(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
単層ダイの上流側に、樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、多層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有するフィードブロックを用いた多層フィルムの製造方法において、
前記フィードブロックは、樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、多層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有し、
前記第１の合流部は、多層部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材１があり、前記第２の合流部はエッジ部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材２があり、そして前記分岐部と前記ピン部材１との間に、流量を調整するためのピン部材３を有し、
前記第１の合流部における樹脂Ｂの平均速度（Ｖ１２）と多層部用樹脂Ａの平均速度（Ｖ１１）の合流流速比（Ｖ１２／Ｖ１１）が０．５〜２．０の範囲であって、
前記第２の合流部における積層体Ｃの平均速度（Ｖ２２）と、エッジ部用樹脂Ａの平均速度（Ｖ２１）の合流速度比（Ｖ２２／Ｖ２１）が０．５〜２．０の範囲であることを特徴とする多層フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記積層体Ｄの製膜方向に直交する断面を見たとき、エッジ部用樹脂Ａの割合が面積比で０．０５〜０．５０の範囲にある請求項１に記載の多層フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記樹脂Ａおよび樹脂Ｂの溶融粘度が、いずれも７００ｐｏｉｓｅ以上であって、各樹脂の溶融粘度の比の最大値が、１．０〜３．０である請求項１または２のいずれかに記載の多層フィルムの製造方法。
【請求項４】
単層ダイの上流側に配置される多層フィルムの製造に用いるフィードブロックであって、樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、多層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有し、
前記第１の合流部は、多層部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材１があり、前記第２の合流部はエッジ部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材２があり、そして前記分岐部と前記ピン部材１との間に、流量を調整するためのピン部材３を有することを特徴とする多層フィルム製造用フィードブロック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フィルムの幅方向にエッジ部用樹脂Ａ部を有する多層フィルムの製造方法およびそれに用いるフィードブロックに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、多層製品部の両エッジを単層とし、エッジ単層部にフィルムの回収屑を投入してコストダウンすることが行われている。例えばポリエチレン−２，６−ナフタレートからなる多層フィルムは優れた機械特性を有するが高価であるため、エッジ単層化が有効である。
【０００３】
エッジを単層化する装置としては、特許文献１に複数の樹脂を用いて多層とし、そのうちの或る樹脂を合流樹脂流路の両端部へ流量調整可能にして流し込むエッジ単層の多層化装置が開示されている。しかし、単にエッジへの流量を調整してエッジ単層の巾を調整するだけでは例えば図６に示す層構成のように多層部とエッジ単層部との境界２２ａ、２２ｂがシャープにならず丸まってしまい、またその修正方法の開示がないため、エッジをトリミングして回収する際にフィルム屑由来の層以外の部分を余分にトリミングしてエッジ回収に回ってしまい、あるいは多層製品部の巾Ｗｐが狭くなってしまいコストダウンを追及できない課題があった。さらに、多層部はスリット設定部材を移動させる構造で、滞留部に劣化樹脂が溜まり、筋故障に至る課題があった。
【０００４】
一方、特許文献２に、多層合流部に溝付きの円柱状部材を用いエッジ単層とする方法と装置が開示されている。円柱状の部材であれば筋等の故障が生じにくいことがこれまでの経験上判っている。しかし、円柱状の部材の溝巾を有限として単層巾を制御する方式では、異樹脂の接合面積が多いエッジ単層の製膜では前述の多層製品部とエッジ単層部との境界がシャープにならず、またその境界の修正もできない課題があった。また、エッジ単層巾を広げる場合は前述の溝巾を狭くするため、製品多層部の各層の厚み分布が崩れる課題があった。また、前述の円柱状の部材を通る樹脂をエッジ単層側の樹脂に設定することができない課題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開昭６３−２６２２２４号公報
【特許文献２】特開２００５−２７９９８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、エッジ単層部を有する多層フィルムを、各樹脂間の境界を簡便にシャープにできる製造方法およびそれに用いるフィードブロックを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記課題を解決しようと鋭意研究したところ、単層ダイの上流側に樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、多層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有するフィードブロックを用いた多層フィルムの製造方法において、
前記フィードブロックは、樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、多層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有し、
前記第１の合流部は、多層部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材１があり、前記第２の合流部はエッジ部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材２があり、そして前記分岐部と前記ピン部材１との間に、流量を調整するためのピン部材３を有し、
前記第１の合流部における樹脂Ｂの平均速度（Ｖ１２）と多層部用樹脂Ａの平均速度（Ｖ１１）の合流流速比（Ｖ１２／Ｖ１１）が０．５〜２．０の範囲であって、
前記第２の合流部における積層体Ｃの平均速度（Ｖ２２）と、エッジ部用樹脂Ａの平均速度（Ｖ２１）の合流速度比（Ｖ２２／Ｖ２１）が０．５〜２．０の範囲である多層フィルムの製造方法が提供される。    
【０００８】
また、本発明によれば、本発明の好ましい態様として、前記積層体Ｄの製膜方向に直交する断面を見たとき、エッジ部用樹脂Ａの割合が面積比で０．０５〜０．５０の範囲にあること、前記樹脂Ａおよび樹脂Ｂの溶融粘度が、いずれも７００ｐｏｉｓｅ以上であって、各樹脂の溶融粘度の比の最大値が、１．０〜３．０であることの少なくともいずれかを具備する多層フィルムの製造方法も提供される。
【０００９】
さらにまた、本発明によれば、単層ダイの上流側に配置される多層フィルムの製造に用いるフィードブロックであって、樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、積層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有し、
前記第１の合流部は、多層部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材１があり、前記第２の合流部はエッジ部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材２があり、そして前記分岐部と前記ピン部材１との間に、流量を調整するためのピン部材３を有する多層フィルム製造用フィードブロックも提供される。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、エッジ単層部を有する多層フィルムを、各樹脂間の境界を簡便にシャープにでき、エッジ単層化によるコストダウンを品質の低下を伴わずに行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の一つの実施形態を例示した多層フィルムの押出装置のうち押出機からキャスティングドラムまでを示している。
【図２】本発明の一つの実施形態を例示したエッジ単層用フィードブロックの概略図で、第２合流部は断面図で示されている。
【図３】本発明の一つの実施形態を例示したエッジ単層用フィードブロックの概略図で、第１合流部は断面図で示されている。
【図４ａ】本発明の一つの実施形態を例示した図２の第２合流部の拡大説明図である。
【図４ｂ】本発明の一つの実施形態を例示した図２のＦ−Ｆ断面を正面とした斜視図である。
【図５】本発明により得られた２層エッジ単層の未延伸シートの層構成である。
【図６】従来の技術により得られた２層エッジ単層の未延伸シートの層構成である。
【図７】（ａ）本発明を説明する３層エッジ単層シートの層構成である。（ｂ）本発明を説明する５０層エッジ単層シートの層構成である。
【図８】本発明を説明する２層エッジ単層シートの層構成と厚みのイメージとエッジ境界である。
【図９】本発明の一つの実施形態を例示したピン部材１１ａ，１１ｂの溝の斜視図である。
【図１０】本発明を説明する未延伸シートの厚みの測定値である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、図面を引用して本発明を説明する。
図１は、本発明の一つの実施形態を例示した製品部が多層積層され両エッジが単層となるシートまたは延伸フィルム用の押出装置のうち押出機からキャスティングドラムまでを示している。以下、多層積層された製品部が２層の積層を主体に説明するがこれに限定されるものではない。
【００１３】
２層シートの押出装置は、２層シートの樹脂Ａの流れ方向の上流側に押出機１があり図示を省略するが、ギアポンプ、フィルターを配置しポリマーパイプ２となっている。同様に２層シートの樹脂Ｂの流れ方向の上流側に押出機３、ギアポンプ、フィルター、ポリマーパイプ４となっている。フィードブロック５は、その内部で、多層部用樹脂Ａであるａ２と、のちに両エッジ単層部に配置される２つのエッジ部用樹脂Ａのａ１に分岐し、多層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとをまず合流させて積層体Ｃとし、その積層体Ｃの幅方向の両端部にエッジ部樹脂Ａを合流させて積層体Ｄとし、単層ダイ６からシート状に未延伸溶融シート８を押し出す構成となっている。ポリエチレンテレフタレートの２軸延伸フィルムであれば、この未延伸溶融シートを図示省略した公知のピンニング方法で例えば静電式やエアチャンバー、ニップロールの方法でキャスティングドラム７に密着冷却させ、未延伸シート８とし、図示しない装置によって縦延伸、および／または横延伸を施す。
【００１４】
まずは、フィードブロック５と層厚み分布を均一にする方法について説明する。
図２と３は本発明の一つの実施形態を例示した２層エッジ単層フィードブロックの断面を示している。
フィードブロック５は、多層部用樹脂Ａと樹脂Ｂとを２層積層する第１の合流部を含む５ａと、その幅方向の両端部にエッジ部用樹脂Ａを付加する第２の合流部を含む５ｂからなる場合を例示している。樹脂Ａはポリマーパイプ２より流入し、多層部用樹脂Ａであるａ２と、のちに両エッジ単層部に配置される２つのエッジ部用樹脂Ａのａ１に分岐する。また、樹脂Ｂはポリマーパイプ４より流入し第１の合流部で多層部用樹脂Ａであるａ２と溶融積層され積層体Ｃとなる。この際、多層部用樹脂Ａは、図３の第１合流部で、ピン部材３である１５と、ピン部材１である１６を介して、適切な流れに調整され、樹脂Ｂと合流する。なお、図３では、多層部用樹脂Ａが薄い表層を形成し、樹脂Ｂが厚い層を形成する形で積層体Ｃを形成している。このようにして形成された積層体Ｃは、続いて図２の第２合流部で、ピン部材２である１１ａ、１１ｂを介して一旦ピン部材の溝部１２ａ、１２ｂで絞られ適切な流れに調整されたエッジ部用樹脂Ａであるａ１合流し、積層体Ｄを形成し、ダイ６へと導かれる。
【００１５】
ところで、図５は本発明の方法でエッジ単層部を設けた２層の未延伸シートの製膜方向に直交する断面の層構成で、図６は、前述のように従来の方法でエッジ単層部を設けた２層の未延伸シートの製膜方向に直交する断面の層構成である。図６は、図５に比べ、エッジ単層部と多層部との境界２２ａと２２ｂが湾曲し、結果エッジ単層部としてトリミングで除去しなければならない巾が広がっている。本研究者らは、この現象を研究した結果、第２の合流部の合流速度比が要因であることに気づいた。特に、エッジ部用樹脂Ａの合流させるときの流速が積層体Ｃと比べ速い場合に、図６の現象が健在化する。その原因は定かではないが、エッジ部用樹脂Ａの流速が速いと、合流の際に積層体Ｃが壁となって、エッジ部用樹脂Ａが積層体Ｃの厚み方向の両側へはみ出ようとするためと考えられる。
【００１６】
なお、一般にエッジの巾は狭く、未延伸シート全巾に対して片側で数％程度の割合である。これは、エッジの巾が広いと、生産はそもそも巾歩留まりが悪くなるからである。そのため、第２の合流部でのエッジ部用樹脂Ａは、積層体Ｃに対して流量が非常に少なく、流路で受ける熱履歴が大きいことから、エッジ部用樹脂Ａの流路全域で断面積を小さくして滞留熱劣化を抑制しようとする。その結果、第２合流部におけるエッジ部用樹脂Ａの流速は、積層体Ａの流速よりも速くなりやすい。また、この傾向は、比較的に製膜速度の遅い延伸後の厚みが３００μｍ程度の厚いフィルムに比べ、製膜速度の速い延伸後の厚みが１μｍの薄いフィルムで、より顕著に現れる。これは、製膜速度が速いと、未延伸シート８が高速回転のキャスティングドラム７に引っ張られシートの巾が狭くなる（ネックイン現象）ためと考えられる。すなわち、薄いフィルムでは、見掛けのエッジ巾以上にエッジ部の締める樹脂の割合が多く設計され、第２合流部におけるエッジ部用樹脂Ａの流速が、積層体Ａの流速よりもより速くなりやすいためと考えられる。そして、本発明者は、上記エッジ部と多層部との境界のシャープ差が、本質的にエッジ部用樹脂Ａと積層体Ｃの合流速度と深い関係にあることに気づき、本発明に到達したのである。
【００１７】
図４ａは図２の第２の合流部を拡大した図である。また図４ｂは図２のＦ−Ｆ断面を正面とした斜視図である。エッジ部用樹脂Ａはａ１の経路で第２合流部に進入し、中央を流れる２層の積層体Ｃと合流する。なお、本発明において、Ｖ２１、Ｖ２２は通過流量をそれぞれの図４ｂの流路断面積Ｓ２１、Ｓ２２で割った値とする。図４ｂのように巾Ｗ２１、Ｗ２２がｚ方向に均一な場合は、Ｖ２２／Ｖ２１＝Ｗ２２／Ｗ２１となる。また、本発明において、エッジ部用樹脂Ａの合流断面１４ａ、１４ｂは合流点Ｅを通りｚ軸に平行な断面であって、エッジ部用樹脂Ａの流路１２ａ、１２ｂの流路壁面のうち合流点Ｅを含む側の面に垂直な断面とし、断面積をＳ２１とする。積層体流の断面１４ｃは、２つの合流点Ｅを含みｚ軸に平行な断面とし、その断面積をＳ２２とする。
【００１８】
なお、本発明におけるｘ方向とは、積層体Ｃや積層体Ｄの巾方向、のちのダイの巾方向もしくはシート、フィルムの巾方向となる方向であり、単に巾方向と称することがある。また本発明におけるｙ方向とは、フィードブロックでは積層体Ｃや積層体Ｄの流れ方向もしくはのちのシート、フィルムの進行方向であり、製膜方向や流れ方向と称することがある。さらにまた、本発明におけるｚ方向とは、積層体ＣやＤの多層部の積層方向、のちのシートやフィルムの厚み方向もしくはダイのリップ開度方向となる方向で、厚み方向や積層方向と称することがある。
【００１９】
＜フィードブロック＞
本発明の多層フィルム製造用フィードブロックについて、以下、詳述する。
本発明のフィードブロックは、前述の通り、単層ダイの上流側に配置される多層フィルムの製造に用いるフィードブロックであって、樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、積層部用樹脂Ａと樹脂Ａとは異なる樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有する。
そして、前記第１の合流部は、積層部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材１（１６）があり、前記第２の合流部はエッジ部用樹脂Ａの流路に流路幅を調整するためのピン部材２（１１ａ、１１ｂ）があり、そして前記分岐部と前記ピン部材１との間に、流量を調整するためのピン部材３（１５）を有する。
【００２０】
本発明において、積層部用樹脂Ａは、図３に示すようにピン部材１（１６）を介して流れを適切に調整され、樹脂Ｂと合流させて積層体Ａとする。ピン部材１（１６）はディストリビューションピンと呼ばれることもあり、本発明では単純な矩形の溝であっても合流流速を前述の範囲とすることで層厚みを均一化できる。または、均一化にいたる溝形状の適正化の試行錯誤を減らすこともできる。ピン部材１（１６）は、チョークバーやスリットを形成する多角形部材に比べ、樹脂の滞留劣化を生じにくい。またピン部材１（１６）には溝を設け、積層部用樹脂Ａ（ａ２）を通過させるが、必要に応じて溝を２箇所以上設け、層分布を適正化する形状を一つのピンで複数試すこともできる。また、必要に応じピンを回転させ流路を絞り、さらに流れを適正化することもできる。一方、本発明のフィードブロックでは、同様に第２の合流部でも、同様な理由から図２に示すように流路溝を設けたピン部材２（１１ａ、１１ｂ）を用いることが好ましい。
【００２１】
本発明のフィードブロックは、さらに前述のピン部材１（１６）とは独立に、エッジ部の巾を可変とする流量調整機構として、ピン部材３（１５）を有することを特徴とする。ピン部材１（１６）を回転させて積層部用樹脂Ａ（ａ２）の通過流路幅を絞り、エッジ部用樹脂Ａ（ａ１）の流量、すなわちエッジの巾を調整することも可能であるが、第１の合流部において合流速度の比をある範囲に調整することとの両立が困難である。そのため、図３に示す流量調整機構である絞りピン部材３（１５）を有することが必要である。そして、このピン３（１５）を回転させて、ピン部材１（１６）とは独立に、ａ１とａ２の流量を調整することができる。このピン部材３（１５）と、ピン部材１（１６）は同じ流路１７の延長上に位置することが好ましい。
【００２２】
ピン部材３（１５）の絞りの機構は、前述のように勘合部や移動部にクリアランスが必要で樹脂の滞留劣化が懸念されることから、可能な限り小さいことが好ましい。そのため、第１の合流部への積層部用樹脂Ａの流路は絞られていることが好ましく、狭い流路巾であれば部材が小さくて済み劣化の心配がない。そのため、例えば薄物フィルムであってエッジ単層巾、すなわちエッジ単層部への流量を極めて大きくしたい場合や積層体Ａの積層部用樹脂Ａの割合を小さくしたい場合に、図３のように第１の合流部へ至るａ２の樹脂経路に流量調整機構を設けることは特に効果的である。もちろん、図４のａ１の経路にも流量調整機構としてピン部材３と同様なピン部材があってもよく、単層巾を自由に変更でき、かつ本発明の特徴である、第１と第２の合流部における合流速度比もそれぞれ独立にかつ適切に調整できる。
【００２３】
本発明において、ピン部材２（１１ａ、１１ｂ）、ピン部材３（１５）、ピン部材２（１６）の溝形状は公知の形状を使用できる。基本的には、樹脂の進行方向に直交する方向に溝巾がどうのように変化させてもよく、一部分に溝がなく流体を閉塞する部分が存在しても良い。特に、本発明において、ピン部材２（１１ａ、１１ｂ）によって形成されるエッジ部用樹脂Ａの流路巾Ｗ２１、Ｗ２２はｚ方向に均一という容易な形状であってもエッジ境界をシャープにできる事を特徴とするが、前述の巾流路巾が変化していても、後述の要件Ｖ２２／Ｖ２１＝０．５〜２．０を満足していれば、流路形状の試行錯誤回数を軽減できており、すなわち流路巾の変化が小さくて済むことになり、産業上のメリットは大きい。
【００２４】
本発明において、第１の合流部は、２層あるいは３層の合流部がいくつか直列に並ぶ合流部であってもよい、例えば３層合流部が４つ直列に並ぶ場合は製品多層部が３＋２＋２＋２＝９層となる場合を例示できる。また、１０層以上で幾つかの樹脂を交互に積層するいわゆる超多層では、隔壁で囲まれた狭いスリットを多数並べて溶融樹脂を通過させそのスリットの出口で超多層に積層する方法を例示できる。超多層の場合、前述のＶ１２の算出では隔壁を除く流路断面積を用い、複数の樹脂が通過していても、スリットを通過する全通過樹脂量と各樹脂の溶融密度を通過重量平均した溶融密度から算出する。
【００２５】
＜多層フィルムの製造方法＞
本発明の多層フィルムの製造方法について、以下、詳述する。
本発明の多層フィルムの製造方法は、単層ダイの上流側に樹脂Ａを多層部用樹脂Ａとエッジ部用樹脂Ａとに分岐させる分岐部と、多層部用樹脂Ａと樹脂Ａとは異なる樹脂Ｂとを溶融状態で合流させて積層体Ｃを形成させる第１の合流部と、前記積層体Ｃの幅方向の両端部に前記エッジ部用樹脂Ａを溶融状態で付加して積層体Ｄを形成する第２の合流部とを有するフィードブロックを用いる。
【００２６】
本発明の多層フィルムの製造方法は、前記第１の合流部における樹脂Ｂの平均速度（Ｖ１２）と積層部用樹脂Ａの平均速度（Ｖ１１）の合流流速比（Ｖ１２／Ｖ１１）を０．５〜２．０の範囲に、さらに前記第２の合流部における積層体Ｃの平均速度（Ｖ２２）と、エッジ部用樹脂Ａの平均速度（Ｖ２１）の合流速度比（Ｖ２２／Ｖ２１）を０．５〜２．０の範囲にしたことを特徴とする。このような合流速度比は、前述のフィードブロックで説明した、ピン部材１、ピン部材２、そしてピン部材３を用いることなどで調整できる。
【００２７】
本発明において、合流する際の積層体Ａの平均流速Ｖ２２とエッジ部用樹脂Ａの平均流速Ｖ２１の比（Ｖ２２／Ｖ２１）が、下限より小さいとエッジ部用樹脂Ａの速度が速くエッジ境界が図６の２２ａ、２２ｂのように丸くなり、コストダウン率が下がったり製品有効巾が減る問題がでる。他方、Ｖ２２／Ｖ２１が上限より大きいと、エッジ境界が図６の２２ａ、２２ｂとは逆の方向に丸くなったり、絞り部１２a、１２ｂでの圧力勾配不足からｚ方向に均一な流量でエッジ部用樹脂Ａを通過させる事ができなくなりエッジ境界のシャープさに問題がでたり、前述の滞留熱劣化の問題がでたりする。
【００２８】
本発明において前述のＶ２１は、図８の未延伸シートの断面図においてエッジ単層境界でエッジ部を切り取ってその重量を測り、エッジの密度、及びエッジ部用樹脂Ａの溶融密から例えば算出できる。また、Ｖ２２の流量については、図８の未延伸シートの厚み、層構成、密度から重量を算出し、各樹脂の溶融密度の重量平均の溶融密度を用いＶ２２を算出できる。
【００２９】
本発明において、合流速度Ｖ１２と合流速度Ｖ１１の比（Ｖ１２／Ｖ１１）を合わせる方向にすることで、図６の２層境界２１の巾方向の分布が均一となり、先のエッジ単層部のエッジ境界をシャープにすることと１セットで製品部巾Ｗｐを最大にとれコストダウンも図れる。Ｖ１２／Ｖ１１が下限より小さいと層厚みの巾方向の分布が悪くなる。他方Ｖ１２／Ｖ１１が上限より大きいと２層の境界部が図６の２１とは逆の方向に分布したり、樹脂Ａの流路断面積が広くとるため流路巾を広げるために径の大きいピン部材１６を使うことになり、ピンと本体との勘合部や、シール部での滞留樹脂劣化が問題となる。本発明においてＶ１１とＶ１２の定義は、前述の第２の合流部での定義と同じとする。ａ２およびｂの樹脂の通過流量は、樹脂の供給量と図８の未延伸シートの厚み、及び層構成、シートの密度、溶融密度から算出可能である。
【００３０】
本発明の多層フィルムの製造方法は、前記積層体Ｄの製膜方向に直交する断面を見たとき、エッジ部用樹脂Ａの割合が面積比で０．０５〜０．５０の範囲にあることが好ましい。エッジ部用樹脂Ａの割合が上限より大きいとエッジ単層部境界において異樹脂の接合部が少なくエッジ境界のシャープ化のニーズが小さい。換言すれば、上記上限以下であるから、製品多層部のうちフィルム屑を回収リサイクルしたエッジ部用樹脂Ａの割合が少ないこととなり、エッジ単層化のニーズが産業上生じる。他方下限より小さいと回収フィルム屑を利用するエッジ部用樹脂Ａのフィルム全体への投入量が少なくなり、コスト高のフィルムとなり産業上のメリットが少ない。なお、本発明の製造方法では、２種類以上の樹脂を溶融させて多層に積層し、このうちの一つをエッジ部用樹脂Ａとするが、コストダウンを目的としたエッジ単層の多層フィルムでは、エッジ部用樹脂Ａにはフィルム屑を回収し再生した樹脂をある割合で使用することが好ましく、それによりフィルム全体として、屑の投入割合が増え、逆に言えばフレッシュな原料の投入割合が減り、生産コストを下げることができる。
【００３１】
本発明における樹脂Ａと樹脂Ｂは、熱可塑性樹脂であることが好ましくフィルムへの製膜が可能なものであれば、それ自体公知のものを採用でき、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリビニル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂を用いることができ、特にポリエステル系樹脂（以下、単にポリエステルという）が好ましい。ポリエステルの中でも、ヤング率等の力学的特性を高める場合は、ジオール成分と芳香族ジカルボン酸成分との重縮合によって得られる芳香族ポリエステルが好ましく、かかる芳香族ジカルボン酸成分として、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸などの６，６’−（アルキレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸が挙げられ、またジオール成分として、例えばエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，６−ヘキサンジオールが挙げられる。これらの中でも、寸法安定性を要求される場合は、エチレンテレフタレートまたはエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰り返し単位とするものが好ましい。樹脂には、公知の滑剤を含むことができる。また、樹脂Ａは一種類だが、樹脂Ｂは、複数の樹脂を用いて、それぞれで層を形成するようにしてもよい。その場合、各層を構成する樹脂Ｂが、前述の樹脂Ａとの合流速度の関係を満足するようにすれば良い。
【００３２】
また、本発明における前記樹脂Ａおよび樹脂Ｂの溶融粘度は、いずれも７００ｐｏｉｓｅ以上であって、各樹脂の溶融粘度の比は、その最大値が１．０以上３．０以下であることが好ましい。なお、溶融粘度の比は、溶融粘度が最小の樹脂の溶融粘度で、溶融粘度が最大の樹脂の溶融粘度を割った値である。溶融粘度が下限より小さかったり、溶融粘度の比が上限より大きいと、フィードブロックの第１合流部以降で、包み込みと呼ばれる現象が起こり、ダイ内で層厚み分布の変化が起こる。一般に粘度差が大きいほど起こりやすく、それぞれの溶融粘度の絶対値が小さく柔らかいと現象がさらに助長される。
【００３３】
本発明の製造方法で製造される多層フィルムが、例えば熱可塑性樹脂からなる二軸配向フィルムである場合、上述の熱可塑性樹脂を溶融状態で押出し、二軸方向に延伸することで製造でき、製膜方法などはそれ自体公知のものを採用することができる。例えば、未延伸シート化、延伸、フィルム屑の回収を、以下、順に説明する。
【００３４】
まず、原料である数種類のチップは、スクリューフィーダーやブレンダーである一定の重量割合で混合ブレンドされ、そのチップを必要に応じて一定の時間乾燥し、図１の装置で熱可塑性樹脂の融点（Ｔｍ）〜（Ｔｍ＋５０）℃の温度で溶融させダイ６からシート状に押出し２０〜７０℃のキャスティングドラム７で急冷固化し、未延伸シート８を得る。その後、未延伸シートを常法に従い、一軸方向（縦方向または横方向）に（熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）−１０）〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度で２．５〜８．０倍の倍率で、好ましくは３．０〜７．５倍の倍率で延伸し、次いで上記延伸方向とは直角方向（一段目延伸が縦方向の場合には、二段目延伸は横方向となる）に（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度で２．５〜８．０倍の倍率で、好ましくは４．５〜７．５倍の倍率で延伸する。さらに、必要に応じて、縦方向および／または横方向に再度延伸してもよい。すなわち、２段、３段、４段あるいは多段の延伸を行うとよい。全延伸倍率としては、通常９倍以上、好ましくは１０〜３５倍、さらに好ましくは１２〜３０倍である。全横延伸倍率としては２．５〜８．０倍が好ましい。延伸前にフィルムへの付加機能膜を塗工し、延伸、乾燥させても良い。
【００３５】
さらに、前記二軸配向多層フィルムは（Ｔｇ＋７０）〜（Ｔｍ−１０）℃の温度、例えば、ポリエチレンテレフタレートフィルムの場合、１８０〜２５０℃で熱固定結晶化することによって、優れた寸法安定性が付与される。その際、熱固定時間は１〜６０秒が好ましい。前述の説明で、ＴｇおよびＴｍは２種類以上の樹脂のうち、より高いＴｇ、Ｔｍを有する樹脂の値とする。
【００３６】
熱固定された延伸フィルムは、エッジ部をトリミングし、エッジは回収再チップ化系統へと移送する。エッジ単層部の遷移域を回収系統に含むようにトリミングすると製品多層部の厚み斑と巻き姿が良好となる。回収系統では従来の公知である方法、装置を用いることができる。例えば、エッジ部を細かく裁断し必要に応じ乾燥し、再生押出機、フィルター、口金を用いて棒状に溶融押出させさらに水冷固化させ裁断機でサイコロ状にカットし、必要に応じ脱水処理し、再生チップとする。製品部のフィルム屑については、通常エッジ部とは組成がことなるため別系統で回収し前述と同様の手法で再生チップ化できる。図１の押出機、及び／または前述の再生押出機が２軸押出機である場合は、材料の乾燥を省略できる。さらにフィルム屑を直接図１の２軸押出機に投入できる。
【実施例】
【００３７】
以下に実施例及び比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明では、以下の方法により、その特性を測定および評価した。
【００３８】
（１）溶融粘度
ペレットを所定の重量比で混合し、０．１〜１ｍｍのフレーク状に粉砕し、実施例と同じ乾燥条件処理した後、測定した。溶融粘度はせん断速度が１０（１／ｓ）の値とした。なお、溶融粘度の測定装置は、島津製作所製フローテスターＣＦ−５００を用い、溶融押出温度：２８０℃、予熱時間：１分、ノズル径：１ｍｍ、ノズル長：１０ｍｍにて実施した。
【００３９】
（２）樹脂の溶融密度の測定
メルトインデックサ Ｆ−Ｆ０１ (株)東洋精機製作所でペレットのＭＦＲから２８０℃での溶融密度を測定した。
【００４０】
（３）固有粘度はＰＥＮ系の樹脂はＰ−クロロフェノール／１，１，２，２−テトラクロロエタン（４０／６０重量比）の混合溶媒を用いてポリマーを溶解して３５℃で測定した。ＰＥＴ系はオルトクロロフェノール、３５℃とした。
【００４１】
（４）エッジ単層部との境界および多層部の層境界の観察
未延伸シートから小片を切り出しエポキシ樹脂にて固定成形し、ミクロトームにて約６０ｎｍの厚みの超薄切片（フィルムの製膜方向および厚み方向に平行に切断する）を作成する。この超薄切片の試料を透過型電子顕微鏡（日立製作所製Ｈ−８００型）にて観察し、シートの巾方向に沿って適切なピッチで観察を繰り返して層境界を観察した。層構成は図５、図６のように、巾方向及び厚み方向で正規化してグラフ化した。遷移境界部はシートのヘーズ（透過率の差異による曇り）に変化があり、目視で概ね特定できる。本発明においては薄いフィルムの実施例を示しており、２軸延伸後のフィルムの層構成を測定することは、可能ではあるが詳細な層厚み分布を調べるため厚い未延伸シートでの測定とした。
【００４２】
（５）未延伸シートの巾方向の厚み測定
未延伸シートをシートの巾方向全巾に渡り短冊状に切り出した。製膜方向には約１０ｍｍの巾とした。その表面をアルコールで拭きゴミ採りをしたのち、アンリツ製の接触式厚み計で、短冊を１０ｍｍ／ｓで走行させシート巾方向１ｍｍピッチで厚みを測定し図１０のようなグラフにした。
【００４３】
（６）多層部の層厚み分布の形と偏差
形は図６の２１の形状を凹、その逆を凸とした。偏差は、図６のｄを「多層部のエッジ部用樹脂Ａの割合（目標値）」で割った％とした。なお、ｄは最大値を採用した。
図６では、ｄ＝０．４５−０．２８１＝０．１６９、偏差＝ｄ／０．３３×１００＝５１．２％とする。
【００４４】
（７）エッジ境界の分布の形と偏差
形は図６の２２ａ、２２ｂの形状を凹、その逆を凸とした。偏差は、図６のｅを「エッジ単層巾（目標値）」で割った％とした。ｅは最大値を採用。
図６では、ｅ＝０．１５１−０．０８６＝０．０６５、偏差＝ｅ／０．１×１０００＝６５．０％。
【００４５】
（８）層厚み分布の総合評価
○  ・・・  「多層部の層厚み分布の偏差」と「エッジ境界の分布の偏差」がともに５０％未満である。
×  ・・・  「多層部の層厚み分布の偏差」と「エッジ境界の分布の偏差」の一方が５０％以上である。
尚、実施例、比較例で用いた樹脂は以下の通りである。
【００４６】
（９）使用樹脂
［樹脂Ｔ１］
固有粘度（オルトクロロフェノール、３５℃）０．６５ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）。溶融密度は１．２０ｇ／ｃｍ３、溶融粘度９２３ｐｏｉｓｅであった。
［樹脂Ｔ２］
固有粘度（オルトクロロフェノール、３５℃）０．６４ｄｌ／ｇのイソフタル酸成分を全酸成分に対して１２モル％共重合した共重合ポリエチレンテレフタレート（Ｃｏ−ＰＥＴ）。溶融密度は１．２０ｇ／ｃｍ３、溶融粘度は１３０７ｐｏｉｓｅであった。
［樹脂Ｐ１］
以下の（Ａ）と（Ｂ）とを重量比５０：５０でブレンドしたポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ブレンドＰＥＮ）。重量平均の溶融密度は（１．２０×５０＋１．２０×５０）／（５０＋５０）＝１．２０ｇ／ｃｍ３で、溶融粘度は４２１０ｐｏｉｓｅであった。
（Ａ）ポリエチレン−２，６−ナフタレート（ＰＥＮ）を主成分とする２軸延伸フィルムの多層製品部から再生したチップで固有粘度が０．５４５ｄｌ／ｇで溶融密度は１．２０ｇ／ｃｍ３のもの
（Ｂ）ポリエチレン−２，６−ナフタレート（ＰＥＮ）を主成分とする２軸延伸フィルムのエッジ単層製膜のエッジから再生したチップで固有粘度が０．５２５ｄｌ／ｇのもので溶融密度は１．２０ｇ／ｃｍ３のもの。
［樹脂Ｐ２］
固有粘度０．６２０ｄｌ／ｇのポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）。溶融密度は１．２０ｇ／ｃｍ３で溶融粘度は６１８０ｐｏｉｓｅであった。
［樹脂Ｑ］
以下の（Ｄ）と（Ｅ）と（Ｆ）とを重量比４０：３０：３０でブレンドした６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸を１１モル％共重合したポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（Ｃｏ−ＰＥＮ）。重量平均の溶融密度は（１．２０×４０＋１．２０×３０＋１．２０×３０）／（４０＋３０＋３０）＝１．２０ｇ／ｃｍ３で、溶融粘度は３８８０ｐｏｉｓｅ。
（Ｄ）６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸を、全酸成分に対して、１５モル％共重合した固有粘度が０．６２０ｄｌ／ｇ、溶融密度が１．２０ｇ／ｃｍ３である共重合ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート。
（Ｅ）上記樹脂（Ｄ）と樹脂Ｐ２とを３３：６７の重量比でブレンドして、２軸延伸フィルムとし、それを回収して再生したチップで、固有粘度が０．５５０ｄｌ／ｇ、溶融密度が１．２０ｇ／ｃｍ３であるもの。
（Ｆ）上記樹脂（Ｄ）と樹脂Ｐ２とを８０：２０の重量比でブレンドを、２軸延伸フィルムとし、それを回収して再生したチップで、固有粘度が０．５３０ｄｌ／ｇ、溶融密度が１．２０ｇ／ｃｍ３であるもの。
【００４７】
［実施例１−１〜１−５］
図１、図２、図３および図９の装置を用い未延伸シートを連続的に作成し、さらに延伸して２層フィルムを製膜した。具体的には、樹脂Ａとして前述の樹脂Ｐ１を、樹脂Ｂとして前述の樹脂Ｐ２を用意し、１７０℃で６時間乾燥後、押出し機１および３にそれぞれ供給し、２９５℃まで加熱して溶融状態とし、ギアポンプで吐出量を一定とし、ポリマーフィルターで１０分の滞留時間で濾過し、ポリマーパイプを通してフィードブロック５へ導いた。フィードブロックの２層合流部５ａで、樹脂Ｐ１をａ１とａ２の２つに分岐し、一方のａ２を、溝巾４ｍｍのピン部材３（１５）を回転させ絞り、エッジ単層巾が未延伸シート８の巾の１０％になるよう調整し、さらに溝巾Ｗ１１＝１０．０ｍｍの調整ピン部材１（１６）で流れを調整し、一方樹脂Ｐ２は巾Ｗ１２＝２０．０ｍｍを通過させ第１の合流部で２層積層体流とした。他方のａ１を第２の合流部５ｂに導き、溝巾Ｗ２１が表１に示すのピン１１ａ、１１ｂで流れを調整し、巾Ｗ２２＝３２．０ｍｍを通過した２層の積層体Ｃと速度比Ｖ２２／Ｖ２１が表１に示す速度比で合流させた。ついでダイ６へ導きシート状に吐出させ、図示省略した静電ピンニングワイヤーで６０℃に温調されたキャスティングドラム７にシートを密着冷却させ、約７９０ｍｍ巾で２層部の樹脂Ａの層厚みの割合が０．３３の未延伸シート８を連続的に作成した。吐出量は樹脂Ｐ１が１６６ｋｇ／ｈ、樹脂Ｐ２が１６８ｋｇ／ｈで、エッジ部の樹脂量は８２ｋｇ／ｈであった。
得られた未延伸シートの評価結果を表１に示す。エッジ境界部の層厚み偏差は良好であった。なお、実施例１−３の未延伸シートの層厚み分布を図５に示す。
【００４８】
［比較例１−１］
ピン部材２（１１ａ、１１ｂ）の溝巾Ｗ２１を変更し、合流速度Ｖ２２／Ｖ２１＝０．３とした以外は実施例１と同様に未延伸シートを得た。エッジ境界の分布が悪い結果となった。
【００４９】
［実施例２−１〜２−５］
樹脂Ａを樹脂Ｔ１、樹脂Ｂを樹脂Ｔ２に変更し、乾燥は１６０℃で３時間に変更し、溶融押出温度は２８５℃に変更し、ピン部材２（１１ａ、１１ｂ）の溝巾Ｗ２１を９．０ｍｍに固定し、ピン部材１（１６）の溝巾を振って、Ｖ１２／Ｖ１１を表１に示すとおり変更し、多層部の樹脂Ａの層厚みの割合を０．１７と薄くし、エッジ部の巾が１６％となるようピン部材３（１５）を回転させ、未延伸シートを採取した。吐出量は樹脂Ｔ１が１５６ｋｇ／ｈ、樹脂Ｔ２が１７８ｋｇ／ｈで、エッジ部用樹脂Ｔ１の樹脂量は１２０ｋｇ／ｈであった。
結果を表１に示す。２層部の層厚みは良好であった。
【００５０】
［比較例２−１］
ピン部材１（１６）の溝巾Ｗ１１を変更し、合流速度Ｖ１２／Ｖ１１＝０．３とした以外は実施例２−１と同様に未延伸シートを得た。２層部の層厚みの分布が悪い結果となった。
【００５１】
［比較例２−２］
ピン部材１（１６）の溝巾Ｗ１１を変更し、合流速度Ｖ１２／Ｖ１１＝０．３に変更した以外は比較例１−１と同様に未延伸シートを採取した。エッジ境界の分布、及び２層部の層厚みの分布ともに悪い結果となった。
【００５２】
［実施例３］
３層合流部を用い、樹脂Ｂの両側に樹脂Ａが配置される積層構成に変更し、Ｗ１１の溝巾を変更した以外は実施例１−３と同様の条件で図７（ａ）のような３層未延伸シートを採取した。各表層の厚みは０．１６５で、両者の合計は０．３３の割合であった。層分布は良好であった。
【００５３】
［実施例４］
樹脂Ａとして、樹脂Ｑを用い、樹脂Ｂとして前述の樹脂Ｐ２を用意し、１７０℃で６時間乾燥後、押出し機１および３にそれぞれ供給し、２９５℃まで加熱して溶融状態とし、ギアポンプで吐出量を一定とし、ポリマーフィルターで１０分の滞留時間で濾過し、ポリマーパイプを通してフィードブロック５へ導いた。フィードブロックの２層合流部５ａで、樹脂Ｑをａ１とａ２の２つに分岐し、さらにａ２をａ２−１とａ２−２の２つに分岐し、分岐されたａ２−２のさらに２４層に分岐した。また、樹脂Ｐ２からなるｂを２５層に分岐した。そして、２４層に分岐されたａ２−２と２５層に分岐されたｂとを交互に積層し、その一方の面に最初に分岐されたａ２−１を図７（ｂ）の最外層ｆとして積層し５０層の超多層フィルムとした。超多層部は特開２００３−２５１６７５の図１の装置を用いた。なお、多層積層部で合流された樹脂Ａの割合は３３％（ａ２−１は１６．５％、ａ２−２は１６．５％）であり、多層製品部にある樹脂Ａの厚みの割合は、表面にあるａ２−１の層は１６．５％、内層にあるａ２−２の層は、１層あたり０．７％であった。このように変更したほかは、実施例１と同様の方法で未延伸フィルムを採取した。
結果を表１に示す。超多層部の最外層ｆ、及びエッジ境界の層厚みは良好であった。
【００５４】
【表１】
0005851795.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００５５】
本発明によれば、エッジ単層部の境界をシャープにすることで、トリミングしたエッジ部への中央多樹脂の混入を最小限にしてリサイクル性が向上することから、生産性に優れた多層フィルムの製造方法およびそれに用いるフィードブロックとして、極めて有益である。
【符号の説明】
【００５６】
１：樹脂Ａ側の押出機
２：樹脂Ｂ側のポリマーパイプ
３：樹脂Ｂ側の押出機
４：樹脂Ｂ側のポリマーパイプ
５：フィードブロック
５ａ：フィードブロックの第１の合流部
５ｂ：フィードブロックの第２の合流部
６：ダイ
７：キャスティングドラム
８：溶融未延伸シートまたは未延伸シート
１１ａ、１１ｂ：ピン部材２
１２ａ、１２ｂ：第２合流部における、ピン部材の溝またはエッジ部用樹脂Ａの流路
１３：積層体Ｃの流路
１４ａ、１４ｂ：図２のＦ−Ｆ断面におけるエッジ部用樹脂Ａの流路１２ａ、１２ｂの断面
１４ｃ：図２のＦ−Ｆ断面における多層部の流路の断面
１５：ピン部材３
１６：ピン部材１
１７：第１合流部における多層部用樹脂Ａの流路
２１：未延伸シート断面の２層の層境界
２２ａ、２２ｂ：未延伸シート断面の製品部とエッジ単層部の境界
２３：トリミングする位置
２４：エッジ境界
Ａ：樹脂Ａ
Ｂ：樹脂Ｂ
Ｅ：エッジ合流点
Ｆ−Ｆ：エッジ合流部、または第２の合流部の分割線
Ｇ−Ｇ：図２の分割線
Ｖ２１：断面１４ａ、１４ｂにおけるエッジ部用樹脂Ａの平均流速および進行方向
Ｖ２２：断面１４ｃにおける積層体Ｃの平均流速および進行方向
Ｗ２１：エッジ部用樹脂Ａの流路断面における溝巾
Ｗ２２：断面１４ｃの巾
Ｓ２１：断面１４ａ、１４ｂの断面積
Ｓ２２：断面１４ｃの断面積
ａ：樹脂Ａの流れ方向
ａ１：エッジ部用樹脂Ａの流れ方向
ａ２：多層部用樹脂Ａの流れ方向
ｂ：樹脂Ｂの流れ方向
ｄ：多層部における層厚み比（正規化）の差の最大値
ｅ：エッジ境界におけるシート巾方向の位置（正規化）の差の最大値
ｆ：多層フィルムの多層部における樹脂Ａからなる最外層
ｘ：積層体ＣもしくはＤの巾方向、のちのダイの巾方向もしくはシートやフィルムの巾方向となる方向
ｙ：フィードブロックでは積層体Ｃや積層体Ｄの流れ方向もしくはのちのシートやフィルムの進行方向
ｚ：積層体ＣやＤの多層部の積層方向、のちのシートやフィルムの厚み方向もしくはダイのリップ開度方向となる方向
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４ａ】
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【図４ｂ】
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【図５】
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【図６】
0005851795.tif 000009
【図７】
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【図８】
0005851795.tif 000011
【図９】
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【図１０】
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