(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下である樹脂混練物であって、
樹脂と、充填剤とを含有し、
前記充填剤の含有割合は、前記樹脂混練物１００質量部に対して、６０〜９５質量部であることを特徴とする、樹脂混練物。
【請求項２】
水分量が、０〜８００ｐｐｍであることを特徴とする、請求項１に記載の樹脂混練物。
【請求項３】
表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下である樹脂シートであって、
樹脂と、充填剤とを含有し、
前記充填剤の含有割合は、前記樹脂シート１００質量部に対して、６０〜９５質量部であることを特徴とする、樹脂シート。
【請求項４】
混練対象物を混練機により混練する樹脂混練物の製造方法であって、
前記混練機は、
バレルと、前記バレル内に挿通される混練軸とを備え、
前記バレルには、一端側に、混練対象物を前記バレルの内部に導入するための導入部と、他端側に、前記混練対象物が混練された樹脂混練物を前記バレルの外部に吐出するための吐出部とが形成され、
前記混練軸は、前記混練軸の軸線方向における前記導入部と前記吐出部との間に、前記混練対象物を混練する混練部分と、前記混練部分よりも前記吐出部側に配置され、前記混練軸の軸線方向に沿って、凹凸がないように延びる平滑面を有する低せん断部分とを備え、
前記吐出部は、前記混練軸の径方向に投影したときに、前記低せん断部分と重なるように配置され、
前記混練対象物は、前記混練機の前記導入部から、前記バレルの内部に導入され、
前記樹脂混練物は、前記吐出部から吐出され、表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下であることを特徴とする、樹脂混練物の製造方法。
【請求項５】
混練対象物を混練機により混練する樹脂混練物の製造方法であって、
前記混練機は、
バレルと、前記バレル内に挿通される混練軸とを備え、
前記バレルには、一端側に、混練対象物を前記バレルの内部に導入するための導入部と、他端側に、前記混練対象物が混練された樹脂混練物を前記バレルの外部に吐出するための吐出部とが形成され、
前記混練軸は、前記混練軸の軸線方向における前記導入部と前記吐出部との間に、前記混練対象物を混練する混練部分と、前記混練部分よりも前記吐出部側に配置され、前記混練軸の軸線方向に沿って、凹凸がないように延びる平滑面を有する低せん断部分とを備え、
前記バレルの他端部は、前記吐出部として形成され、
前記低せん断部分は、その遊端部が前記吐出部から突出するように延設され、
前記混練対象物は、前記混練機の前記導入部から、前記バレルの内部に導入され、
前記樹脂混練物は、前記吐出部から吐出され、表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下であることを特徴とする、樹脂混練物の製造方法。
【請求項６】
前記混練対象物は、樹脂と、充填剤とを含有し、
前記充填剤の含有割合は、前記混練対象物１００質量部に対して、６０〜９５質量部であることを特徴とする、請求項４または５に記載の樹脂混練物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂混練物およびシート、詳しくは、各種産業製品に用いられる樹脂混練物、および、その樹脂混練物から形成されるシートに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、各種産業製品、具体的には、電子部品の封止などに樹脂混練物が広く利用されている。このような樹脂混練物は、例えば、原料が混練機により混練されて調製される。
【０００３】
このような混練機としては、例えば、被処理物（原料）を投入する投入口と、排出する排出口とが設けられた筒状ケーシングと、筒状ケーシング内に配置され、投入口側から排出口側に向けて、順次フィードスクリュウ、パドル、リバーススクリュウが設けられた混練軸とを備える連続二軸混練機が知られている。
【０００４】
そして、樹脂混練物としては、例えば、上記の連続二軸混練機において、被処理物（例えば、熱硬化性樹脂）が投入口から筒状ケーシング内に投入され、混練軸に設けられたパドルにより被処理物を混練された後、その被処理物の混練物を排出口から、リバーススクリュウにより筒状ケーシングの外部に押し出される製品（混練物）が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１１−２６７４８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載の製品（混練物）中には、気孔径１００μｍ以上の気孔（ボイド）が、多数発生する場合がある。このような混練物中の気孔は、混練物が使用される各種産業製品において不具合となる場合がある。
【０００７】
そこで、本発明は、混練物中における気孔の気孔径および気孔数を低減でき、各種産業製品において好適に使用できる樹脂混練物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明の樹脂混練物は、表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下であることを特徴としている。
【０００９】
また、本発明では、水分量が、０〜８００ｐｐｍであることが好適である。
【００１０】
また、本発明のシートは、上記した樹脂混練物から形成されることを特徴としている。
【００１１】
また、本発明の樹脂混練物は、混練機の混練により得られる樹脂混練物であって、前記混練機は、バレルと、前記バレル内に挿通される混練軸とを備え、前記バレルには、一端側に、混練対象物を前記バレルの内部に導入するための導入部と、他端側に、前記混練対象物が混練された混練物を前記バレルの外部に吐出するための吐出部とが形成され、前記混練軸は、前記混練軸の軸線方向における前記導入部と前記吐出部との間に、前記混練対象物を混練する混練部分と、前記混練部分よりも前記吐出部側に配置され、前記混練軸の軸線方向に沿って、凹凸がないように延びる平滑面を有する低せん断部分とを備え、前記混練機の前記導入部から、前記バレルの内部に導入され、前記前記吐出部から吐出されることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の樹脂混練物は、表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下である。つまり、樹脂混練物中における、気孔（ボイド）の気孔径および気孔数が低減されている。
【００１３】
そのため、各種産業製品、具体的には、電子部品の封止などにおいて、好適に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の樹脂混練物の調製に用いられる混練機の一実施形態を示す概略構成図である。
【図２】図１に示す混練機の吐出口側の平断面図である。
【図３】本発明の樹脂混練物の調製に用いられる混練機の他の実施形態（吐出口がバレルの他端部に形成される態様）を示す概略構成図である。
【図４】図３に示す混練機の吐出口側の平断面図である。
【図５】樹脂混練物の切断面を顕微鏡観察するために調製される試料片の写真である。
【図６】実施例１の樹脂混練物の断面のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図７】実施例２の樹脂混練物の断面（第１観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図８】実施例２の樹脂混練物の断面（第２観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図９】実施例２の樹脂混練物の断面（第３観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図１０】比較例１の樹脂混練物の断面のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図１１】比較例２の樹脂混練物の断面（第１観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図１２】比較例２の樹脂混練物の断面（第２観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図１３】比較例２の樹脂混練物の断面（第３観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図１４】実施例３の樹脂混練物の断面のデジタルマイクロスコープ写真である。
【図１５】実施例２の樹脂混練物（水分量が２００ｐｐｍ）の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。
【図１６】実施例２の樹脂混練物（水分量が５００ｐｐｍ）の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。
【図１７】実施例２の樹脂混練物（水分量が８００ｐｐｍ）の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の樹脂混練物は、その表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下、好ましくは、２５個以下、さらに好ましくは、１５個以下である。
【００１６】
また、樹脂混練物の表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径３０μｍ以上の気孔数が３０個以下、好ましくは、１５個以下、気孔径１０μｍ以上の気孔数が５０個以下、好ましくは、２５個以下である。
【００１７】
また、樹脂混練物の表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、全気孔の平均気孔径が、５〜１２０μｍ、好ましくは、１０〜１１０μｍである。
【００１８】
また、樹脂混練物の表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、全気孔数が、１〜４０個、好ましくは、３〜３０個である。
【００１９】
このような樹脂混練物の表面積当たりにおける、気孔の気孔径および気孔数は、例えば、樹脂混練物を切断して、その切断面を顕微鏡観察することにより測定される。
【００２０】
樹脂混練物の表面積当たりにおける、気孔の気孔径および気孔数を測定するには、まず、樹脂混練物の大きさを調整する。
【００２１】
詳しくは、樹脂混練物を、軸線方向長さが、例えば、５〜４０ｍｍ、好ましくは、１５〜３０ｍｍ、直径が、例えば、５〜３０ｍｍ、好ましくは、１０〜１３ｍｍの略円柱形状に調整する。
【００２２】
次いで、大きさが調整された樹脂混練物を、加熱して硬化させた後、必要により冷却する。
【００２３】
硬化条件としては、温度が、例えば、１００〜３００℃、好ましくは、１５０〜２００℃であり、時間が、例えば、０．１〜１０時間、好ましくは、０．５〜５時間である。
【００２４】
次いで、硬化させた樹脂混練物を包埋用樹脂に包埋して、サンプル樹脂を調製する。
【００２５】
サンプル樹脂を調製するには、例えば、樹脂混練物を所定容器に収容し、その容器に包埋用樹脂を流し込む。そして、所定温度において、静置することにより包埋用樹脂を硬化させる。
【００２６】
包埋用樹脂は、熱硬化性樹脂と硬化剤との２液混合型の樹脂組成物であって、熱硬化性樹脂と硬化剤とを配合することにより調製される。
【００２７】
熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。
【００２８】
硬化剤としては、例えば、有機リン化合物、酸無水物、アミン化合物などが挙げられる。
【００２９】
熱硬化性樹脂と硬化剤との配合割合は、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、例えば、１〜３０質量部、好ましくは、５〜２０質量部である。
【００３０】
包埋用樹脂の硬化条件としては、温度が、例えば、１０〜４０℃、好ましくは、２０〜３０℃であり、静置時間が、例えば、１〜２０時間、好ましくは、５〜１０時間である。
【００３１】
これによって、内部に樹脂混練物が包埋されるサンプル樹脂が調製される。
【００３２】
次いで、サンプル樹脂を、例えば、精密切断機により樹脂混練物が切断面の中央部分に位置するように切断して、厚みが、例えば、１〜１０ｍｍの試料片を調製する（図５参照）。
【００３３】
次いで、試料片の切断面を研磨機により研磨する。
【００３４】
具体的には、切断面を３段階の研磨条件により研磨する。
【００３５】
初期研磨（１段階目研磨）の条件としては、研磨紙番手が、例えば、２４０番、研磨紙台座回転数が、例えば、１０〜１００ｒｐｍ（１／６０ｓ−１）、試料加圧力が、例えば、５〜８、研磨時間が、例えば、３〜５分間である。
【００３６】
また、２段階目研磨の条件としては、研磨紙番手が、例えば、６００番、研磨紙台座回転数が、例えば、１０〜１００ｒｐｍ（１／６０ｓ−１）、試料加圧力が、例えば、８〜１０、研磨時間が、例えば、３〜５分間である。
【００３７】
また、３段階目研磨の条件としては、研磨紙番手が、例えば、８００番、研磨紙台座回転数が、例えば、１０〜１００ｒｐｍ（１／６０ｓ−１）、試料加圧力が、例えば、１０〜１５、研磨時間が、例えば、５〜１０分間である。
【００３８】
また、３段階目研磨においては、研磨紙に代えて、研磨粉を用いることもできる。
【００３９】
次いで、研磨された切断面が、例えば、デジタルマイクロスコープなどの顕微鏡により観察される。
【００４０】
以上によって、樹脂混練物の表面積当たりにおける、気孔の気孔径および気孔数が、顕微鏡観察により測定される。
【００４１】
また、樹脂混練物の水分量は、例えば、０〜８００ｐｐｍ、好ましくは、５００ｐｐｍ以下、さらに好ましくは、４００ｐｐｍ以下である。樹脂混練物の水分量は、カールフィッシャー滴定法（具体的には、カールフィッシャー水分量測定装置）により、測定することができる。
【００４２】
樹脂混練物の水分量を上記範囲内に調整することにより、樹脂混練物の単位表面積当たりにおける、全気孔の平均気孔径を低減することができる。
【００４３】
なお、樹脂混練物の水分量は、必要により、樹脂混練物や原料となる混練対象物（後述）を、公知の方法（例えば、乾燥機）で乾燥させることで、上記範囲内に調整することができる。
【００４４】
また、樹脂混練物の樹脂密度は、例えば、９８〜１００％、好ましくは、９８．５〜１００％である。なお、樹脂密度は、樹脂混練物の表面積４．００ｍｍ２に対する、その表面積４．００ｍｍ２内における全気孔の総断面積（全気孔の断面積の総和）の比を、１から減じた値の百分率である。
【００４５】
また、９０〜１２０℃における樹脂混練物の粘度は、例えば、５０〜５０００Ｐａ・ｓ、好ましくは、５０〜３０００Ｐａ・ｓ、さらに好ましくは、５０〜１０００Ｐａ・ｓである。なお、粘度は、ＡＲＥＳ粘度測定器（Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製）により、測定することができる。
【００４６】
このような樹脂混練物は、例えば、原料となる混練対象物を、混練機により混練されることにより調製される。
【００４７】
混練対象物としては、例えば、樹脂や、樹脂と添加剤との混合物などが挙げられる。
【００４８】
樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アミノ樹脂、ジアリルフタレート樹脂、アルキド樹脂などの熱硬化性樹脂、例えば、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂などの熱可塑性樹脂などが挙げられる。
【００４９】
このような樹脂のなかでは、好ましくは、熱硬化性樹脂が挙げられる。
【００５０】
また、このような樹脂は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００５１】
添加剤としては、例えば、アミン系化合物、酸無水物系化合物、フェノール樹脂などの硬化剤、例えば、イミダゾール系化合物などの硬化促進剤、例えば、シリカ、アルミナ、金属水酸化物などの充填剤、例えば、アクリル系共重合体、ポリスチレン−ポリイソブチレン共重合体、スチレンアクリレート共重合体などの可撓性付与剤、例えば、カーボンブラックなどの着色剤などが挙げられる。
【００５２】
硬化剤のなかでは、好ましくは、フェノール樹脂が挙げられる。
【００５３】
また、このような硬化剤は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００５４】
充填剤のなかでは、好ましくは、シランカップリング剤などにより表面処理がなされたシリカが挙げられる。
【００５５】
また、このような充填剤は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００５６】
可撓性付与剤のなかでは、好ましくは、ポリスチレン−ポリイソブチレン共重合体が挙げられる。
【００５７】
また、このような可撓性付与剤は、単独で使用してもよく、あるいは、併用することもできる。
【００５８】
なお、このような添加剤は、上記した樹脂の種類により適宜変更される。
【００５９】
混練対象物が、樹脂と添加剤との混合物である場合、添加剤の合計混合割合は、混合物１００質量部に対して、例えば、８０〜９９質量部、好ましくは、８５〜９８質量部である。
【００６０】
具体的には、硬化剤の混合割合は、混合物１００質量部に対して、例えば、１〜２０質量部、好ましくは、２〜１０質量部である。
【００６１】
また、硬化促進剤の混合割合は、混合物１００質量部に対して、例えば、０．０５〜５質量部、好ましくは、０．１〜１質量部である。
【００６２】
また、充填剤の混合割合は、混合物１００質量部に対して、例えば、６０〜９５質量部、好ましくは、７５〜９０質量部である。
【００６３】
また、シランカップリング剤により、充填剤を表面処理する場合、シランカップリング剤の使用割合は、充填剤１００質量部に対して、例えば、０．１〜１．０質量部、好ましくは、０．１〜０．５質量部である。
【００６４】
また、可撓性付与剤の混合割合は、混合物１００質量部に対して、例えば、３〜３０質量部、好ましくは、３〜２０質量部である。
【００６５】
また、着色剤の混合割合は、混合物１００質量部に対して、例えば、０．０１〜１質量部、好ましくは、０．０５〜０．５質量部である。
【００６６】
混練機としては、例えば、図１および図２に示す混練機１や、図３および図４に示す混練機４０が挙げられる。
【００６７】
図１は、本発明の樹脂混練物の調製に用いられる混練機の一実施形態を示す概略構成図であり、図２は、図１に示す混練機の吐出口側の平断面図である。
【００６８】
混練機１は、図２に示すように、連続二軸混練機であり、バレル２と、２つの混練軸３とを備えている。
【００６９】
バレル２は、図１に示すように、略楕円筒状に形成され、その一端側には、混練対象物（以下、混練対象物Ａとする）をバレル２の内部に導入するための導入部の一例としての導入口４が設けられている。また、他端側には、混練対象物Ａが混練された樹脂混練物をバレル２の外部に吐出するための吐出部の一例としての吐出口５が設けられている。
【００７０】
導入口４は、バレル２の一端側において、混練軸３（後述）の径方向一方外側に、バレル２の側壁を貫通するように形成されている。
【００７１】
また、吐出口５は、バレル２の他端側において、混練軸３（後述）の径方向他方外側に、バレル２の側壁を貫通するように形成されている。
【００７２】
吐出口５の断面形状としては、例えば、矩形状、楕円形状、円形状などが挙げられ、好ましくは、楕円形状および円形状が挙げられる。
【００７３】
また、吐出口５の断面積は、バレル２の断面積に対して、例えば、７〜５０％、好ましくは、７〜２０％である。
【００７４】
また、バレル２における導入口４と吐出口５との間には、混練対象物Ａを溶融混練する溶融混練部６が形成されている。
【００７５】
溶融混練部６は、その軸線方向途中部において、溶融混練部６内の気体を排出するための複数（２つ）のベント部７を備えている。
【００７６】
各ベント部７は、混練軸３（後述）の径方向一方外側に、バレル２の側壁を貫通するように、それぞれ形成されている。つまり、各ベント部７と導入口４とは、混練軸３（後述）の径方向において、互いに並列するように形成されている。
【００７７】
また、各ベント部７は、常時閉鎖されており、必要により適宜開放することができる。
【００７８】
複数のベント部７は、より具体的には、バレル２の一端側から他端側に向かう方向において、導入口４の他端側近傍に設けられる導入口側のベント部７と、吐出口５の一端側近傍に設けられる吐出口側のベント部７とを備えている。
【００７９】
また、吐出口５側のベント部７は、ポンプ（図示せず）と連結されており、ポンプ（図示せず）の駆動による吸引力により、溶融混練部６内の気体が吸引される。
【００８０】
また、溶融混練部６には、ヒータ（図示せず）が設けられており、溶融混練部６が、バレル２の一端側から他端側に向かう方向において、ブロック単位で適宜温度調整される。
【００８１】
混練軸３は、バレル２の内部に配置され、混練対象物Ａを混合せん断する回転軸であって、駆動軸８と、フィードスクリュー部９と、リバーススクリュー部１０と、混練部分の一例としてのパドル部１１と、低せん断部分の一例としてパイプ部１２とが一体的に形成されている。
【００８２】
詳しくは、混練軸３は、１つの駆動軸８と、複数（４つ）のフィードスクリュー部９と、複数（３つ）のリバーススクリュー部１０と、複数（３つ）のパドル部１１と、１つのパイプ部１２とを備えている。
【００８３】
なお、フィードスクリュー部９、リバーススクリュー部１０、パドル部１１、およびパイプ部１２は、必要により適宜、軸線方向長さや設置数を変更することができる。
【００８４】
複数（４つ）のフィードスクリュー部９は、混練対象物Ａを吐出口５に向けて搬送する部分であって、具体的には、第１フィード部２３、第２フィード部２４、第３フィード部２５、第４フィード部２６から形成され、それらは、駆動軸８の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。
【００８５】
第１フィード部２３は、混練軸３の一端部に配置され、導入口４および導入口４側のベント部７を駆動軸８の径方向に投影したときに、それらの投影面と重なるように配置されている。また、第１フィード部２３は、駆動軸８の軸線方向長さが、他のフィード部と比較して最も長く形成されている。
【００８６】
第４フィード部２６は、４つのフィード部のうち、最も吐出口５側に配置され、吐出口５側のベント部７を駆動軸８の径方向に投影したときに、その投影面と重なるように配置されている。また、第４フィード部２６は、駆動軸８の軸線方向長さが、第１フィード部２３の略１／２に形成されている。
【００８７】
また、第２フィード部２４および第３フィード部２５は、第１フィード部２３と第４フィード部２６との間に配置され、駆動軸８の軸線方向長さが、第１フィード部２３の略１／１０に形成されている。
【００８８】
また、フィードスクリュー部９は、図２に示すように、駆動軸８の外周面から突出するらせん状のスクリュー条２０を備えている。
【００８９】
詳しくは、フィードスクリュー部９のスクリュー条２０は、駆動軸８の回転方向（後述）と同じ方向にらせん状に形成されている。つまり、フィードスクリュー部９は、右らせんのスクリュー条２０を備えている。
【００９０】
フィードスクリュー部９におけるスクリュー条２０のピッチ間隔は、例えば、０．６〜２．０ｃｍ、好ましくは、１．５〜２．０ｃｍである。
【００９１】
複数（３つ）のリバーススクリュー部１０は、図１に示すように、第１リバース部３０、第２リバース部３１、第３リバース部３２から形成され、それらは、混練軸３の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。
【００９２】
第３リバース部３２は、混練軸３の他端部に配置され、駆動軸８の軸線方向長さが、他のリバース部と比較して最も長く形成されている。その駆動軸８の軸線方向長さは、第１フィード部２３の略１／４である。
【００９３】
第１リバース部３０は、第１フィード部２３と第２フィード部２４との間であって、第２フィード部２４と隣接配置されている。
【００９４】
また、第２リバース部３１は、第２フィード部２４と第３フィード部２５との間であって、第３フィード部２５と隣接配置されている。
【００９５】
また、第１リバース部３０および第２リバース部３１は、駆動軸８の軸線方向長さが、第３リバース部３２の略１／５に形成されている。
【００９６】
また、リバーススクリュー部１０も、フィードスクリュー部９と同様に、図２に示すように、駆動軸８の外周面から突出するらせん状のスクリュー条２０を備えている。
【００９７】
一方、リバーススクリュー部１０のスクリュー条２０は、フィードスクリュー部９のスクリュー条２０と逆方向のらせん状に形成されている。つまり、リバーススクリュー部１０は、左らせんのスクリュー条２０を備えている。
【００９８】
リバーススクリュー部１０におけるスクリュー条２０のピッチ間隔は、例えば、０．６〜１．５ｃｍ、好ましくは、１．０〜１．５ｃｍである。
【００９９】
複数（３つ）のパドル部１１は、混練対象物Ａを混練する部分であって、具体的には、第１パドル部２７、第２パドル部２８、第３パドル部２９から形成され、それらは、混練軸３の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。
【０１００】
第１パドル部２７は、第１フィード部２３と第１リバース部３０との間に配置されている。
【０１０１】
第２パドル部２８は、第２フィード部２４と第２リバース部３１との間に配置されている。
【０１０２】
第３パドル部２９は、第３フィード部２５と第４フィード部２６との間に配置されている。
【０１０３】
また、第１パドル部２７、第２パドル部２８および第３パドル部２９は、駆動軸８の軸線方向長さが、それぞれ略同じ長さであって、第１フィード部２３の略１／３に形成されている。
【０１０４】
また、パドル部１１は、図２に示すように、略楕円板状のパドル羽２１を、駆動軸８の軸線方向に沿って並列するように複数備えている。
【０１０５】
より具体的には、複数のパドル羽２１は、駆動軸８の軸線方向に、それぞれ隣接するパドル羽２１の長径が、互いに約９０°変位するように並列配置されている。
【０１０６】
パイプ部１２は、駆動軸８の軸線方向に沿って略円筒形状に形成され、全周面にわたって凹凸がないように形成されている。
【０１０７】
また、パイプ部１２は、第４フィード部２６と第３リバース部３２との間に配置され、吐出口５を駆動軸８の径方向に投影したときに、その投影面と重なるように配置されている。また、パイプ部１２は、駆動軸８の軸線方向長さが、第１フィード部２３の略１／２に形成されている。
【０１０８】
すなわち、混練軸３では、図１に示すように、駆動軸８の一端側から他端側に向けて、順次、第１フィード部２３、第１パドル部２７、第１リバース部３０、第２フィード部２４、第２パドル部２８、第２リバース部３１、第３フィード部２５、第３パドル部２９、第４フィード部２６、パイプ部１２、および、第３リバース部３２が配置されている。
【０１０９】
つまり、混練軸３は、駆動軸８の一端側から他端側に向けて、フィード部、パドル部およびリバース部からなるユニットが繰り返して配置されており、他端側のユニットでは、パドル部とリバース部との間に、さらにフィード部およびパイプ部が配置されている。
【０１１０】
そして、２つの混練軸３は、図２に示すように、バレル２の内部において、その軸線方向に沿って配置され、かつ、その径方向に沿って、互いに並列配置されている。
【０１１１】
また、２つの混練軸３は、それぞれの部分（フィードスクリュー部９、リバーススクリュー部１０、パドル部１１）において、互いの回転駆動を妨げないように配置されている。
【０１１２】
また、混練軸３の駆動軸８の両端部は、バレル２の軸線方向外方に突出している。その突出する両端部のうち、一端側は、駆動源（図示せず）に相対回転不能に連結され、他端側は、支持壁（図示せず）に相対回転可能に支持されている。つまり、混練軸３は、駆動軸８に駆動源（図示せず）から駆動力が伝達されることにより、駆動軸８の軸線周りにおいて、回転駆動する。具体的には、混練軸３は、駆動軸８の軸線方向において、導入口４側から吐出口５側に見て右回転する。
【０１１３】
また、図１に示すように、バレル２の内周面と、混練軸３のフィードスクリュー部９、リバーススクリュー部１０、およびパドル部１１とは、混練軸３の径方向において僅かな間隔を隔てて対向するように配置されている。また、バレル２の内周面と、パイプ部１２とは、混練軸３の径方向において、他の部分と比較して大きな間隔を隔てて配置されている。
【０１１４】
混練機１において、樹脂混練物を調製するには、まず、混練機１の導入口４から、混練対象物Ａをバレル２の内部に導入する。
【０１１５】
そして、駆動軸８に駆動源（図示せず）からの駆動力が伝達されると、混練軸３が回転駆動し、混練対象物Ａが第１フィード部２３により攪拌されながら、第１パドル部２７に向けて搬送される。
【０１１６】
このとき、第１フィード部２３の外方に位置するバレル２（溶融混練部６）は、ヒータ（図示せず）により、例えば、２０〜２５℃に調整されている。また、混練対象物Ａの導入とともに、バレル２の内部に侵入した空気などは、導入口４側のベント部７を開放することにより、バレル２の外部に放出される。
【０１１７】
次いで、搬送された混練対象物Ａは、第１パドル部２７において混練される。
【０１１８】
このとき、第１パドル部２７の外方に位置する溶融混練部６は、ヒータ（図示せず）により、例えば、４０〜８０℃に調整されている。
【０１１９】
そして、混練された混練対象物Ａは、第１フィード部２３の回転駆動により搬送される混練対象物Ａの押し出し力により、第１リバース部３０に向けて押し出される。
【０１２０】
第１リバース部３０に向けて押し出された混練対象物Ａのうち、大部分は第１リバース部３０を通過し、第２フィード部２４に到達する。一方、押し出された混練対象物Ａのうち、一部は第１リバース部３０の回転駆動により、第１パドル部２７に戻され、再度混練される。
【０１２１】
これによって、混練対象物Ａの混練の促進を図るとともに、混練対象物Ａの搬送速度が調整される。
【０１２２】
次いで、第１リバース部３０を通過した混練対象物Ａは、第２フィード部２４により、第２パドル部２８および第２リバース部３１に向けて搬送される。
【０１２３】
これによって、混練対象物Ａは、第１パドル部２７および第１リバース部３０と同様に、第２パドル部２８および第２リバース部３１を、混練されながら通過する。
【０１２４】
このとき、第２パドル部２８の外方に位置する溶融混練部６は、ヒータ（図示せず）により、例えば、６０〜１２０℃に調整されている。
【０１２５】
次いで、第２リバース部３１を通過した混練対象物Ａは、続く第３フィード部２５により、第３パドル部２９に搬送されて、第３パドル部２９おいてさらに混練される。これにより、混練対象物Ａは、樹脂混練物（以下、樹脂混練物Ｂとする。）として調製される。
【０１２６】
このとき、第３パドル部２９の外方に位置する溶融混練部６は、ヒータ（図示せず）により、例えば、８０〜１４０℃に調整されている。
【０１２７】
そして、樹脂混練物Ｂは、混練軸３の回転駆動により押し出されて、第４フィード部２６に到達する。
【０１２８】
このとき、吐出口５側のベント部７に連結されたポンプ（図示せず）を駆動させることにより、樹脂混練物Ｂ中の水分や揮発成分などが溶融混練部６の外部に排出される。
【０１２９】
これによって、樹脂混練物Ｂ中における気孔の低減を図ることができる。
【０１３０】
次いで、樹脂混練物Ｂは、第４フィード部２６によりパイプ部１２に搬送される。
【０１３１】
パイプ部１２では、上記したように、全周面にわたって凹凸がないように形成されている。そのため、パイプ部１２において、樹脂混練物Ｂは、混練軸３の軸線方向と交差する方向のせん断が抑制され、パイプ部１２の軸線方向に沿って円滑に移動される。
【０１３２】
そして、樹脂混練物Ｂの大部分は、吐出口５から樹脂混練物Ｂが吐出される。
【０１３３】
一方、吐出されることなく吐出口５を通過して、第３リバース部３２に至った樹脂混練物Ｂも、第３リバース部３２により押し戻され、吐出口５から樹脂混練物Ｂが吐出される。
【０１３４】
以上によって、樹脂混練物Ｂが調製される。
【０１３５】
このような樹脂混練物Ｂは、パドル部１１により混練された後、混練軸３の軸線方向と交差する方向のせん断が抑制されたパイプ部１２を通過し、吐出口５から吐出されるため、気孔の発生、すなわち、気孔の気孔径および気孔数を低減することができる。
【０１３６】
図３は、本発明の樹脂混練物の調製に用いられる混練機の他の実施形態（吐出口がバレルの他端部に形成される態様）を示す概略構成図であり、図４は、図３に示す混練機の吐出口側の平断面図である。
【０１３７】
混練機４０は、バレル２の他端部が吐出口５として形成されている点以外、混練機１と同様の構成を備えている。
【０１３８】
そのため、図３および図４において、図１および図２に示す各部に対応する部分には、それらの各部と同一の参照符号を付し、その説明を省略する。
【０１３９】
混練機４０では、バレル２の他端部が吐出口５として形成されているので、吐出されることなく吐出口５を通過した混練物Ｂを、吐出口５に押し戻すための第３リバース部３２を設ける必要がなく、パイプ部１２は、その遊端部が吐出口５（バレル２の他端部）から突出するように延設されている。
【０１４０】
このような混練機４０により樹脂混練物を調製すると、混練機４０には第３リバース部３２が設けられていないので、樹脂混練物Ｂが第３リバース部３２により押し戻されることなく、吐出口５から樹脂混練物Ｂが吐出される。
【０１４１】
そのため、樹脂混練物Ｂ中への気体の混入が防止され、樹脂混練物Ｂ中の気孔の発生を抑制することができる。
【０１４２】
なお、混練機４０では、バレル２の他端部が吐出口５として形成されているので、駆動軸８の他端部は支持されておらず、駆動軸８の一端部のみが、駆動源（図示せず）に相対回転不能に連結されることにより、支持されている。これによっても、混練軸３は、バレル２に対して相対回転可能に支持されている。
【０１４３】
また、混練機４０の吐出口５の断面形状としては、例えば、矩形状、楕円形状、円形状などが挙げられ、好ましくは、楕円形状および円形状が挙げられる。
【０１４４】
また、混練機４０の吐出口５の断面積は、バレル２の断面積に対して、例えば、１５〜５０％、好ましくは、２０〜４５％である。
【０１４５】
また、混練機４０の吐出口５には、必要により、公知のダイを取り付けることもできるが、上記した樹脂混練物Ｂは、吐出口５から吐出された時点での樹脂混練物を示す。
【０１４６】
そして、上記のように調製された樹脂混練物Ｂは、必要により、例えば、ミキシングロール、カレンダーロール、押出成形、プレス成形などの成形方法によって、シートとして成形される。
【０１４７】
このような成形方法のなかでは、好ましくは、押出成形が挙げられる。
【０１４８】
また、このように成形されるシートは、詳しくは、樹脂シートであって、その厚みは、例えば、１００〜１５００μｍ、好ましくは、３００〜１０００μｍである。
【０１４９】
また、このようなシートは、樹脂混練物Ｂのみから単層として形成することもでき、また、例えば、ガラスクロスなどの基材に積層された複数層として形成することもできる。
【０１５０】
本発明の樹脂混練物は、表面積４．００ｍｍ２当たりにおける、気孔径２０μｍ以上の気孔数が３０個以下である。
【０１５１】
そのため、各種産業製品、具体的には、実装基板上の半導体素子、コンデンサ、抵抗素子などの電子部品の封止などにおいて、好適に使用することができる。
【０１５２】
また、本発明のシートは、上記の樹脂混練物から形成されるために、上記した電子部品の封止などに好適に使用することができ、かつ、シート状であるために取扱性の向上を図ることができる。
【実施例】
【０１５３】
以下に、実施例および比較例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明は、何らこれらに限定されるものではない。
【０１５４】
実施例１および２
表１に示す処方（単位：質量部）において各成分（混練対象物）を、図１に示す混練機１の導入口４からそれぞれ導入し、樹脂混練物を得た。なお、処方例１により調製された樹脂混練物を実施例１とし、処方例２により調製された樹脂混練物を実施例２とした。
【０１５５】
また、実施例２における樹脂混練物は、樹脂密度が９８．９％、水分量が１８８ｐｐｍであった。
【０１５６】
実施例３
表１に示す処方２（単位：質量部）において各成分（混練対象物）を、図３に示す混練機４０の導入口４からそれぞれ導入し、樹脂混練物（実施例３）を得た。
【０１５７】
また、実施例３における樹脂混練物は、樹脂密度が９９．７％、水分量が２３２ｐｐｍであった。
【０１５８】
比較例１および２
図１に示す混練機１のパイプ部１２を、フィードスクリュー部９に変更した混練機を用意した。
【０１５９】
その混練機の導入口４から、表１に示す処方において各成分（混練対象物）をそれぞれ導入し、樹脂混練物を得た。なお、処方例１により調製された樹脂混練物を比較例１とし、処方例２により調製された樹脂混練物を比較例２とした。
【０１６０】
また、比較例２における樹脂混練物は、樹脂密度が９５．８％、水分量が１８０ｐｐｍであった。
【０１６１】
【表１】
0005882040.tif 000002
【０１６２】
なお、表１の略号などを以下に示す。
ＹＳＬＶ−８０ＸＹ：エポキシ樹脂（新日鐵化学社製）
ＭＥＨ７８５１ＳＳ：フェノール樹脂（明和化成社製）
２ＰＨＺ−ＰＷ：イミダゾール（四国化成工業社製）
ＳＩＢＳＴＡＲ：エラストマー（ポリスチレン−ポリイソブチレン共重合体）（カネカ社製）
充填剤：無機充填剤（溶融シリカ）（ＦＢ−９４５４、電気化学工業社製）１００質量部に対して、シランカップリング剤（ＫＢＭ４０３、信越化学工業社製）０．１質量部を添加して、表面処理したもの。
＃２０：カーボンブラック（三菱化学社製）
（評価）
（１）気孔数測定
各実施例および各比較例において得られた樹脂混練物について、樹脂混練物中の気孔数を次のように測定した。その結果を表２に示す。
【０１６３】
各実施例および各比較例において得られた樹脂混練物を、軸線方向長さ１５ｍｍ〜３０ｍｍ、直径１０ｍｍ〜１３ｍｍの略円柱形状に調整した。
【０１６４】
そして、大きさを調整した各樹脂混練物を、それぞれ１７５℃に設定された乾燥機に１時間投入して硬化させた。その後、各樹脂混練物を乾燥機から取り出し、それぞれ所定容器に入れて冷却した。
【０１６５】
一方、各樹脂混練物を包埋する包埋用樹脂を用意した。具体的には、エポフィックス冷間埋込樹脂（エポキシ樹脂と硬化剤との２液混合タイプ）を、エポキシ樹脂２５質量部に対して、硬化剤３質量部を配合し、必要量の包埋用樹脂を作製した。
【０１６６】
次いで、各樹脂混練物がそれぞれ収容されている容器に、包埋用樹脂を、各樹脂混練物が完全に浸かるように流入した。そして、包埋用樹脂が完全に硬化するまで、静置した（室温、約２５℃において、７〜８時間）。これによって、内部に各樹脂混練物が包埋されているサンプル樹脂が作製された。
【０１６７】
次いで、サンプル樹脂を容器から取り出し、精密切断機（ＢＵＥＨＬＥＲ社製  Ｉｓｏｍｅｔ１０００）を使用して、樹脂混練物が切断面の中央部分に位置するように切断して、各試料片（厚さ５ｍｍ〜７ｍｍ程度）を得た（図５参照）。
【０１６８】
得られた各試験片の切断面を下記の装置および条件により、研磨した。
【０１６９】
研磨装置および研磨条件
研磨機：ＢＵＥＨＬＥＲ社製  ＡＵＴＯＭＥＴ３０００
１）初期研磨条件
研磨紙番手：２４０番、研磨紙台座回転数：５０ｒｐｍ（１／６０ｓ−１）、試料加圧力：５〜８、研磨時間：３〜５ｍｉｎ
２）２段階目研磨条件
研磨紙番手：６００番、研磨紙台座回転数：５０ｒｐｍ（１／６０ｓ−１）、試料加圧力：８〜１０、研磨時間３〜５ｍｉｎ
３）３段階目研磨条件
研磨紙に代えて、適量の水を混合した研磨粉（ＭＩＣＲＯＰＯＬＩＳＨ  ０．３）を使用した。
【０１７０】
研磨台座回転数：６０ｒｐｍ（１／６０ｓ−１）、試料加圧力：１０〜１５、研磨時間５〜１０ｍｉｎ
研磨した各試験片における混練物の２ｍｍ×２ｍｍの範囲について、デジタルマイクロスコープ（ＫＥＹＥＮＣＥ社製：ＶＨＸ−５００、観察倍率：１００倍）により、気孔数および気孔径を観察した。図６に実施例１の樹脂混練物の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。また、図７〜図９に実施例２の樹脂混練物の断面（第１観察箇所〜第３観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真を示す。
【０１７１】
また、図１０に比較例１の樹脂混練物の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。また、図１１〜図１３に比較例２の樹脂混練物の断面（第１観察箇所〜第３観察箇所）のデジタルマイクロスコープ写真を示す。図１４に実施例３の樹脂混練物の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。
【０１７２】
実施例１および比較例１においては、２ｍｍ×２ｍｍの範囲を５か所観察した。
【０１７３】
実施例２においては、２ｍｍ×２ｍｍの範囲を４か所観察した。
【０１７４】
比較例２においては、２ｍｍ×２ｍｍの範囲を３か所観察した。
【０１７５】
実施例３においては、２ｍｍ×２ｍｍの範囲を１か所観察した。
【０１７６】
【表２】
0005882040.tif 000003
【０１７７】
（２）各樹脂水分量における気孔数測定
実施例２において得られた樹脂混練物について、水分量を調整し、各水分量（２００ｐｐｍ、５００ｐｐｍ、８００ｐｐｍ）における樹脂混練物中の気孔数を次のように測定した。その結果を表３に示す。
【０１７８】
実施例２において得られた樹脂混練物から、軸線方向長さ１０ｍｍ、直径１０ｍｍの略円柱形状であって、重量１．５〜２ｇのサンプルを３つ調製した。
【０１７９】
そして、３つのサンプルを、温度が６０〜８５℃、湿度が６０〜８５％に設定された高温高湿槽に、それぞれ投入した。
【０１８０】
次いで、高温高湿槽に投入された３つのサンプルについて、随時、カールフィッシャー測定器（三菱化学社製：商品名ＫＦ−０７）により、水分量を確認し、所定の水分量（水分量：２００ｐｐｍ、５００ｐｐｍ、８００ｐｐｍ）となった時点で、サンプルを高温高湿槽から取り出した。
【０１８１】
これにより、各水分量（水分量：２００ｐｐｍ、５００ｐｐｍ、８００ｐｐｍ）に対応するサンプルを１つずつ調製した。
【０１８２】
次いで、各水分量に対応するように調製された３つのサンプルを、１７５℃、１時間の条件下において硬化させた。その後、硬化させた３つのサンプルを、それぞれ１つずつ所定容器に入れて冷却した。
【０１８３】
次いで、上記の方法と同様の方法により、３つのサンプルうち１つずつが、包埋用樹脂に包埋された３つのサンプル樹脂を作製した後、３つのサンプル樹脂をそれぞれ切断して、３つの試料片を得た。
【０１８４】
次いで、上記の方法と同様の方法により、得られた各試験片の切断面を研磨し、研磨した各試験片における混練物の２ｍｍ×２ｍｍの範囲について、デジタルマイクロスコープ（ＫＥＹＥＮＣＥ社製：ＶＨＸ−５００、観察倍率：１００倍）により、気孔数および気孔径を観察した。
【０１８５】
図１５に実施例２の樹脂混練物（水分量が２００ｐｐｍ）の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。図１６に実施例２の樹脂混練物（水分量が５００ｐｐｍ）の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。図１７に実施例２の樹脂混練物（水分量が８００ｐｐｍ）の断面のデジタルマイクロスコープ写真を示す。
【０１８６】
【表３】
0005882040.tif 000004
【符号の説明】
【０１８７】
１        混練機
２        バレル
３        混練軸
４        導入口
５        吐出口
１１      パドル部
１２      パイプ部
Ａ        混練対象物
Ｂ        混練物
【図１】
0005882040.tif 000005
【図２】
0005882040.tif 000006
【図３】
0005882040.tif 000007
【図４】
0005882040.tif 000008
【図５】
0005882040.tif 000009
【図６】
0005882040.tif 000010
【図７】
0005882040.tif 000011
【図８】
0005882040.tif 000012
【図９】
0005882040.tif 000013
【図１０】
0005882040.tif 000014
【図１１】
0005882040.tif 000015
【図１２】
0005882040.tif 000016
【図１３】
0005882040.tif 000017
【図１４】
0005882040.tif 000018
【図１５】
0005882040.tif 000019
【図１６】
0005882040.tif 000020
【図１７】
0005882040.tif 000021