(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記工程（ｉ）〜（iii）を有する、繊維強化プラスチックの製造方法。
（ｉ）一方向に引き揃えた強化繊維にマトリックス樹脂が含浸され、かつ繊維軸に交差するように切込みが形成されたプリプレグ基材を含む材料（Ａ）を得る工程。
（ii）前記材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向に略均一に加圧する加圧装置を用い、前記直交方向に対して前記プリプレグ基材の前記強化繊維の繊維軸の方向がなす角度θを−２０°〜２０°として、前記材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、前記マトリックス樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程。
（iii）前記加圧装置で加圧された前記材料（Ａ）を冷却して繊維強化プラスチックを得る工程。
【請求項２】
前記工程（ii）が、下記工程（ii−１）である、請求項１に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（ii−１）ロールの軸線方向が前記直交方向となる、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置により、前記材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、前記温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程。
【請求項３】
前記工程（ii−１）の前記プレスロールとして加熱ロールを用いる、請求項２に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項４】
前記角度θを−５°〜５°とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項５】
前記材料（Ａ）の厚みが０．２５〜６．０ｍｍである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項６】
前記マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項７】
前記マトリックス樹脂が、ポリオレフィン樹脂、変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂及びポリカーボネート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項８】
前記プリプレグ基材の切込みにより切断された強化繊維の長さＬが１〜１００ｍｍである、請求項１〜７のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項９】
前記工程（ii−１）において、前記材料（Ａ）を少なくとも一対のベルトで挟持して少なくとも一対のプレスロール間を通過するように走行させながら加熱し、前記少なくとも一対のプレスロールで前記材料（Ａ）を加圧するダブルベルト式加熱加圧機を用いる、請求項２〜８のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項１０】
炭素繊維とマトリックス樹脂とを含む繊維強化プラスチックであって、炭素繊維の繊維長が１〜１００ｍｍであり、厚み方向と直交する方向への炭素繊維の配向度ｐｆが０．００１〜０．８であり、厚み方向と直交する面の炭素繊維の配向プロファイルの楕円乖離係数ｅｃが１×１０−５〜９×１０−５であり、厚さ方向の断面において炭素繊維の分散パラメーターｄｐが１００〜８０である、繊維強化プラスチック。
【請求項１１】
前記マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂からなる、請求項１０に記載の繊維強化プラスチック。
【請求項１２】
前記炭素繊維の繊維体積含有率が５〜７０体積％である、請求項１０又は１１に記載の繊維強化プラスチック。
【請求項１３】
前記炭素繊維の繊維長が１０〜５０ｍｍである、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化プラスチック及びその製造方法に関する。
本願は、２０１４年２月１４日に、日本に出願された特願２０１４−０２６６４１号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
航空機部材、自動車部材、風力発電用風車部材、スポーツ用具等の様々な分野において、シート状の繊維強化プラスチックをスタンピング成形により賦形した構造材が広く用いられている。該繊維強化プラスチックは、例えば、強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸したプリプレグ基材が複数枚積層されて一体化されることで形成される。【０００３】
プリプレグ基材としては、例えば、連続した繊維長の長い強化繊維を一方向に引き揃えたものに、熱可塑性樹脂を含浸してシート状にしたものが挙げられる。このような連続した長い強化繊維を用いたプリプレグ基材で形成した繊維強化プラスチックでは、優れた機械物性を有する構造材を製造できる。しかし、該繊維強化プラスチックでは、連続した強化繊維であるがゆえに賦形時の流動性が低く、３次元形状等の複雑な形状に賦形することが難しい。そのため、該繊維強化プラスチックを用いる場合、製造する構造材は主として平面形状に近いものに限られる。【０００４】
賦形時の流動性を高くする方法としては、例えば、幅の狭いテープ状のプリプレグ基材から一定の長さで切り出した複数のプリプレグ片を平面上に分散させ、それらをプレス成形で一体化させてシート状の繊維強化プラスチックとする方法が開示されている（特許文献１）。
しかし、該方法では、空気によってプリプレグ片を飛翔させたり、液状流体内でプリプレグ片を拡散させた後に堆積させることで該プリプレグ片を分散させるため、強化繊維の繊維軸方向が完全にランダムな方向に向くようにプリプレグ片を均一に分散させることは極めて難しい。そのため、同一シート内においても場所や向きによって強度等の機械物性が異なる繊維強化プラスチックとなる。構造材には、強度等の機械物性のバラつきが少なく、かつ、機械物性が等方性であるか、もしくはその異方性がコントロールされていることが求められることが多い。しかし、該方法では、機械物性の等方性が良好であるか、もしくは異方性がコントロールされて、さらに機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックを得ることは困難である。【０００５】
加えて、繊維強化プラスチックには良好な耐熱性も求められる。一般的に繊維強化プラスチックの耐熱性は、繊維強化プラスチックに用いられるマトリックス樹脂の耐熱性の影響を大きく受ける。通常、樹脂単体の機械物性は、その樹脂のガラス転移温度以上の温度においては、低下する傾向にある。繊維強化プラスチックにおいても同様に、マトリックス樹脂のガラス転移温度以上の温度においては、機械物性が低下する傾向にある。この機械物性の低下を最小限に抑えるためには、繊維強化プラスチックにおいて強化繊維をマトリックス樹脂中に均一に分散させる必要がある。しかし、前記方法では、堆積されたプリプレグ片を加熱して一体化させる工程において、堆積したプリプレグ片の隙間に、溶融したマトリックス樹脂のみが流れ込む。そのため、得られた繊維強化プラスチックにおいては、局所的に樹脂リッチな部分が生じる。この樹脂リッチ部分の影響で、該方法で得られた繊維強化プラスチックは、耐熱性が劣る問題がある。【０００６】
一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させ、さらに繊維軸に交差するように切込みを形成したプリプレグ基材を複数枚積層し、それらを一体化させて繊維強化プラスチックとする方法も開示されている（特許文献２〜６）。該方法で得られる繊維強化プラスチックは、プリプレグ基材に切込みが形成されて強化繊維が分断されていることから、賦形時に良好な流動性が得られる。また、強化繊維の繊維軸の方向が特定の方向に偏らないように、例えば繊維軸の方向が平面視で４５°ずつずれるように複数枚のプリプレグ基材を積層することで、機械物性の等方性が良好でかつバラつきの少ない繊維強化プラスチックを得ることができる。また繊維軸の方向を任意の方向に揃えて積層することで、異方性をコントロールすることもできる。【０００７】
しかし、該方法で得られた繊維強化プラスチックは、切込み形状に沿った方向に応力が生じた場合に、この切込み部分が破壊の起点となり機械物性が低下する問題がある。また、この切込み部分には実質的に樹脂のみが存在するため、マトリックス樹脂のガラス転移温度以上の温度においては、上記特許文献１に開示されている方法と同様に、耐熱性が劣る問題がある。
また該方法では、機械物性の等方性が良好な帯状の繊維強化プラスチックを連続的に製造する場合、平面視で強化繊維の繊維軸の方向が異なる方向（例えば長さ方向に対して０°、４５°、９０°、−４５°）にされた帯状のプリプレグ基材を別々に製造してそれらを積層する必要がある。そのため、製造工程が煩雑で制御も難しくなり、コストが高くなる。また、枚葉の繊維強化プラスチックを製造する場合も、平面視で強化繊維の繊維軸の方向が偏らないように各プリプレグ基材を随時所定の回転角度（０°、４５°、９０°、−４５°等）で回転させながら積層する必要がある。そのため、この場合も積層作業が煩雑で制御も難しく、コストが高くなる。【０００８】
特許文献７には、強化繊維を抄紙により分散させて繊維強化プラスチックを製造する方法が開示されている。該方法で得られた繊維強化プラスチックでは、強化繊維がほぼ均一に分散しているため、機械物性は等方性に優れ、かつバラつきが少なく、また耐熱性も良好である。
しかし、該方法で得られた繊維強化プラスチックにおいては、強化繊維が３次元的に絡まり合っているため、賦型時の流動性は極めて劣る。また製造工程も極めて煩雑であり、コスト的に著しく劣る。加えて、該方法で強化繊維の含有率が高い繊維強化プラスチックを製造しようとした場合は、より強化繊維が密な状態で抄紙する必要がある。しかし、こうした高密度に抄紙された強化繊維にマトリックス樹脂を含浸させようとすると、３次元的に絡まった強化繊維のうち、特に厚み方向（含浸方向）に配向している強化繊維が含浸時のプレス力の応力を担うため、樹脂に圧力が伝達されず、極めて含浸が困難になる。また、強化繊維の繊維長が長い場合も、３次元的な絡まりが強固となるため、同様に含浸が困難となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平０７−１６４４３９号公報
【特許文献２】特開昭６３−２４７０１２号公報
【特許文献３】特開昭６３−２６７５２３号公報
【特許文献４】特開２００８−２０７５４４号公報
【特許文献５】特開２００８−２０７５４５号公報
【特許文献６】特開２００９−２８６８１７号公報
【特許文献７】国際公開第２０１０／０１３６４５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、機械物性の等方性や異方性をコントロールすることができ、機械特性に優れ、バラつきが少なく、かつ耐熱性にも優れ、また賦形時の流動性が良好な繊維強化プラスチックを提供することを目的とする。また該強化繊維プレスチックを簡便に低コストで製造できる、繊維強化プラスチックの製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者等は上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、下記（１）〜（１４）により本発明を解決できることを見出し、本発明を解決するに至った。
（１）  下記工程（ｉ）〜（iii）を有する、繊維強化プラスチックの製造方法。
（ｉ）一方向に引き揃えた強化繊維にマトリックス樹脂が含浸され、かつ繊維軸に交差するように切込みが形成されたプリプレグ基材を含む材料（Ａ）を得る工程。
（ii）前記材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向に略均一に加圧する加圧装置を用い、前記直交方向に対して前記プリプレグ基材の前記強化繊維の繊維軸の方向がなす角度θを−２０°〜２０°として、前記材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、前記マトリックス樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程。
（iii）前記加圧装置で加圧された前記材料（Ａ）を冷却して繊維強化プラスチックを得る工程。
（２）  前記工程（ii）が、下記工程（ii−１）である、上記（１）に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（ii−１）ロールの軸線方向が前記直交方向となる、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置により、前記材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、前記温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程。
（３）  前記工程（ii−１）の前記プレスロールとして加熱ロールを用いる、上記（２）に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（４）  前記角度θを−５°〜５°とする、上記（１）〜（３）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（５）  前記プリプレグ積層体の厚みが０．２５〜６．０ｍｍである、上記（１）〜（４）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（６）  前記マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂である、上記（１）〜（５）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（７）  前記マトリックス樹脂が、ポリオレフィン樹脂、変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂及びポリカーボネート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、上記（１）〜（５）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（８）  前記プリプレグ基材の切込みにより切断された強化繊維の長さＬが１〜１００ｍｍである、上記（１）〜（７）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（９）  前記工程（ii−１）において、前記材料（Ａ）を少なくとも一対のベルトで挟持して少なくとも一対のプレスロール間を通過するように走行させながら加熱し、前記少なくとも一対のプレスロールで前記材料（Ａ）を加圧するダブルベルト式加熱加圧機を用いる、上記（２）〜（８）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
（１０）  炭素繊維とマトリックス樹脂とを含む繊維強化プラスチックであって、炭素繊維の繊維長が１〜１００ｍｍであり、厚み方向と直交する方向への炭素繊維の配向度ｐｆが０．００１〜０．８であり、厚み方向と直交する面の炭素繊維の配向プロファイルの楕円乖離係数ｅｃが１×１０−５〜９×１０−５であり、厚さ方向の断面において炭素繊維の分散パラメーターｄｐが１００〜８０である、繊維強化プラスチック。
（１１）  前記マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂からなる、上記（１０）に記載の繊維強化プラスチック。
（１２）  前記炭素繊維の繊維体積含有率が５〜７０体積％である上記（１０）又は（１１）に記載の繊維強化プラスチック。
（１３）  前記炭素繊維の繊維長が１０〜５０ｍｍである上記（１０）〜（１２）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチック。
（１４）  前記炭素繊維強化プラスチックの厚みが０．２５〜６．０ｍｍである上記（１０）〜（１３）のいずれか一つに記載の繊維強化プラスチック。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の繊維強化プラスチックは、機械物性の等方性や異方性をコントロールすることができ、機械特性に優れ、バラつきが少なく、かつ耐熱性にも優れ、また賦形時の流動性も良好である。
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法によれば、機械特性の等方性や異方性をコントロールすることができ、機械特性に優れ、バラつきが少なく、かつ耐熱性にも優れ、また賦形時の流動性が良好な繊維強化プラスチックを簡便に低コストで製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】材料（Ａ）を一対のプレスロールで加圧する様子を示した斜視図である。
【図２】ダブルベルト式加熱加圧機の一例を示した模式図である。
【図３】配向度ｐｆの測定方法の一工程を示した模式図である。
【図４】分散パラメーターｄｐの算出における画像処理ソフトによる処理を説明した模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本明細書においては、材料（Ａ）の走行方向に対してプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向がなす角度θとは、工程（ii）で当該材料（Ａ）を走行させつつ加圧する際の材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向と、当該材料（Ａ）におけるプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向がなす角度である。角度θは、材料（Ａ）を上方から見たときの反時計回りを正、時計回りを負とする。
工程（ii）の加圧装置として、ロールの軸線方向が材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向と一致する、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置を用いる場合、角度θは、該プレスロールの軸線方向と、材料（Ａ）におけるプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向とがなす角度に一致する。
【００１５】
＜繊維強化プラスチックの製造方法＞
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法は、下記工程（ｉ）〜（iii）を有する方法である。
（ｉ）一方向に引き揃えた強化繊維にマトリックス樹脂が含浸され、かつ繊維軸に交差するように切込みが形成されたプリプレグ基材を含む材料（Ａ）を得る工程。
（ii）前記材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向に略均一に加圧する加圧装置を用い、前記直交方向に対して前記プリプレグ基材の前記強化繊維の繊維軸の方向がなす角度θを−２０°〜２０°として、前記材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、前記マトリックス樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程。
（iii）前記加圧装置で加圧された前記材料（Ａ）を冷却して繊維強化プラスチックを得る工程。
【００１６】
［工程（ｉ）］
工程（ｉ）では、プリプレグ基材を含む材料（Ａ）を得る。材料（Ａ）は、１枚のプリプレグ基材のみからなる単層の材料であってもよく、２枚以上のプリプレグ基材を積層したプリプレグ積層体であってもよい。
【００１７】
（プリプレグ基材）
工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材は、一方向に引き揃えた強化繊維にマトリックス樹脂が含浸されたものである。
強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物である構造材の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
【００１８】
炭素繊維としては、特に限定されず、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、ＰＩＣＨ系炭素繊維等が挙げられる。
好ましい炭素繊維は、ＪＩＳ  Ｒ７６０１（１９８６）に準じて測定したストランド引張強度が１．０ＧＰａ以上９．０ＧＰａ以下で、かつストランド引張弾性率が１５０ＧＰａ以上１０００ＧＰａ以下の炭素繊維である。
より好ましい炭素繊維は、ＪＩＳ  Ｒ７６０１（１９８６）に準じて測定したストランド引張強度が１．５ＧＰａ以上９．０ＧＰａ以下で、かつストランド引張弾性率が２００ＧＰａ以上１０００ＧＰａ以下の炭素繊維である。
【００１９】
強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましい。
【００２０】
マトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂であってもよく、熱硬化性樹脂であってもよい。マトリックス樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
マトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂は一般的に熱硬化性樹脂よりも靱性値が高いため、マトリックス樹脂として熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を用いることで、強度、特に耐衝撃性に優れた構造材が得られやすくなる。また、熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく冷却固化により形状が定まるため、該プリプレグ基材を用いる場合は短時間成形が可能となり、生産性に優れる。
【００２１】
熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、ポリアミド樹脂（ナイロン６（融点：２２０℃）、ナイロン６６（融点：２６０℃）、ナイロン１２（融点：１７５℃）、ナイロンＭＸＤ６（融点：２３７℃）等）、ポリオレフィン樹脂（低密度ポリエチレン（融点：９５〜１３０℃）、高密度ポリエチレン（融点：１２０〜１４０℃）、ポリプロピレン（融点：１６８℃）等）、変性ポリオレフィン樹脂（変性ポリプロピレン樹脂（融点：１６０〜１６５℃）等）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート樹脂（ガラス転移温度：１４５℃）、ポリアミドイミド樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、液晶ポリエステル樹脂、アクリロニトリルとスチレンの共重合体、ナイロン６とナイロン６６の共重合体等が挙げられる。
変性ポリオレフィン樹脂としては、例えば、マレイン酸等の酸によりポリオレフィン樹脂を変性した樹脂等が挙げられる。
熱可塑性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２２】
熱可塑性樹脂としては、強化繊維との接着性、強化繊維への含浸性及び熱可塑性樹脂の原料コストの各々のバランスの点から、ポリオレフィン樹脂、変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂及びポリカーボネート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。
【００２３】
熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ウレタン系樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、イミド系樹脂等が挙げられる。
熱硬化性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
熱硬化性樹脂としては、熱硬化性樹脂を硬化させた後の繊維強化プラスチックの機械特性の発現性の観点から、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、イミド系樹脂が好ましく、プリプレグ基材の製造の容易さの観点から、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂がより好ましい。
【００２４】
プリプレグ基材には、目的の構造材の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等の添加剤を配合してもよい。
【００２５】
また、工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材には、繊維軸に交差するように切込みが形成されている。これにより、該プリプレグ基材では、一方向に引き揃えられた繊維長の長い強化繊維が切込みによって分断された状態になっている。
一般に強化繊維が長いほど機械物性に優れた構造材が得られるが、特にスタンピング成形時において、流動性が低下するために複雑な３次元形状の構造材が得られにくくなる。本発明では、プリプレグ基材に切込みを入れることで、強化繊維が切断されて短くなっているため、スタンピング成形時でも強化繊維とマトリックス樹脂が流動しやすい。そのため、リブやボス等の複雑な３次元形状の構造材を得ることも容易である。
また、一般にランダム材と呼ばれる、プリプレグ基材から切り出したプリプレグ片を分散させて一体化させることでシート状の繊維強化プラスチックを形成すると、機械物性にバラつきが生じるため、部品設計が困難である。これに対して、本発明では、切込み入りのプリプレグ基材を用いて繊維強化プラスチックを得るため、ランダム材を用いる場合に比べて機械物性が良好で、そのバラつきも小さくできる。
【００２６】
プリプレグ基材に形成する切込みの形状は、特に限定されず、例えば、直線状でもよく、曲線状でもよく、折れ線状でもよい。
プリプレグ基材に形成する切込みの強化繊維の繊維軸に対する角度も、特に限定されない。
【００２７】
プリプレグ基材における、切込みによって切断された強化繊維の長さＬは、１〜１００ｍｍが好ましく、３〜７０ｍｍがより好ましく、５〜５０ｍｍがさらに好ましく、１０〜５０ｍｍが特に好ましく、１０〜３５ｍｍが最も好ましい。前記強化繊維の長さＬが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。前記強化繊維の長さＬが上限値以下であれば、成形時に強化繊維とマトリックス樹脂が流動しやすくなるため、得られた繊維強化プラスチックをリブ等の複雑な３次元形状を有する構造材に賦形することが容易になる。
【００２８】
プリプレグ基材における繊維体積含有率（Ｖｆ）は、５〜７０体積％が好ましく、１０〜６０体積％がより好ましく、１５〜５０体積％がさらに好ましい。Ｖｆが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する構造材が得られやすい。Ｖｆが上限値以下であれば、賦形時に良好な流動性が得られやすい。
なお、プリプレグ基材のＶｆ値は、プリプレグ基材における強化繊維、マトリックス樹脂、及びボイド（気体）を除く添加剤等のその他の成分の合計体積に対する強化繊維の体積の割合を意味する。ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づいて測定されたＶｆ値はプリプレグ基材中のボイドの存在量により変動する値であるため、本発明においてはボイドの存在量に依存しない繊維体積含有率を採用する。
【００２９】
プリプレグ基材の厚みは、５０〜５００μｍが好ましい。プリプレグ基材の厚みが下限値以上であれば、プリプレグ基材の取り扱いが容易になる。また２枚以上のプリプレグ基材を積層して所望の厚みの材料（Ａ）を得る場合に、プリプレグ基材の積層枚数が多くなりすぎることを抑制できるため、生産性が高まる。プリプレグ基材の厚みが上限値以下であれば、プリプレグ基材製造時に発生するプリプレグ基材内部のボイド（空孔）を抑制することができ、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。
本発明では、プリプレグ基材の厚みが最終的に得られる構造材の強度に与える影響は小さい。
【００３０】
プリプレグ基材の製造方法は、特に限定されず、公知の方法を採用できる。プリプレグ基材としては、市販のプリプレグ基材を用いてもよい。
プリプレグ基材への切込みの形成方法としては、例えば、レーザーマーカー、カッティングプロッタ、抜型等を用いる方法が挙げられる。レーザーマーカーを用いる方法は、曲線状やジグザグ線状等の複雑な形状の切込みでも高速で加工できる点で好ましい。カッティングプロッタを用いる方法は、２ｍ以上の大判のプリプレグ基材でも加工が容易な点で好ましい。抜型を用いる方法は、高速で加工できる点で好ましい。
【００３１】
材料（Ａ）をプリプレグ積層体とする場合、該プリプレグ積層体においては、積層するプリプレグ基材の間に樹脂シートを積層して樹脂層を形成することが好ましい。これにより、工程（ii）において流動性が向上し、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすくなる。
前記樹脂層に用いる樹脂としては、特に限定されず、例えば、プリプレグ基材に用いるマトリックス樹脂と同じものが挙げられる。前記樹脂層に用いるマトリックス樹脂は、プリプレグ基材に用いるマトリックス樹脂と同一の樹脂であることが好ましい。なお、前記樹脂層に用いる樹脂は、プリプレグ基材に用いるマトリックス樹脂と異なる樹脂であってもよい。
【００３２】
（積層の態様）
材料（Ａ）をプリプレグ積層体とする場合、工程（ｉ）においてプリプレグ基材を積層する態様は、形成するプリプレグ積層体におけるプリプレグ基材の積層枚数に対して６６％以上のプリプレグ基材について工程（ii）で角度θの条件が満たされる態様であればよい。つまり、積層枚数に対して６６％以上の各プリプレグ基材について工程（ii）で角度θの条件が満たされるように、プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向を特定の範囲に偏らせて積層を行えばよい。プリプレグ積層体が、積層枚数に対して３４％未満の割合で前記角度θの条件を満たさないプリプレグ基材を含む場合、該プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の向きは特に限定されない。プリプレグ積層体においては、全てのプリプレグ基材について角度θの条件が満たされるようにすることが好ましい。
具体的には、例えば、２枚以上のプリプレグ基材を、各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸が同一方向となるように揃えて積層する態様が挙げられる。該態様は各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が揃っているため、工程（ii）において各プリプレグ基材について角度θの条件を満たすように、材料（Ａ）の走行方向と各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向との角度関係を制御することが容易である。
【００３３】
また、プリプレグ積層体の各々のプリプレグ基材について工程（ii）の角度θの条件が満たされる範囲内であれば、積層した各プリプレグ基材間で強化繊維の繊維軸の方向がずれている態様としてもよい。つまり、プリプレグ基材を積層する際には、必ずしも各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が完全に揃うように各プリプレグ基材の角度を厳密に制御することは要しない。
また、積層した各プリプレグ基材間において強化繊維の繊維軸の方向にずれがある場合でも、形成されるプリプレグ積層体における積層枚数に対して６６％以上の、前記角度θの条件を満たす各プリプレグ基材間の強化繊維の繊維軸の方向のずれは、４０°以下であり、１０°以下が好ましい。前記角度θの条件を満たす各プリプレグ基材間の強化繊維の繊維軸の方向のずれが小さいほど、工程（ii）において、各プリプレグ基材について角度θの条件を満たすように、材料（Ａ）の走行方向と各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向との角度関係を制御することが容易になる。
【００３４】
プリプレグ積層体におけるプリプレグ基材の積層数は、２〜１６が好ましく、４〜１２がより好ましい。プリプレグ基材の積層数が下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。プリプレグ基材の積層数が上限値以下であれば、積層作業が容易になり、生産性に優れる。
【００３５】
材料（Ａ）の厚みは、０．２５〜６．０ｍｍが好ましく、０．４〜６．０ｍｍがより好ましく、０．６〜４．０ｍｍがさらに好ましい。材料（Ａ）の厚みが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。材料（Ａ）の厚みが上限値以下であれば、後述の工程（ii）での加圧によって材料（Ａ）における強化繊維の繊維軸の方向がよりランダム化しやすく、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００３６】
［工程（ii）］
工程（ii）では、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向にわたって加圧が略均一となるように、材料（Ａ）を厚み方向に加圧できる加圧装置を用いて、材料（Ａ）を一方向に走行させつつ、マトリックス樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱した状態で加圧する。
工程（ii）では、前記加圧装置による加圧の際に、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向に対して、材料（Ａ）におけるプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向がなす角度θが−２０°〜２０°となるようにする。材料（Ａ）としてプリプレグ積層体を用いるときは、各プリプレグ基材間で強化繊維の繊維軸の方向がずれている場合も、積層枚数に対して６６％以上のプリプレグ基材についてそれぞれ前記の角度θの条件が満たされるようにする。
【００３７】
温度Ｔに加熱してマトリックス樹脂を溶融させた状態で材料（Ａ）を前記のように加圧装置で加圧することで、マトリックス樹脂とともに切込みによって切断された強化繊維が流動し、強化繊維の繊維軸の方向が様々な方向に変化する。これにより、材料（Ａ）において同一方向に揃えられていた強化繊維の繊維軸の方向がランダム化し、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックを得ることができる。
【００３８】
角度θは、−５°〜５°が好ましい。前記角度θが前記範囲内であれば、プレスロールによる加圧によって材料（Ａ）における強化繊維の繊維軸の方向がよりランダム化しやすく、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００３９】
温度Ｔは、プリプレグ基材に含浸したマトリックス樹脂の融点以上か、又は該マトリックス樹脂が融点を有しないときは該マトリックス樹脂のガラス転移温度以上の温度である。材料（Ａ）が２種以上のマトリックス樹脂を含む場合、温度Ｔは、それらマトリックス樹脂の融点又はガラス転移温度のうち、最も高い温度を基準とするものとする。
温度Ｔは、マトリックス樹脂の種類によっても異なるが、マトリックス樹脂が溶融する範囲で、１５０〜４５０℃が好ましく、２００〜４００℃がより好ましい。温度Ｔが前記範囲であれば、強化繊維とマトリックス樹脂を流動させやすく、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００４０】
工程（ii）では、材料（Ａ）を温度Ｔに加熱する前に、材料（Ａ）を予熱してもよい。予熱を行う場合、予熱温度は、１５０〜４００℃が好ましく、２００〜３８０℃がより好ましい。予熱の段階においては、材料（Ａ）のマトリックス樹脂は溶融していてもよく、溶融していなくてもよい。
材料（Ａ）を予熱する方法としては、特に限定されず、例えば、ＩＲヒータ、循環式熱風オーブン等を用いる方法が挙げられる。
【００４１】
材料（Ａ）を加圧する際の線圧は、３〜１００Ｎ／ｍが好ましく、５〜５０Ｎ／ｍがより好ましい。線圧が前記範囲内であれば、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００４２】
材料（Ａ）を加圧する時間は、０．１〜３０分間が好ましく、０．５〜１０分間がより好ましい。加圧時間は、材料（Ａ）の走行速度、後述のようにプレスロールを備える加圧装置を用いる場合は用いるプレスロールの組数等により調節できる。
【００４３】
工程（ii）における材料（Ａ）の走行速度は、０．１〜２５ｍ／分が好ましく、０．２〜２０ｍ／分がより好ましく、０．５〜１５ｍ／分がさらに好ましい。材料（Ａ）の走行速度が下限値以上であれば、生産性が高くなる。材料（Ａ）の走行速度が上限値以下であれば、機械物性の等方性や異方性がコントロールされ、かつ機械物性のバラつきが少ない繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００４４】
工程（ii）における材料（Ａ）の加圧時の線圧、加圧時間、温度Ｔをコントロールすれば、得られる繊維強化プラスチックの機械物性を等方性に優れたものにするだけでなく、機械物性の異方性を所望の通りにコントロールすることができる。
【００４５】
工程（ii）としては、ロールの軸線方向が材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向となる、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置により、材料（Ａ）を一方向に走行させつつ温度Ｔに加熱した状態で加圧する工程（ii−１）が好ましい。
【００４６】
工程（ii−１）では、図１に示すように、一対のプレスロール１０の軸線方向は、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向と一致している。一対のプレスロール１０により、材料（Ａ）１００を一方向に走行させつつ、温度Ｔに加熱した状態で加圧する。このとき、材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向Ｘに対して材料（Ａ）１００におけるプリプレグ基材の強化繊維１１０の繊維軸の方向Ｙがなす角度θが−２０°〜２０°となるようにして、材料（Ａ）１００の加圧を行う。
一対のプレスロールにおいては、上下のプレスロールの軸線方向は一致している。
【００４７】
工程（ii−１）において材料（Ａ）を温度Ｔに加熱する方法としては、プレスロールとして加熱ロールを用いて、材料（Ａ）を加熱しつつ加圧する方法が好ましい。
材料（Ａ）を加圧する前に加熱するのみで、プレスロールで加圧するときに材料（Ａ）が温度Ｔに加熱された状態が確保できる場合は、加熱機能を有さないプレスロールを用いてもよい。また、プレスロールとして用いる加熱ロールのみで材料（Ａ）を温度Ｔに加熱できる場合は、予熱を行わなくてもよい。
【００４８】
工程（ii−１）では、一対のプレスロールを１段のみ用いてもよく、２段以上用いてもよい。工程（ii−１）において上下で対になったプレスロールを２段以上設ける場合は、いずれのプレスロールに対しても、前記角度θが−２０°〜２０°となるようにする。
【００４９】
工程（ii−１）では、材料（Ａ）を少なくとも一対のベルトで挟持して少なくとも一対のプレスロール間を通過するように走行させながら加熱し、前記少なくとも一対のプレスロールで前記材料（Ａ）を加圧するダブルベルト式加熱加圧機を用いることが好ましい。この場合、材料（Ａ）とベルトの間に離型紙もしくは離型フィルムを配置するか、又はベルト表面に予め離型処理を施しておくことが好ましい。ベルトの材質としては、特に限定されず、耐熱性及び耐久性の点では、金属製が好ましい。
なお、工程（ii−１）は、前記ダブルベルト式加熱加圧機を用いて行う態様には限定されない。例えば、一対のベルトで挟持することなく帯状の材料（Ａ）を走行させながら、該材料（Ａ）を一対のプレスロールで加圧する態様としてもよい。
【００５０】
工程（ii）は、少なくとも一対のプレスロールを備える加圧装置を用いる態様には限定されない。例えば、平面とプレスロールでプレスする加圧装置や、平面と平面でプレスするプレス盤による加圧装置、複数の球状プレスを備える加圧装置で加圧する態様としてもよい。
【００５１】
［工程（iii）］
工程（iii）では、工程（ii）において加圧装置で加圧された材料（Ａ）を冷却し、繊維強化プラスチックを得る。マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂である場合は、材料（Ａ）の温度を熱可塑性樹脂の融点又はガラス転移温度未満まで降下させて固化させて、繊維強化プラスチックを得る。
材料（Ａ）としてプリプレグ積層体を用いる場合、得られる繊維強化プラスチックは、各プリプレグ基材同士が接着されて一体化したシート状になっている。そのため、プリプレグ積層体を用いる場合でも、得られる繊維強化プラスチックは取扱いが容易である。
【００５２】
材料（Ａ）を冷却する方法は、特に限定されず、例えば、温水ロールを用いる方法等が挙げられる。材料（Ａ）を放冷することで冷却する方法を採用してもよい。
冷却時間は、０．５〜３０分間が好ましい。
【００５３】
［実施態様の一例］
以下、工程（ii−１）及び工程（iii）を実施する態様の一例として、図２に例示したダブルベルト式加熱加圧機１（以下、単に加熱加圧機１という。）を用いる例について説明する。なお、工程（ii）及び工程（iii）を実施する態様は加熱加圧機１を用いる態様には限定されない。
【００５４】
加熱加圧機１は、帯状の材料（Ａ）１００を上下から挟持した状態で一方向に走行させる一対のベルト１２と、材料（Ａ）１００を予熱する一対のＩＲヒータ１４と、予熱された材料（Ａ）１００を上下から挟み込んで加圧する一対のプレスロール１０を３段と、プレスロール１０で加圧された材料（Ａ）１００を上下から挟み込んで冷却する一対の温水ロール１６を３段と、冷却固化されて各プリプレグ基材が一体化した繊維強化プラスチック１２０を巻き取る巻取りロール１８と、を有している。
一対のプレスロール１０は、その間を通過する材料（Ａ）１００を下流側に送り出す向きに回動しつつ、材料（Ａ）１００を加圧する。一対の温水ロールは、その間を通過する材料（Ａ）１００を下流側に送り出す向きに回動しつつ、材料（Ａ）１００を冷却する。
【００５５】
一対のベルト１２はそれぞれ、ＩＲヒータ１４よりも上流側に備えられた駆動ロール２０と、温水ロール１６よりも下流側に備えられた従動ロール２２に掛け回されて装着され、駆動ロール２０によって回動される。一対のベルト１２が材料（Ａ）１００を挟持した状態で回動することで、材料（Ａ）１００が走行するようになっている。
【００５６】
この加熱加圧機１を用いる態様では、工程（ii−１）として、ロールの軸線方向に対して材料（Ａ）１００における強化繊維の繊維軸の方向がなす角度が−２０°〜２０°となるように、帯状の材料（Ａ）１００を加熱加圧機１に連続的に供給する。具体的には、強化繊維の繊維軸の方向が、走行方向の直交方向に対して−２０°〜２０°となっている帯状の材料（Ａ）１００を、長さ方向に連続的に加熱加圧機１に供給する。加熱加圧機１では、一対のプレスロール１０の軸線方向は、供給される材料（Ａ）１００の走行方向に対する直交方向と一致しているため、角度θが−２０°〜２０°となる。
【００５７】
加熱加圧機１内では、材料（Ａ）１００を一対のベルト１２で挟持した状態で一対のプレスロール１０間を通過するように走行させながら、ＩＲヒータ１４により予熱し、プレスロール１０により材料（Ａ）１００を温度Ｔに加熱した状態で加圧する。これにより、材料（Ａ）１００においてマトリックス樹脂と強化繊維が流動し、強化繊維の繊維軸の方向がランダム化する。
この例では、プレスロール１０として加熱ロールを用いて、材料（Ａ）１００を温度Ｔに加熱すると同時に加圧することが好ましい。なお、ＩＲヒータ１４による予熱だけで、材料（Ａ）１００が温度Ｔに加熱された状態でプレスロール１０により加圧できる場合は、プレスロール１０では材料（Ａ）１００が加熱されずに加圧のみが行われるようにしてもよい。
【００５８】
次に、工程（iii）として、プレスロール１０によって加圧された材料（Ａ）１００を、一対のベルト１２に挟持された状態のまま一対の温水ロール１６間を通過するように走行させ、温水ロール１６によって冷却させることで帯状の繊維強化プラスチック１２０を得る。
得られた繊維強化プラスチック１２０は、従動ロール２２の下流側において、一対のベルト１２から剥離された後にガイドロール２４を介して巻取りロール１８に巻き取られる。
加熱加圧機１のようなダブルベルト式加熱加圧機は、材料（Ａ）の加熱、加圧から、冷却までの一連の工程が簡便に行える点で有利である。
【００５９】
［作用効果］
以上説明した本発明の製造方法にあっては、工程（ii）において前記角度θを特定の範囲に制御して、特定の加圧装置によって材料（Ａ）を加圧することで、強化繊維が流動してその繊維軸の方向がランダム化する。これにより、強度等の機械物性に優れ、またその等方性や異方性がコントロールされ、バラつきが少なく、かつ耐熱性にも優れた繊維強化プラスチックが得られる。そのため、本発明の製造方法で得られた繊維強化プラスチックを賦形することで、機械物性に優れ、またその等方性や異方性がコントロールされ、バラつきが少なく、かつ耐熱性にも優れた構造材を製造できる。
このように、本発明の方法では、プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が特定の範囲に偏った材料（Ａ）を用いて、機械物性に優れ、またその等方性や異方性がコントロールされ、バラつきが少なく、かつ耐熱性にも優れた繊維強化プラスチックを製造できる。そのため、帯状の繊維強化プラスチックを連続的に製造する場合に、強化繊維の繊維軸の方向が異なるプリプレグ基材をそれぞれ製造する必要がなく、製造が簡便でコスト面でも有利である。また、枚葉の繊維強化プラスチックを製造する場合でも、強化繊維の繊維軸の方向が偏らないように各プリプレグ基材を随時所定の回転角度で回転させながら積層する必要がない。そのため、プリプレグ積層体を用いる場合でもその積層作業が簡便で制御も容易であり、コスト面でも有利である。
また、本発明の製造方法で得られる繊維強化プラスチックは、プリプレグ基材に形成された切込みによって強化繊維が切断されているため、賦形時の流動性が高く、３次元形状等の複雑な形状の構造材の製造に好適に使用できる。
【００６０】
なお、本発明の製造方法は、前記した加熱加圧機１を用いる方法には限定されない。例えば、ダブルベルト式加熱加圧機に枚葉の材料（Ａ）を供給して枚葉の繊維強化プラスチックを製造する方法としてもよい。
また、工程（ii−１）において材料（Ａ）の予熱を行わない方法としてもよい。また、二対以上のベルトを備えたダブルベルト式加熱加圧機を使用する方法としてもよい。また、帯状の繊維強化プラスチックを連続的に製造する場合等は、ベルトによって挟持せずに帯状の材料（Ａ）をそのまま走行させながら工程（ii−１）及び工程（iii）を行う方法としてもよい。また、予熱専用の装置、加圧専用の装置、冷却専用の装置をそれぞれ使用する方法としてもよい。
【００６１】
＜繊維強化プラスチック＞
本発明の製造方法で得られる、強化繊維として炭素繊維を用いた繊維強化プラスチック（以下、炭素繊維強化プラスチックともいう。）は、機械特性がより良好で、かつバラつきがより少なく、耐熱性がより良好で、また賦形時の流動性もより良好である点で好ましい。
本発明の炭素繊維強化プラスチックは、炭素繊維とマトリックス樹脂とを含む繊維強化プラスチックであって、炭素繊維の繊維長が１〜１００ｍｍであり、厚み方向と直交する方向への炭素繊維の配向度ｐｆが０．００１〜０．８であり、厚み方向と直交する面の炭素繊維の配向プロファイルの楕円乖離係数ｅｃが１×１０−５〜９×１０−５である。本発明の炭素繊維強化プラスチックは、上述した本発明の繊維強化プラスチックの製造方法を用いて、強化繊維として炭素繊維を用いることで得られる。
【００６２】
［繊維長］
炭素繊維の繊維長は、１〜１００ｍｍであり、３〜７０ｍｍが好ましく、５〜５０ｍｍがより好ましく、１０〜５０ｍｍがさらに好ましく、１０〜３５ｍｍが特に好ましい。炭素繊維の繊維長が前記下限値以上であれば、必要な機械特性が得られやすい。炭素繊維の繊維長が前記上限値以下であれば、賦形時に必要な流動性が得られやすい。
【００６３】
［繊維長の測定方法］
炭素繊維強化プラスチック中の樹脂を焼き飛ばして、炭素繊維のみを取り出し、該炭素繊維の繊維長をノギス等で測定する。測定は無作為に選択した１００本の炭素繊維について行い、繊維長はそれらの質量平均として算出する。
【００６４】
［配向度ｐｆ］
本発明の炭素繊維強化プラスチック中における厚み方向と直交する方向への炭素繊維の配向状態は、配向度ｐｆにより表される。ｐｆが「０」とは、炭素繊維強化プラスチックの厚み方向と直交する方向に炭素繊維が理想的な状態で配向していることを意味する。ｐｆの値が大きくなるほど、厚み方向と直交する面の外方向へ向かって炭素繊維が乱れている度合いが高いことを示している。
【００６５】
本発明の炭素繊維強化プラスチックにおけるｐｆは、０．００１〜０．８である。炭素繊維の繊維長にもよるが、ｐｆの値が大きいほど、炭素繊維同士の絡まり合いや炭素繊維同士の摩擦により、賦形時の流動性が得られにくい。すなわち、炭素繊維が厚み方向と直交する面の外方向に向かって乱れているほど、炭素繊維同士の絡まり合いや炭素繊維同士の摩擦が起こりやすく、賦形時の流動性が得られにくい。炭素繊維の繊維長が１ｍｍ〜１００ｍｍの場合、ｐｆが０．８以下であれば、賦形時に充分な流動性が得られ、充分な機械物性も得られる。ｐｆの下限値は、炭素繊維強化プラスチックの物性上は特に制約はない。しかし、ｐｆを０にすることは困難であり、０．００１以上が現実的な値である。ｐｆの上限値は、０．５が好ましく、０．３がより好ましく、０．１５がさらに好ましい。
【００６６】
［ｐｆの測定方法］
図３に示すように、厚み２ｍｍの炭素繊維強化プラスチック２００から幅２ｍｍの測定試料２１０を切り出して、次のように測定を実施する。
測定試料２１０における幅方向をｘ方向、厚み方向をｙ方向、長さ方向をｚ方向とする。
【００６７】
（ｘ方向の実測積分値）
測定試料２１０に対してｘ方向にＸ線を照射し、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルを得る。黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルは、２次元検出器を用いて像を取り込んだ後、解析ソフトを用いて００２回折部分において周方向にプロファイルを得る方法で得られる。また、１次元検出器であれば、００２回折のところで検出器を固定して、試料を３６０°回転させることでも、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルが得られる。
次いで、得られた１次元配向プロファイルから、下式（１）によりｘ方向の実測積分値Ｓｘを算出する。
【００６８】
【数１】
0005975171.tif 000002
【００６９】
ただし、式（１）中、Ｉ（δ）は、１次元配向プロファイルにおける、ｙｚ平面でのｚ方向を基準とした方位角δのときの強度である。
炭素繊維がｘ方向に完全配向しているときにＳｘは最大の値をとる。炭素繊維がｘ方向から傾きを持つことでＳｘの値は小さくなる。Ｓｘが小さくなる要因としては、炭素繊維のｘ方向に対する傾きにおける厚み方向の成分と、厚み方向に直交する平面内の成分がある。すなわち、炭素繊維のｘ方向に対する傾きにおけるｙｚ平面内の成分と、ｘｚ平面内の成分の両方が、Ｓｘが小さくなる要因となる。ｐｆでは、厚み方向と直交する面の外方向へ向かって炭素繊維が乱れている度合いを評価するため、炭素繊維の傾きにおけるｘｚ平面内の成分の影響を除去するために、次の操作を行う。
【００７０】
（ｘ方向の予測積分値）
測定試料２１０に対してｙ方向にＸ線を照射し、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルを得る。次いで、下式（２）によりＩ（ψ）を規格化して方位角ψにおける繊維割合Ｇ（ψ）を算出する。
【００７１】
【数２】
0005975171.tif 000003
【００７２】
ただし、式（２）中、Ｉ（ψ）は、前記１次元配向プロファイルにおける、ｘｚ平面でのｚ方向を基準とした方位角ψのときの強度である。
次いで、下式（３）により、ｘ方向の予測積分値Ｆを算出する。
【００７３】
【数３】
0005975171.tif 000004
【００７４】
ただし、Ｖａは、測定試料２１０中の炭素繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）である。Ｖｂは、後述する補正用の標準試料中の炭素繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）である。Ａ（ψ）は、強度補正係数である。
【００７５】
強度補正係数Ａ（ψ）は次のように求める。
補正用の標準試料として、ｚ方向に完全に配向するように炭素繊維を一方向に引き揃えた厚み２ｍｍのＵＤ材を作製し、これを０゜材とする。標準試料に用いる炭素繊維及びマトリックス樹脂は、測定試料２１０と同一種とする。測定試料２１０中の炭素繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）であるＶａと、補正用の標準試料中の炭素繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）であるＶｂとは、同じであっても異なっていてもよい。
次いで、さらなる標準試料として、方位角ψが１５°の方向に完全に配向するように炭素繊維を一方向に引き揃える以外は、０°材と同様にして１５°材を作製する。同様に、方位角ψが３０°、４５°、６０°、７５°、９０°のそれぞれの方向に完全に配向するように炭素繊維を一方向に引き揃えた３０°材、４５°材、６０°材、７５°材、９０°材を作製する。
【００７６】
次いで、各標準試料から測定試料２１０と同様に幅２ｍｍの標準測定試料を切り出す。標準測定試料に対してｘ方向にＸ線を入射して、黒鉛の００２面の回折に由来する１次元配向プロファイルを得る。９０°材由来の標準測定試料の１次元配向プロファイルにおいては、強度はほぼ一定な値となる。各標準測定試料の１次元配向プロファイルから、下式（４）により方位角ψの材料の強度Ｉ（ψ、δ）の積分値Ｓ（ψ）を算出する。
【００７７】
【数４】
0005975171.tif 000005
【００７８】
ただし、Ｉ（ψ，δ）は、方位角ψの標準測定試料についての方位角δにおける強度である。
積分値Ｓ（ψ）においては、Ｓ（ψ）＝Ｓ（π−ψ）の関係にある。横軸にψ、縦軸にＳ（ψ）をとってプロットし、ψが０°〜１８０°の範囲で正規分布近似したものを方位角ψにおける強度補正係数Ａ（ψ）とする。
【００７９】
（ｘ方向の補正の予測積分強度）
ｘ方向の予測積分値Ｆと実測積分値Ｓｘは必ずしも一致しない。そこで、標準試料を用いて積分値補正係数Ｂ（Ｓｘ）を算出する。
強度補正係数Ａ（ψ）の算出と同様にして各標準試料から標準測定試料を切り出す。各標準測定試料について、前記したｘ方向の実測積分値の算出方法により実測積分値Ｓｘ（α）を算出する。なお、αは０°、１５°、３０°、４５°、６０°、７５°、９０°である。また各標準測定試料について、前記したｘ方向の予測積分値の算出方法により、ｘ方向の予測積分値Ｆ（α）を求める。横軸にＳｘ（α）、縦軸にＳｘ（α）／Ｆ（α）をとってプロットすると高い相関があり、線形近似したものを積分補正係数Ｂ（Ｓｘ）とする。
ｘ方向の予測積分値Ｆに前記積分補正係数Ｂ（Ｓｘ）を乗じて、ｘ方向の補正の予測積分強度Ｆ’とする。
【００８０】
（ｐｆの算出）
下式（５）により、ｐｆを算出する。
【００８１】
【数５】
0005975171.tif 000006
【００８２】
［楕円乖離係数ｅｃ］
本発明における炭素繊維強化プラスチック中の厚み方向と直交する面における炭素繊維の２次元的な配向の分散性を、当該面の炭素繊維の配向プロファイルの楕円乖離係数ｅｃとして表すことができる。ｅｃは、前記配向プロファイルのその近似楕円からの乖離係数である。
【００８３】
本発明の炭素繊維強化プラスチックのｅｃは、１×１０−５〜９×１０−５である。強化繊維がランダムに配向した炭素繊維強化プラスチックにおいて、ｅｃが大きいほど、機械物性のバラつきが大きいことを意味する。
ｅｃが９×１０−５以下であれば、機械物性のバラつきを抑制することができる。本発明の炭素繊維強化プラスチックのｅｃは、８．５×１０−５以下が好ましく、８×１０−５以下がより好ましい。
ｅｃの好ましい下限値は、炭素繊維強化プラスチックの機械物性上は特に制約はない。しかし、例えば、炭素繊維の繊維長が長くなるにつれて、ｅｃの値が小さい炭素繊維強化プラスチックの製造の難易度は上がる。炭素繊維の繊維長を長くすれば機械特性を向上するが、それに伴いｅｃの値が増加する傾向にあり、機械物性のバラつきが増加する。機械特性とそのバラつきのバランスを考慮すると、製造上の観点から現実的な、炭素繊維の繊維長に応じたｅｃの好ましい下限値は以下のようになる。炭素繊維の繊維長が１〜３ｍｍの場合、ｅｃは１×１０−５以上が好ましい。炭素繊維の繊維長が３ｍｍ超１０ｍｍ以下の場合、ｅｃは１．５×１０−５以上が好ましい。炭素繊維の繊維長が１０ｍｍ超３５ｍｍ以下の場合、ｅｃは２×１０−５以上が好ましい。炭素繊維の繊維長が３５ｍｍ超７０ｍｍ以下の場合、ｅｃは３×１０−５以上が好ましい。炭素繊維の繊維長が７０ｍｍ超１００ｍｍ以下の場合、ｅｃは４×１０−５以上が好ましい。
【００８４】
［ｅｃの測定方法］
ｐｆの測定においてｘ方向の予測積分値を求める際に測定した、方位角ψにおける強度Ｉ（ψ）のプロファイルを、下式（６）で表される楕円Ｉａ（ψ）で近似する。
【００８５】
【数６】
0005975171.tif 000007
【００８６】
ただし、式（６）中、ａは楕円の長径である。ｂは楕円の短径である。βは回転角である。
Ｉａ（ψ）がＩ（ψ）に最も近くなるときのａ、ｂ、βは、下式（７）で表される楕円からの乖離度Ｒが最少になるように数値計算すればよい。そして、そのときの乖離度Ｒの最少値をｅｃとする。
【００８７】
【数７】
0005975171.tif 000008
【００８８】
［分散パラメーターｄｐ］
本発明の炭素繊維強化プラスチック中における炭素繊維の３次元的分散は、炭素繊維強化プラスチックの厚み方向の断面における、炭素繊維の分散パラメーターｄｐにより表される。ｄｐが「１００」とは、炭素繊維が理想的な状態でマトリックス樹脂中に分散していることを意味する。ｄｐの値が小さいほど、炭素繊維が局所的に凝集している割合が高く、樹脂リッチ部分の割合が高いことを意味する。
【００８９】
本発明の炭素繊維強化プラスチックのｄｐは、８０〜１００であることが好ましい。
ｄｐの値が小さく炭素繊維の分散性が悪いほど耐熱性が悪くなる。ｄｐが８０以上であれば、良好な耐熱性が得られやすい。本発明の炭素繊維強化プラスチックのｄｐは、８４以上が好ましく、８８以上がより好ましい。本発明の炭素繊維強化プラスチックのｄｐの上限値は理論値には１００である。製造上の観点から現実的な好ましいｄｐの上限値は９８である。
炭素繊維強化プラスチックの賦形時の流動性は、賦形時における樹脂の流れもしくは樹脂層の滑りにより生じる。そのため、炭素繊維強化プラスチック中の樹脂が流動可能が経路が広いほど、賦形の際により高い流動性が得られる。すなわち、ｄｐが小さいほど、賦形時の流動性は高い。しかし、本発明の炭素繊維強化プラスチックにおいては、ｐｆを前記した範囲に制御することにより、ｄｐの値が高くても高い流動性を発現する。
【００９０】
［ｄｐの測定方法］
ｄｐは、炭素繊維強化プラスチックから切り出した試料片の厚み方向の断面写真を、画像編集ソフトを用いて処理することにより測定できる。
具体的には、例えば、炭素繊維強化プラスチックから試料片を切り出し、該試料片の断面写真を撮影する。断面写真の撮影には、例えば、光学顕微鏡を使用できる。ｄｐによる評価の精度がより高くなる点から、撮影時の解像度におけるドットピッチは、炭素繊維の直径の１０分の１以下が好ましく、２０分の１以下がより好ましい。
【００９１】
次いで、画像編集ソフトを用いて切断写真を以下のように処理する。
切断写真において、試料片の断面における厚み方向に２ｍｍ、厚み方向に対する直交方向に１．５ｍｍの矩形の範囲に相当する部分を処理対象画像とする。画像編集ソフトにより、処理対象画像において、炭素繊維部分と、樹脂部分及びボイド部分とで２値化する。例えば、炭素繊維部分が白、樹脂部分が灰色、ボイド部分が黒となっている処理対象画像において、炭素繊維部分を黒、樹脂部分とボイド部分を緑として２値化する。
【００９２】
炭素繊維の半径がｒ（μｍ）、繊維体積含有率がＶｆ（体積％）の炭素繊維強化プラスチックの切断面において、図４に示すように炭素繊維Ｃが完全理論分散したときの単位正六角形Ｈの一辺の長さＬａは、下式（８）で求められる。
【００９３】
【数８】
0005975171.tif 000009
【００９４】
２値化後の処理対象画像の炭素繊維部分において、図４に示すように炭素繊維が完全理論分散していると仮定する。そして、図４に示すように、炭素繊維の半径を下式（９）で表される長さＬｅ分だけ長くし、該炭素繊維の半径がＬａとなるように、画像編集ソフトにより２値化後における炭素繊維部分を膨張させる。なお、Ｌｅは、炭素繊維が理想分散した状態における、隣り合う炭素繊維の外壁面間の距離が最も遠くなるところの距離の半分の距離である。２値化後における炭素繊維部分において実際に炭素繊維が理想分散していたときに前記した膨張処理をすれば、炭素繊維部分が処理対象画像の全面積を占めることになる。
前記の画像編集ソフトによる膨張処理後、下式（１０）によりｄｐを算出する。
【００９５】
【数９】
0005975171.tif 000010
【００９６】
ただし、式（１０）中、Ｓ１は、処理対象画像中の前記膨張処理後の炭素繊維部分の面積である。Ｓ２は、処理対象画像の全体面積である。
【００９７】
本発明の炭素繊維強化プラスチックを構成する炭素繊維やマトリックス樹脂は、上述の繊維強化プラスチックの製造方法の中で説明した通りである。
炭素繊維強化プラスチック中の炭素繊維の繊維体積含有率（Ｖｆ）は、５〜７０体積％が好ましく、１０〜６０体積％がより好ましく、１５〜５０体積％がさらに好ましい。炭素繊維のＶｆが前記上限値以下であれば、靭性低下による界面強度の低下が生じにくく、また賦型時の流動性も低下しにくい。炭素繊維のＶｆが前記下限値以上であれば、繊維強化プラスチックとして必要とされる機械特性が得られやすい。
なお、繊維強化プラスチックのＶｆ値は、繊維強化プラスチックにおける強化繊維、マトリックス樹脂、及びボイド（気体）を除く添加剤等のその他の成分の合計体積に対する強化繊維の割合を意味する。ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づいて測定されたＶｆ値は繊維強化プラスチック中のボイドの存在量により変動する値であるため、本発明においてはボイドの存在量に依存しない繊維体積含有率を採用する。
【００９８】
本発明の炭素繊維強化プラスチックは、本発明の目的を損なわない範囲で、炭素繊維以外の他の強化繊維、添加剤を含んでいてもよい。
他の強化繊維としては、例えば、ガラス繊維、有機繊維、金属繊維等が挙げられる。
添加剤としては、例えば、非繊維状フィラー、難燃剤、顔料、離型剤、可塑剤、界面活性剤等が挙げられる。
【００９９】
本発明の炭素繊維強化プラスチックの厚みは、０．１〜１０．０ｍｍが好ましく、０．２５〜６．０ｍｍがより好ましい。厚みが前記上限値以下であれば、前記工程（ii）における加圧時にマトリックス樹脂がはみ出しにくく、厚み制御が容易である。厚みが前記下限値以上であれば、前記工程（ii）における加圧時にせん断応力が掛かりやすく、炭素繊維をランダム化させて機械特性の等方性や異方性をコントロールすることが容易になる。
【０１００】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。
［機械物性評価］
得られた繊維強化プラスチックより、湿式カッターにて長さ１００ｍｍ、幅２５ｍｍの曲げ試験片を切り出し、ＪＩＳ  Ｋ７０７４に規定する試験方法に従って３点曲げ試験を行った。このとき、曲げ試験片の長手方向が、繊維強化プラスチック製造時のＭＤ方向（ロールの軸線方向に対して９０°の方向）と一致するもの、及びＴＤ方向（ロールの軸線方向）と一致するもののそれぞれを作製して試験を行った。試験機としてはインストロン万能試験機４４６５型を用いた。また、試験は室温（２３℃）及び８０℃で実施した。測定した試験片の数はそれぞれｎ＝６とし、それらの平均値を算出して曲げ強度とした。さらに、曲げ強度の測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、バラつきの指標である変動係数（ＣＶ値、単位：％）を算出した。
曲げ強度比σＡ／σＢを算出した。ただし、σＡは、長手方向を繊維強化プラスチック製造時のＭＤ方向とした曲げ試験片について室温で測定した曲げ強度である。σＢは、長手方向を繊維強化プラスチック製造時のＴＤ方向とした曲げ試験片について室温で測定した曲げ強度である。
曲げ強度比σＣ／σＤを算出した。ただし、σＣは、長手方向を繊維強化プラスチック製造時のＭＤ方向とした曲げ試験片と、ＴＤ方向にした曲げ試験片について８０℃で測定した曲げ強度の平均値である。σＤは、長手方向を繊維強化プラスチック製造時のＭＤ方向とした曲げ試験片と、ＴＤ方向にした曲げ試験片について室温で測定した曲げ強度の平均値である。
曲げ強度比σＡ／σＢの評価においては、明らかに等方性が悪く、曲げ強度比σＡ／σＢが５以上もしくは０．２以下であるものは「×」とした。
【０１０１】
［流動性評価］
得られた繊維強化プラスチックより、縦７８ｍｍ、横７８ｍｍの板状物を切り出した。その板状物を約４ｍｍ厚になる枚数重ねて、ミニテストプレス（東洋精機製、製品名：ＭＰ−２ＦＨ）を用いて２３０℃で１０分間加熱後、１４５℃、５ＭＰａの条件で６０秒間プレスした。プレス成形前の初期厚みｈＡ（ｍｍ）とプレス成形後の最終厚みｈＢ（ｍｍ）とを測定し、初期厚みを最終厚みで除した比ｈＡ／ｈＢにより流動性を評価した。
流動性の評価においては、比ｈＡ／ｈＢが１．１未満であるものを「×」とした。なお、スプリングバックと呼ばれる、板状物中の強化繊維の残留応力により加熱時に板状物が厚みを増すことがある。２３０℃、１０分間加熱でスプリングバックした後にプレス成形しても元の厚みまで戻らなかった場合も「×」と評価した。
【０１０２】
［ｐｆ、ｅｃの評価］
上述したｐｆの測定方法及びｅｃの測定方法に従い、ｐｆとｅｃをそれぞれ測定した。Ｘ線回折測定は、繊維試料台を備えたＸ線回折装置（リガク社製、ＴＴＲ−ＩＩＩ）を用い、台上に測定試料を載せ、ターゲットをＣｕとして行った。具体的には、測定試料の上方からＸ線を照射しながら、該測定試料をその厚さ方向を軸に回転させて、回折角２θ＝２４．５°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込んだ。標準試料としては、Ｖｆが３５体積％のものを用いた。
【０１０３】
［ｄｐの評価］
炭素繊維強化プラスチックから３ｃｍ角の試料片を切り出し、ｋｕｌｚｅｒ社製テクノビット４０００に埋包した。テクノビット４０００が硬化した後、試料片の断面が露出するように研磨して鏡面処理した。
次いで、試料片の断面写真を以下の条件で撮影した。
（撮影条件）
装置：オリンパス社製  工業用光学顕微鏡  ＢＸ５１Ｍ
レンズ倍率：５００倍
撮影ドットピッチ：０．１７μｍ
【０１０４】
得られた断面写真において、試料片の断面における厚さ方向に２ｍｍ、厚さ方向に対する直交方向に０．５ｍｍの範囲に相当する部分を処理対象画像とした。画像編集ソフトとしてソフトフェアＷｉｎ−Ｒｏｏｆを用いて、上述したｄｐの測定方法に従ってｄｐを算出した。ｄｐの算出は、各試料片の断面における５箇所について行い、その平均値を求めた。
【０１０５】
［製造例１：プリプレグ基材−１の製造］
炭素繊維（三菱レイヨン製パイロフィルＴＲ  ５０Ｓ、炭素繊維直径７μｍ）を一方向に、かつ平面状に引き揃えて目付が７２ｇ／ｍ２である繊維シートとした。酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学製モディックＰ９５８Ｖ、ＭＦＲ５０）からなる目付が３６ｇ／ｍ２のフィルムによって、該繊維シートを両面から挟んだ。これらをカレンダロールに複数回通して加熱と加圧を行い、樹脂を繊維シートに含浸させ、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３体積％、厚み１２０μｍのプリプレグ基材−１を作製した。
【０１０６】
［製造例２：プリプレグ基材−２の製造］
炭素繊維（三菱レイヨン製パイロフィルＴＲ  ５０Ｓ）を一方向に、かつ平面状に引き揃えて目付が３７ｇ／ｍ２である繊維シートとした。酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学製モディックＰ９５８Ｖ）からなる目付が４５ｇ／ｍ２のフィルムによって、該繊維シートを両面から挟んだ。これらをカレンダロールに複数回通して加熱と加圧を行い、樹脂を繊維シートに含浸させ、繊維体積含有率（Ｖｆ）が１７体積％、厚み１２０μｍのプリプレグ基材−２を作製した。
【０１０７】
［製造例３：プリプレグ基材−３の製造］
炭素繊維（三菱レイヨン製パイロフィルＴＲ  ５０Ｓ）を一方向に、かつ平面状に引き揃えて目付が１０５ｇ／ｍ２である繊維シートとした。酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学製モディックＰ９５８Ｖ）からなる目付が２７ｇ／ｍ２のフィルムによって、該繊維シートを両面から挟んだ。これらをカレンダロールに複数回通して加熱と加圧を行い、樹脂を繊維シートに含浸させ、繊維体積含有率（Ｖｆ）が４９体積％、厚み１２０μｍのプリプレグ基材−３を作製した。
【０１０８】
［実施例１］
製造例１で得たプリプレグ基材−１から、２２０ｍｍ（繊維軸に対して０゜方向）×９００ｍｍ（繊維軸に対して９０゜方向）の矩形のプリプレグ基材を切り出した。カッティングプロッタ（レザック製Ｌ−２５００カッティングプロッタ）を用いて、強化繊維の繊維軸となす角度φの絶対値が４５゜、強化繊維の繊維長Ｌが２５ｍｍになるように、切り出したプリプレグ基材に強化繊維を切断する深さの切込みを入れ、切込入りプリプレグ基材を得た。該切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように８枚積層してプリプレグ積層体を得た。該プリプレグ積層体の厚みは１．０ｍｍであった。
加圧装置として、ロールの軸方向が材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向に一致する２段式のプレスロールを備え、上下のベルトが１．０ｍ／分で駆動する図２で例示したようなダブルベルト式加熱加圧機を用いた。に、前記プリプレグ積層体を、前記ダブルベルト式加熱加圧機に、前記直交方向に対して各プリプレグ基材−１における強化繊維の繊維軸の方向がなす角度θが０°となるように投入した。該ダブルベルト式加熱加圧機では、ロール温度２７０℃、線圧１０．７Ｎ／ｍの条件の２段式のプレスロールにより、プリプレグ積層体を加熱して熱可塑性樹脂を溶融させ状態で加圧した。その後、ロール温度３０℃、線圧２．５Ｎ／ｍの条件の１段式の温水ロールを備えた１．５ｍの冷却区間を通過させ、熱可塑性樹脂を固化させて繊維強化プラスチックを得た。なお、プリプレグ積層体の走行速度は、ベルトの駆動速度と同じである。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。また比ｈＡ／ｈＢは１．５であり、該繊維強化プラスチックの流動性は良好であった。
【０１０９】
［実施例２］
切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように１６枚積層し、厚み１．９ｍｍのプリプレグ積層体とした以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。
【０１１０】
［実施例３］
強化繊維の繊維軸の方向と切込みの方向とがなす角度φの絶対値を３０゜とした以外は、実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。
【０１１１】
［実施例４］
強化繊維の繊維軸の方向と切込みの方向とがなす角度φの絶対値を６０゜とした以外は、実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。
【０１１２】
［実施例５］
強化繊維の繊維軸の方向と切込みの方向とがなす角度φの絶対値を６０゜とし、さらに切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように４枚積層し、厚み０．５ｍｍのプリプレグ積層体とした以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。
【０１１３】
［実施例６］
強化繊維の繊維軸の方向と切込みの方向とがなす角度φの絶対値を６０゜とし、さらに切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように１６枚積層し、厚み１．９ｍｍのプリプレグ積層体とした以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。
【０１１４】
［実施例７］
強化繊維の繊維軸の方向と切込みの方向とがなす角度φの絶対値を９０゜とした以外は、実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。
【０１１５】
［実施例８］
強化繊維の繊維長Ｌを１２．５ｍｍとした以外は、実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表１に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。
【０１１６】
［実施例９］
プリプレグ積層体の走行速度を０．５ｍ／分とした以外は、実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。実施例１と比較してプリプレグ積層体の走行速度を半分していることは、実質的に、加圧加熱時間を倍にしていることを意味している。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表２に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。加えて、曲げ強度比σＡ／σＢは０．８３となり、該繊維強化プラスチックの機械物性は異方性的になった。
【０１１７】
［実施例１０］
プリプレグ積層体の走行速度を２．０ｍ／分とした以外は、実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。実施例１と比較してプリプレグ積層体の走行速度を倍していることは、実質的に、加圧加熱時間を半分にしていることを意味している。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表２に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。加えて、曲げ強度比σＡ／σＢは０．３７となり、該繊維強化プラスチックの機械物性が一方向に特異的に強い材料であった。
【０１１８】
［実施例１１］
プリプレグ基材−１から、２２０ｍｍ（繊維軸に対して３０゜方向）×９００ｍｍ（繊維軸に対して−７５゜方向）の矩形のプリプレグ基材を切り出した以外は、実施例１と同様にして切込入りプリプレグ基材を得た。該切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように８枚積層して厚み１．０ｍｍのプリプレグ積層体を得た。
該プリプレグ積層体を、角度θが１５°となるようにダブルベルト式加熱加圧機に投入した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表２に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。
【０１１９】
［実施例１２］
切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように４枚積層し、厚み０．５ｍｍのプリプレグ積層体とした以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。該繊維強化プラスチックの比ｈＡ／ｈＢは１．５であり、該繊維強化プラスチックの流動性は良好であった。
次いで、得られた繊維強化プラスチックから２９８ｍｍ角の板片を切り出し、該板片を４枚積層した。その積層体を、３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に配置して、２００℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にて２００℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力で前記積層体を室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。得られた厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックについて、ｐｆ、ｅｃ及びｄｐを測定した。
厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表３に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。また比ｈＡ／ｈＢは１．５であり、該繊維強化プラスチックの流動性は良好であった。
【０１２０】
［実施例１３］
プリプレグ基材−１の代わりにプリプレグ基材−２を用いた以外は、実施例１２と同様にして、厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチック板を得た。
厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表３に示す。該繊維強化プラスチックの機械物性は良好であり、またバラつきも少なかった。また、曲げ強度比σＣ／σＤは０．５以上であり、該繊維強化プラスチックの耐熱性は良好であった。また比ｈＡ／ｈＢは２．２であり、該繊維強化プラスチックの流動性は良好であった。
【０１２１】
［比較例１］
プリプレグ基材−１から切り出したプリプレグ基材に切込みを入れなかった以外は、実施例１と同様の方法で繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表２に示す。該繊維強化プラスチックは、明らかに機械物性の等方性に欠け、コントロールできていないものであり、また流動性も低かった。
【０１２２】
［比較例２］
プリプレグ基材−１から、２２０ｍｍ（繊維軸に対して３０゜方向）×９００ｍｍ（繊維軸に対して−６０゜方向）の矩形のプリプレグ基材を切り出した以外は、実施例１と同様にして切込入りプリプレグ基材を得た。該切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように８枚積層して厚み１．０ｍｍのプリプレグ積層体を得た。
該プリプレグ積層体を、角度θが３０°となるようにダブルベルト式加熱加圧機に投入した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表２に示す。該繊維強化プラスチックは、明らかに機械物性の等方性に欠け、コントロールできていないものであり、また流動性も低かった。
【０１２３】
［比較例３］
プリプレグ基材−１から、２２０ｍｍ（繊維軸に対して４５゜方向）×９００ｍｍ（繊維軸に対して−４５゜方向）の矩形のプリプレグ基材を切り出した以外は、実施例１と同様にして切込入りプリプレグ基材を得た。該切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように８枚積層して厚み１．０ｍｍのプリプレグ積層体を得た。
該プリプレグ積層体を、角度θが４５°となるようにダブルベルト式加熱加圧機に投入した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表２に示す。該繊維強化プラスチックは、明らかに機械物性の等方性に欠け、コントロールできていないものであり、また流動性も低かった。
【０１２４】
［比較例４］
プリプレグ基材−１から、２２０ｍｍ（繊維軸に対して９０゜方向）×９００ｍｍ（繊維軸に対して０゜方向）の矩形のプリプレグ基材を切り出した以外は、実施例１と同様にして切込入りプリプレグ基材を得た。該切込入りプリプレグ基材を強化繊維の繊維軸が同一方向となるように８枚積層して厚み１．０ｍｍのプリプレグ積層体を得た。
該プリプレグ積層体を、角度θが６０°となるようにダブルベルト式加熱加圧機に投入した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
該繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表２に示す。該繊維強化プラスチックは、明らかに機械物性の等方性に欠け、コントロールできていないものであり、また流動性も低かった。
【０１２５】
［比較例５］
製造例３で得られたプリプレグ基材−３を、幅１５．０ｍｍの帯状にスリットした後、ギロチン方式の裁断機を用いて、長さ２５．０ｍｍに連続的に裁断し、繊維長が２５．０ｍｍのチョップドストランドプリプレグを得た。得られたチョップドストランドプリプレグを２４４ｇ計量し、３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に、高さ３０ｃｍのところから一枚一枚自由落下させて、繊維配向がランダムになるように積層させた。
チョップドストランドプリプレグが積層された印籠金型を、２００℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にて２００℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力で積層体を室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。得られた厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックについて、ｐｆ、ｅｃ及びｄｐを測定した。
繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表３に示す。該繊維強化プラスチックは、機械物性のバラつきが大きく、また耐熱性に欠けていた。
【０１２６】
［比較例６］
プリプレグ基材−１から、３００ｍｍ角のプリプレグ基材を切り出し、カッティングプロッタ（レザック社製、製品名：Ｌ−２５００）を用いて、一定間隔で直線状の切込みを入れて切込入りプリプレグ基材を得た。切込み加工は、プリプレグ基材における周縁から５ｍｍの部分よりも内側の部分に、炭素繊維の繊維長が２５．０ｍｍ、切込みの長さが２０．０ｍｍ、強化繊維の繊維軸と切込みとのなす角度φが３０°となるように施した。１６枚の切込入りプリプレグ基材を、各切込入りプリプレグ基材の繊維方向が、上から０°／４５°／９０°／−４５°／−４５°／９０°／４５°／０°／０°／４５°／９０°／−４５°／−４５°／９０°／４５°／０°となるように積層した。積層した切込入りプリプレグ基材同士を、超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して、疑似等方（［０／４５／９０／−４５］ｓ２）のプリプレグ積層体を作製した。
前記プリプレグ積層体を、３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に配置して、２００℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にて２００℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力で積層体を室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。得られた厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックについて、ｐｆ、ｅｃ及びｄｐを測定した。
繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表３に示す。該繊維強化プラスチックは、耐熱性に劣っていた。
【０１２７】
［比較例７］
ロータリーカッターを用いて、炭素繊維（三菱レイヨン製パイロフィルＴＲ  ５０Ｓ）を６ｍｍにカットして、チョップド炭素繊維を得た。同様に、酸変性ポリプロピレン樹脂（三菱化学製モディックＰ９５８Ｖ、ＭＦＲ５０）からなる繊維を３ｍｍにカットして、チョップドポリプロピレン繊維を得た。質量濃度０．１２％のポリエチレンオキシド水溶液１１０ｋｇに対し、チョップドポリプロピレン繊維０．７４ｋｇを投入し、撹拌機を用いて充分に撹拌した。続いて、チョップド炭素繊維を０．３７ｋｇ投入して、１０秒間撹拌して、分散液を得た。得られた分散液を１００ｃｍ角のメッシュ枠に流し込み、ポリエチレンオキシド水溶液をろ過した後、１２０℃の乾燥機内にて水分を完全に除いて、繊維体積含有率２０体積％（繊維質量含有率３３質量％）で目付が１．１１ｋｇ／ｍ２のプリプレグ基材を得た。得られたプリプレグ基材を３０ｃｍ角に切り出し、２枚重ねてプリプレグ積層体を得た。該プリプレグ積層体を、３００ｍｍ角で深さ１５ｍｍの印籠金型内に配置して、２００℃まで加熱した後、多段プレス機（神藤金属工業所製圧縮成形機、製品名：ＳＦＡ−５０ＨＨ０）にて２００℃の盤面により０．１ＭＰａの圧力で２分間加熱加圧した。その後、同一の圧力でプリプレグ積層体を室温まで冷却し、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。得られた厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックについて、ｐｆ、ｅｃ及びｄｐを測定した。
繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表３に示す。該繊維強化プラスチックは、流動性に劣っていた。
【０１２８】
［比較例８］
比較例７と同様にしてチョップド炭素繊維及びチョップドポリプロピレン繊維を得た。質量濃度０．１２％のポリエチレンオキシド水溶液１１５ｋｇに対し、チョップドポリプロピレン繊維０．６３ｋｇを投入し、撹拌機を用いて十分に撹拌した。続いて、チョップド炭素繊維を０．５４ｋｇ投入して、１０秒間撹拌して、分散液を得た。得られた分散液を１００ｃｍ角のメッシュ枠に流し込み、ポリエチレンオキシド水溶液をろ過した後、１２０℃の乾燥機内にて水分を完全に除いて、繊維体積含有率３０体積％（繊維質量含有率４６質量％）で目付が１．１７ｋｇ／ｍ２のプリプレグ基材を得た。得られたプリプレグ基材を３０ｃｍ角に切り出し、２枚重ねてプリプレグ積層体を得た。該プリプレグ積層体を用いて、比較例７と同様にして、板状の厚さ２ｍｍの繊維強化プラスチックを得た。
繊維強化プラスチックの機械物性を評価した結果を表３に示す。該繊維強化プラスチックは、流動性に劣っていた。
【０１２９】
【表１】
0005975171.tif 000011
【０１３０】
【表２】
0005975171.tif 000012
【０１３１】
【表３】
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【産業上の利用可能性】
【０１３２】
本発明の製造方法で得られる繊維強化プラスチックは、リブ、ボス等の複雑な３次元形状への賦形性に優れ、短時間で成形可能である。また、該繊維強化プラスチックは、賦形後の部品が構造材に適用可能な優れた機械物性を有し、またそのバラつきが少なく、等方性や異方性もコントロールできる。そのため、該繊維強化プラスチックは、航空機部材、自動車部材、風力発電用風車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる。
【符号の説明】
【０１３３】
１  ダブルベルト式加熱加圧機
１０  プレスロール
１２  ベルト
１４  ＩＲヒータ
１６  温水ロール
１８  巻取りロール
２０  駆動ロール
２２  従動ロール
２４  ガイドロール
１００  材料（Ａ）
１１０  強化繊維
１２０  繊維強化プラスチック
Ｘ  材料（Ａ）の走行方向に対する直交方向
Ｙ  強化繊維の繊維軸の方向
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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