(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を製造するに際し、平均粒径が５μｍ以下のアルミナ粉末、共融解剤及び、カーボン粉末の混合物を、該アルミナ粉末の窒化率が少なくとも５０％に至るまで、窒素と一酸化炭素の混合ガス雰囲気下において窒素の割合を６０〜８５容量％となる雰囲気に維持しながら、前記共融解剤の融点以上の温度で焼成して還元窒化を行うことを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項２】
前記アルミナ粉末１００重量部に対して、前記共融解剤を０．５〜５０重量部、カーボン粉末を３０〜５０重量部の割合で混合する請求項１記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項３】
焼成温度が前記共融解剤の融点以上で、且つ、１６２０℃〜１８００℃である請求項１又は２に記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウム粉末の新規な製造方法に関する。詳しくは、樹脂やグリース、接着剤、塗料等に充填して放熱性を向上させるための放熱材料用フィラーとして好適な、球状で、大粒径を有する窒化アルミニウム粉末を得ることが可能な窒化アルミニウム粉末の製造方法を提供する。
【背景技術】
【０００２】
窒化アルミニウムは高い熱伝導性と優れた電気絶縁性を有し、高熱伝導性基板、放熱部品、絶縁放熱用フィラーなどとして利用されている。近年、ノートパソコンや情報端末などに代表される高性能電子機器に搭載されるＩＣやＣＰＵなどの半導体電子部品はますます小型化や高集積化が進み、これに伴って放熱部材も小型化が必須となってきている。これらに用いられる放熱部材としては、例えば樹脂やゴムなどのマトリックスに高熱伝導フィラーを充填させた放熱シートやフィルム状スペーサー（特許文献１）、シリコーンオイルに高熱伝導フィラーを充填させて流動性を持たせた放熱グリース（特許文献２）、エポキシ樹脂に高熱伝導フィラーを充填させた放熱性接着剤（特許文献３）等が挙げられる。また、高熱伝導フィラーとしては、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、アルミナ、酸化マグネシウム、シリカ、グラファイト、各種金属粉末等が用いられる。【０００３】
ところで、放熱材料の熱伝導率を向上させるためには、高熱伝導性を有したフィラーを高充填することが重要であり、そのため球状で、且つ、数μｍ〜数十μｍの窒化アルミニウム粒子からなる窒化アルミニウム粉末が望まれている。【０００４】
一般的な窒化アルミニウム粉末の製造方法には、アルミナとカーボンを窒素雰囲気にて焼成する還元窒化法、金属アルミニウムと窒素を直接反応させる直接窒化法、アルキルアルミニウムとアンモニアを反応させた後、加熱する気相法が知られている。【０００５】
ところが、還元窒化法及び気相法で得られる窒化アルミニウム粉末は、球状に近いものの、粒径はサブミクロン程度である。【０００６】
一方、直接窒化法では粉砕・分級を行うため、粒径制御は比較的容易であり、数μｍ〜数十μｍの窒化アルミニウム粒子を得ることができるが、粉砕工程を必須とし、そのため、得られる窒化アルミニウム粉末の粒子は角張った形状であり、流動性が悪く、フィラーとして樹脂に高充填することが困難である。【０００７】
そこで、球状で所望の平均粒径を有した窒化アルミニウム粉末を得る方法として様々なものが検討されている。【０００８】
例えば、アルミナ粉末と、炭素粉末の混合物を不活性雰囲気中で焼成して酸化アルミニウムを生成させることにより粒成長せしめ、次いで、窒素を含む非酸化性雰囲気中で焼成（窒化）することにより、平均粒径３μｍ以上の丸みを帯びた形状を有する、窒化アルミニウム粉末を得る方法が開示されている（特許文献４）。しかしながら、この方法で得られた窒化アルミニウム粉末の形状は、楕円形で真球度が低いという問題があった。【０００９】
また、酸化アルミニウム粉末と、炭素粉末と希土類化合物の混合粉末を出発原料として、窒化アルミニウム粉末を製造する方法が開示されている（特許文献５）。かかる方法では一般的な還元窒化法に対して比較的平均粒径の大きい窒化アルミニウム粉末が得られているものの、平均粒径は高々３μｍ程度であり、５μｍを超える平均粒径を有する窒化アルミニウム粉末を得るのは困難である。【００１０】
また、不定形の窒化アルミニウム粉末を、アルカリ土類金属、希土類金属などの化合物よりなるフラックス中で熟成することにより球状化させた後、フラックスを溶解して単離する窒化アルミニウム粉末の製造法が開示されている（特許文献６）。この方法では、流動性と充填性に優れた窒化アルミニウム粉末を得ることができるが、熱処理工程において酸素等の不純物が混入し易いという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開平３−２３２０６号公報
【特許文献２】特開２００５−１６２５５５号公報
【特許文献３】特開平５−２２１６１８号公報
【特許文献４】特開平３−２３２０６号公報
【特許文献５】特開平５−１１７０３９号公報
【特許文献６】特開２００２−１７９４１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
従って、本発明の目的は、球状で、平均粒径が大きく（たとえば５μｍを超え）、しかも、高熱伝導性を有し、充填性に優れた放熱材料用フィラーとして有用な窒化アルミニウム粉末を製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を行った結果、特定の粒径を有する微細なアルミナ粉末、カーボン粉末、及び、アルミナと共融解し得る特定の共融解剤の混合粉末を、少なくとも還元窒化反応の前半において、反応雰囲気を特定のガス組成に制御することにより、還元窒化において生成する球状窒化アルミニウム粒子を大きく成長させることができ、所望の粒径を有する窒化アルミニウム粉末を得ることに成功し、本発明を完成するに至った。【００１４】
即ち、本発明は、アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を製造するに際し、平均粒径が５μｍ以下のアルミナ粉末、共融解剤及び、カーボン粉末の混合物を、該アルミナ粉末の窒化率が少なくとも５０％に至るまで、窒素と一酸化炭素の混合ガス雰囲気下において窒素の割合を６０〜８５容量％に維持しながら、前記共融解剤の融点以上の温度で焼成して還元窒化を行うことを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法である。【００１５】
また、上記方法において、混合粉末を構成するアルミナ粉末、共融解剤及び、カーボン粉末の配合量は、前記アルミナ粉末１００重量部に対して、前記共融解剤を０．５〜５０重量部、カーボン粉末を３０〜５０重量部の割合が好ましい。
更に、前記焼成温度は、共融解剤の融点以上で、且つ、１６２０℃〜１８００℃であることが安定して窒化反応を行うために好ましい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明では、前記共融解剤を使用したアルミナの還元窒化反応の少なくとも前半において、反応雰囲気の窒素と一酸化炭素の割合を制御するという簡易な手法によって、大粒径で、酸素含量が少なく高熱伝導性を有する球状窒化アルミニウム粒子を得ることができる。【００１７】
上記製造方法により、本発明の球状窒化アルミニウム粉末が得られる作用機構として、本発明者らは以下のように推定している。【００１８】
即ち、本発明の方法においては、前記特定の微細な平均粒径を有するアルミナ等と共に共融解し得る共融解剤を使用することにより、前記特定の還元窒化の温度条件において、アルミナと共融解物が生成し易くなる。そのため、アルミナの粒成長、物質移動が大幅に促進される。そして、還元窒化反応の少なくとも前半において、反応雰囲気の窒素と一酸化炭素の割合を制御することによって還元窒化の反応速度を抑制することができ、還元窒化中の共融解剤による窒化アルミニウム形成粒子の粒成長の作用を長期に持続せしめることができ、大粒径の球状窒化アルミニウム粉末を得ることができる。また、上記反応においては酸素の混入もないため、得られる窒化アルミニウム粉末は、酸素濃度の低い高熱伝導性を有する。【００１９】
以下、本発明の球状窒化アルミニウム粉末の製造方法について詳細に説明する。【００２０】
[アルミナ粉末]
本発明の球状窒化アルミニウム粉末の出発原料として用いるアルミナ等は、α、γ、θ、δ、η、κ、χ等の結晶構造を持つアルミナやベーマイトやダイアスポア、ギブサイト、バイヤライト、トーダナイトなど加熱により脱水転移して最終的に全部又は一部がα−アルミナに転移するものが全て使用可能である。これらは単独あるいは種類の異なるものを混合して用いても良いが、特に反応性が高く、制御が容易なα−アルミナ、γ−アルミナ、ベーマイトが好適に用いられる。【００２１】
本発明に用いるアルミナ粉末の平均粒径は５μｍ以下、好ましくは０．３μｍ〜２μｍのである。上記平均粒径が５μｍを超えた場合、粒子内部まで還元窒化反応が進行し難く、内部にアルミナが残存する場合がある。また、液相を介した物質移動の割合が減少するため、得られる窒化アルミニウム粒子の真球度が低下する。また、上記アルミナ粉末の平均粒径は、５μｍ以下であればよいが、過度に小さいと、低温、短時間で還元窒化反応が完結する傾向があり、粒成長、物質移動し難く、大粒径の窒化アルミニウム粒子を得るのが困難となる場合がある。そのため、０．１μｍ以上の平均粒径を有するものを使用することが好ましい。なお、本発明における平均粒径は、後述する実施例に記載の方法により決定される。また、アルミナ粉末の比表面積は好ましくは１〜１００ｍ２／ｇ、さらに好ましくは２〜５０ｍ２／ｇである。【００２２】
[カーボン粉末]
本発明で用いる還元剤としてのカーボン粉末は、カーボンブラック、黒鉛粉末等が使用できる。上記カーボンブラックはファーネス法、チャンネル法などにより得られるカーボンブラック及び、アセチレンブラックが好適に使用できる。これらのカーボンブラックの比表面積は任意であるが、０．０１ｍ２／ｇ〜５００ｍ２／ｇのものを用いるのが好ましい。【００２３】
本発明の効果を損なわない範囲で、フェノール樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、フランフェノール樹脂等の合成樹脂縮合物やピッチ、タール等の炭化水素化合物や、セルロース、ショ糖、ポリ塩化ビニリデン、ポリフェニレン等の有機化合物などをカーボン源として利用してもよい。【００２４】
[共融解剤]
本発明で用いる共融解剤は、アルミナと共融解し得る化合物であり、具体的には、アルカリ土類金属の化合物、希土類金属の化合物からなり、１２００℃〜１８００℃、好ましくは１３００℃〜１７５０℃の温度でアルミナと共融解し得るものが、好適に用いられる。共融解剤として、アルミナと共融解し得る温度が１２００℃未満の化合物を用いた場合、還元窒化反応が進行するような温度域では揮発してしまい、共融解剤としての効果が低減することがある。また、上記温度が１８００℃を超える化合物を用いた場合、液相が生成する前に還元窒化反応が進行してしまうため、物質移動しにくくなることに加え、液相の生成量が減少するため、粒子の成長が十分進行しない虞がある。このような共融解剤としては、酸化イットリウム、酸化リチウム、酸化セリウム、酸化カルシウム等が好ましく用いられ、これらの中でも特に酸化イットリウム、酸化カルシウムが好ましく用いられる。また、共融解剤の平均粒子径は、好ましくは０．０１〜１００μｍ、さらに好ましくは０．１〜３０μｍの範囲にある。【００２５】
[原料混合]
本発明において、アルミナ粉末、カーボン粉末、及び、共融解剤の混合は、前記アルミナ粉末１００重量部に対して、前記共融解剤を好ましくは０．５〜５０重量部、さらに好ましくは１〜２５重量部、特に好ましくは２〜１０重量部、カーボン粉末を好ましくは３０〜５０重量部、さらに好ましくは４０〜４５重量部の割合となるように混合する。【００２６】
尚、前記アルミナ粉末が水和物である場合、その使用量は、アルミナに換算した値で決定される。【００２７】
前記カーボン粉末の割合が５０重量部を超えると上記カーボン粉末がアルミナ粒子同士の接触を抑制してしまい、粒成長が妨げられ、得られる球状窒化アルミニウム粉末の平均粒径も微小化する傾向がある。また、カーボン粉末の比率が３０重量部未満の場合アルミナ粒子同士の接触が多すぎて凝集が起こることに加え、還元窒化反応が完了した後に残存カーボン粉末が少ないことから、窒化アルミニウム同士が接合してしまい、凝集粉が増加する傾向がある。【００２８】
また、前記共融解剤の割合が０．５重量部より少ない場合、液相生成量が少なくなり、粒成長、物質移動が進行せず、球状化が困難となる場合がある。また、共融解剤の割合が５０重量部より多い場合、該共融解剤が窒化アルミニウム粉末中に多く残存することとなり、フィラーとして充填した場合、熱伝導率が低下する傾向がある。【００２９】
本発明において、アルミナ粉末、カーボン粉末、共融解剤を混合する方法としては、アルミナ等、カーボン粉末、共融解剤が均一になるような方法であれば何れの方法でも良いが、通常混合手段は、ブレンダー、ミキサー、ボールミルによる混合が好適である。【００３０】
[還元窒化]
本発明の球状窒化アルミニウム粉末の製造方法は、焼成炉内において、前記アルミナ粉末、共融解剤、及び、カーボン粉末の混合物を、窒化率が少なくとも５０％に至るまで、窒素と一酸化炭素の混合ガス雰囲気中の窒素の割合が６０〜８５容量％、好ましくは６５〜８０容量％の範囲となる雰囲気に維持しながら、前記共融解剤の融点以上の温度で焼成して還元窒化を行うことを特徴とする。なお、一酸化炭素の一部をアルゴン等の不活性ガスに置き換えても良い。ただし、一酸化炭素に比べ窒化反応の抑制効果が薄いため、一酸化炭素を用いることが望ましい。【００３１】
尚、本発明において、上記焼成炉内の窒素と一酸化炭素の割合は、焼成炉の排ガスの成分の分析値より求めたものである。【００３２】
上記窒化率が５０％より低い窒化率の時点で、前記範囲を外れると、例えば、窒素の割合が８５容量％以上となると、還元窒化反応が速くなり、十分粒成長しないまま窒化アルミニウム粒子を形成し、所望の大粒径窒化アルミニウム粒子を得ることができない。また、窒素の割合が６０容量％未満になると、窒化反応の抑制効果が強過ぎ、窒化反応が長時間掛かり工業的ではなく、場合によっては、未反応のアルミナが残存したり、酸窒化物等の副生成物が生成したりすることがある。【００３３】
本発明において、反応雰囲気の窒素と一酸化炭素割合の調整は、雰囲気ガスの成分分析を行い、前記範囲となるように窒素ガスと一酸化炭素ガスの供給量を調整することによって行うことが推奨されるが、窒素ガスの供給量を絞ることによって行うことも可能である。なお、窒化反応の進行に伴い、窒素が消費され、また一酸化炭素が生成する（Ａｌ２Ｏ３＋３Ｃ＋Ｎ２→２ＡｌＮ＋３ＣＯ）。このため、導入ガスの組成と反応雰囲気の組成とが一致しないことがある。したがって、排ガス組成をモニターし、導入ガス組成を調整することが好ましい。【００３４】
また、本発明において、窒素と一酸化炭素の割合を前記範囲に調整する操作は、少なくともアルミナ粉末の窒化率が５０％を超える時点まで行えばよいが、窒化反応の全工程をかかる条件で行った場合、窒化反応に多大な時間を要するため、窒化率が８０％程度、好ましくは、６０％程度に達した時点で、窒素割合を前記範囲より大きくなるように調整することにより、還元窒化反応を促進することが好ましい。なお、反応中の窒化率は、予め同一条件で窒化反応を行い、随時サンプリングして窒化率を確認しておくことが好ましい。【００３５】
本発明の球状窒化アルミニウム粉末の製造方法において、還元窒化反応は、上述した反応雰囲気の調整を行いながら、好ましくは１６２０℃〜１８００℃、さらに好ましくは１６５０℃〜１７５０℃の温度で、好ましくは２〜５０時間、さらに好ましくは１０〜２０時間で、共融解剤が還元窒化反応時に融解すると共に、反応中に完全に揮散することのない時間と温度を選択すればよい。【００３６】
尚、上記焼成温度が１６２０℃未満では、窒化アルミニウム粒子の表面の平滑化が十分に進行せず、樹脂への高充填が困難となる場合がある。一方、上記焼成温度が１８００℃を超えると還元窒化反応が短時間で完結してしまい、粒成長、物質移動が十分に進行しないため、大きな窒化アルミニウム粒子を得ることが困難な場合がある。また、共融解剤が揮散しやすくなるため、共融解剤添加による粒成長、物質移動の促進効果が低下する傾向にある。【００３７】
また、上記還元窒化の時間が２時間未満では、窒化反応が完結せず、アルミナが残存し熱伝導率が低下したり、窒化アルミニウム粒子の球状化が十分進まず、樹脂への高充填が困難となったりする場合がある。一方、焼成時間が５０時間を超えると、窒化アルミニウム粒子同士が接合し、粗粒が発生し易くなり、樹脂への充填性が悪くなる傾向がある。【００３８】
また、反応において、昇温速度、昇温途中における保持時間などの条件は、公知の条件を特に制限無く採用することができる。【００３９】
[酸化]
本発明において、反応後の窒化アルミニウム粉末は余剰のカーボン粉末を含んでいるため、必要に応じて、酸化処理により余剰カーボン粉末を除去するのが好ましい。酸化処理を行う際の酸化性ガスとしては、空気、酸素、二酸化炭素、など炭素を除去できるガスならば制限なく採用できるが、経済性や得られる窒化アルミニウムの酸素濃度を考慮して、空気が好適である。また、処理温度は一般的に５００℃〜９００℃がよく、６００℃〜７５０℃とするのがより好ましい。【００４０】
酸化温度が高すぎると窒化アルミニウムの表面が過剰に酸化され、窒化アルミニウムの熱伝導率が低下してしまい、酸化温度が低すぎると余剰カーボンを完全に除去できず、余剰カーボン粉末が不純物として残存してしまう。そのため、適当な酸化温度と時間を選択するのが好ましい。【００４１】
[用途]
本発明の球状窒化アルミニウム粉末は、窒化アルミニウムの性質を生かした種々の用途、特に放熱シート、放熱グリース、放熱接着剤、塗料、熱伝導性樹脂などの放熱材料用フィラーとして広く用いることができる。【００４２】
ここで放熱材料のマトリックスとなる樹脂、グリースは、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂や、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイド等の熱可塑性樹脂、またシリコーンゴム、ＥＰＲ、ＳＢＲ等のゴム類、シリコーンオイルが挙げられる。【００４３】
これらのうち、放熱材料のマトリックスとしては、例えばエポキシ系樹脂、シリコーン系樹脂が好適であり、高柔軟性放熱部材とするには付加反応型シリコーンゴムが望ましい。【００４４】
放熱材料の熱伝導性を向上させるため、樹脂、ゴム又はオイル１００重量部あたり、フィラーを１５０〜１０００重量部添加するのが良い。このような放熱材料には、本発明の球状窒化アルミニウム粉末以外に、アルミナ、窒化ホウ素、酸化亜鉛、炭化窒素、グラファイト等のフィラーを一種、あるいは数種類充填してもよく、放熱材料の特性や用途に応じて、本発明の球状窒化アルミニウム粉末とそれ以外のフィラーの形状、平均粒径を選択すればよい。これらのフィラーは、例えばシランカップリング剤やリン酸又はリン酸塩などで表面処理したものを用いてもよい。また、放熱材料における球状窒化アルミニウム粉末とそれ以外のフィラーの混合比は１：９９〜９９：１の範囲で適宣調整できる。また、放熱材料には、可塑剤、加硫剤、効果促進剤、離形剤等の添加剤をさらに添加してもよい。【００４５】
上記の樹脂組成物は、ブレンダーやミキサーで混合することによって製造することができ、また放熱材料は、プレス成形法、押出し成型法、ドクターブレード法によって樹脂組成物を成形し、それを加熱硬化することによって製造できる。
【実施例】
【００４６】
以下、本発明を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。実施例および比較例における各種物性は、下記の方法により測定した。【００４７】
（１）比表面積
比表面積は、ＢＥＴ一点法にて測定を行った。【００４８】
（２）平均粒径
試料をホモジナイザーにて５％ピロリン酸ソーダ水溶液中に分散させ、レーザー回折粒度分布装置（日機装株式会社製ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ  ＨＲＡ）にて平均粒径（Ｄ５０）を測定した。【００４９】
（３）窒化アルミニウム転化率
Ｘ線回折（ＣｕＫα、１０〜７０°）にて、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の主要ピーク（（１００）面に由来するピーク）と各アルミナ成分（α−アルミナ，θ−アルミナ，γ−アルミナ、δ−アルミナ等）の主要ピークのピーク強度合計の比より検量線法を用いて求めた（式（１））【００５０】
【数１】
0006038886.tif 000002
【００５１】
各アルミナ成分の主要ピークの例
α−アルミナ：（１１３）面に由来するピーク
γ−アルミナ：（４００）面に由来するピーク
θ−アルミナ：（４０３）面に由来するピーク
δ−アルミナ：（０４６）面に由来するピーク
実施例１
平均粒径１．２μｍ、比表面積１０．７ｍ２／ｇのα−アルミナと比表面積１２５ｍ２／ｇのカーボンブラック、平均粒径１μｍの酸化イットリウムを混合した。【００５２】
この時のアルミナ粉末に対するカーボンブラックの質量比はＣ／Ａｌ２Ｏ３＝０．４２とし、共融解剤の酸化イットリウムはα−アルミナ１００重量部に対して５重量部とした。【００５３】
上記混合粉末を焼成温度１７００℃、焼成時間１０時間の条件で焼成した。焼成時間２時間までは窒素と一酸化炭素の混合ガスを流通させ雰囲気の窒素、一酸化炭素の割合をそれぞれ８０容量％、２０容量％とし、２時間以降は窒素のみ流通させ、窒素の割合を９０容量％以上とした。【００５４】
尚、雰囲気ガスの割合は焼成炉の排ガスを測定したものであり、該測定値に基づいて焼成炉へ導入する窒素、一酸化炭素の流量を制御した。【００５５】
窒化後の粉末を空気雰囲気下において７００℃で１０時間酸化処理し、窒化アルミニウム粉末を得た。得られた粉末を前述の方法にて、比表面積、および平均粒径、窒化アルミニウム転化率を測定した。結果を表１に示す。【００５６】
本実施例において窒素割合を制御している段階での窒化率を確認するため、窒素割合を８０％に制御した反応を２時間実施後、焼成を止め降温して窒化アルミニウム転化率を測定したところ、７３％であった。【００５７】
実施例２
実施例１における焼成時間２時間までの雰囲気の窒素、一酸化炭素の割合をそれぞれ７５容量％、２５容量％とした以外は実施例１と同様にして窒化アルミニウム粉末を得た。得られた粉末を前述の方法にて、比表面積、および平均粒径、窒化アルミニウム転化率を測定した。結果を表１に示す。【００５８】
本実施例にて窒素割合を制御している段階での窒化率を確認するため、窒素割合を７５％に制御した反応を２時間実施後、焼成を止め降温して窒化アルミニウム転化率を測定したところ、６９％であった。【００５９】
実施例３
実施例１における焼成時間２時間までの雰囲気の窒素、一酸化炭素の割合をそれぞれ６７容量％、３３容量％とした以外は窒化アルミニウム粉末を得た。得られた粉末を前述の方法にて、比表面積、および平均粒径、窒化アルミニウム転化率を測定した。結果を表１に示す。【００６０】
本実施例にて窒素割合を制御している段階での窒化率を確認するため、窒素割合を６７％に制御した反応を２時間実施後、焼成を止め降温して窒化アルミニウム転化率を測定したところ、６０％であった。【００６１】
【表１】
0006038886.tif 000003
【００６２】
比較例１
実施例１における焼成時間２時間までの雰囲気の窒素、一酸化炭素の割合をそれぞれ９０容量％、１０容量％とした以外は実施例１と同様にして窒化アルミニウム粉末を得た。得られた粉末を前述の方法にて、比表面積、および平均粒径、窒化アルミニウム転化率を測定した。結果を表２に示す。【００６３】
本比較例にて窒素割合を制御している段階での窒化率を確認するため、窒素割合を９０％に制御した反応を２時間実施後、焼成を止め降温して窒化アルミニウム転化率を測定したところ、８１％であった。【００６４】
比較例２
実施例１における窒素割合を８０％とした時間を焼成時間０．５時間までとした以外は実施例１と同様にして窒化アルミニウム粉末を得た。得られた粉末を前述の方法にて、比表面積、および平均粒径、窒化アルミニウム転化率を測定した。結果を表２に示す。【００６５】
本比較例にて窒素割合を制御している段階での窒化率を確認するため、窒素割合を８０％に制御した反応を０．５時間実施後、焼成を止め降温して窒化アルミニウム転化率を測定したところ、３５％であった。【００６６】
【表２】
0006038886.tif 000004