(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光物質に対応する構成成分、及び
空孔充填原子を含む空孔充填剤の混合物を形成することと、
前記混合物から前記発光物質を形成することとを含み、前記発光物質は、前記空孔充填剤由来の前記空孔充填原子の少なくとも一部を含み、前記空孔充填剤は、前記発光物質の溶融温度の２５０℃以内の気化温度を有し、前記空孔充填剤が、前記空孔充填原子の元素とは異なる元素を含む他の原子を更に含み、前記空孔充填剤由来の前記他の原子が、前記発光物質のマトリックス中に組み込まれていないように、前記発光物質の形成が行われる、プロセス。
【請求項２】
溶融物を形成するために、発光物質に対応する成分を溶融することと、
前記溶融物中に空孔充填剤を添加することと、
前記溶融物から前記発光物質を形成することとを含み、前記発光物質は、前記空孔充填剤由来の空孔充填原子の少なくとも一部を含み、前記空孔充填剤は、前記発光物質の溶融温度の２５０℃以内の気化温度を有し、前記空孔充填剤が、前記空孔充填原子の元素とは異なる元素を含む他の原子を更に含み、前記空孔充填剤由来の前記他の原子が、前記発光物質のマトリックス中に組み込まれていないように、前記発光物質の形成が行われる、プロセス。
【請求項３】
前記他の原子が金属原子を含む、請求項１又は２に記載のプロセス。
【請求項４】
前記空孔充填原子がＯ、Ｓ又はＸであり、前記Ｘがハロゲンである、請求項１〜３のいずれか一項に記載のプロセス。
【請求項５】
前記空孔充填原子がＯであり、
前記発光物質の形成が酸化雰囲気中で行われる、請求項１〜４のいずれか一項に記載のプロセス。
【請求項６】
前記空孔充填原子がＸであり、
前記プロセスが、ハロゲン含有雰囲気中で前記発光物質をアニールすることを更に含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載のプロセス。
【請求項７】
前記空孔充填原子がＳであり、
前記発光物質の形成が、硫黄含有雰囲気中で行われる、請求項１〜４のいずれか一項に記載のプロセス。
【請求項８】
前記空孔充填剤が、前記発光物質の前記溶融温度よりも高い気化温度を有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載のプロセス。
【請求項９】
前記空孔充填剤が、前記発光物質の前記溶融温度よりも低い気化温度を有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載のプロセス。
【請求項１０】
前記混合物からの前記発光物質の形成が、
前記混合物から本体を形成することと、
前記本体を焼結温度及び大気圧よりも高い焼結圧力で焼結することとを含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１１】
第一の圧力で前記本体を第一の温度まで加熱することであって、前記第一の温度は、前記第一の圧力での前記空孔充填剤の気化温度であることと、
少なくとも１．１分の間、前記第一の温度で前記本体の温度を維持することと、
前記第一の温度よりも高い前記焼結温度まで前記本体を加熱することと
を更に含む、請求項１０に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記発光物質は、第一の波長で白色光を反射することが可能であり、
前記発光物質の対応する基材は、第二の波長で白色光を反射することが可能であり、
前記第一及び第二の波長は、互いに５０ｎｍ以下である、
請求項１〜１１のいずれか一項に記載のプロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光物質、発光物質を形成するためのプロセス、及びかかる化合物と共にシンチレータを有する装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
シンチレータは、医用画像用及び石油ガス業界において検層に使用できるほか、環境のモニタ、セキュリティ用途、並びに原子核物理学の分析及びその応用に使用され得る。シンチレータは、希土類元素を含む発光物質を含み、希土類元素は、ドーパント又は化合物内の主構成成分となり得る。発光物質について、さらなる改善が望ましい。
【０００３】
実施形態は、例示を目的としており、添付図面に限定されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【０００４】
【図１】実施形態に係る、発光物質を有するシンチレータを含む装置を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００５】
図面内の要素は、簡潔かつ明確に示すためのものであり、必ずしも一定の縮尺で描かれていないことについて当業者は理解している。例えば、図中の一部の要素の寸法は、本発明の実施形態をより理解するために、他の要素に比べて、誇張されていてもよい。 
【０００６】
本明細書に開示の教示の理解を支援するために、図と組み合わせて、以下の「発明を実施するための形態」を提示する。以下の考察は、教示の特定の実装及び実施形態に焦点を当てる。教示を記載するのを支援するためにこのように焦点を当て、本教示の範囲又は適用範囲を限定するものと解釈すべきではない。
【０００７】
以下に示す実施形態の詳細を記載する前に、いくつかの用語を定義又は明らかにする。元素周期表内の縦列に対応する族番号は、ＣＲＣ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ第８１版（２０００年）に見られるとおり、「新表記法」を使用する。
【０００８】
本明細書で使用されるとおり、色空間は、国際照明委員会（「ＣＩＥ」）１９７６年によって規定されている「Ｌ＊」、「ａ＊」及び「ｂ＊」座標を用いて示される。３つの座標は、色の明度（Ｌ＊＝０は黒、Ｌ＊＝１００は白の拡散色を示し、白の反射色は更に強い）、赤／マゼンタと緑の間の位置（ａ＊、負の値は、緑を示し、正の値は、マゼンタを示す）、及び黄色と青の間の位置（ｂ＊、負の値は青を示し、正の値は黄色を示す）を表す。
【０００９】
本明細書に記載される沸点及び昇華点は、特段の明記のない限り、１気圧（絶対値約１０１ｋＰａ）での沸点及び昇華点である。
【００１０】
用語「化合物」は、複数の実質的にほぼ同じ分子を意味することを意図する。実質的に単結晶を含むブールを形成するとき、ブールは、偏析率により分子式がブールの長さによってわずかに異なっても１つの化合物を有することができ、このため、分子式は完全にブールの長さに従って均等ではない。用語「材料」は、形態に関係なく、化合物及び化合物の一部ではない潜在的原子又は分子を含む組成物を意味することを意図する。かかる原子又は分子は、化合物のマトリックス内の介在部位に位置してもよく、又は材料内で溶融してもよい。
【００１１】
文字「Ｍ」は、化合物内の特定の元素に言及する場合、金属元素を意味することを意図する。例えば、Ｍ２＋は、二価金属を示すために使用する。Ｍ３＋は、三価金属を示すために使用され、一実施形態では、希土類元素であってもよく、別の実施形態では、アルミニウム（Ａｌ）、ガリウム（Ｇａ）、スカンジウム（Ｓｃ）、インジウム（Ｉｎ）など、希土類元素とは異なる三価金属であってよい。
【００１２】
用語「主成分」は、化合物内の特定の元素を示す場合、ドーパントとは対照的に、化合物の分子式の一部としてその元素が存在することを意図するものである。化合物内のドーパントは、典型的に、原子が５％より高くない濃度で存在する。その例として、ＣｅドープＬａＢｒ３（ＬａＢｒ３：Ｃｅ）はランタン（Ｌａ）を含み、及び臭素（Ｂｒ）が主成分であり、セリウム（Ｃｅ）はドーパントであり、主成分ではない。
【００１３】
用語「希土類」又は「希土類元素」はイットリウム（Ｙ）、スカンジウム（Ｓｃ）、ランタン（Ｌａ）及び元素の周期表のランタノイド（セリウム（Ｃｅ）からルテチウム（Ｌｕ））を意味することを意図するものである。化学式では、希土類要素は「ＲＥ」と表す。
【００１４】
本明細書で使用する場合、用語「備える」、「含む」、「有する」又はこれらの他の任意の変化形は、非排他的包含を含むことを意図するものである。例えば、機能の一覧を含むプロセス、方法、物品、又は装置は、必ずしもこれらの機能のみに限定するものではないが、かかるプロセス、方法、物品、又は装置に明確に記載されていない又は固有のものではないその他の機能を含んでもよい。更に明示的に別の定めがある場合を除き、「又は」は、包含的「又は」を示すものであり、排他的「又は」を示すものではない。例えば、条件Ａ又は条件Ｂは、Ａが真であり（又は存在する）Ｂが偽である（又は存在しない）場合、Ａが偽であり（又は存在しない）Ｂが真である（又は存在する）場合、並びにＡ及びＢがいずれも真である（又は存在する）場合のうち、いずれか一つによって満たされる。
【００１５】
「ａ」又は「ａｎ」の使用は、本明細書に記載の元素及び構成要素を記載するために採用される。これは、単に便宜上採用されるものであって、本発明の範囲の一般的な意味を示すためのものである。「発明を実施するための形態」では、１つ若しくは少なくとも１つ、又は単数形は複数も含み、別のことを意味することが明らかである場合を除き、その反対の場合もあると解釈するべきである。
【００１６】
別段の定めのない限り、本発明の属する当業者に一般に理解されるとおり、本明細書で使用されるすべての技術用語及び科学用語は、同一の意味を有する。材料、方法及び実施例は、例示するためのものであり、限定することを意図してはいない。本明細書に記載されていない限りでは、特定の材料及びプロセス活動に関する多くの詳細は慣習的なものであり、シンチレーション及び放射検出技術での教科書及び他の出典で明らかにされている。
【００１７】
発光物質は、空孔充填原子を提供するために単に発光物質の周辺環境に応じてというよりも、形成中、空孔充填原子を発光物質に取り入れるのを助ける空孔充填剤を用いて形成され得る。発光物質の形成中に空孔充填剤を使用することは、完成された発光物質内で空孔を形成する可能性を減少させる時点において、発光物質の周囲環境から単に拡散している空孔充填原子に依存している場合と比較して、実質的に更に効果的である。空孔充填剤の使用は、特に希土類含有発光物質に適し得る。これは、かかる発光物質は比較的密度が高く、比較的低い拡散係数を有するためである。空孔充填剤は、他の発光物質と共に使用でき、希土類含有発光物質のみとの使用に限られるものではない。
【００１８】
空孔充填剤を用いて形成される発光物質は、形成中に空孔充填剤が溶融物又は物体に取り込まれていないとき、対応する発光物質と比較して、高光熱出力、低エネルギー分解能、低残光、良好な比例若しくは短い減衰期間を有するか、又はこれらの任意の組み合わせが達成され得る。
【００１９】
空孔充填剤を用いて発光物質を形成するためのプロセスは、形成する所望の発光物質を用いた空孔充填剤を選択することから開始することができる。空孔充填剤は、酸素原子、硫黄原子又はＸ原子を提供することができ、Ｘはハロゲンである。空孔充填剤は、空孔充填原子及び空孔充填原子の元素とは異なる元素を含むその他の原子を含む化合物であってよい。他の原子は、典型的に、発光物質中の発光化合物のマトリックス内のいずれの原子とも異なる。他の原子は、発光化合物内の主成分であり、他の原子に化学的に結合していない金属原子を含んでもよい。特定の実施形態において、金属原子には、バリウム（Ｂａ）、スズ（Ｓｎ）、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、カドミウム（Ｃｄ）、鉛（Ｐｂ）又はこれらの任意の組み合わせが挙げられる。完成された発光物質では、発光物質が他のいかなる原子も実質的に含まない、又は、その他の原子が発光化合物のマトリックス内でなく、介在部位でのみ存在し得るように、発光物質がその他の原子を含む程度であってよい。別の実施形態においては、空孔充填剤は、その他の任意の原子を含むことなく、空孔充填原子を含むことができ、こうした空孔充填剤の例には、硫黄が挙げられる。
【００２０】
空孔充填剤の量は、出発物質の総質量に基づいて決定してもよい。特定の発光化合物では、性能特性の改善が低濃度では重要になり、性能特性は、濃度の上昇とともに改善され得る。特定の実施形態において、性能特性は、濃度範囲にわたって濃度が線形関数となり得る。更に濃度が高くなると、性能特性が飽和状態になる可能性があり、濃度が更に上昇しても、更に性能特性が著しく改善することはない。その例として、セリウムドープルテチウムイットリウムオルトケイ酸塩（ＬＹＳＯ：Ｃｅ）から、濃度０．１重量％以降大幅な性能特性の改善を示し始め、かかる改善により、濃度が少なくとも０．５重量％まで直線状に上昇することができる。１．０重量％、又は２重量％では、濃度の上昇に伴って更に大幅な改善がみられることはない。セリウムドープ臭化ランタン（ＬａＢｒ３：Ｃｅ）では、空孔充填剤に対応する濃度は、ＬＹＳＯ：Ｃｅ未満であってよい。ＬａＢｒ３：Ｃｅは、０．００１重量％の濃度以降大幅な性能特性の改善を示し始め、かかる改善により、０．０１重量％まで直線状に上昇し得る。０．０１重量％では、濃度の上昇に伴って更に大幅な改善がみられることはない。
【００２１】
一実施形態では、発光物質を形成するために使用される出発物質の総質量に対して、空孔充填剤は、少なくとも約０．０００２重量％、少なくとも約０．００１重量％、少なくとも約０．００２重量％、少なくとも約０．０２重量％、少なくとも約０．０５重量％、少なくとも約０．１１重量％、又は少なくとも約０．３重量％である。別の実施形態では、発光物質を形成するために使用される出発物質の総質量に対して、空孔充填剤は、約５０重量％以下、約２０重量％以下、約９重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、約０．７重量％以下、約０．２重量％以下、約０．０９重量％以下、約０．０２重量％以下又は０．０１重量％以下である。
【００２２】
空孔充填剤は、室温（例えば、約２０℃）で固体であり得る。また、気体及び液体に比べて、取扱いが容易であり得る。空孔充填剤は、発光物質用にその他の任意の出発物質と同様に添加できる。したがって、空孔充填剤の使用にあたって、他の出発物質に比べて、大幅に異なる取扱い又は設備を必要としない。このため、既存の設備の設定又は工程フローに対して、修正はほとんど行われない又は最低限の修正のみ行われる。別の実施形態において、必要に応じて又は所望に応じて、空孔充填剤は、液体又は気体状態であってよい。空孔充填剤は、溶融物が形成される前の材料の混合物の一部であってよく、溶融物が形成された後、添加してよい。又は物体が焼結される前に、物体内に取り込んでもよい。気化温度に関するいくつかの考慮事項を次に示す。形成圧力での気化温度は、空孔充填剤の昇華点又は沸点と呼ばれ得る。多くの空孔充填剤は昇華し、その他は、沸騰前に固相から液相になり得る。多くの発光物質は、常圧で又は常圧付近で溶融物から形成できる。その他の発光物質は、実質的に常圧よりも高い圧力で焼結ステップを用いて形成できる。このため、常圧にて又は常圧付近での形成に好適でない空孔充填剤については、圧力が上昇するほど空孔充填剤の気化温度が高くなり得るため、更に高い圧力での形成に好適であり得る。
【００２３】
空孔充填剤は、発光物質の溶融温度の約２５０℃以内の気化温度を有することができる。別の実施形態において、空孔充填剤は、発光物質の溶融温度が約２００℃以内、約１５０℃以内、約９０℃以内、約５０℃以内、又は約２０℃以内である気化温度を有し得る。一実施形態では、空孔充填剤は、発光物質の溶融温度を上回る気化温度を有する。特定の実施形態において、空孔充填剤の気化温度は、発光物質の溶融温度より高い、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃である。別の実施形態では、空孔充填剤は、発光物質の溶融温度を下回る気化温度を有する。特定の実施形態において、空孔充填剤の気化温度は、発光物質の溶融温度より低い、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃である。別の実施形態では、空孔充填剤は、発光物質の溶融温度から約２５０℃を上回る気化温度を有してもよい。
【００２４】
発光物質は、焼結温度及び焼結圧力で焼結操作を用いて形成されたセラミック体の形態であってよい。空孔充填剤は、焼結温度が約２５０℃以内である焼結圧力で気化温度を有することができる。別の実施形態において、空孔充填剤は、焼結温度が約２００℃以内、約１５０℃以内、約９０℃以内、約５０℃以内、又は約２０℃以内である焼結圧力での気化温度を有し得る。一実施形態では、空孔充填剤は、焼結温度より低い気化温度を有する。特定の実施形態において、焼結圧力における空孔充填剤の気化温度は、焼結温度より低い、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃である。別の実施形態では、空孔充填剤は、焼結温度より約２５０℃を超える気化温度を有してもよい。
【００２５】
空孔充填剤は、発光物質に相当する成分と結合して、溶融物又は物体を形成する前に、混合物を形成してもよい。別の実施形態においては、溶融物は成分から形成されてもよく、空孔充填剤を溶融物に添加してもよい。更に別の実施形態において、プロセス中の複数の異なる時間に空孔充填剤を添加してよい。一実施形態では、空孔充填剤は、単一の空孔充填剤であり、また、別の実施形態においては、空孔充填剤は、複数の空孔充填剤である。更なる実施形態では、成分は単一の成分（例えば、成分はＬａＢｒ３粉末であってよい）であり、対応する発光物質は、実質的に単結晶ＬａＢｒ３であり、また、更に別の実施形態では、成分は複数の成分である。空孔充填剤の数及び成分の数並びに空孔充填剤及び成分、又は溶融物を結合する時期は、特定用途の必要性又は所望に合わせることができる。
【００２６】
空孔充填剤の選択は、形成する予定の発光物質によって異なり得る。電磁放射、イオンビーム若しくはイオンパルス又は電子ビーム若しくは電子パルスに応答して発光できる任意の材料を使用してもよい。空孔充填剤は、比較的高い拡散係数、比較的低い密度、空孔を形成する比較的小さい可能性などを有する材料と比較して、比較的低い拡散係数、比較的高い密度、空孔を形成する比較的大きい可能性などを有する材料に対して更に大きい影響を有し得る。一般に、希土類化合物、特に、原子内に多いというよりもむしろ少ない数の原子を有する希土類化合物は、空孔充填剤の使用によって、著しく利益が得ることができる。
【００２７】
発光化合物は、酸素含有化合物であり得る。例を挙げると、代表的な化合物にはＢａ２ＭｇＳｉ２Ｏ７、Ｂａ２Ｓｉ３Ｏ８、Ｂａ２ＳｉＯ、Ｂａ２ＺｎＳｉ２Ｏ７、Ｂａ５Ｓｉ８Ｏ２１、ＢａＳｉ２Ｏ５、ＢａＳｉＯ３、Ｇｄ２Ｓｉ２Ｏ７、Ｌｉ２ＣａＳｉＯ４、Ｌｕ（２−２ｘ）Ｇｄ（２Ｘ）ＳｉＯ５、Ｌｕ（２−２ｘ）Ｙ２ＸＳｉＯ５、Ｌｕ２Ｓｉ２Ｏ７、ＭｇＳｒ２Ｓｉ２Ｏ７、ＮａＬａＳｉＯ４、Ｙ２ＳｉＯ５などが挙げられ、ｘ、ｙ及びｚは、０〜１の範囲であり得る。更なる実施形態において、代表的な化合物はＢａＡｌ１０ＭｇＯ１７、ＢａＡｌ１２Ｏ１９、ＢａＨｆＯ３、ＣａＨｆＯ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｇｄ３Ｓｃ２Ａｌ３Ｏ１２、Ｇｄ３Ｙ３Ａｌ１０Ｏ２４、Ｌａ２Ｏ３、ＬａＡｌＯ３、ＳｒＨｆＯ３、ＹＡｌＯ３、Ｌｕ（１‐Ｘ）ＹＸＡｌ０３、（Ｌｕ（１‐ｘ‐Ｚ）ＧｄＸＹＺ）３（Ａｌ（１‐ｙ）Ｇａｙ）５Ｏ１２、などが挙げられ、ｘ、ｙ及びｚは、０〜１の範囲であり得る。別の実施形態では、代表的な化合物には、Ｂａ２Ｂ５Ｏ９Ｃｌ５、Ｂａ２Ｃａ（ＢＯ３）２、Ｂａ３Ｇｄ（ＢＯ３）３、Ｃａ４ＹＯ（ＢＯ３）３、ＣａＬａＢ７Ｏ１３、ＣａＹＢＯ４、ＧｄＢ３Ｏ６、ＧｄＢＯ３、ＬａＢ３Ｏ６、ＬａＢＯ３、ＬａＭｇＢ５Ｏ１０、Ｌｉ６Ｇｄ（ＢＯ３）３、Ｌｉ６Ｙ（ＢＯ３）３、ＬｕＢＯ３、ＳｃＢＯ３、ＹＡｌ３Ｂ４Ｏ１２、ＹＢＯ３、などが挙げられる。更なる実施形態では、代表的な化合物にはＡｇＧｄ（ＰＯ３）４、Ｂａ２Ｐ２Ｏ７、Ｂａ３（ＰＯ４）２、Ｂａ３Ｂ（ＰＯ４）３、Ｂａ３Ｐ４Ｏ１３、Ｂａ５（ＰＯ４）３Ｆ、ＢａＫＰＯ４、ＢａＰ２Ｏ６、Ｃａ５（ＰＯ４）３Ｆ、ＣａＢＰＯ５、ＣｅＰ５Ｏ１４、ＣｓＧｄ（ＰＯ３）４、ＣｓＬｕＰ２Ｏ７、ＣｓＹＰ２Ｏ７、Ｋ３Ｌｕ（ＰＯ４）２、ＫＧｄ（ＰＯ３）４、ＬｕＰ２Ｏ７、ＫＹＰ２Ｏ７、ＬｉＣａＰＯ４、ＬｉＧｄ（ＰＯ３）４、ＬｕＰＯ４、ＮａＢａＰＯ４、ＮａＧｄ（ＰＯ３）４、ＮａＬｕＰ２Ｏ７、ＲｂＬｕＰ２Ｏ７、ＲｂＹＰ２Ｏ７、Ｓｒ５（ＰＯ４）３Ｆなどが挙げられる。前述の化合物はいずれも、化学式によって提示されていない希土類ドーパントを含んでもよい。
【００２８】
発光化合物は、ハロゲン含有化合物であり得る。一実施形態では、代表的な化合物には、Ｂａ２ＧｄＣｌ７、Ｂａ２ＹＣｌ７、ＢａＢｒ２、ＢａＢｒＩ、ＢａＣｌ２、ＢａＦ２、ＢａＧｄＣｌ５、ＢａＩ２、ＢａＹ２Ｆ８、ＢｉＦ３、ＣａＦ２、ＣａＩ２、Ｃｓ２ＬｉＣｅＣｌ６、Ｃｓ２ＬｉＬｕＣｌ６、Ｃｓ２ＬｉＹＢｒ６、Ｃｓ２ＬｉＹＣｌ６、Ｃｓ２ＮａＬａＢｒ６、Ｃｓ２ＮａＬｕＢｒ６、Ｃｓ２ＮａＹＢｒ６、Ｃｓ３ＣｅＣｌ６、Ｃｓ３Ｇｄ２Ｉ９、Ｃｓ３ＬａＢｒ６、Ｃｓ３Ｌｕ２Ｉ９、Ｃｓ３ＬｕＩ６、ＣｓＢａ２Ｉ５、ＣｓＣｅ２Ｃｌ７、ＣｓＧｄ２Ｆ７、ＣｓＩ、ＣｓＹ２Ｆ７、ＧｄＢｒ３、ＧｄＣｌ３、Ｋ２ＣｅＢｒ５、Ｋ２ＬａＣｌ５、Ｋ２ＹＦ５、ＫＬｕ２Ｆ７、ＫＬｕＦ４、ＫＹＦ４、Ｌａ（１‐ｘ）ＣｅｘＢｒ３、ＬａＣｅＦ６、Ｌａ（１‐ｘ）ＣｅｘＣｌ３、ＬａＦ３、ＬａＩ３、Ｌｉ３ＹＣｌ６、ＬｉＩ、Ｌｕ（１‐ｘ）ＧｄｘＩ３、Ｌｕ（１‐ｘ）ＹｘＩ３、ＬｕＢｒ３、ＬｕＣｌ３、ＬｕＩ３、ＰｂＣｌ２、ＰｒＢｒ３、ＰｒＦ３、Ｒｂ２ＣｅＢｒ５、ＬｉＣａＡｌＦ６、Ｒｂ２ＬｉＹＢｒ６、ＲｂＧｄ２Ｂｒ７、ＳｒＢｒ２、ＳｒＦ２、ＳｒＩ２、ＹＣｌ３などが挙げられ、ｘは０〜１の範囲であり得る。
【００２９】
発光化合物は、硫黄含有化合物であり得る。一実施形態では、代表的化合物には、Ｇｄ２Ｓ３、Ｌｕ２Ｓ３などを含む。
【００３０】
発光化合物は、金属酸ハロゲン化物、金属酸硫化物など２つ以上のアニオンを含むことができ、これにより空孔が発生し得る。一実施形態において、代表的実施形態では、発光化合物には、Ｇｄ２Ｏ２Ｓ、Ｌａ２Ｏ２Ｓなどが挙げられる。
【００３１】
前述の発光化合物はいずれも、化学式によって提示されていない希土類ドーパントを含んでもよい。希土類ドーパントは、単一の価電子状態（例えば、ＲＥ３＋）又は価電子状態の組み合わせ（例えば、ＲＥ３＋／ＲＥ４＋又はＲＥ２＋／ＲＥ３＋）であってよい。
【００３２】
多くの発光物質は本明細書で開示され、示され、また使用できる発光物質に限られるものではない。本明細書を読了後、当業者は、他の発光物質を使用してもよく、かかる他の発光物質は、構成成分、又はドーパントとして希土類元素を含むことを理解する。
【００３３】
発光物質を決定後、発光化合物内のアニオンに基づいて、形成技術を使用して空孔充填剤の選択を決定できる。アニオンは、酸素（Ｏ）、硫黄（Ｓ）、Ｘであってよく、Ｘは、ハロゲン又はオキシ硫化物若しくはオキシハロゲン化物のようなこれらの組み合わせである。溶融プロセスの空孔充填剤は、空孔充填剤の焼結プロセス前に対応する。
【００３４】
一実施形態では、発光物質は、金属−シリコン−酸素化合物、金属−ホウ素−酸素化合物、金属−アルミニウム−酸素化合物、金属−リン−酸素化合物、金属−酸素−硫黄化合物、金属−酸素−ハロゲン化合物などの酸素含有化合物を含む。特定の実施形態では、かかる化合物中の金属元素は希土類であってもよい。空孔充填剤は、金属酸化物を含むことができる。更に特定の実施形態において、空孔充填剤はＢａＯ又は、過酸化バリウムＢａＯ２の形態下（４５０℃でＢａＯとＯ２とに分解）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ又はこれらの任意の組み合わせであり得る。バリウムは、沸点が約１８７０℃であり、ＢａＯは沸点が約２０００℃である。スズの沸点は約２６００℃であり、ＳｎＯ２の昇華点は、約１９００℃である。亜鉛は、沸点が約９０７℃であり、ＺｎＯは、約１９７５℃の温度で分解する。発光物質が希土類ケイ酸塩、希土類アルミニウムペロブスカイト、希土類アルミニウムガーネットなどの希土類−酸素含有化合物を含むときに、かかる酸化物は有用であり得る。かかる希土類−酸素化合物の融点は、約１８００℃〜約２２００℃の範囲であり得る。
【００３５】
別の実施形態において、発光物質は、金属ハロゲン化物、金属−酸素−ハロゲン化合物など、ハロゲン含有化合物を含む。特定の実施形態では、かかる化合物中の金属元素は希土類であってもよい。空孔充填剤は、金属又はアンモニウムハロゲン化物を含むことができる。更に特定の実施形態において、空孔充填剤は、ＺｎＸ２、ＺｒＸ４、ＨｆＸ４、ＮＨ４Ｘ、ＳｎＸ２又はこれらの任意の組み合わせであってよく、Ｘはハロゲン化物である。例えば、空孔充填剤は、ＺｎＢｒ２、ＺｒＢｒ４、ＨｆＢｒ４などの金属臭化物であってよい。亜鉛は、沸点が約９０７℃であり、ＺｎＢｒ２は沸点が約６５０℃である。ジルコニウムの沸点は約４３７７℃であり、ＺｒＢｒ４の昇華点は、約３７５℃である。ハフニウムの沸点は約４６０２℃であり、ＨｆＢｒ４の昇華点は、約４２０℃である。ＮＨ４Ｂｒ及びＮＨ４Ｉの昇華点はそれぞれ約４５２℃、約５５１℃である。かかるハロゲン化物は、発光物質は、希土類−ハロゲン化物、希土類オキシハロゲン化物など、希土類−ハロゲン含有化合物を含むとき、有用であってよい。かかる希土類−ハロゲン化合物の融点は、約５００℃〜約１０００℃の範囲であってよい。
【００３６】
更なる実施形態において、発光物質は、金属硫化物化合物、金属−酸素−硫黄化合物など、硫黄含有化合物を含む。特定の実施形態では、かかる化合物中の金属元素は希土類であってもよい。空孔充填剤は、金属硫化物又は金属硫黄を含むことができる。更に特定の実施形態において、空孔充填剤は、ＣｄＳ、ＰｂＳ２、Ｓ又はこれらの任意の組み合わせであってよい。カドミウムの沸点は約７６５℃であり、ＣｄＳの昇華点は約９８０℃である。鉛の沸点は約１７４０℃であり、ＰｂＳの沸点は１２８０℃である。硫黄の沸点は、約４４５℃である。かかる硫黄含有材料は、発光物質は、希土類硫化物、希土類オキシ硫化物など、希土類−硫黄含有化合物を含むとき、有用であってよい。
【００３７】
焼結技法を用いて、発光物質を形成してもよい。焼結は、常圧又は常圧より大幅に高い圧力で実施できる。化合物は、典型的に、圧力の上昇と共に、更に高い気化温度を有する。空孔充填剤の選択は、物体が曝露される温度及び圧力によって異なる。一実施形態では、前述の空孔充填剤の多くが使用でき、別の実施形態では、以下の示す他の空孔充填剤を使用できる。更に別の実施形態では、更に他の空孔充填剤を使用できる。本明細書を読了後、当業者は、特定のプロセス用に空孔充填剤を選択して、発光物質のセラミック体を形成できる。
【００３８】
成分及び空孔充填剤を選択後、プロセス手順は、特定のプロセス（溶融物を用いたプロセス又は焼結プロセス）及びに形成された特定の発光物質によって決定し得る。
【００３９】
一実施形態では、成分及び空孔充填剤の粉末を混合して、混合物を形成できる。１つ又は複数の酸化物、ハロゲン化物、硫化物、又はこれらの組み合わせであってよい。例えば、セリウムドープルテチウムアルミニウムガーネットの成分は、ＣｅＯ２、Ｌｕ２Ｏ３及びＡｌ２Ｏ３を含み得る。空孔充填剤は、ＢａＯ（又はＢａＯ２の形態下において）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ（又はＺｎＯ２の形態下において）、又はこれらの任意の組み合わせを含み得る。セリウムドープ臭化ランタンは、ＣｅＢｒ３及びＬａＢｒ３などの成分を含み得る。空孔充填剤は、ＺｎＢｒ２、ＺｒＢｒ４、ＨｆＢｒ４、ＮＨ４Ｘ、ＳｎＢｒ２又は任意の組み合わせを含み得る。ユウロピウムドープガドリニウムオキシ硫化物は、Ｅｕ２Ｏ２Ｓ及びＧｄ２Ｏ２Ｓなどの成分を有し得る。空孔充填剤は、ＣｄＳ、ＰｂＳ２、Ｓ又は任意の組み合わせを含み得る。成分間において、当業者は、形成する予定の特定の発光物質を使用するために、成分の適正量を決定することができる。
【００４０】
特定の溶融物を利用したプロセスでは、粉末混合物をるつぼ内に入れることができる。代替実施形態では、粉末は、最初にるつぼ内で混和できる。るつぼ及び混合粉末を加熱する。加熱手順及び加熱時間は、空孔充填剤の気化温度が発光物質の溶融温度を上回るか又は下回るか及び気化温度と溶融温度とがどのくらい近いかによって決定し得る。少なくとも加熱手順の一部により、空孔充填剤により空孔充填原子が形成されることを支援し、発光物質の発光化合物内において、空孔を形成する可能性を低減することができる。他の原子が空孔充填剤中に存在する場合、かかる他の原子を亜鉛（Ｚｎ）又はスズ（Ｓｎ）などの蒸気として除去することができる。かかる空孔充填剤では、実質的に他の原子はいずれも発光物質内、特に、発光化合物のマトリックス内に取り込むことはできない。別の実施形態において、バリウムなど、他の原子のいくつかは、蒸気として完全に除去することができず、発光物質内に存在することもあるが、かかる原子は、介在部位に存在し得る。また、実質的にいずれの原子も発光化合物のマトリックスに取り込むことはできない。他の原子が蒸気として又は発光物質内で除去できるか否かは、空孔充填剤と発光化合物との特定の組み合わせによって決定できる。
【００４１】
一実施形態において、空孔充填剤の気化温度は、発光化合物の溶融温度より低い、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃である。気化温度が溶融温度の約８０℃以下である場合、特別に注意することなく、混合物を発光化合物の溶融温度にすることができる。溶融温度との差が大きく、気化温度が約１００℃を超える場合、混合物はほぼ空孔充填剤の気化温度にすることができ、混合物を発光物質の溶融温度に更に近い別の温度にする前に、かかる温度で少なくとも約１．１分、少なくとも約５分、少なくとも約１１分、少なくとも約１５分、又は少なくとも約２０分、混合物を維持できる。かかる加熱操作により、空孔充填剤が、非常に高い率で気化防止されることに役立つことができ、これにより混合物がるつぼから漏れる可能性がある。次いで、混合物を発光物質の溶融温度に更に近い別の温度にすることができる。
【００４２】
別の実施形態においては、空孔充填剤の気化温度は、発光化合物の溶融温度を超える。特定の実施形態において、気化温度は、溶融温度より高い、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃である。本プロセスには、混合物を少なくとも空孔充填剤の気化温度まで加熱することを含む、混合物の加熱を含むことができる。混合物は、少なくとも約１．１分間、少なくとも約５分間、少なくとも約１１分間、少なくとも約１５分間又は少なくとも約２０分間、気化温度以上であってよい。混合物の加熱後、本プロセスには、更に発光化合物の溶融温度により近い別の温度への混合物の冷却を含むことができる。
【００４３】
前述の実施形態のいずれかにおいて、混合物は、少なくとも約１．１分間、少なくとも約５分間、少なくとも約１１分間、少なくとも約１５分間又は少なくとも約２０分間、発光物質の溶融温度付近又は上回る温度で維持できる。発光化合物の成分は、互いに反応し、発光化合物のマトリックスをドープし得る。
【００４４】
別の実施形態において、特定の温度で又は非常に長い時間成分、又は発光化合物に曝露された場合、空孔充填剤は、分離層を形成し得る。例えば、セリウムドープルテチウムイットリウムオルトケイ酸塩は、ＣｅＯ２、Ｌｕ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＳｉＯ２などの成分を有することができる。空孔充填剤は、ＢａＯ、ＳｎＯ２、ＺｎＯ又はこれらの任意の組み合わせを含み得る。成分と空孔充填剤とをほぼ室温にて混合し、次いでセリウムドープルテチウムイットリウムオルトケイ酸塩の溶融温度まで加熱すると、分離層が形成され得る。分離層を形成する可能性を低下させるために、成分の混合物から溶融物を形成し得る。空孔充填剤は、溶融物に添加できる。発光化合物と空孔充填剤との他の組み合わせは、同様に、影響を受け、空孔充填剤は、成分が混合され、最初に加熱された後、一度に添加し得る。
【００４５】
更なる実施形態では、焼結プロセスを使用し得る。発光化合物の成分及び空孔充填剤は、粉末の形態であってもよく、前述のとおり混合してもよい。結合剤を添加して、物体を形成するのに役立ち得るが、結合剤は不要であってもよい。粉末と結合剤との混合物は、任意の物体形状に形成できる。いずれの結合剤も使用しない場合、粉末は物体形状を画成する任意の容器に入れることができる。また、粉末は、物体形状に圧入してもよい。
【００４６】
物体は、焼結装置に設置してもよい。結合剤が物体内に存在する場合、結合剤は、約２００℃〜３００℃の範囲など、５００℃未満の温度で燃焼させてもよい。酸化雰囲気において、ほぼ常圧で燃焼を行ってもよい。その他の条件を使用して、結合剤を除去してもよい。明らかに、結合剤が存在しない場合、結合剤の燃焼工程を省略できる。
【００４７】
焼結装置を使用して、焼結温度又は焼結温度により近い温度まで物体を加熱できる。装置内の圧力は、常圧から焼結圧力まで内の圧力であってよく、又は常圧から焼結圧力までの範囲の圧力にしてもよい。この圧力は、焼結温度を下回る約２５０℃以下であるかかる圧力において、空孔充填剤が気化温度を有するように、選択できる。特定の実施形態において、その圧力における空孔充填剤の気化温度は、焼結温度より低い、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃である。特定の実施形態において、その圧力における気化温度は、ほぼ焼結温度である。空孔充填剤は、物体に悪影響を及ぼす（例えば、物体の破砕又は切断）ことなく昇華又は分解し得る。温度及び圧力は、混合物は、少なくとも約１．１分間、少なくとも約５分間、少なくとも約１１分間、少なくとも約１５分間又は少なくとも約２０分間、維持してもよい。異なる発光化合物について、同一又はその他の条件を使用し得る。又は、別の空孔充填剤を使用する。昇華又は分解する間、物体が損傷しないように、空孔充填剤の昇華又は分解を制御すべきである。次いで、物体は、焼結圧力に引き上げ、セラミック体の形態である発光物質の形成を完成させることができる。
【００４８】
別の実施形態においては、発光物質は、単結晶の形態であり得る又は多結晶材料であり得る。単結晶の形態である発光物質は、融合部技法、チョクラルスキー法、ブリッジマン法又はＥＦＧ法を用いて形成し得る。固体材料は、融合部技法を用いて、種結晶が固体の１つの端部と接触し、熱源により、局部領域（固体部分）が結晶近くで溶融されるように、加工できる。例えば、ＬＹＳＯでは、溶融材料に近い周囲温度は、少なくとも約１６００℃、又は少なくとも１８００℃であり、約２２００℃、又は約２１００℃を超えなくてもよい。熱源は、結晶から離れて移動するため、溶融部分は単結晶となり、種結晶から更に離れた新たな局所領域が溶融される。固体の残部が結晶化されるまで、このプロセスは継続される。固体は、プロセス中、垂直方向又は水平方向に正しく置くことができる。融合部及び浮遊部など、特定の結晶成長法は、融合部技法として周知の一般表記に従う。種の気化又は分離により、どのくらいのドーパントを結晶にすることができるか、その能力を限定することができるため、融合部技法では、チョクラルスキー法又はブリッジマン成長法よりも高い濃度のドーパントを取り込むことができる。
【００４９】
発光物質は、多結晶材料の形態であり得る。かかる材料は、焼成、加圧成形、焼結又はこれらの任意の組み合わせを用いて形成され得る。一実施形態では、多結晶粉末（熱水方法、アルカリ性溶液中での調製又は気相によって得られる）は、結合剤の使用の有無にかかわらず圧縮できる、若しくゾルゲル法によって熱的に濃度を高める又は組み立てることができる粉末である。さらなる実施形態において、化合物は、単結晶繊維若しくは多結晶繊維（マイクロ破壊又はＥＦＧによって得られる）、薄膜（ＣＶＤによって得られる）、又は多結晶ガラスセラミックスであり得る。発光物質は、ガラス若しくはプラスチック又は液体若しくは結晶などの透明であり得る母材に取り込まれる。母材を使用して、非間接的に発光物質を励起させることができる。
【００５０】
発光物質を反応させるか、又は実質的に単結晶又は多結晶材料を形成させた後、発光物質を実質的にアニールできる。一実施形態では、アニール温度は、少なくとも約１１００℃、又は少なくとも約１２００℃であってよく、約１６００℃以下又は約１５００℃以下であり得る。
【００５１】
一実施形態では、空孔を形成する可能性を低減するのに役立ち得る周囲において、発光物質の形成又はその後の任意のアニールが行われてもよい。一実施形態では、発光物質は、酸素含有化合物であり、酸化雰囲気を使用してもよい。別の実施形態では、発光物質は、ハロゲン含有化合物であり、ハロゲン含有雰囲気を使用してもよい。更に別の実施形態では、発光物質は、硫黄含有化合物であり、硫黄含有雰囲気を使用してもよい。
【００５２】
発光物質形成中又はその後のアニール中に、酸化雰囲気を使用してもよい。酸化雰囲気には、空孔充填剤とは異なる種を含んでもよい。酸化雰囲気には、Ｏ２、Ｏ３、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＣＯ２又はこれらの任意の組み合わせを含むことができる。相対的に、一実施形態では、酸化雰囲気は、空孔充填剤とは異なる酸化種の全重量に対して、少なくとも約１．４体積％、少なくとも約５体積％、少なくとも約１１体積％、少なくとも約１５体積％、又は少なくとも２０体積％を含み、別の実施形態では、酸化雰囲気は、酸化種の全重量に対して、１００体積％以下である、約９０体積％以下である、約７５体積％以下である、約５０体積％以下である又は約４０体積％以下である量を含む。圧力に関して、更なる実施形態では、酸化雰囲気は空孔充填剤とは異なる酸化種の少なくとも約１．４ｋＰａ、少なくとも約５ｋＰａ、少なくとも約１１ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、又は少なくとも約２０ｋＰａを含み、別の更なる実施形態では、酸化雰囲気は、空孔充填剤とは異なる酸化種の１０１ｋＰａ以下である、約９０ｋＰａ以下である、約７５ｋＰａ以下である、約５０ｋＰａ以下である又は約４０ｋＰａ以下である量を含む。
【００５３】
ハロゲン含有雰囲気は、発光物質の形成後アニール中に使用してもよい。ハロゲン含有雰囲気には、空孔充填剤とは異なる種を含んでもよい。ハロゲン含有雰囲気には、ＮＨ４Ｃｌ、ＮＨ４Ｂｒ、ＮＨ４Ｉ、ＣＢｒ４、ＣＣｌ４、ＣＩ４、ＣＨＢｒ３、ＣＨＣｌ３、ＣＨＩ３、ＣＨ２Ｂｒ２、ＣＨ２Ｃｌ２、ＣＨ２Ｉ２又はこれらの組み合わせを含むことができる。相対的に、一実施形態では、ハロゲン含有雰囲気は、空孔充填剤とは異なるハロゲン含有種の全重量に対して、少なくとも約１．４体積％、少なくとも約５体積％、少なくとも約１１体積％、少なくとも約１５体積％、又は少なくとも約２０体積％を含み、別の実施形態では、ハロゲン含有雰囲気は、ハロゲン含有種の全重量に対して、１００体積％以下である、約９０体積％以下である、約７５体積％以下である、約５０体積％以下である又は約４０体積％以下である量を含む。圧力に関して、更なる実施形態では、ハロゲン含有雰囲気は空孔充填剤とは異なるハロゲン含有種の少なくとも約１．４ｋＰａ、少なくとも約５ｋＰａ、少なくとも約１１ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、又は少なくとも約２０ｋＰａを含み、別の更なる実施形態では、ハロゲン含有雰囲気は、空孔充填剤とは異なるハロゲン含有種の１０１ｋＰａ以下である、約９０ｋＰａ以下である、約７５ｋＰａ以下である、約５０ｋＰａ以下である又は約４０ｋＰａ以下である量を含む。
【００５４】
発光物質形成中又はその後のアニール中に、硫黄含有雰囲気を使用してもよい。硫黄含有雰囲気は、空孔充填剤とは異なる種を含んでもよい。硫黄含有雰囲気は、（ＮＨ４）２Ｓ、Ｃ６Ｈ４Ｓ、Ｈ２Ｓ、Ｓ又はこれらの任意の組み合わせを含む。相対的に、一実施形態では、硫黄含有雰囲気は、空孔充填剤とは異なる硫黄含有種の全重量に対して、少なくとも約１．４体積％、少なくとも約５体積％、少なくとも約１１体積％、少なくとも約１５体積％、又は少なくとも約２０体積％を含み、別の実施形態では、硫黄含有雰囲気は、硫黄含有種の全重量に対して、１００体積％以下である、約９０体積％以下である、約７５体積％以下である、約５０体積％以下である又は約４０体積％以下である量を含む。圧力に関して、更なる実施形態では、硫黄含有雰囲気は空孔充填剤とは異なる硫黄含有種の少なくとも約１．４ｋＰａ、少なくとも約５ｋＰａ、少なくとも約１１ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、又は少なくとも約２０ｋＰａを含み、別の更なる実施形態では、硫黄含有雰囲気は、空孔充填剤とは異なる硫黄含有種の１０１ｋＰａ以下である、約９０ｋＰａ以下である、約７５ｋＰａ以下である、約５０ｋＰａ以下である又は約４０ｋＰａ以下である量を含む。
【００５５】
製品を形成するために、さらなる処理を行ってもよい。かかる処理には、特定用途に対して所望の形状を形成するための切断、研磨、ラッピングなどを含む。
【００５６】
シンチレータ又は多くの装置において有用なその他のシンチレーションデバイスを形成するために、発光物質を使用することできる。図１は、シンチレータ１２２、光導体１２４、光センサー１２６及び制御ユニット１２８を含む、装置１００の実施形態を示す。シンチレータ１２２は、前述のとおり、発光物質を含むことができる。光導体１２４は、実質的には、シンチレータ１２２から放出されるシンチレーション光に対して透明である。光センサー１２６は、シンチレータ１２２から受けるシンチレーション光に応じて、電子を生み出すことができる。光センサー１２６は、光電子増倍管、光ダイオード、アバランシェダイオードなどであってよい。シンチレータ１２２、光導体１２４及び光センサー１２６は、光学的に連結させる。シンチレータ１２２、光導体１２４及び光センサー１２６は、隔置されているように示されているが、光導体１２４は、直接シンチレータ１２２又は光センサー１２６に接触させることができる。別の実施形態において、実質的に透明なシリコーンゲルなどの連結材料は、シンチレータ１２２、光導体１２４及び光センサー１２６を共に連結するために使用してもよい。シンチレータ１２２、光導体１２４及び光センサー１２６は、環境光又は他の所望していない放射が光センサー１２６に届かないように、１つ又は複数の収容部内に配置してもよい。制御ユニット１２８は、電気によって光センサー１２６に連結される。通常の操作中に、シンチレータ１２２によって放射を捕獲することができ、シンチレータ１２２は受ける対象放射に応じてシンチレーション光を放出する。シンチレーション光は、制御ユニット１２８に伝送される電気信号を発生する光センサー１２６によって受信される。制御ユニット１２８が放射の種類（Ｘ線、ガンマ線、ベータ粒子など）、放射強度、放射捕獲位置、又は放射配向位置、又はこれらの組み合わせなど、対象となる放射に関する情報を発することができるように、制御ユニット１２８は、ハードウェア、ファームウェア又はソフトウェアを含む。
【００５７】
装置は、医用画像装置、検層装置、セキュリティ点検装置などの放射検出装置であってよい。特定の実施形態では、単一光子放出型コンピュータ断層撮影（ＳＰＥＣＴ）又は陽電子放出型断層撮影（ＰＥＴ）分析など、ガンマ線分析用に放射検出システムを使用できる。別の実施形態においては、発光物質は、放射検出以外の他の用途に使用できる。例えば、装置には、レーザー装置などの波長変換システムに関する、紫外スペクトル、可視光及び赤外線用発光エミッター、特に単発光エミッターが挙げられる。かかるデバイスでは、制御ユニットはシンチレータ１２２と連結でき、光導体１２４及び光センサー１２６は、レンズ又は別の好適な光学機構に置き換えることができる。発光物質を使用できる更に別の装置には、光学データ記憶装置も挙げられる。
【００５８】
空孔充填剤の使用により、多くの材料、特に、半導体、光学シンチレータ、レーザー結晶及びセラミックに関して、アニールステップが不要になってもよい。特に、形成中に空孔充填剤を使用することにより、ペロブスカイト型ルテチウムアルミネート（ＬｕＡＰ）として、単一溶液で相準安定材料中の空孔を埋めることができる。
【００５９】
更に、空孔充填剤は、空孔充填原子及び他の原子を含んでもよい。他の原子は、揮発させ、発光物質内に取り込まれなくてもよい。また、他の原子が発光物質内に低濃度であってもよく、発光化合物のマトリックス内に取り込まれていなくてもよい。
【００６０】
なお更に、空孔充填剤により、空孔充填原子を焼結前に溶融物又は物体内に取り込むことができ、かかるアニオンの対応する原子を含む雰囲気を使用する場合と比較して、これは、酸素（Ｏ）、硫黄（Ｓ）及びＸなどのアニオンを取り込むための更に効率のよい方法であり、Ｘは、ハロゲンである。したがって、発光物質の形成中に、不活性雰囲気又は機器への損傷が少ない雰囲気を用いてもよい。
【００６１】
本明細書に記載されている概念によって記載されているとおり、発光物質は、非常に良好な光熱出力、エネルギー分解能、直線性、減衰期間及び残光性を有する。直線性は、シンチレーション結晶体がどのくらい照射エネルギーと光熱出力との間に完全な線形比例に近づくかを示す。直線性は、完全な直線性からの逸脱として計測できる。完全な直線性を有するシンチレーション結晶体では、放射腺エネルギーに関係なく、吸収される単位エネルギーに対して常に同数の光子が作り出される。このため、完全な直線性からの逸脱はゼロである。一実施形態では、セリウムドープＬＹＳＯ化合物を含む発光物質は、Ｘ線照射中に計測された強度に対して、１００マイクロセカンド以降２００ｐｐｍ未満の残光を有し得る。特定の実施形態において、減衰期間の短縮及び光収率の上昇によって、残光の少ない改善が得られる。電子電荷補償材料を有する二価又は四価状態において希土類元素が存在することにより、発光物質は、電子電荷平衡を維持でき、依然として、二価又は四価状態において、希土類元素を有する利点が得られる。
【００６２】
一実施形態では、空孔の有無は、色の変化によって検出し得る。色の変化は、いずれも実質的に白色光によって照射されるとき、対応する基材と比較して、本明細書に記載された実施形態のいずれかによる発光物質間の色差を決定することによって、定量化できる。本明細書において使用するとき、対応する基材は、発光物質と実質的に同じ組成物を有する。ただし、空孔充填剤を使用せずに形成された場合を除く。例えば、本明細書に記載されている特定の実施形態に係る形成された発光物質は、ＣｅＯ２、Ｌｕ２Ｏ３及びＳｉＯ２並びにＺｎＯを空孔充填剤として使用して形成できるセリウムドープルテチウムオルトケイ酸塩が挙げられ、それに対応する基材はＣｅＯ２、Ｌｕ２Ｏ３及びＳｉＯ２を用いて、いずれのＺｎＯも添加することなく形成できる。
【００６３】
色変化評価サンプルは、形成時、表面の研磨時、破砕時、粗い時、別の好適なサンプルの製造時に使用できる。白色光により、表面に対して垂直以外の角度で表面に対して垂直であることを示すように、又は表面に対して異なる角度で配向された複数の光源からであることを示すことができる。１つ又は複数の異なる技術を使用して、色の変化を決定し得る。
【００６４】
一実施形態では、ＣＩＥ１９７６色空間座標Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を使用できる。ＣＩＥ１９７６色空間座標は、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，Ｉｎｃ．の一事業部であるＶａｒｉａｎから販売されているＣａｒｙ６０００ｉブランドの分光光度計を用いて得られる。発光物質は、発光物質のＣＩＥ１９７６色空間座標Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊に対応する色空間座標Ｌ１＊、ａ１＊、ｂ１＊において、実質的に白色光を反射する。対応する基材は、対応する基材のＣＩＥ１９７６色空間座標Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊に対応する色空間座標Ｌ２＊、ａ２＊、ｂ２＊において、実質的に白色光を反射する。発光物質と基材化合物との色差は、｜ａ１＊−ａ２＊｜が約９以下、｜ｂ１＊−ｂ２＊｜が約９以下であるようになり得る。別の実施形態においては、｜ａ１＊−ａ２＊｜は、約５以下、約３以下、約２以下、約１．５以下、約０．９以下、約０．５以下、又は約０．２以下、約０．０９以下、約０．０５以下、又は約０．０１以下、｜ｂ１＊−ｂ２＊｜は、約５以下、約３以下、約２以下、約１．５以下、約０．９以下、約０．５以下、又は約０．２以下、約０．０９以下、約０．０５以下、又は約０．０１以下である。更なる実施形態では、｜Ｌ１＊−Ｌ２＊｜は、約９以下、約５以下、約３以下、約２以下、約１．５以下、約０．９以下、約０．５以下、又は約０．２以下である。
【００６５】
色空間座標の代替として、反射光の波長を使用してもよい。発光物質は、実質的に第一の波長において白色光を反射し、それに対応する基材化合物は、実質的に第二の波長において白色光を反射する。一実施形態では、第一及び第二の波長は、お互いから約５０ｎｍ以下、約３０ｎｍ以下、約２０ｎｍ以下、約１５ｎｍ以下、約９ｎｍ以下、約５ｎｍ以下、又は約２ｎｍ以下である。
【００６６】
更に別の実施形態では、特定の波長のスペクトルを使用してもよい。一つの例を挙げると、電子電荷が十分に平衡である場合、発光物質は無色であり、電子電荷が十分に平衡でない場合は、ほぼ同じシンチレータ化合物は黄色を有する。シンチレータ化合物の波長４００ｎｍ〜７００ｎｍにおける反射光の強度を比較し得る。データが大幅に異なる場合、色の変化を判定できる。また、青色光（例えば、波長４００ｎｍ〜４５０ｎｍの範囲内で最大の発光を有する光）のみを使用して、発光物質を照射することができる。黄色を有する発光物質と比較すると、無色の発光物質は、実質的により多くの青色光を反射し得る。
【００６７】
別の例を挙げると、電子電荷が十分に平衡である場合、異なる発光物質は黄色を有し、電子電荷が十分に平衡でない場合は、更に別のほぼ同じシンチレータ化合物は緑色を有する。シンチレータ化合物の波長４００ｎｍ〜７００ｎｍにおける反射光の強度を比較し得る。分析は異なる色の光を用いて実施できる。緑色光（例えば、波長５００ｎｍ〜５５０ｎｍの範囲内で最大の発光を有する光）のみを使用して、発光物質を照射することができ、第一のデータセットを得ることができる。赤色光（例えば、波長６５０ｎｍ〜７００ｎｍの範囲内で最大の発光を有する光）のみを使用して、発光物質を照射することができ、第二のデータセットを得ることができる。緑色を有する発光物質と比較すると、黄色の発光物質は、実質的により多くの赤色光及び少ない緑色光を反射し得る。
【００６８】
更に、空孔充填剤は、試料又は他の本体の縁部に近い位置と比較して、試料又は他の本体の中心付近にほとんど空孔を有さないため、試料又は他の本体全体により均一な機能特性を有する発光物質を製造するのに役立ち得る。試料を又は他の本体をより小さな試料へ切断してもよい。例えば、１０×２×２ｍｍの試料を、１０個の１×２×２の試料へ切断してもよい。より小さな試料は、予備的な紫外線又はＸ線照射後に、既知の熱ルミネセンス解析手法により特徴付けることができる。分析は、二次元空間：試料の発光（ＬＥ）／試料の温度（Ｔ）で行われる。極低温から始め徐々に加熱すると、空孔エネルギーのデトラップを意味する特定の温度レベルで、一部の光を照射する。最終的な曲線ＬＥ（Ｔ）は、典型的には、異なる温度に対応した、異なる高さの少数のピークを含む。これらの曲線は、発光物質における空孔の密度及びエネルギーレベルに対する、試料の固有の特徴付け（「サイン」）を形成する。特定の試験又は試験条件は、全ての試料に対して同じでなければならない。より小さな試料についてのＬＥ（Ｔ）曲線は、元の試料又は本体中の位置の関数であり得る。本明細書に記載の任意のプロセスにしたがって形成された発光物質について、発光物質の対応するベース物質と比較して、異なるより小さな試料について得られた熱ルミネセンス曲線ＬＥ（Ｔ）の非常に近い形状を有する。
【００６９】
多くの異なる態様及び実施形態が可能である。それらの態様及び実施形態のいくつかを、本明細書中に記載する。本明細書を読んだ後、当業者は、これらの態様及び実施形態は単なる例示であり、本発明の範囲を限定するものではないことを理解するであろう。更に、当業者は、アナログ回路を含むいくつかの実施形態は、デジタル回路を用いても同様に実現することができ、その逆も同様であることを理解するであろう。
【００７０】
実施形態は、下記のいずれか一つ以上の項目に従うことができる。
【００７１】
項目１
発光物質に対応する構成成分、及び
空孔充填原子を含む空孔充填剤
の混合物を形成することと、
混合物から発光物質を形成することとを含み、発光物質は、空孔充填剤由来の空孔充填原子の少なくとも一部を含む、プロセス。
【００７２】
項目２
溶融物を形成するために、発光物質に対応する成分を溶融することと、
溶融物中に空孔充填剤を添加することと、
溶融物から発光物質を形成することとを含み、発光物質は、空孔充填剤由来の空孔充填原子の少なくとも一部を含む、プロセス。
【００７３】
項目３
空孔充填剤が、空孔充填原子とは異なる元素を含む他の原子を更に含み、空孔充填剤由来の他の原子が実質的に一切、発光物質のマトリックス中に組み込まれていないように、発光物質の形成が行われる、項目１又は項目２に記載のプロセス。
【００７４】
項目４
ある程度、空孔充填剤由来の任意の他の原子が発光物質中へ組み込まれ、任意の他の原子が、格子間位置でのみ実質的に組み込まれている、項目３に記載のプロセス。
【００７５】
項目５
空孔充填剤は、更に、空孔充填原子の元素とは異なる元素を含む他の原子を含み、空孔充填剤由来の他の原子が実質的に一切、発光物質のマトリックス中に組み込まれていないように、発光物質の形成が行われる、項目１又は項目２に記載のプロセス。
【００７６】
項目６
他の原子が金属原子を含む、項目３〜５のいずれか一項に記載のプロセス。
【００７７】
項目７
金属原子が、Ｂａ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｈｒ、Ｃｄ、Ｐｂ又はそれらの任意の組み合わせを含む、項目６に記載のプロセス。
【００７８】
項目８
空孔充填原子が、Ｏ、Ｓ又はＸであり、Ｘがハロゲンである、項目１〜７のいずれか一項に記載のプロセス。
【００７９】
項目９
空孔充填剤が、ＢａＯ２、ＳｎＯ２、ＺｎＯ又はそれらの任意の組み合わせである、項目１〜８のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８０】
項目１０
空孔充填剤がＯであり、
発光物質の形成が酸化雰囲気中で行われる、項目１〜９のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８１】
項目１１
発光物質を、酸化雰囲気中でアニールすることを更に含む、項目１〜８のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８２】
項目１２
酸化雰囲気が、Ｏ２、Ｏ３、ＮＯ、Ｎ２Ｏ、ＣＯ２又はそれらの任意の組み合わせを含む、項目１０又は１１に記載のプロセス。
【００８３】
項目１３
酸化雰囲気が、少なくとも約１．４体積％、少なくとも約５体積％、少なくとも約１１体積％、少なくとも約１５体積％、又は少なくとも約２０体積％の、空孔充填剤とは異なる酸化種を含む、項目１０〜１２のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８４】
項目１４
酸化雰囲気が、１００体積％以下、約９０体積％以下、約７５体積％以下、約５０体積％以下、又は約４０体積％以下である酸化種を含む、項目１０〜１３のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８５】
項目１５
酸化雰囲気が、少なくとも約１．４ｋＰａ、少なくとも約５ｋＰａ、少なくとも約１１ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、又は少なくとも約２０ｋＰａの、空孔充填剤とは異なる酸化種を含む、項目１０〜１４のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８６】
項目１６
酸化雰囲気が、１０１ｋＰａ以下、約９０ｋＰａ以下、約７５ｋＰａ以下、約５０ｋＰａ以下、又は約４０ｋＰａ以下である、空孔充填剤とは異なる酸化種を含む、項目１０〜１５のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８７】
項目１７
空孔充填剤が、ＺｎＸ２、ＺｒＸ４、ＨｆＸ４、ＳｎＸ２又はそれらの任意の組み合わせを含み、Ｘがハロゲンである、項目１〜８のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８８】
項目１８
空孔充填原子がＸであり、
プロセスが更に、ハロゲン含有雰囲気中で発光物質をアニールすることを含む、項目１〜８及び１７のいずれか一項に記載のプロセス。
【００８９】
項目１９
ハロゲン含有雰囲気が、ＮＨ４Ｃｌ、ＮＨ４Ｂｒ、ＮＨ４Ｉ、ＣＢｒ４、ＣＣｌ４、ＣＩ４、ＣＨＢｒ３、ＣＨＣｌ３、ＣＨＩ３、ＣＨ２Ｂｒ２、ＣＨ２Ｃｌ２、ＣＨ２Ｉ２又はそれらの任意の組み合わせを含む、項目１８のプロセス。
【００９０】
項目２０
ハロゲン含有雰囲気が、少なくとも約１．４体積％、少なくとも約５体積％、少なくとも約１１体積％、少なくとも約１５体積％、又は少なくとも約２０体積％の、空孔充填剤とは異なるハロゲン含有種を含む、項目１８又は１９のプロセス。
【００９１】
項目２１
ハロゲン含有雰囲気が、１００体積％以下、約９０体積％以下、約７５体積％以下、約５０体積％以下、又は約４０体積％以下である、空孔充填剤とは異なるハロゲン含有種を含む、項目１８〜２０のいずれか一項に記載のプロセス。
【００９２】
項目２２
ハロゲン含有雰囲気が、少なくとも約１．４ｋＰａ、少なくとも約５ｋＰａ、少なくとも約１１ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、又は少なくとも約２０ｋＰａの、空孔充填剤とは異なるハロゲン含有種を含む、項目１８〜２１のいずれか一項に記載のプロセス。
【００９３】
項目２３
ハロゲン含有雰囲気が、１０１ｋＰａ以下、約９０ｋＰａ以下、約７５ｋＰａ以下、約５０ｋＰａ以下、又は約４０ｋＰａ以下である、空孔充填剤とは異なるハロゲン含有種を含む、項目１８〜２２のいずれか一項に記載のプロセス。
【００９４】
項目２４
空孔充填剤が、ＣｄＳ、ＰｂＳ２、Ｓ又はそれらの任意の組み合わせを含む、項目１〜８のいずれか一項に記載のプロセス。
【００９５】
項目２５
空孔充填剤がＳであり、
発光物質の形成が、硫黄含有雰囲気中で行われる、
項目１〜８及び２４のいずれか一項に記載のプロセス。
【００９６】
項目２６
発光物質を硫黄含有雰囲気中でアニールすることを更に含む、項目１〜８及び２４のいずれか一項に記載のプロセス。
【００９７】
項目２７
硫黄含有雰囲気が、（ＮＨ４）２Ｓ、Ｃ６Ｈ４Ｓ、Ｈ２Ｓ、Ｓ又はそれらの任意の組み合わせを含む、項目２４又は２５に記載のプロセス。
【００９８】
項目２８
硫黄含有雰囲気が、少なくとも約１．４体積％、少なくとも約５体積％、少なくとも約１１体積％、少なくとも約１５体積％、又は少なくとも約２０体積％の、空孔充填剤とは異なる硫黄含有種を含む、項目２５〜２７のいずれか一項に記載のプロセス。
【００９９】
項目２９
硫黄含有雰囲気が、１００体積％以下、約９０体積％以下、約７５体積％以下、約５０体積％以下、又は約４０体積％以下である、空孔充填剤とは異なる硫黄含有種を含む、項目２５〜２８のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１００】
項目３０
硫黄含有雰囲気が、少なくとも約１．４ｋＰａ、少なくとも約５ｋＰａ、少なくとも約１１ｋＰａ、少なくとも約１５ｋＰａ、又は少なくとも約２０ｋＰａの、空孔充填剤とは異なる硫黄含有種を含む、項目２５〜２９のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１０１】
項目３１
硫黄含有雰囲気が、１０１ｋＰａ以下、約９０ｋＰａ以下、約７５ｋＰａ以下、約５０ｋＰａ以下、又は約４０ｋＰａ以下である、空孔充填剤とは異なる硫黄含有種を含む、項目２５〜３０のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１０２】
項目３２
空孔充填剤が、発光物質を形成するために使用される出発物質の総質量の、少なくとも約０．０００２重量％、少なくとも約０．００１重量％、少なくとも約０．００２重量％、少なくとも約０．０２重量％、少なくとも約０．０５重量％、少なくとも約０．１１重量％、又は少なくとも約０．３重量％である、項目１〜３１のいずれかのプロセス。
【０１０３】
項目３３
空孔充填剤が、発光物質を形成するために使用される出発物質の総質量の、約５０重量％以下、約２０重量％以下、約９重量％以下、約５重量％以下、約２重量％以下、約０．７重量％以下、約０．２重量％以下、約０．０９重量％以下、約０．０２重量％以下、又は約０．０１重量％以下である、項目１〜３２のいずれかのプロセス。
【０１０４】
項目３４
空孔充填剤が、約２５０℃の発光物質の溶融温度内である気化温度を有する、項目１〜３３のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１０５】
項目３５
空孔充填剤が、発光物質の溶融温度よりも高い気化温度を有する、項目１〜３４のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１０６】
項目３６
空孔充填剤の気化温度が少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃、発光物質の溶融温度よりも高い、項目３５に記載のプロセス。
【０１０７】
項目３７
混合物が、発光物質を形成する前に、少なくとも空孔充填剤の気化温度まで混合物を加熱することを含む、項目３５又は３６に記載のプロセス。
【０１０８】
項目３８
少なくとも空孔充填剤の気化温度までの混合物の加熱が、少なくとも約１．１分、少なくとも約５分、少なくとも約１１分、少なくとも約１５分、又は少なくとも約２０分の間行われる、項目３７に記載のプロセス。
【０１０９】
項目３９
混合物を、発光物質の溶融温度に近い別の温度まで冷却することと、
少なくとも約１．１分、少なくとも約５分、少なくとも約１１分、少なくとも約１５分、又は少なくとも約２０分の間、混合物を他の温度で維持することとを
更に含む、項目３７又は３８に記載のプロセス。
【０１１０】
項目４０
空孔充填剤が、発光物質の溶融温度よりも低い気化温度を有する、項目１〜３４のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１１１】
項目４１
空孔充填剤の気化温度が、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃、発光物質の溶融温度よりも低い、項目４０に記載のプロセス。
【０１１２】
項目４２
混合物からの発光物質の形成が、
混合物から本体を形成することと、
焼結温度及び大気圧よりも高い焼結圧で本体を焼結することとを含む、
項目１〜３３のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１１３】
項目４３
本体の焼結が、発光物質のセラミック体を形成する、項目４２のプロセス。
【０１１４】
項目４４
空孔充填剤は、大気圧〜焼結圧の範囲の圧力で、焼結温度以下である約２５０℃よりも低い気化温度を有する、項目４２又は４４のプロセス。
【０１１５】
項目４５
大気圧〜焼結圧の範囲の圧力で、空孔充填剤の気化温度が、焼結温度よりも、少なくとも約５℃、少なくとも約１１℃、少なくとも約２０℃、少なくとも約５０℃、又は少なくとも１０５℃低い、項目４２〜４４のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１１６】
項目４６
第一の圧力で本体を第一の温度まで加熱することであって、第一の温度は、おおよそ第一の圧力での空孔充填剤の気化温度であること、
少なくとも約１．１分、少なくとも約５分、少なくとも約１１分、少なくとも約１５分、又は少なくとも約２０分の間、おおよそ第一の温度で本体を維持することと、
第一の温度よりも高い焼結温度まで本体を加熱することと
を更に含む、項目４２〜４５のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１１７】
項目４７
発光物質の本体が、実質的に同一の大きさの発光物質の対応する基材と比較して、本体全体のより均一な熱ルミネセンス特性評価を有する、項目１〜４６のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１１８】
項目４８
発光物質が、Ｘ線放射中に測定された強度と比較して、２０ミリ秒後に、２００ｐｐｍ未満の残光を有するシンチレーション物質である、項目１〜４７のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１１９】
項目４９
発光物質が、発光物質の対応する基材と比較して、より大きな光出力、より小さなエネルギー分解能値、より低い残光、より短い減衰時間又は、照射エネルギーの範囲全体に渡るより比例的な応答を有するシンチレーション物質である、項目１〜４８のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１２０】
項目５０
実質的に同じ大きさの発光物質の対応する基材と比較して、本体全体に渡りより均一な熱ルミネセンス特性評価を有し、本体は少なくとも２ｍｍの寸法を有する、発光物質。
【０１２１】
項目５１
発光物質の対応する基材と比較して、より大きな光出力、より小さなエネルギー分解能値、より低い残光、より短い減衰時間、又は照射エネルギーの範囲全体に渡るより比例的な応答又はそれらの任意の組み合わせを有するシンチレーション物質を含む、発光物質。
【０１２２】
項目５２
発光物質が、対応する基材と比較してより大きな光出力を有する、項目１〜５１のいずれか一項に記載のプロセス。
【０１２３】
項目５３
発光物質が、対応する基材と比較して、より小さなエネルギー分解能値を有するシンチレーション物質である、項目１〜５２のいずれかに記載のプロセス又は発光物質。
【０１２４】
項目５４
発光物質が、対応する基材と比較して、より低い残光を有する、項目１〜５３のいずれかのプロセス又は発光物質。
【０１２５】
項目５５
発光物質が、対応する基材と比較して、より短い減衰時間を有するシンチレーション物質である、項目１〜５４のいずれかに記載のプロセス又は発光物質。
【０１２６】
項目５６
発光物質が、対応する基材と比較して、照射エネルギー全体に渡るより比例的な応答を有する、項目１〜５５のいずれかに記載のプロセス又は発光物質。
【０１２７】
項目５７
発光物質が、Ｘ線照射中に測定された強度と比較して、２０ミリ秒後に、２００ｐｐｍ未満の残光を有する、項目１〜５６のいずれかに記載のプロセス又は発光物質。
【０１２８】
項目５８
発光物質が、発光材料についてのＣＩＥ１９７６色空間座標Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊に対応する、Ｌ１＊、ａ１＊、ｂ１＊の色空間座標で、実質的に白色光を反射することが可能であり、
発光材料の対応する基材が、対応する基材についてのＣＩＥ１９７６色空間座標Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊に対応する、Ｌ２＊、ａ２＊、ｂ２＊の色空間座標で、実質的に白色光を反射することが可能であり、
｜ａ１＊−ａ２＊｜が、約９以下であり、
｜ｂ１＊−ｂ２＊｜が、約９以下である、
項目１〜５７のいずれかのプロセス又は発光物質。
【０１２９】
項目５９
｜ａ１＊−ａ２＊｜が、約５以下、約３以下、約２以下、約１．５以下、約０．９以下、約０．５以下、約０．２以下、約０．０９以下、約０．０５以下、又は約０．０１以下であり、
｜ｂ１＊−ｂ２＊｜が、約５以下、約３以下、約２以下、約１．５以下、約０．９以下、約０．５以下、約０．２以下、約０．０９以下、約０．０５以下、又は約０．０１以下である、
項目５８に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３０】
項目６０
｜Ｌ１＊−Ｌ２＊｜が約９以下である、項目５８又は５９に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３１】
項目６１
｜Ｌ１＊−Ｌ２＊｜は、約５以下、約３以下、約２以下、約１．５以下、約０．９以下、約０．５以下、又は約０．２以下である、項目６０に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３２】
項目６２
発光物質は、第一の波長で実質的に白色光を反射することが可能であり、
発光物質の対応する基材は、第二の波長で実質的に白色光を反射することが可能であり、
第一及び第二の波長は、互いに約５０ｎｍ以下である、
項目１〜６１のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３３】
項目６３
第一及び第二の波長が、互いに約３０ｎｍ以下、約２０ｎｍ以下、約１５ｎｍ以下、約９ｎｍ以下、約５ｎｍ以下、約２ｎｍ以下である、項目６２に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３４】
項目６４
発光物質が金属−シリコン−酸素化合物を含む、項目１〜１６及び３２〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３５】
項目６５
発光物質が、金属−ホウ素−酸素化合物を含む、項目１〜１６及び３２〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３６】
項目６６
発光物質が、金属−アルミニウム−酸素化合物を含み、金属はアルミニウムとは異なっており、金属−アルミニウム−酸素化合物は、相当量のシリコンを含まない、項目１〜１６及び３２〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３７】
項目６７
発光物質が、金属−リン−酸素化合物を含む、項目１〜１６及び３２〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３８】
項目６８
発光物質が金属硫黄化合物を含む、項目１〜８及び２４〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１３９】
項目６９
発光物質が金属−酸素−硫黄化合物を含む、項目１〜１６及び２４〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１４０】
項目７０
発光物質が金属ハロゲン化物を含む、項目１〜８、１５〜２３及び３２〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１４１】
項目７１
発光物質が、金属−酸素−ハロゲン化合物を含む、項目１〜２３及び３２〜６３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１４２】
項目７２
発光物質が、実質的に単結晶である、項目１〜７１のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１４３】
項目７３
発光物質が、多結晶物質である、項目１〜７１のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１４４】
項目７４
発光物質が希土類元素である、項目１〜７３のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質。
【０１４５】
項目７５
希土類元素が、発光物質の主成分である、項目７４に記載のプロセス又は発光物質。
【０１４６】
項目７６
項目１〜７５のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質により形成された発光物質を含む、シンチレータと、
シンチレータからのシンチレーション光を受け取るように構成された光センサーと
を含む、放射検出装置。
【０１４７】
項目７７
放射検出装置が、医用画像撮影装置、検層装置又はセキュリティ点検装置を含む、項目７６の放射検出装置。
【０１４８】
項目７８
項目１〜７５のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質により形成された発光物質を含む、陽電子放出断層撮影スキャナ。
【０１４９】
項目７９
項目１〜７５のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質により形成された発光物質を含むレーザー装置。
【０１５０】
項目８０
項目１〜７５のいずれか一項に記載のプロセス又は発光物質により形成された発光物質を含む光学データ記憶装置。
【実施例】
【０１５１】
本明細書に記載した概念を、更に実施例に記載するが、これは、特許請求の範囲に記載された発明の範囲を限定するものではない。実施例は、異なる組成物のシンチレーション結晶の性能を実証する。本実施例の項において開示した数値は、便宜のために、近似又は四捨五入をすることができる。
【０１５２】
実施例１
実施例１は、酸化物、特に、ＬＹＳＯ：Ｃｅ物質に関する。ＬＹＳＯ：Ｃｅシンチレーション物質を形成する際に、ＳｎＯ２又はＺｎＯを構成成分に添加すると、シンチレーション光出力の観点で改善された結果を生成した。ＬＹＳＯ：Ｃｅ相を形成する酸化物の化学量論的な混合物とともに、ＳｎＯ２又はＺｎＯ化合物を溶融物へ直接加えた。表１は、ＬＹＳＯ物質の表を含み、「参照」とは、全くＳｎＯ２もＺｎＯも添加しなかった基準を指す。適用したグロー放電質量（ＧＤＭＳ）分析は、成長した結晶又は成長後の対応する残留浴中の表１に記載された全ての試料において、残留Ｓｎ又はＺｎのいかなる痕跡も明らかにしなかった（０．１ｐｐｍ未満）。核の特徴付けは、１０×１０×１０ｍｍ３ＬＹＳＯ試料について適用した。
【表１】
0006033879.tif 000002
【０１５３】
表１のデータは、空孔充填剤を使用する場合の、予想外に高い光出力を示す。Ｃａ共ドーパントを有する試料について、空孔充填剤は約２９％光出力を向上させ、Ｍｇ共ドーパントを有する試料について、空孔充填剤は、それらのそれぞれに対応する塩基化合物に対して約２２％光出力を向上させる。
【０１５４】
残光について試料を試験した。５５０ｎｍ付近の可視スペクトル内の波長で、シリコン光電子倍増管（ＳｉＰＭ）によって検出された試料からの光出力を決定することにより、特徴付けを行った。データを、２０ミリ秒及び５００ミリ秒で収集した。データを表２に示す。
【表２】
0006033879.tif 000003
【０１５５】
表２中のデータは、空孔充填剤を使用する場合の予想外に少ない残光を示す。Ｃａ共ドーパントを有する試料について、空孔充填剤は、それらのそれぞれの対応する塩基化合物よりも約５０％だけ残光を減少させる。
【０１５６】
追加の試料を調製し、これは空孔充填剤の量としてのものである。（電荷の総質量に基づいて）０．１重量％のＺｎＯ又はＳｎＯを溶融物へ添加した場合、改善は顕著ではない。０．５重量％のＺｎＯ又はＳｎＯ２で、表１及び２に示したような予期しない結果が達成された。１．０重量％又は２．０重量％で、結果は、０．５重量％と実質的に同じ特性を示し、シンチレーションパラメータの顕著な改善のない、飽和になった。
【０１５７】
実施例２
実施例２は、ハロゲン化物、特に、ＬａＢｒ３：Ｃｅ物質に関する。ＬａＢｒ３：Ｃｅシンチレーション材料を形成する場合、ＺｎＢｒ２、ＺｒＢｒ４又はＨｆＢｒ４を構成要素へ加えると、シチレーション光出力の点で改善された結果を生成する。ハロゲン化物の化学量論的混合物と一緒に、ＺｎＢｒ２、ＺｒＢｒ４又はＨｆＢｒ４化合物を直接溶融物へ添加した。ＧＤＭＳ分析は、結晶中において、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ又はＨｆなどの陽イオン不純物が存在しない（０．１ｐｐｍ未満）ことを確認した。
【表３】
0006033879.tif 000004
【０１５８】
成長段階の間のｉｎ  ｓｉｔｕでのＢｒ欠損の排除は、ＬａＢｒ３：Ｃｅ検出器についての光歩留まりの向上を示している。酸化物シンチレータ化合物と同様に、ハロゲン化物シンチレータは、特定の濃度まで向上させるシンチレーションパラメータを有し、それを超える顕著なさらなる改善は見られない。しかしながら、ＬａＢｒ３について、使用する空孔充填剤の量は、ＬＹＳＯよりも大幅に低くすることができる。（変化した総質量に基づいて）０．００１重量％〜０．０１重量％の範囲の濃度で、空孔充填剤の濃度の関数として、物質の電子性能の継続的な改善を示す。０．０１重量％から始まり、電子性能が飽和になり、材料のさらなる大幅に改善されたシンチレーション（ルミネセンス）特性は見られない。
【０１５９】
一般的な説明又は実施例において上記の行為の全てが必要とされるわけではないこと、特定の行為の一部が不要である場合があること、及び、記載したものに加えて、一つ以上のさらなる行為を実施することができることに注意されたい。更に、行為が列挙される順序は、必ずしもそれらが実施される順序ではない。
【０１６０】
明確にするために、別個の実施形態の文脈において本明細書に記載されている特定の特徴は、単一の実施形態において組み合わせても設けることができる。逆に、簡潔にするために、単一の実施形態の文脈に記載されている様々な特徴も、別々に又は任意のサブコンビネーションで設けることもできる。更に、ある範囲で記載された値への言及は、その範囲内のそれぞれ及び全ての値を含む。
【０１６１】
特定の実施形態に関して、利益、他の利点及び問題に対する解決策を上記に記載した。しかしながら、利益、利点、問題に対する解決策及び、任意の利益、利点又は解決策をより顕著にする又はこれらを顕著となるための任意の特徴は、いずれかの又は全ての請求項の重大な、必要な又は必須の特徴として解釈するべきではない。
【０１６２】
明細書及び本明細書に記載された実施形態の例証は、様々な実施形態の構造の一般的な理解を提供することを意図している。明細書及び例証は、ここに記載した構造又は方法を使用する装置及びシステムの全ての構成要素及び特徴を網羅的且つ包括的に記載することを意図するものではない。又、別個の実施形態は、単一の実施形態に組み合わせて設けることもでき、逆に、様々な特徴を簡潔にするために、単一の実施形態の文脈で説明した様々な特徴を、別々に又は任意のサブコンビネーションに設けることもできる。更に、ある範囲において記載した値への言及は、その範囲内のそれぞれの及び全ての値を含む。多くの他の実施形態が、本明細書を読んだ後、当業者には明らかであろう。他の実施形態を使用することができ、それらは本開示から由来し得、したがって、構造的な置換、論理的な置換又は別の変更を、本開示の範囲から逸脱することなく行うことができる。したがって、本開示は、限定的というよりも例示的と見なすべきである。
【図１】
0006033879.tif 000005