(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一端面から第二端面まで延びる複数の第一セルを区画形成する第一隔壁を有する第一ハニカム構造部、及び前記第一ハニカム構造部の前記第一隔壁に担持された酸化触媒を備えたハニカム触媒部と、
前記第一ハニカム構造部の前記第二端面から前記第一セルの延びる方向に隙間を空けた状態で配置され、前記第二端面と対向する第三端面から第四端面まで延びる複数の第二セルを区画形成する第二隔壁を有する第二ハニカム構造部、及び前記第二ハニカム構造部の前記第二セルの前記第三端面側の端部又は前記第四端面側の端部に配置され、それぞれの前記第二セルのいずれか一方の端部を封止する目封止部を備えたハニカムフィルタ部と、
前記ハニカム触媒部及び前記ハニカムフィルタ部の外周部分を覆うように配置され、第五端面から第六端面まで延びる複数の第三セルを区画形成する第三隔壁を有する第三ハニカム構造部、及び最外周に位置し前記第三ハニカム構造部を取り囲むように配設された外周壁を備えた外周ハニカム構造部と、を備えた、複合ハニカム構造体であって、
前記ハニカム触媒部の前記第一端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第五端面とが、同一平面上に存在する端面であり、
前記ハニカムフィルタ部の前記第四端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第六端面とが、同一平面上に存在する端面である、複合ハニカム構造体。
【請求項２】
第一端面から第二端面まで延びる複数の第一セルを区画形成する第一隔壁を有する第一ハニカム構造部、及び前記第一ハニカム構造部の前記第一隔壁に担持された酸化触媒を備えたハニカム触媒部と、
前記第一ハニカム構造部の前記第二端面から前記第一セルの延びる方向に隙間を空けた状態で配置され、前記第二端面と対向する第三端面から第四端面まで延びる複数の第二セルを区画形成する第二隔壁を有する第二ハニカム構造部、及び前記第二ハニカム構造部の前記第二セルの前記第三端面側の端部又は前記第四端面側の端部に配置され、それぞれの前記第二セルのいずれか一方の端部を封止する目封止部を備えたハニカムフィルタ部と、
前記ハニカム触媒部及び前記ハニカムフィルタ部の外周部分を覆うように配置され、第五端面から第六端面まで延びる複数の第三セルを区画形成する第三隔壁を有する第三ハニカム構造部、及び最外周に位置し前記第三ハニカム構造部を取り囲むように配設された外周壁を備えた外周ハニカム構造部と、
前記ハニカムフィルタ部の前記第四端面から前記第二セルの延びる方向に隙間を空けた状態で配置され、前記第四端面と対向する第七端面から第八端面まで延びる複数の第四セルを区画形成する第四隔壁を有する第四ハニカム構造部、及び前記第四ハニカム構造部の前記第四隔壁に担持された酸化触媒を備えた第二ハニカム触媒部を、備え、
前記ハニカム触媒部、前記ハニカムフィルタ部、及び前記第二ハニカム触媒部の外周部分を覆うように、前記外周ハニカム構造部が配置されている複合ハニカム構造体であって、
前記ハニカム触媒部の前記第一端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第五端面とが、同一平面上に存在する端面であり、
前記第二ハニカム触媒部の前記第八端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第六端面とが、同一平面上に存在する端面である、複合ハニカム構造体。
【請求項３】
前記外周ハニカム構造部が、前記第三ハニカム構造部の前記第三セルの前記第五端面側の端部又は前記第六端面側の端部に配置され、それぞれの前記第三セルのいずれか一方の端部を封止する目封止部を更に備えた請求項１又は２に記載の複合ハニカム構造体。
【請求項４】
前記第三セルの延びる方向に垂直な断面において、前記外周ハニカム構造部の前記外周壁によって囲われる面積Ｓ３に対する、前記ハニカム触媒部の面積Ｓ１の比率が、６４％以上である請求項１〜３のいずれか一項に記載の複合ハニカム構造体。
【請求項５】
前記第三セルの延びる方向に垂直な断面において、前記外周ハニカム構造部の前記外周壁によって囲われる面積Ｓ３に対する、前記ハニカムフィルタ部の面積Ｓ２の比率が、６４％以上である請求項１〜４のいずれか一項に記載の複合ハニカム構造体。
【請求項６】
前記ハニカム触媒部の前記第一端面から前記第二端面までの、前記第一セルの延びる方向の前記ハニカム触媒部の長さＬ１と、前記ハニカムフィルタ部の前記第三端面から前記第四端面までの、前記第二セルの延びる方向の前記ハニカムフィルタ部の長さＬ２との比が、２：８〜５：５である請求項１〜５のいずれか一項に記載の複合ハニカム構造体。
【請求項７】
前記外周ハニカム構造部の前記第五端面から前記第六端面までの、前記第三セルの延びる方向の前記外周ハニカム構造部の長さＬ３に対する、前記ハニカム触媒部の前記第二端面から前記ハニカムフィルタ部の前記第三端面までの、前記第三セルの延びる方向の前記間隔の長さＮ１の比率が、３〜３０％である請求項１〜６のいずれか一項に記載の複合ハニカム構造体。
【請求項８】
前記ハニカム触媒部の前記第一隔壁、前記ハニカムフィルタ部の前記第二隔壁、及び前記外周ハニカム構造部の前記第三隔壁のそれぞれの材質が、炭化珪素、ムライト、アルミニウムチタネート、及びアルミナからなる群から選択される少なくとも１種を含有するものである請求項１〜７のいずれか一項に記載の複合ハニカム構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合ハニカム構造体に関する。更に詳しくは、排ガスの浄化に好適に用いることができ、小型化を実現しつつ圧損の増加を抑制することが可能な複合ハニカム構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
各種エンジン等の内燃機関、又は各種燃焼装置から排出される排ガスには、煤を主体とする粒子状物質が多量に含まれている。この粒子状物質がそのまま大気中に放出されると環境汚染を引き起こすため、内燃機関等からの排気系には、粒子状物質を捕集するためのフィルタが搭載されることが一般的である。
【０００３】
従来、粒子状物質を除去するためのフィルタとして、以下のような、目封止ハニカム構造体（ウォールフロー型フィルタ）が提案されている（例えば、特許文献１参照）。目封止ハニカム構造体とは、複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁と最外周に位置する外周壁とを有するハニカム構造部と、このハニカム構造部に形成されたセルの開口端部を封止する目封止部を備えたものである。目封止部は、上記ハニカム構造部における、「排ガスの入口側の端面における所定のセルの開口端部」及び「浄化ガスの出口側の端面における残余のセルの開口端部」に配設されている。このような目封止ハニカム構造体によれば、排ガスの入口側の端面からセル内に排ガスが流入し、セル内に流入した排ガスが隔壁を通過し、隔壁を通過した排ガス（浄化ガス）が排ガスの出口側の端面から排出される。そして、排ガスが隔壁を通過する際に、排ガス中に含まれる粒子状物質が隔壁により捕集され、排ガスが浄化される。
【０００４】
また、各種エンジン等から排出される排ガス浄化するために、ハニカム構造体に酸化触媒等を担持したハニカム触媒体を、上記目封止ハニカム構造体の上流側に配置する技術についても提案されている（例えば、特許文献２参照）。特許文献２には、三元触媒が担持されたフロースルー型のハニカム構造体の下流側に、特定の長さのハニカムフィルタが配置された排ガス浄化装置について開示されている。このような排ガス浄化装置においては、上記ハニカム触媒体と目封止ハニカム構造体との２種類の浄化部材を備えている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−２５４０３４号公報
【特許文献２】特開２０１１−１６９１５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
現在、各種エンジン等から排出される排ガスに含まれる規制物質が、排ガス規制の規制値以下になるように、上述した目封止ハニカム構造体や排ガス浄化装置を用いて排ガス浄化することが行われている。そして、特許文献２のような排ガス浄化装置においては、各浄化部材の大きさ等が、排ガス規制の規制値に応じて適宜設計されている。
【０００７】
しかしながら、特許文献２のような、２種以上の浄化部材を備えた排ガス浄化装置においては、各浄化部材の大きさが大きくなり、自動車の内燃機関の排気系への設置が困難になるという問題があった。また、このような排ガス浄化装置では、浄化部材が複数存在するため、浄化部材の数に比例して、圧損が増加してしまうという問題があった。また、排ガスには、酸化触媒等で浄化可能な煤に加え、このような酸化触媒等では浄化できない「灰（以下、アッシュともいう）」は含まれている。このようなアッシュが、ハニカムフィルタの内部に堆積すると、排ガス浄化装置の圧損が大きく増加してしまう。
【０００８】
また、今後、排ガス規制は更に厳化の流れで有り、燃費規制についても同様に織り込まれる予定である。そのような状況の中で、ハニカムフィルタに堆積した煤を燃焼させる際、燃料の噴射等を極力減らす、又は、その燃焼行程自体を不要とするような、排ガスの浄化装置の開発が要望されている。
【０００９】
本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものであり、排ガスの浄化に好適に用いることができ、小型化を実現しつつ圧損の増加を抑制することが可能な複合ハニカム構造体を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明によれば、以下に示す複合ハニカム構造体が提供される。
【００１１】
［１］  第一端面から第二端面まで延びる複数の第一セルを区画形成する第一隔壁を有する第一ハニカム構造部、及び前記第一ハニカム構造部の前記第一隔壁に担持された酸化触媒を備えたハニカム触媒部と、前記第一ハニカム構造部の前記第二端面から前記第一セルの延びる方向に隙間を空けた状態で配置され、前記第二端面と対向する第三端面から第四端面まで延びる複数の第二セルを区画形成する第二隔壁を有する第二ハニカム構造部、及び前記第二ハニカム構造部の前記第二セルの前記第三端面側の端部又は前記第四端面側の端部に配置され、それぞれの前記第二セルのいずれか一方の端部を封止する目封止部を備えたハニカムフィルタ部と、前記ハニカム触媒部及び前記ハニカムフィルタ部の外周部分を覆うように配置され、第五端面から第六端面まで延びる複数の第三セルを区画形成する第三隔壁を有する第三ハニカム構造部、及び最外周に位置し前記第三ハニカム構造部を取り囲むように配設された外周壁を備えた外周ハニカム構造部と、を備えた、複合ハニカム構造体であって、前記ハニカム触媒部の前記第一端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第五端面とが、同一平面上に存在する端面であり、前記ハニカムフィルタ部の前記第四端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第六端面とが、同一平面上に存在する端面である、複合ハニカム構造体。
［２］  第一端面から第二端面まで延びる複数の第一セルを区画形成する第一隔壁を有する第一ハニカム構造部、及び前記第一ハニカム構造部の前記第一隔壁に担持された酸化触媒を備えたハニカム触媒部と、前記第一ハニカム構造部の前記第二端面から前記第一セルの延びる方向に隙間を空けた状態で配置され、前記第二端面と対向する第三端面から第四端面まで延びる複数の第二セルを区画形成する第二隔壁を有する第二ハニカム構造部、及び前記第二ハニカム構造部の前記第二セルの前記第三端面側の端部又は前記第四端面側の端部に配置され、それぞれの前記第二セルのいずれか一方の端部を封止する目封止部を備えたハニカムフィルタ部と、前記ハニカム触媒部及び前記ハニカムフィルタ部の外周部分を覆うように配置され、第五端面から第六端面まで延びる複数の第三セルを区画形成する第三隔壁を有する第三ハニカム構造部、及び最外周に位置し前記第三ハニカム構造部を取り囲むように配設された外周壁を備えた外周ハニカム構造部と、前記ハニカムフィルタ部の前記第四端面から前記第二セルの延びる方向に隙間を空けた状態で配置され、前記第四端面と対向する第七端面から第八端面まで延びる複数の第四セルを区画形成する第四隔壁を有する第四ハニカム構造部、及び前記第四ハニカム構造部の前記第四隔壁に担持された酸化触媒を備えた第二ハニカム触媒部を、備え、前記ハニカム触媒部、前記ハニカムフィルタ部、及び前記第二ハニカム触媒部の外周部分を覆うように、前記外周ハニカム構造部が配置されている複合ハニカム構造体であって、前記ハニカム触媒部の前記第一端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第五端面とが、同一平面上に存在する端面であり、前記第二ハニカム触媒部の前記第八端面と、前記外周ハニカム構造部の前記第六端面とが、同一平面上に存在する端面である、複合ハニカム構造体。
【００１２】
［３］  前記外周ハニカム構造部が、前記第三ハニカム構造部の前記第三セルの前記第五端面側の端部又は前記第六端面側の端部に配置され、それぞれの前記第三セルのいずれか一方の端部を封止する目封止部を更に備えた前記［１］又は［２］に記載の複合ハニカム構造体。
【００１３】
［４］  前記第三セルの延びる方向に垂直な断面において、前記外周ハニカム構造部の前記外周壁によって囲われる面積Ｓ３に対する、前記ハニカム触媒部の面積Ｓ１の比率が、６４％以上である前記［１］〜［３］のいずれかに記載の複合ハニカム構造体。
【００１４】
［５］  前記第三セルの延びる方向に垂直な断面において、前記外周ハニカム構造部の前記外周壁によって囲われる面積Ｓ３に対する、前記ハニカムフィルタ部の面積Ｓ２の比率が、６４％以上である前記［１］〜［４］のいずれかに記載の複合ハニカム構造体。
【００１５】
［６］  前記ハニカム触媒部の前記第一端面から前記第二端面までの、前記第三セルの延びる方向の前記ハニカム触媒部の長さＬ１と、前記ハニカムフィルタ部の前記第三端面から前記第四端面までの、前記第三セルの延びる方向の前記ハニカムフィルタ部の長さＬ２との比が、２：８〜５：５である前記［１］〜［５］のいずれかに記載の複合ハニカム構造体。
【００１６】
［７］  前記外周ハニカム構造部の前記第五端面から前記第六端面までの、前記第三セルの延びる方向の前記外周ハニカム構造部の長さＬ３に対する、前記ハニカム触媒部の前記第二端面から前記ハニカムフィルタ部の前記第三端面までの、前記第三セルの延びる方向の前記間隔の長さＮ１の比率が、３〜３０％である前記［１］〜［６］のいずれかに記載の複合ハニカム構造体。
【００１７】
［８］  前記ハニカム触媒部の前記第一隔壁、前記ハニカムフィルタ部の前記第二隔壁、及び前記外周ハニカム構造部の前記第三隔壁のそれぞれの材質が、炭化珪素、ムライト、アルミニウムチタネート、及びアルミナからなる群から選択される少なくとも１種を含有するものである前記［１］〜［７］のいずれかに記載の複合ハニカム構造体。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の複合ハニカム構造体は、ハニカム触媒部と、ハニカムフィルタ部と、外周ハニカム構造部と、を備えたものである。ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部とは、対向する各端面が隙間を空けた状態で配置され、更に、これらのハニカム触媒部及びハニカムフィルタ部の外周部分を覆うように、外周ハニカム構造部が配置されている。
【００２０】
このように構成された本発明の複合ハニカム構造体によれば、ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部との間に形成された空間内に、排ガスに含まれる粒子状物質を収容することできる。そのため、複合ハニカム構造体を構成するハニカムフィルタ部に対して、煤やアッシュ等の粒子状物質の堆積量を少なくし、圧損の上昇を抑制することができる。特に、酸化触媒等では浄化できないアッシュを、上記空間内にて滞留させることができるため、ハニカムフィルタ部へのアッシュの侵入を良好に抑制することができる。また、上述したように、ハニカムフィルタ部へのアッシュの侵入を抑制することで、本発明の複合ハニカム構造体を、排ガス浄化装置として用いた場合に、メンテナンスフリー化を実現することができる。従来の排ガス浄化装置におけるハニカムフィルタでは、隔壁にアッシュが大量に堆積した際には、逆洗、又はハニカムフィルタ等の担体の交換が必要であった。なお、「逆洗」とは、担体を排ガス浄化装置から取り外し、通常の排ガス流れ方向と逆の方向から、空気などの流体を流して、担体に堆積したアッシュを排出させることをいう。
【００２１】
また、本発明の複合ハニカム構造体においては、酸化触媒を備えたハニカム触媒部と、実質体にフィルタとして機能するハニカムフィルタ部とが、外周ハニカム構造部によって覆われている。即ち、本発明の複合ハニカム構造体においては、ハニカム触媒部、ハニカムフィルタ部、及び外周ハニカム構造部の各部位が、一体的な構造体として構成されている。このように構成することによって、ハニカム触媒部、及びハニカムフィルタ部が、単独の部材として存在する従来の排ガス浄化装置と比較して、各部位の容積を小さくすることができる。特に、ハニカムフィルタ部については、上述したアッシュの侵入を抑制する効果により、その容積をより小さくしても、フィルタとしての機能を十分に発現させることが可能となる。
【００２２】
また、上述したように、本発明の複合ハニカム構造体は小型化を実現することが可能であるため、その熱容量を低減することができる。そして、熱容量の低減により、スス再生においては連続再生性の向上が見込まれる。即ち、本発明の複合ハニカム構造体は、ハニカムフィルタ部を高温にするまでの熱エネルギーが少なくてすむため、連続再生性の向上が見込まれる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の複合ハニカム構造体の一の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図２】本発明の複合ハニカム構造体の一の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図３】本発明の複合ハニカム構造体の一の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図４】図２のＡ−Ａ’断面を模式的に示す断面図である。
【図５】本発明の複合ハニカム構造体の他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図６】本発明の複合ハニカム構造体の他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図７】本発明の複合ハニカム構造体の他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図８】図６のＢ−Ｂ’断面を模式的に示す断面図である。
【図９】本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図１０】本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図１１】本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図１２】本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図１３】本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図１４】本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図１５】本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。
【図１６】図１４のＣ−Ｃ’断面を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではない。本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、以下の実施の形態に対し適宜変更、改良等が加えられたものも本発明の範囲に入ることが理解されるべきである。
【００２５】
（１）複合ハニカム構造体：
本発明の複合ハニカム構造体の一の実施形態は、図１〜図４に示すように、ハニカム触媒部６と、ハニカムフィルタ部２６と、外周ハニカム構造部４６と、を備えた複合ハニカム構造体１００である。ここで、図１は、本発明の複合ハニカム構造体の一の実施形態を模式的に示す斜視図である。図２は、本発明の複合ハニカム構造体の一の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。図３は、本発明の複合ハニカム構造体の一の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。図４は、図２のＡ−Ａ’断面を模式的に示す断面図である。
【００２６】
ハニカム触媒部６は、第一端面１１から第二端面１２まで延びる複数の第一セル２を区画形成する第一隔壁１を有する第一ハニカム構造部４、及びこの第一ハニカム構造部４の第一隔壁１に担持された酸化触媒７を備えたものである。このハニカム触媒部６によって、排ガスに含まれる煤等の粒子状物質の酸化（燃焼）を促進して、排ガスを浄化することができる。燃焼した粒子状物質は、酸化されて二酸化炭素となり、不燃性の粒子状物質の一部が灰（アッシュ）となる。
【００２７】
ハニカムフィルタ部２６は、第三端面３１から第四端面３２まで延びる複数の第二セル２２を区画形成する第二隔壁２１を有する第二ハニカム構造部２４、及び第二セル２２のいずれか一方の端部を封止する目封止部３３を備えたものである。このハニカムフィルタ部２６の目封止部３３は、所定の第二セル２２の第三端面３１側の端部に配置されるとともに、残余の第二セル２２の第四端面３２側の端部に配置されている。本実施形態の複合ハニカム構造体１００においては、このハニカムフィルタ部２６が、排ガスに含まれる粒子状物質を捕集するフィルタ機能を有する部位となる。
【００２８】
更に、このハニカムフィルタ部２６は、第一ハニカム構造部４の第二端面１２から第一セル２の延びる方向に隙間を空けた状態で配置されている。即ち、本実施形態の複合ハニカム構造体１００においては、ハニカム触媒部６における第二端面１２と、ハニカムフィルタ部２６における第三端面３１との間に隙間（空間１５）を有している。
【００２９】
本実施形態の複合ハニカム構造体１００においては、このハニカム触媒部６とハニカムフィルタ部２６との間に形成された空間１５内に、排ガスに含まれる粒子状物質を収容することできる。そのため、複合ハニカム構造体１００を構成するハニカムフィルタ部２６に対して、煤やアッシュ等の粒子状物質の堆積量を少なくし、圧損の上昇を抑制することができる。特に、酸化触媒等では浄化できないアッシュを、上記空間１５内にて滞留させることができるため、ハニカムフィルタ部２６へのアッシュの侵入を良好に抑制することができる。また、上述したように、ハニカムフィルタ部２６へのアッシュの侵入を抑制することで、本実施形態の複合ハニカム構造体１００を、排ガス浄化装置として用いた場合に、メンテナンスフリー化を実現することができる。
【００３０】
外周ハニカム構造部４６は、ハニカム触媒部６及びハニカムフィルタ部２６の外周部分を覆うように配置されたものである。即ち、本実施形態の複合ハニカム構造体１００においては、この外周ハニカム構造部４６の内部に、酸化触媒７を備えたハニカム触媒部６及び実質体にフィルタとして機能するハニカムフィルタ部２６が、上述した空間１５を形成するように収納されている。外周ハニカム構造部４６は、第五端面５１から第六端面５２まで延びる複数の第三セル４２を区画形成する第三隔壁４１を有する第三ハニカム構造部４４、及び最外周に位置し第三ハニカム構造部４４を取り囲むように配設された外周壁４３を備えたものである。
【００３１】
本実施形態の複合ハニカム構造体１００においては、ハニカム触媒部６、ハニカムフィルタ部２６、及び外周ハニカム構造部４６の各部位が、一体的な構造体として構成されている。このように構成することによって、ハニカム触媒部６、及びハニカムフィルタ部２６が、単独の部材として存在する従来の排ガス浄化装置と比較して、各部位の容積を小さくすることができる。特に、ハニカムフィルタ部２６については、上述したアッシュの侵入を抑制する効果により、その容積をより小さくしても、フィルタとしての機能を十分に発現させることが可能となる。
【００３２】
図１〜図４に示す複合ハニカム構造体１００においては、外周ハニカム構造部４６の第三セル４２の開口端部にも、目封止部５３が配置されている。即ち、この外周ハニカム構造部４６も、フィルタの機能を有している。外周ハニカム構造部４６の目封止部５３は、所定の第三セル４２の第五端面５１側の端部に配置されるとともに、残余の第三セル４２の第六端面５２側の端部に配置されている。
【００３３】
本実施形態の複合ハニカム構造体１００は、上述したハニカム触媒部６とハニカムフィルタ部２６との間に形成された空間１５内に粒子状物質を収納する効果に加えて、従来の排ガス浄化装置に比して、小型化を実現することができる。そのため、複合ハニカム構造体１００の熱容量を低減することができ、スス再生においては連続再生性の向上が見込まれる。即ち、本実施形態の複合ハニカム構造体１００は、ハニカムフィルタ部２６を高温にするまでの熱エネルギーが少なくてすむため、連続再生性の向上が見込まれる。
【００３４】
本実施形態の複合ハニカム構造体１００においては、ハニカム触媒部６の第一セル２が延びる方向、ハニカムフィルタ部２６の第二セル２２が延びる方向、及び外周ハニカム構造部４６の第三セル４２の延びる方向の３つの方向が、平行であることが好ましい。また、ハニカム触媒部６の第一端面１１と、外周ハニカム構造部４６の第五端面５１とが、同一平面上に存在する端面である。また、後述する第二ハニカム触媒部を更に備えた場合を除き、ハニカムフィルタ部２６の第四端面３２と、外周ハニカム構造部４６の第六端面５２とが、同一平面上に存在する端面である。
【００３５】
また、ハニカム触媒部６とハニカムフィルタ部２６との間に空間１５を形成する第二端面１２と、第三端面３１とについては、平行であってもよいし、平行でなくともよい。即ち、端面同士が「対向する」とは、端面同士が平行な状態で端面同士が向かい合うことのみを意味するものではなく、端面同士が平行でない状態で端面同士が向かい合うことも含まれる。但し、複合ハニカム構造体１００の圧損を抑制する観点からは、第二端面１２と、第三端面３１とが平行であることが好ましい。
【００３６】
以下、本実施形態の複合ハニカム構造体について、各構成要素毎に、更に詳細に説明する。
【００３７】
（１−１）ハニカム触媒部：
ハニカム触媒部６は、第一端面１１から第二端面１２まで延びる複数の第一セル２を区画形成する第一隔壁１を有する第一ハニカム構造部４、及びこの第一ハニカム構造部４の第一隔壁１に担持された酸化触媒７を備えたものである。
【００３８】
ハニカム触媒部の全体形状としては、特に制限はなく、例えば、図１〜図４に示すような第一セルの延びる方向に垂直な断面の形状が、四角形の四角柱状の他、当該断面の形状が、三角形、六角形、又はその他の多角形等の角柱状であってもよい。ハニカム触媒部の第一セルの延びる方向に垂直な断面の形状が円形や楕円形等であってもよい。但し、外周ハニカム構造部との接合が難しくなることがあるため、上述した角柱状であることが好ましい。
【００３９】
また、図９及び図１０に示すように、ハニカム触媒部６が、第三端面３１から第四端面３２まで延びる複数の第二セル２２を区画形成する第二隔壁２１を有する２つ以上の第一ハニカム構造部４を接合した接合体からなるものであってもよい。図９及び図１０に示す複合ハニカム構造体３００においては、４つの第一ハニカム構造体４を接合することによって、ハニカム触媒部６が形成されている。また、例えば、図１１及び図１２に示すように、ハニカム触媒部６が、異形の角柱状であってもよい。図１１及び図１２に示す複合ハニカム構造体４００においては、第一セルの延びる方向に垂直な断面が１２角形の第一ハニカム構造４によって、ハニカム触媒部６が形成されている。ここで、図９は、本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。図１０は、本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。図１１は、本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。図１２は、本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。図９〜図１２において、図１〜図４に示す複合ハニカム構造体１００と同様の構成要素については、同一の符号を付して説明を省略する。
【００４０】
本実施形態の複合ハニカム構造体においては、第三セルの延びる方向に垂直な断面において、外周ハニカム構造部の外周壁によって囲われる面積Ｓ３に対する、ハニカム触媒部の面積Ｓ１の比率（Ｓ１／Ｓ３×１００）が、６４％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましい。このように構成することによって、複合ハニカム構造体に流入する排ガスを、ハニカム触媒部によって良好に浄化することができる。また、ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部との間に、アッシュ等を収容するのに十分な大きさの空間を確保することができる。例えば、第三セルの延びる方向に垂直な断面において、外周ハニカム構造部の外周壁が円形状で、且つ、ハニカム触媒部の形状が上記円に内接する四角形である場合に、上記面積Ｓ３に対する面積Ｓ１の比率が約６４％となる。このような構造であると、強度の高い複合ハニカム構造体とすることができる。なお、上記面積Ｓ３に対する面積Ｓ１の比率は、６４〜９５％であることが更に好ましく、７５〜９５％であることがより更に好ましく、８０〜９５％であることが特に好ましい。
【００４１】
ハニカム触媒部の第一端面から第二端面までの長さについては特に制限はない。ハニカム触媒部の第一端面から第二端面までの長さＬ１と、ハニカムフィルタ部の第三端面から第四端面までの長さＬ２との比が、２：８〜５：５であることが好ましい。このように構成することによって、ハニカム触媒部による粒子状物質の燃焼と、ハニカムフィルタ部による粒子状物質の捕集とのバランスが極めて良好になる。ここで、「ハニカム触媒部の第一端面から第二端面までの長さＬ１」とは、「ハニカム触媒部の第一端面から第二端面までの、第三セルの延びる方向のハニカム触媒部の長さＬ１」のことである。また、「ハニカムフィルタ部の第三端面から第四端面までの長さＬ２」とは、「ハニカムフィルタ部の第三端面から第四端面までの、第三セルの延びる方向のハニカムフィルタ部の長さＬ２」のことである。以下、「ハニカム触媒部の第一端面から第二端面までの長さＬ１」を、単に「ハニカム触媒部の長さＬ１」ともいう。「ハニカムフィルタ部の第三端面から第四端面までの長さＬ２」を、単に「ハニカムフィルタ部の長さＬ２」ともいう。
【００４２】
ハニカム触媒部の長さＬ１と、ハニカムフィルタ部の長さＬ２との比が、２：８〜５：５であることが更に好ましく、３：７〜４：６であることが特に好ましい。ハニカムフィルタ部の長さＬ２に比して、ハニカム触媒部の長さＬ１の長さが短すぎると、粒子状物質の燃焼が十分に行われないことがある。
【００４３】
ハニカム触媒部に形成された第一セルの形状（第一セルの延びる方向に対して垂直な断面の形状）としては、特に制限なく従来公知のセルの形状を用いることができる。例えば、四角形、五角形、六角形、八角形、三角形、円形、楕円形等の形状が好ましく、その他不定形であってもよい。これらの形状の中でも、円形又は四角以上の多角形の形状がより好ましい。第一セルの形状が、上述した形状であると、第一セルの角の部分に酸化触媒が厚付きすることを抑制することができ、第一隔壁に酸化触媒を均一に担持させることができる。また、セル密度、開口率等を考慮すると、セルの形状としては、四角形、六角形が好ましい。なお、第一セルの形状は、一種類だけでなく、複数種の形状が組み合わされていてもよい。
【００４４】
ハニカム触媒部のセル密度は、１５〜１００個／ｃｍ２であることが好ましく、３０〜１００個／ｃｍ２であることが更に好ましく、３０〜９０個／ｃｍ２であることが特に好ましい。ハニカム触媒部のセル密度が上述の数値範囲内であると、ハニカム触媒部の第一隔壁に担持された酸化触媒と、排ガスとの接触面積を大きくすることができると共に、ハニカム触媒部の圧損が過度に増加することを抑制することができる。このため、排ガスの温度を更に上げて触媒活性温度へより早く到達させることができ、排ガスを効率的に浄化することができる。なお、圧損を低くするためには、セル密度を小さくすることが好ましい。また、担持される酸化触媒の量を多くするためには、セル密度を大きくすることが好ましい。熱容量を小さくするためには、セル密度を小さくすることが好ましい。
【００４５】
ハニカム触媒部の第一隔壁の厚さは、０．０３〜０．５ｍｍであることが好ましく、０．０３〜０．３ｍｍであることが更に好ましく、０．０５〜０．３ｍｍであることが特に好ましい。第一隔壁の厚さを上述の数値範囲内とすることにより、酸化触媒を担持（コート）させた場合でも、十分な排ガスの流路を確保することができ、初期状態における圧損の増加を抑制することができる。初期状態における圧損とは、複合ハニカム構造体に排ガスを通過させる前の圧損（圧力損失）のことである。また、第一隔壁の厚さを上述の数値範囲内とすることにより、ハニカム触媒部の全熱容量を低減させることができるため、排ガスが持つ熱や触媒反応の反応熱によりハニカム触媒部の温度が上昇し易く、触媒活性温度により早く到達させることができる。なお、圧損を低くする、担持される酸化触媒の量を多くする、及び熱容量を小さくするためには、隔壁の厚さを薄くすることが好ましい。
【００４６】
ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部の材質は、炭化珪素、ムライト、アルミニウムチタネート、及びアルミナからなる群から選択される少なくとも１種を含有するものであることが好ましい。
【００４７】
ハニカム触媒部の第一隔壁の気孔率は、２０〜７０％であることが好ましく、２０〜６０％であることが更に好ましく、２０〜５０％であることが特に好ましい。また、ハニカム触媒部の第一隔壁の平均気孔径は、５〜１００μｍであることが好ましく、７〜９０μｍであることが更に好ましく、９〜９０μｍであることが特に好ましい。第一隔壁の気孔率及び平均気孔径を、上述の数値範囲内とすることにより、隔壁表面への酸化触媒の密着性を向上させ、酸化触媒を剥がれ難くすることができる。なお、本明細書中、「気孔率」及び「平均細孔径」は、水銀圧入法により測定した気孔率及び平均細孔径を意味するものとする。なお、熱容量小さくするためには、気孔率を大きくすることが好ましい。また、触媒による圧損の増加を抑制するためには、気孔率を大きくすることが好ましい。
【００４８】
ハニカム触媒部の第一隔壁に担持される酸化触媒としては、例えば、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）等の貴金属を耐熱性無機酸化物からなる担体に担持させたものを用いることができる。上記「耐熱性無機酸化物からなる担体」としては、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、酸化セリウム、酸化タングステン、ゼオライト、遷移金属酸化物、希土類酸化物、又はこれらの混合物等からなる担体を挙げることができる。
【００４９】
ハニカム触媒部（別言すれば、第一ハニカム構造部）の第一隔壁に担持される酸化触媒のコート量としては、５０〜２５０ｇ／Ｌであることが好ましく、５０〜１５０ｇ／Ｌであることが更に好ましく、５０〜１００ｇ／Ｌであることが特に好ましい。酸化触媒のコート量が２５０ｇ／Ｌ超であると、ハニカム触媒部による浄化性能の向上を期待することができるが、その一方で、第一セルの断面積が小さくなり、圧損が増大してしまうことがある。また、酸化触媒のコート量が５０ｇ／Ｌ未満であると、ハニカム触媒部による浄化性能が十分に発現しないことがある。なお、本明細書中、コート量（ｇ／Ｌ）とは、ハニカム構造部の単位体積（１Ｌ）あたりに担持される触媒の量（ｇ）のことである。即ち、ハニカム触媒部の第一隔壁に担持される酸化触媒のコート量とは、第一ハニカム構造部の単位体積（１Ｌ）あたりに担持される酸化触媒の量（ｇ）のことである。
【００５０】
酸化触媒を、第一ハニカム構造部の第一隔壁へ担持させる方法としては、特に制限はなく、従来公知の方法に準じて行うことができる。なお、第一ハニカム構造部の第一隔壁への酸化触媒の担持については、第一ハニカム構造部を、外周ハニカム構造部を構成する第三ハニカム構造部と接合させる前に行ってもよいし、第三ハニカム構造部と接合させた後に行ってもよい。第三ハニカム構造部と接合させる前に酸化触媒の担持を行うと、第一ハニカム構造部の第一隔壁へ、所望の酸化触媒を担持させることができる。例えば、所望の酸化触媒を担持させたハニカム触媒部と、別の触媒を予め担持させたハニカムフィルタ部及び外周ハニカム構造部と接合させて複合ハニカム構造体を製造することにより、ハニカム触媒部に対して、特定の浄化性能を付与することができる。また、ハニカムフィルタ部及び外周ハニカム構造部にも、ハニカム触媒部と同様の酸化触媒を担持させてよい場合には、第一ハニカム構造部と第三ハニカム構造部と接合した後に、酸化触媒を担持させることにより、製造工程を簡略化することができる。
【００５１】
（１−２）ハニカムフィルタ部：
図１〜図４に示すように、ハニカムフィルタ部２６は、第三端面３１から第四端面３２まで延びる複数の第二セル２２を区画形成する第二隔壁２１を有する第二ハニカム構造部２４、及び第二セル２２のいずれか一方の端部を封止する目封止部３３を備えたものである。本実施形態の複合ハニカム構造体１００においては、このハニカムフィルタ部２６が、排ガスに含まれる粒子状物質を捕集するフィルタ機能を有する部位となる。
【００５２】
ハニカム触媒部の第二端面と、ハニカムフィルタ部の第三端面との間には、隙間が形成されている。この隙間の長さについては、特に制限はないが、外周ハニカム構造部の長さＬ３に対する、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部の第二端面からハニカムフィルタ部の第三端面までの間隔の長さＮ１の比率（Ｎ１／Ｌ３×１００）が、３〜３０％であることが好ましい。また、ハニカム触媒部の長さＬ１に対する、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部の第二端面からハニカムフィルタ部の第三端面までの間隔の長さＮ１の比率（Ｎ１／Ｌ１×１００）が、１０〜２５０％であることが好ましい。このような数値範囲とすることで、ハニカム触媒部の第二端面と、ハニカムフィルタ部の第三端面との間の隙間に、排ガスに含まれるアッシュ等を堆積させることができ、ハニカムフィルタ部の圧損の上昇を有効に抑制することができる。なお、外周ハニカム構造部の長さＬ３に対する、上記間隔の長さＮ１の比率は、４０〜２５０％であることが更に好ましく、５０〜２５０％であることが特に好ましい。
【００５３】
ハニカムフィルタ部の全体形状としては、特に制限はなく、例えば、図１〜図４に示すような第二セルの延びる方向に垂直な断面の形状が、四角形の四角柱状の他、当該断面の形状が、三角形、六角形、又はその他の多角形等の角柱状であってもよい。ハニカムフィルタ部の第二セルの延びる方向に垂直な断面の形状が円形や楕円形等であってもよい。但し、外周ハニカム構造部との接合が難しくなることがあるため、上述した角柱状であることが好ましい。
【００５４】
また、図９及び図１０に示すように、ハニカムフィルタ部２６が、２つ以上の第二ハニカム構造部２４を接合した接合体からなるものであってもよい。図９及び図１０に示す複合ハニカム構造体３００においては、４つの第二ハニカム構造体２４を接合することによって、ハニカムフィルタ部２６が形成されている。また、例えば、図１１及び図１２に示すように、ハニカムフィルタ部２６が、異形の角柱状であってもよい。図１１及び図１２に示す複合ハニカム構造体４００においては、第二セルの延びる方向に垂直な断面が１２角形の第二ハニカム構造２４によって、ハニカムフィルタ部２６が形成されている。
【００５５】
本実施形態の複合ハニカム構造体においては、第三セルの延びる方向に垂直な断面において、外周ハニカム構造部の外周壁によって囲われる面積Ｓ３に対する、ハニカムフィルタ部の面積Ｓ２の比率（Ｓ２／Ｓ３×１００）が、６４％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましい。このように構成することによって、ハニカムフィルタ部に流入する排ガスに含まれる粒子状物質を、良好に捕集することができる。また、ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部との間に、アッシュ等を収容するのに十分な大きさの空間を確保することができる。例えば、第三セルの延びる方向に垂直な断面において、外周ハニカム構造部の外周壁が円形状で、且つ、ハニカムフィルタ部の形状が上記円に内接する四角形である場合に、上記面積Ｓ３に対する面積Ｓ２の比率が約６４％となる。このような構造であると、強度の高い複合ハニカム構造体とすることができる。なお、上記面積Ｓ３に対する面積Ｓ２の比率は、６４〜９５％であることが更に好ましく、７５〜９５％であることがより更に好ましく、８０〜９５％であることが特に好ましい。
【００５６】
ハニカム触媒部の面積Ｓ１と、ハニカムフィルタ部の面積Ｓ２とは、同じであってもよいし、異なっていてもよい。但し、ハニカム触媒部の面積Ｓ１と、ハニカムフィルタ部の面積Ｓ２とが同じであると、ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部とを覆うように外周ハニカム構造部を配置する際に、各部位の接合が容易になる。
【００５７】
ハニカムフィルタ部に形成された第二セルの形状（第二セルの延びる方向に対して垂直な断面の形状）としては、特に制限なく従来公知のセルの形状を用いることができる。例えば、四角形、五角形、六角形、八角形、三角形、円形、楕円形等の形状が好ましく、その他不定形であってもよい。これらの形状の中でも、円形又は四角以上の多角形の形状がより好ましい。第二セルの形状が、上述した形状であると、ハニカムフィルタ部にも触媒を担持させる場合に、第二セルの角の部分に酸化触媒が厚付きすることを抑制することができる。また、セル密度、開口率等を考慮すると、セルの形状としては、四角形、六角形が好ましい。なお、第二セルの形状は、一種類だけでなく、複数種の形状が組み合わされていてもよい。また、第一セルの形状と、第二セルの形状とは、同じ形状であってもよいし、異なる形状であってもよい。
【００５８】
ハニカムフィルタ部のセル密度は、１５〜１００個／ｃｍ２であることが好ましく、１５〜８０個／ｃｍ２であることが更に好ましく、１５〜６０個／ｃｍ２であることが特に好ましい。ハニカムフィルタ部のセル密度が上述の数値範囲内であると、粒子状物質の捕集効率を下げることなく、ハニカムフィルタ部の圧損が過度に増加することを抑制することができる。
【００５９】
ハニカムフィルタ部の第二隔壁の厚さは、０．０３〜０．５ｍｍであることが好ましく、０．０３〜０．３ｍｍであることが更に好ましく、０．０５〜０．３ｍｍであることが特に好ましい。第二隔壁の厚さを上述の数値範囲内とすることにより、後述するように、ハニカムフィルタ部にも触媒を担持（コート）させた場合でも、十分な排ガスの流路を確保することができ、初期状態における圧損の増加を抑制することができる。
【００６０】
ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部の材質は、炭化珪素、ムライト、アルミニウムチタネート、及びアルミナからなる群から選択される少なくとも１種を含有するものであることが好ましい。第一ハニカム構造部の材質と、第二ハニカム構造部の材質とは、同じであってもよいし、異なっていてもよい。ハニカムフィルタ部とハニカム触媒部との熱膨張率を揃えることにより、熱応力を抑制するという観点から、第一ハニカム構造部の材質と、第二ハニカム構造部の材質とを同じにすることが好ましい。
【００６１】
ハニカムフィルタ部の第二隔壁の気孔率は、２０〜７０％であることが好ましく、３０〜７０％であることが更に好ましく、３５〜６５％であることが特に好ましい。また、ハニカムフィルタ部の第二隔壁の平均気孔径は、５〜１００μｍであることが好ましく、７〜９０μｍであることが更に好ましく、９〜９０μｍであることが特に好ましい。第二隔壁の気孔率及び平均気孔径を、上述の数値範囲内とすることにより、排ガスが第二隔壁を通過する際の抵抗を低くし、初期状態における圧損が増加することを抑制すると共に、粒子状物質の捕集効率を高くすることができる。
【００６２】
また、ハニカムフィルタ部の第二隔壁にも、触媒が担持されていてもよい。第二隔壁に担持される酸化触媒としては、例えば、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）等の貴金属を耐熱性無機酸化物からなる担体に担持させたものを用いることができる。上記「耐熱性無機酸化物からなる担体」としては、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、酸化セリウム、酸化タングステン、ゼオライト、遷移金属酸化物、希土類酸化物、又はこれらの混合物等からなる担体を挙げることができる。
【００６３】
また、第二隔壁には、ＳＣＲ触媒が担持されていてもよい。「ＳＣＲ」とは、「Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ  Ｃａｔａｌｙｔｉｃ  Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ：選択触媒還元」の略である。「ＳＣＲ触媒」とは、還元反応によって被浄化成分を選択還元する触媒のことを意味する。特に、ＳＣＲ触媒としては、窒素酸化物を選択還元する触媒を挙げることができる。更に、第二隔壁には、ＬＮＴ触媒等の触媒が更に担持されていてもよい。「ＬＮＴ」とは、ＮＯＸ吸蔵還元触媒のことである。
【００６４】
ハニカムフィルタ部（別言すれば、第二ハニカム構造部）の第二隔壁に担持される触媒のコート量としては、５０〜３００ｇ／Ｌであることが好ましく、５０〜２５０ｇ／Ｌであることが更に好ましく、５０〜２００ｇ／Ｌであることが特に好ましい。触媒のコート量が３００ｇ／Ｌ超であると、ハニカムフィルタ部を構成する第二隔壁の細孔が閉塞され、初期状態における圧損が増大してしまうことがある。
【００６５】
触媒を、第二ハニカム構造部の第二隔壁へ担持させる方法としては、特に制限はなく、従来公知の方法に準じて行うことができる。
【００６６】
ハニカムフィルタ部は、第二ハニカム構造部の第二セルの第三端面側の端部又は第四端面側の端部に配置され、それぞれの第二セルのいずれか一方の端部を封止する目封止部を備えている。ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部と間の空間中の排ガスが、第四端面側の端部に目封止部が配置された第二セルに流入し、第二隔壁を透過して、第三端面側の端部に目封止部が配置された第二セルから、浄化ガスとして排出される。目封止部は、第三端面側の端部に目封止部が配置された第二セルと、第四端面側の端部に目封止部が配置された第二セルとが、第二隔壁を隔てて交互に配置されるように、第二セルのいずれか一方の端部に配置されていることが好ましい。
【００６７】
第二セルの開口端部を封止するように配置された目封止部としては、従来公知のハニカムフィルタにおいて用いられる目封止部と同様に構成されたものを用いることができる。なお、目封止部は、第二ハニカム構造部と同様の材質のセラミック原料を用いて形成されたものであることが好ましい。
【００６８】
目封止部を形成するための目封止材は、第二ハニカム構造体と同様の材質のセラミック原料に、例えば、界面活性剤、水、焼結助剤等を混合してスラリー状にし、その後、ミキサー等を使用して混練することにより調製することができる。上述した目封止材には、必要に応じて造孔材等を添加してもよい。
【００６９】
（１−３）外周ハニカム構造部：
図１〜図４に示すように、外周ハニカム構造部４６は、ハニカム触媒部６及びハニカムフィルタ部２６の外周部分を覆うように配置されたものである。即ち、本実施形態の複合ハニカム構造体１００は、この外周ハニカム構造部４６の内部に、酸化触媒７を備えたハニカム触媒部６及び実質体にフィルタとして機能するハニカムフィルタ部２６と収容された複合ハニカム構造体１００である。そして、ハニカム触媒部６における第二端面１２と、ハニカムフィルタ部２６における第三端面３１との間に空間１５を有している。
【００７０】
外周ハニカム構造部４６は、第五端面５１から第六端面５２まで延びる複数の第三セル４２を区画形成する第三隔壁４１を有する第三ハニカム構造部４４、及び最外周に位置し第三ハニカム構造部４４を取り囲むように配設された外周壁４３を備えたものである。
【００７１】
図１〜図４に示す複合ハニカム構造体１００においては、外周ハニカム構造部４６が、第三ハニカム構造部４４のそれぞれの第三セル４２のいずれか一方の端部を封止する目封止部５３を更に備えた場合の例を示す。このように構成された複合ハニカム構造体１００においては、外周ハニカム構造部４６も、ハニカムフィルタ部２６と同様にフィルタとしての機能を有する。即ち、図１〜図４に示す複合ハニカム構造体１００においては、外周ハニカム構造部４６の第六端面５２側の端部に目封止部５３が配置された第三セル４２に流入し、第三隔壁４１を透過して、第五端面５１側の端部に目封止部５３が配置された第三セル４２から、浄化ガスとして排出される。なお、複合ハニカム構造体１００においては、排ガスの流入側の端面が、外周ハニカム構造部４６の第五端面５１と、ハニカム触媒部６の第一端面１１とによって形成されている。そのため、排ガスの一部は、ハニカム触媒部６の第一端面１１側から第一セル２に流入し、酸化触媒７によって浄化され、残りの排ガスが、外周ハニカム構造部４６の第五端面５１側から第三セル４２に流入し、第三隔壁４１によって浄化される。この外周ハニカム構造部４６における目封止部５３は、ハニカムフィルタ部２６の目封止部３３と同様に構成されたものを用いることができる。
【００７２】
排ガスに含まれる粒子状物質の量や、排ガス規制の規制値に応じて、外周ハニカム構造部４６については、上述した目封止部を備えていなくともよい。例えば、図５〜図８に示す複合ハニカム構造体２００のように、外周ハニカム構造部４６の第三セル４２の開口端部に目封止部が配置されていなくともよい。また、図示は省略するが、外周ハニカム構造部の第三セルの一部のセルのみに、目封止部が配置されていてもよい。ここで、図５は、本発明の複合ハニカム構造体の他の実施形態を模式的に示す斜視図である。図６は、本発明の複合ハニカム構造体の他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。図７は、本発明の複合ハニカム構造体の他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。図８は、図６のＢ−Ｂ’断面を模式的に示す断面図である。図５〜図８において、図１〜図４に示す複合ハニカム構造体１００と同様の構成要素については、同一の符号を付して説明を省略する。
【００７３】
外周ハニカム構造部４６の全体形状としては、特に制限はなく、例えば、図１〜図４に示すような第三セルの延びる方向に垂直な断面の形状が、円形の円筒状のほか、当該断面の形状が、三角形、四角形、六角形、又はその他の多角形等の角筒状であってもよい。また、該断面の形状が、楕円形の楕円筒状であってもよい。
【００７４】
また、外周ハニカム構造部は、第五端面から第六端面まで延びる複数の第三セルを区画形成する第三隔壁を有する２つ以上の第三ハニカム構造体を接合した接合体からなるものであってもよい。特に、外周ハニカム構造部は、ハニカム触媒部及びハニカムフィルタ部の外周部分を覆うように配置されたものであるため、２つ以上の第三ハニカム構造体を接合した接合体からなるものであることが好ましい。
【００７５】
外周ハニカム構造部の第五端面から第六端面までの長さＬ３は、下記式（１）及び下記式（２）を満たすものであることが好ましい。
【００７６】
Ｌ３＝Ｌ１＋Ｌ２＋Ｎ１      （１）
０．１×Ｌ１≦Ｎ１≦２５×Ｌ１      （２）
（ここで、上記式（１）及び式（２）において、「Ｌ１」、「Ｌ２」、「Ｌ３」及び「Ｎ１」は、以下の通りである。「Ｌ１」は、ハニカム触媒部の第一端面から第二端面までの長さである。「Ｌ２」は、ハニカムフィルタ部の第三端面から第四端面までの長さである。「Ｌ３」は、外周ハニカム構造部の第五端面から第六端面までの長さである。「Ｎ１」は、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部の第二端面からハニカムフィルタ部の第三端面までの間隔の長さである。）
【００７７】
外周ハニカム構造部の長さＬ３を、上記式（１）及び式（２）を満たすようにすることで、従来、複数の浄化部材によって構成された排ガス浄化装置と同等の浄化性能を有する本実施形態の複合ハニカム構造体を、極めてコンパクトなものとすることができる。
【００７８】
外周ハニカム構造部を構成する第三ハニカム構造部は、第三セルの延びる方向の長さが異なること以外は、第二ハニカム構造部と同様に構成されたハニカム構造を有するものであることが好ましい。
【００７９】
外周ハニカム構造部に形成された第三セルの形状（第三セルの延びる方向に対して垂直な断面の形状）としては、特に制限なく従来公知のセルの形状を用いることができる。例えば、四角形、五角形、六角形、八角形、三角形、円形、楕円形等の形状が好ましく、その他不定形であってもよい。これらの形状の中でも、円形又は四角以上の多角形の形状がより好ましい。第三セルの形状が、上述した形状であると、外周ハニカム構造部にも触媒を担持させる場合に、第三セルの角の部分に酸化触媒が厚付きすることを抑制することができる。また、セル密度、開口率等を考慮すると、セルの形状としては、四角形、六角形が好ましい。なお、第三セルの形状は、一種類だけでなく、複数種の形状が組み合わされていてもよい。第三セルの形状は、第二セルの形状と同じ形状であることが好ましい。
【００８０】
外周ハニカム構造部のセル密度は、１５〜１００個／ｃｍ２であることが好ましく、３０〜１００個／ｃｍ２であることが更に好ましく、３０〜９０個／ｃｍ２であることが特に好ましい。外周ハニカム構造部の圧損が過度に増加することを抑制することができる。第三ハニカム構造部のセル密度は、第二ハニカム構造部のセル密度と同じであることが好ましい。
【００８１】
外周ハニカム構造部の第三隔壁の厚さは、０．０３〜０．５ｍｍであることが好ましく、０．０３〜０．３ｍｍであることが更に好ましく、０．０５〜０．３ｍｍであることが特に好ましい。第三隔壁の厚さを上述の数値範囲内とすることにより、後述するように、ハニカムフィルタ部にも触媒を担持（コート）させた場合でも、十分な排ガスの流路を確保することができ、初期状態における圧損の増加を抑制することができる。第三ハニカム構造部の第三隔壁の厚さは、第二ハニカム構造部の第二隔壁の厚さと同じであることが好ましい。
【００８２】
外周ハニカム構造部の第三ハニカム構造部の材質は、炭化珪素、ムライト、アルミニウムチタネート、アルミナ、及びゼオライトからなる群から選択される少なくとも１種を含有するものであることが好ましい。第三ハニカム構造部の材質は、第二ハニカム構造部の材質と同じであることが好ましい。
【００８３】
外周ハニカム構造部の第三隔壁の気孔率は、２０〜７０％であることが好ましく、２０〜６０％であることが更に好ましく、２０〜５０％であることが特に好ましい。また、ハニカムフィルタ部の第三隔壁の平均気孔径は、５〜１００μｍであることが好ましく、７〜９０μｍであることが更に好ましく、９〜９０μｍであることが特に好ましい。第三隔壁の気孔率及び平均気孔径を、上述の数値範囲内とすることにより、排ガスが第三隔壁を通過する際の抵抗を低くし、初期状態における圧損が増加することを抑制すると共に、粒子状物質の捕集効率を高くすることができる。第三ハニカム構造部の第三隔壁の気孔率及び平均気孔径は、第二ハニカム構造部の第二隔壁の気孔率及び平均気孔径と同じであることが好ましい。
【００８４】
また、外周ハニカム構造部の第三隔壁にも、触媒が担持されていてもよい。第三隔壁に担持される酸化触媒としては、例えば、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）等の貴金属を耐熱性無機酸化物からなる担体に担持させたものを用いることができる。上記「耐熱性無機酸化物からなる担体」としては、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、酸化セリウム、酸化タングステン、ゼオライト、遷移金属酸化物、希土類酸化物、又はこれらの混合物等からなる担体を挙げることができる。
【００８５】
また、第三隔壁には、ＳＣＲ触媒が担持されていてもよい。「ＳＣＲ」とは、「Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ  Ｃａｔａｌｙｔｉｃ  Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ：選択触媒還元」の略である。「ＳＣＲ触媒」とは、還元反応によって被浄化成分を選択還元する触媒のことを意味する。特に、ＳＣＲ触媒としては、窒素酸化物を選択還元する触媒を挙げることができる。更に、第三隔壁には、ＬＮＴ触媒等の触媒が更に担持されていてもよい。
【００８６】
外周ハニカム構造部（別言すれば、第三ハニカム構造部）の第三隔壁に担持される触媒のコート量としては、５０〜３００ｇ／Ｌであることが好ましく、５０〜２５０ｇ／Ｌであることが更に好ましく、５０〜２００ｇ／Ｌであることが特に好ましい。第三隔壁に担持される触媒のコート量は、第二隔壁に担持される触媒のコート量と同じであることが好ましい。触媒の担持方法についても、従来公知の方法に準じて行うことができる。
【００８７】
外周ハニカム構造部の外周壁は、本実施形態の複合ハニカム構造体の最外周に位置し、第三ハニカム構造部を取り囲むように配設されたものである。このような外周壁としては、例えば、第一ハニカム構造体、第二ハニカム構造体、及び第三ハニカム構造部を、適宜所定の位置に配置して接合した接合体の外周部分に、セラミック材料を塗工して形成したものであることが好ましい。
【００８８】
外周ハニカム構造部の外周壁の厚さについては、特に制限はない。外周壁の厚さは、０．０３〜０．５ｍｍが好ましく、０．０３〜０．３ｍｍが更に好ましく、０．０５〜０．３ｍｍが特に好ましい。外周壁の厚さが０．０３ｍｍより薄いと、複合ハニカム構造体の強度が低下することがある。外周壁の厚さが０．５ｍｍより厚いと、排ガスが通過する流路が相対的に減少して、複合ハニカム構造体の圧損が増大することがある。
【００８９】
また、本実施形態の複合ハニカム構造体においては、ハニカム触媒部と外周ハニカム構造部との間、及びハニカムフィルタ部と外周ハニカム構造部との間に、それぞれの部位を接合するための接合層を備えている。この接合層によって、ハニカム触媒部の側面と、当該ハニカム触媒部の側面に対向する外周ハニカム構造部の側面とが接合され、また、ハニカムフィルタ部の側面と、当該ハニカムフィルタ部の側面に対向する外周ハニカム構造部の側面とが接合されている。この接合層は、セラミックスセメント等の接合材を、接合層を形成する上記側面の少なくとも一方の塗布し、乾燥、必要に応じて焼成することによって作製することができる。なお、接合層を作製する方法については、ハニカム触媒部、ハニカムフィルタ部、及び外周ハニカム構造部のそれぞれを接合可能な接合層を作製することが可能であれは、上記方法に限定されることはない。
【００９０】
（１−４）第二ハニカム触媒部：
本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態として、図１３〜図１６に示すような複合ハニカム構造体５００を挙げることができる。この複合ハニカム構造体５００は、ハニカムフィルタ部２６の第四端面３２から第二セル２２の延びる方向に隙間を空けた状態で配置された、第二ハニカム触媒部６６を更に備えたものである。第二ハニカム触媒部６６は、第四端面３２と対向する第七端面７１から第八端面７２まで延びる複数の第四セル６２を区画形成する第四隔壁６１を有する第四ハニカム構造部６４、及び上記第四隔壁６１に担持された酸化触媒６７を備えたものである。
【００９１】
図１３〜図１６に示す複合ハニカム構造体５００においては、外周ハニカム構造部４６が、ハニカムフィルタ部２６の第四端面３２から、更に第二ハニカム触媒部６６側に延長されて、第二ハニカム触媒部６６外周部分も覆うように構成されている。即ち、ハニカム触媒部６、ハニカムフィルタ部２６、及び第二ハニカム触媒部６６の外周部分を覆うように、外周ハニカム構造部４６が配置されている。
【００９２】
このような第二ハニカム触媒部６６を備えた複合ハニカム構造体５００は、例えば、ハニカムフィルタ部２６に、ＮＯｘ浄化触媒として、少なくとも尿素選択還元型ＮＯｘ触媒を含む触媒が担持された場合に特に有効である。即ち、上述した尿素選択還元型ＮＯｘ触媒は、複合ハニカム構造体を設置した排気系の更に上流側にて、アンモニア水溶液や、加水分解によってアンモニアを生じる尿素水溶液を供給し、アンモニアを還元剤として排ガスの浄化を行うものである。このため、還元剤としてのアンモニアが、一部消費されない状態で、ハニカムフィルタ部２６での排ガスの浄化が終了してしまうと、アンモニアが、ハニカムフィルタ部２６から排出されるガスと共に外部に放出されてしまうことがある。酸化触媒６７を備えた第二ハニカム触媒部６６を、ハニカムフィルタ部２６の後段に配置することで、仮に、ハニカムフィルタ部２６から排出されるガスにアンモニアが含まれていた場合であっても、アンモニアを酸化して外部への放出を防止することができる。
【００９３】
また、上述したように、ハニカムフィルタ部２６における第四端面３２と、第二ハニカム触媒部６６における第７端面７１との間に隙間（空間７５）を有している。このような空間７５を有することにより、尿素水との効率的な混合が期待できる。
【００９４】
ここで、図１３は、本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。図１４は、本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第五端面側の端面を模式的に示す平面図である。図１５は、本発明の複合ハニカム構造体の更に他の実施形態の、外周ハニカム構造部における第六端面側の端面を模式的に示す平面図である。図１６は、図１４のＣ−Ｃ’断面を模式的に示す断面図である。図１３〜図１６において、図１〜図４に示す複合ハニカム構造体１００と同様の構成要素については、同一の符号を付して説明を省略する。
【００９５】
本実施形態の複合ハニカム構造体においては、第三セルの延びる方向に垂直な断面において、外周ハニカム構造部の外周壁によって囲われる面積Ｓ３に対する、第二ハニカム触媒部の面積Ｓ４の比率（Ｓ４／Ｓ３×１００）が、７５％以上であることが好ましい。このように構成することによって、例えば、ハニカムフィルタ部から排出されたガスにアンモニアが含まれていたとしても、第二ハニカム触媒部の酸化触媒によって良好に浄化することができる。なお、上記面積Ｓ３に対する面積Ｓ４の比率は、７５〜９５％であることが更に好ましく、８０〜９５％であることが特に好ましい。
【００９６】
第二ハニカム触媒部に形成された第四セルの形状（第四セルの延びる方向に対して垂直な断面の形状）としては、特に制限なく従来公知のセルの形状を用いることができる。例えば、四角形、五角形、六角形、八角形、三角形、円形、楕円形等の形状が好ましく、その他不定形であってもよい。これらの形状の中でも、円形又は四角以上の多角形の形状がより好ましい。第四セルの形状が、上述した形状であると、第四セルの角の部分に触媒が厚付きすることを抑制することができ、第四隔壁に酸化触媒を均一に担持させることができる。また、セル密度、開口率等を考慮すると、セルの形状としては、四角形、六角形が好ましい。なお、第四セルの形状は、一種類だけでなく、複数種の形状が組み合わされていてもよい。
【００９７】
第二ハニカム触媒部のセル密度は、１５〜１００個／ｃｍ２であることが好ましく、３０〜１００個／ｃｍ２であることが更に好ましく、３０〜９０個／ｃｍ２であることが特に好ましい。第二ハニカム触媒部のセル密度が上述の数値範囲内であると、第二ハニカム触媒部の第四隔壁に担持された触媒と、ハニカムフィルタ部から排出されたガスとの接触面積を大きくすることができると共に、第二ハニカム触媒部の圧損が過度に増加することを抑制することができる。このため、排ガスの温度を更に上げて触媒活性温度へより早く到達させることができ、排ガスを効率的に浄化することができる。
【００９８】
第二ハニカム触媒部の第四隔壁の厚さは、０．０３〜０．５ｍｍであることが好ましく、０．０３〜０．３ｍｍであることが更に好ましく、０．０５〜０．３ｍｍであることが特に好ましい。第四隔壁の厚さを上述の数値範囲内とすることにより、酸化触媒を担持（コート）させた場合でも、十分な排ガスの流路を確保することができ、初期状態における圧損の増加を抑制することができる。
【００９９】
第二ハニカム触媒部の第四ハニカム構造部の材質は、炭化珪素、ムライト、アルミニウムチタネート、及びアルミナからなる群から選択される少なくとも１種を含有するものであることが好ましい。
【０１００】
第二ハニカム触媒部の第四隔壁の気孔率は、２０〜７０％であることが好ましく、２０〜６０％であることが更に好ましく、２０〜５０％であることが特に好ましい。また、第二ハニカム触媒部の第四隔壁の平均気孔径は、５〜１００μｍであることが好ましく、７〜９０μｍであることが更に好ましく、９〜９０μｍであることが特に好ましい。第四隔壁の気孔率及び平均気孔径を、上述の数値範囲内とすることにより、隔壁表面への酸化触媒の密着性を向上させ、酸化触媒を剥がれ難くすることができる。
【０１０１】
第二ハニカム触媒部の第四隔壁に担持される酸化触媒としては、例えば、白金（Ｐｔ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）等の貴金属を耐熱性無機酸化物からなる担体に担持させたものを用いることができる。上記「耐熱性無機酸化物からなる担体」としては、アルミナ、チタニア、シリカ、ジルコニア、酸化セリウム、酸化タングステン、ゼオライト、遷移金属酸化物、希土類酸化物、又はこれらの混合物等からなる担体を挙げることができる。
【０１０２】
第二ハニカム触媒部（別言すれば、第四ハニカム構造部）の第四隔壁に担持される酸化触媒のコート量としては、５０〜２５０ｇ／Ｌであることが好ましく、５０〜１５０ｇ／Ｌであることが更に好ましく、５０〜１００ｇ／Ｌであることが特に好ましい。酸化触媒のコート量が２５０ｇ／Ｌ超であると、第二ハニカム触媒部による浄化性能の向上を期待することができるが、その一方で、第四セルの断面積が小さくなり、圧損が増大してしまうことがある。また、酸化触媒のコート量が５０ｇ／Ｌ未満であると、第二ハニカム触媒部による浄化性能が十分に発現しないことがある。
【０１０３】
酸化触媒を、第四ハニカム構造部の第四隔壁へ担持させる方法としては、第一ハニカム構造部の第一隔壁へ担持させる方法と同様の方法を用いることができる。
【０１０４】
（２）複合ハニカム構造体の製造方法：
次に、本発明の複合ハニカム構造体の製造方法について、図１〜図４に示す複合ハニカム構造体１００を製造する方法を例に説明する。
【０１０５】
まず、本実施形態の複合ハニカム構造体１００を製造する際には、まず、第一ハニカム構造部、第二ハニカム構造部、及び第三ハニカム構造部を作製するための坏土を調製する。坏土は、セラミック原料を含有するセラミック成形原料を用いて調製することができる。
【０１０６】
セラミック成形原料に含有されるセラミック原料としては、炭化珪素、ムライト、アルミニウムチタネート、及びアルミナからなる群から選択される少なくとも１種を含むものであることが好ましい。
【０１０７】
また、このセラミック成形原料には、上記セラミック原料に、適宜、分散媒、有機バインダ、無機バインダ、造孔材、界面活性剤等を加えることが好ましい。各原料の組成比は、特に限定されず、作製しようとする第一〜第三ハニカム構造部の構造、材質等に合わせた組成比とすることが好ましい。
【０１０８】
このようなセラミック成形原料を混合し、更に混練することにより坏土を調製することができる。坏土を調製する方法については特に制限はなく、例えば、ニーダー、真空土練機等を用いる方法を挙げることができる。
【０１０９】
次に、得られた坏土を成形して、第一ハニカム構造部、第二ハニカム構造部、及び第三ハニカム構造部を作製するための複数個のハニカムセグメントの成形体を作製する（成形工程）。第一ハニカム構造部、及び第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントは、最終的に得られる第一ハニカム構造部、及び第二ハニカム構造部の形状に対応した柱状のものであることが好ましい。また、第三ハニカム構造部用のハニカムセグメントは、ハニカムセグメントを焼成した後に、外周を研削加工して、所望の形状とすることができるため、第一ハニカム構造部、及び第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントの側面と接合可能な側面を有するものであればよい。第一ハニカム構造部用のハニカムセグメントのセルの延びる方向の長さは、ハニカム触媒部の長さＬ１とする。同様に、第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントのセルの延びる方向の長さは、ハニカムフィルタ部の長さＬ２とする。第三ハニカム構造部用のハニカムセグメントのセルの延びる方向の長さは、外周ハニカム構造部の長さＬ３とする。
【０１１０】
坏土を成形してハニカムセグメントの成形体を形成する方法としては特に制限はなく、押出成形、射出成形等の従来公知の成形方法を用いることができる。例えば、所望のセル形状、隔壁厚さ、セル密度を有する口金を用いて押出成形してハニカムセグメントの成形体を形成する方法等を好適例として挙げることができる。口金の材質としては、摩耗し難い超硬合金が好ましい。
【０１１１】
次に、得られたハニカムセグメントの成形体を乾燥することが好ましい。乾燥方法は、特に限定されるものではないが、例えば、熱風乾燥、マイクロ波乾燥、誘電乾燥、減圧乾燥、真空乾燥、凍結乾燥等を挙げることができ、なかでも、誘電乾燥、マイクロ波乾燥又は熱風乾燥を単独で又は組合せて行うことが好ましい。
【０１１２】
次に、得られたハニカムセグメントの成形体（或いは、必要に応じて行われた乾燥後のハニカムセグメントの乾燥体）を焼成してハニカムセグメントを作製する。
【０１１３】
ハニカムセグメントの成形体の焼成は、成形体を構成する成形原料を焼結させて緻密化し、所定の強度を確保するために行われる。焼成条件（温度、時間、雰囲気）は、成形原料の種類により異なるため、その種類に応じて適当な条件を選択すればよい。
【０１１４】
次に、第一ハニカム構造部用のハニカムセグメントの隔壁に、酸化触媒を担持させる。酸化触媒の担持方法については特に制限はなく、従来公知の触媒の担持方法に準じて、酸化触媒を担持させることができる。具体的には、酸化触媒を含む触媒液をウォッシュコートした後、高温で熱処理して焼き付ける方法や、ディッピング法等を挙げることができる。
【０１１５】
また、第二ハニカム構造部用のハニカムセグメント及び第三ハニカム構造部用のハニカムセグメントの隔壁にも触媒を担持させてもよい。触媒を担持させる方法は、第一ハニカム構造部用のハニカムセグメントと同じ方法を用いることができる。
【０１１６】
次に、第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントについて、一方の端面における所定のセルの開口部、及び他方の端面における残余のセルの開口部に目封止を施して、目封止部を形成する。外周ハニカム構造部が目封止部を備えたものである場合には、第三ハニカム構造部用のハニカムセグメントについて、第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントと同様の方法で、目封止部を形成する。
【０１１７】
目封止部を形成する方法については、従来公知の目封止ハニカム構造体を作製する際の目封止部の形成方法に準じて行うことができる。例えば、以下のような方法によって、目封止部を形成することが好ましい。まず、ハニカムセグメントの一方の端面にシートを貼り付け、シートにおける、「目封止部を形成しようとするセル」と重なる位置に孔を開ける。次に、「ハニカムセグメントの、シートが貼り付けられた側の端部」を、セラミック原料を含有する目封止スラリーが貯留された容器内に圧入して、当該目封止スラリーをハニカムセグメントのセル内に圧入する。このような方法によって、目封止スラリーが、シートに形成された孔を通過し、シートに形成された孔と連通するセルのみに充填される。ハニカムセグメントの他方の端部側に、上記目封止スラリーを充填する方法も、上記ハニカムセグメントの一方の端部側に目封止スラリーを充填する方法と同様の方法とすることが好ましい。
【０１１８】
次に、第一ハニカム構造部用のハニカムセグメントの一方の端面と、第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントの一方の端面とが、隙間を空けて対向するように配置する。なお、上述した隙間に相当する部位に、例えば、燃焼によって消失するような発泡樹脂等からなる隙間部材を配置してもよい。この隙間部材を、後に燃焼させて消失させることによって、ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部との間に隙間を形成してもよい。
【０１１９】
次に、第一ハニカム構造部用のハニカムセグメントと第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントとの外周部分を覆うように、第三ハニカム構造部用のハニカムセグメントを配置する。この際、各ハニカムセグメントの対向する少なくとも一方の側面に、接合材を配置する。接合材をハニカムセグメントの側面に塗布する方法は、特に限定されず、刷毛塗り等の方法を用いることができる。このようにして、第一ハニカム構造部用のハニカムセグメント、第二ハニカム構造部用のハニカムセグメント、及び第三ハニカム構造部用のハニカムセグメントが接合されたハニカムセグメント接合体を作製する。接合させるハニカムセグメントの個数は、作製しようとする複合ハニカム構造体の大きさに合わせた個数であることが好ましい。接合材は、対向する側面全体すなわち接合面全体に配設されることが好ましい。
【０１２０】
また、ハニカムセグメント接合体を形成した後、ハニカムセグメント接合体の外周部分を切削して所望の形状にすることが好ましい。また、ハニカムセグメント接合体を形成した後に、又は、更に外周部分を切削して所望の形状にした後に、外周コート処理を行い、ハニカムセグメント接合体の最外周に外周壁を配設することが好ましい。このようにして、本実施形態の複合ハニカム構造体を製造することができる。なお、ハニカムセグメント接合体を作製する際に、第一ハニカム構造部用のハニカムセグメントと第二ハニカム構造部用のハニカムセグメントとの間に、隙間部材を配置した場合には、複合ハニカム構造体の内の隙間部材を燃焼させて消失させる。これにより、隙間部材が配置されていた部分に隙間が形成される。
【実施例】
【０１２１】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【０１２２】
（実施例１）
（ハニカム触媒部の作製）
セラミック原料として、コージェライト化原料を用いて、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部を作製した。具体的には、コージェライト化原料に、分散媒、有機バインダ、分散剤、及び造孔材を混合してセラミック成形原料を得た。得られたセラミック成形原料を、ニーダーを用いて混練して、坏土を得た。
【０１２３】
次に、得られた坏土を、真空押出成形機を用いて成形し、第一ハニカム構造部用の成形体を作製した。得られた第一ハニカム構造部用の成形体を乾燥した後、脱脂を行い、更に、１４１０〜１４４０℃で１５時間加熱することにより焼成を行い、第一ハニカム構造部を得た。この第一ハニカム構造部は、ハニカム触媒部として用いられるハニカム構造部である。
【０１２４】
得られた第一ハニカム構造部の隔壁に、酸化触媒を担持した。酸化触媒として、一般的な三元触媒を用いた。また、酸化触媒のコート量は、５０ｇ／Ｌとした。酸化触媒の担持方法は、ディッピングである。
【０１２５】
ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部のセルの延びる方向の長さＬ１は、７６．２ｍｍであった。また、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部のセルの延びる方向に垂直な断面の面積Ｓ１は、１２１．８ｃｍ２であった。ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部のセルの延びる方向の長さＬ１を、表１の「ハニカム触媒部の「長さＬ１（ｍｍ）」」の欄に示す。また、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部のセルの延びる方向に垂直な断面の面積Ｓ１を、表１の「ハニカム触媒部の「断面積Ｓ１（ｃｍ２）」」の欄に示す。なお、この断面積Ｓ１は、上記断面における第一ハニカム構造部の周縁によって囲われた部分の面積のことである。即ち、この断面積Ｓ１には、セルが形成されている部分の面積を含む。
【０１２６】
また、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部は、隔壁厚さが０．１２７ｍｍで、セル密度が４６．５個／ｃｍ２であった。表２に、ハニカム触媒部の第一ハニカム構造部の隔壁厚さ、及びセル密度を示す。
【０１２７】
【表１】
0005869407.tif 000002
【０１２８】
【表２】
0005869407.tif 000003
【０１２９】
（ハニカムフィルタ部の作製）
セラミック原料として、炭化珪素（ＳｉＣ）を用いて、ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部を作製した。具体的には、ＳｉＣ粉、金属Ｓｉ粉を８０：２０の質量割合で混合し、これに、バインダとしてメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシメチルセルロース、造孔材として澱粉と吸水性樹脂、界面活性剤及び水を混合してセラミック成形原料を得た。得られたセラミック成形原料を、ニーダーを用いて混練して、坏土を得た。
【０１３０】
次に、得られた坏土を、真空押出成形機を用いて成形し、第二ハニカム構造部用の成形体を作製した。得られた第二ハニカム構造部用の成形体を乾燥した後、脱脂を行い、更に、１４１０〜１４４０℃で１５時間加熱することにより焼成を行い、第二ハニカム構造部を得た。この第二ハニカム構造部は、ハニカムフィルタ部として用いられるハニカム構造部である。
【０１３１】
得られた第二ハニカム構造部の隔壁に、触媒を担持した。酸化触媒として、一般的な三元触媒を用いた。また、触媒のコート量は、２０ｇ／Ｌとした。触媒の担持方法は、ディッピングである。
【０１３２】
次に、第二ハニカム構造部の所定のセルの一方の端面の開口部と、残余のセルの他方の端面の開口部とに目封止部を配置してハニカムフィルタ部を作製した。実施例１において、一方の端面の開口部に目封止部が配置されたセル（所定のセル）と、他方の端面の開口部に目封止部が配置されたセル（残余のセル）とが、隔壁を隔てて交互に配置されるようにして、ハニカムフィルタ部を作製した。
【０１３３】
ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部のセルの延びる方向の長さＬ２は、２０３．２ｍｍであった。また、ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部のセルの延びる方向に垂直な断面の面積Ｓ２は、１２１．８ｃｍ２であった。ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部のセルの延びる方向の長さＬ２を、表１の「ハニカムフィルタ部の「長さＬ２（ｍｍ）」」の欄に示す。また、ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部のセルの延びる方向に垂直な断面の面積Ｓ２を、表１の「ハニカムフィルタ部の「断面積Ｓ２（ｃｍ２）」」の欄に示す。なお、この断面積Ｓ２は、上記断面における第二ハニカム構造部の周縁によって囲われた部分の面積のことである。即ち、この断面積Ｓ２には、セルが形成されている部分の面積を含む。
【０１３４】
また、ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部は、隔壁厚さが０．３０５ｍｍで、セル密度が４６．５個／ｃｍ２であった。また、ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部の気孔率は、５２％であった。表２に、ハニカムフィルタ部の第二ハニカム構造部の隔壁厚さ、セル密度、気孔率を示す。気孔率は、水銀ポロシメータ（商品名「Ａｕｔｏ  Ｐｏｒｅ  ＩＩＩ  型式９４０５」、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ社製）を使用して測定した。
【０１３５】
（外周ハニカム構造部の作製）
セラミック原料として、炭化珪素（ＳｉＣ）を用いて、外周ハニカム構造部の第三ハニカム構造部を作製した。具体的には、ＳｉＣ粉、金属Ｓｉ粉を８０：２０の質量割合で混合し、これに、バインダとしてメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシメチルセルロース、造孔材として澱粉と吸水性樹脂、界面活性剤及び水を混合してセラミック成形原料を得た。得られたセラミック成形原料を、ニーダーを用いて混練して、坏土を得た。
【０１３６】
次に、得られた坏土を、真空押出成形機を用いて成形し、第三ハニカム構造部用の成形体を作製した。得られた第三ハニカム構造部用の成形体を乾燥した後、脱脂を行い、更に、１４１０〜１４４０℃で１５時間加熱することにより焼成を行い、第三ハニカム構造部を得た。この第三ハニカム構造部は、外周ハニカム構造部として用いられるハニカム構造部である。
【０１３７】
得られた第三ハニカム構造部の隔壁に、第二ハニカム構造部と同様の方法で触媒を担持した。次に、第三ハニカム構造部の所定のセルの一方の端面の開口部と、残余のセルの他方の端面の開口部とに目封止部を配置して外周ハニカム構造部を作製した。実施例１において、一方の端面の開口部に目封止部が配置されたセル（所定のセル）と、他方の端面の開口部に目封止部が配置されたセル（残余のセル）とが、隔壁を隔てて交互に配置されるようにして、外周ハニカム構造部を作製した。
【０１３８】
外周ハニカム構造部の第三ハニカム構造部のセルの延びる方向の長さＬ３は、２８９．４ｍｍであった。外周ハニカム構造部の第三ハニカム構造部のセルの延びる方向の長さＬ３を、表１の「外周ハニカム構造部の「長さＬ３（ｍｍ）」」の欄に示す。
【０１３９】
また、外周ハニカム構造部の第三ハニカム構造部は、隔壁厚さが０．３０５ｍｍで、セル密度が４６．５個／ｃｍ２であった。また、外周ハニカム構造部の第三ハニカム構造部の気孔率は、５２％であった。表２に、外周ハニカム構造部の第三ハニカム構造部の隔壁厚さ、セル密度、気孔率を示す。気孔率は、水銀ポロシメータ（商品名「Ａｕｔｏ  Ｐｏｒｅ  ＩＩＩ  型式９４０５」、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ社製）を使用して測定した。
【０１４０】
（複合ハニカム構造体の作製）
次に、第一ハニカム構造部と第二ハニカム構造体とを、セルの延びる方向に直列に、且つ互いの端面の間に１０ｍｍの間隔ができるように配置した。そして、この状態で、第一ハニカム構造部と第二ハニカム構造体と外周部分に接合材を塗布し、第一ハニカム構造部及び第二ハニカム構造体と、第三ハニカム構造部とを接合して接合体を作製した。
【０１４１】
複合ハニカム構造体を製造する際には、第一ハニカム構造部と第二ハニカム構造体との間に、隙間部材として厚さ１０ｍｍ発泡樹脂を配置し、複合ハニカム構造体を製造した後に、当該発泡樹脂を消失させることにより、上記「１０ｍｍの隙間」を形成した。
【０１４２】
次に、得られた接合体のセル（第三ハニカム構造体のセル）の延びる方向に垂直な断面が、直径１４３．８ｍｍの円となるように接合体の外周部分を研削し、外周を研削した接合体に外周コート処理を行って、実施例１の複合ハニカム構造体を製造した。実施例１の複合ハニカム構造体においては、「第一ハニカム構造部の第二ハニカム構造体と対向する端面とは反対側の端面」と、「第三ハニカム構造部の一方の端面」とが同一平面上に存在する。また、実施例１の複合ハニカム構造体においては、「第二ハニカム構造部の第一ハニカム構造体と対向する端面とは反対側の端面」と、「第三ハニカム構造部の他方の端面」とが同一平面上に存在する。複合ハニカム構造体の「外径（ｍｍ）」、「断面積（ｃｍ２）」及び「全長（ｍｍ）」を表１に示す。なお、上記「外径（ｍｍ）」とは、複合ハニカム構造体の第三ハニカム構造体のセルの延びる方向に垂直な断面形状である円の直径のことである。「断面積（ｃｍ２）」とは、上記断面形状である円の面積のことである。「全長（ｍｍ）」とは、複合ハニカム構造体の一方の端面から他方の端面までの長さのことである。
【０１４３】
表１における、複合ハニカム構造体の「断面積」が、外周ハニカム構造部の外周壁によって囲われる面積Ｓ３となる。外周ハニカム構造部の実際の断面積は、複合ハニカム構造体の「断面積Ｓ３」から、ハニカム触媒部の「断面積Ｓ１」の差の値となる。複合ハニカム構造体の「断面積Ｓ３−Ｓ１」の値を表１に示す。また、「断面積Ｓ３に対する断面積Ｓ１」の比率を、ハニカム触媒部の「断面積の比率（Ｓ１／Ｓ３）」の欄に示す。「断面積Ｓ３に対する断面積Ｓ２」の比率を、ハニカムフィルタ部の「断面積の比率（Ｓ２／Ｓ３）」の欄に示す。
【０１４４】
（実施例２〜１６）
ハニカム触媒部、ハニカムフィルタ部、及び外周ハニカム構造部の構成を、表１及び表２に示すよう変更した以外は、実施例１と同様の方法で、複合ハニカム構造体を製造した。実施例２〜１６の複合ハニカム構造体の「外径（ｍｍ）」、「断面積（ｃｍ２）」及び「全長（ｍｍ）」を表１に示す。また、ハニカム触媒部の「断面積Ｓ１」、「断面積の比率（Ｓ１／Ｓ３）」、及び「全長」を表１に示す。ハニカムフィルタ部の「断面積Ｓ２」、「断面積の比率（Ｓ２／Ｓ３）」、及び「全長」を表１に示す。外周ハニカム構造部の「断面積Ｓ３−Ｓ１」、及び「全長」を表１に示す。
【０１４５】
実施例２〜１６の複合ハニカム構造体のハニカム触媒部の、「隔壁厚さ」及び「セル密度」を表１に示す。実施例２〜１６の複合ハニカム構造体のハニカムフィルタ部及び外周ハニカム構造部の、「隔壁厚さ」、「セル密度」及び「気孔率」を表１に示す。
【０１４６】
（比較例１）
ハニカム触媒部、及びハニカムフィルタ部の構成を、表１及び表２に示すよう変更した以外は、実施例１と同様の方法で、ハニカム触媒部、及びハニカムフィルタ部を作製した。得られたハニカム触媒部とハニカムフィルタ部と、それぞれ単独の触媒担持体、及びハニカムフィルタとして、排ガス浄化装置を作製した。即ち、上記ハニカム触媒部からなる触媒担持体と、上記ハニカムフィルタ部からなるハニカムフィルタとを、セルの延びる方向に直列に、対向する端面の間隔が１０ｍｍとなるように配置して、排ガス浄化装置を作製した。なお、表１における比較例１の「複合ハニカム構造体」の欄には、上述した排ガス浄化装置の構成を示す。
【０１４７】
（評価）
得られた複合ハニカム構造体について、以下の方法で、「アッシュ容量」、「初期圧損」、「熱容量」、「燃費」、及び「総合」の評価を行った。評価結果を、表３に示す。
【０１４８】
【表３】
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【０１４９】
（アッシュ容量）
まず、ハニカム触媒部の排ガスが流入する入口側（第一端面側）の開口セルの総体積を、隔壁厚さ、セル数より算出した。隙間部分については隙間体積をアッシュ容量として加味した。このようなアッシュ容量の算出の結果を元に、以下のように評価を行った。比較例１のアッシュ容量の測定値に対して、各実施例における測定値が、＋１０％以上である場合を「◎」とし、＋５％以上である場合を「○」とし、＋５未満の場合を「△」とした。なお、「◎」は、比較例１と比較してより良好であることを示す。「○」は、比較例１と比較して良好であることを示す。「△」は、比較例１と同程度であることを示す。
【０１５０】
（初期圧損）
複合ハニカム構造体に２００℃の一定流量の空気を流入した。複合ハニカム構造体の入口側（第五端面側）と出口側（第六端面側）での圧力を測定し、その差圧を初期圧損とする。このような初期圧損の測定の結果を元に、以下のように評価を行った。比較例１の初期圧損の測定値に対して、各実施例における測定値が、−０．１ｋＰａ以上の減少の場合を「◎」とし、−０．１〜＋０．１ｋＰａである場合を「○」とし、＋０．１ｋＰａ以上の増加の場合を「△」とした。なお、「◎」は、比較例１と比較してより良好であることを示す。「○」は、比較例１と比較して良好であることを示す。「△」は、比較例１と同程度であることを示す。
【０１５１】
（熱容量）
第一ハニカム構造部、第二ハニカム構造部、及び第三ハニカム構造部の質量をそれぞれ測定した。その値とそれぞれのハニカム構造部（基材）特有の比熱の積を熱容量とした。このような熱容量の算出の結果を元に、以下のように評価を行った。比較例１の熱容量の測定値に対して、各実施例における測定値が、−２０％以上の減少の場合を「◎」とし、−１０％以上の減少の場合を「○」とし、＋５〜−５％である場合を「△」とした。なお、「◎」は、比較例１と比較してより良好であることを示す。「○」は、比較例１と比較して良好であることを示す。「△」は、比較例１と同程度であることを示す。
【０１５２】
（燃費）
上記熱容量の評価において、比較例１の熱容量の測定値に対して、各実施例における測定値が、−２０％以上の減少の場合を「◎」とした。比較例１の熱容量の測定値に対して、各実施例における測定値が、−１０％以上の減少の場合を「○」とした。上記「◎」及び「○」以外の評価については、「△」とした。なお、「◎」は、比較例１と比較してより良好であることを示す。「○」は、比較例１と比較して良好であることを示す。「△」は、「○」の評価よりも劣ることを示す。
【０１５３】
（総合）
上記「アッシュ容量」、「初期圧損」、「熱容量」、及び「燃費」の評価において、「燃費」の評価が「◎」で、且つ「アッシュ容量」の評価が「◎」の場合を、総合の評価を「◎」とした。また、「燃費」の評価が「◎」で、「アッシュ容量」の評価が「○」又は「△」の場合を、総合の評価を「○」とした。また、「燃費」の評価が「○」で、「アッシュ容量」の評価が「◎」、「○」又は「△」の場合も、総合の評価を「○」とした。「アッシュ容量」、「初期圧損」、「熱容量」、及び「燃費」の評価結果が、上記に当てはまらない場合は、総合の評価を「△」とした。なお、「◎」は、より良好であることを示す。「○」は、良好であることを示す。「△」は、「○」の評価よりも劣ることを示す。
【０１５４】
（結果）
実施例１〜１６の全ての複合ハニカム構造体において、熱容量の低減が確認された。これにより、燃費の評価についても、実施例１〜１６の全ての複合ハニカム構造体で良好な結果を得ることができた。具体的には、熱容量の低減により、複合ハニカム構造体を高温にするまでの熱エネルギーが少なくて済むため、自動車のエンジンから排出される排ガスを浄化する場合に、煤が隔壁に堆積し続けることなく、随時燃焼して燃え続ける。そのため、複合ハニカム構造体の強制的な再生が不要となり、燃費が改善される。また、ハニカム触媒部とハニカムフィルタ部との間に隙間を設けることで、その隙間にアッシュを堆積させることができた。ハニカム触媒部と、ハニカムフィルタ部の隙間を長くすることにより、アッシュ容積の評価結果が劇的に向上した。そして、この隙間を長くすることで、その他の評価結果が悪化するような事例も確認されなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１５５】
本発明の複合ハニカム構造体は、排ガスを浄化するための浄化部材として用いることができる。
【符号の説明】
【０１５６】
１：第一隔壁、２：第一セル、４：第一ハニカム構造部、６：ハニカム触媒部、７：酸化触媒、１１：第一端面、１２：第二端面、１５：空間、２１：第二隔壁、２２：第二セル、２４：第二ハニカム構造部、２６：ハニカムフィルタ部、３１：第三端面、３２：第四端面、３３：目封止部、４１：第三隔壁、４２：第三セル、４３：外周壁、４４：第三ハニカム構造部、４６：外周ハニカム構造部、５１：第五端面、５２：第六端面、５３：目封止部、６１：第四隔壁、６２：第四セル、６４：第四ハニカム構造部、６６：第二ハニカム触媒部、６７：酸化触媒、７１：第七端面、７２：第八端面、７５：空間、１００，２００，３００，４００，５００：複合ハニカム構造体。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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