(57)【要約】  スペクトル分析装置１は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、配列変換部１０、処理部２０、学習部３０および分析部４０を備える。配列変換部１０は、基準物または分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する。処理部２０は、深層ニューラルネットワークを有する。分析部４０は、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換部１０により２次元配列データを生成させ、この２次元配列データを分析対象データとして深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する。これにより、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる装置が実現される。
2019077955.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、
光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する配列変換部と、
深層ニューラルネットワークを有する処理部と、
前記分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて前記配列変換部により生成された２次元配列データを前記深層ニューラルネットワークに入力させて、前記深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を分析する分析部と、
を備える、スペクトル分析装置。
【請求項２】
前記配列変換部は、前記スペクトルのピーク強度が所定値となるように前記スペクトルを規格化して前記２次元配列データを生成する、請求項１に記載のスペクトル分析装置。
【請求項３】
前記配列変換部は、前記スペクトルのデータの全て又は一部を含むＭ×Ｎ個のデータをＭ行Ｎ列に配列して前記２次元配列データを生成する、請求項１または２に記載のスペクトル分析装置。
【請求項４】
前記複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルに基づいて前記配列変換部により生成された２次元配列データを前記深層ニューラルネットワークに入力させて、前記深層ニューラルネットワークを学習させる学習部を更に備える、請求項１〜３の何れか１項に記載のスペクトル分析装置。
【請求項５】
前記学習部は、前記複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルに基づいて前記配列変換部により生成された２次元配列データを前記深層ニューラルネットワークに入力させ、前記混合割合を用いて前記深層ニューラルネットワークを学習させる、請求項４に記載のスペクトル分析装置。
【請求項６】
前記分析部は、前記深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を前記複数の基準物のうちの何れか一つに分類する、請求項１〜５の何れか１項に記載のスペクトル分析装置。
【請求項７】
前記分析部は、前記深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物に含まれる前記基準物の混合割合を求める、請求項１〜５の何れか１項に記載のスペクトル分析装置。
【請求項８】
前記分析部は、特徴量可視化手法を用いて前記スペクトルにおける特徴箇所を抽出する、請求項１〜７の何れか１項に記載のスペクトル分析装置。
【請求項９】
複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する方法であって、
光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する配列変換ステップと、
深層ニューラルネットワークを有する処理部を用い、前記分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて前記配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを前記深層ニューラルネットワークに入力させて、前記深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を分析する分析ステップと、
を備える、スペクトル分析方法。
【請求項１０】
前記配列変換ステップにおいて、前記スペクトルのピーク強度が所定値となるように前記スペクトルを規格化して前記２次元配列データを生成する、請求項９に記載のスペクトル分析方法。
【請求項１１】
前記配列変換ステップにおいて、前記スペクトルのデータの全て又は一部を含むＭ×Ｎ個のデータをＭ行Ｎ列に配列して前記２次元配列データを生成する、請求項９または１０に記載のスペクトル分析方法。
【請求項１２】
前記複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルに基づいて前記配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを前記深層ニューラルネットワークに入力させて、前記深層ニューラルネットワークを学習させる学習ステップを更に備える、請求項９〜１１の何れか１項に記載のスペクトル分析方法。
【請求項１３】
前記学習ステップにおいて、前記複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルに基づいて前記配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを前記深層ニューラルネットワークに入力させ、前記混合割合を用いて前記深層ニューラルネットワークを学習させる、請求項１２に記載のスペクトル分析方法。
【請求項１４】
前記分析ステップにおいて、前記深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物を前記複数の基準物のうちの何れか一つに分類する、請求項９〜１３の何れか１項に記載のスペクトル分析方法。
【請求項１５】
前記分析ステップにおいて、前記深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて前記分析対象物に含まれる前記基準物の混合割合を求める、請求項９〜１３の何れか１項に記載のスペクトル分析方法。
【請求項１６】
前記分析ステップにおいて、特徴量可視化手法を用いて前記スペクトルにおける特徴箇所を抽出する、請求項９〜１５の何れか１項に記載のスペクトル分析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置および方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
分析対象物で生じる光のスペクトルは、分析対象物に含まれる成分の種類または割合に応じた形状を有する。したがって、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析することができる。分析対象物で生じる光のスペクトルには、分析対象物への光照射に応じて該分析対象物で生じる光（例えば、反射光、透過光、散乱光、蛍光、非線形光学現象（例えばラマン散乱等）により生じる光）のスペクトルが含まれ、また、分析対象物における化学反応により生じる化学発光のスペクトルが含まれる。さらに、光のスペクトルには、透過光または反射光から得られる屈折率または吸収係数のスペクトルも含まれる。ここでいう光は、紫外光、可視光、赤外光に限られるものではなく、例えばテラヘルツ波等をも含む。【０００３】
従来では、このようなスペクトル分析を行う際に多変量解析が用いられてきた。多変量解析として、主成分分析、分類器、回帰分析等が用いられ、これらを組み合わせた解析手法も知られている。また、特許文献１には、深層ニューラルネットワーク（Deep Neural Network）を用いてスペクトル分析を行う旨の示唆がある。深層ニューラルネットワークを用いれば高効率で高精度の画像認識等が可能であるので（非特許文献１参照）、深層ニューラルネットワークを用いてスペクトル分析を行うことができれば、多変量解析を用いる場合と比べて高効率で高精度の分析が可能になると期待される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１７−９０１３０号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】O. Russakovsky et al., "ImageNet Large Scale Visual Recognition Challenge", Int. J. Comput. Vis. 115, 2015, pp.211-252
【非特許文献２】R. R. Selvaraju et al., "Grad-CAM: Visual Explanations from Deep Networks via Gradient-based Localization", arXiv:1610.02391, 2017
【非特許文献３】D. Smilkov et al., "SmoothGrad: removing noise by adding noise", arXiv:1706.03825, 2017
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、特許文献１には、深層ニューラルネットワークを用いてスペクトル分析を行う際の具体的な手順について何ら記載がない。また、非特許文献１には、深層ニューラルネットワークを用いてスペクトル分析を行う旨の示唆はない。【０００７】
本発明は、上記問題点を解消する為になされたものであり、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる装置および方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明によるスペクトル分析装置は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、（１）光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する配列変換部と、（２）深層ニューラルネットワークを有する処理部と、（３）分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換部により生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析部と、を備える。【０００９】
本発明によるスペクトル分析方法は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する方法であって、（１）光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する配列変換ステップと、（２）深層ニューラルネットワークを有する処理部を用い、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析ステップと、を備える。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、スペクトル分析装置１の構成を示す図である。
【図２】図２は、ラマンスペクトルに基づいて生成される２次元配列データの例を示す図である。
【図３】図３は、基準物としての各樹脂材料のラマンスペクトルの例を示す図である。
【図４】図４は、基準物としてのＰＣのラマンスペクトルを学習させる際の各樹脂材料の学習ラベルの値を示す表である。
【図５】図５は、分析対象物としてのＰＣのラマンスペクトルの例を示す図である。
【図６】図６は、分析対象物としてのＰＣのラマンスペクトルに基づく２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させたときの出力ラベルの例を示す図である。
【図７】図７は、第１実施例および第１比較例それぞれの分類結果を纏めた表であり、（ａ）第１実施例の分類結果、及び（ｂ）第１比較例の分類結果を示す。
【図８】図８は、ＳＲとＰＳとの混合物のラマンスペクトルの例を示す図である。
【図９】図９は、ＰＣとＰＭＭＡとの混合物（混合割合０.８：０.２）のラマンスペクトルを学習させる際の各樹脂材料の学習ラベルの値を示す表である。
【図１０】図１０は、分析対象物としてのＰＣとＰＭＭＡとの混合物（混合割合０.８：０.２）のラマンスペクトルに基づく２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させたときの出力ラベルの例を示す図である。
【図１１】図１１は、第２実施例および第２比較例それぞれのＰＣの定量結果を示す図であり、（ａ）第２実施例の定量結果、及び（ｂ）第２比較例の定量結果を示す。
【図１２】図１２は、第２実施例および第２比較例それぞれのＰＥＴの定量結果を示す図であり、（ａ）第２実施例の定量結果、及び（ｂ）第２比較例の定量結果を示す。
【図１３】図１３は、第２実施例および第２比較例それぞれのＰＭＭＡの定量結果を示す図であり、（ａ）第２実施例の定量結果、及び（ｂ）第２比較例の定量結果を示す。
【図１４】図１４は、第２実施例および第２比較例それぞれのＰＳの定量結果を示す図であり、（ａ）第２実施例の定量結果、及び（ｂ）第２比較例の定量結果を示す。
【図１５】図１５は、第２実施例および第２比較例それぞれのＰＶＣ（ｈ）の定量結果を示す図であり、（ａ）第２実施例の定量結果、及び（ｂ）第２比較例の定量結果を示す。
【図１６】図１６は、第２実施例および第２比較例それぞれのＰＶＤＣの定量結果を示す図であり、（ａ）第２実施例の定量結果、及び（ｂ）第２比較例の定量結果を示す。
【図１７】図１７は、第２実施例および第２比較例それぞれのＳＲの定量結果を示す図であり、（ａ）第２実施例の定量結果、及び（ｂ）第２比較例の定量結果を示す。
【図１８】図１８は、圧縮前の学習用のスペクトルおよび２次元配列データの例を示す図であり、（ａ）２次元配列データ、及び（ｂ）スペクトルを示す。
【図１９】図１９は、圧縮後の学習用のスペクトルおよび２次元配列データの例を示す図であり、（ａ）２次元配列データ、及び（ｂ）スペクトルを示す。
【図２０】図２０は、分析対象のスペクトルおよび２次元配列データの例を示す図であり、（ａ）２次元配列データ、及び（ｂ）スペクトルを示す。
【図２１】図２１は、第３実施例および第３比較例それぞれの分類結果を纏めた表であり、（ａ）第３実施例の分類結果、及び（ｂ）第３比較例の分類結果を示す。
【図２２】図２２は、第１実施例においてＰＣに分類されたスペクトルのヒートマップの例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、添付図面を参照して、本発明を実施するための形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。本発明は、これらの例示に限定されるものではない。
【００１３】
図１は、スペクトル分析装置１の構成を示す図である。スペクトル分析装置１は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、配列変換部１０、処理部２０、学習部３０および分析部４０を備える。
【００１４】
配列変換部１０は、基準物または分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する。配列変換部１０は、スペクトルのピーク強度が所定値となるようにスペクトルを規格化して２次元配列データを生成するのが好適である。また、配列変換部１０は、スペクトルのデータの全て又は一部を含むＭ×Ｎ個のデータをＭ行Ｎ列に配列して２次元配列データを生成するのも好適である。Ｍ，Ｎは２以上の整数である。ＭとＮとは、互いに異なっていてもよいし、互いに等しくてもよい。
【００１５】
処理部２０は、深層ニューラルネットワークを有する。この深層ニューラルネットワークは畳み込みニューラルネットワーク（Convolutional Neural Network）であるのが好適である。畳み込みニューラルネットワークでは、特徴量を抽出する畳み込み層と、特徴量を圧縮するプーリング層とが、交互に設けられている。処理部２０は、深層ニューラルネットワークにおける処理をＣＰＵ（Central Processing Unit）により行ってもよいが、より高速な処理が可能なＤＳＰ（Digital Signal Processor）またはＧＰＵ（Graphics Processing Unit）により行うのが好適である。
【００１６】
学習部３０は、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルに基づいて配列変換部１０により２次元配列データを生成させ、この２次元配列データを学習用データとして深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークを学習させる。また、学習部３０は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルに基づいて配列変換部１０により２次元配列データを生成させ、この２次元配列データを学習用データとして深層ニューラルネットワークに入力させて、混合割合を用いて深層ニューラルネットワークを学習させる。このような深層ニューラルネットワークの学習は深層学習（Deep Learning）と呼ばれる。
【００１７】
分析部４０は、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換部１０により２次元配列データを生成させ、この２次元配列データを分析対象データとして深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する。分析部４０は、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を複数の基準物のうちの何れか一つに分類する。また、分析部４０は、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求める。
【００１８】
配列変換部１０は、学習用データおよび分析対象データを互いに同じＭ行Ｎ列の２次元配列データとする。したがって、スペクトルのデータサイズがＭ×Ｎ個でない場合、または、学習用のスペクトルと分析対象のスペクトルとでデータサイズが互いに異なる場合には、配列変換部１０は、スペクトルのデータの間引き、トリミング、任意の値の補填などを行うのが好ましい。また、配列変換部１０は、数値解析の分野で用いられる補間方法（スプライン補間，ラグランジュ補間，Akima補間など）または画像処理の分野で用いられる圧縮方法（Wavelet変換，離散コサイン変換など）により、学習用データおよび分析対象データを互いに同じＭ行Ｎ列の２次元配列データとするのも好ましい。
【００１９】
スペクトル分析装置１は、分析対象のスペクトルの選択、分析開始の指示および分析条件の選択等を受け付ける入力部を備えていてもよい。入力部は例えばキーボードまたはマウス等である。また、スペクトル分析装置１は、分析結果等を表示する表示部を備えていてもよい。表示部は例えば液晶ディスプレイ等である。スペクトル分析装置１は、分析対象のスペクトルおよび分析結果等を記憶する記憶部を備えていてもよい。スペクトル分析装置１は、コンピュータを含む構成とすることができる。
【００２０】
このようなスペクトル分析装置１を用いたスペクトル分析方法は、配列変換部１０による配列変換ステップ、学習部３０による学習ステップ、および、分析部４０による分析ステップを備える。
【００２１】
すなわち、配列変換ステップにおいて、基準物または分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換部１０により２次元配列データを生成する。学習ステップにおいて、深層ニューラルネットワークを有する処理部２０を用い、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを学習用データとして深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークを学習させる。分析ステップにおいて、深層ニューラルネットワークを有する処理部２０を用い、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを分析対象データとして深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する。
【００２２】
学習ステップにおいて深層ニューラルネットワークの学習を一度行っておけば以降は分析ステップを繰り返して行うことができるので、分析ステップを行う度に学習ステップを行う必要はない。同様の理由で、深層ニューラルネットワークが学習済みであれば学習部３０は不要である。
【００２３】
本実施形態では、スペクトルに基づいて生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させてスペクトル分析を行うので、複雑な分類を行う場合、および、大量のスペクトルの分類を行う場合などであっても、高効率で高精度のスペクトル分析を安定して行うことができる。また、本実施形態では、深層ニューラルネットワークを用いて定量分析を行うことができる。
【００２４】
次に、第１〜第３の実施例について説明する。各実施例では、基準物として以下の７種類の樹脂材料を用いた。分析対象物として、これら７種類の樹脂材料のうちの何れか１種類または２種類の樹脂材料を含むものを用いた。
ポリカーボネート（polycarbonate、ＰＣ）
ポリエチレンテレフタレート（polyethylene terephthalate、ＰＥＴ）
ポリメタクリル酸メチル樹脂（polymethyl methacrylate、ＰＭＭＡ）
ポリスチレン（polystyrene、ＰＳ）
硬質ポリ塩化ビニル（hard polyvinyl chloride、ＰＶＣ（ｈ））
ポリ塩化ビニリデン（polyvinylidene chloride、ＰＶＤＣ）
シリコーンラバー（silicone rubber、ＳＲ）
【００２５】
基準物および分析対象物に中心波長７８５ｎｍのレーザ光を照射し、そのときに生じたラマン散乱光の強度をラマンシフト量（波数）の各値において測定して、ラマンスペクトルを求めた。
【００２６】
第１および第２の実施例では、各スペクトルのデータサイズは１０２４であった。配列変換ステップにおいて、各ラマンスペクトルについてピーク強度が所定値となるように規格化を行い、各ラマンスペクトルの１０２４データを３２行３２列に配列して２次元配列データを生成した。この２次元配列データの生成に際しては、ラマンスペクトルの波数順に並べた１０２４データのうち最初の３２データを第１行の第１列から第３２列へ順に配列し、次の３２データを第２行の第１列から第３２列へ順に配列し、同様のことを繰り返して、最後の３２データを第３２行の第１列から第３２列へ順に配列した。第３実施例では、分析対象のスペクトルのデータサイズは２５６であった。
【００２７】
図２は、ラマンスペクトルに基づいて生成される２次元配列データの例を示す図である。この図は、２次元配列データを２次元画像として示している。この図において、画素数は３２×３２である。各画素は、データ値が大きいほど淡色で示され、データ値が小さいほど濃色で示されている。階調数は２５６である。ただし、この図では便宜上、階調数を２５６として２次元画像を示しているが、実際の処理では各画素値として０〜７０程度の実数を用いた。
【００２８】
第１実施例では、以下のようにして、分析対象物を７種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。
【００２９】
学習ステップにおいて、基準物としての各樹脂材料について１００個のラマンスペクトルを学習用データとして用いた。学習用データの総数は７００（＝１００×７種類）であった。例えばＰＣについて説明すると、ＰＣのみからなる樹脂材料のラマンスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて２次元配列データを生成した。そして、この２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させ、ＰＣの学習用ラベルを値１とするとともに、他の樹脂材料の学習ラベルを値０として、深層ニューラルネットワークを学習させた。図３は、基準物としての各樹脂材料のラマンスペクトルの例を示す図である。図４は、基準物としてのＰＣのラマンスペクトルを学習させる際の各樹脂材料の学習ラベルの値を示す表である。
【００３０】
分析ステップにおいて、分析対象物としての各樹脂材料について４０個のラマンスペクトルを分析対象データとして用いた。分析対象データの総数は２８０（＝４０×７種類）であった。例えばＰＣについて説明すると、ＰＣのみからなる樹脂材料のラマンスペクトルを信号雑音比（signal-to-noise ratio）が異なる４種類用意し、各ラマンスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて２次元配列データを生成した。そして、この２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力ラベルを出力させた。
【００３１】
図５は、分析対象物としてのＰＣのラマンスペクトルの例を示す図である。この図は、ＳＮ比が異なる４つのラマンスペクトルを示している。図６は、分析対象物としてのＰＣのラマンスペクトルに基づく２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させたときの出力ラベルの例を示す図である。この図の例では、深層ニューラルネットワークから出力される各樹脂材料の出力ラベルのうちＰＣの出力ラベルの値が最も大きいので、分析対象物がＰＣであると分類される。
【００３２】
第１実施例と比較するための第１比較例では、以下のようにして、多変量解析により分析対象物を７種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。すなわち、学習用データに主成分分析（Principal Component Analysis、ＰＣＡ）を施した結果に基づいて、サポートベクターマシン（Support Vector Machine、ＳＶＭ）により７クラスのパターン識別器を構成した。ＰＣＡの主成分数は８であり、ＰＣＡの寄与率は０.９６８であった。ＳＶＭによるパターン識別器に分析対象データを入力させた。
【００３３】
図７は、第１実施例および第１比較例それぞれの分類結果を纏めた表である。図７（ａ）は第１実施例の分類結果を示し、図７（ｂ）は第１比較例の分類結果を示す。第１比較例では、２８０個の分析対象データのうち最もＳＮ比が低いＰＳの１０個の分析対象データについては誤った分類結果となった。これに対して、第１実施例では、２８０個の分析対象データについて全て正しく分類することができた。このように、多変量解析を用いる第１比較例と比べて、深層ニューラルネットワークを用いる第１実施例では高精度の分類が可能であった。
【００３４】
第２実施例では、以下のようにして、分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求めた。
【００３５】
学習ステップにおいて、基準物としての７種類の樹脂材料のうちの１種類または２種類の樹脂材料を含み混合割合が既知である混合物のラマンスペクトルを学習用データとして用いた。例えばＰＣとＰＥＴとの混合物について説明すると、ＰＣとＰＥＴとの混合割合をｘ：(１−ｘ)とし、ｘを０〜１の範囲で０.１刻みとして、１１とおりの混合割合を有する混合物のラマンスペクトルを用意した。なお、ｘ＝１の場合はＰＣが１００％であり、ｘ＝０の場合はＰＥＴが１００％であるが、便宜上ここでは混合物という。
【００３６】
学習用データの個数については、各樹脂材料（ｘ＝０）について３個ずつ（小計２１個（＝３×７種類））であり、何れか２種類の樹脂材料を含む混合物（ｘ＝０.１〜０.９の９種類の混合割合）について３個ずつ（小計５６７個（＝３×７Ｃ２×９）であり、総数は５８８であった。７Ｃ２は、７種類から２種類を選ぶ際の組合せの個数であり、７×６／２である。混合物のラマンスペクトルは、各樹脂材料のラマンスペクトルを混合割合で加重平均して作成した。
【００３７】
この混合物のラマンスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて２次元配列データを生成した。そして、この２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させ、学習用ラベルを混合割合に応じた値として、深層ニューラルネットワークを学習させた。図８は、ＳＲとＰＳとの混合物のラマンスペクトルの例を示す図である。図９は、ＰＣとＰＭＭＡとの混合物（混合割合０.８：０.２）のラマンスペクトルを学習させる際の各樹脂材料の学習ラベルの値を示す表である。
【００３８】
分析ステップにおいて、基準物としての７種類の樹脂材料のうちの１種類または２種類の樹脂材料を含み混合割合が既知である混合物のラマンスペクトルを分析対象データとして用いた。分析対象データは、学習用データと同様にして作成した。分析対象データの個数については、各樹脂材料（ｘ＝０）について１個ずつであり、何れか２つの樹脂材料を含む混合物（ｘ＝０.１〜０.９の９種類の混合割合）について１個ずつであり、総数は１９６であった。
【００３９】
図１０は、分析対象物としてのＰＣとＰＭＭＡとの混合物（混合割合０.８：０.２）のラマンスペクトルに基づく２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させたときの出力ラベルの例を示す図である。この図の例では、深層ニューラルネットワークから出力される各樹脂材料の出力ラベルのうち、ＰＣの出力ラベルの値が０.７５であり、ＰＭＭＡの出力ラベルの値が０.１５であり、ＰＶＤＣの出力ラベルの値が０.１０であるので、分析対象物がＰＣ，ＰＭＭＡおよびＰＶＤＣの３種類の樹脂材料の混合物であって、その混合割合が０.７５：０.１５：０.１０であると求められる。
【００４０】
第２実施例と比較するための第２比較例では、以下のようにして、多変量解析により分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求めた。すなわち、学習用データにＰＣＡを施した結果に基づいて重回帰法（Multivariate Linear Regression、ＭＬＲ）により検量線を作成し、この検量線を用いて、定量を行った。ＰＣＡの主成分数は１０であり、ＰＣＡの寄与率は０.９９４であった。
【００４１】
図１１〜図１７は、第２実施例および第２比較例それぞれの定量結果を示す図である。図１１はＰＣの定量結果を示す。図１２はＰＥＴの定量結果を示す。図１３はＰＭＭＡの定量結果を示す。図１４はＰＳの定量結果を示す。図１５はＰＶＣ（ｈ）の定量結果を示す。図１６はＰＶＤＣの定量結果を示す。図１７はＳＲの定量結果を示す。各図（ａ）は第２実施例の定量結果を示す。各図（ｂ）は第２比較例の定量結果を示す。また、各図は、学習用データ及び分析対象データそれぞれについて、真の混合割合（横軸）と定量結果の混合割合（縦軸）との関係を示している。真の混合割合と定量結果の混合割合との差を二乗平均平方根誤差で評価したところ、第２実施例では０.０４７３であり、第２比較例では０.０７６２であった。このように、多変量解析を用いる第２比較例と比べて、深層ニューラルネットワークを用いる第２実施例では高精度の定量分析が可能であった。
【００４２】
第３実施例では、第１実施例と略同様にして、分析対象物を７種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。学習用データの総数は７００（＝１００×７種類）であった。分析対象データの総数は２８０（＝４０×７種類）であった。第３実施例では、第１実施例と比べると、学習用のスペクトルのデータサイズが１０２４である点では同じであったが、分析対象のスペクトルのデータサイズが２５６である点で異なっていた。
【００４３】
学習用データおよび分析対象データを互いに同じ１６行１６列の２次元配列データとするために、Wavelet変換により学習用のスペクトルのデータサイズを２５６に圧縮し、この圧縮後のスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて２次元配列データを生成した。図１８は、圧縮前の学習用のスペクトルおよび２次元配列データの例を示す図である。図１９は、圧縮後の学習用のスペクトルおよび２次元配列データの例を示す図である。図２０は、分析対象のスペクトルおよび２次元配列データの例を示す図である。各図（ａ）は２次元配列データを示す。各図（ｂ）はスペクトルを示す。
【００４４】
第３実施例と比較するための第３比較例は、第１比較例と同様にして、多変量解析（ＰＣＡおよびＳＶＭ）により分析対象物を７種類の基準物のうちの何れか一つに分類した。ＰＣＡの主成分数は８であり、ＰＣＡの寄与率は０.９７４であった。
【００４５】
図２１は、第３実施例および第３比較例それぞれの分類結果を纏めた表である。図２１（ａ）は第３実施例の分類結果を示し、図２１（ｂ）は第３比較例の分類結果を示す。第３比較例では正答率が９７.４％であったのに対して、第３実施例では正答率が９９.３％であった。このように、スペクトルのデータサイズを圧縮した場合においても、多変量解析を用いる第３比較例と比べて、深層ニューラルネットワークを用いる第３実施例では高精度の分類が可能であった。
【００４６】
なお、分析部４０によって行われる分析対象物の分析では、画像認識に用いられている特徴量可視化手法をスペクトルに応用し、特徴量可視化手法を用いて、スペクトルにおける特徴箇所の抽出等を行っても良い。
【００４７】
ここで、特徴量可視化手法として、深層学習の分野においてＧｒａｄ−ＣＡＭ（Gradient-weighted Class Activation Mapping）と呼ばれる技術（非特許文献２参照）を用いた例について説明する。これは、畳み込みニューラルネットワークにおいて、得られた分類結果の判断基準を可視化する技術の１つである。このような技術をスペクトルに応用することで、モデルの妥当性の検算（例えば、人間が識別に用いるピークに注目しているかどうかの判断）への利用が期待でき、また、人間が注目していなかった特徴の抽出への利用が期待できる。
【００４８】
上記のＧｒａｄ−ＣＡＭで用いられるアルゴリズムについて、簡単に説明する。まず、判断基準を取得したいラベルを指定する。その後、学習済の各特徴量マップ（予測ラベルを得るまでに経由した畳み込み層やプーリング層）の変化が、予測結果にどれだけ影響を与えるかを計算する。この計算は、各マップにおける各ピクセルの値を順次わずかに変えていき、後段に与える変化量を見ることで、予測結果への影響が大きい箇所を特定する意味を持つ。これは、一般的には勾配（Gradient）の取得と表現される処理である。各マップで得られた変化量マップを足し合わせると、後段への影響が大きい箇所、すなわち、判断の根拠となった特徴箇所を抽出することができる。
【００４９】
図２２は、第１実施例においてＰＣ（ポリカーボネート）に分類されたスペクトルのヒートマップの例を示す図である。この図では、上記の手法によって得られた変化量マップの総和に活性化関数をかけたものを、ヒートマップとして元スペクトルに重ねて表示しており、深層学習モデルが重要だと判断した箇所がハイライトされている。
【００５０】
なお、Ｇｒａｄ−ＣＡＭは、上述したように、スペクトルにおける特徴箇所の抽出等を行うための特徴量可視化手法の１つである。特徴箇所の抽出方法としては、各ピクセルが与える変化量を計算するという手法は共通しているが、Ｇｒａｄ−ＣＡＭ以外にも、例えばＳｍｏｏｔｈＧｒａｄ（非特許文献３参照）など、様々な方法を用いることができる。
【００５１】
本発明によるスペクトル分析装置およびスペクトル分析方法は、上記実施形態及び構成例に限定されるものではなく、種々の変形が可能である。
【００５２】
上記実施形態によるスペクトル分析装置は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する装置であって、（１）光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する配列変換部と、（２）深層ニューラルネットワークを有する処理部と、（３）分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換部により生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析部と、を備える構成としている。
【００５３】
上記構成の分析装置では、配列変換部は、スペクトルのピーク強度が所定値となるようにスペクトルを規格化して２次元配列データを生成する構成としても良い。また、上記構成の分析装置では、配列変換部は、スペクトルのデータの全て又は一部を含むＭ×Ｎ個のデータをＭ行Ｎ列に配列して２次元配列データを生成する構成としても良い。
【００５４】
上記構成の分析装置は、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルに基づいて配列変換部により生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークを学習させる学習部を更に備える構成としても良い。この場合、学習部は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルに基づいて配列変換部により生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させ、混合割合を用いて深層ニューラルネットワークを学習させる構成としても良い。
【００５５】
上記構成の分析装置では、分析部は、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を複数の基準物のうちの何れか一つに分類する構成としても良い。また、上記構成の分析装置では、分析部は、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求める構成としても良い。また、上記構成の分析装置では、分析部は、特徴量可視化手法を用いてスペクトルにおける特徴箇所を抽出する構成としても良い。
【００５６】
上記実施形態によるスペクトル分析方法は、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含む分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて該分析対象物を分析する方法であって、（１）光のスペクトルに基づいて２次元配列データを生成する配列変換ステップと、（２）深層ニューラルネットワークを有する処理部を用い、分析対象物で生じた光のスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を分析する分析ステップと、を備える構成としている。
【００５７】
上記構成の分析方法では、配列変換ステップにおいて、スペクトルのピーク強度が所定値となるようにスペクトルを規格化して２次元配列データを生成する構成としても良い。また、上記構成の分析方法では、配列変換ステップにおいて、スペクトルのデータの全て又は一部を含むＭ×Ｎ個のデータをＭ行Ｎ列に配列して２次元配列データを生成する構成としても良い。
【００５８】
上記構成の分析方法は、複数の基準物それぞれで生じた光のスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させて、深層ニューラルネットワークを学習させる学習ステップを更に備える構成としても良い。この場合、学習ステップにおいて、複数の基準物のうちの何れか１または２以上の基準物を含み混合割合が既知である混合物で生じる光のスペクトルに基づいて配列変換ステップにおいて生成された２次元配列データを深層ニューラルネットワークに入力させ、混合割合を用いて深層ニューラルネットワークを学習させる構成としても良い。
【００５９】
上記構成の分析方法では、分析ステップにおいて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物を複数の基準物のうちの何れか一つに分類する構成としても良い。また、上記構成の分析方法では、分析ステップにおいて、深層ニューラルネットワークから出力されるデータに基づいて分析対象物に含まれる基準物の混合割合を求める構成としても良い。また、上記構成の分析方法では、分析ステップにおいて、特徴量可視化手法を用いてスペクトルにおける特徴箇所を抽出する構成としても良い。
【産業上の利用可能性】
【００６０】
本発明は、高効率で高精度のスペクトル分析を行うことができる装置および方法として利用可能である。
【符号の説明】
【００６１】
１…スペクトル分析装置、１０…配列変換部、２０…処理部、３０…学習部、４０…分析部。
【図１】
2019077955.tif 000003
【図２】
2019077955.tif 000004
【図３】
2019077955.tif 000005
【図４】
2019077955.tif 000006
【図５】
2019077955.tif 000007
【図６】
2019077955.tif 000008
【図７】
2019077955.tif 000009
【図８】
2019077955.tif 000010
【図９】
2019077955.tif 000011
【図１０】
2019077955.tif 000012
【図１１】
2019077955.tif 000013
【図１２】
2019077955.tif 000014
【図１３】
2019077955.tif 000015
【図１４】
2019077955.tif 000016
【図１５】
2019077955.tif 000017
【図１６】
2019077955.tif 000018
【図１７】
2019077955.tif 000019
【図１８】
2019077955.tif 000020
【図１９】
2019077955.tif 000021
【図２０】
2019077955.tif 000022
【図２１】
2019077955.tif 000023
【図２２】
2019077955.tif 000024
【国際調査報告】
2019077955.tif 000025
2019077955.tif 000026
2019077955.tif 000027
2019077955.tif 000028