(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）銅、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、ビスマス、アルミニウム、カドミウム、ガリウム、インジウム、マグネシウム、鉛、およびそれらの合金の少なくとも１つが含まれる溶媒金属および炭酸ナトリウムから第１の溶融液を形成する工程であって、第１の溶融液中の溶媒金属と炭酸ナトリウムの重量比が１０００：１〜１００：１である、工程；
（ｂ）第１の溶融液を、６０ｐｐｍｗまでのリンレベルおよび１５ｐｐｍｗまでのホウ素レベルを有する金属グレードシリコンと接触させて第２の溶融液を形成する工程；
（ｃ）第２の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程；ならびに
（ｄ）母液からシリコン結晶を分離する工程
を含む、シリコンを精製するための方法。
【請求項２】
溶媒金属がアルミニウムを含み、第１の溶融液中に９９．７０重量％の量で使用される、請求項１記載の方法。
【請求項３】
炭酸ナトリウムが第１の溶融液中に０．３０重量％の量で用いられる、請求項１記載の方法。
【請求項４】
母液から分離されたシリコン結晶が、３，０００ｐｐｍｗ未満のアルミニウムを含む、請求項１記載の方法。
【請求項５】
工程（ａ）〜（ｄ）のいずれか１つまたは複数が１回または複数回繰り返される、請求項１記載の方法。
【請求項６】
母液が少なくとも１，０００ｐｐｍｗのアルミニウムを含む、請求項１記載の方法。
【請求項７】
シリコン結晶の平均直径が少なくとも０．５ｃｍである、請求項１記載の方法。
【請求項８】
６０ｐｐｍｗまでのリンレベルおよび１５ｐｐｍｗまでのホウ素レベルを有する金属グレードシリコンを精製するための方法であって、
（ａ）アルミニウムを含む溶媒金属と炭酸ナトリウムとから、第１の溶融液を形成する工程であって、第１の溶融液中の溶媒金属と炭酸ナトリウムの重量比が１０００：１〜１００：１である、工程；
（ｂ）第１の溶融液をシリコンと接触させて第２の溶融液を形成する工程；
（ｃ）第２の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程；ならびに
（ｄ）母液からシリコン結晶を分離する工程
を含み、
シリコン結晶が４ｐｐｍｗ未満のリンおよび３，０００ｐｐｍｗ未満のアルミニウムを含み、かつ、
母液が少なくとも１，０００ｐｐｍｗのアルミニウムを含む、方法。
【請求項９】
（ａ）銅、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、ビスマス、アルミニウム、カドミウム、ガリウム、インジウム、マグネシウム、鉛、およびそれらの合金の少なくとも１つが含まれる溶媒金属および酸化ナトリウムから第１の溶融液を形成する工程であって、第１の溶融液中の溶媒金属と酸化ナトリウムの重量比が１０００：１〜１００：１である、工程；
（ｂ）第１の溶融液をシリコンと接触させて第２の溶融液を形成する工程；
（ｃ）第２の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程；ならびに
（ｄ）母液からシリコン結晶を分離する工程
を含む、方法。
【請求項１０】
（ａ）銅、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、ビスマス、アルミニウム、カドミウム、ガリウム、インジウム、マグネシウム、鉛、およびそれらの合金の少なくとも１つが含まれる溶媒金属およびナトリウムから第１の溶融液を形成する工程であって、第１の溶融液中の溶媒金属とナトリウムの重量比が１０００：１〜１００：１である、工程；
（ｂ）第１の溶融液をシリコンと接触させて第２の溶融液を形成する工程；
（ｃ）第２の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程；ならびに
（ｄ）母液からシリコン結晶を分離する工程
を含む、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願
本願は、その全体が参照により本明細書に組み入れられる、2012年6月25日に出願された米国特許仮出願第61/663,865号の恩典を主張する。
【発明の概要】
【０００２】
概要
本発明は、(a)溶媒金属および炭酸ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程;(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;および(d)母液からシリコン結晶を分離する工程を含む方法を提供する。
【０００３】
本発明はまた、約60ppmwまでのリンレベルおよび約15ppmwまでのホウ素レベルを有する金属グレードシリコンを精製するための方法を提供する。本方法は、(a)アルミニウムを含む溶媒金属および炭酸ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程;(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;ならびに(d)母液からシリコン結晶を分離する工程を含む。母液から分離されたシリコン結晶は約4ppmw未満のリンを含む。母液から分離されたシリコン結晶は約3,000ppmw未満のアルミニウムを含む。シリコン結晶から分離された母液は少なくとも約1,000ppmwのアルミニウムを含む。
【０００４】
本発明はまた、(a)溶媒金属および酸化ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程;(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;ならびに(d)母液からシリコン結晶を分離する工程を提供する。
【０００５】
本発明はまた、(a)溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程;(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;ならびに(d)母液からシリコン結晶を分離する工程を含む方法を提供する。
【０００６】
特定の態様において、本発明の方法は、シリコンを精製するための方法である。さらなる特定の態様において、本発明の方法は、結果として生じたシリコン結晶とアルミニウムとの適切な分離を提供するための方法である。
【０００７】
分別凝固(fractional solidification)型の中でシリコン結晶から液体共融混合物を取り出すプロセスの間、一定して、共融混合物の大部分は凍結状態および液体状態の両方でシリコン結晶と共に閉じ込められたままになっている。共融混合物のキャリーオーバーは2つの大きな問題を投げかける。第1に、キャリー(carry)液体共融混合物が凝固する時、シリコン結晶を含む材料の大きな固まりを形成する可能性があり、この材料は次のプロセスに移ることができず、代わりに再利用される。第2に、次のプロセスに進んだ全ての共融混合物は典型的に捨てられるか、共融混合物そのものよりかなり価値の低い副産物に変換される。
【０００８】
このプロセスに進む共融混合物の量を減らすために、炭酸ナトリウム(Na2CO3)フラックスをアルミニウム溶融物に添加する。溶融物の高い温度によって二酸化炭素(CO2)が放出され、酸化ナトリウム(Na2O)が後に残る可能性が高い。フラックスがアルミニウム溶融物の中に完全に混入された時、溶融中にシリコン結晶を添加し、鋳込み(pour)温度にする。この期間の間に、フラックスから少量の元素ナトリウムがアルミニウムシリコン溶融物に組み込まれる。加えられたナトリウムは液相線温度および共融温度を下げる。共融温度を約6℃と大きく下げることができる。この凝固温度の低下によって流動性の高い液体を生じることができると同時に、型から共融混合物を排出させる、さらに多くの時間が可能になる。
【０００９】
さらなる特定の態様では、ナトリウム源(例えば、炭酸ナトリウム)の添加と共に多量の共融混合物がシリコンフレークから流し出され、その後の酸ライン(acid line)によって活発でない反応が生じる。特定の態様において、本発明の方法は、それぞれの結晶化から生じるシリコン結晶の純度を改善する。さらなる特定の態様において、本発明の方法は酸ラインにおける試薬の消費量を削減し、制御がより簡単な酸-アルミニウム反応をもたらす。シリコン結晶のそれぞれの特定のバッチは比較的純度が高いので、そのバッチから再結晶化された、それぞれのバッチも純度が高くなるはずである。従って、本発明によって可能になった効果的な分離により、カスケードプロセスから生じたシリコンは純度が高くなるはずである。さらに、アルミニウム共融混合物のかなりの割合が、最終的に最終産物として販売することができるアルミニウム合金になる。
【００１０】
特定の態様において、本発明の方法は、シリコン中に含まれるリンの量(またはレベル)を減らす。さらなる特定の態様において、本発明の方法は、シリコンを精製するためにナトリウム含有物質を使用する。さらなる特定の態様において、本発明の方法は、シリコン中に含まれるリンの量(またはレベル)を減らすためにナトリウム含有物質を使用する。
【００１１】
特定の態様において、本発明の方法は、溶媒金属抽出を介して得られる母液の量を増やすためにナトリウム含有物質を使用する。さらなる特定の態様において、本発明の方法は、溶媒金属抽出を介して得られる精製シリコン中にある溶媒金属の量を減らすためにナトリウム含有物質を使用する。
【００１２】
特定の態様において、本発明の方法は、シリコンおよび溶媒金属の混合物の固相線温度を下げる。さらなる特定の態様において、本発明の方法は、シリコンおよび溶媒金属の混合物の固相線温度を下げるナトリウム含有物質を使用する。
【００１３】
特定の態様において、本発明の方法は、シリコンおよび溶媒金属の混合物について液化曲線および共融化学を高シリコン濃度に移行する。特定の態様において、本発明の方法は、シリコンおよび溶媒金属の混合物について液化曲線および共融化学を高シリコン濃度に移行するナトリウム含有物質を使用する。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】溶媒金属および炭酸ナトリウムから溶融液を形成するための方法のブロックフロー図ならびにシリコンとの接触における溶融液の使用を示す。
【図２】溶媒金属および重炭酸ナトリウムから溶融液を形成するための方法のブロックフロー図ならびにシリコンとの接触における溶融液の使用を示す。
【図３】溶媒金属および酸化ナトリウムから溶融液を形成するための方法のブロックフロー図ならびにシリコンとの接触における溶融液の使用を示す。
【図４】溶媒金属およびナトリウムから溶融液を形成するための方法のブロックフロー図ならびにシリコンとの接触における溶融液の使用を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
詳細な説明
以下の詳細な説明は、詳細な説明の一部である添付の図面についての記載を含む。図面は、例示として、本発明が実施され得る特定の態様を示す。これらの態様は本明細書において「例」とも呼ばれ、当業者が本発明を実施できる程度に詳細に説明される。これらの態様は組み合わされてもよく、他の態様が用いられてもよく、本発明の範囲から逸脱することなく構造的または論理的な変更が加えられてもよい。従って、以下の詳細な説明は限定的な意味で解釈されてはならず、本発明の範囲は添付の特許請求の範囲およびその均等物によって定義される。
【００１６】
本文書において、「1つの(a)」または「1つの(an)」という用語は1つまたは複数を含むために用いられ、「または」という用語は特に定めのない限り非独占的(nonexclusive)な「または」を指すために用いられる。さらに、本明細書において用いられ、特に定義がなされていない言葉遣いまたは専門用語は説明にすぎず、限定を目的としないことを理解しなければならない。さらに、本文書において言及された全ての刊行物、特許、および特許文書は一つ一つが参照により組み入れられるように、その全体が参照により本明細書に組み入れられる。万一、本文書と、このように参照により組み入れられる文書との間で用法が一致しない場合には、組み入れられる参考文献の中の用法は本文書の用法を補うものであるとみなすべきである。相いれない不一致の場合、本文書の中の用法が優先される。
【００１７】
本明細書に記載の製造方法において、時間または操作の順序が明示的に説明されている場合を除いて、本発明の原理から逸脱することなく任意の順番で工程を行うことができる。最初に、ある工程が実施され、その後に他のいくつかの工程が実施される効果についての請求項における説明は、最初の工程が他の工程のいずれよりも前に実施されるが、他の工程の中で順序がさらに説明されない限り他の工程が任意の適切な順序で実施できることを意味すると解釈されるものとする。例えば、「工程A、工程B、工程C、工程D、および工程E」と説明する請求項の構成要素(claim element)は、最初に工程Aが行われ、最後に工程Eが行われ、工程Aと工程Eとの間で任意の順序で工程B、C、およびDを行うことができ、この順序は依然として、特許請求されたプロセスの文言の範囲内にあることを意味すると解釈されるものとする。所与の工程または工程の部分集合は繰り返されてもよい。
【００１８】
さらに、明示的な請求項の文言が、指定された工程が別々に行われると説明しない限り、指定された工程は同時に行われてもよい。例えば、Xを行う特許請求された工程およびYを行う特許請求された工程は1つの操作の中で同時に行われてもよく、結果として生じるプロセスは特許請求されたプロセスの文言の範囲内にある。
【００１９】
定義
本明細書において使用される場合、「精製する」とは、1種類または複数種の外来物質または汚染物質からの関心対象の物質の物理的分離を意味する。対照的に、「不純物(impurities)」または「不純物(impurity)」とは、望ましくない1種類または複数種の外来物質または汚染物質を意味する。
【００２０】
本明細書において使用される場合、「溶融した」または「溶融液」とは、溶融されて一緒になった1種類または複数種の物質を意味する。
【００２１】
本明細書において使用される場合、「溶融する」とは、液体になる点(融点と呼ばれる)まで、またはそれより高く1種類または複数種の固形物質を加熱するプロセスを意味する。従って、「溶融する」とは、物質が十分な熱に曝露された時に固体から液体に変わることを意味する。
【００２２】
本明細書において使用される場合、「炭酸ナトリウム」とは、炭酸のナトリウム塩である分子式Na2CO3の化合物を意味する。
【００２３】
本明細書において使用される場合、「アルミニウム」とは、記号Alおよび原子番号13を有する化学元素を意味する。この用語は、金属アルミニウムもしくは元素アルミニウム(Al0)またはその合金を含む。典型的に、アルミニウムは溶媒金属として用いられる。
【００２４】
本明細書において使用される場合、「溶媒金属」とは、加熱するとシリコンを効果的に溶解して溶融液を生じることができる1種類もしくは複数種の金属またはその合金を意味する。適切な例示的な溶媒金属には、例えば、アルミニウム、銅、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、ビスマス、カドミウム、ガリウム、インジウム、マグネシウム、鉛、およびその合金の少なくとも1つが含まれる。
【００２５】
本明細書において使用される場合、「合金」とは2種類以上の元素の均質な混合物を意味し、このうちの少なくとも1つは金属であり、結果として生じた材料は金属特性を有する。結果として生じた金属物質は、通常、その成分の特性とは異なる(時として著しく異なる)特性を有する。
【００２６】
本明細書において使用される場合、「固化する」とは、固体になる点(融点と呼ばれる)より低く1種類または複数種の液体物質(例えば、溶融液)を冷却するプロセスを意味する。従って、「固化する」とは、物質が冷却されて液体から固体に変わることを意味する。
【００２７】
本明細書において使用される場合、「共融」とは、可能性のある最も低い完全に融解する点をもたらす、合金または他の混合物における構成成分の比率を意味する。他の全ての比率では混合物は一定の融点を有さず、混合物の一部は固体のままであり、一部は液体のままである。共融点において固相線温度および液相線温度は同じである。
0005856714.tif 000002
【００２８】
上記の図において、物質Xは2つの成分AおよびBからなる(約80％のAおよび20％のB)。液相線(第1の固体が形成し始める温度)より高いと両成分とも液体になる。温度が液相線まで低下するにつれて、成分Aは凝固し始め、残っている液体は成分Aが少なく、成分Bが多くなる。温度が共融温度と同じ固相線まで低下した時に、固体Bも形成し始める。固相線より低いと混合物全体が固体になる。組成物Y(約80％のBおよび20％のAからなる)の液体は同様に冷えるが、最初に固体Bが形成する。典型的に、共融比の混合物は常に完全に固体であるか、完全に液体である。American Heritage(登録商標) Science Dictionary, 2010 by Houghton Mifflin Harcourt Publishing Company. Published by Houghton Mifflin Harcourt Publishing Companyを参照されたい。
【００２９】
本明細書において使用される場合、「固相線」とは、これより低ければ混合物が完全に固体になる温度を意味する。
【００３０】
本明細書において使用される場合、「液相線」とは、熱力学的平衡状態で結晶が溶融物と共存することができる最大温度を意味する。液相線温度より高いと材料は均質であり、かつ平衡状態で液体である。液相線温度より低いと材料に応じて十分に長い時間を待てば溶融物中にますます多くの結晶が形成し得る。しかしながら、液相線温度より低くても十分に速い冷却によって、すなわち、結晶化プロセスのキネティック阻害によって均質なガラスを得ることができる。
【００３１】
本明細書において使用される場合、「分離する」とは、物質を別の物質から取り出す(例えば、固体もしくは液体を混合物から取り出す)、または物質の部分を別の部分から分離する(例えば、固体の部分を固体の別の部分から取り出す)プロセスを意味する。このプロセスは、当業者に公知の任意の技法、例えば、混合物をデカントする、混合物から1つもしくは複数の液体をすくい取る、混合物を遠心分離する、混合物から固体を濾過する、固体を切断してその一部を取り出す、またはその組み合わせを使用することができる。分離は部分分離でもよく完全分離でもよい。
【００３２】
本明細書において使用される場合、「ホウ素」とは、記号Bおよび原子番号5を有する化学元素を意味する。この用語は、元素ホウ素(B0)、ならびにホウ素を含む化合物(すなわち、B3+、B2+、またはB+を含むホウ素含有化合物)、ならびにその組み合わせを含む。
【００３３】
本明細書において使用される場合、「リン」とは、記号Pおよび原子番号15を有する化学元素を意味する。この用語は、元素リン(P0)、ならびにリンを含む化合物(すなわち、P5+、P4+、P3+、P2+、P+、P-1、P-2、またはP-3を含むリン含有化合物)、ならびにその組み合わせを含む。
【００３４】
本明細書において使用される場合、「ナトリウム」とは、記号Naおよび原子番号11の化学元素を意味する。この用語は、元素ナトリウム(Na0)、ならびにナトリウムを含む化合物(すなわち、Na+またはNa-1を含むナトリウム含有化合物)、ならびにその組み合わせを含む。代表的なナトリウム含有化合物には、例えば、酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、および重炭酸ナトリウムが含まれる。
【００３５】
本明細書において使用される場合、「シリコン」とは、記号Siおよび原子番号14の化学元素を意味する。この用語は、金属もしくは元素シリコン(Si0)またはその合金を含む。
【００３６】
本明細書において使用される場合、「金属グレードシリコン」とは、比較的純粋な(例えば、少なくとも約96.0重量％)のシリコンを意味する。
【００３７】
本明細書において使用される場合、「結晶の」とは、固体における原子の規則正しい幾何学的配置を含む。従って、「シリコン結晶」とは、固体状態にあるシリコン原子の比較的規則正しい幾何学的配置を有するシリコンを意味する。
【００３８】
本明細書において使用される場合、「溶媒金属および炭酸ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および炭酸ナトリウムから形成された第1の溶融液を意味する。第1の溶融液は、これらの特定の物質(すなわち、溶媒金属および炭酸ナトリウム)の直接導入から形成されてもよく、導入された後に溶媒金属および炭酸ナトリウムを提供する任意の適切な物質から形成されてもよい。例えば、「溶媒金属および炭酸ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および炭酸ナトリウムを直接導入して第1の溶融液を形成する工程を含んでもよい。または、「溶媒金属および炭酸ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および重炭酸ナトリウムを導入して第1の溶融液を形成する工程であって、これらの物質の導入後に重炭酸ナトリウムが炭酸ナトリウムに変換される工程を含んでもよい。従って、「溶媒金属および炭酸ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および炭酸ナトリウムの導入から形成された第1の溶融液、ならびに後で溶媒金属および炭酸ナトリウムを提供する物質の導入から形成された第1の溶融液を含む。
【００３９】
本明細書において使用される場合、「溶媒金属および酸化ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および酸化ナトリウムから形成された第1の溶融液を意味する。第1の溶融液は、これらの特定の物質(すなわち、溶媒金属および酸化ナトリウム)の直接導入から形成されてもよく、導入された後に溶媒金属および酸化ナトリウムを提供する任意の適切な物質から形成されてもよい。例えば、「溶媒金属および酸化ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および酸化ナトリウムを直接導入して第1の溶融液を形成する工程を含んでもよい。または、「溶媒金属および酸化ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および炭酸ナトリウムを導入して第1の溶融液を形成する工程であって、これらの物質が導入された後に炭酸ナトリウムが酸化ナトリウムに変換される工程を含んでもよい。従って、「溶媒金属および酸化ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および酸化ナトリウムの導入から形成された第1の溶融液、ならびに後で溶媒金属および酸化ナトリウムを提供する物質の導入から形成された第1の溶融液を含む。
【００４０】
本明細書において使用される場合、「溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属およびナトリウムから形成された第1の溶融液を意味する。第1の溶融液は、これらの特定の物質(すなわち、溶媒金属およびナトリウム)の直接導入から形成されてもよく、導入された後に溶媒金属およびナトリウムを提供する任意の適切な物質から形成されてもよい。例えば、「溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および元素ナトリウムを直接導入して第1の溶融液を形成する工程を含んでもよい。または、「溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および酸化ナトリウムを直接導入して第1の溶融液を形成する工程を含んでもよい。または、「溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および炭酸ナトリウムを導入して第1の溶融液を形成する工程を含んでもよい。または、「溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属および重炭酸ナトリウムを導入して第1の溶融液を形成する工程を含んでもよい。前記の例では、元素ナトリウムまたはナトリウム含有化合物(例えば、酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、または重炭酸ナトリウム)が導入され、溶媒金属と一緒に第1の溶融液を形成する。これは、元素ナトリウムまたはナトリウム含有化合物が別のナトリウム含有化合物に化学変換されるかどうかに関係なく生じる。従って、「溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程」とは、溶媒金属およびナトリウムの導入から形成された第1の溶融液、ならびに後で溶媒金属およびナトリウムを提供する物質の導入から形成された第1の溶融液を含む。
【００４１】
本明細書において使用される場合、「接触させる」とは、触れる、接点を作る、または物質をすぐ近くまで持っていく行為を意味する。
【００４２】
本明細書において使用される場合、「デカントする」または「デカンテーション」とは、沈降物または沈殿物を残して液体を流し出し、それによって沈降物または沈殿物から液体を分離することを含む。
【００４３】
本明細書において使用される場合、「濾過する」または「濾過」とは、固体を保持し、液体を通す多孔性シート、例えば、セラミック膜または金属膜に供給流を通すことによって液体から固体を分離するための機械的方法を意味する。これは重力、圧力、または真空(吸引)によって達成されてもよい。濾過によって液体から沈降物および/または沈殿物が効果的に分離される。
【００４４】
本明細書において使用される場合、「母液」とは、結晶化後に残る溶液の一部を意味する。結晶化では、高温では、ほとんどの固体の溶解度が高いという事実を利用して、(通常、不純な)固体を高温で溶媒に溶解する。溶液が冷えるにつれて、溶媒中の溶質の溶解度は徐々に小さくなる。結果として得られた溶液は過飽和していると呼ばれる。過飽和とは、その温度の溶解度により予想されるものより多くの溶質が溶液中に溶けていることを意味する。次いで、この過飽和溶液から結晶化を誘導することができ、結果として得られた純粋な結晶を真空濾過および遠心分離機などの方法によって取り出すことができる。結晶が濾過によって取り出されたら、残留溶液は母液として知られ、(その温度の溶解度によって予想されるような)元々の溶質の一部ならびに濾過によって取り出されなかった不純物を含有する。次いで、第2および第3の結晶の集まりを母液から収集することができる。
【００４５】
本明細書において使用される場合、「バッチ」または「バッチ生成」とは、問題となっている物体が一連のワークステーションにわたって段階ごとに作り出される製造方法を意味する。
【００４６】
本明細書において使用される場合、「連続の」または「連続生成」とは、中断することなく材料を製造、生成、または処理するのに用いられる方法を意味する。連続生成は、処理されている乾燥した大きな塊または流体いずれかの材料が連続して動いて化学反応を受ける、または機械的処理もしくは熱処理を受けるので連続プロセスまたは連続フロープロセスと呼ばれる。連続とは、通常、半年に1回または年1回などまれにメンテナンスの運転停止を伴って1日24時間、週7日、運転することを意味する。
【００４７】
粒径は、固体粒子の寸法を比較するために導入された概念である。球状物体の粒径はその直径によって明確かつ量的に定義することができる。しかしながら、典型的な材料物体は形が不規則であり、かつ非球形である可能性が高い。粒径を測定するためにいくつかの方法がある。これらのあるものは光に基づいており、他のものは超音波または電場または重力または遠心分離に基づいている。
【００４８】
本明細書において使用される場合、「平均直径」とは粒径の平均であり、一組の粒子の直径の平均を意味する。
【００４９】
本明細書において使用される場合、「酸化ナトリウム」とは、式Na2Oを有する化学物質を意味する。
【００５０】
本明細書において使用される場合、「重炭酸ナトリウム」または「炭酸水素ナトリウム」とは、式NaHCO3を有する化学物質を意味する。
【００５１】
本明細書において使用される場合、「インサイチュー」とは、混合物中、または反応混合物中を意味する。
【００５２】
本明細書において使用される場合、「発生する(evolve)」または「発生する(evolves)」とは、混合物、例えば、液体混合物からの気体の生成および/または放出を意味する。
【００５３】
物質の混合物は、典型的に、混合物の作製において有用な出発材料または中間成分(例えば、溶媒金属、炭酸ナトリウム、およびシリコン)によって特徴付けられることを当業者は理解することが認められる。これらの材料はかなりの変換を受ける場合があるが、混合物がこれらの材料または物質を含んでいると呼ぶことは当業者に許容され、かつ適切である。例えば、溶融液はアルミニウムおよび炭酸ナトリウムから形成されてもよい。これらの物質が導入された後、これらの物質のいずれか1つまたは複数は、明確に、かつ文字どおり、アルミニウムまたは炭酸ナトリウムと分類される基準をもはや満たさない場合があるように化学的変換および/または物理的変換を受ける場合がある。しかしながら、混合物がアルミニウムおよび炭酸ナトリウムを含んでいると呼ぶことは当業者に許容され、かつ適切である。このことは、溶融液をアルミニウムと接触させた時に(または形成した時に)、炭酸ナトリウムが分解して酸化ナトリウムおよび二酸化炭素を提供すると信じられているが、既に述べたとおりである。同様に、溶融液をアルミニウムと接触させた時に(または形成した時に)、重炭酸ナトリウムが分解して炭酸ナトリウム(および二酸化炭素)を提供し、さらに炭酸ナトリウムが分解して酸化ナトリウムおよび二酸化炭素を提供すると信じられている。しかしながら、溶融液がアルミニウムおよび炭酸ナトリウム(またはアルミニウムおよび重炭酸ナトリウム)を含んでいると呼ぶことは適切である。
【００５４】
図1を見ると、溶媒金属103および炭酸ナトリウム105から第1の溶融液109を形成するための方法ならびにシリコン111との接触における、その第1の溶融液109の使用を図示したブロックフロー図101が提供されている。具体的には、溶媒金属103および炭酸ナトリウム105を加熱して107、第1の溶融液109を効果的に形成することができる。第1の溶融液109をシリコン111と接触させて、第2の溶融液113を提供する。第2の溶融液113を冷却して115、シリコン結晶117および母液119の混合物を提供する。次いで、シリコン結晶117および母液119の混合物を分離して121、少なくとも部分的に分離されたシリコン結晶123および母液125を提供することができる。
【００５５】
図2を見ると、溶媒金属203および重炭酸ナトリウム205から第1の溶融液209を形成するための方法ならびにシリコン211との接触における、その第1の溶融液209の使用を図示したブロックフロー図201が提供されている。具体的には、溶媒金属203および重炭酸ナトリウム205を加熱して207、第1の溶融液209を効果的に形成することができる。第1の溶融液209をシリコン211と接触させて、第2の溶融液213を提供する。第2の溶融液213を冷却して215、シリコン結晶217および母液219の混合物を提供する。次いで、シリコン結晶217および母液219の混合物を分離して221、少なくとも部分的に分離されたシリコン結晶223および母液225を提供することができる。
【００５６】
図3を見ると、溶媒金属303および酸化ナトリウム305から第1の溶融液309を形成するための方法ならびにシリコン311との接触における、その第1の溶融液309の使用を図示したブロックフロー図301が提供されている。具体的には、溶媒金属303および酸化ナトリウム305を加熱して307、第1の溶融液309を効果的に形成することができる。第1の溶融液309をシリコン311と接触させて、第2の溶融液313を提供する。第2の溶融液313を冷却して315、シリコン結晶317および母液319の混合物を提供する。次いで、シリコン結晶317および母液319の混合物を分離して321、少なくとも部分的に分離されたシリコン結晶323および母液325を提供することができる。
【００５７】
図4を見ると、溶媒金属403およびナトリウム405から第1の溶融液409を形成するための方法ならびにシリコン411との接触における、その第1の溶融液409の使用を図示したブロックフロー図401が提供されている。具体的には、溶媒金属403およびナトリウム405を加熱して407、第1の溶融液409を効果的に形成することができる。第1の溶融液409をシリコン411と接触させて、第2の溶融液413を提供する。第2の溶融液413を冷却して415、シリコン結晶417および母液419の混合物を提供する。次いで、シリコン結晶417および母液419の混合物を分離して421、少なくとも部分的に分離されたシリコン結晶423および母液425を提供することができる。
【００５８】
溶媒金属103を炭酸ナトリウム105と接触することができる。合わせて、これらの物質を加熱して107、第1の溶融液109を形成することができる。または(図示せず)、溶媒金属103を加熱して107、溶融した溶媒金属を形成することができ、この溶融した溶媒金属に炭酸ナトリウム105を添加して第1の溶融液109を提供することができる。
【００５９】
溶媒金属203を重炭酸ナトリウム205と接触することができる。合わせて、これらの物質を加熱して207、第1の溶融液209を形成することができる。または(図示せず)、溶媒金属203を加熱して207、溶融した溶媒金属を形成することができ、この溶融した溶媒金属に重炭酸ナトリウム205を添加して第1の溶融液209を提供することができる。
【００６０】
溶媒金属303を酸化ナトリウム305と接触することができる。合わせて、これらの物質を加熱して307、第1の溶融液309を形成することができる。または(図示せず)、溶媒金属303を加熱して307、溶融した溶媒金属を形成することができ、この溶融した溶媒金属に酸化ナトリウム305を添加して、第1の溶融液309を提供することができる。
【００６１】
溶媒金属403をナトリウム405と接触することができる。合わせて、これらの物質を加熱して407、第1の溶融液409を形成することができる。または(図示せず)、溶媒金属403を加熱して407、溶融した溶媒金属を形成することができ、溶融した溶媒金属にナトリウム405を添加して、第1の溶融液409を提供することができる。
【００６２】
第1の溶融液(109、209、309、または409)が効果的に得られたら、加熱(107、207、307、または407)を適切な条件下で(例えば、任意の適切なやり方で、任意の適切な容器および任意の加熱器具を用いて、任意の適切な期間にわたって、ならびに任意の適切な割合で)行うことができる。例えば、第1の溶融液(109、209、309、または409)を効果的に形成する温度となるように加熱(107、207、307、または407)を行うことができる。例えば、温度は少なくとも約650℃でもよい。
【００６３】
シリコン(111、211、311、または411)を第1の溶融液(109、209、309、または409)と接触することができる。または(図示せず)、シリコン(111、211、311、または411)を溶媒金属(103、203、303、または403)と接触し、あわせて加熱して溶融液を形成することができる。この溶融液に、炭酸ナトリウム105、重炭酸ナトリウム205、酸化ナトリウム305、またはナトリウム405を添加することができる。または(図示せず)、シリコン(111、211、311、または411)を溶媒金属(103、203、303、または403)および炭酸ナトリウム105、重炭酸ナトリウム205、酸化ナトリウム305、またはナトリウム405と接触することができる。合わせて、これらの物質を加熱して溶融液(109、209、309、または409)を形成することができる。第2の溶融液(113、213、313、または413)が形成される特定のやり方に関係なく、第2の溶融液(113、213、313、または413)を冷却して(115、215、315または415)、シリコン結晶(117、217、317、または417)および母液(119、219、319、または419)を効果的に提供することができる。
【００６４】
シリコン結晶(117、217、317、または417)および母液(119、219、319、または419)が得られたら、冷却(115、215、315、または415)を適切な条件下で(例えば、任意の適切なやり方で、任意の適切な容器および任意の冷却器具を用いて、任意の適切な期間にわたって、ならびに任意の適切な割合で)行うことができる。例えば、冷却(115、215、315、または415)を約室温(約20℃)で長期間行うことができる。または、冷却(115、215、315、または415)を固相線温度より高い温度で行うことができる。より具体的には、冷却(115、215、315、または415)を固相線温度と液相線温度との間で行うことができる。
【００６５】
第2の溶融液(113、213、313、または413)の冷却(115、215、315、または415)から形成されたシリコン結晶(117、217、317、または417)および母液(119、219、319、または419)の混合物を分離して(121、221、321、または421)、シリコン結晶(123、223、323、または424)および母液(125、225、325、または425)を提供することができる。分離(121、221、321、または421)は部分分離でもよく完全分離でもよい。シリコン結晶(123、223、323、または424)および母液(125、225、325、または425)が得られたら、分離(121、221、321、または421)を適切な条件下で(例えば、任意の適切なやり方で、任意の適切な容器を用いて)行うことができる。例えば、分離(121、221、321、または421)は、混合物をデカントする、混合物から1つまたは複数の液体をすくい取る、混合物を遠心分離する、混合物から固体を濾過する、固体を切断してその一部を除去する、またはその組み合わせを使用することができる。
【００６６】
以下で示される特定の範囲、値、および態様は例示目的にすぎず、特許請求の範囲において定義されるような開示された保護対象(subject matter)の範囲を限定しない。下記の特定の範囲、値、および態様は、開示されたそれぞれの範囲、値、および態様の全ての組み合わせおよび下位の組み合わせを、このように明記されているか明記されていないかに関係なく含む。
【００６７】
特定の範囲、値、および態様
特定の態様において、本明細書に記載の方法はシリコンを精製するために用いられる。さらなる特定の態様において、本方法は金属グレード(MG)シリコンを精製するために用いられる。さらなる特定の態様において、本方法は高純度金属グレード(upgraded metallurgical grade)(UMG)シリコンを精製するために用いられる。
【００６８】
さらなる特定の態様において、本方法は、約80ppmwまでの、約60ppmwまでの、または約40ppmwまでのリンレベルを有する金属グレードシリコンを精製するために用いられる。さらなる特定の態様において、本方法は、約30ppmwまでの、約15ppmwまでの、または約10ppmwまでのホウ素レベルを有する金属グレードシリコンを精製するために用いられる。
【００６９】
特定の態様において、本明細書に記載の方法は、リンから少なくとも部分的に精製された精製シリコンを得るために用いられる。さらなる特定の態様において、本方法は、精製シリコンが約8ppmw未満のリン、約4ppmw未満のリン、約3ppmw未満のリン、または約2ppmw未満のリンを含むような、リンから少なくとも部分的に精製された精製シリコンを得るために用いられる。
【００７０】
特定の態様において、本明細書に記載の方法は、アルミニウムが溶媒金属として用いられた時でも比較的少量のアルミニウムを含む精製シリコンを得るために用いられる。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は、約5,000ppmw未満のアルミニウムを含む精製シリコンを得るために用いられる。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は、約3,000ppmw未満のアルミニウムを含む精製シリコンを得るために用いられる。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は、約1,500ppmw未満のアルミニウムを含む精製シリコンを得るために用いられる。
【００７１】
特定の態様において、本明細書に記載の方法は、母液から得られた精製シリコンを提供するために用いられる。さらなる特定の態様において、母液は、かなりの、かつはっきり認められるほどの量の溶媒金属を含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約500ppmwの溶媒金属を含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約1,000ppmwの溶媒金属を含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約2,500ppmwの溶媒金属を含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約5,000ppmwの溶媒金属を含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約10,000ppmwの溶媒金属を含む。
【００７２】
さらなる特定の態様において、母液は、かなりの、かつはっきり認められるほどの量のアルミニウムを含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約500ppmwのアルミニウムを含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約1,000ppmwのアルミニウムを含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約2,500ppmwのアルミニウムを含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約5,000ppmwのアルミニウムを含む。さらなる特定の態様において、母液は少なくとも約10,000ppmwのアルミニウムを含む。
【００７３】
特定の態様において、溶媒金属は、銅、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、ビスマス、アルミニウム、カドミウム、ガリウム、インジウム、マグネシウム、鉛、その合金の少なくとも1つを含む。さらなる特定の態様において、溶媒金属は、アルミニウム、および銅、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、ビスマス、カドミウム、ガリウム、インジウム、マグネシウム、鉛、その合金の少なくとも1つを含む。さらなる特定の態様において、溶媒金属はアルミニウムを含む。
【００７４】
特定の態様において、溶媒金属は第1の溶融液中に少なくとも約90重量％の量で用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属は第1の溶融液中に少なくとも約95重量％の量で用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属は第1の溶融液中に少なくとも約99重量％の量で用いられる。
【００７５】
特定の態様において、アルミニウムは溶媒金属として用いられ、少なくとも約90重量％の量で第1の溶融液に存在する。さらなる特定の態様において、アルミニウムは溶媒金属として用いられ、少なくとも約95重量％の量で第1の溶融液に存在する。さらなる特定の態様において、アルミニウムは溶媒金属として用いられ、少なくとも約99重量％の量で第1の溶融液に存在する。
【００７６】
特定の態様において、ナトリウム含有物質は第1の溶融液中に少なくとも約0.01重量％の量で用いられる。さらなる特定の態様において、ナトリウム含有物質は第1の溶融液中に少なくとも約0.10重量％の量で用いられる。さらなる特定の態様において、ナトリウム含有物質は第1の溶融液中に少なくとも約0.20重量％の量で用いられる。さらなる特定の態様において、ナトリウム含有物質は第1の溶融液中に少なくとも約0.30重量％の量で用いられる。
【００７７】
特定の態様において、炭酸ナトリウムは第1の溶融液に少なくとも約0.01重量％の量で存在する。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムは第1の溶融液に少なくとも約0.10重量％の量で存在する。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムは第1の溶融液に少なくとも約0.30重量％の量で存在する。
【００７８】
特定の態様において、溶媒金属およびナトリウム含有物質は、溶媒金属:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約10,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属およびナトリウム含有物質は、溶媒金属:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約5,000:1〜約500:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属およびナトリウム含有物質は、溶媒金属:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約2,500:1〜約750:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属およびナトリウム含有物質は、溶媒金属:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約1,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属およびナトリウム含有物質は、溶媒金属:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約500:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属およびナトリウム含有物質は、溶媒金属:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約1,000:3になるように用いられる。
【００７９】
特定の態様において、アルミニウムおよびナトリウム含有物質は、アルミニウム:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約10,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよびナトリウム含有物質は、アルミニウム:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約5,000:1〜約500:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよびナトリウム含有物質は、アルミニウム:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約2,500:1〜約750:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよびナトリウム含有物質は、アルミニウム:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約1,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよびナトリウム含有物質は、アルミニウム:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約500:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよびナトリウム含有物質は、アルミニウム:ナトリウム含有物質の添加時の重量比が約1,000:3になるように用いられる。
【００８０】
特定の態様において、溶媒金属および重炭酸ナトリウムは、溶媒金属:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約10,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属および重炭酸ナトリウムは、溶媒金属:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約5,000:1〜約500:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属および重炭酸ナトリウムは、溶媒金属:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約2,500:1〜約750:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属および重炭酸ナトリウムは、溶媒金属:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約1,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属および重炭酸ナトリウムは、溶媒金属:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約500:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、溶媒金属および重炭酸ナトリウムは、溶媒金属:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約1,000:3になるように用いられる。
【００８１】
特定の態様において、アルミニウムおよび重炭酸ナトリウムは、アルミニウム:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約10,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよび重炭酸ナトリウムは、アルミニウム:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約5,000:1〜約500:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよび重炭酸ナトリウムは、アルミニウム:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約2,500:1〜約750:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよび重炭酸ナトリウムは、アルミニウム:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約1,000:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよび重炭酸ナトリウムは、アルミニウム:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約500:1〜約100:1になるように用いられる。さらなる特定の態様において、アルミニウムおよび重炭酸ナトリウムは、アルミニウム:重炭酸ナトリウムの添加時の重量比が約1,000:3になるように用いられる。
【００８２】
特定の態様において、本明細書に記載の方法は結晶またはフレークの形で精製シリコンを提供する。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は少なくとも約0.1cmの平均直径を有するシリコン結晶を提供する。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は少なくとも約0.25cmの平均直径を有するシリコン結晶を提供する。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は少なくとも約0.5cmの平均直径を有するシリコン結晶を提供する。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は少なくとも約0.75cmの平均直径を有するシリコン結晶を提供する。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は少なくとも約1.0cmの平均直径を有するシリコン結晶を提供する。
【００８３】
特定の態様において、本明細書に記載の方法は商業規模で精製シリコンを提供する。さらなる特定の態様において、本明細書に記載の方法は、少なくとも約150kgの精製シリコン、少なくとも約240kgの精製シリコン、または少なくとも約500kgの精製シリコンを提供する。
【００８４】
特定の態様において、本明細書に記載の方法はバッチ方法またはバッチ様式で行われる。別の態様では、本明細書に記載の方法は連続方法または連続様式で行われる。
【００８５】
特定の態様において、工程のいずれか1つまたは複数は独立して1回または複数回行われる。さらなる特定の態様において、各工程は独立して1回または複数回行われる。さらなる特定の態様において、工程のいずれか1つまたは複数は独立して1回または複数回繰り返される。さらなる特定の態様において、各工程は独立して1回または複数回繰り返される。
【００８６】
特定の態様において、炭酸ナトリウムは溶媒金属との溶融液を形成するために用いられる。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムは、溶融した溶媒金属と接触される。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムは溶媒金属と接触され、一緒に加熱されて溶融液を形成する。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムは、溶媒金属およびシリコンの溶融した混合物と接触される。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムは溶媒金属およびシリコンと接触され、一緒に加熱されて溶融液を形成する。
【００８７】
特定の態様において、ナトリウム含有物質は溶媒金属との溶融液を形成するために用いられる。さらなる特定の態様において、ナトリウム含有物質は、溶融した溶媒金属と接触される。形成または溶融した溶媒金属との接触後に、ナトリウム含有物質は化学分解して、炭酸ナトリウム、酸化ナトリウム、二酸化炭素、またはその組み合わせを提供することができる。
【００８８】
特定の態様において、酸化ナトリウムはナトリウム含有物質の導入からインサイチューで形成される。さらなる特定の態様において、酸化ナトリウムは炭酸ナトリウムの導入からインサイチューで形成される。さらなる特定の態様において、酸化ナトリウムは重炭酸ナトリウムの導入からインサイチューで形成される。
【００８９】
特定の態様において、炭酸ナトリウムはナトリウム含有物質の導入からインサイチューで形成される。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムは重炭酸ナトリウムの導入からインサイチューで形成される。
【００９０】
特定の態様において、ナトリウム含有物質を導入または添加すると溶融液から気体が発生または放出される。さらなる特定の態様において、ナトリウム含有物質を導入または添加すると溶融液から二酸化炭素が発生または放出される。さらなる特定の態様において、炭酸ナトリウムを導入または添加すると溶融液から二酸化炭素が発生または放出される。さらなる特定の態様において、重炭酸ナトリウムを導入または添加すると溶融液から二酸化炭素が発生または放出される。
【００９１】
以下で示される特定の列挙態様[1]〜[30]は例示目的にすぎず、特許請求の範囲において定義されるような開示された保護対象の範囲を限定しない。これらの列挙態様は、本明細書に記載のような全ての組み合わせ、下位の組み合わせ、および多項の参照された(例えば、多項従属の)組み合わせを含む。
【００９２】
列挙態様
[1]
(a)溶媒金属および炭酸ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程;
(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;
(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;ならびに
(d)母液からシリコン結晶を分離する工程
を含む、方法。
[2]
約60ppmwまでのリンレベルおよび約15ppmwまでのホウ素レベルを有する金属グレードシリコンを精製するための方法であって、
(a)アルミニウムを含む溶媒金属と炭酸ナトリウムとから、第1の溶融液を形成する工程;
(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;
(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;ならびに
(d)母液からシリコン結晶を分離する工程
を含み、
母液から分離されたシリコン結晶が約4ppmw未満のリンを含み、
母液から分離されたシリコン結晶が約3,000ppmw未満のアルミニウムを含み、かつ、
シリコン結晶から分離された母液が少なくとも約1,000ppmwのアルミニウムを含む、方法。
[3]
(a)溶媒金属および酸化ナトリウムから第1の溶融液を形成する工程;
(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;
(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;ならびに
(d)母液からシリコン結晶を分離する工程
を含む、方法。
[4]
(a)溶媒金属およびナトリウムから第1の溶融液を形成する工程;
(b)第1の溶融液をシリコンと接触させて第2の溶融液を形成する工程;
(c)第2の溶融液を冷却してシリコン結晶および母液を提供する工程;ならびに
(d)母液からシリコン結晶を分離する工程
を含む、方法。
[5]
シリコンを精製するための方法である、態様[1]および[3]〜[4]のいずれかの方法。
[6]
シリコン結晶がリンから少なくとも部分的に精製される、シリコンを精製するための方法である、態様[1]および[3]〜[4]のいずれかの方法。
[7]
第1の溶融液と接触するシリコンが金属グレードシリコンである、態様[1]、[3]〜[4]および[6]のいずれかの方法。
[8]
第1の溶融液と接触するシリコンが、約60ppmwまでのリンレベルを有する金属グレードシリコンである、態様[1]、[3]〜[4]および[6]〜[7]のいずれかの方法。
[9]
第1の溶融液と接触するシリコンが、約15ppmwまでのホウ素レベルを有する金属グレードシリコンである、態様[1]、[3]〜[4]および[6]〜[8]のいずれかの方法。
[10]
母液から分離されたシリコン結晶が約4ppmw未満のリンを含む、態様[1]、[3]〜[4]および[6]〜[9]のいずれかの方法。
[11]
母液から分離されたシリコン結晶が約3ppmw未満のリンを含む、態様[1]、[3]〜[4]および[6]〜[10]のいずれかの方法。
[12]
溶媒金属が銅、スズ、亜鉛、アンチモン、銀、ビスマス、アルミニウム、カドミウム、ガリウム、インジウム、マグネシウム、鉛、およびその合金の少なくとも1つを含む、態様[1]、[3]〜[4]および[6]〜[11]のいずれかの方法。
[13]
溶媒金属がアルミニウムを含む、態様[1]、[3]〜[4]および[6]〜[12]のいずれかの方法。
[14]
溶媒金属がアルミニウムを含み、第1の溶融液中に約99.70重量％の量で使用される、態様[1]〜[13]のいずれかの方法。
[15]
炭酸ナトリウムが第1の溶融液中に約0.30重量％の量で用いられる、態様[1]〜[14]のいずれかの方法。
[16]
約1200:1000のシリコン:第1の溶融液の重量比で第1の溶融液がシリコンと接触される、態様[1]〜[15]のいずれかの方法。
[17]
シリコン結晶および母液を提供するための第2の溶融液の冷却が、固相線温度より高い温度まで行われる、態様[1]〜[16]のいずれかの方法。
[18]
シリコン結晶および母液を提供するための第2の溶融液の冷却が、固相線温度と液相線温度との間の温度まで行われる、態様[1]〜[17]のいずれかの方法。
[19]
母液から分離されたシリコン結晶が、約3,000ppmw未満のアルミニウムを含む、態様[1]〜[18]のいずれかの方法。
[20]
母液から分離されたシリコン結晶が、約1,500ppmw未満のアルミニウムを含む、態様[1]〜[19]のいずれかの方法。
[21]
少なくとも約240kgのシリコン結晶が得られる、態様[1]〜[20]のいずれかの方法。
[22]
工程(a)〜(d)のいずれか1つまたは複数が1回または複数回繰り返される、態様[1]〜[21]のいずれかの方法。
[23]
工程(a)〜(d)のそれぞれが独立して1回または複数回繰り返される、態様[1]〜[22]のいずれかの方法。
[24]
バッチ様式または連続様式で行われる、態様[1]〜[23]のいずれかの方法。
[25]
母液が少なくとも約1,000ppmwのアルミニウムを含む、態様[1]〜[24]のいずれかの方法。
[26]
シリコン結晶の平均直径が少なくとも約0.5cmである、態様[1]〜[25]のいずれかの方法。
[27]
酸化ナトリウムが炭酸ナトリウムからインサイチューで形成される、態様[1]〜[26]のいずれかの方法。
[28]
炭酸ナトリウムがインサイチューで形成される、態様[1]〜[27]のいずれかの方法。
[29]
炭酸ナトリウムが重炭酸ナトリウムからインサイチューで形成される、態様[1]〜[28]のいずれかの方法。
[30]
炭酸ナトリウムが第1の溶融液から二酸化炭素(CO2)を発生または放出する、態様[1]〜[29]のいずれかの方法。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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