(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面に絶縁被膜をそなえる、粒度が300μｍ以下の圧粉磁芯用粉末であって、
該粉末の粒度を、300μｍ以下150μｍ超、150μｍ以下75μｍ以上、75μｍ未満に３分割した時、150μｍ以下75μｍ以上の質量比率が最も高く、ついで300μｍ以下150μｍ超の質量比率であり、75μｍ未満の質量比率が最も低く、
300μｍ以下150μｍ超の質量比率は40％未満であり、150μｍ以下75μｍ以上の質量比率は40％以上60％以下であり、75μｍ未満の質量比率は20％以上30％未満であり、
かつ、該粉末の見掛け密度は3.5g／cm3以上であり、
さらに、任意の40個以上の該粉末の粉末内平均結晶粒径が50μｍ以上であることを特徴とする圧粉磁芯用粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高い密度を有し、かつ低鉄損である圧粉磁芯を製造するための圧粉磁芯用粉末に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
モーターやトランスなどに用いられる磁芯には、磁束密度が高くて鉄損が低いという特性が要求される。
従来、モーターなどの磁芯には、電磁鋼板を積層したものが用いられてきた。しかしながら、近年、モーター用磁芯材料として、圧粉磁芯が注目されている。
【０００３】
圧粉磁芯の最大の特徴は、三次元的な磁気回路が形成可能な点である。電磁鋼板は積層することによって磁芯を成形する為、形状の自由度に限界があるが、圧粉磁芯は絶縁被覆された軟磁性粒子をプレスして成形する為、金型を変更することで、電磁鋼板を上回る形状の自由度を得ることができる。
【０００４】
また、プレス成形は、鋼板を積層する工程に比べて、必要な工程が短く、かつコストが安い為、ベースとなる粉末の安さも相まって、優れたコストパフォーマンスを発揮する。
【０００５】
ここに、電磁鋼板は、鋼板表面が絶縁されたものを積層する為、鋼板の表面方向と表面に垂直な方向とでは、それぞれ磁気特性が異なるだけでなく、表面に垂直な方向の磁気特性が悪いという欠点を有しているものの、圧粉磁芯は粒子一つ一つが絶縁被膜に覆われている為、あらゆる方向に対して磁気特性が均一となり、上述したように、三次元的な磁気回路を構成するのに適している。
【０００６】
上述したように、圧粉磁芯は、三次元磁気回路を設計する上で不可欠な素材であると同時にコストパフォーマンスに優れることから、近年要求されている、モーターの小型化、レアアースフリー化、低コスト化などを実現する為に、圧粉磁芯を利用した三次元磁気回路を有するモーターの研究開発が盛んに行われている。
【０００７】
このような粉末冶金技術により高性能の磁性部品を製造する場合、高密度の部品が得られる様に一定の成形圧力で加圧成形したとき、より高密度となる高圧縮性と、成形後の優れた損失特性（低ヒステリシス損、低渦電流損）が要求される。圧縮性の改善には、粉末の金型への充填率を高めること及び塑性変形し易くすることが、鉄損の低減のためには、成形後の結晶粒を粗大化させること、粉末平均粒子径を適切（モーター用途を想定した場合、75〜150μｍ）に調整すること、成形後も粒子間の絶縁性を保持することが重要である。
また、特に、モーターの小型化に伴う高速回転化により、中高周波（800Hz〜３kHz）における鉄損の低減が重要になってきている。
【０００８】
これらの現状に対し、例えば、特許文献１では、粉末の保磁力、つまりはヒステリシス損を低減するために、75μｍ以下の微粉を20％以下とし、粒子内の結晶粒径を粗大化させる技術が開示されている。この技術により、粉末の保磁力は減少し、付帯的な効果ではあるが粒子が軟化して圧締性も改善する。
【０００９】
また、特許文献２および３では、粒度分布に２つのピークを持たせることにより金型への充填率を高める技術が開示されている。  
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特許第４６３０２５１号公報
【特許文献２】特開２００７−１２７４５号公報
【特許文献３】特許第４７０１７９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、特許文献１に記載の技術では、粒子の金型への充填率を上げる試みが全くなされていない。粒子の圧縮性を改善するためには鉄粉を軟化させると同時に金型への充填率を上げ、粒子の塑性変形による硬化を最小限に抑えることが重要である。また、金型への粉末の充填率が低く、塑性変形量が増大した場合、粒子の硬化だけでなく成形体内部の結晶粒の微細化を招き、ヒステリシス損が増加する。圧粉磁芯として用いる場合に重要なのは成形後の保磁力の低減であり、粉末の状態でいくら保磁力を下げたところで、成形によって粉末が大きく塑性変形してしまっては粉末の保磁力を低減した効果は半減してしまう。粉末の金型への充填率を上げるためには、ある程度の微粉が必要であり、75μｍ以下の微粉を20％以下としてしまっては、かえってトータル鉄損の増加を招く。
以上の点で、特許文献１における鉄損低減、圧縮性改善の試みは、未だ十分なものとは言えない。
【００１２】
一方、特許文献２に記載の技術では、250〜350μｍという粗大な粒度の粉末を利用する技術であるが、300μｍを超えるような粉末を用いることは、渦電流損低減の観点からは好ましくない。また、特許文献３は、成形加工前の充填率を高めるための技術であって、成形後の鉄損についての検討は不十分である。
【００１３】
従って、上述したような従来の技術では、いずれも圧縮性に優れかつ成形後に低鉄損を呈するような軟磁性粉末を得ることは困難であった。また、いずれに示された技術も、中高周波（800Hz〜３kHz）における鉄損の低減について言及されていない。
【００１４】
本発明は、上記の実情に鑑み開発されたものであり、圧縮性に優れ、かつ成形後に低鉄損を呈するような圧粉磁芯用粉末を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
発明者らは、前述の課題を解決するために、上記した３つの先行技術を踏まえて、圧粉磁芯用粉末の粒度、硬度に関して検討を重ねてきた。その結果、圧粉磁芯用粉末中の結晶粒を粗大化し、不純物を低減することによって粉末を軟化させること、および鉄損特性に優れる75μｍ以上150μｍ以下の粒度の粉末を最も多くしつつ、150μｍ超300μｍ以下の粗粉末を、75μｍよりも微細な粉末よりも多くなるように粒度を調整することにより、圧縮性に優れると同時に成形後も低鉄損となるような粉末が得られることを見出した。
【００１６】
本発明は、上記した知見に基づき完成したものであって、本発明の要旨構成は次のとおりである。
１．表面に絶縁被膜をそなえる、粒度が300μｍ以下の圧粉磁芯用粉末であって、
該粉末の粒度を、300μｍ以下150μｍ超、150μｍ以下75μｍ以上、75μｍ未満に３分割した時、150μｍ以下75μｍ以上の質量比率が最も高く、ついで300μｍ以下150μｍ超の質量比率であり、75μｍ未満の質量比率が最も低く、
300μｍ以下150μｍ超の質量比率は40％未満であり、150μｍ以下75μｍ以上の質量比率は40％以上60％以下であり、75μｍ未満の質量比率は20％以上30％未満であり、
かつ、該粉末の見掛け密度は3.5g／cm3以上であり、
さらに、任意の40個以上の該粉末の粉末内平均結晶粒径が50μｍ以上であることを特徴とする圧粉磁芯用粉末。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、圧縮性に優れ、かつ成形後に低鉄損を呈するような圧粉磁芯用粉末を得ることができる。また、特に中高周波（800Hz〜３kHz）における鉄損特性に優れる圧粉磁芯用粉末を得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明について具体的に説明する。
圧粉磁芯用粉末（以下、単に粉末と言った場合は、圧粉磁芯用粉末を意味する）内の結晶粒径は、粉末の圧縮性や、成形後のヒステリシス損などに影響を及ぼす。
そこで、前述したように、発明者らが粉末の結晶粒径や不純物などを鋭意検討した結果、粉末の平均結晶粒径が50μｍよりも細かい場合は、圧縮性を阻害するだけでなく、成形後の結晶粒径が細かくなってヒステリシス損が増加してしまうことが判明した。また、その際の粉末のサンプル数は、任意の40個以上とすることが肝要である。
【００１９】
従って、本発明では、粉末の結晶粒径は、任意の40個以上の粉末の粉末内結晶粒径を断面観察した際に、その平均結晶粒径を50μｍ以上とする。より好ましく60μｍ以上である。また、任意の40個以上の粉末の粉末内平均結晶粒径を50μｍとすると、粒界の面積が減少するため、粒内不純物が減少する。そのため、成形後のヒステリシス損がさらに良好になるという効果もある。
なお、本発明において、上記結晶粒径は、以下の方法によって求めることができる。
まず、被測定物である鉄粉（粉末）を、熱可塑性樹脂粉に混合して混合粉としたのち、該混合粉を適当な型に装入後、加熱し樹脂を溶融させたのち冷却固化させ、鉄粉含有樹脂固形物とする。ついで、該鉄粉含有樹脂固形物を任意の断面で切断し、該切断した面を研磨しエッチングしたのち、光学顕微鏡または走査型電子顕微鏡（100倍）を用いて鉄粉粒子の断面組織を観察及び／又は撮像する。撮像した視野内の任意の鉄粉に対して、該鉄粉を横切るように線を引く。このとき、線は鉄粉の中心近傍を横切るように引く。鉄粉内に含まれる線の全長を、該線が横切った結晶粒の個数で割ることにより各鉄粉の結晶粒径を求める。１視野に対し、１０個以上の鉄粉の結晶粒径を求めるが、各鉄粉を横切る線は互いに非平行となるようにする。上記の様な結晶粒径の測定を、４視野以上で行なうことで４０個以上の鉄粉の結晶粒径を求め、それを平均して粉末内平均結晶粒径とする。
【００２０】
本発明に従う上記粉末は、75μｍ未満、75μｍ以上150μｍ以下、150μｍ超300μｍ以下の３段階の粒度に分割し、mass％でそれぞれの比率を表した場合、75〜150μｍの範囲に存在する質量比率が最も高く、次いで150μｍ超300μｍ以下の質量比率となり、75μｍ未満の質量比率が最も低くなることが重要である。
【００２１】
75〜150μｍの粒度を有する粉末は、モーター用途における磁束密度（１〜２Ｔ）および周波数（800Hz〜３kHz）の範囲で、ヒステリシス損と渦電流損のバランスが良く、結果的に最も低損失となる粉末であるため、粉末中の比率を最も高くするのが好ましい。具体的には、40％を下限とし、好ましくは50％以上とするのが良い。なお、上限は、60％とすることが好ましい。
【００２２】
150μｍより粗粉は、ヒステリシス損が低く、塑性変形が容易であるため、粉末中にある程度の比率で添加することによりヒステリシス損の改善及び圧縮性の改善が見込める。しかしながら、粒径が300μｍを超える粗粉が含まれると、渦電流損の増加が顕著になる。
従って、本発明における粉末の粒度は300μｍ以下とし、粉末中の粗粉の粒度は、150μｍ超300μｍ以下の範囲とする。また、粉末中における上記粗粉の比率が75μｍ以上150μｍ以下の粒度の比率を超えると、渦電流損の増加が顕著になるため、150μｍ超300μｍ以下の粗粉の比率は75〜150μｍの粒度の比率を超えないことが重要である。なお、具体的には、40％未満程度とするのが良い。
【００２３】
75μｍ未満の微粉は、渦電流損が低く、粗粉の隙間に入り込み、粉末の金型への充填率を上げる効果がある。従って、隙間を埋めるためにある程度存在しなければならないものの、多すぎるとヒステリシス損の増加を招くことになるため、その比率は他の２つの粒度よりも少ないものとする。そのような観点から、75μｍ未満の微粉の比率は20％以上30％未満程度とするのが好ましい。
なお、本発明における粉末の粒度とは、JIS Z 8801−1：2006に規定された飾を用いて分級して得られた値である。
【００２４】
また、本発明に従う結晶粒径および粒度分布を有する粉末は、その見掛け密度が3．5g／cm3以上とする。好ましくは4.0g／cm3以上、更に好ましくは4.2g／cm3以上とするのが良い。見掛け密度が3.5g／cm3未満では、金型への充填率が低くなるため、成形時の粉末の変形量が多くなって、ヒステリシス損が増大するうえ、十分な成形体密度が得られないからである。
【００２５】
更に追記すれば、見掛け密度が3．5g／cm3未満では、成形時における粉末の塑性変形量が大きくなるために、絶縁被覆が剥離しやすくなって、粒子間の絶縁性が低下するため、成形後の渦電流損の増加を招いてしまう。なお、見掛け密度が3．5g／cm3以上の粉末は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法などによって得られる。
【００２６】
本発明の圧粉磁芯用粉末の表面には、絶縁被覆が施されている。この絶縁被覆は、粉末を成形した後の粒子間の絶縁を確保するために必要であり、粒子間の絶縁が可能であれば特に制限はない。しかし、上記圧粉磁芯用粉末を用いて作製される成形体は、成形後に600〜800℃の熱処理を施されるのが一般的であるため、この温度域の熱処理に耐え得る材質のものが好ましく、そのような絶縁被覆としては、シリコーン樹脂、リン酸金属塩やホウ酸金属塩をベースとしたガラス質の絶縁性アモルファス層や、MgO、フォルステライト、タルク、Al203などの金属酸化物、SiO2をベースとした結晶質の被覆などがある。
【００２７】
なお、絶縁被覆の被覆量は、粉末全体に対し、0．05〜５mass％の範囲の添加率とすることが好ましい。被覆量が0.05mass％以上であれば被覆が不均一とならず、絶縁性の低下を招くことがないからであり、一方５mass％以下であれば、圧粉磁芯中の圧粉磁芯用粉末の占める割合が少なくならず、成形体の密度が著しく低下することがないからである。また、粉末に絶縁被覆を形成するためには、粉末に絶縁被覆剤を添加し、混合し、絶縁被覆剤中の溶媒を乾燥させた後、さらに200℃程度の加熱を行い、絶縁被覆の焼付け処理を行うことが好ましい。
【００２８】
上記した方法で表面に絶縁被覆を施された圧粉磁芯用粉末は、金型に装入され、所望の寸法形状（圧粉磁芯形状）に加圧成形され、圧粉磁芯とされる。ここで、加圧成形方法は、常温成形法や、金型潤滑成形法など、通常の粉末成形方法がいずれも適用できる。なお、成形圧力は用途に応じて適宜決定されるが、成形圧力を増加すれば、圧粉密度が高くなるため、成形圧力は981MPa（10t／cm2）以上であることが好ましい。より好ましい成形圧力は1471MPa（15t／cm2）以上である。
【００２９】
なお加圧成形に際しては、必要に応じ潤滑材を金型壁面に塗布するか、あるいは粉末に添加することができる。これにより、加圧成形時に金型と粉末との間の摩擦を低減することができ、成形体密度の低下を抑制するとともに、金型から抜出す際の摩擦も低減でき、取出時の成形体（圧粉磁芯）の割れを防止できる。好ましい潤滑材としては、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウムなどの金属石鹸や、脂肪酸アミド等のワックスなどが挙げられる。
【００３０】
成形された圧粉磁芯は、加圧成形後に、歪取りによるヒステリシス損の低減や成形体強度の増加を目的とした熱処理を行っても良い。熱処理条件は、600℃以上で５〜120分程度とすることが好ましい。なお、加熱雰囲気としては、大気中、不活性雰囲気中、還元雰囲気中あるいは真空中が考えられるが、いずれの雰囲気でもなんら問題はない。また雰囲気露点は、用途に応じ適宜決定すればよい。更に、熱処理中の昇温、あるいは降温時に一定の温度で保持する段階を設けても良い。
【実施例１】
【００３１】
以下、実施例に基づいて本発明を具体的に述べる。
見掛け密度の異なる４種のベース鉄粉Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄを用意した。Ａ〜Ｄは1000℃で90分の仕上げ還元を行った後、JIS Z 8801−1：2006に規定された篩で分級した。Ｂについては、分級条件の異なるB1〜B7のものを作製した。また、Ｂの一部は仕上げ還元温度をそれぞれ950℃および850℃としたB8およびB9も準備した。
【００３２】
全ての試料の粒度分布、結晶粒径及び見掛け密度は表１に記載したとおりである。
また、ベース鉄粉Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄは、焼鈍後、シリコーン樹脂による絶縁被覆を施した。シリコーン樹脂はトルエンに溶解させて、シリコーン樹脂が0.9mass％となる希釈溶液を作製し、その後粉末に対する添加率が0.15mass％となるように粉末と希釈溶液を混合し、大気中で乾燥させた。
【００３３】
さらに、上記乾燥後に、大気中、200℃で120分のシリコーン樹脂による絶縁被覆の焼付け処理を行うことにより被覆鉄基軟磁牲粉末である圧粉磁芯用粉末をそれぞれ得た。ついで、これらの粉末を、成形圧1471MPa（15t／cm2）として、潤滑剤（ステアリン酸亜鉛）を金型壁面に塗布する金型潤滑で成形し、外形：38mm、内径：25mm、高さ：６mmのリング状試験片を作製した。作製した試験片は窒素中で、700℃、45分の熱処理を行い、四端子法により比抵抗を測定した。
また、比抵抗測定後は、巻き線を行い（１次巻300ターン、２次巻40ターン）、10000Ａ／ｍにおける磁束密度（メトロン技研製直流磁化測定装置にて測定）と、1.OＴ、１kHzにおける鉄損（アジレント・テクノロジー（株）社製5060A型にて測定）を測定した。
以上の測定により得られた、各試料の成形体密度、磁束密度、比抵抗および鉄損の測定結果をそれぞれ表２に示す。
【００３４】
【表１】
0006035788.tif 000002
【００３５】
【表２】
0006035788.tif 000003
【００３６】
表２に示したとおり、本発明に従う粉末から作製したリング状試験片は、磁束密度が1.65Ｔ以上と高く、かつ鉄損が100Ｗ／kg以下と低く良好な磁気特性を示していた。これに対し、本発明の条件を外れた比較例は、磁束密度と鉄損の少なくともいずれかに劣っていた。なお、試料Ｎｏ．Ｄは、鉄損（We）値が極めて高く、測定できなかった。