(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
絶縁層を形成するための絶縁層形成用組成物に用いられるフィラーであって、
主として酸化アルミニウムで構成された粒状体であり、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下であることを特徴とするフィラー。
【請求項２】
前記粒状体は、前記酸化アルミニウムの一次粒子および該一次粒子の凝集体のうちの少なくとも１種で構成される請求項１に記載のフィラー。
【請求項３】
請求項１または２に記載のフィラーと、樹脂材料とを含有し、前記絶縁層を形成するために用いられることを特徴とする絶縁層形成用組成物。
【請求項４】
前記フィラーの含有量は、全体の３０体積％以上、７０体積％以下である請求項３に記載の絶縁層形成用組成物。
【請求項５】
前記樹脂材料の含有量は、全体の３０体積％以上、７０体積％以下である請求項３または４に記載の絶縁層形成用組成物。
【請求項６】
前記樹脂材料は、熱硬化性樹脂である請求項３ないし５のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物。
【請求項７】
前記樹脂材料は、疎水性樹脂である請求項３ないし６のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物。
【請求項８】
請求項３ないし７のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物を層状に成形した絶縁層形成層を有することを特徴とする絶縁層形成用フィルム。
【請求項９】
前記絶縁層形成層を支持する支持層を有する請求項８に記載の絶縁層形成用フィルム。
【請求項１０】
前記支持層は、金属箔である請求項９に記載の絶縁層形成用フィルム。
【請求項１１】
金属材料で構成された金属板と、
前記金属板上に設けられ、請求項３ないし７のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物を層状に成形した硬化物または固化物で構成された絶縁層と、
前記絶縁層の前記金属板とは反対側の面上に設けられた導体層とを有することを特徴とする基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フィラー、絶縁層形成用組成物、絶縁層形成用フィルムおよび基板に関する。
【背景技術】
【０００２】
金属材料で構成された金属板上に絶縁層を介して配線を形成してなる基板が知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
このような基板は、樹脂材料および繊維基材を主として構成された基板に比し、基板上に搭載した半導体素子や発光素子等の電子部品からの熱を効率的に外部へ逃すことができる。
【０００４】
このような基板では、絶縁層が樹脂材料および無機フィラーを含んで構成されている。これにより、電子部品からの熱を、絶縁層を介して金属板へ効率的に伝達することができる。
また、このような基板は、例えば、次のようにして製造される。
【０００５】
すなわち、まず、金属板と、配線を形成するための導体板とを用意し、これら同士の間に、無機フィラーと樹脂材料とを含有するワニスを供給することで積層体とする。次に、金属板と導体板とが互いに接近するように積層体を加圧するとともに加熱することで、ワニスを固化または硬化させて絶縁層を形成する。次に、導体板を所定形状にパターニングすることにより、絶縁層上に配線を形成することで基板を得る。
【０００６】
ところで、近年、電子部品からの熱量の増加に伴い、かかる基板には、放熱性のさらなる向上が求められている。そのため、絶縁層中における無機フィラーの含有量を多くする必要がある。
【０００７】
しかしながら、この場合、前述したような方法で基板を製造すると、積層体を加圧する際に、ワニス中に無機フィラーが多量に含まれていることに起因して、金属板と導体板との間における無機フィラーのフロー率が低下する。その結果、形成された絶縁層中にボイドが残存するため、無機フィラーの含有量を多くすることによる効果が十分に得られないという問題があった。すなわち、優れた熱伝導性をよび絶縁性を有する絶縁層を形成することができないという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００１−１９６４９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、優れた熱伝導性および絶縁性を有する絶縁層を形成することができる絶縁層形成用組成物に用いられるフィラー、絶縁層形成用組成物および絶縁層形成用フィルムを提供すること、また、優れた放熱性および信頼性を有する基板を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
このような目的は、下記（１）〜（１１）に記載の本発明により達成される。
（１）  絶縁層を形成するための絶縁層形成用組成物に用いられるフィラーであって、
主として酸化アルミニウムで構成された粒状体であり、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下であることを特徴とするフィラー。
【００１１】
（２）  前記粒状体は、前記酸化アルミニウムの一次粒子および該一次粒子の凝集体のうちの少なくとも１種で構成される上記（１）に記載のフィラー。
【００１３】
（３）  上記（１）または（２）に記載のフィラーと、樹脂材料とを含有し、前記絶縁層を形成するために用いられることを特徴とする絶縁層形成用組成物。
【００１４】
（４）  前記フィラーの含有量は、全体の３０体積％以上、７０体積％以下である上記（３）に記載の絶縁層形成用組成物。
【００１５】
（５）  前記樹脂材料の含有量は、全体の３０体積％以上、７０体積％以下である上記（３）または（４）に記載の絶縁層形成用組成物。
【００１６】
（６）  前記樹脂材料は、熱硬化性樹脂である上記（３）ないし（５）のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物。
【００１７】
（７）  前記樹脂材料は、疎水性樹脂である上記（３）ないし（６）のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物。
【００１８】
（８）  上記（３）ないし（７）のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物を層状に成形した絶縁層形成層を有することを特徴とする絶縁層形成用フィルム。
【００１９】
（９）  前記絶縁層形成層を支持する支持層を有する上記（８）に記載の絶縁層形成用フィルム。
（１０）  前記支持層は、金属箔である上記（９）に記載の絶縁層形成用フィルム。
【００２０】
（１１）  金属材料で構成された金属板と、
前記金属板上に設けられ、上記（３）ないし（７）のいずれかに記載の絶縁層形成用組成物を層状に成形した硬化物または固化物で構成された絶縁層と、
前記絶縁層の前記金属板とは反対側の面上に設けられた導体層とを有することを特徴とする基板。
【発明の効果】
【００２１】
本発明のフィラーによれば、これを用いて得られた絶縁層形成用組成物を、たとえフィラーの含有量を多くしても、所望のフロー性を有するものとすることができる。そのため、かかるフィラーを含有する絶縁層形成用組成物で形成された絶縁層中にボイドが発生するのを防止しつつ、この絶縁層を熱伝導性に優れたものとすることができる。すなわち、優れた熱伝導性および絶縁性を有する絶縁層を形成することができる。
【００２２】
また、本発明の絶縁層形成用フィルムによれば、比較的簡単に、優れた熱伝導性および絶縁性を有する絶縁層を形成することができる。
【００２３】
また、本発明の基板によれば、優れた熱伝導性および絶縁性を有する絶縁層を有するので、放熱性および信頼性に優れる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の基板の実施形態を示す断面図である。
【図２】図１に示す基板の絶縁層を模式的に示す部分拡大断面図である。
【図３】図１に示す基板の製造方法を説明するための図である。
【図４】図１に示す基板を用いた電子回路の一例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明のフィラー、絶縁層形成用組成物、絶縁層形成用フィルムおよび基板を添付図面に示す好適な実施形態に基づいて詳細に説明する。
【００２６】
図１は、本発明の基板の実施形態を示す断面図、図２は、図１に示す基板の絶縁層を模式的に示す部分拡大断面図、図３は、図１に示す基板の製造方法を説明するための図、図４は、図１に示す基板を用いた電子回路の一例を示す概略図である。なお、以下では、説明の便宜上、図１ないし図４中の上側を「上」、下側を「下」とも言う。また、各図では、説明の便宜上、基板およびその各部を誇張して模式的に図示しており、基板およびその各部の大きさおよびその比率は実際とは大きく異なる。
【００２７】
まず、本発明の基板について説明する。
（基板）
図１に示す基板１は、金属板２と、導体層３と、絶縁層４とを有し、金属板２と導体層３とが絶縁層４を介して接合されている。すなわち、基板１は、金属板２、絶縁層４および導体層３がこの順で積層されている。
【００２８】
このような基板１は、導体層３側からの熱を、絶縁層４を介して金属板２に伝達し、金属板２で放熱を行うことができる。
【００２９】
以下、基板１を構成する各部を順次詳細に説明する。
金属板２は、導体層３を支持する機能を有する。また、金属板２は、後述するように基板１を電子回路に用いたときに、基板１に搭載された電子部品からの熱を逃す放熱部としての機能も有する。
このような金属板２は、金属材料で構成されている。
【００３０】
かかる金属材料としては、特に限定されないが、アルミニウムまたはアルミニウム合金を用いるのが好ましい。アルミニウムまたはその合金で金属板２を構成することにより、金属板２の熱伝導性を優れたものとすることができる。その結果、基板１の放熱性を優れたものとすることができる。
【００３１】
また、金属板２の厚さは、導体層３を支持することができれば、特に限定されないが、例えば、１〜５ｍｍであるのが好ましく、１〜２ｍｍであるのがより好ましい。金属板２の厚さをこのような数値範囲に設定することにより、基板１の必要な機械的強度を確保しつつ、基板１の薄型化を図ることができる。
このような金属板２の一方の面には、導体層３が絶縁層４を介して接合されている。
【００３２】
導体層３は、絶縁層４の金属板２とは反対側の面上に設けられ、後述するように基板１を電子回路に用いるときに、エッチング等の加工により所定形状にパターニングされることにより配線や電極等となるものである。すなわち、導体層３は、絶縁層４の全面に亘って一様に形成された導体箔であって、パターニングされることにより導体パターンとなるものである。
【００３３】
このような導体層３は、導電性を有する材料で構成されている。具体的には、導体層３の構成材料としては、特に限定されないが、例えば、金属材料が好適に用いられ、特に、電気抵抗が小さく、また、安価であるとの理由から、銅または銅合金を用いるのが好ましい。
【００３４】
また、導体層３の厚さは、特に限定されないが、例えば、１０〜２００μｍであるのが好ましく、１８〜７０μｍであるのがより好ましい。
【００３５】
絶縁層４は、金属板２と導体層３との間に設けられ、これらを接着（接合）する機能を有する。また、絶縁層４は、絶縁性を有する。これにより、金属板２と導体層３との絶縁状態が確保されている。
【００３６】
さらには、本発明では、絶縁層４は、優れた熱伝導性を発揮するように構成されている。これにより、絶縁層４は、導体層３側の熱を金属板２に伝達することができる。このような絶縁層４の熱伝導率は、高いほどよく、具体的には、１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるのが好ましく、３Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるのがより好ましい。これにより、絶縁層４が導体層３側の熱を金属板２に効率よく伝達することができる。
【００３７】
絶縁層４の厚さ（平均厚さ）は、特に限定されないが、１０μｍ〜２００μｍ程度であるのが好ましく、２０μｍ〜１５０μｍ程度であるのがより好ましい。これにより、絶縁層４の絶縁性を確保しつつ、絶縁層４の熱伝導性を向上させることができる。
【００３８】
上記のような機能を有する絶縁層４は、図２に示すように、樹脂材料を主材料として構成された樹脂部４１内にフィラー４２が分散された構成をなしている。
【００３９】
樹脂部４１は、フィラー４２同士を結合させるバインダーとしての機能を有する。また、フィラー４２は、樹脂部４１の熱伝導率よりも高い熱伝導率を有している。このように絶縁層４を、樹脂部４１とフィラー４２とを備える構成とすることにより、絶縁層４の熱伝導率を高めることができる。
【００４０】
このような絶縁層４は、後述するように、樹脂材料（バインダー）と、本発明のフィラーとを含む、絶縁層形成用組成物を硬化または固化させることにより形成される。すなわち、絶縁層４は、かかる絶縁層形成用組成物を層状に成形した硬化物または固化物で構成されている。
【００４１】
なお、本発明のフィラーおよび絶縁層形成用組成物については、以下の基板１の製造方法の説明において、詳述する。
【００４２】
（基板の製造方法）
次に、図３に基づいて、前述したような基板１の製造方法について説明する。
【００４３】
［１］
まず、図３（ａ）に示すように、導体層３を用意する。より具体的には、例えば、導体層３として銅箔のような導体箔を用意する。
【００４４】
［２］
次に、図３（ｂ）に示すように、導体層３上に絶縁層形成層４Ａを形成する。これにより、絶縁層形成用フィルム（本発明の絶縁層形成用フィルム）１０が得られる。
【００４５】
この絶縁層形成層４Ａは、絶縁層形成用組成物を層状に成形したものである。そして、この絶縁層形成層４Ａは、後述する工程［３］において硬化または固化されることにより、絶縁層４となるものである。
【００４６】
ここで、導体層３は、絶縁層形成用フィルム１０において、絶縁層形成層４Ａを支持する支持層を構成する。このように絶縁層形成層４Ａを導体層３で支持することにより、絶縁層形成用フィルム１０の取り扱い性を向上させることができる。
【００４７】
また、このように支持層を構成する導体層３は、上述した銅箔のような導体箔（金属箔）であるのが好ましい。これにより、絶縁層形成層４Ａを導体層３で安定的に支持することができる。そのため、絶縁層形成用フィルム１０の取り扱い性を向上させることができる。また、導体層３の導電性および加工性を優れたものとすることができる。そのため、導体層３を加工することにより優れた特性を有する導体パターンを得ることができる。
【００４８】
かかる絶縁層形成用組成物は、主として樹脂材料と、本発明のフィラーとを含んで構成されている。
【００４９】
絶縁層形成用組成物に含まれる樹脂材料としては、特に限定されず、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂の各種樹脂材料を用いることができる。
【００５０】
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体等のポリオレフィン、変性ポリオレフィン、ポリアミド（例：ナイロン６、ナイロン４６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６−１２、ナイロン６−６６）、熱可塑性ポリイミド、芳香族ポリエステル等の液晶ポリマー、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、フェノキシ樹脂のようなポリヒドロキシポリエーテル、ポリエーテルイミド、ポリアセタール、スチレン系、ポリオレフィン系、ポリ塩化ビニル系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、トランスポリイソプレン系、フッ素ゴム系、塩素化ポリエチレン系等の各種熱可塑性エラストマー等、またはこれらを主とする共重合体、ブレンド体、ポリマーアロイ等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を混合して用いることができる。
【００５１】
一方、熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル（不飽和ポリエステル）樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を混合して用いることができる。
【００５２】
これらのなかでも、絶縁層形成用組成物に用いる樹脂材料としては、熱硬化性樹脂を用いるのが好ましく、さらに、入手の容易性からエポキシ樹脂を用いるのがより好ましい。これにより、得られる絶縁層４の耐熱性を優れたものとすることができる。また、絶縁層４を介して金属板２と導体層３とを強固に接合することができる。そのため、得られる基板１の耐久性および信頼性を優れたものとすることができる。
【００５３】
エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ハイドロキノン、メチルハイドロキノン、ジメチルハイドロキノン、ジブチルハイドロキノン、レゾルシン、メチルレゾルシン、ビフェノール、テトラメチルビフェノール、ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシジフェニルエーテル、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂、ジシクロペンタジエンフェノール樹脂、テルペンフェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールノボラック樹脂などの各種エポキシ樹脂が挙げられる。
【００５４】
また、後述するように、本発明では、フィラーとして、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下であるもの、すなわちゼータ電位の絶対値が小さいものが用いられる。かかる構成とすることから、樹脂材料は、疎水性樹脂であるのが好ましい。これにより、絶縁層形成用組成物中におけるフィラーの分散性が向上するため、絶縁層形成用組成物のフロー率が低下するのを的確に抑制または防止することができる。
【００５５】
疎水性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、エステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリアミド系樹脂、塩化ビニル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレン、フッ素樹脂、アルキド樹脂、ポリブタジエン系、等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００５６】
また、前記樹脂材料の含有量は、絶縁層形成用組成物全体（溶剤を除く）の、３０体積％以上７０体積％以下であるのが好ましく、４０体積％以上６０体積％以下であるのがより好ましい。これにより、得られる絶縁層４の機械的強度および熱伝導性を優れたものとすることができる。
【００５７】
これに対し、かかる含有量が前記下限値未満であると、樹脂材料がフィラー同士を結合するバインダーとしての機能を十分に発揮することができず、得られる絶縁層４の機械的強度が低下する傾向を示す。また、絶縁層形成用組成物の構成材料によっては、絶縁層形成用組成物の粘度が高くなりすぎて、絶縁層形成用組成物（ワニス）の濾過作業や層状成形（コーティング）が困難となったり、絶縁層形成用組成物のフローが小さくなりすぎて、得られる絶縁層４にボイドが発生してしまったりする場合がある。
【００５８】
一方、かかる含有量が前記上限値を超えると、得られる絶縁層４の絶縁性を確保しつつ、絶縁層４の熱伝導性を優れたものとするのが難しい。
【００５９】
また、かかる絶縁層形成用組成物には、前述した樹脂材料の種類等によっては、必要に応じて、硬化剤が含まれる。
【００６０】
硬化剤としては、特に限定されず、例えば、ジシアンジアミド、脂肪族ポリアミド等のアミド系硬化剤や、ジアミノジフェニルメタン、メタンフェニレンジアミン、アンモニア、トリエチルアミン、ジエチルアミン等のアミン系硬化剤や、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｐ−キシレン−ノボラック樹脂などのフェノール系硬化剤や、酸無水物類等を挙げることができる。
【００６１】
また、絶縁層形成用組成物は、さらに硬化触媒（硬化促進剤）を含んでいてもよい。これにより、絶縁層形成用組成物の硬化性を向上させることができる。
【００６２】
硬化触媒としては、例えば、イミダゾール類、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン等アミン系触媒、トリフェニルホスフィン等リン系触媒等が挙げられる。これらの中でもイミダゾール類が好ましい。これにより、特に、絶縁層形成用組成物の速硬化性および保存性を両立することができる。
【００６３】
イミダゾール類としては、例えば１−ベンジル−２メチルイミダゾール、１−ベンジル−２フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−ウンデシルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２−フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−ビニル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−ビニル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２，４−ジアミノ−６−メタクリロイルオキシエチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−メタクリロイルオキシエチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物等が挙げられる。これらの中でも２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾールまたは２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾールが好ましい。これにより、絶縁層形成用組成物の保存性を特に向上させることができる。
【００６４】
また、硬化触媒の含有量は、特に限定されないが、樹脂材料１００質量部に対して０．０１〜３０質量部程度であるのが好ましく、特に０．５〜１０質量部程度であるのがより好ましい。かかる含有量が前記下限値未満であると、絶縁層形成用組成物の硬化性が不十分となる場合があり、一方、かかる含有量が前記上限値を超えると、絶縁層形成用組成物の保存性が低下する傾向を示す。
【００６５】
また、硬化触媒の平均粒子径は、特に限定されないが、１０μｍ以下であることが好ましく、特に１〜５μｍであることがより好ましい。かかる平均粒子径が前記範囲内であると、特に硬化触媒の反応性に優れる。
【００６６】
また、絶縁層形成用組成物は、さらにカップリング剤を含むことが好ましい。これにより、フィラー、導体層３および金属板２に対する樹脂材料の密着性をより向上させることができる。
【００６７】
かかるカップリング剤としては、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等が挙げられる。これらの中でもシラン系カップリング剤が好ましい。これにより、絶縁層形成用組成物の耐熱性をより向上させることができる。
【００６８】
このうち、シラン系カップリング剤としては、例えばビニルトリクロロシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルファンなどが挙げられる。
【００６９】
カップリング剤の含有量は、特に限定されないが、樹脂材料１００質量部に対して０．０１〜１０質量部程度であるのが好ましく、特に０．５〜１０質量部程度であるのがより好ましい。かかる含有量が前記下限値未満であると、前述したような密着性を高める効果が不十分となる場合があり、一方、かかる含有量が前記上限値を超えると、絶縁層４を形成する際にアウトガスやボイドの原因になる場合がある。
【００７０】
また、絶縁層形成用組成物中のフィラー（本発明のフィラー）は、主として酸化アルミニウム（アルミナ、Ａｌ２Ｏ３）で構成された粒状体であり、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下のものである。
【００７１】
なお、絶縁層形成用組成物に用いるフィラーとして、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下となるものを用いる点については後に詳述する。
【００７２】
かかる構成のフィラー（フィラー４２）は、樹脂部４１の熱伝導率よりも高い熱伝導率を有している。このフィラーが絶縁層形成用組成物中に分散していることにより、絶縁層４の熱伝導率を高めることができる。
【００７３】
フィラーの含有量は、絶縁性樹脂組成物全体（溶剤を除く）の、３０体積％以上７０体積％以下であるのが好ましく、４０体積％以上６０体積％以下であるのがより好ましい。かかる範囲のように絶縁性樹脂組成物におけるフィラーの含有率を高くすることにより、得られる絶縁層４の熱伝導性を優れたものとすることができる。
【００７４】
これに対し、かかる含有量が前記下限値未満であると、得られる絶縁層４の絶縁性を確保しつつ、絶縁層４の熱伝導性を優れたものとするのが難しい。一方、かかる含有量が前記上限値を超えると、絶縁層形成用組成物の構成材料によっては、絶縁層形成用組成物の粘度が高くなりすぎて、ワニスの濾過作業や層状への成形（コーティング）が困難となったり、絶縁層形成用組成物のフローが小さくなりすぎて、得られる絶縁層４にボイドが発生してしまったりする場合がある。
【００７５】
なお、絶縁層形成用組成物におけるフィラーの含有率を、上記の範囲のように高く設定したとしても、絶縁層形成用組成物に含まれるフィラーとしてメチルエチルケトン溶剤中で測定したにおけるゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下となるものを用いることにより、絶縁層形成用組成物（ワニス）の粘度およびフロー性を適度なものとすることができる。
【００７６】
また、このフィラーの含水量は、０．１０質量％以上０．３０質量％以下であるのが好ましく、０．１０質量％以上０．２５質量％以下であるのがより好ましく、０．１２質量％以上０．２０質量％以下であるのがさらに好ましい。これにより、フィラーの含有量を多くしても、より適度な粘度およびフロー性を有するものとなる。そのため、得られる絶縁層４中にボイドが発生するのを防止しつつ、熱伝導性に優れた絶縁層４を形成することができる。すなわち、優れた熱伝導性および絶縁性を有する絶縁層４を形成することができる。
【００７７】
ここで、酸化アルミニウム（アルミナ）は吸湿性を有する材料であるため、本発明者は、かかる点に着目し、酸化アルミニウムで構成されたフィラーに対し、適宜吸湿処理や乾燥処理を施すことにより、含水量の異なる複数種のフィラーを用意し、フィラーの含水量と絶縁層形成用組成物のフロー性との関係を調べた。その結果、フィラーの含水量が多くなるほど、絶縁層形成用組成物のフロー性が高まり、得られる絶縁層４の耐電圧性が高まるという知見を得た。なお、得られる絶縁層４の耐電圧性が高まるのは、絶縁層形成用組成物のフロー性が高まることにより、絶縁層４内のボイドの発生が防止されるためと考えられる。
【００７８】
これに対し、かかる含水量が低すぎると、絶縁層形成用組成物のフロー性が低下し、絶縁層４内のボイドが発生して、絶縁層４の耐電圧性が低下する傾向を示す。一方、かかる含水量が多くなりすぎると、絶縁層形成用組成物のフロー性が過剰に高くなり、絶縁層４の所望の厚さを確保することが難しくなり、その結果、絶縁層４の耐電圧性が低くなってしまう場合がある。また、かかる含水量が多すぎると、その水分が絶縁層形成用組成物中の樹脂材料の硬化性に悪影響を及ぼすとともに、絶縁層形成用組成物を加熱加圧して絶縁層４を形成する際に、絶縁層形成用組成物内で水蒸気が放散することによって、得られる絶縁層４内のボイドが増加する傾向を示す。
【００７９】
なお、硬化または固化する前の絶縁層形成用組成物中のフィラーの含水量は、その絶縁層形成用組成物の硬化物または固化物、すなわち絶縁層４中のフィラーの含水量とほぼ等しい。
【００８０】
また、酸化アルミニウムは、通常、水酸化アルミニウムを焼成することにより得られる。得られる酸化アルミニウムの粒状体は、複数の一次粒子で構成されるが、その一次粒子の平均粒径は、その焼成の条件に応じて設定することができる。
【００８１】
また、その焼成後に何ら処理されていない酸化アルミニウムは、一次粒子同士が固着により凝集した凝集体（二次粒子）で構成されている。
【００８２】
そのため、その一次粒子同士の凝集を粉砕により必要に応じて解くことにより、最終的なフィラーが得られる。最終的なフィラーの平均粒径は、その粉砕の条件（例えば時間）に応じて設定することができる。
【００８３】
その粉砕の際、酸化アルミニウムは極めて高い硬度を有するため、一次粒子同士の固着が解かれていくだけで、一次粒子自体は殆ど破壊されず、一次粒子の平均粒径は粉砕後においてもほぼ維持されることとなる。
【００８４】
したがって、粉砕時間が長くなるに従い、フィラーの平均粒径は、一次粒子の平均粒径に近づくことになる。そして、粉砕時間が所定時間以上となると、フィラーの平均粒径は、一次粒子の平均粒径に等しくなる。すなわち、フィラーは、粉砕時間を短くすると主として二次粒子で構成され、粉砕時間を長くするにしたがって一次粒子の含有量が多くなり、最終的に所定時間以上とすると、主として一次粒子で構成されることとなる。
【００８５】
また、例えば、前述したように水酸化アルミニウムを焼成することにより得られた酸化アルミニウムの一次粒子は、球形ではなく、鱗片状のような平坦面を有する形状をなしている。そのため、フィラー同士の接触面積を大きくすることができる。その結果、得られる絶縁層４の熱伝導性を高めることができる。
【００８６】
また、フィラー４２の平均粒径としては、特に限定されないが、０．１μｍ〜２５μｍ程度であるのが好ましく、０．２５μｍ〜２０μｍ程度であるのがより好ましい。これにより、絶縁層形成用組成物の粘度およびフロー性を適度なものとし、得られる絶縁層４の熱伝導性および絶縁性を優れたものとすることができる。
【００８７】
また、フィラー４２の粒子径の変動係数（すなわち、粒度分布の狭さ；ＣＶ値）は、特に限定されないが、３０％以下であるのが好ましく、２０％以下であるのがより好ましく、１０％以下であるのがさらに好ましい。
【００８８】
また、フィラーの比表面積（ＢＥＴ比表面積）は、０．５ｍ２／ｇ以上３．０ｍ２／ｇ以下であるのが好ましく、０．７ｍ２／ｇ以上２．５ｍ２／ｇ以下であるのがより好ましい。
【００８９】
フィラーの平均粒径が大きくなるほど、フィラーの比表面積が小さくなり、一方、フィラーの平均粒径が小さくなるほど、フィラーの比表面積が大きくなる。また、フィラーの一次粒子の平均粒径が大きくなるほど、フィラーの比表面積が小さくなり、一方、フィラーの一次粒子の平均粒径が小さくなるほど、フィラーの比表面積が大きくなる。
【００９０】
このように、フィラーの平均粒径および一次粒子の平均粒径と、フィラーの比表面積とは、互いに相関関係を有している。
【００９１】
なお、絶縁層形成用組成物は、上述した成分に加え、本発明の目的を損なわない範囲でレベリング剤、消泡剤等の添加剤が含まれていてもよい。
【００９２】
また、絶縁層形成用組成物は、例えば、メチルエチルケトン、アセトン、トルエン、ジメチルホルムアルデヒド等の溶剤を含む。これにより、絶縁層形成用組成物は、樹脂材料等が溶剤に溶解することにより、ワニスの状態となる。
【００９３】
このようなワニス状態の絶縁層形成用組成物を、コンマコーター、ダイコーター、グラビアコーター等を用いて、導体層３上に塗工し、乾燥することで絶縁層形成層４Ａが得られる。
【００９４】
この際、ワニス状態の絶縁層形成用組成物の粘度は、３．０Ｐａ・ｓ以下であるのが好ましく、２．０Ｐａ・ｓ以下であるのがより好ましい。これにより、絶縁層形成用組成物の濾過作業およびコーティングが可能となる。
【００９５】
さて、本発明では、上述したように、絶縁層形成用組成物に用いられるフィラーとして、主として酸化アルミニウムで構成された粒状体であり、メチルエチルケトン溶剤（ｐＫａ１４．７）中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下となるものが用いられる。
【００９６】
ここで、本発明者の検討により、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が大きいフィラーを絶縁層形成用組成物に用いると、絶縁層形成用組成物のフロー性が低下するため、形成される絶縁層内にボイドが発生し、これに起因して、絶縁層４の熱伝導性および耐電圧性が低下する傾向を示すことが判っている。
【００９７】
これは、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が大きくなることに起因して、絶縁層形成用組成物（樹脂材料）中でのフィラーの分散性に変化が生じることによると推察される。
【００９８】
かかる点に本発明者は着目し、さらなる検討を行なった結果、メチルエチルケトン溶剤中におけるゼータ電位の絶対値を５．０ｍＶ以下となるフィラーを用いることにより、絶縁層形成用組成物中におけるフィラーの分散度が適切なものとなり、その結果、前記問題点が解決されることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００９９】
また、ゼータ電位の測定は、一般的には、電気泳動と光散乱を組合せた方法が用いられる。具体的には、粒子（フィラー）に電場をかけることで粒子を移動（電気泳動）させ、さらに、移動する粒子にレーザー照射して、照射光と散乱光の周波数の変化から電気泳動速度を計算することによりゼータ電位を算出することができる。
【０１００】
ところで、主として酸化アルミニウムで構成された粒状体であるフィラーのメチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値は、通常、５．０ｍＶ超となる。このことは、かかる構成からなるフィラーには、水酸化ナトリウムが付着していることに起因すると考えられる。これは、前述したように、主として酸化アルミニウムで構成された粒状体（二次粒子または一次粒子）は、通常、水酸化アルミニウムを焼成することにより得られ、そのため、水酸化アルミニウム生成の過程において、水酸化ナトリウムが水酸化アルミニウムに付着し、その結果、焼成して得られる粒状体に付着した状態となっていることによると考えられる。
【０１０１】
したがって、本発明では、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値を５．０ｍＶ以下として、水酸化ナトリウムの付着が的確に抑制または防止された、主として酸化アルミニウムで構成された粒状体を用いることとする。フィラーとしてこのような粒状体を用いることにより、絶縁層形成用組成物のフロー性を高めることができ、その結果、得られる絶縁層４の熱伝導性および耐電圧性が高まることとなる。
【０１０２】
なお、主として酸化アルミニウムで構成された粒状体を、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ以下のものとする方法としては、特に限定されないが、例えば、Ｉ：前記粒状体を水洗する方法、II：前記粒状体を弱酸性水溶液で中和した後に水洗する方法、III：前記粒状体に付着している水酸化ナトリウムを二酸化炭素と反応させる方法、IV：前記粒状体を１４００℃以上で加熱し、付着している水酸化ナトリウムを除去する方法等が挙げられるが、中でも、ＩおよびIIの方法が好ましい。かかる方法によれば、容易かつ確実にメチルエチルケトン溶剤中で測定したフィラーのゼータ電位の絶対値を前記範囲内に設定することができる。
【０１０３】
したがって、以下では、ＩおよびIIの方法を用いて得られた本発明のフィラーを用いて、絶縁層形成用組成物を得る方法を一例に説明する。
【０１０４】
すなわち、以下に説明する絶縁層形成用組成物の製造方法は、主として酸化アルミニウムで構成された粒状体を用意し、該粒状体を水洗して前記フィラーを得る水洗工程と、前記フィラーと前記樹脂材料とを混合して前記絶縁層形成用組成物を得る混合工程とを有する。
【０１０５】
（水洗工程）
まず、本工程において、主として酸化アルミニウムで構成された粒状体を用意し、この粒状体を水洗する。
【０１０６】
これにより、前記粒状体のメチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値を５．０ｍＶ以下とする。ゼータ電位の絶対値をかかる範囲内とすれば、次工程で得られる絶縁層形成用組成物を、優れたフロー性を有するものとすることができる。そのため、得られる絶縁層４中にボイドが発生するのを確実に防止して、熱伝導性に優れた絶縁層４を形成することができる。
【０１０７】
Ｉの方法を用いる場合、水洗に用いる液体としては、特に限定されないが、特に、ＲＯ水、脱イオン水、蒸留水のような純水が好ましく用いられる。純水によれば、他の不純物が粒状体に付着することなく、粒状体から水酸化ナトリウムを確実に除去することができる。
【０１０８】
また、IIの方法を用いる場合、洗浄工数（洗浄回数）を減らし効率よく洗浄するために、前記液体として、弱酸性水溶液が用いられる。弱酸性水溶液に含まれる酸としては、特に限定されないが、例えば、硫酸、塩酸、硝酸の他、蟻酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、イソ酪酸、吉草酸、イソ吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、ペラルゴン酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、ペンタデシル酸、パルミチン酸、マルガリン酸、ステアリン酸、サリチル酸、没食子酸、安息香酸、フタル酸、ケイ皮酸、メリト酸、 シュウ酸、クエン酸、コハク酸、マレイン酸、フマル酸、乳酸、リンゴ酸、マロン酸、酒石酸、アコニット酸、アジピン酸、グルタル酸等の有機酸が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【０１０９】
なお、IIの方法を用いた場合、すなわち、前記液体として弱酸性水溶液を用いた場合には、弱酸性水溶液による水洗の後（弱酸性水洗後）は、さらに、前記液体として純水を用いた水洗（置換水洗）を、上澄液のｐＨが６．０に到達するまで行なうようにする。すなわち、粒状体を弱酸性水溶液で中和（水洗）した後に、純水で水洗する。
【０１１０】
また、前記液体として純水を用いた置換水洗を容易にするために限定はされないが何れの酸を用いても１．０質量％以下水溶液として使用するのが好ましい。さらに、弱酸性水溶液に含まれる酸としては、水への溶解性も良い短鎖脂肪酸であるギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸がより好ましい。
【０１１１】
また、水洗する方法としては、特に限定されず、例えば、Ｉ．粒状体が収納された容器中に液体を供給した後、この液体を撹拌し、次いで、所定の時間静置した後に上澄液を除去する方法、II．粒状体を、フィルターを備えるカラム内に充填し、その後、フィルターを介して液体を粒状体に接触（通過）させる方法等が挙げられる。
【０１１２】
なお、かかる方法による粒状体の水洗は、単数回であってもよいが、複数回施すようにするのが好ましい。これにより、粒状体から水酸化ナトリウムをより確実に除去することができる。
【０１１３】
なお、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値は、５．０ｍＶ以下であればよいが、３．０ｍＶ以下であるのが好ましい。これにより、絶縁層形成用組成物のフロー性をより確実に高めることができる。
【０１１４】
（混合工程）
次いで、本工程において、前記水洗工程を経ることにより得られたフィラーと、樹脂材料とを混合して絶縁層形成用組成物を得る。
【０１１５】
このフィラーと樹脂材料との混合は、例えば、予め、前述した溶剤に樹脂材料を溶解してワニス状とした後、このワニス中にフィラーを混合することにより行うことができる。
【０１１６】
また、混合に用いる混合機としては、特に限定されないが、例えば、ディスパーザー、複合羽根型撹拌機、ビーズミルおよびホモジナイザー等が挙げられる。
【０１１７】
なお、ワニス中にフィラーを混合する際の温度は、樹脂材料の構成材料によって若干異なるが、２５〜８０℃程度であるのが好ましく、４０〜６０℃程度であるのがより好ましい。これにより、ワニスの粘度を確実に低下させて、絶縁層形成用組成物中におけるフィラーの分散率をより確実に向上させることができる。また、撹拌による熱で、樹脂材料に硬化反応が起こるのを防止することができる。
以上のようにして、絶縁層形成用組成物を製造することができる。
【０１１８】
このような絶縁層形成用組成物によれば、フィラーの含有量を前述した範囲のようにたとえ高くしたとしても、優れたフロー性を有する絶縁層形成用組成物とすることができる。そのため、得られる絶縁層４中にボイドが発生するのを確実に防止して、熱伝導性に優れた絶縁層４を形成することができる。
【０１１９】
［３］
次に、絶縁層形成層４Ａと金属板２とを貼り合わせた後に、金属板２と導体層３とが互いに接近するように加圧するとともに加熱する。
【０１２０】
これにより、絶縁層形成層４Ａが硬化または固化することで絶縁層４となり、図３（ｃ）に示すような、絶縁層４を介して金属板２と導体層３とが接合された基板１が得られる。
【０１２１】
かかる工程における加熱および加圧の条件は、特に限定されないが、例えば、以下のように設定される。すなわち、加熱温度は、好ましくは８０〜２００℃程度、より好ましくは１７０〜１９０℃程度に設定される。
【０１２２】
また、金属板２と導体層３とを加圧する圧力は、好ましくは２〜１４ＭＰａ程度、より好ましくは６〜１２ＭＰａ程度に設定される。
【０１２３】
さらに、加熱および加圧する時間は、３０〜２４０分程度であるのが好ましく、６０〜１２０分程度であるのがより好ましい。
以上のような工程を経て、基板１が製造される。
【０１２４】
（基板の応用例）
次に、図４に基づいて、前述した基板１の応用例について説明する。
【０１２５】
図４に示す制御装置１００は、自動車２０に搭載され、その前方に向かって光を照射するヘッドライト（光源）２０１の駆動を制御するものである。本実施形態では、ヘッドライト２０１は、複数の発光ダイオード素子（ＬＥＤ）２０２が配置されたものである。
【０１２６】
制御装置１００は、基板１Ａと、基板１Ａ上に設けられた半導体素子５１、５２およびコネクタ５３とを有している。
【０１２７】
基板１Ａは、金属板２と、導体層３Ａと、絶縁層４とを有し、金属板２と導体層３Ａとが絶縁層４を介して接合されている。
【０１２８】
ここで、導体層３Ａは、前述した基板１の導体層３をエッチング等によりパターンニングして形成された導体パターンである。すなわち、基板１Ａは、基板１の導体層３をパターンニングすることにより得られるものである。
【０１２９】
このような基板１Ａの導体層３Ａ上には、半導体素子５１、５２およびコネクタ５３等が設けられ、これらが回路６を形成している。
【０１３０】
本実施形態では、絶縁層４の上面には、導体層３Ａが形成されていない部分を覆う被覆層（ソルダーレジスト層）７が設けられている。これにより、導体層３を保護することができ、回路６の劣化やショートを防止することができる。被覆層７の構成材料は、絶縁性を有していれば特に限定されず、例えば、エポキシ樹脂、シアネート樹脂、フェノール樹脂等の各種樹脂材料を用いることができる。なお、被覆層７は、省略してもよい。
【０１３１】
半導体素子５１、５２は、その内部に、銅等の導電性金属材料で構成される配線パターンが設けられている。この配線パターンは、下面から突出した複数の端子に電気的に接続されている。そして、各端子がそれぞれ導体層３Ａと接合され、これにより、半導体素子５１、５２が導体層３Ａと電気的に接続される。各端子は、例えば半田、銀ろう、銅ろう、燐銅ろうのような各種ろう材を主材料として構成することができる。
【０１３２】
なお、半導体素子５１、５２の外装部を構成するモールド部５１２、５２２は、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等のような熱硬化性樹脂で構成されている。
【０１３３】
コネクタ５３は、中継ケーブル２０４を介して、ヘッドライト２０１に接続されている。なお、中継ケーブル２０４のヘッドライト２０１と反対側の端部には、コネクタ５３と接続されるコネクタ２０５が設置されている。
【０１３４】
コネクタ５３は、いわゆる「オス側」のコネクタであり、複数のピン（端子）５３１と、これらのピン５３１を一括して収納するハウジング５３２とを有している。各ピン５３１は、それぞれ、銅等の導電性金属材料で構成され、導体層３Ａに電気的に接続されている。そして、各ピン５３１と、いわゆる「メス側」のコネクタ２０５の各端子（図示せず）とが嵌合により接続される。
【０１３５】
ハウジング５３２は、筒体で構成され、基板１Ａに対し立設している。そして、ハウジング５３２に収納された各ピン５３１も基板１Ａに対し垂直方向に、すなわち、鉛直上方に向かって起立している。これにより、コネクタ５３に中継ケーブル２０４のコネクタ２０５を接続する際、コネクタ２０５を上方から差し込むことができ、その接続作業を容易に行なうことができる。
【０１３６】
ハウジング５３２の構成材料としては、特に限定されないが、例えば、半導体素子５１、５２のモールド部５１２、５２２の構成材料と同様の熱硬化性樹脂が用いることができる。
【０１３７】
さらに、制御装置１００は、導体層３や半導体素子５１、５２、特に導体層３と半導体素子５１、５２との接続部を覆う保護部材８を有している。
【０１３８】
保護部材８は、硬質の樹脂材料で構成され、層状に設けられている。これにより、半導体素子５１、５２や、コネクタ５３を一括して固定することができる。従って、自動車２０が走行しているときにその振動が制御装置１００に伝達したとしても、当該振動による半導体素子５１、５２やコネクタ５３の離脱を確実に防止することができる。また、例えば、ケーシングで制御装置１００を覆わなくとも、半導体素子５１、５２等を保護することができる。また、半導体素子５１、５２等が保護部材８に埋設された状態となるため、これらに対する防水・防塵機能を発揮することができる。
【０１３９】
保護部材８を構成する硬質の樹脂材料としては、特に限定されないが、例えば、半導体素子５１、５２のモールド部５１２、５２２やハウジング５３２の構成材料と同様の熱硬化性樹脂を用いることができ、特にエポキシ樹脂、フェノール樹脂が好ましい。
【０１４０】
ここで、保護部材８を構成する樹脂材料には、アルミナ等の金属酸化物、窒化ホウ素等の窒化物に代表される電気絶縁性かつ高熱伝導性フィラーを充填されているのが好ましい。これにより、保護部材８を介して、通電によって半導体素子５１、５２等が発した熱の放熱が促進される。そして、この放熱と、金属板２を介しての放熱とが相まって、制御装置１００は、全体として放熱性に極めて優れたものとなる。
【０１４１】
以上、本発明のフィラー、絶縁層形成用組成物、絶縁層形成用フィルムおよび基板を図示の実施形態について説明したが、本発明は、これらに限定されるものではない。
【０１４２】
例えば、本発明のフィラー、絶縁層形成用組成物、絶縁層形成用フィルムおよび基板を構成する各部は、同様の機能を発揮し得る任意の構成のものと置換することができる。また、任意の構成物が付加されていてもよい。
【０１４３】
さらに、本発明の基板の製造方法が適用された基板の用途は、前述した実施形態のものに限定されるものでないことはいうまでもなく、放熱性を要する各種装置に用いる基板として好適に用いることができる。例えば、前記基板はＬＥＤ発光素子を搭載する基板として用いることができる。
【実施例】
【０１４４】
以下、本発明の具体的な実施例について説明する。なお、本発明はこれに限定されるものではない。
【０１４５】
１．基板の製造
以下のようにして基板を製造した。
【０１４６】
（実施例１）
［１］まず、ビスフェノールＦ／ビスフェノールＡフェノキシ樹脂（三菱化学製、４２７５、重量平均分子量６．０×１０４、ビスフェノールＦ骨格とビスフェノールＡ骨格の比率＝７５：２５）４０．０質量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＤＩＣ製、８５０Ｓ、エポキシ当量１９０）５５．０質量部、２−フェニルイミダゾール（四国化成製２ＰＺ）３．０質量部、シランカップリング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越シリコーン製ＫＢＭ−４０３）２．０質量部を秤量し、これらをシクロヘキサノン４００質量部に溶解・混合させ、高速撹拌装置を用い撹拌することで、樹脂材料を含むワニスを得た。
【０１４７】
［２］次に、アルミナ（日本軽金属製、平均粒径Ａ３．２μｍ、一次粒径Ｂ３．６μｍ、平均粒径Ａ／一次粒径Ｂ＝０．９の市販品（Ｌｏｔ  Ｎｏ.  Ｚ４０１））８００ｇを秤量し、純水１３００ｍＬが収納されたプラスチック製容器内に投入した後、直径５０ｍｍの羽根を備えるディスパーザー（特殊機化工業社製、「製品番号Ｒ９４０７７」）を用いて、回転数５０００ｒｐｍ×攪拌時間１５分間の条件で撹拌することにより、アルミナを水洗した。
【０１４８】
その後、アルミナの一部を採取し、１８０℃で３００分間乾燥したのち、そのゼータ電位を、メチルエチルケトン溶剤中でゼータ電位測定装置（Ｍａｌｖｅｒｎ社製、「Ｚｅｔａｓｉｚｅｒ  Ｎａｎｏ  ＺＳ９０」）を用いて測定し、その測定値が−０．８ｍＶとなるまで、上澄液をデカンテーションで除去した後に、前記水洗を複数回行なった。
【０１４９】
［３］次に、水洗が施されたアルミナを、２０分間放置した後に、上澄液をデカンテーションで除去し、その後、アセトン１０００ｍＬを投入して、前記ディスパーザーを用いて、回転数８００ｒｐｍ×攪拌時間５分間の条件で撹拌した。
そして、１２時間放置した後に、上澄液を除去した。
【０１５０】
［４］次に、上澄液が除去された後のアルミナをステンレスバットに広げ、これを、全排気型箱型乾燥機（タバイ社製、「ＰＨＨ−２００」）を乾燥温度４０℃×乾燥時間１時間の条件で乾燥することで洗浄アルミナ（フィラー）を得た。
【０１５１】
その後、この洗浄アルミナを、２００℃×２４時間の条件で乾燥させた後、８５℃×８５％ＲＨの条件で放置することで、洗浄アルミナの含水率を０．１８質量％とした。
【０１５２】
なお、このアルミナの含水量は、示差熱天秤装置（TG-DTA）を用いて測定した２５℃と５００℃における質量の差により計算した。
【０１５３】
［５］次に、前記工程［１］で予め用意した樹脂材料を含むワニスに、洗浄アルミナ（５０５．０質量部）を、直径５０ｍｍの羽根を備えるディスパーザー（特殊機化工業社製、「Ｒ９４０７７」）を用いて、回転数１０００ｒｐｍ×攪拌時間１２０分間の条件で混合することにより、アルミナの樹脂固形分比８３．５重量％（６０．０体積％）の絶縁層形成用組成物を得た。
【０１５４】
１．２絶縁層形成用フィルムの作製
金属箔（導体層）として、縦５００ｍｍ×横２５０ｍｍ×厚さ３５μｍの銅箔（古河サーキットホイル製、ＧＴＳＭＰ）を用い、その銅箔の粗化面に、上記１．１で得られた絶縁層形成用組成物をコンマコーターにて塗布し、１００℃で３分、１５０℃で３分加熱乾燥し、絶縁層形成用組成物の厚さ１００μｍの絶縁層形成用フィルム（絶縁層形成用組成物付き銅箔）を得た。
【０１５５】
１．３基板の作製
上記１．２で得られた絶縁層形成用フィルムと、金属板として縦５３０ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ１ｍｍのアルミニウム板を張り合わせ、真空プレスを用いて、プレス圧９．７ＭＰａで８０℃３０分、２００℃９０分の条件下でプレスし、基板を得た。
【０１５６】
（実施例２、３）
前記工程［２］において、水洗後のアルミナのゼータ電位が、それぞれ、−３．０ｍＶ、−４．９ｍＶとなるまで、アルミナの水洗を複数回行った以外は、前記実施例１と同様にして、絶縁層形成用組成物および基板を得た。
【０１５７】
（実施例４）
前記工程［２］において、実施例１で使用した同じアルミナを同様に８００ｇを秤量し、０．１質量％の酢酸水溶液１３００ｍＬが収納されたプラスチック製容器内に投入した後、直径５０ｍｍの羽根を備えるディスパーザー（殊機化工業社製、「Ｒ９４０７７」）を用いて、回転数５０００ｒｐｍ×攪拌時間１５分間の条件で撹拌することにより、アルミナを水洗した。
【０１５８】
その後、１５分間静置し、スポイトで採取した上澄液５０ｍＬのろ過液のｐＨを測定し、そのｐＨ値が６．０以上になるまで、上澄液をデカンテーションで除去した後に、純水で複数回置換水洗を行なった。
それ以外の工程は実施例１と全く同様にして、絶縁層形成用組成物および基板を得た。
【０１５９】
（実施例５）
洗浄アルミナの量を７８７．０質量部に変え、アルミナの樹脂固形分比８８．７重量％（７０．０体積％）とした以外は実施例１と同様にして、絶縁層形成用組成物および基板を得た。
【０１６０】
（比較例１）
前記工程［２］〜［４］におけるアルミナの水洗を省略したこと以外は、前記実施例１と同様にして、絶縁層形成用組成物および基板を得た。
【０１６１】
（比較例２）
前記工程［２］〜［４］におけるアルミナの水洗を省略したこと以外は、前記実施例５と同様にして、絶縁層形成用組成物および基板を得た。
【０１６２】
２．評価
各実施例および各比較例により得られた絶縁層形成用組成物および基板について、次の各評価を行った。
【０１６３】
２．１絶縁層形成用組成物の粘度
各実施例および各比較例の絶縁層形成用組成物について、Ｅ型粘度計を用いて、温度２５℃、せん断速度５．０ｒｐｍの条件で粘度を測定した。
【０１６４】
２．２絶縁層形成用組成物のフロー率
各実施例および各比較例の絶縁層形成用組成物について、それぞれ、金属箔として、縦５００ｍｍ×横２５０ｍｍ×厚さ３５μｍの銅箔（古河サーキットホイル製、ＧＴＳＭＰ）を２つ用意し、これら同士の間に、絶縁層形成用組成物をコンマコーターを用いて供給した後、金属箔同士を、真空プレスを用いて、プレス圧９．７ＭＰａで１９０℃×５分の条件下でプレスし、フロー率測定用のサンプルを得た。
【０１６５】
そして、各実施例および各比較例の絶縁層形成用組成物から得られたサンプルについて、それぞれ、その重さＡを測定し、その後、金属箔の端部から突出している絶縁層を取り除いた後のサンプルの重さＢを測定して、Ｂ／Ａ×１００（％）を求めることでフロー率を算出した。
【０１６６】
２．３外観
各実施例および各比較例の基板について、銅箔（導体層）をエッチングにより除去し、絶縁層の外観を目視で観察し、ボイドやカスレの有無を評価した。
【０１６７】
２．４半田耐熱性
各実施例および各比較例の基板について、５０ｍｍ×５０ｍｍにグラインダーソーでカットした後に、その銅箔を１／４だけ残すようにエッチングにより除去することにより、試料を作製し、ＪＩＳ Ｃ ６４８１に準拠して半田耐熱性を評価した。かかる評価は、前処理をしない場合と、１２１℃、１００％、（ＰＣＴ処理）を４時間行った後の場合において、それぞれ、２８８℃の半田槽に３０秒間浸漬した後の外観の異常の有無に基づいて、下記の評価基準により行った。
【０１６８】
評価基準：異常なし（フクレの箇所がない）
：膨れあり（全体的にフクレの箇所がある）
【０１６９】
２．５絶縁破壊電圧
各実施例および各比較例の基板について、１００ｍｍ×１００ｍｍにグラインダーソーでカットした後に、その端縁部から約３０ｍｍの位置から外側部分の銅箔をエッチングにより除去することにより、試料を作製し、絶縁破壊電圧を評価した。かかる評価は、耐電圧試験器（ＭＯＤＥＬ７４７３、ＥＸＴＥＣＨ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ社製）を用いて、銅箔と金属板に電極を接触せしめて、両電極に１ｋＶ／秒の速度で電圧を上昇させていきながら交流電圧を印加し、絶縁層が破壊したときの電圧を絶縁破壊電圧とした。
【０１７０】
２．６熱伝導率
各実施例および各比較例の絶縁層形成用フィルム（絶縁層形成用組成物付き銅箔）二枚を絶縁層が向かい合うように重ね、真空プレスを用いて、プレス圧９．７ＭＰａで１９０℃×５分の条件下でプレスし、両面金属箔つき絶縁板を得た。得られた両面金属箔つき絶縁板の両面をエッチングし、Ｃステージ状態の絶縁層を取り出し、レーザーフラッシュ法によりＪＩＳ  Ｒ  １６１１に従い熱伝導率を求めた。
これらの評価結果を表１に示す。
【０１７１】
【表１】
0005867047.tif 000002
【０１７２】
表１に示す評価結果から明らかなように、各実施例では、粒状体を水洗することにより、メチルエチルケトン溶剤中で測定した際のゼータ電位の絶対値を５．０ｍＶ以下に設定することができ、その結果、樹脂層形成用組成物のフロー率が向上し、これに起因して、半田耐熱性に優れ、絶縁破壊電圧値が十分に高く、また、高い熱伝導率を有するものが得られる結果となった。
【０１７３】
これに対して、各比較例では、メチルエチルケトン溶剤中で測定したゼータ電位の絶対値が５．０ｍＶ超となっていることで、各実施例と比較して、外観、半田耐熱性または絶縁破壊電圧値に劣る結果となった。
【符号の説明】
【０１７４】
１、１Ａ        基板
２              金属板
３、３Ａ        導体層
４              絶縁層
４Ａ            絶縁層形成層
４１            樹脂部
４２            フィラー
５１、５２      半導体素子
５１２、５２２  モールド部
５３            コネクタ
５３１          ピン（端子）
５３２          ハウジング
６              回路
７              被覆層
８              保護部材
１０            絶縁層形成用フィルム
２０            自動車
１００          制御装置
２０１          ヘッドライト
２０２          発光ダイオード素子
２０４          中継ケーブル
２０５          コネクタ
【図１】
0005867047.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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