(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子力発電プラントの線源低減システムであって、
前記原子力発電プラント冷却系の冷却材に分散剤を注入する分散剤注入部を備え、
前記分散剤は、ポリアクリル酸であり、前記ポリアクリル酸の平均分子量は、16000以上26000以下であることを特徴とする原子力発電プラントの線源低減システム。
【請求項２】
前記ポリアクリル酸の濃度は、50ppb以上1ppm以下であることを特徴とする請求項１に記載の原子力発電プラントの線源低減システム。
【請求項３】
前記原子力発電プラントは、加圧水型原子力発電プラントであり、前記冷却材は、前記加圧水型原子力発電プラントの一次冷却材であることを特徴とする請求項１に記載の原子力発電プラントの線源低減システム。
【請求項４】
前記分散剤は、不純物成分を含まないことを特徴とする請求項１に記載の原子力発電プラントの線源低減システム。
【請求項５】
前記不純物成分は、ナトリウム、塩素、硫黄、及び、フッ素等のうちの少なくとも１つの成分であることを特徴とする請求項４に記載の原子力発電プラントの線源低減システム。
【請求項６】
原子力発電プラントの線源低減方法であって、
前記原子力発電プラント冷却系の冷却材に分散剤を注入し、
前記分散剤は、ポリアクリル酸であり、前記ポリアクリル酸の平均分子量は、16000以上26000以下であることを特徴とする原子力発電プラントの線源低減方法。
【請求項７】
前記ポリアクリル酸の濃度は、50ppb以上1ppm以下であることを特徴とする請求項６に記載の原子力発電プラントの線源低減方法。
【請求項８】
前記原子力発電プラントは、加圧水型原子力発電プラントであり、前記冷却材は、前記加圧水型原子力発電プラントの一次冷却材であることを特徴とする請求項６に記載の原子力発電プラントの線源低減方法。
【請求項９】
前記分散剤は、不純物成分を含まないことを特徴とする請求項６に記載の原子力発電プラントの線源低減方法。
【請求項１０】
前記不純物成分は、ナトリウム、塩素、硫黄、及び、フッ素等のうちの少なくとも１つの成分であることを特徴とする請求項９に記載の原子力発電プラントの線源低減方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電プラントの冷却材に分散剤を注入することにより、線源低減を可能とした原子力発電プラントの線源低減システム及びその方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
長期間運転されてきた加圧水型原子力発電プラント（以下、PWRとする）の一次系や、沸騰水型原子力発電プラント（以下、BWRとする）の一次系には、放射性のクラッドが蓄積したり、放射性物質が一次系配管や機器表面の酸化皮膜中に取り込まれたりする場合がある。この放射性クラッドや酸化皮膜中に取り込まれた放射性物質は、線源となり被ばくの原因となる。そのため、放射性クラッド及び酸化皮膜中に取り込まれた放射性物質を可能な限り除去することが好ましい。【０００３】
1980年代までは、原子力発電プラントの線量が順調に低減する傾向にあった。しかしながら、近年は線量が下げ止まりの傾向にあるため、これまでの線量低減対策に加えて、さらなる対策が望まれている。【０００４】
従来の原子力発電プラント一次系には、被ばく低減を目的とした亜鉛注入が適用されている。亜鉛の注入の適用により、一次系機器や配管の線量率の低減に一定の効果が現れる（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開2010-43956号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１の技術である亜鉛注入に加えて更なる被ばく低減を達成するための技術が必要となっている。また，給水の鉄の濃度の高いBWRでは、亜鉛注入の効果が小さいといわれている。更に、今後適用が検討されている出力向上や長期サイクル運転等によって線量の上昇が懸念されるため、更なる被ばく低減の対策が必要となっている。【０００７】
本発明は、このような従来の問題を解決するためになされたものであり、原子力発電プラントの冷却材に分散剤を注入することにより、原子力発電プラントに蓄積された放射性クラッド及び酸化皮膜中に取り込まれた放射性物質を除去し、それにより、線源低減を可能とした原子力発電プラントの線源低減システム及びその方法を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、原子力発電プラントの線源低減システムであって、原子力発電プラント冷却系の冷却材に分散剤を注入する分散剤注入部を備え、分散剤は、ポリアクリル酸であり、ポリアクリル酸の平均分子量は、16000以上26000以下であることを特徴とする。
【０００９】
また、本発明は、原子力発電プラントの線源低減方法であって、原子力発電プラント冷却系の冷却材に分散剤を注入し、分散剤は、ポリアクリル酸であり、前記ポリアクリル酸の平均分子量は、16000以上26000以下であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、原子力発電プラントの冷却材に分散剤を注入することにより、原子力発電プラントに蓄積された放射性クラッド及び酸化皮膜中に取り込まれた放射性物質を除去し、線源低減が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】試験T1後のインコネル600試験片の表面SEM像を示す図である。
【図２】試験T1→T2後のインコネル600試験片の表面SEM像を示す図である。
【図３】試験T1→T2→T3後のインコネル600試験片の表面SEM像を示す図である。
【図４】試験T1→T2→T4 後のインコネル600試験片の表面SEM像を示す図である。
【図５】試験T1後のインコネル600試験片のGDS分析結果を示す図である。
【図６】試験T1→T2後のインコネル600試験片のGDS分析結果を示す図である。
【図７】試験T1→T2→T3後のインコネル600試験片のGDS分析結果を示す図である。
【図８】試験T1→T2→T4後のインコネル600試験片のGDS分析結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態である原子力発電プラントの線源低減システム及びその方法について、詳細に説明をする。
【００１３】
まず、一般的なPWR発電所の一次冷却系の構成及び一次冷却材の流れを簡単に説明する。
【００１４】
PWR原子力発電所では一次系と二次系の二重サイクルからなる強制循環サイクル方式が標準となっている。すなわち、PWR原子力発電所では、原子炉容器内の炉心で非沸騰の高温高圧の一次冷却水（原子炉冷却材）を生成し、これを一次冷却材ポンプにより、蒸気発生器の伝熱管の内側に送っている。一次系の圧力は加圧器によって制御され、維持されている。
【００１５】
本実施形態の原子力発電プラントの線源低減システムは、PWR原子力発電プラントの冷却系の一次冷却材に分散剤を注入する分散剤注入部を有する。分散剤とは、固体を微細な粒子にして液中に分散させる物質のことをいう。分散剤は一般的には有機高分子であり、静電相互作用によって粒子を安定させるもの（アニオン性分散剤）、立体保護作用によって粒子を安定させるもの（ノニオン系分散剤）などがある。
【００１６】
本実施形態では、分散剤を一次系に注入することで、一次系の線源となりうる金属（Ni,Fe,Cr,Co等）や、燃料、機器、及び、配管に付着する線源を含んだクラッドや酸化皮膜を効率的に除去する。これにより、原子力発電プラントの線源低減が可能となる。
【００１７】
原子力発電プラントがPWRである場合には、本実施形態の分散剤注入部は、PWR原子力発電プラントの一次冷却系の配管に接続することが好ましい。これにより、一次系機器や配管の線量低減が可能となる。
【００１８】
本実施形態の分散剤注入部を接続可能なPWRの一次冷却系のポイントの一例としては、化学体積制御系（CVCS）の体積制御タンク（VCT）があげられる。
【００１９】
本実施形態の分散剤は、例えば、ポリアクリル酸（PAA）、ポリビニルピロリドン(PVP)、及び、マレイン酸重合体であることが好ましい。これにより、沸騰伝熱面において腐食生成物の堆積を効果的に防止することができる。また、本実施形態の分散剤は単独で用いてもよく、他の物質（例えば、亜鉛）と併用してもよい。また、分散剤にはEDTAやアミノ酸等も同様の効果のある薬剤として使用できる。
【００２０】
本実施形態の分散剤は、不純物成分を含まないことが望ましい。これは、不純物成分が含まれると、原子炉内で不純物成分が分解し、炉内構造物に影響を及ぼす可能性があるからである。特に不純物成分として、ナトリウム、塩素、硫黄、及び、フッ素等のいずれかの成分を含まないことが好ましい。これにより、ナトリウム等に起因する配管部材等の腐食を抑制することができる。
【００２１】
なお、上記実施形態では、PWRの一次冷却系に分散剤を注入する方法について説明をしたが、これに限られず、BWRにも適用可能である。例えば、本実施形態の分散剤注入部を接続可能なBWRの冷却系のポイントには、原子炉冷却材浄化系（CUW）の出口や高圧復水ポンプの出口がある。
【００２２】
以上説明したように、本実施形態の原子力発電プラントの線源低減システム及び方法によれば、原子力発電プラントの冷却材に分散剤を注入することにより、原子力発電プラントに蓄積された放射性クラッド及び酸化皮膜中に取り込まれた放射性物質を除去することが可能となる。これにより、原子力発電プラントの線源低減が可能となる。
【実施例】
【００２３】
次に、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。ただし、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。【００２４】
（スクリーニング試験）
本実施例における分散剤の評価では、室温で、表面に酸化皮膜を付与した平板試験片を、下記実施例１から８の分散剤の水溶液中に168時間浸漬し、水溶液に溶出した金属の溶出量（金属濃度）を評価した。【００２５】
平板試験片には、SUS316L（18mm×18mm×t1mm）とインコネル（ＩＮＣＯＮＥＬは登録商標である。以下同じ。）600（18mm×18mm×t1.57mm）の２種類を用いた。試験片を10ppbのNiを含む水溶液に1000時間浸漬した後、さらに、10ppbのNi及び10ppbのCoを含む水溶液に1000時間浸漬して、試験片の表面に酸化皮膜を形成した。また、金属の溶出量は、Ni,Fe,Cr,Coの４種について測定を行った。また、金属の溶出量は、原子吸光分析法を用いて測定した。【００２６】
（実施例１）
分散剤として平均分子量16,000のポリアクリル酸（PAA）を用いた。そして、分散剤の濃度が1ppmとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００２７】
（実施例２）
分散剤として平均分子量26,000のポリアクリル酸（PAA）を用いた。そして、分散剤の濃度が1ppmとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００２８】
（実施例３）
分散剤として平均分子量60,000のポリビニルピロリドン（PVP）を用いた。そして、分散剤の濃度が1ppmとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００２９】
（実施例４）
分散剤として平均分子量5,500のマレイン酸重合体を用いた。そして、分散剤の濃度が1ppmとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００３０】
（実施例５）
分散剤として平均分子量16,000のポリアクリル酸（PAA）を用いた。そして、分散剤の濃度が50ppbとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００３１】
（実施例６）
分散剤として平均分子量26,000のポリアクリル酸（PAA）を用いた。そして、分散剤の濃度が50ppbとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００３２】
（実施例７）
分散剤として平均分子量60,000のポリビニルピロリドン（PVP）を用いた。そして、分散剤の濃度が50ppbとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００３３】
（実施例８）
分散剤として平均分子量5,500のマレイン酸重合体を用いた。そして、分散剤の濃度が50ppbとなるように水溶液に添加し、水溶液への金属の溶出量を評価した。【００３４】
（比較例１）
比較例１として、分散剤を使用しない場合の金属の溶出量を評価した。【００３５】
表１は、SUS316L試験片から溶出した金属の濃度を示す。（表中の「-」は、原子吸光分析法の検出限界以下であることを示す。）【００３６】
【表１】
0005941137.tif 000002
【００３７】
表１から、SUS316Lから溶出する主要元素はFeであり、Niもわずかに溶出することがわかる。Feの溶出量については、いずれの分散剤（実施例１から８）の添加によっても、無添加の場合（比較例１）と比較して増加する。【００３８】
Niの溶出量については、実施例１から４の分散剤の添加により、無添加の場合（比較例１）と比較して増加する。したがって、Fe及びNiの溶出の観点からは分散剤の濃度を1ppmとすることが好ましい。【００３９】
さらに、SUS316Lから溶出するCr,Coの濃度は、ほとんどの条件で検出限界以下の量であるのに対し、実施例１のみがCoが有意に多く溶出している。このことから、実施例１の分散剤PAA(16,000)は、58Coの親核種である58Ni、線源である60Co、58Coの除去に期待が持てる。したがって、Fe,Ni及びCoの溶出量の観点からは、分散剤にPAA(16,000)を用い、分散剤の濃度を1ppmとすることがさらに好ましい。【００４０】
表２は、インコネル600から溶出した金属の濃度を示す。（表中の「-」は、原子吸光分析法の検出限界以下であることを示す。）【００４１】
【表２】
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【００４２】
表２から、インコネル600から溶出するCr,Coの濃度は、ほとんどの条件で検出限界以下であることがわかる。また、インコネル600から溶出する主要元素はNiであり、Feも多く溶出する。Feの溶出量については、いずれの分散剤（実施例１から８）の添加によっても、無添加の場合（比較例１）と比較して増加する。特に、50ppb添加時（実施例５から８）に、Feの溶出量が増加する。【００４３】
Niの溶出量については、実施例１から４、及び７の分散剤の添加により、無添加の場合（比較例１）と比較して増加する。したがって、Fe及びNiの溶出の観点からは分散剤の濃度を1ppmとすることが好ましい。【００４４】
以上の評価から、本発明の実施例１から８で得られた分散剤は、線源となる金属元素の溶出を促進することが確認された。よって、本発明の有効性が証明された。【００４５】
（高温高圧水中腐食試験）
非定常時腐食挙動評価試験設備を使用して、インコネル600の腐食試験を320℃の高温高圧水中で実施した。腐食試験の基本水質はB 280 ppm、Li 2 ppm、溶存水素（Dissolved Hydrogen、DH）30cc/kg、溶存酸素（Dissolved Oxygen, DO）5ppb以下である。試験条件を表３に示す。【００４６】
【表３】
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【００４７】
試験T1、T2 は予皮膜付与、および試験片表面への金属酸化物の堆積を目的とする。本実施例の予皮膜付与では常にNi10ppbを添加した。【００４８】
さらに、PWR一次系への分散剤添加によって期待される効果として、放射性腐食生成物の除去がある。被ばくの観点で最も重要な放射性腐食生成物は58Coと60Coであり、いずれも元素としてCoである。そこで、試験T2では試験水にCoを添加した。【００４９】
上記スクリーニング試験によってポリアクリル酸（平均分子量16,000）（PAA(16,000)）が最も有望と判断し、試験T3、T4ではこれを用いた。【００５０】
試験T3、T4では、試験T1、T2で予皮膜付与したインコネル600 平板試験片を用い、分散剤による試験片表面の金属酸化物の変化を観察することを目的とする。試験T1、T2で浸漬した試験片はすべて同じものである。試験T3、T4の平板試験片は、試験T1、T2によって予皮膜付与したものである。【００５１】
高温高圧水中腐食試験のあと、試験片の表面に生成する酸化皮膜の分析を行った。平板試験片（インコネル600）については、表面形状をSEMで観察し、GDS（Glow Discharge Spectroscopy）で深さ方向の元素分布を分析した。GDS分析ではNi、Fe、Cr、Co、Zn、C の6 元素の深さ方向分布を調べた。【００５２】
試験T1後、試験T1→T2後、試験T1→T2→T3後、試験T1→T2→T4 後のインコネル600 試験片の表面SEM像をそれぞれ図１から４に示す。【００５３】
試験片表面の金属酸化物結晶は、試験T1→T2後の試験片のみで多く観察された。試験T1 の1000 h では金属酸化物結晶があまり生成、成長しないが、引き続く試験T2 の1000 h で金属酸化物結晶の数が増加するものと考えられる。分散剤添加の試験T3、T4 後に金属酸化物結晶の数が明らかに減少している理由は、分散剤による除去と考えるのが妥当である。【００５４】
インコネル600 試験片のGDS分析結果を図５から図８に示す。図６の試験T2 後の試験片最表層でNi 濃度の低い部分が大きいのに対し、図７の試験T1→T2→T3 後、及び、図８の試験T1→T2→T4 後の試験片では酸化皮膜膜最表層からNi濃度の増加が始まっている（グラフの立ち上がりが早くなっている）。試験T1→T2→T3、試験T1→T2→T4では分散剤が添加されており、酸化皮膜最表層が剥離している可能性がある。【００５５】
以上の評価から、本発明で得られた分散剤は、線源となる金属元素（Ni）の溶出を促進することが確認された。よって、本発明の有効性が証明された。
【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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