【事件の表示】
　特許第６０８４０９０号発明「ポリビニルアルコール系フィルム」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６０８４０９０号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１、〔２−４〕について訂正することを認める。
　特許第６０８４０９０号の請求項２ないし４に係る特許を維持する。
　特許第６０８４０９０号の請求項１に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第６０８４０９０号の請求項１〜４に係る特許についての出願は、平成２５年３月２８日に特許出願され、平成２９年２月３日にその特許権の設定登録がされ、その後、平成２９年８月２１日付けで特許異議申立人　森川真帆（以下、「特許異議申立人」という。）により請求項１〜４に対して特許異議の申立てがされ、同年１０月１３日付けで取消理由が通知され、同年１２月１２日付け（受理日：同年１２月１４日）で意見書の提出及び訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）がされ、同年１２月１８日付けで訂正請求があった旨の通知（特許法第１２０条の５第５項）がされ、平成３０年１月１１日付け（受理日：同年１月１２日）で特許異議申立人から意見書が提出されたものである。
第２　本件訂正請求の適否
１　訂正の内容
　本件訂正請求による訂正の内容は、次の訂正事項１〜３のとおりである。
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１を削除する。
　また、請求項１を直接的に引用する請求項３において「請求項１または２」と記載されているのを「請求項２」に、請求項１を直接的に引用する請求項４において「請求項１〜３いずれか」と記載されているのを「請求項２または３」に、それぞれ訂正する。
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項２に「乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）が、５×１０８Ｐａ以上であることを特徴とする請求項１記載のポリビニルアルコール系フィルム。」と記載されているのを、「乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上であり、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）が、７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａであることを特徴とするポリビニルアルコール系フィルム。」に訂正する（請求項２の記載を直接的に引用する請求項３及び４も同様に訂正する）。
（３）訂正事項３
　願書に添付した明細書の段落【００１１】に、「即ち、本発明の要旨は、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上であるポリビニルアルコール系フィルムに関するものである。」と記載されているのを、「即ち、本発明の要旨は、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上であり、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）が、７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａであるポリビニルアルコール系フィルムに関するものである。」に訂正する。
　また、願書に添付した明細書の段落【００１８】に、「また、本発明のポリビニルアルコール系フィルムにおいては、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）が、５×１０８Ｐａ以上であることが均一な膜厚の成形品を得る点で好ましく、更には６×１０８〜１５×１０８Ｐａ、特には７×１０８〜１３×１０８Ｐａであることが好ましい。」と記載されているのを、「また、本発明のポリビニルアルコール系フィルムにおいては、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）が、７×１０８〜１３×１０８Ｐａであることが均一な膜厚の成形品を得る点で好ましい。」に訂正する。
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否、独立特許要件の適否及び一群の請求項
（１）訂正事項１について
　訂正事項１のうち、請求項１を削除する訂正については、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当すると認められ、かつ、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内のものであり、また実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、請求項１を削除することを受けて、当該請求項１を引用しないように下位請求項の引用関係を整合させる訂正については、明瞭でない記載の釈明を目的とするものに該当すると認められ、かつ、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内のものであり、また実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（２）訂正事項２について
　訂正事項２は、ポリビニルアルコール系フィルムの性質について、「乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）」の数値範囲が、訂正前は「５×１０８Ｐａ以上」であったところ、それよりも数値範囲が限定された「７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａ」の範囲に訂正するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当すると認められる。そして、かかる数値範囲の根拠は、例えば願書に添付した明細書の段落【００１８】に記載されていることから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内のものであり、また実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（３）訂正事項３について
　訂正事項３は、上記訂正事項２に連動して、願書に添付した明細書の段落【００１１】及び【００１８】についても、「乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）」の数値範囲を「７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａ」に限定する訂正である。よって、訂正事項３は、形式的に訂正後の請求項２の記載に整合させるための訂正であるといえるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものに該当すると認められ、かつ、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載した事項の範囲内のものであり、また実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（４）一群の請求項
　訂正前の請求項２〜４は、訂正前の請求項１を引用しており、訂正事項１によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものであるから、訂正前の請求項１〜４は一群の請求項である。
　したがって、本件訂正請求は、一群の請求項に対して請求されたものと認められる。
（５）別の訂正単位とする求めについて
　本件訂正請求書の第６頁において、訂正後の請求項２、３及び４についての訂正が認められる場合には、一群の他の請求項とは別途訂正することを求めている。
　上記（１）〜（４）のとおり、本件訂正請求による請求項２、３及び４についての訂正が認められるものであるため、上記一群の請求項とは別途訂正することを認める。
３　小括
　以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同法同条第４項及び第９項で準用する同法第１２６条第４〜６項の規定に適合するので、訂正後の請求項１、〔２〜４〕について訂正することを認める。
第３　本件発明
　上記第２のとおり、本件訂正請求による訂正が認められるから、訂正後の請求項１〜４に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」〜「本件発明４」という。）は、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された次の事項により特定されるとおりのものである（下線は、訂正された箇所を示す。）。
【請求項１】
（削除）
【請求項２】
　
乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上であり、
７×１０
８
Ｐａ〜１３×１０
８
Ｐａ
るポ
【請求項３】
　乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１８０℃でのフィルムの（β）が、３×１０８Ｐａ以下であることを特徴とする請求
項２
【請求項４】
　ポリビニルアルコール系フィルムが、二軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルムであることを特徴とする請求項
２または３
第４　特許異議の申立ての概要　 
　特許異議申立人は、証拠方法として、  
甲１：山田雅章　他、「ケン化度の異なるポリビニルアルコールをブレンドした相分離系接着剤による難接着木材の接着Ｉ−ブレンドＰＶＡの相構造−」、日本接着学会誌、一般社団法人日本接着学会、平成２４年６月１日発行、第４８巻、第６号、表紙、（７）〜（１７）頁（通し頁：１９３〜２０３頁）及び最終頁（なお、甲１と併せて、甲１中の第（１３）頁の「Fig.10」の上図を拡大したものが甲第１−２号証として提出されている。） 
甲２：特開２００７−９２０４１号公報
甲３：特開２００６−３２７８８１号公報
を提出し、特許異議の申立てとして、次の主張をしている。 
・本件特許発明１〜４は、甲１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものであり、本件特許は同法第１１３条第２号に該当し取り消すべきものである。 
・本件特許発明１〜４は、甲２及び甲３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、本件特許は同法第１１３条第２号に該当し取り消すべきものである。 
・本件特許発明１〜４は発明の詳細な説明に記載されたものではないので、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていないものであり、本件特許は同法第１１３条第４号に該当し取り消すべきものである。 
第５　当審が通知した取消理由
　当審が通知した取消理由の概要は、次のとおりである。
　本件特許の請求項１〜４に係る特許は、下記（１）〜（３）の理由によって、特許法第２９条に違反してされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　また、本件特許は、下記の理由（４）の理由によって、特許法第３６条に違反してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し取り消すべきものである。
（１）本件特許の請求項１〜３に係る発明は、甲１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものである。 
（２）本件特許の請求項１〜３に係る発明は、甲１に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものである。 
（３）本件特許の請求項４に係る発明は、甲１に記載された発明並びに甲２及び甲３の記載に基づき、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものである。 
（４）本件特許の請求項１〜４に係る発明は、本件特許の明細書に記載されたものとは認められないから、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない。 
第６　取消理由についての当審の判断
１　特許法第２９条第１項第３号（新規性）について
（１）甲１の記載
　取消理由通知において提示した、本件特許の出願前に頒布されたことが明らかな刊行物である甲１には、以下のとおりア〜キの記載がある。（頁については丸括弧（）内の数字で示す。） 
ア 
「油状成分を多く含み接着が阻害される木材に適応可能な接着剤を開発するため，ケン化度の異なる５種類のＰＶＡを用い，単独系とブレンド系における相構造の観察や動的粘弾性について検討した。 
　単独系，ブレンド系ともにケン化度の低いＰＶＡでは吸湿率は高くなった。また，ｐＭＤＩの添加によりほとんどのＰＶＡで吸湿率が低く抑えられたが，ケン化度が同程度の場合は単独系よりもブレンド系の方が吸湿率は低かった。 
　ＳＥＭ観察により完全ケン化と低ケン化度ＰＶＡのブレンド系フィルムで海島構造が確認された。また分率の多いＰＶＡが海に，少ないＰＶＡが島領域になる傾向が見られた。ブレンドＰＶＡにはＮ７７とＮ９９の二つのＴｇが連続して観測され，相分離していることが確認された。また，結晶化度はＮ９９の比率が高いほど高く，ｐＭＤＩ添加系についてもほぼ同様の傾向を示した。 
　ブレンド系ＰＶＡの貯蔵弾性率は，Ｔｇ以上の温度域では完全ケン化ＰＶＡの割合が多いものほど高かった。ｐＭＤＩを添加した場合，架橋によるゴム状平坦部が現れた。ケン化度の低いＰＶＡの比率が高いブレンド系ほどゴム状平坦部のＥ’値が高く架橋密度も高い傾向が見られた。」（第７頁「要旨」） 
  
イ 
「本報では特にフィルム物性について検討するため，ケン化度の異なる５種類の一般ＰＶＡを用い，それらをそのまま使用した単独系とブレンドして使用したブレンド系におけるフィルムの吸湿率，走査型電子顕微鏡によるフィルムの構造観察，示差走査熱量測定や動的粘弾性測定による結晶化度，ガラス転移温度等について実験を行った。」（第８頁左欄第２〜７行） 
ウ 
「２．１　供試材料 
２．１．１　供試ＰＶＡおよびそのブレンド法 
　本実験で使用した単独系およびブレンド系ＰＶＡをＴａｂｌｅ　１に示す。なお，単独系ＰＶＡではＮの後の数字はケン化度を示している。これらに使用したＰＶＡは全て日本合成化学工業（株）の試作品である。単独系については，粉末状のＰＶＡと蒸留水をビーカーに取り，８０℃の湯浴中にて１時間プロペラで攪拌しながら溶解した。水溶液濃度は１５％とした。ブレンド系水溶液の作製は，単独系ＰＶＡ水溶液を各ブレンド比になるようにビーカーに取り，ガラス棒で２００回攪拌して作製した。なお，ブレンド系ＰＶＡの親・疎水基量はブレンドした２種類の単独系ＰＶＡのケン化度およびブレンド比から算出した値である。」（第８頁左欄第９〜２１行） 
  
エ 
「 
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（第８頁） 
オ 
「２．２．４　動的粘弾性の測定 
　作成したフィルムを１２０℃の乾燥機中に２時間入れ加温処理を行った。その後，６０℃で３日間減圧乾燥し全乾とした。動的粘弾性の測定はＤＶＡ−２２５型（アイティー計測制御（株））を用い，測定周波数１０Ｈｚ，昇温速度約３℃／分で行った。なお，測定中は試料の吸湿を防ぐため，乾燥空気を流入した。」（第８頁右欄第３１行〜第９頁左欄第５行） 
  
カ 
「３．４　動的粘弾性 
　３．４．１　ブレンド系ＰＶＡの動的粘弾性 
　Ｎ９９とＮ７７の単独系およびブレンド系のｐＭＤＩ未添加系，添加系の動的粘弾性をＦｉｇ．１０に示す。ｐＭＤＩ未添加の場合，ガラス転移点（Ｔｇ）以上の温度域では結晶性の高いＮ９９の貯蔵弾性率（Ｅ’）が最も高く，Ｎ９９の割合が多い８０／２０，６０／４０，４０／６０，２０／８０の順に値は低くなった。４０／６０と２０／８０の間でＥ’挙動に大きな差が見られるが，これはフィルム中の相構造の結晶化度の違いによるものと考えられる。３．２のＳＥＭ観察から，４０／６０フィルムには結晶性の高いＮ９９が海領域（連続相）となった構造が存在するのに対し，２０／８０は結晶性の低いＮ７７が海領域となった海島構造を有していて４０／６０と２０／８０との間で相反転が起こっている可能性があり，このようなＥ’挙動の違いが生じたものと思われる。なお，４０／６０については，ＳＥＭの項でも考察したように，造膜の過程でテフロンおよび空気に触れている表裏面に表面張力の低いＮ７７が移動しＮ９９はフィルム中央部に残り，表層部では連続相がＮ７７，分散相がＮ９９，芯部ではその逆になっている。本来は分率の高いＮ７７が連続相になる筈であるが，部分的に弾性率の高いＮ９９が連続相になっているため，全体としてはＮ９９の影響が強く粘弾性挙動に反映されているものと考えられる。なお，ここではテフロン板上でフィルムをキャストしており，ＰＶＡ水溶液はテフロンと空気に挟まれた形態をとっている。実際の木材接着ではＰＶＡ水溶液の上下に木材が存在することから，ここで得られた結果が必ずしも木材接着に反映するか否かは不明である。」（第１３頁右欄第１行〜第１４頁左欄第１８行） 
  
キ 
「 
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　 」（第１３頁） 
  
（２）甲１に記載された発明
　甲１は、記載ア及びイによると、油状成分を多く含み接着が阻害される木材に適応可能な接着剤を開発するため、ケン化度の異なる５種類のＰＶＡを用い、単独系とブレンド系における相構造の観察や動的粘弾性について検討した結果を示す文献である。 
　甲１の記載ウにおいて、実験に使用された「供試ＰＶＡ」として、記載エの「Table 1」に示されるとおりのＰＶＡを用いたことが記載されている。また、記載オには、供試ＰＶＡから作成したフィルムの乾燥方法及び動的粘弾性の測定方法が記載され、その測定結果が記載カに、そして各ＰＶＡの貯蔵弾性率と温度との関係を示す図が記載キの「Fig.10」に記載されている。かかる図中、ＰＶＡのみの結果である上側の図の「Ｎ９９」（点線で示されたもの）に着目すると、その１１０℃及び１８０℃における貯蔵弾性率Ｅ’（Ｎ／ｍ２）の値は、それぞれおよそ５×１０８Ｎ／ｍ２、７×１０７Ｎ／ｍ２であることが看取される。 
　したがって、特に記載エにおける供試ＰＶＡとして「Ｎ９９」に着目し、これと記載キの「Fig.10」における「Ｎ９９」の貯蔵弾性率の値に基づくと、甲１には次の発明が記載されているといえる（以下、「甲１発明」という。）。 
  
甲１発明： 
「乾燥雰囲気条件下におけるフィルムの、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率が約５×１０８Ｎ／ｍ２であり、１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率が約７×１０７Ｎ／ｍ２であるポリビニルアルコールフィルム。」 
（３）対比・判断
ア　本件発明２について
　本件発明２と甲１発明とを対比する。
　甲１発明における「ポリビニルアルコールフィルム」は、本件発明２における「ポリビニルアルコール系フィルム」に相当することは明らかである。
　甲１発明における「貯蔵弾性率」については、甲１の記載オにおけるフィルムの乾燥方法及び動的粘弾性の測定方法の記載からみて、本件発明２における「貯蔵弾性率」と同じものを意味していることは明らかである。 
　また、甲１発明における、本件発明２の「１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）」に対応する値については、甲１発明の１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）＝５×１０８Ｎ／ｍ２と、１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）＝７×１０７Ｎ／ｍ２とから計算すると、α／β＝５×１０／７＝約７．１となる。したがって、甲１発明における「１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）」は、本件発明２の数値範囲「５以上」に含まれている。 
　したがって、本件発明２と甲１発明とは次の点で一致している。 
「乾燥雰囲気条件下におけるフィルムの、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上である、
ポリビニルアルコール系フィルム。」 
  
　そして、両者は次の点で一見相違している。 
（相違点１） 
　貯蔵弾性率に係るフィルムの方向について、本件発明２ではフィルムの「幅方向」であることが特定されているのに対し、甲１発明ではそうであるか不明な点。 
（相違点２）
　１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）について、本件発明２では「７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａ」であるのに対し、甲１発明では「約５×１０８Ｎ／ｍ２」である点。
　
　事案に鑑み、相違点２について検討する。
　貯蔵弾性率の単位として１Ｎ／ｍ２＝１Ｐａと換算できることは技術常識であるところ、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）について、本件発明２では７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａであるのに対し、甲１発明では約５×１０８Ｐａであり、数値範囲に重複する部分がないから、相違点２は実質的な相違点であることは明らかである。
　したがって、相違点１について検討するまでもなく、本件発明２は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
イ　本件発明３、４について
　本件発明３、４は、請求項２を直接又は間接的に引用してなるものであり、本件発明２の発明特定事項をすべて含むものであるから、本件発明２と同様に、甲１に記載された発明であるとはいえない。
２　特許法第２９条第２項（進歩性）について
（１）本件発明２について
　上記１（３）アで示したとおり、本件発明２と甲１発明との間には、相違点１及び相違点２が存在する。
　事案に鑑み、相違点２について検討する。
　甲１には、実験に使用された「供試ＰＶＡ」の一つとして「Ｎ９９」というものが記載されており、かかる「Ｎ９９」の貯蔵弾性率と温度との関係を示す図が記載キの「Fig.10」で示されているにすぎない。してみると、甲１には、「Ｎ９９」の１１０℃における貯蔵弾性率の値に関して、およそ５×１０８Ｎ／ｍ２という値を含まない数値範囲である「７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａ」に変更するということは記載も示唆もされていない。よって、甲１発明において、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）を「７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａ」とすることに動機付けがない。
　したがって、本件発明２は、相違点１について検討するまでもなく、甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
（２）本件発明３、４について
　本件発明３、４は、請求項２を直接又は間接的に引用してなるものであり、本件発明２の発明特定事項をすべて含むものであるから、本件発明２と同様に、甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
３　特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）について
　本件発明２〜４が解決しようとする課題は、本件特許の明細書の段落【０００９】等の記載に基づくと、経済的メリットが大きいうえに、水蒸気等のガスバリア性や成形性に優れた積層体を得るためのポリビニルアルコール系フィルムを提供することであると認められる。
　本件発明２〜４が、本件特許の明細書の記載及び技術常識に照らして、上記課題を解決することができると理解できるかについて検討する。
　まず、ポリビニルアルコール系フィルムを採用することによって、経済的なメリットがある点については、本件特許の明細書の段落【０００６】の記載からみて明らかである。
　次に、本件特許の明細書の段落【００６５】〜【００７９】に記載された「実施例」の特に【表２】には、積層体すなわち基材フィルム、ポリビニルアルコール系フィルム及びフッ素樹脂フィルムを積層したものについての「透湿度」と「成形性」の評価結果が記載されている。かかる記載によれば、本件発明２〜４に含まれる具体的なポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ−１又はＢ−２）を用いた積層体は「透湿度」と「成形性」の点で満足いくものであり、一方、本件発明２〜４には含まれないポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ’−１又はＢ’−２）を用いた積層体は、「透湿度」と「成形性」のいずれかが満足いくものではなかったことが理解できる。積層体については、ポリビニルアルコール系フィルム以外は同じ素材であるため、「透湿度」と「成形性」の評価の差については、ポリビニルアルコール系フィルム自体の差に基づくものと理解することができる。
　すなわち、本件特許の明細書には、上記課題を解決することができるポリビニルアルコール系フィルムが開示されていると認められるから、本件発明２〜４は本件特許の明細書に記載されたものであるといえる。
第７　取消理由通知で採用しなかった特許異議申立の理由について
１　甲２及び甲３の記載
（１）甲２の記載
　本件特許の出願前に頒布されたことが明らかな刊行物である甲２には、以下のとおりク〜サの記載がある。
ク
「【００２５】
　ポリビニルアルコール系フィルムの製造（製膜）に用いるポリビニルアルコール系樹脂溶液としては、ポリビニルアルコール系樹脂含有量（濃度）が５〜７０重量％のポリビニルアルコール系樹脂水溶液を調製することが好ましく、１０〜６０重量％のポリビニルアルコール系樹脂水溶液を調製することがより好ましい。」
ケ
「【００２７】
　次いで、上記で調製したポリビニルアルコール系樹脂水溶液は、製膜機（押出機）により、製膜されるが、かかる水溶液を一旦乾燥させて、ペレット化あるいはフレーク化してから製膜機に供給して押出製膜することも可能である。」
コ
「【００２９】
　押出機での溶融混練温度は、５５〜１６０℃であることが好ましい。かかる温度が下限値未満ではフィルム肌の不良を招く傾向があり、上限値を超えると発泡現象を招く傾向があり、好ましくない。押出製膜されたフィルムは、次いで乾燥されるのであるが、このときの乾燥温度は、７０〜１２０℃であることが好ましく、８０〜１００℃がより好ましい
。かかる温度が下限値未満ではフィルムの乾燥時間が不必要に長くなったり、水分が残りすぎてしまって後工程に悪影響を及ぼす傾向があり、逆に上限値を超えるとフィルムの水分が失われすぎて硬くなってしまい、延伸工程で充分延伸ができなくなってしまう傾向がある。」
サ
「【００３０】
　かくして、ポリビニルアルコール系フィルムが得られるのであるが、本発明においては、耐水性、可撓性、機械的強度や酸素遮断性等の物性を安定付与できる点で、かかるフィルムが延伸されていることが必要で、かかる延伸方法について以下に説明する。
【００３１】
　延伸するにあたっては、縦（機械）方向に一軸延伸してもよいが、縦・横両方向に二軸延伸することが、上記の物性をより改善することができる点で好ましい。」
（２）甲３の記載
　本件特許の出願前に頒布されたことが明らかな刊行物である甲３には、以下のとおりシ、スの記載がある。
シ
「【００１８】
　次いで、上記で調製したポリビニルアルコール水溶液は、製膜機（押出機）により、製膜される」
ス
「【００１９】
　押出機での溶融混練温度は、５５〜１４０℃（さらには５５〜１３０℃）が好ましく、かかる温度が５５℃未満ではフィルム肌の不良を招き、１４０℃を超えると発泡現象を招き好ましくない。押出製膜されたフィルムは、次いで乾燥されるが、このときの乾燥温度は、７０〜１２０℃（さらには８０〜１００℃）で行うことが好ましく、かかる温度が７０℃未満では乾燥に時間がかかりすぎたり残存水分が過剰となり、逆に１２０℃を超えるとフィルムの柔軟性が失われて後の延伸工程に支障をきたす場合があり好ましくない。
　尚、ポリビニルアルコールの製膜において、最初に調整される水溶液は、そのまま製膜に用いることも出来るが、これを一旦含水状態でペレット化あるいはフレーク化してから製膜機に供給して押出製膜することも可能である。
　かくして、本発明の保護方法に用いるポリビニルアルコールフィルムが得られるのであるが、本発明においては、かかるフィルムが延伸されていることが、耐水性、可撓性、機械的強度や酸素遮断性等の物性を安定付与できる点で好ましく、かかる延伸方法について説明する。
【００２０】
　延伸するにあたっては、縦（機械）方向に一軸延伸してもよいが、縦・横両方向に二軸延伸することが、上記の物性をより改善することができ好ましい。・・・（以下省略）・・・」
２　判断
　甲２及び甲３には、溶融混練して押出することでポリビニルアルコール系フィルムを製造することが記載されているが、貯蔵弾性率については記載がなく、ましてや、本件発明２の発明特定事項である「１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）」に着目して、これを「７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａ」とすることについては記載も示唆もない。
　したがって、本件発明２は、甲２及び甲３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　また、本件発明３、４は、請求項２を直接的又は間接的に引用してなるものであり、本件発明２の発明特定事項をすべて含むものであるから、本件発明２と同様に、甲２及び甲３に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
第８　むすび
　以上のとおりであるから、当審が通知した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件請求項２〜４に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に請求項２〜４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　さらに、本件特許の請求項１は、訂正により削除されたため、本件特許の請求項１に対する特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成３０年１月２９日（２０１８．１．２９）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ポリビニルアルコール系フィルム
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、ポリビニルアルコール系フィルムに関するものであり、更に詳しくは、医薬品、化粧品及び食品等の包装分野で、とりわけ、固形剤包装用として用いられるプレススルーパック（ＰＴＰ）包装に用いられる積層体に好適なポリビニルアルコール系フィルムであり、更に、水蒸気などのガスバリア性に優れた積層体、及びそれを用いた包装体に関するものである。
　【背景技術】
　【０００２】
　医薬品、化粧品、食品等の包装分野において、錠剤やカプセル等の固形剤を包装するに際してはＰＴＰ包装という形態がある。
　ＰＴＰ包装は、硬質ポリ塩化ビニル樹脂やポリプロピレン樹脂からなるフィルムを基材フィルムとして用い、該基材フィルムをポケット形状に成形し、その中に固形剤（錠剤、カプセル等）を充填し、アルミ箔からなる蓋剤で密封した包装体であり、広く普及している。
　【０００３】
　更に、固形剤に防湿性の求められるものには、上記の硬質ポリ塩化ビニル樹脂やポリプロピレン樹脂からなる基材フィルムに、防湿性に優れるポリ塩化ビニリデン樹脂（ＰＶＤＣ）フィルムを積層したり（例えば、特許文献１及び２参照。）、ポリ塩化トリフルオロエチレン樹脂（ＰＣＴＦＥ）フィルムを積層したり（例えば、特許文献３参照。）した積層フィルムが使用されている。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００４】
　【特許文献１】特開２００５−１１２４２６号公報
　【特許文献２】特開２００５−５９４５５号公報
　【特許文献３】特表２００９−５１１３１０公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００５】
　しかしながら、特許文献１及び２に開示の積層フィルムでは、水蒸気などのガスバリア性がまだまだ満足のいくものではなく、ＰＣＴＦＥフィルムを用いたＰＴＰ包装の検討が進められているが、高いガスバリア性を発揮させるにはＰＣＴＦＥフィルムの厚みを５０μｍ以上にしておくことが望まれている。
　【０００６】
　ところが、ＰＣＴＦＥフィルム自身は非常に高価なフィルムであるため、ＰＴＰ包装を行う際の包装体も高価なものとなり、かかるＰＣＴＦＥフィルムの厚みを薄くして従来よりも同等或いはそれ以上のガスバリア性を有する積層体の開発が求められている。
　【０００７】
　かかる課題を解決するために、ＰＣＴＦＥフィルムと基材フィルムとの間にエチレン−酢酸ビニル系共重合体ケン化物（ＥＶＯＨ）層を積層させておくことも提案されているが、水蒸気バリア性等においてはまだまだ満足のいくものではなく、更なる改善が求められている。
　【０００８】
　更に、ＰＴＰ包装の包装体を成形するに際しては、固形剤を充填するためのポケット形状を成形する必要があり、積層体の成形性、柔軟性も重要である。
　【０００９】
　そこで、本発明はこのような背景下において、経済的メリットが大きいうえに、水蒸気等のガスバリア性、成形性に優れた積層体を得るためのポリビニルアルコール系フィルム、及びその積層体を提供することを目的とするものであり、更にその積層体を用いた包装体及びプレススルーパックも提供することを目的とするものである。
　【課題を解決するための手段】
　【００１０】
　しかるに、本発明者等はかかる事情に鑑み鋭意研究を重ねた結果、所定温度におけるフィルムの粘弾性挙動に着目し、１１０℃でのフィルムの粘弾性が１８０℃でのフィルムの粘弾性よりも充分に大きいものとすることにより、ＰＣＴＦＥフィルム等の防湿性フィルムの厚みを薄くでき、かつ、水蒸気等のガスバリア性及び成形性に優れた積層体を提供することができるポリビニルアルコール系フィルムとなることを見出し、本発明を完成した。
　【００１１】
　即ち、本発明の要旨は、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上であ
り、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）が、７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａであ
　【００１２】
　ここで、１１０℃及び１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率に着目したのは、下記の通りである。
　即ち、ＰＴＰ包装に用いる包装体を成形するに際しては、通常１３０〜１６０℃で成形しているところ、かかる成形温度よりやや低い温度及び成形温度よりやや高い温度でのフィルムの粘弾性挙動が、外観が良好で膜厚の均一な成形物を得るという点で非常に重要であり、従って、その温度の代表として上記の通り１１０℃及び１８０℃での粘弾性挙動を確認し、両者を比較することにより、フィルムを特定したものである。
　【発明の効果】
　【００１５】
　本発明のポリビニルアルコール系フィルムは、水蒸気等のガスバリア性、成形性に優れた積層体を得ることができ、かかる積層体は包装体やプレススルーパックを製造するための材料として非常に有用である。
　【発明を実施するための形態】
　【００１６】
　以下に、本発明を詳細に説明する。
本発明のポリビニルアルコール系フィルムは、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上のポリビニルアルコール系フィルムである。更に、かかる比（α／β）の好ましい範囲は５〜７であり、特に好ましくは５〜６である。かかる比（α／β）が小さすぎるとフィルムの柔軟性が低下するなど成形性が低下することとなる。
　【００１７】
　ここで、ポリビニルアルコール系フィルムの貯蔵弾性率は次のようにして測定される。
　即ち、ポリビニルアルコール系フィルムの貯蔵弾性率は、フィルムに特定周波数の振動を与えたときに測定される値で、本発明においては、例えば、粘弾性測定装置（ユ―ビーエム社製　レオスペクトラー　ＤＶＥ−Ｖ４）を用いて、乾燥雰囲気条件下にて、測定周波数１０Ｈｚで、−３０〜２００℃まで昇温速度３℃／ｍｉｎでフィルムを昇温しながら、連続的に貯蔵弾性率を測定して、１１０℃における測定値を貯蔵弾性率（α）とし、１８０℃における測定値を貯蔵弾性率（β）とした。
「乾燥雰囲気」とは、水分率１０００ｐｐｍ以下の状態のことをいう。
　【００１８】
　また、本発明のポリビニルアルコール系フィルムにおいては、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）
が、７
均一な膜厚の成形品を得る点で
　【００１９】
　更に、本発明のポリビニルアルコール系フィルムは、乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）が、３×１０８Ｐａ以下であることが成形性の点で好ましく、更には０．１×１０８〜２．５×１０８Ｐａ、特には０．５×１０８〜２×１０８Ｐａであることが好ましい。かかる貯蔵弾性率（β）が大きすぎるとフイルムの追従性が低下して成形性が低下する傾向がある。なお、小さすぎる場合にはガスバリア性が低下する傾向がある。
　【００２０】
　本発明においては、上記フィルム物性を満足することが重要であり、かかるポリビニルアルコール系フィルムとしては、上記フィルム物性を満足するものであれば未延伸のポリビニルアルコール系フィルム、一軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルム、二軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルムのいずれでもよいが、ガスバリア性の点で、二軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルムであることが好ましい。
　【００２１】
　本発明のポリビニルアルコール系フィルムは、ポリビニルアルコール系樹脂より製膜されてなるポリビニルアルコール系フィルムである。
　【００２２】
　ポリビニルアルコール系樹脂としては、ポリビニルアルコールや変性ポリビニルアルコールが挙げられ、ポリビニルアルコールは、酢酸ビニルを単独重合し、更にそれをケン化して製造される。また変性ポリビニルアルコールは、酢酸ビニルと酢酸ビニルと共重合可能な不飽和単量体を共重合させた後ケン化して製造されるものであり、その変性量としては、本発明の効果を損なわない範囲内であり、通常１０モル％未満である。
　【００２３】
　上記酢酸ビニルと共重合可能な不飽和単量体としては、例えばエチレンやプロピレン、イソブチレン、α−オクテン、α−ドデセン、α−オクタデセン等のオレフィン類、３−ブテン−１−オール、４−ペンテン−１−オール、５−ヘキセン−１−オール等のヒドロキシ基含有α−オレフィン類およびそのアシル化物などの誘導体、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、ウンデシレン酸等の不飽和酸類、その塩、モノエステル、あるいはジアルキルエステル、ジアセトンアクリルアミド、アクリルアミド、メタクリルアミド等のアミド類、エチレンスルホン酸、アリルスルホン酸、メタアリルスルホン酸等のオレフィンスルホン酸類あるいはその塩、等が挙げられる。
　【００２４】
　また、ポリビニルアルコール系樹脂として、側鎖に１，２−ジオール構造を有するポリビニルアルコール系樹脂を用いることもでき、かかる側鎖に１，２−ジオール構造を有するポリビニルアルコール系樹脂は、例えば、（ア）酢酸ビニルと３，４−ジアセトキシ−１−ブテンとの共重合体をケン化する方法、（イ）酢酸ビニルとビニルエチレンカーボネートとの共重合体をケン化及び脱炭酸する方法、（ウ）酢酸ビニルと２，２−ジアルキル−４−ビニル−１，３−ジオキソランとの共重合体をケン化及び脱ケタール化する方法、（エ）酢酸ビニルとグリセリンモノアリルエーテルとの共重合体をケン化する方法、等により得られる。
　【００２５】
　更に、変性ポリビニルアルコールとしては、ポリビニルアルコールを後変性することにより製造することもできる。かかる後変性の方法としては、ポリビニルアルコールをアセト酢酸エステル化、アセタール化、ウレタン化、エーテル化、グラフト化、リン酸エステル化、オキシアルキレン化する方法等が挙げられる。
　【００２６】
　本発明においては、上記ポリビニルアルコール系樹脂の平均ケン化度が９０モル％以上であることが好ましく、更に好ましい範囲は９５〜１００モル％、特に好ましい範囲は９９〜９９．９モル％である。かかる平均ケン化度が低すぎるとガスバリア性が低下する傾向がある。
　尚、上記平均ケン化度はＪＩＳ　Ｋ　６７２６に準じて測定されるものである。
　【００２７】
　また、上記ポリビニルアルコール系樹脂の平均重合度が１１００以上であることが好ましく、更には１１００〜４０００、特には１２００〜２６００である。かかる平均重合度が低すぎるとフィルムとしたときの機械強度が低下する傾向にある。なお、平均重合度が高すぎると製膜性が低下する傾向にある。
尚、上記平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ　６７２６に準じて測定されるものである。
　【００２８】
　また、上記ポリビニルアルコール系樹脂の４重量％水溶液の粘度としては、１０〜８０ｍＰａ・ｓ（２０℃）が好ましく、更には１５〜７０ｍＰａ・ｓ（２０℃）、特には２０〜６０ｍＰａ・ｓ（２０℃）が好ましい。該粘度が低すぎるとフィルム強度等の機械的物性が低下する傾向があり、高すぎるとフィルムへの製膜性が低下する傾向がある。
　尚、上記粘度はＪＩＳ　Ｋ　６７２６に準じて測定されるものである。
　【００２９】
　これらのポリビニルアルコール系樹脂は、それぞれ単独で用いることもできるし、２種以上を混合して用いることもできる。
　【００３０】
　本発明では、上記ポリビニルアルコール系樹脂を用いてフィルム製膜するのであるが、かかる製膜方法も公知のものでよく、例えば、ドラム、エンドレスベルト等の金属面上にポリビニルアルコール系樹脂溶液を流延してフィルム形成する流延式成形法、あるいは押出機により溶融押出する溶融成形法によって製膜される。
　【００３１】
　本発明においては、上述の通り、上記フィルム物性を満足することが重要であるが、ガスバリア性の点で、二軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルムであることが好ましい。
　以下、二軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルムについて説明する。
　【００３２】
　本発明において、ポリビニルアルコール系樹脂を用いて、ポリビニルアルコール系フィルム（延伸前ポリビニルアルコール系フィルム）を製膜する。通常は、製膜用の原液として、ポリビニルアルコール系樹脂濃度が５〜７０重量％、好ましくは１０〜６０重量％のポリビニルアルコール系樹脂−水の組成物を調製する。
　【００３３】
　かかるポリビニルアルコール系樹脂−水組成物には、本発明の効果を損なわない範囲でエチレングリコール、グリセリン、ポリエチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール等の多価アルコール類の可塑剤やフェノール系、アミン系等の抗酸化剤、リン酸エステル類等の安定剤、着色料、香料、増量剤、消包剤、剥離剤、紫外線吸収剤、無機粉体、界面活性剤等の通常の添加剤を適宜配合しても差し支えない。また、澱粉、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、ヒドロキシメチルセルロース等のポリビニルアルコール系樹脂以外の他の水溶性樹脂を混合してもよい。
　【００３４】
　ポリビニルアルコール系フィルムの製膜法については、特に限定されないが、上記ポリビニルアルコール系樹脂−水組成物を押出機に供給して溶融混練した後、Ｔダイ法、インフレーション法により押出し製膜し、乾燥する方法が好ましい。
　【００３５】
　かかる方法における押出機内での溶融混練温度は、５５〜１６０℃が好ましい。かかる温度が低すぎるとフィルム肌の不良を招き、高すぎると発泡現象を招く傾向にある。また、製膜後のフィルムの乾燥については、７０〜１２０℃で行うことが好ましく、更には８０〜１００℃で行うことが好ましい。
　【００３６】
　上記で得られたポリビニルアルコール系フィルムに対して、更に二軸延伸を施すことにより、本発明で用いられる二軸延伸ポリビニルアルコール系フィルムとなる。
　かかる二軸延伸については、通常行われる同時二軸延伸、逐次二軸延伸など、公知方法に従い行うことができるが、延伸操作の自由度の点で逐次二軸延伸が好ましく、特には縦一軸延伸後に横一軸延伸を行う逐次二軸延伸が好ましい。
　【００３７】
　かかる二軸延伸の延伸倍率については、機械の流れ方向（ＭＤ方向）の延伸倍率が１．５〜４．５倍、幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率が１．５〜４．５倍であることが好ましく、特に好ましくはＭＤ方向の延伸倍率が２〜４倍、ＴＤ方向の延伸倍率が２〜４倍、更に好ましくはＭＤ方向の延伸倍率が２．５〜３．５倍、ＴＤ方向の延伸倍率が２．５〜３．５倍である。該ＭＤ方向の延伸倍率が低すぎると延伸による物性向上が得難くかつフィルム強度が低下する傾向があり、高すぎるとフィルムがＭＤ方向へ裂けやすくなる傾向がある。また、ＴＤ方向の延伸倍率が低すぎると延伸による物性向上が得難くかつフィルム強度が低下する傾向があり、高すぎると工業的にフィルムを製造する際に延伸時の破断が多発する傾向がある。
　【００３８】
　かかる逐次二軸延伸あるいは同時二軸延伸を行うにあたっては、ポリビニルアルコール系フィルムの含水率を５〜３０重量％、特には１０〜２５重量％に調整しておくことが好ましい。含水率の調整は、乾燥前のポリビニルアルコール系フィルムを引き続き乾燥する方法、含水率５重量％未満のポリビニルアルコール系フィルムを水に浸漬あるいは調湿等を施す方法等により行うことができる。かかる含水率が低すぎても、高すぎても延伸工程でフィルム長手（流れ）方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率を高めることが困難となる傾向がある。
　【００３９】
　本発明においては、上記で得られた二軸延伸ポリビニルアルコール系フィルムに対して少なくとも二段階で熱処理を行うことが重要である。
　【００４０】
　かかる二段階熱処理において、一段目の熱処理温度は、成形性とガスバリア性の点から、１１０〜１６０℃であることが重要であり、特に好ましくは１２０〜１５５℃、更に好ましくは、１３０〜１５０℃であり、二段目の熱処理温度も、成形性とガスバリア性の点から、１５０〜２００℃であることが重要であり、特に好ましくは１６０〜１９５℃、更に好ましくは、１６５〜１９０℃である。一段目の熱処理温度が低すぎるとガスバリア性が低下する傾向があり、高すぎると成形性が低下する傾向がある。二段目の熱処理温度が低すぎるとフィルムの強度が低下する傾向があり、高すぎるとフィルムが着色する傾向がある。
　【００４１】
　また、二段目の熱処理温度が、一段目の熱処理温度よりも５℃以上高い温度であることが好ましく、特には１０℃以上高い温度であり、更には２０〜５０℃高い温度であることが好ましい。
　【００４２】
　また、二段階熱処理において、一段目の熱処理時間が１〜３０秒であり、二段目の熱処理時間が１〜３０秒であることがフィルムの強度と透明性の点で好ましい。一段目の熱処理時間は、更には３〜２０秒であることが好ましく、特には５〜１５秒であることが好ましく、二段目の熱処理時間は、更には３〜２０秒であることが好ましく、特には５〜１５秒であることが好ましい。一段目の熱処理時間が短すぎても長すぎてもフィルムが不均一となる傾向がある。また、二段目の熱処理時間が短すぎるとフィルム強度が低下する傾向があり、長すぎるとフィルムが黄変する傾向がある。
　【００４３】
　なお、本発明においては、上記の二段階熱処理にて本発明の目的を達成することができるが、必要に応じて、三段階以降の熱処理を行うこともできる。
　【００４４】
　かくして本発明のポリビニルアルコール系フィルム、とりわけ二軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルムが得られるが、かかるポリビニルアルコール系フィルムの厚みは１０〜７０μｍであることが好ましく、特には１５〜６５μｍ、更には２０〜６０μｍであることが好ましい。かかる厚みが薄すぎるとガスバリア性やフィルムの強度が低下する傾向があり、厚すぎると成形性の低下やコストアップとなる傾向がある。
　【００４５】
　本発明においては、上記で得られたポリビニルアルコール系フィルムは、良好な成形性を持ち、かつ、良好なガスバリア性を有するといった相反する性能にバランスの良いポリビニルアルコール系フィルムとなるものであり、特に、医薬包装において用いられるＰＴＰ包装用ポリビニルアルコール系フィルムとして有用であり、積層することで高価なフッ素系フィルムを薄膜化するなどのコストダウン効果があり、しかもＰＴＰ包装に適した成形性を有するポリビニルアルコール系フィルムとなるものである。
　【００４６】
　本発明においては、基材フィルム（Ａ）／前記ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）／フッ素樹脂フィルム（Ｃ）の層構成を有する積層体を提供するものであり、固形剤包装用として用いられるプレススルーパック（ＰＴＰ）包装に好適な、水蒸気などのガスバリア性に優れた積層体を提供するものである。
　【００４７】
　本発明で用いられる基材フィルム（Ａ）としては、合成樹脂フィルムであればよく、例えば、熱可塑性樹脂フィルム、中でもポリ塩化ビニルフィルム、特には硬質ポリ塩化ビニルフィルム、やポリプロピレン系フィルム等のポリオレフィン系フィルム等が挙げられるが、成形性の点で硬質ポリ塩化ビニルフィルムが好ましい。
　【００４８】
　かかる基材フィルム（Ａ）の厚み（Ｔａ）については、通常５０〜４００μｍであり、特に好ましくは８０〜３６０μｍ、更に好ましくは１００〜３２０μｍである。かかる厚み（Ｔａ）が薄すぎると破れや割れの原因となる傾向があり、厚すぎると　硬くなりすぎて成形品の機能が発揮されない結果となる傾向がある。
　【００４９】
　本発明で用いられるポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）は、上述のポリビニルアルコール系フィルムであるが、本発明においては、下記の物性を有するポリビニルアルコール系フィルムであることが好ましい。
　【００５０】
　即ち、上記ポリビニルアルコール系フィルムについては、成形性の点から、その破断伸度として、２３℃、５０％ＲＨ調湿条件下において、２０％以上であることが好ましく、さらには４０％以上が好ましい。なお、破断伸度の上限としては通常、１００％である。ここで、フィルムの破断伸度は、ＪＩＳ　Ｋ　７１２７（１９９９年）に準拠して測定される。
　【００５１】
　また、ポリビニルアルコール系フィルムの破断強度としても、成形性の点から、２３℃、５０％ＲＨにおいて、２５０ＭＰａ以上であることが好ましく、更には２７０ＭＰａ以上であることが好ましい。なお、破断強度の上限値としては、通常、３５０ＭＰａである。
　【００５２】
　更に、ポリビニルアルコール系フィルムの全光線透過率としては、視認性の点で５０％以上、特には７０％以上、更には９０％以上であることが好ましい。なお、全光線透過率の上限値としては通常９２％である。
　【００５３】
　また、ポリビニルアルコール系フィルムの厚み（Ｔｂ）は１０〜７０μｍであることが好ましく、特には１５〜６５μｍ、更には２０〜６０μｍであることが好ましく、かかる厚み（Ｔｂ）が薄すぎるとフィルムの強度が低下する傾向があり、厚すぎると成形性が低下する傾向がある。
　【００５４】
　本発明で用いられるフッ素樹脂フィルム（Ｃ）は、例えばＰＴＰ包装の際に最外層となるフィルムであり、水蒸気などのガスバリア性が求められるものである。具体的には、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＴＣＦＥ）、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）等の樹脂から製膜されるフィルムが挙げられる。中でも、水蒸気等のガスバリア性の点からポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）フィルムを用いることが好ましい。
　【００５５】
　本発明で用いられるフッ素樹脂フィルム（Ｃ）の厚み（Ｔｃ）については、通常１０〜２００μｍであり、好ましくは１３〜１８０μｍ、特に好ましくは１５〜１６０μｍである。かかる厚み（Ｔｃ）が薄すぎると水蒸気バリア性が低下となる傾向があり、厚すぎるとコストが高くなりすぎる傾向がある。なお、コストメリットを考慮すると、上限は通常、１００μｍ程度であることが好ましい。
　【００５６】
　フッ素樹脂フィルム（Ｃ）の透湿性は、包装する剤の安定性の点で、４０℃、９０％ＲＨにおいて０．５ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ・ａｔｍ）以下であることが好ましく、更には０．４ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ・ａｔｍ）以下であることが好ましい。かかる透湿度が大きすぎると包装する剤の保存安定性が低下する傾向がある。なお、透湿性の下限値としては通常０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈｒ・ａｔｍ）である。
　【００５７】
　かくして本発明においては、基材フィルム（Ａ）／ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）／フッ素樹脂フィルム（Ｃ）の層構成を有するガスバリア性に優れる積層体を形成するわけであるが、各層の厚み比については、以下の通りであることが好ましい。
　【００５８】
　即ち、フッ素樹脂フィルム（Ｃ）の厚み（Ｔｃ）とポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）の厚み（Ｔｂ）との厚み比（Ｔｃ／Ｔｂ）は、０．５〜５であることが水蒸気バリア性の点から好ましく、特には０．５〜４、更には０．６〜３、殊には０．７〜２．５であることが好ましい。かかる厚み比（Ｔｃ／Ｔｂ）が小さすぎると水蒸気バリア効果が低下する傾向があり、大きすぎるとコストメリットが小さいものとなる傾向がある。
　【００５９】
　また、基材フィルム（Ａ）の厚み（Ｔａ）とポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）の厚み（Ｔｂ）との厚み比（Ｔａ／Ｔｂ）は、２〜３０であることが好ましく、特には３〜２５、更には４〜２０、殊には５〜１８であることが好ましい。かかる厚み比（Ｔａ／Ｔｂ）が小さすぎると破れや割れの原因となる傾向があり、大きすぎると硬くなりすぎ成形品の機能が発揮しづらくなる傾向があり、またガスバリア性が低下する傾向がある。
　【００６０】
　更に、基材フィルム（Ａ）の厚み（Ｔａ）とフッ素樹脂フィルム（Ｃ）の厚み（Ｔｃ）との厚み比（Ｔａ／Ｔｃ）は、１〜３０であることが好ましく、特には２〜２５、更には３〜２０、殊には４〜１５であることが好ましい。かかる厚み比（Ｔａ／Ｔｃ）が小さすぎると破れや割れの原因となる傾向があり、大きすぎると硬くなりすぎ成形品の機能が発揮しづらくなる傾向があり、またガスバリア性が低下する傾向がある。
　【００６１】
　また、本発明においては、基材フィルム（Ａ）／ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）／フッ素樹脂フィルム（Ｃ）の層構成を有するものであるが、かかる３層は、かかる順序で連続して積層されてもよいし、各層の間もしくは外側に、接着剤層や、他の樹脂層または樹脂フィルム層を有していてもよい。
　【００６２】
　上記の各層を貼り合わせるための接着剤として、例えば、有機チタン化合物、イソシアネート化合物、ポリエステル系化合物等の公知の接着剤を用いることができ、かかる接着剤を用いて各フィルムをラミネートする方法（ドライラミネート法）が好ましく用いられる。上記の中でも、接着性の点で、ポリエステル系樹脂とポリイソシアネート系樹脂の混合物の接着剤を用いることが好ましい。
　かかる接着剤の厚みとしては、通常０．３〜８μｍであり、好ましくは０．５〜５μｍ、特に好ましくは１〜３μｍである。
　【００６３】
　貼り合わせに際しては、（１）基材フィルム（Ａ）とポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）とを貼り合わせた後にフッ素樹脂フィルム（Ｃ）を貼り合わせたり、（２）ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）とフッ素樹脂フィルム（Ｃ）とを先に貼り合わせた後に基材フィルム（Ａ）を貼り合わせたりしてもよい。
　【００６４】
　かくして本発明では、基材フィルム（Ａ）／ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）／フッ素樹脂フィルム（Ｃ）の層構成を有する積層体が得られ、かかる積層体は、上述の本発明のポリビニルアルコール系フィルムを中間層に用いることにより、非常に高価なフッ素樹脂の使用を低減することができ、非常に経済的であり、かつ、水蒸気等のガスバリア性に優れ、成形性にも優れたものとなる。
　そして、本発明の積層体は、医薬品、化粧品及び食品等の包装体に有用であり、とりわけ、固形剤包装用として用いられるプレススルーパック（ＰＴＰ）包装用に非常に有用である。
　【実施例】
　【００６５】
　以下、実施例を挙げて本発明を更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
　尚、例中「部」、「％」とあるのは、重量基準を意味する。
　【００６６】
＜実施例１＞
以下のフィルムを用意した。
〔基材フィルム（Ａ）〕
・硬質ポリ塩化ビニルフィルム（厚み２３０μｍ、住友ベークライト社製「ＶＳＳ−８１４２タイプ」）
　【００６７】
〔ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ−１）〕
　ポリビニルアルコール（平均ケン化度９９．７モル％、平均重合度１７００、４％水溶液粘度（２５℃）４０ｍＰａ・ｓ、酢酸ナトリウム含有量０．３％）４０部を水６０部に溶解させたポリビニルアルコール水溶液を定量ポンプにより、ジャケット温度を６０〜１５０℃に設定した二軸押出型混錬機（スクリューＬ／Ｄ＝４０）に供給し、吐出量５００ｋｇ／ｈｒの条件で吐出した。この吐出物を直ちに、一軸押出機（スクリューＬ／Ｄ＝３０）に圧送し、温度８５〜１４０℃にて、混錬後、Ｔダイより５℃に冷却されたキャストロールに流延固化させ、キャストロールから冷却されたフィルムを剥離し、９０℃に調整された連続した１０個の回転加熱ロールを用いて３０秒間乾燥し、次いで、かかるポリビニルアルコールフィルムを縦方向の３倍延伸した後に、テンター延伸機で横方向に３．５倍延伸して、二軸延伸ポリビニルアルコールフィルムとし、次いで１４５℃で８秒間熱処理（一段目熱処理）を行い、続いて、１８０℃で８秒間熱処理（二段目熱処理）を行い、含水率０．８％の二軸延伸ポリビニルアルコールフィルム（Ｂ−１）（厚み３０μｍ）を得た。
　得られた二軸延伸ポリビニルアルコールフィルム（Ｂ−１）について、以下の通り物性測定を行った。測定結果を表１に示す。
　【００６８】
《乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）及び１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）》
　粘弾性測定装置（ユ―ビーエム社製　レオスペクトラー　ＤＶＥ−Ｖ４）を用いて、乾燥雰囲気条件下にて、測定周波数１０Ｈｚで、−３０〜２００℃まで昇温速度３℃／ｍｉｎでフィルムを昇温しながら、連続的に貯蔵弾性率を測定して、１１０℃における測定値を貯蔵弾性率（α）とし、１８０℃における測定値を貯蔵弾性率（β）とした。
「乾燥雰囲気」とは、水分率１０００ｐｐｍ以下の状態のことである。
　【００６９】
〔フッ素樹脂フィルム（Ｃ）〕
・ＰＣＴＦＥフィルム（２３μｍ、ダイキン工業社製「ＤＦ−００２５Ｃ１」）
　【００７０】
〔積層体の製造〕
　上記の二軸延伸ポリビニルアルコールフィルム（Ｂ）と上記のＰＣＴＦＥフィルム（Ｃ）とを、ポリエステル系／ポリイソシアネート二液型接着剤（ＤＩＣ社製「ディックドライＬＸ−７０３ＶＬ」／ＤＩＣ社製「ディックドライＫＲ−９０」＝１５／１（重量比））により７０℃で貼合した後、二軸延伸ポリビニルアルコールフィルムの露出面側に、上記接着剤により硬質ポリ塩化ビニルフィルム（Ａ）を７０℃で貼合し、その後、４０℃の環境で２日間エージングして積層体を得た。
　得られた積層体について、以下の評価を行った。評価結果を表２に示す。
　【００７１】
（透湿度）
　ＪＩＳ　Ｚ　０２０８に規定の透湿カップを用いて、４０℃×９０％ＲＨの環境下にて、ＪＩＳ　Ｚ　０２０８に準じて透湿度を測定した。
　【００７２】
（成形性）
ブリスターパッキングマシンＰＦ−Ｄ１型ＰＴＰ包装機（マルホ発條工業株式会社製）を用い、加熱温度１３０〜１６０℃、加工速度３０〜４０ショット／分の条件の範囲内でＰＴＰ包装を行い、下記の基準にて成形性を評価した。
○・・・設計通りの形状を有していた。
△・・・設計通りの形状から少し外れていた。
×・・・設計通りの形状から大きく外れていた。
　【００７３】
＜実施例２＞
　表１に示す通り、実施例１において、二軸延伸ポリビニルアルコール系フィルムの熱処理条件を変更した以外は同様に行い、二軸延伸ポリビニルアルコールフィルム（Ｂ−２）を得た。
　得られたポリビニルアルコールフィルム（Ｂ−２）について、実施例１と同様の物性測定を行い、更に、実施例１と同様にして積層体を得、実施例１と同様の評価を行った。
　【００７４】
＜参考例＞
　表１に示す通り、実施例１において、二軸延伸ポリビニルアルコール系フィルムの熱処理条件を変更した以外は同様に行い、二軸延伸ポリビニルアルコールフィルム（Ｂ′−１）を得た。
　得られたポリビニルアルコールフィルム（Ｂ′−１）について、実施例１と同様の物性測定を行い、更に、実施例１と同様にして積層体を得、実施例１と同様の評価を行った。
　【００７５】
＜比較例１＞
　実施例１において、二軸延伸ポリビニルアルコールフィルム（Ｂ）を用いなかった以外は同様に行い、積層体を得、実施例１と同様の評価を行った。
　【００７６】
＜比較例２＞
　ポリビニルアルコール（平均ケン化度９９．７モル％、平均重合度１７００、４％水溶液粘度（２５℃）４０ｍＰａ・ｓ、酢酸ナトリウム含有量０．３％）１００部にグリセリン１２部、ソルビタンエステルエーテル０．５部及びポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル０．５部及び水を加えて、固形分濃度２３％の樹脂組成物の水分散液を得た。この樹脂組成物の水分散液（８０℃脱泡済み）を８０℃のエンドレスベルトの金属表面にＴダイから流延し、１１０℃−１２０℃−１１５℃−１００℃の４つの乾燥工程を各４５秒ずつ通過して合計３分間乾燥して、含水率５％、厚さ６０μｍのポリビニルアルコールフィルム（Ｂ′−２）を得た。
　得られたポリビニルアルコールフィルム（Ｂ′−２）について、実施例１と同様の物性測定を行い、更に、実施例１と同様にして積層体を得、実施例１と同様の評価を行った。
　実施例、参考例及び比較例の測定結果を表１に、性能評価結果を表２に示す。
　【００７７】
　【表１】
　【００７８】
　【表２】
　【００７９】
　上記の通り、中間層としてポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）を用いた積層体である実施例１及び２は、非常に高価なＰＣＴＦＥフィルムを薄膜で用いても非常に優れたガスバリア性を有するものであり、更に、成形性に優れるためＰＴＰを製造するに際しても効率的に製造することができる。
　一方、中間層としてポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）を用いない比較例１や所望の物性を有しないポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）を用いた比較例２では、実施例よりも水蒸気バリア性に劣るものであることが分かる。
　なお、所望の物性を有しない二軸延伸ポリビニルアルコールフィルムを用いた参考例では、非常に優れたガスバリア性を有するものである一方、成形性の点では実施例よりも若干劣るものであった。
　【産業上の利用可能性】
　【００８０】
　本発明のポリビニルアルコール系フィルムは、水蒸気等のガスバリア性、成形性に優れた積層体を得ることができ、かかる積層体は、基材フィルム（Ａ）／ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）／フッ素樹脂フィルム（Ｃ）の層構成を有するものとすることにより、ポリビニルアルコール系フィルム（Ｂ）を中間層に用いているため、非常に高価なフッ素樹脂の使用を低減することができ、非常に経済的であり、かつ、水蒸気等のガスバリア性に優れたものであり、医薬品、化粧品及び食品等の包装体に有用であり、とりわけ、固形剤包装用として用いられるプレススルーパック（ＰＴＰ）包装用に非常に有用である。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　
（削除）
　【請求項２】
　
乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１１０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（α）と１８０℃でのフィルムの貯蔵弾性率（β）との比（α／β）が５以上であり、
７×１０８Ｐａ〜１３×１０８Ｐａで
るポ
　【請求項３】
　乾燥雰囲気条件下におけるフィルム幅方向の、１８０℃でのフィルムの（β）が、３×１０８Ｐａ以下であることを特徴とする請求
項２
　【請求項４】
　ポリビニルアルコール系フィルムが、二軸延伸されたポリビニルアルコール系フィルムであることを特徴とする請求項
２または３