(57)【要約】  本発明の樹脂組成物は、合わせガラス中間膜または太陽電池封止材を形成するために用いられる樹脂組成物であって、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を含み、上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する金属イオンが二種以上の多価金属イオンを含む。
2019054363.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
合わせガラス中間膜または太陽電池封止材を形成するために用いられる樹脂組成物であって、
エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を含み、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する金属イオンが二種以上の多価金属イオンを含む樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する多価金属イオンが第１多価金属イオンおよび前記第１多価金属イオンとは異なる第２多価金属イオンを含み、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の前記第１多価金属イオンに対する前記第２多価金属イオンのモル比が０．１０以上１０．０以下である樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の樹脂組成物において、
前記多価金属イオンがカルシウムイオン、マグネシウムイオン、亜鉛イオン、アルミニウムイオン、チタンイオン、バリウムイオン、ベリリウムイオン、ストロンチウムイオン、銅イオン、カドミウムイオン、水銀イオン、錫イオン、鉛イオン、鉄イオン、コバルトイオンおよびニッケルイオンから選択される二種以上を含む樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する金属イオンが一価金属イオンを実質的に含まない樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
シランカップリング剤（Ｂ）をさらに含む樹脂組成物。
【請求項６】
請求項５に記載の樹脂組成物において、
前記シランカップリング剤（Ｂ）がアミノ基を有するシランカップリング剤を含む樹脂組成物。
【請求項７】
請求項５または６に記載の樹脂組成物において、
前記シランカップリング剤（Ｂ）の含有量が、当該樹脂組成物の全体を１００質量％としたとき、０．００１質量％以上５質量％以下である樹脂組成物。
【請求項８】
請求項１乃至７のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の中和度が５％以上９５％以下である樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１乃至８のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
下記方法により測定されるヘイズが１．０％未満である樹脂組成物。
（方法）
前記樹脂組成物により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた前記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得る。次いで、得られた前記合わせガラスのヘイズをＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズメータにより測定する。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
下記方法により測定される白濁部の長さが５ｍｍ以下である樹脂組成物。
（方法）
前記樹脂組成物により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた前記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得る。次いで、得られた前記合わせガラスについて、９０℃の温水に２時間浸漬する。次いで、前記合わせガラスの端部に生じた白濁部において、前記合わせガラスの端面に対して垂直方向の前記白濁部の長さを測定する。
【請求項１１】
請求項１乃至１０のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
下記方法により測定されるガラス板に対する接着強度が１０Ｎ／１５ｍｍ以上である樹脂組成物。
（方法）
前記樹脂組成物により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた前記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．９ｍｍのガラス板の非スズ面に積層し、真空ラミネーターにて１４０℃、３分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３０分間プレスを行い、前記膜を前記ガラス板の非スズ面に接着させる。次いで、引張速度１００ｍｍ／分で前記膜を前記ガラス板から引き離し、最大応力をガラス板に対する接着強度（Ｎ／１５ｍｍ）として算出する。
【請求項１２】
請求項１乃至１１のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）が、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ１）と、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ１）とは異なるエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ２）と、を含む樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１乃至１２のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する不飽和カルボン酸がアクリル酸およびメタクリル酸から選ばれる少なくとも一種を含む樹脂組成物。
【請求項１４】
請求項１乃至１３のいずれか一項に記載の樹脂組成物において、
前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）において、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体を構成する構成単位の全体を１００質量％としたとき、不飽和カルボン酸から導かれる構成単位が５質量％以上３５質量％以下である樹脂組成物。
【請求項１５】
請求項１乃至１４のいずれか一項に記載の樹脂組成物により構成された層を含む合わせガラス中間膜。
【請求項１６】
請求項１５に記載の合わせガラス中間膜において、
前記樹脂組成物により構成された層を少なくとも１層含む多層構成である合わせガラス中間膜。
【請求項１７】
請求項１６に記載の合わせガラス中間膜において、
中間層と該中間層を挟むようにその両面に形成された２つの外層とを含む３層構成である合わせガラス中間膜。
【請求項１８】
請求項１５乃至１７のいずれか一項に記載の合わせガラス中間膜と、
前記合わせガラス中間膜の両面に設けられた透明板状部材と、
を備える合わせガラス。
【請求項１９】
ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズメータにより測定されるヘイズが１．０％未満である請求項１８に記載の合わせガラス。
【請求項２０】
下記方法により測定される白濁部の長さが５ｍｍ以下である請求項１８または１９に記載の合わせガラス。
（方法）
前記合わせガラスを９０℃の温水に２時間浸漬する。次いで、前記合わせガラスの端部に生じた白濁部において、前記合わせガラスの端面に対して垂直方向の前記白濁部の長さを測定する。
【請求項２１】
請求項１乃至１４のいずれか一項に記載の樹脂組成物により構成された層を含む太陽電池封止材。
【請求項２２】
請求項２１に記載の太陽電池封止材において、
前記樹脂組成物により構成された層を少なくとも１層含む多層構成である太陽電池封止材。
【請求項２３】
請求項２２に記載の太陽電池封止材において、
中間層と該中間層を挟むようにその両面に形成された２つの外層とを含む３層構成である太陽電池封止材。
【請求項２４】
請求項２１乃至２３のいずれか一項に記載の太陽電池封止材を構成に含む太陽電池モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラス中間膜または太陽電池封止材用樹脂組成物、合わせガラス中間膜、合わせガラス、太陽電池封止材および太陽電池モジュールに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラス中間膜や太陽電池封止材としては、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーにより構成された膜が知られている。【０００３】
このような合わせガラス中間膜に関する技術としては、例えば、特許文献１（特表２００９−５１２７６３号公報）に記載のものが挙げられる。
特許文献１には、０．２５ｍｍ以上の厚さを有するとともに、部分的に中和されたα，β−エチレン性不飽和カルボン酸を導入しているアイオノマーまたはアイオノマーブレンドを含む少なくとも１つの層を有する高分子シートであって、上記アイオノマーまたはアイオノマーブレンドが上記α，β−エチレン性不飽和カルボン酸の中和の全量を基準にして約１〜約６０％の範囲の量で１種以上の一価金属のイオンと、約４０〜約９９％の範囲の量で１種以上の多価金属のイオンとを含むことを特徴とする高分子シートが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特表２００９−５１２７６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
合わせガラス中間膜の各種特性について要求される技術水準は、ますます高くなっている。本発明者らは、合わせガラス中間膜に関し、以下のような課題を見出した。
まず、特許文献１に記載されているような、一価金属イオンおよび多価金属イオンの両方を含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーにより構成された合わせガラス中間膜は耐水性が良好なものの、光学特性とガラス接着性能が十分に満足するものではなかった。
ここで、本発明者らの検討によれば、アイオノマーを構成する一価金属イオンの比率を高めると、このような合わせガラス中間膜の光学特性がある程度向上することが明らかになった。しかし、アイオノマーを構成する一価金属イオンの比率を高めると、今度は合わせガラス中間膜の耐水性が悪化し、かつガラス接着性の改善も難しかった。
すなわち、本発明者らは、アイオノマーからなる合わせガラス中間膜の光学特性と耐水性との間には、トレードオフの関係が存在し、そのトレードオフの関係はアイオノマー中の一価金属イオンと多価金属イオンとの比率を調整するだけでは十分に改善できないことを明らかにし、さらに光学特性および耐水性を両立しながらガラス接着性を良好にすることがきわめて困難であることを明らかにした。すなわち、本発明者らは、従来のアイオノマーからなる合わせガラス中間膜には、光学特性および耐水性をバランスよく向上させ、さらにガラス接着性を良好にするという観点において、改善の余地があることを見出した。
また、太陽電池封止材も上記合わせガラス中間膜と同様の課題があった。【０００６】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、光学特性および耐水性の性能バランスに優れ、かつガラス等との接着性に優れた合わせガラス中間膜または太陽電池封止材用樹脂組成物を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を達成するために鋭意検討を重ねた。その結果、二種以上の多価金属イオンを含むアイオノマーを用いることで、上記トレードオフの関係を改善でき、光学特性および耐水性をバランスよく向上でき、かつガラス等への接着性を良好にできることを見出し、本発明に至った。【０００８】
すなわち、本発明によれば、以下に示す合わせガラス中間膜または太陽電池封止材用樹脂組成物、合わせガラス中間膜、合わせガラス、太陽電池封止材および太陽電池モジュールが提供される。【０００９】
［１］
合わせガラス中間膜または太陽電池封止材を形成するために用いられる樹脂組成物であって、
エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を含み、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する金属イオンが二種以上の多価金属イオンを含む樹脂組成物。
［２］
上記［１］に記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する多価金属イオンが第１多価金属イオンおよび上記第１多価金属イオンとは異なる第２多価金属イオンを含み、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の上記第１多価金属イオンに対する上記第２多価金属イオンのモル比が０．１０以上１０．０以下である樹脂組成物。
［３］
上記［１］または［２］に記載の樹脂組成物において、
上記多価金属イオンがカルシウムイオン、マグネシウムイオン、亜鉛イオン、アルミニウムイオン、チタンイオン、バリウムイオン、ベリリウムイオン、ストロンチウムイオン、銅イオン、カドミウムイオン、水銀イオン、錫イオン、鉛イオン、鉄イオン、コバルトイオンおよびニッケルイオンから選択される二種以上を含む樹脂組成物。
［４］
上記［１］乃至［３］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する金属イオンが一価金属イオンを実質的に含まない樹脂組成物。
［５］
上記［１］乃至［４］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
シランカップリング剤（Ｂ）をさらに含む樹脂組成物。
［６］
上記［５］に記載の樹脂組成物において、
上記シランカップリング剤（Ｂ）がアミノ基を有するシランカップリング剤を含む樹脂組成物。
［７］
上記［５］または［６］に記載の樹脂組成物において、
上記シランカップリング剤（Ｂ）の含有量が、当該樹脂組成物の全体を１００質量％としたとき、０．００１質量％以上５質量％以下である樹脂組成物。
［８］
上記［１］乃至［７］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の中和度が５％以上９５％以下である樹脂組成物。
［９］
上記［１］乃至［８］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
下記方法により測定されるヘイズが１．０％未満である樹脂組成物。
（方法）
上記樹脂組成物により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた上記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得る。次いで、得られた上記合わせガラスのヘイズをＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズメータにより測定する。
［１０］
上記［１］乃至［９］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
下記方法により測定される白濁部の長さが５ｍｍ以下である樹脂組成物。
（方法）
上記樹脂組成物により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた上記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得る。次いで、得られた上記合わせガラスについて、９０℃の温水に２時間浸漬する。次いで、上記合わせガラスの端部に生じた白濁部において、上記合わせガラスの端面に対して垂直方向の上記白濁部の長さを測定する。
［１１］
上記［１］乃至［１０］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
下記方法により測定されるガラス板に対する接着強度が１０Ｎ／１５ｍｍ以上である樹脂組成物。
（方法）
上記樹脂組成物により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた上記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．９ｍｍのガラス板の非スズ面に積層し、真空ラミネーターにて１４０℃、３分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３０分間プレスを行い、上記膜を上記ガラス板の非スズ面に接着させる。次いで、引張速度１００ｍｍ／分で上記膜を上記ガラス板から引き離し、最大応力をガラス板に対する接着強度（Ｎ／１５ｍｍ）として算出する。
［１２］
上記［１］乃至［１１］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）が、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ１）と、上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ１）とは異なるエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ２）と、を含む樹脂組成物。
［１３］
上記［１］乃至［１２］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する不飽和カルボン酸がアクリル酸およびメタクリル酸から選ばれる少なくとも一種を含む樹脂組成物。
［１４］
上記［１］乃至［１３］のいずれか一つに記載の樹脂組成物において、
上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）において、上記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体を構成する構成単位の全体を１００質量％としたとき、不飽和カルボン酸から導かれる構成単位が５質量％以上３５質量％以下である樹脂組成物。
［１５］
上記［１］乃至［１４］のいずれか一つに記載の樹脂組成物により構成された層を含む合わせガラス中間膜。
［１６］
上記［１５］に記載の合わせガラス中間膜において、
上記樹脂組成物により構成された層を少なくとも１層含む多層構成である合わせガラス中間膜。
［１７］
上記［１６］に記載の合わせガラス中間膜において、
中間層と該中間層を挟むようにその両面に形成された２つの外層とを含む３層構成である合わせガラス中間膜。
［１８］
上記［１５］乃至［１７］のいずれか一つに記載の合わせガラス中間膜と、
上記合わせガラス中間膜の両面に設けられた透明板状部材と、
を備える合わせガラス。
［１９］
ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズメータにより測定されるヘイズが１．０％未満である上記［１８］に記載の合わせガラス。
［２０］
下記方法により測定される白濁部の長さが５ｍｍ以下である上記［１８］または［１９］に記載の合わせガラス。
（方法）
上記合わせガラスを９０℃の温水に２時間浸漬する。次いで、上記合わせガラスの端部に生じた白濁部において、上記合わせガラスの端面に対して垂直方向の上記白濁部の長さを測定する。
［２１］
上記［１］乃至［１４］のいずれか一つに記載の樹脂組成物により構成された層を含む太陽電池封止材。
［２２］
上記［２１］に記載の太陽電池封止材において、
上記樹脂組成物により構成された層を少なくとも１層含む多層構成である太陽電池封止材。
［２３］
上記［２２］に記載の太陽電池封止材において、
中間層と該中間層を挟むようにその両面に形成された２つの外層とを含む３層構成である太陽電池封止材。
［２４］
上記［２１］乃至［２３］のいずれか一つに記載の太陽電池封止材を構成に含む太陽電池モジュール。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、接着性、光学特性および耐水性の性能バランスに優れた合わせガラス中間膜および太陽電池封止材を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。【００１２】
【図１】本発明に係る実施形態の合わせガラスの構造の一例を模式的に示した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。図は概略図であり、実際の寸法比率とは一致していない。なお、数値範囲の「Ｘ〜Ｙ」は特に断りがなければ、Ｘ以上Ｙ以下を表す。また、（メタ）アクリルとはアクリルあるいはメタクリルを意味する。
【００１４】
１．樹脂組成物
図１は、本発明に係る実施形態の合わせガラス１０の構造の一例を模式的に示した断面図である。
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）は、合わせガラス中間膜１１または太陽電池封止材を形成するために用いられる樹脂組成物であって、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を含み、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する金属イオンが二種以上の多価金属イオンを含む。
【００１５】
本発明者らの検討によれば、一価金属イオンおよび多価金属イオンの両方を含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーにより構成された合わせガラス中間膜は耐水性が良好なものの、光学特性とガラス接着性が十分に満足するものではないことが明らかになった。
さらに、本発明者らの検討によれば、アイオノマーを構成する一価金属イオンの比率を高めると、このような合わせガラス中間膜の光学特性がある程度向上するが、今度は合わせガラス中間膜の耐水性が悪化し、かつガラス接着性も不十分であることが明らかになった。
すなわち、本発明者らは、アイオノマーからなる合わせガラス中間膜の光学特性と耐水性との間には、トレードオフの関係が存在し、そのトレードオフの関係はアイオノマー中の一価金属イオンと多価金属イオンとの比率を調整するだけでは十分に改善できないことを明らかにし、さらに光学特性および耐水性を両立しながらガラス接着性を良好にすることがきわめて困難であることを明らかにした。すなわち、本発明者らは、従来のアイオノマーからなる合わせガラス中間膜には、光学特性および耐水性をバランスよく向上させ、さらにガラス接着性を良好にするという観点において、改善の余地があることを見出した。
また、太陽電池封止材も上記合わせガラス中間膜と同様の課題があった。
【００１６】
本発明者らは、上記課題を達成するために鋭意検討を重ねた。その結果、二種以上の多価金属イオンを含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を用いることで、上記トレードオフの関係を改善でき、光学特性および耐水性をバランスよく向上でき、かつガラス等への接着性を良好にできることを見出した。
すなわち、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）は二種以上の多価金属イオンを含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を含むことで、光学特性および耐水性の性能バランスを良好にし、十分な接着性を実現することができる。
この理由は明らかではないが、二種以上の多価金属イオンを含むことによって、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）におけるエチレン鎖の結晶が大きく成長することが阻害され、二種以上の多価金属イオンを含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）が有する良好な耐水性を維持しながら、光学特性および接着性能がより向上するからだと考えられる。
また、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）によれば、二種以上の多価金属イオンを含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）に対し、シランカップリング剤（Ｂ）を組み合わせることで、樹脂組成物（Ｐ）の加工性（製膜性）を良好に保ちながら、接着性、光学特性および耐水性の性能バランスをより一層向上させることができる。
これにより、外観に優れ、かつ、接着性、光学特性および耐水性の性能バランスにより一層優れた合わせガラス中間膜、合わせガラス、太陽電池封止材および太陽電池モジュールを得ることができる。
【００１７】
以下、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）を構成する各成分について説明する。
【００１８】
＜エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）＞
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）は、エチレンと、不飽和カルボン酸の少なくとも１種とを共重合した重合体に対し、カルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和した樹脂である。エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体としては、エチレンと不飽和カルボン酸とを含む共重合体を例示することができる。
【００１９】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、２−エチルアクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水マレイン酸、無水フマル酸、無水イタコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチル等が挙げられる。
これらの中でも、上記不飽和カルボン酸は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の生産性や衛生性等の観点から、アクリル酸およびメタクリル酸から選ばれる少なくとも一種を含むことが好ましい。これらの不飽和カルボン酸は１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、１種単独または２種以上のエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーに、さらにアクリル酸やメタクリル酸等の上記不飽和カルボン酸を構成単位として含有するエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体を加えてエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）とすることもできる。
二種以上の多価金属イオンを含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーに対し、さらにエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体を加えてアイオノマー（Ａ）とすることにより樹脂組成物（Ｐ）の加工性（製膜性）を良好に保ちながら、より高い接着性を発現し、光学特性および耐水性の性能バランスをさらに向上させることができる。
本実施形態において、特に好ましいエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体は、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体である。
【００２０】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体を構成する構成単位の全体を１００質量％としたとき、エチレンから導かれる構成単位は、好ましくは６５質量％以上９５質量％以下、より好ましくは７５質量％以上９２質量％以下である。
エチレンから導かれる構成単位が上記下限値以上であると、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の耐熱性や機械的強度、耐水性、加工性等をより良好にすることができる。また、エチレンから導かれる構成単位が上記上限値以下であると、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の透明性や柔軟性、接着性等をより良好にすることができる。
【００２１】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体を構成する構成単位の全体を１００質量％としたとき、不飽和カルボン酸から導かれる構成単位は、好ましくは５質量％以上３５質量％以下、より好ましくは８質量％以上２５質量％以下である。
不飽和カルボン酸から導かれる構成単位が上記下限値以上であると、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の透明性や柔軟性、接着性等をより良好にすることができる。また、不飽和カルボン酸から導かれる構成単位が上記上限値以下であると、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の耐熱性や機械的強度、耐水性、加工性等をより良好にすることができる。
【００２２】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）には、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体を構成する構成単位の全体を１００質量％としたとき、好ましくは０質量％以上３０質量％以下、より好ましくは０質量％以上２５質量％以下のその他の共重合性モノマーから導かれる構成単位が含まれていてもよい。その他の共重合性モノマーとしては不飽和エステル、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル；（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル等の（メタ）アクリル酸エステル等が挙げられる。その他の共重合体モノマーから導かれる構成単位が上記範囲内で含まれていると、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の柔軟性が向上する点で好ましい。
【００２３】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する多価金属イオンとしては、カルシウムイオン、マグネシウムイオン、亜鉛イオン、アルミニウムイオン、チタンイオン、バリウムイオン、ベリリウムイオン、ストロンチウムイオン、銅イオン、カドミウムイオン、水銀イオン、錫イオン、鉛イオン、鉄イオン、コバルトイオンおよびニッケルイオン等から選択される一種または二種以上を含むことが好ましく、カルシウムイオン、マグネシウムイオン、亜鉛イオン、アルミニウムイオン、バリウムイオンから選択される二種以上を含むことがより好ましく、亜鉛イオンおよびマグネシウムイオンを含むことがさらに好ましい。
また、本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）には、耐水性の観点から、一価金属イオンを実質的に含まないことが好ましい。ここで、実質的に含まないとは、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する多価金属イオンの総モル数に対して一価金属イオンが０．１モル％未満であることをいう。
【００２４】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成する多価金属イオンが第１多価金属イオンおよび上記第１多価金属イオンとは異なる第２多価金属イオンを含む場合、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の第１多価金属イオンに対する第２多価金属イオンのモル比（第２多価金属イオンのモル数／第１多価金属イオンのモル数）は、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の光学特性および接着性のバランスをより良好にする観点から、０．１０以上であることが好ましく、０．２０以上であることがより好ましく、０．２５以上であることがさらに好ましく、０．３０以上であることがさらにより好ましく、０．４０以上であることが特に好ましい。
また、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の第１多価金属イオンに対する第２多価金属イオンのモル比は、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の光学特性および接着性のバランスをより良好にする観点から、１０．０以下であることが好ましく、５．０以下であることがより好ましく、４．０以下であることがさらに好ましく、３．０以下であることがさらにより好ましく、２．５以下であることが特に好ましい。
【００２５】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）は、例えば、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ１）と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ２）と、を含む構成とすることができる。
これにより、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ１）とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の多価金属イオンアイオノマー（Ａ２）との混合比を調整することで、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の第１多価金属イオンと第２多価金属イオンとの比率を容易に調整することができる。
【００２６】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の中和度は特に限定されないが、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の柔軟性や接着性、機械的強度、加工性等をより良好にする観点から、９５％以下が好ましく、９０％以下がより好ましく、８０％以下がさらに好ましく、７０％以下がさらにより好ましく、６０％以下がさらにより好ましい。
また、本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の中和度は特に限定されないが、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の透明性や耐熱性、耐水性等をより良好にする観点から、５％以上が好ましく、１０％以上がより好ましく、１５％以上がさらに好ましく、２０％以上が特に好ましい。
ここで、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の中和度は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体中に含まれる全カルボキシル基のうち、金属イオンによって中和されているカルボキシル基の割合（％）を指す。
【００２７】
本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）を構成するエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の製造方法は特に限定されず、公知の方法により製造することができる。例えば、各重合成分を高温、高圧下でラジカル共重合することによって得ることができる。また、本実施形態に係るエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体と金属化合物を反応させることによって得ることができる。また、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）は市販されているものを用いてもよい。
【００２８】
本実施形態において、ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定される、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、０．０１ｇ／１０分以上５０ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．１ｇ／１０分以上３０ｇ／１０分以下であることがより好ましく、０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以下であることが特に好ましい。ＭＦＲが上記下限値以上であると、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の加工性をより一層良好にすることができる。ＭＦＲが上記上限値以下であると、得られる合わせガラス中間膜や太陽電池封止材の耐熱性や機械的強度等をより一層良好にすることができる。
【００２９】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）中のエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の含有量としては、樹脂組成物（Ｐ）の全体を１００質量％としたとき、好ましくは５０質量％以上９９．９９９質量％以下、より好ましくは７０質量％以上９９．９９５質量％以下、さらに好ましくは８０質量％以上９９．９９質量％以下、特に好ましくは９０質量％以上９９．９５質量％以下である。エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の含有量が上記範囲内であることにより、得られる合わせガラスの光学特性、層間接着性、および耐水性の性能バランスをより一層良好にすることができる。
【００３０】
＜シランカップリング剤（Ｂ）＞
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）は、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの光学特性、耐水性および層間接着性の性能バランスをより一層良好にする観点から、シランカップリング剤（Ｂ）をさらに含むことが好ましい。
本実施形態に係るシランカップリング剤（Ｂ）としては、例えば、ビニル基、アミノ基またはエポキシ基と、アルコキシ基のような加水分解基とを有するシランカップリング剤等を挙げられる。より具体的には、ビニルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−２(アミノエチル)３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２(アミノエチル)３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。これらのシランカップリング剤（Ｂ）は一種単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
これらの中でも、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの光学特性、耐水性および層間接着性の性能バランスをより一層良好にする観点から、アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｂ）が好ましい。
【００３１】
アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｂ）を用いることによって、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの光学特性、耐水性および層間接着性の性能バランスをより一層良好にできる理由は明らかではないが、アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｂ）のアミノ基がエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体中の多価金属に配位することによって、シランカップリング剤（Ｂ）がエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体に固定化されるとともに、シランカップリング剤（Ｂ）におけるもう一方の官能基であるアルコキシ基がガラス等の基材表面の官能基と反応することから、光学特性および耐水性に優れるだけでなく、さらにガラス等との接着性にも優れた合わせガラス中間膜や太陽電池封止材を得ることができると考えられる。
また、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）によれば、二種以上の多価金属イオンを含むエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）に対し、アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｂ）を組み合わせることで、樹脂組成物（Ｐ）の加工性（製膜性）を良好に保ちながら、接着性、光学特性および耐水性の性能バランスをより一層向上させることができる。
これにより、外観に優れ、かつ、接着性、光学特性および耐水性の性能バランスにより一層優れた合わせガラス中間膜、合わせガラス、太陽電池封止材および太陽電池モジュールを得ることができる。
【００３２】
本実施形態に係るアミノ基を有するシランカップリング剤（Ｂ）としては、例えば、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノメチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノメチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノメチル）−３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノメチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリエトキシシシラン、Ｎ−（ビニルベンジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランの塩酸塩、Ｎ−（２−アミノメチル）−８−アミノオクチルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−８−アミノオクチルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノメチル）−８−アミノオクチルトリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−８−アミノオクチルトリエトキシシラン等が挙げられる。
【００３３】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、シランカップリング剤（Ｂ）の含有量は、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの光学特性、耐水性および層間接着性の性能バランスをより一層良好にする観点から、樹脂組成物（Ｐ）の全体を１００質量％としたとき、好ましくは０．００１質量％以上５質量％以下、より好ましくは０．００５質量％以上２質量％以下、さらに好ましくは０．０１質量％以上１質量％以下である。
【００３４】
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｂ）の含有量は、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの光学特性、耐水性および層間接着性の性能バランスをより一層良好にする観点から、樹脂組成物（Ｐ）中のシランカップリング剤（Ｂ）の含有量を１００質量％としたとき、好ましくは３０質量％以上１００質量％以下、より好ましくは５０質量％以上１００質量％以下、さらに好ましくは７０質量％以上１００質量％以下である。
【００３５】
＜その他の成分＞
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）には、本発明の目的を損なわない範囲内において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）およびシランカップリング剤（Ｂ）以外の成分を含有させることができる。その他の成分としては特に限定されないが、例えば、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、波長変換剤、帯電防止剤、界面活性剤、着色剤、光安定剤、発泡剤、潤滑剤、結晶核剤、結晶化促進剤、結晶化遅延剤、触媒失活剤、熱線吸収剤、熱線反射剤、放熱剤、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）以外の熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、無機充填剤、有機充填剤、耐衝撃性改良剤、スリップ剤、架橋剤、架橋助剤、粘着付与剤、加工助剤、離型剤、加水分解防止剤、耐熱安定剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、難燃剤、難燃助剤、光拡散剤、抗菌剤、防黴剤、分散剤やその他の樹脂等を挙げることができる。その他の成分は１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３６】
＜ヘイズ＞
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、下記方法により測定されるヘイズが１．０％未満であることが好ましく、０．８％未満であることがより好ましく、０．６％未満であることがさらに好ましい。上記ヘイズが上記上限値未満であると、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの透明性をより良好にすることができる。
このようなヘイズを達成するためには、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の第１多価金属イオンに対する第２多価金属イオンのモル比や、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）中のエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の含有量等を適宜調整すればよい。
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）の上記ヘイズの下限値は特に限定されないが、例えば、０．０１％以上である。
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）を使用することにより、本実施形態に係る合わせガラスのヘイズを１．０％未満とすることができる。合わせガラスの好ましいヘイズは上記と同じある。
（方法）
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた上記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得る。次いで、得られた上記合わせガラスのヘイズをＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズメータにより測定する。
【００３７】
＜白濁部の長さ＞
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、下記方法により測定される白濁部の長さが５ｍｍ以下であることが好ましく、２ｍｍ以下であることがよりに好ましく、１ｍｍ以下であることが特に好ましい。上記白濁部の長さが上記上限値以下であると、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの耐水性をより良好にすることができる。
このような白濁部の長さを達成するためには、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の第１多価金属イオンに対する第２多価金属イオンのモル比や、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）中のエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）の含有量等を適宜調整すればよいが、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）中の第１多価金属イオンに対する第２多価金属イオンのモル比が特に重要となる。
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）の上記白濁部の長さの下限値は０ｍｍが好ましい。
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）を使用することにより、本実施形態に係る合わせガラスの白濁部の長さを５ｍｍ以下とすることができる。合わせガラスの白濁部の好ましい値は上記と同じある。
（方法）
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた上記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得る。次いで、得られた上記合わせガラスについて、９０℃の温水に２時間浸漬する。次いで、上記合わせガラスの端部に生じた白濁部において、上記合わせガラスの端面に対して垂直方向の上記白濁部の長さを測定する。
【００３８】
＜ガラス板に対する接着強度＞
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）において、下記方法により測定されるガラス板に対する接着強度が１０Ｎ／１５ｍｍ以上であることが好ましく、１５Ｎ／１５ｍｍ以上であることがより好ましく、２０Ｎ／１５ｍｍ以上であることが特に好ましい。上記ガラス板に対する接着強度が下限値以上であると、得られる合わせガラスや太陽電池モジュールの層間接着性をより良好にすることができる。
このようなガラス板に対する接着強度を達成するためには、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）中のエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー（Ａ）およびシランカップリング剤（Ｂ）の含有量や種類等を適宜調整すればよい。
（方法）
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍの膜を得る。次いで、得られた上記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．９ｍｍのガラス板の非スズ面に積層し、真空ラミネーターにて１４０℃、３分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３０分間プレスを行い、上記膜を上記ガラス板の非スズ面に接着させる。次いで、引張速度１００ｍｍ／分で上記膜を上記ガラス板から引き離し、最大応力をガラス板に対する接着強度（Ｎ／１５ｍｍ）として算出する。
【００３９】
２．合わせガラス中間膜および太陽電池封止材
本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１は、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層を含む。
本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１は、単層構成であってもよいし、２層以上の多層構成であってもよい。
より具体的には、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１は、１層の本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層からなる単層構成の膜であってもよいし、２層以上の本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層からなる多層構成の膜であってもよいし、少なくとも１層の本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層と少なくとも１層の本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層以外の他の層とを有する多層構成の膜であってもよい。
【００４０】
本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１が多層構成である場合、２つの外層（以下、接着層とも呼ぶ。）を積層した２層構成であって、外層の少なくとも１層が本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された２層構成であること、あるいは、中間層と該中間層を挟むようにその両面に形成された２つの外層とを含む３層構成であって、外層および中間層の少なくとも１層が本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された３層構成であることが好ましく、透明性および接着性を両立する観点から上記３層構成がより好ましく、外層および中間層が本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成された３層構成であることが特に好ましい。
本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層を複数層有する多層構成の膜においては、各層の本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）の組成や含有されるアイオノマーの種類（例えば、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の共重合比、中和度、金属イオンの種類等）は同一であっても異なるものであってもよい。
【００４１】
本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１の厚みは、例えば、０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下、好ましくは０．２ｍｍ以上５ｍｍ以下、より好ましくは０．３ｍｍ以上２ｍｍ以下である。
合わせガラス中間膜１１の厚みが上記下限値以上であると、合わせガラス中間膜１１の機械的強度をより良好にすることができる。また、合わせガラス中間膜１１の厚みが上記上限値以下であると、得られる合わせガラスの光学特性や層間接着性をより良好にすることができる。
【００４２】
本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１が多層構成である場合、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される層は外層に用いられてもよく、中間層に用いられてもよい。
透明板状部材との接着性の観点から、外層に本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）を用いる場合、該樹脂組成物（Ｐ）はシランカップリング剤（Ｂ）を含むことが好ましい。
また、中間層に本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）を用いる場合、該樹脂組成物（Ｐ）はシランカップリング剤（Ｂ）を含有していてもよいが、例えば本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）を外層および中間層に用い、層構成を「外層／中間層／外層」等とする場合など、中間層が外層以外との材料との接着性を求められないことがあるため、中間層に用いる該樹脂組成物（Ｐ）はシランカップリング剤（Ｂ）を実質的に含まないことが好ましい。具体的には、生産安定性の観点から、中間層中のシランカップリング剤の含有率は、中間層の固形分の０．１質量％以下であることが好ましい。さらには、中間層中にシランカップリング剤が含まれない場合（０質量％）が特に好ましい。
【００４３】
また、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１が外層と中間層とを含む場合、外層の厚みは任意であるが、外層の厚みａとしては、１μｍ〜５００μｍの範囲であることが好ましく、１０μｍ〜５００μｍの範囲であることがより好ましく、２０μｍ〜３００μｍの範囲であることが特に好ましい。
上記厚みａは、１μｍ以上であることで、接着強度をより向上させることができ、５００μｍ以下であることで、透明性により優れる。
また、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１が外層と中間層とを含む場合、透明性の点では全層厚に占める中間層の厚みは厚くてもよい。具体的には、中間層の厚みｂとしては、好ましい総厚である０．１ｍｍ〜１０ｍｍの範囲から、上記外層の好ましい厚みａを差し引いた範囲内で自在に設定することができる。
また、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１が外層と中間層とを含む場合、外層（厚みａ）と中間層（厚みｂ）との厚みの比（ａ／ｂ）は、１／２０〜５／１が好ましく、より好ましくは１／１５〜３／１であり、さらに好ましくは１／１０〜３／１である。ここで、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１が外層を２つ含む場合、外層の厚みａは、２つの外層の厚みの平均値である。
外層および中間層の厚みの比（ａ／ｂ）が上記範囲内にあると、接着性および透明性がより向上する。
【００４４】
本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１の製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。
本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１の製造方法としては、例えば、プレス成形法、押出成形法、Ｔダイ成形法、射出成形法、圧縮成形法、キャスト成形法、カレンダー成形法、インフレーション成形法等を用いることができる。
【００４５】
また、本実施形態に係る太陽電池封止材は、本実施形態に係る樹脂組成物（Ｐ）により構成される。
本実施形態に係る太陽電池封止材も合せガラス中間膜と同様の構成および膜厚が好ましく、同様の製造方法で製造することができる。
【００４６】
３．合わせガラス
図１は、本発明に係る実施形態の合わせガラス１０の構造の一例を模式的に示した断面図である。
本実施形態に係る合わせガラス１０は、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１と、合わせガラス中間膜１１の両面に設けられた透明板状部材１３と、を備える。本実施形態に係る合わせガラス１０は、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１を備えることにより、光学特性および耐水性の性能バランスに優れている。また、合わせガラス中間膜１１と透明板状部材１３との間の層間接着性にも優れている。
合わせガラス中間膜１１は２層以上使用してもよく、また他の樹脂からなる層を２枚の合わせガラス中間膜１１の間に挟んで３層以上としてもよい。
【００４７】
透明板状部材１３は特に限定されないが、例えば、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができ、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ポリカーボネート板、ポリ（メタ）アクリレート板、ポリメチル（メタ）アクリレート板、ポリスチレン板、環式ポリオレフィン板、ポリエチレンテレフタレート板、ポリエチレンナフタレート板、ポリエチレンブチレート板等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
また透明板状部材１３は、コロナ処理、プラズマ処理、フレーム処理等の表面処理を適宜施していてもよい。
【００４８】
透明板状部材１３の厚さは、例えば、１ｍｍ以上２０ｍｍ以下である。本実施形態に係る合わせガラス１０において、合わせガラス中間膜１１の両面に設けられるそれぞれの透明板状部材１３は、同一のものを用いてもよく、異なる板状部材を組み合わせて用いてもよい。
【００４９】
本実施形態に係る合わせガラス１０の製造方法は特に限定されず、例えば、ニップロール法、オートクレーブ法、真空バッグ法、真空ラミネーター法等の従来公知の製造方法を用いることができる。これらの手法を１種類用いて製造をしてもよいし、２種以上の製造方法を組み合わせて製造することもできる。
本実施形態に係る合わせガラス１０の製造方法としては、例えば、図１に示すように、本実施形態に係る合わせガラス中間膜１１を２枚の透明板状部材１３の間に狭持した後、加熱加圧する方法等が用いられる。
【００５０】
これらの合わせガラスは、種々の用途に使用することができ、例えば、建築用合わせガラス、自動車用合わせガラス、一般建造物、農業用建造物、鉄道用窓等に使用されるが、これらの用途に限定されるものではない。
【００５１】
４．太陽電池モジュール
本実施形態に係る太陽電池モジュールは、少なくとも、太陽光が入射する基板と、太陽電池素子と、本実施形態に係る太陽電池封止材とを備える。本実施形態に係る太陽電池モジュールは、必要に応じて、さらに保護材を備えていてもよい。なお、太陽光が入射する基板を、単に基板と称することもある。
本実施形態に係る太陽電池モジュールは、上記基板上に、本実施形態に係る太陽電池封止材により封止された太陽電池素子を固定することで作製することができる。
【００５２】
このような太陽電池モジュールとしては、種々のタイプのものを例示することができる。例えば、基板／封止材／太陽電池素子／封止材／保護材のように太陽電池素子の両側から封止材で挟む構成のもの；ガラス等の基板の表面上に予め形成された太陽電池素子を、基板／太陽電池素子／封止材／保護材のように構成するもの；基板の内周面上に形成された太陽電池素子、例えばフッ素樹脂系シート上にアモルファス太陽電池素子をスパッタリング等で作製したものの上に封止材と保護材を形成させるような構成のもの；等を挙げることができる。
なお、上記保護材は、太陽光が入射する基板を太陽電池モジュールの上部としたとき、太陽電池モジュールの基板側とは反対側、すなわち下部に備えられるため、下部保護材と称することもある。
【００５３】
太陽電池素子としては、単結晶シリコン、多結晶シリコン、アモルファスシリコン等のシリコン系、ガリウム−砒素、銅−インジウム−セレン、銅−インジウム−ガリウム−セレン、カドミウム−テルル等のＩＩＩ−Ｖ族やＩＩ−ＶＩ族化合物半導体系等の各種太陽電池素子を用いることができる。本実施形態に係る太陽電池封止材は、特にアモルファスシリコン太陽電池素子、およびアモルファスシリコンと単結晶シリコンのヘテロ接合タイプ太陽電池素子の封止に有用である。
【００５４】
本実施形態に係る太陽電池モジュールを構成する基板としては、ガラス、アクリル樹脂、ポリカーボネート、ポリエステル、フッ素含有樹脂等を例示することができる。
保護材（下部保護材）としては、金属や各種熱可塑性樹脂フィルム等の単体もしくは多層のシートであり、例えば、錫、アルミ、ステンレススチール等の金属、ガラス等の無機材料、ポリエステル、無機物蒸着ポリエステル、フッ素含有樹脂、ポリオレフィン等の１層もしくは多層のシートを例示することができる。本実施形態に係る太陽電池封止材は、これらの基板または保護材に対して良好な接着性を示す。
【００５５】
本実施形態に係る太陽電池封止材を用いて、上記のような太陽電池素子、基板、及び保護材とともに積層接着する際には、従来のエチレン・酢酸ビニル共重合体系で行なわれていた長時間にわたる加圧加熱による架橋工程を施されなくても、実用に耐えうる接着強度及び接着強度の長期安定性を付与することができる。ただし、より強固な接着強度や接着強度安定性を付与する観点では、短時間の加圧加熱処理を施しておくことが推奨される。
【００５６】
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【実施例】
【００５７】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。【００５８】
（１）評価方法
［光学特性］
実施例および比較例で得られた樹脂組成物により構成された膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍのサイズに裁断した。次いで、得られた膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板（旭硝子社製、製品名：フロート板ガラス）で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得た。なお、得られた合わせガラスは約３０分かけて室温に戻るように徐冷にて冷却した。次いで、得られた合わせガラスのヘイズをＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズメータ（村上色彩社製、製品名：ヘイズメータＨＭ１５０）により測定した。次いで、以下の基準により実施例および比較例で得られた樹脂組成物の光学特性を評価した。
Ａ（優）：ヘイズが０．８％未満
Ｂ（良）：ヘイズが０．８％以上１．０％未満
Ｃ（不良）：ヘイズが１．０％以上【００５９】
［耐水性］
実施例および比較例で得られた樹脂組成物により構成された膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍのサイズに裁断した。次いで、得られた膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．２ｍｍのガラス板（旭硝子社製、製品名：フロート板ガラス）で挟み、真空ラミネーターにて１４０℃、５分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３分間プレスを行い、合わせガラスを得た。次いで、得られた合わせガラスについて、９０℃の温水に２時間浸漬した。次いで、合わせガラスの端部に生じた白濁部において、合わせガラスの端面に対して垂直方向の白濁部の長さを測定した。次いで、以下の基準により実施例および比較例で得られた樹脂組成物の耐水性を評価した。
Ａ（優）：白濁部の長さが１ｍｍ以下
Ｂ（良）：白濁部の長さが１ｍｍ超過５ｍｍ以下
Ｃ（不良）：白濁部の長さが５ｍｍ超過【００６０】
［層間接着性］
実施例および比較例で得られた樹脂組成物により構成された膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×０．４ｍｍのサイズに裁断した。次いで、得られた上記膜を１２０ｍｍ×７５ｍｍ×３．９ｍｍのガラス板（旭硝子社製、製品名：青板ガラス）の非スズ面に積層し、真空ラミネーターにて１４０℃、３分真空保持、０．１ＭＰａ(ゲージ圧)で３０分間プレスを行い、上記膜を上記ガラス板の非スズ面に接着させた。次いで、引張速度１００ｍｍ／分で上記膜を上記ガラス板から引き離し、最大応力をガラス板に対する接着強度（Ｎ／１５ｍｍ）として算出した。次いで、以下の基準により実施例および比較例で得られた樹脂組成物の合わせガラスにおける層間接着性を評価した。
Ａ（優）：ガラス板に対する接着強度が２０Ｎ／１５ｍｍ以上
Ｂ（良）：ガラス板に対する接着強度が１０Ｎ／１５ｍｍ以上２０Ｎ／１５ｍｍ未満
Ｃ（不良）：ガラス板に対する接着強度が１０Ｎ／１５ｍｍ未満【００６１】
（２）材料
合わせガラスの作製に用いた材料の詳細は以下の通りである。
＜エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー＞
ＩＯ−１：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量８０質量％、メタクリル酸含有量：２０質量％、金属イオン：マグネシウムイオン、中和度：４０％、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定）：３．６ｇ／１０分）
ＩＯ−２：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量８１質量％、メタクリル酸含有量：１９質量％、金属イオン：亜鉛イオン、中和度：４７％、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定）：４．０ｇ／１０分）
ＩＯ−３：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量８０質量％、メタクリル酸含有量：２０質量％、金属イオン：亜鉛イオン、中和度：４０％、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定）：３．０ｇ／１０分））
ＩＯ−４：エチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマー（エチレン含有量８１質量％、メタクリル酸含有量：１９質量％、金属イオン：ナトリウムイオン、中和度：４５％、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、１９０℃、２１６０ｇ荷重の条件で測定）：４．５ｇ／１０分）【００６２】
＜シランカップリング剤＞
Ｓｉ―Ｃ１：アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、ＫＢＭ−６０３、信越化学工業社製）
Ｓｉ―Ｃ２：アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、ＫＢＭ−６０２、信越化学工業社製）
Ｓｉ−Ｃ３：グリシジル基を有するシランカップリング剤（３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、ＫＢＭ−４０３  信越化学工業社製）【００６３】
［実施例１〜７および比較例１〜３、５〜１２］
表１および２に示す配合割合で、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーおよびシランカップリング剤を１６０℃で溶融混練し、樹脂組成物をそれぞれ得た。
次いで、得られた樹脂組成物を押出機ダイ出口樹脂温度１６０℃、加工速度５ｍ／ｍｉｎの条件で押出成形することにより、厚さ０．４ｍｍの合わせガラス中間膜をそれぞれ得た。【００６４】
［実施例８および比較例４］
表１に示す配合割合で、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーおよびシランカップリング剤を１６０℃で溶融混練して、接着層に用いる樹脂組成物をそれぞれ得た。次いで、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーのみを１６０℃で溶融混錬して中間層に用いる樹脂組成物をそれぞれ得た。次いで、得られた接着層に用いる樹脂組成物および中間層に用いる樹脂組成物を、６５ｍｍφ２種３層Ｔ−ダイ成形機を用いて、樹脂温度１６０℃にて、厚み比率を接着層／中間層／接着層＝４０μｍ／３２０μｍ／４０μｍにして総厚み４００μｍ（０．４ｍｍ）の多層シート（多層構造の合わせガラス中間膜）をそれぞれ作製した。【００６５】
得られた合わせガラス中間膜について上記の評価をそれぞれおこなった。得られた結果を表１および２にそれぞれ示す。【００６６】
【表１】
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【００６７】
【表２】
2019054363.tif 000004
【００６８】
実施例１〜８の合わせガラス中間膜は光学特性、耐水性、層間接着性および外観の性能バランスに優れていた。これに対し、比較例１〜１２の合わせガラス中間膜は光学特性、耐水性、層間接着性および外観の性能バランスに劣っていた。
なお、比較例１２の合わせガラス中間膜は表面にブツが発生し、外観に劣っていた。すなわち、比較例１１の樹脂組成物は加工性（製膜性）に劣っていた。そのため、比較例１２の樹脂組成物については、各種評価はおこなっていない。【００６９】
この出願は、２０１７年９月１４日に出願された日本出願特願２０１７−１７６８６４号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
【図１】
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【国際調査報告】
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2019054363.tif 000007
2019054363.tif 000008
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