(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応容器と１対の電極と水供給部とガス供給部と電源部とを有し、
一方の電極は、前記反応容器に挿入される挿入部を有し、
他方の電極は、前記挿入部と対向する位置に配置され、
前記水供給部は、前記挿入部を介して水を前記反応容器に供給可能に設けられ、
前記ガス供給部は、プラズマとなるガスを前記反応容器に供給可能に設けられ、
前記電源部は、前記水と前記ガスとが供給された前記反応容器中にＯＨラジカルを発生させるよう、前記挿入部と前記他方の電極との間に電圧を印加可能に設けられていることを
特徴とする病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項２】
前記挿入部は筒状を成し、その内部を通して前記水を前記反応容器に供給可能であることを特徴とする請求項１記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項３】
前記挿入部は、内部を通った水が伝うよう先端から突出して設けられた、細線から成る線状体を有することを特徴とする請求項２記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項４】
前記挿入部の先端および外側面との間に隙間をあけて、前記挿入部の先端および外側面を覆い、前記挿入部を通った水が前記隙間を通った後、前記反応容器に供給されるよう設けられた冷却手段を有することを特徴とする請求項２記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項５】
前記水供給部は、水ミストを前記反応容器に供給可能であることを特徴とする請求項１または２記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項６】
前記他方の電極は、前記反応容器の内側又は外側に配設されたコイルを有することを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項７】
前記他方の電極は、複数の細線から成る放射状電極部を有することを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項８】
前記電源部はパルス電源であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項に記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項９】
前記電源部は交流電源を含むことを特徴とする請求項８記載の病原菌および害虫の駆除装置。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれか１項に記載の病原菌および害虫の駆除装置から成り、発生させた前記ＯＨラジカルを照射して病原菌又は害虫を駆除する農業用駆除方法で使用することを特徴とするプラズマ装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、病原菌又は害虫を殺菌し駆除するための病原菌および害虫の駆除方法ならびに病原菌および害虫の駆除装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
プラズマ放電を利用した薄膜の形成やエッチングは従来から広く用いられている。例えば、無機金属化合物の薄膜が大気圧グロー放電プラズマにより形成されている（特許文献１参照）。また、特許文献２には、元素分析を行うプラズマ分析装置において、被分析物を液体と共に噴霧して、プラズマ中に導入する装置が開示されている。【０００３】
一方、プラズマの利用方法として、空気プラズマを用いて殺菌を行う方法が開発されている（例えば、特許文献３参照）。【０００４】
なお、農業の分野では、無農薬で野菜等を栽培することが行われている。しかし、従来の農業では、農薬を使用しないでは、効率的に作物の病原菌や害虫を駆除できず、作物や土壌への農薬の残留が問題となっている。近年、殺菌に最も効果の高い水酸基ラジカル（以下、ＯＨラジカルと呼ぶ。）が注目されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平７−１３８７６１号公報
【特許文献２】特開２００６−２０２５４１号公報
【特許文献３】特開２０１０−１８７６４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献３に記載のような空気プラズマを用いた殺菌方法では、殺菌効果に優れたＯＨラジカルを効率良く生成することができず、病原菌および害虫を効果的に駆除することができないという課題があった。このため、例えば、農業の分野で使用しても、農薬に替わる程の効果を発現することはできないという課題があった。【０００７】
本発明は、上記課題に鑑み、ＯＨラジカルを効率良く生成することができ、病原菌および害虫の駆除効果に優れた、病原菌および害虫の駆除方法ならびに病原菌および害虫の駆除装置を提供することを第１の目的としている。また、農業分野に使用したとき、農薬を使用しないで農作物や土壌等の殺菌又は殺虫が可能になる、病原菌および害虫の駆除方法ならびに病原菌および害虫の駆除装置を提供することを第２の目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は、水ミスト等の水を空気等のプラズマ中に導入することにより、ＯＨラジカルを生成すると共に、ＯＨラジカルにより殺菌又は殺虫ができるとの知見を得て本発明に想到した。【０００９】
上記の目的を達成するため、本発明に係る病原菌および害虫の駆除方法は、水を反応容器に導入し、ガス供給部からプラズマとなるガスを前記反応容器に供給し、前記反応容器に配設された陽極電極と陰極電極との間に電圧を印加して前記ガスを放電すると共にＯＨラジカルを発生し、前記ＯＨラジカルを照射して病原菌又は害虫を駆除することを特徴とする。【００１０】
本発明に係る病原菌および害虫の駆除方法は、反応容器中にガスだけでなく、水も導入することにより、ＯＨラジカルを効率良く生成することができる。ＯＨラジカルは優れた殺菌効果を有するため、病原菌を殺菌したり害虫を殺したりすることにより効果的に駆除することができる。【００１１】
本発明に係る病原菌および害虫の駆除方法で、水はいかなる形態で反応容器に導入されてもよく、好ましくは、水ミストや水滴とする。この場合、ＯＨラジカルを発生しやすくすることができる。また、ガスはプラズマとなるガスであれば何でもよく、好ましくは、空気、ヘリウム、アルゴンの何れか、又は該ガスの混合物とする。また、水ミストおよび／またはガスの供給量の供給量を制御することで、ＯＨラジカルの発生量を制御してもよい。【００１２】
本発明に係る病原菌および害虫の駆除方法は、植物等を害する病原体や害虫によって何らかの被害を受ける又は被害を受けた被殺菌物、例えば当該被害を受ける又は被害を受けた植物又は土壌に対して使用されることが好ましい。ここで、病原体としては、糸状菌(主にカビ)および細菌(バクテリア)といった病原菌や、ウイルスなどが挙げられる。病原菌は、イネいもち病、ムギうどんこ病、ダイズ紫斑病、イチゴ灰色かび病、キュウリ灰色かび病、トマト灰色かび病、ユリ葉枯病、キュウリうどんこ病、イチゴうどんこ病、トマト葉かび病、ネギさび病、キク白さび病、ネギ黒斑病、ネギ黒斑病、リンゴ斑点落葉病、キュウリ褐斑病、シュンギク炭疽病、セリ葉枯病、リンゴ褐斑病、馬鹿苗病の何れであってもよい。害虫は、植物を害する害虫なら何でも適用可能で、好ましくは、ダニ又はアブラムシとしても良い。【００１３】
本発明に係る病原菌および害虫の駆除方法では、さらに好ましくは、電圧を１０ｋＶ〜２０ｋＶとし、１時間当たり０．００１ｍＬ〜１０ｍＬの水ミストを導入して生成したＯＨラジカルを用いても良く、また、ガスの供給量を７リットル／分〜２０リットル／分としても良く、さらに加えて、被殺菌物又は被殺虫物に少なくとも５分以上〜１５分間照射しても良い。【００１４】
本発明に係る農業用駆除方法は、本発明に係る病原菌および害虫の駆除方法から成ることを特徴とする。
本発明に係る農業用駆除方法によれば、優れた殺菌効果を有するＯＨラジカルを効率良く生成することができるため、農薬を使用しないで農作物や土壌等の殺菌又は殺虫が可能になる。【００１５】
また、上記の目的を達成するため、本発明に係る病原菌および害虫の駆除装置は、反応容器と１対の電極と水供給部とガス供給部と電源部とを有し、一方の電極は、前記反応容器に挿入される挿入部を有し、他方の電極は、前記挿入部と対向する位置に配置され、前記水供給部は、前記挿入部を介して水を前記反応容器に供給可能に設けられ、前記ガス供給部は、プラズマとなるガスを前記反応容器に供給可能に設けられ、前記電源部は、前記水と前記ガスとが供給された前記反応容器中にＯＨラジカルを発生させるよう、前記挿入部と前記他方の電極との間に電圧を印加可能に設けられていることを特徴とする。【００１６】
本発明に係る病原菌および害虫の駆除装置は、上記のいずれかに記載の本発明に係る病原菌および害虫の駆除方法で好適に使用される。本発明に係る病原菌および害虫の駆除装置は、反応容器中にガスだけでなく、挿入部を介して水も導入するため、ＯＨラジカルを効率良く生成することができる。ＯＨラジカルは優れた殺菌効果を有するため、病原菌を殺菌したり害虫を殺したりすることにより効果的に駆除することができる。このため、農業分野に使用したとき、農薬を使用しないで農作物や土壌等の殺菌又は殺虫が可能になる。この農業分野で使用するものとして、本発明に係るプラズマ装置は、本発明に係る病原菌および害虫の駆除装置から成り、本発明に係る農業用駆除方法で使用することを特徴とする。【００１７】
本発明に係る病原菌および害虫の駆除装置で、前記挿入部は筒状を成し、その内部を通して前記水を前記反応容器に供給可能であることが好ましい。この場合、反応容器内の各電極に挟まれた位置に水を供給することができ、ＯＨラジカルを効果的に発生させることができる。【００１８】
この挿入部が筒状を成す場合、前記挿入部は、内部を通った水が伝うよう先端から突出して設けられた、細線から成る線状体を有していてもよい。この場合、線状体を伝う水から効率的にＯＨラジカルを発生させることができる。線状体を伝う水は、水滴状であることが好ましい。また、前記挿入部の先端および外側面との間に隙間をあけて、前記挿入部の先端および外側面を覆い、前記挿入部を通った水が前記隙間を通った後、前記反応容器に供給されるよう設けられた冷却手段を有していてもよい。この場合、冷却手段により挿入部を冷却することができ、発生するＯＨラジカルを含むプラズマが高温になるのを抑えることができる。このため、プラズマを照射する植物などの被照射物への熱による影響を抑制することができる。【００１９】
また、本発明に係る病原菌および害虫の駆除装置で、前記水供給部は、水ミストや水滴を前記反応容器に供給可能であってもよく、特に水ミストを供給可能であることが好ましい。この場合、特にＯＨラジカルを発生しやすくすることができる。【００２０】
本発明に係る病原菌および害虫の駆除装置で、前記他方の電極は、前記反応容器の内側又は外側に配設されたコイルを有していてもよく、複数の細線から成る放射状電極部を有していてもよい。この場合、プラズマを発生しやすくなり、ＯＨラジカルを効率良く発生することができる。また、前記電源部は、好ましくはパルス電源であり、交流電源も使用できる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、水ミスト等の水とプラズマとなるガスにより発生するＯＨラジカルを効率良く生成することができ、短時間で、かつ、殺菌又は殺虫ができ、病原菌および害虫の駆除効果に優れた、病原菌および害虫の駆除方法ならびに病原菌および害虫の駆除装置を提供することができる。また、本発明によれば、例えば、農業分野に使用したとき、農薬を使用しないで農作物や土壌等の殺菌又は殺虫が可能になる、病原菌および害虫の駆除方法ならびに病原菌および害虫の駆除装置を提供することができる。【００２２】
本発明のプラズマ装置によれば、０．５気圧〜大気圧下において、空気、ヘリウム、アルゴンを用いたプラズマ中に水ミストを供給することにより強酸化力を有するＯＨラジカルを効率良く発生することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置の構成例を示す図である。
【図２】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置から発生する水酸基ラジカル量と水導入量との関係の一例を示す図である。
【図３】本発明の第２の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置の構成例を示す図である。
【図４】本発明の第２の実施形態の変形例に係る病原菌および害虫の駆除装置の構成例を示す図である。
【図５】本発明の第３の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置の構成例を示す、電極付近の拡大図である。
【図６】本発明の第４の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置の構成例を示す、電極付近の拡大図である。
【図７】図６に示す病原菌および害虫の駆除装置の、（ａ）冷却手段に水を導入しないときのプラズマ発生時の温度変化、（ｂ）冷却手段に水を導入したときのプラズマ発生時の温度変化を示すグラフである。
【図８】本発明の第５の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置の構成例を示す図である。
【図９】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置による、ヘリウムガスと水ミストによるプラズマの発光分光スペクトルを示す図である。
【図１０】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置による、水導入量に対するＯＨラジカルのヘリウム及びアルゴンに対する発光強度比依存性を示す図であり、（ａ）はヘリウムプラズマ、（ｂ）はアルゴンプラズマの場合である。
【図１１】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置による、印加電圧に対するＯＨラジカルのヘリウム及びアルゴンに対する発光強度比依存性を示す図であり、（ａ）はヘリウムプラズマ、（ｂ）はアルゴンプラズマの場合である。
【図１２】図３に示す病原菌および害虫の駆除装置による、空気と水ミストの有無によるプラズマの発光分光スペクトルを示し、（ａ）は水ミストが添加されない場合、（ｂ）は水ミストが添加された場合を示す図である。
【図１３】図１２の発光分光スペクトルの３００ｎｍ〜３５０ｎｍの波長領域の拡大図である。
【図１４】図３に示す病原菌および害虫の駆除装置による、水導入量に対するＯＨラジカルのＮ2に対する発光強度比依存性を示す図である。
【図１５】図３に示す病原菌および害虫の駆除装置による、水導入量に対するＯＨラジカルのヘリウムに対する発光強度比依存性を示す図である。
【図１６】図３に示す病原菌および害虫の駆除装置による、ＯＨラジカル及びＮ2の発光強度に対する印加電圧依存性を示す図である。
【図１７】図３に示す病原菌および害虫の駆除装置による、ＯＨラジカル及びヘリウムの発光強度に対する印加電圧依存性を示す図である。
【図１８】ＯＨラジカルによるテレフタル酸の水酸化を利用したＯＨラジカル密度を調べる測定方法を模式的に示す図である。
【図１９】図３に示す病原菌および害虫の駆除装置による、ヘリウムガスの流量を変えたときのテレフタル酸の水酸化で発生する蛍光のスペクトルを示す図であり、（ａ）が１ｓｌｍ、（ｂ）が３ｓｌｍ、（ｃ）が５ｓｌｍ、（ｄ）が８ｓｌｍである。
【図２０】図３に示す病原菌および害虫の駆除装置による、蛍光強度のヘリウムガス流量依存性を示す図である。
【図２１】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置による、プラズマ中の過酸化水素濃度の（ａ）水導入量依存性、（ｂ）空気導入量依存性を示す図である。
【図２２】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置による、プラズマ中の（ａ）ＯＨラジカル密度、（ｂ）過酸化水素濃度のプラズマ照射時間依存性を示す図である。
【図２３】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置による、プラズマ中の（ａ）ＯＨラジカル密度、（ｂ）過酸化水素濃度のプラズマ照射距離依存性を示す図である。
【図２４】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置の、ヘリウムプラズマにより発生したＯＨラジカルを照射した２日後のユリ葉枯病菌の顕微鏡像を示す図であり、（ａ）はＯＨラジカルを照射しないときの菌、（ｂ）電源部をオフしてＨｅと水ミストを１０分照射したときの菌、（ｃ）はＯＨラジカルを５分照射したときの菌、（ｄ）はＯＨラジカルを１０分照射したときの菌である。
【図２５】図４に示す病原菌および害虫の駆除装置の、空気プラズマにより発生したＯＨラジカルを照射した２日後のユリ葉枯病菌の顕微鏡像を示す図であり、（ａ）はＯＨラジカルを照射しないときの菌、（ｂ）電源部をオフして空気と水ミストを１０分照射したときの菌、（ｃ）はＯＨラジカルを５分照射したときの菌、（ｄ）はＯＨラジカルを１０分照射したときの菌である。
【図２６】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置により、ユリ葉枯病菌に対して（ａ）水ミストを導入せずにプラズマを照射したとき、（ｂ）水ミストを導入せずにドライヤーの風を当てたとき、（ｃ）水ミストを導入してプラズマを照射したとき、（ｄ）水ミストを導入してドライヤーの風を当てたとき、（ｅ）プラズマ照射もドライヤーも水の導入も行わなかったときの、経過日数ごとの観察結果を示す顕微鏡写真である。
【図２７】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置による、菊白サビ葉菌のＯＨラジカル照射後４日後の顕微鏡像を示す図である。
【図２８】図１の病原菌および害虫の駆除装置１により、馬鹿苗病菌に対して（ａ）プラズマ照射を毎日１５分、（ｂ）毎日１０分、（ｃ）毎日４分行ったとき、（ｄ）プラズマ照射を行わず、空気のみを毎日４分間送風したとき、（ｅ）プラズマ照射を行わなかったときの、経過日数ごとの観察結果を示す顕微鏡写真である。
【図２９】図１の病原菌および害虫の駆除装置１により、馬鹿苗病菌に対して（ａ）プラズマを毎日、（ｂ）２日ごと、（ｃ）５日ごとに照射したとき、（ｄ）プラズマ照射を行わず、空気のみを毎日送風したとき、（ｅ）プラズマ照射を行わなかったときの、経過日数ごとの観察結果を示す顕微鏡写真である（太枠がプラズマ照射実施日）。
【図３０】図１の病原菌および害虫の駆除装置１により、水ミストを導入せずに、灰色かび病菌に対して（ａ）プラズマを１５分、（ｂ）１０分、（ｃ）７分、（ｄ）２分、（ｅ）１分照射したとき、（ｆ）プラズマ照射を行わなかったときの、経過日数ごとの観察結果を示す顕微鏡写真である。
【図３１】図１の病原菌および害虫の駆除装置１により、水ミストを導入して、灰色かび病菌に対して（ａ）プラズマを１５分、（ｂ）１０分、（ｃ）７分、（ｄ）２分、（ｅ）１分照射したとき、（ｆ）プラズマ照射を行わなかったときの、経過日数ごとの観察結果を示す顕微鏡写真である。
【図３２】図１の病原菌および害虫の駆除装置１により、灰色かび病菌の胞子に対して（ａ）プラズマの照射時間を１５分、照射距離を２００ｍｍとしたとき、（ｂ）プラズマの照射時間を１５分、照射距離を１００ｍｍとしたとき、（ｃ）プラズマの照射時間を４分、照射距離を１００ｍｍとしたとき、（ｄ）プラズマ照射を行わなかったときの、経過日数ごとの観察結果を示す顕微鏡写真である。
【図３３】灰色かび病菌に対して、（ａ）１０００ｍｇ／Ｌ、（ｂ）６２５ｍｇ／Ｌ、（ｃ）２５０ｍｇ／Ｌ、（ｄ）１００ｍｇ／Ｌの過酸化水素を滴下したとき、（ｅ）過酸化水素の代わりに純水を滴下したとき、（ｅ）何も滴下しなかったときの、経過日数ごとの観察結果を示す顕微鏡写真である。
【図３４】図１に示す病原菌および害虫の駆除装置によりアブラムシにＯＨラジカルを照射したときのアブラムシの顕微鏡像を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。
（第１の実施形態）
図１は、本発明の第１の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置１の構成例を示す図である。図１に示すように、本発明の第１の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置１は、反応容器２と、反応容器２にガスを供給するガス供給部３と、反応容器２に水ミストを供給する水供給部４と、反応容器の外側に配設される陰極電極５及び陽極電極６と、電源部７と、を含んで構成されている。
【００２５】
反応容器２は、石英ガラス等のガラスや樹脂等の絶縁物からなる容器である。反応容器２にはガス搬送管３ａが接続される。さらに、反応容器２には、陰極電極５と陽極電極６とが配設されている。陰極電極５は、ガス搬送管３ａの近傍に配設されている。陽極電極６は、反応容器２に巻回された外側コイル８を有している。外側コイル８は、銅線や被覆銅線を用いて形成される。外側コイル８を挿入すると、空気プラズマを発生し易くなる。
【００２６】
ガス供給部３は、ボンベに接続される圧力調整器、ストップバルブ及びマスフローコントローラー等からなり、樹脂や金属からなる配管によってガス搬送管３ａの入口に接続される。ガス搬送管３ａには、ガス供給部３から、ガスとして、空気、ヘリウム、アルゴンの何れか、又は該ガスの混合物が供給される。空気としては、通常の大気や、コンプレッサからの圧縮空気でもよい。ガス搬送管３ａは、樹脂やガラスからなる管で構成されている。
【００２７】
ガスとして空気を使用する場合には、例えば、ガス供給部３が、送風ファンと、その送風ファンの空気吸入口に装備され開閉により風量を調節可能なダンパーからなる構成としてもよい。さらに、インバータにより回転数制御する送風ファンを採用すれば、ダンパーを省略することも可能である。このようなガス供給部３を設けることによって、高価なヘリウムやアルゴンを使用しないことに加えて、ボンベが不要となり、病原菌および害虫の駆除装置１のランニングコストの削減、軽量化、およびコンパクト化を図ることができる。これにより、本発明の病原菌および害虫の駆除装置１を、例えば苺等の農作物の殺菌のために使用する場合、病原菌および害虫の駆除装置１を農作物の上方を移動しながら殺菌することが容易となる。
【００２８】
水供給部４は、水を供給するポンプ４ａと、水ミスト発生器４ｂと、水ミスト発生器４ｂに接続される水ミスト搬送用ガス供給器４ｃと、ポンプ４ａで搬送する水の流量を制御する水量制御装置４ｄ等を含んで構成されている。水ミスト発生器４ｂは、水の噴霧装置でありネブライザとも呼ばれている。水供給部４で発生した水ミストは、反応容器２に配設される陰極電極５の左下側から反応容器２内に供給される。
【００２９】
水供給部４では、ポンプ４ａから供給される極微量の水と水ミスト搬送用ガス供給器４ｃから供給されるガスとに水ミストを発生する。この際、ポンプ４ａから供給される水量は、水量制御装置４ｄにより制御される。
【００３０】
陰極電極５の材料としては、銅（Ｃｕ）やステンレスを使用できる。また、Ｗ線を用いた電極としてもよい。陽極電極６の材料としては、タングステン（Ｗ）からなる板や線を使用できる。陽極電極６は、アース又はグランド電位として接地されてもよい。この電位は０Ｖである。以降、陰極電極５に印加される電圧をＶで表わす。
【００３１】
電源部７は、陰極電極５と陽極電極６とに接続される電源である。例えば電源部７は、電圧が制御できる交流高圧電源とコンデンサとダイオードと抵抗等を含む半波整流電源から構成される。電源部７としては、低周波の高圧電源等の交流電源やパルス電源を用いてもよい。
なお、反応容器２の内壁には、ＯＨラジカルを含むガス流を渦巻流の発生が起きるような溝を形成してもよく、またガス流が放出される先端に向かって容器径を小さくする構造を有しても良い。
【００３２】
本発明の病原菌および害虫の駆除装置１は、反応容器２にガスと水ミストとを供給し、反応容器２中にＯＨラジカルを発生させる。ＯＨラジカルの発生量は、水量制御装置４ｄにより制御することができる。
【００３３】
図２は、病原菌および害虫の駆除装置１から発生する水酸基ラジカル量と水導入量との関係の一例を示す図である。縦軸は発生するＯＨラジカル（任意目盛）であり、横軸は水導入量（μｌ／分）である。１μｌは、１０-6リットルである。図２に示すように、病原菌および害虫の駆除装置１から発生する水酸基ラジカル量は、水導入量に対して増加し、ピークに達した後で減少するという山形の変化を示すことが分かる。
【００３４】
（第２の実施形態）
図３は、本発明の第２の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置２０の構成例を示す図である。
図３に示す病原菌および害虫の駆除装置２０が、図１の病原菌および害虫の駆除装置１と異なるのは、陰極電極２５、陽極電極２６の構成と、水ミストが陰極電極２５側から反応容器２に導入される点である。
【００３５】
陰極電極２５は、反応容器２と接続される本体部２５ａと、本体部２５ａに接続されると共に反応容器２に挿入される挿入部２５ｂとを含んで構成されている。挿入部２５ｂは、先端が尖った細管から成っている。水供給部４は、挿入部２５ｂを介して水ミストを反応容器２に導入するようになっている。陽極電極２６は、Ｗ（タングステン）等からなる束ねた細線から成り、陰極電極２５の挿入部２５ｂと対向する側において、束ねた細管が解かれた複数の細線からなる放射状電極部２６ａを有している。
【００３６】
図３に示す病原菌および害虫の駆除装置２０は、陰極電極２５の挿入部２５ｂと陽極電極２６の放射状電極部２６ａとの間で、所謂平板電極板の場合よりも高電界強度の部分が生じるようになり、かつ、多数の電気力線を発生できる。これにより、ガスとして空気を用いた場合に、大気圧オーダーの圧力での放電が容易にできる。空気の圧力は、例えば０．１気圧から大気圧程度である。
【００３７】
（第２の実施形態の変形例）
図４は、本発明の第２の実施形態の変形例に係る病原菌および害虫の駆除装置２０Ａの構成例を示す図である。図４に示す病原菌および害虫の駆除装置２０Ａが、図３の病原菌および害虫の駆除装置２０と異なるのは、陽極電極２６に接続される内側コイル９を備えている点である。他の構成は、図３の病原菌および害虫の駆除装置２０と同様であるので、説明は省略する。
【００３８】
陽極電極２６に接続される内側コイル９は被覆銅線を用いて形成されている。内側コイル９を挿入すると、空気プラズマを発生し易くなる。
【００３９】
（第３の実施形態）
図５は、本発明の第３の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置３０の構成例を示す図である。
図５に示す病原菌および害虫の駆除装置３０が、図１の病原菌および害虫の駆除装置１と異なるのは、陰極電極２５の構成と、水が陰極電極２５側から反応容器２に導入される点である。
【００４０】
陰極電極２５は、反応容器２に挿入される筒状の挿入部２５ｂと、挿入部２５ｂの先端に設けられた、細線から成る線状体２５ｃとを有している。陰極電極２５は、挿入部２５ｂの先端部および線状体２５ｃが、反応容器２に巻回された陽極電極２６の外側コイル８の内側に配置されている。病原菌および害虫の駆除装置３０は、挿入部２５ｂの内部を通して、水供給部４からの水を反応容器２に導入するようになっている。また、挿入部２５ｂの内部を通った水が、水滴状になって線状体２５ｃを伝うようになっている。
【００４１】
病原菌および害虫の駆除装置３０は、陰極電極２５の挿入部２５ｂおよび線状体２５ｃと、陽極電極２６の外側コイル８との間に、電源部７で電圧を印加することにより、プラズマを発生させ、線状体２５ｃを伝う水から効率的にＯＨラジカルを発生させることができる。
【００４２】
（第４の実施形態）
図６は、本発明の第４の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置４０の構成例を示す図である。
図６に示す病原菌および害虫の駆除装置４０が、図１の病原菌および害虫の駆除装置１と異なるのは、陰極電極２５の構成と、水が陰極電極２５側から反応容器２に導入される点である。
【００４３】
陰極電極２５は、反応容器２に挿入される筒状の挿入部２５ｂと、挿入部２５ｂを覆う円筒状の冷却手段２５ｄとを有している。冷却手段２５ｄは、石英ガラス製であり、挿入部２５ｂの先端側の開口が塞がれている。冷却手段２５ｄは、挿入部２５ｂの先端および外側面との間に隙間をあけて、挿入部２５ｂの先端および外側面を覆うよう配置されている。陰極電極２５は、挿入部２５ｂの先端部が、反応容器２に巻回された陽極電極２６の外側コイル８の内側に配置されている。
【００４４】
病原菌および害虫の駆除装置４０は、挿入部２５ｂの内部を通して、水供給部４からの水を反応容器２に導入するようになっている。また、挿入部２５ｂの内部を通った水が、挿入部２５ｂの先端から、挿入部２５ｂと冷却手段２５ｄとの隙間を通り、冷却手段２５ｄの後端側の開口から冷却手段２５ｄの外部、すなわち反応容器２の内壁と冷却手段２５ｄとの間に供給されるようになっている。
【００４５】
病原菌および害虫の駆除装置４０は、陰極電極２５の挿入部２５ｂと陽極電極２６の外側コイル８との間に、電源部７で電圧を印加することにより、プラズマを発生させ、冷却手段２５ｄの外部に供給された水から効率的にＯＨラジカルを発生させることができる。また、冷却手段２５ｄにより挿入部２５ｂを冷却することができ、発生するＯＨラジカルを含むプラズマが高温になるのを抑えることができる。このため、プラズマを照射する植物などの被照射物への熱による影響を抑制することができる。
【００４６】
図７は、病原菌および害虫の駆除装置４０の冷却手段２５ｄに水を導入しないとき、および水を導入したときの、プラズマ発生時の挿入部２５ｂおよびプラズマの温度変化を示すグラフである。挿入部２５ｂは放射温度計で、発生したプラズマは放射温度計および熱電対（反応容器の出口の中心位置；ｒ＝０ｍｍ）で温度測定を行っている。図７に示すように、冷却手段２５ｄに水を導入することにより、挿入部２５ｂおよび発生したプラズマの温度上昇が抑制されることが確認された。
【００４７】
（第５の実施形態）
図８は、本発明の第５の実施形態に係る病原菌および害虫の駆除装置５０の構成例を示す図である。図８に示す病原菌および害虫の駆除装置５０は、図１の病原菌および害虫の駆除装置１、図３の病原菌および害虫の駆除装置２０、図４の病原菌および害虫の駆除装置２０Ａ、図５の病原菌および害虫の駆除装置３０、または図６の病原菌および害虫の駆除装置４０の複数から構成されている。図８に示す病原菌および害虫の駆除装置５０によれば、ＯＨラジカルを大量に発生することができる。図８の病原菌および害虫の駆除装置５０を、例えば、トラクター等の車両に載置して、作物を栽培している農地の畝方向に沿って移動させて掃引可能にすれば、操作性が向上する。図８に示す病原菌および害虫の駆除装置５０では、病原菌および害虫の駆除装置１、２０、２０Ａ、３０または４０を列状に配設しているが、同一列状でなく面状に配設しても良く、面状配設の場合はさらに大きな面積にＯＨラジカルを照射することが可能となる。
なお、病原菌および害虫の駆除装置１、２０、２０Ａ、３０、４０、５０を用いた場合には、オゾン臭は発生しなかった。
【００４８】
（殺菌方法）
本発明の実施形態の病原菌および害虫の駆除方法について説明する。
以下に本発明の実施形態の病原菌および害虫の駆除装置を用いた病原菌および害虫の駆除方法について説明する。
本発明の病原菌および害虫の駆除装置を用いて発生したＯＨラジカルを用いて、被殺菌物にＯＨラジカルを照射して殺菌又は殺虫を行うことができる。
【００４９】
以下に一例として、農業法駆除方法として、農業分野に使用した場合について説明する。本発明の病原菌および害虫の駆除装置を用いて発生したＯＨラジカルを、被殺菌物の農作物に照射して殺菌又は殺虫できる。農作物の病気を発生させる原因は、病原体（糸状菌、細菌、ウイルス等）や害虫によるとされ、本明細書では、特に病原体を広く「菌」と記載することもある。
【００５０】
ＯＨラジカルで殺菌できるのは、例えばイネいもち病、ムギうどんこ病、ダイズ紫斑病、イチゴ灰色かび病、キュウリ灰色かび病、トマト灰色かび病、ユリ葉枯病、キュウリうどんこ病、イチゴうどんこ病、トマト葉かび病、ネギさび病、キク白さび病、ネギ黒斑病、ネギ黒斑病、リンゴ斑点落葉病、キュウリ褐斑病、シュンギク炭疽病、セリ葉枯病、リンゴ褐斑病、馬鹿苗病等が挙げられる。さらに、本発明においては、水ミスト等の水とプラズマとなるガスにより発生するＯＨラジカルで、ダニ、アブラムシの殺虫による駆除ができる。本発明では、被殺虫物は、植物を害する害虫なら何でも適用できる。
【００５１】
農作物の病気を発生させる病原菌および害虫の駆除方法は、印加電圧を１０ｋＶ〜２０ｋＶとし（図１１、１６参照）、１時間当たり０．００１ｍＬ〜１０ｍＬの水ミスト（図１４、１５参照）を導入するのが好ましい。さらに好ましくは、０．０１ｍＬ〜５ｍＬの水ミストを導入する。また、ガスの供給量を７リットル／分〜２０リットル／分とするのが好ましい（図２１参照）。また、本発明の病原菌および害虫の駆除方法は、さらにヘリウムプラズマや空気プラズマを用いて生成されたＯＨラジカルを、少なくとも５分以上〜１５分間程度被殺菌物又は被殺虫物に照射すればよい。
【００５２】
本発明の病原菌および害虫の駆除方法ならびに病原菌および害虫の駆除装置１、２０、２０Ａ、３０、４０、５０は、通常の農場の他に所謂ビニールハウスを用いた栽培、植物工場などにも適用できる。本発明の病原菌および害虫の駆除方法では、農作物に水ミスト等の水とプラズマとなるガスにより発生するＯＨラジカルを照射するので、農薬のように農作物には残留せず安全である。ＯＨラジカルは、栽培中の農作物に照射しても、収穫後の農作物に照射してもよい。さらに、当該ＯＨラジカルの照射は、農作物だけではなく、農作物に与える肥料、液肥、水、土壌、農場や植物工場で使用する物品等の殺菌又は殺虫による駆除方法にも適用可能である。
【００５３】
栽培中の農作物にＯＨラジカルを照射する方法は、いかなる方法であってもよい。例えば、病原菌および害虫の駆除装置５０を、トラクターや自動搬送車などの移動車両に載置し、農作物を栽培している農地の畝方向に沿って移動車両を移動させながら農作物にＯＨラジカルを照射してもよい。また、ハウスなどで、栽培している農作物の上方に、天井に沿ってレールを取り付け、そのレールに沿って移動可能な自動搬送車等に、病原菌および害虫の駆除装置１、２０、２０Ａ、３０、４０、５０を吊り下げ、自動搬送車等を移動させながら農作物の上方からＯＨラジカルを照射してもよい。また、農作物が栽培されたポット等がレール等の移動経路に沿って移動可能に設けられ、その移動経路の脇に病原菌および害虫の駆除装置１、２０、２０Ａ、３０、４０、５０を配置し、移動経路を移動してきた農作物に順次ＯＨラジカルを照射してもよい。また、ヘリコプターやラジコンヘリコプター、ラジコン飛行機などの飛行体に、病原菌および害虫の駆除装置１、２０、２０Ａ、３０、４０、５０を搭載し、上空から農作物にＯＨラジカルを照射してもよい。
【００５４】
また、本発明の病原菌および害虫の駆除方法ならびに病原菌および害虫の駆除装置１、２０、２０Ａ、３０、４０、５０は、農業分野に限らず、病院や老人ホーム、一般家庭などでのウイルス除去や空気清浄、脱臭などに使用されてもよい。
【００５５】
このように、本発明の病原菌および害虫の駆除方法は、水ミスト等の水を反応容器２に導入し、ガス供給部３からプラズマとなるガスを反応容器２に供給し、反応容器２に配設された陽極電極６と陰極電極５との間に電圧を印加してガスを放電すると共にＯＨラジカルを発生させ、ＯＨラジカルにより、ヒト、動物及び植物において『病原体』と呼ばれる、ウイルス、真正細菌、菌類、原生動物などの微生物の病原菌又は害虫に照射して駆除することを特徴とする。
以下、本発明を実施例によってさらに詳細に説明するが、本発明は実施例に限定されない。
【実施例】
【００５６】
図１に示す病原菌および害虫の駆除装置１を作製した。
反応容器２は、内径が３ｍｍ、外径が６ｍｍ、長さが１１０ｍｍの石英からなる容器を用いた。陰極側の電極は、ステンレスを用いた。陽極側の電極は、タングステンを用いた。水供給部４には、水をポンプから供給すると共にガスを供給し、反応容器２内に水ミストを供給した。ガスとして、室温で、圧力が０〜０．２ＭＰａのアルゴン及びヘリウムをガス搬送管３ａに供給した。【００５７】
ガス搬送管３ａにガスをマスフローコントローラーで流量を制御して流し、大気圧、室温の下でガス搬送管３ａから噴出させた大気圧下の放電を行った。印加電圧Ｖを２〜２５ｋＶとして放電を行い、放電で生成したＯＨラジカルを、分光器を用いて検知した。なお、オゾン臭は発生しなかった。【００５８】
（ヘリウム又はアルゴンを用いたプラズマ放電）
大気圧下の放電条件の概要を以下に示す。
ガス：ヘリウム又はアルゴン
印加電圧：Ｖ＝０〜２５ｋＶ
周波数  ：ｆ＝５〜２０ｋＨｚ
水導入量：０．００１〜２０ｍＬ／時間（Ｌはリットルである）
ガス流量：Ｆgas＝１〜１０Ｌ／分【００５９】
（ヘリウム又はアルゴンを用いたプラズマ放電）
図９は、ヘリウムガスと水ミストによるプラズマの発光分光スペクトルを示す図である。図９から明らかなように、発光波長３０９ｎｍのＯＨラジカルによる発光と、発光波長７００ｎｍのＨｅによる発光が観測された。【００６０】
図１０は、水導入量に対するＯＨラジカルのヘリウム及びアルゴンに対する発光強度比依存性を示す図であり、（ａ）はヘリウムプラズマ、（ｂ）はアルゴンプラズマの場合である。横軸は水導入量（ｍＬ／時間）であり、縦軸は発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）である。図１０（ａ）から明らかなように、ヘリウムプラズマの場合には、発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）は、水導入量が０．００１ｍＬ／時間以上で急激に増大し、２〜６ｍＬ／時間の範囲では、凹凸状の変化を示すことが分かった。図１０（ｂ）から明らかなように、アルゴンプラズマの場合には、発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）は、水導入量が０．１ｍＬ／時間以上で急激に増大し、２〜６ｍＬ／時間の範囲では、ほぼ一定であることが分かった。【００６１】
（印加電圧依存性）
図１１は、印加電圧に対するＯＨラジカルのヘリウム及びアルゴンに対する発光強度比依存性を示す図であり、（ａ）はヘリウムプラズマ、（ｂ）はアルゴンプラズマの場合である。図１１の横軸は印加電圧（ｋＶ）であり、縦軸は発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）である。図１１（ａ）から明らかなように、ヘリウムプラズマの場合には、発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）は、印加電圧が１０ｋＶで１となり、印加電圧の増大と共に発光強度比は増加し、印加電圧が約１４ｋＶで、発光強度比は約９のピークとなった。その後は、印加電圧を１７ｋＶ迄増加しても発光強度比は９から６迄単調に減少することが分かった。図１１（ｂ）から明らかなように、アルゴンプラズマの場合には、発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）は、印加電圧が９ｋＶで０．５となり、印加電圧の増大と共に発光強度比は増加し、印加電圧が約１４ｋＶ〜２４ｋＶにおいて、発光強度比は約０．９と一定になった。【００６２】
（空気を用いたプラズマ放電）
図３に示す病原菌および害虫の駆除装置２０を作製した。
反応容器２は、内径が４ｍｍ、外径が６ｍｍ、長さが８５ｍｍの石英からなる容器を用いた。陰極電極２５の挿入部２５ｂには、注射針を用いた。この注射針に水をポンプから供給し、水供給部４から水ミストを反応容器２内に供給した。ガス供給部３から反応容器２内にガスを供給した。反応容器２に挿入した陽極電極２６はタングステン製の線束であり、直径が０．５ｍｍの線を５本使用した。ガスとして、大気圧、室温の下で、アルゴン、酸素、空気の何れかをガス搬送管３ａに供給した。【００６３】
ガス搬送管３ａにガスをマスフローコントローラーで流量を制御して流し、大気圧、室温の下でガス搬送管３ａから噴出させた大気圧下の放電を行った。印加電圧Ｖを０〜２５ｋＶで変化させて放電を行い、放電で生成したＯＨラジカルを、分光器を用いて検知した。なお、オゾン臭は発生しなかった。【００６４】
空気の圧力が０．０５ＭＰａ（約０．５気圧）の放電条件の概要を以下に示す。
ガス：空気
印加電圧：Ｖ＝１０〜２５ｋＶ
周波数  ：ｆ＝５〜２０ｋＨｚ
水導入量：０〜１３ｍＬ／時間【００６５】
図１２は、空気と水ミストの有無によるプラズマの発光分光スペクトルの、（ａ）は水ミストが添加されない場合、（ｂ）は水ミストが添加された場合を示す図である。図１３は、図１２の発光分光スペクトルの３００ｎｍ〜３５０ｎｍの波長領域の拡大図である。図１２（ｂ）から明らかなように、水ミストが空気プラズマに添加された場合には、水ミストが添加されない場合（図１２（ａ）参照）に比較すると、水素（Ｈ）による６５６ｎｍのＨα発光が増大し、さらに、ＯＨラジカルの発光波長である３０９ｎｍ近傍の発光強度が増大することが分かる。酸素（Ｏ）の発光は、７７７ｎｍである。発光分光スペクトルの３００ｎｍ〜３５０ｎｍの詳細は、図１３から明らかなように、水ミストが添加された場合には、水ミストが添加されない場合よりも３０９ｎｍのＯＨラジカルの強度が３倍以上に増大し、空気に含まれている窒素（Ｎ2）の３３７ｎｍの発光は、水ミストの添加の有無に関わらずにほぼ同じ強度であることが判明した。【００６６】
図１４は、水導入量に対するＯＨラジカルのＮ2に対する発光強度比依存性を示す図である。図１４の横軸は水導入量（ｍＬ／時間）で、縦軸は発光強度比（ＯＨラジカル／Ｎ2）である。図１４から明らかなように、空気プラズマの場合には、発光強度比（ＯＨラジカル／Ｎ2）は、水導入量が約１〜１０ｍｌ／時間の範囲では、約０．４〜０．７程度の変動があり、水導入量が１０〜１２ｍＬ／時間の範囲では、約０．４〜１に増加し、その後水導入量が１２〜１４．５ｍＬ／時間の範囲では、約０．９まで減少することが判明した。【００６７】
図１５は、水導入量に対するＯＨラジカルのヘリウムに対する発光強度比依存性を示す図である。図１５の横軸は水導入量（ｍＬ／時間）であり、縦軸は発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）である。図１５から明らかなように、ヘリウムプラズマの場合には、水導入量が０〜４ｍＬ／時間の範囲では、発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）は約２．３〜３．２に増加し、その後水導入量を１２〜１４．５ｍＬ／時間の範囲で増加させても、発光強度比（ＯＨラジカル／Ｈｅ）は３．３〜３．６で飽和することが判明した。なお、オゾン臭は発生しなかった。【００６８】
（空気プラズマの印加電圧依存性）
図１６は、ＯＨラジカル及びＮ2の発光強度に対する印加電圧依存性を示す図である。図１６の横軸は印加電圧（ｋＶ）であり、縦軸は発光強度（任意目盛）である。図１６から明らかなように、ＯＨラジカルの発光は、印加電圧が１４ｋＶ以上で発生し、印加電圧を約２４ｋＶまで増大させても発光強度はほぼ一定であった。Ｎ2の発光強度は、印加電圧が約１４ｋＶ以上で発生し、その後印加電圧を１８ｋＶで最大値となり、その後さらに印加電圧を増加すると、Ｎ2の発光強度は、減少することが分かった。つまり、印加電圧が約１４〜約２４ｋＶの範囲で大きな山形の変化を示すことがわかった。【００６９】
（ヘリウムプラズマの印加電圧依存性）
図１７は、ＯＨラジカル及びヘリウムの発光強度に対する印加電圧依存性を示す図である。図１７の横軸は印加電圧（ｋＶ）であり、縦軸は発光強度（任意目盛）である。図１７から明らかなように、ＯＨラジカルの発光強度は印加電圧が４ｋＶ以上で発生し、印加電圧の増大と共にＯＨラジカルの発光強度は増加した。ヘリウムの発光は、印加電圧が約４ｋＶ以上で発生し、その後印加電圧を約２３．５ｋＶ迄増加させると、ヘリウムの発光は、印加電圧に比例して増大することが分かった。【００７０】
上記結果から、空気によるプラズマ放電においても、ヘリウムプラズマと同様に水ミストの導入により、水ミストの導入量にほぼ比例してＯＨラジカルを発生できることが分かった。【００７１】
（ＯＨラジカル密度の測定）
次に、上記病原菌および害虫の駆除装置１で発生したＯＨラジカルの密度測定方法について説明する。
上記病原菌および害虫の駆除装置１で発生したＯＨラジカルによる殺菌又は殺虫に応用するために、ＯＨラジカルでテレフタル酸の水酸化を行い、その蛍光を測定することでＯＨラジカルの密度を測定した。【００７２】
図１８は、ＯＨラジカルによるテレフタル酸の水酸化を利用したＯＨラジカルの密度を調べる測定方法を模式的に示す図である。図１８に示すように、テレフタル酸にＯＨラジカルが反応（水酸化）してヒドロキシテレフタル酸が生成される。ヒドロキシテレフタル酸は、３１０ｎｍの紫色光を照射すると、波長が４２５ｎｍの蛍光が発生する。この蛍光の強度は、ＯＨラジカルとテレフタル酸とが反応して生成するヒドロキシテレフタル酸の量に比例して増大する。【００７３】
図１９は、ヘリウムガスの流量を変えたときのテレフタル酸の水酸化で発生する蛍光の発光スペクトトルを示す図であり、（ａ）が１ｓｌｍ、（ｂ）が３ｓｌｍ、（ｃ）が５ｓｌｍ、（ｄ）が８ｓｌｍである。ここで、ｓｌｍは、スタンダードリットル／分であり、Ｌ／分の単位を表す。図１９の横軸は波長（ｎｍ）であり、縦軸は発光強度（任意目盛）である。図１９から明らかなように、波長が４２５ｎｍの蛍光強度（図中の矢印の位置）、すなわちＯＨラジカルの密度は、ヘリウムガスの流量が１ｓｌｍ、３ｓｌｍ、５ｓｌｍ、８ｓｌｍと増大すると共に増加することが分かった。【００７４】
図２０は、蛍光強度のヘリウムガス流量依存性を示す図である。図２０の横軸はヘリウムガス流量（ｓｌｍ）であり、縦軸は発光強度（任意目盛）である。図２０から明らかなように、蛍光強度、すなわちＯＨラジカル密度は、ヘリウムガスの流量にほぼ比例して増大することが判明した。以上の結果から、本発明の病原菌および害虫の駆除装置１によれば、ヘリウムガス流量を変化することで、ＯＨラジカルを効率よく発生できることが分かる。【００７５】
（ＯＨラジカルの水導入量および空気導入量依存性）
図１に示す病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、水導入量および空気導入量を変えたときに発生するプラズマ中の過酸化水素の濃度測定を行った。過酸化水素の濃度測定には、パックテスト（登録商標；株式会社共立理化学研究所製）を用いた。パックテストの試薬は、酵素（ペルオキシダーゼ）と４−アミノアンチピリンである。測定では、プラズマの照射距離が３０〜２００ｍｍの位置に、純水（２．４ｍＬ）を入れたシャーレを設置し、その純水にプラズマを照射したものを検体として使用した。プラズマの照射距離を５０ｍｍとし、水導入量を変化させたときのプラズマの照射時間を１０分、空気導入量を変化させたときのプラズマの照射時間を１分とした。また、プラズマ照射時の電圧を１１．５ｋＶ、周波数を８．３ｋＨｚとした。【００７６】
水導入量を変化させたときの結果を図２１（ａ）に、空気導入量を変化させたときの結果を図２１（ｂ）に示す。図２１（ａ）に示すように、水導入量を１００〜２００μＬ／ｍｉｎまで増やすと、水を導入しない場合と比べて、過酸化水素の濃度が２〜１０倍程度まで急激に増加することがわかった。また、図２１（ｂ）に示すように、空気導入量を４Ｌ／ｍｉｎから１６Ｌ／ｍｉｎまで４倍に増やすと、過酸化水素の濃度が１０〜１００倍以上増加することがわかった。特に、７Ｌ／ｍｉｎ以上のとき、過酸化水素の濃度が大きくなっていることがわかった。過酸化水素を利用してＯＨラジカルが生成されるため、ＯＨラジカルも、水導入量の増加や空気導入量の増加とともに、過酸化水素濃度の増加と同程度増加していると考えられる。【００７７】
（ＯＨラジカルのプラズマ照射時間および照射距離依存性）
図１に示す病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、プラズマ照射時間およびプラズマ照射距離を変えたときに発生するプラズマ中のＯＨラジカル密度および過酸化水素の濃度測定を行った。ＯＨラジカル密度の測定は、図１８に基づいた波長４２５ｎｍの蛍光強度を利用して行い、過酸化水素の濃度測定は、パックテストを用いて行った。プラズマ照射時の電圧を１１．７ｋＶ、周波数を８．３ｋＨｚ、空気導入流量を１６Ｌ／ｍｉｎ、水導入量を９１μＬ／ｍｉｎとした。また、プラズマ照射時間を変化させたときのプラズマ照射距離を３０ｍｍ、プラズマ照射距離を変化させたときのプラズマ照射時間を１５分とした。【００７８】
プラズマ照射時間ｔを変化させたときの結果を図２２に、プラズマ照射距離ｄを変化させたときの結果を図２３に示す。また、ＯＨラジカル密度の変化を図２２（ａ）および図２３（ｂ）に、過酸化水素の濃度変化を図２２（ｂ）および図２３（ｂ）に示す。図２２に示すように、プラズマ照射時間ｔが長くなるに従って、ＯＨラジカル密度および過酸化水素濃度ともに増加する傾向が認められた。また、図２３（ａ）に示すように、ＯＨラジカル密度は、プラズマ照射距離ｄが６０ｍｍ〜１００ｍｍの範囲で大きくなっており、７０ｍｍ付近で最大となることがわかった。また、図２３（ｂ）に示すように、過酸化水素濃度は、プラズマ照射距離ｄが長くなるに従って低下する傾向が認められた。
なお、上述の病原菌および害虫の駆除装置を用いた場合には、オゾン臭は発生しなかった。【００７９】
（ＯＨラジカルによる殺菌）
病原菌に対する殺菌効果を調べる実験を行った。実験では、主に農作物の病原菌を用い、ＯＨラジカル照射後の病原菌の様子の変化を顕微鏡により観察した。【００８０】
（ユリ葉枯病菌（学名：Botrytis elliptica）の殺菌）
ユリ葉枯病菌をＰＤＡ培地で培養後、ユリ葉枯病菌をＰＤＡ培地ごと５ｍｍ角に切り出し、図１の病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、Ｈｅプラズマに水ミストを添加して発生したＯＨラジカルを照射後、９分割し、ＰＤＡ培地を使用して２０℃で２日間培養した。反応容器とＰＤＡ培地との距離は約５ｃｍとした。また、放電時の印加電圧Ｖを１０〜２０ｋＶ、水導入量を０．１〜５ｍＬ／時間とした。【００８１】
図２４は、ヘリウムプラズマにより発生したＯＨラジカルを照射した２日後のユリ葉枯病菌の顕微鏡像を示す図であり、（ａ）はＯＨラジカルを照射しないときの菌、（ｂ）電源部７をオフしてＨｅと水ミストを１０分照射したときの菌、（ｃ）はＯＨラジカルを５分照射したときの菌、（ｄ）はＯＨラジカルを１０分照射したときの菌である。図２４に示すように、ＯＨラジカルを１０分間照射することによりユリ葉枯病菌が死滅することがわかった。【００８２】
図４の病原菌および害虫の駆除装置２０Ａを使用して、空気プラズマに水ミストを添加して発生したＯＨラジカルを、Ｈｅプラズマの場合と同様にＰＤＡ培地に照射後、９分割し、ＰＤＡ培地を使用して２０℃で２日間培養した。反応容器とＰＤＡ培地との距離は約１ｃｍとした。また、放電時の印加電圧Ｖを１０〜２０ｋＶ、水導入量を０．１〜５ｍＬ／時間とした。【００８３】
図２５は、空気プラズマにより発生したＯＨラジカルを照射した２日後のユリ葉枯病菌の顕微鏡像を示す図であり、（ａ）はＯＨラジカルを照射しない場合の菌、（ｂ）電源部７をオフして空気と水ミストを１０分照射したときの菌、（ｃ）はＯＨラジカルを５分照射したときの菌、（ｄ）はＯＨラジカルを１０分照射したときの菌である。図２５に示すように、ＯＨラジカルを１０分間照射することによりユリ葉枯病菌が死滅することがわかった。【００８４】
次に、図１の病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、水ミストを導入したときと導入しなかったとき、および、プラズマを照射せずに、プラズマ照射時の温度状態をドライヤーで再現した場合の、水ミストを導入したときと導入しなかったときについて実験を行った。ユリ葉枯病菌は、プラズマ照射後またはドライヤーの風を当てた後、ＰＤＡ培地を使用して、２０℃で１０日間培養し、その変化を観察した。ドライヤーによる温度状態の再現は、プラズマ照射時の温度状態を放射温度計により測定した結果を利用して、放射温度計で温度測定を行いながらドライヤーの風を当てることにより行った。プラズマの照射時間およびドライヤーの風を当てる時間を１０分、プラズマの照射距離およびドライヤーによる風の噴射距離を３０ｍｍとした。また、プラズマ照射時の電圧を１１．５ｋＶ、周波数を８．３ｋＨｚ、空気導入流量を１６Ｌ／ｍｉｎ、水導入量を９８μＬ／ｍｉｎとした。【００８５】
実験結果を、図２６に示す。図２６の（ａ）は水ミストを導入せずにプラズマを照射したとき、（ｂ）は水ミストを導入せずにドライヤーの風を当てたとき、（ｃ）は水ミストを導入してプラズマを照射したとき、（ｄ）は水ミストを導入してドライヤーの風を当てたとき、（ｅ）は比較のためにプラズマの照射も、ドライヤーも、水の導入も行わなかったときの結果である。図２６に示すように、プラズマの照射を行ったもの（図２６（ａ）および（ｃ））は、水ミストの導入の有無にかかわらず、１０日間培養しても菌が繁殖していないことから、殺菌効果が得られていることがわかる。これに対し、ドライヤーの風を当てたもの（図２６（ｂ）および（ｄ））は、水ミストの導入の有無にかかわらず、菌が繁殖しており、殺菌効果が得られていないことがわかる。この結果から、図２６（ａ）および（ｃ）で得られた殺菌効果は、熱によるものではなく、熱以外の要因によるものであるといえる。【００８６】
（菊白サビ葉菌（学名：Puccinia horiana Hennings）の殺菌）
ユリ葉枯病菌と同様に、菊白サビ葉菌をＰＤＡ培地で培養後、ＰＤＡ培地を５ｍｍ角に切り出し、ＯＨラジカル照射後、９分割し、ＰＤＡ培地を使用して２０℃で４日間培養した。ＯＨラジカルは、ヘリウムプラズマを用いて発生した。また、放電時の印加電圧Ｖを１０〜２０ｋＶ、水導入量を０．１〜５ｍＬ／時間とした。【００８７】
図２７は、菊白サビ葉菌のＯＨラジカル照射後４日後の顕微鏡像を示す図である。図２７に示すように、ＯＨラジカルを照射することにより菊白サビ葉菌が死滅することがわかった。【００８８】
（馬鹿苗病菌（学名：Gibberella fujikuroi）の殺菌）
図１の病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、馬鹿苗病菌に対して毎日プラズマを照射し、その照射時間を変えたときの変化を調べた。馬鹿苗病菌は、ＰＤＡ培地を使用して、２０℃で２４日間培養し、その間のプラズマ照射による変化を観察した。プラズマの照射時間をそれぞれ毎日１５分、１０分、４分とし、プラズマの照射距離を１００ｍｍとした。また、プラズマ照射時の電圧を１１．５ｋＶ、周波数を８．３ｋＨｚ、空気導入流量を１６Ｌ／ｍｉｎ、水導入量を９８μＬ／ｍｉｎとした。【００８９】
実験結果を、図２８に示す。図２８の（ａ）はプラズマ照射時間を毎日１５分としたとき、（ｂ）はプラズマ照射時間を毎日１０分としたとき、（ｃ）はプラズマ照射時間を毎日４分としたとき、（ｄ）は比較のためにプラズマ照射を行わず、空気のみを毎日４分間送風したとき、（ｅ）は比較のためにプラズマ照射を行わなかったときの結果である。図２８に示すように、毎日１５分間プラズマ照射を行ったもの（図２８（ａ））および毎日１０分間プラズマ照射を行ったもの（図２８（ｂ））は、菌が徐々に減少しており、殺菌効果が得られていることがわかる。これに対し、毎日４分間プラズマ照射を行ったもの（図２８（ｃ））は、菌の繁殖を抑える効果は得られているが、菌が徐々に繁殖しており、殺菌効果は得られていないことがわかる。【００９０】
次に、馬鹿苗病菌に対してプラズマを照射する間隔を変えたときの変化を調べた。馬鹿苗病菌は、ＰＤＡ培地を使用して、２０℃で２６日間培養し、その間のプラズマ照射による変化を観察した。プラズマの１回の照射時間を１５分とし、プラズマの照射距離を１００ｍｍとした。また、プラズマ照射時の電圧を１１．５ｋＶ、周波数を８．３ｋＨｚ、空気導入流量を１６Ｌ／ｍｉｎ、水導入量を９８μＬ／ｍｉｎとした。【００９１】
実験結果を、図２９に示す。図２９の（ａ）はプラズマを毎日照射したとき、（ｂ）はプラズマを２日ごとに照射したとき、（ｃ）はプラズマを５日ごとに照射したとき、（ｄ）は比較のためにプラズマ照射を行わず、空気のみを毎日送風したとき、（ｅ）は比較のためにプラズマ照射を行わなかったときの結果である。図２９に示すように、毎日プラズマ照射を行ったもの（図２９（ａ））は、菌が徐々に減少しており、殺菌効果が得られていることがわかる。これに対し、２日ごとにプラズマを照射したもの（図２９（ｂ））および５日ごとにプラズマを照射したもの（図２９（ｃ））は、菌の繁殖を抑える効果は得られているが、菌が徐々に繁殖しており、殺菌効果は得られていないことがわかる。【００９２】
（灰色かび病菌（学名：Botryotinia fuckeliana）の殺菌）
図１の病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、灰色かび病菌に対して、水ミストを導入したときと導入しなかったときについてプラズマ照射を行い、その照射時間を変えたときの変化を調べた。灰色かび病菌は、プラズマ照射後、ＰＤＡ培地を使用して２０℃で１０日間培養し、その変化を観察した。プラズマの照射時間をそれぞれ１５分、１０分、７分、２分、１分とし、プラズマの照射距離を１００ｍｍとした。また、プラズマ照射時の電圧を１１．５ｋＶ、周波数を８．３ｋＨｚ、空気導入流量を１６Ｌ／ｍｉｎとした。また、水ミストを導入したときの水導入量を、照射時間が１〜４分のとき１１７μＬ／ｍｉｎ、７〜１５分のとき９１μＬ／ｍｉｎとした。【００９３】
水ミストを導入しなかったときの実験結果を図３０に、水ミストを導入したときの実験結果を図３１に示す。図３０および図３１の（ａ）はプラズマ照射時間を１５分、（ｂ）は１０分、（ｃ）は７分、（ｄ）は２分、（ｅ）は１分としたとき、（ｆ）は比較のためにプラズマ照射を行わなかったときの結果である。図３０および図３１に示すように、プラズマ照射を１５分間行ったもの（図３０（ａ）、図３１（ａ））は、水ミストの導入の有無にかかわらず、１０日間培養しても菌が繁殖していないことから、殺菌効果が得られていることがわかる。これに対し、プラズマ照射が１０分間以下のもの（図３０（ｂ）〜（ｅ）、図３１（ｂ）〜（ｅ））は、水ミストの導入の有無にかかわらず、照射時間が長くなるほど菌の繁殖を抑える効果は大きくなっているが、いずれも菌が徐々に繁殖しており、殺菌効果は得られていないことがわかる。【００９４】
次に、図１の病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、灰色かび病菌の胞子に対してプラズマ照射を行い、その照射時間および照射距離を変えたときの変化を調べた。灰色かび病菌の胞子は、プラズマ照射後、ＰＤＡ培地を使用して２０℃で１０日間培養し、その変化を観察した。プラズマの照射時間をそれぞれ１５分、４分とし、プラズマの照射距離をそれぞれ２００ｍｍ、１００ｍｍとした。また、プラズマ照射時の電圧を１１．７ｋＶ、周波数を８．３ｋＨｚ、空気導入流量を１６Ｌ／ｍｉｎ、水導入量を９１μＬ／ｍｉｎとした。また、胞子の密度は、１００個／１０μＬとした。【００９５】
実験結果を、図３２に示す。図３２の（ａ）はプラズマの照射時間を１５分、照射距離を２００ｍｍとしたとき、（ｂ）はプラズマの照射時間を１５分、照射距離を１００ｍｍとしたとき、（ｃ）はプラズマの照射時間を４分、照射距離を１００ｍｍとしたとき、（ｄ）は比較のためにプラズマ照射を行わなかったときの結果である。図３２に示すように、プラズマ照射を１５分間行ったもの（図３２（ａ）および（ｂ））は、照射距離にかかわらず、１０日間培養しても菌が繁殖していないことから、殺菌効果が得られていることがわかる。これに対し、プラズマ照射が４分間のもの（図３２（ｃ））は、菌の繁殖を抑える効果は得られているが、菌が徐々に繁殖しており、殺菌効果は得られていないことがわかる。【００９６】
次に、灰色かび病菌に、さまざまな濃度の過酸化水素を滴下した後、ＰＤＡ培地を使用して２０℃で７日間培養し、その変化を観察した。過酸化水素の濃度は、１０００、６２５、２５０、１００ｍｇ／Ｌとし、それぞれ１００μＬを滴下した。【００９７】
実験結果を、図３３に示す。図３３の（ａ）は過酸化水素の濃度が１０００ｍｇ／Ｌのとき、（ｂ）は６２５ｍｇ／Ｌのとき、（ｃ）は２５０ｍｇ／Ｌのとき、（ｄ）は１００ｍｇ／Ｌのとき、（ｅ）は比較のために過酸化水素の代わりに純水を滴下したとき、（ｆ）は比較のために何も滴下しなかったときの結果である。図３３に示すように、過酸化水素の濃度が高くなるほど菌の繁殖を抑える効果は大きくなっているが、いずれも菌が徐々に繁殖しており、殺菌効果は得られていないことがわかる。この結果から、プラズマ照射時の殺菌効果は、過酸化水素によるものではないといえ、ＯＨラジカルによるものであると考えられる。【００９８】
（ＯＨラジカルによる殺虫）
害虫に対する殺菌効果を調べる実験を行った。
図１の病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、ヘリウムプラズマを用いて発生したＯＨラジカルを、アブラムシに照射した。放電時の印加電圧Ｖを１０〜２０ｋＶ、水導入量を０．１〜５ｍＬ／時間とした。図３４は、アブラムシにＯＨラジカルを照射したときの、アブラムシの顕微鏡像を示す図である。図３４に示すように、アブラムシにＯＨラジカルを照射した場合、アブラムシは死滅し又は衰弱した。その個体を目視又は顕微鏡観察で確認した。【００９９】
次に、図１の病原菌および害虫の駆除装置１を使用して、ヘリウムプラズマを用いて発生したＯＨラジカルを、ダニに照射した。放電時の印加電圧Ｖを１０〜２０ｋＶ、水導入量を０．１〜５ｍｌ／時間とした。ＯＨラジカルを照射した個体は、数日後で死滅することを顕微鏡観察で確認した。一方、ＯＨラジカルを照射しなかったダニは、生存した。【０１００】
上記結果から、農作物の病気を発生させる菌の殺菌や害虫の駆除は、印加電圧を１０ｋＶ〜２０ｋＶとし（図１１、１６参照）、１時間当たり０．００１ｍＬ〜１０ｍＬの水ミスト（図１４、１５参照）を導入し、ヘリウムや空気などのガスの供給量を７リットル／分〜２０リットル／分とし（図２１参照）。ヘリウムプラズマや空気プラズマを用いて生成されたＯＨラジカルを、少なくとも５分以上〜１５分間程度病原菌又は害虫に照射すればよいことが確認できた。【０１０１】
本発明においては、ＯＨラジカル量は、用いる病原菌および害虫の駆除装置１の反応容器２の内径の大きさ、陰極電極５や陽極電極６の長さ、電極の表面積、電圧の範囲及び導入される水ミスト量等に依存して制御されるものであり、前述の、１時間当たり０．００１ｍＬ〜１０ｍＬの水ミストの導入範囲に制限されるものではない。また、前述の、５分以上〜１５分間の照射時間に制限されない。【０１０２】
本発明は、上記実施例に限定されることなく、特許請求の範囲に記載した発明の範囲内で種々の変形が可能であり、それらも本発明の範囲内に含まれることはいうまでもない。
【符号の説明】
【０１０３】
１，２０，３０：病原菌および害虫の駆除装置
２：反応容器
３：ガス供給部
３ａ：ガス搬送管
４：水供給部
４ａ：ポンプ
４ｂ：水ミスト発生器
４ｃ：水ミスト搬送用ガス供給器
４ｄ：水量制御装置
５：陰極電極
６：陽極電極
７：電源部
８：外側コイル
９：内側コイル
２５：陰極電極
２５ａ：本体部
２５ｂ：挿入部
２５ｃ：線状体
２５ｄ：冷却手段
２６：陽極電極
２６ａ：放射状電極部
【図２２】
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【図２３】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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