(57)【要約】  励起光非照射時において意匠性に優れ、かつ、発光強度にも優れる波長変換部材と、それを用いた発光デバイスを提案する。  蛍光体を含む第１の波長変換層１、及び、  第１の波長変換層１の表面に形成された、ナノ蛍光体粒子２ａを含む第２の波長変換層２、を備えていることを特徴とする波長変換部材１０。
2019102787.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
蛍光体を含む第１の波長変換層、及び、
第１の波長変換層の表面に形成された、ナノ蛍光体粒子を含む第２の波長変換層、
を備えていることを特徴とする波長変換部材。
【請求項２】
第１の波長変換層に含まれる蛍光体が、平均粒子径が１μｍ以上の蛍光体粒子であることを特徴とする請求項１に記載の波長変換部材。
【請求項３】
ナノ蛍光体粒子の平均粒子径が１０〜４００ｎｍであることを特徴とする請求項１または２に記載の波長変換部材。
【請求項４】
第２の波長変換層におけるナノ蛍光体粒子の濃度が５〜４０質量％であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の波長変換部材。
【請求項５】
第２の波長変換層の厚みが０．０１〜１ｍｍであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の波長変換部材。
【請求項６】
第２の波長変換層の厚みが第１の波長変換層の厚みと同じまたはそれより大きいことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の波長変換部材。
【請求項７】
第２の波長変換層が、無機材料からなるマトリクスと、マトリクス中に分散したナノ蛍光体粒子を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の波長変換部材。
【請求項８】
マトリクスが、ガラスマトリクスであることを特徴とする請求項７に記載の波長変換部材。
【請求項９】
第１の波長変換層の厚みが０．０１〜１ｍｍであることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の波長変換部材。
【請求項１０】
第１の波長変換層が、無機材料からなるマトリクスと、マトリクス中に分散した蛍光体粒子含むことを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の波長変換部材。
【請求項１１】
マトリクスが、ガラスマトリクスであることを特徴とする請求項１０に記載の波長変換部材。
【請求項１２】
第１の波長変換層が、セラミックスからなることを特徴とする請求項１、３〜９のいずれかに記載の波長変換部材。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか一項に記載の波長変換部材、及び、
波長変換部材に励起光を照射する光源、を備えていることを特徴とする発光装置。
【請求項１４】
請求項１〜１１のいずれか一項に記載の波長変換部材を製造するための方法であって、
第１の波長変換層用グリーンシート及第２の波長変換層用のグリーンシートを準備する工程、
第１の波長変換層用グリーンシート及第２の波長変換層用のグリーンシートを積層して積層体を得る工程、及び、
積層体を焼成することにより、第１の波長変換層及び第２の波長変換層が積層してなる焼結体を得る工程、
を備えていることを特徴とする波長変換部材の製造方法。
【請求項１５】
積層体を一対の拘束部材で挟持した状態で焼成することを特徴とする請求項１４に記載の波長変換部材の製造方法。
【請求項１６】
焼結体における第１の波長変換層及び／または第２の波長変換層を研磨することを特徴とする請求項１４または１５に記載の波長変換部材の製造方法。
【請求項１７】
焼結体における第２の波長変換層を所定厚みになるように研磨した後、第１の波長変換層を研磨して波長変換部材の色度調整を行うことを特徴とする請求項１６に記載の波長変換部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light Emitting Diode）やレーザーダイオード（ＬＤ：Laser Diode）等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材及びそれを用いた発光装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の光源として、ＬＥＤやＬＤを用いた発光装置等に対する注目が高まってきている。そのような次世代光源の一例として、青色光を出射するＬＥＤと、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材とを組み合わせた発光装置が開示されている。この発光装置は、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。特許文献１には、波長変換部材の一例として、ガラスマトリクス中に蛍光体粉末を分散させた波長変換部材が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−２５８３０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
可視光波長域に吸収帯がある波長変換部材は、通常、励起光を照射していない状態では、蛍光体粉末由来の鮮やかな色調を呈する。これは、蛍光体粒子が白色光（太陽光）下において、励起光波長の光を吸収して、蛍光体由来の蛍光を発することと、励起光波長以外の波長の光を反射するためであると考えられる。例えば、青色励起光を吸収して黄色蛍光を発する蛍光体（ＹＡＧ蛍光体等）は、青色光を吸収して、黄色蛍光を発することに加え、緑色光と赤色光を反射するため、白色光下では緑色と赤色を混合した黄色に見える。そのため、波長変換部材を備えた発光デバイスを照明器具等の機器に組み込んだ場合、周辺部材との色調の調和が取れず、意匠的に好ましくないという問題がある。波長変換部材の表面に被覆層を設けることにより、励起光非照射時の色調を調整することも考えられるが、その場合、波長変換部材に励起光を照射した場合に得られる発光強度が大幅に低下するという問題がある。【０００５】
以上に鑑み、本発明は、励起光非照射時において意匠性に優れ、かつ、発光強度にも優れる波長変換部材と、それを用いた発光デバイスを提案することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者等が鋭意検討した結果、特定の構造を有する波長変換部材により前記課題を解消できることを見出した。【０００７】
即ち、本発明の波長変換部材は、蛍光体を含む第１の波長変換層、及び、第１の波長変換層の表面に形成された、ナノ蛍光体粒子を含む第２の波長変換層、を備えていることを特徴とする。なお、本発明において「ナノ蛍光体粒子」は平均粒子径がナノサイズ（１μｍ未満）である蛍光体粒子をいう。【０００８】
本発明の波長変換部材における第２の波長変換層では、白色光下において励起光波長の光がナノ蛍光体粒子に吸収されにくく、ナノ蛍光体粒子表面で反射されて散乱しやすい。これは、第２の波長変換層は、通常、ナノ蛍光体粒子と、ナノ蛍光体粒子の分散媒であるマトリクス材料とから構成されるが、ナノ蛍光体粒子は粒子径が小さく比表面積が大きいことから、第２の波長変換層内部においてナノ蛍光体粒子とマトリクス材料の界面が多く存在し、光散乱が発生しやすいためであると考えられる。したがって、第２の波長変換層は白色光下において白色（または白色に近い色調）を呈する。なお、ナノ蛍光体粒子は、ある程度蛍光体粒子としての波長変換機能も果たすため、波長変換部材の発光効率向上に寄与する。このように、本発明の波長変換部材では、第２の波長変換層が、励起光非照射時における第１の波長変換層の被覆層としての機能と、励起光照射時における波長変換層としての機能の両方を果たす。結果として、本発明の波長変換部材は、励起光非照射時における意匠性に優れ、かつ、発光強度にも優れるという特徴を有する。【０００９】
なお上述の通り、第２の波長変換層は光散乱層としての役割を果たすため、波長変換部材から発せられる光の均質性を向上させる効果も得られる。【００１０】
本発明の波長変換部材は、第１の波長変換層に含まれる蛍光体が、例えば平均粒子径が１μｍ以上の蛍光体粒子である。【００１１】
本発明の波長変換部材は、ナノ蛍光体粒子の平均粒子径が１０〜４００ｎｍであることが好ましい。【００１２】
本発明の波長変換部材は、第２の波長変換層に含まれるナノ蛍光体粒子の濃度が５〜４０質量％であることが好ましい。【００１３】
本発明の波長変換部材は、第２の波長変換層の厚みが０．０１〜１ｍｍであることが好ましい。【００１４】
本発明の波長変換部材は、第２の波長変換層の厚みが第１の波長変換層の厚みと同じまたはそれより大きいことが好ましい。【００１５】
本発明の波長変換部材は、第２の波長変換層が、無機材料からなるマトリクスと、マトリクス中に分散したナノ蛍光体粒子を含むことが好ましい。その場合、マトリクスは、例えばガラスマトリクスである。【００１６】
本発明の波長変換部材は、第１の波長変換層の厚みが０．０１〜１ｍｍであることが好
ましい。【００１７】
本発明の波長変換部材は、第１の波長変換層が、無機材料からなるマトリクスと、マトリクス中に分散したナノ蛍光体粒子含むことが好ましい。その場合、マトリクスは、例えばガラスマトリクスである。【００１８】
本発明の波長変換部材は、第１の波長変換層が、セラミックスからなるものであってもよい。【００１９】
本発明の発光装置は、上記の波長変換部材、及び、波長変換部材に励起光を照射する光源、を備えていることを特徴とする。【００２０】
本発明の波長変換部材の製造方法は、上記の波長変換部材を製造するための方法であって、第１の波長変換層用グリーンシート及第２の波長変換層用のグリーンシートを準備する工程、第１の波長変換層用グリーンシート及第２の波長変換層用のグリーンシートを積層して積層体を得る工程、及び、積層体を焼成することにより、第１の波長変換層及び第２の波長変換層が積層してなる焼結体を得る工程、を備えていることを特徴とする。【００２１】
本発明の波長変換部材の製造方法は、積層体を一対の拘束部材で挟持した状態で焼成することが好ましい。【００２２】
本発明の波長変換部材の製造方法は、焼結体における第１の波長変換層及び／または第２の波長変換層を研磨することが好ましい。【００２３】
本発明の波長変換部材の製造方法は、焼結体における第２の波長変換層積層体を所定厚みになるように研磨した後、第１の波長変換層を研磨して波長変換部材の色度調整を行うことが好ましい。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、励起光非照射時において意匠性に優れ、かつ、発光強度にも優れる波長変換部材と、それを用いた発光デバイスを提案することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の一実施形態に係る波長変換部材の模式的断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係る発光装置の模式的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。
【００２７】
図１は本発明の一実施形態に係る波長変換部材１０を示す模式的断面図である。本実施形態に係る波長変換部材１０は、平均粒子径が１μｍ以上の蛍光体粒子１ａを含む第１の波長変換層１、及び、ナノ蛍光体粒子２ａを含む第２の波長変換層２を備えている。第２の波長変換層２は第１の波長変換層１の表面に形成されている。第２の波長変換層２は融着等により第１の波長変換層１の表面に直接接合していてもよく、接着剤層を介して接合していてもよい。波長変換部材１０の形状は、通常は矩形の板状である。
【００２８】
なお、第１の波長変換層１の両面に第２の波長変換層２が形成されていても良い。このようにすれば、第１の波長変換層１と第２の波長変換層２の両界面における応力バランスが取りやすくなり、反り等の不具合が発生しにくくなる。
【００２９】
以下、各構成部材ごとに詳細に説明する。
【００３０】
（第１の波長変換層１）
第１の波長変換層１は、例えば無機材料からなるマトリクスと、マトリクス中に分散した蛍光体粒子を含む。具体的には、第１の波長変換層１は、ガラスマトリクスと、ガラスマトリクス中に分散した蛍光体粒子１ａとを含む蛍光体ガラスからなる。
【００３１】
ガラスマトリクスは、例えばホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスなどを用いることができる。ホウ珪酸塩系ガラスとしては、質量％で、ＳｉＯ２  ３０〜８５％、Ａｌ２Ｏ３  ０〜３０％、Ｂ２Ｏ３  ０〜５０％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ  ０〜１０％、及び、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ  ０〜５０％を含有するものが挙げられる。スズリン酸塩系ガラスとしては、モル％で、ＳｎＯ  ３０〜９０％、Ｐ２Ｏ５  １〜７０％を含有するものが挙げられる。テルライト系ガラスとしては、モル％で、ＴｅＯ２  ５０％以上、ＺｎＯ  ０〜４５％、ＲＯ（ＲはＣａ、Ｓｒ及びＢａから選択される少なくとも１種）０〜５０％、及び、Ｌａ２Ｏ３＋Ｇｄ２Ｏ３＋Ｙ２Ｏ３  ０〜５０％を含有するものが挙げられる。
【００３２】
ガラスマトリクスの軟化点は、２５０〜１０００℃であることが好ましく、３００〜９５０℃であることがより好ましく、５００〜９００℃の範囲内であることがさらに好ましい。ガラスマトリクスの軟化点が低すぎると、第１の波長変換層１の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラスマトリクス自体の耐熱性が低いため、蛍光体粒子１ａから発生する熱により軟化変形するおそれがある。一方、ガラスマトリクスの軟化点が高すぎると、製造時に焼成工程が含まれる場合、蛍光体粒子１ａが劣化して、第１の波長変換層１の発光強度が低下する場合がある。なお、第１の波長変換層１の化学的安定性及び機械的強度を高める観点からはガラスマトリクスの軟化点は５００℃以上、６００℃以上、７００℃以上、８００℃以上、特に８５０℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、ホウ珪酸塩系ガラスが挙げられる。ただし、ガラスマトリクスの軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。また、蛍光体粒子１ａの耐熱性が低い場合、焼成により劣化するおそれがある。よって、第１の波長変換層１を安価に製造する場合や、耐熱性の低い蛍光体粒子１ａを使用する場合は、ガラスマトリクスの軟化点は５５０℃以下、５３０℃以下、５００℃以下、４８０℃以下、特に４６０℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラス、テルライト系ガラスが挙げられる。
【００３３】
蛍光体粒子１ａは、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粒子１ａの具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体及びガーネット系化合物蛍光体から選ばれた１種以上等が挙げられる。励起光として青色光を用いる場合、例えば、黄色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。黄色光を蛍光と出射する蛍光体としては、ＹＡＧ蛍光体が挙げられる。
【００３４】
蛍光体粒子１ａの平均粒子径は１μｍ以上であり、５μｍ以上であることが好ましい。蛍光体粒子１ａの平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する傾向がある。一方、蛍光体粒子１ａの平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる傾向がある。よって、蛍光体粒子１ａの平均粒子径は５０μｍ以下であることが好ましく、２５μｍ以下であることがより好ましい。なお、本明細書において、平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定した平均粒子径Ｄ５０を意味する。
【００３５】
第１の波長変換層１中での蛍光体粒子１ａの含有量は、１〜７０質量％、１．５〜５０質量％、特に２〜３０質量％であることが好ましい。蛍光体粒子１ａの含有量が少なすぎると、所望の発光色を得るために第１の波長変換層１の厚みを厚くする必要があり、その結果、第１の波長変換層１の内部散乱が増加することで、光取り出し効率が低下する場合がある。一方、蛍光体粒子１ａの含有量が多すぎると、所望の発光色を得るために第１の波長変換層１の厚みを薄くする必要があるため、第１の波長変換層１の機械的強度が低下する場合がある。
【００３６】
第１の波長変換層１の厚みは、０．０１〜１ｍｍ、０．０３〜０．５ｍｍ、０．０５〜０．３５ｍｍ、０．０７５〜０．３ｍｍ、特に０．１〜０．２５ｍｍであることが好ましい。第１の波長変換層１の厚みが厚すぎると、第１の波長変換層１における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低くなってしまう場合がある。一方、第１の波長変換層１の厚みが薄すぎると、十分な発光強度が得られにくくなる場合がある。また、第１の波長変換層１の機械的強度が不十分になる場合がある。
【００３７】
第１の波長変換層１の表面粗さＲａｉｎ（即ち、波長変換部材１０の光入射面の表面粗さ）は、０．０１〜０．０５μｍ、特に０．０１５〜０．０４５μｍであることが好ましい。Ｒａｉｎが大きすぎると、入射光が光入射面で散乱され、波長変換部材１０内部への入射効率が低くなる傾向がある。結果として、波長変換部材１０の光取出し効率が低下し、発光強度が低下しやすくなる。一方、Ｒａｉｎが小さすぎると、接着剤等により波長変換部材１０を発光素子４（図２参照）と接着する際にアンカー効果が得られにくく、接着強度が低下しやすくなる。なお、接着強度低下に起因して、波長変換部材１０が発光素子４から一部でも剥離すると、波長変換部材１０と発光素子４との間に屈折率が低い空気層が形成されるため、入射光Ｌｉｎの入射効率が著しく低下する傾向がある。
【００３８】
第１の波長変換層１の表面に反射防止膜を設けても構わない。このようにすれば、励起光が第１の波長変換層１に入射する際、発光素子４との接着に使用される樹脂接着層（後述）と第１の波長変換層１との屈折率差に起因して、励起光入射効率が低下することを抑制できる。
【００３９】
なお、第１の波長変換層１は蛍光体ガラスからなるもの以外にも、樹脂中に蛍光体粒子１ａが分散したものであってもよし、セラミック粉末と蛍光体粒子１ａを混合して焼結させたものでもよい。セラミック粉末は例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウムなどが挙げられる。あるいは、第１の波長変換層１は、ＹＡＧセラミックス等のセラミックス（セラミックス蛍光体）からなるものであってもよい。
【００４０】
（第２の波長変換層２）
第２の波長変換層２は、例えば無機材料からなるマトリクスと、マトリクス中に分散した蛍光体粒子含む。具体的には、第２の波長変換層２は、ガラスマトリクスと、ガラスマトリクス中に分散したナノ蛍光体粒子２ａとを含む蛍光体ガラスからなる。
【００４１】
ガラスマトリクスとしては、第１の波長変換層１の説明で列挙したものを使用することができる。なお、第１の波長変換層１と第２の波長変換層２で使用するガラスマトリクスは同一であることが好ましい。このようにすれば、第１の波長変換層１と第２の波長変換層２の界面における屈折率差（ガラスマトリクス同士の屈折率差）がなくなり、当該界面での光の反射や散乱が抑制されるため、波長変換部材１０の発光効率が向上しやすくなる。
【００４２】
ナノ蛍光体粒子２ａとしては、蛍光体粒子１ａの具体例として列挙したものを使用することができる。なお、所望の発光色を得るため、蛍光体粒子１ａとナノ蛍光体粒子２ａの種類は同一であることが好ましい。なお、例えば第１の波長変換層１から発せられる蛍光、第２の波長変換層２から発せられる蛍光、さらには励起光の混合により白色光を取り出すことを目的とする場合は、蛍光体粒子１ａとナノ蛍光体粒子２ａの種類は異なっていても良い。具体的には、青色の励起光に対して、緑色発光の蛍光体粒子１ａ及び赤色発光のナノ蛍光体粒子２ａ（あるいは、赤色発光の蛍光体粒子１ａ及び緑色発光のナノ蛍光体粒子２ａ）を使用することにより、白色光を取り出すことも可能である。
【００４３】
ナノ蛍光体粒子２ａの平均粒子径は１μｍ未満であり、４００ｎｍ以下であることが好ましく、３００ｎｍ以下であることがより好ましく、２００ｎｍ以下であることがさらに好ましい。ナノ蛍光体粒子２ａの平均粒子径が大きすぎると、所望の光散乱効果が得られにくくなる傾向がある。一方、ナノ蛍光体粒子２ａの平均粒子径が小さすぎると、光散乱効果や発光強度が低下する傾向があるため、１０ｎｍ以上であることが好ましく、５０ｎｍ以上であることがより好ましく、１００ｎｍ以上であることがさらに好ましい。なお、ナノ蛍光体粒子２ａの平均粒子径は、第１の波長変換層１における蛍光体粒子の平均粒子径の０．００１〜０．２倍、０．００２〜０．１倍、特に０．００５〜０．０５倍であることが好ましい。このようにすれば、第１の波長変換層１の発光強度と第２の波長変換層２の光散乱効果の両方が高まりやすい。その結果、励起光非照射時における意匠性に優れ、かつ、発光強度にも優れる波長変換部材が得られやすくなる。
【００４４】
第２の波長変換層２中でのナノ蛍光体粒子２ａの含有量は、５〜４０質量％、１０〜３０質量％、特に１５〜２０質量％であることが好ましい。ナノ蛍光体粒子２ａの含有量が少なすぎると、光散乱効果や発光強度が低下する傾向がある。一方、ナノ蛍光体粒子２ａの含有量が多すぎると、ナノ蛍光体粒子が凝集しやすくなり、かえって光散乱効果が低下したり、第２の波長変換層２中におけるナノ蛍光体粒子２ａの分散性が低下する傾向がある。また、第２の波長変換層２の表面粗さ（後述するＲａｏｕｔ）が大きくなりすぎて、表面品位が低下する傾向がある。
【００４５】
ガラスマトリクスとナノ蛍光体粒子２ａの屈折率差（ｎｄ）は０．０１以上、０．１以上、特に０．２以上であることが好ましい。このようにすれば、ガラスマトリクスとナノ蛍光体粒子２ａの界面での光散乱が大きくなり、第２の波長変換層２の白色度が大きくなるため、波長変換部材１０の励起光非照射時における意匠性が好ましくなる。
【００４６】
第２の波長変換層２の厚みは、０．０１〜１ｍｍ、０．０３〜０．５ｍｍ、０．０５〜０．３５ｍｍ、０．０７５〜０．３ｍｍ、特に０．１〜０．２５ｍｍであることが好ましい。第２の波長変換層２の厚みが厚すぎると、第２の波長変換層２における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低くなってしまう場合がある。一方、第２の波長変換層２の厚みが薄すぎると、光散乱効果や発光強度が低下する傾向がある。また、第２の波長変換層２の機械的強度が不十分になる場合がある。
【００４７】
第２の波長変換層２の表面粗さＲａｏｕｔ（即ち、波長変換部材１０の光出射面の表面粗さ）を大きくすることにより、光出射面における出射光Ｌｏｕｔ反射戻りが抑制され、光取出し効率が向上しやすくなる。また、外部から照射される白色光が第２の波長変換層２の表面で散乱しやすくなり、外観色としての白色味が増す傾向がある。ただし、Ｒａｏｕｔが大きすぎると、出射光Ｌｏｕｔの光出射面での散乱が大きくなり、かえって光取出し効率が低下しやすくなる。以上に鑑み、第２の波長変換層２の表面粗さＲａｏｕｔは０．０２〜０．２５μｍ、０．０４〜０．２５μｍ、０．０６〜０．２５μｍ、０．０７〜０．２３μｍ、特に０．０８〜０．２２μｍであることが好ましい。
【００４８】
なお、波長変換部材１０の光取出し効率を効果的に高める観点からは、表面粗さＲａｏｕｔが表面粗さＲａｉｎより大きいことが好ましい。具体的には、Ｒａｏｕｔ−Ｒａｉｎは０．０１μｍ以上、０．０２μｍ以上、特に０．０５μｍ以上であることが好ましい。ただし、Ｒａｏｕｔ−Ｒａｉｎが大きすぎると、光出射面での散乱が大きくなり、かえって光取出し効率が低下しやすくなるため、０．２μｍ以下、０．１８μｍ以下、特に０．１７μｍ以下であることが好ましい。
【００４９】
第２の波長変換層２の厚みは、第１の波長変換層１の厚みと同じまたはそれより大きいことが好ましい。このようにすれば、波長変換部材１０を第２の波長変換層２側から見た場合の白色度が大きくなり、励起光非照射時の意匠性が好ましくなる。
【００５０】
なお、第２の波長変換層２は蛍光体ガラスからなるもの以外にも、樹脂中にナノ蛍光体粒子２ａが分散したものであってもよいし、セラミック粉末と蛍光体粒子２ａを混合して焼結させたものでもよい。セラミック粉末はたとえば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウムなどが挙げられる。
【００５１】
（波長変換部材１０の製造方法）
以下に波長変換部材１０の製造方法の一例を説明する。
【００５２】
以下のようにして、第１の波長変換層１用の第１のグリーンシートを準備する。まず、ガラスマトリクスとなるガラス粒子と蛍光体粒子１とを含むスラリーを用意する。上記スラリーには、通常、バインダー樹脂や溶剤が含まれている。続いて、用意したスラリーを支持基材上に塗布し、基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードをスラリーに対して相対的に移動させることにより、第１のグリーンシートを形成する。上記支持基材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルムを用いることができる。
【００５３】
次に、以下のようにして、第２の波長変換層２用の第２のグリーンシートを準備する。ガラスマトリクスとなるガラス粒子とナノ蛍光体粒子２とを含むスラリーを用意し、上記と同様にして第２のグリーンシートを得る。なお、ナノ蛍光体粒子２は粒子径が小さいため原料状態では凝集し易く、そのままガラス粒子と混合しても、両者を均一に混合するのは困難である。そこで、まずナノ蛍光体粒子２と分散性を向上する分散剤を溶剤中に分散させた後、ガラス粉末やバインダー樹脂を添加することが好ましい。このようにすれば、ガラス粒子とナノ蛍光体粒子２が均一に分散したスラリーが得られやすくなる。
【００５４】
第１のグリーンシートと第２のグリーンシートを熱圧着等により積層し、積層体を得る。積層体を、ガラス粒子の軟化点〜ガラス粒子の軟化点＋１００℃程度で焼成することにより、第１の波長変換層１及び第２の波長変換層２が積層してなる焼結体からなる波長変換部材１０を得る。焼成は減圧雰囲気、特に真空雰囲気で行うことが好ましく、それにより緻密性に優れた波長変換部材１０が得られやすくなる。また、積層体を一対の拘束部材で挟持した状態で焼成することが好ましい。このようにすれば、波長変換部材１０の平坦度（特に、第１の波長変換層１及び第２の波長変換層２の界面の平坦度）が向上し、その後の研磨工程で所望の厚みに加工しやすくなる。なお、焼成の前に、ガラス粒子の軟化点より低い温度で脱バインダー処理を行うことが好ましい。このようにすれば、得られる波長変換部材１０において、有機成分残渣を低減することができ、発光強度を向上させることができる。
【００５５】
得られた焼結体における第１の波長変換層１及び／または第２の波長変換層２を所望の厚みになるように研磨することが好ましい。具体的には、焼結体における第２の波長変換層２を所定厚みになるように研磨した後、第１の波長変換層１を研磨して波長変換部材１０の色度調整を行うことが好ましい。
【００５６】
なお、第１のグリーンシートと第２のグリーンシートをそれぞれ別々に焼成した後、得られた各焼成体を熱圧着あるいは接着剤により接合することにより、波長変換部材１０を得ることも可能である。
【００５７】
あるいは、以下のようにして波長変換部材１０を作製することもできる。ガラス粒子と蛍光体粒子１の混合物を焼成し、得られた焼成体を所望の大きさに切断することにより第１の波長変換層１を作製する。また、ガラス粒子とナノ蛍光体粒子２の混合物を焼成し、得られた焼成体を所望の大きさに切断することにより第２の波長変換層２を作製する。得られた第１の波長変換層１及び第２の波長変換層２を熱圧着あるいは接着剤で接合することにより、波長変換部材１０を得る。
【００５８】
（発光装置）
図２は本発明の一実施形態に係る発光装置を示す模式的断面図である。発光装置２０は、基板３の上に設置された発光素子４の上方に波長変換部材１０が載置されており、発光素子４及び波長変換部材１０の周囲を覆うように反射層５が形成されている。ここで、波長変換部材１０は、第１の波長変換層１側が発光素子４と対向するように載置されている。例えば、第１の波長変換層１と発光素子４の間に樹脂接着層（図示せず）を設けることにより、波長変換部材１０を発光素子４上に固定することができる。なお、図２において、蛍光体粒子１ａ及びナノ蛍光体粒子２ａは省略している。
【００５９】
基板３としては、例えば、発光素子４から発せられた光を効率良く反射させることができる白色のＬＴＣＣ（Low Temperature Co-fired Ceramics）などが用いられる。具体的には、酸化アルミニウムや酸化チタンや、酸化ニオブ等の無機粉末とガラス粉末との焼結体が挙げられる。
【００６０】
あるいは、基板３として、発光素子４から発せられた熱を効率よく排熱させるため、熱伝導率が高いセラミックス基板を使用してもよい。セラミックス基板は耐熱性や耐候性にも優れるため好ましい。セラミックス基板としては、酸化アルミニウムや窒化アルミニウム等が挙げられる。
【００６１】
発光素子４としては、例えば、青色光を発するＬＥＤ光源やレーザー光源などの光源が用いられる。
【００６２】
反射層５は、発光素子４及び波長変換部材１０から漏れ出た光を反射するため設けられている。反射層５は、例えば酸化チタン等の白色顔料を含む樹脂（高反射樹脂）で形成されている。
【実施例】
【００６３】
以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。【００６４】
表１及び２は本発明の実施例（Ｎｏ．１〜６）及び比較例（Ｎｏ．７〜１１）を示す。【００６５】
【表１】
2019102787.tif 000003
【００６６】
【表２】
2019102787.tif 000004
（Ｎｏ．１〜６の波長変換部材の作製）
ホウ珪酸ガラス粉末（軟化点８５０℃、平均粒子径２．３μｍ）に対し、平均粒径が１５μｍであるＹＡＧ蛍光体粒子を添加し、バインダー樹脂（共栄社化学株式会社製、オリコックス）と可塑剤（互応化学工業株式会社製、ＤＯＡ）、分散剤（共栄社化学株式会社製、フローレンＧ−７００）、有機溶剤（メチルエチルケトン）を添加して混練することによりスラリー状の混合物を得た。得られたスラリー状混合物をドクターブレード法によりシート状に成形し、室温で乾燥させることにより第１のグリーンシートを得た。なお、ＹＡＧ蛍光体粒子の添加量は、第１の波長変換層において表１に示す濃度となるように調整した。【００６７】
平均粒径が１５０ｎｍであるナノＹＡＧ蛍光体粒子に対し、分散剤（共栄社化学株式会社製、フローレンＧ−７００）及び有機溶剤（メチルエチルケトン）を添加して混合することによりナノＹＡＧ蛍光体粒子の分散液を作製した。得られた分散液にホウ珪酸ガラス粉末（軟化点８５０℃、平均粒子径２．３μｍ）、バインダー樹脂（共栄社化学株式会社製、オリコックス）、可塑剤（互応化学工業株式会社製、ＤＯＡ）を添加して混合することによりスラリー状の混合物を得た。得られたスラリー状混合物をドクターブレード法によりシート状に成形し、室温で乾燥させることにより第２のグリーンシートを得た。なお、ナノＹＡＧ蛍光体粒子の添加量は、第２の波長変換層において表１に示す濃度となるように調整した。【００６８】
第１のグリーンシートと第２のグリーンシートを所定のサイズに切断した後、両者を熱圧着した。得られた積層体を電気炉中にて脱脂処理を施した後、真空ガス置換炉にて、ガラス粉末の軟化点付近で真空焼成を実施した。得られた焼成体に対して、片面ずつ所望の層厚みになるように研磨加工を施すことにより、第１の波長変換層及び第２の波長変換層が積層されてなる波長変換部材を得た。なお、第１の波長変換層の表面粗さＲａｉｎは０．０２μｍ、第２の波長変換層の表面粗さＲａｏｕｔは０．０２μｍであった。【００６９】
（Ｎｏ．７の波長変換部材の作製）
実施例１〜６で得られた第１のグリーンシートのみについて、電気炉中にて脱脂処理を施した後、真空ガス置換炉にて、ガラス粉末の軟化点付近で真空焼成を実施した。得られた焼成体に対して研磨加工を施すことにより、第１の波長変換層のみからなる波長変換部材を得た。【００７０】
（Ｎｏ．８〜１１の波長変換部材の作製）
ナノＹＡＧ蛍光体粒子の代わりに、平均粒子径が１００ｎｍであるＴｉＯ２粒子を使用したこと以外は、実施例１〜６と同様の方法で波長変換部材を作製した。当該波長変換部材は、第１の波長変換層の表面に、ＴｉＯ２粒子を含む散乱層が形成されてなる積層体からなる。なお、ＴｉＯ２粒子の添加量は、散乱層において表２に示す濃度となるように調整した。【００７１】
（光束値及び発光色均質性の評価）
得られた波長変換部材について、以下のようにして発光強度（全光束値）を測定した。励起波長４５０ｎｍの光源上に波長変換部材を、第１の波長変換層が光源に接するように設置して光源を点灯した。波長変換部材から発せられる光を積分球内部に取り込んだ後、標準光源によって校正された分光器へ導光し、光のエネルギー分布スペクトルを測定した。得られたスペクトルに標準比視感度を掛け合わせることにより、全光束値を算出した。結果を表１及び２に示す。なお、全光束値は、試料Ｎｏ．７の波長変換部材の発光強度を１とした場合の相対値で示す。【００７２】
また、励起波長４５０ｎｍの光源上に波長変換部材を、第１の波長変換層が光源に接するように設置して光源を点灯し、波長変換部材から発せられる光をスクリーンに照射した。スクリーン上に照射された光の均質性を目視で観察した。光の濃淡が小さく均質性に優れていたものを「○」、光の濃淡が大きく均質性に劣っていたものを「×」として評価した。【００７３】
実施例であるＮｏ．１〜６の波長変換部材は、励起光非照射時の外観が白色〜淡黄色であり意匠性に優れていた。また、相対光束値が０．８４以上と発光強度が高く、発光色均質性にも優れていた。一方、比較例であるＮｏ．７の波長変換部材は、励起光非照射時の外観が黄色であり意匠性に劣っていた。また、発光色均質性にも劣っていた。比較例であるＮｏ．８〜１１の波長変換部材は相対光束値が０．８以下と発光強度が低かった。
【符号の説明】
【００７４】
１    第１の波長変換層
１ａ  蛍光体粒子
２    第２の波長変換層
２ａ  ナノ蛍光体粒子
３    基板
４    光源
５    反射層
１０  波長変換部材
【図１】
2019102787.tif 000005
【図２】
2019102787.tif 000006
【国際調査報告】
2019102787.tif 000007
2019102787.tif 000008
2019102787.tif 000009