【誤訳訂正書】
【提出日】平成23年1月19日(2011.1.19)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
気相からカーボンナノチューブを製造する方法であって、
触媒材料の物理気相核生成、又は触媒前駆物質の溶液小滴熱分解によって、触媒粒子を製造するステップと、
あらかじめ調製されたエアロゾルの前記触媒粒子を反応器へ導入するステップと、
１以上の炭素ソースを前記反応器へ導入するステップと、
あらかじめ調製されたエアロゾルの前記触媒粒子及び１以上の炭素ソースを前記反応器内で混合及び加熱してカーボンナノチューブを製造するステップと、を含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
前記触媒前駆物質及び／又は触媒材料が、１以上の金属を含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記触媒粒子は、
１以上の金属又は金属合金からなる１以上の抵抗加熱線からの蒸発である過飽和蒸気の核生成によって、金属又は合金のアーク、スパーク又は静電放電によって、伝導的に加熱された金属又は合金からの蒸発によって、又は放射的に加熱された金属又は合金からの蒸発によって、形成されることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記過飽和が、対流的、伝導的及び／又は放射的熱伝導及び／又は断熱膨張による気体冷却の手段によって作り出されることを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記触媒粒子が、前記反応器内において、カーボンナノチューブの合成の前に製造されることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
あらかじめ調製されたエアロゾルの前記触媒粒子が、前記反応器へ導入される前に１以上の粒子特性に従って分離されることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
あらかじめ調製されたエアロゾルの前記触媒粒子が、移動度サイズに従って分離され、質量に従って分離され、溶解度に従って分離され、反応度に従って分離され、慣性的に分離され、熱泳動的に分離され、拡散的に分離され、電荷に従って分離され、結晶性に従って分離され、及び／又は重力的に分離されることを特徴とする請求項６に記載の方法。
【請求項８】
あらかじめ調製されたエアロゾルの前記触媒粒子が、微分型移動度測定装置又は質量分析器によって分離されることを特徴とする請求項６又は７に記載の方法。
【請求項９】
前記炭素ソースが、炭化水素を含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
前記炭素ソースが、メタン、エタン、プロパン、アセチレン、エチレン、ベンゼン、トルエン、ｏ−キシレン、ｐ−キシレン、１，２，４−トリメチルベンゼン、１，２，３−トリメチルベンゼン、Ｃ１５Ｈ３２、Ｃ１６Ｈ３４、Ｃ１７Ｈ３６、Ｃ１８Ｈ３８、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オクタノール、アセトン、メチルエチルケトン、蟻酸、酢酸及び／又は一酸化炭素を含むことを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
前記方法が、更に、１以上の試薬を使用することを含み、
前記試薬が、１以上の触媒粒子前駆物質、及び／又は１以上のあらかじめ調製されたエアロゾルの触媒粒子、及び／又は１以上の炭素ソース、及び／又はカーボンナノチューブの上に堆積された非晶質炭素、及び／又はカーボンナノチューブとの化学反応に関与するために使用されることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
触媒粒子前駆物質及び／又はあらかじめ調製されたエアロゾルの触媒粒子と試薬との化学反応が、カーボンナノチューブ形成の促進のために使用され、及び／又は非晶質炭素と試薬との化学反応がカーボンナノチューブの純化のために使用され、及び／又はカーボンナノチューブと試薬との化学反応がカーボンナノチューブの機能化及び／又はカーボンナノチューブのドーピングのために使用されることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記試薬が、アルコール、Ｈ２、Ｈ２Ｏ、ＮＯ、ＣＯ２、ＰＨ３、及び／又はＮＨ３であることを特徴とする請求項１１又は１２に記載の方法。
【請求項１４】
複合カーボンナノチューブの形成を発生させるために１以上の添加物を使用するステップを更に含むことを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
１以上の反応器における滞留時間、温度、及び／又は触媒粒子特性、及び／又は触媒粒子濃度、及び／又は試薬濃度、及び／又は炭素ソース濃度履歴が制御されることを特徴とする請求項１〜１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
略同じサイズ、組成、濃度、状態及び／又は形態の粒子で作られ、又は２以上の識別可能なサイズ、組成、濃度、状態及び／又は形態の粒子で作られた２以上の既存の触媒粒子供給源が存在することを特徴とする請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
気相からカーボンナノチューブを製造する装置であって、
触媒材料の物理気相核生成、又は触媒前駆物質の溶液小滴熱分解によって、触媒粒子を製造する手段と、
あらかじめ調製されたエアロゾルの前記触媒粒子を反応器へ導入する手段と、
１以上の炭素ソースを前記反応器へ導入する手段と、
あらかじめ調製されたエアロゾルの前記触媒粒子及び１以上の炭素ソースを混合及び加熱することによってカーボンナノチューブを製造するための１以上の反応器と、を備えることを特徴とする装置。
【請求項１８】
前記触媒粒子を製造する手段が、１以上の予備反応器を備えることを特徴とする請求項１７に記載の装置。
【請求項１９】
前記触媒粒子を製造する手段が、熱線発生器を備えることを特徴とする請求項１７又は１８に記載の装置。
【請求項２０】
１以上のあらかじめ調製されたエアロゾルの触媒粒子分級器と、
１以上のカーボンナノチューブ抽出器と、
１以上のカーボンナノチューブ分級器と、
前記触媒粒子を製造する手段及び／又は前記反応器にエネルギーを供給する１以上のソースと、
前記触媒粒子を製造する手段及び／又は前記反応器に１以上の試薬及び／又は添加剤を導入するための１以上の手段と、
前記カーボンナノチューブエアロゾル流の全て又は一部を抽出する１以上のエアロゾル抽出器及び／又は分級器と、
複合カーボンナノチューブエアロゾル流の全て又は一部を抽出する１以上のエアロゾル抽出器及び／又は分級器と、
のうちの１以上を更に含むことを特徴とする請求項１７〜１９のいずれか１項に記載の装置。
【請求項２１】
前記反応器及び／又は前記触媒粒子を製造する手段の表面が、１以上の触媒粒子の中に含まれる物質を含み、又は
前記反応器及び／又は前記触媒粒子を製造する手段の表面が、１以上の触媒粒子の中に含まれる物質で飽和されていることを特徴とする請求項１７〜２０のいずれか１項に記載の装置。
【請求項２２】
２以上の予備反応器が存在し、前記予備反応器が並行して運転され、前記並行予備反応器は略同じサイズ、組成、濃度、状態及び／又は形態の触媒粒子を生成するように略同じ条件で及び／又は略同じ材料で運転され、又は前記並行予備反応器は２以上の識別できるサイズ、組成、濃度、状態及び／又は形態の触媒粒子を生成するように異なる条件で及び／又は異なる材料及び／又は方法で運転されることを特徴とする請求項１７〜２１のいずれか１項に記載の装置。
【請求項２３】
前記反応器が並行して運転され、前記並行反応器は略同じ長さ、直径、形態及び／又はキラリティーを有するカーボンナノチューブを生成するように略同じ条件及び／又は略同じ材料で運転され、又は前記並行反応器は２以上の識別できる長さ、直径、形態及び／又はキラリティーを有するカーボンナノチューブを製造するように異なる条件で及び／又は異なる材料及び／又は方法で運転されることを特徴とする請求項１７〜２２のいずれか１項に記載の装置。
【請求項２４】
前記反応器の長さ、体積及び／又は壁温度及び／又は、炭素ソース及び／又は試薬及び／又は担体気体の流速が、前記反応器及び／又は予備反応器内の触媒粒子及び／又はカーボンナノチューブ及び／又は複合カーボンナノチューブの滞留時間及び／又は温度履歴を制御するために使用されることを特徴とする請求項１７〜２３のいずれか１項に記載の装置。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００３】
本特許で開示される方法は、単層及び多層ＣＮＴ、機能化ＣＮＴ、及びＣＮＴ複合物、並びにそれらのマトリックスの生成における新しいアプローチである。この新しい方法は、既製（ｐｒｅ−ｍａｄｅ）の触媒粒子、又は狭い範囲の特性分布を有する既製の触媒粒子を生成する工程、炭素ソース、必要な場合は試薬、必要な場合はエネルギーソース、流れ制御システムが必要である。既存の方法に対する本新方法の本質的利点は、本方法が触媒粒子の導入とＣＮＴ合成とにおける別々の制御を可能にすることである。他の方法において触媒粒子は、ＣＮＴ合成と同時に、触媒物質の過飽和蒸気生成に導く気体の化学反応によって形成されるか（例えば、国際公開第００／２６１３８号パンフレット）、又は、過飽和気体から直接物理核生成によって形成される（例えば、国際公開第０３／０５６０７８号パンフレット）。従って、別々に制御することができない。このことは、長さ、直径及びキラリティー等の重要な特性において大きな変動を有する可能性のあるＣＮＴ形成を導く。触媒によって精製されたＣＮＴの直径及びキラリティーは、主として触媒粒子の性質、特に触媒のサイズによって決められる。米国特許出願公開２００２／１０２１９３号明細書は、触媒粒子とＣＮＴを別々に生成する手段を開示するが、提案された化学核生成法によって生成される触媒粒子の高い不均一性を制御する手段を特定しておらず、従って不均一なＣＮＴを生成する傾向になるだろう。一方、本発明は、狭い範囲の粒子サイズ分布を有する触媒を本質的に生成する工程を通して直接に（例えば、この方法で開示される物理気相核生成過程）、又は、広い範囲の粒子サイズ分布を本質的に生成する工程、従って、不均一なＣＮＴを生成する工程から、サイズ分布を狭くする特別な手段（例えば、米国特許出願公開２００２／１０２１９３号明細書に参照される化学核生成法等の）を提供することによって、良好に制御された特性を有する触媒粒子を別々に導入する手段を提供する。生成されたＣＮＴの工業的及び科学的な利用性は、それらの個別的且つ全体的な特性の作用であるので、より一様で且つ制御された特性を有するＣＮＴ、並びに、ＣＮＴの製造及びＣＮＴ形成複合物の形成のための方法が緊急に必要である。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００４】
本方法では、ＣＮＴの製造及びＣＮＴ形成複合物の形成のために既製粒子を利用する。これらの既製粒子は、次の方法によって準備できる。即ち、触媒前駆物質の化学気相分解等の従来の方法（例えば、Ｎａｓｉｂｕｌｉｎ等、Ｊ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．Ｂ，２００１，１０５，１１０６７）、蒸発ならびに引き続く気相核生成、次いで気体の凝縮及びクラスター凝集による粒子の成長を意味する物理気相核生成法（例えば、抵抗加熱熱線発生器、ノズルにおける断熱膨張、又はアーク放電法）、前駆溶液小滴の熱分解法（例えば、エレクトロスプレー熱分解）、又は狭い範囲の特性分布を有する粒子を本質的に生成するか又は分布の幅を小さくするためにＣＮＴ合成の前に予め分類できる全ての可能な方法である。次に、既製粒子はＣＮＴ合成が起こるＣＮＴ反応器に導入される。このようにして本発明は、触媒製造をＣＮＴ合成から切り離し、製造工程における各々のステップの制御を可能にする。更に制御された特性を有するＣＮＴを生成するために、工程の一部で製造され又は既存のソースから導入される既製粒子は、１以上のＣＮＴ反応器に導入される前に、サイズ、移動度、形態又は他の特性に従って分類されうる。更に、本発明は、被覆され又は添加物質と混合される複合ＣＮＴの連続的な又はバッチ式製造を可能にする。また、本発明は、純粋な、機能化された、又は複合のＣＮＴ気体、液体又は固体分散、固体構造、粉末、糊状物質、コロイド懸濁及び表面付着を生み出す手段を提供し、それらの材料から構造物を製造する手段へ直接組み入れることができる。また、物理核生成法と共に使用される場合、本発明は、ＣＮＴ反応器条件における条件に対して、より良い制御を可能にする更なる利点を提供する。それは、物理核生成が、ＣＮＴ形成、成長、純化及び／又は機能化と干渉する可能性のある環境にいかなる追加的な化学化合物をも導入しないからである。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００７】
本発明は、制御された特性を有する単層及び多層カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）、機能化カーボンナノチューブ、及びカーボンナノチューブ複合物と、無又は１以上の試薬及び無又は１以上の添加物の存在下で、既製触媒粒子及び炭素ソースから制御された特性を有する単層及び多層カーボンナノチューブ、機能化カーボンナノチューブ、及びカーボンナノチューブ複合物のエアロゾル合成法と、それらから合成された機能化やマトリックス及び複合材料及び１以上の連続する又はバッチ式ＣＮＴ反応器で同一物から製造された構造物及び装置と、に関する。一旦ＣＮＴが形成されると、それらを純化でき、更に機能化でき、かつ／又はドープすることができ、かつ／又は、例えば、ＣＮＴ表面上の過飽和された気体の凝縮によって、もしくは追加のエアロゾルソースと混合することによって、更なる物質で更に被覆でき、複合ＣＮＴを作ることができる。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１６】
ＣＮＴ反応器に導入される触媒粒子は、従来技術で知られた種々の方法で生成することができ、例えば、触媒前駆物質の化学気相分解、物理気相核生成によるもの、又はエレクトロスプレー、超音波アトマイゼーション、エアーアトマイゼーション等によって作られた小滴によるもの、又は熱乾燥及び分によるものがある。本発明によれば、触媒粒子を生成する他の方法も可能であり、先行のリストは応用できる過程を制限することを決して意図していない。また、既製の触媒粒子は前もって合成され、その後、ＣＮＴ反応器に導入することができるが、一般にＣＮＴ製造のために必要なサイズ範囲の粒子は取り扱い及び保存が困難であり、従ってＣＮＴ及び複合ＣＮＴ製造工程において一体化したステップとして、ＣＮＴ反応器の近くでそれらを生成することが望ましい。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１８】
既製触媒粒子生成の物理的な方法として、純金属又はそれらの合金は、電気抵抗、伝動又は放射加熱又は化学反応等の種々のエネルギーソースを使用して蒸発することができ（ここで、生成された触媒蒸気の濃度は遊離場所で核生成に必要なレベル以下である）、次に、過飽和蒸気から核生成、凝集、及び凝固する。物理的な方法で触媒粒子の形成に導く過飽和蒸気を作る手段は、例えばノズル内における、例えば抵抗加熱線及び／又は断熱膨張の周りの対流、伝動及び／又は放射熱伝達による気体冷却を含む。しかしながらここで開発された熱線法は、狭い範囲のサイズ分布を有する触媒粒子を本質的に生成し、従って狭い範囲の特性分布を有するＣＮＴを製造するための予備分類のステップを要求しないという点で好ましい。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００３９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００３９】
図３（ａ）は、単層又は多層ＣＮＴ連続製造のための本発明における好ましい実施形態を示し、既製触媒粒子がＣＮＴ反応器から空間的に離れている熱線発生器（ＨＷＧ）（３）から物理気相核生成法によって形成される。前述の実施形態において、炭素ソースがキャリヤガス貯蔵庫（１）（例えば、一酸化炭素、メタン、エタン等）から又は、飽和器（６）を通過するキャリヤガスによって供給される。飽和器はまた、例えばＣＮＴ純化及び／又は機能化のための試薬を導入するために使用することができる。炭素ソースが１つの固体物質であるなら、それは平衡蒸気圧を増すために加熱できる。液体物質に対して、飽和器は、例えばバブラーでもよい。室温は、いくつかの液体炭素前駆物質（例えば、メチルアルコール、エチルアルコール、オクタノール、ベンゼン、トルエン等）に対して適切な蒸気圧を提供する適切な温度である。それにもかかわらず、液体物質の蒸気圧は、バブラーの加熱又は冷却、又は希釈によって調節できる。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４０】
もう１つのキャリヤガス（純粋な窒素、又は窒素／水素混合物：９３％／７％）は、キャリヤガス貯蔵庫（２）から電源（４）によって作動するＨＷＧ（３）に供給される。キャリヤガスが加熱線の上を通過する時、それは線材料蒸気によって飽和される。ＨＷＧの過熱領域を通過した後、蒸気は過飽和になり、それは蒸気核生成及びそれに続く蒸気凝固及びクラスター凝固よって既製粒子形成を導く。ＣＮＴ反応器（５）の内部で、又は必要場合はそれ以前に、既製触媒粒子及び炭素ソースを含む２つの別々の流れが混合され、続いてＣＮＴ反応器温度に加熱される。炭素ソースは、線と反応しないのであればＨＷＧを通して導入できる。ＣＮＴ合成が始まる前に触媒粒子が形成される限り、本発明によれば他の配置も可能である。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４１】
ナノ粒子は、非常に高い拡散係数及び表面で高いピン留めエネルギーを有することが知られている。触媒粒子の拡散損失を避け、且つそれらをより効率良く使用するために、ＨＷＧとＣＮＴ形成が起こる位置との間の距離を調整することができる。図３（ｂ）は、既製触媒粒子がＣＮＴ反応器と滑らかに一体化された熱線発生器から物理気相核生成法によって形成された場合の等価実施形態を示す。ここで、ＨＷＧは、ＣＮＴ反応器の第一部分内に配置される。この好ましい実施形態においてＨＷＧ管の端部は、ＣＮＴ反応器の壁温度が約４００℃である位置に置かれる。この温度は、触媒粒子の凝集及び凝固によって減速された粒子成長が、壁における粒子拡散損失を最小にし、且つ適度な鉄蒸気核生成速度を提供するので、最適であることが発見された。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４２】
金属粒子サイズは、ＣＮＴ直径が触媒粒子サイズと相関することが示されたので、ＣＮＴ形成において非常に重要である。核生成速度及び最終粒子サイズは、金属線上の温度勾配及び金属蒸気濃度に依存する。一方、蒸気濃度及び温度勾配は、金属線上の気体流速及び線温度に依存する。大きい温度勾配（約５００，０００Ｋ／ｓ）が得られるので、ＨＷＧは非常に小さい一次粒子の製造に応用できる。加熱金属線上の温度変化が、計算流体力学（ＣＦＤ）モデルで計算された。計算において、入射気体速度（Ｕ）１ｍ／秒、及び温度２７３Ｋが使用された。図４に示すように、線表面の近くで温度勾配は非常に大きく、金属蒸気が急速に冷却する（１ｍｍの距離で約５００℃）ことを意味している。従って、蒸気は非常に早く過飽和に達し、その結果多数の小さい金属クラスターの一様な核生成になる。計算によると、温度は、触媒粒子の一様な核生成が熱線の２，３ミリメートルで完了するように降下することを示す。更に、その方法が例外的に狭い粒子サイズ分布を生み、従って、例えば典型的な化学核生成法で必要になる粒子分類ステップの必要なしに本発明において使用可能であることがわかった。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４７】
図６（ｂ）に、連続単層及び多層ＣＮＴ製造における本発明の他の実施形態を示す。ここで既製触媒粒子は、物理気相核生成法（例えば、ノズル内の断熱膨張又はアーク放電）、又は前駆物質溶液小滴の熱分解によって作られる。飽和器（８）及び予備反応器（７）（図６（ａ））の代わりに、既製粒子製造のためのもう１つのシステム（１０）があることを除いて、全ての要素は前述の実施形態におけるものと同じである。ボックス（１０）は、例えば金属を含む粒子形成のためのノズル内の断熱膨張、アーク放電又はエレクトロスプレーシステムを示す。本発明によると、他の方法も応用でき、これらの例は本発明の範囲を制限することを決して意図していない。ボックス（１０）は、また、既存の触媒粒子をエアロゾル化する手段を表してもよい。エアロゾル既製粒子は、分級器（９）内で分類することもでき、又はＣＮＴ反応器（５）に直接導入することができる。化学核生成を含む方法は、一般に、よく制御されたＣＮＴ製造のために粒子特性における所望の一様性を達成するため、予備分類を必要とするであろう。
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４８】
図６（ｃ）に、既製粒子のバッチ式製造及び単層及び多層ＣＮＴの連続製造のための本発明における他の実施形態を示す。連続工程の場合、既製粒子は、１以上のバッチ式ＣＮＴ反応器（１１）内で物理核生成、化学気相分解、又はエレクトロスプレー熱分解等の開示された方法のいずれかによって、１以上の担体、触媒前駆物質、炭素ソース及び／又は試薬を、１以上の入り口／出口（１２）を通して導入し、次にバッチ式工程が完了した後に入り口／出口（１２）を通してそれらを排気することにより準備できる。また、その代わりに、既製触媒粒子を直接ＣＮＴ反応器に導入することもでき、又は最初に分級器（９）内で分類することもできる。
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００４９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００４９】
図６（ｄ）に、既製粒子のバッチ式製造及び単層及び多層ＣＮＴ製造のバッチ式製造のための、本発明における他の実施形態を示す。連続工程の場合、既製粒子は、１以上のバッチ式ＣＮＴ反応器（１１）内で物理核生成、化学気相分解、又はエレクトロスプレー熱分解等のいずれかの方法によって、１以上の担体、触媒前駆物質、炭素ソース及び／又は試薬を、１以上の入り口／出口（１２）を通して導入し、次にバッチ式工程が完了した後、入り口／出口（１２）を通してそれらを排気することにより準備できる。その代わりに、既製触媒粒子を直接ＣＮＴ反応器に導入することもできる。一旦これらの粒子が製造されると、それらは、時間、気体組成及び温度履歴がＣＮＴ成長のために調節可能な１以上の入り口／出口（１４）を通してＣＮＴ反応器（１３）に導入可能である。続いて、ＣＮＴ反応器は、入り口／出口（１４）を通して排気されることができ、ＣＮＴが収集される。
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５０】
図６（ｅ）は、唯一のバッチ式ＣＮＴ反応器が既製触媒粒子の製造とＣＮＴの合成の両方に使用される一実施形態を示す。前の実施形態のように、既製粒子は、１以上の入り口／出口（１４）を通して前駆物質、試薬及び／又はキャリヤガスを導入することによって、バッチ式ＣＮＴ反応器（１３）内で、物理核生成、化学気相分解、又はエレクトロスプレー熱分解等の方法によって準備できる。代わりに、既製触媒粒子を直接ＣＮＴ反応器に導入することもできる。一旦バッチ式工程が完了すると、適切な担体、触媒前駆物質、炭素ソース、及び／又は試薬は、時間、気体組成及び温度履歴がＣＮＴ成長のために調節可能な１以上の入り口／出口（１４）を通してＣＮＴ反応器（１３）に導入される。続いて、ＣＮＴ反応器は、入り口／出口（１４）を通して排気することができ、ＣＮＴが収集される。
【誤訳訂正１５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５９】
単層ＣＮＴの合成を説明するこの実施例は、図３（ｂ）に示された本発明の実施形態で行われた。一酸化炭素は、気体円筒（１）から供給され、実験装置は飽和器（６）を含まなかった。実施形態は加熱垂直環状ＣＮＴ反応器と滑らかに一体化されたＨＷＧを含んだ。長さ９０ｃｍの炉（Ｅｎｔｅｃｈ、スウェーデン）内に挿入された内径２２ｍｍのセラミック管が、ＣＮＴ反応器として使用された。ＣＮＴ反応器の内部に、外部及び内部直径がそれぞれ１３及び９ｍｍ、長さ２５ｃｍのもう１つのセラミック管が挿入された。抵抗加熱の細い鉄線であったＨＷＧが内部管内に配置された。内部管の位置は調整できた。ＨＷＧ管の端部は、約４００℃のＣＮＴ反応器壁温度を有する位置に配置された。この温度は、集塊及び凝固のため減少された粒子成長が壁での粒子拡散損失を最小化し、且つ適切な鉄蒸気核生成速度を与えたので、最適と判明した。
【誤訳訂正１６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７７】
単層ＣＮＴの合成を説明するこの例は、図３（ｂ）に示された本発明の実施形態において行われた。エチルアルコールは、飽和器（６）内に置かれ、室温で気体円筒（１）から供給された窒素で泡立てられた。実施形態は、加熱垂直環状ＣＮＴ反応器と滑らかに一体化されたＨＷＧを含んだ。長さ９０ｃｍの炉内（Ｅｎｔｅｃｈ，スウェーデン）に挿入された内径２２ｍｍのセラミック管がＣＮＴ反応器として使用された。窒素は気体円筒（１）から供給された。抵抗加熱された細い鉄線であるＨＷＧは、内部管内に配置された。ＨＷＧ管の端部は、約４００℃のＣＮＴ反応器壁温度を有する位置に置かれた。この温度は、集塊及び凝固による減速された粒子成長が壁での粒子拡散損失を最小にし、且つ適度な鉄蒸気核生成速度を提供したので、最適であることが発見された。
【誤訳訂正１７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８５】
【図１】ＣＮＴ製造のための方法における構成ブロック図を示す。
【図２】異なる温度での炭素ソース例の分解におけるギブスの自由エネルギーの熱力学計算を示す。
【図３】ＣＮＴ製造における本発明の好ましい一実施形態を示し、ここで既製触媒粒子は、（ａ）ＣＮＴ反応器から空間的に離れた熱線発生器、及び（ｂ）ＣＮＴ反応器と滑らかに一体化された熱線発生器から、物理気相核生成法によって形成された。
【図４】抵抗加熱線の近傍における温度曲線のＣＦＤ計算を示す（流入速度Ｕ＝１ｍ／秒、Ｔｇａｓ＝２７３Ｋ、Ｔｗｉｒｅ＝１２７３Ｋ。重心点左側）。
【図５】本発明の一実施形態における（ａ）温度プロファイル、及び（ｂ）速度ベクトルのＣＦＤ計算を示す（最大壁温度Ｔｗａｌｌ＝１２７３Ｋ、内流速度＝０．４ＬＰＭ、外流速度＝０．８ＬＰＭ。重心点左側）。
【図６（ａ）】単層及び多層ＣＮＴ製造における本発明の他の実施形態を示し、ここで既製触媒粒子は、１以上の触媒粒子前駆物質を分解することによって形成される。
【図６（ｂ）】単層及び多層ＣＮＴ製造における本発明の他の実施形態を示し、ここで既製触媒粒子は、物理気相核生成法（例えば、アーク放電による）、又はエレクトロスプレー熱分解法によって形成される。
【図６（ｃ）】単層及び多層ＣＮＴ及びＣＮＴ複合物の連続製造と共同した、既製触媒粒子のバッチ式製造における本発明の他の実施形態を示す。
【図６（ｄ）】単層及び多層ＣＮＴ及びＣＮＴ複合物のバッチ式製造と共同した、既製触媒粒子のバッチ式製造における本発明の他の実施形態を示す。
【図６（ｅ）】既製触媒粒子及び単層及び多層ＣＮＴ及びＣＮＴ複合物の製造のための単一バッチ式ＣＮＴ反応器における本発明の他の実施形態を示す。
【図６（ｆ）】ＣＮＴ連続製造における本発明の他の実施形態を示し、ここでシースガスは、触媒粒子及びＣＮＴがＣＮＴ反応器壁に堆積しないことを保障するために使用され、それによってＣＮＴ及びＣＮＴ複合物の表面成長が回避される。
【図６（ｇ）】ＣＮＴ連続製造における本発明の他の実施形態を示し、ここでＣＮＴ反応器内の制御された温度勾配が触媒粒子合成をＣＮＴ合成から分離するために使用される。
【図６（ｈ）】複合ＣＮＴ製造における本発明の他の実施形態を示し、ここで被覆材料又は粒子の追加流がＣＮＴエアロゾル流に導入され、複合物形成を生み出すために混合される。
【図６（ｉ）】ＣＮＴ及び／又はＣＮＴ複合物形成の製造における本発明の他の実施形態におけるＣＦＤ計算を示し、ここでは生成物エアロゾルの制御された抽出が、反応器及び／又は予備反応器を通過した時に、実質的に一様な条件を経たエアロゾル流の一部分を分離するために使用される。
【図７】鉄を触媒材料として使用し、炭素ソースとしての一酸化炭素から１２００℃で合成された単層ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。
【図８】ＣＮＴ反応器壁から削り取られた多層ＣＮＴのＴＥＭ及びＳＥＭ像を示す。
【図９（ａ）】１モルのＣＯと１モルのＨ２との混合後における、生成物のモル分率の温度依存性についての熱力学計算を示す。
【図９（ｂ）】ＣＯ不均化の熱力学データ、自由エネルギー変化ΔＧの温度依存性及び気体相のＣＯモル分率の温度依存性、力学データ、ナノメーター鉄粒子の表面における不均化の後のＣＯ濃度を示す。
【図９（ｃ）】水素原子のモル分率における温度依存性の熱力学計算を示す。
【図９（ｄ）】炭素遊離に導く反応の自由エネルギー変化ΔＧの熱力学的温度依存性を示す。
【図１０（ａ）】種々の条件で製造されたＣＮＴの長さの数値分布を示す。
【図１０（ｂ）】種々の条件で製造されたＣＮＴの直径の数値分布を示す。
【図１０（ｃ）】触媒粒子の直径と製造されたＣＮＴの直径との間における相関関係を示す。
【図１０（ｄ）】ＣＯ流速に対する、製造されたＣＮＴの長さ依存性を示す。
【図１１】設定炉温度９００℃（ｔｍａｘ＝１０７０℃）でステンレススチール管内において合成された単層ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。
【図１２】ニッケルを触媒材料として用い、炭素ソース及び試薬として一酸化炭素及びエチルアルコール／チオフェン混合物から、１２００℃で合成された単層ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。
【図１３】鉄を触媒材料として用い、炭素ソース及び試薬として一酸化炭素及びエチルアルコールから、１２００℃で合成された単層ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。
【図１４】鉄を触媒材料として用い、炭素ソース及び試薬として一酸化炭素及びエチルアルコール／チオフェン混合物から、１２００℃で合成された単層ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。
【図１５】鉄を触媒材料として用い、炭素ソース及び試薬として一酸化炭素及びエチルアルコール／チオフェン混合物から、１２００℃で合成された多層ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。
【図１６】鉄を触媒材料とし、ステンレススチール反応器管を用い、熱線生成器を通して流れる炭素ソースとしてＣＯ及び試薬として純水素から、９００℃で合成されたフラーレン機能化ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。
【図１７】鉄を触媒材料とし、ステンレススチール反応器管を用い、炭素ソースとしてＣＯ及び試薬として水蒸気から、９００℃で合成されたフラーレン機能化ＣＮＴのＴＥＭ像を示す。