【事件の表示】
　特願２００３−１０５４７２「粉体状リチウム二次電池正極材料、リチウム二次電池正極、及びリチウム二次電池」拒絶査定不服審判事件〔平成１６年１１月　４日出願公開、特開２００４−３１１２９７〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は、平成１５年４月９日の出願であって、平成２０年１１月２８日付けの拒絶理由通知に対して、平成２１年１月２９日付けで意見書及び手続補正書が提出されたが、同年５月２２日付けで拒絶査定がなされ、同年８月７日付けで同拒絶査定に対する不服審判が請求されるとともに手続補正書が提出されて、明細書を補正する手続補正がなされ、その後、当審における平成２２年９月２１日付けの書面による審尋に対して、同年１１月２５日付けで回答書が提出されたものである。
　
第２　平成２１年８月７日付けの手続補正の却下の決定
　
［補正の却下の決定の結論］
　平成２１年８月７日付けの手続補正を却下する。
　
［理由］
１．本件補正の内容
　平成２１年８月７日付けの手続補正（以下、「本件補正」という。）は、明細書の特許請求の範囲について、本件補正により補正される前の（すなわち、平成２１年１月２９日付けの手続補正書により補正された）次の（１）に示す請求項１〜８の記載を、次の（２）に示す請求項１〜８の記載とする補正事項を有するものである。
　なお、下線は補正箇所を明示するためのものである。
　
（１）本件補正前の特許請求の範囲
　「【請求項１】　微量の不純物粒子が混在したリチウム遷移金属複合酸化物粒子よりなる粉体状リチウム二次電池正極材料において、
　(i)　粒子径２５μｍ以上の粒子を実質的に含まず、
　(ii)　リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する該不純物粒子の個数の割合が、０．３％以下であり、
　リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する、粒子径が２．５μｍ以上２５μｍ未満の不純物粒子の個数の割合が、０．３％以下である
ことを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項２】　請求項１において、該不純物粒子が、下記金属、２以上の下記金属の合金及び下記金属の化合物の少なくとも１種であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　金属：鉄、銅、鉛、クロム、ニッケル
　　【請求項３】　請求項１において、該不純物粒子が、鉄、鉄合金及び鉄化合物の少なくとも１種であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項４】　請求項１ないし３のいずれか１項において、不純物濃度が１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項５】　請求項１ないし４のいずれか１項において、該不純物粒子比率は、マイクロ波誘導プラズマ発光分光分析法による測定値から算出された値で表した場合の値であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項６】　請求項１ないし５のいずれか１項に記載の粉体状リチウム二次電池正極材料及び結着剤を含有する正極活物質層を集電体上に形成したことを特徴とするリチウム二次電池正極。
　　【請求項７】　請求項６に記載のリチウム二次電池正極と、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極と、非水電解質とを備えたことを特徴とするリチウム二次電池。
　　【請求項８】　請求項７において、車載用リチウム二次電池であって、正極活物質層の厚みが２５μｍ以下であることを特徴とするリチウム二次電池。」
　
（２）本件補正後の特許請求の範囲
　「【請求項１】　微量の不純物粒子が混在したリチウム遷移金属複合酸化物粒子よりなる粉体状リチウム二次電池正極材料において、
　(i)　粒子径２５μｍ以上の粒子を実質的に含まず、
　(ii)　リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する該不純物粒子の個数の割合が、０．３％以下であり、
　リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する、粒子径が２．５μｍ以上２５μｍ未満の不純物粒子の個数の割合が、
０．０２５
ことを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項２】　請求項１において、該不純物粒子が、下記金属、２以上の下記金属の合金及び下記金属の化合物の少なくとも１種であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　金属：鉄、銅、鉛、クロム、ニッケル
　　【請求項３】　請求項１において、該不純物粒子が、鉄、鉄合金及び鉄化合物の少なくとも１種であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項４】　請求項１ないし３のいずれか１項において、不純物濃度が１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項５】　請求項１ないし４のいずれか１項において、該不純物粒子比率は、マイクロ波誘導プラズマ発光分光分析法による測定値から算出された値で表した場合の値であることを特徴とする粉体状リチウム二次電池正極材料。
　　【請求項６】　請求項１ないし５のいずれか１項に記載の粉体状リチウム二次電池正極材料及び結着剤を含有する正極活物質層を集電体上に形成したことを特徴とするリチウム二次電池正極。
　　【請求項７】　請求項６に記載のリチウム二次電池正極と、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極と、非水電解質とを備えたことを特徴とするリチウム二次電池。
　　【請求項８】　請求項７において、車載用リチウム二次電池であって、正極活物質層の厚みが２５μｍ以下であることを特徴とするリチウム二次電池。」
　
２．本件補正の適否
　上記補正事項は、「リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する、粒子径が２．５μｍ以上２５μｍ未満の不純物粒子の個数の割合」について、本件補正前の「０．３％以下」の数値範囲を、本件補正後の「０．０２５％以下」とすることで、０．０２５％を超える範囲を削除するものである。
　そして、当該補正は、実施例１の不純物粒子比率（(b)／(a)）についての表１における「０．０２５０」（％）との記載を根拠とするものである。
　
（１）不純物粒子について
　ところで、本願の願書に最初に添付した明細書又は図面（以下、「当初明細書等」という。）の段落【００１４】及び【００１５】の記載によると、「本発明において、不純物粒子とは、リチウムを含むリチウム遷移金属複合酸化物粒子に対して、リチウムが検出されない粒子を指す」ものであって、「不純物粒子比率の測定方法は何ら限定されないが、…（中略）…リチウムが検出される総粒子数即ちリチウム遷移金属複合酸化物粒子数(a)の個数と、リチウムを含まない不純物粒子の粒子数(b)の個数が検知できるので、これらを測定し、この測定結果に基いて不純物粒子比率（(b)／(a)）を算出する」ことができるものである。
　そして、当初明細書等の段落【００２６】の記載によると、「本発明において不純物粒子とは、前述の如く、リチウム遷移金属複合酸化物粒子以外のリチウムが検出されない粒子を指すが、中でも、正極材料の性能に大きな影響を及ぼす、鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルを含むものが挙げられる。即ち、不純物粒子としては、
　(1)　鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルのうちの１種の金属
　(2)　鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルのうちの２種以上の合金
　(3)　鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルのうちの１種以上とリチウム以外の他の金属との合金
　(4)　鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルのうちの１種の金属化合物
　(5)　鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルのうちの２種以上の金属複合化合物
　(6)　鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルのうちの１種以上とリチウム以外の他の金属との金属複合化合物
を含有する粒子が挙げられる。従って、本発明の粉体状リチウム二次電池正極材料は、上記(1)〜(6)のいずれかを含む場合、これらの合計の不純物粒子比率が０．３％以下とする」ものである。
　そうすると、請求項１に記載の不純物粒子とは、リチウム遷移金属複合酸化物粒子以外のリチウムが検出されない粒子を指し、少なくとも、正極材料の性能に大きな影響を及ぼす、鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルを含有する粒子である。
　
（２）実施例１について
　次に、当初明細書等の実施例１の不純物粒子比率（(b)／(a)）について検討するに、段落【０１２８】には、「粒度分布図から、粒子径２．５μｍ以上（２５μｍ未満）に相当する粒子の数を求め、リチウムと複合化していない鉄粒子数（即ち不純物粒子数(b)）とした。一方、当該分析で検出された含リチウム粒子の総数を、リチウムが検出される総粒子数、即ちリチウム遷移金属複合酸化物粒子数(a)とした。結果を表１に示す。また、不純物粒子比率（(b)／(a)）を求め、結果を表１に示した。」と記載されており、実施例１における不純物粒子とは、鉄含有粒子であることがわかる。
　そして、当初明細書等の段落【０１２９】の記載によると、当該鉄含有粒子数と「同様の手法で、リチウムと複合化していない銅、鉛、クロム、ニッケル含有粒子数についても分析することができる」ものであって、それぞれについての不純物粒子比率（(b)／(a)）をも求めることができるものであるから、鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルを含有する不純物粒子の合計の不純物粒子比率は、当然に、表１に示した値よりも大きくなるといえる。
　そうすると、実施例１に記載の不純物粒子比率（(b)／(a)）は、当初明細書等の段落【００２９】に記載のように、鉄を含有する不純物粒子のみについて測定した数値であって、請求項１に記載の不純物粒子、すなわち、リチウム遷移金属複合酸化物粒子以外のリチウムを含まない粒子であり、少なくとも鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルを含有する不純物粒子の合計の不純物粒子比率を測定した数値ではない。
　
　してみると、上記補正事項は、請求項１に記載の不純物粒子、すなわち、リチウム遷移金属複合酸化物粒子以外のリチウムを含まない粒子であり、少なくとも鉄、銅、鉛、クロム、ニッケルを含有する不純物粒子について、それらの合計の不純物粒子比率を０．０２５％以下とするという技術的事項を導入するものといえ、これは、当初明細書等に記載の技術的事項との関係において新たな技術的事項を導入するものであるから、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものではない。
　
３．まとめ
　したがって、上記補正事項を含む本件補正は、平成１４年法律第２４号改正附則第３条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第１７条の２第３項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　
第３　本願発明について
１．本願発明
　平成２１年８月７日付けの手続補正は上記のとおり却下されたので、本願の請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、平成２１年１月２９日付けの手続補正後の明細書及び図面の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される上記第２［理由］１．（１）【請求項１】に記載したとおりのものである。
　
２．原査定の拒絶理由
　原査定の拒絶理由のうちの一つは、本願発明は、その出願前に日本国内又は外国において、頒布された刊行物である国際公開第００／７９６２１号（以下、「引用文献」という。）に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないというものである。
　
３．引用文献
　引用文献には、次の事項が図面とともに記載されている。
　
ア．「非水電解液二次電池に用いられる金属酸化物からなる正極活物質であって、前記金属酸化物の平均粒径に対して粒径が６００％以上の粗大粒子の含有比率が体積比で１％以下であり、かつ前記金属酸化物の平均密度に対して密度が１５０％以上の高密度粒子の含有比率が質量比で１０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする二次電池用正極活物質。」（請求の範囲第１項）
　
イ．「二次電池としては、例えばリチウム塩を含む非水電解液を使用したリチウムイオン二次電池が知られている。リチウムイオン二次電池では、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４などのＬｉ含有遷移金属複合酸化物が正極活物質として用いられている。負極には炭素系の材料が用いられ、かつ非水溶媒中にＬｉＰＦ６やＬｉＢＦ４などのリチウム塩を溶解した非水電解液が用いられている。」（明細書１頁下から１１〜６行）
　
ウ．「二次電池用正極活物質中の含有比率を規定した高密度粒子は、正極活物質を構成する金属酸化物の平均密度に対して密度が１５０％以上の粒子であり、具体的には密度が７ｇ／ｃｍ３以上の粒子の含有比率を規定することが好ましい。このような高密度粒子は、上記したようなマイクロショートの発生原因となるおそれが大きいことから、含有比率を質量比で１０００ｐｐｍ以下としている。高密度粒子の含有比率は質量比で５００ｐｐｍ以下、さらには１００ｐｐｍ以下とすることが好ましい。高密度粒子のより好ましい含有比率は１０ｐｐｍ以下である。」（明細書１５頁２〜９行）
　
エ．「また、主として金属性不純物からなる高密度粒子の量は、金属性不純物のみを溶解し得る弱酸などを用いて処理し、処理後の液中に含まれる金属成分の量を測定することにより確認することができる。すなわち、Ｌｉ含有複合金属酸化物はシュウ酸などの弱酸に対して不溶であるが、金属性不純物はシュウ酸に溶解する。従って、正極活物質をシュウ酸などの弱酸で処理し、処理後の液中に含まれる鉄、銅、亜鉛、ニッケル、マンガンなどの量を測定することによって、正極活物質中の高密度粒子としての金属性不純物粒子の質量比を確認することができる。なお、前述した不純物金属の総含有量は、正極活物質中に含まれる不純物量を全量分析することにより求められるものである。」（明細書１８頁１８行〜１９頁１行）
　
オ．「上述したような分級装置を利用した分離除去工程は、粉体状の正極活物質の平均粒径に対して粒径が２５０％以上の粗大粒子、および平均密度に対して密度が１２０％以上の高密度粒子が取り除かれるように分級条件を設定して実施することが好ましい。具体的には、上記した粗大粒子や高密度粒子が除去されるような分級点を設定することが好ましい。粒子状の金属性不純物を除去するという観点からは、分級点を１５μｍ以下に設定することが好ましい。
　図２は乾式分級機の分級ロータの回転数（遠心力）と空気流量（空気抵抗力）を調整し、分級点を変化させて分級した際の粒子状金属性不純物の除去率の一例を示している。粒子状の金属性不純物は、分級点を１５μｍ以下とした場合にはほぼ１００％除去されるが、それを超えると除去率が低下する。これは粒子状の金属性不純物の粒径がおおよそ１５μｍ以上であるためと考えられる。従って、粒子状の金属性不純物に関しては、分級点を１５μｍ以下に設定することで十分に分離除去することが可能となり、これにより二次電池の初期充電時の電圧低下不良を顕著に抑制することができる。」（明細書２３頁７〜２２行）
　
カ．「実施例１
　この実施例１では、本発明の正極活物質の製造方法について述べる。
　まず、酸化コバルト粉末と炭酸リチウムと酸化スズとを所定の割合で混合し、空気中にて９００℃で５時間焼成して、正極活物質としてＳｎ含有ＬｉＣｏＯ２粉末を得た。得られたＳｎ含有ＬｉＣｏＯ２粉末の平均粒径（５０％Ｄ値）は３．７１μｍであった。
　この正極活物質粉末に対して気流式分級装置を用いて分級処理を施し、粗大粒子と高密度粒子、さらに微小粒子と低密度粒子を除去した。分級点に影響する風量、分散条件、ロータ回転数の値を適宜選択して、分級装置の運転を行った。収量比は粗大粒子側２％、微小粒子側０．５％、これらを除去した後の正極活物質９７．５％であった。これらの値は粒子の累積体積である。分級の前後の粒度分布を表１および図３、図４に示す。」（実施例１）
　
キ．「
」（表１）
　
ク．「実施例２
　実施例１と同様にして正極活物質（Ｓｎ含有ＬｉＣｏＯ２粉末）を作製した。この際、分級条件を変更することによって、粗大粒子や高密度粒子の除去条件が異なる１２種類の試料を得た。これら各試料から分析用サンプルを抽出し、それぞれ不純物量の測定を以下のようにして行った。さらに、各試料を用いて実施例１と同様にリチウムイオン二次電池を作製し、実施例１と同一条件で電圧降下を測定した。これらの結果を表３に示す。
　不純物量の測定は、まず各サンプルの一部を王水で加熱溶解し、このサンプルを全量溶解した液中のＦｅ量、Ｚｎ量、Ｃｕ量をＩＣＰ分析により測定した。この分析結果は正極活物質中のＦｅ、Ｚｎ、Ｃｕの各不純物の全量を示すものである。
　次に、各サンプルの残部をシュウ酸溶液（１０％）で溶解し、この溶液をろ過した後に、ろ液中のＦｅ量、Ｚｎ量、Ｃｕ量をＩＣＰ分析により測定した。この分析結果は正極活物質中に金属粒子として存在するＦｅ、Ｚｎ、Ｃｕの各不純物量を示すものである。この分析結果は請求項１の正極活物質中の高密度粒子の含有比率に相当する。」（実施例２）
　
ケ．「
」（表３）
　
４．引用発明
　引用文献には、上記２．ア．のとおり、「非水電解液二次電池に用いられる金属酸化物からなる正極活物質であって、前記金属酸化物の平均粒径に対して粒径が６００％以上の粗大粒子の含有比率が体積比で１％以下であり、かつ前記金属酸化物の平均密度に対して密度が１５０％以上の高密度粒子の含有比率が質量比で１０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする二次電池用正極活物質」の発明が記載されている。
　そして、この発明について、
ａ）上記２．イ．のとおり、「リチウムイオン二次電池では、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４などのＬｉ含有遷移金属複合酸化物が正極活物質として用いられている」のであるから、前記非水電解液二次電池をリチウムイオン二次電池とする場合には、前記金属酸化物からなる正極活物質がＬｉ含有遷移金属複合酸化物で、前記二次電池用正極活物質がリチウムイオン二次電池用正極活物質であるといえ、
ｂ）このリチウムイオン二次電池用正極活物質についての実施例１及び２は、上記２．カ．〜ケ．の記載によると、分級前に粒径が２２．０μｍ以上の粒子を粒度分布として含まない正極活物質粉末について、分級処理を施し、粗大粒子と高密度粒子、さらに微小粒子と低密度粒子を除去したものであるから、分級条件を変更したとしても分級後に粒径が２２．０μｍ以上の粒子を実質的に含まないといえ、
ｃ）また、「前記金属酸化物の平均粒径に対して粒径が６００％以上の粗大粒子の含有比率が体積比で１％以下であり、かつ前記金属酸化物の平均密度に対して密度が１５０％以上の高密度粒子の含有比率が質量比で１０００ｐｐｍ以下であること」における高密度粒子とは、上記２．オ．のとおりの「粒子状の金属性不純物」のことであって、該金属性不純物からなる高密度粒子は、上記２．エ．の記載によると、「シュウ酸に溶解する」「Ｌｉ含有」でないものといえ、
ｄ）これに関して、上記２．ケ．には、実施例２の試料Ｎｏ「１」として、Ｆｅ成分分析によるシュウ酸可溶成分１０ｐｐｍ、Ｚｎ成分分析によるシュウ酸可溶成分０．１ｐｐｍ、Ｃｕ成分分析によるシュウ酸可溶成分０．３ｐｐｍの高密度粒子が混在した粉末状リチウムイオン二次電池用正極活物質が記載されており、これらシュウ酸に溶解するＬｉ含有でない鉄、銅及び亜鉛成分の含有比率の合計は、１０．４ｐｐｍといえ、
ｅ）この場合に、上記２．ウ．の記載によると、そもそもＬｉ含有でない高密度粒子のより好ましい含有比率が１０ｐｐｍ以下とされているのであるから、上記２．ケ．に、鉄、銅及び亜鉛以外のニッケル及びマンガンについて記載されていないものの、ニッケル及びマンガンのシュウ酸可溶成分については、上記銅及び亜鉛の総量と同程度かそれ以下といえ、Ｌｉ含有でないこれら鉄、銅、亜鉛、ニッケル及びマンガンを含有する高密度粒子の合計の含有比率は、せいぜい１１ｐｐｍ程度といえる。
　
　これらを総合して、本願発明の記載振りに則って整理すると、引用文献には、次の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されているといえる。
　
　「金属性不純物からなるＬｉ含有でない高密度粒子が混在したＬｉ含有遷移金属複合酸化物よりなる粉末状リチウムイオン二次電池用正極活物質において、
　粒径２２．０μｍ以上の粒子を実質的に含まず、
　該Ｌｉ含有遷移金属複合酸化物に対する、該高密度粒子の含有比率が、１１ｐｐｍ程度である粉末状リチウムイオン二次電池用正極活物質。」
　
５．対比
　本願発明と引用発明とを対比すると、引用発明における「金属性不純物からなるＬｉ含有でない高密度粒子」は、本願発明における「微量の不純物粒子」に相当し、以下同様に、「Ｌｉ含有遷移金属複合酸化物」は「リチウム遷移金属複合酸化物粒子」に、「粉末状リチウムイオン二次電池用正極活物質」は「粉体状リチウム二次電池正極材料」に、「粒径２２．０μｍ以上の粒子を実質的に含まず」は「粒子径２５μｍ以上の粒子を実質的に含まず」に、それぞれ相当する。
　よって本願発明と引用発明とは、
　「微量の不純物粒子が混在したリチウム遷移金属複合酸化物粒子よりなる粉体状リチウム二次電池正極材料において、
　粒子径２５μｍ以上の粒子を実質的に含まない粉体状リチウム二次電池正極材料。」
　である点で一致し、次の点で一応相違する。
　
＜相違点＞
　本願発明では、「リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する微量の不純物粒子の個数の割合が、０．３％以下であり、
　リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する、粒子径が２．５μｍ以上２５μｍ未満の不純物粒子の個数の割合が、０．３％以下である」のに対して、
　引用発明では、「Ｌｉ含有遷移金属複合酸化物に対する、金属性不純物からなるＬｉ含有でない高密度粒子の含有比率が、１１ｐｐｍ程度である」点（以下、「相違点」という。）。
　
６．判断
　上記相違点について、以下に検討する。
　引用発明においては、Ｌｉ含有でない高密度粒子の個数について特定していないものの、全体の粒度分布とＬｉ含有でない高密度粒子の粒度分布とが、相似すると仮定した場合には、密度差からＬｉ含有でない高密度粒子の個数比率は１１ｐｐｍ未満となる。
　ところで、引用文献の上記２．オ．に「粒子状の金属性不純物の粒径がおおよそ１５μｍ以上である」と記載されているとおり、引用発明におけるＬｉ含有でない高密度粒子の粒径は、１５μｍ近傍の大粒子を多く含むと認められる。
　そうすると、Ｌｉ含有でない高密度粒子の粒度分布は大粒径側に偏ったものと解することができ、その個数は、さらに減少する方向に変化するから、引用発明におけるＬｉ含有でない高密度粒子の個数の割合は、１１ｐｐｍよりはるかに小さく、当然に０．３％以下であると認められる。
　また、本願発明は、「リチウム遷移金属複合酸化物粒子の個数に対する、粒子径が２．５μｍ以上２５μｍ未満の不純物粒子の個数の割合が、０．３％以下」ともするものであるが、粒子径が２．５μｍ以上２５μｍ未満の不純物粒子の個数は、不純物粒子の個数の総数から粒子径が２．５μｍ未満の不純物粒子の個数を差し引いた個数であるから、引用発明におけるＬｉ含有でない高密度粒子の個数の割合は、その粒子径を２．５μｍ以上２５μｍ未満に限定した場合にも、０．３％以下であると認められる。
　
　したがって、上記相違点は、実質的な相違点ではないから、本願発明は、引用文献に記載された発明である。
　
７．むすび　
　以上のとおり、本願発明は、特許法第２９条第１項第３号の規定により特許を受けることができないものであるから、その余の発明について検討するまでもなく、本願は、原査定の拒絶理由により拒絶すべきものである。
　
　よって、結論のとおり審決する。