンテレフタレートの完全成形に成功している。得られた成形パターンをＳＥＭにより観察し、その結果を図８（ｂ）に示す。これに対して図８（ａ）は、電鋳ＮｉモールドのパターンのＳＥＭ写真である。パターン幅１μｍのライン／スペースパターンが確認でき、微細凹凸構造のエッジ部分も明瞭であることが確認された。
［実験２：超音波振動の周波数がインプリント加工に及ぼす影響］
【００４５】
実験１と同様に成形材料としてポリエチレンテレフタレートを用い、インプリント工程時に印加する超音波振動の周波数を０ｋＨｚから１０ｋＨｚまで段階的に変化させて、成形パターンの深さを測定した。成形パターンの深さは実験１と同様にコンフォーカル顕微鏡を用いて測定した。超音波振動の最大振幅は３μｍに設定した。また、モールドパターンの幅を５００ｎｍ、７００ｎｍ、１μｍと変えて測定を行った。結果を図９に示す。
【００４６】
図９を見ると、超音波振動の周波数が高いほど、成形パターンの深さは深くなり、この傾向はパターン幅が大きい場合に強く現れていることが分かる。特に５ｋＨｚ以上の周波数の超音波振動を印加した場合に、成形パターンの深さが０．８μｍ以上と測定され、インプリントにおける超音波振動の印加効果が顕著に観察された。
【００４７】
このように、超音波振動の最適な周波数はパターンの幅やアスペクト比によって異なることが予想されるので、本発明の実施形態においては、周波数を調節可能な超音波振動発生機構を用いることが望ましい。また、パターン転写面においてもパターンの幅やアスペクト比は場所によって異なることが多いと思われるので、パターン転写面の場所によって超音波振動の周波数を変化させるように構成されることが好ましい。このような実施形態は、例えば複数の磁歪アクチュエータを用いてそれぞれ異なる周波数で振動させることにより、実現することができる。
［実験３：超音波振動の振幅がインプリント加工に及ぼす影響］ 
【００４８】
実験１と同様にポリエチレンテレフタレートを用い、インプリント工程時に印加する超音波振動の最大振幅を０μｍから３μmまで段階的に変化させて、成形パターンの深さを測定した。成形パターンの深さは実験１と同様にコンフォーカル顕微鏡を用いて測定した。超音波振動の周波数は１０ｋＨｚに設定した。実験２と同様に、モールドパターンの幅を５００ｎｍ、７００ｎｍ、１μｍと変えてインプリントを行った。結果を図１０に示す。
【００４９】
図１０に示される通り、超音波振動の振幅が増加するに従って、成形パターンの深さも深くなる傾向が観察された。パターン幅が大きい程、振幅の変化に伴う影響が大きく現れている。特に２μｍ以上の振幅の超音波振動を印加した場合に、成形パターンの深さが０．８μｍ以上と測定され、インプリントにおける超音波振動の利用効果が顕著に観察された。
【００５０】
図１０の結果より、周波数と同様に、超音波振動の最適な振幅も、パターンの幅やアスペクト比によって異なることが予想される。そこで本発明の実施形態においては、周波数に加えて振幅をも調節可能な超音波振動発生機構を用いることが望ましい。また、パターン転写面においてもパターンの幅やアスペクト比は場所によって異なることが多いと思われるので、パターン転写面の場所によって超音波振動の振幅を変化させるように構成されることが好ましい。このような実施形態は、例えば前述のように複数の磁歪アクチュエータを用いることで実現することができ、これらをそれぞれ異なる振幅で振動させることにより、実現することができる。
［実験４：緩衝材の硬度がインプリント加工に及ぼす影響］
【００５１】
実験１と同様にポリエチレンテレフタレートを用い、ウレタンゴム（硬度：９０°）、フッ素ゴム（硬度：８０°）、低反撥ゴム（硬度：３２°と５７°）の４種類の緩衝材を使用した場合の１μｍパターン幅の成形パターンの深さを測定した。成形パターンの深さは実施例１と同様にコンフォーカル顕微鏡を用いて測定した。超音波振動の周波数は１０ｋＨｚに、最大振幅は３μｍに固定した。図１１には、インプリント工程時に超音波振動を加えた場合と加えなかった場合の結果を比較して示した。超音波振動を印加しなかった場合、つまりプレスのみの成形では、硬度５７°の低反撥ゴムを使用した際に最も成形パターンが深くなった。しかし、いずれの緩衝材でも深さが０．６μｍ以下の成形パターンしか得られず、緩衝材を挿入した効果は現れていない。一方、インプリント工程時に超音波振動を加えた場合には、硬度が最も高いウレタンゴムを利用した場合に深さ１μｍまで完全に成形できた。超音波振動を利用したインプリント方法では、比較的硬度の高い緩衝材を挿入する方が有効である。
［実験５：ポリカーボネート（ＰＣ）へのインプリント成形における超音波振動の利用効果］
【００５２】
インプリント装置５００を用い、成形材料をポリカーボネート（ガラス転移温度：１５０℃）に変えてインプリント実験を行った。成形の諸条件は実験１と同様に、超音波振動の周波数を１０ｋＨｚ、最大振幅を３μｍに、成形荷重を５００Ｎ、成形時間を６０秒と設定した。緩衝材はウレタンゴム板を用いた。成形したパターンを走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察した。１μｍパターン幅のライン／スペースパターンのＳＥＭ写真を図１２（ａ）に示した。
【００５３】
実験１のポリエチレンテレフタレートと同様に、ポリカーボネート表面に微細凹凸構造の形成が確認できた。パターン幅１μｍの成形パターンの深さを実験２と同様にコンフォーカル顕微鏡を用いて測定したところ、３７０ｎｍの深さであった。成形条件がポリエチレンテレフタレートに最適化されたものであったため、ポリエチレンテレフタレートに比べて成形パターンの深さが小さいが、成形時間や成形荷重、超音波振動の振幅や周波数を最適化することにより、より深いパターンを成形することが可能と考えられる。
【００５４】
上記非特許文献３で開示されているように、熱インプリントによって加熱温度１８０℃、冷却温度１３０℃でポリカーボネートを成形すると、成形前に０．５ｍｍの厚さであったポリカーボネート板が、成形後には０．２７ｍｍまで薄くなる。これは熱によって軟化した樹脂が、モールドの微細凹構造内を充填するよりも、モールドの外側の方に流れ出てしまうためである。ところが実験５においては、成形後の板厚は成形前とほとんど変化なく、０．４９ｍｍ以上と計測された。従って、本発明のインプリント方法は、インプリント工程時に下地の基板や下層構造体への熱的変形を防ぎたい場合には有効な手段であると言える。
【００５５】
比較のために、その他の条件は変えないまま、超音波振動を印加せずにプレス荷重のみでポリカーボネートのインプリントを行い、インプリント面を光学顕微鏡にて観察した。その結果、モールドパターンの外枠が接触した痕跡は確認できたが、モールドの微細凹凸構造の転写パターンは観察できなかった。また図２でも示したように、非特許文献２による方法でも、加熱温度を１４０℃以上としなければ、ポリカーボネートにパターンの転写を行うことはできなかった。実際、室温にてポリカーボネート表面に微細凹凸構造をインプリント転写することを可能にした技術は、本発明が世界初である。
［実験６：ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）へのインプリント成形における超音波振動の利用効果］
【００５６】
インプリント装置５００を用い、ポリメタクリル酸メチル（ガラス転移温度：１０５℃）へのインプリント実験を行った。成形の諸条件は実験１と同様に、超音波振動の周波数を１０ｋＨｚ、最大振幅を３μｍに、成形荷重を５００Ｎ、成形時間を６０秒と設定した。緩衝材はウレタンゴム板を用いた。成形したパターンを実施例６と同様に走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察した。１μｍパターン幅のライン／スペースパターンのＳＥＭ写真を図１２（ｂ）に示した。
【００５７】
実験１のポリエチレンテレフタレートや実験５のポリカーボネートと同様に、ポリメタクリル酸メチル基板上に微細凹凸構造が形成されていることが観察された。パターン幅１μｍの成形パターンの深さを実験２と同様にコンフォーカル顕微鏡を用いて測定したところ、７５０ｎｍの深さであった。
【００５８】
比較のために、その他の条件は変えないまま、超音波振動を印加せずにプレス荷重のみでＰＭＭＡ基板をインプリントし、インプリント面を光学顕微鏡にて観察した。その結果、ポリカーボネートの場合と同様に、モールド構造の転写パターンは観察できなかった。
［実験７：スピンオンガラス（ＳＯＧ）基板へのインプリント成形における超音波振動の利用効果］
【００５９】
スピンオンガラスとは、スピンコート法により基板上に塗布されて熱処理されることにより、ガラス薄膜を形成する材料のことである。実験７ではスピンオンガラスとしてハイメチルシロキサン系ＳＯＧ（米国Ｈｏｎｅｙｗｅｌｌ社製、Ａｃｃｕｇｌａｓｓ  ５１２Ｂ）を用い、Ｓｉ基板上にガラス薄膜を形成してスピンオンガラス基板を作製し、このガラス材料に対してインプリント実験を行った。
【００６０】
この実験のために、２種類の基板を用意した。一般的に、ＳＯＧ膜の焼成には低温と高温による２段階の加熱処理が必要とされるが、第１の基板は、前記のＳＯＧをスピンコーティング法によって厚み７６０ｎｍでＳｉ基板上に塗布した後、ホットプレートを用いて１５０℃で１分間加熱したのみで作製した。第２の基板は、第１の基板と同様に作製した基板をさらに急速熱処理装置（仏国ＡｎｎｅａｌＳｙｓ社製、ＡＳ―Ｏｎｅ１００）を用いて４５０℃で１時間加熱し、ＳＯＧ層を焼成させたものである。
【００６１】
インプリント装置にはインプリント装置５００と同等のものを用いた。成形の諸条件も実験１と同様に、超音波振動の周波数を１０ｋＨｚ、最大振幅を３μｍに、成形荷重を５００Ｎ、成形時間を６０秒と設定した。また、温度調節器５１２の設定温度も室温（２５℃）とした。緩衝材にはウレタンゴム板を用いた。
【００６２】
上記第１及び第２の基板のそれぞれの成形パターンを実施例６と同様に走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察した。１μｍパターン幅のライン／スペースパターンのＳＥＭ写真を図１３に示した。（ａ）が第１の基板に対するインプリント結果、（ｂ）が第２の基板に対するインプリント結果である。
【００６３】
実験１のポリエチレンテレフタレートや実験５のポリカーボネート、実験６のポリメタクリル酸メチルと同様に、スピンオンガラス基板上に微細凹凸構造が形成されていることが観察された。パターン幅１μｍの成形パターンの深さを実験２と同様にコンフォーカル顕微鏡を用いて測定したところ、第１の基板では３００ｎｍ、第２の基板では２１０ｎｍの深さであった。
【００６４】
比較のために、その他の条件は変えないまま、超音波振動を印加せずにプレス荷重のみでスピンオンガラス基板をインプリントし、インプリント面を光学顕微鏡にて観察した。その結果、ポリカーボネートやポリメタクリル酸メチルの場合と同様に、モールド構造の転写パターンは観察できなかった。ＳＯＧの種類は異なるが、低温加熱のみの基板を、室温にて２５ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で１０分間プレスした事例が特許文献３で開示されている。しかし、本発明の手法は、特許文献３の手法に比べて１０分の１（１分）で成形に成功しており、さらに印加した荷重も特許文献３のものに比べて小さい。加えて、高温による焼成後のＳＯＧ表面に、室温で微細凹凸構造のインプリント転写に成功した技術は、これが世界初である。
【００６５】
焼成後のスピンオンガラス表面に室温にて微細凹凸構造を転写できたことは、本発明によりインプリント可能な材料の範囲が極めて広いことの証左と言えよう。本発明の手法は、汎用エンジニアリングプラスチックのみならず、ガラス材料にも広く利用できるものである。
【００６６】
以上、本発明の好適な実施形態や実験を紹介してきたが、これらは本発明の理解に資するために例として紹介したのみであり、本発明の範囲を限定する意図で紹介したものではない。例えば本発明の実施形態には、プレス中に成形材料を冷却するものだけでなく、プレス中に成形材料を加熱するものも含まれる。このような実施形態は、成形材料のガラス転移温度が非常に高い場合に特に有用であろう。しかしながら、本発明の実施形態では、従来のように成形材料をガラス転移温度を超えるまで加熱する必要はないため、従来に比べて熱サイクル工程を短縮できるという利点は依然として備えている。
【００６７】
本発明の具現化形態は、上述の例や特許請求の範囲に特定されている例にとどまらず、特許請求の範囲や明細書及び図面に明示的及び黙示的に開示されるあらゆる新規な構成及びそれらの組み合わせを含むものである。
【産業上の利用可能性】
【００６８】
本発明に従うインプリント技術は、例えば、室温成形による熱変形の防止効果を生かした半導体素子の配線や、ガラス転移温度の高い材料へのインプリントによるバイオ・化学分析チップの流路加工、熱サイクル工程を含まない高速性を生かした光ディスクのピット形成技術として極めて有用である。特に半導体素子の多層配線では、初期工程で作製した低層の配線構造を破壊せずに、室温にて積層させるプロセスにも充分対応が可能である。
【符号の説明】
【００６９】
５００  インプリント装置
５０１  上部ステージ水平化装置
５０２  加圧装置
５０３  超音波振動発生装置
５０４  上部ステージ
５０５  モールド固定部
５０９  成形材料及び緩衝材固定装置
５１０  下部ステージ
５１２  温度調節器
５２１  モールド
５２２  成形材料
５２３  緩衝材
５３１  制御装置
【図１】
2009145006.tif 000003
【図２】
2009145006.tif 000004
【図３】
2009145006.tif 000005
【図４】
2009145006.tif 000006
【図５】
2009145006.tif 000007
【図６】
2009145006.tif 000008
【図７】
2009145006.tif 000009
【図８】
2009145006.tif 000010
【図９】
2009145006.tif 000011
【図１０】
2009145006.tif 000012
【図１１】
2009145006.tif 000013
【図１２】
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【図１３】
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【国際調査報告】
2009145006.tif 000016
2009145006.tif 000017