(57)【要約】顔料の凝集物による現像残渣を由来としたダークスポットの発生が抑制されており、発光信頼性に優れた有機ＥＬ表示装置を提供する。第一電極、画素分割層、発光画素、第二電極、平坦化層および基材を具備する有機ＥＬ表示装置であって、該画素分割層および／または該平坦化層が、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材と、（ｂ）分散剤と、（ｃ）樹脂を含有し、該（ｂ）分散剤が、上記一般式（１）で表される化合物および／または上記一般式（２）で表される化合物を含有する。
2019065359.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一電極、画素分割層、発光画素、第二電極、平坦化層および基材を具備する有機ＥＬ表示装置であって、該画素分割層および／または該平坦化層が、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材と、（ｂ）分散剤と、（ｃ）樹脂を含有し、該（ｂ）分散剤が、下記一般式（１）で表される化合物および／または下記一般式（２）で表される化合物を含有する、有機ＥＬ表示装置。
【化１】
2019065359.tif 000092
（上記一般式（１）中、Ｘ１はペリレン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ１または−ＣＯＮＨＲ１を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ１はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ１はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｎおよびｍは整数であり、ｎは１または２を表し、ｎ＋ｍ＝１０を満たす。）
【化２】
2019065359.tif 000093
（上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３は互いに同一であり、水素原子、置換基を有するアリール基またはメチル基を表し、Ｘ２はペリレン環および／またはベンゼン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ４または−ＣＯＮＨＲ４を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ４はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ２はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｐおよびｑは整数であり、ｐは１または２を表し、ｑは６〜８を表す。）
【請求項２】
前記（ｂ）分散剤が、下記一般式（２２）で表される化合物および／または下記一般式（２３）で表される化合物を含有する、請求項１に記載の有機ＥＬ表示装置。
【化３】
2019065359.tif 000094
（上記一般式（２２）中、Ｘ３はペリレン環と直接結合した−ＳＯ３Ｈを表す。Ｚ３はペリレン環と直接結合した水素原子を表す。ｎおよびｍは整数であり、ｎは１または２を表し、ｎ＋ｍ＝１０を満たす。）
【化４】
2019065359.tif 000095
（上記一般式（２３）中、Ｒ５およびＲ６は互いに同一であり、水素原子、置換基を有するアリール基またはメチル基を表す。Ｘ４はペリレン環および／またはベンゼン環と直接結合した−ＳＯ３Ｈを表し、Ｚ４はペリレン環と直接結合した水素原子を表す。ｐおよびｑは整数であり、ｐは１または２を表し、ｑは６〜８を表す。）
【請求項３】
前記（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材が、前記含窒素複素環としてベンゾイミダゾール環を分子内に２つ有するペリレン系有機黒色顔料を含有する、請求項１または２に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項４】
前記（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材が、少なくとも有機黄色顔料と有機赤色顔料と有機青色顔料を含有する混合物からなり、該有機黄色顔料が、ベンゾイミダゾロン系有機黄色顔料を含有し、該有機青色顔料が、フタロシアニン系有機青色顔料および／またはインダントロン系有機青色顔料を含有し、該有機赤色顔料が、ペリレン系有機赤色顔料を含有する、請求項１または２に記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項５】
前記（ｃ）樹脂が、ポリイミド樹脂を含有する、請求項１〜４のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項６】
前記（ｂ）分散剤が、前記一般式（２２）で表される化合物と、前記一般式（２３）で表される化合物とを含有する、請求項１〜５のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項７】
前記（ｂ）分散剤が、さらに、リン酸基を有するポリマー型分散剤を含有する、請求項１〜６のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項８】
前記画素分割層および／または前記平坦化層が、ネガ型感光性組成物の硬化物からなる、請求項１〜７のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項９】
前記画素分割層および／または前記平坦化層が、ポジ型感光性組成物の硬化物からなる、請求項１〜７のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１０】
前記画素分割層および／または前記平坦化層の膜厚１．０μｍあたりの光学濃度が０．５以上２．０以下である、請求項１〜９のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１１】
前記基材が、ポリイミド樹脂からなるフレキシブル基材である、請求項１〜１０のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１２】
前記画素分割層の表示エリアにおける開口率が２０％以下である、請求項１〜１１のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれかに記載の有機ＥＬ表示装置が具備する前記画素分割層および／または前記平坦化層の形成方法であって、水酸化テトラメチルアンモニウムを１．０〜３．０重量％含有する現像液を用いて現像膜を得る現像工程を含む、画素分割層および／または平坦化層の形成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
スマートフォン、タブレットＰＣおよびテレビなど、薄型ディスプレイを有する表示装置において、有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイが搭載された多くの製品が開発されている。有機ＥＬ表示装置は、陰極から注入された電子と、陽極から注入された正孔との再結合によるエネルギーを用いて発光する自発光型の表示装置である。その具体例として、絶縁膜としての機能を有する画素分割層および平坦化層を具備する有機ＥＬ表示装置が開示されている（例えば、特許文献１）。【０００３】
また、近年、画素分割層および／または平坦化層に遮光性を付与することで、太陽光などの外光反射を低減し、有機ＥＬ表示装置の視認性およびコントラストを向上させる試みがなされている。その具体例として、黒色化された画素分割層を具備する有機ＥＬ表示装置が開示されている（例えば、特許文献２）。【０００４】
黒色化された画素分割層を形成するための組成物としては、異なる色相の有機顔料を複数種含有させ、減法混色により擬似黒色化した感光性組成物が挙げられ、その具体例として、有機赤色顔料と有機青色顔料を含有させた感光性組成物が開示されている（例えば、特許文献３参照）。【０００５】
ところで、有機顔料を樹脂溶液中に分散しようとすると、分散工程の途中あるいは分散工程後に再凝集が進むことにより、十分な着色力が得られない場合や、複数種の顔料が共存する分散系においては色分かれを生じるなどの問題が起こる場合が多い。上記問題を解決するため、有機顔料の表面の樹脂吸着性を向上し、分散安定性を高めるための分散剤として有機色素誘導体（シナジスト）の利用がよく知られている。有機ＥＬ表示装置の画素分割層と同様に、外光反射を低減する機能が必要とされる液晶表示装置のブラックマトリクスの分野においては、絶縁性に乏しく誘電率が高いという電気特性上の欠点があるカーボンブラックを代替する技術として、擬似黒色化した感光性組成物が注目されており、有機顔料と、有機色素誘導体とを併用した技術が開示されている。その具体例として、ペリレン系有機顔料と、スルホン酸基を有する銅フタロシアニン誘導体とを含有する擬似黒色化した感光性組成物が開示されている（例えば、特許文献４参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】国際公開第２０１６／０４７４８３号
【特許文献２】特開２０１３−３０２９３号公報
【特許文献３】特開２０１３−２０７１２４号公報
【特許文献４】国際公開第２０１５／０１５９６２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献３および４に記載の擬似黒色化した感光性組成物を用いて有機ＥＬ表示装置の画素分割層および／または平坦化層を形成すると、有機顔料の感光性組成物中における分散安定性が十分ではない。さらにその分散状態が現像工程中に崩れ易いことから、パターン開口部のＩＴＯ電極上に顔料凝集物由来の現像残渣が生じてダークスポットが発生するという問題が生じた。また、特許文献４に記載のスルホン酸基を有する銅フタロシアニン誘導体の含有量を増量することで分散安定性について一定の改善効果を得た感光性組成物を用いて画素分割層および／または平坦化層を形成すると、発光信頼性が損なわれるという問題が生じ、ダークスポットの抑制と高い発光信頼性とを両立できないという課題があった。
以上の背景から、ダークスポットの発生が抑制されており、かつ高い発光信頼性を有する有機ＥＬ表示装置が切望されていた。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の有機ＥＬ表示装置は、第一電極、画素分割層、発光画素、第二電極、平坦化層および基材を具備する有機ＥＬ表示装置であって、該画素分割層および／または該平坦化層が、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材と、（ｂ）分散剤と、（ｃ）樹脂を含有し、該（ｂ）分散剤が、下記一般式（１）で表される化合物および／または下記一般式（２）で表される化合物を含有することを特徴とする。【０００９】
【化１】
2019065359.tif 000003
【００１０】
上記一般式（１）中、Ｘ１はペリレン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ１または−ＣＯＮＨＲ１を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ１はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ１はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｎおよびｍは整数であり、ｎは１または２を表し、ｎ＋ｍ＝１０を満たす。【００１１】
【化２】
2019065359.tif 000004
【００１２】
上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３は互いに同一であり、水素原子、置換基を有するアリール基またはメチル基を表し、Ｘ２はペリレン環および／またはベンゼン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ４または−ＣＯＮＨＲ４を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ４はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ２はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｐおよびｑは整数であり、ｐは１または２を表し、ｑは６〜８を表す。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の有機ＥＬ表示装置によれば、顔料凝集物による現像残渣を由来とするダークスポットが抑制されており、かつ優れた発光信頼性を得ることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の実施形態を示す、有機ＥＬ表示装置のＴＦＴ基板の断面図である。
【図２】実施例における、画素分割層を具備する有機ＥＬ表示装置の作製方法を示す概略図である。
【図３】実施例における、画素分割層および平坦化層を具備する有機ＥＬ表示装置の作製方法を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明について詳細に説明する。なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。本明細書中において画素分割層とは、有機ＥＬ表示装置用の画素分割層のことをいい、平坦化層とは、有機ＥＬ表示装置用の平坦化層のことをいう。有機ＥＬ表示装置とは、曲げることのできないリジッドタイプの有機ＥＬ表示装置と、曲げることができるフレキシブルタイプの有機ＥＬ表示装置の両方を指す。
【００１６】
また、遮光性とは、可視光領域である波長３８０〜７８０ｎｍの光を遮蔽する程度を示し、遮光性が高いほど光の透過率が低いことを示す。着色材の呼称に用いた「Ｃ．Ｉ．」とは、Ｃｏｌｏｕｒ  Ｉｎｄｅｘ  Ｇｅｎｅｒｉｃ  Ｎａｍｅの略であり、Ｔｈｅ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ｄｙｅｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｌｏｕｒｉｓｔｓ発行のカラーインデックスに基づき、カラーインデックスに登録済の着色材に関して、Ｃｏｌｏｕｒ  Ｉｎｄｅｘ  Ｇｅｎｅｒｉｃ  Ｎａｍｅが、顔料または染料の化学構造や結晶形を表す。有機色素誘導体とは、有機顔料粉末を原料として誘導化処理して得られる顔料誘導体を包括するが、合成スキーム上必ずしも有機顔料粉末の形態を経て得られる化合物でなくともよい。
【００１７】
本明細書中において、アルカリ現像液との記載は、特に断りがない限り、有機系アルカリ水溶液のことを指す。重量平均分子量（Ｍｗ）とは、テトラヒドロフランをキャリヤーとするゲルパーミエーションクロマトグラフィーで分析し、標準ポリスチレンによる検量線を用いて換算した値である。
【００１８】
本発明は、第一電極、画素分割層、発光画素、第二電極、平坦化層および基材を具備する有機ＥＬ表示装置であって、前記画素分割層および／または前記平坦化層が、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材と、（ｂ）分散剤と、（ｃ）樹脂を含有し、前記（ｂ）分散剤が、下記一般式（１）で表される化合物および／または下記一般式（２）で表される化合物を含有する有機ＥＬ表示装置である。上記構成をとることにより、ダークスポットの発生を抑え、かつ優れた発光信頼性を両立することが可能となることを見出し、本発明を完成させた。ここでいうダークスポットとは、有機ＥＬ表示装置の駆動時に画素内で不均一に配列した粒状の局所非発光部位のことをいう。現像残渣を由来とするダークスポットの長径は、現像残渣の長径と比べて同等あるいはそれ以上の大きさに肥大化して発光を阻害するため、ダークスポットが顕著であるほど輝度の低下を招き、表示装置としての価値が下がってしまう。ここでいう発光信頼性とは、有機ＥＬ表示装置を連続で点灯し続けた際、発光素子における発光面積が点灯初期を基準として点灯時間の経過とともに縮小する現象（画素シュリンク）の起こりづらさをいい、発光信頼性が高いほど表示装置としての価値が高い。
【００１９】
【化３】
2019065359.tif 000005
【００２０】
上記一般式（１）中、Ｘ１はペリレン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ１または−ＣＯＮＨＲ１を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ１はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ１はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｎおよびｍは整数であり、ｎは１または２を表し、ｎ＋ｍ＝１０を満たす。
【００２１】
【化４】
2019065359.tif 000006
【００２２】
上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３は互いに同一であり、水素原子、置換基を有するアリール基またはメチル基を表し、Ｘ２はペリレン環および／またはベンゼン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ４または−ＣＯＮＨＲ４を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ４はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ２はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｐおよびｑは整数であり、ｐは１または２を表し、ｑは６〜８を表す。
【００２３】
本発明の有機ＥＬ表示装置は、第一電極、画素分割層、発光画素、第二電極、平坦化層および基材を具備する。図１に、本発明の実施形態の具体例として挙げられる有機ＥＬ表示装置におけるＴＦＴ基板の断面図を示す。
【００２４】
基材６の表面に、ボトムゲート型またはトップゲート型のＴＦＴ１（薄膜トランジスタ）が行列状に設けられており、ＴＦＴ１と、ＴＦＴ１に接続された配線２とを覆う状態でＴＦＴ絶縁層３が形成されている。さらに、ＴＦＴ絶縁層３の表面には、平坦化層４が形成されており、平坦化層４には配線２を開口するコンタクトホール７が設けられている。平坦化層４の表面には、第二電極５がパターン形成されており、配線２に接続されている。第二電極５のパターン周縁を囲むようにして、画素分割層８が形成されている。画素分割層８には開口部が設けられており、開口部には有機ＥＬ発光材料を含む、発光画素９が形成されており、第一電極１０が、画素分割層８と発光画素９とを覆う状態で成膜されている。以上の積層構成からなるＴＦＴ基板を真空下で封止した後に発光画素部に直接電圧を印加すれば、有機ＥＬ表示装置として発光させることできる。
【００２５】
発光画素９は、光の３原色である赤、青、緑領域それぞれの発光ピーク波長を有する異なる種類の画素が配列したもの、もしくは白色の発光光を放つ発光画素を全面に作製し、別途の積層部材として赤、青、緑のカラーフィルタを組み合わせたものであってもよい。通常表示される赤色領域のピーク波長は、５６０〜７００ｎｍ、青色領域のピーク波長は４２０〜５００ｎｍ、緑領域のピーク波長は、５００〜５５０ｎｍであるが、本発明の有機ＥＬ表示装置においては発光画素の種類は特に限定されず、発光光がいかなるピーク波長を有していてもよい。発光画素を構成する有機ＥＬ発光材料としては、発光層に加え、さらに正孔輸送層および／または電子輸送層を組み合わせた材料を好適に用いることができる。
【００２６】
発光画素をパターン形成する方法としてはマスク蒸着法が挙げられる。マスク蒸着法とは、蒸着マスクを用いて有機化合物を蒸着してパターニングする方法であり、具体的には、所望のパターンを開口部とした蒸着マスクを基板側に配置して蒸着を行う方法が挙げられる。高精度の蒸着パターンを得るためには、平坦性の高い蒸着マスクを基板に密着させることが重要であり、一般的に、蒸着マスクに張力をかける技術や、基板背面に配置した磁石によって蒸着マスクを基板に密着させる技術などを用いることができる。蒸着マスクの製造方法としては、エッチング法や機械的研磨、サンドブラスト法、焼結法、レーザー加工法、感光性樹脂の利用などが挙げられるが、より微細なパターンを形成する場合は、加工精度に優れる点で、エッチング法や電鋳法を用いることが好ましい。
【００２７】
第二電極５としては、例えば、酸化亜鉛、酸化錫、酸化インジウム、酸化錫インジウム（ＩＴＯ）、酸化亜鉛インジウム（ＩＺＯ）などの導電性金属酸化物を用いることができ、中でも、透明性と導電性に優れることから、ＩＴＯを好適に用いることができる。ＩＴＯをパターン形成する方法としては、まずスパッタ法でＩＴＯを全面成膜したのちに、エッチング用ポジ型レジスト材料をフォトリソグラフィ法によりパターン形成してＩＴＯ膜上にレジストパターンを得る。次に、該レジストパターン非形成部のＩＴＯ膜のみを液温２０〜６０℃のエッチング液により除去し、次いでレジストパターンを液温２０〜６０℃のレジスト剥離液により除去し、さらに必要に応じて所望の結晶化度となるよう熱処理を行う方法が挙げられる。ここでいうＩＴＯとは、いわゆるアモルファスＩＴＯを包括する。エッチング用ポジ型レジスト材料としてはアルカリ可溶性ノボラック系樹脂を含有するポジ型感光性組成物を用いることができる。エッチング液としては硝酸と塩酸とを含む水溶液やシュウ酸水溶液を用いることができ、市販品としては、例えば、ＩＴＯ−１０１Ｎ（関東化学（株）製）、“エスクリーン”（登録商標）ＩＳ−２、同ＩＳ−３（以上、いずれも佐々木化学薬品（株）製）が挙げられる。レジスト剥離液としては有機アミン系水溶液を用いることができ、市販品としては、例えば、“アンラスト”（登録商標）Ｍ６、同Ｍ６Ｂ、同ＴＮ−１−５、同Ｍ７１−２（以上、いずれも三若純薬研究所）が挙げられる。
【００２８】
第一電極１０としては、例えば、銀合金膜を好適に用いることができるが、電極として機能させることができる層であれば、いかなる物質からなっていても構わない。第一電極１０の具体例としては、本発明の有機ＥＬ表示装置が後述するボトムエミッション型有機ＥＬ表示装置である場合、光反射性に優れる点で、アルミニウムからなる層を好ましく用いることができる。トップエミッション型有機ＥＬ表示装置である場合、光透過性に優れる点で、銀／マグネシウムからなる銀合金からなる層を好ましく用いることができる。第一電極は、スパッタ法で全面成膜することにより得ることができる。
【００２９】
本発明の有機ＥＬ表示装置の光取り出し方向は、発光画素から放たれる発光光を、基材６を介して基材側へ取り出す、ボトムエミッション型有機ＥＬ表示装置であってもよいし、第一電極を介して発光光を基材６の反対側へ取り出す、トップエミッション型有機ＥＬ表示装置であってもよく、特に限定されない。トップエミッション型有機ＥＬ表示装置である場合は、平坦化層４と第二電極５の間には、１方向への光取り出し効率を高めるため、パターン状の金属反射層をさらに設けるなどしてもよい。金属反射層としては、例えば、銅、ガリウム、マグネシウムなどの異種金属元素を含有する銀合金からなる導電膜が挙げられる。
【００３０】
基材６にガラスなどに代表される硬質の板状基材を用いれば、曲げることができないリジッドタイプの有機ＥＬ表示装置とすることができる。ガラスとしては、アルカリ金属元素の含有量が０．５％未満であり、ケイ素を主成分とする無アルカリガラスを好適に用いることができる。中でも、熱膨張係数が小さく、２５０℃以上の高温プロセスにおける寸法安定性に優れたものがよく、例えば、ＯＡ−１０Ｇ、ＯＡ−１１（以上、いずれも日本電気硝子（株）製）、ＡＮ−１００（旭硝子（株）製）が挙げられ、その厚さは、物理的耐久性の観点から通常０．１〜０．５ｍｍである。
【００３１】
一方で、基材６にフレキシブル基材を用いれば、曲げることができるフレキシブルタイプの有機ＥＬ表示装置とすることができる。フレキシブル基材としては、屈曲性が高く機械的強度に優れたポリイミド樹脂からなる基材を好適に用いることができ、これを作製する方法としては、ポリアミド酸を含む溶液を仮支持体の表面に塗布し、次いで加熱することでポリアミド酸をイミド化してポリイミド樹脂に変換した後に仮支持体をレーザーなどで剥離する方法が挙げられる。ポリアミド酸は、テトラカルボン酸二無水物とジアミン化合物とを、Ｎ−メチル−２−ピロリドンなどのアミド系溶剤中で反応させて合成することができ、中でも、熱線膨張係数が小さく寸法安定性に優れる点で、芳香族テトラカルボン酸二無水物の残基と、芳香族ジアミン化合物の残基とを有するポリアミド酸が好ましい。具体例としては、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物の残基と、ｐ−フェニレンジアミンの残基とを有するポリアミド酸を挙げることができる。その厚さは、通常１０〜４０μｍであり、上記無アルカリガラスを用いる場合と比べて、基材６を薄くすることができる。
【００３２】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層は、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材を含有する。ここでいう含窒素複素環構造を有する黒色材とは、（ａ−１）有機黄色顔料、有機赤色顔料および有機橙色顔料から選ばれる少なくとも１色の含窒素複素環構造を有する有機顔料と、（ａ−２）有機青色顔料および有機紫色顔料から選ばれる少なくとも１色の含窒素複素環構造を有する有機顔料とを含有する顔料混合物のこと、または（ａ−３）含窒素複素環構造を有する有機黒色顔料のことをいう。（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材を含有させることにより、画素分割層および／または平坦化層を黒色化して遮光性を付与することができる。
【００３３】
（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材に属する成分は、本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するための感光性組成物中に含有させておくことにより、最終的に得られる画素分割層および／または平坦化層の膜中に充填させることができる。
【００３４】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層が含有する（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材は、発光信頼性を向上する上で、有機アルカリ水溶液に対する高い耐アルカリ性と、加熱に対する高い耐熱性とを兼ね備えた有機顔料であることが好ましい。ここでいう耐アルカリ性とは、具体的には、後述する現像工程において画素分割層および平坦化層をパターン形成する際に現像液として通常用いられる、２．３８重量％水酸化テトラメチルアンモニウム水溶液に対する、大気圧下２５℃条件下における耐性のことをいう。有機顔料がバインダーを介して現像液と接触した際、顔料の溶解物および／または分解物の発生が抑えられるほど良い。ここでいう耐熱性とは、後述するキュア工程において画素分割層および平坦化層を熱硬化する際の大気圧下／窒素雰囲気下／２５０℃での加熱により生ずる熱分解物および／または昇華物の発生を抑制できる程度のことをいう。有機ＥＬ表示装置の画素分割層および平坦化層に求められる永久膜としての耐熱温度は、２５０℃以上であり、高温条件下における画素分割層および平坦化層からのアウトガス発生量が少ないほど発光信頼性を向上させることができる。
（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材が含有する有機顔料がその分子内に有する含窒素複素環構造の具体例としては、有機顔料自身の耐熱性および耐アルカリ性を向上できることに加えて、上記一般式（１）で表される化合物および／または上記一般式（２）で表される化合物との相互作用が強く、より高い現像残渣の抑制効果が得られる点から、イミド環、ベンゾイミダゾロン環、ベンゾイミダゾール環が特に好ましく挙げられる。これらのうちいずれか１種の含窒素複素環構造を有する有機顔料を含有させることが好ましい。
【００３５】
可視光領域全域における画素分割層および／または平坦化層の遮光性を高める上で、（ａ−１）有機黄色顔料と、有機赤色顔料と、（ａ−２）有機青色顔料の３色を含有する組み合わせ、または（ａ−１）有機黄色顔料と、（ａ−２）有機青色顔料と、有機紫色顔料の３色を含有する組み合わせとすることが好ましい。（ａ−１）有機黄色顔料と、有機赤色顔料と、（ａ−２）有機青色顔料の３色を含有する組み合わせとする場合、感光性組成物中の全顔料分中、３色の有機顔料の含有量は、それぞれ２０重量％以上が好ましい。波長５５０〜７８０ｎｍの領域の光を十分に遮光して後述する光学濃度を高める上で、有機青色顔料の含有量は、全顔料中３０．０重量％以上がより好ましく、後述の露光工程における露光感度の観点から、５０．０重量％以下がより好ましい。
【００３６】
一方で、（ａ−１）有機黄色顔料と、（ａ−２）有機青色顔料と、有機紫色顔料の３色を含有する組み合わせとする場合、感光性組成物中の全顔料分中、３色の有機顔料の含有量は、それぞれ２０．０重量％以上が好ましい。波長４５０〜６５０ｎｍの領域の光を十分に遮光して後述する光学濃度を高める上で、有機紫色顔料の含有量は、全顔料中３０．０重量％以上がより好ましく、５０．０重量％以下がより好ましい。
【００３７】
含窒素複素環構造を有する有機黄色顔料としては、例えば、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１２０、１３８、１３９、１５１、１７５、１８０、１８５、１８１、１９２、１９４を挙げることができ、これらを単独であるいは複数種を含有しても構わない。中でも、耐アルカリ性と耐熱性に優れる点から、ベンゾイミダゾロン環構造を有し、かつハロゲン原子を有さない有機黄色顔料が好ましく、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１２０、１５１、１７５、１８０、１８１、１９２、１９４が好ましい。Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１９４および／または下記構造式（３）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１９２がさらに好ましい。
【００３８】
【化５】
2019065359.tif 000007
【００３９】
含窒素複素環構造を有する有機橙色顔料としては、例えば、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ１３、３６、４３、６１、６４、７１、７２を挙げることができ、これらを単独であるいは複数種を含有しても構わない。中でも、耐アルカリ性と耐熱性に優れる点から、ペリノン構造を有する有機橙色顔料が好ましく、下記構造式（４）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントオレンジ４３がより好ましい。トランス体であるＣ．Ｉ．ピグメントオレンジ４３は発光信頼性の観点から、高純度に異性体分離されたものを用いることが望ましく、合成時の副生物であるシス体（Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１９４）の残存量が、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ４３に対して５．０重量％以下であることが好ましい。
【００４０】
【化６】
2019065359.tif 000008
【００４１】
含窒素複素環構造を有する有機赤色顔料としては、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１２２、１２３、１４９、１７９、１８０、１８９、１９０、２０２、２０９、２５４、２５５、２６４を挙げることができ、これらを単独であるいは複数種を含有しても構わない。中でも、耐アルカリ性および耐熱性が高く、発光信頼性に悪影響を及ぼすハロゲン原子を構造中に有さず、ペリレン環構造とイミド環構造とを有するものが好ましい。下記構造式（５）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１２３、下記構造式（６）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１４９、下記構造式（７）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１７９、下記構造式（８）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１９０が好ましい。
【００４２】
【化７】
2019065359.tif 000009
【００４３】
【化８】
2019065359.tif 000010
【００４４】
【化９】
2019065359.tif 000011
【００４５】
【化１０】
2019065359.tif 000012
【００４６】
含窒素複素環構造を有する有機青色顔料としては、例えば、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５、１５：１、１５：２、１５：３、１５：６、１６、６０、６４、７５、７９、８０を挙げることができ、これらを単独であるいは複数種を含有しても構わない。中でも、耐アルカリ性および耐熱性が高く、発光信頼性に悪影響を及ぼすハロゲン原子を構造中に有さず、フタロシアニン構造またはインダントロン構造を有するものが好ましい。下記構造式（９）で表される、銅フタロシアニンのβ型安定結晶であるＣ．Ｉ．ピグメントブルー１５：３および銅フタロシアニンのε型安定結晶であるＣ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６、下記構造式（１０）で表される、インダントロン構造を有するインダントロンブルー（インダンスレンブルー）であるＣ．Ｉ．ピグメントブルー６０が好ましい。
【００４７】
なお、ここでいうＣ．Ｉ．ピグメントブルー１５：３、１５：６などの銅フタロシアニン系有機青色顔料はいずれも安定型結晶構造を有している無置換のフタロシアニン系有機青色顔料であり、有機色素誘導体の１種である特許文献４に記載のスルホン酸基を有する銅フタロシアニン誘導体と比べて耐熱性および耐アルカリ性に優れている。中でも、発光信頼性の観点から、不純物として遊離銅が５００ｐｐｍ以下であるものを用いることが好ましく、１００ｐｐｍ以下がより好ましい。
【００４８】
【化１１】
2019065359.tif 000013
【００４９】
【化１２】
2019065359.tif 000014
【００５０】
含窒素複素環構造を有する有機紫色顔料としては、例えば、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット１９、２３、２９、３２、３７を挙げることができ、これらを単独であるいは複数種を含有しても構わない。中でも、耐アルカリ性および耐熱性が高く、発光信頼性に悪影響を及ぼすハロゲン原子を構造中に有さず、ペリレン環構造および／またはジオキサジン構造を有するものが好ましい。Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９、３７が好ましく、分散性の観点から、下記構造式（１１）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９がより好ましい。
【００５１】
【化１３】
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【００５２】
（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材が、（ａ−１）有機黄色顔料と、有機赤色顔料と、（ａ−２）有機青色顔料の３色を含有する組み合わせからなる場合、有機黄色顔料が、ベンゾイミダゾロン系有機黄色顔料を含有し、有機青色顔料が、フタロシアニン系有機青色顔料および／またはインダントロン系有機青色顔料を含有し、有機赤色顔料が、ペリレン系有機赤色顔料を含有することが最も好ましい。後述の上記一般式（１）で表される化合物および／または一般式（２）で表される化合物を吸着させることで、これらの異なる化学構造の複数種の顔料を好適に分散安定化することができる。
【００５３】
（ａ−３）含窒素複素環構造を有する有機黒色顔料としては、例えば、ペリレン系有機黒色顔料、ラクタム環構造を有するベンゾジフラノン系有機黒色顔料、アゾメチンアゾ系有機黒色顔料が挙げられる。中でも、耐熱性と遮光性に優れ、かつ上記一般式（１）で表される化合物および／または上記一般式（２）で表される化合物との相互作用が強く被吸着性が高い点から、含窒素複素環としてベンゾイミダゾール環を分子内に２つ有するペリレン系有機黒色顔料が好ましい。その具体例として、下記一般式（１２）で表される化合物と下記一般式（１３）で表される化合物の混合物が挙げられ、後述の上記一般式（１）で表される化合物および／または一般式（２）で表される化合物を吸着させることで、これらの異なる化学構造の複数種の顔料を好適に分散安定化することができる。上記ベンゾイミダゾール環を分子内に２つ有するペリレン系有機黒色顔料は、ペリレンテトラカルボン酸二無水物にｏ−フェニレンジアミンまたはその誘導体を反応させることで、シス−トランス異性体混合物として得ることができる。
【００５４】
【化１４】
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【００５５】
一般式（１２）および（１３）中、Ｒ７〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素原子、炭素数１〜１２のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基または水酸基を示す。
【００５６】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および平坦化層は、光学特性の微調整のため、上記（ａ−１）、（ａ−２）または（ａ−３）成分に属する有機顔料以外の顔料を含有してもよく、例えば、Ｃ．Ｉ．ピグメントグリーン７、３６、５８、５９、Ｃ．Ｉ．ピグメントブラウン２５、２６、２８の他、窒化チタン、酸窒化チタンなどが挙げられる。
【００５７】
（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材の含有量は、可視光領域において十分な遮光性を得る上で、感光性組成物の全固形分中５重量％以上が好ましく、１０重量％以上がより好ましい。また、感光性組成物の分散安定性を確保し、露光に対する十分な感度と現像性を得る上で、７０重量％以下が好ましく、５０重量％以下がより好ましい。ここでいう全固形分とは、感光性組成物中に含有する溶剤以外の全ての成分の重量の和を、感光性組成物の重量で除して１００を乗じた値をいう。
【００５８】
（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材が含有する各種有機顔料それぞれの平均一次粒子径は、感光性組成物の分散安定性、現像工程中の分散性維持および発光信頼性の観点から、３０ｎｍ以上が好ましく、４０ｎｍ以上がより好ましい。一方、画素分割層および平坦化層のパターン直線性を向上させる観点から、１５０ｎｍ以下が好ましく、１００ｎｍ以下がより好ましい。
【００５９】
ここでいう平均一次粒子径とは、画像解析式粒度分布測定装置を用いた粒度測定法により算出した、一次粒子径の数平均値をいう。画像の撮影には、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いることができ、倍率５００００倍の条件で、有機顔料の一次粒子が１００個以上撮影された画像から、平均一次粒子径を算出することができる。有機顔料が球状でない場合は、その長径と短径の平均値を一次粒子径とする。画像解析には、マウンテック社製画像解析式粒度分布ソフトウェアＭａｃ−Ｖｉｅｗを用いることができる。
【００６０】
後述する湿式メディア分散処理を行なう前に、予め有機顔料の平均一次粒子径を小径化させる、あるいは粗大分を解砕する必要がある場合、ソルベントソルトミリング法などの湿式粉砕処理により、平均一次粒子径を所望の範囲に調整しても構わない。ソルベントソルトミリング法とは、有機顔料と、水溶性無機塩、水溶性有機溶剤の混合物を高粘度ペースト状態で混練および洗浄を行う方法をいう。水溶性無機塩としては、摩砕材として機能する粒子状ものであればよく、中でも、塩化ナトリウム、塩化カリウムまたは硫酸カリウムを好ましく用いることができる。水溶性無機塩の平均一次粒子径は、０．５〜５０μｍ程度のものが好ましい。水溶性有機溶剤としては、グリコール系溶剤、エーテル系溶剤またはアルコール系溶剤などの有機溶剤が挙げられる。中でも、グリコール系溶剤が好ましく、具体例としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、トリエチレングリコール、トリエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコール、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテルが挙げられる。混練後、水溶性無機塩および水溶性溶剤は、繰り返し水洗を行ない、除去することが好ましい。
【００６１】
混練を行うための湿式粉砕機としては、例えば、ニーダー（（株）井上製作所製）を用いることができ、機械的エネルギーにより有機顔料の微細化が進行する速度と、結晶成長による粗大化が進行する速度のバランスを調整しながら、所望の平均一次粒子径となるように混練時の顔料濃度、摩砕材濃度、混練速度、温度および時間などの混練条件を適宜設定すればよい。（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材が含有する各種有機顔料をそれぞれ単独で混練処理することが好ましい。
【００６２】
（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材、上記一般式（１）で表される化合物および／または上記一般式（２）で表される化合物は、ＮＭＲ、赤外吸収スペクトル、ＩＣＰ質量分析、飛行時間質量分析計（ＴＯＦ−ＭＳ）およびＣｕＫα線による粉末Ｘ線回折を組み合わせることで、化学構造およびその結晶型を同定することができる。なお、後述する上記一般式（１）で表される化合物および／または上記一般式（２）で表される化合物の置換基数ｎまたはｐは、さらに液相クロマトグラフィを組み合わせることで分析可能である。
【００６３】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層は、（ｂ）分散剤を含有する。（ｂ）分散剤に属する成分としては、（ｂ−１）非ポリマー型分散剤と、（ｂ−２）ポリマー型分散剤とに大別することができる。
【００６４】
（ｂ−１）非ポリマー型分散剤としては、例えば、有機顔料や染料などの有機色素の分子内に酸性官能基および／または塩基性官能基を導入した有機色素誘導体の他、ロジン系分散剤が挙げられる。ここでいう酸性官能基とは塩の形態にある基を包括する。
一方、（ｂ−２）ポリマー型分散剤としては、酸性吸着基および／または塩基性吸着基を分子内に有するポリマーが挙げられる。
【００６５】
（ｂ）分散剤の作用機構としては、酸−塩基相互作用、π−π電子相互作用の他、水素結合、Ｖａｎ−ｄｅｒ−Ｗａａｌｓ力などが複合的に関与し、後述する顔料分散液を作製する際に行う湿式メディア分散処理において、有機顔料表面の分散媒への湿潤性を高め、高分子鎖による有機顔料同士の立体反発効果および／または静電反発効果を高めることにより、有機顔料の二次凝集体の解凝集を促進し、かつ再凝集を抑制することで、その分散状態を安定化させる効果を奏する。
【００６６】
（ｂ）分散剤に属する成分は、本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するための感光性組成物中に含有させておくことにより、最終的に得られる画素分割層および／または平坦化層の膜中に充填させることができる。
【００６７】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層は、（ｂ−１）非ポリマー型分散剤として、下記一般式（１）で表される化合物および／または下記一般式（２）で表される化合物を含有する（以下、下記一般式（１）で表される化合物および／または下記一般式（２）で表される化合物のことを、「特定構造のペリレン系色素誘導体」との表記で後述することがある。）。
【００６８】
【化１５】
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【００６９】
上記一般式（１）中、Ｘ１はペリレン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ１または−ＣＯＮＨＲ１を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ１はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ１はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｎおよびｍは整数であり、ｎは１または２を表し、ｎ＋ｍ＝１０を満たす。
【００７０】
【化１６】
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【００７１】
上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３は互いに同一であり、水素原子、置換基を有するアリール基またはメチル基を表し、Ｘ２はペリレン環および／またはベンゼン環と直接結合した置換基であり、−ＳＯ３Ｈ、−ＳＯ３Ｍ、−ＳＯ２ＮＨＲ４または−ＣＯＮＨＲ４を表す。ＭはＮａ、ＫまたはＮＨ４を表す。Ｒ４はＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を表す。Ｚ２はペリレン環と直接結合した原子または置換基を示し、水素原子、アルキル基またはアルコキシ基を表す。ｐおよびｑは整数であり、ｐは１または２を表し、ｑは６〜８を表す。
【００７２】
上記特定構造のペリレン系色素誘導体の特徴について順に説明する。
本発明者らが検討した結果、特定の酸性官能基または塩基性官能基が、ペリレン環を構成する炭素原子および／またはアリール基が有するベンゼン環を構成する炭素原子に、１分子中に特定の置換基数で直接結合した構造を有するペリレン系色素誘導体が以下の３つの特徴を発現することを発見し、該ペリレン系色素誘導体を有機ＥＬ表示装置の画素分割層および／または平坦化層に用いることが、課題の解決にあたり格別顕著な効果を奏することを見出した。
【００７３】
第一に、上記特定構造のペリレン系色素誘導体は、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材と相互作用して吸着することで顔料表面の極性を高め、後述する湿式メディア分散処理における微細化を促進し、かつ微細化後の分散安定性を向上させる機能を有する。結果として感光性組成物を長期に貯蔵しても顔料凝集物の発生や色分かれを抑制する効果を奏する。
【００７４】
第二に、上記特定構造のペリレン系色素誘導体は、高い耐アルカリ性を有しているため、後述する現像工程において高濃度の有機アルカリ水溶液と接触してもペリレン系色素誘導体自身の分子構造の破壊が起こらないため、現像工程中に分散剤としての機能を喪失することなく、分散状態を良好に維持することができる。結果として顔料凝集物を起因とするＩＴＯ電極上の現像残渣の発生を抑制する効果を奏する。
ここでいう、感光性組成物を長期に貯蔵するとは、感光性組成物を大気圧下／遮光下／２５℃±１℃の恒温下で３０日間、密閉状態で静置することをいう。
【００７５】
第三に、上記特定構造のペリレン系色素誘導体は、母骨格として剛直なペリレン環を有し、重金属やハロゲン原子をその構造中に含有することなく高い耐熱性を発現することができることから、２５０℃以上の過酷な環境における熱分解を抑制でき、かつ重金属のマイグレーションによる電極の腐食を回避することができる。
【００７６】
また、酸性官能基または塩基性官能基といった高極性官能基が、ペリレン環を構成する炭素または置換基を有するアリール基が有するベンゼン環を構成する炭素に直接結合していることにより、高極性基の脱離を抑制できる。また、１分子あたりの置換基数が１または２であることから有機色素誘導体自身の昇華を抑制できる。ここでいう脱離の具体例としては、例えば、後述する誘導化処理により分子構造中に導入したスルホン酸基が、高温処理により有機顔料を由来とする母骨格残基から外れてしまう、脱スルホン化が挙げられる。
このような優れた特徴を持つことから、後述するキュア工程において特定構造のペリレン系色素誘導体自身の昇華や熱分解物の発生を抑制できるため、結果として上述の現像残渣を抑制する効果を得ていながら、高い発光信頼性を両立することが可能となる。
【００７７】
上記特定構造のペリレン系色素誘導体が有する官能基の好ましい構造は、後述する（ｂ−２）ポリマー型分散剤を含む場合は、その構造中に有する吸着基の酸または塩基性により決定することが好ましい。
【００７８】
塩基性吸着基を有するポリマー型分散剤を含有する場合、上記特定構造のペリレン系色素誘導体の構造は、現像残渣を抑制する効果に優れる点で、上記一般式（１）および上記一般式（２）中、Ｘ１およびＸ２が酸性官能基またはその塩であることが好ましく、すなわち−ＳＯ３Ｈまたは−ＳＯ３Ｍであることが好ましく、−ＳＯ３Ｈであることがより好ましい。−ＳＯ３Ｍである場合、中でも、発光信頼性を向上する上で、ＭがＮＨ４であることが好ましい。これらの化合物を、単独であるいは複数種を含有しても構わない。なお、本明細書中における−ＳＯ３Ｈまたは−ＳＯ３Ｍとの表記は、感光性組成物中でスルホン酸基中の水素原子、ナトリウムイオン、カリウムイオンまたはアンモニウムイオンが乖離し、Ｘ１およびＸ２が、−ＳＯ３―で表されるアニオンの状態にある場合や、後述する（ｂ−２）ポリマー型分散剤とイオン結合を形成するなど、−ＳＯ３―が他の構成成分との結合状態にある場合をも包括する。上記一般式（１）中、Ｘ１は、ペリレン環を構成する１，２，５，６，７，８，９，１０，１１，１２位の炭素のうち、いずれの炭素と直接結合していてもよいことを表す。また、上記一般式（２）中、Ｘ２は、ペリレン環を構成する１，２，５，６，７，８，１１，１２位の炭素および置換基を有するアリール基のベンゼン環を構成する炭素のうち、いずれの炭素と直接結合していてもよいことを表す。中でも、より高い発光信頼性を得る上で、Ｘ２が、ペリレン環を構成する１，２，５，６，７，８，１１，１２位のいずれかの炭素に直接結合していることが好ましい。なお、一般式（１）および（２）中の［  ］を用いた各構造式の表記方法は、当業者の技術的常識に基づき、有機色素誘導体１分子あたりの各官能基の導入数が同一であり、かつ各官能基が結合する炭素の位置が異なる複数種の化合物の混合物であってもよいことを表す。例えば、上記一般式（１）中、Ｘ１が−ＳＯ３Ｈであり、ｎが１であり、Ｚ１が全て水素原子であり、ｍが９である化合物の場合は、ペリレン−３，４−ジカルボキシイミドのモノスルホン化物である、ペリレン−３，４−ジカルボキシイミド−９−スルホン酸と、ペリレン−３，４−ジカルボキシイミド−８−スルホン酸との混合物であってもよいことを表す。なお、上記特定構造のペリレン系色素誘導体の化学構造を構成する骨格の一部である下記構造式（１４）で表される無置換のペリレン−３，４−ジカルボキシイミドを例に挙げて、ペリレン環を構成する各炭素の位置番号を示す。
【００７９】
【化１７】
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【００８０】
上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３は、発光信頼性を向上させる観点から、置換基を有するアリール基またはメチル基であることが好ましい。ここでいう、置換基を有するアリール基またはメチル基とは、置換基を有するアリール基であるか、もしくはメチル基であるか、いずれか一方の基であることを表す。ここでいう置換基とは、アリール基が有するベンゼン環を構成する炭素に結合したＸ２以外の置換基のことをいう。また、ここでいうアリール基とは少なくともベンゼン環を有するアリール基のことをいい、含窒素複素環構造を有するピリジル基などのヘテロアリール基を包括しない。なお、４−メトキシフェニルメチル基などの、置換基を有する芳香環と結合した脂肪族基は包括しない。すなわち例えば、Ｃ．Ｉ．ピグメントブラック３２の分子構造を誘導化処理後の残基として有する有機色素誘導体は本発明を構成する要素には含まれない。
【００８１】
置換基を有するアリール基としては、例えば、エトキシフェニル基、ジメチルフェニル基、メトキシフェニル基、フェニルアゾフェニル基、ジイソプロピルフェニル基が挙げられ、より具体的な置換形態としては、発光信頼性を向上させる観点から、４−エトキシフェニル基、３，５−ジメチルフェニル基、４−メトキシフェニル基、４−（フェニルアゾ）フェニル基が好ましい。
また、上記一般式（１）および上記一般式（２）中、Ｚ１およびＺ２は、特定構造のペリレン系色素誘導体自身の耐熱性を高める上で、全て水素原子であることが好ましい。
【００８２】
後述する（ｂ−２）ポリマー型分散剤が、吸着基として酸性吸着基を有するポリマー型分散剤を含有する場合、現像残渣を抑制する効果に優れる点で、上記一般式（１）で表される化合物においては、上記一般式（１）中、Ｘ１は、塩基性官能基であることが好ましい。すなわち−ＳＯ２ＮＨＲ１または−ＣＯＮＨＲ１であることが好ましい。発光信頼性の観点から、−ＣＯＮＨＲ１であることがより好ましい。
【００８３】
一方、上記一般式（２）で表される化合物においては、一般式（２）中、Ｘ２は、塩基性官能基であることが好ましい。すなわち−ＳＯ２ＮＨＲ４または−ＣＯＮＨＲ４であることが好ましい。発光信頼性の観点から、−ＣＯＮＨＲ４であることがより好ましい。Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基であるＲ１およびＲ４としては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノメチル基、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル基、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル基、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノブチル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノメチル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノプロピル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノブチル基、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノメチル基、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノエチル基、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノプロピル基、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノブチル基、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノメチル基、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノエチル基、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノプロピル基、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノブチル基が挙げられる。
【００８４】
中でも、後述する（ｂ−２）ポリマー型分散剤との吸着作用が強く、現像残渣を抑制する効果に優れる点で、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ基を末端に有する有機基またはＮ，Ｎ−ジエチルアミノ基を末端に有する有機基が良い。Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノメチル基、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル基、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル基、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノブチル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノメチル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノプロピル基、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノブチル基が好ましい。
【００８５】
Ｘ１が塩基性官能基である化合物の具体例としては、例えば、下記構造式（１５）、（１６）で表される化合物を好ましく挙げることができ、Ｘ２が塩基性官能基である場合の化合物の具体例としては、例えば、下記構造式（１７）〜（２１）で表される化合物を好ましく挙げることができる。
【００８６】
【化１８】
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【００８７】
【化１９】
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【００８８】
【化２０】
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【００８９】
【化２１】
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【００９０】
【化２２】
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【００９１】
【化２３】
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【００９２】
【化２４】
2019065359.tif 000026
【００９３】
上記特定構造のペリレン系色素誘導体は、酸性官能基を有していても、塩基性官能基を有していても、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材に由来する現像残渣を抑制する効果を得ることができるが、ＩＴＯ表面との相互作用をより小さくし、ダークスポットを抑制する効果を高める上では、特定構造のペリレン系色素誘導体が酸性官能基を有することが好ましい。中でも、分散安定性を向上し、かつ現像残渣を抑制する効果に優れる点で、酸性官能基としてスルホン酸基（−ＳＯ３Ｈ）を有することがより好ましい。スルホン酸基を有する特定構造のペリレン系色素誘導体としては、下記一般式（２２）で表される化合物および／または下記一般式（２３）で表される化合物を含有することが好ましい。分散安定化効果および現像残渣を抑制する効果に優れる点で、下記一般式（２２）で表される化合物と、下記一般式（２３）で表される化合物とを併用することがより好ましい。なお、下記一般式（２２）中、スルホン酸基（−ＳＯ３Ｈ）は、ペリレン環を構成する１，２，５，６，７，８，９，１０，１１，１２位の炭素のうち、いずれの炭素と直接結合していてもよい。下記一般式（２３）中、スルホン酸基は、ペリレン環を構成する１，２，５，６，７，８，１１，１２位の炭素、および置換基を有するアリール基のベンゼン環を構成する炭素のうち、いずれの炭素と直接結合していてもよい。
【００９４】
【化２５】
2019065359.tif 000027
【００９５】
上記一般式（２２）中、Ｘ３は、ペリレン環と直接結合した−ＳＯ３Ｈを表す。Ｚ３は、ペリレン環と直接結合した水素原子を表す。ｎおよびｍは、整数であり、ｎは、１または２を表し、ｎ＋ｍ＝１０を満たす。
【００９６】
【化２６】
2019065359.tif 000028
【００９７】
上記一般式（２３）中、Ｒ５およびＲ６は、互いに同一であり、水素原子、置換基を有するアリール基またはメチル基を表す。Ｘ４は、ペリレン環および／またはベンゼン環と直接結合した−ＳＯ３Ｈを表し、Ｚ４は、ペリレン環と直接結合した水素原子を表す。ｐおよびｑは、整数であり、ｐは、１または２を表し、ｑは、６〜８を表す。
【００９８】
上記一般式（２３）中、Ｒ５およびＲ６は、耐熱性の観点から、置換基を有するアリール基またはメチル基であることが好ましい。ここでいう、置換基を有するアリール基またはメチル基とは、置換基を有するアリール基であるか、もしくはメチル基であるか、いずれか一方の基であることを表す。置換基を有するアリール基としては、上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３での例示と同様に、例えば、エトキシフェニル基、ジメチルフェニル基、メトキシフェニル基、フェニルアゾフェニル基、ジイソプロピルフェニル基が挙げられる。より具体的な置換形態としては、発光信頼性を向上させる観点から、４−エトキシフェニル基、３，５−ジメチルフェニル基、４−メトキシフェニル基、４−（フェニルアゾ）フェニル基が好ましい。
【００９９】
上記一般式（２２）で表される化合物としては、例えば、下記構造式（２４）で表される化合物を好ましく挙げることができる。また、上記一般式（２３）で表される化合物としては、例えば、下記構造式（２５）で表される化合物を好ましく挙げることができる。これらを単独であるいは複数種を含有してもよい。
【０１００】
【化２７】
2019065359.tif 000029
【０１０１】
【化２８】
2019065359.tif 000030
【０１０２】
（ｂ）分散剤に属する成分である特定構造のペリレン系色素誘導体は、上記一般式（１）中、Ｘ１の置換基数ｎが１または２の化合物であるが、置換基数ｎが３以上の化合物を、さらに含有しても構わない。ただし、置換基数ｎが３以上の化合物を含有させる場合、高い発光信頼性を得る上で、一般式（１）中、Ｘ１の置換基数ｎが１または２の化合物との平均置換基数が、１．０〜２．０の範囲内となるようにすることが好ましい。例えば、置換基数ｎが１の化合物と、置換基数ｎが３の化合物とを等モル量で含有させる場合、平均置換基数は、２．０となる。一般式（２）中、Ｘ２の置換基数ｐが１または２の化合物と、置換基数ｐが３以上の化合物とを併用して含有させる場合もまた同様に、それらの平均置換基数が、１．０〜２．０の範囲内となるようにすることが好ましい。
【０１０３】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層が含有する特定構造のペリレン系色素誘導体を合成する方法としては、例えば、工業的に入手可能なペリレン−３，４−ジカルボキシイミド、ペリレン−３，４−ジカルボキシイミドカルボン酸、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１２３、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１４９、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７８、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７９、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１９０、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，６−ジイソプロピルフェニル）−３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（以下、「ペリレンオレンジ」と表記することがある。）、またはそれらペリレン環構造を有する化合物などを出発原料として、所望の化学構造を有するよう、後述する各種の誘導化処理を行なう方法が挙げられる。
【０１０４】
上記一般式（１）中、上述の酸性官能基またはその塩を有する化合物の合成方法としては、例えば、ペリレン−３，４−ジカルボキシイミドを、１０〜４０％発煙硫酸、７０〜１００％濃硫酸、クロロスルホン酸またはそれらの混合液に溶解し、４０〜９０℃に加熱したまま１〜６時間撹拌する。その後、用いたペリレン−３，４−ジカルボキシイミドに対して１００倍以上の重量の多量の水または氷水中に投入して析出させて得られた赤色固形物を水洗および濾過し、さらにアセトンで洗浄した後に乾燥させ、乾式粉砕処理を行うことで、上記一般式（１）中、Ｘ１が、−ＳＯ３Ｈである化合物を得ることができる。
【０１０５】
さらに、所定量の水酸化ナトリウム水溶液、水酸化カリウム水溶液またはアンモニア水溶液などの無機系塩基性薬液で中和することで、分子内の少なくとも一つの−ＳＯ３Ｈを、ナトリウム塩（−ＳＯ３Ｎａ）、カリウム塩（−ＳＯ３Ｋ）またはアンモニウム塩（−ＳＯ３ＮＨ４）とすることができ、すなわち、Ｘ１が、−ＳＯ３Ｍである化合物を得ることができる。また、無機系塩基性薬液の量を調整することで、−ＳＯ３Ｈと−ＳＯ３Ｍとの混合比率を制御することもできる。
【０１０６】
上記一般式（１）中、上述の塩基性官能基を有する化合物の合成方法としては、ペリレン−３，４−ジカルボキシイミドを、１０〜４０％発煙硫酸、７０〜１００％濃硫酸、クロロスルホン酸またはそれらの混合液に溶解する。次に、４０〜９０℃に加熱したまま１〜６時間撹拌した後、さらに塩化チオニルを添加し撹拌することでペリレン−３，４−ジカルボキシイミドスルホニルクロリドを得る。その後、触媒の存在下、所定量のＮ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキルアミン類と反応させることでスルホンアミドとし、用いたペリレン−３，４−ジカルボキシイミドに対して１００倍以上の重量の多量の水または氷水中に投入して析出させて得られた暗赤色固形物を水洗および濾過する。さらにアセトンで洗浄し、触媒を除去した後に乾燥させ、乾式粉砕処理を行なうことで、上記一般式（１）中、Ｘ１が、−ＳＯ２ＮＨＲ１である化合物を得ることができる。
【０１０７】
また、ペリレン−３，４−ジカルボキシイミドカルボン酸を、塩化メチレン溶媒に溶解させ、塩化チオニルを添加し撹拌することでペリレン−３，４−ジカルボキシイミドカルボニルクロリドとした後、塩化メチレン溶媒および未反応の塩化チオニルを減圧除去する。その後、触媒の存在下、所定量のＮ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキルアミン類と反応させることでカルボキサミドとし、得られた暗赤色固形物を水洗および濾過する。さらにアセトンで洗浄し、触媒を除去した後に乾燥させ、乾式粉砕処理を行うことで、上記一般式（１）中、Ｘ１が、−ＣＯＮＨＲ１である化合物を得ることができる。上述のスルホンアミドまたはカルボキサミドを得る反応を促進するための触媒としては、例えば、トリメチルアミンやトリエチルアミンなどのアミン系触媒が挙げられる。
【０１０８】
Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキルアミン類としては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノメチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノブチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノメチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノエチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノブチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノメチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノエチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミノブチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノメチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノエチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミノブチルアミンが挙げられる。これらを単独であるいは複数種を混合して用いることで、所望の塩基性官能基を有する種々のペリレン系色素誘導体を合成することができる。
【０１０９】
一方、上記のペリレン−３，４−ジカルボキシイミドまたはペリレン−３，４−ジカルボキシイミドカルボン酸に替えて、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１２３、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１４９、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７８、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７９、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１９０、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９、ペリレンオレンジ、またはそれらペリレン環を有する化合物を出発原料として、上述の上記一般式（１）で表される化合物の合成方法と同様の反応スキームにより誘導化処理を行うことで、上記一般式（２）で表される各種の官能基、官能基を有する化合物を得ることができる。
【０１１０】
例えば、上記構造式（５）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１２３を出発原料として誘導化処理することで上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３が、４−エトキシフェニル基である化合物を得ることができる。上記構造式（６）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１４９を出発原料として誘導化処理することで、上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３が、３，５−ジメチルフェニル基である化合物を得ることができる。Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７８を出発原料として誘導化処理することで上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３が、４−（フェニルアゾ）フェニル基である化合物を得ることができる。
【０１１１】
上記構造式（７）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１７９を出発原料として誘導化処理することで上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３が、メチル基である化合物を得ることができる。上記構造式（８）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントレッド１９０を出発原料として誘導化処理することで上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３が、４−メトキシフェニル基である化合物を得ることができる。上記構造式（１１）で表されるＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９を出発原料として誘導化処理することで上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３が水素原子である化合物を得ることができる。ペリレンオレンジを出発原料として誘導化処理することで上記一般式（２）中、Ｒ２およびＲ３が、２，６−ジイソプロピルフェニル基である化合物を得ることができる。
【０１１２】
以上の方法により得られる特定構造のペリレン系色素誘導体は、より高い発光信頼性を得る上で、それ単独を精製し不純物を予め除去したものを用いることが望ましい。上記誘導化処理に用いる薬液に由来するイオン性不純物の残留量として、硫酸イオン（ＳＯ４２−）、亜硫酸イオン（ＳＯ３−）、塩素イオン（Ｃｌ−）のそれぞれの含有量が１００ｐｐｍ以下であることが好ましく、５０ｐｐｍ以下であることがより好ましい。これらイオン性不純物の残存量はイオンクロマトグラフィーで測定することができ、湿式メディア分散機を用いて特定構造のペリレン系色素誘導体の粉末を脱イオン水に分散させてスラリー化して除去率を高めてもよく、イオン交換樹脂を添加して撹拌することでさらに除去率を向上させてもよい。
【０１１３】
特定構造のペリレン系色素誘導体は、それ自身の粗大粒子が顔料分散液中に残存することを回避しつつ、より高い分散安定化効果を得る上で、十分に乾式粉砕処理を施してドライパウダー化したものを用いることが望ましく、その平均一次粒子径が１５０ｎｍ以下であることが好ましく、１００ｎｍ以下であることがより好ましい。特定構造のペリレン系色素誘導体の平均一次粒子径は、上述の（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材と同一の方法で評価が可能である。なお、上記誘導化処理に用いた薬液に由来する含硫黄化合物とアミン系触媒との塩からなる不純物を含む場合、発光信頼性の観点から、繰り返し水洗を行うことで極力除去した後にドライパウダー化することが望ましい。
【０１１４】
上記特定構造のペリレン系色素誘導体を感光性組成物中に含有させる方法については特に制限は無いが、好ましい方法について以下に具体例を例示する。
【０１１５】
特定構造のペリレン系色素誘導体の存在下、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材に属する有機顔料のうち、少なくとも１色の有機顔料を混練することにより顔料表面に予め吸着／担持させた後に乾燥および再粉砕して一旦ドライパウダー状の有機色素誘導体処理型の二次加工顔料を作製する。次いで、その他の有機顔料とともに一括して湿式メディア分散処理を行うことで得られる顔料分散液を用いて感光性組成物を製造する方法が挙げられる。もしくは特定構造のペリレン系色素誘導体の存在下、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材を一括して湿式メディア分散処理を行うことで得られる顔料分散液を用いて感光性組成物を製造する方法が挙げられる。
【０１１６】
特定構造のペリレン系色素誘導体の含有量は、分散安定性を高めて顔料凝集物の発生を抑制する上で、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材に対して、０．５重量％以上が好ましい。一方で、ＩＴＯ電極表面との相互作用の高まりを抑えて、特定構造のペリレン系色素誘導体自身の現像残渣の発生を抑制する上で、１０．０重量％以下が好ましい。
【０１１７】
また、発光信頼性に悪影響を及ぼさない範疇で、さらに、上記特定構造のペリレン系色素誘導体以外の有機色素誘導体またはそれと同様のシナジストとしての作用効果が得られる化合物を併用して分散安定性および現像残渣の抑制効果を制御してもよい。例えば、インダントロン系色素誘導体、無金属フタロシアニン系色素誘導体、アントラキノン系色素誘導体、ピラントロン系色素誘導体、キナクリドン系色素誘導体、ジオキサジン系色素誘導体、ペリノン系色素誘導体の他、酸性官能基または塩基性官能基を有する１，３，５−トリアジン系化合物が挙げられる。（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材が、（ａ−１）有機黄色顔料、有機赤色顔料および有機橙色顔料から選ばれる少なくとも１色の含窒素複素環構造を有する有機顔料と、（ａ−２）含窒素複素環構造を有する有機青色顔料とを含有する顔料混合物である場合、中でも、アントラキノン系色素誘導体を併用することが好ましく、例えば、下記構造式（５６）で表される化合物が挙げられる。
【０１１８】
【化２９】
2019065359.tif 000031
【０１１９】
（ｂ−１）非ポリマー型分散剤に属する成分としては、ロジン系分散剤を含有しても構わない。ロジン系分散剤は顔料表面の分散媒に対する濡れ性を向上する効果を奏し、特定構造のペリレン系色素誘導体による分散安定化効果をより高めるための助剤として利用することができる。ロジン系分散剤としては、例えば、ロジン単量体、ロジン二量体（ロジンダイマー）、マレイン酸変性ロジン、フマル酸変性ロジンまたはそれらの混合物が挙げられる。中でも、カルボキシル基を分子内に１つ以上有するロジン単量体とロジン二量体とを含有し、固形分酸価が１００〜３００（ｍｇＫＯＨ／ｇ）の範囲であるロジン系分散剤が好ましく、市販品の具体例としては“Ｐｏｌｙ−Ｐａｌｅ  Ｐａｒｔｉａｌｌｙ  Ｄｉｍｅｒｉｚｅｄ  Ｒｏｓｉｎ”（登録商標）、“Ｄｙｍｅｒｅｘ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｚｅｄ  Ｒｏｓｉｎ”（登録商標）（以上、いずれもＥＡＳＴＭＡＮ  ＣＨＥＭＩＣＡＬ社製）、アラダイムＲ−９５、パインクリスタルＫＲ１４０（以上、いずれも荒川化学工業（株）製）が挙げられる。
【０１２０】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層を形成するための感光性組成物は、さらに（ｂ−２）ポリマー型分散剤を含有することが好ましい。（ｂ−２）ポリマー型分散剤としては、主鎖として種々の樹脂系からなる高分子鎖を有する分散剤を用いることができる。例えば、アクリル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤（ポリエーテル系分散剤）、ポリウレタン系分散剤、ポリエステル系分散剤、ポリアミン系分散剤が挙げられる。中でも、分散安定性にかかる親溶媒性と、現像性にかかる適度な親水性とを両立する上で、アクリル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤が好ましい。上記主鎖に加えて、上記特定構造のペリレン系色素誘導体に対する吸着能の高い塩基性吸着基および／または酸性吸着基を有するポリマー型分散剤が好ましい。
【０１２１】
（ｂ−２）ポリマー型分散剤の重量平均分子量（Ｍｗ）は、立体反発効果を高めて分散安定化効果を十分に得る上で１，０００以上が好ましく、２，０００以上がより好ましい。また、感光性組成物のチキソトロピー性の上昇を抑えるため、５０，０００以下が好ましく、３０，０００以下がより好ましい。
【０１２２】
（ｂ−２）ポリマー型分散剤が有する塩基性吸着基としては、例えば、３級アミノ基またはその塩、４級アンモニウム塩基の他、イソシアヌレート環などの複素環を分子末端に有する有機基が挙げられる。中でも、分散安定化効果に優れ、ＩＴＯ上の現像残渣を抑制する効果が高いことから、３級アミノ基がより好ましい。
【０１２３】
３級アミノ基を有するポリマー型分散剤としては、例えば、主鎖がアクリル系高分子鎖である場合、ジアルキルアミノ基を有するエチレン性不飽和モノマーと、それ以外のエチレン性不飽和モノマーとの共重合体が挙げられる。具体例として、下記一般式（２６）で表される構造単位を有する分散剤を好ましく用いることができる。ジアルキルアミノ基を有するエチレン性不飽和モノマーとしては、例えば、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノプロピル（メタ）アクリレートが挙げられる。
【０１２４】
【化３０】
2019065359.tif 000032
【０１２５】
一般式（２６）中、Ｒ１５は水素原子またはメチル基を表し、Ｒ１６は炭素数１〜４の二価の連結基を表し、Ｒ１７およびＲ１８はそれぞれ独立に、炭素数１〜４のアルキル基を表す。
【０１２６】
一方で、主鎖がポリオキシアルキレン系高分子鎖である場合、具体例として、３級アミノ基を分子末端に有し、エチレンオキサイド／プロピレンオキサイド鎖を有する分散剤を好ましく用いることができる。
【０１２７】
（ｂ−２）ポリマー型分散剤が有する酸性吸着基としては、例えば、リン酸基、スルホン酸基、カルボン酸基、フェノール性水酸基が挙げられ、中でも、分散安定化効果に優れ、ＩＴＯ上の現像残渣を抑制する効果に優れていることからリン酸基が好ましく、少なくともリン酸基を有するポリマー型分散剤を含有することが好ましい。
【０１２８】
リン酸基を有するポリマー型分散剤の具体例としては、例えば、主鎖がアクリル系高分子鎖である場合、リン酸基を有するエチレン性不飽和モノマーと、それ以外のエチレン性不飽和モノマーとの共重合体が挙げられる。具体例として、下記一般式（２７）で表される構造単位を有する分散剤を好ましく用いることができる。
【０１２９】
【化３１】
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【０１３０】
一般式（２７）中、Ｒ１９は水素原子またはメチル基を表し、Ｒ２０はＣ２Ｈ４またはＣ３Ｈ６を表し、ｋは整数１〜１０を表す。
【０１３１】
リン酸基を有するエチレン性不飽和モノマーとしては、例えば、２−メタクロイロキシエチルアシッドホスフェート、アシッドホスホキシエチル（メタ）アクリレート、アシッドホスホキシプロピル（メタ）アクリレート、アシッドホスホキシポリオキシプロピレングリコール（メタ）アクリレートが挙げられる。
【０１３２】
上記ジアルキルアミノ基を有するエチレン性不飽和モノマーまたはリン酸基を有するエチレン性不飽和モノマーとの共重合に用いるための、その他エチレン性不飽和モノマーとしては、例えば、ベンジル（メタ）アクリレート、スチレン、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ポリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸ポリプロピレングリコール、（メタ）アクリル酸ポリエチレン／ポリプロピレングリコールが挙げられる。上記特定構造のペリレン系色素誘導体との親和性が高く分散性に優れ、耐熱性を向上できる点から分散剤が側鎖にベンジル基を有することが好ましく、ベンジル（メタ）アクリレートの使用が好ましい。
【０１３３】
（ｂ−２）ポリマー型分散剤としては市販品を用いてもよく、酸性吸着基のみを有するポリマー型分散剤としては、例えば、“ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ”（登録商標）−１０２、１１０、１１１、１１８、２０９６、ＢＹＫ−Ｐ１０４、Ｐ１０５、“Ｓｏｌｓｐｅｒｓｅ”（登録商標）３０００、２１０００、３６０００、３６６００（以上、いずれもルーブリゾール社製）、アジスパーＰＡ１１１（味の素ファインテクノ社製）が挙げられる。これら分散剤を単独または複数種を混合して用いることができる。
【０１３４】
塩基性吸着基のみを有するポリマー型分散剤としては、例えば、“ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ”（登録商標）−１６１、１６２、２１６３、１６４、２１６４、１６７、１６８、２０００、２０５０、２１５０、２１５５、９０７５、９０７７、ＢＹＫ−ＬＰＮ６９１９、ＢＹＫ−ＬＰＮ２１１１６、ＢＹＫ−ＬＰＮ２１２３４（以上、いずれもビックケミー社製）、ＥＦＫＡ−４０１５、４０２０、４０４６、４０４７、４０５０、４０５５、４０６０、４０８０、４３００、４３３０、４３４０、４４００、４４０１、４４０２、４４０３、４８００（以上、いずれもＢＡＳＦ社製）、“Ｓｏｌｓｐｅｒｓｅ”（登録商標）１３２４０、１３９４０、２００００、２４０００、７１０００、７６５００（以上、いずれもルーブリゾール社製）が挙げられる。これら分散剤を単独または複数種を含有することができる。
【０１３５】
酸性吸着基と塩基性吸着基とを有するポリマー型分散剤としては、例えば、“ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ”（登録商標）−１４２、１４５、２００１、２０１０、２０２０、２０２５（以上、いずれもビックケミー社製）、“ＳＯＬＳＰＥＲＳＥ”（登録商標）９０００、１１２００、１３６５０、２４０００ＳＣ、２４０００ＧＲ、３２０００、３２５００、３２５５０、３３０００、３４７５０、３５１００、３５２００、３７５００、３９０００、５６０００（ルーブリゾール社製）、アジスパーＰＢ８２１、ＰＢ８２２、ＰＢ８２４、ＰＢ８８１、ＰＢ８８３（以上、いずれも味の素ファインテクノ社製）が挙げられる。
【０１３６】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層は、（ｃ）樹脂を含む。ここでいう（ｃ）樹脂とは、画素分割層および／または平坦化層における、いわゆる結着材（バインダー）のことであり、上記（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材および（ｂ）分散剤を固定化し、常温／大気圧下の条件下で造膜機能を有する成分をいう。
【０１３７】
（ｃ）樹脂に属する成分は、本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するための感光性組成物中に含有させておくことにより、最終的に得られる画素分割層および／または平坦化層の膜中に充填させることができる。
【０１３８】
画素分割層および／または平坦化層を形成するための感光性組成物は、ネガ型の露光マスクを介したパターン露光により露光部の膜のアルカリ溶解性を低下させて、アルカリ現像液により未露光部の膜を除去してパターン形成をする、ネガ型のフォトリソグラフィに用いられるネガ型感光性組成物であってもよい。あるいは、ポジ型の露光マスクを介したパターン露光により露光部の膜のアルカリ溶解性を、未露光部の膜のアルカリ溶解性と比べて相対的に高くし、アルカリ現像液により露光部の膜を除去してパターン形成する、いわゆるポジ型のフォトリソグラフィに用いられるポジ型感光性組成物であってもよい。良好な露光感度とパターン加工性を維持しつつ高い遮光性が得られることから、ネガ型感光性組成物であることが好ましい。
【０１３９】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層は（ｃ）樹脂を含有する。また、後述する画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するために用いる感光性組成物にネガ型またはポジ型いずれかの感光性を付与するため、アルカリ可溶性樹脂を含有させることが好ましい。アルカリ可溶性樹脂とは、アルカリ可溶性基として、水酸基、カルボキシル基および／またはスルホン酸基を有し、かつ酸価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上で、重量平均分子量（Ｍｗ）が１，０００以上１５０，０００以下の樹脂のことをいう。なお、画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するために用いた感光性組成物に含有するアルカリ可溶性樹脂の硬化物は、最終的に得られる画素分割層および／または平坦化層を構成する（ｃ）樹脂に属する成分となる。
【０１４０】
アルカリ可溶性樹脂としては、例えば、アルカリ可溶性カルド樹脂、アルカリ可溶性アクリル樹脂、アルカリ可溶性ノボラック樹脂、アルカリ可溶性ポリイミド樹脂、アルカリ可溶性ポリイミド前駆体、アルカリ可溶性ポリベンゾオキサゾール樹脂、アルカリ可溶性ポリベンゾオキサゾール前駆体、アルカリ可溶性ポリアミド樹脂、アルカリ可溶性シロキサン樹脂が挙げられる。これらアルカリ可溶性樹脂は最終的に上記（ｃ）樹脂を構成する成分のひとつとなるため、中でも、発光信頼性を高める上で、高温下におけるアウトガス量（ガス発生量）を少なくすることができるものがよい。
【０１４１】
画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するために用いる感光性組成物がネガ型感光性を有する場合は、アルカリ可溶性樹脂としては、パターン加工性と発光信頼性を両立する観点から、アルカリ可溶性カルド樹脂および／またはアルカリ可溶性ポリイミド樹脂を含有することが好ましい。さらに発光信頼性を高める上で、少なくともアルカリ可溶性ポリイミド樹脂を含有することがより好ましい。アルカリ可溶性カルド樹脂とアルカリ可溶性ポリイミド樹脂とを併用する場合、発光信頼性と分散安定性の観点から、アルカリ可溶性ポリイミド樹脂の含有量が、アルカリ可溶性カルド樹脂の含有量を上回ることが好ましい。
【０１４２】
一方、画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するために用いる感光性組成物がポジ型感光性を有する場合は、パターン加工性と発光信頼性を両立する観点から、アルカリ可溶性ポリイミド樹脂、アルカリ可溶性ポリイミド前駆体、アルカリ可溶性ポリベンゾオキサゾール樹脂、アルカリ可溶性ポリベンゾオキサゾール前駆体、アルカリ可溶性シロキサン樹脂から選ばれる少なくとも１種のアルカリ可溶性樹脂を含有することが好ましい。さらに後述する露光工程における露光感度と発光信頼性を向上する観点から、アルカリ可溶性ポリイミド樹脂および／またはアルカリ可溶性ポリイミド前駆体を含有することがより好ましい。
【０１４３】
アルカリ可溶性カルド樹脂とは、カルド骨格を有するアルカリ可溶性樹脂のことをいい、カルド骨格とは、環状構造を構成する環炭素原子である４級炭素原子に、２つの芳香族基が単結合で繋がった骨格をいう。
【０１４４】
アルカリ可溶性カルド樹脂の好ましい具体例としては、フルオレン骨格を有し、下記一般式（２８）で表される構造単位とラジカル重合性基とを有するアルカリ可溶性カルド樹脂、１−フェニル−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン骨格を有し、下記一般式（２９）で表される構造単位とラジカル重合性基とを有するアルカリ可溶性カルド樹脂、Ｎ−フェニルフェノールフタレイン骨格を有し、下記一般式（３０）で表される構造単位とラジカル重合性基とを有するアルカリ可溶性カルド樹脂を挙げることができる。
【０１４５】
【化３２】
2019065359.tif 000034
【０１４６】
【化３３】
2019065359.tif 000035
【０１４７】
【化３４】
2019065359.tif 000036
【０１４８】
上記一般式（２８）、（２９）および（３０）中、Ｑ１〜Ｑ８は、それぞれ同一であっても異なっていてもよく、ベンゼン環に直接結合する置換基を示し、炭素数１〜６のアルキル基または炭素数１〜６のアルコキシ基であり、ａ〜ｈは整数であり、１または２である。
【０１４９】
アルカリ可溶性カルド樹脂の酸価は、現像性を高める上で、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上が好ましく、５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上がより好ましい。一方、画素分割層および／または平坦化層のパターンエッジの剥がれを抑制する上で、３００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下が好ましく、２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下がより好ましい。
【０１５０】
アルカリ可溶性カルド樹脂の重量平均分子量は、パターンエッジの剥がれを抑制する観点から、２，０００以上が好ましく、３，０００以上がより好ましい。一方、アルカリ可溶性カルド樹脂の重合時のゲル化抑制の観点から、５０，０００以下が好ましく、３０，０００以下がより好ましい。
【０１５１】
また、アルカリ可溶性カルド樹脂としては、市販品を用いることもでき、例えば、“ＡＤＥＫＡ  ＡＲＫＬＳ”（登録商標）ＷＲ−３０１（（株）ＡＤＥＫＡ製）、“オグゾール”（登録商標）ＣＲ−ＴＲ１、ＣＲ−ＴＲ２、ＣＲ−ＴＲ３、ＣＲ−ＴＲ４、ＣＲ−ＴＲ５、ＣＲ−ＴＲ６（以上、いずれも大阪ガスケミカル（株）製）が挙げられる。
【０１５２】
アルカリ可溶性ポリイミド樹脂としては、下記一般式（３１）で表される構造単位を有するアルカリ可溶性ポリイミド樹脂を含有することが好ましい。
【０１５３】
【化３５】
2019065359.tif 000037
【０１５４】
上記一般式（３１）中、Ｒ２１は４〜１０価の有機基を表す。Ｒ２２は２〜８価の有機基を表す。Ｒ２３およびＲ２４は、それぞれ独立して、フェノール性水酸基、スルホン酸基またはチオール基を表す。ｉおよびｊは、それぞれ独立して、０〜６の範囲を表す。
一般式（３１）中、Ｒ２１−（Ｒ２３）ｉは、酸二無水物の残基を表す。Ｒ２１は、芳香族環または環状脂肪族基を有する、炭素原子数５〜４０の有機基が好ましい。
【０１５５】
酸二無水物としては、例えば、ピロメリット酸二無水物、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）スルホン二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン二無水物等の芳香族環を有するテトラカルボン酸二無水物、ブタンテトラカルボン酸二無水物等の脂肪族基を有するテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４−シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２．２．２］オクト−７−エン−テトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２．２．２］オクタンテトラカルボン酸二無水物等の環状脂肪族基を有するテトラカルボン酸二無水物が挙げられる。
【０１５６】
一般式（３１）中、Ｒ２２−（Ｒ２４）ｊはジアミンの残基を表す。Ｒ２２は、芳香族環または環状脂肪族基を有する、炭素原子数５〜４０の有機基が好ましい。
【０１５７】
ジアミンとしては、例えば、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、９，９−ビス（４−アミノフェニル）フルオレン、ジアミノジフェニルエーテル、ジアミノジフェニルスルホン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルプロパン、ジアミノジフェニルヘキサフルオロプロパン、ジアミノジフェニルチオエーテル、ベンジジン、２，２’−ビストリフルオロベンジジン、２，２’−ビストリフルオロベンジジンなどの芳香族環を有するジアミン、２，５−ビス（アミノメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプタン、２，６−ビス（アミノメチル）ビシクロ［２．２．１］ヘプタンなどの環状脂肪族基を有するジアミンが挙げられる。
【０１５８】
一般式（３１）で表される構造単位を有するアルカリ可溶性ポリイミド樹脂は、主鎖末端に、カルボキシル基、フェノール性水酸基、スルホン酸基および／またはチオール基を有することが好ましい。ポリイミド樹脂の末端を、カルボキシル基、フェノール性水酸基、スルホン酸基および／またはチオール基を有する末端封止剤を用いて封止することにより、主鎖末端にこれらの基を導入することができる。末端封止剤としては、例えば、モノアミン、酸無水物、モノカルボン酸、モノ酸クロリド化合物、またはモノ活性エステル化合物が挙げられる。
【０１５９】
アルカリ可溶性ポリイミド樹脂の酸価は、現像性の観点から、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上が好ましく、５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上がより好ましい。一方、画素分割層および／または平坦化層のパターンエッジの剥がれを抑制する観点から、酸価は３００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下がより好ましい。
【０１６０】
アルカリ可溶性ポリイミド樹脂の重量平均分子量は、画素分割層および／または平坦化層の硬度の観点から、５，０００以上が好ましく、１０，０００以上がより好ましい。一方、アルカリ現像液への溶解性の観点から、１００，０００以下が好ましく、７０，０００以下がより好ましい。
【０１６１】
上記特定構造のペリレン系色素誘導体は分子内に芳香族環とイミド環とを有する有機色素誘導体であり、分子内に芳香族環とイミド環とを有する樹脂との親和性が高く、後述する湿式メディア分散処理を、分子内に芳香族環とイミド環とを有するアルカリ可溶性ポリイミド樹脂との共存下で行うことにより、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材に対する特定構造のペリレン系色素誘導体の分散能を高めることができる。すなわち、より具体的には、上記一般式（３１）中、Ｒ２１とＲ２２のうち、少なくともいずれかが芳香族環を有する基であるアルカリ可溶性ポリイミド樹脂を後述する顔料分散液の製造において用いることが好ましく、特定構造のペリレン系色素誘導体が少ない添加量であっても高い分散安定化効果を得ることができる。また、特定構造のペリレン系色素誘導体は、最終的に得られる画素分割層および／または平坦化層の膜中において、分子内に芳香族環とイミド環とを有するアルカリ可溶性ポリイミド樹脂の硬化物を含む（ｃ）樹脂との高い親和性を有して偏在無く均一に分散された状態で充填されるため、発光信頼性をさらに向上することができる。
【０１６２】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層をパターン形成するために用いる感光性組成物には、ネガ型またはポジ型いずれかの感光性を付与するため、感光剤を含有させることが好ましい。
感光性組成物にネガ型感光性を付与する場合、感光剤としては２つ以上のラジカル重合性基を有する化合物と光重合開始剤とを用いることができる。
【０１６３】
２つ以上のラジカル重合性基を有する化合物と、後述する光重合開始剤とを含有することで、露光によりラジカル重合反応を起こし、露光部の膜を光硬化させて不溶化させ、未露光部のみをアルカリ現像液により溶解して除去することでパターン状の画素分割層および／または平坦化層を形成することができる。
【０１６４】
ラジカル重合性基としては、露光時の感度向上および硬化膜の硬度向上の観点から、（メタ）アクリル基が好ましい。２つ以上の（メタ）アクリル基を有する化合物としては、例えば、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、エトキシ化トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、エトキシ化トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、１，３−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０−デカンジオールジ（メタ）アクリレート、ジメチロール−トリシクロデカンジ（メタ）アクリレート、エトキシ化グリセリントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールヘプタ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールオクタ（メタ）アクリレート、テトラペンタエリスリトールノナ（メタ）アクリレート、テトラペンタエリスリトールデカ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールのε−カプロラクトン付加（メタ）アクリレート、エトキシ化ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス［４−（３−（メタ）アクリロキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）フェニル］プロパン、１，３，５−トリス（（メタ）アクリロキシエチル）イソシアヌル酸、１，３−ビス（（メタ）アクリロキシエチル）イソシアヌル酸、９，９−ビス［４−（２−（メタ）アクリロキシエトキシ）フェニル］フルオレン、９，９−ビス［４−（３−（メタ）アクリロキシプロポキシ）フェニル］フルオレン、９，９−ビス（４−（メタ）アクリロキシフェニル）フルオレンまたはそれらの酸変性体、エチレンオキシド変性体もしくはプロピレンオキシド変性体などが挙げられる。これらを単独または複数種を含有してもよい。なお、２つ以上のラジカル重合性基を有する化合物の硬化物は、最終的に上記（ｃ）樹脂が含有するアクリル樹脂成分として画素分割層および／または平坦化層の膜中に充填される。
【０１６５】
光重合開始剤とは、露光によって結合開裂および／または反応してラジカル活性種を発生する化合物をいい、ラジカル活性種により、２つ以上のラジカル重合性基を有する化合物を光硬化させ、パターン状の画素分割層および／または平坦化層を形成することができる。
【０１６６】
光重合開始剤としては、例えば、“アデカオプトマー”（登録商標）Ｎ−１８１８、Ｎ−１９１９、“アデカクルーズ”（登録商標）ＮＣＩ−８３１（以上、いずれも（株）ＡＤＥＫＡ製）などのカルバゾール系光重合開始剤、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド（ＢＡＳＦ社製“イルガキュア”（登録商標）ＴＰＯ）などのアシルフォスフィンオキサイド系光重合開始剤、１，２−オクタンジオン，１−［４−（フェニルチオ）−，２−（Ｏ−ベンゾイルオキシム）］（ＢＡＳＦ社製“イルガキュア”（登録商標）ＯＸＥ０１）、エタノン，１−［９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル］−，１−（Ｏ−アセチルオキシム）（ＢＡＳＦ社製“イルガキュア”（登録商標）ＯＸＥ０２）などのオキシムエステル系光重合開始剤、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニルフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン（ＢＡＳＦ社製“イルガキュア”（登録商標）９０７）、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１（ＢＡＳＦ社製“イルガキュア”（登録商標）３６９）、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン（ＢＡＳＦ社製“イルガキュア”（登録商標）３７９ＥＧ）などのα−アミノアルキルフェノン系光重合開始剤などが挙げられる。中でも、ｊ線（波長３１３ｎｍ）、ｉ線（３６５ｎｍ）、ｈ線（４０５ｎｍ）、ｇ線（４３６ｎｍ）からなる混合線に対する露光感度が高く、膜深さ方向の深部硬化性に優れている点から、カルバゾール系光重合開始剤、オキシムエステル系光重合開始剤が好ましい。
【０１６７】
感光性組成物にポジ型感光性を付与する場合、感光剤としては光酸発生剤を用いることができる。光酸発生剤を含有させることで、露光により、未露光部に対して露光部のアルカリ溶解性を相対的に高めて、露光部をアルカリ現像液により溶解して除去することによりパターン状の画素分割層および／または平坦化層を形成することができる。
【０１６８】
光酸発生剤としては、キノンジアジド化合物が好ましい。キノンジアジド化合物としては、フェノール性水酸基を有する化合物を、キノンジアジドスルホニル酸クロリドでエステル化した反応物がより好ましい。
【０１６９】
フェノール性水酸基を有する化合物としては、Ｂｉｓ−Ｚ、ＢｉｓＰ−ＥＺ、ＴｅｋＰ−４ＨＢＰＡ、ＴｒｉｓＰ−ＨＡＰ、ＴｒｉｓＰ−ＰＡ、ＴｒｉｓＰ−ＰＨＢＡ、ＢｉｓＯＣＨＰ−Ｚ、ＢｉｓＰ−ＭＺ、ＢｉｓＰ−ＰＺ、ＢｉｓＰ−ＩＰＺ、ＢｉｓＯＣＰ−ＩＰＺ、ＢｉｓＰ−ＣＰ、ＢｉｓＲＳ−２Ｐ、ＢｉｓＲＳ−３Ｐ、ＢｉｓＰ−ＯＣＨＰ、メチレントリス−ｐ−ＣＲ、メチレンテトラ−ｐ−ＣＲ、ＢｉｓＲＳ−２６Ｘ、Ｂｉｓ−ＰＦＰ−ＰＣ（いずれも本州化学工業（株）製）、ＢＩＲ−ＯＣ、ＢＩＰ−ＰＣ、ＢＩＲ−ＰＣ、ＢＩＲ−ＰＴＢＰ、ＢＩＲ−ＰＣＨＰ、ＢＩＰ−ＢＩＯＣ−Ｆ、４ＰＣ、ＢＩＲ−ＢＩＰＣ−Ｆ、ＴＥＰ−ＢＩＰ−Ａ（いずれも旭有機材工業（株）製）が挙げられる。
【０１７０】
キノンジアジドスルホニル酸クロリドとしては、４−ナフトキノンジアジドスルホニル酸クロリド、５−ナフトキノンジアジドスルホニル酸クロリドが挙げられる。このようなキノンジアジド化合物は、後述する露光工程において、ｊ線（波長３１３ｎｍ）、ｉ線（３６５ｎｍ）、ｈ線（４０５ｎｍ）、ｇ線（４３６ｎｍ）からなる混合線に対する露光感度が高いため好ましい。
【０１７１】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層を形成するための感光性組成物には、最終的に得られる画素分割層および／または平坦化層の耐熱性をさらに高める上で、熱架橋剤を含有させても構わない。熱架橋剤としては、アルコキシメチル基および／またはメチロール基を２つ以上有する化合物、エポキシ基を２つ以上有する化合物が挙げられる。
【０１７２】
アルコキシメチル基および／またはメチロール基を２つ以上有する化合物としては、例えば、ニカラック（登録商標）ＭＷ−１００ＬＭ、ＭＸ−２７０、ＭＸ−２８０、ＭＸ−２９０（三和ケミカル（株）製）、ＤＭＬ−ＰＣ（本州化学工業（株）製）が挙げられる
エポキシ基を２つ以上有する化合物としては、例えば、“エポライト”（登録商標）４０Ｅ、１００Ｅ、２００Ｅ、４００Ｅ、７０Ｐ、２００Ｐ、４００Ｐ、４０００、３００２（Ｎ）（以上、いずれも共栄社化学（株）製）、“ｊＥＲ”（登録商標）８２８、１００２、１７５０、１００７、ＹＸ８１００−ＢＨ３０、Ｅ１２５６、Ｅ４２５０、Ｅ４２７５（以上、いずれも三菱化学（株）製）、“ＴＥＣＨＭＯＲＥ”（登録商標）ＶＧ−３１０１Ｌ（（株）プリンテック製；以下、「ＶＧ−３１０１Ｌ」）、“ＴＥＰＩＣ”（登録商標）Ｓ、Ｇ、Ｐ、Ｌ（以上、いずれも日産化学工業（株）製）が挙げられる。
【０１７３】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層を形成するための感光性組成物は、溶剤を含有しても構わない。溶剤を含有することで感光性組成物の粘度、塗布性を調整することができる。
【０１７４】
溶剤としては、例えば、エーテル類、アセテート類、エステル類、ケトン類、芳香族炭化水素類、アルコール類などが挙げられ、これらを単独または混合して用いてもよい。中でも、分散安定性に優れ、膜厚均一性を向上できることからアセテート類、エーテル類が好ましい。中でも、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（以下、「ＰＧＭＥＡ」）、３−メトキシブチルアセテート（以下、「ＭＢＡ」）、プロピレングリコールモノメチルエーテルを好ましく挙げることができる。
【０１７５】
本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および／または平坦化層を形成するための感光性組成物を調製する方法としては、例えば、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材と、（ｂ−１）非ポリマー型分散剤と、（ｂ−２）ポリマー型分散剤と、溶剤とを混合して、湿式メディア分散処理により（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材を微細化して顔料分散液を作製し、次いで感光剤およびその他成分を、該顔料分散液中に添加し撹拌して、必要に応じて濾過を行うことで調製してもよい。
【０１７６】
なお、上記特定構造のペリレン系色素誘導体は、湿式メディア分散処理で得られた顔料分散液に対して、単に後添加して撹拌するのみでは十分な作用効果を得ることができず、上述のソルベントソルトミリング法などによる湿式粉砕処理や、湿式メディア分散処理で、少なくとも１色の含窒素複素環構造を有する有機顔料との共存下で機械的エネルギーを十分に与えることにより、その作用効果を発現することができる。
【０１７７】
湿式メディア分散処理を行なうための分散機としては、横型または縦型ビーズミル、ロールミルなどが挙げられる。例えば、“ＤＹＮＯ−ＭＩＬＬ”（登録商標）（Ｗｉｌｌｙ  Ａ．Ｂａｃｈｏｆｅｎ社製）、“スパイクミル”（登録商標）（（株）井上製作所製）、“サンドグラインダー”（登録商標）（デュポン社製）が挙げられる。分散機用のメディアとしては、ジルコニアビーズ、ジルコンビーズまたは無アルカリガラスビーズが挙げられ、メディア自身の割れや磨り減りによるコンタミネーションで発光信頼性が低下するのを回避するため、金属や金属イオンなど不純物源となる成分を含まないビーズを用いることが好ましい。また、ビーズの直径は０．０３〜５ｍｍが好ましく、真球度が高いほど好ましい。好ましい市販品の具体例としては、“トレセラム”（登録商標）（東レ（株）製）が挙げられる。分散機の運転条件は、後述する顔料の平均分散粒子径や、粘度が所望の範囲となるように、ビーズ硬度、ハンドリング性、生産性などを考慮して適宜設定すればよい。
【０１７８】
（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材を含む全ての顔料の平均分散粒子径は、感光性組成物の塗布性と貯蔵時の分散安定性の観点から、４０ｎｍ以上であることが好ましい。一方、画素分割層および／または平坦化層のパターン直線性を向上させる上で、２００ｎｍ以下であることが好ましい。ここでいう、顔料の平均分散粒子径とは、顔料分散液が含有する全ての顔料粒子の二次粒子径の数平均値を指し、粒度分布装置を用いて測定することができる。粒度分布測定装置としては、動的光散乱法粒度分布測定装置「ＳＺ−１００（ＨＯＲＩＢＡ製）」またはレーザー回折・散乱法粒度分布測定装置「ＭＴ−３０００（Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ製）」を用いることができる。
【０１７９】
次に、本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および平坦化層の形成方法を説明する。
画素分割層および平坦化層は、例えば、塗布工程、プリベーク工程、露光工程、現像工程、キュア工程をこの順に含む方法により得ることができる。
塗布工程においては、感光性組成物を基板に塗布して塗布膜を得る。基板としては、例えば、トップエミッション型の有機表示装置を製造する場合、塗布工程に用いる塗布装置としては、例えば、スリットコーター、スピンコーター、グラビアコーター、ディップコーター、カーテンフローコーター、ロールコーター、スプレーコーター、スクリーン印刷機、インクジェットが挙げられる。画素分割層および平坦化層は部材構成上、通常０．５〜３μｍ程度の厚さで形成されるため、薄膜塗布に好適で塗布欠陥が発生しづらく、膜厚均一性と生産性に優れることから、スリットコーターまたはスピンコーターが好ましく、省液の観点からスリットコーターがより好ましい。
【０１８０】
プリベーク工程においては、加熱により塗布膜中の溶剤を揮散させることによりプリベーク膜を得る。加熱装置としては、例えば、熱風オーブン、ホットプレート、遠赤外線オーブン（ＩＲオーブン）などが挙げられる。ピンギャッププリベークあるいはコンタクトプリベークを行っても構わない。プリベーク温度は、５０〜１５０℃が好ましく、プリベーク時間は、３０秒間〜数時間が好ましい。例えば、８０℃で２分間プリベークした後、１２０℃で２分間プリベークするなど、二段またはそれ以上の多段でプリベークしてもよい。膜厚均一性をより向上させるため、塗布工程の後に真空／減圧乾燥機により塗布膜が含む溶剤の一部を揮散させた後に、加熱によるプリベーク工程を行ってもよい。
【０１８１】
露光工程においては、プリベーク膜の膜面側から、フォトマスクを介して活性化学線を照射して露光膜を得る。露光工程に用いる露光装置としては、ステッパー、ミラープロジェクションマスクアライナー（ＭＰＡ）、パラレルライトマスクアライナー（ＰＬＡ）などが挙げられる。露光時に照射する活性化学線としては、例えば、紫外線、可視光線、電子線、Ｘ線、ＫｒＦ（波長２４８ｎｍ）レーザー、ＡｒＦ（波長１９３ｎｍ）レーザーなどが挙げられる。中でも、水銀灯のｊ線（波長３１３ｎｍ）、ｉ線（波長３６５ｎｍ）、ｈ線（波長４０５ｎｍ）またはｇ線（波長４３６ｎｍ）が好ましく、それらの混合線がより好ましい。露光量は通常１０〜４０００ｍＪ／ｃｍ２程度（ｉ線換算値）である。マスクとしては、例えば、ガラス、石英またはフィルム等の露光波長における透光性を有する基材の片側の表面に、クロムなどの金属や黒色有機樹脂からなる露光光遮蔽性を有する薄膜がパターン状に成膜されたマスクが挙げられる。感光性組成物を用いた画素分割層および平坦化層の形成においては、ネガ型あるいはポジ型のいずれかの露光マスクを用いることができ、開口部のみ活性化学線を透過させてパターン露光することにより、露光膜を得る。なお、画素分割層または平坦化層としたい部位が、露光マスクにおける開口部に相当するパターンであるマスクをネガ型露光マスク、露光光遮蔽性を有する薄膜であるマスクをポジ型露光マスクという。
【０１８２】
また、パネル部材構成におけるスペーサー機能を兼ね備えた画素分割層として用いる場合は、画素分割層が膜厚の異なる部位、すなわち段差形状を面内に有していてもよい。膜厚が異なる段差を有する画素分割層を得る方法としては、露光工程において、露光光領域の光透過率が異なる複数種の開口部が形成された、ネガ型またはポジ型のハーフトーン露光マスクを介してパターン露光する方法が挙げられる。
【０１８３】
現像工程においては、感光性組成物がネガ型感光性組成物である場合は、現像により未露光部を除去して、パターン状の現像膜を得る。一方、ポジ型感光性組成物である場合は、現像により露光部を除去して、パターン状の現像膜を得る。ここで、露光部とは、マスク開口部を介して露光光が照射された部位をいい、一方で未露光部とは露光光が照射されない部位をいう。現像方法としては、例えば、現像液であるアルカリ水溶液に、シャワー、ディッピング、パドルなどの方法により、露光膜を１０秒〜１０分間浸漬する方法が挙げられる。
【０１８４】
感光性組成物がネガ型感光性組成物である場合は、未露光部がパターン開口部となり、ポジ型である場合は、露光部がパターン開口部となり、いずれも開口部となった部位は、下地であるＩＴＯ電極が露出する。上記特定構造のペリレン系色素誘導体を含有する感光性組成物は、この現像工程においてＩＴＯ電極上の現像残渣を抑制する上で顕著な効果を奏することができる。なお、開口部は最終的に有機ＥＬ表示装置における発光画素部となる。
【０１８５】
有機ＥＬ表示装置の画素分割層および／または平坦化層の形成には、現像膜の表層あるいは内部に浸透し残留した現像液を、現像後のキュア工程において揮散させることが容易であることから、１．０〜３．０重量％ＴＭＡＨが好ましく、２．３８重量％ＴＭＡＨが通常用いられる。２．３８重量％ＴＭＡＨは市販品を用いてもよく、あるいは高濃度品を希釈して用いてもよく、発光信頼性に悪影響の無い範囲でノニオン系界面活性剤を微量添加して現像に用いてもよい。また、現像後は脱イオン水のシャワーによる洗浄処理および／またはエアー噴射による水切り処理を加えても構わない。
【０１８６】
キュア工程においては、加熱により現像膜を熱硬化させると同時に、水分、浸透し残留した現像液などの成分を揮散させて画素分割層または平坦化層を得る。加熱装置としては、例えば、熱風オーブン、ＩＲオーブンなどが挙げられる。加熱温度は、２３０〜３００℃が好ましく、高い発光信頼性を得る上で２５０〜３００℃がより好ましい。加熱雰囲気は空気または窒素雰囲気が好ましく、加熱時の圧力は大気圧が好ましい。
【０１８７】
以上の各工程を経てパターン形成することができる、本発明の有機ＥＬ表示装置が具備する画素分割層および平坦化層の膜厚１．０μｍあたりの光学濃度は、それぞれ０．５以上であることが好ましく、０．８以上であることがより好ましく、１．０以上であることがさらに好ましい。ここでいう光学濃度とは、透光性基材上に膜厚１．０μｍの膜厚となるよう形成した画素分割層または平坦化層を、光学濃度計（Ｘ−Ｒｉｔｅ社製；Ｘ−Ｒｉｔｅ  ３６１Ｔ」を用いて入射光強度と透過光強度を測定し、以下の式から算出される値のことをいう。光学濃度が高いほど遮光性が高いことを示す。透光性基材としては、透光性ガラス基材である「テンパックス（ＡＧＣテクノグラス（株）製）」を好ましく用いることができる。
光学濃度  ＝  ｌｏｇ１０（Ｉ０／Ｉ）
Ｉ０：入射光強度
Ｉ：透過光強度
有機ＥＬ表示装置の画素分割層および平坦化層の周波数１ｋＨｚにおける比誘電率は、発光素子を安定的に駆動させるため、それぞれ７以下が好ましく、５以下がより好ましく、４以下がさらに好ましい。比誘電率は、Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製ＬＣＲメーターなどの誘電率測定装置を用いて測定することができる。
【０１８８】
表示エリアにおける画素分割層の開口率は、表示エリアを高精細化でき、画像あるいは映像の表示品位を高め、表示装置としての価値を高められる点から、２０％以下であることが好ましい。ここでいう、開口率とは、画素分割層の面積に対する、画素分割層の開口部の面積率をいう。開口率が低くなるほど表示エリアにおける画素分割層の形成面積が大きくなるため、画素分割層の発光信頼性にかかる性能が大きく影響する。すなわち、開口率が低く、高精細な表示エリアを有する有機ＥＬ表示装置であるほど、本発明の効果がより大きく寄与することとなる。
【実施例】
【０１８９】
以下に本発明を、その実施例および比較例を挙げて詳細に説明するが、本発明の態様はこれらに限定されるものではない。【０１９０】
まず、各実施例および比較例における評価方法について説明する。
＜必要最低露光量の算出方法＞
１００ｍｍ×１００ｍｍの無アルカリガラス基板の表面に、スパッタ法により、厚さ１０ｎｍの銀／銅合金の薄膜（体積比１０：１）を全面成膜し、エッチングしてパターン状の金属反射層を形成する。次いでスパッタ法により、厚さ１０ｎｍのＩＴＯ透明導電膜を全面成膜し、必要最低露光量評価用基板を得た。【０１９１】
得られた必要最低露光量評価用基板の表面に、感光性組成物を、最終的に得られる硬化膜の厚さが１．０μｍとなるように回転数を調節してスピンコーターで塗布して塗布膜を得て、ホットプレート（ＳＣＷ−６３６；大日本スクリーン製造（株）製）を用いて、塗布膜を大気圧下１００℃で１２０秒間プリベークして、プリベーク膜を得た。両面アライメント片面露光装置（マスクアライナーＰＥＭ−６Ｍ；ユニオン光学（株）製）を用いて、感度測定用のグレースケールマスク（ＭＤＲＭ  ＭＯＤＥＬ  ４０００−５−ＦＳ；Ｏｐｔｏ−Ｌｉｎｅ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ社製）を介して、超高圧水銀灯のｊ線（波長３１３ｎｍ）、ｉ線（波長３６５ｎｍ）、ｈ線（波長４０５ｎｍ）及びｇ線（波長４３６ｎｍ）混合線でパターニング露光する。次いで、フォトリソグラフィ用小型現像装置（ＡＤ−２０００；滝沢産業（株）製）を用いて２．３８重量％ＴＭＡＨ水溶液で現像し、現像膜を得た。次いで、ＦＰＤ検査顕微鏡（ＭＸ−６１Ｌ；オリンパス（株）製）を用いて、作製した現像膜の解像パターンを観察し、ライン・アンド・スペースパターンにおいて、パターン線幅とピッチ幅が１対１に形成する露光量（ｍＪ／ｃｍ２：ｉ線照度計の値）を、感光性組成物の必要最低露光量（感度）とした。ここでいう、ピッチ幅とは、同一パターン同士の間隔のことをいう。なお、ネガ型感光性組成物と、ポジ型感光性組成物とでは、同一のグレースケールマスクにより評価を行なうため、形成されるパターンの配置が反転する。【０１９２】
（１）感光性組成物の分散安定性の評価
実施例１〜２２および比較例１〜３３により得られた感光性組成物を、調製後１時間以内にガラス瓶に２０．０ｇ密栓して、大気圧下／遮光下／実温２５℃±１℃の恒温ボックス内で２４時間静置したまま貯蔵した。貯蔵後の感光性組成物１．０ｇを採取して、Ｅ型粘度計（コーンプレート型粘度計）の実温２５℃のステージ上に滴下し、回転数５０ｒｐｍの条件下せん断力を与えて３分後に示した粘度を初期粘度（ｍＰａ・ｓ）とした。同貯蔵環境下にて、引き続き、感光性組成物を２５℃±１℃で２９日間静置したまま長期貯蔵した後、スパチュラでガラス瓶底の沈降物の有無を確認してから１分間シェーカー上で撹拌し、その粘度を同様の方法で測定して、これを経時粘度（ｍＰａ・ｓ）として下記の式から増粘率（％）を求めた。増粘率（％）の絶対値が小さいほど安定性に優れるとし、以下の判定基準に基づいて分散安定性を評価し、ＡＡおよびＡ〜Ｃを合格、Ｄ〜Ｆを不合格とした。ただし、貯蔵後に沈降物が発生した場合は、増粘率に関わらず評価をＥとした。また、感光性組成物の初期粘度あるいは経時粘度のいずれかが、１００（ｍＰａ・ｓ）を上回る場合は、同一の粘度測定条件下における比較評価が困難であるため、沈降物の有無や、その増粘率に関わらず、評価をＦとした。
増粘率（％）＝（経時粘度−初期粘度）／初期粘度×１００
なお、増粘率が正の値である場合は高粘度化、負の値である場合は低粘度化を示すが、実施例１〜２２および比較例１〜３３において、Ａ〜Ｄと評価したものに関しては、増粘率が負の値を示すものはなかった。
ＡＡ：  ５％未満
Ａ  ：  ５％以上、１０％未満
Ｂ  ：  １０％以上、２５％未満
Ｃ  ：  ２５％以上、５０％未満
Ｄ  ：  ５０％以上
Ｅ  ：  沈降物が発生
Ｆ  ：  粘度が高過ぎるため、同一粘度測定条件下での評価が不可能。【０１９３】
（２）硬化膜の遮光性の評価
実施例１〜２２および比較例１〜３３により得られたテンパックスの表面に硬化膜を具備する遮光性評価用基板について、光学濃度計（Ｘ−Ｒｉｔｅ社製；Ｘ−Ｒｉｔｅ  ３６１Ｔ）を用いて膜面側から面内３箇所において光学濃度（ＯＤ値）を測定し、その平均値の小数点第二位を四捨五入して、小数点第一位までの数値を求めた。その数値を硬化膜の厚さ（μｍ）で除することにより、硬化膜の厚さ１．０μｍあたりのＯＤ値（ＯＤ／μｍ）を算出し、ＯＤ値が高いほど遮光性に優れた硬化膜であるとの判定基準により評価を行った。硬化膜を形成していないテンパックス自身の基板固有のＯＤ値を別途測定した結果、０．００であったため、遮光性評価用基板のＯＤ値を、硬化膜のＯＤ値とみなした。なお、硬化膜の厚さは、触針式膜厚測定装置（東京精密（株）；サーフコム）を用いて、面内３箇所において測定し、その平均値の小数点第二位を四捨五入して、小数点第一位までの数値を求めた。【０１９４】
（３）画素分割層の現像残渣の評価
実施例１〜２２および比較例１〜３３により得られた画素分割層形成基板の中央部に位置する開口部１０箇所を、光学顕微鏡を用いて倍率５０倍に拡大して観察し、各開口部における長径０．１μｍ以上３．０μｍ未満の現像残渣の個数を計数した。開口部１箇所あたりに観測された現像残渣の平均個数から、以下の判定基準に基づいて評価し、ＡＡおよびＡ〜Ｃを合格、Ｄ〜Ｅを不合格とした。ただし、長径３．０μｍを超える残渣が観られた場合は残渣の平均個数に関わらず、Ｅと評価した。
ＡＡ：  現像残渣が全く観られない
Ａ  ：  ５個未満の現像残渣が観られる
Ｂ  ：  ５個以上、１０個未満の現像残渣が観られる
Ｃ  ：  １０個以上、１５個未満の現像残渣が観られる
Ｄ  ：  １５個以上の現像残渣が観られる
Ｅ  ：  長径３．０μｍを超える現像残渣が観られる。【０１９５】
（４）画素分割層を具備する有機ＥＬ表示装置の発光信頼性の評価、（５）画素分割層および平坦化層を具備する有機ＥＬ表示装置の発光信頼性の評価
実施例１〜２２および比較例１〜３３により得られた有機ＥＬ表示装置を、発光面を上にして８０℃に加熱したホットプレート上に、１０ｍＡ／ｃｍ２で直流駆動にて発光させたまま静置し、発光画素の面積に対する発光部の面積率（画素発光面積率）を、１時間後および５００時間後に測定した。１時間後の画素発光面積率を基準として、高い画素発光面積率を維持できるほど画素シュリンクが起こりづらく発光信頼性が優れているとし、以下の判定基準に基づいて評価して、Ａ〜Ｃを合格、Ｄ〜Ｆを不合格とした。なお、駆動開始直後の時点で、画素内にダークスポットが多過ぎ、画素発光面積率を正当に評価することが困難であった場合は、評価をＥとした。また、駆動開始直後の時点で、非点灯の発光画素部が１箇所以上有った場合は、評価をＦとした。
ＡＡ：  ９５％以上
Ａ  ：  ９０％以上９５％未満
Ｂ  ：  ８５％以上９０％未満
Ｃ  ：  ８０％以上８５％未満
Ｄ  ：  ８０％未満
Ｅ  ：  ダークスポットが多過ぎ、正当な評価が困難
Ｆ  ：  駆動直後の時点で完全に非点灯（画素発光面積率０％）の発光画素部が１箇所以上有り正当な評価が困難。
（６）画素分割層および平坦化層を具備する有機ＥＬ表示装置のダークスポット（局所非発光部位）の評価
実施例１〜２２および比較例１〜３３により得られた、画素開口率が１８％である画素分割層および平坦化層を具備する有機ＥＬ表示装置の有機ＥＬ表示装置について、駆動を開始してから２時間後時点での有機ＥＬ表示装置を１０ｍＡ／ｃｍ２の直流駆動により発光させて、縦１６ｍｍ／横１６ｍｍのエリア内に形成した画素部において、中央部に位置する画素部１０箇所を、倍率５０倍でモニター上に拡大表示させて観察し、各開口部における長径０．１μｍ以上１５．０μｍ未満の局所非発光部位の個数を計数した。開口部１箇所あたりに観測された局所非発光部位の平均個数から、以下の判定基準に基づいて評価し、ＡＡおよびＡ〜Ｃを合格、Ｄ〜Ｅを不合格とした。ただし、長径１５．０μｍを超えるダークスポットが観られた場合はダークスポットの平均個数に関わらず、Ｅと評価した。
ＡＡ：  ダークスポットが全く観られない
Ａ  ：  ５個未満のダークスポットが観られる
Ｂ  ：  ５個以上、１０個未満のダークスポットが観られる
Ｃ  ：  １０個以上、１５個未満のダークスポットが観られる
Ｄ  ：  １５個以上のダークスポットが観られる
Ｅ  ：  長径１５．０μｍを超えるダークスポットが観られる
Ｆ  ：  完全に非点灯（画素発光面積率０％）の発光画素部が１箇所以上有り正当な評価が困難
（合成例１：アルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａの合成）
乾燥窒素気流下、１５０．１５ｇの２，２−ビス（３−アミノ−４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン（０．４１ｍｏｌ）、６．２０ｇの１，３−ビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン（０．０２ｍｏｌ）、および末端封止剤である１３．６５ｇの３−アミノフェノール（０．１３ｍｏｌ）を、溶剤である５００．００ｇのＮ−メチル−２−ピロリドン（以下、「ＮＭＰ」）に溶解し、そこに１５５．１０ｇのビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物（０．５０ｍｏｌ）および１５０．００ｇのＮＭＰを加えて２０℃で１時間撹拌し、さらに水を除去しながら１８０℃で４時間撹拌した。反応終了後、反応液を１０Ｌの水に投入し、生成した沈殿物を濾過して集め、水で５回洗浄し、８０℃の真空乾燥機で２０時間乾燥して、上記一般式（３１）で表される構造単位を有し、分子内に芳香族環とイミド環とを有する、重量平均分子量（Ｍｗ）が２５，０００のアルカリ可溶性ポリイミド樹脂粉末を合成し、これを固形分３０．００重量％となるようにＰＧＭＥＡに溶解して、アルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａを得た。【０１９６】
（合成例２：ポリマー型分散剤溶液Ｂの合成）
乾燥窒素気流下、液温１００℃に維持した１８５．４４ｇのＰＧＭＥＡ中に、１２．９１ｇのメタクリル酸（０．１５ｍｏｌ）と、５５．０７ｇのメチルメタクリレート（０．５５ｍｏｌ）と、リン酸基を有するエチレン性不飽和モノマーである２１．０１ｇのアシッドホスホキシエチルメタクリレート（０．１０ｍｏｌ）と、２６．４３ｇのベンジルメタクリレート（０．１５ｍｏｌ）と、８．２１ｇのアゾビスイソブチロニトリルとの混合液を３０分間かけて滴下していき、さらに液温を１００℃に維持したまま１時間撹拌することで熱重合反応を進行させた後に冷却し、重量平均分子量（Ｍｗ）が９５００の（メタ）アクリル系共重合体を合成した。これを固形分３０．００重量％となるようにＰＧＭＥＡで希釈して、酸性吸着基としてリン酸基を有するポリマー型分散剤である、ポリマー型分散剤溶液Ｂを得た。【０１９７】
（合成例３：キノンジアジド化合物ａの合成）
乾燥窒素気流下、フェノール性水酸基を有する化合物である２１．２３ｇ（０．０５ｍｏｌ）のＴｒｉｓＰ−ＰＡ（本州化学工業（株）製）と、３３．５８ｇ（０．１２５ｍｏｌ）の５−ナフトキノンジアジドスルホニル酸クロリドを、４５０．００ｇの１，４−ジオキサンに溶解させ、室温にした。ここに、５０．００ｇの１，４−ジオキサンと混合させた１２．６５ｇ（０．１２５ｍｏｌ）のトリエチルアミンを系内が２５〜３５℃となるよう維持しつつ滴下した。滴下後３０℃で２時間攪拌した。次いで、トリエチルアミン塩を濾過し、濾液を水に投入し、析出した沈殿を濾過し回収した。この沈殿物を真空乾燥機で乾燥させることにより、下記構造式（３２）で表される、固形分１００．００重量％のキノンジアジド化合物ａを得た。【０１９８】
【化３６】
2019065359.tif 000038
【０１９９】
以下に、実施例および比較例で用いた各種の有機色素誘導体および有機顔料の化学構造を示す。
「ペリレン系色素誘導体１」：下記構造式（３３）で表される化合物（上記一般式（１）で表される化合物に相当するペリレン系色素誘導体）【０２００】
【化３７】
2019065359.tif 000039
【０２０１】
「ペリレン系色素誘導体２」：下記構造式（３４）で表される化合物（上記一般式（１）で表される化合物に相当するペリレン系色素誘導体）【０２０２】
【化３８】
2019065359.tif 000040
【０２０３】
「ペリレン系色素誘導体３」：下記構造式（３５）で表される化合物（上記一般式（２）で表される化合物であり、Ｒ２およびＲ３が置換基を有するアリール基であるペリレン系色素誘導体）【０２０４】
【化３９】
2019065359.tif 000041
【０２０５】
「ペリレン系色素誘導体４」：下記構造式（３６）で表される化合物（上記一般式（２）で表される化合物であり、Ｒ２およびＲ３がメチル基であるペリレン系色素誘導体）【０２０６】
【化４０】
2019065359.tif 000042
【０２０７】
「ペリレン系色素誘導体５」：下記構造式（３７）で表される化合物（上記一般式（２）で表される化合物であり、Ｒ２およびＲ３が置換基を有するアリール基であるペリレン系色素誘導体）【０２０８】
【化４１】
2019065359.tif 000043
【０２０９】
「ペリレン系色素誘導体６」：下記構造式（３８）で表される化合物（上記一般式（２）で表される化合物であり、Ｒ２およびＲ３が置換基を有するアリール基であるペリレン系色素誘導体）【０２１０】
【化４２】
2019065359.tif 000044
【０２１１】
「ペリレン系色素誘導体７」：下記構造式（３９）で表される化合物（上記一般式（２）で表される化合物であり、Ｒ２およびＲ３がメチル基であるペリレン系色素誘導体）【０２１２】
【化４３】
2019065359.tif 000045
【０２１３】
「ペリレン系色素誘導体８」：下記構造式（４０）で表される化合物（上記一般式（１）で表される化合物に相当し、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を有するペリレン系色素誘導体）【０２１４】
【化４４】
2019065359.tif 000046
【０２１５】
「ペリレン系色素誘導体９」：下記構造式（４１）で表される化合物（上記一般式（１）で表される化合物に相当し、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を有するペリレン系色素誘導体）【０２１６】
【化４５】
2019065359.tif 000047
【０２１７】
「ペリレン系色素誘導体１０」：下記構造式（４２）で表される化合物（上記一般式（２）で表される化合物に相当し、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を有するペリレン系色素誘導体）【０２１８】
【化４６】
2019065359.tif 000048
【０２１９】
「ペリレン系色素誘導体１１」：下記構造式（４３）で表される化合物（上記一般式（２）で表される化合物に相当し、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノ基を末端に有する有機基を有するペリレン系色素誘導体）【０２２０】
【化４７】
2019065359.tif 000049
【０２２１】
「銅フタロシアニン系色素誘導体１」：下記構造式（４４）で表される化合物（分子内にスルホン酸基を１つ有する銅フタロシアニン誘導体）【０２２２】
【化４８】
2019065359.tif 000050
【０２２３】
「銅フタロシアニン系色素誘導体２」：下記構造式（４５）で表される化合物（分子内にスルホン酸基を２つ有する銅フタロシアニン誘導体）【０２２４】
【化４９】
2019065359.tif 000051
【０２２５】
「銅フタロシアニン系色素誘導体３」：下記構造式（４６）で表される化合物（分子内にスルホン酸基を２つ有する銅フタロシアニン誘導体のバリウム塩）【０２２６】
【化５０】
2019065359.tif 000052
【０２２７】
「銅フタロシアニン系色素誘導体４」：下記構造式（４７）で表される化合物（Ｃ．Ｉ．ダイレクトブルー８６）【０２２８】
【化５１】
2019065359.tif 000053
【０２２９】
「銅フタロシアニン系色素誘導体５」：下記構造式（４８）で表される化合物（Ｃ．Ｉ．アシッドブルー２４９）【０２３０】
【化５２】
2019065359.tif 000054
【０２３１】
「銅フタロシアニン系色素誘導体６」：下記構造式（４９）で表される化合物（分子内に塩基性官能基を２つ有する銅フタロシアニン誘導体）【０２３２】
【化５３】
2019065359.tif 000055
【０２３３】
「ジケトピロロピロール系色素誘導体１」：下記構造式（５０）で表される化合物【０２３４】
【化５４】
2019065359.tif 000056
【０２３５】
「イソインドリン系色素誘導体１」：下記構造式（５１）で表される化合物【０２３６】
【化５５】
2019065359.tif 000057
【０２３７】
「ペリレン系色素誘導体１２」：下記構造式（５２）で表される化合物（上記一般式（１）または上記一般式（２）で表される化合物に該当しないペリレン系色素誘導体）【０２３８】
【化５６】
2019065359.tif 000058
【０２３９】
「ペリレン系色素誘導体１３」：下記構造式（５３）で表される化合物（上記一般式（１）または上記一般式（２）で表される化合物に該当しないペリレン系色素誘導体）【０２４０】
【化５７】
2019065359.tif 000059
【０２４１】
「ペリレン系色素誘導体１４」：下記構造式（５４）で表される化合物（上記一般式（１）または上記一般式（２）で表される化合物に該当しないペリレン系色素誘導体）【０２４２】
【化５８】
2019065359.tif 000060
【０２４３】
「ペリレン系色素誘導体１５」：下記構造式（５５）で表される化合物（上記一般式（１）または上記一般式（２）で表される化合物に該当しないペリレン系色素誘導体）【０２４４】
【化５９】
2019065359.tif 000061
【０２４５】
「アントラキノン系色素誘導体１」：下記構造式（５６）で表される化合物【０２４６】
【化６０】
2019065359.tif 000062
【０２４７】
「ペリレンブラックＡ」：３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ビスベンゾイミダゾール；下記構造式（５７）で表される化合物と下記構造式（５８）で表される化合物の混合物（重量比率：ｃｉｓ−異性体／ｔｒａｎｓ−異性体＝３０／７０）【０２４８】
【化６１】
2019065359.tif 000063
【０２４９】
Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー８３：含窒素複素環構造を分子内に有さないアゾ系有機黄色顔料
Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット５０：含窒素複素環構造を分子内に有さないアゾ系有機紫色顔料
Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２２４：下記構造式（５９）で表される、含窒素複素環構造を分子内に有さないペリレン系有機赤色顔料【０２５０】
【化６２】
2019065359.tif 000064
【０２５１】
ジオキサジン系色素誘導体１：Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット２３残基を有する、下記構造式（６０）で表されるモノスルホン酸誘導体と、下記構造式（６１）で表されるジスルホン酸誘導体の混合物（重量比率３：７）【０２５２】
【化６３】
2019065359.tif 000065
【０２５３】
以上の有機色素誘導体および有機顔料がそれぞれ含む遊離のイオン性不純物の含有量としては、硫酸イオン（ＳＯ４２−）、亜硫酸イオン（ＳＯ３−）、塩素イオン（Ｃｌ−）それぞれの含有量が５０ｐｐｍ以下であることをイオンクロマトグラフィで確認した。また、銅原子を含む有機色素誘導体および有機顔料については、遊離銅が１００ｐｐｍ以下であることをイオンクロマトグラフィで確認した。【０２５４】
（調製例１：顔料分散液１の調製）
８９．０６ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００（主鎖にポリエチレンオキサイド／プロピレンオキサイド構造を有し、塩基性吸着基として３級アミノ基を主鎖の末端に有する直鎖状ポリエーテル系分散剤；固形分１００．００重量％）と、アセテート系溶剤として７８７．６６ｇのＰＧＭＥＡと、１．４１ｇのペリレン系色素誘導体１とを混合して１０分間撹拌した。その後、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材として、２８．１３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１９２（平均一次粒子径４２ｎｍ）と、２８．１３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントレッド１７９（平均一次粒子径４８ｎｍ）と、３７．５０ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー６０（平均一次粒子径６１ｎｍ）を投入して３０分間撹拌し、０．４ｍｍφのジルコニアビーズ（東レ（株）製；“トレセラム”（登録商標））が充填されたビーズミルを用いて、３０分間循環式で湿式メディア分散処理を行った。次いで、さらに微細化を促進させるため、０．０５ｍｍφのジルコニアビーズ（東レ（株）製；“トレセラム”（登録商標））が充填されたビーズミルを用いて、循環式で湿式メディア分散処理を行い、３０分間を経過して以降、分散処理時間が１０分間経過するごとにガラス瓶へ適量抜き出してサンプリングした顔料分散液を、動的光散乱法粒度分布測定装置「ＳＺ−１００」にセットして平均分散粒子径を測定して、サンプリング後３０分間後の時点で１５０ｎｍ±２０ｎｍの範囲内となった顔料分散液を、顔料分散液１とした。なお、顔料分散液１の固形分は１５．００重量％であった。各原料の配合量（ｇ）を表１に示す。全ての顔料に対する有機色素誘導体の含有量は、１．５０重量％である。【０２５５】
【表１】
2019065359.tif 000066
【０２５６】
（調製例２〜７：顔料分散液２〜７の調製）
ペリレン系色素誘導体１に替えて、ペリレン系色素誘導体２〜７をそれぞれ用いて、調製例１と同様の手順で顔料分散液２〜７を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表１に示す。【０２５７】
（調製例８：顔料分散液８の調製）
Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７９に替えて、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１２３（平均一次粒子径５７ｎｍ）を用いた以外は調製例１と同様の手順で顔料分散液８を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２５８】
【表２】
2019065359.tif 000067
【０２５９】
（調製例９：顔料分散液９の調製）
ペリレン系色素誘導体１に替えて、ペリレン系色素誘導体４を用いた以外は、調製例８と同様の手順で顔料分散液９を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２６０】
（調製例１０：顔料分散液１０の調製）
ペリレン系色素誘導体１に替えて、全ての顔料に対する有機色素誘導体の含有量が５．００重量％となるよう増量してペリレン系色素誘導体７を用いた以外は、調製例１と同様の手順で顔料分散液１０を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２６１】
（調製例１１：顔料分散液１１の調製）
ペリレン系色素誘導体１に替えて、全ての顔料に対する有機色素誘導体の含有量が５．００重量％となるように増量して、ペリレン系色素誘導体１／ペリレン系色素誘導体７＝重量比１／１で併用した以外は、調製例１と同様の手順で顔料分散液１１を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２６２】
（調製例１２：顔料分散液１２の調製）
７８．１３ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００と、７９５．３１ｇのＰＧＭＥＡと、４．６９ｇのペリレン系色素誘導体７を混合して１０分間撹拌した。その後、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材として、２８．１３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１９４（平均一次粒子径６４ｎｍ）と、２８．１３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９（平均一次粒子径５７ｎｍ）と、３７．５０ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー６０（平均一次粒子径６１ｎｍ）とを投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、顔料分散液１２を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２６３】
（調製例１３：顔料分散液１３の調製）
６８．７５ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００と、８０１．８８ｇのＰＧＭＥＡと、７．５０ｇのペリレン系色素誘導体７を混合して１０分間撹拌した。その後、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材として、３２．８１ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１９２（平均一次粒子径４２ｎｍ）と、４６．８８ｇのペリレンブラックＡ（平均一次粒子径５５ｎｍ）と、１４．０６ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー６０（平均一次粒子径６１ｎｍ）とを投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、顔料分散液１３を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２６４】
（調製例１４：顔料分散液１４の調製）
Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー６０に替えて、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６を用いた以外は調製例１３と同様の手順で顔料分散液１４を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２６５】
（調製例１５：顔料分散液１５の調製）
２００．００ｇの粗顔料Ａ（Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７９；平均一次粒子径１７２ｎｍ）と、１３．５０ｇのペリレン系色素誘導体１と、カルボキシル基を１つ以上有するロジン二量体を含有するロジン混合物として、１０．００ｇのＤｙｍｅｒｅｘ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｚｅｄ  Ｒｏｓｉｎと、水溶性無機塩として、２０００．００ｇの塩化ナトリウムと、水溶性溶剤として、５００．００ｇのジエチレングリコールとを混合して、液温を１００〜１１０℃に維持してニーダーで２時間混練し、赤色混練物を得た。次いで、赤色混練物に水を加えて、６０℃に維持した３Ｌの温水中で水溶性成分を溶解させ、赤色濾物中の遊離塩素の含有量が１００ｐｐｍを下回るまで水洗を繰り返した後に濾別し、１１０℃のオーブン内で１２時間乾燥させた。次いで、ジェットミルを用いた乾式粉砕処理により整粒し、赤色表面処理顔料Ａ（平均一次粒子径４４ｎｍ）を得た。以上の工程が、ソルベントソルトミリング法による湿式粉砕処理である。なお、上述の濾過工程においてペリレン系色素誘導体１を濾液中に一部消失したため、最終的に得られた赤色表面処理顔料Ａの構成成分の割合は、１００重量部のＣ．Ｉ．ピグメントレッド１７９と、５重量部のペリレン系色素誘導体１と、５重量部のＤｙｍｅｒｅｘ  Ｐｏｌｙｍｅｒｉｚｅｄ  Ｒｏｓｉｎであった。次いで、８４．３８ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００と、７９０．９４ｇのＰＧＭＥＡとを混合して１０分間撹拌した。その後、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材として、２８．１３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１９２と、３０．９４ｇの赤色表面処理顔料Ａと、３７．５０ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー６０とを投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、顔料分散液１５を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表２に示す。【０２６６】
（調製例１６：顔料分散液１６の調製）
８９．０６ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、９３．７５ｇのポリマー型分散剤溶液Ｂと、７２２．０３ｇのＰＧＭＥＡと、１．４１ｇのペリレン系色素誘導体８とを混合して１０分間撹拌した。その後、２８．１３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１９２（平均一次粒子径４２ｎｍ）と、２８．１３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントレッド１７９（平均一次粒子径４８ｎｍ）と、３７．５０ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー６０（平均一次粒子径６１ｎｍ）を投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、顔料分散液１６を調製した。全ての顔料に対する有機色素誘導体の含有量は１．５０重量％である。
各原料の配合量（ｇ）を表３に示す。【０２６７】
【表３】
2019065359.tif 000068
【０２６８】
（調製例１７〜１９：顔料分散液１７〜１９の調製）
ペリレン系色素誘導体８に替えて、ペリレン系色素誘導体９〜１１を用いた以外は、調製例１６と同様の手順で顔料分散液１７〜１９を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表３に示す。【０２６９】
（調製例２０：顔料分散液２０の調製）
ペリレン系色素誘導体８に替えて、ペリレン系色素誘導体１１を用い、さらにアントラキノン系色素誘導体１をペリレン系色素誘導体１１／アントラキノン系色素誘導体１＝重量比２／１で併用した以外は、調製例１７と同様の手順で顔料分散液２０を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表３に示す。【０２７０】
（調製例２１：顔料分散液２１の調製）
８９．０６ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００と、７８７．６６ｇのＰＧＭＥＡと、１．４１ｇのペリレン系色素誘導体１とを混合して１０分間撹拌した。その後、含窒素複素環構造を有さない有機顔料である１８．７５ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー８３（平均一次粒子径４１ｎｍ）と、含窒素複素環構造を有さない５６．２５ｇのＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット５０（平均一次粒子径５６ｎｍ）と、含窒素複素環構造を有する１８．７５ｇのＣ．Ｉ．ピグメントレッド１７９（平均粒子径４８ｎｍ）とを投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、顔料分散液２１を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表４に示す。全ての顔料に対する有機色素誘導体の含有量は１．５０重量％である。【０２７１】
【表４】
2019065359.tif 000069
【０２７２】
（調製例２２：顔料分散液２２の調製）
ペリレン系色素誘導体１の配合量を増量し、表４に示す配合量（ｇ）で、調製例２１と同様の手順で顔料分散液２２を調製した。全ての顔料に対する有機色素誘導体の含有量は５．００重量％である。【０２７３】
（調製例２３：顔料分散液２３の調製）
ペリレン系色素誘導体１に替えて、ペリレン系色素誘導体４を用い、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７９に替えて、含窒素複素環構造を有さないＣ．Ｉ．ピグメントレッド２２４（平均一次粒子径６２ｎｍ）を用い、表４に示す配合量（ｇ）で、調製例２１と同様の手順で顔料分散液２３を調製した。【０２７４】
（調製例２４：顔料分散液２４の調製）
２００．００ｇの粗顔料Ｂ（Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９；平均一次粒子径１６３ｎｍ）と、２０００．００ｇの塩化ナトリウムと、４００．００ｇのジエチレングリコールとを混合して、液温を９０〜１００℃に維持してニーダーで７時間混練し、紫色混練物を得た。次いで、紫色混練物に水を加えて、６０℃に維持した２Ｌの温水中で水溶性成分を溶解させ、紫色濾物中の遊離塩素の含有量が１００ｐｐｍを下回るまで水洗を繰り返した後に濾別した後、水で再度希釈し、固形分３０重量％の紫色顔料スラリーを得た。紫色顔料スラリー中に、銅フタロシアニン系色素誘導体１を含む水酸化ナトリウム水溶液を加えて、１時間撹拌後、ｐＨ７となるまで塩酸を添加することにより顔料表面に銅フタロシアニン系色素誘導体１を析出させた後、１１０℃のオーブン内で１２時間乾燥させた。次いで、ジェットミルを用いた乾式粉砕処理により整粒し、１００重量部のＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９と、５重量部の銅フタロシアニン系色素誘導体１からなる紫色表面処理顔料Ａ（平均一次粒子径２５ｎｍ）を得た。次いで、２８．１３ｇのＰＢ８２１（味の素ファインテクノ製；塩基性吸着基と酸性吸着基とを有するポリエステル系ポリマー型分散剤；固形分１００．００重量％）と、７８８．０１ｇのＰＧＭＥＡとを混合して１０分間撹拌した。その後、有機顔料として、２７．３３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１３９（平均一次粒子径６５ｎｍ）と、３２．４３ｇの紫色表面処理顔料Ａと、３５．５５ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６（平均一次粒子径４５ｎｍ）とを投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行った。次いで、顔料分散液の固形分が１５．００重量％となるようにアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａを添加することで希釈して、顔料分散液２４を調製した。なお、顔料分散液２４が含有する全ての有機顔料に対するアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａ中の固形分の含有量は２８．３３重量％であり、有機色素誘導体の含有量は１．６５重量％である。各原料の配合量（ｇ）を表４に示す。【０２７５】
（調製例２５：顔料分散液２５の調製）
銅フタロシアニン系色素誘導体１の添加量を増やした以外は調製例２４と同様の手順で湿式粉砕処理を行い、１００重量部のＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９と、１２重量部の銅フタロシアニン系色素誘導体１からなる紫色表面処理顔料Ｂ（平均一次粒子径２５ｎｍ）を得て、表４に示す配合量（ｇ）で、調製例２４と同様の手順で固形分１５．００重量％の顔料分散液２５を調製した。なお、顔料分散液２５が含有する全ての有機顔料に対するアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａ中の固形分の含有量は２６．０３重量％であり、有機色素誘導体の含有量は３．９５重量％である。各原料の配合量（ｇ）を表４に示す。【０２７６】
（調製例２６：顔料分散液２６の調製）
ＰＢ８２１に替えて、ＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００を用いた以外は調製例２５と同様の手順で固形分１５．００重量％の顔料分散液２６を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表４に示す。【０２７７】
（調製例２７：顔料分散液２７の調製）
銅フタロシアニン系色素誘導体１に替えて、銅フタロシアニン系色素誘導体２を用いた以外は調製例２４と同様の手順で湿式粉砕処理を行い、紫色表面処理顔料Ｃ（平均一次粒子径３１ｎｍ）を得た。以降の工程は、調製例２４と同様の手順で湿式メディア分散処理を行った。次いで、顔料分散液の固形分が１５．００重量％となるようにアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａを添加することで希釈して、顔料分散液２７を調製した。なお、顔料分散液２７が含有する全ての有機顔料に対するアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａ中の固形分の含有量は２８．３３重量％であり、有機色素誘導体の含有量は１．６５重量％である。各原料の配合量（ｇ）を表４に示す。【０２７８】
（調製例２８：顔料分散液２８の調製）
６２．４５ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＰＢ８２１と、８０６．２８ｇのＰＧＭＥＡと、９．３８ｇの銅フタロシアニン系色素誘導体１とを混合して１０分間撹拌した。その後、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材として２７．３３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１３９（平均一次粒子径６５ｎｍ）と、３０．８８ｇのＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９（平均一次粒子径５７ｎｍ）と、３５．５５ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６（平均一次粒子径４５ｎｍ）を投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、固形分１５．００重量％の顔料分散液２８を調製した。なお、顔料分散液２８が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は１０．００重量％である。各原料の配合量（ｇ）を表５に示す。【０２７９】
【表５】
2019065359.tif 000070
【０２８０】
（調製例２９〜３３：顔料分散液２９〜３３の調製）
ペリレン系色素誘導体１に替えて、銅フタロシアニン系色素誘導体１〜５をそれぞれ用いた以外は、調製例１と同様の手順で、固形分１５．００重量％の顔料分散液２９〜３３を調製した。なお、顔料分散液２９〜３３が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は１．５０重量％である。各原料の配合量（ｇ）を表５に示す。【０２８１】
（調製例３４：顔料分散液３４の調製）
ペリレン系色素誘導体８に替えて、銅フタロシアニン系色素誘導体６をそれぞれ用いた以外は、調製例１６と同様の手順で、固形分１５．００重量％の顔料分散液３４を調製した。なお、顔料分散液３４が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は１．５０重量％である。各原料の配合量（ｇ）を表６に示す。【０２８２】
【表６】
2019065359.tif 000071
【０２８３】
（調製例３５：顔料分散液３５の調製）
ペリレン系色素誘導体８に替えて、銅フタロシアニン系色素誘導体６を用い、表６に示す配合量（ｇ）で、調製例１と同様の手順で、固形分１５．００重量％の顔料分散液３５を調製した。なお、顔料分散液３５が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は５．００重量％である。各原料の配合量（ｇ）を表６に示す。【０２８４】
（調製例３６〜４１：顔料分散液３６〜４１の調製）
ペリレン系色素誘導体１に替えて、ジケトピロロピロール系顔料誘導体１、イソインドリン系色素誘導体１、ペリレン系色素誘導体１２〜１５をそれぞれ用いた以外は、調製例１と同様の手順で、固形分１５．００重量％の顔料分散液３６〜４１を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表６に示す。【０２８５】
（調製例４２：顔料分散液４２の調製）
ペリレン系色素誘導体１４の配合量を増量し、表６に示す配合量（ｇ）で、調製例１と同様の手順で顔料分散液４２を調製した。なお、顔料分散液４２に含む全ての顔料に対する有機色素誘導体の含有量は５．００重量％である。【０２８６】
（調製例４３：顔料分散液４３の調製）
ペリレン系色素誘導体１を用いず、表７に示す配合量（ｇ）で、調製例１と同様の手順で固形分１５．００重量％の顔料分散液４３を調製した。【０２８７】
【表７】
2019065359.tif 000072
【０２８８】
（調製例４４：顔料分散液４４の調製）
９３．７５ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００と、７８４．３８ｇのＰＧＭＥＡとを混合して１０分間撹拌した。その後、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材として、４６．８８ｇのＣ．Ｉ．ピグメントレッド２５４（平均一次粒子径４０ｎｍ）と、４６．８８ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６（平均一次粒子径４５ｎｍ）を投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、固形分１５．００重量％の顔料分散液４４を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表７に示す。【０２８９】
（調製例４５：顔料分散液４５の調製）
ＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００に替えて、ポリマー型分散剤溶液Ｂを用いた以外は調製例４３と同様の手順で固形分１５．００重量％の顔料分散液４５を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表７に示す。【０２９０】
（調製例４６：顔料分散液４６の調製）
８４．３３ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２８．１３ｇのＳＯＬＳＰＥＲＳＥ２００００と、７９０．９７ｇのＰＧＭＥＡと、２．８１ｇの銅フタロシアニン系色素誘導体１とを混合して１０分間撹拌した。その後、（ａ）含窒素複素環構造を有する黒色材として２７．３３ｇのＣ．Ｉ．ピグメントイエロー１３９（平均一次粒子径６５ｎｍ）と、３０．８８ｇのＣ．Ｉ．ピグメントバイオレット２３（平均一次粒子径５８ｎｍ）と、３５．５５ｇのＣ．Ｉ．ピグメントブルー６０（平均一次粒子径６１ｎｍ）を投入して３０分間撹拌した。以降の工程は、調製例１と同様の手順で湿式メディア分散処理を行い、固形分１５．００重量％の顔料分散液４６を調製した。各原料の配合量（ｇ）を表７に示す。なお、顔料分散液４６が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は３．００重量％である。【０２９１】
（調製例４７：顔料分散液４７の調製）
銅フタロシアニン系色素誘導体１を増量した以外は調製例４６と同様の手順で、表７に示す原料の配合量で固形分１５．００重量％の顔料分散液４７を調製した。なお、顔料分散液４７が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は１０．００重量％である。【０２９２】
（調製例４８：顔料分散液４８の調製）
銅フタロシアニン系色素誘導体１に替えて、ジオキサジン系色素誘導体１を用いた以外は調製例４６と同様の手順で、表７に示す原料の配合量で固形分１５．００重量％の顔料分散液４８を調製した。【０２９３】
（調製例４９：顔料分散液４９の調製）
銅フタロシアニン系色素誘導体１とジオキサジン系色素誘導体１を銅フタロシアニン系色素誘導体１／ジオキサジン系色素誘導体１＝重量比１／１で併用して用いた以外は調製例４６と同様の手順で、表７に示す原料の配合量で固形分１５．００重量％の顔料分散液４９を調製した。なお、顔料分散液４９が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は６．００重量％である。【０２９４】
（調製例５０：顔料分散液５０の調製）
ペリレン系色素誘導体７を用いなかったこと以外は調製例１３と同様の手順で、表８に示す原料の配合量で固形分１５．００重量％の顔料分散液５０を調製した。【０２９５】
【表８】
2019065359.tif 000073
【０２９６】
（調製例５１：顔料分散液５１の調製）
ペリレン系色素誘導体７に替えて、銅フタロシアニン系色素誘導体１を用いた以外は調製例１３と同様の手順で、表８に示す原料の配合量で固形分１５．００重量％の顔料分散液５１を調製した。なお、顔料分散液５１が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は８．００重量％である。【０２９７】
（調製例５２：顔料分散液５２の調製）
ペリレン系色素誘導体７に替えて、銅フタロシアニン系色素誘導体１を用いた以外は調製例１３と同様の手順で、表８に示す原料の配合量で固形分１５．００重量％の顔料分散液５２を調製した。なお、顔料分散液５２が含有する全ての有機顔料に対する有機色素誘導体の含有量は４．００重量％である。【０２９８】
（実施例１）
２６．４０ｇの顔料分散液１と、５．３０ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、２つ以上のラジカル重合性基を有する化合物として、１．３５ｇのジペンタエリスリトールのε−カプロラクトン付加アクリレート（ＫＡＹＡＲＡＤ  ＤＰＣＡ−６０；日本化薬（株）製；表中、「ＤＰＣＡ−６０」）と、光重合開始剤として、０．３０ｇの“アデカクルーズ”（登録商標）ＮＣＩ−８３１（（株）ＡＤＥＫＡ製）と、熱架橋剤として分子内に３つのエポキシ基を有する化合物である、０．３０ｇのＶＧ−３１０１Ｌと、溶剤である、７．８５ｇのＰＧＭＥＡおよび８．５０ｇのＭＢＡとを混合し、密栓して３０分間シェーカー上で撹拌して、有機顔料の含有量の合計がネガ型感光性組成物中の全固形分に対して３３．００重量％であり、かつ固形分が１５．００重量％であるネガ型感光性組成物１を調製した。次いで、上述の方法により、分散安定性を評価した。なお、感光性組成物の調製に用いる顔料分散液は、顔料分散液単独で長期貯蔵せず、湿式メディア分散処理により得てから２時間以内に感光性組成物の調製に用いるようにした。各原料の配合量（ｇ）を表９に、分散安定性の評価結果を表１４に示す。【０２９９】
上記手順により調製後、大気圧下／遮光下／実温２５℃±１℃の恒温ボックス内で３０日間静置したまま長期貯蔵した後のネガ型感光性組成物１を、１分間シェーカー上で撹拌し、テンパックス（５０ｍｍ×５０ｍｍの透光性ガラス基材）の表面に、最終的に得られる硬化膜の厚さが１．０μｍとなるように回転数を調節してスピンコーターで塗布して塗布膜を得た。さらに、ホットプレート（ＳＣＷ−６３６；大日本スクリーン製造（株）製）を用いて、塗布膜を大気圧下１００℃で１２０秒間プリベークして、プリベーク膜を得た。両面アライメント片面露光装置（マスクアライナー  ＰＥＭ−６Ｍ；ユニオン光学（株）製）を用いて超高圧水銀灯のｊ線（波長３１３ｎｍ）、ｉ線（波長３６５ｎｍ）、ｈ線（波長４０５ｎｍ）およびｇ線（波長４３６ｎｍ）の混合線を、前述の方法で得られた必要最低露光量でプリベーク膜全面に露光光を照射して、露光膜を得た。次いで、フォトリソグラフィ用小型現像装置（ＡＤ−２０００；滝沢産業（株）製）を用いて、２．３８重量％ＴＭＡＨ水溶液で６０秒間現像し、脱イオン水で３０秒間リンスして現像膜を得て、高温イナートガスオーブン（ＩＮＨ−９ＣＤ−Ｓ；光洋サーモシステム（株）製）を用いて、窒素雰囲気下、現像膜を２５０℃で６０分間加熱して、厚さ１．０μｍの硬化膜をテンパックス上に具備する、遮光性評価用基板を得た。前述の方法で、硬化膜の遮光性を評価した結果を表１４に示す。【０３００】
次いで、以下の方法で、ネガ型感光性組成物１の硬化物からなる硬化膜を画素分割層として具備する発光信頼性評価用の有機ＥＬ表示装置を作製した。図２に、画素分割層の形成工程を含む有機ＥＬ表示装置の作製工程を示す。【０３０１】
３８ｍｍ×４６ｍｍの無アルカリガラス基板１１の表面に、スパッタ法により、厚さ１０ｎｍの銀／銅合金の薄膜（体積比１０：１）を全面成膜し、エッチングしてパターン状の金属反射層１２を形成した。次いで、スパッタ法により、厚さ１０ｎｍのＩＴＯ透明導電膜を全面成膜し、エッチングして同パターン状の第二電極１３と、引き出し電極として補助電極１４を形成した後、“セミコクリーン”（登録商標）５６（フルウチ化学（株）製）で１０分間超音波洗浄し、超純水で洗浄して、電極形成基板を得た。【０３０２】
調製後、大気圧下／遮光下／実温２５℃±１℃の恒温ボックス内で３０日間静置したまま長期貯蔵した後に１分間シェーカー上で撹拌したネガ型感光性組成物１を、スピンコーター（ＭＳ−Ａ１００；ミカサ（株）製）を用いて、最終的に得られる画素分割層の厚さが１．０μｍとなるように回転数を調節して、電極形成基板の表面に塗布し、塗布膜を得た。さらに、ホットプレート（ＳＣＷ−６３６；大日本スクリーン製造（株）製）を用いて、塗布膜を大気圧下１００℃で１２０秒間プリベークして、プリベーク膜を得た。【０３０３】
両面アライメント片面露光装置（マスクアライナー  ＰＥＭ−６Ｍ；ユニオン光学（株）製）を用いて、ネガ型露光マスクを介して、超高圧水銀灯のｊ線（波長３１３ｎｍ）、ｉ線（波長３６５ｎｍ）、ｈ線（波長４０５ｎｍ）およびｇ線（波長４３６ｎｍ）の混合線を、必要最低露光量でプリベーク膜に露光光をパターン照射して、露光膜を得た。次いで、フォトリソグラフィ用小型現像装置（ＡＤ−２０００；滝沢産業（株）製）を用いて、２．３８重量％ＴＭＡＨ水溶液で６０秒間現像し、脱イオン水で３０秒間リンスして、現像膜を得た。さらに、高温イナートガスオーブン（ＩＮＨ−９ＣＤ−Ｓ；光洋サーモシステム（株）製）を用いて、窒素雰囲気下、現像膜を２５０℃で６０分間加熱して硬化膜とし、電極形成基板中央部の縦１６ｍｍ／横１６ｍｍのエリア内に、開口部（横７０μｍ／縦２６０μｍ）が配列した、厚さ１．０μｍの画素分割層１５を形成した、開口率２５％の画素分割層形成基板１を得て、上述の方法により、ＩＴＯ電極上に発生した現像残渣を評価した評価結果を表１４に示す。なお、ここでいう開口部が、後述のプロセスを経た後、最終的に有機ＥＬ表示装置の発光画素部となる部分である。【０３０４】
次に、画素分割層形成基板１を用いて、有機ＥＬ表示装置の作製を行った。真空蒸着法により発光層を含む有機ＥＬ層１６を形成するため、真空度１×１０−３Ｐａ以下の蒸着条件下で、蒸着源に対して画素分割層形成基板１を回転させ、まず、正孔注入層として、化合物（ＨＴ−１）を１０ｎｍ、正孔輸送層として、化合物（ＨＴ−２）を５０ｎｍの厚さで成膜した。次に、発光層上に、ホスト材料として、化合物（ＧＨ−１）とドーパント材料として、化合物（ＧＤ−１）を４０ｎｍの厚さで蒸着した。その後、電子輸送材料として、化合物（ＥＴ−１）と化合物（ＬｉＱ）を、体積比１：１で４０ｎｍの厚さで積層した。【０３０５】
次に、化合物（ＬｉＱ）を２ｎｍ蒸着した後、銀／マグネシウム合金（体積比１０：１）で１０ｎｍ蒸着して第一電極１７とした。その後、低湿／窒素雰囲気下、エポキシ樹脂系接着剤を用いて、キャップ状ガラス板を接着することにより封止し、有機ＥＬ表示装置１を得た。なお、ここでいう厚さは、水晶発振式膜厚モニターの表示値である。【０３０６】
有機ＥＬ層の形成に用いた化合物群（ＨＴ−１、ＨＴ−２、ＧＨ−１、ＧＤ−１、ＥＴ−１、ＬｉＱ）の化学構造を、それぞれ以下に示す。【０３０７】
【化６４】
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【０３０８】
【化６５】
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【０３０９】
【化６６】
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【０３１０】
【化６７】
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【０３１１】
【化６８】
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【０３１２】
【化６９】
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【０３１３】
次いで、別途、ネガ型露光マスクの開口率のみを替えて、同様の手順で、開口率１８％の画素分割層を具備する有機ＥＬ表示装置２を作製し、有機ＥＬ表示装置１および２について、前述の方法により発光信頼性を評価した結果を表１４に示す。【０３１４】
さらに、以下の方法で、ネガ型感光性組成物１の硬化物からなる硬化膜を、画素分割層および平坦化層としてそれぞれ具備する発光信頼性評価用の有機ＥＬ表示装置を作製した。
図３に、画素分割層および平坦化層の形成工程を含む有機ＥＬ表示装置の作製工程を示す。【０３１５】
３８ｍｍ×４６ｍｍの無アルカリガラス基板１８の表面に、スピンコーターを用いて、最終的に得られる平坦化層の厚さが１．５μｍとなるように回転数を調節してネガ型感光性組成物１を塗布し、塗布膜を得た。ホットプレートを用いて、塗布膜を大気圧下１００℃で１２０秒間プリベークして、プリベーク膜を得た。両面アライメント片面露光装置を用いて、ネガ型露光マスクを介して、超高圧水銀灯のｊ線（３１３ｎｍ）、ｉ線（波長３６５ｎｍ）、ｈ線（波長４０５ｎｍ）およびｇ線（波長４３６ｎｍ）の混合線を、必要最低露光量でプリベーク膜に露光光をパターン照射して、露光膜を得た。次いで、フォトリソグラフィ用小型現像装置を用いて、２．３８重量％ＴＭＡＨ水溶液で６０秒間現像し、脱イオン水で３０秒間リンスして、現像膜を得た。さらに、高温イナートガスオーブンを用いて、窒素雰囲気下、現像膜を２５０℃で６０分間加熱して硬化膜とし、無アルカリガラス基板の中央に、面内に開口部を有さないベタ膜状の平坦化層１９を得た。【０３１６】
次いで、平坦化層１９の表面に、厚さ１０ｎｍの銀／銅合金の薄膜（体積比１０：１）と、厚さ１０ｎｍのＩＴＯ透明導電膜とを、それぞれスパッタ法で順に全面成膜した。銀／銅合金の薄膜とＩＴＯ透明導電膜の２層を一括でエッチングして、金属反射層／第二電極２０と、金属反射層／補助電極２１をパターン形成した後、“セミコクリーン”５６で１０分間超音波洗浄し、超純水で洗浄して、電極形成基板を得た。なお、金属反射層／第二電極の２層からなる積層パターンを、最終的に得られる有機ＥＬ表示装置の有効発光エリアにおける開口率が７０％となるように形成することで、平坦化層１９の表面積のうち、３０％の膜表面が該積層パターンで覆われ、７０％の膜表面が露出した状態とした。以降の工程については、上述の有機ＥＬ表示装置２を作製した時と同様の方法で、ネガ型感光性組成物１を用いて画素分割層２２を形成し、さらに発光画素２３、第一電極２４を順に形成した後に封止して、膜厚１．０μｍ／開口率１８％の画素分割層と、膜厚１．５μｍ／開口率０％の平坦化層とを具備する有機ＥＬ表示装置３を作製し、前述の方法で発光信頼性およびダークスポットの評価を行った。評価結果を表１４に示す。【０３１７】
（実施例２〜２０、比較例１〜３２）
顔料分散液１に替えて、顔料分散液２〜５２を用いた以外は、実施例１と同様の手順で、固形分が１５重量％であるネガ型感光性組成物２〜５２を調製し、上述の方法で分散安定性を評価した。各原料の配合量（ｇ）を表９〜１３に示す。【０３１８】
【表９】
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【０３１９】
【表１０】
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【０３２０】
【表１１】
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【０３２１】
【表１２】
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【０３２２】
【表１３】
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【０３２３】
次いで、ネガ型感光性組成物１に替えて、ネガ型感光性組成物２〜５２をそれぞれ用いた以外は、実施例１と同様の手順で、遮光性評価基板、画素分割層評価基板および有機ＥＬ表示装置を作製し、前述の方法で遮光性、現像残渣、発光信頼性およびダークスポットの評価を行った。用いたネガ型感光性組成物とその評価結果を、まとめて表１４〜１８に示す。なお、感光性組成物の調製に用いる顔料分散液は、顔料分散液単独で長期貯蔵せず、上述の湿式メディア分散処理により得てから２時間以内に感光性組成物の調製に用いるようにした。また、用いた全てのネガ型感光性組成物は、実施例１と同様に調製後、大気圧下／遮光下／実温２５℃±１℃の恒温ボックス内で３０日間静置したまま長期貯蔵した後に１分間シェーカー上で撹拌したものを用いた。【０３２４】
【表１４】
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【０３２５】
【表１５】
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【０３２６】
【表１６】
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【０３２７】
【表１７】
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【０３２８】
【表１８】
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【０３２９】
（実施例２１）
１２．５０ｇの顔料分散液１６と、１１．７５ｇのアルカリ可溶性ポリイミド樹脂溶液Ａと、感光剤として、１．８０ｇのキノンジアジド化合物ａと、熱架橋剤として、０．３０ｇのＶＧ−３１０１Ｌと、１５．１５ｇのＰＧＭＥＡおよび８．５０ｇのＭＢＡとを混合し、密栓して３０分間シェーカー上で撹拌し、固形分１５．００重量％のポジ型感光性組成物１を調製し、上述の方法で分散安定性を評価した。なお、感光性組成物の調製に用いる顔料分散液は、顔料分散液単独で長期貯蔵せず、上述の湿式メディア分散処理により得てから２時間以内に感光性組成物の調製に用いるようにした。各原料の配合量（ｇ）を表１９に、分散安定性の評価結果を表２０に示す。【０３３０】
調製後、大気圧下／遮光下／実温２５℃±１℃の恒温ボックス内で３０日間静置したまま長期貯蔵した後に１分間シェーカー上で撹拌したポジ型感光性組成物１を用い、露光工程および現像工程を行なわなかった以外は、実施例１と同様の手順で遮光性評価用基板を得て、前述の方法で硬化膜の遮光性を評価した結果を表２０に示す。次いで、ネガ型露光マスクの開口部と遮光部とが反転したポジ型露光マスクを用いた以外は実施例１と同様の手順で画素分割層評価基板および有機ＥＬ表示装置を作製し、前述の方法で現像残渣、発光信頼性およびダークスポットの評価を行った。評価結果を表２０に示す。【０３３１】
（実施例２２、比較例３３）
顔料分散液１６に替えて、顔料分散液１９、４５をそれぞれ用いた以外は実施例２１と同様の手順で、ポジ型感光性組成物２〜３を調製し、上述の方法で分散安定性を評価した。各原料の配合量（ｇ）を表１９に、分散安定性の評価結果を表２０に示す。【０３３２】
調製後、大気圧下／遮光下／実温２５℃±１℃の恒温ボックス内で３０日間静置したまま長期貯蔵した後に１分間シェーカー上で撹拌したポジ型感光性組成物２〜３を用い、実施例２１と同様の手順で遮光性評価用基板、画素分割層評価基板および有機ＥＬ表示装置を作製し、前述の方法で遮光性、現像残渣、発光信頼性およびダークスポットの評価を行った。用いたポジ型感光性組成物とその評価結果を、表２０に示す。【０３３３】
【表１９】
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【０３３４】
【表２０】
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【０３３５】
概して、比較例１〜３３の有機ＥＬ表示装置では、ダークスポットと発光信頼性のうち、少なくともいずれかの特性が不十分であるが、実施例１〜２２の有機ＥＬ表示装置では、ダークスポットが抑制されていながら、高い発光信頼性が得られており、両特性を両立することができていることがわかる。
以上から、本発明の有機ＥＬ表示装置が有用であることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【０３３６】
本発明の有機ＥＬ表示装置は、ダークスポットが抑制されていながら、高い発光信頼性が必要とされる用途、例えば、有機ＥＬパネルが搭載されたスマートフォン、テレビ、パーソナルコンピュータなどの電子機器に利用することができる。
【符号の説明】
【０３３７】
１：ＴＦＴ
２：配線
３：ＴＦＴ絶縁膜
４：平坦化層
５：第二電極（ＩＴＯ電極）
６：基材
７：コンタクトホール
８：画素分割層
９：発光画素
１０：第一電極
１１：無アルカリガラス基板
１２：金属反射層
１３：第二電極（ＩＴＯ電極）
１４：補助電極（ＩＴＯ電極）
１５：画素分割層
１６：発光画素（有機ＥＬ層）
１７：第一電極
１８：無アルカリガラス基板
１９：平坦化層
２０：第二電極（ＩＴＯ電極）
２１：補助電極（ＩＴＯ電極）
２２：画素分割層
２３：発光画素（有機ＥＬ層）
２４：第一電極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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