(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質層と、前記電解質層の厚さ方向の両面に設けられた一対の電極層を有し、前記一対の電極層間の電圧に応じて変形する高分子アクチュエータにおいて、
前記一対の電極層の厚さ方向の外側にシート状のグラフェンシートからなる導電層をそれぞれ形成したことを特徴とする高分子アクチュエータ。
【請求項２】
前記電解質層が、ポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、
前記電極層が、前記ポリマーと前記イオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含むことを特徴とする請求項１に記載の高分子アクチュエータ。
【請求項３】
前記電解質層及び前記電極層の側端部を覆う封止部材を有していることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の高分子アクチュエータ。
【請求項４】
前記導電層の厚さ方向の外側であって、前記高分子アクチュエータの支持部分と前記高分子アクチュエータの駆動する作用部分とに摩耗防止体を有していることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の高分子アクチュエータ。
【請求項５】
電解質層と、前記電解質層の厚さ方向の両面に設けられた一対の電極層と、前記一対の電極層の厚さ方向の外側に形成されたシート状のグラフェンシートからなる一対の導電層と、を有し、前記一対の電極層の間の電圧に応じて変形する高分子アクチュエータの製造方法において、
基材上に前記導電層を形成する導電層形成工程と、
前記導電層上に前記電極層が積層された導電体を形成する第１積層工程と、
前記導電体を前記基材から剥離する剥離工程と、
前記導電体の前記電極層ともう一つの前記導電体の前記電極層とを対向させて、前記電解質層の両面を前記電極層間に挟んで積層する第２積層工程と、
を有することを特徴とする高分子アクチュエータの製造方法。
【請求項６】
前記電解質層が、ポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、
前記電極層が、前記ポリマーと前記イオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含むことを特徴とする請求項５に記載の高分子アクチュエータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極層間の電圧に応じて変形する高分子アクチュエータに関し、特に、層構成を改良した高分子アクチュエータ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
各種電子機器において、小型で且つ軽量で柔軟性に富むアクチュエータの必要性が高まっており、この要求に対して、高分子伸縮式の高分子アクチュエータが期待されている。
【０００３】
この高分子アクチュエータの従来例として、特許文献１では、イオン性液体を含む電解質層を有した高分子アクチュエータが提案されている。図１４は、従来例の高分子アクチュエータを説明する構成の概略を示す図であり、図１４（ａ）は、３層構造のアクチュエータ素子９１０であり、図１４（ｂ）は、５層構造のアクチュエータ素子９２０である。図１４（ａ）に示すアクチュエータ素子９１０は、イオン性液体とポリマーとのゲル状組成物からなるイオン伝導層９０１を、カーボンナノチューブとイオン性液体とポリマーとのゲル状組成物からなる電極層９０２とで挟んだ３層構造になっている。そして、この電極層９０２間に０.５〜３Ｖの直流電圧を加えると、電極層９０２間に生じた電位差によりイオン伝導層９０１内のイオンが分極し、アクチュエータ素子９１０の伸縮の偏りができて、数秒以内に素子長の０.５〜１倍程度の変位が変わるとしている。
【０００４】
しかしながら、この電極層９０２の導電率が低いため、高分子アクチュエータの変位応答性が悪いと言った問題があった。そこで、図１４（ｂ）に示すアクチュエータ素子９２０では、電極層９０２外側に貴金属やカーボンペースト等の導電層９２３を設けた５層構造を提案している。このアクチュエータ素子９２０は、導電層９２３により導電率が高くなったため、アクチュエータ素子９１０よりはるかに変位応答性が良くなっているとしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−１７６４２８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、貴金属で作製された導電層９２３では、硬質のため変形の繰り返しに弱いと言う問題があった。また、カーボンペースで作製された導電層９２３では、導電率を貴金属までに高くすることが難しく、導電率を高くするために層厚を厚くすると、同じように変形の繰り返しに弱くなると言う課題があった。このように、従来技術では、変形の繰り返しに対して強い耐性を有し、しかも変位応答性が高い高分子アクチュエータを得ることが難しかった。
【０００７】
本発明は、上述した課題を解決するもので、柔軟性があり変位応答性の良い高分子アクチュエータ及びその高分子アクチュエータを容易に作製することができる製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
この課題を解決するために、本発明の請求項１による高分子アクチュエータは、電解質層と、前記電解質層の厚さ方向の両面に設けられた一対の電極層を有し、前記一対の電極層の間の電圧に応じて変形する高分子アクチュエータにおいて、前記一対の電極層の厚さ方向の外側にシート状のグラフェンシートからなる導電層をそれぞれ形成したことを特徴としている。
【０００９】
また、本発明の請求項２による高分子アクチュエータは、前記電解質層が、ポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、前記電極層が、前記ポリマーと前記イオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含むことを特徴としている。
【００１１】
また、本発明の請求項３による高分子アクチュエータは、前記電解質層及び前記電極層の側端部を覆う封止部材を有していることを特徴としている。
【００１２】
また、本発明の請求項４による高分子アクチュエータは、前記導電層の厚さ方向の外側であって、前記高分子アクチュエータの支持部分と前記高分子アクチュエータの駆動する作用部分とに摩耗防止体を有していることを特徴としている。
【００１３】
また、本発明の請求項５による高分子アクチュエータの製造方法は、電解質層と、前記電極層の厚さ方向の両面に設けられた一対の電極層と、前記一対の電極層の厚さ方向の外側に形成されたシート状のグラフェンシートからなる導電層と、を有し、前記一対の電極層の間の電圧に応じて変形する高分子アクチュエータの製造方法において、基材上に前記導電層を形成する導電層形成工程と、前記導電層上に前記電極層が積層された導電体を形成する第１積層工程と、前記導電体を前記基材から剥離する剥離工程と、前記導電体の前記電極層ともう一つの前記導電体の前記電極層とを対向させて、前記電解質層の両面を前記電極層間に挟んで積層する第２積層工程と、を有することを特徴としている。
【００１５】
また、本発明の請求項６による高分子アクチュエータの製造方法は、前記電解質層が、ポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、前記電極層が、前記ポリマーと前記イオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含むことを特徴としている。
【発明の効果】
【００１６】
請求項１の発明によれば、本発明の高分子アクチュエータは、電極層の厚さ方向の外側にシート状のグラフェンシートからなる導電層をそれぞれ形成したので、導電率の高いグラフェンシートにより導電層に電流が流れやすくなり、一対の電極層間の電位の変化が早くなる。このため、高分子アクチュエータの変位応答性を良くすることができる。更に、一層若しくは数層、数十層からなる非常に薄いグラフェンシートが柔軟性を有しているので、高分子アクチュエータの変形に対して動きを阻害することなく、変形の繰り返しに対しても耐性を有している。更に、シート状のグラフェンシートが透湿性が小さいので、電極層、ひいては電解質層への外気からの水分の侵入を防ぐことができる。このことにより、水分に対して耐性が低い電解質層を外気からより遮断することができ、電解質層の水分による劣化をより防止することができる。したがって、柔軟性があり変位応答性の良くしかも耐久性の優れた高分子アクチュエータを提供することができる。
【００１７】
請求項２の発明によれば、本発明の高分子アクチュエータは、電解質層がポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、電極層がポリマーとイオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含んでいるため、低い電圧で大きな変位を得られる高分子アクチュエータを提供することができる。
【００１９】
請求項３の発明によれば、本発明の高分子アクチュエータは、電解質層及び電極層の側端部を覆う封止部材を有しているので、防湿性の高いグラフェンシートで覆われていない、電解質層及び電極層の側端部を封止部材により水分を含む外気から保護することができる。このことにより、水分に対して耐性が低い電解質層を外気からより遮断することができ、電解質層の水分による劣化をより防止することができる。
【００２０】
請求項４の発明によれば、本発明の高分子アクチュエータは、摩耗防止体が高分子アクチュエータの支持部分と高分子アクチュエータの駆動する作用部分とに設けられているので、外部から最も力が加わる作用部分や支持部分に力が加えられても、この摩耗防止体により、導電層或いは封止部材にダメージが加えられるのを防止することができる。このことにより、導電層或いは封止部材の破壊を防ぐことができ、高分子アクチュエータの寿命をより伸ばすことができる。
【００２１】
請求項５の発明によれば、本発明の高分子アクチュエータの製造方法は、導電層形成工程と第１積層工程と剥離工程と第２積層工程とを有しているので、電解質層と一対の電極層と一対の導電層とが積層された高分子アクチュエータを、順次積層させるだけで容易に作製することができる。特に、導電層がシート状のグラフェンシートからなるので、シート状のグラフェンシートを所望の大きさに整えるだけで、容易に導電層を形成することができ、電極層に容易に積層することができる。しかも、このグラフェンシートからなる導電層が剥離性を有しているので、剥離工程において、基材から導電体を容易に剥離することができる。これらのことにより、高分子アクチュエータを容易に作製することができる。
【００２３】
請求項６の発明によれば、本発明の高分子アクチュエータの製造方法は、電解質層がポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、電極層がポリマーとイオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含んでいるため、低い電圧で大きな変位を得られる高分子アクチュエータを提供することができる。
【００２４】
したがって、本発明の高分子アクチュエータは、柔軟性があり変位応答性の良い高分子アクチュエータ及びこの高分子アクチュエータを容易に作製することができる製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、高分子アクチュエータの斜視図である。
【図２】本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、図１のＺ１側から見た平面図である。
【図３】本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、図２に示すＩＩＩ−ＩＩＩ線における断面図である。
【図４】本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、図３に示すＰ部分の拡大断面図である。
【図５】本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータに用いたアクチュエータの動作原理について説明した模式図である。
【図６】本発明の第１実施形態における高分子アクチュエータの製造工程中の断面模式図である。
【図７】本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、高分子アクチュエータの斜視図である。
【図８】本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、図７のＺ１側から見た平面図である。
【図９】本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、図８に示すＩＸ−ＩＸ線における断面図である。
【図１０】本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータを説明する模式図であって、図９に示すＱ部分の拡大断面図である。
【図１１】本発明の第２実施形態における高分子アクチュエータの製造工程中の断面模式図である。
【図１２】本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータの変形例を説明する模式図であって、図１２（ａ）は、変形例１の斜視図であり、図１２（ｂ）は、変形例２の斜視図である。
【図１３】本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータの変形例を説明する模式図であって、高分子アクチュエータの変形例３の斜視図である。
【図１４】従来例における高分子アクチュエータを説明する構成の概略を示す図であり、図１４（ａ）は、３層構造のアクチュエータ素子であり、図１４（ｂ）は、５層構造のアクチュエータ素子である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。
【００２７】
［第１実施形態］
図１は、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１を説明する模式図であって、高分子アクチュエータ１０１の斜視図である。図２は、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１を説明する模式図であって、図１のＺ１側から見た平面図である。図３は、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１を説明する模式図であって、図２に示すＩＩＩ−ＩＩＩ線における断面図である。図４は、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１を説明する模式図であって、図３に示すＰ部分の拡大断面図である。
【００２８】
本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１は、図１ないし図４に示すように、電解質層１１と、電解質層１１の厚さ方向の両面に設けられた一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）と、一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の厚さ方向の外側に導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）と、を備えて構成される。そして、一方の電極層１２Ａと電気的に接続した第１の導電端子１９Ａと、他方の電極層１２Ｂと電気的に接続した第２の導電端子１９Ｂと、から電力を供給すると、電極層１２Ａと電極層１２Ｂとの間の電圧に応じて、この高分子アクチュエータ１０１が変形するようになっている。他に、電解質層１１及び電極層１２の側端部を覆う封止部材１５と、導電層１３の厚さ方向の外側に配設された摩耗防止体１７と、を備えている。
【００２９】
ここで、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１に用いたイオン導電型のアクチュエータについて説明する。図５は、イオン導電型のアクチュエータの動作原理について説明した模式図であって、図５（ａ）は、本発明の第１実施形態の電解質層１１と電極層１２におけるイオンを模式化した図であり、図５（ｂ）は、本発明の第１実施形態の電極層１２に電圧が印加された状態を示している。
【００３０】
図５（ａ）に示すように、イオン導電型のアクチュエータは、対向配置された一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）と、一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）との間に設けられた電解質層１１と、を有し、それぞれの層の中には、陽イオンＣＡと陰イオンＡＮが分散されている。そして、図５（ｂ）に示すように、電極層１２Ａと電極層１２Ｂとの間に電圧が印加されると、電極層１２Ａと電極層１２Ｂとの間に挟まれている電解質層１１内に電界が発生して、電極層１２Ａに陽イオンＣＡが移動するとともに、電極層１２Ｂに陰イオンＡＮが移動する。このため、一方側を支持して支点ＰＰ（支持部分）とすると、アクチュエータへの電界の方向に応じて、アクチュエータの他方側が大きく変位する。そして、このアクチュエータの他方側を作用点ＬＰ（作用部分）とすると、各種アクチュエータとして利用することができる。なお、アクチュエータへの電界の方向を変えることで、アクチュエータの作用方向を変えることができるし、アクチュエータへの電圧の強さを変えることで、電圧に応じて変形する変形量を変えることもできる。
【００３１】
次に、上述した各構成要素について詳しく説明する。電解質層１１は、ベースとなるポリマー（樹脂材料）にイオン液体を混合したゲル状のフィルムであり、図３及び図４に示すように、後述する電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）に挟まれている。電解質層１１の作製は、イオン液体及び樹脂材料（ポリマー）を溶媒に溶かしてキャスト液を作製し、型枠にキャスト液をキャスティングした後、真空乾燥して溶媒を蒸発させることにより行われる。また、電解質層１１のポリマー（樹脂材料）の材質として、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＧＦ）やポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等を用いることができる。
【００３２】
電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）は、電解質層１１と同じベースとなるポリマー（樹脂材料）及びイオン液体と、導電性フィラーを有して構成され、ポリマー（樹脂材料）及びイオン液体中に導電性フィラーを混合してゲル状としたものである。電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の導電性フィラーとしては、カーボンナノチューブ、カーボンファイバー、金粒子、白金粒子、ニッケル粒子等を用いることができる。また、電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）は、図３及び図４に示すように、片側に電解質層１１、反対側に後述する導電層１３がなるように重ねられている。以上のように構成された電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）を用いると、低い電圧で大きな変位が得られるようになる。
【００３３】
導電層１３は、図３及び図４に示すように、電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の厚さ方向の外側に設けられ、導電層１３としてグラフェンから構成されている。特に、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１では、グラフェンシートを用いている。一般に言われている『グラフェン』とは、炭素原子が六角形の格子状に結合して、平面的に広がった構造をしており、厳密に言えば単層で構成されている。また、グラフェンシートは、例えば、化学気相合成法（ＣＶＤ法）を用いて、Ｃｕの単結晶薄膜上にグラフェンを何層も重ねて成膜し、シート状にしたものである。このグラフェンの特徴として色々挙げられているが、特に、電気を通し易い（導電率が高い）ことと、透明性を有していることが、一般に良く知られている。
【００３４】
従来例のカーボンペースで作製された場合の導電層９２３と比較して、このグラフェンの導電率が高いので、このグラフェンを含む導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）を電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の厚さ方向の外側にそれぞれ配設することで、導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）に電流が流れやすくなり、一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）間の電位の変化が早くなる。このため、高分子アクチュエータ１０１の変位応答性を良くすることができる。
【００３５】
更に、一層若しくは数層、数十層からなる非常に薄いグラフェンなので、従来例の貴金属で作製された場合の導電層９２３と比較して、グラフェンを含む導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）は柔軟性を有している。このため、この導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）を電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）と積層して用いても、高分子アクチュエータ１０１の変形に対しての動きを阻害することなく、変形の繰り返しに対しても強い耐性を有している。以上のことから、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１は、柔軟性があり変位応答性の良いアクチュエータを提供することができる。
【００３６】
また、このグラフェンシートの導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）を電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の厚さ方向の外側にそれぞれ配設することで、電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の片側主面を覆うことになり、ひいては電解質層１１を覆うようになる。このグラフェンシートは、結晶構造により非常に薄いシートでも透湿性が小さいため、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）に外気から水分が侵入することを防ぐことができる。このことにより、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の水分による劣化を防止することができ、高分子アクチュエータ１０１の寿命を伸ばすことができる。
【００３７】
また、このグラフェンを用いることで、従来例の貴金属で作製された場合の導電層９２３と比較して、電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の厚さ方向の外側に配設された導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）を、安価に作製することができる。
【００３８】
封止部材１５は、合成樹脂、例えばポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）のフィルム材料からなり、図１及び図２に示すように、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の側端部を覆うようにして配設されている。この封止部材１５は、５μｍ〜２５μｍ程度の厚みを有しており、水分を透過しない性質を有している。また、封止部材１５の片側には、粘着層１６が設けられており、この粘着層１６によって、導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）、第１の導電端子１９Ａ及び第２の導電端子１９Ｂに密着させている。なお、封止部材１５として、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）のフィルム材料を用いたが、ポリエチレン（ＰＥ）等の材質からなるフィルム材料であっても良い。また、硬化性の樹脂を塗布後に硬化させて側端部を覆うなど、フィルム材料以外の封止部材１５を設けてもよい。これにより、防湿性の高いグラフェンシートで覆われていない、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の側端部を、封止部材１５により、水分を含む外気から保護することができる。このことにより、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）を外気からより遮断することができ、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の水分による劣化をより防止することができる。
【００３９】
摩耗防止体１７は、合成樹脂、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などの摩擦係数の小さいフィルム材料からなり、図１ないし図４に示すように、導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）の厚さ方向の外側に設けられている。また、摩耗防止体１７Ａは、図１ないし図３に示すように、高分子アクチュエータ１０１が駆動して作用する作用部分ＬＰ（作用点）に配設されるとともに、摩耗防止体（１７Ｂ、１７Ｃ）は、図３及び図４に示すように、高分子アクチュエータ１０１の支持部分ＰＰ（支点）を挟むようにして上下に設けられている。高分子アクチュエータは湾曲変形するため、他の物体を駆動する際には作用部分ＬＰは摺動しながら駆動することとなり易く、薄い封止部材１５や導電層１３にダメージが加わるおそれがある。この摩耗防止体１７により摺動時の摩擦が小さくなり、封止部材１５或いは導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）にダメージが加えられるのを防止することができる。このことにより、封止部材１５或いは導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）の破壊を防ぐことができ、高分子アクチュエータ１０１の寿命をより伸ばすことができる。
【００４０】
更に、この摩耗防止体１７により、封止部材１５にダメージが加えられるのを防止することができるので、封止部材１５をより薄くすることができる。このことにより、高分子アクチュエータ１０１の変形が容易であるとともに、高分子アクチュエータ１０１の変形の繰り返しに対しても耐性を高めることができる。
【００４１】
以上により、本発明の高分子アクチュエータ１０１は、電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の厚さ方向の外側にグラフェンを含む導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）をそれぞれ形成したので、導電率の高いグラフェンにより導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）に電流が流れやすくなり、一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）間の電位の変化が早くなる。このため、高分子アクチュエータ１０１の変位応答性を良くすることができる。更に、一層若しくは数層、数十層からなる非常に薄いグラフェンなので、導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）は柔軟性を有している。このため、高分子アクチュエータ１０１の変形に対して動きを阻害することなく、変形の繰り返しに対しても耐性を有している。したがって、柔軟性があり変位応答性の良い高分子アクチュエータ１０１を提供することができる。
【００４２】
また、電解質層１１がポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）がポリマーとイオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含んでいるため、低い電圧で大きな変位を得ることができる。
【００４３】
また、導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）がグラフェンシートからなるので、結晶構造により非常に薄いシートでも透湿性が小さいグラフェンシートで電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）、ひいては電解質層１１を覆うようになる。このため、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）に外気からの水分が侵入することを防ぐことができる。このことにより、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の水分による劣化を防止することができ、高分子アクチュエータ１０１の寿命を伸ばすことができる。
【００４４】
また、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の側端部を覆う封止部材１５を有しているので、防湿性の高いグラフェンシートで覆われていない、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の側端部を、封止部材１５により、水分を含む外気から保護することができる。このことにより、水分に対して耐性が低い電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）を外気からより遮断することができ、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の水分による劣化をより防止することができる。
【００４５】
また、摩耗防止体１７が高分子アクチュエータ１０１の支持部分ＰＰと高分子アクチュエータ１０１の駆動する作用部分ＬＰとに設けられているので、外部から最も力が加わる作用部分ＬＰ（作用点）や支持部分ＰＰ（支点）に力が加えられても、この摩耗防止体１７により、封止部材１５或いは導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）にダメージが加えられるのを防止することができる。このことにより、封止部材１５或いは導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）の破壊を防ぐことができ、高分子アクチュエータ１０１の寿命をより伸ばすことができる。
【００４６】
次に、高分子アクチュエータ１０１の製造方法について、図６を用いて説明する。図６は、高分子アクチュエータ１０１の製造工程中における断面模式図であり、図６（ａ）は、導電層形成工程Ｐ１の終了後を示し、図６（ｂ）は、第１積層工程Ｐ２の終了後を示し、図６（ｃ）は、剥離工程Ｐ３の終了後を示し、図６（ｄ）は、第２積層工程Ｐ４の終了後を示し、図６（ｅ）は、封止工程Ｐ５の終了後を示し、図６（ｆ）は、貼付工程Ｐ６の終了後を示している。
【００４７】
本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１の製造方法は、先ず、図６（ａ）に示すように、グラフェンを含む導電層１３を形成する導電層形成工程Ｐ１を行う。導電層形成工程Ｐ１では、石英等で形成された基材１８上に、グラフェンシートからなる導電層１３を載置する。これにより、所望の大きさに整えられたグラフェンシートを用いるだけで、容易に導電層１３を形成することができる。
【００４８】
次に、図６（ｂ）に示すように、導電体１４を形成する第１積層工程Ｐ２を行う。第１積層工程Ｐ２では、導電層１３上に、導電フィラーを含む電極層１２をキャスト法にて形成する。具体的には、先ず、イオン液体、導電フィラー、及び樹脂材料（ポリマー）を溶媒に溶かして、キャスト液を作製する。続いて、キャスト液を導電層１３上にキャスティングした後、真空乾燥して溶媒を蒸発させて、電極層１２が得られる。このようにして、導電層１３に電極層１２が積層された導電体１４が形成される。これにより、所望の大きさに整えられたグラフェンシートを用いた導電層１３に電極層１２を積層するだけで、所望の大きさの導電体１４を容易に作製することができる。
【００４９】
次に、図６（ｃ）に示すように、導電体１４を基材１８から剥離する剥離工程Ｐ３を行う。このような組成のキャスト液から生成される膜は基材１８から剥離するのが困難となることが多いが、本発明の第１実施形態の剥離工程Ｐ３では、このグラフェンを含む導電層１３が剥離性を有しているので、基材１８から導電体１４を容易に剥離することができる。なお、導電層形成工程Ｐ１、第１積層工程Ｐ２及び剥離工程Ｐ３を同じように行って、導電層１３Ａに電極層１２Ａが積層された導電体１４Ａと導電層１３Ｂに電極層１２Ｂが積層された導電体１４Ｂと、１対の導電体１４（１４Ａ、１４Ｂ）を形成する。
【００５０】
次に、図６（ｄ）に示すように、電解質層１１を一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）間に挟んで積層する第２積層工程Ｐ４を行う。第２積層工程Ｐ４では、導電体１４Ａの電極層１２Ａともう一つの導電体１４Ｂの電極層１２Ｂとを対向させて、電解質層１１の両面を電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）間に挟んで積層させる。そして、電解質層１１と導電体１４（１４Ａ、１４Ｂ）間を加熱圧着することで、電解質層１１の上下面を一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）で挟んだ積層構造を得ることができる。
【００５１】
以上のように、導電層形成工程Ｐ１と第１積層工程Ｐ２と剥離工程Ｐ３と第２積層工程Ｐ４を行うことにより、電解質層１１と一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）と一対の導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）とが積層された高分子アクチュエータ１０１を、順次積層させるだけで容易に作製することができる。
【００５２】
次に、図６（ｅ）に示すように、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の側端部を覆う封止工程Ｐ５を行う。封止工程Ｐ５では、先ず、一方の導電層１３Ａに第１の導電端子１９Ａを配設するとともに、他方の導電層１３Ｂに第２の導電端子１９Ｂを配設する。その後、図６（ｅ）に示すように、封止部材１５を用いて、第１の導電端子１９Ａ及び第２の導電端子１９Ｂの他端を覆うようにして封止部材１５を配設するとともに、電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の側端部を覆うようにして封止部材１５を配設する。
【００５３】
最後に、図６（ｆ）に示すように、摩耗防止体１７を配設する貼付工程Ｐ６を行う。貼付工程Ｐ６では、先ず、摩耗防止体１７Ａを高分子アクチュエータ１０１が駆動して作用する作用部分ＬＰ（作用点）に配設して、封止部材１５に接着する。次に、摩耗防止体（１７Ｂ、１７Ｃ）を高分子アクチュエータ１０１の支持部分ＰＰ（支点）を挟むようにして上下に配設して、封止部材１５に接着する。なお、摩耗防止体１７と封止部材１５との接着は、摩耗防止体１７の片側に図示していない粘着剤を予め塗布しておき、図示していない粘着剤を熱硬化させることによって達成できる。以上のようにして、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１を製造することができる。
【００５４】
以上により、本発明の高分子アクチュエータ１０１の製造方法は、導電層形成工程Ｐ１と第１積層工程Ｐ２と剥離工程Ｐ３と第２積層工程Ｐ４とを有しているので、電解質層１１と一対の電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）と一対の導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）とが積層された高分子アクチュエータ１０１を、順次積層させるだけで容易に作製することができる。しかも、このグラフェンを含む導電層１３（１３Ａ、１３Ｂ）が剥離性を有しているので、剥離工程Ｐ３において、基材１８から導電体１４を容易に剥離することができる。これらのことにより、高分子アクチュエータ１０１を容易に作製することができる。
【００５５】
また、導電層１３がグラフェンシートからなるので、グラフェンシートを所望の大きさに整えるだけで、容易に導電層１３を形成することができる。また、所望の大きさに整えられたグラフェンシートを用いた導電層１３に電極層１２を積層するだけで、所望の大きさの導電体１４を容易に作製することができる。さらに、グラフェンシートがより剥離性の良いシートなので、剥離工程Ｐ３において、基材１８から導電体１４をより容易に剥離することができる。これらのことにより、高分子アクチュエータ１０１をより容易に作製することができる。
【００５６】
［第２実施形態］
図７は、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２を説明する模式図であって、高分子アクチュエータ１０２の斜視図である。図８は、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２を説明する模式図であって、図７のＺ１側から見た平面図である。図９は、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２を説明する模式図であって、図８に示すＩＸ−ＩＸ線における断面図である。図１０は、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２を説明する模式図であって、図９に示すＱ部分の拡大断面図である。第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２は、第１実施形態に対し、封止部材１５を設けていない点が異なる。なお、第１実施形態と同一構成については、同一符号を付して詳細な説明は省略する。
【００５７】
本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２は、図７ないし図１０に示すように、電解質層２１と、電解質層２１の厚さ方向の両面に設けられた一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）と、一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の厚さ方向の外側に導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）と、を備えて構成される。そして、一方の電極層２２Ａと電気的に接続した第１の導電端子２９Ａと、他方の電極層２２Ｂと電気的に接続した第２の導電端子２９Ｂと、から電力を供給すると、電極層２２Ａと電極層２２Ｂとの間の電圧に応じて、この高分子アクチュエータ１０２が変形するようになっている。他に、導電層２３の厚さ方向の外側に配設された摩耗防止体２７と、を備えている。
【００５８】
電解質層２１は、ベースとなるポリマー（樹脂材料）にイオン液体を混合したゲル状のフィルムであり、図９及び図１０に示すように、後述する電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）に挟まれている。電解質層２１の作製は、イオン液体及び樹脂材料（ポリマー）を溶媒に溶かしてキャスト液を作製し、型枠にキャスト液をキャスティングした後、真空乾燥して溶媒を蒸発させることにより行われる。また、電解質層２１のポリマー（樹脂材料）の材質として、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＧＦ）やポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等を用いることができる。
【００５９】
電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）は、電解質層２１と同じベースとなるポリマー（樹脂材料）及びイオン液体と、導電性フィラー有して構成され、ポリマー（樹脂材料）及びイオン液体中に導電性フィラーを混合してゲル状としたものである。電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の導電性フィラーとしては、カーボンナノチューブ、カーボンファイバー、金粒子、白金粒子、ニッケル粒子等を用いることができる。また、電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）は、図９及び図１０に示すように、片側に電解質層２１、反対側に後述する導電層２３がなるように重ねられている。
【００６０】
導電層２３は、図９及び図１０に示すように、電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の厚さ方向の外側に設けられ、導電層２３として、グラフェンを用いている。特に、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２では、グラフェンシートを用いている。この導電層２３は、従来例のカーボンペースで作製された場合の導電層９２３と比較して、このグラフェンの導電率が高いので、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）に電流が流れやすくなる。このため、このグラフェンを含む導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）を電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の厚さ方向の外側にそれぞれ配設することで、一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）間の電位の変化が早くなる。このことにより、高分子アクチュエータ１０２の変位応答性を良くすることができる。
【００６１】
更に、一層若しくは数層、数十層からなる非常に薄いグラフェンなので、従来例の貴金属で作製された場合の導電層９２３と比較して、グラフェンを含む導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）は柔軟性を有している。このため、この導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）を電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）と積層して用いても、高分子アクチュエータ１０２の変形に対しての動きを阻害することなく、変形の繰り返しに対しても強い耐性を有している。以上のことから、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２は、柔軟性があり変位応答性の良いアクチュエータを提供することができる。
【００６２】
また、このグラフェンシートの導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）を電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の厚さ方向の外側にそれぞれ配設することで、電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の片側主面を覆うことになり、ひいては電解質層２１を覆うようになる。このため、結晶構造により非常に薄いシートでも透湿性が小さいグラフェンシートが電解質層２１及び電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）を覆い、電解質層２１及び電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）に外気からの水分が侵入することを防ぐことができる。このことにより、電解質層２１及び電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の水分による劣化を防止することができ、高分子アクチュエータ１０２の寿命を伸ばすことができる。
【００６３】
また、このグラフェンを用いることで、従来例の貴金属で作製された場合の導電層９２３と比較して、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）を、安価に作製することができる。
【００６４】
摩耗防止体２７は、合成樹脂、例えばポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などの摩擦係数の小さいフィルム材料からなり、図７ないし図１０に示すように、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）の厚さ方向の外側に設けられている。また、摩耗防止体２７Ａは、図７ないし図９に示すように、高分子アクチュエータ１０２が駆動して作用する作用部分ＬＰ（作用点）に配設されるとともに、摩耗防止体（２７Ｂ、２７Ｃ）は、図９及び図１０に示すように、高分子アクチュエータ１０１の支持部分ＰＰ（支点）を挟むようにして上下に設けられている。これにより、外部から最も力が加わる作用部分ＬＰ（作用点）や支持部分ＰＰ（支点）に力が加えられても、この摩耗防止体２７により、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）にダメージが加えられるのを防止することができる。このことにより、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）の破壊を防ぐことができ、高分子アクチュエータ１０２の寿命をより伸ばすことができる。
【００６５】
以上により、本発明の高分子アクチュエータ１０２は、電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の厚さ方向の外側にグラフェンを含む導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）をそれぞれ形成したので、導電率の高いグラフェンにより導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）に電流が流れやすくなり、一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）間の電位の変化が早くなる。このため、高分子アクチュエータ１０２の変位応答性を良くすることができる。更に、一層若しくは数層、数十層からなる非常に薄いグラフェンなので、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）は柔軟性を有している。このため、高分子アクチュエータ１０２の変形に対して動きを阻害することなく、変形の繰り返しに対しても耐性を有している。したがって、柔軟性があり変位応答性の良い高分子アクチュエータ１０２を提供することができる。
【００６６】
また、電解質層２１がポリマーとイオン液体を混合したゲルを含んでおり、電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）がポリマーとイオン液体と導電性のフィラーを混合したゲルを含んでいるため、低い電圧で大きな変位を得ることができる。
【００６７】
また、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）がグラフェンシートからなるので、結晶構造により非常に薄いシートでも透湿性が小さいグラフェンシートで電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）、ひいては電解質層２１を覆うようになる。このため、電解質層２１及び電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）に外気からの水分が侵入することを防ぐことができる。このことにより、電解質層２１及び電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）の水分による劣化を防止することができ、高分子アクチュエータ１０２の寿命を伸ばすことができる。
【００６８】
また、摩耗防止体２７が高分子アクチュエータ１０２の支持部分ＰＰと高分子アクチュエータ１０２の駆動する作用部分ＬＰとに設けられているので、外部から最も力が加わる作用部分ＬＰ（作用点）や支持部分ＰＰ（支点）に力が加えられても、この摩耗防止体２７により、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）にダメージが加えられるのを防止することができる。このことにより、導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）の破壊を防ぐことができ、高分子アクチュエータ１０２の寿命をより伸ばすことができる。
【００６９】
次に、高分子アクチュエータ１０２の製造方法について、図１１を用いて説明する。図１１は、高分子アクチュエータ１０２の製造工程中における断面模式図であり、図１１（ａ）は、導電層形成工程Ｐ１の終了後を示し、図１１（ｂ）は、第１積層工程Ｐ２の終了後を示し、図１１（ｃ）は、剥離工程Ｐ３の終了後を示し、図１１（ｄ）は、第２積層工程Ｐ４の終了後を示し、図１１（ｅ）は、貼付工程Ｐ５６の終了後を示している。
【００７０】
本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０２の製造方法は、先ず、図１１（ａ）に示すように、グラフェンを含む導電層２３を形成する導電層形成工程Ｐ１を行う。導電層形成工程Ｐ１では、ステンレス等で形成された基材２８上に、グラフェンシートからなる導電層２３を載置する。これにより、所望の大きさに整えられたグラフェンシートを用いるだけで、容易に導電層２３を形成することができる。
【００７１】
次に、図１１（ｂ）に示すように、導電体２４を形成する第１積層工程Ｐ２を行う。第１積層工程Ｐ２では、導電層２３上に、導電フィラーを含む電極層２２を印刷にて形成する。具体的には、先ず、イオン液体、導電フィラー、及び樹脂材料（ポリマー）を溶媒に溶かして、印刷インクを作製する。続いて、印刷インクをスクリーン印刷等用いて、導電層２３上に印刷した後、真空乾燥して溶媒を蒸発させて、電極層２２が得られる。このようにして、導電層２３に電極層２２が積層された導電体２４が形成される。これにより、所望の大きさに整えられたグラフェンシートを用いた導電層２３に電極層２２を積層するだけで、所望の大きさの導電体２４を容易に作製することができる。
【００７２】
次に、図１１（ｃ）に示すように、導電体２４を基材２８から剥離する剥離工程Ｐ３を行う。このような組成のキャスト液から生成される膜は基材２８から剥離するのが困難となることが多いが、本発明の第１実施形態の剥離工程Ｐ３では、このグラフェンを含む導電層２３が剥離性を有しているので、基材２８から導電体２４を容易に剥離することができる。このようにして、導電層形成工程Ｐ１、第１積層工程Ｐ２及び剥離工程Ｐ３を同じように行って、導電層２３Ａに電極層２２Ａが積層された導電体２４Ａと導電層２３Ｂに電極層２２Ｂが積層された導電体２４Ｂと、１対の導電体２４（２４Ａ、２４Ｂ）を形成する。
【００７３】
次に、図１１（ｄ）に示すように、電解質層２１を一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）間に挟んで積層する第２積層工程Ｐ４を行う。第２積層工程Ｐ４では、導電体２４Ａの電極層２２Ａともう一つの導電体２４Ｂの電極層２２Ｂとを対向させて、電解質層２１の両面を電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）間に挟んで積層させる。そして、電解質層２１と導電体２４（２４Ａ、２４Ｂ）間を加熱圧着することで、電解質層２１の上下面を一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）で挟んだ積層構造を得ることができる。
【００７４】
以上のように、導電層形成工程Ｐ１と第１積層工程Ｐ２と剥離工程Ｐ３と第２積層工程Ｐ４を行うことにより、電解質層２１と一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）と一対の導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）とが積層された高分子アクチュエータ１０２を、順次積層させるだけで容易に作製することができる。
【００７５】
最後に、図１１（ｅ）に示すように、摩耗防止体２７を配設する貼付工程Ｐ５６を行う。貼付工程Ｐ５６では、先ず、一方の導電層２３Ａに第１の導電端子２９Ａを配設するとともに、他方の導電層２３Ｂに第２の導電端子２９Ｂを配設する。その後、摩耗防止体２７Ａを高分子アクチュエータ１０２が駆動して作用する作用部分ＬＰ（作用点）に配設して、導電層２３Ｂに接着する。次に、摩耗防止体（２７Ｂ、２７Ｃ）を高分子アクチュエータ１０２の支持部分ＰＰ（支点）を挟むようにして上下に配設して、導電層２３Ｂ及び導電層２３Ａに接着する。なお、摩耗防止体２７と導電層２３との接着は、摩耗防止体２７の片側に図示していない粘着剤を予め塗布しておき、図示していない粘着剤を熱硬化させることによって達成できる。以上のようにして、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２を製造することができる。
【００７６】
以上により、本発明の高分子アクチュエータ１０２の製造方法は、導電層形成工程Ｐ１と第１積層工程Ｐ２と剥離工程Ｐ３と第２積層工程Ｐ４とを有しているので、電解質層２１と一対の電極層２２（２２Ａ、２２Ｂ）と一対の導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）とが積層された高分子アクチュエータ１０２を、順次積層させるだけで容易に作製することができる。しかも、このグラフェンを含む導電層２３（２３Ａ、２３Ｂ）が剥離性を有しているので、剥離工程Ｐ３において、基材２８から導電体２４を容易に剥離することができる。これらのことにより、高分子アクチュエータ１０２を容易に作製することができる。
【００７７】
また、導電層２３がグラフェンシートからなるので、グラフェンシートを所望の大きさに整えるだけで、容易に導電層２３を形成することができる。また、所望の大きさに整えられたグラフェンシートを用いた導電層２３に電極層２２を積層するだけで、所望の大きさの導電体２４を容易に作製することができる。さらに、グラフェンシートがより剥離性の良いシートなので、剥離工程Ｐ３において、基材２８から導電体２４をより容易に剥離することができる。これらのことにより、高分子アクチュエータ１０２をより容易に作製することができる。
【００７８】
なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、例えば次のように変形して実施することができ、これらの実施形態も本発明の技術的範囲に属する。
【００７９】
図１２は、本発明の第１実施形態の高分子アクチュエータ１０１の変形例を説明する模式図であって、図１２（ａ）は、変形例１の高分子アクチュエータＣ１１１の斜視図であり、図１２（ｂ）は、変形例２の高分子アクチュエータＣ１２１の斜視図である。図１３は、本発明の第２実施形態の高分子アクチュエータ１０２の変形例を説明する模式図であって、変形例３の高分子アクチュエータＣ１３２の斜視図である。
【００８０】
＜変形例１＞
上記第１実施形態では、封止部材１５が電解質層１１及び電極層１２（１２Ａ、１２Ｂ）の側端部を覆うように構成したが、図１２（ａ）に示すように、封止部材Ｃ１５が電解質層及び電極層を全て覆うように構成しても良い。
【００８１】
＜変形例２＞
上記第１実施形態では、摩耗防止体１７を用いる構成したが、図１２（ｂ）に示すように、摩耗防止体１７を用いない構成にし、封止部材Ｃ２５に摩耗防止体１７の機能を持たせるようにしても良い。その際には、封止部材Ｃ２５の厚みを増やす方がより好適である。
【００８２】
＜変形例３＞
上記第２実施形態では、摩耗防止体１７を用いる構成したが、図１３に示すように、摩耗防止体１７を用いない構成にしても良い。
【００８３】
＜変形例４＞
上記第１実施形態及び上記第２実施形態では、導電層（１３、２３）に、グラフェンシートを用いる構成にしたが、グラフェンシートを用いなくても良く、グラフェンが含有された導電層であれば良い。
【００８４】
本発明は上記実施の形態に限定されず、本発明の目的の範囲を逸脱しない限りにおいて適宜変更することが可能である。
【符号の説明】
【００８５】
１１、２１  電解質層
１２、１２Ａ、１２Ｂ、２２、２２Ａ、２２Ｂ  電極層
１３、１３Ａ、１３Ｂ、２３、２３Ａ、２３Ｂ  導電層
１４、１４Ａ、１４Ｂ、２４、２４Ａ、２４Ｂ  導電体
１５、Ｃ１５、Ｃ２５  封止部材
１７、１７Ａ、１７Ｂ、１７Ｃ、２７、２７Ａ、２７Ｂ  摩耗防止体
１８、２８  基材
ＰＰ  支持部分（支点）
ＬＰ  作用部分（作用点）
１０１、１０２、Ｃ１１１、Ｃ１２１、Ｃ１３２  高分子アクチュエータ
【図１】
0005930533.tif 000002
【図２】
0005930533.tif 000003
【図３】
0005930533.tif 000004
【図４】
0005930533.tif 000005
【図５】
0005930533.tif 000006
【図６】
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【図７】
0005930533.tif 000008
【図８】
0005930533.tif 000009
【図９】
0005930533.tif 000010
【図１０】
0005930533.tif 000011
【図１１】
0005930533.tif 000012
【図１２】
0005930533.tif 000013
【図１３】
0005930533.tif 000014
【図１４】
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