(57)【要約】  熱伝導性が高く、電気絶縁性を有するウレタン発泡成形体、およびその製造方法を提供する。ウレタン発泡成形体は、ポリウレタンフォームからなる基材と、該基材中に配合され互いに連接して配向している複合粒子と、を有し、該複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子および絶縁性無機粒子と、からなる。複合粒子の粉末は、撹拌造粒機を用いて、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、絶縁性無機粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌して製造することができる。ウレタン発泡成形体は、複合粒子の粉末と、発泡ウレタン樹脂原料と、を混合した混合原料を発泡型のキャビティ内に注入し、該キャビティ内の磁束密度が略均一になるように磁場をかけながら発泡成形して、製造される。
2013042611.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリウレタンフォームからなる基材と、該基材中に配合され互いに連接して配向している複合粒子と、を有し、
該複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子および絶縁性無機粒子と、からなることを特徴とするウレタン発泡成形体。
【請求項２】
前記複合粒子の最表層には、前記絶縁性無機粒子が配置されている請求項１に記載のウレタン発泡成形体。
【請求項３】
前記絶縁性無機粒子の熱伝導率は、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である請求項１または請求項２に記載のウレタン発泡成形体。
【請求項４】
前記絶縁性無機粒子は、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、タルクから選ばれる一種以上である請求項３に記載のウレタン発泡成形体。
【請求項５】
前記絶縁性無機粒子の粒子径は、前記熱伝導性粒子の粒子径の１／１００以上１／１０以下である請求項１ないし請求項４のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項６】
前記複合粒子における前記熱伝導性粒子と前記絶縁性無機粒子との体積割合は、４：６〜３：７である請求項１ないし請求項５のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項７】
前記熱伝導性粒子は、天然黒鉛粒子および膨張黒鉛粒子の少なくとも一方である請求項１ないし請求項６のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項８】
前記バインダーは、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ポリビニルアルコールから選ばれる一種以上である請求項１ないし請求項７のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項９】
熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ以上、かつ、１ｋＶの電圧印加時の体積抵抗率は１０８Ω・ｃｍ以上である請求項１ないし請求項８のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項１０】
さらに、前記基材中に分散される前記絶縁性無機粒子を有する請求項１ないし請求項９のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項１１】
前記複合粒子は、撹拌造粒法により製造されている請求項１ないし請求項１０のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項１２】
請求項１１に記載のウレタン発泡成形体の製造方法であって、
撹拌造粒機を用いて、前記熱伝導性粒子の粉末、前記磁性粒子の粉末、前記絶縁性無機粒子の粉末、および前記バインダーを含む粉末原料を撹拌し、前記複合粒子の粉末を製造する複合粒子製造工程と、
製造された該複合粒子の粉末と、発泡ウレタン樹脂原料と、必要に応じて前記絶縁性無機粒子の粉末と、を混合して混合原料とする原料混合工程と、
該混合原料を発泡型のキャビティ内に注入し、該キャビティ内の磁束密度が略均一になるように磁場をかけながら発泡成形する発泡成形工程と、
を有することを特徴とするウレタン発泡成形体の製造方法。
【請求項１３】
前記複合粒子製造工程は、前記熱伝導性粒子の粉末、前記磁性粒子の粉末、および前記バインダーを含む第一粉末原料を撹拌する第一撹拌工程と、撹拌物に、前記絶縁性無機粒子の粉末および該バインダーを添加して、さらに撹拌する第二撹拌工程と、を有する請求項１２に記載のウレタン発泡成形体の製造方法。
【請求項１４】
前記複合粒子製造工程において、前記絶縁性無機粒子の粉末の配合量は、前記熱伝導性粒子の粉末１００質量部に対して１５０質量部以上２５０質量部以下である請求項１２または請求項１３に記載のウレタン発泡成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性が高く、電気絶縁性を有するウレタン発泡成形体、およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ウレタン発泡成形体は、吸音材や振動吸収材として、自動車、電子機器等の様々な分野で用いられている。ウレタン発泡成形体は、内部に多数のセル（気泡）を有する。このため、通常のウレタン発泡成形体の場合、熱伝導率が小さく、放熱性に乏しい。したがって、発熱を伴うエンジン、モーター等の周囲に配置した場合、ウレタン発泡成形体に熱が蓄積され、温度上昇を招くおそれがある。このような問題を解消するため、例えば特許文献１、２には、ポリウレタンフォーム中に磁性粒子を配合して、放熱性を向上させたウレタン発泡成形体が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−２３０５４４号公報
【特許文献２】特開２００９−５１１４８号公報
【特許文献３】特開２００３−３２１５５４号公報
【特許文献４】特開２００６−２１９５６２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１、２のウレタン発泡成形体のように、ポリウレタンフォーム中に、磁性粒子を互いに連接した状態で配向させると、磁性粒子の配向方向に熱の伝達経路が形成される。これにより、ウレタン発泡成形体の放熱性は向上する。しかし、磁性粒子として配合される鉄やステンレス鋼の熱伝導率は、あまり大きくない。したがって、磁性粒子を配向させただけでは、放熱性の向上効果は充分ではない。【０００５】
一方、放熱性の向上を図るには、ポリウレタンフォーム中に、黒鉛等の熱伝導率の大きな粒子を配合することも考えられる。しかし、単に黒鉛を配合しても、黒鉛同士を接触させて熱の伝達経路を形成することは難しい。例えば、熱の伝達経路を形成するため、黒鉛を多量に配合すると、発泡成形に影響を及ぼしたり、吸音特性等の物性が低下するおそれがある。また、ウレタン発泡成形体の質量が増加する、コストがかさむといった問題も生じる。【０００６】
また、上述した磁性粒子や黒鉛の導電性は高い。よって、磁性粒子や黒鉛を配合した場合、これらの接触により、ポリウレタンフォーム中に導通経路が形成される。このため、ウレタン発泡成形体において、電気絶縁性を維持することは難しい。したがって、放熱性が高くても、当該ウレタン発泡成形体を、電子機器における放熱部材等、電気絶縁性が要求される用途に用いることはできない。【０００７】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、熱伝導性が高く、電気絶縁性を有するウレタン発泡成形体を提供することを課題とする。また、その製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
（１）上記課題を解決するため、本発明のウレタン発泡成形体は、ポリウレタンフォームからなる基材と、該基材中に配合され互いに連接して配向している複合粒子と、を有し、該複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子および絶縁性無機粒子と、からなることを特徴とする。【０００９】
複合粒子のコアをなす熱伝導性粒子は、大きな熱伝導率を有する。熱伝導性粒子自身は、非磁性体である。しかし、熱伝導性粒子の表面には、磁性粒子が接着されている。磁性粒子は、磁場中で磁力線に沿って配向する。よって、複合粒子に磁場を作用させると、複合粒子は、磁力線に沿って配向する。つまり、熱伝導性粒子と磁性粒子とを複合化することにより、磁性粒子の磁場配向を利用して、非磁性体からなる熱伝導性粒子を、配向させることができる。磁性粒子は、熱伝導性粒子の表面に直接接着されていてもよく、絶縁性無機粒子を介して間接的に、つまり熱伝導性粒子に接着された絶縁性無機粒子の表面に、接着されていてもよい。【００１０】
配向した複合粒子は、互いに連接した状態で、基材中に配置される。複合粒子が数珠状に連なることにより、基材中に熱の伝達経路が形成される。これにより、本発明のウレタン発泡成形体の一端に加わった熱は、複合粒子を介して配向方向の他端に伝達され、速やかに放出される。よって、本発明のウレタン発泡成形体は、熱伝導性に優れる。したがって、本発明のウレタン発泡成形体を発熱を伴う部品の周囲に配置しても、ウレタン発泡成形体を介して効果的に放熱されることにより、温度上昇を抑制することができる。また、磁性粒子のみを配向させた場合と比較して、より少量の複合粒子により、高い熱伝導性を実現することができる。複合粒子の配合量が少ない程、ウレタン発泡成形体における引張り強さ、伸び、吸音特性等の物性に対する影響が小さい。また、ウレタン発泡成形体の軽量化や、コスト削減も可能になる。【００１１】
なお、本発明のウレタン発泡成形体において、基材中の複合粒子は、ある規則性を持って所定の方向に配置されていればよい。例えば、ウレタン発泡成形体の一端と他端（一端に対して１８０°対向した端部でなくてもよい）との間に直線状に配置されていても、曲線状に配置されていてもよい。また、中心から外周に向かって放射状に配置されていてもよい。【００１２】
熱伝導性粒子の表面には、磁性粒子に加えて、絶縁性無機粒子が接着されている。絶縁性無機粒子は、熱伝導性粒子の表面に直接接着されていてもよく、磁性粒子を介して間接的に、つまり熱伝導性粒子に接着された磁性粒子の表面に、接着されていてもよい。後述するように、熱伝導性粒子としては、炭素材料や金属が好適である。また、磁性粒子としては、ステンレス鋼等の強磁性体が好適である。このため、熱伝導性粒子の表面に磁性粒子が接着された粒子は、高い導電性を有する。しかし、熱伝導性粒子の表面に、さらに絶縁性無機粒子が接着されると、複合粒子同士が接触した状態で配向しても、隣接する複合粒子間において、熱伝導性粒子や磁性粒子（導電性粒子）同士が接触しにくくなる。よって、複合粒子間の電気抵抗が大きくなる。また、絶縁性無機粒子を介して複合粒子同士が接触することにより、複合粒子間の導通を断つことができる。これにより、本発明のウレタン発泡成形体において、電気絶縁性を実現することができる。このように、本発明のウレタン発泡成形体は、高い熱伝導性と電気絶縁性との両方を備えている。したがって、本発明のウレタン発泡成形体は、電子機器における放熱部材等、放熱性と電気絶縁性との両方が要求される用途にも、用いることができる。【００１３】
複合粒子において、磁性粒子および絶縁性無機粒子は、バインダーにより接着されている。バインダーを用いることにより、熱伝導性粒子の表面に磁性粒子および絶縁性無機粒子を、ソフトに接着させることができる。よって、熱伝導性粒子が、熱伝導性が高い形状（アスペクト比が大きな形状）を有する場合でも、その形状を崩すことなく、磁性粒子および絶縁性無機粒子を複合化することができる。また、バインダーを用いることにより、磁性粒子および絶縁性無機粒子の接着量を多くすることができる。磁性粒子を多量に接着させることにより、磁束密度が３５０ｍＴ以下の低磁場でも、複合粒子の所望の配向状態を実現することができる。後述するように、磁場の形成には、例えば電磁石が用いられる。低磁場中で発泡成形できると、発泡型を挟んで配置される電磁石のギャップを、大きくすることができる。このため、発泡型のキャビティを大きくすることができ、製品の形状自由度が高くなる。また、電磁石の設備コスト、ランニングコストも低くすることができる。【００１４】
一方、上記特許文献３には、強磁性体の粉末を黒鉛粉末の表面に付着させて、黒鉛粉末の配向を促進できることが、記載されている。また、粒子を機械的に固着させる方法として、メカノケミカル法が挙げられている。しかし、バインダーを用いて接着させることは、記載されていない。例えば、バインダーを用いずに、磁性粒子を熱伝導性粒子の表面に付着させた場合、磁性粒子の付着量を多くすることは困難である。すなわち、バインダーを用いずに複合化した粒子においては、磁性粒子の付着量が少なく、配向に必要な磁性が不足する。このため、当該粒子を用いた場合、低磁場で、所望の配向状態を実現することはできない。また、黒鉛は脆いため、粒子の圧縮、剪断を伴うメカノケミカル処理を行うと、容易に粉砕されて、形状を維持できないという問題もある。【００１５】
（２）本発明のウレタン発泡成形体の製造方法は、複合粒子を撹拌造粒法により製造する場合のウレタン発泡成形体の製造方法であって、撹拌造粒機を用いて、前記熱伝導性粒子の粉末、前記磁性粒子の粉末、前記絶縁性無機粒子の粉末、および前記バインダーを含む粉末原料を撹拌し、前記複合粒子の粉末を製造する複合粒子製造工程と、製造された該複合粒子の粉末と、発泡ウレタン樹脂原料と、必要に応じて絶縁性無機粒子の粉末と、を混合して混合原料とする原料混合工程と、該混合原料を発泡型のキャビティ内に注入し、該キャビティ内の磁束密度が略均一になるように磁場をかけながら発泡成形する発泡成形工程と、を有することを特徴とする。【００１６】
まず、複合粒子製造工程において、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、絶縁性無機粒子の粉末、およびこれらを接着するためのバインダーを含む粉末原料を、高速撹拌する。これにより、複合粒子の粉末を容易に製造することができる。撹拌造粒法によると、熱伝導性粒子と磁性粒子および絶縁性無機粒子とを、バインダーによりソフトに接着させることができる。したがって、各粒子の形状を崩すことなく、複合化することができる。また、バインダーを用いることにより、磁性粒子および絶縁性無機粒子の接着量を多くすることができる。磁性粒子を多量に接着させることにより、後の発泡成形工程において、低磁場で、複合粒子の所望の配向状態を実現することができる。【００１７】
例えば、熱伝導性粒子等の表面を絶縁性の樹脂等で被覆して、複合粒子間の導通を断つことも可能である。しかし、高電圧に耐えるような電気絶縁性を確保するためには、樹脂の膜厚を厚くする必要がある。この場合、粒子同士を凝集させることなく、粒子の一つ一つを被覆することは難しい。この点、本発明の製造方法によると、絶縁性無機粒子を撹拌造粒法により接着する。したがって、個々の熱伝導性粒子に対して、絶縁性無機粒子を確実に接着することができる。また、接着する絶縁性無機粒子の粒子径により、複合粒子間の電気絶縁性を、容易に調整することができる。【００１８】
また、撹拌造粒法によると、磁性粒子の接着と絶縁性無機粒子の接着とを同時に、あるいは磁性粒子を接着した後、連続して絶縁性無機粒子の接着を行うことができる。このため、複合粒子を効率良く、低コストで製造することができる。【００１９】
次に、原料混合工程において、製造した複合粒子の粉末と発泡ウレタン樹脂原料と必要に応じて絶縁性無機粒子の粉末とを、混合する。複合粒子の粉末に加えて、絶縁性無機粒子の粉末そのものを配合する形態については、後の実施形態において詳しく説明する。そして、発泡成形工程において、混合原料を磁場中で発泡成形する。ここで、キャビティ内の磁束密度を略均一にすることにより、磁束密度の違いによる複合粒子の偏在を抑制することができる。よって、複合粒子の配合量が比較的少量でも、基材全体に分散させた状態で、複合粒子を配向させることができる。このように、本発明の製造方法によると、比較的少量の複合粒子を配合して、熱伝導性が高く、電気絶縁性を有する本発明のウレタン発泡成形体を、容易に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】実施例２の複合粒子のＳＥＭ写真である（倍率５００倍）。
【図２】比較例３の複合粒子のＳＥＭ写真である（倍率５００倍）。
【図３】ウレタン発泡成形体の製造に使用した磁気誘導発泡成形装置の斜視図である。
【図４】同装置の断面図である。
【符号の説明】
【００２１】
１：磁気誘導発泡成形装置、２：架台、２１：ブラケット、３：電磁石部、３０Ｄ、３０Ｕ：ヨーク部、３１Ｌ、３１Ｒ：コイル部、３２Ｄ、３２Ｕ：ポールピース、３１０Ｌ、３１０Ｒ：芯部、３１１Ｌ、３１１Ｒ：導線、４：発泡型、４０Ｕ：上型、４０Ｄ：下型、４１：キャビティ、Ｌ：磁力線。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明のウレタン発泡成形体およびその製造方法の実施形態について説明する。なお、本発明のウレタン発泡成形体およびその製造方法は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、当業者が行い得る変更、改良等を施した種々の形態にて実施することができる。
【００２３】
＜ウレタン発泡成形体＞
本発明のウレタン発泡成形体は、ポリウレタンフォームからなる基材と、該基材中に配合され互いに連接して配向している複合粒子と、を有する。
【００２４】
ポリウレタンフォームは、ポリイソシアネート成分およびポリオール成分等の発泡ウレタン樹脂原料から製造される。詳細は、後述する本発明のウレタン発泡成形体の製造方法において説明する。
【００２５】
複合粒子は、非磁性体からなる熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子および絶縁性無機粒子と、からなる。
【００２６】
熱伝導性粒子は、非磁性体であって、熱伝導率が大きいものであればよい。本明細書では、強磁性体および反強磁性体以外の、反磁性体および常磁性体を、非磁性体と称す。例えば、熱伝導性粒子の熱伝導率は、２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが望ましい。熱伝導性粒子の材質としては、例えば、黒鉛、炭素繊維等の炭素材料が好適である。また、アルミニウム、金、銀、銅、およびこれらを母材とする合金等であってもよい。熱伝導性粒子としては、一種類の粒子を用いても、二種類以上の粒子を併用してもよい。
【００２７】
熱伝導性粒子の形状は、磁性粒子および絶縁性無機粒子と複合化できれば、特に限定されるものではない。例えば、薄片状、繊維状、柱状、球状、楕円球状、長円球状（一対の対向する半球を円柱で連結した形状）等の種々の形状を採用することができる。熱伝導性粒子が球以外の形状をなす場合には、複合粒子同士の接触面積が大きくなる。これにより、熱の伝達経路が確保されやすくなると共に、伝達される熱量も大きくなる。なお、通常、アルミニウム、金、銅等の金属粒子の形状は、球状である。一方、黒鉛粒子は、アスペクト比が大きい形状のものでも、金属粒子と比較して安価に入手できる。このため、熱伝導性粒子の材質としては、黒鉛が好適である。
【００２８】
黒鉛としては、鱗片状黒鉛、鱗状黒鉛、土状黒鉛等の天然黒鉛や、人造黒鉛等が挙げられる。人造黒鉛は、鱗片状になりにくい。このため、鱗片状であり、熱伝導性の向上効果が高いという理由から、天然黒鉛が好適である。また、黒鉛として、鱗片状の黒鉛の層間に、加熱によりガスを発生する物質が挿入された膨張黒鉛を用いてもよい。膨張黒鉛は、例えば、上記特許文献４に開示されているように、難燃剤として用いられる。膨張黒鉛に熱が加わると、発生したガスにより、層間が広がると共に、熱や化学品に対して安定した層が形成される。形成された層が断熱層となり、熱の移動を妨げることにより、難燃効果がもたらされる。よって、熱伝導性粒子としては、天然黒鉛粒子および膨張黒鉛粒子の少なくとも一方を用いるとよい。
【００２９】
通常、難燃性が付与されているウレタン発泡成形体は、炎に晒されても火種を落下させて延焼を抑制するドロッピング作用を有する。しかし、磁性粒子が配合されていると、ドロッピング作用が損なわれ、ウレタン発泡成形体の自己消火性が低下するおそれがある。本発明のウレタン発泡成形体において、複合粒子は配向している。このため、ウレタン発泡成形体に加わった熱は、熱伝導性粒子に伝達されやすい。よって、熱伝導性粒子が膨張黒鉛からなる場合、膨張黒鉛が、膨張開始温度に早く到達する。これにより、膨張黒鉛による難燃効果が、速やかに発揮される。したがって、熱伝導性粒子として膨張黒鉛を用いることにより、ウレタン発泡成形体の自己消火性の低下を抑制し、難燃性を維持することができる。
【００３０】
熱伝導性粒子として膨張黒鉛を用いる場合、公知の膨張黒鉛粉末の中から、膨張開始温度や膨張率等を考慮して、好適なものを選択すればよい。例えば、膨張黒鉛の膨張開始温度は、ウレタン発泡成形体の成形時の発熱温度よりも、高くなければならない。具体的には、膨張開始温度が１５０℃以上の膨張黒鉛が好適である。
【００３１】
ウレタン発泡成形体の難燃性を向上させるためには、膨張黒鉛の配合量を、ウレタン発泡成形体全体の質量を１００質量％とした場合の５質量％以上とすることが望ましい。
【００３２】
また、熱伝導性粒子の大きさは、分散性や、発泡成形に使用する装置等を考慮して決定すればよい。例えば、熱伝導性粒子の平均粒子径を、５００μｍ以下とすることが望ましい。３００μｍ以下がより好適である。なお、本明細書においては、粒子径として、粒子の最長部分の長さを採用する。
【００３３】
磁性粒子は、磁化特性に優れたものであればよく、例えば、鉄、ニッケル、コバルト、ガドリニウム、ステンレス鋼、マグネタイト、マグヘマイト、マンガン亜鉛フェライト、バリウムフェライト、ストロンチウムフェライト等の強磁性体、ＭｎＯ、Ｃｒ２Ｏ３、ＦｅＣｌ２、ＭｎＡｓ等の反強磁性体、およびこれらを用いた合金類の粒子が好適である。なかでも、微細な粒子として入手しやすく、飽和磁化が高いという観点から、鉄、ニッケル、コバルト、およびこれらの鉄系合金（ステンレス鋼を含む）の粉末が好適である。
【００３４】
磁性粒子は、熱伝導性粒子の表面に接着されており、熱伝導性粒子を配向させる役割を果たす。磁性粒子は、熱伝導性粒子の表面に直接接着されていてもよく、絶縁性無機粒子を介して間接的に接着されていてもよい。また、磁性粒子は、熱伝導性粒子等の表面の一部のみに接着していてもよく、表面全体を被覆するように接着していてもよい。磁性粒子の大きさは、熱伝導性粒子の大きさ、複合粒子の配向性、および複合粒子間の熱伝導性等を考慮して、適宜決定すればよい。例えば、磁性粒子の粒子径は、熱伝導性粒子の粒子径の１／２０以上１／１０以下であることが望ましい。磁性粒子の大きさが小さくなると、磁性粒子の飽和磁化が低下する傾向がある。したがって、より少量の磁性粒子により、複合粒子を配向させるためには、磁性粒子の平均粒子径を、１００ｎｍ以上とする必要がある。１μｍ以上、さらには５μｍ以上とするとより好適である。
【００３５】
磁性粒子の形状は、特に限定されるものではない。例えば、磁性粒子の形状が扁平の場合には、球状の場合と比較して、隣接する熱伝導性粒子間の距離が短くなる。これにより、隣接する複合粒子間における熱伝導性が向上する。その結果、ウレタン発泡成形体の熱伝導性が向上する。また、磁性粒子の形状が扁平の場合には、磁性粒子と熱伝導性粒子とが面で接触する。つまり、両者の接触面積が大きくなる。これにより、磁性粒子と熱伝導性粒子との接着力が向上する。よって、磁性粒子が剥離しにくくなる。加えて、磁性粒子と熱伝導性粒子との間の熱伝導性も向上する。このような理由から、磁性粒子としては、薄片状の粒子を採用することが望ましい。
【００３６】
熱伝導性粒子として、黒鉛を採用した場合、複合粒子の配向性と、熱伝導性の向上効果と、を考慮すると、複合粒子における黒鉛粒子と磁性粒子との体積比は、７：３〜５：５であることが望ましい。磁性粒子の体積割合が３割未満の場合には、配向に必要な磁性が不足するおそれがある。また、黒鉛粒子の体積割合が５割未満の場合には、熱伝導性の向上効果が小さくなる。
【００３７】
絶縁性無機粒子は、絶縁性を有する無機材料の粒子であればよい。なかでも、複合粒子間の熱伝導性を阻害しないという観点から、熱伝導率が比較的大きいものが望ましい。例えば、絶縁性無機粒子の熱伝導率が、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であると好適である。熱伝導率が、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の絶縁性無機材料としては、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム（アルミナ）、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、タルク等が挙げられる。また、ウレタン発泡成形体の自己消火性の低下を抑制し、難燃性を維持するためには、絶縁性無機粒子が難燃性を有するとよい。例えば、水酸化アルミニウムは、熱伝導率が比較的大きく難燃性を有するため、好適である。水酸化アルミニウムは、所定の温度に加熱されると、脱水分解する。脱水分解は吸熱反応であるため、温度上昇が抑制され、難燃効果がもたらされる。
【００３８】
絶縁性無機粒子は、熱伝導性粒子の表面に直接接着されていてもよく、磁性粒子を介して間接的に接着されていてもよい。また、絶縁性無機粒子は、熱伝導性粒子等の表面の一部のみに接着していてもよく、表面全体を被覆するように接着していてもよい。複合粒子間の電気抵抗を大きくして、ウレタン発泡成形体の電気絶縁性を高めるという観点から、絶縁性無機粒子は、複合粒子の最表層に配置されていることが望ましい。
【００３９】
絶縁性無機粒子の大きさは、熱伝導性粒子および磁性粒子に対する接着性、複合粒子間の電気絶縁性および熱伝導性を考慮して、適宜決定すればよい。絶縁性無機粒子が大きすぎると、接着性や複合粒子間の熱伝導性が低下する。例えば、絶縁性無機粒子の粒子径は、熱伝導性粒子の粒子径の１／１００以上１／１０以下であることが望ましい。
【００４０】
絶縁性無機粒子の形状は、特に限定されるものではない。例えば、絶縁性無機粒子の形状が扁平の場合には、球状の場合と比較して、隣接する熱伝導性粒子間の距離が短くなる。これにより、隣接する複合粒子間における熱伝導性が向上する。その結果、ウレタン発泡成形体の熱伝導性が向上する。また、絶縁性無機粒子と磁性粒子および熱伝導性粒子との接触面積が、大きくなる。これにより、接着力が向上し、絶縁性無機粒子が剥離しにくくなる。加えて、絶縁性無機粒子と磁性粒子および熱伝導性粒子との間の熱伝導性も、向上する。このような理由から、絶縁性無機粒子としては、薄片状の粒子を採用することが望ましい。
【００４１】
ウレタン発泡成形体の電気絶縁性と熱伝導性とを両立させるため、複合粒子における熱伝導性粒子と絶縁性無機粒子との体積比は、４：６〜３：７であることが望ましい。絶縁性無機粒子の体積割合が６割未満の場合には、ウレタン発泡成形体の電気絶縁性を実現できないおそれがある。一方、絶縁性無機粒子の体積割合が７割を超えると、熱伝導性の向上効果が小さくなる。
【００４２】
熱伝導性粒子と、磁性粒子および絶縁性無機粒子と、を接着するバインダーは、熱伝導性粒子等の種類、発泡成形への影響等を考慮して、適宜選択すればよい。発泡成形への影響が少なく、環境にも優しいという理由から、水溶性のバインダーが好適である。例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ポリビニルアルコール等が挙げられる。なお、磁性粒子を接着するバインダーと、絶縁性無機粒子を接着するバインダーと、は同じでも異なっていてもよい。
【００４３】
複合粒子は、熱伝導性粒子と磁性粒子および絶縁性無機粒子とを、バインダーにより接着して製造される。例えば、バインダーを溶解した溶液に、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、および絶縁性無機粒子の粉末を分散した塗料を、熱伝導性粒子の粉末にスプレーして、製造することができる。また、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、絶縁性無機粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を、高速で撹拌して製造することができる（撹拌造粒法）。撹拌造粒法においては、高速撹拌により摩擦熱が生じる。このため、バインダーとしては、揮発性の無いものが望ましい。例えば、上述した水溶性のバインダーが好適である。
【００４４】
ウレタン発泡成形体における複合粒子の配合量は、発泡反応に対する影響、熱伝導性の向上効果等を考慮して、決定すればよい。例えば、発泡反応を阻害せず、所望の物性を有するウレタン発泡成形体を得るためには、複合粒子の配合量を、ウレタン発泡成形体の体積を１００体積％とした場合の２０体積％以下とすることが望ましい。１５体積％以下とするとより好適である。一方、熱伝導性の向上効果を得るためには、複合粒子の配合量を、３体積％以上とすることが望ましい。１０体積％以上とするとより好適である。
【００４５】
本発明のウレタン発泡成形体は、さらに、基材中に分散される絶縁性無機粒子を有してもよい。すなわち、基材中には、配向した複合粒子に加えて、絶縁性無機粒子が分散していてもよい。基材中に単独で分散する絶縁性無機粒子は、上述した絶縁性を有する無機材料の粒子である。基材中に絶縁性無機粒子を分散させると、複合粒子間に絶縁性無機粒子が入り込み、複合粒子同士が導通しにくくなる。したがって、ウレタン発泡成形体の絶縁性がより向上する。また、絶縁性無機粒子の熱伝導率が比較的大きい場合には、複合粒子による熱の伝達経路に加えて、絶縁性無機粒子による熱の伝達経路も形成される。これにより、ウレタン発泡成形体の放熱性がより向上する。また、絶縁性無機粒子が難燃性を有する場合には、ウレタン発泡成形体全体における難燃剤の量が増加することになる。したがって、ウレタン発泡成形体の難燃性がより向上する。
【００４６】
基材中に分散される絶縁性無機粒子は、複合粒子を構成する絶縁性無機粒子と同じであっても、異なっていてもよい。また、分散される絶縁性無機粒子は、一種類でも二種類以上でもよい。繰り返しになるが、基材中に分散される絶縁性無機粒子としては、熱伝導率が比較的大きいものが望ましい。例えば、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム（アルミナ）、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、タルク等が好適である。なかでも、熱伝導率が比較的大きく難燃性を有する水酸化アルミニウムが、好適である。
【００４７】
基材中に分散される絶縁性無機粒子の形状は、特に限定されず、球状でも薄片状でもよい。また、基材中に分散される絶縁性無機粒子の大きさは、特に限定されないが、例えば、メディアン径が１μｍ以上２０μｍ以下であることが望ましい。絶縁性無機粒子の配合量が同じ場合、粒子径が小さいほど表面積が大きくなる。このため、メディアン径が１μｍ未満の場合、製造時に、混合原料（発泡ウレタン樹脂原料＋複合粒子＋絶縁性無機粒子）の粘度が上昇して、成形しにくくなる。反対に、メディアン径が２０μｍを超えると、熱伝導性の向上効果が小さくなる。
【００４８】
基材中に分散される絶縁性無機粒子の配合量は、成形のしやすさを考慮すると、ウレタン発泡成形体の体積を１００体積％とした場合の２０体積％以下とすることが望ましい。１５体積％以下とするとより好適である。また、熱伝導性の向上効果を得るためには、５体積％以上とすることが望ましい。８体積％以上とするとより好適である。
【００４９】
高い熱伝導性を実現するという観点から、本発明のウレタン発泡成形体の熱伝導率は、１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが望ましい。熱伝導率は、ＪＩＳ  Ａ１４１２−２（１９９９）の熱流計法に準じて測定すればよい。また、電気絶縁性を実現するという観点から、本発明のウレタン発泡成形体の体積抵抗率は、１ｋＶの電圧印加時に１０８Ω・ｃｍ以上であることが望ましい。体積抵抗率の測定は、ＪＩＳ  Ｋ６２７１（２００８）の平行端子電極法に準じて測定すればよい。
【００５０】
＜ウレタン発泡成形体の製造方法＞
本発明のウレタン発泡成形体の製造方法は、複合粒子を撹拌造粒法により製造する場合の製造方法であって、複合粒子製造工程と、原料混合工程と、発泡成形工程と、を有する。以下、各工程について説明する。
【００５１】
（１）複合粒子製造工程
本工程は、撹拌造粒機を用いて、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、絶縁性無機粒子の粉末、およびバインダーを含む粉末原料を撹拌し、複合粒子の粉末を製造する工程である。
【００５２】
熱伝導性粒子、磁性粒子、絶縁性無機粒子、およびバインダーについては、上述した通りである。よって、ここでは説明を割愛する。また、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、絶縁性無機粒子の粉末、およびバインダーの配合量についても、製造される複合粒子の磁場配向性や、複合粒子をウレタン発泡成形体に配合した場合の電気絶縁性、熱伝導性等を考慮して、適宜調整すればよい。
【００５３】
例えば、熱伝導性粒子として黒鉛を採用した場合には、絶縁性無機粒子の粉末の配合量を、熱伝導性粒子の粉末（黒鉛粉末）１００質量部に対して１５０質量部以上２５０質量部以下とすることが望ましい。１５０質量部未満の場合、絶縁性無機粒子の接着量が少ないため、複合粒子間の導通の切断が不充分になる。このため、ウレタン発泡成形体の電気絶縁性を実現できないおそれがある。一方、２５０質量部を超えると、絶縁性無機粒子の接着量が多くなり、複合粒子間の熱伝導性が低下する。これにより、ウレタン発泡成形体の熱伝導性が低下してしまう。また、磁性粒子の粉末の配合量については、黒鉛粉末１００質量部に対して１００質量部以上２００質量部以下とすることが望ましい。１００質量部未満の場合、磁性粒子の接着量が少ないため、複合粒子の配向に必要な磁性が不足するおそれがある。一方、２００質量部を超えて配合すると、磁性粒子の接着量が過剰になる。よって、その分だけ、ウレタン発泡成形体の質量の増加や、コスト高を招く。
【００５４】
バインダーの配合量は、接着させる粒子を被覆するのに必要十分な量として、接着対象の粉末の合計質量を１００質量％とした場合の、２質量％以上４質量％以下であることが望ましい。バインダーの配合量が２質量％未満の場合には、熱伝導性粒子、磁性粒子、および絶縁性無機粒子の表面にバインダーが行き渡らず、接着性が低下する。一方、４質量％を超えると、過剰のバインダーにより、複合粒子同士が凝集するおそれがある。バインダーは固体でも液体でもよい。バインダーとして水溶性の粉末を用いる場合、予め、バインダーと他の原料の粉末とを撹拌した後に、水を添加するとよい。こうすることにより、粒子の凝集を抑制することができる。
【００５５】
絶縁性無機粒子を、複合粒子の最表層に配置する場合には、まず磁性粒子を熱伝導性粒子に接着させて、次に絶縁性無機粒子を接着させればよい。この場合、本工程を、熱伝導性粒子の粉末、磁性粒子の粉末、およびバインダーを含む第一粉末原料を撹拌する第一撹拌工程と、撹拌物に、絶縁性無機粒子の粉末およびバインダーを添加して、さらに撹拌する第二撹拌工程と、を有するように構成するとよい。
【００５６】
（２）原料混合工程
本工程は、先の工程において製造された複合粒子の粉末と、発泡ウレタン樹脂原料と、必要に応じて絶縁性無機粒子の粉末と、を混合して混合原料とする工程である。
【００５７】
発泡ウレタン樹脂原料は、ポリオール、ポリイソシアネート等の既に公知の原料から調製すればよい。ポリオールとしては、多価ヒドロキシ化合物、ポリエーテルポリオール類、ポリエステルポリオール類、ポリマーポリオール類、ポリエーテルポリアミン類、ポリエステルポリアミン類、アルキレンポリオール類、ウレア分散ポリオール類、メラミン変性ポリオール類、ポリカーボネートポリオール類、アクリルポリオール類、ポリブタジエンポリオール類、フェノール変性ポリオール類等の中から適宜選択すればよい。また、ポリイソシアネートとしては、例えば、トリレンジイソシアネート、フェニレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルイソシアネート、ナフタレンジイソシアネート、およびこれらの誘導体（例えばポリオール類との反応により得られるプレポリマー類、変成ポリイソシアネート類等）等の中から適宜選択すればよい。
【００５８】
発泡ウレタン樹脂原料には、さらに、触媒、発泡剤、整泡剤、可塑剤、架橋剤、難燃剤、帯電防止剤、減粘剤、安定剤、充填剤、着色剤等を適宜配合してもよい。例えば、触媒としては、テトラエチレンジアミン、トリエチレンジアミン、ジメチルエタノールアミン等のアミン系触媒や、ラウリン酸錫、オクタン酸錫等の有機金属系触媒が挙げられる。また、発泡剤としては水が好適である。水以外には、塩化メチレン、フロン類、ＣＯ２ガス等が挙げられる。また、整泡剤としてはシリコーン系整泡剤が、架橋剤としてはトリエタノールアミン、ジエタノールアミン等が好適である。
【００５９】
上述したように、本発明のウレタン発泡成形体においては、基材中に、複合粒子とは別に、絶縁性無機粒子が分散されていてもよい。この形態のウレタン発泡成形体を製造する場合には、発泡ウレタン樹脂原料に、複合粒子の粉末と絶縁性無機粒子とを混合すればよい。この場合、以下の製造方法の説明においても、絶縁性無機粒子を複合粒子と同じように扱えばよい。
【００６０】
混合原料は、例えば、複合粒子と発泡ウレタン樹脂原料とを、プロペラ等を用いて機械的に撹拌して製造することができる。また、発泡ウレタン樹脂原料の二つの成分（ポリオール原料、ポリイソシアネート原料）の少なくとも一方に、複合粒子を添加して、二種類の原料を調製した後、両原料を混合して製造してもよい。後者の場合、例えば、本工程を、発泡ウレタン樹脂原料として、ポリオール、触媒、および発泡剤を含むポリオール原料と、ポリイソシアネートを含むポリイソシアネート原料と、を調製し、該ポリオール原料および該ポリイソシアネート原料の少なくとも一方に、複合粒子を配合する原料調製工程と、該ポリオール原料と該ポリイソシアネート原料とを各々圧送してミキシングヘッドへ供給し、両原料を該ミキシングヘッド内で混合して混合原料とする混合工程と、により構成することができる。
【００６１】
本構成によると、ミキシングヘッド内において、ポリオール原料とポリイソシアネート原料とを、各々高圧で噴射して衝突させることにより混合する衝突撹拌法を採用することができる。衝突撹拌法によると、連続生産が可能になる。よって、衝突撹拌法は、大量生産に好適である。また、衝突撹拌法によると、機械的に撹拌する方法と比較して、混合するごとに必要であった容器の洗浄工程が不要となり、歩留まりも向上する。よって、製造コストを低減することができる。
【００６２】
衝突撹拌法では、複合粒子が予め配合されたポリオール原料、ポリイソシアネート原料を、各々、高圧発泡装置のミキシングヘッドに設けられた噴射孔から高圧で噴射させて衝突させる。仮に、複合粒子の大きさが、噴射孔の孔径よりも大きいと、複合粒子の接触により、噴射孔に傷が付きやすい。これにより、ミキシングヘッドの耐久性が低下するおそれがある。また、複合粒子の大きさが大きい程、複合粒子がポリオール原料等において沈降しやすくなる。このため、均一な混合が難しい。よって、衝突撹拌法を採用する場合には、複合粒子の最大長さは、ポリオール原料およびポリイソシアネート原料が噴射される噴射孔の孔径よりも、小さいことが望ましい。こうすることで、ミキシングヘッドに対する負荷を低減し、高圧発泡装置の高寿命化を図ることができる。また、複合粒子の沈降が抑制されると共に、ポリオール原料等における粘度の上昇も低減することができる。例えば、複合粒子の粒子径（最大長さ）は、５００μｍ以下であることが望ましい。
【００６３】
上述したように、発泡反応を阻害せず、所望の物性を有するウレタン発泡成形体を得るためには、複合粒子の配合量を、ウレタン発泡成形体の体積を１００体積％とした場合の２０体積％以下とすることが望ましい。１５体積％以下とするとより好適である。一方、熱伝導性の向上効果を得るためには、複合粒子の配合量を、３体積％以上とすることが望ましい。１０体積％以上とするとより好適である。
【００６４】
（３）発泡成形工程
本工程は、先の工程において得られた混合原料を、発泡型のキャビティ内に注入し、該キャビティ内の磁束密度が略均一になるように磁場をかけながら発泡成形する工程である。
【００６５】
磁場は、複合粒子を配向させる方向に形成すればよい。例えば、複合粒子を直線状に配向させる場合、発泡型のキャビティ内の磁力線が、キャビティの一端から他端に向かって略平行になるよう形成することが望ましい。このような磁場を形成するためには、例えば発泡型を挟むように、発泡型の一端および他端の両面近傍に磁石を配置すればよい。磁石には、永久磁石または電磁石を用いればよい。電磁石を用いると、磁場形成のオン、オフを瞬時に切り替えることができ、磁場の強さの制御が容易である。よって、発泡成形を制御しやすい。
【００６６】
また、磁場を構成する磁力線は閉ループを形成していることが望ましい。こうすることで、磁力線の漏洩が抑制され、キャビティ内に安定した磁場を形成することができる。なお、発泡型の外部に配置した磁石により、発泡型の内部に磁場を形成させるには、発泡型としては透磁率の低い材質、つまり非磁性の材質のものを使用するとよい。例えば、通常ポリウレタンの発泡成形に使用されるアルミニウムやアルミニウム合金製の発泡型であれば問題ない。この場合、電磁石等の磁力源から発生する磁場、磁力線が影響を受けにくく、磁場状態のコントロールがしやすい。ただし、必要とする磁場、磁力線の状態に応じて適宜、磁性材料からなる発泡型を使用してもよい。
【００６７】
本工程において、磁場は、キャビティ内の磁束密度が略均一になるように形成される。例えば、キャビティ内の磁束密度の差が、±１０％以内であるとよい。±５％以内、さらには±３％以内であるとより好適である。発泡型のキャビティ内に一様な磁場を形成することで、複合粒子の偏在を抑制することができ、所望の配向状態を得ることができる。また、発泡成形は、１５０ｍＴ以上３５０ｍＴ以下の磁束密度で行うとよい。こうすることで、混合原料中の複合粒子を、確実に配向させることができる。
【００６８】
磁場は、発泡ウレタン樹脂原料の粘度が比較的低い間にかけられることが望ましい。発泡ウレタン樹脂原料が増粘し、発泡成形がある程度終了した時に磁場をかけると、複合粒子が配向しにくいため、所望の熱伝導性を得ることが難しい。なお、発泡成形を行う時間のすべてにおいて磁場をかける必要はない。
【００６９】
本工程にて発泡成形が終了した後、脱型して、本発明のウレタン発泡成形体を得る。この際、発泡成形の仕方により、ウレタン発泡成形体の一端および他端の少なくとも一方に、表皮層が形成される。当該表皮層は、用途に応じて切除してもよい（勿論切除しなくてもよい）。
【実施例】
【００７０】
次に、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。【００７１】
＜複合粒子の製造＞
［実施例］
絶縁性無機粒子が異なる二種類の複合粒子を製造した。まず、熱伝導性粒子としての膨張黒鉛粉末（三洋貿易（株）から購入した「ＳＹＺＲ５０２ＦＰ」、熱伝導率２５０Ｗ／ｍ・Ｋ、平均粒子径３００μｍ）と、磁性粒子としてのステンレス鋼粉末（ＳＵＳ４１０Ｌ、薄片状、平均粒子径２０μｍ）と、絶縁性無機粒子としてのアルミナ粉末（昭和電工（株）製「ＡＬ−４３ＫＴ」、メディアン径４．６μｍ）と、バインダーとしてのヒドロキシプロピルメチルセルロース（ＨＰＭＣ、信越化学工業（株）製「ＴＣ−５」）と、を準備した。上記薄片状のステンレス鋼粉末は、球状のステンレス鋼粉末（大同特殊鋼（株）製「ＤＡＰ４１０Ｌ」、平均粒子径１０μｍ）を、扁平化処理して製造した。すなわち、球状のステンレス鋼粉末を、遊星ボールミル（Ｇｏｋｉｎ  Ｐｌａｎｅｔａｒｉｎｇ社製「Ｐｌａｎｅｔ−Ｍ」）に、直径５ｍｍのジルコニア製ボールと共に充填し、回転速度３００ｒｐｍで１時間、処理した。【００７２】
次に、膨張黒鉛粉末、ステンレス鋼粉末、およびＨＰＭＣを、高速撹拌型混合造粒機（（株）奈良機械製作所製「ＮＭＧ−１Ｌ」）の容器内へ投入し、３分間混合した。その後、水を添加して、さらに１０分間混合した（第一撹拌工程）。続いて、アルミナ粉末およびＨＰＭＣを添加して、３分間混合した。その後、水を添加して、さらに１０分間混合した（第二撹拌工程）。得られた粉末を乾燥した後、目開き５００μｍの篩いにより篩い分けして、最大長さが５００μｍ以下の粒子を回収した。このようにして、実施例１の複合粒子の粉末を製造した。【００７３】
また、絶縁性無機粒子を、水酸化アルミニウム粉末（昭和電工（株）製「ハイジライト（登録商標）Ｈ３２」、メディアン径８μｍ）に変更し、上記同様にして、実施例２の複合粒子の粉末を製造した。【００７４】
原料の配合量については、後出の表１に示す。ここで、ＨＰＭＣについては、第一撹拌工程、第二撹拌工程の各々において、６ｇずつ配合した。実施例１、２の複合粒子において、膨張黒鉛粒子とステンレス鋼粒子との体積比は、約６：４であった。また、実施例１の複合粒子において、膨張黒鉛粒子とアルミナ粒子との体積比は、約４：６であった。実施例２の複合粒子において、膨張黒鉛粒子と水酸化アルミニウム粒子との体積比は、約３．５：６．５であった。【００７５】
［比較例］
絶縁性無機粒子としての水酸化アルミニウム粉末の配合量を変更して、三種類の複合粒子を製造した。なお、比較例３については、水酸化アルミニウム粉末を配合せずに、膨張黒鉛粒子にステンレス鋼粒子だけを複合化した（表１参照）。比較例１の複合粒子において、膨張黒鉛粒子と水酸化アルミニウム粒子との体積比は、約２．５：７．５であった。また、比較例２の複合粒子において、膨張黒鉛粒子と水酸化アルミニウム粒子との体積比は、約５：５であった。【００７６】
［複合粒子のＳＥＭ観察］
製造した複合粒子の粉末を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察した。図１に、実施例２の複合粒子のＳＥＭ写真を示す（倍率５００倍）。図２に、比較例３の複合粒子のＳＥＭ写真を示す（倍率５００倍）。図２に示すように、比較例３の複合粒子においては、膨張黒鉛粒子の表面にステンレス鋼粒子が接着されていることが確認できる。一方、図１に示すように、実施例２の複合粒子においては、膨張黒鉛粒子の表面にステンレス鋼粒子が接着されており、その上に水酸化アルミニウム粒子が接着されていることが確認できる。つまり、実施例２の複合粒子においては、水酸化アルミニウム粒子が最表面に配置されている。【００７７】
＜ウレタン発泡成形体の製造＞
製造した複合粒子を用いて、ウレタン発泡成形体を製造した。まず、発泡ウレタン樹脂原料を、次のようにして調製した。ポリオール成分のポリエーテルポリオール（住化バイエルウレタン（株）製「Ｓ−０２４８」、平均分子量６０００、官能基数３、ＯＨ価２８ｍｇＫＯＨ／ｇ）１００質量部と、架橋剤のジエチレングリコール（三菱化学（株）製）２質量部と、発泡剤の水２質量部と、テトラエチレンジアミン系触媒（花王（株）製「カオーライザー（登録商標）Ｎｏ．３１」）１質量部と、シリコーン系整泡剤（東レ・ダウコーニング（株）製「ＳＺ−１３１３」）０．５質量部と、を混合して、ポリオール原料を調製した。調製したポリオール原料に、ポリイソシアネート成分のジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）（ＢＡＳＦＩＮＯＡＣポリウレタン（株）製「ＮＥ１３２０Ｂ」、ＮＣＯ＝４４．８ｗｔ％）を加えて混合し、発泡ウレタン樹脂原料とした。ここで、ポリオール成分とポリイソシアネート成分との配合比（ＰＯ：ＩＳＯ）は、両者の合計質量を１００％として、ＰＯ：ＩＳＯ＝７８．５：２１．５とした。【００７８】
次に、調製した発泡ウレタン樹脂原料に、製造した複合粒子を各々配合して、五種類の混合原料を調製した。これとは別に、調製した発泡ウレタン樹脂原料に、実施例２の複合粒子と水酸化アルミニウム粉末（同上）とを配合して、混合原料を調製した。水酸化アルミニウム粉末の配合量は、製造されるウレタン発泡成形体の体積を１００体積％とした場合の８体積％とした。また、いずれの混合原料についても、複合粒子の配合量は、製造されるウレタン発泡成形体の体積を１００体積％とした場合の１９体積％とした。【００７９】
続いて、各混合原料を、アルミニウム製の発泡型（後述する図３、図４参照。キャビティは縦１３０ｍｍ×横１３０ｍｍ×厚さ２０ｍｍの直方体。）に注入し、密閉した。そして、発泡型を磁気誘導発泡成形装置に設置して、発泡成形を行った。図３に、磁気誘導発泡成形装置の斜視図を示す。図４に、同装置の断面図を示す。図４においては、説明の便宜上、ヨーク部および芯部のハッチングを省略して示す。図３、図４に示すように、磁気誘導発泡成形装置１は、架台２と、電磁石部３と、発泡型４と、を備えている。【００８０】
電磁石部３は、架台２の上面に載置されている。電磁石部３と架台２とは、各々にブラケット２１をねじ止めすることにより、固定されている。電磁石部３は、ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄと、コイル部３１Ｌ、３１Ｒと、ポールピース３２Ｕ、３２Ｄと、を備えている。【００８１】
ヨーク部３０Ｕは、鉄製であり、平板状を呈している。ヨーク部３０Ｄも同様に、鉄製であり、平板状を呈している。ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄは、上下方向に対向して配置されている。【００８２】
コイル部３１Ｌは、ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄの間に介装されている。コイル部３１Ｌは、発泡型４の左側に配置されている。コイル部３１Ｌは、上下方向に二つ重ねて配置されている。コイル部３１Ｌは、各々、芯部３１０Ｌと導線３１１Ｌとを備えている。芯部３１０Ｌは、鉄製であって、上下方向に延びる柱状を呈している。導線３１１Ｌは、芯部３１０Ｌの外周面に巻装されている。導線３１１Ｌは、電源（図略）に接続されている。【００８３】
コイル部３１Ｒは、ヨーク部３０Ｕ、３０Ｄの間に介装されている。コイル部３１Ｒは、発泡型４の右側に配置されている。コイル部３１Ｒは、上下方向に二つ重ねて配置されている。コイル部３１Ｒは、各々、コイル部３１Ｌと同様の構成を備えている。すなわち、コイル部３１Ｒは、芯部３１０Ｒと導線３１１Ｒとを備えている。導線３１１Ｒは、芯部３１０Ｒの外周面に巻装されている。導線３１１Ｒは、電源（図略）に接続されている。【００８４】
ポールピース３２Ｕは、鉄製であり、平板状を呈している。ポールピース３２Ｕは、ヨーク部３０Ｕの下面中央に配置されている。ポールピース３２Ｕは、ヨーク部３０Ｕと発泡型４との間に介装されている。ポールピース３２Ｄは、鉄製であり、平板状を呈している。ポールピース３２Ｄは、ヨーク部３０Ｄの上面中央に配置されている。ポールピース３２Ｄは、ヨーク部３０Ｄと発泡型４との間に介装されている。【００８５】
発泡型４は、コイル部３１Ｌとコイル部３１Ｒとの間に、配置されている。発泡型４は、上型４０Ｕと下型４０Ｄとを備えている。上型４０Ｕは、正方形板状を呈している。下型４０Ｄは、直方体状を呈している。下型４０Ｄの上面には、凹部が形成されている。凹部は、上方に開口する直方体状を呈している。上型４０Ｕと下型４０Ｄとが合体することにより、直方体状のキャビティ４１が区画されている。キャビティ４１には、上述したように、混合原料が充填されている。【００８６】
導線３１１Ｌに接続された電源および導線３１１Ｒに接続された電源を、共にオンにすると、コイル部３１Ｌの芯部３１０Ｌの上端がＮ極に、下端がＳ極に磁化される。このため、芯部３１０Ｌに、下方から上方に向かって磁力線Ｌ（図４に点線で示す）が発生する。同様に、コイル部３１Ｒの芯部３１０Ｒの上端がＮ極に、下端がＳ極に磁化される。このため、芯部３１０Ｒに、下方から上方に向かって磁力線Ｌが発生する。【００８７】
コイル部３１Ｌの芯部３１０Ｌ上端から放射された磁力線Ｌは、ヨーク部３０Ｕ、ポールピース３２Ｕを通って、発泡型４のキャビティ４１内に流入する。その後、ポールピース３２Ｄ、ヨーク部３０Ｄを通って、芯部３１０Ｌ下端に流入する。同様に、コイル部３１Ｒの芯部３１０Ｒ上端から放射された磁力線Ｌは、ヨーク部３０Ｕ、ポールピース３２Ｕを通って、発泡型４のキャビティ４１内に流入する。その後、ポールピース３２Ｄ、ヨーク部３０Ｄを通って、芯部３１０Ｒ下端に流入する。このように、磁力線Ｌは閉ループを構成するため、磁力線Ｌの漏洩は抑制される。また、発泡型４のキャビティ４１内には、上方から下方に向かって略平行な磁力線Ｌにより一様な磁場が形成される。具体的には、キャビティ４１内の磁束密度は、約３００ｍＴであった。また、キャビティ４１内における磁束密度の差は、±３％以内であった。【００８８】
発泡成形は、最初の約２分間は磁場をかけながら行い、続く約５分間は磁場をかけないで行った。発泡成形が終了した後、脱型して、ウレタン発泡成形体を得た。得られたウレタン発泡成形体を、複合粒子の番号と対応させて番号付けした。また、複合粒子に加えて水酸化アルミニウム粉末を含むウレタン発泡成形体については、実施例３のウレタン発泡成形体とした。各ウレタン発泡成形体の断面を、目視で観察したところ、複合粒子が互いに連接して配向していた。実施例３のウレタン発泡成形体においては、ポリウレタンフォーム（基材）中に、水酸化アルミニウム粒子が分散していた。【００８９】
＜評価方法＞
製造したウレタン発泡成形体について、熱伝導性、電気絶縁性、および難燃性を評価した。以下、各々の評価方法について説明する。【００９０】
［熱伝導性］
ウレタン発泡成形体の熱伝導率を、ＪＩＳ  Ａ１４１２−２（１９９９）の熱流計法に準拠した、英弘精機（株）製「ＨＣ−１１０」を用いて測定した。【００９１】
［電気絶縁性］
ウレタン発泡成形体の体積抵抗率を、ＪＩＳ  Ｋ６２７１（２００８）の平行端子電極法に準じて測定した。印加電圧は、１ｋＶとした。【００９２】
［難燃性］
ウレタン発泡成形体の難燃性を、米国のＵｎｄｅｒｗｒｉｔｅｒｓ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，Ｉｎｃ．により制定された燃焼試験規格（ＵＬ９４）に基づいて、評価した。そして、「Ｖ−０」の判定基準を満たした場合を、合格（表１中○印で示す）と評価した。【００９３】
＜評価結果＞
表１に、各ウレタン発泡成形体の評価結果を、複合粒子の製造に用いた原料の配合量と共に示す。
【表１】
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【００９４】
表１に示すように、実施例１〜３のウレタン発泡成形体は、１Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率と、１０８Ω・ｃｍ以上の体積抵抗率と、の両方を満足している。なかでも、複合粒子に加えて絶縁性無機粒子を分散させた実施例３のウレタン発泡成形体においては、熱伝導率および体積抵抗率のいずれも、より大きくなった。このように、実施例１〜３のウレタン発泡成形体は、高い熱伝導性と電気絶縁性とを有することが確認された。これに対して、絶縁性無機粒子を含まない複合粒子を配合した比較例３のウレタン発泡成形体においては、熱伝導性は高いものの、電気絶縁性を実現できていない。【００９５】
また、ウレタン発泡成形体の熱伝導率および体積抵抗率は、複合粒子を製造する際の絶縁性無機粒子の配合量により変化した。例えば、絶縁性無機粒子の配合量が多い比較例１のウレタン発泡成形体においては、体積抵抗率は大きいが熱伝導率は小さくなった。絶縁性無機粒子の配合量が多いと、絶縁性無機粒子の接着量が多くなる。この分、隣接する熱伝導性粒子間の距離が大きくなる。これにより、複合粒子間の電気抵抗は大きくなるが、熱伝導性は低下する。したがって、ウレタン発泡成形体の電気絶縁性は実現できるが、所望の熱伝導性を得られなかった。一方、絶縁性無機粒子の配合量が少ない比較例２のウレタン発泡成形体においては、熱伝導率は大きいが体積抵抗率は小さくなった。絶縁性無機粒子の配合量が少ないと、絶縁性無機粒子の接着量が少なくなる。よって、熱伝導性は低下しにくいが、複合粒子間の導通の切断が不充分になる。したがって、ウレタン発泡成形体の熱伝導性は高いが、電気絶縁性を実現することはできなかった。【００９６】
難燃性については、いずれのウレタン発泡成形体においても、ＵＬ９４のＶ−０基準をクリアした。この結果より、熱伝導性粒子として膨張黒鉛粒子を用いると、磁性粒子が配合されていても、高い難燃性を実現できることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明のウレタン発泡成形体は、自動車、電子機器、建築等の幅広い分野において用いることができる。また、放熱性に加えて、高い難燃性を要求される用途にも用いることができる。例えば、路面の凹凸に起因する騒音を低減するための防音タイヤ、エンジンの騒音を低減するために車両のエンジンルームに配置されるエンジンカバーやサイドカバー、ＯＡ（Ｏｆｆｉｃｅ  Ａｕｔｏｍａｔｉｏｎ）機器や家電製品のモーター用吸音材、パソコン等の電子機器の放熱性吸音材、家屋の内外壁用吸音材、太陽光発電システムのパワーコンディショナ用リアクトルに用いられる防振材等に好適である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【手続補正書】
【提出日】平成26年11月13日(2014.11.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリウレタンフォームからなる基材と、該基材中に配合され互いに連接して配向している複合粒子と、を有し、
該複合粒子は、非磁性体からなり熱伝導率が２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導性粒子と、該熱伝導性粒子の表面にバインダーにより接着された磁性粒子および絶縁性無機粒子と、からなり、
該絶縁性無機粒子は、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、タルクから選ばれる一種以上の粒子であることを特徴とするウレタン発泡成形体。
【請求項２】
前記複合粒子の最表層には、前記絶縁性無機粒子が配置されている請求項１に記載のウレタン発泡成形体。
【請求項３】
前記絶縁性無機粒子の熱伝導率は、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である請求項１または請求項２に記載のウレタン発泡成形体。
【請求項４】
前記絶縁性無機粒子の粒子径は、前記熱伝導性粒子の粒子径の１／１００以上１／１０以下である請求項１ないし請求項３のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項５】
前記複合粒子における前記熱伝導性粒子と前記絶縁性無機粒子との体積割合は、４：６〜３：７である請求項１ないし請求項４のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項６】
前記熱伝導性粒子は、天然黒鉛粒子および膨張黒鉛粒子の少なくとも一方である請求項１ないし請求項５のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項７】
前記バインダーは、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ポリビニルアルコールから選ばれる一種以上である請求項１ないし請求項６のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項８】
熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ以上、かつ、１ｋＶの電圧印加時の体積抵抗率は１０８Ω・ｃｍ以上である請求項１ないし請求項７のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項９】
さらに、前記基材中に分散される前記絶縁性無機粒子を有する請求項１ないし請求項８のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項１０】
前記複合粒子は、撹拌造粒法により製造されている請求項１ないし請求項９のいずれかに記載のウレタン発泡成形体。
【請求項１１】
請求項１０に記載のウレタン発泡成形体の製造方法であって、
撹拌造粒機を用いて、前記熱伝導性粒子の粉末、前記磁性粒子の粉末、前記絶縁性無機粒子の粉末、および前記バインダーを含む粉末原料を撹拌し、前記複合粒子の粉末を製造する複合粒子製造工程と、
製造された該複合粒子の粉末と、発泡ウレタン樹脂原料と、必要に応じて前記絶縁性無機粒子の粉末と、を混合して混合原料とする原料混合工程と、
該混合原料を発泡型のキャビティ内に注入し、該キャビティ内の磁束密度が略均一になるように磁場をかけながら発泡成形する発泡成形工程と、
を有することを特徴とするウレタン発泡成形体の製造方法。
【請求項１２】
前記複合粒子製造工程は、前記熱伝導性粒子の粉末、前記磁性粒子の粉末、および前記バインダーを含む第一粉末原料を撹拌する第一撹拌工程と、撹拌物に、前記絶縁性無機粒子の粉末および該バインダーを添加して、さらに撹拌する第二撹拌工程と、を有する請求項１１に記載のウレタン発泡成形体の製造方法。
【請求項１３】
前記複合粒子製造工程において、前記絶縁性無機粒子の粉末の配合量は、前記熱伝導性粒子の粉末１００質量部に対して１５０質量部以上２５０質量部以下である請求項１１または請求項１２に記載のウレタン発泡成形体の製造方法。
【国際調査報告】
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