(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体急冷にて微細な結晶粒である急冷薄帯を製作し、これを粉砕して、希土類磁石材料となる粉末であって、RE-Fe-B系の主相（RE:Nd、Prの少なくとも一種）と、該主相の周りにあるRE-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる希土類磁石用の粉末を製作する第１のステップ、
前記希土類磁石用の粉末を加圧成形して焼結体を製造する第２のステップ、
前記焼結体に異方性を与える熱間塑性加工を施して希土類磁石を製造する第３のステップからなり、
第１のステップもしくは第２のステップの少なくともいずれか一方のステップを窒素雰囲気下でおこない、前記粉末の窒化量を1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整する希土類磁石の製造方法。
【請求項２】
第１のステップにおいて粉砕後の粉末の粒径は75μm〜300μmの範囲にあり、第２のステップにおいて焼結体を構成する主相の平均粒径は300nm以下である請求項１に記載の希土類磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類磁石の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ランタノイド等の希土類元素を用いた希土類磁石は永久磁石とも称され、その用途は、ハードディスクやMRIを構成するモータのほか、ハイブリッド車や電気自動車等の駆動用モータなどに用いられている。
【０００３】
この希土類磁石の磁石性能の指標として残留磁化（残留磁束密度）と保磁力を挙げることができるが、モータの小型化や高電流密度化による発熱量の増大に対し、使用される希土類磁石にも耐熱性に対する要求は一層高まっており、高温使用下で磁石の磁気特性を如何に保持できるかが当該技術分野での重要な研究課題の一つとなっている。
【０００４】
希土類磁石としては、組織を構成する結晶粒（主相）のスケールが3〜5μm程度の一般的な焼結磁石のほか、結晶粒を50nm〜300nm程度のナノスケールに微細化したナノ結晶磁石があるが、中でも、上記する結晶粒の微細化を図りながら高価な重希土類元素の添加量を低減したり、重希土類元素の添加を無くすことのできるナノ結晶磁石が現在注目されている。
【０００５】
希土類磁石の製造方法の一例を概説すると、たとえばNd-Fe-B系の金属溶湯を急冷凝固して得られた微粉末を加圧成形しながら焼結体とし、この焼結体に磁気的異方性を付与するべく熱間塑性加工を施して希土類磁石（配向磁石）を製造する方法が一般に適用されている。なお、この熱間塑性加工には、後方押出し加工や前方押出し加工といった押出し加工や、据え込み加工（鍛造加工）などが適用されている。
【０００６】
ところで、熱間塑性加工をおこなう際には、磁石材料に含まれる酸素がNd-Fe-B系の主相を破壊し、残留磁束密度や保磁力を低減させる要因となることが分かっている。また、熱間塑性加工後に保磁力の回復を目的として改質合金を粒界拡散する際に、内部に残留する酸素が改質合金の内部への浸透を阻害する要因となることも知られている。
【０００７】
その一方で、磁石材料に含まれる窒素については、酸素量を抑制する際に酸素とともに低減されるのが一般的であり、この窒素量の磁石材料への影響についての議論はあまり論じられていないのが現状である。
【０００８】
ここで、特許文献１には、Nd-Fe-B系の希土類磁石において、磁石原料を希ガス雰囲気下で乾式粉砕によって粉砕し、その後、同じく希ガス雰囲気下で圧粉成形した成形体を800℃〜1180℃で焼成をおこなうことにより、焼結後に残存する窒素濃度が800ppm以下、より好ましくは300ppm以下の永久磁石を製造する希土類磁石の製造方法が開示されている。
【０００９】
このように特許文献１で開示される製造方法では、窒素量に関する言及はあるものの、その内容は、窒素量を多くして磁石性能を高めようとするものではなく、窒素量を抑制することで希土類磁石の保磁力が向上するというものである。
【００１０】
製造される希土類磁石が高い配向を得るには、熱間塑性加工の際に焼結体に強い歪を付与する必要があるものの、変形の際に発生する局所的な高い応力によって結晶配向に乱れが生じ、この配向の乱れによって残留磁化が低下してしまうことになる。
【００１１】
上記する熱間塑性加工の際の高応力下における結晶配向の乱れは次のような理由によるものである。すなわち、Nd-Fe-B系の希土類磁石の熱間塑性加工は一般に、800℃近い温度下、100〜500MPa程度の応力を付与することによっておこなわれている。この温度域では、粒界層に液相(Ndリッチ相)が発現し、この液相が主相（結晶）の回転や移動を助けているが、高い磁気特性を得るために付与される熱間塑性加工の際の強い応力により、液相が絞り出されて局所的に液相溜まりが発生する。この液相溜まりのために、配向が揃おうとする結晶の回転や移動といった動きが阻害される結果、液相溜り周囲の結晶の配向乱れに繋がるというものである。
【００１２】
そこで、液相溜まりを低減するために熱間塑性加工の際の付与応力を低減する方策が考えられるが、高い磁気特性を得るために高い応力付与が必要であることから、付与応力の低減は熱間塑性加工による磁気特性向上と逆行することになる。また、磁石材料は脆性材料であり、加工時に割れ易い材料であることから、熱間塑性加工において引張応力を低減させるプロセスが必要であり、たとえば既述する押出し加工や据え込み加工（鍛造加工）の際には高い応力付与は避けられない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１３】
【特許文献１】特開２０１３−８９６８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は上記する問題に鑑みてなされたものであり、熱間塑性加工を経て希土類磁石を製造するに当たり、高温雰囲気下で高い応力を焼結体に付与する熱間塑性加工をおこなうことを前提として、磁気特性を高めることのできる希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
前記目的を達成すべく、本発明による希土類磁石の製造方法は、液体急冷にて微細な結晶粒である急冷薄帯を製作し、これを粉砕して、希土類磁石材料となる粉末であって、RE-Fe-B系の主相（RE:Nd、Prの少なくとも一種）と、該主相の周りにあるRE-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる希土類磁石用の粉末を製作する第１のステップ、前記希土類磁石用の粉末を加圧成形して焼結体を製造する第２のステップ、前記焼結体に異方性を与える熱間塑性加工を施して希土類磁石を製造する第３のステップからなり、第１のステップもしくは第２のステップの少なくともいずれか一方のステップを窒素雰囲気下でおこない、前記粉末の窒化量を1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整するものである。
【００１６】
本発明の製造方法は、液体急冷による粉末の製作（第１のステップ）、粉末を加圧成形してなる焼結体の製造（第２のステップ）、焼結体を熱間塑性加工してなる希土類磁石の製造（第３のステップ）という一連の製造ステップの中で、第１のステップ、第２のステップの少なくともいずれか一方を窒素雰囲気下でおこなうことで、粉末の窒化量を1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整するものである。すなわち、たとえば特許文献１で記載されるように窒素濃度を800ppm以下とすることで保磁力性能を高めるという発想ではなくて、それよりも窒化量の多い1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整することにより、希土類磁石の磁気特性である、保磁力や残留磁化、中でも残留磁化を高めようとするものである。
【００１７】
ここで、「第１のステップもしくは第２のステップの少なくともいずれか一方のステップを窒素雰囲気下でおこない」とは、第１のステップのみを窒素雰囲気下でおこなう方法、第２のステップのみを窒素雰囲気下でおこなう方法、第１、第２のステップの双方を窒素雰囲気下でおこなう方法のいずれかの方法を意味している。
【００１８】
第３のステップにおける熱間塑性加工によって焼結体を加熱することにより、焼結体を構成する結晶間に存在する結晶粒界に液相(Ndリッチ相)が発現し、熱間塑性加工にて強歪が付与された際に結晶が回転したり、移動したり、結晶成長(配向)する際にこの液相が補助的な役目を担うことになる。
【００１９】
本発明の製造方法では、材料粉末が1000ppm以上で3000ppm未満の範囲で窒化されていることにより、焼結体の熱間塑性加工の際に液相溜りが生じようとしてもこの液相の一部は窒素によって窒化物となって硬化する。そのため、熱間塑性加工の際の加熱時に生じ得る液相溜りは抑制され、結晶粒界に発現する液相の量を逆に減少させることができる。結晶の回転や移動等を妨げる液相溜りが少ない、もしくは存在しないことによって、液相溜り周辺の局所的な配向の乱れが抑制されることにより、全体として結晶の配向が促進され、最終的に得られる希土類磁石の磁気特性を向上させることができる。
【００２０】
ここで、本発明の製造方法の好ましい実施の形態として、第１のステップにおいて粉砕後の粉末の粒径を75μm〜300μmの範囲に調整し、第２のステップにおいて焼結体を構成する主相の平均粒径を300nm以下に調整する。粉砕後の粉末の粒径範囲に関し、75μm未満の粒径範囲では、微小粉末ゆえに比表面積の増加とともに酸化性が増加することから、高温雰囲気下で実施される製造工程における雰囲気酸素量管理が極めて難しくなる。一方、300μmを超える粒径範囲では、焼結体を製造する際の粉末流動性が圧下し、生産性が低下する可能性が高くなる。
【００２１】
第１のステップでは、液体急冷にて微細な結晶粒である急冷薄帯（急冷リボン）を製作し、これを粗粉砕等して希土類磁石用の粉末を製作する。この粗粉砕後の粉末の粒径範囲がたとえば上記する75〜300μmの範囲に調整される。たとえば、粗粉砕された粉末を篩分け等することで所望範囲の粒径の粉末が得られる。第２のステップでは、この粉末をたとえばダイス内に充填してパンチで加圧しながら焼結してバルク化を図ることで等方性の焼結体を得る。この焼結体の主相（結晶）の平均粒径はたとえば上記する300nm以下に調整される。
【００２２】
この焼結体は、たとえばナノ結晶組織のRE-Fe-B系の主相（RE:Nd、Prの少なくとも一種で、より具体的にはNd、Pr、Nd-Prのいずれか一種もしくは二種以上）と、該主相の周りにあるRE-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる金属組織を有している。
【００２３】
第１のステップ、第２のステップの少なくともいずれか一方のステップを窒素雰囲気下でおこなうことに関し、たとえば第１のステップを真空雰囲気でおこない、焼結体を製造する第２のステップを窒素雰囲気でおこなう実施の形態を挙げることができる。
【００２４】
また、希土類磁石材料となる粉末のRE-Fe-B系の主相（RE:Nd、Prの少なくとも一種）に関し、REの含有割合が29質量%≦RE≦32質量%であるのが好ましい。
【００２５】
REが29質量％未満では熱間塑性加工時に割れが生じ易くなり、配向性が極めて悪くなること、REが32質量％を越えると熱間塑性加工の歪みは軟らかい粒界で吸収されてしまい、配向性が悪くなる上に主相率が小さくなるために残留磁化が小さくなることによるものである。  
【発明の効果】
【００２６】
以上の説明から理解できるように、本発明の希土類磁石の製造方法によれば、液体急冷による粉末の製作、粉末を加圧成形してなる焼結体の製造、焼結体を熱間塑性加工してなる希土類磁石の製造という一連の製造ステップの中で、粉末を製作するステップ、焼結体を製造するステップの少なくともいずれか一方を窒素雰囲気下でおこなうことで粉末の窒化量を1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整することにより、熱間塑性加工の際に生じ易い液相溜りの発生を抑制して結晶配向を促進させることができ、もって磁気特性に優れた希土類磁石を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】（ａ）は本発明の希土類磁石の製造方法の第１のステップを説明した模式図であり、（ｂ）は第２のステップを説明した模式図である。
【図２】図１ｂで示す焼結体のミクロ構造を説明した図である。
【図３】図１ｂに続いて第３のステップを説明した図である。
【図４】製造された希土類磁石のミクロ構造を説明した図である。
【図５】磁石材料粉末の窒化量と希土類磁石の残留磁化の向上量（窒化量なしの場合に対する向上量）の関係を特定する実験結果を示した図である。
【図６】窒素雰囲気保持時間と磁石材料粉末の窒化量の関係を特定する実験結果を示した図である。
【図７】（ａ）、（ｂ）ともに磁石材料粉末の窒化量が2000ppmの試験体の組織を観察したSEM写真図であり、（ａ）は10000倍の写真図であり、（ｂ）は50000倍の写真図である。
【図８】（ａ）、（ｂ）ともに磁石材料粉末の窒化量が200ppmの試験体の組織を観察したSEM写真図であり、（ａ）は10000倍の写真図であり、（ｂ）は50000倍の写真図である。
【図９】熱間塑性加工の際に付与される応力と、磁化増加量（窒化量200ppmの試験体に対する窒化量2000ppmの試験体の増加量）の関係を特定する実験結果を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下、図面を参照して本発明の希土類磁石の製造方法の実施の形態を説明する。なお、図示例は熱間塑性加工に適用される押出し加工として、板状の中空を有する押出しパンチを使用し、この押出しパンチで成形体を加圧して成形体の厚みを減じながら押出しパンチの中空に焼結体の一部を押出して板状の配向磁石を製造する加工方法（後方押出し加工）を適用したものであるが、図示例以外にも、板状の中空を有するダイスを使用してこのダイスに焼結体を収容し、中空を具備しないパンチで焼結体を加圧して焼結体の厚みを減じながらダイスの中空から焼結体の一部を押出して板状の配向磁石を製造する加工方法（前方押出し加工）や据え込み加工（鍛造加工）であってもよいことは勿論のことである。
【００２９】
（希土類磁石の製造方法の実施の形態）
図１ａは本発明の希土類磁石の製造方法の第１のステップを説明した模式図であり、図１ｂは第２のステップを説明した模式図であり、図２は図１ｂで示す焼結体のミクロ構造を説明した図である。また、図３は図１ｂに続いて第３のステップを説明した図であり、図４は製造された希土類磁石のミクロ構造を説明した図である。
【００３０】
本発明の製造方法は、まず、図１ａで示すように、たとえば50kPa以下に減圧した不図示の炉中で、単ロールによるメルトスピニング法により、合金インゴットを高周波溶解し、希土類磁石を与える組成の溶湯を銅ロールＲに噴射して急冷薄帯Ｂ（急冷リボン）を製作し、これを粗粉砕して粉末を製作する。粗粉砕された粉末の粒径範囲は75〜300μmの範囲となるように調整される（第１のステップ）。
【００３１】
そして、粗粉砕された粉末を図１ｂで示すように超硬ダイスＤとこの中空内を摺動する超硬パンチＰで画成されたキャビティ内に充填する。そして、超硬パンチＰで加圧しながら（Ｘ方向）加圧方向に電流を流して800℃程度で通電加熱することにより、ナノ結晶組織のNd-Fe-B系の主相（平均粒径が300nm以下で、たとえば50nm〜200nm程度の結晶粒径）と、主相の周りにあるNd-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる四角柱状の焼結体Ｓを製作する（第２のステップ）。
【００３２】
ここで、粒界相を構成するNd-X合金は、Ndと、Co、Fe、Ga等のうちの少なくとも一種以上の合金からなり、たとえば、Nd-Co、Nd-Fe、Nd-Ga、Nd-Co-Fe、Nd-Co-Fe-Gaのうちのいずれか一種、もしくはこれらの二種以上が混在したものであって、Ndリッチな状態となっている。なお、焼結体の密度としては7.4g/cm3以上のバルク体とするのがよい。
【００３３】
第１のステップ、第２のステップにおいては、これら２つのステップの少なくともいずれか一方を窒素雰囲気下でおこない、粉末の窒化量を1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整する。
【００３４】
たとえば、第１のステップのみを窒素雰囲気下でおこなってもよいし、第２のステップのみを窒素雰囲気下でおこなってもよいし、第１、第２のステップの双方を窒素雰囲気下でおこなってもよい。一例として、第１のステップを真空雰囲気でおこない、焼結体Ｓを製造する第２のステップを窒素雰囲気でおこなう形態が挙げられる。
【００３５】
図２で示すように、焼結体Ｓはナノ結晶粒ＭＰ（主相）間を粒界相ＢＰが充満する等方性の結晶組織を呈している。
【００３６】
四角柱状の焼結体Ｓが製造されたら、図３で示す熱間塑性加工である押出し加工をおこなうことにより、図４で示すように磁気的異方性が付与された希土類磁石Ｃが製造される。
【００３７】
図３に戻り、熱間塑性加工に際しては、ダイスＤａに焼結体Ｓを収容し、高周波コイルＣｏでダイスＤａを加熱する。なお、皮膜を備えた焼結体Ｓの収容に先んじて、ダイスＤａの内面や押出しパンチＰＤの板状の中空ＰＤａの内面には潤滑剤を塗布しておいてもよい。
【００３８】
板状の中空ＰＤａを具備する押出しパンチＰＤにて焼結体Ｓを加圧し（Ｙ１方向）、この加圧によって焼結体Ｓはその厚みを減じながら一部は板状の中空ＰＤａに押出されていく（Ｚ方向）。
【００３９】
なお、熱間塑性加工である押出し加工の際の歪み速度は0.1/sec以上に調整されている。また、熱間塑性加工による加工度（圧縮率）が大きい場合、たとえば圧縮率が10%程度以上の場合の熱間塑性加工を強加工と称することができるが、本製造方法では加工率60〜80%の範囲で熱間塑性加工をおこなう。
【００４０】
押出し加工からなる熱間塑性加工により、製造された希土類磁石Ｃは、図４で示すようにナノ結晶粒ＭＰが扁平形状をなし、異方軸とほぼ平行な界面は湾曲したり屈曲していて、磁気的異方性に優れた希土類磁石となっている。
【００４１】
図示する希土類磁石の製造方法によれば、粉末を製作する第１のステップ、焼結体Ｓを製造する第２のステップの少なくともいずれか一方を窒素雰囲気下でおこなうことで粉末の窒化量を1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整することにより、熱間塑性加工の際に生じ易い液相溜りの発生を抑制して結晶配向を促進させることができ、もって磁気特性に優れた希土類磁石を製造することができる。
【００４２】
図示する配向磁石Ｃに関し、RE-Fe-B系の主相（RE:Nd、Prの少なくとも一種）と、該主相の周りにあるRE-X合金（X:金属元素）の粒界相からなる金属組織を有しており、REの含有割合が29質量%≦RE≦32質量%であり、製造された希土類磁石の主相の平均粒径は300nm以下となっているのがよい。REの含有割合が上記範囲にあることで、熱間塑性加工時の割れの発生抑止効果が一層高く、高い配向度を保証することができる。また、REの含有割合が上記範囲であることで、高い残留磁束密度を保証できる主相の大きさが確保できる。
【００４３】
第３のステップにて熱間塑性加工をおこなうことで、配向磁石である希土類磁石が製造されるが、この配向磁石に対してさらに改質合金を粒界拡散させて保磁力をさらに高める処理をおこなってもよい。ここで、重希土類元素を使用しない改質合金を使用することで材料コストを安価にできるが、このような改質合金として、Nd-Cu合金、Nd-Al合金、Pr-Cu合金、Pr-Al合金等の改質合金が挙げられる。Nd-Cu合金の共晶温度は520℃程度、Pr-Cu合金の共晶温度は480℃程度、Nd-Al合金の共晶温度は640℃程度、Pr-Al合金の共晶温度は650℃程度であり、いずれもナノ結晶磁石を構成する結晶粒の粗大化を齎す700℃〜1000℃を大きく下回っていることから、たとえば結晶の粒径範囲が300nm以下のナノ結晶磁石には特に好適である。
【００４４】
[磁石材料粉末の窒化量と希土類磁石の残留磁化の向上量（窒化量なしの場合に対する向上量）の関係を特定する実験とその結果]
本発明者等は、磁石材料粉末の窒化量を変化させて希土類磁石を製作し、各希土類磁石の残留磁化を測定するとともに、粉末における窒化量なしの希土類磁石の残留磁化を基準として他の希土類磁石の残留磁化の増加量を求め、窒化量と残留磁化の増加量の関係を特定する実験をおこなった。
【００４５】
（試験体の製作方法）
試験体となる希土類磁石の製作方法は次の通りである。まず、磁石原料（合金組成は、質量％で、Fe-30Nd-0.93B-4Co-0.4Ga）を所定量配合し、Ar雰囲気中で溶解した後、その溶湯をφ0.8mmのオリフィスからCrめっきを施したCu製の回転ロールに射出して急冷し、急冷薄帯を製作した。この急冷薄帯をAr雰囲気中でカッターミルで粉砕篩し、0.3mm以下の磁石材料となる粉末を得た。
【００４６】
製作された粉末を20×20×40mmのサイズの超硬型に収容し、上下を超硬パンチで封止し、これをチャンバーにセットして、一度10-2Paまで減圧した後、0.1MPaまでN2ガスで復圧した。そして、高周波コイルで650℃まで加熱して0分〜10分保持し、上下のパンチにより、400MPaで加圧した。加圧後、60秒保持し、型から焼結体を取出し、200ppm〜3000ppmまで窒化量が制御された複数の希土類磁石前駆体となる焼結体を得た。
【００４７】
次に、金型に焼結体を収容し、高周波コイルで金型を加熱し、金型からの伝熱によって焼結体を800℃程度に昇温させ、ストローク速度25mm/s(歪速度1/s程度)で加工率70%の後方押出加工を熱間塑性加工として実施した。
【００４８】
（実験結果）
図５に実験結果を示す。同図より、窒化量1000ppmで変曲点を迎え、1000ppm未満で残留磁化の増加量が急激に少なくなる一方、1000ppm以上の範囲では残留磁化増加量が0.1T程度でサチュレートし、3000pmでは試験体の液相硬化に伴う変形能低下により、後方押出加工時に多数の割れが発生し、磁気特性の確認ができなかった。
【００４９】
この実験結果より、磁石材料となる粉末の窒化量は1000ppm以上が望ましいこと、窒化量が3000ppmになると硬くなり過ぎて割れが生じることから窒化量の上限は3000ppm未満とすること、すなわち、1000ppm以上で3000ppm未満の範囲に調整するのがよいことが分かった。
【００５０】
（窒素雰囲気保持時間と磁石材料粉末の窒化量の関係について）
また、この実験では、窒素雰囲気保持時間と磁石材料粉末の窒化量の関係も特定している。具体的には、窒素雰囲気の際の窒素濃度97kPaの下で、保持時間を0、1、2、3、5、10分保持した際の窒化量を測定した。その結果を図６に示す。
【００５１】
図６より、窒素雰囲気保持時間2〜3分で窒化量が1000ppm以上となり、10分で3000ppmとなる。このことより、窒素濃度97kPaの窒素雰囲気下においては、窒素雰囲気保持時間を2分より長く、10分未満の時間保持するのがよいことが分かった。
【００５２】
（SEM画像観察結果）
さらに、この実験では、磁石材料粉末の窒化量が2000ppmの試験体の組織と200ppmの試験体の組織をSEM観察した。ここで、図７ａ、図７ｂはともに磁石材料粉末の窒化量が2000ppmの試験体の組織を観察したSEM写真図であり、図７ａは10000倍の写真図であり、図７ｂは50000倍の写真図である。また、図８ａ、図８ｂはともに磁石材料粉末の窒化量が200ppmの試験体の組織を観察したSEM写真図であり、図８ａは10000倍の写真図であり、図８ｂは50000倍の写真図である。
【００５３】
図７ａ，ｂより、粉末の窒化量が1000pm以上で3000ppm未満の範囲にある2000ppmの試験体では、結晶間に液相溜りは確認されなかった。結晶間に液相溜りが存在しないことから、結晶配向が促進され、もって高い配向度に起因して磁気特性に優れた希土類磁石が得られることになる。
【００５４】
これに対し、図８ａ、ｂより、粉末の窒化量が1000pm未満の200ppmの試験体では、結晶間に多数の大きな液相溜りが確認された。この液相溜りにより、配向が揃おうとする結晶の回転や移動といった動きが阻害され、液相溜り周囲の結晶の配向乱れに起因して磁気特性が低下するものと考えられる。
【００５５】
「熱間塑性加工の際に付与される応力と、磁化増加量（窒化量200ppmの試験体に対する窒化量2000ppmの試験体の増加量）の関係を特定する実験とその結果」
本発明者等はさらに、既に述べた実験にて製作した試験体の前駆体である焼結体のうち、粉末の窒化量が2000ppmの焼結体と200ppmの焼結体を選定し、以下3種の熱間塑性加工をそれぞれの焼結体に実施して希土類磁石を製造し、各希土類磁石の残留磁化を測定し、窒化量200ppmの試験体の残留磁化に対する窒化量2000ppmの試験体の残留磁化の増加量を特定する実験をおこなった。
【００５６】
熱間塑性加工の第１の加工方法は、据え込み鍛造加工である。この加工では、金型に焼結体を装着し、高周波コイルで金型を加熱し、金型からの伝熱によって焼結体を800℃程度に昇温させ、ストローク速度15mm/s(歪速度1/s程度)で加工率70%の据え込み鍛造を実施した。据え込み鍛造の際の付与応力は100MPaである。
【００５７】
一方、熱間塑性加工の第２の加工方法は、前方押出し加工である。この加工では、高周波コイルにて焼結体を800℃程度まで昇温し、抵抗加熱方式にて800℃程度まで加熱された金型内に充填し、ストローク速度20mm/s(歪速度1/s程度)で加工率70%の前方押出し加工を実施した。前方押出し加工の際の付与応力は250MPaである。
【００５８】
さらに、熱間塑性加工の第３の加工方法は、後方押出し加工である。この加工では、金型に焼結体を充填し、高周波コイルで金型を加熱し、金型からの伝熱により焼結体を800℃程度に昇温させ、ストローク速度25mm/s(歪速度1/s程度)で加工率70%の後方押出し加工を実施した。後方押出し加工の際の付与応力は500MPaである。
【００５９】
このように、各熱間塑性加工法によって焼結体に付与される応力度は異なる。本実験結果を図９に示す。
【００６０】
同図より、据え込み加工（付与応力100MPa）、前方押出し加工（付与応力250MPa）、後方押出し加工（付与応力500MPa）の順に残留磁化増加量が大きくなること、および高応力を付与するには前方もしくは後方の押出し加工による熱間塑性加工が好適な加工法であることが分かった。
【００６１】
以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。
【符号の説明】
【００６２】
Ｒ…銅ロール、Ｂ…急冷薄帯（急冷リボン）、Ｄ…超硬ダイス、Ｐ…超硬パンチ、ＰＤ…押出しパンチ、ＰＤａ…板状の中空、Ｄａ…ダイス、Ｃｏ…高周波コイル、Ｓ…焼結体、Ｃ…希土類磁石（配向磁石）、ＭＰ…主相（ナノ結晶粒、結晶粒、結晶）、ＢＰ…粒界相
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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