(57)【要約】  擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる微結晶構造解析装置、微結晶構造解析方法及びＸ線遮蔽装置を提供する。本発明の微結晶構造解析装置１は、磁場発生部１２と、微結晶３を懸濁させた試料を収容した試料容器２に時間的に変動する磁場を印加して微結晶３を三次元配向させるように、磁場発生部１２に対して試料容器２を回転させる試料駆動部１３と、試料駆動部１３により回転している試料容器２に対してＸ線ａを照射するＸ線源２１と、試料容器２を透過して回折したＸ線ａを検出可能なＸ線検出部２３と、試料容器２の回転方向の一部である特定部位２ａの回転位置に応じて、Ｘ線検出部２３によるＸ線ａの検出が不能な状態と、Ｘ線検出部２３によるＸ線ａの検出を可能な状態とする状態切換装置Ｇとを備えている。
2013118761.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁場発生部と、
微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させるように、前記磁場発生部に対して前記試料を回転させる試料駆動部と、
前記試料駆動部により回転している前記試料に対してＸ線を照射するＸ線源と、
前記試料を透過して回折したＸ線を検出可能なＸ線検出部とを備えた微結晶構造解析装置であって、
前記試料の回転方向の一部である特定部位の回転位置に応じて、前記Ｘ線検出部によるＸ線の検出が不能な状態と、前記Ｘ線検出部によるＸ線の検出を可能な状態とに切り換える状態切換装置を備えていることを特徴とする微結晶構造解析装置。
【請求項２】
前記状態切換装置は、前記特定部位が所望の方向を向いていないときはＸ線の照射を遮蔽し、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときはＸ線の照射を許容するＸ線遮蔽装置からなる請求項１に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項３】
前記Ｘ線遮蔽装置は、Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽位置とＸ線の照射を許容する許容位置とに切り換え可能な遮蔽部と、
前記遮蔽部を切り換え駆動する遮蔽駆動部と、
前記特定部位が前記所望の方向を向いていないときは前記遮蔽部を前記遮蔽位置とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記遮蔽部を前記許容位置とするように、前記遮蔽駆動部の切り換え駆動を制御する遮蔽制御部とを備えている請求項２に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項４】
前記遮蔽部は、円板状に形成されるとともに一方の面でＸ線の照射を遮蔽する遮蔽部本体と、この遮蔽部本体に形成されるとともにＸ線を通過させることによりＸ線の照射を許容するスリットとを有し、
前記遮蔽駆動部は、前記遮蔽部本体をその軸線回りに回転駆動可能であり、
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部本体の回転を前記試料の回転と同期させるように、前記遮蔽駆動部を駆動制御する請求項３に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項５】
前記スリットは、前記遮蔽部本体の周方向２箇所に、互いに略１８０度の角度差をもって形成されている請求項４に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項６】
前記遮蔽部は、前記Ｘ線源と前記試料との間に配置されている請求項４又は５に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項７】
前記遮蔽部は、前記Ｘ線の照射方向と交差する方向に移動することで、前記遮蔽位置と前記許容位置とに切り換え可能である請求項３に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項８】
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部を前記遮蔽位置及び前記許容位置にそれぞれ切り換えるタイミングを調整可能である請求項７に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項９】
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部を前記許容位置に保持する時間を調整可能である請求項７又は８に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１０】
前記遮蔽部は、前記試料と前記Ｘ線検出部との間に配置されている請求項７〜９のいずれか一項に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１１】
前記Ｘ線源は、発生したＸ線を前記試料に向けて放射するためのＸ線窓部と、前記Ｘ線窓部を開閉するシャッタとを有し、
前記シャッタが、前記遮蔽部とされている請求項７〜９のいずれか一項に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１２】
前記試料駆動部は、前記試料を所定回数回転させるたびにその回転を所定時間停止させており、
前記磁場の磁場方向は、前記試料駆動部が前記試料の回転を停止したときに前記特定部位が前記所望の方向を向くように、調整可能である請求項３〜１１のいずれか一項に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１３】
前記状態切換装置は、前記特定部位が前記所望の方向を向いていないときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を不能とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を許容するように、前記Ｘ線検出部のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部からなる請求項１に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１４】
前記特定部位は、前記試料の回転方向に沿って複数設定されており、
前記状態切換装置は、前記複数の特定部位がいずれも前記所望の方向を向いていないときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を不能とし、前記複数の特定部位のいずれかが前記所望の方向を向いているときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を許容するように、前記Ｘ線検出部のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部からなり、
前記Ｘ線検出部が検出したＸ線から得られるＸ線回折像を前記特定部位毎に記憶する複数の記憶領域を有する記憶部と、
前記Ｘ線検出部が前記特定部位毎にＸ線を検出するたびに、そのＸ線から得られるＸ線回折像を、前記記憶部の対応する特定部位の前記記憶領域に記憶させる記憶制御部とをさらに備えている請求項１に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１５】
微結晶を懸濁させた試料を磁場発生部に対して回転させることにより、前記試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させ、前記試料を回転させながら当該試料に向けてＸ線を照射し、当該試料を透過して回折したＸ線を検出する微結晶構造解析方法であって、
前記試料の回転方向の一部である特定部位の回転位置に応じて、Ｘ線の検出が不能な状態と、Ｘ線の検出を許容する状態とに切り換えることを特徴とする微結晶構造解析方法。
【請求項１６】
磁場発生部と、微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させるように前記磁場発生部に対して前記試料を回転させる試料駆動部と、前記試料駆動部により回転している前記試料に対してＸ線を照射するＸ線源と、前記試料を透過して回折したＸ線を検出可能なＸ線検出部とを備えた微結晶構造解析装置に設けられるＸ線遮蔽装置であって、
Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽位置とＸ線の照射を許容する許容位置とに切り換え可能な遮蔽部と、
前記遮蔽部を切り換え駆動する遮蔽駆動部と、
前記試料の回転方向の一部である特定部位が所望の方向を向いていないときは前記遮蔽部を前記遮蔽位置とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記遮蔽部を前記許容位置とするように、前記遮蔽駆動部の切り換え駆動を制御する遮蔽制御部とを備えていることを特徴とするＸ線遮蔽装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微結晶構造解析装置、微結晶構造解析方法及びＸ線遮蔽装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
物体の結晶構造を解析するものとして、Ｘ線構造解析が知られている。このＸ線構造解析は、通常１００μｍ程度以上の単結晶又は微結晶粉末（以下、単に「微結晶」という）を用いて行う。近年、試料中に懸濁した微結晶を三次元配向させ、擬単結晶化した状態で解析を行う方法が開発されている。
この方法に関しては、従来、微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して微結晶を三次元配向（擬単結晶化）させた後、懸濁媒体を紫外線硬化させて微結晶の配向を固定した状態で解析を行う方法が知られている（例えば、特許文献１及び非特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００６−５７０５５号公報
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】木村恒久、「強磁場を用いた微結晶粉末の配向制御−回折法，分光法への応用−」、「日本中性子科学会誌」、２００７年  ＶＯＬ１７  Ｎｏ１  ５５〜５８頁
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来の前記解析方法にあっては、懸濁媒体を硬化させているため、解析後に懸濁媒体内の微結晶を回収するのが困難となる。また、懸濁媒体は硬化する際に収縮するため、この収縮作用によって微結晶の配向が乱れてしまうという問題があった。
そこで、本出願人は、懸濁媒体を硬化させずに、Ｘ線構造解析を行う方法を提案している（特願２０１１−０３３２６４。以下、「先願発明」という）。この先願発明は、微結晶が懸濁した試料を回転させることにより、時間的に変動する磁場を印加して微結晶を三次元配向させて擬単結晶化した後、微結晶の配向が乱れないように試料を回転させながらＸ線を照射して構造解析を行っている。【０００６】
しかし、先願発明の解析方法にあっては、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を連続的に照射しているため、試料が特定の回転位置にあるときのみにＸ線を照射することができず、良好なＸ線回折像を得ることができないという問題があった。
本発明は、前記問題点に鑑みてなされたものであり、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる微結晶構造解析装置、微結晶構造解析方法及びＸ線遮蔽装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の微結晶構造解析装置は、磁場発生部と、微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させるように、前記磁場発生部に対して前記試料を回転させる試料駆動部と、前記試料駆動部により回転している前記試料に対してＸ線を照射するＸ線源と、前記試料を透過して回折したＸ線を検出可能なＸ線検出部とを備えた微結晶構造解析装置であって、前記試料の回転方向の一部である特定部位の回転位置に応じて、前記Ｘ線検出部によるＸ線の検出が不能な状態と、前記Ｘ線検出部によるＸ線の検出を許容する状態とに切り換える状態切換装置を備えていることを特徴とする。【０００８】
また、本発明の微結晶構造解析方法は、微結晶を懸濁させた試料を磁場発生部に対して回転させることにより、前記試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させ、前記試料を回転させながら当該試料に向けてＸ線を照射し、当該試料を透過して回折したＸ線を検出する微結晶構造解析方法であって、前記試料の回転方向の一部である特定部位の回転位置に応じて、Ｘ線の検出が不能な状態と、Ｘ線の検出を許容する状態とに切り換えることを特徴とする。【０００９】
本発明の微結晶構造解析装置及び微結晶構造解析方法によれば、微結晶を懸濁させた試料を磁場発生部に対して回転させることにより、微結晶が三次元配向（擬単結晶化）される。そして、試料の回転を継続しながら試料に対してＸ線を照射し、その試料を透過して回折したＸ線を検出することで、擬単結晶のＸ線回折像を得ることができる。その際、特定部位の回転位置に応じてＸ線の検出が不能な状態と、Ｘ線の検出を許容する状態とに切り換えることで、前記特定部位が所望の方向を向いた状態の試料に対してＸ線を断続的に照射し続けることができる。これにより、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる。【００１０】
前記状態切換装置は、前記試料の回転方向の一部である特定部位が所望の方向を向いていないときはＸ線の照射を遮蔽し、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときはＸ線の照射を許容するＸ線遮蔽装置からなることが好ましい。
この場合、試料の特定部位が所望の方向を向いているときにのみＸ線の照射が許容されるため、前記特定部位が所望の方向を向いた状態の試料を透過して回折したＸ線を、Ｘ線検出部で断続的に検出することができる。これにより、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる。【００１１】
前記Ｘ線遮蔽装置は、Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽位置とＸ線の照射を許容する許容位置とに切り換え可能な遮蔽部と、前記遮蔽部を切り換え駆動する遮蔽駆動部と、前記特定部位が前記所望の方向を向いていないときは前記遮蔽部を前記遮蔽位置とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記遮蔽部を前記許容位置とするように、前記遮蔽駆動部の切り換え駆動を制御する遮蔽制御部とを備えていることが好ましい。
この場合、試料の特定部位が所望の方向を向いているときにのみ、遮蔽部を遮蔽位置から許容位置に切り換えているため、前記特定部位が所望の方向を向いた状態の試料を透過して回折したＸ線を、Ｘ線検出部で断続的に検出することができる。これにより、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる。【００１２】
前記遮蔽部は、円板状に形成されるとともに一方の面でＸ線の照射を遮蔽する遮蔽部本体と、この遮蔽部本体に形成されるとともにＸ線を通過させることによりＸ線の照射を許容するスリットとを有し、前記遮蔽駆動部は、前記遮蔽部本体をその軸線回りに回転駆動可能であり、前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部本体の回転を前記試料の回転と同期させるように、前記遮蔽駆動部を駆動制御することが好ましい。
この場合、遮蔽駆動部により遮蔽部本体を回転駆動する前に、試料の特定部位が所望の方向を向いているときにのみ、遮蔽部のスリットがＸ線を通過させる回転位置となるように、遮蔽部本体の回転開始位置を予め設定しておけば、円板状の遮蔽部本体を試料の回転と同期させて回転させることにより、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときにのみ、Ｘ線を照射させることができる。これにより、前記特定部位が所望の方向を向いた状態の試料を透過して回折したＸ線を断続的に検出することができるため、簡単な構成によって良好なＸ線回折像を得ることができる。【００１３】
前記スリットは、前記遮蔽部本体の周方向２箇所に、互いに略１８０度の角度差をもって形成されていることが好ましい。
この場合、遮蔽部本体が１回転する間に、Ｘ線を２つのスリットからそれぞれ通過させることにより試料に２回照射することができるため、スリットが１箇所のみに形成されている場合に比べて、遮蔽部本体の１回転当たりの照射時間を増加させることができる。したがって、試料を１８０度回転させる前の状態でＸ線を照射して得られるＸ線回折像と、１８０度回転した後の状態でＸ線を照射して得られるＸ線回折像とが同一である場合には、短時間で良好なＸ線回折像を得ることができる。【００１４】
前記遮蔽部は、前記Ｘ線源と前記試料との間に配置されていることが好ましい。
この場合、遮蔽部は散乱前のＸ線の照射を遮蔽及び許容することになるため、遮蔽部を試料とＸ線検出部との間に配置する場合、すなわち散乱後のＸ線の照射を遮蔽及び許容するように遮蔽部を配置する場合に比べて、遮蔽部を小型化することができる。【００１５】
前記遮蔽部は、前記Ｘ線の照射方向と交差する方向に移動することで、前記遮蔽位置と前記許容位置とに切り換え可能であることが好ましい。この場合、簡単な構成によって良好なＸ線回折像を得ることができる。【００１６】
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部を前記遮蔽位置及び前記許容位置にそれぞれ切り換えるタイミングを調整可能であることが好ましい。
この場合、遮蔽部を遮蔽位置及び許容位置にそれぞれ切り換えるタイミングを調整することにより、試料の特定部位の位置を、試料の回転方向に沿って任意の位置に変更することができる。これにより、特定部位の再設定を容易に行うことができる。【００１７】
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部を前記許容位置に保持する時間を調整可能であることが好ましい。
この場合、遮蔽部を許容位置に保持する時間を調整することにより、試料の特定部位の大きさを任意の大きさに変更することができる。これにより、試料の種類に応じて特定部位の大きさを容易に変更することができる。
前記遮蔽部は、前記試料と前記Ｘ線検出部との間に配置されていることが好ましい。【００１８】
前記Ｘ線源は、発生したＸ線を前記試料に向けて放射するためのＸ線窓部と、前記Ｘ線窓部を開閉するシャッタとを有し、前記シャッタが、前記遮蔽部とされていることが好ましい。
この場合、Ｘ線源のシャッタを遮蔽部として兼用することができるため、微結晶構造解析装置の構成を簡略化することができる。【００１９】
前記試料駆動部は、前記試料を所定回数回転させるたびにその回転を所定時間停止させており、前記磁場の磁場方向は、前記試料駆動部が前記試料の回転を停止したときに前記特定部位が前記所望の方向を向くように、調整可能であることが好ましい。
この場合、前記磁場の磁場方向を調整することで、試料駆動部が試料の回転を停止したときに、試料の特定部位を所望の方向に向けることができる。この状態において、遮蔽部は遮蔽制御部によって許容位置に切り換えられるため、試料の回転を停止している間に試料に対してＸ線が照射されることになる。これにより、試料を回転させている間に試料に対してＸ線を照射する場合に比べて、単位時間当たりの照射時間を増加させることができるため、さらに短時間で良好なＸ線回折像を得ることができる。【００２０】
前記状態切換装置は、前記特定部位が前記所望の方向を向いていないときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を不能とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を許容するように、前記Ｘ線検出部のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部を備えていることが好ましい。
この場合、Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽部やシャッタを設ける必要がないため、微結晶構造解析装置の構成を簡略化することができる。【００２１】
前記特定部位は、前記試料の回転方向に沿って複数設定されており、前記状態切換装置は、前記複数の特定部位がいずれも前記所望の方向を向いていないときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を不能とし、前記複数の特定部位のいずれかが前記所望の方向を向いているときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を許容するように、前記Ｘ線検出部のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部からなり、前記微結晶構造解析装置は、前記Ｘ線検出部が検出したＸ線から得られるＸ線回折像を前記特定部位毎に記憶する複数の記憶領域を有する記憶部と、前記Ｘ線検出部が前記特定部位毎にＸ線を検出するたびに、そのＸ線から得られるＸ線回折像を、前記記憶部の対応する特定部位の前記記憶領域に記憶させる記憶制御部とをさらに備えていることが好ましい。
この場合、試料が１回転する間に複数の特定部位のＸ線回折像を得ることができるため、Ｘ線構造解析を効率的に行うことができる。【００２２】
他の観点からみた本発明のＸ線遮蔽装置は、磁場発生部と、微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させるように前記磁場発生部に対して前記試料を回転させる試料駆動部と、前記試料駆動部により回転している前記試料に対してＸ線を照射するＸ線源と、前記試料を透過して回折したＸ線を検出可能なＸ線検出部とを備えた微結晶構造解析装置に設けられるＸ線遮蔽装置であって、Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽位置とＸ線の照射を許容する許容位置とに切り換え可能な遮蔽部と、前記遮蔽部を切り換え駆動する遮蔽駆動部と、前記試料の回転方向の一部である特定部位が所望の方向を向いていないときは前記遮蔽部を前記遮蔽位置とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記遮蔽部を前記許容位置とするように、前記遮蔽駆動部の切り換え駆動を制御する遮蔽制御部とを備えていることが好ましい。
本発明によれば、上述した微結晶構造解析装置と同様の作用効果を奏する。また、Ｘ線遮蔽装置は、微結晶構造解析装置におけるＸ線の照射径路の途中に配置するだけでよいため、既存の微結晶構造解析装置に容易に装着することができる。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る微結晶構造解析装置を示す概略構成図である。
【図２】微結晶の磁化軸を示す斜視図である。
【図３】試料制御部による試料駆動部の制御方法を示す模式図である。
【図４】微結晶の三次元配向を説明する斜視図である。
【図５】試料容器にＸ線が照射されている状態を示す図１のＡ矢視図である。
【図６】試料容器に対するＸ線の照射を遮蔽している状態を示す図１のＡ矢視図である。
【図７】図５のＢ−Ｂ矢視図である。
【図８】図５に示す試料容器の拡大図である。
【図９】上記微結晶構造解析装置によりＸ線遮蔽装置を用いて行ったときの擬単結晶化した試料のＸ線回折像を示す図面代用写真である。
【図１０】上記微結晶構造解析装置によりＸ線遮蔽装置を用いずに行ったときの擬単結晶化した試料のＸ線回折像を示す図面代用写真である。
【図１１】本発明の第２の実施形態に係る微結晶構造解析装置を示す概略構成図である。
【図１２】図１１の微結晶構造解析装置における試料制御部による試料駆動部の制御方法を示す模式図である。
【図１３】（ａ）は図１１に示す試料容器の拡大図であり、（ｂ）は時間変動磁場の磁場方向を調整した状態を示す上記試料容器の拡大図である。
【図１４】本発明の第３の実施形態に係る微結晶構造解析装置を示す概略構成図である。
【図１５】本発明の第４の実施形態に係る微結晶構造解析装置を示す概略構成図である。
【図１６】本発明の第５の実施形態に係る微結晶構造解析装置を示す概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る微結晶構造解析装置を示す概略構成図である。図１において、微結晶構造解析装置１は、所定位置に配置された試料容器２に時間的に変動する磁場（以下、時間変動磁場という）を印加する微結晶配向装置１０を備えている。試料容器２は、例えば有底円筒状に形成されており、医薬分野、バイオテクノロジー分野、高分子材料分野等における有機化合物、無機化合物、生体物質等の微結晶３（図２参照）を懸濁させた試料を収容している。
【００２６】
前記微結晶３は、互いに直交する三方向の磁化率がそれぞれ異なる二軸結晶からなり、磁気的に二軸異方性を有する。図２は、微結晶３の磁化軸を示す斜視図である。微結晶３は、図２に示すように、三軸方向それぞれに３つの異なる磁化率χ１、χ２及びχ３を有し、χ１＞χ２＞χ３の大小関係にある。以下、磁化率χ１の軸を磁化容易軸、磁化率χ２の軸を中間軸、磁化率χ３の軸を磁化困難軸という。
【００２７】
図１において、前記微結晶配向装置１０は、磁場発生部１２と、この磁場発生部１２に対して試料容器２を回転させる試料駆動部１３と、この試料駆動部１３を駆動制御する試料制御部１４とを備えている。
【００２８】
磁場発生部１２は、ケーシング（図示省略）に固定された上下一対の永久磁石１２ａ，１２ｂからなる。各永久磁石１２ａ，１２ｂは、球状に形成されており、互いにＮ極とＳ極とが向かい合うように配置されている。これらの永久磁石１２ａ，１２ｂの間には、試料容器２を配置するための空間Ｓが形成されている。
【００２９】
試料駆動部１３は、例えばステッピングモータからなり、その出力軸１３ａの先端には、試料容器２を保持するチャック１５が取り付けられている。これにより、試料駆動部１３を駆動させると、出力軸１３ａ及びチャック１５を介して試料容器２が、固定された磁場発生部１２に対して一方向（矢印Ｄ方向）に回転するようになっている。その際、試料容器２の回転速度は、回転磁場を形成するのに必要な速度に設定されている。
【００３０】
試料制御部１４は、試料容器２が略１８０×ｎ度（ｎは任意の自然数）回転するたびに、静磁場を形成するのに必要な所定時間ｔｓの間、その回転を一時的に略停止させるように試料駆動部１３を駆動制御している。その際、試料容器２は、所定時間ｔｒをかけて、略１８０×ｎ度回転するようになっている。ここで、本明細書において「略停止」とは、完全に停止している状態だけでなく、実質的に静磁場が形成されるように局所的にゆっくりと回転している状態も含む意味である。
【００３１】
図３は、試料制御部１４による試料駆動部１３の制御方法を示す模式図である。本実施形態では、図３に示すように、試料制御部１４によってｘｙ平面上に時間変動磁場を印加するようになっている。以下、例えばｚ軸より見て図３の紙面上側のｘ軸を基準（０度）として、試料容器２をｚ軸を中心に図３の時計回り方向に回転させる場合について説明する。なお、ｘ軸は磁場方向Ｂと平行に配置されている。
【００３２】
まず、５度の位置から１７５度の位置までのｙ軸を含む１７０度の範囲（回転角度αｑ）では、所定の角速度ωｑ（例えば２５ｒｐｍ）により試料容器２を高速回転させる。そして、１７５度の位置から１８５度の位置までのｘ軸を含む１０度の範囲（回転角度αｓ）では、所定の角速度ωｓ（例えば５ｒｐｍ）により、試料容器２を低速回転させて略停止状態とする。
【００３３】
その後、１８５度の位置から３５５度の位置までのｙ軸を含む１７０度の範囲（回転角度αｑ）では、前記角速度ωｑにより試料容器２を高速回転させ、さらに３５５度の位置から５度（３６５度）の位置までのｘ軸を含む１０度の範囲（回転角度αｓ）では、前記角速度ωｓにより試料容器２を低速回転させて略停止状態とする。このように、試料容器２が１７０度高速回転するたびに、一時的に低速回転（略停止）させるように、試料制御部１４により試料駆動部１３を駆動制御することにより、時間変動磁場が印加される。
【００３４】
このように時間変動磁場が印加されると、試料容器２内において懸濁された微結晶３は、高速回転中に回転磁場が形成されることにより、微結晶３の磁化困難軸がｘｙ平面（回転面）に対して垂直なｚ軸方向に配向される。そして、低速回転中に静磁場が形成されることにより、微結晶３の磁化容易軸が試料容器２とともに回転するｘ’ ｙ’回転座標のｘ’軸 方向と平行に配向されるとともに、残りの軸も自動的にｙ’軸方向と平行に配向される。これにより、微結晶３は、図４（ａ）に示すようにランダムに配置された状態から、図４（ｂ）に示すように三次元配向された状態、すなわち擬単結晶化した状態となる。
【００３５】
図１において、微結晶構造解析装置１は、微結晶３を擬単結晶化した状態でＸ線構造解析を行うために、試料容器２を回転させながら、図１の紙面垂直方向にＸ線ａを照射するようになっている。図５は、試料容器２にＸ線ａが照射されている状態を示す図１のＡ矢視図である。図５において、微結晶構造解析装置１は、試料容器２にＸ線ａを照射するＸ線源２１と、試料容器２を透過して回折したＸ線ａを検出するＸ線検出部２３とを備えている。Ｘ線検出部２３は、例えばイメージングプレートからなる。
【００３６】
Ｘ線源２１は、図５に示すように、発生したＸ線ａを試料容器２に向けて放射するためのＸ線窓部２１ａと、このＸ線窓部２１ａを開閉するシャッタ２１ｂと、このシャッタ２１ｂを開閉駆動するシャッタ駆動部２１ｃと、このシャッタ駆動部２１ｃを駆動制御するシャッタ制御部２１ｄとを有している。
シャッタ２１ｂは、Ｘ線窓部２１ａの外側において上下方向に往復動可能に配置されている。具体的には、シャッタ２１ｂは、Ｘ線窓部２１ａを閉鎖してＸ線ａの放射を遮断する閉鎖位置（図の二点鎖線で示す位置）と、Ｘ線窓部２１ａを開放してＸ線ａの放射を許容する開放位置（図の実線で示す位置）との間で往復動可能に配置されている。
【００３７】
シャッタ駆動部２１ｃは、例えばロータリソレノイドからなり、このロータリソレノイドを駆動することでシャッタ２１ｂが上下方向に往復動するようになっている。シャッタ制御部２１ｄは、Ｘ線構造解析を開始するときにシャッタ２１ｂを開放位置とし、Ｘ線構造解析を終了するときにシャッタ２１ｂを閉鎖位置とするように、シャッタ駆動部２１ｃの駆動を制御している。
Ｘ線源２１から放射されたＸ線ａは、コリメータ２２を通過し、試料駆動部１３に保持された状態で回転している試料容器２に対して、その回転軸線Ｃｘと略直交する方向から照射される。そして、試料容器２を透過して回折したＸ線ａをＸ線検出部２３が検出することにより、Ｘ線回折像を得ることができる。
【００３８】
微結晶構造解析装置１は、Ｘ線ａの照射を断続的に遮蔽するＸ線遮蔽装置３０をさらに備えている。図６は、Ｘ線遮蔽装置３０により試料容器２に対するＸ線ａの照射を遮蔽している状態を示す図１のＡ矢視図である。図５及び図６において、Ｘ線遮蔽装置３０は、Ｘ線ａの照射を遮蔽する遮蔽位置（図６参照）とＸ線ａの照射を許容する許容位置（図５参照）とに切り換え可能な遮蔽部３１と、この遮蔽部３１を切り換え駆動する遮蔽駆動部３２と、この遮蔽駆動部３２を試料容器２の回転と同期して駆動制御する遮蔽制御部３３とを有している。
【００３９】
遮蔽部３１は、試料駆動部１３に保持された試料容器２とＸ線源２１との間において一方向（矢印Ｅ方向）に回転可能に配置されている。図７は、遮蔽部３１の正面図を示す図５のＢ−Ｂ矢視図である。図７において、遮蔽部３１は、例えば鉛材料により円板状に形成されているとともに一方（図６の右側）の面でＸ線ａの照射を遮蔽する遮蔽部本体３１ａと、この遮蔽部本体３１ａの外周部に形成されるとともにＸ線ａを通過させることにより試料容器２に対するＸ線ａの照射を許容する一対のスリット３１ｂとを有している。遮蔽部本体３１ａの回転軸線Ｃｓは、試料容器２の回転軸線Ｃｘと略直交して配置されている。
【００４０】
各スリット３１ｂは、凹溝からなり、遮蔽部本体３１ａの外周部の周方向２箇所に、互いに略１８０度の角度差をもって形成されている。また、各スリット３１ｂの周方向両側の側面３１ｃは、遮蔽部本体３１ａの回転軸線Ｃｓを中心として径方向外側に延びて形成されており、両側面３１ｃ同士のなす角度θｓは、試料容器２の後述する特定部位２ａの所定角度θｘｎと同一角度に設定されている。これにより、遮蔽部３１は、遮蔽部本体３１ａをその回転軸線Ｃｓ回りに一方向へ回転させると、遮蔽部本体３１ａによりＸ線ａが遮蔽される回転位置（遮蔽位置）と、スリット３１ｂからＸ線ａが通過する回転位置（許容位置）とに交互に切り換わるようになっている。
【００４１】
図５及び図６において、遮蔽駆動部３２は、例えばステッピングモータからなり、遮蔽駆動部３２の出力軸３２ａの先端には、遮蔽部本体３１ａの中心部が取り付けられている。したがって、遮蔽駆動部３２を駆動させることにより、出力軸３２ａを介して遮蔽部３１をその回転軸線Ｃｓ回りに回転させることができる。
【００４２】
図８は、図５の試料容器２を示す拡大図である。図８において、試料容器２の外周の周方向（回転方向）の一部には、Ｘ線ａが照射される特定部位２ａが設定される。本実施形態において試料容器２内で擬単結晶化された微結晶３は、試料容器２を１８０度回転させる前の状態でＸ線ａを照射して得られるＸ線回折像と、１８０度回転した後の状態でＸ線ａを照射して得られるＸ線回折像とが同一となる。したがって、本実施形態の特定部位２ａは、試料容器２の外周部の２箇所に略１８０度の角度差をもって設定される。
【００４３】
また、各特定部位２ａは、回転軸線Ｃｘを中心とする所定角度θｘ１（例えば１０度）に設定される。そして、この所定角度θｘ１についてＸ線ａを照射してＸ線回折像を得た後は、当該所定角度θｘ１に隣接する同一角度θｘ２について各特定部位２ａが新たに設定し直される。このように、特定部位２ａの再設定を繰り返すことにより、回転軸線Ｃｘを中心とする所定の角度範囲（θｘ１＋θｘ２＋・・・＋θｘｎ）について、複数個（ｎ個）のＸ線回折像を得ることができる。
【００４４】
遮蔽制御部３３は、前記特定部位２ａが所望の方向を向いていないときは、遮蔽部３１を前記遮蔽位置としてＸ線ａの照射を遮蔽し（図６参照）、前記特定部位２ａが所望の方向を向いているときは、遮蔽部３１を前記許容位置としてＸ線ａの照射を許容するように（図５参照）、遮蔽駆動部３２の回転駆動を制御している。
したがって、本実施形態におけるＸ線遮蔽装置３０は、特定部位２ａの回転位置に応じて、Ｘ線検出部２３によるＸ線ａの検出が不能な状態と、Ｘ線検出部２３によるＸ線ａの検出を可能な状態とに切り換える状態切換装置Ｇとされている。
【００４５】
前記所望の方向は、適宜任意の方向に設定されるが、例えば本実施形態では、特定部位２ａが所望の方向を向いている状態を、特定部位２ａが試料容器２に対するＸ線ａの照射位置Ｆにあって、Ｘ線源２１の方向を向いている状態としている。
遮蔽制御部３３は、遮蔽部３１の回転を試料容器２の回転と同期させるように、遮蔽駆動部３２の回転駆動を制御している。すなわち、試料容器２が高速回転するときは、遮蔽部３１を試料容器２と同一の角速度ωｑで高速回転させ、試料容器２が低速回転するときは、遮蔽部３１を試料容器２と同一の角速度ωｓで低速回転させるように、遮蔽駆動部３２の回転駆動を制御している。
【００４６】
したがって、上述のように試料容器２の特定部位２ａを設定して遮蔽部３１を回転させるときに、その回転開始位置を、図５に示すように、試料容器２の特定部位２ａが所望の方向を向いている状態、すなわち特定部位２ａがＸ線ａの照射位置Ｆに存在しているときに、遮蔽部３１のスリット３１ｂがＸ線ａを通過させる回転位置となるように予め設定しておけばよい。このようにすれば、遮蔽部３１を試料容器２と同期して回転させた後は、特定部位２ａがＸ線ａの照射位置Ｆと一致する回転位置となるたびに、遮蔽部３１のスリット３１ｂがＸ線ａを通過させる回転位置となる。
【００４７】
これにより、試料容器２の特定部位２ａが所望の方向を向いた状態で、当該試料容器２に対してＸ線ａが断続的に照射される。したがって、所定時間ｔｘ（例えば５分）の間、試料容器２に対してＸ線ａを断続的に照射し、試料容器２を透過して回折したＸ線ａをＸ線検出部２３が検出することで、擬単結晶化した試料のＸ線回折像を得ることができる。
【００４８】
以上、本実施形態の微結晶構造解析装置１及び微結晶構造解析方法によれば、微結晶３を懸濁させた試料容器２を磁場発生部１２に対して回転させると、微結晶３が三次元配向（擬単結晶化）される。そして、その回転を継続しながら試料容器２に対してＸ線ａを照射し、試料容器２を透過して回折したＸ線ａを検出することで、擬単結晶化した試料のＸ線回折像を得ることができる。その際、試料容器２の特定部位２ａが所望の方向を向いているときにのみ、遮蔽部３１を遮蔽位置から許容位置に切り換えることでＸ線ａの照射が許容されるため、特定部位２ａが所望の方向を向いた状態の試料容器２に対してＸ線ａを断続的に照射することができる。これにより、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線ａを照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる。
【００４９】
また、遮蔽駆動部３２により円板状の遮蔽部本体３１ａを回転駆動する前に、試料容器２の特定部位２ａが所望の方向を向いているときにのみ、遮蔽部３１のスリット３１ｂがＸ線ａを通過させる回転位置となるように、遮蔽部本体３１ａの回転開始位置を予め設定しておけば、遮蔽部本体３１ａを試料容器２の回転と同期させて回転させることにより、前記特定部位２ａが前記所望の方向を向いているときにのみ、Ｘ線ａを照射させることができる。これにより、前記特定部位が所望の方向を向いた状態の試料に対してＸ線ａを断続的に照射することができるため、簡単な構成によって良好なＸ線回折像を得ることができる。
【００５０】
また、遮蔽部３１のスリット３１ｂは、遮蔽部本体３１ａの周方向２箇所に、互いに略１８０度の角度差をもって形成されているため、遮蔽部本体３１ａが１回転する間に、Ｘ線ａを２つのスリット３１ｂからそれぞれ通過させることにより、試料容器２に２回照射することができる。これにより、スリット３１ｂが１箇所のみに形成されている場合に比べて、遮蔽部本体３１ａの１回転当たりの照射時間を増加させることができる。したがって、試料容器２を１８０度回転させる前の状態でＸ線ａを照射して得られるＸ線回折像と、１８０度回転した後の状態でＸ線ａを照射して得られるＸ線回折像とが同一である場合には、短時間で良好なＸ線回折像を得ることができる。
【００５１】
また、遮蔽部３１は、Ｘ線源２１と試料容器２との間に配置されているため、遮蔽部３１は散乱前のＸ線ａの照射を遮蔽及び許容することになる。したがって、遮蔽部３１を試料容器２とＸ線検出部２３との間に配置する場合、すなわち散乱後のＸ線ａの照射（図５参照）を遮蔽及び許容するように遮蔽部３１を配置する場合に比べて、遮蔽部３１を小型化することができる。
また、Ｘ線遮蔽装置３０は、微結晶構造解析装置１におけるＸ線ａの照射径路の途中に配置するだけでよいため、既存の微結晶構造解析装置に容易に装着することができる。
【００５２】
図９は、本発明の上記微結晶構造解析装置によりＸ線遮蔽装置を用いて行ったときの擬単結晶化した試料のＸ線回折像を示す図面代用写真である。具体的には、図９（ａ）は、試料容器の周方向の一部である任意の１０度の角度について特定部位を設定したときのＸ線回折像であり、図９（ｂ）は、図９（ａ）の角度範囲と異なる１０度の角度について特定部位を設定したときのＸ線回折像である。試料容器内の試料は、Ｌ−アラニンの微結晶（粒径＜８０μｍ）を懸濁媒体である紫外線硬化モノマーに約１０ｗｔ％含ませた懸濁液からなる。
【００５３】
図１０は、本発明の微結晶構造解析装置によりＸ線遮蔽装置を用いずに行ったときの擬単結晶化した試料のＸ線回折像を示す図面代用写真である。図１０で用いた微結晶構造解析装置は、回転している試料に常にＸ線が照射されるため、試料の全周に亘る各回転位置にＸ線が照射されることになる。このため、図１０のＸ線回折像は、試料の全周に亘る各回転位置で回折された全ての回折スポット（図中の白い点）が観察される。これに対して、図９（ａ）及び（ｂ）のＸ線遮蔽装置を用いた各Ｘ線回折像を比較すると、観察される回折スポットの位置が異なっており、試料の各特定部位に対応する回折スポットのみがそれぞれ観察されるのが分かる。すなわち、本発明のＸ線遮蔽装置を用いれば、擬単結晶化した試料について、良好なＸ線回折像が得られることが分かる。
【００５４】
図１１は、本発明の第２の実施形態に係る微結晶構造解析装置１を示す概略構成図である。また、図１２は、その微結晶構造解析装置１の微結晶配向装置１０において、試料制御部１４による試料駆動部１３の制御方法を示す模式図である。本実施形態の微結晶構造解析装置１は、微結晶配向装置１０における試料駆動部１３の駆動制御方法及び磁場発生部１２の構成がそれぞれ異なる点で、第１の実施形態と相違している。
【００５５】
図１２において、本実施形態の微結晶配向装置１０における試料制御部１４は、試料容器２を所定回数回転させるたびに、その回転を所定時間停止するように試料駆動部１３を駆動制御している。すなわち、試料制御部１４は、静磁場を形成する際に、試料容器２を低速回転させずに、完全に停止させることによって略停止状態としている。以下、試料制御部１４の制御方法について、例えばｚ軸より見て図１２の紙面上側のｘ軸を基準（０度）として、試料容器２をｚ軸を中心に図１２の時計回り方向に回転させる場合について説明する。
【００５６】
まず、０度の位置から１８０度の位置までのｙ軸を含む１８０度の範囲（回転角度αｑ）では、所定の角速度ωｑ（例えば２５ｒｐｍ）により試料容器２を回転させる。そして、ｘ軸上である１８０度の位置では、試料容器２を所定時間ｔｓ（例えば１秒）の間、完全に停止させる。
【００５７】
その後、１８０度の位置から０度（３６０度）の位置までのｙ軸を含む１８０度の範囲（回転角度αｑ）では、前記角速度ωｑにより試料容器２を再び回転させる。そして、０度の位置であるｘ軸上では、試料容器２を所定時間ｔｓ（例えば１秒）の間、完全に停止させる。このように、試料容器２が１８０度回転するたびにその回転を一時的に停止させるように、試料制御部１４が試料駆動部１３を駆動制御することにより、時間変動磁場が印加される。
【００５８】
このように時間変動磁場が印加されると、試料容器２内において懸濁された微結晶３は、回転中に回転磁場が形成されることにより、微結晶３の磁化困難軸がｘｙ平面（回転面）に対して垂直なｚ軸方向に配向される。そして、停止中に静磁場が形成されることにより、微結晶３の磁化容易軸が試料容器２とともに回転するｘ’ ｙ’回転座標のｘ’軸方向と平行に配向されるとともに、残りの軸も自動的にｙ’軸方向と平行に配向される。これにより、微結晶３は、ランダムに配置された状態（図４（ａ）参照）から、三次元配向された状態（図４（ｂ）参照）、すなわち擬単結晶化した状態となる。
【００５９】
なお、本実施形態では、略１８０度毎に回転を略停止させているが、３６０度（１回転）毎や５４０度（１回転半）毎など複数回転毎に回転を略停止させたり、毎回異なる回転角度で略停止させるようにしてもよい。要するに、略１８０度の任意の自然数倍まで回転させたときに略停止させるようにすればよい。
【００６０】
図１１において、本実施形態の微結晶構造解析装置１は、時間変動磁場の磁場方向Ｂ（図１３（ａ）及び（ｂ）参照）を調整可能としている。具体的には、磁場発生部１２の永久磁石１２ａ，１２ｂは、試料容器２の回転軸線Ｃｘを中心として回転自在とされ、かつ所定の回転位置に保持されるようになっている。これにより、永久磁石１２ａ，１２ｂを回転させて時間変動磁場の磁場方向Ｂを調整することで、試料容器２に対してＸ線ａを照射する際に、試料容器２の回転が停止したときに、試料容器２の特定部位２ａを所望の方向に向けることができる。以下、時間変動磁場の磁場方向Ｂの調整方法について説明する。
【００６１】
図１３（ａ）は図１１に示す試料容器２の拡大図であり、図１３（ｂ）は時間変動磁場の磁場方向Ｂを調整した状態を示す試料容器２の拡大図である。図１３（ａ）において、磁場発生部１２の永久磁石１２ａ，１２ｂは、磁場方向Ｂが鉛直上方向を向いた状態となる回転位置に保持されている。この状態において、試料容器２の回転が停止したときに、Ｘ線ａの照射位置Ｆ及びその照射位置Ｆに対して１８０度の角度差のある位置に存在する所定角度θｘ１を試料容器２の特定部位２ａとして設定すれば、試料容器２が１８０度回転して停止するたびに、試料容器２の各特定部位２ａをＸ線ａの照射位置Ｆに存在させることができる。
【００６２】
所定角度θｘ１の特定部位２ａにＸ線ａを照射してＸ線回折像を得た後は、図１３（ｂ）に示すように、第１の実施形態と同様に、所定角度θｘ１に隣接する同一角度θｘ２について各特定部位２ａが新たに設定し直される。その際、永久磁石１２ａ，１２ｂを、図１３（ａ）の回転位置から回転軸線Ｃｘを中心として例えば反時計回り方向に所定角度θｘ１だけ回転させ、その回転位置に保持させる。これにより、図１３（ｂ）の磁場方向Ｂは、図１３（ａ）の磁場方向Ｂに対して所定角度θｘ１だけ傾斜した状態となる。そして、この磁場方向Ｂが変更されることによって、図１３（ｂ）に示すように、試料容器２の直前の特定部位２ａである所定角度θｘ１の部分が、Ｘ線ａの照射位置Ｆに対して反時計方向にずれるとともに、再設定された特定部位２ａである所定角度θｘ２の部分が、Ｘ線ａの照射位置Ｆに存在することになる。
【００６３】
以上のように、試料容器２の特定部位２ａを設定するときに、永久磁石１２ａ，１２ｂを回転させて時間変動磁場の磁場方向Ｂを変更することにより、試料容器２の回転が停止したときに、試料容器２の特定部位２ａを、所望の方向に向いた状態、すなわちＸ線ａの照射位置Ｆに存在させることができる。この状態において、試料容器２と同期して回転する遮蔽部３１のスリット３１ｂは、Ｘ線ａを通過させる回転位置（許容位置）となるため、試料容器２の回転を停止している間に試料容器２に対してＸ線ａを照射させることができる。
なお、本実施形態のその他の構成については、第１の実施形態と同様であるためその説明を省略する。
【００６４】
以上、本実施形態の微結晶構造解析装置１及び微結晶構造解析方法においても、試料容器２の特定部位２ａが所望の方向を向いているときにのみ、Ｘ線ａの照射が許容されるため、特定部位２ａが前記所望の方向を向いた状態の試料に対してＸ線ａを断続的に照射することができる。これにより、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線ａを照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる。
【００６５】
また、本実施形態の微結晶構造解析装置１によれば、時間変動磁場の磁場方向Ｂを調整することで、試料駆動部１３が試料容器２の回転を停止したときに、試料容器２の特定部位２ａを所望の方向に向けることができる。この状態において、遮蔽部３１のスリット３１ｂはＸ線ａを通過させる回転位置となるため、試料容器２の回転を停止している間に試料容器２にＸ線ａが照射されることになる。これにより、試料容器２を回転させている間に試料容器２にＸ線ａを照射する場合に比べて、単位時間当たりの照射時間を増加させることができるため、さらに短時間で良好なＸ線回折像を得ることができる。
【００６６】
図１４は、本発明の第３の実施形態に係る微結晶構造解析装置１を示す概略構成図である。本実施形態の微結晶構造解析装置１は、Ｘ線遮蔽装置３０の各構成がそれぞれ異なる点で、第１の実施形態と相違している。
図１４に示すように、本実施形態におけるＸ線遮蔽装置３０の遮蔽部３１は、試料容器２とＸ線検出部２３との間に配置された平板状のシャッタ３１ｄからなる。このシャッタ３１ｄは、Ｘ線ａの照射方向と交差する方向である上下方向に移動することで、遮蔽位置（図の二点鎖線で示す位置）と許容位置（図の実線で示す位置）とに切り換え可能である。
【００６７】
Ｘ線遮蔽装置３０の遮蔽駆動部３２は、例えばロータリソレノイドからなり、このロータリソレノイドを駆動することでシャッタ３１ｄが上下方向に往復動するようになっている。
Ｘ線遮蔽装置３０の遮蔽制御部３３は、特定部位２ａが所望の方向を向いていないときは、シャッタ３１ｄを遮蔽位置としてＸ線ａの照射を遮蔽し、特定部位２ａが所望の方向を向いているときは、シャッタ３１ｄを許容位置としてＸ線ａの照射を許容するように、遮蔽駆動部３２を試料容器２の回転と同期して駆動制御している。具体的には、遮蔽制御部３３は、特定部位２ａの回転位置が照射位置Ｆと一致した状態から、試料容器２が回転して次に前記回転位置が照射位置Ｆと一致するまでの所要時間を、試料容器２の回転速度等から算出し、その所要時間に基づいて遮蔽部３１を許容位置と遮蔽位置とに切り換える。
【００６８】
また、遮蔽制御部３３は、シャッタ３１ｄを遮蔽位置及び許容位置にそれぞれ切り換えるタイミングを調整可能である。これにより、例えば図８に示すように、特定部位２ａの角度θｘ１をこれに隣接する角度θｘ２に再設定する場合、遮蔽制御部３３は、シャッタ３１ｄを許容位置及び遮蔽位置にそれぞれ切り換えるタイミングを少し遅らせることになり、特定部位２ａを前記角度θｘ２に再設定することができる。
【００６９】
さらに、遮蔽制御部３３は、シャッタ３１ｄを許容位置に保持する時間を調整可能である。これにより、前記保持する時間を短くすることで、特定部位２ａの角度範囲θｘｎ（図８参照）を小さくすることできる。また、逆に前記保持する時間を長くすることで、特定部位２ａの前記角度範囲θｘｎを大きくすることできる。
なお、本実施形態のその他の構成については、第１の実施形態と同様であるためその説明を省略する。
【００７０】
以上、本実施形態の微結晶構造解析装置１によれば、遮蔽部３１は、Ｘ線ａの照射方向と交差する方向に移動することで、遮蔽位置と許容位置とに切り換え可能であるため、簡単な構成によって良好なＸ線回折像を得ることができる。
また、遮蔽制御部３３は、遮蔽部３１を遮蔽位置から許容位置に切り換えるタイミングを調整することができるため、試料容器２の特定部位２ａの位置を、試料容器２の回転方向Ｄに沿って任意の位置に変更することができる。これにより、特定部位２ａの再設定を容易に行うことができる。
【００７１】
さらに、遮蔽制御部３３は、遮蔽部３１を許容位置に保持する時間を調整することができるため、試料容器２の特定部位２ａの大きさを任意の大きさに変更することができる。これにより、試料の種類に応じて特定部位２ａの大きさを容易に変更することができる。
【００７２】
図１５は、本発明の第４の実施形態に係る微結晶構造解析装置１を示す概略構成図である。本実施形態の微結晶構造解析装置１は、Ｘ線源２１がＸ線遮蔽装置３０を兼用している点で、第１の実施形態と相違している。すなわち、本実施形態におけるＸ線遮蔽装置３０は、Ｘ線源２１のシャッタ２１ｂが遮蔽部３１とされ、シャッタ駆動部２１ｃが遮蔽駆動部３２とされ、シャッタ制御部２１ｄが遮蔽制御部３３とされている。
【００７３】
シャッタ制御部２１ｄは、特定部位２ａが所望の方向を向いていないときは、シャッタ２１ｂを遮蔽位置（閉鎖位置）としてＸ線ａの照射を遮蔽し、特定部位２ａが所望の方向を向いているときは、シャッタ３１ｄを許容位置（開放位置）としてＸ線ａの照射を許容するように、シャッタ駆動部２１ｃを試料容器２の回転と同期して駆動制御している。
なお、シャッタ制御部２１ｄの具体的な駆動制御方法は、第３の実施形態における遮蔽制御部３３が行う駆動制御方法と同様であるためその説明を省略する。また、本実施形態のその他の構成については、第１の実施形態と同様であるためその説明を省略する。
以上、本実施形態の微結晶構造解析装置１によれば、Ｘ線源２１がＸ線遮蔽装置３０を兼用しているため、微結晶構造解析装置１の構成を簡略化することができる。
【００７４】
図１６は、本発明の第５の実施形態に係る微結晶構造解析装置１を示す概略構成図である。本実施形態の微結晶構造解析装置１は、Ｘ線ａを遮断することなく、良好なＸ線回折像を得ることができるようにしている点で、第１の実施形態と相違している。具体的には、本実施形態の微結晶構造解析装置１は、Ｘ線遮蔽装置３０を設けていない点と、Ｘ線検出部２３の構成が異なる点で、第１の実施形態と相違している。
【００７５】
図１６において、本実施形態のＸ線検出部２３は、例えばＣＣＤイメージセンサからなる。また、本実施形態の微結晶構造解析装置１は、Ｘ線検出部２３のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部２４を備えている。Ｘ線検出制御部２４は、試料容器２の特定部位２ａが所望の方向を向いていないときはＸ線検出部２３のＸ線検出を不能とし、試料容器２の特定部位２ａが所望の方向を向いているときはＸ線検出部２３のＸ線検出を許容する。
したがって、本実施形態におけるＸ線検出制御部２４は、特定部位２ａの回転位置に応じて、Ｘ線検出部２３によるＸ線ａの検出が不能な状態と、Ｘ線検出部２３によるＸ線ａの検出を可能な状態とに切り換える状態切換装置Ｇとされている。
【００７６】
また、本実施形態の微結晶構造解析装置１は、試料容器２の回転方向Ｄに沿って特定部位２ａを予め複数個（ｎ個）設定した状態でＸ線構造解析を行うようになっている。これに伴い、微結晶構造解析装置１は、Ｘ線検出部２３が検出したＸ線ａから得られるＸ線回折像を特定部位２ａ毎に記憶する複数の記憶領域２５ａを有する記憶部２５と、Ｘ線検出部２３が特定部位２ａ毎にＸ線ａを検出するたびに、そのＸ線ａから得られるＸ線回折像を、記憶部２５の対応する特定部位２ａの記憶領域に記憶させる記憶制御部２６とをさらに備えている。記憶領域２５ａの個数は、特定部位２ａの設定個数に合わせて設定されており、本実施形態では第１〜第ｎ記憶領域からなる。
【００７７】
Ｘ線検出制御部２４は、試料容器２が１回転をする間に、各特定部位２ａが順次、所望の方向を向いたとき、Ｘ線検出部２３により各特定部位２ａのＸ線ａを検出させる。そして、記憶制御部２６は、Ｘ線検出部２３が検出した各特定部位２ａのＸ線ａから得られるＸ線回折像を、その都度、記憶部２５の対応する特定部位２ａの記憶領域に記憶させる。
【００７８】
例えば、各特定部位２ａの角度範囲θｘｎ（図８参照）を１０°とし、試料容器２の全周（３６０°）に亘って特定部位２ａを３６個設定した場合、記憶部２５には、第１記憶領域から第３６記憶領域まで合計３６個の記憶領域が設定される。そして、試料容器２が１回転をする間に、一の特定部位２ａの角度範囲θｘ１が所定の方向を向いたとき、Ｘ線検出制御部２４は、Ｘ線検出部２３が検出した当該角度範囲θｘ１のＸ線ａから得られるＸ線回折像を、記憶部２５の第１記憶領域に記憶させる。その際、第１記憶領域に過去のＸ線回折像が存在する場合、Ｘ線検出制御部２４は、新たに記憶させようとするＸ線解析像を、過去に記憶されたＸ線回折像に積層するように第１記憶領域に記憶させる。
【００７９】
そして、次の特定部位２ａの角度範囲θｘ２が所定の方向を向いたとき、Ｘ線検出制御部２４は、Ｘ線検出部２３が検出した当該角度範囲θｘ２のＸ線ａから得られるＸ線回折像を、記憶部２５の第２記憶領域に記憶させる。その際、第２記憶領域に過去のＸ線回折像が存在する場合、Ｘ線検出制御部２４は、新たに記憶させようとするＸ線解析像を、過去に記憶されたＸ線回折像に積層するように第２記憶領域に記憶させる。
このようにして、Ｘ線検出制御部２４は、試料容器２が１回転をする間に、特定部位２ａの角度範囲θｘ１〜θｘ３６の各Ｘ線ａから順次得られるＸ線回折像を、その都度、記憶部２５の対応する第１〜第３６記憶領域にそれぞれ記憶させる。
なお、本実施形態のその他の構成については、第１の実施形態と同様であるためその説明を省略する。
【００８０】
以上、本実施形態の微結晶構造解析装置１によれば、特定部位２ａが所望の方向を向いていないときはＸ線検出部２３のＸ線検出を不能とし、特定部位２ａが所望の方向を向いているときはＸ線検出部２３のＸ線検出を許容するように、Ｘ線検出部２３のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部２４を備えているため、第１〜第４実施形態のように、Ｘ線ａの照射を遮蔽する遮蔽部３１やシャッタ３１ｄ等を設ける必要がなく、微結晶構造解析装置１の構成を簡略化することができる。
【００８１】
また、Ｘ線検出制御部２４は、Ｘ線検出部２３が各特定部位２ａ毎にＸ線ａを検出するたびに、そのＸ線ａから得られるＸ線回折像を、記憶部２５の対応する特定部位２ａに記憶させることができる。これにより、試料容器２が１回転する間に複数の特定部位２ａのＸ線回折像を得ることができるため、Ｘ線構造解析を効率的に行うことができる。
【００８２】
なお、本発明は、上記の実施形態に限定されることなく適宜変更して実施可能である。例えば、第１及び第２の実施形態（図５，図１１参照）における遮蔽部３１は、Ｘ線源２１と試料容器２との間に配置されているが、試料容器２とＸ線検出部２３との間に配置されていてもよい。
また、試料駆動部１３及び遮蔽駆動部３２の駆動は、それぞれ試料制御部１４及び遮蔽制御部３３によって個別に制御されているが、単一の制御部によって制御されるようにしてもよい。
また、遮蔽部３１のスリット３１ｂは、凹溝以外の任意形状の溝や、遮蔽部本体３１ａをその厚み方向に貫通して形成された貫通孔であってもよい。
また、上記実施形態における永久磁石１２ａ，１２ｂは、球状に形成されているが、棒状等の他の形状に形成されていてもよい。また、上記実施形態の磁場発生部１２は、永久磁石１２ａ，１２ｂを用いているが、電磁石など磁場を発生させるものを用いればよい。
【００８３】
また、第２の実施形態における磁場発生部１２の永久磁石１２ａ，１２ｂは、Ｘ線ａを照射する際に、回転調整した状態に保持されているが、所定角度θｘｎだけ揺動させながらＸ線ａを照射するようにしてもよい。この場合、Ｘ線ａを照射する際に、試料容器２の所定角度θｘｎについて設定された特定部位２ａ全体にＸ線ａを照射することができるため、さらに良好なＸ線回折像を得ることができる。
また、時間変動磁場の磁場方向Ｂは、磁場発生部１２の永久磁石１２ａ，１２ｂを回転させることによって調整可能としているが、磁場発生部１２の永久磁石１２ａ，１２ｂを固定した状態で、Ｘ線源２１、コリメータ２２、Ｘ線検出部２３及びＸ線遮蔽装置３０を、試料容器２の回転軸線Ｃｘを中心として回転させることによって、磁場方向Ｂを調整するようにしてもよい。
【００８４】
また、第２の実施形態における磁場方向Ｂの調整は、第３及び第４の実施形態（図１４，図１５）における微結晶構造解析装置１にも適用することができる。
また、第３及び第４の実施形態における遮蔽部３１は、上下移動させることによって切り換えているが、図１４，図１５の各紙面に対して垂直方向に移動させることによって切り換えるようにしてもよい。
また、第３の実施形態における遮蔽部３１は、試料容器２とＸ線検出部２３との間に配置されているが、Ｘ線源２１と試料容器２との間に配置されていてもよい。
また、第３の実施形態の遮蔽制御部３３による遮蔽部３１を切り換えるタイミング調整や遮蔽部３１を許容位置に保持する時間調整は、第４の実施形態のシャッタ制御部２１ｄ（遮蔽制御部３３）の駆動制御にも適用することができる。
また、第４の実施形態におけるＸ線源２１のシャッタ２１ｂ、シャッタ駆動部２１ｃ及びシャッタ制御部２１ｄは、Ｘ線遮蔽装置３０の遮蔽部３１、遮蔽駆動部３２及び遮蔽制御部３３を兼用しているが、少なくともシャッタ２１ｂが遮蔽部３１を兼用していればよい。
【００８５】
また、第１〜第４の実施形態におけるＸ線遮蔽装置３０は、遮蔽部３１を許容位置と遮蔽位置との切り換えるために、遮蔽駆動部３２及び遮蔽制御部３３を用いているが、リンク機構等の機械的伝達手段を用いて、試料容器２の回転と連動して遮蔽部３１を切り換えるようにしてもよい。
また、試料駆動部１３は、磁場発生部１２に対して試料容器２を回転させているが、試料容器２に対して磁場発生部１２を回転させるようにしてもよい。この場合、Ｘ線源２１、コリメータ２２、Ｘ線検出部２３及びＸ線遮蔽装置３０を、試料容器２の回転軸線Ｃｘを中心として回転させればよい。
【符号の説明】
【００８６】
１    微結晶構造解析装置
２ａ  特定部位
３    微結晶
１２    磁場発生部
１３    試料駆動部
２１    Ｘ線源
２１ａ  Ｘ線窓部
２１ｂ  シャッタ
２３    Ｘ線検出部
２４    Ｘ線検出制御部（状態切換装置）
２５    記憶部
２５ａ  記憶領域
２６    記憶制御部
３０    Ｘ線遮蔽装置
３１    遮蔽部
３１ａ  遮蔽部本体
３１ｂ  スリット
３２    遮蔽駆動部
３３    遮蔽制御部
ａ    Ｘ線
Ｂ    磁場方向
Ｃｘ      回転軸線
Ｇ    状態切換装置
【図１】
2013118761.tif 000003
【図２】
2013118761.tif 000004
【図３】
2013118761.tif 000005
【図４】
2013118761.tif 000006
【図５】
2013118761.tif 000007
【図６】
2013118761.tif 000008
【図７】
2013118761.tif 000009
【図８】
2013118761.tif 000010
【図１１】
2013118761.tif 000011
【図１２】
2013118761.tif 000012
【図１３】
2013118761.tif 000013
【図１４】
2013118761.tif 000014
【図１５】
2013118761.tif 000015
【図１６】
2013118761.tif 000016
【図９】
2013118761.tif 000017
【図１０】
2013118761.tif 000018
【手続補正書】
【提出日】平成25年8月9日(2013.8.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁場発生部と、
微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させるように、前記磁場発生部に対して前記試料を回転させる試料駆動部と、
前記試料駆動部により回転している前記試料に対してＸ線を照射するＸ線源と、
前記試料を透過して回折したＸ線を検出可能なＸ線検出部とを備えた微結晶構造解析装置であって、
前記試料の回転方向の一部である特定部位の回転位置に応じて、前記Ｘ線検出部によるＸ線の検出が不能な状態と、前記Ｘ線検出部によるＸ線の検出を可能な状態とに切り換える状態切換装置を備えていることを特徴とする微結晶構造解析装置。
【請求項２】
前記状態切換装置は、前記特定部位が所望の方向を向いていないときはＸ線の照射を遮蔽し、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときはＸ線の照射を許容するＸ線遮蔽装置からなる請求項１に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項３】
前記Ｘ線遮蔽装置は、Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽位置とＸ線の照射を許容する許容位置とに切り換え可能な遮蔽部と、
前記遮蔽部を切り換え駆動する遮蔽駆動部と、
前記特定部位が前記所望の方向を向いていないときは前記遮蔽部を前記遮蔽位置とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記遮蔽部を前記許容位置とするように、前記遮蔽駆動部の切り換え駆動を制御する遮蔽制御部とを備えている請求項２に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項４】
前記遮蔽部は、円板状に形成されるとともに一方の面でＸ線の照射を遮蔽する遮蔽部本体と、この遮蔽部本体に形成されるとともにＸ線を通過させることによりＸ線の照射を許容するスリットとを有し、
前記遮蔽駆動部は、前記遮蔽部本体をその軸線回りに回転駆動可能であり、
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部本体の回転を前記試料の回転と同期させるように、前記遮蔽駆動部を駆動制御する請求項３に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項５】
前記スリットは、前記遮蔽部本体の周方向２箇所に、互いに略１８０度の角度差をもって形成されている請求項４に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項６】
前記遮蔽部は、前記Ｘ線源と前記試料との間に配置されている請求項４又は５に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項７】
前記遮蔽部は、前記Ｘ線の照射方向と交差する方向に移動することで、前記遮蔽位置と前記許容位置とに切り換え可能である請求項３に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項８】
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部を前記遮蔽位置及び前記許容位置にそれぞれ切り換えるタイミングを調整可能である請求項７に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項９】
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部を前記許容位置に保持する時間を調整可能である請求項７又は８に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１０】
前記遮蔽部は、前記試料と前記Ｘ線検出部との間に配置されている請求項７〜９のいずれか一項に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１１】
前記Ｘ線源は、発生したＸ線を前記試料に向けて放射するためのＸ線窓部と、前記Ｘ線窓部を開閉するシャッタとを有し、
前記シャッタが、前記遮蔽部とされている請求項７〜９のいずれか一項に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１２】
前記試料駆動部は、前記試料を所定回数回転させるたびにその回転を所定時間停止させており、
前記磁場の磁場方向は、前記試料駆動部が前記試料の回転を停止したときに前記特定部位が前記所望の方向を向くように、調整可能である請求項３〜１１のいずれか一項に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１３】
前記状態切換装置は、前記特定部位が前記所望の方向を向いていないときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を不能とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を許容するように、前記Ｘ線検出部のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部からなる請求項１に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１４】
前記特定部位は、前記試料の回転方向に沿って複数設定されており、
前記状態切換装置は、前記複数の特定部位がいずれも前記所望の方向を向いていないときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を不能とし、前記複数の特定部位のいずれかが前記所望の方向を向いているときは前記Ｘ線検出部のＸ線検出を許容するように、前記Ｘ線検出部のＸ線検出を制御するＸ線検出制御部からなり、
前記Ｘ線検出部が検出したＸ線から得られるＸ線回折像を前記特定部位毎に記憶する複数の記憶領域を有する記憶部と、
前記Ｘ線検出部が前記特定部位毎にＸ線を検出するたびに、そのＸ線から得られるＸ線回折像を、前記記憶部の対応する特定部位の前記記憶領域に記憶させる記憶制御部とをさらに備えている請求項１に記載の微結晶構造解析装置。
【請求項１５】
微結晶を懸濁させた試料を磁場発生部に対して回転させることにより、前記試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させ、前記試料を回転させながら当該試料に向けてＸ線を照射し、当該試料を透過して回折したＸ線を検出する微結晶構造解析方法であって、
前記試料の回転方向の一部である特定部位の回転位置に応じて、Ｘ線の検出が不能な状態と、Ｘ線の検出を許容する状態とに切り換えることを特徴とする微結晶構造解析方法。
【請求項１６】
磁場発生部と、微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させるように前記磁場発生部に対して前記試料を回転させる試料駆動部と、前記試料駆動部により回転している前記試料に対してＸ線を照射するＸ線源と、前記試料を透過して回折したＸ線を検出可能なＸ線検出部とを備えた微結晶構造解析装置に設けられるＸ線遮蔽装置であって、
Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽位置とＸ線の照射を許容する許容位置とに切り換え可能な遮蔽部と、
前記遮蔽部を切り換え駆動する遮蔽駆動部と、
前記試料の回転方向の一部である特定部位が所望の方向を向いていないときは前記遮蔽部を前記遮蔽位置とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記遮蔽部を前記許容位置とするように、前記遮蔽駆動部の切り換え駆動を制御する遮蔽制御部とを備え、
前記遮蔽部は、円板状に形成されるとともに一方の面でＸ線の照射を遮蔽する遮蔽部本体と、この遮蔽部本体に形成されるとともにＸ線を通過させることによりＸ線の照射を許容するスリットとを有し、
前記遮蔽駆動部は、前記遮蔽部本体をその軸線回りに回転駆動可能であり、
前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部本体の回転を前記試料の回転と同期させるように、前記遮蔽駆動部を駆動制御することを特徴とするＸ線遮蔽装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
ができるため、Ｘ線構造解析を効率的に行うことができる。
［００２２］
他の観点からみた本発明のＸ線遮蔽装置は、磁場発生部と、微結晶を懸濁させた試料に時間的に変動する磁場を印加して前記微結晶を三次元配向させるように前記磁場発生部に対して前記試料を回転させる試料駆動部と、前記試料駆動部により回転している前記試料に対してＸ線を照射するＸ線源と、前記試料を透過して回折したＸ線を検出可能なＸ線検出部とを備えた微結晶構造解析装置に設けられるＸ線遮蔽装置であって、Ｘ線の照射を遮蔽する遮蔽位置とＸ線の照射を許容する許容位置とに切り換え可能な遮蔽部と、前記遮蔽部を切り換え駆動する遮蔽駆動部と、前記試料の回転方向の一部である特定部位が所望の方向を向いていないときは前記遮蔽部を前記遮蔽位置とし、前記特定部位が前記所望の方向を向いているときは前記遮蔽部を前記許容位置とするように、前記遮蔽駆動部の切り換え駆動を制御する遮蔽制御部とを備え、前記遮蔽部は、円板状に形成されるとともに一方の面でＸ線の照射を遮蔽する遮蔽部本体と、この遮蔽部本体に形成されるとともにＸ線を通過させることによりＸ線の照射を許容するスリットとを有し、前記遮蔽駆動部は、前記遮蔽部本体をその軸線回りに回転駆動可能であり、前記遮蔽制御部は、前記遮蔽部本体の回転を前記試料の回転と同期させるように、前記遮蔽駆動部を駆動制御することが好ましい。
本発明によれば、上述した微結晶構造解析装置と同様の作用効果を奏する。また、Ｘ線遮蔽装置は、微結晶構造解析装置におけるＸ線の照射径路の途中に配置するだけでよいため、既存の微結晶構造解析装置に容易に装着することができる。
発明の効果
［００２３］
本発明によれば、擬単結晶化した試料を回転させながらＸ線を照射しても、良好なＸ線回折像を得ることができる。
図面の簡単な説明
［００２４］
［図１］本発明の第１の実施形態に係る微結晶構造解析装置を示す概略構成図である。
［図２］微結晶の磁化軸を示す斜視図である。
［図３］試料制御部による試料駆動部の制御方法を示す模式図である。
［図４］微結晶の三次元配向を説明する斜視図である。
［図５］試料容器にＸ線が照射されている状態を示す図１のＡ矢視図である。
［図６］試料容器に対するＸ線の照射を遮蔽している状態を示す図１のＡ矢視図
【国際調査報告】
2013118761.tif 000019
2013118761.tif 000020
2013118761.tif 000021
2013118761.tif 000022