(57)【要約】  本発明は、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能なアルミニウム精製装置を提供することを課題とする。  本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器（１０）と、容器（１０）を加熱する加熱手段（２０）と、容器（１０）の一部を冷却する冷却手段（３０）と、容器（１０）の内面に晶出した初晶粒子（ＰAl）を剥離させる初晶剥離手段（４０）とを備えるアルミニウム精製装置（１）であって、冷却手段（３０）は、冷却用気体が通流する気体流路（３ａ）を有し、気体流路（３ａ）は、容器（１０）の外面に取り付けられた環状流路部（３１）の内側に形成されており、環状流路部（３１）は、容器（１０）の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口（３ｂ）を有する、ことを特徴とする。
2013168213.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、
前記容器を加熱する加熱手段と、
前記容器の一部を冷却する冷却手段と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、
前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、
前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内側に形成されており、
前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有する、ことを特徴とするアルミニウム精製装置。
【請求項２】
前記気体流路は、上下方向に並ぶ複数の分割通路に区分けされており、
一の前記分割通路とこれに隣接する他の前記分割通路とで冷却用気体の通流方向が逆向きになっていることを特徴とする請求の範囲第１項に記載のアルミニウム精製装置。
【請求項３】
前記直接冷却用開口は、最上段および最下段の前記分割通路以外の前記分割通路に連通していることを特徴とする請求の範囲第２項に記載のアルミニウム精製装置。
【請求項４】
前記環状流路部は、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域を有し、
複数の前記直接冷却領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口が形成されている、ことを特徴とする請求の範囲第１項に記載のアルミニウム精製装置。
【請求項５】
前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．１以下であることを特徴とする請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製装置。
【請求項６】
前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．０２以下であることを特徴とする請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製装置。
【請求項７】
原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、
前記容器を囲むように配置した気体流路に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、
前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、
前記部分冷却過程では、前記気体流路を通流する冷却用気体の少なくとも一部を前記容器の外面に直接接触させることを特徴とするアルミニウム精製方法。
【請求項８】
前記溶湯排出過程では、前記容器の上下を反転させることで前記溶湯を前記容器から排出することを特徴とする請求の範囲第７項に記載のアルミニウム精製方法。
【請求項９】
前記結晶成長過程では、４．０×１０4〜１．１×１０5（Ｐａ）の圧力で、前記堆積物を押し固めることを特徴とする請求の範囲第７項に記載のアルミニウム精製方法。
【請求項１０】
包晶系元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯に、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、当該溶湯の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く包晶系元素分離過程を行い、
前記注湯過程では、当該包晶系元素分離過程で得られた溶湯を前記容器に注ぐことを特徴とする請求の範囲第７項乃至第９項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
偏析凝固法を利用したアルミニウム精製方法が特許文献１などに開示されている。特許文献１に開示された精製方法は、Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含むアルミニウムまたはアルミニウム合金（以下「原料アルミニウム」という。）を精製する方法であって、溶湯を収容した容器の上部付近を局部的に冷却してアルミニウムの初晶粒子を晶出させる部分冷却過程と、容器内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として容器下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、不純物を含む溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むものである。【０００３】
なお、特許文献１には、上記精製方法を実施可能な精製装置として、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、容器を加熱する加熱手段と、容器の内面の一部（以下「晶出面」という。）を冷却する冷却手段と、晶出面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段とを備える精製装置が開示されている。冷却手段は、容器の外面に接する管路と、管路に冷却用気体を通流させる冷却用設備（送風ブロワーなど）とを備えていて、管路内を通流する冷却用気体で管壁の熱を奪うことにより容器の一部分を冷却している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００２−１５５３２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
この種のアルミニウム精製方法では、晶出面を冷却する一方で、容器の上部等において溶湯の凝固が進行しないように容器の適所を加熱する必要があるので、晶出面を初晶点未満の温度に冷却するまでに時間を要してしまう。【０００６】
また、この種のアルミニウム精製方法では、堆積物を底部および側面から加熱し、堆積物の高さ位置に応じて適切な温度調整を行っている。堆積物の上端が晶出面から十分に離れていれば、堆積物を加熱した影響が晶出面に及ぶことはないが、堆積物（アルミニウム結晶）の厚みが増して再溶融させる位置（加熱位置）が晶出面に近づくと、晶出面の温度が下がり難くなるとともに、初晶点未満となる領域が狭まるので、晶出量が減少する虞がある。【０００７】
特許文献１の精製装置あるいは精製方法によれば、高純度のアルミニウムを得ることができるものの、上記の問題を解決するための対策が講じられていないので、精製時間の長期化や歩留まりの悪化を招く虞がある。【０００８】
このような観点から、本発明は、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能なアルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
このような課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、前記容器を加熱する加熱手段と、前記容器の一部を冷却する冷却手段と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内側に形成されており、前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有することを特徴とする。【００１０】
本発明に係るアルミニウム精製装置では、環状流路部に設けた直接冷却用開口を通じて容器の外面が気体流路に露出しているので、冷却用気体が容器の外面に直接当たるようになる。つまり、本発明によれば、直接冷却用開口を通じて容器の熱を直接奪うことができるので、直接冷却用開口を設けない場合に比べて冷却効率を高めることが可能となり、ひいては、容器の内面の一部（以下「晶出面」という。）を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間（初晶粒子が晶出するまでの時間）を短縮することが可能となる。また、冷却効率が高まると、環状流路部の近傍を加熱した場合であっても、晶出面の温度が上昇し難くなる（初晶点未満となる領域が狭まり難くなる）ので、晶出量が減少し難くなる。【００１１】
気体流路の下流側へ向かうに従って冷却用気体の温度が上昇するので、気体流路の上流側と下流側とで冷却効率に差が生じ、晶出量に偏りが生じる虞がある。晶出量の偏りを小さくしたい場合には、前記気体流路を、上下方向に並ぶ複数の分割通路に区分けし、一の前記分割通路とこれに隣接する他の前記分割通路とで冷却用気体の通流方向を逆向きにするとよい。このようにすると、晶出面の温度のばらつきが小さくなるので、晶出量に偏りが生じ難くなる。【００１２】
なお、最上段および最下段の前記分割通路に前記直接冷却用開口を連通させると、晶出面の上縁部および下縁部においても冷却効率を高めることができるが、その一方で、加熱手段に掛かる負荷が大きくなる虞がある。このような場合には、最上段および最下段の前記分割通路以外の前記分割通路に前記直接冷却用開口を連通させるとよい。このようにすると、環状流路部に近接した領域における温度の低下が抑制されるので、加熱手段に掛かる負荷を小さくすることが可能となる。【００１３】
環状流路部に複数の直接冷却用開口を設ける場合には、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域を設定し、複数の前記直接冷却領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口を形成するとよい。このようにすると、直接冷却用開口が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、ひいては、晶出量に偏りが生じ難くなる。【００１４】
直接冷却用開口の開口面積の合計値を大きくすると、冷却効率が高まる一方で加熱手段に掛かる負荷（電力等のエネルギー消費量）が大きくなる虞がある。加熱手段に余分な負荷を掛けないようにするためには、前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．１以下となるように前記直接冷却用開口の開口面積を設定することが好ましい。なお、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．０２以下となるように前記直接冷却用開口の開口面積を設定しておけば、晶出面に対する冷却効率を高めつつも加熱手段に余分な負荷を掛けずに済むので、好適である。【００１５】
課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、前記容器を囲むように配置した気体流路に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、前記部分冷却過程では、前記気体流路を通流する冷却用気体の少なくとも一部を前記容器の外面に直に接触させることを特徴とする。【００１６】
本発明によれば、冷却用気体を容器の外面に直に当てない場合に比べて、冷却効率を高めることが可能となる。つまり、本発明によれば、初晶粒子が晶出するまでの時間（容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間）を短縮することができる。また、本発明によれば、環状流路部の近傍を加熱した場合であっても、晶出面の温度が上昇し難くなるので、晶出量が減少し難くなる。【００１７】
前記溶湯排出過程では、前記容器の上下を反転させることで前記溶湯を前記容器から排出することが好ましい。このようにすると、容器内に残存する溶湯を速やかに排出することができ、かつ、溶湯と結晶とを容易に分離することができる。【００１８】
なお、堆積物を押し固める際の圧力が４．０×１０4（Ｐａ）を下回ると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶間の隙間に存在する溶湯の押し出しが不十分になる虞があり、一方、１．１×１０5（Ｐａ）を上回ると、アルミニウム精製装置が損傷する虞があるので、前記結晶成長過程では、４．０×１０4〜１．１×１０5（Ｐａ）の圧力で、前記堆積物を押し固めることが好ましい。【００１９】
包晶系元素を不純物として含む場合には、原料アルミニウムの溶湯に、ボロン（ホウ素）およびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、当該溶湯の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く包晶系元素分離過程を行い、前記注湯過程では、当該包晶系元素分離過程で得られた溶湯を前記容器に注ぐとよい。このようにすると、溶湯中の包晶系元素の量を低減することが可能となる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の実施形態に係るアルミニウム精製装置を示す断面図である
【図２】図１のＸ１−Ｘ１断面図である。
【図３】図１の部分拡大図である。
【図４】（ａ）は環状流路部の部分拡大図、（ｂ）は環状流路部の側面図である。
【図５】（ａ）は図２のＹ１−Ｙ１断面図、（ｂ）は図２のＹ２−Ｙ２断面図、（ｃ）は図２のＹ３−Ｙ３断面図である。
【図６】図１のＸ２−Ｘ２断面図である。
【図７】前処理装置を示す断面図である。
【図８】初晶粒子の晶出状況を示す断面図である。
【図９】本発明の実施形態に係るアルミニウム精製装置の変形例である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明の実施形態に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウム（Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウム）の溶湯から純度の高いアルミニウムを得るために実施されるものである。本実施形態に係るアルミニウム精製方法は、図１に示すアルミニウム精製装置１と、図７に示す前処理装置２とを利用して行う。
【００２３】
まず、アルミニウム精製装置１の構成を詳細に説明する。
アルミニウム精製装置１は、偏析現象を利用した分別結晶法によってアルミニウムの結晶を成長させる装置であって、図１に示すように、原料アルミニウムの溶湯（以下「原料溶湯Ｍ1」という。）を収容する容器１０と、容器１０を加熱する加熱手段２０と、容器１０の内面の一部（晶出面）を冷却する冷却手段３０と、容器１０の内面に晶出した初晶粒子ＰAlを剥離させる初晶剥離手段４０と、容器１０を覆う断熱材５０とを備えている。
【００２４】
容器１０は、有底円筒状の内側容器１１と、内側容器１１を覆う有底円筒状の外側容器１２とを備えている。内側容器１１は、黒鉛（グラファイト）等の耐熱素材からなり、外側容器１２は、ステンレス鋼などの金属素材からなる。外側容器１２の内面は、内側容器１１の外面に接している。なお、外側容器１２の開口端には、蓋（図示略）が取り付けられている。
【００２５】
加熱手段２０は、容器１０の周囲に配置されている。本実施形態の加熱手段２０は、容器１０の底部を加熱する下部ヒータ２１と、容器１０の下部から高さ方向の中間部に至る領域を加熱する複数段（本実施形態では四段）の中間部ヒータ２２，２２，…と、容器１０の上部を加熱する上部ヒータ２３とを備えている。下部ヒータ２１、複数の中間部ヒータ２２，２２，…および上部ヒータ２３は、個別に温度制御可能となるよう、互いに独立している。
【００２６】
下部ヒータ２１は、容器１０の底部を覆うように配置されている。中間部ヒータ２２，２２，…は、下部ヒータ２１と冷却手段３０との間の領域において容器１０を囲むように配置されている。上部ヒータ２３は、冷却手段３０の上側の領域において容器１０を囲むように配置されている。
【００２７】
冷却手段３０は、冷却用気体が通流する気体流路３ａと、気体流路３ａに冷却用気体を通流させるための図示せぬ冷却用設備（例えば送風ブロワーなど）とを備えている。
【００２８】
本実施形態の冷却手段３０は、図２に示すように、容器１０の外面に沿って配置された環状流路部３１と、図示せぬ吸気口から環状流路部３１に至る第一給気部３２および第二給気部３３と、環状流路部３１から図示せぬ排気口に至る排気部３４とを備えている。気体流路３ａ（図１参照）は、環状流路部３１、第一給気部３２、第二給気部３３および排気部３４の内側（内部空間）に形成されている。
【００２９】
環状流路部３１は、容器１０を取り囲むように配置されている。環状流路部３１は、ステンレス鋼材からなる。
【００３０】
図３に示すように、環状流路部３１は、断面矩形の外殻（内周壁３１１、外周壁３１２、上壁３１３および下壁３１４）と、この外殻の内部空間を上下に仕切る仕切壁３１５とを備えている。すなわち、環状流路部３１では、気体流路が上下方向に並ぶ複数の分割通路３１ａ〜３１ｆに区分けされている。なお、本実施形態では、分割通路３１ａ〜３１ｆの断面形状が矩形である場合を例示しているが、分割流路の断面形状を限定する趣旨ではない。図示は省略するが、分割流路の断面形状を円形としてもよい。この場合には、断面円形のステンレス鋼管を利用して各分割流路を形成すればよい。
【００３１】
なお、内周壁３１１は、容器１０の外周面（外側容器１２）に隙間をあけて対向する部位であり、外周壁３１２は、内周壁３１１と間隔をあけて対向する部位である。上壁３１３は、内周壁３１１の上部と外周壁３１２の上部とを繋ぐ部位であり、下壁３１４は、内周壁３１１の下部と外周壁３１２の下部とを繋ぐ部位である。なお、内周壁３１１を容器１０の外周面に当接させてもよい。
【００３２】
仕切壁３１５は、気体流路（＝環状流路部３１の内部空間）を複数の分割流路３１ａ〜３１ｆに分割するための隔壁であり、上下に間隔をあけて複数並設されている。仕切壁３１５の数に制限はないが、気体流路の分割数が偶数となるよう、仕切壁３１５の数を奇数とすることが好ましい。
【００３３】
環状流路部３１には、容器１０の外面に対向する複数の直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が形成されている。
直接冷却用開口３ｂは、容器１０の外面に冷却用気体を直接吹き付けるために形成されたものであり、内周壁３１１を貫通する円形の孔からなる。直接冷却用開口３ｂの容器１０側の開口端は、容器１０の外面に隙間をあけて対向している。直接冷却用開口３ｂを円形の孔とする場合の開口直径は、例えば、１〜７ｍｍ程度に設定するとよい。なお、直接冷却用開口３ｂの形状に制限はない。図示は省略するが、多角形状を呈する孔や長孔を直接冷却用開口３ｂとしてもよいし、容器１０の周方向に連続するスリットを直接冷却用開口３ｂとしてもよい。
【００３４】
直接冷却用開口３ｂは、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆ以外の分割通路３１ｂ〜３１ｅに連通している。すなわち、中段の分割通路３１ｂ〜３１ｅのそれぞれに直接冷却用開口３ｂが連通しており、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆには直接冷却用開口３ｂが連通していない。
【００３５】
図４の（ａ）に示すように、中段の分割流路３１ｂには、冷却用気体の通流方向（容器１０の周方向）に間隔をあけて複数の直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が連通している。なお、図示は省略するが、他の分割流路３１ｃ〜３１ｅについても同様である。
【００３６】
本実施形態の環状流路部３１は、冷却用気体の通流方向（容器１０の周方向）に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…を有し、複数の直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…のそれぞれに、少なくとも一つの直接冷却用開口３ｂが形成されている。図４の（ｂ）に示すように、本実施形態では、一つの直接冷却領域３ｃにつき８個（分割通路３１ｂ〜３１ｅのそれぞれに２個ずつ）の直接冷却用開口３ｂを配置する場合を例示しているが、直接冷却用開口３ｂの個数や配置を限定する趣旨ではない。なお、図４の（ｂ）に示した矢印は、冷却用気体の通流方向を示している。
【００３７】
直接冷却用開口３ｂの開口面積および直接冷却用開口３ｂの数は、適宜設定することができるが、加熱手段２０（図１参照）に余分な負荷を掛けないようにするためには、内周壁３１１の表面積（環状流路部３１のうち、容器１０に対向する面の面積）をＰとし、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．１以下となることが好ましい。特に、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値を０．０２以下とすれば、晶出面の冷却効率を高めつつも加熱手段２０に余分な負荷を掛けずに済むので、好適である。なお、円形の管材で環状流路部３１を形成した場合は、管材の周壁のうち、管材の断面中心を通る鉛直面よりも容器１０側に位置する部分（半割にした円筒状を呈する部分）が内周壁となる。
【００３８】
第一給気部３２は、図５の（ａ）に示すように、吸気口（図示略）から延出する第一給気本管３２ａと、第一給気本管３２ａの下流端に接続された第一給気ヘッダー３２ｂと、第一給気ヘッダー３２ｂから環状流路部３１に至る複数（本実施形態では三つ）の第一給気枝管３２ｃ，３２ｃ，３２ｃとを備えている。第一給気ヘッダー３２ｂは、気体流路３ａの分岐箇所に配置された中空部材である。第一給気枝管３２ｃ，３２ｃ，３２ｃの内部空間は、上から奇数段目の分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅ（最上段の分割流路３１ａ、上から３段目の分割流路３１ｃおよび上から５段目の分割流路３１ｅ）に連通している。すなわち、第一給気部３２内の気体流路３ａは、三つに分岐したうえで、分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅに連通している。なお、図５中の矢印は、冷却用気体の通流方向を示している。
【００３９】
図６に示すように、環状流路部３１と第一給気部３２との接続部分には、ガイド壁３１６が設けられている。ガイド壁３１６は、第一給気部３２から環状流路部３１に導入された冷却用気体を一方向（図５では反時計回り）に通流させるための隔壁であり、環状流路部３１の内部に設けられている。
【００４０】
第二給気部３３は、図５の（ｂ）に示すように、吸気口（図示略）から延出する第二給気本管３３ａと、第二給気本管３３ａの下流端に接続された第二給気ヘッダー３３ｂと、第二給気ヘッダー３３ｂから環状流路部３１に至る複数（本実施形態では三つ）の第二給気枝管３３ｃ，３３ｃ，３３ｃとを備えている。第二給気ヘッダー３２ｂは、気体流路３ａの分岐箇所に配置された中空部材である。第二給気枝管３３ｃ，３３ｃ，３３ｃの内部空間は、上から偶数段目の分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆ（上から２段目の分割流路３１ｂ、上から４段目の分割流路３１ｄおよび上から６段目（最下段）の分割流路３１ｆ）に連通している。すなわち、第二給気部３３内の気体流路３ａは、三つに分岐したうえで、分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆに連通している。
【００４１】
図示は省略するが、環状流路部３１と第二給気部３３との接続部分には、ガイド壁が設けられている。このガイド壁は、第二給気部３３から環状流路部３１に導入された冷却用気体を一方向に通流させるための隔壁であり、環状流路部３１の内部に設けられている。なお、本実施形態では、上から奇数段目の分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅとこれらに隣接する偶数段目の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向が逆向きとなるようにガイド壁を設けている。
【００４２】
排気部３４は、図５の（ｃ）に示すように、環状流路部３１から延出する排気枝管３４ａ，３４ａ，…と、排気枝管３４ａ，３４ａ，…の下流端に接続された排気ヘッダー３４ｂと、排気ヘッダー３４ｂから図示せぬ排気口に至る排気本管３４ｃとを備えている。排気ヘッダー３４ｂは、排気枝管３４ａ，３４ａ，…の合流箇所に配置された中空部材である。排気枝管３４ａ，３４ａ，…の内部空間は、分割流路３１ａ〜３１ｆに連通している。
【００４３】
初晶剥離手段４０は、図１に示すように、支持棒４１と、支持棒４１の下端に設けられた円板状の剥離押圧部４２と、支持棒４１および剥離押圧部４２を上下動させる図示せぬ動力源とを備えている。支持棒４１および剥離押圧部４２は、黒鉛（グラファイト）等の耐熱素材からなる。
【００４４】
剥離押圧部４２は、容器１０の内径と同等の外径を有し、容器１０の内周面を摺動する。剥離押圧部４２には、通液孔４２ａが形成されている。通液孔４２ａは、剥離押圧部４２を上下に貫通する貫通孔である。
【００４５】
断熱材５０は、容器１０の保温効果を高めるものであり、加熱手段２０および環状流路部３１を取り囲むように配置されている。断熱材５０は、耐火性および断熱性を有する素材からなる。
【００４６】
次に、図７を参照して前処理装置２の構成を詳細に説明する。
前処理装置２は、包晶系元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯（以下「原料溶湯Ｍ0」という。）に対して包晶系元素の量を低減させる処理を行う装置であって、原料溶湯Ｍ0を保持する坩堝６０と、坩堝６０内の原料溶湯Ｍ0にボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するボロン添加手段７０と、坩堝６０内の原料溶湯Ｍ0に酸化性気体含有ガスを吹き込むガス吹込み手段８０とを備えている。
【００４７】
坩堝６０は、有底円筒状の容器である。坩堝６０の内面は、黒鉛、不定形耐火物、耐火レンガ等の耐熱素材で覆われている。
【００４８】
ボロン添加手段７０は、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を貯蔵する貯蔵容器７１と、貯蔵容器７１の底部から坩堝６０に向かう投入管７２と、投入管７２を開閉する開閉弁７３とを備えている。
【００４９】
ガス吹込み手段８０は、回転支持管８１と、回転支持管８１の下端に設けられた攪拌翼８２と、回転支持管８１の上端部に接続された動力源８３と、動力源８３と回転支持管８１との間に介設されたロータリジョイント８４と、酸化性気体含有ガス（大気や炭酸ガス等）を蓄えるガス供給源８５と、ガス供給源８５からロータリジョイント８４に至るガス供給管８６と、ガス供給管８６に設けられた圧力調整弁８７とを備えている。
【００５０】
回転支持管８１および攪拌翼８２は、黒鉛（グラファイト）等の耐熱素材からなる。攪拌翼８２には、回転支持管８１と連通するガス吐出口８２ａが形成されている。
【００５１】
動力源８３は、毎分０〜１２００回転の回転速度で正逆回転可能なモータ等からなる。動力源８３の出力軸は、ロータリジョイント８４を介して回転支持管８１の上端に接続されている。なお、回転支持管８１および攪拌翼８２を正逆回転させると、原料溶湯Ｍ0の表面を大きく乱すことなく原料溶湯Ｍ0を攪拌することができる。
【００５２】
ガス供給源８５は、ロータリジョイント８４およびガス供給管８６を介して回転支持管８１に連通している。ガス供給源８５内の酸化性気体含有ガスは、ガス供給管８６とロータリジョイント８４と回転支持管８１とを通り、ガス吐出口８２ａから原料溶湯Ｍ0中に吹き込まれる。酸化性気体含有ガスの気泡は、攪拌翼８２により微細化されつつ拡散する。
【００５３】
次に、アルミニウム精製装置１（図１参照）および前処理装置２（図７参照）を利用したアルミニウム精製方法を説明する。なお、本実施形態では、Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウムを精製する場合を例示する。
【００５４】
本実施形態に係るアルミニウム精製方法は、包晶系元素分離過程と、注湯過程と、部分冷却過程と、結晶成長過程と、溶湯排出過程とを含むものである。なお、包晶系元素分離過程は、前処理装置２で行い、部分冷却過程、結晶成長過程および溶湯排出過程は、アルミニウム精製装置１で行う。
【００５５】
包晶系元素分離過程は、図７に示すように、原料溶湯Ｍ0（Ｆｅ、Ｓｉ、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯）に、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、原料溶湯Ｍ0の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く過程である。
【００５６】
包晶系元素分離過程では、まず、所定量の原料溶湯Ｍ0を坩堝６０に注湯する。次に、ボロン添加手段７０により坩堝６０内の原料溶湯Ｍ0にボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加し、さらに、攪拌翼８２を所定の回転速度（例えば毎分４００回転）で正逆回転させつつ原料溶湯Ｍ0に対してガス吐出口８２ａから酸化性気体含有ガスを吹き込む。酸化性気体含有ガスの吹き込みを所定時間継続したら、酸化性気体含有ガスの吹き込みを停止し、その後、原料溶湯Ｍ0の表面に浮上した包晶系元素ボライド吸着滓を掻き上げて分離し、排出する。包晶系元素分離過程を経ると、包晶系元素を殆ど含まない原料溶湯Ｍ1を得ることができる。
【００５７】
内径が８００（ｍｍ）で内部高さが１０００（ｍｍ）の坩堝６０に、Ｔｉ（チタン）を３０質量ｐｐｍ、Ｖ（バナジウム）を５０質量ｐｐｍ含む原料溶湯１．０（ｔ）を注湯し、ボロン母合金を１．３（ｋｇ）添加した後、酸化性気体含有ガスを８０（ｌ／ｍｉｎ）の流量で２０分間吹き込んだところ、アルミニウム溶湯中のＴｉは１質量ｐｐｍとなり、Ｖは１質量ｐｐｍとなった。ちなみに、酸化性気体含有ガスの代わりにアルゴンガスを吹き込む比較実験を行ったところ、アルミニウム溶湯中のＴｉは７質量ｐｐｍとなり、Ｖは２３質量ｐｐｍとなった。
【００５８】
なお、上記試験におけるＴｉおよびＶの除去速度は、下記式１に示す一次反応速度式で表され、除去速度係数ｋは、下記表１に示すとおりとなる。
Ｃ＝Ｃ0ｅ-kt      ・・・式１
ここで、
Ｃ：時間ｔ分後の濃度（質量ｐｐｍ）
Ｃ0：初期濃度（質量ｐｐｍ）
ｋ：除去速度係数
ｔ：反応時間（ｍｉｎ）
【００５９】
【表１】
2013168213.tif 000003
【００６０】
表１から分かるように、酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合のＴｉの除去速度定数ｋは、アルゴンガスを吹き込んだ場合の２．６倍となり、酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合のＶの除去速度定数ｋは、アルゴンガスを吹き込んだ場合の５．５倍となる。酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合の除去速度定数ｋは、ＴｉおよびＶのいずれでもアルゴンガスの場合に比べて大きくなるので、所定時間（例えば２０分）後のＴｉ濃度および到達Ｖ濃度が非常に低くいものとなる。
【００６１】
包晶系元素を殆ど含まない原料溶湯Ｍ1が得られたら、アルミニウム精製装置１の容器１０に原料溶湯Ｍ1を注ぎ（注湯過程）、図１に示すアルミニウム精製装置１において、部分冷却過程、結晶成長過程および溶湯排出過程を実行する。
【００６２】
なお、注湯過程は、初晶剥離手段４０を取り外した状態で行う。初晶剥離手段４０は、原料溶湯Ｍ1を容器１０に注湯した後にセットする。また、容器１０は、加熱手段２０により加熱する。また、部分冷却過程および結晶成長過程は、アルゴン雰囲気下で行う。
【００６３】
部分冷却過程は、気体流路３ａに冷却用気体を通流させることで容器１０の内面の一部（以下「晶出面」という。）を初晶点未満の温度に冷却する過程である。部分冷却過程では、図３に示すように、分割流路３ｂ〜３ｅを通流する冷却用気体の少なくとも一部が直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を通じて容器１０の外面に直接接触する。
【００６４】
図５および図６に示すように、冷却用気体は、第一給気部３２および第二給気部３３を通じて環状流路部３１内の分割流路３１ａ〜３１ｆに供給され、分割流路３１ａ〜３１ｆを周回した後、排気部３４を通じて排出される。分割流路３１ａ〜３１ｆに冷却用気体を通流させると、環状流路部３１の内周壁３１１（図３参照）を介して容器１０が間接的に冷却されるとともに、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…から容器１０の外周面に吹き付けられた冷却用気体によって容器１０が直接的に冷却される。
【００６５】
なお、第一給気部３２内を通流する冷却用気体は、三つに分岐して分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅに供給され（図５の（ａ）参照）、分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅを左周り（反時計周り）に周回し、第二給気部３３内を通流する冷却用気体は、三つに分岐して分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆに供給され（図５の（ｂ）参照）、分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆを右周り（時計周り）に周回する。すなわち、一の分割流路（上から奇数段目の分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅ）とこれらに隣接する他の分割流路（上から偶数段目の分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆ）とで冷却用気体の通流方向が逆向きになっている（図４の（ｂ）参照）。このようにすると、分割流路３１ａ〜３１ｆのうち、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅの上流側（低温側）に残りの分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆの下流側（高温側）が隣接して配置され、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅの下流側（高温側）に残りの分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆの上流側（低温側）が隣接して配置されるようになるので、冷却用気体を一方向のみに通流させた場合に比べて、晶出面（容器１０のうち、初晶点以下に冷却される帯状領域）の高さ（幅）のばらつきが小さくなり、さらには、晶出面における温度のばらつきも小さくなる。すなわち、晶出面の全周に亘って温度が均一化するようになる。
【００６６】
而して冷却用気体の通流を継続すると、環状流路部３１に対応する容器１０の内面の帯状領域（晶出面）の温度が共晶点と初晶点との間の温度範囲に維持されるようになる。晶出面の温度が初晶点を下回ると、晶出面にアルミニウムの初晶粒子ＰAlが晶出するようになる。なお、晶出面以外の部位で原料溶湯Ｍ1が凝固しないように、加熱手段２０で容器１０を適宜加熱する。
【００６７】
晶出面に初晶粒子ＰAlが晶出したら、結晶成長過程を実行する。
結晶成長過程は、図１に示すように、晶出面（容器１０の内面）に晶出した初晶粒子ＰAlを剥ぎ落として容器１０の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子ＰAlの堆積物ＣAlを押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる過程である。結晶成長過程は、晶出面の下縁に堆積物ＣAlが近接するまで繰り返し実行する。結晶成長過程を実行している間も、冷却用気体による晶出面の冷却を継続する。
【００６８】
初晶粒子ＰAlを剥ぎ落とす場合には、初晶剥離手段４０の剥離押圧部４２を晶出面付近で周期的に上下させればよい。晶出面（環状流路部３１）の上側から下側へ剥離押圧部４２を移動させ、あるいは晶出面の下側から上側へ剥離押圧部４２を移動させると、初晶粒子ＰAlが剥ぎ取られ、容器１０の下部に沈積するようになる。剥離押圧部４２を上下動させると、晶出面が周期的に更新されるようになるので、晶出速度が低下することはない。なお、剥ぎ取られた初晶粒子ＰAlの一部は、原料溶湯Ｍ1中を浮遊している間に結晶成長したうえで容器１０の下部に沈積する。剥離押圧部４２の上下は、通液孔４２ａを介して連通しているので、剥離押圧部４２を下方向に移動させた際には、剥離押圧部４２の下側の原料溶湯Ｍ1が通液孔４２ａを通じて剥離押圧部４２の上側に流入し、剥離押圧部４２を上方向に移動させた際には、剥離押圧部４２の上側の原料溶湯Ｍ1が通液孔４２ａを通じて剥離押圧部４２の下側に流入する。
【００６９】
剥離押圧部４２の上下動を開始してから所定時間（例えば、３〜３０分程度）が経過したら、剥離押圧部４２を下方向に移動させ、容器１０の下部に沈積した初晶粒子の堆積物ＣAl（アルミニウム結晶）を押圧して、堆積物ＣAlを押し固める。剥離押圧部４２で堆積物ＣAlを上から押圧すると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶間の隙間から原料溶湯Ｍ1が浸出し、通液孔４２ａを通じて剥離押圧部４２の上側の原料溶湯Ｍ1に排出される。
【００７０】
堆積物ＣAlを押し固める際には、下部ヒータ２１および中間部ヒータ２２，２２，…のうち、新たに堆積した部分（押圧域）の周囲に位置するヒータを適宜加熱する。このようにすると、堆積物ＣAlの下層部から上層部に向けて、また、堆積物ＣAlの外周部から中心方向へ向けて、アルミニウム結晶の再溶解、再結晶化が進行するようになる。また、剥離押圧部４２による押圧と、容器１０の外周部からの加熱とによって、不純物を含有する不純物含有液が底部から上部へ向けて移動するとともに、外周部から中心部へ向けて移動するようになる。
【００７１】
なお、堆積物ＣAlを押し固める際の圧力が４．０×１０4（Ｐａ）を下回ると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶の隙間に存在する原料溶湯Ｍ1の押し出しが不十分になる虞があり、一方、１．１×１０5（Ｐａ）を上回ると、アルミニウム精製装置１が損傷する虞があるとともに、剥離押圧部４２の通液孔４２ａに結晶が固着する虞があるので、４．０×１０4〜１．１×１０5（Ｐａ）の圧力で、堆積物ＣAlを押し固めることが好ましい。
【００７２】
アルミニウムの結晶（堆積物ＣAl）の上面が晶出面の下縁付近にまで達したら、冷却用気体の通流を停止するとともに、支持棒４１および剥離押圧部４２を容器１０から抜き出し、溶湯排出工程に移行する。
【００７３】
溶湯排出過程は、残存した原料溶湯Ｍ1を容器１０から排出する過程である。図示は省略するが、本実施形態では、傾動手段によって容器１０を傾動させ、容器１０の上下を反転させることで原料溶湯Ｍ1を容器１０から排出する。堆積物ＣAlの中央部や上層部においては、堆積物ＣAlの内側（結晶間の隙間）にも不純物を含む原料溶湯Ｍ1が残留しているが、容器１０の上下を反転した状態を維持すると、堆積物ＣAlの外側に残留する原料溶湯Ｍ1に加えて、堆積物ＣAlの内側（結晶の隙間）に残留する原料溶湯Ｍ1が重力の作用によって容器１０から速やかに排出され、その結果、高濃度の不純物を含む原料溶湯Ｍ1と純度の高いアルミニウムの結晶（堆積物ＣAl）とが分離する。なお、堆積物ＣAlは容器１０の底面等に密着しているので、容器１０を反転させても直ちにずり落ちることはないが、５分を超えて反転させていると、堆積物ＣAlがずり落ちる場合があるので、容器１０の反転時間は５分以内とし、その後は速やかに元の位置に復帰させることが好ましい。
【００７４】
容器１０を元の位置に復帰させると、アルミニウムの固液分離が完了する。なお、容器１０内の原料溶湯Ｍ1を吸引することで堆積物ＣAlと原料溶湯Ｍ1とを分離してもよい。
【００７５】
その後、堆積物ＣAlを数時間放冷し、堆積物ＣAlを容器１０から取り出し、製品として倉入れする。
【００７６】
上記の手順によりアルミニウムを精製すると、堆積物ＣAlの中心部またはその上部近傍においては再溶解した不純物含有液が僅かに残留するものの、その他の部分においては、Ｆｅ，Ｓｉ等が数質量ｐｐｍ未満に抑えられた高純度アルミニウムが得られる。
【００７７】
以上のとおり、アルミニウム精製装置１によれば、剥離押圧部４２によって原料溶湯Ｍ1が攪拌され、堆積物ＣAlの押圧（突き固め）に伴って結晶間の不純物が通液孔４２ａから上方へ押し出されるので、アルミニウムの純度も高純度となる。また、不純物を含有した原料溶湯Ｍ1が堆積物ＣAlの上部の隙間に押し上げられるようになるので、簡単に排出することができる。さらに、アルミニウム精製装置１によれば、初晶粒子ＰAlの剥ぎ落としと堆積物ＣAlの突き固めを一つの剥離押圧部４２で行うことができるので、構造および操作が極めて簡単となり、故障のリスクも低下する。
【００７８】
加えて、アルミニウム精製装置１によれば、容器１０の外面が気体流路３ａ（分割流路３１ｂ〜３１ｅ）に露出しているので、冷却用気体が容器１０の外面に直接当たるようになる。つまり、アルミニウム精製装置１によれば、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を通じて容器１０の熱を直接奪うことができるので、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を設けない場合に比べて冷却効率を高めることが可能となり、ひいては、晶出面を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間（初晶粒子ＰAlが晶出するまでの時間）を短縮することが可能となる。また、冷却効率が高まると、晶出面の近傍を加熱した場合であっても、比較的広い晶出面が得られ、かつ、晶出面の温度が上昇し難くなる（初晶点未満となる領域が狭まり難くなる）ので、晶出量が減少し難くなる。
【００７９】
また、アルミニウム精製装置１によれば、環状流路部３１内の気体流路３ａを複数の分割通路３１ａ〜３１ｆに区分けし、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅとこれらに隣接する他の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向を逆向きにしているので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、その結果、晶出量に偏りが生じ難くなる（図８参照）。
【００８０】
特に本実施形態においては、気体流路３ａを偶数段の分割流路３１ａ〜３１ｆに分割するとともに、上から奇数段目の分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅと上から偶数段目の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向を逆向きにしているので、晶出面をその全周に亘ってバランス良く冷却することができ、したがって、晶出量の偏りがより一層小さいものとなる。なお、本実施形態においては、分割通路３１ｂ〜３１ｅに直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が連通しているので、分割通路３１ｃ，３１ｅの上流側（低温側）においては、分割通路３１ｃ，３１ｅから吹き出された低温の冷却用気体と分割流路３１ｂ，３１ｄから吹き出された高温の冷却用気体とが容器１０と環状流路部３１との間の空間において混ざり合い、一方、分割通路３１ｂ，３１ｄの上流側（低温側）においては、分割通路３１ｃ，３１ｅから吹き出された高温の冷却用気体と分割流路３１ｂ，３１ｄから吹き出された低温の冷却用気体とが容器１０と環状流路部３１との間の空間において混ざり合うようになるので、温度分布に偏りが生じ難くなり、ひいては、晶出量の偏りが小さいものとなる。
【００８１】
アルミニウム精製装置１によれば、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆ以外の分割通路３１ｂ〜３１ｅに直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…を連通させているので、晶出面の上下の領域における温度の低下を抑制することができ、その結果、加熱手段２０に掛かる負荷を小さくすることが可能となる。
【００８２】
アルミニウム精製装置１によれば、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…を設定し、直接冷却領域３ｃ，３ｃ，…のそれぞれに、少なくとも一つの直接冷却用開口３ｂを形成している。このようにすると、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、その結果、晶出量に偏りが生じ難くなる。
【００８３】
なお、本実施形態では、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆ以外の分割通路３１ｂ〜３１ｅに直接冷却用開口３ｂを連通させた場合を例示したが、最上段の分割流路３１ａおよび最下段の分割通路３１ｆに直接冷却用開口３ｂを連通させてもよい。このようにすると、加熱手段２０に掛かる負荷が大きくなる虞があるものの、晶出面の上縁部および下縁部においても冷却効率を高めることができる。
【００８４】
また、本実施形態では、環状流路部３１内の気体流路３ａを複数の分割通路３１ａ〜３１ｆに区分けし、分割通路３１ａ，３１ｃ，３１ｅとこれらに隣接する他の分割通路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆとで冷却用気体の通流方向を逆向きにした場合を例示したが、逆向きにする分割流路の数を同数とする必要はない。図示は省略するが、少なくとも一つの分割通路と残りの分割通路とで通流方向を逆向きとすればよい。また、本実施形態では、冷却用気体の通流方向が左回りとなる分割流路と右回りとなる分割流路とを交互に配置した場合を例示したが、必ずしも交互に配置する必要はない。例えば、気体流路３ａを四つに分割し、最上段および最下段の分割流路と、中二段の分割流路とで冷却用気体の通流方向を逆向きとしてもよい。また、冷却用気体の通流方向を一方向に統一してもよい。
【００８５】
冷却用気体の通流方向を一方向に統一する場合には、図９に示すアルミニウム精製装置１'を使用する。なお、冷却用気体は、給気部３２’を通じて環状流路部３１内の複数の分割流路に供給され、各分割流路を同一方向に周回した後、排気部３４’を通じて排出される。アルミニウム精製装置１’では、給気部３２’から排気部３４’に向かうに従って冷却能力が低下するので、図８に示すアルミニウム精製装置１に比べて、晶出量に偏りが生じるものの、アルミニウム精製装置１の第一給気部３２と第二給気部３３とを一つに集約することができるので、シンプルな構造となる。
【実施例】
【００８６】
直接冷却用開口３ｂの効果を確認する試験を行った。
試験では、容器１０として、内径５６０ｍｍ、高さ１３００ｍｍのものを使用した。【００８７】
直接冷却用開口３ｂは、直径５ｍｍの円孔とし、１００個の直接冷却用開口３ｂを中段の分割通路３１ｂ〜３１ｅに均等に割り付けた。なお、各段では、２５個の直接冷却用開口３ｂを周方向に略等間隔に配置した。環状流路部３１の内周壁３１１の表面積をＰとし、直接冷却用開口３ｂ，３ｂ，…の開口面積の合計値をＱとした場合、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値は０．００６（０．６％）である。【００８８】
冷却用気体の通流方向は、上から奇数段目の分割流路３１ａ，３１ｃ，３１ｅでは左回りとし、上から偶数段目の分割流路３１ｂ，３１ｄ，３１ｆでは右回りとした。なお、第一給気部３２および第二給気部３３に供給される冷却用気体の温度は約２５℃、排気部３４から排出された冷却用気体の温度は約１１４℃であった。【００８９】
直接冷却用開口３ｂを設けたケース（本発明の実施例）では、Ｆｅ濃度が２５０（ｐｐｍ）、Ｓｉ濃度が２３０（ｐｐｍ）の原料溶湯５８０（ｋｇ）を容器１０に注湯し、直接冷却用開口３ｂを設けないケース（比較例）では、Ｆｅ濃度が２５０（ｐｐｍ）、Ｓｉ濃度が２００（ｐｐｍ）の原料溶湯５００（ｋｇ）を容器１０に注湯した。実施例および比較例とも、部分冷却過程および結晶成長過程は、アルゴン雰囲気下で行った。【００９０】
部分冷却過程を開始してからアルミニウムの初晶粒子ＰAlが初めて晶出するまでに要した時間は、実施例では０．６時間であったのに対し、比較例では２時間であった。【００９１】
また、実施例では、部分冷却過程において冷却を開始してから９時間で原料溶湯の６０％を凝固させることができ、１２時間で原料溶湯の７０％を凝固させることができた。これに対し、比較例では、部分冷却過程において冷却を開始してから１２時間経過しても、原料溶湯の５５％しか凝固させることができなかった。なお、堆積物ＣAlを押し固める際の圧力は、実施例および比較例とも９．９×１０4（Ｐａ）とした。【００９２】
その後、容器１０の上下を反転させる方式で溶湯排出過程を行い、堆積物ＣAlと原料溶湯Ｍ1とを分離した。【００９３】
実施例で得られたアルミニウム塊を厚さ２０ｍｍで縦方向にスライスするとともに、得られたスライス片を径方向に３分割、縦方向に７分割し、発光分析にて各部のＦｅ濃度およびＳｉ濃度を分析した。実施例におけるＦｅの分析結果を表２に示し、Ｓｉの分析結果を表３に示す。【００９４】
【表２】
2013168213.tif 000004
【００９５】
【表３】
2013168213.tif 000005
【００９６】
また、比較例で得られたアルミニウム塊を厚さ２０ｍｍで縦方向にスライスするとともに、得られたスライス片を径方向に３分割、縦方向に６分割し、発光分析にて各部のＦｅ濃度およびＳｉ濃度を分析した。比較例におけるＦｅの分析結果を表４に示し、Ｓｉの分析結果を表５に示す。【００９７】
【表４】
2013168213.tif 000006
【００９８】
【表５】
2013168213.tif 000007
【００９９】
表２〜５から分かるように、実施例と比較例とでＦｅ濃度およびＳｉ濃度に大きな差異はなく、いずれも極めて低い濃度まで低下している。一方、サイクルタイムおよび歩留まりについてみると、実施例では、１２時間で原料溶湯の７０％を凝固させることができるのに対し、比較例では、１２時間で原料溶湯の５５％しか凝固させることができない。【０１００】
このように、本発明の実施例によれば、冷却用設備（送風ブロワーなど）を増強せずとも、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることができ、かつ、高純度のアルミニウムを得ることができる。【０１０１】
一方、比較例では、冷却効率が悪く、堆積物の上面が晶出面に近づくに従って晶出面の範囲が狭まるとともに晶出面の温度が上昇し易くなるので、晶出量が低下する。比較例でも、冷却部の範囲を拡げれば、晶出量を増やすことはできるが、アルミニウム溶湯の使用が多くなるので、歩留まりが低下する。
【符号の説明】
【０１０２】
１０  容器
２０  加熱手段
３０  冷却手段
３１  流路構成材
３ａ  気体流路
３１ａ〜３１ｆ  分割流路
３ｂ  直接冷却用開口
３ｃ  直接冷却領域
４０  初晶剥離手段
５０  断熱材
【図１】
2013168213.tif 000008
【図２】
2013168213.tif 000009
【図３】
2013168213.tif 000010
【図４】
2013168213.tif 000011
【図５】
2013168213.tif 000012
【図６】
2013168213.tif 000013
【図７】
2013168213.tif 000014
【図８】
2013168213.tif 000015
【図９】
2013168213.tif 000016
【手続補正書】
【提出日】平成27年2月5日(2015.2.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、
前記容器を加熱する加熱手段と、
前記容器の一部を冷却する冷却手段と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、
前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、
前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内部空間に形成されており、
前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有し、
前記気体流路は、上下方向に並ぶ複数の分割通路に区分けされており、
一の前記分割通路とこれに隣接する他の前記分割通路とで冷却用気体の通流方向が逆向きになっており、
前記直接冷却用開口は、最上段および最下段の前記分割通路以外の前記分割通路に連通している、ことを特徴とするアルミニウム精製装置。
【請求項２】
原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、
前記容器を加熱する加熱手段と、
前記容器の一部を冷却する冷却手段と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、
前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、
前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内部空間に形成されており、
前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有し、
前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．１以下である、ことを特徴とするアルミニウム精製装置。
【請求項３】
原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、
前記容器を加熱する加熱手段と、
前記容器の一部を冷却する冷却手段と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、
前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、
前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内部空間に形成されており、
前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有し、
前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値が０．０２以下である、ことを特徴とするアルミニウム精製装置。
【請求項４】
前記環状流路部の内周壁に、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の矩形状領域を設定し、
複数の前記矩形状領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口が形成されている、ことを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載のアルミニウム精製装置。
【請求項５】
原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、
前記容器を囲むように配置した環状流路部の内部空間に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、
前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、
前記環状流路部の内周壁に直接冷却用開口を設けるとともに、前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値を０．１以下とし、
前記部分冷却過程では、前記環状流路部の内部空間を通流する冷却用気体の少なくとも一部を、前記直接冷却用開口から前記容器の外面に直接吹き付けることを特徴とするアルミニウム精製方法。
【請求項６】
前記溶湯排出過程では、前記容器の上下を反転させることで前記溶湯を前記容器から排出することを特徴とする請求項５に記載のアルミニウム精製方法。
【請求項７】
前記結晶成長過程では、４．０×１０4〜１．１×１０5（Ｐａ）の圧力で、前記堆積物を押し固めることを特徴とする請求項５に記載のアルミニウム精製方法。
【請求項８】
包晶系元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯に、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、当該溶湯の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く包晶系元素分離過程を行い、
前記注湯過程では、当該包晶系元素分離過程で得られた溶湯を前記容器に注ぐことを特徴とする請求項５乃至請求項７のいずれか一項に記載のアルミニウム精製方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
このような課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、前記容器を加熱する加熱手段と、前記容器の一部を冷却する冷却手段と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内部空間に形成されており、前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有することを特徴とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
環状流路部に複数の直接冷却用開口を設ける場合には、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の矩形状領域を前記環状流路部の内周壁に設定し、複数の前記矩形状領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口を形成するとよい。このようにすると、直接冷却用開口が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、ひいては、晶出量に偏りが生じ難くなる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、前記容器を囲むように配置した環状流路部の内部空間に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、前記環状流路部の内周壁に直接冷却用開口を設けるとともに、前記環状流路部の内周壁の表面積をＰとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をＱとしたときに、Ｑ／（Ｐ＋Ｑ）の値を０．１以下とし、前記部分冷却過程では、前記環状流路部の内部空間を通流する冷却用気体の少なくとも一部を、前記直接冷却用開口から前記容器の外面に直接吹き付けることを特徴とする。
【国際調査報告】
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