(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）焼結磁石を準備する工程Ａと、
ＲＨ供給源（ＲＨ供給源は、重希土類元素ＲＨからなる金属又は重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金であって、ＲＨはＤｙ及び／又はＴｂである。）を準備する工程Ｂと、
前記ＲＨ供給源のＲＨ供給面が前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向し、かつ離間した状態で、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを配置する工程であって、前記ＲＨ供給面の大きさは、前記ＲＨ供給源の前記ＲＨ供給面を含む平面に投影した前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の領域よりも小さく、前記ＲＨ供給源から蒸発した重希土類元素ＲＨが前記ＲＨ供給面に対向する領域に位置するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石だけに供給されるように前記ＲＨ供給源を配置する工程Ｃと、
減圧雰囲気中において、相互に離間した状態にある前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石および前記ＲＨ供給源を加熱し、前記ＲＨ供給源から重希土類元素ＲＨを蒸発させ、前記重希土類元素ＲＨの蒸気を前記ＲＨ供給源と対向する前記一部のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の対向面に供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への前記重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への前記重希土類元素ＲＨの拡散を同時に行う工程Ｄと、
前記減圧雰囲気中において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源を離間及び加熱した状態で、前記ＲＨ供給源に対する前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石それぞれの配置関係を変化させ、前記ＲＨ供給源と対向する他の一部のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の対向面に前記重希土類元素ＲＨの蒸気を供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への前記重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への前記重希土類元素ＲＨの拡散を同時に行うとともに、前記工程Ｄにて磁石内部に拡散された前記重希土類元素ＲＨをさらに拡散させる工程Ｅと、
前記ＲＨ供給源に対する前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石それぞれの配置関係を変化させながら前記工程Ｄおよび工程Ｅを繰り返して実行する工程Ｆと、
を含み、
前記工程Ｃは、
少なくとも１つの開口部を有する処理容器の中に前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を挿入する工程ｃ１と、
前記処理容器の外部に前記ＲＨ供給源を配置し、前記処理容器の開口部を介して、前記ＲＨ供給面を前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向させる工程ｃ２と、
を含み、
前記処理容器内では、前記ＲＨ供給源から見たとき、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる一部のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の陰に他のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が位置しており、
前記ＲＨ供給源に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対しては前記重希土類元素ＲＨの供給および拡散の両方が行われながら、前記陰に位置するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対しては前記重希土類元素ＲＨの供給が行われることなく前記重希土類元素ＲＨの拡散のみが行われる、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項２】
前記工程Ｄおよび工程Ｅは、前記処理容器の運動によって前記ＲＨ供給源に対する前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置関係を変化させながら実行する、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項３】
前記工程Ｄおよび工程Ｅを実行した後、前記ＲＨ供給源の加熱を停止することにより、前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少させる工程と、
前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少した状態において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加熱する工程と、
を含む請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項４】
前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる各々のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面のうち、前記ＲＨ供給源から蒸発した前記重希土類元素ＲＨの蒸気が供給される領域が、前記配置関係の変化に伴って変化する、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項５】
減圧雰囲気が１０-3Ｐａ〜１０Ｐａである請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項６】
前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを同時に加熱し、加熱温度が８００℃〜９５０℃である請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項７】
前記複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを別々に加熱し、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の加熱温度が８００℃〜９５０℃、前記ＲＨ供給源の加熱温度が６５０℃〜１２００℃である請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項８】
第１の加熱装置によって前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを同時に加熱するとともに、第２の加熱装置によって前記ＲＨ供給源のみを加熱する請求項６に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項９】
前記処理容器は、前記少なくも１つの開口部を上部に有するボウル状容器であり、
前記工程Ｅは、前記処理容器内に配置された攪拌羽根によって前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を攪拌することにより、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源との配置関係を変化させる工程を含む、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１０】
前記処理容器は、複数の開口部を外周面に有する筒状容器であり、
前記工程Ｅは、前記処理容器を回転させることにより、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を攪拌する工程を含む、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１１】
前記処理容器の外周面は、複数の穴を有する金属板又は合金板から形成されており、前記開口部は、当該複数の穴によって構成されている請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１２】
前記処理容器の外周面は、金属製又は合金製の網から形成されており、前記開口部は、前記網の網目によって構成されている請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１３】
前記処理容器の外周面の面積に対する前記開口部の合計面積によって規定される開口率が４０％以上である請求項１１又は１２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１４】
前記工程Ｅにおいて、前記処理容器を０．２〜１ｒｐｍで回転させる請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１５】
前記ＲＨ供給源の表面と前記処理容器との間には、前記ＲＨ供給源の表面から蒸発した前記重希土類元素ＲＨの蒸気を、前記ＲＨ供給源の表面の面積よりも小さい面積を有する領域に収束させる収束部材を有する請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１６】
前記処理容器の内部空間の２０〜５０体積％の部分に、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を収容する請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１７】
前記離間距離が３００ｍｍ以下である請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１８】
前記工程Ｄおよび工程Ｅを実行した後、雰囲気圧力を増加させることにより、前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少させる工程と、
前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少した状態において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加熱する工程と、
を含む請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法及び製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータや、ハイブリッド自動車用モータ等の各種モータや家電製品等に使用されている。
【０００３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、主相であるＲ2Ｔ14Ｂ相中の希土類元素Ｒに含まれる軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ及び／又はＰｒ）の一部を重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ及び／又はＴｂ）に置換すると、固有保磁力ＨcJ（以下、単に「ＨcJ」という）が向上することが知られている。高いＨcJを得るためには、重希土類元素ＲＨを多く添加する必要があった。
【０００４】
しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｒ2Ｔ14Ｂ相中の軽希土類元素ＲＬを重希土類元素ＲＨで置換すると、ＨcJが向上する一方、残留磁束密度Ｂr（以下、単に「Ｂr」という）が低下してしまう。そのため、より少ない重希土類元素ＲＨの使用で、Ｂrを低下させず、ＨcJを向上させることが求められている。
【０００５】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨcJ向上手段として、焼結磁石に重希土類元素ＲＨを含む金属、合金、化合物等を磁石表面に供給した後、熱処理で重希土類元素ＲＨを磁石内部に拡散させることによって、Ｂrの低下を抑制しつつＨcJを回復または向上させる手法が提案されている。
【０００６】
特許文献１は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と、重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ、Ｈｏ及びＴｂからなる群から選択された少なくとも１種）を含有するバルク体とを対向させて配置し、これらを加熱することにより、バルク体から重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の表面に供給しつつ、重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の内部に拡散させる方法（蒸着拡散法）を開示している。
【０００７】
特許文献２は、所定圧力に保持可能な真空チャンバと、この真空チャンバ内に隔絶して設けられた相互に連通する処理容器及び蒸発容器と、この処理容器に被処理物を配置すると共に蒸発容器に金属蒸発材料を配置した状態で処理容器及び蒸発容器の加熱を可能とする加熱手段とを備える真空蒸気処理装置を用いて、被処理物をＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石、金属蒸発材料をＤｙとして、加熱手段によって処理容器及び蒸発容器をそれぞれ加熱してＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を所定温度まで昇温させつつＤｙを蒸発させ、蒸発したＤｙを処理容器内のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石表面に供給する方法を開示している。
【０００８】
特許文献３は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系金属間化合物磁性材料と、収着金属源となる希土類金属のうち少なくとも１種以上の金属インゴットまたは粉末とを、重量比（磁石／収着金属）として１から５０質量％の混合状態で耐熱密封容器内に減圧封入した後、加熱することにより、希土類金属を原子状またはクラスター状に気化させ、これを磁性材料粉末または成形体表面に供給して磁性材料表面に被着させ、希土類金属を磁性材料内部へ粒界に沿って拡散させる方法を開示している。なお、特許文献３は、上記耐熱密封容器を回転させることを示す図面を開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】国際公開第２００７／１０２３９１号
【特許文献２】国際公開第２００８／０３２６６６号
【特許文献３】特開２００４−２９６９７３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかし、特許文献１の方法には、焼結磁石体の表層領域において重希土類元素ＲＨの主相粒内部への拡散量が多めとなって、僅かとはいえどもＢrが低下する問題がある。Ｂrが低下した場合は、焼結磁石体の表層領域を薄く研削すればＢrを回復させることも可能である。しかし、生産工程の増加を招くと共に、焼結磁石体表面に拡散した重希土類元素ＲＨを無駄にすることになるという問題がある。
【００１１】
また、特許文献１の方法では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を配置する空間が制限され、一度に大量の処理を行うことが困難であるとともに、処理室内にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体及び重希土類元素ＲＨバルク体を配置する（並べる）ために工数がかかるという問題もある。
【００１２】
さらに、特許文献１の方法では、蒸着拡散処理中、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体及び重希土類元素ＲＨバルク体並びにそれらを保持する保持部材は固定されたままなので、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の保持部材と接している部分は保持部材によってマスキングされた状態となり、当該部分では重希土類元素ＲＨの供給量が不均一となり、焼結磁石体内でＨcJがばらつくという問題がある。
【００１３】
特許文献２の方法では、処理容器内の載置部に被処理物（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石）を載置しなければならないので、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を配置する空間が制限され、一度に大量の処理を行うことが困難であるとともに、処理容器内にＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を配置する（並べる）ために工数がかかるという問題がある。
【００１４】
また、特許文献２の方法では、処理中、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石及びそれらが載置される載置部は固定されたままなので、連通路近くに配置されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石と連通路から離れた位置に配置されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石とでは、金属蒸発材料（Ｄｙ）の供給量に差が生じ、惹いてはＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石のＨcJにばらつきが生じることが懸念される。
【００１５】
さらに、特許文献２の方法では、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の載置部と接している部分は載置部によってマスキングされた状態となり、当該部分ではＤｙの供給量が不均一となり、焼結磁石体内でＨcJがばらつくという問題がある。
【００１６】
特許文献３の方法では、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系金属間化合物磁性材料と収着金属源となる希土類金属を混合状態で加熱し、磁性材料表面に希土類金属を被着させた後拡散させるため、磁性材料の表層領域では希土類金属が主相粒内部へ拡散することを避けられず、Ｂrが低下するという問題がある。また、密封容器の回転を停止あるいは低速回転で加熱を行うと、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系金属間化合物磁性材料と希土類金属が溶着するという問題がある。さらに、磁性材料と希土類金属を混合状態で密封容器内に減圧封入しなければならないため、一回の処理に多大な工数と時間を要するという問題がある。
【００１７】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、焼結磁石体の表層領域においても重希土類元素ＲＨが主相粒内部に拡散することを抑制し、Ｂrを実質的に低下させずにＨcJを向上させたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法及びそれに用いる製造装置の提供を目的とする。
【００１８】
また、本発明は、一度に大量のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを蒸着拡散できるとともに、処理室内にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を配置するための工数を削減できるなど、生産性に優れるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法及び製造装置の提供を目的とする。
【００１９】
また、本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置位置や、保持部材や載置部との接触に起因するＨcJのばらつきが低減された、ＨcJの均一性に優れるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法及びそれに用いる製造装置の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）焼結磁石を準備する工程Ａと、ＲＨ供給源（ＲＨ供給源は、重希土類元素ＲＨからなる金属又は重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金であって、ＲＨはＤｙ及び／又はＴｂである。）を準備する工程Ｂと、前記ＲＨ供給源が前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向し、かつ離間した状態で、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを配置する工程Ｃと、減圧雰囲気中において、相互に離間した状態にある前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石および前記ＲＨ供給源を加熱し、前記ＲＨ供給源から重希土類元素ＲＨを蒸発させ、前記重希土類元素ＲＨの蒸気を前記ＲＨ供給源と対向する前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部の対向面に供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への前記重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への前記重希土類元素ＲＨの拡散を同時に行う工程Ｄと、前記減圧雰囲気中において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源を離間及び加熱した状態で互いの配置関係を変化させ、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の前記一部の対向面とは異なる他の一部の対向面に前記重希土類元素ＲＨの蒸気を供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への前記重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への前記重希土類元素ＲＨの拡散を同時に行うとともに、前記工程Ｄにて磁石内部に拡散された前記重希土類元素ＲＨをさらに拡散させる工程Ｅとを含む。
【００２１】
ある好ましい実施形態において、前記工程Ｃは、少なくとも１つの開口部を有する処理容器の中に前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を挿入する工程ｃ１と、前記処理容器の外部に前記ＲＨ供給源を配置し、前記処理容器の開口部を介して、前記ＲＨ供給源を前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向させる工程ｃ２とを含む。
【００２２】
ある好ましい実施形態において、前記工程Ｄおよび工程Ｅは、前記処理容器の運動によって前記ＲＨ供給源に対する前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置関係を変化させながら実行する。
【００２３】
ある好ましい実施形態において、前記工程Ｄおよび工程Ｅは、前記ＲＨ供給源に対する前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置関係を変化させながら実行し、前記配置関係は、前記ＲＨ供給源から見たとき、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる一部のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の陰に他のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が位置するようにして変化させられる。
【００２４】
ある好ましい実施形態において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる各々のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面のうち、前記ＲＨ供給源から蒸発した前記重希土類元素ＲＨの蒸気が供給される領域が、前記配置関係の変化に伴って変化する。
【００２５】
ある好ましい実施形態において、減圧雰囲気が１０-3Ｐａ〜１０Ｐａである。
【００２６】
ある好ましい実施形態において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを同時に加熱し、加熱温度が８００℃〜９５０℃である。
【００２７】
ある好ましい実施形態において、前記複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを別々に加熱し、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の加熱温度が８００℃〜９５０℃、前記ＲＨ供給源の加熱温度が６５０℃〜１２００℃である。
【００２８】
ある好ましい実施形態において、第１の加熱装置によって前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源とを同時に加熱するとともに、第２の加熱装置によって前記ＲＨ供給源のみを加熱する。
【００２９】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器は、前記少なくも１つの開口部を上部に有するボウル状容器であり、前記工程Ｅは、前記処理容器内に配置された攪拌羽根によって前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を攪拌することにより、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と前記ＲＨ供給源との配置関係を変化させる工程を含む。
【００３０】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器は、複数の開口部を外周面に有する筒状容器であり、前記工程Ｅは、前記処理容器を回転させることにより、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を攪拌する工程を含む。
【００３１】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器の外周面は、複数の穴を有する金属板又は合金板から形成されており、前記開口部は、当該複数の穴によって構成されている。
【００３２】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器の外周面は、金属製又は合金製の網から形成されており、前記開口部は、前記網の網目によって構成されている。
【００３３】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器の外周面の面積に対する前記開口部の合計面積によって規定される開口率が４０％以上である。
【００３４】
ある好ましい実施形態において、前記工程Ｅにおいて、前記処理容器を０．２〜１ｒｐｍで回転させる。
【００３５】
ある好ましい実施形態において、前記ＲＨ供給源の表面と前記処理容器との間には、前記ＲＨ供給源の表面から蒸発した前記重希土類元素ＲＨの蒸気を、前記ＲＨ供給源の表面の面積よりも小さい面積を有する領域に収束させる収束部材を有する。
【００３６】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器の内部空間の２０〜５０体積％の部分に、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を収容する。
【００３７】
ある好ましい実施形態において、前記離間距離が３００ｍｍ以下である。
【００３８】
ある好ましい実施形態において、前記工程Ｄおよび工程Ｅを実行した後、雰囲気圧力を増加させることにより、前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少させる工程と、前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少した状態において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加熱する工程とを含む。
【００３９】
ある好ましい実施形態において、前記工程Ｄおよび工程Ｅを実行した後、前記ＲＨ供給源の加熱を停止することにより、前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少させる工程と、前記重希土類元素ＲＨの蒸気の供給を停止又は減少した状態において、前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加熱する工程とを含む。
【００４０】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置は、内部のガスを排出する真空排気装置と、内部に不活性ガスを導入する不活性ガス導入装置と、少なくとも１つの開口部を有し、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）焼結磁石が挿入される処理容器と、前記処理容器の外部に配置されたＲＨ供給源（ＲＨ供給源は、重希土類元素ＲＨからなる金属又は重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金であって、ＲＨはＤｙ及び／又はＴｂである。）と、前記処理容器および前記ＲＨ供給源を加熱する加熱装置と、前記ＲＨ供給源が前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向し、かつ離間した状態で、前記ＲＨ供給源と前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との配置関係を変化させるように前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を移動させる駆動装置とを備える。
【００４１】
ある好ましい実施形態において、前記駆動装置は、前記処理容器を運動させるモータを備えている。
【００４２】
ある好ましい実施形態において、前記駆動装置は、前記処理容器内における前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の少なくとも一部と接触して移動させる撹拌部材を備えている。
【００４３】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器は、上部に前記開口部を有するボウル状容器である。
【００４４】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器は、外周面に前記開口部を有する筒状容器である。
【００４５】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器の前記外周面は、前記開口部として機能する複数の穴を有する金属板又は合金板から形成されている。
【００４６】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器の前記外周面は、前記開口部として機能する網目を有する金属製又は合金製の網から形成されている。
【００４７】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器の外周面の面積に対する前記開口部の合計面積によって規定される開口率が４０％以上である。
【００４８】
ある好ましい実施形態において、前記ＲＨ供給源を保持する保持部材を有する。
【００４９】
ある好ましい実施形態において、前記保持部材に、前記ＲＨ供給源を加熱することによって蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気を収束させるための収束部が形成されている。
【００５０】
ある好ましい実施形態において、前記処理容器と前記ＲＨ供給源との間に、前記ＲＨ供給源を加熱することによって蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気を収束させるための収束部材が配置されている。
【００５１】
ある好ましい実施形態において、前記加熱装置が、処理容器とＲＨ供給源を同時に加熱するものである。
【００５２】
ある好ましい実施形態において、前記ＲＨ供給源のみを独立して加熱することができる加熱装置をさらに有する。
【００５３】
ある好ましい実施形態において、前記加熱装置が、前記処理容器と前記ＲＨ供給源を別々に加熱するものである。
【００５４】
ある好ましい実施形態において、前記離間距離が３００ｍｍ以下である。
【発明の効果】
【００５５】
本発明によれば、焼結磁石体の表層領域においても重希土類元素ＲＨが主相粒内部に拡散することを抑制し、Ｂrを実質的に低下させずにＨcJを向上させたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することができる。
【００５６】
本発明によれば、一度に大量のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを蒸着拡散できるとともに、処理室内にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を配置するための工数を削減できるなど生産性を向上させることができる。
【００５７】
さらに、本発明によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置位置や保持部材や載置部に起因するＨcJのばらつきが低減された、ＨcJの均一性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することができる。
【００５８】
さらに、本発明によれば、効率よくＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを蒸着拡散できるので、重希土類元素ＲＨの使用量を削減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５９】
【図１】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置の一例を模式的に示す正面図である。
【図２】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置の一例を模式的に示す側面図である。
【図３】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における回転装置の一例を模式的に示す図である。
【図４】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における保持部材の一例を模式的に示す図である。
【図５】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における収束部材の一例を模式的に示す図である。
【図６】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における収束部材の他の例を模式的に示す図である。
【図７】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における収束部材の更に他の例を模式的に示す図である。
【図８】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における処理容器のＲＨ供給面との対向面を模式的に示す図である。
【図９】図１のＸ−Ｘ断面を模式的に示す説明図であって、（ａ）は処理容器が回転していない状態、（ｂ）は処理容器が図中矢印の方向に回転している状態を示す。
【図１０】図９において処理容器内に約５０体積％の空隙を残してＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を挿入した場合を模式的に示す説明図であって、（ａ）は処理容器が回転していない状態、（ｂ）は処理容器が図中矢印の方向に回転している状態を示す。
【図１１】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における加熱装置の一例を模式的に示す図である。
【図１２】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における加熱装置の他の例を模式的に示す図である。
【図１３】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置における重希土類元素ＲＨの蒸気の動きを示す図である。
【図１４】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置の一例を模式的に示す断面図である。
【図１５】本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置の一例を模式的に示す上面図である。
【発明を実施するための形態】
【００６０】
本発明の実施形態を詳細に説明する前に、本発明の構成を簡単に説明する。
【００６１】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法では、まず、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を準備する工程Ａと、ＲＨ供給源を準備する工程Ｂとを実行する。ここで、ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏである。また、ＲＨ供給源は、重希土類元素ＲＨからなる金属又は重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金であって、重希土類元素ＲＨはＤｙ及び／又はＴｂである。
【００６２】
次に、ＲＨ供給源が複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向し、かつ離間した状態で、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源とを配置する工程Ｃを行う。好ましい実施形態において、この工程Ｃは、少なくとも１つの開口部を有する処理容器の中に複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を挿入する工程ｃ１と、処理容器の外部にＲＨ供給源を配置し、処理容器の開口部を介して、ＲＨ供給源を複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向させる工程ｃ２とを含む。
【００６３】
その後、減圧雰囲気中において、相互に離間した状態にある複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石およびＲＨ供給源を加熱し、ＲＨ供給源から重希土類元素ＲＨを蒸発させ、重希土類元素ＲＨの蒸気をＲＨ供給源と対向する複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部の対向面に供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への重希土類元素ＲＨの拡散を同時に行う工程Ｄを行う。
【００６４】
また、この減圧雰囲気中において、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源を離間及び加熱した状態で互いの配置関係を変化させ、複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部の対向面とは異なる他の一部の対向面に重希土類元素ＲＨの蒸気を供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への重希土類元素ＲＨの拡散を同時行うとともに、工程Ｄにて磁石内部に拡散された重希土類元素ＲＨをさらに拡散させる工程Ｅを行う。
【００６５】
上記の工程Ｄおよび工程Ｅは、例えば処理容器の運動（振動、搖動、回転など）を行うことにより、ＲＨ供給源に対する複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置関係を変化させながら実行することができる。また、処理容器内に収容された複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を他の冶具などによって撹拌してもよい。
【００６６】
工程Ｄおよび工程Ｅが、ＲＨ供給源に対する複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置関係を変化させながら実行されると、ＲＨ供給源から見たとき、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる一部のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の陰に他のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が位置するようにして変化させられ得る。すると、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる各々のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面のうち、ＲＨ供給源から蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気が供給される領域が、配置関係の変化に伴って変化することになる。
【００６７】
このように本発明によれば、減圧雰囲気中において、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源との配置関係を変化させながら、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源を加熱することにより、ＲＨ供給源から個々のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対する重希土類元素ＲＨの供給が断続的に行われることになる。ある特定のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に着目すると、ＲＨ供給源に対向しているときは、ＲＨ供給源から蒸発した重希土類元素ＲＨの供給を受けるが、ＲＨ供給源に対向していないときは、重希土類元素ＲＨの供給を受けないことになる。すなわち、ＲＨ供給源に対向しているときは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への重希土類元素ＲＨの拡散が同時に行われ、ＲＨ供給源に対向していないときは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への重希土類元素ＲＨの拡散のみが行われることになる。
【００６８】
本発明によれば、このように「ＲＨ供給」が断続的に行われた状態でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が加熱されるため、重希土類元素ＲＨの供給量と拡散量とを適切に調整することが可能になる。その結果、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に重希土類元素ＲＨが過剰に供給されるという従来の問題が解決し、焼結磁石体の表層領域においても、重希土類元素ＲＨが主相粒内部に拡散することが抑制され、Ｂrを実質的に低下させずにＨcJを向上させることができる。
【００６９】
（１）製造装置の実施形態１
以下に、本発明の製造装置を、その実施形態（実施形態１）を示す図面に基づき説明する。
【００７０】
図１及び図２は、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置の一例を模式的に示す説明図であり、図１は製造装置の正面図、図２は製造装置の側面図である。各図において同じ部分には同じ符号を付している。
【００７１】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置１は、処理装置２内に、処理容器３と、処理容器３を回転させる回転装置４と、ＲＨ供給源５と、加熱装置７、１７とを有している。処理容器３は、外周面に複数の開口部８を有しており、内部に複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が挿入されている。ＲＨ供給源５は、そのＲＨ供給面６が処理容器３の外周面に向くようにして保持部材１０上に載置されている。加熱装置７は処理容器３を加熱し、加熱装置１７はＲＨ供給源５を加熱するように配置されている。各構成部材について以下に詳述する。
【００７２】
処理装置２は、処理装置２の内部のガスを排出する真空排気装置（図示せず）と処理装置２の内部に不活性ガスを導入する不活性ガス導入装置（図示せず）を備えている。処理装置２には、一般に工業的に使用されている熱処理炉などを用いることができる。また、加熱処理装置を備えていない形態の処理装置２を、一般的な熱処理炉内に収容して使用してもよい。後者の場合、処理装置２は密閉せずに、処理装置２内の真空排気、不活性ガス導入は熱処理炉に付属する真空排気装置、不活性ガス導入装置で行うことができる。なお、熱処理炉を使用する場合でも、熱効率を向上させるために、処理装置２内に加熱装置７、１７を配置し、さらに処理装置２内壁に断熱材を配置してもよい。
【００７３】
図示されている処理容器３の形状は横型の筒状である。この処理容器３には、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を挿入することができる。図１及び図２の例においては、円筒状の処理容器３を用いているが、処理容器３の形状は、図示されている形状に限定されず、多角形の筒状であってもよい。処理容器３の外周面には複数の開口部８が設けられている。処理容器３の外周面は、いわゆるパンチングメタルのように複数の穴を有する金属板又は合金板（以下「パンチングメタル」という）や、金属製あるいは合金製の網（以下「金網」という）のようなもので形成されていることが好ましい。パンチングメタルの場合はパンチングメタルに設けられた複数の穴が開口部８として機能し、金網の場合は金網の網目が開口部８として機能する。
【００７４】
処理容器３の外周面の全面積に対する全ての開口部８の合計面積の比率（開口率）は４０％以上であることが好ましい。４０％未満では、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９への重希土類元素ＲＨの供給量が少なくなるため好ましくない。一方、開口率が１００％に近くなりすぎると、処理容器３の強度が低下する可能性がある。したがって、開口率は、４０％以上で、処理容器３自体の強度並びに挿入される複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の大きさ、重量などに応じて決定されることが好ましい。
【００７５】
図示されている処理容器３は、前記パンチングメタルや金網を丸めて筒状に成形した構造物（以下「筒状胴部」という）と、その筒状胴部の両端を閉じる金属製あるいは合金製の蓋部材とから構成されている。該蓋部材を開閉することによって、処理容器３内にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を挿入又は回収することができる。なお、図１の例においては、筒状胴部の外径よりも蓋部材の外径が大きい。また、蓋部材の外周面が回転装置４の回転軸に接している。この回転軸が回転することにより、処理容器３が回転する。本実施形態で好適に使用され得る処理容器３の構成は、このような例に限定されない。筒状胴部の外径と蓋部材の外径とを同径として、筒状胴部と蓋部材の両外周面が回転装置４の回転軸に接するようにしてもよい。また、筒状胴部の両端をコルク栓のように蓋部材で閉じ、蓋部材の外径よりも筒状胴部の外径を大きくして、筒状胴部の外周面が回転装置４の回転軸に接するようにしてもよい。さらに、蓋部材もパンチングメタルや金網から形成されていてもよい。
【００７６】
回転装置４は、図１、２の例においては、２本の回転軸上に処理容器３を載置して処理容器３を回転させる構成を有している。しかし、処理容器３を回転させることができれば、回転装置４の構成、機構、位置などは特に限定されない。例えば、図１、２の例において、２本の回転軸のうち一方の回転軸のみを回転させてもよい。また、図３に示すように、回転装置１４を処理容器３の回転軸と同軸に配置してもよい。この場合、例えば回転装置１４の先端に係合片３１を、処理容器３の両端面に係合片３２を設け、係合片３１と３２を係合させて回転装置１４により処理容器３を回転させる。
【００７７】
ＲＨ供給源５は、重希土類元素ＲＨからなる金属又は重希土類元素ＲＨを含む合金である。重希土類元素ＲＨは、前述したように、Ｄｙ及び／又はＴｂである。ＲＨ供給源５としては、例えば、Ｄｙメタル、Ｔｂメタル、ＤｙＦｅ合金、ＴｂＦｅ合金などを用いることができる。この場合、ＲＨ供給源５は、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｆｅ以外に他の元素を含んでいてもよい。ＲＨ供給源５は、塊状（バルク体）、サイコロ状、板状、粉末状、球状、線状、チップ状、薄片状などいかなる形状でもあってもよく、大きさも特に限定されない。図１、２の例においては、平板状のＤｙメタルをＲＨ供給源５として用いている。
【００７８】
ＲＨ供給源５は、保持部材１０により固定されていることが好ましい。加熱装置１７の構成にもよるが、ＲＨ供給源５が塊状や平板状のようなハンドリングしやすい形状およびサイズを有する場合は、加熱装置１７に直接配置することも可能である。しかし、例えば、温度制御装置の故障や操作ミスなどにより温度が上がり過ぎ、ＲＨ供給源５が溶融してしまうと、加熱装置１７が損傷するおそれがある。従って、加熱装置１７あるいは処理装置２の保護を図るためにも保持部材１０を用いることが好ましい。
【００７９】
保持部材１０の形状は特に限定されない。図１、２に示されるように、ＲＨ供給源５を処理容器３の下側に配置する場合は、皿状あるいは板状の保持部材１０の上にＲＨ供給源５を載置し、ＲＨ供給源５を保持できればよい。ＲＨ供給源５を処理容器３の上側や側面に配置する場合は、固定部材などによりＲＨ供給源５が落ちないように保持部材１０に固定すればよい。
【００８０】
また、図４に示すように、複数の保持部材１０にＲＨ供給源５を分けて配置してもよい。図４は処理容器３の回転軸に直交する方向に保持部材１０を並列配置した場合を示す。例えば、回転軸と平行な方向に複数の保持部材１０を並列して配置してもよい。シャーレ状の保持部材１０を複数個配置するなど、保持部材１０の形状、個数などは特に限定されない。保持部材１０の材質も特に限定されない。一般的に用いられている耐熱性の材料を選定すればよい。
【００８１】
図１、２の例では、ＲＨ供給源５の上面の全体が、処理容器３の外周面に対向している。言い換えると、ＲＨ供給源５の表面と処理容器３との間には、ＲＨ供給源５の表面から蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気を遮蔽する部材が設けられていない。なお、ＲＨ供給源５の表面と処理容器３との間には、ＲＨ供給源５の表面から蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気を、ＲＨ供給源５の表面の面積よりも小さい面積を有する領域に収束させる収束部材を配置してもよい。図１、２の例では、収束部材などを介さずにＲＨ供給源５から直接に重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に供給する。本明細書では、ＲＨ供給源５の、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９に対向する側の全表面を、「ＲＨ供給面」と称することにする。「ＲＨ供給面」は、ＲＨ供給源５がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９に重希土類元素ＲＨの蒸気を供給する時の実効的な供給面を定義する。
【００８２】
収束部材を用いる場合は、図５及び図６に示すように、保持部材１０と収束部材とが一体化された、つまり、保持部材１０にＲＨ供給面６の形状および位置を規定する開口部を設けた構成を採用してもよい。また、図７に示すように、保持部材１０とは別に、ＲＨ供給面６の形状および位置を規定する開口部を有する収束部材５１を設けることができる。なお、図５〜図７の保持部材１０においては、処理容器３の回転軸方向にＲＨ供給面６を小さくする開口部を設けているが、回転軸に直交する方向にＲＨ供給面６を小さくしてもよい。回転軸に平行な方向と垂直な方向の両方に角錐状に収束させたり、漏斗のように円錐状に収束させてもよい。
【００８３】
ＲＨ供給源５は、そのＲＨ供給面６が処理容器３の外周面と対向するように配置される。したがって、処理容器３に挿入された複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９は、複数の開口部８を介して、ＲＨ供給源５のＲＨ供給面６と対向する。収束部材を使用する場合、ＲＨ供給源５のＲＨ供給面６の形状および位置は、収束部材の開口部の形状および位置によって規定される。
【００８４】
図８は、図１の構成において、処理容器３をＲＨ供給面６（ＲＨ供給源５）側から見た面、すなわち、処理容器３のＲＨ供給面６との対向面を模式的に示す説明図である。図１の例においては、処理容器３内の内部空間の約３０体積％の部分にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が挿入されている。このように、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の体積割合が５０％よりも小さい場合を説明する。この場合、図８に示すように、ＲＨ供給面６を含む平面（基準平面）に対して、処理容器３を投影した領域は、Ｌ1×Ｓ1の範囲である。一方、処理容器３の内部に挿入された複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を上記の基準平面に投影した領域は、Ｌ2×Ｓ2の範囲によって規定される。図８の例では、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の体積割合が５０％よりも小さいため、処理容器３を投影した領域の中に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が投影されない領域として、Ｌ2×Ｓ3の範囲が生じている。
【００８５】
本発明の好ましい実施形態では、基準平面に投影したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の領域（Ｌ2×Ｓ2の範囲）よりも、ＲＨ供給面６の大きさを小さくしている。以下、このことによる効果を説明する。
【００８６】
図９は、図１のＸ−Ｘ断面を模式的に示す説明図である。処理容器３内には約３０体積％のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が挿入されている。図９（ａ）は処理容器３が回転していない状態、図９（ｂ）は処理容器３が図中矢印の方向に回転している状態を示す。図１０は、図９において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の挿入量を増やし、処理容器３内に約５０体積％のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を挿入した場合を模式的に示す説明図であり、図１０（ａ）は処理容器３が回転していない状態、図１０（ｂ）は処理容器３が図中矢印の方向に回転している状態を示す。
【００８７】
図９（ａ）に示すように、処理容器３が回転していない状態では、図８の場合と同様に、処理容器３のＲＨ供給面６との対向面（図中Ｓ1の範囲）において、処理容器３の開口部８からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が露出している部分（図中Ｓ2の範囲）と、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が露出していない部分（図中Ｓ3の範囲）とが存在する。また、処理容器３の開口部８からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が露出している部分（図中Ｓ2の範囲）は、処理容器３のＲＨ供給面６との対向面（図中Ｓ1の範囲）よりも小さくなっている。
【００８８】
しかし、図９（ｂ）に示すように、処理容器３が図中矢印の方向に回転している状態では、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９は回転方向に移動するため、図中Ｓ2の範囲が図中右側へずれることとなる。
【００８９】
また、図１０のように、処理容器３内に約５０体積％のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を挿入した場合においては、図１０（ａ）に示すように、処理容器３が回転していない状態では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の基準平面に対する投影領域（図中Ｓ2の範囲）と、処理容器３の基準平面に対する投影領域（図中Ｓ1の範囲）とはほぼ同じ範囲であるが、図１０（ｂ）に示すように、処理容器３が図中矢印の方向に回転している状態では、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９は回転方向に移動するため、基準平面上にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が投影されない領域（図中Ｓ3の範囲）ができ、回転していない状態に比べ図中Ｓ2の範囲が小さくなる。
【００９０】
このように、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の体積割合、すなわち、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の挿入量、処理容器３の回転の有無並びに回数数などによって、図中Ｓ2の範囲、すなわち、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の基準平面に対する投影領域の範囲は変化する。本発明の好ましい実施形態においては、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の挿入量、処理容器３の回転数などを調整し、当該範囲の変化を想定して、ＲＨ供給面６の大きさを、当該範囲よりも小さくなるように構成する。
【００９１】
上記の通り、ＲＨ供給面６は、図１や図４に示すように、収束部材を用いない場合、ＲＨ供給源５の上面そのものがＲＨ供給面６となり、ＲＨ供給源５の上面から直接重希土類元素ＲＨを供給する。従って、ＲＨ供給源５の上面の大きさを、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の基準平面に対する投影領域の範囲より小さくなるように構成する。
【００９２】
一方、図５〜図７に示すように、保持部材１０にＲＨ供給面６を設けたような構成や、保持部材１０とは別にＲＨ供給面６を有する収束部材５１を設ける構成の場合、ＲＨ供給面６の大きさが、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の基準平面に対する投影領域の範囲より小さくなるように構成されていれば、ＲＨ供給源５の大きさは特に限定されない。すなわち、図６及び図７に示すように、ＲＨ供給源５そのものは、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の基準平面に対する投影領域の範囲よりも大きくなっていても差し支えない。
【００９３】
このように、本発明の好ましい実施形態では、ＲＨ供給面６の大きさが、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の基準平面に対する投影領域の範囲より小さくなるように構成されている。なお、ＲＨ供給源５と、ＲＨ供給源５（ＲＨ供給面６）に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９と離間距離が後述するように３００ｍｍ以下であれば、ＲＨ供給源５が処理容器３から離れていても本発明の効果を十分に得ることができる。
【００９４】
加熱装置７、１７は、処理容器３及びＲＨ供給源５を加熱するために配置される。図１では、加熱装置７は処理容器３、すなわち処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を、加熱装置１７はＲＨ供給源５を加熱するように配置されている。図１のように配置することにより、処理容器３とＲＨ供給源５をそれぞれ独立して加熱することができる。例えば、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の温度を９５０℃以下で、ＲＨ供給源５は９５０℃を超える温度で加熱するような場合に好都合である。
【００９５】
加熱装置は図１に示される構成に限定されるものではない。例えば、図１１に示すように、加熱装置２７で処理容器３とＲＨ供給源５を同時に加熱したり、あるいは図１２に示すように、加熱装置２７で処理容器３とＲＨ供給源５を同時に加熱できるようにするとともに、ＲＨ供給源５のみを加熱することができる加熱装置１７をさらに配置するような構成としてもよい。加熱装置７、１７、２７は、加熱対象に応じて温度調節範囲が設定できればよく、例えば、６５０℃〜１２００℃の範囲で温度調節できるものであれば、装置の構成などは特に限定されない。例えば、一般に工業的に使用されている加熱装置などを用いることができる。
【００９６】
処理容器３内に挿入される複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９には、公知のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を適用することができる。
【００９７】
以上の通り、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置は、
内部のガスを排出する真空排気装置と、
内部に不活性ガスを導入する不活性ガス導入装置と、
少なくとも１つの開口部を有し、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）焼結磁石が挿入される処理容器と、
前記処理容器の外部に配置されたＲＨ供給源（ＲＨ供給源は、重希土類元素ＲＨからなる金属又は重希土類元素ＲＨを２５原子％以上含む合金であって、ＲＨはＤｙ及び／又はＴｂである。）と、
前記処理容器および前記ＲＨ供給源を加熱する加熱装置と、
前記ＲＨ供給源が前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向し、かつ離間した状態で、前記ＲＨ供給源と前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との配置関係を変化させるように前記複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を移動させる駆動装置と、
を備える。
【００９８】
本発明は、先述した特許文献１（国際公開第２００７／１０２３９１号）にて提案されている「蒸着拡散法」における問題を解決することを目的とする。蒸着拡散法は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と重希土類元素ＲＨバルク体とを対向させて配置し、これらを加熱することにより、バルク体から重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の表面に供給しつつ、重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の内部に拡散させるものである。つまり、重希土類元素ＲＨの供給と重希土類元素ＲＨの拡散が同時に進行している。
【００９９】
しかし、重希土類元素ＲＨの供給量と重希土類元素ＲＨの拡散量のバランスがとれている間は問題ないが、例えば、処理を行うに伴って重希土類元素ＲＨの拡散量が徐々に低下した場合、重希土類元素ＲＨの供給量が過多となり、焼結磁石体の表層領域において主相粒内部に拡散する重希土類元素ＲＨ量が増え、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体のＢrが低下するおそれがある。
【０１００】
本発明においては、上記のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置１を用い、処理装置２内を減圧雰囲気として、回転装置４によって処理容器３を回転させ処理容器３内の複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を撹拌する。そして、処理容器３内に挿入された複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を加熱装置７によって加熱するとともに、ＲＨ供給源５を加熱装置１７によって加熱し、重希土類元素ＲＨを蒸発させる。ＲＨ供給面６の大きさは、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を基準平面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域の範囲よりも小さくなっているので、蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気はＲＨ供給面６から開口部８を介してＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９の対向面に供給される。
【０１０１】
処理容器３は回転しているため、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９は回転方向に徐々に高く持ち上げられ、ある地点まで上昇すると、雪崩落ちるような状態で落下してゆく。これらの動きを繰り返すことにより処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９は撹拌され、絶えず処理容器３内を移動することとなる。従って、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９に重希土類元素ＲＨの蒸気が供給されるのは、ＲＨ供給面６に対向する領域付近を移動している時だけであり、それ以外の場所を移動している時は重希土類元素ＲＨが供給されない。つまり、ＲＨ供給面６に対向する領域付近を移動している時だけ重希土類元素ＲＨの供給と重希土類元素ＲＨの拡散が同時に進行しており、それ以外の場所を移動している時は重希土類元素ＲＨの拡散のみが行なわれることとなる。
【０１０２】
このように、本発明によれば、重希土類元素ＲＨの拡散のみが行われる状態が存在するため、重希土類元素ＲＨの供給量が過多となっても、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に供給された重希土類元素ＲＨを焼結磁石体内部に効率よく拡散させることができる。従って、焼結磁石体の表層領域においても重希土類元素ＲＨが主相粒内部に拡散することが抑制され、Ｂrを実質的に低下させずにＨcJを向上させたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することができる。また、効率よく拡散できるため、重希土類元素ＲＨの使用量を削減することもできるという効果を奏することができる。
【０１０３】
一方、ＲＨ供給面６の大きさが、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を基準平面に投影した領域の範囲よりも広い場合、すなわち、図８におけるＬ2×Ｓ2の範囲よりも広い場合は、上記の本発明の効果が十分得られないこととなる。
【０１０４】
図１３は、図１において、ＲＨ供給面６の大きさを、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を基準平面に投影した領域の範囲よりも大きくした場合を模式的に示す説明図である。図１３においては、収束部材などを用いていないため、ＲＨ供給面６はＲＨ供給源５の上面そのものとなっており、ＲＨ供給源５から直接重希土類元素ＲＨを供給する。
【０１０５】
図１３に示す製造装置を用い、処理装置２内を減圧雰囲気として、回転装置４によって処理容器３を回転させ処理容器３内の複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を撹拌する。そして、処理容器３内に挿入された複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を加熱装置７によって加熱するとともに、ＲＨ供給源５を加熱装置１７によって加熱し、重希土類元素ＲＨを蒸発させる。
【０１０６】
図１３において、点線及び一点鎖線は蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気の動きを示す。蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気はある程度の直進性を有しているため、ＲＨ供給面６と処理容器３が対向している部分では、図中点線にて示すように、処理容器３の開口部８からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９に重希土類元素ＲＨの蒸気が供給される。しかし、ＲＨ供給面６と処理容器３が対向していない部分では、図中一点鎖線にて示すように、重希土類元素ＲＨの蒸気は処理装置２内に放出されることとなる。また、ＲＨ供給面６と処理容器３が対向している部分でも、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が開口部８から露出している範囲以外の部分、すなわち、図８におけるＬ2×Ｓ3の範囲に供給された重希土類元素ＲＨの蒸気は処理容器３の開口部８を通過して処理装置２内に放出されることとなる。
【０１０７】
処理装置２内に放出された重希土類元素ＲＨの蒸気は、図１３において一点鎖線で示すように、処理装置２内の加熱装置７に当たって反射したり、あるいは加熱装置７のない部分では処理装置２に当たって反射されたりして、処理容器３のＲＨ供給面６との対向面とは逆の方向、すなわち、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９が回転方向に徐々に高く持ち上げられ、雪崩落ちるような状態で落下している最中にも重希土類元素ＲＨの蒸気が供給されることとなる。
【０１０８】
上記の通り、本発明においては、重希土類元素ＲＨの供給と重希土類元素ＲＨの拡散が同時に進行している状態と、重希土類元素ＲＨの拡散のみが行なわれている状態が繰り返されることにより、上記本発明の効果を奏することができるが、図１３のように、ＲＨ供給面６の大きさを、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を基準平面に投影した領域の範囲よりも大きくした場合は、ＲＨ供給面６の対向面付近を移動している時に加えて、それ以外の場所を移動している時にも重希土類元素ＲＨが供給されることなり、これによって重希土類元素ＲＨの供給量が過多となって、本発明の効果が損なわれることとなる。
【０１０９】
ＲＨ供給源５と、ＲＨ供給源５（ＲＨ供給面６）に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９と離間距離は、３００ｍｍ以下であることが好ましい。３００ｍｍを超えると、処理容器３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９への重希土類元素ＲＨの供給量が少なくなるため好ましくない。また、３００ｍｍを超えると、処理容器３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石９を基準平面に投影した領域の範囲以外の部分にも重希土類元素ＲＨが供給されることとなり、上述した本発明の効果が損なわれることとなる。
【０１１０】
（２）製造装置の実施形態２
次に、本発明の製造装置の他の実施形態（実施形態２）を図面に基づき説明する。
【０１１１】
図１４及び図１５は、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置の一例を模式的に示す説明図であり、図１４は製造装置の断面図、図１５は製造装置の上面図である。各図において同じ部分には同じ符号を付している。
【０１１２】
図１４及び図１５に示す本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置３１は、処理装置３２内に、処理容器３３と、ＲＨ供給源３５と、加熱装置３７、４７を有している。処理容器３３は開口部３８を有しており、内部に複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９が挿入されている。処理容器３３内には複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を撹拌するための撹拌羽根５２が配置されている。撹拌羽根５２は回転軸に固定されており、回転軸は処理装置３２外に設置される回転装置３４に接続されている。ＲＨ供給源３５は、そのＲＨ供給面３６が処理容器３３の開口部３８に向くようにして保持部材４０によって固定されている。加熱装置３７は処理容器３３を、加熱装置４７はＲＨ供給源３５を加熱するように配置されている。各構成部材について以下に詳述する。
【０１１３】
処理装置３２には、処理装置３２内部のガスを排出する真空排気装置（図示せず）と処理装置３２内部に不活性ガスを導入する不活性ガス導入装置（図示せず）を備えている。処理装置３２には、一般に工業的に使用されている熱処理炉などを用いることができる。また、加熱処理装置を備えていない形態の処理装置３２を、一般的な熱処理炉内に収容して使用してもよい。後者の場合、処理装置３２は密閉せずに、処理装置３２内の真空排気、不活性ガス導入は熱処理炉に付属する真空排気装置、不活性ガス導入装置で行うことができる。なお、熱処理炉を使用する場合でも、熱効率を向上させるために、処理装置３２内に加熱装置３７、４７を配置し、さらに処理装置３２内壁に断熱材を配置するなどの構成としてもよい。
【０１１４】
処理容器３３は上部に開口部３８を有するボウル状をなしており、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を挿入することができるようになっている。処理容器３３には一般的に用いられている耐熱性の材料などを選定することができる。
【０１１５】
ＲＨ供給源３５は、処理容器３３の開口部３８の上部に配置される。ＲＨ供給源３５において、重希土類元素ＲＨは上記図１に示す製造装置にて用いた重希土類元素ＲＨと同様の金属あるいは合金である。ＲＨ供給源３５の形状は特に限定されないが、塊状（バルク体）であることが好ましい。図１４においては、平板状のＤｙメタルを用いている。
【０１１６】
ＲＨ供給源３５は、保持部材４０により固定されていることが好ましい。図１４では、下向きに重希土類元素ＲＨを供給できるようにボルトとナットでＲＨ供給源３５を固定しているが、ＲＨ供給源３５を固定することできれば、固定方法は特に限定されない。また、複数の保持部材４０にＲＨ供給源３５を分けて配置してもよい。保持部材４０の形状、個数などは特に限定されない。さらに、保持部材４０の材質も特に限定されない。一般的に用いられている耐熱性の材料などを選定することができる。
【０１１７】
ＲＨ供給源３５は、ＲＨ供給面３６を備えている。図１４においては、ＲＨ供給源３５の下面そのものがＲＨ供給面３６となっている。つまり、収束部材などを介さずにＲＨ供給源３５から直接重希土類元素ＲＨを供給する構成となっている。
【０１１８】
収束部材は、上記図１に示す製造装置にて用いた収束部材を転用することができる。すなわち、保持部材４０にＲＨ供給面３６を設けたような構成や、保持部材４０とは別部材として、角錐状や円錐状に収束させてＲＨ供給面３６を設けた収束部材を配置する構成などを採用することができる。
【０１１９】
ＲＨ供給源３５は、そのＲＨ供給面３６が処理容器３３の開口部３８と対向するように配置される。従って、処理容器３３に挿入された複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９は、開口部３８を介して、ＲＨ供給源３５のＲＨ供給面３６と対向する。そして、ＲＨ供給面３６は、処理容器３３内に挿入された複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を基準平面に投影した領域の範囲よりも小さくなっている。
【０１２０】
本構成の製造装置３１は、上記図１に示す製造装置と同様に、ＲＨ供給面３６の大きさを、処理容器３３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を基準平面に投影した領域の範囲よりも小さくすることを特徴とする。
【０１２１】
図１４及び図１５に示す構成の製造装置３１では、処理容器３３の開口部３８は、処理容器３３のＲＨ供給面３６との対向面の断面積に相当する。従って、ＲＨ供給面３６の大きさを、処理容器３３の前記断面積よりも小さくなるように構成する。
【０１２２】
ＲＨ供給面３６は、収束部材を用いない場合は、ＲＨ供給源３５の下面そのものがＲＨ供給面３６となり、ＲＨ供給源３５から直接重希土類元素ＲＨを供給する。従って、ＲＨ供給源３５の大きさを、処理容器３３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を基準平面に投影した領域の範囲より小さくなるように構成する。
【０１２３】
保持部材４０にＲＨ供給面３６を設けたような構成や、保持部材４０とは別部材としてＲＨ供給面３６を規定する開口部を設けた収束部材を配置する構成の場合、ＲＨ供給面３６の大きさが、処理容器３３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を基準平面に投影した領域の範囲より小さくなるように構成されていれば、ＲＨ供給源３５の大きさは特に限定されない。
【０１２４】
このように、本発明の好ましい実施形態では、ＲＨ供給面３６の大きさが、処理容器３３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を基準平面に投影した領域の範囲より小さくなるように構成されている。ＲＨ供給源３５と、ＲＨ供給源３５（ＲＨ供給面３６）に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９と離間距離が後述するように３００ｍｍ以下であれば、ＲＨ供給源３５が処理容器３３から離れていても本発明の効果を十分に得ることができる。例えば、ＲＨ供給源３５とＲＨ供給源３５を加熱する加熱装置４７を処理装置３２外に配置し、処理装置３２外から収束部材や連通部材を通じて重希土類元素ＲＨを処理装置３２内に送り込み、収束部材や連通部材のＲＨ供給面３６から重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９に供給することも可能である。
【０１２５】
加熱装置３７、４７は、処理容器３３及びＲＨ供給源３５を加熱するために配置される。図１４では、加熱装置３７は処理容器３３、すなわち処理容器３３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を、加熱装置４７はＲＨ供給源３５を加熱するように配置されている。図１４のように配置することにより、処理容器３３とＲＨ供給源３５をそれぞれ独立して加熱することができる。例えば、処理容器３３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９の温度を９５０℃以下で、ＲＨ供給源３５は９５０℃を超える温度で加熱するような場合に好都合である。
【０１２６】
加熱装置は図１４に示される構成に限定されるものではない。一つの加熱装置で処理容器３３とＲＨ供給源３５を同時に加熱したり、あるいは、一つの加熱装置で処理容器３３とＲＨ供給源３５を同時に加熱できるようにするとともに、ＲＨ供給源３５のみを加熱することができる加熱装置をさらに配置するような構成としてもよい。加熱装置３７、４７は、加熱対象に応じて温度調節範囲が設定できればよく、例えば、６５０℃〜１２００℃の範囲で温度調節できるものであれば、装置の構成などは特に限定されない。例えば、一般に工業的に使用されている加熱装置などを用いることができる。
【０１２７】
処理容器３３内に挿入される複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９には、公知のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を適用することができる。
【０１２８】
処理容器３３内に配置される、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を撹拌するための撹拌羽根５２は、処理容器３３内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を撹拌することができれば、図１４に示される形状に限定されず、公知の撹拌装置や混合装置などに使用されているものを適用することができる。また、撹拌羽根５２を回転させる回転装置３４も、撹拌羽根５２を回転させることができれば、構成、機構、位置などは特に限定されない。
【０１２９】
図１４及び図１５に示すＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置３１を用い、処理装置３２内を減圧雰囲気として、回転装置３４によって撹拌羽根５２を回転させ、処理容器３３内の複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を撹拌する。そして、処理容器３３内に挿入された複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を加熱装置３７によって加熱するとともに、ＲＨ供給源３５を加熱装置４７によって加熱し、重希土類元素ＲＨを蒸発させる。ＲＨ供給面３６の大きさは、処理容器３３内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９を基準平面に投影した領域の範囲よりも小さくなっているので、蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気はＲＨ供給面３６から開口部３８を介してＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９の対向面に供給される。
【０１３０】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９は撹拌羽根５２によって撹拌されているため、絶えず処理容器３３内を移動することとなる。従って、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石３９に重希土類元素ＲＨの蒸気が供給されるのは、ＲＨ供給面３６の対向面付近を移動している時だけであり、それ以外の場所を移動している時は重希土類元素ＲＨが供給されない。つまり、ＲＨ供給面３６の対向面付近を移動している時だけ重希土類元素ＲＨの供給と重希土類元素ＲＨの拡散が同時に進行しており、それ以外の場所を移動している時は重希土類元素ＲＨの拡散のみが行なわれることとなる。
【０１３１】
このように、本発明によれば、重希土類元素ＲＨの拡散のみが行われる状態が存在するため、ＲＨの供給量が過多となっても、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に供給された重希土類元素ＲＨを焼結磁石体内部に効率よく拡散させることができる。従って、焼結磁石体の表層領域においても重希土類元素ＲＨが主相粒内部に拡散することが抑制され、Ｂrを実質的に低下させずにＨcJを向上させたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することができる。また、効率よく拡散できるため、重希土類元素ＲＨの使用量を削減することもできるという効果を奏することができる。
【０１３２】
（３）製造方法の実施形態
以下に、本発明の製造方法を説明する。本発明の製造方法は、上述した本発明の製造装置（実施形態１及び２）を用いることが好ましいが、本発明の製造方法を実施できるのであれば、製造装置は特に限定されるものではない。なお、以下の説明においては、主として、実施形態１の製造装置を用いた場合を示す。
【０１３３】
まず、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を準備する（工程Ａ）。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石には、公知のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を用いる。好ましい実施形態において、準備したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、少なくとも１つの開口部を有する処理容器の中に挿入する。処理容器が製造装置から着脱できる場合は、処理装置外にてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を処理容器に挿入した後、処理容器を処理装置内に設置する。処理容器としては、実施形態１の製造装置にて用いた筒状容器などを用いることができる。
【０１３４】
好ましい実施形態において、処理容器の外周面は、パンチングメタルや金網のようなもので形成されている。パンチングメタルの場合はパンチングメタルに設けられた複数の穴が開口部として機能し、金網の場合は金網の網目が開口部として機能する。開口部の開口率は４０％以上であることが好ましい。４０％未満では、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への重希土類元素ＲＨの供給量が少なくなるため好ましくない。一方、開口率が１００％に近くなりすぎると、処理容器の強度が低下する可能性がある。したがって、開口率４０％以上で、処理容器自体の強度並びに挿入される複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の大きさ、重量などに応じて決定されることが好ましい。
【０１３５】
次に、ＲＨ供給源を準備する（工程Ｂ）。ＲＨ供給源は、上述した製造装置の実施形態にて説明したものを用いる。ここでは、板状のＤｙメタルを用い、Ｄｙメタルは皿状の保持部材に載置する。保持部材が処理装置から着脱できる場合は、処理装置外にてＲＨ供給源を保持部材に載置した後、処理装置内に設置する。もちろん、処理装置がＲＨ供給源を直接設置できる構造になっている場合、保持部材は不要である。
【０１３６】
保持部材上にＲＨ供給源を載置した場合は、ＲＨ供給源の上面そのものがＲＨ供給面となっている。つまり、収束部材などを介さずにＲＨ供給源から直接重希土類元素ＲＨを供給する構成となる。収束部材を用いる場合は、保持部材にＲＨ供給面の形状および位置を規定する開口部を設けた構成を採用してもよい。また、保持部材とは別に、ＲＨ供給面の形状および位置を規定する開口部を有する収束部材を設けることができる。
【０１３７】
次に、ＲＨ供給源が複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向し、かつ離間した状態で、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源とを配置する（工程Ｃ）。好ましい実施形態において、この工程Ｃは、少なくとも１つの開口部を有する処理容器の中に複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を挿入する工程ｃ１と、処理容器の外部にＲＨ供給源を配置し、処理容器の開口部を介して、ＲＨ供給源を複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部に対向させる工程ｃ２とを含む。このとき、ＲＨ供給源の上面の大きさ、すなわち、ＲＨ供給面の大きさを、処理容器内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の基準平面に対する投影領域の範囲より小さくなるように構成することが好ましい。
【０１３８】
その後、減圧雰囲気中において、相互に離間した状態にある複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石およびＲＨ供給源を加熱し、ＲＨ供給源から重希土類元素ＲＨを蒸発させ、重希土類元素ＲＨの蒸気をＲＨ供給源と対向する複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部の対向面に供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への重希土類元素ＲＨの拡散を同時行う（工程Ｄ）。
【０１３９】
また、この減圧雰囲気中において、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源を離間及び加熱した状態で互いの配置関係を変化させ、複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部の対向面とは異なる他の一部の対向面に重希土類元素ＲＨの蒸気を供給することによって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への重希土類元素ＲＨの供給とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部への重希土類元素ＲＨの拡散を同時に行うとともに、工程Ｄにて磁石内部に拡散された重希土類元素ＲＨをさらに拡散させる（工程Ｅ）。
【０１４０】
好ましい実施形態において、工程Ｄ及び工程Ｅは、処理容器の運動によってＲＨ供給源に対する複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置関係を変化させながら実行する。また、他の好ましい実施形態において、工程Ｄおよび工程Ｅは、ＲＨ供給源に対する複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置関係を変化させながら実行し、その配置関係は、ＲＨ供給源から見たとき、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる一部のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の陰に他のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が位置するようにして変化させられる。さらに他の好ましい実施形態において、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に含まれる各々のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面のうちで前記ＲＨ供給源から蒸発した前記重希土類元素ＲＨの蒸気が供給される領域が、配置関係の変化に伴って変化する。
【０１４１】
前記工程Ｄ及び工程Ｅにおいて、実施形態１の製造装置を用いる場合、加熱装置により処理容器を加熱することにより処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加熱するとともに、回転装置によって処理容器を回転させて処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を撹拌する。また、処理容器の加熱及び回転と同時、あるいは処理容器を加熱及び回転させた後、加熱装置によってＲＨ供給源を加熱する。なお、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の撹拌は、処理容器を回転させてもよいし、振動、揺動させてもよい。また、処理容器内部にじゃま板を配置した処理容器を回転させることによって撹拌してもよい。さらに、処理容器内に撹拌羽根を配置して、処理容器は回転させずに固定したままで、撹拌羽根を回転させて処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を撹拌してもよい。
【０１４２】
また、前記工程Ｄ及び工程Ｅにおいて、工程中の雰囲気は減圧雰囲気である。好ましい実施形態において、減圧雰囲気は１０-3Ｐａ〜１０Ｐａである。減圧雰囲気にするには、例えば、真空排気装置により製造装置内のガスを排出して減圧雰囲気とする。その場合、大気から直接当該減圧雰囲気にしてもよいし、不活性ガスにて置換を行いながら当該減圧雰囲気にしてもよい。また、真空排気装置（例えば油拡散ポンプなど）にて高真空雰囲気にした後、不活性ガスで当該減圧雰囲気に調整するなどの方法を採用することができる。
【０１４３】
上記工程によって、ＲＨ供給源を加熱することによって蒸発した重希土類元素ＲＨの蒸気を、ＲＨ供給面から、処理容器内の複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の一部の対向面に供給することができる。
【０１４４】
そのため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石がＲＨ供給面に対向する領域を移動している時にだけ重希土類元素ＲＨが供給され、それ以外の場所を移動している時は重希土類元素ＲＨが供給されない。つまり、ＲＨ供給面に対向する領域付近を移動している時だけ重希土類元素ＲＨの供給と重希土類元素ＲＨの拡散が同時に進行しており、それ以外の場所を移動している時は重希土類元素ＲＨの拡散のみが行なわれることとなる。
【０１４５】
従って、「ＲＨ供給」が断続的に行われた状態でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が加熱されるため、重希土類元素ＲＨの供給量と拡散量とを適切に調整することが可能になる。その結果、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に重希土類元素ＲＨが過剰に供給されるという従来の問題が解決し、焼結磁石体の表層領域においても、重希土類元素ＲＨが主相粒内部に拡散することが抑制され、Ｂrを実質的に低下させずにＨcJを向上させることができる。
【０１４６】
また、本発明によれば、筒状やボウル状の処理容器を用いることができるため、一度に大量のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に蒸着拡散できるとともに、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を配置するための工数を削減できるなど生産性を向上させることができる。
【０１４７】
さらに、本発明によれば、筒状やボウル状の処理容器にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を挿入できるので、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配置位置や保持部材や載置部に起因するＨcJのばらつきが低減された、ＨcJの均一性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造することができる。
【０１４８】
さらに、本発明によれば、効率よくＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを蒸着拡散できるので、重希土類元素ＲＨの使用量を削減することができる。
【０１４９】
本発明の製造方法において、加熱工程は、処理容器とＲＨ供給源を同時に加熱したり（以下「同時加熱」という）、処理容器とＲＨ供給源をそれぞれ別々に加熱したり（以下「別加熱」という）することができる。また、処理容器内に挿入されるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の量を多くした場合、あるいは蒸気圧が高いＲＨ供給源を使用する場合などは、第１の加熱装置で処理容器とＲＨ供給源を同時に加熱するとともに補助的に第２の加熱装置を用いてＲＨ供給源のみを強加熱（以下「併用加熱」という）することもできる。
【０１５０】
加熱温度は、同時加熱の場合、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源が８００℃〜９５０℃になるように加熱することが好ましい。別加熱の場合はＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が８００℃〜９５０℃、ＲＨ供給源が６５０℃〜１２００℃になるように加熱することが好ましい。併用加熱の場合は、第１の加熱装置によって、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石とＲＨ供給源を８００℃〜９５０℃になるように加熱し、第２の加熱装置によって、ＲＨ供給源のみを６５０℃〜１２００℃に加熱することが好ましく、特にＲＨ供給源のみを強加熱する場合は、ＲＨ供給源が９５０℃を超え１２００℃以下になるように加熱することが好ましい。
【０１５１】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の加熱温度が８００℃未満では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを効率的に拡散導入することができず、９５０℃を超えるとＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が粒成長し磁石特性が低下するため好ましくない。また、ＲＨ供給源を別に加熱する場合、６５０℃未満では効率的な重希土類元素ＲＨの供給ができず、１２００℃を超えるとＲＨ供給源が溶けてしまうおそれがあるため好ましくない。加熱温度は、使用するＲＨ供給源の種類あるいは処理雰囲気に応じて最適な温度を適宜選定することが好ましい。
【０１５２】
本発明においては、重希土類元素ＲＨの拡散のみが行われる状態が存在するため、重希土類元素ＲＨの供給量が過多となっても、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に供給された重希土類元素ＲＨを焼結磁石体内部に効率よく拡散させることができる。例えば、ＲＨ供給源としてＤｙメタルを用いる場合、雰囲気を一定とすると、温度が高い方がより蒸発しやすい。従って、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は８００℃〜９５０℃の範囲で加熱しておき、上記の別加熱や併用加熱によって、Ｄｙメタルのみを比較的高温で加熱して重希土類元素ＲＨの供給量を過多状態にすることにより、蒸着拡散処理の時間を短縮することができるなどの効果を得ることができる。
【０１５３】
一方、低温でも蒸発しやすいＲＨ供給源の場合は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は８００℃〜９５０℃の範囲で加熱しておき、上記の別加熱によって、ＲＨ供給源を比較的低温で加熱することにより、効率よく拡散することができるなどの効果を得ることができる。
【０１５４】
本発明の製造方法において、処理容器を回転させることによりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を撹拌する場合、すなわち、図１に示すような筒状容器を用いる場合、処理容器の回転数は０．２〜１ｒｐｍであることが好ましい。０．２ｒｐｍ未満及び１ｒｐｍを超えるとＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を効率よく撹拌することが困難となる。撹拌羽根を回転させることによりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を撹拌する場合は、処理容器の大きさ、撹拌羽根の形状及び大きさなどにより、撹拌羽根の最適な回転数を選定することが好ましい。
【０１５５】
本発明の製造方法において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、処理容器の内部空間の２０〜５０体積％（但し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石間の空隙は除く）の部分に収容されることが好ましい。また、形状や大きさに応じて個数を調整して挿入することが好ましい。さらに、挿入する複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の総表面積Ｍ１とＲＨ供給源のＲＨ供給面の面積Ｍ２の比率Ｍ１／Ｍ２が２０〜４００となるように、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の個数、形状、大きさに応じて、ＲＨ供給源のＲＨ供給面の面積を選定することが好ましい。但し、ＲＨ供給面の大きさは、上記の通り、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域の範囲よりも小さくすることが好ましい。
【０１５６】
本発明の製造方法において、ＲＨ供給源と、ＲＨ供給源（ＲＨ供給面）に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との離間距離は、３００ｍｍ以下であることが好ましい。３００ｍｍを超えると、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石への重希土類元素ＲＨの供給量が少なくなるため好ましくない。また、３００ｍｍを超えると、処理容器内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域の範囲以外の部分にも重希土類元素ＲＨが供給されることとなり、上述した本発明の効果が損なわれることとなる。
【０１５７】
本発明の製造方法において、上記工程の後、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して熱処理を施してもよい。好ましい態様としては、７００℃〜１０００℃で１時間〜１２時間の熱処理を行う第１の熱処理と、４００℃〜７００℃で１時間〜６時間の熱処理を行なう第２の熱処理の組合せが挙げられる。この熱処理によれば、第１の熱処理は上記工程によって焼結磁石内に拡散導入された重希土類元素ＲＨを磁石内部に向かって全体的により均質に拡散させることができ、第２の熱処理は焼結磁石の磁石特性を向上させることができる。なお、第１の熱処理と第２の熱処理はいずれか一方のみでもかまわない。
【０１５８】
第１の熱処理及び第２の熱処理は、上記工程後、上記工程と同じ雰囲気のままで、ＲＨ供給源の加熱をせずに、つまり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを供給しないで、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のみを加熱することによって行なうことができる。この時、処理容器は運動（回転）の要否は問わない。あるいは、上記工程を終了し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を処理容器から回収した後、別の熱処理炉で非酸化性雰囲気中において熱処理してもかまわない。
【実施例】
【０１５９】
実施例１
焼結体の組成がＮｄ19.3Ｐｒ5.7Ｄｙ4.3Ｂ0.95Ｃｏ2.0Ａｌ0.15Ｃｕ0.1Ｇａ0.08残部Ｆｅ（ｍａｓｓ％）からなるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を準備した。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の寸法は５×１５×２５（ｍｍ）、表面積は１１５０ｍｍ2、体積は１８７５ｍｍ3であった。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁石特性は、Ｂr＝１．３５Ｔ、ＨcJ＝１７５０ｋＡ／ｍであった。
【０１６０】
実験には図１に示す製造装置を用いた。処理容器として表１に示す２種類の大きさの円筒状容器を用意した。いずれもの処理容器も外周面はパンチングメタルからなり、直径８ｍｍの複数の円形の穴が設けられており、開口部の開口率は５８％である。この処理容器内に前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を４０体積％挿入した。
【０１６１】
ＲＨ供給源には表１に示す種々の大きさの板状のＤｙメタルを用意した。ＲＨ供給源は皿状の保持部材に載置した。収束部材は使用しなかった。従って、ＲＨ供給源の上面そのものがＲＨ供給面となり、ＲＨ供給源の上面から直接重希土類元素ＲＨを供給する構成となっている。
【０１６２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が挿入された処理容器と、ＲＨ供給源を載置した保持部材を処理装置内に設置した。設置に際しては、図８及び図９（ｂ）に示すように、処理容器が回転している際に、処理容器内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域（図８のＬ2×図９（ｂ）のＳ2の範囲）に重希土類元素ＲＨの蒸気が供給されるようにＲＨ供給面（ＲＨ供給源）を対向配置した。また、ＲＨ供給面（ＲＨ供給源）とＲＨ供給面（ＲＨ供給源）に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は表１に示す距離になるように配置した。
【０１６３】
処理装置の蓋を閉め、処理装置内を真空排気装置で真空引きし、処理装置内の圧力を１０-2Ｐａにした後、加熱装置によってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の温度が９００℃となるように処理容器を加熱するとともに、処理容器を回転装置により０．５ｒｐｍで回転させ、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を撹拌した。同時に、加熱装置によってＲＨ供給源を１０５０℃となるように加熱することによって蒸着拡散処理を６時間行った。処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁石特性を表２に示す。
【０１６４】
表１において、直径［Ｓ1］は処理容器の直径（図９（ｂ）の図中Ｓ1と同じ）、範囲［Ｓ2］は処理容器が回転している際にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域の処理容器の直径方向の寸法（図９（ａ）の図中Ｓ2と同じ）、長さ［Ｌ1］は処理容器の長さ（図８の図中Ｌ1と同じ）、長さ［Ｌ2］は処理容器が回転している際にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域の処理容器の長さ方向の寸法（図８の図中Ｌ2と同じ）、面積Ａ1は前記［Ｓ1］と［Ｌ1］の積、面積Ａ2は前記［Ｓ2］と［Ｌ2］の積である。
【０１６５】
また、表１において、ＲＨ供給面の縦、横とは、本実施例の場合、収束部材を使用していないので、板状ＲＨ供給源の縦と横の寸法と同じである。面積Ａ3は前記縦寸法と横寸法の積である。距離はＲＨ供給面とＲＨ供給面に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石との距離を示す。
【０１６６】
表２において、ΔＨcJは、処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の保磁力（１７５０ｋＡ／ｍ）と処理後の保磁力の差分を示す。またＲＨ供給源歩留とは、処理前後のＲＨ供給源の重量の差分と、処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において拡散導入された重希土類元素ＲＨの重量（成分分析による測定結果）との比率を示す。
【０１６７】
【表１】
0005887705.tif 000002
【０１６８】
【表２】
0005887705.tif 000003
【０１６９】
表２に示す通り、好ましい実施形態によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して、残留磁束密度Ｂrを低下させずに、保磁力ＨcJが大幅に向上していることが分かる。また、処理容器とＲＨ供給面との距離が比較的長い試料Ｎｏ．３及びＮｏ．８、あるいはＲＨ供給面の大きさが前記面積Ａ2よりも大きい試料Ｎｏ．１１及びＮｏ．１２に比べて保磁力ＨcJが向上していることが分かる。
【０１７０】
実施例２
実施例１と同じＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を用いて、図１４に示す製造装置にて処理を行った。処理容器として表３に示す大きさの円筒状容器を用意した。この処理容器内に前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を４０体積％挿入した。ＲＨ供給源には表３に示す３種類の大きさの板状のＤｙメタルを用意した。ＲＨ供給源は皿状の保持部材にボルトで固定した。収束部材は使用しなかった。従って、ＲＨ供給面はＲＨ供給源の下面の大きさと等しくなっている。
【０１７１】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が挿入された処理容器と、ＲＨ供給源を固定した保持部材を処理装置内に設置した。設置に際しては、図１４に示すように、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域の範囲よりも小さい範囲に重希土類元素ＲＨの蒸気が供給されるようにＲＨ供給面（ＲＨ供給源）を対向配置した。また、ＲＨ供給面（ＲＨ供給源）とＲＨ供給面に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の距離は、表３に示す距離になるように配置した。
【０１７２】
処理装置の蓋を閉め、処理装置内を真空排気装置で真空引きし、処理装置内の圧力を１０-2Ｐａにした後、加熱装置によってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の温度が９００℃となるように処理容器を加熱するとともに、撹拌羽根を回転装置により回転させ、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を撹拌した。同時に、加熱装置によってＲＨ供給源を１０５０℃となるように加熱することによって蒸着拡散処理を６時間行った。処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁石特性を表４に示す。
【０１７３】
表３において、直径は処理容器の内径寸法であり、面積Ａ4はＲＨ供給源との対向面の断面積、すなわち、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域の面積である。ＲＨ供給面の縦、横の寸法、面積Ａ5及び距離の定義は実施例１と同様である。また、表４における、ΔＨcJ、ＲＨ供給源歩留の定義も実施例１と同様である。
【０１７４】
【表３】
0005887705.tif 000004
【０１７５】
【表４】
0005887705.tif 000005
【０１７６】
表４に示す通り、好ましい実施形態によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して、残留磁束密度Ｂrを低下させずに、保磁力ＨcJが大幅に向上していることが分かる。また、処理容器とＲＨ供給面との距離が比較的長い試料Ｎｏ．１５に比べて保磁力ＨcJが向上していることが分かる。このように、図１４の製造装置を用いても、図１の製造装置と用いた場合と同様の効果を奏することができる。
【０１７７】
実施例３
焼結体の組成がＮｄ30.3Ｄｙ0.5Ｂ1.0Ｃｏ0.9Ａｌ0.2Ｃｕ0.1残部Ｆｅ（ｍａｓｓ％）からなるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を準備した。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の寸法は３×２０×２５（ｍｍ）、表面積は１２．７ｃｍ2、体積は１．５ｃｍ3であった。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁石特性は、Ｂr＝１．４０Ｔ、ＨcJ＝１０３０ｋＡ／ｍであった。
【０１７８】
実験には図１に示す製造装置を用いた。処理容器は実施例１の試料Ｎｏ．４の処理に用いたものと同じものを用いた。この処理容器内に表５に示す磁石挿入量となるように前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を挿入した。ＲＨ供給源は実施例１の試料Ｎｏ．４の処理に用いたものと同じものを用いた。但し試料Ｎｏ．２７はＤｙメタルの代わりにＤｙ80Ｆｅ20（ｍａｓｓ％）合金を、試料Ｎｏ．２８はＤｙメタルの代わりにＴｂメタルを使用した。
【０１７９】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が挿入された処理容器と、ＲＨ供給源を載置した保持部材を処理装置内に設置した。設置に際しては、図８及び図９（ｂ）に示すように、処理容器が回転している際に、処理容器内に挿入されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を基準面（ＲＨ供給面を含む平面）に投影した領域（図８のＬ2×図９（ｂ）のＳ2の範囲）に重希土類元素ＲＨの蒸気が供給されるようにＲＨ供給面（ＲＨ供給源）を対向配置した。また、ＲＨ供給面（供給源）とＲＨ供給面（供給源）に対向するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の距離は実施例１の試料Ｎｏ．４と同じ距離になるように配置した。
【０１８０】
処理装置の蓋を閉め、処理装置内を真空排気装置で真空引きし、処理装置内を表５に示す圧力にした後、加熱装置によってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を表５に示す温度となるように処理容器を加熱するとともに、処理容器を回転装置により０．５ｒｐｍで回転させ、処理容器内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を撹拌した。同時に、加熱装置によってＲＨ供給源を表５に示す温度となるように加熱することによって表５に示す処理時間で蒸着拡散処理を行った。蒸着拡散処理後、表５に示す条件で第１の熱処理を行なった。処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁石特性を表６に示す。
【０１８１】
表５において、Ｍ１は処理容器内に挿入した複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の総表面積、Ｍ２はＲＨ供給面の面積を示す。表６において、ΔＨcJは、処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の保磁力（１０３０ｋＡ／ｍ）と処理後の保磁力の差分を示す。また、ＲＨ供給源歩留とは、処理前後のＲＨ供給源の重量の差分と、処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において拡散導入された重希土類元素ＲＨの重量（成分分析による測定結果）との比率を示す。
【０１８２】
【表５】
0005887705.tif 000006
【０１８３】
【表６】
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【０１８４】
表６に示す通り、好ましい実施形態によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して、残留磁束密度Ｂrを低下させずに、保磁力ＨcJが大幅に向上していることが分かる。これに対して、試料Ｎｏ．２０は、ＲＨ供給源の加熱温度が比較的高いため重希土類元素ＲＨの供給量が過多となって好ましい実施形態に比べて残留磁束密度Ｂrが低下しており、また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の挿入量が比較的少ないためＲＨ供給源の歩留が低下している。また、処理容器内の空隙が比較的少ない、つまりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の挿入量が比較的多い試料Ｎｏ．２１は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の撹拌不足により、保磁力ＨcJにばらつきが生じていた。つまり、表６に示すように保磁力ＨcJが低いものと、保磁力ＨcJが高いものとが混在していた。さらに、処理雰囲気の圧力が比較的高い試料Ｎｏ．２６は、保磁力ＨcJがほとんど向上していないことが分かる。
【０１８５】
また、表６に示す通り、ＲＨ供給源としてＤｙ80Ｆｅ20（ｍａｓｓ％）合金（試料Ｎｏ．２７）あるいはＴｂメタル（試料Ｎｏ．２８）を使用しても、Ｄｙメタルを用いた場合と同様の効果を奏することができる。
【０１８６】
実施例４
図１に示す製造装置により、実施例３と同じＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を用いて、処理容器の外周面の形状と処理容器の回転数を表７に示すように変化させる以外は、実施例１の試料Ｎｏ．４と同じ条件にて実験を行い、ＲＨ供給源の歩留と処理後のＲ−Ｔ−Ｂ焼結磁石のカケ発生率を調査した。その結果を表７に示す。
【０１８７】
【表７】
0005887705.tif 000008
【０１８８】
表７に示す通り、開口率が比較的低い場合、あるいは、開口部の大きさが比較的小さな場合は、重希土類元素ＲＨ供給量の歩留が低下することが分かる。また、処理容器の回転数が多い場合はカケ発生率が高くなることが分かる。
【０１８９】
このように、本発明によれば、実施例１〜４に示すように、ＲＨ供給源の歩留まりが５０％以上であり、重希土類元素ＲＨを効率よくＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体内部に拡散させることができる。
【産業上の利用可能性】
【０１９０】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法及び製造装置によって得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハードディスクドライブのボイスコイルモータや、ハイブリッド自動車用モータ等の各種モータや家電製品等に好適に利用することができる。
【符号の説明】
【０１９１】
１、３１  Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造装置
２、３２  処理装置
３、３３  処理容器
４、１４、３４  回転装置
５、３５  ＲＨ供給源
６、３６  ＲＨ供給面
７、１７、２７、３７、４７  加熱装置
８、３８  開口部
９、３９  Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
１０、４０  保持部材
５１  収束部材
５２  撹拌羽根
【図１】
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【図２】
0005887705.tif 000010
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
0005887705.tif 000018
【図１１】
0005887705.tif 000019
【図１２】
0005887705.tif 000020
【図１３】
0005887705.tif 000021
【図１４】
0005887705.tif 000022
【図１５】
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