(57)【要約】  合わせガラスを構成するのに用いられた場合に、得られた合わせガラスにおける遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａに積層された第２の層３とを備える。第１の層２は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、粘着付与剤とを含む。本発明に係る合わせガラス１１は、第１，第２の合わせガラス部材２１，２２と、該第１，第２の合わせガラス部材２１，２２の間に挟み込まれた中間膜１とを備える。
2013042771.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の層と、
前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、
前記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、粘着付与剤とを含む、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第２の層は、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第３の層をさらに備え、
前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第３の層は、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項５又は６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記粘着付与剤がロジン樹脂である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
前記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車及び建築物などの合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、遮音性が低くなる。遮音性が低い合わせガラスを自動車のフロントガラス等に用いた場合には、風切り音又はワイパーの駆動音等の５０００Ｈｚ程度の音域の音に対して、遮音性が充分に得られないという問題がある。【０００４】
そこで、中間膜の材料の変更により、合わせガラスの遮音性を高めることが検討されている。【０００５】
合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として、又は他の層と積層されて多層の中間膜として用いられ得る。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記特許文献１に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性をある程度高めることができるものの、遮音性の更なる向上が求められている。【０００８】
また、中間膜により防音するための音として、車の騒音又は警笛の音等の空気音と、車のエンジンの振動による音等の固体音とがある。特許文献１に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、特に固体音の遮音性が充分に高くならないことがある。【０００９】
また、近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等への移行が進行している。内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでは、比較的低周波域での遮音性が特に求められている。但し、内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでも、高周波域での遮音性が高いことが望ましい。これに対して、電気モータを利用した電気自動車及びハイブリッド電気自動車に用いられる合わせガラスでは、電気モータの駆動音を効果的に遮断するために高周波域における高い遮音性が特に求められる。【００１０】
上記特許文献１に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの高周波域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。【００１１】
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。【００１２】
また、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜に過剰量の可塑剤を添加することも検討されている。中間膜に過剰量の可塑剤を添加することにより、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、過剰量の可塑剤を用いた場合には、中間膜の表面に可塑剤がブリードアウトすることがある。【００１３】
本発明の目的は、合わせガラスを構成するのに用いられた場合に、得られた合わせガラスにおける遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。【００１４】
本発明の限定的な目的は、合わせガラスを構成するのに用いられた場合に、得られた合わせガラスにおける高周波域での遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の広い局面によれば、第１の層と、該第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、上記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、粘着付与剤とを含む、合わせガラス用中間膜が提供される。【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い。【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第２の層中の上記可塑剤の含有量が、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第１の層中の上記可塑剤の含有量よりも少ない。【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第２の層は、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂を含む。【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第３の層がさらに備えられ、上記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い。【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第３の層中の上記可塑剤の含有量が、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記第１の層中の上記可塑剤の含有量よりも少ない。【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第３の層は、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂を含む。【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記粘着付与剤は、ロジン樹脂である。【００２３】
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、該第１の合わせガラス部材と該第２の合わせガラス部材との間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と該第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備えており、更に上記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と粘着付与剤とを含むので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００２７】
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００２８】
図１に示す中間膜１は、多層中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａに積層された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂに積層された第３の層４とを備える。第１の層２は、中間層であり、遮音層として主に機能する。第２，第３の層３，４は、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２，第３の層３，４の間に挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
【００２９】
第２の層３と第３の層４との組成は、同一であってもよく、異なっていてもよい。第２，第３の層３，４にポリビニルアセタール樹脂が含まれていると、第２，第３の層３，４と合わせガラス部材との接着力が充分に高くなる。
【００３０】
本実施形態の主な特徴は、中間膜１が、第１の層２と第１の層２の第１の表面２ａに積層された第２の層３とを備え、更に第１の層２がポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と粘着付与剤とを含むことである。これによって、中間膜１を用いた合わせガラス用中間膜の遮音性を高めることができる。さらに、中間膜１を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を高めることもできる。特に、３ｋＨｚを超える高周波域での遮音性を効果的に高めることができる。
【００３１】
中間膜１では、第１の層２の両面に第２，第３の層３，４が１層ずつ積層されている。第１の層の少なくとも一方の表面に第２の層が積層されていればよい。第１の層の第１の表面のみに第２の層が積層されており、かつ第１の層の第２の表面に第３の層が積層されていなくてもよい。但し、第１の層の第１の表面に第２の層が積層されており、かつ第１の層の第２の表面に第３の層が積層されていることが好ましい。第１の層の第２の表面に第３の層が積層されていることにより、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００３２】
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する第１，第２，第３の層の詳細、並びに該第１，第２，第３の層に含まれている各成分の詳細を説明する。
【００３３】
（熱可塑性樹脂）
上記第１の層は、熱可塑性樹脂であるポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂（１）は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００３４】
上記第２の層は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことがより好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことがより好ましい。上記第２，第３の層がポリビニルアセタール樹脂（２），（３）を含むと、第２，第３の層と合わせガラス部材との接着力が充分に高くなる。上記第２，第３の層のそれぞれにおいて、上記熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第２，第３の層に用いられる熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記第２，第３の層に用いられるポリビニルアセタール樹脂（２），（３）は特に限定されない。
【００３５】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。
【００３６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０モル％以上、好ましくは５０モル％以下である。合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、より好ましくは１０モル％以上、より好ましくは４５モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度は３０モル％以下であってもよい。合わせガラスの遮音性をより一層高めるために、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度は３０モル％を超えることが好ましい。後述する可塑剤（１）が後述する式（１）で表されるジエステル可塑剤又は３ＧＯである場合に、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度は３０モル％を超えることが好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂（１）と後述する可塑剤（１）との相溶性が高くなる。
【００３７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度はそれぞれ、好ましくは０モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下、更に好ましくは１０モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、最も好ましくは３モル％以下である。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐貫通性が高くなる。さらに、アセチル化度が上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【００３８】
また、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）におけるポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が３モル％以下であると、中間膜の機械物性がより一層向上する。この結果、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００３９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度よりも低いことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（３）のアセチル化度は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度よりも低いことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度が上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度よりも低いと、合わせガラスの遮音性が高くなるとともに、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００４０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度との差の絶対値、及び上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）のアセチル化度との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、好ましくは５０モル％以下、より好ましくは３０モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度と上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度との差の絶対値が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの遮音性及び耐貫通性がより一層高くなる。
【００４１】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００４２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１），（２），（３）は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内であり、７５〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましく、８０〜９９．８モル％の範囲内であることがより好ましい。
【００４３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１），（２），（３）を得るための上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００４４】
合わせガラスの板ズレを防止する観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２６００以上、より好ましくは２７００以上である。板ズレとは、合わせガラスを立てかけた状態で高温環境下に保管したときに、ガラス板の重さにより一方のガラス板に対して他方のガラス板がずれてしまう現象をいう。
【００４５】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、２７００以上、５０００以下であることが特に好ましい。
【００４６】
上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を得るために用いるポリビニルアルコールの平均重合度は、上記第２，３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）を得るために用いるポリビニルアルコールの平均重合度よりも、高いことが好ましく、５００以上高いことが好ましく、８００以上高いことが好ましく、１０００以上高いことがより好ましく、１３００以上高いことが更に好ましく、１８００以上高いことが特に好ましい。
【００４７】
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００４８】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなり、低温における固体音の遮音性がより一層高くなる。
【００４９】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１），（２），（３）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１，第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１），（２），（３）としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等がより一層高くなる。
【００５１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは５モル％以上、より好ましくは１０モル％以上、更に好ましくは１５モル％以上、好ましくは４５モル％以下、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３０モル％以下、特に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械物性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は低いほどよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は０モル％であってもよい。
【００５２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の含有率（水酸基量）はそれぞれ、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上、更に好ましくは３０モル％以上、好ましくは５０モル％以下、より好ましくは４５モル％以下、更に好ましくは４０モル％以下、特に好ましくは３５モル％以下、最も好ましくは３２モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトが生じ難くなる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００５３】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の各含有率よりも低いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の各含有率よりも１モル％以上低いことが好ましく、３モル％以上低いことがより好ましく、５モル％以上低いことが更に好ましく、７モル％以上低いことが特に好ましい。
【００５４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１），（２），（３）の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【００５５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合はブチラール化度）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上、更に好ましくは３０モル％以上、好ましくは６５モル％以下、より好ましくは６０モル％以下、更に好ましくは５５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と可塑剤との相溶性が高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合はブチラール化度）はそれぞれ、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５７】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【００５８】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル化度（アセチル化度）と水酸基の含有率（ビニルアルコール量）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
【００５９】
なお、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合には、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定することが好ましい。
【００６０】
合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度が８モル％未満であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）、又は、アセチル化度が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｂ」ともいう）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａであることが好ましく、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂであることも好ましい。
【００６１】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａは８モル％未満であり、７．５モル％以下であることが好ましく、７モル％以下であることが好ましく、６モル％以下であることが好ましく、５モル％以下であることが好ましく、０．１モル％以上であることが好ましく、０．５モル％以上であることが好ましく、０．８モル％以上であることが好ましく、１モル％以上であることが好ましく、２モル％以上であることが好ましく、３モル％以上であることが好ましく、４モル％以上であることが好ましい。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａと可塑剤との相溶性がより一層高くなり、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００６２】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００６３】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは３０モル％以下であることが好ましく、２７．５モル％以下であることが好ましく、２７モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることが好ましく、２４モル％以下であることが好ましく、２３モル％以下であることが好ましく、１６モル％以上であることが好ましく、１８モル％以上であることが好ましく、１９モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることが好ましい。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００６４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００６５】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは、８モル％以上であり、９モル％以上であることが好ましく、１０モル％以上であることが好ましく、１１モル％以上であることが好ましく、１２モル％以上であることが好ましく、３０モル％以下であることが好ましく、２８モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２４モル％以下であることが好ましく、２０モル％以下であることが好ましく、１９．５モル％以下であることが好ましい。上記アセチル化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間をより一層短縮できることから、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２０モル％未満であることが好ましい。
【００６６】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセタール化度ｂの好ましい下限は５０モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５４モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８０モル％、より好ましい上限は７７モル％、更に好ましい上限は７４モル％、特に好ましい上限は７１モル％である。上記アセタール化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００６７】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基の含有率ｂは３０モル％以下であることが好ましく、２７．５モル％以下であることが好ましく、２７モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることが好ましく、１８モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることが好ましく、２２モル％以上であることが好ましく、２３モル％以上であることが好ましい。上記水酸基の含有率ｂが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ｂが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【００６８】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００６９】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコール樹脂をアルデヒドによりアセタール化することで得られることが好ましい。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度の好ましい下限は３０１０、好ましい下限は３０５０、好ましい下限は３５００、好ましい下限は３６００、好ましい下限は４０００、好ましい下限は４０５０、好ましい上限は７０００、好ましい上限は６０００、好ましい上限は５０００、好ましい上限は４９００、好ましい上限は４５００である。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ，Ｂは、平均重合度が３０００を超え、４０００未満であるポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより得られていることが特に好ましい。特に、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制し、合わせガラスの遮音性を充分に高め、かつ中間膜を容易に成形できることから、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂Ａ，Ｂを得るために用いられる上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は３０１０以上であることが好ましく、３０２０以上であることがより好ましく、４０００以下であることが好ましく、４０００未満であることがより好ましく、３８００以下であることが更に好ましく、３６００以下であることが特に好ましく、３５００以下であることが最も好ましい。
【００７０】
（可塑剤）
上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記可塑剤（１），（２），（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７１】
上記可塑剤（１），（２），（３）としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤（１），（２），（３）は液状可塑剤であることが好ましい。
【００７２】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００７３】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００７４】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。
【００７５】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００７６】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第１の層中の可塑剤（１）は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第２，第３の層中の可塑剤（２），（３）はそれぞれ、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【００７７】
【化１】
2013042771.tif 000003
【００７８】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。
【００７９】
上記可塑剤（１），（２），（３）はそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【００８０】
上記第１の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、上記可塑剤（１）の含有量は、好ましくは２５重量部以上、好ましくは８０重量部以下である。合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、上記可塑剤（１）の含有量は、より好ましくは３０重量部以上、更に好ましくは４５重量部以上、より好ましくは７０重量部以下、更に好ましくは６０重量部以下、特に好ましくは５０重量部以下である。また、上記可塑剤（１）の含有量が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になり、更に合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤（１）の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【００８１】
上記第２の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対して、上記可塑剤（２）の含有量は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４０重量部以下である。上記第３の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対して、上記可塑剤（３）の含有量は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４０重量部以下である。上記可塑剤（２），（３）の含有量が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記可塑剤（２），（３）の含有量が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００８２】
上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記第２の層中の上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）は、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記第１の層中の上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）よりも少ないことが好ましい。また、上記第３の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記第３の層中の上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）は、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記第１の層中の上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）よりも少ないことが好ましい。上記含有量（２），（３）が上記含有量（１）よりも少ないことにより、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００８３】
上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値及び上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（１）と上記含有量（２），（３）との差の絶対値が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００８４】
（粘着付与剤）
上記第１の層は粘着付与剤を含む。上記第１の層が粘着付与剤を含むことにより、上記第１の層の上記第２，第３の層に対する接着性がより一層良好になり、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、本発明者らは、上記第１の層が粘着付与剤を含むことにより、合わせガラスの遮音性をも高めることができることを見出した。さらに、上記第１の層が粘着付与剤を含むことにより、合わせガラスの高周波域での遮音性も高めることができる。
【００８５】
上記粘着付与剤としては、ロジン樹脂、テルペン樹脂及び石油樹脂等が挙げられる。上記粘着付与剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なお、上記第２，第３の層はそれぞれ、上記粘着付与剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。
【００８６】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記粘着付与剤は、ロジン樹脂であることが好ましい。
【００８７】
上記ロジン樹脂は、ロジン又はロジン誘導体をベースとする樹脂である。上記ロジン樹脂の好ましい例としては、ロジン、酸変性ロジン、ロジン含有ジオール、ロジンエステル、水添ロジンエステル及びマレイン酸変性ロジンエステル等が挙げられる。上記酸変性ロジンとして、例えば、アクリル酸変性ロジンが挙げられる。
【００８８】
上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、上記粘着付与剤の含有量は好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは２５重量部以上、特に好ましくは３０重量部以上、最も好ましくは５０重量部以上、好ましくは５００重量部以下、より好ましくは３００重量部以下、更に好ましくは１００重量部以下、特に好ましくは９０重量部以下である。上記粘着付与剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記粘着付与剤の含有量が上記上限を超えると、遮音性を高めるのに粘着付与剤が過剰となることがある。
【００８９】
（他の成分）
上記第１，第２，第３の層はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９０】
（合わせガラス用中間膜）
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、本発明に係る合わせガラス用中間膜の周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度は、好ましくは０℃以下である。
【００９１】
合わせガラスの低温での遮音性をより一層高める観点からは、周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値は、好ましくは１．１５以上、より好ましくは１．２５以上である。
【００９２】
合わせガラスの高温での遮音性をより一層高める観点からは、周波数１Ｈｚで測定した最も高温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値は、好ましくは０．５０以上である。
【００９３】
なお、上記最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度、最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値、及び、最も高温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値を測定する際には、合わせガラス用中間膜を２３℃の環境下にて、１ヶ月保管した後に測定することが好ましい。
【００９４】
上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０２ｍｍ以上、より好ましくは０．０５ｍｍ以上、好ましくは１．８ｍｍ以下、より好ましくは０．５ｍｍ以下である。上記第１の層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の厚みが厚くなりすぎず、かつ合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００９５】
上記第２，第３の層の厚みはそれぞれ、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．５ｍｍ以下である。上記第２，第３の層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の厚みが厚くなりすぎず、かつ合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、更に可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【００９６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が充分に高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【００９７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。該中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と必要に応じて配合される他の成分とを混練し、中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【００９８】
上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適しているため、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。なお、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２，第３の層とを別々に作製した後、第１の層と第２，第３の層とを積層して多層中間膜を得てもよく、第１の層と第２，第３の層とを共押出により積層して中間膜を得てもよい。
【００９９】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１００】
（合わせガラス）
図２に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を断面図で示す。
【０１０１】
図２に示す合わせガラス１１は、中間膜１と、第１，第２の合わせガラス部材２１，２２とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス部材２１，２２の間に挟み込まれている。中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１０２】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、該第１，第２の合わせガラス部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜として、本発明の合わせガラス用中間膜が用いられている。
【０１０３】
上記第１，第２の合わせガラス部材（合わせガラス構成部材）としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１０４】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１０５】
上記第１，第２の合わせガラス部材の厚みは特に限定されないが、１〜５ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜５ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。
【０１０６】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス部材の間に、上記中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【０１０７】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜は、建築用又は車両用の中間膜であることが好ましく、車両用の中間膜であることがより好ましい。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車に好適に用いられる。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
【０１０８】
以下に実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１０９】
実施例では、下記のポリビニルアセタール樹脂ａ，ｂを合成して用いた。
【０１１０】
（合成例１）
ポリビニルブチラール樹脂ａの合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度４０モル％、水酸基の含有率５９．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３０００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、３０モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で１２０分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂ａ（平均重合度３０００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂ａのアセチル化度は３０．５モル％、ブチラール化度は４０モル％、水酸基の含有率は２９．５モル％であった。
【０１１１】
（合成例２）
ポリビニルブチラール樹脂ｂの合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度５５モル％、水酸基の含有率４４．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３０００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、３９．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で１２０分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂ｂ（平均重合度３０００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂ｂのアセチル化度は２０．５モル％、ブチラール化度は５５モル％、水酸基の含有率は２４．５モル％であった。
【０１１２】
また、実施例では、下記のポリビニルアセタール樹脂ｃ，ｄ，ｅ，ｆを用いた。
【０１１３】
ポリビニルアセタール樹脂ｃ：アセチル化度１２．８モル％、ブチラール化度６３．５モル％、水酸基の含有率２３．７モル％
ポリビニルアセタール樹脂ｄ：アセチル化度１モル％、ブチラール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．５モル％
ポリビニルアセタール樹脂ｅ：アセチル化度７．１モル％、ブチラール化度７２．５モル％、水酸基の含有率２０．４モル％
ポリビニルアセタール樹脂ｆ：アセチル化度１．０モル％、ブチラール化度８１．２モル％、水酸基の含有率１７．８モル％
【０１１４】
（実施例１）
得られたポリビニルブチラール樹脂ａ（アセチル化度３０．５モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート５０重量部と、粘着付与剤であるロジン樹脂（荒川化学社製「パインクリスタルＫＥ−３１１」）５０重量部とをミキシングロールで充分に混練し、中間層用組成物を得た。
【０１１５】
ポリビニルブチラール樹脂ｄ（アセチル化度１モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）２９重量部とを充分に混練し、保護層用組成物を得た。
【０１１６】
得られた中間層用組成物及び保護層用組成物を、共押出機を用いて成形し、保護層Ｂ（厚み０．３５ｍｍ）／中間層Ａ（厚み０．１ｍｍ）／保護層Ｂ（厚み０．３５ｍｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み０．８ｍｍ）を作製した。
【０１１７】
得られた多層中間膜を、縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に多層中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
【０１１８】
（実施例２〜１５及び比較例１）
中間層Ａ及び保護層Ｂに用いたポリビニルブチラール樹脂の種類及び含有量、可塑剤の含有量、並びに粘着付与樹脂の種類及び含有量を下記の表１，２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
【０１１９】
なお、下記の表１，２に示す粘着付与剤の種類は、以下の通りである。
ロジン樹脂（荒川化学社製「パインクリスタルＫＥ−３１１」）
アクリル酸変性ロジン（荒川化学社製「パインクリスタルＫＥ−６０４」）
ロジン含有ジオール（荒川化学社製「パインクリスタルＤ−６０１１」）
ロジン樹脂（荒川化学社製「パインクリスタルＫＲ−１２０」）
ロジン樹脂（荒川化学社製「パインクリスタルＫＲ−６１４」）
ロジン樹脂（荒川化学社製「パインクリスタルＫＲ−８５」）
【０１２０】
（評価）
（１）低温側のｔａｎδのピーク温度、低温側のｔａｎδのピーク最大値、高温側のｔａｎδのピーク最大値
得られた中間膜を２３℃の環境下にて１ヶ月保管した後に、中間膜を直径８ｍｍの円形に切り抜き、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、せん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件で、昇温速度５℃／分で動的粘弾性の温度分散測定を行うことにより、最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度、最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値、及び、最も高温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値を測定した。
【０１２１】
（２）損失係数
得られた合わせガラスを２０℃の環境下にて１ヶ月保管した。２０℃の環境下にて１ヶ月保管した合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、２０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の４次モード（３１５０Ｈｚ付近）での損失係数（２０℃損失係数）を評価した。
【０１２２】
また、２０℃の環境下にて１ヶ月保管した合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、３０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の６次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（３０℃損失係数）を評価した。
【０１２３】
結果を下記の表１，２に示す。
【０１２４】
【表１】
2013042771.tif 000004
【０１２５】
【表２】
2013042771.tif 000005
【符号の説明】
【０１２６】
１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
【図１】
2013042771.tif 000006
【図２】
2013042771.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成25年4月4日(2013.4.4)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の層と、
前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、
前記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、粘着付与剤とを含み、
前記粘着付与剤がロジン樹脂である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第２の層は、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第３の層をさらに備え、
前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度よりも低い、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第３の層は、アセチル化度が３０モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項５又は６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
前記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【国際調査報告】
2013042771.tif 000008
2013042771.tif 000009
2013042771.tif 000010
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