【手続補正書】
【提出日】平成23年9月1日(2011.9.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
カーボンナノチューブを含有するカーボンナノチューブ粉末であって、該カーボンナノチューブは実質的に１以上のグラファイト層からなり、該グラファイト層は重なって配置された２以上のグラフェン層から構成され、および該グラファイト層は巻き上げ構造を形成することを特徴とし、および該カーボンナノチューブは断面においてグラファイト層のらせん状配置を示し、該カーボンナノチューブの平均径は３〜１００ｎｍ、好ましくは４〜７５ｎｍ、特に好ましくは５〜３０ｎｍであることを特徴とする、前記カーボンナノチューブ粉末。
【請求項２】
実質的に１以上のグラファイト層からなり、該グラファイト層は重なって配置された２以上のグラフェン層から構成され、および該グラファイト層は巻き上げ構造を形成することを特徴とするカーボンナノチューブであって、該カーボンナノチューブは断面においてグラファイト層のらせん状配置を示し、該カーボンナノチューブの平均径は３〜１００ｎｍ、好ましくは４〜７５ｎｍ、特に好ましくは５〜３０ｎｍであることを特徴とする、前記カーボンナノチューブ。
【請求項３】
Ｃ１〜Ｃ３−炭化水素を、不均一触媒により、５００〜１０００℃、好ましくは６００〜８００℃の温度で、移動床を有する反応器中で触媒的に分解し、用いる触媒は、ＣｏおよびＭｎの合計を基準として４０〜６０モル％のＣｏの割合および６０〜４０モル％のＭｎの割合でのＣｏおよびＭｎをベースとする遷移金属触媒であり、反応帯域中での触媒の平均滞留時間は１時間以下であり、および前記炭化水素を、個々にまたは混合物の形態で不活性ガス、特に窒素または希ガスとともに反応させることを特徴とする、請求項１に記載のカーボンナノチューブ粉末の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
カーボンナノチューブは、専門的な文献において長期間知られている。Ｉｉｊｉｍａ（出版物：Ｓ．Ｉｉｊｉｍａ、Ｎａｔｕｒｅ ３５４、５６〜５８頁、１９９１年）は、通常、ナノチューブの発見者として名前が挙げられるが、このような材料、特に複数のグラファイト層を有する繊維状グラファイト材料は、１９７０年代または１９８０年代の始め頃から既知であった。炭化水素の触媒分解からの非常に細い繊維状の炭素の堆積は、ＴａｔｅｓおよびＢａｋｅｒによって初めて記載された（英国特許ＧＢ１４６９９３０Ａ１、１９７７年および欧州特許ＥＰ５６００４Ａ２、１９８２年）。しかしながら、短鎖炭化水素に基づいて製造されたカーボンフィラメントは、それらの直径に関してより詳細に記載されていない。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
実施例２において製造したカーボンナノチューブ粉末をポリカーボネート（Ｍａｋｒｏｌｏｎ  ２８０５）と一緒に共回転２軸スクリュー押出機（ＺＳＫ  ２６Ｍｃ、Ｌ／Ｄ  ３６）の主供給口中に導入した。押出機の温度は２８０℃であった。スループットを２６ｋｇ／時複合材料に調節した。速度を４００ｒｐｍに調節した。カーボンナノチューブ粉末とポリカーボネートの質量比は５：９５であった。押出機から出るストランドを水槽中で冷却し、次いで造粒した。複合材料から調製された断面のＴＥＭ写真は、ポリカーボネート中で単独で存在するカーボンナノチューブを示す。
本発明の好ましい態様は、以下を包含する。
［１］  カーボンナノチューブを含有するカーボンナノチューブ粉末であって、該カーボンナノチューブは実質的に１以上のグラファイト層からなり、該グラファイト層は重なって配置された２以上のグラフェン層から構成され、および該グラファイト層は巻き上げ構造を形成することを特徴とし、および該カーボンナノチューブは断面においてグラファイト層のらせん状配置を示し、該カーボンナノチューブの平均径は３〜１００ｎｍ、好ましくは４〜７５ｎｍ、特に好ましくは５〜３０ｎｍであることを特徴とする、前記カーボンナノチューブ粉末。
［２］  カーボンナノチューブの直径に対する長さの割合は、少なくとも５、特に少なくとも３０、特に好ましくは少なくとも５０であることを特徴とする、［１］に記載のカーボンナノチューブ粉末。
［３］  不純物、特に金属または金属化合物、特に好ましくは金属酸化物の含有量は、粉末中で７重量％以下、好ましくは５重量％以下であることを特徴とする、［１］または［１］に記載のカーボンナノチューブ粉末。
［４］  不純物として、遷移金属、特に元素の周期系の亜族ＶＩＩおよびＶＩＩＩの、またはアルカリ金属またはアルカリ土類金属の金属または金属化合物、またはケイ素また酸化ケイ素、特に群アルミニウム、マグネシウム、チタニウム、ジルコニウム、ナトリウム、カルシウム、鉄、ニッケル、マンガン、モリブデンおよびコバルトから選択される金属または金属化合物が挙げられることを特徴とする、［３］に記載のカーボンナノチューブ粉末。
［５］  熱分解堆積カーボンの含有量は、粉末中で７重量％以下、好ましくは２重量％以下、特に好ましくは１重量％以下であることを特徴とする、［１］〜［４］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末。
［６］  カーボンナノチューブ粉末は凝集体の形態であり、少なくとも９５重量％の凝集体粒子が５μｍ〜１００００μｍ、好ましくは３０μｍ〜５０００μｍ、特に好ましくは５０μｍ〜３０００μｍの範囲での外径を有することを特徴とする、［１］〜［５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末。
［７］  カーボンナノチューブ粉末の嵩密度（ＥＮ  ＩＳＯ  ６０による）は、２０〜４５０ｋｇ／ｍ３、好ましくは８０〜３５０ｋｇ／ｍ３、極めて特に好ましくは１１０〜２５０ｋｇ／ｍ３であることを特徴とする、［１］〜［５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末。
［８］  特定の表面積（ＢＥＴによる窒素吸着）は、２０〜１５００ｍ２／ｇ、好ましくは３０〜８００ｍ２／ｇ、特に好ましくは９０〜６００ｍ２／ｇであることを特徴とする、［１］〜［７］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末。
［９］  カーボンナノチューブは、断面を見た場合、５００ｎｍまで、好ましくは１００ｎｍまで、特に好ましくは５０ｎｍまでの最大外径を有することを特徴とする、［１］〜［８］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末。
［１０］  実質的に１以上のグラファイト層からなり、該グラファイト層は重なって配置された２以上のグラフェン層から構成され、および該グラファイト層は巻き上げ構造を形成することを特徴とするカーボンナノチューブであって、該カーボンナノチューブは断面においてグラファイト層のらせん状配置を示し、該カーボンナノチューブの平均径は３〜１００ｎｍ、好ましくは４〜７５ｎｍ、特に好ましくは５〜３０ｎｍであることを特徴とする、前記カーボンナノチューブ。
［１１］  カーボンナノチューブの直径に対する長さの割合は、少なくとも５、特に少なくとも１０、特に好ましくは少なくとも２０、極めて特に好ましくは少なくとも５０であることを特徴とする、［１０］に記載のカーボンナノチューブ。
［１２］  不純物、特に金属または金属化合物、特に好ましくは金属酸化物の含有量は、カーボンナノチューブ中で７重量％以下、好ましくは５重量％以下であることを特徴とする、［１０］または［１１］に記載のカーボンナノチューブ。
［１３］  不純物として、遷移金属、特に元素の周期系の亜族ＶＩＩおよびＶＩＩＩの、またはアルカリ金属またはアルカリ土類金属の金属または金属化合物、またはケイ素また酸化ケイ素、特に群アルミニウム、マグネシウム、チタニウム、ジルコニウム、ナトリウム、カルシウム、鉄、ニッケル、マンガン、モリブデンおよびコバルトから選択される金属または金属化合物が挙げられることを特徴とする、［１２］に記載のカーボンナノチューブ。
［１４］  熱分解堆積カーボンの含有量は、カーボンナノチューブ中で７重量％以下、好ましくは２重量％以下、特に好ましくは１重量％以下であることを特徴とする、［１０］〜［１３］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ。
［１５］  カーボンナノチューブは、断面を見た場合、５００ｎｍまで、好ましくは１００ｎｍまで、特に好ましくは５０ｎｍまでの最大外径を有することを特徴とする、［１０］〜［１４］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ。
［１６］  Ｃ１〜Ｃ３−炭化水素を、不均一触媒により、５００〜１０００℃、好ましくは６００〜８００℃の温度で、移動床を有する反応器中で触媒的に分解し、用いる触媒は、ＣｏおよびＭｎの合計を基準として４０〜６０モル％のＣｏの割合および６０〜４０モル％のＭｎの割合でのＣｏおよびＭｎをベースとする遷移金属触媒であり、反応帯域中での触媒の平均滞留時間は１時間以下であり、および前記炭化水素を、個々にまたは混合物の形態で不活性ガス、特に窒素または希ガスとともに反応させることを特徴とする、［１］〜［９］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末の製造方法。
［１７］  反応帯域での触媒の平均滞留時間は、２０〜４５分、好ましくは２５〜３５分であることを特徴とする、［１６］に記載の方法。
［１８］  触媒は、ＣｏおよびＭｎの合計を基準として４５〜５５モル％のＣｏの割合および５５〜４５モル％のＭｎの割合を有することを特徴とする、［１６］または［１７］に記載の方法。
［１９］  ［１］〜［９］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末を、特にエネルギーの導入により粉砕または分散することによって、脱凝集化（ｄｅａｇｇｌｏｍｅｒａｔｅ）することを特徴とする、［１０］〜［１５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブの製造方法。
［２０］  ポリマー、ゴム、セラミック、金属、金属合金、ガラス、繊維製品および複合材料のための添加剤としての、［１］〜［９］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末または［１０］〜［１５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブの使用。
［２１］  電極、太陽電池、作動装置、センサー、インクまたはペーストにおける、並びにエネルギー貯蔵手段における、特にバッテリー、アキュムレーター、燃料電池またはコンデンサーにおける、導電性添加剤としての、［１］〜［９］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末、または［１０］〜［１５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブの使用。
［２２］  医薬品活性成分のための、または作物保護用活性成分のための基材としての、［１］〜［９］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末、または［１０］〜［１５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブの使用。
［２３］  特に揮発性化合物のための、例えば気体のためのまたは生物学的化合物のための、例えば酵素のための吸収剤としての、［１］〜［９］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末、または［１０］〜［１５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブの使用。
［２４］  触媒のための担体または容器としての、［１］〜［９］のいずれかに記載のカーボンナノチューブ粉末、または［１０］〜［１５］のいずれかに記載のカーボンナノチューブの使用。