(57)【要約】基板上に第１の導電層、基板に対して直交する方向に貫通する複数のコンタクトホールが形成された誘電体層、コンタクトホール内で第１の導電層と電気的に接続するとともにコンタクトホール内を充填する第２の導電層、発光層および第３の導電層とが順に積層されたエレクトロルミネッセント素子を製造する１回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（第１の製造工程）と、第１の製造工程で製造されたエレクトロルミネッセント素子の第１の導電層および第３の導電層に電圧を印加し発光層を発光させるとともに、エレクトロルミネッセント素子の輝度分布を測定して。エレクトロルミネッセント素子の輝度ムラ情報を得る輝度分布測定工程と、輝度ムラ情報を基に、誘電体層を貫通する複数のコンタクトホールの密度を調整してエレクトロルミネッセント素子の輝度ムラを低減する２回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（第２の製造工程）と、を行う製造方法により、発光面における輝度ムラを低減し、均一な発光が得られるエレクトロルミネッセント素子が得られる。
2013129611.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に第１の導電層、当該基板に対して直交する方向に貫通する複数のコンタクトホールが形成された誘電体層、当該コンタクトホール内で当該第１の導電層と電気的に接続するとともに当該コンタクトホール内を充填する第２の導電層、発光層および第３の導電層とが順に積層されたエレクトロルミネッセント素子を製造する１回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（第１の製造工程）と、
前記第１の製造工程で製造されたエレクトロルミネッセント素子の前記第１の導電層および前記第３の導電層に電圧を印加し前記発光層を発光させるとともに、当該エレクトロルミネッセント素子の輝度分布を測定して、当該エレクトロルミネッセント素子の輝度ムラ情報を得る輝度分布測定工程と、
前記輝度ムラ情報を基に、前記誘電体層を貫通する複数の前記コンタクトホールの密度を調整して、前記エレクトロルミネッセント素子の輝度ムラを低減する２回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（第２の製造工程）と、を行う
エレクトロルミネッセント素子の製造方法。
【請求項２】
前記輝度分布測定工程において、前記輝度ムラ情報として、発光させた前記エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた当該エレクトロルミネッセント素子の測定部分全体の平均輝度（ＬＡ）と、発光させた当該エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた最高輝度（ＬＨ）および最低輝度（ＬＬ）とを測定する請求項１に記載のエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
【請求項３】
前記輝度分布測定工程において、前記輝度ムラ情報に基づき、発光させた前記エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた当該エレクトロルミネッセント素子の測定部分全体の平均輝度（ＬＡ）に対する、発光させた当該エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた最高輝度（ＬＨ）と最低輝度（ＬＬ）との差（ＬＨ−ＬＬ）の割合（（ＬＨ−ＬＬ）／ＬＡ）を輝度ムラとして得る請求項１又は２に記載のエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
【請求項４】
前記輝度分布測定工程において、前記輝度ムラが閾値０．３を超える場合、前記輝度ムラ情報を前記第１の製造工程にフィードバックする請求項３に記載のエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
【請求項５】
前記第１の製造工程および前記第２の製造工程において、複数の前記コンタクトホールを、当該コンタクトホールの個数が前記発光層の発光に基づく発光領域あたり１０２個以上であると共に、複数の当該コンタクトホールが占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して０．２以下となるように形成する請求項１乃至４のいずれか１項に記載のエレクトロルミネッセント素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エレクトロルミネッセント素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、エレクトロルミネッセント素子として、発光層を含む有機層を陽極と陰極とで挟むように形成し、これらの電極間に電圧を印加することによって、陽極と陰極とが重なった領域の発光層が発光するものが知られている。
近年、第１の電極（陽極または陰極）と非単結晶材料からなる半導体層との間に有機発光媒体を設け、かつ、半導体層の縁部に第２の電極（陰極または陽極）を電気接続することにより、第１の電極と第２の電極とを実質的に対向させることなく、半導体層からエレクトロルミネッセント発光を外部に取り出す有機エレクトロルミネッセント素子が報告されている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第００／６７５３１号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、特許文献１に記載されたような構造を有する有機エレクトロルミネッセント素子を製造する場合、微細なパターニングにより形成した電極に接して半導体層を形成する必要がある。そのため、陰極と陽極とを対向させることなく半導体層から発光を外部に取り出せるものの、平滑な半導体層を形成することが難しく、製造工程が複雑になるとともに発光面内の発光が不均―になりやすい。
一方、従来のエレクトロルミネッセント素子の場合も、製造工程における個々の生産ラインに起因する偏差や、使用する材料ロットの変動等により、発光面に輝度ムラが生じる場合がある。【０００５】
本発明の目的は、発光面における輝度ムラを低減し、均一な発光が得られるエレクトロルミネッセント素子の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明によれば、基板上に第１の導電層、当該基板に対して直交する方向に貫通する複数のコンタクトホールが形成された誘電体層、当該コンタクトホール内で当該第１の導電層と電気的に接続するとともに当該コンタクトホール内を充填する第２の導電層、発光層および第３の導電層とが順に積層されたエレクトロルミネッセント素子を製造する１回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（第１の製造工程）と、前記第１の製造工程で製造されたエレクトロルミネッセント素子の前記第１の導電層および前記第３の導電層に電圧を印加し前記発光層を発光させるとともに、当該エレクトロルミネッセント素子の輝度分布を測定して、当該エレクトロルミネッセント素子の輝度ムラ情報を得る輝度分布測定工程と、前記輝度ムラ情報を基に、前記誘電体層を貫通する複数の前記コンタクトホールの密度を調整して、前記エレクトロルミネッセント素子の輝度ムラを低減する２回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（第２の製造工程）と、を行うエレクトロルミネッセント素子の製造方法が提供される。
ここで、前記輝度分布測定工程において、前記輝度ムラ情報として、発光させた前記エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた当該エレクトロルミネッセント素子の測定部分全体の平均輝度（ＬＡ）と、発光させた当該エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた最高輝度（ＬＨ）および最低輝度（ＬＬ）とを測定することが好ましい。
前記輝度分布測定工程において、前記輝度ムラ情報に基づき、発光させた前記エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた当該エレクトロルミネッセント素子の測定部分全体の平均輝度（ＬＡ）に対する、発光させた当該エレクトロルミネッセント素子の輝度分布測定により得られた最高輝度（ＬＨ）と最低輝度（ＬＬ）との差（ＬＨ−ＬＬ）の割合（（ＬＨ−ＬＬ）／ＬＡ）を輝度ムラとして得ることが好ましい。
前記輝度分布測定工程において、前記輝度ムラが閾値０．３を超える場合、前記輝度ムラ情報を前記第１の製造工程にフィードバックすることが好ましい。
前記第１の製造工程および前記第２の製造工程において、複数の前記コンタクトホールを、当該コンタクトホールの個数が前記発光層の発光に基づく発光領域あたり１０２個以上であると共に、複数の当該コンタクトホールが占める合計の面積の割合が当該発光領域の面積に対して０．２以下となるように形成することが好ましい。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、エレクトロルミネッセント素子の発光面における輝度ムラを低減し、均一な発光が得られる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子の発光領域の一例を説明する部分断面図である。
【図２】コンタクトホールの大きさを説明する図である。
【図３】エレクトロルミネッセント素子の製造方法の一例を説明する図である。
【図４】コンタクトホールの密度と発光したエレクトロルミネッセント素子の輝度との関係を説明する図である。
【図５】本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子の製造方法の流れを説明するフローチャートである。
【図６】エレクトロルミネッセント素子の輝度分布を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。尚、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。すなわち、実施の形態の例に記載されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、特に記載がない限り本発明の範囲を限定するものではなく、単なる説明例に過ぎない。また、使用する図面は、本実施の形態を説明するための一例であり、実際の大きさを表すものではない。各図面が示す部材の大きさや位置関係等は、説明を明確にするため誇張していることがある。また、本明細書において、「層上」等の「上」は、必ずしも上面に接触して形成される場合に限定されず、離間して上方に形成される場合や、層と層の間に介在層が存在する場合も包含する意味で使用する。
【００１０】
＜エレクトロルミネッセント素子＞
図１は、本実施の形態の対象となるエレクトロルミネッセント素子１０の発光領域の一例を説明する部分断面図である。
図１に示したエレクトロルミネッセント素子１０は、基板１１と、基板１１上に形成された積層部１１０とを有している。積層部１１０は、基板１１側から、正孔を注入するための第１の導電層１２と、絶縁性の誘電体層１３と、誘電体層１３の上面を覆った第２の導電層１４と、正孔と電子が結合して発光する発光層１５と、電子を注入するための第３の導電層１６とが順に積層されている。
【００１１】
図１に示すように、エレクトロルミネッセント素子１０の誘電体層１３には、当該誘電体層１３を基板１１に対して直交する方向に貫通する複数のコンタクトホール１７が設けられている。それぞれのコンタクトホール１７内には、第２の導電層１４を構成する成分が充填されている。
【００１２】
本実施の形態では、コンタクトホール１７には第２の導電層１４の成分だけが充填されている。これにより、第１の導電層１２と第２の導電層１４とは、コンタクトホール１７の内部で電気的に接続する。そのため、第１の導電層１２と第３の導電層１６との間に電圧を印加すると、第２の導電層１４と第３の導電層１６との間に電圧が印加され、発光層１５が発光する。
【００１３】
この場合、発光層１５の基板１１側の面、または基板１１側とは反対側の第３の導電層１６側の面、あるいは、これらの両方の面が、エレクトロルミネッセント素子１０の外に光が取り出される発光面となる。また、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１の面側から平面視した場合、又は、エレクトロルミネッセント素子１０の第３の導電層１６の面側から平面視した場合、発光層１５は、連続した発光領域として発光する。
【００１４】
尚、その他の実施形態として、コンタクトホール１７と接するように第２の導電層１４が形成され、さらに発光層１５等の他の成分が形成されることで、コンタクトホール１７が第２の導電層１４と他の成分によって充填されていても良い。
【００１５】
（基板１１）
基板１１は、第１の導電層１２、誘電体層１３、第２の導電層１４、発光層１５及び第３の導電層１６を形成する支持体となるものである。基板１１には、通常、エレクトロルミネッセント素子１０の支持体として要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。
【００１６】
基板１１の材料としては、エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側から光を取り出したい場合（すなわち、基板１１側の面が、光を取出す発光面となる場合である。）、発光層１５で発光する光の波長に対して透明である材料であることが好ましい。具体的には、発光層１５で発光する光が可視光の場合、例えば、ソーダガラス、無アルカリガラス等のガラス；アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ナイロン樹脂等の透明プラスチック；シリコン等が挙げられる。
【００１７】
尚、本実施の形態において、「発光層１５で発光する光の波長に対し透明である」とは、発光層１５から発する一定の波長範囲の光を透過させることができればよいという意味であり、可視光領域全域にわたり光透過性である必要はない。
【００１８】
エレクトロルミネッセント素子１０の基板１１側の面から光を取り出す必要がない場合、基板１１の材料としては、透明であるものに限られず、不透明なものも使用できる。具体的には、上記材料に加えて、銅、銀、金、白金、タングステン、チタン、タンタル、もしくはニオブの単体、またはこれらの合金、あるいはステンレス等からなる材料も使用することができる。
【００１９】
（第１の導電層１２）
第１の導電層１２は、第３の導電層１６との間で電圧を印加し、第２の導電層１４を介して発光層１５に正孔を注入する。即ち、本実施の形態では、第１の導電層１２は陽極層である。第１の導電層１２に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではない。
【００２０】
例えば、導電性金属酸化物、金属、合金等が挙げられる。ここで、導電性金属酸化物としては、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、酸化スズ、酸化亜鉛等が挙げられる。金属としては、例えば、ステンレス、銅、銀、金、白金、タングステン、チタン、タンタル、ニオブ等が挙げられる。また、これらの金属を含む合金も使用できる。これらの材料の中でも、透明電極を形成するのに用いられる透明材料としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化スズが好ましい。また、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体等の有機物からなる透明導電膜を用いてもよい。
【００２１】
第１の導電層１２の厚さは、基板１１側の面が光を取出す発光面となる場合、高い光透過率を得るためには、２ｎｍ〜３００ｎｍであることが好ましい。また、基板１１側から光を取り出す必要がない場合、例えば、２ｎｍ〜２ｍｍの範囲で形成してもよい。
尚、基板１１は、第１の導電層１２と同一の材質を使用することもできる。この場合、基板１１は第１の導電層１２を兼ねてもよい。
【００２２】
（誘電体層１３）
誘電体層１３は、第１の導電層１２上に積層され、発光層１５で発光する光に対して透明な材料が用いられる。
誘電体層１３を構成する具体的な材料としては、例えば、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物；酸化珪素、酸化アルミニウム等の金属酸化物が挙げられる。さらに、ポリイミド、ポリフッ化ビニリデン、パリレン等の高分子化合物も使用可能である。
【００２３】
誘電体層１３の厚さは、第１の導電層１２と第２の導電層１４との間の電気抵抗の増大を抑制するために１μｍを越えないことが好ましい。誘電体層１３の厚さとしては、より好ましくは、１０ｎｍ〜５００ｎｍ、さらに好ましくは２０ｎｍ〜２００ｎｍで形成するのがよい。
【００２４】
尚、誘電体層１３を貫通して形成されているコンタクトホール１７の形状は、特に限定されず、例えば、円柱形、四角柱形等が挙げられる。
また、本実施の形態では、コンタクトホール１７は誘電体層１３のみを貫通するように形成されているが、この実施の形態に限定されない。例えば、さらに、コンタクトホール１７が第１の導電層１２を貫通して形成されていてもよい。
【００２５】
（第２の導電層１４）
第２の導電層１４は、コンタクトホール１７の内部で第１の導電層１２と電気的に接続し、第１の導電層１２から受け取った正孔を発光層１５へ注入する。第２の導電層１４は、導電性金属酸化物または導電性高分子を含むことが好ましい。具体的には、光透過性を有するＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化スズ等の導電性金属酸化物；導電性高分子化合物等の有機物からなる透明導電膜であることが好ましい。また、本実施の形態では、コンタクトホール１７の内部は、第２の導電層１４を形成する材料で充填されるため、コンタクトホール１７内表面への膜形成を容易にするために、第２の導電層１４は、塗布により成膜されることが好ましい。従って、この観点から、第２の導電層１４は、導電性高分子化合物等の有機物からなる透明導電膜であることが特に好ましい。尚、第２の導電層１４と第１の導電層１２を同一の材料を用いて形成してもよい。
【００２６】
第２の導電層１４の厚さは、基板１１側の面が光を取出す発光面となる場合、高い光透過率を得るため、２ｎｍ〜３００ｎｍであることが好ましい。
また、本実施の形態では、発光層１５への正孔の注入を容易にする層（例えば、正孔注入層等）を、第２の導電層１４の発光層１５と接触する表面上に設けてもよい。このような層としては、具体的には、フタロシアニン誘導体、ポリチオフェン誘導体等の導電性高分子、アモルファスカーボン、フッ化カーボン、ポリアミン化合物等からなる１ｎｍ〜２００ｎｍの層；金属酸化物、金属フッ化物、有機絶縁材料等からなる平均膜厚１０ｎｍ以下の層等が挙げられる。
【００２７】
（発光層１５）
発光層１５は、電圧を印加することにより光を発する発光材料を含む。発光層１５に含まれる発光材料としては、有機材料および無機材料のいずれも用いることができる。有機材料（発光性有機材料）の場合、低分子化合物（発光性低分子化合物）及び高分子化合物（発光性高分子化合物）のいずれをも使用することができる。発光性有機材料としては、リン光性有機化合物および金属錯体が好ましい。
【００２８】
本実施の形態においては、発光層１５の発光効率を向上させる観点から、シクロメタル化錯体を用いることが特に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、２−フェニルピリジン誘導体、７，８−ベンゾキノリン誘導体、２−（２−チエニル）ピリジン誘導体、２−（１−ナフチル）ピリジン誘導体、２−フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するイリジウム、パラジウムおよび白金等の錯体が挙げられる。これらの中でも、イリジウム錯体が特に好ましい。シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。
【００２９】
発光性高分子化合物としては、例えば、ポリ−ｐ−フェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物；低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。
【００３０】
発光層１５は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されている場合もある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。尚、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物としては公知の材料を用いることができる。
発光層１５の厚さは、電荷の移動度や注入電荷のバランス、発光する光の干渉等を考慮して適宜選択され特に限定されない。本実施の形態では、好ましくは１ｎｍ〜１μｍ、より好ましくは２ｎｍ〜５００ｎｍ、特に好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。
【００３１】
（第３の導電層１６）
第３の導電層１６は、第１の導電層１２との間で電圧を印加し、発光層１５に電子を注入する。即ち、本実施の形態では第３の導電層１６は、陰極層である。
第３の導電層１６に使用される材料としては、第１の導電層１２と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではない。本実施の形態では、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Ａｌ；ＡｌＬｉ等のＡｌとアルカリ金属の合金；ＭｇＡｌ合金等のＡｌとＭｇの合金；ＡｌＣａ等のＡｌとアルカリ土類金属の合金等の材料を例示することができる。
【００３２】
ただし、第３の導電層１６の材料は、エレクトロルミネッセント素子１０の第３の導電層１６側から光を取り出したい場合（すなわち、第３の導電層１６側の面が光を取出す発光面となる場合である。）は、例えば、第１の導電層１２と同様な発光光に対して透明な材料を用いることが好ましい。
第３の導電層１６の厚さは０．０１μｍ〜１μｍが好ましく、０．０５μｍ〜０．５μｍがより好ましい。
【００３３】
本実施の形態では、第３の導電層１６から発光層１５への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、陰極バッファ層（図示せず）を、第３の導電層１６に隣接して設けてもよい。陰極バッファ層は、第３の導電層１６より仕事関数の低いことが必要であり、金属材料が好適に用いられる。このような金属材料としては、例えば、アルカリ金属（Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、Ｍｇおよびアルカリ土類金属（Ｓｒ、Ｂａ、Ｃａ）、希土類金属（Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｙｂ）、またはこれらの金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる化合物もしくは２つ以上の混合物を使用することができる。陰極バッファ層の厚さは０．０５ｎｍ〜５０ｎｍが好ましく、０．１ｎｍ〜２０ｎｍがより好ましく、０．５ｎｍ〜１０ｎｍがより一層好ましい。
【００３４】
さらに、本実施の形態では、第２の導電層１４と第３の導電層１６の間に、発光層１５以外の層が形成されていてもよい。このような層としては、例えば、正孔輸送層、正孔ブロック層、電子輸送層等が例示される。これらの各層は、それぞれの機能に応じ、公知の電荷輸送性材料等を用いて形成される。また、これらの各層の厚さは、電荷の移動度や注入電荷のバランス、発光する光の干渉等を考慮して適宜選択され、特に限定されない。本実施の形態では、好ましくは１ｎｍ〜５００ｎｍ、より好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。
【００３５】
（コンタクトホール１７）
図２は、コンタクトホール１７の大きさを説明する図である。図２（ａ）は、例えば、コンタクトホール１７を発光層１５の発光面を基板１１に対して鉛直方向から平面視した場合、断面形状が四角形の場合であり、図２（ｂ）は、断面形状が正六角形の場合である。本実施の形態では、コンタクトホール１７の大きさは、図２（ａ）及び（ｂ）に示すように、コンタクトホール１７を平面視した場合の上述した断面形状を内包する最小円（最小内包円）１７ａの直径を用いて表している。
【００３６】
本実施の形態において、誘電体層１３上に形成される発光層１５の面積を大きくし、エレクトロルミネッセント素子１０の輝度を高くする観点から、コンタクトホール１７の大きさは、第１の導電層１２と第２の導電層１４との間で電気的な接続が十分可能である限りにおいて、より小さいことが望ましい。
このような観点から、最小内包円１７ａの直径は、０．０１μｍ〜２μｍであることが好ましい。例えば、コンタクトホール１７が円柱形状である場合、その円柱の直径は０．０１μｍ〜２μｍであることが好ましい。
【００３７】
本実施の形態では、発光層１５の発光面側から誘電体層１３を平面視した場合、複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合が、発光領域の面積に対して０．２以下であることが好ましく、０．００１〜０．１であることが特に好ましい。複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合が上述した範囲内の場合、輝度ムラの修正がしやすくなる。
【００３８】
本実施の形態では、１つの発光領域に形成されるコンタクトホール１７の個数は、少なくとも１０２個以上、好ましくは１０４個以上であることが好ましい。但し、コンタクトホール１７の個数は、前述したとおり、発光領域面におけるコンタクトホール１７の占める面積の割合が０．２以下となる範囲であることが好ましい。尚、図１は模式図であるので必ずしもこれら各数値の比を表すものとしていない。
【００３９】
本実施の形態において、複数のコンタクトホール１７は、所望の発光形態により、発光領域内で均一に分布していても不均一に分布していてもよい。また、発光領域内における複数のコンタクトホール１７の配列は、規則的であっても不規則的であってもよい。但し、製造上の観点から、複数のコンタクトホール１７が規則的に配列されていることが好ましい。規則的な配列の例としては、例えば、立方格子状や六方格子状の配列を挙げることができる。このような配列により、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子１０では、平滑な誘電体層１３上に発光部分が形成され、発光領域における発光の均一性を高めることができる。
【００４０】
尚、上述した例では、第１の導電層１２を陽極層とし、第３の導電層１６を陰極層とする例について説明を行なったがこれに限られるものではなく、第１の導電層１２を陰極層とし、第３の導電層１６を陽極層としてもよい。
【００４１】
＜エレクトロルミネッセント素子の製造方法＞
次に、エレクトロルミネッセント素子の製造方法について、図１に示したエレクトロルミネッセント素子１０の場合を例に挙げて説明する。
【００４２】
（１回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（以下、「第１の製造工程」という））
図３は、エレクトロルミネッセント素子１０の製造方法について説明する図である。
先ず、図３（ａ）に示すように、基板１１上に、第１の導電層１２及び誘電体層１３を順に積層する。これらの層を形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法等を用いることができる。また、塗布成膜方法（即ち、目的とする材料を溶剤に溶解させた状態で基板に塗布し乾燥する方法。）が可能な場合は、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法等の方法を用いて成膜することも可能である。
【００４３】
次に、誘電体層１３にコンタクトホール１７を形成する。コンタクトホール１７の形成には、例えば、フォトリソグラフィを用いる方法が挙げられる。
図３（ｂ）に示すように、先ず、誘電体層１３上にフォトレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なフォトレジスト液を除去してフォトレジスト層７１を形成する。
【００４４】
続いて、図３（ｃ）に示すように、コンタクトホール１７を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをフォトレジスト層７１上に被せ、紫外線（Ｕｌｔｒａ  ｖｉｏｌｅｔ：ＵＶ）、電子線（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｂｅａｍ：ＥＢ）等によりフォトレジスト層７１を露光する。ここで、等倍露光（例えば、接触露光やプロキシミティ露光の場合）を行うと、マスクパターンと等倍のコンタクトホール１７のパターンが形成される。また、縮小露光（例えば、ステッパーを使用した露光の場合）を行うと、マスクパターンに対して縮小されたコンタクトホール１７のパターンが形成される。次に、現像液を用いてフォトレジスト層７１の未露光部分を除去すると、パターンの部分のフォトレジスト層７１が除去され、誘電体層１３の一部が露出する。
【００４５】
次に、図３（ｄ）に示すように、誘電体層１３の露出した部分をエッチングにより除去し、コンタクトホール１７を形成する。この場合、誘電体層１３の下側に設けた第１の導電層１２の一部もエッチングにより除去してもよい。エッチングは、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング（Ｒｅａｃｔｉｖｅ  Ｉｏｎ  Ｅｔｃｈｉｎｇ：ＲＩＥ）や誘導結合プラズマエッチングが挙げられる。また、ウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸に浸漬する方法等が挙げられる。尚、エッチングを行う際、エッチングの条件（例えば、処理時間、使用ガス、圧力、基板輝度等）を調節することにより、コンタクトホール１７が貫通する層を選択することができる。
【００４６】
また、コンタクトホール１７は、ナノインプリント法により形成することもできる。具体的には、誘電体層１３上にフォトレジスト層７１を形成した後、フォトレジスト層７１表面に凸パターンが描画されたマスクを、圧力をかけて押し当てる。そしてこの状態で、フォトレジスト層７１に、加熱または光照射あるいは加熱および光照射を施すことにより、フォトレジスト層７１を硬化させる。次に、マスクを除去すると、フォトレジスト層７１表面にマスクの凸パターンに対応するコンタクトホール１７のパターンが形成される。続いて、前述したエッチングを行うことにより、コンタクトホール１７が形成される。
【００４７】
次いで、図３（ｅ）に示すように、コンタクトホール１７が形成された誘電体層１３上に、第２の導電層１４、発光層１５及び第３の導電層１６を順に積層する。これらの層は、第１の導電層１２または誘電体層１３の形成方法と同様の手法により形成される。尚、本実施の形態では、第２の導電層１４は塗布成膜方法により形成することが好ましい。塗布成膜方法を採用すると、コンタクトホール１７内部に第２の導電層１４を構成する材料を容易に充填することができる。
【００４８】
（輝度分布測定工程）
続いて、第１の製造工程で製造したエレクトロルミネッセント素子１０を発光させ、輝度分布を測定する。具体的には、エレクトロルミネッセント素子１０に直流電源により電圧を印加し、所定の平均輝度で点灯させ、所定の輝度計を用いて輝度分布を測定する。輝度分布を測定するエレクトロルミネッセント素子１０のサンプル個数は多いほど正確な輝度分布が測定でき、好ましくは平均的な輝度分布を得る。本実施の形態では、１０個以上が好ましく、より好ましくは全数を測定した方がよい。
【００４９】
輝度分布の測定により、輝度ムラ情報として、発光させたエレクトロルミネッセント素子１０の各部分の輝度（以下、「部分輝度」ともいう）、最高輝度（ＬＨ）、最低輝度（ＬＬ）および平均輝度（ＬＡ）が得られる。
次に、輝度分布測定により得られた輝度ムラ情報に基づき、下記の計算式（１）により、発光したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度ムラを計算する。
輝度ムラ＝（ＬＨ−ＬＬ）／ＬＡ      （１）
【００５０】
続いて、計算式（１）により計算した輝度ムラが、所定の閾値より大きい場合、第１の製造工程で製造したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度ムラ情報を、後続する製造（第２の製造工程）にフィードバックする。なお、一般的な照明で、肉眼的に輝度ムラを目立たなくするためには、前記閾値として０．３以下が好ましく、０．２以下がより好ましい。さらに、輝度ムラに敏感な用途（例えば、一部のデザイン性を重視した照明等）の場合、本実施の形態では、前記閾値を０．１以下、さらには０．０５以下に設定することも可能である。
以下、本実施の形態として輝度ムラの閾値を０．０３に設定した例で説明する。
【００５１】
（２回目のエレクトロルミネッセント素子の製造（以下、「第２の製造工程」という））
第２の製造工程では、前述した第１の製造工程と同様に、基板１１上に、第１の導電層１２及び誘電体層１３を順に積層し、続いて、フォトリソグラフィにより、誘電体層１３に複数のコンタクトホール１７を形成する。
第２の製造工程では、第１の製造工程において製造したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度ムラ情報としてフィードバックされた輝度の測定値に基づき、後述するように、複数のコンタクトホール１７の密度を輝度分布が均一になるように調整する。
発光したエレクトロルミネッセント素子１０の部分的な輝度は、コンタクトホール１７の大きさや形状等よりも密度に影響されやすく、輝度分布を制御するには、誘電体層１３を貫通する複数のコンタクトホール１７の密度を制御することが好ましい。
【００５２】
図４は、コンタクトホール１７の密度と発光したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度との関係を説明する図である。
図４において、領域Ａは、コンタクトホール１７の密度が増大すると、エレクトロルミネッセント素子１０の部分的な輝度も上昇する領域を示している。また、領域Ｂは、コンタクトホール１７の密度が増大すると、エレクトロルミネッセント素子１０の部分的な輝度が下降する領域を示している。このような領域Ａまたは領域Ｂとなる条件は、あらかじめ予備実験により、コンタクトホール１７の密度と輝度との関係を測定しておくことにより求めることができる。
【００５３】
輝度分布が均一となるようにコンタクトホール１７の密度を調整するには、例えば、領域Ａにおいては、第１の製造工程において製造したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度ムラ情報としてフィードバックされた輝度の測定値に基づき、コンタクトホール１７を形成する際に、平均輝度（ＬＡ）より輝度が高い部分のコンタクトホール１７の密度を減少させ、また、平均輝度（ＬＡ）より輝度が低い部分のコンタクトホール１７の密度を増大させる操作を行う。
【００５４】
同様に、領域Ｂにおいては、輝度ムラ情報としてフィードバックされた輝度の測定値に基づき、コンタクトホール１７を形成する際に、平均輝度（ＬＡ）より輝度が高い部分のコンタクトホール１７の密度を増大させ、また、平均輝度（ＬＡ）より輝度が低い部分のコンタクトホール１７の密度を減少させる操作を行う。
なお、領域Ａと領域Ｂとの中間の領域は、コンタクトホール１７の密度の変化に対して輝度の変化が少ないが、当初この領域であっても、コンタクトホール１７の密度を減少させ続ければ領域Ａとなり、逆に、コンタクトホール１７の密度を増加させ続ければ領域Ｂとなるので、輝度制御は可能である。
【００５５】
このように、輝度分布測定により得られた輝度ムラ情報を次工程の第２の製造工程にフィードバックし、製造するエレクトロルミネッセント素子１０の特定の部分のコンタクトホール１７の密度を増大または減少させる調整を行う。
具体的には、例えば、誘電体層１３上に塗布形成したフォトフォトレジスト層を、ステッパー露光装置により露光を行う際、露光面を分割（例えば、格子状，ハニカム状等）し、分割した各部分毎にマスクの縮尺を変えることによりコンタクトホール１７の密度を調整しながら露光を行う。このとき、第１の製造工程で測定された、前記分割した露光部分に相当するエレクトロルミネッセント素子１０上の位置の輝度に従い、コンタクトホール１７の密度を調整する。
【００５６】
なお、前記分割は、好ましくは正方格子状に分割すると取扱が容易である。分割数は特に限定されない。但し、１個の領域が、０．１ｍｍ２〜１０ｃｍ２程度の大きさになるように分割することが好ましく、１ｍｍ２〜１ｃｍ２程度の大きさになるように分割することがより好ましい。このような大きさに分割すると輝度調整がしやすい。
【００５７】
コンタクトホール１７の密度を増減させる範囲は、計算式（１）で得られる輝度ムラが発散せずに収束する範囲において、通常、エレクトロルミネッセント素子１０全体の平均輝度からの特定の部分の輝度の差の割合と同等乃至その１／１０程度の幅（以下、「フィードバック率１〜１／１０」と言う。）で増減することが好ましい。例えば、図４における領域Ａ内において、ある部分の部分輝度が平均輝度より１０％高い場合、その部分のコンタクトホール１７の密度を、好ましくは１％〜１０％のステップで低減すればよい。このような範囲でコンタクトホール１７の密度を調整することにより、エレクトロルミネッセント素子１０の輝度ムラが平均化される。
【００５８】
図５は、本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子１０の製造方法の流れを説明するフローチャートである。
エレクトロルミネッセント素子の製造方法においては、第１の製造工程として、基板１１上に第１の導電層１２（陽極）、複数のコンタクトホール１７が形成された誘電体層１３、コンタクトホール１７内で第１の導電層１２と電気的に接続するとともにコンタクトホール内を充填する第２の導電層１４、発光層１５および第３の導電層１６（陰極）とが順に積層されたエレクトロルミネッセント素子１０を製造する（ステップ１００）。
【００５９】
続いて、輝度分布測定工程として、第１の製造工程において製造したエレクトロルミネッセント素子１０を発光させ、エレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布を測定して輝度ムラ情報を得る（ステップ１１０）。輝度ムラ情報としては、発光させたエレクトロルミネッセント素子１０の最高輝度（ＬＨ）、最低輝度（ＬＬ）および平均輝度（ＬＡ）である。そして、得られた輝度ムラ情報に基づき、前述して計算式（１）により、発光したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度ムラを計算する。
【００６０】
次に、輝度分布測定工程において計算した輝度ムラが所定の閾値（本実施の形態では、０．０３に設定した。）を超えるか否かを判定する（ステップ１２０）。輝度ムラが閾値（０．０３）を超える場合（ＮＯ）、輝度ムラ情報を第１の製造工程にフィードバックし誘電体層１３を貫通する複数のコンタクトホール１７の密度を調整しつつエレクトロルミネッセント素子１０を製造する（第２の製造工程）。
【００６１】
そして、再び、輝度分布測定工程において、第２の製造工程で製造したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布を測定し、得られた輝度ムラが閾値（０．０３）を超えるか否かを判定し、閾値を超える場合は、輝度ムラ情報を第１の製造工程にフィードバックし、輝度ムラが閾値（０．０３）以下になるまで、コンタクトホール１７の密度を調整する工程を繰り返す。
【００６２】
以上の工程により、エレクトロルミネッセント素子１０を製造することができる。尚、エレクトロルミネッセント素子１０を長期安定的に用いる場合、エレクトロルミネッセント素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物や、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のケイ素化合物等を用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属等を用いることができる。
【００６３】
本実施の形態が適用されるエレクトロルミネッセント素子１０は、例えば、表示装置、照明装置等に使用することができる。
表示装置としては特に限定されないが、例えば、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置が挙げられる。
【００６４】
また、照明装置は、通常、直流電源と制御回路を内部に備える点灯回路により、エレクトロルミネッセント素子１０の第１の導電層１２と第３の導電層１６との間に電流を供給し、発光層１５を発光させる。そして、発光層１５において発光した光を基板１１を通し外部に取り出し、照明光として利用する。
【実施例】
【００６５】
以下、実施例に基づき本発明をさらに詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。【００６６】
（エレクトロルミネッセント素子の作製）
以下の方法によりエレクトロルミネッセント素子１０を作製した。
先ず、石英ガラスからなるガラス基板（基板１１：２５ｍｍ角、厚さ１ｍｍ）上に、スパッタ装置（キヤノンアネルバ株式会社製Ｅ−４０１ｓ）を用いて、厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ膜からなる第１の導電層１２と、厚さ５０ｎｍの二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）膜からなる誘電体層１３を順に積層して成膜した。続いて、誘電体層１３上に、スピンコート法により厚さ約１μｍのフォトレジスト（ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製：ＡＺ１５００）層７１を成膜した。【００６７】
続いて、石英（板厚３ｍｍ）を基材とし、円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクＡを作製し、ステッパー露光装置（ニコン製、型式ＮＳＲ−１５０５ｉ６）を用い、１／５縮尺でフォトレジスト層７１を露光した。次に、露光したフォトレジスト層７１をテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド（Ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌ  ａｍｍｏｎｉｕｍ  ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ（ＴＭＡＨ）：（ＣＨ３）４ＮＯＨ））１．２％液により現像し、フォトレジスト層７１をパターン化し、その後、１３０℃で１０分間熱を加えた（ポストベイク処理）。【００６８】
次に、反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ−２００ｉＰ）により、反応ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝５０／１００（Ｗ）の条件で１８分間反応させ、フォトレジスト層７１にドライエッチング処理を施した。次いで、フォトレジスト除去液によりフォトレジスト残渣を除去し、ＳｉＯ２層からなる誘電体層１３を貫通する複数のコンタクトホール１７を形成した。このコンタクトホール１７は直径１μｍの円柱状であり、誘電体層１３の全面に４μｍピッチで六方格子状に配列して形成された。【００６９】
続いて、誘電体層１３上に、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）（ＰＥＤＯＴ）とポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）との混合物（質量比でＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ＝１：６）の水懸濁液（含有量１．５質量％）を、スピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間乾燥し、誘電体層１３上に厚さが２０ｎｍの第２の導電層１４を形成した。【００７０】
次に、第２の導電層１４上に、以下に示す化合物（Ａ）の１．１質量％キシレン溶液をスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、２１０℃で１時間乾燥し、厚さ２０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
続いて、上記の正孔輸送層上に、以下に示す化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）を質量比９：１：９０で含むキシレン溶液（固形分濃度１．６質量％）をスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間乾燥し、厚さ５０ｎｍの発光層１５を形成した。【００７１】
【化１】
2013129611.tif 000003
【００７２】
さらに、蒸着法により、上記の発光層１５上に、フッ化ナトリウムからなる陰極バッファ層（厚さ４ｎｍ）とアルミニウムからなる第３の導電層１６（厚さ１３０ｎｍ）を順に成膜し、エレクトロルミネッセント素子１０を作製した。
作製したエレクトロルミネッセント素子１０は、発光層１５の基板１１側を発光面とし、連続した発光領域を１つ有している。また、このエレクトロルミネッセント素子１０を発光面側から観察（平面視）したところ、前記発光領域中の複数のコンタクトホール１７の数は約２×１０７個であった。また、当該発光領域の面積に対して複数のコンタクトホール１７が占める合計の面積の割合は０．０５７であった。
なお、得られたエレクトロルミネッセント素子１０は、前記領域Ａに含まれる特性を有する素子であった。【００７３】
（輝度分布の測定）
続いて、１０個のこれらのエレクトロルミネッセント素子１０の各々を発光させ、輝度分布を測定した。輝度分布の測定では、後述するステッパー露光装置による各露光部分の位置に合わせて、エレクトロルミネッセント素子１０の発光面を５ｍｍ四方の部分に分割し、各部分について輝度を記録した。輝度分布の測定により、発光させたエレクトロルミネッセント素子１０の前記各部分の部分輝度と、測定部分全体の平均輝度（ＬＡ）と、発光させた当該エレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布測定により得られた最高輝度（ＬＨ）および最低輝度（ＬＬ）とが輝度ムラ情報として得られた。【００７４】
続いて、最初の１バッチで作製した１０個のエレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布測定により得られた輝度ムラ情報に基づき、前述した計算式（１）（輝度ムラ＝（ＬＨ−ＬＬ）／ＬＡ）により得られた輝度ムラは０．４であった。尚、輝度ムラは１０個のエレクトロルミネッセント素子１０の測定結果の平均値である。【００７５】
（輝度ムラ情報のフィードバック）
最初の１バッチで作製した１０個のエレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布測定により得られた輝度ムラが０．４であり、輝度ムラの閾値（０．０３）より大きかった。
そこで、前述の輝度分布測定により得られた輝度ムラ情報（部分輝度，ＬＨ，ＬＬ，ＬＡ）をエレクトロルミネッセント素子１０の製造工程にフィードバックし、発光したエレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布が均一になるように複数のコンタクトホール１７の密度を、フィードバック率１で調整しつつエレクトロルミネッセント素子１０を製造した。【００７６】
具体的には、誘電体層１３上にフォトレジスト層を塗布形成し、次いで、所定のマスクを用い、ステッパー露光装置により、５ｍｍ四方の部分毎にコンタクトホール１７の密度を調整しながら露光を行った。コンタクトホールの密度の調整は、露光部分に対応する前記記録した輝度を基に、マスクの縮尺を変えることにより行った。【００７７】
上述した操作を、バッチ毎の輝度ムラ情報に基づく輝度ムラが閾値（０．０３）以下になるまで繰り返し、エレクトロルミネッセント素子１０を製造した。その結果、３バッチ目において、輝度ムラは０．０３以下となった。【００７８】
また、図６に、エレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布を説明する図を示した。
図６（ａ）は、１バッチ目のエレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布を説明する図である。図６（ａ）に示すように、発光させたエレクトロルミネッセント素子１０の中央部分に最も輝度が高い高輝度部が測定され、周辺部分に最も輝度が低い低輝度部が測定され、高輝度部から低輝度部にかけて輝度分布が生じていることが分かる。
図６（ｂ）は、２バッチ目のエレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布を説明する図である。１バッチ目（図６（ａ））と比較して輝度分布が低減されているのが分かる。
図６（ｃ）は、３バッチ目のエレクトロルミネッセント素子１０の輝度分布を説明する図である。２バッチ目（図６（ｂ））と比較して輝度分布がさらに低減されているのが分かる。
【符号の説明】
【００７９】
１０…エレクトロルミネッセント素子、１１…基板、１２…第１の導電層、１３…誘電体層、１４…第２の導電層、１５…発光層、１６…第３の導電層、１７…コンタクトホール、１７ａ…最小内包円、１１０…積層部
【図１】
2013129611.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2013129611.tif 000009
【国際調査報告】
2013129611.tif 000010
2013129611.tif 000011
2013129611.tif 000012
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