(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
硬化性樹脂組成物と、炭素繊維である熱伝導性フィラーと、上記熱伝導性フィラーを所定の方向に整列させる充填材とを含有する熱伝導性組成物を押出機により押出することで、押出方向に沿って熱伝導性フィラーが配向した熱伝導性シートにおいて、
上記熱伝導性フィラーが、当該熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されており、
上記充填材として、少なくとも平均粒子径が０．３〜２μｍの範囲の窒化アルミニウム及び平均粒子径が２〜５μｍの範囲のアルミナを含み、
当該熱伝導性シートの表面に位置する上記炭素繊維、上記窒化アルミニウム及び上記アルミナを測定対象としたときの「ＪＩＳ Ｚ ８７２９」及び「ＪＩＳ Ｚ ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上である熱伝導性シート。
【請求項２】
上記窒化アルミニウムを５．１体積％以上含む請求項１記載の熱伝導性シート。
【請求項３】
上記炭素繊維は、平均繊維長が１００μｍ以上である請求項１又は２記載の熱伝導性シート。
【請求項４】
硬化性樹脂組成物と、炭素繊維である熱伝導性フィラーと、上記熱伝導性フィラーを所定の方向に整列させる、少なくとも平均粒子径が０．３〜２μｍの範囲の窒化アルミニウム及び平均粒子径が２〜５μｍの範囲のアルミナを含む充填材とを含有する熱伝導性組成物を作成する熱伝導性組成物作成工程と、
上記熱伝導性組成物作成工程で作成した熱伝導性組成物を柱状に形成するとともに、上記熱伝導性フィラーを上記柱状の長手方向に配向させる配向工程と、
上記柱状の熱伝導性組成物を、長手方向と直交する方向に、超音波切断機により所定の寸法に切断して熱伝導性シートを得る切断工程とを有し、
上記熱伝導性シートは、
上記熱伝導性フィラーが、当該熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されており、
上記熱伝導性シートの表面に位置する上記炭素繊維、上記窒化アルミニウム及び上記アルミナを測定対象としたときの「ＪＩＳ Ｚ ８７２９」及び「ＪＩＳ Ｚ ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上である熱伝導性シートの製造方法。
【請求項５】
上記配向工程は、
上記熱伝導性組成物作成工程で作成した熱伝導性組成物を押出機で押出して、押出方向に沿って上記熱伝導性フィラーが配向した細長柱状の仮成型体を成型する仮成型工程と、
複数の仮成型体を長手方向と直交する方向に隣接するように整列させ、整列させた複数の仮成型体を上記整列方向と略直交する方向に配設させた積層体を得る整列工程と、
上記積層体を硬化させることにより、積層体を構成する複数の仮成型体同士が一体化した本成型体を成型する本成型工程とを含み、
上記切断工程では、上記本成型体の長手方向と直交する方向に、超音波切断機により所定の寸法に切断して上記熱伝導性シートを得る請求項４記載の熱伝導性シートの製造方法。
【請求項６】
硬化性樹脂組成物と、炭素繊維である熱伝導性フィラーと、上記熱伝導性フィラーを所定の方向に整列させる、少なくとも平均粒子径が０．３〜２μｍの範囲の窒化アルミニウム及び平均粒子径が２〜５μｍの範囲のアルミナを含む充填材とを含有する熱伝導性組成物を含む熱伝導性シートの表面に位置する上記炭素繊維、上記窒化アルミニウム及び上記アルミナを測定対象としたときの「ＪＩＳ Ｚ ８７２９」及び「ＪＩＳ Ｚ ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌを用いて、上記熱伝導性シートの熱伝導率を評価し、
上記熱伝導性シートは、
上記熱伝導性フィラーが、当該熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向される熱伝導率評価方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発熱性電子部品等の放熱を促す熱伝導性シート及び熱伝導性シートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器の更なる高性能化に伴って、半導体素子の高密度化、高実装化が進んでいる。これに伴って、電子機器を構成する電子部品から発熱する熱をさらに効率よく放熱することが重要になっている。半導体は、効率よく放熱させるために、熱伝導性シートを介して放熱ファン、放熱板等のヒートシンクに取り付けられている。熱伝導性シートとしては、シリコーンに無機フィラー等の充填材を分散含有させたものが広く使用されている。このような放熱部材においては、更なる熱伝導率の向上が要求されており、一般には、高熱伝導性を目的として、マトリックス内に配合されている無機フィラーの充填率を高めることにより対応している。しかし、無機フィラーの充填率を高めると、柔軟性が損なわれたり、無機フィラーの充填率が高いことから粉落ちが発生するため、無機フィラーの充填率を高めることには限界がある。
【０００３】
無機フィラーとしては、例えば、アルミナ、窒化アルミニウム、水酸化アルミニウム等が挙げられる。また、高熱伝導率を目的として、窒化ホウ素、黒鉛等の鱗片状粒子、炭素繊維等をマトリックス内に充填させることがある。これは、鱗片状粒子等の有する熱伝導率の異方性によるものである。例えば、炭素繊維の場合には、繊維方向に約６００〜１２００Ｗ／ｍＫの熱伝導率を有する。窒化ホウ素の場合には、面方向に約１１０Ｗ／ｍＫ、面方向に対して垂直な方向に約２Ｗ／ｍＫ程度の熱伝導率を有しており、異方性を有することが知られている。
【０００４】
一般に、熱伝導性シートは、熱伝導性フィラーの充填量を多くすると熱伝導率が向上することが知られている。しかしながら、繊維状の熱伝導性フィラーは、球状のフィラーと比べて充填量を多くすることができない。そのため、繊維状の熱伝導性フィラー単独では、高い熱伝導率を得ることができない。ここで、繊維状の熱伝導性フィラーの面方向を熱の伝達方向である熱伝導性シートの厚み方向と同じにする、すなわち、繊維状の熱伝導性フィラーを熱伝導性シートの厚み方向に配向させることによって、熱伝導性を飛躍的に向上させることができる。
【０００５】
特許文献１には、炭素繊維を含む熱伝導性組成物を塗布し、磁場をかけて炭素繊維を配向させる方法が記載されている。しかし、炭素繊維が配向するには、流動性が必要となるため、特許文献１に記載の方法では、熱伝導性フィラーの充填量を多くすることができない。そのため、熱伝導性フィラーが熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向させ、厚み方向の熱伝導性が良好な熱伝導性シートが望まれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−３３５９５７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、このような実情に鑑みて提案されたものであり、厚み方向の熱伝導性が良好な熱伝導性シート及び熱伝導性シートの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本件発明者は、鋭意検討の結果、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊と熱伝導率との間に、高い相関関係があることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
本発明は、硬化性樹脂組成物と、炭素繊維である熱伝導性フィラーと、熱伝導性フィラーを所定の方向に整列させる充填材とを含有する熱伝導性組成物を押出機により押出することで、押出方向に沿って熱伝導性フィラーが配向した熱伝導性シートにおいて、熱伝導性フィラーが、熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されており、充填材として、少なくとも平均粒子径が０．２〜２μｍの範囲の窒化アルミニウム及び平均粒子径が２〜５μｍの範囲のアルミナを含み、熱伝導性シートの表面に位置する炭素繊維、窒化アルミニウム及びアルミナを測定対象としたときの「ＪＩＳ Ｚ ８７２９」及び「ＪＩＳ Ｚ ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上である。
【００１０】
本発明に係る熱伝導性シートの製造方法は、硬化性樹脂組成物と、炭素繊維である熱伝導性フィラーと、熱伝導性フィラーを所定の方向に整列させる、少なくとも平均粒子径が０．３〜２μｍの範囲の窒化アルミニウム及び平均粒子径が２〜５μｍの範囲のアルミナを含む充填材とを含有する熱伝導性組成物を作成する熱伝導性組成物作成工程と、熱伝導性組成物作成工程で作成した熱伝導性組成物を柱状に形成するとともに、熱伝導性フィラーを柱状の長手方向に配向させる配向工程と、柱状の熱伝導性組成物を、長手方向と直交する方向に、超音波切断機により所定の寸法に切断して熱伝導性シートを得る切断工程とを有し、熱伝導性シートは、熱伝導性フィラーが、熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されており、熱伝導性シートの表面に位置する炭素繊維、窒化アルミニウム及びアルミナを測定対象としたときの「ＪＩＳ Ｚ ８７２９」及び「ＪＩＳ Ｚ ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上である。
【００１１】
本発明に係る熱伝導率評価方法は、硬化性樹脂組成物と、炭素繊維である熱伝導性フィラーと、熱伝導性フィラーを所定の方向に整列させる、少なくとも平均粒子径が０．３〜２μｍの範囲の窒化アルミニウム及び平均粒子径が２〜５μｍの範囲のアルミナを含む充填材とを含有する熱伝導性組成物を含む熱伝導性シートの表面に位置する炭素繊維、窒化アルミニウム及びアルミナを測定対象としたときの「ＪＩＳ Ｚ ８７２９」及び「ＪＩＳ Ｚ ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌを用いて、熱伝導性シートの熱伝導率を評価し、熱伝導性シートは、熱伝導性フィラーが、熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、熱伝導性シート中に少なくとも窒化アルミニウムを含み、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊を３２．５以上とすることにより、熱伝導性フィラーが熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向され、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性を良好にすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明に係る熱伝導性シートの製造方法の一例を説明するためのフローチャートである。
【図２】本発明に係る熱伝導性シートの製造方法における切断工程において用いられる超音波切断機の一例を示す外観図である。
【図３】スライス装置の一例を示す外観図である。
【図４】本発明に係る他の熱伝導性シートの製造方法における配列工程の一例を説明するためのフローチャートである。
【図５】本発明に係る熱伝導性シートの製造方法における仮成型工程、整列工程及び本成型工程の一例を説明するための模式図である。
【図６】本発明に係る熱伝導性シートの製造方法における整列工程で得られた積層体の一例を示す斜視図である。
【図７】（Ａ）はプレスを施していない本成型体の一例を示す斜視図であり、（Ｂ）はプレスを施した本成型体の一例を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の実施の形態（以下、本実施の形態と称する。）について、図面を参照しながら下記順序にて詳細に説明する。
１．熱伝導性シート
２．熱伝導性シートの製造方法
３．他の熱伝導性シートの製造方法
４．熱伝導率評価方法
【００１５】
＜１．熱伝導性シート＞
本実施の形態に係る熱伝導性シート１は、硬化性樹脂組成物と、熱伝導性フィラーと、熱伝導性フィラーを所定の方向に整列させる充填材とを含有する熱伝導性組成物を含み、熱伝導性フィラーが、熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されている。また、本実施の形態に係る熱伝導性シートは、熱伝導性シート中に少なくとも窒化アルミニウムを含み、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上である。熱伝導性シートの表面を測定したときの明度Ｌ＊を３２．５以上とすることにより、熱伝導性フィラーが熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向され、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性を良好にすることができる。
【００１６】
（Ｌ＊ａ＊ｂ表色系における明度Ｌ＊と熱伝導率との間の相関関係について）
物体の色は、一般に、明度（明るさ）、色相（色合い）及び彩度（鮮やかさ）の３つの要素からなる。これらを正確に測定し、表現するには、これらを客観的に数値化して表現する表色系が必要となる。このような表色系としては、例えば、Ｌ＊ａ＊ｂ表色系が挙げられる。Ｌ＊ａ＊ｂ表色系は、例えば、市販されている分光測色計などの測定器によって、容易に測定を行うことができる。
【００１７】
Ｌ＊ａ＊ｂ表色系は、例えば、「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」に記載されている表色系であって、各色を球形の色空間に配置して示される。Ｌ＊ａ＊ｂ表色系においては、明度を縦軸（ｚ軸）方向の位置で示し、色相を外周方向の位置で示し、彩度を中心軸からの距離で示す。
【００１８】
明度を示す縦軸（ｚ軸）方向の位置は、Ｌ＊で示される。明度Ｌ＊の値は正の数であり、その数字が小さいほど明度が低いことになり、暗くなる傾向を持つ。具体的に、Ｌ＊の値は黒に相当する０から白に相当する１００まで変化する。
【００１９】
また、球形の色空間をＬ＊＝５０の位置で水平に切断した断面図において、ｘ軸の正方向が赤方向、ｙ軸の正方向が黄方向、ｘ軸の負方向が緑方向、ｙ軸の負方向が青方向である。ｘ軸方向の位置は、−６０〜＋６０の値をとるａ＊によって表される。ｙ軸方向の位置は、−６０〜＋６０の値をとるｂ＊によって表される。このように、ａ＊と、ｂ＊は、色度を表す正負の数字であり、０に近づくほど黒くなる。色相及び彩度は、これらのａ＊の値及びｂ＊の値によって表される。
【００２０】
Ｌ＊ａ＊ｂ表色系においては、明度Ｌ＊が３２以上になると白っぽくなり、明度Ｌ＊が３２未満になると黒っぽくなる。また、Ｌ＊ａ＊ｂ表色系においては、ａ＊が−１未満になると緑っぽくなり、ａ＊が−１以上となると赤っぽくなる。また、ｂ＊が−１未満になると青っぽくなり、ｂ＊が＋１を超えると黄色っぽくなる。
【００２１】
例えば、熱伝導性フィラーとして炭素繊維を含み、充填材として窒化アルミニウムとアルミナとを含む熱伝導性シートの断面をＬ＊ａ＊ｂ表色系を用いて黒色度を測定したときに、明度Ｌ＊が３２．５以上になると白っぽくなる。これは、明度Ｌ＊が３２．５以上になると、熱伝導性シートを切断面に対して垂直方向から観察したときに、熱伝導性シート中の熱伝導性フィラーの面積が少なくなり、また、白色のアルミナと窒化アルミニウムが熱伝導性シート表面に露出するためである。すなわち、明度Ｌ＊が３２．５以上になると、熱伝導性フィラーが、熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されていることを意味する。
【００２２】
一方、熱伝導性フィラーとして炭素繊維を含み、充填材として窒化アルミニウムとアルミナとを含む熱伝導性シートの断面をＬ＊ａ＊ｂ表色系を用いて黒色度を測定したときに、明度Ｌ＊が３２．５未満になると黒っぽくなる。これは、明度Ｌ＊が３２．５未満になると、熱伝導性シートを切断面に対して垂直方向から観察したときに、熱伝導性シート中の熱伝導性フィラーの面積が多くなり、また、白色のアルミナと窒化アルミニウムが熱伝導性シート表面から露出されにくくなるためである。すなわち、明度Ｌ＊が３２．５未満になると、明度Ｌ＊が３２．５以上のときと比較して、熱伝導性フィラーが熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されなくなることを意味する。
【００２３】
一般に、熱伝導率が高い熱伝導性フィラーを熱伝導性シートに充填すると、熱伝導性シートの熱伝導率が向上する。本来であれば、熱伝導性フィラーとして、例えばピッチ系炭素繊維を多量に充填すると、熱伝導率が向上すると考えられる。すなわち、熱伝導性シートの表面における明度Ｌ＊が小さくなると、熱伝導率が向上すると考えられる。しかし、高い熱伝導率を得るには、熱伝導性フィラーの含有量を単純に増やすのではなく、充填材を添加して形状を保持するだけでなく、押出し時の熱伝導性組成物の粘度を下げて、熱伝導性フィラーを熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向させることが重要となる。
【００２４】
本件発明者は、鋭意検討の結果、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊と熱伝導率との間に高い相関関係があることを見出した。また、熱伝導性フィラーを熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向させるためには、熱伝導性フィラーの配合量よりも、熱伝導性フィラーよりも熱伝導率が低い窒化アルミニウムの配合量が大きく影響することを見出した。すなわち、熱伝導性シート中に少なくとも窒化アルミニウムを含み、熱伝導性シートの表面を測定したときの明度Ｌ＊を３２．５以上とすることにより、熱伝導性フィラーが熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向され、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性を良好にすることができる。
【００２５】
（硬化性樹脂組成物）
熱伝導性シートに含まれる硬化性樹脂組成物は、特に限定されず、例えば、シリコーン系接着剤、アクリル樹脂系接着剤等が用いられる。シリコーン系接着剤としては、縮合硬化型や付加硬化型のものを用いることができる。硬化性樹脂組成物の含有量は、特に限定されないが、例えば、２５〜４５体積％とすることができる。
【００２６】
（熱伝導性フィラー）
熱伝導性フィラーとしては、例えば、炭素繊維を用いることができ、特にピッチ系の炭素繊維を用いることが好ましい。ピッチ系の炭素繊維は、ピッチを主原料とし、溶融紡糸、不融化及び炭化などの各処理工程後に２０００〜３０００℃又は３０００℃を超える高温で熱処理して黒鉛化させたものである。原料ピッチは、光学的に無秩序で偏向を示さない等方性ピッチと、構成分子が液晶状に配列し、光学的異方性を示す異方性ピッチ（メソフェーズピッチ）に分けられる。異方性ピッチから製造された炭素繊維は、等方性ピッチから製造された炭素繊維よりも機械特性に優れており、電気及び熱の伝導性が高くなる。そのため、メソフェーズピッチ系の黒鉛化炭素繊維を用いることが好ましい。
【００２７】
熱伝導性フィラーの平均繊維長は、１００μｍ以上であることが好ましい。熱伝導性フィラーの平均繊維長を１００μｍ以上とすることにより、熱伝導性フィラーが同じ方向に整列しやすくなるため、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性をより良好にすることができる。
【００２８】
熱伝導性シート中の熱伝導性フィラーの含有量は、１５〜２５体積％とすることが好ましい。熱伝導性フィラーの含有量を１５体積％以上とすることにより、より効果的に熱抵抗値を下げることができるため、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性をより良好にすることができる。また、熱伝導性フィラーの含有量を２５体積％以下とすることにより、例えば押出機で熱伝導性組成物を押出す際に、押出しが困難となることを防止することができる。
【００２９】
（充填材）
充填材は、熱伝導性組成物における熱伝導性フィラーとの流速の違いにより、所定の方向に熱伝導性フィラーを整列させやすくする、すなわち、熱伝導性フィラーを押出方向に沿って熱伝導性フィラーを配向させやすくするために用いられている。また、充填材は、熱伝導性材料として機能させるためにも用いられている。
【００３０】
充填材としては、例えば、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化亜鉛、シリコン粉、金属粉末を用いることができ、少なくとも窒化アルミニウムが用いられる。窒化アルミニウムは、その分子内に窒素を有しており、この窒素が硬化性樹脂組成物の反応を阻害して、熱伝導性組成物の粘度の上昇を抑制する。そのため、充填材として、少なくとも窒化アルミニウムを用いることにより、充填材としてアルミナ粒子のみを用いたときと比較して、より効果的に熱伝導性フィラーを所定の方向、すなわち、熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向させることができる。したがって、充填材として、少なくとも窒化アルミニウムを用いることにより、より効果的に熱伝導性フィラーを熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向させることができるため、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性を良好にすることができる。
【００３１】
また、充填材としては、粒径が異なる２種以上の球状粒子を用いることにより、より効果的に、熱伝導性シートの厚み方向に沿って熱伝導性フィラーを配向させやすくすることができる。その結果、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊をより確実に３２．５以上とすることができる。このように、充填材として、粒径が異なる２種以上の球状粒子を用いることにより、熱伝導性フィラーが熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されるため、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性をより良好にすることができる。
【００３２】
熱伝導性シート中の充填材の含有量は、４０〜５０体積％とすることが好ましい。また、窒化アルミニウムは、熱伝導性シート中において５．１体積％以上含むことが好ましい。熱伝導性シート中における窒化アルミニウムの含有量を５．１体積％以上とすることにより、熱伝導性組成物の粘度の上昇を効果的に抑制し、より効果的に熱伝導性フィラーを熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向させることができる。その結果、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊を、より効果的に３２．５以上とすることができる。このように、熱伝導性シート中における窒化アルミニウムの含有量を５．１体積％以上とすることにより、伝導性シートの厚み方向の熱伝導性をより良好にすることができる。
【００３３】
充填材の平均粒子径は、０．５〜５μｍであることが好ましい。充填材の平均粒子径を０．５μｍ以上５μｍ以下とすることにより、熱伝導性材料として十分に機能し、また、熱伝導性組成物中において、熱伝導性フィラーの配向が乱されにくくなるため、熱伝導性シート１の厚み方向の熱伝導性をより良好にすることができる。
【００３４】
また、充填材として、上述したように、粒径が異なる２種以上の球状粒子を用いた場合には、大きい球状粒子を２〜５μｍとし、小さい球状粒子を０．３〜２μｍとすることが好ましい。これにより、より効果的に、熱伝導性シートの厚み方向に沿って熱伝導性フィラーを配向させやすくすることができる。その結果、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊をより確実に３２．５以上とすることができる。
【００３５】
なお、上述した説明では、Ｌ＊ａ＊ｂ表色系を例に挙げたが、表色系の選び方は、特に限定されるものではなく、Ｌ＊ａ＊ｂ表色系に換算可能な表色系であればよい。例えば、ＸＹＺ表色系、Ｌ＊Ｃ＊ｈ表色系であってもよい。
【００３６】
＜２．熱伝導性シートの製造方法＞
上述した熱伝導性シート１は、例えば、以下のような製造方法によって作製することができる。本実施の形態に係る熱伝導性シートの製造方法は、図１に示すように、熱伝導性組成物作成工程Ｓ１と、配向工程Ｓ２と、切断工程Ｓ３とを有する。
【００３７】
（熱伝導性組成物作成工程Ｓ１）
熱伝導性組成物作成工程Ｓ１においては、上述した熱伝導性組成物を作成する。熱伝導性組成物中の配合量は、例えば、熱伝導性フィラーを１５〜２５体積％とし、充填材を４０〜５０体積％とすることが好ましい。また、熱伝導性組成物において、充填材として、窒化アルミニウムを５．１体積％以上含有させることが好ましい。
【００３８】
（配向工程Ｓ２）
配向工程Ｓ２においては、熱伝導性組成物作成工程Ｓ１で作成した熱伝導性組成物を柱状に形成するとともに、熱伝導性フィラーを柱状の長手方向に配向させる。配向工程Ｓ２においては、例えば、離型材を塗布した金型の中に押出しすることによって、図２に示すように、熱伝導性フィラーが柱状の長手方向Ｌに配向された柱状の熱伝導性組成物２を形成することができる。また、配向工程Ｓ２においては、例えば、熱伝導性組成物作成工程Ｓ１で作成した熱伝導性組成物を、離型材を塗布したポリエステルフィルム上に塗布して図２に示すような柱状の熱伝導性組成物２を形成してもよい。
【００３９】
（切断工程Ｓ３）
切断工程Ｓ３においては、配向工程Ｓ２で形成した柱状の熱伝導性組成物２を、長手方向と直交する方向に、超音波切断機により所定の寸法に切断して熱伝導性シート１を得る。
【００４０】
切断工程Ｓ３においては、例えば、図２及び図３に示すように、超音波切断機３を用いて、柱状の熱伝導性組成物２の長手方向Ｌと直交する方向Ｖに柱状の熱伝導性組成物２を超音波カッター４でスライスすることにより、熱伝導性フィラーの配向を保った状態で熱伝導性シート１を形成することができる。そのため、熱伝導性フィラーの配向が厚み方向に維持され、熱伝導特性が良好な熱伝導性シート１を得ることができる。
【００４１】
超音波切断機３は、図３に示すように、柱状の熱伝導性組成物２が載置されるワークテーブル５と、超音波振動を加えながらワークテーブル５上の柱状の熱伝導性組成物２をスライスする超音波カッター４とを備える。
【００４２】
ワークテーブル５は、金属製の移動台６上に、シリコーンラバー７が配設されている。移動台６は、移動機構８によって所定の方向に移動可能とされ、柱状の熱伝導性組成物２を超音波カッター４の下部へ、順次、送り操作する。シリコーンラバー７は、超音波カッター４の刃先を受けるに足りる厚さを有する。ワークテーブル５は、シリコーンラバー７上に柱状の熱伝導性組成物２が載置されると、超音波カッター４のスライス操作に応じて移動台６が所定方向へ移動され、柱状の熱伝導性組成物２を順次超音波カッター４の下部に送る。
【００４３】
超音波カッター４は、柱状の熱伝導性組成物２をスライスするナイフ９と、ナイフ９に超音波振動を付与する超音波発振機構１０と、ナイフ９を昇降操作する昇降機構１１とを有する。
【００４４】
ナイフ９は、ワークテーブル５に対して刃先が向けられ、昇降機構１１によって昇降操作されることによりワークテーブル５上に載置された柱状の熱伝導性組成物２をスライスしていく。ナイフ９の寸法や材質は、柱状の熱伝導性組成物２の大きさや組成等に応じて決定される。例えば、ナイフ９は、幅４０ｍｍ、厚さ１．５ｍｍ、刃先角度１０°の鋼からなる。
【００４５】
超音波発振機構１０は、ナイフ９に対して柱状の熱伝導性組成物２のスライス方向に超音波振動を付与するものであり、例えば、発信周波数が２０．５ｋＨｚで、振幅を５０μｍ、６０μｍ、７０μｍの３段階に調整可能とされている。
【００４６】
このような超音波切断機３は、超音波カッター４に超音波振動を付与しながら柱状の熱伝導性組成物２をスライスしていくことにより、熱伝導性シート１の熱伝導性フィラーの配向を熱伝導性シート１の厚み方向に保つことができる。
【００４７】
超音波切断機３によって超音波振動を付与しながらスライスした熱伝導性シート１は、超音波振動を付与せずにスライスした熱伝導性シートに比べて、熱抵抗が低く抑えられる。超音波切断機３は、超音波カッター４にスライス方向への超音波振動を付与していることから、界面熱抵抗が低く、熱伝導性シート１の厚み方向に配向されている熱伝導性フィラーがナイフ９によって横倒しされ難いことによる。一方、超音波振動を付与せずにスライスした熱伝導性シートでは、ナイフの摩擦抵抗によって熱伝導性フィラーの配向が乱れ、切断面への露出が減少してしまい、そのため、熱抵抗が上昇してしまう。したがって、超音波切断機３を用いることにより、熱伝導特性に優れた熱伝導性シート１を得ることができる。
【００４８】
以上のような熱伝導性シートの製造方法によれば、熱伝導性フィラーが、熱伝導性シート１の厚み方向に沿って配向されており、熱伝導性シート１の表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色方式における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上である熱伝導性シート１を得ることができる。
【００４９】
＜３．他の熱伝導性シートの製造方法＞
熱伝導性シート１は、以下のような製造方法により作製してもよい。すなわち、図４に示すように、上述した熱伝導性シートの製造方法の配向工程Ｓ２において、仮成型工程Ｓ２１と、整列工程Ｓ２２と、本成型工程Ｓ２３とを有してもよい。このような熱伝導性シートの製造方法によれば、熱伝導性シート１の表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上である熱伝導性シート１を、より確実に得ることができる。すなわち、熱伝導性シート１中の熱伝導性フィラーをより確実に同じ方向に整列させることができ、熱伝導性シート１の厚み方向の熱伝導性をより良好にすることができる。なお、以下の説明では、上述した熱伝導性組成物作成工程Ｓ１については、その詳細な説明を省略する。
【００５０】
（仮成型工程Ｓ２１）
仮成型工程Ｓ２１では、図５（Ａ）に示すように、熱伝導性組成物作成工程Ｓ１で作成した熱伝導性組成物１２を押出機１３で押出して、押出方向に沿って熱伝導性フィラーが配向した細長柱状の仮成型体１４（以下、仮成型体１４と称する。）を成型する。
【００５１】
押出機１３は、例えば、図５（Ａ）に示すように、細長状の筒形に構成されており、熱伝導性組成物１２が排出される側の開口部１２Ｂの口径Ｗ２が、本体部１２Ａの内径Ｗ１よりも縮径していることが好ましい。また、押出機１３は、本体部１２Ａの内径Ｗ１が、長手方向の所定位置から押出方向に向かってテーパー状に縮径して、開口部１２Ｂの口径Ｗ２が、本体部１２Ａの内径Ｗ１よりも縮径していてもよい。熱伝導性組成物１２をこのような押出機１３で押出して、押出機１３内において本体部１２Ａの内径Ｗ１よりも縮径している部分に向かって熱伝導性組成物１２を通過させることによって、熱伝導性フィラーが押出方向に沿いやすくなる。これにより、仮成型体１４の長手方向に熱伝導性フィラーをより確実に配向させることができる。
【００５２】
例えば、押出機１３は、熱伝導性組成物１２中の熱伝導性フィラーの含有量が１５〜２５体積％であるときには、開口部１２Ｂの口径Ｗ２を１．５〜９．５ｍｍ程度とすることが好ましい。この場合において、開口部１２Ｂの口径Ｗ２を１．５ｍｍ以上とすることにより、熱伝導性組成物１２を押出機１３で押出す際に、押出しが困難となることを防止することができる。また、開口部１２Ｂの口径Ｗ２を９．５ｍｍ以下とすることにより、熱伝導性フィラーの配向が乱されにくくなるため、熱伝導性シート１の厚み方向の熱伝導性をより良好にすることができる。
【００５３】
押出機１３において、開口部１２Ｂの断面形状は、例えば、円状、三角状、矩形状、正方形状とすることができるが、矩形状又は正方形状とすることが好ましい。開口部１２Ｂの断面形状を矩形状又は正方形状とすることにより、仮成型体１４が角柱状となる。そのため、整列工程Ｓ２２において、複数の仮成型体１４を長手方向と直交する方向に隣接するように整列させ、整列させた複数の仮成型体１４を整列方向と略直交する方向に配設させた積層体１４Ａ（以下、積層体１４Ａと称する。）を得る際に、積層体１４Ａの間に隙間が生じにくくなる。これにより、積層体１４Ａ中に気泡が含まれにくくなるため、本成型工程Ｓ２３において、より難燃性に優れた本成型体１６を得ることができる。
【００５４】
仮成型体１４は、押出機１３による押出方向に沿って熱伝導性フィラーが配向しており、細長柱状の形状、例えば、細長の四角柱状、細長の三角柱状、細長の円柱状である。
【００５５】
（整列工程Ｓ２２）
整列工程Ｓ２２においては、例えば、図５（Ｂ）、図５（Ｃ）、図６に示すように、仮成型工程Ｓ２１で成形した複数の仮成型体１４を長手方向と直交する方向に隣接するように整列させ、積層体１４Ａを得る。例えば、整列工程Ｓ２２においては、所定の枠１５内に、仮成型体１４を整列させ、直方体状や立方体状に仮成型体１４を配設させた積層体１４Ａを得る。枠１５は、本成型工程Ｓ２３において本成型体１６を成型する際に、積層体１４Ａを固定する固定手段として用いられ、積層体１４Ａが大きく変形してしまうことを防止する。枠１５は、例えば金属で形成されている。
【００５６】
（本成型工程Ｓ２３）
本成型工程Ｓ２３においては、例えば、図５（Ｄ）に示すように、整列工程Ｓ２２で得られた積層体１４Ａを硬化させることにより、図５（Ｅ）及び図７（Ａ）、（Ｂ）に示すように、積層体１４Ａを構成する仮成型体１４同士が一体化した本成型体１６を成型する。積層体１４Ａを硬化させる方法としては、例えば、積層体１４Ａを加熱装置で加熱する方法や、積層体１４Ａを加熱加圧装置で加熱加圧する方法が挙げられる。また、熱伝導性組成物１２を構成する硬化性樹脂組成物としてアクリル樹脂を用いたときには、例えば、イソシアネート化合物を熱伝導性組成物１２中に含有させることにより、積層体１４Ａを常温で硬化させることが可能である。
【００５７】
これらの積層体１４Ａを硬化させる方法としては、積層体１４Ａを加熱加圧装置で加熱加圧する方法、すなわち、積層体１４Ａを硬化させる際に、積層体１４Ａを構成する複数の仮成型体１４の長手方向に直交する方向（垂直方向）にプレスすることが好ましい。このように積層体１４Ａをプレスすることにより、積層体１４Ａ中から気泡をより確実に取り除くことができるため、本成型工程Ｓ２３において、より難燃性に優れた本成型体１６を得ることが可能となる。
【００５８】
切断工程Ｓ４では、本成型工程Ｓ２３で成形した本成型体１６を、仮成型体１４の長手方向と直交する方向に、超音波切断機３により、所定の寸法に切断する。超音波切断機３は、熱伝導性シート１を得るために本成型体１６を個々の熱伝導性シート１にスライスする。超音波切断機３を用いて、仮成型体１４の長手方向と直交する矢印方向に本成型体１６を超音波カッター４でスライスすることにより、熱伝導性フィラーの配向を保った状態で熱伝導性シート１を形成することができる。そのため、熱伝導性フィラーの配向が厚み方向に維持された熱伝導特性が良好な熱伝導性シート１を得ることができる。
【００５９】
＜４．熱伝導率評価方法＞
本実施の形態に係る熱伝導率評価方法は、上述した熱伝導性シート１の表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」及び「ＪＩＳ  Ｚ  ８７３０」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊を用いて、熱伝導性シート１の熱伝導率を評価する。例えば、熱伝導性シート１の表面を測定したときの明度Ｌ＊が３２．５以上であるときには、熱伝導性フィラーが熱伝導性シート１の厚み方向に沿って配向されるため、熱伝導性シート１の厚み方向の熱伝導性が良好と評価することができる。また、熱伝導性シート１の表面を測定したときの明度Ｌ＊が３２．５未満であるときには、熱伝導性フィラーが熱伝導性シート１の厚み方向に沿って配向されていないため、熱伝導性シート１の厚み方向の熱伝導性が良好ではないと評価することができる。
【実施例】
【００６０】
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。本実施例では、実施例１〜６及び比較例１〜３で得られた熱伝導性シートについて、
【００６１】
（実施例１）
実施例１では、２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（充填材）（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）２４体積％と、平均粒径１μｍの窒化アルミニウム粒子（株式会社トクヤマ社製）１８．３体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（熱伝導性フィラー）（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２４．１体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物（熱伝導性組成物）を調製した。２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂は、シリコーンＡ液（ビニル基を有するオルガノポリシロキサン）１６．８体積％と、シリコーンＢ液（Ｈ−Ｓｉ基を有するオルガノポリシロキサン）１８．８体積％とを混合したものである。得られたシリコーン樹脂組成物を、離型材を塗布した金型（２０ｍｍ×２０ｍｍ）の中に押し出ししてシリコーン成型体を成型した。得られたシリコーン成型体をオーブンにて１００℃で１時間硬化してシリコーン硬化物とした。得られたシリコーン硬化物を、厚み２．０ｍｍとなるように超音波カッターで切断し、厚み２．０ｍｍの熱伝導性シートを得た。超音波カッターのスライス速度は、毎秒５０ｍｍとした。また、超音波カッターに付与する超音波振動は、発振周波数を２０．５ｋＨｚとし、振幅を６０μｍとした。
【００６２】
（実施例２）
実施例２では、シリコーンＡ液１６．８体積％と、シリコーンＢ液１８．８体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）１１．７体積％と、平均粒径１μｍの窒化アルミニウム粒子（株式会社トクヤマ社製）３１．２体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２３．５体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを得た。
【００６３】
（実施例３）
実施例３では、シリコーンＡ液１８．８体積％と、シリコーンＢ液１８．８体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）２０．２体積％と、平均粒径１μｍの窒化アルミニウム粒子（株式会社トクヤマ社製）２０．１体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２４．１体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを得た。
【００６４】
（実施例４）
実施例４では、シリコーンＡ液１８．８体積％と、シリコーンＢ液１８．８体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）２８体積％と、平均粒径１μｍの窒化アルミニウム粒子（株式会社トクヤマ社製）１４．３体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２０．１体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製した。得られたシリコーン樹脂組成物を、離型材を塗布したポリエステルフィルム上に塗布（積層塗布）してシリコーン成型体を作製した。得られたシリコーン成型体をオーブンにて１００℃で１時間加熱してシリコーン硬化物とした。得られたシリコーン硬化物を、厚み２．０ｍｍとなるように超音波カッターで切断し、厚み２．０ｍｍの熱伝導性シートを得た。超音波カッターのスライス速度は、毎秒５０ｍｍとした。また、超音波カッターに付与する超音波振動は、発振周波数を２０．５ｋＨｚとし、振幅を６０μｍとした。
【００６５】
（実施例５）
実施例５では、シリコーンＡ液１８．８体積％と、シリコーンＢ液１８．８体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）３７．２体積％と、平均粒径１μｍの窒化アルミニウム粒子（株式会社トクヤマ社製）５．１体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２０．１体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを得た。
【００６６】
（実施例６）
実施例６では、シリコーンＡ液１７．１体積％と、シリコーンＢ液１７．１体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径１μｍの窒化アルミニウム粒子（株式会社トクヤマ社製）４２．６体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２３.２体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを得た。
【００６７】
（比較例１）
比較例１では、シリコーンＡ液１８．８体積％と、シリコーンＢ液１８．８体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）４２．３体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２４．１体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを得た。
【００６８】
（比較例２）
比較例２では、シリコーンＡ液１８．８体積％と、シリコーンＢ液１８．８体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）４１．３体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）２０．１体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例４と同様にして熱伝導性シートを得た。
【００６９】
（比較例３）
比較例３では、シリコーンＡ液１８体積％と、シリコーンＢ液１８体積％とを混合した２液性の付加反応型液状シリコーン樹脂に、平均粒径３μｍのアルミナ粒子（電気化学工業株式会社製、製品名：ＤＡＷ−０３）４４．８体積％と、平均長軸長さ１５０μｍ、平均短軸長さ８μｍのピッチ系炭素繊維（帝人株式会社製、商品名：ラヒーマＲ−Ａ３０１）１９．２体積％とを分散させて、シリコーン樹脂組成物を調製したこと以外は、実施例１と同様にして熱伝導性シートを得た。
【００７０】
実施例１〜実施例６、比較例１〜比較例３の条件等をまとめたものを表１に示す。
【００７１】
【表１】
0006034562.tif 000002
【００７２】
（ピッチ系炭素繊維の配向性について）
ピッチ系炭素繊維の配向性は、熱伝導性シートの断面をＳＥＭで観察することと、Ｌ＊ａ＊ｂ表色系を用いた黒色度の測定とによって評価した。
【００７３】
実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートの断面をＳＥＭで観察したところ、ピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に対して配向していた。特に、実施例１〜実施例３、実施例５及び実施例６で得られた熱伝導性シートは、実施例４で得られた熱伝導性シートと比較して、より良好にピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されていた。これは、実施例１〜実施例３、実施例５及び実施例６では、離型材を塗布した金型の中に押出ししてシリコーン成型体を成型したためと考えられる。
【００７４】
一方、比較例１〜比較例３で得られた熱伝導性シートの断面をＳＥＭで観察したところ、実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートと比較して、ピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に対して配向していなかった。
【００７５】
また、熱伝導性シートの断面について、Ｌ＊ａ＊ｂ表色系を用いて黒色度を測定した。黒色度の指標として、「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」に規定されているＬ＊ａ＊ｂ表色系を表される色表示方法を用いた。Ｌ＊ａ＊ｂ表色系を用いた黒色度の測定には、分光光度計（製品名：ＣＭ−７００ｄ、コニカミノルタセンシング株式会社製）を用いた。
【００７６】
実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートは、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上であった。一方、比較例１〜比較例３で得られた熱伝導性シートは、熱伝導性シートの表面を測定したときの「ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９」記載のＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５未満であった。この結果から、実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートは、比較例１〜比較例３で得られた熱伝導性シートと比較して、より効果的にピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向されていると考えられる。
【００７７】
これらの結果から、熱伝導性シート中に窒化アルミニウムを含み、熱伝導性シートの表面を測定したときのＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上であることにより、ピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向され、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性を良好にできることが分かった。
【００７８】
（熱伝導率の評価について）
実施例１〜実施例６、比較例１〜比較例３で得られた熱伝導性シートの熱伝導率の測定結果を表１に示す。熱伝導率の評価は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４７０に準拠した測定方法により行った。
【００７９】
実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートは、熱伝導性シートの厚み方向における熱伝導率が、熱伝導性シートの断面全体で２２．３〜３３．１Ｗ／ｍＫであり、厚み方向の熱伝導性が良好であることが分かった。これは、実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートは、熱伝導性シートの表面を測定したときのＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上であったため、ピッチ系炭素繊維が熱伝導性シートの厚み方向に沿って配向され、熱伝導性シートの厚み方向の熱伝導性を良好にすることができたと考えられる。
【００８０】
一方、比較例１〜比較例３で得られた熱伝導性シートは、熱伝導率が２０．２Ｗ／ｍＫ以下であり、実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートと比較して、厚み方向の熱伝導性が良好でないことが分かった。これは、比較例１〜比較例３で得られた熱伝導性シートは、熱伝導性シート中に窒化アルミニウムが含有されておらず、また、熱伝導性シートの表面を測定したときのＬ＊ａ＊ｂ表色系における「Ｌ＊」値で表される明度Ｌ＊が３２．５以上ではないためと考えられる。
【００８１】
（外観評価について）
不良率の評価は、シリコーン硬化物から熱伝導性シートをスライスしたときに、熱伝導性シートの表面に気泡を巻き込んでいたり、熱伝導性シートに貫通孔があったものの数に基づいて行った。気泡の有無と、シートに貫通孔があるかは、熱伝導性シートの断面を目視することによって判断した。
【００８２】
実施例１〜実施例６で得られた熱伝導性シートは、熱伝導性シートの表面に気泡が巻き込まれておらず、また、熱伝導性シートに貫通穴が存在していないため、不良率が５％未満と低かった。
【００８３】
一方、比較例１で得られた熱伝導性シートは、表面に気泡が巻き込まれており、また、シートに貫通穴が存在したため、不良率が２８％と高かった。これは、熱伝導性シート中に窒化アルミニウムが含まれていないことにより、シリコーン樹脂組成物の分散性が悪かったためと考えられる。
【００８４】
比較例２で得られた熱伝導性シートは、積層塗布により作製したため、比較例１と比べて気泡の量が少なくなり、また、比較例１と比べて不良率を下げることができたものの、ピッチ系炭素繊維の配向が乱れ、熱伝導率のばらつきが大きかった。これは、熱伝導性シート中に窒化アルミニウムが含まれておらず、また、積層塗布によりシリコーン成型体を作製したためと考えられる。
【００８５】
比較例３で得られた熱伝導性シートは、熱伝導性シートの表面に気泡が巻き込まれておらず、また、熱伝導性シートに貫通穴が存在していないため、不良率が５％未満と低かった。しかし、実施例１〜実施例６と比較して、熱伝導率が良好ではなかった。これは、比較例３で得られた熱伝導性シート中に窒化アルミニウムが含まれておらず、また、アルミナの配合量が多すぎたためと考えられる。
【符号の説明】
【００８６】
１  熱伝導性シート、２  柱状の熱伝導性組成物、３  超音波切断機、４  超音波カッター、５  ワークテーブル、６  移動台、７  シリコーンラバー、８  移動機構、９  ナイフ、１０  超音波発振機構、１１  昇降機構、１２  熱伝導性組成物、１３  押出機、１４  仮成型体、１４Ａ  積層体、１５  枠、１６  本成型体
【図１】
0006034562.tif 000003
【図２】
0006034562.tif 000004
【図３】
0006034562.tif 000005
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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