【事件の表示】
　特願２００４−１５２４８３「ホイスラー構造の合金及びその製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１７年１２月　２日出願公開、特開２００５−３３０５７０〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯
　
　本願は、平成１６年５月２１日の出願であって、平成２０年９月２９日付けの拒絶理由通知がなされ、その願書に添付した明細書と特許請求の範囲について同年１２月１日付けの手続補正がなされたが、平成２１年７月１６日付けの拒絶査定がなされたものである。
　そして、本件審判は、この査定を不服として、同年１０月２７日に請求がなされたものであり、前記明細書と特許請求の範囲について同日付けの手続補正もなされている。
　
　
２．補正の却下の決定
　
２−１．結論
　
　平成２１年１０月２７日付けの手続補正（以下、「本件補正」という。）を却下する。
　
２−２．理由
　
２−２−１．補正の内容
　
　本件補正後の特許請求の範囲には、次のとおり記載されている。
　
【請求項１】
　ホイスラー構造の合金を長時間の熱処理を施すことなく効率的に合成する方法であって、（１）出発原料として、鉄とアルミニウムを含む合金粉末と、鉄粉末、アルミニウム粉末、鉄を除くバナジウムないし遷移金属粉末を使用し、機械的合金化法で、鉄、アルミニウム、鉄を除く遷移金属及び不可避的に含まれる元素より構成される非平衡状態の合金粉末を合成し、（２）上記合金粉末を成形し、通電加圧焼結により焼結することにより平衡状態に遷移させた規則構造のホイスラー合金を作製する、ことを特徴とするホイスラー構造の合金の製造方法。
【請求項２】
　上記合金粉末を７００〜１１５０℃で通電加圧焼結する、請求項１に記載のホイスラー構造の合金の製造方法。
【請求項３】
　焼結前にセラミックス粒子を混合して焼結する、請求項１に記載のホイスラー構造の合金の製造方法。
【請求項４】
　請求項１から３のいずれかに記載の方法により出発原料として、鉄とアルミニウムを含む合金粉末と、鉄粉末、アルミニウム粉末、バナジウム粉末を使用して作製されたホイスラー構造の合金であって、焼結体の結晶粒は、０．５〜１０ミクロン程度と細かく、平衡状態に遷移させた規則構造を有することを特徴とするホイスラー構造の合金。
　
　・・・(後略）・・・
　
２−２−２．補正の適否
　
　本件補正後の請求項４には、「請求項１から３のいずれかに記載の方法により・・・(中略）・・・作製されたホイスラー構造の合金であって、焼結体の結晶粒は、０．５〜１０ミクロン程度と細かく」すること（以下、「粒径限定」という。）が記載されている。そして、「請求項１から３のいずれかに記載の方法」では、通電加圧焼結によりホイスラー合金を作製することが特定されているから、この粒径限定は、結局、通電加圧焼結後の焼結体の結晶粒径を特定するものと認められる。
　これに対し、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「当初明細書」という。）には、焼結体の結晶粒径に関し、下記のとおり記載されている（審決注：関連箇所に下線部を付記）。
　
　　−−−−−−−−−−−−−−記−−−−−−−−−−−−−−
　
【実施例１】
　
　・・・（中略）・・・
　
【００１９】
　得られた粉末２ｇを、外径３０ｍｍ、内径１０ｍｍ、高さ３０ｍｍの黒鉛製の型に充填し、
５０ＭＰａの加圧力にてパルス状の電流を流しながら通電加熱
【００２０】
　得られた焼結体のＸ線回折パターンは、図３のように、ホイスラー構造特有の回折パターン（２θ＝２６ｄｅｇ．付近で回折ピーク（１１１）が観察されることが特徴）を示した。
焼結体の結晶粒は、０．５ミクロン程度
【実施例２】
　
　・・・（中略）・・・
　
　得られた粉末２ｇを、外径３０ｍｍ、内径１０ｍｍ、高さ３０ｍｍの超硬合金製の型に充填し、
２５０ＭＰａの加圧力にて室温で成形した。この成形体を真空炉にて焼結
【００２３】
　得られた焼結体のＸ線回折パターンは、ホイスラー構造特有の回折パターンを示した。
焼結体の結晶粒は、１０ミクロン程度であり、通電焼結により作製した焼結体に比べて、大きな結晶粒径
　
　　−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−
　
　上記記載によれば、上記粒径限定で特定した「１０ミクロン程度」とは真空炉焼結後の結晶粒径であって、通電加圧焼結後の結晶粒径とは異なるものとされている。
　してみると、上記粒径限定は、当初明細書の記載から自明でない技術的事項を含み、当初明細書のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入するものとなるから、当初明細書に記載した事項の範囲内においてしたものではない。
　したがって、上記粒径限定を含む本件補正は、特許法第１７条の２第３項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。 
　
　
３．本願発明の認定
　
　本件補正は却下されたので、本願の請求項１〜７に係る発明（以下、「本願発明１〜７」という。）は、平成２０年１２月１日付けの手続補正がなされた特許請求の範囲請求項１〜７に記載された次の事項により特定されるものと認められる。
　
【請求項１】
　ホイスラー構造の合金を長時間の熱処理を施すことなく効率的に合成する方法であって、（１）出発原料として、鉄とアルミニウムを含む合金粉末と、鉄粉末、アルミニウム粉末、鉄を除くバナジウムないし遷移金属粉末を使用し、機械的合金化法で、鉄、アルミニウム、鉄を除く遷移金属及び不可避的に含まれる元素より構成される非平衡状態の合金粉末を合成し、（２）上記合金粉末を成形し、真空炉にて焼結するか、あるいは、加圧焼結又は通電加圧焼結により焼結することにより平衡状態に遷移させた規則構造のホイスラー合金を作製する、ことを特徴とするホイスラー構造の合金の製造方法。
【請求項２】
　上記合金粉末を７００〜１３００℃で加圧焼結する、請求項１に記載のホイスラー構造の合金の製造方法。
【請求項３】
　上記合金粉末を７００〜１１５０℃で通電加圧焼結する、請求項１に記載のホイスラー構造の合金の製造方法。
【請求項４】
　焼結前にセラミックス粒子を混合して焼結する、請求項１に記載のホイスラー構造の合金の製造方法。
【請求項５】
　請求項１から４のいずれかに記載の方法により出発原料として、鉄とアルミニウムを含む合金粉末と、鉄粉末、アルミニウム粉末、バナジウム粉末を使用して作製されたホイスラー構造の合金であって、焼結体の結晶粒は、０．５〜１０ミクロン程度と細かく、平衡状態に遷移させた規則構造を有することを特徴とするホイスラー構造の合金。
【請求項６】
　請求項５に記載のホイスラー構造の合金からなり、熱を電気に変換する機能を有することを特徴とする熱電変換材料。
【請求項７】
　請求項６に記載の熱電変換材料を構成要素として含むことを特徴とする熱電変換部材。
　
　
４．原査定の理由
　
　原審でなされた拒絶査定の理由は、要するに、
「本願発明１〜７は、その出願前に日本国内において頒布された刊行物に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。」というものであり、
刊行物として、
　　　特開２００４−１１９６４８号公報（以下、「引用例」という。）、
周知技術文献として、
　　　特開平１１−４０８６０号公報（以下、「周知例１」という。）
　　　特開平７−３３１３５６号公報（以下、「周知例２」という。）
が引用されている。
　
　
５．引用例及び周知例の記載
　
５−１．引用例
　
摘記１
【００１７】
ＦｅｘＡｌｙＶ１００−ｘ−ｙの組成式を有する本発明の実施形態に係る熱電変換材料において、Ｆｅ（鉄）の含有量ｘは、約４０原子％以上約４９原子％以下の範囲とすることが好ましい。鉄の含有量が約４０原子％未満となるとゼーベック係数の劣化が著しくなり、約４９原子％を超えるとｎ型熱電変換材料となるおそれがある。
【００１８】
また、ＦｅｘＡｌｙＶ１００−ｘ−ｙの組成式を有する本発明の実施形態に係る熱電変換材料において、Ａｌ（アルミニウム）の含有量ｙは、約２６原子％以上約４０原子％以下の範囲とすることが好ましい。アルミニウムの含有量が約２６原子％未満となるとｎ型熱電変換材料となるおそれがあり、約４０原子％を超えるとゼーベック係数が劣化するおそれがある。
【００１９】
また本発明の実施形態においては熱電変換材料がホイスラー構造を主相としていることが、特に好ましい。ホイスラー構造を主相とすることにより高いゼーベック係数が得られる。ここで、主相とは熱電変換材料を構成している結晶相および非晶質相の中で最も体積占有率の大きな相をさす。主相の割合は、好ましくは約５０体積％以上、より好ましくは約７０体積％以上、最も好ましくは約９０体積％以上である。
　
摘記２
【００２２】
本発明の実施形態にかかる熱電変換材料は、例えば以下のような方法により製造することができる。
【００２３】
まず、所定量の各元素を含有する合金を、アーク溶解や高周波溶解などにより作製する。合金の作製に当たっては、単ロール法、双ロール法、回転ディスク法、ガスアトマイズ法などの液体急冷法、あるいはメカニカルアロイング法などの固相反応を利用した方法などを採用することもできる。液体急冷法やメカニカルアロイング法といった方法は、合金を構成する結晶相を微細化する、結晶相内への元素の固溶域を拡大するなどの点で有利である。このため、熱伝導度の低減、ゼーベック係数の増大などに有効である。
　
　・・・（中略）・・・
　
【００２６】
次に、合金をボールミル、ブラウンミル、またはスタンプミルなどにより粉砕して合金粉末を得、合金粉末を焼結法、ホットプレス法、またはＳＰＳ法などによって一体成型する。一体成型は、合金の酸化を防止するという観点から、例えばＡｒなどの不活性雰囲気中で行なわれることが好ましい。次いで、得られた成型体を所望の寸法に加工することによって、本発明の実施形態にかかるｐ型熱電変換材料を含むｐ型素子が得られる。成型体の形状や寸法は、使用目的等に応じて適宜選択することができる。例えば、外径約０．５〜１０ｍｍφ、厚み約１〜３０ｍｍの円柱状や、０．５〜１０ｍｍ×０．５〜１０ｍｍ×１〜３０ｍｍ程度の直方体状などとすることができる。
　
５−２．周知例１
　
摘記1-1
【００２５】一般に多結晶体を製造するには、粉末冶金法（粉末原料から焼結体を製造する）又は溶解・凝固法（原料の融液を凝固させて細かい凝固組織を得る）が用いられるが、平均結晶粒径を１μｍ以下まで微細化することは、溶解・凝固法では困難であり、粉末冶金法によらざるを得ない。
【００２６】したがって、本発明においては粉末冶金法を用い、原料を粉砕して平均粒径１μｍ以下の粉末にし、かつ焼結時の結晶粒の成長を抑制して、平均結晶粒径１μｍ以下の焼結体を製造する。
　
摘記1-2
【００３２】しかし、メカニカルアロイング法を用いれば、原料の粉砕過程で粉末粒子の微細化と均一混合および一部合金化（ＣｏＳｂ3化合物の生成）が行われるから、焼結工程での短時間の熱処理で、焼結体全体を均質なＣｏＳｂ3化合物にすることができる。したがって、メカニカルアロイング法の原料は必ずしも合金状態のものを用いる必要はなく、元素状態のものを所定組成に配合してもよい。
　
摘記1-3
【００３４】本発明においては、前記の加圧焼結をプラズマ放電焼結法により行なうことが望ましい。プラズマ放電焼結法が望ましい理由は、加圧焼結の時間を短縮でき、これにより粒成長が抑制され、より微細な結晶粒からなる焼結体を得やすいためである。また、焼結時にプラズマ放電により粒界がクリーンになることが期待される。
　
５−２．周知例２
　
摘記2-1
【００３６】本発明にかかるＡｌ3 Ｆｅ分散強化アルミニウム合金（素材）の製造方法の概要を図１に示す。図に示すように、この製造方法の骨子は、メカニカル・アロイング（以下ＭＡともいう）粉末を得た後、ビレット成形，キャンニングもしくは脱ガス，熱間塑性加工を行なって、Ａｌ3 Ｆｅ分散強化アルミニウム合金素材を得ることにある。
【００３７】しかしながら、本発明は、種々の変形例を含み、製造方法Ｉ（請求項１ないし請求項８に記載の発明がこの方法に関連している）および製造方法II（請求項９ないし請求項１７および請求項１８ないし請求項２８に記載の発明がこの方法に関連している）の態様を少なくとも含むものである。【００３８】製造方法Ｉ（請求項１ないし請求項８）
本製造方法Ｉは、純Ａｌ粉末、又はＡｌ合金粉末にＡｌ3 Ｆｅ（金属間化合物、以下ＩＭＣともいう）粉末とを混合し、ＭＡ処理することを特徴とする。以下、詳細に説明する。　
　
　・・・(中略）・・・
　
【００４９】製造方法II（請求項９ないし１７および請求項１８ないし請求項２８）
本製造方法IIは、純Ａｌ粉またはＡｌ合金粉末と純Ｆｅ粉末とを出発原料としている。本製造方法IIのうちII−(1) の製造方法（請求項９ないし請求項１７）は、純Ａｌ粉末またはＡｌ合金粉末と純Ｆｅ粉末とを混合した後、ＭＡ処理し、ＡｌとＦｅを機械的に合金化して、ＭＡ粉末を得ることを特徴とする。また、延性の大きく異なるＡｌ粉末と純Ｆｅ粉末を直接混合，ＭＡするだけのためII−(2) の製造方法に比べてＡｌ中に合金化されるＦｅ量の下限値が高いのが特徴である。
　
摘記2-2
【００６８】実施例２
本実施例２は、製造方法II−(1) に関する。使用した純Ａｌ粉末，純Ｆｅ粉末は実施例２で既述したものと同じものである。選定した組成比はＡｌ−８ｗｔ％ＦｅとしてＡｌ粉とＦｅ粉を混合した。当組成比ではＦｅが全てＡｌ3 Ｆｅに変化したと仮定すると素材時にはＡｌ−２０ｗｔ％Ａｌ3 Ｆｅ（＝Ａｌ−１５０ｖｏｌ％Ａｌ3 Ｆｅ）となる。既述の混合粉を１０時間ＭＡした。Ａｌの融着がボールや容器壁に生じ、当組成比以上にＡｌ比率が高いと効率的なＭＡが行なえないことが分った。
　
　
６．引用発明の認定
　
　引用例には、ＦｅｘＡｌｙＶ１００−ｘ−ｙの組成式を有する熱電変換材料について、ホイスラー構造が主相であること（摘記１参照）や、アーク溶解、液体急冷法、メカニカルアロイング法等で得た合金の粉末を、焼結法、ホットプレス法、またはＳＰＳ法などによって一体成型することにより製造すること(摘記２参照）が記載されている。
　してみると、引用例には、次の発明が記載されていると認められる。
　
「メカニカルアロイング法で得た合金の粉末をホットプレス法やＳＰＳ法によって一体成型するホイスラー構造を主相とするＦｅｘＡｌｙＶ１００−ｘ−ｙの組成式を有する熱電変換材料の製造方法。」
（以下、「引用製法発明」という。）
　
「引用製法発明の方法により製造される熱電変換材料。」
（以下、「引用製造物発明」という。）
　
　
７．対比・判断
　
７−１．本願発明１について
　
　本願発明１と引用製法発明を対比すると、引用製法発明の「メカニカルアロイング法」「ホットプレス法」「ＳＰＳ（＝放電プラズマ焼結）法」「ホイスラー構造を主相とするＦｅｘＡｌｙＶ１００−ｘ−ｙの組成式を有する熱電変換材料」は、それぞれ本願発明１の「機械的合金化法」「加圧焼結」「通電加圧焼結」「規則構造のホイスラー合金（ホイスラー構造の合金）」に相当する。
　してみると、本願発明１のうち、
「ホイスラー構造の合金を合成する方法であって、（１）機械的合金化法で、合金粉末を合成し、（２）上記合金粉末を、加圧焼結又は通電加圧焼結により焼結する規則構造のホイスラー合金を作製するホイスラー構造の合金の製造方法。」の点は引用製法発明と一致し、次の点で両者は相違する。
　
相違点１：本願発明１が、「長時間の熱処理を施すことなく効率的」な方法であり、機械的合金化法で、「非平衡状態の」合金粉末を合成し、焼結することにより「平衡状態に遷移」させるものであるのに対し、引用製法発明は、長時間の熱処理の有無や、合金粉末の結晶状態が明らかでない点。
　
相違点２：本願発明１が、「出発原料として、鉄とアルミニウムを含む合金粉末と、鉄粉末、アルミニウム粉末、鉄を除くバナジウムないし遷移金属粉末を使用」するのに対し、引用製法発明は、出発原料が不明である点。
　
　そこで相違点について検討する。
　相違点１について、メカニカルアロイング法では、原料粉末の微細化や均一混合と共に一部合金化（＝非平衡状態）がなされるため、その後の焼結工程にて短時間の熱処理で均質な合金（＝平衡状態）が得られるのは自明である（要すれば、摘記1-2参照）から、相違点１は実質的な差異ではない。
　次に、相違点２について、メカニカルアロイング法では、出発原料に純金属粉末だけでなく合金粉末も使用されている（要すれば、摘記1-2，2-1参照）が、純Ａｌ粉末が多くなるとボールや容器壁へのＡｌの融着が生じることが知られている（要すれば、摘記2-2参照）。
　してみると、ＦｅｘＡｌｙＶ１００−ｘ−ｙの組成式を有する熱電変換材料をメカニカルアロイングを経て製造する引用製法発明において、鉄とアルミニウムの一部を合金粉末として出発原料にすること、すなわち、相違点２を解消することは、Ａｌの融着防止のために当業者が容易になし得たことである。
　
７−２．本願発明５について
　
　本願発明５と引用製造物発明を対比すると、上記相違点１，２に加え次の点で両者は相違する。
　
相違点３：本願発明５は、「焼結体の結晶粒は、０．５〜１０ミクロン程度と細かく」なるものであるのに対し、引用製造物発明は、熱電変換材料の結晶粒径が明らかでない点。
　
　そこで相違点について検討するに、相違点１は、上述したとおり実質的な差異ではなく、相違点２は、製造工程上の差異であるが、製造物としての差異になるとは認められない。
　次に、相違点３について、引用例には、メカニカルアロイング法を用いることで、合金を構成する結晶相を微細化することができると記載されている（摘記２参照）。そして、メカニカルアロイング法で原料粉末を微細化し、プラズマ放電焼結法により焼結時の粒成長を抑制すると平均結晶粒径１μｍ以下の焼結体が製造できることは周知である（要すれば、摘記1-1〜1-3参照）。
　してみると、メカニカルアロイング法で得た合金の粉末をＳＰＳ法によって一体成型して製造される引用製造物発明において、結晶粒を０．５〜１０ミクロン程度にすること、すなわち、相違点３を解消することは当業者が容易になし得たことである。
　
　
８．むすび
　
　以上のとおり、本願発明１，５は、引用例に記載された発明と周知技術に基いて、その出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
　したがって、本願は、原査定の理由により拒絶すべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。