(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）燃料を少なくとも１つの第１の管路を通じて、かつ酸化剤を少なくとも１つの第２の管路を通じて誘導する段階であって、第１及び第２の管路が反応炉システムの回収ゾーンに配置されている段階と、
（ｂ）混合−分配ゾーン内で前記燃料の少なくとも一部分を前記酸化剤の少なくとも一部分と組み合わせて反応させ、熱と第１の反応生成物を生成する段階であって、該混合−分配ゾーンが、（ｉ）前記反応炉システム内、かつ（ｉｉ）前記回収ゾーンの下流で反応ゾーンの上流に配置され、該混合−分配ゾーンが、分配不良≦１５．０％、圧力降下≦０．３バール、及び組合せ燃料−酸化剤流量≧１０．０ｋｇ／ｈを有する混合器−分配器を含む生成する段階と、
（ｃ）前記反応生成物を前記反応ゾーンを通じて誘導し、前記熱の少なくとも一部分を該反応生成物から該反応ゾーンに移送する段階と、を備え、
前記混合器−分配器は、第１の場所にある複数の第１のオリフィスと、少なくとも１つの第２のオリフィスであって、該第１の場所が前記燃料−酸化剤流れに関して第２の場所の上流にある第１および第２のオリフィスと、
前記オリフィス以外を通って前記混合器−分配器を通る燃料−酸化剤流れを実質的に阻止するための手段を備え、
前記第１の場所でのオリフィスの数が、前記第２の場所でのオリフィスの数よりも多く、
前記流れ阻止手段は、前記第１の場所に近い第１の板と前記第２の場所に近い第２の板とを含み、前記第１のオリフィスは、該第１の板内の穴であり、前記第２のオリフィスは、該第２の板内の穴であり、
前記混合器−分配器は、実質的に円形の断面の第３、第４、及び第５の穴あき板を更に含み、該第５の板は、前記第１の板の上流にあり、該第３の板は、前記第２の板の下流にあり、該第４の板は、該第３の板の下流にあり、
（ｉ）前記第５の板は、前記第１の板内の穴数の３倍から６倍までの範囲の穴数を有し、Ａp5が、Ａp1の±１０．０％内であり、Ａh5が、Ａh1の±１０．０％内であり、Ｔp5が、Ｔp1の±１０．０％内であり、Ｓp1-p5が、Ｓp1-p2の±１０．０％内であり、
（ｉｉ）前記第３の板は、前記第１の板と実質的に同じ穴数を有し、Ａp3が、Ａp1の±１０．０％内であり、Ａh3が、Ａh1の±１０．０％内であり、Ｔp3が、Ｔp1の±１０．０％内であり、Ｓp2-p3が、Ｓp1-p2の±１０．０％内であり、
（ｉｉｉ）前記第４の板は、前記第５の板と実質的に同じ穴数を有し、Ａp4が、Ａp1の±１０．０％内であり、Ａh4が、Ａh1の±１０．０％内であり、Ｔp4が、Ｔp1の±１０．０％内であり、Ｓp3-p4が、Ｓp1-p2の±１０．０％内である、
ことを特徴とする再生方法。
【請求項２】
前記混合器−分配器は、分配不良≦１０．０％、圧力降下≦０．１バール、及び組合せ燃料−酸化剤流量≧１００．０ｋｇ／ｈを有する、
請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記混合器−分配器は、混合効率≧７５．０重量％を有する、
請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記混合器−分配器は、温度変動性≦６０．０℃を有する、
請求項１ないし３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記混合器−分配器は、０．１から１．３までの範囲のスワール数を有する渦流手段を備えている、
請求項４に記載の方法。
【請求項６】
（ｉ）前記第２の場所での少なくとも１つのオリフィスが、前記混合−分配ゾーンと実質的に同軸であり、（ｉｉ）前記第１の場所での前記オリフィスの数は、該第２の場所での前記オリフィスの数の２倍から８倍までの範囲にある、
請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記第１及び第２の板は、実質的に平行かつ同軸であり、
前記第２のオリフィスは、（ｉ）前記第２の板とかつ（ｉｉ）前記混合−分配ゾーンと実質的に同軸である、
請求項６に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
〔関連出願への相互参照〕
本出願は、「混合器／流量分配器（Ｍｉｘｅｒ／Ｆｌｏｗ  Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｏｒｓ）」という名称の２０１１年１２月２０日出願の米国特許仮出願第６１／５７８，０８６号及び２０１２年２月７日出願の欧州特許出願第１２１５４２００．５号に対する優先権を主張し、これらの開示全体は、引用によって本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、混合器／流量分配器、及び例えば再生反応炉におけるこれらの使用に関する。本発明は、例えば、再生逆流反応炉のような反応炉を熱的に再生するように酸化を制御するための処理及び装置を包含する。
【背景技術】
【０００３】
循環性高温化学、例えば、再生反応炉に対して利用される反応炉を再生するために燃焼を使用することができる。典型的には、再生反応炉サイクルは、対称（反応化学が再生化学と同じである）又は非対称（反応化学と再生化学が異なる）のいずれかである。
【０００４】
１つの部類の非対称再生反応炉、例えば、熱分解に利用されるものは、各ゾーンが少なくとも１つの再生床を含む第１及び第２のゾーンを含む。反応炉は、発熱酸化段階において、例えば、燃料及び酸化剤を第１のゾーンと第２のゾーンの間に配置された混合−分配ゾーンに誘導し、混合−分配ゾーン内で燃料と酸化剤を混合かつ分配し、燃料と酸化剤を燃焼させ、次に、燃焼生成物を第２のゾーンを通じて反応炉から除去するように誘導することによって加熱される（又は再生される）。熱分解段階中に、熱分解供給物は、第２のゾーン及び次に第１のゾーンを通じて誘導され、それによって第２のゾーンから第１のゾーンに熱が伝達される。一部の再生反応炉は、燃料及び／又は酸化剤をこれらの流れが第１又は第２のゾーンを通過することなしに混合−分配ゾーンに直接に送出する。従来技術の参考文献は、反応流れ方向に対してほぼ垂直な手段を用いてかつ通常は反応炉容器の側壁を通って反応炉システムに侵入するノズル、分配器、又は燃焼器を通じて燃料及び／又は酸化剤を導入する段階を開示している。例えば、従来のウルフ分解炉内での発熱段階中に、再生体を通じて空気が軸線方向に流れ、燃料は、再生体の間の開放ゾーン内で空気と結合する（燃焼して熱を放出する）ように、炉の側面を貫通するノズルを通じて導入される。
【０００５】
再生反応炉の１つの特徴は、生成物の熱を供給物内に直接に回収することによって高い効率で反応を実行することである。再生反応炉システムは、この反応物流れを予備加熱するのには利用されないので、反応炉の外部のノズル、分配器、又は燃焼器を通じて燃料又は酸化剤を半径方向に導入するのは不利である。言い換えれば、再生反応炉システムの周りに燃料及び／又は酸化剤のうちの何らかの分量が迂回することにより、反応炉システムの効率が低下する。
【０００６】
再生床のうちの１つ又はそれよりも多くの内部に軸線方向に位置決めされた管路を通じて再生反応炉の中央又はそれに近い場所に燃料及び／又は酸化剤を導入する試みが行われてきた。例えば、米国特許第４，２４０，８０５号明細書は、再生床内に軸線方向に位置決めされたパイプを用いて再生流路の中央に近い場所まで酸化剤（空気）を運ぶことを開示している。これは、再形成ゾーンに向けて熱を伝達する。より最近では、米国特許第７，８１５，８７３号明細書は、第１のゾーン内の実質的に平行な流路を通じて燃料及び酸化剤を混合−分配ゾーンに配置された混合器−分配器に供給することを開示している。混合−分配ゾーンは、第１及び第２の再生ゾーンの間に配置され、混合器−分配器は、反応炉の熱効率を改善するために収束ゾーン及び発散ゾーンを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】米国特許第４，２４０，８０５号明細書
【特許文献２】米国特許第７，８１５，８７３号明細書
【特許文献３】米国特許出願公開第２００７／０１９１６６４号明細書
【特許文献４】米国特許第７，４９１，２５０号明細書
【特許文献５】米国特許出願第６１／３４９，４６４号明細書
【特許文献６】米国特許出願公開第２００７／０１４４９４０号明細書
【特許文献７】米国特許出願公開第２００８／０１４２４０９号明細書
【特許文献８】米国特許第７，９４３，８０８号明細書
【特許文献９】米国特許第７，５４４，８５２号明細書
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Ｊ．Ｍ．Ｂｅｅｒ著「燃焼空気力学（Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ  Ａｅｒｏｄｙｎａｍｉｃｓ）」、第５章、Ｋｒｉｅｇｅｒ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ、１９８３年
【非特許文献２】「現代物理学における実験（Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ  ｉｎ  Ｍｏｄｅｒｎ  Ｐｈｙｓｉｃｓ）」、第１０章「統計理論の要素（Ｔｈｅ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｔｈｅｏｒｙ  ｏｆ  Ｓｔａｔｉｓｔｉｃｓ）」、４４６ページ、Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ、１９６６年
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
更なる改善が望ましい。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
実施形態において、本発明は、（ａ）第１及び第２の管路が反応炉システムの回収ゾーンに配置され、燃料を少なくとも１つの第１の管路を通じて誘導し、かつ酸化剤を少なくとも１つの第２の管路を通じて誘導する段階と、（ｂ）混合−分配ゾーン内で燃料の少なくとも一部分を酸化剤の少なくとも一部分と組み合わせかつ反応させて熱と第１の反応生成物とを生成する段階であって、混合−分配ゾーンが、（ｉ）反応炉システム内に、かつ（ｉｉ）回収ゾーンの下流かつ反応ゾーンの上流に配置され、混合−分配ゾーンが、ＭＤ≦１５．０％、圧力降下≦０．３バール（絶対値）、及び組合せ燃料−酸化剤流量≧１０．０ｋｇ／ｈｒを有する混合器−分配器を含む前記生成する段階と、（ｃ）反応生成物を反応ゾーンを通じて誘導し、熱の少なくとも一部分を反応生成物から反応ゾーンに伝達する段階とを含む再生方法に関する。
【００１１】
更に別の実施形態において、本発明は、（Ａ）燃料及び酸化剤を少なくとも１つの混合器−分配器を含む反応炉に供給する段階と、（Ｂ）燃料及び酸化剤を燃料−酸化剤流れ方向に混合器−分配器まで移送する段階と、（Ｃ）燃料−酸化剤流れを混合器−分配器内で混合かつ分配し、酸化剤の少なくとも一部分を反応炉の少なくとも一部分を温度≧８００℃まで加熱するのに十分な燃料の少なくとも一部分と発熱反応させる段階であって、混合器分配器が、（ｉ）混合器−分配器内の第１の場所に位置決めされた少なくとも１つの第１のバッフル及び複数の第１のオリフィス、（ｉｉ）混合器−分配器内の第２の場所に配置された少なくとも１つの第２のバッフル及び少なくとも１つの第２のオリフィスであって、（ａ）第１の場所が、燃料−酸化剤流れに関して第２の場所の上流であり、かつ（ｂ）第１の場所が、第２の場所よりも多い数のオリフィスを有する前記少なくとも１つの第２のバッフル及び少なくとも１つの第２のオリフィス、及び（ｉｉｉ）混合−分配ゾーンの内側境界であって、第１及び第２のオリフィスを通じるものを除く混合−分配ゾーンを通じる燃料−酸化剤流れを実質的に阻止するために（ａ）第１のバッフルの周囲及び第２のバッフルの周囲に接続されるか、又は（ｂ）第１及び第２のバッフルの周囲に十分に近いかのいずれかである前記内側境界を含む前記発熱反応させる段階と、（Ｄ）燃料−酸化剤流れ方向とは実質的に逆の方向にアルカンを含む第１の混合物を加熱された反応炉に供給する段階と、（Ｅ）第１の混合物を加熱された反応炉内で温度≧８００℃に露出し、第１の混合物のアルカンの少なくとも一部分を不飽和化炭化水素に変換するのに十分な熱を反応炉から抽出する段階とを含む炭化水素変換処理に関する。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】再生逆流熱分解反応炉を利用する本発明の一実施形態の概略図である。
【図２】図１の反応炉７内の選択された燃料通路及び酸化剤通路の場所の概略図である。
【図２Ａ】陰付き領域が燃料チャネル１４の大体の場所を示す反応炉７の端部９の概略図である。
【図３Ａ】５つの穴あき板を含む混合器−分配器の概略図である。
【図３Ｂ】板１、３、４、及び５の穴の間の間隔及び角度の関係の概略図である。
【図３Ｃ】板１、３、４、及び５の穴の間の間隔及び角度の関係の概略図である。
【図４】板１〜５に対する板表面積及び合計穴表面積の概略図である。
【図５】板２に隣接して配置された渦流手段の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明は、混合−分配ゾーンに配置された複数のオリフィスを含む混合器−分配器を利用することにより、混合かつ分配の有効性を改善することができるという考察に部分的に基づいている。一実施形態において、混合器−分配器のオリフィスは、燃料及び酸化剤の流れに対して開かれた複数の孔を含み、これらの孔は、混合−分配ゾーン内にあるか又はその近くにある１つ又はそれよりも多くの平面上に配置される。例えば、孔は、（ｉ）混合−分配ゾーン内の１つ又はそれよりも多くの板上に設置され、（ｉｉ）混合−分配ゾーンの境界の１つ又はそれよりも多くの突出部（例えば、このゾーンの中心部分に向う）に設置され、又は（ｉｉｉ）配置（ｉ）及び（ｉｉ）の組合せとすることができる。板及び／又は突出部は、例えば、実質的に平行なものとすることができ、混合−分配ゾーン内で実質的に等しい板間隔で分離したものとすることができる。
【００１４】
以下に指定するオリフィスの配置を含む混合器−分配器を利用することにより、収束−発散ゾーン、例えば、米国特許第７，８１５，８７３号明細書に記載されているものを利用する混合器−分配器と比較して、特にＬ：Ｄ比≦３．０例えば、≦２．０、一例として０．５から１．５までの範囲の改善された混合かつ分配が誘導されることが見出されている。「Ｌ：Ｄ比」という表現は、その全体が引用によって本明細書に組み込まれている米国特許第７，８１５，８７３号明細書におけるものと同じ意味を有する。
【００１５】
更に、従来の混合器−分配器、例えば、収束−発散ゾーンを含むものは、（ａ）ガス流れ変化、及び（ｂ）（ｉ）反応炉の構成要素と（ｉｉ）混合器−分配器の構成要素との間の軸線方向ミスアラインメントに対して感受性であることも見出されている。オリフィス配置（例えば、複数の実質的に平行な穴あき板の形態にある）を含む混合器−分配器は、そのようなガス流れ変化及び混合器−分配器ミスアラインメントに対して感受性が有意に低いことが分った。逆流再生熱分解反応炉システム内でこの混合器−分配器を利用することにより、従来の混合器−分配器を利用する反応炉に優る有意な効率改善がもたらされる。混合と流れ分配とが改善されるので、再生段階は、同じ量及び均一性の反応炉加熱を提供するのに従来の混合器−分配器が利用することになるものよりも少ない燃料及び酸化剤しか利用しない。更に、燃料と熱分解供給物とが同じ炭化水素供給源から得られる場合には、再生段階中のより少ない燃料使用は、Ｃ2不飽和化合物への変換に向けてより多くの炭化水素を利用可能にし、それによって全体収量が増大する。
【００１６】
実施形態において、混合−分配ゾーンは、例えば少なくとも１つの再生床を各々が含む再生反応炉システムの第１の反応炉と第２の反応炉の間に配置される。複数のオリフィスを含む混合器−分配器は、混合−分配ゾーンに配置される。混合−分配ゾーンは、例えば、多角形（三角、四角形、五角形、六角形等）、円形、楕円など、更にこれらの組合せを含む再生反応炉システム内の好ましい使用に適する断面形状のものとすることができる。オリフィスは、例えば、複数の板、及び／又は混合−分配ゾーンの境界の突出部を含む１つ又はそれよりも多くのバッフル手段内の穴とすることができる。バッフル手段は、オリフィス以外で混合−分配ゾーンを通る反応物（例えば、燃料及び／又は酸化剤）の流れを実質的に阻止する。これは、例えば、混合器−分配器のオリフィスの少なくとも一部を実質的に回避する流路を通じた燃料及び／又は酸化剤の流れを実質的に阻止するために、バッフル手段の周囲を混合−分配ゾーンの内側境界の近くに位置付けることによって達成することができる。実質的に阻止することにより、燃料及び／又は酸化剤の流れのうちの１０％（重量で）未満、例えば、＜５％が混合器−分配器のオリフィスの少なくとも一部を回避することを意味する。
【００１７】
次に、（ｉ）「長さ」を上流から下流に混合−分配ゾーンを通過する燃料及び酸化剤の平均流れと平行な方向に定め、「断面積」をＬに対して実質的に平行な平面に関して定めた場合に、長さＬ及び断面積Ａを有する混合−分配ゾーンに関する一実施形態を以下に説明する。混合−分配ゾーン１３は、再生逆流反応炉システム、例えば、図１に示す反応炉システムに配置される。混合−分配ゾーンの断面積は、例えば、（ｉ）Ｌにわたって実質的に一定、及び／又は（ｉｉ）図１に示す第１の反応炉７及び／又は第２の反応炉１のものと実質的に同じとすることができる。ゾーン１及び７の各々は、少なくとも１つの再生床を含み、この場合に、「再生床」という表現は、熱を累積して伝達するのに有効な材料を含む反応炉床を意味する。この実施形態において、少なくとも２つの穴あき板を含む少なくとも１つの混合器−分配器が混合−分配ゾーン内に配置される。混合−分配ゾーン１３の長さＬは、一般的に、ゾーン１の再生床とゾーン７の再生床との間の距離、すなわち、下流が燃料及び酸化剤の流れに関するものの場合に、ゾーン７内の再生床の下流端からゾーン１内の再生床の上流端までの距離として捉えられる。本発明をそのような混合−分配ゾーンに配置された穴あき板に関して説明するが、本発明は、これに限定されず、本明細書は、混合−分配ゾーンが異なる形状を有する実施形態、混合−分配ゾーンが不規則な断面区域を有する実施形態、オリフィスの少なくとも一部が混合−分配ゾーン内の板上に配置されない実施形態のような本発明の広い範囲にある他の実施形態を除外するように意図したものではない。
【００１８】
本発明は、１つの混合器−分配器を有する実施形態に限定されない。例えば、一実施形態において、第１の反応炉７は、実質的に等しい矩形断面の上流面と下流面とを有する細長い矩形本体の形態にあるハニカムである。ハニカムは、実質的に等しい矩形断面の上流面と下流面とを有する細長い矩形本体の形態にあるハニカムである各々が並列に接続された４つの断面Ｓ1〜Ｓ4を含む。この実施形態において、各断面は、燃料通路と酸化剤通路を含むことができる。複数のハニカム断面の使用（Ｓ1〜Ｓ4の場合のような）は、大きい直径の反応炉システムへの適用を容易にする。一部の実施形態において、各断面は、主にその断面内の通路を通って流れている第１の反応物と第２の反応物との混合を容易にする１つの混合器を領域１３内で利用する。これらの実施形態において、断面とほぼ同じ個数の混合器を存在させることができる。大きい直径の反応炉では、断面の個数は、数十又は更に数百にのぼる非常に大きいものとすることができる。例えば、一実施形態において、反応炉システムは、（ｉ）１００個の断面を含む第１の反応炉を含み、（ｉｉ）断面毎に１つの混合器を含む。
【００１９】
本明細書及び特許請求の範囲の論旨では、「穴あき板」という表現は、ガス流れに対して開かれたオリフィスを有し、厚み（「Ｔ」）と、断面積（「Ａ」）と、有効板直径（「Ｄp」、Ｄp＝２（Ａ／π）1/2）と、≦１．０、例えば、≦０．５、一例として≦０．２であるＴ／Ｄp比とを有する中実体を意味する。板厚Ｔは、穴の近くの平均板厚である（又は１つのオリフィスの近くの厚みが、別のもの近くの厚みとは異なる場合には、これらの値の算術平均値）。例えば、板を混合−分配ゾーンに位置決めするためにこの板に取り付けることができる支持手段（例えば、板を混合−分配ゾーンの境界に接続するためのリング及び／又はタブ）は、板厚から除外される。板の特徴のうちの１つ又はそれよりも多く（例えば、穴の場所）は、中心軸を基準とすること便利に記述することができる。板の中心軸を板の平面に対して実質的に垂直な板の幾何学中心（「重心」）と交わる線として定め、この場合に、重心という表現は、物体の全ての点の平均の場所（１次モーメント）を意味する。例えば、均一な密度の円形板の重心は、円の中心にある点である。２つ又はそれよりも多くの板をほぼ同軸方式で位置決めすることができ、この場合に、「同軸」という表現は、これらの板の中心軸が（ｉ）直近にあり、かつ（ｉｉ）実質的に平行であることを意味する。この関連において、「直近」という表現は、これらの板の中心軸が、板の有効直径（又はこれらの板が不均等なサイズのものである場合には、小さい板の有効直径）の≦１０％、例えば、≦５％の距離しか離間していないことを意味する。「実質的に平行」という表現は、これらの板の平面のうちのいずれに対しても交差角の差が、≦１０％、例えば、≦５％であることを意味する。共通中心軸と呼ぶ複数の板の中心軸は、これらの板の中心軸の最適当て嵌め（例えば、数値平均）である。
【００２０】
実施形態において、混合器−分配器は、２つの穴あき板を含む。例えば、混合器は、（ａ）（ｉ）断面積Ａp1、（ｉｉ）厚みＴp1、及び（ｉｉｉ）組合せ断面積Ａh1を有する複数のオリフィスを有する第１の板と、（ｂ）（ｉ）断面積Ap2、（ｉｉ）厚みＴp2、及び（ｉｉｉ）断面積Ａh2を有する実質的に中心に位置合わされたオリフィスを有する第２の板とを含むことができる。
【００２１】
板２は、流れ方向に対して実質的に直交し、混合−分配ゾーン１３を二分する平面（平面２）の近くに位置付けることができ、板１は、（ｉ）平面２に対して実質的に平行であり、かつ（ｉｉ）燃料及び酸化剤が混合−分配ゾーンを通過する時のこれらの平均流れに関して平面２の上流に配置された平面（平面１）の近くに位置付けることができる。平面１と平面２は、Ｌが中心軸に沿ってゾーン７内の再生床の下流端からゾーン１内の再生床の上流端までの間で測定される場合に（この実施形態では）、０．１から１０．０までの範囲、例えば、０．２から２．０までの範囲、一例として０．５から１．５までの範囲のＬ：Ｄ比を与えるように分離させることができる（この実施形態の混合器−分配器では）。任意的に、これらの板は、実質的に同軸であり、比Ａp1：Ａh1は≧２．０であり、比Ａp2：Ａh2は≧１．５である。Ａh2は、任意的にＡh1の７５．０％からＡh1の１２５．０％までの範囲、例えば、Ａh1の８５．０％からＡh1の１１５．０％までの範囲、一例としてＡh1の９０．０％からＡh1の１１０．０％までの範囲にある。いずれの理論又はモデルにも束縛されることを望むわけではないが、Ａh1とＡh2を実質的に類似のサイズのものにすることにより、混合器−分配器の両端で低い圧力降下しか誘導されず、オリフィス間の反応物（燃料及び酸化剤）の流れ速度の変動が軽減される。板１上に配置されるオリフィス（例えば、穴）の合計数は、任意的に、板２上に配置されるオリフィスの個数の２倍から８倍までの範囲、例えば、３倍から６倍までの範囲にある。有効直径Ｄpを有する板では、板厚は、Ｔ／Ｄp≦０．５、一例として≦０．２という関係から決定することができる。任意的に、板２は、Ｔp1の７５．０％からＴp1の１２５．０％までの範囲、例えば、Ｔp1の９０．０％からＴp1の１１０．０％までの範囲、一例としてＴp1の９５．０％からＴp1の１０５．０％までの範囲にある厚みＴp2を有する。任意的に、板１の下流面は、混合器−分配器の中心軸に沿って測定され、板１のＤpの５％から５０％までの範囲、一例として５％から２０％までの範囲にある距離Ｓp1-p2だけ板２の上流面から分離される。板１と板２が実質的に等しい周囲のものである場合には、Ｓp1-p2は、０．２５Ｓbから５．０Ｓbまでの範囲にあるとすることができ、この場合にＳbは、Ａh1を板１の周囲によって割算したものに等しい。混合器−分配器は、一般的に、混合−分配ゾーンと同軸に配置される。混合器−分配器の有効長が混合−分配ゾーンのものよりも小さい場合には、混合器−分配器は、任意的に、中心軸に沿ったゾーン内の中心に位置合わされる。任意的に、Ａp2は、Ａp1の７５．０％からＡp1の１２５％まで、例えば、Ａp1の８５．０％からＡp1の１１５％まで、一例としてＡp1の９０．０％からＡp1の１１０％までの範囲にある。一部の実施形態において、板１と板２は、実質的に同じ面積及び厚みを有し、例えば、これらは、実質的に等しい直径及び厚みを有する円形又は多角形の板である。
【００２２】
図３Ａ〜図３Ｃ及び図４に示す実施形態において、混合器−分配器は、複数の穴あき板、例えば、少なくとも２つの穴あき板を含む。例えば、混合器−分配器は、（ａ）断面積Ａp1、及びＡp1：Ａh1≧２．０である組合せ断面積Ａh1を有する複数のオリフィスを有する少なくとも１つの第１の板と、（ｂ）（ｉ）第１の板よりも少ないオリフィス、（ｉｉ）約７５．０％・Ａp1から１２５．０％・Ａp1までの範囲にある断面積Ａp2、及び（ｉｉｉ）約９０％・Ａp1から１１０．０％・Ａp1までの範囲にある断面積Ａh2を有する実質的に中心に位置合わされた１つのオリフィスを有する第２の板とを含むことができる。
【００２３】
任意的に、混合器分配器は、第３、第４、及び／又は第５の穴あき板を更に含む。図３Ａに示すように、板３は、板２の板１に対して反対の側に隣接し、板４は、板３の板２に対して反対の側に隣接して配置され、板５は、板１の板２に対して反対の側に隣接する。任意的に、混合器−分配器を含む板は、（ｉ）板のうちの少なくとも１つが、多角形、楕円形、円形の断面を有し、（ｉｉ）板のうちの少なくとも２つが、実質的に等しい断面積を有し、（ｉｉｉ）板の各々を貫通するオリフィス（オリフィスは穴を含む）が、多角形、楕円形、又は円形の断面、又はその組合せを有し、（ｉｖ）板のうちの少なくとも２つが、実質的に同じ厚みを有し、（ｖ）少なくとも１つの板が、他の板のものと同じではない厚みを有し、（ｖｉ）少なくとも１つの板が、実質的に均一な厚みを有し、（ｖｉｉ）板のうちの１つ又はそれよりも多くがエンボスオリフィスを含む場合に、例えば、１つ又はそれよりも多くのオリフィスが板のものと同じではない厚みを有する場合に、少なくとも１つの板が実質的に不均一な厚みを有し、（ｖｉｉｉ）混合器−分配器が、実質的に等しい間隔の少なくとも３つの板を含み、（ｉｘ）板１と板２の間の間隔（図３ＡにＳp1-p2で表す）が、板２と板３の間の間隔（Ｓp2-p3で表す）と同じではない場合に、混合器−分配器が、不均等な間隔の少なくとも３つの板を含み、又は（Ｘ）混合器が有する下流の最後の板と第２の反応炉１内の再生材料の上流端との間のＳz1で表す間隔が、上流の第１の板と第１の反応炉７内の再生材料の下流端との間のＳz7で表す間隔にほぼ等しいという特徴のうちの１つ又はそれよりも多くを有する。
【００２４】
混合器−分配器は、付加的な混合分配要素、例えば、米国特許第７，８１５，８７３号明細書に記載されている板、渦流手段、流れ集中器、流れ拡張器などを更に含むことができる。任意的に、混合器−分配器は、板のオリフィスを回避する経路内の燃料及び／又は酸化剤の流れを減少する（例えば、阻止する）手段を含む。例えば、混合器−分配器は、燃料及び酸化剤の流れを混合器−分配器に向けてそこを通るように誘導するために混合−分配ゾーン１３の内壁の近くに位置付けることができ、それによって他の流路によるゾーン７とゾーン１の間のこれらのガスの流れが実質的に阻止される。
【００２５】
次に、図３Ａに示すように配置された円形穴あき板を含む混合器−分配器の一実施形態をより詳細に以下に説明する。混合器−分配器をこの実施形態に関して説明するが、本発明は、これに限定されず、本明細書は、より少ない板、非円形断面区域の板、不均等な厚み、非円形オリフィス、重ね合わせオリフィス、エンボスオリフィスなどを有するような他の実施形態を除外するように意図したものではない。
【００２６】
実施形態において、第１の板（「板１」）は、断面積Ａp1と、Ａp1：Ａh1が≧２．０である組合せ断面積Ａh1を有する複数の実質的に円形のオリフィスとを有する実質的に円形板である。任意的に、この板は、５００ｍｍ2から５．０×１０6ｍｍ2まで、例えば、２０００ｍｍ2から５．０×１０4ｍｍ2まで、一例として３０００ｍｍ2から３．０×１０4ｍｍ2までの範囲の断面積を有するという特性と、≦０．３、一例として０．０５から０．１５までの範囲のＴ／Ｄｐを有するという特性と、実質的に均一な厚みを有するという特性と、各オリフィスが、≧０．０１・Ａp1、例えば、０．０１・Ａp1から０．２・Ａp1までの範囲の断面積を有するという特性と、板の平面において板の中心軸から０．１Ｄp未満しか離れていない中心軸を有するオリフィスを含まないという特性と、板直径が、２５ｍｍから２，５００ｍｍまで、例えば、５０ｍｍから２５０ｍｍまで、一例として６５．０ｍｍから２００ｍｍまでの範囲にあるという特性とのうちの１つ又はそれよりも多くを有する。
【００２７】
実施形態において、第１の板は、板中心軸の０．１Ｄp以内には配置されない複数の重ならない実質的に円形のオリフィスを含む。任意的に、板１を貫通するオリフィスの個数は、板２を貫通するオリフィスの個数に２から２０までの範囲、一例として３から６までの範囲にある係数「ｎ」を乗じたものに等しい。一部の実施形態において、オリフィスの個数は６に等しい。任意的に、各オリフィスは、図３Ｂの右手側に示すように実質的に等しい面積のものであり、かつ実質的に等しい厚みのものである。任意的に、オリフィスは、図３Ｃに示すように半径Ｒ１p1を有する円形パターンで等間隔にある。Ｒ１p1は、一般的に、オリフィスが板の周囲に重ならないように選択され、例えば、０．０５・Ｄp1から０．４・Ｄp1の範囲にあるとすることができる。等間隔オリフィスの個数と直径を用いて、離間角α1を割り出すことができる。例えば、板１が、等間隔の非重ね合わせオリフィスを３つから９つの範囲で含む場合に、α1は、約４０．０°から約１２０．０°の範囲にあるとすることができる。
【００２８】
第２の板（「板２」）は、図３Ａに示すように、第１の板に隣接して配置された実質的に円形板である。一部の実施形態において、第２の板は、（ｉ）７５．０％・Ａp1から１２５．０％・Ａp1まで、例えば、９０．０％・Ａp1から１１０％・Ａp1までの範囲にある断面積Ａp2と、（ｉｉ）Ａp2：Ａh2が≧１．５である断面積Ａh2を有する１つの実質的に中心に位置合わされた円形オリフィスとを有する。言い換えれば、板２の中心オリフィスは、板の中心軸から≦０．１Ｄp、例えば、≦０．０５Ｄp、例えば、≦０．０１Ｄpしか分離していない中心軸を有することができる。任意的に、Ａh2は、７５％・Ａh1から１２５％・Ａh1まで、例えば、８５．０％・Ａh1から％１１５％・Ａh1まで、一例として９０．０％・Ａh1から１１０．０％・Ａh1までの範囲にある。任意的に、板２の厚み及び断面積は、板１に対して指定したものと同じ範囲にある。任意的に、板２は、板１と実質的に同じ厚み、厚み均一性、及び断面積を有する。任意的に、板２は、１つ又はそれよりも多くの付加的なオリフィスを含む。付加的なオリフィスは、例えば、組合せ断面積≦０．６・Ａh2を有することができる。
【００２９】
一般的に、板１は、板２よりも多い個数のオリフィスを有し、板２は、混合器−分配器の板（例えば、図３Ａに示す任意的な板３、４、及び５）の中で最も少ない個数のオリフィスを有する。一部の実施形態において、第３の板（「板３」）は、図３Ａに示すように、板２に隣接して配置された実質的に円形板である。板３は、断面積Ａp3と、Ａp3：Ａh3が≧２．０である組合せ断面積Ａh3を有する複数のオリフィスとを有する。任意的に、板３の特性、例えば、厚み、厚み均一性、断面積、オリフィスの個数／サイズ／幾何学形状等は、板１に対して指定したものと同じ範囲にある。任意的に、Ａp3は、７５．０％・Ａp1から１２５．０％・Ａp1まで、例えば、９０．０％・Ａp1から１１０．０％・Ａp1までの範囲、一例として０．１０・Ａp1から［Ａp1＋（０．０２・Ａp1）］までの範囲にある。一部の実施形態において、板３は複数の非重ね合わせオリフィスを含み、オリフィスは、板の中心軸の０．１Ｄp以内の領域に重ならない。任意的に、板３を貫通するオリフィスの個数は、板２を貫通するオリフィスの個数に２から２０までの範囲、一例として３から６までの範囲にある係数「ｍ」を乗じたものに等しい。一部の実施形態において、板３は、６つの実質的に円形のオリフィスを有する。任意的に、各オリフィスは、図３Ｂの右手側に示すように、実質的に等しい断面積のものであり、実質的に等しい厚みのものである。任意的に、オリフィスは、図３Ｃに示すように半径Ｒ１p3を有する円形パターンで等間隔にある。Ｒ１p3は、一般的に、オリフィスが板の周囲に重ならないように選択され、例えば、０．５・Ｄp3から０．４・Ｄp3の範囲にあるとすることができる。等間隔オリフィスの個数と直径を用いて、離間角α3を割り出すことができる。例えば、板３が、６つの等間隔の非重ね合わせオリフィスを含む場合に、α3は、約６０．０°である。一部の実施形態において、板３は、板１と実質的に同じである（例えば、ｎ＝ｍである）。
【００３０】
板１及び３が、各々、複数の等間隔オリフィスを含む場合には、板１のオリフィスのパターンと板３のオリフィスのパターンとを相対回転位置の範囲で位置合わせすることができる。そのような実施形態において、各板は、回転が板の中心軸の回りのものである場合に、異なる回転の向きを有することができる。１つの板対別の板の相対回転位置は、共通中心軸を含む平面を基準として便利に記述され、共通中心軸によって区切られる（この軸の片側にのみ存在する）。この基準平面と各板との交線は、図３Ｂに水平線として示す共通基準軸（「ＣＲＡ」）を与え、そこから回転角を測定することができる。板上のオリフィスの相対回転位置は、基準軸と板の重心を基準軸に最も近いオリフィスの重心と結ぶ半径方向線との間の角度（「δ」）として定められる。板が、実質的に異なる半径のところにオリフィスを有する場合には、実質的に類似の半径を有するオリフィスの各組は、その独自のδを有することができる。角度を加算又は減算しなければならない場合には、基準軸からの正の角度が、板１の板２と反対の側から（すなわち、図３Ａに示す「上方」の板５から）観察して共通中心軸に沿って見た場合に基準軸の反時計回り側にある。板１及び３が、各々、実質的に等しい直径を有する３つから９つ（例えば、６つ）の円形オリフィスを有し、Ｒ１p1＝Ｒ１p3＝Ｒ1の実施形態において、板１及び３の相対回転位置（δ1）は、図３Ｂに示す（水平に描かれている）共通基準軸に対して−３０．０°から３０．０°までの範囲にある。
【００３１】
実施形態において、混合器−分配器は、任意的な板４を更に含むことができる。図３Ａに示すように、板４は、板３が板４と板２の間に存在するように板３に隣接して配置された円形板である。一部の実施形態において、板４は、（ｉ）７５．０％・Ａp1から１２５．０％・Ａp1まで、例えば、９０．０％・Ａp1から１１０％・Ａp1までの範囲にある断面積Ａp4と、（ｉｉ）Ａp4：Ａh4が≧２．０である組合せ断面積Ａh4を有する複数のオリフィスと、（ｉｉｉ）板３のものよりも多い個数のオリフィスとを有する。任意的に、板４の厚み及び断面積は、板３に対して指定したものと同じ範囲にある。任意的に、板４は、板２と実質的に同じ厚み、厚み均一性、及び断面積を有する。任意的に、板４のオリフィスの各々は、０．０１・Ａp4から０．２・Ａ04までの範囲の断面積を有する。任意的に、この板は、板の中心軸に重なる断面区域を有するオリフィスを有する。任意的に、この板は、実質的に板の対称軸上に位置する中心を有するオリフィスを有する。
【００３２】
実施形態において、板４は、実質的に均一な厚みＴ4のものであり、１つのオリフィスが板の中心軸と実質的に同軸に配置された複数の非重ね合わせ円形オリフィスを含む。任意的に、板４を貫通するオリフィスの個数は、板３を貫通するオリフィスの個数に≧２又は≧３．０の範囲にある係数「ｐ」を乗じたものに等しい。一部の実施形態において、板４は、実質的に均一な厚み（板の厚みに実質的に等しい）と、図３Ｂの左手側に示すように実質的に等しい断面積とを有する１９個の円形オリフィスを有する。１つのオリフィスの中心が板の対称軸上に位置決めされ、残りのオリフィスは、例えば、図３Ｃに示すように、半径Ｒ１p4を有する第１の円形パターン及び半径Ｒ２p4を有する第２の円形パターンで等間隔にあるとすることができる。Ｒ１p4は、一般的に、いかなるオリフィスも板の中心オリフィスに重ならないように選択され、Ｒ２p4は、いかなるオリフィスも板４の周囲に重ならないように選択される。Ｒ１p4及びＲ２p4の各々は、例えば、０．０５・Ｄp4から０．４・Ｄp4までの範囲にあるとすることができる。等間隔オリフィスの個数と図３Ｃに示す直径を用いて、離間角β4及びγ4を割り出すことができる。４つから８つ（例えば、６つ）の等間隔非重ね合わせオリフィスが、Ｒ１p4において等間隔にある場合に、β4は、例えば、約４５．０°から約９０．０°の範囲にあるとすることができる。８つから１６個（例えば、１２個）の等間隔非重ね合わせオリフィスが、Ｒ２p4において等間隔にある場合に、γ4は、例えば、約２２．５°から約４５．０°の範囲にあるとすることができる。
【００３３】
実施形態において、混合器−分配器は、任意的な板５を更に含むことができる。図３Ａに示すように、板５は、板１が板５と板２の間に存在するように板１に隣接して配置された円形板とすることができる。板５は、（ｉ）０．１０・Ａp1から［Ａp1＋（０．０２・Ａp1）］までの範囲にある断面積Ａp5と、（ｉｉ）Ａp5：Ａh5が≧２．０である組合せ断面積Ａh5を有する複数の円形オリフィスと、（ｉｉｉ）板１のものよりも多い個数のオリフィスとを有することができる。任意的に、板５の特性、例えば、厚み、厚み均一性、断面積、オリフィスの個数／サイズ／幾何学形状等は、板４に対して指定したものと同じ範囲にある。
【００３４】
実施形態において、板５は、実質的に均一な厚みＴ5のものであり、１つのオリフィスが板の中心軸と実質的に同軸に配置された複数の非重ね合わせオリフィスを含む。任意的に、板５を貫通するオリフィスの個数は、板１を貫通するオリフィスの個数に≧２又は≧３．０の範囲、一例として３から６までの範囲にある係数「ｑ」を乗じたものに等しい。一部の実施形態において、板５は、実質的に均一な厚み（板の厚みに実質的に等しい）と図３Ｂの左手側に示すように実質的に等しい断面積とを有する１９個の円形オリフィスを有する。１つのオリフィスの中心が板の対称軸上に位置決めされ、残りのオリフィスは、例えば、図３Ｃに示すように、半径Ｒ１p5を有する第１の円形パターン及び半径Ｒ２p5を有する第２の円形パターンで等間隔にあるとすることができる。Ｒ１p5は、一般的にいかなるオリフィスも板の中心オリフィスに重ならないように選択され、Ｒ２p5は、いかなるオリフィスも板５の周囲に重ならないように選択される。Ｒ１p5及びＲ２p5の各々は、例えば、０．０５・Ｄp5から０．４・Ｄp5までの範囲にあるとすることができる。等間隔オリフィスの個数と図３Ｃに示す直径を用いて、離間角β5及びγ5を割り出すことができる。４つから８つ（例えば、６つ）の等間隔非重ね合わせオリフィスが、Ｒ１p5において等間隔にある場合に、β5は、例えば、約４５．０°から約９０．０°の範囲にあるとすることができる。８つから１６個（例えば、１２個）の等間隔非重ね合わせオリフィスが、Ｒ２p5において等間隔にある場合に、γ5は、例えば、約２２．５°から約４５．０°の範囲にあるとすることができる。
【００３５】
板４及び５の各々が、６つのほぼ均等に離間したオリフィスを有する内側リングと１２個のほぼ均等に離間したオリフィスを有する外側リングとであるオリフィスから構成される２つのリングを有する実施形態において、板４及び５上での６つのオリフィスから構成される内側リングの相対回転位置（δ2）は、図３Ｂに示す（水平に描かれている）共通基準軸（ＣＲＡ）に対して−３０．０°から＋３０．０°までの範囲にあり、板４及び５上での１２個のオリフィスから構成される外側リングの相対回転位置（δ3）は、図３Ｂに示す（水平に描かれている）共通基準軸（ＣＲＡ）に対して−１５．０°から＋１５．０°までの範囲にある。板４及び５上のオリフィスから構成される２つのリングは、０．０°と１５．０°の間の互いに対する相対回転位置（｜δ2−δ3｜）を有することができる。一部の実施形態において、板４及び５上のオリフィスから構成される２つのリングは、１２．０°と１５．０°の間の互いに対する相対回転位置（｜δ2−δ3｜）を有する。板４及び５は、０．０°と３０．０°の間の板１及び３に対する相対回転位置（｜δ1−δ2｜）を有することができる。板１及び３に対する板４及び５の回転位置（｜δ1−δ2｜）は、０．０°と５．０°の範囲にある。一実施形態において、板１及び３に対する板４及び５の回転位置（｜δ1−δ2｜）は、２５．０°と３０．０°の範囲にある。一実施形態において、板４に対する板３の回転位置及び板１に対する板５の回転位置は、上述のように固定されるが、板３−４の対と板１−５の対との相対回転位置は、いかなる特定の値にも固定されない。
【００３６】
実施形態において、混合器−分配器は、任意的な渦流手段を更に含む。そのような渦流手段は、使用された場合に、例えば、０．１から３．０まで、例えば、０．１から１．３までの範囲のスワール数を与えることができ、スワール数は、Ｊ．Ｍ．Ｂｅｅｒ著「燃焼空気力学（Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ  Ａｅｒｏｄｙｎａｍｉｃｓ）」、第５章、Ｋｒｉｅｇｅｒ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ、１９８３年に記載されている方法を用いて割り出すことができる。本発明の混合器−分配器は、回収熱交換器ゾーン７の床とゾーン１３の混合器−分配器との間のミスアラインメントにそれ程感受性を持たないが、この感受性は、板１と板２の間（板１は、第４の混合物の平均流れ方向に関して板２の上流にある）に渦流手段が配置された場合に更に低減することができることが認識されている。
【００３７】
渦流手段が利用される場合には、燃料と酸化剤の混合は、図５に示す渦流ベーンＢによって定められるチャンバ内へのこれらのガスの半径方向流れによって促進される。渦流ベーンは、周囲方向速度を与えながら、燃料及び酸化剤（及びあらゆる反応生成物）を半径方向に内向きに誘導する。渦流ガスは、板２のオリフィスを通過し、それによって混合量を増加させる。
【００３８】
図５には６つの半径方向に傾斜したフィンとして示しているが、異なる個数の渦流ベーン（Ｂ）を使用することができ、スワール数が板２のオリフィスへの進入時において指定される場合に、渦流発生デバイス（この実施形態では渦流ベーン）によって達成される渦流が、約０．１から約３．０まで、例えば、約０．１から約１．３までの範囲にわたるスワール数をもたらす限り、これらのベーンは、渦流を生成するのに有効な他の形状で構成することができる。別の渦流発生通路形状、例えば、従来の渦流発生通路形状を使用することができるが、本発明は、これらに限定されない。例えば、ベーンの間で螺旋状の通路又は空間を利用することができる。
【００３９】
混合器−分配器のための有用な渦流手段の例を図５に略示している。指定されたスワール数を得るように成形された渦流ブロックは、板２の上流面の近くで等間隔である。渦流ブロックは、図３Ａに示すように、Ｓp1-p2が板１と板２の間の間隔である場合に、例えば、ｈ1≦Ｓp1-p2である高さｈ1を有することができる。反対渦流ブロックの間の最小距離はＤiであり、Ｄiは、板２の中心オリフィスにわたる最小距離の≧１．０倍である。図５に示すように、渦流手段の上流かつ板１の下流に、バッフル（例えば、板６）を位置付けることができる。一部の実施形態において、板６が外側直径Ｄoと厚みｈ2とを有する円形板である場合に、渦流ブロックは、Ｄiと外側直径Ｄoとの間で等距離のところにある曲線に沿って等間隔にある。任意的に、板２と渦流ブロックと板６とは、図５に示すように、１つのものから別のものに順番に直接接触状態で取り付けられる。
【００４０】
実施形態において、重量パーセントが、ゾーン１３に搬送される第１又は第２の反応物（場合に応じて）の重量に基づく場合に、混合器−分配器は、その開放容積を最小にしながら（ｉ）≧５０．０重量％、例えば、≧７５．０重量％、一例として≧９０．０重量％の第１の反応物と、（ｉｉ）≧５０．０重量％、例えば、≧７５．０重量％、一例として≧９０．０重量％の第２の反応物とを混合するのに十分な混合状態を維持するように構成される。「開放容積」という表現は、混合器−分配器の材料構造の容積よりも小さく、任意的な板３、４、及び５、並びに任意的な渦流手段が使用される場合はこれらを含む混合器−分配器の合計容積を意味する。例えば、混合器−分配器は、長さＬと有効直径Ｄを有することができ、（ｉ）有効直径Ｄ＝２（Ａ／π）1/2であり、（ｉｉ）Ａは、混合器−分配器の断面積である。この実施形態において、Ｌ及びＤは、ゾーン１３内での燃料と酸化剤の十分な混合かつ分配を提供すると同時に開放容積を最小にするように選択される。任意的に、Ｌ／Ｄは、０．１から８．０までの範囲、例えば、０．２から２．０までの範囲、一例として０．３から１．０までの範囲にある。任意的に、混合器−分配器は、回収熱交換器ゾーン７と反応ゾーン１と混合器−分配器ゾーン１３との組合せ容積の≦２０．０％、例えば、≦１５．０％、一例として≦１０．０％の合計容積を有する。
【００４１】
米国特許第７，８１５，８７３号明細書のもののような従来技術の混合器−分配器では、混合器−分配器の合計容積は、（ｉ）混合器−分配器ゾーン内で燃料と酸化剤を有効に混合すること、（ｉｉ）混合器−分配器によって代表される（円形又は多角形の）シリンダの端部によって代表される断面にわたって燃料と酸化剤の組合せの流れを均一に分配させること、及び（ｉｉｉ）混合ゾーンの両端で比較的低い圧力降下しか誘導されないことのバランスに基づいて選択される。本発明の混合器−分配器は、少なくとも部分的に、それを含む穴あき板が、特に、比較的小さい混合器−分配器Ｌ／Ｄ、例えば、０．２から２．０までの範囲、一例として０．３から１．０までの範囲のものにおいて圧力降下をそれ程増大させることなく、高い燃料−酸化剤混合及びこれらのガスの流れ分配をもたらすという理由で改善である。同じレベルの混合、分配、及び圧力降下を提供するためには、従来技術の混合器−分配器は、同じ有効直径Ｄを有する本発明の混合器−分配器の長さＬよりも≧１０．０％、例えば、≧２５．０％長い混合器−分配器長さＬを必要とすることになる。「混合効率」（ＭＥ）という表現は、ゾーン１３内かつその近くにおいて第４の混合物の酸化剤成分による酸化によって消費される第４の混合物の燃料成分の量（重量％）であり、この重量パーセントは、第４の混合物の燃料成分の重量に基づいている。任意的に、ＭＥは、≧７５．０重量％、例えば、≧９５．０重量％、一例として≧９９．０重量％である。任意的に、混合器−分配器は、燃料と酸化剤の混合中に≦０．３バール（絶対値）、例えば、≦０．１バール、一例として≦０．０５バールの圧力降下のみを有する。任意的に、混合器−分配器は、酸化段階及び熱分解段階中に、これらの段階中の反応炉（ゾーン１、１３、及び７）内の全圧力降下の≦５０％、一例として≦２０％、例えば、≦１０％の圧力降下のみを有する。
【００４２】
本発明の混合器−分配器では、混合−分配ゾーンの容積は、主に、穴あき板（上記に指定した）の厚みと板間隔とによって決定される。混合器が、ほぼ同じ断面、断面積、厚み、周囲（Ｐ）、及び合計オリフィス面積（Ａh）を含む時に、板間隔は、ＳBがＡhをＰで割算したものに等しい場合に一般的に０．２５ＳBから５．０ＳBまでの範囲にある。任意的に、板間隔は、０．０５・Ｄpと０．５０・Ｄpの範囲、一例として０．０５・Ｄpと０．２０・Ｄpの範囲にある。任意的に、板から床までの間隔（Ｓｚ１、Ｓｚ７）は、板間隔の１００％と３００％の間、例えば、１００％と２００％の間にある。任意的に、Ｔが、板厚の合計であり（各板厚は上記に指定した通りである）、Ｉが、板間隔及び板から床までの間隔の和である合計間隔である時に、Ｌ＝Ｔ＋Ｉである。任意的に、合計間隔は、混合−分配ゾーン内、例えば、三板混合器内で板間隔及び板から床までの間隔の間で均等割りされ、板１と板２の間の間隔、板２と板３の間の間隔、及びＳz1、並びにＳz7は、各々０．２５*Ｉに等しい。任意的に、混合器−分配器の板は、ゾーン１３内でほぼ中心に位置合わされ、混合器−分配器の上流板と第１の反応炉７内の再生材料の下流端の間の距離Sz7は、混合器−分配器の下流板と第２の反応炉１内の再生材料の上流端の間の距離Ｓz1と実質的に同じである。
【００４３】
燃料−酸化剤混合に有効であるのに加えて、この混合器−分配器は、ゾーン１３内の燃料及び酸化剤の平均流れ方向に対して垂直な方向の実質的に均一なガス流れ分配に有効である。「実質的に均一な分配」という表現は、混合器−分配器（ゾーン１３）をゾーン１又はゾーン７から分離する断面区域にわたる軸線方向ガス速度の均一性を意味する。軸線方向は、混合ゾーン１３をゾーン１又はゾーン７のいずれかから分割する板に対して垂直な方向である。一般的に、軸線方向は共通中心軸と平行であり、本明細書ではこの軸線方向を直交座標で「ｚ」方向と記す。分割平面内の断面区域の各要素は、それに関する軸線方向速度に対して計算流体力学又は実験測定のいずれかによって求めることができる。実質的に均一に分配されるということは、流れ分配不良値「ＭＤ」が、（ｉ）軸線方向速度（σｖz）の標準偏差を（ｉｉ）混合−分配ゾーンの下流端の近くにある混合器−分配器の断面によって定められる平面内の平均軸線方向速度（｜＜ｖz＞｜）で割算したものをパーセントで表したものに等しい時に、ＭＤが、≦１５．０％、例えば、≦１０．０％、一例として≦５．０％であることを意味する。σｖzは、ｖzの分散の平方根に等しく、この分散及び｜＜ｖz＞｜は、混合−分配ゾーンの下流端の近くにある混合器−分配器の断面内の平面上に位置するほぼ同一の間隔を有する少なくとも１００個の点において軸線方向速度を測定することによって割り出される。任意的に、混合器−分配器は、混合−分配ゾーンの下流端の近くで温度変動性（「ＴＶ」）によって特徴付けられる均一な温度分布を更に可能にし、この場合、ＴＶは、≦６０．０℃、例えば、１．０℃から６０．０℃までの範囲、一例として１０．０℃から５０．０℃までの範囲にある。ＴＶは、混合−分配ゾーンの下流端の近くにある平面内の混合器−分配器の断面区域にわたって測定されるガス温度の標準偏差に等しい。ガス温度の標準偏差は、混合−分配ゾーンの下流端の近くにある混合器−分配器の断面内の平面上に位置するほぼ同一の間隔を有する少なくとも１００個の点（場所）において温度を測定することによって割り出されるガス温度の分散の平方根に等しい。「分散」という表現は、「現代物理学における実験（Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ  ｉｎ  Ｍｏｄｅｒｎ  Ｐｈｙｓｉｃｓ）」、第１０章「統計理論の要素（Ｔｈｅ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｔｈｅｏｒｙ  ｏｆ  Ｓｔａｔｉｓｔｉｃｓ）」、４４６ページ、Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ、１９６６年に定められている。
【００４４】
混合器−分配器は、例えば、板２の断面に対して実質的に対称とすることができ、第１及び第２の混合物の逆流稼動において実質的に類似に機能することを理解しなければならない。混合器−分配器の混合機能は、逆流では処理の役目を行わないが、逆流方向の混合器−分配器の構成は、実質的に阻害を受けない第１及び第２の混合物の流れから利益（例えば、ゾーン１３の両端における低い圧力降下）を得ると同時に、第１及び第２の混合物が回収熱交換器ゾーン７に向けて混合−分配ゾーン１３を抜け出る時のこれらの混合物の比較的均一な分配を可能にする。
【００４５】
（ｉ）ＭＤ、（ｉｉ）ＴＶ、（ｉｉｉ）混合器ゾーン内で第４の混合物の酸化剤成分による酸化によって消費される第４の混合物の燃料成分の量、及び（ｉｖ）稼動中の混合器−分配器圧力降下のようなパラメータは、少なくとも部分的に燃料及び酸化剤の質量流量に依存する。図３Ａ〜図３Ｃ及び図４において記述した単一の混合器−分配器は、逆流反応炉内で唯一の混合要素として使用することができるが、特に非常に大きい反応炉システムでは、混合器−分配器の各々によって処理される反応炉システム容積の分量を軽減するために、並列に稼動する複数のそのような混合器−分配器を利用することを望ましい場合がある。そのような複数の混合器−分配器は、例えば、米国特許第７，８１５，８７３号明細書に記載されている。複数の平行セグメント（第４の混合物の平均流れ方向に関して）から構成される拡張された組が利用される場合には、これらのセグメントの各々は、例えば、上記に記述し、図３Ａ〜図３Ｃ、図４、及び図５に示すもののような混合器−分配器を個々に含むことができる。例えば、個々の混合器−分配器断面は、大きいアレイで束ねるのを容易にするために六角形外部断面形状を有するように成形することができる。
【００４６】
混合器−分配器は、一般的に、反応ゾーン内で遭遇することが予想される高温に耐えることができる材料で構成又は製作される。一部の実施形態において、混合器−分配器手段は、≧１．２０×１０3℃、例えば、≧１．６０×１０3℃、一例として≧２．０×１０3℃の温度に耐えることができる材料から構成される。例えば、板１〜３、任意的な板４及び５、任意的な渦流手段、並びに任意的なバッフル板６は、シリカ、アルミナ、ジルコニア、シリコンカーバイド、窒化珪素、イットリアなどのうちの１つ又はそれよりも多くのようなセラミック材料からなる。
【００４７】
反応炉システム内での使用
実施形態において、混合器−分配器は、逆流再生床反応炉システム内で利用される。そのような反応炉システムは、１回の循環が例えば酸化（再生）段階と吸熱反応段階とを含む二段階非対称循環反応を生成する（例えば、連続的又は半連続的に）ために使用することができる。適切な反応炉システムは、全てがその全体が引用によって本明細書に組み込まれている米国特許出願公開第２００７／０１９１６６４号明細書、米国特許第７，４９１，２５０号明細書、米国特許出願第６１／３４９，４６４号明細書、並びに米国特許出願公開第２００７／０１４４９４０号明細書、及び第２００８／０１４２４０９号明細書に記載されているものを含む。代表的な逆流再生床反応炉システムの例を図１に示している。「反応炉」という表現は、その全体が引用によって本明細書に組み込まれている米国特許第７，９４３，８０８号明細書に開示されているもののような反応炉の組合せ及びシステムを含む化学変換のための機器及びその組合せを意味する。反応炉は、第１の（「回収熱交換器」）ゾーン７、混合−分配ゾーン１３、及び第２の（「反応」）ゾーン１という３つのゾーンを含む。ゾーン１及び７の各々は、少なくとも１つの再生床を含み、この場合に、「再生床」という表現は、熱を累積して伝達するのに有効な材料を含む反応炉床を意味する。一部の実施形態において、再生床は、例えば、ガラス又はセラミックのビーズ又は球体、金属のビーズ又は球体、セラミック（例えば、アルミナ、シリカ、イットリア、ジルコニアなど、及びこれらの混合物を含む）又は金属のハニカム材料、セラミックチューブ、押出成形モノリス、触媒のような床材料又は充填材料を含む。第１及び第２の反応炉床は、同じ形状及びサイズのものとすることができるが、これは必須ではない。この実施形態において、ゾーン１３は、例えば、板３、４、及び５、渦流手段、バッフル板６のような任意的な構成要素を含む図３Ａ〜図３Ｃ及び図４の混合器−分配器を含む。
【００４８】
実施形態において、第１又は第２の反応炉床の少なくとも一方は、ハニカムモノリスを含む。ハニカムモノリスは、例えば、自動車の触媒コンバータ等に使用されるもののような押出成形多孔構造を含む。「ハニカム」という表現は、通路長（Ｔ）と、通路断面積（Ａ）と、有効通路直径（Ｄpsq、Ｄpsg＝２（Ａ／π）1/2）と、≧１．０、一例として≧１０．０であるＴ／Ｄpsq比とを有する複数の流路又は通路が内部に配置された中実体を意味する。混合器−分配器のオリフィスにおける類似のＴ／Ｄpsqは、＜１．０であり、この特徴は、ゾーン１及び７のハニカムから混合器−分配器の板を区別するのに有利である。ハニカムは円形断面を有することができるが、これは必須ではなく、ハニカムという表現は、いずれの特定のモノリス構造、形状、又はトポロジーにも限定されない。ハニカムモノリスが使用される実施形態において、ハニカムモノリスは、接触時間と熱伝達を与えながら圧力損失が低い移送を可能にすると考えられる。
【００４９】
反応炉システムは、吸熱性の例えば熱分解段階に向けて加熱され、この吸熱段階によって利用される熱の少なくとも一部分は、酸化段階によって供給される。図１の実施形態において、加熱は、例えば、第１の反応炉７の下流端１１の近くにある第１の点と第２の反応炉１の下流端３の近くにある第２の点との間に位置付けることができる発熱反応領域２００６３内で行うことができ、この場合の「下流」は、燃料及び酸化剤の平均流れに関するものである。
【００５０】
少なくとも１つの混合器−分配器は、ゾーン１３、例えば、図５の混合器−分配器に配置される。例えば、燃料を含む第１の反応物及び例えば空気のような酸化剤を含む第２の反応物は、一般的に板５の上流側の近くの場所に誘導される（「上流」は、反応炉内の第１及び第２の反応物の平均流れ方向に関するものである）。第１の反応物と第２の反応物は、例えば、板５のオリフィスを通過する時に分配されて混合され、組み合わされた反応物は、いずれかの酸化生成物と共に、次に、第２の反応物の成分の更に別の混合、分配、及び反応に向けて板１〜４のオリフィスを通じて誘導される。
【００５１】
酸化段階は、一般的に、反応炉システムの温度プロフィールにおいて高温ゾーンをもたらし、この高温ゾーンの少なくとも一部分は、領域２０６３内に位置する。この温度プロフィールを図１にガウス状の形状として概略図している。
【００５２】
この場合に、酸化段階は、反応炉システムを熱的に再生するために（ｉ）燃焼熱の少なくとも一部分を第１の反応炉７の端部１１の下流の反応炉システムに伝達すること、及び（ｉｉ）第１の反応炉の上流領域（第１及び第２の反応物の流れに関して上流）内で第１及び第２の反応物によって回収された有意量の熱の少なくとも一部分を第１の反応炉の下流領域、領域１３、又は第２の反応炉のうちの１つ又はそれよりも多くに向けて伝達することによるゾーン１３及び第２の反応炉１の加熱という特徴を含む。従って、温度プロフィールの右手縁部及び左手縁部の各々のうちの少なくともセグメントは、図１に矢印６及び８に示すように、酸化段階の開始時点における出発場所から下流に移動する。反応炉システムが加熱された後に、反応炉システムを通過するガスの流れ方向は、熱分解段階に向けて逆転される。
【００５３】
熱分解段階
熱分解段階の開始時には、反応ゾーン１は増加した温度にあり、回収熱交換器ゾーン７は、反応ゾーン１よりも低い温度にある。反応ゾーン１の第１の端部３内に、第１の混合物（反応物供給物、例えば、熱分解供給物）が管路２０４６を通じて導入される。
【００５４】
図１の実施形態において、熱分解領域２０６４は、例えば、第２の反応炉１の上流端の近くにある第１の点と第１の反応炉７の下流端９の近くにある第２の点との間に位置付けることができ、「上流」及び「下流」は、第１の混合物の平均流れに関してのものである。本発明は、（ａ）領域２０６３及び２０６４の境界を厳密に定めることなく実施することができることを理解しなければならない。領域２０６３（発熱反応領域）は、熱分解領域２０６４と少なくとも部分的に共通して延びるが、領域２０６３の上流領域（第４の混合物の平均流れに関して「上流」）は、一般的に、十分な燃料と酸化剤とが組み合わされて発熱反応をもたらす場所の近くにある。領域２０６３の下流端部（第１の混合物の平均流れに関して）は、必須ではないが、一般的に、図１に示す第２の反応炉１の下流端の近くにあり、少なくとも１つの実施形態において、領域２６３の下流端は、更に下流、例えば、管路２０６６に配置される。図１によって代表される実施形態のうちの少なくとも１つでは、熱分解領域２０６４の上流端は、第２の反応炉１の上流端３の近くにある。熱分解領域２０６４の下流端は、例えば、第１の反応炉７の下流端９の近くにあるとすることができる。任意的に、熱分解中に反応炉システムから抽出される熱の主な量（例えば、＞５０％）は、領域の２０６４のうちで領域２０６３と共通して延びる部分内で発生する。
【００５５】
熱分解は、例えば、高苛酷度熱分解条件の下に実施することができる。炭化水素を含む供給物、例えば、第１の混合物の熱分解に関する「高苛酷度」という表現は、供給物内の炭化水素の合計重量を基準として供給物の炭化水素の≧１０．０重量％のアセチレンへの変換をもたらす熱分解稼動条件を意味する。熱分解は、加熱熱分解条件、例えば、高苛酷度加熱熱分解条件の下に実施することができ、この場合に、「加熱熱分解」という表現は、熱分解によって利用される熱のうちの＜５０．０％が、（ａ）熱分解供給物を発熱反応させること、例えば、酸化剤を第１の混合物の炭化水素及び／又は水素と発熱反応させること、及び／又は（ｂ）熱分解供給物を加熱するために熱分解供給物を燃焼の気体生成物及び／又は液体生成物に接触させることによって供給されることを意味する。「加熱熱分解反応炉」という表現は、熱分解によって利用される熱のうちの≧５０．０％が、反応炉構成要素、例えば、管状物又は床材料のような反応炉に関する固体面からの熱伝達によって供給されること、及び任意的に熱分解によって利用される熱のうちの≧８０．０％又は≧９０．０％がそのような熱伝達によって供給される熱分解反応炉を意味する。
【００５６】
実施形態において、第１の混合物は、熱分解段階２０６に誘導され、そこで、第１の混合物の少なくとも一部分を第２の混合物に変換するために、加熱熱分解条件、例えば、高苛酷度熱熱分解条件の下で≧１．２０×１０3℃の温度に露出される。第２の混合物の少なくとも一部分、例えば、Ｃ2不飽和化合物、分子水素、及び飽和炭化水素を含む蒸気相部分は、反応炉システムから離れるように、例えば、任意的な改良段階に誘導される。第２の混合物の可燃性不揮発性部分は、段階２０６において、例えば、堆積物として留めることができる。
【００５７】
実施形態において、熱分解は、例えば、第１の混合物を約１．４０×１０3℃から約２．３０×１０3℃までの範囲、例えば、約１．４５×１０3℃から約１．８０×１０3℃までの範囲の温度に≦約０．ｌ３秒、例えば、≦０．０５秒の滞留時間で露出することにより、高苛酷度加熱熱分解条件の下に実施される。任意的に、滞留時間は、≦０．０５秒、一例として≦０．０２秒である。任意的に、第１の混合物の重量を基準として第１の混合物の≧２５．０重量％（例として≧５０．０重量％又は≧７５．０重量％）が、≧１．４０×１０3℃、例えば、約１．５０×１０3℃から約１．６７５×１０3℃までの範囲のピーク熱分解ガス温度に到達する。「ピーク熱分解ガス温度」という表現は、バルク熱分解流体ガスが、熱分解反応炉（例えば、分解領域又は放射領域）を通じて進む時に到達する最大温度を意味する。当業者は、温度が仕切りの直近で高い場合があり、ある程度微小な境界層において実際に固体温度に近づく可能性があることは理解すべきであろう。しかし、本明細書で言及する熱分解温度は、固体材料と接触状態にないデバイス（熱電対等）によって測定することができる温度であるバルクガス温度であると考えるべきである。
【００５８】
実施形態において、熱分解は、≦約０．３秒、例えば、≦０．０５秒の滞留時間にわたって第１の混合物の≧５０．０重量％、例えば、≧７５．０重量％、一例として≧９０．０重量％（第１の混合物の重量に基づく）を熱分解条件に露出するのに十分な所要時間（ｔ1）にわたって実施される。一部の実施形態において、ｔ1は、≦２０．０秒、例えば、≦１０．０秒、一例として≦５．０秒である。任意的に、ｔ1は、０．１秒から１０．０秒までの範囲にある。
【００５９】
実施形態において、熱分解段階は、第１の混合物が、≧１．４０×１０3℃、例えば、１．４５×１０3℃から２．２０×１０3℃まで、一例として１．５０×１０3℃から１．９０×１０3℃まで、又は１．６０×１０3℃から１．７０×１０3℃までの範囲のピーク熱分解ガス温度に到達すること、合計圧力が、≧１．０バール（絶対値）、例えば、１．０バールから約１５バールまでの範囲、一例として２．０バールから１０．０バールまでの範囲にあること、滞留時間（高苛酷度条件中の）が、≦０．１秒、例えば、≦５．０×１０-2秒、一例として≦５．０×１０-3秒であること、及び／又はｔ1が、０．１秒から１０．０秒までの範囲にあることという条件のうちの１つ又はそれよりも多くを含む。
【００６０】
図１への参照を続けると、第１の混合物は、反応炉システムから熱を抽出し、熱分解による第１のものからの第２の混合物の導出がもたらされる。この段階が進む時に、温度プロフィールのシフト、例えば、温度プロフィールの右手縁部のうちの少なくともセグメント（例示目的でこのセグメントを破線境界によって概略的に囲っている）のシフトが発生し、このシフトの方向を矢印２によって示している。このシフトの量に、例えば、反応炉システムの伝熱特性によって影響を及ぼすことができる。第２の混合物の少なくとも一部分、例えば、蒸気相にある部分は、第２の反応炉の下流端５から第１の反応炉７上流端１１に誘導され、図示のように、下流端９の近くの管路２０６５を通じて第１の反応炉から離れるように誘導される。熱分解の開始時には、第１の反応炉７は、第２の反応炉１のものよりも低い温度を有する。第２の混合物が第１の反応炉７を通過する時に、第２の混合物は、第１の反応炉の下流端９のものに近づく温度まで急冷される（例えば、冷却される）。第２の混合物が第１の反応炉７内で急冷される時に、例示目的でそのセグメントを破線境界で概略的に囲んでいる温度プロフィールの左手縁部のうちの少なくともセグメントは、矢印４によって示すように、第１の反応炉７の下流端９に向けて移動する。図１によって代表される実施形態のうちの少なくとも１つでは、熱分解領域２０６４の上流端は、第２の反応炉１の上流端３の近くにある。熱分解領域２０６４の下流端は、第１の反応炉７の下流端９の近くにある。急冷は第１の反応炉７を加熱するので、例えば、酸化段階は、図１に矢印８によって略示するように、温度プロフィールの左手縁部のうちの少なくともセグメントを第１の反応炉７の端部９から離れるようにシフトさせるために第１の反応炉を冷却する段階を任意的に含む。
【００６１】
熱分解段階において有用な第１の混合物及び第１の混合物から導出することができる第２の混合物をここでより詳細に以下に説明する。
【００６２】
第１の混合物
実施形態において、第１の混合物は、炭化水素を含み、任意的に分子水素及び／又は希釈剤を更に含む。炭化水素の種類は重要ではなく、例えば、炭化水素は、熱分解反応炉への入口において存在する温度、圧力、及び組成の条件下で気相にないものを含む不揮発性炭化水素さえも含むことができる。
【００６３】
実施形態において、炭化水素は、１つ又はそれよりも多くの原材料、例えば、天然ガス、石油等から導出される。炭化水素を含む原材料の例は、石油から導出された炭化水素、シンガス（一酸化炭素と水素とを含む混合物）、メタン、又はコールベッドメタン、バイオガス、随伴ガス、天然ガス、及びこれらの混合物又は成分のようなメタン含有流体、合成原油、シェール油、又は植物質又は動物質から導出された炭化水素流体のうちの１つ又はそれよりも多くを含む。適切な炭化水素原材料は、その全体が引用によって本明細書に組み込まれている米国特許第７，９４３，８０８号明細書及び第７，５４４，８５２号明細書に記載されているものを含む。
【００６４】
第１の混合物は、熱分解の上流の原材料から導出することができるが、これは必須ではない。例えば、一実施形態において、第１の原材料から導出された炭化水素と、第２の原材料から導出された水素とが別個に熱分解反応炉に誘導され、これらの炭化水素と水素とが組み合わされて熱分解反応炉の近く（例えば、内部）において第１の混合物が生成される。任意的に、炭化水素は、６．０重量％から２５．０重量％まで、８．０重量％から２０．０重量％まで（例えば、非天然ガス）、又は２０．０重量％から２５．０重量％まで（例えば、天然ガス）の範囲の水素含有量を有する（又はこれらの範囲の水素含有量を有する１つ又はそれよりも多くの原材料から導出される）。
【００６５】
任意的に、第１の混合物は、希釈剤、例えば、第１の混合物の重量を基準として≧１．０重量％の希釈剤を更に含む。適切な希釈剤（希釈剤混合物とすることができる）は、分子水素、水のような酸素化物、窒素（Ｎ2）、硫化水素、Ｃ4+メルカプタン、アミン、アミン混合物、耐火性酸素化物、不活性ガス（不活性ガス混合物を含む）のような耐火性無機物を含む不揮発性非炭化水素（可燃性を有するか否かに関わらず）などのうちの１つ又はそれよりも多くを含む。一部の実施形態において、第１の混合物は、≦１０．０重量％の希釈剤を含む。
【００６６】
実施形態において、第１の混合物は、全ての供給源から合計量で第１の混合物の重量を基準として≦２．０重量百万分率（ｐｐｍｗ）、例えば、≦１．０ｐｐｍｗの不燃性不揮発物（例えば、灰；ＡＳＴＭ  Ｄ−１８９）を含む。任意的に、可燃性不揮発物の存在が、第２の混合物の重量を基準として≧２．０ｐｐｍｗ（例えば、≧１．０ｐｐｍｗ）をもたらさない場合には、第１の混合物は、全ての供給源から合計量で第１の混合物中の炭化水素の第１のものの重量を基準として≦５重量％、例えば、≦１．０重量％、一例として≦１００．０ｐｐｍｗ又は≦１０．０ｐｐｍｗの可燃性不揮発物（例えば、タール、アスファルテン、ＡＳＴＭ  Ｄ−６５６０）を含む。
【００６７】
実施形態において、第１の混合物は、（ｉ）第１の混合物中の分子水素のうちの少なくとも１５．０重量％（第１の混合物中の分子水素の合計重量を基準とする）が、第２の混合物又はその１つ又はそれよりも多くの生成物から導出された分子水素であるという特性のうちの１つ又はそれよりも多くを有する。別の実施形態において、第１の混合物は、第１の混合物の重量を基準として≧５０．０ｐｐｍの硫黄を含む。
【００６８】
実施形態において、第１の混合物は、（ａ）重量パーセントが第１の混合物の重量を基準とする場合に（ｉ）≧１０．０重量％の炭化水素、例えば、≧２５．０重量％の炭化水素と、（ｉｉ）≧１．０重量％の分子水素、例えば、≧１５．０重量％の分子水素とを含み、及び／又は（ｂ）モルパーセントが、第１の混合物の１モル当たりのものである場合に（ｉ）≧０．１０モル％、例えば、０．１０モル％から９０．０モル％までの範囲の炭化水素と、（ｉｉ）≧０．０１モル％、例えば、０．０１モル％から９０．０モル％までの範囲の分子水素とを含むという組成を有する。
【００６９】
第２の混合物
実施形態において、第２の混合物は、第２の混合物の重量を基準として≧１．０重量％の不飽和化合物と、≧１．０重量％の可燃性不揮発物とを含む。任意的に、第２の混合物は、水素、メタン、エタン、又は希釈剤のうちの１つ又はそれよりも多くを更に含み、任意的に、ベンゼン、≧３個の炭素原子を有するパラフィン（イソ−、シクロ−、及び／又は直鎖）などを更に含む。
【００７０】
実施形態において、第３の混合物は、１つ又はそれよりも多くの改良／処理段階において第２の混合物から水素、メタン、及び／又は可燃性不揮発物のうちの１つ又はそれよりも多くを分離することによって第２の混合物から導出される。別の実施形態において、第３の混合物は、第２の混合物のうちで再生逆流熱分解反応炉の下流端において蒸気相にある部分のような第２の混合物を含むか、第２の混合物から実質的に構成されるか、又は第２の混合物から構成される。
【００７１】
熱分解によって第１の混合物から第２の混合物を生成する段階は、熱分解反応炉システムから熱を取り出す吸熱反応である。反応炉システムが連続的又は半連続的に循環する場合には、熱分解段階によって利用される熱の少なくとも一部分は、介在する酸化段階中に生成される熱によって置換され、反応炉システムの１回の循環は、酸化段階と熱分解段階を含む。図１及び図２を参照して、酸化（再生）段階をより詳細に以下に説明する。
【００７２】
酸化段階
再生は、熱分解段階に向けて反応炉システムを熱的に再生するために熱を（ｉ）混合−分配ゾーン１３から、更に任意的に（ｉｉ）回収熱交換器ゾーン７から反応ゾーン１に伝達する段階を有する。第１の反応物と第２の反応物、例えば、燃料と酸化剤を混合かつ分配させることにより、ゾーン１３の近くで第４の混合物（再生ガス、例えば、燃焼ガス）が生成される。第１の反応物（燃料を含む）は、管路３０５を通じて回収熱交換器ゾーン７に誘導される。第２の反応物（酸化剤を含む）は、管路３０５１を通じて回収熱交換器ゾーン７に誘導される。任意的に、第１の反応物を燃料通路１４内に誘導するために、第１の分配手段（Ｄ１）を利用することができ、及び／又は第２の反応物を酸化剤通路１５内に誘導するために、第２の分配器手段（例えば、プレナム２０６Ｂ）を利用することができ、燃料通路及び酸化剤通路は、回収熱交換器ゾーン７に配置される。燃料通路と酸化剤通路は、実質的に独立した流路であるので（例えば、互いの流体連通が殆ど又は全くない）、第１の反応物と第２の反応物の混合は、一般的にゾーン１３まで発生せず、ゾーン１３において、第１の反応物と第２の反応物が組み合わされて第４の混合物が生成される。第４の混合物の燃料成分の少なくとも一部分の酸化から少なくとも部分的に導出される第５の混合物は、プレナム２０６Ａ及び管路２０６６を通じて反応炉システムから離れるように誘導される。
【００７３】
第１の反応物と第２の反応物は、回収熱交換器ゾーン７を抜け出てゾーン１３内で組み合わされ、第４の混合物が生成される。これらの反応物を第１及び第２の反応物の平均流れに関してゾーン１３の上流で実質的に分離された状態に保つことにより、（ｉ）回収熱交換器ゾーンから再生器ゾーンに向けて伝達される熱及び（ｉｉ）発熱反応中に放出される熱は、反応炉システムの領域に向けて導出され、これは熱分解に対して有利である。「実質的に分離された」という表現は、ゾーン１３の上流では、分配器（Ｄ１）に搬送される第１の反応物の燃料成分の重量を基準として第１の反応物の燃料成分のうちの≦５０．０重量％、例えば、≦２５．０重量％しか第２の反応物の酸化剤成分との反応によって消費されないことを意味する。このようにして、第４の混合物の燃料成分と酸化剤成分の反応からの放熱の大部分は、ガスが回収熱交換器ゾーン７から混合−分配ゾーン１３内に抜け出してしまうまで発生しないことになる。任意的に、回収熱交換器ゾーン７の通路１４及び１５は、燃料及び酸化剤の平均流れの方向に対して実質的に平行に向けられる。そのような通路は、例えば、押出成形ハニカムモノリス、パッキン、波形材料の積層等からなる再生床によって与えられる。回収熱交換器ゾーン７が充填床又は発泡体モノリス材料（図示せず）を含む場合には、これらの床材料は、第１の反応物と第２の反応物を実質的に分離された状態に保つように構成しなければならない。半径方向分散と第１の反応物−第２の反応物の混合量とは、米国特許第７，８１５，８７３号明細書に記載されているように測定及び／又は計算することができる。
【００７４】
図２は、反応炉システム及びその流量分配器の別の図を略示している。分配器Ｄ１（燃料を通路１４内に誘導するのに利用される）は、通路１４に位置合わせした複数の開口（図１及び図２に小さい矢印に示す）を有する。プレナム２０６Ｂは、通路１５内への酸化剤の流れを可能にする。Ｄ１の開口は、チャネル１５の開口部に位置合わせすることができるが、それに対しては密封されない。通路１４へのＤ１の開口を「密封」しないことにより、逆流又は反応循環中に通路１４及び１５を利用することができ、それによってシステムの全体効率が高まる。この「開口」分配器（Ｄ１）は、複数の熱分解反応炉システムを含む実施形態、例えば、反応炉／回収熱交換器の床がガス流体の内外に移動（例えば、回転）する実施形態に対して利用することができる。図２Ａは、反応炉７の端面図を略示しており、陰付き領域は、分配器Ｄ１（燃料を通路１４内に誘導するのに利用される）の大体の場所を表している。
【００７５】
酸化段階中に、第１及び第２の反応物は、それまでの熱分解段階から回収熱交換器ゾーン内に累積された熱の少なくとも一部分を抽出しながら回収熱交換器ゾーン７を通過する。加熱された反応物は、図１及び図２に示すように、次に、ゾーン１３内に導入される。混合器−分配器手段は、回収熱交換器ゾーン７から出現する第１の反応物と第２の反応物とを組み合わせることによって第４の混合物を生成し、次に、第４の混合物、特に第４の混合物の燃料成分及び酸化剤成分を分配し、反応ゾーン１の上流の反応炉システムの断面にわたってより均一な酸化を提供する。第４の混合物の酸化剤成分は、（ｉ）第４の混合物の燃料成分及び（ｉｉ）反応炉システム内に位置する可燃性不揮発物と反応して第５の混合物を生成し、これは、もし存在する場合は未反応の第４の混合物を更に含むことができる。
【００７６】
この実施形態において、酸化段階の合計所要時間ｔ2は、第２の反応炉が熱分解段階を提供するのに十分な熱を酸化から抽出するのに必要とされる時間よりも長いか又はそれに等しい。言い換えれば、酸化段階は、熱分解段階中に第１の混合物を≧１．２０×１０3℃の温度に露出するために熱分解領域２０６４を加熱するほど十分な温度プロフィールのピークを第２の反応炉に向けて変位させるのに十分な時間よりも長いか又はそれに等しい所要時間にわたって実施される。ｔ2の値は、段階２０６に対して利用される反応炉の幾何学形状、反応炉の熱伝達特性、及び反応炉を製造する材料、並びに熱分解段階によって必要とされる熱量のようなファクタに依存する。任意的に、ｔ2は、０．１秒から１０．０秒までの範囲にある。一部の実施形態において、ｔ2は、熱分解段階中に熱分解領域２０６３を第１の混合物の重量を基準として≧５０．０重量％、例えば、≧７５．０重量％、一例として≧９０．０重量％の第１の混合物を≧１．２０×１０3℃の温度に露出するのに十分な温度まで加熱するのに必要とされる時間よりも長いか又はそれに等しい。一部の実施形態において、ｔ2は、≦２０．０秒、例えば、≦１０．０秒、一例として≦５．０秒である。
【００７７】
ガス流れ、作動、タイミングを制御するために、かつ第１、第２、第４、及び第５の混合物、並びにこれらの段階のうちの１つ又はそれよりも多くの合間に使用される場合は任意的な洗浄ガスに対する流れシステムの間で物理的な床を交換するために、流れ制御手段（例えば、１つ又はそれよりも多くの弁、回転反応炉床、逆止弁、ルーバー、流量制限器、タイミングシステム等）を使用することができることを理解しなければならない。適切なスパージャ、分配器等は、その全体が引用によって本明細書に組み込まれている米国特許第７，８１５，８７３号明細書に開示されている。本発明は、段階２０６における従来のスパージャ、分配器、プレナムのような使用に対応するが、本発明は、これらに限定されない。次に、第４及び第５の混合物をより詳細に以下に説明する。
【００７８】
第４の混合物
第４の混合物は、第１及び第２の反応物を含む。第１の反応物は、第１の反応物の重量を基準として例えば≧１０．０重量％の燃料、一例として≧５０．０重量％の燃料を含むことができる。第２の反応物は、第２の反応物の重量を基準として例えば≧１０．０重量％の酸化剤、一例として≧２０．０重量％の酸化剤を含むことができる。燃料は、第１の混合物を導出するのに利用されるものと同じ原材料から導出することができる。任意的に、燃料は、第１の混合物と実質的に同じ組成を有する。
【００７９】
燃料及び酸化剤は、米国特許第７，９４３，８０８号明細書に開示されているものと同じとすることができる。任意的に、燃料は、水素、ＣＯ、メタン、及びコールベッドメタン、バイオガス、随伴ガス、天然ガスのようなメタン含有流体、並びにこれらの混合物又は成分などのうちの１つ又はそれよりも多くから導出されるか、これらのものを含むか、これらのものから実質的に構成されるか、又はこれらのものから構成される。第１の反応物の燃料成分と第２の反応物の酸化剤成分とを発熱反応させる段階は、熱分解によって利用される熱の少なくとも一部分、例えば、熱分解によって利用される熱のうちの≧５０％、一例として≧７５％、又は≧９５％を供給する。必要に応じて付加的な熱は、例えば燃焼器又は炉、例えば、反応炉の外部にあるが、それと熱連通状態にある炉により、再生逆流熱分解反応炉に供給することができる。第１の反応物と第２の反応物は、再生逆流熱分解反応炉内で互いに混合し、第４の混合物が生成され、次に、第４の混合物が熱分解反応炉の少なくとも一部分を通過する際に、燃料と酸化剤が、例えば、燃焼のような酸化反応によって反応する。第１の反応物は、燃料、例えば、分子水素、合成ガス（ＣＯとＨ2との混合物）、又は炭化水素、一例として、第１の反応物の重量を基準として≧１０．０重量％の炭化水素（その混合物を含む）、又は≧５０．０重量％の炭化水素、又は≧９０．０重量％の炭化水素を含む。第２の反応物は、酸化剤、例えば、分子酸素を含む。
【００８０】
第２の反応物中の酸化剤の量、及び第４の混合物を生成するのに利用される第１の反応物と第２の反応物との相対量は、反応炉システム内で可燃性不揮発物を酸化するのに必要とされる第２の反応物中の酸化剤の量（「Ｘ」）、及び第１の反応物の燃料成分の実質的に化学量論的な酸化に必要とされる量（「Ｙ」）を用いて決定することができる。一部の実施形態において、第４の混合物中の酸化剤の合計量は、Ｚが０．８から１０．０までの範囲、例えば、１．０から３．０までの範囲にあり、量Ｘ及びＹがモルを単位とする場合に、Ｚ（Ｘ＋Ｙ）である。Ｚ＞１．０である場合には、例えば、米国特許第７，９４３，８０８号明細書に開示するように、酸化段階中の反応温度を緩和するために、及び／又は反応炉システム内で熱を伝達するために過剰酸化剤を利用することができる。
【００８１】
第４の混合物は、一般的に、第１の反応炉のチャネルの下流に配置された混合−分配ゾーン内で生成される。第４の混合物は、第１の反応物と第２の反応物の組合せとして定められるが、組合せ流体は、一般的に、第１の反応炉の通路内に位置する可燃性不揮発物の酸化からもたらされる化学種を含む。任意的に、組合せ流体は、反応炉のチャネルのうちの１つ又はそれよりも多くの内部、又はこれらの上流の場所における第１の反応物と第２の反応物の混和の結果として第１の反応物と第２の反応物の反応からもたらされる化学種を更に含む。米国特許第７，９４３，８０８号明細書に開示するように、一般的に混和量は小さい。例えば、（ｉ）反応炉システムのうちで第１の反応炉のチャネルの下流の領域内に位置する可燃性不揮発物を酸化し、（ｉｉ）第４の混合物の燃料成分の酸化中の温度を緩和し、及び／又は（ｉｉｉ）反応炉システムのうちで混合−分配ゾーンの下流の領域内で熱を伝達するために、第４の混合物中の酸化剤の量は、第４の混合物が有する実質的に全ての燃料成分を酸化するのに必要とされる量よりも大きいことを有益とすることができる。望ましい量の過剰酸素は、第２の反応物中の酸化剤の相対量を増加すること、及び／又は第４の混合物中の第２の反応物の相対量を増加することによって供給することができる。
【００８２】
任意的に、第４の混合物は、希釈剤、例えば、第４の混合物の重量を基準として≧１．０重量％の希釈剤を更に含む。適切な希釈剤（希釈剤混合物とすることができる）は、例えば、酸素化物（水、二酸化炭素等）、分子窒素（Ｎ2）のような不燃性化学種及び硫化水素のような燃料不純物のうちの１つ又はそれよりも多くを含む。一部の実施形態において、第４の混合物は、第４の混合物の重量を基準として≦９６．０重量％の希釈剤、例えば、５０．０重量％から９５．０重量％までの範囲の希釈剤を含む。一部の実施形態において、希釈剤は、第４の混合物に第２の反応物の成分として与えられる。例えば、第２の反応物は、第２の反応物が空気である場合に、第２の反応物の１モル当たり、６０モル％から９５．０モル％の希釈剤と、５．０モル％から３０．０モル％の酸化剤とを含むことができる。任意的に、第２の反応物は、０．５から２０．０までの範囲、例えば、４．０から１２．０までの範囲の酸化剤に対する希釈剤の質量比を有する。例えば、（ｉ）第４の混合物の燃料成分の酸化中の温度を緩和するために、及び／又は反応炉システム内で熱を伝達するために、第２の反応物（及び第４の混合物）が希釈剤を更に含むことを有益とすることができる。
【００８３】
実施形態において、第１の反応物は、第１の反応物の重量を基準として≧９０．０重量％の分子水素を含み、第２の反応物は、第２の反応物の重量を基準として≧９０．０重量％の空気を含む。第２の反応炉が、第２の反応物の重量を基準として≧９０．０重量％の空気を含む場合には、これらから生成される第４の混合物は、例えば、重量パーセントが第４の混合物の重量を基準とする場合に、≧１．０重量％の分子酸素、例えば、５．０重量％から２５．０重量％まで、一例として７．０重量％から１５．０重量％までの分子酸素と、≧０．１重量％の燃料、例えば、０．２重量％から５．０重量％までの範囲の燃料とを含むことができ、第４の混合物の残りの部分は、分子窒素希釈剤、例えば、第４の混合物の重量を基準として≧５０．０重量％の希釈剤、一例として６０．０重量％から９４．５０重量％までの範囲の希釈剤である。
【００８４】
実施形態において、酸化段階中の第４の混合物の質量流量は、熱分解段階中の第１の混合物の流量の≧１．０倍、例えば、熱分解段階中の第１の混合物の流量の１．０倍から６．０倍までの範囲にある。
【００８５】
第５の混合物
第５の混合物は、（ｉ）第４の混合物の燃料と酸化剤との互いの発熱反応、及び反応炉内の可燃性不揮発物との発熱反応から導出される生成物、任意的に（ｉｉ）第４の混合物中に希釈剤が存在する場合の希釈剤、及び／又は（ｉｉｉ）未反応の燃料及び酸化剤を含む。燃料と酸化剤の発熱反応が炭化水素の燃焼を有する場合に、又は第４の混合物中に希釈剤（Ｎ2又はＨ2Ｓ等）が存在する場合には、第５の混合物は、二酸化炭素を含むことができ、かつ硫黄酸化物、窒素酸化物などを更に含むことができる。
【実施例１】
【００８６】
再生逆流熱分解反応炉に、本発明の混合器−分配器が備えられる。反応炉は、円筒対称であり、かつ図３Ａ〜図３Ｃ及び図４を参照すると以下の表内に明記する寸法を有する。混合器−分配器は、実質的に同じ直径及び厚みを有する５つの円形板を有し、これらの値も表１に明記している。板のオリフィスは、図４に示す個数及び配置を有し、明記している直径及び間隔を有する円形孔である。
【００８７】
（表１）
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【００８８】
酸化段階中に、反応炉の回収熱交換器ゾーンの下流で第４の混合物の重量を基準として１．２重量％の分子水素（燃料）と、１２．７重量％の分子酸素（酸化剤）と、８６．１重量％の窒素（希釈剤）とを含む第４の混合物が生成される。１．１７２バール（絶対値、２．３ｐｓｉｇ）の供給圧で燃料流量は、２．９６×１０-4Ｋｇ／ｓであり、酸化剤流量は、０．０２４Ｋｇ／ｓである。混合器−分配器は、第１の反応物と第２の反応物とを混合して第４の混合物を生成し、かつ第４の混合物を分配し、ハニカムモノリスの形態にある第２の反応炉を通じる比較的均一なガス流れを生成する。ハニカムモノリスにわたって流れを均一に再分配するために、板３及び４が使用される。板１と板２の間の孔の重ね合わせを軽減することにより、燃料と酸化剤の混合が改善されることが認識される。混合器−分配器は、０．８バールの圧力降下、５．７％のＭＤ、７０％のＴＶ、及び９８．３重量％のＭＥを有する。
【実施例２】
【００８９】
この実施例の混合器−分配器が米国特許第７，８１５，８７３号明細書の図６の混合器−分配器によって置換されたことを除いて、実施例１のものと同じ再生逆流反応炉が設けられた。実施例１に明記したものと同じ供給物及び条件を用いて燃焼段階を稼動させた。混合器−分配器は、約９．２％に等しいＭＤを有する。
【００９０】
考察
本発明の混合器−分配器（実施例１）を利用することにより、従来技術の混合器（実施例２）に優る改善された混合−分配性能が与えられ、これは、第４の混合物の分配が改善され、より効率的な酸化段階が誘導されることを示している。特に、実施例１の混合器−分配器は、（ｉ）有意に低いＭＤと、（ｉｉ）実施例２の混合器−分配器のものと同じか又はそれよりも良好な圧力降下、ＴＶ、及びＭＥの値とを有する。
【図１】
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【図２】
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【図２Ａ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図４】
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【図５】
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