(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
流延膜の一方の膜面を成す第１層を形成するための第１ドープと、前記第１ドープよりも粘度が高く、前記第１層よりも厚い第２層を形成するための第２ドープとを内部流路で合流させることにより前記第１ドープと前記第２ドープとが層状に重なった層状ドープ流を形成し、前記層状ドープ流を拡幅して流出口から流出する流延装置において、
前記内部流路は、
供給されてきた前記第１ドープが流れる第１ドープスロット部と、
供給されてきた前記第２ドープが流れ、前記第２ドープの流れ方向に直交する断面積が前記第１ドープスロット部における前記断面積よりも大きい第２ドープスロット部と、
前記第１ドープスロット部と前記第２ドープスロット部とが接続することで前記第１ドープと前記第２ドープとを合流させる断面矩形の合流部と、
前記層状ドープ流が流れ、前記流出口に向かって、厚み方向における第１長さが一定であり、幅方向における第２長さが漸増する第１層流スロット部と、
前記第１層流スロット部に続けて設けられ、前記流出口に向かって、前記第２長さが一定であるとともに前記第１長さが前記第１層流スロット部の前記第１長さから漸減する第２層流スロット部と、
前記第２層流スロット部に続けて設けられ、前記第１長さ及び前記第２長さが前記第２層流スロット部の前記第１長さ及び前記第２長さとそれぞれ等しく、前記流出口に続く流出スロット部とを有し、
前記合流部における前記第１ドープ及び前記第２ドープを含む全ドープの流量の和をＱ、前記合流部の前記第２長さをＷ、前記合流部の前記第１長さをｈ、せん断粘度に対応するせん断速度をｒ（ｋ）とするときに、前記合流部は、
ｒ（ｋ）＝6×Ｑ／（Ｗ×ｈ2）
で求められるｈをもつことにより、前記第２ドープのせん断粘度ηｍを前記第１ドープのせん断粘度ηｓで除した比ηｍ／ηｓを２以上１０以下の範囲とし、
前記内部流路を構成する内壁面のうち前記厚み方向で対向する壁面部の前記第２層流スロット部と前記流出スロット部との境界は、前記流出口との距離が前記幅方向における中央から側縁に向かって漸減して形成されており、前記中央は１００ｍｍ以上の曲率半径の曲線形状とされていることを特徴とする流延装置。
【請求項２】
前記せん断粘度に対応するせん断速度は、せん断速度測定機により求められることを特徴とする請求項１記載の流涎装置。
【請求項３】
前記第１ドープのポリマーはセルローストリアセテートであり、前記第２ドープのポリマーはセルロースジアセテートであることを特徴とする請求項１または２に記載の流涎装置。
【請求項４】
前記第１層流スロット部の前記第１長さＬＴａと前記流出スロット部の前記第１長さＬＴｂとは、５≦ＬＴａ／ＬＴｂ≦２０の条件を満たすことを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載の流延装置。
【請求項５】
流延膜の一方の膜面を成す第１層を形成するための第１ドープと、前記第１ドープよりも粘度が高く、前記第１層よりも厚い第２層を形成するための第２ドープとを内部流路で合流させることにより前記第１ドープと前記第２ドープとが層状に重なった層状ドープ流を形成し、前記層状ドープ流を拡幅して流出口から流出する流延装置と、
前記流延装置から流出した前記層状ドープ流を移動する支持面で連続的に支持することで前記流延膜を形成する支持体と、
支持体から剥ぎ取られた前記流延膜を乾燥する乾燥装置とを備え、
前記内部流路は、
供給されてきた前記第１ドープが流れる第１ドープスロット部と、
供給されてきた前記第２ドープが流れ、前記第２ドープの流れ方向に直交する断面積が前記第１ドープスロット部における前記断面積よりも大きい第２ドープスロット部と、
前記第１ドープスロット部と前記第２ドープスロット部とが接続することで前記第１ドープと前記第２ドープとを合流させる断面矩形の合流部と、
前記層状ドープ流が流れ、前記流出口に向かって、厚み方向における第１長さが一定であり、幅方向における第２長さが漸増する第１層流スロット部と、
前記第１スロット部に続けて設けられ、前記流出口に向かって、前記第２長さが一定であるとともに前記第１長さが前記第１層流スロット部の前記第１長さから漸減する第２層流スロット部と、
前記第２層流スロット部に続けて設けられ、前記第１長さ及び前記第２長さが前記第２層流スロット部の前記第１長さ及び前記第２長さとそれぞれ等しく、前記流出口に続く流出スロット部とを有し、
前記合流部における前記第１ドープ及び前記第２ドープを含む全ドープの流量の和をＱ、前記合流部の前記第２長さをＷ、前記合流部の前記第１長さをｈ、せん断粘度に対応するせん断速度をｒ（ｋ）とするときに、前記合流部は、
ｒ（ｋ）＝6×Ｑ／（Ｗ×ｈ2）
で求められるｈをもつことにより、前記第２ドープのせん断粘度ηｍを前記第１ドープのせん断粘度ηｓで除した比ηｍ／ηｓを２以上１０以下の範囲とし、
前記内部流路を構成する内壁面のうち前記厚み方向で対向する壁面部の前記第２層流スロット部と前記流出スロット部との境界は、前記流出口との距離が前記幅方向における中央から側縁に向かって漸減して形成されており、前記中央は１００ｍｍ以上の曲率半径の曲線形状とされていることを特徴とする溶液製膜設備。
【請求項６】
前記せん断粘度に対応するせん断速度は、せん断速度測定機により求められることを特徴とする請求項５に記載の溶液製膜設備。
【請求項７】
前記第１ドープのポリマーはセルローストリアセテートであり、前記第２ドープのポリマーはセルロースジアセテートであり、
前記第１ドープから形成された第１層が前記支持体に接するように、前記層状ドープ流が前記流涎装置から流出されることを特徴とする請求項５または６に記載の溶液製膜設備。
【請求項８】
製造するフィルムの前記第２ドープから形成される第２層の厚みは、前記第１ドープから形成される第１層の厚みの２０倍以上５０倍以下の範囲である請求項５ないし７のいずれか１項に記載の溶液製膜設備。
【請求項９】
製造するフィルムの前記第１ドープから形成される第１層の厚みは、０．８μｍ以上２．０μｍ以下の範囲である請求項５ないし８のいずれか１項に記載の溶液製膜設備。
【請求項１０】
前記第１層流スロット部の前記第１長さＬＴａと前記流出スロット部の前記第１長さＬＴｂとは、５≦ＬＴａ／ＬＴｂ≦２０の条件を満たすことを特徴とする請求項５ないし９のいずれか１項に記載の溶液製膜設備。
【請求項１１】
請求項１ないし４いずれか１項記載の流延装置を用いて、走行する支持体上に流延膜を形成し、
前記支持体から前記流延膜をフィルムとして剥がし、
前記フィルムを乾燥することを特徴とする溶液製膜方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、流延装置、溶液製膜設備及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
光透過性を有するポリマーフィルム（以下、フィルムと称する）は、光学フィルムとして多岐に利用されている。光学フィルムとは、例えば、写真感光用フィルム、液晶表示装置の構成部材である偏光板の保護フィルムや位相差フィルム等がある。
【０００３】
光透過性をもつポリマーフィルムとしては、セルロースアシレートをポリマー成分とするセルロースアシレートフィルムが代表的である。エステルフィルムは、写真感光用フィルムをはじめとして、近年市場が拡大している液晶表示装置の構成部材である偏光板の保護フィルムや位相差フィルム等の光学フィルムに用いられている。
【０００４】
フィルムの主な製造方法としては溶融押出方法と溶液製膜方法とがあるが、セルロースアシレートフィルムのほとんどは溶液製膜方法により製造されている。溶液製膜方法は、流延ダイを用いて、ポリマーと溶剤とを含むポリマー溶液（以下、ドープと称する）を支持体へ向けて流出することで流延膜を形成し、流延膜を支持体から剥ぎ取って乾燥する製膜方法である。
【０００５】
セルロースアシレートフィルムのポリマー成分であるセルロースアシレートとしては、例えばセルロースジアセテート（ＤＡＣ）やセルローストリアセテート（ＴＡＣ）などがある。ＤＡＣは、支持体との密着力が強いので、支持体から流延膜を剥ぎ取りにくい。そこで、ＤＡＣを用いる場合には、ＤＡＣをポリマー成分とするＤＡＣドープとＴＡＣをポリマー成分とするＴＡＣドープとを周知の共流延により流延して、ＤＡＣ層の両面にＴＡＣ層がある流延膜を形成する。ＴＡＣはＤＡＣよりも高価格な原料であり、フィルムのコストダウンを図るためにはＴＡＣ層をより薄く形成することが望ましい。
【０００６】
ところで、共流延では、ドープの流れを安定させてより厚みがより均一なフィルムを製造するために、様々な流延ダイが提案されている。例えば特許文献１の流延ダイは、内部流路に、ドープを拡幅するマニホールドが形成され、マニホールドから流出口に至るスロットを特定の形状にしている。このスロットは、拡幅方向における中心を基準に５〜２０ｍｍの範囲で、特定の曲率半径をもつ曲面形状を流延ダイの入口方向にもつ。また、特許文献２の流延ダイは、流出口に続く流路に、ドープの流れ幅を規制する所定の形状のインナーディッケル板を設けている。このインナーディッケル板が設けられる内部流路は、ドープの流れを拡幅するスロット部と、拡幅したドープの流れの厚みを薄くするスロット部と、薄くされたドープの流れを流出口に向けて案内するスロット部とを有する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−０６６９４３号公報
【特許文献２】特開２０１２−１３１０９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、ＴＡＣドープとＤＡＣドープとの上記のような共流延においては、流延膜においてＤＡＣ層とＴＡＣ層との界面が乱れて各層の厚みの割合が不均一になる。この流延膜から形成したフィルムには、光を照射した際に曇ったむらが認められる。このむらは、通常、フィルムの幅方向の中央に、３００ｍｍ〜１０００ｍｍ程度の領域で見られ、流延の際の流延方向に凸の形状で確認される。このようなむらは、特許文献１，２に記載される流延ダイを用いても解消されない。
【０００９】
そこで、本発明は、共流延に際し、流延膜における層と層との界面の乱れを抑制する流延装置、溶液製膜設備及び方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、流延膜の一方の膜面を成す第１層を形成するための第１ドープと、第１ドープよりも粘度が高く、第１層よりも厚い第２層を形成するための第２ドープとを内部流路で合流させることにより第１ドープと第２ドープとが層状に重なった層状ドープ流を形成し、層状ドープ流を拡幅して流出口から流出する流延装置において、内部流路は、供給されてきた第１ドープが流れる第１ドープスロット部と、供給されてきた第２ドープが流れ、第２ドープの流れ方向に直交する断面積が第１ドープスロット部における断面積よりも大きい第２ドープスロット部と、第１ドープスロット部と第２ドープスロット部とが接続することで第１ドープと第２ドープとを合流させる合流部と、層状ドープ流が流れ、流出口に向かって、厚み方向における第１長さが一定であり、幅方向における第２長さが漸増する第１層流スロット部と、第１層流スロット部に続けて設けられ、流出口に向かって、第２長さが一定であるとともに第１長さが第１層流スロット部の第１長さから漸減する第２層流スロット部と、第２層流スロット部に続けて設けられ、第１長さ及び第２長さが第２層流スロット部の第１長さ及び第２長さとそれぞれ等しく、流出口に続く流出スロット部とを有し、合流部における第１ドープ及び第２ドープを含む全ドープの流量の和をＱ、合流部の第２長さをＷ、合流部の第１長さをｈ、せん断粘度に対応するせん断速度をｒ（ｋ）とするときに、合流部は、ｒ（ｋ）＝6×Ｑ／（Ｗ×ｈ2）で求められるｈをもつことにより、第２ドープのせん断粘度ηｍを第１ドープのせん断粘度ηｓで除した比ηｍ／ηｓを２以上１０以下の範囲とし、内部流路を構成する内壁面のうち厚み方向で対向する壁面部の第２層流スロット部と流出スロット部との境界は、流出口との距離が幅方向における中央から側縁に向かって漸減して形成されており、中央は１００ｍｍ以上の曲率半径の曲線形状とされていることを特徴として構成されている。
【００１１】
せん断粘度に対応するせん断速度は、せん断速度測定機により求められることが好ましい。第１ドープのポリマーはセルローストリアセテートであり、第２ドープのポリマーはセルロースジアセテートである場合に、本発明の流涎装置は特に効果がある。せん断粘度に対応するせん断速度は、せん断速度測定機により求められることが好ましい。第１層流スロット部の第１長さＬＴａと流出スロット部の第１長さＬＴｂとは、５≦ＬＴａ／ＬＴｂ≦２０の条件を満たすことが好ましい。
【００１２】
本発明の溶液製膜設備は、流延膜の一方の膜面を成す第１層を形成するための第１ドープと、第１ドープよりも粘度が高く、第１層よりも厚い第２層を形成するための第２ドープとを内部流路で合流させることにより第１ドープと第２ドープとが層状に重なった層状ドープ流を形成し、層状ドープ流を拡幅して流出口から流出する流延装置と、流延装置から流出した層状ドープ流を移動する支持面で連続的に支持することで流延膜を形成する支持体と、支持体から剥ぎ取られた流延膜を乾燥する乾燥装置とを備え、内部流路は、供給されてきた第１ドープが流れる第１ドープスロット部と、供給されてきた第２ドープが流れ、第２ドープの流れ方向に直交する断面積が第１ドープスロット部における断面積よりも大きい第２ドープスロット部と、第１ドープスロット部と第２ドープスロット部とが接続することで第１ドープと第２ドープとを合流させる合流部と、層状ドープ流が流れ、流出口に向かって、厚み方向における第１長さが一定であり、幅方向における第２長さが漸増する第１層流スロット部と、第１スロット部に続けて設けられ、流出口に向かって、第２長さが一定であるとともに第１長さが第１層流スロット部の第１長さから漸減する第２層流スロット部と、第２層流スロット部に続けて設けられ、第１長さ及び第２長さが第２層流スロット部の第１長さ及び第２長さとそれぞれ等しく、流出口に続く流出スロット部とを有し、合流部における第１ドープ及び第２ドープを含む全ドープの流量の和をＱ、合流部の第２長さをＷ、合流部の第１長さをｈ、せん断粘度に対応するせん断速度をｒ（ｋ）とするときに、合流部は、ｒ（ｋ）＝6×Ｑ／（Ｗ×ｈ２）で求められるｈをもつことにより、第２ドープのせん断粘度ηｍを第１ドープのせん断粘度ηｓで除した比ηｍ／ηｓを２以上１０以下の範囲とし、内部流路を構成する内壁面のうち厚み方向で対向する壁面部の第２層流スロット部と流出スロット部との境界は、流出口との距離が幅方向における中央から側縁に向かって漸減して形成されており、中央は１００ｍｍ以上の曲率半径の曲線形状とされていることを特徴として構成されている。
【００１３】
せん断粘度に対応するせん断速度は、せん断速度測定機により求められることが好ましい。第１ドープのポリマーはセルローストリアセテートであり、第２ドープのポリマーはセルロースジアセテートであり、第１ドープから形成された第１層が支持体に接するように、層状ドープ流が流涎装置から流出されることが好ましい。製造するフィルムの第２ドープから形成される第２層の厚みは、第１ドープから形成される第１層の厚みの２０倍以上５０倍以下の範囲であることが好ましい。製造するフィルムの第１ドープから形成される第１層の厚みは、０．８μｍ以上２．０μｍ以下の範囲であることが好ましい。第１層流スロット部の第１長さＬＴａと流出スロット部の第１長さＬＴｂとは、５≦ＬＴａ／ＬＴｂ≦２０の条件を満たすことが好ましい。
【００１４】
本発明の溶液製膜方法は、上記の流延装置を用いて、走行する支持体上に流延膜を形成し、支持体から流延膜をフィルムとして剥がし、フィルムを乾燥することを特徴として備える。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、共流延に際し、流延膜における層と層との界面の乱れが抑制される。このため、複層フィルムに光を照射した際に幅方向中央部に発生する曇ったむらが抑制される。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】複層フィルムの断面概略図である。
【図２】本発明を実施した溶液製膜設備の概略図である。
【図３】流延装置の概要を示す斜視図である。
【図４】フィードブロックのＹＺ平面における断面概略図である。
【図５】せん断粘度とせん断速度との関係を示すグラフである。
【図６】流延ダイのＹＺ平面における断面概略図である。
【図７】図６のVII−VII線に沿う流延ダイの断面概略図である。
【図８】層状ドープ流のＸＹ平面における断面図である。
【図９】流延膜の概略断面図である。
【図１０】本発明を実施した流延ドラムの概略図である。
【図１１】複層フィルムにおけるむらの説明図である。
【図１２】複層フィルムにおけるむら部分を説明する概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明を実施した後述の溶液製膜設備により得られ、ロール状に巻きとられた複層フィルム１０は、図１に示すように、第１層１０ａ、第２層１０ｂ、第３層１０ｃが順に重なる。第１層１０ａ及び第３層１０ｃは、複層フィルム１０のフィルム面を成す外層であり、第２層１０ｂは、第１層１０ａと第３層１０ｃとの間に位置する中央層である。なお、図１では各層の境界を説明の便宜上図示しているが、目視や顕微鏡等による観察でもこの境界は認められない場合がある。
【００１８】
本実施形態では、第１層１０ａと第３層１０ｃとを構成するポリマーとは同じ物質にしており、ＴＡＣ（セルローストリアセテート）を用いている。しかし、第１層１０ａと第３層１０ｃとのポリマーは互いに異なっていてもよい。また第２層１０ｂを構成するポリマーは第１層１０ａと第３層１０ｃとを構成するポリマーとは異なる。本実施形態では第２層１０ｂを構成するポリマーとしてＤＡＣ（セルロースジアセテート）を用いている。
【００１９】
第２層１０ｂは、複層フィルム１０としての光学特性の大部分を担うものである。このため、第２層１０ｂを構成するポリマーは、複層フィルム１０に要求される光学特性を満たすようなものであるとともに、第２層１０ｂの厚みは、第１層１０ａ及び第３層１０ｃに比べ極端に厚い。
【００２０】
第２層１０ｂの厚みＴＨｂは、本実施形態では４０μｍとしている。ただし、第２層１０ｂの厚みＴＨｂはこれに限られない。第２層１０ｂの厚みＴＨｂは、第１層１０ａの厚みＴＨａ及び第３層１０ｃの厚みＴＨｃの２０倍以上５０倍以下の範囲である場合に本発明は効果が確実であり、中でも３０倍以上５０倍以下の範囲である場合に本発明は効果が顕著である。
【００２１】
一方、第１層１０ａを構成するポリマーとしては、第２層１０ｂを構成するポリマーに比べて後述の流延バンド２２（図２参照）や流延ドラム１２０（図１０参照）から剥ぎ取りやすいものであることに加え、第２層１０ｂが奏する光学特性を阻害しないものを用いる。また、第３層１０ｃを構成するポリマーとしては、第２層１０ｂが奏する光学特性を阻害しないものを用いる。なお、各層１０ａ〜１０ｃを構成するポリマーについての詳細は後述する。
【００２２】
本実施形態では、第１層１０ａの厚みＴＨａと第３層１０ｃの厚みＴＨｃとは等しく、ともに１．５μｍとしている。ただし、第１層１０ａの厚みＴＨａと第３層１０ｃの厚みＴＨｃとはこれに限られず、また、互いに等しくても良いし、互いに異なっていても良い。第１層１０ａの厚みＴＨａは、０．８μｍ以上２．０μｍ以下の範囲である場合に本発明は効果があり、中でも０．８μｍ以上１．３μｍ以下である場合に特に効果が顕著である。
【００２３】
（溶液製膜設備）
溶液製膜設備１１は、複層フィルム１０をつくるためものものであり、図２に示すように、上流側から順に、流延室１２とクリップテンタ１３と乾燥室１５と冷却室１６と巻取室１７とを有する。
【００２４】
流延室１２には、後述する層状ドープ流を形成して流出する流延装置２０と、流出した層状ドープ流から流延膜２１を形成する流延バンド２２と、回転ローラ２３，２４と、流延バンド２２から流延膜２１を剥ぎ取る剥取ローラ２５と、温調装置２６と、送風装置２７ａ〜２７ｄ等が備えられている。
【００２５】
回転ローラ２３，２４には、流延バンド２２が掛け渡される。流延バンド２２は環状となっている。回転ローラ２３，２４は回転軸２３ａ，２４ａを有し、回転軸２３ａ，２４ａが図示しない駆動装置により回転することにより、周方向に回転する。この回転に伴い流延バンド２２は連続的に移動する。流延ダイ５２は、本実施形態においては回転ローラ２３上に設けているが、回転ローラ２３から回転ローラ２４に向かう流延バンド２２上に設けてもよい。ここで、互いに平行な回転軸２３ａ，２４ａの軸方向をＸ方向とし、Ｘ方向と直交する水平方向をＹ方向とし、水平面に直交する方向をＺ方向とする。
【００２６】
流延バンド２２は移動速度が１０ｍ／分以上２００ｍ／分以下の範囲内にされており、これにより流延速度が１０ｍ／分以上２００ｍ／分以下とされる。なお、流延速度が１０ｍ／分未満であるとフィルムの生産性が劣る。また、２００ｍ／分を超えると、流延装置２０から流出した層状ドープ（ビード）が安定して形成されず、流延膜２１の膜面の平滑性が悪化する場合がある。
【００２７】
温調装置２６は、流延膜２１を支持する流延バンド２２の支持面２２ａ（図３参照）の温度を所定の値にするためのものである。温調装置２６は、回転ローラ２３，２４に取り付けられており、伝熱媒体の温度を調節する温度調節部（図示無し）を備え、温度調節部と回転ローラ２３，２４内に設けられる流路との間で、所望の温度に調節された伝熱媒体を循環させる。この伝熱媒体の循環により、回転ローラ２３，２４を介して流延バンド２２の温度を調節する。
【００２８】
送風装置２７ａ〜２７ｄは、流延膜２１を乾燥するためのものであり、通過する流延膜２１に乾燥風をあてる。送風装置２７ａ〜２７ｄは、流延ダイ５２よりも流延バンド２２の移動方向下流側に設けられる。流延ダイ５２と送風装置２７ａとの間に、乾燥風を遮るラビリンスシール（図示無し）を設けてもよい。このラビリンスシールの設置により、流延直後の流延膜２１と乾燥風との接触に起因する流延膜２１の面状変動が抑制される。
【００２９】
流延ダイ５２よりも流延バンド２２の移動方向における上流側には減圧チャンバ（図示無し）を配してもよい。この減圧チャンバは、ビードの切断や震えを防止するためのものである。減圧チャンバは、流延バンド２２の移動方向におけるビードよりも上流側の雰囲気を吸引することにより、ビードの上流側の圧力を下流側の圧力よりも低くする。この圧力調整によりビードは安定する。
【００３０】
流延室１２からクリップテンタ１３に至る渡り部２９には、流延膜２１を剥取ローラ２５によって剥ぎ取ることにより形成された湿潤フィルム３０をクリップテンタ１３に案内するためのローラ３２が複数配される。複数のローラ３２によって設定される湿潤フィルム３０の搬送路の近傍には、送風装置（図示無し）が設けられてもよい。この送風装置は、渡り部２９における湿潤フィルム３０に、所定の風をあてて湿潤フィルム３０の乾燥をすすめる。
【００３１】
クリップテンタ１３は、湿潤フィルム３０の側縁部を保持する保持部材としてのクリップを複数備えており、このクリップの移動により湿潤フィルム３０を搬送する。また、クリップを湿潤フィルム３０の幅方向へ移動することにより、湿潤フィルム３０の幅を拡げたり、狭めたり、一定に保持する等の幅の制御を行う。クリップテンタには送風装置（図示無し）が設けられており、搬送される湿潤フィルム３０には送風装置から乾燥風が送られる。これにより、湿潤フィルム３０は乾燥し、複層フィルム１０となる。
【００３２】
クリップテンタ１３より下流には、耳切装置３４が設けられていてもよく、耳切装置３４は、複層フィルム１０の幅方向両側縁部を切り離す。切り離された両側縁部は、送風によりクラッシャ３５に送られて、破砕され、ドープ等の原料として再利用される。
【００３３】
乾燥室１５には、複層フィルム１０を搬送しながら、さらに乾燥をすすめるためのものである。乾燥室１５には多数のローラ３７が設けられており、ローラ３７のそれぞれに複層フィルム１０が巻き掛けられながら搬送される。乾燥室１５内の雰囲気の温度や湿度などは、図示しない空調機により調節されている。なお、乾燥室１５には吸着回収装置が接続されており、複層フィルム１０から蒸発した溶剤が吸着材に吸着されて回収される。
【００３４】
乾燥室１５の下流側には冷却室１６が設けられており、この冷却室１６で複層フィルム１０が例えば室温となるまで冷却される。冷却室１６の下流にはナーリング付与ローラ３８が設けられており、複層フィルム１０の両側縁部にナーリングが付与される。巻取室１７には、プレスローラ３９を有する巻取機４０が設けられており、巻取機４０は複層フィルム１０を巻き芯４１に巻き取る。
【００３５】
なお、複層フィルム１０の第１層１０ａは第１ドープ４５ａから、第２層１０ｂは第２ドープ４５ｂから、第３層１０ｃは第３ドープ４５ｃからそれぞれ形成される。なお、各ドープ４５ａ〜４５ｃの詳細は後述する。
【００３６】
流延装置２０は、図３に示すようにフィードブロック５１と流延ダイ５２とを備え、各ドープ４５ａ〜４５ｃは、独立してフィードブロック５１に案内され、フィードブロック５１内で合流されて層状に重なる層状ドープ流９０（図４参照）となる。この層状ドープ流９０は、フィードブロック５１の下流の流延ダイ５２に案内されて、流延バンド２２へ向けて流出される。なお、フィードブロック５１及び流延ダイ５２には、それぞれ図示しない温調部が設けられ、これらにより内部を流れる各ドープ４５ａ〜４５ｃ及び層状ドープ流９０の温度が調整される。
【００３７】
図４に示すように、フィードブロック５１の内部には、各ドープ４５ａ〜４５ｃと層状ドープ流９０との流路（以下、内部流路と称する）５３が形成されている。この内部流路５３と後述の内部流路６９とが流延装置２０の内部流路とされている。内部流路５３の上側端部は、２つの仕切部材５７により３つに仕切られている。Ｙ方向における中央のひとつの上流端はフィードブロック５１の上面に第２ドープ４５ｂの入口５１ｉとして開口し、他の２つの上流端は、フィードブロック５１のＹ方向において対向する面に第１ドープ４５ａと第３ドープ４５ｃとの入口として開口する。これにより、内部流路５３の上側端部は、供給されてきた第１ドープ４５ａが流れる第１ドープスロット部５９ａ、第２ドープ４５ｂが流れる第２ドープスロット部５９ｂ、第３ドープ４５ｃが流れる第３ドープスロット部５９ｃとされる。各スロット部５９ａ〜５９ｃは下流端で互いに接続しており、これにより第１〜第３ドープ４５ａ〜４５ｃが合流する合流部６２が形成されている。この合流部６２により層状ドープ流９０が形成される。合流部６２より下流は、合流部６２で形成された層状ドープ流９０を出口５１ｏへ案内する第１案内スロット部６３とされる。
【００３８】
仕切部材５７は仕切ブロック５７ａとベーン５７ｂとを有する。図４に示すように、断面楔状のベーン５７ｂは、鋭角な先端部分が合流部６２に向かうように配される。この先端部分の反対側にあるベーン５７ｂの端部には揺動軸５７ｃが設けられ、ベーン５７ｂはこの揺動軸５７ｃを中心に揺動自在とされている。
【００３９】
また、第１ドープスロット部５９ａの出口及び第３ドープスロット部５９ｃの出口には、ディストリビューションピン６４が設けられる。ディストリビューションピン６４は、図４の紙面奥行き方向であるＸ方向に延びた円柱状とされている。ディストリビューションピン６４には、周方向における一部を切り欠いた切欠溝が形成されている。切欠溝の深さやＸ方向における長さは、周方向に向かうに従い漸増或いは漸減している。
【００４０】
ディストリビューションピン６４の周方向での回転と、各ベーン５７ｂの揺動とにより、第１ドープスロット部５９ａの出口のＹ方向における間隔、第２ドープスロット部５９ｂの出口のＹ方向における間隔、及び第３ドープスロット部５９ｃの出口のＹ方向における間隔を、それぞれ独立して調節する。第１ドープスロット部５９ａと第３ドープスロット部５９ｃとの、各第１，第３ドープ４５ａ，４５ｃの流れ方向に直交する各断面積は、第２ドープスロット部５９ｂにおける第２ドープ４５ｂの流れ方向に直交する断面積より小さくされる。これにより、第２層１０ｂよりも第１層１０ａと第３層１０ｃとが薄い複層フィルム１０が製造される。
【００４１】
制御部６６は、各ポンプ５４ａ〜５４ｃと、各揺動軸５７ｃと、各ディストリビューションピン６４とそれぞれ接続する。これにより、ポンプ５４ａ〜５４ｃは、制御部６６の下、各ドープ４５ａ〜４５ｃをフィードブロック５１へ所定の体積流量で送り出す。また、ベーン５７ｂ及びディストリビューションピン６４は、制御部６６の下、所定の向きとなるようにセットされる。
【００４２】
第１ドープ４５ａのせん断粘度をηｓａ、第３ドープ４５ｃのせん断粘度をηｓｃとし、第２ドープ４５ｂのせん断粘度をηｍとする。合流部６２は、せん断粘度ηｍをせん断粘度ηｓａで除した比ηｍ／ηｓａと、せん断粘度ηｍをせん断粘度ηｓｃで除した比ηｍ／ηｓｃとを、ともに２以上１０以下の範囲とする。なお、本実施形態では比ηｍ／ηｓａと比ηｍ／ηｓｃとを等しくしているので、これらをまとめて「ηｍ／ηｓ」と記載することがある。
【００４３】
合流部６２における第１〜第３ドープ４５ａ〜４５ｃの各せん断粘度の比ηｍ／ηｓを上記の範囲にするために、合流部６２を下記のように形成する。まず、せん断速度測定機により第１〜第３ドープ４５ａ〜４５ｃの各せん断速度を求める。せん断速度測定機は市販のものでよく、本実施形態では、キャピラリーレオメータ（Ｒｈｅｏｓｏｌ−ＣＲ１００，（株）ＵＢＭ社製）を用いている。こうした市販のせん断速度測定機においては、測定対象物が流れる押し出しノズルの形状が円筒形である一方、フィードブロック５１の各スロット部５９ａ〜５９ｃの各ドープ４５ａ〜４５ｃの流れ方向に直交する平面での断面形状と合流部６２のＸＹ平面における断面形状とは矩形である。そこで、各スロット部５９ａ〜５９ｃ及び合流部６２におけるせん断粘度は、キャピラリーレオメータにおけるせん断粘度をもってキャピラリーレオメータにおけるせん断速度から求める。
【００４４】
図５は、キャピラリーレオメータにより測定されるせん断粘度とせん断速度との関係を示している。縦軸はせん断粘度であり、図５において上方に向かうほど大きい。横軸はせん断速度であり、図５において右方向に向かうほど大きい。このように、せん断粘度とせん断速度との間には一定の関係があり、概ね右下がりの曲線になる。このせん断粘度とせん断速度との関係に基づき、キャピラリーレオメータにより測定されるせん断粘度ηに対応するせん断速度γ（ｋ）を求める。
【００４５】
ここで、せん断速度をγ（ｋ）、せん断応力をτ、せん断粘度をη、キャピラリーレオ
メータにおける押し出し流量をＱ、押し出しノズルの孔における内径をＲＩ、押し出しノ
ズルの長さをＬ、圧力損失をΔＰとすると、以下の関係がある。
γ（ｋ）＝４×Ｑ／τ×ＲＩ３      ・・・（１）
τ＝ＲＩ×ΔＰ／２×Ｌ            ・・・（２）
η＝τ／γ（ｋ）                ・・・（３）
【００４６】
押し出しノズルを矩形の各スロット部５９ａ〜５９ｃ及び合流部６２に代えた場合のせん断速度γは、周知の通り６×Ｑ／（Ｗ×ｈ２）で求められるので、キャピラリーレオメータでの測定によって先に求めたせん断速度γ（ｋ）を用いて、
γ（ｋ）＝６×Ｑ／（Ｗ×ｈ２）・・・（４）
とする。なお、Ｑは合流部６２における第１〜第３ドープ４５ａ〜４５ｃの流量の和であり、Ｗは合流部６２のＸ方向における長さであり、ｈは合流部６２のＹ方向における長さである。この式（４）からｈを求め、このｈをもつ合流部６２を形成する。これにより、せん断粘度の比ηｍ／ηｓが上記範囲となる。
【００４７】
なお、上記の例では、各せん断粘度ηｍ、ηｓａ、ηｓｃの調節は、第２ドープスロット部５９ｂの出口と、第１ドープスロット部５９ａの出口と、第３ドープスロット部５９ｃの出口とのＹ方向における各間隔を調節することにより行っている。しかし、この方法に代えて、あるいは加えて、各ドープ４５ａ〜４５ｃの粘度を調整する方法もある。例えば、比ηｍ／ηｓａや比ηｍ／ηｓｃを大きくするには、粘度がより大きな第１ドープ４５ａをつくればよい。
【００４８】
図６，図７に示すように、流延ダイ５２は、１対のリップ板７１と１対の側板７２とを備える。Ｘ方向に延びた１対のリップ板７１はＹ方向で対向する。１対の側板７２の各々は１対のリップ板７１のＸ方向の各端部に配され、これらはＸ方向で対向する。各側板７２の内壁には、層状ドープ流９０の幅を規制するインナーディッケル板８０が配されている。流延ダイ５２の内部流路６９は、１対のリップ板７１と１対の側板７２の内側に設けられたインナーディッケル板８０とによって囲まれて形成される。
【００４９】
内部流路６９は、流延ダイ５２をＺ方向で貫通するように形成されている。内部流路６９の上端は、流延ダイ５２の上部に層状ドープ流９０の流入口６９ｉとして開口し、下端は流延ダイ５２の下部に層状ドープ流９０の流出口６９ｏとして開口する。流れ方向と直交するＸＹ平面における内部流路６９の断面形状は、Ｘ方向に長く、Ｙ方向に短い矩形状となっている。
【００５０】
内部流路６９は、流入口６９ｉから流出口６９ｏに向かって、第２案内スロット部７６と、第１層流スロット部７７と、第２層流スロット部７８と、流出スロット部７９とを有する。第２案内スロット部７６は、フィードブロック５１の第１案内スロット部６３に続けて設けられ、フィードブロック５１から流入してきた層状ドープ流９０を第１層流スロット部７７へ案内する。ＸＹ面における内部流路６９のＹ方向の第１長さは、図６に示すように、流出口６９ｏに向かって、第２案内スロット部７６、第１層流スロット部７７、流出スロット部７９ではそれぞれ一定であり、第２層流スロット部７８では連続的に漸減する。また、第２案内スロット部７６と第１層流スロット部７７とのＹ方向の第１長さは互いに等しい。一方、ＸＹ平面における内部流路６９のＸ方向の第２長さは、図７に示すように、流出口６９ｏに向かって、第２案内スロット部７６、第２層流スロット部７８、流出スロット部７９ではそれぞれ一定であり、第１層流スロット部７７では連続的に漸増する。
【００５１】
リップ板７１の内壁面において、第２層流スロット部７８と流出スロット部７９との境界は、図７に示すように、Ｘ方向における中央から側縁に向かって、流出口６９ｏからの距離が連続的に漸減して形成されている。この境界の中央は、流入口６９ｉ側に凸の円弧を描く曲線形状とされており、その曲率半径Ｒは１００ｍｍ以上としている。この曲率半径Ｒとする中央の幅Ｗ１は１０ｍｍ以上２００ｍｍ以下の範囲とすることが好ましい。
【００５２】
また第１層流スロット部７７の第１長さＬＴａと流出スロット部７９の第１長さＬＴｂとは、５≦ＬＴａ／ＬＴｂ≦２０の条件を満たす。
【００５３】
次に、上記構成の作用を説明する。制御部６６の制御の下、ポンプ５４ａ〜５４ｃによりフィードブロック５１に送られた各ドープ４５ａ〜４５ｃは、合流部６２によって合流する。この合流により、第３ドープ４５ｃ、第２ドープ４５ｂ，第１ドープ４５ａとの各流れがＹ方向において重なる層状ドープ流９０が形成される。
【００５４】
合流部６２は、前述の通り、せん断粘度の比ηｍ／ηｓａが２以上１０以下の範囲となるように構成されている。このため、第１ドープ４５ａと第２ドープ４５ｂとが凹凸の無い平滑な界面または平滑に近い凹凸の界面を形成しながら，第１案内スロット部６３を流れる。また、合流部６２は、同様に、せん断粘度の比ηｍ／ηｓｃが２以上１０以下の範囲となるように構成されている。このため、第３ドープ４５ｃと第２ドープ４５ｂとが凹凸の無い平滑な界面または平滑に近い凹凸の界面を形成しながら，第１案内スロット部６３を流れる。
【００５５】
フィードブロック５１でつくられた層状ドープ流９０は、第１案内スロット部６３により、流延ダイ５２へ案内される。流延ダイ５２に送られた層状ドープ流９０は、第２案内スロット部７６、第１層流スロット部７７、第２層流スロット部７８、流出スロット部７９を順次通過する。
【００５６】
第１層流スロット部７７は層状ドープ流９０を第２層流スロット部７８に向けて案内しながら幅を連続的に拡げる。第２層流スロット部７８は、層状ドープ流９０の幅を第１層流スロット部７７における幅に保持しながら、厚みを流出スロット部７９に向けて連続的に漸減させる。流出スロット部７９は、層状ドープ流９０の幅及び厚みを、第２層流スロット部７８における幅及び厚みに保持した状態で流出口６９ｏに向けて案内して流出する。
【００５７】
流出スロット部７９を通過した層状ドープ流９０は、流出口６９ｏから、移動する流延バンド２２に向けて流出される。これにより層状ドープ流９０は、流延バンド２２上で３層構造の流延膜２１となる。流延膜２１は、図９に示すように、流延バンド２２に接して第１ドープ４５ａから形成された第１層２１ａと、第２ドープ４５ｂから形成された第２層２１ｂと、第３ドープ４５ｃから形成された第３層２１ｃとを備える。
【００５８】
リップ板７１の内壁面のうち、第２層流スロット部７８と流出スロット部７９との境界は、前述のように、Ｘ方向における中央から側縁に向かって、流出口６９ｏからの距離が漸減して形成されており、中央は曲率半径Ｒが１００ｍｍ以上の曲線形状とされておいる。このため、図９に示すように、第１層２１ａと第２層２１ｂとの界面、及び、第３層２１ｃと第２層２１ｂとの界面がいずれも平滑な面または平滑に近い凹凸の面である流延膜２１が形成される。なお、図９は、流延膜２１の幅方向における中央である。これにより、曲率半径Ｒが１００ｍｍ未満である場合に比べて、第２層流スロット部７８中央上部に層状ドープ流９０の圧力が集中することが抑制され、第１層２１ａ，第３層２１ｃを形成するドープ流の厚みが薄くなることがなくなる。したがって、層状ドープ流９０における界面乱れが抑制される。
【００５９】
これに対して、合流部におけるせん断粘度の比ηｍ／ηｓａ，ηｍ／ηｓｃが上記範囲を満たさない合流部で層状ドープ流を形成し、この層状ドープ流が、第２層流スロット部７８と流出スロット部７９との上記境界形状を満たさない内壁をもつリップ板を通過した場合の流延膜は、各層の界面は段差がより大きな凹凸になる。具体的には、図９の二点鎖線Ｋで示すように、第１層２１ａが第２層２１ｂに逆Ｍ字状に入り込み、第３層２１ｃが第２層２１ｂにＭ字状に入り込んだ流延膜が形成される。これは、以下の（１）〜（３）の理由による。なお、この図９は、Ｘ方向における流延膜１２の中央部の断面を示しており、この断面位置は、図１１のIX−IX線に沿う複層フィルム１０の断面位置に対応する。
（１）合流部で第１，第３ドープ４５ａ，４５ｃが第２ドープ４５ｂにひきずられにくく合流部の下流で第２ドープ４５ｂが第１，第３ドープ４５ａ，４５ｃ中に入り込み、その後第１，第３ドープ４５ａ，４５ｃが第２ドープ４５ｂを押し戻すことで層状ドープ流中でドープ間の界面に凹凸が生じること。
（２）このような凹凸界面をもつ層状ドープ流がリップ板を通過する際に、第１層流スリット部と第２層流スリット部との境界のうちＸ方向での中央で、第１，第３ドープ４５ａ，４５ｃから形成された層の厚みが応力の集中により極端に薄くなること
（３）このように極端に薄くなった第１，第３ドープ４５ａ，４５ｃから形成された層は、流出口に至るまでの間で、Ｘ方向において滞留時間に差が生じてしまうこと。
【００６０】
また第１層流スロット部７７の第１長さＬＴａと流出スロット部７９の第１長さＬＴｂとは、５≦ＬＴａ／ＬＴｂ≦２０の条件を満たす。このため、流延ダイ５２における各ドープ４５ａ〜４５ｃは、ＬＴａ／ＬＴｂが５未満である場合に比べて圧力が大きく保持され、層状ドープ流９０の各層の厚み９０ａ〜９０ｃがそれぞれ幅方向において均一になる。また、流延ダイ５２における各ドープ４５ａ〜４５ｃは、ＬＴａ／ＬＴｂが２０以上である場合に比べて圧力が小さく保持されるので、流延適性に優れる。「流延適性に優れる」とは、流延膜面のシャークスキンと呼ばれる面状不良が抑制されることを意味する。このシャークスキンは、流延ダイ５２の内部でドープの圧力が高すぎる場合に、流延ダイの流出口から流出した際の急激な圧力低下に起因して起こることが多い。
【００６１】
流延ダイ５２から流出した層状ドープ流９０は、流延バンド２２上にて流延膜２１を形成する。流延バンド２２上で、流延膜２１は送風装置２７ａ〜２７ｄからの乾燥風により乾燥されて、剥ぎ取られるまでにゲル化する。剥取ローラ２５は、搬送可能な程度にゲル化した流延膜２１を、流延バンド２２から帯状の湿潤フィルム３０として剥ぎ取り、剥ぎ取られた湿潤フィルム３０は渡り部２９を経てクリップテンタ１３へ案内される。
【００６２】
剥ぎ取り時の流延膜２１の残留溶剤量は、１０質量％以上１００質量％以下の範囲であることが好ましい。なお、本明細書においては、流延膜２１、湿潤フィルム３０、複層フィルム１０に残留する溶剤量を乾量基準で示し、これを残留溶剤量とする。また、残留溶剤量は、対象のフィルムからサンプルを採取し、このサンプルの質量をｘ、サンプルを乾燥した後の質量をｙとするとき、｛（ｘ−ｙ）／ｙ｝×１００で算出して求める。
【００６３】
湿潤フィルム３０は、渡り部２９の送風装置により風をあてられて乾燥をすすめられる。風の温度は、２０℃以上２５０℃以下であることが好ましい。クリップテンタ１３から送り出された複層フィルム１０は、クリップテンタ１３での把持跡のある側縁部が耳切装置３４で切除された後に、乾燥室１５へ送られる。
【００６４】
乾燥室１５は、ローラ３７で複層フィルム１０を支持しながら下流側へ送る。雰囲気の温度や湿度などが調節されている乾燥室１５を通過することにより、複層フィルム１０はより乾燥される。複層フィルムは冷却室１６を通過することで例えば室温となるまで冷却される。
【００６５】
複層フィルム１０は、冷却された後、ナーリング付与ローラ３８により両側縁部にナーリングが付与される。ナーリングが付与された複層フィルム１０は、巻取室１７で、巻き芯４１にロール状に巻き取られる。
【００６６】
前述のように、各層２１ａ〜２１ｃの界面が従来よりも平滑な流延膜２１が形成されるので、図１に示すような各層１０ａ〜１０ｃの各界面が従来よりも平滑な複層フィルム１０が製造される。これにより、複層フィルム１０は照射光をより均一に透過し、曇ったむらが抑制されている。
【００６７】
上記実施形態では、流延膜２１に含まれる溶剤の乾燥により流延膜２１に自己支持性を発現させたが、これに限られない。例えば、冷却により流延膜２１に自己支持性を発現させてもよい。
【００６８】
上記実施形態では、流延膜２１を形成する支持体として、ローラに掛け渡され、ローラの回転により、移動する流延バンド２２を用いているが、これに限られない。例えば、流延バンド２２に代えて、流延ドラム１２０を用いてもよい。この場合の流延室１２の内部には、図１０に示すように、流延装置２０、流延ドラム１２０、温調装置２６等が備えられている。なお、この場合には、クリップテンタ１３に代えて、後述のピンテンタ（図示無し）を用いることが好ましい。
【００６９】
流延ドラム１２０は、水平となるように配された軸１２０ａと、軸１２０ａに固定されたドラム本体１２０ｂとを有する。ここで、軸１２０ａの軸方向がＸ方向である。軸１２０ａは、制御部（図示無し）の制御の下、駆動装置（図示無し）により回転し、ドラム本体１２０ｂは軸１２０ａと一体に周方向に回転する。ドラム本体１２０ｂの回転により、ドラム本体１２０ｂの周面１２０ｃは所定の速度（例えば、５０ｍ／分以上２００ｍ／分以下）で移動する。ドラム本体１２０ｂには温調装置２６が接続する。
【００７０】
周面１２０ｃの温度は温調装置２６により−１０℃以上１０℃以下の範囲で略一定に保たれており、これにより流延膜２１は冷却されて、剥ぎ取られるまでにゲル化する。剥取ローラ２５は、搬送可能な程度にゲル化した流延膜２１を、流延バンド２２から帯状の湿潤フィルム３０として剥ぎ取り、剥ぎ取られた湿潤フィルム３０は渡り部２９を経てピンテンタへ案内される。剥ぎ取り時の流延膜２１の残留溶剤量は、２００質量％以上３００質量％以下であることが好ましい。
【００７１】
ピンテンタは、湿潤フィルム３０の両側縁部を貫通して保持する多数のピンを有する。ピンは、所定の軌道上を移動可能な複数のピンプレートの各々に複数設けられる。ピンにより両側縁部が把持された湿潤フィルム３０は、ピンプレートの移動により搬送される。搬送される湿潤フィルム３０には乾燥風が送られる。これにより、湿潤フィルム３０は乾燥し、複層フィルム１０となる。なお、ピンテンタと乾燥室１５との間に、前述のクリップテンタ１３を配してもよい。クリップテンタ１３は、複層フィルム１０を幅方向に延伸する場合に用いる。延伸による拡幅の程度は、目的とする光学特性に応じて設定される。
【００７２】
上記実施形態にて形成した流延膜２１や製造した複層フィルム１０は、３層構造であったが、本発明はこれに限られず、２層、あるいは４層以上の複層構造としてもよい。２層の場合には、第１ドープ４５ａと第２ドープ４５ｂとからなる流延膜を形成する。４層以上の場合には、流延バンド２２や流延ドラム１２０に接する第１層２１ａを形成するドープとして第１ドープ４５ａを用い、露呈する他方の外層として第３ドープ４５ｃを用いる。また、４層以上の場合には、第１ドープ４５ａに接して重ねるドープと第３ドープ４５ｃに接して重ねるドープとして、それぞれ第２ドープ４５ｂを用いる。
【００７３】
以下、原料及び各ドープについて説明する。第１ドープ４５ａと第３ドープ４５ｃとは、第１層１０ａと第３層１０ｃとを構成するポリマーを溶剤に溶解させたものである。第２ドープ４５ｂは、第２層１０ｂを構成するポリマーを溶剤に溶解させたものである。
【００７４】
第２ドープ４５ａは、第１ドープ４５ａ及び第３ドープ４５ｃよりも粘度が高い。また、第１ドープ４５ａの粘度は、第３ドープ４５ｃの粘度と等しくても良いし、異なっていても良い。各ドープ４５ａ〜４５ｃの粘度は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１１７に基づいて求めることができる。この測定方法による各ドープの粘度は、特に限定されないが、例えば、第２ドープ４５ｂの粘度は、４０Ｐａ・秒以上１５０Ｐａ・秒以下であることが好ましく、５０Ｐａ・秒以上１００Ｐａ・秒以下であることがより好ましい。また、第１ドープ４５ａ，第３ドープ４５ｃの粘度は２０Ｐａ・秒以上８０Ｐａ・秒以下であることが好ましく、３０Ｐａ・秒以上５０Ｐａ・秒以下であることがより好ましい。
【００７５】
第１層１０ａと第３層１０ｃとを構成するポリマーとしては、例えば、セルロースアシレートを用いることができる。セルロースアシレートとしては、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）が特に好ましい。そして、セルロースアシレート系樹脂の中でも、セルロースの水酸基をカルボン酸でエステル化している割合、すなわち、アシル基の置換度が下記式（Ｉ）〜（III）の全てを満足するものがより好ましい。なお、以下の式（Ｉ）〜（III）において、Ａ及びＢは、アシル基の置換度を表わし、Ａはアセチル基の置換度、またＢは炭素原子数３〜２２のアシル基の置換度である。なお、ＴＡＣの９０質量％以上が０．１ｍｍ〜４ｍｍの粒子であることが好ましい。
（Ｉ）  ２．５≦Ａ＋Ｂ≦３．０
（II）  ０≦Ａ≦３．０
（III）  ０≦Ｂ≦２．９
【００７６】
セルロースを構成するβ−１，４結合しているグルコース単位は、２位，３位及び６位に遊離の水酸基を有している。セルロースアシレートは、これらの水酸基の一部または全部を炭素数２以上のアシル基によりエステル化した重合体（ポリマー）である。アシル置換度は、２位，３位及び６位それぞれについて、セルロースの水酸基がエステル化している割合（１００％のエステル化は置換度１である）を意味する。
【００７７】
全アシル化置換度、即ち、ＤＳ２＋ＤＳ３＋ＤＳ６は２．００〜３．００が好ましく、より好ましくは２．２２〜２．９０であり、特に好ましくは２．４０〜２．８８である。また、ＤＳ６／（ＤＳ２＋ＤＳ３＋ＤＳ６）は０．２８以上が好ましく、より好ましくは０．３０以上、特に好ましくは０．３１〜０．３４である。ここで、ＤＳ２はグルコース単位の２位の水酸基のアシル基による置換度（以下、「２位のアシル置換度」とも言う）であり、ＤＳ３は３位の水酸基のアシル基による置換度（以下、「３位のアシル置換度」とも言う）であり、ＤＳ６は６位の水酸基のアシル基による置換度（以下、「６位のアシル置換度」とも言う）である。
【００７８】
セルロースアシレートに用いられるアシル基は１種類だけでも良いし、あるいは２種類以上のアシル基が使用されていても良い。２種類以上のアシル基を用いるときは、その１つがアセチル基であることが好ましい。２位，３位及び６位の水酸基による置換度の総和をＤＳＡとし、２位，３位及び６位の水酸基のアセチル基以外のアシル基による置換度の総和をＤＳＢとすると、ＤＳＡ＋ＤＳＢの値は、より好ましくは２．２２〜２．９０であり、特に好ましくは２．４０〜２．８８である。また、ＤＳＢは０．３０以上であり、特に好ましくは０．７以上である。さらにＤＳＢはその２０％以上が６位水酸基の置換基であるが、より好ましくは２５％以上が６位水酸基の置換基であり、３０％以上がさらに好ましく、特には３３％以上が６位水酸基の置換基であることが好ましい。また更に、セルロースアシレートの６位の置換度が０．７５以上であり、さらには０．８０以上であり特には０．８５以上であるセルロースアシレートも挙げることができる。これらのセルロースアシレートにより溶解性の好ましい溶液（ドープ）が作製できる。特に非塩素系有機溶剤において、良好な溶液の作製が可能となる。さらに粘度が低く、濾過性の良い溶液の作製が可能となる。
【００７９】
セルロースアシレートの炭素数２以上のアシル基としては、脂肪族基でもアリール基でも良く特に限定されない。それらは、例えばセルロースのアルキルカルボニルエステル、アルケニルカルボニルエステルあるいは芳香族カルボニルエステル、芳香族アルキルカルボニルエステルなどであり、それぞれさらに置換された基を有していても良い。これらの好ましい例としては、プロピオニル、ブタノイル、ペンタノイル、ヘキサノイル、オクタノイル、デカノイル、ドデカノイル、トリデカノイル、テトラデカノイル、ヘキサデカノイル、オクタデカノイル、ｉｓｏ−ブタノイル、ｔ−ブタノイル、シクロヘキサンカルボニル、オレオイル、ベンゾイル、ナフチルカルボニル、シンナモイル基などを挙げることができる。これらの中でも、プロピオニル、ブタノイル、ドデカノイル、オクタデカノイル、ｔ−ブタノイル、オレオイル、ベンゾイル、ナフチルカルボニル、シンナモイルなどがより好ましく、特に好ましくはプロピオニル、ブタノイルである。
【００８０】
なお、セルロースアシレートの詳細については、特開２００５−１０４１４８号の［０１４０］段落から［０１９５］段落に記載されている。これらの記載も本発明にも適用できる。また、溶剤及び可塑剤，劣化防止剤，紫外線吸収剤（ＵＶ剤），光学異方性コントロール剤，レターデーション制御剤，染料，マット剤，剥離剤，剥離促進剤などの添加剤についても、同じく特開２００５−１０４１４８号の［０１９６］段落から［０５１６］段落に詳細に記載されている。
【００８１】
第２層１０ｂを構成するポリマーとしては、セルロースアシレートが好ましく、中でもセルロースジアセテートが好ましい。
【００８２】
各ドープ４５ａ〜４５ｃに用いる溶剤は、単一の溶剤成分から構成されてもよいし、複数の溶剤成分の混合物であってもよい。また、各ドープ４５ａ〜４５ｃの溶剤の処方は互いに同じでもよいし異なっていてもよい。各ドープ４５ａ〜４５ｃの溶剤処方が異なる場合には、各ドープ４５ａ〜４５ｃは共通する溶剤成分を含むことが好ましい。
【００８３】
溶剤としては、芳香族炭化水素（例えば、ベンゼン，トルエンなど）、ハロゲン化炭化水素（例えば、ジクロロメタン，クロロベンゼンなど）、アルコール（例えば、メタノール，エタノール，ｎ−プロパノール，ｎ−ブタノール，ジエチレングリコールなど）、ケトン（例えば、アセトン，メチルエチルケトンなど）、エステル（例えば、酢酸メチル，酢酸エチル，酢酸プロピルなど）及びエーテル（例えば、テトラヒドロフラン，メチルセロソルブなど）などが挙げられる。なお、本発明において、ドープとはポリマーを溶剤に溶解または分散して得られるポリマー溶液，分散液を意味している。
【００８４】
これらの中でも炭素原子数１〜７のハロゲン化炭化水素が好ましく用いられ、ジクロロメタンが最も好ましく用いられる。ＴＡＣの溶解性、流延膜の支持体からの剥ぎ取り性、フィルムの機械的強度など及びフィルムの光学特性などの物性の観点から、ジクロロメタンの他に炭素原子数１〜５のアルコールを１種ないし数種類混合することが好ましい。アルコールの含有量は、溶剤全体に対し２質量％〜２５質量％が好ましく、５質量％〜２０質量％がより好ましい。アルコールの具体例としては、メタノール，エタノール，ｎ−プロパノール，イソプロパノール，ｎ−ブタノールなどが挙げられるが、メタノール，エタノール，ｎ−ブタノールあるいはこれらの混合物が好ましく用いられる。
【００８５】
環境に対する影響を最小限に抑えることを目的に、ジクロロメタンを使用しない場合には、炭素原子数が４〜１２のエーテル、炭素原子数が３〜１２のケトン、炭素原子数が３〜１２のエステル、炭素数１〜１２のアルコールが好ましく用いられる。これらを適宜混合して用いることがある。例えば、酢酸メチル，アセトン，エタノール，ｎ−ブタノールの混合溶剤が挙げられる。これらのエーテル、ケトン，エステル及びアルコールは、環状構造を有するものであってもよい。また、エーテル、ケトン，エステル及びアルコールの官能基（すなわち、−Ｏ−，−ＣＯ−，−ＣＯＯ−及び−ＯＨ）のいずれかを２つ以上有する化合物も、溶剤として用いることができる。
【実施例】
【００８６】
本発明の実施例として実施例１〜４を行った。各実施例は、溶液製膜設備１１により実施し、合流部６２におけるせん断粘度の比ηｍ／ηｓａ，ηｍ／ηｓｃと、前述の曲率半径Ｒとを変えて行った。各せん断粘度の比と曲率半径Ｒとは、表１に示す。なお、いずれの実施例においても合流部６２における第１ドープ４５ａのせん断粘度ηｓａと第３ドープ４５ｃのせん断粘度ηｓｃとは等しいので、表１においては、せん断粘度の比を単に「ηｍ／ηｓ」と記載する。
【００８７】
せん断粘度の比は、合流部６２に接続する第１、第３ドープスロット部５９ａ，５９ｃと、第２ドープスロット部５９ｂとのＹ方向における間隔を調節することにより調節した。
【００８８】
【表１】
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【００８９】
製造した複層フィルム１０の幅は１５００ｍｍである。製造した複層フィルム１０について光の透過性を評価した。評価は以下の方法で行った。各実施例で得られた複層フィルム１０から長手方向に２００ｍ切り出し、評価対象のサンプルフィルムとした。このサンプルフィルムの、幅方向における中央の幅１０００ｍｍの領域に光源から光を照射した。光源として、ハロゲンランプを用いた。
【００９０】
光が照射されているフィルム面と反対側のフィルム面を垂直方向から観察したときのむらは、図１１に示すように曇った箇所が幅をもった線として確認される。このようなむらは、例えば図１１に示すように、流延膜を形成する際の流延方向に凸の形状で確認される。むらがない箇所の断面は、図１２において実線で示すように、第１層１０ａ、第３層１０ｃの厚みＴＨａ，ＴＨｃが幅方向においてそれぞれ一定となるとともに、第２層１０ｂの厚みも幅方向において一定となる。
【００９１】
これに対して、むらがある箇所の断面は、これらの各層１０ａ〜１０ｃの厚みが複層フィルム１０の幅方向で変化している。つまり、図１１に示すように、曇っている箇所の幅方向に沿った断面（ＸII−ＸII線に沿う断面）を確認すると、図１２において二点破線で示すように、第２層１０ｂの厚みに対する第１層１０ａと第３層１０ｃとの厚みの割合が幅方向で異なる。具体的には、第１層１０ａと第３層１０ｃとの各厚みＴＨａ，ＴＨｃは、曇っている箇所ではΔＴＨａ分，ΔＴＨｃ分それぞれ厚くなるとともに、第２層１０ｂの厚みはΔＴＨａとΔＴＨｃとの和分だけ薄くなっている。ΔＴＨａとΔＴＨｃとがそれぞれ３μｍ以上の場合に、曇りのむらとして目視で視認された。そして、この曇っている箇所の幅Ｗ２は、図１２において厚みの割合が変化している箇所に対応する。
【００９２】
このむらが長手方向で見られた個数を評価結果とした。なお、図１１では凸が幅方向にふたつ連なった形状を示しているが、このむらは凸の数が幅方向でひとつの場合もあるし、３以上連なっている場合もある。幅方向で連なった凸形状の数に関係なく、むらの個数は「１」として数えた。評価結果は表１に示す。
【００９３】
［比較例］
合流部６２におけるせん断粘度の比ηｍ／ηｓａ，ηｍ／ηｓｃと、前述の曲率半径Ｒとを変えて、比較例１〜比較例４を実施した。各比較例の条件は表１に示す。なお、比較例１〜４においても、実施例１〜４と同じく、合流部６２における第１ドープ４５ａのせん断粘度ηｓａと第３ドープ４５ｃのせん断粘度ηｓｃとを等しくしたので、表１においては、せん断粘度の比を単に「ηｍ／ηｓ」と記載する。
【符号の説明】
【００９４】
１０    複層フィルム
１１    溶液製膜設備
２０    流延装置
２１    流延膜
２１ａ，２１ｂ  第１，第２層
４５ａ，４５ｂ  第１，第２ドープ
５１    フィードブロック
５２    流延ダイ
５９ａ，５９ｂ  第１，第２ドープスロット部
６２    合流部
７７，７８  第１，第２層流スロット部
７９    流出スロット部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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