(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽水炉（ＬＷＲ）、例えば沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）および加圧水型原子炉（ＰＷＲ）を含む、水冷式原子炉において用いられるのに適した核燃料ペレット（１０）の形態の核燃料であり、
前記核燃料は、
ＵＮからなるウラン含有化合物であって、前記ウラン含有化合物のウラン含有量は、前記ウラン含有化合物中のウランの総量に対して１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含み、前記ウラン含有化合物の窒素含有量は、前記ウラン含有化合物中の窒素の総量に対して少なくとも６０重量％の同位体１５Ｎを含む、ウラン含有化合物と、
添加剤であって、前記核燃料中に均質に分散され、かつ、
非ウラン含有添加剤であって、元素形態においてまたは化合物として、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉからなる群より選択される少なくとも１つの元素からなるか、および／または、ＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、およびＺｒＨ３からなる群より選択される少なくとも１つの化合物からなる、非ウラン含有添加剤を、前記核燃料の２容量％に等しいかまたはそれを超え、かつ、前記核燃料の３０容量％に等しいかまたはそれ未満、
あるいは、
ウラン含有添加剤であって、Ｕ、Ｕ３Ｓｉ２、ＺｒＵＡｌ、ＺｒＵＳｉ、ＺｒＵＨ、ＵＡｌ２、Ｕ３Ｓｉ、Ｕ−５Ｎｂ−５Ｚｒ、Ｕ−３Ｎｂ−１．５Ｚｒ、Ｕ−９Ｍｏ、Ｕ−６Ｍｏ、Ｕ−１．５Ｍｏ−１．０Ｚｒ、Ｕ−１０Ｚｒ、およびＵ３ＳｉＡｌの少なくとも１つからなり、前記ウラン含有添加剤中のウランの総量に対して１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含む、ウラン含有添加剤を、前記核燃料の２容量％に等しいかまたはそれを超え、かつ、前記核燃料の８０容量％に等しいかまたはそれ未満含み、
前記核燃料ペレット（１０）は、前記ウラン含有化合物の粉末および前記添加剤の粉末の焼結固体であり、前記添加剤は前記燃料中で均質に分散している、核燃料。
【請求項２】
前記ウラン含有化合物の窒素含有量は、前記ウラン含有化合物中の窒素の総量に対して少なくとも７０重量％の同位体１５Ｎを含む、請求項１に記載の核燃料。
【請求項３】
前記ウラン含有化合物の窒素含有量は、前記ウラン含有化合物中の窒素の総量に対して少なくとも８０重量％の同位体１５Ｎを含む、請求項１に記載の核燃料。
【請求項４】
前記添加剤は、ＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、ＺｒＨ３、Ｚｒ、Ｍｏ、およびＳｉの少なくとも１つを含む、請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の核燃料。
【請求項５】
被覆材および請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の核燃料を含む、燃料要素。
【請求項６】
前記燃料要素は細長の燃料棒（４）として設計される、請求項５に記載の燃料要素。
【請求項７】
請求項５または請求項６に記載の複数の燃料要素を備える燃料アセンブリ（１）。
【請求項８】
軽水炉（ＬＷＲ）、例えば沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）および加圧水型原子炉（ＰＷＲ）を含む水冷式原子炉において用いられるのに適した核燃料ペレット（１０）の形態の核燃料を製造する方法であって、前記方法は、
ＵＮからなるウラン含有化合物の粉末を提供する工程であって、前記ウラン含有化合物のウラン含有量は、前記ウラン含有化合物中のウランの総量に対して１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含み、前記ウラン含有化合物の窒素含有量は、前記ウラン含有化合物中の窒素の総量に対して少なくとも６０重量％の同位体１５Ｎを含む、工程と、
前記ウラン含有化合物に、
非ウラン含有添加剤であって、元素形態においてまたは化合物として、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉからなる群より選択される少なくとも１つの元素からなるか、および／または、ＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、およびＺｒＨ３からなる群より選択される少なくとも１つの化合物からなり、前記非ウラン含有添加剤の含有量は、前記核燃料の２容量％に等しいかまたはそれを超え、かつ、前記核燃料の３０容量％に等しいかまたはそれ未満である、非ウラン含有添加剤、
あるいは、
ウラン含有添加剤であって、Ｕ、Ｕ３Ｓｉ２、ＺｒＵＡｌ、ＺｒＵＳｉ、ＺｒＵＨ、ＵＡｌ２、Ｕ３Ｓｉ、Ｕ−５Ｎｂ−５Ｚｒ、Ｕ−３Ｎｂ−１．５Ｚｒ、Ｕ−９Ｍｏ、Ｕ−６Ｍｏ、Ｕ−１．５Ｍｏ−１．０Ｚｒ、Ｕ−１０Ｚｒ、およびＵ３ＳｉＡｌの少なくとも１つからなり、前記ウラン含有添加剤中のウランの総量に対して１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含み、前記ウラン含有添加剤の含有量は、前記核燃料の２容量％に等しいかまたはそれを超え、かつ、前記核燃料の８０容量％に等しいかまたはそれ未満である、ウラン含有添加剤からなる、添加剤の粉末を加える工程と、
前記ウラン含有化合物と前記添加剤を混合して、前記添加剤を形成する元素または複数の元素、あるいは化合物または複数の化合物を均一に分散し、粉末の混合物とする工程と、
前記混合物を、焼結圧力および焼結温度にて焼結させて核燃料ペレットにする工程と、
を含む、方法。
【請求項９】
軽水炉（ＬＷＲ）、例えば沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）および加圧水型原子炉（ＰＷＲ）を含む水冷式原子炉において用いられるのに適した核燃料ペレット（１０）の形態の核燃料を製造する方法であって、前記方法は、
ＵＮからなるウラン含有化合物の粉末を提供する工程であって、前記ウラン含有化合物のウラン含有量は、前記ウラン含有化合物中のウランの総量に対して１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含み、前記ウラン含有化合物の窒素含有量は、前記ウラン含有化合物中の窒素の総量に対して少なくとも６０重量％の同位体１５Ｎを含む、工程と、
前記ウラン含有化合物に、
非ウラン含有添加剤であって、元素形態においてまたは化合物として、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉからなる群より選択される少なくとも１つの元素からなるか、および／または、ＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、およびＺｒＨ３からなる群より選択される少なくとも１つの化合物からなり、前記非ウラン含有添加剤の含有量は、前記核燃料の２容量％に等しいかまたはそれを超え、かつ、前記核燃料の３０容量％に等しいかまたはそれ未満である、非ウラン含有添加剤、
あるいは、
ウラン含有添加剤であって、Ｕ、Ｕ３Ｓｉ２、ＺｒＵＡｌ、ＺｒＵＳｉ、ＺｒＵＨ、ＵＡｌ２、Ｕ３Ｓｉ、Ｕ−５Ｎｂ−５Ｚｒ、Ｕ−３Ｎｂ−１．５Ｚｒ、Ｕ−９Ｍｏ、Ｕ−６Ｍｏ、Ｕ−１．５Ｍｏ−１．０Ｚｒ、Ｕ−１０Ｚｒ、およびＵ３ＳｉＡｌの少なくとも１つからなり、前記ウラン含有添加剤中のウランの総量に対して１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含み、前記ウラン含有添加剤の含有量は、前記核燃料の２容量％に等しいかまたはそれを超え、かつ、前記核燃料の８０容量％に等しいかまたはそれ未満である、ウラン含有添加剤からなる、添加剤の粉末を加える工程と、
前記ウラン含有化合物と前記添加剤を混合し、前記添加剤が前記ウラン含有化合物粉末の粒を覆って保護して、粉末の混合物とする工程と、
前記混合物を、焼結圧力および焼結温度にて焼結させて核燃料ペレットにする工程と、
を含む、方法。
【請求項１０】
前記焼結温度は少なくとも１８００℃である、請求項８または請求項９に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軽水炉（ＬＷＲ）、例えば沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）および加圧水型原子炉（ＰＷＲ）を含む水冷式原子炉において用いられるのに適した核燃料ペレットに関し、その核燃料ペレットはＵＮからなるウラン含有化合物を含み、そのウラン含有化合物のウラン含有量は１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含む。
【０００２】
本発明はまた、軽水炉（ＬＷＲ）、例えば沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）および加圧水型原子炉（ＰＷＲ）を含む水冷式原子炉において用いられるのに適した燃料要素、燃料アセンブリ、および、核燃料製造方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
軽水炉（ＬＷＲ）および重水炉（ＨＷＲ）を含む水冷式原子炉において、ＵＯ２を含む核燃料が通常用いられている。ＵＯ２は、それが水に溶解するのに対して高い抵抗性を有するという事実に起因して有利である。
【０００４】
特許文献１は、最初に規定された種類の核燃料を開示している。この核燃料は水冷式原子炉において用いられることが意図されている。核燃料は酸化物または窒化物の粒子を含み、それらは燃料ペレット内に含まれる。燃料は保護フィルム内、または、例えば、酸化アルミニウム、グラファイト、炭化ケイ素、または金属のカバー内に包まれている。保護フィルムの目的は、水が、燃料ペレットに染み込まないようにすることおよび窒化ウランに届かないようにすることである。
【０００５】
特許文献２は、改質ＵＮまたは改質ＰｕＮの核燃料を開示している。この核燃料はさらなる窒化物の添加剤、例えば、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、または希土類窒化物、あるいは他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを有する。この核燃料は水冷式原子炉には適さないが、特定の種類の原子炉、例えばＳＳＴＡＲ（ｓｍａｌｌ  ｓｅａｌｅｄ  ｔｒａｎｓｐｏｒｔａｂｌｅ  ａｕｔｏｎｏｍｏｕｓ  ｒｅａｃｔｏｒ）には適している。このＳＳＴＡＲは増殖炉であり、従ってＵＮの核燃料は高含有の同位体２３５Ｕを有する。
【０００６】
特許文献３は（Ｕ、Ｚｒ）Ｎからなる核燃料を開示しており、ＺｒＮはＵＮマトリクス内に溶解する。この燃料は増殖炉に適している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第１１２０２０７２号明細書
【特許文献２】国際公開第２００７／０１１３８２号パンフレット
【特許文献３】米国特許第４，０５９，５３９号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
このように、水冷式ではなく、増殖炉内の窒化ウランをベースとした核燃料を用いることは公知である。ＵＮはＵＯ２との関連で技術的かつ経済的な利点を有する。それゆえ、本発明の課題は、水冷式原子炉に適し、かつＵＮをベースとした核燃料を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本課題は最初に規定された核燃料によって達成され、その核燃料は、元素形態においてまたは化合物形態として、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｂ、およびＵからなる群より選択される、少なくとも１つの元素を含む添加剤を含む核燃料を特徴としている。
【００１０】
純粋なＵＮはＵＯ２よりも約４０％以上多くのウラン原子を含む。それゆえ、ＵＮをベースとした核燃料は、稼働コストおよび発電コストを顕著に改善する。さらに、ＵＯ２に加え、およびＵＯ２と対照的に、ＵＮはより高い熱伝導性を有し、その熱伝導性は温度と共に増加する。熱伝導性は、温度に依存して、ＵＯ２よりも、ＵＮについて約３〜８倍高くなる。結果として、ＵＮをベースとした核燃料は原子炉が稼動している間、ＵＯ２と同程度に加熱されず、このことはいくつかの理由、例えば、熱膨張が低いこと、核分裂ガスの放出が低いこと、および蓄積されたエネルギーが少ないことといった理由のために有利であり、後者の利点はＬＯＣＡ（冷却材流出事故）の場合に重要である。
【００１１】
ＵＮはＵＯ２と比較して不都合がある。なぜならばＵＮはＵＯ２よりも水とより反応するからである。このことは、例えば、燃料被覆材（ｆｕｅｌ  ｃｒａｄｄｉｎｇ）における漏洩を取り除くことができないＬＷＲ等の水冷式原子炉における使用についての潜在的な制約となる。ＵＯ２がＬＷＲ条件（２５０℃〜３５０℃）にてゆっくりと水と反応するのに対して、ＵＮの反応速度は、生成された気体が膨張して被覆材を断裂させる。したがって、現在のところＵＮを水冷式原子炉において用いることができない。このような状況下では、水が燃料被覆材に染み込んで核燃料と接触するといったリスクが存在する。「ＸＰＳ  ａｎｄ  ＸＲＤ  ｓｔｕｄｉｅｓ  ｏｆ  ｃｏｒｒｏｓｉｏｎ  ｏｆ  ｕｒａｎｉｕｍ  ｎｉｔｒｉｄｅ  ｂｙ  ｗａｔｅｒ」、Ｓ．ＳｕｎｄｅｒおよびＮ．Ｈ．Ｍｉｌｌｅｒ、Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ａｌｌｏｙｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ、２７１〜２７３ページ（１９９８）の論文を参照。著者らはＵＮが水冷式原子炉において利用可能ではないと結論している。
【００１２】
本発明に係る添加剤を導入することによって、ＵＮと水との反応速度は許容可能なレベルにまで低減可能である。規定された添加剤（複数も含む）を含むＵＮは水を含む環境においてもまた安定している。ウラン含有化合物に加えられる添加剤は水と反応して、亀裂のある表面を含むあらゆる表面上において、ＵＮ含有物に対して、密で水に不溶の保護層を形成する。
【００１３】
規定された添加剤は以下の重要な基準を満たす。それらの添加剤はジルコニウムベースの合金、例えばジルカロイ−２およびジルカロイ−４などでできた通常用いられる被覆材と反応しない。それらは全て相対的に低い中性子吸収断面を有する。好ましくかつ本明細書において例示された添加剤は全てＺｒと同じ範囲にある中性子断面を有する。さらに、それらの添加剤は全て放射能環境において安定している。それらの添加剤は元素形態において、または、酸化物、窒化物、水素化物等の化合物として加えられることができる。それらはまた、使用済み（ｆｉｎｉｓｈｅｄ）核燃料中にも、元素形態において、または化合物、例えば、酸化物、窒化物、水素化物など、例えばＺｒＮ、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ等として存在してもよい。それらの添加剤は粒子境界において蓄積され、亀裂のある表面を含むあらゆる露出表面上において水がＵＮに浸透しないようにする。
【００１４】
規定された添加剤は水中で非常に低い腐食率を有する。ＺｒＮの形態でのＺｒは、以前の研究において、７０ａｔｏｍ％レベルにて水からＰｕＮ燃料を保護することにおいて効果的であると証明されている。Ｍｏ金属からＵ金属への添加剤は５〜１９容積％レベルでＵ金属の腐食を除去することが証明されている。それゆえ、Ｚｒ、Ａｌ、Ｍｏ、Ｓｉ、およびＵからＵＮの窒化物、酸化物、または水素化物の化合物を加えることが燃料マトリクスにおいてＵＮの大部分を保護するはずであると考えられている。ＵＮを保護するためにＵまたはウラン化合物を含む添加剤に関しては、例えば、Ｕ金属がＵＮに加えられた場合、水に晒された後、Ｕ金属が酸化して、基礎となるＵＮを保護するＵＯ２となる。
【００１５】
本発明の実施形態によれば、ウラン含有化合物の窒素含有量は、少なくとも６０重量％の同位体１５Ｎ、好ましくは少なくとも８０重量％の同位体１５Ｎ、および最も好ましくは少なくとも９０重量％の同位体１５Ｎを含む。窒素は天然で９９，６３４％の１４Ｎ（７個の中性子で安定）および０，３６６％の１５Ｎ（８個の中性子で安定）で存在する。１４Ｎは高い吸収断面を有する。１５Ｎに天然の窒素を濃縮させることによって１４Ｎによる寄生的中性子吸収を防ぐことができるか、または最小限にすることができる。
【００１６】
本発明の別の実施形態によれば、添加剤はＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、ＺｒＯ２、ＺｒＨ３、ＳｉＯ２、Ｕ、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ｕ３Ｓｉ２、ＺｒＵＡｌ、ＺｒＵＳｉ、ＺｒＵＨ、ＵＡｌ２、Ｕ３Ｓｉ、Ｕ−５Ｎｂ−５Ｚｒ、Ｕ−３Ｎｂ−１．５Ｚｒ、Ｕ−９Ｍｏ、Ｕ−６Ｍｏ、Ｕ−１．５Ｍｏ−１．０Ｚｒ、Ｕ−１０Ｚｒ、およびＵ３ＳｉＡｌの少なくとも１つを含む。
【００１７】
本発明の別の実施形態によれば、添加剤はＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、ＺｒＯ２、ＺｒＨ３、ＳｉＯ２、Ｚｒ、Ｍｏ、およびＳｉの少なくとも１つを含み、上記添加剤の量は核燃料の３０容量％に等しいかまたはそれ未満である。この結果、高容量ウラン濃度を維持するために、非ウラン含有添加剤の量は３０容量％未満であるべきである。このレベルにおいて、全体のウラン濃度は、ＵＯ２よりも高く、すなわち、十分なウラン容積濃度が核燃料内で維持される。
【００１８】
本発明の一実施形態によれば、添加剤は、Ｕ、Ｕ３Ｓｉ２、ＺｒＵＡｌ、ＺｒＵＳｉ、ＺｒＵＨ、ＵＡｌ２、Ｕ３Ｓｉ、Ｕ−５Ｎｂ−５Ｚｒ、Ｕ−３Ｎｂ−１．５Ｚｒ、Ｕ−９Ｍｏ、Ｕ−６Ｍｏ、Ｕ−１．５Ｍｏ−１．０Ｚｒ、Ｕ−１０Ｚｒ、およびＵ３ＳｉＡｌの少なくとも１つを含み、上記添加剤の量は核燃料の８０容量％に等しいかまたはそれ未満である。したがって、高容量ウラン濃度を維持するために、ウラン含有添加剤の量は約８０容量％以下であってもよい。このレベルにおいて、全体のウラン濃度は、ＵＯ２よりも高く、すなわち、十分なウラン容積濃度が核燃料内で維持される。
【００１９】
本発明の一実施形態によれば、上記核燃料は核燃料ペレットの形態で提供される。有利にも、上記核燃料ペレットは上記ウラン含有化合物および上記少なくとも１つの添加剤の粉末を焼結することにより形成されてもよい。
【００２０】
本課題はまた、請求項１０に規定された燃料要素によって、および請求項１２に規定された燃料アセンブリによって、達成される。
【００２１】
さらに、本課題は最初に規定された方法によって達成され、以下：
ＵＮからなるウラン含有化合物を提供する工程であって、上記ウラン含有化合物のウラン含有量は１０重量％未満の同位体２３５Ｕを含む、工程と、
元素形態においてまたは化合物として、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｂ、およびＵからなる群より選択される、少なくとも１つの元素からなるか、または実質的になる添加剤を、上記ウラン含有化合物に加える工程と、
を含む。
【００２２】
一実施形態によれば、本方法はさらに以下：
上記ウラン含有化合物の粉末を提供する工程と、
上記添加剤の粉末を提供する工程と、
上記ウラン含有化合物と上記添加剤を混合して粉末の混合物とする工程と、
上記混合物を、焼結圧力および焼結温度にて焼結させて核燃料ペレットにする工程と、
を含む。有益には、上記焼結温度は少なくとも１８００℃、少なくとも２０００℃、好ましくは少なくとも２１００℃、最も好ましくは少なくとも２２００℃であってもよい。
【００２３】
本発明は、ここで、様々な実施形態および例の記載により、かつ本明細書に添付された図面を参照してより詳細に説明される。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】図１はＢＷＲの燃料アセンブリの部分的断面における側面図を概略的に開示する。
【図２】図２はＰＷＲのための燃料アセンブリの側面図を概略的に開示する。
【図３】図３は図１または図２における燃料アセンブリの燃料要素の長手方向断面図を開示する。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
図１は、水冷式軽水炉ＬＷＲ、およびより詳細には、沸騰水型原子炉ＢＷＲにおける使用のための燃料アセンブリ１を示す。燃料アセンブリ１は、底部材２、上部部材３、ならびに、底部材２と上部部材３との間に延びる細長の燃料棒４の形をした複数の燃料要素を含む公知のパーツを備える。燃料棒４は複数のスペーサ５により、それらの位置に維持されており、図１にはそれらのうちの１つが示されている。さらに、燃料アセンブリは燃料棒４を囲んで包み込む流路６、すなわち燃料ボックスを備える。
【００２６】
図２は、水冷式軽水炉ＬＷＲ、およびより詳細には加圧水型原子炉ＰＷＲにおける使用のための燃料アセンブリ１を示す。燃料アセンブリ１は、底部材２、上部部材３、ならびに、底部材２と上部部材３との間に延びる細長の燃料棒４の形をした複数の燃料要素を含む公知のパーツを備える。燃料棒４は複数のスペーサ５により、それらの位置に維持されている。
【００２７】
図３は、図１および図２の燃料アセンブリ１において用いられる種類の燃料棒４として設計された単一の燃料要素を示す。燃料棒４は複数の燃料ペレット１０の形での核燃料、被覆（クラッディング）チューブ１１の形での被覆材、底プラグ１２、および上部プラグ１３を備える。燃料ペレット１０は被覆チューブ１１内に提供された積み重なりで配置される。被覆チューブ１１は従って燃料ペレット１０および気体を包み込む。スプリング１４は上側プレナム１５に配置され、底プラグ１２に対して燃料ペレットを押す。
【００２８】
上述で記載された燃料要素の核燃料はＵＮからなるウラン含有化合物を含む。ウラン含有化合物のウランの内容物は少なくとも同位体２３８Ｕおよび２３５Ｕを含む。ウラン含有量は、ウランの天然の組成に対して、２３５Ｕが濃縮されているが、ウランの同位体２３５Ｕの含有量は１０、９、８、７、６、または５重量％未満である。
【００２９】
核燃料は、ウランおよび窒素に加え、添加剤を含む。添加剤の目的は主にＵＮと水との反応率を低減させることである。添加剤は、元素形態においてまたは化合物として、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｂ、およびＵからなる群より選択される、少なくとも１つの元素からなるか、または実質的になる。添加剤を形成する元素（または複数の元素）あるいは化合物（または複数の化合物）は燃料要素内に均一に分散される。
【００３０】
天然の窒素は９９，６３４％の１４Ｎ（７個の中性子で安定）および０，３６６％の１５Ｎ（８個の中性子で安定）からなる。１５Ｎは１４Ｎよりも、著しく低い中性子吸収断面を有し、１４Ｎは比較的高い吸収断面を有する。寄生的中性子吸収を最小限にするか、またはそれを低減させるために、ウラン含有化合物の窒素含有量はそれゆえ、１５Ｎに関して濃縮されている。ウラン含有化合物の窒素含有量は従って少なくとも６０重量％、少なくとも７０重量％、少なくとも８０重量％、少なくとも９０重量％、少なくとも９５重量％、または少なくとも９８重量％の同位体１５Ｎを含み得る。
【００３１】
添加剤は従って、元素形態でまたは化合物として上述の元素の１つもしくはいくつかを含んでもよいか、またはそれらからなってもよい。化合物は、例えば、酸化物、窒化物、水素化物などであってもよい。適切な添加剤の例としては、ＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、ＺｒＯ２、ＺｒＨ３、ＳｉＯ２、Ｕ、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ｕ３Ｓｉ２、ＺｒＵＡｌ、ＺｒＵＳｉ、ＺｒＵＨ、ＵＡｌ２、Ｕ３Ｓｉ、Ｕ−５Ｎｂ−５Ｚｒ、Ｕ−３Ｎｂ−１．５Ｚｒ、Ｕ−９Ｍｏ、Ｕ−６Ｍｏ、Ｕ−１．５Ｍｏ−１．０Ｚｒ、Ｕ−１０Ｚｒ、およびＵ３ＳｉＡｌの少なくとも１つが挙げられる。
【００３２】
添加剤はこれらの元素または化合物のいずれか１つを含んでもよいか、またはそれからなってもよいことに留意されたい。添加剤はまた、これらの元素または化合物のいずれかの２つ以上の任意の組み合わせを含んでもよいか、またはそれらからなってもよい。
【００３３】
これらの添加剤の第１の群は、元素Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉの少なくとも１つを含み、および／または、化合物ＺｒＮ、ＺｒＨ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｏｙＯｘ、ＳｉＯ２、ＡｌＮ、ＺｒＯ２、ＺｒＨ３、およびＳｉＯ２の少なくとも１つを含む。
【００３４】
この第１の群において、元素または化合物はウランあるいは任意の他の核分裂性物質を含まず、核燃料中に高容量ウラン濃度を維持するために添加剤の量を制限する。結果として、第１の群のための添加剤の量は核燃料の３０容量％に等しいかまたはそれ未満であるべきである。有利にも、この群のための添加剤の量は核燃料の２５容量％、２０容量％、１５容量％、または１０容量％に等しくてもよく、またはそれら未満であってもよい。この群のための添加剤の量は、核燃料の２、５、７、または１０容量％に等しいかまたはそれ以上である。第１の群の添加剤は水と反応して、ＵＮ含有物に対して、密で水に不溶の保護層を形成する。
【００３５】
添加剤の量、すなわちより詳細には、添加剤の重量％は、化合物の形態における添加剤についてよりも元素の形態における添加剤についての方がより少なくてもよい。
【００３６】
添加剤の第２の群は、元素Ｕならびに／または化合物Ｕ３Ｓｉ２、ＺｒＵＡｌ、ＺｒＵＳｉ、ＺｒＵＨ、ＵＡｌ２、Ｕ３Ｓｉ、Ｕ−５Ｎｂ−５Ｚｒ、Ｕ−３Ｎｂ−１．５Ｚｒ、Ｕ−９Ｍｏ、Ｕ−６Ｍｏ、Ｕ−１．５Ｍｏ−１．０Ｚｒ、Ｕ−１０Ｚｒ、およびＵ３ＳｉＡｌの少なくとも１つを含む。
【００３７】
この第２の群の添加剤はウランを含み、これは添加剤の量が、核燃料中に高質量ウラン濃度を維持するために第１の群よりも多くてもよいことを意味する。結果として、第２の群についての添加剤の量は核燃料の８０容量％に等しいかまたはそれ未満であるべきである。有利にも、第２の群についての添加剤の量は核燃料の７０容量％、６０容量％、５０容量％、４０容量％、３０容量％、２０容量％、または１０容量％に等しくてもよく、またはそれら未満であってもよい。この群についての添加剤の量は、核燃料の２、５、７、または１０容量％と等しいかそれ以上である。第２の群のウラン含有化合物は水と反応して、ＵＮ含有物に対して、密で水に不溶の保護層を形成する。元素Ｕを含む添加剤は、水に晒されると、ＵＯ２に酸化して、基礎となるＵＮを保護する。
【００３８】
上述したように、核燃料は、例えば上記した核燃料ペレット１０のように焼結された固体として実現されてもよい。燃料ペレット１０は円筒形状、好ましくは円形の円筒形状を有しても良く、かつ環状であってもよい。
【００３９】
核燃料は以下の工程を含む適切な方法により製造されてもよい。
【００４０】
例えば、粉末形態であって２３５Ｕが濃縮されたウランが提供される。
【００４１】
例えば、粉末形態であって１５Ｎが濃縮された窒素が提供される。
【００４２】
ウランおよび窒素は混合されて、ＵＮからなる均質のウラン含有化合物を形成する。この反応は、金属ウランの直接窒化法または酸化ウランの炭素熱還元窒化法からなり得るがそれらに限定されない。
【００４３】
例えば、Ｚｒ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎｂ、およびＵからなる群から選択される、元素の形態の少なくとも１つの元素または化合物としてなる、あるいは実質的にそれからなる粉末形態の添加剤が、ウラン含有化合物に加えられる。
【００４４】
ウラン含有化合物および添加剤は混合されて、例えば粉末形態において均質な混合物を形成する。代替的な実施形態において、添加剤は個々のウラン含有粉末の粒を覆って保護するようにして導入されてもよい。
【００４５】
この混合物はまた、適切な焼結圧力および焼結温度での焼結工程により焼結されて、焼結された固体、例えば円筒形の核燃料ペレットとなり得る。焼結温度は少なくとも１８００℃、少なくとも２０００℃、好ましくは少なくとも２１００℃、最も好ましくは少なくとも２２００℃である。
【００４６】
本発明は上述の実施形態および例に限定されず、以下の特許請求の範囲の範囲内で変更および修正されてもよい。
【図１】
0005905835.tif 000002
【図２】
0005905835.tif 000003
【図３】
0005905835.tif 000004