(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ルツボ内で加熱溶融され、引き上げる方法によりサファイア単結晶を得るために用いるαアルミナ焼結体であって、相対密度が６０％以上であり、閉気孔率が１０％以下であり、純度が９９．９９質量％以上であり、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量がそれぞれ１０ｐｐｍ以下であり、体積が１ｃｍ3以上であるαアルミナ焼結体の複数個を積層したか、または束ねたサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体。
【請求項２】
積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が円盤、円柱、角柱、および多角板のいずれかである請求項１に記載のαアルミナ焼結体。
【請求項３】
（i）〜（iv）のいずれかである請求項２に記載のαアルミナ焼結体。
（i）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が円盤であり、断面の直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、厚さが５ｍｍ以上５００ｍｍ未満であり、直径を１としたとき、厚さが０．０１以上１未満である。
（ii）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が円柱であり、断面の直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、高さが５ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であり、直径を１としたとき、高さが１以上１００以下である。
（iii）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が角柱であり、断面の円相当直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、高さが５ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であり、円相当直径を１としたとき、高さが１以上１００以下である。
（iv）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が多角板であり、断面の円相当直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、厚さが５ｍｍ以上５００ｍｍ未満であり、円相当直径を１としたとき、厚さが０．０１以上１未満である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体に関する。
【背景技術】
【０００２】
αアルミナ粉末はサファイア単結晶を製造するための原料として有用である。例えば、αアルミナ粉末を金属モリブデン製のルツボ内に充填し、加熱溶融させたのち、溶融物を引き上げる方法により、サファイア単結晶を製造することができる〔特許文献１〕。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平５−９７５６９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、従来のαアルミナ粉末は、サファイア単結晶の生産効率が十分でなかった。
したがって、本発明の課題は、高い生産効率でサファイア単結晶を製造することができるサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、サファイア単結晶の製造に適したαアルミナ原料を開発すべく検討した結果、本発明を完成するに至った。
【０００６】
すなわち本発明は、以下の構成からなる。
（１）相対密度が６０％以上であり、閉気孔率が１０％以下であり、純度が９９．９９質量％以上であり、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量がそれぞれ１０ｐｐｍ以下であり、体積が１ｃｍ3以上であるαアルミナ焼結体の複数個を積層したか、または束ねたサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体。
（２）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が円盤、円柱、角柱、および多角板のいずれかである前記（１）に記載のαアルミナ焼結体。
（３）（i）〜（iv）のいずれかである前記（２）に記載のαアルミナ焼結体。
（i）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が円盤であり、断面の直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、厚さが５ｍｍ以上５００ｍｍ未満であり、直径を１としたとき、厚さが０．０１以上１未満である。
（ii）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が円柱であり、断面の直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、高さが５ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であり、直径を１としたとき、高さが１以上１００以下である。
（iii）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が角柱であり、断面の円相当直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、高さが５ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であり、円相当直径を１としたとき、高さが１以上１００以下である。
（iv）積層したり、束ねたりする前のαアルミナ焼結体の形状が多角板であり、断面の円相当直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、厚さが５ｍｍ以上５００ｍｍ未満であり、円相当直径を１としたとき、厚さが０．０１以上１未満である。
【発明の効果】
【０００７】
本発明のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体は、ルツボ内で加熱溶融され、引き上げる方法により、着色やクラックなどの少ない良質なサファイア単結晶を容易に得ることができる。さらに、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を、例えば円盤状にして複数個を積層したり、柱状にして複数本を束ねたりして、ルツボ内に仕込むことにより、高い容積効率でサファイア単結晶を製造することができる。
本発明における成形体は、機械的強度が高く、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体の製造原料に好適に使用される。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】（ａ）は、本発明の一実施形態に係る円盤形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を示す斜視図であり、（ｂ）は、図１（ａ）に係るαアルミナ焼結体を複数分割したサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を示す斜視図であり、（ｃ）は、本発明の他の実施形態に係る円柱形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を示す斜視図であり、（ｄ）は、本発明のさらに他の実施形態に係る角柱形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を示す斜視図であり、（ｅ）は、本発明のさらに他の実施形態に係る多角板形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
［サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体］
本発明のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体（以下、単にαアルミナ焼結体という場合がある）は、所定の相対密度、閉気孔率、純度、さらにＳｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量、並びに体積を有する。
【００１０】
αアルミナ焼結体は、相対密度が６０％以上であり、好ましくは６５％以上９５％以下であるのがよい。相対密度が上記範囲内であると、サファイア単結晶の製造において、高い容積効率を示す。相対密度とは、焼結体の密度をαアルミナ理論焼結密度で除し、１００を掛けた値である。
【００１１】
αアルミナ焼結体は、閉気孔率が１０％以下であり、好ましくは８％以下、より好ましくは０％以上４％以下である。閉気孔率が上記範囲内であると、サファイア単結晶の製造過程で閉気孔などに取り込まれる水分が少なく、αアルミナ焼結体を加熱溶融させたときに、これらの水分によりルツボが酸化させるおそれがなく、さらにサファイア単結晶に形成されるボイドの数も少なくなる。閉気孔率とは、αアルミナ焼結体自身の体積と閉気孔体積と開気孔体積との合計体積のうち、閉気孔体積の占める割合である。
【００１２】
αアルミナ焼結体は、純度が９９．９９質量％以上である。純度が上記範囲内であると着色やクラック、泡などの少ない良質なサファイア単結晶が得られる。
【００１３】
αアルミナ焼結体は、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量がそれぞれ１０ｐｐｍ以下であり、好ましくは、Ｓｉは８ｐｐｍ以下、Ｎａは５ｐｐｍ以下、Ｃａは１ｐｐｍ以下、Ｆｅは８ｐｐｍ以下、Ｃｕは１ｐｐｍ以下、およびＭｇは１ｐｐｍ以下の含有量であるのがよく、理想的にはこれらの元素は含有しないのが望ましい。それぞれの含有量が上記範囲内であると、着色やクラック、泡などの少ない良質なサファイア単結晶が得られる。
【００１４】
αアルミナ焼結体は、体積が１ｃｍ3以上であり、好ましくは５ｃｍ3以上である。αアルミナ焼結体の体積の上限は、サファイア単結晶製造用のルツボに制限され、通常、体積の上限は２０００００ｃｍ3以下である。
【００１５】
αアルミナ焼結体は、通常、形状が円盤、円柱、角柱、および多角板のいずれかであるのが好ましい。αアルミナ焼結体を上記いずれかの形状とすれば、複数個のαアルミナ焼結体を積層したり、束ねたりして、ルツボ内に仕込むことにより、高い容積効率かつ高い伝熱効率でサファイア単結晶を製造することができる。
【００１６】
図１（ａ）は、本発明の一実施形態に係る円盤形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体１を示す斜視図であり、図１（ｂ）は、αアルミナ焼結体１を複数分割したサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体２を示す斜視図である。
図１（ａ）に示すように、形状が円盤であるαアルミナ焼結体１の大きさは、断面の直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、厚さが５ｍｍ以上５００ｍｍ未満であり、直径を１としたとき、厚さが０．０１以上１未満であるのがよい。このような条件を満たすαアルミナ焼結体１としては、例えば、表１に示すαアルミナ焼結体１ａ〜１ｈなどが挙げられる。
【００１７】
【表１】
0006049796.tif 000002
【００１８】
また、図１（ｂ）に示すように、αアルミナ焼結体１を複数分割してαアルミナ焼結体２としてもよい。このように分割することで、αアルミナ焼結体をルツボへ仕込む際の取り扱いが容易となる。
【００１９】
図１（ｃ）は、本発明の他の実施形態に係る円柱形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体３を示す斜視図である。
図１（ｃ）に示すように、形状が円柱であるαアルミナ焼結体３の大きさは、断面の直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、高さが５ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であり、直径を１としたとき、高さが１以上１００以下であるのがよい。このような条件を満たすαアルミナ焼結体３としては、例えば、表２に示すαアルミナ焼結体３ａ〜３ｈなどが挙げられる。
【００２０】
【表２】
0006049796.tif 000003
【００２１】
図１（ｄ）は、本発明のさらに他の実施形態に係る角柱形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体４を示す斜視図である。
図１（ｄ）に示すように、形状が角柱であるαアルミナ焼結体４の大きさは、断面の円相当直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、高さが５ｍｍ以上２０００ｍｍ以下であり、円相当直径を１としたとき、高さが１以上１００以下であるのがよい。このような条件を満たすαアルミナ焼結体４としては、例えば、表３に示すαアルミナ焼結体４ａ〜４ｈなどが挙げられる。
ここで、断面の円相当直径とは、断面積と同一面積を有する円の直径である（以下、同じ）。
【００２２】
【表３】
0006049796.tif 000004
【００２３】
図１（ｅ）は、本発明のさらに他の実施形態に係る多角板形状のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体５を示す斜視図である。
図１（ｅ）に示すように、形状が多角板であるαアルミナ焼結体５の大きさは、断面の円相当直径が５ｍｍ以上５００ｍｍ以下、厚さが５ｍｍ以上５００ｍｍ未満であり、円相当直径を１としたとき、厚さが０．０１以上１未満であるのがよい。このような条件を満たすαアルミナ焼結体５としては、例えば、表４に示すαアルミナ焼結体５ａ〜５ｈなどが挙げられる。
【００２４】
【表４】
0006049796.tif 000005
【００２５】
サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体を加熱溶融したのち冷却することにより、容易に単結晶化させたサファイア単結晶を製造することができる。
また、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体をサファイア単結晶製造用アルミナ原料として用いることで、着色やクラックなどの少ない良質なサファイア単結晶が得られる。
さらに、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体は、例えば円盤状にして複数個積層したり、棒状にして複数本束ねたりして、ルツボ内に仕込むことにより、高い容積効率かつ高い伝熱効率でサファイア単結晶を製造することができる。
【００２６】
サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体は、例えばＥＦＧ法、チョクラルスキー法、カイロポーラス法などのサファイア単結晶成長方法の原料として使用することができ、好ましくは高い容積効率でルツボ内に充填する必要があるチョクラルスキー法、カイロポーラス法などに用いられる。
【００２７】
［サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体の製造方法］
本発明のαアルミナ焼結体は、例えば、工程(a)、(b)及び(c)を有する方法により製造できる。
工程(a) αアルミナ（以下、αアルミナ粉末という場合がある）とαアルミナ前駆物質を所定割合で混合して混合物を得る。
工程(b) 得られた混合物を成形して成形体を得る。
工程(c) 得られた成形体を焼成してαアルミナ焼結体を得る。
αアルミナ粉末とαアルミナ前駆物質を後述する割合で混合することで、焼成炉への導入時および焼成炉内での焼成時に破損することのない充分な機械的強度を付与することができる。
【００２８】
（αアルミナ粉末）
αアルミナ粉末としては、例えば純度９９．９９重量％以上の高純度であり、水分量が０．５％未満であり、ＢＥＴ比表面積が好ましくは１ｍ2／ｇ以上２０ｍ2／ｇ以下、さらに好ましくは１ｍ2／ｇ以上１０ｍ2／ｇ以下であり、平均粒子径が好ましくは０．１μｍ以上５．０μｍ以下、さらに好ましくは０．１μｍ以上１．０μｍ以下であり、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量が好ましくはそれぞれ１０ｐｐｍ以下、さらに好ましくはＳｉは８ｐｐｍ以下、Ｎａは５ｐｐｍ以下、Ｃａは１ｐｐｍ以下、Ｆｅは８ｐｐｍ以下、Ｃｕは１ｐｐｍ以下、およびＭｇは１ｐｐｍ以下の含有量であるのがよく、理想的にはこれらの元素は含有しないのが望ましい。純度が上記範囲内であると、本願発明で規定する純度のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体が得られやすい。水分量が上記範囲外であると、前記した相対密度のαアルミナ焼結体が得られにくくなる。ＢＥＴ比表面積が上記範囲外であると、前記した相対密度のαアルミナ焼結体が得られにくくなる。平均粒子径が０．１μｍ未満では、得られるサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体の相対密度の更なる向上がなく、αアルミナ粉末の調製（粉砕工程など）にエネルギーを要する。また平均粒子径が５．０μｍを越えると、本願発明で規定する相対密度のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体が得られにくい。Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量が上記範囲内であると、前記含有量であるαアルミナ焼結体が得られる。
なお、純度、水分量、ＢＥＴ比表面積および平均粒子径は、例えば、実施例に記載の評価方法によって測定することができる。
【００２９】
αアルミナ粉末の製造方法としては、例えば、アルミニウムアルコキシド法で製造された水酸化アルミニウムを焼成する方法；有機アルミニウムを使って、合成する方法；その原料に遷移アルミナまたは熱処理により遷移アルミナとなるアルミナ粉末を、塩化水素を含有する雰囲気ガス中にて焼成する方法；特開２０１０−１５００９０号公報、特開２００８−１００９０３号公報、特開２００２−０４７００９号公報、特開２００１−３５４４１３号公報などに記載の方法などが挙げられる。
【００３０】
アルミニウムアルコキシド法としては、例えば、アルミニウムアルコキシドを加水分解してスラリー状、ゾル状、ゲル状の水酸化アルミニウムを得、それを乾燥させることにより乾燥粉末状の水酸化アルミニウムを得る方法などが挙げられる。
【００３１】
アルミニウムアルコキシド法により得られた乾燥粉末状の水酸化アルミニウムを焼成することにより、目的のαアルミナ粉末を得ることができる。
水酸化アルミニウムの焼成は通常、焼成容器に充填して行われる。
焼成容器としては、例えば鞘などが挙げられる。
また焼成容器の材質は、得られるαアルミナ粉末の汚染防止の観点からアルミナであることが好ましく、特に高純度のαアルミナであるのがよい。
【００３２】
水酸化アルミニウムの焼成に用いる焼成炉としては、例えば、トンネルキルン、回分式通気流型箱型焼成炉、回分式並行流型箱型焼成炉などに代表される材料静置型焼成炉；ロータリーキルンなどが挙げられる。
【００３３】
水酸化アルミニウムの焼成温度、焼成温度までの昇温速度及び焼成時間は、上述のように目的とする物性を有するαアルミナとなるように適宜選定する。
水酸化アルミニウムの焼成温度は１１００℃以上１４５０℃以下、好ましくは１２００℃以上１３５０℃以下、この焼成温度まで昇温するときの昇温速度は、通常３０℃／時間以上５００℃／時間以下、水酸化アルミニウムの焼成時間は、通常０．５時間以上２４時間以内、好ましくは１時間以上１０時間以内である。
【００３４】
水酸化アルミニウムの焼成は、例えば大気雰囲気中の他、窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気中で焼成してもよく、プロパンガスなどの燃焼によって焼成するガス炉のように、水蒸気分圧が高い雰囲気中で焼成しても良い。
【００３５】
得られたαアルミナ粉末は、場合によっては平均粒子径が１０μｍを超えた状態で、凝集しているため、その場合は粉砕することが好ましい。
αアルミナ粉末の粉砕方法としては、例えば振動ミル、ボールミル、ジェットミルなどの公知の装置を用いて行うことができ、乾式状態で粉砕する方法、及び、湿式状態で粉砕する方法のいずれも採用することが出来るが、純度を維持しながら、粗大な凝集粒子を含まず、前述のαアルミナ粉末の物性を達成するためには、純度を維持しながら粉砕する方法としては、ジェットミルによる粉砕が好ましい方法として挙げられる。
なお、αアルミナ粉末の平均粒子径は、例えば、実施例に記載の評価方法によって測定することができる。
【００３６】
粉砕装置は、得られるαアルミナ粉末の汚染が少ない点で、αアルミナと接する面が高純度のαアルミナの材質で構成されているか、あるいは樹脂ライニングされていることが好ましい。
媒体撹拌ミルなどを用いて粉砕する場合は、これに用いられる粉砕媒体も、高純度のαアルミナの材質で構成されていることが好ましい。
【００３７】
（αアルミナ前駆物質）
αアルミナ前駆物質は、焼成することによりαアルミナに転移し得る化合物であり、例えば水酸化アルミニウム、遷移アルミナなどの粉末が挙げられ、水酸化アルミニウムおよび遷移アルミナからなる群より選ばれる少なくとも１つであるのが好ましい。
水酸化アルミニウムとしては、例えばギブサイト型、ベーマイト型、擬ベーマイト型、バイヤライト型、ノルストランダイド型、ダイアスポア型などのような結晶質の水酸化アルミニウムのほか、非晶質の水酸化アルミニウムなどが挙げられる。
遷移アルミナとしては、例えば結晶相がγ相、χ相、θ相、ρ相、κ相などであるγアルミナ、χアルミナ、θアルミナ、ρアルミナ、κアルミナなどが挙げられる。
【００３８】
以下、αアルミナ前駆物質として、γアルミナ粉末を使用した場合を例として説明する。
γアルミナ粉末としては、例えば純度９９．９９重量％以上の高純度であり、水分量が０．５％以上、好ましくは１％以上４％以下であり、ＢＥＴ比表面積が５０ｍ2／ｇ以上、好ましくは１００ｍ2／ｇ以上２５０ｍ2／ｇ以下であり、平均粒子径が好ましくは０．１μｍ以上１０．０μｍ以下、さらに好ましくは０．１μｍ以上５．０μｍ以下であり、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量がそれぞれ１０ｐｐｍ以下、好ましくはＳｉは８ｐｐｍ以下、Ｎａは５ｐｐｍ以下、Ｃａは１ｐｐｍ以下、Ｆｅは８ｐｐｍ以下、Ｃｕは１ｐｐｍ以下、およびＭｇは１ｐｐｍ以下の含有量であるのがよく、理想的にはこれらの元素は含有しないのが望ましい。純度が上記範囲内であると、本願発明で規定する純度のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体が得られやすい。水分量が上記範囲外であると、前記した相対密度のαアルミナ焼結体が得られにくくなる。ＢＥＴ比表面積が上記範囲外であると、前記した相対密度のαアルミナ焼結体が得られにくくなる。平均粒子径が０．１μｍ未満であると、工業的にγアルミナ粉末の製造が困難であり、また平均粒子径が１０．０μｍを越えると、本願発明で規定する相対密度のサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体が得られにくい。Ｓｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｆｅ、ＣｕおよびＭｇの含有量が上記範囲内であると、前記含有量であるαアルミナ焼結体が得られる。
なお、純度、水分量、ＢＥＴ比表面積、平均粒子径は、上述したαアルミナ粉末の物性の測定方法と同様にして測定することができる。
【００３９】
γアルミナ粉末の製造方法は、例えば、アルミニウムアルコキシド法で製造することが出来、上述のαアルミナ粉末の製造過程で得られる乾燥粉末状の水酸化アルミニウムを焼成することにより、目的のγアルミナ粉末を得ることができる。
γアルミナ粉末を製造するための水酸化アルミニウム（以下、水酸化アルミニウム（Ａ）という）の焼成は通常、焼成容器に充填して行われる。
焼成容器としては、例えば鞘などが挙げられる。
また焼成容器の材質は、得られるγアルミナ粉末の汚染防止の観点からアルミナであることが好ましく、特に高純度のαアルミナであるのがよい。
【００４０】
水酸化アルミニウム（Ａ）の焼成に用いる焼成炉としては、例えば、トンネルキルン、回分式通気流型箱型焼成炉、回分式並行流型箱型焼成炉などに代表される材料静置型焼成炉；ロータリーキルンなども挙げられる。
【００４１】
水酸化アルミニウム（Ａ）の焼成温度、焼成温度までの昇温速度及び焼成時間は、上述のように目的とする物性を有するγアルミナとなるように適宜選定する。
水酸化アルミニウム（Ａ）の焼成温度は、６００℃以上１０００℃以下、好ましくは７００℃以上９００℃以下であり、この焼成温度まで昇温するときの昇温速度は、通常３０℃／時間以上５００℃／時間以下、水酸化アルミニウム（Ａ）の焼成時間は、通常０．５時間以上２４時間以内、好ましくは１時間以上１０時間以内である。
【００４２】
水酸化アルミニウム（Ａ）の焼成は、例えば大気雰囲気中の他、窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気中で焼成してもよく、プロパンガスなどの燃焼によって焼成するガス炉のように、水蒸気分圧が高い雰囲気中で焼成しても良い。
【００４３】
得られたγアルミナ粉末は、場合によっては平均粒子径が１０μｍを超えた状態で、凝集しているため、その場合は粉砕することが好ましい。
γアルミナ粉末の粉砕方法としては、特に限定されず、例えば、振動ミル、ボールミル、ジェットミルなどの公知の装置を用いて行うことができ、乾式状態で粉砕する方法、及び、湿式状態で粉砕する方法のいずれも採用することが出来るが、純度を維持しながら、粗大な凝集粒子を含まず、前述のγアルミナ粉末の物性を達成するためには、純度を維持しながら粉砕する方法としては、ジェットミルによる粉砕が好ましい方法として挙げられる。
【００４４】
粉砕装置は、得られるγアルミナ粉末の汚染が少ない点で、γアルミナと接する面が高純度のαアルミナの材質で構成されているか、あるいは樹脂ライニングされていることが好ましい。媒体撹拌ミルなどを用いて粉砕する場合、これに用いられる粉砕媒体も、高純度のαアルミナの材質で構成されていることが好ましい。
【００４５】
αアルミナ前駆物質として、γアルミナ粉末以外の遷移アルミナ（例えば、δアルミナ、θアルミナ）を用いる場合も、焼成温度、焼成温度までの昇温速度、焼成時間及び焼成雰囲気を適宜調節することにより遷移アルミナを調製できる。
【００４６】
（混合物）
αアルミナ粉末１００重量部と、γアルミナ粉末１重量部以上２０重量部以下、好ましくは１重量部以上１０重量部以下、より好ましくは１重量部以上５重量部以下とを混合する。γアルミナ粉末の量が１重量部未満では、混合物を成形した後の成形体の強度が不十分になり、接触や衝撃などで容易に成形体の形状が崩れてしまい、本願発明で規定する体積のαアルミナ焼結体が得られないことがある。また、γアルミナ粉末の量が２０重量部を超えると、本願発明で規定する相対密度のαアルミナ焼結体が得られないことがある。
【００４７】
αアルミナ粉末とγアルミナ粉末を混合する方法としては、例えば、水などの溶媒を加えることなく乾燥状態で混合する乾式混合する方法であってもよいし、水などの溶媒を加えて湿潤状態で混合する湿式混合する方法であってもよい。
乾式混合により混合するには、例えば、ドラムミキサー、Ｖ型混合機、振動撹拌機、遊星ミル、ボールミルなどを用いた方法を採用することができる。
湿式混合により混合するには、例えば、ボールミルや混合ミキサー、超音波を照射する方法などを採用できるが、不純物の汚染が少ない点で超音波を照射する方法が好ましい。
湿式混合に使用される溶媒としては通常、水が用いられるが、αアルミナ粉末とγアルミナ粉末の分散性をよくするために、分散剤を添加してもよい。
添加する分散剤は、高純度のアルミナを維持する目的から、成形体の焼成により揮発して、不純物としてαアルミナ焼結体中に残存しないよう、例えばポリアクリル酸アンモニウム塩などの高分子系分散剤が好ましい。
湿式混合する場合は、通常、得られたスラリーを乾燥させるが、乾燥させる方法としては、例えば、定置乾燥、流動層乾燥などで乾燥させてもよいし、噴霧乾燥などにより顆粒状にして乾燥させてもよい。
【００４８】
噴霧乾燥は、例えばαアルミナ粉末とγアルミナ粉末との混合スラリーをノズルから噴霧して液滴とし、気流中で乾燥させることにより行われ、これにより、液滴として噴霧されたスラリー中の水分が蒸発し、αアルミナとγアルミナの混合物顆粒が得られる。
混合物顆粒の粒子径は、通常２０μｍ以上２００μｍ以下程度である。粒子径は、例えばノズルから噴霧される際の液滴径、スラリー中の水分量などによりコントロールすることができる。
【００４９】
（成形体）
成形体は、上述のようにして得られた混合物をプレス成形、打錠成形、冷間静水圧成形（ＣＩＰ）、熱間静水圧成形（ＨＩＰ）などの加圧成形法などで成形して得られる。
成形する際の成形圧は、所定の機械的強度の成形体が容易に得られる点で、通常２０ＭＰａ以上４００ＭＰａ以下、好ましくは５０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下である。成形圧が２０ＭＰａ未満では、得られる成形体の機械的強度が低く、焼成炉への導入時や焼成炉内での焼成時に成形体が破損しやすくなるため好ましくない。また、４００ＭＰａを超える成形圧は、工業的に達成が困難であり、好ましくない。
得られた成形体の形状は、通常、円盤、円柱、多角板、および角柱のいずれかであるが、サファイア単結晶を引上げるのに用いる坩堝に近い形状、大きさに、成形体を切削加工してもよい。
【００５０】
成形に用いられる鋳型は、得られる成形体の汚染が少ない点で、混合物と接する面が高純度のαアルミナ製であるか、ゴム製であるか、あるいは樹脂ライニングされていることが好ましい。
【００５１】
（焼結体）
焼結体は、上記のようにして得られた成形体を焼成して得られる。
成形体の焼成温度は、本願発明で規定する純度、閉気孔率および相対密度のαアルミナ焼結体が容易に得られる点で、通常１２００℃以上１７００℃以下、好ましくは１３００℃以上１６００℃以下である。焼成温度が１７００℃を越える場合では、成形体の焼結が過度に進行し本願発明で規定する閉気孔率のαアルミナ焼結体が得られないことがあり、焼成炉からの不純物汚染なども起こり易い。また、焼成温度が１２００℃未満では、γアルミナ粉末のα化が不十分であったり、得られるαアルミナ焼結体の強度が不十分で、接触や衝撃などでαアルミナ焼結体の形状が崩れてしまい、本願発明で規定する体積のαアルミナ焼結体を得られないことがある。
【００５２】
成形体の焼成温度までの昇温速度は、例えば、３０℃／時間以上５００℃／時間以下であるのがよい。昇温速度が３０℃／時間未満にしても、得られるαアルミナ焼結体の相対密度は変わらず、焼成に多大なエネルギーを要するだけであり、好ましくない。昇温速度が５００℃／時間を越えると、αアルミナ焼結体の割れやクラックなどが発生しやすくなり、前記体積のαアルミナ焼結体が得られにくくなるおそれがある。
成形体の焼成時間（焼成温度の保持時間）は、γアルミナが十分にα化するに十分な時間であればよく、αアルミナとγアルミナとの量比、焼成炉の形式、焼成温度、焼成雰囲気などにより異なるが、例えば３０分以上２４時間以内、好ましくは１時間以上１０時間以内である。
【００５３】
成形体の焼成は、大気雰囲気中で行ってもよいし、窒素ガス、アルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気中で行ってもよい。また、水蒸気分圧が高い湿潤雰囲気中で行ってもよい。
【００５４】
成形体の焼成は、例えば管状電気炉、箱型電気炉、トンネル炉、遠赤外線炉、マイクロ波加熱炉、シャフト炉、反射炉、ロータリーハース炉、ローラーハース炉などの通常の焼成炉を用いて行うことができる。焼成は回分式で行ってもよいし、連続式で行ってもよい。
成形体の焼成は通常、成形体を焼成容器に充填して行われる。
焼成容器としては、例えば鞘などが挙げられる。また焼成容器は汚染防止の観点からアルミナ製であることが好ましく、特にαアルミナ製であるのがよい。
【実施例】
【００５５】
以下、実施例によって本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。
【００５６】
評価方法は下記である。
（１）相対密度
アルキメデス法で焼結密度を測定し、下式で算出した。
相対密度（％）＝焼結密度〔ｇ／ｃｍ3〕／３．９８〔ｇ／ｃｍ3；αアルミナ理論焼結密度〕×１００
（２）閉気孔率
閉気孔率は粒子密度と細孔容積（開気孔体積）から、下記の式で算出した。細孔容積は試料を１２０℃で４時間乾燥後、水銀圧入法により細孔半径１μｍ以下の範囲の細孔容積として求めた。また、粒子密度は、ＪＩＳ  Ｒ７２２２(１９９７)の真比重測定方法に基づき算出した。
閉気孔体積（ｃｍ3／ｇ）＝（１／粒子密度）−（１／３．９８）
閉気孔率（％）＝〔（閉気孔体積）／{（１／３．９８）＋細孔容積＋閉気孔体積}〕×１００
（３）体積
アルキメデス法で測定したサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体の焼結密度とサファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体１個あたりの重量から、下式で算出した。
体積（ｃｍ3／個）＝重量〔ｇ／個〕／焼結密度〔ｇ/ｃｍ3〕
（４）不純物濃度、純度
Ｓｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｃａの含有量は、固体発光分光法にて測定した。
純度は、サファイア単結晶製造用αアルミナ中に含まれるＳｉＯ2，Ｎａ2Ｏ，ＭｇＯ，ＣｕＯ，Ｆｅ2Ｏ3，ＣａＯの重量の総和（％）を算出し、これを１００から差し引いた。算出式は以下である。
純度（％）＝１００（％）−不純物の重量の総和（％）
（５）平均粒子径 
αアルミナ粉末およびγアルミナ粉末の平均粒子径は、レーザー粒度分布測定装置〔日機装（株）製「マイクロトラック」〕を用いてレーザー回折法により、質量基準で累積百分率５０％相当粒子径を平均粒子径として測定した。 
（６）比表面積 
比表面積は、ＢＥＴ比表面積測定装置〔（株）島津製作所製「２３００−ＰＣ−１Ａ」〕を用いて窒素吸着法により測定した。
（７）水分量 
αアルミナ粉末に吸着している水分量は、ＪＩＳ  Ｈ  １９０１−１９７７に基づき、試料を１１０℃で乾燥した後、その減量として測定した。
（８）成形体相対強度
成形体相対強度は、ＪＩＳ  Ｒ１６０１の室温曲げ強さ試験方法に従い３点曲げ強さを測定し、「ＡＫＰ−３０００」（住友化学（株）製、「ＡＫＰ」は住友化学（株）の登録商標である）の成形体曲げ強さを１００として、相対曲げ強さとして算出した。
（９）軽装かさ密度
試料を容積２００ｃｍ3、深さと内径との比が６：１であるシリンダーに充填した後、その試料重量を測定容器の容積で除して、軽装かさ密度を算出した。
【００５７】
（実施例１）
［αアルミナ粉末の作製］
アルミニウムイソプロポキシドを水で加水分解してスラリー状の水酸化アルミニウムを得、これを乾燥させることにより、軽装かさ密度が０．１ｇ／ｃｍ3の乾燥粉末状の水酸化アルミニウムを得た。
さらに、この水酸化アルミニウムを１２２０℃で４時間保持して焼成し、ジェットミルにて粉砕してαアルミナ粉末を得た。
【００５８】
得られたαアルミナ粉末は、ＢＥＴ比表面積４．５ｍ2／ｇ、水分量０．２％、平均粒子径０．５２μｍ、Ｓｉ含有量４ｐｐｍ、Ｆｅ含有量４ｐｐｍ、Ｃｕ含有量１ｐｐｍ、Ｎａ含有量２ｐｐｍ、Ｍｇ含有量１ｐｐｍ、アルミナ純度９９．９９重量％以上であった。
【００５９】
［γアルミナ粉末の作製］
アルミニウムイソプロポキシドを水で加水分解してスラリー状の水酸化アルミニウムを得、これを乾燥させることにより、軽装かさ密度が０．１ｇ／ｃｍ3の乾燥粉末状の水酸化アルミニウムを得た。
さらに、この水酸化アルミニウムを８００℃で３時間保持して焼成し、ジェットミルにて粉砕してγアルミナ粉末を得た。
【００６０】
得られたγアルミナ粉末は、ＢＥＴ比表面積１５４．２ｍ2／ｇ、水分量２％、平均粒子径２．４μｍ、Ｓｉ含有量２ｐｐｍ、Ｆｅ含有量４ｐｐｍ、Ｃｕ含有量１ｐｐｍ、Ｎａ含有量２ｐｐｍ、Ｍｇ含有量１ｐｐｍ、アルミナ純度９９．９９重量％以上であった。
【００６１】
［焼結体の作製］
αアルミナ粉末とγアルミナ粉末を樹脂製袋内で１０分間混合して混合物を得た。γアルミナ粉末の混合量は、得られるαアルミナ焼結体１００重量部に対し、２重量部であった。
混合物を内径３０ｍｍのゴム製円筒金型に入れ、１ｔ／ｃｍ2（９８ＭＰａ）の静水圧プレスで成形して成形体を得た。
この成形体は、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体の製造における焼成炉への導入時、および焼成炉内での焼成時に破損することなく十分な機械的強度を有する。
【００６２】
得られた成形体を昇温速度１００℃／時間で１３５０℃まで昇温し、焼成温度１３５０℃で４時間保持して焼成し、αアルミナ焼結体を得た。
【００６３】
得られたαアルミナ焼結体は、相対密度６９％、閉気孔率０％、形状は円柱で、体積６ｃｍ3であり、Ｓｉ含有量６ｐｐｍ、Ｎａ含有量５ｐｐｍ以下、Ｍｇ含有量１ｐｐｍ以下、Ｃｕ含有量１ｐｐｍ以下、Ｆｅ含有量４ｐｐｍ、Ｃａ含有量１ｐｐｍ以下であり、アルミナ純度９９．９９％であった。
このαアルミナ焼結体を多数並べてルツボに充填することで、サファイア単結晶の製造において高い容積効率を示す。
【００６４】
（実施例２）
実施例１の方法と同様に操作することで、αアルミナ粉末とγアルミナ粉末の混合物を得た。
混合物を、内寸が幅５ｍｍ、高さ５０ｍｍ、長さ５０ｍｍである金型に入れた他は実施例１と同様にして、角柱に成形して成形体を得た。成形体は、相対強度が１４２であり、機械的強度に優れた。
この成形体は、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体の製造における焼成炉への導入時、および焼成炉内での焼成時に破損することなく十分な機械的強度を有する。
【００６５】
得られた成形体を実施例１と同様にして、αアルミナ焼結体が得られる。
このαアルミナ焼結体を多数並べてルツボに充填することで、サファイア単結晶の製造において高い容積効率を示す。
【００６６】
（実施例３）
γアルミナ粉末の量を、得られるαアルミナ焼結体１００重量部に対し５重量部と変更した以外は、実施例２と同様に操作し、角柱の成形体を得た。成形体は、相対強度が２１５であり、強度に優れた。
この成形体は、サファイア単結晶製造用αアルミナ焼結体製造における焼成炉への導入、および焼成炉内での焼成時に破損することなく十分な機械的強度を有する。
【００６７】
得られた成形体を実施例１と同様にして焼成し、αアルミナ焼結体が得られる。
このαアルミナ焼結体を多数並べてルツボに充填することで、サファイア単結晶の製造において高い容積効率を示す。
【図１】
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