(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶粒界を有する希土類永久磁石であって、
粒界相が金属ガラスである
希土類永久磁石。
【請求項２】
主相がＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相である
請求項１に記載の希土類永久磁石。
【請求項３】
前記粒界相の厚みが、０．５ｎｍ以上１０ｎｍ以下である
請求項１または請求項２に記載の希土類永久磁石。
【請求項４】
前記金属ガラスは、Ｃｕ基金属ガラスである
請求項１から請求項３までの何れか１項に記載の希土類永久磁石。
【請求項５】
前記金属ガラスは、Ｚｒ基金属ガラスである
請求項１から請求項３までの何れか１項に記載の希土類永久磁石。
【請求項６】
結晶粒界を有する希土類永久磁石の製造方法であって、
主相の表面に金属ガラスの薄膜を形成するステップと、
前記主相および前記主相の表面に形成された前記金属ガラスの薄膜を、前記金属ガラスのガラス転移温度以上結晶化温度以下で焼結して、前記金属ガラスの粒界相を形成するステップと、
を有する希土類永久磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、ネオジム系の永久磁石に代表される希土類永久磁石およびその製造方法に関し、特に、結晶粒界を有する永久磁石材料を用いて、焼結により作製された希土類永久磁石およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類永久磁石の一種であるネオジム（Ｎｄ）−鉄（Ｆｅ）−ホウ素（Ｂ）系焼結磁石では、保磁力（磁気特性）を向上させるために、結晶粒界にＮｄＣｕ合金等を析出させる技術が知られている。具体的には、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石において、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相を主相とし、主相の結晶粒界にＮｄＣｕ相が粒界相として存在するものが知られている（例えば、特許文献１（特に、段落０００９）参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−２３４９８５号公報
【特許文献２】国際公開第２０１２／００８６２３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、従来技術には、以下のような課題がある。
すなわち、特許文献１に記載されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石では、圧縮応力（圧縮荷重）が加えられた場合に、保磁力が低下するという問題がある。
【０００５】
この発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、圧縮応力が加えられた場合であっても、保磁力の低下を抑制することができる希土類永久磁石およびその製造方法を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この発明に係る希土類永久磁石は、結晶粒界を有する希土類永久磁石であって、粒界相が金属ガラスであるものである。
【０００７】
また、この発明に係る希土類永久磁石の製造方法は、結晶粒界を有する希土類永久磁石の製造方法であって、主相の表面に金属ガラスの薄膜を形成するステップと、主相および主相の表面に形成された金属ガラスの薄膜を、金属ガラスのガラス転移温度以上結晶化温度以下で焼結して、金属ガラスの粒界相を形成するステップとを有するものである。
【発明の効果】
【０００８】
この発明に係る希土類永久磁石およびその製造方法によれば、粒界相が金属ガラスで構成されている。
ここで、金属ガラスは、じん性が高く、ヤング率が低く、かつ非磁性を有することから、粒界相を割れにくく、しなやかにすることができる。
そのため、圧縮応力が加えられた場合であっても、保磁力の低下を抑制することができる希土類永久磁石およびその製造方法を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を模式的に示す断面図である。
【図２】この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を例示する説明図である。
【図３】この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の保磁力の低下割合を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、この発明に係る希土類永久磁石およびその製造方法の好適な実施の形態につき図面を用いて説明するが、各図において同一、または相当する部分については、同一符号を付して説明する。
【００１１】
なお、以下の実施の形態では、希土類永久磁石として、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を例に挙げて説明するが、これに限定されず、他の希土類永久磁石にもこの発明を適用することができる。
【００１２】
実施の形態１．
まず、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石における保磁力の低下の要因について説明する。上述したように、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石では、圧縮応力が加えられた場合に、保磁力が低下することが知られている。
【００１３】
ここで、保磁力の低下について、例えば、特許文献２（特に、段落００５９）には、「熱間加工を行う際に、主相（例えばＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相）に応力が加わり、特定のすべり面で主相が塑性変形し、配向することがある。また、このような転移や歪が、加工後に残留し、結晶性を悪くして保磁力を低下させることがある。」と記載されている。
【００１４】
これに対して、本願発明の発明者らは、圧縮応力が加えられたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石をＸ線回折により分析し、保磁力が低下する主たる要因が、粒界相に発生する歪（欠陥）であることを見出した。すなわち、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石における保磁力の低下の要因は、特許文献２に記載された主相よりも、粒界相の方が支配的であることがわかった。
【００１５】
なお、圧縮応力が加えられたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石では、粒界相に欠陥が発生しているものと考えられるが、特許文献１に記載された粒界相であるＮｄＣｕ相では、圧縮応力に対する保磁力の劣化耐性が十分ではない。
【００１６】
そこで、欠陥の発生しにくい（応力感受性の低い）粒界相を形成する必要があるが、欠陥を発生しにくくするためには、粒界相を割れにくく、しなやかにする必要があると考えられる。また、主相間を磁気的に分断するためには、粒界相が非磁性を有していることも重要である。
【００１７】
そのため、粒界相に存在させる組織としては、じん性が高く、ヤング率が低く、かつ非磁性を有する材料が好ましい。このような条件を満たす材料としては、非晶質でガラス転移温度を有する、いわゆる金属ガラスがある。金属ガラスを結晶粒界に存在させることにより、圧縮応力が加えられた場合であっても、保磁力の低下を抑制することができるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。
【００１８】
図１は、この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を模式的に示す断面図である。図１において、このＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、例えばＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相である主相１と、金属ガラスである粒界相２とを有している。また、主相１の結晶粒径は、１０ｎｍ以上５０μｍ以下であることが望ましい。
【００１９】
これは、主相１の結晶粒径が１０ｎｍ以下になると、磁気特性的に等方となり、主相１の結晶粒径が５０μｍ以上になると、粒界相２の量が少なくなり、磁壁の移動や発生が起きやすくなって、磁気特性が劣化するためである。
【００２０】
一方、粒界相２は、主相１の体積分率をできるだけ低下させず、かつ主相１間を磁気的に十分に分断する必要があり、さらに、金属ガラスの機械的性質（高じん性、低ヤング率）を効果的に作用させるために、厚みが０．５ｎｍ以上１０ｎｍ以下であることが望ましい。
【００２１】
すなわち、粒界相２の厚みが０．５ｎｍ以下になると、主相１間の交換接合を切り、磁気的に十分分断することができなくなる上に、高じん性、低ヤング率といった金属ガラスの性質が作用しにくくなる。また、金属ガラスの機械的性質だけを考えれば、粒界相２の厚みは厚い方がよいが、厚すぎると主相１の体積分率が低下して保磁力が低下するので、粒界相２の厚みは、１０ｎｍ以上としない方がよい。
【００２２】
続いて、金属ガラスの具体的な事例を示す。非磁性を示す金属ガラスとしては、例えば、Ｃｕ基金属ガラスやＺｒ基金属ガラスがある。
【００２３】
ここで、Ｃｕ基金属ガラスの組成としては、例えば、Ｃｕ１００−ａ−ｂ−ｃＭａＸｂＱｃ（ＭはＺｒ、希土類元素、Ｔｉのうち１種または２種以上の元素、ＸはＡｌ、Ｍｇ、Ｎｉのうち１種または２種以上の元素、ＱはＦｅ、Ｃｏ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｅ、白金族元素、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｓｉ、Ｂのうち１種または２種以上の元素である。また、組成比ａ、ｂ、ｃは、原子％で５≦ａ≦６５、５≦ｂ≦４０、０≦ｃ≦１０であり、かつ１０≦ａ＋ｂ＋ｃ≦７０である）がある。
【００２４】
また、Ｚｒ基金属ガラスの組成としては、例えば、Ｚｒ６０−ｘＡｌ１０Ｃｕ３０Ｃｏｘ（０≦ｘ≦２０）がある。
【００２５】
次に、図２のフローを参照しながら、この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法について説明する。図２は、この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を例示する説明図である。
【００２６】
まず、高周波を用いて１５００℃で材料を溶解することにより、ＮｄＦｅＢ合金インゴット（組成はＮｄ１２Ｆｅ８２Ｂ６）を作製する（工程１）。
【００２７】
続いて、ＮｄＦｅＢ合金インゴットを粉砕することにより、平均粒子径７μｍの粉末Ａを得る（工程２）。ここで、粉砕は、例えば、ジョークラッシャーで粗粉砕し整粒した後に、ジェットミルで仕上げの粉砕を行うことが考えられる。
【００２８】
次に、スパッタ法により、その後の工程で粒界相２となるＣｕ１５Ｚｒ６０Ａｌ１５Ｎｉ８Ｃｏ２金属ガラス薄膜を、粉末Ａの表面に０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下の厚み（後の工程で形成される粒界相２の厚みの半分）で形成させて、粉末Ｂを得る（工程３）。ここで、スパッタは、例えば、ＲＦマグネトロンスパッタ装置等を用いる。
【００２９】
続いて、粉末Ｂを、金属ガラスのガラス転移温度以上結晶化温度以下（４００℃以上４８０℃以下）でプレス成型（工程４）および焼結（工程５）して、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を得る。
【００３０】
次に、この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石に対して圧縮応力を加え、保磁力の低下の程度を評価した。このとき、圧縮応力は２５０ＭＰａとした。評価結果を図３に示す。図３は、この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の保磁力の低下割合を示す説明図である。
【００３１】
図３において、実施例１〜８として、粒界相２の厚みが０．２〜２０．０ｎｍであるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石に対して、圧縮応力を加える前後の保磁力の低下割合（１００−圧縮応力を加えた後の保磁力／圧縮応力を加える前の保磁力×１００）、および残留磁束密度を示し、比較例として、同じ主相１を有し、粒界相２にＮｄＣｕ合金が存在するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石について、保磁力の低下割合および残留磁束密度を示している。
【００３２】
図３に示されるように、実施例１〜８において、粒界相２の厚みが厚くなるほど、保磁力の低下割合が小さくなり、粒界相２の厚みが０．５ｎｍ以上である場合に、比較例よりも良好になる。一方、実施例１〜８において、残留磁束密度は、粒界相２の厚みが厚くなるほど低下し、粒界相２の厚みが１０ｎｍを超えた場合に、比較例よりも低下する。このことから、この発明の実施の形態１に係るＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石では、粒界相２の厚みは、０．５ｎｍ以上１０ｎｍ以下であればよく、１．０ｎｍ以上５．０ｎｍ以下であればなおよい。
【００３３】
この結果から、粒界相２に非磁性の金属ガラスを適用することが、圧縮応力を加えた後の保磁力の低下抑制に効果があり、磁気特性に対する応力感受性の低いＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石が得られることがわかった。すなわち、粒界相２に金属ガラスを存在させることにより、圧縮応力が加えられても、粒界相２に欠陥が発生していなかったと考えられる。
【００３４】
また、粒界相２の厚みを０．５ｎｍ以上１０ｎｍ以下とすることにより、磁気特性を損なうこともない。さらに、金属ガラスのガラス転移温度以上結晶化温度以下で焼結することにより、金属ガラスの機械的性質を損なわずにＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。
【００３５】
以上のように、実施の形態１によれば、希土類永久磁石において、粒界相が金属ガラスで構成されている。
ここで、金属ガラスは、じん性が高く、ヤング率が低く、かつ非磁性を有することから、粒界相を割れにくく、しなやかにすることができる。
そのため、圧縮応力が加えられた場合であっても、保磁力の低下を抑制することができる。
【００３６】
なお、この発明の実施の形態１では、粒界相２としてＣｕ１５Ｚｒ６０Ａｌ１５Ｎｉ８Ｃｏ２金属ガラスを形成した例について説明したが、上述したＣｕ基金属ガラスに限定されず、ＮｄＣｕ合金よりもじん性が高く、ヤング率が低く、かつ非磁性を有する材料であればよい。また、粒界相２の形成において、粒界相２の厚みが０．５ｎｍ以上１０ｎｍ以下となっていればよく、形成方法は、スパッタ法に限定されない。
【符号の説明】
【００３７】
１  主相、２  粒界相。
【図１】
0006021837.tif 000002
【図２】
0006021837.tif 000003
【図３】
0006021837.tif 000004