(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
バンド電極アレイであって、
基板と、
前記基板の上に配置された第１の絶縁層と、
前記第１の絶縁層の上に配置され、１ｎｍ〜５０００ｎｍの厚さと、前記基板の周辺部に１μｍ〜１ｃｍの幅で露出した直線状の側断面とを有する第１のバンド電極と、
前記第１の絶縁層の上に配置され、かつ、前記露出した側断面を除く前記第１のバンド電極を覆う第２の絶縁層であって、厚さが１００ｎｍ〜５００μｍである第２の絶縁層と、
前記第２の絶縁層の上に配置され、厚さが１ｎｍ〜５０００ｎｍであり、前記基板の周辺部に露出した直線状の側断面の幅は１μｍ〜１ｃｍである第２のバンド電極と、
前記第２の絶縁層の上に配置され、かつ、前記露出した側断面を除く前記第２のバンド電極を覆う第３の絶縁層と、
を備え、
前記第１のバンド電極及び前記第２のバンド電極は、相互に電気的に絶縁されるとともに個別にアドレス可能であり、前記第１のバンド電極及び前記第２のバンド電極の側断面は、それらと前記各絶縁層の側断面で前記基板の周辺部に構成される直線状の試験面において露出し、該試験面と同一面上に広がり、前記基板に対して垂直な方向において互いにオーバラップする、バンド電極アレイ。
【請求項２】
前記第１のバンド電極及び前記第２のバンド電極の拡散層がオーバラップする、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【請求項３】
前記第１の絶縁層の上に配置され、かつ前記第２の絶縁層によって覆われる第３のバンド電極をさらに備え、前記第１のバンド電極、前記第２のバンド電極及び前記第３のバンド電極は、相互に電気的に絶縁されるとともに個別にアドレス可能である、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【請求項４】
前記第２の絶縁層の上に配置され、かつ前記第３の絶縁層によって覆われる第４のバンド電極をさらに備え、前記第１のバンド電極、前記第２のバンド電極、前記第３のバンド電極及び前記第４のバンド電極は、相互に電気的に絶縁されるとともに個別にアドレス可能である、請求項３に記載のバンド電極アレイ。
【請求項５】
前記第１のバンド電極及び／又は前記第２のバンド電極は、複数の層から形成されている、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【請求項６】
前記基板は、シリコン、ガラス、プラスチック、ゴム、シリコーン及び／又はそれらの組合せから作製されている、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【請求項７】
前記第１の絶縁層、前記第２の絶縁層及び前記第３の絶縁層は、エポキシ、シリコーン、ポリマー、酸化物、窒化物、炭化物、プラスチック、ゴム及び／又はそれらの組合せから作製されている、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【請求項８】
前記第１のバンド電極及び前記第２のバンド電極は、金、銀、銅、白金、パラジウム、炭素、導電性ポリマー、金属合金及び／又はそれらの組合せ若しくは混合物から作製されている、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【請求項９】
前記第１のバンド電極の前記露出した断面は、第１の化学種によって官能化され、及び／又は前記第２のバンド電極の前記露出した断面は、第２の化学種によって官能化され、前記第１の化学種及び前記第２の化学種は同じ種か又は異なる種である、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【請求項１０】
請求項１に記載のバンド電極アレイを製造する方法であって、
（ａ）前記基板の上に前記第１の絶縁層を堆積させるステップと、
（ｂ）前記第１の絶縁層の上に第１のシャドーマスクを配置するステップと、
（ｃ）前記第１のシャドーマスクの上に導電性膜を堆積させることにより、前記第１のシャドーマスクの開口部に前記第１のバンド電極を形成するステップと、
（ｄ）前記第１のシャドーマスクを除去するステップと、
（ｅ）前記第１のバンド電極が前記第２の絶縁層によって完全に覆われるように、前記第２の絶縁層を堆積させるステップと、
（ｆ）前記第２の絶縁層の上に第２のシャドーマスクを配置するステップと、
（ｇ）前記第２のシャドーマスクの上に導電性膜を堆積させることにより、前記第２のシャドーマスクの開口部に前記第２のバンド電極を形成するステップと、
（ｈ）前記第２のシャドーマスクを除去するステップと、
（ｉ）前記第２のバンド電極が前記第３の絶縁層によって完全に覆われるように、前記第３の絶縁層を堆積させるステップと、
（ｊ）前記第１のバンド電極及び前記第２のバンド電極の前記側断面が前記基板の周辺部に露出し、かつ、前記基板に対して垂直な方向において互いにオーバラップする前記試験面を形成すべく、前記バンド電極アレイの側面を直線状に割裂又は切断するステップと、
を含む、請求項１に記載のバンド電極アレイを製造する方法。
【請求項１１】
ステップ（ｄ）とステップ（ｅ）との間に前記第１のバンド電極に第１のリードを電気的に接続するステップと、ステップ（ｈ）とステップ（ｉ）との間に前記第２のバンド電極に第２のリードを電気的に接続するステップとをさらに含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
フォトリソグラフィを使用するステップ又は電子ビームリソグラフィを使用するステップを含まない、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記バンド電極アレイの前記試験面、基準電極及び対電極を電解液に浸漬するステップと、
前記バンド電極のうちの一方の前記露出した側断面に所望の電気化学反応が誘導され、その上に所望の化学種が堆積するように、前記基準電極に対して前記バンド電極のうちの一方に電圧を印加するステップと、
前記バンド電極の他方に電流が流れないように、前記基準電極に対して他方のバンド電極に同時に別の電圧を任意選択的に印加するステップと、
をさらに含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１４】
前記所望の化学種は、末端基の異なるアルカンチオール、末端基の異なる芳香族ジアゾニウムイオン、末端基の異なる芳香族アミン、末端基の異なる脂肪族アルコール若しくは芳香族アルコール、末端基の異なる脂肪族カルボン酸化合物及び／又は芳香族カルボン酸化合物、末端基の異なるジヒドロキシベンズアルデヒド又はそれらの組合せである、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
請求項１に記載のバンド電極アレイを使用する方法であって、
前記バンド電極アレイの前記直線状の試験面、基準電極及び対電極を検体溶液に浸漬するステップと、
前記第１のバンド電極の前記露出した直線状の側断面において第１の電気化学反応が誘導され、その付近に反応生成物が生成されるように、前記第１のバンド電極に第１の電圧信号を印加するステップと、
前記第２のバンド電極の前記露出した直線状の側断面において前記反応生成物に第２の電気化学反応がもたらされ、前記第２のバンド電極に結果としての電流が流れるように、前記第２のバンド電極に第２の電圧信号を印加するステップと、
前記第２のバンド電極を通る前記電流を検出し解析して、前記第１の電気化学反応の特徴及び前記反応生成物の特性を特定するステップと、
を含む、請求項１に記載のバンド電極アレイを使用する方法。
【請求項１６】
前記第２のバンド電極に印加される前記第２の電圧信号を終端させるステップと、
第３のバンド電極の前記露出した断面において前記反応生成物に電気化学反応がもたらされ、前記第３のバンド電極に前記結果としての電流が流れるように、前記第３のバンド電極に前記第２の電圧信号を印加するステップと、
をさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
前記第１の電圧信号及び／又は前記第２の電圧信号は、定ＤＣ電圧又は時間で変化する電圧である、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記第１のバンド電極の厚さは、前記第２のバンド電極の厚さと異なり、前記第１のバンド電極の前記露出した側断面の幅は、前記第２のバンド電極の前記露出した側断面の幅と異なる、請求項１に記載のバンド電極アレイ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学センサを備えたバンド電極に関連する構成、装置及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
本明細書において、既知の文献、行為又は事項が言及又は議論される場合、この言及又は議論は、その既知の文献、行為若しくは事項又はそれらの任意の組合せが、優先日において、公に利用可能であった、公知であった、一般常識の一部であった、若しくは、他の方法で適用可能な法律の条項の下で従来技術を構成している、または、本明細書が関与する何らかの問題を解決しようとする試みに関連しているものとして知られている、と認めることではない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
解析技法は、飲用水、廃水並びに血液及び尿等の生体液等、多種多様の試料の試験用の強力な道具を提供することができる。こうした技法の１つのカテゴリは、検体の電気化学反応に依存する。図１に示す通常の電気化学セルは、容器１１０、作用電極１２０、対電極１３０及び基準電極１４０を備えている。これらの３つの電極は、容器１１０内の検体溶液１５０に浸漬される。基準電極１４０は、検体溶液１５０に対して固定電圧を提供する。使用中、電圧信号は、基準電極１４０に対して作用電極１２０に印加され、すなわち、電流は作用電極１２０と対電極１３０との間を流れ、基準電極１４０には電流は流れない。一般的な電気化学試験技法はサイクリックボルタンメトリ（ＣＶ）であり、この技法では、作用電極１２０における電圧が時間に対して線形に勾配し、いずれかの検体が還元又は酸化されたときに、作用電極１２０と対電極１３０との間の電流にピークが現れる。電流は、化学種の拡散により作用電極１２０の表面及び対電極１３０の表面に制限されることが多い。従来の電気化学セルでは、電極間の物理的距離はセンチメートル台である。こうした距離にわたる化学種の拡散により、これらの従来の電気化学セルの時間感度及び定量感度が制限される。
【０００４】
本発明の開示を容易にするために従来の技術の或る特定の態様について論じたが、本出願人らは、これらの技術的態様を否認するものでは決してなく、特許請求される本発明は、本明細書において論じる従来技術の態様のうちの１つ又は複数を包含する可能性があることが意図されている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、上述した従来技術の問題及び欠陥のうちの１つ又は複数に対処することができる。しかしながら、本発明は、多数の技術分野において、他の問題及び欠陥に対処するのに有用であることを証明することができ、又は利益及び利点を提供することができることが意図されている。したがって、特許請求される本発明は、必ずしも、本明細書において論じられる特定の問題又は欠陥のいずれかに対処することに限定されるものと解釈されるべきではない。
【０００６】
或る特定のの態様によれば、本明細書では、基板、第１の絶縁層、第２の絶縁層、第３の絶縁層、第１のバンド電極、第２のバンド電極及び試験面を備え、第１の絶縁層が基板の上に配置され、第１のバンド電極が第１の絶縁層の上に配置され、第２の絶縁層が、第１の絶縁層の上に配置され、かつ第１のバンド電極を完全に覆い、第２のバンド電極が第２の絶縁層の上に配置され、第３の絶縁層が、第２の絶縁層の上に配置され、かつ第２のバンド電極を完全に覆い、第１のバンド電極及び第２のバンド電極が、相互に電気的に絶縁されるとともに個別にアドレス可能であり、第１のバンド電極及び第２のバンド電極の断面が試験面において露出され、これらの露出した断面が、基板に対して垂直な方向において互いに実質的にオーバラップする、バンド電極アレイについて記載している。
【０００７】
別の態様によれば、本発明は、バンド電極アレイであって、
基板と、
前記基板の上に配置された第１の絶縁層と、
前記第１の絶縁層の上に配置され、約１ｎｍ〜約５０００ｎｍの厚さと、幅が約１μｍ〜約１ｃｍである露出した断面とを有する第１のバンド電極と、
前記第１の絶縁層の上に配置され、かつ前記第１のバンド電極を完全に覆う第２の絶縁層であって、厚さが約１００ｎｍ〜約５００μｍである第２の絶縁層と、
前記第２の絶縁層の上に配置され、厚さが約１ｎｍ〜約５０００ｎｍであり、前記露出した断面の幅は約１μｍ〜約１ｃｍである第２のバンド電極と、
前記第２の絶縁層の上に配置され、かつ前記第２のバンド電極を完全に覆う第３の絶縁層と、を備え、
前記第１のバンド電極及び前記第２のバンド電極は、相互に電気的に絶縁されるとともに個別にアドレス可能であり、前記第１のバンド電極及び前記第２のバンド電極の断面は、試験面において露出し、かつ該試験面と同一の広がりを有し、前記露出した断面は、前記基板に対して垂直な方向において互いに実質的にオーバラップする、バンド電極アレイを提供する。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】作用電極、基準電極及び対電極を備えた従来の電気化学セルを示す図である。
【図２】一実施形態によるバンド電極アレイの組立分解図である。
【図３】追加の任意選択的な実施形態によるバンド電極アレイの上面図である。
【図４】別の任意選択的な実施形態によって形成されたバンド電極アレイの断面図である。
【図５】更なる実施形態によるバンド電極アレイの組立分解図である。
【図６】Ａ−Ｌは、一実施形態による図２のバンド電極アレイを製造する方法のそれぞれのステップを示している。
【図７】電気化学センサの例示的な実施形態に係る電圧対電流のグラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本明細書において又は本明細書の残り部分において後に特に定義しない限り、本明細書で用いる全ての技術用語及び科学用語は、本発明が属する技術分野における当業者によって一般に理解される意味を有している。
【００１０】
本発明を詳細に説明する前に、本明細書で用いる術語は、特定の実施形態を説明する目的のものであり、必ずしも限定するように意図されていないことが理解されるべきである。本明細書及び添付の特許請求の範囲において数量が特定されていない場合、文脈が別途明確に指示しない限り、単数又は複数の指示対象を含む。
【００１１】
図２は、一実施形態によるバンド電極アレイ（ＢＥＡ）２００の組立分解図を示す。ＢＥＡ２００は、基板２１０、第１の絶縁層２２０、第２の絶縁層２３０、第３の絶縁層２４０、第１のバンド電極２３５及び第２のバンド電極２４５を備えることができる。第１の絶縁層２２０を、基板２１０の上に配置することができる。第１のバンド電極２３５を第１の絶縁層２２０の上に配置することができる。第２の絶縁層２３０を、第１の絶縁層２２０の上に配置することができ、第２の絶縁層２３０は、第１のバンド電極２３５の上を完全に覆うことができる。第２のバンド電極２４５を第２の絶縁層２３０の上に配置することができる。第３の絶縁層２４０を第２の絶縁層２３０の上に配置することができ、第３の絶縁層２４０は、第２のバンド電極２４５を完全に覆うことができる。基板２１０を、シリコン、ガラス、プラスチック、ゴム、シリコーン及び／又はそれらの組合せ等、任意の適切な材料から作製することができる。絶縁層２２０、２３０及び２４０を、エポキシ、ポリマー、酸化物、窒化物、炭化物、プラスチック、シリコーン、ゴム及び／又はそれらの組合せ等、任意の適切な電気絶縁材料から作製することができる。絶縁層２２０、２３０及び２４０を、スピンコーティング、物理気相成長、化学気相成長、ドロップキャスト法及び印刷等、任意の適切な方法によって施すことができる。バンド電極２３５及び２４５を、金、銀、銅、白金、パラジウム、炭素、導電性ポリマー、金属合金及び／又はそれらの組合せ若しくは混合物等、任意の適切な導体から作製することができる。バンド電極２３５及び２４５を、スピンコーティング、物理気相成長、化学気相成長、ドロップキャスト法及び印刷等の任意の適切な方法によって堆積させることができる。バンド電極２３５及び２４５の断面２３５ａ及び２４５ａは、ＢＥＡの少なくとも１つの側面２９０（この側面を、以降、「試験面」と呼ぶ）において露出し、これらの断面２３５ａ及び２４５ａは、基板２１０に対して垂直な方向において互いに実質的にオーバラップすることができる（例えば、それらの幅の少なくとも５０％、それらの幅の少なくとも７０％又はそれらの幅の少なくとも９０％）。バンド電極２３５及び２４５の露出した断面２３５ａ及び２４５ａは、試験面（複数の場合もある）２９０と同一の広がりを有することができる。バンド電極２３５及び２４５の露出した断面２３５ａ及び２４５ａを、同じか又は異なる化学種によって官能化することができる。例えば、金電極の場合、試験面を電気化学的に選択的に洗浄して、末端基の異なるアルカンチオールを各電極の上に堆積させることができる。炭素電極の場合、各個々の電極を、末端基の異なる芳香族ジアゾニウムイオンの電気化学的還元か、又は末端基の異なる脂肪族アミンの電気化学的酸化によって選択的に改質することができる。代替的に、バンド電極の露出面を、末端基の異なる芳香族アミン、末端基の異なる脂肪族アルコール若しくは芳香族アルコール、末端基の異なる脂肪族カルボン酸化合物及び／又は芳香族カルボン酸化合物、又は末端基の異なるジヒドロキシベンズアルデヒドによって官能化することができる。
【００１２】
バンド電極２３５及び２４５は、約１ｎｍから約５０００ｎｍ、約５ｎｍから約２０００ｎｍ又は約９０ｎｍから約１１０ｎｍの厚さ等、任意の適切な厚さ（Ｔ）を有することができる。いずれか又は両方のバンド電極２３５、２４５を、単層から形成することができるか、又は複数の層によって形成することができる。上記厚さは総厚さ値を表す。試験面（複数の場合もある）２９０におけるバンド電極２３５及び２４５の断面２３５ａ及び２４５ａは、約１μｍから約１ｃｍ、約１μｍから約５０００μｍ、約１０μｍから約１０００μｍ又は約１００μｍから約５００μｍの幅等、任意の適切な幅（Ｗ）を有することができる。バンド電極２３５及び２４５は同じ厚さを有することができるか、又はそれらの厚さを異ならせることができることが留意されるべきである。同様に、断面２３５ａ及び２４５ａの幅を、同じとすることができるか、又は異ならせることができる。
【００１３】
バンド電極２３５及び２４５を、第２の絶縁層２３０によって分離することができ、その第２の絶縁層２３０の厚さを、約１００ｎｍから約５００μｍ、約１００ｎｍから約５μｍ又は約１μｍから約２μｍの厚さ等、ＢＥＡ２００の使用中にバンド電極２３５及び２４５の間の任意の電位差（例えば最大１０Ｖ）に耐えるのに十分なものとすることができる。バンド電極２３５及び２４５を、相互に電気的に絶縁することができ、それらは個別にアドレス可能であり、かつそれらを、バンド電極２３５及び２４５に電気信号を印加し及び／又はバンド電極２３５及び２４５における電気信号を検知するように、電気リード２３６及び２４６に（導電性接着剤、はんだ付け、ワイヤボンディング等、適切な方法により）それぞれ接続することができる。基板及び／又はバンド電極２３５及び２４５は、基板２１０に対して垂直な方向から見ると、任意の適切な形状又は幾何学形状を有することができる。例えば、図３に示すように、代替的なＢＥＡ２００′、第１のバンド電極２３５′を基板２１０′の上に形成することができ、それは実質的に三角形状又は楔形状を有することができる。実質的に三角形状又は楔形状の第２のバンド電極２４５′もまた設けることができ、第２のバンド電極２４５′を、絶縁層２２０′によって第１のバンド電極２３５′から電気的に分離することができる。
【００１４】
さらに、ＢＥＡ２００並びにその関連する基板、バンド電極及び絶縁層は、平面である必要はない。したがって、本発明のＢＥＡを、幾つかの例を挙げると、曲線状であるか又は直線多角形の形態とすることができる。図４に、本発明の任意選択的で代替的なＢＥＡ２００″を示す。そこに示すように、基板２１０″は、略Ｕ字型等、直線多角形の形態である。その上に第１のバンド電極２３５″を設け、続いて第１の絶縁層２２０″及び第２のバンド電極２４５″を設けることができる。第２の絶縁層２３０″もまた設けることができる。図４に見られるように、第１のバンド電極２３５″は、例えば絶縁層２２０″の形状及び／又は厚さによって第２のバンド電極２４５″を包囲することができる。上述した実施形態及びＢＥＡの任意選択的な特徴と同様に、基板、バンド電極及び／又は絶縁層（複数の場合もある）は、本明細書に記載するように、特性のうちのいずれを有することもでき、及び／又は原理のうちのいずれに従って構成することもできる。
【００１５】
図５に示すように、ＢＥＡ２００は、任意選択的に、第１の絶縁層２２０の上に配置された２つ以上のバンド電極を備えることができる。第１の絶縁層２２０の上に配置された全てのバンド電極を、第２の絶縁層２３０によって完全に覆うことができる。ＢＥＡ２００は、任意選択的に、第２の絶縁層２３０の上に配置された２つ以上のバンド電極を備えることができる。第２の絶縁層２３０の上に配置された全てのバンド電極を、第３の絶縁層２４０によって完全に覆うことができる。図５は、第１の絶縁層２２０の上に配置された２つのバンド電極２３５及び２３７と、第２の絶縁層２３０の上に配置された２つのバンド電極２４５及び２４７とを示す。バンド電極２３７は露出断面２３７ａを有し、バンド電極２３７をリード２３８に接続することができる。バンド電極２４７は露出断面２４７ａを有し、バンド電極２４７をリード２４８に接続することができる。ＢＥＡの全てのバンド電極を、相互に電気的に絶縁し、個別にアドレス可能とすることができる。バンド電極のいずれか又は全ては、第１のバンド電極及び第２のバンド電極の説明に関連して記述したように寸法を有し構成することができる。加えて、ＢＥＡは、任意の適切な数のバンド電極及び／又は絶縁層を有することができる。
【００１６】
図６Ａ〜図６Ｌは、一実施形態による図２に示すＢＥＡ２００を製造する例示的な方法のステップを示す。本方法は、（ｉ）基板２１０の上に第１の絶縁層２２０を堆積させること（図６Ｂ）と、（ｉｉ）第１の絶縁層２２０の上に第１のシャドーマスク３１０（米国マサチューセッツ州ローウェル所在のPhoto Etch Technology社から入手可能なＮｉ又はステンレス鋼ステンシル等）を配置すること（図６Ｃ）と、（ｉｉｉ）第１のシャドーマスク３１０の上に導電性膜を堆積させることにより、第１のシャドーマスク３１０の開口部に第１のバンド電極２３５を形成すること（図６Ｄ）と、（ｉｖ）第１のシャドーマスク３１０を除去すること（図６Ｅ）と、（ｖ）任意選択的に、リード２３６を第１のバンド電極２３５に電気的に接続すること（図６Ｆ）と、（ｖｉ）第１のバンド電極２３５が第２の絶縁層２３０によって完全に覆われるように、第２の絶縁層２３０を堆積させること（図６Ｇ）と、（ｖｉｉ）第２の絶縁層２３０の上に第２のシャドーマスク３２０（米国マサチューセッツ州ローウェル所在のPhoto Etch Technology社から入手可能なＮｉ又はステンレス鋼ステンシル等）を配置すること（図６Ｈ）と、（ｖｉｉｉ）第２のシャドーマスク３２０の上に導電性膜を堆積させることにより、第２のシャドーマスク３２０の開口部に第２のバンド電極２４５を形成すること（図６Ｉ）と、（ｉｘ）第２のシャドーマスク３２０を除去すること（図６Ｊ）と、（ｘ）任意選択的に、第２のバンド電極２４５にリード２４６を電気的に接続すること（図６Ｋ）と、（ｘｉ）第２のバンド電極２４５が第３の絶縁層２４０によって完全に覆われるように第３の絶縁層２４０を堆積させること（図６Ｌ）と、（ｘｉｉ）ＢＥＡの側面３５０を割裂又は切断して試験面２９０を形成して、バンド電極２３５及び２４５の断面２３５ａ及び２４５ａがその試験面２９０において露出し、基板２１０に対して垂直な方向において互いに実質的にオーバラップするようにすること（図６Ｌ）とを含むことができる。試験面２９０を、化学機械研磨（ＣＭＰ）等の適切な方法によって研磨することができる。試験面において露出した電極の寸法に関して、ＢＥＡを製造するこの方法は、フォトリソグラフィ及び電子ビームリソグラフィ等のいかなるリソグラフィ技法も使用しない。
【００１７】
上記製造方法は、第１の化学種によって第１のバンド電極２３５の露出した断面２３５ａを官能化すること、及び／又は第２の化学種によって第２のバンド電極２４５の露出した断面２４５ａを官能化することをさらに含むことができる。バンド電極のうちの１つ又は複数を官能化する方法は、ＢＥＡ２００の試験面２９０、基準電極（例えば飽和カロメル電極、Ａｇ／ＡｇＣｌ基準電極）及び対電極（例えば白金ワイヤ又は白金メッシュ）を、電気化学セルの電解液に浸漬することと、基準電極に対して１つ又は複数のバンド電極に電圧を印加し、それにより、１つ又は複数のバンド電極の露出した断面において所望の電気化学反応が誘導され、その上に所望の化学種が堆積するようにすることと、任意選択的に、基準電極に対して他のバンド電極（複数の場合もある）に同時に別の電圧を印加して、その他の電極（複数の場合もある）にいかなる電流も流れないようにすることとを含むことができる。
【００１８】
上述したＢＥＡ２００を、複数の作用電極として電気化学セルにおいて使用することができる。例えば、ＢＥＡ２００の試験面２９０、基準電極（例えば飽和カロメル電極、Ａｇ／ＡｇＣｌ電極）及び対電極（例えば白金ワイヤ又は白金メッシュ）は、検体溶液に浸漬される。第１のバンド電極２３５に第１の電圧信号が印加され、それにより、第１のバンド電極２３５の露出した断面２３５ａにおいて電気化学反応が誘導され、その付近で反応生成物が生成される。第２のバンド電極２４５に第２の電圧信号が印加され、それにより、反応生成物には、第２のバンド電極２４５の露出した断面２４５ａにおいて別の電気化学反応がもたらされ、第２のバンド電極２４５に結果としての電流が流れる。この電流を検出し解析して、第１のバンド電極２３５における電気化学反応の特徴と、化学的特質、拡散挙動及び濃度等の反応生成物の特性を特定することができる。第１の電圧信号及び第２の電圧信号を、定ＤＣ電圧か、又は時間によって変化する電圧（例えば三角波電圧信号、パルス電圧信号、鋸歯状波電圧信号、階段波信号等）とすることができる。第１のバンド電極２３５及び第２のバンド電極２４５が近接しているため、第１のバンド電極２３５からの反応生成物は、第２のバンド電極２４５によって検出される前に遠くに拡散する必要はない。結果として、本明細書に記載するＢＥＡ２００は、従来のＢＥＡに比較して向上した定量感度及び時間感度を有する。
【００１９】
上述したＢＥＡ２００を、作用電極及び対電極の両方として使用することもできる。例えば、ＣＶ測定では、基準電極に対して、作用電極としての第１のバンド電極２３５に掃引電圧信号を印加することができ、第２のバンド電極２４５を、対電極として電気的に接地することができる。
【００２０】
本明細書に記載するＢＥＡ２００は、２つのバンド電極のみには限定されない。このＢＥＡは複数の層を有することができ、各層は２つ以上のバンド電極を有することができる。層の間の間隔は、絶縁層の厚さによって決まり、したがって、非常に小さくしかつ容易に制御することができ、それにより、隣接するバンド電極の拡散層は好ましくはオーバラップする。バンド電極の拡散層（境界層）は、検体がバルク濃度である場所と、検体濃度がゼロに近づく場所（すなわち、検体溶液とバンド電極との間の界面）との間の或る体積の検体溶液である。
【００２１】
本発明の原理によって、複数のバンド電極を有するＢＥＡにおける、バンド電極の検知機能の遅延させた起動又は延期もまた達成可能である。例えば、最初に、第１のバンド電極に電気化学信号が印加され、第１のバンド電極は印加される信号を検知する。或る期間にわたってこのように使用された後、第１のバンド電極はその検出能力を喪失する可能性がある。第１のバンド電極がこうした能力を喪失すると、その後、任意選択的に事前に非活性であるか又は機能していなかった第２のバンド電極に電気化学信号を印加することができ、第２のバンド電極を利用して電圧を継続することができる。次に、検知機能の全てに対してこの遅延させた起動順序を、ＢＥＡに存在する可能性がある追加のバンド電極に対して複数回繰り返すことができる。したがって、この構成及び機能のモードに従って、単一のセンサ又はバンド電極に依存する構成の寿命を大幅に延長することができ、信頼性を著しく向上させることができる。
【００２２】
本発明のさらなる原理及び態様を、本発明の以下の例示的かつ任意選択的な実施形態を参照して例示することができる。
【実施例】
【００２３】
７０μｍのシリコーン絶縁層によって分離された３００ｎｍ厚さ及び０．７ｃｍ幅の２つの炭素電極を備えた、バンド電極アレイを構成した。バンド電極アレイ及び基準電極（テキサス州オースティン所在のCH Instruments社から販売されているＡｇ／ＡｇＣｌ基準電極モデル「ＣＨＩ１１１」）を、１０ｍＭフェロシアン化カリウム及び０．１Ｍ塩化カリウム支持電解質を含む水溶液に投入した。第１の炭素電極（Ｃ１）に可変電圧信号を印加した。第２の炭素電極（Ｃ２）に−０．１Ｖの定電圧を印加した。図７に示す実線は、第１の炭素電極Ｃ１から得られたボルタモグラムである。Ｃ１が、０．３Ｖを超える電位で酸化フェロシアン化物を発生する際、第２の炭素電極（Ｃ２）における電流を測定した。図７において点線によって示すように、第２の炭素電極（Ｃ２）における電流は、酸化フェロシアン化物の検出に起因して増大した（特に図７の右側Ｘ軸を参照されたい）。したがって、上述した反応からの化学種の拡散が、バンド電極アレイによって検出可能であった。
【００２４】
ＢＥＡ、ＢＥＡの製造方法及びＢＥＡの使用方法について、その特定の実施形態を参照して詳細に説明したが、当業者には、添付の特許請求の範囲の範囲から逸脱することなく、さまざまな変形及び変更を行うことができ、均等物を採用することができることが明らかとなろう。
【００２５】
作用電極、対電極及び基準電極が１つのシステムに組み込まれている、３電極システムの構造。同様に、１つの電極が別の電極において検出される種を発生し、別の電極が対電極として、別の電極が基準電極としての４電極システムもまた意図される。
【００２６】
本明細書で使用した成分、構成要素、反応条件等の数量を表す全ての数は、全ての場合において、「約」という用語によって修飾されているものとして理解されるべきである。加えて、本明細書に開示した全ての数及び数値範囲もまた、「約」という用語によって修飾されているかのように、文字通りの数値又は数値範囲を包含するように意図されている。また、本明細書に開示する全ての数値範囲は、それらの端点又は限界値を包含する。記載されている数値範囲及びパラメータ、本明細書において提示する主題の広い範囲は近似値であるにも関らず、記載されている数値は可能な限り正確であるように示されている。しかしながら、いかなる数値も、関連する標準偏差によって証明されるように、例えばそれらのそれぞれの測定技法からもたらされる或る特定の誤差又は最大誤差（inaccuracies）を固有に含む可能性がある。
【００２７】
本発明をその好ましい実施形態に関連して説明したが、当業者には、特に記載していない追加、削除、変更及び置換を、本発明の趣旨及び範囲から逸脱することなく行うことができることが理解されよう。本明細書で使用する術語は、「手段」という用語が関連して明示的に使用されない限り、米国特許法第１１２条第６段落に従って解釈されるべきである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６Ａ−６Ｌ】
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【図７】
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