(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
光透過性を有する基板と、この基板の表面に設けられた光拡散層と、この光拡散層の表面に設けられた光透過性電極と、この光透過性電極と対をなす光反射性電極と、前記光透過性電極と前記光反射性電極との間に設けられた一又は複数の発光層と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層のうち、前記光反射性電極から第ｍ番目に配置された前記発光層を第ｍ番発光層とし（ｍは１以上の整数である）、
前記第ｍ番発光層の重み平均発光波長をλｍとし、
前記第ｍ番発光層で生じた光における、下記式（１）で示される前記光反射性電極で生じる位相シフトをφｍとし、
【数１】
0005866552.tif 000022
（この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、光反射性電極の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である）
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）とし、及び、
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間の距離をｄｍとしたときに、
下記式（２）の関係が、少なくとも第１番発光層（ｍ＝１）において満たされ、
【数２】
0005866552.tif 000023
（この式において、ｌは０以上の整数である）
前記発光層の平均屈折率をｎａとし、前記基板の屈折率をｎｂとしたときに、ｎａ＞ｎｂの関係が満たされ、
前記発光層から前記光拡散層に到達する光の前記光拡散層への入射角をθとしたときに、
次の式（３）で示される角度θの条件で前記光拡散層へ入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度と、正面方向から前記光拡散層へ入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度との差であって前記光拡散層での色差である色差Δｕ’ｖ’が、絶対値で０．１以下であることを特徴とする、有機エレクトロルミネッセンス素子。
【数３】
0005866552.tif 000024
【請求項２】
前記発光層は離間して複数設けられており、
上記式（２）の関係が、複数の前記発光層において満たされることを特徴とする、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記光拡散層は、前記基板側から第１透明材料層と第２透明材料層とを有し、
前記第２透明材料層は、前記基板よりも屈折率が大きく、
前記第１透明材料層と前記第２透明材料層との界面に、凹凸構造が形成されていることを特徴とする、請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記第１透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．３〜１．５の範囲内であることを特徴とする、請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記第２透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．７５以上であることを特徴とする、請求項３又は４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記凹凸構造は、複数の凸部又は凹部が面状に配置された構造であることを特徴とする、請求項３〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記光拡散層は、レンズアレイ構造を有し、
前記レンズアレイ構造を構成するレンズは、前記基板の表面と平行に配置された半径Ｒ１の円からこの円に垂直な方向に高さＲ２で突出する半楕円体状であり、
前記高さＲ２は、前記半径Ｒ１の０．８倍以上４倍以下であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記複数の凸部又は凹部は、前記基板の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲であることを特徴とする、請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
前記一又は複数の発光層からの光の全体の重み平均発光波長をλａｌｌとしたときに、前記楕円の軸長さ又は前記内接円の直径の最小値は、λａｌｌの２倍以下であることを特徴とする、請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
前記複数の凸部又は凹部は、格子状の区画に一区画分の凸部又は凹部がランダムに割り当てられて配置されていることを特徴とする、請求項６、８及び９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
前記凸部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、
前記凹部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることを特徴とする、請求項１０に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１２】
前記基板の前記光拡散層とは反対側の表面に光取り出し層が設けられていることを特徴とする、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを用いた照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）として、透明基板の表面に、透明電極からなる陽極、ホール輸送層、発光層、電子注入層、陰極が順に積層された構造のものが一般的に知られている。有機ＥＬ素子では、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、発光層で発した光が、透明電極、透明基板を通して外部に取り出される。【０００３】
有機ＥＬ素子の光取り出し効率については、一般に２０〜３０％程度と言われている。これは、いわゆる発光として有効に活用できていない光が全発光量の７０〜８０％を占める、ということである。屈折率の異なる界面での全反射、材料による光の吸収などによって、発光を観測する外界へ有効に光を伝播できないためである。したがって、光取り出し効率向上による有機ＥＬ素子効率向上の期待値は、非常に大きい。【０００４】
光取り出し効率を向上するための試みがこれまで非常に多くなされている。中でも特に、有機層から基板層への到達光を増やす試みが多くなされている。一般的に、有機層の屈折率が約１．７以上であり、また通常、基板として用いられるガラス層の屈折率が約１．５であるため、有機層とガラス層の界面で発生する全反射ロス（薄膜導波モード）は、全放射光の約５０％に達する。この有機層−基板間の全反射ロスを低減することで、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を大きく改善することが可能である。【０００５】
全反射ロスを低減する方法として、有機層と基板との間に回折格子を設けることが考えられる。例えば、特許文献１（日本国特許第２９９１１８３号公報）では、回折格子により光の角度を変化させて光をより多く取り出すことが提案されている。【０００６】
また、光取り出し効率を高めるための手段の一つとして干渉作用を利用することが考えられる。例えば、特許文献２（日本国特開２００４−１６５１５４号公報）では、位相のずれを考慮した干渉作用を利用して、光の成分が極大値になるように光学膜厚を調整することが開示されている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、有機ＥＬ素子においては、上記の特許文献に記載されたような光学設計でも光取り出し効率は十分に高められているとは言えず、これらよりもさらに光取り出し性を高める構造が求められている。【０００８】
特許文献１の方法は、回折格子により光取り出し性を高める効果が期待されるが、特定の波長や方向のみの光に着目された構造であるため、複数の波長における全方向に出射する光束の向上に対しては必ずしも好適な設計になっていない。また、複数の発光色やブロードなスペクトルを持つ発光層の場合、視野角による色度ズレの悪影響が極めて大きくなり、例えば、見る角度によって色が異なって見栄えが悪くなるといった視野角依存性の問題が生じる。【０００９】
また、特許文献２に記載の方法は、基板から外部へ正面方向に出射する光の成分の量が極大値となるように設計されているが、光を全て取り出しているとはいえず、更なる光取り出し性の向上が求められている。【００１０】
ところで、近年、有機ＥＬ素子のさらなる高輝度化、高効率化、長寿命化が大きな課題とされており、複数の発光層を積層させた構造の有機ＥＬ素子が注目されている。例えば、マルチユニット構造の有機ＥＬ素子では、中間層とよばれる電気伝導層を介して複数の発光層を直列に接続することで、有機エレクトロルミネッセンスの特長である薄型光源のメリットを確保しつつ、高輝度、高効率、長寿命を実現することが可能である。同じ輝度を得るための電流密度を減らすことにより、高効率化、長寿命化を達成することができるのである。しかし、高輝度化・長寿命化でメリットのある複数の発光層を有する構造においては、発光位置が複数になったり発光波長が複数になったりするため、特許文献１や特許文献２の方法で好適な膜厚条件にすることがさらに難しくなる。【００１１】
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率が高く、視野角依存性の抑制された有機ＥＬ素子及び照明装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、
光透過性を有する基板と、この基板の表面に設けられた光拡散層と、この光拡散層の表面に設けられた光透過性電極と、この光透過性電極と対をなす光反射性電極と、前記光透過性電極と前記光反射性電極との間に設けられた一又は複数の発光層と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層のうち、前記光反射性電極から第ｍ番目に配置された前記発光層を第ｍ番発光層とし（ｍは１以上の整数である）、
前記第ｍ番発光層の重み平均発光波長をλｍとし、
前記第ｍ番発光層で生じた光における、下記式（１）で示される前記光反射性電極で生じる位相シフトをφｍとし、【００１３】
【数１】
0005866552.tif 000002
【００１４】
（この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、光反射性電極の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である）
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）とし、及び、
前記光反射性電極から前記第ｍ番発光層までの間の距離をｄｍとしたときに、
下記式（２）の関係が、少なくとも第１番発光層（ｍ＝１）において満たされることを特徴とする。【００１５】
【数２】
0005866552.tif 000003
【００１６】
（この式において、ｌは０以上の整数である）。【００１７】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記発光層は離間して複数設けられており、上記式（２）の関係が、複数の前記発光層において満たされる。【００１８】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記発光層の平均屈折率をｎａとし、前記基板の屈折率をｎｂとしたときに、ｎａ＞ｎｂの関係が満たされ、
前記発光層から前記光拡散層に到達する光の前記光拡散層への入射角をθとしたときに、
次の式（３）で示される角度θの条件で前記光拡散層へ入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度と、正面方向から前記光拡散層へ入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度との差であって前記光拡散層での色差である色差Δｕ’ｖ’が、絶対値で０．１以下である。
【００１９】
【数３】
0005866552.tif 000004
【００２０】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記光拡散層は、前記基板側から第１透明材料層と第２透明材料層とを有し、
前記第２透明材料層は、前記基板よりも屈折率が大きく、
前記第１透明材料層と前記第２透明材料層との界面に、凹凸構造が形成されている。【００２１】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記第１透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．３〜１．５の範囲内である。【００２２】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記第２透明材料層は、可視光波長領域での屈折率が１．７５以上である。【００２３】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記凹凸構造は、複数の凸部又は凹部が面状に配置された構造である。【００２４】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記光拡散層は、レンズアレイ構造を有し、前記レンズアレイ構造を構成するレンズは、前記基板の表面と平行に配置された半径Ｒ１の円からこの円に垂直な方向に高さＲ２で突出する半楕円体状であり、前記高さＲ２は、前記半径Ｒ１の０．８倍以上４倍以下である。【００２５】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記複数の凸部又は凹部は、前記基板の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲である。【００２６】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記一又は複数の発光層からの光の全体の重み平均発光波長をλａｌｌとしたときに、前記楕円の軸長さ又は前記内接円の直径の最小値は、λａｌｌの２倍以下である。【００２７】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記複数の凸部又は凹部は、格子状の区画に一区画分の凸部又は凹部がランダムに割り当てられて配置されている。【００２８】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記凸部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、前記凹部は、前記格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されている。【００２９】
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子では、好ましくは、前記基板の前記光拡散層とは反対側の表面に光取り出し層が設けられている。【００３０】
本発明に係る照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、斜め方向の光を考慮した光干渉作用を利用することによって外部に出射される光を効率よく増やすことができる。その結果、光取り出し効率が高く、視野角依存性が抑制された発光特性の優れた有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図２】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図３】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図４】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図５】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図６】有機エレクトロルミネッセンス素子のモデルを示す概略断面図である。
【図７】光取り出し方向と光強度との関係を示すグラフである。
【図８】光取り出し方向と光量との関係を示すグラフである。
【図９】有機エレクトロルミネッセンス素子モデルにおける発光層の位置と光強度との関係を示すグラフである。
【図１０】有機エレクトロルミネッセンス素子モデルにおける発光層の位置（ファクターＡ）と光強度との関係を示すグラフである。
【図１１】第１番発光層の位置（ファクターＡ）と光取り出し効率との関係を示すグラフである。
【図１２】第２番発光層の位置（ファクターＡ）と光取り出し効率との関係を示すグラフである。
【図１３】第１番発光層の位置（ファクターＡ）と色差との関係を示すグラフである。
【図１４】第２番発光層の位置（ファクターＡ）と色差との関係を示すグラフである。
【図１５】色差の測定方法の一例を示す概略断面図である。
【図１６】第２透明材料層の屈折率と光取り出し効率との関係を示すグラフである。
【図１７】第１透明材料層の屈折率と光取り出し効率との関係を示すグラフである。
【図１８】図１８は図１８Ａ及び図１８Ｂから構成される。図１８Ａは、凹凸構造の一例を説明する説明図であり、平面図を示す。図１８Ｂは、凹凸構造の一例を説明する説明図であり、断面図を示す。
【図１９】図１９は図１９Ａ及び図１９Ｂから構成される。図１９Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図１９Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２０】図２０は図２０Ａ〜図２０Ｃから構成される。図２０Ａは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。図２０Ｂは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。図２０Ｃは、凹凸構造のブロック（区画）の配置を説明する説明図である。
【図２１】図２１は図２１Ａ及び図２１Ｂから構成される。図２１Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２１Ｂは、凹凸構造の平均ピッチの計算に用いる楕円を説明する説明図である。
【図２２】凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２３】図２３は図２３Ａ〜図２３Ｃから構成される。図２３Ａは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２３Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２３Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２４】図２４は図２４Ａ〜図２４Ｃから構成される。図２４Ａは、凹凸構造の構造サイズと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図２４Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２４Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２５】図２５は図２５Ａ〜図２５Ｄから構成される。図２５Ａは、凹凸構造の凹凸高さと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図２５Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２５Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２５Ｄは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２６】有機ＥＬ素子の光強度を測定する方法の一例を示す断面図である。
【図２７】図２７は図２７Ａ〜図２７Ｃから構成される。図２７Ａは、凹凸構造の違いによる光強度の変化を示すグラフである。図２７Ｂは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２７Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図２８】図２８は図２８Ａ〜図２８Ｄから構成される。図２８Ａは、は凹凸構造の一例を示す平面図である。図２１Ｂは、凹凸構造をフーリエ変換した様子を示している。図２８Ｃは、凹凸構造の一例を示す平面図である。図２８Ｄは、凹凸構造をフーリエ変換した様子を示している。
【図２９】図２９は図２９Ａ及び図２９Ｂから構成される。図２９Ａは、発光層と反射層との間の距離と、出射する角度における光の強度との関係を示すグラフである。図２９Ｂは、発光層と反射層との間の距離と、光の伝播するモードとの関係を示すグラフである。
【図３０】凹凸構造を変化させた場合の入射角と光透過率との関係を示すグラフである。
【図３１】凹凸構造の一例を示す平面図である。
【図３２】有機エレクトロルミネッセンス素子の実施形態の一例を示す概略断面図である。
【図３３】レンズアレイ構造を変化させたときの入射角と光透過率との関係を示すグラフである。
【図３４】図３４は図３４Ａ及び図３４Ｂから構成される。図３４はレンズアレイ構造を構成するレンズの模式図を示す。図３４Ａはアスペクト比が１より小さい場合である。図３４Ｂはアスペクト比が１より大きい場合である。
【図３５】照明装置の一例を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
図１は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の第１実施形態を示す。図２は、有機ＥＬ素子の第２実施形態を示す。図３は、有機ＥＬ素子の第３実施形態を示す。図４は、有機ＥＬ素子の第４実施形態を示す。図５は、有機ＥＬ素子の第５実施形態を示す。有機ＥＬ素子の各実施形態の共通事項を中心にしながら各実施形態について説明する。
【００３４】
有機ＥＬ素子は、光透過性を有する基板１と、光拡散層２と、光透過性電極３と、光反射性電極４と、一又は複数の発光層Ｅとを備えている。光拡散層２は、基板１の表面に設けられている。光透過性電極３は、光拡散層２の表面に設けられている。光反射性電極４は、光透過性電極３と対をなす電極である。発光層Ｅは、光透過性電極３と光反射性電極４との間に設けられている。図１〜６等において「Ｅ」は発光層を示す。
【００３５】
第１実施形態及び第４実施形態では、発光層Ｅは一つ設けられている。これらはシングルユニット構造の有機ＥＬ素子である。第２実施形態及び第５実施形態では、発光層Ｅは二つ設けられている。これらはマルチユニット構造の有機ＥＬ素子である。第３実施形態では、層構成の途中を省略しており、発光層Ｅが一つ又は複数（二以上又は三以上）設けられていることを説明している。第３実施形態は発光層Ｅの数を一般化したものと言える。発光層Ｅが複数の場合、複数の発光層Ｅは互いに離間して設けられていることが好ましい。
【００３６】
第４実施形態は、第１実施形態の変形例であり、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。第５実施形態は、第２実施形態の変形例であり、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。
【００３７】
発光層Ｅの番号付けを一般化した第３実施形態を用いて説明する。もちろん、以下の説明は各実施形態においても適用される。
【００３８】
本明細書では、発光層Ｅのうち、光反射性電極４から第ｍ番目に配置された発光層Ｅを第ｍ番発光層Ｅｍとして表す。このとき、ｍは１以上の整数である。例えば、第１番目の発光層Ｅは第１番発光層Ｅ１として表される。また、第２番目の発光層Ｅは第２番発光層Ｅ２として表される。
【００３９】
第ｍ番発光層Ｅｍの重み平均発光波長をλｍとして表す。例えば、第１番発光層Ｅ１の重み平均発光波長はλ１として表される。また、第２番発光層Ｅ２の重み平均発光波長はλ２として表される。
【００４０】
第ｍ番発光層Ｅｍで生じた光における、下記式（１）で示される光反射性電極４で生じる位相シフトをφｍとして表す。
【００４１】
【数４】
0005866552.tif 000005
【００４２】
この式において、ｎｓ、ｋｓは、光反射性電極と接する層の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｒ、ｋｒは、光反射性電極の屈折率及び消衰係数をそれぞれ表し、ｎｓ、ｎｒ、ｋｓ及びｋｒは、λｍの関数である。
【００４３】
例えば、第１番発光層Ｅ１の光における位相シフトはφ１として表される。また、第２番発光層Ｅ２の光における位相シフトはφ２として表される。
【００４４】
光反射性電極４から第ｍ番発光層Ｅｍまでの間を満たす媒質の平均屈折率をｎｍ（λｍ）として表す。例えば、光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間を満たす媒質の平均屈折率はｎ１（λ１）として表される。また、光反射性電極４から第２番発光層Ｅ２までの間を満たす媒質の平均屈折率はｎ２（λ２）として表される。平均屈折率は発光波長に依存するため、発光波長ごとに屈折率が算定される。
【００４５】
光反射性電極４から第ｍ番発光層Ｅｍまでの間の距離をｄｍとして表す。例えば、光反射性電極４から第１番発光層Ｅ１までの間の距離はｄ１として表される。また、光反射性電極４から第２番発光層Ｅ２までの間の距離はｄ２として表される。距離ｄｍは、物理的な距離を表す。
【００４６】
距離ｄｍについては、
ｄ１  ＜  ｄ２  ＜  ｄ３  ＜  ・・・
の関係が満たされる。
【００４７】
そして、有機ＥＬ素子においては、下記式（２）の関係が、少なくともｍ＝１である第１番発光層Ｅ１において満たされる。
【００４８】
【数５】
0005866552.tif 000006
【００４９】
この式において、ｌは０以上の整数である。
【００５０】
このとき、第１番発光層Ｅ１においては、好ましくは、ｌ＝０の条件で満たされる。なお、「ｌ」はＬの小文字であり、数字の１とは区別される。上記式（２）から第１番発光層Ｅ１の好ましい関係として、次の式（４）の関係式が導出される。
【００５１】
【数６】
0005866552.tif 000007
【００５２】
上式の関係は、シングルユニット構造（図１及び図４）であってもマルチユニット構造（図２及び図５）であっても好ましい。
【００５３】
さらに、複数の発光層Ｅを有する場合、好ましくは、上記式（２）の関係が、複数の発光層Ｅにおいて満たされる。このとき、複数の発光層Ｅの全てにおいて満たされることがより好ましい。
【００５４】
上記式（２）の関係式は、後述するように、斜め方向の光を考慮した光干渉作用を利用している。そのため、外部に出射される光を効率よく増やすことができる。また、斜め方向の光を考慮するため、見る角度によって生じる色の違いを抑制することができる。その結果、光取り出し効率が高く、視野角依存性が抑制された発光特性の優れた有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００５５】
ここで、媒質の平均屈折率は、下記式（５）によって求められる。
【００５６】
【数７】
0005866552.tif 000008
【００５７】
ただし、上式においては、ｄは媒質を構成する個々の層の厚みを示し、ｎは媒質を構成する個々の層の屈折率を示す。ｍは１以上の整数であり、個々の層に順番に付けられた番号を示す。すなわち、この式でいうｄ、ｎ及びｍは、式（１）〜（４）とは異なるものである。
【００５８】
上式で示すように、媒質の平均屈折率は、発光材料のスペクトルの重み平均発光波長λにおける媒質の屈折率の平均値ということができる。いわば、厚さで重み付けした屈折率の平均値である。
【００５９】
ここで、重み平均発光波長とは、発光波長の強度のスペクトル（発光スペクトル）を測定して得たスペクトル強度の積分を用いて算出される波長であり、正確には、下記の式（６）で表される。
【００６０】
【数８】
0005866552.tif 000009
【００６１】
この式において、λは波長（ｎｍ）であり、Ｐ（λ）は各波長におけるスペクトル強度を表す。
【００６２】
位相シフトについて説明する。有機ＥＬ素子は発光層の膜厚が数百ｎｍと比較的薄く、光の波長（媒質内を伝播する波長）と非常に近いため、有機ＥＬ素子内部で薄膜干渉が生じる。その結果、有機層の膜厚によって内部の発光が干渉し、出射する光の強度が大きく増減する。出射する光の強度を最大限に高めるためには、発光層から光取り出し側へ直接向かう光（直接光）と、発光層から反射性の電極へ向かった後にこの電極で反射されてから光取り出し側へ向かう光（反射光）とが、干渉しあって強めあうようにする。光が反射層において反射すると、その前後で位相シフトπが生じる。そこで、理想モデルにおいては、発光源と反射層の表面との間の膜厚ｄに屈折率ｎを乗じて導出される光学膜厚（光学的距離）が、光の波長λの１／４πの奇数倍と略等しくなるように設計される。これにより、基板から正面方向に出射する光の成分量が極大値となる。いわゆるキャビティ設計である。この方法は、光が内部で増幅されることを意味するわけではなく、光の方向を変更させ、特定の方向、例えば、大気中へ光を取り出しやすい正面方向への光を強めることを意味する。しかしながら、実際には、光の位相シフトはπとはならず、有機層及び反射層における屈折、消衰が関わってくることとなり、より複雑な挙動を示す。このときの光の位相シフトをφと表している。有機ＥＬ素子ではこの位相シフトφを用いて素子を設計することができる。
【００６３】
発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離ｄを考える際、本明細書では、特に言及のない限り、発光層Ｅはその厚みの中心の位置を基準とし、光反射性電極４は発光層Ｅ側の表面を基準とする。すなわち、距離ｄは、より正確に言えば、光反射性電極４の発光層Ｅ側の表面から、発光層Ｅの厚み中央までの距離ということができる。光反射性電極４の表面を基準とすることは、光が反射層の表面で反射することから理解できるであろう。一方、発光層Ｅについては、厳密には電子とホールとの再結合点とすることが好ましいが、再結合点は材料や素子の特性により変化し得るし、また、発光層Ｅの厚みは全体に占める割合としては薄いことが多いので、基準の位置を発光層Ｅの中央と考えてもよいのである。もちろん、再結合点が分かる場合、再結合点を距離ｄの基準としてもよい。例えば、再結合点は、厚みの中央の他に、表面（光反射性電極４側の表面又は光透過性電極３側の表面）などとなる可能性がある。
【００６４】
電極と発光層Ｅとの間、及び、複数の発光層Ｅの間には、有機ＥＬ素子を駆動可能にさせる適宜の層が形成される。例えば、電荷輸送層５や中間層６である。図１〜図５では、電荷輸送層５及び中間層６が図示されている。電荷輸送層５は、ホール又は電子を注入したり輸送したりする層であってよい。中間層６は、電荷を発生させる層であってよい。第１から第５実施形態では、中間層６は電荷輸送層５に挟まれている。なお、発光層Ｅと発光層Ｅとの間に、バイポーラ性の層が形成される構造であってもよい。その場合、中間層６を設けずに、発光層Ｅ間の距離を離したり近づけたりすることができ、発光層Ｅの位置を容易に調整することができる。
【００６５】
図２などで示すように、電荷輸送層５は、光反射性電極４側から、第１電荷輸送層５ａ、第２電荷輸送層５ｂ、第３電荷輸送層５ｃ、第４電荷輸送層５ｄ、・・・、とナンバリングされる。第１電荷輸送層５ａは電子輸送性の層として構成することができる。第２電荷輸送層５ｂはホール輸送性の層として構成することができる。第３電荷輸送層５ｃは電子輸送性の層として構成することができる。第４電荷輸送層５ｄはホール輸送性の層として構成することができる。もちろん、電荷輸送層５は、途中で電荷転換される構造であってもよい。
【００６６】
ところで、本明細書では、一つの発光ユニットに一つの発光層Ｅが形成された素子の例を中心に説明するが、一つの発光ユニットに複数の発光層Ｅが積層されていてもよい。一つの発光ユニット内に、複数の発光層Ｅが積層される場合、発光層Ｅは直接接して重ねられる構造にすることができる。一つの発光ユニットが、複数の発光層Ｅを有する場合、発光特性の寄与（光取り出し効率及び色差）の大きい発光層Ｅにおいて、上記式（２）の関係式を満たすように設計するようにできる。もちろん、全ての発光層Ｅで上記式（２）を満たすことがより好ましい。
【００６７】
第４実施形態及び第５実施形態では、基板１の光拡散層２とは反対側の表面に光取り出し層７が設けられている。光取り出し層７を設けると、基板１と外部（大気）との間での全反射が抑制され、より多くの光を外部に取り出すことができる。
【００６８】
なお、発光層Ｅから光透過性電極３の基板１側の表面までの距離はＤとする。距離Ｄに用いる発光層Ｅの位置の基準は、上記の距離ｄの場合と同じであってよく、例えば、発光層Ｅの厚み中央であってよい。
【００６９】
［素子の設計］
有機ＥＬ素子の設計モデルにより、上記の関係式が好ましいことを説明する。
【００７０】
図６は、有機ＥＬ素子の設計モデルである。この設計モデルにより、有機ＥＬ素子の好適化を行う。この有機ＥＬ素子は、基板１、光透過性電極３、発光層Ｅ、及び、光反射性電極４を備えている。発光層Ｅは一つであり、シングルユニットである。また、有機ＥＬ素子は、電荷輸送層５を備えている。ただし、光拡散層２は設けられていない。光拡散層２を除いて単純化することにより、光を取り出す好適条件を考察することができる。
【００７１】
有機ＥＬ素子の好適化にあたっては、発光素子の特性として、効率（光取出し効率）と視野角による色差（ｕ’ｖ’座標のズレ）に着目している。色差のズレとは、図６で示すように、正面方向で取り出される光と、角度θで取り出される光との色のズレである。有機ＥＬ素子は、発光層Ｅから直接出射する光と光反射性の電極で反射する光とが干渉することで特定の出射方向への光が増減し、配光パターンが変化する。光拡散層や基板へ到達する配光パターンは効率や色差に直接影響を及ぼす。したがって、各発光色の発光層Ｅと反射層（光反射性電極４）との距離ｄが、効率と色差とを決定する重要なファクターとなる。そこで、本設計では、主に発光位置と反射層との距離を詳細に制御することで、好ましい効率と色差を実現する配光パターンを得るようにしている。
【００７２】
図７は、立体角（放射束）の光取り出し方向成分を示すグラフである。このグラフは、発光層Ｅから生じる光量を光取り出し方向（角度θ）の成分に配分したものといえる。ここで、発光源からすべての方向に等しい確率で光が出射している状態を前提として考えると、ガウスの法則から、立体角が大きくなる視野角成分が相対的な発光エネルギー量（放射束）として多くなる。その放射束の光取出し方向成分がもっとも大きくなる角度は、計算によればｓｉｎ２θに比例するため、４５°周辺となる。図７のグラフでは、光取り出し方向成分Ｐ（θ）＝ｓｉｎ２θが示されている。したがって、斜め方向の成分、特に４５°方向の成分に着目して光学設計を行えば、効率的に光を取り出すことが可能となる。要するに、正面方向だけの好適化ではなく斜め方向を考慮した好適化によって、より光取り出し効率を高めることができるのである。
【００７３】
図８は、光取り出し方向（角度θ）の増加に伴う光量の累積を示している。斜め方向の光を考慮するにあたり、注意すべき点がある。一般に、有機層の屈折率よりも基板や大気の屈折率は低いため、全反射の臨界角が存在し、ある角度以上の光は全反射によって外部に取り出すことができない。例えば、有機層の屈折率が１．８の場合は、臨界角は３４°となり、この臨界角３４°以上の光を大気に取り出せない。図８のグラフから、３４°以上の光が取り出せない場合、全体の約１７％の光しか外部に取り出せないことが理解される（図中の矢印参照）。４５°付近の光に焦点を当てる場合、光を取り出すためには有機層から大気へ光を取り出すための方策が求められる。そこで、有機層と基板の間に光拡散層２を挿入すれば、４５°付近の光を取り出すことが可能になる。
【００７４】
以上の前提の下、図６のモデルによって、正面方向からの傾き角度θが４５°周辺の光が大きくなる光学設計について検討した。具体的な材料としては、基板１としてガラス基板（屈折率１．５）を用いた。また、有機層（発光層Ｅから光反射性電極４との間を満たす媒質の屈折率（ｎ）を１．８４とし、消衰係数（ｋ）を０．００１とした。なお、有機層の屈折率及び消衰係数は平均した値である。また、光反射性電極４をＡｇで構成した。この光反射性電極４の屈折率（ｎ）は、０．１２５であり、消衰係数（ｋ）は３．３４であった。発光層Ｅの発光材料としては、重み平均発光波長５５０ｎｍの光を発するものを用いた。発光層Ｅから光透過性電極３の基板１側の表面までの距離Ｄは、１００ｎｍとした。なお、この距離Ｄは、光取り出し効率にあまり大きな影響を与えないことが確認されている。以上の条件の下、発光層Ｅと光反射性電極４との間の距離ｄを変化させて、０°方向（正面方向）から取り出される光の強度、及び、４５°方向（斜め方向）から取り出される光の強度の推移を試験した。
【００７５】
図９は、距離ｄを変化させたときに取り出される光の強度変化を示すグラフである。一般的には、０°方向でピークを示すｄ＝５０〜６０ｎｍ付近がキャビティ設計の最適値となる。キャビティとは干渉によって光が強め合うことをいう。一方、４５°周辺の発光に着目するとｄ＝８０〜９０ｎｍ付近がピークとなっている。これは、４５°方向の光では、発光位置と反射層との距離（直接光と反射光の光路差）が、角度がついている分長くなることに由来するものと考えられる。
【００７６】
図１０は、図９で示された距離ｄの数値が本来のキャビティ位置からどれくらいずれているか示したグラフである。本明細書では、キャビティからのずれについて、下記式（７）で規定するファクターＡを用いる。
【００７７】
【数９】
0005866552.tif 000010
【００７８】
ファクターＡは、光学距離（ｎ×ｄ）において、距離が１次干渉の距離から波長の何倍ずれているかを表す数値である。ファクターＡは、１次干渉の距離からの距離のズレを表すファクターとして表される。このグラフでは、ファクターＡを横軸にしている。
【００７９】
モデル系の有機ＥＬ素子において、本来のキャビティ位置、つまり、正面方向のキャビティ位置では、Ａ＝０になる。しかしながら、斜め方向の光を考慮した設計によれば、Ａ＝０．０５〜０．２５付近、好ましくはＡ＝０．１〜０．２付近の設計を行うことで、発光のピークが得られることが予測される。正面方向（０°）だけではなく斜め方向の合算により光を取り出すためである。このように、発光層の位置を本来のキャビティ位置からずらすことにより、光取り出し効率の好適化が図れることが理解される。
【００８０】
［シングルユニットの有機ＥＬ素子］
上記設計に基づいて、シングルユニットの有機ＥＬ素子を試作した。層構成は、図４に示す第４実施形態の層構成にした。発光色は、橙色発光とした。発光層の重み平均発光波長（λ１）は５８０ｎｍとした。第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８０、消衰係数（ｋ）は０．０００５とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ１における平均値である。また、光反射性電極４をＡｇで構成した。この光反射性電極４の屈折率（ｎ）は、０．１１９であり、消衰係数（ｋ）は３．５１であった。なお、屈折率及び消衰係数は、発光波長に依存するため、上記の設計モデルとは値が異なっている。光透過性電極３にはＩＴＯを用いた。光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成した。基板１はガラス基板（屈折率１．５）を用いた。この有機ＥＬ素子では、斜め方向（特にθ＝４５°）付近の光を活用するため、光拡散層２を基板１と光透過性電極３との間に挿入した。光拡散層２の導入により、光の進行方向が変更されるため、斜め方向の光をより多く取り出すことができる。
【００８１】
ファクターＡが０〜０．３の範囲で、発光層Ｅと光反射性電極４と間の距離ｄ１を制御して、ファクターＡの異なる数サンプルの素子を試作し、評価を行った。
【００８２】
この素子では、ｎｓ、ｋｓ、ｎｒ、ｋｒが定まるので、上記の式（１）から、φ（λ）が求まる。
【００８３】
すなわち、まず、この有機ＥＬ素子では、上記式（１）から、発光波長λ１において、
φ（λ１）＝０．６９４π
となる。
【００８４】
ここで、ファクターＡにおける距離ｄ１をｄ１（Ａ）と規定する。ファクターＡ＝０の場合の距離ｄ１はｄ１（０）と表される。
【００８５】
すると、距離ｄ１（０）は、次の式（８）で表される。
【００８６】
【数１０】
0005866552.tif 000011
【００８７】
この式に、上記のφ（λ１）＝０．６９４π、λ１＝５８０、ｎ＝１．８０を代入すると、ｄ１（０）＝５６ｎｍが導出される。このｄ１（０）は、いわばキャビティ設計においてずれを生じさせないときの膜厚である。
【００８８】
ファクターＡは、距離ｄ１（Ａ）、ｄ１（０）を用いて、次の式（９）で表される。
【００８９】
【数１１】
0005866552.tif 000012
【００９０】
すなわち、ｄ１（Ａ）を求める式として、次の式（１０）が導出される。
【００９１】
【数１２】
0005866552.tif 000013
【００９２】
この式より、例えば、Ａ＝０．１５のときは、
ｄ１（０．１５）＝  ５６  ＋  ０．１５×５８０／１．８０  ＝１０４ｎｍ
と計算され、ファクターＡを考慮した距離ｄ１が求まる。
【００９３】
ファクターＡは、１次干渉ではＡ＝０となり、２次干渉ではＡ＝０．５となり、３次干渉ではＡ＝１となる。すなわちα次の干渉では理想系においてＡ＝０．５×（α−１）となる。したがって、ファクターＡと距離ｄとの関係が導かれる。
【００９４】
図１１は、ファクターＡと光取り出し効率との関係を示すグラフである。図１１から、Ａ＝０．１５付近にピークがあることが確認され、上記の設計モデルと同じ傾向を示した。すなわち、キャビティ設計を正面方向で合わせたファクター値であるＡ＝０ではなく、そのファクター値とはずれたファクター値において、光取り出し効率がピークとなることが確認された。なお、ピークトップを１００％とした場合に、９０％以上を満たすファクターＡの範囲はおよそＡ＝０．０５〜０．２５の範囲である。
【００９５】
したがって、シングルユニットの有機ＥＬ素子においては、ｄ１が、上記式（４）の関係式を満たす場合に、光取り出し効率の好適化が図られることが確認された。
【００９６】
なお、シングルユニット構造においては、２次干渉を利用し、式（２）においてｌ＝１の条件で発光層Ｅの位置を調整する設計も可能であるが、薄膜化の観点からは１次干渉を利用した式（４）の方が有利である。
【００９７】
［マルチユニットの有機ＥＬ素子］
上記設計に基づいて、マルチユニットの有機ＥＬ素子を試作した。層構成は、図５に示す第５実施形態の層構成にした。全体の発光色は、白色とした。白色発光は、照明用途などにおいて重要である。第１番発光層Ｅ１の重み平均発光波長（λ１）は５８０ｎｍとした。第１番発光層Ｅ１の発光色は橙色である。第２番発光層Ｅ２の重み平均発光波長（λ２）は４７０ｎｍとした。第２番発光層Ｅ２の発光色は青色である。第１番発光層Ｅ１と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８０、消衰係数（ｋ）は０．０００５とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ１における平均値である。第２番発光層Ｅ２と光反射性電極４との間を満たす媒質の平均屈折率（ｎ）は１．８３、消衰係数（ｋ）は０．０００７とした。この屈折率及び消衰係数は波長λ２における平均値である。また、光反射性電極４をＡｇで構成した。この光反射性電極４の、波長λ１における屈折率（ｎ）は、０．１１９であり、消衰係数（ｋ）は３．５１であった。また、光反射性電極４の、波長λ２における屈折率（ｎ）は、０．１３５であり、消衰係数（ｋ）は２．６６であった。光透過性電極３にはＩＴＯを用いた。光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成した。基板１はガラス基板（屈折率１．５）を用いた。この有機ＥＬ素子では、斜め方向（特にθ＝４５°）付近の光を活用するため、光拡散層２を基板１と光透過性電極３との間に挿入した。光拡散層２の導入により、光の進行方向が変更されるため、斜め方向の光をより多く取り出すことができる。
【００９８】
発光ユニットが２つとなった２ユニットマルチ構造では、光反射性電極４から遠い方の発光層Ｅである第２番発光層Ｅ２が、２次以上の干渉ピークとなる場合が多い。そのため、マルチユニット構造では、第ｍ番目の発光層Ｅｍにおける干渉の好適化も行われることが好ましい。この好適化には、シングルユニットで用いた上記の設計が応用される。その際、光学設計の拡張にあたっては、干渉ピークが半波長（正確には、波長を屈折率で割った値の半分となる）ごとにあらわれることが考慮される。すると、上記式（２）の関係式が導出される。
【００９９】
上記式（２）の関係式から、ファクターＡの値は、２次の干渉を利用した場合には０．５５〜０．７５となり、３次の干渉を利用した場合には１．０５〜１．２５となる。また、４次以降の干渉も同様にファクターＡが求められる。
【０１００】
参考までに、第２番発光層Ｅ２が発する波長λ２の光おける２次の干渉を利用した場合の関係式を式（１１）として示す。
【０１０１】
【数１３】
0005866552.tif 000014
【０１０２】
すなわち、上記式（２）において、ｍ＝２、ｌ＝１を代入したものとなる。すなわち、α次の干渉を利用する場合には、ｌ＝α−１を代入すればよい。
【０１０３】
このような設計を基に、マルチユニットの有機ＥＬ素子の膜厚を調整する。このとき、ｄ１をファクターＡ＝０．１５となるような値（ｄ１＝１０４ｎｍ）に固定し、ｄ２をパラメータとして変化させて、素子設計を行った。
【０１０４】
この素子では、ｎｓ、ｋｓ、ｎｒ、ｋｒが定まっているので、上記の式（１）から、φ（λ２）＝０．６１７πである。
【０１０５】
また、上記式（８）と同様に下記式（１２）が導かれる。
【０１０６】
【数１４】
0005866552.tif 000015
【０１０７】
この式に、上記のφ（λ２）＝０．６１７π、λ２＝４７０、ｎ＝１．８３を代入すると、ｄ２（０）＝４０ｎｍが導出される。このｄ２（０）は、いわば１次干渉のキャビティ設計においてずれを生じさせないときの膜厚である。
【０１０８】
また、上記式（９）、（１０）と同様に下記式（１３）、（１４）が導かれる。
【０１０９】
【数１５】
0005866552.tif 000016
【０１１０】
【数１６】
0005866552.tif 000017
【０１１１】
この式より、例えば、Ａ＝０．６５であるときの距離ｄ２は、
ｄ２（０．６５）＝  ４０  ＋  ０．６５×４７０／１．８３  ＝２０７ｎｍ
と計算され、ファクターＡを考慮した距離ｄ２が求まる。なお、第２番発光層Ｅ２の位置は、２次干渉の位置を基準にしてずらした条件としている。１次干渉では第１番発光層Ｅ１の位置と近くなり好適化できないからである。
【０１１２】
図１２は、距離ｄ２から求まるファクターＡと、光取り出し効率との関係を示すグラフである。このグラフに示すように、第２番発光層Ｅ２においては、ファクターＡ＝０．６５付近となるｄ２の条件において、光取り出し効率のピークが確認された。
【０１１３】
よって、上記式（２）の関係式が満たされることにより、光取り出し効率が好適化されることが確認された。
【０１１４】
マルチユニット構造の有機ＥＬ素子においては、二つ以上の発光層Ｅを備えるため、特に視野角特性（色度のズレの抑制）が重要となる。そこで、上記のマルチユニットの有機ＥＬ素子の視野角特性を、色差（Δｕ’ｖ’）を用いて確認した。このΔｕ’ｖ’は、色度のｕ’ｖ’座標が正面から視野角８０°の範囲において平均値からのずれた量の２乗平均（Δｕ’＾２＋Δｖ’＾２）＾（１／２）の最大値を意味している。ここで、「＾」は乗数を示す記号である。ＥｎｅｒｇｙＳｔａｒの規格（Program Requirements for Solid State Lighting Luminaires,Eligibility Criteria - Version 1.1, 2008）によれば、Δｕ’ｖ’＜０．００７にすることが照明品質として好ましい。
【０１１５】
図１３は、距離ｄ２を固定し、距離ｄ１をパラメータとして変化させたときの、正面方向と斜め方向（８０°）との色度の差を示すグラフである。横軸はファクターＡとしている。ｄ２は、Ａ＝０．６５で固定した。
【０１１６】
図１４は、距離ｄ１を固定し、距離ｄ２をパラメータとして変化させたときの、正面方向と斜め方向（８０°）との色度の差を示すグラフである。横軸はファクターＡとしている。ｄ１は、Ａ＝０．１５で固定した。
【０１１７】
図１３及び図１４のグラフから分かるように、上記の関係式を満たすようなファクターＡ（距離ｄ）において、Δｕ’ｖ’が小さくなっており、視野角特性（色差）の抑制にも上記式（２）の関係式による設計が有効であることが示された。なお、Δｕ’ｖ’の値は、光拡散層２の性質や光取り出し層７の性質によっても大きく変わり得るが、一般に、素子設計においては、より単純な系においてΔｕ’ｖ’を抑制することで、全体的に色差を抑制しやすくなる方向になる。そのため、光拡散層２や光取り出し層７の設計自由度が増える。
【０１１８】
色差のズレをさらに抑制するためには、発光層Ｅと光拡散層２との間の距離を調整することも有効である。発光層Ｅの光透過性電極３側は、光反射性電極４側ほどキャビティ効果が強くなく、効率に対しては大きく寄与しないが、視野角特性は光学設計には影響を及ぼすものと考えられる。ここで、距離の調整にあたっては、光拡散層２を少ない反射回数で通過する入射角度の小さい光に対する色差を抑制することに着目する。例えば、有機層（ｎ＝１．８）とガラス基板（ｎ＝１．５）との界面の臨界角は約５６°であり、臨界角５６°を超える光は光拡散層２があったとしても１回で取り出されず、光拡散層２で角度変換及び多重反射を繰り返しながら取り出される。その過程で光が混ざるため、色差にほとんど寄与しない。一方、臨界角５６°未満の光の大部分は光拡散層２を一度で通過してしまうため、光拡散層２で色差のズレを抑制することが難しくなってしまうおそれがある。よって、臨界角未満の光は素子側であらかじめ色差が発生しない構成にしておくことが、色差の抑制のためにはより効果的である。
【０１１９】
図１５に、光拡散層２に入射するときの色差を測定する試験発光素子を示す。この試験発光素子は、有機ＥＬ素子の発光構造と同様の層構成で構成されている。試験発光素子は、光透過性を有する基板１と、光透過性電極３と、発光層Ｅと、光反射性電極４と、電荷輸送層５とを備えている。ただし、光拡散層２は設けられていない。また、基板１の屈折率は有機層（発光層Ｅ、電荷輸送層５及び光透過性電極３）の平均屈折率と同等に調整されており、基板１と光透過性電極３との界面で全反射が起こらないように設計されている。また、基板１の外部側には発光面全体を覆うように半球レンズ３０が設けられている。この半球レンズ３０は、基板１と同等の屈折率となっている。このような試験発光素子では、発光した光が全反射せずに１パスで取り出されるため、薄膜内部での配光分布を直接的に確認することができ、正面方向と斜め方向とでの色差を容易に確認することができる。なお、図１５は、発光構造としてシングルユニットを示しているが、マルチユニットでも当然ながら色差の確認は可能である。
【０１２０】
このような検討から、マルチユニットの有機ＥＬ素子について、距離ｄ１、ｄ２、Ｄ１、Ｄ２を変化させて、視野角特性及び光取り出し効率の変動を調べた。なお、視野角特性については、図１５に示す半球レンズ３０を用いた試験素子の系と、図５に示す光拡散層２を用いた有機ＥＬ素子の系とで確認した。視野角は６０°と８０°との二つで測定した。
【０１２１】
結果を表１に示す。
【０１２２】
【表１】
0005866552.tif 000018
【０１２３】
表１において、設計例１は、発光層Ｅの配置を干渉条件に合わせたものである。いわば完全なキャビティ設計が行われている。そのため、式（２）の関係は満たされていない。設計例２は、第１番発光層Ｅ１の配置を、式（２）を満足するように干渉条件からずらしたものである。設計例３は、設計例２の素子について、さらに第２番発光層Ｅ２の配置を、式（２）を満足するように干渉条件からずらしたものである。
【０１２４】
設計例２では設計例１よりも光取り出し効率が向上し、色差（Δｕ’ｖ’）も抑制されている。設計例３では、設計例２よりもさらに光取り出し効率が向上している。色差が若干大きくなる傾向が見られるが、その差は小さく許容範囲といえる。
【０１２５】
設計例４、５は、設計例３の素子について、第２番発光層Ｅ２から基板１までの距離Ｄ２を変化させたものである。距離Ｄ２の変化により、距離Ｄ１も変化する。距離Ｄ２の変化による光取り出し効率の変化は小さい。しかしながら、距離Ｄ２の変化により色差が変動することが確認される。すなわち、色差の抑制のためには、距離Ｄ２を調整することが好ましい。
【０１２６】
表１の結果から、光拡散層２に入射する光について、正面方向からの角度が０〜６０°の範囲での色差を抑えることで、全体の色差を抑制できることが確認された。また、上記で説明した光透過性電極３と発光層Ｅの距離関係によって色差も抑制可能なことが確認された。半球レンズ３０で確認された色差Δｕ’ｖ’（０〜６０°）として、０．１以下が有効である。このような設計は３段以上（発光ユニットが３つ以上）の多段マルチにも適用可能である。この角度６０°は、屈折率ｎ１からｎ２の媒質に光が進入する際の全反射条件の角度（θ＝ｓｉｎ−１（ｎ２／ｎ１））と近似できる。
【０１２７】
以上より、一般化すると、まず、発光層Ｅの平均屈折率をｎａとし、基板１の屈折率をｎｂとしたときに、ｎａ＞ｎｂの関係が満たされることが前提となる。そして、その前提の下、発光層Ｅから光拡散層２に到達する光の光拡散層２への入射角をθとする。このときに、次の式（３）で示される角度θの条件で入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度と、正面方向に入射する光におけるｕ’ｖ’座標での色度との差である色差Δｕ’ｖ’が、絶対値で０．１以下であることが好ましいこととなる。このような設計によって見る角度によって色ズレのない視野角特性のよい発光を得ることがより可能になる。
【０１２８】
【数１７】
0005866552.tif 000019
【０１２９】
なお、発光層Ｅの平均屈折率について、発光層Ｅが一つの場合はその屈折率となり、発光層Ｅが複数の場合はそれらを平均した屈折率になる。屈折率は層の厚さで重み付けした平均値であってよい。
【０１３０】
表１においては、「Δｕ’ｖ’０−６０°半球レンズ」の欄が式（３）の関係を満たす角度θのときの色差に対応しており、この値が０．１以下の場合には、光拡散層２を設けた素子においても色差が小さいことが確認される。色差は、小さい方がよく、例えば、絶対値で０．０９以下になることがさらに好ましい。また、「Δｕ’ｖ’０−８０°半球レンズ」についても、小さい方がよく、この値が、０．１４以下であることがより好ましい。色差は小さいほどよいため、その下限は０である。
【０１３１】
［有機ＥＬ素子の材料］
有機ＥＬ素子を構成する材料を説明する。有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ素子を製造するために通常用いられる適宜の材料で形成され得る。
【０１３２】
基板１としては、ガラス基板を用いることができる。ガラスとしてはソーダガラスを用いることができる。無アルカリガラスを用いてもよいが、ソーダガラスの方が一般的に安価であり、コスト面で有利である。また、ソーダガラスを用いても、光拡散層２が有機層の下地層として存在しているため、ＩＴＯ等の光透過性電極３へのアルカリ拡散の影響を抑制することができる。
【０１３３】
光拡散層２は、例えば、母材に散乱粒子を配合して塗布した薄膜で構成することができる。この場合、光拡散層２の母材の屈折率はなるべく高い方がよく、発光層Ｅ及び電荷輸送層５と同等以上であることが好ましい。また、光取り出し性を高めるために、なるべく光を吸収しない材料が好ましい。母材としては樹脂を用いることができる。また、母材にＴｉＯ２などの高屈折率の無機材料を混合して屈折率を高めてもよい。ただし、粒子の凝集によって突起が生じるなどすると、ショートが発生しやすくなるので、品質を損なうことのないような処理、例えばコーティング処理などがなされていることが好ましい。また、散乱粒子は母材と合わせて光を拡散する機能が発揮されるものであれば、特に制限はないが、散乱粒子は光を吸収しないことが好ましい。光拡散層２は、光拡散層２の材料を基板１の表面に塗布することによって形成することができる。材料の塗布方法はスピンコートでもよいし、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどのコーティング方法を、用途や基板サイズなどに応じて用いてもよい。光拡散層２の好ましい形態については後述する。
【０１３４】
光拡散層２上に、発光構造を構成する有機発光積層体が形成される。有機発光積層体は、陽極と陰極との間に有機ＥＬ層が形成された構成となっている。本明細書では、有機ＥＬ層とは、陽極と陰極との間の層として定義する。有機ＥＬ層は、例えば、陽極側から、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層を備える構成とすることができる。有機ＥＬ素子では、光透過性電極３を陽極として構成し、光反射性電極４を陰極として構成することができる。
【０１３５】
有機ＥＬ層の積層構造は、上述の例に限らず、例えば、発光層の単層構造や、ホール輸送層と発光層と電子輸送層との積層構造や、ホール輸送層と発光層との積層構造や、発光層と電子輸送層との積層構造などでもよい。また、陽極とホール輸送層との間にホール注入層を介在させてもよい。また、発光層は、単層構造でも多層構造でもよく、例えば、所望の発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよい。あるいは、発光層は、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。また、陽極と陰極とで挟んで電圧を印加すれば発光する機能を有する有機ＥＬ層を１つの発光ユニットとして、複数の発光ユニットを光透過性および導電性を有する中間層を介して積層したマルチユニット構造を採用してもよい。マルチユニット構造とは、１つの陽極と１つの陰極との間に、厚み方向に重なる複数の発光ユニットが電気的に直列接続して配置された構造である。
【０１３６】
陽極は、ホールを注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ  Ｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陽極の電極材料としては、例えば、ＩＴＯ、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯなどの金属酸化物や、ヨウ化銅などの金属化合物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンなどの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。ここにおいて、陽極は、基板１に設けられた光拡散層２の表面に、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって薄膜として形成すればよい。なお、陽極のシート抵抗は数百Ω／□以下とすることが好ましく、特に好ましくは１００Ω／□以下がよい。ここで、陽極の膜厚は５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で設定するのがよい。陽極を薄くすればするほど光の透過率が改善するが、シート抵抗が膜厚と反比例して増加するため、有機ＥＬ素子の大面積化の際に高電圧化や輝度均斉度の不均一化（電圧降下による電流密度分布の不均一化による）が発生する。このトレードオフを回避するため、メタルなどの補助配線（グリッド）を透明陽極上に形成することも一般的に有効である。材料としては導電性に優れたものが望ましく、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ，Ａｌ，Ｒｈ、Ｒｕ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｃｒ、Ｐｄなどやこれらの合金、例えば、ＭｏＡｌＭｏ、ＡｌＭｏ、ＡｇＰｄＣｕなどを用いるとよい。この際、メタルグリッドが遮光材料として働かないよう、グリッド部から陰極に電流が流れないような絶縁処理をグリッド部表面に施すとなおよい。また、拡散した光がグリッドで吸収される影響を最小化するため、グリッドに用いる金属はなるべく高反射率のものを用いることが好ましい。
【０１３７】
陽極にＩＴＯを用いる場合、ＩＴＯが結晶化する１５０℃以上で成膜するか、低温成膜したあとでアニール処理（１５０℃以上）を行うことが好ましい。結晶化させると導電性が改善し、前記トレードオフ条件が緩和する。また、構造が密になることから、光拡散層２に樹脂を用いた場合に発生するアウトガス（水など）が有機ＥＬ層に伝わるのを抑制する効果も期待される。
【０１３８】
ホール注入層に用いられる材料は、ホール注入性の有機材料、金属酸化物、いわゆるアクセプタ系の有機材料あるいは無機材料、ｐ−ドープ層などを用いて形成することができる。ホール注入性の有機材料とは、ホール輸送性を有し、また仕事関数が５．０〜６．０ｅＶ程度であり、陽極との強固な密着性を示す材料などがその例である。例えば、ＣｕＰｃ、スターバーストアミンなどがその例である。また、ホール注入性の金属酸化物とは、例えば、モリブデン、レニウム、タングステン、バナジウム、亜鉛、インジウム、スズ、ガリウム、チタン、アルミニウムのいずれかを含有する金属酸化物である。また、１種の金属のみの酸化物ではなく、例えばインジウムとスズ、インジウムと亜鉛、アルミニウムとガリウム、ガリウムと亜鉛、チタンとニオブなど、上記のいずれかの金属を含有する複数の金属の酸化物であってもよい。また、これらの材料からなるホール注入層は、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法などの湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
【０１３９】
ホール輸送層に用いる材料は、例えば、ホール輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、アリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができるが、一般に知られる任意のホール輸送材料を用いることが可能である。
【０１４０】
発光層Ｅの材料としては、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料が使用可能である。例えばアントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体および各種蛍光色素など、上述の材料系およびその誘導体を始めとするものが挙げられるが、これらに限定するものではない。また、これらの化合物のうちから選択される発光材料を適宜混合して用いることも好ましい。また、上記化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料、およびそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。また、これらの材料からなる発光層Ｅは、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など、湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
【０１４１】
中間層６は、各発光ユニットに対して電荷を発生させることができる材料により形成することができる。光を取り出すためには、光透過性を有することが好ましい。例えば、金属薄膜により中間層６を構成することができる。銀、アルミなどが例示される。また、有機材料を用いて中間層６を構成してもよい。
【０１４２】
電子輸送層に用いる材料は、電子輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体などのヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。
【０１４３】
電子注入層の材料は、例えば、フッ化リチウムやフッ化マグネシウムなどの金属フッ化物、塩化ナトリウム、塩化マグネシウムなどに代表される金属塩化物などの金属ハロゲン化物や、アルミニウム、コバルト、ジルコニウム、チタン、バナジウム、ニオブ、クロム、タンタル、タングステン、マンガン、モリブデン、ルテニウム、鉄、ニッケル、銅、ガリウム、亜鉛、シリコンなどの各種金属の酸化物、窒化物、炭化物、酸化窒化物など、例えば酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、窒化アルミニウム、窒化シリコン、炭化シリコン、酸窒化シリコン、窒化ホウ素などの絶縁物となるものや、ＳｉＯ２やＳｉＯなどをはじめとする珪素化合物、炭素化合物などから任意に選択して用いることができる。これらの材料は、真空蒸着法やスパッタ法などにより形成することで薄膜状に形成することができる。
【０１４４】
陰極は、発光層中に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＬＵＭＯ（Ｌｏｗｅｓｔ  Ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陰極の電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウムなど、およびこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金を例として挙げることができる。また、金属の導電材料、金属酸化物など、およびこれらと他の金属との混合物、例えば、酸化アルミニウムからなる極薄膜（ここでは、トンネル注入により電子を流すことが可能な１ｎｍ以下の薄膜）とアルミニウムからなる薄膜との積層膜なども使用可能である。
【０１４５】
有機ＥＬ素子においては、発光積層体は封止材により封止されることが好ましい。有機ＥＬ層は水などに弱いため、空気との接触を避けるため、露点管理（例えば−７０℃以下）されたグローブボックス内でキャップガラスなどを用いて基板１の有機ＥＬ層側が封止される。乾燥剤等を封止の内部に含めることにより、さらに保管寿命を改善することが可能である。
【０１４６】
光取り出し層７は、基板１の光拡散層２とは反対側に設けることができる。これにより基板と大気の界面で生じる全反射ロスを抑制することが可能である。光取り出し層７は、接着剤で貼り付けた拡散フィルム、プリズムシート、マイクロレンズシートなどで構成することができる。あるいは、光取り出し層７は、基板１をブラストやエッチングなどで直接加工して得られる光の拡散構造（例えば微細凹凸）で形成されてもよい。
【０１４７】
［光拡散層］
有機ＥＬ素子では、光拡散層２を設けることによって有機層と基板との界面での全反射を抑制し、光をより多く外部に取り出せるようにしている。そのため、光拡散層２を好適化することによって、さらなる光取り出し性の向上を行うことができる。光拡散層２は、透明材料によって形成される。
【０１４８】
以下、光拡散層２の好ましい態様について説明する。
【０１４９】
光拡散層２は、基板１側から第１透明材料層２１と第２透明材料層２２とを有していることが好ましい。それにより、二つの層の界面で容易に凹凸構造２０を形成することができる。第２透明材料層２２は、基板１よりも屈折率が大きいことが好ましい。それにより、屈折率差を低減して、光取り出し効率をさらに高めることができる。第１透明材料層２１と第２透明材料層２２との界面に、凹凸構造２０が形成されていることが好ましい。このような界面に凹凸構造２０を有する複層構成の光拡散層２によって、凹凸構造２０によって光が拡散されるため、光取り出し性をさらに高めることができる。
【０１５０】
また、光拡散層２が二つの透明材料層２１，２２で構成されていると、第２透明材料層２２が被膜層として機能して、凹凸構造２０が平坦化されるため、発光積層体を安定して設けることができる。そのため、凹凸に起因する断線不良やショート不良を抑制することができる。また、被覆層を設けた場合、高さ（深さ）の大きい凹凸構造を設けた場合であっても、発光積層体を良好に積層形成することが可能になる。このように、第２透明材料層２２は平坦化層として機能することが可能であり好ましい。また、二つの透明材料層２１，２２は透明であり光透過性を有するため、光を有効に取り出すことができる。
【０１５１】
第２透明材料層２２は、可視光波長領域での屈折率ｎＨが１．７５以上であることが好ましい。それにより、屈折率差をより低減して、広い角度において全反射ロスを抑制して、光をより多く取り出すことができる。基板１の屈折率ｎｂは、例えば、１．３〜１．５５の範囲である。第２透明材料層２２の屈折率ｎＨは、有機ＥＬ層の屈折率（平均屈折率）と同等以上であることも好ましい。有機ＥＬ層の平均屈折率は、例えば、１．６〜１．９の範囲である。この平均屈折率は可視光領域の波長のものであってよい。屈折率ｎＨの上限は、特に限定されるものではないが、例えば２．２であってよく、あるいは２．０であってもよい。また、隣接する層である光透過性電極３との間の屈折率差を小さくすることが好ましい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。
【０１５２】
図１６は、第１透明材料層２１の屈折率ｎＬを１．４５で固定し、第２透明材料層２２の屈折率ｎＨを変動させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。有機ＥＬ素子は、第５実施形態の層構成のものを用いた。このグラフから、屈折率ｎＨは１．７５以上が好ましいことが理解される。
【０１５３】
第１透明材料層２１は、可視光波長領域での屈折率ｎＬが１．３〜１．５の範囲内であることが好ましい。それにより、光をより多く取り出すことができる。第１透明材料層２１と基板１との間の屈折率差は小さい方がよい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。第１透明材料層２１の屈折率ｎＬが基板１の屈折率よりも小さいことも好ましい。その場合、第１透明材料層２１と基板１との界面での全反射を抑制することができる。もちろん、光拡散層２によれば、光の拡散によって光を取り出すことができるので、第１透明材料層２１は基板１よりも屈折率が高くてもよい。
【０１５４】
図１７は、第２透明材料層２２の屈折率ｎＨを１．７５で固定し、第１透明材料層２１の屈折率ｎＬを変動させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。このグラフから、第１透明材料層２１の屈折率ｎＬは１．３〜１．５の範囲が好ましいことが理解される。
【０１５５】
基板１と第１透明材料層２１とは、屈折率が低いほどよく（下限は大気と同じ１）、屈折率が１に近づくほど、基板１と大気との界面での全反射が発生しにくくなる。そのため、光取り出し層７を設けなくても光を取り出すことが可能になるため、より構造を簡単にすることができる。第１透明材料層２１の光透過率は高い方がよい。例えば、第１透明材料層２１は、可視光の８０％以上、好ましくは９０％以上の透過性を有することがよい。
【０１５６】
光拡散層２は、例えば、第１透明材料層２１を低屈折率層として構成し、第２透明材料層２２を高屈折率層として構成することができる。第１透明材料層２１の可視光波長領域での屈折率ｎＬが１．３〜１．５の範囲内であり、かつ、第２透明材料層２２の可視光波長領域での屈折率ｎＨが１．７５以上であることがより好ましい。
【０１５７】
光拡散層２（第１透明材料層２１及び第２透明材料層２２）は、樹脂により形成されていることが好ましい。それにより、屈折率を容易に調整することができるとともに、凹凸の形成と凹凸の平坦化とを簡単に行うことができる。樹脂材料を用いた場合、比較的高屈折率のものを容易に得ることができる。また、樹脂は塗布によって層を形成することができるため、凹部に樹脂を侵入させて表面が平坦面となった層をより簡単に形成することができる。
【０１５８】
第１透明材料層２１に用いる材料としては、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂が例示される。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。第１透明材料層２１の材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。したがって、第１透明材料層２１は、好ましくは全可視波長領域で消衰係数ｋ＝０であるが、材料の膜厚によって許容される範囲が決定されるものであってよい。なお、樹脂以外の材料としては、無機系材料が例示される。例えば、スピンオンガラスを用いて第１透明材料層２１を構成することができる。
【０１５９】
第２透明材料層２２の材料としては、ＴｉＯ２などの高屈折率ナノ粒子を分散した樹脂などが挙げられる。樹脂は、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂であってよい。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。また、第２透明材料層２２の材料は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。なお、樹脂以外の材料としては、ＳｉＮなどで構成される無機膜や、無機酸化物（ＳｉＯ２など）の膜などが例示される。
【０１６０】
第２透明材料層２２によって被覆された表面（光透過性電極３側の面）は平坦な面であることが好ましい。それにより、ショート不良や積層不良を抑制して、発光積層体をより安定して形成することができる。
【０１６１】
なお、第２透明材料層２２を設けなくても発光性能などに影響がないのであれば、第２透明材料層２２は設けられなくてもよい。第２透明材料層２２を設けない場合、層の数を減らすことができるので、素子をより簡単に製造することが可能になる。例えば、第１透明材料層２１の凹凸形状の高さが上層の成膜に影響を与えない程度の高さであるならば、第２透明材料層２２は設けないようにしてもよい。第２透明材料層２２を設けていない場合であっても、凹凸構造２０で構成された光拡散層２によって光取り出し性を高めることが可能である。ただし、ショート不良や断線不良の抑制のためには上記したように第２透明材料層２２を形成することが好ましい。
【０１６２】
第１透明材料層２１及び第２透明材料層２２は、その材料を塗布することにより基板１の表面に設けることができる。材料の塗布方法は、適宜のコート法を採用することができ、スピンコートを用いてもよく、あるいは、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどの方法を用途や基板サイズなどに応じて採用することができる。
【０１６３】
第１透明材料層２１と第２透明材料層２２との間の凹凸構造２０は適宜の方法により形成することができる。例えば、透明材料にビーズのような粒子を混合して、その粒子形状に起因して凹凸を形成することができる。また、インプリント法により凹凸構造２０の凹凸を形成することも好ましい。インプリント法によれば、微細な凹凸を効率よく精度高く形成することができる。また、後述するように、凹凸区画ごとに凸部又は凹部を割り当てて凹凸を形成する場合、インプリント法を用いれば、精度高く微細な凹凸を形成することが可能になる。インプリント法によって凹凸を形成する場合、一つの凹凸区画は、プリントを行う一ドットにより構成されるものであってよい。インプリント法は微細構造を形成し得るものが好ましく、例えば、ナノインプリントと称せられる方法を用いることができる。
【０１６４】
インプリント法は大きく分けてＵＶインプリント法と熱インプリント法があり、両者のどちらを用いてもよい。例えば、ＵＶインプリント法を用いることができる。ＵＶインプリント法により簡単に凹凸をプリント（転写）して凹凸構造を形成することができる。ＵＶインプリント法では、例えば、周期２μｍ、高さ１μｍの矩形（ピラー）構造をパターニングしたＮｉマスターモールドから型取りしたフィルムモールドを用いる。そして、ＵＶ硬化性のインプリント用透明樹脂を基板に塗布し、この基板の樹脂表面にモールドを押し付ける。その後、ＵＶ光（例えば波長λ＝３６５ｎｍのｉ線など）を基板側から基板を通して、またはモールド側からフィルムモールドを通して照射し、樹脂を硬化させる。そして、樹脂の硬化後にモールドを剥離する。このとき、モールドには事前に離型処理（フッ素系コーティング剤など）を施していることが好ましく、それにより、容易に基板からモールドを剥離することができる。これにより、モールドの凹凸形状を基板に転写することができる。なお、このモールドには、凹凸構造２０の形状と対応した凹凸が設けられている。そのため、モールドの凹凸が転写されたときには、所望の凹凸形状が透明材料の層に形成される。例えば、モールドとして不規則に凹部が区画ごとに割り当てられて形成されているものを用いれば、不規則に凸部が割り当てられた凹凸構造２０を得ることができる。
【０１６５】
図１８は、光拡散層２の凹凸構造２０の一例である。図１８は図１８Ａ及び図１８Ｂから構成される。光拡散層２における凹凸構造２０は、複数の凸部１１又は凹部１２が面状に配置された構造であることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。複数の凸部１１又は凹部１２が配置される面は基板１の表面と平行な面であってよい。図１８では、複数の凸部１１が面状に配置されている様子が示されている。また、複数の凹部１２が面状に配置された様子が示されているともいえる。凹凸構造２０は、複数の凸部１１及び凹部１２が面状に配置された構造であってもよい。
【０１６６】
光拡散層２における凹凸構造２０においては、図１８に示すように、複数の凸部１１又は凹部１２は、格子状の区画１０に一区画分の凸部１１又は凹部１２がランダムに割り当てられて配置されていることが好ましい。それにより、角度依存性なく光の拡散作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。格子状の区画１０の一例は、一区画が四角形となったものである。四角形は正方形であることがさらに好ましい。この場合、複数の四角形が縦横に敷き詰められるマトリックス状の格子（四角格子）となる。格子状の区画１０の他の一例は、一区画が六角形となったものである。六角形は正六角形であることがさらに好ましい。この場合、複数の六角形が充填構造で敷き詰められるハニカム状の格子（六角格子）となる。なお、格子としては、三角形が敷き詰められた三角格子であってもよいが、四角格子又は六角格子の方が凹凸の制御が容易になる。
【０１６７】
図１８の凹凸構造２０は、高さが略等しい複数の凸部１１がマトリックス状の凹凸の一区画（格子状の区画１０）ごとに割り当てられて面状に配置することにより形成されるものである。そして、凹凸構造２０は、平面視での単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一であるように形成されている。このような、凹凸構造２０を設けることにより、光取り出し性を効率よく向上させることができる。
【０１６８】
図１８の凹凸構造２０において、図１８Ａは基板１の表面と垂直な方向から見た様子を示し、図１８Ｂは基板１の表面と平行な方向から見た様子を示している。図１８Ａでは凸部１１が設けられている区画を斜線で示している。図１８ＡにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３は、図１８ＢにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３にそれぞれ対応する。
【０１６９】
図１８Ａに示すように、この凹凸構造２０は、縦横に複数の正方形がマス目（行列型）のように並んで構成されるマトリックス状の凹凸区画に、凸部１１が割り当てられて配置されて形成されている。各凹凸区画は面積が等しく形成されている。凹凸の一区画（一つの凹凸区画）には一つの凸部１１及び凹部１２のいずれかが割り当てられている。凸部１１の割り当ては規則的であってもよいし、不規則であってもよい。図１８の形態では、ランダムに凸部１１が割り当てられている形態が示されている。図１８Ｂに示すように、凸部１１が割り当てられた区画では、凹凸構造２０を構成する材料が光透過性電極３側に突出することにより凸部１１を形成している。また、複数の凸部１１は高さが略等しく設けられている。ここで、凸部１１の高さが略等しいとは、例えば、凸部１１の高さを平均した場合、平均の高さの±１０％以内に、あるいは好ましくは±５％以内に、凸部１１の高さが収まって揃うことであってよい。
【０１７０】
図１８Ｂでは、凸部１１の断面形状は矩形状になっているが、ひだ状、逆三角形状、台形状、半円状、半楕円状、正弦波状など適宜の形状であってよい。一の凸部１１と他の凸部１１とが隣り合う部分では、凸部１１は連結して、大きな凸部が形成されている。また、一の凹部１２と他の凹部１２とが隣り合う部分では、凹部１２は連結して、大きな凹部が形成されている。凸部１１及び凹部１２の連結個数は、特に限定されるものではないが、連結個数が大きくなると微細な凹凸構造２０にならなくなるおそれがあるため、例えば、１００個以下、２０個以下、１０個以下などに適宜設定することができる。３個以上又は２個以上連続で凹部１２または凸部１１が続いた場合に次の領域を反転（凹の場合は凸、凸の場合は凹）させるという設計ルールを設けてもよい。このルールにより、光拡散効果が高まり、効率および色差の改善が期待できる。
【０１７１】
凹凸構造２０においては、単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一となるように形成される。例えば、図１８Ａでは、縦１０個、横１０個の合計１００個の凹凸区画が図示されており、このような１００区画分の領域を単位領域にすることができる。そして、このとき、凹凸構造２０の面内において、凸部１１の形成された面積率は、各単位領域ごとにほぼ等しいものとなる。すなわち、図１８Ａに示すように、単位領域において、５０個分の凸部１１が設けられているとすると、凹凸の区画数が同じで面積の等しい他の領域においても５０個分程度（例えば４５〜５５個又は４８〜５２個）の凸部１１が設けられるものであってよい。単位領域は１００区画分に限られるものではなく、適宜の区画数分の大きさにすることができる。例えば、１０００区画、１００００区画、１００００００区画、又はそれ以上の区画数であってもよい。凸部１１の面積率は、領域の取り方によって多少異なる場合があるが、この例では、面積率は略同一であるようにする。例えば、面積率の上限及び下限の範囲を平均の１０％以下にすることが好ましく、５％以下にすることがより好ましく、３％以下にすることがさらに好ましく、１％以下にすることがさらにより好ましい。面積率がより等しくなることにより面内においてより均一に光取り出し性を高めることができる。単位領域における凸部１１の面積率は、特に限定されるものではないが、例えば、２０〜８０％の範囲内に、好ましくは３０〜７０％の範囲内に、より好ましくは４０〜６０％の範囲内に設定することができる。
【０１７２】
凸部１１及び凹部１２は、単位領域内においてランダムに割り当てられて配置されることが好ましい一形態である。それにより、角度依存性なく、複数の光をより多く取り出すことができる。これにより、白色の有機ＥＬ素子に特に適した構造となる。
【０１７３】
凹凸構造２０は、微細な凹凸であることが好ましい。それにより、光取り出し性をより高めることができる。例えば、凹凸の一区画を一辺が０．１〜１００μｍの正方形の範囲にすることにより、微細凹凸構造を形成することができる。凹凸の一区画を形成する正方形の一辺は０．４〜１０μｍであってもよく、例えば、この一辺を１μｍにすると、微細な凹凸構造２０を精度よく形成することができる。また、単位領域は、縦１ｍｍ×横１ｍｍの正方形の領域にしたり、あるいは、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍの正方形の領域にしたりすることができる。なお、凹凸構造２０では、凹部１２には凹凸構造２０を構成する材料が設けられていなくてもよい。その場合、凹凸構造２０における下層（第１透明材料層２１）は、面全体で多数の微細な凸部１１が島状に分散された層となっていてよい。例えば、凹部１２の部分において、第２透明材料層２２が基板１に直接接していてもよい。
【０１７４】
凸部１１の高さは、特に限定されるものではないが、例えば、０．１〜１００μｍの範囲であってよい。それにより、光取り出し性の高い凹凸構造２０を得ることができる。例えば、凸部１１の高さを１〜１０μｍの範囲にすると、微細な凹凸を精度よく形成することができる。
【０１７５】
凹凸構造２０を構成する複数の凸部１１は同一形状のものであってよい。図１８Ａでは、凸部１１が一つの凹凸区画全体に設けられて、平面視における形状が矩形状（長方形又は正方形）である凸部１１を示しているが、これに限定されるものでなく、凸部１１の平面形状は他の形状であってもよい。例えば、円状や、多角形状（三角形、五角形、六角形、八角形など）であってもよい。このとき、凸部１１の立体形状は、円柱状、角柱状（三角柱、四角柱など）、角錐状（三角錐、四角錐など）、半球状、半楕円体状、断面が正弦波状となった突起状などといった適宜の形状であってよい。
【０１７６】
凹凸構造２０は、回折光学構造として形成されていることが好ましい一形態である。このとき、凸部１１は回折構造となるように一定の規則性もって設けられていることが好ましい。回折光学構造では周期性をもって凸部１１が形成されることがさらに好ましい。光拡散層２が回折光学構造を有する場合、光取り出し性を向上することができる。また、本形態では、光拡散層２を回折構造にした場合でも、基板１の反対側の一面に形成した光取り出し層７（光学フィルムなど）によって光散乱を生じさせることができるため、視野角依存性の影響を低減することができる。回折光学構造においては、二次元の凹凸構造２０の周期Ｐ（周期性がない構造の場合は、凹凸構造の平均的な周期）は、媒質内の波長をλ（真空中の波長を媒質の屈折率で除した値）として、おおよそ波長λの１／４〜１００倍の範囲で適宜設定することが好ましい。この範囲は、発光層Ｅで発光する光の波長が３００〜８００ｎｍの範囲内にある場合に設定されるものであってよい。このとき、幾何光学的な効果、つまり、入射角が全反射角未満となる表面の広面積化により、光取り出し効率を向上するか、あるいは回折光による全反射角以上の光を取り出す作用により、光の取り出し効率を向上することができる。また、特に小さな周期Ｐ（たとえば、λ／４〜λの範囲）で設定した場合には、凹凸構造部付近の有効屈折率が基板の表面からの距離が大きくなるにつれて徐々に低下することとなる。そのため、基板と、凹凸被覆の層、または陽極との間に、凹凸構造を形成する層の媒質の屈折率と、被覆層又は陽極の屈折率との中間の屈折率を有する薄膜層を介在させるのと同等となり、フレネル反射を低減させることが可能となる。要するに、周期Ｐをλ／４〜１００λの範囲で設定すれば、反射（全反射あるいはフレネル反射）を抑制することができ、光取り出し効率を向上することができる。この中でも、周期Ｐがλより小さい場合はフレネルロス抑制効果しか発揮できなくなり光取り出し効果が小さくなるおそれがある。一方、２０λを超えるとそれに対応して凹凸の高さも大きくすることが求められ（位相差を得るため）、被覆層（第２透明材料層２２）での平坦化が容易でなくなるおそれがある。被覆層を非常に厚くする手法（例えば１０ｕｍ以上）も考えられるが、透過率の低下や材料コスト、樹脂材料の場合はアウトガス増加など、非常に弊害が多いため、厚くする手法は不利益な点もある。そのため、周期Ｐを例えば、λ〜２０λのように設定することが好ましいのである。
【０１７７】
凹凸構造２０は、境界回折構造であってもよい。境界回折構造は、凸部１１をランダムに配置して形成されるものであってよい。また、境界回折構造として、面内に部分的に微細領域内で形成された回折構造が、一面に配設された構造を用いることもできる。この場合、面内に独立した複数の回折構造が形成されている構造といってもよい。境界回折構造では、微細な回折構造によって、回折を利用して光を取り出すとともに、面全体の回折作用が強くなりすぎるのを抑えて、光の角度依存性を低下させることができる。そのため、角度依存性を抑制しつつ光取り出し効果を高めることができる。また、凹凸構造２０はレンズアレイ構造を有していてもよい。
【０１７８】
図１８のようにランダムに凸部１１及び凹部１２を配設する場合、凸部１１又は凹部１２が連続しすぎると十分に光取り出し性を高めることができなくなるおそれがある。そこで、さらに好ましい凹凸構造２０について説明する。
【０１７９】
［凹凸構造のランダム制御］
凹凸構造２０の凹凸は、ランダム性が制御されていることが好ましい。ここで、凹凸構造２０の形状について、次のように定義する。凹凸が完全にランダムに配置される場合は完全ランダム構造という。凹凸がある一定のルールの下でランダムに配置される場合は制御ランダム構造という。凹凸がランダムではなく一定の周期性をもって規則的に配置される場合は周期構造という。そして、格子状の区画１０の一つをブロックとして考える。一つのブロックのサイズをｗと定義する。ブロックのサイズは、四角形の場合、１辺と考えることができる。ブロックのサイズは、六角形の場合、この六角形に内接する円の直径と考えることができる。凸部１１が繋がって形成された大きい凸部において、一の凸部とこの凸部に離間して隣り合う他の凸部との同じ側の端縁間の距離を平均周期として規定する。平均周期は、いわば平均ピッチと等しい。
【０１８０】
制御ランダム構造における制御では、同じブロック（凸部１１及び凹部１２の一方）が連続して所定個数以上並ばないというルールを設けることが好ましい。すなわち、凸部１１は、格子状の区画１０に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、凹部１２は、格子状の区画１０に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることが好ましい。それにより、光取り出し効率を高めることができる。また、発光色の角度依存性を低減することができる。凸部１１及び凹部１２が連続して並ばない所定の個数は、１０個以下が好ましく、８個以下がより好ましく、５個以下がさらに好ましく、４個以下がさらにより好ましい。
【０１８１】
図１９により凹凸構造２０の考え方について説明する。図１９は図１９Ａ及び図１９Ｂから構成される。図１９Ａは完全ランダム構造の凹凸構造２０を示し、図１９Ｂは周期構造の凹凸構造２０を示している。斜線部分が凸部１１であり、白抜き部分が凹部１２である。以降の凹凸構造２０の説明図でも同様とする。
【０１８２】
図１９Ｂのように、あるサイズｗのブロックを周期的に規則性をもって並べた場合、平均周期は２ｗとなる。すなわち、凸部１１と凹部１２が交互に配置される構造であるので、２ブロック分の平均周期で凸部１１が配置される。なお、図１９Ｂの例では、凹凸構造２０は、チェック状となる。
【０１８３】
図１９Ａのように、あるサイズｗのブロックを完全にランダムに並べた場合、平均周期は４ｗとなる。
【０１８４】
図２０により、完全ランダム構造における平均周期の求め方を説明する。図２０は図２０Ａ、図２０Ｂ及び図２０Ｃから構成される。ランダムな配置では、同じブロックが並ぶ確率を考える。図２０Ａに示すように、まず、幅ｗのブロック（凸部１１）が存在する確率は１／２である。図２０Ｂに示すように、同じブロックが２つ並ぶ確率は、（１／２）＾２である。図２０Ｃに示すように、同じブロックが３つ並ぶ確率は、（１／２）＾３である。「＾ｎ」はｎ乗を示す。以降、４つ以上同じブロックが並ぶ確率を考えると、次の式（１５）の関係式が導き出される。
【０１８５】
【数１８】
0005866552.tif 000020
【０１８６】
上式において、ｗｅｘｐは、同じブロックが連続して形成される領域の幅の期待値である。
【０１８７】
上記の方法では、ブロックとして、凸部１１と凹部１２の２種類が考えられる。したがって、平均周期は、次の式（１６）で求められる。
【０１８８】
【数１９】
0005866552.tif 000021
【０１８９】
上式において、ｐｅｘｐは、平均周期の期待値である。
【０１９０】
したがって、完全にランダムにブロックが配置された場合の平均周期は４ｗとなる。
【０１９１】
六角格子の場合も同様に確率論的な考え方で、平均周期Ｐ＝４ｗを求めることができる。
【０１９２】
同様に確率論的な考え方で、ランダム性を制御した構造（制御ランダム構造）においても、平均周期を求めることができる。
【０１９３】
図２１により、完全ランダム構造における平均周期の他の求め方を説明する。図２１は図２１Ａ及び図２１Ｂから構成される。格子の幅ｗが示されている。図２１では、構造のパターンから平均周期を求めることができる。
【０１９４】
図２１Ａに示すように、同じブロック（凸部１１又は凹部１２）が連続した部分には、境界線に内接して楕円Ｑを描画することができる。楕円Ｑを描画しようとして円になるときは内接円を描画する。そして、図２１Ｂに示すように、楕円Ｑの長軸の長さｑ１及び短軸の長さｑ２を用いて平均周期を求める。内接円の場合は直径を用いる。図２１Ａの例では、内接する楕円の短軸の長さｑ２の最小値はｗ、すなわち境界幅となる。また、内接する楕円の長軸ｑ１の長さの最大値は１０ｗと考えることができる。なお、確率１／２で同じブロックを配設した場合、無限に同じブロックが連続した配置もあり得る。例えば、ｎ個連続して凸部１１が並ぶ確率は（１／２）＾ｎとなる。ここで、１０個連続して並ぶ確率は、（１／２）＾１０＝１／１０２８＝０．０００９７となる。すなわち、１０個以上並ぶ配列は、０．１％以下になり、非常に小さく無視できる。そのため、上記のように、内接する楕円の長軸の長さｑ１の最大値は１０ｗと考えてもよいのである。そして、構造的な計算から、内接する楕円Ｑの軸の長さの平均値として２ｗが定まる。この２ｗは平均境界幅である。よって、平均ピッチは４ｗとなる。
【０１９５】
図２２は、六角格子の完全ランダム構造（境界回折構造）を有する凹凸構造２０の一例である。格子の幅ｗが示されている。平均周期は、四角格子と同様に内接する楕円Ｑの軸の長さで考えることができる。すると、内接する楕円の短軸の長さｑ２の最小値はｗ、すなわち境界幅となる。また、内接する楕円の長軸ｑ１の長さの最大値は１０ｗと考えることができる。そして、内接する楕円Ｑの軸の長さの平均値として２ｗが求まる。この２ｗは平均境界幅である。よって、平均ピッチは４ｗとなる。
【０１９６】
図２３Ａ、図２３Ｂ及び図２３Ｃに制御ランダム構造の凹凸構造２０の例を示す。図２３は、図２３Ａ、図２３Ｂ及び図２３Ｃから構成される。図２３Ａは、四角格子の構造で平均ピッチ３ｗである。図２３Ｂは、四角格子の構造で平均ピッチ３．３ｗである。図２３Ｃは、六角格子の構造で平均ピッチ３．４ｗである。
【０１９７】
図２４Ａは、凹凸構造２０の構造サイズｗ（一区画の長さ）を変化させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。図２４は、図２４Ａ、図２４Ｂ及び図２４Ｃから構成される。このグラフから、凹凸構造２０の構造サイズｗに、光取り出し効率が依存していることが分かる。この例では、凹凸の高さは１．０μｍとした。基板１の屈折率は１．５とした。第１透明材料層２１の屈折率は１．３５とした。第２透明材料層２２の屈折率は２．０とした。光の波長（重み平均発光波長λ）は５５０ｎｍとした。グラフ中には、図２４Ｂに示す完全ランダム構造の凹凸形状の結果（●）と、図２４Ｃに示す周期構造の凹凸形状の結果（□）が示されている。このグラフから、完全ランダム構造の場合、構造サイズｗは０．４〜２μｍが好ましいことが理解される。また、周期構造の場合、構造サイズｗは０．４〜４μｍが好ましいことが理解される。
【０１９８】
光は波長よりも十分小さい構造によって回折されない。これにより、ランダム構造でも周期構造でも４００ｎｍ以下（０．４μｍ以下）の構造単位を並べたときには効果が得られにくくなっている。すなわち、発光層Ｅの重み平均波長をλとするとブロックのサイズｗは０．７３（＝４００／５５０）λ以上が好ましいことが分かる。
【０１９９】
また、構造単位が波長よりも十分大きな領域では、ランダム構造の場合ではｗは２μｍ以下が好ましく、周期構造の場合ではｗは４μｍ以下が好ましい結果が得られている。このことと、完全ランダム構造の平均周期が４ｗであり、周期構造の平均周期が２ｗであることから、平均ピッチＰとすると、Ｐは８μｍ以下が好ましいことが導出される。また、光の回折原理から光の回折パターンは構造サイズ（周期）と光の波長の比、即ちＰ／λで決まることから、平均ピッチＰは１４．５（＝８／０．５５）λ以下が好ましいことが分かる。なお、この結果から、構造のパターンによらず、平均ピッチでおおよその取り出し効率が決まっていることが分かる。
【０２００】
以上のことから、複数の凸部１１又は凹部１２は、基板１の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円Ｑの軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲であることが好ましいことが理解される。もちろん、このときの上限に用いられる凸部１１及び凹部１２は、複数区画に亘って連続して形成された凸部及び凹部のことであってよい。また、楕円Ｑは、上記で説明したように、仮想して描画されるものである。この楕円Ｑは、楕円Ｑを描画しようとして長軸と短軸とが等しくなった場合に円、すなわち真円となる。よって、上記の範囲においては、楕円Ｑが描画できる場合は楕円Ｑが用いられ、楕円Ｑを描画しようとして円になる場合は円が用いられる。軸長さは、上限については、長軸の長さが用いられ、下限について短軸の長さが用いられる。
【０２０１】
凹凸をランダムに並べたときと周期的に並べたときとの光取り出し効率に対する差異はそれほど大きくないが、周期構造にすると回折格子の性質により、波長依存性が大きくなり、視野角に対する色むらの発生が大きくなる。よって、凹凸形状は、ランダムに構造を並べた形状がより好ましい。また、格子状の区画１０は、一区画の長さが、０．４〜４μｍの範囲であることが好ましいことが理解される。
【０２０２】
図２５Ａは、凹凸構造２０の凹凸高さを変化させたときの光取り出し効率の変化を示すグラフである。図２５は、図２５Ａ〜図２５Ｄから構成される。このグラフから、凹凸構造２０の凹凸高さに対する光取り出し効率の依存性について分かる。この例では、基板１の屈折率は１．５１とした。第１透明材料層２１の屈折率は１．４５とした。第２透明材料層２２の屈折率は１．７６とした。光の波長（重み平均発光波長λ）は５５０ｎｍとした。凹凸構造２０は、図２５Ｂ、図２５Ｃ及び図２５Ｄに示されるもので評価した。図２５Ｂの構造サイズｗは０．６μｍとした。図２５Ｃの構造サイズｗは１．２μｍとした。図２５Ｄの構造サイズｗは１．２μｍとした。
【０２０３】
図２５Ａのグラフ中には、図２５Ｂに示す完全ランダム構造の結果（●）と、図２５Ｃに示す制御ランダム構造の結果（△）と、図２５Ｄに示す制御ランダム構造の結果（□）が示されている。図２５Ｃの制御ランダム構造では、同一方向に３つ以上ブロックが並ばないように制御している。図２５Ｃでは、平均ピッチは３ｗである。図２５Ｄの制御ランダム構造では、同一方向に４つ以上ブロックが並ばないように制御している。図２５Ｄでは、平均ピッチは３．４ｗである。グラフに示すように、凹凸高さに関しては、いずれの構造においてもほとんど光取り出し効率に影響しないことが分かる。よって、凹凸高さの依存性は少ないと言える。
【０２０４】
一方、グラフから、凹凸のランダム性に関しては、（●）（△）（□）の順番で光取り出し効率が向上する変化を示す傾向にあることが分かった。この結果からは、まず、（●）（△）の比較から、ランダム性を制御し、ブロックが連続して並ぶことを制限する方が好ましいことが確認される。これは、ブロックが連続して並ぶと、実質的に構造のサイズが大きくなる領域ができてしまい、その領域における取り出し効率が低下してしまうからであると推測される。実際に図２５Ｂの完全ランダム構造を見ると、６個以上連続して同一方向にブロックが並んでいる場所が存在することが示されている。つまり、構造サイズ０．６μｍでは、ローカルに３．６μｍ（＝０．６μｍ×６）以上の大きさの構造が存在する場合がある。図２４Ａにおいて、周期構造の結果を見ると、凹凸区画のサイズが３．６μｍの場合は光取り出し効率があまり高くないことから、ローカルに大きなサイズの領域が現れることは取り出し効率の低下につながると言える。したがって、凸部１１が同一方向に所定個数以上連続しないことが好ましいのである。同様に、凹部１２が同一方向に所定個数以上連続しないことが好ましい。
【０２０５】
また、ブロック（格子状の区画１０）は、四角形ではなく六角形で構成される方が好ましい。これは、正方形の場合よりも正六角形の方が方位方向に対する依存性が小さいことが要因であると考えられる。四角形では、対角の長さは辺の長さの√２倍（ルート２倍＝約１．４１４）であり、正六角形の場合は対角の長さは辺の長さの√３／２倍（ルート３倍の半分＝約０．８６６０）であるためである。つまり、正方形を並べた場合は、辺の方向あるいは対角の方向のどちらかの取り出し効率が低くなってしまうが、正六角形の場合は、方位によらず高い取り出し効率が得られる。ハニカム構造が、細密充填構造であることに起因するとも考えられる。
【０２０６】
ランダム性を制御したパターンの効果をより詳しく調べるために、図２５Ｂ及び図２５Ｃで説明した完全ランダム構造と制御ランダム構造の素子（凹凸高さ０．６μｍ）について、基板１内の光の強度分布を測定した。図２６に、測定装置を示す。この測定装置では、半球レンズ３０を用いることで、光の強度を確認することができる。各符号は、上記で説明した構成と同様であるため、説明を省略する。
【０２０７】
図２７Ａは、ランダム性の違いによる、角度と光強度との関係を示すグラフである。図２７は、図２７Ａ、図２７Ｂ及び図２７Ｃから構成される。このグラフでは、図２７Ｂに示す完全ランダム構造の結果（破線）と、図２７Ｃに示す制御ランダム構造の結果（実線）が示されている。このグラフから、完全にランダムな場合よりも、ランダム性を制御した構造（制御ランダム構造）の方が、高角度側（５０〜７０度付近）の光が増加していることが分かる。
【０２０８】
以上のように、連続して並んだ大きなブロックを抑制することによるランダム性の制御方法とその効果を示したが、このような大きなブロックを抑制することによる作用については、ランダムパターンをフーリエ変換することでも確認することができる。
【０２０９】
図２８に、ランダムパターンをフーリエ変換し、空間周波数成分の振幅を示した図を示す。図２８は、図２８Ａ〜図２８Ｄから構成される。図２８Ａは制御ランダム構造のランダムパターンを示し、図２８Ｂは、図２８Ａをフーリエ変換したものを示している。図２８Ｃは完全ランダム構造のランダムパターンを示し、図２８Ｄは、図２８Ｃをフーリエ変換したものを示している。
【０２１０】
図２８Ｂ及び図２８Ｄにおいて、図の中心は、空間周波数が０の成分（直流成分）を表している。中心から外側に向かうに従い、空間周波数が高くなるように表示している。この図から理解されるように、制御されたランダムパターンの空間周波数では、低周波成分が抑制されていることが確認される。特に、空間周波数成分のうち１／（２ｗ）より小さい成分が抑制されていることが分かる。このように、ランダム性を制御した場合、低周波成分が除去される。そのため、制御ランダム構造は低周波除去構造と呼ぶこともできる。
【０２１１】
ランダム性を制御した場合においても平均ピッチを求めることができる。そして、境界幅（構造サイズ）ｗは、０．７３λ以上がより好ましいと言える。この０．７３は４００／５５０から導出される。平均ピッチの上限は８μｍが好ましいと言える。
【０２１２】
また、構造サイズｗ（格子状の一区画の長さ）は、０．４〜４μｍであることが好ましい。さらに、構造サイズｗは、好ましくは、０．４〜２μｍである。
【０２１３】
なお、上記の凹凸構造２０においては、凹凸の高さを一定としたが、各々の高さをランダムにすることもできる。凹凸構造２０では、二つの透明材料の積層により構造が形成されているので、これらの部分を通過する光の位相差に差が生じる。よって、もし高さがランダムでも、透過した光の平均位相差は、複数の平均高さで決定される。したがって、この場合においても、透過した光に十分な平均位相差を与えて光を取り出せるので、高さがランダムであってもよい。
【０２１４】
また、凹凸構造２０は、各々の断面形状における角の部分をアール状に構成することもできる。例えば、切削加工及び積層プロセス等によりミクロンオーダーの構造を加工する際に、角の部分がアール状に加工される、或いは、段差の部分が斜面状に加工されていてもよい。光学シートなどで光拡散層２を形成する場合、加工の際に、これらの構造が形成される場合がある。凹凸の角部がアールになったり斜面になったりしたとしても、ランダムパターンの性質が失われない限り、光取り出し性及び視野角依存性の特性を向上させることができる。
【０２１５】
図２９は有機ＥＬ素子における光の分布を示すグラフである。図２９は図２９Ａ及び図２９Ｂから構成される。図２９Ａは、発光層と反射層との間の距離（横軸）と、出射する角度における光の強度（縦軸）との関係を示している。図２９Ａでは光の強度が等高線状に表されている。図２９Ｂは、発光層と反射層との間の距離（横軸）と、光の伝播するモード（縦軸）との関係を示している。図２９Ｂは、光のモードが、エバネッセントモード（プラズモンロス）、導波モード、吸収、基板モード、及び大気、に区分されることを示している。
【０２１６】
有機ＥＬ素子では、発光層から発する光のうち高角度の成分を効率よく取り出す構造を有することがより有利である。高角度成分をより多く取り出すことにより、発光効率を向上することができる。また、高角度成分をより多く取り出すことにより、視野角依存性が低減される。高角度とは基板の表面と垂直な方向に対して大きい角度を意味する。高角度は全反射角以上の角度であってもよい。高角度は広角度と考えてもよい。
【０２１７】
上記のように有機ＥＬ素子を構成した場合、図２９Ａ及び図２９Ｂに示すように、発光層と反射層との間の距離が７５〜１５０ｎｍ程度となった発光層と、発光層と反射層との間の距離が２２５〜３００ｎｍ程度となった発光層とが配置され得る場合がある（図２９Ａ及び図２９Ｂの領域ＭＴ参照）。とくに、白色発光のマルチユニット構造では、そのような距離に設定され得る。プラズモンロスを抑制するため、及び、２次干渉以上のキャビティが利用され得るためである。このとき、発光層から発する光は、比較的高角度になった成分が多く含まれている。そのため、高角度の成分を効率よく取り出すことが有利になる。以下、光拡散層に含まれる凹凸構造の更に好ましい態様について説明する。
【０２１８】
図３０は、凹凸構造を変化させた場合の入射角（横軸）と光透過率（縦軸）との関係を示すグラフである。グラフでは、右に行くほど高角度成分であることを示している。発光層からの全体の光の重み平均発光波長λａｌｌは５５０ｎｍとしている。図３０は、屈折率１．８の有機層から屈折率１．０の大気に光が放出される場合を示している。
【０２１９】
図３０において、Ｇ１〜Ｇ５は、制御ランダム構造（低周波除去構造）のグラフである。制御ランダム構造は六角格子となっている。六角格子における格子の幅ｗは、０．８μｍ、１．２μｍ又は１．８μｍである。格子の幅ｗは、図２２に示されている幅ｗと同じである。図３０のグラフでは、格子の幅ｗが０．８μｍのときを０．８ｗと表示し、格子の幅ｗが１．２μｍのときを１．２ｗと表示し、格子の幅ｗが１．８μｍのときを１．８ｗと表示している。また、凹凸構造における高さｈは、０．８μｍ又は１．２μｍである。図３０のグラフでは、高さｈが０．８μｍのときを０．８ｈと表示し、高さｈが１．２μｍのときを１．２ｈと表示している。したがって、Ｇ１は、格子幅ｗが８００ｎｍで、高さｈが８００ｎｍの場合を示している。Ｇ２は、格子幅ｗが８００ｎｍで、高さｈが１２００ｎｍの場合を示している。Ｇ３は、格子幅ｗが１２００ｎｍで、高さｈが８００ｎｍの場合を示している。Ｇ４は、格子幅ｗが１２００ｎｍで、高さｈが１２００ｎｍの場合を示している。Ｇ５は、格子幅ｗが１８００ｎｍで、高さｈが８００ｎｍの場合を示している。図３０のＧ１〜Ｇ５のグラフに示されるように、凹凸の格子幅ｗが小さくなるほど、光の高角度成分は増加している。なお、図３０のＭＬＡ（マイクロレンズアレイの略）は後述する。
【０２２０】
図３０のグラフから、一又は複数の発光層からの光の全体の重み平均発光波長をλａｌｌとしたときに、凹凸構造を構成する凸部又は凹部に内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値が、λａｌｌの２倍以下であることが好ましいことが理解される。「凹凸構造を構成する凸部又は凹部に内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値」は、凹凸構造の格子の幅ｗに相当する（図２２参照）。格子幅ｗが１８００ｎｍとなったＧ５では、高角度成分の光の取り出し性が弱い。また、格子幅ｗが１２００ｎｍとなったＧ３及びＧ４も、Ｇ５よりも高角度成分の光が多いものの、高角度成分の光取り出し性は高いとはいえない。一方、格子幅ｗが８００ｎｍとなったＧ１及びＧ２は高角度成分の光が多い。図３０のグラフでは、重み平均発光波長λａｌｌが５５０ｎｍの光であり、格子幅ｗがこの波長λａｌｌの２倍以下（１１００ｎｍ以下）になっていると、Ｇ１及びＧ２のように高角度成分の光取り出しに有利である。図３０のグラフでは波長５５０ｎｍの場合を示したが、他の波長でも同じであると考えられるため、前記の楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値は、波長λａｌｌの２倍以下が好ましいと言える。図３０から、高角度の光をより多く取り出すためには、前記の楕円の軸長さ又は内接円の直径の最小値は、波長λａｌｌの１．８倍以下がより好ましい。
【０２２１】
ところで、有機ＥＬ素子では、製造時に意図せず発生する大きさが０．７３λ以下の小さい構造（ゴミなどが原因でできる）や、４μｍ以上の大きい構造（引っかき傷など）等のノイズが、凹凸構造に紛れ込む場合がある。そのような場合であっても、それらノイズが全体の面積に対して１０％程度以下であれば十分効果は得られる。図３１では、大きいノイズ構造Ｔ１と、小さいノイズ構造Ｔ２とを示している。意図的にこれらのノイズを１０％程度入れても、効果が得られる限り、所望の有機ＥＬ素子を形成することができる。よって、上記で説明した凹凸構造２０が、１０％以下の割合で、部分的に破壊されていてもよく、この場合も上記の凹凸構造２０に含まれる。
【０２２２】
［レンズアレイ構造を有する光拡散層］
図３２は、他の光拡散層２の例であり、第６実施形態の有機ＥＬ素子を示している。第６実施形態は、途中の層構成を省略しているが、マルチユニット構造であってもよく、シングルユニット構造であってもよい。発光層Ｅは、上記で説明した形態と同様に配置されている。
【０２２３】
第６実施形態では、光拡散層２はレンズアレイ構造１４を有している。レンズアレイ構造１４は、微細レンズ１４ａが複数面状に並んだ構造である。微細レンズ１４ａは、略半球状、半楕円体状、断面が正弦波状となった突起状、テーパを有する円柱状、テーパを有する角柱状（三角柱、四角柱など）、角錐状（三角錐、四角錐など）、などであってよい。図３２では略半球状のレンズが示されている。微細レンズ１４ａの断面形状は、半円状、半楕円状、正弦波状、ひだ状、逆三角形状、台形状などであってよい。レンズアレイ構造１４は、いわゆるマイクロレンズアレイであってよい。
【０２２４】
図３２では、複数の微細レンズ１４ａは、樹脂層１３の表面に設けられている。微細レンズ１４ａは基板１側に突出している。隣り合う微細レンズ１４ａの間には空隙１６が設けられている。レンズアレイ構造１４の表面によって凹凸構造２０が形成されている。基板１の両方の面には、アンチリフレクション層１５が設けられている。アンチリフレクション層１５は、内部側のアンチリフレクション層１５ａと、外部側のアンチリフレクション層１５ｂとで構成されている。光透過性電極３は、光拡散層２の表面に形成されているが、詳細には、樹脂層１３の表面に形成されていると言える。
【０２２５】
微細レンズ１４ａの直径は１〜５００μｍの範囲にすることができる。マイクロオーダーのレンズアレイ構造１４を形成することにより、光取り出し性を高めることができる。
【０２２６】
樹脂層１３としては、樹脂フィルムを用いることができる。樹脂層１３は高屈折率層であることが好ましい。例えば、上記で説明した第２透明材料層２２と同様の屈折率であってよい。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ、屈折率１．７７）、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ、屈折率１．６５）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ、屈折率１．６５）などを用いることができる。これらの樹脂フィルムは、ガラスよりも屈折率が高い。
【０２２７】
レンズアレイ構造１４で構成される光拡散層２は、樹脂フィルム（樹脂層１３）の光透過性電極３とは反対側の面に形成することができる。例えば、樹脂層１３の表面を加工して形成したり、拡散性樹脂を塗布したりすることにより、レンズアレイ構造１４を形成することができる。
【０２２８】
レンズアレイ構造１４では、光透過性を有する基板１と凹凸構造２０の間に空隙１６が存在している。そのため、光拡散層２を通過したときに、一度、気相に光が取り出されるので、基板１の両面において全反射が発生することを抑制できる。この例では、全反射が抑制されるので、基板１の外部側に光取り出し層７が設けられなくてもよい。ただし、フレネルロスを抑制するために、アンチリフレクション層１５を設けることが好ましい。あるいは、視野角特性をよくするために光散乱構造を基板１の外部側の表面に形成してもよい。なお、空隙１６に樹脂が配置されていてもよい。
【０２２９】
ここで、樹脂層１３が外部に露出すると、樹脂層１３を通して水分が内部に浸入するおそれがある。そのため、樹脂層１３ごと封止して、樹脂層１３を封止内部に閉じ込めることが好ましい。それにより、水分による素子の劣化を抑制することができる。また、樹脂層１３及び有機ＥＬ層は、複数、基板１の表面に面状又は列状に並べられてもよい。その際、面状又は列状に並んだ複数の樹脂層１３は、全体がまとめて封止されていることが好ましい。なお、電極を外部に取り出すため、樹脂層１３の上に形成された電極（光透過性電極３、光反射性電極４）は、基板１上に形成された電極と接続される。この接続は、例えば、導電性ペーストによって行われるものであってよい。
【０２３０】
光拡散層２がレンズアレイ構造１４を有する有機ＥＬ素子においても、発光層から発する光のうち高角度の成分を効率よく取り出す構造を有することがより有利である。図２９で説明したように、発光層が、図２９の領域ＭＴに配置される場合があるからである。高角度成分をより多く取り出すことにより、発光効率を向上することができる。また、高角度成分をより多く取り出すことにより、視野角依存性が低減される。以下、レンズアレイ構造における凹凸構造の更に好ましい態様について説明する。
【０２３１】
図３０のグラフにおいて、ＭＬＡは、レンズアレイ構造のグラフである。レンズアレイ構造では、略半球状の複数のレンズで凹凸構造が形成されている。図３０から分かるように、レンズアレイ構造では、高角度の光を比較的多く取り出すことができる。そのため、光取り出し性が高まる。図３０のグラフのＭＬＡは、アスペクト比が１の場合を示している。アスペクト比を変化させることで、レンズアレイ構造の好適化が行われる。
【０２３２】
図３３は、レンズアレイ構造を変化させたときの入射角（横軸）と光透過率（縦軸）との関係を示すグラフである。レンズアレイ構造の変化は、レンズ形状を変化させることによって行われる。このグラフでは、右に行くほど高角度成分であることを示している。発光層からの全体の光の重み平均発光波長は５５０ｎｍである。図３３は、屈折率１．８の有機層から屈折率１．０の大気に光が放出される場合を示している。
【０２３３】
図３４にレンズアレイ構造を構成するレンズ４０の模式図を示す。図３４は図３４Ａ及び図３４Ｂから構成される。アスペクト比を考慮した場合、レンズアレイ構造を構成するレンズは、半球状からの形状のずれが生じる。半球状からずれが生じた場合、レンズ４０は半楕円体状になる。レンズアレイ構造を構成するレンズ４０は、基板１の表面と平行に配置された半径Ｒ１の円４０Ｃからこの円４０Ｃに垂直な方向に高さＲ２で突出する半楕円体状であると言える。レンズ４０におけるアスペクト比は、半径Ｒ１分の高さＲ２で表すことができる。つまり、アスペクト比はＲ２／Ｒ１である。図３４Ａは、突出高さＲ２が半径Ｒ１よりも小さい半楕円体であり、アスペクト比は１よりも小さい。図３４Ｂは、突出高さＲ２が半径Ｒ１よりも大きい半楕円体であり、アスペクト比は１よりも大きい。
【０２３４】
図３３のグラフから、アスペクト比が０．５のときには、高角度成分の取り出し性は低いことが理解される。一方、アスペクト比が１では高角度成分の光を取り出すことが可能である。このことから、アスペクト比は０．８以上が好ましいことが理解される。つまり、高さＲ２が半径Ｒ１の０．８倍以上であることが好ましいのである。
【０２３５】
また、図３３のグラフから、アスペクト比が６以上になったときも高角度成分の取り出し性は低くなることが理解される。そのため、高角度成分の光を取り出すためには、アスペクト比が４以下であることがより好ましい。つまり、高さＲ２が半径Ｒ１の４倍以下であることがより好ましいのである。
【０２３６】
［照明装置］
図３５は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子１０１）を備えた照明装置１００の一例である。有機ＥＬ素子１０１は、基板１と光拡散層２と光透過性電極３と複数の発光層Ｅと光反射性電極４と封止材５０とを有している。光拡散層２は第１透明材料層２１と第２透明材料層２２とを有する。発光層Ｅを含む有機発光体は、封止材５０によって封止されている。光の出射方向は、白抜き矢印で示されている。照明装置１００は、有機ＥＬ素子１０１と、有機ＥＬ素子１０１の封止外部に形成された電極パッド１０２とを有する。電極パッド１０２と有機ＥＬ素子１０１の電極とは適宜の配線構造によって電気的に接続される。電極パッド１０２には配線１０４が接続されている。照明装置は配線１０４を集積したプラグ１０３を備えている。プラグ１０３は、外部配線１０５を通じて外部電源１０６と接続され得る。外部電源１０６に接続されることで、電極間に電気が流れ、発光層Ｅから光が生じる。それにより、照明装置１００から光を出射することができる。
【符号の説明】
【０２３７】
Ｅ      発光層
Ｅ１    第１番発光層
Ｅ２    第２番発光層
Ｅｍ    第ｍ番発光層
１      基板
２      光拡散層
３      光透過性電極
４      光反射性電極
５      電荷輸送層
６      中間層
７      光取り出し層
１０    格子状の区画
１１    凸部
１２    凹部
１３    樹脂層
１４    レンズアレイ構造
２０    凹凸構造
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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