(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
１０〜９０重量部のエチレン−α−オレフィン系共重合体ゴム（Ａ）、１〜５０重量部の非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ）、０．０１〜２０重量部の変性エチレン系共重合体（Ｃ）、１〜５０重量部のプロピレン系重合体（Ｄ）、０．００１〜５重量部の架橋剤（Ｅ）、及び０〜５０重量部の鉱物油系軟化剤（Ｆ）を溶融混練する熱可塑性エラストマー組成物の製造方法（但し、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の添加量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の総量１００重量部としたときの添加量であり、成分（Ｃ）、及び成分（Ｅ）の添加量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の総量１００重量部に対しての添加量である。）。 
【請求項２】
成分（Ｃ）は、成分（Ｂ）と反応する反応性官能基を有する変性エチレン系共重合体である請求項１に記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。 
【請求項３】
変性エチレン系共重合体は、α，β−不飽和グリシジルエステルに由来する構成単位及び／又はα，β−不飽和グリシジルエーテルに由来する構成単位を含有するエチレン系共重合体である請求項２に記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。 
【請求項４】
透過型電子顕微鏡にて観察される該熱可塑性エラストマー組成物のモルフォロジーにおいて、成分（Ｄ）が連続相、成分（Ａ）が分散相を形成し、かつ前記分散相中に成分(Ｂ)が分散している請求項１〜３のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。
【請求項５】
成分（Ａ）相中に分散している成分（Ｂ）の割合が１０％〜１００％である請求項４に記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。（但し、組成物中の成分（Ｂ）の全量は１００％である。） 
【請求項６】
成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とを溶融混練して樹脂組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記樹脂組成物前駆体、成分（Ａ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）を成分（Ｅ）の存在下で溶融混練する第二混練工程とを有する、請求項１〜５のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。 
【請求項７】
成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、及び成分（Ｆ）とを溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と成分（Ｄ）を成分（Ｅ）の存在下で溶融混練する第二混練工程とを有する、請求項１〜５のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。 
【請求項８】
成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とを溶融混練して樹脂組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記樹脂組成物前駆体、成分（Ａ）、及び成分（Ｆ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−１）の存在下で溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造する第二混練工程と、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と、成分（Ｄ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−２）の存在下で溶融混練する第三混練工程とを有する、請求項１〜５のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。（但し、成分（Ｅ−１）、成分（Ｅ−２）の合計の添加量は成分（Ｅ）量である。） 
【請求項９】
成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、及び成分（Ｆ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−１）の存在下で溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と成分（Ｄ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−２）の存在下で溶融混練する第二混練工程とを有する、請求項１〜５のいずれか熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。（但し、成分（Ｅ−１）、成分（Ｅ−２）の合計の添加量は成分（Ｅ）量である。） 
【請求項１０】
溶融混練温度が、１５０〜３００℃である請求項６〜９のいずれかに記載の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、環境に対する負荷が小さい熱可塑性エラストマー組成物及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
オレフィン系熱可塑性エラストマー組成物は、通常の熱可塑性樹脂の成形機により加工ができ、リサイクルが可能であること、更に柔軟なことから、コンソールボックスやインストルメントパネル表皮などの自動車内装部品、ウィンドモールなどの自動車外装部品をはじめ各種部品に用いられている（特許文献１参照）。
【０００３】
一方、近年、プラスチックの投棄による環境汚染やプラスチックの焼却時に発生するガスによる地球温暖化等が問題となっている。そのような中、例えば、でんぷん等を発酵させてできる乳酸を重合させることにより得られるポリ乳酸等が、生分解性プラスチックやカーボンニュートラルな素材として注目されている。
【０００４】
しかしながら、現状では、ポリ乳酸単体では耐衝撃性が低いことから、従来の石油原料由来樹脂を代替することは困難である。そこで、ポリ乳酸系重合体に耐衝撃性を付与するために、ゴムを添加する方法や（特許文献２参照）、熱可塑性樹脂とグラフト共重合体とを添加する方法（特許文献３参照）が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平６−１３６２０５号公報
【特許文献２】ＷＯ２００８／０２６６３２号公報
【特許文献３】特開２００５−３２０４０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
従来より環境へ配慮した非石油原料由来の材料を用いた種々のプラスチックが開発されている。しかしこれらのプラスチックは、機械特性、ゴム弾性等に劣るものが多く、適用範囲は限られていた。
【０００７】
かかる状況のもと、本発明が解決しようとする課題は、環境に対する負荷が小さく、かつ優れた機械特性を有する熱可塑性エラストマー組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
１０〜９０重量部のエチレン−α−オレフィン系共重合体ゴム（Ａ）、１〜５０重量部の非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ）、０．０１〜２０重量部の変性エチレン系共重合体（Ｃ）、１〜５０重量部のプロピレン系重合体（Ｄ）、０．００１〜５重量部の架橋剤（Ｅ）、及び０〜５０重量部の鉱物油系軟化剤（Ｆ）を溶融混練してなる熱可塑性エラストマー組成物にかかるものである（但し、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の添加量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の総量１００重量部としたときの添加量であり、成分（Ｃ）、及び成分（Ｅ）の添加量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の総量１００重量部に対しての添加量である。）。
【発明の効果】
【０００９】
本発明により、環境に対する負荷が小さく、優れた機械特性を有する熱可塑性エラストマー組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
（成分（Ａ））
成分（Ａ）はエチレン−α−オレフィン系共重合体ゴムである。成分（Ａ）は、エチレンに基づく構成単位（エチレン単位）と炭素原子数３〜１０のα−オレフィンに基づく構成単位（炭素原子数３〜１０のα−オレフィン単位）とを有する共重合体である。炭素原子数３〜１０のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、２−メチルプロピレン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン等が挙げられ、これらは１種以上用いられる。炭素原子数３〜１０のα−オレフィンとしては、好ましくは、プロピレン、１−ブテンであり、より好ましくは、プロピレンである。
【００１１】
成分（Ａ）は、エチレン単位及び炭素原子数３〜１０のα−オレフィン単位に加え、他の単量体に基づく構成単位を有していてもよい。該他の単量体としては、１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン（イソプレン）、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン等の炭素原子数４〜８の共役ジエン；ジシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ジシクロオクタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン及び５−ビニル−２−ノルボルネン等の炭素原子数５〜１５の非共役ジエン；酢酸ビニル等のビニルエステル化合物；アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル等の不飽和カルボン酸エステル；アクリル酸、メタクリル酸等の不飽和カルボン酸が挙げられ、これらは１種以上用いられる。好ましくは、５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエンである。
【００１２】
成分（Ａ）のエチレン単位の含有量は、通常３０〜９０重量部であり、好ましくは４０〜８０重量部であり、炭素原子数３〜１０のα−オレフィン単位の含有量は、通常１０〜７０重量部であり、好ましくは１５〜６０重量部であり、エチレン単位及びα−オレフィン単位以外の他の構成単位の含有量は、通常０〜３０重量部であり、好ましくは０〜２０重量部である。ただし、エチレン−α−オレフィン系共重合体ゴム中の構成単位の総量を１００重量部とする。
【００１３】
成分（Ａ）として、エチレン−プロピレン共重合体ゴム、エチレン−１−ブテン共重合体ゴム、エチレン−１−ヘキセン共重合体ゴム、エチレン−１−オクテン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−１−ヘキセン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−１−オクテン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−５−エチリデン−２−ノルボルネン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−ジシクロペンタジエン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−１，４−ヘキサジエン共重合体ゴム、及びエチレン−プロピレン−５−ビニル−２−ノルボルネン共重合体ゴムが挙げられる。これらは１種以上用いられる。好ましくは、エチレン単位の含有量が４０〜８０重量部であり、プロピレン単位の含有量が１５〜６０重量部であり、５−エチリデン−２−ノルボルネン単位の含有量が０〜２０重量部であるエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−５−エチリデン−２−ノルボルネン共重合体である。
【００１４】
成分（Ａ）のムーニー粘度（ＭＬ１+４１００℃）は、５〜３００が好ましく、より好ましくは１０〜２００である。該ムーニー粘度が過小であると熱可塑性エラストマー組成物の引張特性が低下することがあり、一方該ムーニー粘度が過大であると成形品の外観が損なわれることがある。なお、該ムーニー粘度（ＭＬ１+４１００℃）は、ＪＩＳ  Ｋ６３００に従って測定される。
【００１５】
成分（Ａ）の１３５℃テトラリン中で測定した極限粘度は、０．５ｄｌ／ｇ〜８ｄｌ／ｇのものが好ましく、より好ましくは１ｄｌ／ｇ〜６ｄｌ／ｇである。該極限粘度が過小であると熱可塑性エラストマー組成物の引張特性が低下することがあり、一方該極限粘度が過大であると成形品の外観が損なわれることがある。
【００１６】
（成分（Ｂ））
成分（Ｂ）は非石油原料由来熱可塑性樹脂であり、植物原料や動物原料から得られたモノマー、あるいは植物原料から酵素分解、発酵又は変性を経て得られたモノマーを主成分とするモノマーを重合して製造された熱可塑性樹脂である。
【００１７】
具体的には、脂肪族ヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル系重合体、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸とからなるポリエステル系重合体、酢酸セルロース、でんぷん樹脂、バイオポリエチレンなどのバイオマス由来材料などが挙げられ、脂肪族ヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル系重合体、脂肪族ジオールと脂肪族ジカルボン酸とからなるポリエステル系重合体であることが好ましい。
【００１８】
より具体的には、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリ（３−ヒドロキシ酪酸）、ポリ（４−ヒドロキシ酪酸）、ポリ（４−ヒドロキシ吉草酸）、ポリカプロラクトン、ポリエステルカーボネート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、ポリへキサメチレンサクシネート、ポリエチレンアジペート、ポリブチレンアジペート、ポリへキサメチレンアジペート、ポリブチレンサクシネートアジペート、ポリエチレンオキサレート、ポリブチレンオキサレート、ポリへキサメチレンオキサレート、ポリエチレンセバケート、ポリブチレンセバケート等が挙げられる。これらは単独でもしくは二種以上併せて用いられる。
【００１９】
これらのなかでも、ポリ乳酸、ポリグリコール酸等のポリ（α−ヒドロキシ酸）を用いることが好ましく、比較的高い融点を持ち、高透明性、高剛性で加工性に優れるという点で、ポリ乳酸が特に好ましい。
【００２０】
本発明に用いられるポリ乳酸とは、Ｌ乳酸及び／又はＤ乳酸に由来する構成単位のみからなる重合体からなる樹脂、Ｌ乳酸及び／又はＤ乳酸に由来する構成単位とＬ乳酸及びＤ乳酸以外のモノマーに由来する構成単位とからなる共重合体からなる樹脂、又はＬ乳酸及び／又はＤ乳酸に由来する構成単位のみからなる重合体とＬ乳酸及び／又はＤ乳酸に由来する構成単位とＬ乳酸及びＤ乳酸以外のモノマーに由来する構成単位とからなる共重合体の混合物からなる樹脂である。
【００２１】
前記Ｌ乳酸及びＤ乳酸以外の単量体としては、グリコール酸等のヒドロキシカルボン酸、ブタンジオール等の脂肪族多価アルコール及びコハク酸等の脂肪族多価カルボン酸が挙げられる。ポリ乳酸は、乳酸（Ｌ乳酸、Ｄ乳酸、又はＬ乳酸とＤ乳酸との混合物）、及び必要に応じて更に他のモノマーを脱水重縮合する方法、乳酸の環状二量体（すなわちラクチド）を開環重合させる方法、ラクチド及び乳酸と乳酸以外のヒドロキシカルボン酸との環状２分子縮合体を開環重合させる方法、ラクチド及び／又は乳酸と乳酸以外のヒドロキシカルボン酸との環状２分子縮合体、及び必要に応じて更に乳酸以外のヒドロキシカルボン酸の環状二量体（例えば、グリコリド）やヒドロキシカルボン酸由来の環状エステル（例えば、ε−カプロラクトン）を開環重合させる方法等、により製造することができる。
【００２２】
上記ポリ乳酸中のポリ乳酸セグメントに含有されるＬ乳酸又はＤ乳酸に由来する構成単位の含有量は、熱可塑性エラストマー組成物の耐熱性を高める観点から、好ましくは８０モル％以上であり、より好ましくは９０モル％以上であり、更に好ましくは９５モル％以上である。ポリ乳酸の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１万〜１００万であり、更に好ましくは５万〜５０万である。分子量分布（Ｑ値、Ｍｗ／Ｍｎ）として、好ましくは１〜４である。なお、分子量及び分子量分布は、ゲルパーミエイションクロマトグラフ（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンを分子量標準物質として測定される。
【００２３】
（成分（Ｃ））
成分（Ｃ）は、変性エチレン系共重合体であり、好ましくは成分（Ｂ）と反応性を有する変性エチレン系共重合体であり、更に好ましくはα，β−不飽和グリシジルエステルに由来する構成単位及び／又はα，β−不飽和グリシジルエーテルに由来する構成単位を含有する変性エチレン系共重合体である。変性されるエチレン系共重合体としては、通常公知の方法で製造することが可能である。
【００２４】
また、変性エチレン系共重合体としては、具体的には、グリシジルメタアクリレート、グリシジルアクリレート等のα，β−不飽和グリシジルエステル、アリルグリシジルエーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテル等のα，β−不飽和グリシジルエーテル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸ブチル等の不飽和カルボン酸エステル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等の不飽和ビニルエステル等に由来する構成単位を含有するものが挙げられる。これらの官能基は、２種以上を有していてもよい。
【００２５】
これらの中でも、成分（Ｂ）と反応性を有する官能基である不飽和カルボン酸に由来する構成単位及び／又は不飽和カルボン酸誘導体に由来する構成単位を含有する変性エチレン系共重合体、ならびに、α，β−不飽和グリシジルエステルに由来する構成単位及び／又はα，β−不飽和グリシジルエーテルに由来する構成単位を含有する変性エチレン系共重合体であることが好ましく、α，β−不飽和グリシジルエステルに由来する構成単位及び／又はα，β−不飽和グリシジルエーテルに由来する構成単位を含有する変性エチレン系共重合体であることが更に好ましい。
【００２６】
上記α，β−不飽和グリシジルエステルとしては、グリシジルメタアクリレート、グリシジルアクリレート等が挙げられる。上記α，β−不飽和グリシジルエーテルとしては、アリルグリシジルエーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテル等を挙げることができ、好ましくはグリシジルメタアクリレートである。
【００２７】
α，β−不飽和グリシジルエステルに由来する構成単位及び／又はα，β−不飽和グリシジルエーテルに由来する構成単位の含有量は、好ましくは０．０１〜３０重量部であり、より好ましくは０．１〜２０重量部であり、更に好ましくは、５〜１５重量部である。ただし、成分（Ｃ）中の全単量体単位の含有量を１００重量部とする。なお、α，β−不飽和グリシジルエステルに由来する構成単位及び／又はα，β−不飽和グリシジルエーテルに由来する単量体単位の含有量は、赤外分光法により測定される。
【００２８】
成分（Ｃ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ）は、０．１ｇ／１０分〜３００ｇ／１０分であり、好ましくは０．５ｇ／１０分〜８０ｇ／１０分であり、更に好ましくは、１ｇ／１０分〜１０ｇ／１０分である。ここでいうメルトフローレイトとは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０（１９９５）に規定された方法によって、試験荷重２１．１８Ｎ、試験温度１９０℃の条件で測定される。
【００２９】
成分（Ｃ）の製造方法としては、例えば、高圧ラジカル重合法、溶液重合法、乳化重合法等により共重合する方法、共重合可能な単量体をグラフト重合させる方法等を挙げることができる。
【００３０】
（成分（Ｄ））
成分（Ｄ）はプロピレン系重合体であり、プロピレン単独重合体、プロピレン系ランダム共重合体、プロピレン系ブロック共重合体等である。成分（Ｄ）としては、これらの重合体を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３１】
上記のプロピレン系ランダム共重合体としては、熱可塑性エラストマー組成物の耐熱性を高めるために、（１）プロピレン単位の含有量が９０〜９９．５重量部であり、エチレン単位の含有量が０．５〜１０重量部であるプロピレン−エチレンランダム共重合体（プロピレン単位とエチレン単位との合計を１００重量部とする。）；（２）プロピレン単位の含有量が９０〜９９重量部であり、エチレン単位の含有量が０．５〜９．５重量部であり、炭素数４〜１０のα−オレフィン単位の含有量が０．５〜９．５重量部であるプロピレン−エチレン−α−オレフィンランダム共重合体（プロピレン単位とエチレン単位とα−オレフィン単位との合計を１００重量部とする）；又は（３）プロピレン単位の含有量が９０〜９９．５重量部であり、炭素数４〜１０のα−オレフィン単位の含有量が０．５〜１０重量部であるプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体（プロピレン単位とα−オレフィン単位との合計を１００重量部とする）が好ましい。
【００３２】
上記のプロピレン系ブロック共重合体とは、プロピレンの単独重合体又はプロピレンとエチレン及び／又はα−オレフィンとのランダム共重合体である第１重合体を製造する工程（１）と、第１重合体の存在下に、プロピレンとエチレン及び／又はα−オレフィンとのランダム共重合体である第２重合体を製造する工程（２）とからなる製造方法で製造された第１重合体と第２重合体とからなる混合物であって、第２重合体に含有されるプロピレン単位以外の構成単位の含有量（すなわち、エチレン単位の含有量、α−オレフィン単位の含有量、又はエチレン単位とα−オレフィン単位との含有量）が、第１重合体に含有されるプロピレン単位以外の構成単位の含有量より多い混合物である。
【００３３】
該ブロック共重合体は、熱可塑性エラストマー組成物の耐熱性を高めるために、好ましくは、第１重合体に含有されるプロピレン単位以外の構成単位の含有量が０〜１０重量部（第１重合体に含有される全ての構成単位の合計を１００重量部とする。）の重合体、より好ましくは、第２重合体に含有されるプロピレン単位以外の構成単位の含有量が５〜５０重量部（第２重合体に含有される全ての構成単位の合計を１００重量部とする。）の共重合体、更に好ましくは、第２重合体の含有量が５〜７０重量部（該ブロック共重合体の量を１００重量部とする。）の共重合体である。
【００３４】
上記の炭素原子数４〜１０のα−オレフィンとして、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン及び１−デセンのような直鎖状α−オレフィン；３−メチル−１−ブテン及び３−メチル−１−ペンテンのような分岐状α−オレフィン；ならびにこれらの２以上の組合せを例示することができる。
【００３５】
ＪＩＳ Ｋ７２１０に従い２１．１８Ｎの荷重下２３０℃で測定される成分（Ｄ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、熱可塑性エラストマー組成物の加工性を高めるために、０．１〜１５０ｇ／１０分であり、より好ましくは０．１〜１００ｇ／１０分である。成分(Ｄ)が多すぎると、熱可塑性エラストマー組成物の引張特性が低下することがあり、成分（Ｄ）が少なすぎると熱可塑性エラストマー組成物の加工性が低下することがある。
【００３６】
成分（Ｄ）として、プロピレン単独重合体、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−ブテンランダム共重合体、エチレン−プロピレンブロック共重合体、及びエチレン−プロピレン−ブテンブロック共重合体が挙げられる。中でも、プロピレン単独重合体、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレンブロック共重合体が好ましい。
【００３７】
成分（Ｄ）のプロピレン系重合体の製造方法としては、公知のチーグラー・ナッタ系触媒、又は、メタロセン系錯体及び非メタロセン系錯体等の公知の錯体系触媒を用いて、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、気相重合法等の公知の重合法により、プロピレンを単独重合あるいはプロピレンと他のモノマーと、を共重合する方法が挙げられる。
【００３８】
（成分（Ｅ））
成分（Ｅ）の架橋剤としては、従来から用いられている架橋剤のいずれもが使用できる。架橋剤としては、有機過酸化物、硫黄化合物及びアルキルフェノール樹脂を例示することができる。中でも、有機過酸化物が好ましい。
【００３９】
有機過酸化物として、ケトンパーオキサイド類、ジアシルパーオキサイド類、ハイドロパーオキサイド類、ジアルキルパーオキサイド類、パーオキシケタール類、アルキルパーエステル類、パーカーボネート類、パーオキシジカーボネート類、及びパーオキシエステル類を例示することができる。具体的な有機過酸化物として、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、２，２，４−トリメチルペンチル−２−ハイドロパ−オキサイド、ジイソプロピルベンゾハイドロパーオキサイド、クメンパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキサイド、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ−ｔ−ブチルパーオキシシクロヘキサン、イソブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｏ−メチルベンゾイルパーオキサイド、ビス−３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、及びｐ−クロロベンゾイルパーオキサイド；ならびに、これらの２以上の組合せを例示することができる。
【００４０】
成分（Ｅ）の添加量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、及び成分（Ｄ）の合計を１００重量部として、０．００１〜５重量部であり、より好ましくは０．０５〜２重量部であり、更に好ましくは０．１〜１重量部である。成分（Ｅ）が多すぎると、熱可塑性エラストマー組成物の加工性が低下することがあり、成分（Ｅ）が少なすぎると、熱可塑性エラストマー組成物の引張特性が低下することがある。
【００４１】
成分（Ｅ）は、製造される熱可塑性エラストマー組成物の架橋度を改良するために、架橋助剤と組合せてもよい。好ましい架橋助剤は、２以上の二重結合を有する化合物である。架橋助剤として、Ｎ，Ｎ−ｍ−フェニレンビスマレイミド、トルイレンビスマレイミド、ｐ−キノンジオキシム、ニトロソベンゼン、ジフェニルグアニジン、トリメチロールプロパン等のパーオキサイド架橋助剤； ジビニルベンゼン、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、アリルメタクリレート等の多官能のビニルモノマーが挙げられる。なかでもトリメチロールプロパントリメタクリレートが好ましい。
【００４２】
架橋助剤の添加量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び、成分（Ｄ）の総量を１００重量部として、０．０１〜１０重量部であり、より好ましくは０．０１〜５重量部である。
【００４３】
（成分（Ｆ））
成分（Ｆ）は鉱物油系軟化剤であり、例えばアロマ系鉱物油、ナフテン系鉱物油、パラフィン系鉱物油などの石油の高沸点留分（平均分子量が３００〜１５００、流動点が０℃以下）をあげることができる。これらのなかでも、パラフィン系鉱物油が好ましい。
【００４４】
成分（Ｆ）に用いられる鉱物油系軟化剤は、成分（Ａ）の伸展油として配合しても良い。成分（Ａ）が油展ゴムである場合、成分（Ａ）中の鉱物油系軟化剤の含有量は、ゴム成分を１００重量部として、好ましくは１０〜２００重量部であり、より好ましくは２０〜１５０重量部であり、更に好ましくは４０〜１２０重量部以上である。鉱物油系軟化剤が多すぎると、熱可塑性エラストマー組成物の強度が低下することがあり、鉱物油系軟化剤が少なすぎると、熱可塑性エラストマー組成物の加工性、耐永久歪み性が低下することがある。
【００４５】
成分（Ａ）に鉱物油系軟化剤を配合する方法としては、例えば、ロール、バンバリーミキサーなどの混練装置を用い、共重合体ゴムと鉱物油を機械的に混練する方法、共重合体ゴム溶液に所定量の鉱物油を添加し、その後、スチームストリッピング等の方法により脱溶媒して得る方法などがある。
【００４６】
本発明の熱可塑性エラストマー組成物に用いられる成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の添加量としては、これら五成分の合計量に対する量として、成分（Ａ）が１０〜９０重量部であり、成分（Ｂ）が１〜５０重量部であり、成分（Ｃ）が０．０１〜２０重量部であり、成分（Ｄ）が１〜５０重量部であり、成分（Ｆ）が０〜５０重量部である。そして、本発明の熱可塑性エラストマー組成物から得られる成形品の柔軟性、耐永久歪み性、加工性という観点から、より好ましくは、成分（Ａ）の添加量が３０〜８０重量部であり、成分（Ｂ）の添加量が５〜５０重量部であり、成分（Ｃ）の添加量が０．１〜１５重量部であり、成分（Ｄ）の添加量が５〜４０重量部であり、成分（Ｆ）が０〜４０重量部であり、更に好ましくは、成分（Ａ）の添加量が４０〜８０重量部であり、成分（Ｂ）の添加量が１０〜４５重量部であり、成分（Ｃ）の添加量が１〜１０重量部であり、成分（Ｄ）の添加量が１０〜４０重量部であり、成分（Ｆ）が０〜４０重量部である。
【００４７】
本発明では上記の成分（Ａ）〜（Ｆ）のほかに、本発明の目的に反しない限り、必要に応じて他の付加的成分を添加してもよい。このような付加的成分としては、無機フィラー（例えば、タルク、炭酸カルシウム及び焼成カオリン）、有機フィラー（例えば、繊維、木粉及びセルロースパウダー）、酸化防止剤（例えば、フェノール系、イオウ系、燐系、ラクトン系及びビタミン系）、耐候安定剤、紫外線吸収剤（例えば、ベンゾトリアゾール系、トリジアミン系、アニリド系及びベンゾフェノン系）、熱安定剤、光安定剤（例えば、ヒンダードアミン系及びベンゾエート系）、帯電防止剤、造核剤、顔料、吸着剤（例えば、酸化亜鉛や酸化マグネシウムのような金属酸化物）、金属塩化物（例えば、塩化鉄及び塩化カルシウム）、ハイドロタルサイト、アルミン酸塩、滑剤（例えば、脂肪酸、高級アルコール、脂肪族アミド、脂肪族エステル）ならびにシリコーン化合物のような添加剤を含有していてもよい。当該添加剤は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）のいずれもあるいは一方に予め配合してから熱可塑性エラストマー組成物を調製してもよく、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、成分（Ｄ）、成分（Ｅ）、及び成分（Ｆ）とを溶融混練した後、あるいは溶融混練している際に配合してもよい。
【００４８】
透過型電子顕微鏡にて観察される該熱可塑性エラストマー組成物のモルフォロジーにおいて、成分（Ｄ）が連続相、成分（Ａ）が分散相を形成し、かつ前記分散相中に成分(Ｂ)が分散している相形態を有していることが好ましい。
【００４９】
成分（Ａ）相中に分散している成分（Ｂ）の割合は、組成物中の成分（Ｂ）の全量の１０〜１００％であり、より好ましくは２０〜１００％であり、更に好ましくは５０〜１００％である。成分（Ａ）相中に分散している成分（Ｂ）の割合が少なすぎると熱可塑性エラストマー組成物の耐湿熱性が低下することがある。但し、組成物中の成分（Ｂ）の全量を１００％とする。
【００５０】
本発明の熱可塑性エラストマー組成物の相形態は、得られる熱可塑性エラストマー組成物の超薄切片法により撮影した透過型電子顕微鏡写真中の成分（Ｂ）の粒子１００個の各粒子の内、成分（Ａ）相内に分散している成分（Ｂ）の粒子の個数から算出することにより得られる。
【００５１】
その際に、成分（Ａ）からなる分散相の平均粒子径は好ましくは０．０１〜２０μｍであり、より好ましくは０．０１〜１０μｍであり、更に好ましくは０．０１〜５μｍである。
【００５２】
また、成分（Ｂ）からなる分散粒子の平均粒子径は好ましくは０．００５〜１０μｍであり、より好ましくは０．００５〜１μｍであり、更に好ましくは０．００５〜０．５μｍである。
【００５３】
なお、本発明の熱可塑性エラストマー組成物の相形態、及び成分（Ａ）からなる分散相、成分（Ｂ）からなる分散粒子の平均粒子径は、超薄切片法により撮影した透過型電子顕微鏡写真から求めることができる。本発明の熱可塑性エラストマー組成物を透過型電子顕微鏡で観察する際には、初めに熱可塑性エラストマー組成物を凍結ミクロトームで薄片とし、四酸化ルテニウム、四酸化オスミウム、クロロスルホン酸、酢酸ウラニル、リンタングステン酸、ヨウ素イオン、トリフルオロ酢酸等の染色剤を使用して染色する。染色剤の選択にあたっては、観察対象とする熱可塑性エラストマー組成物に含まれる成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）の種類により最適な染色剤を選択する必要がある。
【００５４】
成分（Ａ）からなる分散相と成分（Ｂ）からなる分散粒子の平均粒子径は、得られる熱可塑性エラストマー組成物の超薄切片法により撮影した透過型電子顕微鏡写真中の１００個の成分（Ａ）と成分（Ｂ）の各粒子の粒子径を以下の方法で算出し、その平均値を算出することにより得られる。すなわち、各粒子の粒子径は各粒子の面積Ｓを求め、（Ｓ／４π）０．５を各粒子の粒子径とする。なお、たとえ０．０１〜２０μｍの粒子が存在していても、それが凝集して互いに接触している場合は、凝集粒子を１つの粒子として扱う。
【００５５】
本発明の熱可塑性エラストマー組成物を得るために用いられる溶融混練装置としては、開放型のミキシングロール、非開放型のバンバリーミキサー、押出機、ニーダー、連続ミキサーなど、従来公知のものを使用しうる。これらのなかでは、非開放型の装置を用いるのが好ましい。また、溶融混練は、混練する全成分を一括して溶融混練してもよいし、一部の成分を混練した後に選択しなかった成分を加え溶融混練してもよく、溶融混練は１回又は２回以上行ってもよい。
【００５６】
また、溶融混練温度は、好ましくは１５０〜３００℃であり、より好ましくは１８０〜２５０℃である。溶融混練時間は、通常１〜３０分間である。溶融混練温度が高すぎると、成分（Ｂ）が熱分解され、成分（Ｂ）が凝集し粒子径が大きくなる傾向があり、溶融混練温度が低すぎると、成分（Ｂ）と成分（Ｄ）が充分に溶解せず、そのため充分な混練が行われず、成分（Ｂ）の粒子径が大きくなる傾向がある。
【００５７】
熱可塑性エラストマー組成物における相形態は、熱可塑性エラストマー組成物における成分（Ａ）〜（Ｆ）、添加剤などの成分の添加量、熱可塑性エラストマー組成物を調製する際の溶融混練条件などによって影響を受ける。従って、上記した点を種々調整して、上記した相形態になるようにして重合体組成物の調製を行うことが好ましい。
【００５８】
本発明の熱可塑性エラストマー組成物の製造方法としては、下記の方法を好適に挙げることができる。
方法１：成分（Ａ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）を成分（Ｅ）の存在下で溶融混練して組成物（Ｘ）を製造し、成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とを溶融混練して組成物（Ｙ）を製造する第一混練工程と、前記組成物（Ｘ）と組成物（Ｙ）を溶融混練する第二混練工程とを有する製造方法。
方法２：成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とを溶融混練して樹脂組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記樹脂組成物前駆体、成分（Ａ）、成分（Ｄ）、及び成分（Ｆ）を成分（Ｅ）の存在下で溶融混練する第二混練工程とを有する製造方法。
方法３：成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、及び成分（Ｆ）とを溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と成分（Ｄ）を成分（Ｅ）の存在下で溶融混練する第二混練工程とを有する製造方法。
方法４：成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とを溶融混練して樹脂組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記樹脂組成物前駆体、成分（Ａ）、及び成分（Ｆ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−１）の存在下で溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造する第二混練工程と、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と、成分（Ｄ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−２）の存在下で溶融混練する第三混練工程とを有する方法（但し、成分（Ｅ−１）、成分（Ｅ−２）の合計の添加量は成分（Ｅ）量である。）。
方法５：成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、及び成分（Ｆ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−１）の存在下で溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造する第一混練工程と、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と成分（Ｄ）を０．０００５〜４．９９９５重量部の架橋剤（Ｅ−２）の存在下で溶融混練する第二混練工程とを有する製造方法。（但し、成分（Ｅ−１）、成分（Ｅ−２）の合計の添加量は成分（Ｅ）量である。）これらの中でも、熱可塑性エラストマー組成物の低圧縮永久歪性の観点から、より好ましくは方法４である。
【００５９】
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、通常の熱可塑性樹脂で使用されている装置を用いて、押出成形、カレンダー成形、射出成形により種々の成形品に成形される。
【００６０】
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、インストルメントパネル、ドアトリム、コンソールボックス、天井材シート、ハンドルパッド、モール、ウェザストリップ等の自動車内外装装部品； 各種工業部品； 各種建築材料など、種々の用途に用いられる。
【実施例】
【００６１】
以下、実施例に基づいて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００６２】
物性測定方法
（１）硬度
ＪＩＳ  Ｋ６２５３に従って、Ａ硬度を測定した。
（２）引張試験
ＪＩＳ  Ｋ６２５１に従って、引張速度２００ｍｍ/分で、ＪＩＳ３号ダンベルを用いて、引張破断強度及び引張破断伸びを求めた。
（３）圧縮永久歪
ＪＩＳ  Ｋ６２６２に従って、７０℃、２２時間、２５％圧縮の条件で圧縮永久歪を測定した。
（４）平均粒子径測定方法
各粒子の粒子径は各粒子の面積Ｓを求め、（Ｓ／４π）０．５を各粒子の粒子径とした。成分（Ａ）及び（Ｂ）のそれぞれについて１００個の粒子の平均値を平均粒子径とした。
（５）耐湿熱性試験
試験片を８０℃×９０％ＲＨの恒温恒湿槽に１２００時間放置後、上記の引張破断強度の測定法と同様にしてＪＩＳ  Ｋ６２６２に準拠して引張破断強度を測定した。
強度保持率は次式に従って求めた。
強度保持率（％）＝（Ａ／Ｂ）×１００
Ａ：試験片を８０℃×９０％ＲＨの恒温恒湿槽に１２００時間放置後の強度
Ｂ：恒温恒湿槽放置前の強度
また、表面形状を目視にて観察した。
【００６３】
実施例に使用した材料は、以下のとおりである。
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム
（Ａ１）エチレン−プロピレン−５−エチリデン−２−ノルボルネン共重合体ゴム１００重量部に（Ｆ１）パラフィン系鉱物油１００重量部を添加した油展ゴム（ムーニー粘度（ＭＬ1+４１００℃）＝６３、エチレン単位の含有量＝６６部、５−エチリデン−２−ノルボルネン単位の含有量＝４部）
成分（Ｂ）  非石油原料由来熱可塑性樹脂
（Ｂ１）ユニチカ株式会社製「テラマック  ＴＥ−２０００」（ポリ乳酸樹脂、ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ）＝４０ｇ／１０分、Ｍｗ＝１２０，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８）
（Ｂ２）ネイチャーワーク社製「２００３―Ｄ」（ポリ乳酸樹脂、ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ）＝１１ｇ／１０分、Ｍｗ＝１６０，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．８）
成分（Ｃ）  変性エチレン系共重合体
（Ｃ１）エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体（ＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）＝３ｇ／１０分、グリシジルメタアクリレートに由来する単量体単位含有量＝１２重量部））
（Ｃ２）エチレン−グリシジルメタアクリレート共重合体（ＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）＝１３ｇ／１０分、グリシジルメタアクリレートに由来する単量体単位含有量＝１９重量部））
成分（Ｄ）  プロピレン系重合体
（Ｄ１）プロピレン単独重合体（ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ）＝０．４ｇ／１０分）
成分（Ｅ）  架橋剤
（Ｅ１）化薬アクゾ株式会社製  商品名「ＡＰＯ−４０Ｓ」（２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンを二酸化ケイ素で４０％に希釈したもの）
（Ｅ２）化薬アクゾ株式会社製  商品名「ＡＰＯ−１０ＤＬ」（２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンをパラフィン系オイル（出光興産株式会社製  商品名「ＰＷ−１００」）で１０％に希釈したもの）
架橋助剤（トリメチロールプロパントリメタクリレート（精工化学株式会社製  商品名「ハイクロスＭ―Ｐ」））
酸化防止剤（フェノール系酸化防止剤（チバ・ジャパン株式会社製  商品名「イルガノックス１０１０」））
【００６４】
以下、実施例１〜実施例６と比較例１、２の溶融混練、及び動的架橋は全て１００ｃｃのラボプラストミル（東洋精機製作所製）にて回転数８０ｒｐｍ、ローター温度１９０℃の条件下で行った。
【００６５】
［実施例１］
（熱可塑性エラストマー組成物前駆体の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、プロピレン系重合体（Ｄ１）、酸化防止剤０．１重量部、及び架橋助剤０．３重量部、及び架橋剤（Ｅ１）を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造した。
（樹脂組成物前駆体の製造（Ｂ１／Ｃ１））
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）、変性エチレン系共重合体（Ｃ１）、及び酸化防止剤０．１重量部を溶融混練し、樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ１）を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ１）を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表１に示す。
【００６６】
［実施例２］
（樹脂組成物前駆体の製造（Ｂ１／Ｃ１））
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）、変性エチレン系共重合体（Ｃ１）、及び酸化防止剤０．１重量部を溶融混練し、樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ１）を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
前記樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ１）、エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ１）、及び架橋助剤０．３重量部を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表１に示す。
【００６７】
［実施例３]
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
変性エチレン系共重合体（Ｃ１）に代えて変性エチレン系共重合体（Ｃ２）を用いる以外は、実施例２の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表１に示す。
【００６８】
［実施例４］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）、変性エチレン系共重合体（Ｃ１）、及び酸化防止剤０．１重量部を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造した。次に、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ１）、及び架橋助剤０．３重量部を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表１に示す。
【００６９】
［実施例５］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
架橋剤（Ｅ１）添加量を０．８重量部から１．２重量部、架橋助剤添加量を０．３重量部から０．４５重量部に代える以外は、実施例４の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表１に示す。
【００７０】
［実施例６]
（樹脂組成物前駆体の製造（Ｂ１／Ｃ１））
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）、変性エチレン系共重合体（Ｃ１）、及び酸化防止剤０．１重量部を溶融混練し、樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ１）を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物前駆体の製造）
前記樹脂組成物前駆体、エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、及び架橋剤（Ｅ１−１）を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
続けて、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ１−２）、及び架橋助剤０．４５重量部を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表１に示す。
【００７１】
［比較例１]
（樹脂組成物前駆体の製造（Ｂ１／Ｃ１））
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）、変性エチレン系共重合体（Ｃ１）、及び酸化防止剤０．１重量部を溶融混練し、樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ１）を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
前記樹脂組成物前駆体、エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、架橋剤（Ｅ１）、及び架橋助剤０．３重量部を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表１に示す。
【００７２】
［比較例２]
（熱可塑性エラストマー組成物前駆体の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、プロピレン系重合体（Ｄ１）、酸化防止剤０．１重量部、架橋剤（Ｅ１）、及び架橋助剤０．３重量部を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
続けて、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体と非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）を溶融混練し、熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表１に示す。
【００７３】
［実施例７］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）と変性エチレン系共重合体（Ｃ１）、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ２）、酸化防止剤０．１重量部、及び架橋助剤０．３重量部を二軸押出機ＴＥＸ４４ＨＣＴにて回転数＝２００ｒｐｍ、シリンダー温度＝２００℃、押出速度＝５０ｋｇ／ｈｒの条件において溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表２に示す。
【００７４】
［実施例８］
（樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ２）の製造）
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）と変性エチレン系共重合体（Ｃ１）とを２０ｍｍ二軸押出機（株式会社テクノベル）にて回転数＝３００ｒｐｍ、シリンダー温度＝１９０℃、押出速度＝６ｋｇ／ｈｒの条件において、溶融混練して樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ１）を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物前駆体の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）と前記樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ２）、及び架橋剤（Ｅ１）を１６Ｌバンバリーミキサー（株式会社神戸製鋼所製）にて回転数６８ｒｐｍ、ローター温度＝１８０℃の条件において、溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
続けて、前記熱可塑性エラストマー組成物前駆体、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ２）、酸化防止剤０．１重量部、及び架橋助剤０．３重量部を二軸押出機ＴＥＸ４４ＨＣＴ（株式会社日本製鋼所製）にて回転数＝２００ｒｐｍ、シリンダー温度＝２００℃、押出速度＝５０ｋｇ／ｈｒの条件において溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表２に示す。
【００７５】
［実施例９］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
変性エチレン系共重合体（Ｃ２）に代えて変性エチレン系共重合体（Ｃ１）を用いる以外は、実施例８の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表２に示す。
【００７６】
［実施例１０］
（樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ２）の製造）
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）と変性エチレン系共重合体（Ｃ２）とを２０ｍｍ二軸押出機（株式会社テクノベル）にて回転数＝３００ｒｐｍ、シリンダー温度＝１９０℃、押出速度＝６ｋｇ／ｈｒの条件において、溶融混練して樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ２）を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
続いて、エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、前記樹脂組成物前駆体（Ｂ１／Ｃ２）、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ２）、酸化防止剤０．１重量部、架橋助剤０．３重量部を二軸押出機ＴＥＸ４４ＨＣＴにて回転数＝２００ｒｐｍ、シリンダー温度＝２００℃、押出速度＝５０ｋｇ／ｈｒの条件において溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表２に示す。
【００７７】
［実施例１１］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
変性エチレン系共重合体（Ｃ２）に代えて変性エチレン系共重合体（Ｃ１）を用いる以外は、実施例１０の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表２に示す。
【００７８】
［実施例１２］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）に代えて非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ２）を用いる以外は、実施例１１の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表２に示す。
【００７９】
［実施例１３］
（樹脂組成物前駆体（Ｂ２／Ｃ１）の製造）
非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ２）と変性エチレン系共重合体（Ｃ１）とを２０ｍｍ二軸押出機（株式会社テクノベル）にて回転数＝３００ｒｐｍ、シリンダー温度＝１９０℃、押出速度＝６ｋｇ／ｈｒの条件において溶融混練して樹脂組成物前駆体（Ｂ２／Ｃ１）を製造した。
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
続けて、エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、前記樹脂組成物前駆体（Ｂ２／Ｃ１）、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ２−１）、酸化防止剤０．１重量部、架橋助剤０．３重量部を二軸押出機ＴＥＸ４４ＨＣＴにて回転数＝２００ｒｐｍ、シリンダー温度＝２００℃、押出速度＝５０ｋｇ／ｈｒの条件において上流側投入口から添加、溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物前駆体を製造した。続いて、下流側投入口から架橋剤（Ｅ２−２）を添加し熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表２に示す。
【００８０】
［実施例１４］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）の添加量を６０重量部、変性エチレン系共重合体（Ｃ１）の添加量を６重量部と変更する以外は実施例１２の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表２に示す。
【００８１】
［実施例１５］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
架橋剤（Ｅ２）の添加量を２．４重量部と変更する以外は実施例１４の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表２に示す。
【００８２】
［実施例１６］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）の添加量を６０重量部、変性エチレン系共重合体（Ｃ１）の添加量を６重量部、架橋剤（Ｅ２−１）の添加量を０．２重量部、架橋剤（Ｅ２−２）の添加量を２．４重量部と変更すると変更する以外は実施例１３の熱可塑性エラストマー組成物の製造条件と同様に行った。結果を表２に示す
【００８３】
［比較例３］
（熱可塑性エラストマー組成物の製造）
エチレン-α-オレフィン系共重合体ゴム（Ａ１／Ｆ１）、非石油原料由来熱可塑性樹脂（Ｂ１）、プロピレン系重合体（Ｄ１）、架橋剤（Ｅ２）、酸化防止剤０．１重量部、及び架橋助剤０．３重量部を二軸押出機ＴＥＸ４４ＨＣＴにて回転数＝２００ｒｐｍ、シリンダー温度＝２００℃、押出速度＝５０ｋｇ／ｈｒの条件において溶融混練して熱可塑性エラストマー組成物を製造した。結果を表２に示す。
【００８４】
耐湿熱性試験
0006019930.tif 000002
【００８５】
【表１】
0006019930.tif 000003
【００８６】
【表２】
0006019930.tif 000004