【事件の表示】
　特許第６２０５６９２号発明「熱硬化性エポキシ樹脂組成物、絶縁層形成用接着フィルム及び多層プリント配線板」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６２０５６９２号の請求項１ないし１１に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯　　　
　特許第６２０５６９２号（以下、「本件特許」という。）の請求項１ないし１１に係る特許についての出願は、平成２４年９月３日に特許出願され、平成２９年９月１５日にその特許権の設定登録がされ、同年１０月４日に特許掲載公報が発行されたものである。
　その後、平成３０年３月２６日に特許異議申立人森川真帆（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、当審において平成３０年６月１１日付けで取消理由を通知し、同年８月７日に意見書が提出された。
第２　本件発明　　　
　本件特許の請求項１ないし１１に係る発明は、それぞれ、その特許請求の範囲の請求項１ないし１１に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。（以下、請求項１ないし１１に係る発明を、それぞれ、「本件発明１」ないし「本件発明１１」ともいい、これらをまとめて、「本件発明」ともいう。）　　
「【請求項１】少なくともエポキシ樹脂（Ａ）と、ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）と、無機充填材と、フェノキシ樹脂と、を含有する樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合の前記ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）の含有量が０．１〜３０質量％であり、
  樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、無機充填材の含有量が３０〜８０質量％であり、
  樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、フェノキシ樹脂の含有量が０．１〜１０質量％であり、
  樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、エポキシ樹脂（Ａ）の含有量が１０〜５０質量％であり、
  前記ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）が、ポリナフチレンオキサイド構造とアリールカルボニルオキシ基を有する活性エステル化合物である、熱硬化性エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】前記ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）が、ポリナフチレンオキサイド構造のナフタレン核にアリールカルボニルオキシ基が結合した活性エステル化合物である、請求項１に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】前記エポキシ樹脂（Ａ）が温度２０℃で液状のエポキシ樹脂を含有する、請求項１又は２に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】メッキにより導体層を形成する多層プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物からなる樹脂組成物層を支持フィルム上に有することを特徴とする、絶縁層形成用接着フィルム。
【請求項６】請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱硬化性エポキシ樹脂組成物がシート状繊維基材に含浸されていることを特徴とする、絶縁層形成用プリプレグ。
【請求項７】請求項５に記載の絶縁層形成用接着フィルムの樹脂組成物層及び請求項６に記載の絶縁層形成用プリプレグのいずれかの硬化物よりなるプリント配線板用絶縁体。
【請求項８】請求項７に記載のプリント配線板用絶縁体からなる絶縁層上にパターン加工された導体層回路を有するプリント配線板用絶縁体。
【請求項９】前記絶縁層の算術平均粗さＲａが１０〜２００ｎｍであり、二乗平均平方根粗さＲｑが１５〜２５０ｎｍであり、前記絶縁層と導体層のピール強度が０．３５ｋｇｆ／ｃｍ（３．４３Ｎ／ｃｍ）以上であることを特徴とする、請求項７又は８に記載のプリント配線板用絶縁体。
【請求項１０】請求項８又は９に記載のプリント配線板用絶縁体を多層積層して形成されてなる、多層プリント配線板。
【請求項１１】請求項１０に記載の多層プリント配線板を用いることを特徴とする半導体装置。」　
第３　特許異議の申立ての理由の概要
　本件発明１ないし１１は、以下の（１）及び（２）の取消理由があるから、請求項１ないし１１に係る発明についての特許は、特許法第１１３条第２号及び第４号に該当し、取り消されるべきものである。証拠方法として、甲第１号証及び甲第２号証（以下、「甲１」等という。）を提出する。
（１）本件発明１ないし１１は、特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第１号の規定を満たしていない。
（２）本件発明１ないし１１は、甲１に記載された発明及び甲２に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　甲１：特開２０１０−１１１８５９号公報　
　甲２：特開２０１２−１２５３４号公報 
第４　当審が通知した取消理由通知の概要
　合議体が請求項１ないし１１に係る本件特許に対して通知した取消理由の要旨は以下のとおりであり、申立人が主張する取消理由（２）である。
　本件特許の請求項１ないし１１に係る発明は、甲１に記載された発明及び甲２に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであって特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、請求項１ないし１１に係る本件特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。　
第５　当審の判断
　以下に述べるように、取消理由通知に記載した取消理由（２）によっては、本件発明１ないし１１に係る特許を取り消すことはできない。
１．取消理由（２）（甲１を主たる引用文献とする進歩性）について
（１）甲１の記載事項　
　本件特許の出願前に頒布された甲１には、以下の事項が記載されている。
ア　「【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）活性エステル化合物、及び（Ｃ）脂環式構造含有フェノキシ樹脂を含有することを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】上記（Ｃ）フェノキシ樹脂の脂環式構造が、テルペン構造及び／又はトリメチルシクロヘキサン構造であることを特徴とする請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】上記フェノキシ樹脂の重量平均分子量が、１００００〜５００００であることを特徴とする請求項１又は２記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】エポキシ樹脂組成物の不揮発成分を１００重量％とした場合、成分（Ａ）の含有量が１０〜５０重量％、成分（Ｃ）の含有量が１〜２０重量％であり、エポキシ樹脂組成物中に存在するエポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率が１：０．４〜１：１．１であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】さらに（Ｄ）無機充填材を含有することを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】エポキシ樹脂組成物の不揮発成分を１００重量％とした場合、（Ｄ）無機充填材の含有量が１０〜７０重量％であることを特徴とする、請求項５記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項７】さらに（Ｅ）硬化促進剤を含有することを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項８】エポキシ樹脂組成物中に含まれるエポキシ樹脂とフェノール性硬化剤の総量を１００重量％とした場合、（Ｅ）硬化促進剤の含有量が０．１〜５重量％であることを特徴とする、請求項７記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項９】請求項１〜８のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物が支持フィルム上に層形成されていることを特徴とする接着フィルム。
【請求項１０】請求項１〜８のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物が繊維からなるシート状繊維基材中に含浸されていることを特徴とするプリプレグ。
【請求項１１】請求項１〜８のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物の硬化物により絶縁層が形成されていることを特徴とする、多層プリント配線板。」
イ　「【０００２】近年、電子機器の小型化、高性能化が進み、多層プリント配線板においては、ビルドアップ層が複層化され、配線の微細化及び高密度化が求められていた。」
・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】本発明の課題は、エポキシ樹脂組成物の硬化物表面を粗化処理した粗化面の粗度が比較的小さいにもかかわらず、該粗化面がめっき導体に対して高い密着力を示し、かつ絶縁層の低線膨張率化を達成し得るエポキシ樹脂組成物を提供することである。」
ウ　「【００１３】[成分（Ｂ）の活性エステル化合物]
　本発明における（Ｂ）活性エステル化合物は、エポキシ樹脂の硬化剤として機能し活性エステルを有するものであれば特に制限はない。１分子中に２個以上の活性エステル基を有する化合物が好ましく、多価カルボン酸を有する化合物とフェノール性水酸基を有する芳香族化合物から得られる１分子中に２個以上の活性エステル基を持つ芳香族化合物がより好ましく、少なくとも２個以上のカルボン酸を１分子中に有する化合物と、フェノール性水酸基を有する芳香族化合物と、から得られる芳香族化合物であり、かつ該芳香族化合物の分子中に２個以上のエステル基を有する芳香族化合物が更に好ましい。また、直鎖状または多分岐状高分子が含まれていてもよい。また、少なくとも２個以上のカルボン酸を１分子中に有する化合物が脂肪族鎖を含む化合物であればエポキシ樹脂（Ａ）との相溶性を高くすることができ、芳香族環を有する化合物であれば耐熱性を高くすることができる。特に耐熱性等の観点から、カルボン酸化合物とフェノール化合物又はナフトール化合物とから得られる活性エステル化合物が好ましい。カルボン酸化合物としては、具体的には、安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。なかでも耐熱性の観点からコハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸が好ましく、イソフタル酸、テレフタル酸がより好ましい。チオカルボン酸化合物としては、具体的には、チオ酢酸、チオ安息香酸等が挙げられる。フェノール化合物又はナフトール化合物としては、具体的には、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾール、カテコール、α−ナフトール、β−ナフトール、１，５−ジヒドロキシナフタレン、１，６−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエニルジフェノール、フェノールノボラック等が挙げられる。なかでも耐熱性、溶解性の観点から、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、カテコール、１，５−ジヒドロキシナフタレン、１，６−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエニルジフェノール、フェノールノボラックが好ましく、カテコール、１，５−ジヒドロキシナフタレン、１，６−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエニルジフェノール、フェノールノボラックがより好ましく、１，５−ジヒ��ロキシナフタレン、１，６−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、ジシクロペンタジエニルジフェノール、フェノールノボラックが更に好ましく、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、ジシクロペンタジエニルジフェノール、フェノールノボラックが更に一層好ましく、ジシクロペンタジエニルジフェノール、フェノールノボラックが殊更好ましく、ジシクロペンタジエニルジフェノールが特に好ましい。チオール化合物としては、具体的には、ベンゼンジチオール、トリアジンジチオール等が挙げられる。活性エステル化合物は２種以上を併用してもよい。活性エステル化合物としては、特開２００４−４２７７６１号公報に開示されている活性エステル化合物を用いてもよく、また市販のものを用いることもできる。市販されている活性エステル化合物としては、具体的には、ジシクロペンタジエニルジフェノール構造を含むもの、フェノールノボラックのアセチル化物、フェノールノボラックのベンゾイル化物が好ましく、なかでもジシクロペンタジエニルジフェノール構造を含むものがより好ましい。ジシクロペンタジエニルジフェノール構造を含むものとして、ＥＸＢ−９４５１、ＥＸＢ−９４６０（ＤＩＣ（株）製）、フェノールノボラックのアセチル化物としてＤＣ８０８、フェノールノボラックのベンゾイル化物としてＹＬＨ１０２６（ジャパンエポキシレジン（株）製）、などが挙げられる。
　本発明の活性エステル化合物は、１種または２種以上を使用してもよい。」
エ　「【００１５】
・・・
活性エステル化合物とその他の硬化剤を併用する場合は、エポキシ樹脂組成物中のすべてのエポキシ硬化剤（活性エステル化合物を含む）を重量１００％とすると、活性エステル化合物の重量％が１０〜１００％であるのが好ましく、２０〜１００％であるのがより好ましい。また、エポキシ樹脂組成物中のすべてのエポキシ硬化剤（活性エステル化合物を含む）を重量１００％とすると、フェノール系硬化剤の重量％は０〜３０％であるのが好ましく、０〜２０％であるのがより好ましい。
【００１６】 活性エステル化合物とフェノール化合物（フェノール系硬化剤）を併用することにより、絶縁層表面の算術平均粗さと線膨張率のバランスをとることが可能である。この際、フェノール化合物の割合が多いと、絶縁層表面の算術平均粗さが増大する傾向にあり、フェノール化合物の割合が小さいと、線膨張率が増大する傾向となる。」
オ　「【実施例】
【００６１】
　以下、実施例及び比較例を用いて本発明をより詳細に説明するが、これらは本発明をいかなる意味においても制限するものではない。なお、以下の記載において、「部」は「重量部」を意味する。
【００６２】
（実験例１） 
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル化合物（DIC（株）製「ＥＸＢ９４６０−６５Ｔ」、活性エステル当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液）８０部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１２０部、フェノキシ樹脂（特開平２００６−１７６６５８号公報の実施例１と同様に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンと３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ビフェノールジグリシジルエーテルとから合成されたフェノキシ樹脂、不揮発分３０重量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液、重量平均分子量３００００）４０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分２４４部  シリカ４９重量％、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．８７）。
　次に、かかる樹脂ワニスをポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ、以下「ＰＥＴ」と略称する。）上に、乾燥後の樹脂厚みが４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２重量％）。次いで樹脂組成物の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリット（slit）し、これより５０７×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【００６３】
（実験例２）
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル化合物（DIC（株）製「ＥＸＢ９４６０−６５Ｔ」、活性エステル当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液）４０部、フェノール系硬化剤ＬＡ７０５２（ＤＩＣ（株）製、トリアジン構造含有フェノールノボラック樹脂、フェノール水酸基当量１２０、固形分６０％のＭＥＫ溶液）１５部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１００部、フェノキシ樹脂（特開平２００６−１７６６５８号公報の実施例１と同様に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンと３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ビフェノールジグリシジルエーテルとから合成されたフェノキシ樹脂、不揮発分３０重量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液、重量平均分子量３００００）４０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分２０７部、シリカ４８重量％、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．７２）。次に、かかる樹脂ワニスを使用し、実施例１と全く同様にして接着フィルムを得た。
【００６４】
（実験例３）
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル化合物（DIC（株）製「ＥＸＢ９４６０−６５Ｔ」、活性エステル当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液）４０部、フェノール系硬化剤ＬＡ７０５２（ＤＩＣ（株）製、トリアジン構造含有フェノールノボラック樹脂、フェノール水酸基当量１２０、固形分６０％のＭＥＫ溶液）１５部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１００部、フェノキシ樹脂（特開２００６−１７６６５８号公報の実施例１において、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンの代わりにテルペンジフェノールを使用して同様に合成されたフェノキシ樹脂、不揮発分４０重量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液、重量平均分子量３００００）３０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分２０７部、シリカ４８重量％、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．７２）。次に、かかる樹脂ワニスを使用し、実施例１と全く同様にして接着フィルムを得た。
【００６５】
（実験例４）
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル化合物（DIC（株）製「ＥＸＢ９４６０−６５Ｔ」、活性エステル当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液）８０部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１３０部、フェノキシ樹脂（特開平２００６−１７６６５８号公報の実施例１と同様に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンと３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ビフェノールジグリシジルエーテルとから合成されたフェノキシ樹脂、不揮発分３０重量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液、重量平均分子量３００００）４０部、コアシェル型アクリルゴム粒子（三菱レイヨン（株）製「Ｗ４５０」）８部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分２５２部、シリカ５０重量％、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．８７）。次に、かかる樹脂ワニスを使用し、実施例１と全く同様にして接着フィルムを得た。
【００６６】
（比較例１）
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル化合物（DIC（株）製「ＥＸＢ９４６０−６５Ｔ」、活性エステル当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液）８０部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１２０部、フェノキシ樹脂（重量平均分子量５００００、ジャパンエポキシレジン（株）製「１２５６Ｂ４０」ビスフェノールＡ構造フェノキシ樹脂、不揮発分４０重量％のＭＥＫ溶液）３０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分２４４部、シリカ４９重量部、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．８７）。次に、かかる樹脂ワニスを使用し、実施例１と全く同様にして接着フィルムを得た。
【００６７】
（比較例２）
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル化合物（DIC（株）製「ＥＸＢ９４６０−６５Ｔ」、活性エステル当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液）４０部、フェノール系硬化剤ＬＡ７０５２（ＤＩＣ（株）製、トリアジン構造含有フェノールノボラック樹脂、フェノール水酸基当量１２０、固形分６０％のＭＥＫ溶液）１５部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１００部、フェノキシ樹脂（重量平均分子量５００００、ジャパンエポキシレジン（株）製「１２５６Ｂ４０」（ビスフェノールＡ構造フェノキシ樹脂、不揮発分４０重量％のＭＥＫ溶液）３０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分２０７部、シリカ４８重量部、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．７２）。次に、かかる樹脂ワニスを使用し、実施例１と全く同様にして接着フィルムを得た。
【００６８】
（比較例３）
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、フェノール系硬化剤ＬＡ７０５２（ＤＩＣ（株）製、トリアジン構造含有フェノールノボラック樹脂、フェノール水酸基当量１２０、固形分６０％のＭＥＫ溶液）４０部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１００部、フェノキシ樹脂（特開平２００６−１７６６５８号公報の実施例１と同様に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンと３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ビフェノールジグリシジルエーテルとから合成されたフェノキシ樹脂、不揮発分３０重量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液、重量平均分子量３００００）４０部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分１９６部、シリカ５１重量％、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．７５）。次に、かかる樹脂ワニスを使用し、実施例１と全く同様にして接着フィルムを得た。
【００６９】
（比較例４）
　液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８０、ジャパンエポキシレジン（株）製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」）３０部と、ビフェニル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２９１、日本化薬（株）製「NＣ３０００H」）３０部とをメチルエチルケトン（以下「ＭＥＫ」と略称する。）１５部、シクロヘキサノン１５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、フェノール系硬化剤ＳＮ４８５（東都化成（株）製、ナフトールアラルキル型、フェノール水酸基当量２１５）の５０％ＭＥＫ溶液６０部、硬化促進剤（広栄化学工業（株）製、「４−ジメチルアミノピリジン」）０．５部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、アミノシラン処理付「ＳＯ−Ｃ２」（株）アドマテックス製）１２０部、フェノキシ樹脂（特開平２００６−１７６６５８号公報の実施例１と同様に、ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンと３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ビフェノールジグリシジルエーテルとから合成されたフェノキシ樹脂、不揮発分３０重量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液、重量平均分子量３００００）４０部、コアシェル型アクリルゴム粒子（三菱レイヨン（株）製、「Ｗ４５０」）８部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した（固形分１９９．５、シリカ５０重量％、エポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率１：０．７３）。次に、かかる樹脂ワニスを使用し、実施例１と全く同様にして接着フィルムを得た。
【００７０】
＜ピール強度およびRa値測定用サンプルの調製＞
（１）積層板の下地処理
　内層回路の形成されたガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板［銅箔の厚さ１８μｍ、基板厚み０．３ｍｍ、松下電工（株）製Ｒ５７１５ＥＳ］の両面をメック（株）製ＣＺ８１００に浸漬して銅表面の粗化処理をおこなった。
（２）接着フィルムのラミネート
　実施例及び比較例で作成した接着フィルムを、バッチ式真空加圧ラミネーターＭＶＬＰ-５００（（株）名機製作所製、商品名）を用いて、積層板の両面にラミネートした。ラミネートは、３０秒間減圧して気圧を１３ｈPa以下とし、その後３０秒間、１００℃、圧力０．７４MPaでプレスすることにより行った。
（３）樹脂組成物の硬化
　ラミネートされた接着フィルムからＰＥＴフィルムを剥離し、１８０℃、３０分の硬化条件で樹脂組成物を硬化した。
（４）粗化処理
　積層板を、膨潤液である、アトテックジャパン（株）のジエチレングリコールモノブチルエーテル含有のスエリングディップ・セキュリガンドＰに６０℃で５分間浸漬し、次に粗化液として、アトテックジャパン（株）のコンセントレート・コンパクトＰ（ＫＭｎＯ４：６０ｇ／Ｌ、ＮａＯＨ：４０ｇ／Ｌの水溶液）に８０℃で２０分間浸漬、最後に中和液として、アトテックジャパン（株）のリダクションショリューシン・セキュリガントＰに４０℃で５分間浸漬した。この粗化処理後の積層板について、絶縁層の算術表面粗さ（Ｒａ）の測定を行った。
（５）セミアディティブ工法によるメッキ
　絶縁層表面に回路を形成するために、積層板を、ＰｄＣｌ２を含む無電解メッキ用溶液に浸漬し、次に無電解銅メッキ液に浸漬した。１５０℃にて３０分間加熱してアニール処理を行った後に、エッチングレジストを形成し、エッチングによるパターン形成の後に、硫酸銅電解メッキを行い、３０±５μｍの厚さで導体層を形成した。次に、アニール処理を１８０℃にて６０分間行った。この積層板についてメッキ銅のピール強度の測定を行った。
【００７１】
［メッキ導体層の引き剥がし強さ（ピール強度）］
　積層板の導体層に、幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの部分の切込みをいれ、この一端を剥がしてつかみ具（株式会社ティー・エス・イー、オートコム型試験機  ＡＣ−５０Ｃ−ＳＬ）で掴み、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重を測定した。
【００７２】
［粗化後の表面粗度］
　非接触型表面粗さ計（ビーコインスツルメンツ社製ＷＹＫＯ  ＮＴ３３００）を用いて、VSIコンタクトモード、５０倍レンズにより測定範囲を１２１μｍ×９２μｍとして得られる数値により算術平均粗さ（Ｒａ）の値を求めた。また１０点の平均粗さを求めることにより測定した。
【００７３】
［線膨張係数の測定］
　実施例１〜３および比較例１〜４で得られた接着フィルムを１９０℃で９０分熱硬化させてシート状の硬化物を得た。その硬化物を、幅約５ｍｍ、長さ約１５ｍｍの試験片に切断し、（株）リガク製熱機械分析装置（Ｔｈｅｒｍｏ  Ｐｌｕｓ  ＴＭＡ８３１０）を使用して、引張加重法で熱機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、荷重１ｇ、昇温速度５℃／分の測定条件にて連続して２回測定した。２回目の測定における２５℃から１５０℃までの平均線熱膨張率を算出した。
【００７４】
結果を表１に示す。
【００７５】
【表１】
」
カ　「【産業上の利用可能性】
【００７７】
  エポキシ樹脂組成物の硬化物表面を粗化処理した粗化面の粗度が比較的小さいにもかかわらず、該粗化面がめっき導体に対して高い密着力を示し、かつ線膨張率が小さい絶縁層を達成し得るエポキシ樹脂組成物、接着フィルム、プリプレグ、多層プリント配線板を提供できるようになった。更にこれらを搭載した、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ、テレビ、等の電気製品や、自動二輪車、自動車、電車、船舶、航空機、等の乗物も提供できるようになった。」
（２）甲２の記載事項
　本件特許の出願前に頒布された甲２には、以下の事項が記載されている。　
ア　「【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリアリーレンオキシ構造を主骨格としており、該構造の芳香核に、アリールカルボニルオキシ基を有する活性エステル樹脂（Ａ）、及びエポキシ樹脂（Ｂ）を必須成分とすることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項２】
前記活性エステル樹脂（Ａ）が、ポリアリーレンオキシ構造を繰り返し単位とする主骨格を有し、該構造の芳香核に、アリールカルボニルオキシ基を有しており、かつ、その軟化点が６０〜１７０℃の範囲にあるものである請求項１記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項３】
前記活性エステル樹脂（Ａ）がポリアリーレンオキシ構造を主骨格としており、該構造の芳香核に、アリールカルボニルオキシ基及びフェノール性水酸基からなる群から選択される官能基を有しており、かつ、該官能基中のアリールカルボニルオキシ基の存在割合が４０％以上となるものである請求項１記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項４】
前記活性エステル樹脂（Ａ）が、ナフチレンオキシ構造を前記ポリアリーレンオキシ構造として有するものである請求項１記載の熱硬化性樹脂組成物。」
イ　「【０００１】
　本発明は、その硬化物において優れた難燃性、耐熱性、低誘電正接を発現し、かつ、溶剤溶解性に優れた性能を有する熱硬化性樹脂組成物、その硬化物、及びこれに用いる活性エステル樹脂、並びに、該熱硬化性樹脂組成物半導体封止材料、プリプレグ、回路基板、及びビルドアップフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
　エポキシ樹脂及びその硬化剤を必須成分とするエポキシ樹脂組成物は、その硬化物において優れた耐熱性と絶縁性を発現することから、半導体や多層プリント基板などの電子部品用途において広く用いられている。
　この電子部品用途のなかでも多層プリント基板絶縁材料の技術分野では、近年、各種電子機器における信号の高速化、高周波数化が進んでいる。しかしながら、信号の高速化、高周波数化に伴って、十分に低い誘電率を維持しつつ低い誘電正接を得ることが困難となりつつある。
【０００３】
　そこで、高速化、高周波数化された信号に対しても、十分に低い誘電率を維持しつつ十分に低い誘電正接を発現する硬化体を得ることが可能な熱硬化性樹脂組成物の提供が望まれている。
・・・
【０００４】
　然し乍ら、電子部品における高周波化や小型化の傾向から多層プリント基板絶縁材料にも極めて高度な耐熱性が求められているところ、前記したフェノールノボラック樹脂中のフェノール性水酸基をアリールエステル化して得られる活性エステル化合物は、アリールエステル構造の導入により硬化物の架橋密度が低下してしまい、硬化物の耐熱性が十分でないものであった。このように耐熱性と低誘電率・低誘電正接とは両立が困難なものであった。
【０００５】
　一方、前記した半導体や多層プリント基板の分野に用いられる絶縁材料は、ダイオキシン問題に代表とする環境問題への対応が不可欠となっており、近年、添加系のハロゲン系難燃剤を用いることなく、樹脂自体に難燃効果を持たせた所謂ハロゲンフリーの難燃システムの要求が高まっている。ところが、前記したフェノールノボラック樹脂中のフェノール性水酸基をアリールエステル化して得られる活性エステル化合物は、誘電特性は良好になるものの、その分子構造内に燃焼しやすいペンダント状の芳香族炭化水素基が多く含まれることになる為、硬化物の難燃性に劣り、前記したハロゲンフリーの難燃システムを構築することが出来ないものであった。
・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
  従って、本発明が解決しようとする課題は、その硬化物において低誘電率、低誘電正接でありながら、優れた耐熱性と難燃性とを兼備させた熱硬化性樹脂組成物、その硬化物、これらの性能を発現させる活性エステル樹脂、前記組成物から得られる半導体封止材料、プリプレグ、回路基板、及びビルドアップフィルムを提供することにある。」
ウ　「【００１２】以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明の熱硬化性樹脂組成物で用いる活性エステル樹脂（Ａ）は、ポリアリーレンオキシ構造を主骨格としており、該構造の芳香核に、アリールカルボニルオキシ基を有するものである。本発明では、アリールカルボニルオキシ基の導入により、硬化物に低誘電率、低誘電正接といった優れた誘電特性を与えることができると共に、分子主骨格にポリアリーレンオキシ構造を有することから、優れた耐熱性及び難燃性を兼備させることができる。本来、アリールカルボニルオキシ基を樹脂構造中に有する活性エステル樹脂は、該アリールカルボニルオキシ基に起因して耐熱性や難燃性が低下するところ、本発明ではこのような耐熱性や難燃性の低下が殆ど認められないのは、特筆すべき点である。
・・・
【００１５】
　ここで、活性エステル樹脂（Ａ）の主骨格を構成するポリアリーレンオキサイド構造は、具体的には、ポリナフチレンオキサイド構造、及び炭素原子数１〜４のアルキル基で置換されたポリナフチレンオキサイド構造などのナフチレンオキサイド系構造、並びに、ポリフェニレンオキサイド構造、及び炭素原子数１〜４のアルキル基で置換されたポリフェニレンオキサイド構造などのフェニレンオキサイド系構造が挙げられる。これらのなかでも特に本発明ではナフチレンオキサイド系構造を有するものが、難燃効果が一層顕著なものとなる他、誘電正接も低くなる点から好ましい。更に、難燃効果の点から中でもポリナフチレンオキサイド構造或いはメチル基含有ポリナフチレンオキシサイド構造が好ましく、特にポリナフチレンオキサイド構造であることが好ましい。」
エ　「【００８８】
　本発明の熱硬化性樹脂組成物における前記活性エステル樹脂（Ａ）、及びエポキシ樹脂（Ｂ）の配合量は、硬化性及び硬化物の諸物性が良好なものとなる点から前記活性エステル樹脂（Ａ）中のエステルを構成するカルボニルオキシ基およびフェノール性水酸基の両者を官能基とした１当量に対して、前記エポキシ樹脂（Ｂ）中のエポキシ基が０．８〜１．２当量となる割合であることが好ましい。」
オ　「実施例】
【０１４１】
　次に本発明を実施例、比較例により具体的に説明するが、以下において「部」及び「％」は特に断わりのない限り質量基準である。尚、１５０℃における溶融粘度及び軟化点測定、ＧＰＣ測定、１３Ｃ−ＮＭＲ、ＦＤ−ＭＳスペクトルは以下の条件にて測定した。
【０１４２】
１）１５０℃における溶融粘度：ＡＳＴＭ  Ｄ４２８７に準拠した。
２）軟化点測定法：ＪＩＳ  Ｋ７２３４に準拠した。
３）ＧＰＣ：
・装置：東ソー株式会社製「ＨＬＣ−８２２０  ＧＰＣ」により下記の条件下に測定した。
　　カラム：東ソー株式会社製  ＴＳＫ−ＧＥＬ  Ｇ２０００ＨＸＬ＋Ｇ２０００ＨＸＬ
＋Ｇ３０００ＨＸＬ＋Ｇ４０００ＨＸＬ
　　溶媒：テトラヒドロフラン
　　流速：１ｍｌ／ｍｉｎ
　　検出器：ＲＩ
４）１３Ｃ−ＮＭＲ：日本電子株式会社製「ＮＭＲ  ＧＳＸ２７０」により測定した。
５）ＦＤ−ＭＳ  ：日本電子株式会社製  二重収束型質量分析装置「ＡＸ５０５Ｈ（ＦＤ５０５Ｈ）」により測定した。
【０１４３】
合成例１
　温度計、滴下ロート、冷却管、分留管、撹拌器を取り付けたフラスコに、２，７−ジヒドロキシナフタレンを１６０ｇ（１．０モル）、ベンジルアルコール２５ｇ（０．２５モル）、キシレン１６０ｇ、パラトルエンスルホン酸・１水和物２ｇを仕込み、室温下、窒素を吹き込みながら撹拌した。その後、１４０℃に昇温し、生成する水を系外に留去しながら４時間攪拌した（同時に留去するキシレンは系内に戻す）。その後、１５０℃に昇温し、生成する水とキシレンを系外に留去しながら３時間攪拌した。反応終了後、２０％水酸化ナトリウム水溶液２ｇを添加して中和した後、水分およびキシレンを減圧下除去してフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）を１７８ｇ得た。得られたフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）は褐色固体であり、水酸基当量は１７８グラム／当量、軟化点は１３０℃であった。得られたフェノール性水酸基含有樹脂のＧＰＣチャートを図１に示す。
【０１４４】
　フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）のＭＳ（図２）及び１３Ｃ−ＮＭＲによる構造解析を行うと共に、更に、トリメチルシリル化法によるＭＳ（図３）の測定に用いるため、フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）をトリメチルシリル化し、次いで、ＭＳより以下のa.〜ｆ．のピークを確認した。得られたフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）のＦＤ−ＭＳのスペクトルを図２に、トリメチルシリル化法によるＦＤ−ＭＳのスペクトルを図３に示した。
【０１４５】
ａ．２，７−ジヒドロキシナフタレン（Ｍｗ：１６０）にベンジル基（分子量Ｍｗ：９０）が１個付加したピーク（Ｍ＋＝２５０）、更にベンジル基（分子量Ｍｗ：９０）が２個付加したピーク（Ｍ＋＝３４０）。
従って２，７−ジヒドロキシナフタレン１モルにベンジル基が１モル結合した構造の化合物および２モル結合した構造の化合物であることを確認した。
【０１４６】
ｂ．２，７−ジヒドロキシナフタレン２量体のピーク（Ｍ＋＝３０２）、更に、これにトリメチルシリル基（分子量Ｍｗ：７２）が２個付加したピーク（Ｍ＋＝４４６）。
従って、ｂ．は、２，７−ジヒドロキシナフタレン２量体エーテル化合物であることを確認した。
【０１４７】
ｃ．２，７−ジヒドロキシナフタレン３量体のピーク（Ｍ＋＝４４４）、更に、これにトリメチルシリル基（分子量Ｍｗ：７２）が２個付加したピーク（Ｍ＋＝５８８）及び３個付加したピーク（Ｍ＋＝６６０）。
従って、ｃ．は、２，７−ジヒドロキシナフタレン３量体エーテル化合物および２，７−ジヒドロキシナフタレン２量体エーテルの１モルに２，７−ジヒドロキシナフタレンが１モル核脱水して生成した構造の３量体化合物であることを確認した。
【０１４８】
ｄ．２，７−ジヒドロキシナフタレン４量体のピーク（Ｍ＋＝５８６）、更に、これにトリメチルシリル基（分子量Ｍｗ：７２）が２個付加したピーク（Ｍ＋＝７３０）及び３個付加したピーク（Ｍ＋＝８０２）。
従って、ｄ．は、２，７−ジヒドロキシナフタレン４量体エーテル化合物および２，７−ジヒドロキシナフタレン３量体エーテルの１モルに２，７−ジヒドロキシナフタレンが１モル核脱水して生成した構造の４量体化合物であることを確認した。
【０１４９】
ｅ ．２，７−ジヒドロキシナフタレン５量体のピーク（Ｍ＋＝７２９）、更に、これにトリメチルシリル基（分子量Ｍｗ：７２）が２個付加したピーク（Ｍ＋＝８７３）及び３個付加したピーク（Ｍ＋＝９４４）及び４個付加したピーク（Ｍ＋＝１０１６）。
従って、ｅ．は、２，７−ジヒドロキシナフタレン５量体エーテル化合物および２，７−ジヒドロキシナフタレン４量体エーテルの１モルに２，７−ジヒドロキシナフタレンが１モル核脱水して生成した構造の５量体化合物および２，７−ジヒドロキシナフタレン３量体エーテルの１モルに２，７−ジヒドロキシナフタレンが２モル核脱水して生成した構造の５量体化合物であることを確認した。
【０１５０】
ｆ ．ｂ〜ｅのそれぞれにベンジル基（分子量Ｍｗ：９０）が１個付加したピーク、更にベンジル基（分子量Ｍｗ：９０）が２個付加したピーク。
従ってｂ〜ｅのそれぞれに１モルにベンジル基が１モル結合した構造の化合物および２モル結合した構造の化合物であることを確認した。
【０１５１】
合成例２
ベンジルアルコール５４ｇ（０．５モル）に変えた以外は合成例１と同様に反応し、フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−２）を２０７ｇ得た。このフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−２）は褐色固体であり、水酸基当量は１６６グラム／当量、軟化点は１１０℃であった。
【０１５２】
合成例３
　反応温度を１５０℃３時間とし、ベンジルアルコール１０８ｇ（１．０モル）に変え、キシレン１６０ｇを添加しなかった以外は合成例１と同様に反応を行い、フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−３）を２４０ｇ得た。このフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−３）は褐色固体であり、水酸基当量は１６０グラム／当量、軟化点は７７℃であった。
【０１５３】
合成例４
　温度計、滴下ロート、冷却管、分留管、撹拌器を取り付けたフラスコに、２，７−ジヒドロキシナフタレン１６０ｇ（１．０モル）を仕込み、窒素を吹き込みつつ攪拌しながら２００℃に加熱し、溶融させた。溶融後、４８％水酸化カリウム水溶液２３ｇ（０．２モル）を添加した。その後、分留管を用いて４８％水酸化カリウム水溶液由来の水および生成する水を抜き出した後、更に５時間反応させた。反応終了後、更にメチルイソブチルケトン１０００ｇを加え、溶解後、分液ロートに移した。次いで洗浄水が中性を示すまで水洗後、有機層から溶媒を加熱減圧下に除去し、フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−４）１５０ｇを得た。得られたフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−４）は褐色固体であり、水酸基当量は１２０ｇ／ｅｑ、融点は１７９℃であった。図４のＧＰＣチャートより未反応の原料（２，７−ジヒドロキシナフタレン）の残存率はＧＰＣによる面積比で６４％であることを確認した。
　図５に示すＦＴ−ＩＲチャートの結果より、原料（２，７−ジヒドロキシナフタレン）と比較して芳香族エーテル由来の吸収（１２５０ｃｍ−１）が新たに生成したことが確認され、水酸基同士が脱水エーテル化反応したことが推定された。
　図６に示すＭＳチャートの結果より、２，７−ジヒドキシナフタレンが３分子間脱水して生成した２，７−ジヒドロキシナフタレン３量体構造（Ｍｗ：４４４）および５分子間脱水して生成した２，７−ジヒドロキシナフタレン５量体構造（Ｍｗ：７２８）を確認し
た。
【０１５４】
　更に図７に示すトリメチルシリル化法によるＭＳより２，７−ジヒドロキシナフタレン３量構造（Ｍｗ：４４４）に、トリメチルシリル基分の分子量（Ｍｗ：７２）が２個（Ｍ＋＝５８８）、３個（Ｍ＋＝６６０）付いたピークを確認した。
　更に２，７−ジヒドキシナフタレンが５分子間脱水して生成した２，７−ジヒドロキシナフタレン５量構造（Ｍｗ：７２８）に、トリメチルシリル基分の分子量（Ｍｗ：７２）が３個（Ｍ＋＝９４５）、４個（Ｍ＋＝１０１８）付いたピークを確認した。
　以上より、フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−４）は、原料の２，７−ジヒドロキシナフタレンの含有率がＧＰＣによる面積比で全体の６４％であり、その他は、下記構造式
【０１５５】
【化１７】
で表される２，７−ジヒドロキシナフタレン３量体エーテル化合物、
下記構造式
【０１５６】
【化１８】
で表される２，７−ジヒドロキシナフタレン２量体エーテルに２，７−ジヒドロキシナフタレンが１分子核脱水して生成した３量体化合物、及び下記構造式
【０１５７】
【化１９】
で表される２，７−ジヒドロキシナフタレン３量体エーテルに２，７−ジヒドロキシナフタレンが２分子核脱水して生成した５量体化合物となっていることが解析された。
【０１５８】
実施例１
　温度計、滴下ロート、冷却管、分留管、撹拌器を取り付けたフラスコにフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）１７８ｇ（フェノール性水酸基の量：１モル）とメチルイソブチルケトン（以下、「ＭＩＢＫ」と略記する。］８１６ｇを仕込み、系内を減圧窒素置換し溶解させた。次いで、塩化ベンゾイル１２６．５ｇ（０．９０モル）を仕込みその後、窒素ガスパージを施しながら、系内を６０℃以下に制御して、２０％水酸化ナトリウム水溶液１８９．０ｇを３時間かけて滴下した。次いでこの条件下で１．０時間撹拌を続けた。反応終了後、静置分液し、水層を取り除いた。更に反応物が溶解しているＭＩＢＫ相に水を投入して約１５分間撹拌混合し、静置分液して水層を取り除いた。水層のＰＨが７になるまでこの操作を繰り返した。その後、デカンタ脱水で水分を除去し、続いて減圧脱水でＭＩＢＫを除去し、活性エステル樹脂（Ｂ−１）を得た。この活性エステル樹脂（Ｂ−１）の官能基当量は仕込み比より２７２グラム/当量、軟化点は１２５℃であった。またフェノール性水酸基に対するフェニルカルボニルオキシ化率は９０％であった。得られた活性エステル樹脂（Ｂ−１）のＧＰＣチャートを図８に示す。ＭＳスペクトル（図９）からフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）に含まれるそれぞれの化合物に塩化ベンゾイルが脱塩酸を伴い反応する化合物のピークを活性エステル樹脂（Ｂ−１）に確認した。１３Ｃ−ＮＭＲ（図１０）の１６５ｐｐｍピークよりエステル基由来のカルボニルの炭素の生成を確認した。
【０１５９】
実施例２
　フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−２）１６６ｇ（フェノール性水酸基の量：１モル）に変えた以外は実施例１と同様に反応し、活性エステル樹脂（Ｂ−２）を得た。この活性エステル樹脂（Ｂ−２）の官能基当量は仕込み比より２６０グラム/当量、軟化点は１０５℃、フェノール性水酸基に対するフェニルカルボニルオキシ化率は９０％であった。
【０１６０】
実施例３
　フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−３）１６０ｇ（フェノール性水酸基の量：１モル）に変えた以外は実施例１と同様に反応し、活性エステル樹脂（Ｂ−３）を得た。この活性エステル樹脂（Ｂ−３）の官能基当量は仕込み比より２５４グラム/当量、軟化点は７０℃、フェノール性水酸基に対するフェニルカルボニルオキシ化率は９０％であった。
【０１６１】
実施例４
　フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−４）１２０ｇ（フェノール性水酸基の量：１モル）に変えた以外は実施例１と同様に反応し、活性エステル樹脂（Ｂ−４）を得た。この活性エステル樹脂（Ｂ−４）の官能基当量は仕込み比より２１４グラム/当量、軟化点は１５０℃、フェノール性水酸基に対するフェニルカルボニルオキシ化率は９０％であった。
【０１６２】
実施例５
　塩化ベンゾイル７０．３ｇ（０．５０モル）に変えた以外は実施例１と同様に反応し、活性エステル樹脂（Ｂ−５）を得た。この活性エステル樹脂（Ｂ−５）の官能基当量は仕込み比より２３０グラム/当量、軟化点は１２８℃、フェノール性水酸基に対するフェニルカルボニルオキシ化率は５０％であった。
【０１６３】
実施例６
　塩化ベンゾイル１４０．５ｇ（１．００モル）に変えた以外は実施例１と同様に反応し、活性エステル樹脂（Ｂ−６）を得た。この活性エステル樹脂（Ｂ−６）の官能基当量は仕込み比より２８２グラム/当量、軟化点は１２５℃、フェノール性水酸基に対するフェニルカルボニルオキシ化率は１００％であった。得られた活性エステル樹脂（Ｂ−６）のＧＰＣチャートを図１１に示す。
【０１６４】
比較例１
　フェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）をフェノールノボラック樹脂（ＤＩＣ（株）製「ＴＤ−２１３１」）１０５ｇに変えた以外は実施例１と同様に反応し、活性エステル樹脂（Ａ−３）を１８８ｇ得た。この活性エステル樹脂（Ｂ−７）の官能基当量は仕込み比より１９９グラム/当量であった。
【０１６５】
実施例７〜１２及び比較例２〜５（熱硬化性樹脂組成物の調整及び物性評価）
　下記の表１記載の配合に従い組成物を調整した。ここで、エポキシ樹脂は、ＤＩＣ（株）製「Ｎ−７７０」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量：１８３ｇ／ｅｑ）を用い、硬化剤として活性エスエル樹脂（Ｂ−１）〜（Ｂ−７）、並びにフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）及び（Ａ−４）、ＤＩＣ（株）製「ＴＤ−２１３１」（フェノールノボラック樹脂、水酸基当量：１０５ｇ／ｅｑ．）を用いた。また、各組成物を調整するにあたり、硬化触媒としてジメチルアミノピリジン０．５ｐｈｒを加え、最終的に各組成物の不揮発分（Ｎ．Ｖ．）が５８質量％となるようにメチルエチルケトンを配合した。
　次いで、下記の如き条件で硬化させて積層板を試作し、下記の方法で耐熱性、誘電特性及び難燃性を評価した。結果を表１に示す。
＜積層板作製条件＞
　基材：日東紡績株式会社製    ガラスクロス「＃２１１６」（２１０×２８０ｍｍ）
　プライ数：６  プリプレグ化条件：１６０℃
　硬化条件：２００℃、４０ｋｇ／ｃｍ２で１．５時間、成型後板厚：０．８ｍｍ
【０１６６】
＜耐熱性（ガラス転移温度）＞
　粘弾性測定装置（ＤＭＡ：レオメトリック社製固体粘弾性測定装置ＲＳＡＩＩ、レクタンギュラーテンション法；周波数１Ｈｚ、昇温速度３℃／ｍｉｎ）を用いて、弾性率変化が最大となる（ｔａｎδ変化率が最も大きい）温度をガラス転移温度として評価した。
＜誘電率及び誘電正接の測定＞
　ＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準拠し、アジレント・テクノロジー株式会社製インピーダンス・マテリアル・アナライザ「ＨＰ４２９１Ｂ」により、絶乾後２３℃、湿度５０％の室内に２４時間保管した後の試験片の１ＧＨｚでの誘電率および誘電正接を測定した。
＜難燃性＞
　ＵＬ−９４試験法に準拠し、厚さ０．８ｍｍの試験片５本用いて燃焼試験を行った。
＜溶剤溶解性試験＞
　配合した不揮発分（Ｎ．Ｖ．）が５８質量％のメチルエチルケトン溶液を０℃で６０日間保管後の外観で判定。
【０１６７】
【表１】
【０１６８】
　表１の脚注：
　Ｂ−１：実施例１で得られた活性エステル樹脂（Ｂ−１）
　Ｂ−２：実施例２で得られた活性エステル樹脂（Ｂ−２）
　Ｂ−３：実施例３で得られた活性エステル樹脂（Ｂ−３）
　Ｂ−４：実施例４で得られた活性エステル樹脂（Ｂ−４）
　Ｂ−５：実施例５で得られた活性エステル樹脂（Ｂ−５）
　Ｂ−６：実施例６で得られた活性エステル樹脂（Ｂ−６）
　Ｂ−７：比較例１で得られた活性エステル樹脂（Ｂ−７）
　Ｎ−７７０：フェノールノボラック型エポキシ樹脂（ＤＩＣ（株）製「Ｎ−７７０」、エポキシ当量：１８３ｇ／ｅｑ．）
　ＴＤ−２１３１：フェノールノボラック樹脂（ＤＩＣ（株）製「ＴＤ−２１３１」水酸基当量：１０５ｇ／ｅｑ．）
　Ａ−１：合成例１で得られたフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−１）
　Ａ−４：合成例４で得られたフェノール性水酸基含有樹脂（Ａ−４）
　＊１：１回の接炎における最大燃焼時間（秒）
　＊２：試験片５本の合計燃焼時間（秒）
　なお、「自消」で示した評価結果は、Ｖ−１に要求される難燃性（ΣＦ≦２５０秒且つＦｍａｘ≦３０秒）は満たさないが、燃焼（炎のクランプ到達）には至らず消火したレベルである。」
（３）甲１に記載された発明　　　
　甲１の上記（１）ア（請求項１を引用する請求項４を引用する請求項５を更に引用する請求項６）の記載からみて、甲１には、以下の発明が記載されている。 
 「（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）活性エステル化合物、及び（Ｃ）脂環式構造含有フェノキシ樹脂を含有するエポキシ樹脂組成物であって、 
 エポキシ樹脂組成物の不揮発成分を１００重量％とした場合、成分（Ａ）の含有量が１０〜５０重量％、成分（Ｃ）の含有量が１〜２０重量％であり、エポキシ樹脂組成物中に存在するエポキシ基とエポキシ硬化剤の反応基の比率が１：０．４〜１：１．１であり、 
 　さらに（Ｄ）無機充填材を含有し、エポキシ樹脂組成物の不揮発成分を１００重量％とした場合、（Ｄ）無機充填材の含有量が１０〜７０重量％であるエポキシ樹脂組成物。」（以下、「甲１発明」という。）
（４）本件発明１について
　甲１発明の「（Ａ）エポキシ樹脂」、「（Ｂ）活性エステル化合物」、「（Ｃ）脂環式構造含有フェノキシ」及び「（Ｄ）無機充填材」は、それぞれ、本件発明１の「エポキシ樹脂（Ａ）」、「活性エステル化合物（Ｂ）」、「フェノキシ樹脂」及び「無機充填材」に相当する。そして、本件発明１の「エポキシ樹脂（Ａ）」と甲１発明の「（Ａ）エポキシ樹脂」の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合の１０〜５０質量％で重複し、本件発明１の「無機充填材」と甲１発明の「（Ｄ）無機充填材」の含有量は同じく３０〜７０質量％で重複し、本件発明１の「フェノキシ樹脂」と甲１発明の「（Ｃ）脂環式構造含有フェノキシ樹脂」の含有量は同じく１〜１０質量％で重複する。
　そうすると、本件発明１と甲１発明とは、
「少なくともエポキシ樹脂（Ａ）と、活性エステル化合物（Ｂ）と、無機充填材と、フェノキシ樹脂と、を含有する樹脂組成物であり、 
　樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、無機充填材の含有量が３０〜７０質量％であり、 
　樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、フェノキシ樹脂の含有量が１〜１０質量％であり、 
 樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、エポキシ樹脂（Ａ）の含有量が１０〜５０質量％である、エポキシ樹脂組成物。」 
である点で一致し、少なくとも次の点で相違する。 
［相違点］ 
　活性エステル化合物に関して、本件発明１では、「樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合の前記ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）の含有量が０．１〜３０質量％であり」、「前記ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）が、ポリナフチレンオキサイド構造とアリールカルボニルオキシ基を有する活性エステル化合物である」のに対して、甲１発明では、「（Ｂ）活性エステル化合物」である点。 
  
　上記相違点について検討する。
　まず、甲１発明は多層プリント配線板の絶縁層形成に好適なエポキシ樹脂組成物であり（上記１（１）イ）、上記多層プリント配線板はコンピューターや携帯電話等の電気機器や乗物に搭載されるものである（上記１（１）カ）。このような用途では、ビルドアップ層の複層化、配線の微細化及び高密度化と併せて、高周波信号を使って大量のデータを高速で処理することが行われており、信号の高周波化に伴う伝送損失を抑制するために誘電正接が低い絶縁層が求められること（必要があれば、甲２の上記１（１）ウ、特開２０１１−１３２５０７号公報の段落０００２、特開２０１０−２８５５９４号公報の段落０００２、特開２００７−５１２２６号公報の段落０００２を参照。）は、本願出願時に自明な課題又は当業者が容易に想定し得る課題であったと解される。
　そして、甲２の上記１（１）ウによると、ポリアリーレンオキシ構造を主骨格とし、該構造の芳香核に、アリールカルボニルオキシ基を有する活性エステル化合物を用いることにより、熱硬化性樹脂組成物の硬化物に低誘電率及び低誘電正接の誘電特性を与えることが理解できる。
　そうすると、甲１発明のエポキシ樹脂組成物において、甲２に記載された活性エステル化合物を用いて、その誘電正接を低くするための一応の動機付けがあったと解される。
　次に、本件発明１の効果について検討すると、本件発明１は「前記熱硬化性エポキシ樹脂組成物は、低誘電正接を示し、めっき層との密着性に優れた粗化面を形成することができ、多層プリント配線板のビルドアップ層の高複層化、高密度化に対応できる特性をバランスよく備えた絶縁層となる硬化物層を形成できる」（段落００１４）という効果を奏するものである。そして、その具体的な指標として、「絶縁層の算術平均粗さＲａが１０〜２００ｎｍであり、二乗平均平方根粗さＲｑが１５〜２５０ｎｍであり、前記絶縁層と導体層のピール強度が０．３５ｋｇｆ／ｃｍ（３．４３Ｎ／ｃｍ）以上であ」り（請求項９）、絶縁層の誘電正接が０．００９以下である（段落００５８）ことが、本件特許の明細書に例示されている（実施例の表１も参照）。
　一方、甲２には、上記活性エステル樹脂の添加による絶縁層の算術平均粗さＲａ及び二乗平均平方根粗さＲｑ、並びに絶縁層と導体層のピール強度への影響について一切記載されていない。また、上記活性エステル樹脂の添加により、絶縁層の算術平均粗さＲａが１０〜２００ｎｍであり、二乗平均平方根粗さＲｑが１５〜２５０ｎｍであり、前記絶縁層と導体層のピール強度が０．３５ｋｇｆ／ｃｍ（３．４３Ｎ／ｃｍ）以上となること、あるいは、上記活性エステル樹脂の添加により、絶縁層の表面粗さ及び絶縁層と導体層のピール強度に影響を与えないことが、本願出願時の技術常識であったことを示す証拠も見当たらない。そうすると、低誘電正接を示し、めっき層との密着性に優れ、微細粗化面を形成できるという、多層プリント配線板のビルドアップ層の高複層化及び高密度化に対応できる特性をバランスよく備える、本件発明１の上記効果は、甲１及び甲２の記載から当業者が予測し得たということはできない。
　また、熱硬化性エポキシ樹脂組成物における活性エステル化合物（Ｂ）の含有量に関して、本件発明１では０．１〜３０重量％であるが、甲第２号証には、活性エステル樹脂の含有量を熱硬化性樹脂組成物の０．１〜３０重量％とすることは記載されておらず、「前記活性エステル樹脂（Ａ）中の該官能基の全ての含有量が、官能基当量２００〜３００ｇ／ｅｑの範囲となる割合である」こと（上記（２）アの請求項７）、「前記活性エステル樹脂（Ａ）中のエステルを構成するカルボニルオキシ基およびフェノール性水酸基の両者を官能基とした１当量に対して、前記エポキシ樹脂（Ｂ）中のエポキシ基が０．８〜１．２当量となる割合であることが好ましい」（上記（２）エ）こと、及び、活性エステル樹脂の含有量を５３．９〜６０．６質量％とした実施例が記載されているのみである。他方、甲１には、エポキシ樹脂組成物中の活性エステル化合物の含有量を、２１質量％（実施例１の配合割合から算出した。実施例２〜４についても同じ。）、１２．５質量％（実施例２及び３）、及び２２．４質量％（実施例４）とすること、エポキシ樹脂組成物に対する活性エステル化合物（Ｂ）を含むエポキシ硬化剤の量を１０〜１００％とすること（上記（１）エ）は記載されているが、甲１発明において、甲第２号証の活性エステル樹脂（Ａ）を０．１〜３０重量％の含有量で配合することを動機付ける記載は見当たらない。
　そうすると、上記相違点は実質的な相違点であり、本件発明１は、甲１発明並びに甲１及び甲２に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（５）本件発明２ないし１１についての判断
　本件発明２ないし１１は、本件発明１に対し、さらに請求項２ないし１１に記載された技術的事項を追加したものである。
　そうすると、本件発明１で特定される組成物をその発明特定事項として含む本件発明２ないし１１についても、上記１（４）で記載したのと同じ理由によって、甲１発明並びに甲１及び甲２に記載された事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものといえない。
（６）小結
　以上のとおりであるから、取消理由（２）によっては、請求項１ないし１１に係る本件特許を取り消すことはできない。
第６　取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由について
　以下に述べるように、取消理由通知に採用しなかった特許異議の申立ての取消理由（１）（サポート要件）によっても、本件発明１ないし１１に係る特許を取り消すことはできない。
１．取消理由（１）の概要　
　申立人が主張する理由は、要するに、本件発明の熱硬化性エポキシ樹脂組成物は、活性エステル化合物が、「ポリナフチレンオキサイド構造とアリールカルボニルオキシ基を有する」こと（要件１）、及び、「樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合の前記ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）の含有量が０．１〜３０質量％であ」ること（要件２）を発明特定事項とし、実施例３及び４は要件１及び要件２を満たすが、実施例３の誘電正接は０．００９であって比較例１と同じであり、実施例４の絶縁層の算術平均粗さＲａ及び二乗平方根粗さＲｑはそれぞれ１２０ｎｍ及び１５０ｎｍであって比較例１よりも大きいから、本件発明１が要件１及び要件２を備えることによって本件発明の課題を解決するとはいえず、本件発明１〜１１はサポート要件を満たさないという理由（以下、「取消理由（１ａ）」という。）、及び、実施例１〜４の熱硬化性エポキシ樹脂組成物（活性エステル化合物として「ＥＸＢ９４１１−６５ＢＫ」を使用）が、比較例１の熱硬化性エポキシ樹脂組成物（活性エステル化合物として「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」を使用）に比べて、誘電正接の数値が小さく、粗化処理後のＲａ及びＲｑの数値が小さく、ピール強度の数値が高い絶縁層を形成することが把握できるとしても、「ＥＸＢ９４１１−６５ＢＫ」と「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」とはポリナフチレンオキサイド構造の有無以外でも相違し、実施例１〜４の効果は「ＥＸＢ９４１１−６５ＢＫ」の使用によるものにすぎないから、本件発明１ないし１１はサポート要件を満たさないという理由（以下、「取消理由（１ｂ）」という。）である（申立書の１２〜１７頁、項目イ）。
２．当審の判断
　まず、特許請求の範囲の記載が、明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明であり、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである（平成１７年（行ケ）第１００４２号、「偏光フィルムの製造法」事件）。
　取消理由（１ａ）について、本件発明１が解決しようとする課題は、「低誘電正接を示すとともに、めっき層との密着性、エッチング性に優れた微細凹凸を有する粗化面を形成することができるという多層プリント配線板のビルドアップ層の高複層化、高密度化に対応できる特性をバランスよく備えた絶縁層を形成できる熱硬化性エポキシ樹脂組成物」（段落０００９）を提供することであると解される。そして、その評価の具体例として、「絶縁層の算術平均粗さＲａが１０〜２００ｎｍであり、二乗平均平方根粗さＲｑが１５〜２５０ｎｍであり、前記絶縁層と導体層のピール強度が０．３５ｋｇｆ／ｃｍ（３．４３Ｎ／ｃｍ）以上であ」り（請求項９）、絶縁層の誘電正接が０．００９以下である（段落００５８）ことが、本件特許の明細書（実施例の表１も参照）の記載から理解することができる。
　そうすると、本件発明１ないし１１が上記課題を解決するものであり、実施例３及び４のある特性が比較例と同じか劣ることを根拠にサポート要件を満たさないということはできず、申立人が主張する取消理由（１ａ）によって取り消すことはできない。
　次に、取消理由（１ｂ）については、本件発明１は、「ナフタレン構造を含む活性エステル化合物（Ｂ）が、ポリナフチレンオキサイド構造とアリールカルボニルオキシ基を有する活性エステル化合物である」ことを特定事項の一つとするものであり、申立人は、本件発明１の活性エステル化合物が上記要件１を満たすのみでは上記課題を解決するか否かは不明である旨の主張の根拠として、上記要件１及び２を満たし、上記「ＥＸＢ９４１１−６５ＢＫ」以外の活性エステル化合物を用いる場合に、上記課題を解決できない証拠を提示していないし、そのような証拠や技術常識などの技術的根拠は見当たらない。そして、上述のように、本件発明１が上記課題を解決するものであることは、実施例１ないし４から確認することができる。
　そうすると、本件発明１ないし１１に係る特許はサポート要件を満たすものであり、申立人が主張する取消理由（１ｂ）によっても取り消すことはできない。
　したがって、本件特許明細書の発明の詳細な説明から、当業者は、本件発明１ないし１１が解決しようとする課題が、本件発明１ないし１１の構成により解決できることを理解できるのであるから、本件発明１ないし１１は、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載されたものということができ、本件特許はサポート要件を満たしている。
３．まとめ　　
　申立人の本件特許異議の申立てにおける取消理由（１）は理由がなく、取消理由（１）によって本件発明１ないし１１に係る特許を取り消すことはできない。　　
第７　むすび　
　以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件発明１ないし１１に係る特許を取り消すことはできない。　
　また、他に本件発明１ないし１１に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。　
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成３０年１０月１０日（２０１８．１０．１０）