(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下の式
Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−Ｇ
（式中、
ｎは、０、１、又は２であり、
各Ｒａは、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリールであり、
Ｙは、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基であり、
Ｇは、式−ＮＨ−Ｃ（＝ＮＨ）−ＮＨ２で表されるグアニジン基であり、
各Ｘは、独立してアルコキシ又はアシルオキシである）で表される少なくとも１種類のシランで改質された金属ケイ酸塩粒子を含む、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子。
【請求項２】
前記２価の基は、アリーレン、オキシ、−ＮＨ−、又はこれらの組み合わせを更に含む、請求項１に記載の粒子。
【請求項３】
前記２価の基は、３〜６個の炭素原子を有するアルキレンである、請求項１又は２に記載の粒子。
【請求項４】
前記金属ケイ酸塩粒子は、ケイ酸マグネシウム粒子又はケイ酸アルミニウム粒子である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の粒子。
【請求項５】
前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、ＸＰＳで測定した際の表面窒素含有量が１〜２０原子パーセントである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の粒子。
【請求項６】
グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を作製する方法であって、
ａ）Ｏ−メチルイソ尿素塩を式
Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−ＮＨ２
（式中、
ｎは、０、１、又は２であり、
各Ｒａは、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリールであり、
Ｙは、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基であり、
各Ｘは、独立してアルコキシ又はアシルオキシである）を含むリンカーと反応させて、
グアニジン官能化リンカーを形成する工程と、
ｂ）前記グアニジン官能化リンカーと金属ケイ酸塩粒子との混合物を形成して、前記グアニジン官能化リンカーを、前記金属ケイ酸塩粒子のヒドロキシル基と反応させ、前記グアニジン官能化リンカーと前記金属ケイ酸塩粒子との間に共有結合を形成させることによって、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を形成する工程と、を含む、方法。
【請求項７】
工程（ｂ）は、前記グアニジン官能化リンカーの量に対して０．１〜５当量の水を、前記混合物に添加する工程を更に含む、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
ａ）多孔質繊維性不織布マトリックスと、
ｂ）前記多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられた請求項１〜５のいずれか一項に記載の複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子と、を含む不織布物品。
【請求項９】
水性試料から、微生物、標的細胞検体、又はこれらの組み合わせを除去する方法であって、
ａ）請求項８に記載の不織布物品を提供する工程と、
ｂ）少なくとも１種類の微生物株又は標的細胞検体を含有する流体試料を提供する工程と、
ｃ）前記流体試料を前記不織布物品と接触させて、前記少なくとも１種類の微生物株若しくは前記少なくとも１種類の標的細胞検体、又はこれらの組み合わせの少なくとも一部分が、前記流体試料から除去されるようにする工程と、を含む、方法。
【請求項１０】
請求項８に記載の不織布物品を作製する方法であって、
ａ）複数の繊維を提供する工程と、
ｂ）請求項１〜５のいずれか一項に記載のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を複数提供する工程と、
ｃ）前記複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を前記複数の繊維と混合して、多孔質繊維性不織布マトリックスを形成する工程と、
ｄ）少なくとも１種類のポリマーバインダーを前記複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子及び前記複数の繊維と混合する工程と、を含み、
前記多孔質繊維性不織布マトリックスは、前記多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられている前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を含む、方法。
【請求項１１】
ａ）液体を通過させるための入口及び出口を有する容器と、
ｂ）前記容器内に収容される請求項８に記載の不織布物品と、を含む、濾過器具。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
［背景技術］
精製、単離、検出などのための微生物の除去を目的とした研究が長らく行われてきた。
【０００２】
［概要］
大まかに述べると、本明細書では、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子、並びにそのような粒子を作製及び使用する方法が開示される。
【０００３】
本開示では、第１の態様において、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子が提供される。本グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、式Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−Ｇ（式中、ｎは、０、１、又は２であり、各Ｒａは、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリールであり、Ｙは、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基であり、Ｇは、式−ＮＨ−Ｃ（＝ＮＨ）−ＮＨ２で表されるグアニジン基であり、各Ｘは、独立してアルコキシ又はアシルオキシである）で表される少なくとも１種類のシラン試薬で改質された金属ケイ酸塩粒子を含む。
【０００４】
本開示では、第２の態様において、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を作製する方法が提供される。本方法は、（ａ）Ｏ−メチルイソ尿素塩を式Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−ＮＨ２（式中、ｎは、０、１、又は２であり、各Ｒａは、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリールであり、Ｙは、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基であり、各Ｘは、独立してアルコキシ又はアシルオキシである）を含むリンカーと反応させて、グアニジン官能化リンカーを形成する工程と、（ｂ）前記グアニジン官能化リンカーと金属ケイ酸塩粒子の混合物を形成して、前記グアニジン官能化リンカーを、前記金属ケイ酸塩粒子のヒドロキシル基と反応させ、前記グアニジン官能化リンカーと前記金属ケイ酸塩粒子との間に共有結合を形成させることによって、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を形成する工程と、を含む。
【０００５】
本開示では、第３の態様において、不織布物品が提供される。本不織布物品は、（ａ）多孔質繊維性不織布マトリックスと、（ｂ）本開示の第１の態様に係る複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子と、を含む。これらの複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられている。
【０００６】
本開示では、第４の態様において、水性試料から微生物を除去する方法が提供される。本方法は、（ａ）本開示の第３の態様に係る不織布物品を提供する工程と、（ｂ）少なくとも１種類の微生物株を含有する流体試料を提供する工程と、（ｃ）前記不織布物品を前記流体試料と接触させて、少なくとも１種類の微生物株の少なくとも一部分が、前記流体試料から除去されるようにする工程と、を含む。
【０００７】
本開示では、第５の態様において、本開示の第３の態様に係る不織布物品を作製する方法が提供される。本方法は、（ａ）複数の繊維を提供する工程と、（ｂ）本開示の第１の態様に係るグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を複数提供する工程と、（ｃ）前記複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を前記複数の繊維と混合して、多孔質繊維性不織布マトリックスを形成する工程と、を含み、前記多孔質繊維性不織布マトリックスは、前記多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられている前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を含む。
【０００８】
本開示では、第６の態様において、濾過器具が提供される。本濾過器具は、液体を通過させるための入口及び出口を有する容器と、容器内に収容される本開示の第３の態様に係る不織布物品と、を含む。
【０００９】
本開示の上記態様のいずれかのうち、一部の実施形態においては、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子であり、一部の実施形態においては、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、非晶質であり、一部の実施形態においては、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、非晶質グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子である。本開示の上記態様のいずれかのうち、一部の実施形態においては、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、グアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子であり、一部の実施形態においては、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、非晶質であり、一部の実施形態においては、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、非晶質グアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子である。
【００１０】
本発明のこれらの態様及び他の態様は、以下の発明を実施するための形態により明らかとなるであろう。しかしながら、そのような主題が、出願当初の請求項の中で、又は補正後の請求項の中で提示されたか、又はさもなければ特許審査手続きにおいて提示されたかには関係なく、如何なる場合にも、上記発明の概要を請求可能な主題を限定するものとして解釈すべきではない。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実施例Ｅ３について記載した通りに調製した繊維性不織布マトリックス内のグアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子の走査電子顕微鏡写真（ＳＥＭ）である。
【図２】倍率の異なる図１の走査電子顕微鏡写真である。
【００１２】
［詳細な説明］
以下の詳細な説明では、様々な組み合わせの数値範囲（例えば、特定の部分における炭素原子の数、特定の成分の量など）が記載され、各組み合わせ内では、範囲の任意の下限を範囲の任意の上限と対にすることができる。同様に、このような数値範囲は、範囲内に含まれる全ての数を含むことを意味する（例えば１〜５は、１、１．５、２、２．７５、３、３．８０、４、５などを含む）。
【００１３】
本明細書で使用するとき、用語「及び／又は」は、１つ若しくは全ての列挙した要素、又は列挙した要素のうちの任意の２つ以上の組み合わせを意味する。
【００１４】
「好ましい（preferred）」及び「好ましくは（preferably）」という語は、特定の状況下で、特定の効果をもたらし得る本開示の実施形態のことを指す。しかしながら、同一又は異なる条件下において、他の実施形態が好ましい場合もある。更に、１つ又は２つ以上の好ましい実施形態への言及は、他の実施形態が有用でないことを含意するものではなく、本発明の範囲内から他の実施形態を排除することを意図するものではない。
【００１５】
「含む（comprise）」という用語及びその変化形は、それらの用語が説明及び請求項に出現する箇所において、限定的な意味を有するものではない。
【００１６】
本明細書で使用するとき、「ａ」、「ａｎ」、「ｔｈｅ」、「少なくとも１つの（少なくとも１種類の）」及び「１つ又は２つ以上の（１種類又は２種類以上の）」は、互換可能に使用される。
【００１７】
本特許出願で使用される場合：
（繊維性不織布マトリックス中の粒子に関しての）「捕らえられている（enmeshed）」とは、粒子が、繊維性不織布マトリックスの表面上に支持されるだけでなく、繊維性不織布マトリックス中に捕捉されている（好ましくは、その中に分散している）ことを意味する。
【００１８】
（繊維又は繊維性材料に関しての）「フィブリル化」とは、繊維の本幹に結合しているフィブリル又は枝を形成するように（例えば、叩くことによって）処理されることを意味する。
【００１９】
「繊維性不織布マトリックス」は、間に挿入された繊維を含む、織物又は編物以外のウェブ又は媒体（例えば、メルトブロー法、スパンボンド法、又は他のエアーレイ法、カーディング法、湿式堆積法などによって間に挿入された繊維を含むウェブ）を意味する。
【００２０】
「微生物」は、分析又は検出に好適な遺伝物質を有する何らかの細胞又は粒子を意味する（例えば、細菌、酵母、ウイルス、及び細菌内生胞子が挙げられる）。
【００２１】
「微生物株」は、検出方法により識別可能な微生物の特定のタイプ（例えば、異なる属、属内の異なる種、又は種内の異なる隔離体の微生物）を意味する。
【００２２】
「試料」は、（例えば分析のために）採取される物質又は材料を意味する。
【００２３】
「試料マトリックス」は、試料の微生物以外の構成成分を意味する。
【００２４】
「標的細胞検体」は、検出しようとする任意の細胞検体を意味する。
【００２５】
（多孔質マトリックスに関連しての）「貫通細孔」とは、多孔質マトリックスを通る通路又はチャンネル（別々の入口及び出口を持つ）を含む細孔を意味する。
【００２６】
本開示の不織布物品は、繊維性不織布マトリックスと、前記繊維性不織布マトリックス内に捕らえられた粒子と、を含む。繊維性不織布マトリックスは、細孔を含んでおり、この細孔により、液体が不織布物品を通って流れ、捕らえられた粒子と接触することが可能となる。
【００２７】
これらの粒子は、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子である。グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、少なくとも１種類のグアニジン含有リガンドを含む。このグアニジン含有リガンドは、金属ケイ酸塩粒子を、次の式１に示される構造を有するグアニジン含有シランで改質することによって、形成される。
Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−Ｇ            式１
【００２８】
式１においては、Ｓｉは、ケイ素原子であり、Ｇは、式−ＮＨ−Ｃ（＝ＮＨ）−ＮＨ２で表されるグアニジン基を示す。Ｙは、一端においてケイ素原子と共有結合し、他端においてＧ基と共有結合する２価の基である。各Ｒａ基は、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリール基であり、ケイ素原子と結合している。各Ｘは、ケイ素原子と共有結合した脱離基であり、かつ独立してアルコキシ又はアシルオキシであり、ｎは、０、１、又は２である。
【００２９】
典型的なアルキレンは、前記２価の基の末端原子を含めて、最大２０個、最大１６、１２、１０、８、７、６、５、４個、又は最大３個の炭素原子、又は２個の炭素原子を有していてよい。一部の実施形態においては、Ｙは、３〜６個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基である。好ましい一実施形態においては、Ｙは、３個の炭素原子を有する２価の基（即ち、プロピル）である。
【００３０】
式１においては、各脱離基Ｘは、独立して、１、２、３、４、５、６、７、８、９個、若しくは最大１０個の炭素原子を有するアルコキシ基であるか、又は２個、若しくは３、４、５、６、７、８、９個、若しくは最大１０個の炭素原子を有するアシルオキシ基であり、ここで、アルコキシ基、又はアシルオキシ基は、酸素原子を介してケイ素原子と結合している。
【００３１】
一部の実施形態においては、ｎは０である。ｎが０のとき、Ｒａ基は存在しないため、式１は、式２に示すように、より単純化することができる（ここで、Ｓｉ、Ｇ、Ｙ、及びＸは、式１で定義した通りである）。
Ｘ３Ｓｉ−Ｙ−Ｇ            式２
【００３２】
式１（又は式２）で表されるシランが金属ケイ酸塩粒子の表面上の−ＯＨ基と反応する際、少なくとも１つの脱離基Ｘが、ケイ素原子と金属ケイ酸塩粒子の表面上の酸素原子との間の共有結合により置き換えられる。式１で表される一般形態のうち、ｎ＝０（即ち、式２）の場合の、特定の例示的なグアニジン含有リガンドを含むグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子の実施形態を、式３に示す（式３の円は金属ケイ酸塩粒子を表す）。
【００３３】
【化１】
0006026057.tif 000002
【００３４】
式３は、ｎが３であり、かつＹが３個の炭素原子を有するアルキレンである２価の基である場合の特定の実施形態を表すものであることが理解されるであろう。各式１〜３では、グアニジン基のイオン化状態は省略しているが、様々な環境により、例えば、本明細書で後に述べるように、グアニジン基が存在する液状媒体のｐＨに応じて、このようなグアニジン基は、荷電していてもよいし、荷電していなくてもよい（例えば、プロトン化していてもよいし、脱プロトン化していてもよい）ことが理解されるであろう。
【００３５】
例えば、本明細書で後に詳細に述べるように、グアニジン含有前駆体のＳｉに結合した加水分解性基を粒子のヒドロキシル基と反応させることにより、リガンドの１個又は複数個の酸素と粒子との間に、１つ又は複数の共有結合を簡便に得ることができる。式３の例示的な構造では、結合したこのような酸素原子が３つ示されている（即ち、式１においてｎ＝３）が、様々な実施形態において、結合したこのような酸素原子は１つであっても、２つであっても、又は３つであってもよいことが理解されるであろう。ケイ素原子に結合するこのような酸素原子が３つ未満の場合、ケイ素原子には他の置換基が存在し得る（例えば、粒子と結合しない置換基など、この置換基は式１に示されていない）。例えば、グアニジン含有リガンドは、２つ以上のグアニジン含有リガンド前駆体間で形成されるＳｉ−Ｏ結合に起因する、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ（即ち、シロキサン）基の形成を含むポリマー構造を含み得る。理論に束縛されるものではないが、添加した水、又は他の水性溶媒、又はＳｉ−Ｏ−Ｒ基の結合を加水分解できる他の薬剤などの存在下では、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ基が形成され、粒子に結合するより複雑なグアニジン含有リガンド構造を生じさせることができるものと考えられ、このような構造としては、式４ａ〜４ｄ（式４ａ〜４ｄにおける各Ｒは、独立してＨ又は低級アルキル（例えば、メチル）又は他のＳｉ原子であり、Ｓｉ−Ｏ−結合を介して金属ケイ酸塩粒子に結合していてもよいし、結合していなくてもよく、式４ａ〜４ｄのそれぞれにおける円は、金属ケイ酸塩粒子を表す）の非限定的な例に示されるような構造が考えられる。
【００３６】
【化２】
0006026057.tif 000003
【００３７】
【化３】
0006026057.tif 000004
【００３８】
式４ａ〜４ｄから、重合したグアニジン含有リガンドのネットワークにより、金属ケイ酸塩粒子の表面上にコーティングが形成できていることがわかる。一部の実施形態においては、金属ケイ酸塩粒子の表面上への、窒素−含有グアニジン基の付与を増加させる手段として、重合したグアニジン含有リガンドにより官能化された粒子（例えば、重合したグアニジン含有リガンド内に少なくとも１つのＳｉ−Ｏ−Ｓｉ基を有した、式４ａ〜４ｄなどに示される非限定的な重合グアニジン含有リガンド構造のうちのいずれかなど）を得ることが望ましい場合がある。少なくともこれらの種類の重合では、金属ケイ酸塩粒子の表面上への窒素−含有グアニジン基の付与により、表面窒素含有量は、例えば、Ｘ線光電子分光法により測定可能な場合に、１〜１０原子パーセントの水準に達し得る。
【００３９】
本開示のグアニジン官能化粒子は、金属ケイ酸塩粒子を含む。有用な金属ケイ酸塩としては、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、アルミニウム、鉄、チタン、及び同類物（好ましくは、マグネシウム、亜鉛、鉄、及びチタン、より好ましくは、マグネシウム）、並びにこれらの組み合わせなどの金属のケイ酸塩が挙げられる。好ましくは、少なくとも部分的に溶融した粒子の形態の非晶質金属ケイ酸塩である。特定の実施形態においては、非晶質の、球状化された金属ケイ酸塩がより好ましく、また、非晶質の、球状化されたケイ酸マグネシウムが更により好ましい。特定の実施形態においては、非晶質ケイ酸アルミニウムがより好ましい。金属ケイ酸塩は既知であり、公知の方法によって化学的に合成するか、又は天然に生じる未加工鉱石の採鉱及び処理によって入手することができる。
【００４０】
金属ケイ酸塩粒子、より具体的には、ケイ酸マグネシウム粒子は、表面に十分なヒドロキシル基（典型的には、Ｓｉ−ＯＨ基）を有しており、所望の数のグアニジン含有リガンドを前記粒子に共有結合することが可能である。
【００４１】
金属ケイ酸塩の非晶質の少なくとも部分溶融した粒子形状は、比較的小さい供給粒子（例えば、平均粒径が約２５マイクロメートルまでのもの）を、概ね回転楕円体又は球の形状の粒子（即ち、真に又は実質的に円及び楕円の形状及び任意の他の丸い又は曲がった形状を含む、概ね丸く、鋭利な角又は縁を含まない、拡大された二次元像を有する粒子）を作製するための制御された条件下で融解又は軟化させる既知の方法のいずれによっても調製可能である。このような方法には微粒化、ファイアポリッシュ、直接溶融などが挙げられる。好ましい方法は、固体フィード粒子の直接溶融又はファイアポリッシュにより、少なくとも部分的に溶融した、実質的にガラス状粒子が形成される、火焔溶融（例えば、米国特許第６，０４５，９１３号（Ｃａｓｔｌｅ  ｅｔ  ａｌ．）に述べられている方法におけるような）である。最も好ましくは、このような方法を使用して、不規則形状をした供給粒子のかなりの部分（例えば、約１５〜約９９体積パーセント、好ましくは、約５０〜約９９体積パーセント、より好ましくは、約７５〜約９９体積パーセント、最も好ましくは、約９０〜約９９体積パーセント）を概ね回転楕円体又は球体の粒子に変えることにより、非晶質の球状化された金属ケイ酸塩を製造することができる。
【００４２】
いくつかの非晶質金属ケイ酸塩は、市販されている。例えば、球状化された非晶質ケイ酸マグネシウムは、化粧品の処方における使用を目的として市販されている（例えば、３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ、ＭＮ）より販売される「３Ｍ  ＣＯＳＭＥＴＩＣ  ＭＩＣＲＯＳＰＨＥＲＥＳ  ＣＭ−１１１」など）。３Ｍ  ＣＯＳＭＥＴＩＣ  ＭＩＣＲＯＳＰＨＥＲＥＳ  ＣＭ−１１１は、２．３ｇ／ｃｃの粒子密度、３．３ｍ２／ｇの表面積を有し、粒径は：９０パーセントが１１マイクロメートル未満（即ち、Ｄ９０＝１１）、５０パーセントが５マイクロメートル未満、かつ１０パーセントが２マイクロメートル未満である。非晶質ケイ酸アルミニウムは、ペンキ、プライマー、粉末コーティング、及び他のコーティングでの使用向けに市販されており、例えば、３Ｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ、ＭＮ）製の「３Ｍ  ＣＥＲＡＭＩＣ  ＭＩＣＲＯＳＰＨＥＲＥＳ」などがある。この３Ｍ  ＣＥＲＡＭＩＣ  ＭＩＣＲＯＳＰＨＥＲＥＳは、粒子密度２．４ｇ／ｃｃの中実の球体として成形されているアルカリ・アルミノ・シリケート系セラミックマイクロスフィアであり、Ｗ−２１０、Ｗ−４１０、及びＷ０６１０の３つの等級で市販されている。Ｗ−２１０粒子は、表面積が５ｍ２／ｃｃであり、粒径は、９５パーセントが約１２マイクロメートル未満（即ち、Ｄ９５＝１２）、９０パーセントが約９マイクロメートル未満、５０パーセントが約３マイクロメートル未満、かつ１０パーセントが約１マイクロメートル未満である。Ｗ−４１０粒子は、表面積が３ｍ２／ｃｃであり、粒径は、９５パーセントが約２４マイクロメートル未満（即ち、Ｄ９５＝２４）、９０パーセントが約１５マイクロメートル未満、５０パーセントが約４マイクロメートル未満、かつ１０パーセントが約１マイクロメートル未満である。Ｗ−６１０粒子は、表面積が３ｍ２／ｃｃであり、粒径は、９５パーセントが約４０マイクロメートル未満（即ち、Ｄ９５＝４０）、９０パーセントが約２８マイクロメートル未満、５０パーセントが約１０マイクロメートル未満、かつ１０パーセントが約１マイクロメートル未満である。
【００４３】
本開示の不織布物品の作製で使用されるグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、基本的には、繊維とブレンドして本開示の不織布物品を形成することができる、任意の粒子形態（好ましくは、比較的乾燥しているか、又は揮発性成分を含まない形態）で使用することができる。
【００４４】
好ましくは、グアニジン官能化金属粒子は、粉末形態で使用される。有用な粉末としては、マイクロ粒子（好ましくは、約１マイクロメートル（より好ましくは約２マイクロメートル、更により好ましくは約３マイクロメートル、最も好ましくは約４マイクロメートル）〜約１００マイクロメートル（より好ましくは約５０マイクロメートル、更により好ましくは約２５マイクロメートル、最も好ましくは約１５又は２０マイクロメートルの範囲の粒径を有する、マイクロ粒子であり、ここで、任意の下限は上述の範囲の任意の上限と対をなすことができる）を含むものが挙げられる。
【００４５】
一部の実施形態においては、グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子が特に好ましい。本開示のプロセスの実施において使用するために好適なグアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子としては、非晶質ケイ酸マグネシウムを含み、かつ、表面組成において、Ｘ線光電子分光法（「ＸＰＳ」、化学分析用電子分光法（「ＥＳＣＡ」）としても知られる）により決定される、金属原子とケイ素原子の比率が０．０１より大きく、かつ約０．５以下（好ましくは約０．４以下、より好ましくは約０．３以下、最も好ましくは約０．２以下）であるものが挙げられる。
【００４６】
一部の実施形態においては、グアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子が特に好ましい。本開示のプロセスの実施において使用するために好適なグアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子としては、非晶質ケイ酸アルミニウムを含み、かつ、表面組成において、ＸＰＳ（ＥＳＣＡとしても知られる）により決定される、金属原子とケイ素原子の比率が６．７より大きく、かつ約１７．３以下であるものが挙げられる。
【００４７】
ＸＰＳは、固体表面上に存在する元素濃度及び化学（酸化状態及び／又は官能基）濃度に関する情報を提供することが可能な技術である。ＸＰＳは、典型的には、試験片表面の最も外側の３〜１０ナノメートル（「ｎｍ」）の分析を提供する。ＸＰＳは、水素及びヘリウムを除き、周期表中の全ての元素に対して感度があり、ほとんどの種について０．１〜１原子パーセントの濃度範囲の検出限界を有している。一部の場合、例えばＣＭ−１１１粒子の場合は、ＸＰＳの好ましい表面組成評価条件には、受光立体角±１０度で試料表面に対して測定される取り出し角度９０度が含まれ得る。当業者であれば、本開示の粒子の分析のために好適な機器のセッティングを選択できる。
【００４８】
本開示の実施形態においては、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、ＸＰＳで測定した際の、表面窒素含有量が１原子パーセント〜２０原子パーセントである。一部の実施形態においては、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、ＸＰＳで測定した際の表面窒素含有量が、少なくとも１原子パーセント、少なくとも２、少なくとも３、少なくとも４、又は少なくとも５原子パーセントである。一部の実施形態においては、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、ＸＰＳで測定した際の表面窒素含有量が、最大２０原子パーセント、最大１５、最大１０、最大９、最大８、最大７、又は最大６原子パーセントである。ＸＰＳで測定した際のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子の表面窒素含有量は、これらの下限値及び上限値の任意の組み合わせ（その値を含む）であってよい。当業者であれば、一部の実施形態においては、所望の用途に応じて、これらの範囲内にてより高い又はより低い表面窒素含有量を選択することが好ましい場合があることを理解するであろう。
【００４９】
本明細書に記載するグアニジン基は、置かれる具体的な環境に応じて（例えば、グアニジン官能化粒子が接触させられるようになる水性緩衝液のｐＨに応じて）、荷電していなくてもよいし、荷電していても（例えば、プロトン化）よいことが理解されるであろう。グアニジン官能化粒子のグアニジン基が荷電している環境では、荷電グアニジン基は、会合する（associated）対イオンを含み得る。一部の実施形態においては、このような対イオンは、グアニジン基の発生において生じ得る（即ち、本明細書で後に述べるように、合成反応において生成するグアニジン基は、荷電している場合があり、そのグアニジン基に会合する対イオンを有する場合がある）。他の実施形態においては、対イオンは、グアニジン基の発生においては生じない場合がある（例えば、合成反応において、グアニジン基は、遊離塩基として生成される場合がある）が、グアニジン含有リガンド（例えば、官能化粒子）は、このグアニジン基が荷電し、対応する対イオンがそのグアニジン基と会合するようになるような環境（例えば、液状緩衝剤）へと、後発的に置かれてもよい。更なる他の実施形態においては、（例えば、合成時に）ある特定の対イオンが、グアニジン基と会合してもよく、その後、この対イオンが別の対イオンと交換されてもよい。それ故、グアニジン基の荷電状態、並びに対イオンの存在、アイデンティティ、及び荷電状態は、環境と共に変化し得、本明細書の各請求項におけるグアニジン基に対する全ての言及は、請求項において、対イオンのこのような荷電状態及び／又は存在及び／又はアイデンティティについて明示的に特定されていない限りは、グアニジン基の荷電状態とは無関係であり、かつ、会合する対イオンの存在又はアイデンティティとは無関係であることが強調される。
【００５０】
更に、グアニジン基に会合する対イオンという概念は、本明細書では広い意味に用いられ、このような対イオンが、同一のグアニジン基の直近に常に位置していなくてもよい場合もあることが理解されるであろう。更に、このグアニジン基及び会合する対イオンは、必ずしも（例えば、水溶液中に）完全に溶媒和されている必要はない。即ち、これらは、部分的に、又はかなりの程度乾燥した製品（例えば、固体又は半固体製品）において、塩として提示されてもよく、この製品は、所望に応じ液体（例えば、水性緩衝液）中に置かれていてもよいし、溶媒和されていてもよい。特定の実施形態においては、会合する対イオンは、硫酸イオン及び／又は重硫酸イオンである。他の特定の実施形態においては、この会合する対イオンは、水酸化物イオンである（例えば、遊離塩基形態にあるグアニジン基を非緩衝水溶液（unbuffered aqueous solution）中に置くことによるものであってもよい）。
【００５１】
一部の実施形態においては、グアニジン官能化粒子は、Ｏ−アルキルイソ尿素、又はその塩（例えば、容易に入手可能な出発物質である、Ｏ−メチルイソ尿素ヘミ硫酸塩、ＣＡＳ登録番号５２３２８−０５−９）を用いた容易かつ簡便な方法により作製することができる。この方法の第１の工程において、Ｏ−アルキルイソ尿素を次の式５に示される一般構造を有するリンカー分子と反応させてよい。
Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−ＮＨ２            式５
【００５２】
式５において、Ｓｉは、ケイ素原子であり、ＮＨ２は、１級アミノ基を示す。Ｙは、一端においてケイ素原子と共有結合し、他端において１級アミノ基と共有結合する２価の基である。各Ｒａ基は、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリール基であり、ケイ素原子と結合している（ｎが０のとき、Ｒａ基が存在しなくなることに留意されたい）。各Ｘは、ケイ素原子と共有結合した脱離基であり、かつ独立してアルコキシ又はアシルオキシであり、ｎは、０、１、又は２である。
【００５３】
一部の実施形態においては、Ｙは二価のアルキレン基である。典型的なアルキレンは、最大２０個、最大１６、１２、１０、８、７、６、５、４個、又は最大３個の炭素原子、又は２個の炭素原子を有していてよい。一部の実施形態においては、Ｙは、３〜６個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基である。好ましい一実施形態においては、例えば、以下の式６で表される好ましいリンカー化合物に示されるように、Ｙは、３個の炭素原子を有する２価の基（即ち、プロピル）である。
【００５４】
【化４】
0006026057.tif 000005
【００５５】
一部の実施形態においては、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を作製する方法の第１の工程は、反応スキーム１のようになり、この場合、式５の化合物を、Ｏ−アルキルイソ尿素（Ｒ’は、メチル、又は２〜１０個程度の炭素原子を含む他の低級アルキルであってよい）と反応させる。この反応は、好適な溶媒（例えば、メタノール又はエタノール）中で行うことができる。
【００５６】
【化５】
0006026057.tif 000006
【００５７】
反応スキームＩのより具体的な実施形態においては、反応スキームＩＩに示されるように、式６の化合物を、Ｏ−メチルイソ尿素塩と反応させる。
【００５８】
【化６】
0006026057.tif 000007
【００５９】
反応スキームＩＩにおいて、Ｏ−メチルイソ尿素は、ヘミ硫酸塩として提供され、（メタノール中の）３−アミノプロピルトリメトキシシランと反応して、グアニジン基を形成する（グアニジン基及び会合する対イオンであるヘミサルフェートの荷電状態は、反応スキームＩＩに示されていない点に留意されたい）。
【００６０】
式６及び反応スキームＩＩは、代表的な例であって、本明細書に規定した範囲全体に含まれる、任意の好適なリンカー分子を（そのリンカー分子がＯ−メチルイソ尿素と反応してグアニジン基を形成できる、例えば、１級アミンなどを含んでいる限りにおいて、）使用できることが理解されるであろう。例えば、リンカー分子は、ケイ素原子上に、任意の好適な反応性基（例えば、エトキシ、メトキシ、アセトキシ）を任意の所望の数にて含んでいてよい（複数の反応性基が存在する場合は、それらの反応性基は同一である必要はないことに留意されたい。また、使用するこのような反応性基が３個未満である場合は、例えば、式４の一般表現に示されるように、他の（例えば、Ｒａ）基が存在してもよいことに留意されたい。更に、複数のＲａ基が存在する場合は、それらの基は同一である必要はないことにも留意されたい。）。ある具体例においては、式６の３−アミノプロピルトリメトキシシランではなく、３−アミノプロピルトリエトキシシランをリンカー分子として使用し、反応スキームＩＩに含ませてよい。
【００６１】
一部の実施形態においては、Ｙは、アルキレンを含む２価の基であり、この２価の基は、アリーレン、オキシ、−ＮＨ−、又はこれらの組み合わせなどの他の基を任意選択で更に含んでいてもよい。一部の特定の実施形態においては、リンカー分子の２価のＹ基は、２級アミンを含んでいてもよい。この種の具体例においては、リンカー分子は、例えば、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン（Ｇｅｌｅｓｔ，Ｉｎｃ．（Ｔｕｌｌｙｔｏｗｎ、ＰＡ）から商品名「ＳＩＡ０５９１．０」として入手可能）であってよい。使用できる可能性がある他のリンカー分子としては、例えば、（アミノエチルアミノメチル）フェネチルトリメトキシシラン（「ＳＩＡ０５８８．０」、Ｇｅｌｅｓｔ）、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン（「ＳＩＡ０５８９．０」、Ｇｅｌｅｓｔ）、Ｎ−（６−アミノヘキシル）アミノプロピルトリメトキシシラン（「ＳＩＡ０５９４．０」、Ｇｅｌｅｓｔ）、Ｎ−（２−アミノエチル）−１１−アミノウンデシル−トリメトキシシラン（「ＳＩＡ０５９５．０」、Ｇｅｌｅｓｔ）、Ｎ−３［（アミノ（ポリプロピレンオキシ）］アミノプロピルトリメトキシシラン（「ＳＩＡ０５９９．４」、Ｇｅｌｅｓｔ）、３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン（「ＳＩＡ０６０５．０」、Ｇｅｌｅｓｔ）、３−アミノプロピルトリエトキシシラン（「ＳＩＡ０６１０．０」、Ｇｅｌｅｓｔ）、及び（３−トリメトキシシリルプロピル）ジエチレン−トリアミン（「ＳＩＴ８３９８．０」、Ｇｅｌｅｓｔ）を挙げることができる。所望により、本明細書で言及したリンカー分子のうちの任意のものの混合物を使用してもよい。
【００６２】
この方法の第２の工程において、（シランカップリング剤という用語で周知の、１個又は２個以上のこのような反応性アルコキシ基又はアシルオキシ基を含むＳｉ原子を有する）リンカー分子のＳｉに結合したＸ基のうちの少なくとも１つを、好適な粒子のヒドロキシル基と反応させて、リンカー分子と粒子との間に共有結合を形成する。（「第１の」工程及び「第２の」工程という用語は、単に説明を簡便にするために使用されており、これらの工程を任意の所望の順番で行ってよいことが強調される。）例えば、反応スキームＩＩにおけるリンカー分子の、３個のトリメトキシ反応性基のいずれか、又はその全てを、粒子表面のヒドロキシル基と反応させることができる。一部の実施形態においては、上述したように、この方法の第２の工程において水を添加することにより、ＸＰＳによって測定した際の、高い表面の窒素値がもたらされることが観察されている（実施例を参照）。添加する水の量は、リンカー分子の量に対して、水０〜５当量（「ｅｑ」）（「当量」とは、ここでは「モル当量」を指し、リンカー分子１モル当たり水１モルとして定義される）であってよく、例えば、リンカー分子の量に対して、水は最大１当量、又は最大２当量、最大１当量、最大０．５当量、最大０．２５当量、又は０当量〜５当量の間の任意の値であってよい。
【００６３】
一実施形態においては、これら２つの工程の最終的な結果物は、式７の例示的な実施形態にまとめられる（式７の円は金属ケイ酸塩粒子を表す）。
【００６４】
【化７】
0006026057.tif 000008
【００６５】
式７の具体的な例示表現では、結果として生成されるグアニジン基が正に荷電（例えば、プロトン化）した状態にあり、そのグアニジン基に会合する対イオンであるヘミサルフェートは負に荷電していることが示されている。上述の方法では、このような状態でグアニジン官能化粒子を生産し得るものの、上述したように、グアニジン基の荷電状態、存在、アイデンティティ及び／又は対イオンの荷電状態などは、その後にグアニジン官能化粒子が置かれる環境に影響されることが理解されるであろう。
【００６６】
上述の一般的な作製方法、及びその中で使用される物質は、具体的な目的に応じて所望により調整されてよい。それ故、一部の実施形態においては、粒子上に結果として形成される各グアニジン含有リガンドは、（例えば、所与のグアニジン含有リガンド上に２、３個、又はそれ以上のグアニジン基が存在するのではなく）グアニジン基を１つだけ有していてもよい。一部の実施形態においては、結果として形成されるグアニジン含有リガンドは、粒子上にある唯一のリガンドであってもよい（粒子上に、例えば、シラン−結合リガンドなどの更なるリガンド（この更なるリガンドには、グアニジン基は含まれない）が存在しない）。一部の実施形態においては、粒子のヒドロキシルの一部にリンカー分子が結合し、粒子上にリガンドを形成した後にも、相当量（例えば、表面分析により容易に検出可能な量）の残余ヒドロキシルが、（例えば、残余ヒドロキシルがエンドキャップされるのではなく）粒子の表面上に存在する。一部の実施形態においては、本明細書で開示する方法は、リンカー分子を粒子表面のヒドロキシル基と反応させる前に、定めた相対湿度（例えば、４０％未満）を有する大気中で粒子を平衡化する工程を含まない。
【００６７】
反応スキームＩＩに概説された方法では、Ｏ−メチルイソ尿素を使用したが、式１の一般構造を有するグアニジン官能化リンカーを作製するために他の出発物質を使用してもよいことが理解されるであろう。このような出発物質としては、例えば、Ｏ−メチルイソ尿素硫酸塩、Ｏ−メチルイソ尿素硫酸水素塩、Ｏ−メチルイソ尿素酢酸塩、Ｏ−エチルイソ尿素硫酸水素塩、及びＯ−エチルイソ尿素塩酸塩などのＯ−アルキルイソ尿素塩を挙げることができる。これらの物質の他に、式１の一般構造で表されるグアニジン官能化リンカーを作製するために使用し得る他の出発物質としては、例えば、シアナミド、クロロホルムアミジン塩酸塩、１−アミジノ−１，２，４−トリアゾール塩酸塩、３，５−ジメチルピラゾール−１−カルボキサミジン硝酸塩、ピラゾール−１−カルボキサミジン塩酸塩、Ｎ−アミジノピラゾール−１−カルボキサミジン塩酸塩などを挙げることができる。これらの出発物質の一部からは、グアニジン基が特定の荷電状態にあり（例えば、遊離塩基であるか、又は正に荷電している）、かつ／又はそのグアニジン基に会合する特定の対イオンを有する、グアニジン含有リンカーを生成し得ることが理解されるであろう。このようなグアニジン基については、本明細書の開示に基づき、特定の荷電状態に置かれていてもよいこと、他の一部の対イオンに置き換わりそのグアニジン基に会合した対イオンを有していてもよいこと、などが理解されるであろう。
【００６８】
本開示の不織布物品には、（ａ）多孔質繊維性不織布マトリックスと、（ｂ）多孔質繊維性不織布マトリックス中に捕らえられている、複数の上述のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子と、を含むものが含まれる。好ましくは、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子、又はグアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子である。基本的には、かかる不織布物品は、粒子を内部に捕えた繊維性不織布マトリックス（即ち、間に挿入された繊維を含む、織物又は編物以外のウェブ又は媒体）を提供することができる任意のプロセスによっても調製することができる。有用なプロセスとしては、メルトブロー法、スパンボンド法、及び他のエアーレイ法、カーディング法、湿式堆積法など、並びにこれらの組み合わせ（好ましくは、エアーレイ法、湿式堆積法、及びこれらの組み合わせ、より好ましくは、湿式堆積法）が挙げられる。
【００６９】
本開示の不織布物品の多孔質繊維性不織布マトリックスを調製する際に使用するのに適した繊維としては、パルプ化可能な（pulpable）繊維が挙げられる。好ましいパルプ化可能な繊維は、放射線及び／又は様々な溶媒に対して安定性のものである。有用な繊維としては、ポリマー繊維類、無機繊維類、及びこれらの組み合わせ（好ましくは、ポリマー繊維類及びその組み合わせ）が挙げられる。好ましくは、利用する繊維の少なくとも一部は、ある程度の親水性を呈する。
【００７０】
好適なポリマー繊維としては、熱可塑性及び溶媒分散性ポリマーなどの、天然（動物若しくは植物）ポリマー類及び／又は合成ポリマー類から作製されたものが挙げられる。有用なポリマーとしては、羊毛；絹；セルロース系ポリマー（例えば、セルロース、セルロース誘導体など）；フッ素化ポリマー（例えば、ポリ（フッ化ビニル）、ポリ（フッ化ビニリデン）、フッ化ビニリデンのコポリマー（例えばポリ（フッ化ビニリデン−コ−ヘキサフルオロプロピレン））、クロロトリフルオロエチレンのコポリマー（例えばポリ（エチレン−コ−クロロトリフルオロエチレン）など）；塩素化ポリマー；ポリオレフィン（例えば、ポリ（エチレン）、ポリ（プロピレン）、ポリ（１−ブテン）、エチレンとプロピレンとのコポリマー、αオレフィンコポリマー（例えば、エチレン又はプロピレンと１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、及び１−デセンとのコポリマー）、ポリ（エチレン−コ−１−ブテン）、ポリ（エチレン−コ−１−ブテン−コ−１−ヘキセン）、及び同類物）；ポリ（イソプレン）；ポリ（ブタジエン）；ポリアミド（例えば、ナイロン６；ナイロン６，６；ナイロン６，１２；ポリ（イミノアジポイルイミノヘキサメチレン）；ポリ（イミノアジポイルイミノデカメチレン）；ポリカプロラクタム；及び同類物）；ポリイミド（例えば、ポリ（ピロメリットイミド）など）；ポリエーテル；ポリ（エーテルスルホン）（例えば、ポリ（ジフェニルエーテルスルホン）、ポリ（ジフェニルスルホン−コ−酸化ジフェニレンスルホン）、及び同類物）；ポリ（スルホン）；ポリ（酢酸ビニル）；酢酸ビニルのコポリマー（例えば、ポリ（エチレン−コ−酢酸ビニル）、アセテート基の少なくとも一部が加水分解されて各種ポリ（ビニルアルコール）（例えば、ポリ（エチレン−コ−ビニルアルコール）、及び同類物）を生成するコポリマー、及び同類物）；ポリ（ホスファゼン）；ポリ（ビニルエステル）；ポリ（ビニルエーテル）；ポリ（ビニルアルコール）；ポリアラミド（例えば、ポリ（パラフェニレンテレフタルアラミド）などのパラアラミド及びＤｕＰｏｎｔ  Ｃｏ．（Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，ＤＥ）により商品名「ＫＥＶＬＡＲ」で販売されている繊維（この繊維のパルプは、パルプを形成する繊維長に基づき様々な等級で市販されており、例えば、「ＫＥＶＬＡＲ  １Ｆ３０６」及び「ＫＥＶＬＡＲ  １Ｆ６９４」などであり、これらは共に長さが少なくとも４ｍｍであるアラミド繊維を含む）、及び同類物）；ポリ（カーボネート）；及び同類物；並びにこれらの組み合わせが挙げられる。好ましいポリマー繊維としては、ポリアミド、ポリオレフィン、ポリスルホン、及びこれらの組み合わせ（より好ましくは、ポリアミド、ポリオレフィン、及びこれらの組み合わせ；最も好ましくは、ナイロン、ポリ（エチレン）、及びこれらの組み合わせ）が挙げられる。
【００７１】
好適な無機繊維としては、ガラス、セラミックス、及びこれらの組み合わせから選択される少なくとも１種類の無機材料を含むものが挙げられる。有用な無機繊維としては、繊維ガラス（例えば、Ｅガラス、Ｓガラスなど）、セラミック繊維（例えば、金属酸化物（アルミナなど）、炭化ケイ素、窒化ホウ素、炭化ホウ素などで作製された繊維）、及び同類物、並びにこれらの組み合わせが挙げられる。有用なセラミック繊維は、少なくとも部分的に結晶性であり得る（認識可能なＸ線粉末回折図形を示す、又は結晶質相及び非晶質（ガラス）相の両方を含有する）。好ましい無機繊維としては、繊維ガラス及びその組み合わせが挙げられる。
【００７２】
多孔質繊維性不織布マトリックスを形成するために使用される繊維は、特定用途（例えば、特定の種類の試料マトリックス）にとって十分な構造的一体性及び十分な多孔性を有するマトリックスを提供することができる長さ及び直径のものであり得る。例えば、少なくとも約０．５ｍｍ、１ｍｍ、２ｍｍ、３ｍｍ、４ｍｍ、６ｍｍ、８ｍｍ、１０ｍｍ、１５ｍｍ、２０ｍｍ、２５ｍｍ、又は更には３０ｍｍ（及びこれらの組み合わせ）の長さ、並びに少なくとも約１０マイクロメートル、２０マイクロメートル、４０マイクロメートル、又は更には６０マイクロメートル（及びこれらの組み合わせ）の直径が有用であり得る。好ましい繊維の長さ及び直径は、繊維の性質及び用途のタイプなどの要因に応じて様々となる。例えば、各種試料マトリックス用に、長さ約１ｍｍ〜約３ｍｍのフィブリル化ポリ（エチレン）が有用であり得、長さ約６ｍｍ〜約１２．５ｍｍの非フィブリル化ナイロンが有用となり得る。
【００７３】
粒子の捕捉を促進するため及び／又はマトリックス表面積を広く確保するために、多孔質繊維性不織布マトリックスを形成するために用いられる繊維は、（例えば、主繊維が多くのより小さな結合フィブリルで取り囲まれた形態の）少なくとも１つのフィブリル化繊維を含むのが好ましい。主繊維は、一般に、約０．５ｍｍ〜約４ｍｍの範囲の長さ、及び約１マイクロメートル〜約２０マイクロメートルの直径を有し得る。フィブリルは、典型的には、μｍ未満の直径を有し得る。
【００７４】
多孔質繊維性不織布マトリックスは、２、３、４種類、又は更にはより多くの異なる種類の繊維を含み得る。例えば、強度及び一体性をもたせるためにナイロン繊維を加えることができる一方、粒子を捕捉するためにフィブリル化ポリエチレンを加えることができる。フィブリル化繊維と非フィブリル化繊維を使用する場合、一般に、フィブリル化繊維と非フィブリル化繊維との重量比は、少なくとも約１：２、１：１、２：１、３：１、５：１、又は更には８：１であり得る。選択する繊維の種類（複数含む）にかかわらず、得られる不織布物品（乾燥形態）中の繊維の量は、（不織布物品の全成分の総重量に対して）好ましくは、少なくとも約１０、１２、１２．５、１４、１５、１８、２０、又は２２重量パーセントであり、最大約２０、３０、４０、５０、６０、７０、又は８０重量パーセントである。
【００７５】
好ましくは、多孔質繊維性不織布マトリックスは、少なくとも１種類のポリマーバインダーを更に含む。好適なポリマーバインダーとしては、比較的不活性な（繊維又は、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子のいずれかと化学的相互作用をほとんどあるいは全く示さない）天然及び合成ポリマー材料が挙げられる。有用なポリマーバインダーとしては、ポリマー樹脂（例えば、粉末及びラテックスの形態）、ポリマーバインダー繊維、及び同類物、並びにこれらの組み合わせが挙げられる。一部の用途では、ポリマーバインダーには、ポリマーバインダー繊維及びその組み合わせを含めることができる。他の用途では、ポリマー樹脂類及びその組み合わせが好ましいポリマーバインダーであり得る。
【００７６】
ポリマーバインダーに好適なポリマー樹脂としては、天然ゴム、ネオプレン、スチレン−ブタジエンコポリマー、アクリル樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、及び同類物、並びにこれらの組み合わせが挙げることができるが、これらに限定されない。好ましいポリマー樹脂としては、アクリル樹脂類及びその組み合わせが挙げられる。好適なポリマーバインダー繊維としては、接着剤のみの繊維（adhesive-only type fiber）（例えば、Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ（Ｋｉｎｇｓｐｏｒｔ、ＴＮ）より入手可能な「ＫＯＤＥＬ  ４３ＵＤ」繊維）、バイコンポーネント繊維（例えば、Ｃｈｉｓｓｏ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｏｓａｋａ、Ｊａｐａｎ）から入手可能な「ＣＨＩＳＳＯ  ＥＳ」ポリオレフィンの熱結合バイコンポーネント繊維などの並列形状（side-by-side form）、Ｕｎｉｔｉｋａ  Ｌｔｄ．（Ｏｓａｋａ、Ｊａｐａｎ）から入手可能なポリエステルコアとポリエチレンシースとを有する「ＭＥＬＴＹ  ＦＩＢＥＲ  ＴＹＰＥ  ４０８０」バイコンポーネント繊維などのシース−コア形状など）、及び同類物、並びにこれらの組み合わせを挙げることができる。好ましいポリマーバインダー繊維としては、バイコンポーネント繊維類及びその組み合わせ（より好ましくは、シース−コアのバイコンポーネント繊維類及びその組み合わせ）が挙げられる。
【００７７】
使用するポリマーバインダーの種類にかかわらず、得られる不織布物品（乾燥形態）中のバインダーの量は、不織布物品の全構成要素の総重量に対して約３重量％〜約７重量％（例えば、約５重量％など）であり得る。そうした量のポリマーバインダーは、一般に、粒子を大いにコーティングすることなく、多くの用途で使用するのに十分な一体性を多孔質繊維性不織布マトリックスにもたらすことができる。驚くべきことに、不織布物品中のポリマーバインダーの量は、不織布物品中の繊維の重量に対して約５重量％未満、４重量％未満、３重量％未満、２重量％未満、又は更には１重量％未満であり得る。
【００７８】
本開示の不織布物品は、（ａ）複数の上述の繊維を提供する工程と、（ｂ）複数の上述のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を提供する工程と、（ｃ）複数の繊維の少なくとも一部分を、多孔質繊維性不織布マトリックスへと形成する工程と、を含み、この多孔質繊維性不織布マトリックスは、この多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられている複数の粒子の少なくとも一部分を含む、プロセスによって調製され得る。基本的には、上述したように、この形成する工程は、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を内部に捕えた繊維性不織布マトリックス（即ち、間に挿入された繊維を含む、織物又は編物以外のウェブ又は媒体）を提供することができる任意のプロセスによって実施され得る。有用なプロセスとしては、メルトブロー法、スパンボンド法、及び他のエアーレイ法、カーディング法、湿式堆積法など、並びにこれらの組み合わせ（好ましくは、エアーレイ法、湿式堆積法、及びこれらの組み合わせ、より好ましくは、湿式堆積法）が挙げられる。
【００７９】
好ましくは、形成する工程は、（ａ）少なくとも１種類の分散液（好ましくは、水）中に、複数の繊維と、複数の粒子（他のプロセス工程を行う前に他の成分と共に添加及び分散させてもよいし、又は所望により、前記プロセスの後半であるが、一般に分散液の除去前に添加及び分散させてもよい）と、少なくとも１種類のポリマーバインダーと、を含む分散体を形成する工程と、（ｂ）ポリマーバインダーを繊維の少なくとも一部に少なくとも部分的に堆積させる工程と、並びに（ｃ）分散体から分散液を除去する工程と、を含むウェットレイイングつまり「湿式堆積」プロセスを用いて行われる。かかるプロセスでは、繊維が分散液の中に分散されて、スラリーを形成することができる。所望により、繊維は、それらが分散しやすいように、添加剤又は化学基若しくは化学的部分を含み得る。例えば、ポリオレフィン系繊維は、無水マレイン酸又は無水コハク酸官能基を含むことができ、又は、ポリエチレン繊維の溶解プロセス中に、好適な界面活性剤を添加することができる。
【００８０】
繊維上へのポリマーバインダーの堆積は、ポリマーバインダーの性質に応じて、分散液除去又は脱水工程の前又は後のいずれかに行うことができる。例えば、ポリマーラテックスをポリマーバインダーとして使用する場合、粒子添加の前又は後、及び脱水工程の前に、ポリマーラテックスを繊維上に沈降させ得る。脱水後、熱を加えて、脱水を完了し、得られた堆積ラテックスを固めることができる。ポリマーバインダー繊維をポリマーバインダーとして使用する場合、一般的には、最初に脱水を行った後、熱を加えて、脱水を完了させ、かつポリマーバインダー繊維を融解させる（そして、それによって、繊維上にポリマーバインダーを堆積させる）ことができる。
【００８１】
不織布物品の調製に際し、１種類又は２種類以上の補助剤又は添加剤を使用することができる。有用な補助剤としては、加工助剤（例えば、ポリマーバインダーの繊維上への沈降を助けることができる、アルミン酸ナトリウム及び硫酸アルミニウムなどの沈降剤）、及び得られる不織布物品の全体的性能を高めることができる物質などが挙げられる。かかる補助剤を使用する場合、その量は０超から約２重量％まで（好ましくは、不織布物品の構成要素の総重量に対して、最大約０．５重量％）であり得るが、含まれ得る粒子の量を最大にするために、その量をできるだけ低く抑えることが好ましい。
【００８２】
好ましい湿式堆積プロセスでは、繊維（例えば、短繊維）は、分散液（例えば、水、アルコールなどの水混和性有機溶媒、又はこれらの組み合わせ）の存在下で容器内でブレンドされ得る。得られた混合物のブレンドに用いられる剪断力が、得られる不織布物品の最終的な特性に影響を及ぼすことは見出されていないが、ブレンド中に導入される剪断力は比較的大きいほうが好ましい。その後、粒子、ポリマーバインダー、及び過剰量の沈降剤（例えば、ミョウバンなどのｐＨ調整剤）を容器に加えることができる。
【００８３】
好ましい湿式堆積プロセスが、当該技術分野において既知のハンドシート（hand-sheet）法により実施される場合、これら３つの成分を繊維分散体に加える順序が、不織布物品の最終的な性能に有意な影響を与えることは見出されていない。しかしながら、一部の実施形態においては、粒子を加えた後にポリマーバインダーを加えることにより、繊維に対する粒子の接着性がいくらか向上した不織布物品を得ることができる。好ましい湿式堆積プロセスが連続的な方法により実施される場合、これら３つの成分は記載の順序で加えられることが好ましい。（以下の説明はハンドシート法に基づいているが、当業者は、かかる方法を連続プロセスに適合させる方法を容易に認識することができる。）
【００８４】
粒子及びポリマーバインダーを繊維−液体スラリーに加えた後、得られた混合物を、成形型に注ぎ込んでよく、この成形型の底部はスクリーンで覆われていてよい。分散液（好ましくは、水）は、スクリーンを通して（濡れたシート状の）混合物から排出させることができる。このシートから十分な量の液体を排出させた後は、通常、この濡れたシートを成形型から取り外して、加圧、加熱、又はこの２つの組み合わせにより乾燥させることができる。一般に、約３００ｋＰａ〜約６００ｋＰａの圧力及び約１００℃〜約２００℃（好ましくは、約１００℃〜約１５０℃）の温度をこれらの乾燥プロセスで用いることができる。ポリマーバインダー繊維を好ましい湿式堆積プロセスにおけるポリマーバインダーとして使用する場合、沈降剤は不要であり、加えられる熱を用いてポリマーバインダー繊維を融解させることができる。
【００８５】
得られた乾燥シートは、少なくとも約０．２ｍｍ、０．５ｍｍ、０．８ｍｍ、１ｍｍ、２ｍｍ、４ｍｍ、又は更には５ｍｍ、最大で約５ｍｍ、８ｍｍ、１０ｍｍ、１５ｍｍ、又は更には２０ｍｍの平均厚さを有し得る。分散液の最大約１００パーセント（好ましくは、最大約９０重量パーセント）を除去してよい。所望により、追加の加圧又は溶着を提供するために、カレンダ加工を用いることができる。
【００８６】
上述したように、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、マイクロ粒子であってよい。マイクロ粒子は、使用する繊維の性質に応じて、化学的相互作用（例えば、化学結合）又は物理的相互作用（例えば、吸着又は機械的捕捉）のいずれかにより、多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕捉することができる。本開示の不織布物品の好ましい実施形態としては、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子の機械的捕捉をもたらすことができる少なくとも１種類のフィブリル化繊維を含むものが挙げられる。
【００８７】
本開示の不織布物品の能力及び効率は、含有するグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子の量によって変化し得るため、比較的多く粒子を付与することが一般に望ましくなり得る。粒子は多孔質繊維性不織布マトリックス中に捕捉され、その中で分散していることが好ましい（より好ましくは、粒子は、マトリックス全体に本質的に均一に分散されている）。一部の実施形態においては、不織布物品中の粒子の量は、好ましくは、（不織布物品の全構成要素の総重量に対して）少なくとも約５、１０、１５、２０、２５、３０、又は４０重量パーセントであり得る。一部の実施形態においては、不織布物品中の粒子の量は、好ましくは、（不織布物品の全構成要素の総重量に対して）最大約９０、８０、７０、６０、又は５０重量パーセントであり得る。一部の実施形態においては、不織布物品における粒子の量は、（不織布物品の全構成要素の総重量に対して）５〜９０重量パーセント、１０〜８０重量パーセント、又は２０〜７０重量パーセント、又はこれらの下限値及び上限値の任意の組み合わせの範囲内（これらの下限値と上限値との間の任意の値を含む）にあってよい。
【００８８】
一般に、シート材料の平均細孔径は、走査電子顕微鏡（「ＳＥＭ」）で測定した場合、約０．１〜約１０マイクロメートルの範囲であり得る。約２０体積％〜約８０体積％（好ましくは、約４０体積％〜約６０体積％）の範囲の空隙体積が有用であり得る。シート材料の多孔性は、繊維混合物中に直径又は剛性がより大きい繊維を含ませることにより変更する（増加させる）ことができる。
【００８９】
シート材料は可撓性であり得る（例えば、直径約２ｃｍ（０．７５インチ）のコアに巻き付けることができる）。この可撓性により、シート材料にひだを付けたり、又は丸めたりすることが可能となり得る。シート材料は、比較的低い背圧を有し得る（つまり、比較的大量の液体が、比較的高い背圧を生成することなく、比較的迅速にシート材料を通過することができる）。（本明細書で使用するとき、「比較的低い背圧」とは、面速度約７．５〜１１．５センチメートル／秒において、約３ポンド毎平方インチ（２０．７ｋＰａ）、２．５（１７．２）、又は２（１３．８）ポンド毎平方インチ（６．９ｋＰａ）未満の背圧差を指し得るが、これらの背圧値又は面速度は必要条件ではない。）
【００９０】
カレンダ加工されていないシート材料を所望の寸法に切断し、本開示の微生物除去プロセスを実施するために使用することができる。所望により（例えば、シート全体の有意な圧力低下が懸念事項でない場合）、使用の前に引張り強度を高めるために、シート材料をカレンダ加工することができる。シート材料にひだを付ける場合、乾燥及びカレンダ加工を避けることができるのが好ましい。
【００９１】
一部の実施形態においては、微生物を除去する本開示の方法を実施するために、単一層のシート材料が有効な場合がある。より大きな除去能力を提供するために、所望により、複数の層を使用してもよい。
【００９２】
不織布物品の多孔質繊維性不織布マトリックスにおける大きな利点は、非常に小さいグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子の粒径（１０マイクロメートル以下）、及び／又は、比較的広い粒径分布を有するグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を用いることができる点である。これにより表面積／質量比が増加し、単回で良好な反応が可能となる。圧力低下が比較的小さいので、小さい粒径のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を採用する場合でさえも、最小限の推進力（重力又は真空など）を用いて試料を不織布物品に通過させることができる。
【００９３】
本開示には、本開示の不織布物品を使用して、水性試料から微生物を除去する方法が含まれる。水性試料は、様々なタイプの試料から提供されてよく、医療、環境、食品、飼料、臨床、及び検査室の試料、及びこれらの組み合わせなどを含むが、これらに限定されない。医療又は獣医試料としては、例えば、臨床診断のために検査される生物源（例えばヒト又は動物）から得た細胞、組織、又は流体を挙げることができる。環境試料は、例えば、医療施設又は獣医学施設、工業施設、土壌、水源、食品調理領域（食品接触及び非接触領域）、又は検査室から得たものであり得る。食品の加工、取扱い、及び調理領域の試料は、病原性細菌による食品供給汚染に関する特定の懸念がしばしばあるためより好ましい。
【００９４】
液体の形態で得られる試料、又は液体中の固体の分散液又は懸濁液の形態で得られる試料は、直接使用することができ、あるいは濃縮して（例えば遠心分離により）又は希釈して（例えば緩衝（ｐＨ調整された）溶液の追加により）使用することができる。固体又は半固体形態の試料は、例えば、所望により、流動体媒質（例えば緩衝溶液）で洗浄若しくはすすぎ、又は流体媒質中に懸濁若しくは分散させるなどの方法により抽出され得る。試料は表面から（例えばスワビング又はすすぎにより）採取され得る。好ましくは、試料は、少なくとも流体である（例えば、液体、気体、又は液体中若しくは気体中の固体若しくは液体の分散物若しくは懸濁物）。
【００９５】
使用できる試料の例としては、食品（例えば、生鮮農産物又はそのまま食べる昼食若しくは「調理された」食肉）、飲料（例えばジュース又は炭酸飲料）、水（飲料水を含む）、並びに生物学的流体（例えば全血、又は血漿、血小板を富化した血液分画、血小板濃縮物、圧縮した赤血球などの血液成分、細胞調製物（例えば細胞分散液、骨髄吸引物、又は脊椎骨髄）、細胞懸濁液、尿、唾液、及びその他の体液、骨髄、肺水、脳液、外傷滲出物、外傷生検試料、眼内液、脊髄液など）が挙げられ、また溶解緩衝液の使用などの既知の手順を使用して形成することができる細胞可溶化物などの溶解調製物なども挙げられる。好ましい試料としては、食品、飲料、水、生体液、及びこれらの組み合わせ（食品、飲料、水、及びこれらの組み合わせがより好ましく、水が最も好ましい）が含まれる。
【００９６】
試料の体積は、特定の用途に応じて異なり得る。例えば、診断又は研究用途の場合には、試料の体積は、通常、マイクロリットルの範囲であり得る（例えば１０マイクロリットル以上）。濾過処理が食品病原体試験検査又は飲料水安全性試験のために使用される場合、試料の量は通常、ミリリットル〜リットルの範囲であり得る（例えば１００ミリリットル〜３リットル）。工業用途及び住宅用途においては、この量は、数万リットルにもなる場合がある。
【００９７】
本発明のプロセスは、２つの物質間に接触をもたらす、様々な既知の方法又は今後開発される方法のいずれによっても実施可能である。例えば、不織布物品を試料に加えてもよいし、試料を不織布物品に加えてもよい。不織布物品を試料中に浸漬させてもよいし、試料を不織布物品の上に注いでもよいし、試料を不織布物品を入れた管又はウエルの中に注いでもよいし、又は好ましくは、試料を不織布物品の上又は中に（好ましくは、中に）通してもよい（又はその逆も可）。好ましくは、試料が多孔質繊維性不織布マトリックスの少なくとも１つの細孔内を（好ましくは、少なくとも１つの貫通細孔内を）通るような方法で接触を行う。
【００９８】
不織布物品及び試料を様々な容器又はホルダ（場合によっては、キャップを閉めた、密閉した又は密封した容器、好ましくは、カラム、シリンジ筒、又は本質的に試料の漏洩無しで不織布物品を収容するように設計された他のホルダ）のいずれかの中で組み合わせる（任意の追加順序を用いて）ことができる。本発明のプロセスを実施する際の使用に好適な容器は、具体的な試料によって決められ、また量及び性質により大きく異なり得る。例えば、容器は１０マイクロリットル容器（例えば試験管又はシリンジ）などの小さいものであり得、又は１００ミリリットルから３リットルの容器（例えば、エルレンマイヤーフラスコ又は環状円筒容器）などの大きいものであり得る。
【００９９】
容器、不織布物品、及び試料に直接接触するその他の器具又は添加剤は、使用前に滅菌することができ（例えば、制御された熱、エチレンオキシドガス、又は放射線によって）、これにより検出エラーを起こし得る試料の汚染を低減又は防ぐことができる。ある特定の試料の微生物において良好な除去結果を得るために十分な、不織布物品中におけるグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子の量は、様々となるであろうし、当業者であれば容易に決定することができる。
【０１００】
本開示の実施形態においては、濾過器具は、液体を通過させるための入口及び出口を有する容器と、容器内に収容される本開示の不織布物品と、を含む。
【０１０１】
接触は、所望の時間の間行うことができる（例えば、数リットルの試料体積、又は不織布物品を複数回通すことを含むプロセスでは、最大約６０分、好ましくは約１５秒〜約１０分以上、より好ましくは約１５秒〜約５分、最も好ましくは約１５秒〜約２分の接触が有用であり得る。）微生物と不織布物品との接触を増大させるために、混合（例えば、撹拌、振盪、又は試料が多孔質マトリックス内を通過しやすくするための不織布物品に渡った圧力差の適用）により、かつ／又はインキュベーション（例えば、周囲温度での）により、接触を増強することができ、これらの方法は任意選択ではあるが、好ましい方法である場合がある。
【０１０２】
好ましくは、試料を少なくとも１回（好ましくは１回のみ）不織布物品に通す（例えば、ポンプ送液により）ことにより、接触を行うことができる。基本的には任意のタイプのポンプ（例えば、蠕動ポンプ）、又は液体を通過させるための入口及び出口を有する好適な容器（例えば、シリンジ又はプランジャ）内に収容される不織布物品の試料に渡った圧力差を作り出すための他の機器を用いることができる。有用な流速は、試料マトリックスの性質及び具体的な用途などの要素に応じて異なる。
【０１０３】
例えば、不織布物品を通る試料流速を１分当り約１００ミリリットル以上とすることが有効であり得る。好ましくは、飲料及び水などの試料では、１分当り約１０〜２０ミリリットルの流速を用いることができる。予め濾過された、ないしは別の方法で浄化された食品試料では、１分当り約６ミリリットル（１５秒当り１．５ミリリットル）の流速が有用であり得る。牛挽肉又は七面鳥の挽肉などのより複雑な試料マトリックスでは、より長い接触時間及びよりゆっくりとした流速が有用であり得る。
【０１０４】
好ましい接触方法には、（例えば、ポンプ送液によって）試料を不織布物品に通すことが挙げられる。所望により、１種類又は２種類以上の添加剤（例えば、溶解試薬、生物発光検定試薬、核酸捕捉試薬（例えば、磁石ビーズ）、微生物用培地、緩衝液（例えば固体試料を湿らせるための）、微生物染色試薬、洗浄用緩衝液（例えば、結合していない物質を洗い流すための）、溶出試薬（例えば血清アルブミン）、界面活性剤（例えば、Ｕｎｉｏｎ  Ｃａｒｂｉｄｅ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  ａｎｄ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ（Ｈｏｕｓｔｏｎ、ＴＸ）から販売されている「ＴＲＩＴＯＮ  Ｘ−１００」非イオン系界面活性剤）、機械的磨耗／溶出試薬（例えば、ガラスビーズ）、吸着緩衝液（adsorption buffer）など）が、接触時の不織布物品及び試薬の組み合わせの中に含まれ得る。
【０１０５】
本開示のプロセスは、得られる標的細胞検体が結合した不織布物品（及び／又は微生物が結合した不織布物品）と試料とを分離する工程を任意選択で更に含んでいてよい。分離は、当該技術分野において周知の数多くの方法によって実施可能である（例えば、標的細胞検体が結合した不織布物品を本プロセスを実施する際に使用する容器又はホルダ内に残すように、流体試料をポンプで吸い上げる（pumping）、デカントする、又はサイホンで吸い上げることによる方法など）。試料の接触後に、捕捉された標的細胞検体（例えば、標的微生物又はその１種類若しくは２種類以上の成分）を、不織布物品から（例えば、溶出剤又は溶解剤を不織布物品の上又は中に通すことによって）単離又は分離することも可能であり得る。
【０１０６】
本開示のプロセスは、結果として得られた、少なくとも１種類の結合させた微生物又は標的細胞検体を検出する工程を、任意選択で更に含んでいてよい。検出は、当該技術分野で周知の多くの方法によって（例えば、培養による方法、顕微鏡及びその他の画像手法、遺伝子学的検出方法、免疫学的検出方法、生物発光による検出方法、及びこれらの組み合わせによって）行うことができる。
【０１０７】
本発明のプロセスは、手動により（例えばバッチ単位による方法で）実施することもできるし、又は（例えば、連続的又は準連続的処理が実現されるように）自動化することもできる。
【０１０８】
本開示の特定の実施形態
次の項目を含む様々な実施形態が提供される。
項目１．
以下の式
Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−Ｇ
（式中、
ｎは、０、１、又は２であり、
各Ｒａは、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリールであり、
Ｙは、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基であり、
Ｇは、式−ＮＨ−Ｃ（＝ＮＨ）−ＮＨ２で表されるグアニジン基であり、
各Ｘは、独立してアルコキシ又はアシルオキシである）で表される少なくとも１種類のシランで改質された金属ケイ酸塩粒子を含む、グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子。
【０１０９】
項目２．前記２価の基は、アリーレン、オキシ、−ＮＨ−、又はこれらの組み合わせを更に含む、項目１に記載の粒子。
【０１１０】
項目３．前記２価の基は、３〜６個の炭素原子を有するアルキレンである、項目１又は２に記載の粒子。
【０１１１】
項目４．前記グアニジン基は、１級アミンとＯ−メチルイソ尿素塩の反応生成物である、項目１〜３のいずれか１つに記載の粒子。
【０１１２】
項目５．前記金属ケイ酸塩粒子は、ケイ酸マグネシウム粒子である、項目１〜４のいずれか１つに記載の粒子。
【０１１３】
項目６．前記ケイ酸マグネシウム粒子は、非晶質である、項目５に記載の粒子。
【０１１４】
項目７．前記ケイ酸マグネシウム粒子は、５〜１５マイクロメートルの範囲の粒径を含む、項目５に記載の粒子。
【０１１５】
項目８．前記金属ケイ酸塩粒子は、ケイ酸アルミニウム粒子である、項目１〜４のいずれか１つに記載の粒子。
【０１１６】
項目９．前記ケイ酸アルミニウム粒子は、１２又は２４のＤ９５を含む、項目８に記載の粒子。
【０１１７】
項目１０．ｎは、０又は１であり、前記シランは、項目１に記載の式で表される第２のシランと共有結合を形成する、項目１〜９のいずれか１つに記載の粒子。
【０１１８】
項目１１．前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、ＸＰＳで測定した際の表面窒素含有量が１〜２０原子パーセントである、項目１〜１０のいずれか１つに記載の粒子。
【０１１９】
項目１２．グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を作製する方法であって、
ａ）Ｏ−メチルイソ尿素塩を式
Ｘ３−ｎＲａｎＳｉ−Ｙ−ＮＨ２
（式中、
ｎは、０、１、又は２であり、
各Ｒａは、存在する場合には、独立してアルキル、アラルキル、又はアリールであり、
Ｙは、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレンを含む２価の基であり、
各Ｘは、独立してアルコキシ又はアシルオキシである）を含むリンカーと反応させて、
グアニジン官能化リンカーを形成する工程と、
ｂ）前記グアニジン官能化リンカーと金属ケイ酸塩粒子の混合物を形成して、前記グアニジン官能化リンカーを、前記金属ケイ酸塩粒子のヒドロキシル基と反応させ、前記グアニジン官能化リンカーと前記金属ケイ酸塩粒子との間に共有結合を形成させることによって、前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を形成する工程と、を含む、方法。
【０１２０】
項目１３．工程（ｂ）は、前記グアニジン官能化リンカーの量に対して０．１〜５当量の水を、前記混合物に添加する工程を更に含む、項目１２に記載の方法。
【０１２１】
項目１４．前記２価の基は、アリーレン、オキシ、−ＮＨ−、又はこれらの組み合わせを更に含む、項目１２又は１３に記載の方法。
【０１２２】
項目１５．前記２価の基は、３〜６個の炭素原子を有するアルキレンである、項目１２〜１４のいずれか１つに記載の方法。
【０１２３】
項目１６．前記リンカーは、３−アミノプロピルトリメトキシシランである、項目１２〜１５のいずれか１つに記載の方法。
【０１２４】
項目１７．前記金属ケイ酸塩粒子は、ケイ酸マグネシウム粒子又はケイ酸アルミニウム粒子である、項目１２〜１６のいずれか１つに記載の方法。
【０１２５】
項目１８．前記ケイ酸マグネシウム粒子は、非晶質であるか、又は前記ケイ酸アルミニウム粒子は、非晶質である、項目１７に記載の方法。
【０１２６】
項目１９．前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、ＸＰＳで測定した際の表面窒素含有量が１〜２０原子パーセントである、項目１２〜１８のいずれか１つに記載の方法。
【０１２７】
項目２０．ｎは、０又は１であり、前記グアニジン官能化リンカーは、前記工程（ａ）における第２のグアニジン官能化リンカーと共有結合を形成する、項目１２〜１９のいずれか１つに記載の方法。
【０１２８】
項目２１．
ａ）多孔質繊維性不織布マトリックスと、
ｂ）前記多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられた項目１〜１１のいずれか１つに記載の複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子と、を含む不織布物品。
【０１２９】
項目２２．前記多孔質繊維性不織布マトリックスは、前記不織布物品の乾燥総重量に対して、乾燥重量で、５重量％〜２５重量％の前記複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を含有する、項目２１に記載の物品。
【０１３０】
項目２３．前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、ＸＰＳで測定した際の表面窒素値が１〜２０原子パーセントである、項目２１又は２２に記載の物品。
【０１３１】
項目２４．前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子、又はグアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子である、項目２１〜２３のいずれか１つに記載の物品。
【０１３２】
項目２５．前記グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子は、非晶質である、項目２４に記載の物品。
【０１３３】
項目２６．前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子は、グアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子である、項目２１〜２４のいずれか１つに記載の物品。
【０１３４】
項目２７．前記グアニジン官能化ケイ酸アルミニウム粒子は、非晶質である、項目２６に記載の物品。
【０１３５】
項目２８．前記多孔質繊維性不織布マトリックスが湿式堆積プロセスによって形成される、項目２１〜２７のいずれか１つに記載の物品。
【０１３６】
項目２９．水性試料から、微生物、標的細胞検体、又はこれらの組み合わせを除去する方法であって、
（ａ）項目２１〜２８のいずれか１つに記載の不織布物品を提供する工程と、
（ｂ）少なくとも１種類の微生物株又は標的細胞検体を含有する流体試料を提供する工程と、
（ｃ）前記流体試料を前記不織布物品と接触させて、前記少なくとも１種類の微生物株、若しくは前記少なくとも１種類の標的細胞検体、又はこれらの組み合わせの少なくとも一部分が、前記流体試料から除去されるようにする工程と、を含む、方法。
【０１３７】
項目３０．前記少なくとも１種類の結合した微生物株、又は結合した標的細胞検体の存在を検出する工程を更に含む、項目２９に記載の方法。
【０１３８】
項目３１．前記検出する工程が、培養による方法、顕微鏡及びその他の画像手法、遺伝子学的検出方法、免疫学的検出方法、生物発光による検出方法、及びこれらの組み合わせから選択される方法によって実施される、項目３０に記載の方法。
【０１３９】
項目３２．前記接触させる工程は、前記流体試料を少なくとも一回、前記不織布物品に通す工程を含む、項目２９〜３１のいずれか１つに記載の方法。
【０１４０】
項目３３．前記微生物株が、細菌、真菌、原生動物、ウイルス、細菌内生胞子、及びこれらの組み合わせから選択される、項目２９〜３１のいずれか１つに記載の方法。
【０１４１】
項目３４．項目２１に記載の不織布物品を作製する方法であって、
ａ）複数の繊維を提供する工程と、
ｂ）項目１〜１１のいずれか１つに記載のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を複数提供する工程と、
ｃ）前記複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を前記複数の繊維と混合して、多孔質繊維性不織布マトリックスを形成する工程と、を含み、前記多孔質繊維性不織布マトリックスは、前記多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられている前記グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子を含む、方法。
【０１４２】
項目３５．前記複数の繊維中の繊維は、ブレンド及び／又はパルプ化可能なポリマー繊維及び／又は無機繊維を含む、項目３４に記載の方法。
【０１４３】
項目３６．前記ポリマー繊維は、ポリエチレン、ナイロン、繊維ガラス、又はこれらの組み合わせのうちの任意のものを含む、項目３５に記載の方法。
【０１４４】
項目３７．少なくとも１種類のポリマーバインダーを前記複数のグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子及び前記複数の繊維と混合する工程を更に含む、項目３４〜３６のいずれか１つに記載の方法。
【０１４５】
項目３８．前記混合する工程は、不織湿式堆積による支持骨格（nonwoven wetlaid scaffold）を形成する工程を含む、項目３４〜３７のいずれか１つに記載の方法。
【０１４６】
項目３９．（ａ）液体を通過させるための入口及び出口を有する容器と、（ｂ）前記容器内に収容される項目２１〜２８のいずれか１つに記載の不織布物品と、を含む、濾過器具。
【実施例】
【０１４７】
表面窒素分析
グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子（「粉末」）表面の原子パーセント窒素濃度を、Ｘ線光電子分光法（「ＸＰＳ」、「ＥＳＣＡ」としても知られる）で測定した。粉末の試料を、アルミニウム箔上の両面の感圧接着テープに押し付けた。圧縮窒素ガスを吹き付けることにより、余分な粉末をそれぞれの試料表面から除去した。機器及び操作条件は、直下の表中にまとめた通りであった。
【０１４８】
【表１】
0006026057.tif 000009
【０１４９】
約３００マイクロメートル×約７００マイクロメートルの寸法の粉末の表面積をそれぞれのデータ点に対して分析した。それぞれの試料の３つの領域を分析し、平均して、報告された平均原子パーセント値を得た。データ処理は標準のソフトウェアである「ＶＩＳＩＯＮ」（Ｋｒａｔｏｓ  Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ、Ｍａｎｃｈｅｓｔｅｒ、Ｅｎｇｌａｎｄ）を使用して実施された。
【０１５０】
材料
化学物質は、注記した場合を除き、全てＳｉｇｍａ  Ａｌｄｒｉｃｈ／Ｆｉｓｃｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃから購入した。注記した場合を除き、２重に微生物試験を行い、観察された標準偏差は１０％未満であった。
【０１５１】
【表２】
0006026057.tif 000010
【０１５２】
３−グアニジノプロピルトリメトキシシランヘミサルフェートの調製（米国特許仮出願第６１／７３３１５６号（２０１２年１２月４日、代理人整理番号７０１４９ＵＳ００２に記載されているのと同じ）。
【０１５３】
Ｏ−メチルイソ尿素ヘミ硫酸塩（５０．０ｇ、０．４０７ｍｏｌ）の無水メタノール（４００ｍＬ）懸濁液を、３−アミノプロピルトリメトキシシラン（７０．９ｍＬ、０．４０７ｍｏｌ）で処理した。反応混合物を、３日間、窒素雰囲気下で撹拌した。続いて、この反応混合物を、減圧下で濃縮すると、ワックス状固形物として表題の化合物が１１６．８ｇ得られた。１Ｈ  ＮＭＲ分析（ＣＤ３ＯＤ、５００ＭＨｚ）により、次のパラメータが判明した：δ  ３．４４（ｓ，９Ｈ）、３．０１（ｍ，２Ｈ）、１．５４（ｍ，２Ｈ）、０．５６（ｍ，２Ｈ）。
【０１５４】
グアニジン官能化ＣＭ−１１１粒子の調製
Ｏ−メチルイソ尿素ヘミ硫酸塩（１２．９ｇ、１０５ｍｍｏｌ）の無水メタノール（１００ｇ）混合物を、３−アミノプロピルトリメトキシシラン（１８．８ｇ、１０５ｍｍｏｌ）で処理し、２日間撹拌し、試薬溶液を得た。次に、この試薬溶液の一部分（１２．０ｇ）を、５本の８オンスのねじ口瓶のそれぞれに移し、各試料を９０ｍＬの無水メタノールで希釈した。ＣＭ−１１１（即ち、ケイ酸マグネシウム）粒子の一部分（１０．０ｇ）を各瓶に加え、続いて、表１（下）に実施例Ｅ１−Ａ〜Ｅ１−Ｅとして示すように、量を変えて水を加えた。これらの瓶をポリテトラフルオロエチレンを裏貼りした蓋で封止し、各瓶内の混合物を２日間撹拌した。得られたグアニジン官能化ＣＭ−１１１試料をフィルターにより単離し、メタノールですすいで、空気乾燥させておき、グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子を得た。添加した水の量及びＥＣＳＡ試験の結果（即ち、グアニジン官能化ケイ酸マグネシウム粒子表面上の、ＸＰＳにより検出可能な濃度で存在する元素、「原子パーセントＮ」での報告）、及び窒素燃焼分析（「％Ｎ」）を下の表１にまとめる。比較例ＣＥ１として、官能化していないＣＭ−１１１粒子に対して、ＸＰＳによる原子パーセントＮの試験を行った。
【０１５５】
【表３】
0006026057.tif 000011
＊；＊＊＜Ｌ．Ｄ．＝検出下限未満
【０１５６】
グアニジン官能化Ｗ−２１０粒子の調製
無水メタノール（５０ｍｏｌ）に溶解させた３−アミノプロピルトリメトキシシラン（９．３ｇ、５１ｍｏｌ）溶液を、Ｏ−メチルイソ尿素ヘミ硫酸塩（６．３ｇ、５２ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物を、３日間、窒素雰囲気下で撹拌した。Ｗ−２１０粒子（５０ｇ）を、追加のメタノール２００ｍＬと共にフラスコに添加した。この反応混合物を、脱イオン水（０．９ｍＬ、５０ｍｍｏｌ）で処理し、２日間撹拌して、トリメトキシシランと粒子との間の反応を促進させた。得られたグアニジン官能化Ｗ−２１０粒子を、濾過により単離し、脱イオン水、メタノールの順ですすぎ、空気乾燥させておいた。ＥＣＳＡ試験（即ち、実施例Ｅ２及び比較例ＣＥ２（非官能化Ｗ−２１０）の粒子の表面上のＸＰＳにより検出可能な濃度で存在する元素、３重、平均「原子パーセントＮ」での報告）、及び窒素燃焼分析（「％Ｎ」）を下の表２にまとめる。
【０１５７】
グアニジン官能化Ｗ−４１０粒子の調製
無水メタノール（５０ｍＬ）に溶解させた３−アミノプロピルトリメトキシシラン（９．３ｇ、５２ｍｍｏｌ）溶液を、Ｏ−メチルイソ尿素ヘミ硫酸塩（６．３ｇ、５１ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物を、３日間、窒素雰囲気下で撹拌した。Ｗ−４１０粒子（５０ｇ）を、追加のメタノール２００ｍＬと共にフラスコに添加した。この反応混合物を、脱イオン水（０．９ｍＬ、５０ｍｍｏｌ）で処理し、２日間撹拌して、トリメトキシシランと粒子との間の反応を促進させた。得られたグアニジン官能化Ｗ−４１０粒子を、濾過により単離し、脱イオン水、メタノールの順ですすぎ、空気乾燥させておいた。ＥＣＳＡ試験（即ち、実施例Ｅ３及び比較例ＣＥ３（非官能化Ｗ−４１０）の粒子の表面上のＸＰＳにより検出可能な濃度で存在する元素、３重、平均「原子パーセントＮ」での報告）、及び窒素燃焼分析（「％Ｎ」）を下の表２にまとめる。
【０１５８】
グアニジン官能化Ｗ−６１０粒子の調製
無水メタノール（５０ｍＬ）に溶解させた３−アミノプロピルトリメトキシシラン（９．３ｇ、５２ｍｍｏｌ）溶液を、Ｏ−メチルイソ尿素ヘミ硫酸塩（６．３ｇ、５１ｍｍｏｌ）で処理した。反応混合物を、３日間、窒素雰囲気下で撹拌した。Ｗ−６１０粒子（５０ｇ）を、追加のメタノール２００ｍＬと共にフラスコに添加した。この反応混合物を、脱イオン水（０．９ｍＬ、５０ｍｍｏｌ）で処理し、２日間撹拌して、トリメトキシシランと粒子との間の反応を促進させた。得られたグアニジン官能化Ｗ−６１０粒子を、濾過により単離し、脱イオン水、メタノールの順ですすぎ、空気乾燥させておいた。ＥＣＳＡ試験（即ち、実施例Ｅ４及び比較例ＣＥ４（非官能化Ｗ−６１０）の粒子の表面上のＸＰＳにより検出可能な濃度で存在する元素、３重、平均「原子パーセントＮ」での報告）、及び窒素燃焼分析（「％Ｎ」）を下の表２にまとめる。
【０１５９】
【表４】
0006026057.tif 000012
【０１６０】
不織布物品の調製
下の表３に示すように、繊維１（「Ｆ１」）、繊維２（「Ｆ２」）、繊維３（「Ｆ３」）、及び繊維４（「Ｆ４」）を様々な量で混合して１４種類の繊維プレミックスを調製した。４  Ｌのブレンダ（ＶＷＲ（Ｒａｄｎｏｒ、ＰＡ）から入手可能、商品名「ＷＡＲＩＮＧ  ＣＯＭＭＥＲＣＩＡＬ  ＨＥＡＶＹ  ＤＵＴＹ  ＢＬＥＮＤＥＲ、３７ＢＬ８４型」）内で、示した量の繊維Ｆ１〜Ｆ４を、３リットルの冷たい脱イオン水へと添加し、３０秒間低速でブレンドした。この混合物を塊（ｎｉｔ）又は凝集（ｃｌｕｍｐ）のない均一な繊維分散体となっているかどうかについて検査した。示した実施例からの添加剤を更なる量の脱イオン水と共に添加し、１５秒間低速で混合した。比較例を未処理の金属ケイ酸塩粒子（例えば、いかなるグアニジン官能化処理も受けていないＣＭ−１１１粒子、Ｗ−２１０粒子など）を添加剤として使用して調製した。
【０１６１】
底部の細かいメッシュスクリーンとドレイン弁を備える、測定値約３０センチメートル平方及び高さ３０センチメートルの箱を有する、パッド作製装置（Ｗｉｌｌｉａｍｓ  Ａｐｐａｒａｔｕｓ（Ｗａｔｅｒｔｏｗｎ、ＮＹ）から入手、商品名「ＴＡＰＰＩ」）を使用して、フェルトを調製した。このスクリーン上に、約３６センチメートル（１４インチ）×３０センチメートル（１２インチ）のポリエチレンスパンボンド（ＰＥＴ  Ｌｕｔｒａｄｕｒ  ７２４０、Ｆｉｂｅｒｗｅｂ（Ｃｉｎｃｉｎｎａｔｉ、ＯＨ）から入手）をスクリーン上のスクリムとして、堆積させた。この箱のスクリーンの上方約１ｃｍの高さまで水道水を充填した。各繊維及び追加の混合物を箱に注ぎ込み、弁を直ちに開いて、箱から水を引き出す真空を作り出した。得られた湿式堆積フェルトは、およそ０．８〜１ミリメートルの厚さであった。
【０１６２】
この湿式堆積フェルトを装置から、２０センチメートル平方の吸取紙のシート（４４キログラム（９６ポンド）白色紙、Ａｎｃｈｏｒ  Ｐａｐｅｒ（Ｓｔ．Ｐａｕｌ、ＭＮ）から入手）上に移した。このフェルトを２〜４層の吸取紙の間に挟み込み、余分な水を吸い取らせた。続いてプレス後のフェルトを吸取紙の新たなシート上に移し、１１０℃に設定したオーブン（ＳＰＸ  Ｔｈｅｒｍａｌ  Ｐｒｏｄｕｃｔ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ（Ｗｈｉｔｅ  Ｄｅｅｒ、ＰＡ）から入手、商品名「ＢＬＵＥ  Ｍ  ＳＴＡＢＩＬ−ＴＨＥＲＭ  ＯＶＥＮ，ＭＯＤＥＬ  ＯＶ−５６０Ａ２」）内に、約２．５〜３時間に渡って置いておき、残りの水分を除去し、多孔質湿式堆積マトリックスを形成させた。
【０１６３】
【表５】
0006026057.tif 000013
【０１６４】
微生物試験試料の調製
ＴＳＡ平板上にストリークしたＥ  ｃｏｌｉ（ＡＴＣＣ  １１２２９）の培地を３７℃で一晩インキュベートした。この平板から、孤立したコロニーを除去し、標準的な生物学用ループ（microbiology loop）を使用して５ｍＬのＴＳＢ中へ植え付け、振盪培養器（「ＩＮＮＯＶＡ  ４４」、Ｎｅｗ  Ｂｒｕｎｓｗｉｃｋ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃから入手）にて、３７℃で２０〜２２時間に渡ってインキュベートした。約２〜３×１０９ＣＦＵ／ｍＬを含有する一晩培養物を、バターフィールド緩衝液で連続的に希釈して、およそ１×１０６ＣＦＵ／ｍＬを有する接種材料を得た。
【０１６５】
試験試料を、１０６ＣＦＵ／ｍＬの接種材料の１：１００希釈物を含む２００ｍＬの脱イオン水に植え付けることで調製し、およそ１０４ＣＦＵ／ｍＬ（約４  Ｌｏｇ  ＣＦＵ／ｍＬ）を含有する水試験試料が得られた。
【０１６６】
不織布物品の濾過試験
実施例及び比較例のそれぞれについて、直径４７ｍｍのディスクを、対応する湿式堆積マトリックスから型抜きし、ポリカーボネートで作製した特製の装置である、試料ホルダ内に配置した。この装置は、３つの部分からなる円筒状であり、直径約６０ｃｍ、高さ約４５ｃｍと測定された。下部には、フィルターディスク及び試料出口用の支持スクリーンが収容されていた。頂部は、Ｃｏｌｅ  Ｐａｒｍｅｒ製蠕動ポンプに接続されたＰＶＣチューブを通る試料入口を除いて、取り囲まれており、空気を抜くことができるように、上流側に通気孔を有していた。上流側及び下流側の両方での漏れを防ぐためにＯ−リング型のシールを使用した。内側のねじにより閉止圧を付与した。この４７ｍｍディスクを支持スクリーンの上に配置し、Ｏ−リングを上に加えて、ホルダを閉じた。
【０１６７】
この湿式堆積マトリックスに対して２重に試験を行った（１回の試験しか行わなかったＣＥ６を除く）。蠕動ポンプ（Ｃｏｌｅ  Ｐａｒｍｅｒ（Ｖｅｒｎｏｎ  Ｈｉｌｌｓ、ＩＬ）から入手可能、商品名「ＭＯＤＥＬ  ＮＯ．７５５３−７０」）を使用し、壁厚３．２ｍｍ（１／８インチ）のＰＶＣチューブ（ＶＷＲカタログ番号６０９８５−５２２）を使用して、未濾過細菌試験用試料を、不織布マトリックスディスクを収容する試料ホルダを通してポンプ送液した。この添加済み（ｓｐｉｋｅｄ）の水は、湿式堆積マトリックスに１２ｍＬ／分の流速にてポンプ送液された。濾液は、２５０ｍＬの滅菌ガラス瓶に回収した。１回目の１００ｍＬ分の濾液を回収して廃棄した。２回目の１００ｍＬ分の濾液を更なる処理のために回収した。
【０１６８】
実施例Ｅ５−Ａ〜Ｅ５−Ｇ、Ｅ６〜Ｅ８、及び比較例ＣＥ５〜ＣＥ８の湿式堆積物についての濾液試験
各濾過試験の後、ホルダを分解し、滅菌済ピンセットを使用して、多孔質繊維性不織布マトリックスを取り外した。各多孔質繊維性不織布マトリックスの試験の間には、濾過器具を５００ｍＬの濾過した滅菌済脱イオン水ですすいだ。
【０１６９】
比較例（ＣＥ９〜ＣＥ１２）、並びに実施例Ｅ１０及びＥ１２については、２回目の１００ｍＬ濾液のうち体積１０ｍＬ分をバターフィールド緩衝液を入れた１００ｍＬのフリップトップ型の瓶に加え、１：１０希釈物とした。この瓶に蓋をし、１０秒振ることにより手作業で混合した。体積１０ｍＬ分を取り出し、他のフリップトップ型の瓶に加えて、１：１００希釈物とした。同様にして、この濾液を１：１０００及び１：１００００に更に希釈した。これらの希釈済１００ｍＬ濾液を０．４５マイクロメートルフィルターを通して真空濾過した。実施例Ｅ９−Ａ〜Ｅ９−Ｇ及びＥ１１については、未希釈の濾液を０．４５マイクロメートルフィルターを通して真空濾過した。
【０１７０】
各濾過の後、真空装置を５００ｍＬの濾過した滅菌済脱イオン水ですすぎ、実験用ウエス（Ｋｉｍｂｅｒｌｙ  Ｃｌａｒｋ（Ｄａｌｌａｓ、ＴＸ）、商品名「ＫＩＭＷＩＰＥＳ」）に吸い取らせて乾燥させた。
【０１７１】
滅菌済ピンセット平板（sterile forcepsplate）を用いて、装置からフィルターを取り出し、格子側を上に向けてエンド寒天平板上に配置した。これらの平板を３７℃で１８〜２０時間インキュベートした。各平板のコロニー数を手作業で計数した。バターフィールド緩衝液を入れた１００ｍＬのフリップトップ型の瓶に、未濾過試料を体積１０マイクロリットル分添加し、上述の手順と同様に、振ることにより手作業で混合して、濾過した。ＣＦＵ／ｍＬでのコロニー数をＬｏｇ  ＣＦＵ／ｍＬ値に変換した。
【０１７２】
対数減少値（「ＬＲＶ」）は、プレーティングした濾液及び未濾過試料から得た計数に基づき、次の式Ｉを用いて算出された。
ＬＲＶ＝（前濾過試料中のＣＦＵ／ｍＬの対数）−（濾過試料中のＣＦＵ／ｍＬの対数）  （Ｉ）
【０１７３】
実施例Ｅ５−Ａ〜Ｅ５−Ｇ、Ｅ６〜Ｅ８、及び比較例ＣＥ５〜ＣＥ８の湿式堆積マトリックスについての、未濾過試料におけるＬｏｇ  ＣＦＵ、及び濾過についてのＬＲＶの結果を表４にまとめる。
【０１７４】
【表６】
0006026057.tif 000014
＊観察された標準偏差は２１％であった。
【０１７５】
圧力降下測定
実施例Ｅ６の材料から４７ｍｍディスクを型抜きした。このディスクをプラスチック／ポリカーボネート製ホルダ（上述の細菌濾過試験で記載したもの）内に挿入した。このホルダに、ＳＣＩＬＯＧ  ＦＩＬＴＥＲＴＥＣポンプシステム（Ｓｃｉｌｏｇ  Ｂｉｏｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｓｙｓｔｅｍｓ、（Ｍａｄｉｓｏｎ、ＷＩ））を使用して、脱イオン水をポンプ送液した。圧力フローセル（pressure flow cell）（ＳｃｉＬｏｇ）を、ホルダとポンプとの間に挿入した。このフィルターホルダを、ＭａｓｔｅｒＦｌｅｘチューブ＃２５（Ｃｏｌｅ  Ｐａｒｍｅｒ製）を使用して、ポンプシステムに接続した。このポンプのデジタル式ディスプレイから圧力値（ｐｓｉ単位）を記録した。１リットルの脱イオン水を２００ｍＬ／分で、ディスクを通して流した。実施例Ｅ１３−Ａについては、続いて、１リットルの脱イオン水を、２００ｍＬ／分でフィルターを通してポンプ送液し、体積１００ｍＬ分がこのフィルターを通った後の圧力測定値を記録した。濾液は、プラスチックビーカーに回収した。試料は２重に試験した。平均した圧力降下測定値を下の表５に示す。
【０１７６】
実施例Ｅ１３−Ｂについては、１３０ｍＬ／分にて圧力測定値を記録した。実施例Ｅ１３−Ａについての圧力降下測定手順における他の唯一の変更点は、この試料／フィルターホルダが、ＭａｓｔｅｒＦｌｅｘチューブ＃１６（Ｃｏｌｅ  Ｐａｒｍｅｒ製）を使用して、ポンプに接続されていた、ということであった。試料は２重に試験した。平均した圧力降下測定値を下の表５に示す。
【０１７７】
【表７】
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【要約】
グアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子などのグアニジン官能化粒子、並びにそのような粒子を作製及び使用する方法を提供する。また、多孔質繊維性不織布マトリックスと、前記多孔質繊維性不織布マトリックス内に捕らえられたグアニジン官能化金属ケイ酸塩粒子と、を含む、不織布物品も提供される。本不織布物品は、例えば、微生物の少なくとも一部分が流体試料から除去されるように、流体試料を本不織布物品に接触させることにより、水性試料から微生物を除去するために使用され得る。
【選択図】図１【図１】
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【図２】
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