【手続補正書】
【提出日】平成23年4月4日(2011.4.4)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の電極を備える電子移動解離フラグメンテーションデバイスであって、少なくとも１つの開口をそれぞれが有し、使用時にイオンが前記開口を通って移送される電極を少なくとも５個備え、
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスにおいて、前記複数の電極の開口の内径が、前記デバイスの長手方向軸に沿って１回以上漸進的に増加した後漸進的に減少し、ならびに／または
前記複数の電極は、（ｉ）１つ以上の球体、（ｉｉ）１つ以上の扁平楕円体、（ｉｉｉ）１つ以上の扁長楕円体、（ｉｖ）１つ以上の楕円体、および（ｖ）１つ以上の不等楕円体からなる群から選ばれる幾何学的空間を規定している、電子移動解離フラグメンテーションデバイス。
【請求項２】
請求項１に記載の電子移動解離フラグメンテーションデバイスを含む質量分析計。
【請求項３】
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスのいずれかの端部から、前記デバイス中へ、検体イオンおよび試薬イオンを送る手段を更に含む請求項２に記載の質量分析計。
【請求項４】
請求項２または３に記載の質量分析計であって、さらに、
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの上流および／もしくは下流に配置されたイオン源であって、使用時に正電荷の検体イオンを生成するように配置されたイオン源、ならびに／または
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの上流および／もしくは下流に配置されたイオン源であって、使用時に負電荷の試薬イオンを生成するように配置されたイオン源を含む質量分析計。
【請求項５】
一動作モードにおいて前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの長さの少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％または１００％に沿って少なくともいくつかのイオンを駆り立てる、押しやる、駆動する、あるいは推進するために、前記複数の電極の少なくともいくつかに１つ以上の過渡ＤＣ電圧もしくは電位または１つ以上の過渡ＤＣ電圧もしくは電位波形を印加するように配置および構成された過渡ＤＣ電圧手段をさらに含み、
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスは、前記１つ以上の過渡ＤＣ電圧もしくは電位または前記１つ以上の過渡ＤＣ電圧もしくは電位波形の振幅および／または速度を時間とともに変化、増加、または減少させるように配置および構成された手段をさらに含むか、あるいは、前記１つ以上の過渡ＤＣ電圧もしくは電位または前記１つ以上の過渡ＤＣ電圧もしくは電位波形の振幅および／または速度が、直線的にまたは非直線的に時間とともに傾斜状に増加されるか、階段状に増加されるか、スキャンされるか、または変化させられる
請求項２〜４のいずれかに記載の質量分析計。
【請求項６】
（ａ）前記デバイス内で生成される検体イオンおよび／または試薬イオンおよび／またはフラグメントもしくは生成イオンが、（ｉ）＜５ｍｅＶ、（ｉｉ）５〜１０ｍｅＶ、（ｉｉｉ）１０〜１５ｍｅＶ、（ｉｖ）１５〜２０ｍｅＶ、（ｖ）２０〜２５ｍｅＶ、（ｖｉ）２５〜３０ｍｅＶ、（ｖｉｉ）３０〜３５ｍｅＶ、（ｖｉｉｉ）３５〜４０ｍｅＶ、（ｉｘ）４０〜４５ｍｅＶ、（ｘ）４５〜５０ｍｅＶ、（ｘｉ）５０〜５５ｍｅＶ、および（ｘｉｉ）５５〜６０ｍｅＶからなる群から選ばれる平均運動エネルギーを前記デバイス内で有するように配置され；ならびに／または
（ｂ）使用時に、中性電荷の緩衝ガスが前記デバイス内に準備され、前記中性電荷の緩衝ガスのガス分子が、第１の平均運動エネルギーを有するように配置され、前記デバイス内で生成される検体イオンおよび／または試薬イオンおよび／またはフラグメントもしくは生成イオンが、前記デバイス内で第２の平均運動エネルギーを有するように配置され、前記第２の平均運動エネルギーと前記第１の平均運動エネルギーとの差が、（ｉ）＜５ｍｅＶ、（ｉｉ）５〜１０ｍｅＶ、（ｉｉｉ）１０〜１５ｍｅＶ、（ｉｖ）１５〜２０ｍｅＶ、（ｖ）２０〜２５ｍｅＶ、（ｖｉ）２５〜３０ｍｅＶ、（ｖｉｉ）３０〜３５ｍｅＶ、（ｖｉｉｉ）３５〜４０ｍｅＶ、（ｉｘ）４０〜４５ｍｅＶ、（ｘ）４５〜５０ｍｅＶ、（ｘｉ）５０〜５５ｍｅＶ、および（ｘｉｉ）５５〜６０ｍｅＶからなる群から選ばれ；ならびに／または
（ｃ）使用時に、中性電荷の緩衝ガスが前記デバイス内に準備され、前記中性電荷の緩衝ガスのガス分子が熱エネルギーを有し、前記デバイス内で生成される検体イオンおよび／または試薬イオンおよび／またはフラグメントもしくは生成イオンが、前記デバイス内で平均運動エネルギーを有するように配置され、
（１）前記イオンの平均運動エネルギーと前記緩衝ガスの前記熱エネルギーとの差が、（ｉ）＜５ｍｅＶ、（ｉｉ）５〜１０ｍｅＶ、（ｉｉｉ）１０〜１５ｍｅＶ、（ｉｖ）１５〜２０ｍｅＶ、（ｖ）２０〜２５ｍｅＶ、（ｖｉ）２５〜３０ｍｅＶ、（ｖｉｉ）３０〜３５ｍｅＶ、（ｖｉｉｉ）３５〜４０ｍｅＶ、（ｉｘ）４０〜４５ｍｅＶ、（ｘ）４５〜５０ｍｅＶ、（ｘｉ）５０〜５５ｍｅＶ、および（ｘｉｉ）５５〜６０ｍｅＶからなる群から選ばれ、ならびに／または
（２）前記イオンの平均運動エネルギーの前記緩衝ガスの熱エネルギーに対する比が、（ｉ）＜１．０５、（ｉｉ）１．０５〜１．１、（ｉｉｉ）１．１〜１．２、（ｉｖ）１．２〜１．３、（ｖ）１．３〜１．４、（ｖｉ）１．４〜１．５、（ｖｉｉ）１．５〜１．６、（ｖｉｉｉ）１．６〜１．７、（ｉｘ）１．７〜１．８、（ｘ）１．８〜１．９、（ｘｉ）１．９〜２．０、（ｘｉｉ）２．０〜２．５、（ｘｉｉｉ）２．５〜３．０、（ｘｉｖ）３．０〜３．５、（ｘｖ）３．５〜４．０、（ｘｖｉ）４．０〜４．５、（ｘｖｉｉ）４．５〜５．０、および（ｘｖｉｉｉ）＞５．０からなる群から選ばれる、請求項２〜５のいずれかに記載の質量分析計。
【請求項７】
前記デバイスは、使用時にイオンが移送される少なくとも１つの開口をそれぞれが有する５〜１０個、１０〜１５個、１５〜２０個、２５〜３０個、３０〜３５個、３５〜４０個、４０〜４５個、４５〜５０個、５０〜５５個、５５〜６０個、６０〜６５個、６５〜７０個、７０〜７５個、７５〜８０個、８０〜８５個、８５〜９０個、９０〜９５個、９５〜１００個、１００〜１１０個、１１０〜１２０個、１２０〜１３０個、１３０〜１４０個、１４０〜１５０個、１５０〜１６０個、１６０〜１７０個、１７０〜１８０個、１８０〜１９０個、１９０〜２００個または＞２００個の電極を備える、請求項２〜６のいずれかに記載の質量分析計。
【請求項８】
（ａ）前記複数の電極の開口の内径が幾何学的空間を規定しており、前記幾何学的空間は、（ｉ）＜１．０ｃｍ3、（ｉｉ）１．０〜２．０ｃｍ3、（ｉｉｉ）２．０〜３．０ｃｍ3、（ｉｖ）３．０〜４．０ｃｍ3、（ｖ）４．０〜５．０ｃｍ3、（ｖｉ）５．０〜６．０ｃｍ3、（ｖｉｉ）６．０〜７．０ｃｍ3、（ｖｉｉｉ）７．０〜８．０ｃｍ3、（ｉｘ）８．０〜９．０ｃｍ3、（ｘ）９．０〜１０．０ｃｍ3、（ｘｉ）１０．０〜１１．０ｃｍ3、（ｘｉｉ）１１．０〜１２．０ｃｍ3、（ｘｉｉｉ）１２．０〜１３．０ｃｍ3、（ｘｉｖ）１３．０〜１４．０ｃｍ3、（ｘｖ）１４．０〜１５．０ｃｍ3、（ｘｖｉ）１５．０〜１６．０ｃｍ3、（ｘｖｉｉ）１６．０〜１７．０ｃｍ3、（ｘｖｉｉｉ）１７．０〜１８．０ｃｍ3、（ｘｉｘ）１８．０〜１９．０ｃｍ3、（ｘｘ）１９．０〜２０．０ｃｍ3、（ｘｘｉ）２０．０〜２５．０ｃｍ3、（ｘｘｉｉ）２５．０〜３０．０ｃｍ3、（ｘｘｉｉｉ）３０．０〜３５．０ｃｍ3、（ｘｘｉｖ）３５．０〜４０．０ｃｍ3、（ｘｘｖ）４０．０〜４５．０ｃｍ3、（ｘｘｖｉ）４５．０〜５０．０ｃｍ3、および（ｘｘｖｉｉ）＞５０．０ｃｍ3からなる群から選ばれ、ならびに／または
（ｂ）使用時における、質量電荷比が１００、２００、３００、４００、５００、６００、７００、８００、９００または１０００のイオンに対する前記デバイス内の有効イオントラップ空間または領域が、（ｉ）＜１．０ｃｍ3、（ｉｉ）１．０〜２．０ｃｍ3、（ｉｉｉ）２．０〜３．０ｃｍ3、（ｉｖ）３．０〜４．０ｃｍ3、（ｖ）４．０〜５．０ｃｍ3、（ｖｉ）５．０〜６．０ｃｍ3、（ｖｉｉ）６．０〜７．０ｃｍ3、（ｖｉｉｉ）７．０〜８．０ｃｍ3、（ｉｘ）８．０〜９．０ｃｍ3、（ｘ）９．０〜１０．０ｃｍ3、（ｘｉ）１０．０〜１１．０ｃｍ3、（ｘｉｉ）１１．０〜１２．０ｃｍ3、（ｘｉｉｉ）１２．０〜１３．０ｃｍ3、（ｘｉｖ）１３．０〜１４．０ｃｍ3、（ｘｖ）１４．０〜１５．０ｃｍ3、（ｘｖｉ）１５．０〜１６．０ｃｍ3、（ｘｖｉｉ）１６．０〜１７．０ｃｍ3、（ｘｖｉｉｉ）１７．０〜１８．０ｃｍ3、（ｘｉｘ）１８．０〜１９．０ｃｍ3、（ｘｘ）１９．０〜２０．０ｃｍ3、（ｘｘｉ）２０．０〜２５．０ｃｍ3、（ｘｘｉｉ）２５．０〜３０．０ｃｍ3、（ｘｘｉｉｉ）３０．０〜３５．０ｃｍ3、（ｘｘｉｖ）３５．０〜４０．０ｃｍ3、（ｘｘｖ）４０．０〜４５．０ｃｍ3、（ｘｘｖｉ）４５．０〜５０．０ｃｍ3、および（ｘｘｖｉｉ）＞５０．０ｃｍ3からなる群から選ばれる、請求項２〜７のいずれかに記載の質量分析計。
【請求項９】
（ａ）一動作モードにおいて、イオンが、前記電子移動解離フラグメンテーションデバイス内でガスと衝突することによって衝突冷却および／または熱化され、ならびに／または
（ｂ）前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスは、前記複数の電極および／または前記デバイス内に存在するガスを、（ｉ）＜２０Ｋ、（ｉｉ）２０〜４０Ｋ、（ｉｉｉ）４０〜６０Ｋ、（ｉｖ）６０〜８０Ｋ、（ｖ）８０〜１００Ｋ、（ｖｉ）１００〜１２０Ｋ、（ｖｉｉ）１２０〜１４０Ｋ、（ｖｉｉｉ）１４０〜１６０Ｋ、（ｉｘ）１６０〜１８０Ｋ、（ｘ）１８０〜２００Ｋ、（ｘｉ）２００〜２２０Ｋ、（ｘｉｉ）２２０〜２４０Ｋ、（ｘｉｉｉ）２４０〜２６０Ｋ、（ｘｉｖ）２６０〜２８０Ｋ、および（ｘｖ）２８０〜３００Ｋからなる群から選ばれる温度に冷却するための冷却装置をさらに備える、請求項２〜８のいずれかに記載の質量分析計。
【請求項１０】
請求項２〜９のいずれかに記載の質量分析計であって、
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの上流に配置された第１のイオンガイドおよび／または前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの下流に配置された第２のイオンガイドをさらに備える、質量分析計。
【請求項１１】
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの上流に配置された第１の質量フィルタおよび／または前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの上流に配置された第２の質量フィルタをさらに備え、前記第１の質量フィルタおよび／または前記第２の質量フィルタは、
（ｉ）四重極ロッドセット質量フィルタ、
（ｉｉ）飛行時間質量フィルタ、および
（ｉｉｉ）磁場型質量フィルタからなる群から選ばれる、請求項２〜１０のいずれかに記載の質量分析計。
【請求項１２】
（ａ）前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの上流および／または下流に配置された第１のイオン源であって、（ｉ）エレクトロスプレーイオン化（「ＥＳＩ」）イオン源、（ｉｉ）大気圧光イオン化（「ＡＰＰＩ」）イオン源、（ｉｉｉ）大気圧化学イオン化（「ＡＰＣＩ」）イオン源、（ｉｖ）マトリックス支援レーザ脱離イオン化（「ＭＡＬＤＩ」）イオン源、（ｖ）レーザ脱離イオン化（「ＬＤＩ」）イオン源、（ｖｉ）大気圧イオン化（「ＡＰＩ」）イオン源、（ｖｉｉ）シリコン上脱離イオン化（「ＤＩＯＳ」）イオン源、（ｖｉｉｉ）電子衝突（「ＥＩ」）イオン源、（ｉｘ）化学イオン化（「ＣＩ」）イオン源、（ｘ）電界イオン化（「ＦＩ」）イオン源、（ｘｉ）電界脱離（「ＦＤ」）イオン源、（ｘｉｉ）誘導結合プラズマ（「ＩＣＰ」）イオン源、（ｘｉｉｉ）高速原子衝撃（「ＦＡＢ」）イオン源、（ｘｉｖ）液体二次イオン質量分析（「ＬＳＩＭＳ」）イオン源、（ｘｖ）脱離エレクトロスプレーイオン化（「ＤＥＳＩ」）イオン源、（ｘｖｉ）ニッケル−６３放射性イオン源、（ｘｖｉｉ）大気圧マトリックス支援レーザ脱離イオン化イオン源、および（ｘｖｉｉｉ）熱スプレーイオン源からなる群から選ばれる第１のイオン源、ならびに／または
（ｂ）前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスの上流および／または下流に配置された第２のイオン源であって、（ｉ）エレクトロスプレーイオン化（「ＥＳＩ」）イオン源、（ｉｉ）大気圧光イオン化（「ＡＰＰＩ」）イオン源、（ｉｉｉ）大気圧化学イオン化（「ＡＰＣＩ」）イオン源、（ｉｖ）マトリックス支援レーザ脱離イオン化（「ＭＡＬＤＩ」）イオン源、（ｖ）レーザ脱離イオン化（「ＬＤＩ」）イオン源、（ｖｉ）大気圧イオン化（「ＡＰＩ」）イオン源、（ｖｉｉ）シリコン上脱離イオン化（「ＤＩＯＳ」）イオン源、（ｖｉｉｉ）電子衝突（「ＥＩ」）イオン源、（ｉｘ）化学イオン化（「ＣＩ」）イオン源、（ｘ）電界イオン化（「ＦＩ」）イオン源、（ｘｉ）電界脱離（「ＦＤ」）イオン源、（ｘｉｉ）誘導結合プラズマ（「ＩＣＰ」）イオン源、（ｘｉｉｉ）高速原子衝撃（「ＦＡＢ」）イオン源、（ｘｉｖ）液体二次イオン質量分析（「ＬＳＩＭＳ」）イオン源、（ｘｖ）脱離エレクトロスプレーイオン化（「ＤＥＳＩ」）イオン源、（ｘｖｉ）ニッケル−６３放射性イオン源、（ｘｖｉｉ）大気圧マトリックス支援レーザ脱離イオン化イオン源、および（ｘｖｉｉｉ）熱スプレーイオン源からなる群から選ばれる第２のイオン源をさらに備える、請求項２〜１１のいずれかに記載の質量分析計。
【請求項１３】
複数の電極を備えるフラグメンテーションデバイスであって、少なくとも１つの開口をそれぞれが有し、イオンが前記開口を通って移送される少なくとも５個の電極を備え、
前記複数の電極の開口の内径が、前記デバイスの長手方向軸に沿って１回以上漸進的に増加した後漸進的に減少し、ならびに／または
前記複数の電極は、（ｉ）１つ以上の球体、（ｉｉ）１つ以上の扁平楕円体、（ｉｉｉ）１つ以上の扁長楕円体、（ｉｖ）１つ以上の楕円体、および（ｖ）１つ以上の不等楕円体からなる群から選ばれる幾何学的空間を規定しているデバイスを準備する工程と、
前記デバイスを用いてイオンを試薬イオンとフラグメンテーションさせてフラグメントまたは生成イオンを形成する工程とを含む、電子移動解離によってイオンをフラグメンテーションさせる方法。
【請求項１４】
開口をそれぞれが有し、使用時にイオンが前記開口を通って移送される電極を複数備える電子移動解離デバイス、プロトン移動反応デバイスまたはイオン−イオン相互作用デバイスであって、一動作モードにおいて、イオンが前記デバイス内に半径方向および／または軸方向に閉じ込められ、実質的に電界が存在しない領域が、前記複数の電極の内径によって規定される空間の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％もしくは９０％内または中に形成または生成されるデバイス。
【請求項１５】
開口をそれぞれが有し、イオンが前記開口を通って移送される電極を複数準備する工程と、
イオンを前記デバイス内に半径方向および／または軸方向に閉じ込める工程と、
前記複数の電極の内径によって規定される空間の少なくとも５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％もしくは９０％内または中に、実質的に電界が存在しない領域を形成または生成する工程とを含む、電子移動解離、プロトン移動反応またはイオン−イオン相互作用方法。
【請求項１６】
複数の電極を備える電子移動解離フラグメンテーションデバイスを準備する工程と、
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイスからのイオンを受け取るように配置された軸方向または直交加速式飛行時間質量分析部を準備する工程と、
前記電子移動解離フラグメンテーションデバイス内で正電荷の検体イオンを負電荷の試薬イオンとフラグメンテーションさせて複数のフラグメントまたは生成イオンを形成する工程であって、前記検体イオンおよび／または試薬イオンおよび／またはフラグメントもしくは生成イオンは、（ｉ）＜５ｍｅＶ、（ｉｉ）５〜１０ｍｅＶ、（ｉｉｉ）１０〜１５ｍｅＶ、（ｉｖ）１５〜２０ｍｅＶ、（ｖ）２０〜２５ｍｅＶ、（ｖｉ）２５〜３０ｍｅＶ、（ｖｉｉ）３０〜３５ｍｅＶ、（ｖｉｉｉ）３５〜４０ｍｅＶ、（ｉｘ）４０〜４５ｍｅＶ、（ｘ）４５〜５０ｍｅＶ、（ｘｉ）５０〜５５ｍｅＶ、（ｘｉｉ）５５〜６０ｍｅＶ、（ｘｉｉｉ）６０〜６５ｍｅＶ、（ｘｉｖ）６５〜７０ｍｅＶ、および（ｘｖ）＞７０ｍｅＶからなる群から選ばれる平均運動エネルギーを有するように配置された工程と、
フラグメントまたは生成イオンを質量分析のために前記飛行時間質量分析部に移送する工程とを含む、質量分析方法。
【請求項１７】
検体イオンおよび／または試薬イオンおよび／またはフラグメントもしくは生成イオンを、＜４０ｍｅＶ、＜４５ｍｅＶ、＜５０ｍｅＶ、＜５５ｍｅＶまたは＜６０ｍｅＶの運動エネルギーに冷却し、かつフラグメントまたは生成イオンを飛行時間質量分析部に移送するように配置された、電子移動解離デバイス、プロトン移動反応デバイスまたはイオン−イオン相互作用デバイスを備える質量分析計。
【請求項１８】
電子移動解離デバイス、プロトン移動反応デバイスまたはイオン−イオン相互作用デバイス内で検体イオンおよび／または試薬イオンおよび／またはフラグメントもしくは生成イオンを＜４０ｍｅＶ、＜４５ｍｅＶ、＜５０ｍｅＶ、＜５５ｍｅＶまたは＜６０ｍｅＶの運動エネルギーに冷却し、次いで、フラグメントまたは生成イオンを飛行時間質量分析部に移送することを含む質量分析方法。