(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融樹脂を押し出す押出口を有するシリンダと、
前記シリンダ内に回転可能に配された外径φ１００ｍｍ以上の２つのスクリュと、
第１の冷媒給排口、及びシリンダ内の溶融樹脂と熱交換する冷媒が流通する冷媒流路を有し、シリンダ壁に配設された冷却系統と、
溶融樹脂流通方向における、シリンダの前記押出口の下流側で、かつ溶融樹脂をフィルム製膜するためのフィルム製膜装置上流側に配置され、前記押出口から押し出された溶融樹脂の温度を検出する温度検出手段と、
前記冷媒の前記第１の冷媒給排口への供給量を調節することにより、前記温度検出手段で検出された溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を、予め定められた閾値以下に制御する樹脂温度制御手段と、
を備えた二軸押出装置。
【請求項２】
溶融樹脂流通方向における、シリンダの前記押出口の下流側で、かつ溶融樹脂をフィルム製膜するためのフィルム製膜装置上流側に、溶融樹脂が流通する樹脂流通管を有し、
前記温度検出手段は、少なくとも、前記樹脂流通管の内壁面から管内部方向に１０ｍｍ以上離れた位置に配置された測温部と、該測温部の破損を防ぐ破損防止材と、を有する請求項１に記載の二軸押出装置。
【請求項３】
前記冷媒は、蒸発潜熱により溶融樹脂と熱交換する作動流体である請求項１又は請求項２に記載の二軸押出装置。
【請求項４】
前記樹脂温度制御手段は、前記冷媒の前記第１の冷媒給排口への供給量を、０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲で調節する請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の二軸押出装置。
【請求項５】
前記冷媒が水である請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の二軸押出装置。
【請求項６】
前記樹脂温度制御手段は、前記冷媒の前記第１の冷媒給排口への供給を、１０秒／回以上１２０秒／回以下の周期で供給時間を前記周期の０％超４０％以下として断続的に行なうことにより、溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を、予め定められた閾値以下に制御する請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の二軸押出装置。
【請求項７】
前記樹脂温度制御手段は、フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた上限閾値Ｑ１を超える又はフィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値の変動率が予め定められた閾値Ｑ３を超える場合は、樹脂設定温度を上げ、
フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた下限閾値Ｑ２未満である場合は、樹脂設定温度を下げる、請求項１〜請求項６のいずれか１項に記載の二軸押出装置。
【請求項８】
前記樹脂温度制御手段は、溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差が予め定められた時間内に予め定められた閾値以下に達しない場合には、スクリュの回転数を変化させることにより、溶融樹脂の温度を樹脂設定温度に制御する請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載の二軸押出装置。
【請求項９】
前記冷却系統は、更に、冷媒を前記冷媒流路から排出する第２の冷媒給排口、及び冷媒の流通方向を切り換える流通切換弁を有し、
前記樹脂温度制御手段は、前記流通切換弁を切り換えることにより、冷媒を前記第１の冷媒給排口に供給して前記第２の冷媒給排口から排出する第１の冷却と、冷媒を前記第２の冷媒給排口に供給して前記第１の冷媒給排口から排出する第２の冷却と、を予め定められた周期で切り換える請求項１〜請求項８のいずれか１項に記載の二軸押出装置。
【請求項１０】
回転可能に配された外径φ１００ｍｍ以上の２つのスクリュを備えたシリンダ内で溶融される樹脂の温度を制御しながら、熱可塑性樹脂を溶融する工程と、
溶融された熱可塑性樹脂を成形ダイより膜状に押出す工程と、
押出された熱可塑性樹脂を冷却ロール上で固化する工程と、
を有し、
前記溶融する工程は、前記シリンダの押出口から押し出された溶融樹脂の温度を、前記膜状に押出す工程前に検出し、検出された溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を、シリンダ壁に配設された冷却系統に供給される冷媒の供給量を調節することにより、予め定められた閾値以下に制御する、フィルム製造方法。
【請求項１１】
前記冷媒は、蒸発潜熱により溶融樹脂と熱交換する作動流体である請求項１０に記載のフィルム製造方法。
【請求項１２】
前記溶融する工程は、前記冷媒の供給量を０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲で調節する請求項１０又は請求項１１に記載のフィルム製造方法。
【請求項１３】
前記冷媒が水である請求項１０〜請求項１２のいずれか１項に記載のフィルム製造方法。
【請求項１４】
前記溶融する工程は、前記冷媒の冷却系統への供給を、１０秒／回以上１２０秒／回以下の周期で供給時間を前記周期の０％超４０％以下として断続的に行なうことにより、溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を、予め定められた閾値以下に制御する請求項１０〜請求項１３のいずれか１項に記載のフィルム製造方法。
【請求項１５】
前記溶融する工程は、フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた上限閾値Ｑ１を超える又はフィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値の変動率が予め定められた閾値Ｑ３を超える場合は、樹脂設定温度を上げ、
フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた下限閾値Ｑ２未満である場合は、樹脂設定温度を下げる、請求項１０〜請求項１４のいずれか１項に記載のフィルム製造方法。
【請求項１６】
前記溶融する工程は、溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差が予め定められた時間内に予め定められた閾値以下に達しない場合には、スクリュの回転数を変化させることにより、溶融樹脂の温度を樹脂設定温度に制御する請求項１０〜請求項１５のいずれか１項に記載のフィルム製造方法。
【請求項１７】
前記冷却系統は、第１の冷媒給排口、冷媒が流通する冷媒流路、冷媒を前記冷媒流路から排出する第２の冷媒給排口、及び冷媒の流通方向を切り換える流通切換弁を有し、
前記溶融する工程は、前記流通切換弁を切り換えることにより、冷媒を前記第１の冷媒給排口に供給して前記第２の冷媒給排口から排出する第１の冷却と、冷媒を前記第２の冷媒給排口に供給して前記第１の冷媒給排口から排出する第２の冷却と、を予め定められた周期で切り換える請求項１０〜請求項１６のいずれか１項に記載のフィルム製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二軸押出装置及びフィルム製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステルは、電気絶縁用途や光学用途などの種々の用途に適用されている。そのうち、電気絶縁用途として、近年では特に、太陽電池の裏面保護用シート（いわゆるバックシート）などの太陽電池用途が注目されている。
【０００３】
ポリエステルを用いたフィルムやシートは、通常、その表面にカルボキシル基や水酸基が多く存在しており、水分が存在する環境条件下では加水分解反応を起こしやすく、経時で劣化する傾向がある。例えば太陽電池モジュールが一般に使用される設置環境は、屋外等の常に風雨に曝されるような環境であり、加水分解反応が進行しやすい条件に曝されるため、ポリエステルの加水分解性が安定的に抑制された状態に制御されていることが望まれる。
【０００４】
ポリエステル樹脂の耐加水分解性を高めるには、末端カルボキシル基量（Acid value（ＡＶ））を低減することが好ましい。末端カルボキシル基量を少なくするためには、押出機で溶融押出する際、押出される樹脂の温度を低くすることが有効である。ところが、樹脂温度が低いことで未溶融成分が増えると、この未溶融成分が結晶化を促進し、製品の結晶化白濁及び密着性の悪化を引き起こす。
【０００５】
上記のような状況に関係して、溶融後に押出機内部で冷却することが有効とされている（例えば、特許文献１参照）。この場合、押出機の樹脂押出方向下流に冷却ゾーンが設けられる。そして、冷却には、高い冷却効率が求められるため、高い蒸発潜熱を有する水を使用した水冷方式が有効である。
【０００６】
押出機の冷却に関連する技術として、押出機の運転条件の変更時にオペレータの可変絞り弁の開度調節の負担を軽減するため、バレルの温度状態と水の流量状態に基づいて冷却能力を判定し、必要な電磁弁を選択して水の流量を冷却負荷に応じて調節する温度制御装置が開示されている（例えば、特許文献２参照）。
また、シリンダ内の樹脂温度と金型直前の成形樹脂温度との経時変化に基づいて、シリンダ温度設定値を制御することで、金型直前の樹脂温度のハンチングを防ぐ樹脂温度制御方法が開示されている（例えば、特許文献３参照）。
【０００７】
また、材料温度測定値と予め記憶された材料温度の目標設定温度値との差値から変更目標設定温度値を設定する一方、温度調節機構は、変更目標設定温度値と媒体温度測定値とによって行なったＰＩＤ演算結果により、循環回路内の媒体を加熱あるいは冷却制御する温度制御装置が開示されている（例えば、特許文献４参照）。
上記のほか、押出装置において冷却制御する技術に関する開示がある（例えば、特許文献５〜６参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１２−９１４９４号公報
【特許文献２】特開平２−２３８９２０号公報
【特許文献３】特開平１１−３４１４９号公報
【特許文献４】特開２００２−３０７５３９号公報
【特許文献５】特開昭６３−２７８８１９号公報
【特許文献６】特開２００９−８３３１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記のように、押出機の樹脂押出方向下流に設けられた冷却ゾーンにおいて、水を冷媒として冷却を行なう場合、水は高い蒸発潜熱を有するため、冷却効率の点では有利であるが、水を連続供給すると過剰冷却になりやすい。そのため、断続的な注水により温度制御しながら冷却する方式が一般的である。
【００１０】
例えば太陽電池用途などの屋外の過酷な環境条件下で使用される樹脂フィルム（例えばポリエステルフィルム）については、優れた耐候性が要求され、耐候性に優れたフィルムを押出成形するためには、可能な限り低温で溶融押出を行なうことが有効である。しかしながら、低温溶融することによる弊害として、フィルムの白濁（結晶化）が促進されたり、製膜適性が悪化する等、耐候性以外の品質を損なうことが考えられる。そのため、フィルム特性や製膜適性を損なわない程度の低温押出技術が要求されていた。
【００１１】
一方、押出機（特に大型の押出機）では、一般にスクリュが収容されたシリンダ壁にシリンダ周囲に沿って冷却用の配管が配置され、この配管の一端（供給口）から冷却水が供給される。供給された冷却水は、供給口付近で直ぐに蒸発してしまうため、配管の全長の中央付近から下流側では熱交換が著しく不足することになり、シリンダ全体に対して均一な冷却効果が得られない場合がある。下流側の熱交換を考慮し注水量が増やすと、蒸発しにくくなり、やはり冷却効果が得られない。結果、シリンダ周囲方向に温度ムラが発生する。しかも、温度制御は一般にシリンダ温度に基づいて行われるため、シリンダの温度ムラに起因して水量周期の変動が発生し、溶融樹脂の温度が安定化しない。
【００１２】
このような冷却効果の不均一は、フィルム成形品の品質変動（耐候性、白濁等）を招くため、通常これらの変動に安全率を見込んだ品質規格や工程条件を決定し、その都度ロスを生じながら調整している。したがって、このような安全率を考慮すると、設備本来の能力を最大限に発揮させることは困難となる。
したがって、製品品質の向上及び均一化を図る観点から、シリンダの冷却不均一の改善、換言すれば、溶融押出される樹脂の温度の安定化技術の確立が求められていた。
【００１３】
本発明は、上記に鑑みなされたものであり、従来の二軸押出機に比べ、溶融押出される樹脂の温度を安定的に保ち、低ヘイズで耐候性に優れた樹脂を生成する二軸押出装置及びフィルム製造方法を提供することを目的とし、この目的を達成することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記の課題を達成するための具体的手段は、以下の通りである。
＜１＞  溶融樹脂を押し出す押出口を有するシリンダと、シリンダ内に回転可能に配された外径φ１００ｍｍ以上の２つのスクリュと、第１の冷媒給排口、及びシリンダ内の溶融樹脂と熱交換する冷媒が流通する冷媒流路を有し、シリンダ壁に（好ましくは、シリンダ壁内にシリンダ周囲に沿って）配設された冷却系統と、溶融樹脂流通方向における、シリンダの押出口の下流側で、かつ溶融樹脂をフィルム製膜するためのフィルム製膜装置上流側に配置され、押出口から押し出された溶融樹脂の温度を検出する温度検出手段と、冷媒の第１の冷媒給排口への供給量を調節することにより、温度検出手段で検出された溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を、予め定められた閾値（所定の閾値）以下に制御する樹脂温度制御手段と、を備えた二軸押出装置である。
＜２＞  溶融樹脂流通方向における、シリンダの押出口の下流側で、かつ溶融樹脂をフィルム製膜するためのフィルム製膜装置上流側に、溶融樹脂が流通する樹脂流通管を有し、温度検出手段は、少なくとも、樹脂流通管の内壁面から１０ｍｍ以上離れた管内部に配置された測温部と、測温部の破損を防ぐ破損防止材と、を有する＜１＞に記載の二軸押出装置である。
＜３＞  冷媒は、蒸発潜熱により溶融樹脂と熱交換する作動流体である＜１＞又は＜２＞に記載の二軸押出装置である。
【００１５】
＜４＞  樹脂温度制御手段は、冷媒の第１の冷媒給排口への供給量を、０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲で調節する＜１＞〜＜３＞のいずれか１つに記載の二軸押出装置である。
＜５＞  冷媒が水である＜１＞〜＜４＞のいずれか１つに記載の二軸押出装置である。
＜６＞  樹脂温度制御手段は、冷媒の第１の冷媒給排口への供給を、１０秒／回以上１２０秒／回以下の周期で供給時間（秒／回）を、上記の周期の０％超４０％以下として断続的に行なうことにより、樹脂温度と樹脂設定温度との温度差を、予め定められた閾値（所定の閾値）以下に制御する＜１＞〜＜５＞のいずれか１つに記載の二軸押出装置である。
＜７＞  樹脂温度制御手段は、フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた上限閾値Ｑ１を超える又はフィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値の変動率が予め定められた閾値Ｑ３を超える場合は、樹脂設定温度を上げ、フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた下限閾値Ｑ２未満である場合は、樹脂設定温度を下げる＜１＞〜＜６＞のいずれか１つに記載の二軸押出装置である。
＜８＞  樹脂温度制御手段は、樹脂温度と樹脂設定温度との温度差が予め定められた時間内に予め定められた閾値以下に達しない場合には、スクリュの回転数を変化させることにより、樹脂温度を樹脂設定温度に制御する＜１＞〜＜７＞のいずれか１つに記載の二軸押出装置である。
【００１６】
＜９＞  冷却系統は、更に、冷媒を冷媒流路から排出する第２の冷媒給排口、及び冷媒の流通方向を切り換える流通切換弁を有し、樹脂温度制御手段は、流通切換弁を切り換えることにより、冷媒を第１の冷媒給排口に供給して第２の冷媒給排口から排出する第１の冷却と、冷媒を第２の冷媒給排口に供給して第１の冷媒給排口から排出する第２の冷却と、を予め定められた周期で切り換える＜１＞〜＜８＞のいずれか１つに記載の二軸押出装置である。
【００１７】
＜１０＞  回転可能に配された外径φ１００ｍｍ以上の２つのスクリュを備えたシリンダ内で溶融される樹脂の温度を制御しながら、熱可塑性樹脂を溶融する工程と、溶融された熱可塑性樹脂を成形ダイより膜状に押出す工程と、押出された熱可塑性樹脂を冷却ロール上で固化する工程と、を有し、
溶融する工程は、シリンダの押出口から押し出された溶融樹脂の温度を、膜状に押出す工程前に検出し、検出された溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を、シリンダ壁に配設された冷却系統に供給される冷媒の供給量を調節することにより、予め定められた閾値以下に制御する、フィルム製造方法である。
＜１１＞  冷媒は、蒸発潜熱により溶融樹脂と熱交換する作動流体である＜１０＞に記載のフィルム製造方法である。
＜１２＞  溶融する工程は、冷媒の供給量を０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲で調節する＜１０＞又は＜１１＞に記載のフィルム製造方法である。
＜１３＞  冷媒が水である＜１０＞〜＜１２＞のいずれか１つに記載のフィルム製造方法である。
＜１４＞  溶融する工程は、冷媒の冷却系統への供給を、１０秒／回以上１２０秒／回以下の周期で供給時間（秒／回）を周期の０％超４０％以下として断続的に行なうことにより、溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を予め定められた閾値以下に制御する＜１０＞〜＜１３＞のいずれか１つに記載のフィルム製造方法である。
＜１５＞  溶融する工程は、フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた上限閾値Ｑ１を超える又はフィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値の変動率が予め定められた閾値Ｑ３を超える場合は、樹脂設定温度を上げ、
フィルム製膜装置で製膜された樹脂フィルムのヘイズ値が予め定められた下限閾値Ｑ２未満である場合は、樹脂設定温度を下げる、＜１０＞〜＜１４＞のいずれか１つに記載のフィルム製造方法である。
＜１６＞  溶融する工程は、溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差が予め定められた時間内に予め定められた閾値以下に達しない場合には、スクリュの回転数を変化させることにより、溶融樹脂の温度を樹脂設定温度に制御する＜１０＞〜＜１５＞のいずれか１つに記載のフィルム製造方法である。
＜１７＞  冷却系統は、第１の冷媒給排口、冷媒が流通する冷媒流路、冷媒を冷媒流路から排出する第２の冷媒給排口、及び冷媒の流通方向を切り換える流通切換弁を有し、
溶融する工程は、流通切換弁を切り換えることにより、冷媒を第１の冷媒給排口に供給して第２の冷媒給排口から排出する第１の冷却と、冷媒を第２の冷媒給排口に供給して第１の冷媒給排口から排出する第２の冷却と、を予め定められた周期で切り換える＜１０＞〜＜１６＞のいずれか１つに記載のフィルム製造方法である。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、従来の二軸押出機に比べ、溶融押出される樹脂の温度を安定的に保ち、低ヘイズで耐候性に優れた樹脂を生成する二軸押出装置及びフィルム製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の実施形態におけるフィルム製造装置の構成例を示す概略図である。
【図２】図１のフィルム製造装置を構成する二軸押出機の構成例を示す概略断面図である。
【図３】二軸押出機のシリンダ周囲に沿って配設されている冷却流路を示す概略斜視図である。
【図４】図３のＡ−Ａ線断面図である。
【図５】樹脂温度検出器５０の樹脂流通方向と直交する断面を示す概略断面図である。
【図６】本発明の第１実施形態の断続注水制御ルーチンを示す流れ図である。
【図７】本発明の第２実施形態の断続注水制御ルーチンを示す流れ図である。
【図８】本発明の第３実施形態の断続注水制御ルーチンを示す流れ図である。
【図９】本発明の第４実施形態の流通切換制御ルーチンを示す流れ図である。
【図１０】本発明の第４実施形態における冷媒の流通方向を切り換えてシリンダに供給する冷媒流路を示す概略の配管構成図である。
【図１１】シリンダ温度の測定方法を説明するための模式図である。
【図１２】樹脂フィルムの末端ＣＯＯＨ量を測定する方法を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、図面を参照して、本発明の二軸押出装置の実施形態について具体的に説明する。但し、本発明においては、以下に示す実施形態に制限されるものではない。
【００２１】
（第１実施形態）
本発明の二軸押出装置の第１実施形態を図１〜図６を参照して説明する。本実施形態では、ギアポンプとフィルタとの中間位置に、樹脂の温度を計測するための樹脂温度検出器を配設し、計測された樹脂温度に基づき、予め定められたパルス周期で断続的に冷媒を予め定められた時間供給して溶融樹脂の冷却制御を行なう二軸押出装置を一例に詳細に説明する。
【００２２】
本実施形態のフィルム製造装置２００は、図１に示すように、二軸押出装置１００Ａと、二軸押出装置から押出される溶融樹脂の押出方向下流に設けられたギアポンプ４４と、ギアポンプから吐出された溶融樹脂をフィルタリングするフィルタ４２と、溶融樹脂を製膜するフィルム製膜機である成形ダイ４０と、を設けて構成されている。
二軸押出装置１００Ａは、２本のスクリュを備えた二軸押出機１００と、ギアポンプとフィルタとの間に配設され、溶融樹脂の温度を検出する温度検出手段の例である樹脂温度検出器５０と、樹脂温度制御手段の例である制御装置６０と、を備えている。
【００２３】
［二軸押出機］
二軸押出機１００は、図２〜図４に示すように、原料樹脂を供給する原料供給口１２及び溶融樹脂を押し出す押出口（以下、押出機出口ともいう。）１４を有するシリンダ（バレル）１０と、それぞれφ１００ｍｍ以上の外径を有し、シリンダ１０内で回転する２つのスクリュ２０Ａ，２０Ｂと、シリンダ１０の周囲に配置され、シリンダ１０内の温度を制御する温度調節器３０と、シリンダを冷却するための冷却配管３５と、を備えている。
【００２４】
溶融押出法を利用してポリエステルフィルムを製造する場合に使用する押出機は、一般にスクリュの数により単軸と多軸とに大別され、多軸の押出機として、二軸押出機（二軸スクリュ押出機）は広く使用されている。
【００２５】
シリンダ１０は、原料樹脂を供給するための原料供給口１２と、加熱溶融された樹脂が押し出される押出機出口１４とを有している。
シリンダ１０は、後述するように、溶融樹脂の温度制御機能を持つシリンダ壁によって形成されており、本実施形態では、温度調節器３０が設けられてシリンダ壁を兼ねることによってシリンダ１０が形成されている。
【００２６】
シリンダ１０の内壁面は、好ましくは、耐熱、耐磨耗性、及び腐食性に優れ、樹脂との摩擦耐性が確保可能な素材で構成される。一般的には内面を窒化処理した窒化鋼が使用されているが、クロムモリブデン鋼、ニッケルクロムモリブデン鋼、ステンレス鋼を窒化処理して用いることもできる。特に耐摩耗性、耐食性を要求される用途では、遠心鋳造法によりニッケル、コバルト、クロム、タングステン等の耐腐食性、耐磨耗性素材合金をシリンダ１０の内壁面にライニングさせたバイメタリックシリンダを用いることや、セラミックの溶射皮膜を形成させることが有効である。
【００２７】
シリンダ１０には真空を引くためのベント１６Ａ，１６Ｂ（図２中、矢印で示す）が設けられている。ベント１６Ａ，１６Ｂを通じて真空引きをすることで、シリンダ１０内の樹脂中の水分等の揮発成分を効率的に除去することができる。ベント１６Ａ，１６Ｂを適正に配置することにより、未乾燥状態の原料（ペレット、パウダー、フレークなど）や製膜途中で出たフィルムの粉砕屑（フラフ）等をそのまま原料樹脂として使用することができる。
本実施形態では、ベント１６Ａ，１６Ｂの２つが設けられているが、ベントの配置については、脱気効率との関係から開口面積や個数を適正にすることが求められる。二軸押出機１００は、１箇所以上のベントを有していることが望ましい。なお、ベントの数が多過ぎると、溶融樹脂がベントから溢れ出るおそれと滞留劣化異物が増加する懸念があるので、ベントは１箇所又は２箇所であることが好ましい。
また、ベント付近の壁面に滞留した樹脂や析出した揮発成分については、押出機１００（シリンダ１０）の内部に落下する場合があり、落下すると製品に異物として顕在化する可能性があるため、落下しないようにすることが重要である。滞留については、ベント蓋の形状の適正化や上部ベント、側面ベントの適正な選定が有効であり、揮発成分の析出は、配管等の加熱で析出を防止する手法が一般的に用いられる。
【００２８】
例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を溶融押出する場合、加水分解、熱分解、酸化分解の抑制が製品（フィルム）の品質に大きな影響を及ぼす。例えば、原料供給口１２を真空化したり、窒素パージを行なうことで酸化分解を抑えることができる。
また、ベントを複数箇所に設けることで、原料水分量が２０００ｐｐｍ程度の場合でも、５０ｐｐｍ以下に乾燥した樹脂を単軸で押出した場合と同様の押出しが可能である。
剪断発熱による樹脂分解を抑えるため、押出と脱気が両立できる範囲では、ニーディング等のセグメントは極力設けないことが好ましい。
【００２９】
原料供給口１２の雰囲気は、酸素濃度が１０体積％未満に抑えられていることが好ましい。ポリエステル樹脂及び末端封止材を供給する原料供給口の雰囲気中の酸素濃度（Ｏ２濃度）が１０体積％未満に抑えられていることで、ポリエステル樹脂の劣化を防ぎ、末端封止材による封止効果が良好に現れるため、耐加水分解性の向上効果に優れる。酸素濃度としては、上記と同様の理由から、７体積％以下がより好ましく、５体積％以下が更に好ましい。
酸素濃度の調整は、原料供給口を有する供給部に不活性ガス（例えば窒素ガス）を導入する方法、真空引きする方法等により行なうことができる。
【００３０】
また、スクリュ出口（押出機出口）１４での圧力が大きいほど剪断発熱が大きくなるため、ベント１６Ａ，１６Ｂによる脱気効率と押出の安定性が確保できる範囲内で、押出機出口１４の圧力は極力低くすることが好ましい。
【００３１】
スクリュ２０Ａ，２０Ｂは、シリンダ１０内において、１００ｍｍ以上のスクリュ径（外径）Ｄを有し、モータ及びギアを含む駆動手段２１によって回転可能に設けられている。スクリュ径Ｄが１００ｍｍ以上である大型の二軸押出機では、大量生産が可能である一方、樹脂の溶融ムラ、すなわちシリンダ周囲方向において樹脂の温度ムラが生じ易く、製造される樹脂の物性バラツキを伴ないやすい。しかし、本発明においては、１００ｍｍ以上のスクリュ径Ｄを備えた大型の二軸押出機を用いた場合でも、溶融樹脂の温度ムラが抑制されるともに、低温溶融させた場合に生じやすい樹脂の結晶化による樹脂の白濁（ヘイズの低下）をより効果的に抑制することができる。
これにより、最終的に作製される樹脂フィルムの物性バラツキが抑えられる。
【００３２】
スクリュ径Ｄは、大量生産が可能であり、かつ本発明の効果がより効果的奏される観点から、１５０ｍｍ以上が好ましく、より好ましくは１６０ｍｍ〜２４０ｍｍである。
【００３３】
二軸押出機は、２つのスクリュの噛み合い型と非噛み合い型に大別され、噛み合い型のほうが、非噛み合い型よりも混練効果が大きい。本発明では、噛み合い型と非噛み合い型のいずれのタイプでもよいが、原料樹脂を十分混練して溶融ムラを抑制する観点から、噛み合い型を用いることが好ましい。
２つのスクリュの回転方向もそれぞれ同方向と異方向に分かれる。異方向回転型のスクリュは、同方向回転型のスクリュよりも混練効果が高い。同方向回転型は、自己清掃効果を持っているため、押出機内の滞留防止には有効である。
さらに軸方向も平行と斜交があり、強いせん断を付与する場合に用いられるコニカルタイプの形状もある。
【００３４】
本発明において使用可能な二軸押出機には、様々な形状のスクリュセグメントが用いられる。スクリュ２０Ａ，２０Ｂの形状としては、例えば、等ピッチの１条の螺旋状フライト２２が設けられたフルフライトスクリュが好適に用いられる。
【００３５】
また、シリンダ１０の長手方向における原料供給口１２の樹脂押出方向下流には、少なくとも１つの樹脂混練部材が配設されていることが好ましい。樹脂混練部材は、例えばニーディングディスクやローターなどの剪断を付与する混練用セグメントである。本実施形態では、図２のように、ニーディングディスク２４Ａ，２４Ｂが設置されている。混練用セグメントを備えることで、原料樹脂をより確実に溶融、混練することができる。混練用セグメントは、シリンダ長手方向に割り当てられた加熱ゾーン（本実施形態では図２に示す加熱ゾーンＺ１〜Ｚ７）に配設され、加熱ゾーン内に原料樹脂の溶融、混練を促進する混練部が形成されている。
【００３６】
また、この加熱ゾーンには、逆スクリュやシールリングを用いることにより、樹脂をせき止め、ベントを引く際のメルトシールを形成することができる。例えば、図２中のベント１６Ａ，１６Ｂ付近に逆スクリュが設けられてもよい。
【００３７】
二軸押出機１００を構成するシリンダ１０の長手方向中央部の樹脂押出方向下流には、溶融樹脂を冷却して温調するための冷却ゾーン（温調部）が設けられていることが有効である。剪断発熱よりもシリンダ１０の伝熱効率が高い場合は、図２のように、冷却ゾーンＺ９にピッチの短いスクリュ２８を設けることで、シリンダ１０壁面の樹脂移動速度が高まり、温調効率を高めることができる。冷却効果を高める観点から、冷却ゾーン（温調部）に位置するスクリュ２８のピッチは、０．５Ｄ〜０．８Ｄ（Ｄ：スクリュの直径［ｍｍ］）であることが好ましい。
【００３８】
シリンダ１０の周囲に存在する温度調節器３０は、図２に示すように、シリンダ１０が原料供給口１２から押出機出口１４に向けて長手方向に９つの領域（加熱ゾーンＺ１〜Ｚ７及び冷却ゾーンＺ８〜Ｚ９）に分割されている。具体的には、樹脂押出方向上流側から７つの領域には加熱器Ｃ１〜Ｃ７が配設され、樹脂押出方向下流側から２つの領域には冷却器Ｃ８〜Ｃ９が配設されており、温度調節器３０を構成している。このようにシリンダ１０の周囲は、分割して配置された加熱器Ｃ１〜Ｃ７及び冷却器Ｃ８〜Ｃ９によって、加熱ゾーンＺ１〜Ｚ７と冷却ゾーンＺ８〜Ｚ９とに区画され、シリンダ１０内を領域毎（ゾーン毎）に所望の温度に制御できるようになっている。冷却ゾーンにおいては、さらに加熱器を設け、加熱器を併用して温度調整を行なうことも可能である。
なお、図２では、シリンダを長手方向（溶融樹脂流通方向）に９ゾーンに分割し、ゾーン毎に温度制御できる構造を例に示したが、領域（ゾーン）の数は９ゾーンに限られるものではなく、目的等に応じて任意に領域（ゾーン）の数を選択することができる。
【００３９】
加熱としては、一般にバンドヒータ又はシーズ線アルミ鋳込みヒータが用いられる。但し、ヒータはこれらに限定されるものではなく、例えば熱媒循環加熱方法も適用することができる。
一方、冷却は、シリンダ１０の内部に冷媒を流通するための冷却配管を設け、この冷却配管に冷媒を循環させる等により行なう。また、シリンダ内に冷却配管を設けると共に、更にシリンダの周囲に冷却配管を巻き付ける等の他の構造を設け、冷却を行うる態様に構成されてもよい。
【００４０】
また、シリンダ壁には、図１及び図４に示すように、シリンダの温度を検出するための温度検出センサＳ２が取り付けられている。この温度検出センサＳ２は、溶融混練時のシリンダ温度を連続的に又は予め定められたタイミングで検出することができる。これにより、温度調節器３０での制御を行なう。検出値は、常時又は必要に応じて制御装置６０に送られる。温度検出センサＳ２には、公知の熱電対などを使用することができる。
【００４１】
上記のように原料樹脂をシリンダ内で加熱溶融する一方、温度調節器３０によりシリンダ１０の押出機出口１４側の内壁がポリエステル樹脂（原料樹脂）の融点Ｔｍ（℃）以下の冷却ゾーン（温調部）となるように温調制御する。冷却ゾーンにおいて、シリンダ１０の押出機出口１４に近い壁面温度を原料樹脂の融点Ｔｍ（℃）以下に制御すれば、樹脂が過剰に加熱されて末端ＣＯＯＨ量が増加することを防ぐことができる。末端ＣＯＯＨ量の増加を確実に抑制する観点から、冷却ゾーンにおける温度は、（Ｔｍ−１００）℃〜Ｔｍ℃の範囲内が好ましく、（Ｔｍ−５０）℃〜（Ｔｍ−１０）℃の範囲内がより好ましい。
【００４２】
冷却ゾーンの長さ（本実施形態では冷却ゾーンＺ８〜Ｚ９）、すなわち押出口先端からスクリュ軸方向における長さは、４Ｄ〜１１Ｄ（Ｄ：スクリュの直径）にすることが好ましい。冷却ゾーンの長さが４Ｄ以上であれば、溶融加熱された樹脂を効果的に冷却して末端ＣＯＯＨの増加を抑制する。一方、冷却ゾーンの長さが１１Ｄ以下であれば、樹脂を冷却し過ぎて固化することを防ぎ、溶融押出しを円滑に行なうことができる。
なお、押出機出口１４における樹脂温度ＴｏｕｔがＴｍ＋３０℃以下となるようにすることが好ましい。ただし、押出機出口１４における樹脂温度Ｔｏｕｔが低過ぎると溶融樹脂の一部が固化するおそれもあるため、押出機出口１４における樹脂温度ＴｏｕｔはＴｍ〜（Ｔｍ＋２５）℃以下とすることがより好ましく、（Ｔｍ＋１０）℃〜（Ｔｍ＋２０）℃とすることがさらに好ましい。
【００４３】
［冷却配管］
冷却配管３５は、図３及び図４に示すように、シリンダ壁（即ち、シリンダの一部を形成する、加熱器を配設した加熱ゾーン（本実施形態では図２のような加熱ゾーンＺ１〜Ｚ７）の内部に、冷媒が流通する冷媒流路３７を設けて構成された冷却系統である。この冷媒流路３７の一端には、冷媒を供給するための第１の冷媒給排口である冷媒給排口３７ａを有し、他端には冷媒流路３７を通過し熱交換を終えた冷媒を排出する冷媒給排口３７ｂを有している。冷却配管３５を設けることで、シリンダを冷却し、溶融樹脂の温度を所望の温度域に安定的に制御することができる。
【００４４】
冷媒給排口３７ａは、冷媒を冷媒流路に供給するため、外部の冷媒供給装置に接続されていてもよい。また、冷媒給排口３７ｂは、排出される冷媒を貯留するタンク等に接続されていてもよい。さらには、冷媒給排口３７ａと冷媒給排口３７ｂとが配管を介して互いに接続されることによって、冷媒を廃棄せずに循環利用可能なように冷却循環系が構成されていてもよい。
【００４５】
本実施形態では、図示しないが、冷媒給排口３７ａと冷媒給排口３７ｂとが、循環用ポンプ、供給停止バルブ、及び冷媒を冷却する冷却装置が取り付けられた配管（不図示）で連結され、冷媒給排口３７ｂから排出された冷媒を、冷却装置で所定の温度に調節して冷媒給排口３７ａに循環供給できるように構成されている。
【００４６】
冷媒としては、一般に水やアルコール、エーテルもしくはこれらの混合物、あるいはオイル等の液媒体が用いられるが、冷却効率が高い点で、蒸発潜熱を有する作動流体（液媒体）が好ましい。このような作動流体は、蒸発潜熱により溶融樹脂と効率良く熱交換することができる。中でも、作動流体としては、高い蒸発潜熱を有し、取り扱い上の危険性及び伝熱効率の点で、水が好ましい。本実施形態は、水を冷媒として構成されている。
【００４７】
冷媒給排口３７ａから冷媒流路３７に冷媒を供給する際、１回の供給動作に際して冷媒給排口３７ａに供給される冷媒の量は、０．００１Ｌ（リットル；以下同様）／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲に調節されることが好ましい。冷媒の供給量が０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ以上であると、冷媒流路の下流側での熱交換がより良好になり、冷媒流路の上流側と下流側との間の溶融樹脂の温度ムラを小さく維持しやすい。また、冷媒の供給量が０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇ以下であると、供給される冷媒量が多過ぎて蒸発し難くなるのが防止され、冷却効率を保って、溶融樹脂の温度ムラを小さく維持しやすい。
冷媒の供給量としては、シリンダ内での溶融樹脂の温度の均一性をより保つ観点から、０．００２Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１００Ｌ／樹脂１ｋｇが好ましく、より好ましくは０．００３Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．０５０Ｌ／樹脂１ｋｇである。
【００４８】
冷却は、押出機から押出された後に冷却することも可能であるが、層流であり、熱交換効率が低く、局所的な冷却が発生し、品質バラツキや局所的な固化を伴なうことがある。そのため、冷却は、対流伝熱による高効率な熱交換を利用できる押出機の下流側で行なわれるのが好ましい。
【００４９】
［樹脂温度検出器］
樹脂温度検出器５０は、後述するフィルタ４２とギアポンプ４４との間に配設されており、樹脂流通管内に測温部が配置された樹脂温度検出センサＳ１とサポート板５４とで構成された温度検出手段である。この温度検出手段により、押出された溶融樹脂の温度を直接検出することができる。樹脂温度検出器５０では、図１及び図５に示すように、溶融樹脂が流通する内径８０ｍｍの樹脂流通管５２の壁材に樹脂温度検出センサＳ１が取り付けられており、溶融樹脂の温度を直接検出できるようになっている。樹脂温度検出センサＳ１は、測温部が樹脂流通管５２の樹脂流通方向と直交する断面の中央を通過する樹脂と接触する位置（本実施形態では、測温部は樹脂流通管５２の内壁面から４０ｍｍの位置、すなわち配管中央部に位置している）に配置されている。そのため、流通する溶融樹脂の抵抗を受けてセンサが破損するのを防ぐ観点から、溶融樹脂の抵抗に耐え得る強度を有する破損防止材としてサポート板５４が取り付けられている。
本実施形態では、このサポート板５４は、流通する樹脂の樹脂圧を受けて樹脂温度検出センサＳ１にかかる荷重を軽減するため、樹脂温度検出センサＳ１の樹脂流通方向上流側に配置されている。
【００５０】
シリンダで樹脂を加熱溶融するにあたって温度を計測する場合、通常、シリンダ自体の温度を検出し、その温度を調節することが行なわれるが、シリンダにおける温度ムラの影響を受ける。そのため、本実施形態における樹脂温度検出センサＳ１は、シリンダの温度ではなく、樹脂温度を直接検出する。これにより、溶融樹脂のより正確な温度制御が可能になり、シリンダ内の溶融樹脂の温度変動を効果的に抑制することができる。
【００５１】
また、樹脂流通管を流通する溶融樹脂の温度は、装置の設置環境などの影響を受けて変動しやすいことから、溶融樹脂の温度を計測する測温部は、樹脂流通管の内壁面から管内部方向（直径方向）に１０ｍｍ以上離れた位置に配置されていることが好ましい。測温部が内壁面から１０ｍｍ以上離れていることで、樹脂の温度をより正確に計測することができる。測温部の設置位置は、樹脂流通管の内壁面から管内部方向に２０ｍｍ以上離れていることがより好ましい。
【００５２】
サポート板５４は、図５に示すように管断面の直径方向において、板材の一端と他端とがそれぞれ内壁面に固定されることで設けられているが、この態様に限られず、板材の一端のみを内壁面に固定して設けられていてもよい。例えば、溶融樹脂の流通のし易さの点から、図５のように板材の一端のみを内壁面に固定し、他端は固定されずに測温部と同位置とされていてもよい。また、サポート板の内部にセンサを固定した形態でもよい。
【００５３】
破損防止材の材質としては、溶融樹脂と接触して腐食しない材料であり、熱伝導に優れる材料が好ましい。材質としては、例えば、ステンレス合金材（ＳＵＳ材）、クロムモリブデン鋼等が挙げられる。
破損防止材のサイズや厚みには、特に制限はなく、樹脂流通管の内径や、溶融樹脂の流通速度、溶融樹脂の粘度等の性状などに合わせて選択すればよい。破損防止材は、板材、柱材、棒材などであってもよい。
【００５４】
サポート板５４等のような破損防止材は、流通する溶融樹脂自体の抵抗を受けないように、樹脂温度検出センサの樹脂流通方向上流に配置されてもよい。また、破損防止材は、樹脂温度検出センサの上流側に限らず、逆に樹脂温度検出センサの下流側にセンサに近い位置（例えばセンサに隣接する位置）に配置されてもよく、センサ近傍にサポート板があることで溶融樹脂の抵抗を受けた際に補強板となってセンサの変形、破損が防止されるようにしてもよい。
更に、破損防止材の内部に樹脂温度検出センサを埋設し、センサに溶融樹脂による負荷が直接かからない態様に構成されていてもよい。
【００５５】
樹脂温度検出器５０は、溶融樹脂の温度を連続的に又は予め定められたタイミングで検出することができる。検出値は、常時又は必要に応じて制御装置６０に送られる。温度検出センサＳ１には、公知の熱電対などを使用することができる。
【００５６】
［ギアポンプ］
二軸押出機１００の押出機出口１４の溶融樹脂押出方向下流には、樹脂温度検出器５０の上流側において、駆動歯車と被動歯車で流量調節するギアポンプ４４が設けられている。両歯車が駆動されてもよい。押出機１００とポリエステル製膜機である成形ダイ４０との間にギアポンプ４４を設けることで、押出量の変動が減少し、成形ダイ４０に一定量の樹脂が供給されることになり、厚み精度が向上する。特に、二軸スクリュ押出機を用いる場合には、押出機自身の昇圧能力が低いため、ギアポンプ４４による押出安定化が図られている態様が好ましい。
【００５７】
ギアポンプ４４を用いることで、ギアポンプ４４の吐出側の圧力変動（出圧変動）を吸入側の圧力変動（入圧変動）の１／５以下にすることが可能であり、樹脂圧力変動幅を±１％以内に軽減することができる。その他のメリットとして、スクリュ先端部の圧力を上げることなくフィルタによる濾過が可能なため、樹脂温度の上昇の防止、輸送効率の向上、及び押出機内での滞留時間の短縮が期待できる。また、フィルタの濾圧上昇が原因でスクリュから供給される樹脂量が経時変動することも防止できる。但し、ギアポンプ４４を設置すると、設備の選定方法によっては設備が大きくなり樹脂の滞留時間が長くなること、及びギアポンプ部のせん断応力によって樹脂の分子鎖の切断を引き起こすことがあり、ギアポンプの設置でポリエステルの耐加水分解性等の性能が損なわれないことが重要である。
【００５８】
ギアポンプ４４は、吐出側圧力（入圧）と吸入側圧力（出圧）との差（差圧）が大きくなり過ぎると、ギアポンプ４４の負荷が大きくなり剪断発熱が大きくなる。そのため、運転時の差圧は、２０ＭＰａ以内、好ましくは１５ＭＰａ、更に好ましくは１０ＭＰａ以内とすることが好ましい。また、フィルム厚みの均一化の観点から、ギアポンプ４４の一次圧力を一定にするために、押出機のスクリュ回転を制御したり、圧力調節弁を用いることが有効である。
【００５９】
［成形ダイ及びフィルタ］
樹脂温度検出器５０の溶融樹脂押出方向下流には、ポリエステルフィルム等のフィルムに製膜するフィルム製膜機として、押出機出口１４から押出された溶融樹脂を膜状に（例えば帯状の膜として）吐出する成形ダイ４０と、吐出された膜を冷却して固化するための図示しない冷却ロール（例えばキャスティングドラム等）とが設けられている。シリンダ１０の押出機出口１４から押し出された溶融樹脂は、成形ダイ４０からシート状にして冷却ロールに送られ、冷却されることで固化し、シートに製膜される。このようにして、未延伸のポリエステルシートが得られる。
【００６０】
また、シリンダ１０の押出機出口１４と成形ダイ４０との間には、製膜に用いられるポリエステル樹脂中に未溶融樹脂や異物が混入することを防ぐためのフィルタ４２が設けられている。フィルタには、金属繊維フィルタなどが使用可能である。
フィルタ孔径は、１μｍ〜１００μｍの範囲で適宜選択することができる。
【００６１】
成形ダイ４０からメルト（溶融樹脂）を押出した後、例えば冷却ロールに接触させるまでの間（エアギャップ）は、湿度を５％ＲＨ〜６０％ＲＨに調整することが好ましく、１５％ＲＨ〜５０％ＲＨに調整することがより好ましい。エアギャップでの湿度を上記範囲にすることで、フィルム表面のＣＯＯＨ量やＯＨ量を調節することが可能である。また、低湿度に調節することで、フィルム表面のカルボン酸量を減少させることができる。
【００６２】
また、樹脂温度を一度上げてから冷却することで、末端ＣＯＯＨ量の増加を抑制すると共に、未溶融異物の発生を抑制することができる。更に、シート状に製膜したポリエステル樹脂のヘイズ上昇を抑制する効果が得られる。特に、厚手のシートに製膜をする場合は、冷却速度の不足よりヘイズ上昇しやすいが、その場合の上昇が抑えられる。
【００６３】
［制御装置］
制御装置６０は、主として二軸押出装置１００Ａの制御を担う樹脂温度制御手段であり、二軸押出機１００、温度検出センサＳ１〜Ｓ２、及び冷却循環系を構成する循環用ポンプや供給停止バルブ、冷却装置などと電気的に接続されており、温度検出センサＳ１，Ｓ２からの検出値に応じて、二軸押出機への冷媒の供給を制御して樹脂温度を適切にコントロールできるように構成されている。
【００６４】
次に、本実施形態の二軸押出装置１００Ａを制御する樹脂温度制御手段である制御装置６０による制御ルーチンのうち、冷却配管の冷媒給排口３７ａ（第１の冷媒給排口）へ冷媒である水を断続的に供給する断続注水制御ルーチンを中心に図６を参照して説明する。
【００６５】
本実施形態のフィルム製造装置の起動スイッチのオンにより制御装置６０の電源がオンされると、二軸押出装置１００Ａの制御システムが起動され、断続注水制御ルーチンが実行される。なお、システムの起動は、自動で行なう以外に手動で行なうようにしてもよい。
【００６６】
本ルーチンが実行されると、まず樹脂温度が高くなって制御する必要があるか否かを判断するため、ステップ１００において、温度検出センサＳ１により溶融樹脂の温度を検出する。次に、ステップ１２０において、検出した樹脂温度が、あらかじめ設定しておいた溶融樹脂の設定温度ｔの値を超えており、検出した樹脂温度から設定温度ｔを減算した温度差Δｔが閾値温度Ｔ未満であるか否かが判定される。
【００６７】
ステップ１２０において、温度差Δｔが閾値温度Ｔ以上であると判定されたときには、樹脂温度が高すぎて末端カルボキシル基量が増え、製膜される樹脂の耐加水分解性が低くなるおそれがあるため、ステップ１４０に移行し、設定温度に対する樹脂温度の検出値の偏差に応じ、ＰＩＤ制御により水量（冷媒）の出力を決定する。ステップ１２０において、温度差Δｔが閾値温度Ｔ未満であると判定されたときには、樹脂温度が上がり過ぎておらず末端カルボキシル基量が著しく増えるおそれが小さいため、ステップ２２０に移行する。
【００６８】
次のステップ１６０では、冷媒給排口３７ａへの冷媒の供給を開始する。このとき、冷媒である水の供給は、好ましくは供給量を０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲に調節しながら行なわれる。供給量をこの範囲にすることで、良好な冷却効率が得られ、溶融樹脂の温度ムラが効果的に軽減される。
本実施形態では、冷却循環系に設けられた供給停止バルブを開き、循環用ポンプを駆動することにより、冷媒の供給が開始される。
【００６９】
このとき、冷媒は、下記の周期で断続的に供給されることが好ましい。すなわち、冷媒の第１の冷媒給排口への供給を、１０秒以上１２０秒以下の周期で、供給時間（秒／回）を上記の周期の０％超４０％以下の範囲に調節して好適に行なわれる。供給時間（秒／回）が上記した周期（１０秒以上１２０秒以下）の０％超であることで、樹脂温度と樹脂設定温度との温度差を小さく維持することができる。また、供給時間（秒／回）が上記した周期（１０秒以上１２０秒以下）の４０％以下であることで、樹脂温度と樹脂設定温度との温度差を小さく維持することができる。
中でも、供給時間（秒／回）は、上記した周期の０．３％以上３０％以下の範囲に調節されることが好ましい。
冷媒を上記の周期で断続的に供給する点については、後述する第２実施形態〜第４実施形態においても同様である。
【００７０】
上記の溶融樹脂の温度ムラを抑える観点から、樹脂温度と樹脂設定温度との温度差としては、１℃以下とするのが好ましく、０．５℃以下とするのがより好ましい。温度差が１℃以下であると、溶融樹脂の温度ムラを低く低減することができる。
樹脂温度と樹脂設定温度との温度差については、後述する第２実施形態〜第４実施形態においても同様である。
【００７１】
続いて、ステップ１８０において、冷媒を供給する周期と冷却に必要な出力と制御定数とから供給時間が算出され、冷媒の供給時間が経過したか否かが判定される。ステップ１８０において、冷媒の供給時間が経過したと判定されたときには、冷却に必要な出力に見合う冷媒の供給が完了したため、次のステップ２００において、冷媒給排口３７ａへの冷媒の供給を停止する。本実施形態では、冷却循環系に設けられた供給停止バルブを閉じ、冷媒の供給が停止される。このとき、冷媒の流路が図示しないシリンダを経由しないバイパスに切り替えられることで、循環用ポンプは駆動状態が維持されている。
なお、ステップ１８０において、冷媒の供給時間が未だ経過していないと判定されたときには、予め定められた供給時間が経過するまでそのまま冷媒の供給を継続する。
【００７２】
その後、ステップ２２０において、二軸押出装置の運転停止要求の有無が判定され、運転停止要求がされていないと判定されたときには、溶融混練されている溶融樹脂の温度を継続的に安定的に保つ必要があるため、ステップ２４０に移行する。一方、ステップ２２０において、運転停止要求がされていると判定されたときには、樹脂温度を継続的に制御する必要がないため、そのまま本ルーチンを終了する。
【００７３】
ステップ２４０では、ステップ１６０での供給開始から次の供給開始までの時間、すなわち冷媒の供給周期が、あらかじめ定めた周期Ｓに達しているか否かが判定される。ステップ２４０において、予め定められた周期Ｓに達したと判定されたときは、予め定められた周期での断続的な冷媒供給を行なうため、再びステップ１００に戻って上記と同様の制御が継続される。ここで、予め定められた周期Ｓに達していないと判定されたときには、予め定められた周期での断続供給が行なえないため、予め定められた周期Ｓまで待機し、周期Ｓに達した時点で再びステップ１００に戻って上記と同様の制御を継続する。
【００７４】
シリンダ中の溶融樹脂の温度は、一般に、押出機に設けられた温度調節器３０の冷却ゾーンによりコントロールすることが可能であるが、特に外形φ１００ｍｍ以上の大型の押出機では、シリンダを水冷しようとすると、シリンダの周方向の温度ムラや水量周期の変動が発生しやすい。また、シリンダ１０に取り付けられた温度制御用の温度検出センサＳ２の検出値を一定に制御できたとしても、スケールの発生や水温変化等の要因によりシリンダの冷却効率に変化を来たし、溶融樹脂の温度が必然的に変化してしまう課題がある。このような樹脂温度の変動は、最終的に製造されたフィルム成形品の品質変動（白濁（ヘイズの低下）や耐候性の低下）を招来するため、通常はこれら変動に安全率を見込んだ品質規格及び工程条件を決定したり、その都度ロスを生じながら調整することになる。そのため、安全率を考慮すると、設備本来の能力を最大限に発揮させることは困難となる。
上記のような観点から、製品品質の向上及び均一化のためのシリンダ冷却の安定化技術が求められていた。かかる事情に鑑み、本発明においては、
上記の通り、溶融樹脂流通方向における、シリンダの押出口下流側で、かつ溶融樹脂を成形するフィルム製膜装置上流側に配置された温度検出手段である温度検出センサＳ１により、押出口から押し出された溶融樹脂の温度を検出し、検出された樹脂温度と樹脂設定温度との温度差（Δｔ）を基準に、Δｔが予め定められた閾値を越えている場合に、冷媒の供給量を（好ましくは０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲で）調節することで冷媒給排口３７ａへ供給（つまり冷却系統へ供給）することにより、Δｔを予め定められた閾値以下に制御する。
これにより、従来の二軸押出機に比べ、溶融押出される樹脂の温度が安定的に保たれ、低ヘイズで耐候性に優れた樹脂が得られる。
【００７５】
本発明においては、本実施形態で示されるように、回転可能に配された外径φ１００ｍｍ以上の２つのスクリュを備えたシリンダ内で溶融される樹脂の温度を制御しながら、熱可塑性樹脂を溶融する工程と、溶融された熱可塑性樹脂を成形ダイより膜状に押出す工程と、押出された熱可塑性樹脂を冷却ロール上で固化する工程と、を設け、さらに溶融する工程において、シリンダの押出口から押し出された溶融樹脂の温度を、膜状に押出す工程の前に検出し、検出された溶融樹脂の温度と樹脂設定温度との温度差を、シリンダ壁に配設された冷却系統に供給される冷媒の供給量（好ましくは０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの範囲で）を調節することにより、予め定められた閾値以下に制御することにより、フィルムを製造する。この方法（本発明に係るフィルム製造方法）により、従来の二軸押出機に比べ、溶融押出される樹脂の温度が安定的に保たれ、低ヘイズで耐候性に優れた樹脂が得られる。
【００７６】
上記のように、熱可塑性樹脂を溶融する工程においては、温度調節器３０によりシリンダ１０を加熱、冷却することで温調しながら、スクリュ２０Ａ，２０Ｂを回転し、原料供給口１２から原料樹脂を供給する。シリンダ内に供給された原料樹脂は、温度調節器３０による加熱のほか、スクリュ２０Ａ，２０Ｂの回転に伴なう樹脂同士の摩擦、及び樹脂とスクリュ２０Ａ，２０Ｂやシリンダ１０との間の摩擦などによる発熱によって溶融されると共に、スクリュの回転に伴なって押出機出口１４に向けて徐々に移動する。このとき、シリンダ内に配設されたニーディングディスク２４Ａ，２４Ｂにより原料樹脂の溶融、混練が促進される。すなわち、加熱ゾーンＺ１〜Ｚ７のうち、ゾーンＺ１で加熱が開始され、ニーディングディスク２４Ａ，２４Ｂが配設された加熱ゾーンＺ４，Ｚ６は樹脂混練を担う混練部として、加熱ゾーンＺ２〜Ｚ３，Ｚ５，Ｚ７は主に樹脂を溶融搬送する搬送部として機能する。
このとき、温度検出センサＳ１，Ｓ２の検出温度に応じて、上記したように冷却配管に注水する量と注水タイミングを制御しながら、溶融樹脂自体を安定的に温調する。これにより、樹脂自体の温度の安定化が図れ、低温溶融しても低ヘイズを保ち、優れた耐候性を有する樹脂が安定的に提供される。
【００７７】
シリンダ内に供給された原料樹脂は、融点Ｔｍ（℃）以上の温度に加熱されるが、樹脂温度が低過ぎると溶融押出時の溶融が不足し、成形ダイ４０からの吐出が困難になるおそれがある。逆に樹脂温度が高過ぎると、熱分解によって末端ＣＯＯＨが著しく増加し、耐加水分解性の低下を招くおそれがある。これらの観点から、温度調節器３０による加熱温度、スクリュ２０Ａ，２０Ｂの回転数を調整すると共に、冷却配管による冷却制御を調整する。
このとき、二軸押出機内の長手方向（樹脂押出方向）における最大樹脂温度（Ｔｍａｘ；［℃］）は、（Ｔｍ＋４０）℃〜（Ｔｍ＋６０）℃であることが好ましく、（Ｔｍ＋４０）℃〜（Ｔｍ＋５５）℃であることがより好ましく、（Ｔｍ＋４５）℃〜（Ｔｍ＋５０）℃であることがさらに好ましい。
【００７８】
フィルムの製造には、原料樹脂として熱可塑性樹脂が用いられ、シリンダ内で溶融される。熱可塑性樹脂の例としては、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリウレタンなどが含まれる。本発明においては、低ヘイズで耐候性に優れた樹脂が得られるという効果がより効果的に奏される点で、ポリエステルが好ましい。
ポリエステルには、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン−２，６−ナフタレート（ＰＥＮ）が含まれ、好ましくはＰＥＴである。
【００７９】
原料樹脂は、フィルムの原料となり、樹脂を含む材料であれば特に制限されず、ポリエステル等の樹脂のほか、無機粒子や有機粒子のスラリーを含んでもよい。
ポリエステルとしては、ジカルボン酸成分と、ジオール成分と、を用いて合成されたものでもよいし、市販のポリエステルでもよい。
【００８０】
ポリエステルを合成する場合は、例えば、（Ａ）ジカルボン酸成分と、（Ｂ）ジオール成分と、を周知の方法により、エステル化反応及び／又はエステル交換反応させることによって得ることができる。
（Ａ）ジカルボン酸成分としては、例えば、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸、エイコサンジオン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸等の脂肪族ジカルボン酸類、アダマンタンジカルボン酸、ノルボルネンジカルボン酸、イソソルビド、シクロヘキサンジカルボン酸、デカリンジカルボン酸、などの脂環族ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，８−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、フェニルインダンジカルボン酸、アントラセンジカルボン酸、フェナントレンジカルボン酸、９，９’−ビス（４−カルボキシフェニル）フルオレン酸等の芳香族ジカルボン酸などのジカルボン酸もしくはそのエステル誘導体が挙げられる。
（Ｂ）ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール等の脂肪族ジオール類、シクロヘキサンジメタノール、スピログリコール、イソソルビドなどの脂環式ジオール類、ビスフェノールＡ、１，３―ベンゼンジメタノール，１，４−ベンゼンジメタノール、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、などの芳香族ジオール類等のジオール化合物が挙げられる。
【００８１】
（Ａ）ジカルボン酸成分として、芳香族ジカルボン酸の少なくとも１種が用いられる場合が好ましい。より好ましくは、ジカルボン酸成分のうち、芳香族ジカルボン酸を主成分として含有する。芳香族ジカルボン酸以外のジカルボン酸成分を含んでもよい。このようなジカルボン酸成分としては、芳香族ジカルボン酸などのエステル誘導体等である。なお、「主成分」とは、ジカルボン酸成分に占める芳香族ジカルボン酸の割合が８０質量％以上であることをいう。
また、（Ｂ）ジオール成分として、脂肪族ジオールの少なくとも１種が用いられる場合が好ましい。脂肪族ジオールとして、エチレングリコールを含むことができ、好ましくはエチレングリコールを主成分として含有する。なお、主成分とは、ジオール成分に占めるエチレングリコールの割合が８０質量％以上であることをいう。
【００８２】
ジオール成分（例えばエチレングリコール）の使用量は、ジカルボン酸成分（特に芳香族ジカルボン酸（例えばテレフタル酸））及び必要に応じそのエステル誘導体の１モルに対して、１．０１５〜１．５０モルの範囲であるのが好ましい。
【００８３】
エステル化反応及び／又はエステル交換反応には、従来から公知の反応触媒を用いることができる。反応触媒としては、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、亜鉛化合物、鉛化合物、マンガン化合物、コバルト化合物、アルミニウム化合物、アンチモン化合物、チタン化合物、リン化合物などを挙げることができる。通常、ポリエステルの製造方法が完結する以前の任意の段階において、重合触媒としてアンチモン化合物、ゲルマニウム化合物、チタン化合物を添加することが好ましい。このような方法としては、例えば、ゲルマニウム化合物を例にとると、ゲルマニウム化合物粉体をそのまま添加することが好ましい。
【００８４】
二軸押出機内の長手方向（樹脂押出方向）における最大樹脂温度Ｔｍａｘは、二軸押出機１００のスクリュ２０Ａ，２０Ｂが配設されたシリンダ１０内で加熱されている原料樹脂の温度であり、剪断発熱があるときはその発熱による局所的高温部を含む温度である。Ｔｍａｘは、シリンダ内の樹脂温度の測定により得られる。Ｔｍａｘは、末端ＣＯＯＨの増加を抑える観点から、３００℃以下が好ましく、２９０℃以下がより好ましい。また、Ｔｍａｘの下限温度は、樹脂の溶融不足の防止、すなわちヘイズ（白濁）の観点から、２７０℃が望ましい。
【００８５】
また、ベント１６Ａ，１６Ｂを通じて真空引きをすることで、シリンダ内の樹脂中の水分等の揮発成分を効率的に除去することができる。ベント圧力が低過ぎると溶融樹脂がシリンダ１０の外に溢れ出るおそれがあり、ベント圧力が高過ぎると揮発成分の除去が不十分となり、得られたフィルムの加水分解が生じ易くなるおそれがある。溶融樹脂がベント１６Ａ，１６Ｂから溢れ出ることを防ぐとともに揮発成分を選択的に除去する観点から、ベント圧力は１．３Ｐａ〜６．６７×１０２Ｐａが好ましく、１．３Ｐａ〜５．３３×１０２Ｐａがより好ましい。
【００８６】
シリンダ内で原料樹脂を加熱溶融し、押出機出口１４を出た後、成形ダイ４０からシート状に押出されるまでの平均滞留時間を５分〜２０分とすることが好ましい。原料樹脂を加熱溶融して、押出機１００の押出機出口１４を出てから成形ダイ４０から押出されるまでの平均滞留時間が５分以上であると、未溶融樹脂の残留が少なく抑えられる。また、平均滞留時間が２０分以下であると、熱分解による末端ＣＯＯＨ量の増加を防ぐことができ、より優れた耐加水分解性が得られる。このような観点から、原料樹脂を加熱溶融して押出機出口１４から押出された後の平均滞留時間は、５分〜１５分がより好ましい。
なお、平均滞留時間は下記の式で定義される。
平均滞留時間（秒）＝｛押出機下流配管容積［ｃｍ３］×溶融体密度［ｇ／ｃｍ３］×３６００／１０００｝／押出量［ｋｇ／ｈ］
【００８７】
シートの厚みは、２ｍｍ〜８ｍｍが好ましく、より好ましくは２．５ｍｍ〜７ｍｍであり、さらに好ましくは３ｍｍ〜６ｍｍである。厚みを厚くすることで、押出されたメルトがガラス転移温度（Ｔｇ）以下に冷却するまでの所要時間を長くすることができる。この間に、フィルム表面のＣＯＯＨ基はポリエステル内部に拡散され、表面ＣＯＯＨ量を低減することができる。
【００８８】
〜樹脂物性〜
溶融押出後に製膜されたシート状の樹脂（特にポリエステル）の末端ＣＯＯＨ量（ＡＶ）としては、５ｅｑ／ｔ以上２５ｅｑ／ｔ以下が好ましく、８ｅｑ／ｔ以上２０ｅｑ／ｔ以下がより好ましく、更に好ましくは１０ｅｑ／ｔ以上１８ｅｑ／ｔ以下である。末端ＣＯＯＨ量が２５ｅｑ／トン以下であることで、耐加水分解性に優れ、長期耐久性が得られる。末端ＣＯＯＨ量は、耐加水分解の観点から低いことが望ましいが、製膜されたシートを被着物に密着させる場合の密着性を高める点からは、押出後のシート状に製膜された樹脂のＡＶの下限値は５ｅｑ／トンが好ましい。
なお、「ｅｑ／ｔ」は、１トンあたりのモル当量を表す。
【００８９】
また、末端ＣＯＯＨ量の変動率としては、末端ＣＯＯＨ量の平均値の±３％以内が好ましく、末端ＣＯＯＨ量の平均値の±２．０％以内がより好ましく、更に好ましくは、末端ＣＯＯＨ量の平均値の±１．０％以内である。
ここで、末端ＣＯＯＨ量の平均値とは、次のように求められる値である。
全ロール長における巻き始めを０ｍとして、２００ｍごとに１ｍのサンプルを任意数（ｎ）採取した後、その各々の幅方向を５等分し、５ｃｍ×５ｃｍサイズのサンプル片を５つ切り取る。そして、この各サンプル片をベンジルアルコールに溶解し、溶液の酸価をＫＯＨ溶液で滴定することにより、末端ＣＯＯＨ量を求め、複数（５ｎ）の末端ＣＯＯＨ量の平均を求める。
【００９０】
（第２実施形態）
本発明の二軸押出装置の第２実施形態を図７を参照して説明する。本実施形態は、上記の第１実施形態における断続注水制御ルーチンを、製膜された樹脂フィルムのヘイズに照らして実行するシステム構成となっている。
【００９１】
なお、第１実施形態と同様の構成要素には同一の参照符号を付してその詳細な説明を省略する。
【００９２】
本実施形態の二軸押出装置を制御する樹脂温度制御手段である制御装置６０による制御ルーチンのうち、冷却配管の冷媒給排口３７ａへ水（冷媒）を断続的に供給する断続注水制御ルーチンについて、製膜されたフィルムのヘイズ値を考慮して樹脂温度に修正をかける態様を図７を参照して説明する。
【００９３】
本ルーチンが実行されると、ステップ１００からステップ２００までの制御が、第１実施形態におけるステップ１００から２００までの制御と同様に行なわれる。ステップ２００において冷媒給排口３７ａへの冷媒の供給が停止されると、次のステップ３００において、フィルム製膜装置４０で製膜された樹脂フィルムのヘイズが測定される。
【００９４】
ヘイズ値としては、１．５％以上４．５％以下が好ましく、１．８％以上４．０％以下がより好ましく、更に好ましくは２．０％以上３．０％以下である。ヘイズは、ヘイズメーター（スガ試験機株式会社製のＨＺ−１）により測定される値である。
【００９５】
次のステップ３２０において、測定されたヘイズ値が、予め定められた上限閾値Ｑ１を超えているか否かが判定される。上限閾値Ｑ１の範囲は、後記の下限値Ｑ２以上４．５％以下とすることができ、好ましい上限閾値Ｑ１の範囲は、下限値Ｑ２を超え４．０％以下であり、より好ましい上限閾値の範囲は、下限値Ｑ２を超え３．０％以下である。
ヘイズは、４．５％以下であることで、ムラの少ない品質が得られ、機械負荷の増大や脆性の悪化が防止される等、良好な製膜適性が得られる。ヘイズを下げるには、樹脂温度を上げることが有効であるが、耐候性を損なうおそれがある。
【００９６】
ステップ３２０において、ヘイズ値が上限閾値Ｑ１を超えていると判定されたときには、樹脂温度が低く樹脂に結晶化が生じているおそれがあり、溶融樹脂の設定温度ｔをより高い温度に変更するため、次のステップ３６０に移行する。
【００９７】
ステップ３２０において、ヘイズ値が上限閾値Ｑ１以下である場合には、ステップ３３０に移行する。ステップ３３０では、測定されたヘイズ値が、予め定められた下限閾値Ｑ２未満であるか否かが判定される。ステップ３３０において、ヘイズ値が下限閾値Ｑ２未満であると判定されたときには、耐候性を損なう懸念があるため、樹脂温度を下げることが有効であり、次のステップ３７０に移行する。ステップ３７０では、耐候性を損なうおそれのない範囲内に、溶融樹脂の設定温度ｔをより低い温度に変更する。
ここで、好ましい下限閾値Ｑ２の範囲は、１．５％以上３．０％以下である。
【００９８】
このように、本実施形態では、ヘイズを１．５％以上４．５％以下に抑えるので、製膜適性により優れ、かつ耐候性により優れたフィルムを製膜することができる。
【００９９】
一方、ヘイズ値が、ステップ３２０において上限閾値Ｑ１以下であると判定され、さらに次のステップ３３０において、下限閾値Ｑ２以上であると判定されたときには、ヘイズの絶対値に問題はないが、変動が大きく結果として樹脂性能のバラツキを招来するおそれもあるため、引き続いてステップ３４０において、製膜された樹脂フィルムのヘイズ値の変動率の絶対値が、予め定められた閾値Ｑ３を超えているか否かが判定される。
ここで、ヘイズ値の変動率の絶対値とは、測定されるヘイズ値の、各ヘイズ値の平均値に対する差の絶対値を指す。閾値Ｑ３は、５％以下とすることができ、好ましい閾値Ｑ３は３以下であり、より好ましい閾値Ｑ３は１以下である。
換言すれば、ヘイズ値の変動率としては、ヘイズの平均値の±５％以内が好ましく、ヘイズの平均値の±３％以内がより好ましく、ヘイズの平均値の±１％以内が更に好ましい。
【０１００】
ステップ３４０において、ヘイズ値の変動率が、閾値Ｑ３を超えていると判定されたときには、樹脂温度にムラがあって樹脂温度が部分的に低いために結晶化しやすい部分が存在しているおそれがあるため、次のステップ３８０において、ヘイズ値が上限閾値Ｑ１以下に維持される範囲において、溶融樹脂の設定温度ｔをより高い温度に変更する。
【０１０１】
その後、ステップ２２０において、二軸押出装置の運転停止要求の有無が判定され、運転停止要求がされていないと判定されたときには、溶融混練されている溶融樹脂の温度を継続的に安定的に保つ必要があるため、ステップ２４０に移行する。一方、ステップ２２０において、運転停止要求がされていると判定されたときには、樹脂温度を継続的に制御する必要がないため、そのまま本ルーチンを終了する。
尚、ステップ３４０において、ヘイズ値の変動率が閾値Ｑ３以下であると判定されたときには、そのままステップ２２０に移行する。
【０１０２】
ステップ２４０では、ステップ１６０での供給開始から次の供給開始までの時間、すなわち冷媒の供給周期が、あらかじめ定めた所定の周期Ｓに達したか否かが判定される。ステップ２４０において、あらかじめ定めた所定の周期Ｓに達したと判定されたときは、所定の周期での断続的な冷媒供給を行なうため、再びステップ１００に戻って上記と同様の制御が継続される。ここで、あらかじめ定めた所定の周期Ｓに達していないと判定されたときには、所定の周期での断続供給が行なえないため、所定の周期Ｓまで待機し、周期Ｓに達した時点で再びステップ１００に戻って上記と同様の制御を継続する。
【０１０３】
（第３実施形態）
本発明の二軸押出装置の第３実施形態を図８を参照して説明する。本実施形態は、上記の第１実施形態における断続注水制御ルーチンを、溶融樹脂の設定温度ｔへの到達の有無に照らして実行するシステム構成となっている。
【０１０４】
なお、第１実施形態と同様の構成要素には同一の参照符号を付してその詳細な説明を省略する。
【０１０５】
本実施形態の二軸押出装置を制御する樹脂温度制御手段である制御装置６０による制御ルーチンのうち、冷却配管の冷媒給排口３７ａへ水（冷媒）を断続的に供給する断続注水制御ルーチンについて、溶融樹脂の設定温度ｔとの関係を考慮して樹脂温度に修正をかける態様を図８を参照して説明する。
【０１０６】
本ルーチンが実行されると、ステップ１００からステップ１２０までの制御が、第１実施形態におけるステップ１００から１２０までの制御と同様に行なわれる。ステップ１２０において、検出した樹脂温度から設定温度ｔを減算した温度差Δｔが閾値温度Ｔ以上であると判定されると、ステップ４００において、本ルーチン実行後の最初のステップ１２０での判定から経過した時間の積算を開始する。
【０１０７】
次のステップ４２０において、最初のステップ１２０での判定から経過した積算時間が、閾値時間ｔ２を超えているか否かが判定される。ステップ４２０において、積算時間が閾値時間ｔ２を超えていると判定されたときには、樹脂温度が、あらかじめ設定しておいた溶融樹脂の設定温度ｔに到達し得ない状況にあるため、ステップ４４０において、スクリュ回転数を下げる。これにより、樹脂温度がより低下する効果が期待される。
【０１０８】
ステップ４２０において、積算時間が閾値時間ｔ２以下であると判定されたときには、予め定められた所定の量の冷媒を断続的に、予め定められた供給時間供給する制御を継続すればよいため、ステップ１４０に移行する。
【０１０９】
続いて、ステップ１４０からステップ２４０までの制御が、第１実施形態におけるステップ１４０から２４０までの制御と同様に行なわれる。
【０１１０】
以上のように、冷媒の供給制御とスクリュ回転制御を行なうことで、溶融樹脂の温度ムラをより軽減することができる。
【０１１１】
（第４実施形態）
本発明の二軸押出装置の第４実施形態を図９〜図１０を参照して説明する。本実施形態は、上記の第１実施形態における断続注水制御ルーチンを、冷却配管における冷媒の流通方向を切り換える流通切換制御ルーチンに代えたシステム構成となっている。なお、第１実施形態と同様の構成要素には同一の参照符号を付してその詳細な説明を省略する。
【０１１２】
本実施形態の二軸押出装置を制御する樹脂温度制御手段である制御装置６０による制御ルーチンのうち、冷却配管の冷媒流路に流通させる冷媒を、冷媒流路での流通方向を切り換えて供給する流通切換制御ルーチンを中心に図９〜図１０を参照して説明する。
【０１１３】
本実施形態のフィルム製造装置の起動スイッチのオンにより制御装置６０の電源がオンされると、二軸押出装置１００Ａの制御システムが起動され、断続注水制御ルーチンが実行される。なお、システムの起動は、自動で行なう以外に手動で行なってもよい。
【０１１４】
フィルム製造装置の起動により、はじめに例えば冷却循環系に設けられた供給停止バルブＶ１を開き、流量調整バルブＶ３の開度を調節することで、冷却流路の冷媒給排口３７ａに冷媒である水が、０．００１Ｌ／樹脂１ｋｇ〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇの供給量の範囲に調節されて供給される。
【０１１５】
本ルーチンが実行されると、まず樹脂温度が高くなって制御する必要があるか否かを判断するため、ステップ５００において、温度検出センサＳ１により溶融樹脂の温度を検出する。次に、ステップ５２０において、検出した樹脂温度が、あらかじめ設定しておいた溶融樹脂の設定温度ｔの値を超えており、検出した樹脂温度から設定温度ｔを減算した温度差Δｔが閾値温度Ｔ未満であるか否かが判定される。
【０１１６】
ステップ５２０において、温度差Δｔが閾値温度Ｔ以上であると判定されたときには、樹脂温度が高すぎて末端カルボキシル基量が増え、製膜される樹脂の耐加水分解性が低くなるおそれがあるため、ステップ５４０に移行し、設定温度に対する樹脂温度の検出値の偏差に応じ、ＰＩＤ制御により水量（冷媒）の出力を決定する。ステップ５２０において、温度差Δｔが閾値温度Ｔ未満であると判定されたときには、樹脂温度が上がり過ぎておらず末端カルボキシル基量が著しく増えるおそれが小さいため、ステップ６２０に移行する。
【０１１７】
次のステップ５６０では、図１０に示すように、供給停止バルブＶ１を閉じ、供給停止バルブＶ２を開き、流量調整バルブＶ４の開度を調節する。このようにバルブを切り換えることにより、冷媒給排口３７ａに供給していた冷媒を冷媒給排口３７ｂに供給する。これにより、冷媒給排口３７ａ側の樹脂に比べて温度の高い冷媒給排口３７ｂ側の樹脂の温度が下げられることで、溶融樹脂の温度の均一化が図られ、溶融樹脂の温度ムラが軽減される。
【０１１８】
続いて、ステップ５８０において、冷媒を供給する周期と冷却に必要な出力と制御定数とから供給時間が算出され、冷媒の供給時間が経過したか否かが判定される。ステップ５８０において、冷媒の供給時間が経過したと判定されたときには、冷却に必要な出力に見合う冷媒の供給が完了したため、次のステップ６００において、供給停止バルブＶ２を閉じ、循環用ポンプを停止することにより、冷媒の供給が停止される。これと同時に、流量調整バルブＶ４を閉じてもよい。このとき、供給停止バルブＶ２及び流量調整バルブＶ４も閉状態である。
【０１１９】
なお、ステップ５８０において、冷媒の供給時間が未だ経過していないと判定されたときには、予め定められた供給時間が経過するまでそのまま冷媒の供給を継続する。
【０１２０】
その後、ステップ６２０において、二軸押出装置の運転停止要求の有無が判定され、運転停止要求がされていないと判定されたときには、溶融混練されている溶融樹脂の温度を継続的に安定的に保つ必要があるため、ステップ６４０に移行する。一方、ステップ６２０において、運転停止要求がされていると判定されたときには、樹脂温度を継続的に制御する必要がないため、そのまま本ルーチンを終了する。
【０１２１】
ステップ６４０では、ステップ１６０での供給開始から次の供給開始までの時間、すなわち冷媒の供給周期が、あらかじめ定めた所定の周期Ｓに達したか否かが判定される。ステップ６４０において、あらかじめ定めた所定の周期Ｓに達したと判定されたときは、所定の周期での断続的な冷媒供給を行なうため、再びステップ５００に戻って上記と同様の制御が継続される。ここで、あらかじめ定めた所定の周期Ｓに達していないと判定されたときには、所定の周期での断続供給が行なえないため、所定の周期Ｓまで待機し、周期Ｓに達した時点で再びステップ５００に戻って上記と同様の制御を継続する。
【０１２２】
以上のように、冷媒量の供給制御と、冷却流路内を流通する冷媒の流通方向の切換制御を行なうことで、溶融樹脂の温度ムラをより軽減することができる。
【実施例】
【０１２３】
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、本発明はその主旨を越えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。なお、特に断りのない限り、「部」は質量基準である。
【０１２４】
−ポリエステル製造装置−
図１と同様に構成されたポリエステル製造装置を準備し、押出機として、図２に示すように、原料供給口１２と２つのベント１６Ａ，１６Ｂとが設けられたシリンダ１０内に下記構成のスクリュ２０Ａ，２０Ｂを備えたダブルベント式同方向回転噛合型の二軸押出機を用意した。シリンダ１０は、温度調節器３０が設けられてシリンダ壁を兼ねることによって形成されている。温度調節器３０は、スクリュの回転軸方向（シリンダ長手方向）に９つに分割されたゾーン（加熱ゾーンＺ１〜Ｚ７及び冷却ゾーンＺ８〜Ｚ９）を有し、ゾーン毎に温度制御を行うことができる。シリンダ壁内には、図３及び図４に示すように、シリンダ１０の周囲に沿って冷却配管３５が埋設されている。
【０１２５】
<二軸押出機の構成>
（a）スクリュ：
・スクリュ径Ｄ：２００ｍｍ
・長さＬ［ｍｍ］／スクリュ径Ｄ［ｍｍ］：３１．５（シリンダ１ゾーンの幅（スクリュ軸方向の長さ）：３．５Ｄ）
・ベント：２ヶ所
・スクリュ形状：
第１ベント直前に可塑化混練部（ニュートラルニーディング２Ｄ、逆スクリュ１Ｄ）
第２ベント直前に脱気促進混練部（ニュートラルニーディング２Ｄ）
・スクリュ回転数：９０ｒｐｍ
（b）吐出量：３０００ｋｇ／ｈ
（c）シリンダ温度
Ｚ１ゾーン：６０℃，Ｚ２ゾーン：２７０℃，Ｚ３ゾーン：２７０℃，Ｚ４ゾーン：２７０℃，Ｚ５ゾーン：２７０℃，Ｚ６ゾーン：２７０℃，Ｚ７ゾーン：２７０℃，Ｚ８ゾーン：２７０℃，Ｚ９ゾーン：下記表１に記載
ここで、Ｚ１ゾーンは、原料供給口１２側の１番目のゾーンである。
（d）ＰＥＴ定量供給機：スクリュ式
【０１２６】
このポリエステル製造装置には、二軸押出機の溶融樹脂押出方向における押出機出口の下流側に、図１に示すように、下記構成を持つギアポンプ４４、金属繊維フィルタ４２、及び成形ダイ４０が接続されている。成形ダイ４０を加熱するヒータ３０の設定温度は２８０℃とし、樹脂の平均滞留時間は１０分とした。
<二軸押出機以外の構成>
（f）ギアポンプ：２ギアタイプ（幅：５００ｍｍ）
（g）温度検出器：
押出機のＺ９ゾーン（シリンダの最も押出口に近い部分）の冷却水量制御を行うため、下記２つのセンサを設置
・温度検出センサＳ１：シリンダ押出口下流の温度検出器５０に取り付け
・温度検出センサＳ２：シリンダの壁材に取り付け
（h）フィルタ：金属繊維焼結フィルタ（孔径２０μｍ）
（i）成形ダイ：リップ間隔４ｍｍ
【０１２７】
−原料樹脂−
・ペレット種：ポリエチレンテレフタレート（融点Ｔｍ：２５７℃、ガラス転移温度ＴｇＰｏｌ：７９℃、極限粘度ＩＶ：０．７８ｄＬ／ｇ、末端ＣＯＯＨ量：１８当量／トン、ヘンシェルミキサーにて１６０℃で結晶化）のペレット（ＰＥＴペレット）
・ペレットサイズ：平均長径＝４．５ｍｍ、平均短径＝１．８ｍｍ、平均長さ＝４．０ｍｍ
【０１２８】
−ポリエステルフィルムの製造−
（溶融押出）
上記のような二軸押出機を用い、ＰＥＴペレットをホッパーに投入した。ＰＥＴペレットの投入前には、あらかじめＰＥＴペレットを加熱乾燥することにより、投入時におけるＰＥＴペレットの樹脂温度及び含水量を、１２０℃、５０ｐｐｍに調節した。そして、シリンダ壁の温度を下記表１に示す温度に調節しながら溶融混練し、押出機出口から押出した。溶融押出は、ギアポンプの吸入側圧力を１．０ＭＰａに調節して行なった。続いて、押出機出口から押出された溶融体（メルト）を、ギアポンプ、金属繊維フィルタ（孔径２０μｍ）を通した後、成形ダイから冷却ロールに押出した。押出されたメルトを静電印加法を用いて冷却ロールに密着させ、未延伸シートを作製した。この冷却ロールは、中空のチルロールを備えており、このチルロール中に熱媒として水を通すことで温調されるようになっている。なお、成形ダイの出口から冷却ロールまでの搬送域（エアギャップ）を取り囲み、取り囲んだ中に調湿空気を導入することによって湿度を３０％ＲＨに調節した。メルト厚みは、二軸押出機の押出量及び成形ダイのスリット幅を調整することで、３０００μｍに調節した。
【０１２９】
このとき、シリンダにおける冷却制御条件を以下のように調節した。
・冷媒給排口３７ａへの供給量：０．００１〜０．１５０Ｌ／樹脂１ｋｇ
・冷媒供給周期：下記表１に記載の周期
・供給方法：上記周期での断続供給
・１周期（定常時）における水量（秒／回）：下記表１に記載の量
（設定温度に対する制御温度の偏差に応じて水量の出力が変化）
【０１３０】
上記のようにして冷却ロールに密着させて固化することで得られた未延伸シートに対して、下記条件にて縦延伸及び横延伸を逐次行なうことで２軸延伸を施し、厚み２５０μｍのポリエステルフィルムを作製した。
（ａ）縦延伸
未延伸フィルムを周速の異なる２対のニップロールの間に通し、ＭＤ方向（搬送方向）に延伸した。このとき、予熱温度を８０℃、延伸温度を９０℃、延伸倍率を３．４倍、延伸速度を３０００％／秒とした。
（ｂ）横延伸
縦延伸後、テンターを用いて下記条件にて横延伸した。
<条件>
・予熱温度：１１０℃
・延伸温度：１２０℃
・延伸倍率：３．８倍
・延伸速度：７０％／秒
【０１３１】
縦延伸及び横延伸を終えた後の延伸フィルムを下記条件で熱固定した。熱固定後、テンター幅を縮め、下記条件にて熱緩和を施した。熱固定及び熱緩和の後、ポリエステルフィルムの両端を１０ｃｍずつトリミングした。その後、両端に幅１０ｍｍで押出加工（ナーリング）を行ない、２５ｋｇ／ｍの張力で巻き取った。なお、幅は１．３ｍ、巻長は１０００ｍとした。
<熱固定条件>
・熱固定温度：２０５℃
・熱固定時間：２秒
<熱緩和条件>
・熱緩和温度：２００℃
・熱緩和率：５％
【０１３２】
以上のようにして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを作製した。
【０１３３】
−評価−
上記の製膜時のシリンダ温度及び水量の測定、及び製膜したＰＥＴフィルムの性状について、下記の測定及び評価を行なった。測定、評価の結果を下記表１に示す。
【０１３４】
（１）シリンダ温度の測定
シリンダのＺ９ゾーンにおいて、図１１に示すようにシリンダのヒータ固定用ボルトに熱電対を取り付け、周方向における上面、下面、左側面、及び右側面の８点の温度を測定した。その測定値の平均値を求め、シリンダ温度とした。
【０１３５】
（２）シリンダ水量の測定
シリンダの冷媒給排口３７ａに流量計を取り付け、流量計の測定値から電磁弁１回の開動作で供給される水量（冷媒）を算出した。
【０１３６】
（３）末端ＣＯＯＨ量
製膜されたＰＥＴフィルムから、図１２に示すように、全ロール長における巻き始めを０ｍとして、２００ｍごとに１ｍのサンプルを複数採取した後、各々の幅方向を５等分し、各幅方向について５個の５ｃｍ×５ｃｍサイズのサンプル片を切り取った。そして、このサンプル片をベンジルアルコールに溶解し、溶液の酸価をＫＯＨ溶液で滴定することにより、末端ＣＯＯＨ量を求め、複数の末端ＣＯＯＨ量の平均を求めた。
なお、表１中の「変動」は、平均値とこの平均値から最も離れた値（全ての測定点の最大値と最小値のうち平均値からより離れている方の値）との差を示す。
【０１３７】
（４）ヘイズ
製膜されたＰＥＴフィルムから、上記の「（３）末端ＣＯＯＨ量」と同様に、２００ｍごとに１ｍのサンプルを複数採取した後、各々の幅方向を５等分し、各幅方向について５個の５ｃｍ×５ｃｍサイズのサンプル片を切り取った。そして、各サンプル片のヘイズ値をヘイズメーター（スガ試験機株式会社製のＨＺ−１）を用いて測定し、複数値の平均を求めた。
なお、表１中の「変動」は、平均値とこの平均値から最も離れた値（全ての測定点の最大値と最小値のうち平均値からより離れている方の値）との差を示す。
す。
【０１３８】
【表１】
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【０１３９】
表１に示されるように、実施例では、低ヘイズを維持しながら、比較例に比べて末端ＣＯＯＨ量が少なく耐候性により優れたＰＥＴフィルムが得られた。
【符号の説明】
【０１４０】
１０・・・シリンダ
１２・・・原料供給口
１４・・・押出機出口
１６Ａ，１６Ｂ・・・ベント
２０Ａ，２０Ｂ・・・スクリュ
２２・・・フライト
３０・・・温度調節器
４０・・・成形ダイ
４２・・・フィルタ
４４・・・ギアポンプ
４６・・・原料供給装置
１００・・・二軸押出機
Ｃ１〜Ｃ９・・・加熱器又は冷却器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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