(57)【要約】  エポキシ樹脂組成物は、１分子中にエポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物、１分子中にエポキシ基を２個以上有する多官能エポキシ化合物、及び硬化剤を含有する。硬化性樹脂組成物は、硬化性樹脂、硬化剤、及び（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含有する。また電子部品装置は、エポキシ樹脂組成物又は硬化性樹脂組成物により封止された素子を備える。【特許請求の範囲】
【請求項１】
１分子中にエポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物、
１分子中にエポキシ基を２個以上有する多官能エポキシ化合物、及び
硬化剤
を含有するエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記単官能エポキシ化合物が、１分子中に脂環式エポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物を含む、請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記単官能エポキシ化合物が、１分子中に非環式エポキシ基を１個とフェニル基とを有する単官能エポキシ化合物を含む、請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記多官能エポキシ化合物１００質量部に対する前記単官能エポキシ化合物の含有量が１質量部〜３０質量部である請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
硬化促進剤をさらに含有する請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。 
【請求項６】
無機充填材をさらに含有し、前記無機充填材の含有率が前記エポキシ樹脂組成物の総体積に対して７０体積％〜９５体積％である、請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
シランカップリング剤をさらに含有する請求項１〜請求項６のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。 
【請求項８】
請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置。 
【請求項９】
硬化性樹脂、硬化剤、及び（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含有する硬化性樹脂組成物。
【請求項１０】
前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物の分子量が１８０〜３２０である、請求項９に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１１】
前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、（メタ）アクリル酸エステル化合物を含む請求項９又は請求項１０に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１２】
前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、脂環構造を有する請求項９〜請求項１１のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１３】
前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、エポキシ基を有する請求項９〜請求項１２のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１４】
前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、脂環式エポキシ基を有する請求項９〜請求項１３のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１５】
さらに硬化促進剤を含有する請求項９〜請求項１４のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１６】
さらに無機充填材を含有し、前記無機充填材の含有率が前記硬化性樹脂組成物の総体積に対して７０体積％〜９５体積％である、請求項９〜請求項１５のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１７】
さらにカップリング剤を含有する請求項９〜請求項１６のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
【請求項１８】
請求項９〜請求項１７のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂組成物、硬化性樹脂組成物、及び電子部品装置に関する。 
【背景技術】
【０００２】
近年の電子機器の小型化、軽量化、高性能化等に伴い、実装の高密度化が進んでいる。これにより、電子部品装置の主流は従来のピン挿入型のパッケージから、ＩＣ（Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ  Ｃｉｒｃｕｉｔ）、ＬＳＩ（Ｌａｒｇｅ  Ｓｃａｌｅ  Ｉｎｔｅｇｒａｔｉｏｎ）等の表面実装型のパッケージへと変化しつつある。【０００３】
表面実装型のパッケージは、従来のピン挿入型のものと実装方法が異なっている。すなわち、ピンを配線板に取り付ける際、従来のピン挿入型パッケージはピンを配線板に挿入した後に配線板の裏面からはんだ付けを行うため、パッケージが直接高温にさらされることはなかった。しかし、表面実装型パッケージでは電子部品装置全体がはんだバス、リフロー装置等で処理されるため、パッケージが直接はんだ付け温度（リフロー温度）にさらされる。この結果、パッケージが吸湿した場合、はんだ付けの際に吸湿による水分が急激に膨張し、発生した蒸気圧が剥離応力として働き、素子、リードフレーム等のインサートと封止材との間で剥離を発生させ、パッケージクラック、電気的特性不良等の原因となる場合がある。このため、インサートに対する接着性に優れ、ひいてははんだ耐熱性（耐リフロー性）に優れる封止材料の開発が望まれている。【０００４】
上記の要求に対応するために、低吸湿化の観点から、主材となるエポキシ樹脂について様々な検討がされている。また、素子リードフレーム等のインサートとの密着力向上の観点から、封止材に含まれる無機充填材の改質材として、シランカップリング剤の使用が検討されている。具体的には、エポキシ基含有シランカップリング剤又はアミノ基含有シランカップリング剤の使用（例えば、特許文献１参照）、硫黄原子含有シランカップリング剤の使用（例えば、特許文献２参照）等が検討されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１１−１４７９３９号公報
【特許文献２】特開２０００−１０３９４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、耐リフロー性を実用的に充分に満足させる硬化性樹脂組成物は得られていないのが現状である。【０００７】
本開示の第１の実施形態は、耐リフロー性に優れるエポキシ樹脂組成物、及び前記エポキシ樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置を提供することを課題とするものである。【０００８】
本開示の第２の実施形態は、耐リフロー性に優れる硬化性樹脂組成物、及び前記硬化性樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置を提供することを課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するための手段には、以下の第１の実施態様が含まれる。
＜１＞  １分子中にエポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物、１分子中にエポキシ基を２個以上有する多官能エポキシ化合物、及び硬化剤を含有するエポキシ樹脂組成物。
＜２＞  前記単官能エポキシ化合物が、１分子中に脂環式エポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物を含む、＜１＞に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜３＞  前記単官能エポキシ化合物が、１分子中に非環式エポキシ基を１個とフェニル基とを有する単官能エポキシ化合物を含む、＜１＞に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜４＞  前記多官能エポキシ化合物１００質量部に対する前記単官能エポキシ化合物の含有量が１質量部〜３０質量部である＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜５＞  硬化促進剤をさらに含有する＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。 
＜６＞  無機充填材をさらに含有し、前記無機充填材の含有率が前記エポキシ樹脂組成物の総体積に対して７０体積％〜９５体積％である、＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜７＞  シランカップリング剤をさらに含有する＜１＞〜＜６＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。 
＜８＞  ＜１＞〜＜７＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置。【００１０】
さらに、上記課題を解決するための手段には、以下の第２の実施形態が含まれる。
＜９＞  硬化性樹脂、硬化剤、及び（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含有する硬化性樹脂組成物。
＜１０＞  前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物の分子量が１８０〜３２０である、＜９＞に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１１＞  前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、（メタ）アクリル酸エステル化合物を含む＜９＞又は＜１０＞に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１２＞  前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、脂環構造を有する＜９＞〜＜１１＞のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１３＞  前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、エポキシ基を有する＜９＞〜＜１２＞のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１４＞  前記（メタ）アクリロイル基を有する化合物が、脂環式エポキシ基を有する＜９＞〜＜１３＞のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１５＞  さらに硬化促進剤を含有する＜９＞〜＜１４＞のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１６＞  さらに無機充填材を含有し、前記無機充填材の含有率が前記硬化性樹脂組成物の総体積に対して７０体積％〜９５体積％である、＜９＞〜＜１５＞のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１７＞  さらにカップリング剤を含有する＜９＞〜＜１６＞のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物。
＜１８＞  ＜９＞〜＜１７＞のいずれか１項に記載の硬化性樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置。
【発明の効果】
【００１１】
本開示の第１の実施形態によれば、耐リフロー性に優れるエポキシ樹脂組成物、及びエポキシ樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置を提供することができる。      【００１２】
本開示の第２の実施形態によれば、耐リフロー性に優れる硬化性樹脂組成物、及び硬化性樹脂組成物により封止された素子を備える電子部品装置を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
【００１４】
本開示において「〜」を用いて示された数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。
本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
本開示において各成分に該当する粒子は複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
本開示において「（メタ）アクリロイル基」とは、アクリロイル基及びメタクリロイル基の少なくとも一方を意味し、「（メタ）アクリロイルオキシ基」とは、アクリロイルオキシ基及びメタクリロイルオキシ基の少なくとも一方を意味し、「（メタ）アクリレート」はアクリレート及びメタクリレートの少なくとも一方を意味し、「（メタ）アクリル酸エステル」はアクリル酸エステル及びメタクリル酸エステルの少なくとも一方を意味する。
【００１５】
＜第１の実施形態に係るエポキシ樹脂組成物＞ 
第１の実施形態に係るエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）１分子中にエポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物、（Ｂ）１分子中にエポキシ基を２個以上有する多官能エポキシ化合物、及び（Ｃ）硬化剤を含有する。エポキシ樹脂組成物は、必要に応じてその他の成分をさらに含有していてもよい。以下、（Ａ）１分子中にエポキシを１つ有する単官能エポキシ化合物を、単に「単官能エポキシ化合物」ともいう。また、（Ｂ）１分子中にエポキシ基を２個以上有する多官能エポキシ化合物を、単に「多官能エポキシ化合物」ともいう。
【００１６】
エポキシ樹脂組成物が単官能エポキシ化合物を含有することにより、耐リフロー性に優れるエポキシ樹脂組成物を得ることができる。単官能エポキシ化合物を含有させることにより耐リフロー性に優れるエポキシ樹脂組成物を得ることができる詳細な理由は必ずしも明らかではないが、単官能エポキシ化合物を含有するエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂として単官能エポキシ化合物を含有しないエポキシ樹脂組成物よりも硬化物中の架橋密度が下がり、高温弾性率が低下するためであると推測される。一般的に、リフロー時の剥離応力の観点から、高温弾性率が低いほうがインサートと封止材との間で剥離が発生しにくくなるため、耐リフロー性に優れていると考えられる。なお、単官能エポキシ化合物は、エポキシ基を有することから反応性に優れ、前述のように架橋密度を低下させて弾性率を低下させる一方、硬化性も充分に維持されると考えられる。
【００１７】
（Ａ）単官能エポキシ化合物
エポキシ樹脂組成物は、単官能エポキシ化合物を含有する。エポキシ樹脂組成物に含有される単官能エポキシ化合物は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１８】
単官能エポキシ化合物は、１分子中にエポキシ基を１個有する化合物であれば特に制限されない。単官能エポキシ化合物に含まれるエポキシ基は、エポキシシクロヘキシル基等の脂環式エポキシ基であってもよく、グリシジル基等の非環式エポキシ基であってもよい。１分子中に脂環式エポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物（以下、「単官能脂環式エポキシ化合物」ともいう）と、１分子中に非環式エポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物（以下、「単官能非環式エポキシ化合物」ともいう）とを組み合わせて用いてもよい。以下、（Ａ１）単官能脂環式エポキシ化合物、及び（Ａ２）単官能非環式エポキシ化合物のそれぞれについて説明する。
【００１９】
（Ａ１）単官能脂環式エポキシ化合物
単官能脂環式エポキシ化合物は、１分子中に脂環式エポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物であれば特に制限されない。脂環式エポキシ基は、環状脂肪族骨格を構成する隣接する２つの炭素原子に酸素原子が結合して形成されているものである。
環状脂肪族骨格の炭素数は、特に制限されない。環状脂肪族骨格は、例えば、５員環〜８員環であることが好ましく、５員環又は６員環であることがより好ましく、６員環であることがさらに好ましい。
脂環構造は不飽和結合を含んでいても含んでいなくてもよく、置換基を有していても有していなくてもよい。
【００２０】
単官能脂環式エポキシ化合物は、下記一般式（ａ）で表される脂環式エポキシ基を有する化合物であることが好ましい。
【００２１】
【化１】
2018181384.tif 000002
【００２２】
一般式（ａ）中、Ｒはエポキシ基を含まない一価の置換基を表し、ｎは０〜１０の整数を表す。
Ｒで表されるエポキシ基を含まない一価の置換基は特に限定されず、炭化水素基等が挙げられる。炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基等が挙げられ、これらは置換基を有していても有していなくてもよい。これらのなかでもアルキル基が好ましく、置換アルキル基が好ましい。Ｒが複数存在する場合、複数のＲは同じでも異なってもよい。
ｎは１〜４であることが好ましく、１であることがより好ましい。
【００２３】
Ｒが置換アルキル基の場合、アルキル基の置換基としては、エチレン性不飽和二重結合を有する基が好ましく、（メタ）アクリロイル基を有する基がより好ましく、（メタ）アクリロイルオキシ基を有する基がさらに好ましい。単官能脂環式エポキシ化合物がアルキル基の置換基としてエチレン性不飽和二重結合を有する場合、単官能脂環式エポキシ化合物における分子中のエチレン性不飽和二重結合の数は１であっても２以上であってもよい。
【００２４】
単官能脂環式エポキシ化合物の一例として、下記一般式（ｂ）で表される化合物が挙げられる。
【００２５】
【化２】
2018181384.tif 000003
【００２６】
一般式（ｂ）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を表す。Ｒ２はエポキシ基を含まない一価の置換基を表す。Ｘは単結合又は二価の連結基を表す。ｎは０〜９の整数を表す。
Ｒ１はメチル基であることが好ましい。
Ｒ２の定義及び好ましい態様は式（ａ）のＲの定義及び好ましい態様と同じである。
ｎは０〜３であることが好ましく、０であることがより好ましい。
Ｘのうち、二価の連結基は特に制限されず、脂肪族炭化水素等が挙げられる。脂肪族炭化水素としては、直鎖又は分岐のアルキレン基等が挙げられる。Ｘがアルキレン基である場合、アルキレン基に含まれる炭素数は特に限定されず、１〜１０であることが好ましく、１〜３であることがより好ましく、１であることがさらに好ましい。アルキレン基は置換基を有していてもよい。なお、上述のアルキレン基に含まれる炭素数は、分岐又は置換基に含まれる炭素数を含めないものとする。
【００２７】
一般式（ｂ）で表される単官能脂環式エポキシ化合物の例としては、下記式（ｃ）で表される化合物が挙げられる。
【００２８】
【化３】
2018181384.tif 000004
【００２９】
単官能脂環式エポキシ化合物のさらなる一例として、下記一般式（ｄ）で表される化合物が挙げられる。
【００３０】
【化４】
2018181384.tif 000005
【００３１】
一般式（ｄ）中、Ｘは単結合又は二価の連結基を表す。Ｘのうち、二価の連結基は特に制限されず、脂肪族炭化水素等が挙げられる。脂肪族炭化水素としては、直鎖又は分岐のアルキレン基等が挙げられる。Ｘがアルキレン基である場合、アルキレン基に含まれる炭素数は特に限定されず、１〜１０であってもよい。アルキレン基は置換基を有していてもよい。なお、上述のアルキレン基に含まれる炭素数は、分岐又は置換基に含まれる炭素数を含めないものとする。
【００３２】
一般式（ｄ）で表される単官能脂環式エポキシ化合物の一例としては、下記式（ｅ）で表される化合物が挙げられる。
【００３３】
【化５】
2018181384.tif 000006
【００３４】
（Ａ２）単官能非環式エポキシ化合物
単官能非環式エポキシ化合物は、１分子中に非環式エポキシ基を１個有する単官能エポキシ化合物であれば特に限定されない。非環式エポキシ基としては、グリシジル基、グリシジルオキシ基等が挙げられる。
単官能非環式エポキシ化合物は、１分子中に非環式エポキシ基を１個とフェニル基とを有する単官能エポキシ化合物であることが好ましい。１分子中に非環式エポキシ基を１個とフェニル基とを有する化合物としては、１分子中にグリシジル基を１個とフェニル基とを有する化合物、１分子中にグリシジルオキシ基を１個とフェニル基とを有する化合物等が挙げられる。なかでも、単官能非環式エポキシ化合物は、下記一般式（ｆ）で表される化合物であることが好ましい。
【００３５】
【化６】
2018181384.tif 000007
【００３６】
式（ｆ）中、Ｒはエポキシ基を含まない一価の置換基を表し、ｎは０〜５の整数を表す。
Ｒで表されるエポキシ基を含まない一価の置換基は特に制限されず、炭化水素基等が挙げられる。炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基等が挙げられる。Ｒがアルキル基を表す場合、アルキル基は直鎖状であっても、分岐状でもよく、環状構造を有してもよく、分岐状であることが好ましい。Ｒがアリール基を表す場合、アリール基は置換基を有していても有していなくてもよい。Ｒが複数存在する場合、複数のＲは同じでも異なっていてもよい。Ｒの置換位置は特に限定されず、オルト位又はパラ位であることが好ましい。
ｎは０〜３であることが好ましく、０であることがより好ましい。
【００３７】
一般式（ｆ）で表される化合物の例としては、下記一般式（ｇ）及び一般式（ｈ）で表される化合物が挙げられる。
【００３８】
【化７】
2018181384.tif 000008
【００３９】
式（ｇ）において、Ｒはエポキシ基を含まない一価の置換基を表し、ｎは０〜４の整数を表す。
式（ｇ）で表される化合物におけるＲの定義及び好ましい態様は式（ｆ）で表される化合物におけるＲの定義及び好ましい態様と同じである。
ｎは０〜２であることが好ましく、０であることがより好ましい。
【００４０】
【化８】
2018181384.tif 000009
【００４１】
式（ｈ）において、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立にエポキシ基を含まない一価の置換基を表し、ｐは０〜４の整数を表し、ｑは０〜５の整数を表す。
Ｒ１及びＲ２で表されるエポキシ基を含まない一価の置換基の定義及び好ましい態様は、式（ｆ）におけるＲの定義及び好ましい態様と同じである。
ｐは０〜２であることが好ましく、０であることがより好ましい。ｑは０〜３であることが好ましく、０であることがより好ましい。
【００４２】
単官能エポキシ化合物としては、合成したものを用いてもよく、市販品を用いてもよい。単官能エポキシ化合物としては、例えば、３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタアクリレート（例えば、商品名：ＣＹＣＬＯＭＥＲ  Ｍ１００、株式会社ダイセル製）、４−ｔ−ブチルフェニルグリシジルエーテル（例えば、商品名：ＥＤ−５０９Ｓ、ＡＤＥＫＡ製）、２−ビフェニリルグリシジルエーテル（例えば、商品名：ＥＸ−１４２、ナガセケムテックス株式会社製）等が挙げられる。
【００４３】
単官能エポキシ化合物は常温（２５℃）で固体であっても液体であってもよく、液体であることが好ましい。
【００４４】
単官能エポキシ化合物のエポキシ当量は特に制限されない。流動性及び耐リフロー性の観点からは、５００ｇ／ｅｑ以下が好ましく、３００ｇ／ｅｑ以下がより好ましい。
【００４５】
単官能エポキシ化合物の含有量は、後述の多官能エポキシ化合物１００質量部に対して１質量部〜３０質量部であることが好ましく、５質量部〜３０質量部であることがより好ましく、５質量部〜２５質量部であることがさらに好ましく、１０質量部〜２０質量部であることが特に好ましい。単官能エポキシ化合物の含有量が多官能エポキシ化合物１００質量部に対して１質量部以上であると耐リフロー性の効果が充分に得られる傾向にある。また、３０質量部以下であると、硬化性及び離型性の低下並びに成形不良の発生が抑制され、ハンドリング性が向上する傾向にある。
【００４６】
また、単官能エポキシ化合物の含有量は、硬化性及び離型性の観点から、エポキシ樹脂組成物１００質量部に対して０．０５質量部〜２質量部であることが好ましく、０．１質量部〜１質量部であることがより好ましい。
【００４７】
（Ｂ）多官能エポキシ化合物
多官能エポキシ化合物は、１分子中にエポキシ基を２個以上有する。多官能エポキシ化合物は、エポキシ樹脂組成物に一般的に使用されているものでよく、１分子中にエポキシ基を２個以上有するものであればその種類は特に制限されない。
【００４８】
多官能エポキシ化合物は、１分子中にエポキシ基を２個以上有するエポキシ樹脂であってよい。具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２−（３，４−エポキシ）シクロヘキシル−５，５−スピロ（３，４−エポキシ）シクロヘキサン−ｍ−ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシ��ルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４９】
上記エポキシ樹脂の中でも、耐リフロー性と流動性のバランスの観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、共重合型エポキシ樹脂及びアラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれるエポキシ樹脂（これらを「特定エポキシ樹脂」と称する）が好ましい。特定エポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５０】
多官能エポキシ化合物が特定エポキシ樹脂を含む場合、特定エポキシ樹脂の性能を発揮する観点からは、その含有率が多官能エポキシ化合物全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましい。
【００５１】
特定エポキシ樹脂の中でも、流動性の観点からは、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂又は硫黄原子含有型エポキシ樹脂がより好ましく、耐熱性の観点からは、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂又はアラルキル型エポキシ樹脂が好ましい。以下、好ましいエポキシ樹脂の具体例を示す。
【００５２】
ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でもＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ８が水素原子であるＹＸ−４０００Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）、全てのＲ８が水素原子である４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル、全てのＲ８が水素原子の場合並びにＲ８のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基でそれ以外のＲ８が水素原子である場合の混合品であるＹＬ−６１２１Ｈ（三菱ケミカル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００５３】
【化９】
2018181384.tif 000010
【００５４】
式（ＩＩ）中、Ｒ８は水素原子、炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数４〜１８の芳香族基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【００５５】
スチルベン型エポキシ樹脂は、スチルベン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ９のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合と、Ｒ９のうち３，３’，５，５’位のうちの３つがメチル基であり、１つがｔ−ブチル基であり、それ以外のＲ９が水素原子であり、Ｒ１０の全てが水素原子である場合との混合品であるＥＳＬＶ−２１０（住友化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００５６】
【化１０】
2018181384.tif 000011
【００５７】
式（ＩＩＩ）中、Ｒ９及びＲ１０は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【００５８】
ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、ジフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＩＶ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１１の全てが水素原子であり、Ｒ１２のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’，５，５’位がメチル基であり、それ以外のＲ１２が水素原子であるＹＳＬＶ−８０ＸＹ（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００５９】
【化１１】
2018181384.tif 000012
【００６０】
式（ＩＶ）中、Ｒ１１及びＲ１２は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【００６１】
硫黄原子含有型エポキシ樹脂は、硫黄原子を含有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂が挙げられる。下記一般式（Ｖ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１３のうち酸素原子が置換している位置を４及び４’位としたときの３，３’位がｔ−ブチル基であり、６，６’位がメチル基であり、それ以外のＲ１３が水素原子であるＹＳＬＶ−１２０ＴＥ（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００６２】
【化１２】
2018181384.tif 000013
【００６３】
式（Ｖ）中、Ｒ１３は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【００６４】
ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂をエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ１４の全てが水素原子であり、Ｒ１５がメチル基であり、ｉ＝１であるＥＳＣＮ−１９０、ＥＳＣＮ−１９５（住友化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００６５】
【化１３】
2018181384.tif 000014
【００６６】
式（ＶＩ）中、Ｒ１４は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ１５は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０〜３の整数を示す。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【００６７】
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料としてエポキシ化して得られるエポキシ樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂が好ましい。下記一般式（ＶＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉ＝０であるＨＰ−７２００（ＤＩＣ株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００６８】
【化１４】
2018181384.tif 000015
【００６９】
式（ＶＩＩ）中、Ｒ１６は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０〜３の整数を示す。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【００７０】
トリフェニルメタン型エポキシ樹脂は、トリフェニルメタン骨格を持つ化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば特に制限されない。例えば、トリフェニルメタン骨格を持つ化合物とフェノール性水酸基を有する化合物とのノボラック型フェノール樹脂等のトリフェニルメタン型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩＩＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０である１０３２Ｈ６０（三菱ケミカル株式会社、商品名）、ＥＰＰＮ−５０２Ｈ（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００７１】
【化１５】
2018181384.tif 000016
【００７２】
式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ１７及びＲ１８は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０〜３の整数、ｋは各々独立に０〜４の整数を示す。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【００７３】
ナフトール化合物及びフェノール化合物と、アルデヒド化合物とから得られるノボラック樹脂をエポキシ化した共重合型エポキシ樹脂は、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を用いたノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、Ｒ２１がメチル基でｉが１であり、ｊが０であり、ｋが０であるＮＣ−７３００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００７４】
【化１６】
2018181384.tif 000017
【００７５】
式（ＩＸ）中、Ｒ１９〜Ｒ２１は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０〜３の整数、ｊは各々独立に０〜２の整数、ｋは各々独立に０〜４の整数を示す。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、０〜１０の数であり、（ｌ＋ｍ）は０〜１０の数を示す。式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂の末端は、下記式（ＩＸ−１）又は（ＩＸ−２）のいずれか一方である。式（ＩＸ−１）及び（ＩＸ−２）において、Ｒ１９〜Ｒ２１は、ｉ、ｊ及びｋの定義は式（ＩＸ）におけるＲ１９〜Ｒ２１は、ｉ、ｊ及びｋの定義と同じである。ｎは１（メチレン基を介して結合する場合）又は０（メチレン基を介して結合しない場合）である。
【００７６】
【化１７】
2018181384.tif 000018
【００７７】
上記一般式（ＩＸ）で表されるエポキシ樹脂としては、ｌ個の構成単位及びｍ個の構成単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体等が挙げられる。これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７８】
アラルキル型エポキシ樹脂は、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体から合成されるフェノール樹脂と、を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。例えば、フェノール、クレゾール等のフェノール化合物及びナフトール、ジメチルナフトール等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体とから合成されるフェノール樹脂をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂が好ましく、下記一般式（Ｘ）及び（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂がより好ましい。
【００７９】
下記一般式（Ｘ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるＮＣ−３０００Ｓ（日本化薬株式会社、商品名）、ｉが０であり、Ｒ３８が水素原子であるエポキシ樹脂と一般式（ＩＩ）の全てのＲ８が水素原子であるエポキシ樹脂を質量比８０：２０で混合したＣＥＲ−３０００（日本化薬株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。また、下記一般式（ＸＩ）で表されるエポキシ樹脂の中でも、ｉが０であり、ｊが０であり、ｋが０であるＥＳＮ−１７５（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００８０】
【化１８】
2018181384.tif 000019
【００８１】
式（Ｘ）及び（ＸＩ）において、Ｒ３８は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ３７、Ｒ３９〜Ｒ４１は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０〜３の整数であり、ｊはそれぞれ独立に０〜２の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０〜４の整数であり、ｌはそれぞれ独立に０〜６の整数を示す。ｎは平均値であり、それぞれ独立に０〜１０の数である。
【００８２】
上記一般式（ＩＩ）〜（ＸＩ）中のＲ８〜Ｒ２１及びＲ３７〜Ｒ４１について、「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」とは、例えば、式（ＩＩ）中の８〜８８個のＲ８の全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。他のＲ９〜Ｒ２１及びＲ３７〜Ｒ４１についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ８〜Ｒ２１及びＲ３７〜Ｒ４１はそれぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ９とＲ１０の全てについて同一でも異なっていてもよい。
また、一般式（ＩＩＩ）〜（ＸＩ）における炭素数１〜１８の有機基はアルキル基又はアリール基であることが好ましい。
【００８３】
上記一般式（ＩＩ）〜（ＸＩ）中のｎは、平均値であり、それぞれ独立に０〜１０の範囲であることが好ましい。ｎが１０以下であると樹脂成分の溶融粘度が高くなりすぎず、エポキシ樹脂組成物の溶融成形時の粘度が低下し、充填不良、ボンディングワイヤ（素子とリードを接続する金線）の変形等の発生が抑制される傾向にある。ｎは０〜４の範囲に設定されることがより好ましい。
【００８４】
以上、エポキシ樹脂組成物に使用可能な好ましい多官能エポキシ化合物の具体例を上記一般式（ＩＩ）〜（ＸＩ）に沿って説明したが、より具体的な好ましい多官能エポキシ化合物として、耐リフロー性の観点からは、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニルが挙げられ、成形性及び耐熱性の観点からは、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−ビフェニルが挙げられる。
【００８５】
また上記以外にも低反りの観点からは、アルキル置換若しくは芳香環置換又は非置換のアントラセン類のジグリシジルエーテルであるジヒドロアントラセン型エポキシ樹脂（例えば、三菱ケミカル社製商品名：ＹＸ−８８００）を、耐リフロー性と硬化性と流動性のバランスの観点からはメトキシナフタレン型エポキシ樹脂（例えば、ＤＩＣ株式会社性商品名ＨＰ−５０００）を用いることが好ましい。 
【００８６】
多官能エポキシ化合物のエポキシ当量は特に制限されない。成形性、耐リフロー性及び電気的信頼等の各種特性バランスの観点からは、多官能エポキシ化合物のエポキシ当量は、１００ｇ／ｅｑ〜１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ〜５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
【００８７】
多官能エポキシ化合物の軟化点又は融点は特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは４０℃〜１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃〜１３０℃であることがより好ましい。
【００８８】
（Ｃ）硬化剤 
硬化剤は、エポキシ樹脂組成物に一般に使用されているものでよく、特に制限はない。
硬化剤としては、フェノール硬化剤、アミン硬化剤、酸無水物硬化剤、ポリメルカプタン硬化剤、ポリアミノアミド硬化剤、イソシアネート硬化剤、ブロックイソシアネート硬化剤等が挙げられる。なかでも、フェノール硬化剤、アミン硬化剤及び酸無水物硬化剤からなる群より選択される少なくとも１種が好ましく、フェノール硬化剤がより好ましい。
【００８９】
フェノール硬化剤としては、例えば、１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂及び多価フェノール化合物が挙げられる。具体的には、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の多価フェノール化合物；フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール化合物及びα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジシクロペンタジエンとから共重合により合成されるジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂；これら２種以上を共重合して得たフェノール樹脂などが挙げられる。これらのフェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９０】
フェノール硬化剤の中でも、耐リフロー性の観点からはアラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、及びノボラック型フェノール樹脂からなる群より選択される少なくとも１種（これらを「特定フェノール硬化剤」と称する）が好ましい。特定フェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９１】
硬化剤が特定フェノール硬化剤を含む場合、それらの性能を充分に発揮する観点から、特定フェノール硬化剤の含有率は硬化剤全体の３０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましい。
【００９２】
アラルキル型フェノール樹脂としては、フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等が挙げられる。アラルキル型フェノール樹脂は、さらに他のフェノール樹脂と共重合していてもよい。共重合したアラルキル型フェノール樹脂としては、ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂等が挙げられる。
【００９３】
アラルキル型フェノール樹脂は、フェノール化合物及びナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル又はこれらの誘導体と、から合成されるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＩＩ）〜（ＸＩＶ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
【００９４】
【化１９】
2018181384.tif 000020
【００９５】
式（ＸＩＩ）〜（ＸＩＶ）において、Ｒ２３は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ２２、Ｒ２４、Ｒ２５及びＲ２８は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ２６及びＲ２７は水酸基又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０〜３の整数であり、ｊはそれぞれ独立に０〜２の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０〜４の整数であり、ｐはそれぞれ独立に０〜４の整数である。ｎは平均値であり、それぞれ独立に０〜１０の数である。
【００９６】
上記一般式（ＸＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ２３が全て水素原子であるＭＥＨ−７８５１（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００９７】
上記一般式（ＸＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であるＸＬ−２２５、ＸＬＣ（三井化学株式会社、商品名）、ＭＥＨ−７８００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００９８】
上記一般式（ＸＩＶ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｊが０であり、ｋが０であり、ｐが０であるＳＮ−１７０（新日鉄住金化学株式会社、商品名）、ｊが０であり、ｋが１であり、Ｒ２７が水酸基であり、ｐが０であるＳＮ−３９５（新日鉄住金化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【００９９】
ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。下記一般式（ＸＶ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であるＤＰＰ（新日本石油化学株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【０１００】
【化２０】
2018181384.tif 000021
【０１０１】
式（ＸＶ）中、Ｒ２９は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０〜３の整数を示す。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【０１０２】
トリフェニルメタン型フェノール樹脂は、トリフェニルメタン骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
【０１０３】
下記一般式（ＸＶＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であるＭＥＨ−７５００（明和化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【０１０４】
【化２１】
2018181384.tif 000022
【０１０５】
式（ＸＶＩ）中、Ｒ３０及びＲ３１は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０〜３の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０〜４の整数である。ｎは平均値であり、０〜１０の数である。
【０１０６】
ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂は、ベンズアルデヒド骨格を有する化合物を原料として得られるフェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
【０１０７】
下記一般式（ＸＶＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、ｋが０であり、ｑが０であるＨＥ−５１０（エア・ウォーター・ケミカル株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【０１０８】
【化２２】
2018181384.tif 000023
【０１０９】
式（ＸＶＩＩ）中、Ｒ３２〜Ｒ３４は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉはそれぞれ独立に０〜３の整数であり、ｋはそれぞれ独立に０〜４の整数であり、ｑはそれぞれ独立に０〜５の整数である。ｌ及びｍはそれぞれ平均値であり、それぞれ独立に０〜１１の数である。ただし、ｌとｍの合計は１〜１１の数である。
【０１１０】
ノボラック型フェノール樹脂は、フェノール化合物及びナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。例えば、下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂が好ましい。
【０１１１】
下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で表されるフェノール樹脂の中でも、ｉが０であり、Ｒ３５が全て水素原子であるタマノル７５８、７５９（荒川化学工業株式会社、商品名）、ＨＰ−８５０Ｎ（日立化成株式会社、商品名）等が市販品として入手可能である。
【０１１２】
【化２３】
2018181384.tif 000024
【０１１３】
式（ＸＶＩＩＩ）中、Ｒ３５は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。Ｒ３６は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい。ｉは各々独立に０〜３の整数を示す。ｎは平均値であり、０〜１０の数を示す。
【０１１４】
上記一般式（ＸＩＩ）〜（ＸＶＩＩＩ）におけるＲ２２〜Ｒ３６について記載した「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」は、例えば、式（ＸＩＩ）中のｉ個のＲ２２の全てが同一でも相互に異なっていてもよいことを意味している。他のＲ２３〜Ｒ３６についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも相互に異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ２２〜Ｒ３６は、それぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ２２及びＲ２３の全てについて同一でも異なっていてもよく、Ｒ３０及びＲ３１の全てについて同一でも異なっていてもよい。
【０１１５】
上記一般式（ＸＩＩ）〜（ＸＶＩＩＩ）におけるｎは、０〜１０の範囲であることが好ましい。１０以下であると樹脂成分の溶融粘度が高くなりすぎず、エポキシ樹脂組成物の溶融成形時の粘度も低くなり、未充填不良、ボンディングワイヤ（素子とリードを接続する金線）の変形等が発生し難くなる。１分子中の平均ｎは０〜４の範囲に設定されることが好ましい。
【０１１６】
硬化剤の官能基当量（フェノール硬化剤の場合は水酸基当量）は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、７０ｇ／ｅｑ〜１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、８０ｇ／ｅｑ〜５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。    
【０１１７】
硬化剤の軟化点又は融点は、特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは、４０℃〜１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の製造時における取扱い性の観点からは、５０℃〜１３０℃であることがより好ましい。    
【０１１８】
（Ａ）単官能エポキシ化合物及び（Ｂ）多官能エポキシ化合物の合計当量数と、（Ｃ）硬化剤の当量数との比、すなわち単官能エポキシ化合物及び多官能エポキシ化合物中のエポキシ基数に対する硬化剤中の官能基数の比（硬化剤中の官能基数／単官能エポキシ化合物及び多官能エポキシ化合物中のエポキシ基数）は、特に制限されない。それぞれの未反応分を少なく抑える関連からは、０．５〜２．０の範囲にすることが好ましく、０．６〜１．３の範囲にすることがより好ましい。成形性と耐リフロー性の観点からは、０．８〜１．２の範囲にすることがさらに好ましい。
【０１１９】
（Ｄ）硬化促進剤 
エポキシ樹脂組成物は硬化促進剤を含有してもよい。硬化促進剤としては、エポキシ樹脂組成物で一般に使用されているものでよく、特に限定はない。具体的には、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノナ−５−エン、５，６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン等のシクロアミジン化合物；これらのシクロアミジン化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂などのπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物；これらの三級アミン化合物の誘導体；２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等のイミダゾール化合物；これらのイミダゾール化合物の誘導体；トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン化合物；これらの有機ホスフィン化合物に無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムエチルトリフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムテトラブチルボレート等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート；２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリン・テトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩；これらのテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート及びテトラフェニルボロン塩の誘導体などが挙げられる。これらの硬化促進剤は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。 
【０１２０】
なかでも硬化促進剤は、硬化性及び流動性の観点からは第三ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物が好ましく、トリフェニルホスフィンとベンゾキノンとの付加物又はトリブチルホスフィンとベンゾキノンとの付加物がより好ましい。保存安定性の観点からはシクロアミジン化合物とフェノール樹脂との付加物が好ましく、ジアザビシクロウンデセンのノボラック型フェノール樹脂塩がより好ましい。上記で例示の硬化促進剤の含有率は、硬化促進剤全量中６０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。 
【０１２１】
硬化促進剤として第三ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物を用いる場合、第三ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物の総含有率は、硬化促進剤全量中６０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。 
【０１２２】
第三ホスフィンとキノン化合物との付加物に用いられる第三ホスフィンとしては特に制限はない。具体的には、トリブチルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（ｔ−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６−トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチル−４−エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−エトキシフェニル）ホスフィン等のアリール基を有する第三ホスフィンが挙げられる。成形性の観点からはトリフェニルホスフィン及びトリブチルホスフィンが好ましい。 
【０１２３】
また、第三ホスフィンとキノン化合物との付加物に用いられるキノン化合物としては特に制限はない。具体的には、ｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノン、ジフェノキノン、１，４−ナフトキノン、アントラキノン等が挙げられる。耐湿性又は保存安定性の観点からはｐ−ベンゾキノンが好ましい。 
【０１２４】
硬化促進剤の含有量は、硬化促進効果が達成される量であれば特に限定されるものではなく、（Ａ）単官能エポキシ化合物、（Ｂ）多官能エポキシ化合物、及び（Ｃ）硬化剤の合計（以下、「樹脂成分」とも称する）１００質量部に対して０．１質量部〜１０質量部であることが好ましく、０．３質量部〜５質量部であることがより好ましい。０．１質量部以上であると、時間が短縮できる傾向がある。また１０質量部以下であると硬化速度が速くなりすぎることが抑制され、より良好な成形品が得られる傾向がある。
【０１２５】
（Ｅ）無機充填材 
エポキシ樹脂組成物は、無機充填材を含有してもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を半導体パッケージの封止材として用いる場合には、無機充填材を含有することが好ましい。
【０１２６】
無機充填材の種類は、特に制限されない。具体的には、溶融シリカ、結晶シリカ、ガラス、アルミナ、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カルシウム、窒化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、タルク、クレー、マイカ等の無機材料が挙げられる。難燃効果を有する無機充填材を用いてもよい。難燃効果を有する無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛の複合水酸化物等の複合金属水酸化物、硼酸亜鉛などが挙げられる。中でも、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが好ましく、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましい。無機充填材は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。無機充填材の状態としては粉末、粉末を球形化したビーズ、繊維等が挙げられる。
【０１２７】
無機充填材の平均粒子径は特に制限されない。なかでも成形性の観点から、５μｍ〜５０μｍであることが好ましく、１０μｍ〜３０μｍであることがより好ましい。なお、無機充填材の平均粒子径は、レーザー回折散乱方式粒度分布測定装置を用い、体積平均粒子径として測定される。 
【０１２８】
エポキシ樹脂組成物又はその硬化物中の無機充填材の体積平均粒子径は、公知の方法によって測定することができる。例えば、有機溶剤、硝酸、王水等を用いて、エポキシ樹脂組成物又は硬化物から無機充填材を抽出し、超音波分散機等で充分に分散して分散液を調製する。この分散液を用いて、レーザー回折散乱方式粒度分布測定装置により測定される体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。あるいは、硬化物を透明なエポキシ樹脂等に埋め込み、研磨して得られる断面を走査型電子顕微鏡にて観察して得られる体積基準の粒度分布から、無機充填材の体積平均粒子径を測定することができる。さらには、ＦＩＢ装置（集束イオンビームＳＥＭ）等を用いて、硬化物の二次元の断面観察を連続的に行い、三次元構造解析を行なうことで測定することもできる。
【０１２９】
エポキシ樹脂組成物の流動性の観点からは、無機充填材の粒子形状は角形よりも球形が好ましく、また無機充填材の粒度分布は広範囲に分布したものが好ましい。
【０１３０】
エポキシ樹脂組成物の低反り性の観点からは、線膨張率の大きいものが好ましい。例えば、エポキシ樹脂組成物中の無機充填材がシリカの場合は、溶融シリカより結晶シリカのほうが好ましい。
【０１３１】
また無機充填材の比表面積は特に制限されない。なかでも成形性と強度の観点から、０．５ｍ２／ｇ〜１２ｍ２／ｇであることが好ましく、１ｍ２／ｇ〜５ｍ２／ｇであることがより好ましい。なお、無機充填材の比表面積は、ＪＩＳ Ｚ ８８３０：２０１３に準じて７７Ｋでの窒素吸着能から測定される。 
【０１３２】
無機充填材の含有率は特に制限されず、難燃性、成形性、吸湿性及び強度の向上並びに線膨張係数の低減の観点から、エポキシ樹脂組成物中７０質量％〜９５質量％であることが好ましく、吸湿性の向上及び線膨張係数の低減の観点から８５質量％〜９５質量％であることがより好ましい。無機充填材の含有率が７０質量％以上であると、難燃性及び耐リフロー性が向上する傾向がある。また９５質量％以下であると、流動性に優れる傾向がある。また、無機充填材の含有率は、エポキシ樹脂組成物の総体積に対し７０体積％〜９５体積％であることが好ましく、７５体積％〜９５体積％であることがより好ましく、８０体積％〜９０体積％であることがさらに好ましい。無機充填材の含有率が７０体積％以上であると、難燃性及び耐リフロー性が向上する傾向がある。また９５体積％以下であると、流動性に優れる傾向がある。
【０１３３】
［各種添加剤］
エポキシ樹脂組成物は、上述の成分に加えて、以下に例示するカップリング剤、イオン交換体、接着促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、熱可塑性樹脂、応力緩和剤等の各種添加剤を含有してもよい。エポキシ樹脂組成物は、以下に例示する添加剤以外にも必要に応じて当技術分野で周知の各種添加剤を含有してもよい。
【０１３４】
（カップリング剤）
エポキシ樹脂組成物が無機充填材を含有する場合は、樹脂成分と無機充填材との接着性を高めるために、カップリング剤を含有してもよい。カップリング剤としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等のシラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート化合物、アルミニウム／ジルコニウム系化合物などの公知のカップリング剤が挙げられる。カップリング剤は１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
なかでも、カップリング剤はシランカップリング剤を含むことが好ましい。シランカップリング剤中のアルコキシシリル基とアルコキシシリル基以外の有機官能基の種類及び数は、必要に応じて選定してよい。
【０１３５】
エポキシ樹脂組成物がカップリング剤を含有する場合、カップリング剤の含有量は、無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部〜５質量部であることが好ましく、０．１質量部〜２．５質量部であることがより好ましい。カップリング剤の含有量が無機充填材１００質量部に対して０．０５質量部以上であると、フレームとの接着性がより向上する傾向にある。カップリング剤の含有量が無機充填材１００質量部に対して５質量部以下であると、パッケージの成形性がより向上する傾向にある。
【０１３６】
（イオン交換体）
エポキシ樹脂組成物は、イオン交換体を含有してもよい。特に、エポキシ樹脂組成物を封止用成形材料として用いる場合には、封止される素子を備える電子部品装置の耐湿性及び高温放置特性を向上させる観点から、イオン交換体を必要に応じて含有してもよい。イオン交換体は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハイドロタルサイト化合物、並びにマグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及びビスマスからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の含水酸化物等が挙げられる。イオン交換体は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、下記一般式（Ａ）で表されるハイドロタルサイトが好ましい。
【０１３７】
Ｍｇ（１−Ｘ）ＡｌＸ（ＯＨ）２（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ  ……（Ａ）
（０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数）
【０１３８】
エポキシ樹脂組成物がイオン交換体を含有する場合、その含有量は、ハロゲンイオン等のイオンを捕捉するのに充分な量であれば特に制限はない。例えば、樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部〜３０質量部であることが好ましく、１質量部〜５質量部であることがより好ましい。
【０１３９】
（接着促進剤）
エポキシ樹脂組成物は、接着性をより向上させる観点から、必要に応じて接着促進剤を含有してもよい。具体的には、イミダゾール、トリアゾール、テトラゾール、トリアジン等の誘導体、アントラニル酸、没食子酸、マロン酸、リンゴ酸、マレイン酸、アミノフェノール、キノリン等及びこれらの誘導体、脂肪族酸アミド化合物、ジチオカルバミン酸塩、チアジアゾール誘導体などが挙げられる。これらの接着促進剤は１種を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。 
【０１４０】
（離型剤）
エポキシ樹脂組成物は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含有してもよい。離型剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【０１４１】
エポキシ樹脂組成物が離型剤を含有する場合、その含有量は樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部〜１０質量部が好ましく、０．１質量部〜５質量部がより好ましい。離型剤の含有量が樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部以上であると、離型性が充分に得られる傾向にある。１０質量部以下であると、より良好な接着性が得られる傾向にある。
【０１４２】
（難燃剤）
エポキシ樹脂組成物は、組成物の難燃性向上の観点から、従来公知の難燃剤を必要に応じて含有してもよい。具体的には、ブロム化エポキシ樹脂；三酸化アンチモン、赤リン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化亜鉛等の無機物；フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂等で被覆された赤リン；リン酸エステル等のリン化合物；メラミン、メラミン誘導体、メラミン変性フェノール樹脂、トリアジン環を有する化合物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等の窒素含有化合物；シクロホスファゼン等のリン及び窒素含有化合物；下記組成式（ＩＩ）で示される複合金属水酸化物；などが挙げられる。
【０１４３】
ｐ（Ｍ１ａＯｂ）・ｑ（Ｍ２ｃＯｄ）・ｍ（Ｈ２Ｏ） ・・・式（ＩＩ） 
【０１４４】
式（ＩＩ）において、Ｍ１及びＭ２は互いに異なる金属元素を示し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｐ、ｑ及びｍは正の数を示す。 
【０１４５】
式（ＩＩ）中のＭ１及びＭ２は互いに異なる金属元素であれば特に制限はない。難燃性の観点からは、Ｍ１が第３周期の金属元素、ＩＩＡ族のアルカリ土類金属元素、ＩＶＢ族、ＩＩＢ族、ＶＩＩＩ族、ＩＢ族、ＩＩＩＡ族及びＩＶＡ族に属する金属元素から選ばれ、Ｍ２がＩＩＩＢ〜ＩＩＢ族の遷移金属元素から選ばれることが好ましく、Ｍ１がマグネシウム、カルシウム、アルミニウム、スズ、チタン、鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選ばれ、Ｍ２が鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選ばれることがより好ましい。また流動性の観点からは、Ｍ１がマグネシウム、Ｍ２が亜鉛又はニッケルであるものが好ましい。ｐ及びｑの比（ｐ／ｑ）は特に制限はなく、１／９９〜１／１であることが好ましい。なお、金属元素の分類は、典型元素をＡ亜族、遷移元素をＢ亜族とする長周期型の周期律表（出典：共立出版株式会社発行「化学大辞典４」１９８７年２月１５日縮刷版第３０刷）に基づいて行う。 
【０１４６】
その他の難燃剤としては、酸化亜鉛、錫酸亜鉛、硼酸亜鉛、酸化鉄、酸化モリブデン、モリブデン酸亜鉛、ジシクロペンタジエニル鉄等の金属元素を含む化合物などが挙げられる。これらの難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。 
【０１４７】
エポキシ樹脂組成物が難燃剤を含有する場合、難燃剤の含有量は特に制限はない。なかでも（Ａ）エポキシ樹脂１００質量部に対して１質量部〜３０質量部が好ましく、２質量部〜１５質量部がより好ましい。 
【０１４８】
（着色剤）
エポキシ樹脂組成物は、着色剤をさらに含有してもよい。着色剤としてはカーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の公知の着色剤を挙げることができる。着色剤の含有量は目的等に応じて適宜選択できる。着色剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【０１４９】
（熱可塑性樹脂）
エポキシ樹脂組成物は、ポリフェニレンエーテル、インデン及びアルキルインデン等のインデン類とスチレン及びアルキルスチレン等のスチレン類とフェノール類の共重合樹脂であるインデンオリゴマーなどの熱可塑性樹脂を必要に応じて含有してよい。熱可塑性樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【０１５０】
（応力緩和剤）
エポキシ樹脂組成物は、シリコーンオイル、シリコーンゴム粒子等の応力緩和剤を含有してもよい。応力緩和剤を含有することにより、パッケージの反り変形及びパッケージクラックの発生をより低減させることができる。応力緩和剤としては、一般に使用されている公知の応力緩和剤（可とう剤）が挙げられる。具体的には、シリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル−ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、ＭＢＳ（メタクリル酸メチル−スチレン−ブタジエン共重合体）、メタクリル酸メチル−シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル−アクリル酸ブチル共重合体等のコア−シェル構造を有するゴム粒子などが挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、シリコーン系応力緩和剤が好ましい。シリコーン系応力緩和剤としては、エポキシ基を有するもの、アミノ基を有するもの、これらをポリエーテル変性したもの等が挙げられる。
【０１５１】
（エポキシ樹脂組成物の調製方法）
エポキシ樹脂組成物の調製方法は、特に制限されない。一般的な手法としては、各種成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、上述した各種成分を撹拌及び混合し、予め７０℃〜１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。
【０１５２】
エポキシ樹脂組成物は、常温常圧下（例えば、２５℃、大気圧下）において固体であることが好ましい。エポキシ樹脂組成物が固体である場合の形状は特に制限されず、粉状、粒状、タブレット状等が挙げられる。エポキシ樹脂組成物がタブレット状である場合の寸法及び質量は、パッケージの成形条件に合うような寸法及び質量となるようにすることが取り扱い性の観点から好ましい。
【０１５３】
＜第１の実施形態に係る電子部品装置＞
第１の実施形態に係る電子部品装置は、上述のエポキシ樹脂組成物により封止された素子を備える。
電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ、有機基板等の支持部材に、素子（半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子など）を搭載して得られた素子部をエポキシ樹脂組成物で封止したものが挙げられる。
より具体的には、リードフレーム上に素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部とをワイヤボンディング、バンプ等で接続した後、エポキシ樹脂組成物を用いてトランスファ成形等によって封止した構造を有するＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｌｅａｄｅｄ  Ｃｈｉｐ  Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｊ−ｌｅａｄ  ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ  Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバンプで接続した素子をエポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＴＣＰ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ）；支持部材上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した素子を、エポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＣＯＢ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール等；裏面に配線板接続用の端子を形成した支持部材の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と支持部材に形成された配線とを接続した後、エポキシ樹脂組成物で素子を封止した構造を有するＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＰ（Ｍｕｌｔｉ  Ｃｈｉｐ  Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、プリント配線板においてもエポキシ樹脂組成物を好適に使用することができる。
【０１５４】
エポキシ樹脂組成物を用いて電子部品装置を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法、インジェクション成形法、圧縮成形法等が挙げられる。これらの中では、低圧トランスファ成形法が一般的である。
【０１５５】
＜第２の実施形態に係る硬化性樹脂組成物＞
第２の実施形態に係る硬化性樹脂組成物は、（Ａ’）硬化性樹脂、（Ｂ’）硬化剤、及び（Ｃ’）（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含有する。硬化性樹脂組成物は、必要に応じてその他の成分をさらに含有してもよい。以下、（Ｃ’）（メタ）アクリロイル基を有する化合物を、「特定アクリル化合物」と称することがある。
【０１５６】
硬化性樹脂組成物が特定アクリル化合物を含有すると、耐リフロー性に優れる硬化性樹脂組成物を得ることができる。この理由は必ずしも明らかではないが、アクリル樹脂は反応後も極性基が無く、吸水率が低いため、耐リフロー性に優れていると推測される。    
【０１５７】
（Ｃ’）特定アクリル化合物
硬化性樹脂組成物は、特定アクリル化合物を含有する。特定アクリル化合物は、１種単独でも、２種以上を組み合わせて用いてもよい。特定アクリル化合物は、（メタ）アクリルロイル基を有する化合物であれば特に制限されない。
【０１５８】
特定アクリル化合物に含まれる（メタ）アクリロイル基の数は限定されず、１〜１０であることが好ましく、１〜３であることがより好ましく、１又は２であることがさらに好ましい。本検討においては、特定アクリル化合物は（メタ）アクリロイル基を有することが好ましく、（メタ）アクリロイルオキシ基を有することがより好ましい。本検討において特定アクリル化合物は（メタ）アクリル酸エステル化合物を含むことが好ましい。
【０１５９】
特定アクリル化合物の具体的な例としては、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール＃２００ジ（メタ）アクリレート、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【０１６０】
特定アクリル化合物は常温（２５℃）で固体であっても液体であってもよく、液体であることが好ましい。
【０１６１】
特定アクリル化合物の分子量は特に制限されない。流動性及び耐リフロー性の観点からは、１８０〜３２０であることが好ましく、１８０〜２７０であることがより好ましく、１９０〜２２０であることがさらに好ましい。
【０１６２】
一実施形態では、特定アクリル化合物は脂環構造を有してもよい。脂環構造は不飽和結合を含んでも含まなくてもよい。脂環構造は置換基を有していても有していなくてもよい。例えば、特定アクリル化合物はジシクロペンタジエン骨格を有していてもよい。
【０１６３】
さらなる一実施形態では、特定アクリル化合物はエポキシ基を有していてもよい。特定アクリル化合物がエポキシ基を有すると、硬化性が充分に維持される傾向にある。
特定アクリル化合物がエポキシ基を有する場合、特定アクリル化合物に含まれるエポキシ基の数は制限されないが、耐リフロー性の観点から、１であることが好ましい。
【０１６４】
なかでも、耐リフロー性、硬化性等の観点から、特定アクリル化合物は脂環式エポキシ基を有することが好ましい。特定アクリル化合物が脂環式エポキシ基を有する場合、脂環式エポキシ基は、環状脂肪族骨格を構成する隣接する２つの炭素原子に酸素原子が結合して形成されているものである。脂環式エポキシ基の環状脂肪族骨格の炭素数は、特に制限されない。環状脂肪族骨格は、例えば、５員環〜８員環であることが好ましく、５員環又は６員環であることがより好ましく、６員環であることがさらに好ましい。
【０１６５】
脂環式エポキシ基を有する特定アクリル化合物の一例として、下記一般式（ａ）で表される化合物が挙げられる。
【０１６６】
【化２４】
2018181384.tif 000025
【０１６７】
一般式（ａ）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基を表す。Ｒ２は一価の置換基を表す。Ｘは単結合又は二価の連結基を表す。ｎは０〜９の整数を表す。
Ｒ１はメチル基であることが好ましい。
Ｒ２で表される一価の置換基は特に限定されず、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基等が挙げられる。Ｒ２が複数存在する場合、複数のＲ２は同じでも異なってもよい。
Ｘのうち、二価の連結基は特に制限されず、脂肪族炭化水素等が挙げられる。脂肪族炭化水素としては、直鎖又は分岐のアルキレン基等が挙げられる。Ｘがアルキレン基である場合、アルキレン基に含まれる炭素数は特に限定されず、１〜１０であることが好ましく、１〜３であることがより好ましく、１であることがさらに好ましい。アルキレン基は任意の置換基を有していてもよい。なお、上述のアルキレン基に含まれる炭素数は、分岐又は置換基に含まれる炭素数を含めないものとする。
ｎは０〜３であることが好ましく、０であることがより好ましい。
【０１６８】
一般式（ａ）で表される脂環式エポキシ基を有する特定アクリル化合物の一例としては、下記式（ｂ）で表される化合物（３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート）が挙げられる。
【０１６９】
【化２５】
2018181384.tif 000026
【０１７０】
特定アクリル化合物としては、合成したものを用いてもよく、市販品を用いてもよい。市販品としては、３，４−エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート（商品名：ＣＹＣＬＯＭＥＲ  Ｍ１００、株式会社ダイセル製）等が挙げられる。
【０１７１】
特定アクリル化合物の含有量は、硬化性樹脂１００質量部に対して１質量部〜３０質量部であることが好ましく、５質量部〜２５質量部であることがより好ましく、５質量部〜２０質量部であることがさらに好ましく、１０質量部〜２０質量部であることが特に好ましい。特定アクリル化合物の含有量が硬化性樹脂１００質量部に対して１質量部以上であると流動性に優れ、耐リフロー性の効果が充分に得られる傾向にある。また、３０質量部以下であると、硬化性及び離型性の低下並びに成形不良の発生が抑制され、ハンドリング性が向上する傾向にある。
【０１７２】
また、特定アクリル化合物の含有量は、硬化性及び離型性の観点から、硬化性樹脂組成物１００質量部に対して０．０５質量部〜２質量部であることが好ましく、０．１質量部〜１質量部であることがより好ましい。
【０１７３】
特定アクリル化合物が硬化性樹脂組成物に含まれるか否かは、例えば、溶媒抽出物のマススペクトル測定によって確認することができる。
【０１７４】
（Ａ’）硬化性樹脂
硬化性樹脂組成物は、硬化性樹脂を含有する。硬化性樹脂は特に制限されず、熱硬化性であっても光硬化性であってもよい。硬化性樹脂は、熱硬化性であることが好ましい。硬化性樹脂は、自己重合により硬化するものであっても、硬化剤、架橋剤等との反応により硬化するものであってもよい。
【０１７５】
硬化性樹脂の反応を生じる官能基は特に制限されず、グリシジル基等の非環式エポキシ基、脂環式エポキシ基、水酸基、カルボキシ基、アミノ基、アクリロイル基、イソシアネート基などが挙げられる。封止材としての特性のバランスの観点からは、環状エーテル基を含む硬化性樹脂が好ましく、エポキシ基を含む硬化性樹脂（エポキシ樹脂）がより好ましい。
【０１７６】
硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合、エポキシ樹脂は１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものであればその種類は特に制限されない。硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合のエポキシ樹脂の詳細は第１の実施形態に係る（Ｂ）多官能エポキシ化合物の詳細と同様である。なお、第１の実施形態に係る（Ｂ）多官能エポキシ樹脂の説明における「多官能エポキシ化合物」との記載は「エポキシ樹脂」と読み替え、「エポキシ樹脂組成物」との記載は「硬化性樹脂組成物」と読み替える。
【０１７７】
硬化性樹脂の官能基当量は特に制限されない。成形性、耐リフロー性及び電気的信頼等の各種特性バランスの観点からは、硬化性樹脂の官能基当量は、１００ｇ／ｅｑ〜１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ〜５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
【０１７８】
硬化性樹脂の軟化点又は融点は特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは４０℃〜１８０℃であることが好ましく、硬化性樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃〜１３０℃であることがより好ましい。
【０１７９】
（Ｂ’）硬化剤
硬化性樹脂組成物は、硬化剤を含有する。硬化剤の種類は特に制限されず、硬化性樹脂の種類、硬化性樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。
硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合の硬化剤としては、第１の実施形態に係る硬化剤として記載したものが挙げられる。硬化性樹脂がエポキシ樹脂である場合の硬化剤の詳細は第１の実施形態に係る硬化剤の詳細と同様である。
なお、第１の実施形態に係る硬化剤の説明における「エポキシ樹脂組成物」との記載は「硬化性樹脂組成物」と読み替える。
また、第１の実施形態に係る硬化剤の説明における「（Ａ）単官能エポキシ化合物及び（Ｂ）多官能エポキシ化合物の合計当量数と、（Ｃ）硬化剤の当量数との比、すなわち単官能エポキシ化合物及び多官能エポキシ化合物中のエポキシ基数に対する硬化剤中の官能基数の比（硬化剤中の官能基数／単官能エポキシ化合物及び多官能エポキシ化合物中のエポキシ基数）」との記載は「硬化性樹脂と硬化剤との当量比、すなわち硬化性樹脂中の官能基数に対する硬化剤中の官能基数の比（硬化剤中の官能基数／硬化性樹脂中の官能基数）」と読み替える。
【０１８０】
（Ｄ’）硬化促進剤
硬化性樹脂組成物は硬化促進剤を含有してもよい。硬化促進剤の詳細は第１の実施形態に係る硬化促進剤の詳細と同様である。
なお、第１の実施形態に係る硬化促進剤の説明における「エポキシ樹脂組成物」との記載は「硬化性樹脂組成物」と読み替える。
また、第１の実施形態に係る硬化促進剤の含有量の説明における「樹脂成分」とは「硬化性樹脂と硬化剤の合計」を意味するものとする。
【０１８１】
（Ｅ’）無機充填材
硬化性樹脂組成物は、無機充填材を含有してもよい。無機充填材の詳細は第１の実施形態に係る無機充填材の詳細と同様である。
なお、第１の実施形態に係る無機充填材の説明における「エポキシ樹脂組成物」との記載は「硬化性樹脂組成物」と読み替える。
【０１８２】
［各種添加剤］
硬化性樹脂組成物は、上述の成分に加えて、以下に例示するカップリング剤、イオン交換体、接着促進剤、離型剤、難燃剤、着色剤、熱可塑性樹脂、応力緩和剤等の各種添加剤を含有してもよい。各種添加剤の詳細は第１の実施形態に係る各種添加剤の詳細と同様である。
なお、第１の実施形態に係る各種添加剤の説明における「エポキシ樹脂組成物」との記載は「硬化性樹脂組成物」と読み替える。
【０１８３】
（硬化性樹脂組成物の調製方法）
硬化性樹脂組成物の調製方法は、特に制限されない。硬化性樹脂組成物の調製方法の詳細は第１の実施形態に係るエポキシ樹脂組成物の調製方法の詳細と同様である。なお、第１の実施形態に係るエポキシ樹脂組成物の調製方法の説明における「エポキシ樹脂組成物」との記載は「硬化性樹脂組成物」と読み替える。
【０１８４】
＜第２の実施形態に係る電子部品装置＞
第２の実施形態に係る電子部品装置は、上述の硬化性樹脂組成物により封止された素子を備える。電子部品装置の詳細は第１の実施形態に係る電子部品装置の詳細と同様である。なお、第１の実施形態に係る電子部品装置の説明における「エポキシ樹脂組成物」との記載は「硬化性樹脂組成物」と読み替える。
【実施例】
【０１８５】
次に本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、特に断りのない限り、「部」及び「％」は質量基準である。 【０１８６】
〔第１の実施形態に係る実施例〕
（実施例１−１〜１−８、比較例１−１〜１−５）
以下の成分をそれぞれ下記表１及び表２に示す量（単位：質量部）で配合し、混練温度１００℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例１−１〜１−８及び比較例１−１〜１−５のエポキシ樹脂組成物をそれぞれ調製した。なお表中の空欄は「配合無し」を表す。 【０１８７】
実施例の単官能エポキシ化合物としては、以下を使用した。 
・エポキシ化合物１：エポキシ当量１９６ｇ／ｅｑの式（ｃ）で表されるエポキシ化合物（株式会社ダイセル社製、ＣＹＣＬＯＭＥＲ Ｍ１００）
・エポキシ化合物２：エポキシ当量２２６ｇ／ｅｑの２−ビフェニリルグリシジルエーテル【０１８８】
比較用のエポキシ化合物としては、以下を使用した。
・エポキシ化合物３：エポキシ当量１２６ｇ／ｅｑの２官能脂環式エポキシ化合物（株式会社ダイセル社製、ＣＥＬＬＯＸＩＤＥ２０２１）【０１８９】
多官能エポキシ化合物（１分子中にエポキシ基を２個以上有する多官能エポキシ化合物）としては、以下を使用した。 
・多官能エポキシ化合物４：エポキシ当量２５０ｇ／ｅｑ、軟化点５８℃のメトキシナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社製、ＨＰ−５０００） 
・多官能エポキシ化合物５：エポキシ当量２４１ｇ／ｅｑ、軟化点９６℃のビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＣＥＲ−３０００Ｌ） 
・多官能エポキシ化合物６：エポキシ当量２８２ｇ／ｅｑ、軟化点５６℃のビフェニレンアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＮＣ−３０００）【０１９０】
硬化剤としては、水酸基当量１７５ｇ／ｅｑ、軟化点７０℃のキシリレン型フェノール樹脂（明和化成株式会社製、ＭＥＨＣ−７８００ＳＳ）を使用した。 
硬化促進剤としては、トリフェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとのベタイン型付加物を使用した。 
無機充填材としては、平均粒子径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇの球状溶融シリカを使用した。 
シランカップリング剤としては、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシランを使用した。
その他の添加成分としては、カルナバワックス、及びカーボンブラックを使用した。 【０１９１】
［エポキシ樹脂組成物の評価］ 
実施例１−１〜１−８及び比較例１−１〜１−５で調製したエポキシ樹脂組成物の特性を、次の（１）〜（５）の各特性試験により評価した。評価結果を下記表１及び表２に示す。なお、エポキシ樹脂組成物の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で行った。また、必要に応じて後硬化を１７５℃で５時間の条件で行った。 【０１９２】
（１）スパイラルフロー 
ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、エポキシ樹脂組成物を上記条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。 【０１９３】
（２）熱時硬度
エポキシ樹脂組成物を上記条件で直径５０ｍｍ×厚み３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型硬度計（株式会社上島製作所製、ＨＤ−１１２０（タイプＤ））を用いて測定した。【０１９４】
（３）２６０℃せん断接着力 
エポキシ樹脂組成物を上記条件で、銀メッキした銅板に底面直径４ｍｍ、上面直径３ｍｍ、高さ４ｍｍのサイズに成形し、上記条件で後硬化した。その後、ノードソン・アドバンスト・テクノロジー株式会社製、シリーズ４０００を用い、銅板の温度を２６０℃に保ちながら、せん断速度５０μｍ／ｓでせん断接着力（ＭＰａ）を求めた。 【０１９５】
（４）吸水率 
上記（２）で成形した円板を上記条件で後硬化した。その後、得られた円板を８５℃、６０％ＲＨの条件下で１６８時間放置し、放置前後の質量変化を測定した。測定結果から下記式により吸水率を計算した。 
吸水率（質量％）＝｛（放置後の円板質量−放置前の円板質量）／放置前の円板質量｝×１００ 【０１９６】
（５）耐リフロー性 
８ｍｍ×１０ｍｍ×０．４ｍｍのシリコンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦＰ）（リードフレーム材質：銅合金、ダイパッド部上面及びリード先端銀メッキ処理品）を、エポキシ樹脂組成物を用いて上記条件で成形し、上記条件で後硬化した。得られたパッケージを８５℃、８５％ＲＨの条件で１６８時間加湿した。その後、２５０℃、２６０℃、又は２７０℃の温度で、１０秒の条件でリフロー処理をそれぞれ行い、パッケージ外部のクラックの有無を目視で、パッケージ内部の剥離発生の有無を超音波探傷装置（日立建機株式会社製、ＨＹＥ−ＦＯＣＵＳ）でそれぞれ観察した。試験パッケージ数（１０）に対する、クラック及び剥離のいずれかが発生したパッケージ数の総和で耐リフロー性を評価した。【０１９７】
【表１】
2018181384.tif 000027
【０１９８】
【表２】
2018181384.tif 000028
【０１９９】
表１及び表２に示されるように、単官能エポキシ化合物を含有する実施例１−１〜１−８は、単官能エポキシ化合物を含有しない比較例１−１〜１−５と比較し、特に２６０℃以上における耐リフロー性に優れていた。また、硬化性も充分維持されていた。
また、実施例１−１〜１−５のなかでも、単官能エポキシ化合物の含有量が多官能エポキシ化合物に対して５質量部〜２０質量部である実施例１−１、１−３、１−４、１−５では、スパイラルフローに優れ、良好な流動性を示す傾向にあった。【０２００】
〔第２の実施形態に係る実施例〕
（実施例２−１〜２−７、比較例２−１〜２−５） 
以下の成分をそれぞれ下記表３及び表４に示す量（単位：質量部）で配合し、混練温度１００℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例２−１〜２−７及び比較例２−１〜２−５の硬化性樹脂組成物をそれぞれ調製した。なお表中の空欄は「配合無し」を表す。 【０２０１】
実施例の特定アクリル化合物としては、以下を使用した。 
・特定アクリル化合物１：エポキシ当量１９６ｇ／ｅｑの式（ｂ）で表されるエポキシ化合物（株式会社ダイセル社製、ＣＹＣＬＯＭＥＲ Ｍ１００）【０２０２】
比較用の化合物としては、以下を使用した。
・比較用化合物１：エポキシ当量１２６ｇ／ｅｑの２官能脂環式エポキシ化合物（株式会社ダイセル社製、ＣＥＬＬＯＸＩＤＥ２０２１；（メタ）アクロイル基不含）【０２０３】
硬化性樹脂としては、以下を使用した。 
・エポキシ樹脂１：エポキシ当量２５０ｇ／ｅｑ、軟化点５８℃のメトキシナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社製、ＨＰ−５０００） 
・エポキシ樹脂２：エポキシ当量２４１ｇ／ｅｑ、軟化点９６℃のビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＣＥＲ−３０００Ｌ） 
・エポキシ樹脂３：エポキシ当量２８２ｇ／ｅｑ、軟化点５６℃のビフェニレンアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＮＣ−３０００）【０２０４】
硬化剤としては、水酸基当量１７５ｇ／ｅｑ、軟化点７０℃のキシリレン型フェノール樹脂（明和化成株式会社製、ＭＥＨＣ−７８００ＳＳ）を使用した。
硬化促進剤としては、トリフェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとのベタイン型付加物を使用した。 
無機充填材としては、平均粒子径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇの球状溶融シリカを使用した。 
シランカップリング剤としては、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシランを使用した。
その他の添加成分としては、カルナバワックス、及びカーボンブラックを使用した。 【０２０５】
［硬化性樹脂組成物の評価］
実施例２−１〜２−７及び比較例２−１〜２−５で調製した硬化性樹脂組成物の特性を、次の（１）〜（５）の各特性試験により評価した。評価結果を下記表３及び表４に示す。なお、硬化性樹脂組成物の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で行った。また、必要に応じて後硬化を１７５℃で５時間の条件で行った。 【０２０６】
（１）スパイラルフロー 
ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、硬化性樹脂組成物を上記条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。 【０２０７】
（２）熱時硬度
硬化性樹脂組成物を上記条件で直径５０ｍｍ×厚み３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型硬度計（株式会社上島製作所製、ＨＤ−１１２０（タイプＤ））を用いて測定した。【０２０８】
（３）２６０℃せん断接着力 
硬化性樹脂組成物を上記条件で、銀メッキした銅板に底面直径４ｍｍ、上面直径３ｍｍ、高さ４ｍｍのサイズに成形し、上記条件で後硬化した。その後、ノードソン・アドバンスト・テクノロジー株式会社製、シリーズ４０００を用い、銅板の温度を２６０℃に保ちながら、せん断速度５０μｍ／ｓでせん断接着力（ＭＰａ）を求めた。 【０２０９】
（４）吸水率 
上記（２）で成形した円板を上記条件で後硬化した。その後、得られた円板を８５℃、６０％ＲＨの条件下で１６８時間放置し、放置前後の質量変化を測定した。測定結果から下記式により吸水率を計算した。 
吸水率（質量％）＝｛（放置後の円板質量−放置前の円板質量）／放置前の円板質量｝×１００ 【０２１０】
（５）耐リフロー性 
８ｍｍ×１０ｍｍ×０．４ｍｍのシリコンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦＰ）（リードフレーム材質：銅合金、ダイパッド部上面及びリード先端銀メッキ処理品）を、硬化性樹脂組成物を用いて上記条件で成形し、上記条件で後硬化した。得られたパッケージを８５℃、８５％ＲＨの条件で１６８時間加湿した。その後、２５０℃、２６０℃、又は２７０℃の温度で、１０秒の条件でリフロー処理をそれぞれ行い、パッケージ外部のクラックの有無を目視で、パッケージ内部の剥離発生の有無を超音波探傷装置（日立建機株式会社製、ＨＹＥ−ＦＯＣＵＳ）でそれぞれ観察した。試験パッケージ数（１０）に対する、クラック及び剥離のいずれかが発生したパッケージ数の総和で耐リフロー性を評価した。【０２１１】
【表３】
2018181384.tif 000029
【０２１２】
【表４】
2018181384.tif 000030
【０２１３】
表３及び表４に示されるように、特定アクリル化合物を含有する実施例２−１〜２−７は、特定アクリル化合物を含有しない比較例２−１〜２−５と比較し、特に２６０℃以上における耐リフロー性に優れていた。また、熱時硬度も充分維持されていた。
また、実施例２−１〜２−５のなかでも、特定アクリル化合物の含有量が多官能エポキシ化合物に対して５質量部〜２０質量部である実施例２−１、２−３、２−４、２−５では、スパイラルフローに優れ、良好な流動性を示す傾向にあった。【０２１４】
２０１７年３月３１日に出願された日本国特許出願２０１７−０７２１１８号、及び２０１７年３月３１日に出願された日本国特許出願２０１７−０７２１１９号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び 技術規格は、個々の文献、特許出願、及び 技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に参照により取り込まれる。
【国際調査報告】
2018181384.tif 000031
2018181384.tif 000032
2018181384.tif 000033
2018181384.tif 000034