(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シーラント組成物であって、
（ａ）前記シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／オクテンコポリマーであって、
前記エチレン／オクテンコポリマーは
１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、
０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、
０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び
炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有する、
エチレン／オクテンコポリマーと、
（ｂ）前記シーラント組成物の総重量に基づいて０．５〜３０重量％のプロピレン／エチレンコポリマーであって、
前記プロピレン／エチレンコポリマーは
１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、
２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び
２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有する、
プロピレン／エチレンコポリマー
とを含むシーラント組成物。
【請求項２】
シーラント組成物を製造するための方法であって、
前記シーラント組成物の総重量に基づいて１つのエチレン／オクテンコポリマーを選択する工程であって、前記エチレン／オクテンコポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有する工程と、
１つのプロピレン／エチレンコポリマーを選択する工程であって、前記プロピレン／エチレンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有する工程と、
前記組成物エチレン／オクテンコポリマー及び前記プロピレン／エチレンコポリマーをブレンドする工程と、
それにより７０〜９９．５重量％の前記エチレン／オクテンコポリマー及び０．５〜３０重量％の前記プロピレン／エチレンコポリマーを含むシーラント組成物を形成する工程
とを含む方法。
【請求項３】
１つのシーラント組成物を含むシーリング層であって、
（ａ）前記シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／オクテンコポリマーであって、前記エチレン／オクテンコポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／オクテンコポリマーと、
（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／エチレンコポリマーであって、前記プロピレン／エチレンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／エチレンコポリマー
とを含むシーラント組成物を含むシーリング層。
【請求項４】
１つの製品であって、
シーラント組成物を含む少なくとも１つのシーリング層であって、
（ａ）前記シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／オクテンコポリマーであって、エチレン／オクテンコポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／オクテンコポリマーと、
（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／エチレンコポリマーであって、前記プロピレン／エチレンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／エチレンコポリマーを含むシーラント組成物を含む少なくとも１つのシーリング層と、
少なくとも１つの下地層
を含む製品。
【請求項５】
１つの製品を形成するための方法であって、
（ａ）前記シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／オクテンコポリマーであって、前記エチレン／オクテンコポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／オクテンコポリマーと、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／エチレンコポリマーであって、前記プロピレン／エチレンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／エチレンコポリマーとを含む１つのシーラント組成物を選択する工程と、
少なくとも１つの下地層を選択する工程と、
前記シーラント組成物を前記少なくとも１つの下地層の前記少なくとも１つの表面に適用する工程と、
それにより前記少なくとも１つの下地層の少なくとも１つの表面と結び付いている少なくとも１つのシーラント層を形成する工程とを含む方法。
【請求項６】
前記エチレン／オクテンコポリマーは１２０総不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満を含む、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項７】
前記シーラント組成物は３層膜構造においてｌｂの力で測定して［（（０．７０５３（Ｔ））−（４７．５２１）］と同等又はそれ以上のヒートシール強度を有するが、このときＴは６８〜７４℃の範囲内のシーリング温度であり、ヒートシール強度は６８〜７４℃の範囲内の温度でＷ．Ｋｏｐｐ社製ヒートシール装置によって測定される、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項８】
前記シーラント組成物は３層膜構造においてｌｂの力で測定して［（（０．６３２２）（Ｔ））−（４１．０４２９）］と同等又はそれ以上のヒートシール強度を有するが、このときＴは６５〜７２℃の範囲内のシーリング温度であり、ヒートシール強度は６５〜７２℃の範囲内の温度でＷ．Ｋｏｐｐ社製ヒートシール装置によって測定される、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項９】
前記シーラント組成物は３層膜構造において［（（−４．１５４０）（１０−６）（Ｔ４））＋（（１．２７９７）（１０−３）（Ｔ３））−（（１．４１４４）（１０−１）（Ｔ２））＋（（６．７４６３）（Ｔ））−１１７．３９０］と同等又はそれ以上の熱間粘着力強度を有するが、このときＴは５０〜１０５℃の範囲内の熱間粘着力試験の温度であり、熱間粘着は５０〜１０５℃の範囲内の温度でＥｎｅｐａｙ社製熱間粘着力試験装置によって測定される、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項１０】
前記エチレン／オクテンコポリマーは、２．１〜７．０より大きい範囲内のゼロ剪断粘度比（ＺＳＶＲ）を有する、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項１１】
前記エチレン／オクテンコポリマーは、２０単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満からの範囲内にある三置換体不飽和を有する、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項１２】
前記エチレン／オクテンコポリマーは、２０単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満からの範囲内にあるビニレン不飽和を有する、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項１３】
前記エチレン／オクテンコポリマーは、２．０〜５．０の範囲内の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有する、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項１４】
前記エチレン／オクテンコポリマーは、５〜１５の範囲内のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、請求項１に記載のシーラント組成物。
【請求項１５】
前記エチレン／オクテンコポリマーは、ＤＳＣによって測定した８０％未満からの範囲内にある結晶化度を有する、請求項１に記載のシーラント組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
〔関連出願の相互参照〕
本出願は、その教示が参照により以下に全文があたかも複製されているかのように本明細書に組み込まれる２０１０年１１月２日に出願された「SEALANT COMPOSITION, METHOD OF PRODUCING THE SAME」と題する米国仮特許出願第６１／４０９，３８９号明細書に対する優先権を主張する非仮特許出願である。
【０００２】
本発明は、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、それから作成された製品、及びそのような製品を形成する方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
シーラント用途におけるポリエチレン組成物の使用は、一般に公知である。任意の従来方法、例えば気相法、スラリー法、溶解法又は高圧法が、そのようなポリエチレン組成物を製造するために使用できる。
【０００４】
種々の触媒系を使用する様々な重合技術が、シーラント用途のために適合するそのようなポリエチレン組成物を製造するために使用されてきた。
【０００５】
シーラント組成物を開発する際の研究努力にもかかわらず、増加した熱間粘着及びホットシール強度を提供しながら、より低いヒートシール及び熱間粘着開始温度を有するシーラント組成物に対する必要が今もなお存在する。さらに、増加した熱間粘着及びホットシール強度を提供しながら、より低いヒートシール及び熱間粘着開始温度を有するそのようなシーラント組成物を製造する方法に対する必要が今もなお存在する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、シーラント組成物、同一物を製造する方法、それから作成された製品、及びそのような製品を形成する方法である。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明によるシーラント組成物は、（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ（ジュール）／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む。
【０００８】
又別の実施形態では、本発明は、シーラント組成物を製造するための方法であって、（１）該シーラント組成物の総重量に基づいて１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物を選択する工程であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有する工程と、（２）１つのプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物を選択する工程であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有する工程と、（３）該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物及び該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物をブレンドする工程と、（４）それにより７０〜９９．５重量％の該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物及び０．５〜３０重量％の該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物を含むシーラント組成物を形成する工程とを含む方法をさらに提供する。
【０００９】
さらに又別の実施形態では、本発明は、１つのシーラント組成物を含むシーリング層であって、（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む１つのシーラント組成物を含むシーリング層をさらに提供する。
【００１０】
さらに又別の実施形態では、本発明は、１つの製品であって、（１）１つのシーラント組成物を含む少なくとも１つのシーリング層であって、（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む１つのシーラント組成物を含む少なくとも１つのシーリング層と、（２）少なくとも１つの下地層とを含む製品をさらに提供する。
【００１１】
さらに又別の実施形態では、本発明は、１つの製品を製造するための方法であって、（１）（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む１つのシーラント組成物を選択する工程と、（２）少なくとも１つの下地層を選択する工程と、（３）該シーラント組成物を該少なくとも１つの下地層の少なくとも１つの表面に適用する工程と、（４）それにより該少なくとも１つの下地層の少なくとも１つの表面と結び付いている少なくとも１つのシーラント層を形成する工程とを含む１つの製品を製造するための方法をさらに提供する。
【００１２】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該シーラント組成物が３層膜構造においてｌｂの力で測定して［（（０．７０５３（Ｔ））−（４７．５２１）］と同等又はそれ以上のヒートシール強度を有することを除くが、このときＴは６８〜７４℃の範囲内のヒートシール温度であり、ヒートシール強度は６８〜７４℃の範囲内の温度でＷ．Ｋｏｐｐ社製ヒートシール装置によって測定される。
【００１３】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該シーラント組成物が３層膜構造においてｌｂの力で測定して［（（０．６３２２（Ｔ））−（４１．０４２９）］と同等又はそれ以上のヒートシール強度を有することを除くが、このときＴは６５〜７２℃の範囲内のヒートシール温度であり、ヒートシール強度は６５〜７２℃の範囲内の温度でＷ．Ｋｏｐｐ社製ヒートシール装置によって測定される。
【００１４】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該シーラント組成物が３層膜構造において［（（−４．１５４０）（１０−６）（Ｔ４））＋（（１．２７９７）（１０−３）（Ｔ３））−（（１．４１４４）（１０−１）（Ｔ２））＋（（６．７４６３）（Ｔ））−１１７．３９０］と同等又はそれ以上の熱間粘着力強度（Ｎ）を有することを除くが、このときＴは５０〜１０５℃の範囲内の熱間粘着試験の温度であり、熱間粘着は５０〜１０５℃の範囲内の温度でＥｎｅｐａｙ社製熱間粘着試験装置によって測定される。
【００１５】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーが１２０総不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満を含むことを除く。
【００１６】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーが２．１より大きい、例えば、２．３より大きい、又は２．５より大きい、又は２．５〜７．０より大きい範囲内のゼロ剪断粘度比（ＺＳＶＲ）を有することを除く。
【００１７】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは２０単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満からの範囲内にある三置換体不飽和を有することを除く。
【００１８】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは２０単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満からの範囲内にあるビニレン不飽和を有することを除く。
【００１９】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２．０〜５．０の範囲内の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することを除く。
【００２０】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５〜１５の範囲内のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有することを除く。
【００２１】
又別の実施形態では、本発明は、先行実施形態のいずれかに従って、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、シーラント層、それから作成された製品、及びそのような製品を作成する方法を提供するが、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーがＤＳＣによって測定した８０％未満、例えば、７５％未満、又は６５％未満、又は５５％未満の範囲内の結晶化度を有することを除く。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
本発明を具体的に例示するために、図面には典型的な形態が示されている。しかし、本発明は図示した正確な配置及び手段に限定されないことを理解されたい。
【００２３】
【図１】式１を示す図である。
【図２】式２を示す図である。
【図３】式３を示す図である。
【図４】式４を示す図である。
【図５】式５を示す図である。
【図６】式６を示す図である。
【図７】式７を示す図である。
【図８】式８を示す図である。
【図９】式９を示す図である。
【図１０】式１０を示す図である。
【図１１】式１１を示す図である。
【図１２】式１２を示す図である。
【図１３】式１３を示す図である。
【図１４】式１４を示す図である。
【図１５】式１５を示す図である。
【図１６】式１６を示す図である。
【図１７】式１７を示す図である。
【図１８】式１８を示す図である。
【図１９】式１９を示す図である。
【図２０】式２０を示す図である。
【図２１】不飽和についての積分限界を示すグラフであり、このとき破線は、位置がサンプル／触媒に依存して僅かに相違する可能性があることを意味している。
【図２２】Ｂｒｕｋｅｒ  ＡＶＡＮＣＥ  ４００ＭＨｚ分光計を用いた不飽和についての修正パルス系列を示す図である。
【図２３】実施例及び比較例のシーラント組成物のシール１インチ（２．５４ｃｍ）当たりの熱間粘着力（Ｎ）と熱間粘着温度（℃）との関係を示すグラフである。
【図２４】実施例及び比較例のシーラント組成物のシール１インチ（２．５４ｃｍ）当たりのヒートシール強度（ｌｂｆ）とヒートシール温度（℃）との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
本発明は、シーラント組成物、シーラント組成物を製造する方法、それから作成された製品、及びそのような製品を形成する方法である。本発明によるシーラント組成物は、（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む。
【００２５】
１つの実施形態では、該シーラント組成物は、３層膜構造においてｌｂの力で測定して［（（０．７０５３（Ｔ））−（４７．５２１）］と同等又はそれ以上のヒートシール強度を有するが、このときＴは６８〜７４℃の範囲内のヒートシール温度であり、ヒートシール強度は６８〜７４℃の範囲内の温度でＷ．Ｋｏｐｐ社製ヒートシール装置によって測定される。
【００２６】
又別の実施形態では、該シーラント組成物は、３層膜構造においてｌｂの力で測定して［（（０．６３２２（Ｔ））−（４１．０４２９）］と同等又はそれ以上のヒートシール強度を有するが、このときＴは６５〜７２℃の範囲内のヒートシール温度であり、ヒートシール強度は６５〜７２℃の範囲内の温度でＷ．Ｋｏｐｐ社製ヒートシール装置によって測定される。
【００２７】
又別の実施形態では、該シーラント組成物は３層膜構造において［（（−４．１５４０）（１０−６）（Ｔ４））＋（（１．２７９７）（１０−３）（Ｔ３））−（（１．４１４４）（１０−１）（Ｔ２））＋（（６．７４６３）（Ｔ））−１１７．３９０］と同等又はそれ以上の熱間粘着力強度（Ｎ）を有するが、このときＴは５０〜１０５℃の範囲内の熱間粘着試験の温度であり、熱間粘着は５０〜１０５℃の範囲内の温度でＥｎｅｐａｙ社製熱間粘着試験装置によって測定される。
【００２８】
シーラント組成物は、１つ又はそれ以上の添加物をさらに又含むことができる。そのような添加物には、帯電防止剤、着色強化剤、色素、潤滑剤、充填剤、顔料、一次酸化防止剤、二次酸化防止剤、加工助剤、ＵＶ安定剤、及びそれらの組み合わせが包含されるが、それらに限定されない。シーラント組成物は、任意の量のそのような添加物を含有することができる。シーラント組成物は、例えば、該シーラント組成物及び１つ又はそれ以上の添加物の重量に基づいて約０〜約２０重量％の結合重量のそのような化合物を含むことができる。
【００２９】
エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物
本発明によるエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、少なくとも１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含んでいる。本発明によるエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有する。０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の全ての個別値及び部分範囲が本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、密度は０．８７５、０．８８０、０．８８５、又は０．９００ｇ／ｃｍ３の下限から０．９６３、０．９６０、０．９５５、０．９５０、０．９２５、０．９２０、０．９１５、０．９１０、又は０．９０５ｇ／ｃｍ３の上限までであってよい。例えば、エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８７５〜０．９６０ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．９０５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８７５〜０．９２０ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８７５〜０．９１０ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８７５〜０．９０５ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８７５〜０．９０２ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．８７５〜０．９００ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度を有していてよい。
【００３０】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）を有する。１つの実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３０〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）を有する。又別の実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、８０〜１５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）を有する。又別の実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、３０〜５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）を有する。
【００３１】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）、例えば、炭素原子１，０００個当たり０．０５〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）、又は炭素原子１，０００個当たり０．５〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の長鎖分岐頻度を有する。
【００３２】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、ＤＳＣによって測定した８０％未満、例えば、７５％未満、又は６５％未満、又は５５％未満の範囲内の結晶化度を有する。
【００３３】
本発明によるエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２．０超からの範囲内の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）（従来型のＧＰＣ法によって測定）を有する。２より大きい全ての個別値及び部分範囲は本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２より大きく５未満の範囲内の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２より大きく４未満の範囲内にある分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することができる。
【００３４】
本発明のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５０，０００ｇ／モルと同等又はそれ以上の範囲内、例えば５０，０００〜２２０，０００ｇ／モルの範囲内にある分子量（Ｍｗ）を有する。
【００３５】
本発明によるエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。０．２〜２０ｇ／１０分の全ての個別値及び部分範囲が本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、メルトインデックス（Ｉ２）は、０．２、０．５、０．６、０．８、又は０．９ｇ／１０分の下限から０．９、１、１．５、２．０、２．５、３．０、３．５、４．０、４．５、５．０、１０、１５、又は２０ｇ／１０分の上限までであってよい。例えば、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．５〜１５ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．５〜１０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．５〜５ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．５〜４ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．５〜３ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．５〜２ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．５〜１ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）を有していてよい。
【００３６】
１つの実施形態では、本発明によるエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５〜１５の範囲内のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する。５〜１５の全ての個別値及び部分範囲が本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、メルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）は、５、５．５、６、又は６．５の下限から８、１０、１２、１４、又は１５の上限までであってよい。例えば、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５〜１４の範囲内のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有していてよい、又は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、５〜１２の範囲内のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有していてよい、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、６〜１２の範囲内のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有していてよい、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、７〜１４の範囲内のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有していてよい。
【００３７】
１つの実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１２０総不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満を有する。１２０総不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満からの全個別値及び部分範囲が本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１００総不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満、又は、５０総不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満、又は２０総不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）未満を有していてよい。
【００３８】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、２．１と同等又はそれ以上からの範囲内、例えば、２．３と同等又はそれ以上から、又はと２．５と同等又はそれ以上から、又は２．１から７．０、又は２．３〜７．０、又は２．５〜７．０の範囲内にあるゼロ剪断粘度比（ＺＳＶＲ）を有する。
【００３９】
１つの実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、多価アリールオキシエーテルの金属錯体を含む触媒系から残留する１００万部の該エチレン／α−オレフィンインターポリマーに付き少なくとも０．０１重量部の金属残留物及び／又は金属酸化物残留物をさらに含むことができる。該エチレン／α−オレフィンインターポリマー中の多価アリールオキシエーテルの金属錯体を含む触媒系から残留する金属残留物及び／又は金属酸化物残留物は、参照標準に対して較正されるＸ線蛍光法（ＸＲＦ）によって測定することができる。
【００４０】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーに由来する２０重量％単位未満を含むことができる。１８重量％未満の全個別値及び部分範囲は本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の１５重量％単位未満を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の１０重量％単位未満を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の１〜２０重量％単位を含むことができる、又は該実施例のエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の１〜１０重量％単位未満を含むことができる。
【００４１】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーに由来する１０モル％単位未満を含むことができる。１０モル％未満の全個別値及び部分範囲は本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の７モル％単位未満を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の４モル％単位未満を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の３モル％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の０．５〜１０モル％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来の０．５〜３モル％単位を含むことができる。
【００４２】
該α−オレフィンコモノマーは、典型的には２０個以下の炭素原子を有する。例えば、該α−オレフィンコモノマーは、好ましくは３〜１０個の炭素原子、及びより好ましくは３〜８個の炭素原子を有していてよい。典型的なα−オレフィンコモノマーには、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、及び４−メチル−１−ペンテンが包含されるがそれらに限定されない。該１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーは、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、及び１−オクテンから成る群から、又は１−ヘキセン及び１−オクテンから成る群から選択することができる。
【００４３】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレンに由来する少なくとも８０重量％単位を含むことができる。８０重量％未満の全個別値及び部分範囲は本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも８２重量％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも８５重量％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも９０重量％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも８０〜９９重量％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の９０〜９９重量％単位を含むことができる。
【００４４】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレンに由来する少なくとも９０モル％単位を含むことができる。少なくとも９０モル％の全個別値及び部分範囲は本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも９３モル％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも９６モル％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも９７モル％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の少なくとも９０〜９９．５モル％単位を含むことができる、又は該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、エチレン由来の９７〜９９．５モル％単位を含むことができる。
【００４５】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーを製造するためには、任意の従来型重合プロセスを使用することができる。そのような従来型重合プロセスには、１つ又はそれ以上の従来型反応器、例えばループ式反応器、等温反応器、流動床気相反応器、攪拌タンク反応器、及び並列、直列バッチ式反応器、及び／又はそれらの組み合わせを使用した溶解重合プロセス、気相重合プロセス、スラリー相重合プロセス及びそれらの組み合わせが包含されるが、それらに限定されない。
【００４６】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは、例えば、１つ又はそれ以上のループ式反応器、等温反応器、及びそれらの組み合わせを使用する液相重合プロセスによって製造することができる。
【００４７】
一般に、液相重合プロセスは、１５０〜３００℃、例えば、１６０〜１９０℃の範囲内の温度、並びに３００〜１，０００ｐｓｉ、例えば、４００〜７５０ｐｓｉの範囲内の圧力に設定した１つ又はそれ以上の十分に攪拌された反応器、例えば１つ又はそれ以上のループ反応器又は１つ又はそれ以上の球状等温反応器内で行われる。液相重合プロセス内の滞留時間は、典型的には２〜３０分間、例えば１０〜２０分間の範囲内にある。エチレン、溶媒、触媒系、例えば本明細書でさらに詳細に記載する多価アリールオキシエーテルの金属錯体を含む触媒系、任意で１つ又はそれ以上の共触媒、並びに任意で１つ又はそれ以上のコモノマーは、該１つ又はそれ以上の反応器へ連続的に供給される。典型的な溶媒には、イソパラフィン類が包含されるが、それらに限定されない。例えば、そのような溶媒は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社（テキサス州ヒューストン）からの名称ＩＳＯＰＡＲ  Ｅの下で市販で入手できる。結果として生じる該エチレン／α−オレフィンインターポリマー及び溶媒の混合液はその後に反応器から取り出され、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーが単離される。溶媒は、典型的には溶媒回収装置、即ち熱交換器及び気液分離ドラムによって回収され、その後に重合システム内へリサイクルさせられる。
【００４８】
１つの実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは溶解重合によって二重反応器システム、例えば二重ループ式反応器システム内で製造することができるが、このときエチレン及び任意で１つ又はそれ以上のα−オレフィンは少なくとも１つの反応器内で多価アリールオキシエーテルの金属錯体を含む触媒系の存在下で重合させられ、該多価アリールオキシエーテルの該金属錯体は式：
【化１】
0005887354.tif 000002
（式中、Ｍ３は、Ｔｉ、Ｈｆ若しくはＺｒ、好ましくはＺｒである、
Ａｒ４は、各出現時に置換Ｃ９−２０アリール基であり、該置換基は、各出現時に独立して、アルキル；シクロアルキル；及びアリール基；並びにそれらのハロ、トリヒドロカルビルシリル及びハロヒドロカルビル置換誘導体から成る群から選択されるが、ただし少なくとも１つの置換基にはそれが付着しているアリール基との共平面性が欠如することを前提とする、
Ｔ４は、各出現時に独立して、Ｃ２−２０アルキレン、シクロアルキレン若しくはシクロアルケニレン基、又はそれらの不活性置換誘導体である、
Ｒ２１は、各出現時に独立して、水素、ハロ、水素を計数せずに５０個までの原子から成るジヒドロカルビル、トリヒドロカルビルシリル、トリヒドロカルビルシリルヒドロカルビル、アルコキシ若しくはジ（ヒドロカルビル）アミノ基である、
Ｒ３は、各出現時に独立して、水素、ハロ、水素を計数せずに５０個までの原子から成るヒドロカルビル、トリヒドロカルビルシリル、トリヒドロカルビルシリルヒドロカルビル、アルコキシ若しくはアミノである、又は同一アリレン環上の２つのＲ３基は一緒に、又は同一若しくは相違するアリレン環上のＲ３及びＲ２１基は一緒に２つの位置で該アリレン基に付着した二価リガンド基を形成する、又は２つの相違するアリレン環に一緒に結合する、及び
ＲＤは、各出現時に独立してハロ又は水素を計数せずに２０個までの原子から成るヒドロカルビル若しくはトリヒドロカルビルシリル基である、又は２つのＲＤ基は一緒に、ヒドロカルビレン、ヒドロカルバジイル、ジエン、又はポリ（ヒドロカルビル）シリレン基である）に対応する。さらに、１つ又はそれ以上の共触媒が存在してよい。
【００４９】
又別の実施形態では、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは溶解重合によって単一反応器システム、例えば単一ループ式反応器システム内で製造することができるが、このときエチレン及び任意で１つ又はそれ以上のα−オレフィンは単一ループ式反応器システム内で多価アリールオキシエーテルの金属錯体を含む触媒系の存在下で重合させられ、このとき多価アリールオキシエーテルの該金属錯体は式：
【化２】
0005887354.tif 000003
（式中、Ｍ３は、Ｔｉ、Ｈｆ若しくはＺｒ、好ましくはＺｒである、
Ａｒ４は、各出現時に独立して置換Ｃ９−２０アリール基であり、該置換基は、各出現時に独立して、アルキル；シクロアルキル；及びアリール基；並びにそれらのハロ、トリヒドロカルビルシリル及びハロヒドロカルビル置換誘導体から成る群から選択されるが、ただし少なくとも１つの置換基にはそれが付着しているアリール基との共平面性が欠如することを前提とする、
Ｔ４は、各出現時に独立して、Ｃ２−２０アルキレン、シクロアルキレン若しくはシクロアルケニレン基、又はそれらの不活性置換誘導体である、
Ｒ２１は、各出現時に独立して、水素、ハロ、水素を計数せずに５０個までの原子から成るジヒドロカルビル、トリヒドロカルビルシリル、トリヒドロカルビルシリルヒドロカルビル、アルコキシ若しくはジ（ヒドロカルビル）アミノ基である、
Ｒ３は、各出現時に独立して、水素、ハロ、水素を計数せずに５０個までの原子から成るヒドロカルビル、トリヒドロカルビルシリル、トリヒドロカルビルシリルヒドロカルビル、アルコキシ若しくはアミノである、又は同一アリレン環上の２つのＲ３基は一緒に、又は同一若しくは相違するアリレン環上のＲ３及びＲ２１基は一緒に２つの位置で該アリレン基に付着した二価リガンド基を形成する、又は２つの相違するアリレン環に一緒に結合する、及び
ＲＤは、各出現時に独立してハロ、又は水素を計数せずに２０個までの原子から成るヒドロカルビル若しくはトリヒドロカルビルシリル基である、又は２つのＲＤ基は一緒に、ヒドロカルビレン、ヒドロカルバジイル、ジエン、又はポリ（ヒドロカルビル）シリレン基である）に対応する。さらに、１つ又はそれ以上の共触媒が存在してよい。
【００５０】
そのような多価アリールオキシエーテル金属錯体及びそれらの合成は、参照により本明細書に組み込まれる米国特許出願公開第２００４／００１０１０３（Ａ）号明細書に開示された合成方法を使用して、参照により本明細書に組み込まれる国際特許公開第２００７／１３６４９６号パンフレット又は第２００７／１３６４９７号パンフレットに記載されている。
【００５１】
多価アリールオキシエーテルの金属錯体を活性化させると、１つ又はそれ以上の共触媒、好ましくは共触媒を形成するカチオン、強ルイス（Lewis）酸、又はそれらの組み合わせとの組み合わせによって活性触媒組成物を形成することができる。使用するために適切な共触媒には、ポリマー若しくはオリゴマーのアルミノキサン、特にメチルアルミノキサン、並びに不活性、相溶性、非配位、イオン形成化合物が包含される。典型的な適合する共触媒には、修飾メチルアルミノキサン（ＭＭＡＯ）、ビス（水素化獣脂アルキル）メチル、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（１−）アミン（ＲＩＢＳ−２）、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡ）、及びそれらの組み合わせが包含されるがそれらに限定されない。
【００５２】
又別の実施形態では、上述したエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、溶解重合によって二重反応器システム、例えば二重ループ式反応器システム内で製造することができるが、このときエチレン及び任意の１つ又はそれ以上のα−オレフィンは１つ又はそれ以上の触媒システムの存在下で重合させられる。そのようなエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＥＬＩＴＥ（商標）の下で市販で入手できる。
【００５３】
又別の実施形態では、上述したエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、溶解重合によって単一反応器システム、例えば単一ループ式反応器システム内で製造することができるが、このときエチレン及び任意の１つ又はそれ以上のα−オレフィンは１つ又はそれ以上の触媒システムの存在下で重合させられる。そのようなエチレン／α−オレフィンインターポリマーは、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＡＦＦＩＮＩＴＹ（商標）の下で市販で入手できる。
【００５４】
該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、１つ又はそれ以上の添加物をさらに又含むことができる。そのような添加物には、帯電防止剤、着色強化剤、色素、潤滑剤、充填剤、顔料、一次酸化防止剤、二次酸化防止剤、加工助剤、ＵＶ安定剤、及びそれらの組み合わせが包含されるが、それらに限定されない。該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、任意の量のそのような添加物を含有することができる。該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物及び１つ又はそれ以上の添加物の重量に基づいて約０〜約２０重量％の結合重量のそのような添加物を含むことができる。
【００５５】
プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物
該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、プロピレン／α−オレフィンコポリマー及び／又はプロピレン／エチレン／ブテンターポリマーを含み、任意で１つ又はそれ以上のポリマー、例えばランダムコポリマーポリプロピレン（ＲＣＰ）をさらに含むことができる。１つの特定の実施形態では、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、実質的アイソタクチックプロピレン配列を有すると特徴付けられている。「実質的アイソタクチックプロピレン配列」は、該配列が１３Ｃ  ＮＭＲによって測定された約０．８５より大きい、又は約０．９０より大きい、又は約０．９２より大きい、及び又は約０．９３より大きいアイソタクチックトライアッド（ｍｍ）を有することを意味している。アイソタクチックトライアッドは当分野において周知であり、例えば、１３Ｃ  ＮＭＲスペクトルによって決定されるコポリマー分子鎖内のトライアッド単位に関してアイソタクチック配列に関する米国特許第５，５０４，１７２号明細書及び国際特許公開第００／０１７４５号パンフレットに記載されている。
【００５６】
該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８（２３０℃／２．１６ｋｇで）を遵守して測定された０．１〜５００ｇ／１０分の範囲内にあるメルトフローレートを有する可能性がある。０．１〜５００ｇ／１０分の全ての個別値及び部分範囲が本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、メルトフローレートは、０．１ｇ／１０分、０．２ｇ／１０分、又は０．５ｇ／１０分の下限から５００ｇ／１０分、２００ｇ／１０分、１００ｇ／１０分、又は２５ｇ／１０分の上限までであってよい。例えば、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマーは、０．１〜２００ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレートを有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、０．２〜１００ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレートを有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、０．２〜５０ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレートを有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、０．５〜５０ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレートを有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、１〜５０ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレートを有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、１〜４０ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレートを有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、１〜３０ｇ／１０分の範囲内のメルトフローレートを有していてよい。
【００５７】
該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、少なくとも１重量％（少なくとも２Ｊ／ｇの融解熱）〜３０重量％（５０Ｊ／ｇ未満の融解熱）の範囲内の結晶化度を有する。１重量％（少なくとも２Ｊ／ｇの融解熱）〜３０重量％（５０Ｊ／ｇ未満の融解熱）の全個別値及び部分範囲が本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、結晶化度は１重量％（少なくとも２Ｊ／ｇの融解熱）、２．５重量％（少なくとも４Ｊ／ｇの融解熱）、若しくは３重量％（少なくとも５Ｊ／ｇの融解熱）の下限から３０重量％（５０Ｊ／ｇ未満の融解熱）、２４重量％（４０Ｊ／ｇ未満の融解熱）、１５重量％（２４．８Ｊ／ｇ未満の融解熱）若しくは７重量％（１１Ｊ／ｇ未満の融解熱）の上限までであってよい。例えば、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、少なくとも１重量％（少なくとも２Ｊ／ｇの融解熱）〜２４重量％（４０Ｊ／ｇ未満の融解熱）の範囲内にある結晶化度を有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、少なくとも１重量％（少なくとも２Ｊ／ｇの融解熱）〜１５重量％（２４．８Ｊ／ｇ未満の融解熱）の範囲内にある結晶化度を有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、少なくとも１重量％（少なくとも２Ｊ／ｇの融解熱）〜７重量％（１１Ｊ／ｇ未満の融解熱）の範囲内にある結晶化度を有していてよい、又は、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、少なくとも１重量％（少なくとも２Ｊ／ｇの融解熱）〜５重量％（８．３Ｊ／ｇ未満の融解熱）の範囲内にある結晶化度を有していてよい。結晶化度は、ＤＳＣ法によって測定される。該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、プロピレン由来の単位及び１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマー由来のポリマー単位を含んでいる。該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、を製造するために利用される典型的なコモノマーは、Ｃ２、及びＣ４−Ｃ１０α−オレフィン、例えば、Ｃ２、Ｃ４、Ｃ６及びＣ８α−オレフィンである。
【００５８】
該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、１〜４０重量％の１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーを含んでいる。１〜４０重量％の全個別値及び部分範囲は、本明細書に包含され、本明細書に開示されている、例えば、該コモノマー含量は、１重量％、３重量％、４重量％、５重量％、７重量％、若しくは９重量％の下限から４０重量％、３５重量％、３０重量％、２７重量％、２０重量％、１５重量％、１２重量％、若しくは９重量％の上限までであってよい。例えば、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、１〜３５重量％の１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーを含んでいる、又は該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、１〜３０重量％の１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーを含んでいる、又は該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、３〜２７重量％の１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーを含んでいる、又は該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、３〜２０重量％の１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーを含んでいる、又は該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、３〜１５重量％の１つ又はそれ以上のα−オレフィンコモノマーを含んでいる。
【００５９】
該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、３．５又はそれ以下、又は３．０又はそれ以下、又は１．８〜３．０の重量平均分子量÷数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ）によって規定される分子量分布（ＭＷＤ）を有する。
【００６０】
そのようなプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、参照により本明細書に組み込まれる米国特許第６，９６０，６３５号明細書及び第６，５２５，１５７号明細書にさらに詳細に記載されている。そのようなプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）の下で、又はＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＶＩＳＴＡＭＡＸＸ（商標）の下で市販で入手できる。
【００６１】
１つの実施形態では、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは、（Ａ）プロピレンに由来する６０〜１００未満、好ましくは８０〜９９及びより好ましくは８５〜９９重量％単位、並びに（Ｂ）エチレン及び／又はＣ４−１０α−オレフィンの内の少なくとも１つに由来する０〜４０、好ましくは１〜２０、より好ましくは４〜１６及びいっそうより好ましくは４〜１５重量％単位を含み、平均して少なくとも０．００１、好ましくは平均して少なくとも０．００５及びより好ましくは平均して少なくとも０．０１長鎖分岐／１，０００個（全炭素原子）を含有すると特徴付けられている。該プロピレン／α−オレフィンコポリマー内の長鎖分岐の最大数は極めて重要ではないが、典型的には３長鎖分岐／１，０００個（全炭素原子）を超えない。本明細書で使用するプロピレン／α−オレフィンコポリマーに関する用語「長鎖分岐」は、１つの短鎖分岐より長い少なくとも１つの炭素の連鎖長を意味し、本明細書で使用するプロピレン／α−オレフィンコポリマーに関する「短鎖分岐」は、コモノマー内の炭素数より短い２個の炭素の連鎖長を意味する。例えば、プロピレン／１−オクテンインターポリマーは、長さが少なくとも７個の炭素の長鎖分岐を備える骨格を有するが、これらの骨格は、長さが６個の炭素しかない短鎖分岐も又有する。そのようなプロピレン／α−オレフィンコポリマーは、その各々が参照により本明細書に組み入れられる米国仮特許出願第６０／９８８，９９９号明細書及び国際特許公開第ＰＣＴ／ＵＳ０８／０８２５９９号パンフレットにさらに詳細に記載されている。
【００６２】
該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、１つ又はそれ以上の添加物をさらに含むことができる。そのような添加物には、帯電防止剤、着色強化剤、色素、潤滑剤、充填剤、顔料、一次酸化防止剤、二次酸化防止剤、加工助剤、ＵＶ安定剤、及びそれらの組み合わせが包含されるが、それらに限定されない。該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、任意の量のそのような添加物を含有することができる。該プロピレン／α−オレフィン組成物は、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物及び１つ又はそれ以上の添加物の重量に基づいて約０〜約２０重量％の結合重量のそのような添加物を含むことができる。
【００６３】
シーラント組成物を製造するためのプロセス
本明細書に記載する１つ又はそれ以上のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物及び１つ又はそれ以上のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は、乾式ブレンディング、及び例えば本発明のシーラント組成物を製造するための任意の適切な装置、例えば押出し機によって溶融ブレンディングを含むがそれらに限定されない当業者には公知の任意の方法によってブレンドすることができる。
【００６４】
シーラント組成物の最終使用用途
本発明によるシーラント組成物は、任意のシーリング用途、例えば食品及び特製品包装用途において使用できる。
【００６５】
１つの実施形態では、本発明は、１つのシーラント組成物を含むシーリング層であって、（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む１つのシーラント組成物を含むシーリング層を提供する。
【００６６】
又別の実施形態では、本発明は、１つの製品であって、（１）１つのシーラント組成物を含む少なくとも１つのシーリング層であって、（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む１つのシーラント組成物を含む少なくとも１つのシーリング層と、（２）少なくとも１つの下地層とを含む製品を提供する。
【００６７】
さらに又別の実施形態では、本発明は、１つの製品を形成するための方法であって、（１）（ａ）該シーラント組成物の総重量に基づいて７０〜９９．５重量％のエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該エチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのエチレン／α−オレフィンインターポリマーを含み、該エチレン／α−オレフィンインターポリマーは１５〜２５０の範囲内のコモノマー分布定数（ＣＤＣ）、０．８７５〜０．９６３ｇ／ｃｍ３の範囲内の密度、０．２〜２０ｇ／１０分の範囲内のメルトインデックス（Ｉ２）、及び炭素原子１，０００個当たり０．０２〜３長鎖分岐（ＬＣＢ）の範囲内の長鎖分岐頻度を有するエチレン／α−オレフィンインターポリマー組成物と、（ｂ）０．５〜３０重量％のプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物であって、該プロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物は１つのプロピレン／α−オレフィンコポリマーを含み、該プロピレン／α−オレフィンコポリマーは１重量％〜３０重量％の範囲内の結晶化度、２Ｊ／ｇ〜５０Ｊ／ｇの範囲内の融解熱、及び２５℃〜１１０℃の範囲内のＤＳＣ融点を有するプロピレン／α−オレフィンインターポリマー組成物とを含む１つのシーラント組成物を選択する工程と、（２）少なくとも１つの下地層を選択する工程と、（３）該シーラント組成物を該少なくとも１つの下地層の少なくとも１つの表面に適用する工程と、（４）それにより該少なくとも１つの下地層の少なくとも１つの表面と結び付いている少なくとも１つのシーラント層を形成する工程とを含む１つの製品を形成するための方法を提供する。
【００６８】
本発明のシーラント組成物により、増加した熱間粘着及びホットシール強度、低いヒートシール及び熱間粘着開始温度、並びに熱間粘着時間枠の広がりを包含する熱間粘着及びヒートシール性能が改善することを示している。
【実施例】
【００６９】
本発明のシーラント組成物１
本発明のシーラント組成物１は、（ａ）Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＥＬＩＴＥ（商標）５５００Ｇの下で市販で入手できる、およそ０．９１４１ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ１．５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、およそ７．３のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、９０重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書ではエチレン−オクテンインターポリマーＡと指名した）と、（ｂ）Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）２２００の下で市販で入手できる、２３０℃及び２．１６ｋｇで測定しておよそ２．０ｇ／１０分のメルトフロー比を有する、１０重量％のプロピレン−エチレンインターポリマーとを含んでいる。該エチレン−オクテンインターポリマーＡの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００７０】
本発明のシーラント組成物２
本発明のシーラント組成物２は、（ａ）およそ０．９０１４ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、およそ６．５のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、９０重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書ではエチレン−オクテンインターポリマーＢと指名した）と、（ｂ）Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）２２００の下で市販で入手できる、２３０℃及び２．１６ｋｇで測定しておよそ２．０ｇ／１０分のメルトフロー比を有する、１０重量％のプロピレン−エチレンインターポリマーとを含んでいる。該エチレン−オクテンインターポリマーＢの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００７１】
エチレン−オクテンインターポリマーＢは、溶解重合によって単一ループ式反応器システム内で、以下の式によって表される［２，２’’’−［１，３−プロパンジイルビス（オキシ−κＯ）］ビス［３’’，５，５’’−トリス（１，１−ジメチルエチル）−５’−メチル［１，１’：３’，１’’−ターフェニル］−２’−オラト−κＯ］］ジメチル−，（ＯＣ−６−３３）−ジルコニウムを含むジルコニウムをベースとする触媒系の存在下で調製した。
【化３】
0005887354.tif 000004
【００７２】
本発明のシーラント組成物３
本発明のシーラント組成物３は、（ａ）およそ０．９０２９ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ０．９０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、およそ１０．７のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、９０重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書ではエチレン−オクテンインターポリマーＣと指名した）と、（ｂ）Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）２２００の下で市販で入手できる、２３０℃及び２．１６ｋｇで測定しておよそ２．０ｇ／１０分のメルトフロー比を有する、１０重量％のプロピレン−エチレンインターポリマーとを含んでいる。該エチレン−オクテンインターポリマーＣの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００７３】
エチレン−オクテンインターポリマーＣは、溶解重合によって二重ループ式反応器システム内で、以下の式によって表される［２，２’’’−［１，３−プロパンジイルビス（オキシ−κＯ）］ビス［３’’，５，５’’−トリス（１，１−ジメチルエチル）−５’−メチル［１，１’：３’，１’’−ターフェニル］−２’−オラト−κＯ］］ジメチル−，（ＯＣ−６−３３）−ジルコニウムを含むジルコニウムをベースとする触媒系の存在下で調製した。
【化４】
0005887354.tif 000005
エチレン−オクテンインターポリマーＣについての重合条件は、表２及び３に報告した。表２及び３を参照すると、ＭＭＡＯは、修飾メチルアルミノキサンである、及びＲＩＢＳ−２は、ビス（水素化獣脂アルキル）メチル，テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート（１−）アミンである。
【００７４】
本発明のシーラント組成物４
本発明のシーラント組成物３は、（ａ）およそ０．９０７１ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ０．８４ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、およそ７．３のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、９０重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書ではエチレン−オクテンインターポリマーＤと指名した）と、（ｂ）Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）２２００の下で市販で入手できる、２３０℃及び２．１６ｋｇで測定しておよそ２．０ｇ／１０分のメルトフロー比を有する、１０重量％のプロピレン−エチレンインターポリマーとを含んでいる。エチレン−オクテンインターポリマーＤの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００７５】
エチレン−オクテンインターポリマーＤは、溶解重合によって二重ループ式反応器システム内で、以下の式によって表される［２，２’’’−［１，３−プロパンジイルビス（オキシ−κＯ）］ビス［３’’，５，５’’−トリス（１，１−ジメチルエチル）−５’−メチル［１，１’：３’，１’’−ターフェニル］−２’−オラト−κＯ］］ジメチル−，（ＯＣ−６−３３）−ジルコニウムを含むジルコニウムをベースとする触媒系の存在下で調製した。
【化５】
0005887354.tif 000006
【００７６】
比較シーラント組成物１
比較シーラント組成物１は、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＥＬＩＴＥ（商標）５５００Ｇの下で市販で入手できる、およそ０．９１４１ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ１．５ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、およそ７．３のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、１００重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書では、上述したようにエチレン−オクテンインターポリマーＡと指名した）を含んでいる。該エチレン−オクテンインターポリマーＡの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００７７】
比較シーラント組成物２
比較シーラント組成物２は、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＤＯＷＬＥＸ（商標）２０５６の下で市販で入手できる、およそ０．９２０ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、１００重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書では、エチレン−オクテンインターポリマーＥと指名した）を含んでいる。該エチレン−オクテンインターポリマーＥの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００７８】
比較シーラント組成物３
比較シーラント組成物３は、（ａ）Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＤＯＷＬＥＸ（商標）２０５６の下で市販で入手できる、およそ０．９２０ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する、９０重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書では、エチレン−オクテンインターポリマーＥと指名した）と、（ｂ）Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社から商標名ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）２２００の下で市販で入手できる、２３０℃及び２．１６ｋｇで測定しておよそ２．０ｇ／１０分のメルトフロー比を有する、１０重量％のプロピレン−エチレンインターポリマーとを含んでいる。該エチレン−オクテンインターポリマーＥの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００７９】
比較シーラント組成物４
比較シーラント組成物４は、およそ０．９０１４ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ１．０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、およそ６．５のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、１００重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書では、上述したようにエチレン−オクテンインターポリマーＢと指名した）を含んでいる。該エチレン−オクテンインターポリマーＢの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００８０】
比較シーラント組成物５
比較シーラント組成物５は、およそ０．９０７１ｇ／ｃｍ３の密度、１９０℃及び２．１６ｋｇで測定したおよそ０．８４ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、およそ７．３のメルトフロー比（Ｉ１０／Ｉ２）を有する、１００重量％のエチレン−オクテンインターポリマー（本明細書では、上述したようにエチレン−オクテンインターポリマーＤと指名した）を含んでいる。エチレン−オクテンインターポリマーＤの追加の特性を測定し、表１に報告した。
【００８１】
本発明の３層膜１〜４
本発明の３層膜１〜４は、共押し出しプロセスによって作製する。製作装置は、３台の押出し機、（１）２５ｍｍバレル直径を有する押出し機１と、（２）３０ｍｍバレル直径を有する押出し機２と、（３）２５ｍｍバレル直径を有する押出し機３とを含有し、その各々が膜層を作製できる。全３台の押出し機の平均総生産高は、材料に依存しておよそ１０〜１５ｋｇ／時である。各押出し機は、標準一条ねじ型前進スクリューを有する。ダイ直径は６０ｍｍである。このラインの最高引取り速度は、３０ｍ／分である。押出し条件は、表４〜５に報告した。
【００８２】
本発明の３層膜１は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した本発明のシーラント組成物１とを含んでいる。
【００８３】
本発明の３層膜２は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した本発明のシーラント組成物２とを含んでいる。
【００８４】
本発明の３層膜３は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した本発明のシーラント組成物３とを含んでいる。
【００８５】
本発明の３層膜４は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した本発明のシーラント組成物４とを含んでいる。
【００８６】
本発明の３層膜１〜４をそれらのシーラント特性について試験し、結果は図２３及び２４に報告した。
【００８７】
比較３層膜１〜５
比較３層膜１〜５は、共押し出しプロセスによって作製する。製作装置は、３台の押出し機、（１）２５ｍｍバレル直径を有する押出し機１と、（２）３０ｍｍバレル直径を有する押出し機２と、（３）２５ｍｍバレル直径を有する押出し機３とを含有し、その各々が膜層を作製できる。全３台の押出し機の平均総生産高は、材料に依存しておよそ１０〜１５ｋｇ／時である。各押出し機は、標準一条ねじ型前進スクリューを有する。ダイ直径は６０ｍｍである。このラインの最高引取り速度は、３０ｍ／分である。押出し条件は、表６〜７に報告した。
【００８８】
比較３層膜１は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した比較シーラント組成物１とを含んでいる。
【００８９】
比較３層膜２は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した比較シーラント組成物２とを含んでいる。
【００９０】
比較３層膜３は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した比較シーラント組成物３とを含んでいる。
【００９１】
比較３層膜４は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した比較シーラント組成物４とを含んでいる。
【００９２】
比較３層膜５は、（１）押出し機番号１によって作製した、Ｕｌｔｒａｍｉｄ  Ｃ３３Ｌ０１を含む、３層膜の総重量に基づいて２５重量％のスキン層と、（２）押出し機番号２によって作製した、３層膜の総重量に基づいて５０重量％のコア層であって、コア層の総重量に基づいて９０重量％のＡＴＴＡＮＥ（商標）４２０１及び１０重量％のＡＭＰＬＩＦＹ（商標）ＧＲ−２０５を含むコア層と、（３）押出し機番号３によって作製した、３層膜の総重量に基づいて、２５重量％の上述した比較シーラント組成物５とを含んでいる。
【００９３】
比較３層膜１〜５をそれらのシーラント特性について試験し、結果は図２３及び２４に報告した。
【表１】
0005887354.tif 000007
【表２】
0005887354.tif 000008
【表３−１】
0005887354.tif 000009
【表３−２】
0005887354.tif 000010
【表４】
0005887354.tif 000011
【表５】
0005887354.tif 000012
【表６】
0005887354.tif 000013
【表７】
0005887354.tif 000014
【００９４】
試験方法
試験方法は、以下を包含する：
【００９５】
密度
密度について測定するサンプルは、ＡＳＴＭ  Ｄ−１９２８を遵守して調製する。測定は、ＡＳＴＭ  Ｄ−７９２、方法Ｂを使用してサンプルの加圧成形から１時間以内に実施する。
【００９６】
メルトインデックス
メルトインデックス（Ｉ２）は、ＡＳＴＭ−Ｄ  １２３８、条件１９０℃／２．１６ｋｇを遵守して測定し、溶出量（ｇ／１０分）で報告する。メルトフローレート（Ｉ１０）は、ＡＳＴＭ−Ｄ  １２３８、条件１９０℃／１０ｋｇを遵守して測定し、溶出量（ｇ／１０分）で報告する。
【００９７】
ＤＳＣ結晶化度
示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）は、広範囲の温度に渡ってポリマーの溶融及び結晶化挙動を測定するために使用できる。例えば、この分析を実施するためには、ＲＣＳ（低温冷却システム）及びオートサンプラーを装備したＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ｑ１０００  ＤＳＣを使用する。試験中は、５０ｍＬ／分の窒素パージガス流量を使用する。各サンプルは、約１７５℃で薄膜へ融解加圧成形する、融解サンプルは、次に室温（約−２５℃）へ空冷する。３〜１０ｍｇ、直径６ｍｍの試験片を冷却ポリマーから抽出し、計量し、軽量アルミ製鍋（約５０ｍｇ）の中に置き、閉じたままクリンプする。次に、分析を実施してその熱特性を決定する。
【００９８】
サンプルの熱挙動は、熱流量対温度プロファイルを作り出すためにサンプル温度を上昇させたり下降させたりすることによって決定する。最初に、サンプルを１８０℃へ急速に加熱し、その熱履歴を除去するために３分間に渡り等温で保持する。次に、サンプルを１０℃／分の冷却速度で−４０℃へ冷却し、３分間に渡り−４０℃で等温で保持する。サンプルを次に１５０℃（これは「第２加熱ランプ」である）へ１０℃／分の加熱速度で加熱する。冷却及び第２加熱曲線を記録する。冷却曲線は、結晶化の開始時からのベースラインエンドポイントを−２０℃へ設定することによって分析する。加熱曲線は、−２０℃からベースライン時エンドポイント溶融の終了時までに設定することによって分析する。決定された数値は、適切な方程式を使用してサンプルについての、例えば図１に示したように方程式１を使用してエチレン／α−オレフィンインターポリマーについてのピーク融解温度（Ｔｍ）、ピーク結晶化温度（Ｔｃ）、融解熱（Ｈｆ）（単位：Ｊ／ｇ）、及び計算結晶化度（％）である。
【００９９】
融解熱（Ｈｆ）及びピーク融解温度は、第２加熱曲線から報告する。ピーク結晶化温度は、冷却曲線から決定する。
【０１００】
動的機械的分光法（ＤＭＳ）周波数掃引
恒温周波数掃引であるメルトレオロジーは、窒素パージ下で２５ｍｍ平行板を装備したＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ  Ｅｘｐａｎｓｉｏｎ  Ｓｙｓｔｅｍ（ＡＲＥＳ）レオメーターを使用して実施した。周波数掃引は、２．０ｍｍの間隙及び１０％の一定歪みで全サンプルに対して１９０℃で実施した。周波数間隔は、０．１〜１００ラジアン／秒であった。応力反応は、振幅及び位相に関して分析し、そこから貯蔵弾性係数（Ｇ’）、損失弾性係数（Ｇ’’）、及び動的溶融粘度（η＊）を計算した。
【０１０１】
ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）
エチレン／α−オレフィンインターポリマーをそれらの特性についてＧＰＣによって、以下の手順に従って試験した。ＧＰＣシステムは、搭載示差屈折計（ＲＩ）を装備したＷａｔｅｒｓ社（マサチューセッツ州ミルフォード）製の１５０℃高温クロマトグラフ（その他の適切な高温ＧＰＣ機器には、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社（英国シュロップシャー州）製のＭｏｄｅｌ  ２１０及びＭｏｄｅｌ  ２２０が包含される）から構成される。追加の検出器には、Ｐｏｌｙｍｅｒ  ＣｈＡＲ社（スペイン国バレンシア）製のＩＲ４赤外線検出器、Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ  Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ社（マサチューセッツ州アマースト）の２角度レーザー光散乱検出器Ｍｏｄｅｌ  ２０４０、及びＶｉｓｃｏｔｅｋ社（テキサス州ヒューストン）製１５０Ｒ  ４−キャピラリー溶液粘度計を包含することができる。最後の２つの独立検出器及び少なくとも１つの第１検出器を備えるＧＰＣは、時には「３Ｄ−ＧＰＣ」と呼ばれるが、用語「ＧＰＣ」単独は、一般には従来型ＧＰＣを意味する。サンプルに依存して、計算のためには１５度の角度又は９０度の角度のいずれかの光散乱検出器を使用する。データ収集は、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ  ＴｒｉＳＥＣソフトウエア、Ｖｅｒｓｉｏｎ  ３、及び４−チャンネルＶｉｓｃｏｔｅｋ  Ｄａｔａ  Ｍａｎａｇｅｒ  ＤＭ４００を使用して実施する。このシステムには、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社（英国シュロップシャー州）製のオンライン溶媒排気装置も又装備されている。適切な高温ＧＰＣカラム、例えば４基の長さ３０ｃｍのＳｈｏｄｅｘ  ＨＴ８０３  １３ミクロンカラム又は４基の２０ミクロン混合孔径充填剤の３０ｃｍのＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｓカラム（ＭｉｘＡ  ＬＳ、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｓ社）などを使用できる。サンプルカルーセル区画は１４０℃で作動させ、カラム区画は１５０℃で作動させる。サンプルは、溶媒５０ｍＬ中でポリマー０．１ｇの濃度で調製する。クロマトグラフィー用溶媒及びサンプル調製用溶媒は、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する。どちらの溶媒も窒素を用いて散布する。ポリエチレンサンプルは、４時間に渡り１６０℃で緩徐に攪拌する。注入量は、２００μＬである。ＧＰＣを通過する流量は、１ｍＬ／分に設定する。
【０１０２】
ＧＰＣカラムセットは、実施例を実行する前に２１種の分子量分布の狭いポリスチレン標準物質を用いて実行することによって較正する。標準物質の分子量（ＭＷ）は５８０〜８，４００，０００ｇ／モルの範囲に及び、標準物質は６つの「カクテル」混合液中に含有されている。各標準混合液は、個々の分子量間が少なくとも１桁離れている。標準混合液は、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社（英国シュロップシャー州）から購入する。ポリスチレン標準物質は、１モルに付き１，０００，０００ｇ又はそれ以上の分子量に対しては溶媒５０ｍＬ中０．０２５ｇ及び１モルに付き１，０００，０００ｇ未満の分子量に対しては溶媒５０ｍＬ中０．０５ｇで調製する。ポリスチレン標準物質は、３０分間に渡り緩徐に攪拌しながら８０℃で溶解させた。分解を最小限に抑えるために分子量分布の狭い標準物質混合液を最初に、そして分子量成分が高い方から順に実行した。ポリスチレン標準物質のピーク分子量は、マルク・ホウインク（Ｍａｒｋ−Ｈｏｕｗｉｎｋ）Ｋ及び後にポリスチレン及びポリエチレンについて言及する（時にはαと呼ばれる）数値を使用してポリエチレンＭｗへ転換させる。この手順についての実証については、実施例のセクションを参照されたい。
３Ｄ−ＧＰＣを用いて、絶対重量平均分子量（「Ｍｗ，Ａｂｓ」）及び固有粘度も又、以前に言及した同一条件を使用して適切な分子量分布の狭いポリエチレン標準物質から個別に得る。これらの分子量分布の狭い線状ポリエチレン標準物質は、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社（英国シュロップシャー州、品番ＰＬ２６５０−０１０１及びＰＬ２６５０−０１０２）から入手することができる。
多重検出器補正値についての系統的アプローチは、Balke, Mourey, et al.(Mourey and Balke, Chromatography Polym., Chapter 12, (1992))(Balke, Thitiratsakul, Lew, Cheung, Mourey, Chromatography Polym., Chapter 13,(1992))によって公表された方法と一致する方法で実施し、分子量分布の広いＤｏｗ  １６８３ポリスチレン（Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ社、オハイオ州メンター）から又は狭いポリスチレン標準物質検量線からの分子量分布の狭い標準物質カラム較正結果との同等物からの三重検出器ログ（ＭＷ及び固有粘度）を最適化する。検出器体積補正値決定の主たる原因となる分子量データは、Zimm(Zimm, B.H., J.Chem.Phys., 16, 1099 (1948))及びKratochvil(Kratochvil, P., Classical Light Scattering from Polymer Solutions, Elsevier, Oxford, NY (1987))によって公表された方法と一致する方法によって入手した。分子量の決定に使用する全注入濃度は、質量検出器面積及び適切な線状ポリエチレンホモポリマー、又はポリエチレン標準物質の内の１つから引き出した質量検出器定数から得る。計算分子量は、上述した１つ又はそれ以上のポリエチレン標準物質から引き出した光散乱定数及び０．１０４の屈折率濃度係数（ｄｎ／ｄｃ）を使用して入手する。一般に、質量検出器応答及び光散乱定数は、約５０，０００ダルトン過剰の分子量を備える線状標準物質から決定しなければならない。粘度計の較正は、製造業者によって記載された方法を使用して、又は適切な線状標準物質の公表された数値、例えば標準参照材料（ＳＲＭ）１４７５ａ、１４８２ａ、１４８３、又は１４８４ａを使用することによって遂行できる。クロマトグラフィー濃度は、アドレッシング第２ウイルス係数作用（分子量に及ぼす濃度作用）を排除するために十分に低いと想定する。
【０１０３】
３Ｄ−ＧＰＣによるｇ’
サンプルポリマーについての指数（ｇ’）は、ＳＲＭ  １４７５ａホモポリマーポリエチレン（又は同等参照物）を用いて上記のゲル透過クロマトグラフィーに記載した光散乱、粘度、及び濃度検出器を最初に較正することによって決定する。光散乱及び粘度検出器補正値は、「較正」に記載した濃度検出器と比較して決定する。ベースライン値を光散乱、粘度、及び濃度クロマトグラムから差し引き、次に屈折率クロマトグラムから検出可能なポリマーの存在を示す光散乱及び粘度クロマトグラム内の低分子量保持容量範囲の全部を積分することを確認するために積分窓（integration windows）を設定する。線状ホモポリマーであるポリエチレンを使用して、広い分子量のポリエチレン参照物質、例えばＳＲＭ１４７５ａ標準物質を注入し、データファイルを計算し、各々光散乱及び粘度検出器各々から引き出される固有粘度（ＩＶ）及び分子量（ＭＷ）並びに各クロマトグラフィースライスに対するＲＩ検出基質量定数から決定される濃度を記録することによってマルク・ホウインク（ＭＨ）線形基準線を確立する。サンプルを分析するために、サンプルマルク・ホウインク線を得るために、各クロマトグラフィースライスのための手順を繰り返す。一部のサンプルについては、低分子量であるほど、固有粘度及び分子量データは、測定分子量及び固有粘度が線状ホモポリマーＧＰＣ検量線に漸近性で近付くように外挿することが必要になることに留意されたい。このために、多数の高分岐エチレンをベースとするポリマーサンプルは、長鎖分岐指数（ｇ’）計算を実行する前に短鎖分岐の寄与を説明するために僅かに線状参照線をシフトさせることを必要とする。
【０１０４】
ｇ−プライム（ｇｉ’）を各分枝状サンプルクロマトグラフィースライス（ｉ）に対して計算し、図２に示したように方程式２に従って分子量（Ｍｉ）を測定するが、このとき計算には線状サンプルにおいて同等の分子量（Ｍｊ）でＩＶｌｉｎｅａｒ  ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ，ｊを利用する。これを言い換えると、サンプルＩＶスライス（ｉ）及び参照ＩＶスライス（ｊ）は、同一分子量を有する（Ｍｉ＝Ｍｊ）。簡単にするために、ＩＶｌｉｎｅａｒ  ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ，ｊスライスは、参照マルク・ホウインクプロットの５次多項式当てはめから計算する。ＩＶ比、若しくはｇｉ’は、光散乱データ内の信号対雑音比限界のために３，５００より大きい分子量でしか得られない。各データスライス（ｉ）でのサンプルポリマーに沿った分岐数（Ｂｎ）は、図３に示したように、０．７５の粘度遮蔽ε係数を想定して、方程式３を使用することによって決定できる。
【０１０５】
最後に、スライス（ｉ）の全部に渡るポリマー内の炭素原子１，０００個当たり平均ＬＣＢｆ量は、図４に示したように方程式４を使用して決定することができる。
【０１０６】
３Ｄ−ＧＰＣによるｇｐｃＢＲ分岐指数
３Ｄ−ＧＰＣ構成では、ポリエチレン及びポリスチレン標準物質を使用すると、２つのポリマータイプであるポリスチレン及びポリエチレン各々について個別にマルク・ホウインク定数、Ｋ及びαを測定することができる。これらは、以下の方法の適用においてＷｉｌｌｉａｍｓ及びＷａｒｄポリエチレン同等分子量を精緻化するために使用できる。
【０１０７】
ｇｐｃＢＲ分岐指数は、以前に記載したように、最初に光散乱、粘度、及び濃度検出器を最初に較正することによって決定する。次にベースライン値を光散乱、粘度、及び濃度クロマトグラムから差し引く。次に屈折率クロマトグラムから検出可能なポリマーの存在を示す光散乱及び粘度クロマトグラム内の低分子量保持容量範囲の全部を積分することを確認するために積分窓を設定する。次に線状ポリエチレン標準物質を使用して、以前に記載したようにポリエチレン及びポリスチレンのマルク・ホウインク定数を確立する。定数を入手したら、２つの数値を使用して、方程式５及び６、図５及び６の各々に示したように、溶出体積の関数としてポリエチレンの分子量及びポリエチレンの固有粘度に対する２つの線形参照従来型検量線（「ｃｃ」）が構築される。
【０１０８】
ｇｐｃＢＲ分岐指数は、長鎖分岐を特性解析するためのロバスト法である。Yau, Wallace W., 「Examples of Using 3D-GPC-TREF for Polyolefin Characterization」, Macromol. Symp., 2007, 257, 29-45を参照されたい。この指数は、全ポリマー検出器領域及び面積ドット積に好都合にｇ’値の決定及び分岐頻度計算に伝統的に使用されているスライス毎の３Ｄ−ＧＰＣ計算を回避する。３Ｄ−ＧＰＣデータから、ピーク面積法を使用した光散乱（ＬＳ）検出器によってサンプルバルクＭｗを入手することができる。これらの方法は、ｇ’の決定に必要とされる濃度検出器シグナルに比した光散乱検出器シグナルのスライス毎の比を回避する。
【０１０９】
図７に示した方程式７における面積計算は、全サンプル面積としてベースライン及び積分限界上の検出器雑音及びＧＰＣ設定によって起こる変動に対してはるかに耐性があるためにより高い精度を提供する。より重要なことに、ピーク面積の計算は、検出器体積補正値によっては影響を受けない。同様に、高精度サンプル固有粘度（ＩＶ）は、図８に示したように方程式８に示した面積法によって得られるが、このときＤＰｉは、オンライン粘度計から直接的に監視される差圧シグナルを表す。
【０１１０】
ｇｐｃＢＲ分岐指数を決定するために、サンプルポリマーについての光散乱溶出面積を使用して、サンプルの分子量を決定する。サンプルポリマーについての粘度検出器溶出面積を使用し、サンプルの固有粘度（ＩＶ又は［η］）を決定する。
【０１１１】
最初に、線状ポリエチレン標準物質サンプル、例えばＳＲＭ１４７５ａ又は同等物についての分子量及び固有粘度は、図９及び１０に各々示したように方程式９及び１０によって、溶出体積の関数としての分子量及び固有粘度両方のための従来型較正を使用して決定する。
【０１１２】
図１１に示したように方程式１１を使用して、ｇｐｃＢＲ分岐指数を決定するが、このとき［η］は測定固有粘度であり、［η］ｃｃは従来型較正からの固有粘度であり、Ｍｗは測定重量平均分子量であり、そしてＭｗ，ｃｃは従来型較正の重量平均分子量である。図７に示したように方程式７を使用した光散乱（ＬＳ）によるＭｗは、一般には絶対Ｍｗと呼ばれる、他方従来型ＧＰＣ分子量検量線を使用した図９に示したように方程式９からのＭｗ，ｃｃはポリマー鎖Ｍｗと呼ばれることが多い。下付き文字「ｃｃ」を付した全統計値は、それらの各溶出体積、以前に記載した対応する従来型較正、及び質量検出器応答から引き出した濃度（Ｃｉ）を使用して決定する。下付き文字を備えない数値は、質量検出器、ＬＡＬＬＳ、及び粘度計面積に基づいて測定した数値である。ＫＰＥの数値は、線状参照サンプルが０（ゼロ）のｇｐｃＢＲ測定値を有するようになるまで、反復して調整する。例えば、この特定の事例におけるｇｐｃＢＲを決定するためのα及びＬｏｇ  Ｋについての最終値は、ポリエチレンに対しては各々０．７２５及び−３．３５５であり、ポリスチレンに対しては各々０．７２２及び−３．９９３である。
【０１１３】
Ｋ及びα値を決定したら、分岐サンプルを使用してこの手順を繰り返す。分岐サンプルは最良「ｃｃ」較正値としての最終マルク・ホウインク定数を使用し、図７〜１１に各々示したように方程式７〜１１を各々適用して分析する。
【０１１４】
ｇｐｃＢＲの解釈は、単純である。線状ポリマーに対しては、図１１に示したように方程式１１から計算したｇｐｃＢＲは０に近くなるが、これはＬＳ及び粘度測定法によって測定した数値が従来型較正標準値に近くなるからである。分枝状ポリマーについては、ｇｐｃＢＲは特に高レベルのＬＣＢについては０より高くなるが、これは測定ポリマーＭｗが計算Ｍｗ，ｃｃより高くなり、計算ＩＶｃｃが測定ポリマー固有粘度（ＩＶ）より高くなるためである。実際に、ｇｐｃＢＲ値は、ポリマー分岐の結果としての分子サイズ収縮効果に起因する僅かなＩＶ変化を表している。０．５又は２．０のｇｐｃＢＲ値は、同等重量の線状ポリマー分子に対する、各々５０％及び２００％のレベルでのＩＶに分子サイズ収縮効果を意味することになる。
【０１１５】
これらの特定実施例については、ｇ’指数及び分岐頻度計算と比較してｇｐｃＢＲを使用する利点は、ｇｐｃＢＲのより高度の精度に起因する。ｇｐｃＢＲ指数決定に使用する全パラメータは良好な精度で入手されるので、濃度検出器からの高分子量での低い３Ｄ−ＧＰＣ検出器応答による有害な影響を受けない。検出器体積アライメントにおける誤差も又、ｇｐｃＢＲ指数決定の精度に影響を及ぼさない。他の特定の場合には、上述した技術にとってＭｗモーメントを決定するための他の方法が好ましい場合がある。
【０１１６】
ＣＥＦ法
コモノマー分布分析は、結晶化溶出分別法（ＣＥＦ）（ＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社、スペイン）(B Monrabal et al, Macromol.Symp.257, 71-79 (2007))を用いて実施する。６００ｐｐｍの酸化防止剤であるブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を備えるオルト−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）を溶媒として使用する。サンプルの調製は、４ｍｇ／ｍＬで攪拌しながら１６０℃で２時間に渡り（他に特に規定されない限り）オートサンプラーを用いて実施する。注入量は、３００μＬである。ＣＥＦの温度プロファイルは、１１０℃から３０℃へ３℃／分で結晶化、５分間に渡り３０℃で熱平衡、３０℃〜１４０℃へ３℃／分で溶出である。結晶化中の流量は、０．０５２ｍＬ／分である。溶出中の流量は、０．５０ｍＬ／分である。データは、１データポイント／秒で収集する。
【０１１７】
ＣＥＦカラムにはＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ社によって１／８インチ（０．３１７５ｃｍ）のステンレスチューブを用いて１２５μｍ±６％でガラスビーズ（ＭＯ−ＳＣＩ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ社）が充填されている。ガラスビーズは、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社からの要請によりＭＯ−ＳＣＩ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ社によって酸洗いされる。カラム体積は、２．０６ｍＬである。カラム温度較正は、ＯＤＣＢ中のＮＩＳＴ標準参照材料である線状ポリエチレン１４７５ａ（１．０ｍｇ／ｍＬ）及びエイコサン（２ｍｇ／ｍＬ）の混合物を使用して実施する。温度は、ＮＩＳＴ線状ポリエチレン１４７５ａが１０１．０℃でピーク温度を有し、エイコサンが３０．０℃のピーク温度を有するように、溶出加熱速度を調整することによって較正する。ＣＥＦカラム分解能は、ＮＩＳＴ線状ポリエチレン１４７５ａ（１．０ｍｇ／ｍＬ）及びヘキサコンタン（Ｆｌｕｋａ社、工業用純粋、≧９７．０％、１ｍｇ／ｍＬ）の混合物を使用して計算する。ヘキサコンタン及びＮＩＳＴポリエチレン１４７５ａのベースライン時分離が達成される。ヘキサコンタンの面積（３５．０〜６７．０℃）対ＮＩＳＴ  １４７５ａの面積（６７．０〜１１０．０℃）は５０：５０であり、３５．０℃未満での可溶性フラクションは＜１．８重量％である。ＣＥＦカラム分解能は、図１２に示したように方程式１２で規定されるが、このときカラム分解能は６．０である。
【０１１８】
ＣＤＣ法
コモノマー分布定数（ＣＤＣ）は、ＣＥＦによってコモノマー分布プロファイルから計算する。ＣＤＣは、図１３の方程式１３に示したように、コモノマー分布指数をコモノマー分布形状係数で割り、これに１００を掛けると規定されている。
【０１１９】
コモノマー分布指数は、３５．０〜１１９．０℃での０．５のメジアンコモノマー含量（Ｃｍｅｄｉａｎ）及び１．５のＣｍｅｄｉａｎの範囲内のコモノマー含量を備えるポリマー鎖の総重量分率を表す。コモノマー分布形状係数は、コモノマー分布プロファイルの半値幅をピーク温度（Ｔｐ）からのコモノマー分布プロファイルの標準偏差で割った比率であると規定されている。
【０１２０】
ＣＤＣはＣＥＦによるコモノマー分布プロファイルから計算し、ＣＤＣは方程式１３、図１３に示したようにコモノマー分布指数をコモノマー分布形状係数で割って１００を掛けたものであると規定されているが、このときコモノマー分布指数は３５．０〜１１９．０℃での０．５のメジアンコモノマー含量（Ｃｍｅｄｉａｎ）〜１．５のＣｍｅｄｉａｎの範囲に及ぶコモノマー含量を備えるポリマー鎖の総重量分率を表し、コモノマー分布形状係数はコモノマー分布プロファイルの半値幅をピーク温度（Ｔｐ）からのコモノマー分布プロファイルの標準偏差で割った比率であると規定されている。
【０１２１】
ＣＤＣは、以下の工程に従って計算する：
（Ａ）図１４に示したように方程式１４に従ってＣＥＦからの０．２００℃の温度の段階的増加を伴う３５．０℃〜１１９．０℃までの各温度（Ｔ）での重量分率（ｗＴ（Ｔ））を入手する、
（Ｂ）図１５に示したように方程式１５に従って、０．５００の累積重量分率でメジアン温度（Ｔｍｅｄｉａｎ）を計算する、
（Ｃ）図１６に示したように方程式１６に従ってコモノマー含量検量線を使用することによってメジアン温度（Ｔｍｅｄｉａｎ）で対応するモル％でのメジアンコモノマー含量（Ｃｍｅｄｉａｎ）を計算する、
（Ｄ）公知の量のコモノマー含量を備える一連の参照材料を使用することによってコモノマー含量検量線を構築する、即ち０．０モル％〜７．０モル％の範囲内のコモノマー含量での３５，０００〜１１５，０００の重量平均Ｍｗ（従来型ＧＰＣによって測定した）を備える狭いコモノマー分布（３５．０℃〜１１９．０℃までのＣＥＦにおける単峰性コモノマー分布）で１１種の参照材料をＣＥＦ実験セクションに明記した同一実験条件でのＣＥＦを用いて分析する、
（Ｅ）各参照材料のピーク温度（Ｔｐ）及びそのコモノマー含量を使用することによってコモノマー含量較正を計算する、較正は図１６の式１６（式中：Ｒ２は、相関定数である）に示したように各参照材料から計算する、
（Ｆ）０．５＊Ｃｍｅｄｉａｎ〜１．５＊Ｃｍｅｄｉａｎの範囲内のコモノマー含量を用いて総重量分率からコモノマー分布指数を計算するが、このときＴｍｅｄｉａｎが９８．０℃より高い場合は、コモノマー分布指数は０．９５と規定されている、
（Ｇ）３５．０℃〜１１９．０℃の最高ピークに対する各データポイントを探索することによってＣＥＦコモノマー分布プロファイルから最大ピーク高さを入手する（２つのピークが同一であれば、低い方の温度ピークを選択する）、半値幅は最高ピーク高さの半分での前部温度と後部温度との温度差であると規定されており、最高ピークの半分での前部温度は３５．０℃から前方へ探索されるが、最高ピークの半分での後部温度は１１９．０℃から後方へ探索され、ピーク温度の差が各ピークの半値幅の合計の１．１倍又はそれより大きい明確に規定された二峰性分布の場合には、本発明のエチレンをベースとするポリマー組成物の半値幅は各ピークの半値幅の算術平均として計算する、及び
（Ｈ）図１７に示したように方程式１７に従って温度の標準偏差（Ｓｔｄｅｖ）を計算する。
【０１２２】
クリープゼロ剪断粘度法
ゼロ剪断粘度は、直径２５ｍｍの平行板を１９０℃で使用してＡＲ−Ｇ２応力制御流量計（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社、デラウェア州ニューキャッスル）上で実施するクリープ試験によって入手する。流量計オーブンは、固定具をゼロ化する前の少なくとも３０分間に渡り試験温度へ設定する。試験温度で、圧縮成型サンプルディスクをプレート間に挿入し、５分間に渡り平衡するに任せる。上方プレートは、次に所望の試験間隙（１．５ｍｍ）の５０μｍ上方まで降下させる。余分な材料は切り落とし、上方プレートを所望の間隙まで下降させる。測定は、５Ｌ／分の流量での窒素パージ下で実施する。デフォルトのクリープ時間は２時間として設定する。
【０１２３】
２０Ｐａの一定低剪断応力は、定常状態剪断速度がニュートン領域内にあるために十分に低いことを保証するために全サンプルに対して適用される。結果として生じる定常状態剪断速度は、本試験におけるサンプルに対しておよそ１０−３／秒である。定常状態は、ｌｏｇ（Ｊ（ｔ））対ｌｏｇ（ｔ）（式中、Ｊ（ｔ）はクリープコンプライアンスであり、ｔはクリープ時間である）のプロットの最終１０％時間窓内での全データについての線形回帰を行うことによって決定する。線形回帰の勾配が０．９７より大きい場合は、定常状態に到達したと見なされ、次にクリープ試験が停止させられる。この試験の全部の場合に、この勾配は３０分間以内に基準を満たす。定常状態剪断速度は、ε対ｔ（εは、歪みである）のプロットの最終１０％時間窓内の全データポイントの線形回帰の勾配から決定する。ゼロ剪断速度は、適用された応力対定常状態剪断速度の比率から決定する。
【０１２４】
サンプルがクリープ試験中に分解するかどうかを決定するために、小振幅振動剪断試験をクリープ試験前後に０．１〜１００ラッド／秒の同一試験片上で実施する。２つの試験の複素粘度値を比較する。０．１ラッド／秒での粘度値の差が５％より大きい場合、サンプルはクリープ試験中に分解していたと見なし、結果を廃棄する。
【０１２５】
ゼロ剪断粘度比
ゼロ剪断粘度比（ＺＳＶＲ）は、図１８に示し、方程式１８に示したように、同等重量平均分子量（Ｍｗ−ｇｐｃ）での本発明のポリマーのゼロ剪断粘度（ＺＳＶ）対線状ポリエチレン材料のＺＳＶの比率であると規定されている。
【０１２６】
η０値（Ｐａ．ｓ）は、上述した方法によって１９０℃でクリープ試験から入手する。線状ポリエチレンη０ＬのＺＳＶがそのＭｗへの指数法則依存性を有することは公知であり、このときＭｗは臨界分子量Ｍｃより上方である。そのような関係の例は、ＺＳＶＲ値を計算するために、図１９に示し、方程式１９に示したようにKarjala et al.(Annual Technical Conference-Society of Plastics Engineers (2008), 66th, 887-891)に記載されている。図１９に示した方程式１９を参照すると、Ｍｗ−ｇｐｃ値（ｇ／モル）は、すぐ下に規定するようにＧＰＣ法を使用することによって規定する。
【０１２７】
Ｍｗ−ｇｐｃの決定
Ｍｗ−ｇｐｃ値を得るために、クロマトグラフィーシステムは、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社製Ｍｏｄｅｌ  ＰＬ−２１０又はＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社製Ｍｏｄｅｌ  ＰＬ−２２０のいずれかから構成される。カラム及びカルーセル区画は、１４０℃で作動させる。３基のＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社製１０μｍの混合Ｂカラムは、１，２，４−トリクロロベンゼンの溶媒とともに使用する。サンプルは、溶媒５０ｍＬ中のポリマー０．１ｇの濃度で調製する。サンプルを調製するために使用した溶媒は、２００ｐｐｍの酸化防止剤であるブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する。サンプルは、１６０℃で４時間に渡り軽度に攪拌することによって調製した。使用した注入量は１００μＬであり、流量は１．０ｍＬ／分であった。ＧＰＣカラムセットの較正は、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ社から購入した２１種の狭い分子量分布を備えるポリスチレン標準物質を用いて実施する。ポリスチレン標準物質ピーク分子量は、図２０に示したように方程式２０を使用してポリエチレン分子量へ転換させる。
【０１２８】
図２０に示したように方程式２０を参照すると、Ｍは分子量であり、Ａは０．４３１６の数値を有し、Ｂは１．０と同等である。３次多項式は、溶出体積の関数としての対数分子量較正を構築するために決定する。ポリエチレン同等分子量計算は、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ  ＴｒｉＳＥＣソフトウエアのバージョン３．０を用いて実施する。重量平均分子量ΔＭｗの精度は２．６％未満で優良である。
【０１２９】
１Ｈ  ＮＭＲ法
３．２６ｇのストック溶液を１０ｍｍのＮＭＲチューブ内の０．１３３ｇのポリオレフィンサンプルに加える。このストック溶液は、０．００１Ｍ  Ｃｒ３＋を備えるテトラクロロエタン−ｄ２（ＴＣＥ）及びパークロロエチレンの混合液（５０：５０（ｗ：ｗ））である。チューブ内の溶液は、酸素の量を減少させるために５分間に渡りＮ２でパージする。キャップ付きサンプルチューブは、ポリマーサンプルを膨潤させるために室温で一晩放置する。サンプルは、振とうしながら１１０℃で溶解する。サンプルは、不飽和の原因となる可能性がある添加物、例えばスリップ剤、例えばエルクアミドを含有していない。
【０１３０】
１Ｈ  ＮＭＲは、Ｂｒｕｋｅｒ  ＡＶＡＮＣＥ  ４００ＭＨｚ  分光計上の１２０℃で１０ｍｍクリオプローブを用いて実行する。
【０１３１】
２つの実験は、不飽和を得るために実行する：コントロール及び二重プリサチュレーション実験。
【０１３２】
コントロール実験のために、データは、ＬＢ＝１Ｈｚを備える指数ウィンドウ関数を用いて処理し、ベースライン値は７〜−２ｐｐｍで補正した。ＴＣＥの残留１Ｈからのシグナルは１００へ設定し、−０．５〜３ｐｐｍへの積分Ｉｔｏｔａｌは、コントロール実験における全ポリマーからのシグナルとして使用する。ポリマー内のＣＨ２基の数ＮＣＨ２は、以下の通りに計算する：
ＮＣＨ２＝Ｉｔｏｔａｌ／２
【０１３３】
二重プリサチュレーション実験のために、データは、ＬＢ＝１Ｈｚを備える指数ウィンドウ関数を用いて処理し、ベースライン値は６．６〜４．５ｐｐｍで補正した。ＴＣＥの残留１Ｈからのシグナルは１００に設定し、不飽和についての対応する積分（Ｉｖｉｎｙｌｅｎｅ、Ｉｔｒｉｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄ、Ｉｖｉｎｙｌ及びＩｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ）は、図２１に示した領域に基づいて積分する。ビニレン、三置換体、ビニル及びビニリデンについての不飽和単位の数を計算する：
Ｎｖｉｎｙｌｅｎｅ＝Ｉｖｉｎｙｌｅｎｅ／２
Ｎｔｒｉｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄ＝Ｉｔｒｉｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅ
Ｎｖｉｎｙｌ＝Ｉｖｉｎｙｌ／２
Ｎｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ＝Ｉｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ／２
【０１３４】
不飽和単位／１，０００，０００個（炭素原子）は、以下のように計算する：
Ｎｖｉｎｙｌｅｎｅ／１，０００，０００Ｃ＝（Ｎｖｉｎｙｌｅｎｅ／ＮＣＨ２）＊１，０００，０００
Ｎｔｒｉｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄ／１，０００，０００Ｃ＝（Ｎｔｒｉｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄ／ＮＣＨ２）＊１，０００，０００
Ｎｖｉｎｙｌ／１，０００，０００Ｃ＝（Ｎｖｉｎｙｌ／ＮＣＨ２）＊１，０００，０００
Ｎｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ／１，０００，０００Ｃ＝（Ｎｖｉｎｙｌｉｄｅｎｅ／ＮＣＨ２）＊１，０００，０００
【０１３５】
不飽和ＮＭＲ分析のための要件には以下が含まれる：定量のレベルは、３．９重量％のサンプル（Ｖｄ２構造については、Macromolecules, vol. 38, 6988, 2005を参照されたい）、１０ｍｍ高温クリオプローブを用いて２００スキャン（コントロール実験を実行するための時間を包含して１時間未満のデータ収集）を用いたＶｄ２に対して０．４７±０．０２／１，０００，０００個（炭素原子）である。定量レベルは、信号対雑音比１０と規定されている。
【０１３６】
化学シフト基準は、ＴＣＴ−ｄ２からの残留プロトンからの１Ｈシグナルに対して６．０ｐｐｍで設定する。コントロールは、ＺＧパルス、ＴＤ  ３２７６８、ＮＳ  ４、ＤＳ  １２、ＳＷＨ  １０，０００Ｈｚ、ＡＱ  １．６４ｓ、Ｄ１  １４ｓを用いて実行する。二重プリサチュレーション実験は、修正パルス系列、Ｏ１Ｐ  １．３５４ｐｐｍ、Ｏ２Ｐ  ０．９６０ｐｐｍ、ＰＬ９  ５７ｄｂ、ＰＬ２１  ７０  ｄｂ、ＴＤ  ３２７６８、ＮＳ  ２００、ＤＳ  ４、ＳＷＨ  １０，０００Ｈｚ、ＡＱ  １．６４ｓ、Ｄ１  １ｓ、Ｄ１３  １３ｓを用いて実行する。Ｂｒｕｋｅｒ  ＡＶＡＮＣＥ  ４００ＭＨｚ分光計を用いた不飽和についての修正パルス系列は、図２２に示した。
【０１３７】
熱間粘着
膜上の熱間粘着測定は、ＡＳＴＭ  Ｆ−１９２１（方法Ｂ）に従ってＥｎｅｐａｙ社製市販試験機を使用して実施する。試験前に、サンプルはＡＳＴＭ  Ｄ−６１８（手順Ａ）に従って２３℃及び相対湿度５０％で最低４０時間に渡り状態調節する。熱間粘着試験は、シールが完全に冷却する機会を得る前にポーチ又はバッグ内への材料の充填を模擬する。
【０１３８】
８．５’’×１４’’の寸法のシートは、機械方向に最長寸法を合わせて、膜から切断する。幅１’’及び長さ１４’’のストリップを膜から切断する［サンプルの長さはクランピングのために十分な長さでさえあればよい］。試験は、これらのサンプルを対象に、ある温度範囲に渡って実施し、結果は温度の関数としての最大負荷として報告した。典型的な温度段階は５℃又は１０℃であり、各温度で６回の繰り返しを実施する。本試験で使用するパラメータは、下記の通りである：
試験片の幅：２５．４ｍｍ（１．０インチ）
シーリング圧：０．２７５Ｎ／ｍｍ２
シーリング滞留時間：０．５秒間
遅延時間：０．１秒間
剥離速度：２００ｍｍ／秒
【０１３９】
Ｅｎｅｐａｙ社製機械は、０．５インチ（１．２７ｃｍ）のシールを作成する。データは熱間粘着曲線として報告されるが、このとき平均熱間粘着力（Ｎ）は、例えば図２３に示したように、温度の関数としてプロットする。熱間粘着開始温度は、事前に規定した最小熱間粘着力を達成するために必要とされる温度である。この力は、典型的には１〜２Ｎの範囲内にあるが、特定用途に依存して変動する。極限熱間粘着強度は、熱間粘着曲線におけるピークである。熱間粘着範囲は、シール強度が最小熱間粘着力を越える温度の範囲である。
【０１４０】
ヒートシール
膜上のヒートシール測定は、ＡＳＴＭ  Ｆ−８８（技術Ａ）に従って市販引張試験機を使用して実施する。ヒートシール試験は、柔軟性障壁材料内でのシールの強度（シール強度）の判断基準である。この試験は、シールを含有する材料の試験ストリップを分離するために必要とされる力を測定することによって行われ、試験片の故障モードを同定する。シール強度は、開離力及び包装完全性に関係する。
【０１４１】
切断前に、膜はＡＳＴＭ  Ｄ−６１８（手順Ａ）に従って２３℃（±２℃）及び相対湿度５０％（±５％）で最低４０時間に渡り状態調節する。次にシートを膜から機械方向に長さおよそ１１インチ（２７．９４ｃｍ）及び幅およそ８．５インチ（２１．５９ｃｍ）に切断する。シートは、以下の条件下で、ある温度範囲に渡ってＫｏｐｐ社ヒートシーラー上で機械方向を横断してヒートシールする：
シーリング圧：０．２７５Ｎ／ｍｍ２
シーリング滞留時間：０．５秒間
【０１４２】
温度範囲は、ほぼ熱間粘着範囲（つまり、少なくとも最小熱間粘着シールが達成され、溶け落ち温度に至る前までに渡る温度範囲）によって与えられる。
【０１４３】
シールしたシートは、幅１インチ（２．５４ｃｍ）のストリップに切断する前に最低３時間に渡り２３°（±２℃）及び相対湿度５０％（±５％）で状態調節する。これらのストリップは、次に試験前に最低２４時間に渡り２３°（±２℃）及び相対湿度５０％（±５％）でさらに状態調節する。
【０１４４】
試験のために、ストリップは、２インチ（５．０８ｃｍ）の初期分離で引張試験機のつかみ部に装填し、２３°（±２℃）及び相対湿度５０％（±５％）で１０インチ（２５．４ｃｍ）／分のつかみ分離速度で引っ張る。ストリップは、支えを使用せずに試験する。各シーリング温度について６回の反復試験を実施する。
【０１４５】
データは、破損時の最高力、平均剥離力（図２４に示した）、及び故障モードとして報告した。
【０１４６】
本発明は、本発明の精神及びその本質的特性から逸脱せずに他の形態で実施することができるので、従って、上記の明細書ではなくむしろ本発明の範囲を示す添付の特許請求項を参照すべきである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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