(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性廃棄物から、セシウム（Ｃｓ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、セレン（Ｓｅ）、スズ（Ｓｎ）及びパラジウム（Ｐｄ）のうち少なくとも二種類の元素（第１元素及び第２元素）を、同じ原子番号を有し質量数の異なる同位体元素の群として、個別に分離抽出するステップと、
前記第１元素で構成した仮想的なターゲットに、所定の性能値の荷電粒子ビームが、入射した場合の飛程データを取得するステップと、
前記荷電粒子ビームの入射軸に沿う方向の長さサイズが前記飛程データの１．０倍から２．０倍の範囲にある第１バルク体を、前記第１元素により作成するステップと、
前記入射軸が回転対称軸となるように前記第１バルク体の周囲に配置される第２バルク体を、前記第２元素により作成するステップと、
前記性能値のうち核子当たりのエネルギー値が０．５〜１．５ＧｅＶの範囲内である荷電粒子ビームを、前記第１バルク体及び前記第２バルク体を複合化させたターゲットに、前記入射軸に沿って照射させるステップと、を含むことを特徴とする長寿命核分裂生成物の処理方法。
【請求項２】
請求項１に記載の長寿命核分裂生成物の処理方法において、
前記第１元素及び前記第２元素のうち少なくとも一方は、前記分離抽出がなされた後にさらに中性子の数に基づく核種の偶奇濃縮がなされ、長寿命核分裂生成物の濃度が高められていることを特徴とする長寿命核分裂生成物の処理方法。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の長寿命核分裂生成物の処理方法において、
前記第１元素は、セシウム（Ｃｓ）であることを特徴とする長寿命核分裂生成物の処理方法。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の長寿命核分裂生成物の処理方法において、
前記第２元素は、パラジウム（Ｐｄ）であることを特徴とする長寿命核分裂生成物の処理方法。
【請求項５】
請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の長寿命核分裂生成物の処理方法において、
前記荷電粒子ビームは、プロトンビームであることを特徴とする長寿命核分裂生成物の処理方法。
【請求項６】
請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の長寿命核分裂生成物の処理方法において、
前記荷電粒子ビームは、ジュウテロンビームであることを特徴とする長寿命核分裂生成物の処理方法。
【請求項７】
請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の長寿命核分裂生成物の処理方法において、
前記荷電粒子ビームは、炭素ビームであることを特徴とする長寿命核分裂生成物の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、核燃料の燃焼に伴い生成した長寿命核分裂生成物の処理技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所を保有する電力事業者は、大量の使用済核燃料を保管しており、これらの安全・有効な処理方法を確立することが喫緊の課題となっている。
そこで、使用済核燃料から、核分裂性のＵ−２３５やＰｕを抽出し、非核分裂性のＵ−２３８に３−５％程度混ぜて、新しい燃料を再生する核燃料サイクルが推進されている。【０００３】
１００万キロワット級の原子力発電所からは、毎年約２０トンの使用済核燃料が発生する。３％濃縮ウラン燃料（Ｕ−２３５：３％，Ｕ−２３８：９７％）の使用済核燃料には、Ｕ−２３５が１％、Ｕ−２３８が９５％、Ｐｕが１％、その他生成物が３％含まれている。
そして、この生成物は、マイナーアクチノイド（ＭＡ）、白金族、短寿命核分裂生成物（ＳＬＦＰ：Short Lived Fission Products）、長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ：Long Lived Fission Products）に分類される。【０００４】
これら生成物は、中性子を吸収する性質が高く、その増加に伴い核分裂の連鎖反応の進行を妨げる原因となる核種が多く含まれる。また、これらの核種の多くは放射性核種である。
このため、これら生成物は、使用済核燃料の再処理に伴って不可避的に発生する高レベル廃液（ＨＡＬＷ；Highly Active Liquid Waste）及びこの高レベル廃液を処分できる形態にしたガラス固化体に、多く含まれている。
この高レベル廃液（ＨＡＬＷ）のガラス固化体の放射能は、非常に長期間（数万年以上）高いレベルで残るために、人間による管理が失われても問題のない処分方法が必要となっている。実際に、このガラス固化体は、既に保有されており、処分までの間に厳重な管理が行われている。【０００５】
そこで、高レベル廃液（ＨＡＬＷ）の処分、及び既に保有されているガラス固化体の管理に伴う負担軽減を目的として、含まれる核種を半減期や化学的性質に応じたグループに分離し、グループ毎にそれぞれの性質に応じた処分法を選択することが検討されている。
これにより、高レベル放射性廃棄物の放射能が高い状態が続く期間を短縮し、さらに保管スペースを節約することができる。【０００６】
そして、高レベル廃液（ＨＡＬＷ）及びガラス固化体から分離されたグループのうちＬＬＦＰを含むグループに対しては、核変換技術を適用し、短寿命放射性核種又は安定核種に核変換する技術が検討されている。
具体的には、ＬＬＦＰに、ガンマ線を照射して中性子を放出させる光核反応（γ，ｎ）や中性子を照射してガンマ線を放出させる中性子捕獲反応（ｎ，γ）を適用し、より半減期の短い同位体に核変換する技術が開示されている（例えば、特許文献１，２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−１１９１７８号公報
【特許文献２】特表２００２−５１９６７８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、上述の光核反応（γ，ｎ）や中性子捕獲反応（ｎ，γ）では、反応断面積の核種依存性が大きいために、効率的な核変換を達成できるＬＬＦＰが限定的である。
そこで、高エネルギーの荷電粒子ビームを、ＬＬＦＰに直接照射して、核変換させることが考えられる。【０００９】
ところで、既に現存するＬＬＦＰの量、並びに国内の原子力発電所がフル稼働した場合に今後新たに発生するＬＬＦＰの量を鑑みると、核変換処理の高速化が求められる。
この核変換処理を高速化する課題は、高エネルギーでかつ大電流の荷電粒子ビームを照射するように、加速器の性能向上を図ることで解決される。
しかし、そのような性能上限を無制限に追及していく高エネルギー加速器の開発は、コストや設備の規模を鑑みれば現実的でない。【００１０】
本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、荷電粒子ビームを入射させるターゲットの構成を最適化することで、安定核種への変換処理を効率化させる長寿命核分裂生成物の処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
長寿命核分裂生成物の処理方法において、放射性廃棄物から、セシウム（Ｃｓ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、セレン（Ｓｅ）、スズ（Ｓｎ）及びパラジウム（Ｐｄ）のうち少なくとも二種類の元素（第１元素及び第２元素）を同じ原子番号を有し質量数の異なる同位体元素の群として個別に分離抽出するステップと、前記第１元素で構成した仮想的なターゲットに、所定の性能値の荷電粒子ビームが、入射した場合の飛程データを取得するステップと、前記荷電粒子ビームの入射軸に沿う方向の長さサイズが前記飛程データの１．０倍から２．０倍の範囲にある第１バルク体を、前記第１元素により作成するステップと、前記入射軸が回転対称軸となるように前記第１バルク体の周囲に配置される第２バルク体を、前記第２元素により作成するステップと、前記性能値のうち核子当たりのエネルギー値が０．５〜１．５ＧｅＶの範囲内である荷電粒子ビームを、前記第１バルク体及び前記第２バルク体を複合化させたターゲットに、前記入射軸に沿って照射させるステップと、を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明により、荷電粒子ビームを入射させるターゲットの構成を最適化することで、安定核種への変換処理を効率化させる長寿命核分裂生成物の処理方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明に係る放射性廃棄物の処理方法の実施形態を説明するフローチャート。
【図２】本実施形態において荷電粒子ビームが照射されるターゲットの構成図。
【図３】使用済核燃料に含まれる長寿命核分裂生成物（ＬＬＦＰ）のうち本実施形態が対象とするものの同位体組成を示すテーブル。
【図４】使用済核燃料の年間処理目標量を８００トンとした場合、図３のＬＬＦＰ核種及びその同位体元素の年間発生量、並びにそれらの密度を示すテーブル。
【図５】ターゲットの内部におけるＬＬＦＰ核種（135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅ，126Ｓｎ）の中性子フラックス分布を示すグラフ。
【図６】ＬＬＦＰ核種（135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅ，126Ｓｎ）の（ｎ,γ）反応及び（ｎ,２ｎ）反応の反応断面積を示すグラフ。
【図７】Ｒ２＝１５ｃｍで固定、Ｒ１＝０〜１５ｃｍの範囲で可変、とした寸法のＣｓ＋Ｐｄ複合ターゲットにおいて、ワンショット当たりの荷電粒子が消滅させるＬＬＦＰの粒子数を表すグラフ。
【図８】Ｒ２＝１５ｃｍで固定、Ｒ１＝０〜１５ｃｍの範囲で可変、とした寸法のＺｒ＋Ｐｄ複合ターゲットにおいて、ワンショット当たりの荷電粒子が消滅させるＬＬＦＰの粒子数を表すグラフ。
【図９】Ｒ２＝１５ｃｍで固定、Ｒ１＝０〜１５ｃｍの範囲で可変、とした寸法のＳｅ＋Ｐｄ複合ターゲットにおいて、ワンショット当たりの荷電粒子が消滅させるＬＬＦＰの粒子数を表すグラフ。
【図１０】Ｒ２＝１５ｃｍで固定、Ｒ１＝０〜１５ｃｍの範囲で可変、とした寸法のＣｓ＋Ｚｒ複合ターゲットにおいて、ワンショット当たりの荷電粒子が消滅させるＬＬＦＰの粒子数を表すグラフ。
【図１１】ＬＬＦＰ核種（135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅ）の各々により構成される仮想ターゲットについて、プロトンビームのエネルギーＥ（ＭｅＶ）を横軸とし、１個のＬＬＦＰ核種を変換させるのに必要な変換エネルギーＥ／ｈ（ＭｅＶ）を縦軸に表したグラフ。
【図１２】135Ｃｓ核種により構成される仮想ターゲットについて、陽子（プロトン）、重陽子（ジュウテロン）、炭素による荷電粒子ビームの核子当たりのエネルギーを横軸とし、変換エネルギーを縦軸に表したグラフ。
【図１３】107Ｐｄ核種により構成される仮想ターゲットについて、陽子（プロトン）、重陽子（ジュウテロン）、炭素による荷電粒子ビームの核子当たりのエネルギーを横軸とし、変換エネルギーを縦軸に表したグラフ。
【図１４】93Ｚｒ核種により構成される仮想ターゲットについて、陽子（プロトン）、重陽子（ジュウテロン）、炭素による荷電粒子ビームの核子当たりのエネルギーを横軸とし、変換エネルギーを縦軸に表したグラフ。
【図１５】79Ｓｅ核種により構成される仮想ターゲットについて、陽子（プロトン）、重陽子（ジュウテロン）、炭素による荷電粒子ビームの核子当たりのエネルギーを横軸とし、変換エネルギーを縦軸に表したグラフ。
【図１６】135Ｃｓを含む同位体元素の群を元素分離してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図１７】135Ｃｓを含む同位体元素の群を偶奇濃縮してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図１８】135Ｃｓを同位体抽出してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図１９】107Ｐｄを含む同位体元素の群を元素分離してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２０】107Ｐｄを含む同位体元素の群を偶奇濃縮してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２１】107Ｐｄを同位体抽出してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２２】93Ｚｒを含む同位体元素の群を元素分離してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２３】93Ｚｒを含む同位体元素の群を偶奇濃縮してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２４】93Ｚｒを同位体抽出してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２５】79Ｓｅを含む同位体元素の群を元素分離してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２６】79Ｓｅを含む同位体元素の群を偶奇濃縮してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２７】79Ｓｅを同位体抽出してターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示すグラフ。
【図２８】複合ターゲットと単独ターゲットとを、それぞれ元素分離、偶奇濃縮、同位体抽出により作製し、１．０ＧｅＶのプロトンをワンショット入射させた際のＬＬＦＰ核種の消滅数を求めたテーブル。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１のフローチャートに示すように（適宜、図２参照）、実施形態に係る長寿命核分裂生成物（以下、ＬＬＦＰという）の処理方法は、放射性廃棄物１０から、セシウム（Ｃｓ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、セレン（Ｓｅ）、スズ（Ｓｎ）及びパラジウム（Ｐｄ）のうち少なくとも二種類の元素（第１元素１１及び第２元素１２）を、個別に分離抽出するステップ（Ｓ２１）と、第１元素１１で構成した仮想的なターゲットに、所定の性能値１３の荷電粒子ビーム１５（図２）が、入射した場合の飛程データを取得するステップ（Ｓ２２）と、荷電粒子ビーム１５の入射軸１６に沿う方向の長さサイズＬが飛程データの１．０倍から２．０倍の範囲にある第１バルク体２１を、第１元素１１により作成するステップ（Ｓ２３〜Ｓ２５）と、入射軸１６が回転対称軸となるように第１バルク体２１の周囲に配置される第２バルク体２２を、第２元素１２により作成するステップ（Ｓ２６，Ｓ２７）と、性能値１３のうち核子当たりのエネルギー値が０．５〜１．５ＧｅＶの範囲内である荷電粒子ビーム１５を、第１バルク体２１及び第２バルク体２２を複合させたターゲット２３に、入射軸１６に沿って照射させるステップ（Ｓ２８〜Ｓ３０）と、を含む。
【００１５】
そして、ターゲット２３に対する荷電粒子ビーム１５の照射を継続し（Ｓ３１ Ｎｏ）、設定した時間が経過したところで照射を停止する（Ｓ３１ Ｙｅｓ）。
そして、照射済みのターゲット２３を荷電粒子ビーム１５の照射系の外に搬出するとともに（Ｓ３２）新たなターゲット２３に交換して照射系に配置する（Ｓ３３，Ｓ２９）。
以降は、上述のフローを繰り返す。
【００１６】
本実施形態で適用対象となる放射性廃棄物１０は、核分裂生成物（ＦＰ：Fission Products）を含むものを想定している。この核分裂生成物（ＦＰ）とは、ウランＵ−２３５やプルトニウムＰｕ−２３９等の核分裂性核種が核分裂して、二つ以上に分離した核種を指す。
ウランＵ−２３５の核分裂生成物（ＦＰ）の元素の種類は、ニッケル（原子番号２８）からジスプロシウム（原子番号６６）までの約４０種類である。
そして、ウランＵ−２３５の核分裂生成物（ＦＰ）の質量数に対する収率分布は、７２から１６０の範囲にわたり、質量数９０及び１４０付近に極大値をもつダブルピーク形状をなしている。
【００１７】
このように核分裂生成物（ＦＰ）は、同位体を区別すると数百種類にわたり、さらにこれらは安定核種と放射性核種とに分類され、このうち放射性核種は原子核崩壊により、より安定な核種に変化する。
原子核崩壊の半減期の短い放射性核種（ＳＬＦＰ）は、短時間に多量の放射線を放つが、時間経過とともに放射能が急速に減衰するため、所定期間の保管により無害化することができる。
【００１８】
一方で、半減期の長いＬＬＦＰは、放射線量が少ないが減衰速度が遅いために、大量に所持している場合は、人間による管理が失われても問題のない処分方法が必要となっている。
このために、ＬＬＦＰを、短寿命放射性核種（ＳＬＦＰ）又は安定核種に核変換することができれば、放射性廃棄物の管理負担を軽減することができる。
【００１９】
図３は、使用済核燃料に含まれるＬＬＦＰのうち本実施形態が対象とするものの同位体組成を示している。
核分裂生成物（ＦＰ）に含まれる主要なＬＬＦＰ（カッコ内は半減期）としては、セレンＳｅ−７９（２．９５×１０5年）、パラジウムＰｄ−１０７（６．５×１０6年）、ジルコニウムＺｒ−９３（１．５×１０6年）、セシウムＣｓ−１３５（２．３×１０6年）、ヨウ素Ｉ−１２９（１．５７×１０7年）、テクネチウムＴｃ−９９（２．１×１０5年）、スズＳｎ−１２６（２．３×１０5年）が挙げられる。
【００２０】
このうち、ヨウ素Ｉ−１２９、及びテクネチウムＴｃ−９９については、他の方法により効率的に短寿命化させる報告例があるため、本実施形態において検討から外しているが、本発明の対象にすることもできる。
なお、半減期が１０10年以上の放射性核種は、準安定核種とみなし、長寿命核分裂生成物に含めていない。
【００２１】
図４は、使用済核燃料の年間処理目標量を８００トンとした場合、図３のＬＬＦＰ核種及びその同位体元素の年間発生量、並びにそれらの密度を示している。
【００２２】
図１（Ｓ２１）の工程は、多数の核種が混在している放射性廃棄物１０から、着目したＬＬＦＰ核種を含む同位体元素の群を分離抽出する工程である。
つまり、注目するＬＬＦＰ核種（135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅ，126Ｓｎ）と同じ原子番号（陽子数）Ｚを有し、質量数（陽子数＋中性子数）Ａの異なる元素の群（Ｃｓ，Ｐｄ，Ｚｒ，Ｓｅ，Ｓｎ）がそれぞれ別々に抽出される。
【００２３】
このような同位体元素群である第１元素１１及び第２元素１２の分離抽出方法は、一般的な元素分離方法を適用することができる。そのような元素分離方法は、例えば、電解法、溶媒抽出法、イオン交換法、沈殿法、および乾式法もしくは、これらの組合せが挙げられる。また、放射性廃棄物としてガラス固化体が対象の場合、分離抽出の前工程でガラス固化体の溶解もしくは分解が必要であるが、一般的な溶解／分解法が適用でき、例えば、アルカリ融解法、溶融塩法（電解還元、化学還元）、高温融解法、ハロゲン化法、酸溶解法、アルカリ溶解法が挙げられる。ガラス固化体が溶解もしくは分解した後は、前記の一般的な元素分離方法を適用することができる。
【００２４】
さらに（Ｓ２１）の工程では、放射性廃棄物１０から抽出された後の第１元素１１及び第２元素１２のうち少なくとも一方に対し、さらに中性子の数に基づく核種の偶奇濃縮がなされ、ＬＬＦＰ核種の濃度を高める場合がある。
偶奇濃縮とは、同位体元素群における濃縮効果の偶奇性に基づいて、中性子数が奇数の同位体群及び中性子数が偶数の同位体群のいずれか一方に濃縮する処理を意味する。
【００２５】
原子スペクトル線の振動数が同位体によってわずかにずれ、奇数核と偶数核においてそれぞれ光の偏光に対する光学遷移の選択則が異なるという、アイソトープシフト現象が知られている。このアイソトープシフト現象は、左右円偏光レーザーによる電子励起過程における遷移選択則が、陽子数が偶数の場合、核スピン０である偶々核と偶奇核で異なるという性質に基づく。
偶奇濃縮の処理工程は、具体的には、偏光を制御したレーザーを照射して、奇数核種のみをイオン化させることが挙げられるが、特に限定はない。
この偶奇濃縮の処理工程を経ることにより、ＬＬＦＰ核種の濃度を高めることができ、ワンショット当たりの荷電粒子により消滅させるＬＬＦＰ核種の粒子数を増加させることができる。
【００２６】
図１（Ｓ２２）の工程は、第１元素１１で構成した仮想的なターゲットに、所定の性能値１３の荷電粒子ビーム１５（図２）が、入射した場合の飛程データを演算する。
高エネルギーの荷電粒子ビーム１５が第１元素１１で構成されるターゲットに入射した場合を想定する。この同位体元素群の内部を通過する荷電粒子ビーム１５は、電子と相互作用を起こしてエネルギーを消失し、このターゲットが十分に大きければ途中で停止する。
【００２７】
荷電粒子ビーム１５が入射してから停止するまでの距離を飛程と呼ぶ。この飛程は、入射した荷電粒子の電荷量、質量及びエネルギーといったビーム性能値１３、並びにターゲットの電子密度によって決定される。よって、共通の荷電粒子ビーム１５を用いる場合、飛程は、ターゲットを構成する核種の電荷密度に応じて減少する関係を有している。
【００２８】
図１（Ｓ２３）の工程は、演算により取得した飛程データを１．０倍から２．０倍の範囲で拡張した値を、ターゲット２３（図３）の長さサイズＬに設定する。
荷電粒子ビーム１５がターゲット２３に入射した一次粒子は、この飛程において、ターゲット２３を構成する第１元素１１を核反応により核変換させる。
このためターゲット２３の長さサイズＬが、１．０倍より小さいと、一次粒子がターゲット２３を突き抜けて、ワンショット当たりの荷電粒子が消滅させるＬＬＦＰ核種の数が減少してしまう。
そしてターゲット２３の長さサイズＬが、２．０倍よりも大きいと、一次粒子が未到達の領域が増えて、ターゲット２３で全体平均した核種の変換率が低下してしまう。
【００２９】
この一次粒子による核変換により、ターゲット２３に含まれるＬＬＦＰを消滅させると同時に、多くの新たな核種を生成する。
さらに、この一次粒子による核反応に伴って、陽子、中性子、軽粒子等といった二次粒子を生成する。この二次粒子のうち、高エネルギーの陽子及び中性子は、再びターゲットの内部を通過し、新たな核反応を誘起する。
【００３０】
図５のグラフは、ターゲットの内部におけるＬＬＦＰ核種（135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅ，126Ｓｎ）の中性子フラックス分布を示している。図６のグラフは、ＬＬＦＰ核種（135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅ，126Ｓｎ）における（ｎ,γ）反応及び（ｎ,２ｎ）反応の反応断面積を示している。
図５におけるそれぞれの核種の中性子フラックス分布のピークが、０．２〜２．０ＭｅＶの範囲に存在することを鑑みると、図６からこれら核種の核変換の反応チャンネルは、（ｎ，γ）反応（Capture）であることが分かる。さらに、この（ｎ，γ）反応における反応断面積（Cross Section）の値は、核種の間で大きく相違している。
荷電粒子ビーム１５がターゲット２３に入射して生成した二次粒子のうち中性子が、新たに誘起する核反応は、Ｐｄ＞Ｓｅ＞Ｃｓ＞Ｚｒ＞Ｓｎの順番で、高頻度になる。
【００３１】
このように、ターゲットに荷電粒子ビーム１５が入射した場合、ターゲットの内部において複雑な核反応を誘起ことが知られている。
このような、複雑な核反応を解析する数値シミュレーションコード１４としてＰＨＩＴＳ（Particle and Heavy Ion Transport code System）を用いる。
【００３２】
ＰＨＩＴＳとは、高度情報科学技術研究機構（ＲＩＳＴ）、日本原子力研究開発機構（ＪＡＥＡ）、高エネルギー加速器研究機構（ＫＥＫ）が中心となって開発した粒子・原子核の輸送をシミュレーションするコードである。
このＰＨＩＴＳは、核子、中間子、光子、電子、原子核等のほぼ全ての粒子の物質中の輸送を扱うことができ、それら粒子が巨視的な体系の中で引き起こす逐次的な核反応、また、荷電粒子の電離過程等を解析することができる。
なお、本発明の核反応を解析するのに採用する数値シミュレーションコード１４は、特にＰＨＩＴＳに限定されるものではない。
【００３３】
ここで、図１（Ｓ２６）の工程において、ターゲット２３の外径又は第２バルク体２２の外径である第２半径Ｒ２は、荷電粒子ビーム１５の照射する設備（図示略）の大きさで決定される。
そして、図１（Ｓ２４）の工程において、第１バルク体２１の外径又は第２バルク体２２の内径である第１半径Ｒ１は、ワンショット当たりの荷電粒子により、ターゲット２３に含まれるＬＬＦＰが、可能な限り多く消滅する観点から設定される。
【００３４】
また同様の観点から、第１バルク体２１を構成する第１元素１１と第２バルク体２２を構成する第２元素１２との組み合わせも設定される。
具体的に、この組み合わせは、入射した荷電粒子の飛程の長さ、及び（ｎ，γ）反応における反応断面積値の大きさ等を勘案して決定される。
【００３５】
図７から図１０は、Ｒ２＝１５ｃｍで固定、Ｒ１＝０〜１５ｃｍの範囲で可変、とした寸法のターゲット２３において、ワンショット当たりの荷電粒子（１ＧｅＶのプロトン）が消滅させるＬＬＦＰの粒子数を表している。
なお、図７から図１０のターゲット２３の長さサイズＬは、第１バルク体２１に採用された核種の飛程に対応させて、それぞれＬ＝３００ｃｍ，８０ｃｍ，１１０ｃｍ、３３０ｃｍに設定している。また、偶奇濃縮の処理を行って作成したターゲット２３による結果を示している。
【００３６】
そして、図７から図９は、（ｎ，γ）反応断面積値が一番大きいＰｄを第２バルク体２２とし、第１バルク体２１としてそれぞれＣｓ，Ｚｒ，Ｓｅを採用したターゲット２３の結果である。
そして、図７及び図１０は、入射した荷電粒子の飛程が一番長い（密度の一番小さい）Ｃｓを、第１バルク体２１とし、第２バルク体２２としてそれぞれＰｄ，Ｚｒを採用したターゲット２３の結果である。
なお、Ｓｎについては、本検討の基礎となる図６に示した反応断面積がＺｒに近似しており、ＺｒをＳｎに置き換えた結果は同等の傾向を示すので、Ｓｎを個別に含む検討結果の開示を以降において省略する。
【００３７】
ここで、Ｒ１＝１５ｃｍのときのＬＬＦＰ核種の消滅数は、第１元素１１のみで単独構成されたターゲット２３による結果に対応する。
また、Ｒ１＝０ｃｍのときのＬＬＦＰ核種の消滅数は、第２元素１２のみで単独構成されたターゲット２３による結果に対応する。
【００３８】
図７から図９のグラフにおいて、Ｒ１＝０ｃｍのときよりも消滅数が大きくなるＲ１の範囲は、ターゲット２３が一種類の核種で単独構成されるよりも、複数の核種で複合化して構成されることの効果が顕著に表れる範囲といえる。
また図７から図１０のグラフにおいて、Ｒ１＝０ｃｍのときのＬＬＦＰの粒子の消滅数と及びＲ１＝１５ｃｍのときの消滅数との加算平均値にラインがひかれている。
この加算平均値よりも消滅数が大きくなるＲ１の範囲も、ターゲット２３が一種類の核種で単独構成されるよりも、複数の核種で複合化して構成されることの効果が表れる範囲といえる。
【００３９】
つまり、荷電粒子ビーム１５がターゲット２３に入射すると、この入射方向に沿って一次粒子が内部通過する過程で、全方位に二次粒子が放出される。
一次粒子に比べて核変換に対する二次粒子の寄与度が低いＬＬＦＰ核種においては、発生した二次粒子は、有効利用されることなくターゲットの外部に排出されてしまう。
そこで、そのようなＬＬＦＰ核種を含む第１バルク体２１を中心に据えて、その周囲に核変換に対する二次粒子の寄与度が高いＬＬＦＰ核種を含む第２バルク体２２を配置する。このようにターゲット２３を複合化することにより、二次粒子を有効利用し、ワンショット当たりの荷電粒子が消滅させるＬＬＦＰ核種の数を増やすことができる。
【００４０】
図１（Ｓ２５）（Ｓ２７）（Ｓ２８）の工程は、ターゲット２３を作製する工程である。
このターゲット２３における第１バルク体２１及び第２バルク体２２の組み合わせ、並びに第１半径Ｒ１は、図４に示されるＣｓ，Ｐｄ，Ｚｒ，Ｓｅ，Ｓｎの在庫比率、及び図７〜図１０に例示されるＬＬＦＰ核種の消滅数を考慮しつつ、決定される。
なお、本実施形態において、第１バルク体２１の周囲に配置される第２バルク体２２は、中空円筒形状のものが例示されている。しかし、第２バルク体２２の形態に特に限定はなく、複数に分離したものを第１バルク体の周囲に配置する場合も含まれる。
（Ｓ２１）〜（Ｓ２８）の工程は、放射性廃棄物１０の在庫が無くなるまで、続けられる。
【００４１】
図１（Ｓ２９）〜（Ｓ３１）の工程は、作製したターゲット２３に荷電粒子ビーム１５を照射する工程である。以下において、適用する荷電粒子ビーム１５の仕様について考察する。
荷電粒子ビーム１５を照射して仮想ターゲットに含まれるＬＬＦＰ核種を核変換する場合、次式（１）〜（４）の関係が導かれる。
ΔＮ（ｔ）／Δｔ＝−Φ・σ・Ｎ（ｔ）        （１）
Ｎ（ｔ）＝Ｎ0ｅｘｐ（−Φ・σ・ｔ）          （２）
Ｔ1/2＝ｌｎ（２）／（Φ・σ）          （３）
ｈ＝φ・σ・ρ・Ｖ      （４）
ρ：仮想ターゲットの粒子密度
Ｖ：仮想ターゲットの体積
σ：核変換の有効断面積
Ｎ0（＝ρ・Ｖ）：時刻ｔ＝０において仮想ターゲットに含まれるＬＬＦＰ核種の数
Ｎ（ｔ）：時刻ｔにおいて仮想ターゲットに含まれるＬＬＦＰ核種の数
Ｔ1/2：Ｎ0から１／２Ｎ0に減少するまでかかる時間（半減期）
ｈ：ワンショット当たりの荷電粒子が変換させるＬＬＦＰ核種の数
φ：ワンショット当たりの荷電粒子から発生し核反応に寄与する一次粒子や二次粒子（中性子）の量
Φ（＝φ×ビーム電流値）：ビームの入射により発生し核反応に寄与する一次粒子や二次粒子（中性子）のフラックス（単位時間当たりの流量）
【００４２】
図１１のグラフは、荷電粒子ビーム１５をプロトンビームとし、横軸にこのプロトンビームのエネルギーＥ（ＭｅＶ）をとり、縦軸に１個のＬＬＦＰ核種を変換させるのに必要な変換エネルギーＥ／ｈ（ＭｅＶ）をとり、同位体抽出された135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79ＳｅのＬＬＦＰ核種の各々により仮想ターゲットを構成した場合について表したものである。
図１１のグラフは、縦軸が小さい値を示す横軸のエネルギー範囲の荷電粒子ビームが適用されることにより、ＬＬＦＰ核種が少ないエネルギーで効率的に変換されることを表している。
【００４３】
なお仮想ターゲットの形状は、次のように設定している。長さサイズは、構成核種の飛程の１．１倍に設定している。円形断面の半径サイズは、２００ｍＡの荷電粒子ビーム１５を照射して、数式（３）の半減期が３年となるように、設定されている。
なお、このように形状設定した仮想ターゲットにおいて、その質量が３００ｋｇを超えて現実性が乏しいものについては、グラフ中、白抜のマークで示している。
【００４４】
図１２〜図１５のグラフは、仮想ターゲットを構成するＬＬＦＰ核種を135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅとし、荷電粒子ビーム１５を陽子（プロトン）、重陽子（ジュウテロン）、炭素とし、荷電粒子ビーム１５の核子当たりのエネルギーに対する変換エネルギーをＬＬＦＰ核種ごとに表したものである。
なお、仮想ターゲットの長さサイズに関して、荷電粒子ビーム１５が陽子と重陽子の場合は図１１と同じ（飛程の１．１倍）であるが、炭素の場合は、二次中性子の効果を考慮して、Ｐｄは飛程の２．０倍とし、その他のＣｓ，Ｚｒ，Ｓｅは飛程の１．５倍に設定している。
【００４５】
図１１〜図１５のグラフより、陽子、重陽子、炭素のいずれにおいても荷電粒子ビーム１５の核子当たりのエネルギー値１３が０．５〜１．５ＧｅＶの範囲、好ましくは０．５〜１．０ＧｅＶの範囲であることが、変換エネルギーが小さくＬＬＦＰ核種の変換が高効率となる結果が得られている。
さらに、荷電粒子ビーム１５としてプロトンビームを採用することが、ターゲットのサイズを小さくすることができるといった結果が得られている。
【００４６】
図１（Ｓ２９）〜（Ｓ３１）の工程において、荷電粒子ビーム１５を設定時間だけ照射することにより、ターゲット２３に含まれるＬＬＦＰ核種が、所定の割合で消滅する。
そして、ビーム照射の終了したターゲット２３は次の工程に搬送され（Ｓ３２）、交換された新たなターゲット２３に対し、ビーム照射が再開される（Ｓ３３）。
なお、（Ｓ２９）〜（Ｓ３３）の工程は、作製したターゲット２３の在庫が無くなるまで、続けられる。
【００４７】
以上において実施形態に係る長寿命核分裂生成物の処理方法の一連の流れを説明した。
次に、図１（Ｓ２１）において、ＬＬＦＰ核種を含む元素分離のみを実施した場合、さらに偶奇濃縮を実施した場合、さらにＬＬＦＰ核種のみを抽出する同位体抽出をした場合に分けて、ビーム照射によるＬＬＦＰ核種の消滅効果について解析する。
【００４８】
図１６から図２７のグラフは、135Ｃｓ，107Ｐｄ，93Ｚｒ，79Ｓｅについて、それぞれ元素分離、偶奇濃縮、同位体抽出によりターゲットを作製し、１．０ＧｅＶのプロトンビームを照射した場合の、ワンショット当たりの荷電粒子により変換及び生成する核種の数量分布を示している。
なお元素分離、及び偶奇濃縮における同位体組成のデータは、一般的な使用済核燃料における同位体組成のデータを用いている。
【００４９】
図１６から図２７のグラフにおいて、数量分布は、陽子入射反応（ｐｒｏｔｏｎ）、（ｎ，γ）反応、（ｎ，２ｎ）反応、その他の中性子反応（ｎｅｕｔｒｏｎ ｏｔｈｅｒ）の4つの反応チャンネルに分類されている。
また、縦軸の０を基点として、ワンショット当たりの荷電粒子により変換した核種の数量分布を上側に表し、生成した核種の数量分布を下側に表している。
したがって、上側の変換数から下側の生成数を差し引いた値が、対応する核種の消滅数に相当する。
【００５０】
図１６から図１８のグラフよりＣｓ−１３５は、使用済燃料組成で元素分離したときの消滅数が０．２２６と低く、偶奇濃縮をしたとしても０．２２９とほとんど変わらない。この理由は、使用済燃料組成においてほとんど偶数の同位体が含まれていないことによる。またＣｓ−１３５は、同位体抽出を行っても消滅率が２．３６止まりで、これは他のＬＬＦＰ核種の中最も低い。その理由は、密度が最も低いことと、（ｎ，γ）の断面積が小さいことによると考えられる。
【００５１】
図１９から図２１のグラフよりＰｄ−１０７は、使用済燃料組成で元素分離したときの消滅数が０．９１６、偶奇濃縮をすると２．９４と約３．２倍となり、偶奇濃縮の影響が大きい。さらに、Ｐｄ−１０７は、同位体抽出を行うと消滅率が８．５２となり、これは他のＬＬＦＰ核種の中最も高い。その理由は、密度が最も高いことと、（ｎ，γ）の断面積が大きいことによると考えられる。
【００５２】
図２２から図２４のグラフよりＺｒ−９３は、使用済燃料組成で元素分離したときの消滅数が０．５０１、偶奇濃縮をすると１．８７と約３．７倍となり、偶奇濃縮の影響が大きい。さらに、Ｚｒ−９３は、同位体抽出を行うと消滅率が３．５となる。
図２５から図２７のグラフよりＳｅ−７９は、使用済燃料組成で元素分離したときの消滅数が０．０７２でこれは、生成数と変換数がほぼ同数であることを示している。そして、偶奇濃縮をすると２．７４ととなり、偶奇濃縮が必須であることが分かる。さらに、Ｓｅ−７９は、同位体抽出を行うと消滅率が３．２となる。
【００５３】
図２８は、複合ターゲット２３と単独ターゲットとを、それぞれ元素分離、偶奇濃縮、同位体抽出により作製し、１．０ＧｅＶのプロトンをワンショット入射させた際のＬＬＦＰ核種の消滅数を求めたテーブルである。
ここで複合ターゲット２３は、図２に示す組み合わせでＲ１＝５ｃｍ、Ｒ２＝１５ｃｍに設定されている。また、単独ターゲットは、この複合ターゲット２３を構成する第１バルク体２１及び第２バルク体２２と体積が同じになるように外径が設定されている。
図２８における複合ターゲットの合計欄は、プロトンによるワンショット分のＬＬＦＰ核種の消滅数が示されている。一方、単独ターゲットの合計欄は、二種類の単独ターゲットのそれぞれに入射させたプロトンによるツーショット分のＬＬＦＰ核種の消滅数の加算平均が示されている。
【００５４】
図２８によれば、単独ターゲットから複合ターゲットにしたことによるＬＬＦＰ核種の消滅数は、元素分離において、Ｃｓ−Ｐｄの組み合わせで２．８倍、Ｚｒ−Ｐｄの組み合わせで１．６倍、Ｓｅ−Ｐｄの組み合わせで１．６倍、Ｃｓ−Ｚｒの組み合わせで１．３倍、という効率化が図れる結果が得られた。
同様に、偶奇濃縮において、Ｃｓ−Ｐｄの組み合わせで１．９倍、Ｚｒ−Ｐｄの組み合わせで１．６倍、Ｓｅ−Ｐｄの組み合わせで１．７倍、Ｃｓ−Ｚｒの組み合わせで１．３倍、という効率化が図れる結果が得られた。
同様に、同位体抽出において、Ｃｓ−Ｐｄの組み合わせで１．８倍、Ｚｒ−Ｐｄの組み合わせで１．５倍、Ｓｅ−Ｐｄの組み合わせで１．５倍、Ｃｓ−Ｚｒの組み合わせで１．４倍、という効率化が図れる結果が得られた。
【００５５】
以上述べた少なくともひとつの実施形態の放射性廃棄物の処理方法によれば、ＬＬＦＰ核種を含む元素を少なくとも二種類以上抽出し、荷電粒子ビームを入射させるターゲットを二重円筒状に構成することにより安定核種への変換処理を効率化させることができる。
【００５６】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００５７】
１０…放射性廃棄物、１１…第１元素、１２…第２元素、１３…ビーム性能値、１４…数値シミュレーションコード、１５…荷電粒子ビーム、１６…入射軸、２１…第１バルク体、２２…第２バルク体、２３…ターゲット、Ｒ１…第１半径Ｒ、Ｒ２…第２半径Ｒ、Ｌ…長さサイズ。
【要約】
荷電粒子ビームを入射させるターゲットの構成を最適化することで、安定核種への変換処理を効率化させる長寿命核分裂生成物の処理方法を提供する。
【解決手段】長寿命核分裂生成物の処理方法は、放射性廃棄物１０からＣｓ、Ｚｒ、Ｓｅ、Ｓｎ及びＰｄのうち少なくとも二種類の元素（第１元素１１及び第２元素１２）を個別に分離抽出し（Ｓ２１）、荷電粒子ビーム１５が入射した場合の飛程データを取得し（Ｓ２２）、長さサイズが飛程データの１．０倍から２．０倍の範囲にある第１バルク体２１を第１元素１１により作成し（Ｓ２３〜Ｓ２５）、第１バルク体の周囲に配置される第２バルク体を第２元素１２により作成し（Ｓ２６，Ｓ２７）、核子当たりのエネルギー値が０．５〜１．５ＧｅＶの範囲内である荷電粒子ビームを照射させる（Ｓ２８〜Ｓ３０）。【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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