(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄粉が主成分である金属粉末で形成された圧粉軟磁性体であって、
表面を含む表面領域と前記表面領域よりも内部にある内部領域とから構成され、
前記表面領域には、前記鉄粉間の境界に、鉄の酸化物と層状のＳｉの酸化物とを含む層である酸化影響層が形成されており、
前記内部領域には、前記酸化影響層が形成されておらず、
前記圧粉軟磁性体の前記表面の任意の箇所であり、且つ前記表面に垂直な直線が前記内部領域とこの内部領域を挟む２つの前記表面領域とを通る箇所において、前記直線方向の前記酸化影響層の厚さの合計は、前記直線方向の前記圧粉軟磁性体の厚さの１／１６以上１／２以下である、
ことを特徴とする圧粉軟磁性体。
【請求項２】
請求項１に記載の圧粉軟磁性体であって、
前記酸化影響層は、前記鉄の酸化物としてＦｅ２ＳｉＯ４及びＦｅ３Ｏ４を含み、前記層状のＳｉの酸化物として厚さ５〜１００ｎｍのＳｉＯ２の非晶質構造の層を含む圧粉軟磁性体。
【請求項３】
請求項１または２に記載の圧粉軟磁性体であって、
前記内部領域では、前記鉄粉は表面にＦｅとＰを含む絶縁被覆層を有し、前記鉄粉間の境界にはＣとＯを含む有機層が形成されている圧粉軟磁性体。
【請求項４】
請求項１から３のいずれか１項に記載の圧粉軟磁性体であって、
密度が７．４５ｇ／ｃｍ３以上７．７５ｇ／ｃｍ３以下である圧粉軟磁性体。
【請求項５】
請求項１から４のいずれか１項に記載の圧粉軟磁性体であって、
前記圧粉軟磁性体に占める前記鉄粉の割合は、体積比で９４．０％以上９８．５％以下である圧粉軟磁性体。
【請求項６】
請求項１から５のいずれか１項に記載の圧粉軟磁性体であって、
前記圧粉軟磁性体に占める、粒径が１００μｍ以上４００μｍ以下の前記鉄粉の割合は、重量比で７０％以上であり、粒径が１００μｍ未満の前記鉄粉の割合は、重量比で３０％未満である圧粉軟磁性体。
【請求項７】
請求項１から６のいずれか１項に記載の圧粉軟磁性体を、ロータコア及びステータコアの少なくとも一方に用いることを特徴とするモータ。
【請求項８】
鉄粉を主成分とする金属粉末の表面に絶縁被覆処理を施し、この金属粉末を圧粉成形することで製造する圧粉軟磁性体の製造方法であって、
前記圧粉成形の後の酸化雰囲気中での熱処理によって、前記鉄粉間の境界に、鉄の酸化物と層状のＳｉの酸化物とを含む層である酸化影響層を形成することで、
表面を含む表面領域と前記表面領域よりも内部にある内部領域とから構成され、前記表面領域には前記酸化影響層が形成されており、前記内部領域には前記酸化影響層が形成されておらず、前記圧粉軟磁性体の前記表面の任意の箇所であり且つ前記表面に垂直な直線が前記内部領域とこの内部領域を挟む２つの前記表面領域とを通る箇所において、前記直線方向の前記酸化影響層の厚さの合計が前記直線方向の前記圧粉軟磁性体の厚さの１／１６以上１／２以下である圧粉軟磁性体を製造することを特徴とする圧粉軟磁性体の製造方法。
【請求項９】
請求項８に記載の圧粉軟磁性体の製造方法であって、
前記鉄粉の表面をリン酸を含む無機絶縁層で被覆し、更に前記無機絶縁層をＳｉを含む有機層で被覆することで前記絶縁被覆処理を施し、
潤滑剤を混合して前記金属粉末を前記圧粉成形する、圧粉軟磁性体の製造方法。
【請求項１０】
請求項８または９に記載の圧粉軟磁性体の製造方法であって、
前記酸化影響層が、前記鉄の酸化物としてＦｅ２ＳｉＯ４及びＦｅ３Ｏ４を含み、前記層状のＳｉの酸化物として厚さ５〜１００ｎｍのＳｉＯ２の非晶質構造の層を含む圧粉軟磁性体の製造方法。
【請求項１１】
請求項８から１０のいずれか１項に記載の圧粉軟磁性体の製造方法であって、
前記酸化影響層を、大気雰囲気、水蒸気雰囲気、または不活性ガスに体積比で２０％以下の酸素を加えた酸化雰囲気において、温度が５００℃以上５５０℃未満の場合は保持時間が５分以上１２０分以下、温度が５５０℃以上６００℃未満の場合は保持時間が５分以上６０分以下、及び温度が６００℃以上６５０℃未満の場合は保持時間が５分以上３０分以下という条件の前記熱処理によって形成する、圧粉軟磁性体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性粉末を圧縮成形して製造する圧粉軟磁性体に関する。
【背景技術】
【０００２】
鉄粉等に代表される軟磁性粉末を高圧力で圧縮成形して製造する圧粉軟磁性体は、モータや電源回路用リアクトル等の磁心に利用されている。圧粉磁心の利点は、磁気特性が等方的で、３次元形状コアの作製が容易なことにある。このため圧粉磁心は、モータコア等の電動機用に適用した場合、珪素鋼板を積層して製造する積層型磁心に比べて、電動機の小型化、軽量化に寄与すると期待されている。特に、軟磁性粉末として純鉄を使った圧粉軟磁性体は、安価であるとともに、鉄粉の延性が高く磁性体が高密度となり、磁束密度が増加する長所があるため、近年実用化に向けての開発が活発化している。
【０００３】
圧粉軟磁性体に必要な特性としては、磁束密度が高いことに加えて、鉄損と呼ばれる交流磁場の変動下での発熱によるエネルギー損失が小さいことが重要である。鉄損は、主として渦電流損失とヒステリシス損失の和で表される。渦電流損失の原因は、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の粒子間を流れる渦電流により生じる発熱である。渦電流損失を低下させる工夫として、鉄粉表面への絶縁層のコーティングが必要となる。
【０００４】
一方、ヒステリシス損失の原因は、鉄粉内部の磁壁の移動に伴い生じる発熱である。ヒステリシス損失は、鉄粉内部の格子歪、すなわち歪を発生させる構造欠陥である空孔、格子間原子、転位及び粒界等の格子欠陥、またＦｅ以外の不純物原子やそれらで構成される析出物に強く影響される。ヒステリシス損失の低減には、成形加工で導入された鉄粉内部の歪を低減する目的から、圧縮成形後の軟磁性体への熱処理を行う必要がある。
【０００５】
歪低減を目的とした成形体の熱処理（以下、「歪低減熱処理」と称する）は、一般に、窒素ガス中等の不活性ガス雰囲気下で実施されることが多い。大気または水蒸気等の酸化雰囲気中で成形体を熱処理する際には、圧粉軟磁性体を構成する粉末表面の絶縁皮膜が部分的に破壊され、渦電流損失が増加すること、または鉄粉内部に酸素が拡散してヒステリシス損失が増加すること等が原因で、鉄損の増加が生じる。不活性ガス中で成形体を熱処理することで、酸化による鉄損増加を低減することができる。
【０００６】
一方、雰囲気制御を必要としない大気中での歪低減熱処理は、熱処理設備の簡略化、処理時間の短縮が可能であり、製造の際のプロセスコスト低減の観点から有利である。しかし、圧粉成形した軟磁性体に対して５００℃以上での高温大気中で熱処理を行う場合は、前述の酸化による鉄損増加が生じる課題がある。
【０００７】
圧粉軟磁性体への歪低減を目的とした大気熱処理を行った報告として、特許文献１、２に記載されているような例がある。
【０００８】
特許文献１、２では、表面にリン酸無機絶縁層を被覆した鉄粉を有機潤滑剤と混合して圧粉成形し、酸化雰囲気中で熱処理する技術を開示している。特許文献１、２には、高強度化を目的とした３００〜６００℃での水蒸気雰囲気中の熱処理が記載されており、この熱処理の前に、特許文献１では大気中で２５０〜５５０℃での圧粉体の熱処理、特許文献２では成形体の脱潤滑剤を目的とした５００℃以下での不活性ガスまたは大気中での熱処理をそれぞれ実施する。ここで用いられるリン酸無機絶縁層は、密着性が高く、成形時の粉末表面の変形追随性に優れる一方で、高温酸化雰囲気中での耐酸化性が低いという欠点がある。これらの発明では、大気、水蒸気等の酸化雰囲気中での熱処理後に、鉄粉表面が容易に酸化して絶縁層が破壊されて鉄損が増大する懸念がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特表２００７−５３５１３４号公報
【特許文献２】特表２００８−５４４５２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
上述したように、圧粉軟磁性体を大気等の酸化雰囲気中で歪低減熱処理する場合、従来報告された技術には課題が多い。特許文献１、２にて示されるように、リン酸無機絶縁層を被覆する場合、絶縁層は耐酸化性が低いため、熱処理中に容易に破壊され鉄損が増加する。ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３等の耐熱性の高い物質を絶縁被膜に用いることもできる。しかし、これらの絶縁層は非常に脆く、鉄粉の変形に対する追随性が低いため、純鉄粉のような延性の高い粉末に適用する場合は、絶縁層が容易に破壊され、鉄損が増加する課題がある。
【００１１】
本発明は、鉄損が増加せず、優れた磁気特性を備える圧粉軟磁性体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明による圧粉軟磁性体は、次のような特徴を有する。鉄粉を主成分とする金属粉末の表面に絶縁被覆処理を施し、この金属粉末を圧粉成形することで作製される圧粉軟磁性体であって、前記圧粉成形の後の酸化雰囲気中での熱処理によって、前記鉄粉間の境界（鉄粉界面）に、鉄の酸化物と層状のＳｉの酸化物とを含む層である酸化影響層が形成されている。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によると、鉄損が増加せず、優れた磁気特性を備える圧粉軟磁性体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本実施形態による圧粉軟磁性体の断面模式図である。
【図２】酸化影響層の鉄粉界面の模式図である。
【図３】未酸化領域の鉄粉界面のミクロ組織を示す模式図である。
【図４】実施例材１の酸化影響層の鉄粉界面におけるＴＥＭ像である。
【図５】実施例材１の未酸化領域の鉄粉界面におけるＴＥＭ像である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明者は、上述した課題を踏まえて技術検討を行い、大気等の酸化雰囲気中の熱処理後でも、圧粉軟磁性体の鉄損が増加せず、優れた磁気特性と低プロセスコストを兼ね備えた、新規な圧粉軟磁性体を得るための技術を見出した。
【００１６】
本発明による圧粉軟磁性体は、以下のように作製した複合粉末を原料とする。まず、鉄粉を主成分とする金属粉末の表面に、リン酸化成処理によりＦｅ−Ｐを主体とする複合酸化物を無機絶縁層として被覆する。更に上層部に、Ｓｉを含む有機層を溶液状にして塗布し、乾燥させる。この金属粉末に潤滑剤を混合して、圧粉軟磁性体の原料となる複合粉末を作製する。この複合粉末を圧粉成形して軟磁性体とし、その後の歪低減熱処理を酸化雰囲気中にて適切な温度と時間の条件下で実施する。本発明によると、鉄粉表面に生じる酸化皮膜の成長と、鉄粉内部への酸化の影響を抑制することで、圧粉軟磁性体の鉄損の増加を防ぐことが可能である。
【００１７】
本発明では、更に、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の粒度を統制し、粒径が１００μｍ未満の比較的微細な鉄粉の比率を、重量比で３０％未満とする。この鉄粉粒度の統制により、磁性体内部における鉄粉間の境界（以下、「鉄粉界面」と称する）が占める体積比率を減少させて、磁性体内部への酸化進行を防止する。また、圧粉軟磁性体の密度を高めることで、鉄粉界面を狭小化して、磁性体内部への酸化進行を防止する。以上の特徴を有することで、本発明によると、優れた磁気特性と低コストを両立した圧粉軟磁性体を得ることが可能になる。
【００１８】
以下、本発明の実施形態による圧粉軟磁性体について説明する。以下では最良の形態について説明するが、本発明による圧粉軟磁性体は、この形態に限るものではない。
【００１９】
１）絶縁被膜層の最良の形態
本実施形態による圧粉軟磁性体は、リン酸を含む無機絶縁層、Ｓｉを含む有機相及び潤滑剤と複合化した鉄粉（複合鉄粉）を原料とする。この複合鉄粉を圧粉成形して軟磁性体とし、その後の歪低減熱処理を酸化雰囲気中にて適切な温度と時間の条件下で実施することで、圧粉軟磁性体の表面領域（表面と表面近傍を含む領域）に酸化影響層を形成する。
【００２０】
本実施形態における酸化影響層とは、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉同士の界面（鉄粉間の境界）に、鉄の酸化物とＳｉの酸化物とが形成されている領域のことであり、圧粉軟磁性体の表面領域に形成される。酸化影響層での鉄の酸化物とＳｉの酸化物は、鉄粉、絶縁被覆、成形助剤、及び潤滑剤が、加熱及び酸化反応により変質して形成される。
【００２１】
図１は、本実施形態による圧粉軟磁性体の断面模式図であり、断面の組織を示している。圧粉軟磁性体１は、多数の鉄粉２の結合により構成され、図１ではリング形状であり周方向に垂直な断面を示している。圧粉軟磁性体１は、表面と表面近傍を含む表面領域と、圧粉軟磁性体１の内部である内部領域とから成り、表面領域は酸化影響層３となっており、内部領域は酸化されていない未酸化領域４となっている。本実施形態の圧粉軟磁性体１は、表面領域に形成された酸化影響層３のみに酸化の影響を限定し、内部領域を未酸化の状態である未酸化領域４とすることに特徴がある。
【００２２】
本実施形態では、鉄粉の表面に、Ｆｅ及びＰを含む複合酸化物か、それに近い化学組成の無機系材料を絶縁層として被覆する。絶縁層の被覆処理は、リン酸塩化成処理により行う。リン酸塩化成処理の段階で、基材の鉄粉表面が酸化により溶解し、リン酸と反応することで、鉄粉表面にはＦｅ−Ｐを主体とする複合酸化層が形成される。
【００２３】
Ｆｅ−Ｐ系の複合酸化層は、基材の純鉄との密着性が非常に高い一方で、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３等の他の酸化物系と比較して、鉄粉の変形に対する追随性が非常に優れている。このためＦｅ−Ｐ系複合酸化層は、圧粉成形時の表面変形の際にも、剥離、破壊などの絶縁低下を招くような損傷を受けることはない。Ｆｅ−Ｐ系複合酸化層は、約５５０℃まではガラス（非晶質）構造を有しており、５５０℃を超える高温加熱により結晶化する。しかし、結晶化した後も、絶縁層が鉄粉表面に安定に存在し、剥離等の著しい損傷が生じない限り、Ｆｅ−Ｐ系複合酸化層の絶縁性は保持される。
【００２４】
本実施形態では、Ｆｅ−Ｐ系複合酸化層の上層部に、Ｓｉを含む有機層を重ねて被覆する。Ｓｉを含む有機層は、シリコーン樹脂等の有機系物質を溶液状にして、鉄粉表面に均一に塗布後に乾燥する等の手法で被覆することができる。鉄粉表面にＳｉを含む有機層を被覆することで、圧粉軟磁性体を酸化雰囲気中で歪低減熱処理する際に、酸化影響層の鉄粉界面にＳｉを主体とする酸化抑制層が形成される。この酸化抑制層は、圧粉軟磁性体の鉄損を低減する効果がある。
【００２５】
本実施形態の、Ｆｅ−Ｐ系複合酸化層とＳｉを含む有機層の２層の絶縁層を被覆した鉄粉には、成形性を付与する目的から、潤滑剤を添加することが好ましい。潤滑剤の材質は、特に規定しないが、従来からの公知のものを使用すればよい。具体的な例としては、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム等の金属塩粉末及びその他のワックス等が挙げられる。潤滑剤の添加量を過度に増やすと、圧粉軟磁性体の密度が低下して磁気特性を阻害する要因となる。また添加量が少ないと、圧縮成形後の抜出しが困難になり成形性が低下する。潤滑剤は、０．０５〜０．８質量％の範囲での添加が好ましい。
【００２６】
２）耐酸化性を考慮した圧粉体組織の最良の形態
本実施形態では、上述した複合鉄粉を圧粉成形して軟磁性体とし、酸化雰囲気中にて歪低減の熱処理を実施する。その際に、熱処理を適切な温度と時間の条件下で実施することで、圧粉軟磁性体の表面領域に酸化影響層を形成する。
【００２７】
熱処理の初期過程において、圧粉軟磁性体の表面領域の鉄粉では、酸素（Ｏ）がＦｅ−Ｐ系複合酸化層を通過、拡散して、下地の純Ｆｅと容易に酸化反応し、Ｆｅ３Ｏ４等のＦｅを主体とする酸化物を形成する。純ＦｅがＯと反応して酸化物に変化する過程で体積の増加が生じ、Ｆｅ−Ｐ系複合酸化層とＳｉを含む有機層は過度の変形を受ける。同時に、これらの２層の絶縁層と基材との密着性は急激に低下し、絶縁層は剥離、分解することで、Ｆｅを主体とする酸化物の形成は更に進行する。この過程で、当初鉄粉同士の界面に充填されていた潤滑剤は、酸化によってほとんどが気化、消失する。Ｆｅを主体とする酸化物は、潤滑剤が消失した界面の隙間を埋めるとともに、剥離、分解した２層の絶縁層の残部を取り込みながら成長する。
【００２８】
上記の結果として、酸化影響層の鉄粉界面に形成される主な物質として、
１）Ｆｅを主体とする酸化物（例えばＦｅ３Ｏ４等）
２）ＦｅがＳｉと結合した複合酸化物（Ｆｅ−Ｓｉ複合酸化物、例えばＦｅ２ＳｉＯ４等）
３）ＦｅがＰ、Ｓｉ等の絶縁層を構成する元素と結合した複合酸化物（Ｆｅ−Ｐ−Ｓｉ複合酸化物）
４）Ｆｅをほとんど含まずＳｉを主体とする酸化物（例えばＳｉＯ２）
が生成される。
【００２９】
１）の「Ｆｅを主体とする酸化物」は、主に鉄粉の酸化により生成される。２）の「Ｆｅ−Ｓｉ複合酸化物」は、有機層中のＳｉがＦｅ酸化物と複合酸化して生成される。３）の「Ｆｅ−Ｐ−Ｓｉ複合酸化物」は、鉄粉表面の絶縁層が剥離し、Ｆｅと反応・凝集することで生成される。４）のＦｅをほとんど含まず「Ｓｉを主体とする酸化物」は、Ｓｉを含む有機層に含まれるＳｉが熱反応により酸化、凝集、再配列して生成される。
【００３０】
図２は、酸化影響層の鉄粉界面の模式図である。図２に示すように、酸化影響層では、鉄粉界面１０は、Ｆｅを主体とする酸化物１１（Ｆｅ３Ｏ４）及びＦｅ−Ｓｉ複合酸化物１２、塊状のＦｅ−Ｐ−Ｓｉ複合酸化物１３、及びＦｅをほとんど含まずＳｉを主体とする層状の酸化物１４（ＳｉＯ２）という３つの組織から構成されている。
【００３１】
熱処理時における圧粉軟磁性体の酸化反応は、軟磁性体の表面から進入した酸素原子が、鉄粉界面を通過して圧粉軟磁性体の内部へ拡散することで進行する。すなわち、鉄粉界面は、熱処理時の酸素の拡散経路となる。本実施形態では、酸化影響層の鉄粉界面１０に存在する４）のＦｅをほとんど含まずＳｉを主体とする酸化物１４（例えばＳｉＯ２）の役割が重要となる。
【００３２】
このＳｉを主体とする酸化物１４は、１）のＦｅを主体とする酸化物１１及び２）のＦｅ−Ｓｉ複合酸化物１２と同時に反応、生成される。生成された結果、Ｓｉを主体とする酸化物１４の組織は、厚さ数十ｎｍの層状となり、鉄粉界面１０を縦横に分断するように配列する。１）のＦｅを主体とする酸化物１１（Ｆｅ３Ｏ４等）及び２）のＦｅ−Ｓｉ複合酸化物１２は、この厚さ数十ｎｍの層状のＳｉを主体とする酸化物１４の隙間を充填するように形成される。
【００３３】
４）のＳｉを主体とする層状酸化物１４は、Ｆｅを含む１）〜３）の酸化物に比べて耐酸化性に非常に優れている。このＳｉを主体とする層状酸化物が、鉄粉界面１０を分断して配列することで、熱処理時の酸素の拡散をブロックする酸化抑制層として機能すると推測される。Ｆｅを含まないＳｉを主体とする酸化物が、酸化影響層に酸化抑制層として存在することが、本実施形態による圧粉軟磁性体の大きな特徴である。
【００３４】
これらの酸化影響層の下部、即ち圧粉軟磁性体の内部領域のミクロ組織は、酸化影響層とは異なる様相を呈す。圧粉軟磁性体の内部領域において、鉄粉表面にはＦｅ、Ｐ、及びＳｉを含む緻密な複合酸化層が絶縁層として形成される。この複合酸化層は、鉄粉表面に接する下部層とその上側の上部層とからなる２層構造を有し、各層ではＰとＳｉの配合比が異なる。下部層では、Ｆｅと共にＰが比較的多く含まれるが、Ｓｉの含有量は少ない。一方、上部層では、Ｐの含有量は少なく、Ｓｉが下部層よりも多く含まれることが特徴である。ＦｅとＰが多い「Ｆｅ−Ｐを主体とする下部層」とＳｉが多い「Ｓｉ−ｒｉｃｈな上部層」とからなる、このような２層構造の複合酸化層は、鉄粉表面に当初存在した、Ｆｅ−Ｐ系複合酸化層とＳｉを含む有機層を重ねた組織が、加熱により変化して形成される。
【００３５】
圧粉軟磁性体の内部領域において、鉄粉表面における２層構造の絶縁層は、厚さが２層を合わせて１０〜２００ｎｍであることが好ましい。絶縁層の厚さが２層を合わせて１０ｎｍを下回ると、絶縁性が低下するため好ましくない。厚さが２層を合わせて２００ｎｍを越える場合は、鉄粉同士の間隔が広がり、磁束密度の低下につながるため好ましくない。
【００３６】
２層構造の絶縁層の外側の界面（鉄粉と接しない方の界面）は、ＣとＯを主体として若干のＳｉを含む有機物質により充填されている。この界面を充填する有機物質は、熱処理前のＳｉを含む有機層と潤滑剤の金属石鹸あるいはワックス等の化学成分が、加熱により変化した組織と推測される。
【００３７】
上記のように、圧粉軟磁性体の内部領域における界面ミクロ組織は、酸化影響層で見られる組織（すなわち、Ｆｅを主体とする酸化物、Ｆｅ−Ｓｉ複合酸化物、Ｆｅ−Ｐ−Ｓｉ複合酸化物、及びＦｅをほとんど含まずＳｉを主体とする酸化物を含む組織）とは異なる様相を示す。このような圧粉軟磁性体の内部領域は、酸化がほとんど生じないので、「未酸化領域」と呼ぶ。未酸化領域においては、外部から鉄粉界面を通じて進入、拡散する酸素との反応がほとんど生じない。この未酸化領域は、図１では、未酸化領域４として示している。
【００３８】
図３は、未酸化領域の鉄粉界面のミクロ組織を示す模式図である。図３に示すように、未酸化領域では、鉄粉の表面に、Ｆｅ−Ｐを主体とする下部層２１とＳｉ−ｒｉｃｈな上部層２２という２層が形成される。Ｆｅ−Ｐを主体とする下部層２１は無機絶縁被覆層であり、Ｓｉ−ｒｉｃｈな上部層２２は酸化物絶縁層であるので、この２層は緻密な絶縁層となっている。更に、この絶縁層の間には、Ｃ及びＯを主体としＳｉを含む有機層２３が存在し、鉄粉界面１０を充填する。この結果として、未酸化領域では鉄粉間の絶縁が保持され、渦電流損失は低下する。
【００３９】
一方で、圧粉軟磁性体の表面領域の酸化影響層では、鉄粉表面の絶縁層が破壊されており、渦電流損失が増加する。大気熱処理の際の酸化の影響が、圧粉軟磁性体の全体に及んだ場合は、未酸化の組織は消失する。その結果、圧粉軟磁性体の鉄損は増加し、磁気特性の低下を招く。ゆえに、圧粉軟磁性体の全体が酸化の影響を受けるのは、好ましくない。
【００４０】
したがって、熱処理後の圧粉軟磁性体の鉄損を低減するには、酸化影響層の生成を圧粉軟磁性体の表面領域のみに限定し、圧粉軟磁性体の内部領域は未酸化の状態を保つことが重要である。本実施形態では、前述のように、酸化影響層の鉄粉界面部にＳｉを主体とする酸化物による酸化抑制層を形成することで、圧粉軟磁性体の内部領域への酸素の拡散を抑制し、内部領域を未酸化の状態とする（未酸化領域とする）ことが可能となる。
【００４１】
３）鉄粉の組成、粒径の最良の形態
本実施形態では、圧粉軟磁性体の原料となる鉄粉は、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ等のＦｅ以外の元素の含有量ができる限り少ない鉄粉が好ましい。粉末製造プロセスには、水アトマイズ、またはガスアトマイズ処理を用いることが好ましい。アトマイズ処理後の鉄粉は、Ｏ、Ｃ、Ｎ等のガス不純物を多く含むことから、水素を含む還元雰囲気における熱処理を８００〜１０００℃で実施して、鉄粉を純化するプロセスが必要となる。鉄粉中のＯ含有量を５００ｐｐｍ以下に低減することが、鉄損の増加を防ぐ目的から好ましい。同様に、Ｃ含有量を３０ｐｐｍ以下、Ｎ含有量を１０ｐｐｍ以下にそれぞれ低減することが、鉄損の増加を防ぐ目的から好ましい。
【００４２】
圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の大きさ（粒径）は、歪低減熱処理後の磁気特性に影響を及ぼす。粒径が１００μｍを下回る微細な鉄粉の占める割合が大きい場合、圧粉軟磁性体の内部では、鉄粉界面部の占める体積比率が増加する。鉄粉界面は、歪低減熱処理時において、圧粉軟磁性体の内部への酸素の拡散経路となる。このため、同一密度の圧粉軟磁性体では、界面部の体積比率が高い方が、酸化影響層は内部まで成長し易くなり、鉄損は増加する。
【００４３】
このため、鉄粉の粒径は、１００〜４００μｍの範囲の割合が重量比で７０％以上、１００μｍを下回る微細鉄粉の占める割合が重量比で３０％未満であるのが好ましい。このような割合であれば、歪低減熱処理時の酸化影響層の内部への成長が抑制され、鉄損は低下する。鉄粉全体の平均粒径は、１２０〜２５０μｍであるのが、鉄損低減の観点から好ましい。鉄粉の粒径が過度に大きい場合は、渦電流損失の増加につながるため好ましくない。粒径が４００μｍを超える粗大鉄粉の占める割合は、重量比で３０％未満とすることが好ましい。
【００４４】
４）成形条件、成形体密度の最良の形態
上記の方法で得られた、圧粉軟磁性体の原料となる複合粉末を、金型成形により高圧下で過度の塑性変形をさせ、圧粉軟磁性体とする。成形圧力は通常８００ＭＰａ以上とし、圧粉軟磁性体に占める金属Ｆｅの割合が体積比で９４％以上までに、密度を高めることが好ましい。
【００４５】
圧粉軟磁性体の密度が低い場合は、磁性体を構成する鉄粉間の距離、即ち鉄粉界面の幅が広がることになる。鉄粉界面の幅が広い場合は、歪低減熱処理の際に、酸化影響層の酸化抑制層（Ｆｅをほとんど含まずＳｉを主体とする、薄い層状に分布する酸化物）の隙間から、酸素が圧粉軟磁性体の内部へ拡散する。結果として、圧粉軟磁性体の内部の未酸化領域の割合が減少することで、鉄損は増加する。このため、圧粉軟磁性体の密度を十分に高くして、鉄粉界面の幅を狭小化することが、低鉄損化に有効となる。
【００４６】
圧粉軟磁性体の密度は、少なくとも７．４５ｇ／ｃｍ３以上、好ましくは７．５０ｇ／ｃｍ３以上であることが好ましい。圧粉軟磁性体に占める金属Ｆｅの割合は、体積比で９４．０％以上、好ましくは９５．０％以上であることがより好ましい。圧粉軟磁性体の密度が７．４５ｇ／ｃｍ３を下回る場合は、熱処理時に圧粉軟磁性体の内部への酸素の拡散が促進され、酸化影響層の占める割合が増加し、圧粉軟磁性体の鉄損の増加を招くため、好ましくない。同様の理由で、鉄粉自身の割合が体積比で９４．０％を下回る場合も、熱処理後の圧粉軟磁性体の鉄損増加を招くため、好ましくない。圧粉軟磁性体の密度を７．７５ｇ／ｃｍ３を越えるまで高めるのは、成形プロセス上困難であり、絶縁層の破損による渦電流損失の増加の可能性もあるため、密度は７．７５ｇ／ｃｍ３以下とすることが好ましい。鉄粉自身の占有率（圧粉軟磁性体に占める鉄粉の割合を体積比で表したもの）は、９８．５％以下とすることが好ましい。
【００４７】
５）酸化影響層の最適な厚さについて
圧粉軟磁性体における酸化影響層の最適な厚さについて、以下に説明する。
【００４８】
まず、圧粉軟磁性体の「厚さ」について定義する。圧粉軟磁性体の表面の任意の箇所において、圧粉軟磁性体の内部に向かって、表面に垂直な方向に直線を引く。この直線において、表面から、圧粉軟磁性体の反対側（圧粉軟磁性体の裏側）にあるもう一方の表面を貫通するまでの線分の長さを、その任意の箇所における圧粉軟磁性体の厚さと定義する。図１を用いて説明すると、圧粉軟磁性体の厚さはＤである。圧粉軟磁性体の表面が曲面である場合は、表面における接面に対し垂直な方向に直線を引いて厚さを定義する。すなわち、圧粉軟磁性体の任意の箇所における厚さとは、その箇所の表面に垂直な方向の、その箇所の圧粉軟磁性体の長さである。
【００４９】
酸化影響層についても同様に、上述の線分における、酸化影響層の長さのことを「厚さ」と呼ぶ。ただし、酸化影響層の厚さは、上述の線分が表面領域だけを通る箇所については定義せず、上述の線分が内部領域とこの内部領域を挟む２つの表面領域とを通る箇所について定義する。この２つの表面領域は、互いに圧粉軟磁性体の反対側に位置する。図１を用いて説明すると、酸化影響層の厚さはｄ１、ｄ２であり、ｄ３は酸化影響層の厚さではない。
【００５０】
圧粉軟磁性体の厚さ（上述の線分の長さ）は、測定部位により異なる場合もある。
【００５１】
酸化影響層は、任意の箇所での厚さと、この箇所に対して圧粉軟磁性体の反対側（圧粉軟磁性体の裏側）にある箇所での厚さとが、異なっていてもよい。図１を用いて説明すると、ｄ１とｄ２が等しくなくてもよい。すなわち、酸化影響層の厚さは、均一でなくてもよい。
【００５２】
酸化影響層の厚さは、断面が円形や矩形などの単純なリング形状の圧粉軟磁性体の場合、圧粉軟磁性体の厚さに対して、次のような割合であるのが好ましい。酸化影響層の厚さは、圧粉軟磁性体の任意の箇所での厚さ（図１のｄ１）と、この箇所に対して圧粉軟磁性体の反対側（圧粉軟磁性体の裏側）にある箇所での厚さ（図１のｄ２）との合計が、圧粉軟磁性体の厚さ（図１のＤ）の１／１６以上で１／２以下であることが、圧粉軟磁性体の磁気特性から最適である。このとき、この任意の箇所（図１のｄ１が定義されている箇所）と、この箇所に対して圧粉軟磁性体の反対側にある箇所（図１のｄ２が定義されている箇所）は、上述の直線上にある。
【００５３】
圧粉軟磁性体の任意の箇所と反対側の箇所における酸化影響層の厚さの合計が、圧粉軟磁性体の厚さの１／１６未満である場合は、熱処理時間が短いことが推測され、歪低減が不十分となり鉄損増加を招くことから、好ましくない。また、この合計が、圧粉軟磁性体の厚さの１／２を越える場合は、圧粉軟磁性体に占める未酸化領域の体積の比率が小さくなる。この場合は、圧粉軟磁性体の鉄損が増加して磁気特性が低下することから、好ましくない。
【００５４】
圧粉軟磁性体をモータのロータコアやステータコアに適用する際には、断面が円形、矩形などの単純なリング形状ではなく、爪などの突起を有する三次元の複雑形状を有する場合もある。複雑形状の圧粉軟磁性体では、形状の違いにより、圧粉軟磁性体における厚さに差が生じる。この場合、圧粉軟磁性体における厚さが小さい部分では、酸化影響層の割合が相対的に増加して１／２を越える場合が考えられる。断面が円形、矩形以外の複雑形状の圧粉軟磁性体では、圧粉軟磁性体の厚さが平均となる個所において、酸化影響層の厚さの合計が圧粉軟磁性体の厚さの１／１６以上で１／２以下であることが好ましい。
【００５５】
本実施形態では、圧粉軟磁性体の酸化影響層の厚さの評価方法として、圧粉軟磁性体の断面のミクロ組織を観察することによる評価も可能である。圧粉軟磁性体の任意の箇所を切断し、断面部に対して樹脂埋込みと研磨を実施後に、断面組織をＥＤＳ（エネルギー分散Ｘ線分光）分析機能を備えたＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）等で観察することで、酸化影響層と未酸化領域との組織を明瞭に区別できる。酸化影響層では、鉄粉界面にＦｅを主体とする酸化物が形成されている一方で、未酸化領域の鉄粉界面には、Ｆｅを主体とする酸化物は存在しない。このため、圧粉軟磁性体の断面のミクロ組織観察において、鉄粉界面にＦｅを含む酸化物が存在する領域について、圧粉軟磁性体の表面からの幅を複数個所で測定することで、酸化影響層の厚さを直接評価することが可能となる。
【００５６】
６）熱処理プロセスの最良の形態
圧粉軟磁性体の歪低減熱処理は、プロセスコスト低減の観点から、主に大気雰囲気中での実施が好ましい。他の熱処理雰囲気としては、水蒸気雰囲気、または窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスに体積比で２０％以下（好ましくは、０．５〜２０％）の純酸素ガスを加えた酸化雰囲気でも、同様の効果が得られる。
【００５７】
熱処理の最高保持温度は、５００℃以上６５０℃未満の範囲とすることが好ましい。保持温度が５００℃未満の場合、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の歪低減が不十分となり、鉄損が増加するため、好ましくない。保持温度が６５０℃以上の場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、圧粉体内部の未酸化領域の割合が低下して鉄損が増加することから、好ましくない。
【００５８】
最高温度での保持時間は、上記の温度範囲で、最短でも５分以上が必要である。保持時間が５分未満の場合は、鉄粉の歪低減が不十分となり、圧粉軟磁性体の鉄損が増加するため、好ましくない。保持が過剰に長時間となる場合、鉄粉の酸化が促進され鉄損の増加を招く。最適な保持時間は、熱処理温度により異なる。
【００５９】
熱処理温度が５００℃以上５５０℃未満で保持する場合は、最長２時間とすることが好ましい。２時間を越える場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、圧粉体内部の未酸化領域の割合が低下して鉄損が増加するため、好ましくない。熱処理温度が５５０℃以上６００℃未満で保持する場合は、最長１時間とすることが好ましい。１時間を越える場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、鉄損が増加するため、好ましくない。熱処理温度が６００℃以上６５０℃未満で保持する場合は、最長３０分とすることが好ましい。３０分を越える場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、鉄損が増加するため、好ましくない。
【００６０】
保持の終了後には、できるだけ早く、熱処理体を加熱炉から室温中に取り出して、空冷することが好ましい。加熱炉中に入れて炉冷した場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、鉄損が増加するため、好ましくない。
【００６１】
以下、実施例で、本発明による圧粉軟磁性体を更に詳細に説明する。
【実施例１】
【００６２】
純鉄インゴット素材を、大気溶解後に水アトマイズ処理することで、粉末化した。アトマイズ後の鉄粉を、９５０℃にて２時間の水素還元熱処理を２回繰り返すことで、純化した。純化後に不純物として含まれる酸素濃度は、５００質量ｐｐｍ以下であった。純化後の鉄粉をメッシュにより１００〜３００μｍの粒度に篩分けした後、リン酸化成処理により、Ｆｅ−Ｐ系複合酸化物層を絶縁層として鉄粉表面に被覆した。Ｆｅ−Ｐ系複合酸化物層の厚さは、２０〜５０ｎｍの範囲とした。
【００６３】
Ｆｅ−Ｐ系複合酸化物を被覆した鉄粉に、シリコーン樹脂溶液を塗布して乾燥させて、鉄粉（実施例材１）を作製した。実施例材１の鉄粉に、ステアリン酸亜鉛系の潤滑剤を０．４質量％添加して、Ｖミキサーにより混合し、軟磁性複合粉末とした。比較材として、Ｆｅ−Ｐ系複合酸化物層のみを被覆した鉄粉（比較材１）を作製し、比較材１の鉄粉に、ステアリン酸亜鉛系の潤滑剤を０．４質量％添加して混合した複合粉末も作製した。
【００６４】
上記の軟磁性複合粉末を成形圧１２００ＭＰａにてプレスして、外径５０ｍｍ、内径４０ｍｍ、厚さ５ｍｍのリング形状の圧粉軟磁性体とした。アルキメデス法により測定したリング状の圧粉軟磁性体の密度は、７．５０〜７．５４ｇ／ｃｍ３であった。成形後の圧粉軟磁性体に対し、箱形の大気熱処理炉にて歪低減熱処理を実施した。熱処理の保持温度は５５０℃とし、昇温速度５℃／分で室温から５５０℃まで昇温し、３０分保持後に炉から取り出して空冷した。熱処理後の圧粉軟磁性体の表面は、酸化による影響で全体に黒色を帯びていた。
【００６５】
熱処理後の圧粉軟磁性体に対して、０．５ｍｍの銅線を用いて１次側２００ターン、２次側６０ターンの巻線を実施して、周波数４００Ｈｚにおける鉄損（Ｗ／ｋｇ）を求めた。鉄損の測定結果は、実施例材１は３７Ｗ／ｋｇ、比較材１は５３Ｗ／ｋｇとなった。以上の結果から、実施例材１は、比較材１よりも１６Ｗ／ｋｇ鉄損が低く、優れた磁気特性を示すことがわかった。
【実施例２】
【００６６】
実施例材１のミクロ組織の状況を詳細に調べる目的から、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、圧粉軟磁性体の断面のミクロ組織を観察した。ＴＥＭ観察には、磁気特性評価後の実施例材１のリング状試験片を使用した。図１に示した圧粉軟磁性体１の表面領域の酸化影響層３と内部領域の未酸化領域４の２箇所より、ＦＩＢ（集束イオンビーム）法を用いて薄膜試験片を採取した。観察には、電解放出型の電子線源を有し、電子線のプローブ径が１ｎｍレベルまで絞れるＴＥＭ装置（ＦＥ−ＴＥＭ）を用いた。
【００６７】
図４は、実施例材１の酸化影響層の鉄粉界面におけるＴＥＭ像（明視野像）である。図４には、異なる２個の鉄粉と、これらの鉄粉間の界面１０が表示されている。鉄粉界面１０の幅は、２００〜５００ｎｍ程度である。鉄粉界面１０の内部には、白色の網目状組織３１が存在し、その隙間を灰色の組織３２が充填している様子がわかる。鉄粉界面１の内部の白色の網目状組織３１は、５〜１００ｎｍの幅である。電子線プローブを数ｎｍとして電子線回折を行った結果、白色の網目状組織３１は非晶質構造であることがわかった。また、ＥＤＳによる組成分析より、白色の網目状組織３１からはＳｉとＯのみが検出され、Ｆｅは存在しないことがわかった。この結果から、鉄粉界面１０の内部に存在する白色の網目状組織３１は、非晶質構造を有するＳｉ酸化物であり、おそらくはＳｉＯ２と推測される。
【００６８】
同様に、鉄粉界面１０の内部の白色の網目状組織３１の隙間を充填する灰色の組織３２について、同様の電子線回折を実施した結果、リング状の回折パターンが観察された。回折パターンの解析から、灰色の組織３２は、Ｆｅを主体とする酸化物のＦｅ３Ｏ４、及びＦｅとＳｉを含む複合酸化物のＦｅ２ＳｉＯ４であることがわかった。電子線のプローブ径が数ｎｍであることから、網目状組織３１の隙間を充填する灰色の組織３２は、ナノサイズの微細結晶粒で構成されるＦｅ３Ｏ４及びＦｅ２ＳｉＯ４であることがわかった。
【００６９】
鉄粉界面１０には、この他に、Ｆｅ、Ｐを含む直径数十〜数百ｎｍの塊状の酸化物が存在していた。この塊状の酸化物は、鉄粉表面に被覆されたＦｅ−Ｐ系複合酸化物が、酸化により脱落、凝集することで成形されたと推測される。
【００７０】
図５は、実施例材１の未酸化領域の鉄粉界面におけるＴＥＭ像であり、図３の一部（１個の鉄粉とその界面）を示している。図５において、白色の部位は鉄粉界面１０であり、暗い部位は鉄粉である。未酸化領域の組織は、図２や図４に示した酸化影響層の組織とは異なる。図５に示すように、鉄粉の表面には厚さが１００ｎｍ未満の表面層が存在し、ＥＤＳ分析によりこの表面層からＦｅ、Ｐ、Ｓｉ及びＯが検出された。この表面層の鉄粉側（下部層）ではＰが比較的多く検出され、Ｓｉの検出量は少なかった。一方、この表面層の界面側（上部層）では、Ｐが少なく、Ｓｉが下層より多く検出された。図５では、写真の解像度のために、この下部層と上部層の区別を見ることができない。
【００７１】
この結果から、未酸化領域の鉄粉の表面には、Ｆｅ、Ｐ、Ｓｉ及びＯを含む酸化物系の絶縁層が存在し、この絶縁層は、化学組成の異なる２層（Ｐが多い下部層とＳｉが多い上部層）から構成されることがわかった。この２層は、図３を用いて説明した、Ｆｅ−Ｐを主体とする下部層２１とＳｉ−ｒｉｃｈな上部層２２である。
【００７２】
また、図５に示した白色の部位（未酸化領域の鉄粉界面１０）からは、Ｃ及びＯが検出された。金属元素は、低濃度のＳｉが検出されたが、Ｆｅは未検出であった。この結果から、未酸化領域の鉄粉界面１０は、Ｃ及びＯを含む物質で充填されており、この物質は、おそらくは潤滑剤のステアリン酸亜鉛系の物質が、熱処理時に変質して形成されたものと推測される。この白色の部位は、図３を用いて説明したＣ、Ｏ、及びＳｉを主体とする有機層２３である。
【００７３】
図５で見られる未酸化領域の鉄粉表面の２層の絶縁層は、図４の酸化影響層の鉄粉界面１０には存在しない。ＴＥＭ観察による図４、５の各領域の組織の比較から、大気中で歪低減熱処理を施した実施例材１のリング状試験片の表面領域では、鉄粉の酸化と絶縁被覆層の破壊により酸化影響層が形成されることがわかった。酸化影響層の鉄粉界面では、Ｆｅ３Ｏ４、Ｆｅ２ＳｉＯ４及びＳｉＯ２等の酸化物が形成されていた。一方で、リング状試験片の内部領域には酸化が及ばず、鉄粉の表面には化学組成の異なる２層構造の絶縁層が存在することがわかった。
【実施例３】
【００７４】
実施例２と同様の手法により、磁気特性評価後の比較材１のリング状試験片に対し、断面部のＴＥＭ観察を行った。観察位置は、実施例２と同じく、圧粉軟磁性体の表面領域と内部領域の２箇所とした。比較材１の表面領域の観察の結果、鉄粉界面の大部分は、Ｆｅを主体とする酸化物で充填されていることがわかった。鉄粉界面には、この他に、Ｆｅ、Ｐを含む直径数十〜数百ｎｍの塊状の酸化物が存在していた。この塊状の酸化物は、鉄粉表面に被覆されたＦｅ−Ｐ系複合酸化物が、酸化により脱落、凝集することで成形されたと推測される。比較例１の表面領域の鉄粉界面では、実施例材１で見られた、Ｓｉを含む網目状の酸化層は存在しなかった。
【００７５】
比較材２の内部領域の観察の結果、内部領域の鉄粉界面の組織は、表面領域とほぼ同様の組織であり、鉄粉界面はＦｅを主体とする酸化物で充填され、Ｆｅ、Ｐを含む直径数十〜数百ｎｍの塊状の酸化物が存在することがわかった。実施例２では、実施例材１の内部領域は未酸化の状態であり、鉄粉の表面には２層構造の絶縁層が存在していた。一方、比較材２の内部領域では、表面領域と同じく鉄粉の酸化が生じ、鉄粉の表面の絶縁層は脱落、凝集していることがわかった。
【００７６】
実施例２、３のＴＥＭ観察結果より、実施例材１においては、酸化影響層の鉄粉界面に網目状に分布するＳｉＯ２層が酸化抑制層として機能することで、圧粉軟磁性体の内部への酸化の進行を抑制するとともに、鉄粉の表面の絶縁層を安定に保持することで、鉄損が低下することがわかった。一方、比較材１では、鉄粉界面に網目状のＳｉＯ２層が存在せず、実施例材１のような酸化防止効果が作用しなかったと考えられる。結果として、比較材１では、圧粉軟磁性体の内部領域まで酸化の影響が及んでおり、鉄粉の表面の絶縁層が脱落、凝集することで鉄損が増加したと推測される。
【実施例４】
【００７７】
実施例１と同じ条件で水アトマイズ処理と水素還元熱処理を実施した鉄粉に対して、目開きの異なるメッシュを用いて篩分けを行い、粒度の異なる複数の鉄粉試料を作製した。篩分け後の各鉄粉試料に対し、実施例材１と同様にＦｅ−Ｐ系複合酸化物層とＳｉ樹脂の絶縁被覆処理を行い、ステアリン酸亜鉛系の潤滑剤を０．４％添加・混合して、粒度の異なる複数の複合粉末を作製した。その後、実施例１と同じ条件でプレス成形、大気中熱処理、巻線、磁気特性評価を実施して、それぞれの圧粉軟磁性体の特性を比較した。
【００７８】
表１は、粒度の異なる５種の鉄粉（実施例材１、２、３、及び比較材２、３）を成形、熱処理して得られた圧粉軟磁性体について、平均粒径、粒径が１００μｍ未満の鉄粉の比率、鉄損の評価結果（鉄損値）、及び酸化影響層の厚さを示している。
【００７９】
表１において、実施例材１、２、３、比較材２、３の順に、鉄粉の平均粒径は小さくなる。一方で、粒径が１００μｍ未満の微細な鉄粉を含む比率（重量％）を比較すると、平均粒径の減少につれて、粒径が１００μｍ未満の鉄粉の比率が増す傾向にある。実施例材１、２、３においては、粒径が１００μｍ未満の鉄粉は２０％以下である。一方、比較材２では、粒径が１００μｍ未満の鉄粉は約半分、比較材３では、粒径が１００μｍ未満の鉄粉は８割以上の比率を占めることがわかる。
【００８０】
表１では、鉄損値として、大気中で５５０℃にて熱処理した結果と、これと同一温度、同一時間にて真空中で熱処理した結果を併記した。大気中での熱処理後の鉄損値は、実施例材３は４１Ｗ／ｋｇと実施例材１の３７Ｗ／ｋｇに近い値である。これに対し、比較材２は５９Ｗ／ｋｇ、比較材３は８３Ｗ／ｋｇであり、これらの鉄損値は、実施例材３との比較で約２０〜４０Ｗ／ｋｇも増加する結果となった。
【００８１】
一方、真空中での熱処理後の鉄損値は、実施例材１、２、３の値は、大気中での熱処理とほぼ同等（真空熱処理により１〜２Ｗ／ｋｇの低下）である。これに対し、比較材２、３では、真空中での熱処理後の鉄損は、大気中での熱処理よりも大きく低下すること（１２〜１５Ｗ／ｋｇの低下）がわかった。圧粉軟磁性体の鉄損値は、絶縁が保たれる場合は、鉄粉粒径が微細になるほど保磁力の増加を反映して増加する傾向がある。表１の真空中での熱処理後の鉄損値は、鉄粉粒度の傾向を反映すると推測される。また、表１より、大気中での熱処理の場合は、鉄粉の微細化に伴う鉄損の増加が、より促進される傾向があることがわかる。
【００８２】
【表１】
0005916392.tif 000002
【００８３】
表１に示した５種の熱処理後の圧粉軟磁性体を切断し、断面部に対して樹脂埋込みと研磨を実施して、ＳＥＭ観察とＥＤＳ分析により酸化影響層の厚さを測定した。実施例材１、２、３では、酸化影響層の厚さは１ｍｍ未満と薄かった。一方、比較材２では、酸化影響層の厚さは１．６mmと増加した。比較材３では、断面のほぼ全体に酸化の影響が及んでいることがわかった。以上の結果から、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉が微細化するにつれて、大気中での熱処理時の酸化の影響が、圧粉軟磁性体のより内部まで進行して、鉄損の増加を促進することが示された。
【実施例５】
【００８４】
実施例材１と同じ鉄粉を５組用意し、それぞれ圧力を１４００ＭＰａ、１３００ＭＰａ、１０００ＭＰａ、７００ＭＰａ、及び６００ＭＰａに変えて成形した後、５５０℃の大気中で熱処理して、５種類の圧粉軟磁性体を作製した（実施例材４〜６、比較材４、５）。そして、実施例材４〜６と比較材４、５の鉄損を評価した。
【００８５】
表２は、成形圧の異なる６種の圧粉軟磁性体（実施例材１、４〜６、及び比較材４、５）について、成形圧、密度、鉄損の評価結果（鉄損値）、及び酸化影響層の厚さを示している。
【００８６】
圧粉軟磁性体の密度は、成形圧の低下につれて、７．６２ｇ／ｃｍ３（実施例材４）、７．５９ｇ／ｃｍ３（実施例材５）、７．５４ｇ／ｃｍ３（実施例材１）、７．４７ｇ／ｃｍ３（実施例材６）、７．３９ｇ／ｃｍ３（比較材４）、７．３３ｇ／ｃｍ３（比較材５）と減少する。鉄損値は、成形圧の低下につれて、３５Ｗ／ｋｇ（実施例材４、５）、３７Ｗ／ｋｇ（実施例材１）、４１Ｗ／ｋｇ（実施例材６）、４６Ｗ／ｋｇ（比較材４）、５１Ｗ／ｋｇ（比較材５）と増加することがわかった。
【００８７】
実施例４と同じく、ＳＥＭ観察とＥＤＳ分析により、圧粉軟磁性体の断面を観察して酸化影響層の厚さを求めた。この結果、圧粉軟磁性体の密度の低下につれて、酸化影響層の厚さが増加することがわかった。比較材４、５は、実施例材１、４〜６に比べて低密度であるので、鉄粉界面の間隔が広く、その結果として熱処理時の鉄粉界面を通じた酸化が促進されて、鉄損が増加したと考えられる。
【００８８】
【表２】
0005916392.tif 000003
【実施例６】
【００８９】
実施例材１と同じ鉄粉を９組用意し、同じ成形圧（１２００ＭＰａ）で成形した圧粉軟磁性体を、それぞれ異なる温度と時間で大気中で熱処理を実施して、鉄損を評価した。
【００９０】
表３は、熱処理温度と保持時間の異なる１０種の圧粉軟磁性体（実施例材１、７〜１０、及び比較材６〜１０）について、熱処理温度、保持時間、鉄損の評価結果（鉄損値）、及び酸化影響層の厚さを示している。
【００９１】
実施例材８、９は、熱処理温度が５００℃で、保持時間がそれぞれ３０分と１２０分である。実施例材１、７は、熱処理温度が５５０℃で、保持時間がそれぞれ３０分と６０分である。実施例材１０は、熱処理温度が６００℃で、保持時間が３０分である。比較材１０は、熱処理温度が４５０℃で、保持時間が３０分である。比較材７は、熱処理温度が５００℃で、保持時間が１８０分である。比較材６は、熱処理温度が５５０℃で、保持時間が１２０分である。比較材８は、熱処理温度が６００℃で、保持時間が６０分である。比較材９は、熱処理温度が６５０℃で、保持時間が３０分である。実施例材１、７〜１０の圧粉軟磁性体は、「６）熱処理プロセスの最良の形態」で前述した熱処理温度と保持時間の範囲で熱処理をした。比較材６〜１０の圧粉軟磁性体は、この熱処理温度と保持時間の範囲外で熱処理をした。
【００９２】
実施例材１、７〜１０の圧粉軟磁性体では、鉄損値は、３５〜４０Ｗ／ｋｇと比較的小さい。一方、保持時間が長い比較材６〜８の圧粉軟磁性体では、鉄損値が４０Ｗ／ｋｇを超える大きな値となった。６５０℃の熱処理温度で３０分保持した比較材９も、鉄損が５２Ｗ／ｋｇと大きな値となった。実施例材１、７〜１０の圧粉軟磁性体は、酸化影響層の厚さが０．６ｍｍ以下である。比較材６〜９の圧粉軟磁性体は、酸化影響層の厚さがいずれも１ｍｍ以上であり、実施例材１、７〜１０に比べて酸化の影響が圧粉軟磁性体の内部まで促進されて、鉄損が増加したと推測される。
【００９３】
比較材１０の圧粉軟磁性体は、４５０℃という実施例材１、７〜１０の温度範囲より低温で、保持時間３０分の熱処理を実施した。比較材１０の圧粉軟磁性体は、酸化影響層の厚さが０．１ｍｍと非常に薄いが、鉄損は４８Ｗ／ｋｇと比較的大きな値となった。比較材１０の圧粉軟磁性体は、酸化の影響は小さいものの、熱処理温度が低くて鉄粉中の歪の低減が十分でないため、鉄損が十分に低減できなかったと推測される。
【００９４】
以上の結果から、本発明による圧粉軟磁性体の特性を有効に引出すためには、大気熱処理の温度と保持時間の条件を適切な範囲に設定することが重要であるという知見が得られた。
【００９５】
【表３】
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【産業上の利用可能性】
【００９６】
本発明による圧粉軟磁性体は、電磁部品一般に利用することができ、例えば、モータのロータコア及びステータコア、電磁弁、及びリアクトルなどに利用することができる。
【符号の説明】
【００９７】
１…圧粉軟磁性体、２…鉄粉、３…酸化影響層、４…未酸化領域、１０…鉄粉界面、１１…Ｆｅを主体とする酸化物、１２…Ｆｅ−Ｓｉ複合酸化物、１３…塊状のＦｅ−Ｐ−Ｓｉ複合酸化物、１４…Ｓｉを主体とする層状の酸化物、２１…Ｆｅ−Ｐを主体とする下部層、２２…Ｓｉ−ｒｉｃｈな上部層、２３…Ｃ、Ｏ、及びＳｉを主体とする有機層、３１…白色の網目状組織、３２…灰色の組織。
【図１】
0005916392.tif 000005
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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