(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素数２〜１２の脂肪酸の多価アルコールエステルを有効成分として含有する花粉飛散抑制剤であって、
炭素数２〜１２の脂肪酸が、酢酸、カプリル酸、カプリン酸、及びラウリン酸からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、且つ
前記花粉がスギ又はヒノキの花粉である、前記花粉飛散抑制剤。
【請求項２】
多価アルコールが、プロピレングリコール、グリセリン、アセチル化グリセリン、ジグリセリン、ソルビタン、及びショ糖からなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１記載の花粉飛散抑制剤。
【請求項３】
前記花粉がスギ花粉である請求項１又は２記載の花粉飛散抑制剤。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項記載の花粉飛散抑制剤を対象植物に散布することを特徴とする花粉飛散抑制方法。
【請求項５】
１〜５００倍水希釈液として散布する請求項４記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、花粉症の原因の一つであるスギやヒノキの花粉の飛散を防止する薬剤及びこれを用いた花粉飛散抑制方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
スギやヒノキによる花粉症は、都市部では約20％のヒトが発症していると報告されている。その発症率は年々高くなるとともに、発症年齢の低年齢化が進んでいる。そのため花粉症対策は必須である。
現在、その対策として花粉を形成しないあるいは花粉形成が少ないスギ品種が開発され、改植が行われている。しかし、現在のペースではすべてを改植するのに500年以上かかると計算されている。
非特許文献１には、ジベレリンの散布でも雄花の形成が抑制されることが報告されている。しかしジベレリンのようなホルモン剤を広範囲に散布した場合には動植物に対する悪影響が予想され、実用化には至っていない。
【０００３】
非特許文献２には、スギ雄花に寄生し、殺生する菌類（Leptosphaerulina japonica）の利用も報告されているが、菌類の広範囲への散布もその影響が予想不可能であり、かつ菌類を散布することの理解が得られにくくこれも実用化には至っていない。
【０００４】
また、近年、花粉症の原因となるスギの花の開花のみを止め、雄花以外の枝葉等に影響を及ぼさない薬剤として、特許文献１（特開平７−５３３０７）には、オレイン酸ナトリウムを有効成分とする花粉飛散抑制剤が、特許文献２（特開平５−２３８９０２）には、オレイン酸又は／及びリノール酸を界面活性剤で乳化したエマルジョンが、特許文献３（特開２００９−１８４９９０）には、オレイン酸またはリノール酸とグリセリンとの部分エステルを含有する花粉飛散抑制剤が、特許文献４（特開２００９−１８４９９１）には、オレイン酸またはリノール酸と糖骨格を有するアルコールとのエステルを含有する花粉飛散抑制剤が、特許文献５（特開２００９−１９１０５２）には、オレイン酸またはリノール酸と炭素数４以上の多価アルコールとのエステルを界面活性剤で乳化したエマルジョンが、特許文献６（特開２００９−１９１０５３）には、ポリオキシエチレンオレイン酸エステル、ポリオキシエチレンリノール酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタンオレイン酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタンリノール酸エステル、ポリオキシエチレンソルビトールオレイン酸エステル、およびポリオキシエチレンソルビトールリノール酸エステル等のオレイン酸誘導体またはリノール酸誘導体を含有する花粉飛散抑制剤が記載されている。
【０００５】
しかし、効果を発揮するには５％程度の高濃度が必要であり、薬剤がたとえ食品添加物あるいは食品であるとしてもその影響は無視できない。
従って、スギ花粉の形成あるいは飛散を軽減ないし防止することができ、環境に対して悪影響を及ぼさない経済的で実用的な手段に対する強い要望がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平７−５３３０７
【特許文献２】特開平５−２３８９０２
【特許文献３】特開２００９−１８４９９０
【特許文献４】特開２００９−１８４９９１
【特許文献５】特開２００９−１９１０５２
【特許文献６】特開２００９−１９１０５３
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】奈良県森林技術センター森林資源課 宮崎 祐子「スギ花粉症対策：薬剤でスギ花粉の発生量を抑える」http://www.foresternet.jp/files/0001/1143/%E5%A5%88%E8%89%AF_%E3%81%9F%E3%82%88%E3%82%8A92_03F.pdf
【非特許文献２】（独）森林総合研究所 窪野 高徳「菌類を利用したスギ及びヒノキ花粉飛散防止技術の開発」http://www.s.affrc.go.jp/docs/research_fund/2010/pdf/22023_gaiyo.pdf
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、スギやヒノキ等の花粉の形成あるいは飛散を軽減ないし防止することができ、対象植物や環境に対して悪影響を及ぼさない経済的で実用的な花粉飛散抑制剤及び花粉飛散抑制方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、上記課題を解決するために、食品添加物として認められている種々の化合物について、スギ花粉の形成あるいは飛散を低減ないし防止する能力について種々検討した。すなわち、従来の技術で問題があった投薬量を少なくし、確実な効果を有する有効成分の選抜とその製剤化を行った。
その結果、これまでに報告されていない、脂肪酸成分として炭素数２〜１２の脂肪酸、例えば、酢酸、カプリン酸、カプリル酸、又はラウリン酸等を主成分として含有する多価アルコールエステルがスギ花粉飛散を強く抑制することを見いだし、本発明を完成するに至った。
本発明は以下の花粉飛散抑制剤及びこれを用いたスギ花粉飛散抑制方法を提供するものである。
１．炭素数２〜１２の脂肪酸の多価アルコールエステルを有効成分として含有する花粉飛散抑制剤。
２．炭素数２〜１２の脂肪酸が、酢酸、カプリル酸、カプリン酸、及びラウリン酸からなる群から選ばれる少なくとも１種である上記１記載の花粉飛散抑制剤。
３．多価アルコールが、プロピレングリコール、グリセリン、アセチル化グリセリン、ジグリセリン、ソルビタン、及びショ糖からなる群から選ばれる少なくとも１種である上記１又は２記載の花粉飛散抑制剤。
４．花粉がスギ花粉である上記１〜３のいずれか１項記載の花粉飛散抑制剤。
５．上記１〜４のいずれか１項記載の花粉飛散抑制剤を対象植物に散布することを特徴とする花粉飛散抑制方法。
６．１〜５００倍水希釈液として散布する上記５記載の方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の花粉飛散抑制剤は、低濃度の散布で、スギやヒノキの花粉の形成あるいは飛散を効率よく軽減ないし防止することができる。従って、対象植物に対して薬害を及ぼすことが少なく、環境に対する負荷が小さく、安全であり、経済的、実用的である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明に使用する炭素数２〜１２の脂肪酸の多価アルコールエステルの脂肪酸成分としては、飽和又は不飽和の、直鎖又は分岐鎖の脂肪酸、例えば、酢酸、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン酸、これらの２種以上の混合物等が挙げられる。
多価アルコール成分としては、例えば、プロピレングリコール、グリセリン、アセチル化グリセリン、ジグリセリン、ソルビタン、ショ糖、これらの２種以上の混合物等が挙げられる。
【００１２】
炭素数２〜１２の脂肪酸の多価アルコールエステルは部分エステルでも完全エステルでもよい。
具体例としては、グリセリンモノ脂肪酸エステル、グリセリンモノ・ジ脂肪酸エステル、グリセリンジアセトモノ脂肪酸エステル、トリグリセライド、ジグリセリンモノ脂肪酸エステル、ジグリセリンモノ・ジ脂肪酸エステル、ジグリセリンテトラ脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、プロピレングリコール脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル等が挙げられる。
【００１３】
市販品としては、理研ビタミン株式会社製の下記の製品が挙げられる。括弧内は脂肪酸の炭素数を示す。
グリセリンモノ脂肪酸エステル
M-300（C12）
M-200（C10）
M-100（C8）、
グリセリンジアセトモノ脂肪酸エステル
PL-004（C12）
PL-019（C10/8）
トリグリセライド
M-1（C10/8）
M-2（C8）
トリアセチン（C2）
ジグリセリンモノ脂肪酸エステル
DL-100（C12）
ジグリセリンモノ・ジ脂肪酸エステル
L-71-D（C12）
ジグリセリンテトラ脂肪酸エステル
PL-710
ソルビタン脂肪酸エステル
L-250A（C12）
C-250（C8）
プロピレングリコール脂肪酸エステル
PY-100（C12）
PC-0100（C10）
PC-8100（C8）
PL-100（C12）
ポリグリセリン脂肪酸エステル
J-0021（C12）
C-7018（C8）
【００１４】
本発明の花粉飛散抑制剤は炭素数２〜１２の脂肪酸の多価アルコールエステル単独でも良いが、界面活性剤、大豆油、綿実油等の植物油、IPA（イソプロパノール）、エタノール等のアルコール、等の助剤を含むことが望ましい。
界面活性剤としては一般的に使用される界面活性剤であればいずれでも良く、特にノニオン系界面活性剤及びカチオン界面活性剤が好ましい。
ノニオン系界面活性剤の例としてはポリオキシエチレンアルキルエーテル型ノニオン系界面活性剤、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル型ノニオン系界面活性剤、ポリオキシエチレン脂肪酸ソルビタンエステル型ノニオン系界面活性剤、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油型ノニオン系界面活性剤、ポリオキシエチレングリセリン脂肪酸エステル型ノニオン系界面活性剤、ポリグリセリン脂肪酸エステル型ノニオン系界面活性剤等が挙げられる。
【００１５】
カチオン系界面活性剤としては、脂肪族のアミン、アミン塩及び第四級アンモニウム塩が挙げられ、具体的には、ラウリルジヒドロキシエチルアミン、ヘキサデシルアミン、ヘキサデシルヒドロキシエチルアミン、ラウリルアミンアセテート、ヘキサデシルポリ（１５）ヒドロキシエチルアミン、ラウリルジメチルベンザルコニウムクロリド、オレイルジヒドロキシエチルメチルアンモニウムクロリド、ラウリルジヒドロキシエチルメチルアンモニウムクロリド、オクタデシルジメチルベンザルコニウム等が挙げられる。
【００１６】
市販品としては、例えば、以下のものが挙げられる。
B-205（ポリオキシエチレン（POE）ラウリルエーテル、エチレンオキシド（EO）５モル付加物）（理研ビタミン株式会社製）
DO-100（ジグリセリンモノオレート）（理研ビタミン株式会社製）
CA-42 （POEひまし油、EO４２モル付加物）（東邦化学工業株式会社製）
エアロールCT-1（ソジウムジオクチルスルフォサクシネート）（東邦化学工業株式会社製）
ソルボンT-80（POEソルビタン脂肪酸エステル、EO８０モル付加物）（東邦化学工業株式会社製）
ソルポールEX-37 （ラウリルジヒドロキシエチルメチルアンモニウムクロリド）（東邦化学工業株式会社製）
【００１７】
本発明の花粉飛散抑制剤中、炭素数２〜１２の脂肪酸の多価アルコールエステルの量は、好ましくは５０〜１００質量％、さらに好ましくは６０〜９５質量％、最も好ましくは７０〜９５質量％である。
また本発明の花粉飛散抑制剤中、助剤の量は、好ましくは０〜５０質量％、さらに好ましくは５〜４０質量％、最も好ましくは５〜３０質量％である。
【００１８】
本発明の花粉飛散抑制剤の散布対象植物としてはスギ、ヒノキ等が挙げられる。特にスギが好ましい。
【００１９】
本発明の花粉飛散抑制剤は、原液をそのままで、又は水で、好ましくは１〜５００倍、さらに好ましくは１００〜４００倍、最も好ましくは２００〜３００倍に希釈して、対象植物等に散布する。ヘリコプター等を利用して空中散布するのが好ましい。
本発明の花粉飛散抑制剤の散布量は、有効成分である炭素数２〜１２の脂肪酸の多価アルコールエステルの量として、好ましくは５〜５０ｋｇ／ｈａ、さらに好ましくは７〜４０ｋｇ／ｈａ、最も好ましくは１０〜３０ｋｇ／ｈａが適当である。
【００２０】
本発明の花粉飛散抑制剤の例えばスギへの散布時期は、雄花の花芽の分化後のいずれの時期に散布してもよく、雄花が着生する８月から翌年の１月までの比較的長い期間にわたり散布することができ、これにより翌春の花粉の飛散を有効に軽減ないし防止することができる。
【実施例】
【００２１】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明する。なお、例中、「％」はいずれも質量％を意味する。
【００２２】
実施例１
表１に示す炭素数２〜１２の脂肪酸及び比較として炭素数１８の脂肪酸の多価アルコールエステルと助剤-１を９：１（質量比）で混合し、花粉飛散抑制剤を調製した。
助剤-1：B-205 + 綿実油 + DO-100（1：1：1）
【００２３】
評価試験（スギに対する浸漬試験）
先端に雄花１５個をつけた長さ約１０ｃｍのスギの針葉の多数を同じスギの木から採取し、これらのそれぞれ５本を１群として、各群を表１の花粉飛散抑制剤の１００倍水希釈液又は２００倍水希釈液１００ｍＬに浸漬した。１分間浸漬後に液から引き上げてビーカーに入れ、一週間経過後における雄花および針葉の変化を観察した。試験は９月下旬に行った。雄花の枯死指数は以下の基準で評価した平均値である。
0：全く枯死しない
1：雄花の25％未満が枯死
2：雄花の25％以上〜50％未満が枯死
3：雄花の50％以上〜75％未満が枯死
4：雄花の75％以上が枯死
結果を表１に示す。
【００２４】
【表１】
0005866607.tif 000002
【００２５】
試験番号１２及び１３は、特開2009-184990の実施例１の製剤（１％水希釈液）及び実施例３の製剤（５％水希釈液）である。
構成脂肪酸の炭素数が小さい方が枯死指数が高く、エステル化の程度が低い方が枯死指数が高い傾向が認められる。
特に、プロピレングリコール脂肪酸エステルの枯死指数が高く、グリセリンジアセトモノ脂肪酸エステル、グリセリンモノ脂肪酸エステルの順に枯死指数が低下する傾向が認められる。
【００２６】
実施例２
表２に示す炭素数８又は１０の脂肪酸の多価アルコールエステルと以下の助剤１〜５を下記の比率（質量比）で混合し、本発明の花粉飛散抑制剤を調製し、その２００倍水希釈液を用いて、実施例１と同様の試験を１０月上旬に行った。結果を表２に示す。
PC-0100：プロピレングリコール脂肪酸エステル(C10)
PC-8100：プロピレングリコール脂肪酸エステル(C8)
助剤-1：B-205 + 綿実油 + DO-100（1：1：1）
助剤-2：DO-100 + CA-42 + IPA（1.5：0.5：1）
助剤-3：9775  +  DO-100（1：1）
助剤-4：T-80
助剤-5：EX-37 + DO-100 + 大豆油（1.0:5.0:10.0）
【００２７】
【表２】
0005866607.tif 000003
【００２８】
試験番号３１及び３２は、特開2009-184990の実施例１の製剤（１％水希釈液）及び実施例３の製剤（５％水希釈液）である。
プロピレングリコール脂肪酸エステル(C10)又はプロピレングリコール脂肪酸エステル(C8)を使用した試験番号２１−３０の枯死指数はグリセリンモノオレート(C18)又はグリセリンジオレート(C18)を使用した試験番号３１及び３２と比較して顕著に高いことがわかる。