(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
次のステップを含む有機デバイスの製造方法；
前記有機デバイスの一部を構成する中間部材を準備するステップ；
離型層を備える転写用部材を準備するステップ；
有機材料と、この有機材料が溶解する第一の溶媒と、前記離型層に対して親和性を有する第二の溶媒とを含有するとともに、前記第一の溶媒と前記第二の溶媒との体積比率が１：１〜１：２である塗布液を準備するステップ；及び
前記塗布液を前記転写用部材における前記離型層上に塗布成膜することで前記離型層上に有機層を形成し、続いて前記有機層を前記離型層上から前記中間部材上に転写するステップ。
【請求項２】
前記第一の溶媒の沸点が６６．０℃以下であり、前記第二の溶媒の沸点が７９．５℃以下である請求項１に記載の有機デバイスの製造方法。
【請求項３】
前記第一の溶媒の溶解度パラメータと、前記第二の溶媒の溶解度パラメータとが、いずれも１０以下であり、
前記第一の溶媒と前記第二の溶媒との沸点の差が２０℃以内である請求項１又は２に記載の有機デバイスの製造方法。
【請求項４】
前記離型層がシリコーン系材料から形成されている請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機デバイスの製造方法。
【請求項５】
前記離型層の表面の水の接触角が９０°以上である請求項１乃至４のいずれか一項に記載の有機デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機デバイスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、発光素子や発電素子などのデバイスとして、有機材料から構成される有機層を備える有機デバイスが注目を集めている。例えば有機エレクトロルミネッセンス素子は、低電圧で高輝度の面発光が可能であること等の理由により、フラットパネルディスプレイ、液晶表示装置用バックライト、照明用の光源などとして活用可能な次世代光源として注目を集めている。有機エレクトロルミネッセンス素子は、一般的に支持基板上に陽極、有機発光層、陰極が順次積層した構造を有し、また必要に応じて電子注入層、電子輸送層、正孔輸送層層、正孔注入層なども備えている。
【０００３】
このような有機デバイスを構成する層は、物理蒸着法、スパッタリング法などの蒸着法で形成されるのが一般的である。しかし、近年、有機エレクトロルミネッセンス素子などの有機デバイスの大面積化、低コスト化、製造工程の簡便化などのために、転写法や貼り合わせ法などにより有機デバイスを構成する層を形成することが試みられてきている。
【０００４】
例えば特許文献１には、有機エレクトロルミネッセンス素子を製造するにあたり、基板Ａ上に少なくとも１層以上の有機層Ａがウエットプロセスで形成されていて、かつ、基板Ｂ上に少なくともｐ型の正孔輸送層またはｎ型の電子輸送層を含む有機層Ｂをあらかじめ形成しておき、転写法または貼合法で前記有機層Ａ上へ前記有機層Ｂを形成することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００９−７６２４１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、有機層を転写法により形成する場合には、有機層を構成する有機材料を予め膜状に形成する必要があり、更にこの膜状の有機材料を欠けや残留などが生じることなく転写する必要がある。これらが同時に満たされることは難しく、このため、転写法を利用して有機デバイスを歩留まりよく製造することは難しかった。
【０００７】
本発明は上記事由に鑑みてなされたものであり、転写法を利用して有機デバイスを歩留まりよく製造することができる有機デバイスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る有機デバイスの製造方法は、次のステップを含む；
前記有機デバイスの一部を構成する中間部材を準備するステップ；
離型層を備える転写用部材を準備するステップ；
有機材料と、この有機材料が溶解すると共に前記離型層に対して親和性を有する溶媒とを含有する塗布液を準備するステップ；及び
前記塗布液を前記転写用部材における前記離型層上に塗布成膜することで前記離型層上に有機層を形成し、続いて前記有機層を前記離型層上から前記中間部材上に転写するステップ。
【０００９】
本発明において、前記離型層がシリコーン系材料から形成されていることが好ましい。
【００１０】
本発明において、前記離型層の表面の水の接触角が９０°以上であることが好ましい。
【００１１】
本発明において、前記溶媒が、前記有機材料が溶解する第一の溶媒と前記離型層に対し親和性を有する第二の溶媒とを含有する混合溶媒であり、
前記第一の溶媒の溶解度パラメータと、前記第二の溶媒の溶解度パラメータとが、いずれも１０以下であり、
前記第一の溶媒と前記第二の溶媒との沸点の差が２０℃以内であることが好ましい。
【００１２】
本発明に係る有機デバイスの製造装置は、離型層を備える転写用部材の前記離型層上に、有機材料と、この有機材料が溶解すると共に前記離型層に対して親和性を有する溶媒とを含有する塗布液を塗布する塗布部と、
前記離型層上の前記塗布液を加熱することで前記溶媒を揮発させることにより前記離型層上に有機層を形成する加熱部と、
有機デバイスの一部を構成する中間部材に前記離型層上の前記有機層を押圧することで前記有機層を前記離型層上から前記中間部材上へ転写する転写部とを備える。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、転写法を利用して有機デバイスを歩留まりよく製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】（ａ）乃至（ｃ）は、本発明の実施の形態の一態様を示す概略の断面図である。
【図２】（ａ）乃至（ｃ）は、本発明の実施の形態の別の態様を示す概略の断面図である。
【図３】（ａ）乃至（ｃ）は本発明で得られる有機デバイスの構成の例を示す概略の断面図である。
【図４】本発明の一実施形態に係る有機デバイスの製造装置を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
＜有機デバイスの構成＞
本実施形態では、有機デバイス１の一例として、有機エレクトロルミネッセンス素子が挙げられる。この有機デバイス１は、例えば第一の電極３、一層又は複数層の有機層４、第二の電極５が、順次積層している構造を有している。有機デバイス１は有機層４として少なくとも発光層４３を備える。更に有機デバイス１は有機層４として、必要に応じてホール注入層４１、ホール輸送層４２、電子ブロック層、ホールブロック層、電子輸送層４４、電子注入層等、適宜の層を備える。例えば有機デバイス１は第一の電極３（陽極）／ホール注入層４１／ホール輸送層４２／発光層４３／電子輸送層４４／電子注入層／第二の電極５（陰極）という積層構造を有する。基材２はこの基材２上に積層される層を支持する機能を有する。場合によっては有機デバイス１は基材２、第二の電極５、一層又は複数層の有機層４、第一の電極３が、順次積層した構造を有してもよい。また有機デバイス１は基材２を備えず、例えば第二の電極５がこの第二の電極５の上に積層される層を支持する機能を発揮してもよい。
【００１６】
本実施形態では、有機デバイス１は例えば図３(ａ）に示されるように基材２上に第一の電極３、ホール輸送層４２、発光層４３、電子輸送層４４、第二の電極５を備え、これらの層がこの順に積層して形成されることで得られる。また、有機デバイス１は例えば図３（ｂ）に示されるように基材２上に第二の電極５、電子輸送層４４、発光層４３、ホール輸送層４２、第一の電極３を備え、これらの層がこの順に積層して形成されることで得られる。また、有機デバイス１は例えば図３（ｃ）に示されるように第二の電極５上に電子輸送層４４、発光層４３、ホール輸送層４２、第一の電極３を備え、これらの層がこの順に積層して形成されることで得られる。
【００１７】
基材２は、例えばポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、エポキシ等の樹脂、フッ素系樹脂等から任意の方法によって作製されたプラスチックフィルムやプラスチックシートなどの、可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成される。また、基材２はガラスなどの剛性を有する材料から形成されてもよい。
【００１８】
本実施形態において，第一の電極３は陽極として機能する。本実施形態において、陽極は発光層４３にホールを注入するための電極である。陽極の材料としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、これらの混合物などが用いられることが好ましい。特に仕事関数が４ｅＶ以上の材料が用いられることが好ましい。このような陽極の材料の具体例としては、金などの金属；ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）、ＧＺＯ（ガリウム−亜鉛酸化物）等；ＰＥＤＯＴ、ポリアニリン等の導電性高分子；任意のアクセプタ等でドープされた導電性高分子；カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料などが挙げられる。
【００１９】
第一の電極３は、例えば前記のような材料が基材２の表面上に真空蒸着法、スパッタリング法、塗布法等の適宜の手法で成膜されることで形成される。
【００２０】
第一の電極３に光透過性が要求される場合には、第一の電極３の光透過率が７０％以上であることが好ましい。第一の電極３のシート抵抗は数百Ω／□以下であることが好ましく、１００Ω／□以下であれば更に好ましい。
【００２１】
第一の電極３の厚みは、この第一の電極３の光透過率、シート抵抗等の特性が上記のように調整されるためには、材料によって異なるが、５００ｎｍ以下であることが好ましく、１０〜２００ｎｍの範囲であれば更に好ましい。
【００２２】
本実施形態において，第二の電極５は陰極として機能する。本実施形態において、陰極は、発光層４３に電子を注入するための電極である。陰極の材料は、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物、これらの混合物などが好ましい。陰極の材料の仕事関数が５ｅＶ以下であれば特に好ましい。このような陰極の材料の具体例としてはアルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属等、及びこれらと他の金属との合金が挙げられ、更に具体的にはナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／ＬｉＦ混合物等が挙げられる。陰極の材料として、アルミニウム、Ａｌ／Ａｌ2Ｏ3混合物なども使用可能である。陰極の発光層４３側の面上にはアルカリ金属の酸化物、アルカリ金属のハロゲン化物、金属酸化物などから形成される電子注入層が重ねられていてもよく、また陰極は金属等の導電材料から形成される１層以上の層から構成されてもよい。このような電子注入層と陰極の積層構造としては、例えばアルカリ金属／Ａｌの積層、アルカリ金属のハロゲン化物／アルカリ土類金属／Ａｌの積層、アルカリ金属の酸化物／Ａｌの積層などが挙げられる。陰極が光反射性の電極である場合には、透明な陰極と光反射性の層とが組み合わされることで光反射性の陰極が構成されてもよい。
【００２３】
陰極が光透過性の電極として形成される場合には、陰極がＩＴＯ、ＩＺＯなどに代表される透明な電極材料から形成されてもよい。この場合、陰極が基材２上に形成されてもよい。
【００２４】
第二の電極５と直接重なる有機層４にはリチウム、ナトリウム、セシウム、カルシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属がドープされてもよい。
【００２５】
第二の電極５は、例えば前記のような材料が真空蒸着法、スパッタリング法、塗布法等の適宜の手法で成膜されることで形成される。
【００２６】
第二の電極５が光反射性の電極である場合には第二の電極５の光透過率が１０％以下であることが好ましい。一方、第二の電極５が光透過性の電極である場合には、第二の電極５の光透過率が７０％以上であることが好ましい。
【００２７】
第二の電極５の厚みは、第二の電極５の光透過率等の特性が適宜調整されるためには、材料によって異なるが、５００ｎｍ以下であることが好ましく、１００〜２００ｎｍの範囲でれば更に好ましい。
【００２８】
尚、上述のとおり第二の電極５は基材２上に形成されてもよい。また、第二の電極５がその上に積層される層を支持する機能を発揮する場合には、第二の電極５が導電性を有する金属板、金属箔、金属フィルムなどから構成されてもよい。
【００２９】
有機層４としては、次に示す発光層４３、ホール輸送層４２、ホール注入層４１、電子輸送層４４などが挙げられる。有機デバイス１はこれらの有機層４のうち少なくとも発光層４３を備える。
【００３０】
＜発光層＞
発光層４３は、陰極または電子輸送層４４から発光層４３に注入される電子と陽極又はホール輸送層４２から発光層４３に注入されるホールとが発光層４３内で再結合することで発光する層である。発光層４３の材料としては、有機エレクトロルミネッセンス素子用の材料として知られる任意の材料が使用可能である。このような発光層４３の材料としては、特に制限されないが、好ましくはカルバゾール誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体、トリアリールアミン誘導体、芳香族ボラン誘導体、含窒素複素環化合物、チオフェン誘導体、フラン誘導体、フルオレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリフェニレンビニレン誘導体、各種蛍光色素等が挙げられる。発光層４３の材料として前述の材料系およびその誘導体を始めとするものが挙げられる。これらの化合物から選択される二種以上が併用されてもよい。
【００３１】
発光層４３の材料として、マトリクスとなるホスト材料と、発光を担うドーパント材料（ゲスト材料）とが組み合わせれて用いられてもよい。ホスト材料としては、構造的には特に制限はないが、代表的には前述のカルバゾール誘導体、トリアリールアミン誘導体、芳香族ボラン誘導体、含窒素複素環化合物、チオフェン誘導体、フラン誘導体、オリゴアリーレン化合物等の基本骨格を有するものなどが挙げられる。ドーパント材料としては、前記化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料、例えば、イリジウム錯体化合物、白金錯体化合物、オスミウム錯体化合物や希土類錯体化合物など、およびそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。
【００３２】
本実施形態において特に好ましい発光層４３の材料の例としては、フルオレン誘導体である2,7-bis(4'-hexyl-[1,1'biphenyl]-4-yl)-9,9'-spirobi[fluorene]（BHBPSF）、4,4'-(9,9'-spirobi[fluorene]-2,7-diyl)bis(N,N-diphenylaniline)（SFBDPA）、2,7-bis(4-(9H-carbazol-9-yl)phenyl)-9,9'-spirobi[fluorene]（SFP-Cz）；ポリフルオレン誘導体であるPoly[{9,9-dihexyl-2,7-bis(1-cyanovinylene)fluorenylene}-alt-co-{2,5-bis(N,N'-di-phenylamino)-1,4-phenylene}]；カルバゾール誘導体であるPoly(9-vinylcarbazole)が、挙げられる。
【００３３】
ホスト材料とゲスト材料とが組み合わされる場合、本実施形態において特に好ましいホスト材料としては、カルバゾール誘導体である1,3-Bis(carbazol-9-yl)benzene（m-CP）、4,4'-Bis(carbazol-9-yl)biphenyl（CBP）、4,4'-Bis(carbazol-9-yl)-2,2'-dimethylbiphenyl（CDBP）、2,2'-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)-biphenyl（BCBP）；並びにDibenzo{[f,f']-4,4',7,7'-tetraphenyl}diindeno[1,2,3-cd:1',2',3'-lm]perylene（DBP）などが挙げられる。また本実施形態において特に好ましいゲスト材料としては、Tris(2-phenylpyridine)iridium(III)（Ir(ppy)3）、Tris[2-(p-tolyl)pyridine]iridium(III)（Ir(mppy)3）などが挙げられる。
【００３４】
＜ホール輸送層＞
ホール輸送層４２の材料は、例えばホール輸送性を有する化合物の群から選定される。この種の化合物としては、特に限定されないが、例えば、4,4'-bis[N-naphthyl-N-phenylamino]-biphenyl（α−ＮＰＤ）、N,N'-bis(3-methylphenyl)-(1,1'-biphenyl)-4,4'diamine（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とするトリアリールアミン系化合物；カルバゾール基を含むアミン化合物；フルオレン誘導体を含むアミン化合物など；、並びにこれらの基を導入した高分子化合物などが挙げられる。これらの材料は、電子ブロック層の材料としても用いられ得る。本実施形態において特に好ましいホール輸送層４２の材料としては、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、2,2'-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)-biphenyl（BCBP）が挙げられる。
【００３５】
＜ホール注入層＞
ホール注入層４１の材料としては、特に限定されず、一般に知られる任意のホール注入材料が用いられ得る。ホール注入層４１の材料の好ましい例としては、銅フタロシアニン（CuPc）やトリアリールアミン誘導体などの低分子量の有機化合物、ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（PEDOT:PSS）などの高分子材料が挙げられる。なお、ホー輸送層に用いられる材料であって、ホールの注入性が良いものであれば、これに用いても構わない。本実施形態において特に好ましい例として、N4,N4'-(biphenyl-4,4'-diyl)bis(N4,N4',N4'-triphenylbiphenyl-4,4'-diamine)（TPT1）が挙げられる。
【００３６】
＜電子輸送層＞
電子輸送層４４の材料は、例えば電子輸送性を有する化合物の群から適宜選定される。この種の化合物としては、特に制限されず、一般に知られる任意の電子輸送材料が用いられ得る。電子輸送層４４の材料として特に電荷輸送性の高い材料が使用されることが好ましい。このような電子輸送層４４の材料の例としては、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、イミダゾール誘導体、トリアジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物、フォスフィンオキサイド化合物などが挙げられる。これらの材料は、ホールブロック層の材料としても用いられ得る。
【００３７】
＜材料種＞
これらの有機層４を構成する有機材料は、各有機層４に相応しい特性を有するのであれば、上記の材料に限られない。また、この有機材料としては、低分子材料、オリゴマー材料、デンドリマー材料、高分子材料などが使用されることができ、またこれらの混合物が使用されることもできる。特に本実施形態では転写法への適用が困難な低分子材料が使用される場合でも、転写法により有機層４を効率良く、且つ歩留まりよく形成することができるという利点がある。尚、ここでは低分子材料とは、分子量が１２００以下の材料をいう。低分子材料の分子量分布は単一分散（単分散）であることが好ましい。また有機層４を構成する有機材料には、この有機材料の特性が阻害されない範囲で造膜性を向上させる物質が添加されていてもよい。
【００３８】
＜製法＞
本実施形態では、有機デバイス１における一層又は複数層の有機層４のうち少なくとも一つが、図１，２に示されるような転写法により形成される。有機デバイス１が複数の有機層４を備える場合に全ての有機層４が転写法で形成されてもよい。
【００３９】
転写法により有機層４が形成されるにあたっては、離型層７を備える転写用部材９が使用される。転写用部材９は、例えばシート状の基材（ドナー基材６）と、このドナー基材６上に形成されている離型層７とを備える。
【００４０】
ドナー基材６は柔軟性を有するシート状の部材であることが好ましい。ドナー基材６として、例えば、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、エポキシ等の樹脂、フッ素系樹脂等から任意の方法によって作製されたプラスチックフィルムやプラスチックシートなどの、可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成される。また、基材２を備える有機デバイス１が製造される場合において、基材２が可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成される場合は、ドナー基材６は可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成されてもよく、ガラスなどの剛性を有する材料から形成されてもよい。すなわち、基材２とドナー基材６とのうち少なくとも一方が可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成されることが好ましい。特に、基材２が剛性を有する材料から形成され或いは可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成されると共に、ドナー基材６が可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成されることが好ましい。
【００４１】
離型層７は、有機層４の転写時における転写用部材９からの有機層４の剥離性を向上する機能を有する。
【００４２】
離型層７は適宜の材質から形成され得るが、シリコーン系材料から形成されることが好ましく、特にポリ（モノメチルシロキサン）などのシロキサンから構成されることが好ましい。この場合、有機材料から形成される有機層４が、離型層７から容易に剥離しやすくなる。
【００４３】
離型層７は、例えば次に示す（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分を含有するシリコーン組成物から形成される。
（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表わされる加水分解性オルガノシランを有機溶媒または水に分散されたコロイド状シリカ中で、Ｘ１モル当量に対し水０．００１〜０．５モルを使用する条件下で部分加水分解することで調製される溶液。
Ｒ３ｋＳｉＸ４−ｋ  …（Ｉ）
（式中、Ｒ3は同一または異種の置換もしくは非置換の炭素数１〜８の１価炭化水素基を示し、ｋは０〜３の整数、Ｘは加水分解性基を示す。）
（Ｂ）平均組成式が下記式（II）で表わされ、その分子中に少なくともシラノ−ル基を含有するポリオルガノシロキサン。
Ｒ４ａＳｉ（ＯＨ）ｂＯ(４−ａ−ｂ）／２  …（II）
（式中、Ｒ4は同一または異種の置換もしくは非置換の炭素数１〜８の１価炭化水素基を示し、ａおよびｂはそれぞれ０．２≦ａ≦２、０．０００１≦ｂ≦３、ａ＋ｂ＜４の関係を満たす数である。）
（Ｃ）硬化触媒。
【００４４】
（Ａ）成分は、例えば有機溶媒あるいは水に分散されたコロイド状シリカに、一般式（Ｉ）で表される加水分解性基含有オルガノシランの１種または２種以上が加えられ、この加水分解性基含有オルガノシランがコロイド状シリカ中の水あるいは別途添加された水の存在下で部分加水分解されることで、調製される。
【００４５】
一般式（Ｉ）で表される加水分解性基含有オルガノシランにおいて、一般式（Ｉ）中のＲ3は炭素数１〜８の置換または非置換の１価の炭化水素基を示し、その具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、へプチル基、オクチル基などの鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基などのシクロアルキル基；２−フェニルエチル基、３−フェニルプロピル基などのアラルキル基；フェニル基、トリル基のようなアリール基；ビニル基、アリル基のようなアルケニル基；クロロメチル基、γ−クロロプロピル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基のようなハロゲン置換炭化水素基；およびγ−メタクリロキシプロピル基、γ−メルカプトプロピル基などの置換炭化水素が挙げられる。これらの中でも合成の容易さ、あるいは入手の容易さから炭素数１〜４のアルキル基およびフェニル基が好ましい。加水分解性基であるＸとしては、例えばアルコキシ基、アセトキシ基、オキシム基、エノキシ基、アミノ基、アミノキシ基、アミド基などが挙げられる。このうち、入手の容易さおよびシリカ分散オリゴマー溶液が調製されやすくなることからアルコキシ基が好ましい。
【００４６】
このような一般式（Ｉ）で表される加水分解性基含有オルガノシランとしては、一官能性（ｋ＝３）、二官能性（ｋ＝２）、三官能性（ｋ＝１）、及び四官能性（ｋ＝０）の、アルコキシシラン類、アセトキシシラン類、オキシムシラン類、エノキシシラン類、アミノシラン類、アミノキシシラン類、アミドシラン類などが挙げられる。これらの中でも入手の容易さ、およびシリカ分散オルガノシランオリゴマ−溶液が調製されやすいことから、アルコキシシラン類が好ましい。アルコキシシラン類のうち、テトラアルコキシシラン（ｋ＝０）としてはテトラメトキシシラン、テトラエトキシシランなどが例示され、オルガノトリアルコキシシラン（ｋ＝１）としてはメチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリイソプロポキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシランなどが例示される。また、ジオルガノジアルコキシシラン（ｋ＝２）としては、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジメトキシシランなどが例示され、トリオルガノアルコキシシラン（ｋ＝３）としてはトリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、トリメチルイソプロポキシシラン、ジメチルイソブチルメトキシシラなどが例示される。さらに一般にシランカップリング剤と呼ばれるオルガノシラン化合物もアルコキシシラン類に含まれる。
【００４７】
（Ａ）成分においては、一般式（Ｉ）で表される加水分解性基含有オルガノシラン全体のうち三官能性（ｋ＝１）の化合物の割合が５０モル％以上であることが好ましく、６０モル％以上であれば更に好ましく、７０モル％以上であれば最も好ましい。この場合、シリコーン組成物の塗膜硬度が十分に高くなると共に、このシリコーン組成物が乾燥硬化性に優れるようになる。
【００４８】
（Ａ）成分中のコロイド状シリカによって、シリコーン組成物から形成される硬化被膜の硬度が向上し、この硬化被膜の平滑性、耐クラック性が改善する。このコロイド状シリカとしては、水分散性を有するコロイド状シリカ、及びアルコールなどの非水系の有機溶媒分散性を有するコロイド状シリカが挙げられる。一般にこの様なコロイド状シリカは固形分としてのシリカを２０〜５０質量％含有している。また、水分散性コロイド状シリカが使用される場合、この水分散性コロイド状シリカ中の水は後述するように硬化剤として機能し得る。水分散性コロイド状シリカは、通常は水ガラスから調製される。このようなコロイド状シリカとして市販品が容易に入手される。また有機溶媒分散コロイド状シリカは水分散性コロイド状シリカの水が有機溶媒と置換されることで容易に調製される。このような有機溶剤分散コロイド状シリカとして、市販品が容易に入手される。有機溶剤分散コロイド状シリカにおける有機溶媒の種類としては、例えばメタノ−ル、エタノ−ル、イソプロパノ−ル、ｎ−ブタノ−ル、イソブタノ−ル等の低級脂肪族アルコ−ル類；エチレングリコ−ル、エチレングリコ−ルモノブチルエ−テル、酢酸エチレングリコ−ルモノエチルエ−テル等のエチレングリコ−ル誘導体；ジエチレングリコ−ル、ジエチレングリコ−ルモノブチルエ−テル等のジエチレングリコ−ルの誘導体及びジアセトンアルコ−ル等が挙げられる。これらの有機溶媒のうち一種のみが用いられ、或いは二種以上が併用され得る。また、これらの親水性の有機溶剤と共に、トルエン、キシレン、酢酸エチル、酢酸ブチル、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチルエチルケトオキシムなどが併用されてもよい。
【００４９】
（Ａ）成分中においてコロイド状シリカはシリカ固形分として５〜９５質量％の範囲で含有されるのが好ましく、より好ましくは１０〜９０質量％であり、最も好ましくは２０〜８５質量％の範囲である。例えば、その含有量が５質量％未満であると所望の被膜硬度が得られず、また９５質量％を超えるとシリカの均一分散が困難となり（Ａ）成分がゲル化するなどの不都合をまねくことがある。
【００５０】
（Ａ）成分におけるシリカ分散オリゴマーは、通常、加水分解性基含有オルガノシランがコロイド状シリカの存在下で部分加水分解することで得られる。加水分解性オルガノシランを部分加水分解させるに当たっての水の使用量は、加水分解性基（Ｘ）１モル当量に対して水０．００１〜０．５モルとなる範囲であることが好ましい。例えば、水の使用量が０．００１モル未満だと十分な部分加水分解物が得られず、０．５モルを越えると部分加水分解物の安定性が悪くなるからである。この部分加水分解する方法は特に限定されず、加水分解性オルガノアルコキシシランとコロイド状シリカとを混合して、必要量の水を添加配合すればよく、このとき部分加水分解反応は常温で進行する。なお、部分加水分解反応を促進させるため６０〜１００℃に加温してもよく、さらに部分加水分解反応を促進させる目的で、塩酸、酢酸、ハロゲン化シラン、クロロ酢酸、クエン酸、安息香酸、ジメチルマロン酸、蟻酸、プロピオン酸、グルタル酸、グリコ−ル酸、マレイン酸、マロン酸、トルエンスルホン酸、シュウ酸などの有機酸および無機酸を触媒に用いてもよい。
【００５１】
（Ａ）成分は長期的に安定して性能を得るためには、液のｐＨを２．０〜７．０、好ましくは２．５〜６．５、より好ましくは３．０〜６．０にするとよい。ｐＨがこの範囲外であると、特に水の使用量が（Ｉ）式中の置換基Ｘ１モル当量に対し０．３モル以上で（Ａ）成分の長期的な性能低下が著しい。（Ａ）成分のｐＨがこの範囲外にあるときは、この範囲より酸性側であれば、アンモニア、エチレンジアミン等の塩基性試薬を添加して調整すれば良く、塩基性側のときも塩酸、硝酸、酢酸等の酸性試薬を用いて調整すれば良い。なお、その調整方法は特に限定されるものではない。
【００５２】
次に（Ｂ）成分について説明する。上述したように、この（Ｂ）成分は平均組成式：Ｒ4aＳｉ（ＯＨ）bＯ(4-a-b)/2（式中、Ｒ4は同一または異種の置換もしくは非置換の炭素数１〜８の１価炭化水素基を示し、ａおよびｂはそれぞれ０．２≦ａ≦２、０．０００１≦ｂ≦３、ａ＋ｂ＜４の関係を満たす数である。）で表すことができる分子中にシラノール基を含有するポリオルガノシロキサンである。
【００５３】
式中Ｒ4としては上記（Ｉ）式中のＲ3と同じものが例示されるが、好ましくは、炭素数１〜４のアルキル基、フェニル基、ビニル基、γ−グリシドキシプロピル基、γ−メタクリロキシプロピル基、γ−アミノプロピル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基などの置換炭化水素基、より好ましくはメチル基およびフェニル基である。また式（II）中のａおよびｂはそれぞれ上記の関係を満たす数であり、ａが０．２未満またはｂが３を超えると硬化被膜にクラックを生じるなどの不都合があり、また、ａが２を超え４以下の場合またはｂが０．０００１未満では硬化がうまく進行しない。このようなシラノ−ル基含有ポリオルガノシロキサンはメチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、フェニルトリクロロシラン、ジフェニルジクロロシラン、もしくはこれらに対応するアルコキシシランの１種もしくは２種以上の混合物を公知の方法により大量の水で加水分解することで得ることができる。シラノ−ル基含有ポリオルガノシロキサンを得るのに、アルコキシシランを用いて公知の方法で加水分解した場合、加水分解されないアルコキシ基が微量に残る場合がある。つまりシラノ−ル基と極微量のアルコキシ基が共存するようなポリオルガノシロキサンが得られる事もあるが、この様なポリオルガノシロキサンを用いても差支えない。
【００５４】
（Ｃ）成分である硬化触媒は、上記のように（Ａ）成分と（Ｂ）成分との縮合反応を促進し、被膜を硬化させるものである。このような触媒としては、アルキルチタン酸塩、オクチル酸錫およびジブチル錫ジラウレ−ト、ジオクチル錫ジマレ−ト等のカルボン酸の金属塩；ジブチルアミン−２−ヘキソエ−ト、ジメチルアミンアセテート、エタノールアミンアセテート等のアミン塩；酢酸テトラメチルアンモニウム等のカルボン酸第４級アンモニウム塩；テトラエチルペンタミンのようなアミン類；Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン等のアミン系シランカップリング剤；ｐ−トルエンスルホン酸、フタル酸、塩酸等の酸類；アルミニウムアルコキシド、アルミニウムキレート等のアルミニウム化合物、水酸化カリウムなどのアルカリ触媒；テトライソプロピルチタネート、テトラブチルチタネート、チタニウムテトラアセチルアセトネート等のチタニウム化合物、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、トリメチルモノクロロシラン等のハロゲン化シラン等が例示されるが、この他に（Ａ）成分と（Ｂ）成分の縮合反応に有効なものであれば特に制限はない。
【００５５】
（Ａ）成分および（Ｂ）成分の配合割合は、（Ａ）成分１〜９９質量部に対して（Ｂ）成分９９〜１質量部であり、より好ましくは（Ａ）成分５〜９５質量部に対して（Ｂ）成分９５〜５質量部、最も好ましくは（Ａ）成分１０〜９０質量部に対して（Ｂ）成分９０〜１０質量部である。（Ａ）成分が１質量部未満であると常温硬化性に劣り、また十分な被膜硬度が得られない。一方、９９質量部を超えると硬化性が不安定でかつ良好な塗膜が得られないことがある。
【００５６】
また、（Ｃ）成分である硬化触媒の添加量は（Ａ）成分および（Ｂ）成分の合計量を１００としてそれに対して０．０００１〜１０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０００５〜８質量％であり、最も好ましくは０．０００７〜５質量％である。０．０００１質量％未満だと常温で硬化しない。また、１０質量％を越えると耐熱性、耐候性が悪くなる。
【００５７】
（Ａ）成分のシリカ分散オリゴマーに含有される加水分解性基と（Ｂ）成分のシラノ−ル基とは、（Ｃ）成分の硬化触媒存在下で、常温もしくは低温加熱することにより縮合反応して硬化被膜を形成する。従って、このシリコーン組成物は常温で硬化するときにも湿度の影響をほとんど受けない。また加熱処理により縮合反応を促進して硬化被膜を形成することができる。
【００５８】
このシリコーン組成物は、取扱いの容易さから各種有機溶媒で希釈して使用できる。このとき使用する有機溶媒の種類は、（Ａ）成分あるいは（Ｂ）成分の一価炭化水素基の種類もしくは分子量の大きさによって選定することができるものであって、その有機溶媒としては、メタノ−ル、エタノ−ル、イソプロパノ−ル、ｎ−ブタノ−ル、イソブタノ−ル等の低級脂肪族アルコ−ル類；エチレングリコ−ル、エチレングリコ−ルモノブチルエ−テル、酢酸エチレングリコ−ルモノエチルエ−テル等のエチレングリコ−ル誘導体；ジエチレングリコ−ル、ジエチレングリコ−ルモノブチルエ−テル等のジエチレングリコ−ルの誘導体及びトルエン、キシレン、ヘキサン、ヘプタン、酢酸エチル、酢酸ブチル、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチルエチルケトオキシム、ジアセトンアルコ−ル等を挙げることができ、これらからなる群より選ばれた１種もしくは２種以上のものを使用することができる。
【００５９】
シリコーン組成物が、下記式（VI）に示す平均組成を有する直鎖状ポリシロキサンジオールを更に含有することも好ましい。
Ｈ（Ｒ72ＳｉＯ）mＯＨ ・・・・・・（VI）
この式（VI）中のｍは、ｍ≧３であり、好ましくは１０〜１００である。また、式中のＲ7はＲ3と同様のものを示すものである。この直鎖状ポリシロキサンジオールは末端ＯＨ基以外の反応基を有していないため、反応性に比較的乏しい分子である。そのため、シリコーン組成物に配合された直鎖状ポリシロキサンジオールは、コーティング材中での完全な相溶性に欠け、超微粒子として分散しているので、容易に塗膜表面に配位、単分子層を形成するが、最終的には末端ＯＨ基がバルク樹脂と縮合反応し、塗膜表面に固定化される。その結果、Ｒ7基表面に極在化し、第１コート層との剥離性を向上させる効果を奏する。式中のｍが比較的小さいものは相溶性に優れるため、塗膜表面で層を形成するだけではなく、バルクに取り込まれ事で塗膜に柔軟性を与え、クラック防止効果にもつながる。上記直鎖状ポリシロキサンジオールの含有量は、シリコーン組成物においてシリコーンを縮合ケイ素化合物として換算した質量及びシリカ質量の和に対して、０．１〜１００質量％であることが好ましい。上記直鎖状ポリシロキサンジオールの含有量が０．１質量％未満であると、剥離性の発現が弱く、１００質量％を越えると塗膜の硬化阻害を起こす要因となるためである。
【００６０】
シリコーン組成物は、下記一般式（VII）で表され、且つＲ9が置換もしくは非置換の炭素数１〜９の１価炭化水素基である少なくとも１種の第１の（メタ）アクリル酸エステルと、下記一般式（VII）で表され、且つＲ9がエポキシ基、グリシジル基またはそれらを含む炭化水素基である少なくとも１種の第２の（メタ）アクリル酸エステルと、下記一般式（VII）で表され、且つＲ9がアルコキシシリル基もしくはハロゲン化シリル基を含む炭化水素基である少なくとも１種の第３のアクリル酸エステルまたはメタアクリル酸エステルと、を共重合させてなるアクリル樹脂共重合体を更に含有することも好ましい。このアクリル樹脂共重合体は、シリコーン組成物の塗膜の靱性を改善する作用を発揮する。
ＣＨ2＝ＣＲ8（ＣＯＯＲ9）・・・・・・・（VII）
（式中、Ｒ8は水素原子またはメチル基を表す。）
このアクリル樹脂共重合体は、上述したように、上記第１、第２及び第３の（メタ）アクリル酸エステルの共重合体である。第１の（メタ）アクリル酸エステルは、（VII）式中のＲ9が炭素数１〜９の置換または非置換の１価の炭化水素基、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、へプチル基、オクチル基などのアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基などのシクロアルキル基；２−フェニルエチル基、２−フェニルプロピル基、３−フェニルプロピル基などのアラルキル基；フェニル基、トリル基のようなアリール基；クロロメチル基、γ−クロロプロピル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基などのハロゲン化炭化水素基；２−ヒドロキシエチル基などのヒドロキシ炭化水素基；などであるものの内の少なくとも１種以上である。また、第２の（メタ）アクリル酸エステルは、（VII）式中のＲ9がエポキシ基、グリシジル基またはそれらを含む炭化水素基、例えば、γ−グリシドキシプロピル基であるものの内の少なくとも１種である。第３の（メタ）アクリル酸エステルは（VII）式中のＲ9がアルコキシシリル基もしくはハロゲン化シリル基を含む炭化水素基、例えば、トリメトキシシリルプロピル基、ジメトキシメチルシリルプロピル基、モノメトキシジメチルシリルプロピル基、エトキシジメチルシリルプロピル基、トリクロロシリルプロピル基、ジクロロメチルシリルプロピル基、クロロジメチルシリルプロピルであるものの内の少なくとも１種である。このアクリル共重合体は、上記第１、第２及び第３の（メタ）アクリル酸エステル中、それぞれ少なくとも１種、合計少なくとも３種以上を含む（メタ）アクリル酸エステルの共重合体であり、上記第１、第２及び第３の（メタ）アクリル酸エステル中からさらに１種あるいは２種以上、あるいは上記以外の（メタ）アクリル酸エステルの中から選ばれたさらに１種あるいは２種以上を含む共重合体であっても構わない。
【００６１】
上記第１の（メタ）アクリル酸エステルにより、シリコーン組成物の塗膜の靱性が改善する。このためには、Ｒ9の置換あるいは非置換炭化水素基がある程度以上の体積を持つことが望ましく、炭素数が２以上であることが好ましい。第３の（メタ）アクリル酸エステルが使用される場合、塗膜硬化時にアクリル樹脂共重合体と（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との間に化学結合させるものであって、これによりアクリル樹脂共重合体が塗膜中に固定化される。第３の（メタ）アクリル酸エステルには、シリコーン組成物を構成する成分間の相溶性を改善する効果もある。
【００６２】
このアクリル樹脂共重合体の分子量は、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との相溶性に大きく関わる。このアクリル樹脂共重合体のポリスチレン換算平均分子量が５万を越えると、相分離し、塗膜が白化することがある。従って、このアクリル樹脂共重合体のポリスチレン換算平均分子量は５万以下であることが望ましい。また、アクリル樹脂共重合体のポリスチレン換算平均分子量の下限は１０００であることが望ましい。分子量が１０００未満だと、塗膜の靱性が下がり、クラックが生じやすくなる傾向があり、好ましくない。アルコキシシリル基またはハロゲン化シリル基を持つ第３の（メタ）アクリル酸エステルは、共重合体中の単量体モル比率で２〜５０質量％の範囲であることが望ましい。２質量％未満では、このアクリル樹脂共重合体と（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との相溶性が悪く、塗膜が白化することがある。また、５０質量％を越えると、アクリル樹脂共重合体と（Ａ）成分及び（Ｂ）成分との結合密度が高くなりすぎ、アクリル樹脂共重合体を添加することによる靱性の改善が十分に発揮されない。このアクリル樹脂共重合体の合成方法として、公知の有機溶媒中での溶液重合、乳化重合、懸濁重合によるラジカル重合法、アニオン重合法、カチオン重合法等が採用され得る。
【００６３】
このアクリル重合共重合体の含有量は、シリコーン組成物においてシリコーンを縮合ケイ素化合物として換算した質量及びシリカ質量の和に対して、０．１〜１００質量％であることが好ましい。０．１質量％未満であると、靱性の発現が弱く、１００質量％を越えると塗膜の硬化阻害を引き起こしてしまうからである。
【００６４】
離型層７は、ドナー基材６上にシリコーン組成物を塗布乾燥することにより形成される。シリコーン組成物の塗布方法としては特に限定されるものではなく、例えばグラビアロールコーター、グラビアオフセットロールコーター、マイクログラビアロールコーター、絞りロールコーター、エアーナイフコーター、リバースロールコーター、バーコーター、ダイコーター、ファウンテンコーター、コンマーター、スプレー、ディッピング、フロー等の各種塗装方法から選択され得る。この際、シリコーン組成物には必要に応じてレベリング剤が添加されてもよい。乾燥条件はドナー基材６の耐熱温度によって適宜決定すればよく、例えば室温乾燥でもよい。また離型層７の厚みには特に制限はないが、例えば０．１〜２０μｍの範囲であり、特に転写時の転写用部材９の変形に対して離型層７がクラックを生じることなく追随するためには０．１〜１５μｍが望ましい。なお、剥離性やクラック防止性、柔軟性を改善するためにシリコーン組成物が上記直鎖状ポリシロキサンジオールやアクリル樹脂共重合体が含有している場合には、離型層７の厚みを比較的厚くすることができ、例えば厚みが０．１〜５０μｍの範囲であればよく、特に転写時の転写用部材９の変形に対して離型層７がクラックを生じることなく追随するためには０．１〜３０μｍがより望ましい。
【００６５】
離型層７の表面の水の接触角は９０°以上であることが好ましい。この場合、離型層７上に形成される有機層４が転写時に離型層７から更に剥離しやすくなる。離型層７を上記のようにシリコーン組成物で形成し、且つ離型層７を形成する際にシリコーン組成物の反応を充分に進行させれば、離型層７の表面の水の接触角を９０°以上とすることは容易である。
【００６６】
また、離型層７の表面の水の接触角は９０°以上とするためには、離型層７を形成する前に予めドナー基板６の表面に適宜の親水化処理を施しておくことも好ましい。この場合、ドナー基板６の親水化処理が施された表面上に離型層７を形成すると、離型層７を構成する分子中の親水基とドナー基板６の親水化処理された表面とが引き付け合い、このため離型層７内の表面側で親水基の密度が低下すると共に疎水基の密度が増大するようになり、これにより離型層７の表面の疎水性が向上してその水の接触角が大きくなる。
【００６７】
また、離型層７の表面の水の接触角は９０°以上とするためには、離型層７を形成する際、ドナー基板６上にシリコーン組成物を塗布乾燥して塗膜を形成し、この塗膜を有機溶媒を含む雰囲気中に曝露させながらシリコーン組成物の反応を進行させて離型層７を形成することも好ましい。雰囲気中に含有させる有機溶媒は、離型層７を形成するために使用されるシリコーン組成物中の有機溶媒と同じであることが好ましい。この場合、シリコーン組成物の反応が促進され、これにより離型層７の表面の疎水性が向上してその水の接触角が大きくなる。
【００６８】
有機デバイス１における有機層４が転写法により形成される場合には、まず有機層４が転写用部材９の離型層７上に形成される。有機層４の厚みは、この有機層４の材質や機能などに応じて適宜設定される。
【００６９】
有機層４を形成するにあたり、まず有機層４を構成する有機材料と、この有機材料が溶解すると共に離型層７に対して親和性を有する溶媒とを含有する塗布液１０が調製される。
【００７０】
有機材料が溶解すると共に離型層７に対して親和性を有する溶媒は、有機材料が溶解する第一の溶媒と離型層７に対して親和性を有する第二の溶媒とを含む混合溶媒であることが好ましい。この場合、有機材料が溶解すると共に離型層７に対して親和性を有する溶媒における、有機材料の溶解性と離型層７に対する親和性が容易に調整され得る。
【００７１】
混合溶媒の調製に使用される有機材料が溶解する第一の溶媒は、有機材料の種類に依存するものであり、特に限定されないが、その好ましい具体例としては、クロロホルム、１，２−ジクロロメタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンなどのハロゲン系溶媒やテトラヒドロフランなどのフラン系溶媒が挙げられる。
【００７２】
混合溶媒の調製に使用される離型層７に対して親和性を有する第二の溶媒は、離型層７の組成に依存するものであり、特に限定されないが、離型層７がシリコーン系材料から形成される場合の第二の溶媒の好ましい例としてはアルコール類、ケトン類、低級アルキルアセテート類、フッ素系溶媒などが挙げられる。
【００７３】
更に、第一の溶媒と第二の溶媒との沸点の差は小さくことが好ましく、特にこの沸点の差が２０℃以内であることが好ましい。この場合、後述するように有機層４の成膜性が向上する。
【００７４】
また、第一の溶媒の溶解度パラメータと、第二の溶媒の溶解度パラメータとが、いずれも１０以下であることも好ましい。この場合、第一の溶媒と前記第二の溶媒の相溶性が高くなり、均一性の高い混合溶媒が得られるようになる。このため、混合溶媒の全体に亘ってこの混合溶媒が有機材料の溶解性を発揮すると共に離型層に対する親和性を発揮し、これにより有機層４の成膜性が更に向上する。
【００７５】
混合溶媒の特に好ましい例として、第一の溶媒としてクロロホルム（沸点６１．０℃、溶解度パラメータ９．３）を含有すると共に第二の溶媒としてアセトン（沸点５６．１℃、溶解度パラメータ１０．０）を含有する混合溶媒、第一の溶媒としてクロロホルム（沸点６１．０℃、溶解度パラメータ９．３）を含有すると共に第二の溶媒として酢酸エチル（沸点７９．５℃、溶解度パラメータ９．０）を含有する混合溶媒、第一の溶媒としてクロロホルム（沸点６１．０℃、溶解度パラメータ９．３）を含有すると共に第二の溶媒としてメチルエチルケトン（沸点７９．５℃、溶解度パラメータ９．３）を含有する混合溶媒、第一の溶媒としてテトラヒドロフラン（沸点６６．０℃、溶解度パラメータ９．１）を含有すると共に第二の溶媒としてアセトン（沸点５６．１℃、溶解度パラメータ１０．０）を含有する混合溶媒、第一の溶媒としてジクロロメタン（沸点４０．０℃、溶解度パラメータ９．７）を含有すると共に第二の溶媒としてアセトン（沸点５６．１℃、溶解度パラメータ１０．０）を含有する混合溶媒などが挙げられる。
【００７６】
混合溶媒中の第一の溶媒と第二の溶媒との割合は特に制限されないが、前者対後者の体積比率が２：１〜１：２の範囲であることが好ましく、１：１〜１：２の範囲であれば更に好ましい。
【００７７】
塗布液１０中の有機材料の含有量は特に制限されず、塗布液１０中に有機材料が均一に溶解し、有機層４の成膜性が良好となるように適宜設定される。
【００７８】
この塗布液１０が離型層７上に塗布されることで、塗膜（湿潤塗膜）が形成される。離型層７上への塗布液１０の塗布方法は特に制限されず、インクジェット印刷法、スクリーン印刷法、グラビア印刷法、オフセット印刷法、フレキソ印刷法、ディスペンサ印刷法、スリットコート法、ダイコート法、ドクターブレードコート法、ワイヤーバーコート法等の適宜の手法が採用され得る。
【００７９】
離型層７上に形成された湿潤塗膜から溶媒を揮発させることで有機層４が形成される。この場合、常温下で湿潤塗膜から溶媒を揮発させてもよく、湿潤塗膜を加熱することで湿潤塗膜から溶媒を揮発させてもよい。湿潤塗膜を加熱する場合の加熱温度等の加熱条件は、溶媒の種類等に応じて適宜設定されるが、例えば第一の溶媒としてクロロホルム（沸点６１．０℃）を含有すると共に第二の溶媒としてアセトン（沸点５６．１℃）を含有する混合溶媒が用いられる場合には、６０〜１００℃で０．５〜３分間加熱することが好ましい。
【００８０】
このように離型層７上に有機層４が形成されると、離型層７上に湿潤塗膜が形成される際には塗布液１０中の溶媒が有機材料が溶解させると共にこの溶媒が離型層７に対して親和性を有することから、むらが少なく均一性の高い湿潤塗膜が形成され得る。この湿潤塗膜から溶媒が揮発されることで、離型層７上にむらが少なく均一性の高い有機層４が形成される。
【００８１】
塗布液１０中の溶媒が第一の溶媒と第二の溶媒とを含む混合溶媒である場合には第一の溶媒と第二の溶媒との沸点が近いことが好ましく、特に上記のとおり沸点の差が２０℃以内であることが好ましい。この場合、湿潤塗膜から溶媒が揮発する過程において、第一の溶媒に比べて第二の溶媒が過剰に揮発することで湿潤塗膜が離型層７から弾かれてしまったり、第二の溶媒に比べて第一の溶媒が過剰に揮発することで有機材料が凝集してしまったりすることが抑制される。これにより、離型層７上に形成される有機層４のむらが更に抑制され、この有機層４の均一性が更に向上する。
【００８２】
上記のように転写部材上に有機層４を形成する一方で、有機デバイス１の一部を構成する中間部材８も用意する。この中間部材８に、転写用部材９上の有機層４が転写される。
【００８３】
中間部材８は、有機デバイス１の一部を構成する部材であって、転写用部材９上の有機層４が積層されるべき構造を有すればよい。中間部材８としては、例えば基材２及びこの基材２の上に重ねられている第一の電極３を備える部材；基材２、この基材２の上に重ねられている第一の電極３及びこの第一の電極３の上に重ねられている一層又は複数層の有機層４（転写用部材９上の有機層４とは異なる有機層４）を備える部材；基材２及びこの基材２の上に重ねられている第二の電極５を備える部材；基材２、この基材２の上に重ねられている第二の電極５及びこの第二の電極５の上に重ねられている一層又は複数層の有機層４（転写用部材９上の有機層４とは異なる有機層４）を備える部材などが挙げられる。また有機デバイス１が基材２を備えず、第二の電極５がこの第二の電極５の上に積層される層を支持する機能を発揮する場合には、中間部材８は第二の電極５のみからなる部材；第二の電極５及びその上に重ねられている一層又は複数層の有機層４（転写用部材９上の有機層４とは異なる有機層４）を備える部材などであってもよい。
【００８４】
図１に示す態様では中間部材８は基材２及びこの基材２の上に重ねられている第一の電極３を備える部材である。
【００８５】
このような中間部材８上に転写用部材９上の有機層４（図１に示す態様ではホール注入層４１）が重ねられると共に押圧されることで、転写用部材９上の有機層４が中間部材８上に転写される。この際、有機層４の転写が促進されるためには、転写用部材９がこの転写用部材９から有機層４が離れやすくなるような適切な温度に保持されると共に、中間部材８がこの中間部材８に有機層４が密着しやすくなるような適切な温度に保持されることが好ましい。この転写時の中間部材８と転写用部材９の好ましい温度はこれらの部材及び有機層４の構成に依存するが、中間部材８よりも転写用部材９の温度の方が高いことが好ましく、例えば中間部材８が１４０℃、転写用部材９が８０℃にそれぞれ保持されることが好ましい。
【００８６】
このように転写用部材９上の有機層４が中間部材８上に転写される際、基材２とドナー基材６とのうち少なくとも一方が可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成される場合には、中間部材８と転写用部材９のうち少なくとも一方を湾曲させながらこれらを押圧することが可能となる。そのため、転写用部材９上の有機層４が中間部材８上に更に転写されやすくなる。
【００８７】
ホール注入層４１が積層された中間部材８には、更にその上に有機層４であるホール輸送層４２、発光層４３、電子輸送層４４などが積層され、更にその上に第二の電極５が重ねられる。これにより図３（ａ）に示されるような有機エレクトロルミネセンス素子１が得られる。有機層４の上に別の有機層４を重ねる際（例えばホール注入層４１の上にホール輸送層４２を重ねる際）には、中間部材８に有機層４が重ねられることで構成される部材を新たな中間部材８とみなし、この新たな中間部材８を用いて上述の方法を繰り返してもよい。
【００８８】
図２に示す態様では、図１に示す場合と同様のドナー基材６と離型層７とを備える転写用部材９における離型層７の表面上に有機層４として電子輸送層４４が、上述のものと同じ手法により形成されている。、
一方、中間部材８は第二の電極５のみから構成されている。この場合の第二の電極５はその上に積層される層を支持する機能を発揮し、例えば導電性を有する金属板、金属箔、金属フィルムなどから構成される。
【００８９】
この場合も、中間部材８上に転写用部材９上の有機層４（図２に示す態様では電子輸送層４４）が重ねられると共に押圧されることで、転写用部材９上の有機層４が中間部材８上に転写される。この際、図１に示す場合と同様に有機層４の転写が促進されるためには、転写用部材９がこの転写用部材９から有機層４が離れやすくなるような適切な温度に保持されると共に、中間部材８がこの中間部材８に有機層４が密着しやすくなるような適切な温度に保持されることが好ましい。
【００９０】
電子輸送層４４が積層された中間部材８には、更にその上に有機層４である発光層４３、ホール輸送層４２、ホール注入層４１などが積層され、更にその上に第一の電極３が重ねられる。これにより図３（ｃ）に示されるような有機エレクトロルミネセンス素子１が得られる。有機層４の上に別の有機層４を重ねる際（例えば電子輸送層４４の上に発光層４３を重ねる際）には、中間部材８に有機層４が重ねられることで構成される部材を新たな中間部材８とみなし、この新たな中間部材８を用いて上述の方法を繰り返してもよい。
【００９１】
上述の手法により、有機デバイス１における一層又は複数層の有機層４が形成される。有機デバイス１が複数の有機層４を備える場合には、そのうち一部の有機層４が上述の方法により形成されてもよく、全ての有機層４が上述の方法により形成されてもよい。すなわち、例えば基材２上の第一の電極３上に有機層４として電子輸送層４４、発光層４３、ホール輸送層４２が順次形成される場合には、これらの有機層４のうち一部の有機層４が上述の方法により形成されてもよく、全ての有機層４が上述の方法により形成されてもよい。複数の有機層４のうち一部の有機層４が上述の方法により形成される場合には、残りの有機層４は例えば蒸着法などの公知の方法により形成されてもよい。
【００９２】
次に、上述の方法により有機デバイス１を作製するための装置について説明する。
【００９３】
図４に、有機デバイス１の製造装置の一態様の概略構成が示されている。この装置は、長尺な転写用部材９を搬送する搬送部（第一搬送部）、中間部材８を搬送する搬送部（第二搬送部）、転写用部材９へ塗布液１０を塗布する塗布部、転写用部材９を加熱する加熱部（第一加熱部１７）、中間部材８を加熱する加熱部（第二加熱部１８）、並びに中間部材８に転写用部材９の離型層７上の有機層４を押圧することで有機層４を離型層７上から中間部材８上へ転写する転写部とを備える。
【００９４】
本態様では、第一搬送部は転写用部材９を巻回した状態で保持すると共にこの転写用基材２を繰り出す繰出機１１と、繰出機１１から繰り出された転写用部材９を巻き取る巻取機１２と、この繰出機１１と巻取機１２との間における転写用部材９の搬送経路上に設けられている押圧ロール１３とを備える。これにより、転写用部材９は繰出機１１から繰り出され、押圧ロール１３に支えられながらこの押圧ロール１３の下方を通過し、更に巻取機１２にて巻き取られるように搬送される。転写用部材９は、この転写用部材９が押圧ロール１３の下方を通過する際に離型層７の表面が下方に向くように搬送される。尚、第一搬送部の構成は本態様には限られない。例えば第一搬送部がループ状の転写用部材９を回転させながら搬送させるものであってもよい。
【００９５】
一方、本態様では第二搬送部は、この第二搬送部が長尺な中間部材８を押圧ロール１３の下方において転写用部材９の更に下方を通過するように搬送するように構成される。本態様では第二搬送部はコロコンベア１４で構成される。第一搬送部と第二搬送部とは、それぞれ転写用部材９と中間部材８とを、両者の搬送速度が同期するように搬送する。尚、第二搬送部の構成は本態様には限られない。例えば中間部材８における基材２が可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成され、中間部材８が全体として可撓性を有すれば、第二搬送部が本態様における第一搬送部と同様に中間部材８をロール・トゥ・ロール方式で搬送するものであってもよい。また第二搬送部が中間部材８を保持固定しながら移動するように駆動するスライド駆動装置により構成されていてもよい。
【００９６】
本態様において塗布部は、塗布ノズル１５及び塗布ロール１６を備える。塗布ノズル１５は塗布ロール１６上へ塗布液１０を供給するように構成される。塗布ロール１６は繰出機１１と押圧ロール１３との間において転写用部材９の離型層７と対向するように配置される。この塗布ロール１６は転写用部材９の移動に従って回転し、それに伴って塗布ロール１６上の塗布液１０が転写用部材９の離型層７上に塗布される。
【００９７】
本態様において第一加熱部１７は、この第一加熱部１７によって塗布ロール１６と押圧ロール１３との間で転写用部材９が加熱されるように構成される。第一加熱部１７としては、例えば電熱器、赤外線ヒータ等の適宜のヒータが採用され得る。第一加熱部１７の出力は、この第一加熱部１７により転写用部材９が加熱されることでこの転写用部材９上の塗布液１０から溶媒が揮発して有機層４が形成され、或いは更に転写用部材９の温度が有機層４の転写に適した温度まで加熱されるように、適宜調整される。
【００９８】
本態様において第二加熱部１８は、この第二加熱部１８によって押圧ロール１３の下方を通過する前の中間部材８が加熱されるように構成される。第二加熱部１８としては、例えば電熱器、赤外線ヒータ等の適宜のヒータが採用され得る。第二加熱部１８の出力は、この第二加熱部１８によって中間部材８が有機層４の転写に適した温度まで加熱されるように、適宜調整される。
【００９９】
本態様において転写部は、第一搬送部における押圧ロール１３で構成される。押圧ロール１３と、第二搬送部により搬送される中間部材８との間には適度な間隔があけられ、これにより押圧ロール１３に支えられている転写部材上の有機層４が中間部材８上に押圧されて中間部材８上に転写される。この際、有機層４が歩留まりよく転写されるためには、押圧ロール１３から中間部材８に線圧ではなくある程度幅のある面圧がかけられることが好ましく、そのためには押圧ロール１３は適度な可撓性を有することが好ましい。このため押圧ロール１３の外周面はエラストマーなどの可撓性材料から形成されることが好ましい。
【０１００】
このように構成される装置を用いて有機デバイス１が作製される場合、まず長尺な中間部材８と、長尺な転写用部材９が用意される。本態様においては、中間部材８は長尺な基材２と、この基材２上に形成されている複数の第一の電極３とを備える。第一の電極３は基材２の長手方向に沿って並ぶように形成されている。第一の電極３は塗布法、蒸着法等の適宜の手法により形成される。また、長尺な転写用部材９は、可撓性を有するフィルム状又はシート状の部材から形成される長尺なドナー基材６と、このドナー基材６上に形成されている離型層７とを備え、全体として可撓性を有する。
【０１０１】
この転写用部材９が第一搬送部にセットされると共に中間部材８が第二搬送部にセットされ、第一搬送部が転写用部材９を搬送すると共に第二搬送部が中間部材８を搬送する。
【０１０２】
第一搬送部により搬送される転写用部材９の離型層７上には、塗布部により塗布液１０が塗布されて湿潤塗膜が形成される。このとき、塗布ノズル１５から間欠的に塗布液１０が塗布ロール１６へ供給されることで、中間部材８上にはその長手方向に沿った複数箇所に湿潤塗膜が間隔をあけて形成される。続いて転写用部材９が第一加熱部１７により加熱されることで湿潤塗膜中の溶媒が揮発し、これにより有機層４が形成される。更に転写用部材９は第一加熱部１７によって加熱されることで有機層４の転写に適した温度に加熱される。
【０１０３】
一方、第二搬送部により搬送される中間部材８は第二加熱部１８によって有機層４の転写に適した温度に加熱されてから押圧ロール１３の下方を通過する。
【０１０４】
転写用部材９が押圧ロール１３の下方を通過する際、押圧ロール１３からかけられる押圧力によって転写用部材９上の有機層４が中間部材８上に押圧される。これにより有機層４が中間部材８上に転写される。このとき有機層４が中間部材８の第一の電極３上に転写されるように、転写用部材９の搬送のタイミング及び速度と、中間部材８の搬送のタイミング及び速度とが同期される。
【０１０５】
有機層４が転写された中間部材８は、更に第一搬送部により搬送されて次工程へ送られる。次工程においては、本態様により転写された有機層４の上に第二の電極５が積層され、或いはこの有機層４の上に一層又は複数層の有機層４が重ねられてから更に第二の電極５が積層される。これより有機デバイス１が得られる。
【０１０６】
本態様においては中間部材８は長尺の基材２と複数の第一の電極３を備えるが、例えば中間部材８は更に第一の電極３上に一層又は複数層の有機層４（本態様により転写される有機層４とは異なる有機層４）を備えてもよい。また、中間部材８は長尺な基材２と複数の第二の電極５を備えてもよく、更にこの第二の電極５上に一層又は複数層の有機層４（本態様により転写される有機層４とは異なる有機層４）を備えてもよい。また、中間部材８は基材２を備えず、長尺な第二の電極５のみからなる部材であってもよい。また、中間部材８は基材２を備えず、長尺な第二の電極５と、その上に積層されている一層又は複数層の有機層４（本態様により転写される有機層４とは異なる有機層４）を備えてもよい。
【０１０７】
尚、本実施形態では有機デバイスとして特に有機エレクトロルミネッセンス素子に関して説明されているが、本発明の対象となるのは有機エレクトルミネッセンス素子には限らず、一層又は複数層の有機層を備えるのであれば、種々の発光素子や発電素子などの有機デバイスが対象となる。
【実施例１】
【０１０８】
（ホール注入層の形成）
ドナー基材６として、厚み２００μｍのポリイミドフィルムを用意した。このドナー基材６に、以下の方法で厚み２μｍの離型層７を形成し、これにより転写用部材９を得た。
【０１０９】
（Ａ−１溶液の調整）
攪拌機、加温ジャケット、コンデンサー及び温度計を取りつけたフラスコ中に、ＩＰＡ分散コロイド状シリカゾル（日産化学工業（株）製、商品名：ＩＰＡ−ＳＴ、粒子径１０〜２０ｎｍ、固形分３０％、水分０．５％、）を１００質量部と、メチルトリメトキシシランを６８質量部と、水１０．８質量部とを投入して攪拌しながら６５℃の温度で約５時間かけて部分加水分解反応を行い、冷却して（Ａ）成分を得た。このものは、室温で４８時間放置したときの固形分が３６％であった。ここで得た（Ａ）成分を（Ａ−１）と称する。なお（Ａ−１）の調製条件は以下の通りである。
・加水分解性基１当量のメチルトリメトキシシランに対する水のモル数−−０．４モル。
・（Ａ）成分の固形分中のシリカ分含水率−−４７．３質量％。
・ｎ＝１の加水分解性オルガノシランのモル％−−１００モル％。
【０１１０】
（Ｂ−１溶液の調整）
攪拌機、加温ジャケット、コンデンサー、滴下ロート及び温度計を取り付けたフラスコ中にメチルトリイソプロポキシシラン２２０質量部（１モル）とトルエン１５０質量部を秤取り、その混合溶液中に攪拌しながら、１％塩酸水溶液１０８質量部を２０分で滴下してメチルトリイソプロポキシシランを加水分解した。滴下終了から４０分後に攪拌を止め、反応液を分液ロートに移し静置して２層分離させた。塩酸を含んだ下層の水／イソプロピルアルコールの混合液を分液除去し、次いで残ったトルエンの樹脂溶液中の塩酸を水洗除去し、さらにトルエン減圧除去した後、得られた反応物をイソプロピルアルコールで希釈して、平均分子量（Ｍｗ）約２０００のシラノール基含有ポリオルガノシロキサンのイソプロピルアルコール４０質量％溶液を得た。ここで得た（Ｂ）成分を（Ｂ−１）と称する。
【０１１１】
（シリコーンコーティング材の調製、及び離型層の形成）
（Ａ）成分である（Ａ−１）を７０質量部、（Ｂ）成分である（Ｂ−１）を３０質量部、（Ｃ）成分としてＮ−β−アミノエチル−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシランを１部混合してシリコーンコーティング材を得た。このシリコーンコーティング材をバーコーター塗装機でドナー基材６上に、硬化塗膜厚が２μｍになるように塗布し、次いで１５０℃で３０分間硬化させた。これにより転写用部材９を得た。
【０１１２】
この転写用部材９における離型層７表面の水の接触角を自動接触角計（協和界面科学社製）を用いθ／２法により測定した結果、９５°であった。
【０１１３】
また、テトラヒドロフランとアセトンとを１：２の体積比で混合して得られる混合溶媒に、ホール注入材料であるN4,N4'-(biphenyl-4,4'-diyl)bis(N4,N4',N4'-triphenylbiphenyl-4,4'-diamine)（TPT1）を５ｍｇ／ｍｌの割合で溶解させることで、塗布液１０を調製した。
【０１１４】
転写用部材９を、露点−７６℃以下、酸素濃度１ｐｐｍ以下のドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で８０℃に加熱しながら、その離型層７上に塗布液１０を膜厚が３０ｎｍになるようにバーコーターで塗布し、更に８０℃で１分間乾燥することによって有機層４（ホール注入層４１）を形成した。
【０１１５】
一方、基材２として厚み２００μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム製テオネックスＱ６５ＦＡ）を用意した。この基材２上にＩＴＯターゲット(東ソー製)を用いてスパッタ処理を施し、続いてアルゴン雰囲気下１５０℃で２時間アニール処理を施した。これにより基材２と、厚さ３００ｎｍのＩＴＯ膜（スズドープ酸化インジウム）からなるシート抵抗１８Ω／□の第一の電極３とを備える中間部材８（第一の中間部材８）を得た。
【０１１６】
上記と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で第一の中間部材８の第一の電極３上に転写用部材９上のホール注入層４１を重ねた。更にこの第一の中間部材８及び転写用部材９を一対の加熱ローラ間に通すことで第一の中間部材８を８０℃、転写用部材９を１５０℃に加熱しながら、これらを加圧した。これにより、転写用部材９上のホール注入層４１が第一の中間部材８上に、転写用部材９への残存が生じることなく転写された。このホール注入層４１と第一の中間部材８とで構成される部材を、第二の中間部材８とした。
【０１１７】
（ホール輸送層の形成）
上記ホール注入層４１の形成時と同じ構成の転写用部材９を用意した。また、クロロホルムとアセトンとを１：２の体積比で混合して得られる混合溶媒に、ホール輸送材料である2,2'-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)-biphenyl（BCBP）を２ｍｇ／ｍｌの濃度となるように溶解させることで、塗布液１０を調製した。
【０１１８】
転写用部材９を、上記ホール注入層４１の形成時と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で８０℃に加熱しながら、その離型層７上に塗布液１０を膜厚が３０ｎｍになるようにバーコーターで塗布し、更に８０℃で１分間乾燥することによって有機層４（ホール輸送層４２）を形成した。
【０１１９】
上記と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で第二の中間部材８のホール注入層４１上に転写用部材９上のホール輸送層４２を重ね、更にこの第二の中間部材８及び転写用部材９を一対の加熱ローラ間に通すことで第二の中間部材８を７０℃、転写用部材９を１４０℃に加熱しながら、これらを加圧した。これにより、転写用部材９上のホール輸送層４２が第二の中間部材８上に、転写用部材９への残存が生じることなく転写された。このホール輸送層４２と第二の中間部材８とで構成される部材を、第三の中間部材８とした。
【０１２０】
（発光層の形成）
上記ホール注入層４１の形成時と同じ構成の転写用部材９を用意した。また、ホスト材料である2,2'-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)-biphenyl（BCBP）とゲスト材料であるTris[2-(p-tolyl)pyridine]iridium(III)（Ir(mppy)3）とからなる発光層材料を用意した。発光層材料全体に対するゲスト材料の割合は６質量％とした。この発光層材料を、ジクロロメタンとアセトンとを１：１の体積比で混合して得られる混合溶媒に２．５ｍｇ／ｍｌの濃度となるように溶解させることで、塗布液１０を調製した。
【０１２１】
転写用部材９を、上記ホール注入層４１の形成時と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で８０℃に加熱しながら、その離型層７上に塗布液１０を膜厚が３０ｎｍになるようにバーコーターで塗布し、更に８０℃で１分間乾燥することによって有機層４（発光層４３）を形成した。
【０１２２】
上記と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で第三の中間部材８のホール輸送層４２上に転写用部材９上の発光層４３を重ね、更にこの第三の中間部材８及び転写用部材９を一対の加熱ローラ間に通すことで第三の中間部材８を８３℃、転写用部材９を１３８℃に加熱しながら、これらを加圧した。これにより、転写用部材９上のホール輸送層４２が第三の中間部材８上に、転写用部材９への残存が生じることなく転写された。このホール輸送層４２と第三の中間部材８とで構成される部材を、第四の中間部材８とした。
【０１２３】
（電子輸送層の形成）
上記ホール注入層４１の形成時と同じ構成の転写用部材９を用意した。また、ジクロロメタンとアセトンとを１：１の体積比で混合して得られる混合溶媒に、電子輸送材料である2,2',2"-(1,3,5-Benzinetriyl)-tris(1-phenyl-1-H-benzimidazole(TPBi)を５ｍｇ／ｍｌの割合で溶解させることで、塗布液１０を調製した。
【０１２４】
転写用部材９を、上記ホール注入層４１の形成時と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で８０℃に加熱しながら、その離型層７上に塗布液１０を膜厚が３０ｎｍになるようにバーコーターで塗布し、更に８０℃で１分間乾燥することによって有機層４（電子輸送層４４）を形成した。
【０１２５】
上記と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で第四の中間部材８の発光層４３上に転写用部材９上の電子輸送層４４を重ね、更にこの第四の中間部材８及び転写用部材９を一対の加熱ローラ間に通すことで第四の中間部材８を８２℃、転写用部材９を１４０℃に加熱しながら、これらを加圧した。これにより、転写用部材９上の電子輸送層４４が第四の中間部材８上に、転写用部材９への残存が生じることなく転写された。
【０１２６】
（電子注入層及び第二の電極の形成）
上記電子輸送層４４上に、真空蒸着法によりフッ化リチウムを堆積させることで電子注入層を形成した。更にこの電子注入層上に真空蒸着法によりアルミニウムを堆積させることで厚み８０ｎｍの第二の電極５を形成した。
【０１２７】
これにより、発光特性の良好な有機デバイス１（有機エレクトロルミネッセンス素子）が歩留まりよく得られた。
【実施例２】
【０１２８】
（電子輸送層の形成）
ジクロロメタンとアセトンとを１：１の体積比で混合して得られる混合溶媒に、電子輸送材料である2,2',2"-(1,3,5-Benzinetriyl)-tris(1-phenyl-1-H-benzimidazole(TPBi)を５ｍｇ／ｍｌの濃度となるように溶解させることで、塗布液１０を調製した。
【０１２９】
実施例１と同じ方法及び条件で転写用部材９を作製した。この転写用部材９を、露点−７６℃以下、酸素濃度１ｐｐｍ以下のドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で８０℃に加熱しながら、その離型層７上に塗布液１０を膜厚が３０ｎｍになるようにバーコーターで塗布し、更に８０℃で１分間乾燥することによって有機層４（電子輸送層４４）を形成した。
【０１３０】
一方、第二の電極５として厚み２００μｍの銅シートを用意した。この第二の電極５を中間部材８（第一の中間部材８）とした。
【０１３１】
上記と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で第一の中間部材８の第二の電極５上に転写用部材９上の電子輸送層４４を重ね、更にこの第一の中間部材８及び転写用部材９を一対の加熱ローラ間に通すことで第一の中間部材８を８３℃、転写用部材９を１３９℃に加熱しながら、これらを加圧した。これにより、転写用部材９上の電子輸送層４４が第一の中間部材８上に、転写用部材９への残存が生じることなく転写された。この電子輸送層４４と第一の中間部材８とで構成される部材を、第二の中間部材８とした。
【０１３２】
（発光層の形成）
上記電子輸送層４４の形成時と同じ構成の転写用部材９を用意した。また、ホスト材料であるbis(4-(N-carbazolyl)phenyl)phenylphosphine oxide（BCPO）とゲスト材料であるTris[2-(p-tolyl)pyridine]iridium(III)（Ir(mppy)3）とからなる発光層材料を用意した。発光層材料全体に対するゲスト材料の割合は１質量％とした。この発光層材料を、ジクロロメタンとアセトンとを１：１の体積比で混合して得られる混合溶媒に、７．５ｍｇ／ｍｌの割合で溶解させることで、塗布液１０を調製した。
【０１３３】
転写用部材９を、上記電子輸送層４４の形成時と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で８０℃に加熱しながら、その離型層７上に塗布液１０を膜厚が３０ｎｍになるようにバーコーターで塗布し、更に８０℃で１分間乾燥することによって有機層４（発光層４３）を形成した。
【０１３４】
上記と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で第二の中間部材８の電子輸送層４４上に転写用部材９上の発光層４３を重ね、更にこの第二の中間部材８及び転写用部材９を一対の加熱ローラ間に通すことで第二の中間部材８を８１℃、転写用部材９を１４０℃に加熱しながら、これらを加圧した。これにより、転写用部材９上の発光層４３が第二の中間部材８上に、転写用部材９への残存が生じることなく転写された。この発光層４３と第二の中間部材８とで構成される部材を、第三の中間部材８とした。
【０１３５】
（ホール輸送層の形成）
上記電子輸送層４４の形成時と同じ構成の転写用部材９を用意した。また、クロロホルムとアセトンとを１：２の体積比で混合して得られる混合溶媒に、ホール輸送材料である2,2'-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)-biphenyl（BCBP）を２ｍｇ／ｍｌの濃度となるように溶解させることで、塗布液１０を調製した。
【０１３６】
転写用部材９を、上記電子輸送層４４の形成時と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で８０℃に加熱しながら、その離型層７上に塗布液１０を膜厚が３０ｎｍになるようにバーコーターで塗布し、更に８０℃で１分間乾燥することによって有機層４（ホール輸送層４２）を形成した。
【０１３７】
上記と同じドライ窒素雰囲気のグローブボックス内で第三の中間部材８の発光層４３上に転写用部材９上のホール輸送層４２を重ね、更にこの第三の中間部材８及び転写用部材９を一対の加熱ローラ間に通すことで第三の中間部材８を７５℃、転写用部材９を１４２℃に加熱しながら、これらを加圧した。これにより、転写用部材９上のホール輸送層４２が第三の中間部材８上に、転写用部材９への残存が生じることなく転写された。
【０１３８】
（ホール注入層及び第一の電極の形成）
上記ホール輸送層４２上に、真空蒸着法により酸化モリブデンを堆積させることでホール注入層４１を形成した。更にこのホール注入層４１上に真空蒸着法により金を堆積させることで厚み２０ｎｍの第一の電極３を形成した。
【０１３９】
これにより、発光特性の良好な有機デバイス１（有機エレクトロルミネッセンス素子）が歩留まりよく得られた。
【符号の説明】
【０１４０】
１    有機デバイス
４    有機層
７    離型層
８    中間部材
９    転写用部材
１０  塗布液
１７  加熱部（第一加熱部）
【図１】
0005858517.tif 000002
【図２】
0005858517.tif 000003
【図３】
0005858517.tif 000004
【図４】
0005858517.tif 000005