(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
筒状セラミックス体の外周面に、その外周面との間に０．５〜５ｍｍの間隙を有した状態で筒状金属管を被せて、金型で形成されたキャビティ内に配置し、
前記キャビティ内に融点が７００℃以下の金属の溶湯を加圧して供給することにより、前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管との前記間隙内に前記溶湯を充填し、それを固化させて前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管とを接合したセラミックス金属接合体を製造するセラミックス金属接合体の製造方法。
【請求項２】
前記筒状セラミックス体の端面に封止部材を配置した状態で、前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管とを前記キャビティ内に配置し、前記キャビティ内に溶湯を供給する請求項１に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【請求項３】
前記筒状金属管の長さよりも前記筒状セラミックス体の長さが短く、前記封止部材と前記筒状セラミックス体との間にスペーサーを配置し、前記キャビティ内に溶湯を供給する請求項２に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【請求項４】
前記スペーサーには、前記封止部材の凸部と嵌合する凹部が設けられている請求項３に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【請求項５】
前記筒状セラミックス体は、隔壁を有し、前記隔壁によって、流体の流路となる多数のセルが区画形成されたハニカム構造体である請求項１〜４のいずれか１項に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【請求項６】
前記溶湯を供給する際の前記金型は、前記溶湯となる前記金属の融点よりも１５〜５００℃低い温度である請求項１〜５のいずれか１項に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【請求項７】
前記筒状金属管を被せた前記筒状セラミックス体を、前記キャビティ内に配置し、低圧鋳造、高圧鋳造のいずれかによって前記間隙内に前記溶湯を充填する請求項１〜６のいずれか１項に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【請求項８】
筒状セラミックス体と、
その筒状セラミックス体の外周面に被された筒状金属管と、を含み、
前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管との間の０．５〜５ｍｍの間隙に、７００℃以下の融点の金属が溶融状態で充填されて、前記金属が固化することにより接合されたセラミックス金属接合体。
【請求項９】
前記筒状金属管の長さよりも前記筒状セラミックス体の長さが短く、前記筒状セラミックス体の軸方向の端面が前記筒状金属管内に収まっており、前記筒状金属管に前記筒状セラミックス体と接しないツバ部が形成されている請求項８に記載のセラミックス金属接合体。
【請求項１０】
前記筒状セラミックス体は、隔壁を有し、前記隔壁によって、流体の流路となる多数のセルが区画形成されたハニカム構造体である請求項８または９に記載のセラミックス金属接合体。
【請求項１１】
前記ハニカム構造体は、成分に炭化珪素を含む請求項１０に記載のセラミックス金属接合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
筒状セラミックスの外側に筒状金属管を被せて接合したセラミックス金属接合体、及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
セラミックスと金属を接合する方法として、ある程度の耐熱性が要求される場合は、一般的にろう付けが用いられることが多い（例えば、特許文献１，２）。セラミックスと金属の間に箔状もしくはペースト状のろう材を挟んだ状態で真空炉内に設置し、昇温することでろう材を溶かしセラミックスと金属間の接合を得る。しかしながら、筒状セラミックスと筒状金属管を接合する場合は難しい。なぜなら、あらかじめ筒状金属管の中に筒状セラミックスを配置し、その隙間を埋めるようにろう材を充填したとしても、熱膨張係数の違いから、昇温した際に隙間が広がってしまう。そのため、充填していたろう材では足りなくなり、大きな欠陥（ボイド）が生じるからである。セラミックス、金属の双方に対してよほど良好な濡れ性をもったろう材、または、セラミックスや金属への表面処理があれば毛細管現象にてろう材が入り込むことがありえないわけではないと思われるが、現状その様な良好な組み合わせは見つかっていない。また、焼きばめという手法もあるが、筒状セラミックスと筒状金属管では、外径・内径公差を正確に管理しなくてはならず、セラミックスの加工が必須となり、コスト高だという欠点がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第４２１０４１７号公報
【特許文献２】特許第３８１３６５４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記のように、筒状セラミックスの外側に筒状金属管を被せた状態で一体化し、耐熱性、密着性がよい接合体を製造する方法が求められている。
【０００５】
本発明の課題は、筒状セラミックスの外側に筒状金属管を被せて接合した、耐熱性があり密着性のよいセラミックス金属接合体、及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
筒状セラミックス体の外周面に、その外周面との間に間隙を有した状態で筒状金属管を被せて、その間隙内に溶湯を充填することによりセラミックス金属接合体を製造することができることを見出した。すなわち、本発明によれば、筒状セラミックスの外側に筒状金属管を被せて接合したセラミックス金属接合体、及びその製造方法が提供される。
【０００７】
［１］  筒状セラミックス体の外周面に、その外周面との間に０．５〜５ｍｍの間隙を有した状態で筒状金属管を被せて、金型で形成されたキャビティ内に配置し、前記キャビティ内に融点が７００℃以下の金属の溶湯を加圧して供給することにより、前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管との前記間隙内に前記溶湯を充填し、それを固化させて前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管とを接合したセラミックス金属接合体を製造するセラミックス金属接合体の製造方法。
【０００８】
［２］  前記筒状セラミックス体の端面に封止部材を配置した状態で、前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管とを前記キャビティ内に配置し、前記キャビティ内に溶湯を供給する前記［１］に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【０００９】
［３］  前記筒状金属管の長さよりも前記筒状セラミックス体の長さが短く、前記封止部材と前記筒状セラミックス体との間にスペーサーを配置し、前記キャビティ内に溶湯を供給する前記［２］に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【００１０】
［４］  前記スペーサーには、前記封止部材の凸部と嵌合する凹部が設けられている前記［３］に記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【００１１】
［５］  前記筒状セラミックス体は、隔壁を有し、前記隔壁によって、流体の流路となる多数のセルが区画形成されたハニカム構造体である前記［１］〜［４］のいずれかに記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【００１２】
［６］  前記溶湯を供給する際の前記金型は、前記溶湯となる前記金属の融点の温度よりも１５〜５００℃低い温度である前記［１］〜［５］のいずれかに記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
［７］  前記筒状金属管を被せた前記筒状セラミックス体を、前記キャビティ内に配置し、低圧鋳造、高圧鋳造のいずれかによって前記間隙内に前記溶湯を充填する前記［１］〜［６］のいずれかに記載のセラミックス金属接合体の製造方法。
【００１３】
［８］  筒状セラミックス体と、その筒状セラミックス体の外周面に被された筒状金属管と、を含み、前記筒状セラミックス体と前記筒状金属管との間の０．５〜５ｍｍの間隙に、７００℃以下の融点の金属が溶融状態で充填されて、前記金属が固化することにより接合されたセラミックス金属接合体。
【００１４】
［９］  前記筒状金属管の長さよりも前記筒状セラミックス体の長さが短く、前記筒状セラミックス体の軸方向の端面が前記筒状金属管内に収まっており、前記筒状金属管に前記筒状セラミックス体と接しないツバ部が形成されている前記［８］に記載のセラミックス金属接合体。
【００１５】
［１０］  前記筒状セラミックス体は、隔壁を有し、前記隔壁によって、流体の流路となる多数のセルが区画形成されたハニカム構造体である前記［８］または［９］に記載のセラミックス金属接合体。
【００１６】
［１１］  前記ハニカム構造体は、成分に炭化珪素を含む前記［１０］に記載のセラミックス金属接合体。
【発明の効果】
【００１７】
本発明のセラミックス金属接合体の製造方法によれば、筒状セラミックス体の外周面を筒状金属管で覆って一体化したセラミックス金属接合体を製造することができる。筒状セラミックス体と筒状金属管との間隙の全体に溶湯が充填されて固化するため、強固にこれらを接合することができる。また、この方法で製造されたセラミックス金属接合体は、筒状セラミックス体と筒状金属管との密着性がよいため、筒状セラミックス体と筒状金属管との熱伝導性もよい。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明のセラミックス金属接合体の一実施形態の端面を示す模式図である。
【図２】本発明のセラミックス金属接合体の一実施形態を示す斜視図である。
【図３】本発明のセラミックス金属接合体を製造するダイキャスト装置を示す断面模式図である。
【図４】本発明のセラミックス金属接合体を用いた熱交換器の一実施形態を示す模式図である。
【図５Ａ】ツバ部を有するセラミックス金属接合体の一実施形態を示す斜視図である。
【図５Ｂ】ツバ部を有するセラミックス金属接合体の他の実施形態を示す斜視図である。
【図６】ツバ部を有するセラミックス金属接合体を製造するための封止部材を示す断面図である。
【図７Ａ】スペーサーを示す平面図である。
【図７Ｂ】図７ＡのスペーサーのＡ−Ａ断面図である。
【図８】ツバ部を有するセラミックス金属接合体を製造するダイキャスト装置を示す断面模式図である。
【図９】スペーサー取り出し用治具を用いて、スペーサーを取り出すところを説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、図面を参照しつつ本発明の実施の形態について説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、変更、修正、改良を加え得るものである。
【００２０】
（実施形態１）
図１に、本発明のセラミックス金属接合体（以下、単に接合体ともいう）１０を軸方向の一方の端面から見た模式図、図２に、接合体１０の斜視図を示す。接合体１０は、筒状セラミックス体１１と、その筒状セラミックス体１１の外周面７ｈに被された筒状金属管１２と、を含む。そして、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間に、７００℃以下の融点の金属が溶融状態で充填され、それが固化して金属接合材層１３となり筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２とが接合されている。本明細書における溶融状態とは、完全溶融状態のみならず、半溶融状態（固体から、固液共存になった状態）、半凝固状態（一度液体にしてから、液固共存になった状態）のセミソリッドも含む。
【００２１】
筒状セラミックス体１１とは、セラミックスで筒状に形成され、軸方向の一方の端面２から他方の端面２まで貫通する流体の流路を有するものである。筒状とは、円筒状（円柱状）に限らず、四角柱状やその他の形状であってもよい。筒状セラミックス体１１としては、隔壁４を有し、隔壁４によって、流体の流路となる多数のセルが区画形成されたハニカム構造体１を挙げることができる。隔壁４は、多孔質体であってもよい。隔壁４を有することにより、筒状セラミックス体１１の内部を流通する流体からの熱を効率よく集熱し、外部に伝達することができる。図１及び図２は、多数のセル３が形成されたハニカム構造体１を筒状セラミックス体１１として用いた実施形態を示す。なお、ハニカム構造体１を直列に複数組み合わせた状態で使用してもよい。その際に、セル３内を通過する流体の流路抵抗を増加させるために、それぞれのハニカム構造体１のセル３の位相を回転させた状態（例えば、２本のハニカム構造体１の相対角度を４５°回転させた状態）で筒状金属管１２をハニカム構造体１（筒状セラミックス体１１）に被せてもよい。
【００２２】
本発明のセラミックス金属接合体の製造方法では、筒状セラミックス体１１の外周面に、その外周面との間に間隙４９を有した状態で筒状金属管１２を被せて、金型４１で形成されたキャビティ４２内に配置する。そして、キャビティ４２内に溶湯を供給することにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に溶湯を充填する。それが固化して金属接合材層１３となり、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２とを接合したセラミックス金属接合体１０となる。
【００２３】
なお、金型４１内にキャビティ４２を形成し、その中に配置した筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に溶湯を充填する方法としては、重力鋳造、低圧鋳造、ダイキャスト（高圧鋳造）等を用いることができる。ダイキャストは、サイクルタイム（コスト）に優れ、狭い隙間に溶湯を充填しやすい。また、低圧鋳造は、サイクルタイムは長くなるが、品質、材料歩留り等に優れる。
【００２４】
図３に本発明のセラミックス金属接合体の製造方法に用いることのできる一実施形態として、ダイキャスト装置４０を示す。なお、本発明のセラミックス金属接合体の製造方法は、ダイキャストに限定されない。ダイキャスト装置４０は、金型４１とスリーブ４５を備える。金型４１は、可動型金型４１ａと固定型金型４１ｂによって構成され、可動型金型４１ａと固定型金型４１ｂとを型締めすることにより、内部にキャビティ４２が形成される。キャビティ４２は、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２が収容可能に形成されている。筒状セラミックス体１１は、その軸方向が上下方向となるようにキャビティ４２内に配置される。また、筒状金属管１２と筒状セラミックス体１１とは、間隙４９を有した状態で、筒状金属管１２がキャビティ４２に隙間なく嵌るように構成することが好ましい。このようにすることにより、筒状金属管１２と筒状セラミックス体１１との間隙４９に溶湯を充填することができる。筒状セラミックス体１１が配置されるキャビティ４２に溶湯を供給する供給口となるゲート４１ｇは、筒状セラミックス体１１の径よりも小さい縮径とされている。これにより、キャビティ４２内に加圧して溶湯を供給することができる。
【００２５】
スリーブ４５は、金型４１に連通しており、プランジャー４６、注湯口４７を備える。注湯口４７から注入された溶湯を、スリーブ４５は一時的に保持することができる。そして、スリーブ４５へ注入された溶湯を、プランジャー４６によって金型４１のキャビティ４２内に供給する。なお、金型４１内に溶湯を供給する際に、金型温度は融点以下の温度に設定しておくことが好ましい。具体的には、溶湯を供給する際の金型温度は、溶湯の融点よりも１５〜５００℃低い温度であることが好ましく、３０〜４００℃低い温度であることがより好ましく、３０〜３００℃低い温度であることが特に好ましい。金型温度が低すぎると、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間の間隙４９に溶湯を充填させることが難しくなり、高すぎるとエネルギーコストがかかる上にリードタイムが長くなり、金型寿命も短くなる。
【００２６】
プランジャー４６によりスリーブ４５内の溶湯を加圧することにより、溶湯を型内に射出し、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間の間隙４９に溶湯を充填させることができる。溶湯が加圧されてキャビティ４２内に供給されるために、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間の間隙４９に溶湯を充填することができる。そして、それが冷却されることで接合体１０を得ることができる。溶湯となる金属は特に限定されないが、７００℃以下の融点をもつ金属であることが好ましく、７８℃以上の融点であることがさらに好ましい。７００℃以下の融点であれば、コストを抑えることができる。７８℃以上の融点であれば、使用時の耐熱性に優れる。溶湯としては、例えば、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｎ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｂｉから少なくとも一つ以上が含まれた金属を使用することができる。金属の熱伝導率については、２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、９０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましく、１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが特に好ましい。２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上にすることによって、伝熱特性の良好な製品を得ることができる。また、金属の耐力については、１５０ＭＰａ以下であることが好ましく、１３０ＭＰａ以下であることがより好ましく、７０ＭＰａ以下であることが特に好ましい。１５０ＭＰａ以下にすることによって、セラミックスの割れを防ぎ製品の耐久性を向上させることができる。
【００２７】
焼きばめで筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２を一体化する場合は、筒状セラミックス体１１の外径と筒状金属管１２の内径とを精度よく作製する必要がある。しかし、本発明の製造方法のように、高圧鋳造により溶湯を充填する方法では、セラミックスの高精度の加工が不要となるためコストダウンが可能になるという利点がある。間隙４９のサイズは、０．０５〜５ｍｍであることが好ましく、０．１〜３ｍｍ程度がより好ましく、０．５〜２ｍｍ程度が特に好ましい。間隙４９のサイズが大きすぎると、熱伝達特性が低下し熱交換性能が悪くなる場合があり、小さすぎると、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間の間隙４９に溶湯を充填させることが難しくなる。ダイキャスト装置４０にて高圧鋳造を行うことにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９の全体に溶湯を充填することができる。間隙４９の全体に溶湯が充填されて固化されるため、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２とが強固に接合される。また、これらの密着性がよいため、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との熱伝導性もよい。
【００２８】
焼きばめは化学的な結合が無いため、熱伝達が良くない。一方、ろう付けや本発明の溶湯接合の場合は、化学的な結合が得られるため、熱伝達ではなく熱伝導になり、伝熱特性が向上する。化学結合が得られるのはろう付けも溶湯接合も同じであるが、ろう付けの場合、セラミックスや金属とろう材が高温で接している時間が長いため、反応が進みすぎ、硬くて脆い金属間化合物ができる場合が多い。それに対し、本発明のセラミックス金属接合体の製造方法である溶湯接合の場合は、充填してから固化まで秒単位の作業なので、極小さい範囲での化学的な結合が得られ、反応が進みすぎず、機械的特性が悪い金属間化合物などができにくく好ましい。
【００２９】
筒状セラミックス体１１としてハニカム構造体１等の中空のものを用いる場合、端面２に封止部材５０を配置した状態で、ハニカム構造体１と筒状金属管１２とをキャビティ４２内に配置し、キャビティ４２内に溶湯を供給する。封止部材５０は、筒状セラミックス体１１の内部に溶湯が浸入することを防ぐものであり、筒状セラミックス体１１の端面を覆う形状を有する。また、溶湯の流れを筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間の隙間に誘導するために、円錐、角錐等の錐体であってもよい。このような封止部材５０を配置することにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間の隙間に溶湯を充填することができる。さらに、封止をより完全にするために、軟質パッキンを筒状セラミックス体１１と封止部材５０との間に挟むことが好ましい。軟質パッキンとしては、例えば、グラファイトシートを挙げることができる。軟質パッキンの厚みとしては、０．０２５〜１．５ｍｍであることが好ましい。
【００３０】
筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間に均一な空間を保持するために、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間に、スペーサーを入れることが好ましい。スペーサーとしては、例えば、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間の間隙４９と同じ厚みの板材で、溶湯となる金属と同種の材質であるものを利用することができる。このようなスペーサーを間隙４９に複数個配置することにより、間隙４９を均一な間隔として溶湯を充填することができる。
【００３１】
筒状セラミックス体１１は、熱伝導率が１００Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。より好ましくは、１２０〜３００Ｗ／ｍ・Ｋ、さらに好ましくは、１５０〜３００Ｗ／ｍ・Ｋである。この範囲とすることにより、熱伝導性が良好となり、効率的に筒状セラミックス体１１内の熱を金属管１２の外側に排出できる。
【００３２】
筒状セラミックス体１１は、耐熱性に優れるセラミックスを用いることが好ましく、特に伝熱性を考慮すると、熱伝導性が高いＳｉＣ（炭化珪素）が主成分であることが好ましい。なお、主成分とは、筒状セラミックス体１１の５０質量％以上が炭化珪素であることを意味する。
【００３３】
但し、必ずしも筒状セラミックス体１１の全体がＳｉＣ（炭化珪素）で構成されている必要はなく、ＳｉＣ（炭化珪素）が本体中に含まれていれば良い。即ち、筒状セラミックス体１１は、ＳｉＣ（炭化珪素）を含むセラミックスからなるものであることが好ましい。
【００３４】
但し、ＳｉＣ（炭化珪素）であっても多孔体の場合は高い熱伝導率が得られないため、筒状セラミックス体１１の作製過程でシリコンを含浸させて緻密体構造とすることが好ましい。緻密体構造にすることで高い熱伝導率が得られる。例えば、ＳｉＣ（炭化珪素）の多孔体の場合、２０Ｗ／ｍ・Ｋ程度であるが、緻密体とすることにより、１５０Ｗ／ｍ・Ｋ程度とすることができる。
【００３５】
筒状セラミックス体１１として、Ｓｉ含浸ＳｉＣ、（Ｓｉ＋Ａｌ）含浸ＳｉＣ、金属複合ＳｉＣ、再結晶ＳｉＣ、Ｓｉ３Ｎ４、及びＳｉＣ等を採用することができるが、高い熱交換率を得るための緻密体構造とするためにＳｉ含浸ＳｉＣ、（Ｓｉ＋Ａｌ）含浸ＳｉＣを採用することができる。Ｓｉ含浸ＳｉＣは、ＳｉＣ粒子表面を金属珪素融体の凝固物が取り囲むとともに、金属珪素を介してＳｉＣが一体に接合した構造を有するため、炭化珪素が酸素を含む雰囲気から遮断され、酸化から防止される。さらに、ＳｉＣは、熱伝導率が高く、放熱しやすいという特徴を有するが、Ｓｉを含浸するＳｉＣは、高い熱伝導率や耐熱性を示しつつ、緻密に形成され、伝熱部材として十分な強度を示す。つまり、Ｓｉ−ＳｉＣ系（Ｓｉ含浸ＳｉＣ、（Ｓｉ＋Ａｌ）含浸ＳｉＣ）材料からなる筒状セラミックス体１１は、耐熱性、耐熱衝撃性、耐酸化性をはじめ、酸やアルカリなどに対する耐蝕性に優れた特性を示すとともに、高熱伝導率を示す。
【００３６】
筒状セラミックス体１１を、一方の端面２から他方の端面２まで貫通する流体の流路となる複数のセル３が隔壁４によって区画形成されたハニカム構造体１として形成することができる。この場合、セル３の軸方向に垂直な断面の形状は、円形、楕円形、三角形、四角形、その他の多角形等の中から所望の形状を適宜選択すればよい。
【００３７】
ハニカム構造体１のセル密度（即ち、単位断面積当たりのセルの数）については特に制限はなく、目的に応じて適宜設計すればよいが、２５〜２０００セル／平方インチ（４〜３２０セル／ｃｍ２）の範囲であることが好ましい。セル密度をこの範囲とすることにより、隔壁４の強度、ひいてはハニカム構造体１自体の強度及び有効ＧＳＡ（幾何学的表面積）の不足を防止しつつ、熱媒体がセル３を流れる際の圧力損失が大きくなることを防止することができる。
【００３８】
また、ハニカム構造体１の１つ当たりのセル数は、１〜１０，０００が望ましく、２００〜２，０００が特に望ましい。セル数をこの範囲とすることにより、ハニカム自体が大きくなることによって、第一の流体側から第二の流体側までの熱伝導距離が長くなり、熱伝導ロスが大きくなることを防止することができる。また、第一の流体側の熱伝達面積が小さくなり第一の流体側の熱抵抗を下げることが出来ず熱流束が小さくなることを防止することができる。
【００３９】
ハニカム構造体１のセル３の隔壁４の厚さ（壁厚）についても、目的に応じて適宜設計すればよく、特に制限はない。壁厚を５０μｍ〜２ｍｍとすることが好ましく、６０〜５００μｍとすることが更に好ましい。壁厚をこの範囲とすることにより、機械的強度を増加させ、衝撃や熱応力によって破損することを防止することができる。また、ハニカム構造体側に占めるセル容積の割合を大きくし、流体の圧力損失を小さくすることができる。さらに、熱交換率を向上させることができる。
【００４０】
ハニカム構造体１のセル３の隔壁４の密度は、０．５〜５ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。この範囲とすることにより、隔壁４の強度を十分なものとすることができる。また、隔壁４の強度を十分なものとしつつ、軽量化することができる。さらに、熱伝導率を向上させる効果も得られる。
【００４１】
後述するように、接合体１０は、熱交換器３０（図４参照）に利用することができる。熱交換器３０に流通させる第一の流体（高温側）が排ガスの場合、第一の流体（高温側）が通過するハニカム構造体１のセル３内部の壁面には、触媒が担持されていることが好ましい。これは、排ガス浄化の役割に加えて、排ガス浄化の際に発生する反応熱（発熱反応）も熱交換することが可能になるためである。貴金属（白金、ロジウム、パラジウム、ルテニウム、インジウム、銀、及び金）、アルミニウム、ニッケル、ジルコニウム、チタン、セリウム、コバルト、マンガン、亜鉛、銅、亜鉛、スズ、鉄、ニオブ、マグネシウム、ランタン、サマリウム、ビスマス及びバリウムからなる群から選択された元素を少なくとも一種を含有すると良い。これらは金属、酸化物、及びそれ以外の化合物であっても良い。
【００４２】
第一の流体（高温側）が通過するハニカム構造体１の第一流体流通部５のセル３の隔壁４に担持される触媒（触媒金属＋担持体）の担持量としては、１０〜４００ｇ／Ｌであることが好ましく、貴金属であれば０．１〜５ｇ／Ｌであることが更に好ましい。触媒（触媒金属＋担持体）の担持量をこの範囲とすると、触媒作用が十分に発現する。また、圧力損失の増大や、製造コストの上昇を防止することもできる。
【００４３】
筒状金属管１２としては、耐熱性、耐蝕性のあるものが好ましく、例えば、ＳＵＳ管、Ｃｒ−Ｍｏ合金鋼管等の鋼管、銅管、真鍮管等の銅合金管、アルミ管、アルミ合金等の非鉄管を用いることができる。原子力等の特殊な用途の場合は、チタン管、ニッケル合金管、コバルト合金管等を用いることもできる。筒状金属管１２の内径は、筒状セラミックス体１１の外径よりも大きく、筒状金属間１２の内径をｄｍ、筒状セラミックス体１１の外径をｄｃとした場合、ｄｍ＝ｄｃ＋０．１ｍｍ〜ｄｃ＋４．０ｍｍであることが好ましく、ｄｍ＝ｄｃ＋０．２ｍｍ〜ｄｃ＋２．０ｍｍであることがより好ましく、ｄｍ＝ｄｃ＋０．５ｍｍ〜ｄｃ＋１．５ｍｍが特に好ましい。この範囲にあることが、溶湯を筒状金属管１２と筒状セラミックス体１１との間隙４９に充填し、強固なセラミックス金属接合体１１とするために好ましい。また、筒状金属管１２の内面や筒状セラミックス体１１の外面に、メッキ等で表面処理をしておくことも好ましい。溶湯との濡れ性が向上し、製品品質が向上する。あるいは、同様の理由で、同面にフラックスを塗っておくことも好ましい。
【００４４】
次に、本発明の接合体１０の製造方法を説明する。まず、セラミックス粉末を含む坏土を所望の形状に押し出し、ハニカム成形体を作製する。ハニカム構造体１の材料としては、前述のセラミックスを用いることができるが、例えば、Ｓｉ含浸ＳｉＣ複合材料を主成分とするハニカム構造体１を製造する場合、所定量のＣ粉末、ＳｉＣ粉末、バインダー、水又は有機溶媒を混練し坏土とし、成形して所望形状のハニカム成形体を得る。
【００４５】
そしてハニカム成形体を乾燥し、Ｓｉ含浸焼成することによって、隔壁４によってガスの流路となる複数のセル３が区画形成されたハニカム構造体１を得ることができる。
【００４６】
次に、図３に示すように、ハニカム構造体１の外周面７ｈに、その外周面７ｈとの間に間隙４９を有した状態で筒状金属管１２を被せて、金型４１で形成されたキャビティ４２内に配置する。そして、キャビティ４２内に溶湯を供給することにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に溶湯を充填する。充填された溶湯が固化して金属接合材層１３となり、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２とを接合したセラミックス金属接合体１０とすることができる。
【００４７】
次に、セラミックス金属接合体１０を用いた一実施形態として熱交換器３０を説明する。図４に本発明の接合体１０を含む熱交換器３０の斜視図を示す。筒状セラミックス体１１の内部に第一の流体を、筒状金属管１２の外周面１２ｈ側に第一の流体よりも低温の第二の流体を流通させることにより、第一の流体と第二の流体との熱交換を行うことができる。図４に示すように、熱交換器３０は、接合体１０（ハニカム構造体１＋金属接合材層１３＋筒状金属管１２）と、接合体１０を内部に含むケーシング２１とによって形成されている。筒状セラミックス体１１のハニカム構造体１のセル３が第一の流体が流通する第一流体流通部５となる。熱交換器３０は、ハニカム構造体１のセル３内を、第二の流体よりも高温の第一の流体が流通するように構成されている。また、ケーシング２１に第二の流体の入口２２及び出口２３が形成されており、第二の流体は、接合体１０の筒状金属管１２の外周面１２ｈ上を流通する。
【００４８】
つまり、ケーシング２１の内側面２４と筒状金属管１２の外周面１２ｈとによって第二流体流通部６が形成されている。第二流体流通部６は、ケーシング２１と筒状金属管１２の外周面１２ｈとによって形成された第二の流体の流通部であり、第一流体流通部５とハニカム構造体１の隔壁４、金属接合材層１３、筒状金属管１２によって隔たれて熱伝導可能とされており、第一流体流通部５を流通する第一の流体の熱を隔壁４、金属接合材層１３、筒状金属管１２を介して受け取り、流通する第二の流体である被加熱体へ熱を伝達する。第一の流体と第二の流体とは、完全に分離されており、これらの流体は混じり合わないように構成されている。
【００４９】
第一流体流通部５は、ハニカム構造として形成されており、ハニカム構造の場合、流体がセル３の中を通り抜ける時には、流体は隔壁４により別のセル３に流れ込むことが出来ず、ハニカム構造体１の入口から出口へと直線的に流体が進む。また、本発明の熱交換器３０内のハニカム構造体１は、目封止されておらず、流体の伝熱面積が増し熱交換器３０のサイズを小さくすることができる。これにより、熱交換器３０の単位体積あたりの伝熱量を大きくすることができる。さらに、ハニカム構造体１に目封止部の形成やスリットの形成等の加工を施すことが不要なため、熱交換器３０は、製造コストを低減することができる。
【００５０】
熱交換器３０は、第二の流体よりも高温である第一の流体を流通させ、第一の流体から第二の流体へ熱伝導するようにすることが好ましい。第一の流体として気体を流通させ、第二の流体として液体を流通させると、第一の流体と第二の流体の熱交換を効率よく行うことができる。つまり、本発明の熱交換器３０は、気体／液体熱交換器として適用することができる。
【００５１】
以上のような構成の本発明の熱交換器３０に流通させる第一の流体である加熱体としては、熱を有する媒体であれば、気体、液体等、特に限定されない。例えば、気体であれば自動車の排ガス等が挙げられる。また、加熱体から熱を奪う（熱交換する）第二の流体である被加熱体は、加熱体よりも低い温度であれば、媒体としては、気体、液体等、特に限定されない。
【００５２】
（実施形態２）
図５Ａ，及び図５Ｂにツバ部を有するセラミックス金属接合体１０の実施形態を示す。図５Ａは、筒状セラミックス体１１として中空のセラミックス管を用いた実施形態である。また、図５Ｂは、筒状セラミックス体１１としてハニカム構造体１を用いた実施形態である。
【００５３】
図５Ａ，及び図５Ｂに示すように、本発明の接合体１０は、筒状金属管１２の長さよりも筒状セラミックス体１１の長さが短く、筒状セラミックス体１１の軸方向の端面１１ｓが筒状金属管１２内に収まっている。筒状金属管１２に筒状セラミックス体１１と接しないツバ部１２ａが形成されている。筒状セラミックス体１１の端面１１ｓが筒状金属管１２内に収まってツバ部１２ａが形成されていると、接合体１０を加工して、配管等に接続しやすく、利用しやすい。
【００５４】
図６〜図８を用いて、ツバ部１２ａを有する接合体１０の製造方法について説明する。図６は、ツバ部１２ａを有するセラミックス金属接合体１０を製造するための封止部材５１を示す。封止部材５１は、２つのパーツにより構成されている。円錐等の錐体である本体部５１ａ、本体部５１ａから突出した凸部５１ｂである。
【００５５】
図７Ａは、ツバ部１２ａを有するセラミックス金属接合体１０を製造するためのスペーサー５２の平面図、図７Ｂは、図７ＡのＡ−Ａ断面図である。スペーサー５２は、円板状の本体部５２ａの一方の面の中央部に凹部５２ｂが形成され、凹部５２ｂの中央には、雌ねじ部５２ｃが形成されている。本体部５２ａの外径側面５２ｔ、および凹部５２ｂを形成する、本体部５２ａの内径側面５２ｓ（本体部５２ａと凹部５２ｂとの境界の面）は２〜３ｄｅｇのテーパーが設けられていたほうが着脱しやすく、望ましい。
【００５６】
スペーサー５２には、封止部材５１の凸部５１ｂと嵌合する凹部５２ｂが設けられている。封止部材５１の凸部５１ｂとスペーサー５２の凹部５２ｂとが嵌合することにより、封止部材５１とスペーサー５２の芯出しをすることができる。また、溶湯が、雌ねじ部５２ｃに流入することを防ぐことができる。
【００５７】
図８は、ツバ部１２ａを有するセラミックス金属接合体１０を製造するダイキャスト装置４０を示す断面模式図である。筒状金属管１２の長さよりも筒状セラミックス体１１の長さが短い。このため封止部材５１と筒状セラミックス体１１との間にスペーサー５２を配置し、キャビティ４２内に溶湯を供給する。間隙４９に溶湯の充填が終了して、溶湯が固化した後、図９に示すように、封止部材５１をはずす。そして、スペーサー取り出し用治具５３を用いて、スペーサー５２を取り出す。具体的には、スペーサー５２の雌ねじ部５２ｃにスペーサー取り出し用治具５３の雄ねじ部５３ｃを入れてスペーサー５２を取り出すことができる。以上のようにして、ツバ部１２ａを有するセラミックス金属接合体１０を製造することができる。
【実施例】
【００５８】
以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５９】
（実施例１）
セラミックス粉末を含む坏土を所望の形状に押し出した後、乾燥し、Ｓｉ含浸焼成することによって、材質が炭化珪素、本体サイズが直径（外径）４３ｍｍ、長さ１００ｍｍの円柱状（筒状）のハニカム構造体１を製造した。すなわち、筒状セラミックス体１１として、ハニカム構造体１を用いた。ハニカム構造体１のセル密度は２３．３セル／ｃｍ２、隔壁４の厚さ（壁厚）は０．３ｍｍ、ハニカム構造体１の熱伝導率は１５０Ｗ／ｍ・Ｋであった。
【００６０】
筒状金属管１２として直径４５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍのＳＵＳ管を作製した。そして、筒状セラミックス体１１の外周面に、その外周面との間に間隙４９（０．５ｍｍ）を有した状態で筒状金属管１２を被せて、筒状セラミックス体１１の両端面２，２を覆う様に軟質のグラファイトシート０．２５ｍｍを貼り付けた後、金型４１と同材質で製作した円錐形状の封止部材５０を重ね、Ｓ４５Ｃ製金型４１で形成されたキャビティ４２内に溶湯の流れを損なわない様に配置し、５１０〜６１０℃に金型４１を昇温した（図３参照）。そして、熱伝導率およそ２００Ｗ／ｍ・Ｋ、耐力およそ３４ＭＰａの９９．５％アルミの溶湯（融点６５７℃）を融点以上に加熱した状態でキャビティ４２内に加圧・供給することにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に溶湯を充填した。溶湯を固化させることにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２とを接合したセラミックス金属接合体１０とした。
【００６１】
（実施例２）
筒状金属管１２として直径４５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍのＳＵＳ管を作製した。そして、筒状セラミックス体１１の外周面に、その外周面との間に間隙４９（１．０ｍｍ）を有した状態で筒状金属管１２を被せて、筒状セラミックス体１１の両端面２，２を覆う様に軟質のグラファイトシート０．２５ｍｍを貼り付けた後、金型４１と同材質で製作した円錐形状の封止部材５０を重ね、Ｓ４５Ｃ製金型４１で形成されたキャビティ４２内に溶湯の流れを損なわない様に配置し、４５０〜５５０℃に金型４１を昇温した（図３参照）。そして、およそ１７０Ｗ／ｍ・Ｋ、耐力およそ６９ＭＰａのＡｌ−Ｓｉ−Ｆｅ合金（融点５８４℃）を融点以上に加熱した状態でキャビティ４２内に加圧・供給することにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に溶湯を充填した。溶湯を固化させることにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２とを接合したセラミックス金属接合体１０とした。
【００６２】
（比較例１）
筒状金属管１２として直径４５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍのＳＵＳ管を用いた。融点約１０００℃のＮｉろう材ＢＮｉ−２（ペースト状）を、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に間隙４９の厚みと同じだけ充填し（常温で入らない場合は、筒状金属管１２のみを温めた）、真空中で昇温して融点より＋３０〜５０℃高温にてろう付け処理を実施した。
【００６３】
（比較例２）
筒状金属管１２として直径４５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの低膨張のコバール管を用いた。融点約７８０℃の活性銀ろう材（シート状）を、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に間隙４９の厚みと同じだけ充填し（常温で入らない場合は、筒状金属管１２のみを温めた）、真空中で昇温して融点より＋３０〜５０℃高温にてろう付け処理を実施した。
【００６４】
（比較例３）
筒状金属管１２として直径４５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの低膨張のコバール管を用いた。融点約６６０℃のアモルファス銅合金（シート状）を、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に間隙４９の厚みと同じだけ充填し（常温で入らない場合は、筒状金属管１２のみを温めた）、真空中で昇温して融点より＋３０〜５０℃高温にてろう付け処理を実施した。
【００６５】
（結果）
比較例１〜３のろう付けでは、ろう材の充填率が５０％以下であり、筒状セラミックス体１１の割れも見られた。実施例１，２の溶湯接合では９０％以上の溶湯の充填を得ることができ、筒状セラミックス体１１の割れも見られず、熱伝導性も良好なものが得られた。
【００６６】
（実施例３）
以下のようにして、ツバ部１２ａを有するセラミックス金属接合体１０を製造した。まず、実施例１と同様にして、材質が炭化珪素、本体サイズが直径（外径）４２ｍｍ、長さ８０ｍｍの円柱状（筒状）のハニカム構造体１を製造した。ハニカム構造体１のセル密度は２３．３セル／ｃｍ２、隔壁４の厚さ（壁厚）は０．３ｍｍ、ハニカム構造体１の熱伝導率は１５０Ｗ／ｍ・Ｋであった。
【００６７】
筒状金属管１２として直径４５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍのＳＵＳ管を作製した。そして、筒状セラミックス体１１の外周面に、その外周面との間に間隙４９（１．０ｍｍ）を有した状態で筒状金属管１２を被せて、筒状セラミックス体１１の両端面２，２を覆う様に軟質のグラファイトシート０．２５ｍｍを貼り付けた後、スペーサー５２、金型４１と同材質で製作した円錐形状の封止部材５１を重ね、Ｓ４５Ｃ製金型４１で形成されたキャビティ４２内に溶湯の流れを損なわない様に配置し、５２０℃に金型４１を昇温した（図８参照）。そして、熱伝導率およそ２００Ｗ／ｍ・Ｋ、耐力およそ３４ＭＰａの９９．５％アルミの溶湯（融点６５７℃）（ダイキャスト用合金ＡＤＣ１２／ＨＴ−１）を融点以上に加熱した状態でキャビティ４２内に加圧・供給することにより、筒状セラミックス体１１と筒状金属管１２との間隙４９内に溶湯を充填した。溶湯を固化させることにより、セラミックス金属接合体１０とした。
【００６８】
（結果）
実施例３の溶湯接合では９０％以上の溶湯の充填を得ることができ、ハニカム構造体１（筒状セラミックス体１１）の割れも見られず、熱伝導性も良好なものが得られた。
【産業上の利用可能性】
【００６９】
本発明の製造方法は、筒状セラミックス体と筒状金属管との接合に利用することができる。本発明のセラミックス金属接合体は、筒状セラミックス体が筒状金属管で保護されており、熱交換体等に利用することができる。
【符号の説明】
【００７０】
１：ハニカム構造体、２：（軸方向の）端面、３：セル、４：隔壁、５：第一流体流通部、６：第二流体流通部、７：外周壁、７ｈ：（ハニカム構造体の）外周面、１０：接合体、１１：筒状セラミックス体、１１ｓ：端面、１２：筒状金属管、１２ａ：ツバ部、１２ｈ：（金属管の）外周面、１３：金属接合材層、２１：ケーシング、２２：（第二の流体の）入口、２３：（第二の流体の）出口、２４：（ケーシングの）内側面、３０：熱交換器、４０：ダイキャスト装置、４１：金型、４１ａ：可動型金型、４１ｂ：固定型金型、４１ｇ：ゲート、４２：キャビティ、４５：スリーブ、４６：プランジャー、４７：注湯口、４９：間隙、５０，５１：封止部材、５１ａ：本体部、５１ｂ：凸部、５２：スペーサー、５２ａ：本体部、５２ｂ：凹部、５２ｃ：雌ねじ部、５２ｓ：内径側面、５２ｔ：外径側面、５３：スペーサー取り出し用治具、５３ｃ：雄ねじ部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
0005843665.tif 000007
【図６】
0005843665.tif 000008
【図７Ａ】
0005843665.tif 000009
【図７Ｂ】
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【図８】
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【図９】
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