(57)【要約】  天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料を準備する工程と、釜内に前記原料を釜容積量に対して５０〜８０体積％の容積率で収容する工程と、前記釜内にて前記原料を攪拌しながら、１．０〜２．０℃／分の昇温速度で８０℃〜１００℃に加温する工程と、前記釜内で処理した後の内容物を０．４０〜０．８５℃／分の降温速度で所望の温度まで冷却する工程とを含むたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法。
2013054906.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料を準備する工程と、
釜内に前記香料用原料を釜容積量に対して５０〜８０体積％の容積率で収容する工程と、
前記釜内にて前記香料用原料を攪拌しながら、１．０〜２．０℃／分の昇温速度で８０〜１００℃に加温する工程と、
前記釜内で処理した後の内容物を０．４０〜０．８５℃／分の降温速度で所望の温度まで冷却する工程と
を含むたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法。
【請求項２】
前記天然物由来の糖類は、蜂蜜、澱粉のような多糖類であり、前記植物原体はマテ茶または緑茶であり、前記液体エキスはキャロブエキス、コーヒーエキス、ココアエキス、フェヌグリークエキス、モルトエキスのような種子系エキスまたは茶葉エキス、カモミルエキス、ローズマリーエキスのような葉質系エキスである請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記加温温度８０〜１００℃において、２４０分間以下保持する請求項１記載の方法。
【請求項４】
前記釜内を密閉し、釜内圧力を０．１０５〜０．１１ＭＰＡに設定する請求項１記載の方法。
【請求項５】
請求項１〜４いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料。
【請求項６】
請求項１〜４いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えたシガレット。
【請求項７】
請求項１〜４いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えた葉巻。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、たばこ製品用香喫味有用成分の増強方法、たばこ原料、シガレットおよび葉巻に関する。
【背景技術】
【０００２】
たばこ製品は、香料を添加して香喫味を向上させることが行われている。喫煙者のより良い香喫味に対する要求、嗜好の変化、シガレット全体の主流煙タール量の低下（香味が薄くなる）傾向、または製造コストの低減などから、香料改善が求められ、様々な試みが行なわれている。【０００３】
たばこ製品用香料の主な原料は、天然物由来糖、植物由来のエキスである。これらのエキスの改良の一例には、元のエキスに所要な物質を添加するか、または加工するか、いずれかにより改質する方法が知られている。【０００４】
しかしながら、植物エキスに所要な物質を添加し、または加工する改質方法では元のエキスの内容成分の極端な変化を起こし、元エキスの特徴を阻害するおそれがある。また、特に植物エキスは経時によりその効果が変化することがある。【０００５】
一方、一般的な香料の改質方法には以下の特許文献に記載の方法が知られている。【０００６】
特開２０１０−２０７１１６号公報には、茶葉水蒸気蒸留液を１００℃以下の温度で加熱処理して第１のエキスを抽出すること、茶葉水蒸気蒸留残さにアスコルビン酸を添加して第２のエキスを得ること、および前記第１、第２のエキスを混合した後、８０〜８５℃、３０秒間過熱処理して良質な香気を持つエキスを作ることが記載されている。【０００７】
特開２００９−２１９４８８号公報には、コーヒー抽出成分と糖類と水の混合液を１３０〜１８０℃、１０分以上加熱してアミノカルボニル反応を生じさせて香気成分を増大する方法が開示されている。ここで、香気成分はフルフラール以外のフラン化合物である。【０００８】
特開２００２−２７２４０８号公報には、次の方法でエキスを製造することが記載されている。まず、可食性植物の非加熱搾汁液を非加圧下にて７０〜１３５℃、２〜１５分加熱処理する。つづいて、熱処理後の搾汁液を１．２〜３．２ＭＰＡの加圧下にて１０５〜１３５℃、２〜８分加熱処理して凝集物を生成させる。この後、凝集物を除去することにより甘味と旨味が増大され、かつ香りが殆どないエキスを製造する。【０００９】
特開平２−２４５１６９号公報には、動物エキスと植物エキスを混合して８０〜１００℃、１５分以上加熱することによりフレーバー等の品質の優れたブイヨンを製造する方法が開示されている。
【発明の開示】
【００１０】
しかしながら、前述した４つの特許文献は、いずれも直接味わう香味の改善に関し、燃焼を伴うたばこ製品用香料に適用することができない。
【００１１】
本発明は、天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料からその成分の極端な変化を起させずに、香喫味有用成分（または成分群）を効率的に増強させることが可能なたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法を提供することを目的とする。
【００１２】
本発明は、前記方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有し、喫煙時の燃焼で香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化せずに香気、香味（風味）が強化されたたばこ原料を提供することを目的とする。
【００１３】
本発明は、前記方法で増強されたた香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備え、喫煙時の燃焼で香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化せずに香気、香味（風味）が強化されたシガレットおよび葉巻を提供することを目的とする。
【００１４】
本発明の第１側面によると、天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料を準備する工程と、釜内に前記香料用原料を釜容積量に対して５０〜８０体積％の容積率で収容する工程と、前記釜内にて前記香料用原料を攪拌しながら、１．０〜２．０℃／分の昇温速度で８０℃〜１００℃に加温する工程と、前記釜内で処理した後の内容物を０．４０〜０．８５℃／分の降温速度で所望の温度まで冷却する工程とを含むたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法が提供される。
【００１５】
本発明の第２側面によると、前記第１側面に記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料が提供される。
【００１６】
本発明の第３側面によると、前記第１側面に記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えたシガレットが提供される。
【００１７】
本発明の第４側面によると、前記第１側面に記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えた葉巻が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】第３実施形態に係るフィルタ付シガレットを示す概略斜視図である。
【図２】第４実施形態に係る葉巻を示す概略断面図である。
【図３】例６で処理されたキャロブエキス中の２，５−ジオキシフラクトサジンおよび２，６−ジオキシフラクトサジンの増加率を示す図である。
【図４】ＧＣ／ＭＳ測定での例１１による増強処理後と増強処理前の蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの量を示す図である。
【図５】ＧＣ／ＭＳ測定での例１４による増強処理後と増強処理前の蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの量を示す図である。
【図６】例１１および例１４で増強された蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの増加率を示す図である。
【図７】ＧＣ／ＭＳ測定での例１６による増強処理後と増強処理前の蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの量を示す図である。
【図８】ＧＣ／ＭＳ測定での例２２による増強処理後と増強処理前のマテ茶エキス中の３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコールの量を示す図である。
【図９】例２２で増強処理されたマテ茶エキス中の３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコールの増加率を示す図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、本発明の実施形態に係るたばこ用香味成分の増強方法、たばこ原料、シガレットおよび葉巻を詳細に説明する。【００２０】
＜第１実施形態＞
第１実施形態に係るたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法は、天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料を準備する工程（第１工程）と、釜内に前記香料用原料を釜容積量に対して５０〜８０体積％の容率で収容する工程（第２工程）と、前記釜内にて前記香料用原料を攪拌しながら、１．０〜２．０℃／分の昇温速度で８０℃〜１００℃に加温する工程（第３工程）と、前記釜内で処理した後の内容物を０．４０〜０．８５℃／分の降温速度で所望の温度まで冷却する工程（第４工程）と、を含む。【００２１】
ここで、「香喫味有用成分」とは喫煙時、燃焼に置かれたときの香気、香味（風味）に寄与する成分（または成分群）を意味する。【００２２】
このような第１実施形態によれば、前記第１工程から第４工程の処理を施す、特に第３工程の加温温度および第４工程の冷却時の降温速度を規定する。これによって、香料用原料である天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの中の香喫味有用成分（喫煙に置かれた時に香喫味として有用な成分）、を優位に増強させることが可能なたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法を提供することができる。【００２３】
香喫味有用成分が増強された香料用原料は、たばこ原料に含有させ、それを喫煙時の燃焼による加熱下に置くことによって、香料用原料中の前記香喫味有用成分が揮発性成分に熱分解されるか、または蒸発、揮散される。このため、複雑なロースティー香気、香味（風味）を発現する。【００２４】
また、第１実施形態によれば香料用原料の他に別の添加物質を加える必要がなく、かつ工程も簡素なたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法を提供することができる。【００２５】
第１工程に用いられる香料用原料中の天然物由来の糖類は、例えば蜂蜜、澱粉などの多糖類等が挙げられる。【００２６】
第１工程に用いられる香料用原料中の植物原体は、例えばマテ茶、緑茶等が挙げられる。【００２７】
第１工程に用いられる香料用原料中の液体エキスは、例えばキャロブエキス、コーヒーエキス、ココアエキス、フェヌグリークエキス、モルトエキスのような種子系エキス；茶葉エキス、カモミルエキス、ローズマリーエキスのような葉質系エキス；等が挙げられる。【００２８】
なお、第１工程で用いられる香料用原料は天然物由来の糖類、植物原体および液体エキスからなる群から選ばれる２つ以上の混合物でもよい。【００２９】
第２工程において、釜容積量に対する香料用原料の容積率を５０体積％未満にすると、釜で処理される香料用原料の容積量が低下して香喫味有用成分を増強するための処理効率が下がるおそれがある。他方、釜容積量に対する香料用原料の容積率が８０体積％を超えると、攪拌、熱処理において香料用原料中の香喫味有用成分を効率よく増強することが困難になる。【００３０】
第３工程での香料用原料の攪拌は、例えば攪拌羽根を用いることが好ましい。この攪拌羽根の回転速度は、１５〜１００ｒｐｍにすることが好ましい。【００３１】
第３工程において、１．０〜２．０℃／分の昇温速度で８０℃〜１００℃に加温することによって、香料用原料中の香喫味有用成分を効率的に増強させることが可能になる。加温温度を８０℃未満にすると、香料用原料中の香喫味有用成分を十分に増強させることが困難になる。他方、加温温度が１００℃を超えると、香料用原料中の香喫味有用成分が変質するおそれがある。【００３２】
第３工程において、前記加温温度を２４０分間以下保持することが好ましい。このように保持時間を規定することによって、香料用原料中の香喫味有用成分をより増強することが可能になる。保持時間の下限は、３０分間にすることが好ましい。【００３３】
第４工程において、冷却時の降温速度を０．４０〜０．８５℃／分に規定することによって、香料用原料中の香喫味有用成分をより一層効率的に増強させることが可能になる。冷却時の降温速度が前記範囲を外れると、香料用原料中の香喫味有用成分を十分に増強させることが困難になる。【００３４】
「所望の温度まで冷却する」ことによる到達冷却温度は、香料用原料の種類によって異なるが、通常、４０〜６０℃にすることが好ましい。【００３５】
前記第２工程〜第４工程での釜内は、大気圧でも、大気圧より高い加圧状態でもよい。特に釜内を加圧にすることによって、香料用原料の釜への投入量に基づく空隙率を低減し、かつ釜内の温度維持および密閉状態を達成できる。加圧は、０．１０５〜０．１１ＭＰａにすることが好ましい。【００３６】
＜第２実施形態＞
第２実施形態に係るたばこ原料は、第１実施形態に係る方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有する。【００３７】
たばこ原料は、例えばたばこラミナ、たばこ刻、再構成たばこ、膨化たばこ、たばこ中骨、たばこ中骨刻、シガレットのフィルタ、巻紙用のり、パイプたばこ、葉巻原料（フィラー、バインダー、ラッパー）葉たばこを挙げることができる。【００３８】
たばこ原料中の香料用原料の含有量は、たばこ原料の種類よって、適宜選択される。【００３９】
以上説明した第２実施形態によれば、喫煙時の燃焼で香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化させずに、香料用原料中の増強された香喫味有用成分の熱分解、または蒸発、揮散により香気、香味（風味）が強化されたたばこ原料を提供することができる。【００４０】
＜第３実施形態＞
第３実施形態に係るシガレットは、第１実施形態の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備える。【００４１】
具体的なシガレット（例えばフィルタ付きシガレット）を図１を参照して詳細に説明する。【００４２】
フィルタ付きシガレットは、たばこロッド１と、たばこロッド１と同等またはそれより細い円周を有するフィルタ２と、を備える。たばこロッド１とフィルタ２は端部で互いに突合され、フィルタ２の外周面全体および突合せ近傍のたばこロッド１の外周面部分をチップペーパー３で被包することによりたばこロッド１とフィルタ２を一体化している。たばこロッド１は、たばこ刻４を巻紙５で円柱状に被包することにより形成される。フィルタ２は、例えばアセテート繊維またはパルプの不織布を束ねたり、折畳んだりして成形したフィルタ材（図示せず）と、このフィルタ材を円柱状に捲くプラグーペーパー（成形紙）６とから形成されている。【００４３】
フィルタ付きシガレットにおいて、たばこロッド１のたばこ刻４が第１実施形態の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するか、またはフィルタ２のフィルタ材が第１実施形態の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有する。【００４４】
以上説明した第３実施形態によれば、第１実施形態の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有したフィルタ材（またはたばこ刻４）を備えることによって、喫煙時の燃焼でフィルタ材（またはたばこ刻４）に含まれる前記香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化させずに、前記香料用原料中の増強された香喫味有用成分の熱分解、または蒸発、揮散により香気、香味（風味）が強化されたシガレットを提供できる。【００４５】
また、香喫味有用成分が増強された香料用原料を添加したたばこ刻は蔵置に対する耐性が高くなる。このため、蔵置後にもたばこ香味の経時安定性の優れたシガレットを提供できる。【００４６】
＜第４実施形態＞
第４実施形態に係る葉巻は、第１実施形態の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備える。【００４７】
具体的な葉巻を図２を参照して詳細に説明する。【００４８】
葉巻は、例えば円柱状のフィラー１１と、フィラー１１の吸口（図２の右端）を含む外周面を被包するバインダー１２と、バインダー全体を被包するラッパー１３と、吸口近傍のラッパー１３の外周面に取付けられたリング１４とを備える。なお、吸口と反対の端部（図２の左端）が火付け部となる。前記フィラー１１、バインダー１２およびラッパー１３のいずれも葉たばこから作られる。【００４９】
前記葉巻において、フィラー１１が第１実施形態の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有する。【００５０】
以上説明した第４実施形態によれば、第１実施形態の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有したフィラー１１を備えることによって、喫煙時の燃焼でフィラー１１に含まれる前記香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化させずに、前記香料用原料中の増強された香喫味有用成分の熱分解、または蒸発、揮散により香気、香味（風味）が強化された葉巻を提供できる。【００５１】
以下、本発明の実施例を詳細に説明する。【００５２】
＜例１：キャロブエキス＞
攪拌羽根を有する攪拌機構およびジャケットを有する加温・冷却機構を備えた内容積
６００リットルの釜（カジワラ株式会社製：レオニーダーKHM-6FT）を用意した。また、含水アルコールで抽出後、常圧下でBrix 75（２５重量％の水分量）まで濃縮されたキャロブエキスを用意した。【００５３】
まず、釜にキャロブエキス５００ｋｇを投入した。このとき、釜の容積量に対するキャロブエキスの容積率は６０体積％であった。つづいて、釜内圧を大気圧（開放）にした状態で、攪拌羽根を１５ｒｐｍの回転数で回転して釜内のキャロブエキスを攪拌しながら、１．５０℃／分の昇温速度で液温７０℃まで加温した。加温は、ジャケットに蒸気を流通させ、蒸気量を調整することにより行った。ひきつづき、攪拌羽根による攪拌を継続しながら、釜内温度を７０℃±５℃に６０分間保持した。【００５４】
次いで、攪拌羽根による攪拌を続行しながら、加温保持後に釜内の内容物を０．４２℃／分の降温速度で５０℃まで冷却した。冷却はジャケットに水を流通させ、その水温を調節することにより行った。【００５５】
＜例２〜１０：キャロブエキス＞
下記表１に示す釜内圧、昇温速度、加温温度、加温時の保持時間、降温速度の条件に設定した以外、例１と同様な処理をキャロブエキスに施した。【００５６】
例１〜１０で処理されたキャロブエキス中の香喫味有用成分である不揮発性ピラジン類（２，５−ジオキシフラクトサジン［以下２，５−ＤＦＳと記す］）および２，６−ジオキシフラクトサジン［以下２，６−ＤＦＳと記す］）の量を以下の方法で測定した。【００５７】
＜不揮発性ピラジン類のＨＰＬＣ測定＞
・使用機器：高速液体クロマトグラフィー  Ultimate 3000 （DIONEX）、
・使用カラム：Inertsil ODS-3（１５０ｍｍ×３．０ｍｍ×５μｍ）、
・分析条件：
1) カラムオーブン；６．０℃、
2) UV；２７５ｎｍ、
3) 流量；０．３ｍＬ／分、
4) 注入容積；２０μＬ。【００５８】
前記キャロブエキス中の不揮発性ピラジン類量の測定の結果から、昇温速度が１．０〜２．０℃／分、加温温度が８０℃〜１００℃、冷却時の降温速度が０．４０〜０．８５℃／分の範囲に設定した例２−６，８で処理されたキャロブエキスはキャロブエキストラクトの極端な内容成分変化を起すことなく、不揮発性ピラジン類量が優位に増強されていること確認された。【００５９】
これらの例２−６，８の中で、例４（昇温速度１．５℃／分、加温温度１００℃、加温時の保持時間６０分、冷却時の降温速度０．４２℃／分に設定した）で処理されたキャロブエキス中の不揮発性ピラジン類（２，５−ジオキシフラクトサジンおよび２，６−ジオキシフラクトサジン）の増加率を図３に示す。【００６０】
また、不揮発性ピラジン類の熱分解例を下記に示す。
【化１】
2013054906.tif 000003
【００６１】
さらに、例１〜１０で処理されたキャロブエキスを添加し、喫煙したときの香味（風味）の増強効果を官能試験により評価した。その結果を下記表１に示す。なお、評価のランクは以下の通りである。【００６２】
ＡＡ：処理による増強効果が極めて大きい。【００６３】
Ａ  ：処理による増強効果がある。【００６４】
Ｂ  ：処理による増強効果が少ない。【００６５】
Ｃ  ：処理による増強効果がない。
【表１】
2013054906.tif 000004
【００６６】
前記表１から明らかなように例２−６，８で処理したキャロブエキスは、例１，７，９、１０で処理したキャロブエキスに比べて香味（風味）が強化されることが分かる。【００６７】
＜例１１：蜂蜜＞
攪拌羽根を有する攪拌機構およびジャケットを有する加温・冷却機構を備えた内容積２０００リッルの耐圧釜（大興加工機製造（株）製：たて型円筒型ジャケット式加熱器ＦＭ−１４）を用意した。【００６８】
まず、耐圧釜に蜂蜜（中国産）１８７０ｋｇを攪拌しながらポンプにより投入し、密閉した。このとき、耐圧釜の容積量に対する蜂蜜の容積率は６７体積％であった。つづいて、耐圧釜内の蜂蜜を１００ｒｐｍの回転数の攪拌羽根で攪拌しながら、１．５０℃／分の昇温速度で液温７０℃まで加温した。加温は、ジャケットに蒸気を流通させ、蒸気量を調整することにより行った。ひきつづき、攪拌羽根による攪拌を継続しながら、耐圧釜内温度を７０℃±５℃に３０分間保持した。このとき、耐圧釜の内圧を０．１０ＭＰＡとした。【００６９】
攪拌羽根による攪拌を続行しながら、加温保持後に釜内の内容物を０．４２℃／分の降温速度で５０℃まで冷却した。冷却はジャケットに水を流通させ、その水温を調節することにより行った。【００７０】
＜例１２〜２１：蜂蜜＞
下記表２に示す釜内圧、昇温速度、加温温度、加温時の保持時間、降温速度の条件に設定した以外、例１１と同様な処理を蜂蜜に施した。【００７１】
例１１および例１４で処理された蜂蜜中の香喫味有用成分である２，３−ジヒドロ−３，５−ジヒドロキシ−６−メチルー４Ｈ−ピラン−４オン（ＤＤＭＰ）および５−ヒドロキシメチル−２−フルフラール（５−ＨＭＦ）の量を以下のＧＣ／ＭＳで測定した。【００７２】
＜ＧＣ／ＭＳ測定＞
・使用機器：Agilent  5975C、
・使用カラム：DB-WＡX（６０ｍ×０．２５ｍｍ×０．３μｍ）、
・分析条件：
1) 入口温度；２５０℃、
2) InletMode；Splitless、
3) カラム温度；７０℃〜２２０℃、
4) 昇温速度；２℃／分、
5) 流量ガス；Ｈｅ（１．０ｍＬ／分）、
6) 注入容積；２μＬ、
・試料調製：試料９０．０ｇに対し、蒸留水６０．０ｇを加え、攪拌、溶解させた溶液をジエチルエーテル１５０ｍＬ、５０℃で６時間抽出濃縮した。【００７３】
また、例１１および例１４を除く、例１２〜１３、例１５〜２１で処理された蜂蜜中の香喫味有用成分であるＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの量を以下のＧＣ／ＭＳで測定した。【００７４】
＜ＧＣ／ＭＳ測定＞
・使用機器：Agilent  6890N、
・使用カラム：TC-WＡX（６０ｍ×０．２５ｍｍ×０．３μｍ）、
・分析条件：
1) 入口温度；２５０℃、
2) InletMode；Splitless、
3) カラム温度；７０℃〜２２０℃、
4) 昇温速度；３℃／分、
5) 流量ガス；Ｈｅ（１．３ｍＬ／分）、
6) 注入容積；２μＬ、
・試料調製：試料９０．０ｇに対し、蒸留水６０．０ｇを加え、攪拌、溶解させた溶液をジエチルエーテル１５０ｍＬ、５０℃で６時間抽出濃縮した。【００７５】
前記蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦ量の測定の結果から、昇温速度が１．０〜２．０℃／分、加温温度が８０℃〜１００℃、冷却時の降温速度が０．４０〜０．８５℃／分の範囲に設定した例１２−２０で処理された蜂蜜は、その極端な内容成分変化を起すことなく、ＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦ量が優位に増強されていることが確認された。【００７６】
なお、ＧＣ／ＭＳ測定の結果のうち、例１１、例１４および例１６について、以下に具体的に説明する。【００７７】
・ＧＣ／ＭＳ測定での例１１（昇温速度１．５℃／分、加温温度７０℃、加温時の保持時間３０分、冷却時の降温速度０．４２℃／分に設定した）による増強処理後と増強処理前の蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの量を図４に示す。この図４の結果から、例１１では増強処理前後の香気成分であるＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの差は全く見られず、増強処理による前記香気成分の顕著な増加は認められない。【００７８】
・ＧＣ／ＭＳ測定での例１４（昇温速度１．５℃／分、加温温度１００℃、加温時の保持時間３０分、冷却時の降温速度０．４２℃／分に設定した）による増強処理後と増強処理前の蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの量を図５に示す。この図５の結果から、例１４では増強処理前後で香気成分であるＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦが顕著に増加することが認められる。また、他の香気成分の変化は見られず、内容成分の変化は起こしていないことが認められる。【００７９】
・例１１および例１４で増強された蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの増加率を図６に示す。【００８０】
・ＧＣ／ＭＳ測定での例１６（昇温速度１．５℃／分、加温温度１００℃、加温時の保持時間６０分、冷却時の降温速度０．４２℃／分に設定した）による増強処理後と増強処理前の蜂蜜中のＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦの量を図７に示す。この図７の結果から、例１６では増強処理前後で香気成分であるＤＤＭＰおよび５−ＨＭＦが顕著に増加することが認められる。また、他の香気成分の変化は見られず、内容成分の変化は起こしていないことが認められる。【００８１】
前記ＤＤＭＰは、マルトールの前駆体とし蜂蜜中にも微量に存在していることは一般的に知られている。ＤＤＭＰ自体は、無臭であるが、熱分解してマルトールと同様の香ばしい（焦甘臭）香気、香味（風味）をもたらす。また同時に５−ＨＭＦが増加することにより蜂蜜様の香気も増強されたことを確認した。【００８２】
ＤＤＭＰの熱分解例を下記に示す。
【化２】
2013054906.tif 000005
【００８３】
さらに、例１１〜２１で処理された蜂蜜を添加し、喫煙したときの香味（風味）の増強効果を官能試験により評価した。その結果を下記表２に示す。なお、評価のランクは例１−１０と同様である。
【表２】
2013054906.tif 000006
【００８４】
前記表２から明らかなように例１２−２０で処理した蜂蜜は、例１１，２１で処理した蜂蜜に比べて香味（風味）が強化されることが分かる。【００８５】
＜例２２：マテ茶＞
攪拌羽根を有する攪拌機構およびジャケットを有する加温・冷却機構を備えた内容積
６００リットルの釜（カジワラ株式会社製：レオニーダーKHM-6FT）を用意した。【００８６】
まず、釜にマテ茶葉２５ｋｇおよび水３７５ｋｇを投入した。つづいて、１５ｒｐｍの回転数で攪拌羽根を回転し、釜内のマテ茶葉および水を４０℃にて４５分間攪拌し、マテ茶エキスを抽出した。抽出液を円型振動ふるい機（徳寿工作所社製：型式TM−100−1S）を用いて固液分離した。【００８７】
得られたマテ茶エキス３７０ｋｇを前記釜へ投入した。このとき、釜の容積量に対するマテ茶エキスの容積率は６２体積％であった。つづいて、釜内圧を大気圧（開放）にした状態で、３０ｒｐｍの回転数で攪拌羽根を回転して釜内のマテ茶エキスを攪拌しながら、１．５０℃／分の昇温速度で液温９５℃まで加温した。加温は、ジャケットに蒸気を流通させ、蒸気量を調整することにより行った。ひきつづき、攪拌羽根による攪拌を継続しながら、釜内温度９５℃±５℃でBrix.73になるまで濃縮した。この時間は６０分間であった。【００８８】
次いで、攪拌羽根による攪拌を続行しながら、加温保持後に釜内の内容物を０．８４℃／分の降温速度で５０℃まで冷却した。冷却はジャケットに水を流通させ、その水温を調節することにより行った。【００８９】
＜例２３，２４：マテ茶＞
下記表３に示す釜内圧、昇温速度、加温温度、加温時の保持時間、降温速度の条件に設定した以外、例２２と同様な処理をマテ茶エキスに施した。【００９０】
例２２〜２４で処理されたマテ茶エキス中の香喫味有用成分である３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコールの量を以下のＧＣ／ＭＳで測定した。【００９１】
＜ＧＣ／ＭＳ測定＞
・使用機器：Agilent  5975N、
・使用カラム：DB-WＡX（６０ｍ×０．２５ｍｍ×０．３μｍ）、
・分析条件：
1) 入口温度；２５０℃、
2) InletMode；Splitless、
3) カラム温度；４０℃〜２２０℃、
4) 昇温速度；２℃／分、
5) 流量ガス；Ｈｅ（１．０ｍＬ／分）、
6) 注入容積；２μＬ、
・試料調製：試料９０．０ｇに対し、蒸留水６０．０ｇを加え、攪拌、溶解させた溶液をジエチルエーテル１５０ｍＬ、５０℃で６時間抽出濃縮した。【００９２】
前記マテ茶エキス中の３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコール量の測定の結果から、昇温速度が１．０〜２．０℃／分、加温温度が８０℃〜１００℃、冷却時の降温速度が０．４０〜０．８５℃／分の範囲に設定した例２２−２４で処理されたマテ茶エキスはその極端な内容成分変化を起すことなく、３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコール量が優位に増強されていること確認された。【００９３】
ＧＣ／ＭＳ測定での例２２（昇温速度１．５℃／分、加温温度９５℃、加温時の保持時間６０分、冷却時の降温速度０．８４℃／分に設定した）による増強処理後と増強処理前のマテ茶エキス中の３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコールの量を図８に示す。また、同例２２で増強処理されたマテ茶エキス中の３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコールの増加率を図９に示す。【００９４】
３−ヒドロキシ−β−ダマスコンは、下記の構造式で表わされ、たばこ葉の成分として存在していることは知られている。この成分が増加することにより刺激、苦渋味を抑制することができる。
【化３】
2013054906.tif 000007
【００９５】
４−ビニルグアヤコールは、下記の構造式で表わされ、甘いスパイシー香気があり香味（風味・甘味）にコクを与える。
【化４】
2013054906.tif 000008
【００９６】
また、４−ビニルグアヤコールは酸化により下記の構造式で表わされるバニリンが生成される。
【化５】
2013054906.tif 000009
【００９７】
さらに、例２２〜２３で処理されたマテ茶エキスを添加し、喫煙したときの香味（風味）の増強効果を官能試験により評価した。その結果を下記表３に示す。なお、評価のランクは例１−１０と同様である。
【表３】
2013054906.tif 000010
【００９８】
前記表３から明らかなように例２２〜２３で処理されたマテ茶エキスは、香味（風味）が強化されることが分かる。【００９９】
＜例２５：キャロブエキスの官能評価＞
たばこ葉（黄色種）を所定の刻幅で裁刻してたばこ刻を作製した。このたばこ刻に前記例１で調製したキャロブエキス（増強処理なし）を０．５重量％添加した。キャロブエキス添加たばこ刻を６３ｍｍの巻長、２４．９ｍｍの巻円周のシガレット状に巻いた。【０１００】
＜例２６：キャロブエキスの官能評価＞
例２５と同様なたばこ刻に前記例２で増強処理したキャロブエキスを０．５重量％添加した。キャロブエキス添加たばこ刻を例２５と同様にシガレット状に巻いた。【０１０１】
例２５，２６で得たシガレットを７０℃の恒温機内に密閉状態で７時間蔵置した。また、蔵置前および蔵置後のシガレットを喫煙して官能試験に供した。【０１０２】
＜評価＞
訓練された８名のパネラーにより喫煙時のシガレット（蔵置前、蔵置後：各７サンプル）について香気、香味（風味）の官能試験を行って、それらの平均を以下のように評価した。【０１０３】
・評点８．０以上：Ａ評価（添加効果があり、好的に使用可能）、
・評点７．０以上８．０未満：Ｂ評価（やや欠点はあるが、使用は可能）、
・評点７．０未満：Ｃ評価（使用は好ましくない）。【０１０４】
これらの結果を下記表４に示す。
【表４】
2013054906.tif 000011
【０１０５】
前記表４から明らかなように増強処理なしのキャロブエキス（例１）を添加した例２５のシガレットは、蔵置後において蔵置前に比べて評点が下がる（Ａ評価→Ｂ評価）ことが分かる。【０１０６】
これに対し、増強処理ありのキャロブエキス（例２）を添加した例２６のシガレットは、蔵置前でも評点が高く、蔵置前後の開差は少ない（Ａ評価→Ａ評価）ことが分かる。これはキャロブエキスに増強処理を施すことにより、例２５に比べて不揮発性ピラジンの増加から「キャラメリック」の特徴が強化され（蔵置前：評点８．３→９．１）、蔵置後においても例２５に比べて高い評点（平均値で評点７．５→８．０）になることから、耐蔵置性に優れていることを意味する。【０１０７】
＜例２７：蜂蜜の官能評価＞
例２５と同様なたばこ刻に前記例１１で用いた蜂蜜（増強処理なし）を０．５重量％添加した。蜂蜜添加たばこ刻を６３ｍｍの巻長、２４．９ｍｍの巻円周のシガレット状に巻いた。【０１０８】
＜例２８：蜂蜜の官能評価＞
例２５と同様なたばこ刻に前記例１４で増強処理した蜂蜜を０．５重量％添加した。蜂蜜添加たばこ刻を例２５と同様にシガレット状に巻いた。【０１０９】
例２７，２８で得たシガレットを７０℃の恒温機内に密閉状態で７時間蔵置した。また、蔵置前および蔵置後のシガレットを喫煙して官能試験に供した。【０１１０】
＜評価＞
訓練された８名のパネラーにより喫煙時のシガレット（蔵置前、蔵置後：各７サンプル）について香気、香味（風味）の官能試験を行って、それらの平均を以下のように評価した。【０１１１】
・評点８．０以上：Ａ評価（添加効果があり、好的に使用可能）、
・評点７．０以上８．０未満：Ｂ評価（やや欠点はあるが、使用は可能）、
・評点７．０未満：Ｃ評価（使用は好ましくない）。【０１１２】
これらの結果を下記表５に示す。
【表５】
2013054906.tif 000012
【０１１３】
前記表５から明らかなように増強処理なしの蜂蜜（例１１）を添加した例２７のシガレットは、蔵置後において蔵置前に比べて評点が下がる（Ａ評価→Ｂ評価）ことが分かる。【０１１４】
これに対し、増強処理ありの蜂蜜（例１４）を添加した例２８のシガレットは、蔵置前でも評点が高く、蔵置前後の開差は少ない（Ａ評価→Ａ評価）ことが分かる。特に、例２８のシガレットは「甘臭味」が例２７に比べて強化されている（評点８．６→９．３）。【０１１５】
また、増強処理ありの蜂蜜を添加した例２８のシガレットは蔵置後でも「甘臭味」「花、蜂蜜様」の変化が少ない（それぞれ評点９．３→９．１、評点８．８→８．７）。【０１１６】
これは、蜂蜜中の増強されたＤＤＰＭの熱分解による甘臭味の補強と、増強された５−ＭＨＦからの蜂蜜様香気強化により蔵置後においても高い評価となっていることを意味する（平均値で評点８．５→８．３：Ａ評価→Ａ評価）。【０１１７】
＜例２９：マテ茶エキスの官能評価＞
例２５と同様なたばこ刻に前記例２２で調製したマテ茶エキス（増強処理なし）を０．５重量％添加した。マテ茶エキス添加たばこ刻を６３ｍｍの巻長、２４．９ｍｍの巻円周のシガレット状に巻いた。【０１１８】
＜例３０：マテ茶エキスの官能評価＞
例２５と同様なたばこ刻に前記例２４で増強処理したマテ茶エキスを０．５重量％添加した。マテ茶エキス添加たばこ刻を例２５と同様にシガレット状に巻いた。【０１１９】
例２９，３０で得たシガレットを７０℃の恒温機内に密閉状態で７時間蔵置した。また、蔵置前および蔵置後のシガレットを喫煙して官能試験に供した。【０１２０】
＜評価＞
訓練された８名のパネラーにより喫煙時のシガレット（蔵置前、蔵置後：各７サンプル）について香気、香味（風味）の官能試験を行って、それらの平均を以下のように評価した。【０１２１】
・評点８．０以上：Ａ評価（添加効果があり、好的に使用可能）、
・評点７．０以上８．０未満：Ｂ評価（やや欠点はあるが、使用は可能）、
・評点７．０未満：Ｃ評価（使用は好ましくない）。【０１２２】
これらの結果を下記表６に示す。
【表６】
2013054906.tif 000013
【０１２３】
前記表６から明らかなように増強処理なしのマテ茶エキス（例２２）を添加した例２９のシガレットは、蔵置前も蔵置後においても評点が下がる（Ｂ評価→Ｂ評価）ことが分かる。【０１２４】
これに対し、増強処理ありのマテ茶エキス（例２４）を添加した例３０のシガレットは、蔵置前でも評点が高く、蔵置前後の開差は少ない（Ａ評価→Ａ評価）ことが分かる。【０１２５】
特に、増強処理ありのマテ茶エキスを添加した例３０のシガレットは、「刺激」「苦渋味」が抑制（それぞれ評点７．８→８．３、評点７．２→８．３）され、かつ「たばこ香味」が補強される（評点７．６→８．０）。【０１２６】
また、増強処理ありのマテ茶エキスを添加した例３０のシガレットは、蔵置後でも「刺激」「たばこ香味（風味）」の変化が少ない（それぞれ評点８．０→８．０、評点８．６→８．４）。【０１２７】
これは、マテ茶エキス中の増強された３−ヒドロキシ−β−ダマスコンおよび４−ビニルグアヤコールによる「刺激」「苦渋味」の抑制効果と「甘臭味」「たばこ香味」の強化により蔵置後においても高い評価となっていることを意味する（平均値で評点８．１→８．２：Ａ評価→Ａ評価）。
【産業上の利用可能性】
【０１２８】
本発明によれば、天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料からその成分の極端な変化を起させずに、香喫味有用成分を効率的に増強させることが可能なたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法を提供することができる。【０１２９】
本発明によれば、前記方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有し、喫煙時の燃焼で香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化せずに香気、香味（風味）が強化されたたばこ原料を提供することができる。【０１３０】
本発明によれば、前記方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有したたばこ原料を備え、喫煙時の燃焼で香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化せずに香気、香味（風味）が強化されたシガレットおよび葉巻を提供することができる。
【図１】
2013054906.tif 000014
【図２】
2013054906.tif 000015
【図３】
2013054906.tif 000016
【図４】
2013054906.tif 000017
【図５】
2013054906.tif 000018
【図６】
2013054906.tif 000019
【図７】
2013054906.tif 000020
【図８】
2013054906.tif 000021
【図９】
2013054906.tif 000022
【手続補正書】
【提出日】平成26年8月19日(2014.8.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然物由来の糖類、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料を準備する工程と、
釜内に前記香料用原料を釜容積量に対して５０〜８０体積％の容積率で収容する工程と、
前記釜内にて前記香料用原料を攪拌しながら、１．０〜２．０℃／分の昇温速度で８０〜１００℃に加温する工程と、
前記釜内で処理した後の内容物を０．４０〜０．８５℃／分の降温速度で所望の温度まで冷却する工程と
を含むたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法。
【請求項２】
前記天然物由来の糖類は、蜂蜜、澱粉のような多糖類であり、前記液体エキスはキャロブエキス、コーヒーエキス、ココアエキス、フェヌグリークエキス、モルトエキスのような種子系エキスまたは茶葉エキス、カモミルエキス、ローズマリーエキスのような葉質系エキスである請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記加温温度８０〜１００℃において、２４０分間以下保持する請求項１記載の方法。
【請求項４】
前記釜内を密閉し、釜内圧力を０．１０５〜０．１１ＭＰＡに設定する請求項１記載の方法。
【請求項５】
請求項１〜４いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料。
【請求項６】
請求項１〜４いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えたシガレット。
【請求項７】
請求項１〜４いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えた葉巻。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３０】
本発明によれば、前記方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有したたばこ原料を備え、喫煙時の燃焼で香料用原料本来の香気、香味（風味）を変化せずに香気、香味（風味）が強化されたシガレットおよび葉巻を提供することができる。
以下に、本願出願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
［１］
天然物由来の糖類、植物原体、および植物原体を抽出もしくは濃縮した液体エキスからなる群から選ばれる少なくとも１つの香料用原料を準備する工程と、
釜内に前記香料用原料を釜容積量に対して５０〜８０体積％の容積率で収容する工程と、
前記釜内にて前記香料用原料を攪拌しながら、１．０〜２．０℃／分の昇温速度で８０〜１００℃に加温する工程と、
前記釜内で処理した後の内容物を０．４０〜０．８５℃／分の降温速度で所望の温度まで冷却する工程と
を含むたばこ製品用香喫味有用成分の増強方法。
［２］
前記天然物由来の糖類は、蜂蜜、澱粉のような多糖類であり、前記植物原体はマテ茶または緑茶であり、前記液体エキスはキャロブエキス、コーヒーエキス、ココアエキス、フェヌグリークエキス、モルトエキスのような種子系エキスまたは茶葉エキス、カモミルエキス、ローズマリーエキスのような葉質系エキスである［１］記載の方法。
［３］
前記加温温度８０〜１００℃において、２４０分間以下保持する［１］記載の方法。
［４］
前記釜内を密閉し、釜内圧力を０．１０５〜０．１１ＭＰＡに設定する［１］記載の方法。
［５］
［１］〜［４］いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料。
［６］
［１］〜［４］いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えたシガレット。
［７］
［１］〜［４］いずれか１項記載の方法で増強された香喫味有用成分を含む香料用原料を含有するたばこ原料を備えた葉巻。
【国際調査報告】
2013054906.tif 000023
2013054906.tif 000024
2013054906.tif 000025
2013054906.tif 000026