(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを備えた燃料電池と、
前記燃料電池の出力電圧を所定電圧まで低下させることにより前記触媒層の性能回復処理を実施する制御装置と、を備え、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングを予測し、その予測結果に基づいて前記性能回復処理の要否及び内容を決定するものであり、前記性能回復処理が必要と判定し、且つ、前記出力増加要求のタイミングまでの予測時間が所定時間よりも長い場合には、前記所定時間よりも短い場合よりも前記性能回復処理における目標電圧を低くする、又は／及び、前記性能回復処理の実施時間を長くする、燃料電池システム。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
前記燃料電池の発電中に前記触媒層に形成される酸化皮膜が、前記燃料電池の出力電圧を第１の皮膜除去電圧まで低下させることにより除去できる第１の酸化皮膜と、前記燃料電池の出力電圧を前記第１の皮膜除去電圧よりも低い第２の皮膜除去電圧まで低下させないと除去できない第２の酸化皮膜とが混在したものである場合に、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングが第１の所定時間の経過よりも前と予測した場合には、前記燃料電池の出力電圧を前記第１の皮膜除去電圧までしか下げないが、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングが前記第１の所定時間の経過よりも後、或いは前記第１の所定時間よりも長い第２の所定時間の経過よりも後と予測した場合には、前記燃料電池の出力電圧を前記第２の皮膜除去電圧まで下げる、燃料電池システム。
【請求項３】
請求項２に記載の燃料電池システムにおいて、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力要求が所定値以下であるときに前記燃料電池の出力電圧を前記第２の皮膜除去電圧まで下げる、燃料電池システム。
【請求項４】
車載電源として燃料電池車両に搭載された請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングをブレーキ開度に基づいて予測する、燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒活性化機能を有する燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池スタックは、燃料を電気化学プロセスによって酸化させることにより、酸化反応に伴って放出されるエネルギーを電気エネルギーに直接変換する発電システムである。燃料電池スタックは、水素イオンを選択的に輸送するための高分子電解質膜の両側面を多孔質材料から成る一対の電極によって挟持してなる膜−電極アセンブリを有する。一対の電極のそれぞれは、白金系の金属触媒を担持するカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜に接する触媒層と、触媒層の表面に形成され、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層とを有する。【０００３】
この種の燃料電池システムでは、セル電圧が酸化電圧（約０．７Ｖ〜１．０Ｖ）になる運転領域で電池運転を継続すると、触媒層の白金触媒表面への酸化皮膜形成により、白金触媒の有効面積が減少し、出力特性が低下することがある。このような事情に鑑み、特許文献１には、燃料電池に対する要求電力が所定値未満のときに、燃料電池スタックへの空気（酸化ガス）供給を停止するとともに、燃料電池スタックの出力電圧をＤＣ／ＤＣコンバータによって強制的に低下させ、セル電圧を還元電圧（例えば０．６Ｖ以下）まで引き下げることにより、白金触媒表面から酸化皮膜を除去して触媒層の性能を回復する処理（以下、リフレッシュ処理と称する。）について言及されている。【０００４】
また、同文献には、燃料電池システムを車載電源とする燃料電池車両について、燃料電池車両の走行速度が所定値以上の走行中であるときにはリフレッシュ処理を禁止することについても言及されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−１９２４６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
触媒層における酸化皮膜の形成及び除去に関する近年の研究の結果、酸化皮膜を除去できる還元電圧は一段階だけでなく、二段階またはそれ以上存在するということが認知されてきた。例えば、二段階の還元電圧が存在する場合、酸化皮膜には、燃料電池スタックの出力電圧を特許文献１に言及されているような還元電圧（以下、第１の還元電圧と称する。）まで下げれば除去できる皮膜（以下、I型酸化皮膜と称する。）と、第１の還元電圧よりも低い第２の還元電圧まで下げないと除去できない皮膜（以下、II型酸化皮膜と称する。）が混在している。【０００７】
特許文献１のリフレッシュ処理では、酸化皮膜を除去できる還元電圧（第１の還元電圧）が一段階しか想定されていないため、この想定されている第１の還元電圧まで燃料電池スタックの出力電圧を一定時間下げることにより、I型酸化皮膜を除去することはできても、II型酸化皮膜まで除去することはできない。よって、触媒層の性能回復が必ずしも十分でない場合がある。【０００８】
仮に、リフレッシュ処理において、このII型酸化皮膜まで除去することを目的として、燃料電池スタックの出力電圧を第２の還元電圧まで下げると、触媒層の十分な性能回復は見込めるものの、第１の還元電圧まで下げる場合よりも更にセル電圧が低下してしまうため、高負荷要求（出力増加要求）に対する応答性が著しく低下する虞がある。例えば、燃料電池車両にあっては、セル電圧を極端に下げてしまうと、高負荷要求時におけるアクセル応答に追従した出力を得ることができない場合があり、ドライバビリティ（操縦性能）が著しく低下する虞がある。【０００９】
そこで、本発明は、出力増加要求に対する応答性への影響を最小限に抑えつつ、触媒層の性能回復の最大化を図ることのできる燃料電池システムを提案することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために、本発明の燃料電池システムは、
触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを備えた燃料電池と、
前記燃料電池の出力電圧を所定電圧まで低下させることにより前記触媒層の性能回復処理を実施する制御装置と、を備え、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングを予測し、その予測結果に基づいて前記性能回復処理の要否及び内容を決定するものであり、前記性能回復処理が必要と判定し、且つ、前記出力増加要求のタイミングまでの予測時間が所定時間よりも長い場合には、前記所定時間よりも短い場合よりも前記性能回復処理における目標電圧を低くする、又は／及び、前記性能回復処理の実施時間を長くするものである。
【００１１】
この構成では、予測される出力増加要求のタイミングに応じて、性能回復処理の目標電圧や実施時間を切り換えることができるので、出力増加要求に対する応答性への影響の最小化と触媒層の性能回復の最大化との両立を図ることが可能となる。
【００１２】
上記構成において、前記燃料電池の発電中に前記触媒層に形成される酸化皮膜が、前記燃料電池の出力電圧を第１の皮膜除去電圧まで低下させることにより除去できる第１の酸化皮膜と、前記燃料電池の出力電圧を前記第１の皮膜除去電圧よりも低い第２の皮膜除去電圧まで低下させないと除去できない第２の酸化皮膜とが混在したものである場合に、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングが第１の所定時間の経過よりも前と予測した場合には、前記燃料電池の出力電圧を前記第１の皮膜除去電圧までしか下げないが、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングが前記第１の所定時間の経過よりも後、或いは前記第１の所定時間よりも長い第２の所定時間の経過よりも後と予測した場合には、前記燃料電池の出力電圧を前記第２の皮膜除去電圧まで下げるようにしてもよい。
【００１３】
この構成によれば、性能回復処理が必要な場合に一律の処理を実施するのではなく、予測される出力増加要求のタイミングに応じて、第１の酸化皮膜だけを除去するのか、第１の酸化皮膜だけでなく第２の酸化皮膜まで除去するのかを選択することができる。よって、応答性への影響の最小化と触媒層の性能回復の最大化とを高次元で両立させることが可能となる。【００１５】
つまり、燃料電池に対する出力増加要求のタイミングが近いことが予測される場合には、出力増加要求に対する応答性への影響の最小化を最優先させて、燃料電池の出力電圧を第１の皮膜除去電圧までしか下げないが、燃料電池に対する出力増加要求のタイミングがそれほど近くないことが予測される場合には、触媒層の性能回復の最大化を最優先させて燃料電池の出力電圧を第２の皮膜除去電圧まで下げる。
【００１６】
この構成において、前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力要求が所定値以下（例えば、燃料電池システムが車両に搭載されている場合のアイドル運転時がこの場合に該当する。）であるときに前記燃料電池の出力電圧を前記第２の皮膜除去電圧まで下げるようにしてもよい。【００１７】
上記構成の燃料電池システムが車載電源として燃料電池車両に搭載された場合、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する出力増加要求のタイミングをブレーキ開度に基づいて予測するようにしてもよい。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、出力増加要求に対する応答性への影響を最小限に抑えつつ、触媒層の性能回復の最大化を図ることのできる燃料電池システムの提供が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の一実施形態に係る燃料電池システムの構成図である。
【図２】燃料電池スタックを構成するセルの分解斜視図である。
【図３】燃料電池システムの運転制御の一例を示すタイミングチャートである。
【図４】ブレーキ開度が所定の閾値を超えたことを条件としてリフレッシュ処理を実施する手順を示すフローチャートである。
【図５】ブレーキ開度が所定の閾値を超えたときにブレーキ開度に応じたリフレッシュ処理を実施する手順を示すフローチャートである。
【図６】図５のブレーキ開度に応じたリフレッシュ処理の一例であり、ブレーキ開度とリフレッシュ電圧との関係を示す表である。
【図７】図５のブレーキ開度に応じたリフレッシュ処理の一例であり、ブレーキ開度とリフレッシュ時間との関係を示す表である。
【図８】燃料電池スタックの出力電圧が一定値に保持された場合に、触媒層に形成される酸化皮膜中のI型酸化皮膜〜III型酸化皮膜の各割合が経過時間と共に変化することを示す図である。
【図９】燃料電池スタックの出力電圧が所定の境界電圧を上下に跨いだ回数の増加に伴い、触媒層に形成される酸化皮膜中のI型酸化皮膜及びII型酸化皮膜の各割合が変化することを示す図である。
【符号の説明】
【００２０】
１１  燃料電池システム
１２  燃料電池
２４ａ  触媒層
２５  膜−電極アセンブリ
６０  コントローラ（制御装置）
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、各図を参照しながら本発明に係わる実施形態について説明する。同一の装置については同一の符号を示すものとし、重複する説明を省略する。
【００２２】
（参考形態）
図１は燃料電池システム１０のシステム構成を示す。
燃料電池システム１０は、燃料電池車両に搭載される車載電源システムとして機能するものであり、反応ガス（燃料ガス、酸化ガス）の供給を受けて発電する燃料電池スタック２０と、酸化ガスとしての空気を燃料電池スタック２０に供給するための酸化ガス供給系３０と、燃料ガスとしての水素ガスを燃料電池スタック２０に供給するための燃料ガス供給系４０と、電力の充放電を制御するための電力系５０と、システム全体を統括制御するコントローラ６０とを備えている。
【００２３】
燃料電池スタック２０は、多数のセルを直列に積層してなる固体高分子電解質型セルスタックである。燃料電池スタック２０では、アノード極において（１）式の酸化反応が生じ、カソード極において（２）式の還元反応が生じる。燃料電池スタック２０全体としては（３）式の起電反応が生じる。
Ｈ2 → ２Ｈ+＋２ｅ-                   …（１）
（１／２）Ｏ2＋２Ｈ+＋２ｅ- → Ｈ2Ｏ    …（２）
Ｈ2＋（１／２）Ｏ2 → Ｈ2Ｏ           …（３）
【００２４】
燃料電池スタック２０には、燃料電池スタック２０の出力電圧（ＦＣ電圧）を検出するための電圧センサ７１、出力電流（ＦＣ電流）を検出するための電流センサ７２が取り付けられている。
【００２５】
酸化ガス供給系３０は、燃料電池スタック２０のカソード極に供給される酸化ガスが流れる酸化ガス通路３３と、燃料電池スタック２０から排出される酸化オフガスが流れる酸化オフガス通路３４とを有している。酸化ガス通路３３には、フィルタ３１を介して大気中から酸化ガスを取り込むエアコンプレッサ３２と、エアコンプレッサ３２により加圧される酸化ガスを加湿するための加湿器３５と、燃料電池スタック２０への酸化ガス供給を遮断するための遮断弁Ａ１とが設けられている。
【００２６】
酸化オフガス通路３４には、燃料電池スタック２０からの酸化オフガス排出を遮断するための遮断弁Ａ２と、酸化ガス供給圧を調整するための背圧調整弁Ａ３と、酸化ガス（ドライガス）と酸化オフガス（ウェットガス）との間で水分交換するための加湿器３５とが設けられている。
【００２７】
燃料ガス供給系４０は、燃料ガス供給源４１と、燃料ガス供給源４１から燃料電池スタック２０のアノード極に供給される燃料ガスが流れる燃料ガス通路４３と、燃料電池スタック２０から排出される燃料オフガスを燃料ガス通路４３に帰還させるための循環通路４４と、循環通路４４内の燃料オフガスを燃料ガス通路４３に圧送する循環ポンプ４５と、循環通路４４に分岐接続される排気排水通路４６とを有している。
【００２８】
燃料ガス供給源４１は、例えば、高圧水素タンクや水素吸蔵合金などで構成され、高圧（例えば、３５ＭＰａ乃至７０ＭＰａ）の水素ガスを貯留する。遮断弁Ｈ１を開くと、燃料ガス供給源４１から燃料ガス通路４３に燃料ガスが流出する。燃料ガスは、レギュレータＨ２やインジェクタ４２により、例えば、２００ｋＰａ程度まで減圧されて、燃料電池スタック２０に供給される。
【００２９】
循環通路４４には、燃料電池スタック２０からの燃料オフガス排出を遮断するための遮断弁Ｈ４と、循環通路４４から分岐する排気排水通路４６とが接続されている。排気排水通路４６には、排気排水弁Ｈ５が配設されている。排気排水弁Ｈ５は、コントローラ６０からの指令によって作動することにより、循環通路４４内の不純物を含む燃料オフガスと水分とを外部に排出する。
【００３０】
排気排水弁Ｈ５を介して排出される燃料オフガスは、酸化オフガス通路３４を流れる酸化オフガスと混合され、希釈器（図示せず）によって希釈される。循環ポンプ４５は、循環系内の燃料オフガスをモータ駆動により燃料電池スタック２０に循環供給する。
【００３１】
電力系５０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１、バッテリ５２、トラクションインバータ５３、トラクションモータ５４、及び補機類５５を備えている。ＤＣ／ＤＣコンバータ５１は、バッテリ５２から供給される直流電圧を昇圧してトラクションインバータ５３に出力する機能と、燃料電池スタック２０が発電した直流電力、又は回生制動によりトラクションモータ５４が回収した回生電力を降圧してバッテリ５２に充電する機能とを有する。
【００３２】
バッテリ５２は、余剰電力の貯蔵源、回生制動時の回生エネルギー貯蔵源、燃料電池車両の加速又は減速に伴う負荷変動時のエネルギーバッファとして機能する。バッテリ５２としては、例えば、ニッケル・カドミウム蓄電池、ニッケル・水素蓄電池、リチウム二次電池等の二次電池が好適である。バッテリ５２には、その残容量であるＳＯＣ（State of charge）を検出するためのＳＯＣセンサが取り付けられている。
【００３３】
トラクションインバータ５３は、例えば、パルス幅変調方式で駆動されるＰＷＭインバータであり、コントローラ６０からの制御指令に従って、燃料電池スタック２０又はバッテリ５２から出力される直流電圧を三相交流電圧に変換して、トラクションモータ５４の回転トルクを制御する。トラクションモータ５４は、例えば、三相交流モータであり、燃料電池車両の動力源を構成する。
【００３４】
補機類５５は、燃料電池システム１０内の各部に配置されている各モータ（例えば、ポンプ類などの動力源）や、これらのモータを駆動するためのインバータ類、更には各種の車載補機類（例えば、エアコンプレッサ、インジェクタ、冷却水循環ポンプ、ラジエータなど）を総称するものである。
【００３５】
コントローラ６０は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、及び入出力インタフェースを備えるコンピュータシステムであり、燃料電池システム１０の各部を制御する。例えば、コントローラ６０は、イグニッションスイッチから出力される起動信号ＩＧを受信すると、燃料電池システム１０の運転を開始し、アクセルセンサから出力されるアクセル開度信号ＡＣＣや、車速センサから出力される車速信号ＶＣなどを基に、システム全体の要求電力を求める。システム全体の要求電力は、車両走行電力と補機電力との合計値である。
【００３６】
補機電力には、車載補機類（加湿器、エアコンプレッサ、水素ポンプ、及び冷却水循環ポンプ等）で消費される電力、車両走行に必要な装置（変速機、車輪制御装置、操舵装置、及び懸架装置等）で消費される電力、乗員空間内に配設される装置（空調装置、照明器具、及びオーディオ等）で消費される電力などが含まれる。
【００３７】
コントローラ６０は、燃料電池スタック２０とバッテリ５２とのそれぞれの出力電力の配分を決定し、燃料電池スタック２０の発電量が目標電力に一致するように、酸化ガス供給系３０及び燃料ガス供給系４０を制御するとともに、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１を制御して、燃料電池スタック２０の出力電圧を調整することにより、燃料電池スタック２０の運転ポイント（出力電圧、出力電流）を制御する。
【００３８】
図２は燃料電池スタック２０を構成するセル２１の分解斜視図である。
セル２１は、高分子電解質膜２２と、アノード極２３と、カソード極２４と、セパレータ２６，２７とから構成されている。アノード極２３及びカソード極２４は、高分子電解質膜２２を両側から挟んでサンドイッチ構造を成す拡散電極である。
【００３９】
ガス不透過の導電性部材から構成されるセパレータ２６，２７は、このサンドイッチ構造をさらに両側から挟みつつ、アノード極２３及びカソード極２４との間にそれぞれ燃料ガス及び酸化ガスの流路を形成する。セパレータ２６には、断面凹状のリブ２６ａが形成されている。
【００４０】
リブ２６ａにアノード極２３が当接することで、リブ２６ａの開口部は閉塞され、燃料ガス流路が形成される。セパレータ２７には、断面凹状のリブ２７ａが形成されている。リブ２７ａにカソード極２４が当接することで、リブ２７ａの開口部は閉塞され、酸化ガス流路が形成される。
【００４１】
アノード極２３は、白金系の金属触媒（Ｐｔ，Ｐｔ−Ｆｅ，Ｐｔ−Ｃｒ，Ｐｔ−Ｎｉ，Ｐｔ−Ｒｕなど）を担持するカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜２２に接する触媒層２３ａと、触媒層２３ａの表面に形成され、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層２３ｂとを有する。同様に、カソード極２４は、触媒層２４ａとガス拡散層２４ｂとを有する。
【００４２】
より詳細には、触媒層２３ａ，２４ａは、白金、又は白金と他の金属からなる合金を担持したカーボン粉を適当な有機溶媒に分散させ、電解質溶液を適量添加してペースト化し、高分子電解質膜２２上にスクリーン印刷したものである。ガス拡散層２３ｂ、２４ｂは、炭素繊維から成る糸で織成したカーボンクロス、カーボンペーパー、又はカーボンフェルトにより形成されている。
【００４３】
高分子電解質膜２２は、固体高分子材料、例えば、フッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を発揮する。高分子電解質膜２２、アノード極２３、及びカソード極２４によって膜−電極アセンブリ２５が形成される。
【００４４】
図３は燃料電池システム１０の運転制御を示すタイミングチャートである。
燃料電池システム１０は、運転負荷に応じて、燃料電池スタック２０の運転モードを切り替えることにより発電効率の向上を図る。
【００４５】
例えば、燃料電池システム１０は、発電効率の低い低負荷領域（発電要求が所定値未満となる運転領域）では、燃料電池スタック２０の発電指令値をゼロに設定して運転制御し、車両走行に要する電力やシステム運用上必要な電力をバッテリ５２からの電力によって賄う間欠運転を実施する。なお、間欠運転中に高負荷要求（出力増加要求）があったときにセル電圧が低いと、ドライバビリティが悪化するため、間欠運転中のセル電圧は高めに保たれる。
【００４６】
一方、発電効率の高い高負荷領域（発電要求が所定値以上となる運転領域）では、アクセル開度や車速などを基に燃料電池スタック２０の発電指令値を算出して運転制御し、車両走行に要する電力やシステム運用上必要な電力を燃料電池スタック２０による発電電力のみによって又は燃料電池スタック２０による発電電力とバッテリ５２からの電力とによって賄う通常負荷運転を実施する。
【００４７】
また、燃料電池システム１０は、起動直後や信号待ちのときのような駐停車時、言い換えれば、シフトレバーがＰレンジ又はＮレンジに入っているときや、Ｄレンジに入っていてもブレーキを踏み込んでいて車速がゼロになっているときには、ドライバビリティ確保に必要な発電電圧にて燃料電池スタック２０に発電を行なわせつつ、その発電電力をバッテリ５２に充電するアイドル運転を実施する。
【００４８】
このアイドル運転時のようなカソード極２４の電圧が高く保持されるような場合、燃料電池スタック２０では、触媒層２４ａの白金触媒が溶出する可能性があるため、燃料電池スタック２０の出力電圧を使用上限電圧Ｖ１以下に制御し、燃料電池スタック２０の耐久性を維持する高電位回避制御（ＯＣ回避運転）を実施する。使用上限電圧Ｖ１は、例えば一つのセルあたりに電圧が０．９Ｖ程度になるように設定する。
【００４９】
図４は、ブレーキ開度が所定の閾値を超えたことを条件としてリフレッシュ処理を実施する手順を示すフローチャートである。
なお、先の図３には、通常負荷運転後のアイドル運転時（例えば、信号待ちの際）にリフレッシュ処理の要否を判定する例が記載されているが、図４では、通常負荷運転中にリフレッシュ処理の要否を判定する例について説明する。
【００５０】
コントローラ６０は、通常負荷運転中（ステップＳ１）に所定の周期でリフレッシュ処理の要否を判定する（ステップＳ３）。リフレッシュ処理の要否は、例えば前回リフレッシュ処理が実施された時点からの経過時間に基づいて酸化皮膜形成量（形成された酸化皮膜の表面積）を時間積分して推定する、実験やシミュレーション結果に基づいて作成したマップを参照して酸化皮膜形成量を推定する、理論計算により推定する、或いは高電位回避制御時の出力傾向から推定し、推定した酸化皮膜形成量が所定の閾値を超えたか否かにより判定する。
【００５１】
燃料電池スタック２０では、上述の（１）式に示すように、アノード極２３で生成された水素イオンが電解質膜２２を透過してカソード極２４に移動し、カソード極２４に移動した水素イオンは、上述の（２）式に示すように、カソード極２４に供給されている酸化ガス中の酸素と電気化学反応を起こし、酸素の還元反応を生じさせる。その結果、触媒層２４ａの白金触媒表面を酸化皮膜が覆って有効面積が減少し、発電効率（出力特性）が低下する。
【００５２】
リフレッシュ処理は、セル電圧を還元電圧（以下、リフレッシュ電圧ということがある。）まで所定時間（以下、リフレッシュ時間ということがある。）引き下げることによって、酸化皮膜を還元し、触媒表面から酸化皮膜を取り除く処理である。より詳細には、各セルの電圧、即ち、燃料電池スタック２０の出力電圧を所定時間降下させることによって、出力電流を増加させ、触媒層２４ａにおける電気化学反応を酸化反応領域から還元反応領域に遷移させて触媒活性を回復させる。
【００５３】
推定した酸化皮膜形成量が所定の閾値を超えていない場合（ステップＳ３：ＮＯ）には、通常負荷運転（ステップＳ１）に戻り、所定の閾値を超えている場合（ステップＳ３：ＹＥＳ）には、ブレーキセンサから出力されるブレーキ開度信号に基づいて、ブレーキ開度が閾値αを超えているか否かを判定する（ステップＳ５）。閾値αは、例えば５％〜１０％に設定される。
【００５４】
ブレーキ開度が閾値αを超えていない場合（ステップＳ５：ＮＯ）、つまり、ブレーキを一定以上踏み込んでいない場合には、ステップＳ１に処理が戻る。
ブレーキ開度が閾値αを超えている場合（ステップＳ５：ＹＥＳ）、例えば信号待ち等で燃料電池スタック２０の運転モードがアイドル運転中でブレーキ開度が全開のときには、リフレッシュ処理を行なう（ステップＳ７）。
【００５５】
なお、上記リフレッシュ処理は、ブレーキ開度にかかわらず、一定のリフレッシュ電圧（還元電圧）及びリフレッシュ時間（還元電圧保持時間）で行なわれる。
このときのリフレッシュ電圧は、触媒層２４ａの性能回復の最大化という観点にたてば、後述のII型酸化皮膜又はIII型酸化皮膜を除去できる低さの電圧であることが好ましい。
【００５６】
以上説明したように、上記においてリフレッシュ処理の実施が許可されるためには、少なくとも、（１）酸化皮膜形成量が所定の閾値を超えていること、及び（２）ブレーキ開度が所定の閾値αを超えていること、の２つの条件が満たされていることが必要である。言い換えれば、酸化皮膜形成量が所定の閾値を超えていても、ブレーキ開度が所定の閾値αを超えていなければ、リフレッシュ処理の実施は禁止される。
【００５７】
ブレーキ開度が閾値αを超えている場合とは、ブレーキペダルの踏む込み量が大きい場合であるから、その状態から高負荷要求が指令される可能性は低いといえ、上記では、そのような高負荷要求の可能性が低いときにリフレッシュ処理を実施することにより、触媒層２４ａの性能回復の最大化を図りつつも、ドライバビリティへの影響を最小限にとどめている。
【００５８】
（実施形態）
図５は、ブレーキ開度が所定の閾値を超えたときにブレーキ開度に応じたリフレッシュ処理を実施する手順を示すフローチャートである。
また、図６，７は、図５のブレーキ開度に応じたリフレッシュ処理の一例であり、図６はブレーキ開度とリフレッシュ電圧との関係を示す表であり、図７はブレーキ開度とリフレッシュ時間との関係を示す表である。
【００５９】
以下、図５のフローチャートについて説明するが、同図のステップＳ１〜Ｓ５は図４のステップＳ１〜Ｓ５と同じ処理内容であるから、同一のステップ番号を付すと共に、ここでの説明は省略することとし、以下、ステップＳ５に続くステップＳ１７の処理内容について詳しく説明する。
【００６０】
図４のステップＳ７で実施するリフレッシュ処理では、ブレーキ開度にかかわらず、リフレッシュ電圧及びリフレッシュ時間はそれぞれ一定の値に設定されたものであったが、図５のステップＳ１７で実施するリフレッシュ処理では、リフレッシュ電圧又は／及びリフレッシュ時間がブレーキ開度に応じて切り換わるようになっている。
【００６１】
（リフレッシュ電圧の切り換え）
例えば、図６に示すように、ブレーキ開度≦２５％の場合のリフレッシュ電圧は０．６Ｖであり（以下、パターンＶ１と称する。）、このリフレッシュ処理によれば、後述のI型酸化皮膜の除去が可能である。
【００６２】
また、２５％＜ブレーキ開度≦５０％の場合のリフレッシュ電圧は０．４Ｖであり（以下、パターンＶ２と称する。）、このリフレッシュ処理によれば、後述のII型酸化皮膜の除去が可能である。さらに、５０％＜ブレーキ開度の場合のリフレッシュ電圧は０．０５Ｖであり（以下、パターンＶ３と称する。）、このリフレッシュ処理によれば、後述のIII型酸化皮膜の除去が可能である。
【００６３】
I型酸化皮膜、II型酸化皮膜、及びIII型酸化皮膜は、１の酸化皮膜中に混在し得るものであり、例えば図８に示すように、燃料電池スタック２０の出力電圧を一定の酸化皮膜形成電圧（酸化電圧）に保持した場合に、その保持時間の増大に伴い酸化皮膜中の割合が徐々に変化するものであり、かつ、それぞれの還元電圧の大小関係が以下の関係を満たすものとして、知られているものである。
【００６４】
＜還元電圧の大小関係＞
I型酸化皮膜（例えば、０．６５Ｖ〜０．９Ｖ）＞II型酸化皮膜（例えば、０．４Ｖ〜０．６Ｖ）＞III型酸化皮膜（例えば、０．０５Ｖ〜０．４Ｖ）
また、I型酸化皮膜、II型酸化皮膜、及びIII型酸化皮膜は、例えば図９に示すように（ただし、III型酸化皮膜については図示略）、燃料電池スタック２０の出力電圧が所定の境界電圧（例えば、０．８Ｖ）を上下に跨いだ回数（以下、サイクル数）の増大に伴い酸化皮膜中の割合が徐々に変化するものとしても知られている。
【００６５】
この実施形態では、ブレーキ開度に応じて、言い換えれば、近いうちにアクセルペダルが踏み込まれて燃料電池スタック２０に対する要求発電量が増大する可能性の大小に応じて、リフレッシュ電圧を切り換えている。例えば、ブレーキ開度が相対的に小さいパターンＶ１の場合には、パターンＶ２，Ｖ３の場合よりもアクセルペダルが踏み込まれる可能性が高い状態であるといえるので、ドライバビリティへの影響の最小化に最も配慮してリフレッシュ電圧を最も高電圧に設定し、Ｉ型酸化膜皮膜のみを除去するにとどめる。
【００６６】
これに対し、ブレーキ開度が相対的に大きいパターンＶ３の場合には、パターンＶ１，Ｖ２の場合よりもアクセルペダルが踏み込まれる可能性が極めて低い状態であるといえるので、ドライバビリティへの影響にはあまり配慮せず、触媒層２４ａの性能回復の最大化に最も配慮してリフレッシュ電圧を最も低電圧に設定し、I型酸化膜皮膜、II型酸化皮膜、及びIII型酸化皮膜の全てを除去する。
【００６７】
そして、中間のパターンＶ２の場合には、アクセルペダルが踏み込まれる可能性がパターンＶ１の場合よりは低いが、パターンＶ３の場合ほどは低くないので、ドライバビリティへの影響と触媒層２４ａの性能回復とをできるだけ高次元で両立させるべくリフレッシュ電圧をパターンＶ１とパターンＶ２の間の電圧に設定し、I型酸化膜皮膜及びII型酸化皮膜を除去する。
【００６８】
（リフレッシュ時間の切り換え）
例えば、図７に示すように、ブレーキ開度≦１０％の場合のリフレッシュ時間は０．５秒であり（以下、パターンＴ１と称する。）、１０％＜ブレーキ開度≦３０％の場合のリフレッシュ時間は１秒であり（以下、パターンＴ２と称する。）、３０％＜ブレーキ開度の場合のリフレッシュ時間は３秒である。
【００６９】
この実施形態では、ブレーキ開度に応じて、言い換えれば、近いうちにアクセルペダルが踏み込まれて燃料電池スタック２０に対する要求発電量が増大する可能性の大小に応じて、リフレッシュ時間を切り換えている。例えば、ブレーキ開度が相対的に小さいパターンＴ１の場合には、パターンＴ２，３の場合よりもアクセルペダルが踏み込まれる可能性が高い状態であるといえるので、ドライバビリティへの影響の最小化に最も配慮してリフレッシュ時間を最も短く設定している。
【００７０】
これに対し、ブレーキ開度が相対的に大きいパターンＴ３の場合には、パターンＴ１，２の場合よりもアクセルペダルが踏み込まれる可能性が極めて低い状態であるといえるので、ドライバビリティへの影響にはあまり配慮せず、触媒層２４ａの性能回復の最大化に最も配慮してリフレッシュ時間を最も長く設定している。
【００７１】
そして、中間のパターンＴ２の場合には、アクセルペダルが踏み込まれる可能性がパターンＴ１の場合よりは低いが、パターンＴ３の場合ほどは低くないので、ドライバビリティへの影響と触媒層２４ａの性能回復とをできるだけ高次元で両立させるべくリフレッシュ時間をパターンＴ１とパターンＴ２の間の時間に設定している。
【００７２】
本実施形態では、酸化皮膜の除去量がパターンＴ１、パターンＴ２、及びパターンＴ３の順に増える。つまり、ドライバビリティの悪化が懸念される状況（パターンＴ１）では、セル電圧が低下している時間を極力短くしてドライバビリティを優先させ、ドライバビリティの悪化があまり懸念されない状況（パターンＴ２）では、セル電圧が低下している時間が長くてもいいので酸化皮膜除去量の最大化を優先させるものである。
【００７３】
図６及び図７の２つを組み合わせたリフレッシュ処理を実施してもよい。
例えば、ブレーキ開度≦１０％の場合のリフレッシュ電圧及びリフレッシュ時間はそれぞれ０．６Ｖ及び０．５秒、１０％＜ブレーキ開度≦２５％の場合のリフレッシュ電圧及びリフレッシュ時間はそれぞれ０．６Ｖ及び１秒、２５％＜ブレーキ開度≦３０％の場合のリフレッシュ電圧及びリフレッシュ時間はそれぞれ０．４Ｖ及び１秒、３０％＜ブレーキ開度≦５０％の場合のリフレッシュ電圧及びリフレッシュ時間はそれぞれ０．４Ｖ及び３秒、５０％＜ブレーキ開度の場合のリフレッシュ電圧及びリフレッシュ時間はそれぞれ０．０５Ｖ及び３秒に設定して、リフレッシュ処理を実施してもよい。
【００７４】
尚、上述の実施形態では、燃料電池２０に対する出力増加要求のタイミングを予測する方法として、燃料電池システム１０が搭載された燃料電池車両におけるブレーキ開度から予測する形態を例示したが、燃料電池２０に対する出力増加要求のタイミングを予測する形態は、この例に限られるものではない。例えば、シフトレバーがＰレンジ、Ｎレンジ、Ｂレンジの時にはブレーキ開度が１００％であるものとして、出力増加要求のタイミングを予測してもよい。
【００７５】
また、上述の実施形態では、燃料電池システム１０を車載電源システムとして用いる利用形態を例示したが、燃料電池システム１０の利用形態は、この例に限られるものではない。例えば、燃料電池システム１０を燃料電池車両以外の移動体（ロボット、船舶、航空機等）の電力源として搭載してもよい。また、本実施形態に係わる燃料電池システム１０を住宅やビル等の発電設備（定置用発電システム）として用いてもよい。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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