(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
誘電体フィルムと、該誘電体フィルムの両面に形成された電極層とを備えているコンデンサであって、前記誘電体フィルムは、樹脂中に、平均粒径が３０〜４０ｎｍのシリカ粒子を１０〜７０体積％含有してなるとともに、前記シリカ粒子がネック部を介して結合し、前記電極層間をつなぐように連結されていることを特徴とするコンデンサ。
【請求項２】
前記シリカ粒子の含有量が２０〜７０体積％であることを特徴とする請求項１に記載のコンデンサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂中にセラミック粒子を含むフィルムを誘電体とするコンデンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
誘電体が２枚の電極板によって挟持された構成を有するコンデンサは、直流の電荷を蓄電し、充放電できる機能や交流（高周波）の電流を流し、両端電圧を一定に維持するという機能を有しており、従来より、ノイズ除去、デカンプリング、カップリング、電圧の平滑化等、用途に応じて多くの電気製品に適用されている。
【０００３】
コンデンサとしては、容量あたりのサイズの小さい積層型セラミックコンデンサ、静電容量当たりの体積が小さく安価なアルミ電解コンデンサ、温度特性に優れ、大容量化が可能なタンタルコンデンサおよび耐電圧範囲が広く、誘電損失が小さいフィルムコンデンサが知られている。
【０００４】
この中で、フィルムコンデンサは、例えば、ポリプロピレン樹脂をフィルム化した誘電体フィルムの表面に蒸着によって形成された金属膜を電極として有しており、このような構成により、誘電体フィルムの絶縁欠陥部で短絡が生じた場合にも、短絡のエネルギーで欠陥部周辺の金属膜が蒸発、飛散して絶縁化し、フィルムコンデンサの絶縁破壊を防止できるという利点を有している（例えば、特許文献１を参照）。
【０００５】
このため、フィルムコンデンサは、電気回路が短絡した際の発火や感電を防止することができるという点が注目され、近年、ＬＥＤ（Light Emission Diode）照明等の電源回路に適用されている（例えば、特許文献２を参照）。
【０００６】
また、フィルムコンデンサについては、近年の小型化や高機能化の流れに伴って、誘電体フィルムの比誘電率を高くすることが要求されているが、この課題に対しては、誘電体フィルム中に強誘電性や常誘電性の無機フィラーを混合する方法等が以前より試みられている（例えば、特許文献３を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平９−１２９４７５号公報
【特許文献２】特開２０１０−１７８５７１号公報
【特許文献３】特開２００６−２２５４８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
ところが、誘電体フィルム中に、特許文献３に開示されているような強誘電性や常誘電性の無機フィラーを添加する方法では、誘電体フィルムの比誘電率は高められるものの、無機フィラーの添加によって、無機フィラーを含有しない場合に比較して誘電体フィルムの耐電圧（絶縁破壊電圧）が低下するという問題がある。
【０００９】
従って、本発明は、無機フィラーを含有しない場合よりも誘電体フィルムの耐電圧を高めることのできるコンデンサを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明のコンデンサは、誘電体フィルムと、該誘電体フィルムの両面に形成された電極層とを備えているコンデンサであって、前記誘電体フィルムは、樹脂中に、平均粒径が３０〜４０ｎｍのシリカ粒子を１０〜７０体積％含有してなるとともに、前記シリカ粒子がネック部を介して結合し、前記電極層間をつなぐように連結されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、無機フィラーを含有しない場合よりも誘電体フィルムの耐電圧を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明のコンデンサの一実施形態を示す断面模式図である。
【図２】（ａ）は、図１に示すコンデンサを構成する誘電体フィルムにおける電界分布を示す断面模式図であり、（ｂ）は、シリカ粒子よりも高誘電率の無機フィラーの場合の電界分布を示す断面模式図である。
【図３】（ａ）は、積層型のコンデンサの外観を示す斜視図、（ｂ）は図３（ａ）のＡ−Ａ線における断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
図１（ａ）は、本発明のコンデンサの一実施形態を示す断面模式図である。図２（ａ）は、図１に示すコンデンサを構成する誘電体フィルムにおける電界分布を示す断面模式図であり、（ｂ）は、シリカ粒子よりも高誘電率の無機フィラーの場合の電界分布を示す断面模式図である。
【００１４】
本実施形態のコンデンサは、誘電体フィルム１と、この誘電体フィルム１の上面および下面に形成された一対の電極層３とを備えたものである。ここで、誘電体フィルム１は、樹脂５中に、平均粒径が３０〜４０ｎｍのシリカ粒子７を１０〜７０体積％含有しており、また、そのシリカ粒子７はネック部７ａを介して結合し、電極層３間をつなぐように連結されている。
【００１５】
本実施形態のコンデンサでは、誘電体フィルム１中に比誘電率が樹脂５に近いシリカ粒子７が数多く存在していることから、樹脂５の部分は全面にわたって電界強度の低い領域８Ｂとなっている。図２（ａ）に示すように、この誘電体フィルム１は、電圧が印加された際にも、誘電体フィルム１のシリカ粒子７の部分と樹脂５の部分との間に電界強度の大きな差が生じにくいため、シリカ粒子７中に入り込む電界の強度と樹脂５中に入り込む電界の強度との差が小さくなり、これにより樹脂５の領域における電界集中を低減することができる。
【００１６】
これに対し、例えば、誘電体フィルム１中に樹脂よりも比誘電率の高い無機フィラー８が存在する場合には、図２（ｂ）に示すように、電極層３と無機フィラー８との間に電界強度の高い領域８Ａが形成されることから、シリカ粒子７のように比誘電率が樹脂５に近いシリカ粒子７を含む場合に比較して無機フィラー８と電極層３との間に電界が集中し、電界強度が高くなり、その結果、誘電体フィルム１の耐電圧が低下し易くなる。なお、図２（ｂ）における符号８Ｂ、８Ｃは、８Ａの領域よりも順に電界強度が低くなる領域である。
【００１７】
また、これらのシリカ粒子７はネック部７ａを介して結合し、電極層３間をつなぐように連結されているため、シリカ粒子７間に存在する樹脂５が少なくなることから、このような誘電体フィルム１ではシリカ粒子７およびそのネック部７ａに電界が集まりやすくなるため、樹脂５側への電界の集中が低減され、これにより誘電体フィルム１の耐電圧を高
めることができる。
【００１８】
これに対し、樹脂５中にシリカ粒子７を含まない場合には、反対に、誘電体フィルム１中にシリカ粒子７のような樹脂よりも絶縁抵抗の高い無機フィラーが存在しないため、誘電体フィルム１中にシリカ粒子７を含む場合よりも耐電圧が低いものとなる。
【００１９】
樹脂５中に含まれるシリカ粒子５の割合が７０体積％よりも多い場合には、空隙が多くなるために耐電圧が低下するおそれがある。
【００２０】
また、シリカ粒子７の平均粒径が４０ｎｍよりも大きく、例えば、１００ｎｍ程度である場合には、シリカ粒子７同士がネック部７ａを介して結合した状態を形成することが困難となり、また、空隙も多くなるため、この場合も耐電圧が低下するおそれがある。
【００２１】
なお、シリカ粒子７の平均粒径が３０ｎｍよりも小さく、例えば、１０ｎｍ程度になると、樹脂５と複合（混合）させて誘電体フィルム１を形成したときに、シリカ粒子７間に樹脂５が介在しやすくなるため、電極層３間においてシリカ粒子７が連結した構造の誘電体フィルム１を得ることが困難となる。
【００２２】
また、このような構成の誘電体フィルム１では、誘電体フィルム１が無機フィラーを含まない場合に比べて比誘電率を高めることができるとともに、誘電損失を大きく低下させることができる。
【００２３】
本発明において、シリカ粒子７がネック部を介して結合し、電極層３間をつなぐように連結されているというのは、シリカ粒子７が電極層３に接しつつ、上下の電極層３間において、複数のシリカ粒子７同士がそれらの表面同士で図１に示すようにネック部７ａを形成して連結されている状態をいう。この場合、電極層３およびシリカ粒子７が接している部位には樹脂が存在していないことが望ましい。
【００２４】
また、本実施形態のコンデンサを構成する誘電体フィルム１は、複数のシリカ粒子７同士が互いに結合して三次元マトリクス構造（三次元網目構造、骨格構造）を形成していることが望ましい。この場合、誘電体フィルム１の広い範囲にわたってシリカ粒子７が連結された状態となり、樹脂５中を通過する電束量を低減することができるために、さらに耐電圧を高めることが可能になる。この場合も、樹脂５は複数のシリカ粒子７の骨格構造の空隙を埋めるように充填されているのがよい。この場合、シリカ粒子の含有量としては２０〜７０体積％、３０〜７０体積％、特に、３０〜５０体積％であるのがよい。
【００２５】
樹脂５としては、例えば、ポリブタジエン（比誘電率：２．３〜３．６）、エポキシ（比誘電率：２．５〜６）、ポリイミド（比誘電率：３．５５）、シアノレジン（比誘電率：１５〜２０）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ、比誘電率：３．９〜４）、フッ素樹脂（比誘電率：４〜８）、アクリル樹脂（比誘電率：２．７〜４．５）、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ、比誘電率：２．９〜３）、およびポリプロピレン（ＰＰ、比誘電率：２．２〜２．３）から選ばれる一種の高分子材料が好ましく、この中で、耐電圧が高いという理由からポリブタジエンがより好ましい。
【００２６】
また、電極層３の材料としては、例えば、ＡｌもしくはＡｌ−Ｚｎ合金を適用するのがよい。
【００２７】
シリカ粒子７の平均粒径は、例えば、誘電体フィルム１の研磨面もしくは破断面をＳＥＭ（Scanning Electron Microscope）によって適宜な倍率（例えば３００００倍）で撮影して得られるＳＥＩ（二次電子像）及び／又はＢＥＩ（反射電子像）の写真を画像解析す
ることにより測定できる。例えば、得られた写真上にシリカ粒子７が３０〜１００個ほど入る円を描き、各粒子の輪郭から面積を求め、その面積と同等の面積を有する円の直径（円相当径）として算出（測定）し、平均値を求める。
【００２８】
シリカ粒子７の体積％は、例えば、上述のＳＥＩ及び／又はＢＥＩにおいて、画像解析装置等を用いて誘電体フィルム１に占める各シリカ粒子７の面積比率（面積％）を複数箇所（例えば１０箇所）の断面にて測定し、その測定値の平均値を算出して含有量（体積％）とみなすことにより求める。
【００２９】
次に、上述の誘電体フィルム１を複数層積層して形成した積層型のコンデンサについて説明する。図３（ａ）は、積層型のコンデンサの外観を示す斜視図、（ｂ）は図３（ａ）のＡ−Ａ線における断面図である。図３（ｂ）において破線で囲まれた部分（Ｅ部分）が図１に示した、誘電体フィルム１の両面に電極層３を有する単層型のコンデンサに相当する。図３（ａ）（ｂ）にはリード付きのコンデンサを一例として示しているが、リード付きのコンデンサだけではなく、リードを備えていないコンデンサや誘電体フィルム１と電極層３とが巻回された構造のコンデンサにも適用できることはいうまでもない。
【００３０】
本実施形態のコンデンサは、図１に示した単層型のコンデンサの他、図３に示すような積層型にも成り得る。ここで、上記した誘電体フィルム１が下記の積層型のコンデンサにおいて誘電体層１５として適用される。これにより耐電圧の高い積層型のコンデンサを得ることができる。
【００３１】
本実施形態のコンデンサは、図３（ａ）（ｂ）に示すように、リード付きコンデンサとして構成されており、本体部１３と、本体部１３から延出し、電圧が印加される１対のリード１４とを有している。本体部１３は、例えば、概ね直方体状に形成されており、１対のリード１４は、例えば、直方体の一の面から延出している。本体部１３の大きさは適宜に設定されてよいが、例えば、１辺が３〜１０数ミリである。
【００３２】
本体部１３は、例えば、積層型のコンデンサとして構成されており、交互に積層された複数の誘電体層１５および複数の内部電極層１７を有している。また、本体部１３は、複数の内部電極層１７に接続された１対の外部電極１９と、誘電体層１５および外部電極１９等を覆う外装部２１とを有している。
【００３３】
複数の誘電体層１５及び複数の内部電極層１７は、要求される容量等に応じて適宜な数で積層されている。図３では、内部電極層１７が３層となるように積層されているが、積層数はこれに限定されるものではなく、例えば、１００〜１０００層であってもよい。
【００３４】
複数の誘電体層１５は、例えば、互いに同一の形状及び大きさとされており、各誘電体層１５は、厚さが概ね一定の平板状（フィルム状）に形成されている。誘電体層１５の厚さは、印加される電圧及び要求される容量等に応じて適宜に設定されてよいが、例えば、５〜２０μｍである。誘電体層１５の平面形状は、適宜に設定されてよいが、例えば矩形である。
【００３５】
複数の内部電極層１７は、例えば、互いに同一の形状及び大きさとされており、各内部電極層１７は、厚さが概ね一定の平板状（フィルム状）に形成されている。内部電極層１７の平面形状は適宜に設定されてよいが、例えば矩形である。複数の内部電極層１７は、その積層方向において交互に、１対の外部電極１９の対向方向において互いにずれて配置されている。そして、複数の内部電極層１７は、その積層方向において交互に、１対の外部電極９の一方又は他方に、平面形状の矩形の１辺（縁部）が接続されている。この場合も、内部電極層１７は、例えば、Ａｌ若しくはＡｌ−Ｚｎ合金等の金属により形成されて
いる。
【００３６】
外部電極１９は、複数の誘電体層１５および複数の内部電極層１７によって構成された積層体１８の側面を覆うように形成されている。外部電極１９は、例えば、概ね厚さが一定の板状に形成されている。外部電極１９の平面形状は、例えば、積層体１８の側面全体を覆う形状（本実施形態では矩形）とされている。外部電極１９は、例えば、Ｓｎ、Ｚｎ若しくはＳｎ−Ｚｎ合金等の金属により形成されている。
【００３７】
外装部２１は、積層体１８および１対の外部電極１９の全体を覆っており、本体部１３の外面全体を構成している。外装部２１は、樹脂等の絶縁性材料により形成されている。樹脂は、例えば、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂である。
【００３８】
リード１４は、線材からなり、一端側が外部電極１９の外側面に接続されており、他端側が外装部２１から延出している。リード１４は、例えば、Ｆｅ、Ｃｕ若しくはＳｎ等の金属により形成されている。
【００３９】
次に、本実施形態のコンデンサを製造する方法について説明する。まず、平均粒径が３０〜４０ｎｍであるコロイド状のシリカ粒子７を所定の配合比で配合するとともに溶剤および溶融状態の樹脂に分散させてスラリーを調製する。コロイド状のシリカ粒子７と樹脂５との配合比（体積比）は、例えば、１：９〜９：１である。ここで、コロイド状のシリカ粒子７およびこれから生成するコロイド粒子７の比誘電率については直接測定することはできないが、通常のシリカガラスの比誘電率から、その比誘電率は３〜５であると考えられる。
【００４０】
本実施形態における誘電体フィルム１は、原料としてコロイド状のシリカ粒子７を用いて形成されるものであるが、コロイド状のシリカ粒子７は、原料の段階でシリカ粒子７の表面が水酸基やカルボキシル基に覆われているために、その表面は固体のシリカ粒子７の表面に比べて柔らかい状態となっている。このため、後述するような加熱条件にて誘電体フィルム１を形成したときに、シリカ粒子７の表面が面接触するようになり、こうしてシリカ粒子７同士がネック部７を介して結合した構造を形成することができる。
【００４１】
ここで溶剤としては、例えば、メタノール、イソプロパノール、n-ブタノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノプロピルエーテル、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、キシレン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジメチルアセトアミド、又は、これらから選択された２種以上の混合物を含んだ有機溶剤を用いるのがよい。
【００４２】
次に、調製したスラリーをキャリアフィルム上に塗布して、ドクターブレード法、ダイコータ法およびナイフコータ法から選ばれる一種のシート成形法を用いてシート状に成形し、脱溶剤を行った後、樹脂５が硬化する温度で熱処理を行って誘電体フィルム１を作製する。この場合、樹脂５を硬化させる際に加熱と同時に加圧処理を行う。これにより誘電体フィルム１の表面にシリカ粒子７が露出しつつ、誘電体フィルム１中のシリカ粒子７同士が接着し連結した誘電体フィルム１を得ることができる。
【００４３】
キャリアフィルムは、樹脂等の適宜な材料により形成されていてよいが、耐熱性、機械的強度及びコストの観点から、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）により形成されていることが好ましい。また、誘電体フィルム１の剥離性を高める上で、シリコーン樹脂やフッ素樹脂等が適宜コーティングされていてもよい。
【００４４】
次に、金属を誘電体フィルム１上に蒸着することによって電極層３を形成する。こうし
て、図１に示すような誘電体フィルム１の両面に電極層３を有するコンデンサを得ることができる。
【００４５】
なお、図３（ａ）（ｂ）に示すような積層型のコンデンサを製造する場合には、さらに以下のような加工を行う。まず、誘電体フィルム１の表面にメタルマスクを介してパターニングされた内部電極層１７を形成する。次に、この内部電極層１７を有する誘電体フィルム１を所望の枚数積層し、内部電極層１７が端面に露出するように切断することによって積層型のコンデンサの本体部１３を得る。次に、本体部１３の内部電極層１７が露出した端面に外部電極９を形成する。外部電極９は、例えば、誘電体層１５および内部電極層１７からなる積層体１８の側面に金属を溶射することによって形成する。さらに、外部電極９の外層にＳｎ等のめっきを施してもよい。次に、外部電極９に溶接等によってリード１４を接合し、次いで、外部電極９およびリード１４を含む積層体１８の表面に外装部２１を形成する。
【実施例】
【００４６】
本実施形態の誘電体フィルムについて、具体的な材料の選択及び寸法の設定等を行い、実施例に係る誘電体フィルムを作製し、以下の評価を行った。
【００４７】
まず、表１に示す平均粒径を有するコロイド状のシリカ粒子と、樹脂としてポリブタジエン（分子量：Ｍｗ＝５０００〜７０００、Ｍｎ＝２５００〜３５００）とを準備した。表１には平均粒径が３０ｎｍ以上のシリカ粒子を用いたときの試料を示しているが、平均粒径が約１０ｎｍと見積もられるシリカ粒子を適用した場合には、シリカ粒子間に樹脂が介在し、両表面間でシリカ粒子が連結した構造の誘電体フィルムを得ることができなかった。
【００４８】
次に、上記のコロイド状のシリカ粒子をポリブタジエン中に分散させてスラリーを調製した。場合によってはＭＥＫ（メチルエチルケトン）等の溶剤を希釈剤として加えた。
【００４９】
この後、上記スラリーをコーターを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に塗布してシート状に成形し、１１０℃で脱溶剤を行った後、１５０〜２００℃の温度で熱処理を行って厚み１０μｍの誘電体フィルムを作製した。次に、真空蒸着法により誘電体フィルムの両面に平均厚みが７５ｎｍのＡｌの電極層を形成した。また、コロイド状のシリカ粒子を含まない試料（試料Ｎｏ．１）および無機フィラーとして平均粒径が０．１μｍのチタンジルコン酸カルシウムを５０体積％含有させた試料（試料Ｎｏ．１５）を比較例として同様の方法にて作製した。
【００５０】
次に、得られた誘電体フィルムについて、耐電圧、比誘電率および誘電損失を測定した。また、誘電体フィルムに含まれるシリカ粒子の平均粒径と体積割合を求めた。
【００５１】
耐電圧は、誘電体フィルムの電極層間に商用周波数（６０Ｈｚ）、毎秒１００Ｖの昇圧速度で電圧を印加し、漏れ電流値が１．０ｍＡを越えた瞬間の電圧値から求めた。
【００５２】
比誘電率および誘電損失は、ＬＣＲメーターを使用して測定した。具体的には、作製した誘電体フィルムの電極層間の短絡の有無を確認した後、ＬＣＲメーターにより周波数１ＫＨｚ、入力信号レベル１．０Ｖｒｍｓの測定条件にて、誘電体フィルムの静電容量と誘電損失を測定した後、静電容量、電極層の有効面積（誘電体フィルムの両面で電極層が重なった面積）および誘電体フィルムの厚みから比誘電率を算出した。
【００５３】
誘電体フィルムに含まれるシリカ粒子の平均粒径と体積割合は、以下のようにして分析用の試料を作製し、評価した。まず、誘電体フィルムを樹脂埋めした後、研磨し、図１に
示すような断面を露出させた試料を作製した。次に、約３００００倍の倍率でＳＥＭによりＳＥＩおよびＢＥＩの写真を撮り、このうち縦横の長さが約１０μｍ×約１５μｍの領域を選択し、マウンテック社製の画像解析式粒度分布測定ソフトウェア「マックビュー」を用いて、写真上にシリカ粒子が５０個ほど入る円を描き、各粒子の輪郭から面積を求め、その面積と同等の面積を有する円の直径（円相当径）として算出（測定）し、平均値を求めた。
【００５４】
シリカ粒子の体積％は、上記ＳＥＩおよびＢＥＩの写真において、縦横の長さが約１μｍ×約２μｍの領域を１０箇所選定し、画像解析装置を用いて誘電体フィルムに占めるシリカ粒子の面積比率（面積％）を測定し、誘電体フィルムの組織が等方的であるものとして、その測定値の平均値を算出して含有量（体積％）とみなすことにより求めた。このとき空隙の体積は除くようにした。作製した誘電体フィルム中に含まれるシリカ粒子の平均粒径は表１に示す値に一致した。また、シリカ粒子の体積割合も表１に示す調合組成に一致するものであった。また、作製した試料ではシリカ粒子はネック部で結合されており、また、電極層とシリカ粒子との界面には樹脂が存在していなかった。
【００５５】
【表１】
0005905739.tif 000002
【００５６】
表１の結果から明らかなように、平均粒径が３０〜４０ｎｍのシリカ粒子を１０〜７０体積％含有させた誘電体フィルムの試料（試料Ｎｏ．２〜６および８〜１２）は、シリカ粒子を含有しない試料（試料Ｎｏ．１）に比較して、いずれも耐電圧が高く、その値は１４１ｋＶ／ｍｍ以上であった。また、比誘電率が３．３以上、誘電損失が１．２２以下であった。
【００５７】
この中で、シリカ粒子の含有量を２０〜７０体積％とした試料Ｎｏ．３〜６および９〜１２では、耐電圧が１８３ｋＶ／ｍｍ以上であり、比誘電率が３．３以上、誘電損失が１．１５以下であった。
【００５８】
これに対し、シリカ粒子を含まないか（試料Ｎｏ．１）、シリカ粒子の体積割合が１０〜７０体積％をはずれるか（試料Ｎｏ．７、１３）、または、平均粒径が１００ｎｍのシリカ粒子を用いた場合（試料Ｎｏ．１４）には、いずれも耐電圧が１２２ｋＶ／ｍｍ以下であった。また、無機フィラーとして平均粒径が０．１μｍのチタンジルコン酸カルシウムを５０体積％含有させた試料（試料Ｎｏ．１５）では、比誘電率が１０．１、誘電損失が０．７３％であったが、耐電圧が１０１ｋＶ／ｍｍであった。
【符号の説明】
【００５９】
１・・・・・・・誘電体フィルム
３・・・・・・・電極層
５・・・・・・・樹脂
６・・・・・・・無機フィラー
７・・・・・・・シリカ粒子
７ａ・・・・・・ネック部
８Ａ・・・・・・電界強度の高い領域
８Ｂ、８Ｃ・・・電界強度の低い領域
９・・・・・・・外部電極
１３・・・・・・本体部
１４・・・・・・リード
１５・・・・・・誘電体層
１７・・・・・・内部電極層
１８・・・・・・積層体
１９・・・・・・外部電極
【図１】
0005905739.tif 000003
【図２】
0005905739.tif 000004
【図３】
0005905739.tif 000005