(57)【要約】  本発明は、粉体の疎水性を評価するものである。  本発明では、親油性溶媒と親水性溶媒とからなる混合溶媒に粉体を投入し、粉体が投入された混合溶媒に親油性溶媒を添加すると共に、所定時間間隔毎に混合溶媒の電圧率Ｒを測定し、任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータｘを定義し、そのｘに対応する親油性溶媒比率についての連続関数ＨＰ（ｘ）を定義した。そして、所用のｘについてのＨＰ（ｘ）を親油性溶媒比率分布の代表値として疎水性の指標とする。
2018216722.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
親油性溶媒と親水性溶媒とからなる混合溶媒に疎水化度を評価すべき粉体を投入し、該粉体が投入された混合溶媒に親油性溶媒を連続的に添加すると共に、所定時間間隔毎に該混合溶媒の電圧率を少なくとも電圧率が最小値を示すまで測定し、計測されたデータ離散率について時系列ｔi（ｉは整数、ｔi＜ｔi+1）に対して観測された電圧率をＲiとし、電圧率の最大値を１００、電圧率の最小値をＲminとしたとき、Ｒmin＜Ｒ＜１００の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数１】
2018216722.tif 000043
で定義し、そのｘに対応する混合溶媒中の親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、Ｒi+1≦Ｒ＜Ｒi（ｉは整数）を満たすＲについて
【数２】
2018216722.tif 000044
により親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義し、これにより粉体濃度ｃ（ｔ）（０＜ｃ（ｔ）＜ｃmax）又は累積沈降重量Ｗ（０＜Ｗ（ｔ）＜Ｗmax）に対応して変化するパラメータｘ（０＜ｘ＜１００）において、親油性溶媒比率分布の代表値として所用のｘについてのＨＰ（ｘ）を算出し、これを疎水性の指標とすることを特徴とする粉体の疎水化度の解析方法。
【請求項２】
上記時系列ｔiに対して観測された電圧率Ｒiについては、前後ｎ点の計２ｎ＋１点（ｎは整数）の測定データの平均をとることにより下記式
【数３】
2018216722.tif 000045
により平滑化した値を電圧率として用い、電圧率最大値を１００、平均化した電圧率の最小値を
【数４】
2018216722.tif 000046
としたとき、
【数５】
2018216722.tif 000047
の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数６】
2018216722.tif 000048
で定義し、そのｘに対応する親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、
【数７】
2018216722.tif 000049
を満たすＲについて、
【数８】
2018216722.tif 000050
により、親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義するようにした請求項１記載の解析方法。
【請求項３】
親油性溶媒比率分布の代表値としてＨＰ（５０）を算出するようにした請求項１又は２記載の解析方法。
【請求項４】
親油性溶媒がメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール及びアセトンの１種又は２種以上から選択され、親水性溶媒が水からなる請求項１〜３のいずれか１項記載の解析方法。
【請求項５】
親油性溶媒がメタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が６８．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する請求項３記載の解析方法。
【請求項６】
更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０をばらつきの小さいものと評価する請求項５記載の解析方法。
【請求項７】
親油性溶媒がエタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が３０．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する請求項３記載の解析方法。
【請求項８】
更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０をばらつきの小さいものと評価する請求項７記載の解析方法。
【請求項９】
疎水化表面処理が施され、請求項５記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１０】
疎水化表面処理が施され、請求項６記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１１】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項５記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１２】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項６記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１３】
疎水化表面処理が施され、請求項７記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１４】
疎水化表面処理が施され、請求項８記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１５】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項７記載の解析方法において
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１６】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項８記載の解析方法において、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１７】
疎水化表面処理を施すための処理剤の少なくとも１つがシリコーン化合物である請求項９〜１６のいずれか１項記載の高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１８】
疎水化表面処理を施すためのシリコーン化合物の少なくとも１つがトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンである請求項１７記載の高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１９】
体積平均粒子径が１５０〜６００ｎｍの範囲である請求項９〜１８のいずれか１項記載の高疎水化度処理着色顔料。
【請求項２０】
疎水化表面処理が施された着色顔料を請求項５記載の疎水化度の解析方法で解析し、６８．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２１】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項５記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２２】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項６記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２３】
疎水化表面処理が施された着色顔料を請求項７記載の疎水化度の解析方法で解析し、３０．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２４】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項７記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２５】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項８記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２６】
疎水化表面処理が、処理剤の少なくとも１つとしてシリコーン化合物を用いた表面処理である請求項２０〜２５のいずれか１項記載の評価方法。
【請求項２７】
請求項９〜１９のいずれか１項記載の高疎水化度処理着色顔料の１種又は２種以上を含有することを特徴とする化粧料。
【請求項２８】
化粧料の形態が乳化組成物である請求項２７記載の化粧料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粉体の疎水性について統計的指標をパラメータとする、粉体疎水化度の解析方法、その解析方法で算出したパラメータにより高疎水化機能を有すると評価される顔料、並びに、これらの高疎水化度顔料の１種又は２種以上を配合した化粧料に関する。
【背景技術】
【０００２】
粉体の表面特性の評価方法の一つにＭｅｔｈａｎｏｌ  Ｗｅｔｔａｂｉｌｉｔｙ（ＭＷ）による疎水化度の測定方法が知られている。その滴定法については、学術文献から最近の特許までほぼ同様な記述がなされている。例えば、「色材，７４〔４〕，１７８−１８４（２００１）」（非特許文献１）に次のような記載がある。
「疎水化度（ＭＷ；Ｍｅｔｈａｎｏｌ  Ｗｅｔｔａｂｉｌｉｔｙ）は，２００ｍＬビーカーに５０ｍＬの純水と０．２ｇの処理シリカとを入れ撹拌しながらメタノールを滴下し，水面に浮かんでいたシリカが沈降するまでのメタノールの滴定量を測定し，式−１から求めた。
ＭＷ（％）＝Ａ／（５０＋Ａ）×１００      （１）
Ａ＝メタノール滴下量（ｍＬ）」【０００３】
また、特許第２７６１１８８号公報（特許文献１）にも、同様な記載がある。
「本発明でいう疎水性指数とは、以下の手順で得られた数値をいう。
試料０．２ｇを２００ｍＬビーカーに秤取し純水５０ｍＬを加える。
電磁撹拌しながら、液面下へメタノールを加える。
液面上に試料が認められなくなった点を終点とする。
要したメタノール量から次式により疎水化度を算出する。
疎水性指数（％）＝｛ｘ／（５０＋ｘ）｝×１００
注）ｘ＝メタノール使用量（ｍＬ）」【０００４】
ここで強調したいことは、長年にわたり、数量関係までもが明確に固定条件で記載されていることである。このようなメタノール滴定量による測定法の記載のある特許で、沈降終点を疎水化度の指標とすることが記載されている特許が多く、例えば特許第５９４９６９８号公報（特許文献２）がある。同様な測定法により、沈降開始点を疎水化度の指標とすることが記載されている特許として、特許第５５７６０５５号公報（特許文献３）がある。また、この測定法において、指標を終点又は始点で見る等の記載のない特許が大半であり、これには特許第５０９６８０２号公報（特許文献４）がある。またメタノール滴定法で始点と終点の平均値を疎水化度の指標とする特許として、特許第５８６２８４８号公報（特許文献５）がある。【０００５】
「塗装工学，３２〔６〕，２１８−２２３（１９９７）」（非特許文献２）では、水−有機溶媒比を連続的に変化させながら、その混合溶媒中へ粉体が懸濁していく過程をレーザー光の透過率変化から捉えることのできる装置が提案され、そこで得られた懸濁開始点における混合溶媒の表面張力値を粉体の臨界表面張力と関連付けて議論が展開された。【０００６】
この測定原理を採用したレスカ社製の粉体濡れ性試験機を用いた評価法の記載が特開２００６−１９５０２５号公報、国際公開第２０１５／０６４７０３号（特許文献６、７）にみられる。
後述するように、上記のメタノール滴定法においてこの濃度では具合よく測定することのできない粉体については別法により対応せざるを得ない。すなわち、従来技術の解析方法の場合、有機溶媒と親水性溶媒の比率を変化させその混合溶媒中へ粉体を懸濁させながら疎水性を評価する際に生ずる情報の捨象、指標のあいまいさのため、疎水化度を客観的、且つ、定量的に評価することができなかった。【０００７】
一方、酸化鉄や酸化チタン等の顔料は、ファンデーション、マスカラ、アイライナー、口紅等の化粧料等の分野で広く用いられており、これら顔料は、充分な撥水性と良好な分散性等を付与するため、金属石鹸処理やアルミナ処理、シリコーン処理、リン酸処理等の疎水化処理を施したものを化粧料に用いるのが一般的である。【０００８】
例えば、特許第２７１９３０３号公報（特許文献８）においては、粉体類１００重量部に対してメチルハイドロジェンポリシロキサン１２〜６０重量部で表面処理する方法が開示されている。また、特開平７−１９６９４６号公報（特許文献９）には、直鎖状の片末端アルコキシ変性シリコーンを用いた表面処理方法が開示されている。【０００９】
このように顔料の表面を疎水化する処理は一般的に知られている技術であるが、特に着色顔料の場合、顔料への処理状態が悪く、十分に疎水化されていない着色顔料を化粧料に配合した場合、化粧料中で顔料が凝集して、沈降や分離による色別れ現象が発生し、化粧料の経時安定性を悪化させ、審美性が喪失し、商品価値を低減してしまう。【００１０】
また、顔料の凝集を防ぎ、分散性を向上させるために界面活性剤の配合量を増やすと、重くべたついた使用感になる等、使用感の面で問題も発生する。このような現象は、特にクリームファンデーションやリキッドファンデーションのような乳化タイプの化粧料で顕著に現れる。【００１１】
このように顔料の疎水化処理の精度が化粧料の品質や安定性に大きく影響を及ぼすことから、様々な着色顔料に対して疎水化度の測定が可能であり、高疎水化度の表面処理着色顔料を容易に選択できる方法が求められていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特許第２７６１１８８号公報
【特許文献２】特許第５９４９６９８号公報
【特許文献３】特許第５５７６０５５号公報
【特許文献４】特許第５０９６８０２号公報
【特許文献５】特許第５８６２８４８号公報
【特許文献６】特開２００６−１９５０２５号公報
【特許文献７】国際公開第２０１５／０６４７０３号
【特許文献８】特許第２７１９３０３号公報
【特許文献９】特開平７−１９６９４６号公報
【非特許文献】
【００１３】
【非特許文献１】色材，７４〔４〕，１７８−１８４（２００１）
【非特許文献２】塗装工学，３２〔６〕，２１８−２２３（１９９７）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は、上記のような従来技術の問題点、すなわち、有機溶媒と親水性溶媒の比率を変化させ、その混合溶媒中へ粉体を懸濁させながら疎水性を評価する際に生ずる情報の捨象、指標のあいまいさを解決し、粉体の疎水性について物理化学的統計量である粉体の累積沈降重量と相関のある統計的指標をパラメータとする解析方法を提供することを目的とする。【００１５】
更に、本発明は、その解析方法で算出した統計的指標をパラメータに使用して高疎水化機能を有すると評価される表面処理着色顔料等の高疎水化顔料等を用いることで、化粧料中で顔料が凝集せず、色分かれ等が起こらず、化粧料の審美性を喪失させることなく、経時安定性と使用感に優れた化粧料を提供することを他の目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意研究を重ねた結果、親油性溶媒と親水性溶媒の比率を連続的に変化させ、その混合溶媒中へ疎水化度を評価すべき粉体を懸濁させながら光の透過率の時間変化の計測結果において、粉体表面の疎水性状態の統計的なばらつきが溶媒中への分散濃度に反映されることを表す統計的な疎水性の指標を得るための解析方法を見出した。
また、本発明の解析方法による疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）により高疎水化機能を有すると評価される表面処理着色顔料を見出した。【００１７】
更にそれらを含む化粧料が、化粧崩れ、色沈みを防止する効果があり、化粧料の審美性を喪失させることなく、経時安定性と使用感に優れ、特にシリコーンで表面処理を施した着色顔料を含有することにより、優れた化粧料を提供できることを見出し、本発明を完成させた。【００１８】
従って、本発明は、下記の粉体疎水化度の解析方法、高疎水化度処理着色顔料、及び化粧料を提供する。
〔１〕親油性溶媒と親水性溶媒とからなる混合溶媒に疎水化度を評価すべき粉体を投入し、該粉体が投入された混合溶媒に親油性溶媒を連続的に添加すると共に、所定時間間隔毎に該混合溶媒の電圧率を少なくとも電圧率が最小値を示すまで測定し、計測されたデータ離散率について時系列ｔi（ｉは整数、ｔi＜ｔi+1）に対して観測された電圧率をＲiとし、電圧率の最大値を１００、電圧率の最小値をＲminとしたとき、Ｒmin＜Ｒ＜１００の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数１】
2018216722.tif 000003
で定義し、そのｘに対応する混合溶媒中の親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、Ｒi+1≦Ｒ＜Ｒi（ｉは整数）を満たすＲについて
【数２】
2018216722.tif 000004
により親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義し、これにより粉体濃度ｃ（ｔ）（０＜ｃ（ｔ）＜ｃmax）又は累積沈降重量Ｗ（０＜Ｗ（ｔ）＜Ｗmax）に対応して変化するパラメータｘ（０＜ｘ＜１００）において、親油性溶媒比率分布の代表値として所用のｘについてのＨＰ（ｘ）を算出し、これを疎水性の指標とすることを特徴とする粉体の疎水化度の解析方法。
〔２〕  上記時系列ｔiに対して観測された電圧率Ｒiについては、前後ｎ点の計２ｎ＋１点（ｎは整数）の測定データの平均をとることにより下記式
【数３】
2018216722.tif 000005
により平滑化した値を電圧率として用い、電圧率最大値を１００、平均化した電圧率の最小値を
【数４】
2018216722.tif 000006
としたとき、
【数５】
2018216722.tif 000007
の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数６】
2018216722.tif 000008
で定義し、そのｘに対応する親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、
【数７】
2018216722.tif 000009
を満たすＲについて、
【数８】
2018216722.tif 000010
により、親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義するようにした〔１〕記載の解析方法。
〔３〕親油性溶媒比率分布の代表値としてＨＰ（５０）を算出するようにした〔１〕又は〔２〕記載の解析方法。
〔４〕親油性溶媒がメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール及びアセトンの１種又は２種以上から選択され、親水性溶媒が水からなる〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の解析方法。
〔５〕親油性溶媒がメタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が６８．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する〔３〕記載の解析方法。
〔６〕更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０をばらつきの小さいものと評価する〔５〕記載の解析方法。
〔７〕親油性溶媒がエタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が３０．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する〔３〕記載の解析方法。
〔８〕更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０をばらつきの小さいものと評価する〔７〕記載の解析方法。
〔９〕疎水化表面処理が施され、〔５〕記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１０〕疎水化表面処理が施され、〔６〕記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１１〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔５〕記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１２〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔６〕記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１３〕疎水化表面処理が施され、〔７〕記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１４〕疎水化表面処理が施され、〔８〕記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１５〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔７〕記載の解析方法において
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１６〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔８〕記載の解析方法において、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１７〕疎水化表面処理を施すための処理剤の少なくとも１つがシリコーン化合物である〔９〕〜〔１６〕のいずれかに記載の高疎水化度処理着色顔料。
〔１８〕疎水化表面処理を施すためのシリコーン化合物の少なくとも１つがトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンである〔１７〕記載の高疎水化度処理着色顔料。
〔１９〕体積平均粒子径が１５０〜６００ｎｍの範囲である〔９〕〜〔１８〕のいずれかに記載の高疎水化度処理着色顔料。
〔２０〕疎水化表面処理が施された着色顔料を〔５〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、６８．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２１〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔５〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２２〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔６〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２３〕疎水化表面処理が施された着色顔料を〔７〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、３０．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２４〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔７〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２５〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔８〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２６〕疎水化表面処理が、処理剤の少なくとも１つとしてシリコーン化合物を用いた表面処理である〔２０〕〜〔２５〕のいずれかに記載の評価方法。
〔２７〕〔９〕〜〔１９〕のいずれかに記載の高疎水化度処理着色顔料の１種又は２種以上を含有することを特徴とする化粧料。
〔２８〕化粧料の形態が乳化組成物である〔２７〕記載の化粧料。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の解析方法を用いれば、高疎水化機能を発現する表面処理着色顔料等の高疎水化顔料を容易に選択することができ、更に、本発明の解析方法において、親油性溶媒にメタノールを用い、親水性溶媒に水を用いた場合、疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）の値が６８．０≦ＨＰ（５０）である顔料、特に、６８．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である表面処理着色顔料、或いは親油性溶媒にエタノール、親水性溶媒に水を用いた場合、疎水性パラメータＨＰ（ｘ）の値が３０．０≦ＨＰ（５０）、特に３０．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０である表面処理着色顔料等を化粧料に配合すれば、化粧料中で顔料が凝集することなく、優れた分散性を発揮する。【００２０】
特に、汎用性の高い着色顔料である、赤色酸化鉄顔料、黄色酸化鉄顔料、白色酸化チタン顔料、黒色酸化鉄顔料を選択する場合においては、本発明の解析方法において、親油性溶媒にメタノールを用い、親水性溶媒に水を用いた場合、疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）の値が、
６８．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、
７２．５≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料、或いは親油性溶媒にエタノール、親水性溶媒に水を用いた場合、疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）の値が、
３０．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料の１種又は２種以上を化粧料に配合すれば、化粧料中で着色顔料が凝集することなく、優れた分散性を発揮する。したがって、着色顔料の沈降や色分かれが起こらず、審美性、経時安定性及び使用感に優れた化粧料を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】親油性溶媒容積比率ＨＰi＜ＨＰ（ｘ）＜ＨＰi+1と電圧率Ｒi，Ｒ，Ｒi+1との関係ＨＰ（ｘ）＝（ＨＰi+1−ＨＰi）／（Ｒi+1−Ｒi）×（Ｒ−Ｒi）＋ＨＰiを示すグラフである。
【図２】親油性溶媒容積比率ＨＰ（ｘ）と電圧率との関係を示すグラフである。
【図３】親油性溶媒容積比率ＨＰ（ｘ）と粉体沈降累積度数との関係を示すグラフである。
【図４】試験１において、実施例１，２、参考例１，２の分散性を評価した結果を示す図である。
【図５】試験４において、実施例３、参考例３，４の分散性を評価した結果を示す図である。
【図６】試験５において、実施例１，４〜６、参考例１，２の分散性を評価した結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
［解析方法］
本発明において、解決手段は三段階からなる。第一に、複雑な表面状態、粒度分布を持つ粉体、粉体表面の濡れと沈降と混合撹拌という複雑な現象にまとわりつくバラつきを考慮した統計的指標として疎水性を評価するパラメータを考案する必要があった。第二に、顔料粉体の表面疎水性を向上させる高機能性高分子の表面処理プロセスの最適化であり、鋭意研究の末、従来では得られない突出した高疎水化機能を発現する表面処理着色顔料を見いだした。第三に、それら高疎水化度処理着色顔料を含有することにより従来にない特徴と総合的なバランスに優れた化粧料を見出すに至ったものである。
以下、これらの点について詳述する。
【００２３】
本発明について、主として連続変数を用いた測定原理と本発明による解析モデルを述べ、次に離散変数として計測データを解析する方法について説明する。
１．測定原理
親油性溶媒と親水性溶媒の比率を連続的に変化させ、その混合溶媒中へ粉体を懸濁させながら光の透過率の時間変化を計測する過程で、光束Ｉ0、光路長Ｘ、粉体濃度ｃ、光散乱係数Ｓ、光吸収係数Ｋの混合液中を通過し、光束Ｉに変化したとする。光束の進行方向にｘ軸をとり、光束が混合液に入射する位置を座標原点とする。液中の厚さｄｘの薄層に進行方向から入射する光束をｉ、逆方向から入射する光束をｊとすると、
【数９】
2018216722.tif 000011
出力電圧が懸濁粉体濃度ｃに対して線形の関係で減少する。
【００２４】
２．本発明による解析モデル
１．の測定原理を用い、親油性溶媒と親水性溶媒の比率を連続的に変化させ、その混合溶媒中へ粉体を懸濁させながら光の透過率の時間変化を計測する過程で、
計測時間をｔ、
親油性溶媒容積をＶM（ｔ）、
親水性溶媒容積をＶW、
とすると、
溶媒総容積はＶ（ｔ）＝ＶM（ｔ）＋ＶW、
懸濁した累積粉体重量をＷ（ｔ）、
投入した粉体重量をＷmax
とすると、Ｗ（ｔ）の値域は０＜Ｗ（ｔ）＜Ｗmaxである。
【００２５】
懸濁した粉体濃度をｃ（ｔ）（＝Ｗ（ｔ）／Ｖ（ｔ）＝Ｗ（ｔ）／［ＶM（ｔ）＋ＶW］）
試料を透過する光の強度をＩ（ｔ）、
電圧値をＥ（ｔ）（＝ＡｌｎＩ（ｔ）、Ａは定数）、
粉体が懸濁していないときの光の強度をＩ0、
それと比例する電圧値をＥ0（＝ＡｌｎＩ0）、
電圧率をＲ（ｔ）（＝［Ｅ（ｔ）／Ｅ0］×１００）、
とすると、
電圧値の最小値をＥmin、
電圧率の最小値をＲmin（＝［Ｅmin／Ｅ0］×１００）、
電圧値がＥmin（電圧率がＲmin）となる時間をｔminとする。すなわち
Ｅ（ｔmin）＝Ｅmin
Ｒ（ｔmin）＝Ｒmin
その時の粉体濃度をｃ（ｔmin）とし、
【数１０】
2018216722.tif 000012
ｃ（ｔmin）＝Ｗ（ｔmin）／Ｖ（ｔmin）＝Ｗmax／（ＶM（ｔmin）＋ＶW）となるモデルを考える。
【００２６】
ｈｐ（ｔ）＝［ＶM（ｔ）／｛ＶM（ｔ）＋ＶW｝］×１００
親油性溶媒容積比率＝［親油性溶媒容積／（親油性溶媒容積＋親水性溶媒容積）］×１００
で定義される親油性溶媒容積比率ｈｐ（ｔ）はＶM（ｔ）に対して単調増加であり、ＶM（ｔ）はｔに対して単調増加であるので、ｈｐ（ｔ）は時間ｔに対して単調に増加する。
【００２７】
ここで、光散乱係数、光吸収係数の変化が微小である場合を考え、その応用を図る。ｔ＝０のときｃ（ｔ）＝０、Ｅ（０）＝Ｅ0であるから、式（７）より
【数１１】
2018216722.tif 000013
電圧率についても同様に
ΔＲ（ｔ）≡１００−Ｒ（ｔ）
ΔＲmax≡１００−Ｒmin
とすると
【数１２】
2018216722.tif 000014
ｘは０＜ｔ＜ｔminにおいて単調増加し、０＜ｘ＜１００の範囲で変化する。
【００２８】
また、式（８）より
【数１３】
2018216722.tif 000015
となり、ｘは懸濁した累積沈降重量の相対比率と相関する意味を有する変数となる。
【００２９】
以上のことを踏まえ、親油性溶媒容積比率ｈｐ（ｔ）の連続区間において、
ｉ）Ｅmin＞０、又はＲmin＞０となるように粉体重量投入量を調整し、かつ、計測時間をｔ＞ｔminとなる範囲で、
ｉｉ）電圧値Ｅ（ｔ）又は電圧率Ｒ（ｔ）の時間変化を測定し、
ｉｉｉ）電圧値の最大値Ｅ0及び最小値Ｅminの差又は電圧率Ｒの最大値１００及び最小値Ｒminの差をとることにより、溶媒中の粉体濃度（又は粉体重量）の最大値との相関量、Ｅ0−Ｅmin又は１００−Ｒminを算出し、
ｉｖ）電圧値の最大値Ｅ0と電圧値Ｅ（ｔ）との差又は電圧率Ｒの最大値１００と電圧率Ｒ（ｔ）との差をとることにより、溶媒中の粉体濃度又は粉体重量の累積値との相関量、Ｅ0−Ｅ（ｔ）又は１００−Ｒ（ｔ）を算出し、
ｖ）ｉｖ）で得られた累積値相関量をｉｉｉ）で得られた最大値相関量で除することにより、溶媒中の粉体濃度又は粉体重量の相対累積値との相関量、（［Ｅ0−Ｅ（ｔ）］／［Ｅ0−Ｅmin］）×１００又は（［１００−Ｒ（ｔ）］／［１００−Ｒmin］）×１００を算出し、
ｖｉ）ｘをｔの関数として次式で定義し、
ｘ＝（［Ｅ0−Ｅ（ｔ）］／［Ｅ0−Ｅmin］）×１００又はｘ＝（［１００−Ｒ（ｔ）］／［１００−Ｒmin］）×１００
但し０＜ｔ＜ｔmin、０＜ｘ＜１００
ｙ＝Ｅ（ｚ）の逆関数をｚ＝Ｅ-1（ｙ）と表すことで、次式のようにｔをｘの関数で表し、
ｔ＝Ｅ-1（Ｅ0−ｘ×［Ｅ0−Ｅmin］／１００）又はｔ＝Ｒ-1（１００−ｘ×［１００−Ｒmin］／１００）
このｔをｈｐ（ｔ）に代入し、
ｈｐ（ｔ）＝ｈｐ（Ｅ-1（Ｅ0−ｘ×［Ｅ0−Ｅmin］／１００））≡ＨＰ（ｘ）
又は
ｈｐ（ｔ）＝ｈｐ（Ｒ-1（１００−ｘ×［１００−Ｒmin］／１００））≡ＨＰ（ｘ）
として、親油性溶媒容積比率の変数をｘに変換してＨＰ（ｘ）を算出し、
ｖｉｉ）溶媒中の粉体濃度又は粉体重量の相対累積値Ｗ（ｔ）／Ｗmaxとの相関量ｘを累積度数とし、かつ変数とする親油性溶媒容積比率の相対累積分布
ＨＰ（ｘ）、０＜ｘ＜１００
を疎水性の指標とする、
又は、
ＨＰ（ｘ）のｘに数値αj（０＜αj＜１００、ｊは整数）を代入した複数の親油性溶媒容積比率ＨＰ（αj）を分布の代表値とし、及び、０＜α＜β＜１００を満たすα、βに対してＨＰ（β）−ＨＰ（α）を分布のばらつきとすることで疎水性の指標とする。
これにより、粉体表面の統計的な分布を反映させた指標をもって疎水性を客観的、かつ、定量的に評価することができる。
【００３０】
３．離散変数群の解析方法
以上のことに基づき、本発明に係る粉体の疎水化度の解析方法につき詳述する。
まず、親油性溶媒と親水性溶媒とからなる混合溶媒を調製し、これに疎水化度を評価すべき粉体を投入する。この場合、親油性溶媒と親水性溶媒との混合溶媒中、親油性溶媒容積比率は、疎水化を評価すべき粉体によって相違するが、疎水化度を評価すべき粉体が混合溶媒に分散せず、混合溶媒上に浮くような容積％であれば測定は可能である。通常、親油性溶媒容積比率が１０〜７０容積％、特に６０〜７０容積％となるように粉体投入前の混合溶媒を調製する。なお、疎水性を評価すべき粉体の投入量は、混合容積３００ｍＬに対して０．０１〜０．３０ｇとすることができ、好ましくは０．０１〜０．２０ｇ、更に好ましくは０．０１〜０．１０ｇである。
このように、疎水化度を評価すべき粉体が投入された混合溶媒に対し、撹拌下、親油性溶媒を連続的に添加すると共に、所定時間間隔毎に上記粉体が分散された混合溶媒の電圧率を測定する。この場合、撹拌の速度は、１０〜６００ｒｐｍであることが好ましい。また、親油性溶媒の添加速度は、混合溶媒の容積３００ｍＬに対して１〜１０ｍＬ／分、特に５〜１０ｍＬ／分であることが好ましい。
【００３１】
電圧率の測定は、適宜選定されるが、０．０１〜１０秒、より好ましくは０．０１〜１秒、更に好ましくは０．０１〜０．１０秒程度の間隔で行うことが好ましい。なお、電圧率の測定には、レスカ製粉体濡れ性試験機ＷＥＴ−１００１等の公知の試験機を使用することができる。
この場合、電圧率は少なくとも電圧率が最小値を示すまで測定を行う。
このように、計測されたデータ離散値について、時系列ｔi（ｉは整数、ｔi＜ｔi+1）に対して観測された電圧率をＲi、それに対応する親油性溶媒容積比率をＨＰiとする。電圧率はポンプ輸送時の変動等によりノイズを発生するため、時間や親油性溶媒容積比率に対して電圧率が解析原理のような単調変化を示すとは限らない。そこで、電圧率のデータのノイズ低減を行うことが好ましい。これにはフーリエ変換により低周波を除去するやり方や前後平均をとりノイズによる影響を小さくする方法等を利用することができる。後者について詳述すると、電圧率について、前後ｎ点の計２ｎ＋１点の測定データの平均をとることで平均化し、ノイズによる影響を低減することができる。すなわち、以下の算出式により平滑化した値を電圧率として用いる。
【数１４】
2018216722.tif 000016
電圧率最大値を１００、平均化した電圧率の最小値を
【数１５】
2018216722.tif 000017
としたとき、
【数１６】
2018216722.tif 000018
の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数１７】
2018216722.tif 000019
で定義し、そのｘに対応する親油性溶媒比率を解析原理に準じてＨＰ（ｘ）と表す。
【数１８】
2018216722.tif 000020
を満たすＲについて、
【数１９】
2018216722.tif 000021
により、親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義した（図１）。これにより、懸濁した粉体濃度ｃ（ｔ）（０＜ｃ（ｔ）＜ｃmax）あるいは累積沈降重量Ｗ（０＜Ｗ（ｔ）＜Ｗmax）に対応して変化するパラメータｘ（０＜ｘ＜１００）について、親油性溶媒比率の分布関数を得ることができる（図２，３）。
親油性溶媒比率分布の代表値として、例えばＨＰ（１０）、ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）を算出する等、所用のｘについてのＨＰ（ｘ）を算出し、これを疎水性の指標とすることができ、特にＨＰ（５０）を親油性溶媒比率分布の代表値とし、これを疎水性の指標とすることが好ましい。また、親油性溶媒比率分布のばらつきの指標として、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を算出し、親油性溶媒比率を評価することが可能となる。
【００３２】
この場合、上記疎水化度の解析方法において、親油性溶媒としてはメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール等のアルコール類及びアセトンの１種又は２種以上から選択し、親水性溶媒として水を選択することが好ましい。
ここで、親油性溶媒がメタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が６８．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価することができる。
更に、水−メタノール系でＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０をばらつきの小さいものと評価することができる。
或いは、親油性溶媒がエタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が３０．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価することができる。
更に、水−エタノール系でＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０をばらつきの小さいものと評価することができる。
【００３３】
本発明の解析方法を用いて、顔料の疎水化度を測定することができるが、この場合、上述したように、親油性溶媒として用いられるものとしては、水と任意の割合で相溶させることが可能な溶媒であれば、限定はないが、水に対する溶解度の高さからメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール等のアルコール類、又はアセトン等が好ましい溶媒として挙げられる。親水性溶媒としては水が挙げられる。
【００３４】
［顔料］
本発明の高疎水化度処理着色顔料を得るための処理方法は特に限定されず、いずれの方法を用いることも可能であるが、疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）を評価しながら表面処理における条件の最適化を達成することができる。
【００３５】
＜表面処理＞
本発明における高疎水化度処理着色顔料とは、高い疎水化度を有する疎水化処理顔料であって、無機、あるいは、有機の着色顔料に、疎水化処理剤によって表面処理を施すことによって得られる。
顔料の表面を疎水化処理することは、充分な撥水性や良好な分散性等を付与するために一般的に用いられる技術である。特にメイクアップ化粧料に配合される着色顔料は、疎水化処理することで耐水性や皮膚への付着性が向上し、化粧くずれを防ぐ等の効果も発揮する。
【００３６】
しかし、疎水化処理の精度が低く、十分に疎水化されていない着色顔料を化粧料に配合した場合、前述のような効果が発揮されないばかりでなく、化粧料中で顔料が凝集して沈降や分離による色別れ現象が発生し、化粧料の経時安定性を悪化させ、審美性が喪失し、商品価値を低減してしまう。このような現象は、特にクリームファンデーションやリキッドファンデーションのような乳化タイプの化粧料で顕著に現れる。
また、顔料の凝集を防ぎ、分散性を向上させるために界面活性剤の配合量を増やすと、重くべたついた使用感になる等使用感の面で問題も発生する。
以上のような問題は、本発明の高疎水化度処理着色顔料を用いることによって防ぐことができ、審美性と経時安定性に優れ、かつ使用感が良好で、化粧くずれ等を起こしにくい化粧料を得ることが可能となる。
【００３７】
＜着色顔料＞
本発明に係る着色顔料は、通常、化粧料の着色を目的に使用される顔料であれば、特に限定はなく、赤色酸化鉄、黄色酸化鉄、白色酸化チタン、黒色酸化鉄、ベンガラ、グンジョウ、コンジョウ、マンガンバイオレット、コバルトバイオレット、水酸化クロム、酸化クロム、酸化コバルト、チタン酸コバルト、酸化鉄ドープ酸化チタン、チタン酸鉄、（チタン／酸化チタン）焼成物、チタン酸（Ｌｉ／コバルト）、チタン酸コバルト、窒化チタン、水酸化鉄、γ−酸化鉄等の無機褐色系顔料、黄土等の無機黄色系顔料、タール系色素をレーキ化したもの、天然色素をレーキ化したもの等の有色顔料等が挙げられる。また、無機着色パール顔料として、酸化チタン被覆雲母、オキシ塩化ビスマス、酸化チタン被覆オキシ塩化ビスマス、酸化チタン被覆タルク、魚鱗箔、酸化チタン被覆着色雲母等のパール顔料が挙げられる。これらは、いずれのものも使用することができるが、赤色酸化鉄、黄色酸化鉄、白色酸化チタン、黒色酸化鉄等が好ましい。
【００３８】
また、本発明に係る顔料の形状としては、球状、略球状、棒状、紡錘状、花弁状、短冊状、不定形状等、何れの形状であっても良く、化粧料に色を付与する事が可能であれば、その幾何学的態様には特に限定はない。また、隠蔽力の点から、その粒子径、すなわち、体積平均粒子径が１５０〜６００ｎｍの範囲にある顔料が好ましい。本発明において、体積平均粒子径はＴＥＭの測定箇所１０箇所の平均値である。体積平均粒子径が１５０ｎｍ未満では、隠ぺい力が低いため、化粧料の着色効率が低くなってしまう場合があり、また、６００ｎｍより大きい場合、使用感が悪化する場合がある。
【００３９】
更に、本発明に係る顔料は、アルミナ、水酸化アルミニウム、シリカ、含水シリカ等の無機化合物によって、部分的、あるいは、全部表面処理が施されていてもよい。
【００４０】
＜疎水化処理剤＞
本発明に係る着色顔料の疎水化表面処理を施すための処理剤（疎水化処理剤）は、疎水性を付与できるものであれば特に限定されず、有機ケイ素化合物、ワックス類、パラフィン類、ペルフルオロアルキルとリン酸塩等の有機フッ素化合物、界面活性剤、Ｎ−アシルグルタミン酸等のアミノ酸、ステアリン酸アルミニウム、ミリスチン酸マグネシウム等の金属石鹸等の処理剤が挙げられる。
【００４１】
より好ましくは有機ケイ素化合物であり、カプリルシラン（信越化学工業（株）製：ＡＥＳ−３０８３）、トリメトキシシリルジメチコン等のシラン類又はシリル化剤；ジメチルシリコーン（信越化学工業（株）製：ＫＦ−９６Ａシリーズ）、メチルハイドロジェン型ポリシロキサン（信越化学工業（株）製：ＫＦ−９９Ｐ，ＫＦ−９９０１等）、シリコーン分岐型シリコーン処理剤（信越化学工業（株）製：ＫＦ−９９０８，ＫＦ−９９０９等）等のシリコーンオイル、アクリルシリコーン（信越化学工業（株）製：ＫＰ−５７４、ＫＰ−５４１）等のシリコーン化合物等が挙げられる。特に、特許第３９１２９６１号公報記載のシリコーン粉体処理剤が好適に用いられる。中でも、高疎水化度処理着色顔料を分散させる分散媒が、シリコーン、炭化水素及びこれらの混合組成であっても、高い親和性を発現する点から、トリエトキシシリル基とポリジメチルシロキシエチル基とヘキシル基とを側鎖に有するジメチルポリシロキサンであるトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン（信越化学工業（株）製：ＫＦ−９９０９）等が好ましい。
【００４２】
更に、上記の疎水化処理剤は、１種単独で又は２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００４３】
＜表面処理方法＞
本発明において、着色顔料に疎水化処理剤を用いて表面処理を施す製造方法としては、特に制限はなく、公知の方法で実施できる。表面処理法は、乾式法と湿式法に大別できる。乾式法としては、例えば、ヘンシェルミキサー、ボールミル、ジェットミル、ニーダー、プラネタリーミキサー、サンドミル、アトライター、リボンブレンダー、ディスパーミキサー、ホモミキサー等、任意の撹拌機、粉砕機、混合機、分散機等を用い、本発明において使用される着色顔料と疎水化処理剤を混合／接触させることによって処理を施すことができる。この際、加熱、メカノケミカル的な機械力、過熱水蒸気等のエネルギーを付与しながら処理してもよい。また、着色顔料と疎水化処理剤を十分に混合／接触させた後、別途、加熱、メカノケミカル的な機械力、過熱水蒸気等のエネルギーを付与し処理を施してもよい。また、疎水化処理剤を着色顔料に混合／接触させる際、疎水化処理剤の分散効率を向上させる目的で、疎水化処理剤を任意量の水、溶剤又は超臨界流体に、予め溶解、又は分散させ、これを着色顔料に噴霧する等の手段を用いてもよい。湿式法としては、水、溶剤又は超臨界流体に、着色顔料と疎水化処理剤とを分散させ、混合／接触させてその後溶媒を蒸発、更に、別途、加熱、メカノケミカル的な機械力又は過熱水蒸気等のエネルギーを付与し処理を施すことが可能である。
【００４４】
いずれの場合においても本発明に係る疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）を評価指標としながら表面処理における最適条件を見出すことが好ましい。
本発明者らは、上記解析方法を用いて各種疎水化処理着色顔料を評価し、また処理精度の高い顔料を得るために最適な処理プロセスを鋭意研究した結果、従来では得られない突出した高疎水化機能を発現する表面処理着色顔料を見出したものであって、特に親油性溶媒にメタノールを用い、親水性溶媒に水を用いた場合、疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）の値が以下の値を持つ表面処理着色顔料が高疎水化機能を有する。
【００４５】
６８．０≦ＨＰ（５０）、好ましくは６８．０≦ＨＰ（５０）であって、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である着色顔料、
特に、着色顔料が汎用性の高い赤色酸化鉄顔料、黄色酸化鉄顔料、白色酸化チタン顔料、黒色酸化鉄顔料の場合には、
６８．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、
７２．５≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料、
好ましくは、
６９．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１４．５である赤色酸化鉄顔料、
６９．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．５である黄色酸化鉄顔料、
７３．５≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．５である白色酸化チタン顔料、
７３．５≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦８．４である黒色酸化鉄顔料、
更に好ましくは
７０．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１３．０である赤色酸化鉄顔料、
７０．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である黄色酸化鉄顔料、
７４．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１７．０である白色酸化チタン顔料、
７４．５≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦７．８である黒色酸化鉄顔料
が高疎水化度処理着色顔料として適している。
【００４６】
親油性溶媒にエタノールを用い、親水性溶媒に水を用いた場合、疎水性のパラメータＨＰ（ｘ）の値が以下の値を持つ表面処理着色顔料が高疎水化機能を有する。
３０．０≦ＨＰ（５０）、好ましくは３０．０≦ＨＰ（５０）であって、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０である着色顔料、
特に、着色顔料が汎用性の高い赤色酸化鉄顔料、黄色酸化鉄顔料、白色酸化チタン顔料、黒色酸化鉄顔料の場合には、
３０．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、
４０．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料、
好ましくは、
３９．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３９．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
４３．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、
４１．０≦ＨＰ（５０）、好ましくはこれに加えて、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
が高疎水化度処理着色顔料として適している。
【００４７】
［化粧料］
本発明の化粧料を得るための実施形態について、以下に詳細に説明するが、本発明はこれにより何ら限定されるものではない。
本発明の化粧料は、上述した高疎水化度処理着色顔料を配合してなるもので、それ以外の成分は、化粧料の種類に応じた公知の成分を用いることができる。
この場合、本発明に係る高疎水化度処理着色顔料の配合量は、化粧料の種類により適宜選定されるが、通常化粧料全体の０．０５〜３０．０質量％、特に０．３〜１５．０質量％である。
本発明の高疎水化機能を発現する表面処理着色顔料のいずれか１つを含有することにより、顔料が凝集せず、顔料の沈降や色分かれを防止する効果があり、審美性と経時安定性に優れ、かつ使用感の良好な化粧料が提供できる。
【００４８】
本発明の化粧料には、通常の化粧料に使用される種々の成分を本発明の効果を損なわない範囲で配合することができる。成分としては、例えば（１）油剤、（２）アルコール性水酸基を有する化合物、（３）界面活性剤、（４）その他粉体、（５）架橋型オルガノポリシロキサンと室温で液状の油剤からなる組成物、（６）シリコーンワックス、（７）皮膜形成剤、（８）その他の添加剤を含んでよい。これらは一種単独で又は二種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
【００４９】
（１）油剤
油剤は、固体、半固体、液状、いずれであってもよく、例えば、天然動植物油脂類及び半合成油脂、炭化水素油、高級脂肪酸、高級アルコール、エステル油、シリコーンオイル、並びにフッ素系油剤を使用することができる。
・天然動植物油脂類及び半合成油脂
天然動植物油脂類及び半合成油脂としては、アボガド油、アマニ油、アーモンド油、イボタロウ、エノ油、オリーブ油、カカオ脂、カポックロウ、カヤ油、カルナウバロウ、肝油、キャンデリラロウ、精製キャンデリラロウ、牛脂、牛脚脂、牛骨脂、硬化牛脂、キョウニン油、鯨ロウ、硬化油、小麦胚芽油、ゴマ油、コメ胚芽油、コメヌカ油、サトウキビロウ、サザンカ油、サフラワー油、シアバター、シナギリ油、シナモン油、ジョジョバロウ、スクワラン、スクワレン、セラックロウ、タートル油、大豆油、茶実油、ツバキ油、月見草油、トウモロコシ油、豚脂、ナタネ油、日本キリ油、ヌカロウ、胚芽油、馬脂、パーシック油、パーム油、パーム核油、ヒマシ油、硬化ヒマシ油、ヒマシ油脂肪酸メチルエステル、ヒマワリ油、ブドウ油、ベイベリーロウ、ホホバ油、マカデミアナッツ油、ミツロウ、ミンク油、メドウフォーム油、綿実油、綿ロウ、モクロウ、モクロウ核油、モンタンロウ、ヤシ油、硬化ヤシ油、トリヤシ油脂肪酸グリセライド、羊脂、落花生油、ラノリン、液状ラノリン、還元ラノリン、ラノリンアルコール、硬質ラノリン、酢酸ラノリン、酢酸ラノリンアルコール、ラノリン脂肪酸イソプロピル、ポリオキシエチレンラノリンアルコールエーテル、ポリオキシエチレンラノリンアルコールアセテート、ラノリン脂肪酸ポリエチレングリコール、ポリオキシエチレン水素添加ラノリンアルコールエーテル、卵黄油等が挙げられる。
・炭化水素油
炭化水素油としては、直鎖状又は分岐状の炭化水素油が挙げられ、揮発性の炭化水素油であっても不揮発性の炭化水素油であってもよい。具体的には、オゾケライト、α−オレフィンオリゴマー、軽質イソパラフィン、イソドデカン、イソヘキサデカン、軽質流動イソパラフィン、スクワラン、合成スクワラン、植物性スクワラン、スクワレン、セレシン、パラフィン、パラフィンワックス、ポリエチレンワックス、ポリエチレン・ポリプロピレンワックス、（エチレン／プロピレン／スチレン）コポリマー、（ブチレン／プロピレン／スチレン）コポリマー、流動パラフィン、流動イソパラフィン、プリスタン、ポリイソブチレン、水添ポリイソブテン、マイクロクリスタリンワックス、ワセリン等が挙げられる。
・高級脂肪酸
高級脂肪酸としては、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ベヘン酸、ウンデシレン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸、アラキドン酸、エイコサペンタエン酸（ＥＰＡ）、ドコサヘキサエン酸（ＤＨＡ）、イソステアリン酸、１２−ヒドロキシステアリン酸等が挙げられる。
・高級アルコール
高級アルコールとしては、例えば、炭素原子数が好ましくは６以上、より好ましくは１０〜３０のアルコールが挙げられる。高級アルコールの具体例としては、ラウリルアルコール、ミリスチルアルコール、パルミチルアルコール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、ヘキサデシルアルコール、オレイルアルコール、イソステアリルアルコール、ヘキシルドデカノール、オクチルドデカノール、セトステアリルアルコール、２−デシルテトラデシノール、コレステロール、フィトステロール、ポリオキシエチレンコレステロールエーテル、モノステアリルグリセリンエーテル（バチルアルコール）、モノオレイルグリセリルエーテル（セラキルアルコール）等が挙げられる。
・エステル油
エステル油としては、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２−ヘキシルデシル、アジピン酸ジ−２−ヘプチルウンデシル、モノイソステアリン酸Ｎ−アルキルグリコール、イソステアリン酸イソセチル、トリイソステアリン酸トリメチロールプロパン、ジ−２−エチルヘキサン酸エチレングリコール、２−エチルヘキサン酸セチル、トリ−２−エチルヘキサン酸トリメチロールプロパン、テトラ−２−エチルヘキサン酸ペンタエリスリトール、オクタン酸セチル、オクチルドデシルガムエステル、オレイン酸オレイル、オレイン酸オクチルドデシル、オレイン酸デシル、ジオクタン酸ネオペンチルグリコール、ジカプリン酸ネオペンチルグリコール、クエン酸トリエチル、コハク酸２−エチルヘキシル、酢酸アミル、酢酸エチル、酢酸ブチル、ステアリン酸イソセチル、ステアリン酸ブチル、セバシン酸ジイソプロピル、セバシン酸ジ−２−エチルヘキシル、乳酸セチル、乳酸ミリスチル、イソノナン酸イソノニル、イソノナン酸イソトリデシル、パルミチン酸イソプロピル、パルミチン酸２−エチルヘキシル、パルミチン酸２−ヘキシルデシル、パルミチン酸２−ヘプチルウンデシル、１２−ヒドロキシステアリル酸コレステリル、ジペンタエリスリトール脂肪酸エステル、ミリスチン酸イソプロピル、ミリスチン酸オクチルドデシル、ミリスチン酸２−ヘキシルデシル、ミリスチン酸ミリスチル、ジメチルオクタン酸ヘキシルデシル、ラウリン酸エチル、ラウリン酸ヘキシル、Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸−２−オクチルドデシルエステル、ラウロイルサルコシンイソプロピルエステル、リンゴ酸ジイソステアリル等；アセトグリセリル、トリイソオクタン酸グリセリル、トリイソステアリン酸グリセリル、トリイソパルミチン酸グリセリル、トリベヘン酸グリセリル、モノステアリン酸グリセリル、ジ−２−ヘプチルウンデカン酸グリセリル、トリミリスチン酸グリセリル、ミリスチン酸イソステアリン酸ジグリセリル等のグリセライド油が挙げられる。
・シリコーンオイル
シリコーンオイルとしては、ジメチルポリシロキサン、カプリリルメチコン、フェニルトリメチコン、メチルフェニルポリシロキサン、メチルヘキシルポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン、ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体等の低粘度から高粘度の直鎖又は分岐状のオルガノポリシロキサン、アミノ変性オルガノポリシロキサン、ピロリドン変性オルガノポリシロキサン、ピロリドンカルボン酸変性オルガノポリシロキサン、高重合度のガム状ジメチルポリシロキサン、ガム状アミノ変性オルガノポリシロキサン、ガム状のジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体等のシリコーンゴム、及びシリコーンガムやゴムの環状オルガノポリシロキサン溶液、トリメチルシロキシケイ酸、トリメチルシロキシケイ酸の環状シロキサン溶液、ステアロキシリコーン等の高級アルコキシ変性シリコーン、高級脂肪酸変性シリコーン、アルキル変性シリコーン、長鎖アルキル変性シリコーン、アミノ酸変性シリコーン、フッ素変性シリコーン、シリコーン樹脂及びシリコーンレジンの溶解物等が挙げられる。
・フッ素系油剤
フッ素系油剤としては、パーフルオロポリエーテル、パーフルオロデカリン、パーフルオロオクタン等が挙げられる。
【００５０】
（２）アルコール性水酸基を有する化合物
アルコール性水酸基を有する化合物としては、エタノール、イソプロパノール等、炭素原子数が好ましくは２〜５の低級アルコール；ソルビトール、マルトース等の糖アルコール等が挙げられる。また、コレステロール、シトステロール、フィトステロール、ラノステロール等のステロール；ブチレングリコール、プロピレングリコール、ジブチレングリコール、ペンチレングリコール等の多価アルコール等が挙げられる。
【００５１】
（３）界面活性剤
界面活性剤としては、非イオン性、アニオン性、カチオン性及び両性の活性剤があるが、特に制限されるものではなく、通常の化粧料に使用されるものであれば、いずれのものも使用することができる。これらの界面活性剤の中でも、部分架橋型ポリエーテル変性シリコーン、部分架橋型ポリグリセリン変性シリコーン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレン変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレン・アルキル共変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン・アルキル共変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリグリセリン変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリグリセリン・アルキル共変性オルガノポリシロキサンであることが好ましい。これらの界面活性剤において、親水性のポリオキシエチレン基、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン基又はポリグリセリン残基の含有量が、分子中の１０〜７０質量％を占めることが好ましい。具体例としては、信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−２１０，２４０，３１０，３２０，３３０，３４０，３２０Ｚ，３５０Ｚ，７１０，８１０，８２０，８３０，８４０，８２０Ｚ，８５０Ｚ、ＫＦ−６０１１，６０１３，６０１７，６０２８，６０３８，６０４３，６０４８，６１００，６１０４，６１０５，６１０６等が挙げられる。（ａ）成分以外の界面活性剤を配合する場合の配合量は、化粧料組成物中０．１〜１０質量％が好ましい。
界面活性剤の配合量としては、化粧料全体の０．１〜２０質量％が好ましい。０．１質量％未満では分散や乳化の機能を果たさない場合があり、２０質量％を超えると化粧料がべたついた使用感になることがある。界面活性剤のＨＬＢは、限定されないが２〜１４．５が好ましい。
【００５２】
（４）その他粉体
本発明には、発明の効果を損なわない範囲で、本発明に係る着色顔料の他に粉体成分を配合することができる。無機粉体、金属粉体、有機粉体、無機・有機複合粉体等が挙げられる。具体的には次の通りである。
・無機粉体
無機粉体としては、雲母チタン、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化セリウム、酸化マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、タルク、劈開タルク、マイカ、カオリン、セリサイト、白雲母、合成雲母、金雲母、紅雲母、黒雲母、リチア雲母、ケイ酸、二酸化ケイ素、フュームドシリカ、含水二酸化ケイ素、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウムマグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸バリウム、ケイ酸ストロンチウム、タングステン酸金属塩、ヒドロキシアパタイト、バーミキュライト、ハイジライト、ベントナイト、モンモリロナイト、ヘクトライト、ゼオライト、セラミックス、第二リン酸カルシウム、アルミナ、水酸化アルミニウム、チッ化ホウ素、チッ化ボロン、ガラス等からなる微粒子が挙げられる。
・金属粉体
金属粉体としては、例えば、アルミニウム、銅、ステンレス、銀等からなる金属微粒子も挙げられる。
・有機粉体
有機粉体としては、例えば、シリコーン、ポリアミド、ポリアクリル酸・アクリル酸エステル、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、スチレン・アクリル酸共重合体、ジビニルベンゼン・スチレン共重合体、ポリウレタン、ビニル樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン、ポリメチルベンゾグアナミン、テトラフルオロエチレン、ポリメチルメタクリレート（例えば、ポリメタクリル酸メチル等）、セルロース、シルク、ナイロン、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリカーボネート等からなる粉体が挙げられる。特に、シリコーンとしては、シリコーン樹脂粒子（具体例としては、信越化学工業（株）製：ＫＭＰ−５９０，５９１等）やシリコーン樹脂被覆シリコーンゴム粉末（具体例としては、信越化学工業（株）製：ＫＳＰ−１００、１０１、１０２、１０５、３００、４１１、４４１等）が挙げられる。また、金属石鹸等も挙げられ、具体例としては、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ミリスチン酸亜鉛、ミリスチン酸マグネシウム、セチルリン酸亜鉛、セチルリン酸カルシウム、セチルリン酸亜鉛ナトリウム等からなる粉体も挙げられる。更に、有機系色素等も挙げられ、具体例としては、赤色３号、赤色１０４号、赤色１０６号、赤色２０１号、赤色２０２号、赤色２０４号、赤色２０５号、赤色２２０号、赤色２２６号、赤色２２７号、赤色２２８号、赤色２３０号、赤色４０１号、赤色５０５号、黄色４号、黄色５号、黄色２０２号、黄色２０３号、黄色２０４号、黄色４０１号、青色１号、青色２号、青色２０１号、青色４０４号、緑色３号、緑色２０１号、緑色２０４号、緑色２０５号、橙色２０１号、橙色２０３号、橙色２０４号、橙色２０６号、橙色２０７号等のタール色素、カルミン酸、ラッカイン酸、カルサミン、ブラジリン、クロシン等の天然色素が挙げられる。
・無機・有機複合粉体
無機・有機複合粉体としては、例えば、化粧品に汎用の無機粉体表面が、公知公用の方法により有機粉体で被覆された複合粉体が挙げられる。
これらの無機粉体、金属粉体、有機粉体、無機・有機複合粉体は、本発明の効果を著しく損なわない限り、公知の表面処理剤を用いて粒子表面を処理を施したものも使用できる。
【００５３】
（５）架橋型オルガノポリシロキサンと室温で液状の油剤からなる組成物
架橋型オルガノポリシロキサンと室温で液状の油剤からなる組成物において、架橋型オルガノポリシロキサンは、液状油に対し、自重以上の該液状油を含んで膨潤することが好ましい。該液状油としては、（１）成分中の液状のシリコーン油、炭化水素油、エステル油、天然動植物油、半合成油等、フッ素系油を用いることができ、例えば、０．６５〜１００ｍｍ2／ｓ（２５℃）の低粘度シリコーン油、流動パラフィン、スクワラン、イソドデカン、イソヘキサデカン等の炭化水素油やトリオクタノイン等のグリセライド油、イソノナン酸イソトリデシル、Ｎ−アシルグルタミン酸エステル、ラウロイルサルコシン酸エステル等のエステル油、マカデミアナッツ油等の天然動植物油が挙げられる。（５）成分は、（３）成分とは異なる部分架橋された構造体で、分子構造中、ポリエーテル又はポリグリセリン構造を有しない化合物であり、具体例としては、信越化学工業（株）製：ＫＳＧシリーズ（商品名）、特に、ＫＳＧ−１５，１５１０，１６，１６１０，１８Ａ，１９，４１Ａ，４２Ａ，４３，４４，０４２Ｚ，０４５Ｚ，０４８Ｚ等が挙げられる。
【００５４】
（６）シリコーンワックス
シリコーンワックスは、アクリル−シリコーングラフト又はブロック共重合体のアクリルシリコーン樹脂であることが好ましい。また、ピロリドン部分、長鎖アルキル部分、ポリオキシアルキレン部分及びフルオロアルキル部分、カルボン酸等のアニオン部分の中から選択される少なくとも１種を分子中に含有するアクリルシリコーン樹脂を使用することもできる。具体例としては、信越化学工業（株）製：アクリル−シリコーングラフト共重合体：ＫＰ−５６１Ｐ，５６２Ｐ等が挙げられる。また、このシリコーンワックスは、５員環以上のラクトン化合物が開環重合物であるポリラクトンを結合させたポリラクトン変性ポリシロキサンであることが好ましい。更に、このシリコーンワックスは、α−オレフィンとジエンからなる不飽和基を有するオレフィンワックスと１分子１個以上のＳｉＨ結合を有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンとを付加反応させることによって得られるシリコーン変性オレフィンワックスである。オレフィンワックスのα−オレフィンとしてはエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素原子数２〜１２が好ましく、ジエンとしてはブタジエン、イソプレン、１，４−ヘキサジエン、ビニルノルボルネン、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン等が好ましい。ＳｉＨ結合を有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンは直鎖状やシロキサン分岐型等の構造のものが使用できる。
【００５５】
（７）皮膜形成剤
皮膜形成剤は、主に化粧料の化粧効果持続性を維持させる目的で配合される。特に限定は無いが、撥水性付与の観点からシリコーン系組成物であることが好ましい。具体的には、トリメチルシロキシケイ酸、アクリル−シリコーン皮膜剤、シリコーン変性ノルボルネン、シリコーン変性プルラン等を使用することができる。具体例としては、信越化学工業（株）製：トリメチルシロキシケイ酸：ＫＦ−７３１２Ｊ、アクリル−シリコーン皮膜剤：ＫＰ−５４５、ＫＰ−５４９、シリコーン変性ノルボルネン：ＮＢＮ−３０−ＩＤ、シリコーン変性プルラン：ＴＳＰＬ−３０−ＩＤ，ＴＳＰＬ−３０−Ｄ５等が挙げられる。
【００５６】
（８）その他の添加剤
その他の添加剤としては、油溶性ゲル化剤、制汗剤、紫外線吸収剤、紫外線吸収散乱剤、保湿剤、抗菌防腐剤、香料、塩類、酸化防止剤、ｐＨ調整剤、キレート剤、清涼剤、抗炎症剤、美肌用成分（美白剤、細胞賦活剤、肌荒れ改善剤、血行促進剤、皮膚収斂剤、抗脂漏剤等）、ビタミン類、アミノ酸類、核酸、ホルモン、包接化合物等が挙げられる。
【００５７】
・油溶性ゲル化剤
油溶性ゲル化剤としては、アルミニウムステアレート、マグネシウムステアレート、ジンクミリステート等の金属セッケン；Ｎ−ラウロイル−Ｌ−グルタミン酸、α，γ−ジ−ｎ−ブチルアミン等のアミノ酸誘導体；デキストリンパルミチン酸エステル、デキストリンステアリン酸エステル、デキストリン２−エチルヘキサン酸パルミチン酸エステル等のデキストリン脂肪酸エステル；ショ糖パルミチン酸エステル、ショ糖ステアリン酸エステル等のショ糖脂肪酸エステル；フラクトオリゴ糖ステアリン酸エステル、フラクトオリゴ糖２−エチルヘキサン酸エステル等のフラクトオリゴ糖脂肪酸エステル；モノベンジリデンソルビトール、ジベンジリデンソルビトール等のソルビトールのベンジリデン誘導体；ジメチルベンジルドデシルアンモニウムモンモリロナイトクレー、ジメチルジオクタデシルアンモニウムモンモリナイトクレー、ジメチルジオクタデシルアンモニウムヘクトライトクレー等の有機変性粘土鉱物等が挙げられる。
・制汗剤
制汗剤としては、アルミニウムクロロハイドレート、塩化アルミニウム、アルミニウムセスキクロロハイドレート、ジルコニルヒドロキシクロライド、アルミニウムジルコニウムヒドロキシクロライド、アルミニウムジルコニウムグリシン錯体等が挙げられる。
・紫外線吸収剤
紫外線吸収剤としては、パラアミノ安息香酸等の安息香酸系紫外線吸収剤；アントラニル酸メチル等のアントラニル酸系紫外線吸収剤；サリチル酸メチル、サリチル酸オクチル、サリチル酸トリメチルシクロヘキシル等のサリチル酸系紫外線吸収剤；パラメトキシケイ皮酸オクチル等のケイ皮酸系紫外線吸収剤；２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン等のベンゾフェノン系紫外線吸収剤；ウロカニン酸エチル等のウロカニン酸系紫外線吸収剤；４−ｔ−ブチル−４’−メトキシ−ジベンゾイルメタン等のジベンゾイルメタン系紫外線吸収剤；フェニルベンズイミダゾールスルフォン酸、トリアジン誘導体等が挙げられる。
【００５８】
・紫外線吸収散乱剤
紫外線吸収散乱剤としては、微粒子酸化チタン、微粒子鉄含有酸化チタン、微粒子酸化亜鉛、微粒子酸化セリウム及びそれらの複合体等、紫外線を吸収散乱する粒子が挙げられ、これらの紫外線を吸収散乱する粒子をあらかじめ油剤に分散させた分散物を用いることもできる。紫外線を吸収散乱する粒子をあらかじめ油剤に分散させた分散物の具体例としては、信越化学工業（株）製：ＳＰＤシリーズ（商品名）、特に、ＳＰＤ−Ｔ５，Ｚ５，Ｔ６，Ｚ６等が挙げられる。
・保湿剤
保湿剤としては、グリセリン、ソルビトール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、ペンチレングリコール、グルコース、キシリトール、マルチトール、ポリエチレングリコール、ヒアルロン酸、コンドロイチン硫酸、ピロリドンカルボン酸塩、ポリオキシエチレンメチルグルコシド、ポリオキシプロピレンメチルグルコシド、卵黄レシチン、大豆レシチン、ホスファチジルコリン、ホスファチジルエタノールアミン、ホスファジチルセリン、ホスファチジルグリセロール、ホスファチジルイノシトール、スフィンゴリン脂質等が挙げられる。
・抗菌防腐剤
抗菌防腐剤としては、パラオキシ安息香酸アルキルエステル、安息香酸、安息香酸ナトリウム、ソルビン酸、ソルビン酸カリウム、フェノキシエタノール等、抗菌剤としては、安息香酸、サリチル酸、石炭酸、ソルビン酸、パラオキシ安息香酸アルキルエステル、パラクロルメタクレゾール、ヘキサクロロフェン、塩化ベンザルコニウム、塩化クロルヘキシジン、トリクロロカルバニリド、感光素、フェノキシエタノール等が挙げられる。
【００５９】
・香料
香料としては、天然香料及び合成香料がある。天然香料としては、花、葉、材、果皮、等から分離した植物性香料；ムスク、シベット等の動物性香料がある。合成香料としてはモノテルペン等の炭化水素類、脂肪族アルコール、芳香族アルコール等のアルコール類；テルペンアルデヒド、芳香族アルデヒド等のアルデヒド類；脂環式ケトン等のケトン類；テルペン系エステル等のエステル類；ラクトン類；フェノール類；オキサイド類；含チッソ化合物類；アセタール類等が挙げられる。
・塩類
塩類としては無機塩、有機酸塩、アミン塩及びアミノ酸塩が挙げられる。無機塩としては、例えば、塩酸、硫酸、炭酸、硝酸等の無機酸のナトリウム塩、カリウム塩、マグネシウム塩、カルシウム塩、アルミニウム塩、ジルコニウム塩、亜鉛塩等；有機酸塩としては、例えば、酢酸、デヒドロ酢酸、クエン酸、りんご酸、コハク酸、アスコルビン酸、ステアリン酸等の有機酸類の塩；アミン塩及びアミノ酸塩としては、例えば、トリエタノールアミン等のアミン類の塩、グルタミン酸等のアミノ酸類の塩等が挙げられる。また、その他、ヒアルロン酸、コンドロイチン硫酸等の塩、アルミニウムジルコニウムグリシン錯体等や、更には、化粧品処方の中で使用される酸−アルカリの中和塩等も使用することができる。
【００６０】
・酸化防止剤
酸化防止剤としては、トコフェロール、ｐ−ｔ−ブチルフェノール、ブチルヒドロキシアニソール、ジブチルヒドロキシトルエン、フィチン酸等が挙げられる。
・ｐＨ調整剤
ｐＨ調整剤としては、乳酸、クエン酸、グリコール酸、コハク酸、酒石酸、ｄｌ−リンゴ酸、炭酸カリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素アンモニウム等が挙げられる。
・キレート剤
キレート剤としては、アラニン、エデト酸ナトリウム塩、ポリリン酸ナトリウム、メタリン酸ナトリウム、リン酸等挙げられる。
・清涼剤
清涼剤としては、Ｌ−メントール、カンフル等が挙げられる。
・抗炎症剤抗炎症剤としては、アラントイン、グリチルリチン酸及びその塩、グリチルレチン酸及びグリチルレチン酸ステアリル、トラネキサム酸、アズレン等が挙げられる。
・美肌用成分
美肌用成分としては、胎盤抽出液、アルブチン、グルタチオン、ユキノシタ抽出物等の美白剤；ロイヤルゼリー、感光素、コレステロール誘導体、幼牛血液抽出液等の細胞賦活剤；肌荒れ改善剤；ノニル酸ワレニルアミド、ニコチン酸ベンジルエステル、ニコチン酸β−ブトキシエチルエステル、カプサイシン、ジンゲロン、カンタリスチンキ、イクタモール、カフェイン、タンニン酸、α−ボルネオール、ニコチン酸トコフェロール、イノシトールヘキサニコチネート、シクランデレート、シンナリジン、トラゾリン、アセチルコリン、ベラパミル、セファランチン、γ−オリザノール等の血行促進剤；酸化亜鉛、タンニン酸等の皮膚収斂剤；イオウ、チアントロール等の抗脂漏剤等が挙げられる。
【００６１】
・ビタミン類
ビタミン類としては、ビタミンＡ油、レチノール、酢酸レチノール、パルミチン酸レチノール等のビタミンＡ類；リボフラビン、酪酸リボフラビン、フラビンアデニンヌクレオチド等のビタミンＢ2類、ピリドキシン塩酸塩、ピリドキシンジオクタノエート、ピリドキシントリパルミテート等のビタミンＢ6類、ビタミンＢ12及びその誘導体、ビタミンＢ15及びその誘導体等のビタミンＢ類；Ｌ−アスコルビン酸、Ｌ−アスコルビン酸ジパルミチン酸エステル、Ｌ−アスコルビン酸−２−硫酸ナトリウム、Ｌ−アスコルビン酸リン酸ジエステルジカリウム等のビタミンＣ類；エルゴカルシフェロール、コレカルシフェロール等のビタミンＤ類；α−トコフェロール、β−トコフェロール、γ−トコフェロール、酢酸ｄｌ−α−トコフェロール、ニコチン酸ｄｌ−α−トコフェロール、コハク酸ｄｌ−α−トコフェロール等のビタミンＥ類；ニコチン酸、ニコチン酸ベンジル、ニコチン酸アミド等のニコチン酸類；ビタミンＨ、ビタミンＰ、パントテン酸カルシウム、Ｄ−パントテニルアルコール、パントテニルエチルエーテル、アセチルパントテニルエチルエーテル等のパントテン酸類、ビオチン等が挙げられる。
・アミノ酸類
アミノ酸類としては、グリシン、バリン、ロイシン、イソロイシン、セリン、トレオニン、フェニルアラニン、アルギニン、リジン、アスパラギン酸、グルタミン酸、シスチン、システイン、メチオニン、トリプトファン等が挙げられる。
・核酸
核酸としては、デオキシリボ核酸等が挙げられる。
・ホルモン
ホルモンとしては、エストラジオール、エテニルエストラジオール等が挙げられる。
・包接化合物
包接化合物としては、シクロデキストリン等が挙げられる。
【００６２】
化粧料の形態としては、粉体、油性、乳化状等が挙げられる。
具体的な化粧料としては、上記化粧料成分を配合してなる化粧水、乳液、クリーム、クレンジング、パック、マッサージ料、美容液、美容オイル、洗浄剤、脱臭剤、ハンドクリーム、リップクリーム、しわ隠し製品等のスキンケア化粧料、メイクアップ下地、コンシーラー、白粉、パウダーファンデーション、リキッドファンデーション、クリームファンデーション、油性ファンデーション、頬紅、アイシャドウ、マスカラ、アイライナー、アイブロウ、口紅等のメイクアップ化粧料、エナメル、アンダーコート、オーバーコート等の美爪料、シャンプー、リンス、トリートメント、セット剤等の毛髪化粧料、制汗剤化粧料、日焼け止めオイルや日焼け止め乳液や日焼け止めクリーム等の紫外線防御化粧料等が挙げられる。
【００６３】
本発明の効果がより顕著に発揮されるのは、乳化組成物である。乳化組成物の具体例としては油中水型エマルション、水中油型エマルション、非水エマルション、Ｗ／Ｏ／ＷやＯ／Ｗ／Ｏ等のマルチエマルション等が挙げられる。
【実施例】
【００６４】
本発明については、実施例を挙げて更に詳細を説明する。なお、これらの実施例は、本発明の範囲を限定するものではない。また、本発明における実施例１〜１８、並びに参考例１〜４に記載されるトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンは、全て、信越化学工業（株）製：ＫＦ−９９０９を用いた。本発明において、体積平均粒子径はＴＥＭの測定箇所１０箇所の平均値である。
以下、顔料を単に粉体と記載する場合がある。【００６５】
［実施例１］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
シリコーンオイルとしてトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２４ｇと、ノルマルヘキサン１６０ｇを混合させ、計１８４ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体８００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液１８４ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００６６】
［参考例１］
（シリコーンオイル）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２４ｇをノルマルヘキサンに分散させず使用した。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体８００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイル２４ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００６７】
［参考例２］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２４ｇと、ノルマルヘキサン４８ｇを混合させ、計７２ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体８００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液７２ｇを滴下した。滴下後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００６８】
［実施例２］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン１５ｇと、ノルマルヘキサン５０ｇを混合させ、計６５ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黄色酸化鉄粉体５００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液６５ｇを噴霧した。均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黄色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黄色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理黄色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００６９】
［参考例３］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン７．５ｇと、ノルマルヘキサン７．５ｇを混合させ、計１５ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体７５０ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液１５ｇを滴下した。滴下後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン１％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００７０】
［参考例４］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン１５ｇと、ノルマルヘキサン１５ｇを混合させ、計３０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体７５０ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液３０ｇを滴下した。滴下後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００７１】
［実施例３］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３０ｇと、ノルマルヘキサン３０ｇを混合させ、計６０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体７５０ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液６０ｇを滴下した。滴下後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン４％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００７２】
［実施例４］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２４ｇ、ノルマルヘキサン２００ｇを混合させ、計２２４ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体８００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液２２４ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００７３】
［実施例５］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３０ｇと、ノルマルヘキサン３０ｇを混合させ、計６０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黒色酸化鉄粉体１５００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液６０ｇを噴霧した。均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黒色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黒色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２．０％（外数）表面処理黒色酸化鉄粉体を得た。体積平均粒子径は３００ｎｍであった。【００７４】
［実施例６］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３７．５ｇと、ノルマルヘキサン３７．５ｇを混合させ、計７５ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
白色酸化チタン粉体１５００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、前混合を行った後に混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液７５ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の白色酸化チタン粉体の掻き落としを行った。白色酸化チタン粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２．５％（外数）表面処理白色酸化チタン粉体を得た。体積平均粒子径は２５０ｎｍであった。【００７５】
［実施例７］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３６０ｇと、ノルマルヘキサン３６０ｇを混合させ、計７２０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体１２ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、前混合を行った後に混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液７２０ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。
（ピンミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％表面処理赤色酸化鉄粉体をピンミルに投入し、解砕を行った。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００７６】
［実施例８］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３００ｇと、ノルマルヘキサン３００ｇを混合させ、計６００ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黄色酸化鉄粉体１０ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、前混合を行った後に混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液６００ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黄色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黄色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理黄色酸化鉄粉体を得た。
（ピンミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％表面処理黄色酸化鉄粉体をピンミルに投入し、解砕を行った。体積平均粒子径は２００ｎｍであった。【００７７】
［実施例９］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３００ｇと、ノルマルヘキサン３００ｇを混合させ、計６００ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黒色酸化鉄粉体１５ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、前混合を行った後に混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液６００ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黒色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黒色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２％（外数）表面処理黒色酸化鉄粉体を得た。
（ピンミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２％（外数）表面処理黒色酸化鉄粉体をピンミルに投入し、解砕を行った。体積平均粒子径は３００ｎｍであった。【００７８】
［実施例１０］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３７５ｇと、ノルマルヘキサン３７５ｇを混合させ、計７５０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
白色酸化チタン粉体１５ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、前混合を行った後に混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液７５０ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の酸化チタン粉体の掻き落としを行った。酸化チタン粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２．５％（外数）表面処理白色酸化チタン粉体を得た。
（ピンミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２．５％（外数）表面処理白色酸化チタン粉体をピンミルに投入し、解砕を行った。体積平均粒子径は２５０ｎｍであった。【００７９】
［試験１］
上記のようにして得られた実施例１，２及び参考例１，２の表面処理酸化鉄粉体について、分散性の評価及び従来の疎水化度測定方法による測定を行った。
上記分散性の評価及び従来の疎水化度の測定方法は以下に示す通りである。
（分散性の評価）
２０ミリリットルのバイアル瓶にシクロペンタシロキサン１０ｇを入れ、そこに０．０５ｇのトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン処理粉体を加えた。その後ホモジナイザーを用いてレベルマックス（Ｕｌｔｒａｓｏｎｉｃ  Ｈｏｍｏｇｅｎｉｚｅｒ，  ＵＳ−１５０Ｅ）で１分間混合することで分散液を得た。この分散液に純水１０ｇを入れ、２０回振とうさせた瓶を静置させ、表面処理顔料のシリコーンへの分散性を目視で判断することで評価を行った。表面処理状態が良好な場合、シリコーン中に顔料が良好に分散し、水との界面が明確になる。一方、表面処理顔料状態が悪い場合、すなわち、水に対する充分な撥水性を発現できない場合、表面処理顔料が水にも濡れてしまい、二液の界面が不明瞭になる。
判定は以下の基準で行った。
〇：粉体は分離しており、界面が高い位置にあり歪みもない。
△：粉体は分離しているが、界面が低い位置にあり歪んでいる。
×：粉体が分離していない。
結果を図４に示す。
（従来の疎水化度測定方法）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン処理粉体０．２ｇを３００ミリリットルビーカーに秤取し純水５０ミリリットルを加えた。電磁撹拌しながら、液面下へメタノールを加えた。処理粉体が濡れる点を始点、液面上に処理粉体が認められなくなった点を終点とした。要したメタノール量から次式により始点及び終点における疎水化度を算出した。結果を表１に示す。
疎水化度（メタノール濃度）（％）＝｛ｘ／（５０＋ｘ）｝×１００
注）    ｘ＝メタノール使用量（ｍＬ）【００８０】
【表１】
2018216722.tif 000022
【００８１】
［試験２］
上記のようにして得られた実施例１の表面処理酸化鉄粉体について、試験１の従来の疎水化度測定方法にて測定した場合における、測定者による測定誤差の確認を行った。その結果を表２に示す。【００８２】
【表２】
2018216722.tif 000023
【００８３】
表１，２及び図４に示すように、分散性の評価では定性的な評価となり正確には良否の判断が難しい場合、試験１の従来の疎水化度測定試験では目視で判断している分、標準誤差が増大する傾向にあり、また測定者により測定値が大きく異なることが判明した。【００８４】
［試験３］
上記のようにして得られた実施例２の表面処理酸化鉄粉体について、レスカ製濡れ性試験機を用いた従来の疎水化度解析方法における解析結果と本発明に係る解析結果の比較を行った。その結果を表３に示す。【００８５】
上記従来の疎水化度解析方法及び本発明の疎水化度解析方法は以下に示す通りである。
（従来の疎水化度解析方法）
レスカ製粉体濡れ性試験機ＷＥＴ−１００１を使用し、電圧率が最も低下するときの親油性溶媒容積比率［％］及び電圧率［％］並びに傾きに対して電圧率１００％の直線と交わる親油性溶媒容積比率［％］及び電圧率［％］を粉体が濡れる始める点と定義し、疎水化度を算出した。結果を表３に示す。
疎水化度（％）＝｛１００−ｙ0／ａ｝×ｘ0
注）    ｘ0＝傾きが最小のときの親油性溶媒容積比率（％）
ｙ0＝傾きが最小のときの電圧率（％）
ａ＝最小のときの傾き【００８６】
（本発明の疎水化度解析方法）
レスカ製粉体濡れ性試験機ＷＥＴ−１００１を使用し、親油性溶媒としてメタノール、親水性溶媒として水を用い、メタノール６０〜６５容積％の混合溶媒３００ｍＬを調製した。この混合溶媒に実施例２のトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン表面処理赤色酸化鉄粉体０．０４ｇを投入し、速度５００ｒｐｍの撹拌下、メタノールを１０ｍＬ／分で連続的に添加しながら、０．０１６〜０．０１７秒の間隔で、メタノール容積比率に対して、混合溶媒中の粉体分散濃度に相関する電圧率を測定した。計測されたデータ離散値について、時系列ｔi（ｉは整数、ｔi＜ｔi+1）に対して観測された電圧率をＲi、それに対応する親油性溶媒容積比率をＨＰiとし、電圧率について前後５点の計１１点測定データの平均をとることで平均化し、ノイズによる影響を低減した。
【数２０】
2018216722.tif 000024
電圧率最大値１００、平均化した電圧率の最小値を
【数２１】
2018216722.tif 000025
としたとき、
【数２２】
2018216722.tif 000026
の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体分散濃度と相関するパラメータを
【数２３】
2018216722.tif 000027
で定義し、そのｘに対応する親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、
【数２４】
2018216722.tif 000028
Ｒを満たすについて、
【数２５】
2018216722.tif 000029
ＨＰ（ｘ）により、親油性溶媒比率の連続関数を定義した（図１）。これにより、粉体分散濃度ｃ（ｔ）（０＜ｃ（ｔ）＜ｃmax）あるいは累積沈降重量Ｗ（ｔ）（０＜Ｗ（ｔ）＜Ｗmax）に対応して変化するパラメータｘ（０＜ｘ＜１００）について、親油性溶媒比率の分布関数を得た（図２，３）。
親油性溶媒比率分布の代表値として、ＨＰ（１０）、ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）を算出した。また、親油性溶媒比率分布のばらつきの指標として、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を算出した。結果を表３に示す。【００８７】
【表３】
2018216722.tif 000030
【００８８】
表３に示すように、本発明の疎水化度解析方法では従来の疎水化度解析方法と比較すると標準誤差が非常に小さくなっていることが判明した。【００８９】
［試験４］
上記のようにして得られた参考例３，４及び実施例３の表面処理酸化鉄粉体について、試験１の分散性の評価、及び本発明の疎水化度解析を行った。その結果を図５及び表４に示す。
この場合、メタノール６０容積％の水−メタノール混合溶媒を用い、参考例３，４及び実施例３の粉体０．０４ｇを用いた以外は上記試験３と同様にして疎水化度を測定した。【００９０】
【表４】
2018216722.tif 000031
【００９１】
表４及び図５に示すように、参考例３のような分散性の評価結果が悪かった処理粉体では濡れ性試験機を用いた本発明の疎水化度測定結果も悪かった。また、参考例３に比べ分散性の評価が良かった参考例４と実施例３に関しては、本発明の疎水化度測定結果も参考例３と比べて良かった。これより、分散性の評価と本発明の疎水化度測定結果は大凡一致すると判明した。しかし参考例４と実施例３を比較すると、分散性の評価結果では実施例３の方が参考例４よりもわずかに良く見えるが正確には良否の判断が難しいのに対し、本発明の疎水化度測定結果では差が見られることが判明した。これは分散性の評価は目視による評価であるため同等の結果である際に、評価を誤ってしまう可能性を示唆している。従って、測定精度が高く、実際の官能評価の定量的な裏付けとなる、本発明の疎水化度測定方法を用いる方が良い。【００９２】
［試験５］
上記のようにして得られた実施例１，４〜６及び参考例１，２の表面処理酸化鉄粉体及び表面処理酸化チタン粉体について、試験１の分散性の評価及び本発明の疎水化度解析を行った。その結果を表５及び図６に示す。
この場合、表５の実施例１、参考例１，２、実施例４，６はメタノール６０容積％、実施例４はメタノール６５容積％の水−メタノール混合溶媒を用い、各粉体０．０４ｇを用いた以外は上記試験３と同様にして疎水化度で測定した。【００９３】
【表５】
2018216722.tif 000032
【００９４】
表５及び図６に示すように、分散性評価では目視での判断となるため差異が不明瞭となってしまうが、親油性溶媒比率を用いた定量的な解析ではより詳細な分析が可能となり処理粉体の処理量や処理の均一性について判断することが可能となる。【００９５】
［試験６］
上記のようにして得られた実施例７〜１０の解砕済み表面処理酸化鉄粉体及び解砕済み表面処理酸化チタン粉体について、本発明の疎水化度解析を行った。その結果を表６に示す。
この場合、表６の実施例７，８，１０はメタノール６０容積％、実施例９はメタノール６５容積％の水−メタノール混合溶媒を用い、各粉体０．０４ｇを用いた以外は上記試験３と同様にして疎水化度で測定した。【００９６】
【表６】
2018216722.tif 000033
【００９７】
表６に示すように、解砕後でも優れた疎水化度を有していることが判明した。【００９８】
上記のようにして得られた実施例１，２，５〜１０の表面処理酸化鉄粉体及び表面処理酸化チタン粉体について、本発明の疎水化度解析を行った結果について、粉体色ごとにＨＰ（５０）及びＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）の値をまとめて表７に示した。【００９９】
【表７】
2018216722.tif 000034
【０１００】
表７の結果から認められるように、親油性溶媒がメタノールの場合、
６８．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、
７２．５≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
は高い疎水化度を発現することが明らかになった。【０１０１】
更に、実施例１１〜１４に示される表面処理方法に依って、表面処理酸化鉄粉体及び表面処理酸化チタン粉体を得た。【０１０２】
［実施例１１］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２２．５ｇと、ノルマルヘキサン２２．５ｇを混合させ、計４５ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体７５０ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながらシリコーンオイルの有機溶剤分散液４５ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。【０１０３】
［実施例１２］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン４５．０ｇと、ノルマルヘキサン４５．０ｇを混合させ、計９０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
白色酸化チタン粉体１５００ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながらシリコーンオイルの有機溶剤分散液９０ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の白色酸化チタン粉体の掻き落としを行った。白色酸化チタン粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理白色酸化チタン粉体を得た。【０１０４】
［実施例１３］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２２．５ｇと、ノルマルヘキサン２２．５ｇを混合させ、計４５ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黄色酸化鉄粉体７５０ｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながらシリコーンオイルの有機溶剤分散液４５ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黄色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黄色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理黄色酸化鉄粉体を得た。【０１０５】
［実施例１４］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３００ｇと、ノルマルヘキサン３００ｇを混合させ、計６００ｇシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黒色酸化鉄粉体１５ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながらシリコーンオイルの有機溶剤分散液６００ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黒色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黒色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２％（外数）表面処理黒色酸化鉄粉体を得た。
（ハンマーミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２％（外数）表面処理黒色酸化鉄粉体をハンマーミルに投入し、解砕を行った。【０１０６】
実施例１１〜１４で得られた各々の表面処理顔料について、親油性溶媒がメタノールの場合の本発明の疎水化度解析を行った。パラメータＨＰ（５０）とＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を表８に示す。
この場合、表８の１、２、３はメタノール６０容積％、４はメタノール６５容積％の混合溶媒を用い、各粉体０．０４ｇを用いた以外は上記試験３と同様にして疎水化度を測定した。【０１０７】
【表８】
2018216722.tif 000035
【０１０８】
本発明に係る実施例１１〜１４の表面処理顔料は、特に下記パラメータを満たす高疎水化度処理着色顔料であった。
７０．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１３．０である赤色酸化鉄顔料、
７０．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である黄色酸化鉄顔料、
７４．０≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１７．０である白色酸化チタン顔料、
７４．５≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦７．８である黒色酸化鉄顔料【０１０９】
［実施例１５］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
シリコーンオイルとしてトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３６０ｇと、ノルマルヘキサン３６０ｇを混合させ、計７２０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
赤色酸化鉄粉体１２ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液７２０ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の赤色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。赤色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体を得た。
（ハンマーミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理赤色酸化鉄粉体をハンマーミルに投入し、解砕を行った。【０１１０】
［実施例１６］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３００ｇと、ノルマルヘキサン３００ｇを混合させ、計６００ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黄色酸化鉄粉体１０ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液６００ｇを噴霧した。均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黄色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黄色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理黄色酸化鉄粉体を得た。
（ハンマーミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３％（外数）表面処理黄色酸化鉄粉体をハンマーミルに投入し、解砕を行った。【０１１１】
［実施例１７］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２８０ｇと、ノルマルヘキサン２８０ｇを混合させ、計５６０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
黒色酸化鉄粉体１４ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液５６０ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の黒色酸化鉄粉体の掻き落としを行った。黒色酸化鉄粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２％（外数）表面処理黒色酸化鉄粉体を得た。
（ハンマーミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２％（外数）表面処理黒色酸化鉄粉体をハンマーミルに投入し、解砕を行った。【０１１２】
［実施例１８］
（シリコーンオイルの有機溶剤分散液の製造）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン３７５ｇ、ノルマルヘキサン３７５ｇを混合させ、計７５０ｇのシリコーンオイルの有機溶剤分散液を得た。
（トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンで表面処理した化粧品用粉体の製造）
白色酸化チタン粉体１５ｋｇをヘンシェルミキサーに投入し、混合撹拌しながら上記シリコーンオイルの有機溶剤分散液７５０ｇを噴霧した。噴霧後、均一に表面処理を行うため継続して混合撹拌した。混合撹拌中にはヘンシェルミキサー内の白色酸化チタン粉体の掻き落としを行った。白色酸化チタン粉体を取り出し反応させることで、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２．５％（外数）表面処理白色酸化チタン粉体を得た。
（ハンマーミルによる化粧品用粉体の解砕）
トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン２．５％（外数）表面処理白色酸化チタン粉体をハンマーミルに投入し、解砕を行った。【０１１３】
上記のようにして得られた実施例１５〜１８の表面処理酸化鉄粉体及び表面処理酸化チタン粉体について、濡れ性試験機を用いた本発明の疎水化度測定を行った。親油性溶媒がエタノールである場合の本発明の疎水化度解析を行った。結果について、粉体色ごとにＨＰ（１０）、ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）、ＨＰ（１００）及びＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）の値をまとめて表９に示した。
この場合、表９の表面処理酸化鉄粉体及び表面処理酸化チタン粉体はエタノール３０容積％の水−エタノール混合溶媒を用い、エタノールを１０ｍＬ／分で連続的に添加しながら測定したことと、表面処理黄色酸化鉄粉体のみ０．０２ｇを用いたこと以外は上記試験３と同様にして疎水化度を測定した。【０１１４】
【表９】
2018216722.tif 000036
【０１１５】
表９の結果から認められるように、親油性溶媒がエタノールの場合、
３９≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８である赤色酸化鉄顔料、
３９≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１である黄色酸化鉄顔料、
４３≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９である白色酸化チタン顔料、
４１≦ＨＰ（５０）、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８である黒色酸化鉄顔料
は特に高い疎水化度を発現することが明らかになった。【０１１６】
［処方例］
以下、実施例の処方例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。配合量は特に指定のない限り％（質量％）で示す。【０１１７】
［実施例１９］乳化液状ファンデーション
表１０に示す処方で、乳化液状のファンデーションを作製した。
また、疎水化処理された着色顔料各々の疎水化度については、表１１に示した。【０１１８】
【表１０】
2018216722.tif 000037
（注１）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−２１０
（注２）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−１５
（注３）信越化学工業（株）製：ＫＦ−６０３８
（注４）信越化学工業（株）製：ＫＳＰ−１０１
（注５）信越化学工業（株）製：ＫＰ−５７８【０１１９】
粘度は、Ｂ型回転粘度計（粘度計ＴＶ−１０型（東機産業株式会社）、ローターＮｏ．４、回転数６ｒｐｍ）で、調製１日後に測定した。【０１２０】
【表１１】
2018216722.tif 000038
【０１２１】
・製造方法
Ａ：成分１４〜１８をロールミルにて均一に混合した。
Ｂ：成分１〜９を均一に混合した。
Ｃ：成分１０〜１３を均一に混合した。
Ｄ：ＢにＣを加えて乳化した後、Ａを混合し、Ｗ／Ｏ乳化液状リキッドファンデーションを得た。【０１２２】
上記実施例１９のファンデーションについて、温度安定性、外観変化、色差変化について評価した。結果を表１２に示す。【０１２３】
【表１２】
2018216722.tif 000039
【０１２４】
[温度安定性評価方法]
高温安定性：５０℃恒温室で１ヶ月間保管後に評価した。
常温安定性：２５℃恒温室で１ヶ月間保管後に評価した。
低温安定性：５℃恒温室で１ヶ月間保管後に評価した。
〈評価基準〉
判定は以下の基準で行った。
◎：高温、常温、低温の３点とも極良好であった場合。
○：高温、常温、低温の３点とも良好であった場合（極良好が２点以下含まれていてもよい）。
×：高温、常温、低温のいずれか１点以上で不良（変色、変臭、分離）があった場合。
［外観変化評価方法］
２５℃、５０℃、５℃恒温室で、１か月保管後の外観を、目視にて評価した。
［色差変化評価方法］
調製１日後のファンデーションのＬ＊ａ＊ｂ＊値を分光色差計ＳＱ−２０００（日本電色工業（株）製）にて測定し、５０℃恒温室にて１か月間保管後に、再度Ｌ＊ａ＊ｂ＊値を測定して、その差を算出した。【０１２５】
高疎水化度処理着色顔料を配合した実施例１９のファンデーションは、粘度が低く、伸びが良く、べたつきのない使用感に優れるものであった。また、表１２からも明らかなように、温度安定性も良く、外観変化もなく、高温で保管した場合の色差変化も非常に小さいものであった。【０１２６】
［実施例２０］
表１３に示す処方で、乳化液状のファンデーションを作製した。
また、疎水化度処理された粉体各々の疎水化度については、表１４に示した。【０１２７】
【表１３】
2018216722.tif 000040
（注１）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−２１０
（注２）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−１５
（注３）信越化学工業（株）製：ＫＦ−６０２８Ｐ
（注４）信越化学工業（株）製：ＫＰ−５７８【０１２８】
【表１４】
2018216722.tif 000041
【０１２９】
・製造方法
Ａ：成分１２〜１６をロールミルにて均一に混合した。
Ｂ：成分１〜７を均一に混合した。
Ｃ：成分８〜１１を均一に混合した。
Ｄ：ＢにＣを加えて乳化した後、Ａを混合し、Ｗ／Ｏ乳化液状リキッドファンデーションを得た。【０１３０】
上記実施例２０のファンデーションについて、経時での外観変化を評価した。
［外観変化評価方法］
５０℃恒温室で２か月保管後の外観を、目視にて評価した。
結果を表１５に示す。【０１３１】
【表１５】
2018216722.tif 000042
【０１３２】
実施例２０のファンデーションは、保存瓶の側面、底面に色縞等は発生せず、経時安定性に優れたものであることが確認できた。【０１３３】
［実施例２１］
Ｗ／Ｏクリームファンデーション
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分（８）〜（１５）を３本ロールにてペーストを作製した。
Ｂ：成分Ａ、（１）〜（７）を均一に混合した。
Ｃ：成分（１６）〜（２０）を均一に混合した。
Ｄ：ＣをＢに添加して乳化し、Ｗ／Ｏクリームファンデーションを得た。
成分（％）
（１）架橋型ポリエーテル変性シリコーン（注１）              ３
（２）架橋型ジメチルポリシロキサン（注２）                  ７
（３）アルキル・シリコーン分岐型ポリエーテル変性シリコーン（注３）
３
（４）デカメチルシクロペンタシロキサン                    残量
（５）メトキシケイヒ酸エチルヘキシル                        ４
（６）ジエチルアミノヒドロキシベンゾイル安息香酸ヘキシル    １
（７）有機変性粘土鉱物                                      １．２
（８）シリコーン分岐型ポリグリセリン変性シリコーン（注４）  １．５
（９）メチルフェニルポリシロキサン（注５）                １０
（１０）イソノナン酸イソトリデシル                          ７
（１１）表面処理白色酸化チタン粉体（注６）                  ８．５
（１２）表面処理黄色酸化鉄粉体（注６）                      １
（１３）表面処理赤色酸化鉄粉体（注６）                      ０．４
（１４）表面処理黒色酸化鉄粉体（注６）                      ０．１
（１５）金属石鹸処理微粒子酸化チタン                      １０
（１６）ジプロピレングリコール                              ５
（１７）フェノキシエタノール                                ０．２
（１８）クエン酸Ｎａ                                      適量
（１９）硫酸Ｍｇ                                          適量
（２０）精製水                                            ３０      
合計                                            １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−２４０
（注２）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−１５
（注３）信越化学工業（株）製：ＫＦ−６０３８
（注４）信越化学工業（株）製：ＫＦ−６１０６
（注５）信越化学工業（株）製：ＫＦ−５６Ａ
（注６）実施例１９で使用の表面処理粉体（実施例１，２，５，６：表１１）
本クリームファンデーションは、伸びもよく、使用感も良好で、化粧くずれせず、経時安定性の高いものであった。【０１３４】
［実施例２２］
パウダーファンデーション
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分１〜３を均一に混合した。
Ｂ：成分４〜１２を均一に混合した。
Ｃ：ＡをＢに添加し、ヘンシェルミキサーにて均一に混合した。得られた粉末を、メッシュを通した後、金型を用いて金皿に打型してパウダーファンデーションを得た。
成分（％）
１．パラメトキシケイ皮酸２−エチルヘキシル                  ４
２．ジフェニルシロキシフェニルトリメチコン（注１）          ４．５
３．トリエチルヘキサノイン                                  １．５
４．硫酸バリウム                                          １０
５．フェニル変性ハイブリッドシリコーン複合粉体（注２）      ５
６．ポリメチルシルセスキオキサン（注３）                    ４
７．アルキル・シリコーン分岐型シリコーン処理マイカ（注４）３０
８．アルキル・シリコーン分岐型シリコーン処理タルク（注４）３３．３
９．表面処理白色酸化チタン粉体（注５）                      ６
１０．表面処理黄色酸化鉄粉体（注５）                        １．０
１１．表面処理赤色酸化鉄粉体（注５）                        ０．５
１２．表面処理黒色酸化鉄粉体（注５）                        ０．２  
１００．０％
（注１）信越化学工業（株）製；ＫＦ−５６Ａ
（注２）信越化学工業（株）製；ＫＳＰ−３００
（注３）信越化学工業（株）製；ＫＭＰ−５９０
（注４）信越化学工業（株）製；ＫＦ−９９０９処理
（注５）実施例１９で使用の表面処理粉体（実施例１，２，５，６：表１１）
得られたパウダーファンデーションは、きめ細かく、軽く伸び、付着性に優れたファンデーションであった。【０１３５】
［実施例２３］
口紅
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分（１）〜（６）を９５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｂ：成分（７）〜（９）を加えて７０℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｃ：Ｂに３本ローラーで分散した成分（１０）〜（１７）を加えて７０℃まで加熱して均一に混合し、その後室温まで冷却し、口紅を得た。
成分（％）
（１）キャンデリラロウ                                      ８．６
（２）ポリエチレン                                          ５
（３）マイクロクリスタリンワックス                          ０．８
（４）シリコーンワックス（注１）                            ８．２
（５）マカデミアナッツ油                                    ６．６
（６）イソノナン酸イソトリデシル                            ４．５
（７）アクリル−シリコーン系グラフト共重合体（注２）      ４０
（８）シリコーン分岐型ポリグリセリン変性シリコーン（注３）  ０．５
（９）デカメチルシクロペンタシロキサン                    残分
（１０）リンゴ酸ジイソステアリル                            ６
（１１）赤色２０１号                                        ０．３
（１２）赤色２０２号                                        ０．４
（１３）黄色４号                                            １．２
（１４）表面処理白色酸化チタン粉体（注４）                  ２．９
（１５）表面処理黒色酸化鉄粉体（注４）                      ０．２
（１６）表面処理赤色酸化鉄粉体（注４）                      ０．７
（１７）マイカ                                              ７．３  
合計                                            １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製；ＫＰ−５６１Ｐ
（注２）信越化学工業（株）製；ＫＰ−５４５
（注３）信越化学工業（株）製；ＫＦ−６１０６
（注４）実施例２０で使用の表面処理粉体（実施例１２，１４，１１：表１４）
得られた口紅は、色縞やムラがなく、発色もよく、使用感も良好で、色持ちのよいものであった。【０１３６】
［実施例２４］
非水系コンシーラー
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分（７）〜（１２）を３本ロールにてペーストを作製した。
Ｂ：成分Ａ、（１）〜（６）を均一に混合し、非水系コンシーラーを得た。
成分（％）
（１）シリコーン複合粉体（注１）                          ２３
（２）フェニル変性シリコーン複合粉体（注２）                ５
（３）架橋型ジメチルポリシロキサン（注３）                  ６
（４）ジメチルポリシロキサン（６ｃｓ）                    ４０
（５）メチルフェニルポリシロキサン（注４）                  ７
（６）デカメチルシクロペンタシロキサン                    １２．９
（７）トリエチルヘキサノイン                                ０．２
（８）シリコーン分岐型ポリエーテル変性シリコーン（注５）    ０．５
（９）表面処理白色酸化チタン粉体（注６）                    ５
（１０）表面処理黄色酸化鉄粉体（注６）                      ０．２５
（１１）表面処理赤色酸化鉄粉体（注６）                      ０．１
（１２）表面処理黒色酸化鉄粉体（注６）                      ０．０５
合計                                            １００．０％
（注１）ＫＳＰ−１０１（信越化学工業（株）製）
（注２）ＫＳＰ−３００（信越化学工業（株）製）
（注３）ＫＳＧ−１９（信越化学工業（株）製）
（注４）ＫＦ−５６Ａ（信越化学工業（株）製）
（注５）ＫＦ−６０２８Ｐ（信越化学工業（株）製）
（注６）実施例１９で使用の表面処理粉体（実施例１，２，５，６：表１１）
本コンシーラーは、粉体の伸びと付着性が良く、軽い感触で、経時安定性の良いものであった。【０１３７】
［実施例２５］
Ｏ／Ｗクリーム
＜調製方法＞
Ａ：成分（３）〜（１０）を混合した。
Ｂ：成分（１）、（２）を混合し、Ａを加えて撹拌乳化した。
成分（％）
（１）架橋型ジメチルポリシロキサン（注１）          １０．０
（２）トリエチルヘキサン酸グリセリル                  ５．０
（３）ジプロピレングリコール                          ７．０
（４）グリセリン                                      ５．０
（５）メチルセルロース（２％水溶液）（注２）          ７．０
（６）ポリアクリルアミド系乳化剤（注３）              ２．０
（７）表面処理白色酸化チタン粉体（注４）              １．０
（８）防腐剤                                        適量
（９）香料                                          適量
（１０）精製水                                      残量      
合計                                        １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−１６
（注２）信越化学工業（株）製：メトローズＳＭ−４０００
（注３）ＳＥＰＰＩＣ社製：セピゲル３０５
（注４）実施例６の表面処理白色酸化チタン粉体
疎水化度ＨＰ（５０）：７４．４、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）：５．５
本クリームは、伸び広がりが軽く、べたつきがなく、みずみずしい使用感のもので、経時安定性にも優れていた。【０１３８】
［実施例２６］
Ｗ／Ｏ油性マスカラ
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分１〜８を９５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｂ：Ａに成分９〜１４を８５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｃ：成分１５〜１７を８５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｄ：ＢにＣを添加して乳化後徐冷し、Ｗ／Ｏ油性マスカラを得た。
（成分）                                                  （％）
１．トリメチルシロキシケイ酸のイソドデカン溶解品（注１）  １０
２．アクリル−シリコーン系グラフト共重合体のイソドデカン溶解品（注２）                                                        １０
３．（パルミチン酸／エチルヘキサン酸）デキストリン（注３）  ３
４．シリコーンワックス（注４）                              ２
５．セレシン                                                ２．５
６．ミツロウ                                                ４．５
７．ジフェニルシロキシフェニルジメチコン（注５）            ３
８．イソドデカン                                          残量
９．有機変性粘土鉱物                                        ４
１０．表面処理黒色酸化鉄粉体（注６）                        ５
１１．アルキル・シリコーン分岐型シリコーン処理タルク（注７）４．５
１２．シリコーン分岐型ポリエーテル変性シリコーン（注８）    １
１３．炭酸プロピレン                                        １．３
１４．フェノキシエタノール                                  ０．２
１５．１，３−ブチレングリコール                            １
１６．精製水                                              １２．８  
合計                                              １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製；Ｘ−２１−５５９５
（注２）信越化学工業（株）製；ＫＰ−５５０
（注３）千葉製粉社製；レオパールＴＴ２
（注４）信越化学工業（株）製；ＫＰ−５６２Ｐ
（注５）信越化学工業（株）製；ＫＦ−５６Ａ
（注６）実施例５で使用の表面処理粉体
（注７）信越化学工業（株）製；ＫＦ−９９０９処理
（注８）信越化学工業（株）製；ＫＦ−６０２８
得られたＷ／Ｏ油性マスカラは、ダマになりにくく、化粧持ち、保持力が良いことが確認された。【０１３９】
［実施例２７］
Ｗ／Ｏクリームファンデーション
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分（８）〜（１５）を３本ロールにてペーストを作製した。
Ｂ：成分Ａ、（１）〜（７）を均一に混合した。
Ｃ：成分（１６）〜（２０）を均一に混合した。
Ｄ：ＣをＢに添加して乳化し、Ｗ／Ｏクリームファンデーションを得た。
成分（％）
（１）架橋型ポリエーテル変性シリコーン（注１）              ３
（２）架橋型ジメチルポリシロキサン（注２）                  ５
（３）アルキル・シリコーン分岐型ポリエーテル変性シリコーン（注３）
３
（４）デカメチルシクロペンタシロキサン                      ８．４
（５）メトキシケイヒ酸エチルヘキシル                        ４
（６）ジエチルアミノヒドロキシベンゾイル安息香酸ヘキシル    １
（７）有機変性ベントナイト                                  １．２
（８）シリコーン分岐型ポリグリセリン変性シリコーン（注４）  １．５
（９）メチルフェニルポリシロキサン（注５）                １０
（１０）イソノナン酸イソトリデシル                          ７
（１１）表面処理白色酸化チタン粉体（注６）                  ８．５
（１２）表面処理黄色酸化鉄粉体（注７）                      １
（１３）表面処理赤色酸化鉄粉体（注８）                      ０．４
（１４）表面処理黒色酸化鉄粉体（注９）                      ０．１
（１５）金属石鹸処理微粒子酸化チタン                      １０
（１６）ジプロピレングリコール                              ５
（１７）フェノキシエタノール                                ０．２
（１８）クエン酸Ｎａ                                        ０．２
（１９）硫酸Ｍｇ                                            ０．５
（２０）精製水                                            ３０      
合計                                            １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−２４０
（注２）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−１５
（注３）信越化学工業（株）製：ＫＦ−６０３８
（注４）信越化学工業（株）製：ＫＦ−６１０６
（注５）信越化学工業（株）製：ＫＦ−５６Ａ
（注６）実施例１８の表面処理白色酸化チタン粉体
（注７）実施例１６の表面処理黄色酸化鉄粉体
（注８）実施例１５の表面処理赤色酸化鉄粉体
（注９）実施例１７の表面処理黒色酸化鉄粉体
本クリームファンデーションは、伸びもよく、使用感も良好で、化粧くずれせず、経時安定性の高いものであった。【０１４０】
［実施例２８］
パウダーファンデーション
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分１〜３を均一に混合した。
Ｂ：成分４〜１４を均一に混合した。
Ｃ：ＡをＢに添加し、ヘンシェルミキサーにて均一に混合した。得られた粉末を、メッシュを通した後、金型を用いて金皿に打型してパウダーファンデーションを得た。
成分（％）
１．パラメトキシケイ皮酸２−エチルヘキシル                  ４．５
２．マカデミアナッツ油                                      ２
３．セスキイソステアリン酸ソルビタン                        ０．２５
４．ポリエチレン末                                          １．５
５．硫酸バリウム                                          １１．０
６．ハイブリッドシリコーン複合粉体（注１）                  ４
７．ポリメチルシルセスキオキサン（注２）                    ３
８．金属石鹸処理微粒子酸化チタン                            ７
９．アルキル・シリコーン分岐型シリコーン処理マイカ（注３）２８
１０．アルキル・シリコーン分岐型シリコーン処理タルク（注３）
３２．７５
１１．表面処理白色酸化チタン粉体（注４）                    ４
１２．表面処理黄色酸化鉄粉体（注５）                        １．２
１３．表面処理赤色酸化鉄粉体（注６）                        ０．６
１４．表面処理黒色酸化鉄粉体（注７）                        ０．２  
合計                                              １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製；ＫＳＰ−４４１
（注２）信越化学工業（株）製；ＫＭＰ−５９１
（注３）信越化学工業（株）製；ＫＦ−９９０９処理
（注４）実施例１８の表面処理白色酸化チタン粉体
（注５）実施例１６の表面処理黄色酸化鉄粉体
（注６）実施例１５の表面処理赤色酸化鉄粉体
（注７）実施例１７の表面処理黒色酸化鉄粉体
得られたパウダーファンデーションは、きめ細かく、軽く伸び、付着性に優れたファンデーションであった。【０１４１】
［実施例２９］
口紅
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分（１）〜（８）を９５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｂ：Ａに３本ローラーで分散した成分[：（９）〜（１４）と（４）の一部]と成分（１５）を加えて９５℃まで加熱して均一に混合し、金型に流し込み、その後冷却し、口紅を得た。
成分（％）
（１）ポリエチレン                                        ７
（２）マイクロクリスタリンワックス                        ３
（３）シリコーンワックス（注１）                        １０．５
（４）トリエチルヘキサノイン                            １９．３
（５）ジエチルヘキサン酸ネオペンチルグリコール          １５
（６）ジカプリン酸ネオペンチルグリコール                  ７
（７）水添ポリイソブテン                                ２０
（８）ジフェニルジメチコン（注２）                        ７．５
（９）赤色２０１号                                        ０．３
（１０）赤色２０２号                                      ０．４
（１１）黄色４号Ａｌレーキ                                １．２
（１２）表面処理白色酸化チタン粉体（注３）                ２．９
（１３）表面処理黒色酸化鉄粉体（注４）                    ０．２
（１４）表面処理赤色酸化鉄粉体（注５）                    ０．７
（１５）雲母チタン                                        ５．０  
合計                                          １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製；ＫＰ−５６１Ｐ
（注２）信越化学工業（株）製；ＫＦ−５４ＨＶ
（注３）実施例１８の表面処理白色酸化チタン粉体
（注４）実施例１７の表面処理黒色酸化鉄粉体
（注５）実施例１５の表面処理赤色酸化鉄粉体
得られた口紅は、色縞やムラがなく、発色もよく、使用感も良好で、色持ちのよいものであった。【０１４２】
［実施例３０］
非水系コンシーラー
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分（７）〜（１２）を３本ロールにてペーストを作製した。
Ｂ：成分Ａ、（１）〜（６）を均一に混合し、非水系コンシーラーを得た。
成分（％）
（１）シリコーン複合粉体（注１）                        ２０
（２）フェニル変性シリコーン複合粉体（注２）              ８
（３）架橋型ジメチルポリシロキサン（注３）                ６
（４）ジメチルポリシロキサン（６ｃｓ）                  ４０
（５）メチルフェニルポリシロキサン（注４）                ７
（６）デカメチルシクロペンタシロキサン                  １２．９
（７）トリエチルヘキサノイン                              ０．２
（８）シリコーン分岐型ポリエーテル変性シリコーン（注５）  ０．５
（９）表面処理白色酸化チタン粉体（注６）                  ５
（１０）表面処理黄色酸化鉄粉体（注７）                    ０．２５
（１１）表面処理赤色酸化鉄粉体（注８）                    ０．１
（１２）表面処理黒色酸化鉄粉体（注９）                    ０．０５
合計                                          １００．０％
（注１）ＫＳＰ−１００（信越化学工業（株）製）
（注２）ＫＳＰ−３００（信越化学工業（株）製）
（注３）ＫＳＧ−１６（信越化学工業（株）製）
（注４）ＫＦ−５６Ａ（信越化学工業（株）製）
（注５）ＫＦ−６０２８Ｐ（信越化学工業（株）製）
（注６）実施例１８の表面処理白色酸化チタン粉体
（注７）実施例１６の表面処理黄色酸化鉄粉体
（注８）実施例１５の表面処理赤色酸化鉄粉体
（注９）実施例１７の表面処理黒色酸化鉄粉体
本コンシーラーは、粉体の伸びと付着性が良く、軽い感触で、経時安定性の良いものであった。【０１４３】
［実施例３１］
Ｏ／Ｗクリーム
＜調製方法＞
Ａ：成分（３）〜（１０）を混合した。
Ｂ：成分（１）、（２）を混合し、Ａを加えて撹拌乳化した。
成分（％）
（１）架橋型ジメチルポリシロキサン（注１）          １０．０
（２）トリエチルヘキサン酸グリセリル                  ５．０
（３）ジプロピレングリコール                          ７．０
（４）グリセリン                                      ５．０
（５）メチルセルロース（２％水溶液）（注２）          ７．０
（６）ポリアクリルアミド系乳化剤（注３）              ２．０
（７）表面処理白色酸化チタン粉体（注４）              １．０
（８）防腐剤                                          ０．３
（９）香料                                            ０．２
（１０）精製水                                      ６２．５  
合計                                        １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−１６
（注２）信越化学工業（株）製：メトローズＳＭ−４０００
（注３）ＳＥＰＰＩＣ社製：セピゲル３０５
（注４）実施例１８の表面処理白色酸化チタン粉体
本クリームは、伸び広がりが軽く、べたつきがなく、みずみずしい使用感のもので、経時安定性にも優れていた。【０１４４】
［実施例３２］
Ｗ／Ｏ油性マスカラ
＜化粧料の調製＞
Ａ：成分（１）〜（８）を９５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｂ：Ａに成分（９）〜（１４）を８５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｃ：成分（１５）〜（１６）を８５℃まで加熱し、均一に混合した。
Ｄ：ＢにＣを添加して乳化後徐冷し、Ｗ／Ｏ油性マスカラを得た。
（成分）                                                  （％）
１．トリメチルシロキシケイ酸のイソドデカン溶解品（注１）  １２
２．アクリル−シリコーン系グラフト共重合体のイソドデカン溶解品（注２）                                                        １２
３．（パルミチン酸／エチルヘキサン酸）デキストリン（注３）  ３
４．シリコーンワックス（注４）                              ２
５．セレシン                                                ２．５
６．ミツロウ                                                ４．５
７．ジフェニルシロキシフェニルジメチコン（注５）            ３
８．イソドデカン                                          ３１．２
９．有機変性ベントナイト                                    ４
１０．表面処理黒色酸化鉄粉体（注６）                        ５
１１．アルキル・シリコーン分岐型シリコーン処理タルク（注７）４．５
１２．シリコーン分岐型ポリエーテル変性シリコーン（注８）    １
１３．炭酸プロピレン                                        １．３
１４．フェノキシエタノール                                  ０．２
１５．１，３−ブチレングリコール                            １
１６．精製水                                              １２．８  
合計                                              １００．０％
（注１）信越化学工業（株）製；Ｘ−２１−５５９５
（注２）信越化学工業（株）製；ＫＰ−５５０
（注３）千葉製粉社製；レオパールＴＴ２
（注４）信越化学工業（株）製；ＫＰ−５６２Ｐ
（注５）信越化学工業（株）製；ＫＦ−５６Ａ
（注６）実施例１７の表面処理黒色酸化鉄粉体
（注７）信越化学工業（株）製；ＫＦ−９９０９処理
（注８）信越化学工業（株）製；ＫＦ−６０２８
得られたＷ／Ｏ油性マスカラは、ダマになりにくく、化粧持ち、保持力が良いことが確認された。
【図１】
2018216722.tif 000051
【図２】
2018216722.tif 000052
【図３】
2018216722.tif 000053
【図４】
2018216722.tif 000054
【図５】
2018216722.tif 000055
【図６】
2018216722.tif 000056
【手続補正書】
【提出日】令和1年12月25日(2019.12.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
親油性溶媒と親水性溶媒とからなる混合溶媒に疎水化度を評価すべき粉体を投入し、該粉体が投入された混合溶媒に親油性溶媒を連続的に添加すると共に、所定時間間隔毎に該混合溶媒の電圧率を少なくとも電圧率が最小値を示すまで測定し、計測されたデータ離散率について時系列ｔi（ｉは整数、ｔi＜ｔi+1）に対して観測された電圧率をＲiとし、電圧率の最大値を１００、電圧率の最小値をＲminとしたとき、Ｒmin＜Ｒ＜１００の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数１】
2018216722.tif 000057
で定義し、そのｘに対応する混合溶媒中の親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、Ｒi+1≦Ｒ＜Ｒi（ｉは整数）を満たすＲについて
【数２】
2018216722.tif 000058
により親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義し、これにより粉体濃度ｃ（ｔ）（０＜ｃ（ｔ）＜ｃmax）又は累積沈降重量Ｗ（ｔ）（０＜Ｗ（ｔ）＜Ｗmax）に対応して変化するパラメータｘ（０＜ｘ＜１００）において、親油性溶媒比率分布の代表値として所用のｘについてのＨＰ（ｘ）を算出し、これを疎水性の指標とすることを特徴とする粉体の疎水化度の解析方法。
【請求項２】
上記時系列ｔiに対して観測された電圧率Ｒiについては、前後ｎ点の計２ｎ＋１点（ｎは整数）の測定データの平均をとることにより下記式
【数３】
2018216722.tif 000059
により平滑化した値を電圧率として用い、電圧率最大値を１００、平均化した電圧率の最小値を
【数４】
2018216722.tif 000060
としたとき、
【数５】
2018216722.tif 000061
の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数６】
2018216722.tif 000062
で定義し、そのｘに対応する親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、
【数７】
2018216722.tif 000063
を満たすＲについて、
【数８】
2018216722.tif 000064
により、親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義するようにした請求項１記載の解析方法。
【請求項３】
親油性溶媒比率分布の代表値としてＨＰ（５０）を算出するようにした請求項１又は２記載の解析方法。
【請求項４】
親油性溶媒がメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール及びアセトンの１種又は２種以上から選択され、親水性溶媒が水からなる請求項１〜３のいずれか１項記載の解析方法。
【請求項５】
親油性溶媒がメタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が６８．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する請求項３記載の解析方法。
【請求項６】
更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０をばらつきの小さいものと評価する請求項５記載の解析方法。
【請求項７】
親油性溶媒がエタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が３０．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する請求項３記載の解析方法。
【請求項８】
更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０をばらつきの小さいものと評価する請求項７記載の解析方法。
【請求項９】
疎水化表面処理が施され、請求項５記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１０】
疎水化表面処理が施され、請求項６記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１１】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項５記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１２】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項６記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１３】
疎水化表面処理が施され、請求項７記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１４】
疎水化表面処理が施され、請求項８記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１５】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項７記載の解析方法において
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１６】
疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、請求項８記載の解析方法において、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１７】
疎水化表面処理を施すための処理剤の少なくとも１つがシリコーン化合物である請求項９〜１６のいずれか１項記載の高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１８】
疎水化表面処理を施すためのシリコーン化合物の少なくとも１つがトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンである請求項１７記載の高疎水化度処理着色顔料。
【請求項１９】
体積平均粒子径が１５０〜６００ｎｍの範囲である請求項９〜１８のいずれか１項記載の高疎水化度処理着色顔料。
【請求項２０】
疎水化表面処理が施された着色顔料を請求項５記載の疎水化度の解析方法で解析し、６８．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２１】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項５記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２２】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項６記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２３】
疎水化表面処理が施された着色顔料を請求項７記載の疎水化度の解析方法で解析し、３０．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２４】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項７記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２５】
疎水化表面処理が施された無機顔料を請求項８記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
【請求項２６】
疎水化表面処理が、処理剤の少なくとも１つとしてシリコーン化合物を用いた表面処理である請求項２０〜２５のいずれか１項記載の評価方法。
【請求項２７】
請求項９〜１９のいずれか１項記載の高疎水化度処理着色顔料の１種又は２種以上を含有することを特徴とする化粧料。
【請求項２８】
化粧料の形態が乳化組成物である請求項２７記載の化粧料。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
従って、本発明は、下記の粉体疎水化度の解析方法、高疎水化度処理着色顔料、及び化粧料を提供する。
〔１〕親油性溶媒と親水性溶媒とからなる混合溶媒に疎水化度を評価すべき粉体を投入し、該粉体が投入された混合溶媒に親油性溶媒を連続的に添加すると共に、所定時間間隔毎に該混合溶媒の電圧率を少なくとも電圧率が最小値を示すまで測定し、計測されたデータ離散率について時系列ｔi（ｉは整数、ｔi＜ｔi+1）に対して観測された電圧率をＲiとし、電圧率の最大値を１００、電圧率の最小値をＲminとしたとき、Ｒmin＜Ｒ＜１００の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数１】
2018216722.tif 000065
で定義し、そのｘに対応する混合溶媒中の親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、Ｒi+1≦Ｒ＜Ｒi（ｉは整数）を満たすＲについて
【数２】
2018216722.tif 000066
により親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義し、これにより粉体濃度ｃ（ｔ）（０＜ｃ（ｔ）＜ｃmax）又は累積沈降重量Ｗ（ｔ）（０＜Ｗ（ｔ）＜Ｗmax）に対応して変化するパラメータｘ（０＜ｘ＜１００）において、親油性溶媒比率分布の代表値として所用のｘについてのＨＰ（ｘ）を算出し、これを疎水性の指標とすることを特徴とする粉体の疎水化度の解析方法。
〔２〕  上記時系列ｔiに対して観測された電圧率Ｒiについては、前後ｎ点の計２ｎ＋１点（ｎは整数）の測定データの平均をとることにより下記式
【数３】
2018216722.tif 000067
により平滑化した値を電圧率として用い、電圧率最大値を１００、平均化した電圧率の最小値を
【数４】
2018216722.tif 000068
としたとき、
【数５】
2018216722.tif 000069
の範囲における任意の電圧率Ｒに対して粉体濃度と相関するパラメータを
【数６】
2018216722.tif 000070
で定義し、そのｘに対応する親油性溶媒比率をＨＰ（ｘ）と表し、
【数７】
2018216722.tif 000071
を満たすＲについて、
【数８】
2018216722.tif 000072
により、親油性溶媒比率の連続関数ＨＰ（ｘ）を定義するようにした〔１〕記載の解析方法。
〔３〕親油性溶媒比率分布の代表値としてＨＰ（５０）を算出するようにした〔１〕又は〔２〕記載の解析方法。
〔４〕親油性溶媒がメタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール及びアセトンの１種又は２種以上から選択され、親水性溶媒が水からなる〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の解析方法。
〔５〕親油性溶媒がメタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が６８．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する〔３〕記載の解析方法。
〔６〕更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０をばらつきの小さいものと評価する〔５〕記載の解析方法。
〔７〕親油性溶媒がエタノールであり、親水性溶媒が水である場合、パラメータＨＰ（５０）が３０．０≦ＨＰ（５０）である粉体を高疎水化度であると評価する〔３〕記載の解析方法。
〔８〕更に、ＨＰ（１０）、ＨＰ（９０）を算出し、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）を親油性溶媒比率のばらつきの指標とし、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０をばらつきの小さいものと評価する〔７〕記載の解析方法。
〔９〕疎水化表面処理が施され、〔５〕記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１０〕疎水化表面処理が施され、〔６〕記載の解析方法において６８．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１１〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔５〕記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１２〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔６〕記載の解析方法において、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１３〕疎水化表面処理が施され、〔７〕記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１４〕疎水化表面処理が施され、〔８〕記載の解析方法において３０．０≦ＨＰ（５０）であり、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２８．０である着色顔料からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１５〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔７〕記載の解析方法において
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１６〕疎水化表面処理が施されている無機顔料であって、〔８〕記載の解析方法において、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつ、ＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
からなる高疎水化度処理着色顔料。
〔１７〕疎水化表面処理を施すための処理剤の少なくとも１つがシリコーン化合物である〔９〕〜〔１６〕のいずれかに記載の高疎水化度処理着色顔料。
〔１８〕疎水化表面処理を施すためのシリコーン化合物の少なくとも１つがトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコンである〔１７〕記載の高疎水化度処理着色顔料。
〔１９〕体積平均粒子径が１５０〜６００ｎｍの範囲である〔９〕〜〔１８〕のいずれかに記載の高疎水化度処理着色顔料。
〔２０〕疎水化表面処理が施された着色顔料を〔５〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、６８．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２１〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔５〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２２〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔６〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１６．０である赤色酸化鉄顔料、
６８．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２２．０である黄色酸化鉄顔料、
７３．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２０．０である白色酸化チタン顔料、又は
７２．５≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦９．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２３〕疎水化表面処理が施された着色顔料を〔７〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、３０．０≦ＨＰ（５０）である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２４〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔７〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）である黒色酸化鉄顔料
である顔料を高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２５〕疎水化表面処理が施された無機顔料を〔８〕記載の疎水化度の解析方法で解析し、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である赤色酸化鉄顔料、
３０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦２１．０である黄色酸化鉄顔料、
３６．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１９．０である白色酸化チタン顔料、又は
４０．０≦ＨＰ（５０）、かつＨＰ（９０）−ＨＰ（１０）≦１８．０である黒色酸化鉄顔料
である顔料をばらつきが小さく高疎水化度であると評価する疎水化処理顔料の評価方法。
〔２６〕疎水化表面処理が、処理剤の少なくとも１つとしてシリコーン化合物を用いた表面処理である〔２０〕〜〔２５〕のいずれかに記載の評価方法。
〔２７〕〔９〕〜〔１９〕のいずれかに記載の高疎水化度処理着色顔料の１種又は２種以上を含有することを特徴とする化粧料。
〔２８〕化粧料の形態が乳化組成物である〔２７〕記載の化粧料。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
（３）界面活性剤
界面活性剤としては、非イオン性、アニオン性、カチオン性及び両性の活性剤があるが、特に制限されるものではなく、通常の化粧料に使用されるものであれば、いずれのものも使用することができる。これらの界面活性剤の中でも、部分架橋型ポリエーテル変性シリコーン、部分架橋型ポリグリセリン変性シリコーン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレン変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレン・アルキル共変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン・アルキル共変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリグリセリン変性オルガノポリシロキサン、直鎖又は分岐状ポリグリセリン・アルキル共変性オルガノポリシロキサンであることが好ましい。これらの界面活性剤において、親水性のポリオキシエチレン基、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン基又はポリグリセリン残基の含有量が、分子中の１０〜７０質量％を占めることが好ましい。具体例としては、信越化学工業（株）製：ＫＳＧ−２１０，２４０，３１０，３２０，３３０，３４０，３２０Ｚ，３５０Ｚ，７１０，８１０，８２０，８３０，８４０，８２０Ｚ，８５０Ｚ、ＫＦ−６０１１，６０１３，６０１７，６０２８，６０３８，６０４３，６０４８，６１００，６１０４，６１０５，６１０６等が挙げられる。
界面活性剤の配合量としては、化粧料全体の０．１〜２０質量％が好ましい。０．１質量％未満では分散や乳化の機能を果たさない場合があり、２０質量％を超えると化粧料がべたついた使用感になることがある。界面活性剤のＨＬＢは、限定されないが２〜１４．５が好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９２】
［試験５］
上記のようにして得られた実施例１，４〜６及び参考例１，２の表面処理酸化鉄粉体及び表面処理酸化チタン粉体について、試験１の分散性の評価及び本発明の疎水化度解析を行った。その結果を表５及び図６に示す。
この場合、表５の実施例１、参考例１，２、実施例４，６はメタノール６０容積％、実施例５はメタノール６５容積％の水−メタノール混合溶媒を用い、各粉体０．０４ｇを用いた以外は上記試験３と同様にして疎水化度で測定した。
【国際調査報告】
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2018216722.tif 000074
2018216722.tif 000075
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