【誤訳訂正書】
【提出日】平成23年2月16日(2011.2.16)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５０】
よい結果と悪い結果を分ける境界線は、当業者にとって複数の座標  (Ta,φ)  から明らかである。このようにして、驚くべきことに、複数の座標  (Ta,φ)  を用いて、「よい」または最適な点がある領域、「悪い」あるいは稼働不能な点があるその他の領域、「境界の」あるいは稼働可能な点がその他の最適な領域と稼働不能な領域の間の領域にあるような、直交空間を描き出すことができることが分かったのである。使用者は、例えば、最適または次善、よい、運転可能、運転不能といった、より精巧な区別によって座標を選択することができる。本開示を十分に理解した当業者であれば、この特徴は理解できることである。望ましい稼働領域を定める境界線は、定性的に定めることもできるし、あるいは傾き、y切片、および以下の例で議論するような他の境界条件を含む適切な運転条件によって定義される境界によって定量的に定めることもできる。本発明に関連する固定床触媒反応器の水素化反応のための好ましい運転条件は、固定床の実質的には複数の点、好ましくは全ての点において水理条件が最適化されて、流量が径方向に均一となり、ガスが微少な気泡として反応器の長さ方向に均一に分散するような水理条件を含む。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５１】
好ましい運転条件に境界条件を割り当てることもできる。一例として、本発明のある実施態様によれば、固定床反応器は以下に示す水理条件の下で運転される。すなわち、  (a)    Ta<N;  かつ  (b)  φ  >  a+(b・Ta)  であり、ここでTaとφに加えて、変数N、a、およびbは与えられた反応に対して所与のものである。すでに述べたように、パラメータN、a、およびbはφ対Taのプロットからあらかじめ決定される。この開示を十分に把握している当業者にとって明らかであるが、方程式  φ>a+(b・Ta)  の、項  ”a”  はy切片であり、項  “b”  は図１及び３に描かれた境界線の傾きであり、方程式  Ta<N  の項  “N”  はTa  の限界であって、同じ図に描かれた境界線によって与えられる。さらに、この開示を読んだ当業者にとっては、より複雑な境界線とより複雑な方程式が開発できることは明らかであるが、本発明の利点は複雑な問題を単純にすることである。さらに、この開示を十分に把握している当業者にとっては、物理的なグラフは必要ではなく、コンピュータ・プログラムを書いてここに説明したパラメータTaとφを用いて境界条件を完全に決定することができることは明らかである。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５４】
別の好ましい実施態様では、反応条件は以下の水理条件に従って維持される。
【数１１】
2008529762.tif 000001
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５５】
ある実施態様では、前記の一つまたは複数の実施態様によって示された反応器水理条件が前記の反応器の複数の点で化学反応が発生するのに十分な状態で保持され、前記反応器全体が同様であればさらに望ましい。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５６】
ある実施態様では、反応器内の条件が前述の水理条件に従って監視し維持されることによって、目的の生成物が生成され、流量が径方向に均一になり、ガスが反応器の長さ方向全体で微少な気泡として均一に分散するようになる。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００５７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００５７】
ある実施態様では、仮に条件が変化したり、あるいは本発明からみて水理条件外であると分かった場合には、目的の水理条件を得るためには、少なくとも温度または圧力のいずれかを変更しなければならない。もし、このことによって目的の結果が得られない場合、さらに一つまたは複数の以下のものを修正しなければならない。すなわち、ガスまたは液体の供給物の少なくとも一方の組成の変更（例えば、希釈剤を加えてガスまたは液体を不活性にしたり、生成物の一部を再循環したり、反応ガスまたはもしくは液体をさらに加えたり、界面活性剤を加える、等々）、触媒床粒子径または形状、触媒床空隙率、床の直径、長さ、もしくは数、あるいはこれらのパラメータの組み合わせである。好ましい選択肢に実用的な制限を加える、温度領域、圧力領域、触媒組成は、通常、化学、および商業反応器の設計に先立つ実験工場のデータに基づいて決定されることはよく知られていることである。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６５】
より好ましい実施態様では、前述の水理条件は少なくとも一つの三相反応領域に集まる。そこでは、水素化反応はC3-C20炭化水素から選択された炭化水素とそれらの混合物の水素化であり、前述の炭化水素の少なくとも一部は反応性カルボニルの一部分を持っている。このより好ましい実施態様の一つでは、固相は、たとえば、アルミナ上に支持されたコバルト、アルミナ上に支持されたモリブデン(Mo)、アルミナ上に支持されたコバルトとモリブデン、アルミナ上に支持されたニッケルとモリブデン、前記のものであって還元されあるいは硫化されたもの、および、Cu、Cr、Znと前述の触媒の混合物などの水素化触媒を含む固定床触媒反応器から構成される。液相は、例えばアルデヒドもしくはケトンのような反応性カルボニルの一部分を持つC3-C20炭化水素が含まれ、気相には水素の供給源、例えばH2が含まれる。他の実施態様では、複数の反応器があって、直列になっていたり、並列になっていたり、あるいはそれらの組み合わせであり、それぞれの床のために独立に選択された触媒が付属している。同様に、さらに好ましくは、床に異なる層があって、それぞれの床では粒子の大きさが異なり、もしくは積載密度が異なる触媒を使っている。このことは、反応によってガスが枯渇して、流量の調整を行う必要があるときに特に有用である。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９５】
以上、本発明について、多くの実施態様と明確な例を参照しつつ説明した。前記の詳細な記述を考えれば、当業者は多くのバリエーションを思いつくことができるであろう。そのような明白なバリエーションは、付属の特許請求の範囲の意図された範囲の中にある。特に、好ましい実施態様には以下のものが含まれる。まず、グラフ上に複数の座標  (Ta,φ)  をプロットして固定床反応器におけるプロセスの適切な圧力条件を決定する方法であって、所与の水理条件下の固定床反応器で前述のプロセスを実行することによって各座標を得ることができ（ただし、Taは前述の反応器で前述のプロセスのために前述の反応
器のあらかじめ選択された地点での慣性力と重力の和を界面力と粘性力の和で割ったもの、φは前述の反応器で前述のプロセスのために前述のあらかじめ選択された地点でのガス対液体の容量流速比であるもの）、前記グラフから適切な水理条件を決定する方法が与えられる。また、好ましくは、上記方法が本明細書中に記載された限定の少なくとも一つによって制限される方法であって、かかる限定の二以上は本開示に接する当業者にとって組み合わせることが明白かつ実施可能で、実施可能なものとして明細書に記述され組み合わせることができるものであり、ここで制限は特に、前記グラフから適切な水理条件が決定された後に行われる場合、固定床反応器で前記水理条件で前記プロセスを実行する場合、もしくは前記固定床反応器での前記プロセスが水素処理プロセスである場合、もしくは前記固定床反応器での前記プロセスがダウンフロー、並流、有機原料の固定床水素化であり、もしくは前記固定床反応器での前記プロセスが気泡流レジームで実行される場合、もしくは各座標  (Ta,φ)  が前記グラフの他の全ての座標  (Ta,φ)  に対して水理条件が以下の点で少なくとも一つは異なっているもの、すなわち、反応器径、反応器長、圧力、液体比、ガス比、ガス／液体ストイキオメトリー、触媒粒子径、触媒粒子形状、触媒積載密度、触媒床空隙率、再使用の有無、再使用ストイキオメトリー、容器の数、熱除去方法、または各座標  (Ta,φ)  に対して  Ta  が方程式  Ta  =  (1  +  1/Fr)/(We  +  1/Re)、φが方程式  φ  =  uG/uL  であらわされ、ここでuGとuLはそれぞれガスの気相と液相の  m/s  で表した表面流速で表される場合、さらに
【数１３】
2008529762.tif 000002
ここで
D=カラム径,  m
Dh=床水力径,  m
Dp=触媒の相当粒子径,  m
Fr=フルード数,  単位なし
G=ガスの表面質量速度,  kg/m2s
g=重力加速度,  m/s2
L=液体の表面質量速度,  kg/m2s
Re=レイノルズ数,  単位なし
uG=反応器の温度と圧力における理想気体の表面速度,  m/s
uL=液体の表面速度,  m/s
We=ウェーバー数,  単位なし
ε=触媒床の空隙率,  単位なし
μG=ガス速度,  kg/m・s
μL=液体速度,  kg/m・s
μLG=ガス気体混合物の実効速度,  kg/m・s
ρG=反応器の温度と圧力における理想気体の密度,  kg/m3
ρL=液体密度,  kg/m3
σL=液体の表面張力,  N/m
υG=反応器の温度と圧力における理想気体の比体積,  m3/kg
υL=液体の比体積,  m3/kg
υLG=ガスと液体の混合物の比体積,  m3/kg
で表される場合、もしくは前記プロセスが有機原料を含む原料溶液が水素含有ガスとともに水素化触媒の床から構成される水素化領域を通って並流で下方向に供給される場合、そしてその場合の有機原料にはすくなくとも一つの  C3-C13  アルデヒドおよびケトンのなからか選択されたアルデヒドおよびケトンを含む場合である。他の特に好ましい実施態様は次の条件の下で運転される固定床触媒反応器中のプロセスを含む。すなわち
【数１４】
2008529762.tif 000003
ここで変数N、a、およびbは請求項１の複数の座標  (Ta,φ)  のグラフから所与のものであり、さらにN、a、およびbは許容できる結果と許容できない結果をもたらす座標  (Ta,φ)  を分けるように線を描くことによってあらかじめ決定され、その線は式(b)から変数aによってy切片が与えられ、変数bによって傾きが与えられ、前記方程式の変数Nにより限定される許容できる結果の限界が与えられ、もしくは、前記プロセスは、有機原料が水素含有ガスとともに下方向に並流で水素化触媒を持つ水素化領域を通るような原料溶剤からなり、以下の方程式を満たす水理条件のものである。
【数１５】
2008529762.tif 000004
さらに別の好ましい実施態様には以下のものが含まれる。まず、有機原料から構成される原料溶液が水素含有ガスとともに水素化触媒の床をもつ水素化領域の中を並行流で下方向に供給されるプロセスであって、前記プロセスは以下に示す方程式(a)(b)(c)が反応器の少なくとも一カ所で満たされているか否かを計算できる様に監視され計測されるものである。
【数１６】
2008529762.tif 000005
ここで、変数aおよびbは所与のものであり、φはガス対液体の体積流量比、Taは以下の式で表されるタルマー数である。
【数１７】
2008529762.tif 000006
ここで、Frはフルード数、Weはウェーバー数、Reはレイノルズ数である。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９７】
さらに他の好ましい実施態様として、以下の方程式で示される水理条件を含むダウンフロー固定床反応器中の水素化プロセスを含むものである。
【数１８】
2008529762.tif 000007
ここでφはガス対液体の体積流量比であり、Taは以下の式によって定義され、
【数１９】
2008529762.tif 000008
ここで、Frはフルード数、Weはウェーバー数、Reはレイノルズ数である。つぎに、少なくとも３つの炭素原子および反応性カルボニルを含む有機種からなる液体を、前記反応性カルボニルを水素化するのに十分で請求項１に従って決定された水理条件を含む条件下で、固定床反応器に供給してアルコールを生成する方法が含まれる。さらに、化学反応を固定床反応器で実行するプロセスで、このプロセスは化学反応を実行するのに十分な条件の固体触媒、液相、気相を持つ領域があって、請求項１の方法により得られる水理条件下に該領域を操作する方法を有する改良方法が含まれる。さらに好ましい実施態様では、前記水圧条件が新たな座標  (Ta,φ)  を得ることによって得られ、新たな座標を前記座標  (Ta,φ)  のプロットから得られた境界条件と比較するような実施態様で、ここに、新たな座標は、水圧径、反応器径、反応器長、圧力、液体流速、ガス流速、液体／ガスストイキオメトリー、触媒粒子径、触媒粒子形状、触媒積載密度、容器の数、熱除去方式の少なくとも一つを変更することによって得られ、さらに好ましくは反応器の出口で遊離H2が観測されなくなるような座標(Ta,φ)が発見されるまで前記プロセスを繰り返し、さらにまた、一層好ましくは、熱除去方式が断熱式熱除去、外部冷却を伴う再循環による除去で冷却再循環液が反応器の１以上の地点で注入され、又は、触媒床内のコイル又はチューブにより注入される方法が用いられ、さらにまた、化学反応を固定床反応器で実行するプロセスで前記化学反応のために必要な運転条件を決定し、前記化学反応を前記固定床反応器で実行し、前記化学反応から少なくとも一つの生成物を得る方法であって、グラフ上に複数の座標  (Ta,φ)  のプロットを取り、各座標は前記固定床反応器で前記化学反応を実行することによって得られ（Taは前記反応器のあらかじめ決定された地点で慣性力と重力の和を界面力と粘性力で割ったものであり、φは前記地点におけるガス対液体の体積比である）、前記化学反応に必要な前記運転条件に必要な境界条件が前記グラフから得られ、前記境界条件内で前記化学反応を実行するという改良を加えたものが含まれる。そして、さらに、上に列挙したプロセスに従ったプロセスによって決定された、カラム径、カラム長、床水圧径、触媒の相当粒子径、触媒の形状、および触媒床の空隙率のうちの少なくとも一つをもつ固定床触媒反応器が与えられる。そして、さらに、適切な反応器条件を決定するために、生成物を生成するために、反応器を設計するために、反応器を診断するために、または反応器の部品を設計するために、前記グラフを使用する方法が含まれる。