(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Fischer-Tropsch反応の実施方法であって、
触媒を含むプロセスチャンネル内でFischer-Tropsch反応を実施すること、
前記反応による熱を、少なくとも１５ｃｍの長さを有する隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルに移行させ、前記隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネル内の冷却流体を前記少なくとも１５ｃｍの長さにおいて１００ｐｓｉｇ（７．９１バール）以上の圧力下にパーシャル沸騰させること、
を含み、メタン選択性が１５％未満であり、
前記隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルの壁位置での、該隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルの少なくとも長さ１ｃｍ当たりの冷却流体の平均剪断応力が実測又は計算の何れにおいても少なくとも１パスカル（Ｐａ）である方法。
【請求項２】
前記隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルにおける温度が、チャンネル内の前記パーシャル沸騰の発生領域位置において５℃よりは大きくない値において変化する請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記プロセスチャンネルが重力方向に関して垂直であり、前記隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルが重力に関して水平である請求項１〜２の何れかに記載の方法。
【請求項４】
前記隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルの幅対高さ比におけるアスペクト比が少なくとも５である請求項１〜３の何れかに記載の方法。
【請求項５】
前記プロセスチャンネルがミニチャンネル又はマイクロチャンネルである請求項１〜４の何れかに記載の方法。
【請求項６】
冷却材チャンネルの平行列に隣り合うプロセスチャンネルの平行列を含み、
前記冷却材チャンネルの平行列内を流動する冷却流体がパーシャル沸騰され、前記冷却材チャンネルがプロセスチャンネルに関して交差流れ状況とされる請求項１〜５の何れかに記載の方法。
【請求項７】
多数の熱交換帯域を反応長さに沿って配置し、各帯域で異なる温度下にパーシャル沸騰を使用する請求項６に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、米国仮出願特許番号第６０/６２４，８６０号の優先権を主張するものであって、一般にミニチャンネルまたはマイクロチャンネル内で液体がパーシャル沸騰（partial boiling）する装置及びシステム（システムとは、単数あるいは複数の流体を収納し、圧力、温度、等のようなパラメータによって更に特徴付け得る装置によって構成される）ミニチャンネルは１０ｍｍまたはそれ未満である少なくとも一つの寸法を有し、マイクロチャンネルは２ｍｍまたはそれ未満、ある実施例では０．５ｍｍまたはそれ未満、他の実施例では０．０１〜２ｍｍである少なくとも一つの寸法を有する。ミニチャンネルとマイクロチャンネルとは一般には上述した寸法を有するが、幾つかの好ましい実施例ではマイクロチャンネルは直径がＤｈ＜２ｍｍ（Ｄｈは水力直径）、ミニチャンネルは同２〜１０ｍｍのものとして夫々定義される。
【背景技術】
【０００２】
パーシャル沸騰の原理：
沸騰は、表面積や容積に基づいて高い熱フラックスを提供する非常に有効な熱伝達メカニズムとして知られている。沸騰には、低クオリティ蒸気流れ、核沸騰、膜沸騰、遷移沸騰、を含む幾つかの異なる形態があり、核沸騰は主に工業用途で使用されている。沸騰は、流体流れ（流動沸騰）及び流体プール（プール沸騰）の伝熱面位置で、または流体容積（減圧沸騰）内で生じる。流動沸騰は、流体の相変化を介し、そうした相変化の間に流体内に等温ヒートシンクを生じさせ得る。流動沸騰では対流伝熱係数は非常に高くなり得るので、等温流体との組み合わせ効果で伝熱壁面は流動方向に沿って疑似的に一定温度に維持される。この伝熱状況は多くの熱プロセス、核プロセス、化学プロセスの各用途にとって望ましいものである。
【０００３】
発熱性化学反応のような多くの化学プロセスでは、反応速度は局所温度に大きく依存する。反応体域全体が最適温度であれば、収率、転換が最大化され、所望の選択性が得られることも多くなる。従って、沸騰伝熱は、種々の反応での、単数あるいは複数の発熱性反応による放熱がなされる等温的な熱状況を維持するためのプロセス制御または熱管理において使用される。沸騰プロセス制御と比較した場合、単相流体対流を介した冷却システムでは、一般に、流れを一定温度に保ち且つ対流熱フラックスを増大させる上で必要とされる大きな流量を用いることなく近等温境界状況を実現することはできない。
【０００４】
かくして、マイクロチャンネル内沸騰は、以下の問題を含む、仮想のまたは現実的な技術上の様々な問題があることから、マイクロチャンネル化学反応プロセスの温度管理や温度制御では使用されていない。
（１）マイクロチャンネル内での流動沸騰は、蒸気泡がチャンネル直径よりも小さく且つチャンネル壁が液体によって全体的に良好に湿潤化される通常の流動チャンネルにおけるそれとは異なる流動パターンに関連付けされる。通常、マイクロチャンネルの水力直径は蒸気泡の直径よりも小さいので、蒸気及び液体の各層が毛管現象によってマイクロチャンネルの決まった位置を連続流動する（図１）点。
（２）気泡流れ及び環状流れのようなその他の所望の流動パターンは、極めて狭い範囲の流動パラメータまたは限定的な運転条件においてのみ発生可能であるかまたは発生しない点。
（３）蒸気層が存在することで、チャンネル壁に局所的なホットスポットが生じ、それが蒸気と壁面との間の伝熱量を低下させ、その結果温度が非一様化される点。
（４）蒸気層が存在することで、マイクロチャンネル内の流動沸騰時に流れ及び圧力に厳しい変動が生じ得、そうした変動が生じると冷却システムが直ちに不安定化する点。
（５）蒸発による伝熱係数と単一蒸気層対流による伝熱係数との差が大きいので、低熱量時においてさえ伝熱上の危機が生じ得る点。この点は、伝熱を非一様化する極めて低い臨界熱フラックス（ＣＨＦ）により特徴付けられる（図１）。
（６）所望のプロセス処理能力上、通常は多数の一体化したマイクロチャンネルが必要とされるので、２相流を使用するマイクロチャンネル配列では流量配分やマニホルド操作が困難な点。
【０００５】
本発明の方法によれば、マイクロチャンネル内流動沸騰を単位操作に組み込み、発熱性反応のための安定した等温境界状況を実現するために利用することが可能となる。
用語“平衡クオリティ（equilibrium quality）Ｘｅｑ”はクオリティとしても知られており、または“Ｘ”は以下の式（１）のように定義される。
0006017523.tif 000002
ここで、
ｚ［ｍ］は水の流動方向におけるチャンネル入口からの距離（ｍ）。
ｑ”［Ｗ／ｍ2］はチャンネル壁の平均熱フラックス。
Ｐ［ｍ］は、流動方向と直交する方向でのチャンネルの周辺長。
Ａ［ｍ2］は、流動方向と直交する方向でのチャンネルの断面積。
Ｇ［kg/ｍ2/s］は、流動方向と直交する方向での、チャンネル断面を通るマスフラックス。
ｈfg［j/kg］は、蒸発潜熱、である。
式（１）では次のように仮定する。即ち、
１）Ｘｅｑ＝０の時の核沸騰開始（ＯＮＢ）はチャンネルの丁度入口の位置であること。実際はチャンネル入口位置では水流れは非凝縮性ガスにより若干過冷却されるので、Ｘｅｑ＝０の位置は、ｚを流れ方向とし且つｚ＝Ｌ（Ｌは沸騰マイクロチャンネル長さ）をマイクロチャンネルの終端を表すものとした場合にｚ＝０の位置とはならず、他方、チャンネル入口位置での水流れが、チャンネルに入る前に水温維持のために予備加熱されることから過熱（Ｘｅｑ＞０）されてもいる。
２）チャンネル壁の過熱温度Ｔｗ−Ｔｓａｔは、マイクロチャンネルの最初の５％の長さ部分として定義される入口付近で沸騰を開始させるに十分な大きさである。
３）ｑ”はチャンネル周囲及び流動方向に沿って一定である。
【０００６】
対流流れの局所クオリティは、チャンネル内の圧力損失を推定する上で必要であり、チャンネル長さに沿ったボイド率及び蒸気クオリティの変動が分かれば、Lockhart及びMartinelliの分離流れモデルを用いてチャンネル内での２相流の圧力損失を算出することができる（Lockhart, R.W.及びMartinelli, R.C.,の“Proposed Correlation of Data for Isothermal Two-Phase, Two-Component Flow in Pipes” 1949年のChemical Engineering Progress 45(1)の第39-48頁）。以下の式（２）は、沸騰の各項目を使用して圧力損失を摩擦損失と加速度に分解するものである。
0006017523.tif 000003
Ｄｈ［m］は、チャンネルの水力直径。
ｆlo［−］は、全マスフラックスが液体である場合のチャンネルの摩擦係数。
ｆl［−］は、マスフラックスがＧ（１−Ｘ）の液体である場合のチャンネルの摩擦係数。
ρv［kg/m3］は、蒸気相密度。
ρl［kg/m3］は、液相密度、である。
【０００７】
式（２）中の未定義の各項は、蒸気単相流の圧力勾配に対する液単相流の圧力勾配を定義するMartinelliパラメータχを必要とする。
0006017523.tif 000004
ここで、ｐは局所静圧であり、式（２）中のαの、大型管内の乱流流れに対する相関は以下の式（４）で表される。
0006017523.tif 000005
２相流摩擦損失乗数φ2laの値は、以下の式（５）に表されるように単相流摩擦損失乗数φ2l、摩擦係数及び局所クオリティ、に依存する。
0006017523.tif 000006
単相流の摩擦損失乗数は以下のMartinelli-Nelson相関式（６）の如く表される。
0006017523.tif 000007
式（６）の項Ｃの値は、気液の各流れ形態に依存して下記の如きとなる。
２０（液体乱流、気体乱流）
１２（液体−粘性、気体−乱流）
５（液体−粘性、気体−粘性）
Lee（２００１）は、Ｄｈが〜０．８ｍｍまでのマイクロチャンネルでの係数Ｃの相関を式（７）の如く示唆した。
0006017523.tif 000008
【０００８】
ここで、“限界熱フラックス”又はＣＨＦとは、伝熱メカニズムが沸騰から蒸気対流に変化することに基づく、壁面温度が維持され得ない局所的な熱フラックスのことである。壁面温度が維持されなくなることで局所ホットスポットが形成される。図９には代表的な沸騰曲線が示され、垂直軸の熱フラックスと、壁面温度（Ｔｗ）及び飽和流体温度（Ｔｓ）の温度差とが示される。温度差範囲の少ない部分では単相流伝熱であり、熱フラックスは小さい。核沸騰が開始され、温度差が若干拡大して熱フラックスが増大する閾値温度差が存在する。温度差が拡大し、伝熱率によって核/気泡流が局所的にドライアウトし、気相抵抗が伝熱熱量を支配するようになるとＣＨＦが生じる。ＣＨＦはドライアウト前に生じる。
【０００９】
水力直径が大きい場合に発生するＣＨＦはかなり特徴がある。飽和流体でのＣＨＦは一般に以下の作用の関数である。
１）流量：ＣＨＦは入口条件及び入口形状が一定の場合に流量が増大すると大きくなる。
２）圧力：圧力が周囲圧力以上に増大するとＣＨＦは局所最大値にまで増大し、圧力増大に伴って徐々に減少する。
３）チャンネルサイズ：ＣＨＦはチャンネルサイズが増大すると増大する。
４）チャンネル長さ：ＣＨＦはチャンネルが長いと減少する。
５）蒸気クオリティ：蒸気クオリティＸが高いとＣＨＦは減少する。
チャンネルサイズと蒸気クオリティとは飽和沸騰での壁面の平均熱フラックスに関係し、かくして、高いプロセス熱フラックス（平均値での）は、高蒸気発生率及び高蒸気蓄積量とを介して急速に局所ＣＨＦに近づく。
【００１０】
ボイリング数Ｂｏは、マスフラックス及び蒸発潜熱とを伴う無次元の熱フラックスである。
0006017523.tif 000009
キャピラリー数Ｃａは、表面張力と粘性力との比である。
0006017523.tif 000010
ここで、
μ［kg/m/s］は、液体粘度。
ρ［kg/m3］は、液体密度。
σ［N/m］は、液体の表面張力、である。
ウェーバー数は慣性力と表面張力との比である。
0006017523.tif 000011
【００１１】
これまで研究された飽和流動沸騰における限界熱フラックスは、マイクロチャンネルよりも大きなチャンネルについてのものであり、例えばKatto及びOhnoの研究がある（１９８４年のKatto,Y.及びOhno,H.,Int.J.Heat Mass Transfer, v.26(8)の第１６４１〜１６４８頁）。
0006017523.tif 000012
Ｗekはチャンネル長さの長さスケールを使用する、長さをベースとするウェーバー数である。
0006017523.tif 000013
ここで、
ｑ”co1＜ｑ”co2の場合、ｑ”co＝ｑ”co1であり、
ｑ”co1＞ｑ”co2の場合、
ｑ”ｃｏ２＜ｑ”ｃｏ３であればｑ”co＝ｑ”co2
ｑ”ｃｏ２＞ｑ”ｃｏ３であればｑ”co＝ｑ”co3であり、
Ｋk1＞Ｋｋ２の場合、Ｋk＝Ｋk1
Ｋk1＜Ｋｋ２の場合、Ｋk＝Ｋk2である。
0006017523.tif 000014
飽和流動沸騰ｑ”critはｑ”coに等しい。
ＳＲ数は以下の式（１５）の如く定義される。
0006017523.tif 000015
ここで、
Ｂｏは、無次元量のボイリング数である。
Ｔwallmaxは、ボイリングセクションを包囲する壁面の最大温度である。（Ｋ）
Ｔsatは、所定の圧力及び組成の流体の飽和温度である。（Ｋ）
Ｄhは、沸騰を生じるチャンネルの水力直径である。（ｍｍ）
Ｌは、沸騰を生じる部分でのチャンネルの長さである。（ｍｍ）
壁面温度と飽和温度との差は過熱温度として定義される。
【００１２】
局所熱フラックスがチャンネル毎に変化するマイクロチャンネルの整列マトリクスでは先に説明した問題はより大きくなる。連結されたチャンネルからなるマトリクスに渡る熱フラックスプロファイルが変化する可能性のある単位操作には、これに限定しないが、発熱性の化学反応、触媒又は均質的な蒸留塔除熱、吸収又は吸着システムでの脱着ステージ、発熱性の混合プロセスその他、が含まれる。熱フラックスは、マイクロチャンネルが別の単位操作のチャンネルの方向に対する交差流れと整列するとそのプロファイルが変化し得る。チャンネルの熱フラックスが変化する状況下では、チャンネル内の熱フラックスの大きい流れを増やし、熱フラックスの小さい流れを少なくして対流沸騰を維持させる必要が生じ得る。
【００１３】
従来技術：
発行された文献にはマイクロチャンネル沸騰の利点に関する共通見解は示されていない。
沸騰形態及び伝熱メカニズム：
ある研究者は、マイクロチャンネル沸騰はユニークであり且つマクロスケールでの相当物のそれに勝る潜在的利益を有するものであることを示唆している。例えば、Kandikar（２００２）は、水力直径が３ｍｍ未満のチャンネル内での流動沸騰を評論し、その中で、“一般に、ミニチャンネル内での流動沸騰中に３つの流れパターン、即ち、孤立気泡流れ、気泡閉じ込み流れ又はプラグ/スラグ流れ、環状流れ、が発生し”、そして“各相の層間での表面張力作用は最終的な沸騰流動形態を決定する上で極めて重要であり、１０〜２０ミクロンもの小ささの核生成気泡が生じることが確認された。”と述べている。
【００１４】
伝熱作用の観点からは分離気泡は最も望ましいものである。Chedester及びGhiaasiaan（２００２）は、マイクロチャンネル内での気泡核生成及び発生は大型のチャンネル相当物でのそれとは根本的に異なるという見解を支持するデータと理論的分析を引用している。サブクール沸騰では、マイクロチャンネルの壁面付近での速度勾配及び温度勾配は非常に大きく、サブクール沸騰又は飽和沸騰により生成する気泡は極めて小さいものであり得る。生成気泡が非常に小さい場合、核沸騰開始点（ＯＮＢ）、有意ボイド発生点（ＯＳＶ）、核沸騰限界（例えば、膜沸騰）を含む様々なサブクール沸騰プロセスに大きな影響がある。
【００１５】
同じくGhiaasiaan及びChedester（２００２）は、マイクロチャンネル内で生じる沸騰は、壁面キャビティでの微小気泡形成を抑制する傾向のある熱毛管力により制御され得るという仮説も提示している。仮にこの仮説が正しいとすると、核沸騰による蒸発潜熱によって著しく増長されるところのマイクロチャンネル内での伝熱作用は、実際は従来サイズのチャンネルにおけるそれよりも低下するはずである。Ghiaasiaan及びChedesterらの研究では、沸騰伝熱のためのマクロスケールモデル並びにその相関は、マイクロチューブ（０．１〜１ｍｍの範囲の直径を有するものとして定義される）内で沸騰が開始されるために必要な熱フラックスが過小予測されているようである。彼らは実験を全乱流形態下に実施したが、殆どの実際のマイクロチャンネル用途は層流形態下に実施されるのである。
【００１６】
Haybes及びFletcher（２００３）は、小直径の平滑銅管内で選択した冷媒におけるサブクール流れの沸騰伝熱の研究実験を説明している。調査したパラメータ範囲は以下の通り、即ち、管直径が０．９２及び１．９５ｍｍ、熱フラックスが１１〜１７０ｋＷ/ｍ2、合計マスフラックスが１１０〜１８４０kg/(ｍ2-s)、の如きであった。更には、液体の、データセットに含まれるレイノルズ数は４５０〜１２０００であった。この研究では、対流が核沸騰限界点（term）を抑制することや核生成が、層流や移行流においてさえも対流限界点を増長させる証拠は得られなかった。しかしながら、特に層流は未知のメカニズムによって増長される傾向があるとした。
【００１７】
Prodanovic他（２００２）は、その実験研究において気泡擾乱が核沸騰における主要な伝熱モデルであるとしている。気泡擾乱は、加熱されたチャンネル表面から気泡が離脱するに従い消滅する。
Lee他（２００４）は、水力直径が４１．３ミクロンの単一の台形マイクロチャンネル内での気泡動力学の実験を行った結果、マイクロチャンネル内での気泡核生成は０．１３〜７．０８ミクロン/ミリ秒の一定速度で成長することが示され、７２．８〜９５．２ミクロン/ミリ秒といった非常に速い成長を示す場合もあったとした。マイクロチャンネル壁から脱離する気泡のサイズは、バルク流れの表面張力及び流れ抵抗（壁面の剪断応力とは逆方向の）によって支配され、修正Levy式と良く相関し得ることが分かった。彼らは、マイクロチャンネルにおける気泡発生頻度は通常サイズのチャンネルにおけるそれに匹敵するものであるとも主張している。
【００１８】
Thome（２００４）は、マイクロチャンネル沸騰における最近の研究の、マイクロチャンネル内蒸発に関する実験及び理論を論評し、最も優勢な流れ形態は細長気泡モードであると思われるとし、この形態が、マイクロチャンネル内での６０〜７０％もの高い蒸気クオリティまで持続され得、その後、環状流れ形態となると主張し、また、伝熱メカニズムは、核沸騰や乱流対流ではなく、一時的な液膜蒸発によって制御されるとも主張した。流動沸騰伝熱係数は、ある研究によれば、プール核沸騰伝熱と同じように、熱フラックス及び飽和圧力にほぼ排他的に依存し、質量速度や蒸気クオリティに対する依存性は僅かであることが示された。しかしながら、より最近の試験によれば、質量速度や蒸気クオリティには、沸騰伝熱がスラグ流れ又は液膜沸騰により制御されると言う仮説を支持する作用があることが実証された。
【００１９】
流れの安定化：
マイクロチャンネル内の沸騰流れの安定化は非常に関心の高い問題であるが、沸騰流れの不安定化開始に関する包括的な理論が未だ無いので、その研究は主に、流れ圧力の変動及び可視化を通して行われている。不安定流れに対する伝熱効率は、不安定な流れパターン、膜沸騰や逆流の形成、流れ分布の低下、を含む数多くの要因によりずっと悪くなる。この問題に関して既存の文献に示された従来技術には以下のものがある。
Brutin他（２００３）は、狭隘な矩形マイクロチャンネル内での対流沸騰における２相流れの不安定性を調査した。マイクロチャンネルは水力直径が８８９ミクロン、チャンネル長さは２００ｍｍであった。実験はマスフラックス２４０ｋｇ/(ｍ2−ｓ)、熱フラックス範囲３．３〜９．６Ｗ/ｍ2の下で実施されたが、この全条件下に蒸気スラグが形成され、形成された蒸気スラグが２相流を阻止し且つ流れ入口に押し戻した。この実験報告によると、流れ圧力が１ｋＰａ未満で且つ固有振動周波数比（ピーク振幅対ノイズ振幅）が２０未満であることが変動幅の小さい安定流れの基準であることが立証されたとしている。
【００２０】
Wu他（２００４）は、色々な熱フラックス及びマスフラックス値においてマイクロチャンネルを流動する水に関する、異なる沸騰安定モードを研究する一連の実験を行った。実験では水力直径１８６ミクロン、長さ３０ｍｍ、断面が同じ台形のシリコン製の８本のマイクロチャンネルを使用したが、壁面の熱フラックスが１３．５から２２．６Ｗ/ｃｍ2に増大し、時間平均での水のマスフラックスが１４．６から１１．２ｇ/ｃｍ2−ｓに減少したときマイクロチャンネル内に以下に示す３種類の非安定沸騰モードが観察されたとした。
１．低熱フラックス及び高マスフラックス時の液体/２相交互流（ＬＴＡＦ）
２．中熱フラックス及び中マスフラックス時の連続２相流（ＣＴＦ）
３．高熱フラックス及び低マスフラックス時の液体/２相/蒸気交互流（ＬＴＶＡＦ）
一般に、ＬＴＦは熱フラックスが小さく（１３．５〜１６．６Ｗ/ｃｍ2）、平均マスフラックスが大きい（１４．６〜１２．７ｇ/ｍ2−ｓ）と発生し、ＣＴＦは熱フラックスが中程度（１８．８Ｗ/ｃｍ2）、平均マスフラックスが中程度（１１．９ｇ/ｍ2−ｓ）であると発生し、ＬＴＶＡＦは熱フラックスが大きく（２２．６Ｗ/ｃｍ2）、平均マスフラックスが小さい（１１．２ｇ/ｍ2−ｓ）と発生し、３つの不安定沸騰モードの中ではＬＴＶＡＦにおける変動幅が最も大きく、圧力及びマスフラックスの振幅は位相が異なっていた。
【００２１】
Ｌ/ＤH値：
マイクロチャンネルの全実験はある一定のジオメトリーにおいて実施されたが、これらの装置での伝熱性能を集計する目的上、代表的にはチャンネル長さを水力直径で除算した長さ対直径比Ｌ/ＤHが有益な測定基準となることが分かった。大抵の従来技術文献では実験で使用したチャンネルの長さは明確に報告されていないが、チャンネル長さが明記されるＬ/ＤHには以下のものがある。
Brutin他（２００３）：Ｌ/ＤH＝１００及び２５０（“流れの安定化”と題した先の説明を参照されたい）
Wu他（２００４）：Ｌ/ＤH＝１６１（“流れの安定化”と題した先の説明を参照されたい）
Lee他（２００３）：浅く、ほぼ矩形のマイクロチャンネルからなる一体型のマイクロチャンネルヒートシンクを使用して、マイクロシステムの放出流パターン及び熱的性能に関するマイクロメーターサイズのチャンネル形状の作用を研究し、実験装置では直径ＤHが同じ２４ミクロン、合計全長が１９ｍｍ、従ってＬ/ＤH＝７９２である複数のチャンネルを使用した。局所的な核生成と孤立気泡生成とは無視し得ることが分かった。入力電力に応じた平均位置を取る、上流側の蒸気帯域を下流側の液体帯域に繋ぐ不安定移行領域が支配的な流れパターンとされた。
【００２２】
Warrier他（２００２）：単相強制対流と、サブクール核沸騰及び飽和核沸騰との両実験を、試験流体としてＦＣ−８４を使用し、小型の矩形チャンネルを用いて行った。試験セクションは５本の平行チャンネルから構成され、各チャンネルは水力直径ＤHが０．７５ｍｍ、長さ対直径の比は４０９．８であった。実験は、各チャンネルを水平にし、その上部及び底部の各表面に熱フラックスを一様に加える状態下に実施された。実験中に変動するパラメーターには、質量流量、入口液体のサブクール化、熱フラックスが含まれた。サブクール流及び飽和流の沸騰伝熱に対する新規な伝熱相関が生成された。
Pettersen（２００４）：直径０．８ｍｍ、長さ０．５ｍ（Ｌ/ＤH＝６２５）のマイクロチューブ内で液体ＣＯ2を蒸発させ、温度範囲０〜２５℃、マスフラックス１９０〜５７０ｋｇ/（ｍ2−ｓ）、熱フラックス５−２０ｋＷ/ｍ2における蒸気フラクション変動下における伝熱及び圧力損失を測定した。伝熱は、ドライアウト、特に高マスフラックス及び高温時のドライアウトの影響が大きいことが示された。流れの観察によれば、マスフラックスが大きいとエントレインメント（entrainment：単位長さあたりの境界層内流量の増加量）が増大し、環状流（スラグ流れ及び液膜沸騰）が支配的となることが示された。
【００２３】
沸騰を増強する工学的機能構造部分：
マイクロチャンネルの沸騰伝熱特性は、マイクロチャンネルの壁面に多孔性コーティング又はある種の工学的多孔性あるいは溝構造を付与することによっても増強され得る。例えば、Ammeman及びYou（２００１）らは、幅２ｍｍ、長さ８ｃｍのチャンネルに多孔性コーティングを施して行った実験に関し、寸法形状及び流れのマスフラックスが、同じチャンネルでコーティングした場合としなかった場合とでの対流沸騰の伝熱特性を比較し、コーティングしたマイクロチャンネルでは伝熱係数が増大するのみならず、受け入れ可能な限界熱フラックスが増大したと説明している。
Honda及びWei（２００４）らは、表面マイクロ構造を使用して、誘電性液体に浸漬した電子部品からの沸騰伝熱を増長させる研究についての報告を行った。開発されたマイクロ構造には、サンドブラスト、SiO2層をスパッタリングし、次いでその表面をウェットエッチングすること、SiO2層等の化学気相成長法、などにより創出させた粗面、ブラシ状構造（樹枝状ヒートシンク）、レーザー削孔キャビティ、凹形キャビティ、マイクロフィン、アルミナ粒噴霧、銀薄片又はダイヤモンド粒塗布、穿孔を有するヒートシンクスタッド、マイクロフィン及びマイクロチャンネル、ピンフィン、が含まれる。この研究は、初期過熱を緩和させ、核沸騰伝熱を増長させ、限界熱フラックスを増大させることを主な目的としており、その研究結果は以下の通りであった。
【００２４】
１．複雑な微小粗さ、微小凹隙、そして多孔質構造は沸騰初期過熱を低減させるのに有効である。しかしながら、微小凹隙はチャンネル面がサブクールされるとき液体で充填される傾向がある。沸騰初期過熱が表面微少孔増によって低減されるメカニズムはよく分からない。
２．表面粗化部は核沸騰助成に有効である。しかしながら、伝熱増長への表面粗さパラメータε/ＤHの直接的関連付けは成し得ておらず、SiO2膜の堆積（マイクロチップ用途における如き）により創出される表面粗さが、限界熱フラックスを増大させる上で有効であることを見出した。
３．表面キャビティは、核沸騰を増長させ、限界熱フラックスを増大させる上で有効である。表面キャビティ口径範囲ｄｅｑが１．６〜９ミクロンである時は、ｄｅｑが大きいキャビティほど、気泡核生成を発生させる上で、より有効であることが分かった。
４．微孔質構造は核沸騰を増長させるには最も有効である。しかしながら、微孔質面の沸騰曲線の勾配は、高熱フラックス領域では急激に降下し、ＣＨＦポイント位置での壁面過熱温度は特定のマイクロチップ用途での受け入れ可能な最大温度よりも高くなる。
５．研究者等は、限界熱フラックスｑCHFを増大させるにはマイクロピン−フィンが最も有効であることを見出した。マイクロピン−フィン付き表面の沸騰曲線はΔＴsat(ΔＴsat=壁面過熱温度＝Ｔwall−Ｔsat)が高くなると急激に上昇することが示された。ｑCHFは、ΔＴsub（ΔＴsub＝液体サブクール＝Ｔsat−Ｔboil）が増大するに従い単調に増加する。ｑCHFを最大化する最適フィン間隔はΔＴsubが増大するに従い小さくなる。
６．表面微小構造は、円滑表面におけるよりも長い時間、成長する気泡をその表面上で保持する作用がある。これは、表面微小構造によって高い伝熱性を得るための重要な要因であると考えられる。
７．最高性能は、先端が水平上方を向いている場合に得られた。研究者等は傾斜角度に対するｑCHFの関係を数式化した。
【００２５】
研究者等は、マイクロチップ用途での、チャンネルの壁面粗さに基づくｑCHF増大の定量的測定値を３２．５％及び４８％とした。これらの結果は表面粗さの値が１．１ｎｍである基準表面と比較して、表面粗さの平均値が各１．１、１８．７、３０９．３ｎｍである表面について得られたものである。更には、研究者等は、多孔質空隙の孔直径が等しく且つ多孔質性で且つ工学的なピン−フィンデザインにおける種々の値についての沸騰曲線を生成した。所定の壁面過熱温度における熱フラックスは、最も円滑な表面、チップＳ（ε＝１．１ｎｍ）に比較し得る増大を示し、また、対流沸騰は、完全に円滑な表面（ε＝０）であると仮定した場合のそれであると予測された。
Ramswamy他（２００２）は、ウェハーダイシングとウェットエッチングを使用して、１０ｍｍ×１０ｍｍのシリコンウェハーピース上に相互連結したネットを作製したマイクロチャンネル内での表面増強沸騰の研究について述べている。作製した構造物は、マイクロチャンネルを液体プール内に連通する孔を有し、孔の直径は０．１２〜０．２０ｍｍにおいて、また孔ピッチは０．７〜１．４ｍｍにおいて変化された。システム圧力を１気圧に維持し且つ壁面過熱温度を１２Ｋに増大させるデータが収集された。研究結果は以下のようなものであった。
【００２６】
低〜中範囲での壁面過熱温度（４〜１２℃）では沸騰は孤立気泡形態で生じた。壁面過熱温度が上昇すると蒸気泡合体が始まり、結局大きな蒸気泡が形成されるようになった。蒸気泡合体減少は孔ピッチによってある程度制御された。
１．離脱蒸気泡径は、孔サイズ（同一の壁面過熱温度に対しての）が増大すると共に増大した。研究者等は、孔ピッチの影響は極めて小さかったことを報告している。特定の孔サイズについては蒸気泡離脱/分離直径は壁面過熱温度の上昇に伴い増大した。
２．蒸気泡発生頻度は壁面過熱温度の上昇に伴い僅かに増大した。中間壁面過熱温度（およそ１２℃）では蒸気泡発生頻度は減少傾向を示し、孔ピッチ及び孔径が増大すると減少した。
３．研究者等は、沸騰核密度は壁面過熱温度（全ての構造体についての）の上昇に伴い上昇したことを報告している。孔ピッチが大きいと孔数減少により、蒸気泡発生量は減少した。孔サイズは、蒸気泡発生数が増大する一つの構造体を除き、その影響は無視し得るものであった。研究者等は、沸騰核密度はトンネル内の蒸発容積と蒸気泡の平均脱離直径との関数であり、これら２つのパラメーターが孔サイズの変化と相互作用することで変化すると主張する。
【００２７】
壁面過熱温度：
水力直径が小さいと層流のレイノルズ数は代表的には１００〜１０００の範囲において低下する。そうした低レイノルズ数流れでは、２相マイクロチャンネル用途において良好な伝熱特性を実現するためには核沸騰が一般に必要とされる。しかしながら、壁面過熱温度が大きいとマイクロチャンネル内での核沸騰を“オーバーシュート”、つまり過度に急速に蒸発させる必要がしばしば生じ、結局は、蒸気泡合体、スラグ流れ、そして種々の不安定流れ形態を招くことになり得る。沸騰オーバーシュートを制御する一つの手段は、核沸騰が可能な壁面過熱温度ΔＴsat＝Ｔwall−Ｔsat（しばしばΔＴsupとして示される）をできるだけ低く維持することである。
Kandlikar（２００４）は、チャンネル内での、チャンネル入口位置のサブクール液入口からチャンネル出口位置までの気液混合流れの流動沸騰に関する議論の中で、流体がマイクロチャンネルを通して流動するに従い、所定の流れ状況下で特定範囲内の寸法を有する空隙部分で核沸騰を生じるが、空隙がその範囲の全寸法においてチャンネル壁面に生成すると仮定すると、核沸騰のために必要な壁面過熱温度は、サブクール温度差が同じゼロであると仮定するHsu及びGraham（１９６１）及び、Sato及びMatsumura（１９６４）による以下の式（１６）で表せ得るとしている。
0006017523.tif 000016
直径１ｍｍ以上のチャンネルの場合は式（１６）による壁面過熱温度は非常に低くなることが予測されるが、チャンネルの水力直径が小さくなる程、核沸騰開始に要する壁面過熱温度は高くなる。例えば、水力直径２００ミクロンのチャンネルでは核沸騰は壁面過熱温度が２℃にならないと開始されない。
【００２８】
水力直径が５０ミクロン未満のチャンネルでは壁面過熱温度は水の場合は１０℃以上、冷媒では２〜３℃であることが条件となる。水力直径が１０ミクロンより小さいチャンネルでの流動沸騰では核沸騰を生じさせるのは非常に困難となる。
壁面過熱温度が、チャンネル壁面上に核沸騰キャビティを生じさせるために必要な温度を超えるとマイクロチャンネル内で核沸騰が開始される。適宜寸法の気泡核が存在しないと気泡核生成は遅くなる。核沸騰は、例えば、鋭角角部、流体振動、溶解ガス、などのその他の要因によってもその挙動に影響が出る。夫々大気圧条件下においてＲ−１３４ａ及び水を使用する場合、水力直径が５０〜１００ミクロン未満のチャンネルの場合に必要な壁面過熱温度は２〜１０℃になると考えられる。
【００２９】
先の式（１６）を用いて全ての壁面過熱温度を推定する場合、この式は従来のチャンネル沸騰伝熱相関に基づくことを考慮することが重要である。式（１６）は、マイクロチャンネル内での沸騰現象の研究に関する全ての文献に先立って参照されており、従って、マイクロチャンネルの壁面過熱温度を予測するために適しているとは言えないのである。
Peng他（１９９７）は、図３に例示する如く、水力直径が同じである場合に壁面過熱温度が高くなる場合の研究結果について説明し、その中で、マイクロチャンネル内で核沸騰を発生させるのは、流体が高度に非平衡な状態にあり且つ熱エネルギーの吸収及び移送能力が非常に大きいことをも前提とした上で、従来サイズのチャンネルよりも遙かに困難であると主張した。
Ramaswamy他（２００２）は、沸騰を増長させるための工学的機能構造部分を有するマイクロチャンネル内での、壁面過熱温度に対する平均熱フラックスの実験結果について説明し、水力直径が０．１３４ｍｍ〜０．２８７ｍｍに変化する場合、壁面過熱温度は４．５℃での約４Ｗ/ｃｍ2から同１３℃での約１９Ｗ/ｃｍ2の範囲であったとしている。Honda及びWei（２００４）らは、工学的機能構造部分を持つ壁面での所定の壁面過熱温度に対する平均熱フラックスを測定した。図４にはマイクロピン−フィン付きチップの沸騰曲線におけるフィン厚さ及びフィン高さの組み合わせ作用が示される。比較上、その他のチップデザイン（チップＳOktay及びSchmekenbecher,O'Connor他、及び、Anderson及びMudawar）も示される。図４ではチップＰＦａ−ｈ（ａ＝３０及び５０、ｈ＝６０〜２７０）が、ミクロン厚及びミクロン高さの四角形のｈ枚のピンフィンを設けたマイクロピン−フィン付きチップを表している。フィン間隔はフィン厚と同じである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００３０】
【特許文献１】米国特許出願公開番号第2004/0182551号明細書
【特許文献２】米国特許出願公開番号第2004/104012号明細書
【特許文献３】米国特許出願公開番号第2004/0082804号明細書
【非特許文献】
【００３１】
【非特許文献１】Ammermann, CN. and S. M. You, 2001 ,“Enhancing Small-Channel Convective Boiling Performance Using a Microporous Surface Coating,”Journal of Heal Transfer 123(5), 976-983.
【非特許文献２】Brutin, D., F. Topin, and L. Tadrist, 2003,“Experimental study of unsteady convective boiling in heated minichannels,”International Journal of Heat and Mass Transfer 46, 2957-2965.
【非特許文献３】Chedester, R. C. and S. M. Ghiaasiaan, 2002,“A proposed mechanism for hydrodynamically- controlled onset of significant void in microtubes,”International Journal of Heat and Fluid Flow 23, 769-775.
【非特許文献４】Ghiaasiaan, S. M. and R. C. Chedester, (2002),“Boiling incipience in icrochannels,”International Journal of Heat and Mass Transfer 45, 4599-4606.
【非特許文献５】Honda, H and J.J. Wei, 2004,“Enhanced boiling heat transfer from electronic components by use of surface microstructures,”Experimental Thermal and Fluid Science 28, 159-169.
【非特許文献６】Hus, Y.Y., and Graham,R.W.,1961,“An Analytical and Experimental Study of the Thermal Boundary Layer and Ebullition Cycle in Nucleate Boiling,”NASA TN-D594.
【非特許文献７】Kandlikar,S.G.,2002.“Fundamental issues related to flow boiling in minichannels and microchannels,”Experimental Thermal and Fluid Science 26(2002)389-407.
【非特許文献８】Kandlikar, S. G., 2004.“Heat Transfer Mechanisms During Flow Boiling in Microchannels,”Transactions of the ASME. Vol 126, February 2004.
【非特許文献９】Lockhart, R. W. and Martinelli. R. C,“Proposed Correlation of Data for Isothermal Two-Phase, Two-Component Flow in Pipes”, Chemical Engineering Progress 45( 1 ), pp.39-48, 1949.
【非特許文献１０】Lee,M.,Y.Y.Wong,M.Wong,and Y.Zohar,2003,“Size and shape effects on two-phase flow patterns in microchannel forced convection boiling,” Journal OF Micromechanics and Microengineering 13, 155-164.
【非特許文献１１】Lee, P.C.,F.G.,Tseng,and Chin Pan, 2004,“Bubble dynamics in microchannels. Part 1:single microchannel,”International Journal of Heat and Mass Transfer 47,5575-5589.
【非特許文献１２】Peng,X.F.,H.Y.Hu, and B.X.Wang,1998,“Boiling Nucleation during liquid flow in microchannels,”International Journal of Heat and Mass Transfer 41(l), 101-106.
【非特許文献１３】Pettersen, J., 2004,“Flow vaporization of CO2 in microchannel tubes.”Experimental Thermal and Fluid Science 28, 111-121.
【非特許文献１４】Ramaswamy. C, Y. Joshi, W. Nakayama, and W. B. Johnson, 2002,“High-speed visualization of boiling from an enhanced structure.”International Journal of Heat and Mass Transfer 45, 4761-4771.
【非特許文献１５】Sato, T., and Matsumura, H., 1964,“On the Conditions of Incipient Subcooled Boiling with Forced Convection.”Bull, JSME, 7(26), pp.392-398.
【非特許文献１６】Thome, J. R., 2004,“Boiling in microchannels: a review of experiment and theory,”International Journal of Heat and Fluid Flow 25, 128-139.
【非特許文献１７】Warrier, G. R., V. K. Dhir, and L.A. Momoda, 2002,“Heat transfer and pressure drop in narrow rectangular channels,”Experimental Thermal and Fluid Science 26, 53-64.
【非特許文献１８】Wu, H. Y. and P. Cheng. 2003,“An experimental study of convective heat transfer in silicon microchannels with different surface conditions,”International Journal of Heat and Mass Transfer 46, 2547-2556.
【非特許文献１９】Wu, H. Y. and P. Cheng, 2004,“Boiling instability in parallel silicon microchannels at different heat flux,”International Journal of Heat and Mass Transfer 47, 3631-3641.
【非特許文献２０】High flux boiling in low flow rate, low pressure drop mini-channel and micro-channel heat sinks, Bowers et aL International Journal of Heat and Mass Transfer; Jan. 1994; v.37. No.2, p.321-332. (12 pages) “Forced convection boiling in a microchannel heat sink”．
【非特許文献２１】Jiang et al., Journal of Microelectromechanical Systems: Mar. 2001 ; v.10, No. 1 , p.80-87. (8 pages) “Forced convection and flow boiling heat transfer for liquid flowing through microchannels”．
【非特許文献２２】Peng et al., International Journal of Heat and Mass Transfer; Sep. 1993; v.36, No.14, pp.3421-2427. (7 pages)
【非特許文献２３】Anderson et al.; Microelectronic Cooling by Enhanced Pool Boiling of a Dielectric Fluorocarbon Liquid; 1988.
【非特許文献２４】Fujii et al.; Nucleate Pool Boiling Heat Transfer from MicroPoroiis Heating Surface; 1983.
【非特許文献２５】Park et al.; Effects of Size of Simulated Microelectronic Chips on Boiling & Critical Heat Flux; 1986.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００３２】
マイクロチャンネル内での流動沸騰を単位操作に組み込み、発熱性反応のための安定した等温境界状況を実現するために利用することが可能なプロセス及び方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００３３】
マイクロチャンネル又はミニチャンネル内での液体のパーシャル沸騰はその他の単位操作を制御する上で非常に有用である。マイクロチャンネルはミニチャンネルよりも好ましく且つその結果はミニチャンネルよりも優れ、また従来サイズのチャンネルよりも大幅に優れている。パーシャル沸騰用のマイクロチャンネル又はミニチャンネルは一つの単位操作プロセスチャンネルに隣り合って位置付けされ得、あるいは、一つのパーシャル沸騰用ミニチャンネル又はマイクロチャンネルを２つ、３つ、４つあるいはそれ以上のプロセスチャンネルとして作用させ得る。プロセスチャンネルはマイクロチャンネル（Ｄh＜２ｍｍ）又はミニチャンネル（Ｄhが２〜１０ｍｍ）であり得る。沸騰のような相変化に対する熱フラックスは単相伝熱流体に対するそれよりもずっと高く、従ってプロセスチャンネル内での発熱率は非常に高くなるので、一体型システムでは生産性全体は高いままに維持される。
【００３４】
本発明の冷却材マイクロチャンネルは従来よりパーシャル沸騰用と考えられてきた相当サイズのチャンネルよりも実質的に長い。従来は長いチャンネルは、圧力損失量が大きいことやドライアウトの問題から技術的に問題があると思われていたため、パーシャル沸騰用途には向かないと考えられてきた。驚くべきことに、長いマイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を用いることで、高キャパシティ、受け入れ可能な圧力損失、ドライアウト傾向の無い安定性、を含む優れた結果が得られた。更には、プロセスチャンネル容積に対するマニホルド容積比が小さい方が装置容積の利用度が高かった。
本発明の一様相によれば、発熱性プロセスからの除熱プロセスであって、プロセスチャンネル内で発熱性プロセスを実施すること、プロセスチャンネル内での発熱性プロセスから、隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルへの除熱を実施すること、前記隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルを通して冷却流体を通し、その際、該隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルの少なくとも１５ｃｍの長さ部分に渡り冷却流体をパーシャル沸騰させること、を含む除熱プロセスが提供される。この様相において、隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルは、これらの隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルをプロセスチャンネルから分離するチャンネルの壁面であるところの内壁面を含み、この内壁面における流体の、前記隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルの長さ少なくとも１ｃｍ当たりの平均剪断応力は実測又は計算の何れにおいても少なくとも１パスカル（Ｐａ）である。
【００３５】
本発明の別の様相において、発熱性プロセスの冷却プロセスであって、プロセスチャンネル内で発熱性プロセスを実施すること、長さが少なくとも１５ｃｍの隣り合うマイクロチャンネルに伝熱することにより該プロセスチャンネルにおける発熱性プロセスを冷却すること、少なくとも０．１ｍ/ｓの流速で冷却流体を前記隣り合うマイクロチャンネルを通過させて冷却流体をパーシャル沸騰させること、を含み、前記隣り合うマイクロチャンネルが、プロセスチャンネルから該隣り合うマイクロチャンネルを分離するチャンネル壁上の面である内壁面を含み、プロセス中における該内壁面の温度が、マイクロチャンネル内の条件下での該冷却流体の沸騰温度よりも５℃以上は高くない温度において高い冷却プロセスが提供される。
【００３６】
種々の実施例において、本発明は以下の特徴、即ち、壁面応力が少なくとも１Ｐａ、１０Ｐａ、５０Ｐａ又は１００Ｐａであること、隣り合う冷却材マイクロチャンネルの全体長さにおけるパーシャル沸騰を生じる長さが少なくとも１５ｃｍであること、層流であること、プロセスチャンネルがミニチャンネル又はマイクロチャンネルであること、パーシャル沸騰流体の蒸気泡径が、隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルの間隙よりも小さい（蒸気泡径はチャンネル高さの９０％を超えないのが好ましく、７５％、５０％、２０％を越えないことが更に好ましい）こと、隣り合うチャンネルの水力直径が５ｍｍであること、隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネル内の温度が、該チャンネル内のパーシャル沸騰発生領域位置に配置した熱電対で測定したものとしての５℃、３℃、１℃よりは大きくない値において変化すること、隣り合うチャンネルに流入する冷却材が単相流体であること、冷却材温度が、チャンネル内の条件下での沸騰温度よりも少なくとも１℃、より好ましくは少なくとも３℃、５℃、１０℃低いこと、パーシャル沸騰を生ずる部分の長さが少なくとも２５ｃｍ、５０ｃｍ、１００ｃｍであること、隣り合うミニチャンネル又は隣り合うマイクロチャンネルがマイクロチャンネルであること、沸騰開始位置における表面の温度が沸騰温度よりも１．５℃又はそれ未満の温度高く且つ隣り合うマイクロチャンネルの水力直径が５０〜７００μｍであること、隣り合うマイクロチャンネルが、１ｍｍ又はそれ未満の間隙幅を有する円滑なマイクロチャンネルであり、平均熱フラックスが表面の少なくとも２、好ましくは５、より好ましくは少なくとも１０Ｗ/ｃｍ2であること、冷却材マイクロチャンネル当たりの流量が少なくとも５ｍＬ/分であり、チャンネル長さが少なくとも２５ｃｍであり、壁面温度がチャンネル条件下での沸騰温度よりも５℃又はそれ未満の温度高いこと、圧力ゲージで測定した値としてのマイクロチャンネル内の圧力振動が規定圧力の５％又はそれ未満であること、冷却流体に界面活性材が加入されること、マイクロチャンネル内での圧力損失量は少なくとも２Ｗ/ｃｍ2の流束に対して２０６８．５Ｐａ（０．３ｐｓｉｇ）/２．５ｃｍ未満であること、冷却用のマイクロチャンネルが少なくとも３０ｃｍ（好ましくは４５ｃｍ、６０ｃｍ）において、チャンネル出口位置で圧力ゲージを使用して測定したものとしての圧力損失変動量が５％、３％又は１％を越えないような安定したパーシャル沸騰を生じること、ＦＴ反応が、パーシャル沸騰の冷却を伴い、＜１５％、＜１２％、＜１０％、＜８％、＜５％のメタン選択性が、該選択性が低くなるように温度を良好に制御することにより達成されること、マイクロチャンネル内のパーシャル沸騰流体が、従来は垂直方向流れよりもずっと問題があると考えられていた水平方向流れであること、水平方向の冷却材マイクロチャンネルが垂直方向に積層され、パーシャル沸騰が交差流れ又は向流方向流れ、又は共方向流れ、又は斜行方向流れ、において生じること、流れが、マイクロチャンネルに流入するに先立ってサブマニホルド内で分離されること、操作時に２０時間以上冷却材流れが停止してもパーシャル���騰マイクロチャンネル内の伝熱性能が変化せず、操作中に発熱性プロセスチャンネル内での主たるプロセス流れが２時間以上停止してもパーシャル沸騰マイクロチャンネルにおける伝熱性能が変化しないこと、Fischer-Tropsh反応を含む発熱性の反応が、伝熱チャンネルの入口から出口にかけての沸騰側の温度が＜３℃、＜１℃において変化すること。冷却材マイクロチャンネルの第１単相伝熱セクションにおける伝熱係数が、パーシャル沸騰の生じる冷却材マイクロチャンネルの第２セクションにおける伝熱係数の＜８０％、＜５０％、＜２５％又は＜１０％であること、パーシャル沸騰マイクロチャンネルが発熱性の単位操作と組み合わされ、プロセスチャンネルの第１部分における熱フラックス又は負荷が、プロセスチャンネルの第２部分における熱フラックス又は負荷とは実質的に異なること、及び又は、パーシャル沸騰が高圧力下、＞ゲージ圧での６８９５００Ｐａ＞２．０６８５Ｅ６Ｐａ＞３．４４７５Ｅ６Ｐａ（＞１００ｐｓｉｇ、＞３００ｐｓｉｇ、＞５００ｐｓｉｇ）において生じること、を含む各特徴の一つ以上を有し得る。
【００３７】
本発明の特徴には以下のものが含まれる。冷却材マイクロチャンネルのアスペクト比は幅対高さ比において少なくとも５、より好ましくは少なくとも１０、最も好ましくは少なくとも２０である。高さ方向は正味の流れ方向と直交され、幅方向は高さ方向及び長さ方向（チャンネルを通る正味の流れの方向）に直交される。複数のプロセスチャンネル（好ましくは平坦な列を成す）及び冷却チャンネル（同じく好ましくは平坦な列を成し、好ましくはプロセスチャンネル及び冷却材マイクロチャンネルと相互綴じ込みされた）が、プロセスチャンネルに関して交差流れ状況とされる。冷却材マイクロチャンネルは水平方向流れ（流れ部分の長さの少なくとも５０％が水平方向の）とされる。冷却材マイクロチャンネルは、可変断面を有し、流体が沸騰しない前方位置に比較的大きな間隙（断面積よりも少なくとも１０％大きい）を有し、パーシャル沸騰領域の断面が比較的小さく、端部近辺の断面積が比較的大きい。以下に、多数の平行チャンネルに対する流量配分を説明する。連結用チャンネルの水力直径よりも１０％以上、他の好ましい実施例では＞２０％、＞４０％、＞５０％以上大きいオリフィス径（オリフィスは入口領域又は狭隘開口を形成するバリヤ、チャンネルに対する１対１バリヤ）を形成するバリヤが使用される。オリフィスの好ましい長さは、好ましくは少なくとも５０マイクロメーターで且つチャンネル長さの９０％を超えない長さとされる。ＴＤＳ＞１ｐｐｍとなると（チャンネル内流速が速く、他方、ヘッダ内の流量が小さいことによって生じる）パーシャル沸騰用チャンネルのヘッダ又はフッタにファウリングが生じる。第１配分において、平行なマイクロチャンネル列の入口フェースを横断する少なくとも４つ又はそれ以上の帯域に流れが分与され、次いで第２配分において、前記平行なマイクロチャンネル列の少なくとも４つ以上に流れが分与される。
パーシャル沸騰は、液体を蒸発させて気液混合を実現するプロセスとして定義される。
発熱性の反応には、Fisher-Tropsch反応、アルキル化、酸素化又はニトリルのための酸化、二量体化、重合、水素化、水素脱硫、水素化処理、又は水素分解、水素及び酸素を直接組み合わせての過酸化水素化、が含まれる。
発熱性プロセスには、例えば、吸収又は吸着、相転移、発熱性化学反応、のような分離を含む、エネルギー釈放のための単位操作が含まれる。
【００３８】
本発明はその種々の様相において、沸騰用流体を含むチャンネル（径１０ｍｍ又はそれ以下の）に熱を移行させる発熱性プロセスを含み、また、以下のコンセプト又はそれらコンセプトの任意組み合わせを含み得る。
１．隣り合う反応チャンバ内での化学反応を伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
２．隣り合う反応マイクロチャンネル内での化学反応を伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
３．隣り合う反応チャンバ内での化学反応を伴い、反応チャンバの長さ方向に沿っての触媒温度の上昇が３０℃未満（もっと好ましくは１０℃未満、５℃未満、３℃未満）であり、反応接触時間が３００ミリ秒である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
４．隣り合うプロセスチャンバ内での相変化を含むプロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
５．隣り合うプロセスマイクロチャンネル内での相変化を含むプロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
６．隣り合うプロセスマイクロチャンネル内での少なくとも２つの流体成分を含む流体混合物の蒸留を含むプロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
７．隣り合うプロセスチャンバ内での相変化を含むプロセスを伴い、プロセスチャンバ内における温度上昇が１０℃未満である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
８．隣り合うプロセスチャンバ内での混合プロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
９．隣り合うプロセスマイクロチャンネル内での混合プロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
１０．隣り合うプロセスチャンバ内での混合プロセスを伴い、混合チャンバ内における温度上昇が５℃未満である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
１１．隣り合うプロセスチャンバ内での擾乱プロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
１２．隣り合うプロセスマイクロチャンネル内での擾乱プロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
１３．隣り合うプロセスチャンバ内での擾乱プロセスを伴い、混合チャンバ内での温度上昇が１０℃未満である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
１４．隣り合うプロセスチャンバ内での吸着プロセスを伴い、混合チャンバ内での温度上昇が１０℃未満であり、熱スゥイング吸着のためのサイクルタイムの少なくとも８０％に渡る温度範囲が５℃又はそれ未満であり、脱着時間の少なくとも８０％に渡る温度範囲が５℃又はそれ未満である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
１５．＞１０のチャンネルと、流れ分与クオリティファクターが＜２０％、より好ましくは１０％未満、尚好ましくは５％未満である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰プロセス。
１６．隣り合うチャンバ内での吸着プロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
１７．隣り合うマイクロチャンネル内での吸着プロセスを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を含むプロセス。
【００３９】
本発明はその種々の様相において、溶解固形物を有するパーシャル沸騰流体（例えば水道水）を含むマイクロチャンネルに熱を伝達する発熱性プロセスを含み、また、以下に述べるコンセプト又はその任意の組み合わせを含み得る。
１）熱交換器効率が、サイクル前後と比較して、＞０．０１ｐｐｍＴＤＳ沸騰流体＜１５ｐｐｍの範囲で２％未満において変化する３つ以上のサイクルを伴う、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰プロセス。
２）隣り合うプロセスマイクロチャンネルでの出口温度が５％又はそれ未満（好ましくは２％又はそれ未満）において変化する状態での、０．０１ｐｐｍ＞ＴＤＳ沸騰流体＜５ｐｐｍの範囲における、少なくとも１０００時間に渡る、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰プロセス。
３）隣り合うプロセスマイクロチャンネルでの出口温度が５％又はそれ未満（好ましくは２％又はそれ未満）において変化する状態での、０．０１ｐｐｍ＞ＴＤＳ沸騰流体＜１ｐｐｍの範囲における、少なくとも１０００時間に渡る、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰プロセス。
４）隣り合うプロセスマイクロチャンネルの出口温度が５％又はそれ未満（好ましくは２％又はそれ未満）において変化する状態での、０．０１ｐｐｍ＞ＴＤＳ沸騰流体＜１５ｐｐｍの範囲における、少なくとも１００時間に渡るマイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰プロセス。
５）隣り合うプロセスマイクロチャンネルの出口温度が５％又はそれ未満（好ましくは２％又はそれ未満）において変化する状態での、Ｐ＞ゲージ圧での６８９５００Ｐａ（１００ｐｓｉｇ）における、少なくとも１０００時間に渡るマイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰プロセス。
６）隣り合うプロセスマイクロチャンネルの出口温度が５％又はそれ未満（好ましくは２％又はそれ未満）において変化する状態での、＜５０％における、少なくとも１０００時間に渡るマイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰プロセス。
上述した任意の様相において、沸騰流体の全溶含有濃度（ＴＤＳ）は、特に断りのない限り少なくとも０．０１である。
他の様相において、本発明によれば、長さ約１０ｃｍ（４．０インチ）のマイクロチャンネルのための、ＳＲ数が約０．００１未満であるマイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰のためのプロセスが提供される。
【００４０】
本発明は、発熱性反応の生じる隣り合うプロセスチャンネルにおける温度変化を、プロセス入口流れ温度（Ｋ、絶対温度目盛での）よりも５％未満の上昇に維持するためのパーシャル沸騰プロセス、又は、単相対流伝熱（Ｋ、絶対温度目盛での）と比較して５０％以上、プロセス側における温度上昇が低下するパーシャル沸騰プロセスとしても特徴付け得る。
本発明には、チャンネル長さ対水力直径比が１０００に等しい又はそれ以上であり且つ長さが１５ｃｍ又はそれ以上であるチャンネル内での安定したパーシャル沸騰伝熱（以下の例３の定義に従う）を実施するためのマイクロチャンネルの使用も含まれる。
また、本発明によれば、壁面過熱温度（Ｔｗ−Ｔｓ）が、以下の式、即ち、
５６３５３×Ｂｏ＋１．４３１５
と等しい又はそれ未満である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰方法をも提供する。
ここで、Ｂｏは、長さが各Ｌであって且つ１５ｃｍ以上である３つあるいはそれ以上のチャンネルに対して、１．０Ｅ−０６〜１Ｅ−０４である。
【００４１】
本発明によれば、壁面過熱温度（Ｔｗ−Ｔｓ）が、以下の式、即ち、
５６３５３×Ｂｏ＋１．４３１５
と等しい又はそれ未満である、マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰システムをも提供する。
ここで、Ｂｏは、３つあるいはそれ以上のチャンネルにおいて、また、最大熱フラックス対最小熱フラックスの平均値の比が３：１又はそれ以上であり且つ各チャンネル長さが少なくとも１５ｃｍ（好ましくは２０ｃｍ以上）である場合に１．０Ｅ−０６〜１Ｅ−０４である。あるいは壁面過熱温度は、マイクロチャンネル内沸騰に対しては、４．８４Ｅ９＊ＳＲ数＋２．１５Ｃ＋/−２Ｃに等しいとも定義し得る。
本発明は、ミニチャンネル又はマイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰を制御するための装置をも提供する。装置はその好ましい実施例において、チャンネル又はチャンネル列の下流側に位置付けた圧力制御体及び又は安定化装置を含む。本発明によれば、パーシャル沸騰用のチャンネル列に隣り合うプロセスチャンネル列を有する装置の、チャンネル列温度を制御するための方法（又はシステム）であって、流体をマニホルドに流入させ、マニホルドから、発熱性プロセスを含むプロセスチャンネル列に隣り合う熱交換器チャンネル列内に送ること、を含む方法（又はシステム）も提供される。熱交換流体の流れが、熱交換器への流入流れが、プロセスチャンネル列の各チャンネルによる変化する熱出力に相当して変化するように制御される。熱交換器チャンネルへの流入流れが、変化する熱量を受ける熱交換器チャンネル列でのパーシャル沸騰が安定化されるように制御される。好ましい実施例では、熱交換器チャンネル列はプロセスチャンネル列に関して交差流れ状態とされる。前記システムの一例が例１２に例示される。
【００４２】
速度ｕの方向における剪断応力は式Ｆｘ＝ｍｕ＊ｄｕ/ｄｙにより算出され得る。ここで、ｍｕは粘度であり、ｄｕ/ｄｙはマイクロチャンネル壁と直交する液体流れの速度勾配である。しかしながら、液体の位置（制御要素により表される）におけるように、速度は一般に３成分を有し、剪断応力も３成分を有する。表面位置及びその付近でのチャンネル流れは一次元と仮定し得、Ｆｘは概略、液体の要素面位置での正味の剪断力とし得る。Fluent又はFEMLAB（登録商標名）の如き市販ソフトを含む流体解析ソフトを用いて必要な輸送方程式を解き、例えば表面剪断応力を算出することができる。表面剪断応力は、流れ方向と平行な方向でのチャンネル長さに沿って算出され得る。壁面位置での剪断応力は平行なチャンネル間においても計算可能であり、この場合、チャンネル及びマニホルドの詳細な形状寸法の関数としての各平行チャンネルへのマスフラックスを決定するために、流れ分布条件（effects）が組み入れられる。例えば、“Fundamentals of Fluid Mechanics,”3rd Ed., B.R.Munson, D.F.Young及びT.H.Okiishi,John Wiley&Son, Inc.,Weinheim,1998には更に別の計算方法が記載される。
【００４３】
ある実施例では、単一のプロセスマイクロチャンネルを使用するプロセスのための剪断力又は応力偏倚係数（ＳＦＤＦ）は、多重プロセスマイクロチャンネルの関与するスケールアッププロセスのそれの約５０％以内であり得る。ＳＦＤＦは以下の式から求められる。
ＳＦＤＦ＝（Ｆmax−Ｆmin）（２Ｆmean）
ここで、Ｆmaxは特定流体のためのプロセスマイクロチャンネルにおける最大剪断応力であり、Ｆminは特定流体のためのプロセスマイクロチャンネルにおける最小剪断応力であり、Ｆmeanは、マイクロチャンネル壁面位置での流体の算術平均値である。本発明のプロセスに従い操作される単一プロセスマイクロチャンネル内でのＳＦＤＦは約２未満であり得、ある実施例では約１未満、他の実施例では約０．５未満、更に他の実施例では約９０．２未満であり得る。
本発明の１実施例によれば、多重のプロセスマイクロチャンネルを使用する一方で比較的剪断応力が一様なプロセスが提供される。多重のプロセスマイクロチャンネルにおける剪断応力の一様性を測定するために、各チャンネルの平均剪断応力を計算し、比較した。Ｆmaxはチャンネル剪断応力の平均値の最大値であり、Ｆminは同最小値であり、Ｆmeanは全チャンネルの平均剪断応力の平均値であり、これらの値からＳＦＤＦが算出され得る。本発明の多重プロセスマイクロチャンネルを使用するプロセスの少なくとも１つの実施例において、ＳＦＤＦは約２未満であり、他の実施例では約１未満、更に他の実施例では約０．５未満、又別の実施例では約０．２未満である。
【００４４】
マイクロチャンネルにおける剪断応力は全体的には大型のチャンネルにおけるそれよりもずっと大きい。マイクロチャンネル壁面の剪断応力の最小値は、平均値では少なくとも１Ｐａであるのが好ましく、１０Ｐａ以上であるのがより好ましい。
パーシャル沸騰は、沸騰流体と、交互する単位操作との間における壁温管理を極めて良好化することが可能となる。マイクロチャンネル壁面温度はその長さ方向に沿ってほぼ等温であるとともに、流量、入口温度、入口圧力その他を含むプロセス制御運転ウィンドー内のプロセス条件の乱れに対しても安定している。発熱性化学反応、蒸留、吸収、吸着、凝縮、エマルジョンの混合、溶解度向上のための混合、擾乱、を含む単位操作はその多くが、パーシャル沸騰によってもたらされる良好な壁温管理によって効果的に実施されるようになる。
【００４５】
発熱性の化学反応は、高温時に生じる所望されざる副産物にしばしば悩まされる。従来の熱交換装置では、一次の、且つ所望の反応経路で生じる熱を発生時と同じ割合で除去することがしばしば出来ない。パーシャル沸騰を用いると除熱がずっと速くなるので発熱性反応を近等温状態下に実施し得るようになり、所望されざる副産物量が減少する。更に、多くの発熱性反応は高温下では平衡限定度が高まるが、その一例には水ガスシフト反応がある。高温時には反応器の前端位置で高温下に反応を生じさせ、反応器出口付近ではもっと低い温度下に反応を生じさせるようにするのが望ましい。多数の熱交換帯域を反応長さに沿って配置し、各帯域で異なる温度下にパーシャル沸騰を使用し、前記反応長さに沿った反応温度を低下させることができる。発熱性反応は触媒性又は均質性の何れかのものであり得る。
【００４６】
反応体又は複数の反応体と触媒とは、例えば、アセチル化反応、付加反応、アルキル化反応、脱アルキル化反応、水素脱アルキル化反応、還元的アルキル化反応、アミノ化反応、アンモ酸化反応、アンモニア合成反応、芳香族化反応、アリル化反応、自己熱改質反応、カルボニル化反応、脱カルボニル化反応、還元的脱カルボニル化反応、カルボキシル化反応、還元的カルボキシル化反応、還元的カップリング反応、凝縮反応、クラッキング反応、水素化分解反応、還化反応、シクロオリゴメリゼーション、脱ハロゲン化反応、二量化反応、エポキシ化反応、エステル化反応、交換反応、Fischer-Tropsch反応、ハロゲン化反応、水素ハロゲン化反応、ホモロゲーション反応、水和反応、脱水反応、水素添加反応、脱水素添加反応、ヒドロカルボキシル化反応、ヒドロホルミル化、水素化分解反応、ヒドロメタル化反応、ヒドロシリル化反応、加水分解反応、水素化反応（HDS/HDN）、異性化反応、メチル化反応、ジメチル化反応、複分解反応、ニトロ化反応、重合化反応、還元化反応、改質化反応、逆水ガスシフト反応、サバティエ反応、スルホン化反応、テロマー化反応、エステル交換反応、三量化反応、水ガスシフト反応、の様な反応から選択され得る。
蒸留は、蒸留ユニットの長さ方向に沿った多数のステージ内での相平衡温度が注意深く制御されると言う特徴がある。パーシャル沸騰を用いれば、各ステージで非常に等温に近い状態で運転することが可能となる。これにより、各ステージに付加されるエネルギー量を調節して全入力エネルギー量を低減させることが可能となる。
【００４７】
吸着反応、特に熱スィング吸着反応は、脱着及び吸着の各ステージ中に熱が急速に付加又は除去されると言う特徴がある。パーシャル沸騰を用いれば、脱着ステージを、そのサイクル範囲に渡り流体を使用して熱を対流的に除去することで生じる温度範囲ではなく、ずっと等温に近い状態で運転することが出来るようになる。脱着ステージ中の温度プロファイルが一段と等温化されることで、吸着反応による吸着物回収量が増え、システムの全体効率が高くなる。
吸収プロセスは、脱着ユニットに流動するに先立つ吸着反応中に作動流体中に吸着物を可溶化させるプロセスである。流体取り込み中に放出される吸収熱は無視できないほどのものであって、作動流体の全体的な能力を低下させる恐れがある。吸収反応操作を等温下に実施できれば吸収量やシステム効率が増大され、脱着中にパーシャル沸騰を用いれば脱着サイクルをほぼ等温下に実施し、伝熱が効率化され、脱着に要する時間も短縮される可能性がある。
パーシャル沸騰を凝縮反応に使用すれば伝熱効率が向上し、ハードウェアが小型化される利益がある。商業的化学プラントにおける熱統合は、資本及び運転の両コストを最適化する上で重要な要素である。凝縮流体及び沸騰流体の伝熱を統合させれば、各単位操作のために作動流体を追加する必要性が減少され得る。
【００４８】
マイクロチャンネル内パーシャル沸騰により助成され得る発熱性反応には重合反応が含まれる。ここで説明する本発明のコンセプトは、重合プロセスで必要な長い距離での伝熱率を高め得るものである。パーシャル沸騰は、Trommsdorff効果おいて見られる反応体の大きな発熱量を除去可能であるため、バルク重合及び溶液重合の危険性を高めるプロセスアップセットを阻止する上で役立ち得る。Trommsdorff効果が生じると、重合化流れは重合体の塊状連鎖による粘性変化を生じ、結局は連鎖停止反応における発熱量が大きくなり且つ反応量が劇的に低下し、重合化流れの粘性が高まり、かくして流れのポンピングが困難となるばかりか、重合分子重量が大きくなって分子重量分布の偏倚あるいは流れ中の不溶性ポケットが生じ得る。
混合操作中に放出される熱量は多くの流体混合において無視できる程のものとは言えない。流体混合物の温度が上昇するに従い、流体混合物の、溶解性、相安定性、熱特性及び流体工学的特性も変化するが、この熱をパーシャル沸騰によって除去すれば操作はずっと等温化され、最終的な流体混合物特性を調整できるようになる。
【００４９】
発酵プロセスは、パーシャル沸騰によってその操作をより等温的なものとすることで最適化される。除熱が不適切であると発酵プロセス中の温度が上昇し、結局、一連の酵素触媒反応後における関連する酵素又はイーストの安定性を低下させる。一例として、ワイン製造時の発酵中に発生する熱量は、最終製品の品質を維持するために低減されるべきである。パーシャル沸騰を使用してより速く且つより制御された状態下に除熱することで、数週間を要するワイン製造期間を数日又はそれ未満に短縮することができる。更には、活性イーストをマイクロチャンネル壁面に取り付け、発酵反応を、隣り合う壁面でのマイクロチャンネル除熱（パーシャル沸騰を含む）と共に開始させるようにしたマイクロチャンネル式のワイン製造装置も想定できる。また、イーストはオークその他の木製品を含む様式下にマイクロチャンネルに用い得、マイクロチャンネル壁のワイン製造側面を、ワイン合成用のチャンネル列からなる使い捨て式のオークその他木製品で製作することもできる。あるいは、装置全体を木製とし、又は製品品質を増長させる材料で作製することができる。
【００５０】
マイクロチャンネルの整列マトリクスを通して流動する冷却材を使用して飽和入口流れから熱フラックスを一定除去するシステムでは、入口チャンネルの質量流量の、平均値又は調整分布における目標値からの僅かのずれが出口蒸気品質を大きく異ならせ、冷却材の流れ分布にも悪影響を及ぼす。壁面の熱フラックスが同じで、質量流量が仕様以下である同等の連結用チャンネルマトリクスを通しての、クオリティ指標ファクターが１０％未満（クオリティ指標ファクターに関しては米国発行特許番号第２００５/００８７７６７号に記載されている）での同流量流れ又はほぼ同流量流れがマニホルドの設計形状によって保証されないとした場合、熱入力量が一定の時はチャンネル全体のローカルクオリティが増大し、圧力損失が増大すると考えられる。この点は、第１及び第２オーダーにおいてローカルクオリティに依存する前記Lockhart-Martinelliの圧力損失式である式（２）で示される。マニホルドからの流量が多いチャンネルでは出口クオリティは仕様値よりも大きくなり、チャンネル全体のローカルクオリティは逆に低くなる。更には、フィードバック機構が低クオリティのチャンネルの流量を増大させ、高クオリティのチャンネル流量を低下させるので流量の不均衡配分がますます悪化する。フィードバック機構による影響は、所望の運転範囲が設計流量の限界熱フラックスに近い場合、流れが不均衡配分されるとローカル除熱を不安定化させ、パーシャル沸騰による単位操作の制御性を危うくする。この点は、パーシャル沸騰システム開発上の主たる開発課題である。
【００５１】
パーシャル沸騰が温度制御上重要となり得る他の用途には核反応路内での対流沸騰による蒸気生成がある。対流沸騰は核反応路冷却で使用されるが、本発明によればシステムで取り扱い得る限界熱フラックスが増大され得、反応器操作の危険度を高める大きな熱フラックスを除去するための適切な設計形状のマニホルドの使用が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】代表的な沸騰曲線を示すグラフである。
【図２】マイクロチャンネル内の沸騰流れパターンの概略図である。
【図３】核形成用の壁面過熱温度のグラフである。
【図４】多孔質構造及びピンフィンの影響を示す沸騰曲線のグラフである。
【図５】プロセス側熱フラックス曲線とＣＨＦ曲線との関係を示すグラフである。
【図６】ＣＨＦ増大のための冷却材マイクロチャンネル分割の例示図である。
【図７】３分割され、図で上方及び又は下方にプロセスチャンネルを配置した冷却材マイクロチャンネルの例示図である。
【図８】間隙寸法の変化する冷却材マイクロチャンネルの例示図である。
【図９】パーシャル沸騰のための装置の概略図である。
【図１０】図９の装置の熱電対位置を示す概略図である。
【図１１】図９の装置の、パーシャル沸騰試験用の試験ループの概略図である。
【図１２】異なる熱フラックスでの、流動方向長さに沿った壁面温度変化を示すグラフである。
【図１３】熱フラックスに対する出口クオリティ又はボイド率を示すグラフである。
【図１４】壁面温度プロファイルにおける質量流量の影響を示すグラフである。
【図１５】約６１ｃｍ（２４インチ）のパーシャル沸騰試験装置における平均熱フラックスの関数としての圧力損失を表すグラフである。
【図１６】壁面過熱温度と沸騰係数との関係を示すグラフである。
【図１７】壁面過熱温度とＳＲ比との関係を示すグラフである。
【図１８】ＶＡＭ生成のためのマイクロチャンネル反応器の例示図である。
【図１９】チャンネル壁での熱フラックスプロファイル（プロセス側での質量流量は１４６．２Kg/m2s)である。
【図２０】異なる除熱スキームを使用する、反応器長さ方向に沿った温度プロファイル（プロセス側での質量流量は１４６．２Kg/m2s、Tin=160℃）である。
【図２１】マイクロチャンネルＶＡＭ反応器のための、触媒床の中央線に沿った温度曲線（単相対流とパーシャル沸騰との伝熱比較であり、Tin（プロセス）=180℃、Tin（冷却）=180℃、V（冷却）=0.3m/s）である。
【図２２ａ】例５に従う、上面の孔に熱電対を配置したＦＴ反応器の主要胴部の斜視図である。
【図２２ｂ】例５の反応器及び溶接物の分解斜視図である。
【図２２ｃ】例５の多重チャンネル交差流れFisher-Tropsch反応器のための流れ温度に関する時間を示す、熱電対をTCとして示すグラフである。
【図２３】水側ヘッダ及びフッタを備える低圧蒸発装置の胴部の、空気側ヘッダ及びフッタを示さない状態での例示図である。
【図２４】空気ヘッダ及びフッタを備える低圧蒸発装置の胴部の、水側ヘッダ及びフッタを示さない状態での例示図である。
【図２５】低圧蒸発器の水側ヘッダの斜視図である。
【図２６】パーシャル蒸発器システムの概略図である。
【図２７】固形物全溶解量が１−２ｐｐｍである低圧蒸発器の運転時間に関連するグラフである。
【図２８】汚水送給時の低圧蒸発器の運転時間に関連するグラフである。
【図２９】マイクロチャンネル蒸発器の概略断面図である。
【図３０ａ】マイクロチャンネル蒸発器における壁面及び流体の温度プロファイルを示すグラフである。
【図３０ｂ】マクロチャンネル蒸発器における壁面及び流体の温度プロファイルを示すグラフである。
【図３１ａ】マイクロチャンネル蒸発器における蒸気クオリティプロファイルを示すグラフである。
【図３１ｂ】マクロチャンネル蒸発器における蒸気クオリティプロファイルを示すグラフである。
【図３２】マイクロチャンネルで小蒸気泡が生じる状況を示す例示図である。
【図３３】大型の冷却材マイクロチャンネルで大蒸気泡が生じる状況を示す例示図である。
【図３４ａ】マルチチャンネル反応器における形態及び流れの配列構成を示す斜視図である。
【図３４ｂ】ヘッダの外部オリフィスプレートの例示図である。
【図３５】出口クオリティ値Ｘ＝０．３である場合の所定の熱フラックスプロファイルにおける圧力損失及びオリフィス径を示すグラフである。
【図３６】交差流れ型反応器の斜視図である。
【図３７】非縮尺モデルでの構造定義及びチャンネル寸法の例示図である。
【図３８】ある場合（３．０ＬＰＭ）における、区分チャンネルマスフラックス（下方ｘ軸）及び区分出口温度（上方ｘ軸）のグラフである。
【図３９】蒸気クオリティに関するLockhart-MartenelliファクターＣの値の変化を示すグラフである。
【図４０】単相入口伝熱係数に対する測定伝熱係数の比をチャンネル出口クオリティに関してプロットしたグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００５３】
例１：沸騰流体特性の改変
多くの用途において、沸騰流体を用いた除熱は閉ループ状態下に実施される。沸騰流体は沸騰ユニットと凝縮ユニットとの間で循環され、沸騰ユニットで熱を捕捉し、凝縮ユニットでは捕捉した熱を第２作動流体又は環境に放熱する。こうしたシステムでは、沸騰作動流体に界面活性材を添加するのが望ましい場合がある。界面活性材はマイクロチャンネル単位操作での長い核沸騰中に生成する小さい蒸気泡を安定化させる作用がある。生成される小蒸気泡が安定化されるとパーシャル沸騰ユニットの運転中にそこを通過する液体の沸騰度が高くなる。言い換えると、プロセス操作時の単一パスの沸騰における蒸発率が１０％、又は３０％、又は５０％あるいはそれ以上となり、一方、ドライアウト又はホットスポット生成が防止される。これにより沸騰流体の合計流量が低下するので、ポンプ及び弁を含む関連補助装置の寸法が低減される。
【００５４】
例２：マイクロチャンネルでの分散されたパーシャル沸騰
マイクロチャンネル内におけるパーシャル沸騰伝熱が、発熱性反応を実施するためのマイクロチャンネル反応器と一体化される。冷却材マイクロチャンネルは、反応熱を効率的に除去するための様々な連結パターンで配列され得る。パーシャル沸騰曲線によると、熱フラックスは単相冷却セクション以降の正の勾配が大きい。発熱性化学反応を生じるプロセス側からは、代表的には反応帯域の開始部分の直ぐ後方の部分に熱フラックスのピークが現れる。熱フラックスピークの正確な位置は、反応体流量、反応体寸法、反応体で触媒を使用する場合は触媒充填床の特性、から決定される。プロセス側からの代表的な熱フラックス曲線によれば、熱フラックスは反応体の始点部分付近でピークとなることが示される。冷却材マイクロチャンネルに様々の形式の連結部を設けることで、プロセス側及び冷却側の双方からの熱フラックス曲線を、望ましいローカル除熱能力にパーシャル沸騰冷却を合致させ得るように整合させ得る。
【００５５】
図５には、パーシャル沸騰伝熱を発熱性マイクロチャンネル反応器用に設計する場合の問題が例示される。プロセス側からの熱フラックス（等温運転のための条件）は、反応体域開始位置から少し進んだ位置でピークとなる。代表的なＣＨＦ曲線は冷却材マイクロチャンネルに沿って負の勾配を有する。冷却材マイクロチャンネルの圧力、冷却材流量、冷却材入口温度、チャンネル間隙寸法、の条件下の点線で示すＣＨＦ曲線の場合、ピーク熱フラックス条件付近でドライアウトが生じる。パーシャル沸騰を安定化させるために、各パラメータを調節してＣＨＦ曲線が熱フラックス曲線の長さ方向の全てに沿ってこの熱フラックス曲線よりも上になるようにすることができる。
【００５６】
形態１：
パーシャル沸騰の性能を改善するために冷却材マイクロチャンネルが分割され得る。冷却材マイクロチャンネルは、単相冷却を伴う初期領域と、この初期領域に続く更に分割された領域にして、冷却材マイクロチャンネルをパーシャル沸騰の生じるサブチャンネルに分ける１つ、２つ又はそれ以上の壁を有し得る第２領域とを有し得る。第２領域は、例えば２つのチャンネルに分割され、各チャンネルが伝熱壁を反応チャンネルと共有する。伝熱壁は平行であり得、あるいはもっと好ましくは、反応チャンネルの高さ方向に直交し、かくして熱がこの伝熱壁を介して反応チャンネルから冷却材マイクロチャンネルに直接伝導され得る。
形態２：
単一の冷却材マイクロチャンネルが幾つかの冷却サブチャンネルに分割される。図７を参照されたい。分割位置は、プロセス側からの熱フラックスプロファイルのピーク位置と整列するように設計される。平行な冷却材マイクロチャンネルの間隙寸法は、それが小さい程高い限界熱フラックス（ＣＨＦ）を達成し得る。その他の設計パラメータは冷却サブチャンネルの寸法、幅（Ｗ）、間隙高さ（Ｈ）である。Ｗ/Ｈのアスペクト比は５〜１０である。単一の冷却材マイクロチャンネルを幾つかのもっと小さい冷却材マイクロチャンネルに分割させることで、各冷却材マイクロチャンネルの全ての側面が伝熱表面となり、同じ寸法の反応チャンネルと比較した場合の反応器容積の単位当たりの伝熱面積は２〜３倍に増大する。
【００５７】
形態３：
冷却材マイクロチャンネルが、冷却材マイクロチャンネルに沿った間隙寸法が変化するような設計のものとされる。冷却流体流れは間隙寸法が小さい場所では増速され、間隙寸法が小さい場所では限界熱フラックスが高くなる。正確な間隙寸法プロファイルはプロセス側からの除熱の必要性に応じて設計される。図８を参照されたい。
例３：マイクロチャンネルでのパーシャル沸騰
マイクロチャンネルにおけるパーシャル沸騰試験のためのステンレス鋼製の装置を作製した。装置は、組み立て時にマイクロチャンネルを構成するマイクロ機能構造部分を平削り加工した２枚のステンレス鋼プレートを溶接して作製した。ステンレス鋼プレート１をステンレス鋼プレート２と組み合わせてマイクロチャンネル流路を創出させた。各プレートの合計長さ、つまりマイクロチャンネル長さは６０ｃｍであり、各プレートの合計幅は約３．８ｃｍ（１．５インチ）とした。２枚のステンレス鋼プレートの公称厚は約８ｍｍ（５/１６インチ）とした。各プレートはプレート溶接を容易化するべく外側縁部位置で面取り処理した。
【００５８】
図１に示す如き、２枚のプレートを組み合わせて形成したマイクロチャンネルはその断面寸法が約０．７６×０．４５ｍｍ（０．０３０インチ×０．０１８インチ）であり、長さ対水力直径比は１０６７であった。各マイクロチャンネルは厚さ約０．４５ｍｍ（０．０１８インチ）の金属壁で仕切られ、合計１４本のそうしたマイクロチャンネルを形成した。ステンレス鋼プレートの、マイクロチャンネルの長さ方向に沿って図９に示すように孔（正面位置で何れも０．８ｃｍ×６０ｃｍ）を穿孔した。
孔は、熱電対を挿通し、測定温度を使用して熱フラックスを評価するためのものであり、全ての孔の直径は約０．６ｍｍ（０．０２２インチ）であり、温度測定用のタイプＫ０．０２０インチ型の熱電対を使用した。図１３にはステンレス鋼プレート上に置ける熱電対の概略配置状況を示す。
熱電対はマイクロチャンネルの長さ方向に沿って両ステンレス鋼プレート上に合計９つの位置に配置した。各熱電対間の距離は約０．７５ｃｍ（２．９５インチ）とした。１〜９番目の各位置に２つの熱電対は、ステンレス鋼プレート内の深さ約１．９ｃｍ（０．７５インチ）の深さに配置した。前記各位置での２つの熱電対は図１０の線Ｉ−Ｉ方向から見て各プレートの縁部から約０．２５ｍｍ（０．０１インチ）の距離に位置付けた。
【００５９】
番号１、５、９の位置には４つの熱電対を追加配置した。これらの熱電対は、図２に示すように、前記ステンレス鋼プレート内の深さ約１．９ｃｍ（０．７５インチ）の深さで配置した熱電対から約１ｍｍ（０．０４インチ）の距離離してステンレス鋼プレート内の深さ約７．６ｍｍ（０．３インチ）に配置した。番号１、５、９の各位置では、図１０の線ＩＩ−ＩＩの方向から見た場合に、４つの熱電対の内の２つを、前記ステンレス鋼プレート内の深さ約１．９ｃｍ（０．７５インチ）の深さで配置した熱電対と同じ側に配置し、他の２つを反対側に配置した。チューブ状のヘッダ及びフッタはその寸法形状が同一であり、入口流量を一様に配分させるような設計とした。
図９に示すように、長さ６０ｃｍ、幅３．８ｃｍの分離状態の２つのヘッダを溶接したステンレス鋼プレートの両側に配置した。各ヘッダは、マイクロチャンネル内の流体に沸騰用の熱を提供する。図１１には装置の性能を試験するための試験ループが示される。本試験ループは閉ループである。流体としては水を使用した。水はしばしば冷却材とも称される。装置の入口位置でのシステム圧力をゲージ圧での約３．４９５７７Ｅ６Ｐａ（５０７ｐｓｉｇ）に維持した。水は飽和温度に予熱され、発生した蒸気は装置入口位置で除去させた。ストリップヒーターを使用して流体に熱を提供させ、流体を部分的に沸騰させた。部分的に沸騰した流体を凝縮器に通して凝縮温度以下に冷却し、次いで、ポンプに戻して再度加圧した後、予熱器に送り、かくして閉ループシステムを形成した。システム圧力を調節するためのインライン型の圧力コントローラを組み込んだ。
【００６０】
試験を、チャンネル当たりの毎分流量を１２ｍｌとして試験を実施した。図１２に示すように、水を冷却材として使用する非常に長尺のマイクロチャンネル配列において安定したパーシャル沸騰運転が実現された。装置は、ストリップメーター（図１２参照）からの種々の熱フラックス下に運転され、チャンネルの壁面付近での温度が一定であることは、パーシャル沸騰が満足裡に生じていることの証である。ｑ”＝５．８Ｗ/ｃｍ2における沸騰数は７．２×１０-5であった。ＳＲ数は７．８×１０-10と算出された。装置の出口位置での蒸気クオリティの変化を図１３に示す。
チャンネルの長さ方向に沿った壁温度プロファイルの、入口質量流量に関する変化を図１４に示す。図示されるように、チャンネル当たりの毎分流量が１２、１０、７．９ｍｌの時、壁温は各チャンネル内でパーシャル沸騰が生じていることを表す３℃分の狭い温度帯域幅内に維持されている。しかし、流量が５．７ｍｌに低下すると壁温は上昇し始め、チャンネル内で完全蒸発が生じていることを示すようになる。
【００６１】
ゲージ圧での約１３７９０Ｐａ（２ｐｓｉｇ）の揺れ幅で２５秒間揺動する背圧調節器を使用した。グラフの性能曲線の緩やかな振動はこの背圧調節器によって生じたものであり、パーシャル沸騰プロセスによるものではない。圧力変動が極めて小さい（約１３７９０Ｐａ（２ｐｓｉ）未満）ことが、その間の性能が安定していることを実証している。
本発明の各プロセスは安定化されるべきであるが、マイクロチャンネル沸騰プロセスのための安定性とは、パーシャル沸騰の流れの圧力における振幅変動がシステムの絶対運転圧力の５％未満に等しく且つ固有振動周波数が２０（ピーク振幅対ノイズ振幅）未満である場合として定義される。従って、例えば、圧力の最大ピーク間の振幅が差圧での約３４４７５Ｐａ（５ｐｓｉｄ）であり、平均運転圧力がゲージ圧での約３．４８１９８Ｅ６Ｐａ（５０５ｐｓｉｇ）、即ち絶対値での約３．５８５４Ｅ６（５２０ｐｓｉａ）であれば、運転圧力に対する振動の比は差圧での約３４４７５Ｐａ/差圧での約３．５８５４Ｅ６（５ｐｓｉｄ/５２０ｐｓｉｄ）＝０．９６％＜５％となる。更には、本実験で使用した圧力タップトランスデューサーの、絶対値での約６．８９５Ｅ６Ｐａ（１０００ｐｓｉａ）つまり約３４４７５Ｐａ（５ｐｓｉ）下での精度は全圧力負荷の最大でも０．５％であり、従ってピーク振幅対ノイズ振幅の比は、差圧での約３４４７５Ｐａ/約３４４７５ｐａ（５ｐｓｉｄ/５ｐｓｉ）＝１＜２０である。
【００６２】
安定したパーシャル沸騰に関する他の考慮事項はチャンネルアスペクト比（幅対高さ）である。チャンネルアスペクト比の小さいチャンネルでは、核沸騰開始中における表面位置での蒸気泡閉じ込み量が多くなって蒸気泡合体状況が生じ、Taylor気泡又は蒸気スラグがチャンネルの断面積のほぼ全体を占有するようになる。こうした状況は２相流れシステムを不安定化させ得る。他方、チャンネルアスペクト比の高いチャンネルでは、蒸気泡が、表面脱離に先立って近くの別の蒸気泡と遭遇すること無くチャンネル幅方向に膨張する自由度が大きくなる。又、Taylor気泡又は蒸気スラグの持続性は、部分的には蒸気泡の形状寸法に依存するが、例えばチューブ内流れに生じる円筒状の気泡スラグは非常に安定したものであり、長時間持続する。高アスペクト比のチャンネル内で生じせしめられたTaylor気泡は大きく且つ比較的平坦な表面（例えば、平行な２つの平面間で押しつぶされた気泡の如き）を有し得る。平坦なTaylor気泡は、その表面が、自由表面エネルギーを最小化するもっと安定した円筒形又は球形形状を取り得無いことから、流れ部分の僅かな乱れによって不安定化され、小気泡に分断される。従って、高アスペクト比チャンネル、つまりアスペクト比が５又はそれ以上、好ましくは１０又はそれ以上のチャンネルではパーシャル沸騰の安定化がより促進される。
【００６３】
図１５には装置の平均熱フラックスかにおける圧力損失量の変動が示される。熱フラックスが増大するに従い、より多くの液体が蒸発し、かくして圧力損失量は増大する。
図１６及び図１７は、図１２及び図１４に説明されるデータの、平均（両端部を除く）壁温度（Ｔｗ）及び飽和温度（Ｔｓ）ほ平均値に対する、夫々ボイリング数Ｂｏ及びＳＲ数の関係を示すものである。このデータセットでは、図１４で生じるドライアウト発生データ点は、それがその他のデータで見られる高伝熱性の対流沸騰を示すものではないことから除外される。図１６及び図１７では安定した核沸騰状況は各データ点よりも下側の領域で示される。
本例では直径約６１ｃｍ（２４インチ）のマイクロチャンネル当たりの毎分流量が１２ｍｌである場合の沸騰中の剪断応力は、平均値で７．５Ｐａ、最大で１０．６Ｐａ、最小で１．７Ｐａであった。この場合、積層流れに関するレイノルズ数が２０００未満である状態でのチャンネル長さに渡る剪断速度は、平均値で７４２５ｈｚであり、最大で１０２５３ｈｚ、最小で２０３６ｈｚであった。剪断応力及び剪断速度は、チャンネル寸法、チャンネル当たりの流量及び流れ形態に基づいて計算流体力学により算出された。
【００６４】
例４：
マイクロチャンネル内でのビニルアセテートモノマー（ＶＡＭ）製造に対してパーシャル沸騰伝熱が適用された。プレートと組み合わせたマイクロチャンネルは断面が０．０５ｃｍ×１．３ｃｍであった。反応側の間隙は１ｍｍ、冷却側の間隙も１ｍｍであった。反応側ではエチレン（Ｃ2Ｈ4）、酸性ガス（ＣＨ3ＣＯＯＨ）及び酸素（Ｏ2）の混合物を、温度１６０℃、圧力８ａｔｍの下に供給した。マイクロチャンネルに、ボイド率が０．４程度であるマイクロペレット触媒を充填した。
ＶＡＭ製造反応により、充填床内への放熱がなされ、放熱された熱がチャンネル壁を介して、冷却材が蒸発する冷却側表面に伝導された。本例では水を冷却材として使用した。触媒床の開始位置では反応体濃度レベルは最高であり、反応率は最大であった。これにより、触媒床に沿った温度プロファイルは非対称化された。従って、チャンネル壁での熱フラックスプロファイルは反応器入口付近でピークを示した（図１９）。
【００６５】
触媒床の開始位置付近のホットスポットは所望の製品であるＶＡＭの選択性や製品歩留まりにとって有害である。高温により触媒有効寿命も短縮される。ＶＡＭ反応器を等温状況下、又は反応通路に沿った温度変動範囲を狭くして運転することが望ましい。図２０では、様々の除熱スキームを使用した場合の、反応器に沿った温度プロファイルが比較される。図２０によれば、反応器の長さ方向に沿った温度変化範囲は、パーシャル沸騰を除熱に適用した場合にずっと狭くなることが明らかである。パーシャル沸騰を除熱に適用する上での別の利益は、高活性の触媒を使用して大きなスパイクのない温度プロファイルを得る一方、単相流れの冷却が生じないようにできることである。
パーシャル沸騰伝熱をマイクロチャンネルＶＡＭ反応器と一体化すればずっと大きなプロセス出力下で運転することが可能となる。図２１には、除熱方法として単一相対流として使用する、４つの接触時間レベルでの、触媒床の中心線に沿った温度プロファイルが示される。冷却材マイクロチャンネルの間隙寸法は１ｍｍ、壁厚は０．５ｍｍ、プロセス側のチャンネル間隙は１ｍｍであった。冷却材流れの平均速度は毎秒０．３ｍであった。接触時間が少ない、又はスループットが大きい場合、触媒床の温度上昇度は大きかった。温度上昇の設計条件は入口温度から１０℃であり、本例では１８０℃である。単相熱対流を除熱方法とする場合、反応器は毎秒２５０ｍより短い接触時間では動作しない。プロセス側の接触時間が毎秒２５０ｍである場合、パーシャル沸騰を除熱方法とすると、触媒床の温度上昇幅は１０℃未満であり、十分に許容設計範囲内に入る。
【００６６】
例５：
多チャンネル型のFischer-Tropsch合成反応器の試験を実施した。本反応器は、反応器マイクロチャンネル用の、重力方向流れ形式の垂直の単位操作チャンネルを有し、反応器マイクロチャンネルはプロセスチャンネルと交差流れする方向で水平に配置される。図２２ａには反応器の主胴部の組み合わせ状態の両チャンネルが示される。反応器はステンレス鋼３１６であり、高さ０．０５ｃｍ、長さ１２．５ｃｍ、幅１１．３ｃｍでその内７．５ｃｍ分が触媒床として使用される９本のプロセスチャンネルを有している。触媒床はコバルトを含むアルミナ担持材である。熱交換器チャンネル列は１０本であり、各列はプロセスチャンネルの側面に配置される。各熱交換器チャンネル列は、高さ０．７５０ｃｍ、長さ１５ｃｍ、幅６９ｍｍ（０．２７０インチ）であり、各チャンネル間が約０．７６ｍｍ（０．０３０インチ）、各チャンネル列間が約２．２ｍｍ（０．０９０インチ）離間している。
反応器の全てのセクション内への流動量が等しくなるよう、一組のオリフィスプレートを使用して流れを装置の外側角部に押し出すようにした場合に問題が生じた。これらのオリフィスプレートは図２２ｂに示される。流れは図２２ｂに示すヘッダに入り、外側周囲位置のオリフィスを通して分与され、次いで別の直線装置（ｓｔｒａｉｇｈｔｅｎｅｒ）を経て各チャンネルに入る。図２２ａ及び図２２ｂに示すサーモウェルを使用してシステムの温度を測定した。サーモウェルは外側の熱交換器チャンネルは熱交換器チャンネルに接近しており、パーシャル沸騰状況から予測されるよりも高い温度を示す場合がある。
【００６７】
Therminol LT（登録商標）を毎分５０mlの割合で供給し、２：１モル混合比での一酸化炭素及び水素を接触時間を２５０ミリ秒として反応器に供給した。図２２ｃには、各設定点での温度条件に至るまでの温度上昇と、初期性能とに関する、時間/流れデータを表すグラフである。反応器に流入する冷却材温度は、設定点での温度条件への温度上昇中に変化することが示された。冷却材温度が設定点温度に達するとプロセスの表面温度は冷却材の沸点よりも実質的に高い温度に固定され、反応器床の入口、又は上部位置が最高温度値となった。表面温度は流れ方向に沿って低下したが、長時間に渡りTherminolの沸点以上であった。このような高温は多数のチャンネルにドライアウトが発生していることを示唆するものである。ドライアウトは、触媒床の上部の熱電対が高温になると冷却材温度が設計圧力下での飽和温度よりも実質的に上昇することにより発生する。この場合、チャンネルの底部の温度は低く（沸騰運転温度に近い）、チャンネル上部に近い部分の温度はそれよりも実質的に高くなるので、チャンネルの上部から底部に掛けての流量配分の不均衡度が高くなり得、流れのプロファイルは、反応器出口付近での流量が増大し、反応器チャンネルの上部位置では減少する如く偏倚され得る。熱交換器チャンネルにドライアウトが生じると気相における圧力損失量がパーシャル沸騰チャンネルにおけるそれを上回るようになり、対流沸騰上の問題に加え、流量配分設計上の問題も生じることになる。この間、Fischer-Tropsh反応器の触媒は高温下に不活性化されていると考えられる。
【００６８】
例６：
パーシャル沸騰の評価及び水のパーシャル沸騰時におけるマイクロチャンネル内のファウリング現象を判定するための一連の実験を行った。溶解固形物の全溶含有量（ＴＤＳ）を０．５〜１ｐｐｍ又は１０〜２０ｐｐｍの何れかとしての加速試験を行い、パーシャル沸騰蒸発器の沸騰側におけるファウリングの影響を定量化した。
装置の説明：
各低圧及び高圧の２台のパーシャル沸騰蒸発器を運転した。低圧のパーシャル沸騰蒸発器は水側に１２本のチャンネルを有し、各チャンネルは幅約２．５４（１インチ）、長さ約２．５４（１インチ）、間隙幅が約０．５ｍｍ（０．０２０インチ）であった。また同パーシャル沸騰蒸発器は空気側に１１本のチャンネルを有し、各チャンネルは幅約２．５４（１インチ）、長さ約０．５ｍｍ（０．０２０インチ）、間隙幅が約２．５４（１インチ）であった。水側及び空気側の各チャンネルは設計上、交互に配列され且つ、水側及び空気側の各最も外側のチャンネルが水側チャンネルとなるようにして全体的に交差流れパターンに配列された。装置は、水が垂直上方に（反重力方向）流れ、空気が水平方向に平行に流れるように配向された。
図２５にはヘッダの内部状況が示される。円形のチャンネル１は内径約４．５ｍｍ（０．１８０インチ）であり、同チャンネル２は内径約０．８ｍｍ（０．０３１インチ）、同チャンネル３は内径約１．６ｍｍ（０．０６３インチ）、同チャンネル４は内径約２．５ｍｍ（０．１００インチ）であった。水はチャンネル１内を垂直上方に流動した（図ではヘッダは逆転表示されている）。
【００６９】
低圧蒸発器の水フッタ：
フッタの内側は単純なピラミッド形キャビティとなっており、フッタ開始位置での約２．５４×２．５４ｃｍ（１×１インチ）の寸法測定値から下方の内径約４．５ｍｍ（０．１８０インチ）の円形の出口開口に向けて傾斜している。
実際に長時間運転するに先立ってアクリル製装置を作製し、低圧及び高圧の各蒸発器の各ヘッダ、マイクロチャンネル、フッタを通しての水の流量配分を評価した。脱イオン水と、染料としての着色材とを用い、実際の長期運転におけるそれと等しい流量下に着色材を装置に流して結果をビデオテープに記録した。ビデオを再生して流れが一様に配分されているかを確認し、必要に応じて設計を変更した。低圧型の蒸発器ヘッダでは４方分離法を選択し、供給水をマイクロチャンネル帯域の４つの角部に送るようにしたが、高圧型の蒸発器ヘッダでは分与プレートの選択が一様配分を実現する上で重要であった。
実験的セットアップ及び運転：
低圧型のパーシャル沸騰蒸発器２台及び高圧型のパーシャル沸騰蒸発器１台を使用しての運転を実施し、以下に詳細を説明する結果を得た。低圧及び高圧の各形式のパーシャル沸騰蒸発器における流れダイヤグラムは以下の通りである。
【００７０】
各パーシャル沸騰蒸発器は、蒸発器の高温側における空気入口流量及び蒸発器の低温側における水流量を制御しつつ実施された。空気は蒸発器に入る前に従来型のヒーターを介して所望温度に過熱された。空気はパーシャル沸騰蒸発器を出た後、マイクロチャンネル熱交換器に入り、送給水を予熱した。水はマイクロチャンネル熱交換器を通してバルクサプライから汲み出され、パーシャル沸騰蒸発器に送られた。高圧型の蒸発器には、背圧を一定に維持するための追加タスクがある。水及び蒸気の混合物はパーシャル沸騰蒸発器を出るに際して冷却され凝縮された。
Omega Engineering社製のタイプＫ熱電対（ＴＣ）がパーシャル沸騰蒸発器の外側表面と、全ての入口及び出口位置に組み込まれた。送気型Brooks 5851eシリーズ質量流量コントローラー、NoShok圧力トランスデューサーのモデル1001501127及び1003001127、OmegaラッチリレーコントローラーのモデルCNI 1653-C24、LabAlliance HPCLシリーズ3の水ポンプ、Swagelok可変圧力釈放弁等を適正運転のために較正及び検査した。空気流量を一次標準キャリブレーターに対して較正し、Dry-Cal DC-2M一次流れキャリブレーターがBIOS Internationalにより較正及び検査した。圧力トランスデューサーを、Flukeにより較正及び検査したFluke700P07又は700P06圧力モジュールを備えたFluke718１００６を使用して較正した。水ポンプはLab Alliance社製のModel IV HPLCポンプであった。Omega CDCE-90-X導伝センサを、Cole Parmer社から購入した導伝性基準を用いて較正した。システム全体を、Swagelok316ステンレス鋼製チューブ及びフィッティングを使用して構成した。
【００７１】
各蒸発器システムにおいて、水入口ラインに静圧を付加し、一方、出口ラインを閉塞した状態での圧力試験を実施した。低圧型の蒸発器にはゲージ圧での約５５１６００〜６２０５５０Ｐａ（８０〜９０ｐｓｉｇ）、高圧型の蒸発器にはゲージ圧での〜約２．４８２２Ｅ６Ｐａ（〜３６０ｐｓｉｇ）の、各窒素流体を使用して発生させた圧力を付加した。装置の前記圧力を維持しつつ、空気側にゲージ圧での〜２７５８００Ｐａ（〜４０ｐｓｉｇ）の圧力を付加した。１５分間の圧力低下がゲージ圧での約３４４７．５Ｐａ（０．５ｐｓｉｇ）を越えない場合を蒸発器システムの運転準備状態とした。
各蒸発器システムを始動するに際し、先ずプレヒーターを起動し、空気流れを動作プランに表示される値とした。システム温度が動作プランに示す所望温度である〜３５−４５℃の範囲になった時点でシステムに水を導入した。水は、低流量であるとチャンネル内での沸騰度及びドライアウト発生リスクが非常に高くなるのでそれを回避するべく、全流量下において導入された。高圧型蒸発器は、所望の運転圧力が得られるまでその背圧制御弁を調節した。各パーシャル沸騰蒸発器の直ぐ上流側のマイクロチャンネル熱交換器は、それらの運転圧力での沸点よりも１０〜２０℃分、低い温度となるように調節された。給水タンク内の伝導性メーターにより、運転中の給水クオリティが連続的に監視された。
システムを完全に始動させるに先立ち、システムを沸点よりも１０℃低い温度で運転してシステムエネルギーの損失量を測定し、システムに関する入力及び出力エネルギー量を測定した。システムエネルギー損失量は初期状態ではシステムの入手可能なエネルギー量の６〜１０％の範囲のものであった。
以下の表１には、各蒸発器に出入りする温度、圧力、流量が示される。
【００７２】
【表１】
0006017523.tif 000017
【００７３】
第１の低圧型パーシャル沸騰蒸発器：
運転概要：
第１の低圧型パーシャル沸騰蒸発器を運転時間９１２５時間（〜３８０日）で停止した。運転中における劣化の兆候はなかった。運転時の蒸発率は〜３１％であり、溶解固形物の全溶含有量（ＴＤＳ）が〜１ｐｐｍである水が供給された。水の組成は、Ｃａが〜０．２９ｐｐｍ、Ｍｇが〜０．１３ｐｐｍ、燐酸塩が〜０．１９ｐｐｍ、Ｃｌが〜０．１５ｐｐｍであった。加熱した送気を介して〜３９１Ｗのエネルギーが蒸発器に付加された。システムを完全に始動するに先立って測定したシステムの熱損失量は３９Ｗであった。システムは、入口圧力がゲージ圧での１９９５．５Ｅ６Ｐａ（〜２．９ｐｓｉｇ）、出口圧力がゲージ圧での１７９２７Ｐａ（〜２．６ｐｓｉｇ）で運転された。通常運転中のボイリング数Ｂｏは０．００３２６であり、ＳＲ数は１．３９Ｅ１０-6であった。
【００７４】
また、システムは１４サイクル又は１４プロセスアップセットの間、性能上の変化を生じることなく持続され、かくしてパーシャル沸騰蒸発器の耐久性が実証された。サイクルは想定される通常運転条件からの偏差として定義される。種々のサイクルには、過熱した送気流れが維持される間の水損失量、装置が室温に冷却される原因となる、空気ヒーターへの電力損失量、システム全体に対する電力の損失量、が含まれる。幾つかのサイクルの間、パーシャル沸騰蒸発器内にドライアウトが生じる期間があったが、以下に詳しく説明するように、スケールの付着あるいは堆積は観察されなかった。図３８に最終データを示す。表２及び表３には、パーシャル沸騰蒸発器の長期耐久性と全体効率が例証される。表２には、水チャンネル壁の温度と水/流れ出口温度との間の温度差が実験期間中に渡り僅かであったことが示される。表３には、２つのタイプのサイクルの前後における蒸発器（即ち熱交換器）の効率が不変であることが示される。熱交換器の効率は、空気によって水に伝達される実際の熱量を、空気によって伝達され得る最大推定熱量で除算した値として定義される。
【００７５】
【表２】
0006017523.tif 000018
【００７６】
【表３】
0006017523.tif 000019
【００７７】
運転語の分析：
２つの現象、即ち、より重要な現象としての、空気側又は水側の何れかにファウリングの兆候があること、及び、点蝕又は腐食の如き材料劣化があること、についての分析を実施した。
装置を切断分離しての観察において、マイクロチャンネル内にはファウリング現象又は粒状物堆積の兆候は見られなかった。次いで装置を、装置の中央チャンネルも見えるようにして８つの立方体状に切断して観察したが、やはり空気チャンネル又は水チャンネルの何れにもファウリング現象の兆候は無かった。ＳＥＭを使用しての観察によれば点蝕の兆候は見られなかった。ＥＤＳデータによれば、表面上にＦｅ、又ある場合にはＣｒリッチな酸化物スケールの存在が示されるが、これらはおそらく下側の金属に由来するものである。ＣａやＭｇの如き一般的な硬質の水スケール成分は出現していなかった。
【００７８】
第２の低圧型パーシャル蒸発器：
運転概要：
第２の低圧型蒸発器を２０４１時間運転した。運転後、オフライン状態としてファウリング現象の兆候を調べた。蒸気クオリティが低下したこと及び空気出口温度が上昇したこと（即ち、水側への伝熱量が少なかった）から、ファウリング現象の発生が予測された。図３９にデータを示す。蒸発器は、〜８５％から５０％の低い蒸気クオリティで運転され、水の溶解固形物の全溶含有量（ＴＤＳ）は１２〜１５ｐｐｍであった。実際の水の組成は、Ｃａが〜２ｐｐｍ、Ｍｇが〜０．９ｐｐｍ、Ｓｒが〜０．２７ｐｐｍ、Ｃｌが〜０．６７ｐｐｍ、硫酸塩が１．８ｐｐｍ、重炭酸塩が〜７ｐｐｍであった。システムは、入口圧力がゲージ圧での４８２６．５Ｐａ（〜０．７ｐｓｉｇ）、出口圧力がゲージ圧での６８９．５Ｐａ（〜０．１ｐｓｉｇ）で運転された。通常運転中のボイリング数ＢＯは０．００６８であり、ＳＲ数は４．３０Ｅ１０-6であった。
【００７９】
本システムにおいても、性能上の変化を来すことなく〜９サイクルの持続期間の耐性を持つことが実証された。プロセスアップセットは、第１の低圧型蒸発器において示されたそれと同じであった。表４には、第２の低圧型蒸発器の長期間の耐久性と、全体的な有効性が示される。表４では２つのタイプのサイクルの前後で蒸発器（即ち熱交換器）の効果に変化がなかったことが示される。熱交換器の有効性は先に定義した通りのものである。
【００８０】
【表４】
0006017523.tif 000020
【００８１】
運転後の分析：
水側のヘッダ及びフッタを取り外しての検査においてスケール付着が見られた。スケール付着はマイクロチャンネル帯域を通して続いていた。ボアスコープによる目視検査ではスケールはマイクロチャンネル帯域全体に一様に付着していた。各チャンネルの、類似する領域のスケール付着量は同じであるように見えた。これは、マイクロチャンネル帯域を通る流れが一様であることを表している。ＳＥＭ及びＥＤＳを用いたスケール付着の評価により、スケールには硬水スケールにおけるそれと一致する相当量のＣａ、Ｓｉ、Ｍｇ、Ｏが含有されることが分かった。更に、スケールは、硬水スケールに見られる方解石、石膏、その他の代表的ミネラル成分を含むことが分かった。かくして、第２の低圧型蒸発器は代表的な硬水スケールに関連する問題があると言える。
これらの例における剪断応力及び剪断速度を求めた。
低圧型蒸発器のジオメトリは、約２５．４ｍｍ×０．５１ｍｍ×２５．４ｍｍ（１インチ×０．０２インチ×１インチ）であり、合計チャンネル数は１２。流体は水、装置の合計流量に対する核装置の流量は第１の低圧型蒸発器（＃１）が毎分２８．４ｍｌ、第２の低圧型蒸発器（＃２）が毎分２０ｍｌであった。
【００８２】
【表５】
0006017523.tif 000021
【００８３】
例示したように、パーシャル沸騰運転中におけるマイクロチャンネル内の剪断応力は、約６１ｃｍ（２４インチ）のオーダーの長いマイクロチャンネルを使用する前記例３における剪断応力よりも２倍の大きさのオーダーにおいて小さかった。
【００８４】
【表６】
0006017523.tif 000022
【００８５】
例７：温度プロファイルの優位点モデル比較
マイクロチャンネルの伝熱性が高いことにより、伝熱壁温度を低く維持しながらのパーシャル沸騰が可能となる。マイクロチャンネル内の伝熱壁と流体との間の温度差が小さいことは、膜沸騰よりもむしろ核沸騰において好ましく、かくしてチャンネル内の沸騰はずっと安定化される。パーシャル沸騰のための数学モデルが開発され、マイクロチャンネルの利点を実証するべく、マイクロチャンネル及び大きい寸法形状のチャンネルにおけるモデル結果を比較した。
モデル化した蒸発器の幾何形状が図２９に示される。蒸発のための熱はカートリッジヒーターにより提供させた。蒸発させるために使用した流体はメタノールであった。メタノールは室温（２５℃）下にチャンネルに流入し、周囲圧力下にチャンネルを出た。カートリッジヒータからの熱を、７５％の蒸気クオリティ（質量ベースでの）が得られるように調節した。
【００８６】
チャンネルは幅が約２５．４ｍｍ（１インチ）であり、高さはミクロ寸法からマクロ寸法の間で変化された。チャンネル長さは約１０ｃｍ（４．０インチ）であった。カートリッジヒーターは直径が約９．５ｍｍ（０．３７５インチ）、長さはチャンネルの長さと同じであった。カートリッジヒーターは一様な表面熱フラックスを提供した。蒸発器はステンレス鋼製とした。カートリッジヒーターとチャンネルとの間の金属壁は厚さが約０．５ｍｍ（０．０２インチ）であった。厚さ約６．３５ｍｍ（０．２５インチ）の周囲部分がチャンネルとカートリッジヒーターとを取り巻くものと仮定された。チャンネル間隙を以下のように変化させることにより２つのケースを考慮した。
ケース１：チャンネル間隙＝約１．２７ｃｍ（０．０５０インチ）
ケース２：チャンネル間隙＝約９．５ｃｍ（０．３７５インチ）
何れのケースにおいてもメタノールの毎分流量は３．７ｍｌとした。ヒーターのセッティングも一定に保持した。モデルでは周囲への熱損失は生じないものと仮定した。流れ方向と直交する任意の断面における金属壁の温度変動は無視した。純液相における伝熱係数を、矩形チャンネルにおける十分発達したヌセルト数から算出した。
0006017523.tif 000023
ここで、Ｎｕ＝十分発達したヌセルト数、
Ｋ＝液体の、W/m-k単位での伝熱性、
Ｄｈ＝ｍ単位での水力直径、
ｈliq＝液体の、W/m-k単位での伝熱係数、
である。
【００８７】
純蒸気のための伝熱係数も同様に算出可能である。
２相システムでは伝熱係数は蒸気クオリティに依存するものと仮定し、その最大値を３０００W/m2Kと仮定する。２相システムにおける伝熱係数は、蒸気クオリティが０から０．５に変化するに際し、純液体の伝熱係数からその最大値（３０００W/m2K）へと直線的に増大し、次いで、蒸気クオリティが０．５から１に変化するとこの最大値（３０００W/m2K）から純蒸気伝熱係数へと直線的に減少する。
図３０ａ）及び図３０ｂ）には、ケース１及び２の各場合の蒸発器の入口から出口にかけての温度プロファイル（壁及び流体温度）を示す。何れのケースの場合でも蒸気の出口クオリティは同じとした。壁と流体との間の温度差が少ないことで膜沸騰形態の発生が防止され、対流沸騰又は核沸騰形態が生じるには好ましい状況となる。膜沸騰は一般に液体が激しく蒸発することによって発生し、プロセスを非一様化すると共にその制御を困難なものとする。他方、対流沸騰又は核沸騰は制御が容易であり、プロセスを温度、圧力、クオリティ変動に関して安定化させる。かくして、マイクロチャンネル形態の蒸発器によれば、従来のマクロチャンネル形態の蒸発器による以上に安定した沸騰が提供される。
図３１ａ）及び図３１ｂ）には、ケース１及びケース２の各場合におけるチャンネルの長さ方向に沿った蒸気クオリティのプロファイルが示される。何れのケースにおいても、出口蒸気クオリティは同じ０．７３であったが、蒸発速度は相違していた。マイクロチャンネル形態形の蒸発器では蒸発はずっと円滑であり且つ漸進的であるが、マクロチャンネル形態の蒸発器では蒸発は突発且つ急峻的である。これらの結果は、マイクロチャンネル形態における蒸発が、マクロチャンネル形態の蒸発器と比較して安定化することを示している。
ケース１でのボイリング数は０．００５であり、ＳＲ数は５×１０-6であり、ケース２におけるボイリング数は０．０２９、ＳＲ数は０．０２１であった。
【００８８】
例８：加熱壁面付近における高剪断速度下における小気泡：
マイクロチャンネルにおいて観察された高い剪断速度は加熱壁面からの蒸気泡の脱離を容易化する。蒸気泡は脱離する前に加熱壁面の近くで大きく成長し、剪断速度下に変形する。剪断速度が速くなる程、蒸気泡の変形は厳しいものとなり、結局、蒸気泡は小直径の内に脱離するようになる。図３２を参照されたい。連続液相における小蒸気泡の拡散は流体の単位体積当たりの相間表面積を大きくし、伝熱性を改善させる。又、蒸気泡サイズが小さいことで拡散速度も速くなる。流れは、蒸気泡同士の衝突とそれによる流れの変動を生じることなく、ずっと安定化される。
【００８９】
沸騰熱伝導は、核沸騰形態下で且つ蒸気泡が表面の形成位置から極めて小さいうちに脱離されることにより、これらの小蒸気泡が相間の伝熱及び物質移動を最大化することで最適化される。スリット付きマイクロチャンネルでの蒸気泡脱離に関する流れ条件への影響を実験的に研究した。一般に、従来品と比較して、マイクロチャンネルのチャンネル壁位置での速度勾配はずっと大きく、これが壁における剪断応力を高め、所定条件（例えば壁の過熱、平均熱フラックスなど）での蒸気泡形成中のより急速に“クリップオフ”、即ち脱離させるのである。研究（例えばJournal-of-Colloid and Interface Science 241, 514-520(2001)）によれば、蒸気泡脱離のための限界流れパラメータはチャンネル高さのみならず、蒸気泡の接触直径の関数であることが示される。要求される平均流速（キャピラリー数）は大きい蒸気泡の場合は低くなり、この関係における勾配はチャンネル高さが減少するに従い減少することが示された。一般に、チャンネル高さ（間隙）の小さい方のチャンネルでは同じサイズの蒸気泡が脱離するに要する流体速度は低下する。従って、固有の小さいチャンネル間隙寸法を有するマイクロチャンネルでは、流れ及び熱の各条件が同じであれば発生する蒸気泡はずっと小さいものとなる。
【００９０】
例９：高拡散量時の安定した蒸気泡流れ：
マイクロチャンネル内でのパーシャル沸騰状況下において、過熱表面上に蒸気泡が発生し、表面から脱離して流体中に拡散される。マイクロチャンネルには、連続する液相中に蒸気泡が拡散されるセクションが存在する。これらの蒸気泡の相互作用が、伝熱性能及び２相流れの安定性に直接的な影響を与える。マイクロチャンネル内では流れ領域でのチャンネル壁の影響がより支配的なものであり、チャンネルの幅方向での剪断速度は高いが、この高い剪断速度は、蒸気泡の成長と変形とを妨害し、限界寸法を超える蒸気泡は結局破壊される。蒸気泡の限界半径は剪断速度のみならず相間張力及び流体粘度の関数であり、剪断速度が高いと蒸気泡の限界半径は小さくなる。マイクロチャンネルの壁面がこれら壁面間の流れ領域を規制して支配的ストリームラインをこれらの壁面と平行化した。支配的な流れは層流であった。
【００９１】
例１０：ぬれ性増進構造：
加熱面における液膜厚を減少できれば沸騰に関する表面熱フラックス要件は著しく低減され得る。マイクロチャンネルによればチャンネル内側の液膜は薄くなるが、液膜厚は微細メッシュ、スクリーンなどの如き構造を用いることで一層減少され得る。こうした構造は、液体の、より広い表面積への拡散を助成し、かくして表面上の液膜厚を減少させる。液膜が薄ければ蒸発に必要な表面熱フラックスは小さくなるので低い表面熱フラックスでのパーシャル沸騰を実現し易くなる。そうした構造の幾つかの例には、これに限定するものではないが、エキスパンデッドメタル箔、ワイヤメッシュスクリーン、綿布、燒結金属、メタルフォーム、ポリマー繊維、溝付き表面（三角形溝（即ちフレネルレンズ）、矩形溝、円形溝）又は任意のぬれ性の多孔質材料、がある。
【００９２】
別の実施例では沸騰のための表面積を増大させるための表面機能構造部分も使用され得る。表面から凹む又は突出する下の何れかの表面機能構造部分は、マイクロチャンネルの水力直径より小さくもされ得、そうすることで、壁面が平坦である場合におけるよりももっと小さい蒸気泡が形成され得る。更には、流れは表面機能構造部分内で移流（ａｄｖｅｃｔｓ）されるので、マイクロチャンネル壁面に抗して発生する流体の剪断応力は適度なものとなる。表面機能特徴部分内に生じる剪断応力は、マイクロチャンネルの、この表面機能構造部分の上部で交差する類似の平坦な流れチャンネルにおける剪断応力未満のものであり得る。表面機能構造部分での剪断応力の大きさは、相当する平坦な流れチャンネルのそれの１０％、別の実施例では５０％又はそれ以上であり得る。表面機能構造部分の沸騰壁に対する流体の剪断応力は、ある文献に説明される表面積増大部分内において見出される剪断応力よりもずっと大きい。それは、この文献のおける表面積増大部分における流体の移流が最小であるからである。
【００９３】
例１１：表面粗さ：
マイクロチャンネル内における表面粗さ部分及び微小孔は、核沸騰蒸気が形成される上で劇的な効果がある。表面粗さはチャンネルの表面位置での流れに乱れを生じさせ、それが結局、蒸気泡形成のための潜在核形成部位を生じさせる。従って、マイクロチャンネル用途で入手可能な核形成部位は容積測定ベースではずっと多くなる。
εを表面粗さ部分の平均高さとし、ＤHをチャンネルの水力直径とした場合のチャンネル水力直径に対する表面粗さ部分の値ε/ＤHは、従来のチャンネルのそれよりも一般に大きい。表面粗さは、表面プロファイルを横断トレースするために使用するスタイラス装置である表面形状測定装置(Profilometer)によって測定され得る。この結果は、表面の中心線からの算術平均値からのずれであるＲＡ又は、表面の中心線からのずれの平均二乗偏差であるＲＭＳの何れかにより表される。ＲＡ又はＲＭＳの値は、μ（マイクロメーター又はμｍと同じ）か、又はマイクロインチ（μ”）の何れかにおいて与えられる。ＲＭＳは所定の表面に対するＲＡ数よりもおよそ１１パーセント高くなる（ＲＡ×１．１１＝ＲＭＳ）。大抵の表面では表面粗さ部分の合計プロファイル高さ、又はピーク部及び谷部間の高さはＲＡ値のほぼ４倍となる。衛生等級の全直径でのステンレス鋼管の表面粗さ部分における各値が表７に示される。
【００９４】
【表７】
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【００９５】
表７に示す各値は、DCL社のBulletin on Material Welds and Finishers（Meltzer 1993）から±５％以内の精度であったと考えられる多数の試験によって得た平均データ値である。
表７に示される値によれば、従来システムでのε/ＤHの値の最大値は２．０３ミクロン/１０ｍｍ〜２×１０-4ｍである。しかしながら、マイクロチャンネルにおける表面機能構造部分における実験結果（Ｗｕ及びＣｈｅｎｇ：２００３及びＨｏｎｄａ及びＷｅｉ：２００４）によると、ε/ＤH値は少なくとも１オーダーの大きさ分（〜１０-3ｍ）大きくなり得る。
マイクロチャンネルの表面における工学的機能構造部分は、核沸騰をも助長し得る。数ある幾何学的パラメータの中でも孔の直径は、脱離時の蒸気泡直径に対する影響が最大であることが分かった。実験（Ramaswamy他：２００２）によれば、表面増大化構造に対する沸騰形態は、平坦な表面に対するそれと明確に類似するものであり、壁面の過熱温度が低〜中（４〜１２℃）であると沸騰は独立蒸気泡形態で発生し、壁の過熱温度が高くなると蒸気泡合体が開始される。蒸気泡が合体すると大きな蒸気泡が生成され、結局、相間の伝熱性が低下し、システムの全体性能が低下する。しかしながら、蒸気泡合体は孔間ピッチを変化させることによりある程度制御することができる。長孔付き表面は核沸騰を助成し得るのである。その他の表面模様、例えば、冷却材チャンネルの単数あるいは複数の壁におけるサブチャンネル格子のような表面模様も有益であり得る。
一般に、蒸気泡の平均脱離直径は孔寸法が減少（一定の壁過熱温度に対して）するに従い減少する。
核沸騰のためのこうした表面増大用の機能構造部分が、従来寸法のチャンネルにおけるよりもマイクロチャンネルにおいてずっと成功裡に作用する大きな理由は、大抵の場合、マイクロチャンネル内での流れが層流であり、チャンネル間隙全体が境界層により占有されることである。こうした表面増大用の機能構造部分を用いることで境界層全体での核沸騰発生量が増え、かくしてマイクロチャンネル流れの全断面での核沸騰発生量が増大し得る。しかしながら、従来のチャンネル用途では流れ容積全体に占める境界層（層流又は乱流）の割合は僅かであるに過ぎないので、こうした形式での表面積増大用の機能構造部分によって得られる性能上の影響は比較的小さくなる。
【００９６】
例１２：流量配分：
複数の冷却材マイクロチャンネルを連結する開放マニホルドを有するマイクロチャンネルシステムでは、本発明は、添付する図３４ａ及び３４ｂのコピー元でもある米国特許出願番号１０/６９５４００号に説明されるような流れ制御機構を含み得る。
連結するチャンネルマトリクスと平行に整列させる状態で障害物を一様に配分させたバリヤが、連結するチャンネルマトリクスに入る過熱液又は飽和液の回転及び急膨張を介した圧力損失を変化させ得る。こうしたバリヤには、これに限定しないが、オリフィスプレート、スクリーン、格子、フィルター材料配列、グレーチング、が含まれ得る。マイクロチャンネル組み合わせに入る流れを変化させるために、流れ抵抗の異なるバリヤをマニホルド内に配置し、マイクロチャンネルへの流れを必要に応じて調整させ得るが、この場合、バリヤの下流側の各セクションを相互にシールしてチャンネル間漏洩が生じないようにすることが重要である。
ヘッダと整列させた状態で障害物を一様に配分させたバリヤ（バリヤはオリフィスをも創出し得る）が、連結するチャンネルマトリクスに関してゼロではない角度を成すところのヘッダの流れ方向の断面積を変化させ、かくして圧力損失を発生させ得る。この圧力損失により、連結するチャンネルマトリクスを横断する方向に流体を駆動する局部圧力が低下する。このバリヤは、連結するマイクロチャンネルマトリクスと平行に整列する状態で配分される障害物に代替させ得るものであるが、障害物と共に用いることもできる。
【００９７】
連結するチャンネルマトリクスと平行に整列する状態で障害物を一様に配分させたバリアは、平衡クオリティのずっと高い流体の圧力損失量を増大させる。流体の平衡クオリティが高い程流れのモーメントが大きくなるので、バリヤを通過する流れの圧力損失量が大きくなるのである。このバリヤは各チャンネルから一定量の熱フラックスを除去するマイクロチャンネル列にとっては極めて有効なものである。バリヤは、チャンネルの出口又は入口に固定し、冷却材チャンネルマトリクス（２、５、１０又はそれ以上の、平坦な、平行チャンネルを有する平行なチャンネル列の如き）を通過する局部流量を平衡化させることができる。
開放マニホルドシステムでは、こうした、マイクロチャンネル外部受け式のマニホルド構造を配置及び固定するための空間があり得る。
平行する多数の独立型のマイクロチャンネルへの流量を計測するためにオリフィスプレート設計形状（図３４ａ及び図３４ｂ参照）を使用し得る。図中、異なるチャンネルにおける冷却材マイクロチャンネルの上部から底部にかけての流量は、プロセス流れ方向でのチャンネル壁面における非一様な熱フラックスプロファイルを収受するべく変化する。オリフィスを通る流量配分は流れ抵抗ネットワーク法により予測し、計算流体力学ツールも使用される。図４９ａ及び図４９ｂに示すある実施例では以下のルールを使用する。
【００９８】
１）プロセス側と冷却側とを分離するチャンネルの中実壁の温度を、ビニルアセテートモノマー反応のための等温境界条件を生じさせるべく、１６０℃にほぼ一定に維持すべきであること。このルールは、約６気圧下での水の流れ沸騰を介して認識されたものである。
２）運転を経済的なものとするために、冷却材ループのポンピング用電力を最小化すると共に、冷却材の出口位置での流れ平衡クオリティを最大化すべきであること。従って、全運転条件下において冷却材マイクロチャンネルにホットスポットやドライアウトが生じないような条件下で、冷却材の全体的な圧力損失と流量とが最小化されるべきであること。
選択されたＶＡＭ反応モデルによれば、反応器上部（反応体域の開始位置付近）での最大熱フラックスは、その退部位置での熱フラックスのおよそ１０倍もの大きさとなる。この形式のプロファイルでは、流れ沸騰の限界熱フラックス（ＣＨＦ）から決定される出口蒸気クオリティ値を０．３とする条件下での、同図に示す冷却材の非一様な流量配分が必要とされる。これは、熱フラックス及び出口蒸気クオリティが所定値である流量では局所的ホットスポット又は冷却材のドライアウトの発生が防止されることを意味している。
【００９９】
孔寸法の異なるオリフィスをチャンネルの入口（ヘッダ）位置に配置することで、必要流量時のチャンネルの、ヘッダにおける圧力損失を含む合計圧力損失量は同じになり得る。仮に各チャンネル用に別個のオリフィスを用いれば、特にオリフィスの長さが短い、例えば１ｍｍ未満である場合、オリフィス直径は、レイノルズ数の小さい、極めて直径の小さい（＜０．１ｍｍ）ものとなる。マイクロチャンネルであること及びチャンネル数が大きい（例えば３００本）ことから、その整列操作を含む製法は非現実的なものとなろう。かくして、オリフィス数の少ないオリフィスプレート形態が設計された。図５０を参照されたい。この設計形状では、オリフィス直径、摩擦損失、マニホルドからの回転損失、圧力損失が関数として算出される。各オリフィスは一群のチャンネルに対応し、かくしてオリフィス寸法は通常法において作製されるに十分大きい各オリフィスにおける流れ形態は流量制御に適した乱流である。図５０にはオリフィスプレートにおけるオリフィス寸法配分、ヘッダの冷却材入口からフッタの出口にかけての圧力損失量、オリフィスを横断しての圧力損失量、が示される。
【０１００】
例１３：温度制御のためのパーシャル沸騰を伴う化学反応器：
全体的な生産性を高く維持しつつ、副産物の生成量は逆に最小化されるように反応器温度を制御するための、発熱性化学反応器（Fischer-Tropsch合成）に隣り合うマイクロチャンネルにおけるパーシャル沸騰を評価した。パーシャル沸騰チャンバでの温度は近等温的であり、反応器を横断する温度差が１０℃未満、より好ましくは５℃未満であった。
この例では、流量計測のための十分な圧力損失を創出する拘束性オリフィスを各チャンネル入口位置で使用して、平行なマイクロチャンネル列への流量が一様化又は調整されるように制御した。先に参照した特許文献には、チャンネル列（代表的には行チャンネル）へのその他の流量配分法として、マニホルド内部にサブマニホルドを使用し、多孔質媒体を使用してチャンネルへの、又はチャンネル内の流量を制御すること、又は各チャンネルへの流量をゲートサイズ変更により調節すること、を含み得る方法が説明されている。
【０１０１】
パーシャル沸騰流体は、上昇又は下降流れ状態下に水平又は垂直の各方向を流動し得る。上昇流れは、流れの不均衡配分の一因となるマニホルド内における水の静水圧ヘッドの問題が排除されることから好ましい。他の実施例では、パーシャル沸騰のための水その他の流体を上昇させるのは、例えば、反応混合物も多相形態であるＦＴ合成の様な幾つかの反応に対しては問題があり得る。
この例で説明するＦＴ反応器では、プロセスマイクロチャンネルは２部構成とされ、上半分側のマイクロチャンネルは０．１０１６ｃｍ（０．０４インチ）のプロセス間隙を有し、下半分側のマイクロチャンネルは０．３０４８ｃｍ（０．１２インチ）のプロセス間隙を有している。０．１０１６ｃｍ（０．０４インチ）のプロセス間隙を有する前記上半分側のマイクロチャンネルはその２本が、下半分側の１本のマイクロチャンネル内に流体を送るようになっている。上半分側の前記２本のマイクロチャンネルは、熱抽出のためのパーシャル沸騰を生じる熱交換チャンネルにより分離される。前記上半分側の２本のプロセスマイクロチャンネルが前記下半分側の１本のプロセスマイクロチャンネルと連結する場所としての段部が画定される。この段部は、プロセスマイクロチャンネル触媒用の容積をもっと大きくし、反応器入口（新規の送給物及び細孔の反応体濃度を伴う）付近で生成された高レベルの熱容量を低下させることを意図したものである。
【０１０２】
質量、エネルギー、モーメント、冷却材流量配分、温度プロファイル、反応操作中の圧力損失、に対する一次元モデルを使用して、水のパーシャル沸騰をFischer-Tropsch合成用の反応温度を制御するために適用した場合を説明する。
冷却材マイクロチャンネル及びマニホルドシステムの設計は、Ｆ−Ｔ反応を３５０ミリ秒の接触時間で実施した場合の熱フラックスプロファイルに基づくものであった。反応器の生産性については、ＦＴ液生成量が一日当たり０．０８バレル生成されるものとした。ＦＴ反応器は触媒をも収納し、反応器の一部分は高伝熱性の不活性材料製とされた。結果からは、２０℃の温度下での毎分当たりのポンピング流量（ＬＰＭ）が３．０リットルの場合、ヘッダの入口条件がゲージ圧での約２．４４７７３Ｅ６Ｐａ（３５５ｐｓｉｇ）及び２２４℃であり、周囲部分が絶縁され、各チャンネルにおける内径０．２７９４ｃｍ（０．０１１インチ）の半円形オリフィスが、０．０５５８８ｃｍ（０．０２２インチ）×０．２５４ｃｍ（０．１０インチ）の平行なマイクロチャンネル列にして、綴じ込み状態のマイクロチャンネル内でＦＴ反応に隣り合って沸騰が生じるところのマイクロチャンネル列に対して開口すると仮定した場合に、冷却セクションを横断する壁温は、温度差範囲が驚いたことに１℃未満である２２４．２℃から２２５℃に制御されることが予測された。
【０１０３】
流量が３．０ＬＰＭ以下であるとフッタにおける出口クオリティが高くなってフッタの全体的密度が低下し、フッタマニホルドの上部から底部に開けての圧力増量が全ての液体ヘッダにおけるそれ未満となる。又、ヘッダへの合計流量が低下すると、“段部”での流量が、ヘッダ及びフッタ間の局所的な静水圧差の相違によって単調変化的に駆動される状況下において上流側セクションにおけるよりも多くなり、オリフィスの入口セクションでの圧力損失は小さくなる。流量配分の偏差と一定の熱入力量とが組み合わさることで、上流セクションのチャンネルにおけるクオリティが高まり、かくして流れ抵抗及び流量不均衡が悪化する。このモデルによれば、ポンピング流量が１．０ＬＰＭ以下であって、予測出口質量クオリティが５％である場合は逆流が予測されるため、温度を飽和温度よりも１℃低い温度下に３．０ＬＰＭで運転することが推奨される。
図３６には反応器の寸法形状が例示される。冷却材はマイクロチャンネル内を交差流れ方向に流れ、プロセス流れは上部から底部方向に（重力に従って）流れる。プロセスチャンネルは反応器上部位置で最も狭幅とされ、反応基底部付近で幅広となる。反応器上部付近の冷却材チャンネルの方が反応基底部付近のそれよりも数が多い。この設計形状では、冷却材チャンネル内でパーシャル沸騰する水であるところの冷却材流れのための水平なマニホルドシステムが必要とされる。
【０１０４】
前提及び参照：
モデルの幾何形状：
図３７にはチャンネルの概要及び重要な寸法が例示される。
冷却材マニホルドは、端部チャンネルカラムのためのの１７０本の、また“段部”チャンネルカラムのための８３本の、幅０．０５５８８ｃｍ（０．０２２インチ）、高さ０．２５４ｃｍ（０．１００インチ）の冷却材チャンネルを有する。各チャンネルを分離する高さ約０．７６２ｃｍ（０．０３０インチ）のリブがあることから、モデル化したヘッダ及びフッタの各カラムの合計高さは１７０×（０．２５４ｃｍ＋０．０７ｃｍ）＝約５５．０８６ｃｍ（１７０×（０．１００インチ＋０．０３０インチ）＝２２．１００インチ）となる。
オリフィスは単一のチャンネル沸騰装置において実験的に試験されてきたものであり、その開口は半円形で直径は約０．０２７ｃｍ（０．０１１インチ）であった。このオリフィスは、冷却材マイクロチャンネルへの入口位置でのオリフィスの圧力損失を、パーシャル沸騰運転中のチャンネルを通しての圧力損失よりも高くすることを目的としたものであり、そうすることで、数百本の冷却材マイクロチャンネルの各々への流量が制御される。オリフィスチャンネルは長さ約０．１２７ｃｍ（０．０５０インチ）に渡り伸延され、先に説明した主たるチャンネル断面に開放する。チャンネルの、主たる熱交換器セクション以前の上流側セクションは長さ約１．７７８ｃｍ（０．７００インチ）である。次いで熱交換器セクションは約２９．２１０ｃｍ（１１．５００インチ）に渡り伸延される。チャンネルの、フッタ以前の下流側セクションの長さは約１．９０５ｃｍ（０．７５０インチ）である。
ヘッダ及びフッタは、長さ約１．９０５ｃｍ（０．７５インチ）×幅約２．３４９ｃｍ（０．９２５インチ）において矩形状に伸延し、その断面は直径約２．３４９ｃｍ（０．９２５インチ）の円の半円状であり、冷却材チャンネルと相互連通された。
【０１０５】
目標は、冷却材ループのための、一定の壁温と、高度の除熱と、力強い流れ（即ち、安定した運転）を得ることである。実験的な知見に基づいたモデルにより、運転上、マニホルドの上半分における２７５０W/ｍ2の、また下半分における６５００W/ｍ2の各熱負荷を排除する設計が可能とされた。過冷却水はフッタの上部から流入してフッタの底部から排出される。
この冷却材ループは、重力方向において垂直に配列した高さが約０．５６ｍのヘッダ及びフッタと共に垂直方向に配列した多数の除熱チャンネルを有する。流体は、飽和温度である２２５℃の丁度手前の温度２２４℃で且つ高圧（ゲージ圧での２．４４７７３Ｅ６Ｐａ（３５５ｐｓｉｇ））において流入される。直径が０．０２７９４ｃｍ（０．０１１インチ）の半円形断面のオリフィスを各チャンネルに使用すること及び、出口質量クオリティの平均値が０．０２であることにより、チャンネル間でのクオリティインデックスファクターは９％であった。出口温度は全てにおいて２２４．８℃であった。図３８には、最初の１７本のチャンネルの一組を第１セクションとし、最後の１７本のチャンネルの一組をセクション１０とする順番で並べた各セクションに対してマニホルドの平均チャンネルマスフラックス（下方軸）と、平均出口温度（上方軸）がプロット表示される。図によれば、流量は、蒸気を含むフッタの上部から底部にかけての静水圧差がヘッダにおけるそれと比較して低いので、底部側のチャンネルセットの方向への偏倚を生じる。
【０１０６】
この設計によれば、オリフィス内で圧力損失が生じることで十分な流れ抵抗が生じるので、流量配分が良好化され得る。長さ２９．２１ｃｍ（１１．５インチ）のチャンネルにおける圧力損失量はこうした圧力下では非常に小さいので、オリフィス内でのそうした圧力損失が必要となるのである。図３９にはマスクオリティに対するLockhart-Martenelli定数Ｃと、マスクオリティフラクションが０．６以上である場合の単相ガス圧力損失によって最もよく説明される圧力損失を伴う、Ｘ＝０．０１での８からＸ＝０．３でのゼロまでの一定の圧力損失とが示される。
マニホルドは、対流伝熱係数が、実質的に丁度出口位置でのマスクオリティフラクション分増大することで、その壁温が２２５℃に良好に維持され得る。図４０は室温時の単相液伝熱係数に対する伝熱係数の実験値の比を示すものである。この比はマスクオリティフラクションが０．０１である場合の１から、Ｘ＝０．２でのほぼ５へと急速に高くなり、かくして低容積クオリティフラクションにおいて対流沸騰伝熱の利益が得られるようになる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２ａ】
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【図２２ｂ】
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【図２２ｃ】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０ａ】
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【図３０ｂ】
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【図３１ａ】
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【図３１ｂ】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４ａ】
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【図３４ｂ】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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