(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）天然雲母、合成雲母、薄片状アルミナ、ガラスフレーク及び板状酸化鉄のうち一つ以上を含む小板型基材を水に懸濁させた後、撹拌してスラリーを製造する段階；
（ｂ）前記スラリーにＦｅＣｌ3溶液を滴定した後で還流させ、前記ＦｅＣｌ3溶液中の金属塩を加水分解させ、前記小板型基材の表面に下部Ｆｅ2Ｏ3層を被覆する段階；
（ｃ）前記（ｂ）段階を完了したスラリーにＭｇＯ・ＳｉＯ2層形成用溶液を滴定した
後で還流させ、前記ＭｇＯ・ＳｉＯ2層形成用溶液中の、加水分解によりＭｇＯ・ＳｉＯ2を生じる金属塩を加水分解させ、前記下部Ｆｅ2Ｏ3層の表面にＭｇＯ・ＳｉＯ2層を被覆
する段階；
（ｄ）前記（ｃ）段階を完了したスラリーに前記（ｂ）段階を繰り返し実施し、前記ＭｇＯ・ＳｉＯ2層の表面に上部Ｆｅ2Ｏ3層を被覆する段階；
（ｅ）前記（ｄ）段階を完了したスラリーを脱水、洗浄及び乾燥し、残留物である中間生成物を収得する段階；及び
（ｆ）前記中間生成物をか焼させる段階を含むことを特徴とする干渉顔料の製造方法であって、
前記（ａ）ないし（ｄ）段階のスラリーは６０℃ないし９０℃を維持され、
前記（ｂ）段階又は前記（ｄ）段階のスラリーは、ｐＨ値を２．５ないし４．０に調整され、
前記（ｃ）段階のスラリーは、前記滴定時にｐＨ値を５ないし９に維持した後、ｐＨ値を２．５ないし４．０に調整され、
前記か焼は、６００℃ないし９００℃の温度で実施され、
前記ＦｅＣｌ3溶液は、前記ＦｅＣｌ3の含量が１０重量％ないし３０重量％であり、
前記ＭｇＯ・ＳｉＯ2層形成用溶液は、前記金属塩の、ＭｇＯ・ＳｉＯ2換算の含有量が２重量％ないし２０重量％であることを特徴とする、干渉顔料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、干渉顔料に関し、より詳細には、小板型基材に被覆された多層金属酸化物層の屈折率差を用いて、高い色強度を有する干渉顔料及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
光沢又は効果顔料は、産業の多様な分野、特に、自動車、装飾用コーティング、プラスチック、ペイント、印刷インクの分野及び化粧用配合物で使用される。
【０００３】
‘明暗対照が確実な'金属性光沢を有さない透明な小板型基材に基づいた光沢顔料は、雲母小板上の高屈折率酸化金属層（例えば、ＴｉＯ2）及び選択的な吸収層にコーティングされる。これら顔料は、平らな状態で観察したときにＴｉＯ2層の厚さに左右される特定の干渉色相を示すが、前記干渉色相は、視野角がより傾くにつれて漸次淡くなり、結局、灰色又は黒色に変わる。このとき、干渉色相は変わらないが、色相飽和度が低下することが観測される。
【０００４】
最近、不透明な金属層と交互にＳｉＯ2及びＴｉＯ2層にコーティングされるガラス小板又は雲母粒子に基づいた光沢顔料が開発された。
【０００５】
しかし、既存の公知の多層顔料は、いくつかの場合において光をほとんど透過できないか、光を少量だけ透過する層物質から製造されるので、塗布時には非常に制限された範囲のみで吸収顔料と組み合わせることができる。また、これら顔料の干渉色相は視野角に非常に大きく依存するので、ほとんどの用途で望ましくない。また、いくつかの場合においては、これら顔料を製造したり再生することが非常に難しい。
【０００６】
本発明と関連した先行技術としては、 大韓民国公開特許公報第１０―２００８―００１７４８５号（２００８．０２．２６．公開）に開示されたガラスフレークを基本とする干渉顔料がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、小板型基材上の上部高屈折率層と下部高屈折率層との間に低屈折率層を被覆し、高い色強度を有する干渉顔料及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記目的を達成するための本発明に係る干渉顔料は、天然雲母、合成雲母、薄片状アルミナ、ガラスフレーク及び板状酸化鉄のうち一つ以上を含む小板型基材；該小板型基材上にＦｅ2Ｏ3で形成された下部の第１の金属酸化物層；該下部の第１の金属酸化物層上にＭｇＯ・ＳｉＯ2で形成された第２の金属酸化物層；及び該第２の金属酸化物層上にＦｅ2Ｏ3で形成された上部の第１の金属酸化物層を含むことを特徴とする。
【０００９】
前記目的を達成するための本発明に係る干渉顔料の製造方法は、（ａ）天然雲母、合成雲母、薄片状アルミナ、ガラスフレーク及び板状酸化鉄のうち一つ以上を含む小板型基材を水に懸濁させた後、撹拌してスラリーを製造する段階；（ｂ）前記スラリーにＦｅＣｌ3溶液を滴定した後で還流させ、前記ＦｅＣｌ3溶液中の金属塩を加水分解させ、前記小板型基材の表面に下部Ｆｅ2Ｏ3層を被覆する段階；（ｃ）前記（ｂ）段階を完了したスラリーにＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液を滴定した後で還流させ、前記ＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液中の金属塩を加水分解させ、前記下部Ｆｅ2Ｏ3層の表面にＭｇＯ・ＳｉＯ2層を被覆する段階；（ｄ
）前記（ｃ）段階を完了したスラリーに前記（ｂ）段階を繰り返し実施し、前記ＭｇＯ・ＳｉＯ2層の表面に上部Ｆｅ2Ｏ3層を被覆する段階；（ｅ）前記（ｄ）段階を完了したスラリーを脱水、洗浄及び乾燥し、残留物である中間生成物を収得する段階；及び（ｆ）前記中間生成物をか焼させる段階を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係る干渉顔料は、小板型基材上に、各高屈折率物質層間に低屈折率物質層を含むＦｅ2Ｏ3／ＭｇＯ・ＳｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3構造の金属酸化物層が被覆されて形成されることによって、高彩度特性に優れ、高い色強度を具現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施例に係る干渉顔料を示した断面図である。
【図２】本発明の実施例に係る干渉顔料の製造方法を示したフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下では、本発明の実施例に係る高い色強度を有する干渉顔料及びその製造方法について詳細に説明する。
【００１３】
図１は、本発明の実施例に係る干渉顔料を示した断面図である。
【００１４】
図１を参照すると、本発明の実施例に係る干渉顔料１００は、小板型基材（ｐｌａｔｅｌｅｔ―ｓｈａｐｅｄ  ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）１１０と、小板型基材１１０上にＦｅ2Ｏ3で形成された下部の第１の金属酸化物層１２０と、下部の第１の金属酸化物層１２０上にＭｇＯ・ＳｉＯ2で形成された第２の金属酸化物層１３０と、第２の金属酸化物層１３０上にＦｅ2Ｏ3で形成された上部の第１の金属酸化物層１４０とを含むことを特徴とする。
【００１５】
前記小板型基材１１０は、担体物質として、天然雲母、合成雲母、薄片状アルミナ、ガラスフレーク、板状酸化鉄などの板状基質であり、これらのうち一つ以上を含むことができる。
【００１６】
前記干渉顔料１００は、小板型基材１１０上に下部の第１の金属酸化物層１２０／第２の金属酸化物層１３０／上部の第１の金属酸化物層１４０が被覆されて形成される。
【００１７】
ここで、下部及び上部の第１の金属酸化物層１２０、１４０は、Ｆｅ2Ｏ3を主成分とし、ＭｇＯ・ＳｉＯ2で形成される第２の金属酸化物層１３０に比べて高い屈折率を有する。
【００１８】
第２の金属酸化物層１３０は、屈折率ｎが１．８以下の金属酸化物で形成し、本発明ではＭｇＯ・ＳｉＯ2を用いて形成することができる。
【００１９】
これによって、干渉顔料１００は、小板型基材１１０の表面に高屈折率／低屈折率／高屈折率の金属酸化物層、すなわち、Ｆｅ2Ｏ3／ＭｇＯ・ＳｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3が被覆されて形成される。
【００２０】
本発明の実施例に係る干渉顔料１００は、表１に示すように、雲母又はガラスフレーク基質上にＦｅ2Ｏ3単一層がコーティングされた既存の顔料に比べて高彩度を有するので、高い色強度を具現することができる。
【００２１】
一方、下部及び上部の第１の金属酸化物層１２０、１４０及び第２の金属酸化物層１３０は、それぞれ２０nmないし５００nmの厚さで被覆されることが望ましい。
【００２２】
干渉顔料１００は、下部及び上部の第１の金属酸化物層１２０、１４０及び第２の金属酸化物層１３０のそれぞれの厚さの和やそれぞれの厚さの割合によって肉眼で確認される色相が異なる。しかし、前記の厚さ範囲を逸脱する場合、色相を具現しにくい。
【００２３】
本発明の実施例に係る干渉顔料１００は、真珠光沢顔料が使用される用途、一例として、各種塗料、印刷用インク、床シート、壁紙、特殊紙、プラスチック、皮革材、アクセサリ、化粧品、セラミック、人造大理石などの多様な産業分野において着色などの多様な目的のために有利に使用され、高彩度を有する色相を生成することができる。
【００２４】
図２は、本発明の実施例に係る干渉顔料の製造方法を示したフローチャートである。
【００２５】
図２を参照すると、本発明に係る干渉顔料の製造方法は、スラリー製造段階（Ｓ２１０）、下部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆段階（Ｓ２２０）、ＭｇＯ・ＳｉＯ2層の被覆段階（Ｓ２３０）、上部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆段階（Ｓ２４０）、中間生成物収得段階（Ｓ２５０）及びか焼段階（Ｓ２６０）を含む。
【００２６】
スラリーの製造
スラリー製造段階（Ｓ２１０）は、常温（２０℃ないし３０℃）で天然雲母（ｍｉｃａ）、合成雲母、薄片状アルミナ、ガラスフレーク及び板状酸化鉄のうち一つ以上を含む小板型基材を、水、一例として、脱ミネラル水に懸濁させた後、撹拌機を用いて撹拌してスラリーを製造する。
【００２７】
以上のように、顔料製造のためのスラリー製造が完了すると、まず、スラリーを加熱し、スラリーの温度を６０℃ないし９０℃に昇温させることが望ましい。このようにスラリーを加熱する理由は、スラリーの温度が６０℃未満である場合、後続被覆層の被覆状態が均一でなく、被覆される物質のサイズ及び形状が非常に不規則になるためである。そして、スラリーの温度が９０℃を超える場合、被覆のための反応が激しく起き、粗い被覆層が形成されるためである。
【００２８】
基材に被覆される被覆層の状態が不安定である場合、顔料は高い彩度を有し得ないので、前記のような温度範囲を維持することが望ましい。
【００２９】
その後、スラリーの昇温が完了した状態で、スラリーに、酸、一例として塩酸（ＨＣｌ）溶液を添加し、ＦｅＣｌ3が加水分解されるようにスラリーのｐＨを２．５ないし４．０に調整することが望ましい。
【００３０】
下部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆
以上のように、スラリーの製造、昇温、ｐＨ調整を完了すると、その次に、下部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆段階（Ｓ２２０）でスラリーに溶液内のＦｅＣｌ3含量が１０重量％ないし３０重量％になるようにＦｅＣｌ3溶液を秤量して投入した後で滴定する。滴定時には、塩基、一例として、１０％ないし５０％に希釈された水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）水溶液を添加し、スラリーのｐＨを２．５ないし４．０に一定に維持させる。
【００３１】
前記において、ＦｅＣｌ3の含量が１０重量％未満である場合は、製造時に一度に生産可能な生産量が減少し、生産性が著しく低下する。その一方、ＦｅＣｌ3の含量が３０重量％を超える場合は、概して反応性が低下するので、表面が滑らかでなく、不純物が増加する。
【００３２】
このとき、適正なｐＨに到逹すると、水性媒質中でＦｅＣｌ3溶液中のＦｅＣｌ3塩化物
（金属塩）を加水分解させ、小型板基材の表面にＦｅ2Ｏ3層が被覆される。このとき、Ｆｅ2Ｏ3層は下部Ｆｅ2Ｏ3層になる。
【００３３】
ＭｇＯ・ＳｉＯ2層の被覆
ＭｇＯ・ＳｉＯ2層の被覆段階（Ｓ２３０）は、下部Ｆｅ2Ｏ3層を含むスラリーに、溶液内のＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量が２重量％ないし２０重量％になるようにＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液を秤量して投入した後で滴定する。滴定時には、酸、一例として塩酸溶液を添加し、スラリーのｐＨを５ないし９に一定に維持させる。
【００３４】
その後、再び酸、一例として塩酸溶液を添加し、スラリーのｐＨを２．５ないし４．０に調整し、約１０分ないし約１時間にわたって撹拌して還流させる。
【００３５】
前記において、ＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量が２重量％未満である場合は、製造時に一度に生産可能な生産量が減少し、生産性が著しく低下する。その一方、ＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量が２０重量％を超える場合は、概して反応性が低下するので、表面が滑らかでなく、不純物が増加する。
【００３６】
また、スラリーのｐＨ値が前記の範囲を逸脱する場合、ＭｇＯ・ＳｉＯ2層の被覆が正常に行われないか、被覆物質が均一でなく、不規則的なサイズと形状を有するようになり、顔料が高い彩度を有し得ないこともある。
【００３７】
このとき、適正なｐＨに到逹すると、水性媒質中でＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液中のＭｇＯ・ＳｉＯ2塩化物を加水分解させ、下部Ｆｅ2Ｏ3層の表面にＭｇＯ・ＳｉＯ2層が被覆される。
【００３８】
上部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆
上部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆段階（Ｓ２４０）は、ＭｇＯ・ＳｉＯ2層を含むスラリーに、溶液内のＦｅＣｌ3の含量が１０重量％ないし３０重量％になるようにＦｅＣｌ3溶液を秤量して投入した後で滴定する。滴定時には、塩、一例として、１０％ないし５０％に希釈された水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）水溶液を添加し、スラリーのｐＨを２．５ないし４．０に維持させ、約１０分ないし約１時間にわたって撹拌して還流させる。
【００３９】
このような上部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆過程は、上述した下部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆過程と同一に進行する。
【００４０】
この場合も、適正な滴定ｐＨに到逹すると、水性媒質中でＦｅＣｌ3溶液中のＦｅＣｌ3塩化物を加水分解させ、ＭｇＯ・ＳｉＯ2層の表面にＦｅ2Ｏ3層が被覆される。このとき、Ｆｅ2Ｏ3層は上部Ｆｅ2Ｏ3層になる。
【００４１】
一方、下部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆段階（Ｓ２２０）から上部Ｆｅ2Ｏ3層の被覆段階（Ｓ２４０）までは、スラリー製造段階（Ｓ２１０）で昇温されたスラリーの温度を維持し、各被覆層の状態を安定化することが望ましい。
【００４２】
中間生成物の収得
中間生成物収得段階（Ｓ２５０）は、スラリーを約１０分ないし約１時間にわたって撹拌した後、最終スラリーをろ過して脱水し、脱ミネラル水を用いて数回洗浄した後、８０℃ないし１５０℃で約１時間ないし約２０時間にわたって乾燥し、残留物である中間生成物を収得することができる。
【００４３】
干渉顔料の合成
か焼段階（Ｓ２６０）は、最終スラリーから収得された残留物である中間生成物を６００℃ないし９００℃の温度でか焼させ、干渉顔料の合成を完了する。
【００４４】
このとき、か焼温度が６００℃未満である場合は、か焼が不十分であるので所望の干渉顔料が得られないおそれがあり、か焼温度が９００℃を超える場合は、基質が融点に到逹して溶けるので、得ようとする干渉顔料ではない他の生成物が生成されるおそれがある。
【００４５】
この過程で、最終的に生成された干渉顔料は、小板型基材の表面にＦｅ2Ｏ3／ＭｇＯ・ＳｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3積層構造の金属酸化物層が被覆されて形成される。
【００４６】
上述したように、本発明に係る干渉顔料は、被覆層を水性媒質中での金属塩の加水分解によって湿化学的に容易に製造することができ、製造工程が単純且つ経済的である。
【実施例】
【００４７】
以下、本発明の望ましい実施例を通して本発明の構成及び作用をより詳細に説明する。ただし、これは、本発明の望ましい例示として提示されたものであって、如何なる意味でも、これによって本発明が制限されると解釈することはできない。
【００４８】
ここに記載していない内容は、この技術分野で熟練した者であれば十分に技術的に類推可能であるので、それについての説明は省略する。
【００４９】
実施例１
粒子サイズが５μmないし５０μmである合成雲母のフレーク１００ｇを２Ｌの脱ミネラル水に投入した後、撹拌してスラリーを形成した。次に、スラリーを７５℃まで加熱した後、７５℃の温度に到逹したときにＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した。
【００５０】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）３４０ｇを秤量し、スラリーに４時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨを一定に維持させた。滴定後に１０分間還流させ、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ６．８に調整する。
【００５１】
次に、ＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液（ＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量１５．０重量％）４００ｇを秤量し、スラリーに１時間にわたって一定の速度で滴定しながらＨＣｌ溶液でｐＨ６．８を一定に維持させた。ＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した後、さらに１５分間撹拌して還流させた。
【００５２】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）４００ｇを秤量し、スラリーに５時間にわたって一定の速度で滴定しながらＮａＯＨ溶液でｐＨ３．５を一定に維持させた。滴定した後、さらに３０分間撹拌して還流させた。
【００５３】
還流後、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ８．０ないし８．５に調整し、３０分間還流させて撹拌した後、撹拌まで終了した最終スラリーをろ過して脱水し、脱ミネラル水で２回にわたって洗浄し、１２０℃で１０時間にわたって乾燥させ、粉末状の残留物である中間生成物を収得した。
【００５４】
最終的に、収得された中間生成物１１ｇを８００℃で１２分間か焼させ、ブロンズトーン（Ｂｒｏｎｚｅ  Ｔｏｎｅ）色相の粉末を収得した。
【００５５】
実施例２
粒子サイズが５μmないし５０μmである合成雲母のフレーク１００ｇを２Ｌの脱ミネラル水に投入した後、撹拌してスラリーを形成した。次に、スラリーを７５℃まで加熱した後、７５℃の温度に到逹したときにＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した。
【００５６】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）３４５ｇを秤量し、スラリーに４時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨを一定に維持させた。滴定後に１０分間還流させ、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ６．８に調整する。
【００５７】
次に、ＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液（ＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量１５．０重量％）４５０ｇを秤量し、スラリーに４時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％のＨＣｌ溶液でｐＨ６．８を一定に維持させた。ＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した後、さらに１５分間撹拌して還流させた。
【００５８】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）４５０ｇを秤量してスラリーに投入した後、約５時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ３．０を一定に維持させた。滴定後、さらに３０分間撹拌して還流させた。
【００５９】
還流後、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ８．０ないし８．５に調整し、３０分間還流させて撹拌した後、撹拌まで終了した最終スラリーをろ過して脱水し、脱ミネラル水で２回にわたって洗浄し、１２０℃で１０時間乾燥させ、粉末状の残留物である中間生成物を収得した。
【００６０】
最終的に、前記粉末１１ｇを８００℃で１２分間か焼させ、銅トーン（Ｃｏｐｐｅｒ  Ｔｏｎｅ）色相の粉末を収得した。
【００６１】
実施例３
粒子サイズが５μmないし５０μmである合成雲母のフレーク１００ｇを２Ｌの脱ミネラル水に投入した後、撹拌してスラリーを形成した。次に、スラリーを７５℃まで加熱した後、７５℃の温度に到逹したときにＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した。
【００６２】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）６００ｇを秤量し、スラリーに５時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。滴定後に１０分間還流させ、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ６．８に調整する。
【００６３】
次に、ＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液（ＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量１５．０重量％）４００ｇを秤量してスラリーに投入した後、２時間にわたって一定の速度で滴定しながらＨＣｌ溶液でｐＨ６．８を一定に維持させた。ＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した後、さらに１５分間撹拌して還流させた。
【００６４】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）５７０ｇを秤量してスラリーに投入した後、約５時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。滴定後、さらに３０分間撹拌して還流させた。
【００６５】
還流後、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ８．０ないし８．５に調整し、３
０分間還流させて撹拌した後、撹拌まで終了した最終スラリーをろ過して脱水し、脱ミネラル水で２回にわたって洗浄し、１２０℃で１０時間乾燥させ、粉末状の残留物である中間生成物を収得した。
【００６６】
最終的に、前記粉末１１ｇを８５０℃で３０分間か焼させ、ラセットトーン（Ｒｕｓｓｅｔ  Ｔｏｎｅ）色相の粉末を収得した。
【００６７】
実施例４
粒子サイズが１５μmないし１００μmであるガラスフレーク１００ｇを２Ｌの脱ミネラル水に投入した後、撹拌してスラリーを形成した。次に、スラリーを７５℃まで加熱した後、７５℃の温度に到逹したときにＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した。
【００６８】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）２５０ｇを秤量してスラリーに投入した後、約４時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。滴定後に１０分間還流させ、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ６．８に調整する。
【００６９】
次に、ＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液（ＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量１５．０重量％）２８０ｇを秤量してスラリーに投入した後、６時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％のＨＣｌ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。ＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した。
【００７０】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）４００ｇを秤量してスラリーに投入した後、約５時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。滴定後、さらに３０分間撹拌して還流させた。
【００７１】
還流まで終了した最終スラリーをろ過して脱水し、脱ミネラル水で２回にわたって洗浄し、１２０℃で１０時間乾燥させ、粉末状の残留物である中間生成物を収得した。
【００７２】
最終的に、前記粉末１１ｇを６００℃で１２分間か焼させ、ラセットトーン（Ｒｕｓｓｅｔ  Ｔｏｎｅ）色相の粉末を収得した。
【００７３】
実施例５
粒子サイズが２０μmないし２００μmであるガラスフレーク１００ｇを２Ｌの脱ミネラル水に投入した後、撹拌してスラリーを形成した。次に、スラリーを７５℃まで加熱した後、７５℃の温度に到逹したときにＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した。次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）３００ｇを秤量してスラリーに投入した後、約４時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。滴定後に１０分間還流させ、１０％ないし３０％のＮａＯＨ希釈液でｐＨ６．８に調整する。
【００７４】
次に、ＭｇＯ・ＳｉＯ2溶液（ＭｇＯ・ＳｉＯ2の含量１５．０重量％）３００ｇを秤量してスラリーに投入した後、６時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％のＨＣｌ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。ＨＣｌ溶液を添加し、スラリーのｐＨを３．５に調整した。
【００７５】
次に、ＦｅＣｌ3溶液（ＦｅＣｌ3の含量２０．０重量％）５００ｇを秤量してスラリーに投入した後、約５時間にわたって一定の速度で滴定しながら１０％ないし５０％のＮａ
ＯＨ希釈液でｐＨ３．５を一定に維持させた。滴定後、さらに３０分間撹拌して還流させた。
【００７６】
還流まで終了した最終スラリーをろ過して脱水し、脱ミネラル水で２回にわたって洗浄し、１２０℃で１０時間乾燥させ、粉末状の残留物である中間生成物を収得した。
【００７７】
最終的に、前記粉末１１ｇを６００℃で１２分間か焼させ、ラセットトーン（Ｒｕｓｓｅｔ  Ｔｏｎｅ）色相の粉末を収得した。
【００７８】
彩度評価
表１は、実施例１ないし５によって製造された干渉顔料の色差計値（ａ*、ｂ*）を示したものである。色差計値は、Ｋｏｎｉｋａ  Ｍｉｎｏｌｔａ  Ｃｈｒｏｍａｍｅｔｅｒ  ＣＲ―４００  Ｄ６５で測定し、ａ*は赤色の程度、ｂ*は黄色の程度、△ａ*、△ｂ*は、同一の基質及び色相を有する該当の比較例と実施例との間の色差変化値を示す。
【００７９】
本発明の色相は、色差値を基準に黄色と赤色との間の色相と関連し、△ａ*、△ｂ*値が増加すると彩度が良好になった。
【００８０】
【表１】
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【００８１】
ここで、前記比較例の顔料は、雲母（Ｍｉｃａ）又はガラスフレーク基質上にＦｅ2Ｏ3単一層がコーティングされた製品であって、具体的には下記の通りである。
【００８２】
１）Ｒ−６２０Ｋ  ―  雲母基質を使用したブロンズ色相（Ｂｒｏｎｚｅ  Ｃｏｌｏｒ）の粉末。
【００８３】
２）Ｒ−６４０Ｋ  ―  雲母基質を使用した銅色相（Ｃｏｐｐｅｒ  Ｃｏｌｏｒ）の粉末。
【００８４】
３）Ｒ−６６０Ｋ  ―  雲母基質を使用したラセット色相（Ｒｕｓｓｅｔ  Ｃｏｌｏｒ）の粉末。
【００８５】
４）ＡＸ−６６０Ｅ  ―  ガラスフレーク基質を使用したラセット色相（Ｒｕｓｓｅｔ
Ｃｏｌｏｒ）の粉末。
【００８６】
５）ＡＸ−６６０Ｇ  ―  ガラスフレーク基質を使用したラセット色相（Ｒｕｓｓｅｔ
Ｃｏｌｏｒ）の粉末。
【００８７】
また、前記実施例１ないし５は、Ｆｅ2Ｏ3／ＭｇＯ・ＳｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3構造の多層にコーティングされた粉末であり、具体的には下記の通りである。
【００８８】
実施例１  ―  雲母基質を使用したブロンズ色相の粉末。
【００８９】
実施例２  ―  雲母基質を使用した銅色相の粉末。
【００９０】
実施例３  ―  雲母基質を使用したラセット色相の粉末。
【００９１】
実施例４  ―  ガラスフレーク基質を使用したラセット色相の粉末。
【００９２】
実施例５  ―  ガラスフレーク基質を使用したラセット色相の粉末。
【００９３】
このとき、前記ブロンズ、銅及びラセットの色名は、下記のように定義される。
【００９４】
ブロンズ  ―  黄色とオレンジ色の中間程度の色。
【００９５】
銅  ―  オレンジ色と赤色の中間程度の色。
【００９６】
ラセット  ―  赤色と紫色の中間程度の色。
【００９７】
表１を参照すると、各比較例と実施例１ないし５を比較した結果、Ｆｅ2Ｏ3／ＭｇＯ・ＳｉＯ2／Ｆｅ2Ｏ3構造のコーティング層を使用した後、色差計値（ａ*、ｂ*）が増加したことが分かる。
【００９８】
ここで、色差計値は、絶対値が大きくなるほど彩度が良好になるので、本発明の実施例１ないし５による顔料の彩度が向上したことが分かる。
【００９９】
［適用実施例］
下記は、前記実施例１ないし５で収得された干渉顔料が塗料、プラスチック、インク及び化粧品に使用される実施例についての説明である。
【０１００】
（１）塗料に使用する例
これは、自動車表面コーティング塗料に使用する例である。
【０１０１】
＜基礎塗料組成物＞
［ポリエステル樹脂］
Ｈｉ―Ｑベース調色用透明（ＢＣ―１０００）（株）ノルペイント
Ｈｉ―Ｑ  ＬＶシンナー（ＤＲ―９５０ＷＳ）（株）ノルペイント
実施例１ないし５で収得されたそれぞれの高彩度の干渉顔料４重量部と前記ポリエステル樹脂組成物９６重量部を混合し、ポリエステル樹脂用希釈剤１００重量部を混合物に添加し、噴霧コーティング［Ｆｏｒｄ  Ｃｕｐ＃４を使用して１４秒ないし１６秒間適用する（２５℃）。］に適した濃度でその粘度を低下させることによって製造し、これを噴霧コーティングによって塗布して下塗膜層を形成した。下記の組成物の未着色の表面透明塗料を下塗膜層上に塗布した。
【０１０２】
＜表面透明塗料＞
Ｈｉ―Ｑウルトラクリア  （株）ノルペイント
Ｈｉ―Ｑウルトラクリア硬化剤（ＣＣＨ―１００）（株）ノルペイント
表面コーティングした後、塗料を３０分間４０℃で空気中に露出させ、３０分間１３０
℃で硬化のために加熱した。
【０１０３】
（２）プラスチックに使用する例
下記は、プラスチックを着色するのに使用される顔料組成物の例である。
ポリエチレン樹脂（ペレット）：７０重量部
実施例１ないし５で収得されたそれぞれの高彩度の干渉顔料：１重量部
亜鉛ステアレート：０．２重量部
液体パラフィン：０．１重量部
前記組成物を含有するペレットを乾燥ブレンディングして押出成形した。
【０１０４】
（３）化粧品に使用する例
下記は、リップ―カラー化粧品用組成物である。
Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｅｄ  Ｃａｓｔｏｒ  Ｏｉｌ  ―  ３７重量部
Ｏｃｔｙｌｄｏｄｅｃａｎｏｌ  ―  １０重量部
Ｄｉｉｓｏｓｔｅａｒｙｌ  Ｍａｌａｔｅ  ―  ２０重量部
Ｃｅｒｅｓｉｎ  ―  ５重量部
Ｅｕｐｈｏｒｂｉａ  Ｃｅｒｉｆｅｒａ（Ｃａｎｄｅｌｉｌｌａ）  Ｗａｘ  ―  ５重量部
Ｄｉｐｅｎｔａｅｒｙｔｈｒｉｔｙｌ  Ｈｅｘａｈｙｄｒｏｘｙｓｔｅａｒａｔｅ／Ｈｅｘａｓｔｅａｒａｔｅ／Ｈｅｘａｒｏｓｉｎａｔｅ  ―  １８．５重量部
Ｃｏｐｅｒｎｉｃｉａ  Ｃｅｒｉｆｅｒａ（Ｃａｒｎａｕｂａ）  Ｗａｘ  ―３重量部
Ｉｓｏｐｒｏｐｙｌ  Ｌａｎｏｌａｔｅ  ―  １重量部
ＶＰ／Ｈｅｘａｄｅｃｅｎｅ  Ｃｏｐｏｌｙｍｅｒ  ―  １重量部
実施例１ないし５で収得されたそれぞれの高彩度の干渉顔料及び着色物質：
滴定量
酸化防止剤、保存剤及び芳香剤：少量
リップスティックを前記組成物から形成した。
【０１０５】
以上、添付の図面を参照して本発明の各実施例を説明したが、本発明は、前記各実施例に限定されるものではなく、互いに異なる多様な形態に変形可能であり、本発明の属する技術分野で通常の知識を有する者であれば、本発明の技術的思想や必須な特徴を変更せずとも他の具体的な形態で実施可能であることを理解できるだろう。したがって、以上で記述した各実施例は、全ての面で例示的なものであって、限定的なものではないと理解しなければならない。
【図１】
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【図２】
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