(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶解した磁石組成の溶湯を収容する溶解炉と、
溶解炉から排出された溶湯を一次冷却して急冷薄帯を形成する冷却ロールと、
冷却ロールから飛散した急冷薄帯が衝突する冷却板であって、衝突によって急冷薄帯を二次冷却するとともに急冷薄帯を粉砕して磁石用粉体を形成する冷却板と、からなり、
前記冷却板はその角度を可変とする角度調整部を備えており、
製造された磁石用粉体が冷却板から飛散して容器内で一定高さまで堆積した段階で冷却板の角度が変更され、別の位置で磁石用粉体の堆積が実行されるように冷却板の角度調整がおこなわれる磁石用粉体の製造装置。
【請求項２】
冷却板は角度調整部のほかに自身を回動させる回動部を備えており、回動軸周りで冷却板が回動自在となっている請求項１に記載の磁石用粉体の製造装置。
【請求項３】
溶解炉内に収容されている溶解した磁石組成の溶湯を溶解炉から冷却ロールに排出し、溶湯を一次冷却して急冷薄帯を形成する第１のステップ、
冷却ロールから飛散した急冷薄帯を冷却板に衝突させ、衝突によって急冷薄帯を二次冷却するとともに急冷薄帯を粉砕して磁石用粉体を形成する第２のステップ、
製造された磁石用粉体が冷却板から飛散して容器内で一定高さまで堆積した段階で冷却板の角度を変更し、別の位置で磁石用粉体を堆積させる第３のステップからなる磁石用粉体の製造方法。
【請求項４】
第２のステップでは、冷却板を回動軸周りで回動させ、回動状態の冷却板に急冷薄帯を衝突させる請求項３に記載の磁石用粉体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁石用粉体の製造装置と製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ランタノイド等の希土類元素を用いた希土類磁石は永久磁石とも称され、その用途は、ハードディスクやMRIを構成するモータのほか、ハイブリッド車や電気自動車等の駆動用モータなどに用いられている。
【０００３】
この希土類磁石の磁石性能の指標として残留磁化（残留磁束密度）と保磁力を挙げることができるが、モータの小型化や高電流密度化による発熱量の増大に対し、使用される希土類磁石にも耐熱性に対する要求は一層高まっており、高温使用下で磁石の保磁力を如何に保持できるかが当該技術分野での重要な研究課題の一つとなっている。車両駆動用モータに多用される希土類磁石の一つであるNd-Fe-B系磁石を取り挙げると、結晶粒の微細化を図ることやNd量の多い組成合金を用いること、保磁力性能の高いDy、Tbといった重希土類元素を添加することなどによってその保磁力を増大させる試みがおこなわれている。
【０００４】
希土類磁石としては、組織を構成する結晶粒（主相）のスケールが3〜5μm程度の一般的な焼結磁石のほか、結晶粒を50nm〜300nm程度のナノスケールに微細化したナノ結晶磁石があるが、中でも、上記する結晶粒の微細化を図りながら高価な重希土類元素の添加量を低減すること（フリー化）のできるナノ結晶磁石が現在注目されている。
【０００５】
重希土類元素の中でもその使用量の多いDyを取り上げると、Dyの埋蔵地域は一部の地域に偏在していることからその材料コストは高価である。そのため、Dy量を減らしながら保磁力性能を保証するDyレス磁石や、Dyを一切使用せずに保磁力性能を保証するDyフリー磁石の開発が重要な開発課題の一つとなっており、このことがナノ結晶磁石の注目度を高くしている大きな要因の一つである。
【０００６】
ナノ結晶磁石をはじめとする希土類磁石の製造方法を概説すると、たとえばNd-Fe-B系の溶湯を冷却ロール上に吐出してこれを急冷凝固し、得られた急冷リボン（急冷薄帯）を粉砕して磁石用粉体（磁性粉体）を製造し、この磁石用粉体を加圧成形しながら焼結して焼結体を製造する。この焼結体に対し、磁気的異方性を付与するために、熱間塑性加工（熱間塑性加工による加工度（圧縮率）が大きい場合、たとえば圧縮率が10%程度以上の場合を、熱間強加工もしくは単に強加工と称することができ、焼結体を強加工前駆体と称することもできる）を施して成形体を製造する。このように、希土類磁石の製造に際しては、その前駆体としてまず焼結体が製造され、次いで成形体が製造されることになる。
【０００７】
ところで、溶湯を冷却ロール上に吐出してこれを急冷凝固し、得られた急冷薄帯を粉砕して磁石用粉体を製造する方法が特許文献１に開示されている。ここで開示される方法は、溶解炉にて溶解した溶湯を急冷薄帯化する前に出湯温度に保温された貯湯容器に溶湯を貯湯し、貯湯容器内の溶湯を急冷薄帯とする際に溶解炉にて配合原料を連続的に溶解し、貯湯装置内で減少した溶湯に追加補充し、追加補充した溶湯を連続して水冷ロールにて急冷薄帯化し、溶湯レベルを検出器にて検出した信号により貯湯容器内の出湯ノズルのオリフィス部に働く溶湯のヘッド圧の変化に対応して急冷槽の圧力を調整するものである。この方法により、溶解槽と急冷槽の槽間圧力差と貯湯容器内の溶湯のヘッド圧からなる出湯圧力に依存する出湯量を一定に保持でき、急冷薄帯の品質を均一に保持でき、急冷薄帯を破断機及び圧縮機で切断圧縮することができる。
【０００８】
ここで、急冷薄帯が切断されて形成された磁石用粉体は容器内で堆積して貯められる。このように堆積した磁石用粉体は、十分に冷え切っていない状態で堆積することから特に堆積物の内部には熱が籠り易く、該内部に存在する磁石用粉体の冷却が不十分となって結晶粒が粗大化し易くなる。そして、このように結晶粒が粗大化することは、最終製造物である希土類磁石の磁気特性に影響を与える可能性が高く、この問題は、希土類磁石がナノ結晶磁石の場合に特に顕著となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平８−２７７４０３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は上記する問題に鑑みてなされたものであり、急冷薄帯から磁石用粉体を製造する装置と方法に関し、磁石用粉体の冷却性に優れ、磁石用粉体の粗大化を抑止することのできる磁石用粉体の製造装置と製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
前記目的を達成すべく、本発明による磁石用粉体の製造装置は、溶解した磁石組成の溶湯を収容する溶解炉と、溶解炉から排出された溶湯を一次冷却して急冷薄帯を形成する冷却ロールと、冷却ロールから飛散した急冷薄帯が衝突する冷却板であって、衝突によって急冷薄帯を二次冷却するとともに急冷薄帯を粉砕して磁石用粉体を形成する冷却板と、からなり、前記冷却板はその角度を可変とする角度調整部を備えているものである。
【００１２】
本発明の磁石用粉体の製造装置は、溶湯が一次冷却されて形成された急冷薄帯を二次冷却するとともにこの急冷薄帯を粉砕して磁石用粉体を形成する冷却板を備えている点に特徴を有しており、より詳細には、角度を可変とする角度調整部を備えている冷却板を備えている点に特徴を有するものである。
【００１３】
ここで、冷却板の「角度」とは、冷却板の面の傾きのことであり、冷却板の角度は、ここで衝突して二次冷却され、かつ粉砕されてできた磁石用粉体を反射させて容器に収容する際に、この容器の所定の位置に磁石用粉体が飛散して堆積するように設定されている。
【００１４】
冷却板は銅やアルミ等から形成でき、板の内部に水路を内蔵しておき、水路を還流する冷媒にて冷却板が常時クーリングされる実施の形態であってもよい。
【００１５】
たとえば、急冷薄帯が高速で冷却板に衝突した際に冷却板が塑性変形し、この塑性変形の際のメタルタッチにて急冷薄帯の二次冷却が図られるとともに、衝突の際の衝撃で急冷薄帯が破砕されて磁石用粉体が形成される。
【００１６】
冷却板はその冷却面と反対側の背面に角度調整部を備えているが、この角度調整部はサーボモータなどから構成される。
【００１７】
既述するように、容器内で堆積した磁石用粉体は十分に冷え切っていない状態で堆積するため、堆積物の内部に存在する磁石用粉体の冷却が不十分となって結晶粒の粗大化が問題となる。この問題を解消するべく、本発明の製造装置の好ましい実施の形態では、製造された磁石用粉体が冷却板から飛散して容器内で一定高さまで堆積した段階で冷却板の角度が変更され、別の位置で磁石用粉体の堆積が実行されるように冷却板の角度調整がおこなわれるようになっているものである。
【００１８】
たとえば、容器内で堆積する磁石用粉体の高さに関し、結晶粒の粗大化が生じない程度の高さを設定しておく。この高さの設定に際しては、磁石用粉体を様々な高さまで堆積させ、各ケースでの堆積状態の磁石用粉体の内部温度を測定し、結晶粒の粗大化が生じ難い温度となる高さを予め決定しておくのがよい。
【００１９】
製造装置は、容器の側方に高さセンサ等を備えており、この高さセンサにて容器内に堆積した磁石用粉体の高さを常時計測しておき、磁石用粉体の高さが一定高さとなっていることを示す制御信号が高さセンサからサーボモータ等の角度調整部に送信され、信号を受信した角度調整部が作動して冷却板の角度を変更することができる。
【００２０】
角度変更がなされた冷却板で急冷薄帯が二次冷却され、破砕されてできた磁石用粉体は容器の別の位置で堆積され、磁石用粉体の高さが一定高さとなった段階で、磁石用粉体の製造（容器内への収容までの一連の工程）を終了するか、冷却板の角度変更が再度実行され、容器のさらに別の位置で磁石用粉体の堆積がなされる。
【００２１】
本発明の磁石用粉体の製造装置によれば、製造された磁石用粉体が容器内に堆積している過程で熱によって結晶粒が粗大化するといった課題を効果的に解消することができる。
【００２２】
また、本発明による磁石用粉体の製造装置の好ましい実施の形態において、冷却板は角度調整部のほかに自身を回動させる回動部を備えており、回動軸周りで冷却板が回動自在となっているものである。
【００２３】
本実施の形態の製造装置は、冷却板を回動自在（揺動自在）とするものであり、冷却板が回動軸を中心に回動自在となっていることで、冷却ロールから飛散した急冷薄帯が冷却板に衝突する部位を分散させることができる。このことにより、冷却板の一部のみに急冷薄帯の衝突が繰り返される場合に冷却板の損耗が早くなり、メンテナンスが頻繁になるといった課題を解消することができる。
【００２４】
また、冷却板における急冷薄帯の衝突部位が分散することで急冷薄帯の冷却性も高まり、製造される磁石用粉体の品質向上にも繋がる。
【００２５】
また、本発明は磁石用粉体の製造方法にも及ぶものであり、この製造方法は、溶解炉内に収容されている溶解した磁石組成の溶湯を溶解炉から冷却ロールに排出し、溶湯を一次冷却して急冷薄帯を形成する第１のステップ、冷却ロールから飛散した急冷薄帯を冷却板に衝突させ、衝突によって急冷薄帯を二次冷却するとともに急冷薄帯を粉砕して磁石用粉体を形成する第２のステップ、製造された磁石用粉体が冷却板から飛散して収容容器内で一定高さまで堆積した段階で冷却板の角度を変更し、別の位置で磁石用粉体を堆積させる第３のステップからなるものである。
【００２６】
本発明の製造方法によれば、製造された磁石用粉体が容器内に堆積している過程で熱によって結晶粒が粗大化するといった課題を効果的に解消することができる。
【００２７】
また、本発明の製造方法において、第２のステップでは、冷却板を回動軸周りで回動させ、回動状態の冷却板に急冷薄帯を衝突させるのが好ましい。
【００２８】
冷却板を回動させることで回動状態の冷却板における急冷薄帯の衝突部位が分散し、このことによって急冷薄帯の冷却性が高まり、製造される磁石用粉体の品質向上にも繋がる。さらに、結晶粒が粗大化するのが抑止されることで製造歩留りも向上する。
【００２９】
上記する製造装置を適用して、もしくは製造方法にて製造された磁石用粉体を使用して焼結体が製造され、この焼結体に熱間塑性加工（もしくは強加工）を施すことによって異方性を有する成形体が製造される。この製造された成形体に対し、必要に応じて保磁力性能を高める重希土類元素やその合金等を種々の方法で粒界拡散させることにより、磁化と保磁力の双方に優れた希土類磁石が得られる。
【発明の効果】
【００３０】
以上の説明から理解できるように、本発明の磁石用粉体の製造装置と製造方法によれば、磁石用粉体の製造装置が急冷薄帯を二次冷却するとともにこの急冷薄帯を粉砕して磁石用粉体を形成する角度調整部を備えた冷却板を有し、冷却板から飛散して容器内で一定高さまで堆積した段階で冷却板の角度が変更され、別の位置で磁石用粉体の堆積が実行されることにより、製造された磁石用粉体が容器内に堆積している過程で熱によって結晶粒が粗大化するといった課題を効果的に解消することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本発明の磁石用粉体の製造装置を説明するとともに、磁石用粉体の製造方法をともに説明した模式図である。
【図２】冷却板に急冷薄帯が衝突している状態を説明した模式図である。
【図３】冷却板の角度調整が図られている状態を説明するとともに、磁石用粉体の製造方法をともに説明した模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００３２】
以下、図面を参照して本発明の磁石用粉体の製造装置と製造方法の実施の形態を説明する。なお、図示例は溶解炉の下方から溶湯が下方の冷却ロールに提供されるものであるが、たとえば溶解炉（タンディッシュ）内の溶湯がオーバーフローして下方の冷却ロールに提供される形態などであってもよい。
【００３３】
（磁石用粉体の製造装置と製造方法の実施の形態）
図１は本発明の磁石用粉体の製造装置を説明するとともに、磁石用粉体の製造方法をともに説明した模式図である。図示する製造装置１０は、溶解した磁石組成の溶湯を収容する溶解炉１と、溶解炉１から排出された（Ｘ１方向）溶湯を一次冷却して急冷薄帯Ｒを形成する冷却ロール２と、冷却ロール２から飛散した（Ｘ３方向）急冷薄帯Ｒが衝突し、この衝突によって急冷薄帯Ｒを二次冷却するとともに急冷薄帯Ｒを粉砕して磁石用粉体Ｆを形成する冷却板３と、製造された磁石用粉体Ｆが冷却板３から飛散して堆積しながら収容される容器５と、から大略構成される。
【００３４】
溶解炉１は窒化ケイ素から形成された坩堝であり、高周波コイルを備えていて、たとえば50kPa以下に減圧したArガス雰囲気の中に載置され、合金インゴットを高周波溶解するものである。
【００３５】
溶解炉１から排出された希土類磁石を与える組成の溶湯は回転姿勢（Ｘ２方向）で銅製の冷却ロール２の表面に提供され、一次冷却されてできた急冷薄帯Ｒは冷却ロール２の回転にともなってその接線方向に飛散される（Ｘ３方向）。
【００３６】
ここで、合金溶湯の組成（NdFeB磁石組成）は(Rl)x(Rh)yTzBsMtの組成式で表すことができ、RlはYを含む１種類以上の軽希土類元素、RhはDy、Tbよりなる１種類以上の重希土類元素、TはFe、Ni、Coを少なくとも1種類以上を含む遷移金属、MはGa、Zn、Si、Al、Nb、Zr、Ni、Cu、Cr、Hf、Mo、P、C、Mg、Hg、Ag、Auよりなる１種類以上の金属、13≦x≦20、0≦y≦4、z=100-a-b-d-e-f、4≦s≦20、0≦t≦3であり、主相(RlRh)2T14B相と粒界相(RlRh)T4B4相、 RlRh相の組織構成、もしくは、主相(RlRh)2T14B相と粒界相(RlRh)2T17相、RlRh相の組織構成のものを適用できる。
【００３７】
急冷薄帯Ｒが飛散される方向には、急冷薄帯Ｒを衝突させて二次冷却し、さらに衝突によって破砕して磁石用粉体Ｆを形成する冷却板３が載置されている。
【００３８】
冷却板３は、その全体もしくは急冷薄帯Ｒの衝突面が銅素材であり、その背面側（衝突面と反対側）にはサーボモータからなる角度調整部４ａが装備されており、角度調整部４ａの稼働によって冷却板３の角度θが変更自在（Ｙ１方向）となっている。なお、冷却板３は、その内部に水路が内蔵されていて、ここを還流する冷媒にて冷却板３が常時クーリングされる実施の形態であってもよい。
【００３９】
さらに、冷却板３の背面には回動軸４ｃが装備され、回動軸４ｃの先端にはサーボモータからなる回動部４ｂが装備されており、回動部４ｂの回動（揺動）によって冷却板３を回動軸４ｃを揺動中心として時計周りおよび反時計周りに揺動できるようになっている（Ｙ２方向）。
【００４０】
冷却板３で急冷薄帯Ｒが二次冷却されるとともに破砕されてできた磁石用粉体Ｆは、冷却板３で反射し、下方の容器５に飛散して収容される。
【００４１】
容器５の側方には高さセンサ６が備えてあり、容器５内で堆積してできた磁石用粉体の堆積物Ｄの高さtをレーザＬにて計測し、計測された高さデータは角度調整部４ａに送信されるようになっている（信号Ｓ）。
【００４２】
角度調整部４ａには磁石用粉体の堆積物Ｄの高さの閾値データが格納されており、受信した高さデータが閾値データ以上となった段階で冷却板３の角度を所望量だけ変化させる角度調整を実行する。すなわち、この所望量の角度調整は、磁石用粉体の堆積物Ｄの横の位置に、同様に別途の磁石用粉体の堆積物Ｄを形成できるような角度の調整である。
【００４３】
容器５内で収容される磁石用粉体の堆積物Ｄの高さに関し、堆積物Ｄ内での熱篭りによって結晶粒の粗大化が生じない程度の高さを予め設定しておく。具体的には、この高さの設定に際し、磁石用粉体を様々な高さまで堆積させ、各ケースでの磁石用粉体の堆積物の内部温度を測定し、結晶粒の粗大化が生じ難い温度となる高さを予め決定しておく。
【００４４】
ここで、磁石用粉体の製造方法を概説する。まず、溶解炉１内に収容されている溶解した磁石組成の溶湯を溶解炉１から冷却ロール２に排出し、溶湯を一次冷却して急冷薄帯Ｒを形成する（第１のステップ）。
【００４５】
次に、冷却ロール２から飛散した急冷薄帯Ｒを冷却板３に衝突させ、衝突によって急冷薄帯Ｒを二次冷却するとともに急冷薄帯Ｒを粉砕して磁石用粉体Ｆを形成する（第２のステップ）。
【００４６】
この第２のステップでは、回動部４ｂを稼働して冷却板３を回動軸４ｃ周りで回動（揺動）させ、回動状態の冷却板３に急冷薄帯Ｒを衝突させる。このように冷却板３を揺動状態としておくことにより、冷却ロール２から飛散した急冷薄帯Ｒが冷却板３に衝突する部位を分散させることができる。このことにより、冷却板３の一部のみに急冷薄帯Ｒの衝突が繰り返される場合に冷却板３の損耗が早くなり、メンテナンスが頻繁になるといった課題を解消することができる。
【００４７】
ここで、第２のステップにおいて冷却板に急冷薄帯が衝突している状態を図２を参照して説明する。
【００４８】
同図で示すように、銅素材の冷却板３に急冷薄帯Ｒが高速で衝突すると、冷却板３の表面は塑性変形し、この塑性変形の際のメタルタッチにて急冷薄帯Ｒの二次冷却が図られるとともに、衝突の際の衝撃で急冷薄帯Ｒが破砕されて磁石用粉体Ｆが形成される。
【００４９】
図３で示すように、製造された磁石用粉体Ｆが冷却板３から飛散して容器５内で一定高さt1まで堆積して磁石用粉体の堆積物Ｄ１が形成された段階で、高さt1に関するデータ信号が角度調整部４ａに送信されて冷却板３の角度がθからθ’に変更され（Ｙ１方向）、磁石用粉体の堆積物Ｄ１の側方位置に磁石用粉体Ｆが飛散され、ここで磁石用粉体の堆積物Ｄ２が形成される（第３のステップ）。
【００５０】
このように、図示する磁石用粉体の製造装置１０を適用した製造方法によれば、製造装置１０が急冷薄帯Ｒを二次冷却するとともにこの急冷薄帯Ｒを粉砕して磁石用粉体Ｆを形成する角度調整部４ａを備えた冷却板３を有し、冷却板３から飛散して容器５内で一定高さt1まで堆積した段階で冷却板３の角度が変更され、別の位置で磁石用粉体Ｆの堆積が実行されることにより、製造された磁石用粉体の堆積物の内部の磁石用粉体が熱によってその結晶粒が粗大化するといった課題を効果的に解消することができる。
【００５１】
以上の製造方法によって磁石用粉体Ｆが製造される。以下、製造された磁石用粉体Ｆを使用した希土類磁石の製造方法を概説する。
【００５２】
製造された磁性粉末Ｆは、不図示の超硬ダイスとこの中空内を摺動する超硬パンチで画成されたキャビティ内に充填され、超硬パンチで加圧しながら加圧方向に電流を流して通電加熱することにより、たとえばナノ結晶組織のNd-Fe-B系の主相（20nm〜200nm程度の粒径範囲の結晶粒）と、主相の周りにあるNd-X合金（X:金属元素）等の粒界相からなる焼結体が製造される。ここで、通電加熱による加熱温度は結晶粒の粗大化が生じない程度の低温域である550〜700℃の範囲で、かつ、粗大化を抑制できる圧力範囲である40〜500MPaの圧力で加圧し、保持時間を60分以内とし、不活性ガス雰囲気下で焼結体の製造をおこなうのがよい。次に、製造された焼結体をその長手方向の端面に超硬パンチを当接させ、超硬パンチで加圧しながら熱間塑性加工（強加工）を施すことにより、磁気的異方性を有するナノ結晶粒からなる結晶組織の成形体が製造される。この熱間塑性加工においては、塑性変形が可能でかつ結晶粒の粗大化が生じ難い低温域である600〜800℃程度で、さらに、粗大化を抑制できる短時間の歪速度0.01〜30/s程度で塑性加工をおこなうのがよく、成形体の酸化防止のために不活性ガス雰囲気下でおこなわれるのが望ましい。製造された希土類磁石は、その前駆体である焼結体の組織が粗大粒を含まず、もしくはその含有量が極めて少なく、さらに20nm〜200nm程度の粒径範囲でその平面形状が扁平状の結晶粒から構成されていることにより、熱間塑性加工（強加工）時に結晶粒が容易に回動し易く、もって結晶粒が高い配向度で並んだ、異方性を有する成形体となる。製造された成形体はそれ自身が最終製造物である希土類磁石となり得るが、保磁力性能を高める合金が成形体の内部に粒界拡散されて希土類磁石が製造されてもよい。
【００５３】
以上、本発明の実施の形態を図面を用いて詳述してきたが、具体的な構成はこの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲における設計変更等があっても、それらは本発明に含まれるものである。
【符号の説明】
【００５４】
１…溶解炉、２…冷却ロール、３…冷却板、４ａ…角度調整部（サーボモータ）、４ｂ…回動部（サーボモータ）、４ｃ…回動軸、５…容器、６…高さセンサ、１０…製造装置、Ｒ…急冷リボン（急冷薄帯）、Ｆ…磁石用粉体、Ｄ，Ｄ１，Ｄ２…磁石用粉体の堆積物
【図１】
0006036597.tif 000002
【図２】
0006036597.tif 000003
【図３】
0006036597.tif 000004