(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
マトリックスとしての樹脂と、
熱伝導性フィラーとしての無機材料粒子と、からなる無機有機複合組成物であって、
前記樹脂の結晶化度が５１．２％以上６０％以下であり、
前記樹脂に含まれる結晶の結晶サイズが１２５．５Å以上５００Å未満であり、
前記樹脂が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン系樹脂、ポリ酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール、ポリカーボネートの群から選択される少なくとも一種類の熱可塑性樹脂であり、
前記無機材料粒子が、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化亜鉛、酸化チタン、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭素繊維、カーボンナノチューブから選択される１種類以上であり、
前記無機有機複合組成物中の前記無機材料粒子の量が、０．１体積％以上１０体積％以下である、無機有機複合組成物。
【請求項２】
マトリックスとしての樹脂と、
熱伝導性フィラーとしての無機材料粒子と、からなり、
前記樹脂の結晶化度が４５％以上であり、
前記樹脂が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン系樹脂、ポリ酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール、ポリカーボネートの群から選択される少なくとも一種類の熱可塑性樹脂であり、
前記無機材料粒子が、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化亜鉛、酸化チタン、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭素繊維、カーボンナノチューブから選択される１種類以上である無機有機複合組成物の製造方法であって、
前記無機材料粒子を前記樹脂中に分散させてバルク体を作製する工程と、
前記バルク体にマイクロ波を照射するマイクロ波照射工程と、を有する無機有機複合組成物の製造方法。
【請求項３】
前記マイクロ波照射工程を行うことにより、
前記樹脂の融点が照射前に比較して５℃以上高くなる請求項２に記載の無機有機複合組成物の製造方法。
【請求項４】
前記マイクロ波照射工程を行うことにより、
前記樹脂の熱伝導率が照射前に比較して５％以上高くなる請求項２または３に記載の無機有機複合組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機有機複合組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
パソコン等の電子機器や自動車等に搭載される電子回路や半導体などの電子部品の小型化・高密度化に伴い、発熱性電子部品からの発熱量は増大の一途を辿っている。
【０００３】
また、電気自動車・ハイブリッド自動車に搭載されている動力源のモーターの高出力化がすすんでおり、モーターについても発熱量が増加している。
【０００４】
このため、これらの部材やその周辺部材において放熱対策が必須課題になっている。
【０００５】
そして、これらの電子機器等においては、放熱対策部材として電気的絶縁性が強く要求されている。この様な事情から、一般的に放熱部材としてはマトリックス樹脂材料中にフィラーとして絶縁性の無機材料粒子を充填させた無機／有機複合材料（無機有機複合組成物）が用いられている。（例えば、非特許文献１）
この様な無機有機複合組成物において高い熱伝導性を発現させるためには、フィラーとしての無機材料粒子の体積含有率（充填率）を大きくすることが望ましく、従来から検討がなされてきた。（特許文献１、２、非特許文献２）
マトリックス樹脂中への無機材料粒子の高充填化を行うことによって、熱伝導率は向上するものの、充填率を過剰に上げると、組成物の流動性が低下し成形性が悪くなり、製造過程上では好ましくないという問題がある。また、価格が高く、且つ樹脂と比較して比重が大きい無機材料粒子をフィラーとして大量に使用することは素材コストを増加させ、材料・部材の重量増にもつながるため望ましくないという問題もある。
【０００６】
この様な理由から、フィラー充填率が低く且つ高熱伝導性を有し、低コストの無機有機複合組成物は、軽量性と低価格を追求する自動車、電子電機産業等において特に望まれてきた。
【０００７】
低フィラー充填率での無機有機複合組成物の開発に於いては、無機材料粒子の表面を化学修飾させて樹脂材料間の界面に有機分子配列を制御した有機層を導入することによって熱伝導率を向上させる技術が知られている（非特許文献３）。また、優れた熱伝導性を持つ窒化ホウ素の積層体から剥離フィラーを調製して低フィラー充填率でも熱伝導性パスを形成させて高熱伝導化を図る技術（非特許文献３、４）が報告されている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】高熱伝導性コンポジット材料、シーエムシー出版、２０１１年、ｐｐ．１１１〜１２４
【非特許文献２】産業技術総合研究所：プレスリリース２００８年１０月１５日
【非特許文献３】産業技術総合研究所中部センター研究発表会資料、２０１１年６月、ｐｐ．１２
【非特許文献４】第２０回ポリマー材料フォーラム資料、２０１１年１１月、ｐｐ．３３
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１０−０２４４０６号公報
【特許文献２】特開２０１０−２８０８６０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、非特許文献３、４における低いフィラー充填率での高熱伝導性無機有機複合組成物は、フィラーである無機材料粒子の表面改質や、形状制御を念頭になされた高熱伝導性無機有機複合組成物の開発であり、樹脂状態の制御は考慮されていなかった。
【００１１】
本発明は、この様な事情に鑑みてなされたものであり、無機有機複合組成物を構成する樹脂の状態を制御することにより、熱伝導率を高めた無機有機複合組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、マトリックスとしての樹脂と、熱伝導性フィラーとしての無機材料粒子と、からなる無機有機複合組成物であって、前記樹脂の結晶化度が５１．２％以上６０％以下であり、前記樹脂に含まれる結晶の結晶サイズが１２５．５Å以上５００Å未満であり、前記樹脂が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン系樹脂、ポリ酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール、ポリカーボネートの群から選択される少なくとも一種類の熱可塑性樹脂であり、前記無機材料粒子が、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化亜鉛、酸化チタン、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭素繊維、カーボンナノチューブから選択される１種類以上であり、前記無機有機複合組成物中の前記無機材料粒子の量が、０．１体積％以上１０体積％以下である、無機有機複合組成物を提供する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明に係る高熱伝導性無機有機複合組成物においては、マトリックスとしての樹脂の結晶化度を制御することにより、無機有機複合組成物の熱伝導率を高めることができる。
【００１４】
このため、目的とする熱伝導率の無機有機複合組成物とする際に、高価な無機材料粒子の使用量を抑制することができるので、コストの低減を図ることができる。また、無機材料粒子の添加量を抑えることができるため、無機有機複合組成物の流動性の低下も抑制することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の実施形態に係る無機有機複合組成物の概念図
【図２】本発明に係る実施例１、および、比較例１〜３における、無機有機複合組成物の熱伝導率の説明図
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明を実施するための形態について図面を参照して説明するが、本発明は、下記の実施形態に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、下記の実施形態に種々の変形および置換を加えることができる。
【００１７】
本実施形態では、本発明の無機有機複合組成物について説明する。
【００１８】
本発明の無機有機複合組成物は、マトリックスとしての樹脂と、熱伝導性フィラーとしての無機材料粒子と、を含み、前記樹脂の結晶化度が４５%以上であることを特徴としている。
【００１９】
本発明に係る無機有機複合組成物の構造について説明する。
【００２０】
図１に本実施形態の無機有機複合組成物の構造の概念図を示す。
【００２１】
図１（ａ）は本実施形態の無機有機複合組成物の断面を拡大して示したものであり、図１（ｂ）は、図１（ａ）中の例えば点線で囲まれたＸ部分についてさらに拡大して示したものである。
【００２２】
図１（ａ）に示すように、本実施形態の無機有機複合組成物においては、フィラーである無機材料粒子１１が樹脂（樹脂材料）１２内に分散されている。
【００２３】
即ち、本発明に係る無機有機複合組成物は、フィラーとしての無機材料粒子１１とマトリックスとしての樹脂１２とを備えている。
【００２４】
そして、マトリックスとしての樹脂１２は、上記の様に結晶化度が４５%以上となり分子構造が秩序化されており、図１（ｂ）に示すように、無機有機複合組成物を構成する樹脂１２は、結晶１２１と結晶化していない部分１２２とを有している。
【００２５】
このようにフィラーである無機材料粒子間を司る秩序化されたマトリックス樹脂の結晶化を導入することにより、無機有機複合組成物の熱伝導性を高めることが可能になる。
【００２６】
このため、樹脂１２としては結晶化が可能な樹脂を用いることが好ましい。具体的には、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリ乳酸、ポリスチレン系樹脂、ポリ酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル、ブタジエン、スチレン共重合合成樹脂）、ＡＳ樹脂（アクリロニトリル、スチレンの共重合合成樹脂）、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール、ポリカーボネートの群から選択される少なくとも一種類の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。なお、用いる樹脂は１種類に限定されるものではなく、２種以上を組み合わせて用いることもできる。
【００２７】
樹脂を結晶化する手段については特に限定されるものではなく、上述の結晶化度を充足する様に結晶化できる手段であれば良いが、例えばマイクロ波を樹脂に対して照射することによって結晶化処理を行うことができる。
【００２８】
樹脂の結晶化度は無機有機複合組成物の熱伝導性を十分高めるため、４５%以上とすることができる。この際、上限値については限定されるものではなく、樹脂が結晶化できる範囲や、無機有機複合組成物に要求される熱伝導性能等に応じて選択することができる。ただし、製造工程において結晶化度を高めるため多くの時間をかけるのは生産性やコストの観点から好ましくなく、結晶化度は例えば４５%以上６０%以下とすることがより好ましい。
【００２９】
樹脂を結晶化する際、樹脂中に含まれる結晶のサイズ（結晶化した樹脂の結晶サイズ）については特に限定されるものではないが、無機有機複合組成物の熱伝導性をより高めるために、樹脂に含まれる結晶の結晶サイズは１００Å以上であることが好ましい。なお、結晶サイズを大きくするためには製造工程において多くの時間、コストを要することから、１００Å以上１００００Å未満であることがより好ましい。また、無機有機複合組成物の熱伝導性をより高めるため１２０Å以上１００００Å未満であることがさらに好ましい。無機有機複合組成物の熱伝導性及び生産性、製造上のコストの観点から１２０Å以上５００Å未満であることが特に好ましい。
【００３０】
樹脂の結晶化度、結晶サイズは、例えばＸ線回折による測定により確認することができる。
【００３１】
フィラーとしての無機材料粒子１１については、特に限定されるものではなく、無機有機複合材料に用いられている各種無機材料粒子を用いることができる。具体的には例えば、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化亜鉛、酸化チタン等の酸化物や、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等の窒化物、炭化ケイ素等の炭化物が挙げられる。また、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭素繊維、カーボンナノチューブ等も用いることができる。
【００３２】
なお、無機材料粒子は１種類に限定されるものではなく２種類以上のものを混合して用いることもできる。
【００３３】
特に六方晶の窒化ホウ素は良好な熱伝導および絶縁性を示すことから無機材料粒子として好ましく用いることができる。
【００３４】
無機材料粒子の形状については限定されるものではなく、用いる材料の特性等に応じて選択することができる。ただし、球状粒子よりもアスペクト比を有する扁平状粒子を用いた方が同じ体積充填率でも無機有機複合組成物の熱伝導率が向上するため、扁平状粒子を用いることが好ましい。
【００３５】
例えば、上記した六方晶の窒化ホウ素は扁平状粒子がファンデルワールス力によって積層した凝集系の集合体となっている。このため、高圧下での高速せん断を液中にて行うミル技術により、六方晶窒化ホウ素積層体を剥離させ、扁平状粒子とした無機材料粒子として用いることがより好ましい。
【００３６】
無機有機複合材料中に含まれる無機材料粒子の量については限定されるものではなく、要求される熱伝導性能、流動性等を考慮して選択することができる。ただし、流動性の低下を抑制する観点から、４０体積%以下であることが好ましい。下限値についても特に限定されるものではなく、要求される熱伝導性の程度、無機材料粒子の種類等により選択することができるが、十分な熱伝導性を確保する観点から、０．１体積%以上４０体積%以下であることがより好ましい。
【００３７】
ここまで、本実施形態の無機有機複合組成物に含まれる樹脂と無機材料粒子について説明してきたが、さらに必要に応じて分散剤、可塑剤、難燃剤等、必要な成分を添加しても良い。
【００３８】
以上説明してきた本実施形態の無機有機複合組成物においては、マトリックスとしての樹脂と、該樹脂中に分散させた無機材料粒子とを有し、マトリックス樹脂の結晶化により内部の樹脂構造が秩序化された構造を有する無機有機複合組成物である。
【００３９】
係る構成を有しているため、無機有機複合組成物の熱伝導率を高めることができる。
【００４０】
このため、従来の無機有機複合組成物と比して、同じ無機材料粒子の体積含有率であっても、熱伝導率が高くなる。この点について、以下に説明する。
【００４１】
無機材料粒子及び樹脂の熱伝導は、フォノン（格子振動）によるものである。物質中のフォノンの平均自由行程が長い方が熱伝導は高くなる。このフォノンの平均自由行程は、フォノンの散乱によって決まり、非晶質構造、結晶性構造と非晶質構造との界面、格子欠陥などに起因する。
【００４２】
ここで、一般的な無機材料粒子は結晶性であり、樹脂は非晶質構造体である。そのため、無機有機複合組成物の無機材料粒子とマトリックス樹脂との間と、マトリックス樹脂でフォノンの散乱が大きくなり、熱伝導率の低下の原因となっていた。
【００４３】
これに対して、本実施形態の無機有機複合組成物は、マトリックス樹脂の分子構造を制御して秩序化させた樹脂結晶化を促進しており、フォノンの散乱が抑制される。このため、無機有機複合組成物の熱伝導率が向上することを可能にしたものである。
【００４４】
次に、本実施形態の無機有機複合組成物の製造方法について以下に説明するが、係る製造方法に限定されるものではない。
【００４５】
本実施形態の無機有機複合組成物は、例えば無機材料粒子を樹脂中に分散させた後、結晶化を促進することにより製造することができる。
【００４６】
無機材料粒子を樹脂中へ分散させる方法は、特に制限がなく、従来の公知方法の分散方法から任意に採用することができる。例えば、加熱した樹脂と無機材料粒子とをあわせたものについて、撹拌機、超音波バス、ホモジナイザー、ボールミル等のミル、混錬機等により分散する方法等を好適に適用することができる。
【００４７】
また、無機材料粒子と樹脂の原料とを混合し、無機材料粒子を樹脂の原料中に十分に分散させた後、樹脂の原料について重合反応を行い、樹脂中に無機材料粒子が分散した状態とすることができる。なお、この場合、無機材料粒子を樹脂の原料溶液中に分散させる方法についても限定されるものではなく、例えば上記に列記した装置等を用いて分散する方法を適用することができる。
【００４８】
なお、既述の様に、フィラーとしての無機材料粒子は、球状粒子よりもアスペクト比を有する扁平状粒子を用いた方が同じ体積充填率でも無機有機複合組成物の熱伝導率が向上するため、予めフィラーの形状として、扁平状粒子としたものを用いることが好ましい。
【００４９】
フィラーを扁平状粒子とする方法としては、各材料により異なるため限定されるものではないが、例えば、窒化ホウ素の場合、上記の様に積層粒子である窒化ホウ素の積層体を剥離し、アスペクト比を高める方法が挙げられる。
【００５０】
また、マトリックスとしての樹脂は、上記の様に結晶化が可能な樹脂を用いるのが好適である。
【００５１】
このように、無機材料粒子と樹脂とを加熱混合および／または加熱混練する等して、樹脂中に無機材料粒子を分散させることにより、高熱伝導性無機有機複合組成物のバルク体を作製することが可能である。
【００５２】
そして、このバルク体を構成するマトリックス樹脂の結晶化を促進、制御することにより、さらに熱伝導率を向上させることができる。結晶化を促進、制御する方法としては特に限定されるものではないが、該バルク体を加熱することにより行うことができる。加熱手段としては特に限定されるものではないが、マイクロ波照射により加熱することが好ましい。すなわち、本発明の無機有機複合組成物は以下に説明するマイクロ波照射工程を有する製造方法により製造されることが好ましい。
【００５３】
これは、マトリックス樹脂の結晶化を、電気炉等の熱源を用いてバルク体を外部側から加熱し樹脂の結晶化を促進する場合、熱伝導性の低い樹脂は均一加熱状態とすることが困難であり、均質な結晶化を行うことができない場合がある。
【００５４】
これに対して、マイクロ波を照射して加熱を行う場合、バルク体内部から均一に加熱することが可能であるため、均質な結晶化の促進、並びに結晶化に伴う樹脂構造の秩序化を促進できる。また、例えば照射時間を調整することにより結晶化の制御も可能である。
【００５５】
このように無機有機複合組成物のバルク体を加熱する際にマイクロ波照射工程を実施した場合、本発明者らの検討によれば、電気炉等を用いた通常の外部加熱により同じ時間結晶化工程を実施した場合よりも結晶化が促進されることが確認された。また、結晶サイズも電気炉等を用いた外部加熱により実施した場合と比して５％以上１０%以下の範囲で大きく成長することが確認された。
【００５６】
マイクロ波の照射条件については限定されるものではなく、被照射物であるバルク体の材料や量、要求される熱伝導性等に応じて選択される結晶化度、結晶サイズ等に応じて任意に選択することができる。
【００５７】
このように、マイクロ波照射工程は、前記樹脂中に前記無機材料粒子を分散させた後に行われる工程であり、マイクロ波照射工程を行うことにより、樹脂の融点が照射前に比較して３％以上高くなるようにマイクロ波照射を実施することが好ましい。これは、マイクロ波照射を行うことにより樹脂の結晶化が進み、構造的に秩序化されることによって融点か高くなると考えられる。このように樹脂の融点を向上させることにより、無機有機複合組成物を放熱対策用途に用いる場合、樹脂の熱劣化を抑制することが可能になるため好ましい。
【００５８】
融点が高くなる程度についてその上限は限定されるものではなく、要求される性能や、用いた樹脂の特性により選択することができる。ただし、融点を高めるためにマイクロ波照射工程が長くなると生産性が低下し、コストが上昇することとなるから、樹脂の融点が照射前に比較して３%以上１０％以下の範囲で高くなるようにマイクロ波照射を行うことがより好ましい。
【００５９】
また、前記マイクロ波照射工程を行うことにより、前記樹脂の融点が照射前に比較して５℃以上高くなることが好ましい。これは、上記と同様に、マイクロ波照射を行うことにより樹脂の結晶化が進み、構造的に秩序化されることによって融点か高くなると考えられる。このように樹脂の融点を向上させることにより、無機有機複合材料を放熱対策用途に用いる場合、樹脂の熱劣化を抑制することが可能になるため好ましい。
【００６０】
融点が高くなる程度についてその上限は限定されるものではなく、要求される性能や、用いた樹脂の特性により選択することができる。ただし、融点を高めるためにマイクロ波照射工程が長くなると生産性が低下し、コストが上昇することとなるから、樹脂の融点が照射前に比較して５℃以上２０℃以下の範囲で高くなるようにマイクロ波照射を行うことがより好ましい。
【００６１】
さらに、前記マイクロ波照射工程を行うことにより、前記樹脂の熱伝導率が照射前に比較して５％以上高くなることが好ましい。この場合についても、本実施形態の無機有機複合組成物は熱伝導率が高い方が好ましいため、その上限値については限定されるものではない。しかし、生産性、コストの観点から、マイクロ波照射工程を行うことにより、樹脂の熱伝導率が５%以上１５％以下の範囲で向上するようにマイクロ波照射工程を行うことがより好ましい。
【００６２】
以上説明してきた本実施形態の無機有機複合組成物によれば、マトリックスとしての樹脂の結晶化度を制御することにより、無機有機複合組成物の熱伝導率を高めることができる。
【００６３】
このため、目的とする熱伝導率の無機有機複合組成物とする際に、高価な無機材料粒子の使用量を抑制することができるので、コストの低減を図ることができる。また、無機材料粒子の添加量を抑えることができるため、無機有機複合組成物の流動性を低下も抑制することが可能になる。
【実施例】
【００６４】
以下、実施例により本発明を詳細に説明するが、本発明は係る実施例に限定されるものではない。
［実施例１］
ε−カプロラクタム２０ｇを蒸留水に溶かした水溶液に６−アミノヘキサン酸１．６ｇとアジピン酸０．１２８ｇとを加えて撹拌溶解させ、２３０℃にて３時間重合させることにより、ポリアミドの1種であるナイロン６を合成した。
【００６５】
フィラーとしては剥離処理をした扁平状の窒化ホウ素を用いた。具体的には、積層体の窒化ホウ素（平均粒径５０００ｎｍ）を、湿式ジェットミルにて１７０ＭＰａの高圧下、２８０ｍ／ｓのせん断速度をかけることによって剥離工程を行い、扁平状の剥離フィラー（以下、剥離窒化ホウ素粒子と記述する）を作製し、これを用いた。
【００６６】
前記ナイロン６と前記剥離ホウ素粒子との複合組成物において、フィラー含有量が１０体積%となる様に、ナイロン６と剥離窒化ホウ素粒子とを混合した。そして、該混合物を１２０℃に加熱しながら、ボールミルを用いて混合・分散させた後、２４０℃、２ＭＰａで加熱、加圧することによって成形し、無機有機複合組成物のバルク体試料を得た。
【００６７】
次いで、作製した無機有機複合組成物のバルク体試料に対して２．４５ＧＨｚ、１．５ｋＷのマイクロ波を２０分間照射し、無機有機複合組成物中のマトリックス樹脂の結晶化を促進させ、複合組成物の樹脂の秩序化を行うマイクロ波照射工程を行った。
【００６８】
得られた試料について熱伝導率、結晶化度、結晶サイズ、樹脂の融点の測定を行った。
【００６９】
熱伝導率はレーザーフラッシュ法による熱拡散率・比熱・熱伝導率試験方法（ＪＩＳ  Ｒ１６１１）に準拠して測定した。また、樹脂の結晶化度、結晶サイズはＸ線回折のピーク半値幅から求め、樹脂の融点は加熱したＡＦＭのカンチレバーを樹脂に接触させることによって計測する局所加熱分析法を用いた。
【００７０】
結果を表１、表２、図２に示す。
［比較例１］
フィラーである無機材料粒子として実施例１において剥離工程を行わず、積層体の窒化ホウ素をそのまま用いた点、無機有機複合組成物のバルク体試料に対してマイクロ波照射工程を実施しなかった点以外は前記実施例１と同様にして無機有機複合組成物を作製した。
【００７１】
得られた試料についての評価に関しては、実施例１と同様に実施した。
【００７２】
結果を表１、表２、図２に示す。
［比較例２］
無機有機複合組成物のバルク体試料に対してマイクロ波照射工程を行わない以外は実施例１と同様にして、無機有機複合組成物を作製した。
【００７３】
得られた試料についての評価に関しては、実施例１と同様に実施した。
【００７４】
結果を表１、表２、図２に示す。
［比較例３］
実施例１における無機有機複合組成物のバルク体試料に対するマイクロ波照射工程にかえて、電気炉により無機有機複合組成物のバルク体を加熱し、無機有機複合組成物中の結晶化を行い、無機有機複合組成物を作製した。
【００７５】
マイクロ波照射工程にかえて電気炉により無機有機複合組成物のバルク体試料を加熱した点以外は実施例１と同様に行っている。
【００７６】
電気炉により無機有機複合組成物を加熱し、結晶化を行う際の加熱条件としては加熱温度を１１０℃として２０分間実施した。
【００７７】
得られた試料についての評価に関しては実施例１と同様に実施した。
【００７８】
結果を表１、表２、図２に示す。
【００７９】
各測定結果について以下に説明する。
（結晶化度）
実施例１、比較例１〜３の無機有機複合組成物中のマトリックス樹脂の結晶化度を表１に示す。
【００８０】
【表１】
0006037263.tif 000002
表１から明らかなように、マイクロ波照射によって結晶化を促進させた実施例１の無機有機複合組成物は、結晶化処理（加熱）を行っていない、または、電気炉加熱によって樹脂を結晶化させた比較例１〜３の試料に比して、高い結晶化度を示した。
【００８１】
具体的には、結晶化工程を行っていない比較例１の結晶化度は２８．５％、比較例２の結晶化度は３１．８％、実施例１のマイクロ波照射と同じ時間、電気炉により加熱を行った比較例３の結晶化度は４４．７％であった。これに対して、マイクロ波照射を用いた実施例１の結晶化度は５１．２％であった。
【００８２】
以上の結果から、同じ無機材料粒子の粉体含有量であり、かつ同種の樹脂を用いてもマイクロ波照射により結晶化を行った実施例１は比較例１〜３と比較して約１５％〜８０％高い結晶化が促進されたことが分かる。このことから、結晶化処理を行う場合、高い結晶化度を得るためにはマイクロ波照射工程により実施することが好ましいことがわかる。
（結晶サイズ）
実施例１、比較例１〜３の無機有機複合組成物中のマトリックス樹脂の結晶サイズを表1に示す。
【００８３】
表１から明らかなように、マイクロ波照射によって結晶化を促進させた実施例１の無機有機複合組成物は、結晶化処理（加熱）を行っていない、または、電気炉加熱によって樹脂を結晶化させた比較例１〜３の試料と比して、結晶サイズが大きくなった。
【００８４】
具体的には、結晶化工程を行っていない比較例１の結晶サイズは８９．５Å、比較例２の結晶サイズは１１０．７Å、実施例１のマイクロ波照射と同じ時間、電気炉により加熱を行った比較例３の結晶サイズは１１５．８Åであった。これに対し、マイクロ波照射を用いた実施例１の結晶サイズは１２５．５Åであった。
【００８５】
以上の結果から、同じ無機材料粒子の粉体含有量であり、かつ同種の樹脂を用いてもマイクロ波照射により結晶化を行った実施例１は、比較例１〜３と比較して約８％〜４０％結晶サイズが大きくなるよう反応が促進されたことになる。
【００８６】
以上のように、本発明の無機有機複合組成物である実施例１は、結晶化度が高く、且つ結晶サイズも大きい構造を有していることが分かる。
（熱伝導率）
実施例１、比較例１〜３の無機有機複合組成物の熱伝導率を、図２に示す。
【００８７】
図２から明らかのように、マイクロ波照射によってマトリックス樹脂の結晶化を促進し、結晶化度が５１．２％である実施例１は、フィラー含有量が同じで、無機材料粒子、樹脂として同じ材料を用いているが結晶化度の低い比較例１〜３の無機有機複合組成物と比して、高い熱伝導率を示した。
【００８８】
具体的には、比較例１の熱伝導率は１．１６Ｗ／ｍＫ、比較例２の熱伝導率は１．９８Ｗ／ｍＫ、実施例１のマイクロ波照射と同じ時間、電気炉により加熱を行った比較例３の試料の熱伝導率は２．０６Ｗ／ｍＫであるのに対し、実施例１の熱伝導率は２．２２Ｗ／ｍＫであった。
【００８９】
すなわち、結晶化度の大きな実施例１の試料は、比較例１〜３の試料と比較して約７％〜９１％高い熱伝導率を示した。
【００９０】
これは、本発明の無機有機複合組成物である実施例１の無機有機複合組成物は結晶化度が高いため、マトリックス樹脂のフォノンの散乱を抑制し、高熱伝導率を示すものである。
【００９１】
そして、マトリックス樹脂の結晶化を促進した構造を有する実施例１の無機有機複合組成物は、無機材料粒子の含有量が１０体積％であるにも関わらず、上記の様に熱伝導率が２．２２Ｗ／ｍＫであり、低い無機材料粒子の含有率でも、高い熱伝導率を有することが確認できた。
（無機有機複合組成物のマトリックス樹脂の融点）
実施例１、比較例１〜３の無機有機複合組成物中のマトリックスとしての樹脂の融点を表２に示す。
【００９２】
【表２】
0006037263.tif 000003
無機有機複合組成物を放熱材料の用途に用いる場合、該無機有機複合組成物を構成する樹脂の融点は、無機有機複合組成物の耐劣化性の指標として用いられている。このため、無機有機複合組成物の樹脂の融点は重要な特性である。
【００９３】
表２から明らかなように、剥離窒化ホウ素粒子を樹脂に分散させ、マイクロ波照射によって結晶化を促進させた実施例１の無機有機複合組成物は、比較例１〜３の無機有機複合組成物と比して、高い樹脂融点を示した。
【００９４】
具体的には、比較例１のマトリックス樹脂の融点は２１９℃、比較例２のマトリックス樹脂の融点は２２０℃、実施例１のマイクロ波照射と同じ時間、電気炉により加熱を行った比較例３の試料のマトリックス樹脂融点は２２３℃であった。これに対し、実施例１のマイクロ波照射によりマトリックス樹脂の結晶化を促進した無機有機複合組成物のマトリックス樹脂の融点は２３０℃であり、同じ無機材料粒子の含有量かつ同種の樹脂を用いても約１０℃（比較例１〜３と比較して約３〜５％の向上）の高い融点を示した。
【００９５】
この様に本発明の無機有機複合組成物は、マトリックスとしての樹脂の結晶化度を制御することにより、無機有機複合組成物の熱伝導率を高めることができる。また、マトリックス樹脂の融点を高めることができる。
【００９６】
このため、自動車、航空機、電子機器に搭載される電子部品パッケージング、ＬＥＤの封止材や放熱基板など、軽量性、素材コスト低減化に資する高熱伝導性無機有機複合材料が必要な様々な用途において、好適に利用することができる。
【図２】
0006037263.tif 000004
【図１】
0006037263.tif 000005