(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物をガラス不織布基材に含浸し乾燥してなる加熱加圧成形用プリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物は、熱伝導率が０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、前記ガラス不織布基材は、厚みが１００μｍ以下であり、前記無機充填材は、平均粒径が１０μｍ以上７０μｍ以下の成分（ａ）と、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満の成分（ｂ）と、平均粒径が０．１μｍ以上１μｍ未満の成分（ｃ）とで構成され、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比が、９０：１０〜７０：３０であり、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、無機充填材の総含有量が、３０〜８０体積％であり、さらに、平均粒径が０．００１〜０．０５μｍの潤滑材を含有し、熱硬化性樹脂固形分に対して、潤滑材の含有量が、２質量％以下であることを特徴とする加熱加圧成形用プリプレグ。
【請求項２】
請求項１において、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比が、７５：２５〜６０：４０である加熱加圧成形用プリプレグ。
【請求項３】
請求項１又は２のいずれかに記載のプリプレグの層を含む積層構成体を加熱加圧成形してなる積層板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性の良い絶縁層を提供するための加熱加圧成形用プリプレグに関する。また、当該プリプレグを用いた積層板に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器に搭載する配線板は、電子機器の軽薄短小化に伴う微細配線・高密度実装の技術が求められる一方で、発熱に対応する高放熱の技術も求められている。特に、各種制御・操作に大電流を使用する自動車などにおける電子回路では、導電回路の抵抗に起因する発熱やパワー素子からの発熱が非常に多く、配線板の放熱特性は高レベルであることが必須となってきている。
【０００３】
そのような現状において、配線板の絶縁層の熱伝導性を向上させるために、熱硬化性樹脂に無機充填材を添加することは広く行われている。例えば、熱硬化性樹脂中に平均粒径が異なる２種類の球状アルミナを含有する耐熱性接着剤が特許文献１に記載されている。この耐熱性接着剤は、平均粒径が大きな粗粒と、平均粒径が小さな微粒とを、特定割合で配合することにより、多量のアルミナを接着剤に充填することができ、接着剤の熱伝導性を向上させるものである。
【０００４】
また、絶縁材料（熱硬化性樹脂）中に粒径が異なる３成分の無機フィラ（無機充填材）を含有する回転機用絶縁材料が特許文献２に記載されている。この絶縁材料は、粒度分布がシャープな３成分の無機フィラを、特定割合で配合することにより、細密充填構造を従来よりも更に完全とすることができ、絶縁材料の熱伝導性を向上させるとともに、樹脂組成物の低粘度化を達成するものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２１７８６１号公報
【特許文献２】特開２００３−３０６５９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
プリント配線板等の配線板を多層化する場合、熱硬化性樹脂組成物をプリプレグ化した層間接着層を使用して、配線回路等の厚み段差を埋める必要がある。この段差は、従来１８〜３５μｍ程度であったが、実装部品の性能向上と、顧客からの要求により、配線板は大電流を流すことが多くなっており、それに伴う発熱量の増大に対応して回路が厚銅化しているため、例えば、７０μｍを超える段差を埋める要求がある。
しかしながら、上記特許文献１、２に記載された樹脂組成物は、無機充填材を高充填すると樹脂の流れ性が悪化することから、これをプリプレグ化して、配線板を多層化する場合の層間接着層に使用すると、例えば、７０μｍを超えるような大きな段差を埋めることができない（前記段差を埋めることを「回路埋め性」という。以下同。）という問題がある。このため、層間接着界面にクラックやボイドが発生し、絶縁特性が低下する原因となっていた。
【０００７】
一方、多層プリント配線板の層間接続を行う方法として、多層プリント配線板にレーザー加工等にてビアホールをあけ、ビアホール内をめっき金属によって充填したフィルドビアを形成するビアフィルめっき法がある。この方法では、前記層間接着層が厚いと、ビアホール内部を十分に充填することができず、導通信頼性が低下するという問題がある。このため、前記層間接着層を薄くしたいという要求もある。
【０００８】
本発明が解決しようとする課題は、例えば、７０μｍを超えるような大きな段差がある場合においても、回路埋め性が良好で、かつ、熱伝導性が良く、上記ビアフィルめっき法にも対応できる薄い絶縁層が得られる加熱加圧成形用プリプレグを提供することである。また、当該プリプレグを用いた積層板を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明に係る加熱加圧成形用プリプレグは、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物をガラス不織布基材に含浸し乾燥してなる加熱加圧成形用プリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物は、熱伝導率が０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、前記ガラス不織布基材は、厚みが１００μｍ以下であり、前記無機充填材は、平均粒径が１０μｍ以上７０μｍ以下の成分（ａ）と、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満の成分（ｂ）と、平均粒径が０．１μｍ以上１μｍ未満の成分（ｃ）とで構成され、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比が、９０：１０〜７０：３０であり、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、無機充填材の総含有量が、３０〜８０体積％であり、さらに、平均粒径が０．００１〜０．０５μｍの潤滑材を含有し、熱硬化性樹脂固形分に対して、潤滑材の含有量が、２質量％以下であることを特徴とする（請求項１）。
【００１０】
好ましくは、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比が、７５：２５〜６０：４０である（請求項２）。
【００１１】
本発明に係る積層板は、上述のプリプレグの層を含む積層構成体を加熱加圧成形してなるものである（請求項３）。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る加熱加圧成形用プリプレグは、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物をガラス不織布基材に含浸し乾燥してなる加熱加圧成形用プリプレグであって、熱硬化性樹脂組成物の熱伝導率が０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、ガラス不織布基材の厚みが１００μｍ以下であることを特徴とする。このような構成にすることにより、ビアフィルめっき法にも対応できる薄い絶縁層とすることができる。また、絶縁層の厚みを薄くすることにより、熱の流路を確保することができ、熱伝導性を向上することができる。さらに、基材に保持させる樹脂量を多くすることができ、樹脂組成物の流動性が向上し、例えば、７０μｍを超えるような大きな厚み段差がある場合においても、回路埋め性を向上することができる。
【００１３】
無機充填材として、平均粒径が１０μｍ以上７０μｍ以下の成分（ａ）と、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満の成分（ｂ）と、平均粒径が０．１μｍ以上１μｍ未満の成分（ｃ）とで構成され、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比が、９０：１０〜７０：３０であり、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、無機充填材の総含有量が、３０〜８０体積％である場合には、樹脂組成物の流動性が向上し、回路埋め性をさらに向上することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明に使用するガラス不織布基材は、厚みが１００μｍ以下のものを使用する。好ましくは、８０μｍ以下である。なお、厚みの下限値は特に規定するものではないが、ガラス不織布基材の強度や回路埋め性の観点から、４０μｍ以上のものが好ましい。また、質量としては、５〜３０ｇ／ｍ２であることが好ましい。これにより、回路埋め性を確保しつつ、厚みの薄い絶縁層を形成することができる。
ここで、ガラス不織布基材の厚みの測定は、直径１０ｍｍφ、押圧１９．６ｋＰａのダイヤルゲージを用いて６点測定し、その平均値を求めた。
【００１５】
ガラス不織布基材の厚みが薄くなるにともない、ガラス不織布基材の強度が低下し、樹脂組成物をガラス不織布基材に含浸する操作をできなくなるおそれがある。そこで、ガラス不織布基材を構成する複数のガラス短繊維の交差部をエポキシ樹脂等のバインダにより結合することが好ましい。このようにすれば、エポキシ樹脂等のバインダにより、ガラス短繊維同士が固着されたガラス不織布基材を構成することができ、ガラス不織布基材の強度が維持される。従って、このようなガラス不織布基材には、ガラス不織布基材を損傷させることなく、樹脂組成物を含浸することができる。
【００１６】
本発明に使用する熱硬化性樹脂組成物は、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物であって、熱伝導率が０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上のものを使用する。なお、熱伝導率の上限値は特に規定するものではないが、現時点では、回路埋め性の観点から、２０Ｗ／ｍ・Ｋ程度が上限と推測される。
【００１７】
無機充填材は、例えば、少なくとも次の３成分、すなわち、平均粒径が１０μｍ以上７０μｍ以下の成分（ａ）と、平均粒径が１μｍ以上１０μｍ未満の成分（ｂ）と、平均粒径が０．１μｍ以上１μｍ未満の成分（ｃ）を含有することが好ましい。
なお、前記平均粒径は、公知のレーザー回折・散乱法による粒度測定装置（例えば、日機装株式会社製「マイクロトラックＳＰＡ−７９９７型」）を用いて測定したものである。ここで、レーザー回折・散乱法とは、充填材粒子にレーザー光を照射したとき、粒子径により散乱光の強度パターンが変化することを利用した測定法である。
【００１８】
特許文献１、２では、熱伝導性を向上させるために、無機充填材を細密充填しているが、細密充填すると無機充填材が動かない状態となり、流動性は大きく低下する。流動性が低下すれば配線回路等の厚み段差や回路間に樹脂組成物が流れ込まず、層間接着界面にクラックやボイドが発生し、絶縁特性が低下する。そこで、無機充填材を細密充填させず、熱伝導性を確保しつつ、流動性を向上させた構成とすることが好ましい。
【００１９】
成分（ａ）は、粒径が大きいため、粒子同士の接触面積が小さくなる。そのため、成分（ａ）だけでは、高い熱伝導性を得ることは難しい。そこで、成分（ｂ）を含有させることで、大きい粒子の間に小さい粒子が入り込み、熱の流路を確保することができ、熱伝導性を向上させることができる。ただし、この２成分だけでは細密充填に近く流動性が低下する。そこで、さらに粒径の小さい成分（ｃ）を含有させることにより、成分（ｃ）の粒子が成分（ａ）及び成分（ｂ）の粒子の流動性を向上させるための「ころ」の役目を果たす。
【００２０】
また、流動後の樹脂硬化時には、成分（ｃ）の粒子が成分（ａ）及び成分（ｂ）の粒子の隙間を埋めることになり、樹脂硬化後もこの状態を維持して、熱伝導性向上にも寄与する。こうして、細密充填でなくても熱伝導性を確保しつつ、例えば、７０μｍを超えるような大きな厚み段差がある場合においても、回路埋め性が良好な樹脂組成物を得ることができる。
【００２１】
成分（ａ）の平均粒径が小さいと、絶縁層（樹脂硬化物）内で樹脂と無機充填材の界面が増加するため、熱抵抗が大きくなり、熱伝導性が低下する。また、平均粒径が大きいと、樹脂と無機充填材の界面から吸湿しやすくなるため絶縁特性が低下する。成分（ａ）の平均粒径が前述の範囲であれば、熱伝導性、絶縁特性を十分に確保することができ、好ましい。同様に、成分（ｂ）の平均粒径、成分（ｃ）の平均粒径についても、熱伝導性や回路埋め性の観点から、前述の範囲が好ましい。
【００２２】
成分（ａ）と成分（ｂ）との合算体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、９０:１０〜７０:３０とすることが好ましい。成分（ｃ）の粒子は、成分（ａ）及び成分（ｂ）の粒子の流動性を向上させるための「ころ」の役目を果たすが、成分（ｃ）の体積比が少ない場合、含有量が少ないため流動性は向上しない。また、体積比が多い場合、成分（ａ）及び成分（ｂ）の粒子の充填を阻害して熱伝導性が低下する。前記体積比が前述の範囲であれば、熱伝導性、回路埋め性を十分に確保することができる。前記体積比を、９０:１０〜８０:２０とすると、熱伝導性、回路埋め性がさらに良好となるので、より好ましい。
【００２３】
また、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、７５:２５〜６０:４０とすることが、より好ましい。これにより、細密充填にならないため、流動性を確保できる。成分（ｂ）の体積比が２５より小さくなってくると、細密充填に近づくため、流動性が低下してくる。また、成分（ｂ）の体積比が４０より大きくなってくると、成分（ａ）の粒子同士が接触すべき箇所にまで成分（ｂ）の粒子が存在するようになるため、樹脂と無機充填材の界面が増加し、熱伝導性も低下してくる。この体積比の範囲内であれば、例えば、７０μｍを超えるような大きな回路の厚み段差がある配線板に１００μｍのプリプレグを重ねて一体化する場合においても、接着界面にクラックやボイドが発生することなく均一に回路の段差を埋めることができる。前記体積比を、７０：３０〜６５：３５とすると、熱伝導性、回路埋め性がさらに良好となるので、より好ましい。
【００２４】
無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、３０〜８０体積％とすることが好ましい。無機充填材の総含有量が少ないと、十分な熱伝導性が確保できず、総含有量が多いと、ワニスの粘度が上がりすぎるため、外観の均一なプリプレグの製造が困難となる。無機充填材の総含有量が前述の範囲であれば、熱伝導性を十分に確保することができ、また、外観の均一なプリプレグを製造することができる。
【００２５】
成分（ａ）及び成分（ｂ）の材質は、アルミナ、シリカ、酸化チタン等を使用することができる。熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上のものを採用することにより、絶縁層の熱伝導性がさらに向上するため好ましい。
また、成分（ｃ）は、アルミナ、シリカ、酸化チタン、酸化亜鉛等を使用することができる。粒子の形状が球状であれば流動性が向上するため好ましい。
【００２６】
さらに、平均粒径が０．００１〜０．０５μｍの潤滑材を含有することが好ましい。材質は、アルミナ、シリカ、酸化チタン、酸化亜鉛等を使用することができる。前記潤滑材は、成分（ａ）〜成分（ｃ）を流動させる「ころ」の役目を果たすとともに、流動後の樹脂硬化時には、成分（ａ）〜成分（ｃ）の粒子の隙間に充填され、樹脂の硬化後もその状態が維持され、熱伝導性を向上させる効果もある。なお、潤滑材の含有量が多いと、成分（ａ）〜成分（ｃ）の粒子同士が接触すべき箇所にまで潤滑材が存在するようになり、硬化した樹脂中にボイドが発生し熱伝導性が低下する。そのため、前記潤滑材を配合する場合は、その配合量は、熱硬化性樹脂固形分に対して、２質量％以下とする。潤滑材の配合量が少ないと、その配合による流動性向上の効果が十分に現れないので、熱硬化性樹脂固形分に対して０．５質量％以上とすることが望ましい。
【００２７】
本発明に使用する熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂等を使用することができる。例えば、エポキシ樹脂モノマと硬化剤とから生成されたものを用いることができる。エポキシ樹脂モノマは、ビスフェノールＡ型エポキシ、ビスフェノールＦ型エポキシ、ターフェニル型エポキシやその誘導体など一般的なエポキシ樹脂モノマはいずれも使用できる。（式１）で示される分子構造式のビフェニル骨格あるいはビフェニル誘導体の骨格をもち、１分子中に２個以上のエポキシ基をもつエポキシ樹脂モノマの硬化物は樹脂自体の熱伝導性が良好であり、放熱性が向上するため好ましい。
【００２８】
【化１】
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【００２９】
エポキシ樹脂モノマに配合する硬化剤は、エポキシ樹脂モノマの硬化反応を進行させるために従来用いられている硬化剤を使用することができる。例えば、フェノール類又はその化合物、アミン化合物やその誘導体、酸無水物、イミダゾールやその誘導体などが挙げられる。また、硬化促進剤は、エポキシ樹脂モノマとフェノール類又はその化合物、アミン類またはその化合物との重縮合反応を進行させるために従来用いられている硬化促進剤を使用することができる。例えば、トリフェニルホスフィン、イミダゾールやその誘導体、三級アミン化合物やその誘導体などが挙げられる。
【００３０】
エポキシ樹脂モノマと硬化剤、無機充填材、硬化促進剤を配合したエポキシ樹脂組成物には、必要に応じて難燃剤や希釈剤、可塑剤、カップリング剤等を含むことができる。また、このエポキシ樹脂組成物をシート状繊維基材に含浸し乾燥してプリプレグを製造する際、必要に応じて溶剤を使用することができる。これらの使用が、硬化物の熱伝導性に影響を与えることはない。
【００３１】
上記の無機充填材と熱硬化性樹脂組成物を混練・混合してワニスを調製する際、熱硬化性樹脂組成物に無機充填材を添加していくと無機充填材のチキソ性および凝集性のため、ワニスの粘度が増大する。そのため、攪拌羽根を使用するタイプの攪拌機により混練・混合を行なう場合は、無機充填材を１０体積％以上添加すると攪拌しにくくなり、ワニスも均一分散できなくなる。そこで、強力なせん断力を発生する分散機を選択することで、無機充填材の分散性がよくなりワニスの粘度も低下するため、８０体積％までの無機充填材の添加が可能となる。強力なせん断力を発生する分散機は、例えば、ボールミル、ビーズミル、三本ロールミルやその原理を応用した分散機などが挙げられる。
【００３２】
本発明を実施するに当り、プリプレグの製造は、一般的に行なわれている製造法を適用することができる。例えば、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物のワニスをシート状のガラス不織布基材に含浸し加熱乾燥して、半硬化状態とすることができる。
【００３３】
本発明に係る積層板は、上述のプリプレグを、プリプレグ層の全層ないしは一部の層として加熱加圧成形してなるもの、すなわち、当該プリプレグの層を含む積層構成体を加熱加圧成形してなるものであり、必要に応じて前記加熱加圧成形により片面あるいは両面に銅箔等の金属箔を一体に貼り合せることができる。また、上述のプリプレグは、予め準備した配線板同士を重ねて一体化し多層の回路の配線板とするときの接着層として使用することもできる。
上記の配線板は、絶縁層の熱伝導性が良好で優れた放熱性を有するので、自動車機器用の配線板や、パソコン等の高密度実装配線板、インバータ等の絶縁材料に好適である。
【実施例】
【００３４】
以下、本発明に係る実施例を示し、本発明について詳細に説明する。尚、以下の実施例および比較例において、「部」とは「質量部」を意味する。また、本発明は、その要旨を逸脱しない限り、本実施例に限定されるものではない。
【００３５】
実施例１
エポキシ樹脂モノマ成分としてビフェニル骨格をもつエポキシ樹脂モノマ（ジャパンエポキシレジン製「ＹＬ６１２１Ｈ」，エポキシ当量１７５）１００部を用意し、これをメチルイソブチルケトン（和光純薬製）１００部に１００℃で溶解し、室温に戻した。尚、「ＹＬ６１２１Ｈ」は、既述の分子構造式（式１）において、Ｒ＝−ＣＨ３，ｎ＝０．１であるエポキシ樹脂モノマと分子構造式（式１）において、Ｒ＝−Ｈ，ｎ＝０．１であるエポキシ樹脂モノマを等モルで含有するエポキシ樹脂モノマである。
硬化剤として１，５−ジアミノナフタレン（和光純薬製「１，５−ＤＡＮ」，アミン当量４０）２５部を用意し、これをメチルイソブチルケトン（和光純薬製）１００部に１００℃で溶解し、室温に戻した。
【００３６】
上記のエポキシ樹脂モノマ溶液と硬化剤溶液を混合・撹拌して均一なワニスを作製し、この混合物（熱硬化性樹脂ワニス）に、無機充填材として、成分（ａ）：アルミナ（住化アルケム製「ＡＡ−１８」，平均粒径：１８μｍ，熱伝導率３０Ｗ／ｍ・Ｋ）１１５部（熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中の２０．２体積％に相当、以下体積％のみ表記する）、成分（ｂ）：アルミナ(住化アルケム製「ＡＡ−３」，平均粒径：３μｍ，熱伝導率３０Ｗ／ｍ・Ｋ，粒子形状：粒子状)３９部（６．８体積％に相当）、成分（ｃ）：アルミナ（住化アルケム製「ＡＡ−０３」，平均粒径：０．３μｍ，熱伝導率３０Ｗ／ｍ・Ｋ）１７部（３．０体積％に相当）およびメチルイソブチルケトン（和光純薬製）を６７部加えて混練し、エポキシ樹脂ワニスを調製した。
なお、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、９０：１０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、７５：２５であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に３０体積％である。
【００３７】
上記のエポキシ樹脂ワニスを、厚さ６０μｍのガラス不織布(日本バイリーン製「ＥＰＭ−００６」，質量：６ｇ／ｍ２)に含浸し加熱乾燥して半硬化状態のプリプレグを得た。
作製したプリプレグ２枚とその両側に厚さ７０μｍ銅箔（ＣＦ−Ｔ９Ｃ、福田金属製）を配置し、温度１７５℃、圧力４ＭＰａの条件で９０分間加熱加圧成形して一体化し、厚さ０．２mmの積層板を得た。
また、上記積層板の銅箔をエッチングにて回路加工した内層用回路板を準備する。その内層用回路板の両側に、上記のプリプレグ１枚と厚さ３５μｍの銅箔をこの順序で配置し、温度１７５℃、圧力４ＭＰａの条件で９０分間加熱加圧成形して一体化し、多層の回路板とした（但し、表面の銅箔は回路に未加工）。
【００３８】
実施例１で得た多層の回路板について、回路埋め性を、また積層板について、厚さ方向の熱伝導率、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性を評価した結果を、エポキシ樹脂組成物の配合組成と共に表１にまとめて示す。測定方法は、以下に示すとおりである。
なお、無機充填材の平均粒径は、日機装株式会社製「マイクロトラックＳＰＡ−７９９７型」を用いて測定した。
回路埋め性：多層の回路板の内層回路と樹脂の界面にクラックやボイドが入らず、かつ厚さ方向の熱伝導率が７Ｗ／ｍ・Ｋ以上であれば「◎」、回路と樹脂の界面にクラックやボイドが入らず、かつ厚さ方向の熱伝導率が７Ｗ／ｍ・Ｋ未満であれば「○」、回路と樹脂の界面にクラックやボイドが見られるものを「×」とした。なお、エポキシ樹脂ワニスの増粘などで、プリプレグや積層板が作製できなかったものは「−」とした。
厚さ方向の熱伝導率：上記の積層板から１０mm×１０mmの板状試料を切り出し、キセノンフラッシュ法（ＡＳＴＭ  Ｅ１４６１）に準拠して室温で測定した。なお、エポキシ樹脂ワニスの増粘などで、プリプレグや積層板が作製できなかったものは「−」とした。
耐湿絶縁性：８５℃−８５％の恒温恒湿槽中に板状試料を入れて５０Ｖの電圧をかけ、１０００時間経過後の絶縁抵抗を測定した。そのとき１．０×１０１０Ω以上であれば「○」、１．０×１０１０Ω未満であれば「×」とした。なお、エポキシ樹脂ワニスの増粘などで、プリプレグや積層板が作製できなかったものは「−」とした。
フィルドビア充填性：作製した多層の回路板にレーザー加工にてφ０．３ｍｍのビアホールをあけ、ビアフィルめっき法によるビアホール内部へのめっき金属の充填性を評価した。ビアホール内部が完全に充填されていれば「○」、充填できていない場合は「×」とした。
【００３９】
実施例１においては、積層板の厚さ方向の熱伝導率が３．５Ｗ／ｍ・Ｋであり、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。
【００４０】
実施例２〜８
実施例１において、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比、及び無機充填材の総含有量を、それぞれ表１に示すように変えたエポキシ樹脂ワニスを使用する以外は、実施例１と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
なお、実施例２では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、７０：３０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、７５：２５であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に３０体積％である。
実施例３では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、９０：１０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、６０：４０であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に３０体積％である。
実施例４では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、７０：３０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、６０：４０であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に３０体積％である。
実施例５では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、９０：１０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、７５：２５であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に８０体積％である。
実施例６では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、７０：３０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、７５：２５であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に８０体積％である。
実施例７では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、９０：１０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、６０：４０であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に８０体積％である。
実施例８では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、７０：３０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、６０：４０であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に８０体積％である。
【００４１】
これら積層板の厚さ方向の熱伝導率を測定した結果、無機充填材の総含有量が増加すると厚さ方向の熱伝導率は向上した。また、成分（ａ）の体積が多くなると厚さ方向の熱伝導率は向上する傾向がみられた。逆に、成分（ｃ）の体積が多くなると厚さ方向の熱伝導率は低下する傾向がみられた。この添加量の範囲であれば回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性は共に良好であった。
【００４２】
実施例９
実施例８において、成分（ｂ）として、アルミナ「ＡＡ−３」の代わりに、粒子状の無機充填材である水酸化アルミニウム（住友化学製「Ｃ−３０２Ａ」，平均粒径２．０μｍ，熱伝導率３．０Ｗ／ｍ・Ｋ，粒子形状：粒子状）３５８部（２２．４体積％に相当）を使用する以外は、実施例８と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
実施例９では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、７０：３０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、６０：４０であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に８０体積％である。
【００４３】
この積層板の厚さ方向の熱伝導率は４．５Ｗ／ｍ・Ｋであり、実施例８より若干低いものの、厚さ方向の熱伝導率の良好な積層板が得られた。また、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。
【００４４】
実施例１０
実施例８において、成分（ｂ）として、アルミナ「ＡＡ−３」の代わりに、粒子状の無機充填材であるシリカ（龍森製「Ｂ−２１」，平均粒径５μｍ，熱伝導率１．２Ｗ／ｍ・Ｋ，粒子形状：粒子状）３０２部（２２．４体積％に相当）を使用する以外は、実施例８と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
実施例１０では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、７０：３０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、６０：４０であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に８０体積％である。
【００４５】
この積層板の厚さ方向の熱伝導率は４．６Ｗ／ｍ・Ｋであり、実施例８より若干低いものの、厚さ方向の熱伝導率の良好な積層板が得られた。また、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。
【００４６】
実施例１１〜１４
実施例５において、潤滑材として、シリカ（シーアイ化成製「ナノテック」，平均粒径２５nｍ，熱伝導率１．２Ｗ／ｍ・Ｋ）またはアルミナ（シーアイ化成製「ナノテック」，平均粒径３１nｍ，熱伝導率３０Ｗ／ｍ・Ｋ）を添加する以外は、実施例５と同様にして、積層板および多層の回路板を得た。それぞれ添加量は表１に示すように変えた(実施例１１〜１４)。
なお、実施例１１では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して０．５質量％である。
実施例１２では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して２．０質量％である。
実施例１３では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して０．５質量％である。
実施例１４では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して２．０質量％である。
【００４７】
実施例１１〜１４の厚さ方向の熱伝導率は８．０〜１２．２Ｗ／ｍ・Ｋであり、流動性が向上したため、厚さ方向の熱伝導率の良好な積層板が得られた。また、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。
【００４８】
実施例１５
実施例１において、「ＹＬ６１２１Ｈ」の代わりに、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン製「ＥＰ８２８」，エポキシ当量１８５）を用いる以外は実施例１と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、１．８Ｗ／ｍ・Ｋであり、実施例１より熱伝導率は低下したが、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。
【００４９】
実施例１６
実施例５において、エポキシ樹脂モノマ「ＹＬ６１２１Ｈ」の代わりに、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン製「ＥＰ８２８」，エポキシ当量１８５）を用いる以外は実施例５と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、４．５Ｗ／ｍ・Ｋであり、実施例５より熱伝導率は低下したが、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。
【００５０】
比較例１
実施例１において、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に占めるアルミナの割合を、２５体積％に変えたエポキシ樹脂ワニスを使用する以外は、実施例１と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
なお、比較例１では、成分（ａ）と成分（ｂ）との合計体積と、成分（ｃ）の体積との体積比は、９０：１０であり、成分（ａ）の体積と成分（ｂ）の体積との体積比は、８０：２０であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に２５体積％である。
【００５１】
比較例１では、無機充填材の総含有量が少ないため、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、厚さ方向の熱伝導率は０．４Ｗ／ｍ・Ｋであり、実施例１より大きく悪化した。
【００５２】
比較例２〜３
比較例１において、成分（ｂ）として、アルミナ「ＡＡ−３」の代わりに、粒子状の無機充填材である水酸化アルミニウム（住友化学製「Ｃ−３０２Ａ」，平均粒径２．０μｍ，熱伝導率３．０Ｗ／ｍ・Ｋ，粒子形状：粒子状）またはシリカ（龍森製「Ｂ−２１」，平均粒径５μｍ，熱伝導率１．２Ｗ／ｍ・Ｋ）を表３のように使用する以外は、比較例１と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
【００５３】
比較例２、３では、無機充填材の総含有量が少ないため、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、熱伝導率が低下した。
【００５４】
比較例４
実施例１において、「ＥＰＭ−００６」の代わりに、厚さ４００μｍのガラス不織布（オリベスト製「ＳＹＳ−０６８」，質量：６８ｇ／ｍ２）を用いる以外は実施例１と同様にしてプリプレグおよび積層板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、３．５Ｗ／ｍ・Ｋであり、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、絶縁層が厚いためにフィルドビア充填性が不十分であった。
【００５５】
比較例５
実施例５において、「ＥＰＭ−００６」の代わりに、厚さ４００μｍのガラス不織布（オリベスト製「ＳＹＳ−０６８」，質量：６８ｇ／ｍ２）を用いる以外は実施例５と同様にしてプリプレグおよび積層板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、７．０Ｗ／ｍ・Ｋであり、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、絶縁層が厚いためにフィルドビア充填性が不十分であった。
【００５６】
【表１】
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【００５７】
【表２】
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【００５８】
【表３】
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