(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
１つの電極と１つの対電極を有する光活性素子において、
少なくとも１つの有機層システムが、前記電極と前記対電極との間に配置されていて、少なくとも２つの光活性層システム（４，７）と、これらの光活性層システム（４，７）間に同じ荷電粒子タイプの少なくとも２つの異なる伝導層システム（５１，５２）とをさらに有する結果、前記伝導層システム（５１，５２）の以下の複数の特性：
・エネルギー準位に関する適合、
・伝導特性、
・透明、
のうちの少なくとも１つの特性に影響を及ぼす少なくとも１つの材料が、２つの前記伝導層システム（５１，５２）のうちの１つの伝導層システム中だけに含まれていて、
前記少なくとも１つの材料が、ドーパントであり、２つの前記伝導層システム（５１，５２）が、異なるドーパントを含み、
一方の伝導層システム（５１，５２）が、２つの前記光活性層システム（４，７）のうちの一方の光活性層システムに対してエネルギー準位に関して適合されている結果、前記伝導層システム（５１又は５２）の１つの伝導エネルギー準位レベルが、２つの前記層システム（４，７）のうちの前記一方の層システムの１つの伝導エネルギー準位レベルと０．５ｅＶ未満だけ異なり、
１つのｐ型伝導層システム（５１，５２）が含まれている、前記一方の伝導層システム（５１，５２）の伝導エネルギー準位レベルは、エネルギー準位に関して最も高いＨＯＭＯのエネルギーレベルであり、１つのｎ型伝導層システム（５１，５２）が含まれている、前記一方の伝導層システム（５１，５２）の伝導エネルギー準位レベルは、エネルギー準位に関して最も低いＬＵＭＯであり、両伝導層システム（５１，５２）は、双方とも透明であり、
以下の条件：
・材料又は材料フィルム又は伝導層システムのＬＵＭＯとＨＯＭＯとの間のエネルギーギャップが、２．５ｅＶを上回ること、
・前記材料又は前記伝導層システムの５０ｎｍの厚さの膜の透明度は、４００ｎｍ〜９００ｎｍの波長領域において、７０％を上回ること、
・前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムの吸光率εは、４５０ｎｍ〜８００ｎｍの波長領域において、０．５×１０５ｃｍ−１の値を上回らないことと、及び／又は、前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムの吸収率ｋは、４５０ｎｍ〜８００ｎｍの波長領域において、０．１の値を上回らないこと、
・前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムは、前記光活性層システムよりも大きい光学バンドギャップを有すること、
のうちの少なくとも１つの条件に適合する結果、前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムは、透明である当該光活性素子。
【請求項２】
前記伝導層システム（５１又は５２）の１つの伝導エネルギー準位レベルと、前記少なくとも２つの光活性層システム（４，７）のうちの一方の光活性層システムの伝導エネルギー準位レベルとは、０．３ｅＶ又は０．２ｅＶ又は０．１ｅＶだけ異なる請求項１に記載の光活性素子。
【請求項３】
透明な前記伝導層システムの導電率は、１×１０−６Ｓ／ｃｍ以上であり、及び／又は、前記伝導層システムの導電率は、ドーピングされていることを特徴とする請求項１又は２に記載の光活性素子。
【請求項４】
２つの前記伝導層システムは、異なるドーパントによってドーピングされていることを特徴とする請求項３に記載の光活性素子。
【請求項５】
両伝導層システムは、互いに直接に隣接していることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項６】
一方の伝導層システム又は両伝導層システムが、一種類の有機材料からか又は複数種類の有機材料の混合物から少なくとも構成されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項７】
前記伝導層システムの伝導エネルギー準位レベルは、ｐ型伝導層システムが含まれている場合は−５．５ｅＶ〜−４．５ｅＶの範囲内に有り、ｎ型伝導層システムが含まれている場合は−４．５ｅＶ〜−３．５ｅＶの範囲内に有ることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項８】
一方の伝導層システム又は両伝導層システムが、ドーピングされていないか又は部分的にドーピングされているか又は全体的にドーピングされていて、当該ドーピングは、勾配を有するか、又は、当該ドーピングは、当該層内に異なる濃度を有することを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項９】
その他の荷電粒子タイプの別の１つの伝導層システム（６１）も、複数の前記光活性層システム（４，７）間に存在することを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項１０】
前記その他の荷電粒子タイプの別の２つの伝導層システム（６１，６２）も、複数の前記光活性層システム（４，７）間に存在し、
一方の伝導層システム（６２）の伝導エネルギー準位レベルが、その他の前記光活性層システム（４，７）の伝導エネルギー準位レベルと０．５ｅＶ未満だけ異なるように、前記一方の伝導層システム（６２）が、前記光活性層システム（４，７）に対してエネルギー準位に関して適合されていて、
第２の前記伝導層システム（６１）が、透明であることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項１１】
複数の前記別の伝導層システム（６１，６２）のうちの１つの伝導層システム又は両伝導層システムが、別々の層であるか又は混合層であるか又はドーピングされていないか又は部分的にドーピングされているか又は全体的にドーピングされていて、
当該ドーピングは、勾配を有するか、若しくは、当該ドーピングは、当該層内に異なる濃度を有するか及び／又は異なるドーパントによってドーピングされていることを特徴とする請求項９又は１０に記載の光活性素子。
【請求項１２】
少なくとも２つの伝導層システム（３１，３２及び／又は８１，８２）が、前記光活性層システム（４）と前記電極（２）との間に存在するか及び／又は前記光活性層システム（７）と前記対電極（９）との間に存在し、
一方の伝導層システムの伝導エネルギー準位レベルが、ぞれぞれの前記光活性層システム（４，７）の伝導エネルギー準位レベルと０．５ｅＶ未満だけ異なるように、前記伝導層システムが、それぞれの前記光活性層システムに対してエネルギー準位に関して適合されていて、
第２の前記伝導層システムが、透明であることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項１３】
少なくとも３つの伝導層システム（３１，３２，３３及び／又は８１，８２，８３）が、前記光活性層システム（４）と前記電極（２）との間に存在するか及び／又は前記光活性層システム（７）と前記対電極（９）との間に存在し、
１つの伝導層システムの伝導エネルギー準位レベルが、ぞれぞれの前記光活性層システムの伝導エネルギー準位レベルと０．５ｅＶ未満だけ異なるように、前記伝導層システムが、それぞれの前記光活性層システムに対してエネルギー準位に関して適合されていて、  第２の前記伝導層システムが、透明であり、
第３の前記伝導層システムの伝導エネルギー準位レベルが、前記電極及び／又は前記対電極の伝導エネルギー準位レベルと０．５ｅＶ未満だけ異なるように、第３の前記伝導層システムが、前記電極及び／又は前記対電極に対してエネルギー準位に関して適合されていることを特徴とする請求項１〜１２のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項１４】
互いに別々に素子内に存在する複数の伝導層システムが、別々の層若しくは混合層として構成されているか又はナノクラスターから構成されていて、透明又は半透明に構成されていて、ドーピングされていないか又は部分的にドーピングされているか又は全体的にドーピングされていて、
当該ドーピングは、勾配を有するか、若しくは、当該ドーピングは、当該層内に異なる濃度を有するか、及び／又は、複数の前記伝導層システムは、異なるドーパントによってドーピングされていることを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項１５】
前記素子は、タンデム又は複式電池であることを特徴とする請求項１〜１４のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項１６】
前記素子は、ｎｉｐ、ｎｉ、ｉｐ、ｐｎｉｐ、ｐｎｉ、ｐｉｐ、ｎｉｐｎ、ｎｉｎ、ｉｐｎ、ｐｎｉｐｎ、ｐｎｉｎ又はｐｉｐｎ構造のうちの１つの組み合わせから構成されていて、当該組み合わせでは、少なくとも１つのｉ層を含む２つ以上の独立した組み合わせが、上下に積み重ねられていることを特徴とする請求項１〜１５のいずれか１項に記載の光活性素子。
【請求項１７】
請求項１〜１６のいずれか１項に記載の光活性素子を、平坦な、湾曲した又は柔軟な支持面上で使用すること。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極及び対電極と、これらの電極の間の少なくとも二つの光活性層システムと、これらの光活性層システムの間の同じ荷電粒子タイプの少なくとも二つの異なる伝導層システムとを備え、この一方の伝導層システムがエネルギー準位に関して二つの光活性層システムの中の一方に適合し、他方の伝導層システムが透明に構成されている、有機層を備えた光活性素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
以下において、「層システム」との用語は、次の通り定義され、一つの層システムとは、一つ又は複数の層から構成され、各層は、単一層又は混合層とすることができる。従って、層システムは、単一層と混合層の任意の組合せとすることができる。
【０００３】
以下において、「伝導層システム」との用語は、次の通り定義され、一つの伝導層システムとは、有利には、一つの種類の荷電粒子を伝導する層システム（電子：ｎ型伝導層システム、正孔：ｐ型伝導層システム）である。太陽電池では、一つの伝導層システムは、５％以内の、有利には、２％以内の光の吸収率で短絡光電流に寄与する。
【０００４】
更に、「異なる伝導層システム」との用語は、次の通り定義され、二つの伝導層システムの中の一方にだけ、少なくとも一つの材料が含まれる場合に、二つの伝導層システムは異なるものとする。そのような材料がドーパントである場合、各伝導層システムに異なるドーパントが含まれる場合に、伝導層システムは異なるものとする。
【０００５】
「荷電粒子タイプ」との用語は、次の通り定義され、一つの荷電粒子タイプとは、電子又は正孔に関するタイプである。そのような意味において、二つの伝導層システムは、両方とも電子を有利に伝導するか、或いは正孔を有利に伝導する場合に、荷電粒子タイプが同じであるとする。
【０００６】
「透明」との用語は、次の通り定義され、以下の条件の中の少なくとも一つに該当する場合、材料、材料フィルム又は伝導層システムは透明であるとする。
ａ）材料、材料フィルム又は伝導層システムのＬＵＭＯとＨＯＭＯの間のエネルギーギャップが、２．５ｅＶを上回る、有利には、３．０ｅＶを上回る。
ｂ）材料又は伝導層システムの５０ｎｍの厚さの膜の透明度が、４００ｎｍ〜９００ｎｍの波長領域において、７０％を上回る、有利には、８０％又は９０％を上回る、非常に有利には、９５％を上回る。
ｃ）材料、材料フィルム又は伝導層システムの吸光率εが、４５０ｎｍ〜８００ｎｍの波長領域において、０．５×１０５ｃｍ−１の値を上回らないことと、材料、材料フィルム又は伝導層システムの吸収率ｋ（ｋに関する別の用語は、光学定数とも呼ばれ、これら二つの光学定数は、通常ｎとｋで表される）が、４５０ｎｍ〜８００ｎｍの波長領域において、０．１の値を上回らないこととの一つ以上である。
ｄ）材料、材料フィルム又は伝導層システムは、（特許文献１の意味において）光活性層システムよりも大きな光学バンドギャップを有する。
【０００７】
透明な有機材料は、特許文献１においてもワイドギャップ材料と呼ばれている。
【０００８】
「ＨＯＭＯ」及び「ＬＵＭＯ」との用語は、化学において、通常最高占有分子軌道及び最低非占有分子軌道であると解釈される。この場合、この用語は、個々の分子にも、固体又は材料フィルムにも関連した用語である。ここでは、ＨＯＭＯとＬＵＭＯのエネルギーレベルの計測は、当業者に周知の通り、例えば、円筒形の電量計（ＣＶ）又は紫外光電子分光法（ウルトラバイオレット・フォトン・スペクトロスコピー：ＵＰＳ）により実施することができる。
【０００９】
「伝導エネルギー準位レベル」との用語は、次の通り定義され、伝導層システムの伝導エネルギー準位レベルとは、ｐ型伝導層システムの場合にはＨＯＭＯのエネルギーレベルであり、ｎ型伝導層システムの場合にはＬＵＭＯのエネルギーレベルである。
【００１０】
更に、「エネルギー準位に関して適合している」との用語は、次の通り定義され、電子を有利に伝導する伝導層システム（ｎ型導体）は、その伝導層システムのＬＵＭＯのエネルギー準位と光活性層システムのアクセプタ材料のＬＵＭＯのエネルギー準位の間の差が０．５ｅＶ以内である場合に、エネルギー準位に関して光活性層システムに適合しているものとする。その場合、伝導層システムのＬＵＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのアクセプタ材料のＬＵＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ上回ることも、最大０．５ｅＶ下回ることもできる。複数のアクセプタが光活性層システムに含まれる場合、エネルギー準位に関して最も低いＬＵＭＯを提供するアクセプタ材料に基づき判断される。有利には、ＬＵＭＯのエネルギー準位レベルは、０．３ｅＶだけ、特に有利には、０．２ｅＶだけ又は０．１ｅＶだけ異なることも、或いはほぼ同じにすることもできる。
【００１１】
同様に、正孔を有利に伝導する伝導層システム（ｐ型導体）は、その伝導層システムのＨＯＭＯのエネルギー準位と光活性層システムのドナー材料のＨＯＭＯのエネルギー準位との差が０．５ｅＶ以内である場合に、エネルギー準位に関して光活性層システムに適合しているものとする。その場合、伝導層システムのＨＯＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのドナー材料のＨＯＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ上回ることも、最大０．５ｅＶ下回ることもできる。複数のドナーが光活性層システムに含まれる場合、エネルギー準位に関して最も高いＨＯＭＯを提供するドナー材料に基づき判断される。有利には、ＨＯＭＯのエネルギー準位レベルは、０．３ｅＶだけ、非常に有利には、０．２ｅＶだけ又は０．１ｅＶだけ異なることも、或いはほぼ又は正確に同じにすることもできる。
【００１２】
ＬＵＭＯ準位又はＨＯＭＯ準位を適合させる手法は、当業者に周知であり、ＨＯＭＯとＬＵＭＯのエネルギー準位レベルが異なる非常に多くの有機材料が知られている。従って、そのような適合は、ＨＯＭＯ又はＬＵＭＯの所望のエネルギー準位レベルを提供する材料を選定して使用する形で行なわれる。更に、有機材料のＨＯＭＯとＬＵＭＯ準位は、例えば、電子吸引性基又は電子供与性基の導入によって、低下又は上昇させることができ、それにより、要件に応じた材料の適合が行なわれる。
【００１３】
本出願の範囲内において、「良好にドーピング可能である」との用語は、次の通り定義され、正孔伝導材料（ｐ型伝導材料）又は正孔伝導層システム（ｐ型伝導層システム）は、ＨＯＭＯのエネルギー準位が−５．５ｅＶ以上である場合に良好にドーピング可能であると表すことができる。ここでは、「より大きい」又は「より高い」との用語は、実数値と関連した用語であり、即ち、−５．４ｅＶは、−５．５ｅＶよりも大きい（高い）ものとする。有利には、ＨＯＭＯのエネルギー準位は、−５．２ｅＶ〜−４．９ｅＶの範囲内に有る。同様に、電子伝導材料（ｎ型伝導材料）又は電子伝導層システム（ｎ型伝導層システム）は、ＬＵＭＯのエネルギー準位が−３．０ｅＶ以下である場合に良好にドーピング可能であると表すことができる。ここでは、「より小さい」又は「より低い」との用語は、実数値と関連した用語であり、即ち、−３．１ｅＶは、−３．０ｅＶよりも小さい（低い）ものとする。有利には、ＬＵＭＯのエネルギー準位は、−３．５ｅＶ〜−４．５ｅＶの範囲内に有る。
【００１４】
１９８６年にタン氏他によりパーセント領域の効率を有する最初の有機太陽電池が実証されて（非特許文献１）以来、様々な電子及び光電素子用の有機材料が精力的に研究されてきた。有機太陽電池は、有利には、真空内で蒸着された、或いは溶液から回転塗布された有機材料から成る一連の薄い（典型的には、１ｎｍ〜１μｍの）層から構成される。電気接点は、金属層、透明な導電性酸化物（ＴＣＯ）及び透明な導電性ポリマー（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ、ＰＡＮＩ）の中の一つ以上により実現することができる。
【００１５】
太陽電池は、光エネルギーを電気エネルギーに変換する。この場合、「光活性」との用語は、同様に光エネルギーを電気エネルギーに変換することを意味する。有機太陽電池の場合、無機太陽電池と異なり、自由荷電粒子が光によって直接生成されるのではなく、先ずは励起子、即ち、電気的に中性の励起状態（電子と正孔が結合したペア）が生成される。そのような励起子が、第二段階で初めて自由荷電粒子に分離されて、それが電流の流れに寄与する。
【００１６】
従来の無機ベースの素子（シリコン、砒化ガリウムなどの半導体）と比べた、そのような有機ベースの素子の利点は、光吸収率が（２×１０５ｃｍ−１まで）部分的に極端に高いことであり、そのため、少ない材料とエネルギー負担で非常に薄い太陽電池を製造する手法が得られる。更に別の技術的な観点は、低いコスト、柔軟で大きな面積の部品をプラスチック箔上に製造する手法、並びにほぼ無制限の変化形態の可能性及び有機化学の無制限な応用可能性である。
【００１７】
前記の文献で既に提案されている有機太陽電池の実現手法は、以下の層構造のピンダイオードとして構成される（非特許文献２）。
０．支持体、基板
１．ベース接点、大抵は透明
２．一つ以上のｐ層
３．一つ以上のｉ層
４．一つ以上のｎ層
５．カバー接点
【００１８】
この場合、ｎ又はｐとは、ｎ型又はｐ型にドーピングされて、熱平衡状態における自由電子又は正孔の濃度が高められていることを意味する。しかし、一つ以上のｎ層又は一つ以上のｐ層が少なくとも部分的に名目的にドーピングされずに、単に材料特性（例えば、異なる移動度）によって、不明な汚染（例えば、層を製作している間の合成残留物、放射性崩壊又は反応生成物の残留）によって、或いは周囲環境（例えば、隣接する層、金属又はその他の有機材料の拡散・侵入、周囲の雰囲気ガスによるドーピング）によって、有利には、ｎ型導電特性又は有利には、ｐ型導電特性を持つようになることも可能である。この意味において、そのような層は、基本的に伝導層であると解釈する。それに対して、「ｉ層」との用語は、名目的にドーピングされていない層（真性層）を表す。
【００１９】
ここで、一つ又は複数のｉ層は、一つの材料からも、二つの材料の混合物（所謂相互侵入網目又はバルクヘテロ結合；非特許文献３）からも構成することができる。透明なベース接点を通って入射した光は、ｉ層又はｎ／ｐ層に励起子（電子と正孔の結合対）を生成する。これらの励起子は、非常に強い電界によって、或いは好適な境界面でのみ分離することができる。有機太陽電池では、充分に大きな電界を実現できず、そのため、有機太陽電池に関して成果を期待できる全ての技術思想は、光活性境界面で励起子を分離することに基づくものである。励起子は、拡散により、そのような活性境界面に到達し、そこで、互いに電子と正孔に分離する。この場合、電子を受け取る材料はアクセプタと呼ばれ、正孔を受け取る材料はドナー（又は供与体）と呼ばれる。この分離するための境界面は、ｐ（ｎ）層とｉ層の間又は二つのｉ層の間に配備することができる。ここで、太陽電池に電界を加えると、電子はｎ領域に運び去られ、正孔はｐ領域に運び去られる。有利には、伝導層は、例えば、特許文献２に記載されている通り、バンドギャップの大きい（ワイドギャップの）透明な、或いは非常に透明な材料である。この場合、４５０ｎｍ以内、有利には、４００ｎｍ以内の波長領域に吸収率の最大が有る材料がワイドギャップ材料と呼ばれる。
【００２０】
光によって、常に最初に励起子が生成されて、未だ自由荷電粒子とならないので、励起子が再結合せずに活性境界面に拡散することが、有機太陽電池で重要な役目を果たす。従って、良好な有機太陽電池において、光電流に寄与するためには、光の大部分を活用できるように、励起子の拡散長が、光が侵入する典型的な深さを明らかに上回るようにしなければならない。構造的に、並びに化学的な純度に関して完璧な有機結晶又は薄い層は、この基準を充分に満たしている。しかし、大きな面積の用途に関しては、単結晶の有機材料を用いることができず、構造的な完成度が充分である複式層を製作することがこれまで非常に難しかった。
【００２１】
ｉ層が混合層である場合、その成分の中の一方だけ、或いは両方が光を吸収する任務を引き受ける。混合層の利点は、生成された励起子がドメインの境界に到達して、そこで分離するまで非常に短い行程しか進む必要がないことである。電子又は正孔を運び去ることは、各材料内で別個に行なわれる。混合層内の至る所で材料が互いに接触しているので、この技術思想では、分離した電荷が各材料で長い寿命を有し、両方の荷電粒子タイプに対して閉じた浸出経路上の各位置から各接点にまで存在し続けることが決定的に重要である。
【００２２】
特許文献３により、有機材料のドーピングが周知である。アクセプタ型又はドナー型のドーピング物質の混合によって、層内の平衡荷電粒子濃度を高めるとともに、導電率を向上させている。特許文献３によると、電界発光素子において、ドーピングした層を接点材料との境界面における注入層として使用している。同様のドーピングの試みは、同じく、太陽電池に対しても有効である。
【００２３】
光活性ｉ層に関する様々な実現手法が文献から周知である。即ち、それは、二重層（特許文献４）又は混合層（非特許文献４）とすることができる。二重層と混合層の組合せも周知である（非特許文献４、特許文献５）。同じく、混合層の異なる領域における混合比率が異なる（特許文献６）か、或いは混合比率が勾配を有することも知られている。
【００２４】
更に、タンデム又は複式太陽電池の構造と機能が周知である（非特許文献５、特許文献７）。特に、タンデム電池の再結合領域の構造と機能も特許文献７に記載されている。
【００２５】
更に、文献（特許文献７）から有機ｐｉｎタンデム電池が周知であり、そのようなタンデム電池の構造は、二つのｐｉｎ個別電池から構成され、「ｐｉｎ」層配列は、ｐ型にドーピングされた層システム、ドーピングされていない光活性層システム及びｎ型にドーピングされた層システムから成る配列で規定される。これらのドーピングされた層システムは、有利には、透明な材料、前記のワイドギャップ材料／層から構成され、この場合、部分的に、或いは全体的にドーピングされていないか、さもなければ場所に応じて異なるドーピング濃度を持つか、ドーピング濃度に連続的な傾斜を持たせることもできる。特に、電極との境界領域、他方のドーピングされた、或いはドーピングされていない伝導層との境界領域、活性層との境界領域、或いはタンデム又は複式電池での隣接するｐｉｎ又はｎｉｐ部分電池との境界領域、即ち、再結合ゾーンの領域における非常に僅かにドーピングされた、或いは大きくドーピングされた領域も実現可能である。これら全ての特徴を任意に組み合せることも可能である。当然のことながら、そのようなタンデム電池を所謂逆転した構造（例えば、ｎｉｐタンデム電池）とすることもできる。以下において、これらの可能な全てのタンデム電池の実現構成を「ｐｉｎタンデム電池」で表す。
【００２６】
本発明の意味において、小さい分子とは、標準圧力（我々を取り巻く雰囲気の空気圧）と室温において固体相として存在する、単分散のモル質量が１００〜２，０００のポリマーでない有機分子であると解釈する。特に、そのような小さい分子は、光活性とすることもでき、光活性であるとは、それらの分子が光の入射により荷電状態を変化させることを意味する。
【００２７】
現在、有機太陽電池の問題は、これまでに実験室で達成された最も高い７〜８％の効率自体が依然として低過ぎることである。大抵の用途、特に、大きな面積の用途では、約１０％の効率が必要であると考えられている。（無機半導体と比べて）有機半導体の伝導特性が悪く、それと関連して有機太陽電池の吸収体の使用可能な層厚が限られているために、一般的に、大抵の場合そのような効率がタンデム電池を用いて実現できることを出発点としている（非特許文献６、特許文献７）。特に、１５％までの効率は、今後おそらくタンデム電池を用いてのみ可能であろう。
【００２８】
従来から周知のタンデム電池の欠点は、（以下において、吸収体システム又は吸収層システムとも称する）二つの光活性層システムの間に、一つの荷電粒子タイプの一つの伝導層システムしか使用されていないことである。その欠点は、（吸収体システムからの荷電粒子の効率的な抽出を可能にするとともに、例えば、荷電粒子に対するエネルギー障壁を形成しないように、）そのような一つの伝導層システムがエネルギー準位に関して吸収体システムに良好に適合しなければならず、他方では、（寄生吸収を発生させないために）出来る限り良好に透明にするとともに、出来る限り良好な荷電粒子伝導特性を持つようにすべきことである。従来から周知の材料は、大抵これらの特性の中の一つしか実際には満足に満たさず、多くの場合二つの特性を或る程度満足できる程良好に満たす妥協した材料が使用されている。更に、光学的な理由から、厚い伝導層システムを必要とする場合、使用する材料がしばしば充分な導電率を提供せず、従って、直列抵抗が形成されるために、素子の特性（効率、嵩張り係数、電圧）が制限されるとの問題が生じている。一部では、より高いドーピング濃度を選択することにより、この問題を解決することが追求されている。しかし、そのような解決策の追求は、限定的な成果しか得られておらず、ドーパント材料を多く使用することにより、素子の生産プロセスが高価となり、そのことが商業的な使用を邪魔している。
【００２９】
従来から使用されている一つの伝導層システムの代わりに二つの異なる伝導層システムを使用することは、大きな技術的意味を有する。光活性層システムの間の伝導層領域全体が複数の機能を果たさなければならない、即ち、出来る限りほぼ完璧にまで良好なエネルギー準位に関する適合を達成し、出来る限り非常に良好な伝導特性を有し、出来る限り完全に透明であり、更に、熱的及び機械的にも安定していなければならない。これら全ての特性を一つの荷電粒子タイプに関して一つの材料だけに完璧に統合することは、ほぼ不可能である。従来の太陽電池は、全ての特性を非常に良好な程度にまでは良好に満たさない一つの材料を用いて、６〜８％の効率を実現可能であるので、この問題は、従来の有機太陽電池の開発技術では依然として明らかに解決されていない。しかし、商業的な用途では、更に、１０〜１２％の効率が絶対に必要である。そのような高い効率を達成するためには、太陽電池構造内における全ての損失機構を取り除かなければならない。そのための非常に重要な要素は、タンデム又は複式電池における光活性層システムの間の伝導層領域がこれらの設定された要件をほぼ完璧に満たすことである。それは、前に説明した通り、同じ荷電粒子タイプの少なくとも二つの異なる伝導層システムを使用した場合にのみ実際に技術的に実現することが可能である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００３０】
【特許文献１】ドイツ特許公開第１０２００４０１４０４６号明細書
【特許文献２】国際特許公開第２００４／０８３９５８号明細書
【特許文献３】米国特許第５，０９３，６９８号明細書
【特許文献４】欧州特許公開第００００８２９号明細書
【特許文献５】米国特許第６，５５９，３７５号明細書
【特許文献６】米国特許公開第２００５／０１１０００５号明細書
【特許文献７】ドイツ特許公開第１０２００４０１４０４６号明細書
【特許文献８】国際特許公開第２００６／０９２１３４号明細書
【特許文献９】ドイツ特許第１０３３８４０６号明細書
【特許文献１０】ドイツ特許第１０３４７８５６号明細書
【特許文献１１】ドイツ特許第１０３５７０４４号明細書
【特許文献１２】ドイツ特許公開第１０２００４０１０９５４号明細書
【特許文献１３】ドイツ特許公開第１０２００６０５３３２０号明細書
【特許文献１４】ドイツ特許公開第１０２００６０５４５２４号明細書
【特許文献１５】ドイツ特許公開第１０２００８０５１７３７号明細書
【特許文献１６】ドイツ特許第１０３３８４０６号明細書
【特許文献１７】ドイツ特許第１０３４７８５６号明細書
【特許文献１８】ドイツ特許第１０３５７０４４号明細書
【特許文献１９】ドイツ特許公開第１０２００４０１０９５４号明細書
【特許文献２０】ドイツ特許公開第１０２００６０５３３２０号明細書
【特許文献２１】ドイツ特許公開第１０２００６０５４５２４号明細書
【特許文献２２】ドイツ特許公開第１０２００８０５１７３７号明細書
【非特許文献】
【００３１】
【非特許文献１】Ｃ．Ｗ．  Ｔａｎｇ  ｅｔ  ａｌ．  Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．  ４８，  １８３  （１９８６）
【非特許文献２】Ｍａｒｔｉｎ  Ｐｆｅｉｆｆｅｒ，  “Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ  ｄｏｐｉｎｇ  ｏｆ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｖａｃｕｕｍ  ｄｅｐｏｓｉｔｅｄ  ｄｙｅ  ｌａｙｅｒｓ：  ｂａｓｉｃｓ  ａｎｄ  ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ”，  ＰｈＤ  ｔｈｅｓｉｓ  ＴＵ−Ｄｒｅｓｄｅｎ，  １９９９
【非特許文献３】Ｍ．  Ｈｉｒａｍｏｔｏ  ｅｔ  ａｌ．  Ｍｏｌ．  Ｃｒｙｓｔ．  Ｌｉｑ．  Ｃｒｙｓｔ．，  ２００６，  ４４４，  ｐｐ．３３−４０
【非特許文献４】Ｈｉｒａｍｏｔｏ，  Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．  Ｌｅｔｔ．  ５８，  １０６２  （１９９１）
【非特許文献５】Ｈｉｒａｍｏｔｏ，  Ｃｈｅｍ．  Ｌｅｔｔ．，１９９０，  ３２７  （１９９０）
【非特許文献６】Ｔａｙｅｂｅｈ  Ａｍｅｒｉ  ｅｔ  ａｌ．，  Ｏｒｇａｎｉｃ  ｔａｎｄｅｍ  ｓｏｌａｒ  ｃｅｌｌｓ：  Ａ  ｒｅｖｉｅｗ，  Ｅｎｅｒｇｙ  Ｅｎｖｉｒｏｎ．  Ｓｃｉ．，  ２００９，  ２，  ３４７−３６３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００３２】
以上のことから、本発明の課題は、前記の欠点を克服した有機光活性素子を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００３３】
本課題は、本発明の請求項１に記載された：
１つの電極と１つの対電極を有する光活性素子において、
少なくとも１つの有機層システムが、前記電極と前記対電極との間に配置されていて、少なくとも２つの光活性層システム（４，７）と、これらの光活性層システム（４，７）間に同じ荷電粒子タイプの少なくとも２つの異なる伝導層システム（５１，５２）とをさらに有する結果、前記伝導層システム（５１，５２）の以下の複数の特性：
・エネルギー準位に関する適合、
・伝導特性、
・透明、
のうちの少なくとも１つの特性に影響を及ぼす少なくとも１つの材料が、２つの前記伝導層システム（５１，５２）のうちの１つの伝導層システム中だけに含まれていて、
前記少なくとも１つの材料が、ドーパントであり、２つの前記伝導層システム（５１，５２）が、異なるドーパントを含み、
一方の伝導層システム（５１，５２）が、２つの前記光活性層システム（４，７）のうちの一方の光活性層システムに対してエネルギー準位に関して適合されている結果、前記伝導層システム（５１又は５２）の１つの伝導エネルギー準位レベルが、２つの前記層システム（４，７）のうちの前記一方の層システムの１つの伝導エネルギー準位レベルと０．５ｅＶ未満だけ異なり、
１つのｐ型伝導層システム（５１，５２）が含まれている、前記一方の伝導層システム（５１，５２）の伝導エネルギー準位レベルは、エネルギー準位に関して最も高いＨＯＭＯのエネルギーレベルであり、１つのｎ型伝導層システム（５１，５２）が含まれている、前記一方の伝導層システム（５１，５２）の伝導エネルギー準位レベルは、エネルギー準位に関して最も低いＬＵＭＯであり、両伝導層システム（５１，５２）は、双方とも透明であり、
以下の条件：
・材料又は材料フィルム又は伝導層システムのＬＵＭＯとＨＯＭＯとの間のエネルギーギャップが、２．５ｅＶを上回ること、
・前記材料又は前記伝導層システムの５０ｎｍの厚さの膜の透明度は、４００ｎｍ〜９００ｎｍの波長領域において、７０％を上回ること、
・前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムの吸光率εは、４５０ｎｍ〜８００ｎｍの波長領域において、０．５×１０５ｃｍ−１の値を上回らないことと、及び／又は、前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムの吸収率ｋは、４５０ｎｍ〜８００ｎｍの波長領域において、０．１の値を上回らないこと、
・前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムは、前記光活性層システムよりも大きい光学バンドギャップを有すること、
のうちの少なくとも１つの条件に適合する結果、前記材料又は前記材料フィルム又は前記伝導層システムは、透明であることによって解決される。
有利な実施形態は、従属請求項に記載されている。
【００３４】
タンデム又は複式電池として構成された、本発明による素子は、電極及び対電極と、これらの電極の間の少なくとも一つの有機層システムと、更に、少なくとも二つの光活性層システムと、これらの光活性層システムの間の同じ荷電粒子タイプの少なくとも二つの異なる伝導層システムとを備えており、その一方の伝導層システムが、エネルギー準位に関して二つの光活性層システムの中の一方と適合し、他方の伝導層システムが透明に構成されている。
【００３５】
本発明の一つの実施構成では、透明な伝導層システムは、１×１０−６Ｓ／ｃｍ以上の導電率を有するか、ドーピングされているか、或いはその両方である。
【００３６】
本発明の一つの実施構成では、二つの伝導層システムは、互いに直に隣接するか、両方とも透明か、或いはその両方である。
【００３７】
本発明の一つの実施構成では、一方又は両方の伝導層システムが少なくとも一つの有機材料から構成される。有利には、これらの伝導層システムは有機材料から構成される。
【００３８】
本発明の一つの実施構成では、一方又は両方の伝導層システムの荷電粒子の真性の移動度が高い。この場合、「真性」との用語は、通常ドーピングされていないことを意味する、即ち、一つの材料の荷電粒子の真性の移動度とは、その材料がドーピングされていない場合の移動度である。
【００３９】
本発明の一つの実施構成では、透明な伝導層システムの伝導エネルギー準位レベル（ＨＯＭＯ又はＬＵＭＯ）は、良好にドーピングできるようなレベルである。
【００４０】
本発明の一つの実施構成では、少なくとも一つの伝導層システムが、エネルギー準位に関して、一方又は両方の光活性層システムに適合しており、その伝導層システムのＬＵＭＯのエネルギー準位と光活性層システムのアクセプタ材料のＬＵＭＯのエネルギー準位の差が０．５ｅＶ以内である場合に、電子を有利に伝導する伝導層システム（ｎ型導体）が、エネルギー準位に関して光活性層システムに適合しているものとする。この場合、伝導層システムのＬＵＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのアクセプタ材料のＬＵＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ上回ることも、最大０．５ｅＶ下回ることもできる。複数のアクセプタが光活性層システムに含まれる場合、エネルギー準位に関して最も低いＬＵＭＯを提供するアクセプタ材料に基づき判断される。有利には、ＬＵＭＯのエネルギー準位レベルは、０．３ｅＶだけ異なることも、特に有利には、０．２ｅＶだけ又は０．１ｅＶだけ異なることもでき、或いはほぼ同じにすることもできる。
【００４１】
同様に、伝導層システムのＨＯＭＯのエネルギー準位と光活性層システムのドナー材料のＨＯＭＯのエネルギー準位の差が０．５ｅＶ以内の場合に、正孔を有利に伝導する伝導層システム（ｐ型導体）が、エネルギー準位に関して光活性層システムに適合しているものとする。この場合、伝導層システムのＨＯＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのドナー材料のＨＯＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ上回ることも、最大０．５ｅＶ下回ることもできる。複数のドナーが光活性層システムに含まれる場合、エネルギー準位に関して最も高いＨＯＭＯを提供するドナー材料に基づき判断される。有利には、ＨＯＭＯのエネルギー準位レベルは、０．３ｅＶだけ異なることも、非常に有利には、０．２ｅＶだけ又は０．１ｅＶだけ異なることもでき、或いはほぼ又は正確に同じにすることもできる。
【００４２】
本発明の一つの実施構成では、ｎ型伝導層システム（ｎ型導体）のＬＵＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのアクセプタ材料のＬＵＭＯのエネルギー準位とほぼ又は正確に同じである。この特別な実施構成の利点は、電子が障壁に妨げられずに光活性層システムから離れることができ、素子の開路電圧時に損失が発生しないことである。
【００４３】
本発明の一つの実施構成では、ｎ型伝導層システム（ｎ型導体）のＬＵＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのアクセプタ材料のＬＵＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ、有利には、最大０．３ｅＶ、非常に有利には、最大０．２ｅＶ、０．１ｅＶ又は０．０５ｅＶ下回る。この特別な実施形態の利点は、電子がエネルギー準位に関してｎ型伝導層システムのより低いＬＵＭＯに有利に到達し、そのため、電子が効率的に運び去られることである。
【００４４】
本発明の一つの実施構成では、ｎ型伝導層システム（ｎ型導体）のＬＵＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのアクセプタ材料のＬＵＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ、有利には、最大０．３ｅＶ、非常に有利には、最大０．２ｅＶ、０．１ｅＶ又は０．０５ｅＶ上回る。この特別な実施形態の利点は、ｎ型伝導層システムのＬＵＭＯがより高いことによって、太陽電池内の印加された電界が大きくなり、そのため、電子が効率的に運び去られることである。
【００４５】
本発明の一つの実施構成では、ｐ型伝導層システム（ｐ型導体）のＨＯＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのドナー材料のＨＯＭＯのエネルギー準位とほぼ又は正確に同じである。この特別な実施形態の利点は、正孔が障壁に妨げられずに光活性層システムから離れることができ、素子の開路電圧時に損失が発生しないことである。
【００４６】
本発明の一つの実施構成では、ｐ型伝導層システム（ｐ型導体）のＨＯＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのドナー材料のＨＯＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ、有利には、最大０．３ｅＶ、非常に有利には、最大０．２ｅＶ、０．１ｅＶ又は０．０５ｅＶ下回る。この特別な実施形態の利点は、ｐ型伝導層システムのＨＯＭＯがより低いことによって、太陽電池内の印加された電界が大きくなり、そのため、正孔が効率的に運び去られることである。
【００４７】
本発明の一つの実施構成では、ｐ型伝導層システム（ｐ型導体）のＨＯＭＯのエネルギー準位は、光活性層システムのドナー材料のＨＯＭＯのエネルギー準位を最大０．５ｅＶ、有利には、最大０．３ｅＶ、非常に有利には、最大０．２ｅＶ、０．１ｅＶ又は０．０５ｅＶ上回る。この特別な実施形態の利点は、正孔がエネルギー準位に関してｐ型伝導層システムのより高いＨＯＭＯに有利に到達し、そのため、正孔が効率的に運び去られることである。
【００４８】
本発明の一つの実施構成では、一方又は両方の伝導層システムは単一層又は混合層であり、それは、ドーピングされていないか、部分的にドーピングされているか、或いは全体的にドーピングされており、そのドーピング濃度が勾配を有するか、そのドーピングが層内に異なる濃度を有するか、或いはその両方である。本発明の一つの実施構成では、両方の伝導層システムは異なるドーパントでドーピングされる。
【００４９】
本発明の一つの実施構成では、光活性層システムの間には、別の荷電粒子タイプの別の一つの伝導層システムが更に存在する。
【００５０】
本発明の一つの実施構成では、光活性層システムの間には、別の荷電粒子タイプの別の二つの伝導層システムが更に存在し、その一方の伝導層システムは（伝導層システムと比べて）エネルギー準位に関して他方の光活性層システムに適合しており、他方の伝導層システムは透明である。
【００５１】
本発明の一つの実施構成では、これらの別の伝導層システムの一方又は両方が単一層又は混合層として構成される。更に、これらの伝導層システムは、ドーピングされていないか、部分的にドーピングされているか、或いは全体的にドーピングされており、そのドーピング濃度が勾配を有することと、そのドーピング濃度が空間的に変化していることと、これらの伝導層システムが異なるドーパントでドーピングされていることとの中の一つ以上である。
【００５２】
本発明の一つの実施構成では、光活性層システムの間には、別のドーピングされていない、部分的にドーピングされた、或いは全体的にドーピングされた層、或いは無機材料、有機材料、小さい分子、ポリマー、金属、金属酸化物、塩又は導電性酸化物から成る一つ又は複数の混合層が存在する。
【００５３】
本発明の一つの実施構成では、少なくとも二つの光活性層システムには、異なる材料が含まれる。有利には、光活性層システムは、太陽スペクトルの異なる波長領域の光を吸収する。
【００５４】
本発明の一つの実施構成では、光活性層システムと電極の間及び／又は光活性層システムと対電極の間に、少なくとも二つの伝導層システムが存在し、その一方の伝導層システムはエネルギー準位に関して各光活性層システムに適合しており、他方の伝導層システムは透明に構成されている。
【００５５】
本発明の一つの実施構成では、光活性層システムと電極の間及び／又は光活性層システムと対電極の間には、少なくとも三つの伝導層システムが存在し、その第一の伝導層システムはエネルギー準位に関して各光活性層システムに適合しており、第二の伝導層システムは透明であり、第三の伝導層システムはエネルギー準位に関して電極又は対電極に適合している。
【００５６】
本発明の一つの実施構成では、本素子内に存在する伝導層システムは、互いに独立して単一層又は混合層として、或いはナノクラスターから成る構造として構成される。更に、これらの伝導層システムは透明又は半透明に構成される。この場合、これらの伝導層システムは、ドーピングされていないか、部分的にドーピングされているか、或いは全体的にドーピングされており、そのドーピング濃度が勾配を有するか、そのドーピング濃度が空間的に変化することができる。更に、これらの伝導層システムの電極に面する所、或いは電極からの距離が３０ｎｍ以内の領域が、より大きくドーピングされているか、これらの伝導層システムが異なるドーパントでドーピングされているか、その両方とすることができる。
【００５７】
本発明の別の実施構成では、本素子は、タンデム又は複式電池から構成される。有利には、本素子は、ｎｉｐ、ｎｉ、ｉｐ、ｐｎｉｐ、ｐｎｉ、ｐｉｐ、ｎｉｐｎ、ｎｉｎ、ｉｐｎ、ｐｎｉｐｎ、ｐｎｉｎ又はｐｉｐｎ構造の組合せから構成され、少なくとも一つのｉ層を含む、これらの独立した複数の組合せを積み重ねた形で構成される。
【００５８】
本発明の別の実施構成では、本素子は、以下の層配列を有し、ここで、ｐはｐ型伝導層システムを表し、ｎはｎ型伝導層システムを表し、ｉは光活性層システムを表す。
【００５９】
電極／ｐｉｎｎｉｎ／対電極
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当然のことながら、同じ荷電粒子タイプの５つ、６つ又はそれ以上の伝導層システムを積み重ねた形で配置することもできる。
【００６０】
更に、本発明の別の実施構成では、本素子は、以下の層配列を有する。
【００６１】
電極／ｐｐｉｎｎｉｎ／対電極
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【００６２】
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【００６３】
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【００６４】
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【００６５】
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電極／ｐｐｐｐｉｎｎｎｐｐｐｐｉｎｎｎｎ／対電極
電極／ｎｎｎｎｉｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐ／対電極
電極／ｐｐｐｐｉｎｎｎｎｐｐｐｐｉｎｎｎｎ／対電極
電極／ｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐ／対電極
【００７６】
本発明の別の実施構成では、電極には、コンバージョン電極が更に存在する。そのため、電極／ｎ／ｐの構造は、電極／ｐの構造から構成され、電極／ｐ／ｎの構造は、電極／ｎの構造から構成される。これらのコンバージョン電極は、電極に配備することも、対電極に配備することもできる。これらのコンバージョン電極は、複数の伝導層システム、例えば、
電極／ｎｎｐ
電極／ｎｎｎｐ
電極／ｎｎｎｎｐ
電極／ｐｐｎ
電極／ｐｐｐｎ
電極／ｐｐｐｐｎ
から構成することもできる。
【００７７】
本発明の別の実施構成では、コンバージョン電極は、上記のリストに規定された全ての構造に存在し、例えば、上記のリストにおける電極／ｐｉｎｎｉｎ／対電極の第一の構造は、コンバージョン電極を用いて、以下の通り拡張することができる。
【００７８】
電極／ｎｐｉｎｎｉｎ／対電極
電極／ｎｎｐｉｎｎｉｎ／対電極
電極／ｎｎｎｐｉｎｎｉｎ／対電極
電極／ｎｎｎｎｐｉｎｎｉｎ／対電極
電極／ｐｉｎｎｉｎｐ／対電極
電極／ｐｉｎｎｉｎｐｐ／対電極
電極／ｐｉｎｎｉｎｐｐｐ／対電極
電極／ｐｉｎｎｉｎｐｐｐ／対電極
電極／ｎｐｉｎｎｉｎｐ／対電極
電極／ｎｐｉｎｎｉｎｐｐ／対電極
電極／ｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐ／対電極
電極／ｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐｐ／対電極
電極／ｎｎｐｉｎｎｉｎｐ／対電極
電極／ｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐ／対電極
電極／ｎｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐ／対電極
電極／ｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐ／対電極
電極／ｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐ／対電極
電極／ｎｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐ／対電極
電極／ｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐ／対電極
電極／ｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐｐ／対電極
電極／ｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐ／対電極
電極／ｎｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐ／対電極
電極／ｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐｐ／対電極
電極／ｎｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐｐ／対電極
【００７９】
上記のリストの最後の電極／ｎｎｎｎｐｉｎｎｉｎｐｐｐｐ／対電極の構造は、同様に、コンバージョン電極を用いて、以下の通り拡張することができる。
【００８０】
電極／ｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐ／対電極
電極／ｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐ／対電極
電極／ｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐ／対電極
電極／ｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐ／対電極
電極／ｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐ／対電極
電極／ｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎ／対電極
電極／ｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎ／対電極
電極／ｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎ／対電極
電極／ｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎ／対電極
電極／ｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎ／対電極
電極／ｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎ／対電極
電極／ｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎ／対電極
電極／ｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎ／対電極
電極／ｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎ／対電極
電極／ｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎ／対電極
電極／ｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎ／対電極
電極／ｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎ／対電極
電極／ｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎ／対電極
電極／ｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎ／対電極
電極／ｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎ／対電極
電極／ｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎ／対電極
電極／ｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎ／対電極
電極／ｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎ／対電極
電極／ｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎｉｐｐｐｐｎｎｎｎ／対電極
【００８１】
本発明の別の実施構成では、第一の電子導電層（ｎ型層）と基板上に配置された電極との間には、ｐ型にドーピングされた層が更に存在し、そのため、それはｐｎｉｐ又はｐｎｉ構造となり、有利には、直接的なｐｎ接合がブロック作用を起こさずに、有利には、トンネルプロセスによって、損失の少ない再結合を起こすような大きさでドーピング濃度が選択される。
【００８２】
本発明の別の実施構成では、本素子の第一の光活性ｉ層と基板上に配置された電極との間には、ｐ型にドーピングされた層が更に存在し、そのため、それはｐｉｐ又はｐｉ構造となり、この追加のｐ型にドーピングされた層のフェルミ準位レベルは、ｉ層からこのｐ層に電子を少ない損失で抽出することができるように、ｉ層の電子伝導準位を高々０．４ｅＶ下回るか、有利には、０．３ｅＶ以内の範囲内で下回る。
【００８３】
本発明の別の実施構成では、ｐ型にドーピングされた層と対電極との間には、ｎ型層システムが更に存在し、そのため、それはｎｉｐｎ又はｉｐｎ構造となり、有利には、直接的なｐｎ接合がブロック作用を起こさずに、有利には、トンネルプロセスによって、損失の少ない再結合を起こすような大きさでドーピング濃度が選択される。
【００８４】
本発明の別の実施構成では、本素子の真性の光活性層と対電極との間には、ｎ型層システムを更に配置することができ、そのため、それはｎｉｎ又はｉｎ構造となり、この追加のｎ型にドーピングされた層のフェルミ準位レベルは、ｉ層からこのｎ層に正孔を少ない損失で抽出することができるように、ｉ層の正孔伝導準位を高々０．４ｅＶ上回るか、有利には、０．３ｅＶ以内の範囲内で上回る。
【００８５】
本発明の別の実施構成では、本素子は、ｎ型層システム及び／又はｐ型層システムを有し、そのため、それはｐｎｉｐｎ、ｐｎｉｎ、ｐｉｐｎ又はｐｉｎ構造となり、その構造は、全ての場合に、導電タイプと関係無く、基板側の光活性ｉ層に隣接した層が、基板と逆側のｉ層に隣接した層よりも小さい熱電子仕事関数を有し、そのため、本素子に外部電圧を印加していない場合に、光により生成された電子が、有利には、基板の方に運び去られることを特徴とする。
【００８６】
本発明の別の実施構成では、吸収システムの中の少なくとも一つの吸収領域は、赤外線領域の７００ｎｍ〜１，５００ｎｍの波長領域に拡がっている。
【００８７】
本発明の別の実施構成では、本素子の層システムの層は、入射光の光路を延長する光トラップとして構成される。
【００８８】
本発明の別の実施構成では、使用する有機材料は、小さい分子である。本発明の意味において、小さい分子とは、標準圧力（我々を取り巻く雰囲気の空気圧）と室温において固体相として存在する、単分散のモル質量が１００〜２，０００のポリマーでない有機分子であると解釈する。特に、そのような小さい分子は、光活性とすることもでき、光活性であるとは、それらの分子が光の入射により荷電状態を変化させることを意味する。
【００８９】
本発明の別の実施構成では、使用する有機材料の少なくとも一部はポリマーである。
【００９０】
本発明の別の実施構成では、有機層は、少なくとも部分的に小さい分子から、少なくとも部分的にポリマーから、或いは小さい分子とポリマーの組合せから構成される。
【００９１】
本発明の別の実施構成では、本素子は、少なくとも所定の波長領域において半透明である。
【００９２】
本発明の別の実施構成では、本素子は、平坦な、曲がった、或いは柔軟な支持面上で使用される。有利には、そのような支持面は、プラスチック箔又は（例えば、アルミニウム、鋼鉄の）金属箔である。
【００９３】
本発明の別の実施構成では、光活性混合層の中の少なくとも一つは、アクセプタとして、フラーレン又はフラーレン誘導体グループ（Ｃ６０，Ｃ７０など）の中の材料を有する。
【００９４】
本発明の別の実施構成では、光活性混合層の中の少なくとも一つは、ドナーとして、フタロシアニン、ペリレン誘導体、ＴＰＤ誘導体、オリゴチオフェン又は特許文献８に記載されている通りの材料を有する。
【００９５】
本発明の別の実施構成では、接点は、金属、導電性酸化物、特に、ＩＴＯ、ＺｎＯ：Ａｌ又はそれ以外のＴＣＯ、或いは導電性ポリマー、特に、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ又はＰＡＮＩから構成される。
【００９６】
別の実施構成では、混合層内のアクセプタ材料は、少なくとも部分的に結晶形態で存在する。
【００９７】
別の実施構成では、混合層内のドナー材料は、少なくとも部分的に結晶形態で存在する。
【００９８】
別の実施構成では、混合層内のアクセプタ材料もドナー材料も少なくとも部分的に結晶形態で存在する。
【００９９】
別の実施構成では、光活性層システムは、単一層、混合層、単一層と混合層の組合せ、二重の混合層又は三重の混合層から構成される。
【０１００】
別の実施構成では、光活性層システムは、前記の混合層に追加して、別の光活性の単一層又は混合層を更に有する。
【０１０１】
別の実施構成では、ｎ型の材料システムは、一つ又は複数の層から構成される。
【０１０２】
別の実施構成では、ｐ型の材料システムは、一つ又は複数の層から構成される。
【０１０３】
別の実施構成では、ｐ型伝導層システムは、ｐ型のドーパントを有し、そのｐ型のドーパントは、Ｆ４−ＴＣＮＱであるか、特許文献９〜１５に記載されている通りのｐ型のドーパントであるか、或いは遷移金属酸化物（ＶＯ，ＷＯ、ＭｏＯなど）である。
【０１０４】
別の実施構成では、ｎ型伝導層システムは、ｎ型のドーパントを有し、そのｎ型のドーパントは、ＴＴＦ誘導体（テトラチアフルバレン誘導体）であるか、特許文献１６〜２２に記載されている通りのｎ型のドーパントであるか、或いはＣｓ，Ｌｉ又はＭｇである。
【０１０５】
別の実施構成では、一方の電極は、透明度が８０％を上回る形で透明に構成され、他方の電極は、反射率が５０％を上回る形で反射性に構成される。
【０１０６】
別の実施構成では、本素子は透明度が１０〜８０％の形で半透明に構成される。
【０１０７】
別の実施構成では、これらの電極は、金属（例えば、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ又はこれらの組合せ）、導電性酸化物、特に、ＩＴＯ、ＺｎＯ：Ａｌ又はそれ以外のＴＣＯ（透明導電性酸化物）、導電性ポリマー、特に、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ（ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）ポリ（スチロルスルフォナート））又はＰＡＮＩ（ポリアニリン）、或いはこれらの材料の組合せから構成される。
【０１０８】
別の実施構成では、光トラップは、本素子を周期的な微細構造を持つ基板上に形成し、ドーピングされたワイドギャップ層を用いて、本素子の均一な機能、即ち、短絡の無い接点と全面積に渡っての電界の均一な分布を保証することによって実現される。構造を持つ基板上の極超薄の素子は、局所的な短絡が生じる虞が高くなり、そのため、そのような明らかな不均一性によって、結局のところ、素子全体の機能性が脅かされる。そのような短絡の虞は、ドーピングされた伝導層を使用することによって軽減される。
【０１０９】
本発明の別の実施構成では、光トラップは、本素子を周期的な微細構造を持つ基板上に形成し、ドーピングされたワイドギャップ層を用いて、本素子の均一な機能、その短絡の無い接点と全面積に渡っての電界の均一な分布を保証することによって実現される。この場合、光が吸収層を少なくとも二回通過して、そのことが光の吸収を向上させ、それによって、太陽電池の効率を改善できるようにすることが特に有利である。それは、例えば、基板が表面上にそれぞれ数百マイクロメートル以内の高さ（ｈ）と幅（ｄ）のピラミッド形状の構造を備えることによって実現することができる。高さと幅は、同じ、或いは異なる形に選定することができる。同様に、そのようなピラミッドは、対称的又は非対称的に構成することができる。
【０１１０】
本発明の別の実施構成では、光トラップは、ドーピングされたワイドギャップ層がｉ層に対する滑らかな境界面と反射性の接点に対する粗い境界面とを有することによって実現される。この粗い境界面は、例えば、周期的な微細構造によって実現することができる。粗い境界面は、その面が光を拡散して反射し、そのことが光活性層内の光路を延長させる場合に特に有利である。
【０１１１】
別の実施構成では、光トラップは、本素子を周期的な微細構造を持つ基板上に形成し、ドーピングされたワイドギャップ層がｉ層に対する滑らかな境界面と反射性の接点に対する粗い境界面とを有することによって実現される。
【０１１２】
本発明の別の実施構成では、本構造全体が、透明なベース接点とカバー接点を備えている。
【０１１３】
別の実施構成では、本発明による光活性素子は、例えば、コンクリート、屋根瓦、粘土、自動車ガラスなどの湾曲した表面上で使用される。その場合、本発明による有機太陽電池が、従来の非有機太陽電池と異なり、箔、織物などの柔軟な支持体上に取付可能であることが有利である。
【０１１４】
別の実施構成では、本発明による光活性素子は、本発明による有機層システムと逆側に、例えば、接着剤などの粘着手段を有する箔又は織物の上に取り付けられる。それによって、必要に応じて、任意の表面上に配置可能な太陽電池粘着フォイルを製作することができる。即ち、自己粘着性の太陽電池を作り出すことができる。
【０１１５】
以下において、幾つかの実施例とそれに付属する図面に基づき、本発明を詳しく説明する。
【図面の簡単な説明】
【０１１６】
【図１Ａ】光活性層システムの間に二つの伝導層システムを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図１Ｂ】光活性層システムの間に二つの伝導層システムを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図２Ａ】光活性層システムの間に三つの伝導層システムを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図２Ｂ】光活性層システムの間に三つの伝導層システムを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図３】光活性層システムの間に四つの伝導層システムを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図４Ａ】光活性層システムの間の四つの伝導層システムと電極に面した一つの伝導層システムとを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図４Ｂ】光活性層システムの間の四つの伝導層システムと電極に面した一つの伝導層システムとを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図５】光活性層システムの間の四つの伝導層システムと電極に面した三つの伝導層システムと対電極に面した三つの伝導層システムとを備えた光活性素子の層構造の模式図
【図６】光活性層システムの間に三つの伝導層システムを備えた光活性素子のエネルギー準位図
【図７】光活性層システムの間に三つの伝導層システムを備えた光活性素子のエネルギー準位図
【図８】光活性層システムの間に四つの伝導層システムを備えた光活性素子のエネルギー準位図
【図９】光活性層システムの間に六つの伝導層システムを備えた光活性素子のエネルギー準位図
【図１０】光活性層システムの間に八つの伝導層システムを備えた光活性素子のエネルギー準位図
【図１１Ａ】一つの実施例による光活性素子の層構造の模式図
【図１１Ｂ】別の実施例による光活性素子の層構造の模式図
【図１２】材料ＤＣＶ６Ｔ、Ｆ４−ＺｎＰｃ及びＣ６０の構造式
【図１３】図１１Ａ，１１Ｂと同様の光活性吸収システムの間に三つの異なるｐ型伝導層システム１、２及び３を備えた実施例による光活性素子の層構造の模式図
【発明を実施するための形態】
【０１１７】
ここで提示した実施例には、例えば、本発明による幾つかの素子が図示されている。これらの実施例は、本発明を説明するためのものであり、それに限定されない。
【０１１８】
第一の実施例では、本発明による素子が図１Ａに模式的に図示されている。それは、基板１、電極２及び対電極９を備えている。電極２と対電極９の間には、光活性層システム４が配置されている。電極２と光活性層システム４の間には、ｐ型導電性の形で構成された伝導層システム３が配置されている。対電極と光活性層システム４の間には、別の層が配置されている。この場合、光活性層システム４上には、同じ荷電粒子タイプ（この場合には電子）の本発明による伝導層システム５１と５２が配置されており、その一方の伝導層システム５１のＬＵＭＯ準位と光活性層システム４のＬＵＭＯ準位の差は最大０．５ｅＶである。更に、他方の伝導層システム５２は透明に構成されている。伝導層システム５１と５２の上には、別の光活性層システム７が配置されている。この別の光活性層システム７と対電極９の間には、ｎ型導電性の形で構成された別の伝導層システム８が配置されている。図１Ｂには、図１Ａと同様の光活性素子の実施形態が図示されており、図１Ｂの光活性素子の層構造は、ｎｉｐ構造に相当する。
【０１１９】
第二の実施例では、本発明による素子の模式図がそれぞれ図２Ａと２Ｂに図示されている。この本発明による素子の構造は、図１Ａ，１Ｂの第一の実施例と同様であり、光活性層システム４，７の間には、三つの伝導層システム５１，５２及び６１が配置されている。それによって、伝導層システム５２と６１の間の境界面での効率的な荷電粒子の再結合が得られる。
【０１２０】
第三の実施例では、本発明による素子の模式図が図３に図示されている。この本発明による素子の構造は、図２の実施例と同様であり、光活性層システム４，７の間には、四つの伝導層システム５１，５２，６１及び６２が配置されている。
【０１２１】
第四の実施例では、本発明による素子の模式図が図４Ａと４Ｂに図示されている。この本発明による素子の構造は、図３の実施例と同様であり、光活性層システム４と電極２の間には、三つの伝導層システム３１，３２及び３３が配置されている。この場合、図４Ａに模式的に図示された素子はｐｉｎ基本構造（特に、ｐｎｎｐｐｎ構造）に相当する一方、図４Ｂに図示された素子は、ｎｉｐ構造（この場合ｎｐｐｎｎｐ構造）に相当する。
【０１２２】
第五の実施例では、本発明による素子の模式図が図５に図示されている。この本発明による素子の構造は、図４Ａ，４Ｂの実施例と同様であり、光活性層システム７と対電極９の間には、伝導層システム８１，８２及び８３が配置されている。
【０１２３】
図６には、第二の実施例（図２Ｂ）による素子のＨＯＭＯ−ＬＵＭＯ準位図が図示されている。この場合、再結合ゾーンがｐ型伝導層システム５２とｎ型伝導層システム６１の間に有る。
【０１２４】
図７には、別の実施例による素子のＨＯＭＯ−ＬＵＭＯ準位図が図示されている。この場合の素子の構造は第二の実施構成と同様であり、光活性層システム４と伝導層システム６１の間には、伝導層システム５１が配置されている。
【０１２５】
図８には、第四の実施例（図４Ｂ）による素子のＨＯＭＯ−ＬＵＭＯ準位図が図示されている。
【０１２６】
図９には、別の実施例による素子のＨＯＭＯ−ＬＵＭＯ準位図が図示されている。この場合、伝導層システム５１が、エネルギー準位に関して光活性層システム４と適合し、伝導層システム６３が、エネルギー準位に関して光活性層システム７と適合している。伝導層システム５２と６２は、良好な伝導特性を有し、伝導層システム５１，５３，６１及び６３よりも大きな層厚（２０ｎｍ〜４００ｎｍ）を有する。伝導層システム５３と６１によって、荷電粒子の効率的な再結合が可能となっている。
【０１２７】
図１０には、別の実施例による素子のＨＯＭＯ−ＬＵＭＯ準位図が図示されている。この場合の素子の構造は図９と同様であり、二つの別の伝導層システムが更に配置されている。
【０１２８】
別の実施例では、図１１Ａと１１Ｂが二つの実施例による光活性素子の層構造の模式図を図示している。この場合、各図面では、層厚の表示がｎｍで表され、ドーピング濃度の表示が％で表され、混合比率の表示が体積比率Ｘ：Ｙ（例えば、２：１）として表され、蒸着中の基板温度の表示が°Ｃで表されている。吸収システム（吸収システム１：混合層ＢＤＲ００１：Ｃ６０；吸収システム２：混合層ＤＣ６Ｔ：Ｃ６０）の間の二つのドーピングされたＤｉＮＰＢ層（ｐ型ＤｉＮＰＢ）は、異なるドーパント（濃度が５％のドーパント１と濃度が１０％のドーパント２）を含む。この場合、材料ＢＰＡＰＦは、９，９−ビス（４−（Ｎ，Ｎ−ビス−ビフェニル−４−イル−アミノ）フェニル）−９Ｈ−フルオレンを表し、材料ＤｉＮＰＢは、Ｎ，Ｎ−ジフェニル−Ｎ，Ｎ−ビス（４−Ｎ，Ｎ−ビス（ナフサ−１−イル）アミノ）−ビフェニル−４−イル）−ベンジジンを表す。
【０１２９】
材料ＤＣＶ６Ｔ、Ｆ４−ＺｎＰｃ及びＣ６０の構造式が図１２に図示されている。
【０１３０】
別の実施例では、図１１と同様の一つの実施例による光活性素子の層構造の模式図が図１３に図示されており、光活性吸収システムの間には、三つの異なるｐ型伝導層システム１、２及び３が配置されている。
【符号の説明】
【０１３１】
１    基板
２    電極
３    伝導層システム３１，３２，３３
４    光活性層システム
５    伝導層システム５１，５２
６    伝導層システム６１，６２
７    光活性層システム
８    伝導層システム８１，８２，８３
９    対電極
【図１Ａ】
0006050874.tif 000002
【図１Ｂ】
0006050874.tif 000003
【図２Ａ】
0006050874.tif 000004
【図２Ｂ】
0006050874.tif 000005
【図３】
0006050874.tif 000006
【図４Ａ】
0006050874.tif 000007
【図４Ｂ】
0006050874.tif 000008
【図５】
0006050874.tif 000009
【図６】
0006050874.tif 000010
【図７】
0006050874.tif 000011
【図８】
0006050874.tif 000012
【図９】
0006050874.tif 000013
【図１０】
0006050874.tif 000014
【図１１Ａ】
0006050874.tif 000015
【図１１Ｂ】
0006050874.tif 000016
【図１２】
0006050874.tif 000017
【図１３】
0006050874.tif 000018