【誤訳訂正書】
【提出日】平成23年2月23日(2011.2.23)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】特許請求の範囲
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  液体分散液または溶液中において、
式
（Ｒ2ＳＯ2ＮＭb）3-bＭ´c
［式中、Ｒ2はアリ−ル、フルオロ−アリ−ル、またはＸＣＦ2−であり、但しＸはＨ、ハロゲン、炭素数１−１０の、随時１つまたはそれ以上のエーテル酸素で置換されたフッ素化または非フッ素化線状または環式アルキル基であり、Ｍ´はアルカリ土類金属であり、ｂ＝１または２、ｃ＝０または１であり、Ｍはｂが１でｃ＝０の場合アルカリ土類またはｂが２でｃ＝０の場合アルカリ金属であり、そしてＭはｂ＝１でｃ＝１の時アルカリ金属である］
で表されるスルホニルアミド塩を含んでなる組成物を、
式
Ｒ1（ＳＯ2Ｆ）m
［式中、ｍ＝１または２であり、ｍ＝１の時Ｒ1は１つもしくはそれ以上のエーテル酸素または第三級アミノで置換されてもよい、炭素数１−１２個の、フッ素化又は非フッ素化された飽和又は不飽和ヒドロカルビル基であり（但し、Ｒ1は、パーフルオロオレフィンではない）、或いはｍ＝２の時Ｒ1は炭素数１−１２の、随時１つもしくはそれ以上のエーテル酸素で置換されたフッ素化または非フッ素化飽和または不飽和の、パ−フルオロアルキレンを除くヒドロカルビレン基である］
で表される非ポリマ−のスルホニルフルオリド組成物と、または式
−［ＣＺ2ＣＺ（Ｒ3（ＳＯ2Ｆ）］−
［式中、Ｒ3はオキシアルキレンまたはフルオロオキシアルキレンを含み、フッ素化または非フッ素化アルキレンからなる群から選択される２価の基であり、そして各Ｚは独立に水素またはハロゲンであり且つ同一である必要がない］
で表されるモノマ−単位を含んでなるポリマ−のスルホニルフルオリド組成物と接触させ、これらを反応せしめて、式
【化１】
2003515584.tif 000001
［式中、Ｒ2はアリ−ル、フルオロ−アリ−ル、またはＸＣＦ2−であり、但しＸはＨ、ハロゲン、炭素数１−１０の、１つまたはそれ以上のエーテル酸素で置換されてもよいフッ素化または非フッ素化線状または環式アルキル基であり、ｙ＝１または２であり、ｙが１または２であるとき、それぞれ、Ｍはアルカリまたはアルカリ土類金属であり、ｍ＝１または２で、但しｍ＝１の時Ｒ1は、１つもしくはそれ以上のエーテル酸素または第三級アミノで置換されてもよい、炭素数１−１２の、フッ素化または非フッ素化飽和または不飽和ヒドロカルビル基であり（但し、Ｒ1は、パーフルオロオレフィンではない）、或いはｍ＝２の時Ｒ1は炭素数１−１２の、随時１つもしくはそれ以上のエーテル酸素で置換されたフッ素化または非フッ素化飽和または不飽和のパ−フルオロアルキレンを除くヒドロカルビレン基であり、なおｙ＝２及びｍ＝２の時Ｍはアルカリ及びアルカリ土類金属の組合わせを表してよい］
で表される非ポリマ−のイミド組成物、または択一的に式
【化２】
2003515584.tif 000002
［式中、ｙ＝１または２、Ｒ3はオキシアルキレンまたはフルオロオキシアルキレンを含み、フッ素化または非フッ素化アルキレンからなる群から選択される２価の基であり、各Ｚは独立に水素またはハロゲンであり、ここでＺは同一である必要がなく、Ｒ2はアリ−ル、フルオロ−アリ−ル、またはＸＣＦ2−であり、但しＸはＨ、ハロゲン、炭素数１−１０の、随時１つまたはそれ以上のエーテル酸素で置換されたフッ素化または非フッ素化線状または環式アルキル基であり、Ｍはｙが１の時アルカリまたはｙが２の時アルカリ土類金属である］
で表されるモノマ−単位を含んでなるポリマ−のイミド組成物を生成させる、ことを含んでなる方法。
【請求項２】  ｍ＝１である、請求項１の方法。
【請求項３】  更に不活性な非プロトン性有機液体を含んでなる、請求項１の方法。
【請求項４】  該有機液体がエーテルである、請求項３の方法。
【請求項５】  該エーテルがテトラヒドロフランである、請求項４の方法。
【請求項６】  Ｒ2 がパ−フルオロアルキル基である、請求項１の方法。
【請求項７】  Ｒ2 がトリフルオロメチル基である、請求項６の方法。
【請求項８】  Ｍがアルカリ金属であり、ｂ＝２及びｃ＝０である、請求項１の方法。
【請求項９】  Ｍがナトリウムである、請求項８の方法。
【請求項１０】  Ｒ1 がパ−フルオロビニルエ−テル基である、請求項２の方法。
【請求項１１】  パ−フルオロビニルエ−テル基が式
ＣＦ2＝ＣＦ−Ｏ−［ＣＦ2ＣＦ（Ｒ4）−Ｏz］a−ＣＦ2ＣＦ2−
［式中、Ｒ4 はＦまたは炭素数１−４のパ−フルオロアルキルであり、ｚ＝０または１、及びａ＝０〜３］
で表される、請求項１０の方法。
【請求項１２】  Ｒ4 がトリフルオロメチルであり、ｚ＝１、及びａ＝０または１である、請求項１１の方法。
【請求項１３】  ＺがＦである、請求項１の方法。
【請求項１４】  Ｒ3 がパ−フルオロオキシアルキレン基である、請求項１の方法。
【請求項１５】  Ｒ3 が式
−Ｏ−［ＣＦ2ＣＦ（Ｒ4）−Ｏz］a−ＣＦ2ＣＦ2−
［式中、Ｒ4 はＦまたは炭素数１−４のパ−フルオロアルキルであり、ｚ＝０または１、及びａ＝０〜３］
で表される、パ−フルオロオキシアルキレン基である、請求項１４の方法。
【請求項１６】  Ｒ4 がトリフルオロメチルであり、ｚ＝１、及びａ＝０または１である、請求項１５の方法。
【請求項１７】  スルホニルフルオリドポリマ−組成物が更にフッ素化された、但しパ−フッ素化されてないオレフィン、非フッ素化オレフィン、フッ素化ビニルエーテル、非フッ素化ビニルエーテル、及びこれらの混合物からなる群に由来するコモノマ−単位を含んでなる、請求項１の方法。
【請求項１８】  該コモノマ−単位がエチレン、パ−フルオロアルキルビニルエ−テル、フッ素化ビニリデン、フッ素化ビニル、及びこれらの混合物からなる群に由来する、請求項１７の方法。
【請求項１９】  コモノマ−単位がフッ素化ビニリデン含んでなる、請求項１８の方法。
【請求項２０】  該フッ素化ビニリデンがスルホニルフルオリドポリマ−組成物中に少なくとも５０モル％の濃度で存在する、請求項１９の方法。
【請求項２１】  式−［ＣＺ2ＣＺ（Ｒ3（ＳＯ2Ｆ）］−で表されるモノマー単位がスルホニルフルオリドポリマ−中に５０モル％までの濃度で存在する、請求項１の方法。
【請求項２２】  式−［ＣＺ2ＣＺ（Ｒ3（ＳＯ2Ｆ）］−で表されるモノマー単位がスルホニルフルオリドポリマ−中に２０モル％までの濃度で存在する、請求項２１の方法。
【請求項２３】  更にイオン交換を行ってリチウムイミドを形成させる工程を含んでなる、請求項９の方法。
【請求項２４】  ナトリウムイミドを有機塩化リチウム溶液と接触させることによりイオン交換を行う、請求項２３の方法。
【請求項２５】  スルホニルアミド塩を含んでなる組成物が該スルホニルアミド塩を少なくとも５０モル％含んでなる、請求項１の方法。
【請求項２６】  組成物が該スルホニルアミド塩を少なくとも９０モル％含んでなる、請求項２５の方法。
【請求項２７】  スルホニルアミド塩を非ポリマ−のスルホニルフルオリド組成物と接触させてそれらを反応させ、非ポリマ−のイミド組成物を形成させる、請求項１の方法。
【請求項２８】  スルホニルアミド塩をポリマ−のスルホニルフルオリド組成物と接触させてそれらを反応させ、ポリマ−のイミド組成物を形成させる、請求項１の方法。
【請求項２９】  スルホニルフルオリドポリマ−組成物が更にパ−フルオロオレフィンに由来するタ−モノマ−単位を含んでなる、請求項１８の方法。
【請求項３０】  該パ−フルオロオレフィンがテトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレンまたはこれらの組合わせ物である、請求項２９の方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００２】
（背景の技術）
スルホニルフルオリド官能基を有する化合物は技術的によく知られている。特にフルオロスルホニルフルオリド基を有するビニルエーテル及びオレフィンは、テトラフルオロエチレン、エチレン、フッ化ビニリデン及び他のオレフィン性及びフルオロオレフィン性モノマ−と共重合させて、加水分解時に非常に有用なイオノマ−へ転化できるポリマ−生成用モノマ−として特に有用であることが分かっている。このように製造されるイオノマ−の重要な用途分野の１つはリチウムバッテリ−の分野である。参照、例えばコンノリ−（Ｃｏｎｎｏｌｌｙ）らの米国特許第３２８２８７５号及び共通に譲渡された米国特許願第０９／０２３２４４号（米国特許第６，０２５，０９２号）及び第０９／０６１１３２号（米国特許第６，１００，３２４号）。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７７】
実施例１の方法および材料を用いることにより、ドライボックス内において、昇華したＣＦ3ＳＯ2ＮＨ2 ０．５４６ｇを、図１の３つ口丸底フラスコ中の無水アセトニトリル１００ｍｌに溶解した。水素化ナトリウム０．２１３ｇをＳＲＡＤに注意深く入れた。フラスコを周囲深くドライボックスの外に置き、図１の装置の残りに連結した。すべてを連結した後、反応フラスコへのストップコックを開いた。反応混合物を室温で撹拌し、ＳＲＡＤを反転して、ＮａＨをフラスコ中の溶液に供給した。すぐに反応が見られた。５分間にわたって気体５０ｍｌを集めた。反応混合物の温度は２３℃から２６℃へ上昇した。次の１２０分間にわたって、気体の生成は低下し、気体７４ｍｌをメスシリンダ−に集めた。この期間中、反応混合物の外観は変化した。反応混合物中の細かい残渣は濃密な沈殿に変化し、これが撹拌を停止した時フラスコの底に容易に沈降した。この反応混合物を室温で更に１時間撹拌し、この期間中に更に１０ｍｌの気体を集めた。フラスコをドライボックスに入れ、溶液試料をＮＭＲに供した。フッ素は検出されず、ＣＦ3ＳＯ2ＮＨ2が不溶性のＣＦ3ＳＯ2ＮＮａ2へ完全に添加したことを示した。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７８】
実施例７
過剰なＣＦ3ＳＯ2ＮＨ2およびＮａＯＨを水中で反応させてＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａを製造した。水と過剰のＣＦ3ＳＯ2ＮＨ2を真空（１０-3トール、０．１Ｐａ）下に７０℃で除去した。残渣を１０-3トール（０．１Ｐａ）下に７０℃で１６時間乾燥した。実施例１の方法に従い、ドライボックス内部で、磁気撹拌子を有する２５０ｍｌの２つ口丸底フラスコにＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａ １．０３４ｇを仕込んだ。この物質を実施例１の無水アセトニトリル１００ｍｌに溶解した。次いで３つ口フラスコを２つ口フラスコに置き換え、熱電対を省略する以外実施例１の方法に従った。反応混合物を室温で撹拌し、ＳＲＡＤをひっくり返してフラスコ中の溶液にＮａＨを供給した。すぐに反応は起こらなかった。最初の１５０分にわたっては、全量で１０ｍｌの発生気体を集めるに過ぎなかった。１５０分後、気体の発生が始まった。次の１０５分にわたって、更に１３５ｍｌの気体をメスシリンダ−に集めた。この期間中、反応混合物の外観が変化した。反応混合物の細かい残渣は濃密な沈殿に変化し、これが撹拌を停止した時フラスコの底に容易に沈降した。この反応混合物を室温で更に１時間撹拌した。この期間中に更に１０ｍｌの気体を集めた。フラスコをドライボックスに入れ、溶液試料をＮＭＲに供した。フッ素は検出されず、ＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａが不溶性のＣＦ3ＳＯ2ＮＮａ2へ完全に転化したことを示した。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７９】
実施例８
実施例１の方法に従い、ドライボックス内において、２５０ｍｌの３つ口丸底フラスコに実施例１におけるように調製した無水アセトニトリル７５ｍｌを仕込んだ。ＮａＨ ０．１８９ｇをＳＲＡＤに入れた。実施例１のＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａ ０．８７９ｇを実施例１におけるように調製した無水アセトニトリル２５ｍｌに溶解し、実施例１の熱電対に代わって取り付けられた滴下ロ−トに入れた。必要な連結を行った後、反応混合物を室温で撹拌し、ＮａＨを溶媒にすぐに添加した。３時間にわたり、気体６ｍｌを集めた。ＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａ溶液を添加し、反応混合物を室温で撹拌し続けた。ＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａの添加から１時間４５分間後に、更に気体４ｍｌを集めた。反応混合物は僅かに黄色に変化した。ＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａの添加から４時間後、反応が始まったようにみえた。モノナトリウム塩の添加から６時間４０分後に、添加以来全量で８０ｍｌの気体を集めた。反応混合物を更に１４時間３０分撹拌した。全量で１１６ｍｌの気体を集めた。１０３ｍｌが予想量であった。フラスコをドライボックスに入れ、溶液からＮＭＲ試料を集めた。−８０．６ｐｐｍに痕跡量に過ぎないフッ素のシグナルが見られ、ＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａの不溶性のＣＦ3ＳＯ2ＮＮａ2への転化が分かった。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８１】
対照実施例１
実施例１のドライボックス内で、フラスコに実施例１からのＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａ ０．９３ｇ、ＮａＨ（アルドリッチ）０．１３５ｇおよび無水ＴＨＦ（アルドリッチ、Ｎａ金属から蒸留）２０ｍｌを仕込んだ。反応混合物を室温で４時間撹拌し次いでガラスフィルタ−（細かい孔性）を通して濾過した。濾液をフラスコに集め、ドライボックスから取り出した。すべての溶媒を真空（１０-3トール，０．１Ｐａ）下に除去し、残渣を１０-3トール（０．１Ｐａ）下に２４時間６５℃に加熱した。ＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａを、出発物質の９２．６％に相当する０．８６２ｇ（５．０４モル）を回収した。乾燥した物質をドライボックスに入れ、ＣＦ3ＳＯ2ＮＮａ2が僅かにＴＨＦに溶解する疑いがあるから無水アセトニトリル５０ｍｌを添加した。物質の大部分はアセトニトリルに溶解し、僅かに痕跡量の固体だけが溶液中に観察された。この残渣を分離する試みはしなかった。１０％以下のＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａが室温で４時間後にＣＦ3ＳＯ2ＮＮａ2へ転化されたと推定することは信頼性があるはずである。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８２】
実施例９
実施例１の方法に従い、ドライボックス内において、丸底フラスコに実施例１のＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａ ０．８６６ｇを仕込んだ。この物質を無水ＴＨＦ（アルドリッチ、Ｎａ金属から蒸留、モレキュラ−シ−ブを入れてドライボックス内に貯蔵）１００ｍｌに溶解した。ＮａＨ０．１７１ｇをＳＲＡＤに入れた。実施例１にしたがって必要とされる連結をした後、反応混合物を室温で撹拌し、ＮａＨを溶液に添加した。明確な反応は観察されなかった。集められた全水素量１１３．３ｍｌは、標準状態での完全な転化に相当した。集められた気体を時間の関数として表１に示す。
表 １
経過時間                    捕集気体                    推定
（ＮａＨの添加後）          （ｍｌ）                    転化率％
４５分                      ４                          ３．５
２時間５０分                １０                        ８．８
５時間４５分                １０                        ８．８
２１時間４５分              １８                        １５．９
２６時間１５分              ２５                        ２２．１
３２時間４５分              ２８                        ２４．７
４７時間                    ３８                        ３３．６
４９時間１５分              ４３                        ３８．０
５３時間３０分              ４７                        ４１．６
８４時間４５分              ５３                        ４６．９
８６時間４５分              ５５                        ４８．６
９７時間１５分              ６５                        ５７．６
１１８時間                  ７８                        ６９．０
１２２時間１５分            ８５                        ７５．２
１３９時間４５分            １１０                      ９７．３
１４２時間                  １１４                      １００．５
室温で６日後に反応は完結した。この反応フラスコをドライボックスに入れた。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８４】
実施例１０
実施例１の方法に従い、ドライボックス内において、丸底フラスコに実施例１のＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａ ０．６３３ｇを仕込んだ。この物質を実施例１におけるように調製した無水アセトニトリル１００ｍｌに溶解した。ＮａＨ０．１０３ｇをＳＲＡＤに入れた。必要とされる連結をした後、フラスコを５０℃の油浴に浸すことにより反応混合物を加熱・撹拌した。反応混合物を２時間加熱し、フラスコ内の圧力を平衡化させた。バブラ−を通して３０分間圧力を放出しなかった。加熱２時間後、ＮａＨを溶液に添加した。明確な反応は２０分間観察されなかった。２０分後反応混合物から気体が遊離した。気体約８３ｍｌの発生は完全な反応に相当すると計算出来た。
表 ２
経過時間                    捕集気体
（ＮａＨ添加後）            （ｍｌ）
２０分                      ０
２５分                      ２５
３０分                      ７１
３５分                      ８５
１時間 ０分                 ９１
１時間後に気体の発生は止まった。捕集された気体の記録を表２に示す。反応混合物を５０℃の油浴温度で更に１時間撹拌したが、気体はもはや蓄積しなかった。反応フラスコをドライボックス内に入れ、白色残渣上の透明な溶液からＮＭＲ試料を採取した。−８０．６ｐｐｍに痕跡量に過ぎないフッ素のシグナルがＮＭＲスペクトルのノイズ中に検出された。この結果は、ＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａの不溶性のＣＦ3ＳＯ2ＮＮａ2への転化を示した。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８６】
実施例１１
実施例１の方法に従い、ＴＨＦ９５ｍｌおよび無水アセトニトリル５ｍｌの混合物に溶解したＣＦ3ＳＯ2ＮＨＮａ １．１９５ｇをフラスコに仕込んだ。ＮａＨ０．１９５ｇをＳＲＡＤに入れた。実施例１の残りの部分を連結した後、フラスコ中の反応物にＮａＨを添加した。中間体の反応は観察されなかった。最初の１時間後、全量で４ｍｌにすぎない気体が発生した。次の５時間にわたって、予想される１５７ｍｌの内、全量で７ｍｌであった。水素気体を集めた。この反応混合物を更に観察せずに室温で全２５時間撹拌した。この期間中１６０ｍｌの気体を集めた。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８８】
実施例１２
実施例１の試薬および装置を使用し、ドライボックス内において、昇華したＣＦ3ＳＯ2ＮＨ2 ３．０３３ｇを丸底フラスコに入れ、無水アセトニトリル５００ｍｌに溶解した。ＣａＨ2（アルドリッチ、９０−９２％）１．５１１ｇを添加した。この反応混合物を、室温で４８時間、磁気撹拌子で撹拌した。この期間の後、反応混合物にはフッ素が検知出来なかった。これはＣＦ3ＳＯ2ＮＨ2の(ＣＦ3ＳＯ2ＮＣａ)2への完全な転化を示す。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９０】
反応混合物を７日間６０℃に加熱した。この反応混合物をドライボックス内においてガラスフィルター（中程度の孔性）を通して濾過し、集めた溶液を含むフラスコをドライボックスの外へ取り出した。すべての揮発物を真空（１０-3トール，０．１Ｐａ）下に除去し、ベージュ色の残渣を１０-3トール（０．１Ｐａ）下に１６時間１００℃に加熱した。ＣＤＣｌ3 中19Ｆ ＮＭＲは構造式（ＣＦ2＝ＣＦＯＣＦ2ＣＦ（ＣＦ3）ＯＣＦ2ＣＦ2ＳＯ2ＮＳＯ2ＣＦ3）2Ｃａを確認した。
収量は1.729 gだった。
19Ｆ ＮＭＲ（ＣＤ3ＣＮ）
（ＣＦ2A,A´＝ＣＦBＯＣＦ2CＣＦD（ＣＦ3E）ＯＣＦ2FＣＦ2GＳＯ2ＮＳＯ2ＣＦ3H）2Ｃａ：−１１４．３，−１２２．７ｐｐｍ（Ａ，１Ｆ、Ａ´，１Ｆ），−１３７．３ｐｐｍ（Ｂ，１Ｆ），−７９．５ｐｐｍ（ＣＦ2，Ｃ，２Ｆ），−１４５．９ｐｐｍ（ＣＦ，Ｄ，１Ｆ），−８０．９ｐｐｍ（ＣＦ3，Ｅ，３Ｆ），−８５．５ｐｐｍ（ＣＦ2，Ｆ，２Ｆ），−１１７．６ｐｐｍ（ＣＦ2，Ｇ，２Ｆ），−８０．６ｐｐｍ（ＣＦ3，Ｈ，３Ｆ）。
ＭＳ：負の電子スプレー：５７３．８９，（Ｍ−Ｃａ）／２。