(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機エレクトロルミネセント素子を供給するための方法であって、
隣接する第１の電極間を互いに電気的に絶縁するために、隣接する前記第１の電極間に第１の幅を有する第１のギャップを空けて離した前記第１の電極のパターンで覆われた基板を供給するステップと、
有機発光積層体を、前記第１の電極のパターンの上に、連続層として配するステップと、
第２の電極を、前記有機発光積層体の上に、連続層として配するステップと、
前記第１の電極の覆われていないコンタクト領域を与えるために、前記第１のギャップの上に前記第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを与えるべく、前記第１の電極間の前記第１のギャップの上の前記第２の電極及び前記有機発光積層体を除去するステップと、
前記第１の電極の上に第１の電気的接続を配するとともに、前記第２の電極の上に第２の電気的接続を配するステップと、
前記基板にシールされた、導電性パスを有する、カバー蓋が、前記エレクトロルミネセント積層体と前記カバー蓋の内側との間にギャップを与えるように、前記エレクトロルミネセント積層体を封入するステップと、
前記第１及び第２の電気的接続を前記カバー蓋の内側に配置された前記導電性パスに接続することによって、前記複数のエレクトロルミネセント積層体の前記直列接続を与える、前記直列接続に関連する少なくとも１つのエレクトロルミネセント積層体の前記第１の電極と前記直列接続に関連する他のエレクトロルミネセント積層体の前記第２の電極との間に導電性ブリッジを確立するステップと、を有する、方法。
【請求項２】
前記除去するステップが、プラズマエッチングによって行なわれる、ことを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記除去するステップが、レーザ切断によって行なわれる、ことを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項４】
前記除去するステップが、接着テープを介した機械的な除去によって行なわれる、ことを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項５】
前記方法が、
所望のアプリケーションに応じた順序で前記エレクトロルミネセント積層体を直列接続するパターンで、前記カバー蓋に前記導電性パスを与えるステップを更に有する、ことを特徴とする、請求項１乃至４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記第１又は第２の電極の少なくとも１つに駆動電圧を与えるために、前記第１又は第２の電極の少なくとも１つの上に導電性材料を配することにより前記カバー蓋に含まれる、少なくとも１つの電気的フィードスルーに、前記第１又は第２の電極の少なくとも１つを接続するステップを更に有する、ことを特徴とする、請求項１乃至５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
連続層として配された前記有機発光積層体の上に、前記第２の電極を連続層として配するステップの後に、前記除去するステップが行われる、請求項１記載の方法。
【請求項８】
第１及び第２の電極と前記第１及び第２の電極間に配された有機発光積層体とをそれぞれ有する、直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体を支持する基板と、
前記基板にシールされて前記エレクトロルミネセント積層体を封入するカバー蓋であって、前記エレクトロルミネセント積層体と当該カバー蓋の内側との間にギャップを与える、カバー蓋と、
を有する、有機エレクトロルミネセント素子であって、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の少なくとも１つのエレクトロルミネセント積層体の第１の電極は、導電性ブリッジを介して、隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極へ接続され、
前記導電性ブリッジは、前記カバー蓋の内側上に配された導電性パスと、前記第１の電極を前記導電性パスに接続する第１の電気的接続と、前記第２の電極を前記導電性パスに接続する第２の電気的接続と、を有し、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の隣接するエレクトロルミネセント積層体の第１の電極同士は、第１の幅を有する第１のギャップを空けて、互いに離れており、
前記隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極同士は、前記第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを空けて、互いに離れており、
前記第２の電極と前記有機発光積層体の幅が等しい、
有機エレクトロルミネセント素子。
【請求項９】
第１及び第２の電極と前記第１及び第２の電極間に配された有機発光積層体とをそれぞれ有する、直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体を支持する基板と、
前記基板にシールされて前記エレクトロルミネセント積層体を封入するカバー蓋であって、前記エレクトロルミネセント積層体と当該カバー蓋の内側との間にギャップを与える、カバー蓋と、
を有する、有機エレクトロルミネセント素子であって、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の少なくとも１つのエレクトロルミネセント積層体の第１の電極は、導電性ブリッジを介して、隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極へ接続され、
前記導電性ブリッジは、前記カバー蓋の内側上に配された導電性パスと、前記第１の電極を前記導電性パスに接続する第１の電気的接続と、前記第２の電極を前記導電性パスに接続する第２の電気的接続と、を有し、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の隣接するエレクトロルミネセント積層体の第１の電極同士は、第１の幅を有する第１のギャップを空けて、互いに離れており、
前記隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極同士は、前記第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを空けて、互いに離れており、
前記第１の電気的接続と接続する前記第１の電極の面が、前記第２の電気的接続と接続する前記第２の電極の面と異なる高さにある、有機エレクトロルミネセント素子。
【請求項１０】
第１及び第２の電極と前記第１及び第２の電極間に配された有機発光積層体とをそれぞれ有する、直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体を支持する基板と、
前記基板にシールされて前記エレクトロルミネセント積層体を封入するカバー蓋であって、前記エレクトロルミネセント積層体と当該カバー蓋の内側との間にギャップを与える、カバー蓋と、
を有する、有機エレクトロルミネセント素子であって、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の少なくとも１つのエレクトロルミネセント積層体の第１の電極は、導電性ブリッジを介して、隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極へ接続され、
前記導電性ブリッジは、前記カバー蓋の内側上に配された導電性パスと、前記第１の電極を前記導電性パスに接続する第１の電気的接続と、前記第２の電極を前記導電性パスに接続する第２の電気的接続と、を有し、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の隣接するエレクトロルミネセント積層体の第１の電極同士は、第１の幅を有する第１のギャップを空けて、互いに離れており、
前記隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極同士は、前記第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを空けて、互いに離れており、
前記導電性ブリッジをなす前記第１の電気的接続と前記第２の電気的接続の高さが異なる、有機エレクトロルミネセント素子。
【請求項１１】
第１及び第２の電極と前記第１及び第２の電極間に配された有機発光積層体とをそれぞれ有する、直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体を支持する基板と、
前記基板にシールされて前記エレクトロルミネセント積層体を封入するカバー蓋であって、前記エレクトロルミネセント積層体と当該カバー蓋の内側との間にギャップを与える、カバー蓋と、
を有する、有機エレクトロルミネセント素子であって、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の少なくとも１つのエレクトロルミネセント積層体の第１の電極は、導電性ブリッジを介して、隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極へ接続され、
前記導電性ブリッジは、前記カバー蓋の内側上に配された導電性パスと、前記第１の電極を前記導電性パスに接続する第１の電気的接続と、前記第２の電極を前記導電性パスに接続する第２の電気的接続と、を有し、
前記直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体の隣接するエレクトロルミネセント積層体の第１の電極同士は、第１の幅を有する第１のギャップを空けて、互いに離れており、
前記隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極同士は、前記第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを空けて、互いに離れており、
前記第２の電気的接続は、前記有機発光積層体の上に配された前記第２の電極と接続する、有機エレクトロルミネセント素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、直列接続されたエレクトロルミネセント積層体を有する有機エレクトロルミネセント素子の分野に関し、かかるＯＬＥＤデバイスを製造するための方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネセント素子（又はダイオード）は、駆動電圧が当該有機エレクトロルミネセント素子（ＯＬＥＤ）に印加された場合に有機分子が発光するデバイスである。ＯＬＥＤは、一般的に、２つの電極層、通常、基板の上に設けられた透明なアノードと有機積層体の上に設けられた反射性カソードとの間に有機発光積層体を有するエレクトロルミネセント積層体が基板の上に置かれた透明基板を有する。有機分子は、湿気及び酸素に敏感であるため、上記積層体は、基板の上でシールされたカバー蓋によって封入される。ＯＬＥＤを動作させるため、数ボルトのオーダ、例えば２Ｖ〜１５Ｖの駆動電圧が印加される。エレクトロルミネセント積層体は、薄い積層体であるため、製造工程において含まれる塵埃粒子によってもたらされた層欠陥によって引き起こされる短絡（ショート）が電極間で生じ得る。単一のダイオード構成の場合では、ＯＬＥＤデバイスは、単一のショートが存在している場合に機能しなくなるであろう。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
ショートに対する抵抗力を改善し、印加電流を一定に保ちながら、より高電圧でエレクトロルミネセント積層体を動作可能とするために、ＯＬＥＤデバイスは、１つの単一基板上に互いに近接して配置され、且つ、直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体を有していてもよい。しかしながら、複数のエレクトロルミネセント積層体のパターンを準備することは、製造において大きな労力を要する。かかる積層体の準備は、個々の層のための幾つかの異なるマスクを付与する複数のマスク工程によって実施され得る。複数のマスクの準備とともに、各マスクの正確な配置が要求されるため、マスク工程は高価である。さらに、エレクトロルミネセント積層体の構造は、マスクによって決定され、要求に応じて容易に変更されることができない。さらに、直列接続された異なるエレクトロルミネセント積層体の電極間の相互接続の製造は、製造において大きな労力を要する。かかる労力を低減する要求が存在する。
【０００４】
米国特許出願公開第２００９／０１８９５１５Ａ１号明細書は、直列接続された複数のエレクトロルミネセント積層体を有するＯＬＥＤデバイスを開示している。当該直列接続は、加圧又は加熱下でエレクトロルミネセント積層体の上に積層される、局所的な導電性構造を有するフレキシブルな相互接続シートを介して確立されている。複数のエレクトロルミネセント積層体の間の相互接続の積層は、かかる相互接続を確立するための更なる製造工程を避ける。しかしながら、エレクトロルミネセント積層体への加圧及び加熱は、ＯＬＥＤデバイスの寿命に対して悪影響を及ぼす可能性がある。さらに、かかる積層シートは、ＯＬＥＤデバイスの寿命に悪影響を与える、エレクトロルミネセント積層体中に拡散する湿気及び酸素を防ぐのに十分でない可能性がある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の目的は、労力及びコストを抑えつつ製造可能な、長寿命であり、且つ、高電圧で動作可能なＯＬＥＤデバイスを提供することである。
【０００６】
この目的は、第１及び第２の電極と第１及び第２の電極間に配置された有機発光積層体とをそれぞれ有し、且つ、直列接続された、複数のエレクトロルミネセント積層体を支持する基板と、エレクトロルミネセント積層体とカバー蓋の内側との間にギャップを与え、エレクトロルミネセント積層体を封入するために基板にシールされたカバー蓋と、を有し、直列接続は、直列接続に関連する、好ましくはエレクトロルミネセント積層体のそれぞれである、複数のエレクトロルミネセント積層体の少なくとも１つのエレクトロルミネセント積層体の第１の電極を、導電性ブリッジを介して、直列接続に関連する、好ましくは隣接するエレクトロルミネセント積層体である、他のエレクトロルミネセント積層体の第２の電極へ接続することによって確立され、導電性ブリッジは、カバー蓋の内側上に配置された導電性パスと、第１の電極を導電性パスに接続する第１の電気的接続と、好ましくは隣接するエレクトロルミネセント積層体である他のエレクトロルミネセント積層体の第２の電極と導電性パスとを接続する第２の電気的接続と、を有する、有機エレクトロルミネセント素子によって達成される。
【０００７】
カバー蓋は、カバー蓋と基板との間の封入容積への湿気及び／又は酸素の拡散に対して十分なバリアを与える、任意の適切な剛体材料で作られる。カバー蓋は、例えば、ガラスフリット（非導電性材料）又は導電性シーリング材（例えば、導電性充填剤を有するエポキシ接着剤）などの、少なくとも湿気及び酸素に対して十分な気密性を有する適切なシーリング材を付与することによって、基板の上にシールされる。「基板の上にシールされる」なる用語は、カバー蓋と基板との間のぴっちりと詰まった結合を意味する。上部に追加的な層（例えば、第１及び／又は第２の電極のためのコンタクトパッド）を有する基板の場合、カバー蓋は、これらの層を越えて基板にシールされる。カバー蓋は、内側及び外側を有する。ここで、内側は、エレクトロルミネセント積層体に対向しているカバー蓋の側を意味する。故に、外側は、カバー蓋の他の側である。カバー蓋の形状は、カバー蓋の内側とエレクトロルミネセント積層体との間にギャップを与えるように構成される。他のケースでは、当該ギャップは、不活性の流体で満たされてもよい。当該ギャップは、ＯＬＥＤデバイスの外側からカバー蓋に加えられる任意の機械的衝撃がエレクトロルミネセント積層体に届くのを防ぐべきである。ゲッタ材料が、上記ギャップの内側に配置されてもよい。なお、ゲッタ材料は、一般的には、カバー蓋の内側に取り付けられるカバー蓋とエレクトロルミネセント積層体との間のギャップは、最大でも数ミリメートルの寸法を有し得る。一般的には、上記ギャップは、乾燥窒素などの気体で満たされる。あるいは、上記ギャップは、乾燥した外気で満たされてもよい。
【０００８】
複数のエレクトロルミネセント積層体の直列接続は、第１のエレクトロルミネセント積層体が第２のエレクトロルミネセント積層体に接続され、第２のエレクトロルミネセント積層体が第３のエレクトロルミネセント積層体に接続され、第３のエレクトロルミネセント積層体が第４のエレクトロルミネセント積層体に接続され、・・・と続く、ｎ個のエレクトロルミネセント層（ｎ＝２，３，４，５，・・・個のエレクトロルミネセント積層体）の電気的なチェインを意味する。直列接続に含まれるエレクトロルミネセント積層体の数は、本発明の範囲におけるＯＬＥＤデバイスによって異なっていてもよい。ある実施形態では、直列接続されたエレクトロルミネセント積層体よりも多くのエレクトロルミネセント積層体がＯＬＥＤデバイスに含まれていてもよい。しかしながら、上記の直列接続は、あるエレクトロルミネセント積層体の第１の電極を他のエレクトロルミネセント積層体の第２の電極に接続することによって確立される。あるエレクトロルミネセント積層体が他のエレクトロルミネセント積層体と隣接して配置される必要はない。しかしながら、隣接するエレクトロルミネセント積層体同士を接続することは、電気的接続スキームを単純化するであろう。エレクトロルミネセント積層体の少なくとも１つにおける電気的な直列接続は、第１及び第２の電極からカバー蓋へ到達する第１及び第２の電気的接続と、カバー蓋の導電性パスを介して第１及び第２の電気的接続を電気的に接続するためのカバー蓋の内側に配置された導電性パスとの３つの部位を有する、第１及び第２の電極間の導電性ブリッジによって確立される。好ましくは、直列接続に含まれる全てのエレクトロルミネセント積層体が、上記導電性ブリッジで接続される。本発明では、「導電性」なる用語は、たとえ「電気的」なる用語が使われていなくても、電気的な伝導性がある材料又は部品を常に意味する。導電性パスは、任意の適切な導体材料で与えられてもよく、例えば、非導電性の部分と金属部分とを有するカバー蓋の前記金属部品として、又は、カバー蓋に溶接されたワイヤーなどの、カバー蓋の内側に取り付けられた追加的な部品として、与えられてもよい。ある実施形態では、少なくともカバー蓋の内側が、電気的絶縁材料で作られ、且つ、導電性パスを与える導電性カバー層のパターンで被覆されてもよい。「パターン」なる用語は、互いに近接しており、且つ、互いに対して電気的に絶縁された、導電層の複数の領域を意味する。かかるカバー蓋は、例えば、ガラス又はセラミック材料で作られてもよい。導電性パスとしてのカバー層は、例えば、カバー蓋の内側へ到達する第１及び第２の電気的接続を接続するために適切な幅及び長さを具備する方形のストライプとして配置されてもよい。しかしながら、導電性パスの形状は、変わってもよく、本発明の範囲における特定のアプリケーションに応じて構成されてもよい。例として、適切なカバー層は、印刷、スパッタリング又は蒸着により、カバー蓋の内側に付与されたアルミニウム層であってもよい。あるいは、導電ペースト（例えば、銀ペーストなどの金属ペースト）が、例えば、印刷又は塗装により、カバー蓋の内側の上に配されてもよい。他の実施形態では、カバー蓋は、少なくとも部分的に導電性材料で作られ、カバー蓋の内側は、導電性パスを与える導電性カバー層のパターンで被覆され、カバー層は、少なくともカバー蓋の内側と導電性カバー層との間に設けられた絶縁層によりカバー蓋に対して絶縁される。かかるカバー蓋は、絶縁層としてのＳｉＮ層又はＡｌＯ層で内側が被覆された金属で作られてもよい。絶縁層は、少なくともカバー蓋とカバー層との間に付与されなければならない。他の実施形態では、カバー層の内側は、かかる絶縁層で完全に被覆されてもよい。導電性パスとしてのカバー層のパターンは、カバー蓋に依存しないが、エレクトロルミネセント積層体のパターン及び直列接続されるべきエレクトロルミネセント積層体の所望の順序に依存する。エレクトロルミネセント積層体の直列接続を与えるために、導電性パスは、互いに電気的に絶縁されなければならず、これは、導電性パスの適切なパターニングにより達成される。かかるパターニングは、例えば、カバー層の配置のためのマスクを付与することによって、金属ペースト（例えば、銀ペースト）を印刷することによって、又は、レーザ金属転写工程（カバー蓋の内側の上に配置された金属シートから、当該金属シートにレーザを照射することによって、金属材料を局所的に蒸着する方法）によって、もたらされ得る。上記レーザプロセスは、容易に変えられ、要求に応じて異なるパターンで導電性パスを与えるのに適している。
【０００９】
第１及び第２の電気的接続は、導体材料を第１及び第２の電極の適切な領域に付与することによって与えられてもよい。導体材料を配する工程は、電極とカバー蓋との間に電気的接続を確立するのに十分な材料を与えるように構成される。上記導体材料は、任意の適切な導体材料であってもよい。カバー蓋とエレクトロルミネセント積層体との間のギャップに依存して、当業者は、本発明の範囲における上記接続を確立するために必要とされる導体材料の量を調整するであろう。一例として、第１及び第２の電気的接続は、エレクトロルミネセント積層体及び第２の電極で覆われていない適切に構成された第１の電極の上及び第２の電極の任意の適切な位置の上に印刷された、金属ペースト（例えば、銀ペースト）又は導電性接着剤によって確立される。
【００１０】
有機エレクトロルミネセント素子は、光を作り出すために、有機小分子又はポリマーを利用してもよい。従って、ＯＬＥＤは、ＳＭＯＬＥＤ（small molecule organic light emitting device）又はＰＬＥＤ（polymer light emitting device）と称され得る。しかしながら、発光効率がよりよいため、ＳＭＯＬＥＤが好まれる。基板は、ガラス又はプラスチックなどの透明材料で作られる。エレクトロルミネセント積層体は、アノード及びカソードとして少なくとも２つの電極と、当該２つの電極間にあって、１つの単一層又は複数の有機層を含み得る有機発光積層体とを有する。ある実施形態では、電極間に配置された上記複数の有機層は、正孔輸送層、電子輸送層、正孔ブロック層、電子ブロック層、及び、例えば、発光分子が埋め込まれたホスト材料を有する１又は複数の発光層の組み合わせであってもよい。異なる数／タイプの層を有する、多数の異なるエレクトロルミネセント積層体が当業者に知られており、当業者は、所望のアプリケーションに応じた適切なエレクトロルミネセント積層体を選択可能である。ここで、基板の上の電極は、第１の電極として示されている。一般的にボトムエミッタといわれる、基板を通じて発光する素子では、第１の電極は、例えば、ＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）で作られた、透明な電極である。他の電極は、第２の電極であり、一般的には、例えば、Ａｌなどの反射性金属で作られる。（トップエミッタといわれる）カバー蓋を通じて光を放射する他の実施形態では、第２の電極及びカバー蓋の両方が、少なくとも部分的に透明でなければならない。トップエミッタでは、第１の電極及び／又は基板は、透明でない材料で作られてもよい。ある実施形態では、ＯＬＥＤの光取り出し作用を改善するために、第１の電極と基板との間に追加的な層が存在する。カバー蓋の側面から第２の電極に接触可能とするために、追加的な硬化層が、第１の電極の上に局所的に配されてもよい。かかる硬化層は、背面（カバー蓋の側面）から、例えば、接触ワイヤ又はピンを有するカソードへの接触によって引き起こされる第１及び第２の電極の間の短絡（ショート）を避けるために、電気的絶縁材料で作られなければならない。一般的には、上記の透明な電極は、アノードであり、他の電極は、カソードである。ボトムエミッタでは、透明な電極は、第１の電極である。トップエミッタでは、透明な電極は、第２の電極である。いわゆる透明エミッタでは、電極と同様に、カバー蓋及び基板も透明でなければならない。ここで、両方の電極は、カソード又はアノードのいずれかであってもよい。あるいは、第１及び第２の電極をアノード又はカソードとして使用することは、ボトムエミッタ、トップエミッタ及び透明エミッタにおいて反転され得る。適切な透明カソードは、薄い金属層で作られてもよい。
【００１１】
ある実施形態では、隣接するエレクトロルミネセント積層体の第１の電極は、第１の幅を有する第１のギャップを空けて、互いに離れており、隣接するエレクトロルミネセント積層体の第２の電極及び有機発光積層体は、第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを第１のギャップの上に空けて、互いに離れており、これにより、第１の電極の覆われていない領域を付与している。「上」なる用語は、堆積順序に従った層順序を意味する。他の層の上の層は、当該他の層よりも後で（当該他の層の上に）堆積される。第１の幅よりも大きい第２の幅は、第１の電気的接続のための材料を付与するのに十分大きい第１の電極の非被覆領域を与える。一般的に、第１のギャップの幅は、０．１ｍｍであり、第２のギャップの幅は、１．１ｍｍである。第１の電極に第１の電気的接続を付与するための確実なプロセスのため、第１の電極の非被覆領域は、少なくとも１ｍｍの幅を有するべきであり、従って、第２の幅は、第１の幅よりも大きい約１ｍｍである。０．０５ｍｍ〜０．５ｍｍの第１の幅を与えるのが好ましく、０．１ｍｍ〜０．２ｍｍの第１の幅を与えるのがより好ましい。さらに、０．５ｍｍ〜２ｍｍの第２の幅を与えるのが好ましく、０．７５ｍｍ〜１．５ｍｍの第２の幅を与えるのがより好ましい。
【００１２】
他の実施形態では、第１の電極の覆われていない領域は、好ましくは導電性ブリッジを介して接続されている、隣接するエレクトロルミネセント積層体へ対向している第１の電極の端部の全長に亘って延在している。当該配置は、隣接するエレクトロルミネセント積層体の間で第１のギャップを越えて生じる短絡（ショート）の危険性を避ける。
【００１３】
他の実施形態では、第１の電気的接続は、第１の電極の覆われていない領域の上に配された、好ましくは印刷された、導体材料によって確立される。この覆われていない領域は、コンタクト領域の上に残っている有機材料によって引き起こされる電圧降下を避けるのに適切なコンタクト領域を与える。第１の電気的接続は、好ましくは、上記覆われていない領域の長さ方向に沿って延在し、より好ましくは、上記覆われていない領域の全長に沿って延在する。ここで、第１の電気的接続は、第１の電気的接続によって引き起こされる電圧降下を低減又は避けるために、覆われていないコンタクト領域の形状を辿る導体材料の配線として付与され得る。また、カバー蓋の内側における導電性パスの形状も、第１の電気的接続の形状に応じた構成でなければならない。
【００１４】
他の実施形態では、第２の電気的接続は、第２の電極の上に配された、好ましくは印刷された、導体材料によって確立される。第２の電気的接続が第２の電極に付与される位置は、所望のアプリケーションに依存する。第２の電気的接続は、第２の電極上の任意の適切な位置に付与され、設計上自由である。また、カバー蓋の内側における導電性パスの形状及び位置は、第２の電気的接続の形状及び位置に応じた構成でなければならない。第２の電気的接続の堆積工程（例えば、印刷）は、カバー蓋の内側に存在している導電性パスがコンタクト領域にマッチするように適合されてもよい。
【００１５】
他の実施形態では、カバー蓋の内側における導電性パスの配置は、所望のアプリケーションに応じた順序でエレクトロルミネセント積層体を接続するために適合される。２つの異なるＯＬＥＤデバイスの第１及び第２の電気的接続が同じ位置にあったとしても、エレクトロルミネセント積層体の直列接続の順序、及び／又は、直列接続に関連するエレクトロルミネセント積層体の数は、異なるパターンの導電性パスを有するカバー蓋の使用により、要求に応じて変化し得る。異なる色の光を放射する（例えば、青色光、緑色光及び赤色光を放射する、又は、青色光及び黄色光を放射する）エレクトロルミネセント積層体の場合、個々のエレクトロルミネセント積層体から放射された光の混合によってもたらされる、ＯＬＥＤデバイスから放射される最終的な光の色は、特定の色の光を放射するエレクトロルミネセント積層体が直列接続に含まれる数を変えることによって、変えられ得る。この変更は、たとえエレクトロルミネセント積層体（形状、数、大きさ、放射される光の色）並びに第１及び第２の電気的接続（位置、形状、大きさ）が全てのデバイスで同じであったとしても、導電性パスの異なるパターンを有するカバー蓋によって制御され得る。導電性パスの配置は、必要であれば、直列接続されたエレクトロルミネセント積層体及び並列接続されたエレクトロルミネセント積層体の組み合わせを与え得る。
【００１６】
他の実施形態では、導電性パスは、好ましくはカバー蓋に取り付けられた機能部品に接続される。ここで、追加的な機能性が、簡単な態様でＯＬＥＤデバイスに組み込まれてもよく、導入された機能性は、異なる機能部品を別個に具備するカバー蓋を用いることにより、異なるＯＬＥＤデバイスのための要求に応じて変えられてもよい。一例として、上記機能部品は、ＯＬＥＤデバイスの動作中における、局所的な又は全体の電流、輝度、温度などを決定するためのセンサであってもよい。また、ヒューズが、機能部品として組み込まれてもよい。
【００１７】
他の実施形態では、カバー蓋は、第１及び／又は第２の電極の少なくとも１つに駆動電圧を与えるための少なくとも１つの電気的フィードスルーを有する。ある電極へのコンタクト、好ましくはカバー蓋を通じた１又は複数のフィードスルーを介した背面からの両方の電極へのコンタクトは、ＯＬＥＤデバイスの照射面を大きくするために、カバー蓋が基板の端部へ延長されることを可能とする。ある実施形態では、第１又は第２の電極は、電源に接続された第１のフィードスルーを介してコンタクトされており、ここで、他の電極は、少なくとも部分的に導電性のあるカバー蓋及び導電性シーリング材を通じてコンタクトされ、さらに、カバー蓋は、上記電源に接続される。他の実施形態では、両方の電極が、離れたフィードスルーを介して電源に接続される。ここで、カバー蓋は、導電性材料又は非導電性材料で作られてもよい。
【００１８】
さらに、本発明は、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子を供給するための方法であって、第１及び第２の電極と第１及び第２の電極間に配置された有機発光積層体とを有し、且つ、互いに対して電気的に絶縁された、複数のエレクトロルミネセント積層体を支持する基板を供給するステップと、第１の電極の上に第１の電気的接続を配する、好ましくは印刷するとともに、第２の電極の上に第２の電気的接続を配する、好ましくは印刷するステップと、基板にシールされた、導電性パスを有する、カバー蓋が、エレクトロルミネセント積層体とカバー蓋の内側との間にギャップを与えるように、エレクトロルミネセント積層体を封入するステップと、第１及び第２の電気的接続を、エレクトロルミネセント積層体の直列接続を与えるのに適したカバー蓋の内側に配置された導電性パスに接続することによって、好ましくはエレクトロルミネセント積層体のそれぞれである、直列接続に関連する少なくとも１つのエレクトロルミネセント積層体の第１の電極と、好ましくは隣接するエレクトロルミネセント積層体である、直列接続に関連する他のエレクトロルミネセント積層体の第２の電極との間に導電性ブリッジを確立するステップと、を有する、方法に関する。
【００１９】
基板は、エレクトロルミネセント積層体と基板との間に追加的な層を有していてもよい。第１及び第２の電気的接続は、任意の適切な堆積方法によって堆積されてもよい。好適な実施形態では、上記堆積方法は、印刷であって、これにより、短時間且つ可変な態様で、大量の材料を付与することを可能としている。導電性ブリッジは、最終的には、シーリング領域の内側に追加的な層を支持する基板の上にカバー蓋をシールすることによって、第１及び第２の電気的接続をカバー蓋の内側における導電性パスに接触させた後に、確立される。シーリング工程の間、第１及び第２の電気的接続は、導電性パスに接触した状態となり、導電性ブリッジが確立される。導電性ブリッジは、カバー蓋の内側における導電性パスを介して確立されるので、ランダムな接続パターンが、カバー蓋における導電性パスを変えることによって実現される。
【００２０】
上記方法のある実施形態では、複数のエレクトロルミネセント積層体を支持する基板を供給するステップが、隣接する第１の電極間を互いに電気的に絶縁するために、隣接する第１の電極間に第１の幅を有する第１のギャップを空けて離した第１の電極のパターンで覆われた基板を供給するステップと、有機発光積層体を、第１の電極のパターンの上に、連続層として配するステップと、第２の電極を、有機発光積層体の上に、連続層として配するステップと、第１の電極の覆われていないコンタクト領域を与えるために、第１のギャップの上に第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを与えるべく、第１の電極間の第１のギャップの上の第２の電極及び有機発光積層体を除去し、好ましくは第１のギャップ内に堆積された任意の材料についても除去するステップと、を更に有する。
【００２１】
有機発光層は、蒸着によって堆積されてもよい。しかしながら、連続層の付与は、印刷、スプレーなどのような、非真空プロセスの使用を可能にする。第２の電極は、ＣＶＤ、蒸着、スパッタリングなどの真空蒸着技術によって堆積されてもよい。後続の構造とともに連続層を堆積することは、有機発光積層体及び第２の電極を付与するための任意のマスク堆積を避ける。これらの層の堆積のためのマスクプロセスを避けることは、製造コストを大幅に削減する（マスクの製造、マスク配置の労力、堆積後のマスククリーニング、マスク配置の不備による生産ロスなどを避けることができる）。これらの層の堆積後のパターニングプロセスは、必要であれば、極めて小さい大きさのパターンを準備することを可能とする。マスクプロセスの場合、構造体は、２００μｍよりも大きい寸法に制限される。本発明におけるエレクトロルミネセント積層体間の最小間隔は、隣接する第１の電極間にある第１のギャップのためのパターニング技術にのみ制限されるので、極めて小さくなる。第１及び第２のギャップにおける材料の除去ステップは、例えば、プラズマエッチング、又は、接着テープを介した機械的な除去などの任意の適切な除去ステップによって実施されてもよい。好適な実施形態では、除去ステップは、レーザ切断によってなされる。レーザ切断は、非接触のプロセスであり、異なるパターンのエレクトロルミネセント積層体に容易に適合し得る。レーザ切断プロセスは、第２の電極の側から適用され、まず、第１のステップにおいて第２の電極を除去し、第２のステップにおいて有機発光積層体を除去する２つのステップを有するプロセスであってもよい。レーザのパラメータは、第１及び第２のステップに対し、異なるようにしてもよい。レーザ切断は、よく知られた技術である。当該技術分野における当業者は、所望の材料を除去するためのレーザパラメータを選択することができる。さらに、当業者は、異なる積層体に応じてレーザパラメータを変えることができる。第１及び第２のギャップにおける材料は、完全に除去されてもよい。代替プロセスでは、第１のギャップにおいて存在している有機発光材料が部分的にのみ除去されてもよい。しかしながら、第１のギャップにおいて、有機発光積層体の残っている材料と隣接する第１の電極との間にはギャップがなければならない。あるいは、有機発光積層体の残っている材料は、粘着テープなどの他の技術によって除去されてもよい。あるいは、レーザ切断プロセスは、基板側から適用されてもよい。この場合、有機発光積層体及び第２の電極は単一のステップで除去される。レーザのパラメータは、第１のギャップの第１の幅よりも大きい第２の幅を有する第２のギャップを与えるように、又は、第２の幅を有する第２のギャップをもたらすために、他方の側から第２のレーザ切断ステップを与えるように、設定されてもよい。
【００２２】
他の実施形態では、上記方法は、所望のアプリケーションに応じた順序で、エレクトロルミネセント積層体を直列接続するのに適したパターンで、カバー蓋における導電性パスを供給するステップを更に有する。一例として、異なる色の光を放射する（例えば、青色光、緑色光及び赤色光を放射する、又は、青色光及び黄色光を放射する）エレクトロルミネセント積層体の場合、個々のエレクトロルミネセント積層体から放射された光の混合によってもたらされる、ＯＬＥＤデバイスから放射される最終的な光の色は、特定の色の光を放射するエレクトロルミネセント積層体を直列接続に組み込む数によって変化され得る。当該変化は、たとえエレクトロルミネセント積層体（形状、数、大きさ、放射される光の色）並びに第１及び第２の電気的接続（位置、形状、大きさ）が全てのデバイスで同じであったとしても、異なるパターンの導電性パスを有するカバー蓋によって、制御され得る。導電性パスの配置は、直列接続されたエレクトロルミネセント積層体及び並列接続されたエレクトロルミネセント積層体の組み合わせについても供給し得る。
【００２３】
他の実施形態では、上記方法は、第１又は第２の電極の少なくとも１つに駆動電圧を与えるために、第１又は第２の電極の少なくとも１つの上に導電性材料を配することによりカバー蓋に含まれる、少なくとも１つの電気的フィードスルーに、第１又は第２の電極の少なくとも１つを接続するステップを更に有する。当該ステップは、既述のように好適である。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
本発明の、これらの及び他の態様が、以下に記載される実施形態を参照して、明確且つ明りょうとなるであろう。
【図１】図１（ａ）は、カバー蓋内に電気的フィードスルーを具備する、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子の実施形態を示しており、図１（ｂ）は、第１の電極が、カバー蓋によって封入された領域の外側の基板領域に延在している、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子の実施形態を示している。
【図２】図２は、有機エレクトロルミネセント素子の実施形態の上面図を示している。
【図３】図３は、機能部品を追加的に有する導電性カバー蓋の実施形態を示している。
【図４】図４（ａ）及び図４（ｂ）は、異なるパターンの導電性ブリッジを付与して、直列接続された、複数のエレクトロルミネセント積層体の実施形態を示している。
【図５】図５（ａ）〜図５（ｄ）は、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子を製造するためのプロセスの各ステップを示している。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
図１は、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子の２つの実施形態を示しており、図１（ａ）は、カバー蓋内に電気的フィードスルー８を具備する、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子の実施形態を示しており、図１（ｂ）は、第１の電極が、カバー蓋によって封入された領域の外側の基板領域に延在している、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子の実施形態を示している。両方の実施形態において、有機エレクトロルミネセント素子１は、複数のエレクトロルミネセント積層体３、これらの例では、３つのエレクトロルミネセント積層体３、を支持する基板２を有する。しかしながら、エレクトロルミネセント積層体の数は、所望のアプリケーションに依存し、大幅に変えられてもよい。複数のエレクトロルミネセント積層体は、直列接続され、エレクトロルミネセント積層体は、灰色領域で示された第１及び第２の電極３１，３３と、第１及び第２の電極３１，３３の間に配置された有機発光積層体３２とをそれぞれ有する。カバー蓋４は、図１（ａ）では、基板２に直接的にシールされている。図１（ｂ）では、第１の電極層が、カバー蓋の外側まで延在しており、従って、カバー蓋の一部は、直接、基板上にシールされ、カバー蓋の他の一部は、第１の電極の上にシールされている。シーリング接続部４４は、用いられたシーリング材に依存して、導電性又は非導電性であってもよい。カバー蓋４は、エレクトロルミネセント積層体３とカバー蓋４の内側４１との間にギャップ５を与えてエレクトロルミネセント積層体３を封入しており、ここで、上記の直列接続は、導電性ブリッジ６を介した直列接続に含まれる各エレクトロルミネセント積層体３の第１の電極３１を直列接続に含まれる他のエレクトロルミネセント積層体３、ここでは隣接するエレクトロルミネセント積層体３、の第２の電極３３に接続することによって確立され、また、各導電性ブリッジ６は、カバー蓋４の内側４１上に配置された導電性パス６２と、第１の電極３１を導電性パス６２に接続する第１の電気的接続６１と、導電性パス６２を他のエレクトロルミネセント積層体３、ここでは隣接するエレクトロルミネセント積層体３、の第２の電極３３に接続する第２の電気的接続６３とを有する。第１及び第２の電気的接続６１，６３を確立するために必要とされる導体材料の量は、数ミリメートルオーダのカバー蓋とエレクトロルミネセント積層体との間のギャップに比して、１マイクロメートル又はこれより小さいオーダのエレクトロルミネセント積層体３の一般的な薄い層の厚みを考慮し、さほど異ならない。従って、第１及び第２の電気的接続６１，６３は、同一の堆積工程で堆積され得る。第１及び第２のギャップＧ１，Ｇ２、並びに、対応する第１及び第２の幅Ｗ１，Ｗ２が、点線で示されている。第１の電気的接続６１は、ギャップＧ２へ延在している領域上の第１の電極３１に接続されている。当該領域は、図２により詳細が示されている、第１の電極の覆われていないコンタクト領域として示されている。図１（ａ）では、第２の電極３３は、エレクトロルミネセント積層体３の直列接続のうちの第１のエレクトロルミネセント積層体３として、左側のフィードスルー８に接続されており、最後のエレクトロルミネセント積層体３の第１の電極３１は、第１及び第２の電気的接続６１，６３を確立するためにも用いられる導体材料を付与することによって、右側のフィードスルー８に接続されている。
【００２６】
図２は、有機エレクトロルミネセント素子の実施形態の小区域の上面図を示している。この例では、エレクトロルミネセント積層体３は、矩形形状を有しており、第１及び第２の電極３１，３３のみが見えている。有機発光積層体３２は、第２の電極３３によって覆われているので、ここでは見えない。エレクトロルミネセント積層体の形状に準じて、導電性パス６２、並びに、第１及び第２の電気的接続６１，６３も適合した形状を有している。エレクトロルミネセント積層体、第１及び第２の電気的接続６１，６３、並びに、導電性パス６２の各形状は、他の実施形態では異なってもよい。白色の領域として示された第１の電極３１の領域は、第１の電気的接続６１が付与される、第１の電極３１の覆われていないコンタクト領域３１１である。第２の電気的接続６３は、第２の電極３３の上に付与されている。両方の電気的接続６１，６３は、黒色の領域として示されている。第１の電気的接続６１は、覆われていない領域３１１の全長Ｌに沿って延在しており、覆われていないコンタクト領域３１１に沿った任意の電圧降下を防止している。また、第２の電気的接続６３も、第２の電極３３の然るべき全長に沿って延在しており、第２の電極３３に沿った任意の電圧降下を防止している。カバー蓋（図示省略）の内側における導電性パス６２は、点線の領域として示されており、この例では、導電性カバー層４２として用意されている。導電性パス６２の領域は、第１の電気的接続６１を第２の電気的接続６３に少なくとも電気的に接続するよう構成されていなければならない。
【００２７】
図３は、追加的に機能部品を有する導電性カバー蓋の実施形態を示している。ここで、導電性パス６２の１つが、カバー蓋４の内側４１において配置された機能部品７に接続されている。この例では、カバー蓋は、金属などの導体材料で作られている。エレクトロルミネセント積層体の直列接続を得るために、導電性パス６２は、導電性のカバー蓋４に対して電気的に絶縁されていなければならない。ここで、カバー蓋４の内側４１は、非導電性層４３（例えば、ＳｉＮ又はＡｌＯ）で被覆されている。導電性パス６２は、非導電性層４３の上に後続して堆積される。
【００２８】
図４は、異なるパターンの導電性ブリッジ６の付与によって直列接続された９個のエレクトロルミネセント積層体３の２つの実施形態を示している。９個のエレクトロルミネセント積層体は、ＯＬＥＤデバイスに駆動電圧が印加された場合、異なる色の光を放射する。図４に示された例では、９個のエレクトロルミネセント積層体は、全体として白色の光を供給するために、３個の赤色発光エレクトロルミネセント積層体３ｒと、３個の緑色発光エレクトロルミネセント積層体３ｇと、３個の青色発光エレクトロルミネセント積層体３ｂとを有する。図４（ａ）では、９個全てのエレクトロルミネセント積層体３ｒ，３ｇ，３ｂが、特定の色点の白色光を供給する図示されるような接続をもたらす導電性パスのパターンを有する第１のカバー蓋を付与することによって、直列接続されている。図４（ｂ）では、８個のエレクトロルミネセント積層体３ｒ，３ｇ，３ｂのみが、異なる色点の白色光を供給する１個の青色発光エレクトロルミネセント積層体が接続されない（発光しない）図示されるような接続をもたらす導電性パスのパターンを有する第２のカバー蓋を付与することによって、直列接続されている。１個の青色発光素子が発光しないため、図４（ｂ）に示されるようなＯＬＥＤデバイスの全体としての色は、図４（ａ）に示されるようなＯＬＥＤデバイスと比較して、赤色のスペクトル領域へシフトされるであろう。この例は、基板の上のエレクトロルミネセント積層体の同一の配置を付与し、カバー蓋の導電性パスのパターンのみを変えることによって、発光効率がどのように影響されるかを示している。他の実施形態では、幾つかのエレクトロルミネセント積層体が並列に接続されてもよく、他のエレクトロルミネセント積層体が直列に接続されてもよい。当該技術分野における当業者は、本発明の範囲内におけるカバー蓋の導電性パスのパターンのための代替的なレイアウトを見付けるであろう。
【００２９】
図５は、本発明に従った有機エレクトロルミネセント素子を製造するためのプロセスの各ステップを示している。第１のステップ（ａ）として、互いに対して電気的に絶縁するために、隣接する第１の電極３１間に第１の幅Ｗ１を持つ第１のギャップＧ１を空けて離された第１の電極３１のパターンで覆われた基板２が後続のプロセスのステップのために供給される。基板２の上に電極層３１をパターニングすることは、当業者にとって知られている。例として、第１の電極３１は、ＩＴＯで作られていてもよい。上記パターンは、マスクプロセス又はエッチングプロセスによってもたらされる。第１の電極３１のパターンを具備する上記基板の上に、有機発光積層体３２が、第１の電極３１のパターンの上の連続積層体として堆積される。有機発光層は、第１の電極３１間の第１のギャップについても満たす（埋める）。適切な堆積プロセスは、真空蒸着又は印刷プロセス（非真空プロセス）である。有機発光積層体３２の上に、第２の電極３３が、図５（ａ）に示されるような積層体を得るために、例えば、ＣＶＤ又はスパッタリングなどのプロセスで、連続層として堆積される。互いに対して離された複数のエレクトロルミネセント積層体が、第１の電極３１の覆われていないコンタクト領域３１１を供給するために、第１の電極３１間の第１のギャップＧ１の上の第２の電極３３及び有機発光積層体３２を除去し、好ましくは第１のギャップＧ１内に堆積された任意の材料をも除去し、第１のギャップＧ１の上に第１の幅Ｗ１よりも大きい第２の幅Ｗ２を有する第２のギャップＧ２を供給することによってもたらされる。当該除去は、図５（ｂ）及び図５（ｃ）に示されるような２段階プロセスのレーザ切断ＬＡ１，ＬＡ２によってなされる。ここで、第２の電極３３が、まず、レーザパラメータの第１のセットで第２のギャップにおける材料を除去することによって構築される。続いて、第２のステップにおいて、有機発光積層体３２が、レーザパラメータの第２のセットで第２のギャップにおける材料を除去することによって構築される。ある実施形態では、レーザパラメータの第１及び第２のセットは、同一のパラメータのセットであってもよい。例えば、レーザパラメータは、波長、レーザパルス長、パルス振幅、切断される領域に沿ったレーザ焦点の移動速度、焦点領域などであってもよい。個々のエレクトロルミネセント積層体を得た後、第１及び第２の電気的接続６１，６３が、第１の電極３１の覆われていないコンタクト領域３１１の上と、第２の電極３３の上とに堆積される。印刷（プリンティング）は、導体材料を早く付与することを可能とし、さらに、直列接続の所望のレイアウトに適応することを可能とするため、印刷が堆積技術として好ましい。
【００３０】
ＯＬＥＤデバイスの製造を完了するために、基板２にシールされ、導電性パス６２を具備するカバー蓋４でエレクトロルミネセント積層体３を封入し、エレクトロルミネセント積層体３とカバー蓋４の内側４１との間にギャップ５を与え、第１及び第２の電気的接続６１，６３をエレクトロルミネセント積層体３の直列接続を与えるのに適したカバー蓋４の内側４１に配置された導電性パス６２に接続することによって、直列接続に含まれる各エレクトロルミネセント積層体３の第１の電極３１と直列接続に含まれる他のエレクトロルミネセント積層体３、好ましくは隣接するエレクトロルミネセント積層体３、の第２の電極３３との間に導電性ブリッジ６を確立する後続のステップは、ここには示されていない。カバー蓋４における導電性パス６２は、所望のアプリケーションに応じた順序で、エレクトロルミネセント積層体３を直列接続するのに適したパターンで構成されてもよい。
【００３１】
本発明が、図面及び前述の記載において詳細に図示及び説明されたが、かかる図示及び説明は、例示的なものであり、これに限定されないと解釈されるべきである。即ち、本発明は、上記実施形態に限定されない。上記実施形態に対する他の変形が、本発明を実施する際、図面、開示及び添付の請求項の研究から、当該技術分野の当業者によって、理解され実現され得る。請求項において、「comprising」なる用語は、他の要素又はステップを除外せず、不定冠詞「a」又は「an」は、複数であることを除外しない。特定の手段が相互に異なる従属項において言及されているという単なる事実は、これらの手段の組み合わせが好適でないことを示すものではない。請求項中の任意の参照符号は、本発明の範囲を制限するものとして解釈されるべきではない。
【符号の説明】
【００３２】
１  有機エレクトロルミネセント素子
２  基板
３  エレクトロルミネセント積層体
３ｒ，３ｇ，３ｂ  赤色／緑色／青色発光エレクトロルミネセント積層体
３１  第１の電極
３１１  第１の電極の覆われていないコンタクト領域
３２  有機発光積層体
３３  第２の電極
４  カバー蓋
４１  カバー蓋の内側
４２  導電性カバー層（導電性パス６２の実施形態）
４３  絶縁層
４４  シーリング材
５  カバー蓋とエレクトロルミネセント積層体との間のギャップ
６  導電性ブリッジ
６１  第１の電気的接続
６２  導電性パス
６３  第２の電気的接続
７  機能部品
８  電気的フィードスルー
Ｇ１  第１のギャップ
Ｇ２  第２のギャップ
Ｗ１  第１の幅（第１のギャップの幅）
Ｗ２  第２の幅（第２のギャップの幅）
Ｌ  第１の電極の非被覆領域の全長
ＬＡ１，ＬＡ２  レーザ切断
【図１（ａ）】
0005998138.tif 000002
【図１（ｂ）】
0005998138.tif 000003
【図２】
0005998138.tif 000004
【図３】
0005998138.tif 000005
【図４（ａ）】
0005998138.tif 000006
【図４（ｂ）】
0005998138.tif 000007
【図５（ａ）】
0005998138.tif 000008
【図５（ｂ）】
0005998138.tif 000009
【図５（ｃ）】
0005998138.tif 000010
【図５（ｄ）】
0005998138.tif 000011