(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレンと繊維からなるチョップドストランド・プリプレグの、繊維方向がランダムに積層された積層物を加熱及び加圧成形してなる繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートであって、
前記チョップドストランド・プリプレグの繊維軸方向の代表長さ（Ａ）が５〜２０ｍｍであり、繊維軸直角方向の長さ（Ｂ）が１０〜３０ｍｍであり、Ａ≦Ｂであり、
下記流動性評価による流動性の指標が２以上、下記曲げ強度の測定による曲げ強度が２００ＭＰａ以上、かつ下記曲げ強度の測定値の算出によるＣＶ値の算出値が２０以下であることを特徴とするランダムシート。
＜流動性評価＞
流動性の評価は、５２ｍｍ角に切り出した厚み２ｍｍのランダムシートを２枚重ね、あらかじめ２３０℃に加温したヒーター内で５分間保持し、その後すぐに１４５℃に加熱した小型プレスに移して挟み、油圧２ＭＰａで３０秒プレスする。そしてプレス前の厚みをプレス後の厚みで除した値を流動性の指標とする。
＜曲げ強度の測定＞
５２ｍｍ角に切り出した厚み２ｍｍのランダムシートについて、ＪＩＳ  Ｋ７０１７に従い５点を測定する。
＜曲げ強度の測定値のＣＶ値の算出＞
上記曲げ強度の測定により５点の測定値についてのＣＶ値を、ＣＶ値（％）＝（標準偏差／測定値の平均値）×１００により算出する。
【請求項２】
前記チョップドストランド・プリプレグの繊維体積含有率（Ｖｆ）が３０〜５０％である、請求項１に記載のランダムシート。
【請求項３】
前記繊維が炭素繊維である、請求項１または２に記載のランダムシート。
【請求項４】
繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートの製造方法であって、
ポリプロピレンと繊維からなり、繊維軸方向の代表長さ（Ａ）が５〜２０ｍｍであり、繊維軸直角方向の長さ（Ｂ）が１０〜３０ｍｍであり、Ａ≦Ｂであるチョップドストランド・プリプレグを作製する工程と、
前記チョップドストランド・プリプレグを前記繊維方向がランダムになるように積層して積層物を作製する工程と、
前記積層物を加熱及び加圧してシートを成形する工程とを含み、
下記流動性評価による流動性の指標が２以上、下記曲げ強度の測定による曲げ強度が２００ＭＰａ以上、かつ下記曲げ強度の測定値の算出によるＣＶ値の算出値が２０％以下である繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートの製造方法。
＜流動性評価＞
流動性の評価は、５２ｍｍ角に切り出した厚み２ｍｍのランダムシートを２枚重ね、あらかじめ２３０℃に加温したヒーター内で５分間保持し、その後すぐに１４５℃に加熱した小型プレスに移して挟み、油圧２ＭＰａで３０秒プレスする。そしてプレス前の厚みをプレス後の厚みで除した値を流動性の指標とする。
＜曲げ強度の測定＞
５２ｍｍ角に切り出した厚み２ｍｍのランダムシートについて、ＪＩＳ  Ｋ７０１７に従い５点を測定する。
＜曲げ強度の測定値のＣＶ値の算出＞
上記曲げ強度の測定により５点の測定値についてのＣＶ値を、ＣＶ値（％）＝（標準偏差／測定値の平均値）×１００により算出する。
【請求項５】
前記チョップドストランド・プリプレグの繊維体積含有率（Ｖｆ）が３０〜５０％である、請求項４に記載の製造方法。
【請求項６】
前記繊維が炭素繊維である、請求項４または５に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂と繊維からなるチョップドストランド・プリプレグを用いた、繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシート及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、熱可塑性樹脂などのマトリックス樹脂を炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維等により強化した熱可塑性樹脂材料が、種々の分野・用途に広く利用されている。
そのような繊維強化熱可塑性樹脂材料で形成されるシート等の成形体には、熱可塑性樹脂含浸繊維チョップドストランド・プリプレグ（以下、単にチョップドストランド・プリプレグと記す）を用いたものがある。チョップドストランド・プリプレグとは、マトリックスとする熱可塑性樹脂中に、ストランド（繊維束）が一方向に配列している状態で繊維が存在する熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグ（以下、単にプリプレグとも記す）を、例えば２５〜５０ｍｍ程度の繊維長に切断した小片をいう。このチョップドストランド・プリプレグを積層させて加熱・加圧（ホットスタンピング）成形すると、成形時の流動性が良好となるため、種々の複雑な形状に成形することができる。また、成形時にチョップドストランド・プリプレグを繊維方向がランダムになるように積層することにより、そのシートの物性について等方性を付与することができる。そのため、チョップドストランド・プリプレグを用いた繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートは好適な材料とされている。
【０００３】
しかしながら、チョップドストランド・プリプレグを用いる場合、成形時に繊維を流動化させる機構が必須であるため、プリプレグ中の繊維の体積含有率を大きくすることができず、シート強度の確保の点で改善が望まれている。また、チョップドストランド・プリプレグを用いるということは、シート中の繊維が短く非連続であるため、強度や弾性率などの物性が、連続繊維を用いたものに比して劣るという問題点もある。
かかる問題点について、これまでにシートの強度や弾性率の向上を企図して、チョップドストランド・プリプレグの繊維重量含有率（Ｗｆ）や繊維長を調整したガラス繊維強化熱可塑性樹脂シート（特許文献１、２）や、チョップドストランド・プリプレグの繊維体積含有率（Ｖｆ）、繊維長、厚みを調整した炭素繊維強化熱可塑性樹脂シート（特許文献３、４）が開示されている。しかしながら、優れた物性と成形時の流動性とを両立する等方性の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートとしては、不十分なものであった。また、これまでにチョップドストランド・プリプレグの幅に着目した例はなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平７−１６４４３９号公報
【特許文献２】特開平９−１５５８６２号公報
【特許文献３】特許第４７８９９４０号
【特許文献４】特開２００７−２６２３６０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、破壊強度と成形時の流動性とが両立し、かつ前記破壊強度のばらつきが抑制された等方性の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は鋭意検討を行った結果、繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートの成形に用い
るチョップドストランド・プリプレグの繊維軸方向の代表長さと繊維軸直角方向長さに着目し、これらを適切な範囲とすることにより、上記の課題を解決できることを見出した。
【０００７】
すなわち、本発明は以下の通りである。
［１］熱可塑性樹脂と繊維からなるチョップドストランド・プリプレグの、繊維方向がランダムに積層された積層物を加熱及び加圧成形してなる繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートであって、前記チョップドストランド・プリプレグの繊維軸方向の代表長さ（Ａ）が５〜２０ｍｍであり、繊維軸直角方向の長さ（Ｂ）が１０〜３０ｍｍであることを特徴とするランダムシート。
［２］Ａ≦Ｂである、［１］に記載のランダムシート。
［３］前記チョップドストランド・プリプレグの繊維体積含有率（Ｖｆ）が３０〜５０％である、［１］または［２］に記載のランダムシート。
［４］前記繊維が炭素繊維である、［１］〜［３］のいずれか一項に記載のランダムシート。
［５］繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートの製造方法であって、熱可塑性樹脂と繊維からなり、繊維軸方向の代表長さ（Ａ）が５〜２０ｍｍであり、繊維軸直角方向の長さ（Ｂ）が１０〜３０ｍｍであるチョップドストランド・プリプレグを作製する工程と、前記チョップドストランド・プリプレグを前記繊維方向がランダムになるように積層して積層物を作製する工程と、前記積層物を加熱及び加圧してシートを成形する工程とを含む方法。［６］Ａ≦Ｂである、［５］に記載の製造方法。
［７］前記チョップドストランド・プリプレグの繊維体積含有率（Ｖｆ）が３０〜５０％である、［５］または［６］に記載の製造方法。
［８］前記繊維が炭素繊維である、［５］〜［７］のいずれか一項に記載の製造方法。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、成形時の流動性に優れ、かつ高い破壊強度とそのばらつきが抑制された等方性の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートを得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明は、熱可塑性樹脂と繊維からなるチョップドストランド・プリプレグの、繊維方向がランダムに積層された積層物を加熱及び加圧成形してなる繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートであって、前記チョップドストランド・プリプレグの繊維軸方向の代表長さ（Ａ）が５〜２０ｍｍであり、繊維軸直角方向の長さ（Ｂ）が１０〜３０ｍｍであることを特徴とするランダムシートである。
【００１０】
本発明においてチョップドストランド・プリプレグとは、熱可塑性樹脂をマトリックスとし、その樹脂中にストランド（繊維束）が一方向に配列している状態で強化繊維が存在する小片をいう。通常には、チョップドストランド・プリプレグは、少なくとも２層の熱可塑性樹脂からなる層と、その層の間に強化繊維のストランドからなる層とを有し、該ストランドに前記熱可塑性樹脂が含浸している態様である。
【００１１】
かかるチョップドストランド・プリプレグにおいて、繊維軸方向の代表長さ（Ａ）は５〜２０ｍｍであり、好ましくは６〜２０ｍｍであり、さらに好ましくは６．５〜２０ｍｍである。
ここで、Ａは４×チョップドストランド・プリプレグの面積／チョップドストランド・プリプレグの周辺長で算出される。例えば、チョップドストランド・プリプレグの形状が長方形の場合、一方の辺の長さをＬ、他方の辺の長さをＷとすると、Ａ＝４ＬＷ／２（Ｌ＋Ｗ）となる。また、例えばチョップドストランド・プリプレグの形状が円形の場合、直径をＬとするとＡ＝Ｌとなる。
【００１２】
また、チョップドストランド・プリプレグにおいて、繊維軸直角方向の長さ（Ｂ）は１０〜３０ｍｍである。
ここで、Ｂはチョップドストランド・プリプレグの繊維軸に直角方向の最大長さを指し、通常には小片のいわゆる「幅」であり「厚み方向の長さ」ではない。例えば、チョップドストランド・プリプレグの形状が多角形の場合、その平面上で測った繊維軸に直角方向の長さの最大値がＢとなる。また、例えばチョップドストランド・プリプレグの形状が円形の場合、直径をＬとするとＢ＝Ｌとなる。
【００１３】
本発明において、繊維軸直角方向の長さ（Ｂ）は、繊維軸方向の代表長さ（Ａ）と同じかＡよりも大きいことが好ましく、ＢはＡより大きいことがより好ましい。チョップドストランド・プリプレグにおけるＡとＢの大小関係をこのようにすることにより、シート成形時の流動性をより上げることができる。
また、Ａ：Ｂは１：１〜１：６であることが、シート成形時の流動性向上と破壊強度とを両立させる観点から好ましい。
【００１４】
チョップドストランド・プリプレグの形状は、特に制限されるものではなく、多角形のものや、辺の一部に曲線を有するものであってもよいが、とりわけ長方形であることが、製造が簡便であり効率が良いことから好ましい。この場合、長方形の一方の辺が繊維軸方向と平行で、他方の辺が繊維軸方向と直角であることがより好ましい。
【００１５】
前記熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合したものであってもよい。
また、得たい成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等を添加しておくこともできる。
上記の熱可塑性樹脂は、後述する熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの作製における操作の簡便性から、厚さ１０〜１００μｍのフィルム状のものを用いることが好ましい。
【００１６】
上記強化繊維としての繊維の種類は特に限定されず、無機繊維、有機繊維、金属繊維、またはこれらを組み合わせたハイブリッド構成の繊維である。無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維などが挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステルなどが挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維を挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物の強度等の機械特性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。また、強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍであることが好ましく、５〜２０μｍであることが好ましい。
強化繊維としての繊維束としては、通常、目付けが１０〜１０００ｇ／ｍ2のもので、
ストランドを平面上に展開させたシート状のものを用いる。本発明において繊維シートを用いる場合は、長繊維の方向が一方向に配向されたものを用いる。
シート状の強化繊維の厚さとしては、製品の十分な強度を確保する観点と、熱可塑性樹脂の十分な含浸を確保することを両立する観点から、通常、平均厚さとして１０〜２００μｍである。
【００１７】
本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートは、熱可塑性樹脂と繊維からなり、Ａが５〜２０ｍｍであり、Ｂが１０〜３０ｍｍであるチョップドストランド・プリプレグを作製する工程と、前記チョップドストランド・プリプレグを前記繊維方向がランダムになるように積層して積層物を作製する工程と、前記積層物を加熱及び加圧してシートを成形する工程とによって製造することができる。
【００１８】
チョップドストランド・プリプレグの作製工程に関しては、はじめから前述の大きさに成形してもよいし、大きく成形したプリプレグのシートを裁断して前述の大きさの小片としてもよいが、後者のほうが製造効率の観点と繊維束の均一性の観点とから好ましい。
チョップドストランド・プリプレグまたはプリプレグは、例えば、直接溶融した熱可塑性樹脂に強化繊維のストランドを含浸させる方法、粉体状またはフィルム状の熱可塑性樹脂を溶融してこれに強化繊維のストランドを含浸させる方法など、周知の方法を適宜採用して製造することができる。
【００１９】
以下に、大きく成形したプリプレグのシートの製造方法及び、それからチョップドストランド・プリプレグを得る方法の一態様を説明するが、本発明はこれによって特に制限されるものではない。
まず、上述した熱可塑性樹脂の形態として例えば前述したフィルム状のものを二層分準備し、その二層の間に上述した繊維束で構成される繊維シートを挟み込み、加熱及び加圧を行う工程を経て積層体とする。より具体的には、対を形成する熱可塑性樹脂フィルムを送り出す２つのロールから二層分のフィルムを送り出すとともに、繊維シートのロールから供給される繊維シートをその層間に挟み込ませ、熱可塑性樹脂フィルム−繊維シート−熱可塑性樹脂フィルムの三層構造、いわゆるサンドイッチ構造が構成された後に、加熱及び加圧する。加熱及び加圧する手段としては、公知のものを用いることができ、二個以上の熱ロールを利用したり、予熱装置と熱ロールの対を複数使用したりするなどの多段階の工程を要するものであってもよい。
ここで、熱可塑性樹脂からなる層は一層である必要はなく、繊維シートを挟む熱可塑性樹脂とは別の種類の熱可塑性樹脂からなるフィルムを、上記のような装置を用いてさらに積層させてもよい。
上記加熱温度は、熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常、１００〜４００℃である。一方、加圧時の圧力は、通常０．１〜１０ＭＰａである。
上記のような操作を経ることで、積層体にストランドが一方向に配列している状態で存在する強化繊維内に、熱可塑性樹脂が含浸し、熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグとなる。
上記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグは、市販されているものを用いてもよい。
上記熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの厚さは、取り扱いやすく高強度を維持する観点から、通常、厚さは５０〜５００μｍである。
【００２０】
このようにして得た繊維強化熱可塑性樹脂プリプレグを、例えばペレタイザー、ギロチン方式、コダック方式等のカッターを利用して裁断し、本発明にかかるチョップドストランド・プリプレグを得ることができる。この際に、チョップドストランド・プリプレグの大きさ、形状、繊維束の配向を上述のようにする。
本発明にかかるチョップドストランド・プリプレグにおいて繊維体積含有率（Ｖｆ）は、ランダムシートの破壊強度を大きくする観点から２０〜５０％であることが好ましく、より好ましくは３０〜５０％である。かかるＶｆ値は、ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づき測定できる。
また、本発明にかかるチョップドストランド・プリプレグにおいて繊維重量含有率（Ｗｆ）は、ランダムシートの破壊強度を大きくする観点から、３０〜６０％であることが好ましい。かかるＷｆ値は、ＪＩＳ  Ｋ７０５２に基づき測定できる。
【００２１】
次工程では、上記のようにして得たチョップドストランド・プリプレグを繊維方向がラ
ンダムになるように積層して積層物を作製する。繊維方向をランダムにすることにより、得られるシートに等方性が付与される。繊維方向がランダムになるようにチョップドストランド・プリプレグを積層させる方法としては、例えば、チョップドストランド・プリプレグを高い位置から自然落下させて、ベルトコンベアー上を流れる容器や金型のダイに堆積させる方法や、落下経路にエアーを吹き込んで気流を生じさせる方法や、落下経路に邪魔板を取り付ける方法、蓄積したチョップドストランド・プリプレグを攪拌した後にダイ上に配置する方法などを適宜採用できる。
上記積層物においては、チョップドストランド・プリプレグの積層数が２〜１００層となることが好ましい。
【００２２】
次工程では、上記のようにして得たチョップドストランド・プリプレグの積層物を加熱及び加圧（ホットスタンピング）してシートを成形する。この工程は、通常の装置、例えば加熱プレス機を用いて行うことができ、その際に用いるダイについては、所望の形状を有するものを用いることができる。ダイの材質についても、繊維強化熱可塑性樹脂シートのホットスタンピング成形で通常用いられるものを採用することができ、金属製のいわゆる金型を用いることができる。具体的に本工程は、例えば前記積層物を金型内に配置して、加熱及び加圧することにより行うことができる。
前記加熱においては、前記熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常１００〜４００℃、好ましくは１５０〜３５０℃で加熱する。
加熱に関しては、予備加熱を行ってもよい。予備加熱については、前記プリプレグに用いられている熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常１５０〜４００℃、好ましくは２００〜３８０℃で加熱する。
前記加圧において積層物にかける圧力としては、好ましくは０．１〜１０ＭＰａであり、より好ましくは０．２〜２ＭＰａである。この圧力については、プレス力をチョップドストランド・プリプレグの積層物の初期面積で除した値とする。
上記加熱及び加圧する時間は、通常０．１〜３０分間、好ましくは０．５〜１０分間である。また、加熱及び加圧の後に設ける冷却時間は、通常０．５〜３０分間である。
上記ホットスタンピング成形を経た本発明にかかる繊維強化熱可塑性樹脂シートの厚さは、通常０．５〜１０ｍｍとなる。
【００２３】
なお、前記加熱及び加圧は、ダイと上記積層物との間に潤滑剤が存在する条件下で行ってもよい。潤滑剤の作用により、前記加熱及び加圧時に上記積層物を構成するチョップドストランド・プリプレグ内の繊維の流動性が高まるため、繊維束内への熱可塑性樹脂の含浸を高まるとともに、得られるランダムシートにおいて繊維内及び繊維と熱可塑性樹脂の間におけるボイドを低減させることができるからである。
前記潤滑剤としては、例えばシリコーン系潤滑剤やフッ素系潤滑剤を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。
シリコーン系潤滑剤としては、高温環境で用いることができる耐熱性のものが好ましく用いられる。より具体的には、メチルフェニルシリコーンオイルやジメチルシリコーンオイルのようなシリコーンオイルを挙げることができ、市販されているものを好ましく用いることができる。
フッ素系潤滑剤としては、高温環境で用いることができる耐熱性のものが好ましく用いられる。そのようなものの具体例としては、パーフルオロポリエーテルオイルや三フッ化塩化エチレンの低重合物（重量平均分子量５００〜１３００）のようなフッ素オイルを用いることができる。
上記潤滑剤は、上記積層物の片側若しくは両側の表面上、前記ダイの片側もしくは両側の表面上または上記プリプレグ及びダイの双方の片側若しくは両側の表面上に、潤滑剤塗布装置などの適当な手段によって供給されてもよいし、予めダイの表面上に塗布しておいてもよい。
上記の態様の中では、上記ダイの両側の表面に潤滑剤が塗布される態様が好ましい。
【００２４】
本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートは、成形時の流動性が良好であるため、種々の複雑な形状に成形することができる。かかる流動性は、例えば、ランダムシートを加熱及び加圧した場合に、加熱及び加圧後の厚みが過熱及び加圧前の厚みに比して小さくなっている程度が大きいことにより評価することができる。具体的には、例えば、５２ｍｍ角に切り出した厚み２ｍｍのランダムシートを２枚重ね、あらかじめ２３０℃に加温したヒーター内で５分間保持し、その後すぐに１４５℃に加熱した小型プレス（ミニテストプレスＭＰ−２ＦＨ、東洋精機社製）に移して挟み、油圧２ＭＰａで３０秒プレスした場合に、プレス前の厚みをプレス後の厚みで除した値が２以上であるときに流動性に優れるとする。
【００２５】
また、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートは、破壊強度（曲げ強度）に優れる。かかる曲げ強度は、ＪＩＳ  Ｋ７０１７に基づいて測定することができる。本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートの曲げ強度は、通常２００ＭＰａ以上、好ましくは３００ＭＰａ以上である。
さらに、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートは、前記曲げ強度のばらつきが小さく、すなわち等方性を有する。ここで、ＣＶ値とは相対的な散らばりを表す指標（変動係数）であり、この値が小さいほど測定点間の物性のばらつきが小さい、すなわち等方性を有することを示す。かかるＣＶ値は、例えばサンプルについて５点の曲げ強度を測定し、ＣＶ値（％）＝（標準偏差／測定値の平均値）×１００により算出することができる。本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートのＣＶ値は、通常２０％以下、好ましくは１０％以下である。
【実施例】
【００２６】
以下に製造例及び実施例を記載して、本発明をさらに具体的に説明する。以下の製造例及び実施例に記載される成分、割合、手順等は、本発明の趣旨から逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下に記載される具体例に制限されるものではない。
【００２７】
＜熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグの作製＞
炭素繊維ＴＲ５０Ｓ−１５Ｌ−ＡＤ（三菱レイヨン社製）からなる長繊維を一方向に配向した目付け９８ｇ／ｍ2の炭素繊維ストランドのシート状物の両面に、変性ポリプロピ
レン（以下、ＰＰともいう）フィルム（モディックＰ９５８、三菱化学社製、目付け３６ｇ／ｍ2）を配置し、シート状物をフィルムで挟んだサンドイッチ状の積層体を得た。こ
の積層体を２６０℃に加熱した金属ロールを通すことにより１ＭＰａの圧力をかけて、変性ＰＰフィルムをシート状物に溶融含浸させた。得られた熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグ１の厚さは０．１１〜０．１３ｍｍであった。繊維体積含有率は４０％であった。
また、用いる炭素繊維ストランドの目付けを１２３ｇ／ｍ2とした以外は、同様の操作
を行い、繊維体積含有率は５０％の熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグ２を得た。
【００２８】
＜チョップドストランド・プリプレグの作製＞
上記で得られた熱可塑性樹脂含浸繊維プリプレグ１及び２をそれぞれ、幅５、１０、１５、２０又は３０ｍｍで繊維方向にスリットした後、ロータリー式のカッターを用いて、繊維方向の長さ５、１０、１５、２０又は３０ｍｍにカットして、種々の大きさのチョップドストランド・プリプレグを得た。各大きさのチョップドストランド・プリプレグ４０ｇを、１２０ｍｍ角の金型内に繊維方向がランダムになるように積層した。その金型を２１０℃に加熱した小型加熱プレス（ミニテストプレスＭＰ−２ＦＨ、東洋精機社製）に挟んで５分間予備加熱を行った後に、油圧３ＭＰａでプレスし１０分間保持した。その後２０℃に保持した小型プレス（ミニテストプレス、東洋精機社製）に金型を挟み、油圧５ＭＰａで１０分間保持し、厚さ２ｍｍの繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートを得た。なお
、上記圧力は、プレス力をチョップドストランド・プリプレグの積層物の初期面積で除した値である。
【００２９】
＜繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートの物性評価＞
上記で得られた各繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートについて、流動性及び曲げ強度を評価した。
流動性の評価は、５２ｍｍ角に切り出した厚み２ｍｍのランダムシートを２枚重ね、あらかじめ２３０℃に加温したヒーター内で５分間保持し、その後すぐに１４５℃に加熱した小型プレス（ミニテストプレスＭＰ−２ＦＨ、東洋精機社製）に移して挟み、油圧２ＭＰａで３０秒プレスした。そしてプレス前の厚みをプレス後の厚みで除した値を流動性の指標とし、２段階（○：２以上、×：２未満）で評価した。
曲げ強度の測定はＪＩＳ  Ｋ７０１７に従い、各サンプルについて５点の測定数とした。また曲げ強度の測定値についてＣＶ値をＣＶ値（％）＝（標準偏差／測定値の平均値）×１００により算出した。曲げ強度について、３段階（○：３００ＭＰａ以上、△：２００ＭＰＰａ以上３００ＭＰａ未満、×：２００ＭＰａ未満）で評価した。また、ＣＶ値について、２段階（○：２０％以下、×：２０％超）で評価した。
総合評価として、流動性○、曲げ強度○、ＣＶ値○のものを優良（◎）とした。流動性○、曲げ強度△、ＣＶ値○のものを良（○）とした。
繊維体積含有率４０及び５０％の各結果を、表１及び２に示す。
【００３０】
【表１】
0005982946.tif 000002
【００３１】
【表２】
0005982946.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００３２】
本発明によれば、成形時の流動性に優れ、かつ高い破壊強度を有する、等方性の繊維強化熱可塑性樹脂ランダムシートを得ることができるため、産業上非常に有用である。