(57)【要約】  合わせガラスの端部で中間膜における突出部の発生を抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる合わせガラスを提供する。  本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、熱可塑性樹脂を含む中間膜とを備える合わせガラスであり、前記合わせガラスにおいて光の照射試験：「前記合わせガラスに、キセノン光を、ブラックパネル温度８３℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した後、前記合わせガラスを８０℃の純水に２４時間浸漬する工程を４サイクル行う。」を行ったときに、前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量の、前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量に対する比が、０．５を超える。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、熱可塑性樹脂を含む中間膜とを備える合わせガラスであり、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記中間膜が配置されており、
下記第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量の、下記の第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量に対する比が、０．５を超える、合わせガラス。
第１の光の照射試験：前記合わせガラスに、キセノン光を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した後、前記合わせガラスを深さ１５ｃｍ水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥する工程を行う。前記工程を１サイクルとして、前記工程を４サイクル行う。キセノン光の照射時に、放射照度は１８０Ｗ／ｍ２であり、放射照度測定波長は３００〜４００ｎｍであり、インナーフィルタは石英、及びアウターフィルタは石英：＃２７５（カットオフ２７５ｎｍ）である。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材の可視光線透過率が同じである場合に、前記第１の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材のうち可視光線透過率が異なる場合に、可視光線透過率が高い方の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。
【請求項２】
下記の第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量の、下記第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量に対する比が、０．７を超える、請求項１に記載の合わせガラス。
第２の光の照射試験：前記合わせガラスに、キセノン光を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した後、前記合わせガラスを深さ１５ｃｍ水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥する工程を行う。前記工程を１サイクルとして、前記工程を７サイクル行う。キセノン光の照射時に、放射照度は１８０Ｗ／ｍ２であり、放射照度測定波長は３００〜４００ｎｍであり、インナーフィルタは石英、及びアウターフィルタは石英：＃２７５（カットオフ２７５ｎｍ）である。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材の可視光線透過率が同じである場合に、前記第１の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材のうち可視光線透過率が異なる場合に、可視光線透過率が高い方の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。
【請求項３】
前記第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量の、前記第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量に対する比が、１．５以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス。
【請求項４】
前記第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量の、前記第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量に対する比が、１．４以下である、請求項２に記載の合わせガラス。
【請求項５】
前記合わせガラスの端部において、前記中間膜の側面が露出している部分が存在する、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項６】
前記中間膜が、ガラス転移温度が１０℃以下でありかつ熱可塑性樹脂を含む層を有するか、又は、着色しておりかつ熱可塑性樹脂を含む層を有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項７】
前記中間膜が、熱可塑性樹脂を含む第１の層と、熱可塑性樹脂を含む第２の層とを備え、前記第２の層が、前記第１の層の第１の表面側に配置されている、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項８】
前記中間膜が、熱可塑性樹脂を含む第３の層を備え、
前記第３の層が、前記第１の層の前記第１の表面と反対の第２の表面側に配置されている、請求項７に記載の合わせガラス。
【請求項９】
前記中間膜中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルブチラール樹脂、又はアイオノマー樹脂を含む、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項１０】
前記中間膜の可視光線透過率が、７０％以上である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項１１】
自動車において、ウインドシールド用ガラスとして用いられる合わせガラスであり、前記中間膜と車外側の合わせガラス部材との接着面に黒色塗装が施されていない、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項１２】
自動車において、サイドガラス、ルーフガラス又はバックライト用ガラスとして用いられる、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス。
【請求項１３】
自動車において、サイドガラスとして用いられ、
前記サイドガラスの一部が、直接屋外に曝されるように用いられる、請求項１２に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂を含む中間膜を備える合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラスの一例として、下記の特許文献１には、ポリビニルアセタール樹脂、紫外線吸収剤、可塑剤、接着力調整剤、及び、酸化防止剤を含有する中間膜を備える合わせガラスが開示されている。この中間膜で用いられている上記紫外線吸収剤は、マロン酸エステル系化合物及び／又はシュウ酸アニリド系化合物である。【０００４】
下記の特許文献２には、黄変傾向が低く、ＵＶ−Ａ線及び可視光に対して高い透過率を有し、ＵＶ−Ｂ線に対して低い透過率を有する中間膜を備える合わせガラスが開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタールと、可塑剤と、ＵＶ吸収剤であるオキサニリド型化合物とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−３２７４５４号公報
【特許文献２】ＵＳ２０１２／００５２３１０Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
従来の合わせガラスでは、該合わせガラスの端部で中間膜に突出部が形成されることがある。この突出部は、合わせガラスに光及び熱等が付与されたときに特に生じやすい。上記突出部は、例えば、直径０．５ｍｍ程度の半球状である。この突出部は、中間膜が水分を吸収した後、水分が揮発又は排出される際に形成されると推定される。【０００７】
合わせガラスの端部において中間膜に突出部が生じると、合わせガラスの外観が悪くなったり、中間膜とガラス板等との接着力が低くなったりする。なお、上記中間膜が多層である場合に、上記突出部は、上記中間膜のガラス板に接する層に起因して生じやすい。【０００８】
本発明の目的は、合わせガラスの端部で中間膜における突出部の発生を抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、熱可塑性樹脂を含む中間膜とを備える合わせガラスであり、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記中間膜が配置されており、下記の第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量の、下記の第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量に対する比が、０．５を超える、合わせガラスが提供される。【００１０】
第１の光の照射試験：前記合わせガラスに、キセノン光を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した後、前記合わせガラスを深さ１５ｃｍの水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥する工程を行う。前記工程を１サイクルとして、前記工程を４サイクル行う。キセノン光の照射時に、放射照度は１８０Ｗ／ｍ２であり、放射照度測定波長は３００〜４００ｎｍであり、インナーフィルタは石英、及びアウターフィルタは石英：＃２７５（カットオフ２７５ｎｍ）である。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材の可視光線透過率が同じである場合に、前記第１の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材のうち可視光線透過率が異なる場合に、可視光線透過率が高い方の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。【００１１】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、下記の第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量の、下記第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量に対する比が、０．７を超える。【００１２】
第２の光の照射試験：前記合わせガラスに、キセノン光を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した後、前記合わせガラスを深さ１５ｃｍ水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥する工程を行う。前記工程を１サイクルとして、前記工程を７サイクル行う。キセノン光の照射時に、放射照度は１８０Ｗ／ｍ２であり、放射照度測定波長は３００〜４００ｎｍであり、インナーフィルタは石英、及びアウターフィルタは石英：＃２７５（カットオフ２７５ｎｍ）である。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材の可視光線透過率が同じである場合に、前記第１の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。前記第１の合わせガラス部材及び前記第２の合わせガラス部材のうち可視光線透過率が異なる場合に、可視光線透過率が高い方の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。【００１３】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量の、前記第１の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量に対する比が、１．５以下である。【００１４】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量の、前記第２の光の照射試験後の前記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での前記中間膜の前記合わせガラス部材に接する層中の前記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量に対する比が、１．４以下である。【００１５】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記合わせガラスの端部において、前記中間膜の側面が露出している部分が存在する。【００１６】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜が、ガラス転移温度が１０℃以下でありかつ熱可塑性樹脂を含む層を有するか、又は、着色しておりかつ熱可塑性樹脂を含む層を有する。【００１７】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜が、熱可塑性樹脂を含む第１の層と、熱可塑性樹脂を含む第２の層とを備え、前記第２の層が、前記第１の層の第１の表面側に配置されている。【００１８】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜が、熱可塑性樹脂を含む第３の層を備え、前記第３の層が、前記第１の層の前記第１の表面と反対の第２の表面側に配置されている。【００１９】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルブチラール樹脂、又はアイオノマー樹脂を含む。【００２０】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜の可視光線透過率が、７０％以上である。【００２１】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記合わせガラスは、自動車において、ウインドシールド用ガラスとして用いられる合わせガラスであり、前記中間膜と車外側の合わせガラス部材との接着面に黒色塗装が施されていない。【００２２】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記合わせガラスは、自動車において、サイドガラス、ルーフガラス又はバックライト用ガラスとして用いられる。【００２３】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記合わせガラスは、自動車において、サイドガラスとして用いられ、前記サイドガラスの一部が、直接屋外に曝されるように用いられる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、熱可塑性樹脂を含む中間膜とを備える合わせガラスであり、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。本発明に係る合わせガラスにおいて、上記第１の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量を、距離２ｍｍの位置での重量平均分子量とする。本発明に係る合わせガラスにおいて、上記第１の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量を、距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量とする。本発明に係る合わせガラスにおいて、距離２ｍｍの位置での重量平均分子量の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量に対する比が、０．５を超える。本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの端部で中間膜における突出部の発生を抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラスを模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラスを模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２７】
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備える。上記中間膜は、上記第１の合わせガラス部材と、上記第２の合わせガラス部材との間に配置されている。本発明に係る合わせガラスでは、上記中間膜が、熱可塑性樹脂を含む。
【００２８】
本発明に係る合わせガラスにおいて、下記の第１の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量を、４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量とする。本発明に係る合わせガラスにおいて、下記の第１の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量を、４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量とする。本発明に係る合わせガラスにおいて、４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量の、４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量に対する比（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量）が、０．５を超える。
【００２９】
第１の光の照射試験：上記合わせガラスに、キセノン光を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した後、上記合わせガラスを深さ１５ｃｍの水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥する工程を行う。上記工程を１サイクルとして、上記工程を４サイクル行う。キセノン光の照射時に、放射照度は１８０Ｗ／ｍ２であり、放射照度測定波長は３００〜４００ｎｍであり、インナーフィルタは石英、及びアウターフィルタは石英：＃２７５（カットオフ２７５ｎｍ）である。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の可視光線透過率が同じである場合に、上記第１の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材のうち可視光線透過率が異なる場合に、可視光線透過率が高い方の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。
【００３０】
本発明では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの端部で中間膜における突出部の発生の発生を抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。本発明では、合わせガラスの透明性の低下も抑えることができる。
【００３１】
なお、合わせガラスの端部とは、上記第１の合わせガラス部材と上記中間膜と上記第２の合わせガラス部材とが積層されている部分の合わせガラスの端部を意味する。上記第１の合わせガラス部材と上記中間膜と上記第２の合わせガラス部材とが積層されている部分よりも側方にはみ出した中間膜部分が存在する場合に、該はみ出した中間膜部分の内側が、合わせガラスの端部である。上記第１の合わせガラス部材と上記中間膜と上記第２の合わせガラス部材とが積層されている部分の側方に、上記中間膜を覆う被覆部が形成されている場合に、該被覆部の内側が、合わせガラスの端部である。
【００３２】
また、上記中間膜が単層（第１の層）構造を有する場合には、上記合わせガラスに接する層は、中間膜（第１の層）である。上記中間膜が第１の層と第２の層との２層構造を有する場合には、上記合わせガラスに接する層は、第１の層及び第２の層であり、即ち第１の合わせガラス部材に接する第１の層と、第２の合わせガラス部材に接する第２の層とである。上記中間膜が第２の層と第１の層と第３の層の３層構造を有する場合には、上記合わせガラスに接する層は、第２の層及び第３の層であり、即ち第１の合わせガラス部材に接する第２の層と、第２の合わせガラス部材に接する第３の層とである。
【００３３】
なお、上記突出部は、合わせガラスの端部において、中間膜が外側に向かって突出した中間膜の凸部である。例えば、中間膜が外側に突出することで、上記凸部が形成される。
【００３４】
上記第１の光照射試験における上記工程のサイクル数を、４サイクルから、７サイクルにのみ変更した光照射試験を、第２の光照射試験とする。本発明に係る合わせガラスにおいて、下記の第２の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量を、７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量とする。本発明に係る合わせガラスにおいて、下記の第２の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量を、７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量とする。本発明に係る合わせガラスにおいて、７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量の、７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量に対する比（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量）が、０．７を超えることが好ましい。この場合には、合わせガラスの端部で中間膜における突出部の発生をより一層抑制し、合わせガラスの外観をより一層良好に保つことができる。
【００３５】
第２の光の照射試験：上記合わせガラスに、キセノン光を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した後、上記合わせガラスを深さ１５ｃｍの水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥する工程を行う。上記工程を１サイクルとして、上記工程を７サイクル行う。キセノン光の照射時に、放射照度は１８０Ｗ／ｍ２であり、放射照度測定波長は３００〜４００ｎｍであり、インナーフィルタは石英、及びアウターフィルタは石英：＃２７５（カットオフ２７５ｎｍ）である。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の可視光線透過率が同じである場合に、上記第１の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材のうち可視光線透過率が異なる場合に、可視光線透過率が高い方の合わせガラス部材側からキセノン光を照射する。
【００３６】
合わせガラスの端部における突出部の発生の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つ観点からは、上記比（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量）は、好ましくは０．６以上、より好ましくは０．７以上である。
【００３７】
上記第１の光照射試験での上記比（距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量）が上記下限以上であれば、上記第１の光照射試験後の合わせガラスの端部における突出部の発生の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。上記第１の光照射試験での上記比（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量）が上記下限以上であれば、上記第２の光照射試験後の合わせガラスの端部における突出部の発生の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。上記第１の光照射試験での上記比（距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量）を制御することで、上記第１の光照射条件よりも過酷な条件でも、合わせガラスの端部における突出部の発生の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。
【００３８】
合わせガラスの端部における突出部の発生の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つ観点からは、上記比（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量）は、好ましくは０．７を超え、より好ましくは０．８以上である。４サイクル試験前及び７サイクル試験前は、０サイクル時である。
【００３９】
上記第１の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量を、４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量とする。上記第１の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量を、４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量とする。上記４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量の上記４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量に対する比を、比（（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））と記載する。上記比（（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））は、好ましくは１．５以下である。上記比（（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））を満足すると、合わせガラスの端部における突出部の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。
【００４０】
上記第２の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量を、７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量とする。上記第２の光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量／数平均分子量を、７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量とする。上記７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量の上記７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量に対する比を、比（（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））と記載する。上記比（（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））は、好ましくは１．４以下である。上記比（（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））を満足すると、合わせガラスの端部における突出部の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。
【００４１】
上記光の照射試験後の上記合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置での上記中間膜の上記合わせガラス部材に接する層中の上記熱可塑性樹脂の重量平均分子量は好ましくは１０００００以上、より好ましくは３０００００以上、好ましくは１０００００００以下、より好ましくは５００００００以下である。上記重量平均分子量が上記好ましい下限以上であると、中間膜の強度が高くなる。上記重量平均分子量が上記上限以下であると、中間膜の強度が過度に高くなりにくい。
【００４２】
合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置の中間膜の上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を測定する際には、合わせガラスの端部から内側に向かって距離２ｍｍの位置を中央線とする幅１ｍｍの短冊片が用いられる。合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置の中間膜の上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を測定する際には、合わせガラスの端部から内側に向かって距離１ｍｍの位置を中央線とする幅１ｍｍの短冊片が用いられる。合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置の中間膜の上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を測定する際には、合わせガラスの端部から内側に向かって距離７０ｍｍの位置を中央線とする幅１ｍｍの短冊片が用いられる。
【００４３】
上記重量平均分子量及び上記数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を示す。例えば、ポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を測定するために、分子量既知のポリスチレン標準試料のＧＰＣ測定を行う。ポリスチレン標準試料（昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＭ−１０５」）として、重量平均分子量１，２７０、３，１８０、６，９４０、２１，８００、５２，５００、１３９，０００、３３３，０００、６０９，０００、１，３５０，０００、２，７００，０００、３，９００，０００の１１試料を用いる。それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して分子量をプロットし得られる近似直線を検量線として使用する。恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した中間膜を用いる。多層の中間膜の場合には、例えば、恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した多層中間膜から表面層（上記第２，第３の層）と中間層（上記第１の層）とを剥離し、剥離された第１の層（中間層）をＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）に溶解させ、０．１重量％の溶液を調製する。得られた溶液をＧＰＣ装置により分析し、重量平均分子量及び数平均分子量を測定できる。ＧＰＣ装置として、ＧＰＣ装置（Ｓｈｏｄｅｘ社製  ＧＰＣ  １０１  「Ｄｉｔｅｃｔｏｒ：ＲＩ−７１Ｓ、カラム：ＧＰＣ  ＬＦ−Ｇ（Ｓｈｏｄｅｘ社製）１本とＧＰＣ  ＬＦ−８０４（Ｓｈｏｄｅｘ社製）２本を直列で接続」）を用いる。移動層１０ｍＭ  ＬｉＢｒを加えたＮ−メチルピロリドン、流速０．５ｍｌ／分、カラム温度４０℃、サンプル溶解濃度：０．２重量％、インジェクション量：１００μｌで上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を分析できる。
【００４４】
上記合わせガラスの端部において、上記中間膜の側面が露出している部分が存在していてもよい。中間膜の側面が露出していても、本発明では、合わせガラスの端部における突出部の発生を抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。なお、上記合わせガラスの端部において、上記中間膜の側面が露出していない部分が存在していてもよい。
【００４５】
上記中間膜が、ガラス転移温度が１０℃以下でありかつ熱可塑性樹脂を含む層を有するか、又は、着色しておりかつ熱可塑性樹脂を含む層を有することが好ましく、ガラス転移温度が１０℃以下でありかつ熱可塑性樹脂を含む層を有することがより好ましい。これらの層は、通常、突出部が生じやすい傾向があるものの、例えば熱可塑性樹脂の選択や中間膜の端部の状態の制御により本発明の構成を満足することによって、突出部を生じ難くし、合わせガラスの端部における突出部の発生を抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができる。
【００４６】
上記ガラス転移温度は以下のようにして測定される。
【００４７】
得られた中間膜を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月以上保管した後に、中間膜が多層の場合は第１の層及び第３の層を剥がすことによって単離し、プレス成型機でプレス成型した測定対象物について、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて測定を行う。なお、中間膜が単層の場合は直径８ｍｍに切断し、測定を行う。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から−１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行う。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とする。
【００４８】
上記着色している層は、例えば着色剤を含む。上記着色している層の可視光線透過率は、例えば、８０％以下であり、７０％未満であってもよい。
【００４９】
合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは９０％以上である。
【００５０】
上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０〜７８０ｎｍにて測定される。上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。
【００５１】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００５２】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラスを模式的に示す断面図である。
【００５３】
図１に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【００５４】
中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【００５５】
中間膜１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で並んで配置された多層構造を有する。中間膜１では、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で並んで積層されている。
【００５６】
第２の層３の第１の層２側とは反対側の外側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の外側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
【００５７】
なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００５８】
中間膜１は、熱可塑性樹脂を含む。第１の層２は、熱可塑性樹脂を含む。第２の層３は、熱可塑性樹脂を含む。第３の層４は、熱可塑性樹脂を含む。
【００５９】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラスを模式的に示す断面図である。
【００６０】
図２に示す合わせガラス４１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜３１とを備える。中間膜３１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜３１の第１の表面３１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜３１の第１の表面３１ａとは反対の第２の表面３１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【００６１】
中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、熱可塑性樹脂を含む。
【００６２】
上記中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。上記中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。上記中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。上記中間膜は、第１の層のみを備える１層の構造を有する中間膜（単層の中間膜）であってもよく、第１の層と他の層とを備える２層以上の構造を有する中間膜（多層の中間膜）であってもよい。
【００６３】
以下、上記中間膜を構成する上記第１の層（単層の中間膜を含む）、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００６４】
（熱可塑性樹脂）
中間膜は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（０）と記載することがある）を含む。中間膜は、熱可塑性樹脂（０）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（０）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂（１）は、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（０）、上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（０）、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６５】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びシクロオレフィン樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００６６】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。
【００６７】
合わせガラスの端部における突出部の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つ観点からは、上記中間膜は、ポリビニルブチラール樹脂又はアイオノマー樹脂を含むことが好ましい。合わせガラスの端部における突出部の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つ観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。合わせガラスの端部における突出部の発生を効果的に抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つ観点からは、上記アイオノマー樹脂は、ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂であることが好ましい。
【００６８】
上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂は、アイオノマー化されたポリビニルアセタール樹脂である。上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂は、酸基が導入されたポリビニルアセタールを含むことが好ましい。
【００６９】
上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂は、例えば−ＣＨ２−ＣＨ−基を主鎖に有する。上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂は、ポリビニルアセタール骨格を有する。上記ポリビニルアセタール骨格が、−ＣＨ２−ＣＨ−基を主鎖に有する。−ＣＨ２−ＣＨ−基における「−ＣＨ−」部分の炭素原子には、１つの他の基が結合している。上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂では、主鎖において、−ＣＨ２−ＣＨ−基が連続していることが好ましい。
【００７０】
上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂を得る際の中和には、金属が用いられる。低温での耐衝撃性及び自己修復性を効果的に高める観点からは、上記金属は、Ｎａ、Ｌｉ、Ｋ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ又はＭｎであることが好ましい。上記金属は、特にＮａを含有することが好ましい。
【００７１】
上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂の製造方法としては、以下の方法等が挙げられる。ポリ酢酸ビニルと、イオン性官能基になり得る基を有するモノマーとを共重合させ、けん化し、アルデヒドによりアセタール化した後、アイオノマー化する方法。ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）を、イオン性官能基になり得る基を有するアルデヒドによりアセタール化した後、アイオノマー化する方法。ポリビニルアセタールを、イオン性官能基になり得る基を有するアルデヒドによりアセタール化した後、アイオノマー化する方法。
【００７２】
アイオノマー化の方法としては、溶液中に、金属含有化合物を添加する方法、並びに、混練中に、金属含有化合物を添加する方法等が挙げられる。上記金属含有化合物は、溶液の状態で添加されてもよい。
【００７３】
上記イオン性官能基は、カルボキシル基、カルボキシル基の塩基、スルホン酸基、スルホン酸基の塩基、スルフィン酸基、スルフィン酸基の塩基、スルフェン酸基、スルフェン酸基の塩基、リン酸基、リン酸基の塩基、ホスホン酸基、ホスホン酸基の塩基、アミノ基、又はアミノ基の塩基であることが好ましい。これらの基については、アイオノマー化の効果が効果的に発現し、本発明の効果が効果的に発現する。
【００７４】
低温での耐衝撃性及び自己修復性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタールアイオノマー樹脂のイオン性官能基の含有率は好ましくは２０モル％以下、より好ましくは１０モル％以下、更に好ましくは５モル％以下である。
【００７５】
上記イオン性官能基の含有率は、樹脂中のイオン性官能基になり得る基、及び、イオン性官能基の金属塩を構成しているイオン性官能基の割合の和を意味する。上記イオン性官能基の含有率は、ＮＭＲ等を用いて測定することができる。例えば、カーボンＮＭＲでイオン性官能基に由来するピーク（カルボキシル基では４５ｐｐｍ付近に現れる）と、３０ｐｐｍ付近に現れる主鎖に由来するピークとの積分値から算出することができる。
【００７６】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００７７】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００７８】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【００７９】
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（０）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６．５モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８３】
遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。
【００８４】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００８５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（０）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００８６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。
【００８７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００８８】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００８９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（０）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９２】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【００９３】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００９４】
（可塑剤）
中間膜の接着力をより一層高める観点からは、本発明に係る中間膜は、可塑剤（以下、可塑剤（０）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、中間膜（各層）は、可塑剤を含むことが特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂を含む層は、可塑剤を含むことが好ましい。
【００９５】
上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９６】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００９７】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００９８】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００９９】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１００】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１０１】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１０２】
【化１】
2018198677.tif 000003
【０１０３】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【０１０４】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【０１０５】
上記中間膜における上記熱可塑性樹脂（０）１００重量部に対する上記可塑剤（０）の含有量を、含有量（０）とする。上記含有量（０）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは６０重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（０）が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（０）が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【０１０６】
上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１０７】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、より一層好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部以上である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、特に好ましくは３２重量部以下、最も好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１０８】
合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
【０１０９】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
【０１１０】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１１】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１１２】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１３】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１１４】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１１５】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１１６】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１１７】
上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１１８】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１９】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１２０】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１２１】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１２２】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１２３】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１２４】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１２５】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１２６】
上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の各含有量（特に酸化タングステン粒子の含有量）は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の各含有量（特に酸化タングステン粒子の含有量）は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１２７】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２８】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１２９】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１３０】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１３１】
上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１３２】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３３】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１３４】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１３５】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１３６】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１３７】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１３８】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１３９】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１４０】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１４１】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１４２】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１４３】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１４４】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１４５】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１４６】
上記中間膜１００重量％中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベンゾトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベントトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１４７】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４８】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１４９】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１５０】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５１】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５２】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１５３】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．０３重量％以上であることが好ましく、０．１重量％以上であることがより好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１５４】
（光安定剤）
上記中間膜は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、光安定剤を含むことが好ましい。光安定剤の使用により、中間膜が長期間使用されたり、太陽光に晒されたりしても、変色がより一層抑えられ、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記光安定剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５５】
変色をより一層抑える観点からは、上記光安定剤は、ヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。
【０１５６】
上記ヒンダードアミン光安定剤としては、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基、アルコキシ基又は水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤等が挙げられる。変色をより一層抑える観点からは、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤が好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。
【０１５７】
上記ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５」及び「Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２ＳＦ」、及びＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ  ＬＡ−５２」等が挙げられる。
【０１５８】
上記ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＸＴ−８５０ＦＦ」及び「ＴｉｎｕｖｉｎＸＴ−８５５ＦＦ」、及びＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ  ＬＡ−８１」等が挙げられる。
【０１５９】
上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７７０ＤＦ」、及びクラリアント社製「Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｎ２４」等が挙げられる。
【０１６０】
変色をより一層抑える観点からは、上記光安定剤の分子量は好ましくは２０００以下、より好ましくは１０００以下、更に好ましくは７００以下である。
【０１６１】
上記中間膜１００重量％中又は光安定剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記光安定剤の含有量は好ましくは０．００２５重量％以上、より好ましくは０．０２５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。上記光安定剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、変色が効果的に抑えられる。
【０１６２】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６３】
（中間膜の他の詳細）
上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上であり、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下である。中間膜が長さ方向と幅方向とを有する場合には、一端と他端との距離は、中間膜の長さ方向の距離である。中間膜が正方形の平面形状を有する場合には、一端と他端との距離は、対向し合う一端と他端との距離である。
【０１６４】
２層以上の構造又は３層以上の構造を有する中間膜である場合に、合わせガラスの遮音性能をより一層良好にする観点からは、上記第１の層のガラス転移温度は好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下、更に好ましくは１０℃以下である。上記第１の層のガラス転移温度は、好ましくは−１５℃以上である。
【０１６５】
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１６６】
中間膜の厚みをＴとする。多層の中間膜の場合に、合わせガラスの端部において突出部をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの透明性の低下をより一層抑える観点からは、上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．３７５Ｔ以下、より好ましくは０．２５Ｔ以下である。
【０１６７】
合わせガラスの端部において突出部をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの透明性の低下をより一層抑える観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【０１６８】
合わせガラスの端部において突出部をより一層生じ難くする観点からは、中間膜が上記第２の層と上記第３の層とを備える場合に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【０１６９】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【０１７０】
上記中間膜の製造方法は特に限定されない。上記中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。上記中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１７１】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７２】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１７３】
（合わせガラスの他の詳細）
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方が、ガラス板であることが好ましい。
【０１７４】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１７５】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１７６】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１７７】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス又はバックライト用ガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。上記中間膜は、自動車において、サイドガラスとして用いられ、上記サイドガラスの一部が、直接屋外に曝されるように用いられてもよい。このような用途に、本発明に係る合わせガラスは有利に用いられる。
【０１７８】
本発明では、合わせガラスの端部における突出部の発生を抑制し、合わせガラスの外観を良好に保つことができるので、上記合わせガラスは、自動車において、サイドガラス、ルーフガラス又はバックライト用ガラスとして用いられる。サイドガラスは視認されやすい。ルーフガラスは太陽光等によって変質しやすい。バックライト用ガラスは、バックライトによって外観欠点が視認されやすい。本発明に係る合わせガラスをサイドガラス、ルーフガラス又はバックライト用ガラスとして用いることで、良好な外観を達成し、変質を抑えることができる。上記合わせガラスは、自動車において、ウインドシールド用ガラスとして用いられる合わせガラスであり、上記中間膜と車外側の合わせガラス部材との接着面に黒色塗装が施されていないことが好ましい。
【０１７９】
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれらの実施例のみに限定されない。
【０１８０】
以下の実施例及び比較例で用いたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０１８１】
（ポリビニルアセタール樹脂（１））
ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１モル％、水酸基の含有率３１モル％、重量平均分子量１５０，０００のポリビニルブチラール樹脂
【０１８２】
（ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ））
ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１％、水酸基の含有率３１モル％、重量平均分子量６８，０００のポリビニルブチラール樹脂
【０１８３】
（比較例１）
中間膜を形成するための組成物の作製：
【０１８４】
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、中間膜を形成するための組成物を得た。
【０１８５】
ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部
可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１８６】
中間膜の作製：
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出することにより、単層の中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【０１８７】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜を、縦８ｃｍ×横８ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦８ｃｍ×横７ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、クリアガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
【０１８８】
（実施例１）
端部に光安定剤含有シートを用いた中間膜の例：  
比較例１の中間膜の外周縁の５ｍｍの領域の厚み方向の一方の表面に、光安定剤（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５」）を含む光安定剤含有シートを積層して、中間膜を得た。得られた中間膜を用いたこと以外は比較例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０１８９】
（実施例２）
端部を電子線架橋処理した中間膜の例：
比較例１の合わせガラスの端部に、電子線架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部を電子線架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０１９０】
（実施例３）
端部を紫外線架橋処理した中間膜の例：
比較例１の合わせガラスの端部に、紫外線架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部を紫外線架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０１９１】
（実施例４）
端部を熱架橋処理した中間膜の例：
比較例１の合わせガラスの端部に、熱架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部を熱架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０１９２】
（実施例５）
端部をカルボジイミド架橋処理した中間膜の例：
比較例１の合わせガラスの端部に、カルボジイミド架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をカルボジイミド架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０１９３】
（実施例６）
端部をシランカップリング架橋処理した中間膜の例：
比較例１の合わせガラスの端部に、シランカップリング架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をシランカップリング架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０１９４】
（実施例７）
端部をイソシアネート架橋処理した中間膜の例：
比較例１の合わせガラスの端部に、イソシアネート架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をイソシアネート架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０１９５】
（実施例８）
端部をホウ素架橋処理した中間膜の例：
比較例１の合わせガラスの端部に、ホウ素架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をホウ素架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０１９６】
（比較例２）
第１の層を形成するための組成物の作製：
【０１９７】
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０１９８】
ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）１００重量部
可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１９９】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
【０２００】
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を形成するための組成物を得た。
【０２０１】
ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部
可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０２０２】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出した。第２の層（厚み３３０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３３０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。
【０２０３】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜を、縦８ｃｍ×横８ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦８１１ｃｍ×横７ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、クリアガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
【０２０４】
（実施例９）
端部に光安定剤含有シートを用いた中間膜の例：  
比較例２の中間膜の外周縁の５ｍｍの領域の厚み方向の一方の表面に、光安定剤（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５」）を含む光安定剤含有シートを積層して、中間膜を得た。得られた中間膜を用いたこと以外は比較例２と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２０５】
（実施例１０）
端部を電子線架橋処理した中間膜の例：
比較例２の合わせガラスの端部に、電子線架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部を電子線架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０２０６】
（実施例１１）
端部を紫外線架橋処理した中間膜の例：
比較例２の合わせガラスの端部に、紫外線架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部を紫外線架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０２０７】
（実施例１２）
端部を熱架橋処理した中間膜の例：
比較例２の合わせガラスの端部に、熱架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部を熱架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０２０８】
（実施例１３）
端部をカルボジイミド架橋処理した中間膜の例：
比較例２の合わせガラスの端部に、カルボジイミド架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をカルボジイミド架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０２０９】
（実施例１４）
端部をシランカップリング架橋処理した中間膜の例：
比較例２の合わせガラスの端部に、シランカップリング架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をシランカップリング架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０２１０】
（実施例１５）
端部をイソシアネート架橋処理した中間膜の例：
比較例２の合わせガラスの端部に、イソシアネート架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をイソシアネート架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０２１１】
（実施例１６）
端部をホウ素架橋処理した中間膜の例：
比較例２の合わせガラスの端部に、ホウ素架橋剤を含む液を浸みこませて、中間膜の端部をホウ素架橋処理して、合わせガラスを得た。
【０２１２】
（評価）
（１−１）第１の光の照射試験後の合わせガラスの作製
光の照射試験はスガ試験機社製、ＳＸ−７５を用いて行った。得られた合わせガラス（光の照射試験前の合わせガラス）は合わせガラスの一方の端部が露出するようにサンプル固定具に固定した。固定された合わせガラスの表面の一方から、放射照度１８０Ｗ／ｍ２（放射照度測定波長３００〜４００ｎｍ）のキセノン光１８０Ｗ／ｍ２を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射した。その後、上記合わせガラスを深さ１５ｃｍの水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥した。この工程を１サイクルとして、この工程を４サイクル行った。第１の光の照射試験後の合わせガラスを得た。
【０２１３】
（１−２）第２の光の照射試験後の合わせガラスの作製
上記第１の光照射試験における上記工程のサイクル数を、４サイクルから、７サイクルにのみ変更した第２の光照射試験後の合わせガラスを得た。
【０２１４】
（２）比（（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量）／（４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量））、及び、比（（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量）／（７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量））
【０２１５】
上記（１−１）及び（１−２）にて得られた第１，２の光の照射試験後の合わせガラスを用意した。
【０２１６】
上記第１の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって距離２ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量を測定した。また、上記第１の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側（縦方向内側）に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量を測定した。比（（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量）／（４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量））を求めた。
【０２１７】
上記第２の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって距離１ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量を測定した。また、上記第２の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側（縦方向内側）に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量を測定した。比（（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量）／（７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量））を求めた。
【０２１８】
（３）比（（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））、及び、比（（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））
【０２１９】
上記（１−１）及び（１−２）にて得られた第１，２の光の照射試験後の合わせガラスを用意した。
【０２２０】
上記第１の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって距離２ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量及び数平均分子量を測定した。また、上記第１の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量及び数平均分子量を測定した。比（（４サイクル試験後の距離２ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（４サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））を求めた。
【０２２１】
上記第２の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって距離１ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量及び数平均分子量を測定した。また、上記第２の光の照射試験後の合わせガラスの露出部端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって距離７０ｍｍの位置での上記中間膜のクリアガラスに接する層（第１の層、又は、第２，第３の層）中のポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量及び数平均分子量を測定した。比（（７サイクル試験後の距離１ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量）／（７サイクル試験後の距離７０ｍｍの位置での重量平均分子量／数平均分子量））を求めた。
【０２２２】
上記重量平均分子量及び上記数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を示す。ポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を測定するために、分子量既知のポリスチレン標準試料のＧＰＣ測定を行った。ポリスチレン標準試料（昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＭ−１０５」）として、重量平均分子量１，２７０、３，１８０、６，９４０、２１，８００、５２，５００、１３９，０００、３３３，０００、６０９，０００、１，３５０，０００、２，７００，０００、３，９００，０００の１１試料を用いた。それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して分子量をプロットし得られる近似直線を検量線として使用した。恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した中間膜を用いた。多層の中間膜の場合には、例えば、恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した多層中間膜から表面層（上記第２，第３の層）と中間層（上記第１の層）とを剥離し、剥離された第１の層（中間層）をＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）に溶解させ、０．１重量％の溶液を調製した。得られた溶液をＧＰＣ装置により分析し、重量平均分子量及び数平均分子量を測定した。ＧＰＣ装置として、ＧＰＣ装置（Ｓｈｏｄｅｘ製  ＧＰＣ  １０１  「Ｄｉｔｅｃｔｏｒ：ＲＩ−７１Ｓ、カラム：ＧＰＣ  ＬＦ−Ｇ（Ｓｈｏｄｅｘ社製）１本とＧＰＣ  ＬＦ−８０４（Ｓｈｏｄｅｘ社製）２本を直列で接続」）を用いた。移動層１０ｍＭ  ＬｉＢｒを加えたＮ−メチルピロリドン、流速０．５ｍｌ／分、カラム温度４０℃、サンプル溶解濃度：０．２重量％、インジェクション量：１００μｌで上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を分析した。
【０２２３】
（４）第１，第２の光の照射試験後の合わせガラスの端部での中間膜における突出部の発生しやすさ
上記（１−１）にて得られた第１の光の照射試験後の合わせガラスを用意した。この第１の光の照射試験後の合わせガラスでは、以下の工程が４サイクル行われている。
【０２２４】
工程：
得られた合わせガラス（光の照射試験前の合わせガラス）の一方側から、キセノン光１８０Ｗ／ｍ２を、ブラックパネル温度８３℃、槽内温度５０℃及び湿度５０％ＲＨで１４４時間照射する。その後、上記合わせガラスを深さ１５ｃｍの水槽を用いて８０℃の純水に２４時間浸漬し、２３℃湿度５０％の環境にて４時間乾燥する。
【０２２５】
上記工程を７サイクルまで増やして、７サイクルまでに突出部が発生するか否かを観察した。突出部が発生したサイクル数から、合わせガラスの端部での中間膜における突出部の発生しやすさを以下の基準で判定した。
【０２２６】
［合わせガラスの端部での中間膜における突出部の発生しやすさの判定基準］
○○：７サイクル後に、合わせガラスの端部において中間膜に突出部が発生していない
○：４サイクル後に、合わせガラスの端部において中間膜に突出部が発生していないが、５サイクル又は６サイクル後に、合わせガラスの端部において中間膜に突出部が発生している
×：４サイクル後に、合わせガラスの端部において中間膜に突出部が発生している
【０２２７】
詳細及び結果を下記の表１，２に示す。
【０２２８】
【表１】
2018198677.tif 000004
【０２２９】
【表２】
2018198677.tif 000005
【符号の説明】
【０２３０】
１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…中間膜
３１ａ…第１の表面
３１ｂ…第２の表面
４１…合わせガラス
【図１】
2018198677.tif 000006
【図２】
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【国際調査報告】
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