(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体を流通させるための溝が形成されている金属製の第一の部材と、
前記溝に連通するマニホールド孔が形成され、熱硬化性樹脂と黒鉛とを含有する成形用材料の硬化物から形成されている第二の部材とで構成されている燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記黒鉛の真密度が２．２２ｇ／ｃｍ３以上、前記第二の部材における前記黒鉛の含有量が７０〜８０質量％の範囲である請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータを備える燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータ、及び燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に燃料電池では、複数の単セルが数十〜数百個直列に重なってセルスタックを構成することで、起電力が発生する。燃料電池は、電解質の種類によりいくつかのタイプに分類されるが、近年、高出力の燃料電池として、電解質として固体高分子電解質膜を備える固体高分子型燃料電池が注目されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池の単セルは、例えば燃料電池用セパレータ、ガスケット、膜−電極複合体が重ねられることで構成されている（図１参照）。燃料電池用セパレータには、その片面又は両面に、燃料、酸化剤及び冷却水等の流体を流通させるための溝が形成され、更にこの溝が形成されている領域を取り囲む外周部分にマニホールド孔が形成されている。また、必要に応じ、燃料電池用セパレータの外周部分に、シーリングのためのガスケットが積層される。
【０００４】
このような燃料電池を構成する部品のうち、燃料電池用セパレータは、上記の通り微細な溝とマニホールド孔とが形成されている特異な形状を有している。燃料電池用セパレータは、燃料電池内を流れる燃料、酸化剤及び冷却水が混合しないように分離する働きを有すると共に、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達したり、燃料電池で生じた熱を外部へ放熱したりするという、重要な役割を担っている。
【０００５】
燃料電池用セパレータは、例えば金属製のプレートや、黒鉛粒子と樹脂成分とを含有する成形用材料などから形成される。このうち、金属製のプレートから形成される燃料電池セパレータは、製造効率が良く、また導電性が高いという利点がある。
【０００６】
しかし、金属製のプレートから形成される燃料電池用セパレータは、腐食しやすいという問題がある。特に、燃料電池用セパレータのマニホールド孔に冷却用の水が流通する場合、マニホールド孔の周囲から腐食が生じやすくなり、そうすると最終的には燃料電池から冷却水が漏出するおそれがある。
【０００７】
金属製のプレートから形成される燃料電池用セパレータの耐食性を向上させるための手法も種々検討されているが、従来は燃料電池用セパレータの耐食性を十分に向上させることが困難であり、或いは耐食性向上のための多大な手間がかかってしまうものであった。例えば特許文献１では、母材として５質量％以下のＢを含有し、母材全体にＴｉＢ系硼化物粒子が分散析出しており、その一部が母材表面に形成された不働体皮膜の表面に露出して電気の導通路を構成するようにした、燃料電池用セパレータ用チタン系材料が、開示されている。しかし、この特許文献１に記載の技術でも、燃料電池用セパレータの耐食性を十分に向上させることが困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−２７３３７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、上記事由に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、金属製の部材から構成され、しかも耐腐食性の高い燃料電池用セパレータを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る燃料電池用セパレータは、流体を流通させるための溝が形成されている金属製の第一の部材と、前記溝に連通するマニホールド孔が形成され、熱硬化性樹脂と黒鉛とを含有する成形用材料の硬化物から形成されている第二の部材とで構成されている。
【００１１】
本発明において、前記黒鉛の真密度が２．２２ｇ／ｃｍ３以上、前記第二の部材における前記黒鉛の含有量が７０〜８０質量％の範囲であることが好ましい。
【００１２】
本発明に係る燃料電池は、前記燃料電池用セパレータを備える。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、金属製の部材から構成され、しかも耐腐食性の高い燃料電池用セパレータ、及びこの燃料電池用セパレータを備える燃料電池が、得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の実施の形態の一例における、燃料電池用セパレータを示す断面図である。
【図２】本発明の実施の形態の一例における、燃料電池の単セル構造を示す分解斜視図である。
【図３】本発明の実施の形態の一例における、燃料電池を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
図２に、セパレータ２０を備える固体高分子型燃料電池の単位セルの構造の一例を示す。２枚のセパレータ２０，２０の間に、固体高分子電解質膜などの電解質４とガス拡散電極（燃料電極３１と酸化剤電極３２）などからなる膜−電極複合体（ＭＥＡ）５が介在することで、単電池（単位セル）が構成されている。セパレータ２０と膜−電極複合体５の電解質４との間には、ガスケット１２が介在している。この単位セルを数十個〜数百個並設されることで電池本体（セルスタック）が構成される。
【００１６】
セパレータ２０には、燃料、酸化剤、冷却水等の流体を流通させるための溝２が形成される。
【００１７】
本実施形態では、セパレータ２０として、片面に燃料を流通させるための溝２（２０１）を有し、もう一方の片面に冷却水を流通させるための溝２（２０３）を有するアノード側セパレータ２１と、前記アノード側セパレータとは反対側の片面に酸化剤を流通させるための溝２（２０２）を有し、もう一方の片面に冷却水を流通させるための溝２（２０３）を有するするカソード側セパレータ２２とが用いられる。アノード側セパレータ２１とカソード側セパレータ２２とが重ねられると、アノード側セパレータ２１における溝２０３と、カソード側セパレータ２２における溝２０３との間に、冷却水が流通する流路が形成される。アノード側セパレータ２１とカソード側セパレータ２２との間にはガスケットが介在してもよい。
【００１８】
セパレータ２０の、溝２が形成されている領域を取り囲む外周部分には、六個のマニホールド孔１３（二つの燃料用マニホールド孔１３１、二つの酸化剤用マニホールド孔１３２、及び二つの冷却用マニホールド孔１３３）が形成されている。燃料用マニホールド孔１３１，１３１は二つ形成されており、各燃料用マニホールド孔１３１，１３１はアノード側セパレータ２１の燃料電極３１と重なる面における溝２の両端にそれぞれ連通する。酸化剤用マニホールド孔１３２，１３２も二つ形成されており、各酸化剤用マニホールド孔１３２，１３２はカソード側セパレータ２２の酸化剤電極３２と重なる面における溝２の両端にそれぞれ連通する。この外周部分には、二つの冷却用マニホールド孔１３３も形成されている。各冷却用マニホールド孔１３３，１３３は、セパレータ２０における冷却水が流通する溝２の両端にそれぞれ連通する。
【００１９】
本実施形態では、図１に示されるように、セパレータ２０にはストレートタイプの溝２が形成されている。一般に、セパレータにおける溝としては、屈曲を有するサーペンタインタイプの溝と屈曲を有さないストレートタイプの溝とがある。勿論、図１に示されるセパレータ２０において、このセパレータ２０にサーペンタインタイプの溝が形成されてもよい。
【００２０】
セパレータ２０の厚みは例えば０．５〜３．０ｍｍの範囲に形成される。セパレータ２０の溝２の幅は例えば１．０〜１．５ｍｍ、深さは例えば０．５〜１．５ｍｍの範囲に形成される。マニホールド孔１３の開口面積は例えば０．５〜５．０ｃｍ２の範囲に形成される。
【００２１】
セパレータ２０は、第一の部材６１と第二の部材６２とで構成される。第一の部材６１は金属製であり、この第一の部材６１に溝２が形成されている。第二の部材６２は、熱硬化性樹脂と黒鉛とを含有する成形用材料の硬化物から形成され、枠状である。この第二の部材６２にマニホールド孔１３が形成されている。第一の部材６１は第二の部材６２の内側に保持固定されており、それにより、第一の部材６１における溝２が、第二の部材６２におけるマニホールド孔１３に連通している。
【００２２】
図１に、セパレータ２０の断面構造の一例を示す。第一の部材６１は、ステンレス鋼、アルミニウム、チタン、各種合金等の、適宜の金属から形成される。第一の部材６１は、例えば金属製のプレートを折り曲げ成形、プレス成形等により、波板状に成形することで、得られる。この場合、第一の部材６１の両面に溝２が形成される。この第一の部材６１は、セパレータにおける、溝２が形成されている領域を構成する。第一の部材６１を構成する金属製のプレートの厚みは、０．０５〜０．３０ｍｍの範囲であることが好ましい。
【００２３】
第二の部材６２は、熱硬化性樹脂と黒鉛粒子とを含有する成形用材料の硬化物から形成される。この第二の部材６２は、枠状であり、すなわち第二の部材６２には、第一の部材６１に合致する開口６３が形成されている。この第二の部材６２は、セパレータにおける、溝が形成されている領域を取り囲む外周部分を構成する。第二の部材６２には、六個のマニホールド孔１３（二つの燃料用マニホールド孔１３１、二つの酸化剤用マニホールド孔１３２、及び二つの冷却用マニホールド孔１３３）が形成されている。
【００２４】
第二の部材６２における開口６３に第一の部材６１が配置されることで第一の部材６１と第二の部材６２とが組み合わされ、これによりセパレータ２０が構成される。第一の部材６１は第二の部材６２に適宜の手法によって固定されればよい。例えば、まず第一の部材６１を作製してから、この第一の部材６１を圧縮成形金型に配置し、更にこの圧縮成形金型でインサート成形により第二の部材６２を作製する。この場合、第二の部材６２を作製すると同時に第一の部材６１と第二の部材６２とを一体化し、これにより、第一の部材６１を第二の部材６２に固定することができる。
【００２５】
尚、第一の部材６１と第二の部材６２とを別個に作製してから、接着剤で第一の部材６１を第二の部材６２に接着すると共にこの接着剤により第一の部材６１と第二の部材６２との間をシーリングし、これにより、第一の部材６１を第二の部材６２に固定してもよい。このような接着剤として、例えばオレフィン系接着剤、エポキシ樹脂系接着剤、末端シリル基を有するシリコーン樹脂系接着剤などが、挙げられる。また、接着剤として導電性接着剤を使用することで、第一の部材６１と第二の部材６２との間の良好な電気伝導性を確保してもよい。
【００２６】
このような第一の部材６１と第二の部材６２によりセパレータ２０が構成されると、セパレータ２０における複雑な溝２が、金属製の第一の部材６１に形成されるため、この溝２を金属製のプレートの折り曲げ成形やプレス成形などによって、容易に形成することができる。一方、第二の部材６２には複雑な溝２は形成されないため、成形用材料を圧縮成形するなどして第二の部材６２を形成しても、第二の部材６２を容易に形成することができる。更に、冷却用マニホールドは、金属製の第一の部材６１ではなく、成形用材料の硬化物から形成される第二の部材６２に形成されるため、冷却用マニホールド孔１３３に冷却水が流通しても、冷却用マニホールド孔１３３の内面に腐食が発生しにくくなる。
【００２７】
本実施形態において、第二の部材６２に含まれる黒鉛粒子の真密度は２．２２ｇ／ｃｍ３以上であることが好ましい。また、第二の部材６２全体に対する黒鉛粒子の含有量は７０〜８０質量％の範囲であることが好ましい。更に、第二の部材６２の腐食電流は１０μＡ／ｃｍ２以下であることが好ましい。成形用材料、並びにこれに含有される熱硬化性樹脂及び黒鉛粒子の詳細については、後述する。
【００２８】
真密度の高い黒鉛粒子は結晶性が高く、第二の部材６２がこのような黒鉛粒子を含有すると第二の部材６２の腐食電流が低くなる。このため第二の部材６２の耐腐食性が高くなり、特に燃料電池中に組み込まれているセパレータ２０中の第二の部材６２の冷却用マニホールド孔１３３内に冷却水が流通しても、冷却用マニホールド孔１３３の内面で腐食が更に発生しにくくなる。黒鉛粒子の詳細については後述する。
【００２９】
黒鉛粒子の含有量が７０〜８０質量％の範囲であることで、第二の部材６２の腐食電流が低減されつつ、第二の部材６２に優れた導電性と機械的強度が付与され、更に第二の部材６２に高いガス透過性が付与される。
【００３０】
第二の部材６２の腐食電流は上記のとおり１０μＡ／ｃｍ２以下であることが好ましい。腐食電流とは、導電率２００μＳ／ｃｍに調整されている硫酸ナトリウム水溶液中に、作用極として第二の部材６２を、対極として白金電極を３０ｍｍの間隔で配置し、液温８０℃で電極間に２０Ｖの電圧を４８時間印加した時点で測定される、電極間を通電する電流値をさす。このように第二の部材６２の腐食電流が小さいことで、第二の部材６２の耐腐食性が特に高くなる。この第二の部材６２の腐食電流は、成形用材料の構成成分に応じ、黒鉛粒子の含有量が７０〜８０質量％の範囲で調整されることで、適宜調整可能である。
【００３１】
第二の部材６２から平面視３０ｍｍ×３０ｍｍの寸法の二つの小片を切り出した場合、いかなる位置から小片を切り出した場合でも二つの小片間の接触抵抗の比が０．９〜１．１の範囲となること（片方の小片の接触抵抗を１とした場合にもう片方の小片の接触抵抗が０．９〜１．１の範囲であること）が好ましい。小片は第二の部材６２が厚み方向に切断されることで得られ、平面視とは第二の部材６２をその厚み方向に観察することを意味する。この場合、第二の部材６２における接触抵抗のバラツキが少なくなり、このような第二の部材６２では黒鉛粒子の部分的な配向が抑制されている。これにより、第二の部材６２の良好な電気的特性が確保される。更に、第二の部材６２における黒鉛粒子の部分的な配向が抑制されることで第二の部材６２の高い機械的強度も確保される。
【００３２】
尚、接触抵抗は、小片の上下にカーボンペーパーを配置し、更にその上下に銅板を配置し、上下方向に面圧１．０ＭＰａの圧力をかけた状態で、２枚のカーボンペーパー間の電圧を電圧計で測定すると共に２枚の銅板間に流れる電流を電流計で測定し、その結果から算出される値である。
【００３３】
このような第二の部材６２を製造するために用いられる成形用材料は、樹脂成分及び黒鉛粒子を含有する。
【００３４】
成形用材料は、第一アミン及び第二アミンを含有しないことが好ましい。すなわち、この成形用材料が、置換基−ＮＨ及び−ＮＨ２を有する化合物を含有しないことが好ましい。更に成形用材料は第三アミンを含有しないことが好ましい。このように成形用材料がアミンを含有しないと、成形用材料から形成される第二の部材６２が燃料電池中の白金触媒を被毒することがなく、燃料電池が長時間使用される場合の起電力の低下が抑制される。
【００３５】
樹脂成分は、熱硬化性樹脂を含有する。熱硬化性樹脂はエポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のうち少なくとも一方を含有することが好ましい。エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂は良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００３６】
熱硬化性樹脂全量に対するエポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂の含有量は５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂のみ、熱硬化性フェノール樹脂のみ、或いはエポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のみを含むのであれば特に好ましい。
【００３７】
エポキシ樹脂は固形状であることが好ましく、特に融点が７０〜９０℃の範囲であることが好ましい。これにより、材料の変化が少なくなり、成形時の成形用材料の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、成形用材料中で凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。また、エポキシ樹脂として溶融粘度が低粘度の樹脂が選択されれば、成形用材料の良好な成形性が維持されつつ、成形用材料及び第二の部材６２中に黒鉛粒子が高充填され得る。尚、前記作用が発揮される範囲内でエポキシ樹脂の一部が液状であってもよい。
【００３８】
エポキシ樹脂としては、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂等が用いられることが好ましい。このオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００３９】
特にエポキシ樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のみからなり、或いはオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種からなる成分（第一成分という）を含むことが好ましい。オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が必須の成分であると、成形用材料の成形性が向上すると共に、第二の部材６２の耐熱性が向上する。更に、製造コストが低減され得る。第一成分中のオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の割合は、前記成形性の向上、第二の部材６２の耐熱性の向上、製造コストの低減の観点から、５０〜１００質量％の範囲であることが好ましく、特に５０〜７０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４０】
オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と共に、ビスフェノール型エポキシ樹脂やビフェニル型エポキシ樹脂やビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂が併用されることも好ましい。この場合、成形用材料の溶融粘度が更に低減し、更に薄型の第二の部材６２が作製される場合にはその靱性が向上し得る。
【００４１】
特にビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が使用されると、成形用材料の粘度が低減し、成形用材料の成形性が特に高くなる。この場合の第一成分中におけるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４２】
ビフェニル型エポキシ樹脂が使用されると、このビフェニル型樹脂は溶融粘度が低いため、成形用材料の流動性が著しく向上し、成形用材料の薄型成形性が特に向上する。この場合の第一成分中におけるビフェニル型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４３】
ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂が使用されると、第二の部材６２の強度及び靱性が向上し、更に第二の部材６２の吸湿性が低減し得る。このため、第二の部材６２の機械的特性、導電性、並びに長期使用時の特性の安定性が向上する。この場合の第一成分中におけるビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂の割合は、３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００４４】
成形用材料中の熱硬化性樹脂全量に対する第一成分の含有量は５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。
【００４５】
前記第一成分は熱硬化性樹脂中のエポキシ樹脂の少なくとも一部として成形用材料中に含有される。すなわち、この第一成分以外の他の熱硬化性樹脂として、例えば前記第一成分以外のエポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂が用いられてもよい。但し、エステル結合を含む樹脂は耐酸性環境下で加水分解するおそれがあるため、使用されないことが望ましい。また、熱硬化性樹脂として、第二の部材６２の耐熱性や耐酸性の向上に寄与する点で、ポリイミド樹脂も適している。ポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂などが用いられることも好ましく、例えば、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが用いられることが好ましい。４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが用いられると、第二の部材６２の耐熱性が更に向上する。
【００４６】
熱硬化性フェノール樹脂が用いられる場合には、特に開環重合により重合反応が進行するフェノール樹脂が用いられることが好ましい。このようなフェノール樹脂としては、例えばベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。この場合は、成形用材料の成形工程で脱水によるガスが発生しないので成形品中にボイドが発生せず、このため第二の部材６２のガス透過性の低下が抑制される。また、レゾール型フェノール樹脂が用いられることも好ましく、例えば１３Ｃ−ＮＭＲ分析で、オルト−オルト２５〜３５％、オルト−パラ６０〜７０％、パラ−パラ５〜１０％の構造を有するレゾール型フェノール樹脂が用いられることが好ましい。レゾール樹脂は通常液状であるが、レゾール型フェノール樹脂の軟化点は容易に調整され得るため、融点が７０〜９０℃のレゾール型フェノール樹脂が容易に得られる。融点が７０〜９０℃のレゾール型フェノール樹脂が使用されることで、成形用材料の変質が抑制され、成形時の成形用材料の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、成形用材料中で凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。
【００４７】
エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂以外の他の樹脂が併用されてもよい。例えばポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ビニルエステル樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂が用いられてもよい。但し、エステル結合を含む樹脂は耐酸性環境下で加水分解する恐れがあるため、使用されないことが望ましい。
【００４８】
熱硬化性樹脂として、第二の部材６２の耐熱性や耐酸性の向上に寄与する点で、ポリイミド樹脂も適している。このようなポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂なども好ましく、その具体例として例えば、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが挙げられる。このような樹脂が併用されることで、第二の部材６２の耐熱性が更に向上され得る。
【００４９】
エポキシ樹脂が使用される場合、樹脂成分は硬化剤を含有することが好ましく、この硬化剤はフェノール系化合物を含有することが好ましい。このフェノール系化合物としては、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、多官能フェノール樹脂、アラルキル変性フェノール樹脂等が挙げられる。
【００５０】
硬化剤全量に対するフェノール系化合物の含有量は、エポキシ樹脂の使用量に依存して決定される。また、硬化剤がフェノール系化合物のみであれば特に好ましい。
【００５１】
フェノール系化合物以外の硬化剤が使用される場合、硬化剤として非アミン系の化合物が用いられることが好ましい。この場合、第二の部材６２の電気伝導度が高い状態に維持されると共に、燃料電池の触媒の被毒が抑制される。硬化剤として酸無水物系の化合物が用いられないことも好ましい。酸無水物系の化合物が使用される場合は硬化物が硫酸酸性環境下等の酸性環境下で加水分解して、第二の部材６２の電気伝導度の低下が引き起こされたり、第二の部材６２からの不純物の溶出が増大してしまうおそれがある。
【００５２】
熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂が用いられる場合は、熱硬化性樹脂におけるエポキシ樹脂と硬化剤におけるフェノール系化合物とは、前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比が０．８〜１．２の範囲となるように配合されることが好ましい。
【００５３】
黒鉛粒子は、第二の部材６２の電気比抵抗を低減して第二の部材６２の導電性を向上する。黒鉛粒子としては、真密度が２．２２ｇ／ｃｍ３以上の黒鉛粒子が用いられる。真密度の高い黒鉛粒子は結晶性が高く、第二の部材６２がこのような黒鉛粒子を含有すると第二の部材６２の腐食電流が低くなり、このため第二の部材６２の耐腐食性が高くなる。黒鉛粒子の真密度は特に２．２５ｇ／ｃｍ３以上であることが好ましい。黒鉛粒子の真密度の上限に特に制限はないが、入手可能な黒鉛粒子の真密度を考慮すると、真密度が２．３２ｇ／ｃｍ３以下であることが好ましく、２．３０ｇ／ｃｍ３以下であれば更に好ましい
上記黒鉛粒子の真密度は定容積膨張法により測定される値である。この黒鉛粒子の真密度は、例えば株式会社島津製作所製の乾式自動密度計（アキュピックII  １３４０）を用い、測定にあたってはヘリウムガスを用い、導入圧（ゲージ圧）を１３４．４５ｋＰａｇ、パージ回数１０回、ラン回数１０回、平衡判定圧力（ゲージ圧）０．３４５ｋＰａｇの条件で、測定される。
【００５４】
このような真密度の高い黒鉛粒子は、天然黒鉛粉から適宜選択され得る。黒鉛粒子として、結晶性の高い人造黒鉛粉（例えば結晶性向上のための処理が施された人造黒鉛粉）が使用されてもよい。
【００５５】
黒鉛粒子は、精製されていることが好ましい。この場合は、黒鉛粒子中の灰分やイオン性不純物が低いため、第二の部材６２からの不純物の溶出が抑制される。黒鉛粒子における灰分は０．０５質量％以下であることが好ましく、灰分が０．０５質量％を超えると、第二の部材６２が用いられることで作製される燃料電池の特性が低下するおそれがある。
【００５６】
黒鉛粒子の平均粒径は１５〜１００μｍの範囲であることが好ましい。この平均粒径が１０μｍ以上であることで成形用材料の成形性が向上し、平均粒径が１００μｍ以下となることで第二の部材６２の表面平滑性が向上する。成形性の向上のためには、特に前記平均粒径が３０μｍ以上であることが好ましく、また第二の部材６２の表面平滑性が特に向上して後述するように第二の部材６２の表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）が０．４〜１．６μｍの範囲、特に１．０μｍ未満となるためには前記平均粒径が７０μｍ以下であることが好ましい。特に前記平均粒径が３０〜７０μｍの範囲であることが好ましい。
【００５７】
特に薄型の第二の部材６２が作製される場合には、黒鉛粒子は１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）を通過する粒径を有することが好ましい。この黒鉛粒子中に１００メッシュ篩を通過しない粒子が含まれていると、成形用材料中に粒径の大きい黒鉛粒子が混入してしまい、特に成形用材料が薄型のシート状に成形される際の成形性が低下してしまう。
【００５８】
黒鉛粒子のアスペクト比は１０以下であることが好ましく、この場合、第二の部材６２に異方性が生じることが抑制される共に反りなどの変形も抑制される。
【００５９】
尚、第二の部材６２の異方性の低減に関しては、第二の部材６２における成形時の成形用材料の流動方向（第二の部材６２の厚み方向と直交する方向）と、この流動方向と直交する方向（第二の部材６２の厚み方向）との間での接触抵抗の比が、２以下となることが好ましい。
【００６０】
黒鉛粒子全体は、特に２種以上の粒度分布を有すること、すなわち黒鉛粒子全体が平均粒径の異なる２種以上の粒子群の混合物であることも好ましい。この明細書において、粒子群とは、黒鉛粒子全体のうちの少なくとも一部を構成する複数の粒子の集合を意味する。黒鉛粒子全体が、特に平均粒径１〜５０μｍの範囲の粒子群と、平均粒径３０〜１００μｍの粒子群との混合物であることが好ましい。このような粒度分布を有する黒鉛粒子が用いられると、粒径の大きい粒子は表面積が小さいため、樹脂成分の含有量が少量であっても成形用材料の混練が可能になることが期待される。更に粒径の小さい粒子によって粒子同士の接触性が向上すると共に、第二の部材６２の強度向上も期待され、これにより、第二の部材６２の密度の向上、導電性の向上、ガス不透過性の向上、強度の向上等といった、性能の向上が図られる。平均粒径１〜５０μｍの粒子群と平均粒径３０〜１００μｍの粒子群との混合比は、適宜調整されるが、特に前者対後者の混合質量比が４０：６０〜９０：１０、特に６５：３５〜８５：１５であることが好ましい。
【００６１】
尚、黒鉛粒子の平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒度分析計（日機装株式会社製のマイクロトラックＭＴ３０００ＩＩシリーズなど）でレーザー回折散乱法により測定される体積平均粒径である。
【００６２】
成形用材料中の黒鉛粒子の割合は、成形用材料中の固形分全体に対して７０〜８０質量％の範囲であることが好ましい。このように黒鉛粒子の割合が７０質量％以上であると、第二の部材６２に充分に優れた導電性が付与されと共に、第二の部材６２の機械的強度が充分に向上する。またこの割合が８０質量％以下であると、成形用材料に充分に優れた成形性が付与されると共に第二の部材６２に充分に優れたガス透過性が付与される。
【００６３】
成形用材料は、必要に応じて硬化触媒、ワックス（離型剤）、カップリング剤等の添加剤を含有してもよい。
【００６４】
硬化触媒（硬化促進剤）としては、特に制限されないが、成形用材料が第一アミン及び第二アミンを含有しないためには、非アミン系の化合物が用いられることが好ましい。例えば、アミン系のジアミノジフェニルメタンなどは残存物が燃料電池の触媒を被毒する恐れがあり、好ましくない。また、イミダゾール類は硬化後、塩素イオンを放出しやすくなるので不純物溶出の恐れがあり、あまり好ましくない。
【００６５】
但し、測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱された場合の重量減少が５％以下であり、且つ２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールが用いられることは、成形用材料の保存安定性が向上する点で好ましい。更に、特に薄型の第二の部材６２が作製される場合には、ワニス状に調製された成形用材料からシート状の第二の部材６２が形成される際の溶剤の揮発性、第二の部材６２の平滑性などが良好となる。この置換イミダゾールとして、特に２位の炭化水素基の炭素数が６〜１７の置換イミダゾールが使用されることが好ましく、その具体例としては、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等が挙げられる。このうち、２−ウンデシルイミダゾール及び２−ヘプタデシルイミダゾールが好適である。これらの化合物は一種単独で用いられ、或いは二種以上が併用される。このような置換イミダゾールの含有量は適宜調整され、それにより成形硬化時間が調整され得る。この置換イミダゾールの含有量は好ましくは成形用材料中の熱硬化性樹脂と硬化剤の合計量に対して、０．５〜３質量％の範囲であることが好ましい。
【００６６】
また、硬化触媒として、好ましくはリン系化合物が用いられる。リン系化合物と前記置換イミダゾールとが併用されてもよい。リン系化合物の一例として、トリフェニルホスフィンが挙げられる。このようなリン系化合物が用いられると、第二の部材６２からの塩素イオンの溶出が抑制される。
【００６７】
成形用材料は、硬化促進剤として、次の構造式（１）で示される化合物を含有することも好ましい。この場合、第二の部材６２の耐湿性が向上する。しかも、この構造式（１）で示される化合物は、第二の部材６２のガラス転移温度の低下や、熱時剛性の低下や、連続成形性の悪化などを引き起こすことがない。むしろこの構造式（１）で示される化合物が使用されることにより、第二の部材６２のガラス転移温度が上昇し、熱時剛性が向上し、更に成形用組成物の成形時の離型性が向上して連続成形性が向上し得る。
【００６８】
【化１】
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【００６９】
更に、この構造式（１）で示される化合物からは、イオン性不純物の溶出が生じにくい。このため、構造式（１）で示される化合物が使用されることで、第二の部材６２からのイオン性不純物の溶出が抑制され、不純物の溶出による燃料電池の起動電圧低下等の特性低下が抑制される。構造式（１）で示される化合物からイオン性不純物の溶出が生じにくいのは、この化合物の酸解離定数（ｐＫａ）が小さいためであると推察される。
【００７０】
構造式（１）で示される化合物の、硬化促進剤全量に対する割合は、２０〜１００質量％の範囲であることが好ましい。この割合が２０質量％未満であると、第二の部材６２のガラス転移温度（Ｔｇ）の上昇が充分ではないおそれがある。
【００７１】
このような硬化触媒の含有量は適宜調整されるが、好ましくは成形用材料中のエポキシ樹脂に対して０．５〜３質量部の範囲とする。
【００７２】
カップリング剤としては、特に制限されないが、成形用材料が第一アミン及び第二アミンを含有しないためには、アミノシランが用いられないことが好ましい。アミノシランが用いられると、燃料電池の触媒が被毒される恐れがあり好ましくない。カップリング剤としてメルカプトシランが用いられないことも好ましい。このメルカプトシランが用いられる場合も、同様に燃料電池の触媒が被毒される恐れがある。
【００７３】
カップリング剤の例としては、シリコン系のシラン化合物、チタネート系、アルミニウム系のカップリング剤が挙げられる。例えばシリコン系のカップリング剤としては、エポキシシランが適している。
【００７４】
エポキシシランカップリング剤が使用される場合の使用量は、成形用材料の固形分中の含有量が０．５〜１．５質量％となる範囲であることが好ましい。この範囲において、カップリング剤が第二の部材６２の表面にブリードすることを充分に抑制することができる。
【００７５】
カップリング剤は黒鉛粒子の表面に予め噴霧等により付着されていてもよい。その場合の添加量は、黒鉛粒子の比表面積と、カップリング剤の単位質量当たりの被覆可能面積（カップリング剤によって被覆され得る面積）とを考慮して適宜設定される。カップリング剤の添加量は、特にカップリング剤の被覆可能面積の総量が黒鉛粒子の表面積の総量の０．５〜２倍の範囲となるように調整されることが好ましい。この範囲において、第二の部材６２の表面におけるカップリング剤のブリードが充分に抑制され、これにより金型表面の汚染が抑制される。
【００７６】
ワックス（内部離型剤）としては、特に制限されないが、１２０〜１９０℃で成形用材料中の熱硬化性樹脂及び硬化剤と相溶せずに相分離する内部離型剤が用いられることが好ましい。このような内部離型剤として、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、及び長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも一種が挙げられる。このような内部離型剤が成形用材料の成形過程で熱硬化性樹脂及び硬化剤と相分離することで、第二の部材６２の離型性が向上する。
【００７７】
内部離型剤の含有量は第二の部材６２の形状の複雑さ、溝深さ、抜き勾配など金型面との離形性の容易さなどに応じて適宜設定されるが、成形用材料中の固形分全量に対して０．１〜２．５質量％の範囲であることが好ましい。この含有量が０．１質量％以上であることで金型成形時に第二の部材６２が十分な離型性を発揮し、またこの含有量が２．５質量％以下であることで第二の部材６２の親水性が充分に高く維持される。このワックスの含有量は０．１〜１質量％の範囲であれば更に好ましく、０．１〜０．５質量％の範囲であれば特に好ましい。
【００７８】
第二の部材６２中のイオン性不純物の含有量は、成形用材料全量に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下とであることが好ましい。そのためには成形用材料のイオン性不純物の含有量が、成形用材料全量に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下であることが好ましい。この場合、第二の部材６２からのイオン性不純物の溶出が抑制され、このため不純物の溶出による燃料電池の起動電圧低下等の特性低下が抑制される。
【００７９】
第二の部材６２及び成形用材料のイオン性不純物の含有量が上記のように低減するためには、成形用材料を構成する熱硬化性樹脂、硬化剤、黒鉛、その他添加剤等の各成分のそれぞれのイオン性不純物の含有量が、各成分に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【００８０】
イオン性不純物の含有量は、対象物（成形用材料、熱硬化性樹脂など）から溶出したイオン性不純物を含む抽出水中の、イオン性不純物の量に基づいて導出される。抽出水は、イオン交換水中に対象物が対象物１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合となるように投入された状態で、このイオン交換水及び対象物が９０℃で５０時間加熱されることで、得られる。抽出水中のイオン性不純物は、イオンクロマトグラフィで評価される。この抽出水中のイオン性不純物量が対象物に対する質量比に換算されることで、対象物中のイオン性不純物の量が導出される。
【００８１】
成形用材料は、この組成物から形成される第二の部材６２のＴＯＣ（ｔｏｔａｌ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃａｒｂｏｎ）が１００ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。
【００８２】
ＴＯＣは、イオン交換水中に第二の部材６２が、第二の部材６２の質量１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で投入され、このイオン交換水及び第二の部材６２が９０℃で５０時間加熱されることで得られる溶液から測定される数値である。このようなＴＯＣは、例えばＪＩＳ  Ｋ０１０２に準拠して島津製全有機炭素分析装置「ＴＯＣ−５０」などで測定され得る。測定にあたっては、サンプルの燃焼により発生したＣＯ２濃度が非分散型赤外線ガス分析法で測定され、これによりサンプル中の炭素濃度が定量される。炭素濃度が測定されることによって、間接的に第二の部材６２が含有する有機物質濃度が測定される。サンプル中の無機炭素（ＩＣ）、全炭素（ＴＣ）が測定されると、全炭素と無機炭素の差（ＴＣ−ＩＣ）から全有機炭素（ＴＯＣ）が導出される。
【００８３】
上記のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下であると、燃料電池の特性低下が更に抑制される。
【００８４】
ＴＯＣの値は、成形用材料を構成する各成分として高純度の成分が選択されたり、樹脂の当量比が調整されたり、成形時に後硬化処理が施されたりすることによって、低減され得る。
【００８５】
原料成分中には不純物として金属成分が混入している可能性があり、成形用材料及び第二の部材６２には不純物として原料成分に由来する金属成分、製造時に混入する金属成分などが混入している可能性がある。第二の部材６２に金属成分が混入していると、第二の部材６２の腐食電流が増大してしまう。そこで、第二の部材６２が製造されるにあたり、原料成分、成形用材料、及び第二の部材６２のうち少なくともいずれかに対し、金属成分の含有量を低減するための処理を施すことが好ましい。この場合、第二の部材６２の金属成分の含有量が低減し、これにより第二の部材６２の腐食電流が更に低くなる。特に、少なくとも成形用材料に対し、金属成分の含有量を低減するための処理施すことが好ましい。
【００８６】
原料成分に対する、金属成分の含有量を低減するための処理の一例として、原料成分中の金属成分を磁石を用いて吸引する処理が挙げられる。原料成分のうち、特に黒鉛粒子に対する、金属成分の含有量を低減するための処理としては、黒鉛粒子を、ｐＨ２以下の強酸性溶液を用いて洗浄する処理も挙げられる。強酸性溶液としては、例えば濃度６９質量％の濃硝酸と濃度３６質量％の濃塩酸とを体積比で１：３の割合で混合して得られる王水、濃度１５質量％以上の塩酸水、濃度１５質量％以上の硫酸水、及び濃度１５質量％以上の硝酸水から選ばれる少なくとも一種を使用することができる。この場合、黒鉛粒子中の金属成分の含有量が容易に低減される。前記塩酸水、硫酸水及び硝酸水の濃度は、操作性の観点から３０質量％以下であることが好ましい。
【００８７】
成形用材料に対する、金属成分の含有量を低減するための処理としては、原料成分に対する金属成分の含有量を低減するための処理と同様に、成形用材料中の金属成分を磁石を用いて吸引する処理などが挙げられる。
【００８８】
前記のような原料成分が配合されることで成形用材料が調製され、この成形用材料が成形されることで第二の部材６２が得られる。成形用材料は、粒状、シート状等の適宜の形状に形成される。
【００８９】
成形用材料が粒状である場合には、上記のような原料成分が例えば攪拌混合機などで攪拌混合され、或いは更に整粒機などで整粒されることで、成形用材料が得られる。
【００９０】
成形用材料はシート状であってもよい。特に薄型の第二の部材６２が作製される場合には、シート状の成形用材料が使用されることが好ましい。シート状の成形用材料が使用されると、例えば０．２〜１．０ｍｍの厚みの薄型の第二の部材６２が容易に得られ、しかもこの第二の部材６２の厚み精度が高くなる。
【００９１】
シート状の成形用材料の調製のためには、まず上記のような原料成分を含有する液状の組成物が調製される。液状の組成物は必要に応じて溶媒を含有する。溶媒としては、たとえばメチルエチルケトン、メトキシプロパノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性溶媒が好ましい。溶媒は一種のみが用いられても二種以上が併用されてもよい。溶媒の使用量は成形性等を考慮して適宜設定されるが、好ましくは液状の組成物の粘度が１０００〜５０００ｃｐｓ（１０００〜５０００ｍＰａ・ｓ）の範囲となるように調整される。尚、前記の通り溶媒は必要に応じて使用されていればよく、原料成分中の熱硬化性樹脂が液状樹脂である場合などには、溶媒が使用されなくてもよい。
【００９２】
この液状の組成物がシート状に成形されることで、シート状の成形用材料が得られる。液状の組成物が、例えばキャスティング（展進）成形によりシート状に成形されると共に、キャスティングにともなって加熱されることで乾燥され、或いは半硬化することにより、シート状の成形用材料が得られる。このシート状の成形用材料は、必要に応じて所定の平面寸法にカット（切断）もしくは打ち抜かれることで適当な寸法に形成される。
【００９３】
キャスティング法によりシート状の成形用材料が形成される際には、複数種の膜厚調節手段が適用され得る。このような複数種の膜厚調節手段が用いられるキャスティング法は、例えばすでに実用化されているマルチコータを用が用いられることで実現される。キャスティングのための膜厚調節手段としては、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーの少なくともいずれか、すなわちいずれか一方もしくは両方を用いることが好ましい。このシート状の成形用材料の厚みは、０．０５ｍｍ以上であることが好ましく、０．１ｍｍ以上であれば更に好ましい。また、この厚みは０．５ｍｍ以下であることが好ましく、０．３ｍｍ以下であれば更に好ましい。このようにシート状の成形用材料の厚みが０．５ｍｍ以下であると、第二の部材６２の薄型化や軽量化、並びにそれによる低コスト化が達成され、特に厚みが０．３ｍｍ以下であれば溶媒を使用する場合のシート状の成形用材料内部の溶媒の残存が効果的に抑制される。またこの厚みが０．０５ｍｍ未満の場合には第二の部材６２の製造にあたっての有利さが充分に発揮されなくなり、特に成形性を考慮するとこの厚みは０．１ｍｍ以上であることが好ましい。
【００９４】
成形用材料が成形されることで、第二の部材６２が得られる。成形法としては、圧縮成形が採用されることが好ましい。
【００９５】
成形用材料が圧縮成形されることで第二の部材６２が製造される場合、成形用材料のディスクフローは８０〜１００ｍｍであることが好ましい。ディスクフローは、平面上の一箇所に３ｇの成形用材料を密集させて配置し、これを温度１７０℃、圧力５ＭＰａの条件で３０秒間圧縮した場合に形成される成形体の、長径（最も長い径）の測定値である。成形用材料のディスクフローは、成形用材料の組成を変更することで適宜調整し得る。例えば、成形用材料中の黒鉛含有量が減少すればディスクフローは増大し、黒鉛含有量が増大すればディスクフローは減少する。成形用材料中の硬化促進剤の含有量が減少すればディスクフローは増大し、成形用材料中の硬化促進剤の含有量が増大すればディスクフローは低減する。更に成形用材料中の成分の種類が適宜変更されると、それに応じてディスクフローが増減する。
【００９６】
このように成形用材料のディスクフローが８０〜１００ｍｍであると、圧縮成形時の成形用材料の流動性が高くなる。このため、成形用材料が結晶性の高い黒鉛粒子を含有し、且つこの成形用材料から圧縮成形により複雑な形状を有する第二の部材６２が製造されるにもかかわらず、第二の部材６２内で黒鉛粒子が配向しにくくなる。この結果、第二の部材６２内における部分的な配向が抑制され、第二の部材６２から平面視３０ｍｍ×３０ｍｍの寸法の二つの小片を切り出す場合には、いかなる位置から前記小片を切り出した場合でも小片間の接触抵抗の比が０．９〜１．１の範囲となる。
【００９７】
第二の部材６２にはブラスト処理が施されるなどして、第二の部材６２の表層のスキン層が除去されると共にこの第二の部材６２の表面粗さが調整されることが好ましい。
【００９８】
この第二の部材６２の表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）は、０．４〜１．６μｍの範囲であることが好ましい。この場合、第二の部材６２の腐食電流が更に小さくなり、第二の部材６２の耐食性が更に向上する。更に、第二の部材６２とガスケット１２との接合部でのガスリークが抑制される。このためウエットブラスト処理時に第二の部材６２におけるガスケット１２と接合する部位をマスクする必要がなくなり、第二の部材６２の生産効率が向上する。尚、前記算術平均高さＲａが０．４μｍ未満となることは困難であり、またこの値が１．６μｍより大きいと前記ガスリークが充分に抑制されなくなるおそれがある。この第二の部材６２の表面の算術平均高さＲａは特に１．２μｍ以下であることが好ましい。更にこの第二の部材６２の表面の算術平均高さＲａが１．０μｍ未満であると、前記ガスリークが特に抑制され、第二の部材６２の薄型化に伴ってセルスタック作製時の締結力が低くなっても、前記ガスリークが充分に抑制される。第二の部材６２の表面の算術平均高さＲａは前記のとおり０．４μｍ以上であることが好ましく、０．６μｍ以上であれば更に好ましい。
【００９９】
第二の部材６２の表面の接触抵抗は１５ｍΩｃｍ２以下であることが好ましい。この場合、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達するというセパレータ２０の機能が高いレベルで維持される。
【０１００】
前記ブラスト処理時には、第二の部材６２にウエットブラスト処理が施されると共に、この処理においてアルミナ粒子等の砥粒を含むスラリーから磁石で金属成分が吸引されることが好ましい。ブラスト処理に用いられる砥粒には不純物として金属成分が混入している可能性があり、またブラスト処理時に砥粒を含むスラリーに金属成分が混入することがある。このような金属成分を含むスラリー用いてブラスト処理が施されると、第二の部材６２の表面に砥粒から金属成分が打ち込まれてしまう。しかし、前記のようにスラリーから磁石により金属成分が吸引されながら、この砥粒によりウエットブラスト処理が施されると、ブラスト処理時に第二の部材６２に金属成分が付着しにくくなる。すなわち、ウエットブラスト処理によってスキン層の除去や表面粗さの調整などがされつつ、このウエットブラスト処理時に、スラリー中の砥粒に含まれる金属異物などの金属成分が第二の部材６２へ打ち込まれにくくなる。また、このウエットブラスト処理において、スラリーが循環されながら繰り返し使用されると共に、このスラリーの循環時にスラリーから金属成分が磁石などで吸引されると、スラリー中の砥粒から磁石により金属成分が吸引されながら、この砥粒によってウエットブラスト処理が施される。
【０１０１】
更に、黒鉛粒子の金属成分の含有量を低減するための処理と同様に、第二の部材６２から金属成分が磁石によって吸引されてもよい。この場合、例えば第二の部材６２が一対の磁石の間に配置されることで、第二の部材６２から金属成分が吸引される。尚、磁石を用いた吸引以外の適宜の方法で第二の部材６２から金属成分が除去されてもよい。但し、強酸性溶液によって洗浄する方法では第二の部材６２を構成する樹脂が溶解してしまうおそれがあり、また超音波洗浄では第二の部材６２から黒鉛粒子が脱離してしまうおそれがあるため、好ましくない。
【０１０２】
以上のようにして得られる第二の部材６２における、金属成分の付着の程度は、この第二の部材６２を９０℃の温水で１時間洗浄した後、９０℃の温度で１時間加熱乾燥する処理を施した後に、この第二の部材６２の表面を観察することで確認される。第二の部材６２に金属成分が付着していると、前記処理により第二の部材６２の表面に金属酸化物（錆）が生成する。前記処理後の第二の部材６２の表面が目視で観察されても前記金属酸化物（錆）の存在が確認されないことが好ましい。特に、前記処理後の第二の部材６２の表面に、直径１００μｍより大きい金属酸化物が存在しないことが好ましく、直径５０μｍより大きい金属酸化物が存在しなければ更に好ましい。また、直径３０μｍより大きい金属酸化物が存在しなければ特に好ましい。
【０１０３】
また、この第二の部材６２の表面に表出しているＦｅ、Ｃｏ、及びＮｉの総量が０．０１μｇ／ｃｍ２以下となっていることが好ましい。更に、この第二の部材６２の表面に表出しているＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ及びＺｎの総量が０．０１μｇ／ｃｍ２以下となっていることが好ましい。
【０１０４】
ガスケット１２は、セパレータ２０の外周部分に、シーリングのために積層される。このガスケット１２はその略中央部に膜−電極複合体５における燃料電極３１や酸化剤電極３２を収容するための開口１５を有し、この開口１５においてセパレータ２０の流体を流通させるための溝２が露出する。ガスケット１２には、開口１５の外周側の、前記セパレータ２０の燃料用マニホールド孔１３１と合致する位置に燃料用貫通孔１４１が、酸化剤用マニホールド孔１３２に合致する位置に酸化剤用貫通孔１４２が、冷却用マニホールド孔１３３と合致する位置に冷却用貫通孔１４３が、それぞれ形成されている。
【０１０５】
膜−電極複合体５における電解質４にも、その外周部分の、前記セパレータ２０の燃料用マニホールド孔１３１と合致する位置に燃料用貫通孔１６１が、酸化剤用マニホールド孔１３２と合致する位置に酸化剤用貫通孔１６２が、冷却用マニホールド孔１３３と合致する位置に冷却用貫通孔１６３が、それぞれ形成されている。
【０１０６】
この単セル構造では、セパレータ２０の燃料用マニホールド孔１３１、ガスケット１２の燃料用貫通孔１４１、及び電解質４の燃料用貫通孔１６１が連通することで、燃料電極への燃料の供給及び排出のための燃料用流路が構成される。また、セパレータ２０の酸化剤用マニホールド孔１３２、ガスケット１２の酸化剤用貫通孔１４２、及び電解質４の酸化剤用貫通孔１６２が連通することで、酸化剤電極への酸化剤の供給及び排出のための酸化剤用流路が構成される。また、セパレータ２０の冷却用マニホールド孔１３３、ガスケット１２の冷却用貫通孔１４３、及び電解質４の冷却用貫通孔１６３が連通することで、冷却水等が流通する冷却用流路が構成される。
【０１０７】
燃料電極３１と酸化剤電極３２、並びに電解質４は、燃料電池のタイプに応じた公知の材料で形成される。固体高分子型燃料電池の場合、燃料電極３１及び酸化剤電極３２は例えばカーボンクロス、カーボンペーパー、カーボンフェルト等の基材が触媒を担持することで構成される。燃料電極３１における触媒としては例えば白金触媒、白金・ルテニウム触媒、コバルト触媒等が挙げられ、酸化剤電極３２における触媒としては白金触媒、銀触媒等が挙げられる。また、固体高分子型燃料電池の場合、電解質４は例えばプロトン伝導性の高分子膜から形成され、特にメタノール直接型燃料電池の場合は例えばプロトン伝導性が高く、電子導電性やメタノール透過性を殆ど示さないフッ素系樹脂等から形成される。
【０１０８】
ガスケット１２は、例えば天然ゴム、シリコーンゴム、ＳＩＳ共重合体、ＳＢＳ共重合体、ＳＥＢＳ、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、クロロプレンゴム、アクリルゴム、フッ素系ゴム等などから選択されるゴム材料から形成される。このゴム材料には粘着付与剤が配合されてもよい。
【０１０９】
セパレータ２０にガスケット１２を積層するにあたっては、例えば予めシート状又は板状に形成されたガスケット１２がセパレータ２０に接着や融着されるなどして接合される。セパレータ２０の表面上でガスケット１２を形成するための材料が成形されることによって、セパレータ２０にガスケット１２が積層されてもよい。例えば未加硫のゴム材料がスクリーン印刷等によりセパレータ２０の表面上の所定位置に塗布され、このゴム材料の塗膜を加硫されることで、セパレータ２０の表面上の所定位置に所望の形状のガスケット１２が形成される。前記加硫にあたっては、加熱、電子線などの放射線の照射、或いはその他適宜の加硫方法が採用される。この場合、薄型のセパレータ２０に対してもガスケット１２が容易に積層される。また、セパレータ２０が金型内にセットされ、このセパレータ２０の表面上の所定位置に未加硫のゴム材料が射出されると共にこのゴム材料が加熱されるなどして加硫されることで、セパレータ２０の表面上の所定位置に所望の形状のガスケット１２が形成されてもよい。このように金型成形によりガスケット１２が形成されるにあたっては、トランスファー成形、コンプレッション成形、インジェクション成形等の成形法が採用され得る。
【０１１０】
図３は複数の単セルからなる燃料電池４０（セルスタック）の一例を示す。この燃料電池４０は、燃料用流路に連通する燃料の供給口１７１及び排出口１７２と、酸化剤用流路に連通する酸化剤の供給口１８１及び排出口１８２と、冷却用流路に連通する冷却水の供給口１９１及び排出口１９２とを有する。
【０１１１】
この燃料電池４０の燃料の供給口１７１から水素ガス等の燃料が、酸化剤の供給口１８１から酸素ガス等の酸化剤が、それぞれ供給されることにより、燃料電池４０が作動する。燃料電池４０が作動する間、燃料電池に冷却水の供給口１９１から冷却水が供給され、このため、燃料電池の温度が運転のための適正な温度に調節される。冷却水としては、純水が使用されることが好ましい。
【０１１２】
本実施形態によるセパレータ２０を備える燃料電池４０は、セパレータ２０の耐腐食性及び強度が高いため、長期に亘って安定に動作する。特に、冷却水が流通する配管等を構成する金属や、燃料電池内の金属、樹脂等が冷却水に溶出するなどして、冷却水の導電性が上昇したとしても、セパレータ２０の冷却用マニホールド孔１３３は腐食が発生しにくく、従ってこのような腐食による燃料電池４０からの冷却水の漏出も生じにくくなる。
【実施例】
【０１１３】
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明はこの実施例には限定されない。
【０１１４】
［実施例１］
（第一の部材の作製）
金属製プレートとして、ＳＵＳからなるコア材と、このコア材に積層されているＴｉからなる表層とを備える、０．３ｍｍの圧延クラッド材を用意した。この金属製プレートにプレス加工を施すことで波板状に成形することにより、第一の部材を得た。この第一の部材の寸法は、１７５ｍｍ×２２５ｍｍ×１．０ｍｍであった。また、第一の部材の両面には、前記プレス成形により、幅1ｍｍ、長さ１８０ｍｍ、深さ０．６ｍｍの寸法の溝を５７本形成した。
【０１１５】
（第二の部材及びセパレータの作製）
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬社製、ＥＯＣＮ−１０２０−７５、エポキシ当量１９９、融点７５℃）と、ノボラック型フェノール樹脂（群栄化学工業社製、ＰＳＭ６２００、ＯＨ当量１０５）とを、ノボラック型フェノール樹脂に対するクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の当量比が０．９となるように配合し、更にトリフェニルホスフィン（北興化学工業社製、ＴＰＰ）を０．１２質量％の割合、黒鉛粒子（平均粒子径５０μｍ、真密度２．２５ｇ／ｃｍ３の、人造黒鉛粒子）を７５質量％の割合、エポキシシラン（日本ユニカー社製、品番Ａ１８７）を０．６質量％の割合、天然カルナバワックス（大日化学工業社製、品番Ｈ１−１００、融点８３℃）を０．１質量％の割合で、配合した。これにより得られた混合物を、攪拌混合機（ダルトン製、５ＸＤＭＶ−ｒｒ型）に入れて攪拌混合し、得られた混合物を整粒機で粒径５００μｍ以下に粉砕した。これにより、成形用材料を得た。
【０１１６】
尚、黒鉛粒子の真密度は、株式会社島津製作所製の乾式自動密度計（アキュピックII  １３４０）を用い、定容積膨張法により測定した値である。測定にあたって、ヘリウムガスを用い、導入圧（ゲージ圧）を１３４．４５ｋＰａｇ、パージ回数を１０回、ラン回数を１０回、平衡判定圧力（ゲージ圧）を０．３４５ｋＰａｇとした。
【０１１７】
圧縮成形金型内に第一の部材を配置した状態で、この圧縮成形金型内で、成形用材料を、金型温度１７０℃、成形圧力３５．３ＭＰａ、成形時間２分の条件で圧縮成形した。
【０１１８】
この圧縮成形により、第二の部材を、外形寸法２００ｍｍ×２５０ｍｍ、開口の寸法１６５ｍｍ×２００ｍｍ、厚み寸法１．０ｍｍの枠状に形成した。更に、この圧縮成形により、第二の部材には、開口面積３．５ｃｍ２の六個のマニホールド孔を形成した。
【０１１９】
これにより、第二の部材を作製すると同時に第一の部材と第二の部材とを一体化して、セパレータを得た。
【０１２０】
このセパレータにおける第二の部材の表面に、マコー株式会社製のウエットブラスト処理装置（形式ＰＦＥ−３００Ｔ／Ｎ）を用い、砥粒としてアルミナ粒子を含むスラリー用いてブラスト処理を施した後、イオン交換水で洗浄し、更に温風乾燥した。この処理後の第二の部材の表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）を測定した結果は、０．９μｍであった。
【０１２１】
［実施例２］
実施例１において、黒鉛粒子として、平均粒子径５０μｍ、真密度２．２０ｇ／ｃｍ３の人造黒鉛粒子を使用した。それ以外は実施例１と同じ方法で、セパレータを得た。
【０１２２】
［比較例１］
コア材にＳＵＳを用い表層をＴｉとした厚み０．３ｍｍの圧延クラッド材に、プレス加工を施すことで、２００ｍｍ×２５０ｍｍ×１．０ｍｍの寸法の金属製のセパレータを得た。
【０１２３】
［腐食性評価］
各実施例及び比較例で作製されたセパレータを、４００ｍＬの硫酸水溶液（ｐＨ２、温度９０℃）に、５０時間浸漬した。続いて、このセパレータの腐食の程度を調べるため、このセパレータにおける金属イオンの含有量を、シーケンシャル型ＩＣＰ発光分光分析装置（ＳＩＩナノテクノロジー製、型番ＳＰＳ３５２０ＵＶ）を用いて測定した。その結果を下記表に示す。
【０１２４】
［腐食電流評価］
実施例１及び実施例２で得られたセパレータの腐食電流を測定した。測定にあたっては、導電率２００μＳ／ｃｍに調整された硫酸ナトリウム水溶液中に、作用極としてセパレータを、対極として白金電極を３０ｍｍの間隔で配置し、液温８０℃で電極間に２０Ｖの電圧を４８時間印加した時点で、電極間を通電する電流値を測定した。その結果を下記表に示す。
【０１２５】
【表１】
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【符号の説明】
【０１２６】
１    燃料電池用セパレータ
２    溝
１３  マニホールド孔
６１  第一の部材
６２  第二の部材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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