【事件の表示】
　特許第５８２６１８２号発明「改善された電極材料から製造されたスパークプラグ電極」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　
　特許第５８２６１８２号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜１３〕について訂正することを認める。
　特許第５８２６１８２号の請求項１〜１３に係る特許を維持する。
【理　由】
　
第１　手続の経緯
　特許第５８２６１８２号の特許請求の範囲の請求項１〜１３に係る特許（以下、「本件特許」という。）についての出願（特願２０１２−５３５７０１号）は、２０１０年　９月　６日（パリ条約による優先権主張　外国庁受理　２００９年１０月２６日　（ＤＥ）ドイツ）を国際出願日として特許出願され、平成２７年１０月２３日に特許権の設定登録がされ、同年１２月　２日に特許掲載公報が発行され、その後、本件特許に対し、平成２８年　５月３１日付けで、特許異議申立人である西谷敬之（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、同年　８月　９日付けで当審から取消理由が通知され、同年１１月１１日付けで特許権者から意見書の提出及び訂正請求がされ、これに対し、平成２９年　２月１５日付けで申立人から意見書が提出され、同年　３月　７日付けで当審から取消理由が通知され、同年　６月　７日付けで特許権者から意見書の提出及び訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）がなされ、同年　６月１９日付けで当審から特許権者に対し審尋がされ、同年　８月２１日付けで特許権者から回答書が提出され、これに対し、同年　９月２７日（差出日　同年　９月２８日）付けで申立人から意見書が提出されたものである。
　なお、本件訂正請求がされたため、平成２８年１１月１１日付けの訂正請求は、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。
第２　訂正の適否
１　訂正の内容
　本件訂正請求による訂正の内容（以下、「本件訂正」という。）は、以下のとおりである。なお、下線は訂正箇所を示すために当審が付与した。
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に記載される等式
を
に訂正する（請求項１を引用する請求項２〜１３も同様に訂正する。）。
（２）訂正事項２
　発明の詳細な説明の【０００６】に記載される等式
を
に訂正する。
（３）訂正事項３
　発明の詳細な説明の【００３９】における「それによって等式ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊Ｔ／１０００を定義できる。」という記載を「それによって等式ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊
１０００／Ｔ
（４）訂正事項４
　発明の詳細な説明の【００３９】における「曲線」という記載を「
直線
（５）訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項１に記載された「３．１≦ｂ≦３．３であり、」という記載を「３．１≦ｂ≦３．
２
２　訂正の目的の適否、特許請求の範囲の拡張・変更の存否、一群の請求項、新規事項追加の有無、独立特許要件
（１）訂正の目的の適否、特許請求の範囲の拡張・変更の存否、新規事項追加の有無
　ア　訂正事項１について
　願書に最初に添付された明細書の発明の詳細な説明の【００３９】には「図５においては、温度Ｔ’にわたる電気抵抗Ｒを表すアレニウスプロットが表されており、その際、温度Ｔ’は商１０００／Ｔ（Ｋ−１）によって表されている。」と記載され、願書に最初に添付された図面の図５には、横軸をＴ’、縦軸をＲとする直線の片対数のグラフ「１３」が記載されているから、本件訂正前の請求項１に記載される等式
「
」
は
「
」
の誤記であることは明らかである。
　したがって、訂正事項１による訂正は、特許法第１２０条の５第２項第２号に掲げられた「誤記又は誤訳の訂正」を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　イ　訂正事項２、３について
　訂正事項２、３による訂正は、訂正事項１による訂正と同様、願書に最初に添付された明細書の発明の詳細な説明の【０００６】及び【００３９】に記載された等式における「Ｔ／１０００」の誤記を「１０００／Ｔ」に訂正するものであるから、特許法第１２０条の５第２項第２号に掲げられた「誤記又は誤訳の訂正」を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　ウ　訂正事項４について
　願書に最初に添付された明細書の発明の詳細な説明の【００３９】には、「図５からはっきりと分かるように、本発明によるスパークプラグ電極（曲線（１３））の酸化物層の電気抵抗は、貴金属を含まない電極（曲線（１２））の従来の酸化物層の抵抗よりも明らかに低い。」と記載されている一方、願書に最初に添付された図面の図５を参照すると、符号１２、１３はいずれも直線として記載されているから、上記記載における「曲線」が「
直線
　したがって、訂正事項４による訂正は、特許法第１２０条の５第２項第２号に掲げられた「誤記又は誤訳の訂正」を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　エ　訂正事項５について
　訂正事項５による訂正は、特許請求の範囲の請求項１に記載された等式におけるｂの範囲を「３．１≦ｂ≦３．３」から「３．１≦ｂ≦３．
２
（２）一群の請求項
　訂正前の請求項１〜１３について、請求項２〜１３は請求項１を引用しており、本件訂正による請求項１の訂正に伴って請求項２〜１３も訂正されることになるから、本件訂正は一群の請求項に対して請求されたものである。
（３）独立特許要件
　本件訂正請求では、請求項１〜１３の全ての請求項に対して特許異議の申立てがされているので、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の適用はない。
３　小括
　以上のとおり、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項第１号及び第２号に掲げる事項を目的とするものであり、同条第４項及び同条第９項において準用する準用する同法１２６条第４項〜第６項の規定に適合するから、訂正後の請求項〔１〜１３〕について訂正を認める。
第３　特許異議の申立てについて
１　本件訂正発明
　前記「第２」のとおり、本件訂正は認められるから、本件訂正請求により訂正された請求項１〜１３に係る発明（以下、「本件訂正発明１〜１３」といい、これらをまとめて「本件訂正発明」という。）は、それぞれ、訂正後の特許請求の範囲の請求項１〜１３に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
　「【請求項１】
　電極材料から製造されたスパークプラグ電極であって、前記電極材料の表面上に存在する酸化物層が、以下の等式：
【数１】
［式中、
０．６≦ａ≦０．８であり、
３．１≦ｂ≦３．２であり、
Ｔは、ケルビンでの温度を表す］によって定義されるよりも低いか又はそれと同じである電気抵抗Ｒ（Ω）を有し、
前記電極材料が、
ａ）基礎材料としてのニッケルと、
ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
ｃ）Ｓｉ及びＴｉからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
不可避不純物とから成り、前記元素ｂ）の全体割合が、電極材料の全質量に対し０．１〜０．２質量％であり、前記元素ｃ）の全体割合が、電極材料の全質量に対して１．０〜２．５質量％であり、かつ、電極材料の全質量に対して最大０．００３質量％の酸素含有率を有することを特徴とする、前記スパークプラグ電極。
【請求項２】
　ａが０．７であることを特徴とする、請求項１に記載のスパークプラグ電極。
【請求項３】
　ｂが３．２であることを特徴とする、請求項１又は２に記載のスパークプラグ電極。
【請求項４】
　電極材料の表面上の酸化物層が、２０℃で、６Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性を有することを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
【請求項５】
　電極材料の表面上の酸化物層が、２０℃で、８Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性を有することを特徴とする、請求項４に記載のスパークプラグ電極。
【請求項６】
　電極材料の表面上の酸化物層が、２０℃で、１０Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性を有することを特徴とする、請求項５に記載のスパークプラグ電極。
【請求項７】
　前記酸化物層が、１０μｍ未満の厚さを有することを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
【請求項８】
　前記酸化物層が、５〜８μｍの範囲の厚さを有することを特徴とする、請求項７に記載のスパークプラグ電極。
【請求項９】
　前記元素ｂ）の全体割合が、電極材料の全質量に対して、０．１３〜０．１７質量％であることを特徴とする、請求項１に記載のスパークプラグ電極。
【請求項１０】
　前記電極材料が、電極材料の全質量に対して、最大０．００２質量％の酸素含有率を有することを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
【請求項１１】
　前記電極材料中の金属間化合物の相の割合が、電極材料の全組成に対して、１５モル％よりも低いことを特徴とする、請求項１から１０までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
【請求項１２】
　前記電極材料中の金属間化合物の相の割合が、電極材料の全組成に対して、１０モル％よりも低いことを特徴とする、請求項１１に記載のスパークプラグ電極。
【請求項１３】
　請求項１から１２までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極を少なくとも１つ含むスパークプラグ。」
２　当審から通知した取消理由の概要
（１）平成２８年　８月　９日付け取消理由通知
　平成２８年　８月　９日付けで当審から通知した取消理由（実施可能要件違反、明確性要件違反）の概要は、以下のとおりである。
　発明の詳細な説明の【００３９】における「ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊Ｔ／１０００」という等式の記載は、図５における符号１３の直線と整合しないから、発明の詳細な説明の記載は、当業者が請求項１及びこれを引用する請求項２〜１３に係る発明を実施することができる程度に明確かつ十分に記載されたものとはいえず、また、請求項１は、上記の「ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊Ｔ／１０００」という等式の記載を含むから、請求項１及びこれを引用する請求項２〜１３の記載は不明確である。
（２）平成２９年　３月　７日付け取消理由通知
　平成２９年　３月　７日付けで当審から通知した取消理由（サポート要件違反）の概要は、以下のとおりである。
　「本件発明１〜１３のそれぞれは、特許異議申立人　西谷　敬之　による特許異議申立書における、『３．申立ての理由』の『（５）特許法第３６条第６項第１号違反』の『（２）』（当審注：『（２）』は、丸数字の２を表す。）（第９頁第１〜１１行目）、及び、同『（３）』（当審注：『（３）』は、丸数字の３を表す。）（第９頁第１２〜１７行目）のそれぞれに記載の理由により、発明の詳細な説明に記載したものではない。
　よって、請求項１〜１３に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満足していない特許出願に対してなされたものである。」
３　当審の判断
（１）平成２８年　８月　９日付けで当審から通知した取消理由（実施可能要件違反、明確性要件違反）について
　前記「２」「（１）」の取消理由について検討すると、前記「第２」のとおり、訂正前の請求項１、並びに、発明の詳細な説明の【０００６】及び【００３９】に記載されていた「ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊Ｔ／１０００」という等式は、訂正事項１〜３による訂正によって、全て図５における符号１３の直線と整合する「ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊１０００／Ｔ」に訂正されたから、平成２８年　８月　９日付け取消理由通知に記載した前記「２」「（１）」の取消理由（実施可能要件違反、明確性要件違反）は本件訂正によって解消した。
（２）平成２９年　３月　７日付けで当審から通知した取消理由（サポート要件違反）について
　ア　特許異議申立書の第９頁第１〜１１行に記載された申立理由について
（ア）特許異議申立書の第９頁第１〜１１行に記載された申立理由の概要は、以下のとおりである。
　図５のアレニウスプロットから【数１】が導き出せるものであったとしても、１つの実施例（発明の詳細な説明の【００３７】の表１における「Ｂ（本発明による）」の電極材料）からは【数１】における「ａ，ｂの値」を導き出すことができるだけで「ａ，ｂの範囲」までを導き出すことはできない。それにもかかわらず、発明の詳細な説明には「ａ，ｂの範囲」が導き出される根拠、理由が記載されていない。
（イ）この取消理由について検討すると、確かに、申立人の主張するように、発明の詳細な説明には【数１】をどのように導出したのかについて具体的な記載はない。しかし、申立人が異議申立書において認めるとおり「２つの物性値の一方が他方の指数関数に比例する関係にある場合、２つの特性の実測値からアレニウスプロットを作成し、回帰分析の手法を用いて両者の関係式を実験的に導き出せること」（第８頁下から第８〜６行）は、当業者の技術常識である。
（ウ）そして、発明の詳細な説明の記載に接した当業者であれば、発明の詳細な説明の【００３７】の表１における「Ｂ（本発明による）」の電極材料について、その酸化物層の抵抗値を測定する際に、一定程度の範囲で誤差が生じることは、当然のこととして理解することができ、このような誤差が生じれば、それに伴って【数１】のａ，ｂの値が数値範囲として算出されることも、当業者であれば理解できることである。
（エ）その上で、平成２９年　８月２１日付けで特許権者が提出した回答書を参照すれば、前記「Ｂ（本発明による）」の電極材料について、その酸化物層の抵抗値を測定する際の誤差の範囲は１０％に設定されており（第２頁下から第６〜５行）、この設定値自体に何らの不合理も認められず、この設定に基づいて、前記イで説示した当業者の技術常識である回帰分析の手法を用いて（具体的には、プログラムのＯｒｉｇｉｎ（Ｏｒｉｇｉｎ　Ｌａｂ（ｗｗｗ．ｏｒｉｇｉｎｌａｂ．ｄｅ））を用いて）算出した【数１】のａ，ｂの値の範囲が、ａ＝０．６８２５３±０．０９５６９，ｂ＝３．１７３８４±０．０６３１７（第３頁第１〜２行、参考資料３〜５）であり、この値を小数第１位までの値となるように四捨五入すると、ａ＝０．７±０．１（０．６〜０．８），ｂ＝３．２±０．１（３．１〜３．３）となって、ｂの上限値である３．２を除き、発明の詳細な説明の【００３９】に記載された値の範囲と一致するから、【数１】において、ａ，ｂそれぞれの値を単一の値ではなく数値範囲として算出することは、当業者の技術常識の範囲内のことである。
（オ）したがって、特許異議申立書の第９頁第１〜１１行に記載された申立理由には、理由がない。
　イ　特許異議申立書の第９頁第１２〜１７行目に記載された申立理由について
（ア）特許異議申立書の第９頁第１２〜１７行目に記載された申立理由の概要は、以下のとおりである。
　発明の詳細な説明の【００３９】には、等式におけるｂの範囲は「３．１≦ｂ≦３．２」と記載されているにもかかわらず、請求項１では、ｂの範囲が「３．１≦ｂ≦３．３」と記載されているから、請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものではない。
（イ）この取消理由について検討すると、前記「第２」のとおり、訂正事項５による訂正によって、特許請求の範囲の請求項１に記載された「３．１≦ｂ≦３．３であり、」という記載は「３．１≦ｂ≦３．
２
（ウ）したがって、特許異議申立書の第９頁第１２〜１７行目に記載された申立理由は、本件訂正によって解消した。
　ウ　ここで、課題解決の観点から【数１】におけるａ，ｂの値が数値範囲として特定されていることの適否について検討すると、発明の詳細な説明には「本発明によるスパークプラグ電極の表面上に形成する酸化物層は・・・従来の電極上に形成される酸化物層と比較して、均一かつ安定な結合を示し、それのみならず比較的薄く、かつ表面上で一様で・・・電極表面上の酸化物層の低い電気抵抗を可能にする。」（【０００７】）、「従来の・・・スパークプラグの寿命は約６００００ｋｍまでであるに過ぎない一方で、本発明によるスパークプラグ電極の寿命は、より著しく長く、すなわち９００００ｋｍの範囲である。」（【００２０】）と記載されるとおり、本件訂正発明は、従来と比較して、結合が均一かつ安定で、薄く一様な酸化物層を形成することで、
従来よりも電極表面上の酸化物層の電気抵抗を低くし、スパークプラグの寿命を長くする
　そうすると、ａ，ｂが単一の値ではなく、０．６≦ａ≦０．８，３．１≦ｂ≦３．２の数値範囲として特定されていても、図５では、スパークプラグの動作範囲（符号１２，１３の直線において実線で示された温度範囲）であるＴ’：０．９〜２．２の温度範囲（Ｔ：４５５Ｋ（１８２℃）〜１１１１Ｋ（８３８℃））にわたって、
表１の「Ｂ（本発明による）」の電極材料を用いた１３の直線の抵抗値は、比較の基準となる表１の「Ａ（標準）」の電極材料を用いた１２の直線で示されるより抵抗値よりも低くなっており、上記のスパークプラグの長寿命化という課題は解決されているといえる
　エ　また、申立人は、平成２９年　９月２７日（差出日　同年　９月２８日）付け意見書の第２頁下から第６行〜第３頁第９行において、発明の詳細な説明の表１の「Ｂ（本発明による）」の電極材料の組成においては、ａ，ｂの値は示された範囲になるものの、特許権者は、請求項１で規定された他の組成のものにおいてまで、同じａ，ｂの値の範囲になることを示す証拠を提出していないから、発明の詳細な説明に記載された事項及び本件特許の出願時の技術常識からは【数１】のａ，ｂの範囲を画定できることを当業者は認識できないと主張する。
　確かに【数１】は、本件訂正発明におけるｂ）の元素がＨｆで、ｃ）の元素がＳｉである場合の電極材料（発明の詳細な説明の表１の「Ｂ（本発明による）」の電極材料）に基づいて算出されたものであって、ｂ）ｃ）の元素がＨｆ，Ｓｉ以外の元素である場合の電極材料について算出されたものではない。
　しかし、後者の電極材料であっても、酸化物層の抵抗値が【数１】で特定される上限値を超えない限り課題が解決されることは前記ウで検討したとおりであるから、全てのｂ）ｃ）の元素の組合せについて【数１】を算出しなければ、本件訂正発明に課題解決手段が反映されていないということはできない。
　よって、申立人の上記主張は根拠を欠くものであって、これを採用することはできない。
（３）取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由（サポート要件違反、新規性欠如、進歩性欠如、実施可能要件違反）について
　ア　サポート要件違反
（ア）異議申立書の第８頁第１５〜２７行に記載された申立理由（サポート要件違反）の概要は、以下のとおりである。
　図５のアレニウスプロットから導き出せる関係式は、横軸がＴ’（＝１０００／Ｔ）であるから、ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊Ｔ’＝ａ＋ｂ＊１０００／Ｔであるにもかかわらず、請求項１の【数１】は、ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊Ｔ／１０００であるから、請求項１の【数１】がどのように導き出されたのか、その根拠、理由が不明である。
　したがって、請求項１の記載は、特許法第３６条第６項第１号の規定に違反する。
（イ）この申立理由について検討すると、前記「第２」のとおり、訂正前の請求項１、並びに、発明の詳細な説明の【０００６】及び【００３９】に記載されていた「ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊Ｔ／１０００」という等式である【数１】は、訂正事項１〜３による訂正によって、全て図５における符号１３の直線と整合する「ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊１０００／Ｔ」に訂正されたから、異議申立書の第８頁第１５〜２７行に記載された前記（ア）の申立理由には理由がない。
　イ　新規性欠如、進歩性欠如
（ア）申立理由の概要
　異議申立書の第１０頁下から６行〜第１７頁第１１行に記載された申立理由（新規性欠如、進歩性欠如）の概要は、以下のとおりである。
　本件特許の請求項１〜１３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、その特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものであり、そうでないとしても、本件特許の請求項１〜１３に係る発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２号の規定に違反してなされたものである（以下、「甲第１号証」及び「甲第２号証」を、それぞれ「甲１」及び「甲２」という。）。
（イ）証拠方法
　甲１：特開２００７−９２１３９号公報
　甲２：特開２００９−１６２７８号公報
（ウ）本件訂正発明の新規性について
　ａ　甲１には、以下の事項が記載されている（なお、「・・・」は記載の省略を表し、下線は当審で付与した。以下同様。）。
　「【技術分野】
【０００１】
　本発明は
内燃機関の点火プラグ用電極材料
　「【背景技術】
・・・
【０００３】
　・・・種々点火プラグの電極材料に用いられるＮｉ基合金には、例えば、Ｃｒを３％程度以下として、耐酸化性と高温強度を高めるための添加元素を含有させるＮｉ基合金の提案がある。
　・・・」
　「【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
　上述したＣｒをある程度低く抑えた材料は、加工性の点から有望な材料である。しかしながら、上述した合金はいずれも耐酸化性に有効なＣｒを低く抑える替わりに、耐酸化性を補う元素として、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌを必須添加としているために、Ｎｉ中の合金元素の総量が増加する分、熱伝導率や融点が低下する傾向がある。
　耐酸化性を補うための合金元素量が多くなると、熱伝導率が低いことによって電極温度が下がりにくくなり、結果的に高温にさらされることになって酸化しやすくなったり、融点低下による溶損が影響する火花損耗を起こし易くなる恐れがあった。
　・・・
　本発明の目的は、上記事情に鑑みて内燃機関の高負荷化、高性能化に対応して、耐酸化性、耐火花損耗性に優れ、さらに製造性も優れた特性を有する点火プラグ用電極材料を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
　本発明者は・・・
点火プラグ用合金の耐酸化性向上させるには熱伝導率を高くすることが必要であり、かつ耐火花損耗性を向上させるには融点を高くすることが有効である
これらの２つの必要特性を同時に解決するには、Ｓｉを少量添加すること、Ｍｎ、Ａｌを低下させること、さらにＨｆ及び／またはＲｅを少量添加することを同時に満たすことが有効である
【０００７】
　すなわち本発明は、
質量％でＣ：０．１％以下（０を含む）、Ｓｉ：０．３〜３．０％、Ｍｎ：０．５％未満（０を含む）、Ｃｒ：０．５％未満（０を含む）、Ａｌ：０．３％以下（０を含む）、ＨｆとＲｅの１種または２種を合計で０．００５〜１．０％、残部はＮｉ及び不可避不純物からなる点火プラグ用電極材料
　・・・」
　「【発明を実施するための最良の形態】
・・・
【００１０】
　以下に本発明で規定した各元素の限定理由を説明する。
　・・・
　Ｓｉは、耐酸化性向上に非常に有効な元素である一方、熱伝導率、融点を低下させる元素であるため、良好な耐酸化性を得るために、熱伝導率、融点を大きく低下させない範囲で積極的に添加する。０．３％より少ないと耐酸化性の向上効果が少なく、一方、３．０％を超えて添加すると融点、熱伝導率の低下が大きくなることから、Ｓｉは０．３〜３．０％とした。。好ましいＳｉの下限は０．５％であり、また、好ましいＳｉの上限は１．５％である。
　・・・
【００１１】
　・・・
　Ａｌは、耐酸化性を高める元素である一方、熱伝導率を大きく低下させる元素であるため、Ｓｉをある程度含有する場合には、Ａｌは低く抑える必要がある。Ａｌは０．３％より多く添加すると熱伝導率が大きく低下することから、Ａｌは０．３％以下とした。好ましくは、０．１％以下がよく、０％（無添加レベル以下）であっても差し支えない。
【００１２】
　Ｈｆ及びＲｅは、ごく少量の添加で熱伝導率を高く保持したまま、耐酸化性及び高温強度を向上することができる重要な元素であり、本発明のＮｉ基合金においては必須添加する。
　・・・
　本発明において、Ｈｆ及びＲｅの含有量は、ＨｆとＲｅの１種または２種を・・・合計で０．００５〜１．０％とし・・・好ましい下限は、１種または２種の合計で０．０１％であり、またＨｆおよびＲｅの好ましい上限は、１種または２種の合計で０．５％である。
【００１３】
　本発明では、
上述した元素以外はＮｉ及び不可避的不純物として規定
不可避的不純物
これらはできるだけ低い方が望ましいが、Ｐ≦０．０３％、Ｓ≦０．０３％、Ｎ≦０．０５％、Ｏ≦０．０１％であれば点火プラグ電極用材料の基本特性に特に大きな影響を及ぼさないと考えられるので、この範囲であれば許容できる。
　・・・」
　「【実施例１】
【００１６】
　以下の実施例で本発明を更に詳しく説明する。
　真空溶解で１０ｋｇ鋼塊を作製し、均質化熱処理後、熱間加工を行い、熱間加工性を確認するとともに、３０ｍｍ角の棒材を作製した。・・・化学組成を表１に示す。
　試料Ｎｏ．１〜８は本発明合金、試料Ｎｏ．２１〜２３は比較合金である。・・・
【００１７】
【表１】
」
　ｂ　前記ａによれば、甲１には、内燃機関の点火プラグ用電極材料に関し（【０００１】）、点火プラグ用合金の耐酸化性を向上させるためには熱伝導率を高くすることが必要であり、かつ耐火花損耗性を向上させるには融点を高くすることが有効であるが、これらの２つの必要特性を同時に解決するには、Ｓｉを少量添加すること、Ｍｎ、Ａｌを低下させること、さらにＨｆ及び／またはＲｅを少量添加することを同時に満たすことが有効であることから（【０００６】）、質量％でＣ：０．１％以下（０を含む）、Ｓｉ：０．３〜３．０％、Ｍｎ：０．５％未満（０を含む）、Ｃｒ：０．５％未満（０を含む）、Ａｌ：０．３％以下（０を含む）、ＨｆとＲｅの１種または２種を合計で０．００５〜１．０％、残部はＮｉ及び不可避不純物からなる点火プラグ用電極材料（【０００７】）が記載され、不可避不純物については、できるだけ低い方が望ましいが、Ｐ≦０．０３％、Ｓ≦０．０３％、Ｎ≦０．０５％、Ｏ≦０．０１％の範囲であれば許容できること（【００１３】）が記載され、さらに、実施例（表１）として、Ｎｏ．２（Ｃ：０．００４質量％，
Ｓｉ：１．０９質量％
Ｈｆ：０．１１質量％
Ｓｉ：１．３８質量％
Ｈｆ：０．１３質量％
Ｓｉ：１．０３質量％
Ｈｆ：０．１７質量％
　ｃ　一方、本件訂正発明１のスパークプラグ電極における電極材料の成分元素とその含有量については「ａ）基礎材料としてのニッケルと、ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、ｃ）Ｓｉ及びＴｉからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と不可避不純物とから成り、前記元素ｂ）の全体割合が、電極材料の全質量に対し０．１〜０．２質量％であり、前記元素ｃ）の全体割合が、電極材料の全質量に対して１．０〜２．５質量％であり、かつ、電極材料の全質量に対して最大０．００３質量％の酸素含有率を有する」とされるところ、甲１の実施例におけるＮｏ．２，Ｎｏ．３，Ｎｏ．５のＳｉ及びＨｆは、いずれも、それぞれ、上記の「電極材料の全質量に対して１．０〜２．５質量％」である「Ｓｉ」「からなる」「元素ｃ）」及び「電極材料の全質量に対し０．１〜０．２質量％」である「Ｈｆ」「からなる」「元素ｂ）」に相当する。
　しかし、甲１の実施例におけるＮｏ．２，Ｎｏ．３，Ｎｏ．５においては「不可避的不純物」とされる酸素の含有量について測定値の記載はなく、酸素の含有量については、前記ｂのとおり【００１３】に「Ｏ≦０．０１％」という記載があるのみであるから、甲１に、本件訂正発明１で特定される「電極材料の全質量に対して最大０．００３質量％の酸素含有率」であることまでが記載されているとはいえない。
　したがって、本件訂正発明１は、甲１に記載された発明とはいえず、同様の理由により、本件訂正発明１を引用する本件訂正発明２〜１３も、甲１に記載された発明とはいえない。
（エ）本件訂正発明の進歩性について
　ａ　甲２には、以下の事項が記載されている。
　「【技術分野】
【０００１】
　本発明は、火花放電を行う
電極の材料にＮｉ基合金を用いた内燃機関用のスパークプラグ
　「【背景技術】
・・・
【０００３】
　・・・スパークプラグの使用の際には・・・電極材料が高温と火花放電による負荷の影響を受けると、電極材料を構成する結晶粒が粗大化（いわゆる粒成長）し・・・電極材料の内部へ酸素が進入しやすくなり、その結果、内部で酸化腐食が生じやすくなる虞がある。
【０００４】
　そこで粒成長を抑制するため、電極材料として、ＮｉにＹやＺｒ等の金属元素・・・の酸化物や窒化物等・・・が均一に拡散した状態で析出した電極材料を形成している。・・・」
　「【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
　しかしながら・・・電極材料のＮｉの母相に酸化物を析出させた場合、析出した酸化物が電極材料中に残ることとなるため、従来よりも高温となる環境において酸化物が分解してしまい、酸素によって内部腐食が進行する虞があった。
【０００７】
　本発明は上記問題点を解決するためになされたものであり、
Ｎｉの母相に金属間化合物が析出した電極材料を電極に用いることで、十分な耐高温酸化性と耐火花消耗性を得ることができるスパークプラグを提供することを目的とする
【課題を解決するための手段】
【０００８】
　上記目的を達成するために、請求項１に係る発明のスパークプラグは、
内燃機関の燃焼室内に露出され、中心電極との間に火花放電間隙を形成する接地電極を備えたスパークプラグにおいて、前記中心電極および前記接地電極の少なくとも一方は、Ｎｉを主成分とし、少なくとも粒界に金属間化合物が析出した電極材料
【０００９】
　また、請求項２に係る発明のスパークプラグは、請求項１に記載の発明の構成に加え、
前記金属間化合物は、少なくともＮｉと希土類金属とを含む化合物
【００１０】
　また、請求項３に係る発明のスパークプラグは、請求項１または２に記載の発明の構成に加え、
前記金属間化合物は、少なくともＮｉとＹとを含む化合物
【００１１】
　また、請求項４に係る発明のスパークプラグは、請求項３に記載の発明の構成に加え、前記電極材料は、Ｎｉを主成分とし、
Ｙ・・・を第１添加元素として含有し、その・・・含有量が、０．３重量％以上３重量％以下
【００１２】
　また、請求項５に係る発明のスパークプラグは、請求項４に記載の発明の構成に加え、前記電極材料は、
少なくともＳｉ、Ｔｉ・・・のうちの１種の元素を第２添加元素として含有する
【００１３】
　また、請求項６に係る発明のスパークプラグは、請求項５に記載の発明の構成に加え、前記電極材料は、
前記第２添加元素の含有量が１重量％未満
・・・
【００１８】
　また、請求項１１に係る発明のスパークプラグは、請求項１乃至１０のいずれかに記載の発明の構成に加え、
前記電極材料中の溶存酸素量が、３０ｐｐｍ以下である
・・・
【００２９】
　・・・なお、電極材料の内部腐食を抑制し、機械的な強度を維持するには、請求項１１に係る発明のように、電極材料中の溶存酸素量が３０ｐｐｍ以下であることが望ましい。」
　「【発明を実施するための最良の形態】
・・・
【００４２】
　・・・高温のもとで行われる火花放電に伴う負荷がかかる過酷な環境において・・・粒界に析出した金属間化合物が、いわゆるピン止めとして、粒成長を抑制する。・・・これにより・・・粒界を伝って外部から電極材料の内部に酸素が進入しても、その進入深度が深くなることはなく、酸化抑制に対し十分な効果を得ることができる。
・・・
【００４４】
　こうした金属間化合物は・・・主成分として含有するＮｉと希土類元素との化合物により構成されることが好ましく、少なくともＮｉとＹとを含む化合物・・・であれば、より好ましい。そして望ましくは、Ｎｉを主成分とし、Ｙ・・・を第１添加元素として０．３重量％以上３重量％以下含有するとよい・・・。第１添加元素の含有量が０．３重量％未満であると十分な析出物が生成しないため、粒成長の抑制が難しい。・・・
【００４５】
　・・・さらに第２添加元素として、少なくともＳｉ、Ｔｉ・・・のうちの１種の元素を電極材料に含有させれば電極材料の酸化抑制に効果がある・・・。・・・望ましくは、電極材料中の第２添加元素の含有量が１重量％未満であるとよく、特に、第２添加元素がＳｉであってその含有量が０．３重量％未満であると・・・さらに効果的である・・・。一方、第２添加元素の含有量が１重量％より多くなると、電極材料の比抵抗が高くなったり、熱伝導率が低くなったりするため十分な熱引きを行えず、耐火花消耗性が低下する虞がある。」
　ｂ　前記ａによれば、甲２には、電極の材料にＮｉ基合金を用いた内燃機関用のスパークプラグに関し（【０００１】）、Ｎｉの母相に金属間化合物が析出した電極材料を電極に用いることで、十分な耐高温酸化性と耐火花消耗性を得ることができるスパークプラグを提供することを目的とし（【０００７】）、その達成のために、内燃機関の燃焼室内に露出され、中心電極との間に火花放電間隙を形成する接地電極を備えたスパークプラグにおいて、前記中心電極および前記接地電極の少なくとも一方は、Ｎｉを主成分とし、少なくとも粒界に金属間化合物が析出した電極材料からなるスパークプラグが記載され（【０００８】【００４２】）、前記金属間化合物は、少なくともＮｉと希土類金属とを含む化合物、さらには、少なくともＮｉとＹとを含む化合物からなり、Ｙの含有量が０．３重量％以上３重量％以下であること（【０００９】〜【００１１】【００４４】）、少なくともＳｉ、Ｔｉのうちの１種の元素を１重量％未満含有すること（【００１２】【００１３】【００４５】）、電極材料中の溶存酸素量が３０ｐｐｍ以下であること（【００１８】【００２９】）も記載されている。
　ｃ　ここで、前記「（ウ）」「ｂ」「ｃ」で検討したとおり、甲１には、実施例として、表１に、Ｎｏ．２（Ｃ：０．００４質量％，
Ｓｉ：１．０９質量％
Ｈｆ：０．１１質量％
Ｓｉ：１．３８質量％
Ｈｆ：０．１３質量％
Ｓｉ：１．０３質量％
Ｈｆ：０．１７質量％
　一方、甲２には、前記ｂのとおり、電極材料中の溶存酸素量が３０ｐｐｍ以下であることが記載されているものの、Ｎｉと金属間化合物を形成する元素として記載されているのは、Ｙを含む希土類金属であって、かかる元素として希土類金属に属さないＨｆを用いることは、実施例を含めて一切記載されていない。
　また、甲１を参照しても、点火プラグ用電極材料における酸素は不可避的不純物として「Ｏ≦０．０１」質量％であれば許容できると記載されており（【００１３】）、これをさらに３０ｐｐｍ以下にまで低減することを動機付ける記載はない。
　以上のとおり、甲２に記載された電極材料は、Ｈｆを含まない点で甲１に記載された電極材料とは成分元素の組成が異なり、甲１には、電極材料における酸素含有量の上限値を３０ｐｐｍ以下に低減する動機付けの記載もないから、甲１、２に接した当業者にとって、甲１に記載された実施例の電極材料における酸素の含有量を、甲２の記載に基づいて３０ｐｐｍ以下にすることは、容易になし得たことではない。
（オ）以上のとおりであるから、異議申立書の第１０頁下から６行〜第１７頁第１１行に記載された前記（ア）の申立理由（新規性欠如、進歩性欠如）には、いずれも理由がない。
　ウ　実施可能要件違反
（ア）申立人は、異議申立書の第１７頁第１３〜１６行において「構成要件（ロ）が、電極材料の組成（構成要件（ハ）〜（リ））には関連しないものとして、本願と甲１（又は甲２）との相違点を主張した場合には、本願明細書の発明の詳細な説明の記載が、特許法第３６条第４項第１号の規定に違反します。」と主張する。
（イ）しかし、前記「イ」で説示したとおり、本件訂正発明１のスパークプラグ電極は、甲１に記載された点火プラグ用電極材料と合金組成が異なっており、また、甲１、２の記載に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、申立人の前記主張は、その前提において誤りがあり採用することはできない。本件訂正発明１を引用する本件訂正発明２〜１３についても同様である。
　したがって、異議申立書の第１７頁第１３〜１６行に記載された前記（ア）の申立理由には、理由がない。
第４　結論
　以上によれば、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件訂正請求により訂正された請求項１〜１３に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件訂正請求により訂正された請求項１〜１３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成２９年１０月１７日（２０１７．１０．１７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
改善された電極材料から製造されたスパークプラグ電極
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、合金ベースの電極材料から製造されるスパークプラグ電極に関する。
　【０００２】
　自動車エンジンとその部品の効率とエンジン動力の向上のための絶え間ない進歩に基づき、エンジン部材の材料にも常により高い要求が課されている。特に、燃料混合物の点火に際して主要な役割を果たす部材、つまりスパークプラグ、特にスパークプラグ電極は、特にエンジンルーム内の酸素リッチな雰囲気と高い温度によって高い負荷にさらされる。そのため前記の高い要求を満たしたスパークプラグを提供する必要がある。
　【０００３】
　スパークプラグ電極用の基礎材料としては、とりわけニッケル合金が使用される。それというのも、ニッケルは、合金の熱安定性に不可欠な高い融点温度と、腐蝕に対する高い安定性のいずれも有するからである。純粋な貴金属からなる材料又は白金もしくはイリジウムとの白金合金などの貴金属ベースの材料は、火花侵食消耗に対する耐消耗性に関して高められた安定性を示し、ひいては非常に高い電極の長い寿命を示すものの、白金製のスパークプラグ電極材料は、莫大な費用の点で経済的理由から、商慣習のニッケル合金との好適な代替ではない。その場合、火花侵食消耗もしくは侵食損失とは、電極表面へのアーク放電の作用によって引き起こされる電極の材料損耗を表す。
　【０００４】
　例えばニッケル合金製の従来のスパークプラグ電極においては、車両のエンジンルーム内の駆動条件下で、ニッケル表面の大部分と同様に電極材料内部のニッケルの一部も、周囲の酸素との反応によって酸化する。それによって、厚く、断熱性であり導電性を阻止もしくは低下させもするニッケル酸化物層が形成され、その層は、数時間後ですでに、酸化されていないニッケル基礎材料との結合の不足に基づき腐蝕もしくは火花侵食する傾向にある。
　【０００５】
　発明の概要
　全ての以下の質量％の表記は、明確に他の特徴付けがなされない限り、常に、電極材料の組成物の全質量に対するものであるという更なる説明を前置きする。
　【０００６】
　請求項１の特徴を有する本発明によるスパークプラグ電極は、極めて高い熱安定性と、明らかに低減された火花侵食消耗もしくは電極焼損という点で際だっており、かつ無類の耐酸化性及び耐蝕性を有する。従って、今までは貴金属製の電極材料と貴金属合金製の電極材料でしか達成されていなかった交換インターバルを可能にするスパークプラグ電極用の廉価な電極材料が提供される。本発明によれば、電極材料の表面上に形成された酸化物層が、以下の等式：
　【数１】
［式中、ａは、０．６〜０．８の範囲、好ましくは０．６５〜０．７５の範囲であるか、もしくはａは、殊に好ましくは０．７であり、かつｂは、３．１〜３．３の範囲、好ましくは３．１４〜３．２６の範囲であるか、もしくはｂは、殊に好ましくは３．２であり、かつＴは、ケルビンでの温度を表す］によって定義されるよりも低いか又はそれと同じである電気抵抗Ｒを有することによって達成される。
　【０００７】
　本発明によるスパークプラグ電極の表面上に形成する酸化物層は、最適な構造を有する。この場合、最適な構造とは、前記酸化物層が、従来の電極上に形成される酸化物層と比較して、均一かつ安定な結合を示し、それのみならず比較的薄く、かつ表面上で一様であることを表す。それは、電極表面上の酸化物層の低い電気抵抗を可能にする。本発明によれば、さらに、酸化物層と基礎材料、つまり酸化されていない電極材料との間の接触抵抗が低下し、その結果として導電性がさらに向上する。電極表面にある酸化物層の電気抵抗が低い、従って前記定義の等式によって決められるものと同じもしくはそれより低い場合に、火花放電に際して燃焼室内で電極表面の間に生ずる電圧は、迅速に電極の表面からその内部へと導かれるので、電極の表面上の局所的な負荷は明らかに減らされ、また極めて短時間であるにすぎない。電流を電極表面からスパークプラグ電極の内側へと迅速にかつ均一に導く能力は、電気抵抗が低いほどより大きくなる。本発明の更なる有利な効果は、電流が迅速に導かれることによって、火花にゆだねられる材料の局所的な加熱が抑えられるため、電極材料が酸化物をさらに形成する傾向が再び明らかに低くなり、従って極めて薄くかつ均質な酸化物層しか電極表面上に形成されないことによるものである。火花侵食及び腐蝕による電極材料の消耗は、本発明によるスパークプラグ電極の消耗速度が従来の電極材料製のスパークプラグ電極に対してかなり低下されることによって明らかに低減される。本発明による電極材料は、高温で燃焼室で主流な過酷な条件下にあっても安定かつ耐消耗性である。本発明によるスパークプラグ電極は貴金属不含であるが、従来のスパークプラグと比較して大きく改善された寿命を有する。特に好ましくは、該電極材料の抵抗は、既に先に定義した等式を満たすので、電極材料上に形成される酸化物層と電極材料の抵抗は、同様であり、特に好ましくは同じである。
　【０００８】
　本発明の好ましい実施形態及び改良は、従属請求項に示されている。
　【０００９】
　電極の表面上に形成される酸化物層が６Ｗ／ｍＫより高い、好ましくは８Ｗ／ｍＫより高い、特に好ましくは１０Ｗ／ｍＫより高い熱伝導性を有することが特に好ましい（前記熱伝導性は、２０℃で測定される）。酸化物を含む電極表面の熱が非常に迅速に電極内部に導かれると、厚く非常にはっきりした不均一に形成された電極表面上の酸化物層の形成が食い止められる。本発明によるスパークプラグ電極は、極めて薄い一様な酸化物層の点で際だっているので、該スパークプラグ電極は、スパークプラグの連続運転においても突出した安定性を備える。形成される酸化物層の熱伝導性が６Ｗ／ｍＫ未満であるときに、火花プラズマ中に局所的に高い温度が生じ、それは十分に迅速には周囲へと放出されないので、まさにその位置で好ましくは酸化物層が堆積し、まさにその位置で特に迅速に酸化物層が形成される。これによって、材料の侵食と腐蝕の傾向、ひいてはその消耗が高まり、熱の停滞が強く引き起こされ、これは消耗をさらに助長する。更に好ましくは、前記電極材料はまた、６Ｗ／ｍＫより高い熱伝導性を有し、特に好ましくは酸化物層の熱伝導性と電極材料の熱伝導性とは同じである。
　【００１０】
　好ましい一実施形態において、電極材料の表面上に形成される酸化物層は、１０μｍ未満の厚さを有し、もしくは特に好ましくは５〜８μｍの範囲の厚さを有する。本発明によれば、従って、かかる材料は、互いに組み合わされて、主流となる過酷な条件下での低い酸化物の形成傾向の点で際だった電極材料となる。形成する酸化物層が１０μｍ又はそれより厚い場合、該酸化物層は、断熱性にも導電性の点で絶縁性にも作用する。それは、またしても他の酸化物の形成を促進し、それによって電極材料の消耗速度も促進する。従って酸化物層の厚さが薄いほど、該材料は、火花侵食と、特に酸化的腐蝕に関してより安定である。
　【００１１】
　特に好ましくは、本発明によるスパークプラグ電極を形成する電極材料は、
　ａ）基礎材料としてのニッケルと、
　ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
　ｃ）Ｓｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｔｉ、Ａｇ及びＣｕからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
を含有し、前記元素ｂ）の全体割合は、電極材料の全質量に対して、０．１〜０．３質量％、好ましくは０．１〜０．２質量％、特に好ましくは０．１３〜０．１７質量％である。これらの本発明によるスパークプラグ電極は、表面上にある酸化物層が、上述の等式によって定義されるものと同じか又はそれより低い電気抵抗Ｒを有する電極材料の点で際だっているので、この電極材料に関して全ての上述の利点が達成される。また、該酸化物の、ひいては合金全体の熱伝導特性も際だっているので、該材料は、さらにまた極めて高い熱安定性を示し、かつそれに付随して明らかに低減された火花侵食消耗もしくは電極焼損を示す。前記材料の耐酸化性と耐蝕性は、連続負荷においても非常に良好である。元素ｂ）は、優れた電気的特性及び物理的特性の点で際だっており、該元素は、電極表面上に薄く一様な酸化物層の形成を支援する。元素ｂ）の０．３質量％を上回る濃度は、この元素の析出をもたらすので、該材料の耐蝕性と耐侵食性はまたもや低下する。それに対し、元素ｂ）の０．１質量％未満の濃度は、電極材料に対して十分に安定に作用しない。
　また、前記元素ｃ）の全体割合は、電極材料の全質量に対して、０．５〜３質量％、好ましくは１．０〜２．５質量％である。
　【００１２】
　該電極材料がアルミニウムを含まないことが更に好ましい。それによって、該材料は、公知のアルミニウムを含む材料に対して加工がより簡単に可能である。これは、かかる電極材料の製造のための費用を削減しうる。従って、今までは貴金属製の電極材料と貴金属合金製の電極材料でしか達成されていなかった交換インターバルを可能にするスパークプラグ電極用の廉価な電極材料が提供される。
　【００１３】
　好ましい一つの選択肢によれば、本発明によるスパークプラグ電極を形成する電極材料は、
　ａ）基礎材料としてのニッケルと、
　ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
　ｄ）Ｖ、Ｚｎ及びＴｉからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
を含有し、前記元素ｂ）の全体含有率は、電極材料の全質量に対して、０．５質量％以下、好ましくは０．３質量％以下であり、かつ前記元素ｄ）の全体含有率は、電極材料の全質量に対して、１．５〜１８質量％、好ましくは２〜１５質量％である。また、これらの本発明によるスパークプラグ電極は、表面上にある酸化物層が、上述の等式によって定義されるものより低い電気抵抗Ｒを有する電極材料の点で際だっているので、この電極材料に関しても全ての上述の利点が達成される。元素ｄ）、つまりＶ、Ｚｎ及びＴｉは、特に均質にニッケルマトリックス中に導入される。前記電極材料は、酸化物層と電極基礎材料との間の低い接触抵抗の点で際だっているので、その導電性は強く高められている。また、熱伝導特性も際だっているので、耐摩耗性の材料が形成される。元素Ｖ、Ｚｎ及びＴｉの酸化物の電気的特性も熱伝導性もその場合に非常に際だっているので、それどころか好ましくは反応性元素ｂ）を省くことができる。しかし、Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群からの少なくとも１種の他の元素を添加して合金化するかもしくは該元素を計量供給することが特に好ましい。この合金材料においても、元素ｂ）は、優れた電気的特性及び物理的特性の点で際だっており、該元素は既に先に詳細に説明したのと同じ有利な構造を形成する。元素ｄ）の割合が電極材料の全質量に対して１．５質量％未満である場合に、電極の基礎材料中の導電性はより低くなる。それというのも、元素ｄ）の金属酸化物の形成が僅かすぎて、それが電極材料中の接触抵抗を下げるからである。元素ｄ）の１５質量％より高い、それどころか１８質量％より高い割合は、電気的特性の改善及び電極材料の構造にもはや本質的な影響を及ぼさない。
　【００１４】
　更なる好ましい一つの選択肢によれば、電極材料は、以下の元素：
　ａ）基礎材料としての鉄と、
　ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
　ｅ）Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ及びＭｏからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
を含有し、前記元素ｂ）の全体含有率は、電極材料の全質量に対して、０．５質量％以下、好ましくは０．３質量％以下であり、かつ前記元素ｅ）の全体含有率は、電極材料の全質量に対して、１．５〜２９質量％、好ましくは２〜２５質量％である。また、これらの本発明によるスパークプラグ電極は、表面上にある酸化物層が、上述の等式によって定義されるものより低い電気抵抗Ｒを有する電極材料の点で際だっているので、この電極材料に関しても全ての上述の利点が達成される。それに対して、ニッケルとアルミニウムとの組み合わせ又はニッケルとクロムとの組み合わせも、十分に低い電気抵抗をもたらさない一方で、この本発明による電極材料は、元素の鉄を、元素ｅ）、つまりＡｌ、Ｃｒ、Ｎｉ及びＭｏと組み合わせて有する。それによって、非常に安定でかつ均質な構造が形成される。また、酸化物の熱伝導特性、ひいては合金全体の熱伝導特性は、際だっている。元素Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ及びＭｏの酸化物の電気的特性は、その場合とても際だって良好なので、それどころか、場合により好ましくは反応性元素ｂ）を省くことができる。しかし、Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群からの少なくとも１種の他の元素を添加して合金化するかもしくは該元素を計量供給することが特に好ましい。この合金材料においても、元素ｂ）は、優れた電気的特性及び物理的特性の点で際だっており、該元素は既に先に詳細に説明したのと同じ有利な構造を形成する。元素ｅ）の割合が電極材料の全質量に対して１．５質量％未満である場合に、電極の基礎材料中の導電性はより低くなる。それというのも、元素ｅ）の金属酸化物の形成が僅かすぎて、それが電極材料中の接触抵抗を下げるからである。元素ｅ）の２５質量％より高い、それどころか２９質量％より高い割合は、電気的特性の改善及び電極材料の構造にもはや本質的な影響を及ぼさない。
　【００１５】
　電極材料中の酸素の割合が、該電極材料の全質量に対して０．００３質量％未満であることが特に好ましい。電極材料中の酸素とは、本発明に関しては、ガス状で又は溶けて存在する各々の分子酸素のみならず、酸化物の形で結合された各々の酸素をも表す。言い換えると、本発明による電極材料、ひいては該材料から製造されるスパークプラグ電極も、スパークプラグ電極の始動前には、すなわち酸化物層がなければ、０．００３質量％未満の酸素割合を有することを意味する。スパークプラグ電極の始動前の酸素割合が０．００３質量％の上限を上回っている場合に、特にいわゆる反応性の金属元素であるＹ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂ、つまり元素ｂ）は、既に大部分がその酸化物の形で存在することが見出された。従って、前記の反応性元素の酸化物は、主に酸化物粒子として又は酸化物性の金属間化合物相として存在し、そのため合金マトリックスとは区別されている。従ってそれらは、スパークプラグの始動時にもはや酸素を結合できず、従って合金材料の耐酸化性の向上のためにもはや寄与しない。さらに、耐侵食性と材料の安定性もそれらに被害を受けるので、かかる電極材料の消耗速度は本発明による速度に対して明らかに高められている。スパークプラグ電極の始動前の初期酸素含有率が低いほど、不安定化する酸化物粒子の割合も、酸化物アグリゲートの割合も、又はそれどころか酸化物相の割合もより低くなり、前記材料は、スパークプラグの始動時に腐蝕及び火花侵食に対する保護がより良好となる。酸素割合についての０．００３質量％の上限値は、この場合に限界値であると思われ、そうしてこの値を下回る酸素含有率は良好かつ持続的に安定な電極材料をもたらす。この低い酸素含有率は、少なくとも１種の元素ｃ）を含有するニッケル基合金にとって特に重要であることが判明した。少なくとも１種の元素ｄ）を含有するニッケル基合金の場合に、又はしかしながら上述の鉄基合金の場合には、該材料の酸化されやすさの成立はより低いと思われるので、合金材料中のより高い酸素含有率にも許容しうる。電極材料中の酸素含有率は、その場合に、合金材料の試料の高温抽出によって従来の方法に従って測定することができる。
　【００１６】
　特に好ましくは、電極材料中の酸素の割合は、最大で０．００２質量％である。前記の上限未満では、スパークプラグの始動前の電極材料における金属酸化物の形成は非常に僅かなので、該電極は高温でも酸化に対して最適に保護され、さらに腐蝕及び侵食による不安定化に対しても保護される。
　【００１７】
　スパークプラグの始動前に、電極材料の全質量に対する電極材料中の酸化された元素ｂ）の全体割合が、１５モル％よりも低く、好ましくは１０モル％よりも低いことが、さらに好ましいものと見なされる。電極の始動前の酸化物性元素ｂ）の割合が１０モル％を上回るか、又はそれどころか１５モル％を上回るときに、その割合は既に非常に高いので、該反応性元素ｂ）は、火花の衝撃に際して電極材料を安定化するためにもはや十分に寄与できない。それというのも、前記元素は、既に酸化された形態で存在し、従って更なる酸素を結合できないからである。従って、少なくとも１種の元素ｃ）が添加され合金化された基礎材料、特にニッケルベース材料は、ここでより激しい酸化の影響下にあり、該電極材料はみるみるうちに消耗する。酸化された元素ｂ）の割合が高いほど、電極材料に及ぼされうる安定化効果はより低くなる。その一方で、酸化された元素ｂ）の割合が低いほど、結果的に、反応性元素がニッケル組織にもたらす安定化作用がより高くなる。
　【００１８】
　金属間化合物の第二の相の形成は、電極材料の安定性、つまりその耐酸化性並びに耐蝕性及び耐侵食性に関して特に不利であると示された。金属間化合物の第二の相は、既に説明したように、高い割合の反応性元素ｂ）が合金材料中に存在し、それが次いで基礎材料との不相容性に基づき固溶形で存在せずに金属間化合物の第二の相の形で存在する場合に特に形成する。これらの金属間化合物の第二の相は、電極材料の不安定化をもたらす。それというのも、該相は合金マトリックス中に均質に導入されずに、そこから分離して存在するので、合金元素間の結合が局所的にかつ更なる範囲にわたって低減されるからである。その合金組織は、金属間化合物の第二の相によって害される。従って、前記材料の電気抵抗は高められ、結果的に特に前記材料の熱伝導性と導電性は低減されるか、もしくは、これらは全範囲にわたって不均質になるので、局所的に高い温度変動が生ずることがあり、該材料はこの位置で広がり、そして該材料の剥離が引き起こされることがある。そのことは、電極材料の消耗を促進する。合金組織の撹乱は、電極材料中の金属間化合物の相の割合が１５モル％もしくはそれより高い場合に特に大きくなる。組成物全体に対して、１５モル％未満の割合、好ましくは１０モル％未満の割合を有する金属間化合物の相はなおも許容できるので、その不安定化作用は必ずもたらされるわけではなく、合金マトリックスは十分に安定的に形成されていることが判明した。金属間化合物の相の割合が低くなるほど、合金組織はより安定的に現れる。従って、金属間化合物の相は電極材料中に本質的に存在しないことが特に好ましい。
　【００１９】
　スパークプラグ電極用の本発明による電極材料は、中心電極の製造のためにも、外側電極のためにも、同時に両方の電極の製造のためにも使用することができる。前記材料から形成されたスパークプラグは、その寿命の点で、貴金属を含むことなく、貴金属材料製のスパークプラグで達成されるのとほぼ同じ範囲にある。
　【００２０】
　それに対して、従来の貴金属を含まないスパークプラグの寿命は約６００００ｋｍまでであるに過ぎない一方で、本発明によるスパークプラグ電極の寿命は、より著しく長く、すなわち９００００ｋｍの範囲である。そのことは、本質的により良好な市場に対する許容性をもたらし、環境技術的な理由からも経済的な理由からも好ましい。
　【００２１】
　本発明によれば、少なくとも１つのスパークプラグ電極を含み、従って改善された耐酸化性及び耐蝕性並びに火花侵食安定性及び熱伝導性を有するスパークプラグが提供される。
　【００２２】
　さらに、本発明は、
　ａ）基礎材料としてのニッケルと、
　ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
　ｃ）Ｓｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｔｉ、Ａｇ及びＣｕからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
を含有する電極材料を特徴とするスパークプラグ電極であって、前記元素ｂ）の全体割合が、電極材料の全質量に対して、０．１〜０．３質量％、好ましくは０．１〜０．２質量％、特に好ましくは０．１３〜０．１７質量％である前記スパークプラグ電極に関する。好ましくは、該電極材料は、電極材料の全質量に対して、０．００３質量％未満の酸素含有率を有する。この実施形態において、前記電極材料は、構造的な観点でも、化学・物理的な観点でも最適に構成されている。該材料は小さい電気抵抗を有し、熱伝導性に優れ、さらに耐酸化性であり、特に例えば車両のエンジンルーム内でスパークプラグで存在しうるような高められた温度でも火花侵食及び腐蝕に対して抵抗性である。前記材料は、加工性に優れ、かつ自体均質である。電極の表面上に形成される酸化物層は、良好に適合された材料に基づいて安定性であるが、十分に薄く、こうして熱伝導性と導電性に本質的に悪影響が及ぼされない。該材料は、堅牢性であり、つまり長い寿命でも安定であり、極めて低い消耗速度の点で際だっている。
　また、前記元素ｃ）の全体割合は、電極材料の全質量に対して、０．５〜３質量％、好ましくは１．０〜２．５質量％である。
　【００２３】
　さらに、本発明は、
　ａ）基礎材料としてのニッケルと、
　ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
　ｄ）Ｖ、Ｚｎ及びＴｉからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
を含有する電極材料を特徴とするスパークプラグ電極であって、前記元素ｂ）の全体含有率が、電極材料の全質量に対して、０．５質量％以下、好ましくは０．３質量％以下であり、かつ前記元素ｄ）の全体含有率は、電極材料の全質量に対して、１．５〜１８質量％、好ましくは２〜１５質量％である前記スパークプラグ電極に関する。
　【００２４】
　元素ｂ）の全体含有率についての値はゼロであってもよいことが留意される。
　【００２５】
　さらに、本発明は、
　ａ）基礎材料としての鉄と、
　ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
　ｅ）Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｉ及びＭｏからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
を含有する電極材料を特徴とするスパークプラグ電極であって、前記元素ｂ）の全体含有率が、電極材料の全質量に対して、０．５質量％以下、好ましくは０．３質量％以下であり、かつ前記元素ｅ）の全体含有率が、電極材料の全質量に対して、１．５〜２９質量％、好ましくは２〜２５質量％である前記スパークプラグ電極に関する。
　【００２６】
　元素ｂ）の全体含有率についての値はゼロであってもよいことが留意される。
　【００２７】
　３種の挙げられた選択肢の本発明による電極材料は、その場合、特に好ましくは、電極材料の全質量に対して、最大０．００３質量％の、特に０．００２質量％の酸素含有率を有する。
　【００２８】
　以下に、添付の図面を参照しながら本発明の好ましい実施形態を説明する。
　【図面の簡単な説明】
　【００２９】
　【図１】図１は、本発明によるスパークプラグ電極の断面図を示している。
　【図２】図２は、従来技術によるスパークプラグ電極の断面図を示している。
　【図３】図３は、電極の電気抵抗を温度との関係で示した対数グラフである。
　【図４】図４は、スパークプラグ電極の消耗減少を組成との関係で示している。
　【図５】図５は、電極の電気抵抗を温度との関係で示したアレニウスプロットである。
　【００３０】
　実施形態の説明
　以下に、図１、３、４及び５を参照しながら本発明の実施例によるスパークプラグ電極を説明する。
　【００３１】
　本発明による電極材料もしくは本発明によるスパークプラグの利点を、図１と図２とを比較することによって具体的に示す。図１及び図２は、電極の一部の走査型電子顕微鏡による５００倍の倍率での顕微鏡写真である。図１及び図２において、符号（１）は、その都度の電極基礎材料を表す。符号（２）は、上に酸化物層（３）が形成された電極材料の表面を表す。その上には、該電極が導入されているガス空間（４）がある。
　【００３２】
　図１は、本発明によるニッケル合金の顕微鏡写真である。前記ニッケル合金は、それぞれ電極材料の全質量に対して、０．２質量％のハフニウムを元素ｂ）として含有し、かつ１質量％のケイ素を元素ｃ）として含有し、さらに０．００１５質量％未満の酸素含有率を有する。本発明による電極材料における酸化物層（３）は、非常に薄くかつ一様に構成されており、かつ平均して約５〜８μｍの厚さであることがはっきりと確認される。そのことは、本発明により薄くかつ安定的に現れている酸化物保護層の形成に対して反応性元素ｂ）が及ぼす好ましい影響を明らかに示している。電極材料の内部の酸化された領域は、実質上存在しない。
　【００３３】
　そのことは、本発明による電極材料の安定性と、さらには耐蝕性及び耐侵食性を示している。
　【００３４】
　図２は、従来のニッケル合金の顕微鏡写真を示している。前記ニッケル合金は、１質量％のＡｌと、１質量％のＳｉと、０．２質量％のＹと、さらに０．００３３質量％の酸素含有率を有する。ここで、該電極の表面上にある酸化物層（３）は不均一で多孔質に形成されており、かつ酸化物領域が電極材料の内側の深くまで延びている遠くまで広がる大きな部分領域（６）を示す。該電極の表面上に形成された酸化物層は、より著しく厚く形成されており、かつ平均して１２〜２０μｍである。これらの不安定化効果は、電極材料の組成に直接起因している。ここでは、反応性の元素ｂ）は最適な濃度にあるものの、固溶した状態にはなくて、孤立したアグリゲートの形態もしくは金属間化合物の第二の相（５）の形態で存在し、それらはニッケルマトリックスから区別されている。こうして、ニッケル組織は欠陥を伴い、周囲の酸素は、一方で電極表面上のニッケルをより著しく激しく酸化し、他方で酸素が電極内部へと侵入し、ここで更なるニッケルも反応性の元素ｂ）からの金属間化合物の第二の相も酸化する。該電極材料は、結果として高い消耗速度の点で突出する。
　【００３５】
　図３は、温度Ｔ（℃）との対数的な関係における、２つの電極の酸化物層の電気抵抗Ｒ（Ω）の測定結果を示している。測定点が正方形で表される上方の曲線推移（１０）は、従来技術の電極（図２）について測定された。その下にある、測定値が×印で示されている曲線（１１）は、本発明による電極（図１）の測定結果である。電極表面上での本発明によるより薄い酸化物性の保護層によって電気抵抗Ｒが、全温度範囲において、従来の電極材料におけるものよりも著しく低いことがはっきりと分かる。従って、本発明による電極材料は、その場合に電極材料中で貴金属を使用することなく、卓越した導電性を有する。
　【００３６】
　図４は、以下の概要でまとめられている種々の組成の電極材料の種々の消耗速度を示している。図４では、その場合に、種々の電極材料について、１火花あたりの消耗Ｖ（μｍ３）が表されている。その場合に、菱形は、測定値の平均値を表し、かつ鉛直線はそのばらつきを表している。
　【００３７】
　【表１】
　【００３８】
　本発明による電極材料が、約２５％の消耗の低減をもたらすことがよく分かる。
　【００３９】
　図５においては、温度Ｔ′にわたる電気抵抗Ｒを表すアレニウスプロットが表されており、その際、温度Ｔ′は商１０００／Ｔ（Ｋ−１）によって表されている。それによって等式ｌｏｇＲ＝ａ＋ｂ＊
１０００／Ｔ
直
直
　【符号の説明】
　【００４０】
　１　電極基礎材料、　２　電極材料の表面、　３　酸化物層、　４　ガス空間、　５　金属間化合物の第二の相、　６　部分領域
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　電極材料から製造されたスパークプラグ電極であって、前記電極材料の表面上に存在する酸化物層が、以下の等式：
　【数１】
［式中、
０．６≦ａ≦０．８であり、
３．１≦ｂ≦３．
２
Ｔは、ケルビンでの温度を表す］によって定義されるよりも低いか又はそれと同じである電気抵抗Ｒ（Ω）を有し、
前記電極材料が、
　ａ）基礎材料としてのニッケルと、
　ｂ）Ｙ、Ｈｆ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｚｒ、Ｔａ及びＹｂからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と、
　ｃ）Ｓｉ及びＴｉからなる群から選択される少なくとも１種の他の元素と
不可避不純物とから成り、前記元素ｂ）の全体割合が、電極材料の全質量に対し０．１〜０．２質量％であり、前記元素ｃ）の全体割合が、電極材料の全質量に対して１．０〜２．５質量％であり、かつ、電極材料の全質量に対して最大０．００３質量％の酸素含有率を有することを特徴とする、前記スパークプラグ電極。
　【請求項２】
　ａが０．７であることを特徴とする、請求項１に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項３】
　ｂが３．２であることを特徴とする、請求項１又は２に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項４】
　電極材料の表面上の酸化物層が、２０℃で、６Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性を有することを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項５】
　電極材料の表面上の酸化物層が、２０℃で、８Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性を有することを特徴とする、請求項４に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項６】
　電極材料の表面上の酸化物層が、２０℃で、１０Ｗ／ｍＫを上回る熱伝導性を有することを特徴とする、請求項５に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項７】
　前記酸化物層が、１０μｍ未満の厚さを有することを特徴とする、請求項１から６までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項８】
　前記酸化物層が、５〜８μｍの範囲の厚さを有することを特徴とする、請求項７に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項９】
　前記元素ｂ）の全体割合が、電極材料の全質量に対して、０．１３〜０．１７質量％であることを特徴とする、請求項１に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項１０】
　前記電極材料が、電極材料の全質量に対して、最大０．００２質量％の酸素含有率を有することを特徴とする、請求項１から９までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項１１】
　前記電極材料中の金属間化合物の相の割合が、電極材料の全組成に対して、１５モル％よりも低いことを特徴とする、請求項１から１０までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項１２】
　前記電極材料中の金属間化合物の相の割合が、電極材料の全組成に対して、１０モル％よりも低いことを特徴とする、請求項１１に記載のスパークプラグ電極。
　【請求項１３】
　請求項１から１２までのいずれか１項に記載のスパークプラグ電極を少なくとも１つ含むスパークプラグ。