【手続補正書】
【提出日】平成22年12月13日(2010.12.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２つの流体出発物質（２、３）の間での反応を、触媒床（４）上で流体出発物質（２、３）の前混合を伴なって触媒床への供給前に１５０ｍｓ未満の遅延時間で混入装置（５）中で実施するための反応器（１）において、混入装置（５）が本質的に第１の流体出発物質流（２）の流入方向に対して横方向に配置されている次の要素：
第１の流体出発物質流（２）のための漏出断面積を１／２〜１／１０に狭隘化する、２つまたは３つの連続配置された一連の管（６）の外側に乱流発生装置を備えた、２つまたは３つの連続配置された一連の管（６）、この場合前記管（６）の内部空間には、第２の流体出発物質流（３）が導通され、この第２の流体出発物質流（３）は、前記管（６）中の開口（７）を介して第１の流体出発物質流（２）中に噴入され、ならびに
前記管（６）の上流の穿孔薄板（１０）および
前記管（６）の下流の穿孔薄板（１１）
から形成されていることを特徴とする、２つの流体出発物質（２、３）の間での反応を実施するための上記反応器（１）。
【請求項２】
同じ管の外側に乱流発生装置を備えた管（６）は、フィン付き管（１２）であり、この場合乱流発生器は、フィン（９）として構成されており、管（６）中の開口（７）は、フィン（９）間のフィンピッチ（８）中に開口している、請求項１記載の反応器（１）。
【請求項３】
フィン付き管（１２）が第１の流体出発物質流（２）のための自由漏出断面積を同じ自由漏出断面積の元来の寸法の１／３〜１／６に狭隘化する、請求項１または２記載の反応器（１）。
【請求項４】
フィン付き管（１２）が、長手方向のストリップからなるフィン（９）を備えた、円筒状の外周を有する管（６）から形成され、この管の外周上に螺旋状にストリップ長手縁部に沿って溶接され、および切り込みを入れてフィン基部（１４）の切欠を備え、セグメント（１３）を形成している、請求項１から３までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項５】
セグメント（１３）が、フィン基部（１４）に対して角度をもってねじ曲げられている、請求項４記載の反応器（１）。
【請求項６】
フィン付き管（１２）が、管の長さ１ｍ当たり１００〜３００回のフィン（９）の折り返し点を有する、請求項１から５までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項７】
管（１２）が２５〜１５０ｍｍの範囲内、有利に２０〜５０ｍｍの範囲内の外径を有する、請求項１から６までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項８】
フィン（９）の高さと管（１２）の外径との比が１／１０〜１／２の範囲内にある、請求項１から７までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項９】
フィン（９）が０．３〜１．５ｍｍの範囲内の厚さを有し、セグメント（１３）が３〜１２ｍｍの範囲内、有利に４〜８ｍｍの範囲内の幅を有する、請求項１から８までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１０】
フィン付き管（６）の第２の列がフィン付き管（６）の第１の列の間隙の直ぐ隣に配置されている、請求項１から９までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１１】
フィン付き管（６）の第３の列は、この管がフィン付き管（６）の第２の列の間隙の直ぐ隣に位置するように配置されている、請求項１０記載の反応器（１）。
【請求項１２】
熱媒体が第２の列を貫流し、場合によってはフィン付き管（６）の第３の列または第２の列および場合によっては第３の列が、任意の断面積の完全材料から形成されている、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１３】
フィンピッチ（８）の直径方向に対向した個所でフィン付き管（６）のフィン（９）間のフィンピッチ（８）１つ当たりそれぞれ２つの開口（７）を有し、フィン付き管列中でそれぞれ隣接したフィン付き管（６）に対して最も少ない間隔を有する、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１４】
上流の穿孔薄板（１０）が、第１の流体出発物質（２）によるフィン付き管（６）の第１の列の流入面から、前接続された穿孔薄板（１０）中の開口（１５）の直径の７倍ないし２０倍に相当する距離で配置されている、請求項１から１３でのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１５】
上流の穿孔薄板（１０）中の開口（１５）の直径が、２つの重なり合って続く折り返し点間のフィンの内径間隔の半分よりも短い、請求項１から１４までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１６】
混入装置（５）への第１の流体出発物質流（２）の流入方向に対して垂直方向に全横断面積に対する穿孔薄板中の開口（１５）の自由面積の総和として定義された上流の穿孔薄板（１０）中の開口比が０．５以下、有利に０．３以下である、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の反応器（１）
【請求項１７】
穿孔薄板厚と穿孔薄板（１０、１１）中の開口（１５、１６）の直径との比が０．７５〜２．０の範囲内にある、請求項１から１６までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１８】
下流の穿孔薄板（１１）が、フィン付き管（６）の流出面からフィン付き管（６）の最後の列のフィン付き管（６）の直径の０．５〜２倍の距離で配置されている、請求項１から１７までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項１９】
下流の穿孔薄板（１１）中の開口（１６）の直径が上流の穿孔薄板（１０）中の開口（１５）の直径より大きいかまたはこの直径に等しい、請求項１から１８までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項２０】
触媒床（４）中への反応混合物の入口に対する下流の穿孔薄板（１１）の距離が下流の穿孔薄板（１１）中の開口（１６）の直径の５〜２０倍に相当する、請求項１から１９までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項２１】
高められた温度で耐酸化性および場合によっては耐炭化性である材料が管（６）および穿孔薄板（１０、１１）のための材料として使用されている、請求項１から２０までのいずれか１項に記載の反応器（１）。
【請求項２２】
請求項１から２１までのいずれか１項に記載の反応器（１）中の触媒床（４）上で２つの流体出発物質（２、３）間の化学反応を実施するための方法において、殊にオキシ脱水素化を実施するために、第１の流体出発物質流（２）が反応ガス混合物であり、第２の流体出発物質流（３）が酸素含有ガス流であることを特徴とする、請求項１から２１までのいずれか１項に記載の反応器（１）中の触媒床（４）上で２つの流体出発物質（２、３）間の化学反応を実施するための方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
要求の多い課題を解決するために、極めて短い時間でできるだけ高度な混合物が達成される、即ちできるだけ僅かな構造高さＬ／Ｄが達成される混入装置が必要とされ、この場合Ｌは、主要流体の流動方向での混入装置の長さを示し、Ｄは、主要流体の流動方向に対して垂直方向での触媒床の流入面積を示す。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
この課題は、混入装置が本質的に第１の流体出発物質流の流入方向に対して横方向に配置されている次の要素：
第１の流体出発物質流のための漏出断面積を１／２〜１／１０に狭隘化する、２つまたは３つの連続配置された一連の管の外側に乱流発生装置を備えた、２つまたは３つの連続配置された一連の管、この場合前記管の内部空間には、第２の流体出発物質流が導通され、この第２の流体出発物質流は、前記管中の開口を介して第１の流体出発物質流中に噴入され、ならびに
前記管を上流の穿孔薄板および
前記管を下流の穿孔薄板
から形成されていることによって特徴付けられる、２つの流体出発物質の間での反応を、触媒床上で流体出発物質の前混合を伴なって触媒床への供給前に１５０ｍｓ未満の遅延時間で混入装置中で実施するための反応器によって解決される。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
しばしば、２つの流体出発物質の体積流は、著しく異なり、このことは、混合の課題を相応して困難にする：第２の流体出発物質の質量の流れは、殊に、第１の流体出発物質の質量の流れの１〜３０％であってもよいか、または同じ第１の流体出発物質の質量の流れの５〜２０％であってもよい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
反応ガス混合物は、触媒床を同じ触媒床の流入面の側から進入し、流出面を経て触媒床を離れる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
本発明によれば、触媒床の流入面の上流には、反応させるべき流体出発物質のための混入装置が設けられており、この混入装置は、次の要素を含む：
２つまたは３つの連続配置された一連の管の外側に乱流発生装置を備えた、２つまたは３つの連続配置された一連の管ならびに
前記管を上流の穿孔薄板および
前記管を下流の穿孔薄板。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
混入装置中で、流体出発物質は、前混合される。前混合は、本明細書中では触媒床への入口より前方での混合である。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
管の長手方向に亘るフィンの緻密な配置は、好ましく、殊に管の長さ１ｍ当たり１００〜３００回のフィンの折り返し点が設けられていてよい。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
反応ガス混合物の半径方向への流動方向を有する半径方向流反応器の場合、１つまたはそれ以上の触媒床は、前記床の厚さに相当する肉厚を有する中空円筒体の形で適当な収容装置中、例えばかご中に配置されている。内側での外側でもよい、触媒床の流入側には、触媒床に対して同心的な円形リングに沿ってフィン付き管が配置されている。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３６】
フィン付き管列には、同様に殊に軸方向流反応器の場合には、第１の流体出発物質流の流入方向に対して横方向に、ひいては本質的にフィン付き管列から形成された平面に対して平行に穿孔薄板が配置されているか、或いは殊に半径方向流反応器の場合には、フィン付き管列に対して同心の円形リング上に穿孔薄板が配置されている。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
上流の穿孔薄板は、開口を有し、この開口の全面積は、有利に第１の流体出発物質流の供給管の横断面積に対して０．５未満であるかまたは０．５に等しく、殊に０．３未満であるかまたは０．３に等しい。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
上流の穿孔薄板は、有利に第１のフィン付き管列の進出流面に対して、上流の穿孔薄板中の開口の直径の７倍ないし２０倍であることが意図されている。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
上流の穿孔薄板中の開口の直径は、有利には、２つの重なり合って続く折り返し点間のフィンの内径間隔の半分よりも短い。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
殊に、軸方向流反応器の場合、ガス流が反応器の横断面に亘って十分に均一に分配されることが保証されている場合には、上流の穿孔薄板は省略することができる。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４１】
混入装置は、同じ混入装置の流出方向で、直径が上流の穿孔薄板の直径より大きいかまたはこの直径と等しい開口を備えた、下流の第２の穿孔薄板を有する。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
穿孔薄板中の開口の直径に対する、２つの穿孔薄板、即ち上流の穿孔薄板と下流の穿孔薄板の厚さの比は、有利に０．７５〜２．０の範囲内にある。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
下流の穿孔薄板は、有利にフィン付き管の最後の列の流出面からフィン付き管列の最後のフィン付き管の直径の０．７５〜２倍の距離で意図的に配置されている。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
下流の穿孔薄板は、有利に触媒床への入口に対して同じ触媒床の開口の直径の５〜２０倍の距離で離れている。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
前記の反応器および混入装置は、殊に第１のガス状反応混合物と酸素含有ガス流、例えば空気との反応の実施、殊に炭化水素、例えばプロパンまたはブタンのオキシ脱水素化の実施、天然ガスと空気との部分酸化、脱硫、接触分解または一般に化学変換として公知の反応に適している。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
また、本発明の対象は、本質的に第１の流体の流入方向に対して横方向に配置された、上記の混入装置の次の要素：
第１の流体出発物質流のための漏出断面積を１／２〜１／１０に狭隘化する、２つまたは３つの連続配置された一連の管の外側に乱流発生装置を備えた、２つまたは３つの連続配置された一連の管、この場合前記管の内部空間には、第２の流体または他の流体が導通され、この第２の流体または他の流体は、前記管中の開口を介して第１の流体出発物質流中に噴入され、ならびに
前記管の上流の穿孔薄板および
前記管の下流の穿孔薄板
から形成されている、２つまたはそれ以上の流体のための静的混合装置である。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
殊に、混合装置は、規格部品で構成されており、即ち２つまたは３つの順次に配置された列での管の数は、必要に応じて実際に任意に拡張することができ、したがって数ｃｍ2ないし任意の大きさ、例えば数１００ｍ2の流入面積を使用することができる。
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
図１Ａは、反応器の内部空間を介する第１の流体の流れ２の供給および反応器外被での前記反応器の流出流を有する、本発明による半径方向流反応器１の第１の実施態様による円形セグメントを横断面で示す。第１の流体出発物質流２は、２列のフィン付き管１２を含む混入装置５に対して垂直方向に衝突し、この場合このフィン付き管は、間隙に配置され、流れ方向に第１の穿孔薄板１０を前接続しかつ第２の穿孔薄板１１を後接続している。２列のフィン付き管１２ならびに上流の穿孔薄板１０および下流の穿孔薄板１１は、それぞれ同心の円形リング上に配置されている。混入装置５中で前混合される反応混合物は、引続き触媒床４を貫流する。
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６１】
図１Ｂには、もう１つの本発明による半径方向流反応器の円形セグメントが断面で示されているが、しかし、図１Ａとは異なっており、外側から内向きに第１の流体出発物質流２の流れの操作を有している。相応して、２列のフィン付き管１２ならびに上流の穿孔薄板１０および下流の穿孔薄板１１を含む混入装置５が存在し、それというのも、この混入装置は、触媒床４の上流で触媒床４に対して大きな半径を有する円形リングに沿って配置されているからである。
【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６９】
図７Ａは、図７Ａでの長手方向断面図および図７Ａに図示された、図７Ｂでの平面に対して垂直方向の平面内での長手方向断面の部分図で、平面内に配置された触媒床４および混入装置５を備えた軸方向流反応器の長手方向断面図を示す。図７Ｂの部分図は、開口１８を備えた中心の差込管１７ならびに上流の穿孔薄板１０および下流の穿孔薄板１１を介しての他の流体出発物質流３の付加的な前分配器を備えた、フィン付き管１２の内部空間からの第２の流体出発物質流３の流出のための開口７を有する２列のフィン付き管１２を示す。
【手続補正２５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７０】
図８は、２列のフィン付き管６、開口１８を備えた中心の差込管１７、上流の穿孔薄板１０および下流の穿孔薄板１１、ならびに交換可能な触媒堆積物４および濃度測定のための引抜き可能な測定ロッド２２を有する、混合物を測定するための試験モジュールの長手方向断面図を示す。
【手続補正２６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７１】
図８に図示された試験モジュールを用いて、主要ガス流と比較して１０分の１の僅かな体積流を有する、モデルのガスと実際に窒素からなる第１の主要ガス流と窒素および二酸化炭素１０体積％からなる第２のガス流との混合物を測定した。混入装置は、それぞれ３１．７ｍｍの外径を有する３つの管６およびセグメント中で４ｍｍの幅および６．４ｍｍの高さで切り込みを入れられた管の周囲を１７回取り囲む螺旋状に取り付けられたフィン９からなる、間隙上に配置された２列のフィン付き管１２を含む。フィン付き管１２の第１の列の流入面に対して１５ｍｍの間隔で５％の開口比で、上流の穿孔薄板１０が配置されており、第２のフィン付き管列の流出面から同様に１５ｍｍの間隔で同様に５％の開口比で下流の穿孔薄板が配置されている。
【手続補正２７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
フィン付き管、上流の穿孔薄板および下流の穿孔薄板を備えた本発明による混入装置によって混合物を測定するために、測定ロッド２２を連続的に装置を通じてそれぞれ２ｍｍの距離で移動させ、試料を取り出し、同じ試料の濃度を二酸化炭素に対して上記の機器を用いて赤外吸収によって測定した。二酸化炭素０．９９体積％と二酸化炭素１．０１体積％との間の測定値、即ち参照測定の値からの最大±１％のずれ、ひいては装置の全断面に亘っての顕著な混合物を測定した。
【手続補正２８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７４】
１  反応器、  ２  第１の流体出発物質、  ３  第２の流体出発物質、  ４  触媒床、  ５  混入装置、  ６  管、  ７  管６中の開口、  ８  フィンピッチ、  ９  フィン、  １０  上流の穿孔薄板、  １１  下流の穿孔薄板、  １２  フィン付き管、  １３  セグメント、  １４  フィン基部、  １５  １０中の開口、  １６  １１中の開口、  １７  中心の差込管、  １８  中心の差込管１７中の開口、  １９  リング状分配器、  ２０  第１の流体出発物質流によって貫流される横断面、  ２１  排出体、  ２２  測定ロッド