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　特願２００４−　６８４３７「低級炭化水素の芳香族化触媒」拒絶査定不服審判事件〔平成１７年　９月２２日出願公開、特開２００５−２５４１２１〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本願は，平成１６年３月１１日に出願した特許出願であって，平成１９年４月６日付けで拒絶理由が通知され，同年６月１１日に意見書及び手続補正書が提出され，同年７月１１日付けで再度拒絶理由が通知され，同年９月１８日に意見書及び手続補正書が提出され，同年１０月１０日付けで拒絶査定がなされ，これに対し，同年１１月１５日に拒絶査定不服審判の請求がなされ，同年１２月１７日付で手続補正書が提出されたものである。その後，平成２２年４月５日付けで特許法第１６４条第３項に基づく報告を引用した審尋が通知されたが，請求人から何ら応答がなかった。
　　　
２．平成１９年１２月１７日付けの手続補正（以下，「本件補正」という。）についての補正却下の決定
［補正却下の決定の結論］
　平成１９年１２月１７日付付けの手続補正を却下する。
［理由］
（１）本件補正により，補正後の特許請求の範囲の請求項１は，平成１９年９月１８日付け手続補正書により補正された特許請求の範囲の
「【請求項１】
　メタロシリケートにモリブデンとモリブデン以外の金属成分とを担持した後に，これを炭化処理する際に還元性ガスを混合して処理する低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法であって，
　前記メタロシリケートにモリブデン成分と前記金属成分とを個別の担持工程で担持し，
　この担持工程に供される前記金属成分の溶液は金属塩濃度として０．０１〜０．２ｍｏｌ／ｌに調製されること
を特徴とする低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法。」が
「【請求項１】
　メタロシリケートにモリブデンとモリブデン以外の金属成分とを担持した後に，これを炭化処理する際に還元性ガスを混合して処理して得た低級炭化水素の芳香族化触媒あって，
　前記メタロシリケートにモリブデン成分と前記金属成分とを個別の担持工程で担持し，
　この担持工程に供される前記金属成分の溶液は金属塩濃度として０．０１〜０．２ｍｏｌ／ｌに調製されること
を特徴とする低級炭化水素の芳香族化触媒。」に補正された。
　　
（２）上記補正は，補正前請求項１の「芳香族化触媒の製造方法」を「芳香族化触媒」にしようとするものであるが，かかる補正は，発明のカテゴリーを変更するものであり，補正前のいずれの請求項も「芳香族化触媒の製造方法」の発明であることから，特許請求の範囲の減縮，誤記の訂正並びに明りょうでない記載の釈明のいずれを目的とするものにも該当しない。
　なお，請求人は，かかる点が指摘されている，特許法第１６４条第３項に基づく報告を引用した審尋に対して何ら回答がなかったことは前述したとおりである。
　したがって，本件補正は，平成１８年法律第５５号改正附則第３条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第１７条の２第４項の規定に違反するので，同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。 
　　
３．本願発明
　平成１９年１２月１７日付で提出された手続補正書による補正は上記のとおり却下されたので，本願発明は，平成１９年９月１８日付けの手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された事項により特定されるとおりのものであるところ，その請求項１に係る発明（以下，「本願発明」という。）は，次のとおりである。
　　
【請求項１】　メタロシリケートにモリブデンとモリブデン以外の金属成分とを担持した後に，これを炭化処理する際に還元性ガスを混合して処理する低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法であって，
　前記メタロシリケートにモリブデン成分と前記金属成分とを個別の担持工程で担持し，　この担持工程に供される前記金属成分の溶液は金属塩濃度として０．０１〜０．２ｍｏｌ／ｌに調製されること
を特徴とする低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法。
　　　
４．引用刊行物
（１）本願の出願日前に頒布された「特開平１０−２７２３６６号公報 」（原査定の拒絶の理由に引用された引用文献１，以下「引用例１」という。）には，次の事項が記載されている。
（ア）「【請求項２】　モリブデン及びその化合物から選ばれた少なくとも一種と，亜鉛，ガリウム，コバルト，クロム，ランタン，ネオジム，サマリウム及びイットリウムからなる金属並びにそれらの金属の化合物からなる群から選ばれた少なくとも一種と，メタロシリケートとからなる低級炭化水素の芳香族化触媒。」（【特許請求の範囲】） 
（イ）「【発明の属する技術分野】本発明は，天然ガス等の低級炭化水素含有ガスから化学工業，薬品類，プラスチック類などの化学製品の原料として有用であるベンゼン類及びナフタレン類を主成分とする芳香族炭化水素と高純度の水素ガスとを同時に効率的に製造することができる触媒と，該触媒の存在下に，低級炭化水素を高温接触反応に付して芳香族炭化水素を主成分とする芳香族化合物及び水素を製造する方法に関する。」（段落【０００１】）
（ウ）「本発明の触媒である・・・低級炭化水素の芳香族化触媒は，以下の各方法で製造することができる。即ち，（１）メタロシリケートにまずモリブデンを担持させた後，第二成分を担持させる。（２）メタロシリケートにまず第二成分を担持させた後，モリブデンを担持させる。（３）メタロシリケートにモリブデンと第二成分を同時に担持させる。これらの方法の中では，（１）の方法が好ましい。」（段落【００１９】）
（エ）「実施例３
ＨＺＳＭ−５にモリブデンを担持した触媒の調製方法：０．６６ｇパラモリブデン酸アンモニウム塩を１０ｍｌの蒸留水に溶解し，ＨＺＳＭ−５（シリカ／アルミナ比＝１２）（表面積８００ｍ２／ｇ，細孔径＝７Å）の粉末１２ｇを加え，充分に攪拌しながら回転式減圧エバポレーターを用いて蒸発乾固して，パラモリブデン酸アンモニウムのＨＺＳＭ−５担持体を得た。これを石英製反応管（１．２φ長さ３０ｃｍＶ字タイプ）に充填後，純酸素ガス流（４０ｍｌ／分，１気圧）下，４００℃で４時間焼成して薄草色粉末としてＭｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５を得た。
　Ｍｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒に更にコバルト，ガリウム，亜鉛，クロムを担持した触媒の調製方法：硝酸コバルト０．０７２ｇを３ｍｌの蒸留水に溶解し，さらに上記で調製したＭｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒１．５ｇを加えた後，同様に蒸発乾固，焼成する事により，Ｍｏ（３％）／Ｃｏ（１％）／ＨＺＳＭ−５触媒を調製した。同様にして，Ｍｏ（３％）／Ｇａ（１．５％）／ＨＺＳＭ−５触媒，Ｍｏ（３％）／Ｚｎ（１％）／ＨＺＳＭ−５触媒及びＭｏ（３％）／Ｃｒ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒を調製した。」（段落【００３２】〜【００３３】）
（オ）「実施例４
実施例３で調製しＭｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒に更にコバルト，ガリウム，亜鉛，クロムを担持した触媒を用いて実施例２と同様の方法でメタンの芳香族化反応を行った。反応開始後，２００分経過後の結果を表２に示す。
比較例２
実施例４の比較例として６％のＭｏを担持したＭｏ／ＨＺＳＭ−５触媒を用いて実施例２と同様の方法でメタンの芳香族化反応を行った。反応開始後，２００分経過後の結果を表２に示す。」（段落【００３４】）
（カ）【表２】（段落【００３５】）には，「Ｍｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒に更にＣｏ，Ｇａ，Ｚｎ，Ｃｒを担持した触媒の反応成績」として，
「触媒担持　　転化率　　ＨＣ選択率　・・・　水素生成速度
　（％）　　　（％）　　　（％）　　　　　　（nmol/g/sec）
Ｃｏ（１％）　８．８　　　６６　　　・・・　　１８６０
Ｇａ（1.5％）　４．３　　　９３　　　・・・　　１３４０
Ｚｎ（１％）　８．１　　　５６　　　・・・　　１６９０
Ｃｒ（３％）　８．５　　　５７　　　・・・　　１７００
Ｍｏ（６％）　６．４　　　５８　　　・・・　　１４８０　　　」が記載されている。
（キ）「【発明の効果】本発明の触媒は，芳香族化反応の触媒としてきわめて優れた転化率，選択率を示す。また，本発明の触媒を使用した芳香族化方法により，メタン等の低級炭化水素から高付加価値のベンゼン，トルエン，キシレン及びナフタレン等の芳香族炭化水素及び水素を高活性，高収率で製造することが可能である。」（段落【００４１】）
　
（２）本願の出願日前に頒布された「小島 綾一 外4名，メタンの脱水素芳香族化反応における水素添加効果とモリブデンカーバイド種触媒特性の研究，触媒，２００４年３月１０日，ｖｏｌ．４６　Ｎｏ．２，第１３０−１３２頁」（原査定の拒絶の理由に引用された引用文献４，以下「引用例２」という。）には，次の事項が記載されている。
（ア）「メタンの脱水素芳香族化反応による水素およびベンゼンの合成は，天然ガスの有効利用という観点から工業的に重要な反応である．当研究室ではこれまでに，この反応に対し高活性なＭｏ／ＺＳＭ−５系触媒[1]・・・の開発に取り組んできた．Ｍｏ／ＺＳＭ−５系触媒では，Ｍｏ炭化物が活性種であり，活性化されたメタンがＨＺＳＭ−５細孔内でベンゼンやナフタレンに選択的に転化することを報告した．・・・本発表討論では新たな方法として，反応ガス中に水素を微量添加すると反応中に析出した炭素を再活性化させて触媒を安定化させること[4,5]，活性点となるＭｏ炭化物について２種類（β−Ｍｏ２Ｃ，α−ＭｏＣ１−ｘ）調製し活性種の構造と反応性の検討を行ったこと[6]，さらに水素を添加した反応条件にて鉄族元素，白金族元素などの第二金属成分添加効果[7,8]を検討しさらなる触媒能の向上を行ったことを報告する．」（第１３０頁左欄「１．緒言」の項）
（イ）「Ｍｏ／ＺＳＭ−５系触媒の調製は以下の手順で行なった．アンモニウム型ＺＳＭ−５を，Ｍｏの担持量が６ｗｔ％となる量のモリブデン酸アンモニウム水溶液に含浸し，ロータリーエヴァポレーターで水を取り除き，１２０℃で一晩乾燥した．その後空気中５５０℃で８時間焼成し，熱分解によりＭｏ酸化物を担持させた．また第二成分金属を添加する場合は，アンモニウム型ＺＳＭ−５を，モリブデン酸アンモニウム水溶液に含浸する際に同時に添加した．鉄族元素（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）の場合は硝酸塩を使用し，・・・第二金属成分とＭｏのモル比は０．２：１とした．その後の乾燥，焼成条件はＭｏ単独の場合と同様にした．」（第１３０頁左欄「２．１．触媒調製」の項）
（ウ）「このように調製した資料を石英製の反応管に充填し，前処理を施した．従来の方法では，空気中で５５０℃まで昇温，１時間維持したのち，９ＣＨ４＋Ａｒ混合ガスに切り替え，圧力を０．３ＭＰａ，温度を６５０℃にして１時間維持することにより炭化処理を施した．このときＭｏ酸化物から直接炭化することにより，ＨＣＰ構造を持つβ−Ｍｏ２Ｃが形成される．ここでは新しい処理方法として，ＣＨ４＋４Ｈ２混合ガス流通下，常圧で７００℃まで５℃／ｍｉｎで昇温，２時間維持してβ−Ｍｏ２Ｃを合成する方法も用いた．また，Ｍｏ炭化物にはＦＣＣ構造を持つα−ＭｏＣ１−ｘも知られている．この場合，試料をＣ４Ｈ１０＋１１Ｈ２混合ガス流通下，常圧で３５０℃まで昇温，２４時間維持することによりＦＣＣ構造を持つＭｏＯＸＨＹＣＺに還元して[9]，その後５５０℃まで再び５℃／ｍｉｎで昇温した段階で９ＣＨ４＋Ａｒ混合ガスに切り替え，７５０℃まで昇温，１０分間維持してα−ＭｏＣ１−ｘを合成した．炭化処理後の試料のＸＲＤパターンをFigure１に示す．」（第１３０頁右欄「２．２．炭化処理」の項）
（エ）「さらに第二成分添加を検討するに当たり，まずここでは鉄族元素添加の代表としてＣｏ添加の場合を検討した．結果をFigure６に示す．ＣＨ４＋４Ｈ２ガスで前処理を施す（β−Ｍｏ２Ｃの形成）と，ベンゼンの生成速度が増加したが，安定性は向上せず，２４時間後にはＣｏ無添加の触媒より低い活性を示した．これに対しＣ４Ｈ１０＋１１Ｈ２混合ガスで還元したのち炭化処理を施した場合（α−ＭｏＣ１−ｘの形成），活性の増加はβ−Ｍｏ２Ｃの場合に比べ小さいが，２４時間以内での失活が観察されず，触媒の安定性が大幅に向上した．前処理を変えることにより炭化物の相，Ｃｏとの混ざり方が変化し，触媒活性挙動に影響を与えると考察した．・・・」（第１３２頁左欄「３．３．触媒への第二金属成分添加効果」の項）
　
５．対比・判断
　引用例１には，記載事項（ア）に「モリブデン及びその化合物から選ばれた少なくとも一種と，亜鉛，ガリウム，コバルト，クロム，ランタン，ネオジム，サマリウム及びイットリウムからなる金属並びにそれらの金属の化合物からなる群から選ばれた少なくとも一種と，メタロシリケートとからなる低級炭化水素の芳香族化触媒。」が記載され，記載事項（ウ）に「本発明の触媒である・・・低級炭化水素の芳香族化触媒は，以下の各方法で製造することができる。即ち，（１）メタロシリケートにまずモリブデンを担持させた後，第二成分を担持させる。（２）メタロシリケートにまず第二成分を担持させた後，モリブデンを担持させる。（３）メタロシリケートにモリブデンと第二成分を同時に担持させる。これらの方法の中では，（１）の方法が好ましい。」と記載され，実施例として，記載事項（エ）に「ＨＺＳＭ−５にモリブデンを担持した触媒の調製方法・・・Ｍｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５を得た。Ｍｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒に更にコバルト・・・を担持した触媒の調製方法：硝酸コバルト０．０７２ｇを３ｍｌの蒸留水に溶解し，さらに上記で調製したＭｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒１．５ｇを加えた後，同様に蒸発乾固，焼成する事により，Ｍｏ（３％）／Ｃｏ（１％）／ＨＺＳＭ−５触媒を調製した。」ことが記載され，記載事項（カ）によれば，Ｍｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒に更にＣｏを担持した触媒が特に水素生成速度に優れていることが記載されている。
　これらの記載事項を本願発明に則して整理すると，引用例１には「メタロシリケートであるＨＺＳＭ−５に，まずモリブデンを担持させてＭｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒を得た後，第二成分としてコバルトを担持させる低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法であって，第二成分の担持が硝酸コバルト０．０７２ｇを３ｍｌの蒸留水に溶解し，Ｍｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒１．５ｇを加えて後，同様に蒸発乾固，焼成することにより行われる低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法」の発明（以下，「引用例１発明」という。）が記載されていると認められる。
　
　本願発明と引用例１発明を対比すると，
　引用例１発明の「第二の成分のコバルト」は本願発明の「金属成分」であって，「モリブデン以外の金属成分」に相当し，引用例１発明の「メタロシリケートであるＨＺＳＭ−５に，まずモリブデンを担持させてＭｏ（３％）／ＨＺＳＭ−５触媒を得た後，第二成分としてコバルトを担持させる」ことは，メタロシリケートにモリブデン成分と前記金属成分とを個別の担持工程で担持させることに他ならない。
　また，引用例１発明の「第二成分の担持」における「硝酸コバルト０．０７２ｇを３ｍｌの蒸留水に溶解」は，硝酸コバルトの分子量が１８２．９６（「化学大事典」共立出版株式会社「しょうさんコバルト」の項）であることにより「０．０７２ｇ／３ｍｌ」をモル換算すると「０．１３ｍｏｌ／ｌ」であることから，「コバルト溶液の金属塩濃度は０．０７２ｇ／３ｍｌに調整」されているものといえることから，本願発明の「この担持工程に供される前記金属成分の溶液は金属塩濃度として０．０１〜０．２ｍｏｌ／ｌに調製されることと「０．１３ｍｏｌ／ｌに調整」で一致している。
　以上のことから，両者は，「メタロシリケートにモリブデンとモリブデン以外のコバルトとを担持した低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法であって，前記メタロシリケートにモリブデン成分と前記コバルトとを個別の担持工程で担持し，この担持工程に供される前記金属成分の溶液はコバルト塩濃度として０．１３ｍｏｌ／ｌに調製される低級炭化水素の芳香族化触媒の製造方法。」で一致し，次の点で相違している。
相違点ａ：本願発明は，メタロシリケートにモリブデンとモリブデン以外の金属成分とを担持した「後に，これを炭化処理する際に還元性ガスを混合して処理する」のに対し，引用例１発明は，かかる処理は特定されていない点
　
　そこで，この相違点ａについて検討すると，
　引用例２には，記載事項（ア）によれば「メタンの脱水素芳香族化反応による水素およびベンゼンの合成反応に対し高活性なＭｏ／ＺＳＭ−５系触媒では，Ｍｏ炭化物が活性種であり，活性化されたメタンがＨＺＳＭ−５細孔内でベンゼンやナフタレンに選択的に転化する」ことが記載されているといえ，また，記載事項（ウ）に「・・・従来の方法では，空気中で５５０℃まで昇温，１時間維持したのち，９ＣＨ４＋Ａｒ混合ガスに切り替え，圧力を０．３ＭＰａ，温度を６５０℃にして１時間維持することにより炭化処理を施した．このときＭｏ酸化物から直接炭化することにより，ＨＣＰ構造を持つβ−Ｍｏ２Ｃが形成される・・・，ＣＨ４＋４Ｈ２混合ガス流通下，常圧で７００℃まで５℃／ｍｉｎで昇温，２時間維持してβ−Ｍｏ２Ｃを合成する方法を用いた．また，Ｍｏ炭化物にはＦＣＣ構造を持つα−ＭｏＣ１−ｘも知られている．」，（エ）に「第二成分の鉄族元素添加の代表としてＣｏ添加の場合・・・，ＣＨ４＋４Ｈ２ガスで前処理を施す（β−Ｍｏ２Ｃの形成）と，ベンゼンの生成速度が増加したが，安定性は向上せず，２４時間後にはＣｏ無添加の触媒より低い活性を示した．これに対しＣ４Ｈ１０＋１１Ｈ２混合ガスで還元したのち炭化処理を施した場合（α−ＭｏＣ１−ｘの形成），活性の増加はβ−Ｍｏ２Ｃの場合に比べ小さいが，２４時間以内での失活が観察されず，触媒の安定性が大幅に向上した」ことが記載されている。
　これらの記載によれば，メタンの脱水素芳香族化反応による水素およびベンゼンの合成反応に対し高活性なＭｏ／ＺＳＭ−５系触媒では，Ｍｏ炭化物が活性種であって，メタンを活性化することや，かかるＭｏ炭化物は，空気中で５５０℃まで昇温，１時間維持したのち，９ＣＨ４＋Ａｒ混合ガスに切り替え，圧力を０．３ＭＰａ，温度を６５０℃にして１時間維持することにより炭化処理を施したり，ＣＨ４＋４Ｈ２混合ガス流通下，常圧で７００℃まで５℃／ｍｉｎで昇温，２時間維持してβ−Ｍｏ２Ｃを合成したりして得られること，さらに第二成分のＣｏ添加の場合にＣＨ４＋４Ｈ２ガスで前処理を施す（β−Ｍｏ２Ｃの形成）と，生成速度が増加したり，Ｃ４Ｈ１０＋１１Ｈ２混合ガスで還元したのち炭化処理を施した場合（α−ＭｏＣ１−ｘの形成）触媒の安定性が大幅に向上することが知られているといえる。
　付言すれば，従来のＭｏ／ＺＳＭ−５系触媒の炭化処理として「Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｃａｔａｌｙｓｉｓ，１８１，Ｐ．１７５−１８８（１９９９）」の第１７５頁左欄１１〜１６行，第１８７頁右欄２０〜３０行に，Ｍｏ／ＨＺＳＭ−５を炭化処理したＭｏ２Ｃが著しくメタンの脱水素芳香族化の活性を高めることが開示されている。
　
　してみると，上記引用例２の技術的事項に照らせば，Ｍｏ及びＣｏ担持触媒に炭化処理をすることに格別阻害要因も見当たらないことを勘案して，引用例１発明の「低級炭化水素の芳香族化触媒」を更に炭化処理してＭｏカーバイドを形成してメタンの芳香族化活性を高めようとすることは，当業者が容易に想起することであり，相違点ａに係る本願発明の構成を導出することは当業者であれば格別困難なく為し得ることといえる。
　そして，本願発明の特定事項を採ることによって奏する本願明細書記載の効果も引用例１，２の記載事項や従来技術に加え，順次触媒材料を担持させることで触媒の耐久性が向上することも普通に知られている（特開昭２００１−３３４１５２の段落【００２０】参照）ことから当業者が予測し得ることといえる。
　
６．むすび
　したがって，本願発明は，引用例１，２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法２９条２項の規定により特許を受けることができない。
　よって，結論のとおり審決する。