【事件の表示】
　平成１０年特許願第３７０３６９号「炭酸ジアルキルの製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１２年７月１１日出願公開、特開２０００−１９１５９４〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯・本願発明
　この出願は、平成１０年１２月２５日の出願であって、平成１８年１０月１１日付けで拒絶理由が通知され、同年１２月１８日に意見書及び手続補正書が提出され、平成２０年４月７日に拒絶査定がされ、これに対し、同年５月１５日に拒絶査定不服審判が請求されたものであって、その出願に係る発明は、平成１８年１２月１８日の手続補正書により補正された特許請求の範囲に記載されたとおりのものであるところ、その請求項１に係る発明（以下、「本願発明１」という。）は、その明細書（以下「本願明細書」という。）の記載からみて、以下のとおりのものであると認められる。
　
　「一酸化炭素、酸素およびアルコールを出発原料として、炭酸ジアルキルを製造するに際して、触媒として、ハロゲン化第一銅とともにハロゲン化水素酸を使用し、かつハロゲン化第一銅１モルに対し、ハロゲン化水素酸を０．２７〜０．８０モルの量で使用することを特徴とする炭酸ジアルキルの製造方法。」
　
第２　原査定の拒絶の理由の概要
　原査定は、「この出願については、平成１８年１０月１１日付け拒絶理由通知書に記載した理由２によって、拒絶をすべきものです。」というものである。その「理由２」は、「２．この出願の下記の請求項に係る発明は、その出願前に日本国内又は外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。」というものであり、そこにおける「下記の請求項」は、全請求項であり、「刊行物」は、「特開平０５−１９４３２７号公報」又は「特開平０６−２７７５１７号公報」である（後者の刊行物を、以下、「刊行物Ａ」という。）。
　
第３　当審の判断
　当審は、原査定の理由のとおり、本願発明１は刊行物Ａに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである、と判断する。
　
１　刊行物Ａ（特開平０６−２７７５１７号公報）の記載事項
　刊行物Ａには、以下の事項が記載されている。
1a　「【請求項５】  ハロゲンと銅とを含む触媒成分の存在下、アルコールと一酸化炭素と酸素とを反応させて炭酸ジエステルを製造する方法であって、ハロゲン又はハロゲン化水素の共存下で反応させる炭酸ジエステルの製造方法。」（【特許請求の範囲】）　
1b　「【００１１】しかし、これらの反応では、副生する水が、触媒として用いられるハロゲン化銅などの銅触媒と反応して、水酸化銅やヒドロキシハロゲン化銅、特にＣｕ２（ＯＨ）３Ｃｌの組成を有する不溶性のアタカマイトが生成する。そのため、触媒活性が低下するとともに、反応の選択性が低下する。」　
1c　「【００２４】本発明は、また、ハロゲンと銅とを含む触媒成分の存在下、アルコールと一酸化炭素と酸素とを反応させて炭酸ジエステルを製造する方法であって、ハロゲン又はハロゲン化水素の共存下で反応させる炭酸ジエステルの製造方法を提供する。この方法により、触媒の劣化を著しく抑制でき、高い触媒活性及び選択率を維持しつつ、炭酸ジエステルを長期間に亘り安定に製造できる。」
1d　「【００２７】ハロゲン化銅触媒には、フッ化第一銅、塩化第一銅、臭化第一銅、ヨウ化第一銅のハロゲン化第一銅触媒及びフッ化第二銅、塩化第二銅、臭化第二銅、ヨウ化第二銅のハロゲン化第二銅触媒が含まれる。前記触媒は単一触媒でもよく、また他のハロゲン化銅若しくはその他の触媒成分を含む混合触媒であってもよい。好ましいハロゲン化銅触媒はハロゲン化第一銅触媒であり、特に塩化第一銅が繁用される。」
1e　「【００２９】ハロゲン化銅触媒を酸化カルボニル化反応に供すると、通常、ハロゲン化銅の一部又は全部が水酸化銅、ヒドロキシハロゲン化銅、炭酸銅などの他の銅化合物に変化し、そのため触媒活性が徐々に低下する。なかでも、ヒドロキシハロゲン化銅の生成は、触媒活性を著しく低下させる要因となる。
【００３０】本発明は、このように触媒が劣化し、活性の低下したハロゲン化銅触媒に適用され、特に、反応に供されてヒドロキシハロゲン化銅に変化したハロゲン化銅触媒に好適に適用される。
…
【００３２】ヒドロキシハロゲン化銅としては、例えば、Ｃｕ２（ＯＨ）３Ｘ、ＣｕＸ２・Ｃｕ（ＯＨ）２、ＣｕＸ２・３Ｃｕ（ＯＨ）２［Ｘは、塩素原子又は臭素原子等のハロゲン原子を意味する］などが挙げられる。
【００３３】本発明の再生方法の主たる特徴は、前記ハロゲン化銅触媒を一酸化炭素で処理することにある。一酸化炭素で処理すると、酸化カルボニル化反応中にハロゲン化銅から変化したヒドロキシハロゲン化銅が、速やかにハロゲン化銅、特にハロゲン化第一銅に転化され、ハロゲン化銅触媒が再生される。そしてその結果、触媒活性が回復する。」
1f　「【００４２】本発明の再生方法において、前記一酸化炭素による処理を、ハロゲン、ハロゲン化水素又は金属ハライドの共存下に行うこともできる。
…
【００４７】前記ハロゲン等の使用量は、ハロゲン化銅触媒の劣化の程度により異なるが、反応に供したハロゲン化銅１モルに対して、通常０．０１〜１モル、好ましくは０．０２〜０．５モル程度である。…」
1g　「【００４８】ハロゲン、ハロゲン化水素又は金属ハライドの共存下に一酸化炭素処理を行うと、反応に使用して活性の低下したハロゲン化銅触媒の再生効率がさらに向上する。これは、次のような理由によるものと考えられる。
【００４９】酸化カルボニル化反応において、ハロゲン化銅触媒がヒドロキシハロゲン化銅、特にアタカマ石［Ｃｕ２（ＯＨ）３Ｃｌ］に変化する際、それに伴って触媒から離脱したハロゲン成分が反応基質と反応し、ハロゲン化物、ハロゲン、ハロゲン化水素等として反応系外へロスすることがある。このような場合、一酸化炭素による触媒の再生処理を行うに際して前記ハロゲン等、特にハロゲン又はハロゲン化水素を共存させると、ロスしたハロゲン成分が補充され、その結果、触媒の再生効率が向上するものと考えられる。特に塩化第一銅などのハロゲン化第一銅触媒の場合には、上記ハロゲン成分のロスに起因して触媒の再生効率が低下することがあるため、前記ハロゲン等の共存下での一酸化炭素処理が非常に有効である。従って、ハロゲン化銅を触媒とし一酸化炭素を反応成分とする反応、例えば、アルコールと一酸化炭素と酸素とから炭酸ジエステルを生成させる反応等においては、反応系に前記ハロゲンやハロゲン化水素を共存させて反応を実施しながら触媒を再生することができる。この場合には、反応中に触媒の再生が速やかになされるため、触媒再生と共に反応を円滑に進行させることができる。」
1h　「【００５１】この発明は、アルコールと一酸化炭素と酸素とから炭酸ジエステルを生成させる反応の反応解析の結果得られた知見に基づく。すなわち、本反応においては、銅触媒のハロゲンがアルコールと反応して、アルキルハライドとして反応系外に排出されることが触媒劣化の原因となっている。より詳細には、反応により副生した水がハロゲン化銅と反応して、例えばＣｕ２（ＯＨ）３Ｃｌの組成を有するアタカマイトに変質する過程で、過剰のハロゲンがアルコールと反応してアルキルハライドが生成する。…
【００５２】そこで、単位時間当りに反応系から排出されるハロゲン量を推定し、排出されるハロゲン量と当量またはそれ以上のハロゲン又はハロゲン化水素を反応系に共存させると、炭酸ジエステルの製造に際して、触媒の劣化が著しく抑制されることを見出だした。」
1i　「【００６６】ハロゲン源の共存下で反応させることにより、触媒成分の失活が抑制される理由をより詳細に説明すると、次のように考えられる。なお、触媒成分として塩化第１銅を用いた場合を例にとって説明する。
【００６７】アルコール、一酸化炭素および酸素を反応させると、炭酸ジエステルとともに水が副生する。この水と塩化第１銅と酸素との反応により生成するヒドロキシ塩化銅は不安定である。そして、下記反応式（１）示されるように、不安定な３分子のヒドロキシ塩化銅が、不均化縮合反応により、塩化第２銅とアタカマイト（Ｃｕ２（ＯＨ）３Ｃｌ）になると考えられる。
【００６８】
前記式（１）で表される反応は、平衡反応であるが、アタカマイトが結晶固化するため、右に大きく傾いている。」
1j　「【００７１】一方、反応系内に塩素または塩化水素を共存させると、前記反応式（１）で表される平衡反応以外に、下記反応式（２）で表される、ヒドロキシ塩化銅を塩化第１銅に転換させる反応が生じる。
【００７２】
　　２Ｃｕ（ＯＨ）Ｃｌ＋ＣＯ→２ＣｕＣｌ＋ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ　（２）
従って、反応条件下又は一酸化炭素雰囲気下で、塩素又は塩化水素で処理することにより、容易に前記平衡反応（１）を左に傾けることが可能となる」
1k　「【００８８】液相反応は、連続式又はバッチ式のいずれの方式でも行うこともできる。」
1l　「【００９６】本発明の製造方法によれば、反応系に、ハロゲンおよび銅を含む触媒成分とともに、ハロゲン又はハロゲン化水素を共存させるので、高い触媒活性および高い選択率を維持しつつ、炭酸ジエステルを収率よく製造できる。
【００９７】また、ハロゲン又はハロゲン化水素により触媒を再生できるので、反応を中断することなく、炭酸ジエステルを長時間安定に製造できる。
【００９８】さらに、アルコールの共存下であってもアルキルハライドの生成を抑制しつつ、炭酸ジエステルを効率よく製造できる。」
1m　「【００５３】本発明の製造方法において反応成分として用いるアルコールには、分子中に１個以上のヒドロキシル基を有する化合物、例えば、メタノール、エタノール、…
【００５４】好ましいアルコールは、一価の飽和又は不飽和アルコール、例えば、炭素数１〜６程度のアルコールである。特に好ましいアルコールには、メタノール、エタノールなどが含まれ、なかでもメタノールが繁用される。」
　
２　刊行物Ａに記載された発明
　刊行物Ａは、「ハロゲンと銅とを含む触媒成分の存在下、アルコールと一酸化炭素と酸素とを反応させて炭酸ジエステルを製造する方法」（摘示1a）などに関して記載するものであり、具体的には、その方法において「ハロゲン化水素の共存下で反応させる炭酸ジエステルの製造方法」（摘示1a）などが記載されているものである。
　その製造方法は液相反応でも良く、「液相反応は、連続式又はバッチ式のいずれの方式でも行うこともできる」（摘示1k）ものである。そして「ハロゲン化水素」は、「反応中に触媒の再生が速やかになされるため、触媒再生と共に反応を円滑に進行させる」（摘示1g）等のために使用されるものであって、触媒の再生時おける「使用量は、ハロゲン化銅触媒の劣化の程度により異なるが、反応に供したハロゲン化銅１モルに対して、通常０．０１〜１モル、好ましくは０．０２〜０．５モル程度である。」（摘示1f）とされている。また、「ハロゲンと銅とを含む触媒成分」については、「好ましいハロゲン化銅触媒はハロゲン化第一銅触媒であり、特に塩化第一銅が繁用される」（摘示1d）ことが示されている。
　そうすると、刊行物Ａには、
　「塩化第一銅の存在下、アルコールと一酸化炭素と酸素とを反応させて炭酸ジエステルを製造する方法において、ハロゲン化水素を、反応に供した塩化第一銅１モルに対して、通常０．０１〜１モル使用して反応させる炭酸ジエステルの製造方法」
の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されているということができる。
　
３　本願発明１と引用発明との対比
　引用発明の「ハロゲン化水素」は、本願発明１の「ハロゲン化水素酸」と同じものであり、引用発明の「炭酸ジエステルの製造方法」は、「アルコール」が、好ましいとされる「メタノール、エタノール」（摘示1m）のようなアルキルアルコールのときは、「炭酸ジアルキルの製造方法」といえるから、その場合の引用発明の「塩化第一銅の存在下、アルコールと一酸化炭素と酸素とを反応させて炭酸ジエステルを製造する方法において、ハロゲン化水素を、共存下で反応させる炭酸ジエステルの製造方法」は、本願発明１の「一酸化炭素、酸素およびアルコールを出発原料として、炭酸ジアルキルを製造するに際して、触媒として、ハロゲン化第一銅とともにハロゲン化水素酸を使用…する炭酸ジアルキルの製造方法」に相当するといえる。
　そうすると、本願発明１と引用発明とは、
　「一酸化炭素、酸素およびアルコールを出発原料として、炭酸ジアルキルを製造するに際して、触媒として、ハロゲン化第一銅とともにハロゲン化水素酸を使用する炭酸ジアルキルの製造方法」
　において一致し、以下の点（ｉ）において相違するといえる。
　
（ｉ）　ハロゲン化水素酸をハロゲン化第一銅１モルに対して、本願発明１は「０．２７〜０．８０モルの量で使用」するのに対して、引用発明は「通常０．０１〜１モル使用」する点
　
４　相違点についての判断
（１）本願発明１のハロゲン化水素酸の使用量範囲「０．２７〜０．８０モル」は、引用発明の「０．０１〜１モル」に包含される範囲である。そこで、本願発明１における「０．２７〜０．８０モル」という特定の範囲に格別の技術的意義があるかについて、検討する。
　本願明細書の発明の詳細な説明の記載（段落【００２８】【実施例】より前）においては、ハロゲン化水素酸のハロゲン化第一銅１モルに対する使用量については、段落【００１１】に「０．００１〜１０モル」との記載、及び、段落【００２０】に「０．００１〜１０モル、好ましくは０．００５〜１．０モルの量」との記載、そして「このような量で、ハロゲン化水素酸を添加することによって、（触媒として使用されるハロゲン化第一銅の活性を高め、得られる炭酸ジアルキルの収率を高めることができる」との記載があるのみである。
　すなわち、本願明細書の発明の詳細な説明（【実施例】より前）には、「０．２７〜０．８０モル」という範囲については何らの記載もなく、その記載によっては、この範囲に格別の技術的意義を認めることはできない。
　
　そして、本願明細書の発明の詳細な説明の実施例以降の記載は、以下のとおりである。
「【００３１】
【実施例１】内容量３００ｍｌのオートクレーブに、メタノール８０ｇ、塩化第一銅２０ｇを仕込み密閉した。
【００３２】次いで、オートクレーブを１２５℃に昇温し、一酸化炭素ガスおよび酸素ガスを、全圧２５ｋｇ／ｃｍ２・Ｇ、酸素濃度が５％以下となるようにオートクレーブに供給し、さらに３６％塩酸水溶液を、塩化第一銅と塩化水素とのモル比（ＨＣｌ／ＣｕＣｌ）が０．２７となるように添加し、１２５℃で４時間反応させた。
【００３３】オートクレーブを冷却したのち、未反応ガスをゆっくりとパージし、反応液を取り出し、ガスクロマトグラフィーにて定量分析を行ったところ、メタノールの転化率は９．９モル％であり、ジメチルカーボネートの生成量は２１．８ｇであり、収率は９．７モル％であった。また固形分は、反応液に対して、４．３重量％であった。
【００３４】また副生成物として、メチラール、メチルクロライド、ジメチルエーテルを確認した。
【００３５】
【実施例２〜４】実施例１において、塩酸の量を、表１に示す量にした以外は実施例１と同様にして炭酸ジメチルを製造した。得られたジメチルカーボネートの収率および反応における固形分量を、表１に示す。
【００３６】
【比較例１】実施例１において、塩酸を使用しなかった以外は実施例１と同様にして炭酸ジメチルを製造した。そのときの固形分は１２．２重量％であった。
【００３７】得られたジメチルカーボネートの収率および反応における固形分量を、表１に示す。
【００３８】
【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　以上の記載によれば、実施例１ないし４の製造方法は「一酸化炭素、酸素およびアルコールを出発原料として、炭酸ジアルキルを製造するに際して、触媒として、ハロゲン化第一銅とともにハロゲン化水素酸を…使用する…炭酸ジアルキルの製造方法」の「アルコール」がメチルアルコール、「ハロゲン」が塩素である、液相のバッチ式で、かつ所定の反応条件下、という本願発明１の一態様の製造方法において、仕込み塩化第一銅１モルに対して反応当初に塩酸をモル比で０．２７、０．３３，０．４１，０．８０をそれぞれ存在させた場合における処理の終了時のジメチルカーボネート収率（モル％）及び反応液全量に対する固形分量（重量％）が、塩酸を添加しない比較例における値に比して、いずれも好ましかったことが認められる（表１）。
　しかし、表１からは、特に「０．２７〜０．８０モル」という範囲であるときに、その範囲外（０以外の）に比し格別顕著な効果が得られる、とは認められないし、まして、本願発明１の製造方法に包含される他の態様、例えば、液相でのバッチ処理で他の反応条件下の態様、さらには連続処理の様々な反応条件下の態様において、特にこの範囲にあるときに格別顕著な効果が得られる、とは認められない。
　そうすると、相違点（ｉ）に係る「０．２７〜０．８０モル」という範囲に格別の技術的意義があることは認められないから、引用発明において、「通常０．０１〜１モル」の範囲内である「０．２７〜０．８０モル」とすることは、当業者が適宜なし得る程度の技術事項といわざるを得ない。
　
（２）本願発明１の効果は、本願明細書の段落【００２７】の【発明の効果】の項に記載された、
　「本発明に係る炭酸ジアルキルの製造方法によれば、触媒によって、配管や反応槽が詰まったりすることなく、高い触媒活性を維持した状態で、炭酸ジアルキルを効率よく製造することができる。」
というものと認められるところ、この効果が、刊行物Ａ及び技術常識から予測される範囲を超える顕著なものである、と認めることはできない。
　
　なお、請求人は、審判請求書において「引用文献２（審決注：「刊行物Ａ」）から反応槽や配管の詰まりを防止するという本願発明の効果は、当然のことながら、予期し得ないものである。」（［３］の項末）と主張する。
　しかし、刊行物Ａには、引用発明の製造方法によれば、「高い触媒活性および高い選択率を維持しつつ、炭酸ジエステルを収率よく製造できる」（摘示1l）ことが記載され、その効果はハロゲン化第一銅触媒の失活の抑制によることが示唆されている。
　刊行物Ａには、ハロゲン化第一銅触媒の失活は、炭酸ジエステルの製造方法おいて「副生する水が、触媒として用いられるハロゲン化銅などの銅触媒と反応して、水酸化銅やヒドロキシハロゲン化銅、特にＣｕ２（ＯＨ）３Ｃｌの組成を有する不溶性のアタカマイトが生成する」（摘示1b。摘示1e，1iも参照）こと等によるとされている。そうすると、その失活は不溶性物質の生成を伴うものであるといえる。
　しかるに、引用発明の製造方法においては、
「２Ｃｕ（ＯＨ）Ｃｌ＋ＣＯ→２ＣｕＣｌ＋ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ　（２）」（摘示1j）の劣化触媒の再生反応が効率よく進むことから、反応系における「Ｃｕ（ＯＨ）Ｃｌ」が減少する。すると、減少した「Ｃｕ（ＯＨ）Ｃｌ」を補うように、
「
」（摘示1i）の平衡反応が左方向へ進み、その結果、右のＣｕ２（ＯＨ）３Ｃｌ（アタカマイト。不溶性である。）の量、すなわち、不溶性物質の量が減少することになる。
　そうすると、引用発明において、ハロゲン化第一銅触媒の失活の抑制により、反応液における固形分量が減少する、ということは予測されることである。そして、その固形分量は、「詰まりの尺度」となると認められることは本願明細書の段落【００２９】にもいうとおりであるから、「反応槽や配管の詰まりを防止する」という効果は、刊行物Ａの記載から予期し得ることといえる。
　よって、請求人の上記「引用文献２から反応槽や配管の詰まりを防止するという本願発明の効果は、当然のことながら、予期し得ないものである。」との主張は、採用することができない。
　
５　まとめ
　したがって、本願発明１は、その出願前頒布された刊行物Ａに記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
　
第４　むすび
　以上のとおり、本願発明１は特許を受けることができないものであるから、その余について検討するまでもなく、この出願は、拒絶すべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。