(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の燃料電池アレイのスタックであって、
各燃料電池アレイは、１以上の燃料電池を含み、
各燃料電池は、電解質層と、当該電解質層の一方のサイドに配置されたアノード層と、上記電解質層の反対のサイドに設けられたカソード層と、を備え、
さらに、当該スタックにおいて燃料電池の複数のアノード層に連通する燃料ガス分配通路を備える、燃料電池アレイのスタックと、
当該スタックにおいて、上記燃料ガス分配通路に燃料ガスを供給するための１以上の燃料供給マニホールドと、
を含む燃料電池アッセンブリであって、
上記燃料電池アレイは、少なくとも、第１ステージ燃料電池アレイと、第２ステージ燃料電池アレイと、を含み、
燃料ガス分配通路は、
燃料ガスを直接１以上の燃料ガス供給マニホールドから受け取るために当該１以上の燃料ガス供給マニホールドに接続され且つ第１ステージ燃料電池アレイに燃料ガスを供給するように配置された第１燃料ガス分配通路を含み、
さらに、当該スタックにおいて、第２ステージ燃料電池アレイの燃料電池へ燃料排気を供給するために、第１ステージ燃料電池アレイの燃料電池からの燃料排気を受け取るように配置された第２燃料ガス分配通路を含み、
上記第１ステージ燃料電池アレイの燃料電池のアノード層及び上記第１燃料ガス分配通路の一方又はそれらの両方が、上記アノード層及び上記第１燃料ガス分配通路に接触する燃料ガス中の炭化水素をスチーム改質するスチーム改質触媒を含み、
上記スタックにおける燃料電池アレイの１８％〜３６％が第２ステージ燃料電池アレイであり、上記第１ステージ燃料電池アレイは、第２ステージ燃料電池アレイより高い比率で存在し、
上記第１および第２ステージ燃料電池アレイの少なくとも一方は、当該スタック内において、燃料電池アレイの第１および第２ステージ燃料電池アレイの他方の間に配置されている燃料電池アレイを含む、燃料電池アッセンブリ。
【請求項２】
上記第２ステージ燃料電池アレイの各燃料電池のアノード層に連通する第２燃料ガス分配通路の入口サイドは、上記第１ステージ燃料電池アレイの少なくとも２つの燃料電池のアノード層に連通する第１燃料ガス分配通路の排気サイドに直接接続されている請求項１記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項３】
少なくとも１つの燃料マニホールドが、上記第１燃料ガス分配通路の排気サイドから上記第２燃料ガス分配通路の入口サイドまで延在しており、
複数の第１燃料ガス分配通路から複数の第２燃料ガス分配通路に燃料排気を供給する請求項１記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項４】
上記少なくとも１つの燃料マニホールドが、燃料排気入口マニホールドに接続された燃料排気出口マニホールドを有し、これにより、第１燃料ガス分配通路からの燃料排気が、燃料排気出口マニホールドを介して一方向に通過し、第２燃料ガス分配通路へ燃料排気入口マニホールドに沿って反対方向に通過する請求項３記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項５】
第１および第２ステージ燃料電池アレイのいずれか一方の燃料電池アレイの各々が、第１および第２ステージ燃料電池アレイの他方の燃料電池アレイの少なくとも１つに近接して配置された請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項６】
各第２ステージ燃料電池アレイが、当該スタックにおいて、それぞれ２つの第１ステージ燃料電池アレイ間に配置された請求項５記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項７】
当該スタックの少なくとも一部において、３つの第１ステージ燃料電池アレイと１つの第２燃料電池アレイとが繰り返されたパターンを有する請求項１〜６のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項８】
当該スタックの少なくとも一部において、４つの第１ステージ燃料電池アレイと１つの第２燃料電池アレイとが繰り返されたパターンを有する請求項１〜６のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項９】
当該スタックのあらゆる場所において、第１ステージ燃料電池アレイと第２ステージ燃料電池アレイとの配列の繰返しパターンを備える請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１０】
当該スタックの第１の半体において、当該スタックの第２の半体より多くの第２ステージ燃料電池アレイを有する請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１１】
当該スタックの中央の半分の部分において、当該スタックのそれぞれの端部の四分の一の部分より、第２ステージ燃料電池アレイの割合が小さい請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１２】
当該スタックのそれぞれの端部の四分の一の部分における第２ステージ燃料電池アレイの割合が、当該スタックの中央の半分の部分における割合の少なくとも２倍である請求項１１記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１３】
当該スタックにおいて第１ステージ燃料電池アレイの数が、当該スタックにおける燃料電池アレイの全部の数の６４〜８２％の範囲にある請求項１〜１２のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１４】
第２燃料ガス分配通路の全部が、燃料排気を上記第２燃料ガス分配通路から当該スタックの外部へ向けるため、若しくは当該スタックへ再循環させるため、少なくとも１つの燃料排気マニホールドに接続された請求項１〜１３のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１５】
上記燃料電池アレイが、少なくとも１つの第３ステージ燃料電池アレイを含み、
燃料ガス分配通路は、さらに、当該スタックにおいて、第２ステージ燃料電池アレイの燃料電池から燃料排気を受け取るように、及び少なくとも１つの第３ステージ燃料電池アレイの燃料電池へ上記燃料排気を供給するように配置された、第３燃料ガス分配通路を含む、請求項１〜１２のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１６】
少なくとも１つの燃料アッセンブリが、第３燃料ガス分配通路の入口サイドと第２燃料ガス分配通路の排気サイドとの間に設けられ、燃料排気を上記第２燃料ガス分配通路から上記第３燃料ガス分配通路へ供給する請求項１５記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１７】
当該スタックにおける燃料電池の第１ステージ、第２ステージ、第３ステージのアレイの全体の数の割合が、第１ステージアレイについては、５０〜７０％、第２ステージアレイについては、３１〜２３％、第３ステージアレイについては、１９〜７％である請求項１５又は１６記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１８】
各第３ステージ燃料電池アレイが、当該スタックにおいて、少なくとも１つの第１ステージ燃料電池アレイに近接して配置された請求項１５〜１７のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項１９】
各第３ステージ燃料電池アレイが、当該スタックにおいて、２つの第１ステージ燃料電池アレイ間に配置された請求項１８記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項２０】
第２ステージ燃料電池アレイの全部が、当該スタックの第１端部に向かって配置され、第３ステージ燃料電池アレイの全部が、当該スタックの第２端部に向かって配置されている請求項１８又は１９記載の燃料電池アッセンブリ。
【請求項２１】
上記燃料電池アレイの最終ステージの燃料ガス分配通路と、上記燃料電池アレイの最後から２番目のステージの燃料ガス分配通路との間に接続されたスチーム除去装置をさらに備え、上記燃料電池アレイの上記最終ステージの燃料ガス分配通路へ上記燃料排気を供給する前に、上記燃料電池アレイの上記最後から２番目のステージの燃料電池アレイの燃料ガス分配通路から受け取った燃料排気からのスチームを濃縮する請求項１〜２０のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、概して燃料電池に関し、特に、高い燃料利用率を可能としつつ燃料電池スタックにおいて熱勾配を改善することに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解液と、当該電解液の両側に設けられた各電極（アノードとカソード）とを備える電気化学装置である。燃料電池は、平面状やチューブ状を含む、様々異なる構成を取りうる。電気化学反応は、アノードに燃料ガスストリームを通過させカソードに酸化ガスストリームを通過させることにより、両電極において起こる。燃料が水素である単純な形態の反応において、上記電気化学反応は発熱性であるため、生み出されるものは電気、水並びに熱である。
【０００３】
適切な量の電気を発生させるため、多数の燃料電池が層状に積層され、当該積層された燃料電池は、電気的に直列に接続され、負荷が当該スタックの端部と電気的に接続される。当該層を直列に接続することにより、各層において電流／電流密度を同じにすることができる。これら複数のスタックが電気的に接続されるが、しかしながら、本発明は、特に各スタックに関係する。１より多い燃料電池が当該スタックの各層に設けられ、層（列）におけるそのような複数の燃料電池が並列に電気的に接続される。当該スタックにおける近接する燃料電池若しくは列状の燃料電池が、１以上のガスセパレータ、スペーサ、集電体、シール、および可能性として考えられる他の層構成により、互いに分離されていてもよい。平面状の燃料電池スタックにおいて、燃料電池及び他のスタック構成は、端子プレート間に配置される。これは、燃料ガス及び酸化性ガスの供給と排出のためのマニホールド機能をも提供する。
【０００４】
上述のように、任意であるが、炭化水素から予備改質された水素を燃料ガスとして燃料電池に供給してもよいし、若しくは、別の態様では、適切な高温の燃料電池スタック、例えば固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）スタック若しくは溶融炭酸塩燃料電池（ＭＣＦＣ）スタックにおいて、当該スタック内で改質される天然ガス等の炭化水素を供給してもよい。酸化性ガスは、純粋な酸素であってもよいが、より一般的には空気である。当該ガスは、一般に、燃料及び酸化剤の供給と排出のためのマニホールドを介して、スタックされた複数の燃料電池もしくは燃料電池アレイへ供給され、スタックされた複数の燃料電池もしくは燃料電池アレイから排出される。燃料および酸化剤の分配通路がアノードとカソードそれぞれに対して連通している。
【０００５】
燃料として水素を提供するために炭化水素を改質する反応は、吸熱反応であり、当該反応は、スタック内で実行される場合、高温（≧６５０℃）の燃料電池のアノードにおける燃料の発熱性の酸化により支援される。吸熱性の改質反応による過剰な冷却を抑制するため注意が必要である。
【０００６】
燃料電池スタックにおいて効率良く電気を発生させるためには、高い燃料利用率が要求される。アノードに供給された燃料のうち例えば８０〜９５％以下の燃料が燃料電池反応において酸化される。燃料利用率が１００％もしくはこれに近い場合、高効率とならない。これは、燃料電池の電圧が低下するからである。いずれか一つの燃料電池に対する燃料の供給が不十分であると、燃料電池は酸化し、当該燃料電池は故障し、結局はスタックが故障する。
【０００７】
各燃料電池若しくは燃料電池アレイへの燃料のフローは、当該燃料電池／燃料電池アレイのための燃料供給通路、例えばガスコネクターにおけるチャンネル内の圧力降下により制御され、さらに、製作公差により決定される。製造コストは、製造プロセスの正確性が高くなると実質的に増加する。約９０％の燃料利用率を達成するためには、フロー変動は、１０％未満である必要がある。フロー変動が１０％未満である場合、非常に高い正確性が必要とされ、そのため、一例として、セルおよびスタックの欠陥を防止するため高価なガスセパレータが必要とされる。各セル／アレイの過剰な利用率による欠陥は、もし当該オペレーションにおいてフロー変動が分かっており把握されているならば、避けることができる。もし、例えば（製作公差及び熱効果による）フロー変動が、２つのレイヤースタックについて±２０％である場合、および、当該複数のセルを９５％以下の燃料利用率で動作させる場合、過剰な利用率によるダメージを抑制するためには、当該スタックの全燃料利用率は７６％を超えてはならない。上記ケースにおいて各燃料利用率は、低い燃料フローレイヤーについては９５％であり、高い燃料フローレイヤーについては６３％である。一の燃料電池の性能変動若しくは他の欠陥による燃料電池の故障耐性は、スタックにおける燃料電池アレイの使用により軽減することができるが、燃料電池の酸化のリスクを最小化するためには、過剰の燃料ガスが燃料電池に供給されることが必須である。この場合、燃料電池から排出された燃料ガス中に未使用の燃料が存在する。換言すれば、各燃料電池および燃料電池アレイが比較的低い燃料利用率で動作することになる。異なるセル／アレイにおける燃料利用率の変動率により、熱分布が変動する。セル／アレイにおいて熱勾配がより大きくなり、これにより、より高い燃料利用率を有することとなる。逆のことも言える。これは、スタック欠陥に繋がるか、もしくは、当該欠陥を抑制するために、少なくとも最大燃料利用率が制限されるであろう。
【０００８】
全燃料利用率を改善しそれにより燃料電池スタックの効率を上げるため、燃料電池スタックへの燃料排気をリサイクルし、新たに供給された燃料ガスに燃料排気を混合することが提案されている。このアプローチの主な利点は、リサイクル率に応じて、それぞれのセル／アレイ内の実際の燃料利用率が減少するが、全燃料利用率が非常に高くなりうることである。これは、燃料電池反応の生成物であるスチームが、新たに供給された燃料ガスに導入されるという利点を有する。スチームは、炭化水素を水素燃料に内部改質するために、また燃料排気手段をリサイクルするために必要であり、新たに供給された燃料ガスは、殆どスチームを加える必要はない。例えばＷＯ２００３／０１９７０７参照のこと。
【０００９】
１以上のスタックからの燃料排気を、他のスタックへ供給される燃料ガスとして使用することにより、燃料電池の複数のスタックを含む燃料電池システムの全燃料利用率を改善することも提案されている。このようなアプローチの一つは、ＥＰ０２６３０５２にある。ＥＰ０２６３０５２では、２つの態様が記載されている。一つ目は、第１ステージにおいて２つの燃料電池スタックからの燃料ガス排気が統合され、第２ステージにおいて第３スタックへの燃料ガス供給として使用される。二つ目は、一のスタック（ステージ１）からの燃料ガス排気が、第二スタック（ステージ２）のための燃料ガス供給として使用され、当該スタックからの燃料ガス排気が、第三スタック（ステージ３）のための燃料ガス供給として使用される。当該アプローチはＵＳ７１０８９２９に、”複雑になる可能性があり、複雑な輸送ラインアセンブリを要求する一のステージから次のステージへの複数の反応物輸送ラインを使用すること”を含むと記載されている。
【００１０】
ＵＳ７１０８９２９は、複数の燃料電池スタック間の反応性ガスストリームのフローを制御する際に使用される単一のマニホールドアッセンブリ、特に、第１ステージにおいて複数の燃料電池スタックからの燃料ガス排気を統合し、第２ステージにおいて第１ステージから少なくとも１つの別の燃料電池スタックへ、統合された燃料ガス排気を供給するための一のマニホールドアッセンブリに関する。
【００１１】
ＵＳ７４８２０７３は、また、他のスタックにおいて一のスタックからの燃料排気を利用するマルチスタック配置が開示されている。記載された実施の形態では、第１ステージにおいて、３つの平行なスタックからの燃料排気ガスが統合され、第２ステージにおいて第４のスタックへの燃料供給ガスとして使用される。第４のスタックからの燃料排気ガスは、第３ステージにおいて第５のスタックへの燃料供給ガスとして使用される。そして、当該スタックからの燃料排気ガスは、第４ステージにおいて、第６のスタックへの燃料供給ガスとして使用される。燃料ガスの改質は、当該提案においては必要とされない。これは、密閉して使用され燃料として水素を使用し酸化剤として純粋なＯ２を使用するからである。各ステージ間において、水が燃料排気ガスから濃縮される。
【００１２】
第１ステージにおける１以上の燃料電池スタックからの燃料排気を、第２ステージにおいて他のスタックへの燃料供給ガスとして使用等することにより、各燃料電池スタックにおける燃料利用率を減少させることができ、それにより、製作公差をなくすことができ、コストを削減することができる。一方、全燃料利用率を比較的高くすることができる。しかしながら、異なるステージにおけるスタックは、異なる温度で動作するであろう。このことは、当該スタックが特にそのようにつくられている場合を除いて、それらの耐用年数及びそれらの性能に対して影響を与えるであろう。加えて、より複雑なマニホールドが、一のスタックから他のスタックへの燃料排気ガスの移送のため要求される。さらに、各スタックもしくは付加的なワイヤリングのための各電流制御が必要である。各ケースにおいて関連する費用はより高く、後者のケースにおいては、スタックの電気的短絡のリスクが増加し、可能性として熱損失がより高くなる。
【００１３】
ＵＳ６０３３７９４は、また、共通の圧力容器において例示されているマルチステージ燃料電池システムであって、各ステージが、複数の燃料電池のスタックを含み、いずれか一のスタックからの燃料排気ガスが、次の後続のスタックへの燃料供給ガスとして使用されるが、当該ケースにおいて、当該システムは、各ステージの異なる動作温度に適応するよう設計されているマルチステージ燃料電池システムが開示している。これは、異なる材料からなり、当該システムをかなり複雑にするそれぞれのステージにより達成される。当該提案は、以下のステージおよびそれゆえ以下のスタックにおけるより低い電流密度を犠牲にして、通常のスタックと比較して、より高い燃料利用率を可能とする。例えば、ステージ１及びステージ２の両方は５０％の燃料利用率で動作し、全燃料利用率は７５％に達する。しかし、ステージ２は、電流密度の半分で動作するであろう。これは、利用可能な燃料フローの２５％を有するからである。
【００１４】
マルチスタック配置における一のスタックからの燃料排気が、次の後続のスタックへの燃料として供給される、上述した先行の提案と対照的に、ＵＳ５４７８６６２（上述したＵＳ７４８２０７３において参照されたＥＰ０５９６３６６に相当する）は、連続する複数のステージを含む燃料電池ブロックもしくはスタックを開示する。当該提案における各ステージは、（任意であるが、最後のステージにおいて単一の燃料電池を含む）一纏めにされた複数の燃料電池を含み、いずれか一のステージからの燃料排気ガスのいくらかが、次の後続のステージにおいてスタックに沿って新鮮な燃料ガスとともに燃料供給ガスとして使用される。いずれか一のステージからの燃料排気ガスの残りが排出され、燃料ガスフローパスに沿って増加する水および不活性ガスを除去する。当該配置は、不活性ガスが排出され新鮮な燃料ガスが付加的に供給されるため、燃料利用率が改善される。それゆえ、各ステージにおいて、燃料電池内の電気化学反応に利用可能な燃料の量は、一定に維持されるか若しくは少なくとも同様であるが、しかしながら、反応生成物の量が増加するため全燃料フローは増加するはずである。
【００１５】
燃料電池における燃料フローの変動のため、燃料電池スタック内、及び燃料電池スタック間において温度の勾配が発生し、セル電圧が相違することとなる。高温のＳＯＦＣスタックもしくはＭＣＦＣスタックにおいて、当該スタック若しくは各スタックにおける炭化水素燃料の改質のレベルが異なること及び熱損失が異なることにより温度勾配が発生しうる。
【００１６】
高温の燃料電池システム、特にＳＯＦＣシステムにおいて、燃料電池スタックに沿った、及び燃料電池スタックに亘る、そのような温度の相違若しくは温度勾配により、当該スタックに沿って様々な熱膨張誘引のストレスが発生し、コンポーネントに重大なクラックが発生し欠陥が発生しうる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
高い燃料利用率で動作可能であるとともに、スタックに沿った温度の差異を低減しそれにより異なる熱膨張により誘引されたストレスを低減する燃料電池スタック若しくは燃料電池アレイを提供することが望まれている。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明によれば、各燃料電池アレイが１以上の燃料電池を含み、各燃料電池が、電解質層、該電解質層の一方のサイドに設けられたアノード層、および、前記電解質層の反対のサイドに設けられたカソード層を含み、前記スタックはさらに当該スタックにおける燃料電池のアノード層に対して連通した燃料ガス分配通路を含む複数燃料電池アレイのスタックと、当該スタックにおける燃料ガス分配通路に燃料ガスを供給するための１以上の燃料供給マニホールドと、燃料ガスを直接１以上の燃料ガス供給マニホールドから受け取るため当該１以上の燃料ガス供給マニホールドに接続された第１の燃料ガス分配通路に関連する第１ステージ燃料電池アレイと、当該スタックにおいて、第２ステージ燃料電池アレイの燃料電池へ上記燃料排気を供給するため、第１ステージ燃料電池アレイの燃料電池からの燃料排気を受け取るように配置された第２燃料ガス分配通路に関連する第２ステージ燃料電池アレイと、を少なくとも備える燃料電池アレイと、を備え、当該スタック内において、上記第１ステージ及び第２ステージ燃料電池アレイの少なくとも一方は、第１ステージおよび第２ステージ燃料電池アレイの他方の燃料電池アレイ間に配置されている燃料電池アレイを含むことを特徴とする燃料電池アッセンブリを提供する。
【００１９】
本発明によれば、少なくとも第２ステージ燃料電池アレイにおいて第１ステージ燃料電池アレイを用いることにより、高い燃料利用率、およびそれゆえより高い燃料電池効率を全スタックにおいて達成可能である。これは、複数のステージに亘って同じ若しくは同様の電流密度を維持し、予備改質された天然ガス等の容易に利用可能な燃料を使用しつつ達成することができる。高い燃料利用率は、各燃料電池アレイにおいて燃料利用率が比較的低くとも達成することができるため、燃料ガス分配通路における公差は減少し、そのため、製造コストが減少する。第１ステージ燃料電池アレイの全てがスタックの一方の端部にあり、第２ステージ燃料電池アレイの全てがスタックの反対側の端部にあるスタックと比較して、当該スタックに沿って減少する温度勾配は、第１ステージ燃料電池アレイおよび第２ステージ燃料電池アレイの少なくとも一方が、スタック内において第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイの他方の燃料電池アレイ間に配置された燃料電池アレイが構成されることにより達成される。これにより、スタックに沿って熱輸送及びバランスが改善される。そのような配置において、第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイのそれぞれの燃料電池アレイは、全てが互いに近接しないようにスタック内に配置される。第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイの一方の１以上の燃料電池アレイが、第１ステージ燃料電池アレイおよび第２ステージ燃料電池アレイの他方の２つの燃料電池アレイ間に挟まれ、異なるステージの近接する燃料電池アレイ間において熱輸送が可能となり、そのため、スタックに沿って熱勾配が減少する。そのような交互配置は、当該スタックにおいてさらに熱勾配を減少させるために繰り返される。この場合、第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイのそれぞれは、当該スタック内において、他のステージの燃料電池アレイ間に配置された燃料電池アレイを含みうる。一の実施の形態において、第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイの一方の各燃料電池アレイが、第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイの他方の少なくとも一つの燃料電池アレイに近接して配置される。
【００２０】
以下記載するように、第３ステージ燃料電池アレイ及びさらに第４ステージ燃料電池アレイは、また、当該スタック内に設けられていてもよく、各第３ステージ燃料電池アレイは、第２ステージ燃料電池アレイからの燃料排気ガスを受け取り、各第４ステージ燃料電池アレイは、第３ステージ燃料電池アレイからの燃料排気ガスを受け取る。上述の実施の形態において、”第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイの他方の少なくとも１つの燃料電池アレイに近接する”は、上記燃料電池アレイ間において、同じステージの他の燃料電池アレイが当該スタック内に配置されていないことを意味する。以下に記載するように、他のスタックの構成要素は、近接する燃料電池アレイの間に配置してもよい。
【００２１】
本発明において、好ましくは、各燃料電池アレイは、並列に接続された、複数の燃料電池、例えば、２、３、若しくは４若しくはそれ以上の燃料電池を含む。これは、一の燃料電池の性能が低く若しくは欠陥を有する場合、スタックに対するリスクが減少するという利点、各燃料電池のコストが減少するという利点、及び単一の燃料電池と比較して、熱ストレスが減少するという利点を有する。結果として得られる、当該アレイにおいてより均一な温度により、燃料電池性能および寿命が改善される。このような配置における各燃料電池のコスト及び熱ストレスは、それらのサイズがより小さくなるにしたがって減少する。
【００２２】
温度の差異は、異なるステージの燃料電池アレイ間において発生しうる。これは、一のステージにおける燃料フローの組成が他のステージのものと比較して変化しており、電圧のレベルが異なるからである。しかしながら、高温の燃料電池システムのある実施の形態において、第１ステージ燃料電池アレイの少なくともいくつかはアノードレイヤー及び／又は関連する第１燃料ガス分配通路を有する。当該分配通路は、上記アノードレイヤー及び／又は第１燃料ガス分配通路に接触する燃料ガスにおいて、水素および他の反応性ガスである炭化水素にスチーム改質するためのスチーム改質触媒を含む。上述の通り、スチーム改質反応は吸熱反応であり、その結果それらの第１ステージ燃料電池アレイは、近接する後続のステージの任意の燃料電池アレイより低い温度となる。喩え、燃料電池アレイが改質触媒を含んでいても（それらが第１ステージ燃料電池アレイと同じ構造若しくは材料を有していたとしても）、後続の燃料電池アレイにおいて実行される燃料ガスのスチーム改質は減少するであろう。これは、少なくとも、炭化水素燃料ガスが、第１ステージ燃料電池アレイにおける燃料電池反応のために、既にかなりの程度でスチーム改質されているからである。一般的に、第１ステージ燃料電池アレイにおける炭化水素燃料のスチーム改質は、少なくとも７５％完了しており、効率的なシステムでは、少なくとも９０％完了していてもよい。より好ましくは、当該改質率は９９％以上であるが、燃料電池スタックの使用期間を超えると低下しうる。
【００２３】
他の実施の形態において、燃料電池スタックは、また、特定のスチーム改質、内部スチーム改質反応が当該燃料電池スタック内で起こるように、いくつか若しくは全ての第１ステージ燃料電池アレイ及び／又は第１燃料ガス分配通路内であって、かついくつかの近接する燃料電池アレイ間に設けられた非燃料電池層と、を備える。そのような改質する非燃料電池層は、基本的にニッケル若しくは他の改質触媒を含んでいてもよい。発熱性の燃料電池反応はそのような層において起こらないので、それらは直接加熱されず、近接する燃料電池アレイから熱を吸収するであろう。このため、僅か１つのそのような層が近接する燃料電池アレイ間に配置されるべきである。各スチーム改質、非燃料電池層が、２つの第１ステージ燃料電池アレイ間、第１ステージ燃料電池アレイと一つ後続のステージの燃料電池アレイとの間、若しくは２つの後続のステージの燃料電池アレイ間（これらは同じステージであってもよいし異なるステージであってもよい）に配置してもよい。
【００２４】
内部スチーム改質のいくらかが非燃料電池層において実行されることを可能とすることにより、複数の第１ステージ燃料電池アレイがそのような非燃料電池改質層を有しない内部改質スタックと比較して減少する可能性がある。
【００２５】
スチーム改質する非燃料電池層を含む実施の形態において、そのような層は、１以上の燃料ガス供給マニホールドから燃料ガスを受け取り、スチーム改質された燃料ガスを第１ステージ燃料電池アレイに供給する。したがって、ここで使用される”そこから直接燃料ガスを受け取る”との文言は、上記に基づいて解釈されるべきである。そのため、”直接１以上の燃料ガス供給マニホールドから燃料ガスを受け取るため、当該１以上の燃料ガス供給マニホールドに接続された第１燃料ガス分配通路に関連する第１ステージ燃料電池アレイ”との文言は、第１燃料ガス分配通路により受け取られた燃料ガスが、当該スタックにおける他の任意の燃料電池アレイに関連する燃料ガス分配通路を通過しないことを意味する。
【００２６】
第２ステージ燃料電池アレイの各燃料電池のアノード層に繋がっている第２燃料ガス分配通路の入口サイドは、第１ステージ燃料電池アレイの少なくとも２つの燃料電池のアノード層に繋がっている第１燃料ガス分配通路の出口サイドに直接接続されていてもよい。
【００２７】
これに代えて、より好ましい態様では、少なくとも１つの燃料マニホールドが第２燃料ガス分配通路の入口サイドと第１燃料ガス分配通路の出口サイドとの間に配置され、いくつかの若しくは全ての第１燃料ガス分配通路からいくつかの若しくは全ての第２燃料ガス分配通路まで燃料排気を供給する。この利点としては、第１燃料ガス分配通路から燃料排気ガスをより良く混合すること、フローバリエーションのバランスを取ることができること、および任意の第１ステージ燃料電池若しくは燃料電池アレイにおいて発生する障害に対する耐性が大きいことによりスタックに対するより高い信頼性が得られることが含まれる。当該実施の形態において、上記少なくとも１つの燃料マニホールドは、燃料排気入口マニホールドに接続された燃料排気出口マニホールドを含んでいてもよい。燃料排気入口マニホールドにより、いくつかの若しくは全ての第１燃料ガス分配通路は、燃料排気出口マニホールドを介して一方向に通過し、燃料排気入口マニホールドを介して反対方向にいくつかの若しくは全ての第２燃料ガス分配通路へ通過する。燃料排気入口及び出口マニホールドは、スタックの端部エンドプレートに接続されていてもよい。垂直スタックにおいて、好ましくは上記一の方向は、上方向であり、上記反対方向は下方向である。これは、各ステージ内においてそれぞれの層への燃料フロー分配において利点を有し、当該スタックに沿って熱勾配を有するという利点を有するであろう。
【００２８】
好ましくは、１以上の燃料供給マニホールドを介する燃料ガスのフロー方向は、上述の一の方向であり、第１燃料ガス分配通路への燃料供給はこれらの通路からの排気と同じ方向である。好ましくは、各後続のステージの燃料ガス分配通路へのマニホールド燃料ガス供給は、これらの通路からのマニホールド燃料排気ガスフローと同じ方向である。少なくとも第２燃料ガス分配通路については、前のステージの燃料電池アレイへの対応するフローと反対である。この配置により、当該スタックにおいて様々な層への燃料分配を均一とすることが助力される。第２ステージおよび任意の後続のステージに供給されたマニホールド燃料排気ガスは、好適には同じ方向である。
【００２９】
第１ステージ燃料電池アレイおよび第２ステージ燃料電池アレイの特別の配置、及び当該スタック内に存在する後続のステージのアレイの特別の配置は、当該スタックにおいて要求される熱バランスに依存し、そのため、各アレイにおいて期待される燃料利用率、各アレイにおいて実行される反応、並びに任意のスチーム改質する非燃料電池アレイの存在および位置に依存するであろう。しかしながら、一の実施の形態において、各第２ステージ燃料電池アレイは、当該スタック内であって、それぞれ２つの第１ステージ燃料電池アレイ間に配置される。一の具体例において、当該スタックの少なくとも一部において、３つの第１ステージ燃料電池アレイと１つの第２ステージ燃料電池アレイとの繰返しパターンが存在する。他の具体例において、当該スタックの少なくとも一部において、４つの第１ステージ燃料電池アレイと１つの第２ステージ燃料電池アレイとの繰返しパターンが存在する。そのような繰返しパターン、若しくは任意の他の繰返しパターンが、当該スタック内に存在する。別の態様では、スタックの第１の半分の部分において、スタックの第２の半分の部分におけるより、多数の第２ステージ燃料電池アレイが存在しうる。例えば、第１の半分の部分は、第１ステージ燃料電池アレイにおいてスチーム改質が実行される垂直式スタックにおいて下側半分であってもよい。当該配置において、当該スタックの上側半分における比較的多数の第１ステージ燃料電池アレイは、当該スタックの上側半分の冷却を増加させる。当該配置若しくは他の配置において、スタックの間よりも、スタックの端部に向かって第１ステージ燃料電池アレイの改質は比較的少ない可能性がある。これは、概して、スタックからの熱の損失が端部に向かってより大きくなるからである。各端部は、それぞれ、スタックの長さの２５％を含み、スタックの間の部分は、スタックの長さの中央５０％を含んでいてもよい。当該配置の実施の形態において、当該スタックの各端部の四分の一の部分において第２ステージ燃料電池アレイの割合は、当該スタックの中央の半分の部分の少なくとも２倍である。当該配置の一の具体例において、第１ステージ燃料電池アレイの、第２ステージ燃料電池アレイに対する比率は、中央部において約６：１であるのに対して、スタックの端部では約２：１であってもよい。第１ステージ燃料電池アレイ間の第２ステージ燃料電池アレイの間隔という観点から、各端部からのスタックの２つの半分の部分は、互いに鏡像の関係にあってもよい。垂直式のスタックにおいて、当該実施の形態及び他の実施の形態の両方において、当該スタックの高さの約２分の１若しくは約３分の２、又は当該スタックの高さの約２分の１〜約３分の２の位置において、ステージ１燃料電池アレイの最も高い濃度が存在してもよい。
【００３０】
一の実施の形態において、第２燃料ガス分配通路の全てが、第２ステージ燃料電池アレイからの、それゆえ第２燃料ガス分配通路の出口サイドからスタックの外部に燃料排気を向けるための少なくとも１つの燃料排気マニホールドに接続されている。
【００３１】
これに代えて、上述のように、他の実施の形態では、燃料電池アレイは、さらに、少なくとも１つの第３ステージ燃料電池アレイを備える。第３ステージ燃料電池アレイは、当該スタックにおいて、第３ステージ燃料電池アレイ若しくは複数のアレイまで燃料排気を供給するため、第２ステージ燃料電池アレイの燃料電池から燃料排気を受け取るために配置された、関連する第３燃料ガス分配通路を有する。
【００３２】
当該他の実施の形態において、少なくとも１つの燃料マニホールドは、第３燃料ガス分配通路の入口と第２燃料ガス分配通路の出口との間に設けられてもよく、第２燃料ガス分配通路から第３燃料ガス分配通路へ燃料排気が供給される。
【００３３】
第２燃料ガス分配通路と第３燃料ガス分配通路との間の少なくとも１つの燃料マニホールドは、燃料排気出口マニホールドに接続された燃料排気出口マニホールドを含んでいてもよい。燃料排気入口マニホールドにより、第２燃料ガス分配通路からの燃料排気は、一の方向に、好ましくは垂直式スタックにおいて下方向に、燃料排気出口マニホールドを介して通過し、燃料排気入口マニホールドを介して、反対方向に、若しくはより好適には同じ方向に、第３ガス分配通路まで通過させる。これらの燃料排気出口及び入口マニホールドは、当該スタックの端部エンドプレートに接続されていてもよい。
【００３４】
ある実施の形態において、各第３ステージ燃料電池アレイは、少なくとも１つの第１ステージ燃料電池アレイに近接するスタック内であって、例えば、２つの第１ステージ燃料電池アレイ間に配置してもよい。
【００３５】
当該他の実施の形態のある配置において、第２ステージ燃料電池アレイの全てが、当該スタックの第１エンドに向かって、例えば垂直式スタックの上端部に配置され、第３ステージ燃料電池アレイの全てが、スタックの、第２の端部、即ち反対の端部に向かって配置されていてもよい。当該配置の一の具体例において、スタックは、上記第２の端部であって反対の端部において燃料ガスが供給される。当該燃料ガスは、その後上記１以上の燃料供給マニホールドを介して移送される。
【００３６】
２つのステージのスタックにおいて、第１ステージ燃料電池アレイの数は、例えば、当該スタック内の燃料電池アレイの全体の数の６４〜８２パーセントの範囲にあってもよい。
【００３７】
３つのステージのスタックにおいて、第１ステージ燃料電池アレイの数は、例えば、当該スタック内の燃料電池アレイの全体の数の５０〜７０パーセントの範囲にあってもよい。３つのステージのスタックにおいて、第２ステージ燃料電池アレイの数は、例えば、当該スタック内の燃料電池アレイの全体の数の３１〜２３パーセントの範囲にあってもよい。３つのステージのスタックにおいて、第３ステージ燃料電池アレイの数は、例えば、当該スタック内の燃料電池アレイの全体の数の１９〜７パーセントの範囲にあってもよい。
【００３８】
当該スタックは、後続のステージの一のアレイ若しくは複数のアレイから燃料排気を受け取るために配置された、関連する燃料ガス分配通路を備える、少なくとも１つの第４ステージ燃料電池アレイを含んでいてもよいし、任意であるが、少なくとも１つのさらに後続のステージの燃料電池アレイを含んでいてもよい。最後のステージの単一の燃料電池アレイは、除去ステージとして機能しうる。
【００３９】
ある実施の形態では、スチーム除去装置が、１以上の燃料電池アレイの最終ステージの燃料ガス分配通路と、当該燃料電池アレイの最後から２番目のステージの燃料ガス分配通路との間に接続され、燃料排気を、燃料電池アレイの最後から２番目のステージの燃料ガス分配通路へ供給する前に、燃料電池アレイの最後から２番目のステージの燃料ガス分配通路から受け取った燃料排気からスチームを濃縮する。そのため、２ステージ燃料電池スタックにおいて、スチーム除去装置が、第１燃料ガス分配通路と、第２燃料ガス分配通路との間に接続され、排気ガスを第２燃料ガス分配通路に供給する前に、第１燃料ガス分配通路から受け取った燃料排気からのスチームを濃縮する。３ステージ燃料電池スタックにおいて、スチーム除去装置は、第２燃料ガス分配通路と第３燃料ガス分配通路との間に接続され、排気ガスを第３燃料ガス分配通路に供給する前に、第２燃料ガス分配通路から受け取った燃料排気からスチームを濃縮等する。付加的なスチーム除去装置を、マルチステージスタックにおいて、２以上の他のステージの燃料電池アレイの燃料ガス分配通路間に設けてもよい。第２及び／又は後続のステージの燃料電池アレイに供給される燃料から水分を除去することにより、当該燃料のネルンスト電圧が増加し、それに伴いスタック電圧及びスタック効率が増加する。
【００４０】
以下、本発明に係る燃料電池アッセンブリのある実施の形態を、添付の図面を参照しながら、単に具体例により記載する。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】図１は、平面状の固体酸化物燃料電池スタックを組み込んだ基本的な燃料電池発電システムの概略図である。
【図２】図２は、本発明に係る固体酸化物燃料電池スタックの一部の概略拡大図である。
【図３】図３は、本発明に係る固体酸化物燃料電池スタックの他の部分斜視図である。
【図４】図４は、図３のスタックのインターコネクトの酸化剤サイドの斜視図である。
【図５】図５（ａ）は、図４に示されたあるタイプのインターコネクトの燃料サイドの部分平面図である。図５（ｂ）は、図４に示された他のタイプのインターコネクトの燃料サイドの部分平面図である。
【図６】図６は、図３のスタックのためのカバープレートの斜視図である。
【図７】図７は、本発明に係る燃料電池スタックの様々なプレート及びマニホールドの一の配置の概略正面図である。
【図８】図８は、図７と同様の図であって他の配置の図である。
【図９】図９は、本発明に係る一のタイプの燃料電池スタックの燃料サイドのためのマニホールドを概略的に示している。
【図１０】図１０は、図９と同様の図であって本発明に係る他のタイプの燃料電池スタックの図である。
【図１１】図１１は、本発明に係る燃料電池スタックにおける燃料利用率を示したグラフである。
【図１２】図１２は、具体例１のスタックについての、スタックに沿った温度分布であって、燃料ガス入口から燃料排気ガス出口まで燃料電池に亘る温度分布を示したグラフである。
【図１３】図１３は、具体例４のスタックについての、スタックに沿った温度分布であって、燃料ガス入口から燃料排気ガス出口まで燃料電池に亘る温度分布を示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
本発明は、燃料電池スタックに関し、当該燃料電池スタックにおいて、当該スタック内のいくつかの燃料電池からの燃料排気を、当該スタック内の他の燃料電池に供給される燃料として使用することにより全燃料利用率が改善される。本発明によれば、例えば、当該スタックの各燃料電池層において電圧が異なること及び／又は当該スタックにおいて当該層の機能が異なることに起因するスタックに沿った熱勾配が、他の燃料電池に燃料排気を供給する燃料電池層の全部及び／又は他の燃料電池から燃料排気を受け取る燃料電池層の全部が互いに近接しないように、当該スタックに沿って異なる燃料電池層を組み合わせることにより軽減される。
【００４３】
本発明は、燃料電池が層状に提供される任意のタイプの燃料電池スタックに適用可能であるが、特に溶融炭酸塩燃料電池や固体酸化物燃料電池等の高温の燃料電池のスタックに特に適している。当該高温の燃料電池において、熱勾配がより大きい可能性がある。さらに、高温の燃料電池スタックにおいて、当該スタック内においてメタン若しくは天然ガス等の炭化水素源を改質して水素とすることが可能である。本発明は、そのような内部改質が起こる燃料電池スタックにおいて特に好適である。これは、改質は吸熱性であり、そのため、燃料電池から熱を除去するからである。簡単のため、以下、本発明は、出口において約７５０℃以上の動作温度において動作するように設計された平面状固体酸化物燃料電池のスタックを参照しながら説明する。出口における好ましい動作温度範囲は、約７５０℃〜約８３０℃である。
【００４４】
以下、図１を参照すると、燃料電池スタック１２を含む燃料電池システム１０が例示されている。燃料及び酸化剤が、それぞれ１４及び１６において、燃料電池スタック１２に供給される。
【００４５】
燃料源１８は、ジェットポンプベンチュリーデバイス２２によりスチーム予備改質装置２４へ移送される天然ガスである。予備改質装置２４のためのスチームは、導管２６により提供され、ベンチュリーデバイス２２において天然ガスと混合される。スチームは、熱交換スチーム発生装置２８において生成される。また、スチーム発生装置のための水は水供給源３０から得られる。
【００４６】
予備改質装置２４においてニッケル触媒上で高温でスチーム改質することにより、部分的に炭化水素燃料を水素と二酸化炭素とに変換する。予備改質装置２４における改質の程度は、温度、並びにスチームと炭素との比率の関数である。しかしながら、当該反応は吸熱性であり、予備改質装置からスタック１２の燃料入口１４まで供給される燃料は、熱交換器２８において予備加熱される。
【００４７】
酸化剤４６として用いられる空気は、熱交換器２８において加熱された後、燃料電池スタック１２に移送される。
【００４８】
燃料電池スタック１２の詳細は、図１には示されていないが、燃料電池とガスセパレータとが交互に配置された層を含み、当該スタックの両端に端部プレートを有する。燃料電池は、電解質材料の十分緻密な層を含み、反対側にカソード材料の多孔質層とアノード材料の多孔質層とを有する。固体酸化物燃料電池において、電解質材料は、イットリウムドープされたジルコニア酸化物であってもよく、一方、カソード材料は、ランタニウムストロンチウムマンガン酸塩であり、アノード材料は、ジルコニウムニッケルサーメットであってもよい。そのような燃料電池スタックは、別のところで十分に記載されている。
【００４９】
ガスセパレータプレートは、燃料電池同士を分離し、特に、一の燃料電池のアノード材料に供給された燃料ガスを、近接する燃料電池のカソード材料に供給された酸化性ガスから分離する。ガスセパレータプレート及び端部エンドプレートは、好適には、近接する燃料電池のアノード材料及びカソード材料に亘ってそれぞれ燃料ガス及び酸化性ガスを分配するために、反対の表面に形成された溝若しくはチャンネルを有するが、他の形態のガス分配装置を用いてもよい。ガスセパレータは、様々な異なる材料から構成されていてもよいが、もしガスセパレータが電気伝導性を有する場合、それらは当該スタック内の燃料電池により発生した電気を端部エンドプレートと端部エンドプレートとの間で移送するインターコネクトとして機能してもよい。ある実施の形態では、当該インターコネクトは、日立金属のＺＭＧ２３２Ｌ等のフェライト系ステンレス鋼から構成される。
【００５０】
燃料電池プレートとインターコネクトプレートとを交互に配置したもの及び端部エンドプレートは、燃料電池スタックの高温の動作温度（約７５０℃以上）においてシール機能を維持することができるガラスシールを用いて当該スタックにおいて一体として密閉してもよい。
【００５１】
当該温度において、スチーム予備改質装置２４においてスチーム改質されなかった炭化水素であってスタック１２の燃料入口１４に供給される炭化水素を、ニッケルアノード材料、及び／又は燃料電池のアノード材料への燃料ガス供給通路（ガスセパレータプレート及び一の端部エンドプレートに形成された燃料供給溝もしくは燃料供給チャンネルを含む）内に配置されたニッケルとの触媒反応によって当該スタック内において内部スチーム改質してもよい。
【００５２】
燃料中における水素及び酸化剤中における酸素は、それぞれ、燃料電池アノード及びカソードにおいて酸化若しくは還元され、スタック１２において燃料電池の電解質材料を介してイオン伝導が発生する。これは、スタックにおいて、取り出される電流フローによりバランスされる。
【００５３】
以下記載するように、例示された実施の形態では、各燃料電池のそれぞれのサイドに亘って、当該スタックにおいて燃料及び酸化性ガスが、基本的に全部並行流であり、即ち全てが同じ方向にある。若しくは並行流と対向流とを併せたもの、すなわち、燃料電池アレイのステージに従って反対の方向にある。しかしながら、フローは、並行流、対向流、若しくは斜めのフローであってもよい。つまり、互いに直角であってもよい。別の態様では、フローの方向は、当該スタックのポジションに従って変更してもよい。例えば、ある実施の形態では、当該スタックにおいて燃料電池アレイの１２個の第１層は、底面から並行流であってもよく、残りの部分は、さらに熱勾配を改善するため対向流であってもよい。
【００５４】
唯１つのスタック１２が図１に示されているが、しかしながら、燃料電池システムは、並列に若しくは直列に接続された複数のスタック１２を備えていてもよい。
【００５５】
例示された燃料電池スタック１２からの排気燃料ガス及び酸化性ガスは、導管５２および５３により燃料ガスの燃焼のためバーナー５４へ移送される。バーナー５４からの燃焼性排気６２は、導管６４により熱交換器２８に移送され、スチーム発生装置のため及び燃料電池スタックへ供給された予備改質される燃料及び酸化剤を加熱するため熱を提供する。燃料電池排気及び燃焼排気６２はスチームを含む。
【００５６】
以下、図２を参照すると、本発明に係る固体燃料電池スタック１００の上部が、分解された形態であって、いくつかのコンポーネントについてのみ概略的に示されている。明確のため、図は、当該スタックの３つの最上位のガスセパレータプレート１０２、マニホールドエンドプレート１０４、及び上部プレート１０６のみ示している。近接するガスセパレータプレート１０２間、及びマニホールドエンドプレート１０４と近接するガスセパレータプレート１０２との間に存在する燃料電池プレートは、明確のため、図面から省略されている。スペーサ、シール等の他のコンポーネント、及びガスセパレータプレート１０２およびマニホールドエンドプレート１０４の例示されたものと反対のサイドへの空気の流れ、及び当該反対のサイドにおける空気の流れが省略されている。燃料電池の全てが同様であり、図２に例示された実施の形態において、各燃料電池プレートは、一の燃料電池を有するのみであり、複数の燃料電池のアレイを含んでいない。
【００５７】
例示のように、２つのタイプのガスセパレータプレート、２つの第１ステージプレート１０２ａが含まれ、マニホールドエンドプレート１０４に近接する上部と、第２ステージガスセパレータプレート１０２ｂが、ガスセパレータプレート１０２ａ間において交互に配置されている。例示されたスタックにおいて燃料サイドは、内部分流され、燃料供給マニホールドのためのガスセパレータプレートを介する開口部１０８が配列され、燃料排気出口マニホールドのためのガスセパレータプレート１０２を介する開口部１１０が配列され、燃料排気入口マニホールドのためのガスセパレータプレート１０２を介する開口部１１２が配列され、燃料排出マニホールドのための開口部１１４が配列されている。これらの開口部は、また、当該スタック並びに任意のスペーサ若しくはカバープレートにおいて他のガスセパレータプレートを介して延び、燃料電池プレートを介して延びていてもよい。
【００５８】
各ガスセパレータプレート１０２は、燃料供給プレナム１１８を燃料排気プレナム１２０と接続する並列なチャンネル１１６をガスセパレータプレート１０２に亘って備える。チャンネル１１６は、リブ１２２間に形成されるが、両方とも概略的に図示されている。チャンネル１１６は、燃料ガス分配通路として機能するように設計され、各ガスセパレータプレート１０２の当該サイドに近接する各燃料電池のアノードに亘って燃料を分配する。ガスセパレータプレート１０２は、燃料ガスをアノードへ搬送するとともに燃料ガスをアノードから搬送する。
【００５９】
ガスセパレータプレート１０２ａにおいて、燃料供給プレナム１１８は、燃料供給マニホールドを形成する開口部１０８に接続され、燃料排気プレナム１２０は、燃料排気出口マニホールドを形成する開口部１１０に接続される。他方、ガスセパレータプレート１０２ｂにおいて、燃料供給プレナム１１８は、燃料排気入口マニホールドを形成する開口部１１２に接続され、燃料排気プレナム１２０は、燃料排気出口マニホールドを形成する開口部１１４に接続されている。
【００６０】
矢印１２４により図示されているように、燃料供給は、各ガスセパレータプレート１０２ａの燃料供給プレナム１１８に入る前に、スタックの底部から開口部１０８を通って上方に通過する。同様に、矢印１２６により図示されているように、ガスセパレータプレート１０２ａからの燃料排気が、これらのプレートの燃料排気プレナム１２０から開口部１１０へ上方にこれらの開口部により形成された燃料排気出口マニホールドを通って通過する。
【００６１】
スタックの上部において、ガスセパレータプレート１０２ａからの燃料排気は、マニホールドエンドプレート１０４において配列された第２の開口部１３２を介して燃料排気入口マニホールドに入る前に、第１開口部１２８を介してマニホールドエンドプレート１０４を通過しチャンネル１３０内の当該プレートを通過する。当該燃料排気入口マニホールドは、ガスセパレータプレートの開口部１１２により形成されている。上記第１開口部１２８は、ガスセパレータプレートの開口部１１０と一致している。上部プレート１０６は、チャンネル１３０を閉じる。
【００６２】
その際、ガスセパレータプレートからの燃料排気は、開口部１１２により形成された燃料排気入口マニホールドを介して下方向に進行し、当該プレートにおいて、開口部１１２により、ガスセパレータプレート１０２ｂの燃料供給プレナム１１８に入る。開口部１１２を介した燃料排気の下方向フローは、矢印１３４により表される。
【００６３】
ガスセパレータプレート１０２ｂからの燃料排気は、開口部１１４によりプレナム１２０から燃料排気マニホールドへ進行し、矢印１３６により示されているように、スタックの底部まで下方向に進み続ける。
【００６４】
そのため、実際、天然ガス若しくは他の炭化水素であって、部分的に予備改質される燃料が、これらのプレートにおいて、開口部１０８及び燃料供給プレナム１１８により、ガスセパレータプレート１０２ａの第１燃料ガス分配通路１１６に入る。これらのプレートにおいて、それは、近接する各燃料電池プレートのアノードに接触し、アノード／電解質界面において、アノード上で反応する。アノード上において、燃料は水素および二酸化炭素に内部改質され、水素はその際アノード／電解質界面において、燃料電池の高温の動作温度において酸化され、一方、空気若しくは他の酸化剤中の酸素は、燃料電池の他方のサイド（不図示）において減少するとともに、電解質を介してイオン電流が発生する。燃料電池の酸化／還元反応は、発熱性である。一方、内部改質反応は、吸熱性であり、ガスセパレータプレート１０２ａ及び近接する燃料電池が相対的に冷却される。
【００６５】
これらの反応からの燃料排気は、第１燃料ガス分配通路１１６の出口から燃料排気出口マニホールド内へ進行し、矢印１２６により示されているように、燃料排気プレナム１２０及び開口部１１０によりスタックの上部まで進行する。スタックの上部では、マニホールドエンドプレート１０４内において方向を変え、矢印１３４により示されているように、開口部１１２により形成された燃料排気入口マニホールドを介して下方向に進行する。
【００６６】
ガスセパレータプレート１０２ｂにおいて、第１ステージガスセパレータプレート１０２ａ及び関連する燃料電池からの燃料排気は、各開口部１１２から当該プレートの燃料供給プレナム１１８及び第２燃料ガス分配通路１１６へ進行する。ここで、それは、近接する各燃料電池プレートのアノードと接触し、アノード／電解質界面において、アノード上で反応する。少なくとも、第１燃料ガス分配通路１１６からの、燃料排気における残った燃料の大部分が既に内部改質されているため、ガスセパレータプレート１０２ｂの第２燃料ガス分配通路に関連するアノードにおける内部改質の量は、比較的小さく、これに対応して冷却の程度は限られている。一方、第１燃料ガス分配通路１１６からの燃料排気中に多くの残留燃料が存在するため、酸素が、関連する燃料電池のカソードサイドに供給される場合、同じ燃料電池反応が起こるであろう。そのため、内部改質がより少なくそれに伴って冷却効果が少ないことを除いて、ガスセパレータプレート１０２ｂの第２燃料ガス分配通路１１６における反応は、ガスセパレータプレート１０２ａの燃料ガス分配通路１１６に関連する燃料電池における反応と同じである。そのため、ガスセパレータプレート１０２ｂに関連する燃料電池と、ガスセパレータプレート１０２ａに関連する燃料電池との間で、温度勾配が存在する。
【００６７】
ガスセパレータプレート１０２ｂにおける第２燃料ガス分配通路１１６からの燃料排気は、配列された開口部１１４により形成された燃料排気マニホールド内へ進行し、矢印１３６により表されているように、ガスセパレータプレート１０２ｂにおいて燃料排気プレナム１２０及び開口部１１４により、スタック底部に向かって下方向へ進行し、当該スタックから放出される。
【００６８】
上述の温度勾配は、第２ステージガスセパレータプレート１０２ｂ及び関連する燃料電池を２つの第１ステージのより冷却されたガスセパレータプレート１０２ａ及び関連する燃料電池の間において交互に配置することにより軽減される。温度勾配を軽減することにより、第１ステージコンポーネントと第２ステージコンポーネントとの間の熱膨張差の観点から大きな利点を得ることができ、そのため、寿命を長くすることができ、燃料電池スタックの性能を改善することができる。
【００６９】
当該スタック内において、２つの第２ステージガスセパレータプレート及び関連する燃料電池の間に配置された第１ステージガスセパレータプレート及び関連する燃料電池のいずれか一方、若しくは２つの第１ステージガスセパレータプレート及び関連する燃料電池の間に配置された第２ステージガスセパレータプレート及び関連する燃料電池のいずれか一方が存在するように、もしくはその両方が存在するように、交互に配置することが、様々な配置において、燃料電池プレート及び対応するガスセパレータプレートのスタック全体において繰り返されていてもよい。
【００７０】
５１層のスタックについて、このような配置のいくつかの具体例が、表１に示されている。ここで、ｓ１は、ガスセパレータプレート及び関連する燃料電池プレートのステージ１の層を表しており、ｓ２は、第２ステージガスセパレータプレート及び関連する燃料電池プレートのステージ２の層を表している。具体例５におけるｓ３は、ガスセパレータプレート及び関連する燃料電池のステージ３の層を表している。表１における各具体例は後述する。
【００７１】
【表１】
0005875577.tif 000002
【００７２】
具体例１において、スタックの底部から３つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返される配置において、３９のステージ１の層、及び１２のステージ２の層が存在する。
【００７３】
具体例２において、スタックの底部から２つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返され、続いて当該スタックの中程まで３つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返され、その後当該スタックの近接する上部まで４つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返されるように、３９のステージ１の層、及び１２のステージ２の層が存在する。スタックの上部において、当該上部の下において、３つのステージ１の層間に１つのステージ２の層が配置され、その上において、２つのステージ１の層間に１つのステージ２の層が配置されている１の配置が存在する。当該配置は、スタックの上半分に向かって、ステージ１の改質層の冷却効果を偏らせる。
【００７４】
具体例３において、第３の層から第１４の層まで、２つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返され、第２２の層まで、３つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返され、４つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が配置された後５つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が配置された１つの配置が続き、第３４の層から第４８の層まで４つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が配置され、３９のステージ１の層及び１２のステージ２の層が示されている。当該スタックの上部において、３つのステージ１の層が存在する。当該配置は、スタックの上半分に向かって、ステージ１の改質層の冷却効果を偏らせる。
【００７５】
具体例４は、３９のステージ１の層と１２のステージ２の層とからなる他の配置を示している。当該配置において、各端部から、当該スタックの２つの半体は、互いに鏡像の関係にあり、ステージ２の層間のスペースが、各端部から、１つのステージ１の層、その後２つのステージ１の層、その後３つのステージ１の層、その後４つのステージ１の層というように徐々に増加している。当該スタックの中央において、近接する２つのステージ２の層間に９つのステージ１の層が存在する。そのため、当該スタックの中央の半分の部分（第１３から第３９の層）において、当該スタックの各端部の四分の一の部分より少ない割合のステージ２の層が存在する。当該割合は、半分未満であり、中央半分の部分において、約１：６であり、各四分の一の部分において約１：２である。当該配置の効果は、スタックの中央に向かって、改質するステージ１の層の冷却効果を偏らせることであり、当該スタックの各端部からの熱損失のバランスを取ることを助力する。具体例１の配置に対する効果は、以下に記載する図１２及び１３に示されている。
【００７６】
具体例５において、４２のステージ１の層及び９のステージ２の層が存在する。第３０の層までは４つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返され、第３１の層から第４２の層まで５つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が繰り返され、その後当該スタックの上部において、その上と下に、４つのステージ１の層間に１つのステージ２の層が存在する。当該配置により、当該スタックの高さの約３分の２の位置において、改質して冷却するステージ１の層が最も多く集中する。ステージ１とステージ２の層の比率を変更することにより、スタックが動作しうる最大燃料利用率に影響を与える。
【００７７】
表１の具体例６は、ステージ１の層及びステージ２の層に加えて、ステージ３の層が存在するバリエーションを示している。これは、図２には例示されていない。ステージ３の層（ガスセパレータプレート及び関連する燃料電池）は、図１０に概略的に示しているように、ステージ２の層からの燃料排気を受け取る。当該配置において、３３のステージ１の層、１３のステージ２の層、及び５のステージ３の層が存在する。ここで、ステージ３の層の全部が当該スタックの底部に向かうように存在し、ステージ２の層の全部がそれらの上に存在する。当該スタックの底部から最初の４つの層において、ステージ１の層とステージ３の層とが交互に配置され、続いて第１３の層まで２つのステージ１の層毎に１つのステージ３の層が配置され、続いて、第１４の層から第４６の層まで２つのステージ１の層毎に１つのステージ２の層が配置されている。第４７の層から第５１の層では、ステージ１の層とステージ２の層とが交互に繰り返されている。
【００７８】
当業者にとっては当然のことであるが、図２は、チャンネル１１６として、ガスセパレータプレート１０２に形成されている燃料ガス分配通路が示されているが、これは必須ではない。これに代えて、ガス分配通路が、燃料電池のアノードサイドにおける突起部により、若しくは、例えばガスセパレータプレート及び近接する燃料電池プレートの間に配置された手段により規定されうる。そのため、燃料ガス分配通路は、ガスセパレータプレートと、近接する燃料電池のアノードサイドとの間に効果的に配置され、それらが燃料電池に亘ってガスを分配するという意味において燃料電池と関連する。
【００７９】
以下、図３〜６を参照すると、２つのステージのスタックの分岐配置を示す燃料電池スタックの最低限の骨格が示されている。ここでは、各燃料電池の層が、後述するカバープレート２０２（図６）においてサポートされた４つの燃料電池のアレイを含む。図３〜６において、ガス分配通路が、ガスセパレータプレート２０８に設けられている（図４、５ａ、５ｂ）。図２に示すように、２つのタイプのガスセパレータプレート、図５ａに部分的に例示された第１ステージプレート２０８ａ、図５ｂに部分的に例示された第２ステージガスセパレータプレート２０８ｂが存在する。これらの図のそれぞれに、アノードサイド２１０の１つの半体のみが例示されている。それぞれ、燃料ガス分配通路の２つのアレイ２１２が、燃料電池アレイの２つの燃料電池について示されている。各ガスセパレータプレート２０８は、燃料ガス分配通路の４つのアレイ２１２を有する。ガスセパレータプレート２０８ａ及び２０８ｂのそれぞれのケースについて、アノードサイド２１０の、例示されていない左側サイドが、図５ａ及び５ｂのそれぞれに例示された右側サイドと鏡像の関係にある。
【００８０】
燃料電池スタックの酸化剤サイドは、段階的ではないため、各ガスセパレータプレート２０８の酸化剤サイド２１４は同様であり、１つが図４に例示されている。そのため、図４に例示されたガスセパレータプレート２０８のアノードサイド２１０は、第１ステージであり、ガスセパレータプレートは、図５ａに部分的に例示されたプレート２０８（ａ）若しくは図５ｂに部分的に例示された第２のガスセパレータプレート２０８（ｂ）のいずれかである。
【００８１】
図４を参照すると、ガスセパレータプレート２０８の酸化剤サイド若しくはカソードサイド２１４は、また、空気若しくは他の酸化剤を近接するアレイ（不図示）において、４つの各燃料電池のカソードに亘って分配するための酸化性ガス分配通路の４つのアレイ２１６を有する。ＷＯ１９９６／０２８８５５に記載されているように、ガスセパレータプレート２０８は、上述のフェライト系ステンレス鋼から構成されていてもよく、酸化性ガス分配通路の各アレイ２１６は、中間にリブを有する複数の平行なチャンネルにより形成され、当該リブは、燃料電池プレートに接触し、スピネル酸化物により、それらの上面がコートされていてもよい。
【００８２】
酸化性ガス分配通路の各アレイ２１６について、酸化剤供給プレナム２１８に接続された入口端部と、酸化剤排出プレナム２２０に接続された出口端部と、が存在する。各酸化剤供給プレナム２１８は、一対の酸化剤供給マニホールド開口部２２２を介して酸化剤を受け取り、一方、酸化剤排気プレナム２２０は、酸化物排気マニホールド開口部２２４に開口する。開口部２２４は、当該プレートの中央を介して延在し、酸化性ガス分配通路の一対のアレイ２１６の左側及び右側（当該図面において）は、開口部２２４のそれぞれの対を共有する。
【００８３】
ガスセパレータプレート２０８は、それらを貫通する、燃料ガスのための付加的な開口部を有する。２つの反対側の燃料供給マニホールド開口部２２６が、酸化剤供給マニホールド開口部２２２の間にある。２つの反対側の燃料排気出口マニホールド開口部２２８が、酸化剤排気マニホールド開口部２２４の中央アレイの他方の端部にある。各燃料排気入口マニホールド開口部２３０が、ガスセパレータプレート２０８の４つの中央部に存在し、１つの燃料排気マニホールド開口部２３２が、当該プレートの中央部に存在する。
【００８４】
図５ａを参照すると、燃料ガス分配通路の各アレイ２１２は、当該セパレータプレートにおいて、燃料供給プレナム２３４と燃料排気プレナム２３６との間に形成された一連の平行なチャンネルを含む。各アレイ２１２のそれぞれの燃料電池（不図示）のアノードサイドに係合する残りのリブが、アレイ２１２のチャンネル間に存在する。電気伝導性接触を確実なものとするため、リブの上部はニッケルにより被覆されていてもよい。
【００８５】
アレイ２１２に亘る一連の横方向チャンネル２３８により、供給プレナム２３４から排気プレナム２３６までの燃料ガスフローのバランスを取ることを確実なものとし、それにより、燃料ガスがアノードに接触することをバランスすることを確実なものとする。
【００８６】
近接するアレイ２１２のそれぞれの対は、共通の燃料供給プレナム２３４及び燃料排気プレナム２３６を共有し、燃料ガスは、燃料供給マニホールド開口部２２６を介して、燃料供給プレナム２３４に供給される。燃料供給マニホールド開口部２２６は、プレナム中央部に連通する。対照的に、燃料排気が、排気プレナムの端部において、燃料排気出口マニホールド開口部２２８を介して、燃料排気プレナム２３６から放出される。これらの燃料排気出口マニホールド開口部２２８は、一対のアレイ２１２の左側により共有されている。これは、上述したように、図５ａに示された一対の右側と鏡像の関係にある。
【００８７】
以下図５ｂを参照すると、ガスセパレータプレート２０８（ｂ）のアノードサイド２１０は、上述されたガスセパレータプレート２０８（ａ）のアノードサイド２１０に非常に似ている。そのため、相違点のみ記載する。さらに、同じ参照番号は、図５ａ及び５ｂにおける対応する部材に対して与えられる。
【００８８】
図５ｂにおいて、ガスセパレータプレート２０８（ｂ）において２つの近接するアレイ２１２により共有された燃料供給プレナム２３４は、燃料排気入口マニホールド開口部２３０を介して、開口部２２８により規定された燃料排気出口マニホールドから燃料排気を受け取る。燃料排気入口マニホールド開口部２３０は、その端部において、プレナム２３４に連通する。プレート２０８（ｂ）からの燃料排気は、燃料排気プレナム２３６から、１つの燃料排気マニホールド開口部２３２へ進行する。燃料排気マニホールド開口部２３２は、鏡像の関係にあるアレイ２１２と共有されている。
【００８９】
以下、図３を参照すると、２つのガスセパレータプレート２０８ａ及び２０８ｂ並びにマニホールドへのそれらの接続が概略的に示されている。カソードサイド２１４が上方向に向いている。２つのガスセパレータプレートのみが示されている。簡単のため、ガスセパレータプレートの間若しくはそれらの上及び下に燃料電池アレイは存在しない。図４に示すように、ガスセパレータプレート２０８が示されており、酸化性燃料分配通路の４つのアレイ２１６が存在する。
【００９０】
ガスセパレータプレート２０８を通る各開口部及びカバープレート２０２における関連する開口部により形成されたマニホールドが、図３に概略的に例示され、ガスセパレータプレートを通過する各開口部について、対応する参照番号に”’”が付されたもので呼ばれている。
【００９１】
図５ａに示すように、スタック２００の使用に際し、燃料ガスは、スタックボトムエンドプレート（不図示）から燃料供給マニホールド２２６’を介して上方向に通過し、第１ステージガスセパレータプレート２０８ａのプレナム２３４に入る。反応する燃料ガスは、第１ステージガスセパレータプレート２０８ａの燃料排気プレナム２３６から、燃料排気出口マニホールド２２８’を介して上方向に排出される。これに対応して、酸化性ガスタックのボトムエンドプレートから酸化剤供給マニホールド２２２’を介して上方向に通過し、ガスセパレータプレート２０８のカソードサイド２１４上において酸化剤供給プレナム２１８に入る。各カソードにおいて反応した後、酸化性の排気が酸化剤排気プレナム２２０から酸化剤排気マニホールド２２４’に入り、ボトムエンドプレートへ下方向に通過する。これは、第１ステージガスセパレータプレート２０８ａ及び第２ステージガスセパレータプレート２０８ｂの両方について起こる。
【００９２】
第１ステージガスセパレータプレート２０８ａからの燃料排気は、図２のように、当該スタックの上部においてマニホールドエンドプレート（不図示）に達し、方向を変え、燃料排気入口マニホールド２３０’を介して下方向に進行するまで、燃料排気出口マニホールド２２８’を介して上方向に進行する。燃料排気入口マニホールド２３０’から、第２ステージガスセパレータプレート２０８ｂの燃料供給プレナム２３４に入る。各燃料電池のアノードにおいて反応した後、第２ステージ排気が、ガスセパレータプレート２０８ｂの燃料排気プレナム２３６から、共通の燃料排気マニホールド２３２’内へ進行する。燃料排気マニホールド２３２’において、第２ステージ燃料排気は、ボトムマニホールドプレートまで下方向に進行する。ここで、第２ステージ燃料排気及び酸化剤排気が図１に関連して説明したスタックから排出される。
【００９３】
スタック２００における、第１ステージガスセパレータプレート２０８ａ及び第２ステージガスセパレータプレート２０８ｂの配置は、図２に関連して述べられたものであってもよいし、例えば表１における具体例１〜５のいずれかであってもよい。
【００９４】
以下、図６を参照すると、カバープレート２０２が、ガスセパレータプレート２０８と同じ全体形状を有し、それぞれ１つが２つの近接するガスセパレートプレート２０８間、及びエンドガスセパレータプレート２０８と近接するマニホールドエンドプレート（不図示）との間に配置される。
【００９５】
カバープレート２０２は、ガスセパレータプレート２０８におけるものと対応するマニホールド開口部を有する。それらは、同じ参照番号であって”’”が付されたものが与えられる。これについてさらに説明しない。カバープレートは、また、日立金属製のＺＭＧ２３２Ｌ等のフェライト系ステンレス鋼により構成されていてもよく、ガスセパレータプレート２０８におけるガス分配通路のアレイ２１２及び２１６に対応するアレイにおいて厚さ方向に通過する４つの主要な開口部２４０を有する。各燃料電池プレート（不図示）が、主要な開口部２４０において受け取られる。燃料電池プレートの全てが同一であり、上述されている。燃料電池プレートが、ガラスシール（不図示）を使用して主要な開口部２４０において密閉されている。当該ガラスシールは、酸化剤及び燃料ガスが一方の面から他方の面へ通過することを抑制する。
【００９６】
ガスが入口マニホールドから出口マニホールドへリークすることなく適切に通過させるため、当該スタックにおいて、各カバープレートは、近接するガスセパレータプレートにシールされる。そのようなシールは、ガラスシールにより、若しくは例えばプレート２０２と２０８とを一体に溶接するレーザーにより提供される。
【００９７】
図７は、図２の部分スタック１００のバリエーションを部分スタック３００として２次元で例示している。スタックの上部が示され、様々なプレートがブロックにより表されている。他方のプレートのそれぞれの対の間に燃料電池プレート３０２が含まれ、上部にマニホールドエンドプレート３０１を有する。様々な、第１ステージガスセパレータプレート３０４と第２ステージガスセパレータプレート３０６とが燃料電池プレート間にある。当該図は、２つの第１ステージガスセパレータプレートが存在する、スタックの上部を除いて、１つの第２ステージガスセパレータプレートについて３つの近接する第１ステージガスセパレータプレートの繰返しユニットを示している。そのため、当該配置は、表１の具体例２を反映している。
【００９８】
図７は、また、燃料ガスフローを表している。酸化剤マニホールドガスフローは、明確のため省略している。しかし、上記図３〜６についての記載から当然であるが、スタックを通じて当該フローは同じであり、酸化剤排気が、酸化剤排気マニホールド（不図示）を介してボトムマニホールドエンドプレートまで下方向に運ばれ、スタックから排気される前に、酸化剤は、矢印３０８により表されているように、当該スタックを上方向に通過し、燃料電池のカソードサイド間の層に行き渡る。
【００９９】
燃料サイドにおいて、燃料ガスは、矢印３１０により表されているように、燃料供給マニホールドを介して、ボトムマニホールドエンドプレート（不図示）から上方向に運ばれる。燃料ガスが、矢印３１２により示されているように、第１ステージガスセパレータプレート３０４と、近接する燃料電池プレート３０２のアノードサイドとの間において、燃料供給マニホールドから、第１ステージガス分配通路を介して進行する。
【０１００】
反応した第１ステージ排気燃料ガスが、その後、矢印３１４により表された燃料排気出口マニホールドに入る。当該矢印３１４を通じて当該ガスが上部マニホールドエンドプレート３０１まで上方に運ばれる。上部マニホールドエンドプレートにおいて、それは方向を変え、矢印３１６により表される燃料排気入口マニホールドを介して、第２ステージ燃料電池プレート３０６と、近接する燃料電池プレート３０２のアノードサイドとの間において、矢印３１８により表される第２ステージ燃料ガス分配通路まで、下方向に運ばれる。第２ステージ燃料ガス排気は、その後、矢印３２０により表される燃料出口マニホールドに入る。これを介して、当該ガスがボトムマニホールドエンドプレートへ運ばれ、当該スタックから放出される。
【０１０１】
図７において、最下部の矢印３１４及び３１６が組み合わされている。これは、第１ステージ燃料排気マニホールド２２８及び第２ステージ燃料入口マニホールド２３０が統合されていることを示している。この場合において、統合されたマニホールドを介した上方向及び下方向のフローレートは低い。
【０１０２】
図７の配置において、第１及び第２燃料ガス分配通路３１２及び３１８を介した燃料ガスフローは、反対方向である。もし望まれるならば、酸化性ガス分配通路３０８を介した酸化性ガスフローは反転し、（通路３１２に対して）逆流の配置を提供してもよい。
【０１０３】
図８は、部分スタック３３０であって図７と同様のものを表している。簡単のため、図７と同じ部分については同じ参照番号を使用している。
【０１０４】
図７と同様に、図８は、２つの第１ステージガスセパレータプレートが存在する、スタックの上部を除いて、１つの第２ステージガスセパレータプレートについて３つの近接する第１ステージガスセパレータプレートの繰返しユニットを示している。そのため、当該配置は、表１の具体例２を反映している。図７との相違は、図２と同様に、第１ステージ及び第２ステージガス分配通路３１２及び３１８を通過するガスフロー、並びに酸化剤通路３０８内のガスフローの全部が、当該図面において左から右へ同じ方向にあることである。図８は、また、スタックの上部において、燃料排気出口マニホールド３１４から、マニホールドエンドプレート３０１と上部プレート３３２との間の燃料排気入口マニホールド３１６内への移動を示している。当該移動が起こるチャンネルは矢印３３４により表されている。
【０１０５】
図９は、表１の具体例１〜４のいずれかの実施の形態を概略的に示している。しかしながら、ここでは、ステージ１及びステージ２のガスフローが簡単のため２つの一連の接続されたスタック、すなわち第１ステージスタック４０２及び第２ステージスタック４０４において表されている。当然、実際には、第１ステージ及び第２ステージガスフローは、一のスタックにおけるものであり、第２ステージガスセパレータプレートは、表１に示されている第１ステージガスセパレータプレート間において交互に配置されている。
【０１０６】
図９において、燃料ガス供給マニホールド４０６が、ボトムマニホールドエンドプレート（不図示）から第１ステージガスセパレータプレートまで上方向に燃料ガスが移送されるように示されている。そして、第１ステージ排気マニホールド４０８が、第１ステージ燃料排気ガスが上部マニホールドエンドプレートまで上方向に移送されるように示されている。これに対応して、第２ステージ燃料排気入口マニホールド４１０により、第１ステージ燃料排気が下方向に、第２ステージガスセパレータプレートまで移送される。その後、第３ステージ燃料排気が、下方向に、排気マニホールド４１２を介して、ボトムマニホールドエンドプレート（不図示）まで移送され、スタックから排出される。
【０１０７】
図１０は、図９と同様のものを表したものであるが、表１の具体例６の３つのステージのスタックについてのものである。そのため、スタックから排出されるのではなく、近接する燃料電池のアノードサイドにおける燃料ガスの反応のため第３ステージ燃料ガス分配通路を通過し、当該スタックから排出された後に、第２ステージ燃料排気が、下方向に、第３ステージガスセパレータプレート４１４へ移送され、その後、下方向に、第３ステージ燃料排出マニホールド４１６を介して移送される。図９と対照的に、第１ステージ燃料ガス供給マニホールド４０６及び燃料排気マニホールド４０８におけるフローの方向が両方とも上方向であり、第２ステージ燃料排気入口マニホールド４１０及び排気マニホールドにおけるフローの方向が両方とも下方向であることが分かるであろう。
【０１０８】
図１１は、２つのステージのスタックにおいて各燃料電池アレイの燃料利用率に対する、全燃料利用率を示したグラフである。ステージ２の層に対するステージ１の層の異なる３つの比率（２：１、２．５：１、３．２５：１）についての燃料利用率を示しており、ステージ２の層に対するステージ１の層の比率が高い程、両ステージについてさらに高い燃料利用率が得られ、より高い全燃料利用率が達成されることを示している。
【０１０９】
特に、ターゲットとなる全燃料利用率は、ステージ比率を決定する。理想的には、ステージ２の燃料利用率は、以下の理由により、常にステージ１の燃料利用率より僅かに低い（若しくは、少なくとも、ステージ１と比較して、ステージ２において決してより高くない）：
１）ステージ２の条件は、Ｈ２濃度がより低いため（ネルンストポテンシャルがより低いため）、ステージ１においてよりも早く、各燃料電池の部分の酸化をもたらしうる-特に燃料電池が拡大適用のため劣化する；
２）ステージ２は、燃料利用率のバリエーションに対してより敏感である-ステージ１は直線的であり、一方ステージ２は、より高次の関数を有する；
３）ステージ２は、ステージ１からの残留燃料を受け取る-そのため、例えば、フロー、電流及び可能性として考えられるリークにおける全てのエラーが、ステージ２において重荷になりうる。
【０１１０】
これを考慮すると、好ましいステージ比率は、３．２５：１であり、目標となる全燃料利用率は８５％である。ステージに拘わらず全てのレイヤー／アレイについて電流密度が同じであると仮定して、全燃料利用率が８５％であれば、第１ステージ燃料利用率は６６％、第２ステージ燃料利用率は５８％となる。これは、また、全燃料利用率が、（エラー、リーク等のため）８９％まで達する可能性がある。両ステージは、同じ利用率で動作している。
【０１１１】
本発明のさらなる利点は、近接するアレイが直列に接続されたスタックにおいて燃料電池アレイの２以上のステージを提供することにより、各アレイについて同じ電流及び電流密度が保証されることである。第１ステージ燃料電池アレイ及び後続のステージの燃料電池アレイが各スタックに設けられた配置と対照的に、全てのステージの全てのアレイにおいて同じ電流及び電流密度を確実なものとするために、別体の制御機構が必要とされない。
【０１１２】
図１２及び１３は、それぞれ、具体例１及び４の、改質する燃料電池スタックを動作させた際の熱分布を示したグラフである。各グラフにおいてｘ軸は、当該スタックにおける第１層から第５１層までの数を表しており、一方、ｙ軸は、当該燃料電池について、燃料入口（各ケースにおいてボトムライン）から燃料排気出口（各ケースにおいてトップライン）まで離間された各層上の、（各ラインにより表された）数多くのセンサーにおける温度を示している。概して、温度は、燃料入口から燃料排気出口まで増加し、当該温度は、スタックの底部（第１の層）におけるより、スタックの上部（第５１の層）においてより高く、部分的には端部における熱損失のため、スタックの上端部及び下端部から最大値が離れていることが分かるであろう。各グラフにおけるボトムラインのピークは、ステージ２の層の位置を反映し、改質するステージ１の層に対して冷却効果が減少することを反映している。
【０１１３】
図１２は、具体例１の実施の形態において、当該スタックの長さ方向に沿って、均一に離間されたステージ２の層の冷却効果が減少し、ステージ１の層が全て当該スタックの一方の端部により近く、ステージ２の層が全て当該スタックの他方の端部により近いが、当該スタックの中央に向かって最大温度を有する配置と比較して熱勾配が大幅に改善される。
【０１１４】
対照的に、図１３は、具体例４のようにステージ２の層を離間することにより、当該スタックに沿った温度勾配が減少するように、温度分布を平坦化することを示している。
【０１１５】
両ケースにおいて、燃料電池における、当該スタックの中央部に向かう温度勾配は、約２５℃であり、これは、具体例１のスタックの上部と同様である。具体例４において、燃料電池における、スタック上部における温度勾配は、僅か約１５℃である。
【０１１６】
当該技術分野における当業者であれば当然のことであるが、ここで記載された本発明は、特別に記載されたもの以外のバリエーション及び変更を受けやすい。本発明は、その精神及び範囲を逸脱しない限り、すべてのバリエーション及び変更を含むことは理解されよう。本発明は、また、当該明細書において、個々に、又は集合的に参照され若しくは示された全てのステップ及び特徴、及び２以上の任意の上記ステップ若しくは上記特徴のいずれかの及び全てのコンビネーションを含む。
【０１１７】
当該明細書及びこれに続く特許請求の範囲を通して、内容がそのように要求しない限り、用語”comprise(含む)”及び”comprises(含む)”や”comprising(含んでいる)”等のバリエーションは、述べられた整数若しくはステップ若しくは一群の整数若しくはステップを包含することを意味し、他のいずれかの整数若しくはステップ又は一群の整数若しくはステップを排除することを意味するものではないと理解されよう。
【０１１８】
当該明細書において、任意の先行の技術文献（若しくはこれから派生した情報）に対する参照、若しくは既知の全ての事項に対する参照は、当該先行の技術文献（若しくはこれから派生した情報）若しくは既知の事項が、当該明細書が関連する分野における共通の一般知識を形成する、知識、承認、若しくは何らかの示唆と解釈されず、解釈すべきではない。
本明細書の開示内容は、以下の態様を含み得る。
（態様１）
複数の燃料電池アレイのスタックであって、各燃料電池アレイは、１以上の燃料電池を含み、各燃料電池は、電解質層と、当該電解質層の一方のサイドに配置されたアノード層と、上記電解質層の反対のサイドに設けられたカソード層と、を備え、さらに、当該スタックにおいて燃料電池の複数のアノード層に連通する燃料ガス分配通路を備える燃料電池アレイのスタックと、
当該スタックにおいて、上記燃料ガス分配通路に燃料ガスを供給するための１以上の燃料供給マニホールドと、を含み、
上記燃料電池アレイは、燃料ガスを直接１以上の燃料ガス供給マニホールドから受け取るために当該１以上の燃料ガス供給マニホールドに接続された第１燃料ガス分配通路に関連する第１ステージ燃料電池アレイと、当該スタックにおいて、第２ステージ燃料電池アレイの燃料電池へ燃料排気を供給するために、第１ステージ燃料電池アレイの燃料電池からの燃料排気を受け取るように配置された第２燃料ガス分配通路に関連する第２ステージ燃料電池アレイと、を少なくとも備え、
上記第１ステージ燃料電池アレイ及び上記第２ステージ燃料電池アレイのうち少なくとも一方は、当該スタック内において、第１ステージ燃料電池アレイおよび第２ステージ燃料電池アレイのうちの他方の燃料電池アレイ間に配置されている燃料電池アレイを含む燃料電池アッセンブリ。
（態様２）
上記第２ステージ燃料電池アレイの各燃料電池のアノード層に連通する第２燃料ガス分配通路の入口サイドは、上記第１ステージ燃料電池アレイの少なくとも２つの燃料電池のアノード層に連通する第１燃料ガス分配通路の排気サイドに直接接続されている態様１記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様３）
少なくとも１つの燃料マニホールドが、上記第２燃料ガス分配通路の入口サイドと上記第１燃料ガス分配通路の排気サイドとの間に設けられ、
複数の第１燃料ガス分配通路から複数の第２燃料ガス分配通路まで燃料排気を供給する態様１記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様４）
上記少なくとも１つの燃料マニホールドが、燃料排気入口マニホールドに接続された燃料排気出口マニホールドを有し、これにより、第１燃料ガス分配通路からの燃料排気が、燃料排気出口マニホールドを介して一方向に通過し、第２燃料ガス分配通路へ燃料排気入口マニホールドに沿って反対方向に通過する態様３記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様５）
上記第１ステージ燃料電池アレイの燃料電池のアノード層及び／又は上記第１燃料ガス分配通路が、上記アノード層に接触する燃料ガスにおいて、及び／又は第１上記燃料ガス分配通路において、炭化水素をスチーム改質するスチーム改質触媒を含む態様１〜４のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様６）
第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイのうちのいずれか一方の各燃料電池アレイが、第１ステージ燃料電池アレイ及び第２ステージ燃料電池アレイのうちの他方の少なくとも１つの燃料電池アレイに近接して配置された態様１〜５のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様７）
各第２ステージ燃料電池アレイが、当該スタックにおいて、それぞれ２つの第１ステージ燃料電池アレイ間に配置された態様６記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様８）
当該スタックの少なくとも一部において、３つの第１ステージ燃料電池アレイと１つの第２燃料電池アレイとが繰り返されたパターンを有する態様１〜７のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様９）
当該スタックの少なくとも一部において、４つの第１ステージ燃料電池アレイと１つの第２燃料電池アレイとが繰り返されたパターンを有する態様１〜７のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１０）
当該スタックのあらゆる場所において、第１ステージ燃料電池アレイと第２ステージ燃料電池アレイとの配列の繰返しパターンを備える態様１〜９のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１１）
当該スタックの第１の半体において、当該スタックの第２の半体より多くの第２ステージ燃料電池アレイを有する態様１〜９のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１２）
当該スタックの中央の半分の部分において、当該スタックのそれぞれの端部の四分の一の部分より、第２ステージ燃料電池アレイの割合が小さい態様１〜９のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１３）
当該スタックのそれぞれの端部の四分の一の部分における第２ステージ燃料電池アレイの割合が、当該スタックの中央の半分の部分における割合の少なくとも２倍である態様１２記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１４）
当該スタックにおいて第１ステージ燃料電池アレイの数が、当該スタックにおける燃料電池アレイの全部の数の６４〜８２％の範囲にある態様１〜１３のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１５）
第２燃料ガス分配通路の全部が、燃料排気を上記第２燃料ガス分配通路から当該スタックの外部へ向けるため、若しくは当該スタックへ再循環させるため、少なくとも１つの燃料排気マニホールドに接続された態様１〜１４のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１６）
上記燃料電池アレイが、さらに、当該スタックにおいて、少なくとも１つの第３ステージ燃料電池アレイの燃料電池へ上記燃料排気を供給するため、第２ステージ燃料電池アレイの燃料電池から燃料排気を受け取るように配置された、関連する第３燃料ガス分配通路を有する少なくとも１つの第３ステージ燃料電池アレイを含む態様１〜１３のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１７）
少なくとも１つの燃料アッセンブリが、第３燃料ガス分配通路の入口サイドと第２燃料ガス分配通路の排気サイドとの間に設けられ、燃料排気を上記第２燃料ガス分配通路から上記第３燃料ガス分配通路へ供給する態様１６記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１８）
当該スタックにおける燃料電池の第１ステージ、第２ステージ、第３ステージのアレイの全体の数の割合が、第１ステージアレイについては、５０〜７０％、第２ステージアレイについては、３１〜２３％、第３ステージアレイについては、１９〜７％である態様１６又は１７記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様１９）
各第３ステージ燃料電池アレイが、当該スタックにおいて、少なくとも１つの第１ステージ燃料電池アレイに近接して配置された態様１６〜１８のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様２０）
各第３ステージ燃料電池アレイが、当該スタックにおいて、２つの第１ステージ燃料電池アレイ間に配置された態様１９記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様２１）
第２ステージ燃料電池アレイの全部が、当該スタックの第１端部に向かって配置され、第３ステージ燃料電池アレイの全部が、当該スタックの第２端部に向かって配置されている態様１９又は２０記載の燃料電池アッセンブリ。
（態様２２）
最終ステージの燃料電池アレイの燃料ガス分配通路と、最後から２番目のステージの燃料電池アレイの燃料ガス分配通路との間に接続されたスチーム除去装置を備え、当該最後から２番目のステージの燃料電池アレイの燃料ガス分配通路へ上記燃料排気を供給する前に、当該最後から２番目のステージの燃料電池アレイの燃料ガス分配通路から受け取った燃料排気からのスチームを濃縮する態様１〜２１のいずれかに記載の燃料電池アッセンブリ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５（Ａ）】
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【図５（Ｂ）】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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