【事件の表示】
　平成１１年特許願第　３８１８０号「固−気−固触媒反応による排ガスの酸化処理方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１２年　９月　５日出願公開、特開２０００−２３７５４４〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯
　本願は，平成１１年２月１７日の出願であって，平成１８年１月２０日付け（起案日）で拒絶理由が通知され，同年３月２日付けで意見書及び明細書の記載に係る手続補正書が提出され，平成２０年２月５日付け（起案日）で拒絶査定され，同年３月１９日付けで拒絶査定不服審判の請求がなされ，同年４月１日付けで明細書の記載に係る手続補正書が提出されたものである。その後，平成２２年１０月８日付け（起案日）で特許法第１６４条第３項に基づく報告書を引用した審尋がなされ，同年１２月９日付けで回答書が提出されている。
　
２．平成２０年４月１日付けの手続補正について
（１）平成２０年４月１日付けの手続補正の内容
　平成２０年４月１日付けの手続補正（以下「本件補正」という。）は，平成１８年３月２日付けで補正された特許請求の範囲の記載である，
「【請求項１】 水分および酸素が共存する煤を含むディーゼルエンジンからの排ガスを，温度条件６００〜１２００℃の範囲においてＣａＯ触媒表面に接触させて該触媒表面で前記水分及び酸素からガス相ヒドロキシラジカルを生成させ，煤を含むディーゼルエンジンからの排ガス中の除去すべき被酸化物を前記ガス相ヒドロキシラジカルで酸化処理することを特徴とする発生基ヒドロキシラジカルによる排ガスの処理方法。
【請求項２】 触媒を耐熱性の多数の被処理ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物の担体に保持することを特徴とする請求項１に記載の発生基ヒドロキシラジカルによる被処理ガスの処理方法。
【請求項３】 触媒を保持する耐熱性の多数の被処理ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物が，ディーゼルエンジン直後の排ガス管に設置され，且つ前記ハニカム構造物の温度を制御することを特徴とする請求項３に記載の発生基ヒドロキシラジカルによる排ガスの処理方法。」を，
補正後の特許請求の範囲の記載である
「【請求項１】 水分および酸素が共存する煤を含むディーゼルエンジンからの排ガスを，温度条件６００〜１２００℃の範囲において耐熱性の多数の排ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物表面に担持したＣａＯ触媒に接触させて，該触媒表面で前記水分及び酸素からガス相ヒドロキシラジカルを生成させ，煤を含むディーゼルエンジンからの排ガス中の除去すべき被酸化物を前記ガス相ヒドロキシラジカルで酸化処理することを特徴とする発生基ヒドロキシラジカルによる排ガスの処理方法。
【請求項２】 触媒を保持する耐熱性の多数の被処理ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物が，ディーゼルエンジン直後の排ガス管に設置され，且つ前記ハニカム構造物の温度を制御することを特徴とする請求項１に記載の発生基ヒドロキシラジカルによる排ガスの処理方法。」に補正するとともに，明細書の段落【０００１】，【０００４】，【０００９】の記載を補正するものである。
　
（２）補正の適法性について
　本件補正の特許請求の範囲に関する補正は，請求項１を削除して，請求項２，３をそれぞれ補正後の請求項１，２とし，補正後の請求項１として補正前の請求項１及び２の記載事項を合わせて記載するに際して，一部の表現を「ハニカム構造物の担体に保持」から「ハニカム構造物表面に担持」に修正するものであるが，当該表現の修正により実質的に発明が変更されるものではないから，実質的に請求項１を削除する補正といえる。
　したがって，本件補正は，平成１４年法律第２４号改正附則第２条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第１７条の２第４項第１号に規定する請求項の削除を目的とするものである。
　また，明細書の段落【０００１】，【０００９】に関する補正は，明細書の記載を上記特許請求の範囲の補正に整合させる補正であり，段落【０００４】に関する補正は，文章上わかりにくい箇所に読点を加える補正であって，願書に最初に添付された明細書又は図面に記載された事項の範囲内においてなされたものである。
　よって，平成２０年４月１日付けの手続補正は適法なものである。
　
３．本願発明
　本願の特許請求の範囲に記載された発明は，特許請求の範囲の請求項１，２に記載された事項により特定されるとおりのものであり，その請求項１に記載された発明（以下「本願発明」という。）は，以下のとおりのものと認める。
　
「水分および酸素が共存する煤を含むディーゼルエンジンからの排ガスを，温度条件６００〜１２００℃の範囲において耐熱性の多数の排ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物表面に担持したＣａＯ触媒に接触させて，該触媒表面で前記水分及び酸素からガス相ヒドロキシラジカルを生成させ，煤を含むディーゼルエンジンからの排ガス中の除去すべき被酸化物を前記ガス相ヒドロキシラジカルで酸化処理することを特徴とする発生基ヒドロキシラジカルによる排ガスの処理方法。」
　
　ここで，「ガス相ヒドロキシラジカル」とは，本願明細書の段落【０００５】に，「本明細書において，気相中においてＯＨラジカルを生成する方法によって得られるＯＨラジカルを，気相ＯＨラジカルという。」と記載されている「気相ＯＨラジカル」と同義と認める。
　また，「発生基ヒドロキシラジカル」の定義に関する直接的な記載は明細書の中には見あたらないが，上記請求項１の記載からみて，「水分および酸素が共存する煤を含むディーゼルエンジンからの排ガスを，温度条件６００〜１２００℃の範囲において耐熱性の多数の排ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物表面に担持したＣａＯ触媒に接触させて，該触媒表面で前記水分及び酸素から・・・生成させ」た，「ガス相ヒドロキシラジカル」のことであると認める。
　
４．原査定の拒絶理由
　原査定の拒絶の理由は，平成１８年１月２０日付け拒絶理由通知書に記載した理由であり，該理由は，請求項１〜５に対して引用文献１〜４を引用した特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないというものである。
　
５．本願出願前に頒布された刊行物の記載事項
刊行物１：高見沢和久他，ＯＨおよびＯラジカルによるカーボンブラックの酸化特性，燃焼シンポジウム講演論文集，１９９１年，２９ｔｈ，p.538-540（平成１８年１月２０日付け拒絶理由通知における引用文献３）
（１−ア）「工業的応用面においてもすすの酸化過程を明らかにすることは重要な意味を含んでいる。すすは大気汚染物質の代表選手であるだけでなく，人間の健康にも悪影響を与えることが知られており，すすの問題がもっとも深刻であるディーゼルすすの除去は緊急に解決しなければならない問題の１つである。」（第５３８頁左欄第１３〜１９行）
（１−イ）「今回我々は，より単純な系，すなわち燃焼すすの代わりにカーボンブラックの粒子を，キャリアガスにＡｒを用い，放電場の反応を限定することにより，すすの酸化過程をより詳細に明らかにすることを目的とする。」（第５３８頁左欄第２７〜３０行）
（１−ウ）「カーボンブラックを同伴したキャリアガスはＨ２ＯまたはＯ２を加えた後に放電反応器内に導いた。」（第５３９頁左欄第７〜９行）
（１−エ）「粒子存在下のＯＨラジカル濃度とすすの酸化量についての実験を行った。結果をＦｉｇ．２に示す。ＯＨラジカルはＨ２Ｏの増加にともなって急増するが，Ｈ２Ｏを過剰に添加し過ぎるとＯＨラジカル濃度は頭打ちとなる。これは，ＯＨとＯＨ同士の再結合反応が速いために，ＯＨラジカルの生成を抑制したのか，それとも，Ｈ２Ｏは電子をトラップしやすいので放電の電子密度の低下させたのか，どちらかと推測される。」（第５３９頁左欄第２５〜３３行）
（１−オ）「カーボン粒子が存在しているときと存在していないときのＯＨラジカル濃度の比較を行った結果をＦｉｇ．４に示す。低Ｈ２Ｏ濃度領域においてはカーボン存在下のＯＨラジカル濃度はカーボン不在下よりも下まわっており，カーボン粒子の酸化にＯＨラジカルが消費されていることがわかる。」（第５３９頁左欄末行〜同頁右欄第５行）
　
刊行物２：Suguru Noda et al., Gas-Phase Hydroxyl Radical Generation by the Surface Reactions over Basic Metal Oxides, J. Phys. Chem. B，米国，１９９８年４月２３日, Vol.102, No.17, p.3185-3191（平成１８年１月２０日付け拒絶理由通知における引用文献４）
（２−ア）「Gas-Phase OH radicals are strong oxidizing agents and known to be important chain carriers in combustion, so they are expected to act as promoters in some reactions such as catalytic combustion.」（当審訳：ガス相ＯＨラジカルは強力な酸化剤であり，燃焼の重要な連鎖キャリアとして知られているので，それらは，触媒燃焼のようにいくつかの反応における促進剤として働くことが期待される。）（第３１８５頁左欄第２〜５行）
（２−イ）「In this work, OH generation was examined in the catalytic reactions of water (which has low chemical potential) or hydrogen (which has high chemical potential) with oxygen by laser-induced fluorescence (LIF) spectroscopy.  We examine the catalytic properties of Pt, basic metal oxides (MgO, CaO, SrO, BaO), and Al2O3 and discuss the mechanisms governing OH generation.」（当審訳：この仕事では，酸素と共存する水（低ケミカルポテンシャル）又は水素（高ケミカルポテンシャル）の触媒反応におけるＯＨ生成がレーザー誘起蛍光（ＬＩＦ）分光法によって調査された。我々は，Ｐｔ，塩基性金属酸化物（ＭｇＯ，ＣａＯ，ＳｒＯ，ＢａＯ）及びＡｌ２Ｏ３の触媒性能を調査し，ＯＨ生成を支配する機構を議論する。）（第３１８５頁左欄第２５〜３１行）
（２−ウ）「OH was generated by heating a gas mixture of H2O, O2, and Ar in the reaction cell.」（当審訳：ＯＨは，反応室内でＨ２Ｏ，Ｏ２及びＡｒの混合ガスを加熱することによって生成された。）（第３１８５頁右欄第１７〜１８行）
（２−エ）「The desorbed OH was measured 2 mm above the catalyst.  Standard conditions for the experiment were 1200 K, 6.0 Torr, and a 4 ms residence time.」（当審訳：脱離したＯＨは触媒の２ｍｍ上方で測定された。実験の標準状態は１２００Ｋ，６．０Ｔｏｒｒ，及び４ｍｓの滞留時間であった。）（第３１８６頁左欄第２２〜２５行）
（２−オ）「Figure 5a is the Arrhenius plot of the OH concentration generated in the reaction of H2O and O2 over the catalysts.  Al2O3 showed the lowest catalytic activity.  The OH concentration and the apparent activation energy over the other catalysts were almost the same as those under the equilibrium conditions.」（当審訳：図５ａは，触媒上でのＨ２Ｏ及びＯ２の反応で生成されたＯＨ濃度のアレニウスプロットである。Ａｌ２Ｏ３は最も低い触媒活性を示す。他の触媒上でのＯＨ濃度及び見かけの活性化エネルギーは，それらの平衡状態下でのものとほとんど同じである。）（第３１８７頁右欄第３〜８行）
（２−カ）Figure 5a（図５ａ）には，上記（２−オ）に記載された，触媒上でのＨ２Ｏ及びＯ２の反応で生成されたＯＨ濃度のアレニウスプロットが図示されており，Ｐｔ，ＭｇＯ，ＣａＯ，ＳｒＯ，ＢａＯの測定値が，上方の横軸からみて，「temperature [K]」（温度［Ｋ］）として，１１００Ｋ付近〜１２００Ｋ付近にわたってプロットされていることが見てとれる。（第３１８７頁 Figure 5a.）
（２−キ）「In the OH generation from H2O and O2, basic metal oxides (MgO, CaO, SrO, BaO) showed high catalytic activity, and the OH concentration over the oxides almost reached the thermodynamic equilibrium value within a residence time of 4 ms.」（当審訳：Ｈ２Ｏ及びＯ２からのＯＨ生成において，塩基性金属酸化物（ＭｇＯ，ＣａＯ，ＳｒＯ，ＢａＯ）は高い触媒活性を示し，そして，その酸化物上でのＯＨ濃度は，滞留時間４ｍｓ中に，ほとんど熱力学的平衡値に達した。）（第３１９０頁右欄第３４〜３７行）
　
６．対比・判断
　刊行物１には，「燃焼すすの代わりにカーボンブラックの粒子を，キャリアガスにＡｒを用い，放電場の反応を限定することにより，すすの酸化過程をより詳細に明らかにする」（記載事項（１−イ）），「粒子存在下のＯＨラジカル濃度とすすの酸化量についての実験を行った。」（記載事項（１−エ）），「カーボン粒子の酸化にＯＨラジカルが消費されていることがわかる。」（記載事項（１−オ））と記載されていることから，「キャリアガス中の燃焼すすの代わりのカーボンブラックの粒子をＯＨラジカルで酸化処理する方法」が記載されているといえる。
　さらに，刊行物１には「カーボンブラックを同伴したキャリアガスはＨ２ＯまたはＯ２を加えた後に放電反応器内に導いた。」（記載事項（１−ウ）），「ＯＨラジカルはＨ２Ｏの増加にともなって急増する」（記載事項（１−エ））と記載されていることから，ＯＨラジカルは，Ｈ２ＯまたはＯ２及びカーボンブラックを含むキャリアガスを放電反応器内に導くことにより生成されたものとみることができる。
　したがって，刊行物１には，
「Ｈ２ＯまたはＯ２及び燃焼すすの代わりのカーボンブラックを含むキャリアガスを放電反応器内に導くことによりＯＨラジカルを生成させ，キャリアガス中の燃焼すすの代わりのカーボンブラックの粒子を前記ＯＨラジカルで酸化処理する方法。」
の発明（以下「刊行物１発明」という。）が記載されていると認められる。
　
　そこで，本願発明と刊行物１発明とを対比すると，刊行物１発明の「ＯＨラジカル」は，気相中において生成されたものであることから，本願発明の「ガス相ヒドロキシラジカル」に相当する。また，刊行物１発明においてＯＨラジカルで酸化処理される「燃焼すすの代わりのカーボンブラックの粒子」は，本願発明においてガス相ヒドロキシラジカルで酸化処理される「除去すべき被酸化物」に相当する。
　したがって，本願発明と刊行物１発明とは，
「ガス相ヒドロキシラジカルを生成させ，ガス中の除去すべき被酸化物を前記ガス相ヒドロキシラジカルで酸化処理する方法。」
である点で一致し，以下の点で相違している。
　
相違点Ａ：
　本願発明は，「煤を含むディーゼルエンジンからの排ガス中の除去すべき被酸化物」をガス相ヒドロキシラジカルで酸化処理する「排ガスの処理方法」であるのに対し，刊行物１発明は，「キャリアガス中の燃焼すすの代わりのカーボンブラックの粒子」をＯＨラジカル（ガス相ヒドロキシラジカル）で酸化処理する方法である点。
　
相違点Ｂ：
　本願発明では，ガス相ヒドロキシラジカルの生成方法として，「水分および酸素が共存する煤を含むディーゼルエンジンからの排ガスを，温度条件６００〜１２００℃の範囲において耐熱性の多数の排ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物表面に担持したＣａＯ触媒に接触させて，該触媒表面で前記水分及び酸素からガス相ヒドロキシラジカルを生成させ」る，「発生基ヒドロキシラジカルによる」方法であるのに対し，刊行物１発明では，ガス相ヒドロキシラジカルの生成方法として，「Ｈ２ＯまたはＯ２及び燃焼すすの代わりのカーボンブラックを含むキャリアガスを放電反応器内に導くことによりＯＨラジカルを生成させ」る方法である点。
　
　本願発明の上記相違点Ａ，Ｂに係る特定事項は，いずれもディーゼルエンジンからの排ガスに関係する事項であることから，以下にまとめて検討する。
　
　まず，刊行物２の記載事項について検討する。刊行物２には，記載事項（２−イ）から，「酸素と共存する水・・・の触媒反応におけるＯＨ生成が・・・調査された」こと，「塩基性金属酸化物（・・・ＣａＯ・・・）及びＡｌ２Ｏ３の触媒性能を調査し」たことが記載されている。そして，記載事項（２−オ）から，「Ａｌ２Ｏ３は最も低い触媒活性を示す。他の触媒上でのＯＨ濃度・・・は，それらの平衡状態下でのものとほとんど同じである」こと，記載事項（２−キ）から，「塩基性金属酸化物（・・・ＣａＯ・・・）は高い触媒活性を示」すことが記載されている。さらに，記載事項（２−ウ）から，「ＯＨは・・・Ｈ２Ｏ，Ｏ２及びＡｒの混合ガスを加熱することによって生成される」こと，記載事項（２−エ）から，「実験の標準状態は１２００Ｋ」であったこと，視認事項（２−カ）から，実験が「１１００Ｋ付近〜１２００Ｋ付近」で行われたことが記載されているといえる。ここで，上記「ＯＨ」は，記載事項（２−ア）から，「ガス相ＯＨラジカル」，すなわち「ガス相ヒドロキシラジカル」であることは明らかである。
　したがって，刊行物２には，Ｈ２Ｏ，Ｏ２を含むガスを，温度条件約１１００〜１２００Ｋ（８２７〜９２７℃）において，ＣａＯ触媒に接触させることにより，該触媒表面で前記Ｈ２Ｏ及びＯ２からガス相ヒドロキシラジカルを生成させる方法の発明が記載されているということができる。そして，上記温度条件の約８２７〜９２７℃は，本願発明の温度条件６００〜１２００℃と重複する。
　一方，刊行物１発明について，刊行物１の記載事項（１−ア）には，「すすの問題がもっとも深刻であるディーゼルすすの除去は緊急に解決しなければならない問題の１つである。」と記載され，同（１−イ）には，「今回我々は，より単純な系，すなわち燃焼すすの代わりにカーボンブラックの粒子を，キャリアガスにＡｒを用い」と記載されている。
　したがって，刊行物１発明は，ディーゼルエンジンからの排ガス中のすす（煤）の除去に適用することを念頭に置いたものであるといえる。
　そして，ディーゼルエンジンからの排ガス中に，ヒドロキシラジカルの生成原料となり得るＨ２Ｏ及びＯ２が含まれることは周知の技術的事項である。
　また，上記刊行物２に記載された発明は，要するにガス相のＨ２Ｏ，Ｏ２を固相の触媒に接触させることでガス相ヒドロキシラジカルを発生させるものであるが，一般にガス相の被反応物を固相触媒に接触させて反応させようとする場合に，固相触媒の表面積を増やして反応効率を高めようとし，耐熱性の多数のガス通路を有するハニカム構造物表面に触媒を担持させることは，触媒を用いたガス処理の技術分野における周知慣用技術である。
　そうすると，ディーゼルエンジンからの排ガス中の煤の除去に適用することを念頭に置いた刊行物１発明において，上記刊行物２に記載された発明及び当該技術分野における周知技術に基づき，Ｈ２Ｏ及びＯ２が共存する煤を含むディーゼルエンジンからの排ガスを，温度条件約８２７〜９２７℃の範囲において耐熱性の多数の排ガスの通路を構成する排気通路を有するハニカム構造物表面に担持したＣａＯ触媒に接触させて，該触媒表面で前記Ｈ２Ｏ及びＯ２からガス相ヒドロキシラジカルを生成させるようにし，前記ガス相ヒドロキシラジカルによって，煤を含むディーゼルエンジンからの排ガス中の除去すべき被酸化物である煤を酸化処理するようにして，上記相違点Ａ，Ｂに係る本願発明の特定事項をなすことは，当業者が格別の困難なくなし得ることである。
　また，触媒表面で生成されたガス相ヒドロキシラジカルがガス中を拡散して，触媒表面に接触していない煤と反応することや，ハニカム構造物表面に触媒を担持させてガスとの接触面積を増やせば，触媒表面で生成されるガス相ヒドロキシラジカルの生成効率が増加し，そのガス相ヒドロキシラジカルによる煤の酸化処理効率も増加することは，当業者にとって自明というべきである。
　
７．むすび
　以上のとおりであるから，本願の請求項１に係る発明は，本願の出願日前に頒布された刊行物１，２に記載された発明及び当該技術分野における周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により，特許を受けることができない。
　したがって，その余の請求項に係る発明について論及するまでもなく，本願は拒絶すべきものである。
　よって，結論のとおり審決する。