(57)【要約】  光の回折に起因するカラーシフトを低減可能な光学用基材を提供する。光学用基材（１２）は、基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドット（３１）を含む微細構造層を備え、この微細構造層は、基材主面内の第１方向において、複数のドットがピッチ（Ｐｙ）で配列された複数のドット列を有し、基材主面内の第１方向に直交する第２方向において、複数のドットがピッチ（Ｐｘ）で配列された複数のドット列を有しており、ピッチ（Ｐｙ）およびピッチ（Ｐｘ）はともに不定間隔であり、それぞれナノオーダーである。
2013099875.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、
基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、
前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする光学用基材。
【請求項２】
前記ナノオーダーの不定間隔が変動幅δであることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
【請求項３】
不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、
前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ    （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （２）
【請求項４】
不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ，ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が、長周期単位Ｌｙｚを繰り返し配列した構成であり、かつ、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、
前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が、長周期単位Ｌｘｚを繰り返し配列した構成であることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ    （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （２）
【請求項５】
前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただしｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項３に記載の光学用基材。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）
【請求項６】
前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることを特徴とする請求項４に記載の光学用基材。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）
【請求項７】
前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｈｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項５に記載の光学用基材。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）
【請求項８】
前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることを特徴とする請求項６に記載の光学用基材。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）
【請求項９】
少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、
基材の主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部で構成される複数のドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材の主面内の第１方向において前記複数のドットが一定間隔のナノオーダーのピッチＰｙで配列されたドット列を構成し、且つ、これらのドット列を前記第１方向に直交する第２方向に一定間隔のナノオーダーのピッチＰｘで並設し、
隣接する第１ドット列及び第２ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α１と、前記第２ドット列及び前記第２ドット列に隣接する第３ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α２とが互いに異なることを特徴とする光学用基材。
【請求項１０】
前記シフト量α１と前記シフト量α２の差分が一定でないことを特徴とする請求項９に記載の光学用基材。
【請求項１１】
少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、
前記基材の基材主面から面外方向に延在する複数の凸部から構成されるラインを含む微細構造層を形成し、前記基材主面内の前記第１方向に沿ってライン構造を形成し、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のラインがピッチＰｘで配列された複数のライン列を有しており、
前記ピッチＰｘはナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする光学用基材。
【請求項１２】
不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記ライン構造の凸部幅より大きく、
少なくとも、隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（７）の関係を満たし、
前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成される長周期Ｌｚが繰り返し配列されることを特徴とする請求項１１に記載の光学用基材。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （７）
【請求項１３】
前記基材は、樹脂からなることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１４】
前記基材は、少なくとも、基材と前記微細構造層を構成する材料とで構成され、前記微細構造層を構成する材料の屈折率と、前記基材の屈折率との差が、０．１５以下であることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１５】
前記基材の表面に、金属膜が被覆されることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１６】
前記基材は、金属からなることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１７】
前記基材の微細構造層の前記ドット上又は前記ライン上に設けられ、前記微細構造層の前記複数の凸部または凹部から構成されるドットまたは前記複数の凸部から構成されるラインに対応する形状の微細凹凸構造を有する透明誘電体層を具備し、前記透明誘電体層の前記微細凹凸構造を有する面とは反対側の面が平坦化されることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１８】
請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材を少なくとも１つ有する有機ＥＬデバイスであって、前記発光層は、前記光学用基材の微細構造層側の主面に対向して配置されていることを特徴とする発光デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ディスプレイ、照明等に使用される有機ＥＬに適用可能な光学用基材およびそれを用いた発光デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機ＥＬ、蛍光、ＬＥＤ等の発光デバイスにおける発光効率の改善のために、発光材料の改善、低電圧化、光取り出し効率の改善等が検討されている。【０００３】
光取り出し効率を改善する方法としては、発光デバイスにおける光散乱層や低屈折率層の導入等が検討されている（特許文献１、特許文献２）。また、光の回折を利用して、導波モードの光の進行方向を発光デバイス面方向に偏光させることにより、光取り出し効率を上げる方法が知られている（特許文献３）。さらに、発光デバイスにおける発光部近傍に金属の周期格子構造もしくは微粒子の分散体を設け、表面プラズモンを励起することによって、高効率で光を外部に取り出す技術も考案されている（特許文献４、特許文献５、非特許文献１〜非特許文献５）。【０００４】
金属表面の伝播型表面プラズモンは、金属等の導電体表面に入射した電磁波（可視光等）により生じる自由電子の分極波が、表面で横波の電場を形成するものである。平坦な金属表面に存在する伝播型表面プラズモンの場合、伝播光の分散直線とプラズモンの分散曲線は交差しないため、伝播光はプラズモンを直接励起できない。しかし、金属表面に周期格子構造があると、格子によってブラッグ反射された回折波がプラズモンの分極曲線と交差するようになるため、入射した電磁波と金属表面の自由電子の分極波が共鳴状態を作ることができる（非特許文献６）。【０００５】
このとき、表面プラズモンの波数ベクトルは、光の波長と同程度の値となっており、励起子と光とがコヒーレントに結合して励起子ポラトリンとなる。ポラトリンは、自由電子の分極波と電磁波とが共鳴によりエネルギーをやり取りしている状態である。周期格子構造のピッチや高さが実質的に一定のとき、すなわち周期格子構造の結晶性が高いときには、表面プラズモンは１つの波数ベクトルを持つようになり、特定の入射角、周波数（波長）の光と結合し、いわゆる表面プラズモン共鳴による発光増強現象が観察される。【０００６】
例えば、非特許文献５においては、有機発光デバイス内の発光層における光と表面プラズモンの結合を誘発するために、周期的な波形の格子構造を使用することにより、放出された光の横方向の透過および導波を防止するとともに、当該構造体の光出力および効率を高めることが提案されている。この方法によれば、理論的には、有機ＥＬ発光デバイス内の有機発光材料が放出した光を最大９３％までカップリングすることが可能である。【０００７】
また、非特許文献３には半導体量子井戸構造の紫外励起による青色光の発光効率が、銀の周期構造により増強されることが示されている。また、非特許文献４には、同じく銀の周期構造により、ＬＥＤの発光効率が増強されることが示されている。【０００８】
また、有機ＥＬ等の発光デバイスは、高屈折率領域が低屈折率領域によって挟まれる構成をとる。発光部は、高屈折率領域内部に含まれるため、発光部において発光した光は、導波モードとなり、高屈折率領域内部に閉じ込められるとともに、導波過程において吸収され減衰する。したがって、光をデバイス外部に取り出すことができず、光取り出し効率は大きく減少する。【０００９】
光取り出し効率を効果的に向上させるためには、発光した光が減衰される前に、導波モードを早期に乱す必要がある。そこで、光取り出し効率を改善するために、低屈折率領域と高屈折率領域との間に中間の屈折率層を形成する方法が提案されている（特許文献６）。【００１０】
しかしながら、特許文献６に記載の方法では、全反射を乱すことができないため、全反射した光は導波モードを維持し減衰するため、大幅な光取り出し効率の改善は見込めない。一方、導波モードを乱し、光取り出し効率を改善した例として、導波モードにより閉じ込められた光を、基板近傍に設けた周期構造により、回折光として取り出す方法が提案されている（特許文献７）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２００８−２３５６０５号公報
【特許文献２】特表２００４−５１３４８３号公報
【特許文献３】特開２００１−２３００６９号公報
【特許文献４】特開２００４−３１３５０号公報
【特許文献５】特開２００９−１５８４７８号公報
【特許文献６】特開昭６２−１７２６９１号公報
【特許文献７】特表２０１０−５３３９３２号公報
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】Opt. Lett., 30, 2302（2005）Enhancement of EL through a two-dimensional corrugated metal film bygrating-induced surface plasmon cross coupling
【非特許文献２】Appl. Phys. Lett., 93, 051106（2008）Enhancement of surface plasmon-mediated radioactive energy transfer througha corrugated metal cathode in organic light-emitting devices
【非特許文献３】Nature Mater., 3,601（2004）Surface Plasmon enhanced light emitters based on InGaN quantum wells
【非特許文献４】Appl. Phys. Lett., 77,15,2295（2000）Optimization of the emission characteristics of LED by SP and surfacewaveguide mode
【非特許文献５】Appl.Phys.Lett.,Vol.80,No.20,3679 (2002)
【非特許文献６】光ナノテクノロジーの基礎  オーム社  Ｐ．３５  （２００３）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
これらの先行技術のうち、発光部近傍に金属の周期格子構造を導入し、表面プラズモン共鳴を利用した発光デバイスからの光取り出しにおいては、デバイス面全面にわたって実質的に均一な周期格子構造を設ける必要があり、また、その周期が可視光の光を回折するサイズであったため、観察方向を変えると光の回折に起因する急峻なカラーシフトが生じるという問題があった。【００１４】
また、周期構造に基づく光の回折を利用して導波モードを乱す特許文献２に記載の方法では、発光デバイスから取り出された光に周期構造に基づく、光の回折特有のギラツキが生じる。ここで、ギラツキとは、特定角度で特定波長の光が点状の輝点として観察される現象を指し、カラーシフトを伴った輝点状の発光である。【００１５】
上記した、カラーシフトとギラツキは、ディスプレイ、あるいは、照明用の発光デバイスとしては、致命的な問題であり、デバイス全体としての光取り出し効率は向上しても、実用としては採用し難い。このように、回折構造を利用した場合、光取り出し効率とカラーシフトおよびギラツキの発光特性とは、相反するものであった。【００１６】
本発明はかかる点に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率を改善し、かつ、光の回折に起因するカラーシフトとギラツキを抑えることができる光学用基材および発光デバイスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明の光学用基材は、少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする。【００１８】
本発明の光学用基材においては、前記ナノオーダーの不定間隔が変動幅δであることが好ましい。【００１９】
本発明の光学用基材においては、不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ    （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （２）【００２０】
本発明の光学用基材においては、不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ，ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が、長周期単位Ｌｙｚを繰り返し配列した構成であり、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（２）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が、長周期単位Ｌｘｚを繰り返し配列した構成であることが好ましい。【００２１】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただしｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）【００２２】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。【００２３】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｈｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）【００２４】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。【００２５】
本発明の光学用基材は、少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、基材の主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部で構成される複数のドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材の主面内の第１方向において前記複数のドットが一定間隔のナノオーダーのピッチＰｙで配列されたドット列を構成し、且つ、これらのドット列を前記第１方向に直交する第２方向に一定間隔のナノオーダーのピッチＰｘで並設し、隣接する第１ドット列及び第２ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α１と、前記第２ドット列及び前記第２ドット列に隣接する第３ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α２とが互いに異なることを特徴とする。【００２６】
本発明の光学用基材においては、前記シフト量α１と前記シフト量α２の差分が一定でないことが好ましい。【００２７】
本発明の光学用基材は、少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、前記基材の基材主面から面外方向に延在する複数の凸部から構成されるラインを含む微細構造層を形成し、前記基材主面内の前記第１方向に沿ってライン構造を形成し、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のラインがピッチＰｘで配列された複数のライン列を有しており、前記ピッチＰｘはナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする。【００２８】
本発明の光学用基材においては、上記した不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記ライン構造の凸部幅より大きく、少なくとも、隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（７）の関係を満たし、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成される長周期Ｌｚが繰り返し配列されることが好ましい。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （７）【００２９】
本発明の光学用基材においては、前記基材は、樹脂からなることが好ましい。【００３０】
本発明の光学用基材においては、前記基材の表面に、金属膜が被覆されることが好ましい。さらに、前記基材が、金属からなることも好ましい。【００３１】
本発明の光学用基材においては、前記基材は、少なくとも、基材と前記微細構造層を構成する材料とで構成され、前記微細構造層を構成する材料の屈折率と、前記基材の屈折率との差が、０．１５以下であることが好ましい。【００３２】
本発明の光学用基材においては、前記基材の表面に、金属膜が被覆されることが好ましい。【００３３】
本発明の光学用基材においては、前記基材は、金属からなることが好ましい。【００３４】
本発明の光学用基材においては、前記基材の微細構造層の前記ドット上又は前記ライン上に設けられ、前記微細構造層の前記複数の凸部または凹部から構成されるドットまたは前記複数の凸部から構成されるラインに対応する形状の微細凹凸構造を有する透明誘電体層を具備し、前記透明誘電体層の前記微細凹凸構造を有する面とは反対側の面が平坦化されることが好ましい。【００３５】
本発明の発光デバイスは、上記光学用基材を少なくとも１つ有し、前記発光層は、前記光学用基材の微細構造層側の主面に対向して配置されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００３６】
本発明によれば、光取り出し効率を改善し、かつ、光の回折に起因するカラーシフトとギラツキを抑えることができる光学用基材および発光デバイスを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】第１の実施の形態に係る光学用基材の一例を示す斜視模式図である。
【図２】第１の実施の形態に係る光学用基材の他の例を示す斜視模式図である。
【図３】第１の実施の形態に係る光学用基材の平面模式図である。
【図４】第１の実施の形態に係る光学用基材における平均ピッチの概念図である。
【図５】第１の実施の形態に係る光学用基材の平面模式図である。
【図６】第１の実施形態に係る光学用基材をＤ２方向からみた時の複数のドットの配置を示す模式図である。
【図７】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図８】第１の実施の形態に係る光学用基材におけるＤ２方向におけるドットの配置例を示す模式図である。
【図９】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図１０】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図１１】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図１２】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図１３】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図１４】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図１５】第１の実施の形態に係る光学用基材における複数のドットの配置の一例を示す模式図である。
【図１６】第１の実施の形態に係る光学用基材におけるＤ２方向における異なるドット径を有するドットの配置例を示す模式図である。
【図１７】第１の実施の形態に係る光学用基材におけるＤ２方向における異なるドット高さを有するドットの配置例を示す模式図である。
【図１８】第２の実施の形態における光学用基材の平面模式図である。
【図１９】本発明の有機ＥＬ発光デバイスの一例を示す断面模式図である。
【図２０】本発明の有機ＥＬ発光デバイスの一例を示す断面模式図である。
【図２１】本発明の実施の形態に係る光学用基材の断面模式図である。
【図２２】本発明の有機ＥＬ発光デバイスの一例を示す断面模式図である。
【図２３】本発明の光学用基材の製造方法の一例を示す説明図である。
【図２４】本発明の光学用基材の製造方法におけるスピンドルモーターのＺ相信号を基準信号として基準パルス信号、変調パルス信号を設定した一例を説明する説明図である。
【図２５】本発明の光学用基材の製造方法における基準パルス信号と変調パルス信号から、位相変調パルス信号を設定した一例を説明する説明図である。
【図２６】本発明の光学用基材の製造方法におけるレーザ光を照射する加工ヘッド部の移動速度の一例を説明する説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
本発明の実施の形態について、以下具体的に説明する。
本実施の形態に係る光学用基材は、基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成されるドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする。
【００３９】
この構成によれば、ナノオーダーの凹凸が基材表面に設けられることにより、表面プラズモンを利用した場合は、発光効率が向上すると同時に、ナノオーダーの周期性が乱れることとなり、発光デバイスからの発光に対し、光散乱性を強く発現し、光取り出し効率を向上することができる。さらにナノオーダーの凹凸間隔は長周期で穏やかに変動しており、これにより、表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上におけるカラーシフトを緩和することが可能となる。
【００４０】
また、デバイス内部の導光モードの光についても、ナノオーダーの凹凸が基材表面に設けられることにより、ピッチＰｘとピッチＰｙの両方、またはいずれか一方が不定間隔であることから、基材表面に設けられる凹凸のナノオーダーでの周期性は乱れることになり、発光層からの発光に対し、光散乱性を強く発現させることができる。この光散乱性によって、導光モードを乱し、光取り出し効率を高めることが可能となる。さらに、凹凸のナノオーダーでの均一性が乱れることによって、カラーシフトを低減し、より自然光に近い発光特性を得ることが可能となり、ギラツキを抑制することができる。
【００４１】
さらにピッチＰｙとピッチＰｘの両方、または、いずれか一方が不定間隔であることから、光学用基材表面に設けられる凹凸のナノオーダーでの周期性は乱れることとなり、発光デバイスからの発光に対し、光散乱性を強く発現させることが可能となる。この光散乱性によって、導光モードを解消し、同時に、カラーシフトとギラツキを抑制できる。
【００４２】
ここで、ピッチＰｙとピッチＰｘがともに不定間隔である場合には、周期性の乱れによる光散乱効果とカラーシフト低減効果を高めることができる。すなわち、導波モードを効果的に乱し、光取り出し効率を改善するとともに、より自然光に近い発光特性を得ることが可能となり、ギラツキの抑制に効果的である。表面プラズモン共鳴においても、発光効率向上の効果は低減するが、周期性の乱れによる光散乱効果をより高めることができる。
【００４３】
一方、ピッチＰｙあるいはピッチＰｘのいずれかが不定間隔であり、もう一方が一定間隔の場合は、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合に比べて、周期性の乱れが減少し、散乱効果が減少するため、自然光に近い発光特性は低下するが、回折効果による光取り出し効率が向上する。表面プラズモン共鳴においても、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合に比べて、ナノオーダーの凹凸間隔は、より均一性が高まる。これにより、周期性の乱れによるカラーシフト低減効果と光散乱効果は低下するが、表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上効果を高めることができる。
【００４４】
ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とするか、あるいは、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とするかは、本発明の光学用基材を適用した発光デバイスの発光特性と用途等により種々選択し、最適な構造とすることができる。例えば、比較的カラーシフトが問題となりにくい、一般照明用途の場合は、回折による光取り出し効率向上効果をより高めるために、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用すればよい。逆に、色特性や角度依存性が問題となりやすいディスプレイ用途の場合は、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とする構造を採用すればよい。
【００４５】
また、例えば、表面プラズモン共鳴によるカラーシフトが比較的生じにくい発光デバイスの場合には、表面プラズモン共鳴による発光効率向上効果を高めるために、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用すればよい。また、表面プラズモン共鳴によるカラーシフトが大きい発光デバイス、あるいは、製造条件の場合には、カラーシフト低減効果を高めるため、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とする構造を採用すればよい。
【００４６】
以下、本実施の形態に係る光学用基材について説明する。本発明における光学用基材とは、少なくとも陽極と陰極と発光層とで構成され、発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材である。なお、本発明において、ピッチとは、間隔を意味しており、必ずしも一定間隔を意味するものではなく、一定間隔、不定間隔のいずれも含むものとする。
【００４７】
まず、図１を参照して、本実施の形態にかかる光学用基材の構成について説明する。図１は、本実施の形態に係る光学用基材１の一例を示す模式的な斜視図である。図１に示すように、光学用基材１は、概して平板形状を有しており、基材１１と、この基材１１の一主面上に設けられた微細構造層１２と、を備えている。微細構造層１２は、基材１１の主面から上方に突出する複数の凸部１３（凸部列１３−１〜１３−Ｎ）を含む。凸部１３は、基材１１の主面から面外方向に延在しており、それぞれ特定の間隔を持って配置されている。
【００４８】
また、微細構造層１２は、基材１１の主面上に別途形成しても、あるいは基材１１を直接加工して形成してもよい。また、光学用基材１は、平板形状の他、フィルム形状であってもよい。
【００４９】
なお、図１においては、微細構造層１２の微細構造が複数の凸部１３で構成される例について示しているが、これに限られず、微細構造層の微細構造は複数の凹部で構成されていてもよい（図２参照）。図２は、本実施の形態に係る光学用基材１の他の例を示す斜視模式図である。図２に示すように、光学用基材１１ａは、概して平板形状を有しており、基材１１ａと、この基材１１ａの一主面上に設けられた微細構造層１２ａと、を備えている。微細構造層１２ａは、微細構造層１２ａの表面Ｓから基材１１ａ主面側に向けて陥没した複数の凹部１４（凹部列１４−１〜１４−Ｎ）を含む。凹部１４は、基材１１の主面から面外方向に延在しており、それぞれ特定の間隔を持って配置されている。
【００５０】
また、微細構造層１２ａは、基材１１ａの主面上に別途形成しても、あるいは基材１１ａを直接加工して形成してもよい。また、光学用基材１は、平板形状の他、フィルム形状であってもよい。
【００５１】
以下、光学用基材１、１ａにおける微細構造層１２、１２ａの微細構造を構成する凸部１３または凹部１４を「ドット」と称する。
【００５２】
（微細構造層ドット配列）
図３は、光学用基材１の平面模式図である。図３に示すように、ドット（凸部１３または凹部１４）は、基材１１主面内のＤ１方向において、複数のドットが不定間隔Ｐｙ（ピッチＰｙ１，Ｐｙ２，Ｐｙ３，…）で配列された複数のドット列（凸部列１３−１〜１３−Ｎまたは凹部列１４−１〜１４−Ｎ）を構成する。また、各ドット列は、基材１１主面内で第１方向（Ｄ１方向）に直交する第２方向（Ｄ２方向）において、不定間隔Ｐｘ（ピッチＰｘ１，Ｐｘ２，Ｐｘ３，…）で配置されている。
【００５３】
また、本実施の形態の光学用基材において、ナノオーダーの不定間隔が変動幅δであることが好ましい。具体的には図３において、ピッチＰｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３は、Ｐｙａｖ±δの範囲である。
【００５４】
平均ピッチの概念図を図４に示す。ここで、変動幅δは、Ｄ１方向におけるドット１３−１間のピッチＰｙの標準偏差σの３倍の値であり、Ｄ１方向のピッチＰｙを１００点以上計測して算出される値で定義される。また、変動幅δは、平均ピッチＰｙａｖより小さいことが好ましい。変動幅δは、特に、平均ピッチＰｙａｖの１％以上５０％以下の範囲であると、複数のドット１３−１間のピッチＰｙの大きさが適度な範囲となるので、光散乱性による発光効率向上効果とカラーシフト低減効果を実現できる。変動幅δは、さらに、平均ピッチＰｙａｖの５％以上３０％以下の範囲であると、光散乱性よる光取り出し効率向上効果とカラーシフト低減効果に加え、さらに、回折による光取り出し効率向上効果と、表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上効果が共に得られるのでより好ましい。
【００５５】
以上は、Ｄ１方向のピッチＰｙについての記述であるが、Ｄ２方向のピッチＰｘについては、ＰｙをＰｘと読み替えて定義することができる。
【００５６】
図５は、第１の実施の形態に係る光学用基材１の平面模式図である。図５に示すように、凹凸構造１２において、基材１１本体の主面内に属するＤ１方向において複数のドット１３が配列されたドット列３２−１〜３２−Ｎを複数並設している。各ドット列３２−１〜３２−Ｎに属する複数のドット３１は、互いに異なるピッチ（Ｐｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３、・・・）で不定間隔に配列されている。また、各ドット列３２−１〜３２−Ｎは、基材１１本体の主面内でＤ１方向に直交するＤ２方向において、一定間隔のピッチＰｘで並設されている。
【００５７】
すなわち、第１の実施の形態に係る光学用基材１においては、各ドット列３２−１〜３２−Ｎに属する複数のドット３１がＤ１方向に不定間隔Ｐｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３で配置されると共に、各ドット列３２−１〜３２−ＮがＤ２方向に一定間隔Ｐｘで設けられている。この構成により、基材１１本体をＤ２方向から見た場合に、主面（図１における主面Ｓ）内に配設される複数のドット間の繰り返しパターンの周期性が低減される。例えば、基材１１本体の主面Ｓ内の斜め方向のピッチＰａ、Ｐｂが異なる値となる。これにより、回折効果と表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上効果を高めることができる。また、凹凸構造１２による光散乱性が向上するので、カラーシフト低減効果と散乱による導波モードの解消による光取り出し効率向上効果も期待できる。
【００５８】
図６は、Ｄ２方向に前記複数のドットが一定間隔のピッチＰｘで配列された複数のドット列を有し、Ｄ１方向において、変動幅δを有するピッチＰｙで配列されている第１の実施の形態の光学用基材１をＤ２方向からみた時の複数のドットの配置を示す模式図である。図６中、複数のドット３１は、ドット列３２−１に属するもの（図中実線で示す）と、ドット列３２−２に属する者（図中一点破線で示す）と、ドット列３２−３に属するもの（図中二点破線で示す）に分けられる。同一のドット列に属する複数のドット３１が、Ｄ１方向に不定間隔Ｐｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３で配置されている。これにより、図６に示すように複数のドット３１が互いにずれて不規則に配置され、配置が乱れることにより光散乱効果を発現させることができる。
【００５９】
図７は、第１の実施の形態に係る光学用基材１における凹凸構造１２を構成する複数のドット３１の配置（ドットパターン）の一例を示す模式図である。図７においては、各ドット３１のピッチＰｙおよびピッチＰｘが略等しく、変動幅δがピッチＰｙａｖの２０％である例を示している。図７に示すように、各ドット列３２−ａ、３２−ｂがピッチＰｘで一定間隔に並んでいても、Ｄ１方向におけるドット３１間のピッチＰｙに周期性はないことがわかる。このように、複数のドット３１の存在により、光学用基材１上に設けた有機ＥＬからの光取り出し効率向上を高めることができ、さらに、複数のドット３１の配置が乱れることにより光散乱効果とカラーシフト低減効果を発現させることができる。
【００６０】
ここで、互いに異なるピッチＰｘで不定間隔に配置されたＤ２方向におけるドット列の配置例について説明する。図８は、Ｄ２方向におけるドット列の配置例を示す模式図である。図８に示すように、Ｄ２方向におけるドット列（図８中ＤＬ）は、８列ずつ特定の間隔（ピッチＰｘ）で配置されており、かつ、８列のドット列が繰り返し配置されている。この複数（ｚ）のドット列で構成された単位を、長周期単位Ｌｘｚ（ただし、ｚは正の整数）と称する。なお、互いに異なるピッチＰｙで不定間隔に配置されたＤ１方向におけるドットについても、長周期単位Ｌｙｚを使用し、以下の説明と同様に配置できる。
【００６１】
不定間隔のピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔のピッチＰｘは、複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しい。また、ピッチＰｙおよびピッチＰｘは各ドットの直径より大きい。
【００６２】
ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のドット間のピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ，ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、第１方向において、ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が、長周期単位Ｌｙｚを繰り返し配列した構成であり、かつ、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のドット間の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、第２方向において、ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が、長周期単位Ｌｘｚを繰り返し配列した構成であることが好ましい。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ    （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （２）
【００６３】
図８は、長周期単位Ｌｘｚが８列のドット列で構成される場合、すなわち、ｍ＝８の場合を示している。この場合、ｎ＝７，ａ＝３となるため、長周期Ｌ１において、ドット列間のピッチＰｘｎには、次の式の関係が成り立っている。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＞Ｐｘ４＞Ｐｘ５＞Ｐｘ６＞Ｐｘ７
【００６４】
また、長周期単位ＬｘｚにおけるピッチＰｘは、ピッチＰｘの最大値（Ｐｘ（ｍａｘ））と、最小値（Ｐｘ（ｍｉｎ））との差で表される最大位相ずれδが、（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．０１＜δ＜（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．６６、好ましくは、（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．０２＜δ＜（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．５、より好ましくは、（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．１＜δ＜（Ｐｘ（ｍｉｎ））×０．４、を満たすよう設定されている。
【００６５】
例えば、図８に示す長周期単位Ｌ１においては、各ドット列間のピッチＰｘｎは次のように表される。
Ｐｘ１＝Ｐｘ（ｍｉｎ）
Ｐｘ２＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δａ
Ｐｘ３＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｂ＝Ｐｘ（ｍａｘ）
Ｐｘ４＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｃ
Ｐｘ５＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｄ
Ｐｘ６＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｅ
Ｐｘ７＝Ｐｘ（ｍｉｎ）＋δｆ
ただし、δａからδｆの値は、Ｐｘ（ｍｉｎ）×０．０１＜（δａ〜δｆ）＜Ｐｘ（ｍｉｎ）×０．５を満たす。隣接する長周期単位Ｌ２についても同様である。
【００６６】
また、長周期単位Ｌｘｚ、あるいは長周期単位Ｌｙｚにおけるｚの最大値は、４≦ｚ≦１０００、好ましくは、４≦ｚ≦１００、より好ましくは、４≦ｚ≦２０、を満たすよう設定されている。
【００６７】
なお、Ｄ１方向およびＤ２方向における長周期単位ＬｘｚおよびＬｙｚは互いに同一である必要はない。
【００６８】
本実施の形態の光学用基材１において、Ｄ１方向においては、上記した長周期単位Ｌｙｚを有するドット群が少なくとも１個以上配列され、Ｄ２方向においては、上記した長周期単位Ｌｘｚを有するドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
【００６９】
ピッチＰｙの不定期間隔に配置された配置は、上記説明した互いに異なるピッチＰｘで不定間隔に配置された第２方向におけるドット列の配置例において、ドット列をドットと読み替えることで定義される。すなわち、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（１）の関係を満たすと共に、第１方向において、ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のドット間のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（２）の関係を満たすとともに、第２方向において、ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
【００７０】
第１の実施の形態に係る光学用基材１においては、微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドットは、Ｄ１方向、Ｄ２方向ともに上記説明したような不定間隔のピッチＰｘ，Ｐｙで配置することもできるし（図９参照）、Ｄ１方向、Ｄ２方向のいずれか一方のみを上記説明したような不定間隔のピッチで配置し、他方を一定間隔のピッチで配置することもできる（図１０参照）。なお、図１０においては、Ｄ１方向におけるドットが不定間隔で配置され、Ｄ２方向におけるドット列が一定間隔に配置されている。
【００７１】
さらに、隣接する第１ドット列及び第２ドット列間、あるいは第１ドット列及び第３ドット列がそろった配置とすることもできる（図１１、図１２、図１３、図１４参照）。
【００７２】
ピッチＰｙおよびピッチＰｘのいずれか一方が一定間隔であり、他方が不定間隔である場合には、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合に比べて、周期性の乱れが減少し、散乱効果が減少するため、自然光に近い発光特性は低下するが、回折効果による光取り出し効率が向上する。表面プラズモン共鳴においても、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに不定間隔である場合に比べて、ナノオーダーの凹凸間隔は、より均一性が高まる。これにより、周期性の乱れによるカラーシフト低減効果と光散乱効果は低下するが、表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上効果を高めることができる。
【００７３】
一方、ピッチＰｙとピッチＰｘがともに不定間隔である場合には、周期性の乱れによる光散乱効果とカラーシフト低減効果を高めることができる。すなわち、導波モードを効果的に乱し、光取り出し効率を改善するとともに、より自然光に近い発光特性を得ることが可能となり、ギラツキの抑制に効果的である。表面プラズモン共鳴においても、光取り出し効率向上の効果は低減するが、周期性の乱れによる光散乱効果をより高めることができる。
【００７４】
ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とするか、あるいは、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とするかは、本発明の光学用基材を適用した発光デバイスの発光特性と用途等により種々選択し、最適な構造とすることができる。例えば、比較的カラーシフトが問題となりにくい、一般照明用途の場合は、回折による光取り出し効率向上効果をより高めるために、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用すればよい。逆に、色特性や角度依存性が問題となりやすいディスプレイ用途の場合は、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とする構造を採用すればよい。
【００７５】
また、例えば、表面プラズモン共鳴によるカラーシフトが比較的生じにくい発光デバイスの場合には、表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上効果を高めるために、ピッチＰｙかピッチＰｘのいずれか一方を不定間隔とする構造を採用すればよい。また、表面プラズモン共鳴によるカラーシフトが大きい発光デバイス、あるいは、製造条件の場合には、カラーシフト低減効果を高めるため、ピッチＰｙとピッチＰｘの両方を不定間隔とする構造を採用すればよい。
【００７６】
また、Ｄ１方向におけるドット間距離、あるいはＤ２方向におけるドット列間距離のいずれか一方が一定間隔で配置される場合には、一定間隔のピッチに対する不定間隔のピッチの比が、特定の範囲内にあることが好ましい。
【００７７】
ここで、Ｄ１方向におけるドットが一定間隔Ｐｙｃで配置され、Ｄ２方向におけるドット列が不定間隔Ｐｘで配置される例について説明する。この場合には、一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比は、８５％〜１００％の範囲内にあることが好ましい。一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比が８５％以上であれば、隣接するドット間の重なりが小さくなるため好ましい。また、一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比が１００％以下であれば、ドットを構成する凸部１３の充填率が向上するため好ましい。なお、一定間隔のピッチＰｙｃに対する、不定間隔のピッチＰｘの比は、９０％〜９５％の範囲内にあることが、より好ましい。
【００７８】
また、１つの長周期単位ＬｘｚあるいはＬｙｚは、５個以上のドットから構成されると（属するピッチＰｘまたはＰｙが４以上であると）、有機ＥＬ発光デバイスで発生した光の屈折率の長周期の変動が、ナノオーダーから遠ざかり、光散乱が生じやすくなるため好ましい。一方、十分な光取り出し効率向上効果を得るためには、長周期単位Ｌｘｚ、あるいはＬｙｚは、１００１個以下のドットから構成される（属するピッチＰｘまたはＰｙが１０００以下である）ことが好ましい。
【００７９】
第１の実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）は、以上のような微細構造層１２（１２ａ）の微細構造の関係を満足することにより、光散乱効果が十分となり、かつ、ドット（凸部１３または凹部１４）の間隔はナノオーダーであるため、表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上効果が発現する。その結果、ナノオーダーの凹凸で表面プラズモン共鳴と回折効果による光取り出し効率が向上すると同時に、ナノオーダーの周期性が乱れることとなり、有機ＥＬ発光デバイスからの発光に対し、光散乱性を強く発現することができる。さらに、ナノオーダーの凹凸間隔は長周期変動により穏やかに変動するため、表面プラズモン共鳴と回折効果による光取り出し効率向上におけるカラーシフトが低減され、より自然光に近い発光特性を得ることが可能となり、ギラツキを抑制することができる。
【００８０】
また、図１５に示すように、各ドット（凸部１３または凹部１４）の間隔は、ピッチの大小により領域が分けられる（図中１３ａ〜１３ｃ）。そのため、各領域で励起される表面プラズモンの励起波長が異なり、かつ、その境界は滑らかであるので、発光効率が向上する波長を広い範囲で調整が可能である。各ドット（凸部１３または凹部１５）の間隔と長周期ＬｘｚあるいはＬｙｚの変動は、任意に調整可能であるので、発光デバイスの用途により、適宜、発光波長を調整できる。例えば、照明用途であれば、発光波長を選択することにより、暖色系、自然色系、クール色等を選択できる。
【００８１】
続いて、本実施の形態に係る光学用基材１の微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドット形状（凹凸構造）について説明する。凸部１３および凹部１４の形状は、本発明の効果が得られるもの範囲であれば特に限定されず、用途に応じて適時変更可能である。凸部１３および凹部１４の形状としては、例えば、ピラー形状、ホール形状、円錐形状、角錐形状および楕円錘形状、ラインアンドスペース構造等を用いることができる。また、これらの構造の側面（内面）にさらに微細な構造を具備していてもよい。
【００８２】
光学用基材１における微細構造層１２（１２ａ）の微細構造が、ラインアンドスペース構造で構成される場合には、ラインの長軸方向を第１方向と定義する。第１方向に配列した複数のライン列において、隣接するラインの中央線間の最短距離がピッチＰｘに相当する。換言すれば、上記ドット形状の説明において、第１方向にピッチＰｙで配列するドット列のピッチＰｙをゼロに漸近し、隣接するドットをつなげた状態がラインアンドスペース構造におけるラインに相当する。
【００８３】
なお、本発明における複数の凸部から構成されるライン形状は、ラインの長さと凸部幅との比率（ライン長／凸部幅）が１より大きいものと定義する。すなわち、長半径／短半径が１より大きい楕円形状から、光学用基材１表面に渡り途切れることなく連なった柵状耐までを含む。
【００８４】
ラインを構成する形状として、光学用基材１表面全面に渡り途切れることなく連なった形状とするか、あるいは、ライン長／凸部幅が１より大きい範囲で途切れた形状にするかは、使用する用途により適宜選択することができる。途切れることなく連なった形状の場合、回折により取り出す光の方向の限定度合（異方性）が強く、回折効果も大きいため、カラーシフトに対する要求が低い用途に適している。一方、ライン長／凸部幅が１より大きい範囲で途切れた形状の場合、ライン長がピッチＰｘに近づくほど、光散乱の効果をより発現できるため、カラーシフトを抑制することができる。そのため、途切れた構造の場合、カラーシフト抑制への要求が高い用途に適している。
【００８５】
なお、ライン長／凸部幅は、用途により適宜選択できるが、１．５以上であると好ましく、２．５以上であるとより好ましく、最も好ましくは５．０以上場合である。
【００８６】
ピッチＰｘは、不定間隔であると、ライン構造による回折光により導波モードの光を取り出すとともに、散乱効果を奏すことが可能となり、ギラツキを抑制できるため好ましい。
【００８７】
さらに、ピッチＰｘは、ドット形状で説明したピッチＰｘと同様に、長周期Ｌｘｚを併せ持つことで、この効果を一層発揮できる。
【００８８】
本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）の微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドット形状（凹凸構造）においては、ドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減することが好ましい。なお、本発明において、ドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減するとは、ピッチＰｙまたはピッチＰｘの増加にともなって、ドットの各々の直径が増加する、あるいは、減少するいずれかを指す。
【００８９】
以下、ピッチに対応して増減するドットの直径の例について、詳細に説明する。
本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、第２方向において、ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）
【００９０】
さらに、本実施の形態に係る光学用基材においては、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（３）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（４）の関係を満たすとともに、第２方向において、ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。
【００９１】
図１６は、長周期単位Ｌｘｚが８列のドット列で構成される場合、すなわち、ｍ＝８の場合を示している。この場合、ｎ＝７、ａ＝３となるため、長周期Ｌ１において、ドット列を構成する各ドットの径Ｄｘｎには、上記式（４）の関係が成り立っている。
【００９２】
図１６においては、隣接するドット間隔が広くなると、ドット径が小さくなり、ドット間隔が狭くなるとドット径が大きくなっている。増減するドット径の増減範囲は、大きすぎると隣接するドットと接するようになり好ましくなく、小さすぎると、光取り出し効率が低下するため好ましくない。同じ長周期単位Ｌｘｚ内における、ドットの平均径に対し、±２０％以内であると、光取り出し効率が増加し好ましい。
【００９３】
上記説明は、ドットを構成するピッチが減少すると、ドット径が増加する例についてであるが、同様に、ドットを構成するピッチが減少すると、それに対応してドット径が減少してもよい。いずれの場合でもドット径の増減の長周期は、ドットを構成するピッチの増減の長周期と一致することが好ましい。
【００９４】
上記構成により、発光光に対するドットによる周期性の乱れが大きくなり、有機ＥＬ発光デバイスにおける光取り出し効率が増加することとなる。
【００９５】
また、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）の微細構造層１２（１２ａ）の微細構造を構成するドット形状（凹凸構造）においては、各ドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対して増減することが好ましい。
【００９６】
以下、ピッチに対応して増減するドット高さの例について、詳細に説明する。
本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、第２方向において、ドット径Ｈｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）
【００９７】
さらに、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）においては、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（５）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（６）の関係を満たすとともに、かつ、第２方向において、ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。
【００９８】
図１７は、長周期単位Ｌｘｚが８列のドット列で構成される場合、すなわち、ｍ＝８の場合を示している。この場合、ｎ＝７、ａ＝３となるため、長周期Ｌ１において、ドット列を構成する各ドットの高さＨｘｎには、上記式（６）の関係が成り立っている。
【００９９】
図１７においては、隣接するドット間隔が広くなると、ドット高さが小さくなり、ドット間隔が狭くなるとドット高さが大きくなっている。増減するドット高さの増減範囲は、大きすぎるとその部分における光取り出し効率のムラが大きくなり好ましくなく、小さすぎると、ドット高さの増減による光取り出し効率の向上効果が低下するため好ましくない。同じ長周期単位Ｌｘｚ内における、ドットの平均高さに対し、±２０％以内であると、光取り出し効率がムラなく増加し好ましい。
【０１００】
上記構成により、発光光に対するドットによる周期性の乱れが大きくなり、有機ＥＬ発光デバイスにおける光取り出し効率が増加することとなる。
【０１０１】
また、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、基材１１（１１ａ）の主面から面外方向に延在する複数の凸部１３または凹部１４で構成される複数のドットを含む微細構造層１２（１２ａ）を備え、微細構造層１２（１２ａ）は、基材１１（１１ａ）の主面内の第１方向において複数のドットが一定間隔Ｐｙで配列されたドット列を構成し、且つ、これらのドット列を第１方向に直交する第２方向に一定間隔のピッチＰｘで並設し、隣接する第１ドット列及び第２ドット列間の第１方向におけるシフト量α１と、第２ドット列及び第２ドット列に隣接する第３ドット列間の第１方向におけるシフト量α２と、が互いに異なることが好ましい。
【０１０２】
この構成によれば、まず、ピッチＰｙおよびピッチＰｘがともに一定間隔で、且つ、周期構造を有する一方、各ドット列間の第１方向におけるシフト量α１、α２が互いに異なるので、微細構造層１２（１２ａ）を構成する複数のドットの配置の周期性が乱れ、光散乱効果を生じさせることができる。
【０１０３】
また、この構成によれば、微細構造層において、ナノオーダーの一定間隔ピッチＰｘで並設された複数のドット列が基材の表面に設けられるので、回折効果と、表面プラズモン共鳴により光取り出し効率が向上する。
【０１０４】
図１８は、本発明の第２の実施の形態に係る光学用基材の平面模式図である。第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、複数のドット６１は、基材本体の主面内のＤ１方向においてピッチＰｙで一定間隔のピッチＰｙに配列され、ドット列６２−１〜６２−Ｎを構成している。各ドット列６２−１〜６２−Ｎは、基材本体の主面内でＤ１方向に直交するＤ２方向に一定間隔のピッチＰｘで並設されている。そして、互いに隣接するドット列間にＤ１方向においてシフト量α（位置差）が生じるように配列されている。
【０１０５】
すなわち、第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、凹凸構造は、Ｄ２方向において隣接する第１ドット列６２−１及び第２ドット列６２−２との間のＤ１方向におけるシフト量α１と、第２トッド列６２−２及びこの第２ドット列６２−２に隣接する第３ドット列６２−３との間のシフト量α２とが、互いに異なるように設けられる。
【０１０６】
この構成により、基材本体の主面内における斜め方向の複数のドット６１間のピッチＰ１〜ピッチＰ３が不規則となり、繰り返しパターンの周期性が低減されるので、凹凸構造による光散乱性がより強まる。
【０１０７】
また、第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、シフト量α１とシフト量α２との差分が一定でないことが好ましい。この構成により、凹凸構造を構成する複数のドット６２の配置の周期性、すなわち、繰り返しパターンの周期性がより低減され、さらに光散乱性を強めることができるので、有機ＥＬ発光デバイスにおける光取り出し効率を向上させるとともに、カラーシフトを低減し、ギラツキを抑制することができる。
【０１０８】
また、第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、ピッチＰｙ及びピッチＰｘが共に一定間隔となるように設けている。このため、第１の実施の形態に係る光学用基材１においてピッチＰｘのみが一定間隔であり、Ｄ１方向のピッチＰｙが変動幅δを有して不定間隔である場合に比べて、ドット６０の間隔が小さくなる。これにより、周期性の乱れによる光散乱効果は低下するが、回折効果と表面プラズモン共鳴により光取り出し効率を向上させることができる。
【０１０９】
また、ピッチＰｙが不定間隔である第１の実施の形態に係る光学用基材１と比較して、回折効果または表面プラズモン共鳴による光取り出し効果は低下するが、複数のドット６１の配置の周期性の乱れによる光散乱効果をより高めることができ、導波モードを解消することによる光取り出し効率の増加とカラーシフト、ギラツキを抑制することが可能である。
【０１１０】
この場合、シフト量α１とシフト量α２の差分が一定でないことが好ましい。この構成により、光散乱効果が更に向上するので、導波モードを解消し光取り出し効率をさらに高め、カラーシフト、ギラツキを抑制することが可能となる。
【０１１１】
また、上記した本発明の第１及び第２の実施の形態に係る光学用基材において、ピッチＰｘおよびピッチＰｙは、それぞれ１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。ピッチＰｘ，Ｐｙがこの範囲内にあると、ナノオーダーの凹凸が光学用基材１（６０）表面に設けられることにより、光学用基材１（６０）上に有機ＥＬ発光デバイスを設けた場合に、回折子効果と表面プラズモン共鳴により、発光層からの発光効率を向上させることができる。ピッチＰｘ、Ｐｙは、１００ｎｍ以上であることにより、有機ＥＬ発光デバイスの光取り出し効率が向上し、表面プラズモン共鳴による発光効率向上の効果が現れる。また、ピッチＰｘ、Ｐｙが１０００ｎｍ以下であることにより、回折効果と表面プラズモン共鳴による発光効率の効果が現れる。
【０１１２】
また、上述したように、基材の基材主面から面外方向に延在する複数の凸部から構成されるラインを含む微細構造層の場合には、すなわち、微細構造層１２（１２ａ）の微細構造が、ラインアンドスペース構造で構成される場合には、基材主面内の第１方向に沿ってライン構造を形成し、基材主面内の第１方向に直交する第２方向において、複数のラインがピッチＰｘで配列された複数のライン列を有しており、ピッチＰｘはナノオーダーの不定間隔であることが好ましい。
【０１１３】
この場合において、不定間隔のピッチＰｘは、ライン構造の凸部幅より大きく、少なくとも、隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ｎ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（７）の関係を満たし、第２方向において、ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成される長周期Ｌｚが繰り返し配列されることが好ましい。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （７）
【０１１４】
続いて、本実施の形態に係る光学用基材により、光取り出し効率が向上する原理について説明する。ここでは、微細構造層１２（１２ａ）の微細構造が複数のドットである場合で説明する。
【０１１５】
先述のとおり、光学用基材６０に、ナノオーダーの凹凸（ドット）から構成される微細構造層を設けることにより、１）表面プラズモン共鳴による光取り出し効率の改善、２）回折効果による光取り出し効率の改善、３）光散乱により導波モードを解消することによる光取り出し効率の改善、４）光散乱によるカラーシフト及びギラツキを抑制する効果、の４つの効果が得られる。
【０１１６】
複数のドットから構成される長周期単位Ｌｘｚを繰り返し並べることにより、長周期単位Ｌｘｚごとに屈折率が変化し、長周期単位Ｌｘｚを構成する複数のドットが１単位となって繰り返された場合と同じ効果を生じることとなる。換言すると、波長と同程度の複数のドットの場合、平均的な屈折率分布で光の挙動を説明できるため（有効媒質近似）、空間の平均屈折率分布を計算すると、あたかも、長周期単位Ｌｘｚの複数のドットが１単位として繰り返されたように光に作用する。このように長周期単位Ｌｘｚで並べられた複数のドットは、光散乱効果を奏する。
【０１１７】
また、ナノオーダーの凹凸が光学用基材６０表面に設けられることにより、凹凸の間隔に調和した表面プラズモン共鳴が起き、有機ＥＬ発光デバイスから発生した光エネルギーの発光効率を向上させることができる。あるいは、凹凸の間隔に調和した回折が生じ、導光モードにより閉じ込められた発光光を効果的に取り出すことができる。
【０１１８】
さらに、本実施の形態に係る光学用基材においては、ドットの各々の直径が、ピッチに応じて増減する。空間の平均屈折率分布は、構成単位の体積分率に依存し変化するため、長周期単位Ｌｘｚの複数のドットにおいて、各ドットの体積が変化するとそれだけ、平均屈折率分布の変化が大きくなり、同じ長周期単位Ｌｘｚでも、より光散乱効果が高まることとなる。この効果は、ドット間ピッチが狭い場合、ドットの直径を大きく、ドット間ピッチが広い場合、ドットの直径を小さくすることでより顕著となる。
【０１１９】
さらに、本実施の形態にかかる光学用基材においては、ドットの高さもドット間ピッチに応じて増減する。この場合も上記した理由と同様、ドット間ピッチが狭い場合、ドット高さを大きくし、ドット間ピッチが広い場合、ドット高さを小さくすると、長周期単位Ｌｘｚ内の平均屈折率分布が大きくなり、光散乱効果を増加させることになる。
【０１２０】
さらに、複数のドットから構成される長周期単位Ｌｘｚを繰り返し並べた配列において、上記したドットの各々の直径とドットの高さの両方を、ピッチに応じて増減させると、有効媒質近似により記述される屈折率分布の差がさらに大きくなるため好ましい。この場合、ドット間ピッチが狭い場合、ドットの直径とドットの高さを大きくし、ドット間ピッチが広い場合、ドットの直径とドットの高さを小さくすると、空間の平均屈折率分布において、構成単位の体積分率の差が大きくなり、より光散乱効果が高まり好ましい。
【０１２１】
以上のような光散乱効果により導光モードを解消し光取り出し効率を高めることが可能となる。これに加えて、凹凸のナノオーダーでの均一性が乱れることによって、カラーシフトを低減し、より自然光に近い発光特性を得ることが可能となるため、ギラツキを抑制できる。
【０１２２】
（有機ＥＬ発光デバイスの構成）
図１９は、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）を適用した有機ＥＬ発光デバイス４０の断面模式図である。図１９に示すように、有機ＥＬ発光デバイス４０は、光学用基材１（１ａ）を少なくとも１つ有し、発光層は、光学用基材１（１ａ）の微細構造層１２（１２ａ）側の主面に対向して配置される。有機ＥＬ発光デバイス４０は、微細構造層１２（１２ａ）を有する光学用基材４１（１、１ａ）上に順次積層された発光部４２、透明導電膜層４３（ＩＴＯ層に代表されるＴＣＯ層）から構成される。光学用基材４１（１、１ａ）を構成する材料に限定はなく、誘電体、半導体、金属等の材料を用いることができる。有機ＥＬ発光デバイス４０において、発光部４２と接している透明導電膜層４３の他の主面に光拡散性基材を設けてもよい。この場合、光拡散性基材は、発光部４２からの射出光および光学用基材４１（１、１ａ）を反射した光を拡散し、光の回折に起因するカラーシフトをさらに低減することができる。
【０１２３】
ここで発光部４２は、陰極（金属電極）、電子注入層、電子輸送層、発光層、ホール輸送層、ホール注入層、陽極（透明導電膜層）を順次積層することで作製され、少なくとも、陰極、発光層、陽極の３層とで構成され、発光層は１層以上の有機層とする。この場合、光学用基材４１（１、１ａ）表面が金属面で存在する場合は、光学用基材４１（１、１ａ）を陰極とし、発光部４２の陰極形成を省略してもよい。電子注入層、電子輸送層、発光層、ホール輸送層、ホール注入層については、一つの層が二つ以上の機能を兼ねてもよいし、ホール輸送層や電子輸送層は省略しても良い。ホールと電子が出会う場所として発光層は必要である。最も単純な系としては、陽極導電層と陰極導電層に挟まれた発光層だけがあれば良い。
【０１２４】
図１９に示すように、光学用基材４１（１、１ａ）を反射型とする場合には、光学用基材４１（１、１ａ）を誘電体や半導体、または、これらと金属との組み合わせで形成することができる。
【０１２５】
本発明の実施の形態に係る発光部４２は、光学用基材４１（１、１ａ）上に作成した凹凸構造がＥＬ発光した光の回折光を生じ、陰極の表面プラズモンと共鳴状態を作るようにする。有機ＥＬ発光デバイスから発光した光は、光取り出し面の方向に進むものと、取り出せない陰極の金属面に進むものがあるが、陰極表面の金属膜の凹凸により光は、表面プラズモンのエネルギーに一時的に変換され、後に、高強度の放射光として陰極表面から取り出し面側に向かって放射される。陰極表面から放射される放射光は指向性が高く、光の取り出し効率を向上することができる。この目的のために、陰極の材料は電子の輸率が高くロスの少ない材料（仕事関数の低い材料）が適するので、Ａｇ、Ａｕ等を選択するか、一般的に選択されるＡｌ等との共蒸着（Ａｌ／Ａｇ等）を用いてもよいが、材料選択はかならずしもこれらに限定されない。
【０１２６】
下面発光型有機ＥＬ発光デバイスの場合は、光学用基材４１（１、１ａ）上に、最初に陽極（透明導電膜）を形成し、続いて、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層、陰極を順次積層して完成する。この操作によって、光学用基材４１（１、１ａ）の微細凹凸の形状は、陰極まで伝わり、陰極が表面プラズモン共鳴状態をつくるようになる。形状が伝わるためには各層の厚さは極力薄い必要があるが、通常有機ＥＬ発光デバイスのこれらの各層はおおよそ２０〜１００ｎｍ程度で形成するため問題ない。
【０１２７】
図２０は、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）を適用した他の形態の有機ＥＬ発光デバイス８０の断面模式図である。図２０に示すように、有機ＥＬ発光デバイス８０は、微細構造層１２（１２ａ）を有する光学用基材８１（１、１ａ）上に、透明誘電体層８２を介して、透明導電膜層８３を形成し、透明導電膜層８３上に発光部８４を積層している。
【０１２８】
ここで発光部８４は、陽極（透明導電膜層）、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層、陰極（金属電極）を順次積層することで作成され、少なくとも、陽極、発光層、陰極の３層とで構成され、発光層は１層以上の有機層とする。透明導電膜層８３を形成するので、発光部８４の陽極形成を省略してもよい。ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層については、一つの層が二つ以上の機能をかねてもよいし、ホール輸送層や電子輸送層は省略してもよい。ホールと電子が出会う場所として発光層は必要である。もっとも単純な系としては、発光層と陰極だけがあればよい。
【０１２９】
本発明で用いる陽極、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層、陰極の作製法は特に限定しないが、一般的な下面発光型有機ＥＬ発光デバイスを例にとり説明すると以下のようになる。すなわち、陽極（透明導電膜層）および陰極は真空蒸着法またはスパッタリング法等によって行い、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子移動層、電子注入層は有機蒸着法または薄膜塗工法によって行う。
【０１３０】
各層の積層は基材に近い層から順に行われるので、最初に陽極（透明導電膜層）が形成される。下面発光型の有機ＥＬ発光デバイスの場合、陽極導電層は透明でなければならないので、材質はＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）やＺｎＯ（Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ＺＴＯ（Ｚｉｎｃ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）等の透明導電材料（ＴＣＯ）が選択される。
【０１３１】
次にホール注入・移動層として、芳香族アミン化合物等を成膜する。α−ＮＰＤやＣｕＰｃ等の芳香族アミン化合物は、イオン化ポテンシャルとホール輸送特性が適切であり、電気化学的に可逆であるため、ホール輸送材料として最も多く使用される。次に発光層を積層する。発光層に単独で用いられる材料は蛍光性色素化合物であるＢＢＡやＤＴＥ等が挙げられるが、ホールや電子輸送化合物に蛍光性色素化合物をドープしてもよい。蛍光発光性材料の置き換えで、りん光発光性材料を用いると、理論変換効率が約２５％から約１００％に向上するため好ましい。
【０１３２】
次に、電子輸送層を積層する。電子輸送層としては、オキサジオール系（ＰＢＤ等）、トリアゾール系（ＴＡＺ）等が使用される。金属錯体系（Ａｌｑ３等）の物質を用いると、電子輸送層と発光層を兼ねることができ便利である。
【０１３３】
最後に陰極導電層を積層する。陰極導電層の材料は一般にＬｉＦやＬｉ系化合物等をごく少量付けた後、Ａｌ、ＡｇやＡｌ／Ａｇ合金等を積層する方法が一般的である。
【０１３４】
発光デバイス８０において、透明誘電体層８２と透明導電膜層８３との間に、図示しない光拡散層を設けてもよい。この場合には、カラーシフトをより抑制することができる。
【０１３５】
また、発光デバイス８０において、透明導電膜層８３と接している発光部８４の主面と反対側の主面上に、図示しない光反射層を設けてもよい。この場合には、光学用基材８１（１、１ａ）へ到達する光強度を向上させることができる。
【０１３６】
ここで本実施の形態に係る光学用基材の表面に設ける誘電体層について、さらに詳細に説明する。図２１に示すように、本実施の形態に係る光学用基材７１（１、１ａ）は、微細構造層１２（１２ａ）のドット面上に、ドット形状またはライン形状に対応する形状を有した透明導電膜層７２を具備していてもよい。さらに、透明誘電体層７２における、微細構造層１２（１２ａ）と反対側の主面７３が平坦化されていることが好ましい。なお、ドット形状またはライン形状に対応する形状とは、透明誘電体層７２の有するドット形状またはライン形状と、微細構造層１２（１２ａ）の有するドット形状または、ライン形状とが、転写形状の関係にあることを意味する。すなわち、微細構造層１２（１２ａ）の微細構造は、透明誘電体層７２により充填されていることを意味する。
【０１３７】
透明誘電体層７２における微細構造層１２（１２ａ）と反対側の主面７３が平坦化されていることにより、有機ＥＬ発光デバイスとして使用した場合に、有機ＥＬ発光デバイスの電流短絡を抑制でき、信頼性の向上につながる。平坦化の程度は、使用される発光デバイスの特性に合わせて適宜選択することができる。例えば、短絡を抑制するという観点から、Ｒａ≦１０ｎｍであることが好ましく、Ｒａ≦５ｎｍがより好ましく、Ｒａ≦２ｎｍがさらに好ましく、最も好ましくはＲａ≦１ｎｍである。なお、Ｒａは原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）にて測定可能であり、Ｒａを算出する際のＡＦＭ測定の範囲は、５μｍ×５μｍとして測定される。
【０１３８】
図２２は、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）を適用した他の形態の有機ＥＬ発光デバイス５０の断面模式図である。図２２に示すように、有機ＥＬ発光デバイス５０は、発光部５４上に透明導電膜層５３を積層し、透明導電膜層５３上に透明誘電体層５２を介して光学用基材５１（１、１ａ）を貼り付けて構成される。このとき、光学用基材５１（１、１ａ）における透明誘電体層５２側が、透明導電膜層５３に接するように配置される。すなわち、光学用基材５１（１、１ａ）における基材１１の露出する面が、発光部５４から最も離れて配置される。
【０１３９】
有機ＥＬ発光デバイス５０において、発光部５４の透明導電膜層５３と接している主面と反対側の主面上に、図示しない光拡散層を設けてもよい。この場合には、カラーシフトをより抑制することができる。また、発光デバイス５０において、発光部５４の透明導電膜層５３と接している主面と反対側の主面上に、図示しない光反射層を設けてもよい。この場合には、光学用基材５１（１、１ａ）へ到達する光強度を向上させることができる。
【０１４０】
なお、図２２に示した有機ＥＬ発光デバイス５０に場合、光学用基材５１（１、１ａ）における基材は、有機ＥＬ発光デバイス５０上に配置したままでもよいし、透明導電膜層５３上に光学用基材５１（１、１ａ）を貼り付けた後に除去してもよい。さらに、透明導電膜層５３上に光学用基材５１（１、１ａ）を貼り付けた後に、基材および微細構造層１２（１２ａ）を除去してもよい。
【０１４１】
（光学用基材の材料構成）
本発明における光学用基材１（１ａ）は、表面に周期性のドット構造を有する基材であれば特に限定されるものではなく、樹脂、誘電体、半導体、金属のいずれかの材料を用いることができる。
【０１４２】
有機ＥＬ発光デバイスからの発光光が、図１９に図示したように、本発明の光学用基材４１（１、１ａ）に反射して、発光デバイスから発光する場合、本発明の光学用基材４１（１、１ａ）の表面は、少なくとも、金属等の反射性材料で構成されている必要がある。光学用基材４１（１、１ａ）として、金属を用いた場合、光学用基材４１（１、１ａ）上に有機ＥＬ発光デバイスを設けた場合、表面プラズモン共鳴による光取り出し効果を得やすく好ましい。
【０１４３】
この場合、光学用基材４１（１、１ａ）は、例えば、誘電体からなるドット構造を有する光学用基材の表面上に金属膜を被覆して形成されることが好ましい。あるいは、誘電体等の表面にフラットな金属膜を形成し、その後、金属膜にパターニングする等の手法により得られるが、製法にはとくに限定はない。光学用基材４１（１、１ａ）が樹脂基材で構成されている場合には、ドット構造を有する樹脂基材の上に金属膜を被覆する方法で得られる。
【０１４４】
光学用基材４１（１、１ａ）に適用される金属は、目的とする波長により適宜選択される。例えば、紫外光の発光デバイスに用いる場合には、電磁波の振動により金属の自由電子が追従できなくなる周波数（プラズマ周波数）の高いアルミニウムが好ましく、可視域青色〜緑色、例えば３８０ｎｍ〜６５０ｎｍ領域の発光デバイスに用いる場合は、可視の全波長域において高い反射率を示す銀、またはアルミニウムを用いることが好ましく、さらに誘電率の実部の絶対率の小さい銀を用いることが特に好ましい。可視域の赤色、例えば５８０ｎｍ〜７８０ｎｍにおいては、その波長帯における反射率の高い銀または金を用いることが好ましい。
【０１４５】
有機ＥＬ発光デバイスからの発光光が、図２０、図２２に図示したように、本発明の光学用基材１（１ａ）を透過する発光デバイスの構成である場合、本発明の光学用基材１（１ａ）は光透過性の材料で構成されていることが必要である。
【０１４６】
また、基材１１（１１ａ）と微細構造層１２（１２ａ）が同じ材料で構成されていてもよく、異なる材料で構成されていてもよい。基材１１（１１ａ）と微細構造層（１２ａ）が異なる材料で構成されていると、各々に要求される特性を種々選択することが可能となり好ましい。
【０１４７】
（基材１１（１１ａ）の材質）
基材１１（１１ａ）としては、樹脂、誘電体、半導体、金属のいずれかの材料を用いることができる。例えば、石英、ガラス、金属、シリコン、セラミック等の無機基材や、樹脂基材等を用いることができる。樹脂基材としては、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリメタクリル酸メチル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、シクロオレフィン樹脂（ＣＯＰ）、架橋ポリエチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニル共重合体樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリ塩化ビニリデン共重合体樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルサルフォン樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂等の非晶性熱可塑性樹脂を用いることができる。また、樹脂基材としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、芳香族ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂等の結晶性熱可塑性樹脂を用いることができる。さらに、アクリル系、エポキシ系、ウレタン系等の紫外線（ＵＶ）硬化性樹脂や熱硬化性樹脂等を用いることができる。また、光学用基材４１（５１）として、紫外線硬化性樹脂や熱硬化性樹脂と、ガラス等の無機基材、熱可塑性樹脂、トリアセテート樹脂等を組み合わせた複合基材を用いてもよい。
【０１４８】
基材１１（１１ａ）として樹脂基材を用いると、フレキシブルかつ軽い光学用基材１（１ａ）を得られる。また、ロールツーロール方式の製造方法に容易に適用できる等、工業生産上の利点が多い。
【０１４９】
（微細構造層１２（１２ａ）の材質）
有機ＥＬ発光デバイスからの発光光が、図１９に図示したように本発明の光学用基材１（１ａ）に反射して、発光デバイスから発光する場合、少なくとも微細構造層１２（１２ａ）は金属等の反射性材料であることが好ましい。微細構造層１２（１２ａ）として、金属を用いた場合、光学用基材１（１ａ）上に有機ＥＬ発光デバイスを設けた場合、表面プラズモン共鳴による光取り出し効果を得やすく好ましい。また、誘電体等の金属以外の材料を使用した場合は、その表面を金属膜で被覆する。
【０１５０】
この場合、微細構造層１２（１２ａ）に適用される金属は、目的とする波長により適宜選択される。例えば、紫外光の発光デバイスに用いる場合には、電磁波の振動により金属の自由電子が追従できなくなる周波数（プラズマ周波数）の高いアルミニウムが好ましく、可視域青色〜緑色、例えば３８０ｎｍ〜６５０ｎｍ領域の発光デバイスに用いる場合は、可視の全波長域において高い反射率を示す銀、またはアルミニウムを用いることが好ましく、さらに誘電率の実部の絶対率の小さい銀を用いることが特に好ましい。可視域の赤色、例えば５８０ｎｍ〜７８０ｎｍにおいては、その波長帯における反射率の高い銀または金を用いることが好ましい。
【０１５１】
（光透過性材料である微細構造層１２（１２ａ）の材質）
有機ＥＬ発光デバイスからの発光光が、図２０、図２２に図示したように本発明の光学用基材１（１ａ）を透過する発光デバイスの構成である場合、本発明の光学用基材１（１ａ）は、以下のような光透過性の材料で構成されていることが必要である。
【０１５２】
さらに、微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料の屈折率と、基材１１（１１ａ）を構成する材料の屈折率との差は、０．１５以下であることが好ましい。屈折率差がこの範囲にあることにより、微細構造層１２（１２ａ）側から基材１１（１１ａ）側へと透過する発光光の、微細構造層１２（１２ａ）と基材１１（１１ａ）との界面での反射が抑制されるため、光取り出し効率が向上する。この効果をより一層発揮する観点から、屈折率差は０．１以下であるとより好ましい。最も好ましくは、微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料の屈折率と、基材１１（１１ａ）を構成する材料の屈折率とが実質的に等しい、または同等な場合である。
【０１５３】
ここで、屈折率が実質的に等しいとは、界面における反射が、光取り出し効率に対して問題にならない程度の屈折率差を有する場合を含む。例えば、基材１１（１１ａ）の屈折率が１．４５である場合、光取り出し効率として問題にならない０．１％以下の界面反射率を実現するためには、界面における微細構造層１２（１２ａ）を形成する材料の屈折率は、１．３７以上１．５４以下（屈折率差は、０．０８〜０．０９以下程度）である必要がある。このため、実質的に等しい屈折率としては、上述の範囲を含む。なお、上記屈折率が同等な範囲は、微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料の屈折率と、基材１１（１１ａ）を構成する材料の屈折率が同じ場合（屈折率差が０）の場合を含む。
【０１５４】
微細構造層１２（１２ａ）が、基材１１（１１ａ）を直接加工し微細構造層１２（１２ａ）を形成している場合は、微細構造層１２（１２ａ）と基材１１（１１ａ）との界面において、これらの屈折率が実質的に等しくなる。一方、基材１１（１１ａ）上に別途微細構造層１２（１２ａ）を形成する場合は、微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料の屈折率が、微細構造層１２（１２ａ）と基材１１（１１ａ）との界面において、これらの屈折率が実質的に等しくなるような材料を選定することが好ましい。この場合、微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料は、上記屈折率の範囲を満たせば特に限定されないが、例えば、種々の公知樹脂有機樹脂、有機無機複合樹脂、無機前駆体、無機縮合体、金属酸化物フィラー、金属酸化物微粒子等、またはこれらを組み合わせた組成物を使用することができる。
【０１５５】
微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料は、加熱処理後においても光学的に透明であると好ましい。ここで加熱処理温度は、１５０℃以上が好ましく、２００℃以上がより好ましい。加熱時間は１０分以上が好ましい。また、加熱雰囲気は、低酸素環境下（例えば、真空状態、窒素置換状態等）が好ましい。
【０１５６】
微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料に適用される無機物としては、例えば、ゾルゲル材料や無機フィラー（無機微粒子）を含むことができる。ゾルゲル材料や無機フィラー（無機微粒子）を含むことで、上記範囲において、屈折率を容易に調整可能であり、かつ、本実施の形態に係る光学用基材１を発光デバイスとして使用した場合の、微細構造層１２（１２ａ）の劣化を抑制できるため好ましい。微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料は、上述したようにゾルゲル材料や無機フィラー（無機微粒子）を含むことができるが、ゾルゲル材料のみで構成されても、有機樹脂（光重合性樹脂や熱重合性樹脂、熱可塑性樹脂等）との有機無機ハイブリッド材料で構成されても、有機樹脂のみで構成されてもよい。特に、微細構造層１２（１２ａ）の成形性・成形速度の観点から、光重合性樹脂を含むことが好ましい。
【０１５７】
微細構造層１２（１２ａ）に含まれる光重合性基としては、アクリロイル基、メタクリロイル基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基、アクリル基、メタクリル基、ビニル基、エポキシ基、アリル基、オキセタニル基等が挙げられる。
【０１５８】
また、微細構造層１２（１２ａ）に含まれる金属元素としては、チタン（Ｔｉ），ジルコニウム（Ｚｒ），クロム（Ｃｒ），亜鉛（Ｚｎ），スズ（Ｓｎ），ホウ素（Ｂ），インジウム（Ｉｎ），アルミニウム（Ａｌ），シリコン（Ｓｉ）からなる群から選ばれた少なくとも１種であることが好ましい。特に、チタン（Ｔｉ），ジルコニウム（Ｚｒ），シリコン（Ｓｉ）であることが好ましい。
【０１５９】
微細構造層１２（１２ａ）に含まれる樹脂としては、光重合性と熱重合性の両方、またはいずれか一方の樹脂が挙げられる。例えば、ハードコート材料として使用される感光性樹脂や、ナノインプリントリソグラフィ用途で使用される光重合性樹脂および熱重合性樹脂等が挙げられる。
【０１６０】
微細構造層１２（１２ａ）を形成する材料は、ゾルゲル材料を含むことが好ましい。ゾルゲル材料を含むことで、微細構造層１２（１２ａ）の耐熱性が向上するため好ましい。ゾルゲル材料としては、単一の金属種を持つ金属アルコキシドのみを用いても、異なる金属種を持つ金属アルコキシドを併用してもよいが、金属種Ｍ１（ただし、Ｍ１は、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｚｎ，Ｓｎ，Ｍｇ，Ｉｎからなる群から選択される少なくとも１種の金属元素）を持つ金属アルコキシドと、金属種Ｓｉを持つ金属アルコキシドとの、少なくとも２種類の金属アルコキシドを含有することが好ましい。または、これらのゾルゲル材料と、公知の光重合性樹脂とのハイブリッドも使用できる。
【０１６１】
上述した屈折率範囲を満たす観点から、ゾルゲル材料は、金属種の異なる、少なくとも２種類の金属アルコキシドを含むことが好ましい。金属種の異なる２種類の金属アルコキシドの、金属種の組み合わせとしては、例えば、ＳｉとＴｉ，ＳｉとＳｎ、ＳｉとＺｒ，ＳｉとＺｎ、ＳｉとＩｎ、ＳｉとＭｇ、ＴｉとＺｒ、ＴｉとＺｎ、ＴｉとＭｇ等が挙げられる。特に、金属種の異なる２種の金属アルコキシドを含み、且つ一方の金属アルコキシドの金属種がＳｉの場合、Ｓｉを金属種に持つ金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）と、Ｓｉ以外の金属種Ｍ１を持つ金属アルコキシド（ＣＭ１）との比率ＣＭ１／ＣＳｉは、０．２〜１５であることが好ましい。微細構造層１２の成形性の観点から、ＣＭ１／ＣＳｉは０．５〜１５であることが好ましく、ＣＭ１／ＣＳｉは５〜８であることがより好ましい。
【０１６２】
微細構造層１２（１２ａ）は、無機のセグメントと有機のセグメントを含むハイブリッドであってもよい。ハイブリッドとしては、例えば、無機微粒子（無機フィラー）と、光重合（あるいは熱重合）可能な樹脂の組み合わせや、無機前駆体と光重合（あるいは熱重合）可能な樹脂、や、有機ポリマーと無機セグメントが共有結合にて結合した分子、無機微粒子（無機フィラー）と水素結合を形成するポリマー（ＰＶＰ等）等が挙げられる。無機前駆体としてゾルゲル材料を使用する場合は、シランカップリング剤を含むゾルゲル材料の他に、光重合可能な樹脂を含むことを意味する。ハイブリッドの場合、例えば、金属アルコキシド、光重合性基を具備したシランカップリング材、ラジカル重合系樹脂等を混合することができる。成形性をより向上させるために、これらにシリコーンを添加してもよい。また、微細構造層１２（１２ａ）の成形性を向上させる観点から、ゾルゲル材料部分は、予め予備縮合を行いプレポリマー化してもよい。シランカップリング剤を含む金属アルコキシドと、光重合性樹脂の混合比率は、微細構造層１２の成形性の観点から、３：７〜７：３の範囲が好ましい。より好ましくは、３．５：６．５〜６．５：３．５の範囲である。ハイブリッドに使用する樹脂は、光重合可能であれば、ラジカル重合系でも、カチオン重合系でも特に限定されない。
【０１６３】
微細構造層１２（１２ａ）を構成する光重合可能なラジカル重合系の樹脂としては、例えば（メタ）アクリレートおよび光重合開始剤の混合物である樹脂組成物を用いることができる。
【０１６４】
（メタ）アクリレートとしては、硬化後のガラス転移温度が１００℃以上であれば、より好ましくは１２０℃以上であれば特に限定されないが、アクリロイル基またはメタクリロイル基を有するモノマー、ビニル基を有するモノマー、アリル基を有するモノマーが好ましく、アクリロイル基またはメタクリロイル基を有するモノマーがより好ましい。ここで硬化後のガラス転移温度は、使用する（メタ）アクリレートの混合物の硬化物に対するガラス転移温度を意味する。即ち、例えば（メタ）アクリレートＡ、（メタ）アクリレートＢ、（メタ）アクリレートＣを使用した場合に、硬化後の（メタ）アクリレートＡ、Ｂ、Ｃのガラス転移温度がそれぞれ６０℃、１００℃、１２０℃の場合でも、それらの混合物（（メタ）アクリレートＡ＋（メタ）アクリレートＢ＋（メタ）アクリレートＣ）の硬化後のガラス転移温度が１０５℃だとすれば、ガラス転移温度として１０５℃を採用するものとする。
【０１６５】
重合性モノマーとしては、重合性基を複数具備した多官能性モノマーであることが好ましく、重合性基の数は、重合性に優れることから１〜６の整数が好ましい。また、２種類以上の重合性モノマーを混合して用いる場合、重合性基の平均数は２〜５が好ましい。単一モノマーを使用する場合は、重合反応後の架橋点を増やし、硬化物の物理的安定性（強度、耐熱性等）を得るため、重合性基の数が３以上のモノマーであることが好ましい。また、重合性基の数が１または２であるモノマーの場合、重合性数の異なるモノマーと併用して使用することが好ましい。特に、屈折率調整の観点からスチレン部位（ベンゼン環部位）を具備することが好ましい。
【０１６６】
（メタ）アクリレートモノマーの具体例としては、下記の化合物が挙げられる。アクリロイル基またはメタクリロイル基を有するモノマーとしては、（メタ）アクリル酸、芳香族系の（メタ）アクリレート［フェノキシエチルアクリレート、ベンジルアクリレート等］、炭化水素系の（メタ）アクリレート［ステアリルアクリレート、ラウリルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、アリルアクリレート、１，３−ブタンジオールジアクリレート、１，４−ブタンジオールジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタアエリスリトールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート等］、エーテル性酸素原子を含む炭化水素系の（メタ）アクリレート［エトキシエチルアクリレート、メトキシエチルアクリレート、グリシジルアクリレート、テトラヒドロフルフリールアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、ポリオキシエチレングリコールジアクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート等］、官能基を含む炭化水素系の（メタ）アクリレート［２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、４−ヒドロキシブチルビニルエーテル、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルアクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチルアクリレート、Ｎ−ビニルピロリドン、ジメチルアミノエチルメタクリレート等］、シリコーン系のアクリレート等が挙げられる。他には、ＥＯ変性グリセロールトリ（メタ）アクリレート、ＥＣＨ変性グリセロールトリ（メタ）アクリレート、ＰＯ変性グリセロールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ＥＯ変性リン酸トリアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ＰＯ変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ＥＯ変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヒドロキシペンタ（メタ）アクリレート、アルキル変性ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールポリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、アルキル変性ジペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールエトキシテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、ジメチロールジシクロペンタンジ（メタ）アクリレート、ジ（メタ）アクリル化イソシアヌレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ＥＣＨ変性１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、アリロキシポリエチレングリコールアクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ＰＯ変性ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、変性ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性ビスフェノールＦジ（メタ）アクリレート、ＥＣＨ変性ヘキサヒドロフタル酸ジアクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性ネオペンチルグリコールジアクリレート、ＰＯ変性ネオペンチルグリコールジアクリレート、カプロラクトン変性ヒドロキシピバリン酸エステルネオペンチルグリコール、ステアリン酸変性ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ＥＣＨ変性プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ＥＣＨ変性フタル酸ジ（メタ）アクリレート、ポリ（エチレングリコール−テトラメチレングリコール）ジ（メタ）アクリレート、ポリ（プロピレングリコール−テトラメチレングリコール）ジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、シリコーンジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエステル（ジ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリグリセロールジ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルエチレン尿素、ジビニルプロピレン尿素、２−エチル−２−ブチルプロパンジオールアクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルカルビトール（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、アクリル酸ダイマー、ベンジル（メタ）アクリレート、ブタンジオールモノ（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ＥＯ変性クレゾール（メタ）アクリレート、エトキシ化フェニル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコール（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニルオキシエチル（メタ）アクリレート、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、メトキシジプロピレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、メトキシトリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールベンゾエート（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、パラクミルフェノキシエチレングリコール（メタ）アクリレート、ＥＣＨ変性フェノキシアクリレート、フェノキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシヘキサエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール−ポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、ＥＯ変性コハク酸（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、トリブロモフェニル（メタ）アクリレート、ＥＯ変性トリブロモフェニル（メタ）アクリレート、トリドデシル（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸ＥＯ変性ジおよびトリアクリレート、ε−カプロラクトン変性トリス（アクロキシエチル）イソシアヌレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート等が挙げられる。アリル基を有するモノマーとしては、ｐ−イソプロペニルフェノール、ビニル基を有するモノマーとしては、スチレン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、ビニルカルバゾール等が挙げられる。なお、ＥＯ変性とはエチレンオキシド変性をＥＣＨ変性とはエピクロロヒドリン変性を、ＰＯ変性とはプロピレンオキシド変性を意味する。また、例えば、ビスフェノールＡ系としは、ビスフェノールＡの両端にそれぞれ平均２モルずつのプロピレンオキサイドと平均６モルずつのエチレンオキサイドを付加したポリアルキレングリコールのジメタクリレートや、ビスフェノールＡの両端にそれぞれ平均５モルずつのエチレンオキサイドを付加したポリエチレングリコールのジメタクリレート（新中村化学工業（株）製ＮＫエステルＢＰＥ−５００）およびビスフェノールＡの両端にそれぞれ平均２モルのエチレンオキサイドを付加したポリエチレングリコールのジメタクリレート（新中村化学工業（株）製ＮＫエステルＢＰＥ−２００）を採用することもできる。例えば、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，４−シクロヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２−ジ（ｐ−ヒドロキシフェニル）プロパンジ（メタ）アクリレート、グリセロ−ルトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリオキシプロピルトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリオキシエチルトリメチロ−ルプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテルトリ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルジ（メタ）アクリレート、β−ヒドロキシプロピル−β’−（アクリロイルキシ）プロピルフタレート、フェノキシポリエチレ���グリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート等が挙げられる。ウレタン化合物としては、例えば、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、又は２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート等のジイソシアネート化合物と、一分子中にヒドロキシル基と（メタ）アクリル基を有する化合物（２−ヒドロキシプロピルアクリレート、オリゴプロピレングリコールモノメタクリレート等）との反応で得られるウレタン化合物等が挙げられる。具体的には、ヘキサメチレンジイソシアネートとオリゴプロピレングリコールモノメタクリレート（日本油脂（株）製、ブレンマ−ＰＰ１０００）との反応物がある。
【０１６７】
また、屈折率を調整する観点から、バインダー樹脂を含んでもよい。バインダー樹脂を含むことで屈折率の調整および、耐熱性が向上するため好ましい。
【０１６８】
バインダー樹脂は反応性バインダー樹脂であってもよい。バインダー樹脂の重量平均分子量は、成形性の観点から、５０００〜５０００００であることが好ましい。前記効果をより一層発揮するため、５０００〜１０００００であることがより好ましく、さらに好ましくは５０００〜６００００である。分散度（分子量分布と呼ぶこともある）は下記式の重量平均分子量と数平均分子量の比で表される。（分散度）＝（重量平均分子量）／（数平均分子量）。分散度は概ね１〜６程度のものが用いられ好ましくは１〜４である。なお、分子量は、日本分光（株）製ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）、（ポンプ：Ｇｕｌｌｉｖｅｒ、ＰＵ−１５８０型、カラム：昭和電工（株）製Ｓｈｏｄｅｘ（登録商標）（ＫＦ−８０７、ＫＦ−８０６Ｍ、ＫＦ−８０６Ｍ、ＫＦ−８０２．５）４本直列、移動層溶媒：テトラヒドロフラン、ポリスチレン標準サンプルによる検量線使用）により重量平均分子量（ポリスチレン換算）として求められる。
【０１６９】
バインダー樹脂としては、特に限定されないが、例えば、下記の２種類の単量体の中より、各々一種又はそれ以上の単量体を共重合させることにより得られる樹脂をバインダー樹脂として使用することができる。
【０１７０】
第１の単量体としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロニトリル、ベンジル（メタ）アクリレート、メトキシベンジル（メタ）アクリレート、クロロベンジル（メタ）アクリレート、フルフリル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、クレジル（メタ）アクリレート、ナフチル（メタ）アクリレート等のアリール（メタ）アクリレート、フェニル基を有するビニル化合物（例えば、スチレン）等を用いることができる。
【０１７１】
ベンジル（メタ）アクリレート或いはフェニル基を有するビニル化合物（例えばスチレン）を上記第２の単量体として用いることが好ましい。ベンジル（メタ）アクリレート或いはフェニル基を有するビニル化合物（例えばスチレン）はバインダー用樹脂１分子中に１０質量％〜９５質量％共重合されることが好ましい。特に、２０質量％以上９０質量％以下がより好ましい。
【０１７２】
光重合開始材としては、特に限定されないが、光学用基材１を使用する環境において、使用波長に対する吸収が実質的にないことが好ましい。光重合開始剤は、光によりラジカル反応またはイオン反応を引き起こすものであり、ラジカル反応を引き起こす光重合開始剤が好ましい。光重合開始剤としては、下記の光重合開始剤が挙げられる。
【０１７３】
アセトフェノン系の光重合開始剤として、アセトフェノン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルトリクロロアセトフェノン、クロロアセトフェノン、２，２−ジエトキシアセトフェノン、ヒドロキシアセトフェノン、２，２−ジメトキシ−２’−フェニルアセトフェノン、２−アミノアセトフェノン、ジアルキルアミノアセトフェノン等が挙げられる。ベンゾイン系の光重合開始剤としては、ベンジル、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−２−メチルプロパン−１−オン、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール等が挙げられる。ベンゾフェノン系の光重合開始剤としては、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、ベンゾイル安息香酸メチル、メチル−ｏ−ベンゾイルベンゾエート、４−フェニルベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノン、ヒドロキシプロピルベンゾフェノン、アクリルベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、ペルフルオロベンゾフェノン等が挙げられる。
【０１７４】
チオキサントン系の光重合開始剤としては、チオキサントン、２−クロロチオキサントン、２−メチルチオキサントン、ジエチルチオキサントン、ジメチルチオキサントン等が挙げられる。
【０１７５】
アントラキノン系の光重合開始剤としては、２−メチルアントラキノン、２−エチルアントラキノン、２−ｔｅｒｔ−ブチルアントラキノン、１−クロロアントラキノン、２−アミルアントラキノン等が挙げられる。
【０１７６】
ケタール系の光重合開始剤としては、アセトフェノンジメチルケタール、ベンジルジメチルケタール等が挙げられる。
【０１７７】
その他の光重合開始剤としては、α−アシルオキシムエステル、ベンジル−（ｏ−エトキシカルボニル）−α−モノオキシム、アシルホスフィンオキサイド、グリオキシエステル、３−ケトクマリン、２−エチルアンスラキノン、カンファーキノン、テトラメチルチウラムスルフィド、アゾビスイソブチロニトリル、ベンゾイルペルオキシド、ジアルキルペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシピバレート等。フッ素原子を有する光重合開始剤：ペルフルオロｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド、ペルフルオロベンゾイルペルオキシド等、の公知慣用の光重合開始剤を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【０１７８】
市販されている開始剤の例としては、ＢＡＳＦジャパン（株）製の「Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）」（例えば、Ｉｒｇａｃｕｒｅ６５１、１８４、５００、２９５９、１２７、７５４、９０７、３６９、３７９、３７９ＥＧ、８１９、１８００、７８４、Ｏ２６Ｅ０１、Ｏ２６Ｅ０２）や「Ｄａｒｏｃｕｒ（登録商標）」（例えば、Ｄａｒｏｃｕｒ１１７３、ＭＢＦ、ＴＰＯ、４２６５）等が挙げられる。
【０１７９】
微細構造層１２を構成する光重合可能なカチオン重合系の樹脂は、少なくともカチオン硬化性モノマーと、光酸発生剤とを含む組成物を意味する。カチオン硬化性樹脂組成物におけるカチオン硬化性モノマーとは、カチオン重合開始剤の存在下で、例えば、ＵＶ照射や加熱等の硬化処理を行うことにより硬化物が得られる化合物である。カチオン硬化性モノマーとしては、エポキシ化合物、オキセタン化合物、およびビニルエーテル化合物が挙げられ、エポキシ化合物としては、脂環式エポキシ化合物、およびグリシジルエーテルが挙げられる。これらの中でも脂環式エポキシ化合物は、重合開始速度が向上し、オキセタン化合物は重合率の向上効果があるので、使用することが好ましく、グリシジルエーテルはカチオン硬化性樹脂組成物の粘度を低下させ、塗工性に効果があるので使用することが好ましい。より好ましくは、脂環式エポキシ化合物とオキセタン化合物とを併用することであり、さらに好ましくは脂環式エポキシ化合物とオキセタン化合物との重量比率が９９：１〜５１：４９の範囲で併用することである。
【０１８０】
カチオン硬化性モノマーの具体例としては、以下のものが挙げられる。脂環式エポキシ化合物としては、例えば、３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボン酸−３，４−エポキシシクロヘキシルメチル、３’，４’−エポキシ−６’−メチルシクロヘキサンカルボン酸−３，４−エポキシ−６’−シクロヘキシルメチル、ビニルシクロヘキセンモノオキサイド１，２−エポキシ−４−ビニルシクロヘキサン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランが挙げられる。
【０１８１】
グリシジルエーテルとしては、例えば、ビスフェノールＡグリシジルエーテル、ビスフェノールＦグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＡグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＦグリシジルエーテル、１，４−ブタンジオールグリシジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリシジルメタクリレート、３−グリシジロキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジロキシプロピルエチルジエトキシシラン、３−グリシジロキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。
【０１８２】
オキセタン化合物としては、例えば、３−エチル−３−（フェノキシメチル）オキセタン、ジ［１−エチル（３−オキセタニル）］メチルエーテル、３−エチル−３アリルオキシメチルオキセタン、３−エチル−３−（２−エチルヘキシロキシメチル）オキセタン、３−エチル−３−｛［３−（トリエトキシシリル）プロポキシ］メチル｝オキセタン等が挙げられる。
【０１８３】
ビニルエーテルとしては、２−ヒドロキシブチルビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル、２−ヒドロキシブチルビニルエーテル、４−ヒドロキシブチルビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、１，４−ブタンジオールジビニルエーテル等が挙げられる。
【０１８４】
光酸発生剤は、光照射により光酸を発生すれば、特に限定されるものではない。例えば、スルホニウム塩、ヨードニウム塩といった芳香族オニウム塩が挙げられる。光酸発生剤としては、例えば、スルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、ベンジルトリフェニルホスホニウムヘキサフルオロホスフェート、ベンジルピリジニウムヘキサフルオロホスフェート、ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロホスフェート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、ベンゾイントシレート、アデカオプトマーｓｐ−１７０（ＡＤＥＫＡ社製）、アデカオプトマーｓｐ−１７２（ＡＤＥＫＡ社製）、ＷＰＡＧ−１４５（和光純薬工業社製）、ＷＰＡＧ−１７０（和光純薬工業社製）、ＷＰＡＧ−１９９（和光純薬工業社製）、ＷＰＡＧ−２８１（和光純薬工業社製）、ＷＰＡＧ−３３６（和光純薬工業社製）、ＷＰＡＧ−３６７（和光純薬工業社製）、ＣＰＩ−１００Ｐ（サンアプロ社製）、ＣＰＩ−１０１Ａ（サンアプロ社製）、ＣＰＩ−２００Ｋ（サンアプロ社製）、ＣＰＩ−２１０Ｓ（サンアプロ社製）、ＤＴＳ−１０２（みどり化学社製）、ＴＰＳ−ＴＦ（東洋合成工業社製）、ＤＴＢＰＩ−ＰＦＢＳ（東洋合成工業社製）等が挙げられる。
【０１８５】
（透明誘電体層の材質）
本実施の形態に係る光学用基材の表面には、図２１に示すように透明誘電体層７２を具備していてもよい。
【０１８６】
透明誘電体層７２の屈折率は、１．７以上２．４以下であることが好ましい。これにより、光学用基材７１（１、１ａ）を使用して、有機ＥＬ発光デバイス内部で導波モードとなり発光デバイス内部に閉じ込められた発光光をより効果的に取り出すことができる。特に、透明誘電体層７２における微細構造層１２（１２ａ）とは反対側の面７３と、面７３上に積層された層との界面において、透明誘電体層７２を構成する材料の屈折率と面７３上に積層された層を構成する材料との屈折率が実質的に等しいことが好ましい。特に、面７３上に積層された層が、透明導電膜であると、発光デバイスとしての機能を発現するため、好ましい。以上より、透明誘電体層７２の屈折率は、上記範囲において、使用される発光デバイスの特性に応じ、適宜選択することができる。
【０１８７】
透明誘電体層７２を構成する材料は、密度の揺らぎ（相分離）を含んでいてもよい。特に、５０ｎｍ〜８００ｎｍの密度揺らぎが存在する場合、透明誘電体層７２内部において、散乱効果を発現できるため好ましい。密度の揺らぎは、透明誘電体層７２を構成する材料の相分離や、透明誘電体層７２を構成する材料中に微粒子やフィラーを添加すること等で達成できる。さらに、この密度の揺らぎを屈折率として測定した場合、透明誘電体層７２の微細構造とは反対側の面側（面７３側）から、微細構造面側へと、屈折率が減少するような密度揺らぎがあると、上述の効果に加え、透明誘電体層と透明誘電体層上に形成される発光デバイス界面での、光の反射を一層抑制できるため好ましい。前記密度の揺らぎとしては、例えば、微粒子またはフィラーの、微粒子（フィラー）濃度勾配が挙げられる。
【０１８８】
透明誘電体層７２を構成する材料は、上述した屈折率範囲を満たせば、特に限定されないが、種々の公知樹脂（有機物）、無機前駆体、無機縮合体、金属酸化物フィラー、金属酸化物微粒子等を使用できる。上述した屈折率範囲を満たすこと、ならびに、微細構造層１２（１２ａ）と反対側の面７３の平坦化および光学用基材７１（１、１ａ）の耐環境性の観点から、透明誘電体層７２を構成する材料は、無機前駆体、無機縮合体、無機前駆体または無機縮合体および金属フィラー、無機前駆体または無機縮合体および有機物から構成される有機無機ハイブリッド、あるいは、無機前駆体または無機縮合体ならびに金属フィラーおよび有機物から構成される有機無機ハイブリッドであることが好ましい。特に、透明誘電体層を構成する材料中に、Ｉｎ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｚｎ，Ｍｇかなる群から選ばれる少なくとも１種類の金属元素が含まれると、屈折率の範囲を満たす調整が容易であるため好ましい。
【０１８９】
透明誘電体層７２を構成する材料は、加熱処理後においても光学的に透明であると好ましい。ここで加熱処理温度は、１５０℃以上が好ましく、２００℃以上がより好ましい。加熱時間は１０分以上が好ましい。また、加熱雰囲気は、低酸素環境下（例えば、真空状態、窒素置換状態等）が好ましい。
【０１９０】
なお、有機無機ハイブリッド材料中に含まれる有機物は、屈折率調整および耐環境性の観点から、熱重合性樹脂、熱可塑性樹脂、あるいは光重合可能な光重合性基と熱重合可能な重合性基の両方、またはいずれか一方を含むと特に好ましい。また、無機前駆体、無機縮合体、無機フィラーから選択される少なくとも１つの無機物と、水素結合を形成する部位を有することが好ましい。
【０１９１】
透明誘電体層７２を構成する材料に含まれる無機物には、例えば、ゾルゲル材料を含むことができる。ゾルゲル材料を含むことで、上記範囲において、屈折率を容易に調整可能であり、かつ、本実施の形態に係る光学用基材７１（１、１ａ）を有機ＥＬ発光デバイスとして使用した場合の、微細構造層１２（１２ａ）の劣化を抑制できるため好ましい。微細構造層１２（１２ａ）を構成する材料は、上述したようにゾルゲル材料を含むことができるが、ゾルゲル材料のみで構成されても、ゾルゲル材料に金属酸化物微粒子（フィラー）を含有しても、また、ゾルゲル材料と有機樹脂との有機無機ハイブリッド材料で構成されてもよい。
【０１９２】
また、ゾルゲル材料としては、モノマー（単分子）や２量体のみでなく、部分硬化体（プレポリマー）を用いることもできる。ゾルゲル材料、特に、金属アルコキシドが部分的に縮合することで、金属種が酸素元素を介し連なったプレポリマーを得ることができる。つまり、部分的に縮合することで、分子量の大きなプレポリマーを作ることができる。これにより、未反応の官能基数が減少し、高密度化する。このため、屈折率をより高い方向へと変化させることができる。さらに、部分縮合により、未反応官能基が減少するとともに粘度が上昇し、水蒸気等と反応する官能基数が減少するため、安定性が向上する。さらに、透明誘電体層７２の微細構造層１２（１２ａ）とは反対側の面７３の平坦性が向上する。
【０１９３】
ゾルゲル材料とは、熱や触媒の作用により、加水分解重縮合が進行し、硬化する化合物群である。例えば、金属アルコキシド（金属アルコラート）、シルセスキオキサン化合物、金属キレート化合物、ハロゲン化金属、ハロゲン化シラン、液状ガラス、スピンオングラス、シランカップリング剤、または、これらの反応物、これらに硬化を促進させる触媒を含ませたものである。これらは、要求される物性に応じて、単独で用いてもよいし、複数種類を組み合わせて用いてもよい。また、ゾルゲル材料に、シリコーンをはじめとするシロキサン材料や、反応抑制剤等を含ませてもよい。
【０１９４】
透明誘電体層７２を構成する材料としてのゾルゲル材料は、屈折率を高く調整する観点および面７３の平坦性の観点から、金属種Ｍ１（但し、Ｍ１は、Ｉｎ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｚｎ，Ｍｇからなる群から選択される少なくとも１種の金属元素）を持つ金属アルコキシドを含むことが好ましい。さらに、これら金属種Ｍ１を有する金属アルコキシドと、金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドの、少なくとも２種類の金属アルコキシドを含有してもよい。金属種Ｍ１を有する金属アルコキシドを含むことにより、屈折率を調整可能となる。また、金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドを含むことにより、透明誘電体層７２を構成する材料の水蒸気に対する安定性が向上する。金属種Ｍ１を有する金属アルコキシドを２成分以上用いても、金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドを２成分以上用いてもよい。また、金属種Ｍ１を有する金属アルコキシドと金属種Ｓｉ有する金属アルコキシドの他に、金属種Ｍ２（但し、Ｍ２≠Ｍ１，かつＭ２≠Ｓｉ）を有する金属アルコキシドを用いてもよい。同様に、金属種Ｍ３（但し、Ｍ３≠Ｍ２、Ｍ３≠Ｍ１、かつＭ３≠Ｓｉ）を有する金属アルコキシドを用いてもよい。
【０１９５】
金属種の異なる２種類の金属アルコキシドの、金属種の組み合わせとしては、例えば、ＳｉとＴｉ，ＳｉとＺｒ，ＳｉとＺｎ、ＳｉとＳｎ、ＳｉとＩｎ、ＳｉとＭｇ、ＴｉとＺｒ、ＴｉとＺｎ、ＴｉとＭｇ、ＩｎとＳｎ、ＺｎとＭｇ、ＺｎとＺｒ、ＺｎとＳｎ等が挙げられる。特に、金属種の異なる２種の金属アルコキシドを含み、且つ一方の金属アルコキシドの金属種がＳｉの場合、Ｓｉを金属種に持つ金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）と、Ｓｉ以外の金属種Ｍ１を持つ金属アルコキシド（ＣＭ１）との比率ＣＭ１／ＣＳｉは、０．２〜１５であることが好ましい。微細構造層１２の成形性の観点から、ＣＭ１／ＣＳｉは０．５〜１５であることが好ましく、ＣＭ１／ＣＳｉは５〜８であることがより好ましい。例えば、金属種の異なる３種類の金属アルコキシドの、金属種の組み合わせとしては、ＳｉとＴｉとＺｎ，ＳｉとＴｉとＭｇ、ＳｉとＴｉとＺｒ、ＳｉとＴｉとＩｎ，ＳｉとＴｉとＳｎ、ＳｉとＺｒとＺｎ、ＳｉとＺｒとＩｎ、ＳｉとＺｒとＭｇ、ＳｉとＩｎとＳｎ、ＳｉとＺｎとＳｎ、ＴｉとＺｎとＺｒ、ＴｉとＺｎとＭｇ、ＺｎとＭｇとＺｒ等が挙げられる。
【０１９６】
金属種Ｍ１を有する金属アルコキシドのモル濃度（ＣＭ１）と、金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）との間の比を変えることで原子間距離を変化でき、その結果、屈折率を変化させることができる。ＣＭ１とＣＳｉとの間の比は、０．２≦ＣＭ１／ＣＳｉ≦２５を満たす範囲内で選択することができるため、屈折率を柔軟に変化可能である。ここで、金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）とは、透明誘電体層７１を構成する材料に含まれる金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドの全濃度を意味する。
【０１９７】
一方で、金属種Ｍ１を有する金属アルコキシドのモル濃度（ＣＭ１）とは、透明誘電体層７２を構成する材料に含まれる金属種Ｓｉを有する金属アルコキシド以外の、金属種を持つ金属アルコキシド全てのモル濃度の合計を意味する。例えば、金属種Ｔｉ、金属種Ｚｒ、金属種Ｍｇを持つ金属アルコキシドが、それぞれＣＴｉ，ＣＺｒ，ＣＭｇのモル濃度で存在していた場合、ＣＭ１は、ＣＴｉ＋ＣＺｒ＋ＣＭｇとなる。
【０１９８】
金属種Ｍ１としては、Ｉｎ，Ｓｎ，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｚｎ，Ｍｇからなる群から選ばれた少なくとも１種であることが、屈折率可変性の観点から好ましい。どの金属種の金属アルコキシドを使用するかは、ハンドリングや発光素子の層構成といった観点で、選定すればよい。
【０１９９】
また、透明誘電体層を構成する材料中に、バインダーポリマー、反応性希釈材、および重合開始材を含んでもよい。これらを含むことにより、図２２に示すトップエミッション型発光デバイスに使用する際の貼合性が向上する。バインダーポリマーとしては、微細構造層１２（１２ａ）を構成する一材料として記載したバインダー樹脂を使用することができる。反応性希釈材としては、微細構造層１２（１２ａ）を構成する一材料として記載した光重合可能なラジカル重合系の樹脂、光重合可能なカチオン重合系の樹脂またはそれらの混合物を使用することができる。重合開始材としては、微細構造層１２（１２ａ）を構成する一材料として記載した光重合開始材または光酸発生材を使用することができる。
【０２００】
本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）は、微細凹凸構造のサイズがナノスケールであるため、光学用基材１（１ａ）を使用した有機ＥＬ発光デバイスを作製する際に、透明誘電体層７２と透明導電膜層との界面を容易に平坦化することが可能となる。
【０２０１】
本発明の光学用基材１（１ａ）は、基材１１（１１ａ）と微細構造層１２（１２ａ）との界面位置、または基材１１（１１ａ）の微細構造層１２（１２ａ）とは反対側の面上にバリア層を設けてもよい。バリア層を設けることにより、有機ＥＬ発光デバイスに本発明の光学用基材１（１ａ）を適用した際の、有機ＥＬ発光デバイスの信頼性が向上するため好ましい。バリア層は、例えば、酸化ケイ素、窒化ケイ素等の無機酸化物や無機窒化物、ダイヤモンドライクカーボン（ＤＬＣ）等で形成することができる。ガスバリア層は多層であるとより好ましい。十分なガスバリア性を発揮するためには、ガスバリア層の厚みは５ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、さらに好ましくは５０ｎｍ以上とする。逆に厚くしすぎるとガスバリア層にクラックが入る等の不具合も生じるため、ガスバリア層の厚みは１０μｍ以下、さらには１μｍ以下であることが好ましい。
【０２０２】
（光拡散性基材）
また、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）を用いた有機ＥＬ発光デバイスにおいては、光拡散性基材を配置してもよい。光拡散性基材は、光拡散機能を有するシート（板状体）または光拡散機能を有するフィルムで形成することができる。具体的には、光拡散性基材としては、光拡散材がシートまたはフィルム内に分散されたもの、光拡散性を有する構造がシートまたはフィルム表面に形成されたもの、拡散材と光拡散性を有する構造を組み合わせたもの等を用いることができる。これらの中から発光デバイスで適用する波長の指向性等を考慮して適用すればよい。
【０２０３】
光拡散材がシートまたはフィルム内に分散された光拡散性基材の一例としては、恵和株式会社製のオルパスを適用できる。光拡散性を有する構造がシートまたはフィルム表面に形成された光拡散性基材の一例としては、Ｌｕｍｉｎｉｔ社製のＬＩＧＨＴ  ＳＨＡＰＩＮＧ  ＤＩＦＦＵＳＥＲを適用することができる。
【０２０４】
光拡散性基材を構成するシートまたはフィルムとしては、ガラスや樹脂等を用いることができるが、加工性の良さや軽量であること等から樹脂を用いることが好ましい。また、光拡散材としては空気等の低屈折率材料、酸化チタン等の高屈折率材料を用いることができる。
【０２０５】
光拡散性基材の界面反射を減らすことにより光の取り出し効率が上がるため、光拡散能を有するシートまたはフィルムを粘着材または接着剤を用いて貼り付けることが好ましい。また、ガスバリア性の観点からも、光拡散能を有するシートまたはフィルムを粘着材または接着剤を用いて貼り付けることにより空気層を設けない構成とすることが好ましい。
【０２０６】
つぎに、本発明の光学用基材１（１ａ）の製造方法について説明する。ただし、以下にしめす製造方法は一例であって、光学用基材１（１ａ）の製造方法は、これに限定されるものではない。
【０２０７】
本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）は、ナノインプリント、ＥＢ描画、フォトリソグラフィー、干渉露光等により作成することができる。
【０２０８】
図２３は、光学用基材の製造方法の一例を示す説明図である。図２３に示すように、露光装置４００は、レジスト層が被覆されたロール状部材４０１を図示しないロール把持部により把持しており、回転制御部４０２と、加工ヘッド部４０３と、移動機構部４０４と、露光制御部４０５と、を備えている。回転制御部４０２は、ロール状部材４０１の中心を軸として、ロール状部材４０１を回転させる。加工ヘッド部４０３は、レーザ光を照射して、ロール状部材４０１のレジスト層を露光する。移動機構部４０４は、加工ヘッド部４０３をロール状部材４０１の長軸方向に沿って、制御速度で移動させる。露光制御部４０５は、回転制御部４０２によるロール状部材４０１の回転と同期した基準信号に基づいて、加工ヘッド部４０３によるレーザ露光のパルス信号を制御する。
【０２０９】
露光装置４００によるロール状部材４０１の加工は、ロール状部材４０１を回転させた状態で、加工ヘッド部４０３からパルスレーザを照射することにより行う。加工ヘッド部４０３は、パルスレーザを照射しながら、移動機構部４０４によって、ロール状部材４０１の長軸方向に沿って移動する。ロール状部材４０１の回転数およびパルスレーザの周波数から、回転方向におけるロール状部材４０１の外周面のレジスト層に任意のピッチでパターン４０６が記録される。これが、ロールツーロールナノインプリントモールドにおけるＤ１方向のピッチＰｙとなる。
【０２１０】
さらに、ロール状部材４０１の長軸方向に沿って走査しているため、任意の位置からロール状部材４０１が１周すると、加工ヘッド部４０３が長軸方向にずれることになる。これがロールツーロールナノインプリントモールドにおけるＤ２方向のピッチＰｘとなる。ロール状部材４０１の周長に比較して、パターン４０６のピッチＰｙ，Ｐｘは、ナノメートルオーダーと非常に小さいので、Ｄ１方向のピッチＰｙを維持しながら、長軸方向でみるとＤ１方向のシフト量がずれた列状パターンを形成することができる。さらに、上述したように、パターン４０６のピッチＰｙ，Ｐｘは、ロール状部材４０１の周長に比較して非常に小さいので、Ｄ１方向とＤ２方向は実質的に直交する。
【０２１１】
ロール状部材４０１は、円筒状に形成された部材に回転軸が備えられているものであり、材質としては、金属、カーボンコア、ガラス、石英等が適用できる。ロール状部材４０１は、高回転が可能な加工精度が必要とされることから、材質は、金属、カーボンコア等が好ましい。さらに、レーザ露光される円筒表面部のみ、異なる材料で被覆することもできる。特に、熱反応型レジストを使用するときは、断熱効果を高めるために金属よりも熱伝導率が低い材料を適用することが好ましく、ガラス、石英、酸化物、窒化物等が挙げられる。円筒表面に被覆した層を、後述するレジスト層をマスクとしてエッチングするエッチング層として、使用することも可能である。
【０２１２】
ロール状部材４０１を被覆するレジストは、レーザ光により露光されるものであれば、特に限定されるものではなく、光硬化型レジスト、光増幅型レジスト、熱反応型レジスト等が適用できる。特に、熱反応型レジストは、レーザ光の波長よりも小さい波長でパターン形成できるので好ましい。
【０２１３】
熱反応型レジストは、有機レジストまたは無機レジストであることが好ましい。これらのレジストにより形成されたレジスト層は、単層構造であっても、複数のレジスト層を組み合わせた多層構造であってもよい。なお、どのようなレジストを選択するかは、工程や要求加工精度等によって適宜変更することができる。例えば、有機レジストは、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を形成する際に、ロールコーター等で塗布できるため工程が簡便となる。ただし、スリーブ上に塗布するためレジストの粘性に制限があり、塗布厚精度や制御あるいは多層にコーティングすることは難しい。
【０２１４】
有機レジストとしては、（株）情報機構発刊  「最新レジスト材料ハンドブック」や（株）工業調査会  「フォトポリマーハンドブック」にあるように、ノボラック樹脂またはノボラック樹脂とジアゾナフトキンとの混合物、メタクリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリエチレン系樹脂、フェノール系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミド系樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ系樹脂、メラミン系樹脂、ビニル系樹脂等が挙げられる。
【０２１５】
一方、無機レジストは、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を、抵抗加熱蒸着法や電子ビームスパッタ法、ＣＶＤ法等の気相法等によって設けることが好適である。これらの方法は、基本的に真空プロセスになるため、スリーブ上に形成するには工数が掛かるが、膜厚が精度良く制御でき、また、多層に積層することが容易である。
【０２１６】
無機レジスト材料は、反応させる温度によって種々選択することができる。例えば、無機レジスト材料としては、Ａｌ，Ｓｉ，Ｐ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｅ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｐｂ，Ｂｉ，Ａｇ，Ａｕおよびこれらの合金が挙げられる。また、無機レジスト材料は、Ｍｇ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｃａ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｅ，Ｓｒ，Ｙ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｐｄ，Ａｇ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｂａ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ，Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｂ，Ｂｉ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙの酸化物、窒化物、窒酸化物、炭化物、硫化物、硫酸化物、フッ化物、塩化物や、これらの混合物を適用してもよい。
【０２１７】
ロール状部材４０１を被覆するレジストとして熱反応型レジスト材料を使用した場合、下記のパターンを形成する露光前に、レジストをパターン形成時よりも低い温度で処理する予備加熱を施してもよい。予備加熱を加えることで、パターン形成時のパターン分解能を向上させることが可能となる。予備加熱によりパターン分解能が向上するメカニズムの詳細は不明だが、熱反応型レジスト材料の熱エネルギーによるレジスト層を形成する材料の変化が複数の反応に基づく場合、予備加熱により、パターン形成時の反応以外を事前に終了させることで、パターン形成反応が単純となり、パターン分解能が向上すると推測される。
【０２１８】
ロール状部材４０１を被覆するレジストを予備加熱する方法としては、特に制限されるものではなく、ロール状部材全体を加熱する方法や、ロール状部材４０１にレーザでパターニングするよりも低い出力でロール表面全体を走査し、レジストに熱エネルギーを照射する方法等が挙げられる。
【０２１９】
ロール状部材４０１を被覆するレジストとして、熱反応型レジストを使用すると、後述する回転と同期した基準信号に基づいて位相変調させたパルス信号で露光する場合、パターンを形成するドットの各々の直径が、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減するため好ましい。熱反応型レジストを使用した場合に、ピッチに対応してドットの直径が増減する明確なメカニズムは不明であるが、つぎのように推測される。
【０２２０】
熱反応型レジストの場合、照射部に照射されたレーザの熱エネルギーによりレジスト層を形成する材料に変化が生じ、エッチング特性が変わることでパターンが形成される。この時、照射された熱はレジスト層の変化にすべて使われるのではなく、一部は蓄熱され隣接する領域に伝熱される。そのため、隣接する領域での熱エネルギーは、照射エネルギーに加え、隣接する領域からの伝熱エネルギーが加わることになる。ナノオーダーのパターン形成では、この伝熱エネルギーの寄与は無視できず、伝熱の寄与は、パターンを形成するドット間距離に反比例するため、結果として、得られるパターン径は、隣接するドット間距離の影響を受ける。
【０２２１】
ここで、ドット間距離が位相変調により変わると、上記した伝熱エネルギーの寄与が、ドット毎に異なることになり、ドット間距離が広いと、伝熱エネルギーの寄与が小さくなり、ドット径が小さくなり、ドット間距離が狭いと、伝熱エネルギーの寄与が大きくなるため、ドット径が大きくなる。
【０２２２】
また、ロール状部材４０１を被覆するレジストとして、熱反応型レジストを使用し、後述するエッチング層をもうけ、パターンの加工深さを制御すると、前記したと同様、回転と同期した基準信号に基づいて位相変調させたパルス信号で露光する場合、パターンを形成するドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減するため好ましい。熱反応型レジストとエッチング層を併用した場合に、ピッチＰｘに対応してドットの直径が増減するメカニズムは不明であるが、上記した、ドット間距離に応じてドット径が増減することから説明が可能である。
【０２２３】
すなわち、ナノオーダーのパターニングにおいて、ドット径に応じて、エッチング深さが増減し、ドット径が広くなるとエッチング深さは深くなり、ドット径が狭くなるとエッチング深さが浅くなる傾向がある。特に、エッチング手法がドライエッチングにおいて顕著である。これは、エッチャントの交換、あるいは、エッチング生成物の離脱が迅速に行われないためであると考えられる。
【０２２４】
前記したように、熱反応型レジストを使用すると、ドット間距離が広いとドット径が小さくなり、ドット間距離が狭いと、ドット径が大きくなる。ドット径に応じて、エッチング深さが増減する傾向があるため、結果として、ドット間距離が広いと、ドット深さは浅くなり、ドット間距離が狭いと、ドット深さが深くなる。
【０２２５】
以上ドット間距離と、ドット径、ドット深さの増減の影響は、平均ピッチが小さくなると顕著である。これは、上記した伝熱エネルギーの影響が大きくなるためと推定される。
【０２２６】
本発明においては、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を利用してそのままロールツーロールナノインプリントモールドとして適用してもよく、また、レジスト層をマスクとして、ロール状部材４０１の表面基材をエッチングすることによりパターンを形成してもよい。
【０２２７】
ロール状部材４０１にエッチング層を設けることで、パターンの加工深さを自由に制御でき、かつ、熱反応レジスト層の厚みを加工に最適な膜厚に選択することができる。すなわち、エッチング層の厚みを制御することで、加工深さを自由に制御できる。また、加工深さはエッチング層で制御できることから、熱反応型レジスト層は露光や現像が容易な膜厚を選択すればよい。
【０２２８】
露光を行う加工ヘッド部４０３に用いるレーザは、波長１５０ｎｍ以上５５０ｎｍ以下が好ましい。また、波長の小型化および入手の容易さから、半導体レーザを使用することが好ましい。半導体レーザの波長は、１５０ｎｍ以上５５０ｎｍ以下であることが好ましい。波長が１５０ｎｍより短い場合には、レーザの出力が小さくなり、ロール状部材４０１を被覆するレジスト層を露光することが困難なためである。一方、波長が５５０ｎｍより長い場合には、レーザのスポット径を５００ｎｍ以下にすることができず、小さな露光部を形成することが困難なためである。
【０２２９】
一方、スポットサイズが小さな露光部を形成するためには、加工ヘッド部４０３に用いるレーザとして、ガスレーザを使用することが好ましい。特に、ＸｅＦ、ＸｅＣｌ、ＫｒＦ、ＡｒＦ、Ｆ２のガスレーザは、波長が３５１ｎｍ、３０８ｎｍ、２４８ｎｍ、１９３ｎｍ、１５７ｎｍと短く、非常に小さなスポットサイズに集光することができるため好ましい。
【０２３０】
また、加工ヘッド部４０３に用いるレーザとして、Ｎｄ：ＹＡＧレーザの２倍波、３倍波、４倍波を用いることができる。Ｎｄ：ＹＡＧレーザの２倍波、３倍波、４倍波の波長は、それぞれ５３２ｎｍ、３５５ｎｍ、２６６ｎｍであり、小さなスポットサイズを得ることができる。
【０２３１】
ロール状部材４０１の表面に設けられたレジスト層に微細パターンを露光により形成する場合、ロール状部材４０１の回転位置精度が非常に高く、初めに焦点深度内に部材表面があるようにレーザの光学系を調整しておけば製造は容易である。しかしながら、ナノインプリントに適合するほどのロール寸法精度、回転精度を保持することは非常に困難である。そのため、露光に用いるレーザは対物レンズにより収束されロール状部材４０１表面が焦点深度の中に絶えず、存在するようにオートフォーカスがかけられていることが好ましい。
【０２３２】
回転制御部４０２は、ロール状部材４０１をロールの中心を軸に回転させる機能を有する装置であれば特に制限されるものではなく、例えば、スピンドルモーター等が好適である。
【０２３３】
加工ヘッド部４０３をロール状部材４０１の長軸方向に移動させる移動機構部４０４としては、制御された速度で加工ヘッド部４０３を移動できれば特に制限されるものではなく、リニアサーボモーター等が好適に挙げられる。
【０２３４】
図２３に示す露光装置４００では、ロール状部材４０１の表面上に形成される露光パターンが回転制御部４０２の回転（例えば、スピンドルモーターの回転）と同期した基準信号に基づいて、位相変調させたパルス信号により露光制御部４０５で露光部の位置を制御している。基準信号としては、スピンドルモーターの回転に同期したエンコーダーからの出力パルスを用いることができる。
【０２３５】
回転と同期した基準信号に基づいて位相変調させたパルス信号は、例えば、次のように制御することができる。
【０２３６】
図２４Ａ〜２４Ｃを用いて、スピンドルモーターのＺ相信号と、基準パルス信号、変調パルス信号との関係を説明する。Ｚ相信号を基準とし、そのｍ倍（ｍ＞２の整数）の周波数のパルス信号が基準パルス信号であり、ｎ倍（ｍ／ｎ＞ｋかつｋ＞１の整数）の周波数のパルス信号が変調パルス信号となる。基準パルス信号、変調パルス信号のいずれも、Ｚ相信号の周波数の整数倍であるために、ロール状部材４０１が中心軸周りに１回転する時間内に整数のパルス信号が存在することになる。
【０２３７】
続いて、図２５を用いて、基準パルス信号と変調パルス信号、位相変調パルス信号との関係を説明する。基準パルス信号の位相を変調パルス信号の波長で周期的に増減させると、位相変調パルス信号となる。例えば、基準パルス周波数ｆＹ０を次の式（８）で表わし、変調周波数ｆＹＬを次の式（９）で表わすと、周波数変調させた変調パルス信号ｆＹは次の式（１０）で表せられる。
ｆＹ０＝Ａｓｉｎ（ω０ｔ＋φ０）    （８）
ｆＹＬ＝Ｂｓｉｎ（ω１ｔ＋φ１）    （９）
ｆＹ＝Ａｓｉｎ（ω０ｔ＋φ０＋Ｃｓｉｎ（ω１ｔ））    （１０）
【０２３８】
また、次の式（１１）で表わすように、基準パルス周波数ｆＹ０に、変調パルス信号から得られるサイン波を加算することでも位相変調パルス信号ｆＹ´を得ることができる。
ｆＹ´＝ｆＹ０＋Ｃ´ｓｉｎ（ｔ・ｆＹＬ／ｆＹ０×２π）    （１１）
【０２３９】
さらには、基準パルスのパルス波長ＬＹ０に、変調パルス信号の波長ＬＹＬから得られるサイン波を加算することで、位相変調パルス信号の波長ＬＹを得ることができる。
【０２４０】
図２５に示すように、得られる位相変調パルス信号は、変調パルス信号の信号間隔に応じて、基準パルス信号のパルス間隔が周期的に増減した信号となる。
【０２４１】
また、露光装置４００においては、位相変調したパルス信号によらず、一定周波数の基準パルス信号を用いて加工ヘッド部４０３によるレーザ露光のパルス信号を制御し、移動機構部４０４による加工ヘッド部４０３の移動速度を周期的に増減させる構成としてもよい。この場合には、例えば、図２６に示すように、加工ヘッド部４０３の移動速度を周期的に増減する。図２６に図示した移動速度は、基準移動速度±σの移動速度の例である。この移動速度は、ロール状部材４０１の回転と同期させることが好ましく、例えば、Ｚ相信号における速度が図２６に示す速度となるように制御する。
【０２４２】
以上は、パターン４０６が周期的な位相変調で制御された場合であるが、周期的でなくランダムな位相変調によってパターン４０６を形成することもできる。例えばＤ１方向においては、ピッチＰｙは、パルス周波数に反比例するので、パルス周波数に、最大位相ずれが１／１０になるようにランダム周波数変調を行うと、ピッチＰｙは、ピッチＰｙの１／１０の最大変動幅δ１を有し、ランダムにピッチＰｙが増減したパターンを得ることができる。
【０２４３】
回転と同期した基準信号の制御頻度については、ロール１周毎等複数回以上の頻度による基準信号により、変調パルス信号を制御してもよく、露光初期に設定した初期の基準信号のみで制御してもよい。初期の基準信号のみで制御する場合、回転制御部４０２の回転数に変調が生じた場合、露光パルス信号に位相変調が生じることとなる。なんとなれば、ナノオーダーの回転制御であるため、回転制御部４０２のわずかな電位変動でも、ナノオーダーのピッチ変動が生じ、それが積算されるためである。仮に５００ｎｍピッチのパターンピッチの場合、ロール外周長が２５０ｍｍであると、５０万回のレーザ露光となり、１万回毎に１ｎｍのずれでも、５０ｎｍのずれとなる。
【０２４４】
同じピッチ、同じ長周期でも、基準信号の制御頻度の調整により、図９および図１１に示す配置の微細構造を作成することが可能となる。図９に示す配置の微細構造を形成する場合は、基準信号の制御頻度を下げており、図１１に示す配置の微細構造を形成する場合は基準信号の制御頻度を上げている。そのため、図１１に示す配置においては、該当するドットの第２方向の位相（位置）が揃っており、図９に示す配置においては、該当するドットの第２方向の位相（位置）にずれが生じる。図１０および図１２に示す配置の関係も同様である。
【０２４５】
さらに、同様の理由により、第１方向のピッチＰｙ、第２方向のピッチＰｘが、各々等ピッチであっても、図１８に示す第２の実施の形態に係る光学用基材６０のように、Ｄ２方向において隣接する第１ドット列６２−１及び第２ドット列６２−２との間のＤ１方向におけるシフト量α１と、第２トッド列６２−２及びこの第２ドット列６２−２に隣接する第三ドット列６２−３との間のシフト量α２とが、互いに異なるように設けられ、シフト量α１とシフト量α２の差分は一定でない。
【０２４６】
この構成により、基材本体の主面内における斜め方向の複数のドット６１間のピッチＰ１）〜ピッチＰ３が不規則となり、繰り返しパターンの周期性が低減されるので、凹凸構造による光散乱性がより強まる。
【０２４７】
露光装置４００により、表面に設けられたレジスト層が露光されたロール状部材４０１を現像し、現像したレジスト層をマスクとして、ドライエッチングによりエッチング層をエッチングする。エッチング後、残渣のレジスト層を除去すると、ロールツーロールナノインプリントモールドを得ることができる。
【０２４８】
上記のように得られたパターン４０６を、所定の基材に転写し、本実施の形態に係る光学用基材を得る方法としては特に限定されるものではなく、例えば、ナノインプリントリソグラフィ法により所定の基材表面にパターンを転写し、転写パターン部分をマスクとして、ドライエッチングにより基材をエッチングすることでパターン４０６を基材に転写することができる。具体的には、パターン４０６を形成したロール状部材４０１を円筒型モールド（ロールツーロールナノインプリントモールド）として用いる。基材の表面側に有機材料からなるレジスト層を形成し、このレジスト層に円筒型モールドを押し付けて、パターン４０６をレジスト層に転写した後、レジスト層および基材を表面側からエッチングすることで基材の表面側に微細凹凸構造を形成し、本発明の光学用基材とすることができる。
【０２４９】
また、円筒型モールド（ロール状部材４０１）からパターン４０６を直接基材に転写するのではなく、パターン４０６を一度フィルムに転写し、樹脂モールドを形成してから、この樹脂モールドによるナノインプリントリソグラフィ法により基材上にパターンを形成し、本実施の形態に係る光学用基材を得る方法も挙げられる。この方法によれば、モールドの利用効率を高めて、基材の平坦性を吸収できるため、パターンを基材に転写する方法としては、樹脂モールドによるナノインプリントリソグラフィ法がより好ましい。
【０２５０】
円筒型モールドから樹脂モールドにパターン４０６を転写する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、直接ナノインプリント法が適用できる。直接ナノインプリント法としては、所定温度で加熱しながら円筒型モールドのパターン４０６に熱硬化性樹脂を充填し、円筒型モールドを冷却してから硬化した熱硬化性樹脂を離型して転写する熱ナノインプリント法や、円筒型モールドのパターン４０６に充填した光硬化性樹脂に所定の波長の光を照射し、光硬化性樹脂を硬化させてから、円筒型モールドから硬化した光硬化性樹脂を離型して転写する光ナノインプリント法が挙げられる。
【０２５１】
円筒型モールド（ロール状部材４０１）は、シームレスの円筒状モールドであるため、特に、ロールツーロールナノインプリントにより樹脂モールドを連続転写することに好適である。
【０２５２】
また、パターン４０６を転写した樹脂モールドから電鋳により電鋳モールドを作成し、この電鋳モールドによりナノインプリントリソグラフィ法によりパターンを形成する方法も挙げられる。電鋳モールドを形成した場合は、元型となる円筒型モールドの寿命を延ばす点で好ましく、電鋳モールドを一度形成する方式においても、基材の平坦性を吸収できるため、さらに樹脂モールドを形成する方法が好ましい。
【０２５３】
さらに、樹脂モールド法においては、繰り返し転写が容易であるため好ましい。ここでの「繰り返し転写」とは、（１）凸凹パターン形状を有する樹脂モールド（＋）から、転写反転した凹凸パターン転写物を複数製造すること、または、（２）特に硬化性樹脂組成物を転写剤として用いる場合において、樹脂モールド（＋）から反転した転写体（−）を得て、次に転写体（−）を樹脂モールド（−）として、反転転写した転写体（＋）を得て、凸凹／凹凸／凸凹／凹凸／・・・／を繰り返しパターン反転転写することのいずれか一方、あるいは両方を意味する。
【０２５４】
以上のように得られたパターン４０６を、基材に転写することで、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）を得ることができる。転写方法としては特に限定されるものではなく、例えば、ナノインプリントリソグラフィ法により基材表面に樹脂によりパターンを転写し、転写パターン部分をマスクとして、ドライエッチングにより基材をエッチングし、パターン４０６を具備した光学用基材１（１ａ）を得る方法や、ナノインプリント法により基材表面にパターン４０６の反転構造を転写する方法等が挙げられる。
【０２５５】
（平板状光学用基材１（１ａ））
＜方法（１）＞
円筒状モールドから上記したいずれかの方法で、平板状モールドを作製する。続いて、平板状モールドを金型とし、微細構造層１２（１２ａ）の原料へとパターン４０６を転写することで、平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２５６】
例えば、光硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（１１）〜（１４）により、平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２５７】
（１１）平板状モールドのパターン４０６上に光硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。あるいは、ガラス板やガラスフィルムといった無機基材や、透明耐熱性樹脂（透明ポリイミド等）上に光硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。
（１２）基材と、平板状モールドとで、前記光硬化性樹脂を狭持する。
（１３）平板状モールド側あるいは、基材の少なくとも一方から光を照射し、光硬化性樹脂を硬化させる。
（１４）基材と平板状モールドを剥離する。
【０２５８】
なお、工程（１１）の前に、平板状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、工程（１２）で使用する基材は、光硬化性樹脂との密着性を向上させるために、光硬化性樹脂との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。さらに工程（１３）における光照射は、低酸素環境下で行ってもよい。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２５９】
ＰＤＭＳに代表される熱硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（２１）〜（２４）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２６０】
（２１）平板状モールドのパターン４０６上に熱硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。
（２２）熱硬化性樹脂を均質にレベリングする。
（２３）加熱環境にて溶剤を除去するとともに、熱硬化性樹脂を硬化させる。
（２４）熱硬化性樹脂と平板状モールドを剥離する。
【０２６１】
なお、工程（２１）の前に、平板状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）を、他の基材上に貼りあわせてもよい。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２６２】
熱可塑性樹脂を使用する場合は、以下の工程（３１）〜（３４）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２６３】
（３１）平板状モールドと押圧板との間に熱可塑性樹脂を狭持させる。
（３２）熱可塑性樹脂のＴｇ以上の温度にて圧力を加える。
（３３）Ｔｇより低い温度まで冷却する。
（３４）熱可塑性樹脂と平板状モールドとを剥離する。
【０２６４】
なお、工程（３１）の前に、平板状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、工程（３１）の時点で平板状モールドあるいは押圧板の少なくともいずれか一方を加熱しておいてもよい。また工程（３２）の加熱は、平板状モールドあるいは押圧板の少なくとも一方から加熱すればよく、少なくとも平板状モールド側を加熱することが好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）を、他の基材上に貼りあわせてもよい。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２６５】
金属アルコキシドに代表される無機前駆体を使用する場合は、以下の工程（４１）〜（４５）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２６６】
（４１）平板状モールドのパターン４０６上に無機前駆体をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。あるいは、ＰＤＭＳや樹脂から成る基材上に無機前駆体をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。
（４２）無機前駆体の縮合を促進する。
（４３）基材と、平板状モールドとで、前記無機前駆体を狭持する。
（４４）縮合をより促進させ無機前駆体を硬化させる。
（４５）基材と平板状モールドを剥離する。
【０２６７】
なお、工程（４１）のＰＤＭＳや樹脂から成る基材への塗工を行わず、工程（４３）を省き、工程（４５）において無機前駆体の硬化物と平板状モールドを剥離することでも、平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２６８】
なお、工程（４１）の前に、平板状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、工程（４１）で使用する基材は、無機前駆体との密着性を向上させるために、無機前駆体との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２６９】
＜方法（２）＞
円筒状モールドから、平板状モールドを作製する。続いて、平板状モールドを金型とし、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、無機前駆体、あるいは熱可塑性樹脂へとパターン４０６を転写し、残膜処理を行い、得られたパターンをマスクとして、基材を加工することで、平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２７０】
例えば、光硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（５１）〜（５６）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２７１】
（５１）平板状モールドのパターン４０６上に光硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。あるいは、ガラス板やガラスフィルムといった無機基材や、透明耐熱性樹脂（透明ポリイミド等）上に光硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。
（５２）基材と平板状モールドとで、前記光硬化性樹脂を狭持し、押圧する。
（５３）平板状モールド側あるいは、基材の少なくとも一方から光を照射し、光硬化性樹脂を硬化させる。
（５４）基材と平板状モールドを剥離する。
（５５）基材上に転写形成されたパターンの残膜を除去する。
（５６）得られたパターンをマスクとして、基材をエッチングする。
【０２７２】
なお、工程（５１）の前に、平板状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、工程（５２）で使用する基材は、光硬化性樹脂との密着性を向上させるために、光硬化性樹脂との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。
【０２７３】
さらに工程（５３）における光照射は、低酸素環境下で行ってもよい。また工程（５５）の残膜処理はドライエッチングで行ってもウェットエッチングで行ってもよいが、アンダーカットを抑制する観点からドライエッチングであると好ましい。さらに工程（５６）の後に、光硬化性樹脂残渣を除去するエッチング工程を加えてもよい。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２７４】
また、類似の方法にて、熱硬化性樹脂や無機前駆体を転写材に使用し、本実施の形態に係る回折後記基材を得ることもできる。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２７５】
＜方法（３）＞
円筒状モールドから、平板状モールドを作製する。続いて、平板状モールドを金型とし、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、無機前駆体、あるいは熱可塑性樹脂へとパターン４０６を転写し、パターン４０６と反転した構造を具備するモールド（Ｇ１）を得る。得られたモールド（Ｇ１）をテンプレートとし、微細構造層１２（１２ａ）の原料へと再度パターンを転写するか、Ｎｉに代表される電鋳により、平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２７６】
モールド（Ｇ１）は、方法（１）で得られた光学用基材１（１ａ）を使用することができる。
【０２７７】
例えば、光硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（６１）〜（６４）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２７８】
（６１）モールド（Ｇ１）のパターン４０６上に光硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。あるいは、ガラス板やガラスフィルムといった無機基材や、透明耐熱性樹脂（透明ポリイミド等）上に光硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。
（６２）基材とモールド（Ｇ１）とで、前記光硬化性樹脂を狭持する。
（６３）モールド（Ｇ１）側あるいは、基材の少なくとも一方から光を照射し、光硬化性樹脂を硬化させる。
（６４）基材とモールド（Ｇ１）を剥離する。
【０２７９】
工程（６１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。あるいは、モールド（Ｇ１）のパターンを構成する材料を、フッ素含有樹脂、メチル基を含む樹脂、ＰＤＭＳに代表されるシリコーン、あるいはこれらを組み合わせた材料で構成することが好ましい。さらに、離型処理を行う前に、モールド（Ｇ１）のパターン面上に金属、金属酸化物、あるいは金属と金属酸化物から成る層を形成してもよい。
【０２８０】
また、工程（６２）で使用する基材は、光硬化性樹脂との密着性を向上させるために、光硬化性樹脂との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。さらに工程（６３）における光照射は、低酸素環境下で行ってもよい。
【０２８１】
工程（６１）で使用する基材として屈曲性の低い無機基材を使用する場合は、モールド（Ｇ１）は屈曲性を有す構成のものが好ましく、工程（６１）で使用する基材として屈曲性の高いフィルム基材を使用する場合は、モールド（Ｇ１）は屈曲性の低い構成のものも、屈曲性の高いものも使用することができる。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２８２】
ＰＤＭＳに代表される熱硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（７１）〜（７４）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２８３】
（７１）モールド（Ｇ１）のパターン３３上に熱硬化性樹脂をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。
（７２）熱硬化性樹脂を均質にレベリングする。
（７３）加熱環境にて溶剤を除去するとともに、熱硬化性樹脂を硬化させる。
（７４）熱硬化性樹脂とモールド（Ｇ１）を剥離する。
【０２８４】
なお、工程（７１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）を、他の基材上に貼りあわせてもよい。モールド（Ｇ１）としては、熱硬化温度にて変質しない構成をとるモールドを選定することが好ましい。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２８５】
熱可塑性樹脂を使用する場合は、以下の工程（８１）〜（８４）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２８６】
（８１）モールド（Ｇ１）と押圧板と、の間に熱可塑性樹脂を狭持させる。
（８２）熱可塑性樹脂のＴｇ以上の温度にて圧力を加える。
（８３）Ｔｇより低い温度まで冷却する。
（８４）熱可塑性樹脂とモールド（Ｇ１）とを剥離する。
【０２８７】
工程（８１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、工程（８１）の時点でモールド（Ｇ１）あるいは押圧板の少なくともいずれか一方を加熱しておいてもよい。また工程（８２）の加熱は、モールド（Ｇ１）あるいは押圧板の少なくとも一方から加熱すればよく、少なくともモールド（Ｇ１）側を加熱することが好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）を、他の基材上に貼りあわせてもよい。モールド（Ｇ１）としては、工程（８２）で使用する加熱温度において変質しない構成をとるモールドを選定することが好ましい。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２８８】
金属アルコキシドに代表される無機前駆体を使用する場合は、以下の工程（９１）〜（９５）により平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２８９】
（９１）モールド（Ｇ１）のパターン４０６上に無機前駆体をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。あるいは、ＰＤＭＳや樹脂から成る基材上に無機前駆体をキャストやスピンコート法、インクジェット法等の方法により配置する。
（９２）無機前駆体の縮合を促進する。
（９３）基材とモールド（Ｇ１）とで、前記無機前駆体を狭持する。
（９４）縮合をより促進させ無機前駆体を硬化させる。
（９５）基材とモールド（Ｇ１）を剥離する。
【０２９０】
工程（９１）のＰＤＭＳや樹脂から成る基材への塗工を行わず、工程（９３）を省き、工程（９５）において無機前駆体の硬化物とモールド（Ｇ１）を剥離することでも、平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２９１】
工程（９１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、工程（９１）で使用する基材は、無機前駆体との密着性を向上させるために、無機前駆体との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。
【０２９２】
また、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、あるいは無機前駆体を使用し得られた光学用基材１（１ａ）に対し、（２）と同様に残膜処理を行い、続いて基材をドライエッチングにて加工することでも、光学用基材１（１ａ）を得ることができる。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０２９３】
＜方法（４）＞
円筒状モールドから、平板状モールドを作製する。続いて、平板状モールドを金型とし、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、無機前駆体、あるいは熱可塑性樹脂へとパターン４０６を転写し、パターン４０６と反転した構造を具備するモールド（Ｇ１）を得る。得られたモールド（Ｇ１）をテンプレートとし、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、無機前駆体、あるいは熱可塑性樹脂へと再度パターンを転写するか、Ｎｉに代表される電鋳によりパターン４０６と同様の構造を具備するモールド（Ｇ２）を得る。得られたモールド（Ｇ２）をテンプレートとし、微細構造層１２（１２ａ）の原料へと再度パターンを転写するか、Ｎｉに代表される電鋳により、平板状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０２９４】
モールド（Ｇ１）は、方法（３）で得ることができる。また、モールド（Ｇ２）は、方法（３）で得られた光学用基材１（１ａ）を使用することができる。平板状の光学用基材１（１ａ）は、方法（３）において、モールド（Ｇ１）をモールド（Ｇ２）と読み替えることで、作製することができる。
【０２９５】
なお、モールド（Ｇ１）のパターンが光硬化性樹脂（Ｇ１）から構成されており、かつ、モールド（Ｇ２）のパターンも光硬化性樹脂（Ｇ２）から構成される場合は、光硬化性樹脂（Ｇ１，Ｇ２）共に、フッ素含有光硬化性樹脂であると好ましい。フッ素含有光硬化性樹脂であることにより、光硬化性樹脂（Ｇ１）のパターン部表面へとフッ素成分を偏析させることができる。これにより、モールド（Ｇ１）は、パターン部の離型性を具備し、かつ、基材との密着性も担保することができるため、良好にモールド（Ｇ２）を得ることができる。このようなモールド（Ｇ１）あるいはモールド（Ｇ２）は、表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）が、パターンを構成する樹脂中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）よりも大きいと好ましい。
【０２９６】
モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）とモールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層の微細パターン表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）との比（Ｅｓ／Ｅｂ）が１＜Ｅｓ／Ｅｂ≦３００００を満たすことで、上記効果をより発揮するためより好ましい。特に、３≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１５００、１０≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１００の範囲となるにしたがって、より離型性が向上するため好ましい。
【０２９７】
なお、上記する最も広い範囲（１＜Ｅｓ／Ｅｂ≦３００００）の中にあって、２０≦Ｅｓ／Ｅｂ≦２００の範囲であれば、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）が、樹脂層中の平均フッ素濃度（Ｅｂ）より十分高くなり、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）表面の自由エネルギーが効果的に減少するので、転写材樹脂や、光学用基材を構成する材料との離型性が向上する。また、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）をモールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）に対して相対的に低くすることにより、樹脂自体の強度が向上するとともに、基材付近では、自由エネルギーを高く保つことができるので、基材との密着性が向上する。
【０２９８】
これにより、基材との密着性に優れ、転写材料や光学用基材１（１ａ）を構成する材料との離型性に優れ、しかも、ナノメートルサイズの凹凸形状を樹脂から樹脂へ繰り返し転写できるモールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を得ることができるので特に好ましい。また、２６≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１８９の範囲であれば、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層表面の自由エネルギーをより低くすることができ、繰り返し転写性が良好になるため好ましい。さらに、３０≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１６０の範囲であれば、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層表面の自由エネルギーを減少させるとともに、樹脂の強度を維持することができ、繰り返し転写性がより向上するため好ましく、３１≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１５５であればより好ましい。４６≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１５５であれば、上記効果をより一層発現できるため好ましい。
【０２９９】
モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層のパターン面側領域とは、例えば、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層のパターン面側表面から、基材側に向かって、略１〜１０％厚み方向に侵入した部分、または厚み方向に２ｎｍ〜２０ｎｍ侵入した部分を意味する。
【０３００】
なお、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層のパターン面側領域のフッ素元素濃度（Ｅｓ）は、ＸＰＳ法により定量できる。ＸＰＳ法のＸ線の浸入長は数ｎｍと浅いため、Ｅｓ値を定量する上で適している。他の解析方法として、透過型電子顕微鏡を使ったエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＴＥＭ−ＥＤＸ）を用い、Ｅｓ／Ｅｂを算出することもできる。
【０３０１】
また、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層を構成する樹脂中の平均フッ素濃度（Ｅｂ）は、仕込み量から計算することができる。または、ガスクロマトグラフ質量分析計（ＧＣ／ＭＳ）で測定することができる。例えば、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層を物理的に剥離してガスクロマトグラフ質量分析にかけることで、平均フッ素元素濃度を同定することができる。一方、モールド（Ｇ１）あるいは／およびモールド（Ｇ２）を構成する樹脂層を物理的に剥離した切片を、フラスコ燃焼法にて分解し、続いてイオンクロマトグラフ分析にかけることでも、樹脂中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）を同定することができる。
【０３０２】
＜方法（５）＞
方法（４）により得られたモールド（Ｇ２）から、さらにモールド（Ｇ３）を作製するとともに、方法（３）において、モールド（Ｇ１）をモールド（Ｇ３）と読み替えることで、平板状の光学用基材１（１ａ）を作製することができる。同様に、モールド（ＧＮ）からモールド（ＧＮ＋１）を作製するとともに、方法（３）において、モールド（Ｇ１）をモールド（ＧＮ＋１）と読み替えることで、光学用基材１（１ａ）を作製することができる。
【０３０３】
（フィルム状、リール状光学用基材１（１ａ））
＜方法（６）＞
上記方法により作製した円筒状モールドをテンプレートとして用い、微細構造層１２（１２ａ）の原料へとパターン４０６を転写することで、リール状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。円筒状モールドをテンプレートにすることで、ロールツーロールによる連続プロセスにより、光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３０４】
例えば、光硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（１０１）〜（１０４）によりリール状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３０５】
（１０１）ＰＥＴフィルム、ＴＡＣフィルム、ガラスフィルム、透明ポリイミドといったフィルム基材上に光硬化性樹脂をグラビアコーター、マイクログラビアコーター、スリットコート、インクジェット等の方法により塗工する。
（１０２）続いて、フィルム基材と、円筒状モールドとで、前記光硬化性樹脂を狭持する。
（１０３）その後、円筒状モールド側あるいは、基材の少なくとも一方から光を照射し、光硬化性樹脂を硬化させる。
（１０４）最後に、基材と円筒状モールドを剥離する。
【０３０６】
工程（１０１）の前に、円筒状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、光硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法ヤマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【０３０７】
工程（１０２）で使用するフィルム基材は、光硬化性樹脂との密着性を向上させるために、光硬化性樹脂との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。また、光硬化性樹脂を狭持する際は、フィルム基材の光硬化性樹脂が塗布されている側とは、反対側の面からニップロールにて加圧すると好ましい。
【０３０８】
工程（１０３）における光照射は、低酸素環境下で行ってもよい。また、得られた光学用基材１（１ａ）はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３０９】
ＰＤＭＳに代表される熱硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（１１１）〜（１１４）によりリール状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３１０】
（１１１）熱硬化性樹脂の硬化温度より高いＴｇを持つフィルム基材上に、熱硬化性樹脂をグラビアコーター、マイクログラビアコーター、インクジェット、スリットコート等の方法により塗工する。
（１１２）続いて、加熱環境にて溶剤を除去する。
（１１３）その後、熱硬化性樹脂を、円筒状金型のパターン面に押圧し、加熱する。
（１１４）最後に、熱硬化性樹脂と円筒状モールドから剥離する。
【０３１１】
工程（１１１）の前に、円筒状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、熱硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法ヤマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【０３１２】
工程（１１１）で使用するフィルム基材は、熱硬化性樹脂の硬化温度より高いＴｇを有することが好ましい。また、熱硬化性樹脂との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。また、熱硬化性樹脂を狭持する際は、フィルム基材の熱硬化性樹脂が塗布されている側とは、反対側の面からニップロールにて加圧すると好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３１３】
熱可塑性樹脂を使用する場合は、以下の工程（１２１）〜（１２４）によりリール状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３１４】
（１２１）円筒状モールドと押圧ロールと、の間に熱可塑性樹脂から成るフィルム基材を狭持させる。
（１２２）続いて、熱可塑性樹脂のＴｇ以上の温度にて圧力を加える。
（１２３）その後、Ｔｇより低い温度まで冷却する。
（１２４）最後に、熱可塑性樹脂フィルムと円筒状モールドとを剥離する。
【０３１５】
工程（１２１）の前に、円筒状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、工程（１２１）の時点で円筒状モールドあるいは押圧ロールの少なくともいずれか一方を加熱しておいてもよい。
【０３１６】
工程（１２２）の加熱は、円筒状モールドあるいは押圧ロールの少なくとも一方から加熱すればよく、少なくとも円筒状モールド側を加熱することが好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）を、他の基材上に貼りあわせてもよい。
【０３１７】
金属アルコキシドに代表される無機前駆体を使用する場合は、無機前駆体と、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、あるいは光硬化性樹脂と熱硬化性樹脂を混合した転写材を使用すると好ましい。光学用基材１（１ａ）は、上記光硬化性樹脂を用いた場合、あるいは熱硬化性樹脂を用いた場合の方法を適用することで、得ることができる。また、得られた光学用基材１（１ａ）はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３１８】
なお、連続プロセスにて製造した光学用基材１（１ａ）を、（１）〜（５）の平板状の光学用基材１（１ａ）を得るためのモールドとして使用することができる。連続プロセスにて得られた光学用基材１（１ａ）を切断することで、平板状の光学用基材１（１ａ）を製造する（１）〜（５）のモールドとして使用可能となる。
【０３１９】
＜方法（７）＞
円筒状モールドから方法（６）を用い、パターン４０６と反転した構造を具備するリール状のモールド（Ｇ１）を得る。得られたモールド（Ｇ１）をテンプレートとし、微細構造層１２（１２ａ）の原料へと再度パターンを転写することで、連続プロセスにてリール状の光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３２０】
モールド（Ｇ１）として、方法（６）で得られた光学用基材１（１ａ）を使用することができる。
【０３２１】
例えば、光硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（１３１）〜（１３４）により、フィルムツーフィルムの連続プロセスにて光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３２２】
（１３１）モールド（Ｇ１）のパターン４０６上に光硬化性樹脂をグラビアコーター、マイクログラビアコーター等の方法により配置する。あるいは、ガラスフィルムやＰＥＴフィルム、ＴＡＣフィルムといったフィルム状の基材上に光硬化性樹脂をグラビアコーター、マイクログラビアコーター等の方法により配置する。
（１３２）続いて、基材と、モールド（Ｇ１）とで、前記光硬化性樹脂を狭持する。
（１３３）その後、モールド（Ｇ１）側あるいは、基材の少なくとも一方から光を照射し、光硬化性樹脂を硬化させる。
（１３４）最後に、基材とモールド（Ｇ１）を剥離する。
【０３２３】
工程（１３１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。あるいは、モールド（Ｇ１）のパターンを構成する材料を、フッ素含有樹脂、メチル基を含む樹脂、ＰＤＭＳに代表されるシリコーン、あるいはこれらを組み合わせた材料で構成することが好ましい。さらに、離型処理を行う前に、モールド（Ｇ１）のパターン面上に金属、金属酸化物、あるいは金属と金属酸化物から成る層を形成してもよい。また、光硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法ヤマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【０３２４】
工程（１３２）で使用する基材は、光硬化性樹脂との密着性を向上させるために、光硬化性樹脂との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。
【０３２５】
工程（１３３）における光照射は、低酸素環境下で行ってもよい。また、光硬化性樹脂を狭持する際は、フィルム基材の光硬化性樹脂が塗布されている側とは、反対側の面からニップロールにて加圧すると好ましい。また、工程（１３３）における光照射は、低酸素環境下で行ってもよい。また、得られた光学用基材１（１ａ）はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３２６】
ＰＤＭＳに代表される熱硬化性樹脂を使用する場合は、以下の工程（１４１）〜（１４４）により、フィルムツーフィルムの連続プロセスにて光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３２７】
（１４１）モールド（Ｇ１）のパターン４０６上に熱硬化性樹脂をグラビアコーター、マイクログラビアコーター等の方法により塗工するか、あるいは、フィルム基材上に熱硬化性樹脂をグラビアコーター、マイクログラビアコーター等の方法により塗工する。
（１４２）続いて、加熱環境にて溶剤を除去する。
（１４３）その後、熱硬化性樹脂を、モールド（Ｇ１）のパターン面に押圧し、加熱する。
（１４４）最後に、熱硬化性樹脂とモールド（Ｇ１）から剥離する。
【０３２８】
モールド（Ｇ１）およびフィルム基材は、熱硬化性樹脂の硬化温度より高いＴｇを有すると好ましい。また、工程（１４１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。あるいは、モールド（Ｇ１）のパターンを構成する材料を、フッ素含有樹脂、メチル基を含む樹脂、ＰＤＭＳに代表されるシリコーン、あるいはこれらを組み合わせた材料で構成することが好ましい。さらに、離型処理を行う前に、モールド（Ｇ１）のパターン面上に金属、金属酸化物、あるいは金属と金属酸化物から成る層を形成してもよい。
【０３２９】
熱硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法ヤマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【０３３０】
工程（１４１）で使用するフィルム基材は、熱硬化性樹脂の硬化温度より高いＴｇを有することが好ましい。また、熱硬化性樹脂との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。また、熱硬化性樹脂を狭持する際は、フィルム基材の熱硬化性樹脂が塗布されている側とは、反対側の面からニップロールにて加圧すると好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３３１】
熱可塑性樹脂を使用する場合は、以下の工程（１５１）〜（１５４）により、フィルムツーフィルムの連続プロセスにて光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３３２】
（１５１）モールド（Ｇ１）と押圧ロールと、の間に熱可塑性樹脂から成るフィルム基材を狭持させる。
（１５２）続いて、熱可塑性樹脂のＴｇ以上の温度にて圧力を加える。
（１５３）その後、Ｔｇ以下の温度まで冷却する。
（１５４）最後に、熱可塑性樹脂フィルムとモールド（Ｇ１）とを剥離する。
【０３３３】
モールド（Ｇ１）は、熱可塑性樹脂のＴｇより高いＴｇを有することが好ましい。また、工程（１５１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。あるいは、モールド（Ｇ１）のパターンを構成する材料を、フッ素含有樹脂、メチル基を含む樹脂、ＰＤＭＳに代表されるシリコーン、あるいはこれらを組み合わせた材料で構成することが好ましい。さらに、離型処理を行う前に、モールド（Ｇ１）のパターン面上に金属、金属酸化物、あるいは金属と金属酸化物から成る層を形成してもよい。
【０３３４】
工程（１５１）の時点でモールド（Ｇ１）あるいは押圧ロールの少なくともいずれか一方を加熱しておいてもよい。また、工程（１５２）の加熱は、モールド（Ｇ１）あるいは押圧ロールの少なくとも一方から加熱すればよく、少なくともモールド（Ｇ１）側を加熱することが好ましい。また、得られた光学用基材１（１ａ）を、他の基材上に貼りあわせてもよい。また、得られた光学用基材１（１ａ）はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３３５】
金属アルコキシドに代表される無機前駆体を使用する場合は、無機前駆体と、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、あるいは光硬化性樹脂と熱硬化性樹脂を混合した転写材を使用すると好ましい。光学用基材１（１ａ）は、上記光硬化性樹脂を用いた場合、あるいは熱硬化性樹脂を用いた場合の方法を適用することで、得ることができる。また、得られた光学用基材１（１ａ）はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３３６】
なお、連続プロセスにて製造した光学用基材１（１ａ）を、（１）〜（５）の平板状の光学用基材１（１ａ）を得るためのモールドとして使用することができる。連続プロセスにて得られた光学用基材１（１ａ）を切断することで、平板状の光学用基材１（１ａ）を製造する（１）〜（５）のモールドとして使用可能となる。
【０３３７】
また、得られたリール状の光学用基材１（１ａ）をモールド（Ｇ２）として見立て、上記説明したモールド（Ｇ１）をモールド（Ｇ２）に置き換えることで、さらにロールツーロールによる連続プロセスにて光学用基材１（１ａ）を得ることができる。ここで得られた光学用基材１（１ａ）（Ｇ３）を上記説明したモールド（Ｇ１）と見立てることでも、光学用基材１（１ａ）を得ることができる。同様にモールド（ＧＮ）からモールド（ＧＮ＋１）を作製し、モールド（ＧＮ＋１）を上記説明したモールド（Ｇ１）に見立てることで、光学用基材１（１ａ）を得ることができる。
【０３３８】
なお、モールド（ＧＮ）のパターンが光硬化性樹脂（ＧＮ）から構成されており、かつ、モールド（ＧＮ＋１）のパターンも光硬化性樹脂（ＧＮ＋１）から構成される場合は、光硬化性樹脂（ＧＮ，ＧＮ＋１）共に、フッ素含有光硬化性樹脂であると好ましい。フッ素含有光硬化性樹脂であることにより、光硬化性樹脂（ＧＮ）のパターン部表面へとフッ素成分を偏析させることができる。これにより、モールド（ＧＮ）は、パターン部の離型性を具備し、かつ、基材との密着性も担保することができるため、良好にモールド（ＧＮ＋１）を得ることができる。このようなモールド（ＧＮ）あるいはモールド（ＧＮ＋１）は、表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）が、パターンを構成する樹脂中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）よりも大きいと好ましい。
【０３３９】
モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）とモールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（Ｎ＋１）を構成する樹脂層の微細パターン表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）との比（Ｅｓ／Ｅｂ）が１＜Ｅｓ／Ｅｂ≦３００００を満たすことで、上記効果をより発揮するためより好ましい。特に、３≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１５００、１０≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１００の範囲となるにしたがって、より離型性が向上するため好ましい。
【０３４０】
なお、上記する最も広い範囲（１＜Ｅｓ／Ｅｂ≦３００００）の中にあって、２０≦Ｅｓ／Ｅｂ≦２００の範囲であれば、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）が、樹脂層中の平均フッ素濃度（Ｅｂ）より十分高くなり、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）表面の自由エネルギーが効果的に減少するので、転写材樹脂や、光学用基材１（１ａ）を構成する材料との離型性が向上する。また、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）をモールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）に対して相対的に低くすることにより、樹脂自体の強度が向上するとともに、基材付近では、自由エネルギーを高く保つことができるので、基材との密着性が向上する。これにより、基材との密着性に優れ、転写材料や光学用基材１（１ａ）を構成する材料との離型性に優れ、しかも、ナノメートルサイズの凹凸形状を樹脂から樹脂へ繰り返し転写できるモールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を得ることができるので特に好ましい。また、２６≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１８９の範囲であれば、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層表面の自由エネルギーをより低くすることができ、繰り返し転写性が良好になるため好ましい。さらに、３０≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１６０の範囲であれば、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層表面の自由エネルギーを減少させるとともに、樹脂の強度を維持することができ、繰り返し転写性がより向上するため好ましく、３１≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１５５であればより好ましい。４６≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１５５であれば、上記効果をより一層発現できるため好ましい。
【０３４１】
モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層のパターン面側領域とは、例えば、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層のパターン面側表面から、基材側に向かって、略１〜１０％厚み方向に侵入した部分、または厚み方向に２ｎｍ〜２０ｎｍ侵入した部分を意味する。なお、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層のパター面側領域のフッ素元素濃度（Ｅｓ）は、ＸＰＳ法により定量できる。ＸＰＳ法のＸ線の浸入長は数ｎｍと浅いため、Ｅｓ値を定量する上で適している。他の解析方法として、透過型電子顕微鏡を使ったエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＴＥＭ−ＥＤＸ）を用い、Ｅｓ／Ｅｂを算出することもできる。また、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層を構成する樹脂中の平均フッ素濃度（Ｅｂ）は、仕込み量から計算することができる。または、ガスクロマトグラフ質量分析計（ＧＣ／ＭＳ）で測定することができる。例えば、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層を物理的に剥離してガスクロマトグラフ質量分析にかけることで、平均フッ素元素濃度を同定することができる。一方、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層を物理的に剥離した切片を、フラスコ燃焼法にて分解し、続いてイオンクロマトグラフ分析にかけることでも、樹脂中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）を同定することができる。
【０３４２】
＜方法（８）＞
円筒状モールドから方法（６）または（７）により製造した光学用基材１（１ａ）のパターン４０６を、Ｎｉに代表される電鋳により転写成形する。得られたＮｉ電鋳を円筒状に加工し、方法（６）の円筒状モールドとして見立てることで、ロールツーロールプロセスにより光学用基材１（１ａ）を得ることができる。なお、Ｎｉ電鋳型を円筒状に加工せず、平板状で使用することで、方法（１）〜（５）の平板状の光学用基材１（１ａ）を得るためのモールドとして使用することができる。
【０３４３】
（光学用基材７１）
つぎに図２１に示す光学用基材７１の製造方法について説明する。
＜方法（９）＞
方法（１）〜方法（８）にて得られた光学用基材１（１ａ）の微細凹凸構造面上に、透明誘電体層７２を製膜することで光学用基材７１を得ることができる。
【０３４４】
光学用基材１（１ａ）としてリール状の光学用基材１（１ａ）を使用する場合は、グラビアコーター、マイクログラビアコーター、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等で、光学用基材１（１ａ）の微細凹凸構造面上に透明誘電体層７２の材料を塗工する。続いて、溶剤を除去するとともに、透明誘電体層７２材料をレベリングする（透明誘電体層７２の微細構造層とは反対側の面７３を平坦化する）。その後、透明誘電体層７２材料を硬化（反応）させることで、連続プロセスにて光学用基材７１を得ることができる。また、得られた光学用基材７１はカバーフィルムをパターン面に貼合し、巻き取り回収してもよい。
【０３４５】
光学用基材１（１ａ）として平板状の光学用基材１（１ａ）を使用する場合は、キャスト法、スリットコート法、インクジェット法、スピンコート法等の方法やこれらの組み合わせ（例えば、キャスト法、スリットコート法を行った後にスピンコート法を行う）により、光学用基材１（１ａ）の微細凹凸構造面上に透明誘電体層７２の材料を塗工する。続いて、溶剤を除去するとともに、透明誘電体層７２材料をレベリングする（透明誘電体層７２の微細構造層とは反対側の面７３を平坦化する）。その後、透明誘電体層７２材料を硬化（反応）させることで、バッチ式にて光学用基材７１を得ることができる。
【０３４６】
＜方法（１０）＞
以下の工程（１６１）〜（１６７）により、連続プロセスにて光学用基材７１を得ることができる。
【０３４７】
（１６１）シリコンウェハに代表される面精度のある基材上にキャスト法、インクジェット法、スピンコート法、スリットコート法等の方法や、これらの組み合わせ（例えば、キャスト法、スリットコート法を行った後にスピンコート法を行う）により、透明誘電体層７２材料を塗工する。
（１６２）続いて、上記方法（１）〜（９）で得られた光学用基材１（１ａ）の微細凹凸構造面側を、透明誘電体層７２材料に押圧する。
（１６３）透明誘電体層７２材料を硬化させた後に、光学用基材１（１ａ）を剥離することで基材上に、光学用基材１（１ａ）のパターンとは反転した形状を具備する透明誘電体層７２を形成する。
（１６４）基材上に微細構造層材料をキャスト法、インクジェット法、スピンコート法等の方法により成膜する。
（１６５）工程（１６４）で得られた透明誘電体層７２から成るパターンを押圧する。
（１６６）微細構造層材料を硬化させる。
（１６７）最後に、基材を剥離する。
【０３４８】
＜方法（１１）＞
工程（１６１）および（１６２）においては、光学用基材１（１ａ）上に透明誘電体層７２材料を塗工し、その後、シリコンウェハ等の面精度のある基材を押圧してもよい。面精度のある基材としては、シリコンウェハや、シリコンウェハの鏡面を転写した樹脂等が挙げられる。
【０３４９】
なお、基材上には、離型層を設けると好ましい。離型層の厚みは、転写精度の観点から３０ｎｍ以下であることが好ましく、単分子層以上の厚みであることが好ましい。離型性の観点から、２ｎｍ以上であることがより好ましく、転写精度の観点から２０ｎｍ以下であることがより好ましい。
【０３５０】
離型層を構成する材料は、限定されないが、公知市販のものとしては、例えば、ゾニールＴＣコート（デュポン社製），サイトップＣＴＬ−１０７Ｍ（旭硝子社製），サイトップＣＴＬ−１０７Ａ（旭硝子社製），ノベックＥＧＣ−１７２０（３Ｍ社製），オプツールＤＳＸ（ダイキン工業社製），オプツールＤＡＣＨＰ（ダイキン工業社製），デュラサーフＨＤ−２１０１Ｚ（ダイキン工業社製），デュラサーフＨＤ２１００（ダイキン工業社製），デュラサーフＨＤ−１１０１Ｚ（ダイキン工業社製），ネオス社製「フタージェント」（例えば，Ｍシリーズ：フタージェント２５１，フタージェント２１５Ｍ，フタージェント２５０，ＦＴＸ−２４５Ｍ，ＦＴＸ−２９０Ｍ；Ｓシリーズ：ＦＴＸ−２０７Ｓ，ＦＴＸ−２１１Ｓ，ＦＴＸ−２２０Ｓ，ＦＴＸ−２３０Ｓ；Ｆシリーズ：ＦＴＸ−２０９Ｆ，ＦＴＸ−２１３Ｆ，フタージェント２２２Ｆ，ＦＴＸ−２３３Ｆ，フタージェント２４５Ｆ；Ｇシリーズ：フタージェント２０８Ｇ，ＦＴＸ−２１８Ｇ，ＦＴＸ−２３０Ｇ，ＦＴＳ−２４０Ｇ；オリゴマーシリーズ：フタージェント７３０ＦＭ，フタージェント７３０ＬＭ；フタージェントＰシリーズ；フタージェント７１０ＦＬ；ＦＴＸ−７１０ＨＬ，等），ＤＩＣ社製「メガファック」（例えば，Ｆ−１１４，Ｆ−４１０，Ｆ−４９３，Ｆ−４９４，Ｆ−４４３，Ｆ−４４４，Ｆ−４４５，Ｆ−４７０，Ｆ−４７１，Ｆ−４７４，Ｆ−４７５，Ｆ−４７７，Ｆ−４７９，Ｆ−４８０ＳＦ，Ｆ−４８２，Ｆ−４８３，Ｆ−４８９，Ｆ−１７２Ｄ，Ｆ−１７８Ｋ，Ｆ−１７８ＲＭ，ＭＣＦ−３５０ＳＦ，等），ダイキン社製「オプツールＴＭ」（例えば，ＤＳＸ，ＤＡＣ，ＡＥＳ），「エフトーンＴＭ」（例えば，ＡＴ−１００），「ゼッフルＴＭ」（例えば，ＧＨ−７０１），「ユニダインＴＭ」，「ダイフリーＴＭ」，「オプトエースＴＭ」，住友スリーエム社製「ノベックＥＧＣ−１７２０」，フロロテクノロジー社製「フロロサーフ」，等，シリコーン系樹脂（ジメチルシリコーン系オイルＫＦ９６（信越シリコーン社製），変性シリコーンの市販品としては，具体的にはＴＳＦ４４２１（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＸＦ４２−３３４（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＸＦ４２−Ｂ３６２９（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＸＦ４２−Ａ３１６１（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＦＺ−３７２０（東レ・ダウコーニング社製），ＢＹ  １６−８３９（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４１１（東レ・ダウコーニング社製），ＦＺ−３７３６（東レ・ダウコーニング社製），ＢＹ１６−８７６（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４２１（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４１６（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ２０３（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ２３０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ５１０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ５５０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ７１０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４１９（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４２２（東レ・ダウコーニング社製），ＢＹ１６シリーズ（東レ・ダウコーニング社製），ＦＺ３７８５（東レ・ダウコーニング社製），ＫＦ−４１０（信越化学工業社製），ＫＦ−４１２（信越化学工業社製），ＫＦ−４１３（���越化学工業社製），ＫＦ−４１４（信越化学工業社製），ＫＦ−４１５（信越化学工業社製），ＫＦ−３５１Ａ（信越化学工業社製），ＫＦ−４００３（信越化学工業社製），ＫＦ−４７０１（信越化学工業社製），ＫＦ−４９１７（信越化学工業社製），ＫＦ−７２３５Ｂ（信越化学工業社製），ＫＲ２１３（信越化学工業社製），ＫＲ５００（信越化学工業社製），ＫＦ−９７０１（信越化学工業社製），Ｘ２１−５８４１（信越化学工業社製），Ｘ−２２−２０００（信越化学工業社製），Ｘ−２２−３７１０（信越化学工業社製），Ｘ−２２−７３２２（信越化学工業社製），Ｘ−２２−１８７７（信越化学工業社製），Ｘ−２２−２５１６（信越化学工業社製），ＰＡＭ−Ｅ（信越化学工業社製）），アルカン系樹脂（アルキル系単分子膜を形成するＳＡＭＬＡＹ等）が挙げられる。
【０３５１】
特に、離型層を構成する材料は、メチル基を含む材料、シリコーンを含む材料、フッ素を含む材料であることが離型性の観点から好ましい。特に、離型層を構成する材料は、シランカップリング剤あるいはＰＤＭＳに代表されるシリコーン系樹脂であると、離型層の膜厚を容易に薄くでき、かつ転写精度を保持できるため好ましい。離型層に使用される材料は、１種類を単独で用いても、複数を同時に使用してもよい。また離型層を構成する材料は水に対する接触角が９０度以上であることが好ましい。ここで接触角は、離型層を構成する材料を用いベタ膜（微細パタンの無い膜）を作製した際の、接触角を意味する。
【０３５２】
工程（１６３）における透明誘電体層７２の硬化は、熱や光により硬化を促進させてもよい。また得られた光学用基材７１のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０３５３】
＜方法（１２）＞
以下の工程（１７１）〜（１７３）により、連続プロセスにて光学用基材７１を得ることができる。
【０３５４】
（１７１）シリコンウェハに代表される面精度のある基材上に透明誘電体層７２材料を塗工する。
（１７２）続いて、上記方法（１）〜（９）で得られた光学用基材１（１ａ）の微細凹凸構造面側を、透明誘電体層７２材料に押圧する。
（１７３）透明誘電体層７２材料を硬化させた後に、光学用基材１（１ａ）を剥離する。
【０３５５】
なお、工程（１７１）および（１７２）においては、光学用基材１（１ａ）上に透明誘電体層７２材料を塗工し、その後、シリコンウェハ等の面精度のある基材を押圧してもよい。面精度のある基材としては、シリコンウェハや、シリコンウェハの鏡面を転写した樹脂等が挙げられる。
【０３５６】
基材上には、離型層を設けると好ましい。離型層厚みは、転写精度の観点から３０ｎｍ以下であることが好ましく、単分子層以上の厚みであることが好ましい。離型性の観点から、２ｎｍ以上であることがより好ましく、転写精度の観点から２０ｎｍ以下であることがより好ましい。
【０３５７】
離型層を構成する材料は、限定されないが、公知市販のものとしては、例えば、ゾニールＴＣコート（デュポン社製），サイトップＣＴＬ−１０７Ｍ（旭硝子社製），サイトップＣＴＬ−１０７Ａ（旭硝子社製），ノベックＥＧＣ−１７２０（３Ｍ社製），オプツールＤＳＸ（ダイキン工業社製），オプツールＤＡＣＨＰ（ダイキン工業社製），デュラサーフＨＤ−２１０１Ｚ（ダイキン工業社製），デュラサーフＨＤ２１００（ダイキン工業社製），デュラサーフＨＤ−１１０１Ｚ（ダイキン工業社製），ネオス社製「フタージェント」（例えば，Ｍシリーズ：フタージェント２５１，フタージェント２１５Ｍ，フタージェント２５０，ＦＴＸ−２４５Ｍ，ＦＴＸ−２９０Ｍ；Ｓシリーズ：ＦＴＸ−２０７Ｓ，ＦＴＸ−２１１Ｓ，ＦＴＸ−２２０Ｓ，ＦＴＸ−２３０Ｓ；Ｆシリーズ：ＦＴＸ−２０９Ｆ，ＦＴＸ−２１３Ｆ，フタージェント２２２Ｆ，ＦＴＸ−２３３Ｆ，フタージェント２４５Ｆ；Ｇシリーズ：フタージェント２０８Ｇ，ＦＴＸ−２１８Ｇ，ＦＴＸ−２３０Ｇ，ＦＴＳ−２４０Ｇ；オリゴマーシリーズ：フタージェント７３０ＦＭ，フタージェント７３０ＬＭ；フタージェントＰシリーズ；フタージェント７１０ＦＬ；ＦＴＸ−７１０ＨＬ，等），ＤＩＣ社製「メガファック」（例えば，Ｆ−１１４，Ｆ−４１０，Ｆ−４９３，Ｆ−４９４，Ｆ−４４３，Ｆ−４４４，Ｆ−４４５，Ｆ−４７０，Ｆ−４７１，Ｆ−４７４，Ｆ−４７５，Ｆ−４７７，Ｆ−４７９，Ｆ−４８０ＳＦ，Ｆ−４８２，Ｆ−４８３，Ｆ−４８９，Ｆ−１７２Ｄ，Ｆ−１７８Ｋ，Ｆ−１７８ＲＭ，ＭＣＦ−３５０ＳＦ，等），ダイキン社製「オプツールＴＭ」（例えば，ＤＳＸ，ＤＡＣ，ＡＥＳ），「エフトーンＴＭ」（例えば，ＡＴ−１００），「ゼッフルＴＭ」（例えば，ＧＨ−７０１），「ユニダインＴＭ」，「ダイフリーＴＭ」，「オプトエースＴＭ」，住友スリーエム社製「ノベックＥＧＣ−１７２０」，フロロテクノロジー社製「フロロサーフ」，等，シリコーン系樹脂（ジメチルシリコーン系オイルＫＦ９６（信越シリコーン社製），変性シリコーンの市販品としては，具体的にはＴＳＦ４４２１（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＸＦ４２−３３４（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＸＦ４２−Ｂ３６２９（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＸＦ４２−Ａ３１６１（ＧＥ東芝シリコーン社製），ＦＺ−３７２０（東レ・ダウコーニング社製），ＢＹ  １６−８３９（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４１１（東レ・ダウコーニング社製），ＦＺ−３７３６（東レ・ダウコーニング社製），ＢＹ  １６−８７６（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４２１（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４１６（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ２０３（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ２３０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ５１０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ５５０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＨ７１０（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４１９（東レ・ダウコーニング社製），ＳＦ８４２２（東レ・ダウコーニング社製），ＢＹ１６シリーズ（東レ・ダウコーニング社製），ＦＺ３７８５（東レ・ダウコーニング社製），ＫＦ−４１０（信越化学工業社製），ＫＦ−４１２（信越化学工業社製），ＫＦ−４１３��信越化学工業社製），ＫＦ−４１４（信越化学工業社製），ＫＦ−４１５（信越化学工業社製），ＫＦ−３５１Ａ（信越化学工業社製），ＫＦ−４００３（信越化学工業社製），ＫＦ−４７０１（信越化学工業社製），ＫＦ−４９１７（信越化学工業社製），ＫＦ−７２３５Ｂ（信越化学工業社製），ＫＲ２１３（信越化学工業社製），ＫＲ５００（信越化学工業社製），ＫＦ−９７０１（信越化学工業社製），Ｘ２１−５８４１（信越化学工業社製），Ｘ−２２−２０００（信越化学工業社製），Ｘ−２２−３７１０（信越化学工業社製），Ｘ−２２−７３２２（信越化学工業社製），Ｘ−２２−１８７７（信越化学工業社製），Ｘ−２２−２５１６（信越化学工業社製），ＰＡＭ−Ｅ（信越化学工業社製）），アルカン系樹脂（アルキル系単分子膜を形成するＳＡＭＬＡＹ等）が挙げられる。
【０３５８】
特に、離型層を構成する材料は、メチル基含む材料、シリコーンを含む材料、フッ素を含む材料であることが離型性の観点から好ましい。特に、離型層を構成する材料は、シランカップリング剤あるいはＰＤＭＳに代表されるシリコーン系樹脂であると、離型層の膜厚を容易に薄くでき、かつ転写精度を保持できるため好ましい。離型層に使用される材料は、１種類を単独で用いても、複数を同時に使用してもよい。また離型層を構成する材料は水に対する接触角が９０度以上であることが好ましい。ここで接触角は、離型層を構成する材料を用いベタ膜（微細パタンの無い膜）を作製した際の、接触角を意味する。
【０３５９】
工程（１７３）における透明誘電体層７２の硬化は、熱や光により硬化を促進させてもよい。また、得られた光学用基材７１のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【０３６０】
（実施例）
以下、本発明の効果を明確にするために行った実施例をもとに本発明をより詳細に説明する。なお、下記実施の形態における材料、使用組成、処理工程等は例示的なものであり、適宜変更して実施することが可能である。その他、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、適宜変更して実施することが可能である。そのため、本発明は以下の実施例によって何ら限定されるものではない。
【０３６１】
［実施例１］
（円筒状金型作製（樹脂モールド作製用鋳型の作製））
円筒状金型の基材としては、直径８０ｍｍ、長さ５０ｍｍの円筒型石英ガラスロールを用いた。この円筒型石英ガラスロール表面に、次の方法により半導体パルスレーザを用いた直接描画リソグラフィ法により微細構造（微細凹凸構造）を形成した。
【０３６２】
まず、この石英ガラス表面の微細構造上にスパッタリング法によりレジスト層を成膜した。スパッタリング法は、ターゲット（レジスト層）として、ＣｕＯ（８ａｔｍ％Ｓｉ含有）を用いて、ＲＦ１００Ｗの電力で実施した。成膜後のレジスト層の膜厚は２０ｎｍであった。以上のように作製した円筒状金型を線速度ｓ＝１．０ｍ／ｓｅｃで回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｄ２方向ピッチＰｘ：３９８ｎｍ
Ｄ２方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：８０ｎｍ
変動幅δ２のＤ２方向の長周期ＰｘＬ  ：５μｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙ：４６０ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：１００ｎｍ
変動幅δ１のＤ１方向の長周期ＰｙＬ  ：５μｍ
【０３６３】
Ｄ１方向ピッチＰｙは次のように決定される。
スピンドルモーターのＺ相信号を基準に、１周に要する時間Ｔが測定され、線速度ｓから周長Ｌが計算され、次の式（１２）が得られる。
Ｌ＝Ｔ×ｓ    （１２）
【０３６４】
目標ピッチをＰｙとして、Ｌ／Ｐｙが整数になるように目標ピッチＰｙの０．１％以下の値を足して調整し、実効ピッチＰｙ’を次の式（１３）によって得る。
Ｌ／Ｐｙ’＝ｍ  （ｍは整数）    （１３）
【０３６５】
目標ピッチＰｙと実効ピッチＰｙ’とは、厳密にはＰｙ≠Ｐｙ’であるが、Ｌ／Ｐｙ≒１０７であるので、Ｐｙ／Ｐｙ’≒１０−７となり、実質的に等しいものとして扱うことができる。同様に、長周期ＰｙＬも、Ｌ／ＰｙＬが整数になるように実効長周期ＰｙＬ’を次の式（１４）によって得る。
Ｌ／ＰｙＬ’＝ｎ  （ｎは整数）    （１４）
【０３６６】
この場合も、厳密にはＰｙＬ≠ＰｙＬ’であるが、Ｌ／ＰｙＬ≒１０５であるので、ＰｙＬ／ＰｙＬ’≒１０−５となり、実質的に等しいものとして扱うことができる。
【０３６７】
次に実効ピッチＰｙ’から、式（１５），式（１６）により、基準パルス周波数ｆｙ０、変調周波数ｆｙＬが算出される。
ｆｙ０＝ｓ／Ｐｙ’    （１５）
ｆｙＬ＝ｓ／ＰｙＬ’    （１６）
【０３６８】
最後に、式（１５）、式（１６）から、スピンドルモーターのＺ相信号からの経過時間ｔにおけるパルス周波数ｆｙが、式（１７）のように決定される。
ｆｙ＝ｆｙ０＋δ１×ｓｉｎ（ｔ×（ｆｙＬ／ｆｙ０）×２π）    （１７）
【０３６９】
Ｄ２方向の軸送り速度は次のように決定される。
スピンドルモーターのＺ相信号を基準に、１周に要する時間Ｔが測定され、Ｄ２方向ピッチＰｘから、軸方向の基準送り速度Ｖｘ０が次の式（１８）のように決定される。
Ｖｘ０＝Ｐｘ／Ｔ    （１８）
【０３７０】
Ｄ２方向の長周期ＰｘＬから、時刻ｔにおける軸送り速度Ｖｘを次の式（１９）で決定し、スキャンする。
Ｖｘ＝Ｖｘ０＋Ｖδ２・ｓｉｎ（Ｐｘ／ＰｘＬ×ｔ×２π）    （１９）
【０３７１】
ここで、Ｖδ２は、Ｄ２方向の長周期ＰｘＬにおける速度変動幅であり、長周期ＰｘＬのピッチ変動幅δ２，Ｐｘ，Ｖｘ０により、次の式（２０）で示される。
Ｖδ２＝δ２×Ｖｘ０／Ｐｘ    （２０）
【０３７２】
次に、レジスト層を現像する。レジスト層の現像は、０．０３ｗｔ％のグリシン水溶液を用いて、処理時間２４０秒の条件で実施した。次に、現像したレジスト層をマスクとし、ドライエッチングによるエッチング層のエッチングを行った。ドライエッチングは、エッチングガスとしてＳＦ６を用い、処理ガス圧１Ｐａ、処理電力３００Ｗ、処理時間５分の条件で実施した。次に、表面に微細構造が付与された円筒状金型から、残渣のレジスト層のみをｐＨ１の塩酸で６分間の条件で剥離して円筒モールド（転写用モールド）を作製した。
【０３７３】
（樹脂モールドの作製）
得られた円筒状の石英ガラスロール表面（転写用モールド）に対し、デュラサーフＨＤ−１１０１Ｚ（ダイキン化学工業社製）を塗布し、６０℃で１時間加熱後、室温で２４時間静置、固定化した。その後、デュラサーフＨＤ−ＺＶ（ダイキン化学工業社製）で３回洗浄し、離型処理を施した。
【０３７４】
次に、得られた円筒モールドからリール状樹脂モールドを作製した。ＯＰＴＯＯＬ  ＤＡＣ  ＨＰ（ダイキン工業社製）、トリメチロールプロパントリアクリレート（東亞合成社製  Ｍ３５０）およびＩｒｇａｃｕｒｅ  １８４（Ｃｉｂａ社製）を重量部で１０：１００：５の割合で混合して光硬化性樹脂を調製した。次に、この光硬化性樹脂をＰＥＴフィルム（Ａ４１００、東洋紡社製：幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍ）の易接着面にマイクログラビアコーティング（廉井精機社製）により、塗布膜厚６μｍになるように塗布した。
【０３７５】
次いで、円筒モールド（円筒状金型）に対し、光硬化性樹脂を塗布したＰＥＴフィルムをニップロール（０．１ＭＰａ）で押し付け、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ２となるように、ＵＶ露光装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）を用いて紫外線を照射して連続的に光硬化を実施して、表面に微細構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。
【０３７６】
樹脂モールドを走査型電子顕微鏡で観察したところ、断面形状がφ４００ｎｍ±４０ｎｍ、ｈ８００ｎｍ±８０ｎｍの凸部が次の長周期構造を有する周期構造で形成されていた。
Ｄ２方向ピッチＰｘ：３９８ｎｍ
Ｄ２方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：８０ｎｍ
変動幅δ２のＤ２方向の長周期ＰｘＬ  ：５μｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙ：４６０ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：１００ｎｍ
変動幅δ１のＤ１方向の長周期ＰｙＬ  ：５μｍ
【０３７７】
ドット径とドット高さの最大値は、最も周囲とのドット間距離が狭いドットにおいて観察され、ドット径とドット高さの最小値は、最も周囲とのドット間距離が広いドットにおいて観察され、その間のドット径は、ドット間距離の変動幅の変調と同様な変調曲線を示した。
【０３７８】
（電子顕微鏡）
装置；ＨＩＴＡＣＨＩ  ｓ−５５００
加速電圧；１０ｋＶ
ＭＯＤＥ；Ｎｏｒｍａｌ
【０３７９】
（反転樹脂モールドの作製）
次に、ＯＰＴＯＯＬ  ＤＡＣ  ＨＰ（ダイキン工業社製）、トリメチロールプロパントリアクリレート（東亞合成社製  Ｍ３５０）、およびＩｒｇａｃｕｒｅ  １８４（Ｃｉｂａ社製）を重量部で１０：１００：５の割合で混合して光硬化性樹脂を調製した。この光硬化性樹脂をＰＥＴフィルム（Ａ４１００、東洋紡社製：幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍ）の易接着面にマイクログラビアコーティング（廉井精機社製）により、塗布膜厚２μｍになるように塗布した。
【０３８０】
次いで、上記リール状樹脂モールドに、光硬化性樹脂を塗布したＰＥＴフィルムをニップロール（０．１ＭＰａ）で押し付け、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ２となるように、ＵＶ露光装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）を用いて紫外線を照射して連続的に光硬化を実施して、表面に微細構造が反転転写された透明樹脂モールドシート（長さ２００ｍｍ、幅３００ｍｍ）を得た。
【０３８１】
（有機ＥＬ素子の作製）
上記透明樹脂モールドシートを光学用基材として、有機ＥＬ素子を作製した。微細凹凸が形成されている面に、バッファー層、陰極、電子輸送層、ホール輸送層、陰極の順に積層した。各層の材料および膜厚、成膜方法は以下の通りである。
（１）バッファー層：ＳｉＯ２  １００ｎｍ  真空蒸着
（２）陰極：Ａｇ  ４０ｎｍ  真空蒸着
（３）電子輸送層：Ｔｒｉｓ−（８−ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｅ）ａｌｕｍｉｎｕｍ（Ａｌｑ３）  ４０ｎｍ  真空蒸着
（４）ホール輸送層：Ｎ，Ｎ‘−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−ｂｉｓ（１−ｎａｐｈｔｙｌ）−（１，１‘−ｂｉｐｈｅｎｙｌ）−（４，４’−ｄｉａｍｉｎｅ）（ＮＰＢ）  ６０ｎｍ  真空蒸着
（５）陽極：ＩＴＯ  １５０ｎｍ  スパッタリング
【０３８２】
［実施例２］
実施例１と同様に作製した円筒状金型を線速度ｓ＝１．０ｍ／ｓｅｃで回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｄ２方向ピッチＰｘ：６０６ｎｍ
Ｄ２方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：６１ｎｍ
変動幅δ２のＤ２方向の長周期ＰｘＬ  ：６μｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙ：７００ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：７０ｎｍ
変動幅δ１のＤ１方向の長周期ＰｙＬ  ：７μｍ
【０３８３】
次に実施例１と同様に、表面構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍ）が得られた。このリール状透明樹脂モールドを用いて、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子（実施例２）を作製した。
【０３８４】
［実施例３］
実施例１と同様に作製した円筒状金型を線速度ｓ＝１．０ｍ／ｓｅｃで回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｄ２方向ピッチＰｘ：７００ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙ：７００ｎｍ
ピッチＰｙの基準信号の制御を初期のみとした。
【０３８５】
次に実施例１と同様に、表面構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍ）が得られた。
【０３８６】
作製したリール状透明樹脂モールドの表面を走査型電子顕微鏡により観察した。Ｄ１方向において設定したピッチＰｙで凸部が列状に配列され、また、この列状の凸部が、Ｄ２方向において所定のピッチＰｘで繰り返し設けられていた。また、Ｄ２方向において隣接して配列された列状の凸部間において、シフト量αが不規則であった。
このリール状透明樹脂モールドを用いて、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子（実施例３）を作製した。
【０３８７】
［比較例１］
周期構造を持たない平滑なＮｉ板を用いて、実施例１と全く同じ操作でフラットなＵＶ硬化樹脂が積層されたＰＥＴ基材上に有機ＥＬ素子（比較例１）を作製した。
【０３８８】
［比較例２］
実施例１と同様の製法により、直径８０ｍｍ、長さ５０ｍｍの円筒型石英ガラスロール表面に微細構造を形成した。ただし、露光を以下の条件で行った。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
Ｄ２方向ピッチＰｘ：３９８ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙ：４６０ｎｍ
【０３８９】
次いで、実施例１と同様の方法で、円筒モールド（円筒状金型）から、表面に微細構造が反転転写されたリール状樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。樹脂モールドを走査型電子顕微鏡で観察したところ、断面形状がφ４００ｎｍ、ｈ８００ｎｍの凸部がつぎの長周期構造を有する周期構造で形成されていた。
Ｄ２方向ピッチＰｘ：３９８ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙ：４６０ｎｍ
【０３９０】
上記リール状樹脂モールドから、実施例１と同様の方法で、ＰＥＴフィルム上に微細構造を反転転写された透明樹脂モールドシート（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。
【０３９１】
さらに、上記透明樹脂モールドシートを用いて、実施例１と同様の層構成で、微細凹凸が形成されている面に、バッファー層、陰極、電子輸送層、ホール輸送層、陰極の順に積層し、有機ＥＬ素子（比較例２）を形成した。
【０３９２】
（発光特性）
実施例１〜実施例３、比較例１、比較例２の有機ＥＬ素子の発光効率特性をコニカミノルタ製分光放射輝度計ＣＳ−２０００にて測定した。比較例１の発光強度を１．０とした強度比の結果を下記表１に示す。
【０３９３】
（カラーシフトの評価）
実施例１〜実施例３、比較例１、比較例２の有機ＥＬ素子それぞれを発光させた状態で、サンプル周囲に白色の円筒形の紙をかぶせ、紙に投影された像を目視にて観察した。
【０３９４】
【表１】
2013099875.tif 000003
【０３９５】
表１から分かるように、実施例１〜実施例３および比較例１の有機ＥＬ素子では全面の色味が同等であったのに対し、比較例２の有機ＥＬ素子においては、特定角度方向に虹のような分光が観察され、カラーシフトが起きていた。これは、比較例２の有機ＥＬ素子において、周期構造に起因する回折により発光された光が波長ごとに分離されたためである。一方、実施例１の有機ＥＬ素子では、微細構造に特定周期構造がなく、長周期構造による散乱効果が強いために、分光としては観察されず、カラーシフトは起きなかった。
【０３９６】
［実施例４］
（光学用基材１）
上記のように作製した反転樹脂モールドを、５０ｃｍの長さで切り出した。
【０３９７】
続いて、幅３００ｍｍ、長さ６００ｍｍのガラスフィルム（屈折率１．５２）上に材料１をバーコーティング法により塗工した。塗工膜厚は溶剤揮発後の固形分膜厚が１０００ｎｍになるように設定した。塗工後、室温下にて２分間静置し、その後８０度の雰囲気で３０秒間静置した。
【０３９８】
続いて、切り出した反転樹脂モールドの微細構造面側を、材料１面に０．０１Ｍｐａの圧力下で貼合し、２５℃、湿度５０％の環境下にて２４時間静置した。
【０３９９】
最後に、反転樹脂モールドを剥離し、ガラスフィルム上に微細構造を具備した光学用基材１を得た。得られた構造を電子顕微鏡にて観察したところ、断面形状がφ４００ｎｍ、ｈ８００ｎｍの凸部がつぎの長周期構造を有する周期構造で形成されていた。
Ｄ２方向ピッチＰｘ：４３３ｎｍ
Ｄ２方向ピッチＰｘに対する変動幅δ２：１０８ｎｍ
変動幅δ２のＤ２方向の長周期ＰｘＬ  ：５０００ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙ：５００ｎｍ
Ｄ１方向ピッチＰｙに対する変動幅δ１：１２５ｎｍ
変動幅δ１のＤ１方向の長周期ＰｙＬ  ：５０００ｎｍ
【０４００】
（材料１）
材料１は、ＴＴＢ：３ＡＰＴＭＳ：ＳＨ７１０：Ｉ．１８４＝３９．５ｇ：３９．５ｇ：１９．７ｇ：１．３４ｇを２５℃、湿度５０％の環境下にて撹拌混合することにより作製した。この材料１の屈折率は、波長４６０ｎｍで１．５１３、波長５５０ｎｍで１．５０７であった。
【０４０１】
（光学用基材２）
４インチφのシリコンウェハ基材表面を、ＵＶ−Ｏ３にて１５分間処理した。続いて、Ｄｕｒａｓｕｒｆ  １１０１Ｚをスピンコート製膜し、２５度、湿度５０％の雰囲気中で１２時間静置した。そのあと、Ｄｕｒａｓｕｒｆ  ＨＤ−ＺＶ溶液を用い、スピンコート洗浄を３回行った。
【０４０２】
光学用基材１を、３００℃の環境下で１時間加熱処理をした。自然冷却後、光学用基材１の微細構造面上に、下記材料２をバーコート法により１０００ｎｍの固形膜厚が得られるように塗工した。塗工後、２５℃、湿度５０％の環境下にて５分間静置し、さらに８０℃で３０秒加熱した。
【０４０３】
続いて、材料１が塗工された面を、表面処理されたシリコンウェハ上に０．０１Ｍｐａの圧力下で貼合した。貼合後、２５℃、湿度５０％の環境下にて、２４時間静置した。
【０４０４】
最後に、シリコンウェハを剥離することで、光学用基材２を得た。光学用基材２の材料１面側の表面精度は、Ｒａで１ｎｍ以下であった。得られた光学用基材２は、３００℃の環境下で１時間加熱処理をした。
【０４０５】
（材料２）
材料２は、ＴＴＢ：ＤＥＤＦＳ：ＴＥＯＳ：ＳＨ７１０＝９３．３ｇ：２．３８ｇ：２．３８：２．３８ｇを２５℃、湿度５０％の環境下で撹拌混合し、続いて、８０℃の雰囲気中で撹拌しながら、１７０６ｕｌの３．２５％にエタノールで希釈した水を滴下し、滴下後、６時間撹拌することにより作製した。この材料２の屈折率は、波長４６０ｎｍで１．８９３、波長５５０ｎｍで１．８６１であった。
【０４０６】
（有機ＥＬ素子の作製）
上記光学用基材１より作製された光学用基材２を用い有機ＥＬ素子（実施例４）を作製した。光学用基材２の材料１の硬化物より構成される平坦化面上に、陽極、ホール輸送層、電子輸送層、陰極、バッファー層、陰極、電子輸送層、ホール輸送層、陰極の順に積層した。
【０４０７】
各層の材料および膜厚、成膜方法は以下の通りである。
・陽極：ＩＴＯ  １３０ｎｍ  スパッタリング
・ホール輸送層：Ｎ，Ｎ‘−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−ｂｉｓ（１−ｎａｐｈｔｙｌ）−（１，１‘−ｂｉｐｈｅｎｙｌ）−（４，４’−ｄｉａｍｉｎｅ）（ＮＰＢ）  ６０ｎｍ  真空蒸着
・電子輸送層：Ｔｒｉｓ−（８−ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｅ）ａｌｕｍｉｎｕｍ（Ａｌｑ３）  ４０ｎｍ  真空蒸着
・陰極：Ａｌ  １００ｎｍ  真空蒸着
【０４０８】
（比較例３〜比較例５）
本実施の形態に係る光学用基材１，２とは異なる基材を使用し、上記同様の方法にて、有機ＥＬ素子（比較例３〜比較例５）を作製した。なお、比較例３の有機ＥＬ素子は、光学用基材１の作製で使用したガラス基材（フラット基材）を用い、比較例４の有機ＥＬ素子は、ピッチ５００ｎｍの微細構造が形成された光学用基材１（但し、微細構造の長周期変動はなし）を用い、比較例５の有機ＥＬ素子は、ピッチ５０００ｎｍの微細構造が形成された光学用基材１（但し、微細構造の長周期変動はなし）を用いた。
【０４０９】
比較例３の有機ＥＬ素子については、光学用基材２をフラット基材に変えて実施例４と同様にして作製した。比較例４および比較例５の有機ＥＬ素子は、円筒状金型表面にそれぞれのピッチを有する微細構造を形成し、実施例４と同様にして作製した。
【０４１０】
実施例４、比較例３〜比較例５の有機ＥＬ素子について上記のようにして発光効率をおよびギラツキを調べた。その結果を下記表２に示す。なお、発光効率については、比較例３の有機ＥＬ素子におけるフラット基材の場合を１とした。ギラツキについては、ギラツキが緩和された状態を○とし、ギラツキが観察された状態を×とした。
【０４１１】
【表２】
2013099875.tif 000004
【０４１２】
表２から分かるように、微細構造を具備しない有機ＥＬ素子の場合（比較例３）に比べ、微細構造を具備した光学用基材を使用した有機ＥＬ素子（比較例４、比較例５、実施例４）は、発光効率が向上していることがわかる。特に、微細構造サイズは、マイクロオーダー（比較例５）の場合よりも、ナノオーダー（比較例４、実施例４）の場合が、より効率が良かった。さらに、長周期変動を併せ持つ光学用基材を使用した有機ＥＬ素子（実施例４）は、効率向上が最大であった。また、比較例４および比較例５の有機ＥＬ素子は、発光を視認した際に回折に基づくギラツキが観察されたが、実施例４の有機ＥＬ素子は、長周期変動を併せ持つ光学用基材を使用したので、ギラツキは緩和され、視認性が向上されることが観察された。
【０４１３】
このように、本発明の光学用基材によれば、光取り出し向上用光学基材やプラズモニック多結晶等に適用でき、光の回折に起因するカラーシフトを低減可能である。また、輝度を向上させ、光の回折に起因するカラーシフトを低減可能な発光デバイスを提供できる。したがって、本発明の光学用基材および発光デバイスは、カラーシフトを抑制しながら高い発光効率を有するため、電力の有効活用ができ、省エネルギーに大きく貢献できる。
【０４１４】
本発明は上記実施の形態に限定されず、さまざまに変更して実施可能である。上記実施の形態において、添付図面に図示されている大きさや形状等については、これに限定されず、本発明の効果を発揮する範囲内で適宜変更が可能である。その他、本発明の目的の範囲を逸脱しない限りにおいて適宜変更して実施可能である。
【０４１５】
本出願は、２０１１年１２月２７日出願の特願２０１１−２８４８２０、および、２０１２年２月７日出願の特願２０１２−０２４０３５に基づく。これらの内容は全てここに含めておく。
【図１】
2013099875.tif 000005
【図２】
2013099875.tif 000006
【図３】
2013099875.tif 000007
【図４】
2013099875.tif 000008
【図５】
2013099875.tif 000009
【図６】
2013099875.tif 000010
【図７】
2013099875.tif 000011
【図８】
2013099875.tif 000012
【図９】
2013099875.tif 000013
【図１０】
2013099875.tif 000014
【図１１】
2013099875.tif 000015
【図１２】
2013099875.tif 000016
【図１３】
2013099875.tif 000017
【図１４】
2013099875.tif 000018
【図１５】
2013099875.tif 000019
【図１６】
2013099875.tif 000020
【図１７】
2013099875.tif 000021
【図１８】
2013099875.tif 000022
【図１９】
2013099875.tif 000023
【図２０】
2013099875.tif 000024
【図２１】
2013099875.tif 000025
【図２２】
2013099875.tif 000026
【図２３】
2013099875.tif 000027
【図２４】
2013099875.tif 000028
【図２５】
2013099875.tif 000029
【図２６】
2013099875.tif 000030
【手続補正書】
【提出日】平成26年7月9日(2014.7.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、
基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成される複数のドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、
前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする光学用基材。
【請求項２】
前記ナノオーダーの不定間隔が変動幅δであることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
【請求項３】
不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、
前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ    （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （２）
【請求項４】
不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ，ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が、長周期単位Ｌｙｚを繰り返し配列した構成であり、かつ、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、
前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が、長周期単位Ｌｘｚを繰り返し配列した構成であることを特徴とする請求項１に記載の光学用基材。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ    （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （２）
【請求項５】
前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただしｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項３に記載の光学用基材。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）
【請求項６】
前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることを特徴とする請求項４に記載の光学用基材。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）
【請求項７】
前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることを特徴とする請求項５に記載の光学用基材。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）
【請求項８】
前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、
前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、
前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることを特徴とする請求項６に記載の光学用基材。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）
【請求項９】
少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、
基材の主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部で構成される複数のドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材の主面内の第１方向において前記複数のドットが一定間隔のナノオーダーのピッチＰｙで配列されたドット列を構成し、且つ、これらのドット列を前記第１方向に直交する第２方向に一定間隔のナノオーダーのピッチＰｘで並設し、
隣接する第１ドット列及び第２ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α１と、前記第２ドット列及び前記第２ドット列に隣接する第３ドット列間の前記第１方向におけるシフト量α２とが互いに異なることを特徴とする光学用基材。
【請求項１０】
前記シフト量α１と前記シフト量α２の差分が一定でないことを特徴とする請求項９に記載の光学用基材。
【請求項１１】
少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、
前記基材の基材主面から面外方向に延在する複数の凸部から構成される複数のラインを含む微細構造層を形成し、前記基材主面内の第１方向に沿ってライン構造を形成し、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のラインがピッチＰｘで配列された複数のライン列を有しており、
前記ピッチＰｘはナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする光学用基材。
【請求項１２】
不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記ライン構造の凸部幅より大きく、
少なくとも、隣接する４個以上ｍ個以下のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（７）の関係を満たし、
前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成される長周期Ｌｚが繰り返し配列されることを特徴とする請求項１１に記載の光学用基材。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （７）
【請求項１３】
前記基材は、樹脂からなることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１４】
前記基材は、少なくとも、基材と前記微細構造層を構成する材料とで構成され、前記微細構造層を構成する材料の屈折率と、前記基材の屈折率との差が、０．１５以下であることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１５】
前記基材の表面に、金属膜が被覆されることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１６】
前記基材は、金属からなることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１７】
前記基材の微細構造層の前記ドット上又は前記ライン上に設けられ、前記微細構造層の前記複数の凸部または凹部から構成されるドットまたは前記複数の凸部から構成されるラインに対応する形状の微細凹凸構造を有する透明誘電体層を具備し、前記透明誘電体層の前記微細凹凸構造を有する面とは反対側の面が平坦化されることを特徴とする請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材。
【請求項１８】
請求項１から請求項１２のいずれかに記載の光学用基材を少なくとも１つ有する有機ＥＬデバイスであって、前記発光層は、前記光学用基材の微細構造層側の主面に対向して配置されていることを特徴とする発光デバイス。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
金属表面の伝播型表面プラズモンは、金属等の導電体表面に入射した電磁波（可視光等）により生じる自由電子の分極波が、表面で横波の電場を形成するものである。平坦な金属表面に存在する伝播型表面プラズモンの場合、伝播光の分散直線とプラズモンの分散曲線は交差しないため、伝播光はプラズモンを直接励起できない。しかし、金属表面に周期格子構造があると、格子によってブラッグ反射された回折波がプラズモンの分散曲線と交差するようになるため、入射した電磁波と金属表面の自由電子の分極波が共鳴状態を作ることができる（非特許文献６）。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本発明の光学用基材は、少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、基材主面から面外方向に延在する複数の凸部または凹部から構成される複数のドットを含む微細構造層を備え、前記微細構造層は、前記基材主面内の第１方向において、前記複数のドットがピッチＰｙで配列された複数のドット列を構成し、一方、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のドット列がピッチＰｘで配列された複数のドット列を構成しており、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘはいずれか一方がナノオーダーの一定間隔であり他方がナノオーダーの不定間隔であるか、またはいずれもナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
本発明の光学用基材においては、不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１。ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である。）は、下記式（２）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｐｙ１＜Ｐｙ２＜Ｐｙ３＜…＜Ｐｙａ＞…＞Ｐｙｎ    （１）
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （２）
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
本発明の光学用基材においては、不定間隔の前記ピッチＰｙは、各ドットの中心間の距離に等しく、不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記複数のドットが前記ピッチＰｙで配列された複数のドット列間距離に等しく、かつ、前記ピッチＰｙおよび前記ピッチＰｘは各ドットの直径より大きく、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ，ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（１）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ピッチＰｙ１〜Ｐｙｎで構成されるドット群が、長周期単位Ｌｙｚを繰り返し配列した構成であり、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ドット間のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（２）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成されるドット列群が、長周期単位Ｌｘｚを繰り返し配列した構成であることが好ましい。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただしｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の直径が、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（３）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（４）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
本発明の光学用基材においては、前記したドットの各々の高さが、ピッチＰｙまたはピッチＰｘあるいは両方に対応して増減し、前記ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（５）の関係を満たすとともに、前記第１方向において、前記ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつ、前記ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（６）の関係を満たすとともに、前記第２方向において、前記ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
本発明の光学用基材は、少なくとも、陽極と陰極と発光層とで構成され、前記発光層が一層以上の有機層を有する有機ＥＬ発光デバイスに適用される光学用基材であって、前記基材の基材主面から面外方向に延在する複数の凸部から構成される複数のラインを含む微細構造層を形成し、前記基材主面内の第１方向に沿ってライン構造を形成し、前記基材主面内の前記第１方向に直交する第２方向において、前記複数のラインがピッチＰｘで配列された複数のライン列を有しており、前記ピッチＰｘはナノオーダーの不定間隔であることを特徴とする。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
本発明の光学用基材においては、上記した不定間隔の前記ピッチＰｘは、前記ライン構造の凸部幅より大きく、少なくとも、隣接する４個以上ｍ個以下のピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（７）の関係を満たし、前記第２方向において、前記ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成される長周期Ｌｚが繰り返し配列されることが好ましい。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （７）
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
なお、図１においては、微細構造層１２の微細構造が複数の凸部１３で構成される例について示しているが、これに限られず、微細構造層の微細構造は複数の凹部で構成されていてもよい（図２参照）。図２は、本実施の形態に係る光学用基材１の他の例を示す斜視模式図である。図２に示すように、光学用基材１ａは、概して平板形状を有しており、基材１１ａと、この基材１１ａの一主面上に設けられた微細構造層１２ａと、を備えている。微細構造層１２ａは、微細構造層１２ａの表面Ｓから基材１１ａ主面側に向けて陥没した複数の凹部１４（凹部列１４−１〜１４−Ｎ）を含む。凹部１４は、基材１１ａの主面から面外方向に延在しており、それぞれ特定の間隔を持って配置されている。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
また、微細構造層１２ａは、基材１１ａの主面上に別途形成しても、あるいは基材１１ａを直接加工して形成してもよい。また、光学用基材１ａは、平板形状の他、フィルム形状であってもよい。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
平均ピッチの概念図を図４に示す。ここで、変動幅δは、Ｄ１方向におけるドット列１３−１を構成する複数のドット間のピッチＰｙの標準偏差σの３倍の値であり、Ｄ１方向のピッチＰｙを１００点以上計測して算出される値で定義される。また、変動幅δは、平均ピッチＰｙａｖより小さいことが好ましい。変動幅δは、特に、平均ピッチＰｙａｖの１％以上５０％以下の範囲であると、複数のドット列１３−１を構成する複数のドット間のピッチＰｙの大きさが適度な範囲となるので、光散乱性による発光効率向上効果とカラーシフト低減効果を実現できる。変動幅δは、さらに、平均ピッチＰｙａｖの５％以上３０％以下の範囲であると、光散乱性よる光取り出し効率向上効果とカラーシフト低減効果に加え、さらに、回折による光取り出し効率向上効果と、表面プラズモン共鳴による光取り出し効率向上効果が共に得られるのでより好ましい。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
図５は、第１の実施の形態に係る光学用基材１の平面模式図である。図５に示すように、凹凸構造１２において、基材１１本体の主面内に属するＤ１方向において複数のドット３１が配列されたドット列３２−１〜３２−Ｎを複数並設している。各ドット列３２−１〜３２−Ｎに属する複数のドット３１は、互いに異なるピッチ（Ｐｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３、・・・）で不定間隔に配列されている。また、各ドット列３２−１〜３２−Ｎは、基材１１本体の主面内でＤ１方向に直交するＤ２方向において、一定間隔のピッチＰｘで並設されている。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５８】
図６は、Ｄ２方向に前記複数のドットが一定間隔のピッチＰｘで配列された複数のドット列を有し、Ｄ１方向において、変動幅δを有するピッチＰｙで配列されている第１の実施の形態の光学用基材１をＤ２方向からみた時の複数のドットの配置を示す模式図である。図６中、複数のドット３１は、ドット列３２−１に属するもの（図中実線で示す）と、ドット列３２−２に属するもの（図中一点破線で示す）と、ドット列３２−３に属するもの（図中二点破線で示す）に分けられる。同一のドット列に属する複数のドット３１が、Ｄ１方向に不定間隔Ｐｙ１、Ｐｙ２、Ｐｙ３で配置されている。これにより、図６に示すように複数のドット３１が互いにずれて不規則に配置され、配置が乱れることにより光散乱効果を発現させることができる。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８０】
また、図１５に示すように、各ドット（凸部１３または凹部１４）の間隔は、ピッチの大小により領域が分けられる（図中１３ａ〜１３ｃ）。そのため、各領域で励起される表面プラズモンの励起波長が異なり、かつ、その境界は滑らかであるので、発光効率が向上する波長を広い範囲で調整が可能である。各ドット（凸部１３または凹部１４）の間隔と長周期ＬｘｚあるいはＬｙｚの変動は、任意に調整可能であるので、発光デバイスの用途により、適宜、発光波長を調整できる。例えば、照明用途であれば、発光波長を選択することにより、暖色系、自然色系、クール色等を選択できる。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８３】
なお、本発明における複数の凸部から構成されるライン形状は、ラインの長さと凸部幅との比率（ライン長／凸部幅）が１より大きいものと定義する。すなわち、長半径／短半径が１より大きい楕円形状から、光学用基材１表面に渡り途切れることなく連なった柵状体までを含む。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８９】
以下、ピッチに対応して増減するドットの直径の例について、詳細に説明する。
本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（３）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（４）の関係を満たすとともに、第２方向において、ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｄｙ１＜Ｄｙ２＜Ｄｙ３＜…＜Ｄｙａ＞…＞Ｄｙｎ    （３）
Ｄｘ１＜Ｄｘ２＜Ｄｘ３＜…＜Ｄｘａ＞…＞Ｄｘｎ    （４）
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９０】
さらに、本実施の形態に係る光学用基材においては、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（３）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット径Ｄｙ１〜Ｄｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、かつピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット径Ｄｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（４）の関係を満たすとともに、第２方向において、ドット径Ｄｘ１〜Ｄｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９６】
以下、ピッチに対応して増減するドット高さの例について、詳細に説明する。
本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）において、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（５）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（６）の関係を満たすとともに、第２方向において、ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が少なくとも１個以上配列されることが好ましい。
Ｈｙ１＜Ｈｙ２＜Ｈｙ３＜…＜Ｈｙａ＞…＞Ｈｙｎ    （５）
Ｈｘ１＜Ｈｘ２＜Ｈｘ３＜…＜Ｈｘａ＞…＞Ｈｘｎ    （６）
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９７】
さらに、本実施の形態に係る光学用基材１（１ａ）においては、ピッチＰｙが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｙｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（５）の関係を満たすとともに、第１方向において、ドット高さＨｙ１〜Ｈｙｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｙｚで繰り返し配列され、ピッチＰｘが不定間隔である場合には、少なくとも隣接する４個以上ｍ個以下のピッチを構成するドット高さＨｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、上記式（６）の関係を満たすとともに、かつ、第２方向において、ドット高さＨｘ１〜Ｈｘｎで構成されるドット群が長周期単位Ｌｘｚで繰り返し配列されることが好ましい。
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０８】
また、第２の実施の形態に係る光学用基材６０においては、ピッチＰｙ及びピッチＰｘが共に一定間隔となるように設けている。このため、第１の実施の形態に係る光学用基材１においてピッチＰｘのみが一定間隔であり、Ｄ１方向のピッチＰｙが変動幅δを有して不定間隔である場合に比べて、ドット６１の間隔が小さくなる。これにより、周期性の乱れによる光散乱効果は低下するが、回折効果と表面プラズモン共鳴により光取り出し効率を向上させることができる。
【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１３】
この場合において、不定間隔のピッチＰｘは、ライン構造の凸部幅より大きく、少なくとも、隣接する４個以上ｍ個以下の前記ピッチＰｘｎ（３≦ｎ≦２ａまたは３≦ｎ≦２ａ＋１、ただし、ｍ、ａは正の整数であり、ｎ＝ｍ−１である）は、下記式（７）の関係を満たし、第２方向において、ピッチＰｘ１〜Ｐｘｎで構成される長周期Ｌｚが繰り返し配列されることが好ましい。
Ｐｘ１＜Ｐｘ２＜Ｐｘ３＜…＜Ｐｘａ＞…＞Ｐｘｎ    （７）
【手続補正２５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１５】
先述のとおり、光学用基材１に、ナノオーダーの凹凸（ドット）から構成される微細構造層を設けることにより、１）表面プラズモン共鳴による光取り出し効率の改善、２）回折効果による光取り出し効率の改善、３）光散乱により導波モードを解消することによる光取り出し効率の改善、４）光散乱によるカラーシフト及びギラツキを抑制する効果、の４つの効果が得られる。
【手続補正２６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１７】
また、ナノオーダーの凹凸が光学用基材１の表面に設けられることにより、凹凸の間隔に調和した表面プラズモン共鳴が起き、有機ＥＬ発光デバイスから発生した光エネルギーの発光効率を向上させることができる。あるいは、凹凸の間隔に調和した回折が生じ、導光モードにより閉じ込められた発光光を効果的に取り出すことができる。
【手続補正２７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６１】
上述した屈折率範囲を満たす観点から、ゾルゲル材料は、金属種の異なる、少なくとも２種類の金属アルコキシドを含むことが好ましい。金属種の異なる２種類の金属アルコキシドの、金属種の組み合わせとしては、例えば、ＳｉとＴｉ、ＳｉとＳｎ、ＳｉとＺｒ、ＳｉとＺｎ、ＳｉとＩｎ、ＳｉとＭｇ、ＴｉとＺｒ、ＴｉとＺｎ、ＴｉとＭｇ等が挙げられる。特に、金属種の異なる２種の金属アルコキシドを含み、且つ一方の金属アルコキシドの金属種がＳｉの場合、Ｓｉを金属種に持つ金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）と、Ｓｉ以外の金属種Ｍ１を持つ金属アルコキシドのモル濃度（ＣＭ１）との比率ＣＭ１／ＣＳｉは、０．２〜１５であることが好ましい。微細構造層１２の成形性の観点から、ＣＭ１／ＣＳｉは０．５〜１５であることが好ましく、ＣＭ１／ＣＳｉは５〜８であることがより好ましい。
【手続補正２８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１９５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１９５】
金属種の異なる２種類の金属アルコキシドの、金属種の組み合わせとしては、例えば、ＳｉとＴｉ、ＳｉとＺｒ、ＳｉとＺｎ、ＳｉとＳｎ、ＳｉとＩｎ、ＳｉとＭｇ、ＴｉとＺｒ、ＴｉとＺｎ、ＴｉとＭｇ、ＩｎとＳｎ、ＺｎとＭｇ、ＺｎとＺｒ、ＺｎとＳｎ等が挙げられる。特に、金属種の異なる２種の金属アルコキシドを含み、且つ一方の金属アルコキシドの金属種がＳｉの場合、Ｓｉを金属種に持つ金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）と、Ｓｉ以外の金属種Ｍ１を持つ金属アルコキシドのモル濃度（ＣＭ１）との比率ＣＭ１／ＣＳｉは、０．２〜１５であることが好ましい。微細構造層１２の成形性の観点から、ＣＭ１／ＣＳｉは０．５〜１５であることが好ましく、ＣＭ１／ＣＳｉは５〜８であることがより好ましい。例えば、金属種の異なる３種類の金属アルコキシドの、金属種の組み合わせとしては、ＳｉとＴｉとＺｎ、ＳｉとＴｉとＭｇ、ＳｉとＴｉとＺｒ、ＳｉとＴｉとＩｎ、ＳｉとＴｉとＳｎ、ＳｉとＺｒとＺｎ、ＳｉとＺｒとＩｎ、ＳｉとＺｒとＭｇ、ＳｉとＩｎとＳｎ、ＳｉとＺｎとＳｎ、ＴｉとＺｎとＺｒ、ＴｉとＺｎとＭｇ、ＺｎとＭｇとＺｒ等が挙げられる。
【手続補正２９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１９６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１９６】
金属種Ｍ１を有する金属アルコキシドのモル濃度（ＣＭ１）と、金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）との間の比を変えることで原子間距離を変化でき、その結果、屈折率を変化させることができる。ＣＭ１とＣＳｉとの間の比は、０．２≦ＣＭ１／ＣＳｉ≦２５を満たす範囲内で選択することができるため、屈折率を柔軟に変化可能である。ここで、金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドのモル濃度（ＣＳｉ）とは、透明誘電体層７２を構成する材料に含まれる金属種Ｓｉを有する金属アルコキシドの全濃度を意味する。
【手続補正３０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２２２】
また、ロール状部材４０１を被覆するレジストとして、熱反応型レジストを使用し、後述するエッチング層をもうけ、パターンの加工深さを制御すると、前記したと同様、回転と同期した基準信号に基づいて位相変調させたパルス信号で露光する場合、パターンを形成するドットの各々の高さが、ピッチＰｙおよび／またはピッチＰｘに対応して増減するため好ましい。熱反応型レジストとエッチング層を併用した場合に、ピッチＰｘに対応してドットの高さが増減するメカニズムは不明であるが、上記した、ドット間距離に応じてドット径が増減することから説明が可能である。
【手続補正３１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２７４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２７４】
また、類似の方法にて、熱硬化性樹脂や無機前駆体を転写材に使用し、本実施の形態に係る光学用基材を得ることもできる。得られた光学用基材１（１ａ）のパターン面上にカバーフィルムを配置してもよい。
【手続補正３２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３０６】
工程（１０１）の前に、円筒状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、光硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法やマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【手続補正３３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３１１】
工程（１１１）の前に、円筒状モールドのパターン４０６面を離型処理すると好ましい。また、熱硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法やマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【手続補正３４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３２３】
工程（１３１）の前に、モールド（Ｇ１）のパターン４０６面を離型処理すると好ましい。あるいは、モールド（Ｇ１）のパターンを構成する材料を、フッ素含有樹脂、メチル基を含む樹脂、ＰＤＭＳに代表されるシリコーン、あるいはこれらを組み合わせた材料で構成することが好ましい。さらに、離型処理を行う前に、モールド（Ｇ１）のパターン面上に金属、金属酸化物、あるいは金属と金属酸化物から成る層を形成してもよい。また、光硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法やマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【手続補正３５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３２９】
熱硬化性樹脂の塗工は、グラビアコーター法やマイクログラビアコーター法の他にも、ブレードコーター、ワイヤーバーコーター、エアーナイフコーター、ディップコーター、コンマナイフコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等を採用することができる。
【手続補正３６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３３９】
モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）とモールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層の微細パターン表面部のフッ素元素濃度（Ｅｓ）との比（Ｅｓ／Ｅｂ）が１＜Ｅｓ／Ｅｂ≦３００００を満たすことで、上記効果をより発揮するためより好ましい。特に、３≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１５００、１０≦Ｅｓ／Ｅｂ≦１００の範囲となるにしたがって、より離型性が向上するため好ましい。
【手続補正３７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３４１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３４１】
モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層のパターン面側領域とは、例えば、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層のパターン面側表面から、基材側に向かって、略１〜１０％厚み方向に侵入した部分、または厚み方向に２ｎｍ〜２０ｎｍ侵入した部分を意味する。なお、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層のパターン面側領域のフッ素元素濃度（Ｅｓ）は、ＸＰＳ法により定量できる。ＸＰＳ法のＸ線の浸入長は数ｎｍと浅いため、Ｅｓ値を定量する上で適している。他の解析方法として、透過型電子顕微鏡を使ったエネルギー分散型Ｘ線分光法（ＴＥＭ−ＥＤＸ）を用い、Ｅｓ／Ｅｂを算出することもできる。また、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層を構成する樹脂中の平均フッ素濃度（Ｅｂ）は、仕込み量から計算することができる。または、ガスクロマトグラフ質量分析計（ＧＣ／ＭＳ）で測定することができる。例えば、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層を物理的に剥離してガスクロマトグラフ質量分析にかけることで、平均フッ素元素濃度を同定することができる。一方、モールド（ＧＮ）あるいは／およびモールド（ＧＮ＋１）を構成する樹脂層を物理的に剥離した切片を、フラスコ燃焼法にて分解し、続いてイオンクロマトグラフ分析にかけることでも、樹脂中の平均フッ素元素濃度（Ｅｂ）を同定することができる。
【手続補正３８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３６５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３６５】
目標ピッチＰｙと実効ピッチＰｙ’とは、厳密にはＰｙ≠Ｐｙ’であるが、Ｌ／Ｐｙ≒１０７であるので、｜Ｐｙ−Ｐｙ’｜／Ｐｙ’≒１０−７となり、実質的に等しいものとして扱うことができる。同様に、長周期ＰｙＬも、Ｌ／ＰｙＬが整数になるように実効長周期ＰｙＬ’を次の式（１４）によって得る。
Ｌ／ＰｙＬ’＝ｎ  （ｎは整数）    （１４）
【手続補正３９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３６６】
この場合も、厳密にはＰｙＬ≠ＰｙＬ’であるが、Ｌ／ＰｙＬ≒１０５であるので、｜ＰｙＬ−ＰｙＬ’｜／ＰｙＬ’≒１０−５となり、実質的に等しいものとして扱うことができる。
【手続補正４０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３７５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３７５】
次いで、円筒モールド（円筒状金型）に対し、光硬化性樹脂を塗布したＰＥＴフィルムをニップロール（０．１ＭＰａ）で押し付け、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ２となるように、ＵＶ露光装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）を用いて紫外線を照射して連続的に光硬化を実施して、表面に微細構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールド（長さ２００ｍ、幅３００ｍｍ）を得た。
【手続補正４１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３８１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３８１】
（有機ＥＬ素子の作製）
上記透明樹脂モールドシートを光学用基材として、有機ＥＬ素子を作製した。微細凹凸が形成されている面に、バッファー層、陰極、電子輸送層、ホール輸送層、陽極の順に積層した。各層の材料および膜厚、成膜方法は以下の通りである。
（１）バッファー層：ＳｉＯ２  １００ｎｍ  真空蒸着
（２）陰極：Ａｇ  ４０ｎｍ  真空蒸着
（３）電子輸送層：Ｔｒｉｓ−（８−ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｅ）ａｌｕｍｉｎｕｍ（Ａｌｑ３）  ４０ｎｍ  真空蒸着
（４）ホール輸送層：Ｎ，Ｎ’−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−ｂｉｓ（１−ｎａｐｈｔｙｌ）−（１，１’−ｂｉｐｈｅｎｙｌ）−（４，４’−ｄｉａｍｉｎｅ）（ＮＰＢ）  ６０ｎｍ  真空蒸着
（５）陽極：ＩＴＯ  １５０ｎｍ  スパッタリング
【手続補正４２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３９１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３９１】
さらに、上記透明樹脂モールドシートを用いて、実施例１と同様の層構成で、微細凹凸が形成されている面に、バッファー層、陰極、電子輸送層、ホール輸送層、陽極の順に積層し、有機ＥＬ素子（比較例２）を形成した。
【手続補正４３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０４０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０４０６】
（有機ＥＬ素子の作製）
上記光学用基材１より作製された光学用基材２を用い有機ＥＬ素子（実施例４）を作製した。光学用基材２の材料１の硬化物より構成される平坦化面上に、陽極、ホール輸送層、電子輸送層、陰極の順に積層した。
【手続補正４４】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１８】
2013099875.tif 000031
【国際調査報告】
2013099875.tif 000032
2013099875.tif 000033
2013099875.tif 000034
2013099875.tif 000035