(57)【要約】  １０℃〜３０℃の温度領域中の少なくとも１５℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層を備え、前記硬化物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であり、前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層のガラス転移温度が−１０℃以上０℃以下であり、前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層のガラス転移温度でのｔａｎδが２．５以上であり、前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’が３．０×１０４Ｐａ以上５．０×１０６Ｐａ以下である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
前記中間膜は、樹脂層を備え、
前記樹脂層のガラス転移温度が−１０℃以上０℃以下であり、前記樹脂層のガラス転移温度でのｔａｎδが２．５以上であり、
前記樹脂層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’が３．０×１０４Ｐａ以上５．０×１０６Ｐａ以下である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記樹脂層が、硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であり、
前記硬化物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記硬化物が、光硬化性化合物を硬化させた硬化物である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
前記中間膜は、樹脂層を備え、
前記樹脂層が、硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であり、
前記硬化物が、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物であり、
前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層のガラス転移温度が−１０℃以上０℃以下であり、前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層のガラス転移温度でのｔａｎδが２．５以上であり、
前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’が３．０×１０４Ｐａ以上２．０×１０６Ｐａ以下である、合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記樹脂層が、可塑剤を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記樹脂層は、前記中間膜における表面層ではない層である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層を備える、請求項２〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリエステル樹脂を含む層を備える、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリビニルアセタール樹脂を含む層を備える、請求項２〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリエステル樹脂を含む層と、ポリビニルアセタール樹脂を含む層とを備える、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層中の前記硬化物１００重量部又は前記ポリオレフィン樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、前記ポリビニルアセタール樹脂を含む層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも少ない、請求項９又は１０に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂から選ばれる少なくとも１種類の樹脂（ａ１）を含む組成物（Ａ）により形成された遮音層を備える中間膜が開示されている。上記組成物を厚さ０．８ｍｍに成形したシートの動的粘弾性を周波数０．３Ｈｚ及び引張モードで測定した際に得られるｔａｎδは、温度ＴＡ（℃）に極大値を有する。上記動的粘弾性の測定において、ＴＡ（℃）は、−５０〜５０℃の範囲内であり、ＴＡ（℃）におけるｔａｎδは２．５以上である。【０００４】
特許文献１では、上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール、ポリビニルアルコール、ポリウレタン、ポリカルボン酸ビニル、オレフィン−カルボン酸ビニル共重合体、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエラストマー、スチレン−ジエンブロック共重合体、及び塩素化ポリオレフィンが挙げられている。上記熱硬化性樹脂としては、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、ウレタン系樹脂、メラミン樹脂、及び不飽和ポリエステル系樹脂が挙げられている。【０００５】
また、特許文献１では、上記の中間膜の遮音性が高くなることが記載されている。特許文献１の実施例では、０℃、５℃、１０℃、１５℃、２０℃、２５℃、３０℃、３５℃及び４０℃の温度での音響透過損失の測定結果として、音響透過損失の平均値が最も大きい温度と、音響透過損失の平均値が最も大きい温度における音響透過損失（複数の周波数での平均値）とが記載されている。【０００６】
下記の特許文献２には、ＰＶＢ／ＰＥＴ／アクリレート／ＰＥＴ／ＰＶＢの構造を有するフィルム（中間膜）が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】ＷＯ２０１７／１７０２５９Ａ１
【特許文献２】特開平１０−１７７３９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
中間膜を用いた合わせガラスは、様々な温度環境で用いられる。従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができないことがある。特定の１つの温度における遮音性が高い合わせガラスであっても、その温度とは異なる温度で合わせガラスが用いられると、遮音性が低くなることがある。【０００９】
また、特許文献１では、上記の中間膜の遮音性が高くなることが記載されている。しかしながら、特許文献１では、０℃、５℃、１０℃、１５℃、２０℃、２５℃、３０℃、３５℃及び４０℃の温度での音響透過損失が評価されている一方で、複数の各温度の全てにおける音響透過損失の結果は記載されていない。特許文献１では、広い温度範囲に渡り遮音性が高くなることは実施例により示されていない。【００１０】
本発明の目的は、１０℃〜３０℃の温度領域中の少なくとも１５℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の広い局面によれば、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、樹脂層を備え、前記樹脂層のガラス転移温度が−１０℃以上０℃以下であり、前記樹脂層のガラス転移温度でのｔａｎδが２．５以上であり、前記樹脂層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’が３．０×１０４Ｐａ以上５．０×１０６Ｐａ以下である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。【００１２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層が、硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であり、前記硬化物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である。前記樹脂層が、硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であり、前記硬化物が、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。【００１３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記硬化物が、光硬化性化合物を硬化させた硬化物である。【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層が、可塑剤を含む。【００１５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層は、前記中間膜における表面層ではない層である。【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層を備える。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリエステル樹脂を含む層を備える。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリビニルアセタール樹脂を含む層を備える。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記硬化物及び前記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリエステル樹脂を含む層と、ポリビニルアセタール樹脂を含む層とを備える。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層中の前記硬化物１００重量部又は前記ポリオレフィン樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量は、前記ポリビニルアセタール樹脂を含む層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも少ない。【００２１】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、樹脂層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記樹脂層のガラス転移温度が−１０℃以上０℃以下であり、上記樹脂層のガラス転移温度でのｔａｎδが２．５以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記樹脂層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’が３．０×１０４Ｐａ以上５．０×１０６Ｐａ以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、１０℃〜３０℃の温度領域中の少なくとも１５℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２５】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、２層以上の構造を有する。
【００２６】
本発明に係る中間膜は、樹脂層を備える。該樹脂層中の樹脂の種類は、特に限定されない。該樹脂層中の樹脂として、好ましい樹脂は後に説明する。
【００２７】
本発明に係る中間膜では、上記樹脂層のガラス転移温度が−１０℃以上０℃以下であり、上記樹脂層のガラス転移温度でのｔａｎδが２．５以上である。本発明に係る中間膜は、上記樹脂層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’が３．０×１０４Ｐａ以上５．０×１０６Ｐａ以下である。
【００２８】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、１０℃〜３０℃の温度領域中の少なくとも１５℃の広い温度範囲に渡り、遮音性を高めることができる。例えば、１０℃〜２５℃の温度領域中や１５℃〜３０℃の温度領域中に渡り、遮音性を高めることができる。さらに、本発明に係る中間膜では、１０℃〜３０℃の温度領域中全体に渡り、遮音性を高めることもできる。従って、中間膜を用いた合わせガラスが様々な温度環境で用いられても、高い遮音性を発揮することができる。
【００２９】
広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂層のガラス転移温度は、好ましくは−７℃以上である。広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂層のガラス転移温度は、好ましくは−２℃以下である。
【００３０】
広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂層のガラス転移温度でのｔａｎδは、好ましくは２．８以上、より好ましくは３．０以上である。上記ガラス転移温度でのｔａｎδの上限は限定されない。上記ｔａｎδは６．０以下であってもよい。
【００３１】
広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’は、好ましくは５．０×１０４Ｐａ以上、より好ましくは１．０×１０５Ｐａ以上である。広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂層の−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’は、好ましくは３．０×１０６以下、より好ましくは１．０×１０６以下、更に好ましくは９．０×１０５Ｐａ以下である。
【００３２】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層が、硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることが好ましい。上記樹脂層は、硬化物を含む層であってもよく、ポリオレフィン樹脂を含む層であってもよい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記硬化物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であることが好ましい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記硬化物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物であることが好ましい。遮音性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層（以下、樹脂を含む層と記載することがある）を備えていてもよい。
【００３３】
本発明に係る中間膜では、硬化性化合物が、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物であってもよく、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であってもよい。また、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物は、光硬化性化合物であってもよく、湿気硬化性化合物であってもよく、光硬化性化合物及び湿気硬化性化合物の双方とは異なる硬化性化合物であってもよい。一般的に、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有するので、光の照射により硬化する。
【００３４】
上記ガラス転移温度、上記ｔａｎδ、及び上記貯蔵弾性率Ｇ’は、粘弾性測定により測定される。上記粘弾性測定は、具体的には、以下のようにして測定される。
【００３５】
試験片を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管する。次いで、ＴＡインスツルメント社製の粘弾性測定装置「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する。治具として直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、せん断モード、３℃／分の降温速度で１００℃から−２０℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定する。
【００３６】
中間膜自体を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。この場合に、測定結果から、上記樹脂層に由来するｔａｎδのピークや、上記樹脂を含む層に由来するｔａｎδのピーク等を読み取ってもよい。２層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。また、合わせガラスの場合は、液体窒素等で合わせガラスを冷却後に合わせガラス部材と中間膜とを剥離し、剥離した中間膜を用いて粘弾性測定を行ってもよい。
【００３７】
また、例えば、上記樹脂層の厚みが０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であれば、上記樹脂層を直接試験片として用いて、粘弾性測定を容易に行うことができる。上記樹脂層の厚みが０．５ｍｍ未満である場合には、上記樹脂層を複数重ねたり、厚みのみを調整した樹脂層を別途作製したりして、厚みが０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下の試験片を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。上記樹脂層の厚みが２ｍｍを超える場合には、上記樹脂層をスライスしたり、厚みのみを調整した樹脂層を別途作製したりして、厚みが０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下の試験片を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。
【００３８】
硬化物を含む層の硬化均一性を高め、広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化性化合物は、光硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましい。硬化物を含む層の硬化均一性を高め、広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記硬化物は、（メタ）アクリル重合体であることが好ましい。
【００３９】
広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層（樹脂を含む層）を備えることが好ましい。上記樹脂を含む層に含まれる樹脂は、熱硬化性化合物の硬化物又は熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記樹脂が硬化性化合物の硬化物である場合に、上記硬化性化合物は、熱硬化性化合物であることが好ましい。
【００４０】
広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリエステル樹脂を含む層を備えることが好ましい。広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリエステル樹脂は、ポリエチレンテレフタレートであることが好ましい。特に中間膜が可塑剤を含む場合には、上記ポリエステル樹脂を含む層の使用により、可塑剤の移行が効果的に抑えられる結果、高い遮音性を安定的に発揮することができる。
【００４１】
また、合わせガラス作製時に脱気が不十分である場合に、発泡が発生することがある。発泡を抑制する観点からは、上記中間膜は、上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリエステル樹脂を含む層を備えることが好ましい。発泡をより一層抑制する観点からは、上記ポリエステル樹脂は、ポリエチレンテレフタレートであることが好ましい。上記ポリエステル樹脂を含む層の使用により、空気の拡散が効果的に抑えられる結果、高い発泡抑制性能を発揮することができる。
【００４２】
広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリビニルアセタール樹脂を含む層を備えることが好ましい。
【００４３】
広い温度範囲に渡り遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜は、上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層として、ポリエステル樹脂を含む層と、ポリビニルアセタール樹脂を含む層とを備えることがより好ましい。
【００４４】
本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよく、４層の構造を有していてもよく、４層以上の構造を有していてもよく、５層の構造を有していてもよく、５層以上の構造を有していてもよい。
【００４５】
本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることが好ましい。
【００４６】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよく、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層をさらに備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記樹脂層であることが好ましく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることが好ましい。
【００４７】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、上記第２の層の上記第１の層側とは反対側に配置された第４の層をさらに備えていてもよく、上記第３の層の上記第１の層側とは反対側に配置された第５の層をさらに備えていてもよい。この場合に、上記第１の層、上記第２の層又は上記第３の層が、上記樹脂層であることが好ましく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることが好ましい。上記第１の層が、上記樹脂層であることがより好ましく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることがより好ましい。
【００４８】
遮音性及び中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記樹脂層は、中間膜における表面層であってもよい。遮音性及び中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層は、中間膜における表面層であってもよい。
【００４９】
合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。
【００５０】
上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０〜７８０ｎｍにて測定される。
【００５１】
上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。上記クリアガラスの厚みは、２．０ｍｍであることが好ましい。
【００５２】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００５３】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００５４】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。具体的には、中間膜１１は、３層の構造を有する。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００５５】
中間膜１１では、第１の層１が、上記樹脂層であることが好ましく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることが好ましい。第２の層２が、上記樹脂層であってもよく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であってもよい。第３の層３が、上記樹脂層であってもよく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であってもよい。
【００５６】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層が挙げられる。
【００５７】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００５８】
図２に示す中間膜１１Ａは、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。具体的には、中間膜１１Ａは、５層の構造を有する。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層１Ａと、第２の層２Ａと、第３の層３Ａと、第４の層４Ａと、第５の層５Ａとを備える。第１の層１Ａの第１の表面１ａ側に、第２の層２Ａが配置されており、積層されている。第１の層１Ａの第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３Ａが配置されており、積層されている。第２の層２Ａの第１の層１Ａ側とは反対側に、第４の層４Ａが配置されており、積層されている。第３の層３Ａの第１の層１Ａ側とは反対側に、第５の層５Ａが配置されており、積層されている。第１の層１Ａ、第２の層２Ａ及び第３の層３Ａはそれぞれ、中間層である。第４の層４Ａ及び第５の層５Ａはそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１Ａは、第２の層２Ａと第３の層３Ａとの間に配置されており、挟み込まれている。第１の層１Ａと第２の層２Ａと第３の層３Ａとの積層体は、第４の層４Ａと第５の層５Ａとの間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１Ａは、第４の層４Ａと第２の層２Ａと第１の層１Ａと第３の層３Ａと第５の層５Ａとがこの順で積層された多層構造（第４の層４Ａ／第２の層２Ａ／第１の層１Ａ／第３の層３Ａ／第５の層５Ａ）を有する。
【００５９】
中間膜１１Ａでは、第１の層１Ａ、第２の層２Ａ又は第３の層３Ａが、上記樹脂層であることが好ましく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることが好ましく、第１の層１Ａが、上記樹脂層であることがより好ましく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であることがより好ましい。第４の層４Ａが、上記樹脂層であってもよく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であってもよい。第５の層５Ａが、上記樹脂層であってもよく、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層であってもよい。
【００６０】
なお、第４の層４Ａと第２の層２Ａとの間、第２の層２Ａと第１の層１Ａとの間、第１の層１Ａと第３の層３Ａとの間、及び第３の層３Ａと第５の層５Ａとの間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第４の層４Ａと第２の層２Ａ、第２の層２Ａと第１の層１Ａ、第１の層１Ａと第３の層３Ａ、及び第３の層３Ａと第５の層５Ａとはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層が挙げられる。
【００６１】
以下、本発明に係る中間膜、上記樹脂層、上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層、上記樹脂を含む層、上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層、上記第４の層及び上記第５の層の詳細、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。
【００６２】
（樹脂層及び樹脂を含む層）
上記中間膜は、樹脂層を備える。
【００６３】
上記樹脂層は、樹脂を含む。上記樹脂としては、例えば、硬化樹脂（硬化物）、ポリオレフィン樹脂、酢酸ビニル樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂、ポリエステル樹脂や、これら樹脂を変性した変性樹脂などが挙げられる。上記硬化樹脂は、硬化性化合物を硬化させた硬化物である。上記硬化性化合物としては、光硬化性化合物、湿気硬化性化合物及び熱硬化性化合物等が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。上記光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００６４】
上記中間膜は、上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層を備えることが好ましい。
【００６５】
上記樹脂としては、熱硬化性化合物の硬化物、及び熱可塑性樹脂等が挙げられる。上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリ酢酸ビニル等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。なお、ポリオキシメチレン（又はポリアセタール）樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。
【００６６】
なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。
【００６７】
上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。
【００６８】
上記中間膜における表面層は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜における第２の層及び第３の層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。第４の層／第２の層／第１の層／第３の層／第５の層の構造を有する中間膜における第４の層及び第５の層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
【００６９】
また、第４の層／第２の層／第１の層／第３の層／第５の層の構造を有する中間膜における第２の層及び第３の層はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
【００７０】
光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。
【００７１】
上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記硬化物を含む層における上記硬化物を効果的に形成するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、硬化反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【００７２】
本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステルの使用により、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。
【００７３】
上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３−メチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル−（メタ）アクリレート、２−｛１−［（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ］−２−メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートが好ましい。
【００７４】
上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。
【００７５】
上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基、カルボキシル基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
【００７６】
水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００７７】
アミド基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【００７８】
アミド基又はアミノ基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【００７９】
イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。
【００８０】
カルボキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、アクリル酸、ω−カルボキシーポリカプロラクトンモノアクリレート、２−アクリロイロキシエチルコハク酸等が挙げられる。
【００８１】
上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２−アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。
【００８２】
本発明の効果を効果的に得る観点から、水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、特に、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、又は４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートが好ましい。
【００８３】
上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
【００８４】
本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの含有量は、２０重量％未満であることが好ましい。
【００８５】
上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシプロピルフタレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス［４−（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２−アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。
【００８６】
上記（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。
【００８７】
上記光反応開始剤としては、具体的には、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス（２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）−フェニル）チタニウム、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−２−モルホリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）ブタノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ−ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’−メチル−ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’−テトラ（ｔ−ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−［２−（１−オキソ−２−プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４−ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２−イソプロピルチオキサントン、４−イソプロピルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、２，４−ジクロロチオキサントン、１−クロロ−４−プロポキシチオキサントン、２−（３−ジメチルアミノ−２−ヒドロキシ）−３，４−ジメチル−９Ｈ−チオキサントン−９−オンメソクロリド、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８８】
上記助剤としては、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、４，４’−ジメチルアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、４，４’−ジエチルアミノベンゾフェノン、２−ジメチルアミノエチル安息香酸、４−ジメチルアミノ安息香酸エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸（ｎ−ブトキシ）エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４−ジメチルアミノ安息香酸２−エチルヘキシル、２，４−ジエチルチオキサンソン、２，４−ジイソプロピルチオキサンソン等が挙げられる。上記助剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８９】
上記助剤は、ベンジルジメチルケタール、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンゾイルイソプロピルエーテル、４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、又はトリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートであることが好ましい。
【００９０】
上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光硬化性及び保存安定性がより一層高くなる。
【００９１】
上記硬化物を含む層における上記硬化物を形成するための硬化性化合物が（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物等の光硬化性化合物であるとき、該光硬化性化合物を硬化させるために、紫外線照射装置等の光硬化性装置を用いることが好ましい。上記紫外線照射装置としてはボックスタイプやベルトコンベヤタイプ等が挙げられる。また、上記紫外線照射装置に設置させる紫外線ランプとしては、超高圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、ケミカルランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、ＵＶ−ＬＥＤ等が挙げられる。上記紫外線ランプは、ケミカルランプ、又はＵＶ−ＬＥＤが好ましい。
【００９２】
上記硬化物を得るために上記光硬化性化合物に紫外線を照射する場合には、紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは５００ｍＪ以上、より好ましくは１０００ｍＪ以上、更に好ましくは１５００ｍＪ以上、特に好ましくは２０００ｍＪ以上である。上記紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは２００００ｍＪ以下、より好ましくは１００００ｍＪ以下、更に好ましくは８０００ｍＪ以下である。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記下限以上であると未反応モノマーを減らすことができる。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記上限以下であると樹脂の保存安定性が高くなる。また、上記紫外線照射の照射強度は、好ましくは０．１ｍＷ以上、より好ましくは０．５ｍＷ以上、更に好ましくは１ｍＷ以上、特に好ましくは２ｍＷ以上である。
【００９３】
本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。
【００９４】
上記官能基を有するモノマーとしては、３−メチル−３−ブテン−１−オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。
【００９５】
遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。
【００９６】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００９７】
上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。
【００９８】
中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。
【００９９】
耐貫通性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましい。耐貫通性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。
【０１００】
上記ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート及びポリエチレンナフタレート等が挙げられる。
【０１０１】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。
【０１０２】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【０１０３】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【０１０４】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【０１０５】
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０６】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【０１０７】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１０８】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【０１０９】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１０】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１１１】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【０１１２】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【０１１３】
上記第１の層を形成するための組成物１００重量％中、上記樹脂の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上である。上記樹脂の含有量が上記下限以上であると、本発明の効果をより一層発揮することができる。また、上記樹脂の含有量が上記下限以上であると、樹脂以外の添加剤の量が少なくなるため、添加剤が中間膜の表面にブリードアウトすることを抑制することができる。
【０１１４】
（粘着付与樹脂）
上記中間膜は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記硬化物を含む層は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記樹脂を含む層は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層は、粘着付与樹脂を含むことが好ましい。上記粘着付与樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１５】
上記粘着付与樹脂としては、スチレン樹脂、テルペン樹脂、及びロジン樹脂等が挙げられる。ヘーズを良好に保ちながら、広い温度範囲に渡り遮音性を高める観点からは、上記粘着付与樹脂は、スチレン樹脂であることが好ましい。上記スチレン樹脂は、スチレンのオリゴマーであることが好ましい。上記スチレンのオリゴマーの市販品としては、例えばヤスハラケミカル社製「ＹＳレジンＳＸ１００」等が挙げられる。
【０１１６】
粘着付与樹脂を含む層において、該層に含まれる該粘着付与樹脂を除く樹脂１００重量部に対する粘着付与樹脂の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１５０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。上記粘着付与樹脂の含有量が上記下限以上であると、ヘーズを良好に保ちながら、広い温度範囲に渡り遮音性を高めることができる。
【０１１７】
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層は、可塑剤を含むことが好ましい。上記樹脂を含む層は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、可塑剤を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、各層間の接着力がより一層高くなる傾向がある。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１８】
上記可塑剤としては、パラフィンオイル、安息香酸エステル可塑剤、有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。上記リン酸可塑剤としては、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１１９】
上記パラフィンオイルとしては、ナフテン系のプロセスオイル、白色鉱油、ミネラルオイル、パラフィンワックス及び流動パラフィン等が挙げられる。
【０１２０】
上記パラフィンオイルの市販品としては、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−１００」及び出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」等が挙げられる。
【０１２１】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３−ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１２２】
構造式で示した場合に、上記有機エステル可塑剤としては、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤が挙げられる。
【０１２３】
【化１】
2019151329.tif 000003
【０１２４】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【０１２５】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【０１２６】
上記硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層において、上記硬化物１００重量部又は上記ポリオレフィン樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量を含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２５重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５５重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１２７】
上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層（樹脂を含む層）において、上記樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量を含有量（２）とする。上記含有量（２）は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５５重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１２８】
上記硬化物及び上記ポリオレフィン樹脂の双方とは異なる樹脂を含む層（樹脂を含む層）として、ポリビニルアセタール樹脂を含む層を備える場合に、該ポリビニルアセタール樹脂を含む層中のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量を含有量（２’）する。上記含有量（１）は、上記含有量（２’）よりも少ないことが好ましい。
【０１２９】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記樹脂層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３０】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含んでいてもよい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１３１】
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記樹脂層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３２】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１３３】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１３４】
上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有していてもよく、銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であってもよい。
【０１３５】
上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３６】
上記遮熱粒子として、金属酸化物粒子を用いることができる。上記遮熱粒子として、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）を用いることができる。
【０１３７】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１３８】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。
【０１３９】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４０】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。
【０１４１】
また、上記金属塩Ｍとして、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩を用いることができる。
【０１４２】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１４３】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記硬化物を含む層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４４】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１４５】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１４６】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１４７】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１４８】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１４９】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。
【０１５０】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１５１】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１５２】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１５３】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１５４】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１５５】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１５６】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記樹脂層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記樹脂を含む層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５７】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１５８】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５９】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６０】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１６１】
（他の成分）
上記中間膜、上記樹脂層、上記樹脂を含む層、上記第１，第２，第３，第４，第５の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６２】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１６３】
中間膜の厚みをＴとする。上記樹脂層（硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層等）の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは０．０５Ｔ以上、より好ましくは０．０６Ｔ以上、更に好ましくは０．０７Ｔ以上、好ましくは０．２５Ｔ以下、より好ましくは０．２３Ｔ以下、更に好ましくは０．２Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。
【０１６４】
上記樹脂を含む層の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは０．００５Ｔ以上、より好ましくは０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．０２Ｔ以上、好ましくは０．１７Ｔ以下、より好ましくは０．１５Ｔ以下、より好ましくは０．１３Ｔ以下、より好ましくは０．１Ｔ以下、更に好ましくは０．０８Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。
【０１６５】
上記樹脂層（硬化物又はポリオレフィン樹脂を含む層等）の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは６０μｍ以上、更に好ましくは７０μｍ以上、好ましくは２５０μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下、更に好ましくは１５０μｍ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。
【０１６６】
上記樹脂を含む層の厚み（１層当たりの厚み）は、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１２μｍ以上、更に好ましくは２５μｍ以上、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下、より好ましくは６０μｍ以下、更に好ましくは４５μｍ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。
【０１６７】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【０１６８】
本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１６９】
中間膜の製造効率が優れることから、２つの表面層がある場合に、２つの表面層に同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、２つの表面層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、２つの表面層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７０】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１７１】
（合わせガラス）
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。
【０１７２】
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７３】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１７４】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１７５】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７６】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１７７】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第４の層４の外側の表面４ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第５の層５Ａの外側の表面５ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１７８】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１７９】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１８０】
上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１，第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
【０１８１】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１８２】
上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１８３】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１８４】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１８５】
以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１８６】
以下の材料を用意した。
【０１８７】
なお、ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタール等である場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出される。
【０１８８】
（樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂（１）（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、重合度１７００、水酸基の含有率３０．４モル％、アセチル化度０．９モル％、アセタール化度６８．７モル％）
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、重合度３０００、水酸基の含有率２４．３モル％、アセチル化度１２．５モル％、アセタール化度６３．２モル％）
【０１８９】
（樹脂を含むフィルム（層））
ＰＥＴフィルム（１）（東洋紡社製「東洋紡エステルフィルム  Ｅ５１００」、厚み５０μｍ）
ＰＥＴフィルム（２）（東レ社製「ルミラー  Ｔ６０」、厚み５０μｍ）
【０１９０】
（硬化物及びポリオレフィン樹脂）
脂肪族ポリオレフィン（三井化学社製「アブソートマーＥＰ−１００１」；熱可塑性エラストマー）
【０１９１】
（メタ）アクリル重合体（１）〜（５）：
下記の表１に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込むようにして、厚み１００μｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。ケミカルランプ（ＦＬ２０ＳＢＬ、東芝社製）を用いて、照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させて、（メタ）アクリル重合体（１）〜（５）を得た。
【０１９２】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
パラフィンオイル（出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」）
【０１９３】
（金属塩Ｍ）
Ｍｇ混合物（２−エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
【０１９４】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０１９５】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１９６】
（実施例１）
第１の層の作製：
上記で得られた（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部と可塑剤（３ＧＯ）２５重量部とを含む第１の層（硬化物を含む層、厚み１００μｍ）を用意した。
【０１９７】
第２，第３の層の作製：
第２，第３の層として、ＰＥＴフィルム（１）を用意した。
【０１９８】
第４，第５の層の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第４，第５の層を形成するための組成物を得た。
【０１９９】
ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）３５重量部
得られる第４，第５の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第４，第５の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第４，第５の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２００】
得られた第４，第５の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、第４，第５の層（各厚み３８０μｍ）を得た。
【０２０１】
遮音性評価用の中間膜の作製：
第１の層を第２の層と第３の層とで挟み込んで、３層積層体を得た。この積層体の外側に第４の層及び第５の層を配置して、ロールラミネーター（アコ・ブランズ・ジャパン社製「ＧＤＲＢ３１６  Ａ３」）を用いて、１００℃及び速度設定３でラミネートすることにより、第４の層／第２の層／第１の層／第３の層／第５の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２０２】
遮音性評価用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【０２０３】
発泡試験用の中間膜の作製：
遮音性評価用の中間膜と同様にして、３層積層体を得た。次に、３層積層体と第４の層と第５の層とを縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断した。切断された第４の層及び第５の層において、第４の層及び第５の層の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって８ｃｍの位置と、第４の層及び第５の層の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって５ｃｍの位置との交点４箇所に、直径６ｍｍの貫通孔を作製した。なお、第４の層及び第５の層の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。得られた中間膜は温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。
【０２０４】
発泡試験用の合わせガラスの作製：
遮音性評価用の中間膜と同様にして、３層積層体を得た。得られた３層積層体の外側に第４の層及び第５の層を積層し、第４の層／第２の層／第１の層／第３の層／第５の層の構造を有する中間膜を得た。この中間膜を透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁を、熱融着により端部から幅２ｃｍをシール剤により封止することにより、エンボスに残留した空気及び貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体をオートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、２０分間圧着することで、残留した空気を中間膜中に溶かし込み、発泡試験に用いる合わせガラスを得た。
【０２０５】
（実施例２，３）
配合成分の種類及び配合量を下記の表２に示すように設定したこと、かつ厚みを下記の表２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、第４，第５の層には、実施例１と同様の種類及び配合量で、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を配合した（表２では省略）。
【０２０６】
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２０７】
（実施例４）
第１の層の作製：
上記で得られた（メタ）アクリル重合体（２）（硬化物を含む層、厚み１００μｍ）を用意した。
【０２０８】
第２，第３の層の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２０９】
ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）３５重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２１０】
遮音性評価用の中間膜の作製：
第１の層の外側に第２の層及び第３の層を配置して、ロールラミネーター（アコ・ブランズ・ジャパン社製「ＧＤＲＢ３１６  Ａ３」）を用いて、１００℃及び速度設定３でラミネートすることにより、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２１１】
遮音性評価用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２１２】
発泡試験用の中間膜の作製：
実施例１の３層積層体の代わりに得られた第１の層を用い、第４の層及び第５の層の代わりに得られた第２の層及び第３の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を得た。
【０２１３】
発泡試験用の合わせガラスの作製：
実施例１の３層積層体の代わりに得られた第１の層を用い、第４の層及び第５の層の代わりに得られた第２の層及び第３の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２１４】
（実施例５）
第２の層／第１の層／第３の層の３層積層体の作製：
第２，第３の層として、ＰＥＴフィルム（２）を用意した。
【０２１５】
脂肪族ポリオレフィン（三井化学社製「アブソートマーＥＰ−１００１」；熱可塑性エラストマー）をトルエンに溶解させて、脂肪族ポリオレフィン２５重量％のトルエン溶液を得た。トルエン溶液にパラフィンオイル（出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」）を、脂肪族ポリオレフィン１００重量部に対して３５重量部の量で添加して、均一になるように攪拌した。次に、この溶液をコーターを用いて乾燥後の厚みが１００μｍとなるようにＰＥＴフィルム（２）（第２の層）上に塗布し、１２０℃で１時間乾燥させ、第１の層を形成した。この第１の層上にＰＥＴフィルム（第３の層）を積層して、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２１６】
第４，第５の層の作製：
実施例１と同様の第４，第５の層を形成するための組成物を用意した。
【０２１７】
遮音性評価用の中間膜の作製：
実施例１と同様にして、第４の層／第２の層／第１の層／第３の層／第５の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２１８】
遮音性評価用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２１９】
発泡試験用の中間膜および発泡試験用の合わせガラスの作製：
得られた３層積層体と用意した第４の層と第５の層を用いたこと実施例１と同様にして中間膜を作製し、得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２２０】
（実施例６）
第１の層の作製：
上記で得られた（メタ）アクリル重合体（４）（硬化物を含む層、厚み１００μｍ）を用意した。以下の配合成分を酢酸エチルに溶解して混合した後、乾燥後に厚み１００μｍとなるように塗工し、１００℃オーブンで３０分乾燥して酢酸エチルをとばし、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２２１】
（メタ）アクリル重合体（４）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）５０重量部
【０２２２】
第２，第３の層の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２２３】
ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）３０重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２２４】
遮音性評価用の中間膜の作製：
実施例４と同様にして、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２２５】
遮音性評価用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例４と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２２６】
発泡試験用の中間膜の作製：
実施例４と同様にして、中間膜を得た。
【０２２７】
発泡試験用の合わせガラスの作製：
実施例４と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２２８】
（実施例７）
第１の層の作製：
上記で得られた（メタ）アクリル重合体（５）（硬化物を含む層、厚み１００μｍ）を用意した。以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２２９】
（メタ）アクリル重合体（５）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）４５重量部
【０２３０】
第２，第３の層の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２３１】
ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）３２重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２３２】
遮音性評価用の中間膜の作製：
実施例４と同様にして、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２３３】
遮音性評価用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例４と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２３４】
発泡試験用の中間膜の作製：
実施例４と同様にして、中間膜を得た。
【０２３５】
発泡試験用の合わせガラスの作製：
実施例４と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２３６】
（比較例１）
配合成分の種類及び配合量を下記の表３に示すように設定したこと、かつ厚みを下記の表３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、第４，第５の層には、実施例１と同様の種類及び配合量で、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を配合した（表３では省略）。
【０２３７】
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２３８】
（比較例２）
第１の層の作製：
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７５重量部と、得られる第１の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）と、得られる第１の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）とを混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２３９】
第２，第３の層の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２４０】
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）３７．５重量部
得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２４１】
中間膜の作製：
得られた第１の層を形成するための組成物と、得られた第２，第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出して、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２４２】
遮音性評価用の合わせガラスの作製：
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２４３】
（評価）
（１）動的粘弾性測定
遮音性評価用の中間膜を作製するのと同様にして第１の層を作製した。この第１の層を任意に切断し、重ね合わせることによって、厚みが０．５ｍｍの試験片を用意した。この試験片を用いて、粘弾性測定を行った。第１の層が熱可塑性樹脂層である場合は、得られた組成物をプレス成型機でプレス成型して、厚さが０．５ｍｍの試験片を作成してもよい。得られた試験片を２５℃及び相対湿度３０％の条件で１２時間放置した。１２時間放置した後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から−２０℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。得られた測定結果から、Ｔｇにおける損失正接ｔａｎδの値と、−５℃での貯蔵弾性率Ｇ’の値とを読み取った。
【０２４４】
（２）一次損失係数（遮音性）
得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で保管した。オートクレーブ完了から１ヶ月後に、得られた合わせガラスを２０℃の恒温槽内でダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅した。振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（リオン社製「ＦＦＴアナライザー  ＳＡ−０１Ａ２」）により解析し、共振周波数と損失係数を測定した。
【０２４５】
上記一次損失係数から、遮音性を以下の基準で判定した。
【０２４６】
［遮音性の判定基準］
○○：一次損失係数が０．２５以上である温度範囲が、１０℃〜３０℃の温度領域中の２０℃の温度範囲
○：一次損失係数が０．２５以上である温度範囲が、１０℃〜３０℃の温度領域中の１５℃以上２０℃未満の温度範囲
×：一次損失係数が０．２５以上である温度範囲が、１０℃〜３０℃の温度領域中の１５℃未満の温度範囲
【０２４７】
（３）発泡試験
発泡試験に用いる合わせガラス１０枚を、５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、発泡の有無を下記の判定基準で判定した。
【０２４８】
発泡試験を以下の基準で判定した。
【０２４９】
［発泡試験の判定基準］
○：目視で発泡が観察された合わせガラスが１０枚中０枚である
△：目視で発泡が観察された合わせガラスが１０枚中１枚以上９枚以下である
×：目視で発泡が観察された合わせガラスが１０枚中１０枚である
【０２５０】
詳細及び結果を下記の表２，３に示す。なお、下記の表２，３では、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。なお、表２，３中、「Ｅ＋０４」は「×１０４」を意味し、「Ｅ＋０５」は「×１０５」を意味し、「Ｅ＋０６」は「×１０６」を意味する。
【０２５１】
詳細及び結果を下記の表１〜３に示す。
【０２５２】
【表１】
2019151329.tif 000004
【０２５３】
（メタ）アクリル重合体（１）〜（５）の合成に用いた表１に示す成分の詳細は以下の通りである。
【０２５４】
ＥＡ：エチルアクリレート（日本触媒社製）
ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）
ＴＨＦ−Ａ：テトラヒドロフルフリルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１５０）
ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＣＴＦＡ（♯２００）：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）
ＩＢＯＡ：イソボルニルアクリレート（日本触媒社製）
４ＨＢＡ：４−ヒドロキシブチルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４：２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン（ＢＡＳＦ社製）
【０２５５】
【表２】
2019151329.tif 000005
【０２５６】
【表３】
2019151329.tif 000006
【符号の説明】
【０２５７】
１，１Ａ…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２，２Ａ…第２の層
２ａ…外側の表面
３，３Ａ…第３の層
３ａ…外側の表面
４Ａ…第４の層
４ａ…外側の表面
５Ａ…第５の層
５ａ…外側の表面
１１，１１Ａ…中間膜
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１，３１Ａ…合わせガラス
【図１】
2019151329.tif 000007
【図２】
2019151329.tif 000008
【図３】
2019151329.tif 000009
【図４】
2019151329.tif 000010
【国際調査報告】
2019151329.tif 000011
2019151329.tif 000012
2019151329.tif 000013