(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末において、該粉末はＲ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、該粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量が１．０ａｔ．％以上５．０ａｔ．％以下であって、該粉末は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ磁性相を含む結晶粒と粒界相とから成り、粒界相はＲ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、粒界相の組成はＲ量が１３．５ａｔ．％以上３５．０ａｔ．％以下、Ａｌ量が１．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末。
【請求項２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末がＧａ及びＺｒを含み、該粉末の平均組成は、Ｃｏ量が１５．０ａｔ．％以下であり、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上０．６ａｔ．％以下であり、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末。
【請求項３】
ＨＤＤＲ処理によってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る製造方法において、原料合金が、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、該原料合金の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量がＲ量に対してＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４０〜０．７５を満たすものであって、ＨＤＤＲ処理のＤＲ工程における処理温度を６５０℃から９００℃とし、ＤＲ工程中の排気工程における真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を１０分以上３００分以下とし、最終的な真空度を１Ｐａ以下とする請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項４】
原料合金がＧａ及びＺｒを含み、該原料合金の組成はＣｏ量が１５．０ａｔ．％以下であり、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上０．６ａｔ．％以下であり、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である請求項３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法。
【請求項５】
請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いたボンド磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末とその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は優れた磁気特性を有しており、自動車等の各種モータ用磁石として広く工業的に利用されている。しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は温度に依存した磁気特性の変化が大きく、高温になると保磁力が急激に低下する。そこで予め保磁力の大きな磁石粉末を製造し、高温でも保磁力を確保することが必要とされている。磁石粉末の保磁力を高めるには、主相である結晶粒より磁化の低い粒界相を形成し、結晶粒間の磁気的結合を弱める必要がある。【０００３】
特許文献１にはＲ−Ｔ−Ｂ系合金に微量のＤｙを添加したものをＨＤＤＲ処理（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ−Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ−Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ−Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ：水素化−相分解−脱水素−再結合）することにより保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。【０００４】
特許文献２では、ＲＦｅＢＨｘ粉末にＤｙ水素化物等からなる拡散粉末を混合し、拡散熱処理工程、脱水素工程を行うことにより、Ｄｙ等が表面及び内部に拡散し、保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。【０００５】
特許文献３では、ＨＤＤＲ処理によって作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末にＺｎ含有粉末を混合、混合粉砕、拡散熱処理、時効熱処理を行うことによりＺｎを粒界に拡散させた、保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。【０００６】
また、特許文献４では、ＨＤＤＲ処理によって作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末に、Ｎｄ−Ｃｕ粉末を混合、熱処理拡散させ主相の粒界にＮｄ−Ｃｕを拡散させた、保磁力に優れた磁石粉末が得られることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平９−１６５６０１号公報
【特許文献２】特開２００２−０９６１０号公報
【特許文献３】特開２０１１−４９４４１号公報
【特許文献４】国際公開第２０１１／１４５６７４号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従来からＤｙを原料合金に添加する方法やＨＤＤＲ工程の途中又はＨＤＤＲ工程の後に添加元素を拡散させることにより、磁石粉末の保磁力を向上させる検討がなされてきた。しかしながら、特許文献１及び特許文献２において、保磁力を上げるために用いられるＤｙ等の希土類元素やそれらの水素化物は高価な希少資源である。また、特許文献２、特許文献３及び特許文献４ではＨＤＤＲ工程以外に添加元素の調整、添加元素粉末とＨＤＤＲ粉末の混合、拡散熱処理工程など追加工程があることから工程が複雑になり、生産性が低下する。特許文献１のように原料合金にＤｙを添加する場合には、追加工程は必要としないが、ＤｙはＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ主相にも混入するため得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の残留磁束密度が低下してしまうという課題があった。【０００９】
本発明は上記のように高価なＤｙ等の希少資源を使用せずとも、粒界相のＲ量及びＡｌ量を制御することにより、優れた保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得ることを目的としている。また、粒界へのＲ元素の拡散のために、ＨＤＤＲ工程の途中又はＨＤＤＲ工程後に種々の元素を添加する工程及び拡散熱処理工程を追加して保磁力の向上を行うのではなく、ＨＤＤＲ工程のみで優れた保磁力を有するＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
すなわち、本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末において、該粉末はＲ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、該粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量が１．０ａｔ．％以上５．０ａｔ．％以下であって、該粉末は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ磁性相を含む結晶粒と粒界相とから成り、粒界相はＲ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、粒界相の組成はＲ量が１３．５ａｔ．％以上３５．０ａｔ．％以下、Ａｌ量が１．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末である（本発明１）。【００１１】
また、本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末がＧａ及びＺｒを含み、該粉末の平均組成は、Ｃｏ量が１５．０ａｔ．％以下であって、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上０．６ａｔ．％以下であって、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である本発明１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末である（本発明２）。【００１２】
また、本発明は、ＨＤＤＲ処理によってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得る製造方法において、原料合金が、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含み、該原料合金の組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であり、Ｂ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下であり、Ａｌ量がＲ量に対してＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４０〜０．７５を満たすものであって、ＨＤＤＲ処理のＤＲ工程における処理温度を６５０℃から９００℃とし、ＤＲ工程中の排気工程における真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を１０分以上３００分以下とし、最終的な真空度を１Ｐａ以下とする本発明１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法である（本発明３）。【００１３】
また、本発明は、原料合金がＧａ及びＺｒを含み、該原料合金の組成はＣｏ量が１５．０ａｔ．％以下であり、Ｇａ量が０．１ａｔ．％以上０．６ａｔ．％以下であり、Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下である本発明３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法である（本発明４）。【００１４】
また、本発明は、本発明１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を用いたボンド磁石である（本発明５）。
【発明の効果】
【００１５】
本発明は、粒界相のＲ量及びＡｌ量を制御することにより、結晶粒の界面に連続した粒界相を形成することができ、優れた保磁力を有したＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得ることができる。また、本発明では、高価なＤｙ等の希少資源を使用することなく、しかもＨＤＤＲ工程以外の追加工程を加えることなく、保磁力に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】実施例１において得られたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末の電子顕微鏡写真。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
まず、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末について説明する。【００１８】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含むものである。【００１９】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を構成する希土類元素ＲとしてはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれた１種または２種以上が利用できるが、コスト、磁気特性の理由からＮｄを用いることが望ましい。該粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下である。平均組成のＲ量が１２．５ａｔ．％未満であると粒界相組成のＲ量が１３．５ａｔ．％未満となり、保磁力向上の効果を充分に得ることが出来ない。平均組成のＲ量が１７．０ａｔ．％を超えると磁化の低い粒界相が増加するために粉末の残留磁束密度が低くなる。平均組成のＲ量は、好ましくは１２．５ａｔ．％以上１６．５ａｔ．％以下、より好ましくは１２．５ａｔ．％以上１６．０ａｔ．％以下、更に好ましくは１２．８ａｔ．％以上１５．０ａｔ．％以下、更により好ましくは１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下である。【００２０】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。該粉末の平均組成のＴ量は、該粉末を構成する他の元素を除いた残部である。また、Ｆｅを置換する元素としてＣｏを添加することによりキュリー温度を上げることができるが、粉末の残留磁束密度の低下を招くことから該粉末中の平均組成のＣｏ量は１５．０ａｔ．％以下であることが好ましい。【００２１】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＢ量が４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下である。平均組成のＢ量が４．５ａｔ．％未満であると、Ｒ２Ｆｅ１７相等が析出するために磁気特性が低下し、また平均組成のＢ量が７．５ａｔ．％を超えると粉末の残留磁束密度が低くなる。平均組成のＢ量は、好ましくは５．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下である。【００２２】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＡｌ量が１．０ａｔ．％以上５．０ａｔ．％以下である。本発明において、ＡｌはＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界に余剰のＲを均一に拡散させる効果があると考えられる。平均組成のＡｌ量が１．０ａｔ．％未満の場合にはＲの粒界への拡散が不十分であり、５．０ａｔ．％を超える場合には磁化の低い粒界相が増加するために粉末の残留磁束密度が低下する。平均組成のＡｌ量は、好ましくは１．２ａｔ．％以上４．５ａｔ．％以下、より好ましくは１．４ａｔ．％以上３．５ａｔ．％以下、更に好ましくは１．５ａｔ．％以上２．５ａｔ．％以下である。【００２３】
さらに、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末はＧａ及びＺｒを含むことが好ましい。該粉末の平均組成はＧａ量が０．１ａｔ．％以上０．６ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＧａ量が０．１ａｔ．％未満であると保磁力向上への効果が小さく、０．６ａｔ．％を超えると粉末の残留磁束密度が低下する。また、該粉末の平均組成はＺｒ量が０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＺｒ量が０．０５ａｔ．％未満では残留磁束密度向上への効果が小さく、０．１５ａｔ．％を超えると粉末の残留磁束密度が低下する。【００２４】
また、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、上記元素の他にＴｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｃｕ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち１種または２種以上の元素を含有していてもよい。これらの元素を添加することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を上げることができる。これらの元素の含有量は合計で２．０ａｔ．％以下とすることが望ましい。これらの元素の含有量が２．０ａｔ．％を超える場合には、粉末の残留磁束密度の低下を招くことがある。【００２５】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ磁性相を含む結晶粒と、粒界相から成る。本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、粒界相が結晶粒の界面に連続的に存在しているため、結晶粒間の磁気的結合を弱めることができていると考えられ、高い保磁力を示す。【００２６】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含むものである。【００２７】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相の組成はＲ量が１３．５ａｔ．％以上３５．０ａｔ．％以下である。粒界相組成のＲ量が１３．５ａｔ．％未満であると保磁力向上の効果を充分に得ることが出来ない。粒界相組成のＲ量が３５．０ａｔ．％を超えると粒界の磁化が下がるために粉末の残留磁束密度が低くなる。粒界相組成のＲ量は、好ましくは１８．０ａｔ．％以上３３．０ａｔ．％以下、より好ましくは２０．０ａｔ．％以上３０．０ａｔ．％以下である。【００２８】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相の組成はＡｌ量が１．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下である。粒界相組成のＡｌ量が１．０ａｔ．％未満の場合にはＲの粒界への拡散が不十分であり、粒界相組成のＡｌ量が７．０ａｔ．％を超える場合には粒界の磁化が下がるために粉末の残留磁束密度が低下する。粒界相組成のＡｌ量は、好ましくは１．２ａｔ．％以上６．０ａｔ．％以下、より好ましくは１．２ａｔ．％以上５．０ａｔ．％以下、更に好ましくは１．５ａｔ．％以上４．０ａｔ．％以下である。【００２９】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。該粉末の粒界相の組成のＴ量は、粒界相を構成する他の元素を除いた残部である。【００３０】
さらに、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相には、上記元素の他にＧａ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｃｕ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち１種または２種以上の元素を含有していてもよい。【００３１】
本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は優れた磁気特性を有する。Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の保磁力（Ｈｃｊ）は、通常１１００ｋＡ／ｍ以上好ましくは１３００ｋＡ／ｍ以上、最大エネルギー積（ＢＨｍａｘ）は通常１９５ｋＪ／ｍ３以上好ましくは２２０ｋＪ／ｍ３以上、残留磁束密度（Ｂｒ）は通常１．０５Ｔ以上好ましくは１．１０Ｔ以上である。【００３２】
続いて、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法を詳細に説明する。本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法は、原料合金粉末にＨＤＤＲ処理を行い、得られた粉末を冷却してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得るものである。【００３３】
まず、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金について説明する。【００３４】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金は、Ｒ（Ｒ：Ｙを含む一種以上の希土類元素）、Ｔ（Ｔ：Ｆｅ、またはＦｅ及びＣｏ）、Ｂ（Ｂ：ホウ素）及びＡｌ（Ａｌ：アルミニウム）を含むものである。【００３５】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金を構成する希土類元素ＲとしてはＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれた１種または２種以上が利用できるが、コスト、磁気特性の理由からＮｄを用いることが望ましい。原料合金中のＲ量は１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下である。Ｒ量が１２．５ａｔ．％未満であると粒界に拡散する余剰のＲ量が少なくなり、保磁力向上の効果を充分に得ることが出来ない。Ｒ量が１７．０ａｔ．％を超えると磁化の低い粒界相が増加するために粉末の残留磁束密度が低くなる。Ｒ量は、好ましくは１２．５ａｔ．％以上１６．５ａｔ．％以下、より好ましくは１２．５ａｔ．％以上１６．０ａｔ．％以下、更に好ましくは１２．８ａｔ．％以上１５．０ａｔ．％以下、更により好ましくは１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下である。【００３６】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金を構成する元素ＴはＦｅ、またはＦｅ及びＣｏである。原料合金中のＴ量は、原料合金を構成する他の元素を除いた残部である。また、Ｆｅを置換する元素としてＣｏを添加することによりキュリー温度を上げることができるが、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の残留磁束密度の低下を招くことから原料合金中のＣｏ量は１５．０ａｔ．％以下とするのが好ましい。【００３７】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＢ量は４．５ａｔ．％以上７．５ａｔ．％以下である。Ｂ量が４．５ａｔ．％未満であると、Ｒ２Ｆｅ１７相等が析出するために磁気特性が低下し、またＢ量が７．５ａｔ．％を超えると得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の残留磁束密度が低くなる。Ｂ量は、好ましくは５．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下である。【００３８】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＡｌ量はＲ量に対してＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４０〜０．７５を満たすものである。本発明において、ＡｌはＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界に余剰のＲを均一に拡散させる効果があると考えられる。例えばＲにＮｄを用いた場合には、ＮｄとＡｌの共晶反応が６３０℃程度であることから、ＨＤＤＲ処理中にＮｄ−Ａｌの液相が発生している可能性がある。この液相が完全排気工程において余剰なＮｄを均一に粒界に拡散させる効果があると考えられる。Ａｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝が０．４０未満の場合には拡散が均一に進行せず、０．７５を超える場合には得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末に磁化の低い粒界相が増加するために粉末の残留磁束密度が低下する。好ましくはＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４５〜０．７０である。【００３９】
さらに、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金はＧａ及びＺｒを含むことが好ましい。原料合金中のＧａ量は０．１ａｔ．％以上０．６ａｔ．％以下であることが好ましい。Ｇａ量が０．１ａｔ．％未満であると保磁力向上への効果が小さく、０．６ａｔ．％を超えると得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の残留磁束密度が低下する。また、原料合金中のＺｒ量は０．０５ａｔ．％以上０．１５ａｔ．％以下であることが好ましい。Ｚｒ量が０．０５ａｔ．％未満では残留磁束密度向上への効果が小さく、０．１５ａｔ．％を超えると得られるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の残留磁束密度が低下する。【００４０】
また、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金は、上記元素の他にＴｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｃｕ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｗ、Ｔａ、Ｓｎのうち１種または２種以上の元素を含有していてもよい。これらの元素を添加することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を上げることができる。これらの元素の含有量は合計で２．０ａｔ．％以下とすることが望ましい。これらの元素の含有量が２．０ａｔ．％を超える場合には、残留磁束密度の低下や他相の析出を招くことがある。【００４１】
（原料合金粉末の作製）
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金としては、ブックモールド法、遠心鋳造法で作製したインゴットやストリップキャスト法で作製したストリップを用いることができる。これらの合金は鋳造時に組成の偏析が生じることから、ＨＤＤＲ処理の前に組成の均質化熱処理を行なっても良い。均質化熱処理は真空もしくは不活性ガス雰囲気中にて好ましくは９５０℃以上１２００℃以下、より好ましくは１０００℃以上１１７０℃以下で行われる。次に、粗粉砕と微粉砕を行い、ＨＤＤＲ処理用原料合金粉末とする。粗粉砕にはジョークラッシャーなどを用いることができる。その後、一般的な水素吸蔵粉砕、機械粉砕を行いＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金粉末とする。【００４２】
次に、前記原料合金粉末を用いてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造する方法について説明する。【００４３】
（ＨＤＤＲ処理）
ＨＤＤＲ処理は水素化によりＲ−Ｔ−Ｂ系原料合金をα−Ｆｅ相、ＲＨ２相、Ｆｅ２Ｂ相に分解するＨＤ工程と、減圧により、水素を排出し、前記各相からＮｄ２Ｆｅ１４Ｂを生成する逆反応を起こすＤＲ工程から成る。ＤＲ工程の排気工程は予備排気工程と完全排気工程から成る。【００４４】
（ＨＤ工程）
ＨＤ工程における処理温度は７００℃以上８７０℃以下で行うことが好ましい。ここで処理温度を７００℃以上としたのは７００℃未満では反応が進行しないためであり、８７０℃以下としたのは、反応温度が８７０℃を超えると結晶粒が成長してしまい、保磁力が低下してしまうためである。雰囲気は水素分圧２０ｋＰａ以上９０ｋＰａ以下の水素ガスと不活性ガスの混合雰囲気で行うことが好ましく、水素分圧が４０ｋＰａ以上８０ｋＰａ以下であることがより好ましい。これは２０ｋＰａ未満では反応が進行せず、９０ｋＰａを超えては反応性が高くなりすぎ、磁気特性が低下するためである。処理時間は３０分以上１０時間以下であることが好ましく、１時間以上７時間以下であることがより好ましい。【００４５】
（ＤＲ工程−予備排気工程）
予備排気工程における処理温度は８００℃以上９００℃以下で行う。ここで処理温度を８００℃以上としたのは８００℃未満では脱水素が進行しない為であり、９００℃以下としたのは９００℃を超えては結晶粒が過度に成長してしまい、保磁力が低下するためである。予備排気工程では真空度を２．５ｋＰａ以上４．０ｋＰａ以下として行うことが好ましい。これはＲＨ２相から水素を除去する為である。予備排気工程においてＲＨ２相から水素を除去することにより、結晶方位の揃ったＲＦｅＢＨ相を得ることができる。処理時間は３０分以上１８０分以下で行う。【００４６】
（ＤＲ工程−完全排気工程）
完全排気工程における処理温度は６５０℃以上９００℃以下で行う。ここで処理温度を６５０℃以上としたのは６５０℃未満では脱水素が進行しない為に保磁力が向上しない為である。また９００℃以下としたのは９００℃を超えては結晶粒が過度に成長してしまい、保磁力が低下するためである。完全排気工程における処理温度は、より好ましくは７００℃以上８５０℃以下である。【００４７】
完全排気工程では、予備排気工程の雰囲気からさらに排気を行って最終的な真空度を１Ｐａ以下とする。完全排気工程全体の処理時間を３０分以上３３０分以下とし、特に真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を１０分以上３００分以下とする。完全排気工程全体の処理時間は好ましくは８０分以上３３０分以下、より好ましくは１００分以上３３０分以下である。真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間は、好ましくは１５分以上３００分以下、より好ましくは４０分以上２８０分以下、更に好ましくは６０分以上２８０分以下である。真空度は、連続的に下げても良いし、段階的に下げても良い。完全排気工程全体の処理時間が３０分未満であると脱水素が不完全となり保磁力が低下し、３３０分を超えると結晶粒が過度に成長し、保磁力の低下を招く。【００４８】
本発明においては、ＤＲ工程中のＲ−Ａｌの液相が存在する温度において、Ｒ−Ｒｉｃｈ相から水素が解離する真空度２０００Ｐａ以下で長時間保持することにより、Ｒ−Ｒｉｃｈ相のＲ２Ｔ１４Ｂ主相の粒界への均一な拡散が促進された結果、保磁力が向上すると考えられる。【００４９】
完全排気工程における処理温度は予備排気工程と同様に８００℃以上９００℃以下で行うことができる。この場合には、完全排気工程全体の処理時間を３０分以上１５０分以下とし、特に真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を１０分以上１４０分以下とすることが好ましい。より好ましくは真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を１５分以上１２０分以下とする。完全排気工程全体の処理時間は１５０分を超えてもよいが、それ以上の保磁力向上効果は得られない。【００５０】
完全排気工程における処理温度を８００℃以上９００℃以下とする場合には、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＲ量は１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下、Ａｌ量はＲ量に対してＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４０〜０．７５を満たすものであることが好ましい。より好ましくは、Ｒ量は１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下、Ａｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４５〜０．７０である。【００５１】
このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１４．３ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＲ量は、より好ましくは１２．８ａｔ．％以上１４．０ａｔ．％以下である。【００５２】
このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＡｌ量が１．０ａｔ．％以上３．０ａｔ．％以下であることが好ましい。より平均組成のＡｌ量は、好ましくは１．５ａｔ．％以上２．５ａｔ．％以下である。【００５３】
また、このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相の組成はＲ量が１３．５ａｔ．％以上３０．０ａｔ．％以下、Ａｌ量が１．０ａｔ．％以上５．０ａｔ．％以下であることが好ましい。より好ましくは、粒界相組成のＲ量は、２０．０ａｔ．％以上３０．０ａｔ．％以下、Ａｌ量は１．５ａｔ．％以上４．０ａｔ．％以下である。【００５４】
完全排気工程における処理温度は６５０℃以上８００℃以下で行うことができる。この場合には、完全排気工程全体の処理時間を８０分以上３３０分以下とし、特に真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間を６０分以上３００分以下とすることが、保磁力向上のために好ましい。より好ましくは完全排気工程全体の処理時間が１００分以上３３０分以下、真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間が８０分以上３００分以下、更により好ましくは完全排気工程全体の処理時間が１４０分以上３３０分以下、真空度が１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下での保持時間が１００分以上２８０分以下である。【００５５】
完全排気工程における処理温度を６５０℃以上８００℃以下、完全排気工程全体の処理時間を８０分以上３３０分以下とする場合には、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＲ量は１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下、Ａｌ量はＲ量に対してＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４０〜０．７５を満たすものであることが好ましい。より好ましくは、Ｒ量は１２．８ａｔ．％以上１６．５ａｔ．％以下、Ａｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４５〜０．７０である。【００５６】
このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＲ量が１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＲ量は、より好ましくは１２．８ａｔ．％以上１６．５ａｔ．％以下である。【００５７】
このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＡｌ量が１．０ａｔ．％以上５．０ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＡｌ量は、より好ましくは１．５ａｔ．％以上４．５ａｔ．％以下である。【００５８】
また、このとき、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＲ量は１２．５ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下、Ａｌ量はＲ量に対してＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４０〜０．７５を満たすものであることが好ましい。より好ましくは、Ｒ量は１２．８ａｔ．％以上１６．５ａｔ．％以下、Ａｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４５〜０．７０である。【００５９】
完全排気工程における処理温度を６５０℃以上８００℃以下、完全排気工程全体の処理時間を８０分以上３３０分以下とする場合には、本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の原料合金中のＲ量は１３．８ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下、Ａｌ量はＲ量に対してＡｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４０〜０．７５を満たすものであることがより好ましい。更に好ましくは、Ｒ量は１４．０ａｔ．％以上１６．５ａｔ．％以下、Ａｌ（ａｔ．％）／｛（Ｒ（ａｔ．％）−１２）＋Ａｌ（ａｔ．％）｝＝０．４５〜０．７０である。【００６０】
このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＲ量が１３．８ａｔ．％以上１７．０ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＲ量は、より好ましくは１４．０ａｔ．％以上１６．５ａｔ．％以下である。【００６１】
このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成はＡｌ量が１．８ａｔ．％以上５．０ａｔ．％以下であることが好ましい。平均組成のＡｌ量は、より好ましくは２．０ａｔ．％以上４．５ａｔ．％以下である。【００６２】
また、このとき、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の粒界相の組成はＲ量が１４．０ａｔ．％以上３５．０ａｔ．％以下、Ａｌ量が２．０ａｔ．％以上７．０ａｔ．％以下であることが好ましい。より好ましくは、粒界相組成のＲ量は、２０．０ａｔ．％以上３３．０ａｔ．％以下、Ａｌ量は２．２ａｔ．％以上６．０ａｔ．％以下である。【００６３】
本発明においては、ＤＲ工程中のＲ−Ａｌの液相が存在する温度であって比較的低い温度で、Ｒ−Ｒｉｃｈ相から水素が解離する真空度２０００Ｐａ以下で低速で脱水素することにより、保磁力が向上する。とりわけ、Ｒ及びＡｌが多く含まれる原料合金に対して低温かつ低速で脱水素を行った場合に、保磁力が大きく向上する。【００６４】
完全排気工程終了後、冷却を行う。冷却はＡｒ中にて急冷することにより、磁石粉末の結晶粒成長を防止することができる。【００６５】
次に、本発明に係るボンド磁石について述べる。【００６６】
本発明に係るボンド磁石は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末と結合剤樹脂とその他添加剤とからなる樹脂組成物を成形し、着磁して製造することができる。【００６７】
前記樹脂組成物は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を８５〜９９重量％含有し、残部が結合剤樹脂とその他添加剤とからなる。【００６８】
前記結合剤樹脂としては、成形法によって種々選択することができ、射出成形、押し出し成形及びカレンダー成形の場合には熱可塑性樹脂が使用でき、圧縮成形の場合には、熱硬化性樹脂が使用できる。前記熱可塑性樹脂としては、例えば、ナイロン（ＰＡ）系、ポリプロピレン（ＰＰ）系、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）系、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）系、液晶樹脂（ＬＣＰ）系、エラストマー系、ゴム系等の樹脂が使用でき、前記熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ系、フェノール系等の樹脂を使用することができる。【００６９】
なお、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を結合剤樹脂と混合するに際して、流動性、成形性を改善しＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性を十分に引き出すために、必要により、結合剤樹脂の他に可塑剤、滑剤、カップリング剤など周知の添加物を使用してもよい。また、フェライト磁石粉末などの他種の磁石粉末を混合することもできる。【００７０】
これらの添加物は、目的に応じて適切なものを選択すればよく、可塑剤としては、それぞれの使用樹脂に応じた市販品を使用することができ、その合計量は使用する結合剤樹脂に対して０．０１〜５．０重量％程度が使用できる。【００７１】
前記滑剤としては、ステアリン酸とその誘導体、無機滑剤、オイル系等が使用でき、ボンド磁石全体に対して０．０１〜１．０重量％程度が使用できる。【００７２】
前記カップリング剤としては、使用樹脂とフィラーに応じた市販品が使用でき、使用する結合剤樹脂に対して０．０１〜３．０重量％程度が使用できる。【００７３】
他の磁性粉末としては、フェライト磁石粉末、アルニコ系磁石粉末、希土類系磁石粉末などが使用できる。【００７４】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末と結合剤樹脂との混合は、ヘンシェルミキサー、Ｖ字ミキサー、ナウター等の混合機などで行うことができ、混練は一軸混練機、二軸混練機、臼型混練機、押し出し混練機などで行うことができる。【００７５】
本発明に係るボンド磁石は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末と結合剤樹脂とを混合し、射出成形、押出成形、圧縮成形又はカレンダー成形等の周知の成形法で成形加工した後、常法に従って電磁石着磁やパルス着磁することにより、ボンド磁石とすることができる。【００７６】
ボンド磁石の磁気特性は目的とする用途に応じて種々変化させることができるが、残留磁束密度は３５０〜９００ｍＴ（３．５〜９．０ｋＧ）であり、保磁力は２３９〜１７５０ｋＡ／ｍ（３０００〜２２０００Ｏｅ）であり、最大エネルギー積は２３．９〜１９８．９ｋＪ／ｍ３（３〜２５ＭＧＯｅ）であることが好ましい。
【実施例】
【００７７】
以下に、本発明の実施例と比較例を詳細に示す。【００７８】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成及び原料合金の組成の分析には、Ｂ及びＡｌの分析にはＩＣＰ発光分光分析装置（サーモフィッシャーサイエンティフィック製：ｉＣＡＰ６０００）を用い、Ｂ及びＡｌ以外の分析については蛍光Ｘ線分析装置（理学電機工業株式会社製：ＲＩＸ２０１１）を用いた。【００７９】
粒界の組成分析にはエネルギー分散形Ｘ線分析装置（日本電子株式会社製：ＪＥＤ−２３００Ｆ）を用いた。【００８０】
本発明におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の磁気特性として、保磁力（Ｈｃｊ）、最大エネルギー積（ＢＨｍａｘ）、残留磁束密度（Ｂｒ）を振動試料型磁束計（ＶＳＭ：東英工業製ＶＳＭ−５型）にて測定した。【００８１】
（原料合金粉末の作製）
表１に示す各組成の合金インゴットＡ１〜Ａ１１を作製した。これらの合金インゴットを真空雰囲気下において１１５０℃で２０時間の熱処理をし、組成の均質化を行なった。均質化熱処理後、ジョークラッシャーを用いて粗粉砕を行い、さらに水素吸蔵させ、機械粉砕を行って、原料合金粉末Ａ１〜Ａ１１を得た。【００８２】
【表１】
0005987833.tif 000002
【００８３】
（実施例１）
（ＨＤＤＲ処理−ＨＤ工程）
ＨＤ工程では５ｋｇの原料合金粉末Ａ１を炉に仕込み水素分圧が６０ｋＰａである全圧１００ｋＰａ（大気圧）の水素−Ａｒ混合気体中で８４０℃まで昇温し２００分保持した。【００８４】
（ＨＤＤＲ処理−予備排気工程）
ＨＤ工程終了後、ロータリーポンプで真空排気を行い、炉内の真空度を３．２ｋＰａとする予備排気工程を行った。真空排気系のバルブ開度の調整により真空度は３．２ｋＰａを維持し、処理温度は８４０℃とし、１００分保持して脱水素を行なった。【００８５】
（ＨＤＤＲ処理−完全排気工程）
予備排気工程終了後、さらに、真空排気を行い、炉内の真空度を３．２ｋＰａから最終的に１Ｐａ以下となるように完全排気工程を行った。処理温度は８４０℃とし、完全排気工程全体の処理時間を９０分とし、そのうち、１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下の真空度で保持する時間を５０分とし、粉末に残存する水素を除去した。得られた粉末を冷却してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の平均組成は原料合金組成と同等であった。【００８６】
（実施例２）
原料合金粉末Ａ２を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００８７】
（実施例３）
原料合金粉末Ａ２を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理の予備排気工程までを行なった。その後、完全排気工程において、処理温度は８４０℃とし、完全排気工程全体の処理時間を４５分とし、そのうち、１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下の真空度で保持する時間を１５分とし、粉末に残存する水素を除去した。得られた粉末を冷却してＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００８８】
（実施例４）
原料合金粉末Ａ３を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００８９】
（実施例５）
原料合金粉末Ａ４を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９０】
（実施例６）
原料合金粉末Ａ８を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９１】
（実施例７）
原料合金粉末Ａ３を用い完全排気工程の温度を７２５℃、保持時間を１６０分とし、その内２０００Ｐａ以下の真空度で保持する時間を１２０分とした以外は実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９２】
（実施例８）
原料合金粉末Ａ４を用いたほかは実施例７と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９３】
（実施例９）
原料合金粉末Ａ８を用いたほかは実施例７と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９４】
（実施例１０）
原料合金粉末Ａ９を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９５】
（実施例１１）
原料合金粉末Ａ１０を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９６】
（比較例１）
原料合金粉末Ａ５を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９７】
（比較例２）
原料合金粉末Ａ５を用いたほかは実施例３と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９８】
（比較例３）
原料合金粉末Ａ６を用いたほかは実施例３と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【００９９】
（比較例４）
原料合金粉末Ａ７を用いたほかは実施例３と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【０１００】
（比較例５）
原料合金粉末Ａ１１を用いたほかは実施例１と同様にしてＨＤＤＲ処理を行なってＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得た。【０１０１】
【表２】
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【０１０２】
（結果）
表２において実施例１〜９及び１１では１３００ｋＡ／ｍ以上の保磁力を得られている。特に実施例１、５、６、８、９及び１１において１５００ｋＡ／ｍ／の高い保磁力が得られている。これは、完全排気工程において時間をかけて排気を行ったため、Ｎｄ−Ｒｉｃｈ相が粒界に拡散した為であると推察される。また、実施例７〜９では完全排気工程の温度を下げ、さらに排気を低速化することにより高い保磁力が得られている。特に、実施例９においては、Ｎｄ及びＡｌが多く含まれる原料合金を用い、低温かつ低速で脱水素を行ったために保磁力向上の効果が大きい。【０１０３】
実施例１０ではＧａを使用していないことから保磁力の値が低くなっているが、比較例５と比較するとＡｌ添加により保磁力向上の効果が現れている。【０１０４】
実施例１１ではＺｒを使用していないことから残留磁束密度の値は低くなっているが、Ａｌ添加の効果により高い保磁力が得られている。【０１０５】
また、比較例１〜５においては、Ａｌを添加していない、もしくはＡｌ量が少ないことから十分な保磁力を得られていない。本発明においては、Ｎｄ−Ａｌが６３０℃程度で溶融し、Ｎｄ−Ｒｉｃｈ相が粒界に拡散しやすくなるが、Ａｌ量が十分でない場合にはＨＤＤＲ処理の温度ではＮｄが溶融しにくいことから、Ｎｄ−Ｒｉｃｈ相の粒界への拡散が起こりにくくなり、磁気特性に優れた磁石粉末が得られなかったと推察される。【０１０６】
また、比較例１と比較例２とを対比すると、完全排気工程における１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下の保持時間を長くしても保磁力が向上していない。従って、本発明は、余剰のＮｄとＡｌを一定量以上共存させることによりＨＤＤＲ処理の過程でＮｄ−Ａｌの溶融が起こり、さらに完全排気工程において真空度１Ｐａ以上２０００Ｐａ以下で保持し、低速で脱水素を行なうことがＮｄ−Ｒｉｃｈ相の粒界への拡散を促進するものである。【０１０７】
図１に実施例１において得られたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石粉末の電子顕微鏡写真を示す。黒い部分が結晶粒であり、白い部分が結晶粒に比べてＮｄ量の多いＮｄ−Ｒｉｃｈ相である。実施例１のＮｄ−Ｒｉｃｈ相の組成はＡｌ量が３．１３ａｔ．％、Ｎｄ量が２７．２ａｔ．％であった。写真から、結晶粒の界面に連続的に粒界相が形成されていることが確認できる。
【産業上の利用可能性】
【０１０８】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末は、主相間に存在する粒界組成を制御し、主相間の磁気的結合を弱めることにより、保磁力に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を得ることができる。また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末の製造方法によれば、Ｄｙ等の高価な希少資源を用いることなく、ＨＤＤＲ工程以外の追加工程なしに保磁力に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類磁石粉末を製造することができる。
【図１】
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