【事件の表示】
　特許第６０３９７８１号発明「低いヨウ化エチル含量を有する反応媒体から酢酸を製造する方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６０３９７８１号の特許請求の範囲を平成３０年２月１４日付け手続補正書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項［１〜１９］、［２０〜２５］、２６について訂正することを認める。
　特許第６０３９７８１号の請求項１ないし３、５ないし１２、１４ないし１７、１９、２６に係る特許を維持する。
　特許第６０３９７８１号の請求項４、１３、１８、２０ないし２５に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本件特許第６０３９７８１号の請求項１ないし２６に係る特許についての出願は、平成２７年１１月１２日（パリ条約による優先権主張　２０１４年１１月１４日　米国（ＵＳ)　優先権主張　２０１５年１０月２日　米国（ＵＳ)）に出願されたものであって、平成２８年１１月１１日に特許権の設定登録がされ、平成２８年１２月７日にその特許公報が発行され、その後、平成２９年５月２４日に、特許異議申立人　株式会社ダイセル（以下「特許異議申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、同年８月２９日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である同年１１月２９日に意見書の提出及び訂正の請求があり、その訂正請求に対して当審から平成２９年１２月２６日付けで訂正拒絶理由が通知され、その指定期間内である平成３０年２月１４日に意見書及び訂正請求書の手続補正書が提出され、特許異議申立人から同年３月３０日付けで意見書が提出されたものである。
第２　訂正請求書の補正について
　平成３０年２月１４日付けで提出された手続補正書に基づく手続補正により、平成２９年１１月２９日付け訂正請求書の訂正事項１〜１５のうち、訂正事項２、５、１５が削除され、訂正前の請求項２０、２２〜２５の削除の訂正が追加されたものであり、いずれの補正事項も訂正請求の要旨を変更するものではないので、この訂正請求書の手続補正を認める。
第３　訂正の適否についての判断
１　訂正の内容
　本件訂正請求による訂正の内容は以下の訂正事項１〜１６のとおりである。
  
（１）訂正事項１
　請求項１の「７５０ｗｐｐｍ以下」を「３８０ｗｐｐｍ以下」に訂正する。
（２）訂正事項２
　請求項２６の「７５０ｗｐｐｍ以下」を「３８０ｗｐｐｍ以下」に訂正する。
（３）訂正事項３
　請求項１の末尾に「であり、該反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する方法」との記載を追加する。
（４）訂正事項４
　請求項２６の末尾に、「であり、該反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する方法」との記載を追加する。 
（５）訂正事項５
　請求項４を削除する。
（６）訂正事項６
　請求項１０の「（Ａ）該反応器内の水素分圧；（Ｂ）該反応媒体の酢酸メチル濃度；及び／又は（Ｃ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度」を「（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度」に訂正する。
（７）訂正事項７
　請求項２６の「（Ａ）該反応器内の水素分圧；（Ｂ）該反応媒体の酢酸メチル濃度；及び／又は（Ｃ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度」を「（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度」に訂正する。
（８）訂正事項８
　請求項１２の「０．５〜３０重量％」を「２．５〜３．２重量％」に訂正する。
（９）訂正事項９
　請求項１３を削除する。
（１０）訂正事項１０
　請求項１８を削除する。
（１１）訂正事項１１
　請求項２０を削除する。
（１２）訂正事項１２
　請求項２１を削除する。
（１３）訂正事項１３
　請求項２２を削除する。
（１４）訂正事項１４
　請求項２３を削除する。
（１５）訂正事項１５
　請求項２４を削除する。
（１６）訂正事項１６
　請求項２５を削除する。
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１，２，３，４について
ア　訂正の目的要件の適否
　訂正事項１，２は、反応媒体中のヨウ化エチルの濃度の上限をさらに限定したものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、訂正事項３，４は、酢酸生成物の製造方法において、反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することを特定して限定したものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
イ　新規事項の有無について 
　訂正事項１，２に関連する事項が、願書に添付した明細書の【０１１９】の表１に示された本発明の実施例とされる試料Ａ〜ＥのＥＩ（ヨウ化エチル濃度）の最大値として記載されており、訂正後の「ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下」に係る発明特定事項は願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「願書に添付した明細書等」という。）に記載されているものと認められる。
　また、訂正事項３，４に関連する事項が、願書に添付した明細書の【００４６】に反応媒体中の酢酸メチルの維持する濃度範囲として記載されており、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」に係る発明特定事項は願書に添付した明細書等に記載されているものと認められる。
ウ　実質上特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項１，２，３，４に関連する事項は、明細書に記載された事項の範囲内においてヨウ化エチル濃度と、酢酸メチル濃度を特定濃度に維持することを特許請求の範囲においてさらに限定したものといえるから、実質上特許請求の範囲を拡張・変更するものとはいえない。
（２）訂正事項６，７，８について
ア　訂正の目的要件の適否
　訂正事項６，７は、反応媒体中のヨウ化エチルの濃度を維持する手段の選択肢「（Ａ）該反応器内の水素分圧；（Ｂ）該反応媒体の酢酸メチル濃度；及び／又は（Ｃ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度」から、該反応媒体の酢酸メチル濃度を削除したものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　また、訂正事項８は、反応媒体の酢酸メチル濃度を２．５〜３．２重量％に維持することをさらに特定して限定したものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
  
イ　新規事項の有無について
　訂正事項６，７は、請求項に係る発明の特定事項の選択肢を削除したもので、願書に添付した明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものといえる。
　訂正事項８に関連する事項が、願書に添付した明細書の【０１１９】の表１に示された本発明の実施例とされる試料Ａ〜ＥのＭｅＯＡｃ（酢酸メチル濃度）の最大値と最小値として記載されており、訂正後の「酢酸メチル濃度を２．５〜３．２重量％に維持する」ことに係る発明特定事項は願書に添付した明細書等に記載されているものと認められる。
ウ　実質上特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　また、訂正事項６，７は、請求項に係る発明の特定事項の選択肢を削除したもので、実質上特許請求の範囲を拡張・変更するものとはいえないし、訂正事項８の数値範囲の減縮は、実質上特許請求の範囲を拡張・変更するものとはいえない。
（３）訂正事項５，９〜１６について
ア　訂正の目的要件の適否
　訂正事項５，９〜１６は、請求項を削除したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
イ　新規事項の有無について
　訂正事項５，９〜１６は、請求項を削除したものであるから、願書に添付した明細書等に記載されているものと認められる。
ウ　実質上特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項５，９〜１６は、請求項を削除したものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張・変更するものとはいえない。 
３　一群の請求項について
　訂正事項１，３，５，６，８〜１０に係る訂正前の請求項１〜１９について、請求項２〜１９はそれぞれ請求項１を引用しているものであって、訂正事項１および３によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものである。したがって、訂正前の請求項１〜１９に対応する訂正後の請求項１〜１９は、一群の請求項であり、本件訂正は、一群の請求項に対してなされたものである。
　また、訂正事項１１〜１６に係る訂正前の請求項２０〜２５について、請求項２１〜２５はそれぞれ請求項２０を引用しているものであって、訂正事項１１〜１６によって削除請求項２０と共に訂正によって全て削除されている。したがって、訂正前の請求項２０〜２５に対応する訂正後の請求項２０〜２５は、一群の請求項であり、本件訂正は、一群の請求項に対してなされたものである。
４　小括
　以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は特許法第１２０条の５第２項第１号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ同条第４項、及び同条第９項において準用する同法第１２６条第５項から第６項までの規定に適合するので、訂正後の［１〜１９］，［２０〜２５］，２６についての訂正を認める。  
  
第４　本件発明
　本件訂正請求により訂正された訂正請求項１〜３，５〜１２，１４〜１７，１９，２６に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」〜「本件発明３」，「本件発明５」〜「本件発明１２」，「本件発明１４」〜「本件発明１７」，「本件発明１９」，「本件発明２６」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１〜３，５〜１２，１４〜１７，１９，２６に記載された次のとおりのものである。
【請求項１】
　酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチル、及びハロゲン化物塩の存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、ここで、該カルボニル化は該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行われる；および該反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み、該酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含み、メタノールが該反応器中に導入され、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含む方法であり、該反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する方法。
【請求項２】
　請求項１に記載の方法であって、該工程が、プロピオン酸を該酢酸生成物から除去し、及び／又は該酢酸生成物中のプロピオン酸濃度を減少させることを含まない方法。
【請求項３】
　請求項１に記載の方法であって、該工程が、該反応媒体からアルカンを除去するためのアルカン除去システムを含まない方法。
【請求項４】
（削除）
【請求項５】
　請求項１に記載の方法であって、該反応媒体中のヨウ化エチルと該酢酸生成物中のプロピオン酸が３：１〜１：２の重量比で存在する方法。
【請求項６】
  請求項１に記載の方法であって、該反応媒体が０．１〜１４重量％の量の水を含む方法。
【請求項７】
　請求項１に記載の方法であって、該反応器を１５０〜２５０℃の温度及び２５〜４０気圧の全圧に維持する方法。
【請求項８】
　請求項１に記載の方法であって、該反応媒体が１５００ｗｐｐｍ以下の量のアセトアルデヒドを更に含む方法。
【請求項９】
　請求項８に記載の方法であって、アセトアルデヒドとヨウ化エチルが２：１〜２０：１の重量比で該反応媒体中に存在する方法。
【請求項１０】
　請求項１に記載の方法であって、
　該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を、
　（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度：の少なくとも１つを調節し；そして
　該反応媒体から該酢酸生成物を分離する；
ことによって維持する方法。
【請求項１１】
　請求項１０に記載の方法であって、該反応器内の該水素分圧を０．３〜２気圧に維持する方法。
【請求項１２】
　請求項１０に記載の方法であって、該反応媒体の酢酸メチル濃度を２．５〜３．２重量％に維持する方法。
【請求項１３】
（削除）
【請求項１４】
　請求項１に記載の方法であって、該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を、該反応媒体から誘導される流れからアセトアルデヒドを除去することによって維持する方法。
【請求項１５】
　請求項１４に記載の方法であって、
　ヨウ化エチル濃度が、
　（ａ）該反応媒体の少なくとも一部を分離して、酢酸及び液体再循環物質を含む蒸気オーバーヘッド流を与え；
　（ｂ）該蒸気オーバーヘッド流を蒸留して、精製酢酸生成物、並びにヨウ化メチル、水、酢酸、酢酸メチル、及びアセトアルデヒドを含む第１のオーバーヘッド流を生成させ；
　（ｃ）該第１のオーバーヘッド流の少なくとも一部を蒸留して、第２のオーバーヘッド流及び液相残渣を形成し、ここで、該第２のオーバーヘッド流は該第１のオーバーヘッド流の少なくとも一部に対してアセトアルデヒドが富化されており；そして
　（ｄ）該第２のオーバーヘッド流の一部を水で抽出して、アセトアルデヒドを含む水性アセトアルデヒド流、及びヨウ化メチルを含むラフィネートを得る；
ことを含む方法を用いてアセトアルデヒドを除去することによって維持される方法。
【請求項１６】
　請求項１５に記載の方法であって、該ラフィネートからのヨウ化メチルを該反応器に直接か又は間接的に戻す方法。
【請求項１７】
　請求項１６に記載の方法であって、該第１のオーバーヘッド流を凝縮及び二相分離して軽質液相及び重質液相を形成することを更に含み、ここで工程（ｃ）において蒸留される該第１のオーバーヘッド流の該少なくとも一部が重質液相を含む方法。
【請求項１８】
（削除）
【請求項１９】
　請求項１７に記載の方法であって、該重質液相がヨウ化エチルを含む方法。
【請求項２０】
（削除）
【請求項２１】
（削除）
【請求項２２】
（削除）
【請求項２３】
（削除）
【請求項２４】
（削除）
【請求項２５】
（削除）
【請求項２６】
　酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチル、及びハロゲン化物塩の存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、ここで、該カルボニル化は、（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度；の少なくとも１つを調節することによって行われる；および、該反応媒体から該酢酸生成物を分離して、該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持する工程；および、該反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み、メタノールが該反応器中に導入され、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含む方法であり、該反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する方法。
第５　取消理由
１　特許異議申立人が申し立てた取消理由
 　特許異議申立人が申し立てた取消理由の概要は以下のとおりである。
（１ア）訂正前の請求項１〜２６に係る特許は、当該請求項に係る発明が、本件出願前に日本国内又は外国において頒布された下記甲第２号証又は甲第１１号証に記載された発明であり、特許法第第２９条第１項第３号に該当し、特許法第２９条の規定に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
（１イ）訂正前の請求項１〜２６に係る特許は、当該請求項に係る発明が、本件出願前に日本国内又は外国において頒布された下記甲第１号証に記載された発明及び下記甲第２〜１０号証に記載の事項に基いて、又は甲第２号証及び甲第３〜１０号証に記載の事項に基いて、又は甲第１１号証に記載された発明及び甲第３〜１０号証に記載の事項に基いて、当業者が容易に発明することができたものであるから、特許法第２９条の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
（１ウ）訂正前の請求項１８，２０〜２５に係る特許は、その特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第２号に適合するものではないから、特許法第３６条第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。
（２）甲号証
甲第１号証：特開平８−６７６５０号公報
甲第２号証：特開平１０−２３１２６７号公報
甲第３号証：下記標目参照
甲第４号証：下記標目参照
甲第５号証：下記標目参照
甲第６号証：下記標目参照
甲第７号証：下記標目参照
甲第８号証：下記標目参照
甲第９号証：下記標目参照
甲第１０号証：下記標目参照
甲第１１号証：特表２００１−５０８４０５号公報
　甲第３号証〜甲第１０号証の標目は以下のとおりである。
２　当審が通知した取消理由の概要
（１）訂正前の請求項１〜２６に係る特許に対して平成２９年８月２９日付けで当審が特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。
理由１：請求項１〜２６に係る発明は、数多くの変数に影響を受けるヨウ化エチルの形成を具体的にどのように制御し、濃度を維持すれば良いのか裏付けをもって記載されておらず、その特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第１号に適合するものではないから、請求項１〜２６に係る特許は、特許法第３６条第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。
理由２：請求項１〜２６に係る発明は、発明の詳細な説明に反応媒体中のヨウ化エチル濃度をどのように維持したのか具体的に記載されておらず、その発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に適合するものではないから、請求項１〜２６に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。
理由３：請求項１８の「エマルジョンを含む相が該軽質液相と該重質液相の間に形成されるのを阻止するのに十分な条件」との記載，請求項２０の「ハロゲン化物有機物塩」との記載が不明確であり、請求項１８，２０〜２６に係る発明は、その特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第２号に適合するものではないから、請求項１８，２０〜２６に係る特許は、特許法第３６条第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消されるべきものである。
理由４：請求項１〜１４に係る発明は、刊行物２に記載された発明、及び刊行物１，３〜１１に記載の事項に基いて、当業者が容易に発明することができたものであるから、請求項１〜１４に係る特許は、特許法第２９条の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
理由５：請求項１〜２６に係る発明は、刊行物１１に記載された発明、及び刊行物１〜１０に記載の事項に基いて、当業者が容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、請求項１〜２６に係る特許は、特許法第２９条の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
１　引用刊行物
刊行物１：特開平８−６７６５０号公報（甲第１号証）
刊行物２：特開平１０−２３１２６７号公報（甲第２号証）
刊行物３：（甲第３号証）
刊行物４：（甲第４号証）
刊行物５：（甲第５号証）
刊行物６：（甲第６号証）
刊行物７：（甲第７号証）
刊行物８：（甲第８号証）
刊行物９：（甲第９号証）
刊行物１０：（甲第１０号証）
刊行物１１：特表２００１−５０８４０５号公報（甲第１１号証）
　なお、刊行物１，３〜１０は、本件発明の優先日時点での技術常識を示すものである。
第６　当審の判断 
　当審は、本件発明１〜３，５〜１２，１４〜１７，１９，２６は、特許異議申立人が申し立てた取消理由及び当審の通知した取消理由によっては、取り消すことはできないと判断する。 
　理由は以下のとおりである。
　さらに、訂正前の請求項４，１３，１８，２０〜２５に係る特許は、訂正により削除されているので、申立てを却下する。
　
当審が通知した取消理由の判断
１　理由１（特許法第３６条第６項第１号）について
（１）サポート要件の判断の前提 
　特許請求の範囲の記載が明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載又はその示唆により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。
（２）特許請求の範囲の記載
　請求項１には、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行うこと、酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含むこと、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含むこと、反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することが特定された酢酸生成物を製造する方法が記載されている。
　そして、請求項２には、請求項１記載の方法において、プロピオン酸を該酢酸生成物から除去し、及び／又は減少させることを含まないことがさらに特定されたものが、請求項３には、請求項１記載の方法において、反応媒体からアルカンを除去するためのアルカン除去システムを含まないことがさらに特定されたものがそれぞれ記載されている。
　そして、請求項５〜９には、請求項１記載の方法において、それぞれ、反応媒体中ヨウ化エチルと酢酸生成物中のプロピオン酸の重量比、反応媒体中の水の含有量、反応器の温度と圧力の範囲、反応媒体中のアセトアルデヒド量の上限、反応媒体中のアセトアルデヒドとヨウ化エチルの重量比をさらに特定したものが記載されている。
　さらに、請求項１０には、請求項１記載の方法において、ヨウ化エチル濃度を、水素分圧、ヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節すること及び反応媒体から酢酸生成物を分離することで維持することを特定したものが、請求項１１、１２、１４には、水素分圧、酢酸メチル濃度を特定の範囲に維持すること、ヨウ化エチル濃度を反応媒体から誘導される流れからアセトアルデヒドを除去することによって維持することをさらに特定したものが記載されている。
　また、請求項１５〜１７には、請求項１４記載の方法において、アセトアルデヒドの除去が、蒸気オーバーヘッド流を与え、第１オーバーヘッド流を生成させ、第２オーバーヘッド流及び液相残渣を形成し、水性アルデヒド流、ラフィネートをえることを含む方法によることをさらに特定したもの、ラフィネートからヨウ化メチルを反応器に戻すことをさらに特定したもの、第１オーバーヘッド流を凝縮及び二相分離して軽質液相及び重質液相を形成し、工程（ｃ）において蒸留される第１のオーバーヘッドが重質液相を含むことをさらに特定したものが記載されている。 
　そして、請求項１９には、請求項１７記載の方法において、重質液相がヨウ化エチルを含むことが特定されたものが記載され、請求項２６には、酢酸生成物を製造する方法として、メタノールのカルボニル化を水素分圧、ヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節すること、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持すること、メタノール供給原が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含むこと、反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することが特定されたものが記載されている。
（３）発明の詳細な説明の記載 
ア　発明の詳細な説明には、酢酸を製造する方法において、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行うこと、酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含むこと、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含むこと、反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することに関して、特許請求の範囲の記載の繰り返し記載を除くと、以下の記載がある。
イ　一般的記載として、【００２８】には、「
ヨウ化エチル濃度：
 ・・・本発明は、メタノール、ジメチルエーテル、及び酢酸メチルからなる群から選択される少なくとも１種類のメンバーを、水、金属触媒、ヨウ化メチル、及びハロゲン化物塩の存在下でカルボニル化して反応媒体を形成することを含む酢酸の製造方法に関する。カルボニル化反応それ自体に加えて、幾つかの更なる反応が反応媒体中で起こる。理論には縛られないが、
図１は、カルボニル化プロセス中に水素化及びアルドール縮合反応によって形成される可能性がある種々の副生成物及び不純物を示す。反応媒体中にアセトアルデヒドが存在すると、それはエタノールに水素化される可能性があり、これは次に酢酸と反応して酢酸エチルを形成する。酢酸エチルは次にヨウ化物と反応してヨウ化エチルを形成する。ヨウ化エチルは次に金属触媒及び一酸化炭素と反応して、プロピオン酸を形成する可能性がある
できる。」（下線は当審にて追加。以下同様。）と記載があり、ヨウ化エチル濃度に関して、反応媒体中にアセトアルデヒドが存在すると、エタノールに水素化され酢酸エチルを形成し、ヨウ化物と反応してヨウ化エチルを形成し、金属触媒及び一酸化炭素と反応してプロピオン酸を形成する可能性のあることが記載され、【００３１】【００３２】には、「・・・反応器内において、メタノール、ジメチルエーテル、及び酢酸メチルからなる群から選択される少なくとも１種類のメンバーを、水、金属触媒、ヨウ化メチル、及びハロゲン化物塩の存在下で一酸化炭素を用いてカルボニル化して反応媒体を形成し、
カルボニル化は反応媒体中のヨウ化エチル濃度を
以下に維持しながら行うことによって
驚くべきことに且つ予期しなかったことに、反応媒体中のヨウ化エチルの量を制御することによって、酢酸生成物中のプロピオン酸の量を２５０ｗｐｐｍ以下に維持することができることが見出された
【００３２】
・・・幾つかの態様においては、反応媒体中のヨウ化エチルの濃度は、
７５０ｗｐｐｍ以下、又は例えば６５０ｗｐｐｍ以下、又は５５０ｗｐｐｍ以下、４５０ｗｐｐｍ以下、或いは３５０ｗｐｐｍ以下になるように維持／制御する
ウ　【００３３】〜【００３５】には、「【００３３】
・・・幾つかの態様においては、酢酸生成物中のプロピオン酸濃度は、反応媒体中のヨウ化エチル濃度を７５０ｗｐｐｍ以下に維持することによって、
酢酸生成物からプロピオン酸を除去及び／又は減少させることなく、２５０ｗｐｐｍより低く維持される
「酢酸生成物からプロピオン酸を除去及び／又は減少させることなく」とは、分離、抽出、吸着、或いは反応器及び／又はフラッシュ容器の外側の反応によってプロピオン酸を除去しないことを意味する。従来のプロセスにおいては、このプロピオン酸除去は、その中でプロピオン酸から酢酸生成物を蒸留し、カルボニル基を含む他の重質有機化合物及びアルキルヨウ化物を分離する重質留分カラムを伴っていた。従来は、これらの重質留分カラムによって酢酸生成物からプロピオン酸を除去及び／又は減少させることができた。有利なことに、反応媒体中のヨウ化エチル濃度を制御することによって、本発明は、酢酸生成物からプロピオン酸を別に除去及び／又は減少させる必要性を排除する
【００３４】
・・・而して、一態様においては、反応器内において、メタノール、ジメチルエーテル
、及び酢酸メチルからなる群から選択される少なくとも１種類のメンバーを、水、金属触媒、ヨウ化メチル、及びハロゲン化物塩の存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成し、カルボニル化は７５０ｗｐｐｍ以下の反応媒体中のヨウ化エチル濃度を維持しながら行い；そして反応媒体から酢酸生成物を分離する；工程を含み、
酢酸生成物は２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含み、プロピオン酸は、蒸留、抽出、又は吸着によって酢酸生成物から除去及び／又は減少されない、酢酸生成物の製造方法が提供される。
【００３５】
・・・本明細書に記載する方法には
アセトアルデヒドの除去を含ませることができるので、別のアルカン除去システムは用いない
　また、【００３８】【００３９】には、「【００３８】
・・・
ＰＲＣ除去と組み合わせて、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、
  （Ａ）反応器内の水素分圧；：
  （Ｂ）反応媒体中の酢酸メチル濃度；及び／又は
  （Ｃ）反応媒体中のヨウ化メチル濃度；
の少なくとも１つを調節することによって維持することができる
【００３９】
・・・
一態様においては、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、０．３〜２気圧の比較的高い水素分圧を維持することによって維持することができる
副生成物の生成によって制御することができる。
高い水素分圧は、反応媒体中におけるロジウム触媒の安定性のために有利である。反応媒体中におけるロジウム触媒の安定性は、水素分圧が０．３気圧未満である場合には制御するのが困難である
他の態様においては、ヨウ化エチル濃度は、反応媒体の酢酸メチル濃度を０．５〜３０重量％に維持することによって維持する
一態様においては、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、反応媒体のヨウ化メチル濃度を１〜２５重量％に維持することによって維持することができる
反応媒体中のヨウ化エチル濃度を７５０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行い；そして反応媒体から酢酸生成物を分離する；工程を含み、酢酸生成物は２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含む、酢酸生成物の製造方法が提供される
エ　【００４６】には、「【００４６】
・・・
反応媒体の成分は、酢酸の十分な生産を確保するために規定限界内に維持する
反応媒体中の酢酸メチルの濃度は、
０．６〜４．１重量％になるように維持する
とするものである。」との記載があり、酢酸の十分な生産を確保するために規定限界内に維持する範囲として酢酸メチルに関して０．６〜４．１重量％になるように維持することが記載されている。
　また、【００６４】には、「【００６４】
  ヨウ化エチル濃度及び制御：
 ・・・本明細書に記載するように、酢酸生成物、好ましくは２５０ｗｐｐｍ未満、例えば２２５ｗｐｐｍ未満、又は２００ｗｐｐｍ未満のプロピオン酸濃度を有する酢酸生成物が望ましい。ここで、
酢酸生成物のプロピオン酸濃度は、少なくとも反応媒体中のヨウ化エチルの濃度を制御することによって制御することができることが見出された。更に、ヨウ化エチルの形成は、反応媒体中のアセトアルデヒド、酢酸エチル、酢酸メチル、及びヨウ化メチルの濃度などの数多くの変数によって影響を受けることが見出された
メタノール供給源中のエタノール含量、一酸化炭素供給源中の水素分圧及び水素含量は、それぞれヨウ化エチル含量、及びその結果として酢酸生成物中のプロピオン酸含量に影響を与える
これらの変数を制御及び／又は操作することによって、所望のヨウ化エチル濃度、及びその結果として所望の酢酸生成物が与えられる
  
オ　そして、具体的記載として、【０１１７】〜【０１２３】に、「【０１１７】
・・・本発明は以下の非限定的な実施例を考慮してより良好に理解される。
  実施例１：試料Ａ〜Ｃ：
  [0105]
一酸化炭素及びメタノール、ロジウム触媒、ヨウ化メチル、ヨウ化リチウム、及び酢酸メチルを含むロジウム触媒混合物をマイクロユニットに供給した
メタノールは５〜１５ｗｐｐｍのエタノールを含んでいた
温度を一定に維持し、反応圧力も同様にし、一方、他の条件及び成分は変化させた
【０１１８】
  実施例２：試料Ｄ〜Ｆ：
・・・
一酸化炭素、メタノール、並びにロジウム触媒、ヨウ化メチル、ヨウ化リチウム、及び酢酸メチルを含むロジウム触媒混合物をパイロットプラントに供給した
温度を実質的に一定に維持し（全実施例の間で２℃以内）、一方、他の条件及び成分は変化させた
【０１１９】
【表１】
【０１２０】
・・・
表１に示されるように且つ図３においてプロットされているように、試料Ａ〜Ｆは、アセトアルデヒド濃度とヨウ化エチル濃度との間の関係が、非常に安定性がなく、予測できない
【０１２１】
  実施例３：
・・・試料Ａ〜Ｆのそれぞれの反応混合物を反応器から取り出し、
図２において記載するようなフラッシュ容器、軽質留分カラム、及び乾燥カラムに通した。プロピオン酸、或いは酢酸よりも高い沸点を有する成分の重質留分除去は行わなかった。酢酸生成物中のプロピオン酸濃度を測定した
反応混合物中のアセトアルデヒド濃度とヨウ化エチル濃度を比較して下表２に示す
【０１２２】
【表２】
【０１２３】
・・・
表２において示されるように、ヨウ化エチル含量が７５０ｗｐｐｍ未満であり、アセトアルデヒド濃度が１５００ｗｐｐｍ未満である場合には、酢酸生成物中のプロピオ
ン酸濃度は２５０ｗｐｐｍ未満である
　以下に図１〜３を示す。
（４）対比判断
ア　本件発明の課題
　発明の詳細な説明の【技術分野】【０００２】の「【技術分野】・・・【０００２】・・・　本発明は、酢酸の製造方法、特に低いヨウ化エチル含量を有する反応媒体から酢酸を製造する方法に関する。」との記載、【発明が解決しようとする課題】の【００１０】の「・・・上記に記載の公報は、
アルカン、アルカン様の材料、及びアセトアルデヒドのようなカルボニル不純物をカルボニル化反応系から抑止又は除去することに焦点が当てられているが
ヨウ化エチルの形成を除去又は制御することに関する技術は少ししか存在しない
少ない量のヨウ化エチルを含む反応媒体を生成させるための改良された方法に対する必要性が存在する
イ　対比判断
（ア）本件発明１について
ａ　前記（２）に記載されるように、請求項１には、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含み、反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持し、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行い、酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含むことが特定された酢酸を製造する方法が記載されている。
ｂ　一方、発明の詳細な説明には、【００２８】には、ヨウ化エチル濃度に関して、反応媒体中にアセトアルデヒドが存在すると、エタノールに水素化され酢酸エチルを形成し、ヨウ化物と反応してヨウ化エチルを形成し、金属触媒及び一酸化炭素と反応してプロピオン酸を形成する可能性のある旨の反応機構に関して説明され、【００３１】【００３２】には、反応媒体中のヨウ化エチルの量を制御することによって、酢酸生成物中のプロピオン酸の量を２５０ｗｐｐｍ以下に維持することができることが見出されたことが記載され、【００３３】〜【００３５】には、プロピオン酸を蒸留、抽出、又は吸着によって酢酸生成物から除去及び／又は減少しない酢酸生成物の製造方法が提供できる旨の本発明の効果が記載され、【００３８】【００３９】には、ＰＲＣ除去と組み合わせて、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、反応器内の水素分圧、反応媒体中の酢酸メチル濃度、反応媒体中のヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節することによって維持することができる旨の制御パラメータが説明され、その上下限の一定の技術的意義が記載され、【００４６】には、酢酸の十分な生産を確保するために規定限界内に維持する範囲として酢酸メチルに関しては０．６〜４．１重量％になるように維持することが最も狭い数値範囲として記載されている。
　また、【００６４】には、ヨウ化エチル濃度の制御に関して、酢酸生成物のプロピオン酸濃度は、少なくとも反応媒体中のヨウ化エチルの濃度を制御することによって制御することができ、ヨウ化エチルの形成は、反応媒体中のアセトアルデヒド、酢酸エチル、酢酸メチル、ヨウ化メチルの濃度などの数多くの変数によって影響を受けること、やメタノール供給源中のエタノール含量、一酸化炭素供給源中の水素分圧及び水素含量は、それぞれヨウ化エチル含量、及びその結果として酢酸生成物中のプロピオン酸含量に影響を与える旨の説明があり、ヨウ化エチルの形成、ひいてはプロピオン酸含量に影響を与える変数について説明がある。
ｃ　さらに具体的実施例において、試料Ａ〜Ｃに関して、「一酸化炭素及びメタノール、ロジウム触媒、ヨウ化メチル、ヨウ化リチウム、及び酢酸メチルを含むロジウム触媒混合物をマイクロユニットに供給した。メタノールは５〜１５ｗｐｐｍのエタノールを含んでいた。温度を一定に維持し、反応圧力も同様にし、一方、他の条件及び成分は変化させた 」、試料Ｄ〜Ｅ及び試料Ｆに関して、「一酸化炭素、メタノール、並びにロジウム触媒、ヨウ化メチル、ヨウ化リチウム、及び酢酸メチルを含むロジウム触媒混合物をパイロットプラントに供給した。温度を実質的に一定に維持し（全実施例の間で２℃以内）、一方、他の条件及び成分は変化させた 」と記載され、「表１に示されるように且つ図３においてプロットされているように、試料Ａ〜Ｆは、アセトアルデヒド濃度とヨウ化エチル濃度との間の関係が、非常に安定性がなく、予測できないことを示す。マイクロユニット内で行った試料Ａ〜Ｃを比較すると、増加するヨウ化エチルと、増加するアセトアルデヒド、増加する水素分圧及び一酸化炭素中の水素との間の傾向が明らかである。この傾向はまた、パイロットプラント内で行った試料Ｄ〜Ｆを比較することによっても分かる」と記載されている。
ｄ　また、上記ｂのとおり、ヨウ化エチルを含めたプロピオン酸生成の反応機構の記載やアセトアルデヒドを基点とした不純物に関する説明の図面があり、ヨウ化エチルを一定量に維持することで生成酢酸中のプロピオン酸を一定以下にできることの記載、ヨウ化エチル濃度制御のパラメータは多いものの、少なくとも、ＰＲＣ除去と組み合わせて、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、反応器内の水素分圧、反応媒体中の酢酸メチル濃度、反応媒体中のヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節することによって維持することができることが説明されているのであるから、具体例で、ヨウ化エチル濃度３８０ｗｐｐｍとし、酢酸の十分な生産を確保するために規定限界内に維持する範囲として例示されている酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に該当する試料Ａ〜Ｅの結果と各パラメータの考察の記載を考慮すると、ヨウ化エチル濃度を一定の低い範囲に制御できると理解できる。
　したがって、上記知見を理解した上であれば、「メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含み」、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持し」、「ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行い」、「酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含む」「酢酸を製造する方法」を実行することは可能であるといえ、実際に実行できれば、前記課題が解決できると認識できる範囲であるといえる。
　したがって、請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものといえる。
  
（イ）請求項２〜３，５〜１２，１４〜１７，１９に係る発明について
　請求項２〜３，５〜１２，１４〜１７，１９に係る発明は、請求項１に係る発明において、プロピオン酸を該酢酸生成物から除去し、及び／又は減少させることを含まないこと、反応媒体からアルカンを除去するためのアルカン除去システムを含まないこと、反応媒体中ヨウ化エチルと酢酸生成物中のプロピオン酸の重量比、反応媒体中の水の含有量、反応器の温度と圧力の範囲、反応媒体中のアセトアルデヒド量の上限、反応媒体中のアセトアルデヒドとヨウ化エチルの重量比、ヨウ化エチル濃度を、水素分圧、ヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節すること及び反応媒体から酢酸生成物を分離することで維持すること、水素分圧、酢酸メチル濃度を特定範囲に維持すること、ヨウ化エチル濃度を反応媒体から誘導される流れからアセトアルデヒドを除去することによって維持すること、アセトアルデヒドの除去が蒸気オーバーヘッド流を与え、第１オーバーヘッド流を生成させ、第２オーバーヘッド流及び液相残渣を形成し、水性アルデヒド流、ラフィネートをえること、ラフィネートからヨウ化メチルを反応器に戻すこと、第１オーバーヘッド流を凝縮及び二相分離して軽質液相及び重質液相を形成し、蒸留される第１のオーバーヘッドが重質液相を含むこと、重質液相がヨウ化エチルを含むことが、それぞれ、さらに限定されたものである。 
　そして、発明の詳細な説明には、それらの点が、【００３４】〜【００３６】にプロピオン酸を該酢酸生成物から除去し、及び／又は減少させることを含まないことや反応媒体からアルカンを除去するためのアルカン除去システムを含まないことが、【００４２】に反応器の温度と圧力の範囲、【００４６】には、水の含有量が、４．１重量％以下に維持することが、【００６７】には、アセトアルデヒド含量は好ましくは１５００ｗｐｐｍ以下であること、アセトアルデヒドとヨウ化エチルの重量比の範囲に関して、【００３８】には、ヨウ化エチル濃度を水素分圧、ヨウ化メチル濃度の少なくとも１つで維持すること、【００３９】には、水素分圧を０．３〜２気圧に維持すること、【００６７】【００７０】〜【００７２】には、アルデヒド除去システムの説明、図２の酢酸製造システムにおける各部材の説明が、それぞれ存在し、これらの一般的説明も考慮すれば、請求項２〜３，５〜１２，１４〜１７，１９に係る発明も、発明の詳細な説明に記載されたものといえる。
（ウ）請求項２６に係る発明について
ａ　前記（２）に記載されるように、請求項２６は、メタノール供給原が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含み、メタノールのカルボニル化を水素分圧、ヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節し、酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持し、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持する酢酸を製造する方法の発明が記載されている。
ｂ　一方、発明の詳細な説明には、【００３８】【００３９】にＰＲＣ除去と組み合わせて、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、反応器内の水素分圧、反応媒体中の酢酸メチル濃度、反応媒体中のヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節することによって維持することができる旨の制御パラメータが説明され、その上下限の一定の技術的意義が記載されている。 
ｃ　そして、請求項１に係る発明について上記（ア）で検討したのと同様に、ヨウ化エチル濃度３８０ｗｐｐｍとし、酢酸の十分な生産を確保するために規定限界内に維持する範囲として例示されている酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に該当する試料Ａ〜Ｅの結果と各パラメータの考察の記載を考慮すると、ヨウ化エチル濃度を一定の低い範囲に制御できると理解できる。
　したがって、上記知見を理解した上であれば、「メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含み」、「メタノールのカルボニル化を水素分圧、ヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節し」、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持し」、「ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行い」、「酢酸を製造する方法」を実行することは可能であるといえ、実際に実行できれば、前記課題が解決できると認識できる範囲であるといえる。
　したがって、請求項２６に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものといえる。
２　理由２（特許法第３６条第４項第１号）について
ア　発明の詳細な説明の記載について
（ア）前記１の理由１において、検討したように、請求項１〜３，５〜１２，１４〜１７，１９，２６に係る発明に関して、発明の詳細な説明の記載から、発明の詳細な説明には、【００２８】には、ヨウ化エチル濃度に関して、反応媒体中にアセトアルデヒドが存在すると、エタノールに水素化され酢酸エチルを形成し、ヨウ化物と反応してヨウ化エチルを形成し、金属触媒及び一酸化炭素と反応してプロピオン酸を形成する可能性のある旨の反応機構に関して説明され、【００３１】【００３２】には、反応媒体中のヨウ化エチルの量を制御することによって、酢酸生成物中のプロピオン酸の量を２５０ｗｐｐｍ以下に維持することができることが見出されたことが記載され、【００３３】〜【００３５】には、プロピオン酸を蒸留、抽出、又は吸着によって酢酸生成物から除去及び／又は減少しない酢酸生成物の製造方法が提供できる旨の本発明の効果が記載され、【００３８】【００３９】には、ＰＲＣ除去と組み合わせて、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、反応器内の水素分圧、反応媒体中の酢酸メチル濃度、反応媒体中のヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節することによって維持することができる旨の制御パラメータが説明され、その上下限の一定の技術的意義が記載され、【００４６】には、酢酸の十分な生産を確保するために規定限界内に維持する範囲として酢酸メチルに関しては０．６〜４．１重量％になるように維持することが最も狭い数値範囲として記載されている。
　また、【００６４】には、ヨウ化エチル濃度の制御に関して、酢酸生成物のプロピオン酸濃度は、少なくとも反応媒体中のヨウ化エチルの濃度を制御することによって制御することができ、反応媒体中のアセトアルデヒド、酢酸エチル、酢酸メチル、ヨウ化メチル、メタノール供給源中のエタノール含量、一酸化炭素供給源中の水素分圧及び水素含量が、それぞれヨウ化エチル含量、及びその結果として酢酸生成物中のプロピオン酸含量に影響を与えることの説明がある。
（イ）また、【００３４】〜【００３６】にプロピオン酸を該酢酸生成物から除去し、及び／又は減少させることを含まないことや反応媒体からアルカンを除去するためのアルカン除去システムを含まないことが、【００４２】に反応器の温度と圧力の範囲、【００４６】には、水の含有量が、４．１重量％以下に維持することが、【００６７】には、アセトアルデヒド含量は好ましくは１５００ｗｐｐｍ以下であること、アセトアルデヒドとヨウ化エチルの重量比の範囲に関して、【００３８】には、ヨウ化エチル濃度を水素分圧、ヨウ化メチル濃度の少なくとも１つで維持すること、【００３９】には、水素分圧を０．３〜２気圧に維持すること、【００６７】【００７０】〜【００７２】には、アルデヒド除去システムの説明、図２の酢酸製造システムにおける各部材の説明が存在する。
（ウ）さらに具体的実施例において、実施例Ａ〜Ｃに関して、「一酸化炭素及びメタノール、ロジウム触媒、ヨウ化メチル、ヨウ化リチウム、及び酢酸メチルを含むロジウム触媒混合物をマイクロユニットに供給した。メタノールは５〜１５ｗｐｐｍのエタノールを含んでいた。温度を一定に維持し、反応圧力も同様にし、一方、他の条件及び成分は変化させた 」、実施例Ｄ〜Ｅ及び比較例Ｆに関して、「一酸化炭素、メタノール、並びにロジウム触媒、ヨウ化メチル、ヨウ化リチウム、及び酢酸メチルを含むロジウム触媒混合物をパイロットプラントに供給した。温度を実質的に一定に維持し（全実施例の間で２℃以内）、一方、他の条件及び成分は変化させた 」と記載され、「表１に示されるように且つ図３においてプロットされているように、試料Ａ〜Ｆは、アセトアルデヒド濃度とヨウ化エチル濃度との間の関係が、非常に安定性がなく、予測できないことを示す。マイクロユニット内で行った試料Ａ〜Ｃを比較すると、増加するヨウ化エチルと、増加するアセトアルデヒド、増加する水素分圧及び一酸化炭素中の水素との間の傾向が明らかである。この傾向はまた、パイロットプラント内で行った試料Ｄ〜Ｆを比較することによっても分かる」と記載されている。
イ　検討
（ア）　上記ア（ア）及びア（ウ）のとおり、請求項１に係る発明に関して、ヨウ化エチルを含めたプロピオン酸生成の反応機構の記載やアセトアルデヒドを基点とした不純物に関する説明の図面があり（図１）、ヨウ化エチルを一定量に維持することで生成酢酸中のプロピオン酸を一定以下にできることの記載、ヨウ化エチル濃度制御のパラメータは多いものの、少なくとも、ＰＲＣ除去と組み合わせて、反応媒体中のヨウ化エチル濃度は、反応器内の水素分圧、反応媒体中の酢酸メチル濃度、反応媒体中のヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節することによって維持することができることが説明されているのであるから、具体例で、ヨウ化エチル濃度３８０ｗｐｐｍとし、酢酸の十分な生産を確保するために規定限界内に維持する範囲として例示されている酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に該当する実施例Ａ〜Ｅの結果と各パラメータの考察の記載を考慮すると、ヨウ化エチル濃度を一定範囲に制御できると理解できる。
　したがって、上記知見を理解した上であれば、当業者は、「メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含み」、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持し」、「ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行い」、「酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含む」「酢酸を製造する方法」を実行することは可能であるといえ、過度な試行錯誤を経ることなく、実施することができるといえる。 
（イ）また、２〜３，５〜１２，１４〜１７，１９に係る発明についても、上記ア（ア）〜ア（ウ）の発明の詳細な説明の一般的記載及び実施例の具体例の数値から、当業者が容易に実施できる程度に明確かつ十分に記載されているといえる。
（ウ）さらに、請求項２６に係る発明についても、請求項１に係る発明で検討したのと同様に、当業者が容易に実施できる程度に明確かつ十分に記載されているといえる。
（エ）また、実施例１の「マイクロユニット」、実施例２の「パイロットプラント」、実施例３の図２の装置による実施に関しては、表１，表２の結果と上述の一般的記載の実施条件及び図２の装置の説明、当業者のカルボニル反応器、フラッシュ容器、軽質留分カラム、乾燥カラム等を含む酢酸製造プラントの技術常識を考慮すれば、温度、圧力以外の条件をどのように調整すればよいかは理解できるといえ、その点での取消理由も解消されているといえる。
ウ　小括
　したがって、請求項１〜３，５〜１２，１４〜１７，１９，２６に係る発明に関しては、発明の詳細な説明は、当業者が容易に実施できる程度に明確かつ十分に記載されているといえる。
（３）　理由３（特許法第３６条第６項第２号）について
　取消理由通知において理由３が通知された請求項１８，２０〜２６のうち、請求項１８，２０〜２５については、訂正請求によって請求項が削除されているので、取消理由は解消している。
　また、【００２８】の「ヨウ化メチル」「ヨウ化エチル」はハロゲン化有機物であって、ハロゲン化物有機塩ではないと平成２９年１１月２９日付け意見書で主張し、「ハロゲン化物有機塩」を特定事項として含む請求項２０〜２５については、上述のとおり削除されている。
　さらに、請求項２６については、「ハロゲン化物塩」との記載が「ハロゲン化物有機塩」との関係で不明確であったところ、「ハロゲン化物有機塩」に係る請求項が削除されたこと、上記特許権者の平成２９年１１月２９日付け意見書における主張を考慮すると、「ハロゲン化物塩」は、例えば【００４４】に記載されるようなヨウ化物塩であることが明確になったといえ、取消理由は解消している。
４　理由４及び理由５（特許法第２９条第２項）について
 
（１）引用刊行物（再掲）
刊行物１：特開平８−６７６５０号公報（甲第１号証）
刊行物２：特開平１０−２３１２６７号公報（甲第２号証）
刊行物３：（甲第３号証）
刊行物４：（甲第４号証）
刊行物５：（甲第５号証）
刊行物６：（甲第６号証）
刊行物７：（甲第７号証）
刊行物８：（甲第８号証）
刊行物９：（甲第９号証）
刊行物１０：（甲第１０号証）
刊行物１１：特表２００１−５０８４０５号公報（甲第１１号証）
　甲第３号証〜甲第１０号証の標目は以下のとおりである。
　なお、刊行物１，３〜１０は、本件発明の優先日時点での技術常識を示すものである。
  
（２）刊行物の記載
ア　刊行物２
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物２には以下の記載がある。
（１ａ）「【請求項１】  カルボニル化反応用原料を反応溶媒中においてカルボニル化反応用触媒、ヨウ化アルキル及び水の存在下で一酸化炭素とカルボニル化反応させるカルボニル化反応工程を含む有機カルボン酸の製造方法において、
（ｉ）該カルボニル化反応用触媒として窒素を含む不溶性樹脂担体に固定化したロジウム触媒を用いること、
（ii）該反応系に存在する水の量が、反応混合物中０．５〜１０重量％であること、
（iii）該反応系における水素分圧が０．１〜５ｋｇ／ｃｍ2及び一酸化炭素分圧が７〜３０ｋｇ／ｃｍ2であり、かつ該反応温度が１４０〜２５０℃であること、
（iv）該カルボニル化反応で得られた有機カルボン酸を含む反応生成液のカルボニル化度が０．５〜０．９であり、かつ該反応生成液中に含まれる水の量が１０重量％以下であること、を特徴とする有機カルボン酸の製造方法。」
（１ｂ）「【００２０】本発明で用いるカルボニル化反応における水素分圧は、０．１〜５ｋｇ／ｃｍ2、好ましくは１〜３ｋｇ／ｃｍ2である。反応原料として用いる一酸化炭素には、通常、０．５〜５容量％、特に、約１〜２容量％の水素が含まれており、また、カルボニル化反応器においても、副反応により水素が副生する。従って、カルボニル化反応器内の気相部には水素が存在する。本発明では、この水素分圧を５ｋｇ／ｃｍ2以下、より好ましくは３ｋｇ／ｃｍ2に規定する。この水素分圧の規定により、製品カルボン酸からの分離困難で、製品カルボン酸の品質を低下させるアセトアルデヒド、クロトンアルデヒド、２−エチルクロトンアルデヒド、プロピオン酸、酢酸エチル等のアルデヒド及びその誘導体、並びにヨウ化エチル、ヨウ化プロピル、ヨウ化ブチル、ヨウ化ペンチル、ヨウ化ヘキシル等のヨウ化物からなる不純物量を減少させることができる。水素分圧は、気相部のガスの一部を圧力調節弁を介して外部へパージすることによってコントロールし得る他、反応原料として使用する一酸化炭素に含まれる水素量を調節することによってコントロールすることができる。」
（１ｃ）「【００２３】アルデヒド誘導体、ヨウ素化物の生成反応ルートは以下のごとく考えられる。
      １．  CH3COOH＋H2            →  CH3CHO＋H2O
      ２．  CH3CHO＋H2             →  CH3CH2OH
      ３．  CH3CH2OH＋HI           →  CH3CH2I＋H2O
      ４．  CH3CH2I＋CO            →  CH3CH2COI
      ５．  CH3CH2COI＋H2O         →  CH3CH2COOH＋HI
      ６．  2CH3CHO                →  CH3CH＝CHCHO＋H2O
                                   (クロトンアルデヒド)
      ７．  CH3CH＝CHCHO＋CH3CHO   →  CH3CH＝C(C2H5)CHO＋H2O
                                   (２−エチルクロトンアルデヒド)
      ８．  CH3CH2OH＋CH3COOH      →  CH2COOCH2CH3＋H2O
      ９．  CH3CH＝CHCHO＋2H2      →  CH3CH2CH2CH2OH
    １０．  CH3CH2CH2CH2OH＋HI     →  CH3CH2CH2CH2I＋H2O」
（１ｄ）「【００４１】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
実施例１
図１に示したフローシートに従って酢酸を合成した。この場合の主操作条件を以下に示す。
（１）反応器Ａ
（ｉ）内壁面材質
液相部内壁：チタン材
気相部内壁：チタン−パラジウム合金
（ii）触媒
ロジウムを担持したＶＰ樹脂（ロジウム担持量０．８ｗｔ％）
（iii）反応条件
反応温度：１８０℃
ＣＯ分圧：２０ｋｇ／ｃｍ2
水素分圧：０．２５ｋｇ／ｃｍ2
（２）ライン１１
（ｉ）成分組成
カルボニル化度    ：０．７６
ヨウ化メチル      ：１４．０ｗｔ％
メタノール        ：１．９ｗｔ％
酢酸              ：５３．４ｗｔ％
酢酸メチル        ：２３．７ｗｔ％
水分              ：７ｗｔ％
ヨウ化水素        ：２５ｗｔｐｐｍ
アセトアルデヒド  ：８０ｗｔｐｐｍ
プロピオン酸      ：３２ｗｔｐｐｍ
ヨウ化エチル      ：微量
酢酸エチル        ：微量
ヨウ化ブチル      ：未検出
クロトンアルデヒド：未検出」
（１ｅ）「【００４４】実施例２
実施例１において、水素分圧を２〜８ｋｇ／ｃｍ2に変化させた以外は同様にして実験を行った。この場合のライン１１を通る反応溶液の成分組成を表２及び表３に示す。
【００４５】
【表２】
」
  
（１ｆ）「【００４７】また、前記実験Ｎｏ．１〜４において、ライン３１を通る製品酢酸の性状を次表に示す。
【００４８】
【表４】
」
  
イ　刊行物１１
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物１１には以下の記載がある。 
（２ａ）「１． 
メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びＣ
2-12
アルキルヨウ化物化合物を減少及び／又は除去するための方法
メタノールはVIII族金属触媒、有機ヨウ化物及びヨウ化物塩触媒促進剤を含む好適な液相反応媒体中でカルボニル化し
カルボニル化の生成物は生成物を含む揮発性相とVIII族金属触媒、酢酸、及びヨウ化物触媒促進剤を含む揮発性に劣る相とに分離し
生成物相は蒸留塔において蒸留して精製生成物並びに有機ヨウ化物、酢酸メチル、水、酢酸、及び未反応メタノールを含むオーバーヘッドを得
オーバーヘッドの少なくとも一部はオーバーヘッド受容器デカンターに導き、該オーバーヘッド受容器デカンターは該オーバーヘッドを酢酸及び水を含む軽質相と酢酸メチル及び有機ヨウ化物を含む重質相とに分離し
重質相をカルボニル化反応器に再循環させる方法であって
（a）
酢酸及び水を含む軽質相を蒸留器に導き
水及び酢酸を含む残滓流（1）並びにヨウ化メチル、酢酸メチル、メタノール、Ｃ
2-12
アルキルヨウ化物、及びＰＲＣを含むオーバーヘッド流2）の２つの流れに分離する
（b）工程
（a）の流れ（1）を該反応器に戻し
工程（a）の流れ（2）を第2蒸留器に導き、該第2蒸留器はＰＲＣを該混合物から除去する役目を果たす
（c）
工程（b）のＰＲＣを除去した混合物を抽出器に導いてそこから有機ヨウ化物化合物を除去してもよく
（d）濃縮したＰＲＣを廃棄のために分別し、
（e）の有機ヨウ化物相を、ＰＲＣ及びＣ
2-12
アルキルヨウ化物の割合が低い流れとしてカルボニル化反応器に戻す
を特徴とする方法。」（特許請求の範囲１）
（２ｂ）「用いられる液体反応媒体としてはこの触媒系と適合するあらゆる溶媒が挙げられ、純粋なアルコール、アルコール原料及び／又は所望のカルボン酸及び／又はこれらの2種類の化合物のエステルが挙げられてもよい。低水量カルボニル化プロセスの好ましい溶媒及び液体反応媒体にはカルボン酸生成物が含まれる。したがって、メタノールから酢酸へのカルボニル化においては、好ましい溶媒は酢酸である。
  この
反応媒体中は水を含有するが、その濃度はこれまで十分な反応速度を得るのに実用的であると考えられていたものを大きく下回る
14wt％未満の、及び約0.1wt％という低い水濃度で達成できるということは全く予想外である
  酢酸の製造に最も有用な本発明によるカルボニル化プロセスによると、
反応媒体中に酢酸メチル
触媒促進剤、例えば、ヨウ化メチル
ヨウ化物促進剤はヨウ化物塩であり、ヨウ化リチウムが好ましい
 （２ｃ）「 本発明において最も有用な低水量カルボニル化プロセスにおいては、有機ヨウ化物促進剤を上回る
追加のヨウ化物が触媒溶液中に約2ないし約20wt％の量
酢酸メチルが約0.5ないし約30wt％の量
ヨウ化メチルが約5ないし約20wt％の量
  カルボニル化の典型的な
反応温度は約150ないし約250℃
反応器の全圧は約15ないし約40気圧の範囲
  メタノールから酢酸へのヨウ化物促進ロジウム触媒カルボニル化に用いられる典型的な
反応及び酢酸回収系が図1に示されており
液相カルボニル化反応器
フラッシャー
ヨウ化メチル酢酸軽留カラム14
反応器及びフラッシャーは図1には示されない
カルボニル化処理の技術分野において現在公知の標準的な設備と考えられる
  液体生成物をカルボニル化反応器から、その内部の一定濃度を維持するのに十分な速度で抜き取り、フラッシャーに導入する。フラッシャー内では、触媒溶液を基底流（主として、ロジウム及びヨウ化物塩をより少量の酢酸メチル、ヨウ化メチル、及び水と共に含む酢酸）として回収し、これに対してフラッシャーの蒸気オーバーヘッド流は主として生成物である酢酸をヨウ化メチル、酢酸メチル、及び水と共に含む。側流として反応器から流出してフラッシャーに流入する溶解気体は気体状副生物、例えば、メタン、水素、及び二酸化炭素と共に一酸化炭素の一部からなり、これはオーバーヘッド流としてフラッシャーを流出し、流れ26として軽留、すなわちスプリッターカラム14に導かれる。
  カラム14を流出する重質相流よりも高い濃度、約3倍のＰＲＣ、特にはアセトアルデヒド含有物が軽質相内に存在することが発見されている。したがって、本発明によると、ＰＲＣを含む流れ28をオーバーヘッド受容器デカンター16に導き、このデカンター16では軽留相、流れ30が蒸留カラム18に導かれる。」（１６頁２３行〜１８頁８行）
（２ｄ）「  上述の方法を用いて観察される他の利点には以下のものが含まれる：
1．より少ないプロピオン酸；
2．より少量のＲｈをカルボニル化反応に用いることができる；
3．生成物酢酸中のより少ない全ヨウ化物；
4．より低濃度のＰＲＣ；
5．過マンガン酸塩時間試験値の増加。
  下記表1は、本発明の方法を用いる前後の様々なＰＲＣ及び過マンガン酸塩時間のデータを示す。このデータは、反応器を定常状態条件で一度稼働させた反応器流から得た。
表1：定常状態条件で稼働する反応器の下での反応器流からのデータ
」（２４頁２０行〜２５頁表１） 
（２ｅ）「 本発明は、不飽和アルデヒド及び他のカルボニル不純物、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、ブチルアルデヒド、クロトンアルデヒド、2−エチルクロトンアルデヒド、及び2−エチルブチルアルデヒド等、並びにそれらのアルドール縮合生成物の形成につながる過マンガン酸塩還元化合物(ＰＲＣ)、例えば、
アセトアルデヒド
他のＰＲＣとしてはアルキルヨウ化物
ヨウ化エチル
別のＰＲＣとしてはプロピオン酸、この酢酸プロセスの副生物
  ＰＣＲは、典型的には、ヨウ化物触媒促進剤（例えば、ＭｅＩ）に非常に近い沸点を有し、アルキルヨウ化物を十分に除去することは困難である。アルキルヨウ化物は反応生成物から除去することが望ましく、これは、（酢酸生成物中の）痕跡量のこれらの不純物が酢酸ビニル、最も一般的には酢酸から製造される生成物、の製造において用いられる触媒を無力化する傾向にあるためである。したがって、本発明は、アルキルヨウ化物、特には
Ｃ2-12アルキルヨウ化物化合物の除去にも向けられている
ヨウ化エチル
多くの不純物はアセトアルデヒドを起源とするため、第1の目的はこの反応系におけるアセトアルデヒド及びアルキルヨウ化物を除去し、又はその含量を減少させることにある
ウ　刊行物３
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物３には以下の記載がある。
訳文にて示す。
（３ａ）「２．３　ＣＨ３ＣＨ２ＯＨの由来と制御
　ＣＨ３ＣＨ２ＯＨの由来も２つあり、１つは原料メタノールからの持ち込み・・・
」（５１頁右欄４〜１３行） 
  
エ　刊行物４
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物４には以下の記載がある。
訳文にて示す。
（４ａ）「メタノールは特に川下製品の酢酸の製造原料とした場合に、国家規格に満足する以外に、メタノール中のエタノール含量を≦１００×１０−６にしなければならない。
・・・メタノール中のエタノール含量を５０×１０−６以下に低下し、酢酸中のプロピオン酸生成を大きく減少できた。」（２１頁左欄８〜１６行）
オ　刊行物５
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物５には以下の記載がある。
訳文にて示す。
（５ａ）「エタノールは精製メタノールの品質にあまり影響しないが、メタノールは川下製品の酢酸の製造原料とした場合に、国家規格ＧＢ３３８−２００４または米国ＡＡ　ｓｐｅｃを満足する以外に、メタノール中のエタノール含量が１００ｍｇ／ｋｇを超えない、さらにそれより以下にする必要がある。そうしないと、酢酸などの川下製品に大量の不純物が生成してしまう。外国のメーカー、特に大手メーカーはメタノール中のエタノール含量が３０〜６０ｍｇ／ｋｇ以下であることを要求している。」（２２５頁左欄２〜９行）
カ　刊行物６
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物６には以下の記載がある。
訳文にて示す。
（６ａ）「例えば、わが国の初営業運転のメタノールカルボニル化による酢酸製造装置において、ＢＰ社が要求したメタノール中のエタノール含量が≦１００×１０−６であることに対して、メタノール工場内部で≦５０×１０−６にを制御することは、比較的に妥当だと思う。・・・酢酸製造にとって許容できる。」（５３頁左欄１４〜２０行）
キ　刊行物７
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物７には以下の記載がある。
訳文にて示す。
（７ａ）「メタノール生産の四塔精留プロセスの検討
　
　メタノール法による酢酸製造に専用する国産念２０万トンメタノール装置の四塔精留プロセスは、二塔精留プロセスの特徴を利用して、更なる改良・改善した先進なものである。
メタノールカルボニル化による酢酸製造プロセスにおいて、メタノール中エタノール含量を厳しく要求されて、エタノール質量分数を＜０．００１％にする。」（タイトル及び２１頁左欄１〜５行）
ク　刊行物８
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物８には以下の記載がある。
訳文にて示す。
（８ａ）「粗メタノールの精留について
　例えば、カルボニル化による酢酸の合成法は、現在世界最先端の酢酸合成法であり、この合成方法の主原料がメタノールと一酸化炭素とであり、この方法において、要求されるメタノール中のエタノール含量が非常に低い（＜１００ｐｐｍ。低いほどよい）。それは、エタノールと一酸化炭素とが反応してプロピオン酸の生成による酢酸の品質低下を避けるためである。外国から技術導入のカルボニル化による酢酸合成装置がすでに製造が開始され、もちろんエタノール含有量の低い精製メタノールが要求されている。」（２頁左欄２４行〜右欄３行）。
ケ　刊行物９
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物９には以下の記載がある。
化学技術百科事典として、表３には、メタノールの仕様として、グレードＡＡとしてエタノールｗｔ％最大値として０．００１との記載がある。（タイトル及び５５４頁９〜１７行）
コ　刊行物１０
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物９には以下の記載がある。
ＩＭＰＣＡメタノールの参照仕様として、エタノールｍｇ／ｋｇが最大５０であることがの記載がある。  （タイトル及び１頁）
サ　刊行物１
　本件優先日前に頒布された刊行物であると認められる刊行物１には以下の記載がある。
（１１ａ）「【請求項１】  ロジウム触媒、ヨウ化物塩およびヨウ化メチルの存在下、連続的にメタノールと一酸化炭素を反応させて酢酸を製造する方法において、反応液中のアセトアルデヒド濃度を 400ppm 以下に保ち、反応を行うことを特徴とする高純度酢酸の製造方法。」
（１１ｂ）「【００１０】本発明において、ヨウ化物塩は、特に低水分下でのロジウム触媒の安定化と副反応抑制等のために添加される。このヨウ化物塩は反応液中で、ヨウ素イオンを発生するものであればいかなるものであってもよい。例を挙げるならば、LiI 、NaI 、KI、RbI 、CsI のようなアルカリ金属ヨウ化物塩、
・・・
【００１１】本発明において、ヨウ化メチルは触媒促進剤として使用され、反応液中５〜20重量％、好ましくは12〜16重量％存在させる。また本発明における反応液中の水分濃度は15重量％以下、好ましくは10重量％以下、更に好ましくは１〜５重量％である。また本発明の反応は連続反応であるので、原料メタノールが酢酸と反応して生成する酢酸メチルが 0.1〜30重量％、好ましくは 0.5〜５重量％存在しており、反応液中、残りの主成分は、生成物でありかつ反応溶媒でもある酢酸である。本発明におけるカルボニル化の典型的な反応温度は約 150〜250 ℃であり、約180〜220 ℃の温度範囲が好ましい。反応器中の一酸化炭素分圧は広範囲に変動し得るが、典型的には約２〜30気圧、好ましくは４〜15気圧である。全反応器圧は、副生成物の分圧と含まれる液体の蒸気圧とのために、約15〜40気圧の範囲内である。」
（１１ｃ）「【００１３】好ましいプロセスでは、一酸化炭素を、カルボニル化反応器10に、内容物の攪拌に用いる攪拌機のすぐ下において連続的に導入する。ガス状供給材料はこの手段によって反応液全体に分散される。ガス状パージ流を反応器から排出して、ガス状副生成物の蓄積を阻止し、一定総反応器圧における設定一酸化炭素分圧を維持する。反応器温度は自動的に制御され、一酸化炭素供給材料は好ましい総反応器圧を維持するために充分な反応速度で導入される。液体生成物はカルボニル化反応器10から一定レベルを維持するために充分な速度で取り出されて、フラッシャー12にその頂部とその底部との中間点においてライン11を介して導入される。フラッシャー12では、触媒溶液が底部流13（主として、ロジウム触媒とヨウ化物塩とを、少量の酢酸メチル、ヨウ化メチル及び水と共に含む酢酸）として取り出され、カルボニル化反応器10に戻される。フラッシャー12のオーバーヘッド15は主として生成物の酢酸をヨウ化メチル、酢酸メチル及び水と共に含む。ヨウ化メチル−酢酸スプリッターカラム14の底部近くの側面からライン17により取り出される生成物酢酸（底部流としても取り出されうる）は、当業者によって自明の方法で更に精製される。主としてヨウ化メチルと酢酸メチルのほかに若干の水と酢酸とを含む、ヨウ化メチル−酢酸スプリッターカラム14からのオーバーヘッド20はライン21を介してカルボニル化反応器10に再循環される。オーバーヘッド20は凝縮すると、充分な水が存在する場合には、典型的に二つの液相に分かれる。下相30は主としてヨウ化メチルプラス若干の酢酸メチルと酢酸から成り、上相32は主として水と酢酸プラス若干の酢酸メチルから成る。」
（１１ｄ）「【００２４】実施例１
本実施例では、前記80段蒸留塔の塔頂抜取液を用いて水抽出を行い、得られた抽出液を蒸留し、アセトアルデヒドが分離できることを示す。抽出は抽剤である水と前記80段蒸留塔の塔頂抜取液との比Ｓ／Ｆを１（重量比）、理論段２段で行った。アセトアルデヒドの抽出率は98％であった。前記80段蒸留塔の塔頂抜取液全量 540ｇ／hrを処理することにより、 154ｇ／hrのアセトアルデヒドを除去できた。これにより、反応器でのアセトアルデヒド生成量 270ｇ／hrの57％を除去できた。アセトアルデヒドを除去し精製された抽残液（ヨウ化メチル富化液）は、前記80段蒸留塔の上から10段目に再循環されることで前記80段蒸留塔の塔底抜き取り液として、反応器に再循環した。アセトアルデヒドを抽出した抽出液（水相流）は、後続の蒸留塔に供給され、留出液としてアセトアルデヒドを取り出し、缶出液として水を取り出した。この蒸留は理論段８段、還流比0.3 で充分分離できた。蒸留の操作圧力は、いかなる圧力も用いることができ、この方法において決定的ではない。缶出の水は抽剤として抽出器へ再循環した。反応器でのアセトアルデヒド濃度は200ppmであった。この結果、得られる製品酢酸の過マンガン酸タイムは 200分であった。また、ヨウ化メチル−酢酸スプリッターカラム14の底部付近から取り出された湿潤生成物流は蒸留により乾燥されるが、この乾燥した生成物液中のヨウ化ヘキシルは９ppb 、プロピオン酸濃度は270ppmであった。表１に抽出原料（塔頂抜取液）、抽出液、抽残液、留出液および缶出液の組成を、表２に分液槽下相液30および反応器への再循環液の組成を、表３に反応液の組成をそれぞれ示す。
」
（１１ｅ）「【００２８】実施例２
実施例１と同様の操作により、分液槽下相液30からのアセトアルデヒド濃縮液の水抽出処理量を変化させることによって、系外に除去するアセトアルデヒド量を表４に示すように変化させた。なお、未処理のアセトアルデヒド濃縮液はプロセス液として反応器に再循環させた。これにより、反応液中のメイン組成を変えずに反応液中のアセトアルデヒド濃度を表４に示すようにコントロールした。反応液中のアセトアルデヒド濃度に対する脱水された生成物酢酸の微量不純物濃度、及び脱水された生成物酢酸をさらに脱高沸蒸留して得られた製品酢酸の過マンガン酸タイムを表４に示す。
  」
（３）刊行物２に記載された発明 
　上記摘記（１ａ）には、カルボニル化反応用原料を反応溶媒中においてカルボニル化反応用触媒、ヨウ化アルキル及び水の存在下で一酸化炭素とカルボニル化反応させるカルボニル化反応工程を含む有機カルボン酸の製造方法において、（ｉ）該カルボニル化反応用触媒として窒素を含む不溶性樹脂担体に固定化したロジウム触媒を用いること、（ii）該反応系に存在する水の量が、反応混合物中０．５〜１０重量％であること、（iii）該反応系における水素分圧が０．１〜５ｋｇ／ｃｍ2及び一酸化炭素分圧が７〜３０ｋｇ／ｃｍ2であり、かつ該反応温度が１４０〜２５０℃であること、（iv）該カルボニル化反応で得られた有機カルボン酸を含む反応生成液のカルボニル化度が０．５〜０．９であり、かつ該反応生成液中に含まれる水の量が１０重量％以下である方法が記載されている。 
 　そして、上記有機カルボン酸の製造方法の具体例として酢酸の製造方法として、上記摘記（１ｄ）には、反応器からフラッシャーに向かうライン１１を通る反応溶液の成分組成として、ヨウ化メチル、メタノール、ヨウ化エチルを含むことが示され、上記摘記（１ｅ）には、表２に反応生成液中の濃度としてヨウ化エチルが微量又は３８０ｗｔｐｐｍである例が記載され、上記摘記（１ｆ）には、第２蒸留塔を出たライン３１を通る製品酢酸の組成として、表４にプロピオン酸が２１ｗｔｐｐｍ、９７ｗｔｐｐｍ、３３ｗｔｐｐｍである例が記載されている。
　したがって、刊行物２には、具体的記載として、「反応器において、カルボニル化反応用原料を反応溶媒中においてカルボニル化反応用触媒、ヨウ化アルキル及び水の存在下で一酸化炭素とカルボニル化反応させるカルボニル化反応工程を含む酢酸の製造方法において、不溶性樹脂担体に固定化したロジウム触媒を用い、反応系に存在する水の量が、反応混合物中０．５〜１０重量％であり、反応系における水素分圧が０．１〜５ｋｇ／ｃｍ2及び一酸化炭素分圧が７〜３０ｋｇ／ｃｍ2であり、かつ反応温度が１４０〜２５０℃でありヨウ化エチルが微量又は３８０ｗｔｐｐｍであり、第２蒸留塔の塔頂から蒸気留分を抜き出し、製品酢酸中のプロピオン酸が２１又は３３又は９７ｗｔｐｐｍである方法」（以下、「刊行物２発明」という。）が開示されているといえる。
（４）刊行物２発明との対比・判断
ア　本件発明１について  
（ア）対比
　本件発明１と刊行物２発明とを対比すると、刊行物２発明の「酢酸の製造方法」は、本件発明１の、「酢酸生成物の製造方法」に相当し、刊行物２発明の「カルボニル化反応用原料」「カルボニル化反応用触媒」「ヨウ化アルキル」は、本件発明１の「メタノール」「金属触媒」「ヨウ化メチル」に相当する。
　そして、刊行物２発明の「反応器において、カルボニル化反応用原料を反応溶媒中においてカルボニル化反応用触媒、ヨウ化アルキル及び水の存在下で一酸化炭素とカルボニル化反応させるカルボニル化反応工程」ることは、本件発明１の「反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程」に相当する。
　そして、刊行物２発明の「第２蒸留塔の塔頂から蒸気留分を抜き出す」ことは、抜き出すのは精製酢酸であるから、本件発明１の「反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み」に、相当している。
　したがって、本件発明１と刊行物２発明とは、「酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、該反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み、メタノールが該反応器中に導入される方法。」である点で一致し、以下の点で一応相違する。
  
相違点１：本件発明１は、カルボニル化は該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行われるのに対して、刊行物２発明は、反応媒体中のヨウ化エチルの濃度が微量又は３８０ｗｔｐｐｍの例があるものの維持されていることが特定されていない点 
相違点２：本件発明１は、「酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含」むことが特定されているのに対して、刊行物２発明は、製品酢酸中のプロピオン酸が２１，９７，３３ｐｐｍの場合がある点 
相違点３：本件発明１は、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含むことが特定されているものの、刊行物２発明はそのような特定のない点
相違点４：本件発明１は、ハロゲン化物塩の存在下で反応媒体を形成することが特定されているのに対して、刊行物２発明は、反応媒体にハロゲン化物塩が存在しているがどうか不明である点
相違点５：本件発明１は、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことが特定されているのに対して、刊行物２発明は、酢酸メチル濃度を「０．６〜４．１重量％に維持する」ことの特定のない点。
（イ）相違点の判断
　以下、相違点について検討する。
　事案に鑑み相違点５について検討する。
ａ　相違点５の判断について 
　刊行物２発明では、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことの記載はない。
　刊行物２には、刊行物２発明の認定の根拠となった実施例の記載としては、酢酸メチル濃度に関して、「（２）
ライン１１
（ｉ）成分組成
カルボニル化度    ：０．７６
ヨウ化メチル      ：１４．０ｗｔ％
メタノール        ：１．９ｗｔ％
酢酸              ：５３．４ｗｔ％
酢酸メチル        ：２３．７ｗｔ％
　一方、他の文献として、刊行物１には、一般的記載として酢酸メチル濃度を０．１〜３０重量％、好ましくは０．５〜５重量％とする旨の記載や、酢酸メチル濃度を反応液組成として、１．６重量％とする記載があり、刊行物１１には、酢酸メチル濃度に関して約０．５〜約３０％の量存在することが記載されているが、上述のとおり、刊行物２発明において、酢酸メチル濃度は、反応混合物中の全成分の組み合わせとして存在しているものであるから、刊行物２の実施例において記載される酢酸メチル濃度２３．７ｗｔ％を変更する場合は、他の成分組成に与える影響を考えなければならず、得られる反応生成物中の不純物含有量を減少できるかどうかは不明であり、当然ヨウ化エチルの量を一定以下に維持できるかどうかも不明である。
　したがって、刊行物１や刊行物１１にたまたま、本件発明１の酢酸メチル濃度と重複する範囲の濃度の記載があるからといって、刊行物２発明の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することは、当業者といえども容易に想起できる技術的事項とはいえない。
　また、刊行物３〜１０記載のメタノール中のエタノール含有量の技術常識を考慮しても、相違点５が容易に想起できない技術的事項であることにかわりはない。
ｂ　効果について
　本件発明１は、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に低く維持し、生成酢酸中のプロピオン酸の濃度を２５０ｗｐｐｍ以下低下させることで、純粋な酢酸の製造ができることを効果としている（【００６４】）。
　そして、アセトアルデヒド濃度の影響を一定程度受けるものの、酢酸メチル濃度を特定範囲に低く維持することで、ヨウ化エチルの濃度が制御され、プロピオン酸の副生が抑えられ、アルカン除去システムを用いずとも、生成酢酸中のプロピオン酸量を減少できることは、予想を超えた顕著なものといえる。
ｃ　以上のとおり、その他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
（ウ）小括 
　本件発明１は、刊行物２発明及び刊行物１又は１１の技術的事項及び刊行物３〜１０記載の技術常識から当業者が容易になし得たものとはいえない。
イ　本件発明２，３，５〜１２について
（ア）対比 
　本件発明２，３，５〜１２は、本件発明１において、理由１で述べたように本件発明を技術的に限定するものであって、本件発明１において述べたように、いずれの発明も刊行物２発明との対比において、相違点５を有してしており、刊行物２発明及び刊行物１又は１１の技術的事項及び刊行物３〜１０記載の技術常識から当業者が容易になし得たものとはいえない。
（イ）小括
　本件発明２、３，５〜１２は、刊行物２発明及び刊行物１，３〜１１に記載の技術的事項から当業者が容易になし得たものとはいえない。
ウ　本件発明１４について
（ア）対比
　本件発明１４は、本件発明１において、理由１で述べたように本件発明を技術的に限定するものであって、本件発明１において述べたように、本件発明１４は、刊行物２発明との対比において、相違点５を有してしており、刊行物２発明及び刊行物１又は１１の技術的事項及び刊行物３〜１０記載の技術常識から当業者が容易になし得たものとはえいない。
（イ）小括
　本件発明１４は、刊行物２発明及び刊行物１，３〜１１に記載の技術的事項から当業者が容易になし得たものとはいえない。
　特許異議申立人は、平成３０年３月３０日付け意見書において、取消理由を通知した請求項以外の発明についても、刊行物２発明に対する進歩性欠如を主張しているので、以下検討しておく。
エ　本件発明１５〜１７、１９について
（ア）対比
　本件発明１５〜１７、１９は、本件発明１において、理由１で述べたように本件発明を技術的に限定するものであって、本件発明１において述べたように、いずれの発明も刊行物２発明との対比において、相違点５を有してしており、刊行物２発明及び刊行物１又は１１の技術的事項及び刊行物３〜１０記載の技術常識から当業者が容易になし得たものとはえいない。
（イ）小括
　本件発明１５〜１７、１９は、刊行物２発明及び刊行物１，３〜１１に記載の技術的事項から当業者が容易になし得たものとはいえない。
オ　本件発明２６について
（ア）対比
　本件発明２６と刊行物２発明とを対比すると、刊行物２発明の「酢酸の製造方法」は、本件発明２６の、「酢酸生成物の製造方法」に相当し、刊行物２発明の「カルボニル化反応用原料」「カルボニル化反応用触媒」「ヨウ化アルキル」は、本件発明２６の「メタノール」「金属触媒」「ヨウ化メチル」に相当する。
　そして、刊行物２発明の「反応器において、カルボニル化反応用原料を反応溶媒中においてカルボニル化反応用触媒、ヨウ化アルキル及び水の存在下で一酸化炭素とカルボニル化反応させるカルボニル化反応工程」ることは、本件発明２６の「反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程」に相当する。
　また、刊行物２発明の「反応系における水素分圧が０．１〜５ｋｇ／ｃｍ2・・・であ」ることは、本件発明２６の「カルボニル化は、（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度；の少なくとも１つを調節することによって行われる」ことに該当する。
　そして、刊行物２発明の「第２蒸留塔の塔頂から蒸気留分を抜き出す」ことは、抜き出すのは精製酢酸であるから、本件発明２６の「反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み」に、相当している。
　したがって、本件発明２６と刊行物２発明とは、「酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、カルボニル化は、（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度；の少なくとも１つを調節することによって行われ、該反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み、メタノールが該反応器中に導入される方法。」である点で一致し、以下の点で相違する。
  
相違点１−２６：本件発明２６は、カルボニル化は該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行われるのに対して、刊行物２発明は、反応媒体中のヨウ化エチルの濃度が微量又は３８０ｗｔｐｐｍの例があるものの維持されていることが特定されていない点 
相違点２−２６：本件発明２６は、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含むことが特定されているものの、刊行物２発明はそのような特定のない点
相違点３−２６：本件発明２６は、ハロゲン化物塩の存在下で反応媒体を形成することが特定されているのに対して、刊行物２発明は、反応媒体にハロゲン化物塩が存在しているがどうか不明である点
相違点４−２６：本件発明２６は、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことが特定されているのに対して、刊行物２発明は、酢酸メチル濃度を「０．６〜４．１重量％に維持する」ことの特定のない点。
（イ）相違点の判断
　以下、相違点について検討する。
　事案に鑑み相違点４−２６について検討する。
ａ　相違点４−２６の判断について 
　刊行物２発明では、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことの特定はない。
　刊行物２には、刊行物２発明の認定の根拠となった実施例の記載としては、酢酸メチル濃度に関して、「（２）
ライン１１
（ｉ）成分組成
カルボニル化度    ：０．７６
ヨウ化メチル      ：１４．０ｗｔ％
メタノール        ：１．９ｗｔ％
酢酸              ：５３．４ｗｔ％
酢酸メチル        ：２３．７ｗｔ％
　一方、他の文献として、刊行物１には、一般的記載として酢酸メチル濃度を０．１〜３０重量％、好ましくは０．５〜５重量％とする旨の記載や、酢酸メチル濃度を反応液組成として、１．６重量％とする記載があり、刊行物１１には、酢酸メチル濃度に関して約０．５〜約３０％の量存在することが記載されているが、上述のとおり、刊行物２発明において、酢酸メチル濃度は、反応混合物中の全成分の組み合わせとして存在しているものであるから、刊行物２の実施例において記載される酢酸メチル濃度２３．７ｗｔ％を変更する場合は、他の成分組成に与える影響を考えなければならず、得られる反応生成物中の不純物含有量を減少できるかどうかは不明であり、当然ヨウ化エチルの量を一定以下に維持できるかどうかも不明である。
　したがって、刊行物１や刊行物１１にたまたま、本件発明２６の酢酸メチル濃度と重複する範囲の濃度の記載があるからといって、刊行物２発明の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することは、当業者といえども容易に想起できる技術的事項とはいえない。
　また、刊行物３〜１０記載のメタノール中のエタノール含有量の技術常識を考慮しても、相違点４−２６が容易に想起できない技術的事項であることにかわりはない。
ｂ　効果について
　本件発明２６は、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に低く維持し、生成酢酸中のプロピオン酸の濃度を低下させることで、純粋な酢酸の製造ができることを効果としている（【００６４】）。
　そして、アセトアルデヒド濃度の影響を一定程度受けるものの、反応器内の水素分圧及び／又は反応媒体のヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節し、かつ酢酸メチル濃度を特定範囲に低く維持することで、ヨウ化エチルの濃度が制御され、プロピオン酸の副生が抑えられ、アルカン除去システムを用いずとも、生成酢酸中のプロピオン酸量を減少できることは、予想を超えた顕著なものといえる。
ｃ　以上のとおり、その他の相違点について検討するまでもなく、本件発明２６は、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
る。
（ウ）小括
　本件発明２６は、刊行物２発明及び刊行物１又は１１の技術的事項及び刊行物３〜１０記載の技術常識から当業者が容易になし得たものとはいえない。
（５）刊行物１１に記載された発明
　上記摘記（２ａ）には、メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びＣ2-12アルキルヨウ化物化合物を減少及び／又は除去するための方法であって、該メタノールはVIII族金属触媒、有機ヨウ化物及びヨウ化物塩触媒促進剤を含む好適な液相反応媒体中でカルボニル化し；該カルボニル化の生成物は生成物を含む揮発性相とVIII族金属触媒、酢酸、及びヨウ化物触媒促進剤を含む揮発性に劣る相とに分離し；該生成物相は蒸留塔において蒸留して精製生成物並びに有機ヨウ化物、酢酸メチル、水、酢酸、及び未反応メタノールを含むオーバーヘッドを得、該オーバーヘッドの少なくとも一部はオーバーヘッド受容器デカンターに導き、該オーバーヘッド受容器デカンターは該オーバーヘッドを酢酸及び水を含む軽質相と酢酸メチル及び有機ヨウ化物を含む重質相とに分離し；かつ、該重質相をカルボニル化反応器に再循環させる方法であって、
（a）酢酸及び水を含む軽質相を蒸留器に導き、該蒸留器は該混合物を、水及び酢酸を含む残滓流（1）並びにヨウ化メチル、酢酸メチル、メタノール、Ｃ2-12アルキルヨウ化物、及びＰＲＣを含むオーバーヘッド流2）の２つの流れに分離するものであり；
（b）工程（a）の流れ（1）を該反応器に戻し、及び工程（a）の流れ（2）を第2蒸留器に導き、該第2蒸留器はＰＲＣを該混合物から除去する役目を果たすものであり；
（c）工程（b）のＰＲＣを除去した混合物を抽出器に導いてそこから有機ヨウ化物化合物を除去してもよく；かつ
（d）濃縮したＰＲＣを廃棄のために分別し、（e）の有機ヨウ化物相を、ＰＲＣ及びＣ2-12アルキルヨウ化物の割合が低い流れとしてカルボニル化反応器に戻す、
方法が記載されている。 
 　そして、上記メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びＣ2-12アルキルヨウ化物化合物を減少及び／又は除去するための方法に関して、上記摘記（２ｂ）摘記（２ｃ）には、酢酸の製造に最も有用な本発明によるカルボニル化プロセスにおいて、反応媒体中に約０．５〜３０ｗｔ％酢酸メチル、約５〜２０ｗｔ％のヨウ化メチル、約150ないし約250℃の反応温度、反応器の全圧は約15ないし約40気圧であり、追加ヨウ化物促進剤としてのヨウ化リチウムが用いられることが記載され、上記摘記（２ｄ）には、反応器を定常状態条件で稼働する反応器の下での反応器流からのデータとして、ヨウ化エチルの処理後の濃度が２４５ｐｐｍであり、プロピオン酸が１５０、１３０ｐｐｍである結果が示されている。
　したがって、刊行物１１には、「メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びＣ2-12アルキルヨウ化物化合物を減少及び／又は除去するための方法であって、該メタノールはVIII族金属触媒、有機ヨウ化物及びヨウ化物塩触媒促進剤を含む好適な液相反応媒体中でカルボニル化し；該カルボニル化の生成物は生成物を含む揮発性相とVIII族金属触媒、酢酸、及びヨウ化物触媒促進剤を含む揮発性に劣る相とに分離し；該生成物相は蒸留塔において蒸留して精製生成物並びに有機ヨウ化物、酢酸メチル、水、酢酸、及び未反応メタノールを含むオーバーヘッドを得、該オーバーヘッドの少なくとも一部はオーバーヘッド受容器デカンターに導き、該オーバーヘッド受容器デカンターは該オーバーヘッドを酢酸及び水を含む軽質相と酢酸メチル及び有機ヨウ化物を含む重質相とに分離し；かつ、該重質相をカルボニル化反応器に再循環させる方法であって、反応媒体中には、約０．５〜３０ｗｔ％酢酸メチル、約５〜２０ｗｔ％のヨウ化メチル、14wt％未満の約0.1wt％の水を含有し反応器の反応温度としては、約150ないし約250℃、反応器の全圧は約15ないし約40気圧であり、追加ヨウ化物促進剤としてのヨウ化リチウムが用いられ、
（a）酢酸及び水を含む軽質相を蒸留器に導き、該蒸留器は該混合物を、水及び酢酸を含む残滓流（1）並びにヨウ化メチル、酢酸メチル、メタノール、Ｃ2-12アルキルヨウ化物、及びＰＲＣを含むオーバーヘッド流2）の２つの流れに分離するものであり；
（b）工程（a）の流れ（1）を該反応器に戻し、及び工程（a）の流れ（2）を第2蒸留器に導き、該第2蒸留器はＰＲＣを該混合物から除去する役目を果たすものであり；
（c）工程（b）のＰＲＣを除去した混合物を抽出器に導いてそこから有機ヨウ化物化合物を除去してもよく；かつ
（d）濃縮したＰＲＣを廃棄のために分別し、（e）の有機ヨウ化物相を、ＰＲＣ及びＣ2-12アルキルヨウ化物の割合が低い流れとしてカルボニル化反応器に戻すことで、
で、反応器を定常状態条件で稼働する反応器の下での反応器流からのデータとして、ヨウ化エチルの処理前濃度が６２２ｐｐｍであり、ヨウ化エチルの処理後の濃度が２４５ｐｐｍであり、プロピオン酸が１５０、１３０ｐｐｍである方法」（以下、「刊行物１１発明」という。）が開示されているといえる。
　
（６）刊行物１１発明との対比・判断
ア　本件発明１について  
 （ア）対比
　本件発明１と刊行物１１発明とを対比すると、刊行物１１発明の「メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びＣ2-12アルキルヨウ化物化合物を減少及び／又は除去するための方法」は、本件発明１の、「酢酸生成物の製造方法」に相当し、刊行物１１発明の「VIII族金属触媒」「ヨウ化リチウム」は、本件発明１の「金属触媒」「ハロゲン化物塩」に相当する。
　そして、刊行物１１発明の「メタノール」を「VIII族金属触媒、有機ヨウ化物及びヨウ化物塩触媒促進剤を含む好適な液相反応媒体中でカルボニル化す」ることは、本件発明１の「反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程」に相当する。
　そして、刊行物１１発明の「該生成物相は蒸留塔において蒸留して精製生成物並びに有機ヨウ化物、酢酸メチル、水、酢酸、及び未反応メタノールを含むオーバーヘッドを得」ることは、「反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み」に、相当している。
　したがって、本件発明１と刊行物１１発明とは、「酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、該反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み、メタノールが該反応器中に導入される方法。」である点で一致し、以下の点で相違する。
  
相違点１’：本件発明１は、カルボニル化は該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行われるのに対して、刊行物１１発明は、反応器を定常状態条件で稼働する反応器の下での反応器流からのデータとして、ヨウ化エチルの処理前濃度が６２２ｐｐｍの例があり、処理後に２４５ｐｐｍになった記載はあるものの、ヨウ化エチル濃度が３８０ｗｐｐｍ以下に維持されていることが特定されていない点
相違点２’：本件発明１は、酢酸生成物が２５０ｗｐｐｍ以下の量のプロピオン酸を含むことが特定されているのに対して、刊行物１１発明は、反応器を定常状態条件で稼働する反応器の下での反応器流からのデータとして処理後のプロピオン酸が１５０、１３０ｐｐｍである場合がある点 
相違点３’：本件発明１は、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含むことが特定されているものの、刊行物１１発明はそのような特定のない点
相違点４’：本件発明１は、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことが特定されているのに対して、刊行物１１発明は、酢酸メチル濃度を「０．６〜４．１重量％に維持する」ことの特定のない点。
（イ）相違点の判断
　以下、相違点について検討する。
　事案に鑑みまず相違点４’について検討する。
ａ　相違点４’の判断について 
　刊行物１１には、一般的記載として、「酢酸メチルが約0.5ないし約30wt％の量」の量存在することの記載はあるが（摘記（２ｃ））、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことの記載はない。
　刊行物１１では、「本発明において最も有用な低水量カルボニル化プロセスにおいては、有機ヨウ化物促進剤を上回る追加のヨウ化物が触媒溶液中に約2ないし約20wt％の量存在し、酢酸メチルが約0.5ないし約30wt％の量存在し、かつヨウ化メチルが約5ないし約20wt％の量存在する。」との記載はあるものの、具体的記載においては、各成分の濃度をどのように維持、制御したかの記載はなく、メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びアルキルヨウ化物化合物の除去システムを用いた方法が各装置の構成に基づいて説明されているだけであり（摘記（２ａ）摘記（２ｃ））、刊行物１１発明において、反応媒体の酢酸メチル濃度を敢えて０．６〜４．１重量％に維持することの動機付けはない。
　一方、他の文献として、刊行物１には、一般的記載として酢酸メチル濃度を０．１〜３０重量％、好ましくは０．５〜５重量％とする旨の記載や、酢酸メチル濃度を反応液組成として、１．６重量％とする記載があるが、反応液中のアセトアルデヒド濃度を４００ｐｐｍ以下に保つことに着目している刊行物１にたまたま本件発明１の酢酸メチル濃度に該当するものがあったからといって、刊行物１の具体的結果においてはプロピオン酸は、本件発明１に該当するものではなく、刊行物１１発明において、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持するため、酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持し、生成酢酸中のプロピオン酸の量を２５０ｐｐｍ以下にすることができるかどうかも不明である。
　したがって、刊行物１にたまたま、本件発明１の酢酸メチル濃度と重複する範囲の濃度の記載があるからといって、刊行物１１発明の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することは、当業者といえども容易に想起できる技術的事項とはいえない。
　また、刊行物２にも、前述のとおり、酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することの記載はなく、刊行物３〜１０記載のメタノール中のエタノール含有量の技術常識を考慮しても、相違点５が容易に想起できない技術的事項であることにかわりはない。
ｂ　効果について
　本件発明１は、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に低く維持し、生成酢酸中のプロピオン酸の濃度を２５０ｗｐｐｍ以下低下させることで、純粋な酢酸の製造ができることを効果としている（【００６４】）。
　そして、アセトアルデヒド濃度の影響を一定程度受けるものの、酢酸メチル濃度を特定範囲に低く維持することで、ヨウ化エチルの濃度が制御され、プロピオン酸の副生が抑えられ、アルカン除去システムを用いずとも、生成酢酸中のプロピオン酸量を減少できることは、予想を超えた顕著なものといえる。
ｃ　　以上のとおり、その他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
（ウ）小括 
　本件発明１は、刊行物１１発明及び刊行物１〜１０に記載の技術的事項から当業者が容易になし得たものとはいえない。
イ　本件発明２、３、５〜１２について
（ア）対比 
　本件発明２、３、５〜１２は、理由１で述べたように、本件発明１を技術的に限定するものであって、本件発明１において述べたように、いずれの発明も刊行物１１発明との対比において、相違点４’を有しており、刊行物１１発明及び刊行物１の技術的事項及び刊行物３〜１０記載の技術常識から当業者が容易になし得たものとはいえない。
（イ）小括
　本件発明２、３、５〜１２は、刊行物１１発明及び刊行物１，３〜１１に記載の技術的事項から当業者が容易になし得たものとはいえない。
ウ　本件発明１４〜１７、１９について
（ア）　対比
　本件発明１４〜１７、１９は、理由１で述べたように、本件発明１を技術的に限定するものであって、本件発明１において述べたように、いずれの発明も刊行物１１発明との対比において、相違点４’を有しており、刊行物１１発明及び刊行物１，刊行物３〜１０記載の技術常識から当業者が容易になし得たものとはいえない。
（イ）小括
　本件発明１４〜１７、１９は、刊行物１１発明及び刊行物１，３〜１１に記載の技術的事項から当業者が容易になし得たものとはいえない。
エ　本件発明２６について  
（ア）対比
　本件発明２６と刊行物１１発明とを対比すると、刊行物１１発明の「メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びＣ2-12アルキルヨウ化物化合物を減少及び／又は除去するための方法」は、本件発明２６の、「酢酸生成物の製造方法」に相当し、刊行物１１発明の「VIII族金属触媒」「ヨウ化リチウム」は、本件発明２６の「金属触媒」「ハロゲン化物塩」に相当する。
　そして、刊行物１１発明の「メタノール」を「VIII族金属触媒、有機ヨウ化物及びヨウ化物塩触媒促進剤を含む好適な液相反応媒体中でカルボニル化す」ることは、本件発明２６の「反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程」に相当する。
　そして、刊行物１１発明の「該生成物相は蒸留塔において蒸留して精製生成物並びに有機ヨウ化物、酢酸メチル、水、酢酸、及び未反応メタノールを含むオーバーヘッドを得」ることは、「反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み」に、相当している。
　したがって、本件発明２６と刊行物１１発明とは、「酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチルの存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、該反応媒体から該酢酸生成物を分離する工程を含み、メタノールが該反応器中に導入される方法。」である点で一致し、以下の点で相違する。
  
相違点１’−２６：本件発明２６は、カルボニル化は該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行われるのに対して、刊行物１１発明は、反応器を定常状態条件で稼働する反応器の下での反応器流からのデータとして、ヨウ化エチルの処理前濃度が６２２ｐｐｍの例があるものの維持されていることが特定されていない点
相違点２’−２６：本件発明２６は、カルボニル化は、「（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度；の少なくとも１つを調節することによって行われ」ることが特定されているのに対して、そのような特定のない点 
相違点３’−２６：本件発明２６は、メタノール供給源が１〜１５０ｗｐｐｍの量のエタノールを含むことが特定されているものの、刊行物１１発明はそのような特定のない点
相違点４’−２６：本件発明２６は、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことが特定されているのに対して、刊行物１１発明は、酢酸メチル濃度を「０．６〜４．１重量％に維持する」ことの特定のない点。
（イ）相違点の判断
　以下、相違点について検討する。
　事案に鑑みまず相違点４’−２６について検討する。
ａ　相違点４’−２６の判断について 
　刊行物１１には、一般的記載として、「酢酸メチルが約0.5ないし約30wt％の量」の量存在することの記載はあるが（摘記（２ｃ））、「反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する」ことの記載はない。
　刊行物１１では、「本発明において最も有用な低水量カルボニル化プロセスにおいては、有機ヨウ化物促進剤を上回る追加のヨウ化物が触媒溶液中に約2ないし約20wt％の量存在し、酢酸メチルが約0.5ないし約30wt％の量存在し、かつヨウ化メチルが約5ないし約20wt％の量存在する。」との記載はあるものの、具体的記載においては、各成分の濃度をどのように維持、制御したかの記載はなく、メタノールから酢酸生成物へのカルボニル化において形成される過マンガン酸塩還元化合物（ＰＲＣ）及びアルキルヨウ化物化合物の除去システムを用いた方法が各装置の構成に基づいて説明されているだけであり（摘記（２ａ）摘記（２ｃ））、刊行物１１発明において、反応媒体の酢酸メチル濃度を敢えて０．６〜４．１重量％に維持することの動機付けはない。
　一方、他の文献として、刊行物１には、一般的記載として酢酸メチル濃度を０．１〜３０重量％、好ましくは０．５〜５重量％とする旨の記載や、酢酸メチル濃度を反応液組成として、１．６重量％とする記載があるが、反応液中のアセトアルデヒド濃度を４００ｐｐｍ以下に保つことに着目している刊行物１にたまたま本件発明２６の酢酸メチル濃度に該当するものがあったからといって、刊行物１１発明において、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持するため、酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することで、生成酢酸中のプロピオン酸の量を一定以下にすることができるかどうかも不明である。
　したがって、刊行物１にたまたま、本件発明２６の酢酸メチル濃度と重複する範囲の濃度の記載があるからといって、刊行物１１発明の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持することは、当業者といえども容易に想起できる技術的事項とはいえない。
　また、刊行物３〜１０記載のメタノール中のエタノール含有量の技術常識を考慮しても、相違点５が容易に想起できない技術的事項であることにかわりはない。
ｂ　効果について
　本件発明２６は、ヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に低く維持し、生成酢酸中のプロピオン酸の濃度を低下させることで、純粋な酢酸の製造ができることを効果としている（【００６４】）。
　そして、アセトアルデヒド濃度の影響を一定程度受けるものの、酢酸メチル濃度を特定範囲に低く維持すること及び反応器内の水素分圧及び／又は反応媒体のヨウ化メチル濃度の少なくとも１つを調節することによって、ヨウ化エチルの濃度が制御され、プロピオン酸の副生が抑えられ、アルカン除去システムを用いずとも、生成酢酸中のプロピオン酸量を減少できることは、予想を超えた顕著なものといえる。
ｃ　以上のとおり、その他の相違点について検討するまでもなく、本件発明２６は、当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
（ウ）小括 
　本件発明２６は、刊行物１１発明及び刊行物１〜１０に記載の技術的事項から当業者が容易になし得たものとはいえない。
７　特許異議申立人の主張についての検討 
（１）特許異議申立人は、申立書５３頁において、甲１１号証の表１に反応器流中のヨウ化エチル濃度が６２２ｐｐｍであり、処理後のプロピオン酸濃度が１５０又は１３０ｐｐｍであったことが記載されているので本件発明とは相違しない旨主張している。 
 　しかしながら、本件発明は、反応媒体中のヨウ化エチル濃度を３８０ｗｐｐｍ以下に維持しながら行われるもので、その手段として酢酸メチル濃度を特定範囲に維持するものであるから、そのような特定のない甲第１１号証に記載された発明と異なるものであり、上述のとおり、当業者が容易に発明することができたものともいえない。
（２）特許異議申立人は、平成３０年３月３０日付け意見書６〜１０頁において、反応媒体中の酢酸エチル濃度、触媒濃度、水濃度が実施例において開示されていないことや、実施例で用いたマイクロユニットやパイロットプラントに供給した反応混合物の成分が不明であることや、フラッシュ容器、軽質留分カラム、乾燥カラムの運転条件が不明であるとして、サポート要件や実施可能要件を問題にしている。
　しかしながら、反応媒体中の酢酸エチル濃度、触媒濃度、水濃度に関しては、【００４６】に維持すべき範囲が記載され、装置の運転条件についても【００６０】〜【００６３】及び【００７０】〜【００７２】及び【００８９】〜【００９３】及び【図２】に示されているのであるから、実施例に示された表１及び表２の結果と合わせみれば、当業者は、すべての条件が実施例において明らかにされないからといって、過度な試行錯誤を要するとはいえないといえる。
　また、特許請求の範囲に特定された発明を実行することができれば、結果として、アルカンやカルボニル不純物やカルボン酸不純物を直接除去することに頼らず、低いヨウ化エチル含量を有する反応媒体から酢酸を製造する方法の提供をするという本件発明の課題も解決しているといえる。
（３）特許異議申立人は、平成３０年３月３０日付け意見書１１頁において、刊行物２に記載された発明において、刊行物１や刊行物１１に記載された酢酸メチル濃度範囲を適用することが容易である旨主張しているが、高純度の酢酸の製造において、不純物を問題にしている点で共通しているからといって、刊行物１のアセトアルデヒド濃度に着目した高純度酢酸の製造方法と、刊行物１１の酢酸製造中に形成される過マンガン酸塩還元化合物及びアルキルヨウ化物化合物除去のためのシステムに着目した高純度酢酸の製造方法とは、どの不純物に着目し、何を制御維持するのかに関して、適用の前提が異なっている。つまり、刊行物１，２，１１のいずれも、酢酸生成物中のプロピオン酸濃度を目的として、ヨウ化エチルの濃度を一定以下に維持するために酢酸メチル濃度を一定範囲に維持することに着目しておらず、たまたま、数値範囲の重なる記載があるからといって、酢酸メチル濃度を特定範囲に維持することの示唆のない刊行物２発明において、その範囲を採用するとはいえないし、ましてや、酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持するとはいえない。
　
取消理由で採用しなかった特許異議申立理由について
１　特許異議申立人は、訂正前の請求項１〜２６に係る発明が、刊行物２又は刊行物１１に記載された発明であるとして、特許法第２９条第１項第３号に関する理由を申立てているので検討する。
　訂正後の特許請求の範囲に記載された本件発明に関し、刊行物２発明との対比で認定した相違点５（４３頁）及び相違点４−２６（４６頁）、刊行物１１発明との対比で認定した相違点４’（５１頁）及び相違点４’−２６（５４頁）はいずれも前述のとおり実質的相違点であるので、特許異議申立人の特許法第２９条第１項第３号に関する主張は採用できない。
２　また、特許異議申立人は、刊行物１に記載された発明に対して刊行物２〜１０に記載の技術的事項を適用した場合の特許法第２９条第２項に関する理由を申立てているので検討する。
　上述のとおり、刊行物１は、アセトアルデヒド濃度を一定以下に抑えることで、高純度の酢酸を製造しようとするもので、ヨウ化エチルの濃度を一定以下に維持するために酢酸メチル濃度を一定範囲に維持することに着目しておらず、酢酸メチル濃度を２３．７重量％という高い値で実行している刊行物２記載の技術的事項や刊行物３〜１０のメタノール中のエタノール含有量の技術常識を考慮しても、本願発明は、刊行物１に記載された発明及び刊行物２〜１０記載の技術的事項から容易に発明することができたものとはいえない。
第７　むすび
　以上のとおり、請求項１〜３，５〜１２，１４〜１７，１９，２６に係る特許は、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立人が申し立てた理由及び証拠によっては、取り消されるべきものとはいえない。
　また、他に請求項１〜３，５〜１２，１４〜１７，１９，２６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　さらに、請求項４，１３，１８，２０〜２５に係る特許は、訂正により削除されたため、本件特許の請求項４，１３，１８，２０〜２５に係る特許に関する申立てについては、対象となる請求項が存在しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成３０年５月７日（２０１８．５．７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチル、及びハロゲン化物塩の存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、ここで、該カルボニル化は該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を
３８０ｗｐｐｍ以下
であり、該反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する方法
　【請求項２】
　請求項１に記載の方法であって、該工程が、プロピオン酸を該酢酸生成物から除去し、及び／又は該酢酸生成物中のプロピオン酸濃度を減少させることを含まない方法。
　【請求項３】
　請求項１に記載の方法であって、該工程が、該反応媒体からアルカンを除去するためのアルカン除去システムを含まない方法。
　【請求項４】
　
（削除）
　【請求項５】
　請求項１に記載の方法であって、該反応媒体中のヨウ化エチルと該酢酸生成物中のプロピオン酸が３：１〜１：２の重量比で存在する方法。
　【請求項６】
　請求項１に記載の方法であって、該反応媒体が０．１〜１４重量％の量の水を含む方法。
　【請求項７】
　請求項１に記載の方法であって、該反応器を１５０〜２５０℃の温度及び２５〜４０気圧の全圧に維持する方法。
　【請求項８】
　請求項１に記載の方法であって、該反応媒体が１５００ｗｐｐｍ以下の量のアセトアルデヒドを更に含む方法。
　【請求項９】
　請求項８に記載の方法であって、アセトアルデヒドとヨウ化エチルが２：１〜２０：１の重量比で該反応媒体中に存在する方法。
　【請求項１０】
　請求項１に記載の方法であって、
　該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を、
　（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は
（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度
　該反応媒体から該酢酸生成物を分離する；
ことによって維持する方法。
　【請求項１１】
　請求項１０に記載の方法であって、該反応器内の該水素分圧を０．３〜２気圧に維持する方法。
　【請求項１２】
　請求項１０に記載の方法であって、該反応媒体中の酢酸メチル濃度を
２．５〜３．２重量％
　【請求項１３】
　
（削除）
　【請求項１４】
　請求項１に記載の方法であって、該反応媒体中のヨウ化エチル濃度を、該反応媒体から誘導される流れからアセトアルデヒドを除去することによって維持する方法。
　【請求項１５】
　請求項１４に記載の方法であって、
　ヨウ化エチル濃度が、
　（ａ）該反応媒体の少なくとも一部を分離して、酢酸及び液体再循環物質を含む蒸気オーバーヘッド流を与え；
　（ｂ）該蒸気オーバーヘッド流を蒸留して、精製酢酸生成物、並びにヨウ化メチル、水、酢酸、酢酸メチル、及びアセトアルデヒドを含む第１のオーバーヘッド流を生成させ；
　（ｃ）該第１のオーバーヘッド流の少なくとも一部を蒸留して、第２のオーバーヘッド流及び液相残渣を形成し、ここで、該第２のオーバーヘッド流は該第１のオーバーヘッド流の少なくとも一部に対してアセトアルデヒドが富化されており；そして
　（ｄ）該第２のオーバーヘッド流の一部を水で抽出して、アセトアルデヒドを含む水性アセトアルデヒド流、及びヨウ化メチルを含むラフィネートを得る；
ことを含む方法を用いてアセトアルデヒドを除去することによって維持される方法。
　【請求項１６】
　請求項１５に記載の方法であって、該ラフィネートからのヨウ化メチルを該反応器に直接か又は間接的に戻す方法。
　【請求項１７】
　請求項１６に記載の方法であって、該第１のオーバーヘッド流を凝縮及び二相分離して軽質液相及び重質液相を形成することを更に含み、ここで工程（ｃ）において蒸留される該第１のオーバーヘッド流の該少なくとも一部が重質液相を含む方法。
　【請求項１８】
　
（削除）
　【請求項１９】
　請求項１７に記載の方法であって、該重質液相がヨウ化エチルを含む方法。
　【請求項２０】
　
（削除）
　【請求項２１】
　
（削除）
　【請求項２２】
　
（削除）
　【請求項２３】
　
（削除）
　【請求項２４】
　
（削除）
　【請求項２５】
　
（削除）
　【請求項２６】
　酢酸生成物の製造方法であって、反応器内において、メタノールを、水、金属触媒、ヨウ化メチル、及びハロゲン化物塩の存在下で一酸化炭素を用いて連続的にカルボニル化して反応媒体を形成する工程、ここで、該カルボニル化は、（Ａ）該反応器内の水素分圧；及び／又は
（Ｂ）該反応媒体のヨウ化メチル濃度
３８０ｗｐｐｍ以下
であり、該反応媒体の酢酸メチル濃度を０．６〜４．１重量％に維持する方法