(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極と、
有機材料を用いて構成された異なる発光色の発光層を有し、前記電極間に重ねて配置された複数の発光ユニットと、
銀または銀を主成分とした合金を用いて構成され、前記発光ユニット間に配置された透明導電層と、
窒素原子を含有する化合物を用いて構成され、前記透明導電層と前記発光ユニットとの間に当該透明導電層に隣接して配置された窒素含有層とを備え、
前記各発光ユニットは、各々少なくとも正孔注入層、正孔輸送層、前記発光層、電子輸送層、および電子注入層を有し、
前記窒素含有層を構成する化合物は、下記式（１）で表される銀との有効作用エネルギーΔＥｅｆが下記式（２）を満たす
表示装置。
【数１】
0005888096.tif 000074
【請求項２】
前記化合物は、下記一般式（１）で表される化合物を含む
請求項１に記載の表示装置。
【化１】
0005888096.tif 000075
〔ただし一般式（１）中、Ｙ５は、アリーレン基、ヘテロアリーレン基またはそれらの組み合わせからなる２価の連結基を表す。
Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８は、各々−Ｃ（Ｒ３）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ３は水素原子または置換基を表す。
またＥ７１〜Ｅ７９の少なくとも１つおよびＥ８０〜Ｅ８８の少なくとも１つは−Ｎ＝を表す。ｎ３およびｎ４は０〜４の整数を表すが、ｎ３＋ｎ４は２以上の整数である。〕
【請求項３】
前記化合物は、下記一般式（２）で表される化合物を含む
請求項１に記載の表示装置。
【化２】
0005888096.tif 000076
〔ただし一般式（２）中、Ｔ１１，Ｔ１２のうち少なくとも１つは窒素原子であり、Ｔ２１〜Ｔ２５のうち少なくとも１つは窒素原子であり、Ｔ３１〜Ｔ３５のうち少なくとも１つは窒素原子である。
またＲは置換基を表す。〕
【請求項４】
前記複数の発光ユニットは、青色の発光光が得られる発光ユニット、緑色の発光光が得られる発光ユニット、および赤色の発光光が得られる発光ユニットである
請求項1〜３の何れかに記載の表示装置。
【請求項５】
前記一対の電極のうちの一方は、光取り出し側の透明電極として構成され、
前記複数の発光ユニットは、光取り出し側に近く配置されるものほど発光波長が短い
請求項1〜４のいずれかに記載の表示装置。
【請求項６】
前記一対の電極のうちの一方は、一方向に延設された複数の電極パターンとして構成され、
前記一対の電極のうちの他方および前記透明導電層のそれぞれは、前記一方向と交差する他方向に延設された複数の電極パターンとして構成され、
前記発光ユニットは、前記一対の電極と前記透明導電層との間に連続膜として形成されている
請求項１〜５の何れかに記載の表示装置。
【請求項７】
前記一対の電極のうちの一方および前記透明導電層は、複数の画素電極として構成され、
前記一対の電極のうちの他方は、共通電極として前記複数の画素電極に対向配置され、
前記発光ユニットは、前記複数の画素電極と前記共通電極との間に連続膜として形成されている、
請求項１〜５の何れかに記載の表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、表示装置に関し、特には有機材料を用いて構成された発光層を有する発光ユニットを複数層重ねて配置したタンデム構造の有機電界発光素子を用いた表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機材料のエレクトロルミネッセンス（electroluminescence：以下ＥＬと記す）を利用した有機電界発光素子（いわゆる有機ＥＬ素子）は、数Ｖ〜数十Ｖ程度の低電圧で発光が可能な薄膜型の完全固体素子であり、高輝度、高発光効率、薄型、軽量といった多くの優れた特徴を有する。このような有機電界発光素子を用いた表示装置は、薄型でかつ軽量であるだけではなく、フレキシブルな屈曲性を有する表示装置が実現可能であるとして注目されている。
【０００３】
近年、このような有機電界発光素子を用いた表示装置においては、画素の微細化を図ることを一つの目的とし、複数色の発光ユニットを積層させたタンデム構造の有機電界発光素子を用いる構成が提案されている。この場合、発光ユニット間には、各発光ユニットにおける発光を制御するための中間電極を配置する必要があるが、この中間電極には発光光の吸収を抑えた光透過性が要求されている。このような中間電極として、Ｍｇ、Ｍｇ／Ａｇ、さらにはヒ素（Ａｓ）のような仕事関数が小さい金属層と、酸化インジウムスズ（ＳｎＯ２−Ｉｎ２Ｏ３：Indium Tin Oxide：ＩＴＯ）との積層体が開示されている(下記特許文献１参照)。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許３４９６６８１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、金属層とＩＴＯとの積層構造で構成された中間電極は、十分な導電性と光透過性との両立を図ることが困難であり、表示装置においての色再現性を低下させる要因になっている。
【０００６】
そこで本発明は、十分な導電性と光透過性とを兼ね備えた中間電極を用いることにより、タンデム型の有機電界発光素子における色調の制御性が良好で、これにより色再現性に優れた表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の上記目的は、以下の構成により達成される。
【０００８】
１．一対の電極と、
有機材料を用いて構成された異なる発光色の発光層を有し、前記電極間に重ねて配置された複数の発光ユニットと、
銀または銀を主成分とした合金を用いて構成され、前記発光ユニット間に配置された透明導電層と、
窒素原子を含有する化合物を用いて構成され、前記透明導電層に隣接して配置された窒素含有層と、
を備えた表示装置。
【０００９】
２．前記窒素含有層を構成する化合物は、下記式（１）で表される銀との有効作用エネルギーΔＥｅｆが下記式（２）を満たす
前記１に記載の表示装置。
【数１】
0005888096.tif 000002
【００１０】
３．前記化合物は、下記一般式（１）で表される化合物を含む
前記１または２に記載の表示装置。
【化１】
0005888096.tif 000003
〔ただし一般式（１）中、Ｙ５は、アリーレン基、ヘテロアリーレン基またはそれらの組み合わせからなる２価の連結基を表す。
Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８は、各々−Ｃ（Ｒ３）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ３は水素原子または置換基を表す。
またＥ７１〜Ｅ７９の少なくとも１つおよびＥ８０〜Ｅ８８の少なくとも１つは−Ｎ＝を表す。ｎ３およびｎ４は０〜４の整数を表すが、ｎ３＋ｎ４は２以上の整数である。〕
【００１１】
４．前記化合物は、下記一般式（２）で表される化合物を含む
前記１または２に記載の表示装置。
【化２】
0005888096.tif 000004
〔ただし一般式（２）中、Ｔ１１，Ｔ１２のうち少なくとも１つは窒素原子であり、Ｔ２１〜Ｔ２５のうち少なくとも１つは窒素原子であり、Ｔ３１〜Ｔ３５のうち少なくとも１つは窒素原子である。
またＲは置換基を表す。〕
【００１２】
５．前記複数の発光ユニットは、青色の発光光が得られる発光ユニット、緑色の発光光が得られる発光ユニット、および赤色の発光光が得られる発光ユニットである
前記1〜４の何れかに記載の表示装置。
【００１３】
６．前記一対の電極のうちの一方は、光取り出し側の透明電極として構成され、
前記複数の発光ユニットは、光取り出し側に近く配置されるものほど発光波長が短い
前記1〜５のいずれかに記載の表示装置。
【００１４】
７．前記一対の電極のうちの一方は、一方向に延設された複数の電極パターンとして構成され、
前記一対の電極のうちの他方および前記透明導電層のそれぞれは、前記一方向と交差する他方向に延設された複数の電極パターンとして構成され、
前記発光ユニットは、前記一対の電極と前記透明導電層との間に連続膜として形成されている
前記１〜６の何れかに記載の表示装置。
【００１５】
８．前記一対の電極のうちの一方および前記透明導電層は、複数の画素電極として構成され、
前記一対の電極のうちの他方は、共通電極として前記複数の画素電極に対向配置され、
前記発光ユニットは、前記複数の画素電極と前記共通電極との間に連続膜として形成されている
前記１〜６の何れかに記載の表示装置。
【００１６】
以上のように構成された本発明の表示装置は、発光ユニット間に、銀または銀を主成分とした合金で構成された透明導電層と、これに隣接させた窒素含有層とを挟持させた構成である。ここで窒素含有層に隣接させた透明導電層は、これを構成する銀原子が窒素含有層を構成する窒素原子と相互作用し、窒素含有層表面においての拡散距離が減少して銀の凝集が抑えられたものとなる。このため、透明導電層は、一般的には核成長型（Ｖｏｌｕｍｅｒ−Ｗｅｂｅｒ：ＶＷ型）での膜成長により島状に孤立し易い銀薄膜が、単層成長型（Ｆｒａｎｋ−ｖａｎ  ｄｅｒ  Ｍｅｒｗｅ：ＦＷ型）の膜成長によって成膜され、これによって薄い膜厚でありながらも均一な膜厚を有する層となっている。したがって、発光ユニット間には、より薄い膜厚として光透過率を保ちつつも、導電性が確保された透明導電層が挟持されることになる。
【００１７】
この結果、透明導電層を中間電極として用いることで、複数の発光ユニットにおいての発光を高精度に制御しつつも、透明導電層においての発光光の吸収を防止することができる。
【発明の効果】
【００１８】
以上説明したように本発明によれば、複数の発光ユニットにおいての発光を高精度に制御しつつも、透明導電層においての発光光の吸収を防止することが可能となることにより、タンデム型の有機電界発光素子において積層された各発光ユニットからの光取出し効率を低下させることなく色調の制御性が向上し、この結果としてこの有機電界発光素子を用いた表示装置の明度および色再現性の向上を図ることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】実施形態の表示装置に用いる透明導電層の構成を示す断面模式図である。
【図２】実施形態の表示装置に用いるタンデム構造の有機電界発光素子の構成を説明するための要部の断面模式図である。
【図３】有機電界発光素子を用いたパッシブマトリックス型の表示装置の構成を説明するための平面模式図である。
【図４】図３の表示装置における３画素分の断面模式図である。
【図５】有機電界発光素子を用いたアクティブマトリックス型の表示装置の構成を説明するための平面模式図である。
【図６】図５の表示装置における３画素分の断面模式図である。
【図７】有機電界発光素子を用いた他のアクティブマトリックス型の表示装置の構成を説明するための３画素分の断面模式図である。
【図８】実施例で作製した透明電極における有効作用エネルギーΔＥｅｆとシート抵抗との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の実施の形態を、図面に基づいて次に示す順に説明する。
１．表示装置に用いる透明導電層の構成
２．表示装置に用いる有機電界発光素子の構成
３．有機電界発光素子を用いたパッシブマトリックス型の表示装置
４．有機電界発光素子を用いたアクティブマトリックス型の表示装置
５．有機電界発光素子を用いた他のアクティブマトリックス型の表示装置
６．変形例1
７．変形例２
【００２１】
≪１．表示装置に用いる透明導電層の構成≫
図１は、タンデム構造の有機電界発光素子に用いる透明導電層の構成を示す断面模式図である。この図に示すように、透明導電層１ｂは、窒素含有層１ａに隣接して設けられていることを特徴としている。この透明導電層１ｂは、銀（Ａｇ）または銀を主成分とした合金を用いて構成されている。また窒素含有層１ａは、窒素原子を含有する化合物を用いて構成され、特に透明導電層1ｂを構成する主材料である銀との間に、以降に説明する有効作用エネルギーΔＥｅｆが特定の関係を有する材料を用いて構成された層であることを特徴としている。
【００２２】
＜窒素含有層１ａ＞
窒素含有層１ａは、窒素原子を含有する化合物のうち、透明導電層１ｂを構成する主材料である銀（Ａｇ）との間に、特定の関係を有する化合物を用いて構成された層である。ここでは、化合物と銀との間に相互に作用するエネルギーとして、下記式（１）で示される有効作用エネルギーΔＥｅｆを定義した。そして、この有効作用エネルギーΔＥｅｆが下記式（２）を満たす、特定の関係を有する化合物を用いて窒素含有層１ａを構成する。
【００２３】
【数２】
0005888096.tif 000005
【００２４】
銀と安定的に結合する化合物中の窒素原子の数［ｎ］とは、化合物中に含有される窒素原子のうちから、銀と安定的に結合する窒素原子のみを、特定の窒素原子として選択してカウントした数である。選択対象となる窒素原子は、化合物中に含まれる全ての窒素原子であり、複素環を構成する窒素原子に限定されることはない。このような化合物中に含まれる全ての窒素原子の中からの、特定の窒素原子の選択は、例えば分子軌道計算法によって算出される銀と化合物中の窒素原子との結合距離[ｒ（Ａｇ・Ｎ）]、または化合物中の窒素原子を含む環に対して当該窒素原子と銀とのなす角度、すなわち二面角［Ｄ］を指標として次のように行われる。尚、分子軌道計算は、例えばGaussian 03(Gaussian, Inc., Wallingford, CT, 2003)を用いて行われる。
【００２５】
先ず、結合距離[ｒ（Ａｇ・Ｎ）]を指標とした場合、各化合物の立体的な構造を考慮し、当該化合物において窒素原子と銀とが安定的に結合する距離を、「安定結合距離」として設定しておく。そして、当該化合物に含有される各窒素原子について、分子軌道計算法を用いて結合距離[ｒ（Ａｇ・Ｎ）]を算出する。そして算出された結合距離[ｒ（Ａｇ・Ｎ）]が、「安定結合距離」と近い値を示す窒素原子を、特定の窒素原子として選択する。このような窒素原子の選択は、複素環を構成する窒素原子が多く含まれる化合物、および複素環を構成しない窒素原子が多く含まれる化合物に対して適用される。
【００２６】
また二面角［Ｄ］を指標とした場合、分子軌道計算法を用いて上述した二面角［Ｄ］を算出する。そして算出された二面角［Ｄ］が所定角度をなす窒素原子を、特定の窒素原子として選択する。ここでは、例えばＤ＜１０度をなす窒素原子を特定の窒素原子として選択する。このような二面角［Ｄ］を指標とした窒素原子の選択は、複素環を構成する窒素原子が多く含まれる化合物に対して適用される。尚、上記窒素原子の選択において、二面角［Ｄ］の閾値を１０度とした理由は、次の通りである。すなわち、窒素原子の二面角［Ｄ］が１０度以上となる化合物を用いて構成された窒素含有層１ａに隣接させて光透過性を有する程度の薄膜で透明導電層１ｂを形成した場合、この透明導電層１ｂにおいてはシート抵抗値が測定不可であることが確認された。このことから、二面角［Ｄ］が１０度以上となる窒素原子は、銀との相互作用に関与しないと推測される。このため、二面角［Ｄ］を指標とする場合、二面角［Ｄ］がＤ＜１０度をなす窒素原子のみを特定の窒素原子として選択することとした。
【００２７】
また、銀（Ａｇ）と化合物中における窒素（Ｎ）との相互作用エネルギー［ΔＥ］は、分子軌道計算法によって算出することができ、上記のように選択された窒素と銀との間の相互作用エネルギーである。
【００２８】
さらに表面積［ｓ］は、Tencube/WM（株式会社テンキューブ製）を用いて算出される。
【００２９】
以上のように定義される有効作用エネルギーΔＥｅｆは、下記式（３）を満たす範囲であればさらに好ましい。
【００３０】
【数３】
0005888096.tif 000006
【００３１】
また窒素含有層１ａを構成する窒素原子を含有する化合物としては、例えば窒素原子（Ｎ）をヘテロ原子とした複素環を含む化合物が用いられる。窒素原子（Ｎ）をヘテロ原子とした複素環としては、アジリジン、アジリン、アゼチジン、アゼト、アゾリジン、アゾール、アジナン、ピリジン、アゼパン、アゼピン、イミダゾール、ピラゾール、オキサゾール、チアゾール、イミダゾリン、ピラジン、ピリダジン、ピリミジン、モルホリン、チアジン、インドール、イソインドール、ベンゾイミダゾール、プリン、キノリン、イソキノリン、キノキサリン、シンノリン、プテリジン、アクリジン、カルバゾール、ベンゾ−Ｃ−シンノリン、ポルフィリン、クロリン、コリン等が挙げられる。中でも、１つまたは２つの窒素原子を含有して構成される複素環化合物が例示される。
【００３２】
また窒素原子をヘテロ原子とした複素環を有する化合物として、好ましく用いられる化合物は、例えば下記一般式（１）で表される化合物や、以降に示す一般式（２）で表される化合物が例示される。本発明において、透明導電層１ｂに隣接して設けた窒素含有層１ａは、上述した式（１）または式（２）に当てはまる化合物の中から、これらの一般式（１）または一般式（２）で示される化合物が選択して用いられる。
【００３３】
【化３】
0005888096.tif 000007
【００３４】
上記一般式（１）の式中、Ｙ５は、アリーレン基、ヘテロアリーレン基またはそれらの組み合わせからなる２価の連結基を表す。Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８は、各々−Ｃ（Ｒ３）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ３は水素原子または置換基を表す。但し、Ｅ７１〜Ｅ７９の少なくとも１つ及びＥ８０〜Ｅ８８の少なくとも１つは−Ｎ＝を表す。ｎ３及びｎ４は０〜４の整数を表すが、ｎ３＋ｎ４は２以上の整数である。
【００３５】
一般式（１）において、Ｙ５で表されるアリーレン基としては、例えば、ｏ−フェニレン基、ｐ−フェニレン基、ナフタレンジイル基、アントラセンジイル基、ナフタセンジイル基、ピレンジイル基、ナフチルナフタレンジイル基、ビフェニルジイル基（例えば、［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジイル基、３，３’−ビフェニルジイル基、３，６−ビフェニルジイル基等）、テルフェニルジイル基、クアテルフェニルジイル基、キンクフェニルジイル基、セキシフェニルジイル基、セプチフェニルジイル基、オクチフェニルジイル基、ノビフェニルジイル基、デシフェニルジイル基等が例示される。
【００３６】
また一般式（１）において、Ｙ５で表されるヘテロアリーレン基としては、例えば、カルバゾール環、カルボリン環、ジアザカルバゾール環（モノアザカルボリン環ともいい、カルボリン環を構成する炭素原子のひとつが窒素原子で置き換わった構成の環構成を示す）、トリアゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピラジン環、キノキサリン環、チオフェン環、オキサジアゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、インドール環からなる群から導出される２価の基等が例示される。
【００３７】
Ｙ５で表されるアリーレン基、ヘテロアリーレン基またはそれらの組み合わせからなる２価の連結基の好ましい態様としては、ヘテロアリーレン基の中でも、３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環から導出される基を含むことが好ましく、また、当該３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環から導出される基としては、ジベンゾフラン環から導出される基またはジベンゾチオフェン環から導出される基が好ましい。
【００３８】
一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基の例としては、アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基等）、シクロアルキル基（例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等）、アルケニル基（例えば、ビニル基、アリル基等）、アルキニル基（例えば、エチニル基、プロパルギル基等）、芳香族炭化水素基（芳香族炭素環基、アリール基等ともいい、例えば、フェニル基、ｐ−クロロフェニル基、メシチル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、アントリル基、アズレニル基、アセナフテニル基、フルオレニル基、フェナントリル基、インデニル基、ピレニル基、ビフェニリル基）、芳香族複素環基（例えば、フリル基、チエニル基、ピリジル基、ピリダジニル基、ピリミジニル基、ピラジニル基、トリアジニル基、イミダゾリル基、ピラゾリル基、チアゾリル基、キナゾリニル基、カルバゾリル基、カルボリニル基、ジアザカルバゾリル基（前記カルボリニル基のカルボリン環を構成する任意の炭素原子の一つが窒素原子で置き換わったものを示す）、フタラジニル基等）、複素環基（例えば、ピロリジル基、イミダゾリジル基、モルホリル基、オキサゾリジル基等）、アルコキシ基（例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、ドデシルオキシ基等）、シクロアルコキシ基（例えば、シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基等）、アリールオキシ基（例えば、フェノキシ基、ナフチルオキシ基等）、アルキルチオ基（例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ペンチルチオ基、ヘキシルチオ基、オクチルチオ基、ドデシルチオ基等）、シクロアルキルチオ基（例えば、シクロペンチルチオ基、シクロヘキシルチオ基等）、アリールチオ基（例えば、フェニルチオ基、ナフチルチオ基等）、アルコキシカルボニル基（例えば、メチルオキシカルボニル基、エチルオキシカルボニル基、ブチルオキシカルボニル基、オクチルオキシカルボニル基、ドデシルオキシカルボニル基等）、アリールオキシカルボニル基（例えば、フェニルオキシカルボニル基、ナフチルオキシカルボニル基等）、スルファモイル基（例えば、アミノスルホニル基、メチルアミノスルホニル基、ジメチルアミノスルホニル基、ブチルアミノスルホニル基、ヘキシルアミノスルホニル基、シクロヘキシルアミノスルホニル基、オクチルアミノスルホニル基、ドデシルアミノスルホニル基、フェニルアミノスルホニル基、ナフチルアミノスルホニル基、２−ピリジルアミノスルホニル基等）、アシル基（例えば、アセチル基、エチルカルボニル基、プロピルカルボニル基、ペンチルカルボニル基、シクロヘキシルカルボニル基、オクチルカルボニル基、２−エチルヘキシルカルボニル基、ドデシルカルボニル基、フェニルカルボニル基、ナフチルカルボニル基、ピリジルカルボニル基等）、アシルオキシ基（例えば、アセチルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、オクチルカルボニルオキシ基、ドデシルカルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基等）、アミド基（例えば、メチルカルボニルアミノ基、エチルカルボニルアミノ基、ジメチルカルボニルアミノ基、プロピルカルボニルアミノ基、ペンチルカルボニルアミノ基、シクロヘキシルカルボニルアミノ基、２−エチルヘキシルカルボニルアミノ基、オクチルカルボニルアミノ基、ドデシルカルボニルアミノ基、フェニルカルボニルアミノ基、ナフチルカルボニルアミノ基等）、カルバモイル基（例えば、アミノカルボニル基、メチルアミノカルボニル基、ジメチルアミノカルボニル基、プロピルアミノカルボニル基、ペンチルアミノカルボニル基、シクロヘキシルアミノカルボニル基、オクチルアミノカルボニル基、２−エチルヘキシルアミノカルボニル基、ドデシルアミノカルボニル基、フェニルアミノカルボニル基、ナフチルアミノカルボニル基、２−ピリジルアミノカルボニル基等）、ウレイド基（例えば、メチルウレイド基、エチルウレイド基、ペンチルウレイド基、シクロヘキシルウレイド基、オクチルウレイド基、ドデシルウレイド基、フェニルウレイド基ナフチルウレイド基、２−ピリジルアミノウレイド基等）、スルフィニル基（例えば、メチルスルフィニル基、エチルスルフィニル基、ブチルスルフィニル基、シクロヘキシルスルフィニル基、２−エチルヘキシルスルフィニル基、ドデシルスルフィニル基、フェニルスルフィニル基、ナフチルスルフィニル基、２−ピリジルスルフィニル基等）、アルキルスルホニル基（例えば、メチルスルホニル基、エチルスルホニル基、ブチルスルホニル基、シクロヘキシルスルホニル基、２−エチルヘキシルスルホニル基、ドデシルスルホニル基等）、アリールスルホニル基またはヘテロアリールスルホニル基（例えば、フェニルスルホニル基、ナフチルスルホニル基、２−ピリジルスルホニル基等）、アミノ基（例えば、アミノ基、エチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ブチルアミノ基、シクロペンチルアミノ基、２−エチルヘキシルアミノ基、ドデシルアミノ基、アニリノ基、ナフチルアミノ基、２−ピリジルアミノ基、ピペリジル基（ピペリジニル基ともいう）、２，２，６，６−テトラメチルピペリジニル基等）、ハロゲン原子（例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等）、フッ化炭化水素基（例えば、フルオロメチル基、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、ペンタフルオロフェニル基等）、シアノ基、ニトロ基、ヒドロキシ基、メルカプト基、シリル基（例えば、トリメチルシリル基、トリイソプロピルシリル基、トリフェニルシリル基、フェニルジエチルシリル基等）、リン酸エステル基（例えば、ジヘキシルホスホリル基等）、亜リン酸エステル基（例えばジフェニルホスフィニル基等）、ホスホノ基等が挙げられる。
【００３９】
これらの置換基の一部は、上記の置換基によってさらに置換されていてもよい。また、これらの置換基は複数が互いに結合して環を形成していてもよい。
【００４０】
一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ５８のうちの６つ以上及びＥ５９〜Ｅ６６のうちの６つ以上が、各々−Ｃ（Ｒ３）＝で表されることが好ましい。
【００４１】
一般式（１）において、Ｅ７５〜Ｅ７９の少なくとも１つ及びＥ８４〜Ｅ８８の少なくとも１つが−Ｎ＝を表すことが好ましい。
【００４２】
さらには、一般式（１）において、Ｅ７５〜Ｅ７９のいずれか１つ及びＥ８４〜Ｅ８８のいずれか１つが−Ｎ＝を表すことが好ましい。
【００４３】
また、一般式（１）において、Ｅ７１〜Ｅ７４及びＥ８０〜Ｅ８３が、各々−Ｃ（Ｒ３）＝で表されることが好ましい態様として挙げられる。
【００４４】
さらに、一般式（１）で表される化合物において、Ｅ５３が−Ｃ（Ｒ３）＝で表され、且つ、Ｒ３が連結部位を表すことが好ましく、さらに、Ｅ６１も同時に−Ｃ（Ｒ３）＝で表され、且つ、Ｒ３が連結部位を表すことが好ましい。
【００４５】
さらに、Ｅ７５及びＥ８４が−Ｎ＝で表されることが好ましく、Ｅ７１〜Ｅ７４及びＥ８０〜Ｅ８３が、各々−Ｃ（Ｒ３）＝で表されることが好ましい。
【００４６】
また窒素含有層１ａを構成する化合物の他の例として、下記一般式（２）で表される化合物が用いられる。
【化４】
0005888096.tif 000008
【００４７】
上記一般式（２）の式中、Ｔ１１およびＴ１２のうちの少なくとも１つは窒素原子であり、Ｔ２１〜Ｔ２５のうちの少なくとも１つは窒素原子であり、Ｔ３１〜Ｔ３５のうちの少なくとも１つは窒素原子である。
【００４８】
また一般式（２）のうち、Ｒは置換基を示す。置換基の例としては、一般式（１）のＲ３として例示した置換基が同様に適用される。
【００４９】
以上のような窒素含有層１ａが基板上に成膜されたものである場合、その成膜方法としては、塗布法、インクジェット法、コーティング法、ディップ法などのウェットプロセスを用いる方法や、蒸着法（抵抗加熱、ＥＢ法など）、スパッタ法、ＣＶＤ法などのドライプロセスを用いる方法などが挙げられる。なかでも蒸着法が好ましく適用される。
【００５０】
［化合物の具体例］
以下に、窒素含有層１ａを構成する化合物の具体例（１〜１１８）を示すが、これらに限定されない。尚、ここでは、上記一般式（１）および一般式（２）には含まれない化合物も例示している。また本発明において透明導電層1ｂに隣接して設けられる窒素含有層１ａは、以下に例示される化合物（１〜１１８）のうちから、上述した式（１）または式（２）に当てはまる化合物が選択して用いられる。
【００５１】
【化５】
0005888096.tif 000009
【００５２】
【化６】
0005888096.tif 000010
【００５３】
【化７】
0005888096.tif 000011
【００５４】
【化８】
0005888096.tif 000012
【００５５】
【化９】
0005888096.tif 000013
【００５６】
【化１０】
0005888096.tif 000014
【００５７】
【化１１】
0005888096.tif 000015
【００５８】
【化１２】
0005888096.tif 000016
【００５９】
【化１３】
0005888096.tif 000017
【００６０】
【化１４】
0005888096.tif 000018
【００６１】
【化１５】
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【００６２】
【化１６】
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【００６３】
【化１７】
0005888096.tif 000021
【００６４】
【化１８】
0005888096.tif 000022
【００６５】
【化１９】
0005888096.tif 000023
【００６６】
【化２０】
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【００６７】
【化２１】
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【００６８】
【化２２】
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【００６９】
【化２３】
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【００７０】
【化２４】
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【００７１】
【化２５】
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【００７２】
【化２６】
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【００７３】
【化２７】
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【００７４】
【化２８】
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【００７５】
【化２９】
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【００７６】
【化３０】
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【００７７】
【化３１】
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【００７８】
【化３２】
0005888096.tif 000036
【００７９】
［化合物の合成例］
以下に代表的な化合物の合成例として、化合物５の具体的な合成例を示すが、これに限定されない。
【００８０】
【化３３】
0005888096.tif 000037
【００８１】
工程１：（中間体１の合成）
窒素雰囲気下、２，８−ジブロモジベンゾフラン（１．０モル）、カルバゾール（２．０モル）、銅粉末（３．０モル）、炭酸カリウム（１．５モル）を、ＤＭＡｃ（ジメチルアセトアミド）３００ｍｌ中で混合し、１３０℃で２４時間撹拌した。これによって得た反応液を室温まで冷却後、トルエン１Ｌを加え、蒸留水で３回洗浄し、減圧雰囲気下において洗浄物から溶媒を留去し、その残渣をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ｎ−ヘプタン：トルエン＝４：１〜３：１）にて精製し、中間体１を収率８５％で得た。
【００８２】
工程２：（中間体２の合成）
室温、大気下で中間体１（０．５モル）をＤＭＦ（ジメチルホルムアミド）１００ｍｌに溶解し、ＮＢＳ（Ｎ−ブロモコハク酸イミド）（２．０モル）を加え、一晩室温で撹拌した。得られた沈殿を濾過し、メタノールで洗浄し、中間体２を収率９２％で得た。
【００８３】
工程３：（化合物５の合成）
窒素雰囲気下、中間体２（０．２５モル）、２−フェニルピリジン（１．０モル）、ルテニウム錯体［（η６−Ｃ６Ｈ６）ＲｕＣｌ２］２（０．０５モル）、トリフェニルホスフィン（０．２モル）、炭酸カリウム（１２モル）を、ＮＭＰ（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）３Ｌ中で混合し、１４０℃で一晩撹拌した。
【００８４】
反応液を室温まで冷却後、ジクロロメタン５Ｌを加え、反応液を濾過した。次いで減圧雰囲気下（８００Ｐａ、８０℃）において濾液から溶媒を留去し、その残渣をシリカゲルフラッシュクロマトグラフィー（ＣＨ２Ｃｌ２：Ｅｔ３Ｎ＝２０：１〜１０：１）にて精製した。
【００８５】
減圧雰囲気下において、精製物から溶媒を留去した後、その残渣をジクロロメタンに再び溶解し、水で３回洗浄した。洗浄によって得られた物質を無水硫酸マグネシウムで乾燥させ、減圧雰囲気下において乾燥後の物質から溶媒を留去することにより、化合物５を収率６８％で得た。
【００８６】
＜透明導電層１ｂ＞
透明導電層１ｂは、銀または銀を主成分とした合金を用いて構成された層であって、窒素含有層１ａに隣接して成膜された層である。
【００８７】
透明導電層１ｂが、銀（Ａｇ）で構成される場合、Ａｇが９８ａｔｍｓ％以上で含まれることとする。また透明導電層１ｂが、銀（Ａｇ）を主成分とする合金で構成される場合、銀（Ａｇ）を５０ａｔｍｓ％以上を含むこととする。銀（Ａｇ）と合わせて用いられる金属は、アルミニウム（Ａｌ）、インジウム（Ｉｎ）、スズ（Ｓｎ）、銅（Ｃｕ）、パラジウム（Ｐｄ）、金（Ａｕ）、プラチナ（Ｐｔ）、マグネシウム（Ｍｇ）などである。
【００８８】
以上のような透明導電層１ｂは、銀または銀を主成分とした合金の層が、必要に応じて複数の層に分けて積層された構成であっても良い。
【００８９】
さらにこの透明導電層１ｂは、膜厚が４〜１２ｎｍの範囲にあることが好ましい。膜厚が１２ｎｍ以下であることにより、層の吸収成分または反射成分が低く抑えられ、透明導電層の光透過率が維持されるため好ましい。また、膜厚が４ｎｍ以上であることにより、層の導電性も確保される。
【００９０】
このような透明導電層１ｂの成膜方法としては、塗布法、インクジェット法、コーティング法、ディップ法などのウェットプロセスを用いる方法や、蒸着法（抵抗加熱、ＥＢ法など）、スパッタ法、ＣＶＤ法などのドライプロセスを用いる方法などが挙げられる。なかでも蒸着法が好ましく適用される。また透明導電層１ｂは、窒素含有層１ａ上に成膜されることにより、成膜後の高温アニール処理等がなくても十分に導電性を有することを特徴とするが、必要に応じて、成膜後に高温アニール処理等を行ったものであっても良い。
【００９１】
＜透明導電層の効果＞
以上のように構成された透明導電層１ｂは、窒素原子を含有する化合物を用いて構成された窒素含有層１ａに隣接して、銀または銀を主成分とした合金を用いて設けられた構成である。これにより、窒素含有層１ａに隣接させて透明導電層１ｂを成膜する際には、透明導電層１ｂを構成する銀原子が窒素含有層１ａを構成する窒素原子を含んだ化合物と相互作用し、銀原子の窒素含有層１ａ表面においての拡散距離が減少し、銀の凝集が抑えられる。このため、一般的には核成長型（Ｖｏｌｕｍｅｒ−Ｗｅｂｅｒ：ＶＷ型）での膜成長により島状に孤立し易い銀薄膜が、単層成長型（Ｆｒａｎｋ−ｖａｎ  ｄｅｒ  Ｍｅｒｗｅ：ＦＷ型）の膜成長によって成膜されるようになる。したがって、薄い膜厚でありながらも、均一な膜厚の透明導電層１ｂが得られるようになる。
【００９２】
そして特に、窒素含有層１ａを構成する化合物と、透明導電層１ｂを構成する銀との間に相互に作用するエネルギーとして、上記式（１）に示した有効作用エネルギーΔＥｅｆを定義し、この値が−０．５≦ΔＥｅｆ≦−０．１０となる化合物を用いて窒素含有層１ａを構成するようにした。これにより、上述したような「銀の凝集を抑える」効果が確実に得られる化合物を用いて、窒素含有層１ａを形成することが可能になる。これは、後の実施例で詳細に説明するように、このような窒素含有層１ａ上には、極薄膜でありながらも四探針法などによるシート抵抗の測定が可能な透明導電層１ｂが形成されることからも確認された。
【００９３】
以上の結果、この様な窒素含有層1ａに隣接させて、薄い膜厚であることで光透過性を確保しつつも、均一な膜厚であることで導電性が確保された透明導電層１ｂを確実に得ることができ、銀を用いた透明導電層１ｂにおける導電性の向上と光透過性の向上との両立を図ることが可能になる。
【００９４】
またこのような透明導電層１ｂは、レアメタルであるインジウム（Ｉｎ）を主成分として用いていないため低コストであり、またＺｎＯのような化学的に不安定な材料を用いていないため長期信頼性にも優れている。
【００９５】
≪２．表示装置に用いる有機電界発光素子の構成≫
図２は、上述した透明導電層１ｂを用いたタンデム構造の有機電界発光素子ＥＬの構成を説明するための要部の断面模式図である。以下、この図に基づいて有機電界発光素子ＥＬの構成を説明する。
【００９６】
＜有機電界発光素子ＥＬの構成＞
図２に示す有機電界発光素子ＥＬは、基板１１上に設けられており、基板１１側から順に、第１電極５、１つ目の発光ユニット３-1、窒素含有層１ａ-1、透明導電層１ｂ-1、２つ目の発光ユニット３-2、窒素含有層１ａ-2、透明導電層１ｂ-2、３つ目の発光ユニット３-3、および第２電極７をこの順に積層して構成されている。この有機電界発光素子ＥＬにおいては、発光ユニット３-1，３-2間に、窒素含有層１ａ-1と透明導電層１ｂ-1との積層体が挟持され、発光ユニット３-2，３-3間に、窒素含有層１ａ-2と透明導電層１ｂ-2との積層体が挟持されているところが特徴的である。
【００９７】
以下、有機電界発光素子ＥＬを構成する主要各層の詳細を、基板１１、第１電極５および第２電極７、窒素含有層１ａ-1，１ａ-2および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、発光ユニット３-1，３-2，３-3、その他の構成要素、および有機電界発光素子の製造方法の順に説明する。
【００９８】
＜基板１１＞
有機電界発光素子ＥＬが設けられる基板１１は、例えばガラス、プラスチック等を挙げることができるが、これらに限定されない。また、基板１１は透明であっても不透明であってもよい。有機電界発光素子ＥＬが、基板１１側から光を取り出すボトムエミッション型である場合には、基板１１は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な基板１１としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。
【００９９】
ガラスとしては、例えば、シリカガラス、ソーダ石灰シリカガラス、鉛ガラス、ホウケイ酸塩ガラス、無アルカリガラス等が挙げられる。尚、後述するように、第1電極５も、窒素含有層と透明導電層との積層構造とする場合、これらのガラス材料の表面には、窒素含有層との密着性、耐久性、平滑性の観点から、必要に応じて、研磨等の物理的処理を施したり、無機物または有機物からなる被膜や、これらの被膜を組み合わせたハイブリッド被膜が形成される。
【０１００】
樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。
【０１０１】
樹脂フィルムの表面には、無機物または有機物からなる被膜や、これらの被膜を組み合わせたハイブリッド被膜が形成されていてもよい。このような被膜およびハイブリッド被膜は、ＪＩＳ−Ｋ−７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ2・２４時間）以下のバリア性フィルム（バリア膜等ともいう）であることが好ましい。またさらには、ＪＩＳ−Ｋ−７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が１０-3ｍｌ／（ｍ2・２４時間・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度が１０-5ｇ／（ｍ2・２４時間）以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。
【０１０２】
以上のようなバリア性フィルムを形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらに当該バリア性フィルムの脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層（有機層）の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
【０１０３】
バリア性フィルムの形成方法については特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができるが、特開２００４−６８１４３号公報に記載の大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。
【０１０４】
一方、基板１１が不透明なものである場合、例えば、アルミニウム、ステンレス等の金属基板、不透明樹脂基板、セラミック製の基板等を用いることができる。これらの基板は、フレキシブルに屈曲するフィルム状であっても良い。
【０１０５】
＜第１電極５および第２電極７＞
第１電極５および第２電極７は、何れか一方が発光ユニット３-1，３-2，３-3に正孔を供給するための陽極として機能し、何れか他方が発光ユニット３-1，３-2，３-3に電子を供給するための陰極として機能する。ここでは一例として、基板１１側の第１電極５が陽極、これと逆の第２電極７が陰極であることと、それぞれ駆動電圧が印加される構成となっている。
【０１０６】
また第１電極５および第２電極７は、少なくとも一方または両方が透明電極として機能する電極層である。例えば、基板１１側の第１電極５が透明電極として構成されている場合、発光ユニット３-1，３-2，３-3で発生した発光光ｈは基板１１側から取り出され、この有機電界発光素子ＥＬはボトムエミッション型となる。一方、第２電極７が透明電極として構成されている場合、発光ユニット３-1，３-2，３-3で発生した発光光ｈは基板１１と逆側から取り出され、この有機電界発光素子ＥＬはトップエミッション型となる。以上の場合、他方の電極が、反射電極として機能する電極膜であっても良い。これに対して、第１電極５と第２電極７の両方ともが透明電極として構成されている場合、この有機電界発光素子ＥＬは両面発光型となる。ここでは例えば、第１電極５が透明電極として構成されていることとする。
【０１０７】
以上のような第１電極５および第２電極７は、例えば金属、合金、有機または無機の導電性化合物、およびこれらの混合物が用いられる。具体的には、金、アルミニウム、銀、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属、ＩＴＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２等の酸化物半導体などが挙げられる。これらの材料の中から、陰極材料または陽極材料として適する材料を選択して第１電極５および第２電極７が構成されている。
【０１０８】
また第１電極５および第２電極７のうちの光取り出し側となる電極（ここでは第１電極）は、これらの材料の中から光透過性の良好な材料を用いて構成されていることとする。このような材料としては、ＩＴＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２等の酸化物半導体などが挙げられる。
【０１０９】
これらの第１電極５および第２電極７は、必要に応じた積層構造であっても良い。このような構成において、第１電極５と第２電極７とで発光ユニット３-1，３-2，３-3を挟持した部分のみが、有機電界発光素子ＥＬにおける発光領域となる。
【０１１０】
以上のような第１電極５および第２電極７は、これらの導電性材料を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより作製することができる。この際、第１電極５および第２電極７としてのシート抵抗は、数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常５ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。また発光ユニット３-3の上部の第２電極７は、蒸着法が適用される。
【０１１１】
＜窒素含有層１ａ-1，１ａ-2および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2＞
窒素含有層１ａ-1，１ａ-2および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2は、先に説明した構成のものであり、ここでは例えば基板１１側から順に、窒素含有層１ａ-1、透明導電層１ｂ-1が配置され、同様に窒素含有層１ａ-2、透明導電層１ｂ-2が配置されている。ここで第１電極５が陽極、第２電極７が陰極である場合、透明導電層１ｂ-1は、これよりも第１電極（陽極）５側の発光ユニット３-1に対して陰極として機能し、これよりも第２電極（陰極）７側の発光ユニット３-2に対して陽極として機能する。これは、透明導電層１ｂ-2も同様である。
【０１１２】
そして、発光ユニット３-1と透明導電層１ｂ-1との間に挟持された窒素含有層１ａ-1は、発光ユニット３-1の一部を構成する層であるともみなされる。同様に、発光ユニット３-2と透明導電層１ｂ-2との間に挟持された窒素含有層１ａ-2は、発光ユニット３-2の一部を構成する層であるともみなされる。
【０１１３】
この場合、透明導電層１ｂ-1は発光ユニット３-1に対して陰極として機能し、透明導電層1ｂ-2は発光ユニット３-2に対して陰極として機能する。したがって、窒素含有層１ａ-1，１ａ-2は、上述した式（１）または式（２）を満たす材料のなかから、さらに電子輸送性または電子注入性を有する材料を用いて構成されることが好ましい。またこのような窒素含有層１ａ-1，１ａ-2は、以降において電子輸送材料として例示する材料のなかから、さらに式（１）または式（２）を満たす材料を用いて構成されても良い。
【０１１４】
以上のように窒素含有層１ａ-1，１ａ-2が電子輸送性または電子注入性を有する層として用いられる場合、これらの窒素含有層１ａ-1，１ａ-2には、アルカリ金属やアルカリ金属塩、またはアルカリ土類金属やアルカリ土類金属塩などを混合して含有させることもできる。具体的には、リチウム、カリウム、ナトリウム、セシウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウムなどの金属と、これらの塩を挙げることができる。混合添加する方法としては、窒素含有化合物との共蒸着などが好ましく挙げられる。これにより、陰極から注入された電子の発光層までの移動速度を向上させ、発光効率を向上させることができる。
【０１１５】
尚、第１電極５が陰極、第２電極７が陽極の場合であれば、透明導電層１ｂ-1は第１電極（陰極）５側の発光ユニット３-1に対して陽極として機能する。このため、透明導電層１ｂ-1と発光ユニット３-1との間の窒素含有層１ａ-1は、正孔輸送性または正孔注入性を有する材料を用いて構成されることが好ましい。これは透明導電層1ｂ-2および窒素含有層１ａ-2に関しても同様である。
【０１１６】
このような透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2には、第１電極５および第２電極７と共に、駆動電圧が印加される構成となっている。
【０１１７】
＜発光ユニット３-1，３-2，３-3＞
発光ユニット３-1，３-2，３-3は、全体的な層構造が限定されることはなく、それぞれが個別に一般的な層構造を有していて良い。一例として、陽極側から順に［正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層］を積層した構成が例示されるが、このうち少なくとも有機材料を用いて構成された発光層を有することが必須である。正孔注入層および正孔輸送層は、正孔輸送／注入層として設けられても良い。電子輸送層および電子注入層は、電子輸送／注入層として設けられても良い。また各発光ユニット３-1，３-2，３-3を構成する各層のうち、例えば電子注入層は無機材料で構成されている場合もある。
【０１１８】
また発光ユニット３-1，３-2，３-3は、これらの層の他にも正孔阻止層や電子阻止層等が必要に応じて必要箇所に積層されていて良い。さらに発光層は、非発光性の中間層を介して複数の発光層を積層させて発光層ユニットとして形成されていても良い。中間層は、正孔阻止層、電子阻止層として機能しても良い。
【０１１９】
特に各発光ユニット３-1，３-2，３-3は、異なる色の発光光ｈが得られるように構成され、例えば青色（Ｂ）の発光光ｈｂが得られる発光ユニット３-1、緑色（Ｇ）の発光光ｈｇが得られる発光ユニット３-2、赤色（Ｒ）の発光光ｈｒが得られる発光ユニット３-3である。これらの発光ユニット３-1，３-2，３-3は、光取り出し側に近く配置されるものほど発光光ｈの発光波長が短いこととする。このためここでは、基板１１側から順に、青色（Ｂ）の発光光ｈｂが得られる発光ユニット３-1、緑色（Ｇ）の発光光ｈｇが得られる発光ユニット３-2、赤色（Ｒ）の発光光ｈｒが得られる発光ユニット３-3が積層される。
【０１２０】
これにより、エネルギーの高い青色（Ｂ）の発光光ｈｂによって、その出射側に配置された緑色（Ｇ）の発光ユニット３-2、および赤色（Ｒ）の発光ユニット３-3における発光層の構成物質が励起されることを防止でき、制御性の良好な発光色の発光が基板１１側から取り出されることになる。
【０１２１】
以下、発光ユニット３-1，３-2，３-3を構成する各層について、発光層、注入層、正孔輸送層、電子輸送層、阻止層の順に説明する。
【０１２２】
［発光層］
本発明に用いられる発光層は、発光材料として例えば燐光発光化合物が含有されている。
【０１２３】
この発光層は、電極または電子輸送層から注入された電子と、正孔輸送層から注入された正孔とが再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接する層との界面であってもよい。
【０１２４】
このような発光層としては、含まれる発光材料が発光要件を満たしていれば、その構成には特に制限はない。また、同一の発光スペクトルや発光極大波長を有する層が複数層あってもよい。この場合、各発光層間には非発光性の中間層（図示せず）を有していることが好ましい。
【０１２５】
発光層の膜厚の総和は１〜１００ｎｍの範囲にあることが好ましく、さらに好ましくは、より低い駆動電圧を得ることができることから１〜３０ｎｍである。尚、発光層の膜厚の総和とは、発光層間に非発光性の中間層が存在する場合には、当該中間層も含む膜厚である。
【０１２６】
複数層を積層した構成の発光層の場合、個々の発光層の膜厚としては、１〜５０ｎｍの範囲に調整することが好ましく、さらに好ましくは１〜２０ｎｍの範囲に調整することがより好ましい。
【０１２７】
以上のような発光層は、後述する発光材料やホスト化合物を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法、インクジェット法等の公知の薄膜形成方法により成膜して形成することができる。
【０１２８】
また発光層は、複数の発光材料を混合してもよく、また燐光発光材料と蛍光発光材料（蛍光ドーパント、蛍光性化合物ともいう）を同一発光層中に混合して用いてもよい。
【０１２９】
発光層の構成として、ホスト化合物（発光ホスト等ともいう）、発光材料（発光ドーパント化合物ともいう）を含有し、発光材料より発光させることが好ましい。
【０１３０】
（ホスト化合物）
発光層に含有されるホスト化合物としては、室温（２５℃）における燐光発光の燐光量子収率が０．１未満の化合物が好ましい。さらに好ましくは燐光量子収率が０．０１未満である。また、発光層に含有される化合物の中で、その層中での体積比が５０％以上であることが好ましい。
【０１３１】
ホスト化合物としては、公知のホスト化合物を単独で用いてもよく、または複数種用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機電界発光素子ＥＬを高効率化することができる。また、後述する発光材料を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることができる。
【０１３２】
用いられるホスト化合物としては、従来公知の低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でもよく、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）でもよい。
【０１３３】
公知のホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、発光の長波長化を防ぎ、かつ高Ｔｇ（ガラス転移温度）化合物が好ましい。ここでいうガラス転移点（Ｔｇ）とは、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−７１２１に準拠した方法により求められる値である。
【０１３４】
以下に、本発明で用いることのできるホスト化合物の具体例（Ｈ１〜Ｈ７９）を示すが、これらに限定されない。なお、ホスト化合物Ｈ６８〜Ｈ７９において、ｘ及びｙはランダム共重合体の比率を表す。その比率は、例えば、ｘ：ｙ＝１：１０などとすることができる。
【０１３５】
【化３４】
0005888096.tif 000038
【０１３６】
【化３５】
0005888096.tif 000039
【０１３７】
【化３６】
0005888096.tif 000040
【０１３８】
【化３７】
0005888096.tif 000041
【０１３９】
【化３８】
0005888096.tif 000042
【０１４０】
【化３９】
0005888096.tif 000043
【０１４１】
【化４０】
0005888096.tif 000044
【０１４２】
【化４１】
0005888096.tif 000045
【０１４３】
【化４２】
0005888096.tif 000046
【０１４４】
【化４３】
0005888096.tif 000047
【０１４５】
【化４４】
0005888096.tif 000048
【０１４６】
【化４５】
0005888096.tif 000049
【０１４７】
【化４６】
0005888096.tif 000050
【０１４８】
【化４７】
0005888096.tif 000051
【０１４９】
【化４８】
0005888096.tif 000052
【０１５０】
公知のホスト化合物の具体例としては、以下の文献に記載されている化合物を用いることもできる。例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等が挙げられる。
【０１５１】
（発光材料）
本発明で用いることのできる発光材料としては、燐光発光性化合物（燐光性化合物、燐光発光材料ともいう）が挙げられる。
【０１５２】
燐光発光性化合物とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、具体的には室温（２５℃）にて燐光発光する化合物であり、燐光量子収率が２５℃において０．０１以上の化合物であると定義されるが、好ましい燐光量子収率は０．１以上である。
【０１５３】
上記燐光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定できる。溶液中での燐光量子収率は種々の溶媒を用いて測定できるが、本発明において燐光発光性化合物を用いる場合、任意の溶媒のいずれかにおいて上記燐光量子収率（０．０１以上）が達成されればよい。
【０１５４】
燐光発光性化合物の発光の原理としては２種挙げられる。一つは、キャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーを燐光発光性化合物に移動させることで燐光発光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型であり、もう一つは、燐光発光性化合物がキャリアトラップとなり、燐光発光性化合物上でキャリアの再結合が起こり燐光発光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型である。いずれの場合においても、燐光発光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件となる。
【０１５５】
燐光発光性化合物は、一般的な有機電界発光素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができるが、好ましくは元素の周期表で８〜１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、さらに好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、または白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【０１５６】
本発明においては、少なくとも一つの発光層に２種以上の燐光発光性化合物を含有していてもよく、発光層における燐光発光性化合物の濃度比が発光層の厚さ方向で変化していてもよい。
【０１５７】
燐光発光性化合物は好ましくは発光層の総量に対し０．１体積％以上３０体積％未満である。
【０１５８】
（一般式（３）で表される化合物）
発光層に含まれる化合物（燐光発光性化合物）は、下記一般式（３）で表される化合物であることが好ましい。
【０１５９】
なお、一般式（３）で表される燐光発光性化合物（燐光発光性の金属錯体ともいう）は、有機電界発光素子ＥＬの発光層に発光ドーパントとして含有されることが好ましい態様であるが、発光層以外の発光機能層に含有されていてもよい。
【０１６０】
【化４９】
0005888096.tif 000053
【０１６１】
上記一般式（３）中、Ｐ、Ｑは、各々炭素原子または窒素原子を表し、Ａ１はＰ−Ｃと共に芳香族炭化水素環または芳香族複素環を形成する原子群を表す。Ａ２はＱ−Ｎと共に芳香族複素環を形成する原子群を表す。Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２は２座の配位子を表し、Ｐ１、Ｐ２は各々独立に炭素原子、窒素原子または酸素原子を表す。Ｌ１はＰ１、Ｐ２と共に２座の配位子を形成する原子群を表す。ｊ１は１〜３の整数を表し、ｊ２は０〜２の整数を表すが、ｊ１＋ｊ２は２または３である。Ｍ１は元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素を表す。
【０１６２】
一般式（３）において、Ｐ、Ｑは、各々炭素原子または窒素原子を表す。
【０１６３】
そして、一般式（３）において、Ａ１が、Ｐ−Ｃと共に形成する芳香族炭化水素環としては、ベンゼン環、ビフェニル環、ナフタレン環、アズレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ピレン環、クリセン環、ナフタセン環、トリフェニレン環、ｏ−テルフェニル環、ｍ−テルフェニル環、ｐ−テルフェニル環、アセナフテン環、コロネン環、フルオレン環、フルオラントレン環、ナフタセン環、ペンタセン環、ペリレン環、ペンタフェン環、ピセン環、ピレン環、ピラントレン環、アンスラアントレン環等が挙げられる。
【０１６４】
これらの環はさらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１６５】
一般式（３）において、Ａ１が、Ｐ−Ｃと共に形成する芳香族複素環としては、フラン環、チオフェン環、オキサゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、トリアジン環、ベンゾイミダゾール環、オキサジアゾール環、トリアゾール環、イミダゾール環、ピラゾール環、チアゾール環、インドール環、ベンゾイミダゾール環、ベンゾチアゾール環、ベンゾオキサゾール環、キノキサリン環、キナゾリン環、フタラジン環、カルバゾール環、アザカルバゾール環等が挙げられる。
【０１６６】
ここで、アザカルバゾール環とは、前記カルバゾール環を構成するベンゼン環の炭素原子が１つ以上窒素原子で置き換わったものを示す。
【０１６７】
これらの環はさらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１６８】
一般式（３）において、Ａ２が、Ｑ−Ｎと共に形成する芳香族複素環としては、オキサゾール環、オキサジアゾール環、オキサトリアゾール環、イソオキサゾール環、テトラゾール環、チアジアゾール環、チアトリアゾール環、イソチアゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、トリアジン環、イミダゾール環、ピラゾール環、トリアゾール環等が挙げられる。
【０１６９】
これらの環はさらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１７０】
一般式（３）において、Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２は２座の配位子を表し、Ｐ１、Ｐ２は各々独立に炭素原子、窒素原子または酸素原子を表す。Ｌ１はＰ１、Ｐ２と共に２座の配位子を形成する原子群を表す。
【０１７１】
Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２で表される２座の配位子としては、フェニルピリジン、フェニルピラゾール、フェニルイミダゾール、フェニルトリアゾール、フェニルテトラゾール、ピラザボール、アセチルアセトン、ピコリン酸等が挙げられる。
【０１７２】
一般式（３）において、ｊ１は１〜３の整数を表し、ｊ２は０〜２の整数を表すが、ｊ１＋ｊ２は２または３を表す、中でも、ｊ２は０である場合が好ましい。
【０１７３】
一般式（３）において、Ｍ１は元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素（単に遷移金属ともいう）が用いられるが、中でも、イリジウム好ましい。
【０１７４】
（一般式（４）で表される化合物）
一般式（３）で表される化合物の中でも、下記一般式（４）で表される化合物であることがさらに好ましい。
【０１７５】
【化５０】
0005888096.tif 000054
【０１７６】
上記一般式（４）式中、Ｚは、炭化水素環基または複素環基を表す。Ｐ、Ｑは、各々炭素原子または窒素原子を表し、Ａ１はＰ−Ｃと共に芳香族炭化水素環または芳香族複素環を形成する原子群を表す。Ａ３は−Ｃ（Ｒ０１）＝Ｃ（Ｒ０２）−、−Ｎ＝Ｃ（Ｒ０２）−、−Ｃ（Ｒ０１）＝Ｎ−または−Ｎ＝Ｎ−を表し、Ｒ０１、Ｒ０２は、各々水素原子または置換基を表す。Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２は２座の配位子を表し、Ｐ１、Ｐ２は各々独立に炭素原子、窒素原子、または酸素原子を表す。Ｌ１はＰ１、Ｐ２と共に２座の配位子を形成する原子群を表す。ｊ１は１〜３の整数を表し、ｊ２は０〜２の整数を表すが、ｊ１＋ｊ２は２または３である。Ｍ１は元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素を表す。
【０１７７】
一般式（４）において、Ｚで表される炭化水素環基としては、非芳香族炭化水素環基、芳香族炭化水素環基が挙げられ、非芳香族炭化水素環基としては、シクロプロピル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等が挙げられる。これらの基は、無置換あっても良いし、一般式（１）のＲ３として例示した置換基を有していてもよい。
【０１７８】
また、芳香族炭化水素環基（芳香族炭化水素基、アリール基等ともいう）としては、例えば、フェニル基、ｐ−クロロフェニル基、メシチル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、アントリル基、アズレニル基、アセナフテニル基、フルオレニル基、フェナントリル基、インデニル基、ピレニル基、ビフェニリル基等が挙げられる。
【０１７９】
これらの基は、無置換でもよく、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１８０】
一般式（４）において、Ｚで表される複素環基としては、非芳香族複素環基、芳香族複素環基等が挙げられ、非芳香族複素環基としては、例えば、エポキシ環、アジリジン環、チイラン環、オキセタン環、アゼチジン環、チエタン環、テトラヒドロフラン環、ジオキソラン環、ピロリジン環、ピラゾリジン環、イミダゾリジン環、オキサゾリジン環、テトラヒドロチオフェン環、スルホラン環、チアゾリジン環、ε−カプロラクトン環、ε−カプロラクタム環、ピペリジン環、ヘキサヒドロピリダジン環、ヘキサヒドロピリミジン環、ピペラジン環、モルホリン環、テトラヒドロピラン環、１，３−ジオキサン環、１，４−ジオキサン環、トリオキサン環、テトラヒドロチオピラン環、チオモルホリン環、チオモルホリン−１，１−ジオキシド環、ピラノース環、ジアザビシクロ［２，２，２］−オクタン環等から導出される基を挙げられる。
【０１８１】
これらの基は、無置換でもよく、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１８２】
芳香族複素環基としては、例えば、ピリジル基、ピリミジニル基、フリル基、ピロリル基、イミダゾリル基、ベンゾイミダゾリル基、ピラゾリル基、ピラジニル基、トリアゾリル基（例えば、１，２，４−トリアゾール−１−イル基、１，２，３−トリアゾール−１−イル基等）、オキサゾリル基、ベンゾオキサゾリル基、チアゾリル基、イソオキサゾリル基、イソチアゾリル基、フラザニル基、チエニル基、キノリル基、ベンゾフリル基、ジベンゾフリル基、ベンゾチエニル基、ジベンゾチエニル基、インドリル基、カルバゾリル基、カルボリニル基、ジアザカルバゾリル基（前記カルボリニル基のカルボリン環を構成する炭素原子の一つが窒素原子で置き換わったものを示す）、キノキサリニル基、ピリダジニル基、トリアジニル基、キナゾリニル基、フタラジニル基等が挙げられる。
【０１８３】
これらの基は、無置換でもよく、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１８４】
好ましくは、Ｚで表される基は芳香族炭化水素環基または芳香族複素環基である。
【０１８５】
一般式（４）において、Ａ１が、Ｐ−Ｃと共に形成する芳香族炭化水素環としては、ベンゼン環、ビフェニル環、ナフタレン環、アズレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ピレン環、クリセン環、ナフタセン環、トリフェニレン環、ｏ−テルフェニル環、ｍ−テルフェニル環、ｐ−テルフェニル環、アセナフテン環、コロネン環、フルオレン環、フルオラントレン環、ナフタセン環、ペンタセン環、ペリレン環、ペンタフェン環、ピセン環、ピレン環、ピラントレン環、アンスラアントレン環等が挙げられる。
【０１８６】
これらの環はさらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１８７】
一般式（４）において、Ａ１がＰ−Ｃと共に形成する芳香族複素環としては、フラン環、チオフェン環、オキサゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、トリアジン環、ベンゾイミダゾール環、オキサジアゾール環、トリアゾール環、イミダゾール環、ピラゾール環、チアゾール環、インドール環、ベンゾイミダゾール環、ベンゾチアゾール環、ベンゾオキサゾール環、キノキサリン環、キナゾリン環、フタラジン環、カルバゾール環、カルボリン環、アザカルバゾール環等が挙げられる。
【０１８８】
ここで、アザカルバゾール環とは、前記カルバゾール環を構成するベンゼン環の炭素原子が１つ以上窒素原子で置き換わったものを示す。
【０１８９】
これらの環はさらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有しても良い。
【０１９０】
一般式（４）のＡ３で表される、−Ｃ（Ｒ０１）＝Ｃ（Ｒ０２）−、−Ｎ＝Ｃ（Ｒ０２）−、−Ｃ（Ｒ０１）＝Ｎ−において、Ｒ０１、Ｒ０２で各々表される置換基は、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基と同義である。
【０１９１】
一般式（４）において、Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２で表される２座の配位子としては、フェニルピリジン、フェニルピラゾール、フェニルイミダゾール、フェニルトリアゾール、フェニルテトラゾール、ピラザボール、アセチルアセトン、ピコリン酸等が挙げられる。
【０１９２】
また、ｊ１は１〜３の整数を表し、ｊ２は０〜２の整数を表すが、ｊ１＋ｊ２は２または３を表す、中でも、ｊ２は０である場合が好ましい。
【０１９３】
一般式（４）において、Ｍ１で表される元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素（単に遷移金属ともいう）は、一般式（３）において、Ｍ１で表される元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素と同義である。
【０１９４】
（一般式（５）で表される化合物）
上記一般式（４）で表される化合物の好ましい態様の一つとして、下記一般式（５）で表される化合物が挙げられる。
【０１９５】
【化５１】
0005888096.tif 000055
【０１９６】
上記一般式（５）式中、Ｒ０３は置換基を表し、Ｒ０４は水素原子または置換基を表し、複数のＲ０４は互いに結合して環を形成してもよい。ｎ０１は１〜４の整数を表す。Ｒ０５は水素原子または置換基を表し、複数のＲ０５は互いに結合して環を形成してもよい。ｎ０２は１〜２の整数を表す。Ｒ０６は水素原子または置換基を表し、互いに結合して環を形成してもよい。ｎ０３は１〜４の整数を表す。Ｚ１はＣ−Ｃと共に６員の芳香族炭化水素環もしくは、５員または６員の芳香族複素環を形成するのに必要な原子群を表す。Ｚ２は炭化水素環基または複素環基を形成するのに必要な原子群を表す。Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２は２座の配位子を表し、Ｐ１、Ｐ２は各々独立に炭素原子、窒素原子または酸素原子を表す。Ｌ１はＰ１、Ｐ２と共に２座の配位子を形成する原子群を表す。ｊ１は１〜３の整数を表し、ｊ２は０〜２の整数を表すが、ｊ１＋ｊ２は２または３である。Ｍ１は元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素を表す。Ｒ０３とＲ０６、Ｒ０４とＲ０６及びＲ０５とＲ０６は互いに結合して環を形成していてもよい。
【０１９７】
一般式（５）において、Ｒ０３、Ｒ０４、Ｒ０５、Ｒ０６で各々表される置換基は、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基と同義である。
【０１９８】
一般式（５）において、Ｚ１がＣ−Ｃと共に形成する６員の芳香族炭化水素環としては、ベンゼン環等が挙げられる。
【０１９９】
これらの環はさらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有してもよい。
【０２００】
一般式（５）において、Ｚ１がＣ−Ｃと共に形成する５員または６員の芳香族複素環としては、例えば、オキサゾール環、オキサジアゾール環、オキサトリアゾール環、イソオキサゾール環、テトラゾール環、チアジアゾール環、チアトリアゾール環、イソチアゾール環、チオフェン環、フラン環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、トリアジン環、イミダゾール環、ピラゾール環、トリアゾール環等が挙げられる。
【０２０１】
これらの環はさらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有してもよい。
【０２０２】
一般式（５）において、Ｚ２で表される炭化水素環基としては、非芳香族炭化水素環基、芳香族炭化水素環基が挙げられ、非芳香族炭化水素環基としては、シクロプロピル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等が挙げられる。これらの基は、無置換あっても良いし、一般式（１）のＲ３として例示した置換基を有していてもよい。
【０２０３】
また、芳香族炭化水素環基（芳香族炭化水素基、アリール基等ともいう）としては、例えば、フェニル基、ｐ−クロロフェニル基、メシチル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、アントリル基、アズレニル基、アセナフテニル基、フルオレニル基、フェナントリル基、インデニル基、ピレニル基、ビフェニリル基等が挙げられる。これらの基は、無置換でもよく、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有してもよい。
【０２０４】
一般式（５）において、Ｚ２で表される複素環基としては、非芳香族複素環基、芳香族複素環基等が挙げられ、非芳香族複素環基としては、例えば、エポキシ環、アジリジン環、チイラン環、オキセタン環、アゼチジン環、チエタン環、テトラヒドロフラン環、ジオキソラン環、ピロリジン環、ピラゾリジン環、イミダゾリジン環、オキサゾリジン環、テトラヒドロチオフェン環、スルホラン環、チアゾリジン環、ε−カプロラクトン環、ε−カプロラクタム環、ピペリジン環、ヘキサヒドロピリダジン環、ヘキサヒドロピリミジン環、ピペラジン環、モルホリン環、テトラヒドロピラン環、１，３−ジオキサン環、１，４−ジオキサン環、トリオキサン環、テトラヒドロチオピラン環、チオモルホリン環、チオモルホリン−１，１−ジオキシド環、ピラノース環、ジアザビシクロ［２，２，２］−オクタン環等から導出される基を挙げることができる。これらの基は無置換でもよく、また、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有してもよい。
【０２０５】
芳香族複素環基としては、例えば、ピリジル基、ピリミジニル基、フリル基、ピロリル基、イミダゾリル基、ベンゾイミダゾリル基、ピラゾリル基、ピラジニル基、トリアゾリル基（例えば、１，２，４−トリアゾール−１−イル基、１，２，３−トリアゾール−１−イル基等）、オキサゾリル基、ベンゾオキサゾリル基、チアゾリル基、イソオキサゾリル基、イソチアゾリル基、フラザニル基、チエニル基、キノリル基、ベンゾフリル基、ジベンゾフリル基、ベンゾチエニル基、ジベンゾチエニル基、インドリル基、カルバゾリル基、カルボリニル基、ジアザカルバゾリル基（前記カルボリニル基のカルボリン環を構成する炭素原子の一つが窒素原子で置き換わったものを示す）、キノキサリニル基、ピリダジニル基、トリアジニル基、キナゾリニル基、フタラジニル基等が挙げられる。
【０２０６】
これらの環は無置換でもよく、さらに、一般式（１）において、Ｅ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有してもよい。
【０２０７】
一般式（５）において、Ｚ１及びＺ２で形成される基としては、ベンゼン環が好ましい。
【０２０８】
一般式（５）において、Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２で表される２座の配位子は、一般式（３）において、Ｐ１−Ｌ１−Ｐ２で表される２座の配位子と同義である。
【０２０９】
一般式（５）において、Ｍ１で表される元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素は、一般式（３）において、Ｍ１で表される元素周期表における８族〜１０族の遷移金属元素と同義である。
【０２１０】
また、燐光発光性化合物は、有機電界発光素子ＥＬの発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができる。
【０２１１】
本発明に係る燐光発光性化合物は、好ましくは元素の周期表で８〜１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、さらに好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、または白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【０２１２】
本発明に係る燐光発光性化合物の具体例（Ｐｔ−１〜Ｐｔ−３、Ａ−１、Ｉｒ−１〜Ｉｒ−５０）を以下に示すが、本発明はこれらに限定されない。なお、これらの化合物において、ｍ及びｎは繰り返し数を表す。
【０２１３】
【化５２】
0005888096.tif 000056
【０２１４】
【化５３】
0005888096.tif 000057
【０２１５】
【化５４】
0005888096.tif 000058
【０２１６】
【化５５】
0005888096.tif 000059
【０２１７】
【化５６】
0005888096.tif 000060
【０２１８】
【化５７】
0005888096.tif 000061
【０２１９】
【化５８】
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【０２２０】
【化５９】
0005888096.tif 000063
【０２２１】
【化６０】
0005888096.tif 000064
【０２２２】
上記の燐光発光性化合物（燐光発光性金属錯体等ともいう）は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｌｅｔｔｅｒ誌、ｖｏｌ３、Ｎｏ．１６、２５７９〜２５８１頁（２００１）、Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第３０巻、第８号、１６８５〜１６８７頁（１９９１年）、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１２３巻、４３０４頁（２００１年）、Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第４０巻、第７号、１７０４〜１７１１頁（２００１年）、Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第４１巻、第１２号、３０５５〜３０６６頁（２００２年）、Ｎｅｗ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ．，第２６巻、１１７１頁（２００２年）、Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，第４巻、６９５〜７０９頁（２００４年）、さらにこれらの文献中に記載の参考文献等の方法を適用することにより合成できる。
【０２２３】
（蛍光発光材料）
蛍光発光材料としては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、または希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
【０２２４】
［注入層：正孔注入層、電子注入層］
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と発光層の間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されており、正孔注入層と電子注入層とがある。
【０２２５】
注入層は、必要に応じて設けることができる。正孔注入層であれば、アノードと発光層または正孔輸送層の間、電子注入層であればカソードと発光層または電子輸送層との間に存在させてもよい。
【０２２６】
正孔注入層は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニン層、酸化バナジウムに代表される酸化物層、アモルファスカーボン層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子層等が挙げられる。
【０２２７】
電子注入層は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属層、フッ化カリウムに代表されるアルカリ金属ハライド層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物層、酸化モリブデンに代表される酸化物層等が挙げられる。本発明の電子注入層はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は１ｎｍ〜１０μｍの範囲が好ましい。
【０２２８】
［正孔輸送層］
正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層または複数層設けることができる。
【０２２９】
正孔輸送材料としては、正孔の注入または輸送、電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、また、導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
【０２３０】
正孔輸送材料としては、上記のものを使用することができるが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。
【０２３１】
芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、さらには米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【０２３２】
さらにこれらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。また、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することができる。
【０２３３】
また、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．，Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ，８０（２００２），ｐ．１３９に記載されているような所謂、ｐ型正孔輸送材料を用いることもできる。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。
【０２３４】
正孔輸送層は、上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は、上記材料の１種または２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０２３５】
また、正孔輸送層の材料に不純物をドープしてｐ性を高くすることもできる。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。
【０２３６】
このように、正孔輸送層のｐ性を高くすると、より低消費電力の素子を作製することができるため好ましい。
【０２３７】
［電子輸送層］
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層（図示せず）も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は単層構造または複数層の積層構造として設けることができる。
【０２３８】
単層構造の電子輸送層、および積層構造の電子輸送層において発光層に隣接する層部分を構成する電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、カソードより注入された電子を発光層に伝達する機能を有していれば良い。このような材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン、アントロン誘導体及びオキサジアゾール誘導体等が挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送層の材料として用いることができる。さらにこれらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
【０２３９】
また、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ３）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、ＧａまたはＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送層の材料として用いることができる。
【０２４０】
その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、またはそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送層の材料として好ましく用いることができる。また、発光層の材料としても例示されるジスチリルピラジン誘導体も電子輸送層の材料として用いることができるし、正孔注入層、正孔輸送層と同様にｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送層の材料として用いることができる。
【０２４１】
電子輸送層は、上記材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種または２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０２４２】
また、電子輸送層に不純物をドープし、ｎ性を高くすることもできる。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、同１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。さらに電子輸送層には、カリウムやカリウム化合物などを含有させることが好ましい。カリウム化合物としては、例えば、フッ化カリウム等を用いることができる。このように電子輸送層のｎ性を高くすると、より低消費電力の素子を作製することができる。
【０２４３】
また電子輸送層の材料（電子輸送性化合物）として、好ましくは、下記一般式（６）で表される化合物を用いることができる。
【０２４４】
（Ａｒ１）ｎ１−Ｙ１…一般式（６）
【０２４５】
一般式（６）の式中、ｎ１は１以上の整数を表し、Ｙ１はｎ１が１の場合は置換基を表し、ｎ１が２以上の場合は単なる結合手またはｎ１価の連結基を表す。Ａｒ１は後記する一般式（Ａ）で表される基を表し、ｎ１が２以上の場合、複数のＡｒ１は同一でも異なっていてもよい。ただし、前記一般式（６）で表される化合物は分子内に３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環を少なくとも２つ有する。
【０２４６】
一般式（６）において、Ｙ１で表される置換基の例としては、上述した窒素含有層１ａを構成する化合物として示した一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基と同義である。
【０２４７】
一般式（６）において、Ｙ１で表されるｎ１価の連結基としては、具体的には、２価の連結基、３価の連結基、４価の連結基等が挙げられる。
【０２４８】
一般式（６）において、Ｙ１で表される２価の連結基としては、アルキレン基（例えば、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、プロピレン基、エチルエチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基、２，２，４−トリメチルヘキサメチレン基、ヘプタメチレン基、オクタメチレン基、ノナメチレン基、デカメチレン基、ウンデカメチレン基、ドデカメチレン基、シクロヘキシレン基（例えば、１，６−シクロヘキサンジイル基等）、シクロペンチレン基（例えば、１，５−シクロペンタンジイル基など）等）、アルケニレン基（例えば、ビニレン基、プロペニレン基、ブテニレン基、ペンテニレン基、１−メチルビニレン基、１−メチルプロペニレン基、２−メチルプロペニレン基、１−メチルペンテニレン基、３−メチルペンテニレン基、１−エチルビニレン基、１−エチルプロペニレン基、１−エチルブテニレン基、３−エチルブテニレン基等）、アルキニレン基（例えば、エチニレン基、１−プロピニレン基、１−ブチニレン基、１−ペンチニレン基、１−ヘキシニレン基、２−ブチニレン基、２−ペンチニレン基、１−メチルエチニレン基、３−メチル−１−プロピニレン基、３−メチル−１−ブチニレン基等）、アリーレン基
（例えば、ｏ−フェニレン基、ｐ−フェニレン基、ナフタレンジイル基、アントラセンジイル基、ナフタセンジイル基、ピレンジイル基、ナフチルナフタレンジイル基、ビフェニルジイル基（例えば、［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジイル基、３，３’−ビフェニルジイル基、３，６−ビフェニルジイル基等）、テルフェニルジイル基、クアテルフェニルジイル基、キンクフェニルジイル基、セキシフェニルジイル基、セプチフェニルジイル基、オクチフェニルジイル基、ノビフェニルジイル基、デシフェニルジイル基等）、ヘテロアリーレン基（例えば、カルバゾール環、カルボリン環、ジアザカルバゾール環（モノアザカルボリン環ともいい、カルボリン環を構成する炭素原子のひとつが窒素原子で置き換わった構成の環構成を示す）、トリアゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピラジン環、キノキサリン環、チオフェン環、オキサジアゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、インドール環からなる群から導出される２価の基等）、酸素や硫黄などのカルコゲン原子、３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環から導出される基等（ここで、３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環としては、好ましくはＮ、Ｏ及びＳから選択されたヘテロ原子を、縮合環を構成する元素として含有する芳香族複素縮合環であることが好ましく、具体的には、アクリジン環、ベンゾキノリン環、カルバゾール環、フェナジン環、フェナントリジン環、フェナントロリン環、カルボリン環、サイクラジン環、キンドリン環、テペニジン環、キニンドリン環、トリフェノジチアジン環、トリフェノジオキサジン環、フェナントラジン環、アントラジン環、ペリミジン環、ジアザカルバゾール環（カルボリン環を構成する炭素原子の任意の一つが窒素原子で置き換わったものを表す）、フェナントロリン環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、ナフトフラン環、ナフトチオフェン環、ベンゾジフラン環、ベンゾジチオフェン環、ナフトジフラン環、ナフトジチオフェン環、アントラフラン環、アントラジフラン環、アントラチオフェン環、アントラジチオフェン環、チアントレン環、フェノキサチイン環、チオファントレン環（ナフトチオフェン環）等）が挙げられる。
【０２４９】
一般式（６）において、Ｙ１で表される３価の連結基としては、例えば、エタントリイル基、プロパントリイル基、ブタントリイル基、ペンタントリイル基、ヘキサントリイル基、ヘプタントリイル基、オクタントリイル基、ノナントリイル基、デカントリイル基、ウンデカントリイル基、ドデカントリイル基、シクロヘキサントリイル基、シクロペンタントリイル基、ベンゼントリイル基、ナフタレントリイル基、ピリジントリイル基、カルバゾールトリイル基等が挙げられる。
【０２５０】
一般式（６）において、Ｙ１で表される４価の連結基としては、上記の３価の基にさらにひとつ結合基がついたものであり、例えば、プロパンジイリデン基、１，３−プロパンジイル−２−イリデン基、ブタンジイリデン基、ペンタンジイリデン基、ヘキサンジイリデン基、ヘプタンジイリデン基、オクタンジイリデン基、ノナンジイリデン基、デカンジイリデン基、ウンデカンジイリデン基、ドデカンジイリデン基、シクロヘキサンジイリデン基、シクロペンタンジイリデン基、ベンゼンテトライル基、ナフタレンテトライル基、ピリジンテトライル基、カルバゾールテトライル基等が挙げられる。
【０２５１】
なお、上記の２価の連結基、３価の連結基、４価の連結基は、各々さらに、一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有していてもよい。
【０２５２】
一般式（６）で表される化合物の好ましい態様としては、Ｙ１が３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環から導出される基を表すことが好ましく、当該３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環としては、ジベンゾフラン環またはジベンゾチオフェン環が好ましい。また、ｎ１が２以上であることが好ましい。
【０２５３】
さらに、一般式（６）で表される化合物は、分子内に上記の３環以上の環が縮合してなる縮合芳香族複素環を少なくとも２つ有する。
【０２５４】
また、Ｙ１がｎ１価の連結基を表す場合、一般式（６）で表される化合物の三重項励起エネルギーを高く保つために、Ｙ１は非共役であることが好ましく、さらに、Ｔｇ（ガラス転移点、ガラス転移温度ともいう）を向上させる点から、芳香環（芳香族炭化水素環＋芳香族複素環）で構成されていることが好ましい。
【０２５５】
ここで、非共役とは、連結基が単結合（一重結合ともいう）と二重結合の繰り返しによって表記できないか、または連結基を構成する芳香環同士の共役が立体的に切断されている場合を意味する。
【０２５６】
（一般式（Ａ）で表される基）
一般式（６）中におけるＡｒ１は、下記一般式（Ａ）で表される基を表す。
【０２５７】
【化６１】
0005888096.tif 000065
【０２５８】
式中、Ｘは、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ）（Ｒ′）−を表し、Ｅ１〜Ｅ８は、−Ｃ（Ｒ１）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ、Ｒ′及びＲ１は水素原子、置換基またはＹ１との連結部位を表す。＊はＹ１との連結部位を表す。Ｙ２は単なる結合手または２価の連結基を表す。Ｙ３及びＹ４は、各々５員または６員の芳香族環から導出される基を表し、少なくとも一方は環構成原子として窒素原子を含む芳香族複素環から導出される基を表す。ｎ２は１〜４の整数を表す。
【０２５９】
ここで、一般式（Ａ）のＸで表される−Ｎ（Ｒ）−または−Ｓｉ（Ｒ）（Ｒ′）−において、さらに、Ｅ１〜Ｅ８で表される−Ｃ（Ｒ１）＝において、Ｒ、Ｒ′及びＲ１で各々表される置換基は、一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基と同義である。
【０２６０】
また、一般式（Ａ）において、Ｙ２で表される２価の連結基としては、一般式（６）において、Ｙ１で表される２価の連結基と同義である。
【０２６１】
さらに、一般式（Ａ）において、Ｙ３及びＹ４で各々表される５員または６員の芳香族環から導出される基の形成に用いられる５員または６員の芳香族環としては、ベンゼン環、オキサゾール環、チオフェン環、フラン環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、ジアジン環、トリアジン環、イミダゾール環、イソオキサゾール環、ピラゾール環、トリアゾール環等が挙げられる。
【０２６２】
さらに、Ｙ３及びＹ４で各々表される５員または６員の芳香族環から導出される基の少なくとも一方は、環構成原子として窒素原子を含む芳香族複素環から導出される基を表すが、当該環構成原子として窒素原子を含む芳香族複素環としては、オキサゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、ジアジン環、トリアジン環、イミダゾール環、イソオキサゾール環、ピラゾール環、トリアゾール環等が挙げられる。
【０２６３】
（Ｙ３で表される基の好ましい態様）
一般式（Ａ）において、Ｙ３で表される基としては、上記６員の芳香族環から導出される基であることが好ましく、さらに好ましくは、ベンゼン環から導出される基である。
【０２６４】
（Ｙ４で表される基の好ましい態様）
一般式（Ａ）において、Ｙ４で表される基としては、上記６員の芳香族環から導出される基であることが好ましく、さらに好ましくは、窒素原子を環構成原子として含む芳香族複素環から導出される基であり、特に好ましくは、Ｙ４がピリジン環から導出される基であることである。
【０２６５】
（一般式（Ａ）で表される基の好ましい態様）
一般式（Ａ）で表される基の好ましい態様としては、下記一般式（Ａ−１）、（Ａ−２）、（Ａ−３）、または（Ａ−４）のいずれかで表される基が挙げられる。
【０２６６】
【化６２】
0005888096.tif 000066
【０２６７】
上記一般式（Ａ−１）の式中、Ｘは−Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ）（Ｒ′）−を表し、Ｅ１〜Ｅ８は−Ｃ（Ｒ１）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ、Ｒ′及びＲ１は水素原子、置換基またはＹ１との連結部位を表す。Ｙ２は単なる結合手または２価の連結基を表す。Ｅ１１〜Ｅ２０は、−Ｃ（Ｒ２）＝または−Ｎ＝を表し、少なくとも１つは−Ｎ＝を表す。Ｒ２は、水素原子、置換基または連結部位を表す。但し、Ｅ１１、Ｅ１２の少なくとも１つは−Ｃ（Ｒ２）＝を表し、Ｒ２は連結部位を表す。ｎ２は１〜４の整数を表す。＊は、上記一般式（６）のＹ１との連結部位を表す。
【０２６８】
【化６３】
0005888096.tif 000067
【０２６９】
上記一般式（Ａ−２）の式中、Ｘは−Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ）（Ｒ′）−を表し、Ｅ１〜Ｅ８は−Ｃ（Ｒ１）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ、Ｒ′及びＲ１は水素原子、置換基またはＹ１との連結部位を表す。Ｙ２は単なる結合手または２価の連結基を表す。Ｅ２１〜Ｅ２５は−Ｃ（Ｒ２）＝または−Ｎ＝を表し、Ｅ２６〜Ｅ３０は−Ｃ（Ｒ２）＝、−Ｎ＝、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ３）（Ｒ４）−を表し、Ｅ２１〜Ｅ３０の少なくとも１つは−Ｎ＝を表す。Ｒ２は、水素原子、置換基または連結部位を表し、Ｒ３及びＲ４は水素原子または置換基を表す。但し、Ｅ２１またはＥ２２の少なくとも１つは−Ｃ（Ｒ２）＝を表し、Ｒ２は連結部位を表す。ｎ２は１〜４の整数を表す。＊は、上記一般式（６）のＹ１との連結部位を表す。
【０２７０】
【化６４】
0005888096.tif 000068
【０２７１】
上記一般式（Ａ−３）の式中、Ｘは−Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ）（Ｒ′）−を表し、Ｅ１〜Ｅ８は−Ｃ（Ｒ１）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ、Ｒ′及びＲ１は水素原子、置換基またはＹ１との連結部位を表す。Ｙ２は単なる結合手または２価の連結基を表す。Ｅ３１〜Ｅ３５は−Ｃ（Ｒ２）＝、−Ｎ＝、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ３）（Ｒ４）−を表し、Ｅ３６〜Ｅ４０は−Ｃ（Ｒ２）＝または−Ｎ＝を表し、Ｅ３１〜Ｅ４０の少なくとも１つは−Ｎ＝を表す。Ｒ２は、水素原子、置換基または連結部位を表し、Ｒ３及びＲ４は水素原子または置換基を表す。但し、Ｅ３２またはＥ３３の少なくとも１つは−Ｃ（Ｒ２）＝で表され、Ｒ２は連結部位を表す。ｎ２は１〜４の整数を表す。＊は、上記一般式（６）のＹ１との連結部位を表す。
【０２７２】
【化６５】
0005888096.tif 000069
【０２７３】
上記一般式（Ａ−４）の式中、Ｘは−Ｎ（Ｒ）−、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ）（Ｒ′）−を表し、Ｅ１〜Ｅ８は−Ｃ（Ｒ１）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ、Ｒ′及びＲ１は水素原子、置換基またはＹ１との連結部位を表す。Ｙ２は単なる結合手または２価の連結基を表す。Ｅ４１〜Ｅ５０は−Ｃ（Ｒ２）＝、−Ｎ＝、−Ｏ−、−Ｓ−または−Ｓｉ（Ｒ３）（Ｒ４）−を表し、少なくとも１つは−Ｎ＝を表す。Ｒ２は、水素原子、置換基または連結部位を表し、Ｒ３及びＲ４は水素原子または置換基を表す。但し、Ｅ４２またはＥ４３の少なくとも１つは−Ｃ（Ｒ２）＝で表され、Ｒ２は連結部位を表す。ｎ２は１〜４の整数を表す。＊は、上記一般式（６）のＹ１との連結部位を表す。
【０２７４】
以下、一般式（Ａ−１）〜（Ａ−４）のいずれかで表される基について説明する。
【０２７５】
一般式（Ａ−１）〜（Ａ−４）で表される基のいずれかのＸで表される−Ｎ（Ｒ）−または−Ｓｉ（Ｒ）（Ｒ′）−において、さらに、Ｅ１〜Ｅ８で表される−Ｃ（Ｒ１）＝において、Ｒ、Ｒ′及びＲ１で各々表される置換基は、一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基と同義である。
【０２７６】
一般式（Ａ−１）〜（Ａ−４）で表される基のいずれかにおいて、Ｙ２で表される２価の連結基としては、一般式（６）において、Ｙ１で表される２価の連結基と同義である。
【０２７７】
一般式（Ａ−１）のＥ１１〜Ｅ２０、一般式（Ａ−２）のＥ２１〜Ｅ３０、一般式（Ａ−３）のＥ３１〜Ｅ４０、一般式（Ａ−４）のＥ４１〜Ｅ５０で、各々表される−Ｃ（Ｒ２）＝のＲ２で表される置換基は、一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６、Ｅ７１〜Ｅ８８で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基と同義である。
【０２７８】
次に、本発明に係る一般式（６）で表される化合物のさらに好ましい態様について説明する。
【０２７９】
（一般式（７）で表される化合物）
本発明では、上記一般式（６）で表される化合物の中でも、下記一般式（７）で表される化合物が好ましい。この一般式（７）は、窒素含有層１ａを構成する化合物として示した一般式（１）を含む。以下、一般式（７）で表される化合物について説明する。
【０２８０】
【化６６】
0005888096.tif 000070
【０２８１】
上記一般式（７）の式中、Ｙ５は、アリーレン基、ヘテロアリーレン基またはそれらの組み合わせからなる２価の連結基を表す。Ｅ５１〜Ｅ６６は、各々−Ｃ（Ｒ３）＝または−Ｎ＝を表し、Ｒ３は水素原子または置換基を表す。Ｙ６〜Ｙ９は、各々芳香族炭化水素環から導出される基または芳香族複素環から導出される基を表し、Ｙ６またはＹ７の少なくとも一方、及びＹ８またはＹ９の少なくとも一方は、Ｎ原子を含む芳香族複素環から導出される基を表す。ｎ３及びｎ４は０〜４の整数を表すが、ｎ３＋ｎ４は２以上の整数である。
【０２８２】
一般式（７）におけるＹ５は、一般式（１）におけるＹ５と同義である。
【０２８３】
一般式（７）におけるＥ５１〜Ｅ６６は、一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６と同義である。
【０２８４】
一般式（７）において、Ｅ５１〜Ｅ６６で各々表される基としては、Ｅ５１〜Ｅ５８のうちの６つ以上及びＥ５９〜Ｅ６６のうちの６つ以上が、各々−Ｃ（Ｒ３）＝で表されることが好ましい。
【０２８５】
一般式（７）において、Ｙ６〜Ｙ９は、各々芳香族炭化水素環から導出される基の形成に用いられる芳香族炭化水素環としては、ベンゼン環、ビフェニル環、ナフタレン環、アズレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ピレン環、クリセン環、ナフタセン環、トリフェニレン環、ｏ−テルフェニル環、ｍ−テルフェニル環、ｐ−テルフェニル環、アセナフテン環、コロネン環、フルオレン環、フルオラントレン環、ナフタセン環、ペンタセン環、ペリレン環、ペンタフェン環、ピセン環、ピレン環、ピラントレン環、アンスラアントレン環等が挙げられる。
【０２８６】
さらに、前記芳香族炭化水素環は、一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有してもよい。
【０２８７】
一般式（７）において、Ｙ６〜Ｙ９は、各々芳香族複素環から導出される基の形成に用いられる芳香族複素環としては、例えば、フラン環、チオフェン環、オキサゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、トリアジン環、ベンゾイミダゾール環、オキサジアゾール環、トリアゾール環、イミダゾール環、ピラゾール環、チアゾール環、インドール環、インダゾール環、ベンゾイミダゾール環、ベンゾチアゾール環、ベンゾオキサゾール環、キノキサリン環、キナゾリン環、シンノリン環、キノリン環、イソキノリン環、フタラジン環、ナフチリジン環、カルバゾール環、カルボリン環、ジアザカルバゾール環（カルボリン環を構成する炭素原子の一つがさらに窒素原子で置換されている環を示す）等が挙げられる。
【０２８８】
さらに、前記芳香族炭化水素環は、一般式（１）におけるＥ５１〜Ｅ６６で各々表される−Ｃ（Ｒ３）＝のＲ３で表される置換基を有してもよい。
【０２８９】
一般式（７）において、Ｙ６またはＹ７の少なくとも一方、及びＹ８またはＹ９の少なくとも一方で表されるＮ原子を含む芳香族複素環から導出される基の形成に用いられるＮ原子を含む芳香族複素環としては、例えば、オキサゾール環、ピロール環、ピリジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、ピラジン環、トリアジン環、ベンゾイミダゾール環、オキサジアゾール環、トリアゾール環、イミダゾール環、ピラゾール環、チアゾール環、インドール環、インダゾール環、ベンゾイミダゾール環、ベンゾチアゾール環、ベンゾオキサゾール環、キノキサリン環、キナゾリン環、シンノリン環、キノリン環、イソキノリン環、フタラジン環、ナフチリジン環、カルバゾール環、カルボリン環、ジアザカルバゾール環（カルボリン環を構成する炭素原子の一つがさらに窒素原子で置換されている環を示す）等が挙げられる。
【０２９０】
一般式（７）において、Ｙ７、Ｙ９で表される基としては、各々ピリジン環から導出される基を表すことが好ましい。
【０２９１】
また、一般式（７）において、Ｙ６及びＹ８で表される基としては、各々ベンゼン環から導出される基を表すことが好ましい。
【０２９２】
以上説明したような一般式（７）で表される化合物の中でもさらに好ましい態様として、窒素含有層１ａを構成する化合物として示した一般式（１）で表される化合物が例示される。
【０２９３】
以上のような一般式（６），（７）、または一般式（１）で表される化合物の具体例として、上記で例示した化合物（１〜１１８）が示される。
【０２９４】
［阻止層：正孔阻止層、電子阻止層］
阻止層は、上記の如く有機化合物薄膜の基本構成層の他に、必要に応じて設けられるものである。例えば、特開平１１−２０４２５８号公報、同１１−２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載されている正孔阻止（ホールブロック）層がある。
【０２９５】
正孔阻止層とは、広い意味では、電子輸送層の機能を有する。正孔阻止層は、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、後述する電子輸送層の構成を必要に応じて、本発明に係る正孔阻止層として用いることができる。正孔阻止層は、発光層に隣接して設けられていることが好ましい。
【０２９６】
一方、電子阻止層とは、広い意味では、正孔輸送層の機能を有する。電子阻止層は、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、後述する正孔輸送層の構成を必要に応じて電子阻止層として用いることができる。本発明に係る阻止層の膜厚としては、好ましくは３〜１００ｎｍであり、さらに好ましくは５〜３０ｎｍである。
【０２９７】
＜その他の構成要素＞
以上のような有機電界発光素子ＥＬは、光取り出し側となる透明電極（例えばここでは第１電極５）の低抵抗化を図ることを目的とし、第１電極５に接して下記の補助電極が設けられていても良い。また有機材料等を用いて構成された発光ユニット３-1，３-2，３-3の劣化を防止することを目的として、基板１１上において下記の封止材で封止されている。さらに、基板１１との間に有機電界発光素子ＥＬおよび封止材を挟んで、下記の保護膜もしくは保護板を設けても良い。
【０２９８】
［補助電極］
補助電極は、光透過性を有する電極（例えばここでは第１電極５および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2）の抵抗を下げる目的で必要に応じて設けるものであって、第１電極５および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2に接して設けられる。補助電極を形成する材料は、金、白金、銀、銅、アルミニウム等の抵抗が低い金属が好ましい。これらの金属は光透過性が低いため、光取り出し面からの発光光ｈの取り出しの影響のない範囲でパターン形成される。このような補助電極の形成方法としては、蒸着法、スパッタリング法、印刷法、インクジェット法、エアロゾルジェット法などが挙げられる。補助電極の線幅は、光を取り出す開口率の観点から５０μｍ以下であることが好ましく、補助電極の厚さは、導電性の観点から１μｍ以上であることが好ましい。
【０２９９】
＜有機電界発光素子ＥＬの駆動方法＞
以上のような構成の有機電界発光素子ＥＬの駆動に際しては、第１電極５、第２電極７、および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2に印加する電圧を制御することにより、３つの発光ユニット３-1，３-2，３-3においての発光を制御する。これにより、基板１１側から、所望の色彩および明度で発光光が取り出される。
【０３００】
＜有機電界発光素子ＥＬの作製方法＞
先ず基板１１上に、蒸着法やスパッタ法などの適宜の成膜法によって、光透過性の第１電極５を陽極として形成する。また、第１電極５の形成前後には、必要に応じて補助電極のパターン形成を行う。
【０３０１】
次にこの上に、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層の順に成膜し、発光ユニット３-1を形成する。この発光ユニット３-1は、発光層の成膜において適宜選択された発光材料（例えばホスト化合物および発光ドーパント化合物）を用いることにより、青色（Ｂ）の発光光ｈｂが得られるように形成する。
【０３０２】
これらの各層の成膜は、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、蒸着法、スパッタ法、印刷法等があるが、均質な膜が得られやすく、且つピンホールが生成しにくい等の点から、真空蒸着法またはスピンコート法が特に好ましい。さらに層ごとに異なる成膜法を適用してもよい。これらの各層の成膜に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度５０℃〜４５０℃、真空度１０-6Ｐａ〜１０-2Ｐａ、蒸着速度０．０１ｎｍ／秒〜５０ｎｍ／秒、基板温度−５０℃〜３００℃、膜厚０．１μｍ〜５μｍの範囲で、各条件を適宜選択することが望ましい。
【０３０３】
次いで、窒素原子を含んだ化合物からなる窒素含有層１ａ-1を、１μｍ以下、好ましくは１０ｎｍ〜１００ｎｍの膜厚になるように形成する。その後、銀（または銀を主成分とした合金）からなる透明導電層１ｂ-1を、４ｎｍ〜１２ｎｍの膜厚になるように形成する。これらの窒素含有層１ａおよび透明導電層１ｂの形成は、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、蒸着法、スパッタ法、印刷法等があるが、均質な膜が得られやすく、且つピンホールが生成しにくい等の点から、真空蒸着法が特に好ましい。
【０３０４】
その後さらに、透明導電層１ｂ-1上に、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層の順に成膜し、発光ユニット３-2を形成する。この発光ユニット３-2は、発光層の成膜において適宜選択された発光材料（例えばホスト化合物および発光ドーパント化合物）を用いることにより、緑色（Ｇ）の発光光ｈｇが得られるように形成する。これらの各層の成膜は、発光光の発光ユニット３-1と同様に行われる。
【０３０５】
次いで、発光ユニット３-2上に、窒素含有層１ａ-2と透明導電層１ｂ-2とをこの順に形成する。これらは、窒素含有層１ａ-1および透明導電層１ｂ-1と同様に形成される。
【０３０６】
その後さらに、透明導電層１ｂ-2上に、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層の順に成膜し、発光ユニット３-3を形成する。この発光ユニット３-3は、発光層の成膜において適宜選択された発光材料（例えばホスト化合物および発光ドーパント化合物）を用いることにより、赤色（Ｒ）の発光光（ｈｒ）が得られるように形成する。これらの各層の成膜は、発光光の発光ユニット３-1と同様に行われる。
【０３０７】
以上の後、発光ユニット３-3上に、蒸着法やスパッタ法などの適宜の成膜法によって、第２電極７を陰極として形成する。
【０３０８】
これにより、有機電界発光素子ＥＬが得られる。このような有機電界発光素子ＥＬの作製においては、一回の真空引きで一貫して発光ユニット３-1から第２電極７まで作製するのが好ましいが、途中で真空雰囲気から基板１１を取り出して異なる成膜法を施しても構わない。その際、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。
【０３０９】
＜有機電界発光素子ＥＬの効果＞
以上説明した有機電界発光素子ＥＬは、先に説明した導電性と光透過性とを兼ね備えた透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2を、発光ユニット３-1，３-2，３-3間に挟持させた構成である。このため、発光ユニット３-1，３-2，３-3に対して透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2から十分に電荷を注入して発光効率を確保しつつ、各発光ユニット３-1，３-2、３-3で発生させた発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒの透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2においての吸収を抑えることにより、発光効率の向上を図ることが可能になる。またこれにより、所定輝度を得るための駆動電圧の低減による発光寿命の向上を図ることも可能になる。
【０３１０】
≪３．有機電界発光素子を用いたパッシブマトリックス型の表示装置≫
図３は、上述したタンデム構造の有機電界発光素子ＥＬを用いたパッシブマトリックス型の表示装置１０ａの構成を説明するための平面模式図である。また図４はこの表示装置１０ａにおける要部の断面模式図であり、図３における水平方向の３画素分の断面に相当している。以下、これらの図に基づいて表示装置１０ａの構成を説明する。尚、図２で説明したと同様の構成要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【０３１１】
＜表示装置１０ａのパネル構成＞
これらの図に示す表示装置１０ａは、基板１１の一主面上に、有機電界発光素子ＥＬが設けられた複数の画素ａが２次元的に配列された表示領域１３を有している。この表示領域１３の周辺部分には、有機電界発光素子ＥＬを駆動するための垂直駆動回路１５および水平駆動回路１７、さらにはこれらの回路を制御するための制御回路１９などの周辺回路が設けられている。尚、これらの周辺回路は、表示領域１３が設けられた基板１１とは別の外部基板に設けられていても良い。
【０３１２】
各画素ａに設けられた各有機電界発光素子ＥＬは、例えば図２を用いて説明したと同様の構成のものであり、基板１１側から順に、第１電極５、１つ目の発光ユニット３-1、窒素含有層１ａ-1、透明導電層１ｂ-1、２つ目の発光ユニット３-2、窒素含有層１ａ-2、透明導電層１ｂ-2、３つ目の発光ユニット３-3、および第２電極７をこの順に積層して構成されている。
【０３１３】
このうち第１電極５は、例えば垂直方向に延設された複数の電極パターンとして構成されている。このような第１電極５の形成は、第１電極５として用いる材料によって適宜選択され、例えばマスク蒸着や、レジストパターンをマスクにした電極膜のパターニングによって形成される。これらの第１電極５は、水平駆動回路１７に接続され、この水平駆動回路１７から各駆動電圧Ｖｙ１，…Ｖｙｍが印加される。
【０３１４】
透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７は、それぞれが、例えば水平方向に延設された複数の電極パターンとして構成されている。これらの透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７は、第１電極５と交差する位置において、相互に積層して設けられている。このような透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７の形成は、例えばマスク蒸着によって行われる。またこれらの透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７は、それぞれ個別に垂直駆動回路１５に接続され、この垂直駆動回路１５から各駆動電圧Ｖ１ｘ１，Ｖ２ｘ１，Ｖ３ｘ１，…Ｖ１ｘｎ，Ｖ２ｘｎ，Ｖ３ｘｎが印加される。
【０３１５】
発光ユニット３-1,３-2，３-3は、以上の第１電極５、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７間において、連続膜として形成されている。これらの発光ユニット３-1,３-2，３-3は、表示領域１３を覆う状態で設けられていれば良く、表示領域１３内においてパターニングされている必要はない。このため、必要に応じて既に下層に形成されている第１電極５、および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2の端子部分を覆ったマスク蒸着によって形成される。
【０３１６】
＜表示装置１０ａの封止構成＞
以上のようなパネル構成の表示装置１０ａにおいては、有機電界発光素子ＥＬを覆う状態でここでの図示を省略した封止材や保護材が設けられている。次に、封止材および保護材の詳細を説明する。
【０３１７】
［封止材］
封止材は、有機電界発光素子ＥＬが設けられた表示領域１３を覆って設けられる。このような封止材は、板状（フィルム状）の封止部材であって接着剤によって基板１１側に固定されるものであっても良く、封止膜であっても良い。またこの封止材は、必要に応じて垂直駆動回路１５、水平駆動回路１７、さらには制御回路１９を覆う状態で設けられていても良い。
【０３１８】
板状（フィルム状）の封止材としては、具体的には、ガラス基板、ポリマー基板、金属材料基板で構成されたものが挙げられ、これらの基板材料をさらに薄型でフレキシブルに屈曲するフィルム状にして用いても良い。
【０３１９】
ガラス基板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。また、ポリマー基板としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。さらに金属材料基板としては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブデン、シリコン、ゲルマニウム及びタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属または合金からなるものが挙げられる。
【０３２０】
なかでも、表示装置１０ａの全体を薄膜化できるということから、封止材としてポリマー基板または金属材料基板を薄型のフィルム状にしたものを好ましく使用することができる。ただし、有機電界発光素子ＥＬが、基板１１とは逆の第２電極７側からも光を取り出すものである場合、この封止材としては光透過性を有するガラス基板またはポリマー基板が用いられる。
【０３２１】
フィルム状としたポリマー基板は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が１×１０-3ｍｌ／（ｍ2・２４ｈ・ａｔｍ）以下、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が、１×１０-3ｇ／（ｍ2・２４ｈ）以下のものであることが好ましい。
【０３２２】
また以上のような基板材料は、凹板状に加工して封止材として用いても良い。この場合、上述した基板部材に対してサンドブラスト加工、化学エッチング加工等の加工が施され、凹状が形成される。
【０３２３】
またこのような板状の封止材を基板１１側に固定するための接着剤は、封止材と基板１１との間に挟持された有機電界発光素子ＥＬを封止するためのシール剤として用いられる。このような接着剤は、具体的には、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、２−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型等の接着剤を挙げることができる。
【０３２４】
またこのような接着剤としては、エポキシ系等の熱及び化学硬化型（二液混合）を挙げることができる。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンを挙げることができる。また、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることができる。
【０３２５】
なお、有機電界発光素子ＥＬ-1を構成する有機材料は、熱処理により劣化する場合がある。このため、接着剤は、室温から８０℃までに接着硬化できるものが好ましい。また、接着剤中に乾燥剤を分散させておいてもよい。
【０３２６】
封止材と基板１１との接着部分への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。
【０３２７】
また板状の封止材と基板１１と接着剤との間に隙間が形成される場合、この間隙には、気相及び液相では、窒素、アルゴン等の不活性気体やフッ化炭化水素、シリコンオイルのような不活性液体を注入することが好ましい。また真空とすることも可能である。また、内部に吸湿性化合物を封入することもできる。
【０３２８】
吸湿性化合物としては、例えば、金属酸化物（例えば、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等）、硫酸塩（例えば、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルト等）、金属ハロゲン化物（例えば、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、沃化バリウム、沃化マグネシウム等）、過塩素酸類（例えば、過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウム等）等が挙げられ、硫酸塩、金属ハロゲン化物及び過塩素酸類においては無水塩が好適に用いられる。
【０３２９】
一方、封止材として封止膜を用いる場合、有機電界発光素子ＥＬにおける発光ユニット３-1，３-2，３-3を完全に覆う状態で設けられることが重要である。
【０３３０】
このような封止膜は、無機材料や有機材料を用いて構成される。特に、水分や酸素等、有機電界発光素子ＥＬ-1における発光ユニット３-1，３-2，３-3の劣化をもたらす物質の浸入を抑制する機能を有する材料で構成されることとする。このような材料として、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等の無機材料が用いられる。さらに封止膜の脆弱性を改良するために、これら無機材料からなる膜と共に、有機材料からなる膜を用いて積層構造としても良い。
【０３３１】
これらの膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。
【０３３２】
尚、上述した封止材は、さらに電極を備えていても良く、有機電界発光素子ＥＬの第１電極５および第２電極７の端子部分と、この電極とを導通させるように構成されていても良い。
【０３３３】
［保護膜、保護板］
保護膜もしくは保護板は、有機電界発光素子ＥＬを機械的に保護するためのものであり、特に封止材が封止膜である場合には、有機電界発光素子ＥＬに対する機械的な保護が十分ではないため、このような保護膜もしくは保護板を設けることが好ましい。
【０３３４】
以上のような保護膜もしくは保護板は、ガラス板、ポリマー板、これよりも薄型のポリマーフィルム、金属板、これよりも薄型の金属フィルム、またはポリマー材料膜や金属材料膜が適用される。このうち特に、軽量かつ薄膜化ということからポリマーフィルムを用いることが好ましい。
【０３３５】
＜表示装置１０ａの駆動方法＞
このような構成の表示装置１０ａの駆動においては、水平駆動回路１７によって、各第１電極５への電圧印加を制御しつつ、垂直駆動回路１５によって各透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７に対して表示信号に応じた各電圧を印加する。この際、水平駆動回路１７および垂直駆動回路１５の少なくとも一方により、第１電極５への電圧印加を走査させるか、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７への電圧印加を走査させる。
【０３３６】
これにより、選択された垂直方向または水平方向に配列された各画素ａの有機電界発光素子ＥＬにおいて、第１電極５、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７への印加電圧に応じた所望の色彩および明度で発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒが発生し、基板１１側からこれらの発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒが取り出される。
【０３３７】
＜表示装置１０ａの効果＞
以上のように構成された表示装置１０ａは、図２を用いて説明したように、導電性と光透過性とを兼ね備えた透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2を、発光ユニット３-1，３-2，３-3間に挟持させた有機電界発光素子ＥＬを用いて構成されたものである。つまり、表示装置１０ａは、発光ユニット３-1，３-2，３-3に対して透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2から十分に電荷を注入して発光効率を確保しつつ、各発光ユニット３-1，３-2、３-3で発生させた発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒの透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2においての吸収を抑えることにより、発光効率の向上が図られた有機電界発光素子ＥＬによって構成されている。したがって、タンデム型の有機電界発光素子ＥＬにおいて積層された各発光ユニット３-1，３-2、３-3からの光取出し効率を低下させることなく色調の制御性が向上し、この結果としてこの有機電界発光素子ＥＬを用いた表示装置１０ａにおいて、明度が高く色再現性の良好な表示を行うことが可能になる。
【０３３８】
≪４．有機電界発光素子を用いたアクティブマトリックス型の表示装置≫
図５は、上述したタンデム構造の有機電界発光素子ＥＬを用いたアクティブマトリックス型の表示装置１０ｂの構成を説明するための平面模式図である。また図６はこの表示装置１０ｂにおける要部の断面模式図であり、図５における水平方向の３画素分の断面に相当している。以下、これらの図に基づいて表示装置１０ｂの構成を説明する。尚、図２で説明したと同様の構成要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【０３３９】
＜表示装置１０ｂのパネル構成＞
これらの図に示す表示装置１０ｂは、基板１１の一主面上に、有機電界発光素子ＥＬが設けられた複数の画素ａが２次元的に配列された表示領域１３を有している。この表示領域１３の周辺部分には、有機電界発光素子ＥＬを駆動するための垂直駆動回路１５および水平駆動回路１７、さらにはこれらの回路を制御するための制御回路１９などの周辺回路が設けられている。尚、これらの周辺回路は、表示領域１３が設けられた基板１１とは別の外部基板に設けられていても良い。
【０３４０】
表示領域１３には、水平方向に複数の走査線２１が配線されている。これらの走査線２１は、垂直駆動回路１５に接続されている。また表示領域１３には、垂直方向に３本の信号線２３-1，２３-2，２３-3を1組とした複数の信号線の組が配線されている。これらの信号線２３-1，２３-2，２３-3は、水平駆動回路１７に接続されている。そして、走査線２１と信号線２３-1，２３-2，２３-3との各交差部に、それぞれ画素ａが配置された構成となっている。
【０３４１】
各画素ａに設けられた各有機電界発光素子ＥＬは、例えば図２を用いて説明したと同様の構成のものであり、基板１１側から順に、第１電極５、１つ目の発光ユニット３-1、窒素含有層１ａ-1、透明導電層１ｂ-1、２つ目の発光ユニット３-2、窒素含有層１ａ-2、透明導電層１ｂ-2、３つ目の発光ユニット３-3、および第２電極７をこの順に積層して構成されている。
【０３４２】
このうち第１電極５は、表示領域１３を覆う共通電極として、全画素ａに連続膜の状態で配置されている。このような第１電極５の形成は、第１電極５として用いる材料によって適宜選択され、パターニングの必要がある場合には、例えば不必要な部分を覆ったマスク蒸着や、レジストパターンをマスクにした電極膜のパターニングによって形成される。この第１電極５には、例えば固定電圧Ｖが印加される構成となっている。
【０３４３】
一方、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７は、それぞれが、画素ａ毎にパターニングされた画素電極として設けられており、各画素ａにおいて積層されている。このような透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７の形成は、例えばマスク蒸着によって行われる。
【０３４４】
発光ユニット３-1,３-2，３-3は、以上の第１電極５、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７間において、連続膜として形成されている。これらの発光ユニット３-1,３-2，３-3は、表示領域１３を覆う状態で設けられていれば良く、表示領域１３内においてパターニングされている必要はない。このため、不必要な部分を覆ったマスク蒸着によって形成される。
【０３４５】
そして各走査線２１からは、１つの画素ａに対応して３本の分岐配線２１-1，２１-2，２１-3が分岐して設けられている。このうち各分岐配線２１-1は、対応する画素ａにおける透明導電層1ｂ-1に接続されている。また各分岐配線２１-2は、対応する画素ａにおける透明導電層1ｂ-2に接続されている。そして各分岐配線２１-3は、対応する画素ａにおける第２電極７に接続されている。
【０３４６】
また、各信号線２３-1には、これに沿って配置された各画素ａの分岐配線２１-1が、接続されている。また各信号線２３-2には、これに沿って配置された各画素ａの分岐配線２１-2が、接続されている。そして各信号線２３-3には、これに沿って配置された各画素ａの分岐配線２１-3が接続されている。
【０３４７】
図６に示すように、走査線２１、分岐配線２１-1,２１-2，２１-3、および信号線２３−１，２３-2，２３-3は、有機電界発光素子ＥＬを覆う状態で設けられた絶縁膜２５，２７によって相互に絶縁された状態で、基板１１上に配線されていることとする。これらの絶縁膜２５，２７は、例えば窒化シリコン膜のような封止性の良好な膜であることが好ましい。
【０３４８】
尚、走査線２１、分岐配線２１-1,２１-2，２１-3、および信号線２３−１，２３-2，２３-3の形成は、第１電極５として用いる材料によって適宜選択され、例えばマスク蒸着や、レジストパターンをマスクにした電極膜のパターニングによって形成される。また、分岐配線２１-1,２１-2，２１-3、信号線２３−１，２３-2，２３-3、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７間相互の接続は、絶縁膜２５，２７および発光ユニット３-2，３-3に形成した接続孔に導電性材料で埋め込んで形成したヴィア２９によってなされることとする。ただし、発光ユニット３-3を形成した後の工程は、低温プロセスで行われることが好ましい。
【０３４９】
以上により、画素電極として構成された透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７は、それぞれが走査線２１を介して垂直駆動回路１５に接続されると共に、信号線２３-1，２３-2，２３-3を介して水平駆動回路１７に接続された状態となっている。
【０３５０】
＜表示装置１０ｂの封止構成＞
以上のようなパネル構成の表示装置１０ｂにおいては、先に図３および図４を用いて説明した表示装置１０ａと同様に、封止材を用いて封止され、さらに必要に応じて保護膜や保護板を用いて保護されていることとする。
【０３５１】
＜表示装置１０ｂの駆動方法＞
このような構成の表示装置１０ｂの駆動においては、第１電極５に共通の固定電圧Ｖを印加しておく。この状態で、垂直駆動回路１５によって選択された行の各画素ａに設けられた透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７に対して、水平駆動回路１７から信号線２３-1，２３-2，２３-3を介して表示信号に応じた各電圧を印加する。これにより、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７への印加電圧に応じた所望の色彩および明度で発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒが発生し、基板１１側からこれらの発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒが取り出される。
【０３５２】
＜表示装置１０ｂの効果＞
以上のように構成された表示装置１０ｂは、図２を用いて説明したように、導電性と光透過性とを兼ね備えた透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2を、発光ユニット３-1，３-2，３-3間に挟持させた有機電界発光素子ＥＬを用いて構成されたものである。したがって、先に説明した表示装置１０ａと同様に、明度が高く色再現性の良好な表示を行うことが可能になる。
【０３５３】
≪５．有機電界発光素子を用いた他のアクティブマトリックス型の表示装置≫
図７は、上述したタンデム構造の有機電界発光素子ＥＬを用いた他のアクティブマトリックス型の表示装置１０ｃの構成を説明するための３画素分の断面模式図である。以下、この図に基づいて表示装置１０ｃの構成を説明する。尚、図２で説明したと同様の構成要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【０３５４】
＜表示装置１０ｃのパネル構成＞
これらの図に示す表示装置１０ｃは、基板１１の一主面上に、有機電界発光素子ＥＬが設けられた複数の画素ａが２次元的に配列された表示領域１３を有している。この表示領域１３の周辺部分には、ここでの図示は省略した垂直駆動回路および水平駆動回路、さらにはこれらの回路を制御するための制御回路などの周辺回路が設けられている。尚、これらの周辺回路は、基板１１とは別の外部基板に設けられていても良い。
【０３５５】
基板１１上の各画素ａには、薄膜トランジスタＴｒを用いて構成された画素回路が配置されている。これらの画素回路は、ここでの図示を省略した走査線と、これと垂直な方向に延設された信号線とに接続されている。各走査線は、上述した垂直駆動回路に接続されている。一方、各信号線は、上述した水平駆動回路に接続されている。これら薄膜トランジスタＴｒを用いた画素回路、走査線、および信号線は、層間絶縁膜３１によって覆われている。
【０３５６】
この層間絶縁膜３１上の各画素ａに、各有機電界発光素子ＥＬが配置されている。各画素ａに設けられた各有機電界発光素子ＥＬは、例えば図２を用いて説明したと同様の構成のものであり、基板１１側から順に、第１電極５、１つ目の発光ユニット３-1、窒素含有層１ａ-1、透明導電層１ｂ-1、２つ目の発光ユニット３-2、窒素含有層１ａ-2、透明導電層１ｂ-2、３つ目の発光ユニット３-3、および第２電極７をこの順に積層して構成されている。
【０３５７】
このうち第１電極５、および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2は、それぞれが、画素ａ毎にパターニングされた画素電極として設けられており、各画素ａにおいて積層されている。このような第１電極５の形成は、第１電極５として用いる材料によって適宜選択され、例えばマスク蒸着や、レジストパターンをマスクにした電極膜のパターニングによって形成される。またこのような透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2の形成は、例えばマスク蒸着によって行われる。これらの第１電極５、および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2は、それぞれ個別に画素回路を構成する薄膜トランジスタＴｒに接続されている。これにより、第１電極５、および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2は、画素回路および走査線および信号線を介して周辺回路に接続された構成となっている。
【０３５８】
一方、第２電極７は、表示領域１３を覆う共通電極として、全画素ａに連続膜の状態で配置されている。このような第２電極７の形成は、第１電極５として用いる材料によって適宜選択され、パターニングの必要がある場合には、例えば不必要な部分を覆ったマスク蒸着や、レジストパターンをマスクにした電極膜のパターニングによって形成される。この第２電極７には、例えば固定電圧Ｖが印加される構成となっている。
【０３５９】
発光ユニット３-1,３-2，３-3は、以上の第１電極５、透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2、および第２電極７間において、連続膜として形成されている。これらの発光ユニット３-1,３-2，３-3は、表示領域１３を覆う状態で設けられていれば良く、表示領域１３内においてパターニングされている必要はない。このため、不必要な部分を覆ったマスク蒸着によって形成される。
【０３６０】
尚、各薄膜トランジスタＴｒと、第１電極５および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2との接続は、発光ユニット３-2，３-1および層間絶縁膜３１に形成した接続孔に導電性材料で埋め込んで形成したヴィア３３によってなされることとする。
【０３６１】
以上により、画素電極として構成された第１電極５および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2のそれぞれが、画素回路を構成する薄膜トランジスタＴｒに接続された状態となっている。
【０３６２】
＜表示装置１０ｃの封止構成＞
以上のようなパネル構成の表示装置１０ｃにおいては、先に図３および図４を用いて説明した表示装置１０ａと同様に、封止材を用いて封止され、さらに必要に応じて保護膜や保護板を用いて保護されていることとする。
【０３６３】
＜表示装置１０ｃの駆動方法＞
このような構成の表示装置１０ｃの駆動においては、第２電極７に共通の固定電圧Ｖを印加しておく。この状態で、周辺駆動回路によって画素回路を選択し、選択した画素回路に接続された第１電極５、および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2に対して表示信号に応じた各電圧を印加する。これにより、第１電極５、および透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2への印加電圧に応じた所望の色彩および明度で発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒが発生し、基板１１側からこれらの発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒが取り出される。
【０３６４】
＜表示装置１０ｃの効果＞
以上のように構成された表示装置１０ｃは、図２を用いて説明したように、導電性と光透過性とを兼ね備えた透明導電層１ｂ-1，１ｂ-2を、発光ユニット３-1，３-2，３-3間に挟持させた有機電界発光素子ＥＬを用いて構成されたものである。したがって、先に説明した表示装置１０ａと同様に、明度が高く色再現性の良好な表示を行うことが可能になる。
【０３６５】
≪６．変形例１≫
以上説明した各表示装置の実施形態においては、一例として図２を用いて説明したように、発光ユニット間のみに図１を用いて説明した窒素含有層１ａ-1，１ａ-2および透明導電層１ｂ-1，1b-2を設けた有機電界発光素子ＥＬを適用した構成を説明した。しかしながら、各表示装置に用いられる有機電界発光素子は、さらに光取り出し側となる第１電極５として図１を用いて説明した窒素含有層１ａに隣接させた透明導電層１ｂを用いても良い。この場合、基板１１側に窒素含有層１ａを設け、この上部に隣接させて透明導電層１ｂを配置する。
【０３６６】
さらに、表示装置に用いる有機電界発光素子が、基板１１と逆側から発光光ｈｂ，ｈｇ，ｈｒを取り出すトップエミッション構造であれば、図２を用いて説明した構成において、基板１１と逆側に設けた第２電極７として、図１を用いて説明した窒素含有層１ａに隣接させた透明導電層１ｂを用いても良い。この場合、発光ユニット３-3側に窒素含有層１ａを設け、この上部に隣接させて透明導電層１ｂを配置する。このため、この窒素含有層１ａは、発光ユニット３-3として適する特性（例えば電子輸送性）を有する層として形成することが好ましい。またこのような構成であれば、基板１１に近い発光ユニット３-1ほど、発光光の波長が長くなるように設定することで、エネルギーの高い青色（Ｂ）の発光光ｈｂによって、その出射側に配置された緑色（Ｇ）の発光ユニット３-2、および赤色（Ｒ）の発光ユニット３-3における発光層の構成物質が励起されることを防止でき、制御性の良好な発光色の発光を第２電極７側から得ることができる。
【０３６７】
また第１電極５と第２電極７の両方ともを、図１を用いて説明した窒素含有層１ａに隣接させた透明導電層１ｂを用いることで、両面発光とした有機電界発光素子としても良い。
【０３６８】
≪７．変形例２≫
以上説明した各表示装置の実施形態においては、一例として図２を用いて説明したように、３つの発光ユニット３-1，３-2，３-3を積層させた有機電界発光素子ＥＬを用いた構成を説明した。しかしながら、各表示装置に用いられる有機電界発光素子は、さらに４層目の発光ユニットを積層させた構成や、２つの発光ユニットを積層させた構成であっても良い。
【０３６９】
４層の発光ユニットを積層させる場合であれば、青色（Ｂ）の発光ユニット３-1、緑色（Ｇ）の発光ユニット３-2、赤色（Ｒ）の発光ユニット３-3の他に、白色（Ｗ）の発光光が得られる発光ユニットを用いる。このような白色（Ｗ）の発光ユニットは、図１を用いて説明した窒素含有層１ａに隣接させた透明導電層１ｂを介して、青色（Ｂ）の発光ユニット３-1よりもさらに光取り出し側に設けることが好ましい。
【０３７０】
一方、２つの発光ユニットのみを積層させる場合であれば、選択された異なる発光波長が得られる２つの発光ユニットを、図１を用いて説明した窒素含有層１ａに隣接させた透明導電層１ｂを介して積層させれば良い。これのような構成によれば、カラー表示が可能な表示装置が得られる。
【実施例】
【０３７１】
≪透明導電層の作製≫
以下に説明するように、試料１０１〜１１２の各透明導電層を、導電性領域の面積が５ｃｍ×５ｃｍとなるように作製した。
【０３７２】
試料１０１では、銀を用いた膜厚５ｎｍの透明導電層を、単層で作製した。また試料１０２〜１１２では、各化合物で構成された窒素含有層を形成し、この上部に隣接させて銀を用いた膜厚５ｎｍの透明導電層を作製した。
【０３７３】
試料１０２の透明導電層の作製においては、この下地となる窒素含有層に換えて、化合物として窒素を含有しないアントラセン（化合物No.01）を用いた層を形成した。
【０３７４】
一方、試料１０３〜１１２のそれぞれの透明導電層の作製においては、窒素含有層を構成する化合物として、下記に示すような窒素を含有する各化合物No.02〜No.11用いた。これらの化合物のうち、化合物No.03およびNo.08は一般式（１）に含まれ化合物であり、化合物No.08は化合物１０である。また、化合物No.11は一般式（２）に含まれる化合物である。
【０３７５】
【化６７】
0005888096.tif 000071
【０３７６】
【化６８】
0005888096.tif 000072
【０３７７】
下記表１には、試料１０３〜１１２で用いた各化合物No.02〜No.11についての、銀（Ａｇ）と安定的に結合する化合物中の窒素原子の数［ｎ］、銀（Ａｇ）と化合物中における窒素（Ｎ）との相互作用エネルギー［ΔＥ］、および化合物の表面積［ｓ］、およびこれらから算出した有効作用エネルギー[ΔＥｅｆ]を示した。［ｎ］を求めるための化合物中の窒素原子を含む環に対して当該窒素原子と銀とのなす二面角［Ｄ］、および［ΔＥ］は、Gaussian 03(Gaussian, Inc., Wallingford, CT, 2003)を用いて算出した。尚、これらの試料１０３〜１１２で用いた各化合物No.02〜No.11においては、二面角Ｄ＜１０度の範囲である窒素原子を、数［ｎ］にカウントした。
【０３７８】
【表１】
0005888096.tif 000073
【０３７９】
化合物No.02は、化合物中に含まれる窒素原子（Ｎ）と、透明導電層を構成する銀（Ａｇ）との関係を示す有効エネルギー[ΔＥｅｆ]が、ΔＥｅｆ＞−０．１である。これに対して、化合物No.03〜No.11の化合物は、ΔＥｅｆ≦−０．１である。
【０３８０】
＜試料１０１の透明導電層の作製手順＞
先ず、透明な無アルカリガラス製の基材を、市販の真空蒸着装置の基材ホルダーに固定し、真空蒸着装置の真空槽に取り付けた。またタングステン製の抵抗加熱ボートに銀（Ａｇ）を入れ、当該真空槽内に取り付けた。次に、真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、抵抗加熱ボートを通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で、膜厚５ｎｍの銀からなる透明導電層を基材上に形成した。
【０３８１】
＜試料１０２〜１１２の透明導電層の作製手順＞
透明な無アルカリガラス製の基材を市販の真空蒸着装置の基材ホルダーに固定した。また、各透明導電層の作製において、上記各化合物No.01〜No.11をタンタル製抵抗加熱ボートに入れた。これらの基板ホルダーと加熱ボートとを真空蒸着装置の第１真空槽に取り付けた。また、タングステン製の抵抗加熱ボートに銀（Ａｇ）を入れ、第２真空槽内に取り付けた。
【０３８２】
この状態で、先ず、第１真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、各化合物の入った加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で基材上に膜厚２５ｎｍの各化合物で構成された窒素含有層を設けた。
【０３８３】
次に、窒素含有層まで成膜した基材を真空のまま第２真空槽に移し、第２真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、銀の入った加熱ボートを通電して加熱した。これにより、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で膜厚５ｎｍの銀からなる透明導電層を形成し、窒素含有層に隣接させた状態で、試料１０２〜１１２の透明導電層を得た。
【０３８４】
＜実施例の各試料の評価＞
上記で作製した試料１０１〜１１２の各透明導電層について、シート抵抗値を測定した。シート抵抗値の測定は、抵抗率計（三菱化学社製ＭＣＰ−Ｔ６１０）を用い、四探針法定電流印加方式で行った。この結果を上記表１に合わせて示す。
【０３８５】
＜実施例の評価結果＞
表１から明らかなように、有効作用エネルギーΔＥｅｆがΔＥｅｆ≦−０．１である化合物No.03〜No.11を用いた窒素含有層に隣接させた試料１０４〜１１２の透明導電層は、５ｎｍと極薄膜でありながらも、シート抵抗値の測定が可能であり、単層成長型（Ｆｒａｎｋ−ｖａｎ  ｄｅｒ  Ｍｅｒｗｅ：ＦＷ型）の膜成長によってほぼ均一な膜厚で形成されていることが確認された。これに対して、窒素含有層を設けていない単層構造の試料１０１の透明導電層、窒素を含有しない化合物No.1の下地層に隣接させて設けた試料１０２の透明導電層、およびΔＥｅｆ＞−０．１である化合物No.02を用いた窒素含有層に隣接させた試料１０３の透明導電層は、シート抵抗の測定が不可能であった。
【０３８６】
また図８には、窒素含有層を構成する化合物No.03〜No.11についての有効作用エネルギーΔＥｅｆと、これに隣接する各透明導電層について測定されたシート抵抗との関係を示す。この図８から、有効作用エネルギーΔＥｅｆが−０．５≦ΔＥｅｆ≦−０．１の確認された範囲では、ΔＥｅｆの値が低いほど、透明導電層のシート抵抗が低くなる傾向が明らかである。また、有効作用エネルギーΔＥｅｆが−０．５≦ΔＥｅｆ≦−０．２の範囲であれば、シート抵抗が１０００［Ω／□］以下に保たれてさらに好ましい。
【０３８７】
以上より、有効作用エネルギーΔＥｅｆを指標として窒素含有層を構成する化合物を選択して用いることにより、光透過性を得るために薄膜でありながらも低抵抗な透明導電層が得られることが確認された。
【符号の説明】
【０３８８】
１ａ-1，１ａ-2…窒素含有層、１ｂ-1，１ｂ-2…透明導電層、３-1，３-2，3-3発光ユニット、５…第１電極、７…第２電極、１５…垂直駆動回路、１７…水平駆動回路
【図１】
0005888096.tif 000077
【図２】
0005888096.tif 000078
【図８】
0005888096.tif 000079
【図３】
0005888096.tif 000080
【図４】
0005888096.tif 000081
【図５】
0005888096.tif 000082
【図６】
0005888096.tif 000083
【図７】
0005888096.tif 000084