(57)【要約】【課題】  電気漏洩が比較的小さい封止端子を提供する。【解決手段】  一方主面１２αと他方主面１２βの間を貫通した封止板貫通孔１２ａを備える封止板１２と、一方主面１２αに接合された第１の面１６α、第１の面１６αと反対の側の第２の面１６β、およびセラミック体貫通孔１６ａを備えるセラミック体１６と、セラミック体貫通孔１６ａおよび封止板貫通孔１２ａに挿通されているとともに、セラミック体貫通孔１６ａの側の端部に、第２の面１６βに対向して第２の面１６βと接合された平面部１９βを有する鍔部１９を備える端子体１４とを有し、セラミック体１６は、セラミック体貫通孔１６ａの開口が第２の面１６βの側に比べて第１の面１６αの側で大きく、第１の面１６αの側の開口の外側領域に封止板貫通孔１２ａの内周面が位置している。
2013018396.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一方主面と、該一方主面と反対の側の他方主面と、前記一方主面および前記他方主面の間を貫通した封止板貫通孔とを備える封止板と、
該封止板の前記一方主面に接合された第１の面と、該第１の面と反対の側の第２の面と、前記第１の面および前記第２の面の間を貫通した、前記封止板貫通孔に連なるセラミック体貫通孔とを備えるセラミック体と、
前記セラミック体貫通孔および前記封止板貫通孔に挿通されているとともに、前記セラミック体貫通孔の側の端部が前記セラミック体貫通孔の外側に位置していて、前記端部に、前記第２の面に対向して前記第２の面に接合された平面部を有する鍔部を備える端子体とを有し、
前記セラミック体は、前記セラミック体貫通孔の開口が前記第２の面の側に比べて前記第１の面の側で大きく、前記第１の面の側の前記開口の外側領域に前記封止板貫通孔の内周面が位置していることを特徴とする封止端子。
【請求項２】
前記セラミック体貫通孔の横断面積が、前記第２の面の側から前記第１の面の側に向かって途中まで一定であり、残りの部分で前記第２の面の側から前記第１の面の側に向かって大きくなっていることを特徴とする請求項１記載の封止端子。
【請求項３】
前記封止板は、前記一方主面の前記封止板貫通孔の周囲に凹部を備えており、
前記セラミック体の前記第１の面は、前記凹部の底面に対応する領域と接合されていることを特徴とする請求項１または２記載の封止端子。
【請求項４】
前記鍔部は、前記セラミック体貫通孔の中心軸から離れるにつれて厚さが漸減していることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の封止端子。
【請求項５】
前記セラミック体は酸化アルミニウムを主成分とし、前記封止板および前記端子体はアルミニウムを主成分とすることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の封止端子。
【請求項６】
前記セラミック体の前記第２の面と前記端子体の前記鍔部の前記平面部とが、前記第２の面に被着されたメタライズ層およびロウ材層を介して接合されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の封止端子。
【請求項７】
前記メタライズ層はＭｏ−Ｍｎ合金を主成分とし、前記ロウ材層はアルミニウムを主成分とすることを特徴とする請求項６記載の封止端子。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の封止端子と、
該封止端子が開口部に取着された容器と、
該容器に収容された、前記封止端子の前記端子体に電気的に接続した電池体とを備えることを特徴とする電池。
【請求項９】
前記電解液がリチウムイオンを含有することを特徴とする請求項８記載の電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えばリチウムイオン電池等の電解液容器に取着して、電解液容器を封止しつつ電気を外部へ取り出す封止端子、および該封止端子を用いた電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えばリチウムイオン電池等には、電解液を含む電池体を内部に封止しつつ、電気を外部へ取り出すための封止端子が用いられている。例えば下記特許文献１に、従来の封止端子の一例が記載されている。かかる下記特許文献１に記載の封止端子１００は、図５（ａ）および（ｂ）に断面図で示すように、貫通孔１０２ａを備える金属からなる封止板１０２と、貫通孔１０４ａを備える円筒状のセラミック体１０４と、貫通孔１０２ａと貫通孔１０４ａとに挿通された端子体１０６とを備えている。端子体１０６は、柱状部１０７と、柱状部１０７から突出した鍔部１０８とを備え、封止板１０２とセラミック体１０４とが接合層１１０を介して接合され、端子体１０６の鍔部１０８とセラミック体１０４とが接合層１１２を介して接合されている。特許文献１では、これら接合層１１０や接合層１１２を、コールドスプレー法等の低温プロセスを経て作製している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００９−５４９６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に記載されているセラミック体１０４は、貫通孔１０４の径が、図５（ａ）中の上側の第１の面から図５（ａ）下側の第２の面に向かって略一定とされている。このような従来の封止端子では、端子体１０６の損傷や接合層の不良に伴う、例えば液漏れ等の不良を完全に抑制することは難しかった。例えば、図５（ａ）に示すように、端子体１０６の柱状部１０７の外径に比べて、セラミック体１０４の貫通孔１０４ａの径が大きい場合など、温度変化に伴って鍔部１０８が熱膨張または熱収縮した場合に、柱状部１０７の角度等が大きく動き易く（図５（ａ）の矢印で示すような動き）、セラミック体１０４の貫通孔１０４ａの内周面と端子体１０６とが接触して端子体１０６が損傷することがあった。また、端子体１０６の姿勢の変化によって、接合層１１０と端子体１０６とが近づきすぎ、端子体１０６と接合層１１０との間に電流が流れてしまう等の、電気的な不具合が発生する場合もあった。また、図５(ｂ)に示すように、端子体１０６の柱状部１０７の外径と、セラミック体１０４の貫通孔１０４ａとをほぼ同じ大きさにした場合は、端子体１０６の膨張によってセラミック体１０４の破損が発生したり、セラミック体１０４の表面を通じて、端子体１０６と接合層１１０との間に電流が流れ易いといった問題があった。本発明は、かかる問題を解決することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記問題を解決するために、本発明は、一方主面と、該一方主面と反対の側の他方主面と、前記一方主面および前記他方主面の間を貫通した封止板貫通孔とを備える封止板と、該封止板の前記一方主面に接合された第１の面と、該第１の面と反対の側の第２の面と、前記第１の面および前記第２の面の間を貫通した、前記封止板貫通孔に連なるセラミック体貫通孔とを備えるセラミック体と、前記セラミック体貫通孔および前記封止板貫通孔に挿通されているとともに、前記セラミック体貫通孔の側の端部が前記セラミック体貫通孔の外側に位置していて、前記端部に、前記第２の面に対向して前記第２の面に接合された平面部を有する鍔部を備える端子体とを有し、前記セラミック体は、前記セラミック体貫通孔の開口が前記第２の面の側に比べて前記第１の面の側で大きく、前記第１の面の側の前記開口の外側領域に前記封止板貫通孔の内周面が位置していることを特徴とする封止端子を提供する。【０００６】
また、上記封止端子と、該封止端子が開口部に取着された容器と、該容器に収容された、前記封止端子の前記端子体に電気的に接続した電池体とを備えることを特徴とする電池を併せて提供する。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の封止端子は、端子体からの電気漏洩が比較的小さい。本発明の電池は、電池性能が比較的長期にわたって安定し、比較的長寿命と高い信頼性を有する。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の封止端子の一実施形態について説明する図であり、（ａ）は概略上面図、（ｂ）は（ａ）に示すＡ−Ａ´線で切断した概略断面図、（ｃ）は（ａ）に示すＢ−Ｂ´線で切断した概略断面図である。
【図２】図１に示す封止端子を備えて構成された、本発明の電池の一実施形態について説明する図であり、（ａ）が概略斜視図、（ｂ）が概略断面図である。
【図３】図２に示す電池が備える、電池本体部の概略断面図である。
【図４】（ａ）および（ｂ）はそれぞれ、本発明の封止端子の他の実施形態について説明する概略断面図である。
【図５】（ａ）および（ｂ）は、従来の封止端子の一例の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の封止端子および電池の実施形態を以下に詳細に説明する。
【００１０】
まず、図１を参照し、本発明の封止端子の一実施形態である、封止端子１０について説明する。封止端子１０は、金属を主成分とする封止板１２と、封止板１２に設けられた封止板貫通孔１２ａに配置されて、電解液を含んで構成された電池体から電力を取り出すための端子体１４と、封止板１２および端子体１４の双方に接合された、封止板１２と端子体１４とを絶縁した状態で端子体１４を封止板１２に対して固定するセラミック体１６とを備えている。セラミック体１６は、セラミック体貫通孔１６ａ（以下、貫通孔１６ａともいう）を備え、端子体１４は、この貫通孔１６ａに挿通された状態で固定されている。本実施形態では、封止板１２に２つの封止板貫通孔１２ａ（以下、貫通孔１２ａともいう）が設けられ、これらの貫通孔１２ａそれぞれに対して、セラミック体１６と端子体１４とが設けられている。図１（ｂ）および図１（ｃ）に示す例では、それぞれ、貫通孔１２ａ周辺の構成について１つの貫通孔１２ａを代表して示しているが、他方の貫通孔１２ａの周辺部分も同様の構成を有している。なお、封止端子における端子体の数は特に限定されない。貫通孔１２ａの内径は、例えば約１０ｍｍ〜２０ｍｍとされている。
【００１１】
封止板１２は、後述する図２に示すような電池６０を構成した場合に、電解液が含まれる電池体６１が配置される側の一方主面１２αと、一方主面１２αと反対の側の他方主面１２βと、一方主面１２αおよび他方主面１２βの間を貫通した貫通孔１２ａ（封止板貫通孔１２ａ）とを備えている。封止板１２は、例えばリチウムイオンを含む電解液に対する耐食性に優れるとともにロウ付けしやすいＡｌ合金（例えば、ＪＩＳ Ｈ ４０４０ 合金番号３００３）からなることが好ましい。
【００１２】
また封止板１２は、貫通孔１２ａの周囲に、一方主面１２α側から見て凹んだ段差部１５と、この段差部１５に連なる凹部１３とを備えている。凹部１３は、図１（ａ）に示すように、セラミック体１６の形状に対応した、上面視で略円形状の中央凹部２１と、上面視において中央凹部２１の周縁から突出して設けられた、複数の周縁凹部２３とを備えている。本実施形態では、封止板１２の厚さは、凹部１３に対応する領域と、その他の領域とで相違することなく略一定となっており、厚さは約３ｍｍ〜７ｍｍ程度とされている。
【００１３】
セラミック体１６は、第１の面１６αと、第１の面１６αと反対の側の第２の面１６βと、第１の面１６αおよび前記第２の面１６βの間を貫通した、封止板貫通孔１２ａに連なるセラミック体貫通孔１６ａとを備える。セラミック体１６の第１の面１６αは、一方主面１２αにおける凹部１３に対応する領域に、後述する接合層３２を介して接合されている。より詳しくは、セラミック体１６の第１の面１６αは、一方主面１２αにおける凹部１３の底面に対応する領域と、接合層３２を介して接合されている。
【００１４】
端子体１４は、貫通孔１６ａおよび貫通孔１２ａに挿通されており、図中下側の端部が貫通孔１６ａの外側（貫通孔１６ａよりも下側）に位置している。端子体１４は、この貫通孔１６ａの外側の端部に鍔部１９を備えている。鍔部１９は、セラミック体１６の第２の面１６βに対向した平面部１９βを備え、この平面部１９βが、後述する接合層３４を介して、セラミック体１６の第２の面１６βと接合されている。鍔部１９は、貫通孔１６ａの中心軸から離れるにつれて厚さが漸減した、薄肉部１９ｔを有している。端子体１４は、鍔部１９の最大径が約１５〜３０ｍｍ程度であり、鍔部１９以外の柱状部分の直径が例えば５〜１５ｍｍ程度とされている。セラミック体１６の厚さは、約５ｍｍ〜３０ｍｍ程度とされている。
【００１５】
セラミック体１６の貫通孔１６ａの開口は、第２の面１６βの側の開口に比べて第１の面１６αの側の開口の方が大きくなっており、セラミック体１６の第２の面１６βから第１の面１６αまでの、貫通孔１６ａの内面に沿った距離が比較的長くなっている。また加えて、第１の面１６αの側の開口の外側領域に、貫通孔１２ａ（封止板貫通孔１２ａ）の内周面が位置している。すなわち、本実施形態では、セラミック体１６の第２の面１６βと接合した端子体１４の鍔部１９と、セラミック体１６の第１の面１６αと接合した封止板１２との間の、セラミック体１６の表面に沿った離間距離（いわゆる沿面距離）が、比較的長くされている。これにより、端子体１４と封止板１２との間の絶縁性が、高い確実性をもって保たれている。貫通孔１６ａの第２の面１６βの側の開口の直径は、端子体１４の鍔部１９以外の柱状部分の直径と同程度とされており、例えば５〜１５ｍｍである。貫通孔１６の第１の面１６αの側の開口の直径は、貫通孔１２ａの直径よりも若干小さく、例えば８〜２８ｍｍ程度である。
【００１６】
また、セラミック体１６では、貫通孔１６ａの横断面積が、第２の面１６βの側から第１の面１６αの側に向かって途中まで一定であり、残りの部分で第２の面１６βの側から第１の面１６αの側に向かって大きくなっている。貫通孔１６ａの断面積が一定の部分では、貫通孔１６ａの内周面によって端子体１４の位置が高精度に規定されるので、端子体１４が必要以上に姿勢変化することが抑制されている。また、貫通孔１６ａの横断面積が第２の面１６βの側から第１の面１６αの側に向かって大きくなっている領域を有することで、端子体１４の鍔部１９と封止板１２との間の沿面距離は比較的大きくされている。また、貫通孔１６ａの横断面積が第１の面１６αの側に向かって大きくなっている領域を有することで、周囲の温度変化等に伴う端子体１４の微小な膨張や変形に伴って、端子体１４がセラミック体１６に当接することが抑制されており、周囲の温度等の軽微な状態変化による端子体の劣化が抑制されている。
【００１７】
セラミック体１６は、例えばアルミナセラミックスから成る場合、酸化アルミニウム（アルミナ：Ａｌ２Ｏ３）、酸化珪素（ＳｉＯ２）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）等の原料粉末に適当な有機バインダを添加して調製した原料粉末を、所定形状のプレス型内に充填するとともに、これを所定圧力でプレスして成形し、しかる後得られた成形体を大気中で約１６００℃の温度で焼成することにより製作することができる。上述のように、セラミック体１６は、貫通孔１６ａの横断面積が途中まで一定であり、残りの部分で第１の面１６αの側に向かって大きくなっており、例えばプレス成型によって、比較的容易に作製することができる。
【００１８】
セラミック体１６と封止板１２との接合、およびセラミック体１６と端子体１４との接合について説明しておく。接合層３２は、セラミック体１６の第１の面１６αに被着された、例えばＭｏ−Ｍｎ等のメタライズ層４２と、Ａｌを主成分としたロウ材層５２とを備えて構成されている。メタライズ層４２は、例えばＭｏ粉末およびＭｎ粉末ならびに金属の酸化物粉末に適当な有機バインダおよび溶剤を添加混合して得た金属ペーストを、セラミック体１６の第１の面１６αに塗布し、これを還元雰囲気中で約１４００℃の温度で焼き付けることによって形成することができる。ロウ材層５２は、Ａｌを主成分としたＡｌ合金からなり、Ａｌ−Ｓｉ系のロウ材を用いている。なお、Ａｌ合金はその表面の強固な酸化皮膜のためロウ付け性が比較的低いため、Ａｌ合金表面の酸化皮膜を除去してロウ付け性を向上させるゲッター作用を有するマグネシウム（Ｍｇ）を少量含有したものを用いることが好ましい。セラミック体１６は、第１の面１６αが、封止板１２の上記中央凹部２１の底面と対向して接合されている。接合層３２の形成の際、セラミック体１６は、中央凹部２１とその周辺との段差部１５によって位置決めされており、セラミック体１６は封止板１２に対する所定の位置に、高い位置精度で接合されている。
【００１９】
なお、セラミック体１６と封止板１２との接合を比較的強固にするには、このセラミック体１６と封止板１２との間隙に、ロウ材層５２をなるべく多く供給することが好ましい。一方で、ロウ材層５２を構成するロウ材が多くなり過ぎ、例えばセラミック体１６の第２の面１６βの側までロウ材がはみ出した場合には、封止板１２と端子体１４との間で電流（表面漏れ電流など）が流れ易くなってしまう。本実施形態では、凹部１３が、複数の周縁凹部２３を備えており、図１（ｃ）に示すように、セラミック体１６と封止板１２との間隙から溢れた分のロウ材層５２は、この周縁凹部２３に収容されている。本実施形態では、ロウ材層５２のはみ出し、およびそれに起因した、封止板１２と端子体１４との間の電流の漏洩が抑制されている。セラミック体との位置決めのし易さの観点で、凹部２１を備える方が好ましく、周縁凹部２３についても、余分なロウ材のはみ出しを抑制する観点で、備えておくことが好ましい。
【００２０】
接合層３４は、セラミック体１６の第２の面１６βに被着された、例えばＭｏ−Ｍｎ等のメタライズ層４４と、Ａｌを主成分としたロウ材層５４とを備えて構成されている。メタライズ層４４は、メタライズ層４２と同様、例えばＭｏ粉末およびＭｎ粉末ならびに金属の酸化物粉末に適当な有機バインダおよび溶剤を添加混合して得た金属ペーストを、セラミック体１６の第１の面１６αに塗布し、これを還元雰囲気中で約１４００℃の温度で焼き付けることによって形成することができる。ロウ材層５４もロウ材層５２と同様に、Ａｌを主成分としたＡｌ合金からなり、Ａｌ−Ｓｉ系組成のものを使用する。
【００２１】
本実施形態では、鍔部１９が、貫通孔１６ａ（セラミック貫通孔１６）の中心軸から離れるにつれて厚さが漸減した薄肉部１９ｔを備えており、この薄肉部１９ｔは比較的変形し易い。本実施形態では、この薄肉部１９ｔが変形することで、例えばセラミック体１６と端子体１６との熱膨張の差に起因した、接合層３４の形成の際の残留応力が解放され、接合層３４やセラミック体１６自体の損傷が抑制されている。なお、接合層３２において、メタライズ層４２とロウ材層５２との間隙には、例えばニッケルを主成分とするメッキ層を設けておくことが、接合強度を高くする上で好ましい。同様に、接合層３４においても、メタライズ層４４とロウ材層５４との間隙に、例えばニッケルを主成分とするメッキ層を設けておくことが、接合強度を高くする上で好ましい。
【００２２】
封止端子１０を構成する各部材や接合層の材質等については、特に限定されないが、腐食性の高いリチウムイオンを含む電解液に対しても高い耐性を確保する点で、本実施形態に記載した各種材質を用いることが好ましい。
【００２３】
次に、かかる封止端子１０を備えた電池６０について説明する。電池６０は、図２に示すように、電池体６１と、内部に電池体６１が収容された長円筒形状の金属容器６２と、図１に示す封止端子１０とを有して構成されている。封止端子１０は、封止板１２の周縁部分が、金属容器６２の開口端６２ａと溶接接合されている。
【００２４】
電池体６１は、正極端子体７２および負極端子体７３が設けられた筐体７０と、筐体７０内部に収容された電池本体８０とを備えている。図３は、電池本体８０の概略断面図であり、図２中の上側から見た状態を示している。本体８０は、セパレータ７９と、セパレータ７９を挟んで互いに近接して対向配置された正極板７７および負極板７８とを有し、各部材の間隙には電解質液（図示せず）が充填されている。本実施形態では、正極板７７と負極板７８とを積層する構造として、図３に示している、いわゆる重ね合わせ構造を採用している。正極板７７と負極板７８との重ね合わせ構造としては、いわゆる折り畳み構造や巻き型構造などを採用しても構わず、特に限定されない。正極板７７および負極板７８は活物質を集電体（電極母材）に塗着したものである。正極板７７における活物質は、コバルト、マンガン、ニッケル等の遷移金属の酸化物、カルコゲン化合物、あるいはこれらの複合化合物、また各種の添加元素を加えたものが限定されることなく使用できる。負極板７８における活物質は、炭素質材料が好ましく用いられるが、ホウ素、すずの酸化物を含有するものも用いられる。その形状は通常、粒状で、粒径は０．３から２０μｍのもの、なかでも１から５μｍのものが好ましく用いられている。また金属リチウムを活物質に用いることも可能である。金属リチウムの場合は粒状、箔状、いずれのものでも良い。正極板７７および負極板７８は電気化学的に安定な金属が用いられ、正極板７７にはアルミニウム、負極板７８には銅が好ましく用いられている。集電体は箔、網、エクスパンドメタル等、いずれの形状のものでも使用可能である。筐体７０に設けられた正極端子７２はアルミニウム等の金属で形成された板状部材であり、筐体７０に収容された電池本体８０の正極板７と接続している。また負極端子７３はニッケル、銅等で形成された板状部材であり、筐体７０に収容された電池本体８０の負極板７８と接続している。正極板７７と正極端子７２との接続、負極板７８と負極端子７８との接続は、例えば溶接など各種の接続形態があるが、電池本体８０から効率よく電流が取り出せるように構成されていれば、特に限定されない。
【００２５】
このような電池体６１が収容された金属容器６２の開口端６２ａを閉塞するように、封止端子１０が配置されている。具体的には、封止端子１０の１つの封止端子１４が正極端子７２と当接するとともに、他の封止端子１４が負極端子７３と当接した状態で、封止板１２の周縁部分が金属容器１０２の開口端１０２ａと溶接接合されている。
【００２６】
封止端子１０を備えて構成された電池６０は、端子体１６からの電気漏洩が比較的小さい。本発明の電池６０は、電池性能が比較的長期にわたって安定し、比較的長寿命と高い信頼性とを有する。なお、電池６０の構成は特に限定されず、封止端子１０は、各種構造の電池に広く用いることができる。
【００２７】
図４（ａ）（ｂ）はそれぞれ、本発明の封止端子の他の実施形態について説明する概略断面図である。図４では、図１と同様の構成について、図１と同じ符号を用いている。図４（ａ）に示す実施形態では、貫通孔１６ａは、貫通孔１６ａの中心軸に垂直な断面積が、端子体１４の鍔部１９以外の部分の断面積とほぼ同じ第１部分９１と、第１部分９２に比べて大きな断面積を有する第２部分９２とを有している。この実施形態でも、セラミック体１６の貫通孔１６ａの開口は、第２の面１６βの側の開口に比べて第１の面１６αの側の開口の方が大きくなっており、端子体１４と、セラミック体１６と封止板１２との間の沿面距離が、比較的長くされている。図４（ｂ）に示す実施形態では、貫通孔１６ａの断面積が、第２の面１６βの側から第１の面１６αの側に向かって、段階的に徐々に大きくなっている。この場合も、いわゆる沿面距離が比較的長い。図４（ａ）および図４（ｂ）に示すような実施形態でも、端子体１４と封止板１２との間の絶縁性が、高い確実性をもって保たれている。
【００２８】
本発明の封止端子および電池は、上記の実施形態および上記実施例に限定されるものでなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良および変更を行ってもよいのはもちろんである。
【符号の説明】
【００２９】
１０  封止端子
１２  封止板
１２ａ  封止板貫通孔
１２α  一方主面
１２β  他方主面
１３  凹部
１４  端子体
１６  セラミック体
１６ａ  セラミック体貫通孔
１６α  第１の面
１６β  第２の面
１９  鍔部
１９β  平面部
２１  中央凹部
２３  周縁凹部
３２、３４  接合層
４２、４４  メタライズ層
５２、５４  ロウ材層
６０  電池
６１  電池体
６２  金属容器
６２ａ  開口端
７０  筐体
７２  正極端子体
７３  負極端子体
７７  正極板
７８  負極板
７９  セパレータ
８０  電池本体
１００  封止端子
１０２  封止板
１０２ａ  貫通孔
１０４  セラミック体
１０４ａ  貫通孔
１０６  端子体
１０７  柱状部
１０８  鍔部
１１０、１１２  接合層
【図１】
2013018396.tif 000003
【図２】
2013018396.tif 000004
【図３】
2013018396.tif 000005
【図４】
2013018396.tif 000006
【図５】
2013018396.tif 000007
【国際調査報告】
2013018396.tif 000008
2013018396.tif 000009