(57)【要約】  第１の接着剤層２と、該第１の接着剤層２上に積層された第２の接着剤層３と、を備え、第１の接着剤層２は光硬化性組成物の硬化物からなり、第２の接着剤層３は熱硬化性組成物からなり、光硬化性組成物は、重合性化合物と、導電粒子４と、下記式（Ｉ）で示される構造、下記式（ＩＩ）で示される構造及び下記式（ＩＩＩ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する光重合開始剤と、を含有する、回路接続用接着剤フィルム１。    【化１】2019050006.tif 000032    【化２】2019050006.tif 000033    【化３】2019050006.tif 000034
2019050006.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の接着剤層と、該第１の接着剤層上に積層された第２の接着剤層と、を備え、
前記第１の接着剤層は光硬化性組成物の硬化物からなり、
前記第２の接着剤層は熱硬化性組成物からなり、
前記光硬化性組成物は、重合性化合物と、導電粒子と、下記式（Ｉ）で示される構造、下記式（ＩＩ）で示される構造及び下記式（ＩＩＩ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する光重合開始剤と、を含有する、回路接続用接着剤フィルム。
【化１】
2019050006.tif 000022
【化２】
2019050006.tif 000023
【化３】
2019050006.tif 000024
【請求項２】
前記光重合開始剤は、前記式（ＩＩ）で示される構造として、下記式（ＩＶ）で示される構造及び下記式（Ｖ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する、請求項１に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【化４】
2019050006.tif 000025
［式（ＩＶ）中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を示す。］
【化５】
2019050006.tif 000026
【請求項３】
前記重合性化合物は、ラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物である、請求項１又は２に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項４】
前記光重合開始剤は、前記式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）で示される構造として、オキシムエステル構造、α−アミノアルキルフェノン構造及びアシルフォスフィンオキサイド構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項５】
前記熱硬化性組成物は、ラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物を含有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項６】
前記第１の接着剤層の厚さは、前記導電粒子の平均粒径の０．２〜０．８倍である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルム。
【請求項７】
第１の接着剤層を用意する用意工程と、
前記第１の接着剤層上に熱硬化性組成物からなる第２の接着剤層を積層する積層工程と、を備え、
前記用意工程は、光硬化性組成物からなる層に対して光を照射することにより前記光硬化性組成物を硬化させ、前記第１の接着剤層を得る工程を含み、
前記光硬化性組成物は、重合性化合物と、導電粒子と、下記式（Ｉ）で示される構造、下記式（ＩＩ）で示される構造及び下記式（ＩＩＩ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する光重合開始剤と、を含有する、回路接続用接着剤フィルムの製造方法。
【化６】
2019050006.tif 000027
【化７】
2019050006.tif 000028
【化８】
2019050006.tif 000029
【請求項８】
前記光重合開始剤は、前記式（ＩＩ）で示される構造として、下記式（ＩＶ）で示される構造及び下記式（Ｖ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する、請求項７に記載の回路接続用接着剤フィルムの製造方法。
【化９】
2019050006.tif 000030
［式（ＩＶ）中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を示す。］
【化１０】
2019050006.tif 000031
【請求項９】
前記重合性化合物は、ラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物である、請求項７又は８に記載の回路接続用接着剤フィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記光重合開始剤は、前記式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）で示される構造として、オキシムエステル構造、α−アミノアルキルフェノン構造及びアシルフォスフィンオキサイド構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する、請求項７〜９のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記熱硬化性組成物は、ラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物を含有する、請求項７〜１０のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの製造方法。
【請求項１２】
前記第１の接着剤層の厚さは、前記導電粒子の平均粒径の０．２〜０．８倍である、請求項７〜１１のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムの製造方法。
【請求項１３】
第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に、請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムを介在させ、前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、前記第１の電極及び前記第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える、回路接続構造体の製造方法。
【請求項１４】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルムを収容する収容部材と、を備え、
前記収容部材は、前記収容部材の内部を外部から視認可能とする視認部を有し、
前記視認部における波長３６５ｎｍの光の透過率は１０％以下である、接着剤フィルム収容セット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続用接着剤フィルム及びその製造方法、回路接続構造体の製造方法、並びに、接着剤フィルム収容セットに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、回路接続を行うために各種の接着材料が使用されている。例えば、液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続、フレキシブルプリント配線基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、又はＦＰＣとプリント配線板との接続のための接着材料として、接着剤中に導電粒子が分散された異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用されている。【０００３】
異方導電性を有する回路接続用接着剤フィルムが使用される精密電子機器の分野では、回路の高密度化が進んでおり、電極幅及び電極間隔が極めて狭くなっている。このため、微小電極上に効率良く導電粒子を捕捉させ、高い接続信頼性を得ることが必ずしも容易ではなくなっている。【０００４】
これに対し、例えば特許文献１では、導電粒子を異方導電性接着シートの片側に偏在させ、導電粒子同士を離間させる手法が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２００５／５４３８８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１の手法では、回路接続時に導電粒子が流動するため、電極間に導電粒子が凝集し、短絡が発生する可能性がある。また、導電粒子の流動にともなう導電粒子の粗密の分布は、絶縁特性の低下だけでなく、接続抵抗値のばらつきを生じさせる懸念もあり、未だ改良の余地がある。【０００７】
そこで、本発明は、回路接続構造体の対向する電極間の接続抵抗を低減することができる回路接続用接着剤フィルム及びその製造方法、該接着剤フィルムを用いた回路接続構造体の製造方法、並びに、該接着剤フィルムを備える接着剤フィルム収容セットを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の一側面の回路接続用接着剤フィルムは、第１の接着剤層と、該第１の接着剤層上に積層された第２の接着剤層と、を備え、第１の接着剤層は光硬化性組成物の硬化物からなり、第２の接着剤層は熱硬化性組成物からなり、光硬化性組成物は、重合性化合物と、導電粒子と、下記式（Ｉ）で示される構造、下記式（ＩＩ）で示される構造及び下記式（ＩＩＩ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する光重合開始剤と、を含有する。
【化１】
2019050006.tif 000003
【化２】
2019050006.tif 000004
【化３】
2019050006.tif 000005
【０００９】
このような回路接続用接着剤フィルムによれば、回路接続構造体の対向する電極間の接続抵抗を低減することができる。さらに、このような回路接続用接着剤フィルムによれば、高温高湿環境下（例えば８５℃、８５％ＲＨ）においても低い接続抵抗を維持することができる。すなわち、この回路接続用接着剤フィルムによれば、回路接続構造体の接続信頼性を向上させることができる。【００１０】
本発明の一側面の回路接続用接着剤フィルムの製造方法は、第１の接着剤層を用意する用意工程と、第１の接着剤層上に熱硬化性組成物からなる第２の接着剤層を積層する積層工程と、を備え、用意工程は、光硬化性組成物からなる層に対して光を照射することにより光硬化性組成物を硬化させ、第１の接着剤層を得る工程を含み、光硬化性組成物は、重合性化合物と、導電粒子と、上記式（Ｉ）で示される構造、上記式（ＩＩ）で示される構造及び上記式（ＩＩＩ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する光重合開始剤と、を含有する。この方法によれば、回路接続構造体の対向する電極間の接続抵抗を低減することができる回路接続用接着剤フィルムを得ることができる。【００１１】
光重合開始剤は、上記式（ＩＩ）で示される構造として、下記式（ＩＶ）で示される構造及び下記式（Ｖ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有していてよい。
【化４】
2019050006.tif 000006
［式（ＩＶ）中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を示す。］
【化５】
2019050006.tif 000007
【００１２】
重合性化合物は、ラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物であってよい。【００１３】
光重合開始剤は、上記式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）で示される構造として、オキシムエステル構造、α−アミノアルキルフェノン構造及びアシルフォスフィンオキサイド構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有していてよい。【００１４】
熱硬化性組成物は、ラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物を含有していてよい。【００１５】
第１の接着剤層の厚さは、導電粒子の平均粒径の０．２〜０．８倍であってよい。【００１６】
本発明の一側面の回路接続構造体の製造方法は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に、上述した回路接続用接着剤フィルムを介在させ、第１の回路部材及び第２の回路部材を熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続する工程を備える。この方法によれば、対向する電極間の接続抵抗が低減された回路接続構造体を得ることができる。【００１７】
本発明の一側面の接着剤フィルム収容セットは、上述した回路接続用接着剤フィルムと、該接着剤フィルムを収容する収容部材と、を備え、収容部材は、収容部材の内部を外部から視認可能とする視認部を有し、視認部における波長３６５ｎｍの光の透過率が１０％以下である。【００１８】
ところで、一般に、回路接続用接着剤フィルムを使用する環境はクリーンルームと呼ばれる、室内の温度、湿度及びクリーン度が一定レベルで管理されている部屋である。回路接続用接着剤フィルムが生産現場より出荷される際には、直接外気にさらされ、塵及び湿気による品質低下を招かないように、回路接続用接着剤フィルムを梱包袋等の収容部材に収容する。通常、この収容部材には、内部の接着剤フィルムに貼り付けてある製品名、ロットナンバー、有効期限等の各種情報が収容部材の外からでも確認できるように、透明な材料で形成された視認部が設けられている。【００１９】
しかしながら、上述した回路接続用接着剤フィルムを従来の収容部材に収容して保管又は運搬した後に使用する場合、接着剤フィルムの接続抵抗の低減効果が得られない場合があることが本発明者らの検討により明らかになった。このような検討結果に基づき本発明者らが更に検討を行った結果、第２の接着剤層における重合性化合物として光硬化性組成物における光重合開始剤と反応し得る化合物を用いた場合に、接着剤フィルムの保管中及び運搬中に熱硬化性組成物が硬化し、接続抵抗の低減効果が減少することが明らかになった。そこで、本発明者らは、第１の接着剤層中に残留した光重合開始剤由来のラジカルによって熱硬化性組成物中の重合性化合物の重合が進行しているとの推察に基づき更に検討を行ったところ、上記特定の収容部材を備える接着剤フィルム収容セットとすることで、保管時又は運搬時における熱硬化性組成物の硬化を抑制することができ、接着剤フィルムの接続抵抗の低減効果を維持することができることを見出した。【００２０】
すなわち、本発明の一側面の接着剤フィルム収容セットによれば、熱硬化性組成物中の重合性化合物として光硬化性組成物中の光重合開始剤と反応し得る化合物を用いる場合において、接着剤フィルムの保管時又は運搬時における該熱硬化性組成物の硬化を抑制することができ、接着剤フィルムの接続抵抗の低減効果を維持することができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、回路接続構造体の対向する電極間の接続抵抗を低減することができる回路接続用接着剤フィルム及びその製造方法を提供することができる。また、本発明によれば、このような接着剤フィルムを用いた回路接続構造体の製造方法を提供することができる。また、本発明によれば、このような接着剤フィルムを備える接着剤フィルム収容セットを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】図１は、本発明の一実施形態の回路接続用接着剤フィルムを示す模式断面図である。
【図２】図２は、本発明の一実施形態の回路接続構造体を示す模式断面図である。
【図３】図３は、本発明の一実施形態の回路接続構造体の製造工程を示す模式断面図である。
【図４】図４は、本発明の一実施形態の接着剤フィルム収容セットを示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、場合により図面を参照しつつ本発明の実施形態について詳細に説明する。なお、本明細書中、個別に記載した上限値及び下限値は任意に組み合わせ可能である。また、本明細書において、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート、及び、それに対応するメタクリレートの少なくとも一方を意味する。「（メタ）アクリロイル」等の他の類似の表現においても同様である。
【００２４】
＜回路接続用接着剤フィルム＞
図１は、一実施形態の回路接続用接着剤フィルムを示す模式断面図である。図１に示すように、回路接続用接着剤フィルム１（以下、単に「接着剤フィルム１」ともいう。）は、第１の接着剤層２と、第１の接着剤層２上に積層された第２の接着剤層３と、を備える。
【００２５】
（第１の接着剤層）
第１の接着剤層２は、光硬化性組成物の硬化物（光硬化物）からなる。光硬化性組成物は、（Ａ）重合性化合物（以下、「（Ａ）成分」ともいう。）、（Ｂ）光重合開始剤（以下、「（Ｂ）成分」ともいう。）、及び（Ｃ）導電粒子４（以下、「（Ｃ）成分」ともいう。）を含有する。光硬化性組成物は、（Ｄ）熱硬化性樹脂（以下、「（Ｄ）成分」ともいう。）及び／又は（Ｅ）熱重合開始剤（以下、「（Ｅ）成分」ともいう。）を更に含有していてもよい。第１の接着剤層２は、例えば、光硬化性組成物からなる層に対して光エネルギーを照射することで（Ａ）成分を重合させ、光硬化性組成物を硬化させることで得られる。つまり、第１の接着剤層２は、導電粒子４と、光硬化性組成物の導電粒子４以外の成分を硬化させてなる接着剤成分５と、からなる。第１の接着剤層２は、光硬化性組成物を完全に硬化させた硬化物であってもよく、光硬化性組成物を部分的に硬化させた硬化物であってもよい。すなわち、接着剤成分５は、未反応の（Ａ）成分及び（Ｂ）成分（更には（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分）を含有していてもよく、含有していなくてもよい。
【００２６】
［（Ａ）成分：重合性化合物］
（Ａ）成分は、例えば、光（例えば紫外光）の照射によって光重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。（Ａ）成分は、モノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。（Ａ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
（Ａ）成分は、少なくとも一つ以上の重合性基を有する。重合性基は、例えば、重合性不飽和二重結合（エチレン性不飽和結合）を含む基である。重合性基は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、ラジカルにより反応するラジカル重合性基であることが好ましい。すなわち、（Ａ）成分は、ラジカル重合性化合物であることが好ましい。ラジカル重合性基としては、例えば、ビニル基、アリル基、スチリル基、アルケニル基、アルケニレン基、（メタ）アクリロイル基、マレイミド基等が挙げられる。（Ａ）成分が有する重合性基の数は、重合後、接続抵抗を低減するために必要な物性及び架橋密度が得られやすい観点から、２以上であってよく、重合時の硬化収縮を抑える観点から、１０以下であってよい。重合時の硬化収縮を抑えることは、光照射後に、均一で安定した膜（第１の接着剤層）が得られる点で好ましい。本実施形態では、架橋密度と硬化収縮とのバランスをとるために、重合性基の数が上記範囲内の重合性化合物を使用した上で、重合性基の数が上記範囲外の重合性化合物を追加で使用してもよい。
【００２８】
（Ａ）成分の具体例としては、（メタ）アクリレート化合物、マレイミド化合物、ビニルエーテル化合物、アリル化合物、スチレン誘導体、アクリルアミド誘導体、ナジイミド誘導体、天然ゴム、イソプレンゴム、ブチルゴム、ニトリルゴム、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム等が挙げられる。
【００２９】
（メタ）アクリレート化合物としては、エポキシ（メタ）アクリレート、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリブタジエン（メタ）アクリレート、シリコーンアクリレート、エチル（メタ）アクリレート、２−シアノエチル（メタ）アクリレート、２−（２−エトキシエトキシ）エチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−フェノキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリール（メタ）アクリレート、２−（メタ）アクリロイロキシエチルフォスフェート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、ジメチロール−トリシクロデカンジアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ジ（メタ）アクリロイロキシジエチルフォスフェート、２−（メタ）アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェート等が挙げられる。
【００３０】
マレイミド化合物としては、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチル−ビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３−ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−４−８（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２’−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。
【００３１】
ビニルエーテル化合物としては、ジエチレングリコールジビニルエーテル、ジプロピレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、トリメチロールプロパントリビニルエーテル等が挙げられる。
【００３２】
アリル化合物としては、１，３−ジアリルフタレート、１，２−ジアリルフタレート、トリアリルイソシアヌレート等が挙げられる。
【００３３】
（Ａ）成分は、硬化反応速度と硬化後の物性とのバランスに優れる観点から、（メタ）アクリレート化合物であることが好ましい。（Ａ）成分は、接続抵抗を低減させるための凝集力と、接着力を向上させるための伸びを両立し、より優れた接着特性を得る観点から、（ポリ）ウレタン（メタ）アクリレート化合物（ウレタン（メタ）アクリレート化合物又はポリウレタン（メタ）アクリレート化合物）であってよい。また、（Ａ）成分は、凝集力を向上させ、接続抵抗をより低減させる観点から、ジシクロペンタジエン骨格等の高Ｔｇ骨格を有する（メタ）アクリレート化合物であってよい。
【００３４】
（Ａ）成分は、架橋密度と硬化収縮とのバランスをとり、接続抵抗をより低減させ、接続信頼性を向上させる観点から、アクリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂等の熱可塑性樹脂の末端又は側鎖にビニル基、アリル基、（メタ）アクリロイル基等の重合性基を導入した化合物（例えば、ポリウレタン（メタ）アクリレート）であってよい。この場合、（Ａ）成分の重量平均分子量は、架橋密度と硬化収縮とのバランスに優れる観点から、３０００以上であってよく、５０００以上であってよく、１万以上であってよい。また、（Ａ）成分の重量平均分子量は、他成分との相溶性に優れる観点から、１００万以下であってよく、５０万以下であってよく、２５万以下であってよい。なお、重量平均分子量は、実施例に記載の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。
【００３５】
（Ａ）成分は、（メタ）アクリレート化合物として、下記一般式（１）で表されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物を含むことが好ましい。この場合、無機物（金属等）の表面に対する接着強度が向上するため、電極同士（例えば回路電極同士）の接着に好適である。
【化６】
2019050006.tif 000008
式（１）中、ｎは１〜３の整数を示し、Ｒは、水素原子又はメチル基を示す。
【００３６】
上記リン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物は、例えば、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートとを反応させることにより得られる。リン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物の具体例としては、モノ（２−（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート、ジ（２−（メタ）アクリロイルオキシエチル）アシッドフォスフェート等が挙げられる。
【００３７】
（Ａ）成分の含有量は、接続抵抗を低減し、接続信頼性を向上させるために必要な架橋密度が得られやすい観点から、光硬化性組成物の全質量基準で、５質量％以上であってよく、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよい。（Ａ）成分の含有量は、重合時の硬化収縮を抑える観点から、光硬化性組成物の全質量基準で、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。
【００３８】
［（Ｂ）成分：光重合開始剤］
（Ｂ）成分は、下記式（Ｉ）で示される構造、下記式（ＩＩ）で示される構造及び下記式（ＩＩＩ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有する。
【化７】
2019050006.tif 000009
【化８】
2019050006.tif 000010
【化９】
2019050006.tif 000011
【００３９】
（Ｂ）成分は、上記式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）で示される構造を複数有していてよい。複数の構造は、互いに同一であっても異なっていてもよい。（Ｂ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
【００４０】
（Ｂ）成分は、１５０〜７５０ｎｍの範囲内の波長を含む光、好ましくは２５４〜４０５ｎｍの範囲内の波長を含む光、更に好ましくは３６５ｎｍの波長を含む光（例えば紫外光）の照射によってラジカル、カチオン又はアニオンを発生する光重合開始剤（光ラジカル重合開始剤、光カチオン重合開始剤又は光アニオン重合開始剤）であってよく、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点、及び、低温短時間での硬化がより容易となる観点から、光ラジカル重合開始剤であることが好ましい。
【００４１】
上記式（Ｉ）で示される構造は、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造又はアクリジン構造であってよい。すなわち、（Ｂ）成分は、上記式（Ｉ）で示される構造として、オキシムエステル構造、ビスイミダゾール構造及びアクリジン構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有していてよい。
【００４２】
オキシムエステル構造を有する化合物としては、下記式（ＶＩ）で示される構造を有する化合物が好ましく用いられる。
【化１０】
2019050006.tif 000012
式（ＶＩ）中、Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３は、それぞれ独立して、水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、又は芳香族系炭化水素基を含む有機基を示す。
【００４３】
オキシムエステル構造を有する化合物の具体例としては、１−フェニル−１，２−ブタンジオン−２−（ｏ−メトキシカルボニル）オキシム、１−フェニル−１，２−プロパンジオン−２−（ｏ−メトキシカルボニル）オキシム、１−フェニル−１，２−プロパンジオン−２−（ｏ−エトキシカルボニル）オキシム、１−フェニル−１，２−プロパンジオン−２−ｏ−ベンゾイルオキシム、１，３−ジフェニルプロパントリオン−２−（ｏ−エトキシカルボニル）オキシム、１−フェニル−３−エトキシプロパントリオン−２−（ｏ−ベンゾイル）オキシム、１，２−オクタンジオン，１−［４−（フェニルチオ）フェニル−，２−（ｏ−ベンゾイルオキシム）］、エタノン，１−［９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル］−，１−（ｏ−アセチルオキシム）等が挙げられる。
【００４４】
ビスイミダゾール構造を有する化合物としては、２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジ（ｍ−メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２−（ｏ−フルオロフェニル）−４，５−フェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｐ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２，４−ジ（ｐ−メトキシフェニル）−５−フェニルイミダゾール二量体、２−（２，４−ジメトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５−トリアリールイミダゾール二量体が挙げられる。
【００４５】
アクリジン構造を有する化合物としては、９−フェニルアクリジン、１，７−ビス（９，９’−アクリジニル）ヘプタン等が挙げられる。
【００４６】
上記式（ＩＩ）で示される構造は、例えば、下記式（ＩＶ）で示される構造又は下記式（Ｖ）で示される構造であってよい。すなわち、（Ｂ）成分は、上記式（ＩＩ）で示される構造として、下記式（ＩＶ）で示される構造及び下記式（Ｖ）で示される構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有していてよい。（Ｂ）成分は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、下記式（ＩＶ）で示される構造及び下記式（Ｖ）で示される構造の少なくとも一方を有することが好ましい。
【化１１】
2019050006.tif 000013
式（ＩＶ）中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜２０のアルキル基を示す。
【化１２】
2019050006.tif 000014
【００４７】
上記式（ＩＩ）で示される構造は、α−アミノアルキルフェノン構造、アミノベンゾフェノン構造又はＮ−フェニルグリシン構造であってよい。すなわち、（Ｂ）成分は、α−アミノアルキルフェノン構造、アミノベンゾフェノン構造及びＮ−フェニルグリシン構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有していてよい。
【００４８】
α−アミノアルキルフェノン構造を有する化合物としては、下記式（ＶＩＩ）で示される構造を有する化合物が好ましく用いられる。
【化１３】
2019050006.tif 000015
式（ＶＩＩ）中、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３及びＲ２４は、それぞれ独立して、水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、芳香族系炭化水素基を含む有機基、上記式（ＩＶ）で示される構造からなる官能基又は上記式（Ｖ）で示される構造からなる官能基を示す。Ｒ２２、Ｒ２３及びＲ２４のうちの少なくとも一つは、上記式（ＩＶ）で示される構造からなる官能基又は上記式（Ｖ）で示される構造からなる官能基である。
【００４９】
α−アミノアルキルフェノン構造を有する化合物の具体例としては、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１等が挙げられる。
【００５０】
アミノベンゾフェノン構造を有する化合物としては、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、４−メトキシ−４’−ジメチルアミノベンゾフェノン等が挙げられる。
【００５１】
Ｎ−フェニルグリシン構造を有する化合物としては、Ｎ−フェニルグリシン等が挙げられる。
【００５２】
上記式（ＩＩＩ）で示される構造は、アシルフォスフィンオキサイド構造であってよい。すなわち、（Ｂ）成分は、上記式（ＩＩＩ）で示される構造として、アシルフォスフィンオキサイド構造を有していてよい。
【００５３】
アシルフォスフィンオキサイド構造を有する化合物としては、下記式（ＶＩＩＩ）で示される構造を有する化合物が好ましく用いられる。
【化１４】
2019050006.tif 000016
式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ３１、Ｒ３２及びＲ３３は、それぞれ独立して、水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、又は、カルボニル基若しくは芳香族系炭化水素基を含む有機基を示す。
【００５４】
アシルフォスフィンオキサイド構造を有する化合物の具体例としては、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６，−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド等が挙げられる。
【００５５】
（Ｂ）成分は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、オキシムエステル構造、α−アミノアルキルフェノン構造及びアシルフォスフィンオキサイド構造からなる群より選択される少なくとも一種の構造を有することが好ましい。
【００５６】
（Ｂ）成分の含有量は、速硬化性に優れる観点、及び、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、光硬化性組成物の全質量基準で、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．３質量％以上である。（Ｂ）成分の含有量は、光硬化性組成物の全質量基準で、１質量％以上、１．５質量％以上、２質量％以上又は２．５質量％以上であってもよい。（Ｂ）成分の含有量は、貯蔵安定性が向上する観点、及び、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、光硬化性組成物の全質量基準で、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは５質量％以下である。（Ｂ）成分の含有量は、光硬化性組成物の全質量基準で、３．５質量％以下、３質量％以下、２．５質量％以下、２質量％以下、１．５質量％以下、１質量％以下又は０．７質量％以下であってもよい。これらの観点から、（Ｂ）成分の含有量は、光硬化性組成物の全質量基準で、好ましくは０．１〜１５質量％、より好ましくは０．１〜１０質量％、更に好ましくは０．３〜５質量％である。（Ｂ）成分の含有量は、例えば、光硬化性組成物の全質量基準で、０．１〜１質量％、０．３〜０．７質量％、１．５〜３．５質量％又は２〜３質量％であってもよい。
【００５７】
［（Ｃ）成分：導電粒子］
（Ｃ）成分は、導電性を有する粒子であれば特に制限されず、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属で構成された金属粒子、導電性カーボンで構成された導電性カーボン粒子などであってよい。（Ｃ）成分は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック（ポリスチレン等）などを含む核と、上記金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子であってもよい。これらの中でも、熱溶融性の金属で形成された金属粒子、又はプラスチックを含む核と、金属又は導電性カーボンを含み、核を被覆する被覆層とを備える被覆導電粒子が好ましく用いられる。この場合、光硬化性組成物の硬化物を加熱又は加圧により変形させることが容易であるため、電極同士を電気的に接続する際に、電極と（Ｃ）成分との接触面積を増加させ、電極間の導電性をより向上させることができる。
【００５８】
（Ｃ）成分は、上記の金属粒子、導電性カーボン粒子、又は被覆導電粒子と、樹脂等の絶縁材料を含み、該粒子の表面を被覆する絶縁層とを備える絶縁被覆導電粒子であってもよい。（Ｃ）成分が絶縁被覆導電粒子であると、（Ｃ）成分の含有量が多い場合であっても、粒子の表面が樹脂で被覆されているため、（Ｃ）成分同士の接触による短絡の発生を抑制でき、また、隣り合う電極回路間の絶縁性を向上させることもできる。（Ｃ）成分は、上述した各種導電粒子の１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いられる。
【００５９】
（Ｃ）成分の最大粒径は、電極の最小間隔（隣り合う電極間の最短距離）よりも小さいことが必要である。（Ｃ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。（Ｃ）成分の最大粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた最も大きい値を（Ｃ）成分の最大粒径とする。なお、（Ｃ）成分が突起を有する場合等、（Ｃ）成分が球形ではない場合、（Ｃ）成分の粒径は、ＳＥＭの画像における導電粒子に外接する円の直径とする。
【００６０】
（Ｃ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、１．０μｍ以上であってよく、２．０μｍ以上であってよく、２．５μｍ以上であってよい。（Ｃ）成分の平均粒径は、分散性及び導電性に優れる観点から、５０μｍ以下であってよく、３０μｍ以下であってよく、２０μｍ以下であってよい。本明細書では、任意の導電粒子３００個（ｐｃｓ）について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、得られた粒径の平均値を平均粒径とする。
【００６１】
第１の接着剤層２において、（Ｃ）成分は均一に分散されていることが好ましい。第１の接着剤層２における（Ｃ）成分の粒子密度は、安定した接続抵抗が得られやすい観点から、１００ｐｃｓ／ｍｍ２以上であってよく、１０００ｐｃｓ／ｍｍ２以上であってよく、２０００ｐｃｓ／ｍｍ２以上であってよい。第１の接着剤層２における（Ｃ）成分の粒子密度は、隣り合う電極間の絶縁性を向上させる観点から、１０００００ｐｃｓ／ｍｍ２以下であってよく、５００００ｐｃｓ／ｍｍ２以下であってよく、１００００ｐｃｓ／ｍｍ２以下であってよい。
【００６２】
（Ｃ）成分の含有量は、導電性をより向上させることができる観点から、第１の接着剤層中の全体積基準で、０．１体積％以上であってよく、１体積％以上であってよく、５体積％以上であってよい。（Ｃ）成分の含有量は、短絡を抑制しやすい観点から、第１の接着剤層中の全体積基準で、５０体積％以下であってよく、３０体積％以下であってよく、２０体積％以下であってよい。なお、光硬化性組成物の全体積を基準とした（Ｃ）成分の含有量は上記範囲と同じであってよい。
【００６３】
［（Ｄ）成分：熱硬化性樹脂］
（Ｄ）成分は、熱により硬化する樹脂であり、少なくとも一つ以上の熱硬化性基を有する。（Ｄ）成分は、例えば、熱によって硬化剤と反応することにより架橋する化合物である。（Ｄ）成分として一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
【００６４】
熱硬化性基は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、例えば、エポキシ基、オキセタン基等であってよい。
【００６５】
（Ｄ）成分の具体例としては、エピクロルヒドリンと、ビスフェノールＡ、Ｆ、ＡＤ等と、の反応生成物であるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと、フェノールノボラック、クレゾールノボラック等との反応生成物であるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物などのエポキシ樹脂が挙げられる。
【００６６】
（Ｄ）成分の含有量は、第１の接着剤層の全質量基準で、３０質量％以上であってよく、７０質量％以下であってよい。
【００６７】
第１の接着剤層が熱硬化性樹脂を含む場合、第１の接着剤層は、熱硬化性樹脂を硬化させるために用いられる硬化剤を更に含有していてよい。硬化剤としては、熱によりカチオン種を発生する硬化剤であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。硬化剤としては、例えば、スルホニウム塩、ヨードニウム塩等が挙げられる。硬化剤の含有量は、例えば、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、０．１質量部以上であってよく、５０質量部以下であってよい。
【００６８】
［（Ｅ）成分：熱重合開始剤］
（Ｅ）成分は、熱によりラジカル、カチオン又はアニオンを発生する熱重合開始剤（熱ラジカル重合開始剤、熱カチオン重合開始剤又は熱アニオン重合開始剤）であってよく、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、熱ラジカル重合開始剤であることが好ましい。（Ｅ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。
【００６９】
熱ラジカル重合開始剤は、熱により分解して遊離ラジカルを発生する。つまり、熱ラジカル重合開始剤は、外部からの熱エネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物である。熱ラジカル重合開始剤としては、従来から知られている有機過酸化物及びアゾ化合物から任意に選択することができる。熱ラジカル重合開始剤としては、安定性、反応性及び相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０〜１７５℃であり、且つ、重量平均分子量が１８０〜１０００の有機過酸化物が好ましく用いられる。１分間半減期温度がこの範囲にあることで、貯蔵安定性に更に優れ、ラジカル重合性も十分に高く、短時間での硬化が可能となる。
【００７０】
（Ｅ）成分の具体例としては、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、３−ヒドロキシ−１，１−ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ（３−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（３−メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ−アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシベンゾエート等の有機過酸化物；２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）等のアゾ化合物などが挙げられる。
【００７１】
（Ｅ）成分の含有量は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、第１の接着剤層の全質量基準で、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよい。（Ｅ）成分の含有量は、ポットライフの観点から、第１の接着剤層の全質量基準で、２０質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよく、５質量％以下であってよい。第１の接着剤層２は、（Ｅ）成分を含有していなくてもよい。なお、光硬化性組成物の全質量を基準とした（Ｅ）成分の含有量は上記範囲と同じであってよい。
【００７２】
［その他の成分］
光硬化性組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、（Ｂ）成分以外の光重合開始剤、熱可塑性樹脂、カップリング剤、充填材及び上述した硬化剤が挙げられる。これらの成分は、第１の接着剤層２に含有されていてもよい。
【００７３】
（Ｂ）成分以外の光重合開始剤としては、例えば、ベンジルジメチルケタール構造を有する光重合開始剤、α−ヒドロキシアルキルフェノン構造を有する光重合開始剤等が挙げられる。（Ｂ）成分以外の光重合開始剤の含有量は、例えば、（Ｂ）成分１００質量部に対して、１質量部以上であってよく、１０００質量部以下であってよい。
【００７４】
熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリルゴム等が挙げられる。光硬化性組成物が熱可塑性樹脂を含有する場合、第１の接着剤層を容易に形成することができる。また、光硬化性組成物が熱可塑性樹脂を含有する場合、光硬化性組成物の硬化時に発生する、第１の接着剤層の応力を緩和することができる。また、熱可塑性樹脂が水酸基等の官能基を有する場合、第１の接着剤層の接着性が向上しやすい。熱可塑性樹脂の含有量は、例えば、光硬化性組成物の全質量基準で、５質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよい。
【００７５】
カップリング剤としては、（メタ）アクリロイル基、メルカプト基、アミノ基、イミダゾール基、エポキシ基等の有機官能基を有するシランカップリング剤、テトラアルコキシシラン等のシラン化合物、テトラアルコキシチタネート誘導体、ポリジアルキルチタネート誘導体などが挙げられる。光硬化性組成物がカップリング剤を含有する場合、接着性を更に向上することができる。カップリング剤の含有量は、例えば、光硬化性組成物の全質量基準で、０．１質量％以上であってよく、２０質量％以下であってよい。
【００７６】
充填材としては、例えば、非導電性のフィラー（例えば、非導電粒子）が挙げられる。光硬化性組成物が充填材を含有する場合、接続信頼性の向上が更に期待できる。充填材は、無機フィラー及び有機フィラーのいずれであってもよい。無機フィラーとしては、例えば、シリカ微粒子、アルミナ微粒子、シリカ−アルミナ微粒子、チタニア微粒子、ジルコニア微粒子等の金属酸化物微粒子；窒化物微粒子などの無機微粒子が挙げられる。有機フィラーとしては、例えば、シリコーン微粒子、メタクリレート−ブタジエン−スチレン微粒子、アクリル−シリコーン微粒子、ポリアミド微粒子、ポリイミド微粒子等の有機微粒子が挙げられる。これらの微粒子は、均一な構造を有していてもよく、コア−シェル型構造を有していてもよい。充填材の最大径は、導電粒子４の最小粒径未満であることが好ましい。充填材の含有量は、例えば、光硬化性組成物の全体積を基準として、１体積％以上であってよく、３０体積％以下であってよい。
【００７７】
光硬化性組成物は、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等のその他の添加剤を含有していてもよい。これらの添加剤の含有量は、光硬化性組成物の全質量基準で、例えば０．１〜１０質量％であってよい。これらの添加剤は、第１の接着剤層２に含有されていてもよい。
【００７８】
第１の接着剤層２は、未反応の（Ａ）成分、（Ｂ）成分等の光硬化性組成物由来の成分を含んでいてもよい。本実施形態の接着剤フィルム１を従来の収容部材に収容して保管及び運搬を行った場合、第１の接着剤層２に未反応の（Ｂ）成分が残留することにより、保管中及び運搬中において、第２の接着剤層３における熱硬化性組成物の一部が硬化し、接着剤フィルム１の接続抵抗の低減効果が減少すると推察される。そのため、第１の接着剤層２が（Ｂ）成分を含む場合、後述の収容部材に接着剤フィルム１を収容することで、接続抵抗の低減効果の減少を防止し得る。第１の接着剤層２における（Ｂ）成分の含有量は、熱硬化性組成物の硬化が起こり難く、接続抵抗の低減効果が十分に得られる観点から、第１の接着剤層の全質量を基準として、１５質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよく、５質量％以下であってよい。第１の接着剤層２における（Ｂ）成分の含有量は、第１の接着剤層の全質量を基準として、０．１質量％以上であってよい。
【００７９】
第１の接着剤層２の厚さｄ１は、導電粒子４が対向する電極間で捕捉されやすくなり、接続抵抗を一層低減できる観点から、導電粒子４の平均粒径の０．２倍以上であってよく、０．３倍以上であってよい。第１の接着剤層２の厚さｄ１は、熱圧着時に導電粒子が対向する電極間ではさまれた際に、より導電粒子が潰れやすくなり、接続抵抗を一層低減できる観点から、導電粒子４の平均粒径の０．８倍以下であってよく、０．７倍以下であってよい。これらの観点から、第１の接着剤層２の厚さｄ１は、導電粒子４の平均粒径の０．２〜０．８倍であってよく、０．３〜０．７倍であってよい。第１の接着剤層２の厚さｄ１と導電粒子４の平均粒径とが上記のような関係を満たす場合、例えば、図１に示すように、第１の接着剤層２中の導電粒子４の一部が、第１の接着剤層２から第２の接着剤層３側に突出していてよい。この場合、隣り合う導電粒子４，４の離間部分には、第１の接着剤層２と第２の接着剤層３との境界Ｓが位置している。導電粒子４は、第１の接着剤層２における第２の接着剤層３側とは反対側の面２ａには露出しておらず、反対側の面２ａは平坦面となっていてよい。
【００８０】
第１の接着剤層２の厚さｄ１は、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第１の接着剤層２の厚さｄ１は、例えば、０．５μｍ以上であってよく、２０μｍ以下であってよい。なお、導電粒子４の一部が第１の接着剤層２の表面から露出（例えば、第２の接着剤層３側に突出）している場合、第１の接着剤層２における第２の接着剤層３側とは反対側の面２ａから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層２と第２の接着剤層３との境界Ｓまでの距離（図１においてｄ１で示す距離）が第１の接着剤層２の厚さであり、導電粒子４の露出部分は第１の接着剤層２の厚さには含まれない。導電粒子４の露出部分の長さは、例えば、０．１μｍ以上であってよく、２０μｍ以下であってよい。
【００８１】
（第２の接着剤層）
第２の接着剤層３は、例えば、（ａ）重合性化合物（以下、（ａ）成分ともいう。）及び（ｂ）熱重合開始剤（以下、（ｂ）成分ともいう。）を含有する熱硬化性組成物からなる。第２の接着剤層３を構成する熱硬化性組成物は、回路接続時に流動可能な熱硬化性組成物であり、例えば、未硬化の熱硬化性組成物である。
【００８２】
［（ａ）成分：重合性化合物］
（ａ）成分は、例えば、熱によって熱重合開始剤が発生させたラジカル、カチオン又はアニオンにより重合する化合物である。（ａ）成分としては、（Ａ）成分として例示した化合物を用いることができる。（ａ）成分は、低温短時間での接続が容易となり、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、ラジカルにより反応するラジカル重合性基を有するラジカル重合性化合物であることが好ましい。（ａ）成分における好ましいラジカル重合性化合物の例及び好ましいラジカル重合性化合物の組み合わせは、（Ａ）成分と同様である。（ａ）成分がラジカル重合性化合物であり、且つ、第１の接着剤層における（Ｂ）成分が光ラジカル重合開始剤である場合、接着剤フィルムを後述する収容部材に収容することで、接着剤フィルムの保管時又は運搬時における熱硬化性組成物の硬化が顕著に抑制される傾向がある。
【００８３】
（ａ）成分はモノマー、オリゴマー又はポリマーのいずれであってもよい。（ａ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。（ａ）成分は、（Ａ）成分と同一であっても異なっていてもよい。
【００８４】
（ａ）成分の含有量は、接続抵抗を低減し、接続信頼性を向上させるために必要な架橋密度が得られやすい観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよく、３０質量％以上であってよい。（ａ）成分の含有量は、重合時の硬化収縮を抑えることができ、良好な信頼性が得られる観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってよい。
【００８５】
［（ｂ）成分：熱重合開始剤］
（ｂ）成分としては、（Ｅ）成分と同様の熱重合開始剤を用いることができる。（ｂ）成分として、一種の化合物を単独で用いてよく、複数種の化合物を組み合わせて用いてもよい。（ｂ）成分は、熱ラジカル重合開始剤であることが好ましい。（ｂ）成分における好ましい熱ラジカル重合開始剤の例は、（Ｅ）成分と同様である。
【００８６】
（ｂ）成分の含有量は、接続抵抗の低減効果が更に向上し、接続信頼性により優れる観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、０．１質量％以上であってよく、０．５質量％以上であってよく、１質量％以上であってよい。（ｂ）成分の含有量は、ポットライフの観点から、熱硬化性組成物の全質量基準で、３０質量％以下であってよく、２０質量％以下であってよく、１０質量％以下であってよい。
【００８７】
［その他の成分］
熱硬化性組成物は、（ａ）成分及び（ｂ）成分以外のその他の成分を更に含有していてよい。その他の成分としては、例えば、熱可塑性樹脂、カップリング剤、充填材、軟化剤、促進剤、劣化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等が挙げられる。その他の成分の詳細は、第１の接着剤層２におけるその他の成分の詳細と同じである。
【００８８】
熱硬化性組成物は、（ａ）成分及び（ｂ）成分に代えて、又は、（ａ）成分及び（ｂ）成分に加えて、上述した（Ｄ）成分と同様の熱硬化性樹脂を含有していてもよい。この場合、熱硬化性組成物は、上述した熱硬化性樹脂を硬化するために用いられる硬化剤を含有していてもよい。（ａ）成分及び（ｂ）成分に代えて熱硬化性樹脂を用いる場合、熱硬化性組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量を基準として、２０質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよい。（ａ）成分及び（ｂ）成分に加えて熱硬化性樹脂を用いる場合、熱硬化性組成物における熱硬化性樹脂の含有量は、例えば、熱硬化性組成物の全質量を基準として、２０質量％以上であってよく、８０質量％以下であってよい。硬化剤の含有量は、光硬化性組成物における硬化剤の含有量として記載した範囲と同じであってよい。
【００８９】
第２の接着剤層３における導電粒子４の含有量は、例えば、第２の接着剤層の全質量基準で、１質量％以下であってよく、０質量％であってもよい。第２の接着剤層３は、導電粒子４を含まないことが好ましい。
【００９０】
第２の接着剤層３の厚さｄ２は、接着する回路部材の電極の高さ等に応じて適宜設定してよい。第２の接着剤層３の厚さｄ２は、電極間のスペースを十分に充填して電極を封止することができ、より良好な接続信頼性が得られる観点から、５μｍ以上であってよく、２００μｍ以下であってよい。なお、導電粒子４の一部が第１の接着剤層２の表面から露出（例えば、第２の接着剤層３側に突出）している場合、第２の接着剤層３における第１の接着剤層２側とは反対側の面３ａから、隣り合う導電粒子４，４の離間部分に位置する第１の接着剤層２と第２の接着剤層３との境界Ｓまでの距離（図１においてｄ２で示す距離）が第２の接着剤層３の厚さである。
【００９１】
第２の接着剤層３の厚さｄ２に対する第１の接着剤層２の厚さｄ１の比（第１の接着剤層２の厚さｄ１／第２の接着剤層３の厚さｄ２）は、電極間のスペースを十分に充填して電極を封止することができ、より良好な信頼性が得られる観点から、１以上であってよく、１００以下であってよい。
【００９２】
接着剤フィルム１の厚さ（接着剤フィルム１を構成するすべての層の厚さの合計。図１においては、第１の接着剤層２の厚さｄ１及び第２の接着剤層３の厚さｄ２の合計。）は、例えば５μｍ以上であってよく、２００μｍ以下であってよい。
【００９３】
接着剤フィルム１では、導電粒子４が第１の接着剤層２中に分散されている。そのため、接着剤フィルム１は、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムである。接着剤フィルム１は、第１の電極を有する第１の回路部材と、第２の電極を有する第２の回路部材との間に介在させ、第１の回路部材及び前記第２の回路部材を熱圧着して、第１の電極及び第２の電極を互いに電気的に接続するために用いられる。
【００９４】
接着剤フィルム１によれば、対向する電極間の接続抵抗を低減し、接続信頼性を向上させることができる。このような効果が得られる理由は、明らかではないが、本発明者らは次のように推察している。まず、接着剤フィルム１では、導電粒子４が光硬化性組成物の硬化物によって固定されているため、接続時における導電粒子４の流動を抑制することができる。そのため、電極での導電粒子４の捕捉効率を向上させることができる。さらに、本実施形態では、光重合開始剤が、上記式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）で示される構造のうち、少なくとも一種の構造を有している。かかる光重合開始剤によって、樹脂の反応性（例えば、導電粒子近傍における樹脂の反応性）が変化し、樹脂の架橋状態、表面状態等が変化することで、圧着時に導電粒子表面と電極表面との接触が得られやすくなる。そのため、本実施形態では、上記式（Ｉ）〜（ＩＩＩ）で示される構造を有しない光重合開始剤を用いる場合と比較して、接続抵抗を低減することができる。以上のような理由から上記効果が得られると本発明者らは推察している。
【００９５】
以上、本実施形態の回路接続用接着剤フィルムについて説明したが、本発明は上記実施形態に限定されない。
【００９６】
例えば、回路接続用接着剤フィルムは、第１の接着剤層及び第２の接着剤層の二層から構成されるものであってよく、第１の接着剤層及び第２の接着剤層以外の層（例えば第３の接着剤層）を備える、三層以上の層から構成されるものであってもよい。第３の接着剤層は、第１の接着剤層又は第２の接着剤層について上述した組成と同様の組成を有する層であってよく、第１の接着剤層又は第２の接着剤層について上述した厚さと同様の厚さを有する層であってよい。回路接続用接着剤フィルムは、例えば、第１の接着剤層における第２の接着剤層の反対側の面上に第３の接着剤層を更に備えていてよい。すなわち、回路接続用接着剤フィルムは、例えば、第２の接着剤層、第１の接着剤層及び第３の接着剤層がこの順で積層されてなる。この場合、第３の接着剤層は、例えば、第２の接着剤層と同様に熱硬化性組成物からなる。
【００９７】
また、上記実施形態の回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有する異方導電性接着剤フィルムであるが、回路接続用接着剤フィルムは、異方導電性を有していない導電性接着剤フィルムであってもよい。
【００９８】
＜回路接続用接着剤フィルムの製造方法＞
本実施形態の回路接続用接着剤フィルム１の製造方法は、例えば、上述した第１の接着剤層２を用意する用意工程（第１の用意工程）と、第１の接着剤層２上に上述した第２の接着剤層３を積層する積層工程と、を備える。回路接続用接着剤フィルム１の製造方法は、第２の接着剤層３を用意する用意工程（第２の用意工程）を更に備えていてもよい。
【００９９】
第１の用意工程では、例えば、基材上に第１の接着剤層２を形成して第１の接着剤フィルムを得ることにより、第１の接着剤層２を用意する。具体的には、まず、（Ａ）成分、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分、並びに必要に応じて添加される（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分等の他の成分を、有機溶媒中に加え、攪拌混合、混錬等により、溶解又は分散させて、ワニス組成物を調製する。その後、離型処理を施した基材上に、ワニス組成物をナイフコーター、ロールコーター、アプリケーター、コンマコーター、ダイコーター等を用いて塗布した後、加熱により有機溶媒を揮発させて、基材上に光硬化性組成物からなる層を形成する。続いて、光硬化性組成物からなる層に対して光を照射することにより、光硬化性組成物を硬化させ、基材上に第１の接着剤層２を形成する（硬化工程）。これにより、第１の接着剤フィルムが得られる。
【０１００】
ワニス組成物の調製に用いる有機溶媒としては、各成分を均一に溶解又は分散し得る特性を有するものが好ましく、例えば、トルエン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等が挙げられる。これらの有機溶媒は、単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。ワニス組成物の調製の際の攪拌混合及び混錬は、例えば、攪拌機、らいかい機、３本ロール、ボールミル、ビーズミル又はホモディスパーを用いて行うことができる。
【０１０１】
基材としては、有機溶媒を揮発させる際の加熱条件に耐え得る耐熱性を有するものであれば特に制限はなく、例えば、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリオレフィン、ポリアセテート、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、セルロース、エチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、合成ゴム系、液晶ポリマー等からなる基材（例えばフィルム）を用いることができる。
【０１０２】
基材へ塗布したワニス組成物から有機溶媒を揮発させる際の加熱条件は、有機溶媒が十分に揮発する条件とすることが好ましい。加熱条件は、例えば、４０℃以上１２０℃以下で０．１分間以上１０分間以下であってよい。
【０１０３】
硬化工程における光の照射には、１５０〜７５０ｎｍの範囲内の波長を含む照射光（例えば紫外光）を用いることが好ましい。光の照射は、例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノンランプ、メタルハライドランプ、ＬＥＤ光源等を使用して行うことができる。光の照射量は、特に限定されず、例えば、波長３６５ｎｍの光の積算光量で、０．０１〜１０Ｊ／ｃｍ２であってよい。
【０１０４】
第２の用意工程では、（ａ）成分及び（ｂ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を用いること及び光照射を行わないこと以外は、第１の用意工程と同様に、基材上に第２の接着剤層３を形成して第２の接着剤フィルムを得ることにより、第２の接着剤層３を用意する。
【０１０５】
積層工程では、第１の接着剤フィルムと、第２の接着剤フィルムとを貼り合わせることにより、第１の接着剤層２上に第２の接着剤層３を積層してよく、第１の接着剤層２上に、（ａ）成分及び（ｂ）成分、並びに必要に応じて添加される他の成分を用いて得られるワニス組成物を塗布し、有機溶媒を揮発させることにより、第１の接着剤層２上に第２の接着剤層３を積層してもよい。
【０１０６】
第１の接着剤フィルムと、第２の接着剤フィルムとを貼り合わせる方法としては、例えば、加熱プレス、ロールラミネート、真空ラミネート等の方法が挙げられる。ラミネートは、例えば、０〜８０℃の温度条件下で行ってよい。
【０１０７】
＜回路接続構造体及びその製造方法＞
以下、回路接続材料として上述した回路接続用接着剤フィルム１を用いた回路接続構造体及びその製造方法について説明する。
【０１０８】
図２は、一実施形態の回路接続構造体を示す模式断面図である。図２に示すように、回路接続構造体１０は、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を有する第２の回路部材１６と、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６の間に配置され、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する回路接続部１７と、を備えている。
【０１０９】
第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、互いに同じであっても異なっていてもよい。第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６は、電極が形成されているガラス基板又はプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンＩＣチップ等であってよい。第１の回路基板１１及び第２の回路基板１４は、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ポリイミド、ポリカーボネート等の有機物、ガラス／エポキシ等の複合物などで形成されていてよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、銅、アルミ、モリブデン、チタン、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、インジウムガリウム亜鉛酸化物（ＩＧＺＯ）等で形成されていてよい。第１の電極１２及び第２の電極１５は回路電極であってよく、バンプ電極であってもよい。第１の電極１２及び第２の電極１５の少なくとも一方は、バンプ電極であってよい。図２では、第２の電極１５がバンプ電極である。
【０１１０】
回路接続部１７は、上述した接着剤フィルム１の硬化物からなる。回路接続部１７は、例えば、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とが互いに対向する方向（以下「対向方向」）における第１の回路部材１３側に位置し、上述の光硬化性組成物の導電粒子４以外の（Ａ）成分、（Ｂ）成分等の成分の硬化物からなる第１の領域１８と、対向方向における第２の回路部材１６側に位置し、（ａ）成分、（ｂ）成分等を含有する上述の熱硬化性組成物の硬化物からなる第２の領域１９と、少なくとも第１の電極１２及び第２の電極１５の間に介在して第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する導電粒子４と、を有する。回路接続部は、第１の領域１８及び第２の領域１９のように２つの領域を有していなくてもよく、例えば、上述の光硬化性組成物の導電粒子４以外の成分の硬化物と上述の熱硬化性組成物の硬化物とが混在した硬化物からなっていてもよい。
【０１１１】
図３は、回路接続構造体１０の製造方法を示す模式断面図である。図３に示すように、回路接続構造体１０の製造方法は、例えば、第１の電極１２を有する第１の回路部材１３と、第２の電極１５を有する第２の回路部材１６との間に、上述した接着剤フィルム１を介在させ、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６を熱圧着して、第１の電極１２及び第２の電極１５を互いに電気的に接続する工程を備える。
【０１１２】
具体的には、図３（ａ）に示すように、まず、第１の回路基板１１及び第１の回路基板１１の主面１１ａ上に形成された第１の電極１２を備える第１の回路部材１３と、第２の回路基板１４及び第２の回路基板１４の主面１４ａ上に形成された第２の電極１５を備える第２の回路部材１６と、を用意する。
【０１１３】
次に、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを、第１の電極１２と第２の電極１５とが互いに対向するように配置し、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６との間に接着剤フィルム１を配置する。例えば、図３（ａ）に示すように、第１の接着剤層２側が第１の回路部材１３の実装面１１ａと対向するようにして接着剤フィルム１を第１の回路部材１３上にラミネートする。次に、第１の回路基板１１上の第１の電極１２と、第２の回路基板１４上の第２の電極１５とが互いに対向するように、接着剤フィルム１がラミネートされた第１の回路部材１３上に第２の回路部材１６を配置する。
【０１１４】
そして、図３（ｂ）に示すように、第１の回路部材１３、接着剤フィルム１及び第２の回路部材１６を加熱しながら、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを厚み方向に加圧することで、第１の回路部材１３と第２の回路部材１６とを互いに熱圧着する。この際、図３（ｂ）において矢印で示すように、第２の接着剤層３は、流動可能な未硬化の熱硬化性組成物からなっているため、第２の電極１５，１５間の空隙を埋めるように流動すると共に、上記加熱によって硬化する。これにより、第１の電極１２及び第２の電極１５が導電粒子４を介して互いに電気的に接続され、また、第１の回路部材１３及び第２の回路部材１６が互いに接着されて、図２に示す回路接続構造体１０が得られる。本実施形態の回路接続構造体１０の製造方法では、第１の接着剤層２が予め硬化された層であるため、導電粒子４が第１の接着剤層２中に固定されており、また、第１の接着剤層２が上記熱圧着時にほとんど流動せず、導電粒子が効率的に対向する電極間で捕捉されるため、対向する電極１２及び１５間の接続抵抗が低減される。そのため、接続信頼性に優れる回路接続構造体が得られる。
【０１１５】
＜接着剤フィルム収容セット＞
図４は、一実施形態の接着剤フィルム収容セットを示す斜視図である。図４に示すように、接着剤フィルム収容セット２０は、回路接続用接着剤フィルム１と、該接着剤フィルム１が巻き付けられたリール２１と、接着剤フィルム１及びリール２１を収容する収容部材２２と、を備える。
【０１１６】
図４に示すように、接着剤フィルム１は、例えばテープ状である。テープ状の接着剤フィルム１は、例えば、シート状の原反を用途に応じた幅で長尺に切り出すことによって作製される。接着剤フィルム１の一方面上には基材が設けられていてよい。基材としては、上述したＰＥＴフィルム等の基材を用いることができる。
【０１１７】
リール２１は、接着剤フィルム１が巻き付けられる巻芯２３を有する第１の側板２４と、巻芯２３を挟んで第１の側板２４と対向するように配置された第２の側板２５と、を備える。
【０１１８】
第１の側板２４は、例えばプラスチックからなる円板であり、第１の側板２４の中央部分には、断面円形の開口部が設けられている。
【０１１９】
第１の側板２４が有する巻芯２３は、接着剤フィルム１を巻き付ける部分である。巻芯２３は、例えばプラスチックからなり、接着剤フィルム１の幅と同様の厚みの円環状をなしている。巻芯２３は、第１の側板２４の開口部を囲うように、第１の側板２４の内側面に固定されている。また、リール２１の中央部には、巻付装置又は繰出装置（不図示）の回転軸が挿入される部分である軸穴２６が設けられている。この軸穴２６に巻付装置又は繰出装置の回転軸を差し込んだ状態で回転軸を駆動した場合に、空回りすることなくリール２１が回転するようになっている。軸穴２６には、乾燥剤が収容された乾燥剤収容容器が嵌め込まれていてもよい。
【０１２０】
第２の側板２５は、第１の側板２４と同様に、例えばプラスチックからなる円板であり、第２の側板２５の中央部分には、第１の側板２４の開口部と同径の断面円形の開口部が設けられている。
【０１２１】
収容部材２２は、例えば袋状をなしており、接着剤フィルム１及びリール２１を収容している。収容部材２２は、収容部材２２の内部に接着剤フィルム１及びリール２１を収容（挿入）するための、挿入口２７を有している。
【０１２２】
収容部材２２は、収容部材２２の内部を外部から視認可能とする視認部２８を有する。図４に示す収容部材２２は、収容部材２２の全体が視認部２８となるように構成されている。
【０１２３】
視認部２８は、可視光に対する透過性を有している。例えば、視認部２８における光の透過率を波長４５０〜７５０ｎｍの範囲で測定した場合、波長４５０〜７５０ｎｍの間に、光の透過率の平均値が３０％以上となる、波長幅が５０ｎｍである領域が少なくとも１つ存在する。視認部２８の光の透過率は、視認部２８を所定の大きさに切り取った試料を作製し、試料の光の透過率を紫外可視分光光度計で測定することにより得られる。収容部材２２がこのような視認部２８を有するため、収容部材２２の内部の例えばリール２１に貼り付けてある製品名、ロットナンバー、有効期限等の各種情報を収容部材２２の外部からでも確認することができる。これにより、違う製品の混入を防止すること、及び、仕分け作業の効率が向上することが期待できる。
【０１２４】
視認部２８における波長３６５ｎｍの光の透過率は、１０％以下である。視認部２８における波長３６５ｎｍの光の透過率が１０％以下であるため、収容部材２２の外部から内部へ入射する光と、第１の接着剤層２中に残留した光重合開始剤と、に起因する熱硬化性組成物の硬化を抑制することができる。その結果、接着剤フィルム１の接続抵抗の低減効果を維持することができ、接着剤フィルム１を回路部材同士の接続に用いた際に、対向する電極間の接続抵抗を低減できる。光重合開始剤からの活性種（例えばラジカル）の発生が一層抑制される観点から、視認部２８における波長３６５ｎｍの光の透過率は、好ましくは１０％以下、より好ましくは５％以下、更に好ましくは１％以下、特に好ましくは０．１％以下である。
【０１２５】
同様の観点から、視認部２８における、上述の光重合開始剤（（Ｂ）成分）からラジカル、カチオン又はアニオンを発生させることが可能な波長領域での光の透過率の最大値は、好ましくは１０％以下、より好ましくは５％以下、更に好ましくは１％以下、特に好ましくは０．１％以下である。具体的には、視認部２８における波長２５４〜４０５ｎｍにおける光の透過率の最大値は、好ましくは１０％以下、より好ましくは５％以下、更に好ましくは１％以下、特に好ましくは０．１％以下である。
【０１２６】
視認部２８（収容部材２２）は、例えば厚さ１０〜５０００μｍのシートで形成されている。当該シートは、視認部２８における波長３６５ｎｍの光の透過率が１０％以下となる材料によって構成されている。このような材料は、一種の成分からなっていてよく、複数種の成分からなっていてもよい。当該材料としては、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、ポリカーボネート、ポリエステル、アクリル樹脂、ポリアミド、ガラス等が挙げられる。これらの材料は、紫外線吸収剤を含んでいてもよい。視認部２８は、光透過性の異なる複数の層を積層することにより形成される積層構造を有していてもよい。この場合、視認部２８を構成する各層は、上述した材料からなっていてよい。
【０１２７】
挿入口２７は、収容に際し、外部からの空気の侵入を防ぐために、例えばシール機等により閉じられることによって、密閉されていてよい。この場合、挿入口２７を閉じる前に収容部材２２内の空気を吸引除去しておくことが好ましい。収容した初期の段階から収容部材２２内の湿気が少なくなり、かつ外部からの空気の進入を防ぐことが期待できる。また、収容部材２２の内面とリール２１とが密着することにより、運搬時の振動で収容部材２２の内面とリール２１の表面とがこすれあって異物が発生すること、及び、リール２１の側板２４，２５の外側面への傷つきを防止できる。
【０１２８】
上記実施形態では、収容部材は、収容部材の全体が視認部となるように構成されていたが、他の一実施形態では、収容部材は、収容部材の一部に視認部を有していてもよい。例えば、収容部材は、収容部材の側面の略中央に矩形状の視認部を有していてよい。この場合、収容部材の視認部以外の部分は、例えば紫外光及び可視光を透過させないように黒色を呈していてよい。
【０１２９】
また、上記実施形態では、収容部材の形状は袋状であったが、収容部材は、例えば箱状であってもよい。収容部材には、開封のための切り込みがついていることが好ましい。この場合、使用時の開封作業が容易になる。
【実施例】
【０１３０】
以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。【０１３１】
＜ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の合成＞
攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、ポリ（１，６−ヘキサンジオールカーボネート）（商品名：デュラノール  Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製、数平均分子量１０００）２５００質量部（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６質量部（３．００ｍｏｌ）とを３時間かけて均一に滴下した。次いで、反応容器に十分に窒素ガスを導入した後、反応容器内を７０〜７５℃に加熱して反応させた。次に、反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３質量部（４．３ｍｍｏｌ）と、ジブチルスズジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３質量部（８．８ｍｍｏｌ）とを添加した後、２−ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８質量部（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させた。これにより、ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）の重量平均分子量は１５０００であった。なお、重量平均分子量は、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製  ＧＰＣ−８０２０
検出器：東ソー株式会社製  ＲＩ−８０２０
カラム：日立化成株式会社製  Ｇｅｌｐａｃｋ  ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ【０１３２】
＜導電粒子の作製＞
ポリスチレン粒子の表面上に、層の厚さが０．２μｍとなるようにニッケルからなる層を形成した。このようにして、平均粒径４μｍ、最大粒径４．５μｍ、比重２．５の導電粒子を得た。【０１３３】
＜光硬化性組成物のワニス（ワニス組成物）の調製＞
以下に示す成分を表１に示す配合量（質量部）で混合し、光硬化性組成物１〜１８のワニスを調製した。なお、表１に記載の導電粒子の含有量（体積％）及び充填材の含有量（体積％）は、光硬化性組成物の全体積を基準とした含有量である。
（重合性化合物）
Ａ１：ジシクロペンタジエン型ジアクリレート（商品名：ＤＣＰ−Ａ、東亞合成株式会社製）
Ａ２：上述のとおり合成したポリウレタンアクリレート（ＵＡ１）
Ａ３：２−メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート（商品名：ライトエステルＰ−２Ｍ、共栄社化学株式会社製）
（光重合開始剤）
Ｂ１：１，２−オクタンジオン，１−［４−（フェニルチオ）フェニル−，２−（Ｏ−ベンゾイルオキシム）］（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）ＯＸＥ０１、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ２：エタノン，１−［９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル］−，１−（ｏ−アセチルオキシム）（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）ＯＸＥ０２、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ３：２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）３６９、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ４：２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）９０７、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ５：ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）２７９、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ６：１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）１８４、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ７：２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）１１７３、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ８：１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）２９５９、ＢＡＳＦ社製）
Ｂ９：２−ヒドロキシ−１−｛４−［４−（２−ヒドロキシ−２−メチル−プロピオニル）−ベンジル］−フェニル｝−２−メチル−プロパン（商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）１２７、ＢＡＳＦ社製）
（導電粒子）
Ｃ１：上述のとおり作製した導電粒子
（熱可塑性樹脂）
Ｆ１：ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂（商品名：ＰＫＨＣ、ユニオンカーバイド社製）
（カップリング剤）
Ｇ１：３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（商品名：ＫＢＭ５０３、信越化学工業株式会社製）
（充填材）
Ｈ１：シリカ微粒子（商品名：Ｒ１０４、日本エアロジル株式会社製、平均粒径（一次粒径）：１２ｎｍ）
（溶剤）
Ｉ１：メチルエチルケトン【０１３４】
【表１】
2019050006.tif 000017
【０１３５】
＜熱硬化性組成物のワニス（ワニス組成物）の調製＞
重合性化合物ａ１〜ａ３、熱可塑性樹脂ｆ１、カップリング剤ｇ１、充填材ｈ１及び溶剤ｉ１として、光硬化性組成物における重合性化合物Ａ１〜Ａ３、熱可塑性樹脂Ｆ１、カップリング剤Ｇ１、充填材Ｈ１及び溶剤Ｉ１と同じものを用い、これらの成分及び以下に示す熱重合開始剤を表２に示す配合量（質量部）で混合し、熱硬化性組成物１のワニスを調製した。なお、表２に記載の充填材の含有量（体積％）は、熱硬化性組成物の全体積を基準とした含有量である。
（熱重合開始剤）
ｂ１：：ベンゾイルパーオキサイド（商品名：ナイパーＢＭＴ−Ｋ４０、日油株式会社製）【０１３６】
【表２】
2019050006.tif 000018
【０１３７】
（実施例１）
［第１の接着剤フィルムの作製］
光硬化性組成物１のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に厚さ（乾燥後の厚さ）が２μｍの光硬化性組成物１からなる層を形成した。次に、光硬化性組成物１からなる層に対し、メタルハライドランプを用いて積算光量が３０００ｍＪ／ｃｍ２となるように光照射を行い、重合性化合物を重合させた。これにより、光硬化性組成物１を硬化させ、第１の接着剤層を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に厚さ２μｍの第１の接着剤層を備える第１の接着剤フィルムを得た。このときの導電粒子密度は約７０００ｐｃｓ／ｍｍ２であった。なお、第１の接着剤層の厚さは、オリンパス株式会社製レーザー顕微鏡  ＯＬＳ４１００を用いて測定した。【０１３８】
［第２の接着剤フィルムの作製］
熱硬化性組成物１のワニスを、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工装置を用いて塗布した。次いで、７０℃、３分間の熱風乾燥を行い、ＰＥＴフィルム上に厚さが１０μｍの第２の接着剤層（熱硬化性組成物１からなる層）を形成した。以上の操作により、ＰＥＴフィルム上に第２の接着剤層を備える第２の接着剤フィルムを得た。【０１３９】
［回路接続用接着剤フィルムの作製］
第１の接着剤フィルムと第２の接着剤フィルムとを、基材であるＰＥＴフィルムと共に４０℃で加熱しながら、ロールラミネータでラミネートした。これにより、第１の接着剤層と第２の接着剤層とが積層された二層構成の回路接続用接着剤フィルムを作製した。【０１４０】
［回路接続構造体の作製］
作製した回路接続用接着剤フィルムを介して、ピッチ２５μｍのＣＯＦ（ＦＬＥＸＳＥＥＤ社製）と、ガラス基板上に非結晶酸化インジウム錫（ＩＴＯ）からなる薄膜電極（高さ：１２００Å）を備える、薄膜電極付きガラス基板（ジオマテック社製）とを、熱圧着装置（加熱方式：コンスタントヒート型、株式会社太陽機械製作所製）を用いて、１７０℃、６ＭＰａで４秒間の条件で加熱加圧を行って幅１ｍｍにわたり接続し、回路接続構造体（接続構造体）を作製した。なお、接続の際には、回路接続用接着剤フィルムにおける第１の接着剤層側の面がガラス基板と対向するように、回路接続用接着剤フィルムをガラス基板上に配置した。【０１４１】
［回路接続構造体の評価］
得られた回路接続構造体について、接続直後、及び、高温高湿試験後の対向する電極間の接続抵抗値を、マルチメーターで測定した。高温高湿試験は、回路接続構造体を、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽に２００ｈ放置することにより行った。接続抵抗値は、対向する電極間の抵抗１６点の平均値として求めた。結果を表３に示す。【０１４２】
（実施例２〜１０及び比較例１〜８）
光硬化性組成物として、光硬化性組成物２〜１８を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、回路接続用接着剤フィルム及び回路接続構造体を作製し、実施例１と同様にして、回路接続構造体の評価を行った。結果を表３〜５に示す。【０１４３】
【表３】
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【０１４４】
【表４】
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【０１４５】
【表５】
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【０１４６】
式（Ｉ）、式（ＩＩ）又は式（ＩＩＩ）で示される構造を有する光重合開始剤を用いた実施例１〜１０においては、比較例１〜８と比較して、接続抵抗値を低減することができ、回路接続構造体の接続信頼性に優れることが確認された。
【符号の説明】
【０１４７】
１…回路接続用接着剤フィルム、２…第１の接着剤層、３…第２の接着剤層、４…導電粒子、１０…回路接続構造体、１２…回路電極（第１の電極）、１３…第１の回路部材、１５…バンプ電極（第２の電極）、１６…第２の回路部材、２０…接着剤フィルム収容セット、２２…収容部材、２８…視認部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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