(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
長手方向の動摩擦係数をμｄｍとし、幅方向の動摩擦係数をμｄｔとしたとき、μｄｍおよびμｄｔがいずれも０．６０〜１．７０の範囲内にあり、かつμｄｍとμｄｔの比（μｄｍ／μｄｔ）の値が０．７５以上１．１５未満であり、マイクロメータ法によるフィルム厚みが、０．５〜３μｍの範囲内であるコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
長手方向のヤング率をＹＭＤとし、幅方向のヤング率をＹＴＤとし、長手方向と幅方向を二等分する４５°の方向のヤング率をＹ４５°としたとき、ＹＭＤ、ＹＴＤおよびＹ４５°が、次式（ａ）〜（ｃ）を満たす、請求項１に記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
０．８＜ＹＭＤ／ＹＴＤ＜１．２５        ・・・（ａ）
０．８＜ＹＴＤ／Ｙ４５°＜１．２５        ・・・（ｂ）
０．８＜Ｙ４５°／ＹＭＤ＜１．２５        ・・・（ｃ）
【請求項３】
長手方向と幅方向を二等分する４５°方向のヤング率をＹ４５°としたとき、Ｙ４５°が２．５ＧＰａ以上５．０ＧＰａ以下である請求項１または２に記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
メソペンタッド分率が９５％以上９９％以下であるポリプロピレンを含む、請求項１〜３のいずれかに記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
いずれの表面の中心線表面粗さ（ＳＲａ）も１０ｎｍ以上４０ｎｍ以下である、請求項１〜４のいずれかに記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる金属積層フィルム。
【請求項７】
金属膜の表面電気抵抗値が１〜２０Ω／□の範囲内にある、請求項６に記載の金属積層フィルム。
【請求項８】
請求項６または７に記載の金属積層フィルムを用いてなるフィルムコンデンサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、工業用等に好適な二軸配向ポリプロピレンフィルムに関し、さらに詳しくはコンデンサ用誘電体として薄膜フィルムの搬送時において安定した高い搬送性を維持しつつ、生産性、加工性に優れたコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
二軸配向ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性等に優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に用いられている。【０００３】
この中でもコンデンサ用途は、その優れた耐電圧特性、低損失特性から直流用途、交流用途に限らず高電圧コンデンサ用に特に好ましく用いられている。【０００４】
最近では、各種電気設備がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。そのような市場、特に自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）や太陽光発電、風力発電用途の要求を受け、二軸配向ポリプロピレンフィルムの耐電圧性を向上させ、生産性、加工性を維持させつつ、一層のフィルムの薄膜化とあわせてコンデンサのコストダウンが必須な状況となってきている。【０００５】
かかる二軸配向ポリプロピレンフィルムは、耐電圧性、生産性、加工性の観点から表面を適度に粗面化する必要があり、これは特にフィルムの滑り性を付与する意味で非常に重要である。滑り性は、該誘電体フィルム上に金属蒸着膜を形成させ電極とするための蒸着加工工程や蒸着リール作成時のスリット工程、コンデンサ作製時の素子巻工程において、加工性、コンデンサの出来栄え、性能に大きく影響を与える。【０００６】
かかる粗面化、滑り性付与の方法としては、これまでエンボス法やサンドブラスト法などの機械的方法、溶剤によるケミカルエッチング等の化学的方法、ポリエチレン等の異種ポリマーを混合したシートを配向する方法、β晶を生成させたシートを配向する方法（例えば特許文献１、２参照）等が提案されている。【０００７】
しかし、機械的方法および化学的方法では粗さ密度が低く、またβ晶を生成させたシートを配向する方法では粗大突起が生じやすく、特に加工性の面でフィルムの滑り性が必ずしも十分とはいえない場合があった。また、これらの方法で粗面化したフィルムは、コンデンサ作製時にフィルム搬送性が悪く、巻き取り性の悪化、フィルム層間のエアー量の適性化が困難であり、特に油含浸タイプのコンデンサでは、油含浸が不十分となり部分的に未含浸部分を生じやすく、コンデンサ寿命が低下する場合がある。【０００８】
また、いずれの方法による二軸配向ポリプロピレンフィルムも、コンデンサの加工性、生産性の面で厳しいコストダウンが図られた条件下のもとでは、搬送性が十分でなく、巻き取り性の面でも問題を生じることがある。【０００９】
また、粗さ密度や突起の均一性については、高溶融張力ポリプロピレンフィルム（例えば特許文献４参照）や、かかる高溶融張力ポリプロピレンフィルムと通常のポリプロピレンフィルムとを積層した（例えば特許文献３参照）フィルムなどが提案されているが、高溶融張力ポリプロピレン樹脂そのものをコンデンサ用途として使用する場合は樹脂の構造上十分な耐電圧性、耐熱性を得ることができず特に高温での絶縁破壊電圧が著しく低下する問題がある。また、高溶融張力ポリプロピレン樹脂を積層する技術では、特にフィルム厚みが３μｍ以下の薄膜フィルムでは均一な積層厚み構成を得ることが非常に困難となり、均一性を損ねて実用上満足のいく誘電体フィルムとはならないのが実状である。また、特許文献４では表面の粗面化度をコントロールした二軸配向ポリプロピレンフィルムとその製造方法について開示されているが、フィルム表面の粗面化度を制御し滑り性を付与する上で不十分でかつ困難である。【００１０】
また、少なくとも片面のフィルム表面における粗さを規定した特許文献５、６については、微細な粗面を形成する方法として、キャスト原反シートのβ晶分率をある範囲内とすることで、滑り性を付与し素子の巻き取り性と耐電圧性とをバランスさせることができるとされている。しかし、その製造方法は、フィルム両面の粗面化度や滑り性を十分コントロールできるものではなく、かつ得られたフィルムの微細な粗面程度では、特に自動車用途に求められる厳しい耐電圧性と耐熱性、加工性を十分満たすものではなかった。【００１１】
また、特許文献７、８では、フィルムの滑り性について規定したものであるが、ポリエステルを用いたコンデンサ用二軸配向ポリエステルフィルムであり、フィルムの絶縁破壊電圧、コンデンサの耐電圧特性といった性能において十分ではなかった。なお、結晶性ポリマーであるポリプロピレンを当発明のポリエステル同様に延伸することは困難であった。また、滑り性を付与するために、表面の粗面化においては外部粒子を添加することで表面形成しており粗大突起、外部粒子の脱落等コンデンサの耐電圧性を著しく低下させる要因となっており、必ずしも十分とはいえなかった。さらなるコストダウン、加工性向上のため、コンデンサ作製においてもプロセス条件が高速化、複雑化するなかでコンデンサとしてのさらなる搬送安定性、巻き取り性が求められてきている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開昭５１−６３５００号公報
【特許文献２】特開２００４−１７５９３２号公報
【特許文献３】特開２００１−１２９９４４号公報
【特許文献４】特開２００１−７２７７８号公報
【特許文献５】特許第３５０８５１５号公報
【特許文献６】特開２００７−３０８６０４号公報
【特許文献７】特開２００８−０３０２２３号公報
【特許文献８】特開２０００−２５１０７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意検討の結果、本発明に至った。本発明は、コンデンサ用途において優れた耐電圧性を発揮し、安定した加工性を確保するコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供するものである。【００１４】
なお、ここでいう加工性とは、フィルムからコンデンサを製造する各工程での収率、工程の安定性を示すものである。具体的な工程としては、フィルムに電極金属を形成するための蒸着工程や得られた蒸着ロールをスリットしリール状に形成する蒸着リールのスリット工程、蒸着リールを巻き取り、熱処理、メタリコン処理し電極を付け最終的にコンデンサとする素子巻工程がある。【００１５】
かかるコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用途に好適な加工性、耐電圧性に優れ、特に滑り性が長手方向と幅方向で一定範囲にある二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記課題を解決するための本発明は以下の構成を有する。
（１）長手方向の動摩擦係数をμｄｍとし、幅方向の動摩擦係数をμｄｔとしたとき、μｄｍおよびμｄｔがいずれも０．６０〜１．７０の範囲内にあり、かつμｄｍとμｄｔの比（μｄｍ／μｄｔ）の値が０．７５以上１．１５未満であり、マイクロメータ法によるフィルム厚みが、０．５〜３μｍの範囲内であるコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（２）長手方向のヤング率をＹＭＤとし、幅方向のヤング率をＹＴＤとし、長手方向と幅方向を二等分する４５°の方向のヤング率をＹ４５°としたとき、ＹＭＤ、ＹＴＤおよびＹ４５°が、次式（ａ）〜（ｃ）を満たす、上記（１）に記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。【００１７】
０．８＜ＹＭＤ／ＹＴＤ＜１．２５        ・・・（ａ）
０．８＜ＹＴＤ／Ｙ４５°＜１．２５        ・・・（ｂ）
０．８＜Ｙ４５°／ＹＭＤ＜１．２５        ・・・（ｃ）
（３）長手方向と幅方向を二等分する４５°方向のヤング率をＹ４５°としたとき、Ｙ４５°が２．５ＧＰａ以上５．０ＧＰａ以下である、上記（１）または（２）に記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（４）メソペンタッド分率が９５％以上９９％以下であるポリプロピレンを含む、上記（１）〜（３）のいずれかに記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（５）いずれの表面の中心線表面粗さ（ＳＲａ）も１０ｎｍ以上４０ｎｍ以下である、上記（１）〜（４）のいずれかに記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（６）上記（１）〜（５）のいずれかに記載のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる金属積層フィルム。
（７）金属膜の表面電気抵抗値が１〜２０Ω／□の範囲内にある、上記（６）に記載の金属積層フィルム。
（８）上記（６）または（７）に記載の金属積層フィルムを用いてなるフィルムコンデンサ。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、優れた加工性を有することにより、薄いフィルムであっても加工適性に優れ、品位の優れたコンデンサが作製でき、例えば低温（−４０℃）から高温（１２５℃）までの広範囲の雰囲気温度条件下でも優れた耐電圧性、信頼性を発揮するコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供することができるので、特にコンデンサ用途に、好ましくは自動車、太陽光発電、風力発電用のコンデンサに好適である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム、金属積層フィルムおよびフィルムコンデンサについて説明する。
【００２０】
本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、長手方向（フィルム製膜時にフィルムが流れる方向）の動摩擦係数をμｄｍとし、幅方向（長手方向とフィルム平面上で直交する方向）の動摩擦係数をμｄｔとしたとき、動摩擦係数μｄｍおよび動摩擦係数μｄｔがいずれも０．６０〜１．７０の範囲内にあり、かつ動摩擦係数μｄｍと動摩擦係数μｄｔの比（μｄｍ／μｄｔ）の値が０．７５以上１．１５未満である。
【００２１】
μｄｍとμｄｔは、０．７０〜１．５０であるとより好ましく、０．７５〜１．３０であるとさらに好ましく、０．８０〜１．１０であると特に好ましい。μｄｍ、μｄｔのいずれかが０．６０未満であると、特に蒸着加工時の冷却ドラムへの密着性が低く蒸着時の熱ダメージを受けやすく熱負け欠点が生じやすくなり、蒸着品位を低下させる。また、蒸着リールのスリット工程や素子巻工程では、巻き取り性が低下し、滑り易くフィルム蛇行、巻き取り後のコンデンサ端面ズレ、飛び出しといった品位低下、加工性の低下をもたらし、場合によっては不良品となり生産性が低下する傾向がある。
【００２２】
また、μｄｍ、μｄｔのいずれかが１．７０を超える場合は、蒸着工程、スリット工程、素子巻工程において、滑り性が低下し傷がつきやすく、シワが入り易くなり欠点となる傾向がある。また、コンデンサとした場合には層間間隙も狭く、局所的な層間密着が発生し、電界集中によりセルフヒーリング性や耐電圧性が低下し易い。
【００２３】
動摩擦係数μｄｍと動摩擦係数μｄｔの比（μｄｍ／μｄｔ）は、０．８０〜１．１０であるとより好ましく、０．８５〜１．１０であるとさらに好ましく、０．９０〜１．１０であると特に好ましい。動摩擦係数μｄｍと動摩擦係数μｄｔの比（μｄｍ／μｄｔ）の値が０．７５より小さい場合、蒸着加工時の冷却ドラムへの密着度合いに偏りが生じフィルム幅方向の収縮時にシワが発生し易くなり、膜抜け欠点や熱負け欠点が生じやすい。また、動摩擦係数μｄｍと動摩擦係数μｄｔの比（μｄｍ／μｄｔ）の値が１．１５以上である場合、蒸着加工時の冷却ドラムへの密着時にフィルム幅方向へズレやすく、マージン振れなどの欠点となることがある。特に両面蒸着工程では、マージン精度が重要視されており、その場合（μｄｍ／μｄｔ）の値が０．９０以上１．１０以下であることが特に好ましい。こうすることで、両面蒸着時のマージン振れなどの欠点等が無く蒸着加工性、リール品位が格段に向上し生産性が高まる。
【００２４】
ここで、本発明の技術的背景について説明する。ポリプロピレンフィルムの耐電圧性、信頼性、コンデンサの加工性（蒸着、スリット、素子巻）を良好とするには、ポリプロピレンフィルムの滑り性を面内等方性に着眼し制御することが非常に重要である。特に、コンデンサの加工性を良好とするには、フィルム表面を適度に粗面化し、適正な滑り性を付与し、フィルム搬送安定性、つまりフィルム同士あるいは搬送ロールとのすべり易さを適正化することが重要であるが、面内において、滑り性に異方性があり、特に長手方向と幅方向で大きく滑り性が異なっていた。このことにより、素子とした場合のフィルム同士の局所的層間密着や残留ストレスの発現に偏りがあり素子の耐電圧性の観点からも十分ではなかった。
【００２５】
このため、本発明においては、まず従来の表面粗さでは表現できない面内方向における滑り性を、等方性を評価する因子として採用した。すなわち、フィルムと搬送ロールやフィルム同士の滑り性を面内において等方的になるよう制御することにより、好適な素子の出来映え、加工性、耐電圧性を得ることが可能となった。なお、後述するように冷却ドラム温度や引取り速度や延伸温度を適正に調整することで、動摩擦係数μｄｍと動摩擦係数μｄｔの値の大小を制御し、延伸・熱処理条件を適正に調整することで、μｄｍ／μｄｔを制御できる。
【００２６】
次に、本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みについて説明する。本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、コンデンサ素子サイズ、製膜安定性、加工性の点から、マイクロメータ法によるフィルム厚みが０．５〜３μｍであることが好ましく、より好ましくは１〜２．５μｍであり、特に好ましくは１．２〜１．８μｍである。フィルムの厚みが薄すぎると、機械的強度や絶縁破壊強度、加工性に劣る場合がある。また、フィルムの厚みが厚すぎると小型なコンデンサを作製することが困難になり、コンデンサ用の誘電体として用いた場合、体積当たりの容量が小さくなったり、フィルム表面が粗面化し易く、コンデンサとしての信頼性や高温耐電圧特性が劣る場合がある。
【００２７】
また、本発明のフィルムは、長手方向のヤング率をＹＭＤとし、幅方向のヤング率をＹＴＤとし、長手方向と幅方向を二等分する４５°の方向のヤング率をＹ４５°としたとき、ＹＭＤ／ＹＴＤ、ＹＴＤ／Ｙ４５°、Ｙ４５°／ＹＭＤがいずれも０．８〜１．２５の範囲内にあることが好ましい。ＹＭＤ／ＹＴＤ、ＹＴＤ／Ｙ４５°、Ｙ４５°／ＹＭＤの値はいずれも０．８５〜１．２０であるとより好ましく、０．９〜１．１５であるとさらに好ましく、０．９５〜１．１０であると特に好ましい。従来のヤング率では表現できない面内方向でのヤング率を等方的に制御する対象として捉えることにより、好適な素子の耐電圧性を得ることが可能となった。また、長手方向のヤング率ＹＭＤが２．５ＧＰａ以上５ＧＰａ以下であることが好ましい。５ＧＰａを超えると、０．５〜３μｍといった薄いフィルムにおいて搬送工程でのロール間周速差、つまりドローにおいて伸びづらくシワ発生の起因となる場合がある。２．５ＧＰａ未満であると、耐電圧性や耐熱性、特に高温でのコンデンサの信頼性が低下する場合がある。そのため２．５ＧＰａ以上５ＧＰａ以下であることが好ましく、さらに好ましくは、３ＧＰａ以上４．５ＧＰａ以下であり、特に好ましくは３．５ＧＰａ以上４ＧＰａ以下である。さらに、長手方向と幅方向を二等分する４５°の方向のヤング率をＹ４５°としたとき、Ｙ４５°が２．５ＧＰａ以上５．０ＧＰａ以下であることが好ましい。Ｙ４５°が５．０ＧＰａを超えると、０．５〜３μｍといった薄いフィルムにおいて搬送工程でのロール間周速差、つまりドローにおいて伸びづらくシワ発生の起因となる場合がある。２．５ＧＰａ未満であると、耐電圧性や耐熱性、特に高温でのコンデンサの信頼性が低下する場合がある。そのため２．５ＧＰａ以上５．０ＧＰａ以下であることが好ましく、さらに好ましくは３ＧＰａ以上４．５ＧＰａ以下であり、特に好ましくは３．５ＧＰａ以上４ＧＰａ以下である。
【００２８】
なお、延伸・熱処理条件を適正に調整することで、ＹＭＤ／ＹＴＤ、ＹＴＤ／Ｙ４５°、Ｙ４５°／ＹＭＤの値を制御できる。具体的には、縦延伸倍率を上げる、および／または縦延伸温度を下げることでＹＭＤを上げることができ、横延伸倍率を上げる、および／または横延伸温度を下げることでＹTＤを上げることができる。また、縦延伸倍率と横延伸倍率の比を１に近づけるなどすることで、Ｙ４５°を上げることができる。これらの組み合わせで、ＹＭＤ／ＹＴＤ、ＹＴＤ／Ｙ４５°、Ｙ４５°／ＹＭＤの値を目的とする範囲に制御することが可能となる。さらに、縦延伸倍率を上げることでそれぞれのヤング率の関係を上記の範囲内とするためには、後述するとおり特定の延伸条件下で長手方向に多段延伸することが好ましい。
【００２９】
また、本発明のフィルムはメソペンタッド分率が９５％以上９９％以下であるポリプロピレンを含んでいることが好ましい。９９％を超えると、０．５〜３μｍといった薄いフィルムにおいては生産性が低下する場合がある。また、フィルムの結晶性が高くなりやすく非晶部の面配向が低下し、室温での耐電圧性が低下する場合がある。９５％未満であると、耐電圧性や耐熱性、特に高温でのコンデンサの信頼性が低下する場合がある。そのためポリプロピレンのメソペンタッド分率は９５％以上９９％以下であることが好ましく、さらに好ましくは、９７．５％以上９８．５％以下であり、特に好ましくは９８．０％以上９８．５％以下である。これにより、コンデンサとしての耐電圧性、耐熱性、信頼性に優れたフィルムを得ることが可能となる。このように立体規則性の高い樹脂を得るには、ｎ−ヘプタン等の溶媒で得られた樹脂パウダーを洗浄する方法や、触媒および／または助触媒の選定、組成の選定を適宜行う方法等が好ましく採用される。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度が高く、融点が高くなり、高温での絶縁破壊電圧が高くなるので好ましい。なお、上記のメソペンタッド分率を有するポリプロピレンのフィルム中の含有量は、７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、９９質量％以上であることがさらに好ましい。
【００３０】
また、本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、コンデンサの加工性を更に良好とするため、フィルム表面を適度に粗面化しフィルム層間間隙の均一性、フィルム同士あるいは搬送ロールとのすべり易さを適正化することが好ましい。そのため、いずれの表面の中心線平均粗さ（ＳＲａ、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１：１９８２に準ずる）も１０ｎｍ以上４０ｎｍ以下であることが好ましい。いずれかの表面の中心線平均粗さ（ＳＲａ）が４０ｎｍを超えると、フィルムを積層した場合に層間に空気が入り易くコンデンサ素子の劣化につながることがある。またフィルムに金属層を形成したとき金属層に穴アキ等が発生し、高温時の絶縁破壊電圧やコンデンサ寿命、信頼性が低下したり電圧印加時に電荷が集中し、絶縁欠陥の原因となり易い。一方、いずれかの表面のＳＲａが１０ｎｍ未満であると、フィルムの滑り性が低下し、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなりコンデンサとして連続使用時にシワ等の影響で容量変化が大きくなることがある。そのためフィルムの両面の中心線平均表面粗さ（ＳＲａ）は、１０ｎｍ以上４０ｎｍ以下であることが好ましく、さらに好ましくは１５〜３５ｎｍであり、特に好ましくは２０〜３０ｎｍである。これによりコンデンサ素子工程における巻き取り性、コンデンサとした際の容量変化がより改善され、加工性、コンデンサ特性に優れたフィルムを得ることが可能となる。なお、冷却ドラム温度や引取り速度や延伸条件を適正に調整することで、フィルムの両面の中心線平均表面粗さ（ＳＲａ）を制御できる。具体的には、冷却ドラム温度や引取り速度、縦延伸温度を上げることで、フィルムの両面の中心線平均表面粗さ（ＳＲａ）を大きくすることが可能となる。
【００３１】
上記のように、本発明のフィルムは、耐電圧性、加工性に優れ、しかも長手方向、幅方向の滑り性、長手方向、幅方向のバランスが制御された特徴的な滑り挙動を有するものである。また、このように二軸配向ポリプロピレンフィルムに適正な滑り性を付与すれば、蒸着加工時の欠点も少なく、素子加工時もシワ無く、フィルム層間の適度なクリアランスを保持し、良好なセルフヒーリング性を発現する。これにより、ショート破壊することなくコンデンサ寿命を更に維持でき、保安性を安定的に発揮できるという優れた機能が付与される。
【００３２】
本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレンとしては、冷キシレン可溶部（以下ＣＸＳ）が４質量％以下であるポリプロピレンであることが好ましい。ＣＸＳが４質量％を超えた場合、製膜安定性に劣る場合があったり、二軸配向したフィルムを製造する際にフィルム中にボイドが形成される場合があり、寸法安定性および耐電圧性の低下が大きくなる場合がある。
【００３３】
ここで冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）とはフィルムを１３５℃のキシレンで完全溶解せしめた後、２０℃で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分のことをいい、立体規則性の低い、分子量が低い等の理由で結晶化し難い成分に該当しているものと考えられる。このような成分が多く樹脂中に含まれているとフィルムの熱寸法安定性に劣ったり、高温での絶縁破壊電圧が低下する等の問題を生じることがある。従って、ＣＸＳは４質量％以下であることが好ましいが、更に好ましくは３質量％以下であり、特に好ましくは２質量％以下である。このようなＣＸＳを有するポリプロピレンとするには、樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られた樹脂を溶媒あるいはプロピレンモノマー自身で洗浄する方法等が使用できる。
【００３４】
かかるポリプロピレンとしては、より好ましくは溶融流動指数（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、特に好ましくは２〜５ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）の範囲のものが、製膜性、耐電圧性の点から好ましい。溶融流動指数（ＭＦＲ）を上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが用いられる。
【００３５】
かかるポリプロピレンとしては、主としてプロピレンの単独重合体からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分などを含有してもよいし、プロピレンが単独ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成する単量体成分として例えばエチレン、プロピレン（共重合されたブレンド物の場合）、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチルペンテン−１、３−メチルブテン−１、１−ヘキセン、４−メチルペンテン−１、５−エチルヘキセン−１、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネンなどが挙げられる。共重合量またはブレンド量は、耐絶縁破壊特性、寸法安定性の点から、共重合量では１ｍｏｌ％未満とし、ブレンド量では２０質量％未満とするのが好ましい。
【００３６】
また、かかるポリプロピレンには、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤などを含有せしめることもできる。
【００３７】
これらの中で、酸化防止剤の種類および添加量の選定は長期耐電圧性の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。その具体例としては種々のものが挙げられるが、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）とともに１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えばＢＡＳＦジャパン社製Irganox（登録商標）1330：分子量７７５．２）またはテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦジャパン社製Irganox1010：分子量１１７７．７）等を併用することが好ましい。これら酸化防止剤の総含有量はポリプロピレン全量に対して０．０３〜１．０質量％の範囲が好ましい。酸化防止剤が少なすぎると長期耐電圧性に劣る場合がある。酸化防止剤が多すぎるとこれら酸化防止剤のブリードアウトによる高温下でのブロッキングにより、コンデンサ素子に悪影響を及ぼす場合がある。より好ましい含有量は０．１〜０．９質量％であり、特に好ましくは０．２〜０．８質量％である。
【００３８】
また本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、高電圧性の観点から分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）を含有させてもよく、含有せしめる場合その含有量は０．０５〜１０質量％が好ましく、より好ましくは０．５〜８質量％、さらに好ましくは１〜５質量％であることが好ましい。上記分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）を含有させることで溶融押出した樹脂シートの冷却工程で生成する球晶サイズを容易に小さく制御でき、延伸工程で生成する絶縁欠陥の生成を小さく抑え、耐電圧性、滑り性に優れたポリプロピレンフィルムを得ることができる。
【００３９】
本発明のフィルムは、上記分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）と、それ以外のポリプロピレンとの混合物により構成されていてもよく、分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）以外のポリプロピレンとしては、直鎖状ポリプロピレンであることが好ましい。
【００４０】
また、分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）は、２３０℃で測定したときの溶融張力（ＭＳ）と溶融流動指数（ＭＦＲ）が、ｌｏｇ（ＭＳ）＞−０．５６ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７４なる関係式を満たす分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）であることが特に好ましい。
【００４１】
２３０℃で測定したときの溶融張力（ＭＳ）と溶融流動指数（ＭＦＲ）が、ｌｏｇ（ＭＳ）＞−０．５６ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．７４なる関係式を満たす分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）を得るには、高分子量成分を多く含むポリプロピレンをブレンドする方法、分岐構造を持つオリゴマーやポリマーをブレンドする方法（特開昭６２−１２１７０４号公報に記載されているようにポリプロピレン分子中に長鎖分岐構造を導入する方法）、あるいは特許第２８６９６０６号公報に記載されているような方法等が好ましく用いられる。
【００４２】
ここで、２３０℃で測定したときの溶融張力とは、ＪＩＳ−Ｋ７２１０（１９９９）に示される溶融流動指数（ＭＦＲ）測定に準じて測定されるものである。具体的には、東洋精機株式会社製メルトテンションテスターを用いて、ポリプロピレンを２３０℃に加熱し、溶融ポリプロピレンを押出速度１５ｍｍ／分で吐出してストランドとし、このストランドを６．４ｍ／分の速度で引き取る際の張力を測定し、溶融張力（単位ｃＮ）とする。また、２３０℃で測定したときの溶融流動指数（ＭＦＲ）とは、ＪＩＳ−Ｋ７２１０（１９９９）に準じて荷重２１．１８Ｎで測定されたもの（単位ｇ／１０分）である。
【００４３】
上記の分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）としては、上式を満たすことが好ましいが、特に限定されるものではなく、製膜性の観点から溶融流動指数（ＭＦＲ）は１〜２０ｇ／１０分の範囲にあるものが好ましく、１〜１０ｇ／１０分の範囲にあるものがより好ましい。また溶融張力については、１〜３０ｃＮの範囲にあるものが好ましく、２〜２０ｃＮの範囲にあるものがより好ましい。また、ここでいう分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）とは、カーボン原子１０，０００個中に対し５箇所以下の内部３置換オレフィンを有するポリプロピレンである。この内部３置換オレフィンの存在は１Ｈ−ＮＭＲスペクトルのプロトン比により確認することができる。
【００４４】
本発明においては、本発明の目的に反しない範囲で、結晶核剤を添加することができる。既述の通り、分岐鎖状ポリプロピレン（Ｈ）は既にそれ自身でα晶またはβ晶の結晶核剤効果を有するものであるが、別種のα晶核剤（ジベンジリデンソルビトール類、安息香酸ナトリウム等）、β晶核剤（１，２−ヒドロキシステアリン酸カリウム、安息香酸マグネシウム、Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−２，６−ナフタレンジカルボキサミド等のアミド系化合物、キナナクリドン系化合物等）等が例示される。但し、上記別種の核剤の過剰な添加は延伸性の低下やボイド形成等による耐電圧性の低下を引き起こす場合があるため、含有量は通常０．５質量％以下、好ましくは０．１質量％以下、更に好ましくは０．０５質量％以下とすることが好ましい。
【００４５】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、コンデンサのタイプに限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では箔巻きコンデンサ、金属蒸着膜コンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。また、形状の観点では、巻回式であっても積層式であっても構わない。しかしながら本発明のフィルムの特性から特に金属蒸着膜コンデンサとして好ましく使用される。
【００４６】
なお、ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難であるために、金属付着力を良好とする目的で、事前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。通常ポリプロピレンフィルムの表面濡れ張力は３０ｍＮ／ｍ程度であるが、これらの表面処理によって、濡れ張力を３７〜５０ｍＮ／ｍ、好ましくは３９〜４８ｍＮ／ｍ程度とすることが、金属膜との接着性に優れ、保安性も良好となるので好ましい。
【００４７】
本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、表面粗さを調整するとともに、延伸・熱処理条件を適正に調整し、二軸延伸されることによって得られる。冷却ドラム温度や引取り速度や延伸温度を適正に調整することで、動摩擦係数μｄｍと動摩擦係数μｄｔの値の大小を制御し、延伸・熱処理条件を適正に調整することで、μｄｍ／μｄｔを制御できる。具体的には、冷却ドラム温度、引取り速度、縦延伸温度をそれぞれについて適宜上げることが、動摩擦係数μｄｍと動摩擦係数μｄｔの値を小さくするのに好ましい。縦延伸倍率を上げる、横延伸倍率を下げることで、μｄｍ／μｄｔの値を大きくすることが可能となる。
【００４８】
二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、ステンター同時二軸延伸法、ステンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、その中でも、製膜安定性、延伸性、強度、滑り性等のフィルム物性の等方性を制御する点においてステンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。
【００４９】
次に本発明のコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムの製造方法を以下に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【００５０】
まず、ポリプロピレンを溶融押出し、濾過フィルターを通した後、２３５〜２５５℃の温度でスリット状口金から押出し、冷却ドラム上で固化させ未配向シートを得る。ここで、本発明のフィルムを得るため、β晶を適正に生成せしめる目的で、冷却ドラムの温度制御を適切に行うことが好ましい。β晶を効率的に生成せしめるためには、β晶の生成効率が最大となる樹脂温度に所定時間維持することが好ましく、該温度は通常１１５〜１３５℃である。また保持時間としては１秒以上保持することが好ましい。これらの条件を実現するためには樹脂温度や押出量、引き取り速度等に応じて適宜プロセスを決定することができるが、生産性の観点からは、冷却ドラムの径が保持時間に大きく影響するために、該ドラムの直径は少なくとも１ｍ以上であることが好ましい。更に、選定すべき冷却ドラム温度としては上述のように他の要素が影響するためにある程度の任意性を含むものの、８０〜１２０℃であることが好ましく、更に好ましくは８０〜１１０℃、特に好ましくは８５〜１００℃の範囲である。冷却ドラム温度が高すぎるとフィルムの結晶化が進行しすぎ、後の工程での延伸が困難になったり、フィルム内にボイドができ耐絶縁破壊特性が低下する場合がある。冷却ドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表裏の熱収縮特性や表面粗さの制御が可能なエアーナイフ法が好ましい。
【００５１】
エアーナイフのエアー温度は、３５〜１２０℃であることが好ましく、更に好ましくは４０〜１１０℃、特に好ましくは４５〜１００℃の範囲である。エアーナイフのエアー温度が高すぎるとフィルムの結晶化が進行しすぎ、後の工程での延伸が困難になったり、フィルム内にボイドができ耐絶縁破壊特性が低下する場合がある。また、エアーナイフのエアー温度が低すぎると結晶生成が不十分となり目的とする熱収縮応力や表面の粗化度、滑り性を得ることが困難となる場合がある。
【００５２】
また、エアーナイフの吹き出しエアー速度は、１３０〜１５０ｍ／ｓが好ましく、幅方向均一性を向上させるためにエアーナイフの内部構造が２重管構造となっていることが好ましい。エアー速度が、１３０ｍ／ｓ未満の場合は十分な冷却ドラムとの密着性が付与できず製膜性が低下し、１５０ｍ／ｓを超える場合には、均一な冷却ドラムへの密着ができず製膜性、品質ムラ、厚みムラ等の弊害が生じやすい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアーが流れるようにエアーナイフの位置を調整することが好ましい。
【００５３】
次に、この未配向フィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。未延伸フィルムを１２０〜１４５℃に保たれたロールに通して予熱し、引き続き該シートを１３０℃〜１４８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通して、延伸を行うことが好ましく、さらに、延伸部においてラジエーションヒーターで１〜１５ｋＷの出力にて、フィルム全面あるいは一部分に熱量を与え補うことで生産性が良好となる。延伸倍率は、特に限定されず、用いられるポリマーの特性によって適宜選択される。好ましい延伸倍率はフィルム長手方向とフィルム幅方向にそれぞれ５〜１１倍であり、より好ましくは６〜９倍が適当である。また、二軸延伸後、フィルム長手方向またはフィルム幅方向、あるいはフィルム長手方向とフィルム幅方向に再延伸してもよい。特に動摩擦係数を本発明の上述の範囲内にするには、フィルム長手方向の総延伸倍率がフィルム幅方向の総延伸倍率の好ましくは０．７〜１．０倍、より好ましくは０．８〜１．０倍にし、さらには再延伸をフィルム長手方向またはフィルム幅方向、あるいはフィルム長手方向とフィルム幅方向にそれぞれ１．０３〜１．５０倍に再度延伸することが好ましい。特に、逐次二軸延伸にて長手方向の総延伸倍率を幅方向の総延伸倍率の０．７〜１．０倍で延伸することが肝要であり、これにより動摩擦係数を本発明の上述の範囲内とすることが可能となる。この場合、長手方向の延伸方法は、とくに限定されないが、段階的に延伸する多段延伸による方法が生産性、加工性、品質面から好ましい。多段延伸とは、一挙に延伸するものではなく段階を経て２段階以上に渡って延伸する方法（延伸区間が２つ以上ある工程）であり、１度目の延伸の後に２度目以降の延伸を行うことで長手方向の総延伸倍率を目的とする倍率に容易に上げることが可能となり、総延伸倍率が、６〜１１倍といった高倍率の延伸が安定して可能となる。このように多段延伸による縦延伸工程を実施することで縦一軸延伸後のフィルムの長手方向への配向が高まり、その後の横延伸工程を経ても長手方向の配向は維持されたままとなるため、μｄｍ／μｄｔを本発明の好ましい範囲に制御しやすくなる。なお、長手方向の多段延伸を実施する方法としては、１度目の延伸直後に２度目の延伸を行なうことが好ましく、一度幅方向に延伸した後に長手方向の２度目の延伸を実施しようとしても延伸が困難な場合がある。延伸倍率は、１度目の延伸倍率が４．０〜６．５倍であると２度目以降の延伸において安定し、さらに生産性が良好となる。その後、引き続き該延伸フィルムをテンターに導いて、１３０〜１６０℃の温度で幅方向に５〜１１倍に延伸する。
【００５４】
なお、再縦延伸する場合は、１３０℃〜１６０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通して、延伸速度を１００％／分〜１，５００，０００％／分で延伸することが好ましく、より好ましくは２００％／分〜１５０，０００％／分であると更によい。
【００５５】
なお、再横延伸する場合は、１３０℃〜１６０℃の温度で、延伸速度を５０％／分〜１５，０００％／分で延伸することが好ましく、より好ましくは１００％／分〜７，５００％／分であると更によい。
【００５６】
上記の通り延伸を行なった結果のトータルの延伸倍率（所謂面積倍率）は、安定製膜性とコンデンサ特性の両立の観点で４０〜１００倍であることが好ましく、４０〜９０倍であるとより好ましく、４５〜８０倍であるとさらに好ましく、４５〜７５倍であると特に好ましい。面積倍率が１００倍を超えると、延伸工程においてフィルム破断が生じることがある。一方、４０倍未満であると、コンデンサ特性に劣ることがある。
【００５７】
さらに、本発明においては、二軸延伸後のフィルムを熱処理することが好ましい。熱処理温度は、耐電圧向上の点で、フィルム温度１３０℃〜１６０℃の範囲で２〜１０秒間行うことが好ましい。さらに好ましくは、２〜４秒間行うことで耐電圧が向上する。熱処理に引き続き、弛緩処理を１〜２０％の範囲で行うことが好ましく、さらに好ましくは３〜１５％の範囲で行うことでフィルムの熱収縮挙動を制御し耐電圧性、加工性が良好となる。熱処理して得られたポリプロピレンフィルムを冷却工程にて冷却温度５０℃〜１５０℃の範囲で１〜５秒間冷却を行うことで耐電圧が向上する。さらには、一旦室温程度まで冷却した後、さらに４０〜７０℃の範囲の温度で、５秒から１週間程度エージングすることも好ましい方法である。エージングを行なうことにより、耐電圧性をさらに良好とすることができる。ポリプロピレンフィルム表面に金属膜を設ける場合は、エージングは、金属膜を設けた後に行なってもよい。
【００５８】
フィルムを巻き取る前に蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行いフィルムを得ることが好ましい。
【００５９】
本発明において、上記したコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム表面に金属膜を設けて金属積層フィルムとする方法は特に限定されないが、例えば、ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、アルミニウムを蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となるアルミニウム蒸着膜等の金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロムおよび亜鉛などの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。
【００６０】
金属膜の厚さは、フィルムコンデンサの電気特性とセルフヒール性の点から２０〜１００ｎｍの範囲であることが好ましい。また、同様の理由により、金属膜の表面電気抵抗値は１〜２０Ω／□の範囲であることが好ましい。表面電気抵抗値は、使用する金属種と膜厚で制御可能である。なお、表面電気抵抗値の測定法は後述する。
【００６１】
本発明では、必要により、金属膜を形成後、金属積層フィルムを特定の温度でエージング処理を行なったり、熱処理を行なったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなどのコーティングを施すこともできる。
【００６２】
このようにして得られた金属積層フィルムは、種々の方法で積層もしくは巻回してフィルムコンデンサを得ることができる。巻回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を例示すると、次のとおりである。
【００６３】
ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを真空蒸着する。その際、フィルム長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面が一方にマージンを有した、テープ状の巻き取りリールを作成する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻き取りリールを左マージンおよび右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。この巻回体から芯材を抜いてプレスし、両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して巻回型フィルムコンデンサを得ることができる。フィルムコンデンサの用途は、鉄道車両用、一般家電用（テレビや冷蔵庫など）、自動車用（ハイブリットカー、電気自動車等含む）および風力発電、太陽光発電用等、多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。
【実施例】
【００６４】
本発明における特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。【００６５】
（１）長手方向の動摩擦係数（μｄｍ）、幅方向の動摩擦係数（μｄt）
荷重時の接触面積および測定方向以外は、ＪＩＳ-Ｋ７１２５（１９９９）に準拠して測定するものとする。詳細は下記の通りである。【００６６】
１枚のフィルムを以下の方法で滑らせる際に観測される摩擦力からすべり係数を求める。【００６７】
＜サンプル調製＞
長手方向の動摩擦係数（μｄｍ）では、サンプルを測定方向（長手方向）：２００ｍｍ、測定方向と直角の方向：８０ｍｍのサイズに切り出し、幅方向の動摩擦係数（μｄｔ）では、サンプルを測定方向（幅方向）：２００ｍｍ、測定方向と直角の方向：８０ｍｍのサイズに切り出し、フィルムサンプルを２３℃、相対湿度６５％の雰囲気で２４時間以上調湿する。【００６８】
＜摩擦力の測定＞
次いで該サンプル２枚を重ね（一方の面と他方の面とを接触させ重ねる）、更に、荷重（質量２００ｇ、底面積５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形）を乗せた上で、一方のフィルムを短冊の測定方向に引き取る（引き取り速度：１００ｍｍ／分）際の摩擦力を測定する。摩擦力はフィルムが滑り始める臨界点で観測される静摩擦力と、引き取り中に観測される動摩擦力に区分され、それぞれ摩擦力Ｒ（ｇ）をチャートより読みとり、すべり係数＝Ｒ（ｇ）／２００（ｇ）とする。本測定を３回繰り返し、その平均値を求める。【００６９】
（２）フィルム厚み（μｍ）
ＪＩＳ  Ｃ−２３３０（２００１）の７．４．１．１に従い、マイクロメータ法厚みを測定した。【００７０】
（３）長手方向のヤング率（ＹＭＤ）、幅方向のヤング率（ＹＴＤ）、長手方向と幅方向の中間の角度である斜め方向のヤング率（Ｙ４５°）
ヤング率は、株式会社オリエンテック社製フィルム強伸度測定装置（ＡＭＦ／ＲＴＡ−１００）を用いて、２３℃、６５％ＲＨにて測定した。サンプルを測定方向（長手方向または幅方向）：２５ｃｍ、測定方向と直角の方向：１ｃｍのサイズに切り出し、原長１００ｍｍ、引張り速度３００ｍｍ／分で伸張して、ヤング率は、ＪＩＳ−Ｚ１７０２（１９９４）に規定された方法に従い測定した。【００７１】
（４）メソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）
試料を溶媒に溶解し、１３Ｃ−ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた（参考文献：新版  高分子分析ハンドブック  社団法人日本分析化学会・高分子分析研究懇談会  編  １９９５年  Ｐ６０９〜６１１）。【００７２】
Ａ．測定条件
装置：Ｂｒｕｋｅｒ社製、ＤＲＸ−５００
測定核：１３Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
測定濃度：１０ｗｔ％
溶媒：ベンゼン／重オルトジクロロベンゼン＝質量比１：３混合溶液
測定温度：１３０℃
スピン回転数：１２Ｈｚ
ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
パルス幅：４５°（４．５μｓ）
パルス繰り返し時間：１０秒
データポイント：６４Ｋ
換算回数：１０，０００回
測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ  ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
Ｂ．解析条件
ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１．０としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとした。ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ社製）を用いて、ピーク分割を行った。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、更に付属ソフトの自動フィッテイングを行い、ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計をメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とした。
尚、測定は５回行い、その平均値をメソペンタッド分率とした。【００７３】
ピーク
（ａ）ｍｒｒｍ
（ｂ）（ｃ）ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
（ｄ）ｒｒｒｒ
（ｅ）ｍｒｍｒ
（ｆ）ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
（ｇ）ｍｍｒｒ
（ｈ）ｒｍｍｒ
（ｉ）ｍｍｍｒ
（ｊ）ｍｍｍｍ        。【００７４】
（５）内部３置換オレフィン個数
試料を溶媒に溶解し、１Ｈ−ＮＭＲを用いて、以下の条件にて内部３置換オレフィンの個数を求めた。【００７５】
Ａ．測定条件
装置：日本電子製ＥＣＸ４００Ｐ型核磁気共鳴装置
測定核：１Ｈ核（共鳴周波数：５００ＭＨｚ）
測定濃度：２ｗｔ％
溶媒：重オルトジクロロベンゼン
測定温度：１２０℃
パルス幅：４５°
パルス繰り返し時間：７秒
換算回数：５１２回
測定モード：ｎｏｎ  ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
Ｂ．解析条件
オルトジクロロベンゼンの化学シフト７．１０ｐｐｍを基準とし、５．０〜５．２ｐｐｍ領域のシグナルを内部３置換オレフィンのプロトンと帰属し、０．５〜２．０ｐｐｍのブロードなシグナルとの積分比から内部３置換オレフィンのプロトン比を求めた。【００７６】
（６）中心線表面粗さ（ＳＲａ）
ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９８２）により、株式会社小坂研究所製「非接触三次元微細形状測定器（ＥＴ−３０ＨＫ）」及び「三次元粗さ分析装置（ＭＯＤＥＬ  ＳＰＡ−１１）」を用いて測定した。フィルム測定には専用のサンプルホルダーを使用した。サンプルホルダーは中心に円形の穴が空いた脱着可能な２枚の金属板であり、その間にサンプルを挟んでサンプルホルダーの四方までフィルムを張って装着することでフィルムを固定し、中央円形部のフィルム粗さを長手方向に１０回繰り返し、その平均値として中心線平均粗さ（ＳＲａ）を求めた。【００７７】
Ａ．測定条件
測定面処理：測定面にアルミニウムを真空蒸着し、非接触法とした。【００７８】
測定方向：フィルムの幅方向
幅方向送り速度：０．１ｍｍ／秒
測定範囲（幅方向×長さ方向）：１．０ｍｍ×０．２４９ｍｍ
高さ方向寸法の基準面：ＬＯＷＥＲ（下側）
幅方向サンプリング間隔：２μｍ
長さ方向サンプリング間隔：１０μｍ
長さ方向サンプリング本数：２５本
カットオフ：０．２５ｍｍ
幅方向拡大倍率：２００倍
長さ方向拡大倍率：２０，０００倍
うねり、粗さカット：なし
（７）溶融流動指数（ＭＦＲ）
ＪＩＳ−Ｋ７２１０（１９９９）に準じて、測定温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定した。【００７９】
（８）溶融張力（ＭＳ）
ＪＩＳ−Ｋ７２１０（１９９９）に示されるＭＦＲ測定用の装置に準じて測定した。東洋精機株式会社製メルトテンションテスターを用いて、ポリプロピレンを２３０℃に加熱し、溶融ポリプロピレンを押出速度１５ｍｍ／分で吐出しストランドとし、このストランドを６．５ｍ／分の速度で引き取る際の張力を測定し、溶融張力とした。【００８０】
（９）冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）
ポリプロピレンフィルム試料０．５ｇを１３５℃のキシレン１００ｍｌに溶解して放冷後、２０℃の恒温水槽で１時間再結晶化させた後にろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分を液体クロマトグラフ法にて定量する（Ｘ（ｇ））。試料０．５ｇの精量値（Ｘ０（ｇ））を用いて以下の式で求めた。【００８１】
ＣＸＳ（質量％）＝（Ｘ／Ｘ０）×１００
（１０）金属膜の電気抵抗
金属積層フィルムを長手方向に１０ｍｍ、幅方向に全幅（５０ｍｍ）の長方形にカットして試料とし、４端子法により、幅方向３０ｍｍ間の金属膜の抵抗を測定し、得られた測定値に測定幅（１０ｍｍ）を乗じて電極間距離（３０ｍｍ）を除して、１０ｍｍ×１０ｍｍ当たりの電気抵抗値を算出した（単位：Ω／□）。【００８２】
（１１）フィルム絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）
ＪＩＳ  Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２  Ｂ法（平板電極法）に準じて、平均値を求め、測定したサンプルのマイクロメータ法フィルム厚み（μｍ）（上述）で除し、Ｖ／μｍで表記した。【００８３】
（１２）コンデンサ製造の際の素子加工性（素子巻収率）
後述する各実施例および比較例で得られたポリプロピレンフィルムの片面に、株式会社ＵＬＶＡＣ製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が８Ω／□となるようにアルミニウムを真空蒸着した。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着した（蒸着部の幅３９．０ｍｍ、マージン部の幅１．０ｍｍの繰り返し）。【００８４】
次に各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、左もしくは右に０．５ｍｍのマージンを有する全幅２０ｍｍのテープ状に巻き取りリールにした。得られたリールの左マージンおよび右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部より０．５ｍｍはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、静電容量約１０μＦの丸型素子を得た。素子巻回には株式会社皆藤製作所製ＫＡＷ−４ＮＨＢを用いた。上記コンデンサ製造の際、巻き始めから巻き終わりまでを目視で観察し、シワやずれが発生したものを不合格とし、不合格となったものの数を製造数全体に対する割合を百分率で示し加工性の指標とした（以下素子巻収率と称する）。素子巻収率は高いほど好ましい。９５％以上を良好「Ａ」、９５％未満８０％以上を「Ｂ」、８０％未満を不良「Ｃ」とした。「Ａ」または「Ｂ」が実用可能なレベルである。製造数は、５０個の素子で評価実施した。【００８５】
（１３）高温ライフ評価（コンデンサ信頼性評価）
後述する各実施例および比較例で得られたフィルムに、株式会社ＵＬＶＡＣ製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が８Ω／□で長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた所謂Ｔ型マージンパターンを有する蒸着パターンを施し、幅５０ｍｍの蒸着リールを得た。【００８６】
次いで、このリールを用いて株式会社皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ−４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１４０℃の温度で１０時間の熱処理を施し、リード線を取り付けてコンデンサ素子を仕上げた。このときのコンデンサ素子の静電容量は１０μＦであった。【００８７】
こうして得られたコンデンサ素子作成直後の静電容量（Ｃ０）を測定し、次いで１２５℃のオーブン中で２５０ＶＤＣ／μｍを印加し、２００時間経過後の静電容量（Ｃ１）を測定して、次式で容量変化率（ΔＣ／Ｃ）を求めた。容量変化率は±５％以内であることが好ましい。製造数は、１０個の素子で評価実施したものであり、平均値で表記した。【００８８】
ΔＣ／Ｃ（％）＝（（Ｃ１−Ｃ０）／Ｃ０）×１００
（１４）高温耐電圧特性
ＪＩＳ  Ｃ２３３０（２００１）に準じて、１２５℃に温調した熱風オーブン中に電極を設置し、二軸配向ポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧を測定した。なお、本測定を５回行い、その平均値を求め、上記で求めたフィルム厚みで除して１μｍ当たりの高温絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）を求めた。高温耐電圧特性は、上記高温絶縁破壊電圧を下記の基準により評価した。【００８９】
Ａ：４５０Ｖ／μｍ以上
Ｂ：４００Ｖ／μｍ以上、４５０Ｖ／μｍ未満
Ｃ：４００Ｖ／μｍ未満
以下、実施例を挙げて本発明の効果をさらに説明する。【００９０】
（実施例１）
直鎖状ポリプロピレンとしてメソペンタッド分率が９７．９％で、溶融流動指数（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー株式会社製ポリプロピレン樹脂を温度２５０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを９０℃に保持された直径１ｍの冷却ドラム上で、エアーナイフ温度９０℃、エアー速度１４０ｍ／ｓで冷却固化した。次いで、該シートを、１４５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に１度目に５．０倍、２度目に１．３倍の計６．５倍に多段延伸した。その際、１段目の配向部でラジエーションヒーター出力４．０ｋＷを用い熱量を補い延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、延伸温度１６０℃で幅方向に６．５倍延伸し、次いで、熱固定温度１５０℃、冷却温度１４０℃で熱処理を行ない、その後室温で５秒間急冷してフィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。さらに冷却ドラム接触側の表面に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行った。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ａ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−５％であった。【００９１】
（実施例２）
直鎖状ポリプロピレンとしてメソペンタッド分率が９７．９％で、ＭＦＲが２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー株式会社製ポリプロピレン樹脂を温度２５０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを９０℃に保持された直径１ｍの冷却ドラム上で、エアーナイフ温度９０℃、エアー速度１４０ｍ／ｓで冷却固化した。次いで、該シートを、１４８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に１度目に５．０倍、２度目に１．４倍の計７．０倍に多段延伸した。その際、１段目の配向部でラジエーションヒーター出力７．０ｋＷを用い熱量を補い延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、延伸温度１６０℃で幅方向に８．０倍延伸し、次いで、熱固定温度１５０℃、冷却温度１４０℃で熱処理を行ない、その後室温で５秒間急冷してフィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。さらに冷却ドラム接触側の表面に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行った。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ａ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−３％であった。【００９２】
（実施例３）
直鎖状ポリプロピレンとしてメソペンタッド分率が９７．９％で、ＭＦＲが２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー株式会社製ポリプロピレン樹脂を温度２５０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを９０℃に保持された直径１ｍの冷却ドラム上で、エアーナイフ温度９０℃、エアー速度１４０ｍ／ｓで冷却固化した。次いで、該シートを、１４８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に１度目に５．０倍、２度目に１．２５倍の計６．２５倍に多段延伸した。その際、１段目の配向部でラジエーションヒーター出力５．０ｋＷを用い熱量を補い延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、延伸温度１６０℃で幅方向に１０．０倍延伸し、次いで、熱固定温度１５０℃、冷却温度１４０℃で熱処理を行ない、その後室温で５秒間急冷した。その後、１５０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、延伸速度１，６００％／分で再度１．２倍を長手方向に延伸し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。さらに冷却ドラム接触側の表面に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行った。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−２％であった。【００９３】
（実施例４）
冷却ドラム温度を８０℃としたこと以外は実施例１と同様に作製し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−４％であった。【００９４】
（実施例５）
冷却ドラム温度を１１０℃としたこと以外は実施例１と同様に作製し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−５％であった。【００９５】
（実施例６）
冷却ドラム温度を１２０℃としたこと以外は実施例１と同様に作製し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−５％であった。【００９６】
（実施例７）
長手方向の１度目の延伸倍率を６．０倍、２度目の延伸倍率を１．５倍、幅方向の延伸倍率を９．０倍としたこと以外は実施例１と同様に作製し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ａ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−２％であった。【００９７】
（実施例８）
長手方向の１度目の延伸倍率を６．５倍、２度目の延伸倍率を１．５４倍、幅方向の延伸倍率を１０．０倍としたこと以外は実施例１と同様に作製し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−１％であった。【００９８】
（実施例９）
二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みが１．２μｍとなるように溶融押出量を変更したこと以外は実施例１と同様に作製し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ａ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−５％であった。【００９９】
（実施例１０）
二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みが１．０μｍとなるように溶融押出量を変更したこと以外は実施例１と同様に作製し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−４％であった。【０１００】
（実施例１１）
二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みが０．５μｍとなるように溶融押出量を変更したこと以外は実施例１と同様に作製し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−４％であった。【０１０１】
（実施例１２）
二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みが２．５μｍとなるように溶融押出量を変更したこと以外は実施例１と同様に作製し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−５％であった。【０１０２】
（実施例１３）
二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みが３．０μｍとなるように溶融押出量を変更したこと以外は実施例１と同様に作製し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−５％であった。【０１０３】
（比較例１）
ポリプロピレンとしてメソペンタッド分率が９７．９％で、ＭＦＲが２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー株式会社製ポリプロピレン樹脂を温度２５０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを９０℃に保持された直径１ｍの冷却ドラム上で、エアーナイフ温度９０℃、エアー速度１４０ｍ／ｓで冷却固化した。次いで、該シートを、１４５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に１度目に５．０倍に一段延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、延伸温度１６０℃で幅方向に１０．０倍延伸し、次いで、熱固定温度１５０℃、冷却温度１４０℃で熱処理を行ない、その後室温で５秒間急冷してフィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。さらに冷却ドラム接触側の表面に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行った。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｃ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−６％であった。【０１０４】
（比較例２）
冷却ドラム温度を７０℃としたこと以外は実施例１と同様に作製し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｃ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−４％であった。【０１０５】
（比較例３）
長手方向の延伸温度を１２８℃としたこと以外は実施例１と同様に作製した。結果、フィルム破断が多発し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができなかった。【０１０６】
（比較例４）
長手方向の延伸の際にラジエーションヒーター出力を０ｋＷとした以外は実施例１と同様に作製した。結果、フィルム破断が多発し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができなかった。【０１０７】
（比較例５）
長手方向の延伸の際に多段延伸を実施せず、一挙に６．５倍で延伸したこと以外は実施例１と同様に作製した。結果、フィルム破断が多発し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができなかった。【０１０８】
（比較例６）
長手方向の延伸の際に多段延伸を実施せず、一挙に５．５倍で延伸し、幅方向の延伸倍率を７．５倍としたこと以外は実施例１と同様に作製し、フィルム厚みが１．８μｍの二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｃ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−３％であった。【０１０９】
（比較例７）
長手方向の１度目の延伸倍率を３．５倍、２度目の延伸倍率を１．８６倍としたこと以外は実施例１と同様に作製した。結果、フィルム破断が多発し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得ることができなかった。【０１１０】
（比較例８）
二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みが０．４μｍとなるように溶融押出量を変更したこと以外は実施例１と同様に作製し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｃ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−８％であった。【０１１１】
（比較例９）
二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みが３．１μｍとなるように溶融押出量を変更したこと以外は実施例１と同様に作製し、二軸配向ポリプロピレンフィルムを得た。こうして得られた二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサ製造の際の素子加工性は「Ｂ」であり、コンデンサ信頼性評価における容量変化率は−６％であった。【０１１２】
【表１】
0006032386.tif 000002
【０１１３】
【表２】
0006032386.tif 000003
【要約】
長手方向の動摩擦係数をμｄｍとし、幅方向の動摩擦係数をμｄｔとしたとき、μｄｍおよびμｄｔがいずれも０．６０〜１．７０の範囲内にあり、かつμｄｍとμｄｔの比（μｄｍ／μｄｔ）の値が０．７５以上１．１５未満であり、マイクロメータ法によるフィルム厚みが、０．５〜３μｍの範囲内であるコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
コンデンサ用途において優れた耐電圧性を発揮し、安定した生産性、加工性を確保するコンデンサ用二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供する。