(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガスを処理する方法であって、
−  円筒対称の内部空間を有する伸張容器を採用し、前記伸張容器は、
ｉ）マイクロ波室を貫通して突出し、
ｉｉ）前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
ｉｉｉ）前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、
ｉｖ）前記容器の第１端に、内径Ｄが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の１／１６倍以下であり、長さＥが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の（ｎ＋１／８）倍以下である、同軸伸張円筒出口通路を有し、および、
ｖ）前記第１端の反対側の第２端において、底壁によって閉じられており、
−  処理対象のガスを、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って進む第１の渦流を形成し、その後前記第２端の前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の中心軸に沿って進み、前記第１端の前記出口通路から出る、処理対象のガスの第２の渦流を形成するように注入し、ならびに、
−  前記第２の渦流の前記ガスの少なくとも一部を励起して、マイクロ波非熱プラズマを形成し得る強度を有するマイクロ波エネルギーに対して透過性の前記容器の領域における前記容器の前記中心軸上に定常マイクロ波の波高点が形成されるように位置整合した前記マイクロ波室内に定常マイクロ波を形成する
ことを含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
−  伸張容器の内部空間の幅Ｗが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の（ｎ＋１／３２）倍〜（ｎ＋１／８）倍、（ｎ＋１／１６）倍〜（ｎ＋１／８）倍、または、（ｎ＋１／１２）倍〜（ｎ＋１／８）倍のいずれかの範囲内であり、
−  伸張容器の内部空間の長さＬが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の（ｎ＋１／１６）倍〜（ｎ＋１／４）倍、（ｎ＋１／８）倍〜（ｎ＋１／４）倍、または、（ｎ＋１／６）倍〜（ｎ＋１／４）倍のいずれかの範囲内である
伸張容器を採用することを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
処理対象のガスを、前記伸張容器の前記第１端から注入することに代えて、前記伸張容器の前記第２端の近傍位置から注入し、前記容器の前記内部空間の前記内壁に沿って進む第１の渦流を形成し、その後前記容器の前記第１端の遠位部分から反射して、前記第１の渦流の内側を同軸に進む第２の渦流を形成し、その後前記第２端の前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の前記中心軸に沿って進む第３の同軸渦流を形成し、前記第１端の前記出口通路から出るようにすることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
処理対象のガスが、天然ガス、メタン、エタン、プロパンおよびブタンのいずれか１つであることを特徴とする請求項１、２または３に記載の方法。
【請求項５】
ガスを処理する装置であって、
−  室内に定常マイクロ波を形成することが可能であり、０．１ｋＷ〜５００ｋＷのエネルギーを供給されて０．６ＧＨｚ〜１０ＧＨｚの範囲の周波数のマイクロ波放射を生成する同軸マグネトロンであるマイクロ波放射源に結合されたマイクロ波室（１，１０７，２０７）、および、
−  円筒対称の内部空間（１０２，２０２）を有する伸張容器（３，１００，２００）を含み、
−  前記伸張容器は、前記容器の長手方向の中心軸が前記マイクロ波室内の定常マイクロ波の伝播方向に対して実質的に垂直な方向を向くように、前記マイクロ波室を貫通して突出し、
−  前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
−  前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分（２，１０８，２０８）の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、および、
−  前記伸張容器は、第１端（１０３，２０３）の反対側の第２端（１０４，２０４）において底壁によって閉じられており、
−  前記伸張容器は、前記第１端に、内径Ｄが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の１／１６倍以下であり、長さＥが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の（ｎ＋１／８）倍以下である、同軸伸張円筒出口通路（１０５，２０５）を有し、および、
−  前記伸張容器は、前記容器の前記第１端の近傍位置に配置された処理対象のガスを注入するための入口部（５，１０６，２０６）を有し、前記入口部は、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って前記第２端の前記底壁へと進む第１の渦流を形成し、その後前記底壁から反射して前記容器の前記底壁から前記容器の前記中心軸に沿って進むガスの第２の渦流を形成し、前記第１端の前記出口通路から出るように、ガスを注入し、ならびに、
−  前記伸張容器は、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波高点が、前記伸張容器の長手方向の前記中心軸上に位置するように、前記マイクロ波室を貫通する
ことを特徴とする装置。
【請求項６】
前記伸張容器は、
−  前記容器の前記第２端（２０４）の近傍位置に配置された処理対象のガスを注入するための入口部（２０６）、および、
−  前記第１端（２０３）における前記伸張容器の縁区画に位置し、前記第２端（２０４）に対向する環状半チューブを形成する湾曲壁区画（２１０）であって、注入されたガスが、前記容器の前記内部空間の前記内壁に沿って当該湾曲壁区画（２１０）へと進む第１の渦流を形成し、その後当該湾曲壁区画から反射して、前記伸張容器の前記第２端（２０４）に向かって進むガスの第２の渦流を形成し、前記第２端にてもう一度反射して、前記容器の前記底壁（２０４）から前記容器の長手方向の前記中心軸に沿って進み、前記第１端（２０３）の前記出口通路（２０５）から出る第３の渦流を形成するように配置された湾曲壁区画（２１０）
を有することを特徴とする請求項５に記載の装置。
【請求項７】
−  前記伸張容器の前記内部空間の幅Ｗが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の（ｎ＋１／３２）倍〜（ｎ＋１／８）倍、（ｎ＋１／１６）倍〜（ｎ＋１／８）倍、または、（ｎ＋１／１２）倍〜（ｎ＋１／８）倍のいずれかの範囲内であり、
−  前記伸張容器の前記内部空間の長さＬが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波長の（ｎ＋１／１６）倍〜（ｎ＋１／４）倍、（ｎ＋１／８）倍〜（ｎ＋１／４）倍、または、（ｎ＋１／６）倍〜（ｎ＋１／４）倍のいずれかの範囲内である
ことを特徴とする請求項５または６に記載の装置。
【請求項８】
前記マイクロ波プラズマ源は、
−  ０．５ｋＷ〜１２０ｋＷ、好ましくは１ｋＷ〜７５ｋＷのエネルギーを供給される同軸マグネトロンであり、前記同軸マグネトロンは、
−  ０．９ＧＨｚ〜２．５ＧＨｚの範囲の周波数のマイクロ波放射を生成する
ことを特徴とする請求項５、６または７に記載の装置。
【請求項９】
前記伸張容器の前記不透過壁の材料は、真鍮、銅、鋼、アルミニウムまたはアルミナのいずれか１つであることを特徴とする請求項５、６または７に記載の装置。
【請求項１０】
前記伸張容器の中央区画の前記透過壁の材料は、ポリテトラフルオロエチレン、窒化ホウ素、石英、シリカおよびアルミナのいずれか１つであることを特徴とする請求項５、６または７に記載の装置。
【請求項１１】
前記入口部は、前記容器の前記内部空間へ処理対象のガスを接線注入するように設計されていることを特徴とする請求項５、６または７に記載の装置。
【請求項１２】
前記出口通路は、一定の断面積の円筒区画へと連なる切頂漏斗の形状とされ、または、一定の断面積および前記出口通路の端壁に凹部（８ｂ）を有する形状とされていることを特徴とする請求項５、６または７に記載の装置。
【請求項１３】
前記出口通路は、前記出口通路の壁厚が下端に向かって減少するように前記出口通路の外壁を先細りとした、一定の断面積の円筒通路の形状とされていることを特徴とする請求項５、６または７に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガスを処理する方法およびその方法を実施するための装置に関する。より詳細には、本発明は、非熱マイクロ波プラズマへの曝露によってガスを処理する方法および装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
プラズマは、多かれ少なかれイオン化したガスであり、広範囲に及ぶエネルギー密度および電子温度を有し得る電気伝導性の流体である。したがって、プラズマは、クラッキング、解離および堆積を含む工業的処理ならびにガス研磨において広範に使用されている。プラズマを採用する工業的処理の例には、すなわち、薄膜蒸着、プラズマ化学、プラズマスプレーおよびバルク材加工、材料合成、溶接、融合などがある。
【０００３】
プラズマ特性は、通常、密度（１立方メートル当たりの電子）および電子温度（これは、Ｋまたは電子ボルトの単位で測定されてよい）を単位として測定される。後者は、イオン化の度合いの直接的尺度であり、つまり、電子を失った原子の割合である。プラズマ密度および温度は大幅に変化し得、密度は、１立方メートル当たり１０−３から１０＋３０粒子まで、温度は、０Ｋから１０＋８Ｋまで、変化し得る。プラズマ寿命もまた重要な尺度であり、同じく広い範囲を取り得、一般に１０−１２から１０＋１７秒である。したがって、「プラズマ」の用語は極めて広範な状態を表し得ることが判り、如何なる具体的用途についても、使用するプラズマの種類を特定することが重要である。
【０００４】
種々の形態のプラズマが存在することが知られており、一般に、そのエネルギー特性により、基本的に熱プラズマおよび非熱プラズマに、分類されている。
【０００５】
熱プラズマ（ＴＰ）
熱プラズマは、同じ温度の電子ならびに重粒子（イオンおよび中性粒子）を有しており、つまり、電子と重粒子とは熱平衡にある。熱プラズマは、たとえば電気アークによって、簡単に生成され、したがって、数十ワットから数メガワットまで容易に規模設定可能である。一般に、熱プラズマは、プラズマの全質量が加熱される際に、熱損失ならびに取り扱いおよび封じ込めの問題を伴うので、所与の反応結果のために高いエネルギー入力を必要とする。
【０００６】
熱プラズマの効果は、処理製品の総エネルギー容量および重量平均温度を単に高めることである。結果として、プラズマエネルギーの寄与に応じた新たな平衡組成が複数成分に成立し、この場合のプラズマエネルギーの寄与の効果は、同じ値の熱エネルギーの寄与の効果と、定量的に同一である。
【０００７】
非熱プラズマ（ＮＴＰ）
非熱プラズマは熱力学的平衡にはなく、したがって、このプラズマの効果は、処理製品に熱力学的非平衡組成をもたらす結果となる。通常、ＮＴＰにおけるイオン温度は電子温度とは異なり、電子の方が重粒子よりも「熱い」。このため、ＮＴＰは、文献において「コールドプラズマ」あるいは「非平衡プラズマ」とも呼ばれている。
【０００８】
ＮＴＰは、真空中での放電（バリア放電）容量性および誘導性結合プラズマ、ならびに、ラジオ波（ＲＦ）およびマイクロ波電磁気法を含む種々の技法を用いて成されてよい。
【０００９】
熱プラズマが如何なる圧力においても動作し得るのに対して、ＮＴＰは、低いまたは真空に近い状態での動作を好み、いくつかの形態は低圧でのみ動作し、マイクロ波生成プラズマなどの他の形態は、より高い圧力（大気圧）で動作し得る。
【００１０】
低圧でのＮＴＰは、周囲の重粒子の減衰効果が最小になるので、より大きな体積中で生成し開始することが比較的容易であるが、プラズマ密度も制限され、したがって、商業的価値を限定する（滞留時間がより大きいことが必要である）。大気圧付近またはそれよりも上で動作する高圧ＮＴＰは、周囲の重粒子（原子）の接近によって絶えず減衰され、そのため、より大きな形成エネルギーを必要とする。しかし、高強度プラズマは、滞留時間が短く、連続動作が可能なので、より汎用的で商業的に実行可能なプラズマ反応器となる。したがって、マイクロ波非熱プラズマによって得られるかも知れない、強力な非平衡高エネルギー高圧プラズマが望ましい。
【００１１】
マイクロ波非熱プラズマ
マイクロ波ＮＴＰは、低い熱損失および高い電子温度の強い触媒効果のため、高反応性プラズマを形成するのに必要なエネルギー入力が比較的低いので、プラズマ化学に特に有効である。また、ＮＴＰは、無電極のノズル設計で作製されたときは、電極からの汚染物を生じない。
【００１２】
マイクロ波ＮＴＰは、より大きな範囲にわたって設計することが可能なバリア放電システムとは異なり、均一な体積中で生成することが著しく困難である。しかしながら、マイクロ波ＮＴＰは、エネルギー結合の点ではより効率が良いが、マイクロ波源（マグネトロン）の大きさによって制約を受ける。ＧＨｚ周波数の範囲において１ｋＷを超える電力で動作するマグネトロンは、大気圧での定常状態マイクロ波放電を維持することができる。低いまたは中程度の圧力では、プラズマは大きく非平衡であり、中性成分の温度（Ｔｇ＝３００Ｋ）は電子温度（Ｔｅ≒１〜２ｅＶ）よりも低い。
【００１３】
ほとんどの大規模プラズマ化学用途は、反応器における生産性が高いため、高出力かつ高圧を必要とする。選択的化学処理を支持するために、高い電子温度および密度で、高い度合いの非平衡を有することも重要である。したがって、効率および選択性が共に高い化学的用途のためには、非平衡プラズマを生成する強力な放電が必要である。
【００１４】
従来技術
マグネトロンまたは他のマイクロ波エネルギー源で形成されたマイクロ波エネルギーを、複数のプラズマ発生器に分配することが知られている。各プラズマ発生器は、その発生器に移送されるマイクロ波エネルギーの一部を用いて、マイクロ波誘導プラズマ流を生成する。
【００１５】
欧州特許公開公報第ＥＰ０４６１６８３Ａ２号には、真空反応室内で加工対象物の表面にマイクロ波放電プラズマを照射することにより、樹脂材料の加工対象物をプラズマ処理することが可能なプラズマ処理のための装置が開示されており、この装置は、複数の長いプラズマ照射円筒パイプを含み、これらの円筒パイプの各々には、その長手方向に沿う、プラズマを注入するための多数の小孔、および、プラズマが流れ込み難い区画に向けて自由端開口が配置された、少なくとも１つのプラズマ照射ストレートパイプが設けられている。少なくとも１つの第２のプラズマ照射パイプが、反応室内の任意位置に移動可能なように配置されている。
【００１６】
国際特許公開公報第ＷＯ２００７／０８６８７５号には、２．４５ＧＨｚのマイクロ波を生成するマイクロ波生成器、マイクロ波を伝播させる導波管、および、加工対象物Ｗに対向する導波管の表面に搭載されたプラズマ生成器を含むプラズマ生成ユニットＰＵ；ならびに、加工対象物Ｗを運搬してプラズマ生成器を通過させる加工対象物運搬機Ｃを備えた加工物処理システムＳが開示されている。プラズマ生成器は、マイクロ波を受け、受ける電気エネルギーに基づいてプラズマ変換ガスを生成し、生成したガスを放出する、複数の配列されたプラズマ生成ノズルを含む。プラズマ変換ガスは、加工対象物Ｗが加工対象物運搬機Ｃによって運搬される間に、プラズマ生成器内で加工対象物Ｗに吹き付けられる。複数の加工対象物を連続的にプラズマ処理すること、および、大面積を有する加工対象物を効率よくプラズマ処理すること、の双方が可能である。
【００１７】
欧州特許公開公報第ＥＰ１９３６６５６号には、対象物を清掃するプラズマ生成器が開示されている。このプラズマ生成器は、プラズマ室、および、プラズマ室に配置されて清掃される対象物を支持する支持構造を含む。さらに、プラズマ生成器は、プラズマ生成領域から対象物に向かって流れる荷電プラズマ粒子の流れを妨げる電磁シールド、およびプラズマ源を含む。さらに、プラズマ生成器は、それぞれプラズマ生成領域においてプラズマを生成し、プラズマ生成器の動作中に相互作用して、プラズマ粒子を拡散閉鎖された流路内に流すように配置された、プラズマ源複合体を形成する追加のプラズマ源を含む。
【００１８】
反応器内のマイクロ波誘導プラズマのエネルギー密度を高めるために、２つ以上のマイクロ波エネルギー源を採用することも知られている。
【００１９】
国際特許公開公報第ＷＯ２０１０／０９４９６９号には、反応室およびこの反応室と流体連通した１つ以上のプラズマ源を有するプラズマ反応器が開示されている。イオン化させる材料を含む流体がプラズマ源に供給されて、プラズマ源によって生成されたプラズマの形態のイオン化した物質が、反応室の反応領域において収集される。反応生成物は反応室から収集されて、プラズマ反応器の連続運転が可能になる。さらに、プラズマ反応器は、懸濁した粒子を反応室内に維持するように適合され、このことが、プラズマ反応器が適する処理の範囲を広げ、その処理の効率を高める。
【００２０】
国際特許公開公報第ＷＯ２０１０／０９４９７２号には、複数のマイクロ波プラズマノズルおよび共通の反応室を有するプラズマ反応器が開示されている。イオン化させる材料を含む流体がプラズマノズルに供給され、各プラズマノズルは反応室への入口部に接続されて、ノズル内で生成されたプラズマが入口部を通って反応室内に収集されるようになっている。プラズマ反応器は、複数の個別のプラズマノズルを同時に使用することで、規模を大きくすることが可能であり、したがって、多種多様な供給材料の処理および商業的規模での使用に適している。
【００２１】
プラズマ反応器で２つ以上のプラズマ生成器を使用し、各生成器が個別のマイクロ波エネルギー源を有することは、プラズマ反応器内の複数のエネルギー源のマイクロ波場間の相殺的干渉という問題への解決策を必要とする。マイクロ波エネルギーがプラズマ反応器へと貫通するのを防止する態様で、マイクロ波誘導プラズマを生成して、ノズルからプラズマ反応器に移送することが可能な、プラズマノズルを採用する必要がある。
【００２２】
米国特許登録公報第ＵＳ５２０６４７１号には、活性化されるガスが高速流として流れ通る活性ガス形成領域に、マイクロ波エネルギーが供給されるマイクロ波活性化ガス生成器が開示されている。この流れは活性化領域の内部または近傍で乱されて、活性ガス形成領域に下流停滞領域を形成し、マイクロ波ガス活性化を促進して効率よくガスに出力を付与させ、高体積、高速の活性ガス流が形成される。
【００２３】
米国特許公開公報第ＵＳ２００４／０１４９７００号には、高周波マイクロ波源内でマイクロ波を生成する方法が開示されている。この方法では、導波管（１）内でマイクロ波を導く。そして、ガス入口開口部（４）およびガス出口開口部（３）を含むマイクロ波透過チューブ（２）にｐ≧１バールの圧力のプロセスガスを導入する。ここで、プロセスガスは、接線流成分を有するように、ガス入口開口部（４）からマイクロ波透過チューブ（２）に導入する。そして、マイクロ波透過チューブ（２）内でプロセスガスの無電極点火によりプラズマ（７）を生成する。そして、チューブ（２）のガス出口開口部（３）に設けられた金属製拡張ノズル（５）を通じて作業空間にプラズマ（７）を導入することによりプラズマジェット（１７）を生成する。この文献の図２の複製を図１に示す。
【発明の概要】
【００２４】
発明の目的
本発明の主たる目的は、マイクロ波放射を装置の内部に閉じ込めたままで、装置に供給されるガス相のマイクロ波誘導プラズマを連続的に形成し、そのプラズマおよびガス相を反応器空間に移送する方法および装置を提供することである。
【００２５】
本発明のさらなる目的は、効率よくガスを処理し、したがって、プラズマへの変換率が高く、プラズマ安定性の高い方法およびプラズマ生成装置を提供することである。
【００２６】
本発明の目的は、以下の記載ならびに添付の特許請求の範囲および図面に説明する特徴によって、達成されてよい。
【００２７】
発明の説明
本発明は、プラズマ生成域の周囲に二重の渦流を成すように処理対象のガスの再循環バイパス流を形成することによって、マイクロ波エネルギーに曝したガスの変換率が向上するかも知れず、また、定常マイクロ波の波長の一定の割合よりも小さい特徴的寸法を有する装置のガス／プラズマ出口通路を採用することによって、マイクロ波放射を効率よく閉じ込められるかも知れない、という認識に基づいている。
【００２８】
よって、第１の特徴において、本発明は、ガスを処理する方法に関する。この方法は、
− 円筒対称の内部空間を有する伸張容器を採用する。前記伸張容器は、
ｉ）マイクロ波室を貫通して突出し、
ｉｉ）前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
ｉｉｉ）前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、
ｉｖ）前記容器の第１端に、内径Ｄが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の１／１６倍以下であり、長さＥが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の（ｎ＋１／８）倍以下である、同軸伸張円筒出口通路を有し、および、
ｖ）前記第１端の反対側の第２端において、底壁によって閉じられている。
また、この方法は、− 処理対象のガスを、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って進む第１の渦流を形成し、その後前記第２端の前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の中心軸に沿って進み、前記第１端の前記出口通路から出る、処理対象のガスの第２の渦流を形成するように注入する。ならびに、この方法は、
− 前記第２の渦流の前記ガスの少なくとも一部を励起して、マイクロ波非熱プラズマを形成するのに十分な強度を有するマイクロ波エネルギーに対して透過性の前記容器の領域における前記容器の前記中心軸上に定常マイクロ波の波高点が形成されるように位置整合した前記マイクロ波室内に定常マイクロ波を形成する。
【００２９】
第２の側面において、本発明は、ガスを処理するための装置に関する。この装置は、
− 室内に定常マイクロ波を形成することが可能であり、マイクロ波放射源に結合されたマイクロ波室、および、
− 円筒対称の内部空間を有する伸張容器を含む。そして、
− 前記伸張容器は、前記容器の長手方向の中心軸が前記マイクロ波室内の定常マイクロ波の伝播方向に対して実質的に垂直な方向を向くように、前記マイクロ波室を貫通して突出し、
− 前記伸張容器の前記マイクロ波室と接触しない部分の壁は、マイクロ波放射に対して不透過性であり、
− 前記伸張容器の前記マイクロ波室を貫通する部分の壁は、マイクロ波放射に対して透過性であり、および、
− 前記伸張容器は、第１端の反対側の第２端において底壁によって閉じられている。そして、
− 前記伸張容器は、前記第１端に、内径Ｄが、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の１／１６倍以下であり、長さＥが、ｎを０，１，２または３として、前記マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の（ｎ＋１／８）倍以下である、同軸伸張円筒出口通路を有する。そして、
− 前記伸張容器は、前記容器の前記第１端の近傍位置に配置された処理対象のガスを注入するための入口部を有する。そして、前記入口部は、前記容器の前記内部空間の内壁に沿って前記第２端の前記底壁へと進む第１の渦流を形成し、その後前記底壁から反射して、前記容器の前記底壁から前記容器の前記中心軸に沿って進み、前記第１端の前記出口通路から出る、ガスの第２の渦流を形成するようにガスを注入する。そして、
− 前記伸張容器は、前記マイクロ波室内の前記定常マイクロ波の波高点が、前記伸張容器の長手方向の前記中心軸上に位置するように、前記マイクロ波室を貫通する。
【００３０】
本発明に従う伸張容器（およびマイクロ波室）の内部へのマイクロ波放射の閉じ込めは、出口通路からの、したがって反応器空間への、マイクロ波エネルギーの漏出を効果的に排除するために採用される、出口通路の特徴的寸法により規定される出口通路の空洞のチョーク効果によって得られる。チョーク空洞は、出口通路の内径Ｄが、マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の１／１６倍以下であり、長さＥが、ｎを０，１，２または３として、マイクロ波室内の印加マイクロ波場の波長の（ｎ＋１／８）倍以下であるときに、有効であることが判明した。
【００３１】
しかし、伸張容器のジオメトリに起因してマイクロ波放射のモードが複数混在するので、出口通路から反応器空間へのマイクロ波エネルギーの漏出をより効果的に排除するためには、それぞれ伸張容器の長さおよび幅である特徴的な寸法ＬおよびＷによって得られる第２のマイクロ波チョークを採用することが、より有利であるかも知れないということを経験した。第２のチョーク効果は、長さＬが、マイクロ波室内の定常マイクロ波の波長の１／４以下であり、幅Ｗが、マイクロ波室内の定常マイクロ波の波長の１／８以下であるときに、満足できる程度に効果的であることが判明した。これらの特徴的寸法では、マイクロ波放射が伸張容器の壁から効果的に反射され、多かれ少なかれ励起したプラズマガスのための出口通路からのマイクロ波放射の脱出（漏出）が実質的に防止されることが、観察された。本明細書で用いる「長さＬ」の用語は、円筒出口通路の下端の縁上の点によって規定される平面と、伸張容器の壁のマイクロ波透過区画の最上端の縁に沿う点によって規定される平面との間の空間の、最短距離を意味する。
【００３２】
本明細書で使用する「波長」の用語は、波の空間的な周期、すなわち、マイクロ波室内で振動するマイクロ波の同一相の、連続する対応点間の距離を意味する。本明細書で使用する「実質的に垂直」の用語は、マイクロ波室内のマイクロ波場の速度ベクトルの伝播方向に対して、伸張容器の中心軸が概ね垂直になるように、伸張容器の向きが設定されることを意味する。概ね垂直は、８０〜１００°の範囲内の角度に相当する。
【００３３】
第１および第２の特徴に従う本発明を、伸張容器の中心軸に沿った断面図である図２に、模式的に示す。参照符号１００は伸張容器の不透過壁を、参照符号１０２は円筒対称性を有する内部空間を、参照符号１０３は内部空間の第１端を、参照符号１０４は内部空間の第２端を、参照符号１０５は出口通路を、参照符号１０６は処理対象のガスを注入して第１の渦流を形成するための入口部（渦流を形成する手段は不図示）を、参照符号１０７は切除表示したマイクロ波室を、参照符号１０８はマイクロ波放射に対して透過性の容器の壁部分を、参照符号１０９はマイクロ波誘導プラズマを指す。伸張容器の中心軸を、ＡおよびＡ’間の点線で表す。マイクロ波透過壁区画１０８の最上端の縁に沿った点により規定される平面を、符号Ｐを付した破線で示す。伸張容器の内部寸法により規定されるチョーク空洞の長さＬを、符号Ｌを付した２つの垂直方向の矢印で示し、一方、チョーク空洞の幅Wを、符号Wを付した２つの水平方向の矢印で示す。出口通路の内径Dを、符号Dを付した２つの水平方向の矢印で示し、出口通路の長さEを、符号Eを付した２つの垂直方向の矢印で示す。
【００３４】
本発明に従う方法および装置の目的は、処理対象のガスを、伸張容器の内壁に沿う第１の渦流を形成するように、注入することによって得られる。第１の渦流のガスは、プラズマ域から漏れる熱／エネルギーを吸収することにより、マイクロ波誘導プラズマに直接曝されることから壁（１００および１０８）を保護する、熱エネルギーシールドとして作用する。これによって、処理対象のガスが予熱され、中心軸に沿う第２の渦流を流れ上がってプラズマ生成域１０９に入るときには、ガスの大部分が十分に励起されているようにする、という有利な効果が得られる。この特徴は、処理のエネルギー効率を向上させ、したがって、マイクロ波プラズマの商業的実用性を高める。伸張容器内の同軸で反対向きの二重の渦流は、第１の渦流が、第２の渦流のガスを閉じ込めて容器の中央空間を流れるようにする安定材として機能して、マイクロ波エネルギーと処理対象のガスとの接触を改善する、という点でも有利である。
【００３５】
伸張容器内に第３の渦流を適用して、マイクロ波エネルギーから容器の壁を保護する熱エネルギーシールド効果、プラズマ形成域に入る前のガスの予熱効果、および、閉じ込め効果（中心同軸渦流が横に拡張するのを妨げられる）を高めてもよく、これらは、処理のエネルギー効率をさらに向上させる。伸張容器内で３つの同軸渦流を実現するためには、容器の第２端（出口通路が位置する第１端の反対側）からガスを導入して、旋回運動をさせる必要がある。第１の渦流の旋回するガスは、容器の第１端に達したときに偏向されて逆方向に（第２端に向かって戻るように）流れなければならない。これは、すなわち、第１端における容器の縁区画に、環状半チューブなどを成す湾曲した壁部分を備えることによって得てよい。第１端にて偏向されたガスは、第１の渦流の内部を同軸に反対方向に流れる第２の渦流を形成し、第２端に達する。ガスは第２端にて再び偏向されて、第２の渦流の内部を同軸に反対方向に流れる第３の渦流を形成する。第３の渦流は、伸張容器の中心軸に沿って流れて、出口通路を通って出る。マイクロ波室内の定常マイクロ波は、第３の渦流を流れるガスがマイクロ波エネルギーによって励起され加熱されてプラズマを形成するように、中心軸上に波高点を有するように作成されなければならない。
【００３６】
３つの同軸渦流を採用する例示の実施形態を、伸張容器の中心軸に沿った断面図である図３に、模式的に示す。参照符号２００は伸張容器の不透過壁を、参照符号２０２は円筒対称性を有する内部空間を、参照符号２０３は内部空間の第１端を、参照符号２０４は内部空間の第２端を、参照符号２０５は出口通路を、参照符号２０６は処理対象のガスを注入して第１の渦流を形成するための入口部（渦流を形成する手段は不図示）を、参照符号２０７は切除表示したマイクロ波室を、参照符号２０８はマイクロ波放射に対して透過性の容器の壁部分を、参照符号２０９はマイクロ波誘導プラズマを、参照符号２１０は湾曲した壁部分を指す。マイクロ波透過壁区画１０８の最上端の縁に沿った点により規定される平面を、符号Ｐを付した破線で示す。伸張容器の内部寸法により規定されるチョーク空洞の長さＬを、符号Ｌを付した２つの垂直方向の矢印で示し、一方、チョーク空洞の幅Wを、符号Wを付した２つの水平方向の矢印で示す。出口通路の内径Dを、符号Dを付した２つの水平方向の矢印で示し、出口通路の長さEを、符号Eを付した２つの垂直方向の矢印で示す。３つの同軸渦流を有する実施形態についての特徴的寸法Ｄ，Ｅ，ＬおよびＷの仕様は、2つの同軸渦流を有する実施形態についての上述の仕様と同じである。第１、第２および第３の渦流における旋回ガスの流れの方向を、太い矢印で示す。
【００３７】
本明細書で使用する「中心軸」の用語は、容器の円筒内部空間の回転軸を意味する。回転軸Ａ−Ａ’について円筒対称性を有することが必要なのは、容器の内部空間および出口通路のみであることに留意すべきである。装置の他の構成要素は、非対称であっても、他の対称性を有してもよい。
【００３８】
本明細書で使用する「容器の第１端の近傍に」の用語は、第１端と平面Ｐとの間のどこかにおける、伸張容器のマイクロ波不透過壁部分上の位置を意味する。
【００３９】
本明細書で使用する「第１の渦流」の用語は、入口部から容器の底区画に向かい、容器の内部空間の内壁に沿って回転する処理対象のガスの流れを意味する。本明細書で使用する「第２の渦流」の用語は、第１の渦流の低圧域によって規定される中心軸整合空間に閉じ込められ、第１の渦流のガスの流れが容器の底区画に当たったときにそのガスの流れの反射によって生じる、回転するガスおよびプラズマの流れを意味する。したがって、第２の渦流は、第１の渦流の中心に位置することになるが、容器の底区画から逆方向に進んで、第１端の出口開口部から出る。第１および第２の渦流の二重層渦流は、したがって、底区画に出口開口部がないことを除いて、サイクロン分離器における流体流に類似している。
【００４０】
本明細書で使用する「底壁」の用語は、第２端における容器の内部空間の底筺体であって、流入する第１の渦流のガスを反射して第２の渦流を形成することが可能な底筺体を意味する。本発明は、二重渦流構造を形成することが可能な公知のまたは想到し得るあらゆる底壁を適用してよい。ただし、第１の渦流中を流れるガスの垂直速度成分を多かれ少なかれ水平速度成分に円滑に移行させて、上方に向かい中心軸に沿った第２の渦流をガスに形成させる収束帯域を、底壁の中心点の周囲に得るように設計された底壁を採用するのが有利である。この特徴は、内部空間の円筒対称性を有する湾曲円錐状閉鎖を形成する形状とされた内壁を有する、容器の底構成要素によって得られる。湾曲円錐状閉鎖は、中心軸を通る垂直平面との交差によって形成される曲線があらゆる曲率、すなわち、半円、半楕円および放物線のいずれか１つなど、を有してよい。
【００４１】
本明細書で使用する「マイクロ波室」の用語は、筺体の内部にマイクロ波放射の定常波を収容し生成することが可能な、公知のまたは想到し得るあらゆる筺体を意味する。好適でよく使用されるマイクロ波室の例は、不透過でマイクロ波を反射することが可能で、マイクロ波放射の固有値に相当する寸法を有する内部空洞を形成する壁を有する直方体である。この例のマイクロ波室は導波管とも呼ばれる。この形態のマイクロ波室を適用するとき、伸張容器は、マイクロ波室の内部の定常マイクロ波が波高点を有する位置においてマイクロ波室を貫通し、容器のマイクロ波透過中央区画がマイクロ波室の内部にあるように、位置するべきである。それ故、伸張容器の内部のマイクロ波エネルギーの高強度域が、伸張容器を通るガス流に接触して励起させるように形成されるであろう。本発明は、公知のまたは想到し得るあらゆるマイクロ波室、すなわち、同軸ケーブルなど、を適用してよい。
【００４２】
マイクロ波室は、マイクロ波放射を室内に供給するマイクロ波生成器に接続される。本発明は、公知のまたは想到し得るあらゆるマイクロ波室およびマイクロ波源、すなわち、マグネトロンなど、を適用してよい。マイクロ波プラズマ生成器は、有利には、０．１ｋＷ〜５００ｋＷ、より好ましくは０．５ｋＷ〜１２０ｋＷ、最も好ましくは１ｋＷ〜７５ｋＷのエネルギーを供給される同軸マグネトロンであってよい。マイクロ波放射の周波数は、有利には、０．６ＧＨｚ〜１０ＧＨｚ、より好ましくは０．９ＧＨｚ〜２．５ＧＨｚの範囲内であってよい。後者は、３３〜１２ｃｍの波長に相当する。
【００４３】
伸張容器の不透過壁の材料は、ガスの非熱プラズマの形成に関連する熱、圧力および化学的環境に耐え得る、公知のまたは想到し得るあらゆる材料であってよい。好適な材料の例には、真鍮、銅、鋼、アルミニウムなどの金属または合金、アルミナなどのセラミックスが含まれるが、これらに限られない。壁を能動的に冷却してもよく、これは、すなわち、循環冷却剤を有する壁とする場合は高容量の複数通路を持たせることにより、あるいは、公知のまたは想到し得るあらゆる形態の固体材料の冷却による。
【００４４】
伸張容器の中央区画の壁の材料は、ガスの非熱プラズマの形成に関連する熱、圧力および化学的環境に耐え得る、想到し得るあらゆる材料であってよい。好適な材料の例には、ポリテトラフルオロエチレン、窒化ホウ素、石英、シリカ、アルミナなどの（１０未満の非誘電率を有する）低誘電性のセラミックが含まれるが、これらに限られない。
【００４５】
本発明は、伸張容器の内部空間の入口区画に渦流誘導器を備える、または、伸張容器の内部空間へのガスの接線注入を採用して、ガスを下方に向かい内壁に沿ったらせん流とするなどの、第１の渦流を形成するための、公知のまたは想到し得るあらゆる方法を適用してよい。渦流誘導器の一例は、伸張容器の壁の環状通路に配置された２つ、４つ、６つなどの空気ナイフである。環状通路は、第１端から近距離に位置し、中心軸の周りに対称に配置され、一方、空気ナイフは、ｍを１，２，３，４，５，６，７，８，９または１０として、ｍ片の固体物体を挿入することによって形成され、固体物体は、各々が環状通路の壁と共にガス密封筺体を形成し、固体物体間に、環状通路に適用される物体の数と同数のスリットを生成する。各スリットは、注入されるガスのための、接線方向を向いた流路を形成する。適用されるガス圧は、有利には、空気ナイフにおいて、１〜１００リッター／分（２〜３２０ｍ／秒に相当）の範囲のガス速度を提供してよく、一方、スリットの断面積は、有利には、１×０．００１ｍｍ２〜３０×０．５ｍｍ２、好ましくは５×０．００５ｍｍ２〜２５×０．２５ｍｍ２直径、より好ましくは１０×０．０１ｍｍ２〜２０×０．１５ｍｍ２であってよい。対応するガス圧は、０．１０〜０．４５メガパスカル（ＭＰａ）の範囲内である。
【００４６】
ガスの成分を処理するためにプラズマアフターグローを適用するという特徴は、外部エネルギー源（マイクロ波場）が存在せず、プラズマ生成種が脱励起して、安定種を形成し易い２次化学反応に関与する、という点で有利である。ガス組成に応じて、超弾性衝突が続いて、プラズマの原子および分子に蓄えられたエネルギーを解放することによって、しばらくの間プラズマをアフターグロー内に維持する。特に分子状ガスにおいては、アフターグローにおけるプラズマの化学的性質はプラズマとは大きく異なる。プラズマプルームにおける化学的性質が分子結合の開裂に関連するのに対し、アフターグロー域における化学的性質は新たな結合の形成に関連する。アフターグローの化学的性質、および、エネルギー量、エネルギー勾配、生成物／反応物、基質、触媒の溶解性などのアフターグロー領域における条件の制御は、所望の反応生成物の形成、質、および選択性の制御を改善することによって有利になるかも知れない。
【００４７】
プラズマアフターグローは、プラズマ源の中断（パルス化）により時間的なものにも、プラズマ源からの距離より空間的なものにも、なり得る。本発明においては、マイクロ波室の内側に位置する伸張容器の中央区画およびマイクロ波エネルギーにチョーク効果を及ぼす出口通路を有する装置設計により得られる、空間分離によって形成されるプラズマアフターグローを採用する。
【００４８】
さらに、出口通路の設計、より正確にはジオメトリを変化させて、出口通路から出るプラズマアフターグローの幅および長さを調整してもよい。これは、マイクロ波室から出て反応空間に入るプラズマを延長する能力をもたらす。たとえば、出口通路の直径を減少させることは、プラズマ／ガス渦流の直径を減少させて、プラズマ域の長さを増大させる。これは，伸張容器の壁からより離れるようにプラズマを移動させることを可能にして、熱分解を減少させ、同時に、プラズマしたがってアフターグロー領域を、マイクロ波場からより遠くに延長させる。これは、各々がそれ自体のマイクロ波生成器（マグネトロンなど）を備える２つ以上の装置を適用して、複数のマイクロ波生成器のマイクロ波場間の相殺的干渉という問題に妨害されることなく、プラズマアフターグローを単一の反応空間に供給することを可能にする。この特徴は、本発明の第２の特徴に従う装置を、国際特許公開公報第ＷＯ２０１０／０９４９６９号および第ＷＯ２０１０／０９４９７２号に開示されているプラズマ反応器における使用に、適するものとする。
【００４９】
ノズルのチョーク効果は、出口通路の直径が０よりも大きく、かつ、マイクロ波室内の定常マイクロ波の波長の１／１６よりも小さいときに、十分となる。ただし、実際面では、効果的なチョーク空洞を形成する必要性と、第２の渦流のガス／プラズマアフターグローのための出口部の有効な流容量を有する必要性とのバランスを取って、出口通路の直径Ｄが、マイクロ波室内の定常マイクロ波の波長の１／６４倍〜１／１６倍、１／３２倍〜１／１６倍または１／２４倍〜１／１６倍の、いずれかの範囲内なるようにするのが有利であろう。これに応じて、出口通路の長さＥは、ｎを０，１，２または３として、マイクロ波室内の定常マイクロ波の波長の（ｎ＋１／３２）倍〜（ｎ＋１／８）倍、（ｎ＋１／１６）倍〜（ｎ＋１／８）倍または（ｎ＋１／１２）倍〜（ｎ＋１／８）倍の、いずれかの範囲であってよい。
【００５０】
また、伸張容器の特徴的寸法ＬおよびＷによって得られる第２マイクロ波チョーク効果は、効果的なチョーク空洞を形成する必要性と、第１および第２の渦流の効果的な流量を形成するための空間を有する必要性とのバランスを取って、伸張容器の内部空間のチョーク空洞の幅Ｗが、ｎを０，１，２または３として、マイクロ波室内の定常マイクロ波の波長の（ｎ＋１／３２）倍〜（ｎ＋１／８）倍、（ｎ＋１／１６）倍〜（ｎ＋１／８）倍または（ｎ＋１／１２）倍〜（ｎ＋１／８）倍の、いずれかの範囲内なるようにするのが有利かも知れない。これに応じて、伸張容器の内部空間のチョーク空洞の長さＬは、ｎを０，１，２または３として、マイクロ波室内の定常マイクロ波の波長の（ｎ＋１／１６）倍〜（ｎ＋１／４）倍、（ｎ＋１／８）倍〜（ｎ＋１／４）倍または（ｎ＋１／６）倍〜（ｎ＋１／４）倍の、いずれかの範囲となる。
【００５１】
本発明は、炭化水素を粒子状炭素と水素ガスとに分解するのに適している。適するガスの例には、天然ガス、メタン、エタン、プロパン、ブタンなどが含まれるが、これらに限られない。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】従来技術のプラズマノズルを示す米国特許公開公報第ＵＳ２００４／０１４９７００号の図２の複製である。
【図２】本発明の第１および第２の特徴の原理を表す模式的断面図である。
【図３】３つの同軸渦流を採用する本発明の第２の例示的実施形態の原理的解決策を表す模式的断面図である。
【図４ａ】本発明の例示的実施形態の模式的断面図である。
【図４ｂ】図４ａの例示的実施形態に実装されてよい出口通路の代替の設計を示す模式的断面図である。
【図４ｃ】図４ａの例示的実施形態に実装されてよい出口通路の代替の設計を示す模式的断面図である。
【図５】比較試験に採用した従来技術のプラズマノズルの模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００５３】
発明の詳細な説明
本発明を、例示的実施形態、および１つの例示的実施形態の効果を検証する比較試験によって、詳細に説明する。例示的実施形態は、プラズマを生成し安定化するための２つまたは３つの同軸渦流、および、ガスを処理するためにプラズマアフターグローの使用を採用するものであるが、これらに本発明の範囲を限定するものであると解釈してはならない。
【００５４】
例示的実施形態
本発明の例示的実施形態を、真鍮製の伸張容器４を示す図４ａに示す。伸張容器４の内部空間のチョーク空洞の長さは５０ｍｍであり、幅は２５ｍｍであり、出口通路の長さは２９ｍｍであり、出口通路の直径は１２ｍｍである。
【００５５】
伸張容器４の中央区画には真鍮の壁に凹部が形成されており、導波管１が挿入されている。容器４の内部空間は、窒化ホウ素製の厚さ２ｍｍの筒状壁部分２によって、導波管１に向かって閉じられている。導波管１は、波長１７４ｍｍのマイクロ波を提供し、６ｋＷのエネルギーを供給されるマグネトロンに接続されている。
【００５６】
第１端には、出口通路に向かって内部空間を狭める切頂円錐状狭窄を形成する、下方に突出した壁部分８が設けられている。壁部分８は、内部空間の上部区画における第２の渦流中のガスおよび/またはプラズマアフターグローのための漏斗状ガイドを形成するように、円筒対称性を有している。壁部分８は、また、伸張容器４の壁に向かって環状間隙を形成している。したがって、ガス入口部５をおおよそ壁部分８の上部の高さに位置させることで、壁部分８は、注入されるガスが下方に向かう環状流路を形成する。このことは、ガスを安定化し、第１の渦流を形成するよう方向づけるのに役立つ。
【００５７】
ガス入口部５は、内部空間の第１端の縁の周りにガスを分配するマニホールドとして機能する、伸張容器の肉厚壁に形成された第１の環状流路６に達している。第１の環状流路６は環状通路７に向かって開いており、環状通路７は、容器の壁と壁部分８との間の、下方に向かう環状流路に向かって開いている。同軸貫通孔を有し、環状通路７に正確に適合するとともに、伸張容器４の肉厚壁に向かってガス気密封止を形成するように寸法設定されていながら、環状通路７の全空間を完全には満たさない直円柱の４つのリング部分９を挿入することによって、マニホールド６と、容器の壁と壁部分８との間の下方に向かう環状流路との間で、流路を接続する貫通スリット形成されている。各スリットは１５×０．０１ｍｍ２の断面積を有し、入口部５に供給されるガスの量は１分当たり５０ノーマルリッターである。
【００５８】
渦流を、したがって、装置のプラズマジオメトリおよびガス処理能力を制御し得るような、出口通路の設計を採用するとよい。切頂漏斗の形状の（伸張容器の内部空間に向かう）開口部、および、これに続き図４ａに示すように断面積が一定の円筒区画を有する出口通路を採用することによって、処理対象のガスが本質的に不安定なプラズマを生成する場合(すなわちメタンＣＨ４など)に使用するのに適する、最も安定した渦流が得られる。
【００５９】
図４ｂに示した代替の設計は、断面積が一定の筒状出口通路を有するが、出口通路の端壁に凹部８ｂが設けられており、凹部８ｂは、第２の渦流の外縁の周りを流れるガスを反射して第１の渦流に入り、後にプラズマ形成域を再び通過させる。この設計は、処理対象のガスをより強くプラズマに曝す必要がある場合に有利である。
【００６０】
第２の代替の設計を図４ｃに示す。この設計においては、出口通路は断面積が一定の筒状通路であるが、出口通路の外壁は、出口通路の壁厚が下端に向かって減少するように、先細りとされている。この特徴は第１の渦流の流路を次第に増大させ、第２の渦流が利用し得る空間を狭める効果を有する。したがって、この設計は、直径が小さく、これに対応して高速で、反応室内に入るアフターグロー領域が長い第２の渦流を生成することが望まれる場合に、有利である。この設計は、生成するアフターグロー域が短寿命の反応物について、好ましい。
【００６１】
対照ノズル
Ｊａｓｉｎｓｋｉら［１］の教示に基づく対照ノズルを作製して、マイクロ波誘導プラズマによるガスの処理について、本発明の効果と従来技術ノズルとを比較した。
【００６２】
対照装置を図５に示す。対照装置は、石英製の伸張容器（チューブ）２２０を含み、真鍮体２７０により第１端において閉じられている。処理対象のガスは、入口部２５０を介して第１端から注入されて送られ、石英チューブを通って進む旋回流とされる。石英チューブ２２０は、ガスが妨げられることなくチューブから流れ出るように、第２端において開いている。導波管２１０が、チューブを流れ通るガスが励起され加熱されてプラズマを形成するように、石英チューブ２２０の中央区画の周りに位置する。導波管２１０は、波長１７４ｍｍのマイクロ波を提供し、３ｋＷのエネルギーを供給されるマグネトロンに接続された。
【００６３】
ガス入口部２５０は、真鍮体２７０の肉厚壁に形成され、内部空間の第１端の縁の周りにガスを分配するマニホールドとして機能する第１の環状流路２６０に達している。第１の環状流路２６０は環状通路に向かって開いており、この環状通路は、容器の壁と出口通路２３０の外壁との間に形成された、下方に向かう環状流路に向かって開いている。環状通路の空間は、伸張容器の内部空間と流路２６０との間に流れ接続を形成する、外縁の周囲において均等に離間した４つの円筒貫通通路２９０を有する金属リング部材２８０によって、完全に占められている。貫通流路２９０は、入口部２５０を通じて供給されるガスが、ガス入口部２５０の高さにおける内部空間の内縁に沿った４つの等間隔点にて、接線方向に注入され、したがって、伸張容器の内壁に沿って旋回し底区画へと下る第１の渦流を形成するように、向けられている。
【００６４】
比較試験
上述（図４）の例示的実施形態、および、上述（図５）の従来技術のプラズマノズルについて、一連の試験運転を実施して、本発明の効果を検証した。
【００６５】
両ノズルの試験方法：金属棒を使用して、約１５００Ｗのマイクロ波エネルギーにて、２０ノーマルリッター／分のＮ２ガスの流れに乗せて、プラズマ域にプラズマを開始させた。開始すると棒を除去し、次いで、ＣＨ４の流れをゆっくりと導入しながら、電力を着実に増大させた。電力およびＣＨ４の流量を、所望のレベルに達するまで増大させ、その後、Ｎ２流量を、所望の流量に達するまで減少させた。次いで、システムが平衡に達するまで反応を実行し、出口ガス混合物の試料を採取して、Ｈ２およびＣＨ４の濃度を分析した。結果を表１に示す。
【００６６】
表１から、これらの７つの比較試験において、ＣＨ４の平均変換は、従来技術のノズルを適用したときに４７．２％であり、第１の例示的実施形態では７１．７％であることが判る。これは、ノズルの効果により平均して５２％上昇したことになる。Ｈ２産生についての対応する数値は、従来技術のノズルでは３０．６％であり、本発明の第１の例示的実施形態では５５．４％である。これは、平均して８１．８％上昇したことになる。
【００６７】
【表１】
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【００６８】
参照文献
１．  Ｊａｓｉｎｓｋｉら（２００８），「Ｈｙｄｒｏｇｅｎ Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｖｉａ Ｍｅｔｈａｎｅ Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ ｕｓｉｎｇ ｖａｒｉｏｕｓ Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ Ｐｌａｓｍａ Ｓｏｕｒｃｅｓ”， Ｃｈｅｍ． Ｌｉｓｔｙ．， １０２， ｐｐ． １３３２-１３３７。
【図１】
0005944487.tif 000003
【図２】
0005944487.tif 000004
【図３】
0005944487.tif 000005
【図４ａ】
0005944487.tif 000006
【図４ｂ】
0005944487.tif 000007
【図４ｃ】
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【図５】
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