(57)【要約】  融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が０Ｊ／ｇ以上４０Ｊ／ｇ以下であり、融点（Ｔｍ−Ｄ）が観測されないか又は０℃以上９０℃未満であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が４０Ｊ／ｇを超え１２５Ｊ／ｇ以下であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）とを含有する、ポリプロピレン系樹脂組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が０Ｊ／ｇ以上４０Ｊ／ｇ以下であり、融点（Ｔｍ−Ｄ）が観測されないか又は０℃以上９０℃未満であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、
融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が４０Ｊ／ｇを超え１２５Ｊ／ｇ以下であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）と
を含有する、ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を７０質量％以上９９．５質量％以下含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を０．５質量％以上３０質量％以下含む、請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］が２０モル％以上８０モル％以下である、請求項１又は２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が１モル％以上５５モル％以下である、請求項１〜３のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の極限粘度［η］が０．０１ｄＬ／ｇ以上２．５ｄＬ／ｇ以下である、請求項１〜４のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項６】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）が、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位を０モル％を超え２０モル％以下含む、請求項１〜５のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項７】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の融点（Ｔｍ−Ｄ）が９０℃以上１８０℃以下である、請求項１〜６のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項８】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］が７０モル％以上９９．５モル％以下である、請求項１〜７のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項９】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が５５モル％以上９９．５モル％以下である、請求項１〜８のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１０】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の極限粘度［η］が０．０１ｄＬ／ｇ以上２．５ｄＬ／ｇ以下である、請求項１〜９のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１１】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位を０モル％を超え１５モル％以下含む、請求項１〜１０のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１２】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のＭｗが、５０万以下である、請求項１〜１１のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１３】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び／又は前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の酸価が、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、請求項１〜１２のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１４】
下式（Ｆ）を満たす、請求項１〜１３のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
８０  ≦  ｍｍＡ×ｒＡ＋ｍｍＢ２×ｒＢ  ≦  １４００      （Ｆ）
（式中、ｍｍＡは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表し、ｒＡは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対する前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量比率を表し、ｍｍＢは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表し、ｒＢは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対する前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の質量比率を表す。）
【請求項１５】
さらに、石油樹脂（Ｃ）を含む、請求項１〜１４のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１６】
さらに、オイル（Ｄ）を含む、請求項１〜１５のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１７】
前記オイル（Ｄ）の４０℃における動粘度が、５ｃＳｔ以上８００ｃＳｔ以下である、請求項１６に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１８】
前記オイル（Ｄ）が、鉱物油系炭化水素、パラフィン系プロセスオイル、及びナフテン系プロセスオイルからなる群より選ばれる少なくとも１種である、請求項１６又は１７に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１９】
半結晶化時間が３０分以内である、請求項１〜１８のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２０】
融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が１Ｊ／ｇ以上６０Ｊ／ｇ以下である、請求項１〜１９のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２１】
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５以上４．０以下である、請求項１〜２０のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２２】
酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、請求項１〜２１のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２３】
請求項１〜２２のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレット。
【請求項２４】
請求項１〜２２のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレット、及び該ポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリオレフィン系樹脂組成物は、安価で、強度等の種々の物性に優れるため、ホットメルト接着剤や弾性不織布等、様々な製品に利用されている。
ポリオレフィン系樹脂をベースポリマーに用いるホットメルト接着剤は、オープンタイムやセットタイムの調整のため、オイルや石油樹脂、ワックスの配合を工夫している。また、ホットメルト接着剤の性能は、ベースポリマーの物性に大きく依存するため、特にベースポリマーの結晶性を制御することで、種々の用途に適用できるように調整している。【０００３】
例えば、特許文献１には、耐熱クリープ性に優れたホットメルト接着剤を提供することを目的として、エチレン系重合体をベースポリマーとし、特定の引張弾性率及び破断伸びを満たすプロピレン系重合体を改質剤として含有するホットメルト接着剤が開示されている。特許文献２には、溶融時の流動性が高く、ＰＰ不織布同士の高い接着強度を示し、更に、ＰＥフィルム−ＰＰ不織布の高い接着強度を示すホットメルト接着剤用ベースポリマーが開示されている。また、特許文献３には、固化速度及び接着性を両立したホットメルト接着剤を提供することを目的として、特定の引張弾性率及び半結晶化時間を満たすホットメルト接着剤用ベースポリマーが開示されている。【０００４】
また、弾性不織布用途として、特許文献４には、優れた弾性回復性を有すると共に、べたつきがなく、肌触りが良好な弾性不織布を提供することを目的として、低結晶性ポリプロピレン及び高結晶性ポリプロピレンを含有する結晶性樹脂組成物からなる弾性不織布が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２０１４／１２９３０１号
【特許文献２】特開２０１５−１８３１３５号公報
【特許文献３】国際公開第２０１４／１９２７６７号
【特許文献４】特開２００９−０６２６６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１及び２に記載のホットメルト接着剤では、用途に合うようにポリオレフィンのベースポリマーを変えることによりホットメルト接着剤の性能を調整している。そのため、より簡便な方法で、ホットメルト接着剤の性能、特に固化速度や耐熱性を制御できる技術が求められている。
また、特許文献３及び４に記載の樹脂組成物に含まれる柔軟性に優れる成分は、造粒性が十分ではなかった。【０００７】
本発明が解決しようとする課題は、固化速度及び耐熱性の制御が可能なポリプロピレン系樹脂組成物、及び該ポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体を提供することにある。また、柔軟性及び造粒性に優れたペレットを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本願開示は、以下のポリプロピレン系樹脂組成物、ペレット、及び成形体に関する。
＜１＞融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が０Ｊ／ｇ以上４０Ｊ／ｇ以下であり、融点（Ｔｍ−Ｄ）が観測されないか又は０℃以上９０℃未満であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が４０Ｊ／ｇを超え１２５Ｊ／ｇ以下であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）とを含有する、ポリプロピレン系樹脂組成物。
＜２＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を７０質量％以上９９．５質量％以下含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を０．５質量％以上３０質量％以下含む、上記＜１＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜３＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］が２０モル％以上８０モル％以下である、上記＜１＞又は＜２＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜４＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が１モル％以上５５モル％以下である、上記＜１＞〜＜３＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜５＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の極限粘度［η］が０．０１ｄＬ／ｇ以上２．５ｄＬ／ｇ以下である、上記＜１＞〜＜４＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜６＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）が、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位を０モル％を超え２０モル％以下含む、上記＜１＞〜＜５＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜７＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の融点（Ｔｍ−Ｄ）が９０℃以上１８０℃以下である、上記＜１＞〜＜６＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜８＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］が７０モル％以上９９．５モル％以下である、上記＜１＞〜＜７＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜９＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が５５モル％以上９９．５モル％以下である、上記＜１＞〜＜８＞いずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１０＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の極限粘度［η］が０．０１ｄＬ／ｇ以上２．５ｄＬ／ｇ以下である、上記＜１＞〜＜９＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１１＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位を０モル％を超え１５モル％以下含む、上記＜１＞〜＜１０＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１２＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のＭｗが、５０万以下である、上記＜１＞〜＜１１＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１３＞前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び／又は前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の酸価が、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、上記＜１＞〜＜１２＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１４＞下式（Ｆ）を満たす、上記＜１＞〜＜１３＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
８０  ≦  ｍｍＡ×ｒＡ＋ｍｍＢ２×ｒＢ  ≦  １４００      （Ｆ）
（式中、ｍｍＡは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表し、ｒＡは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対する前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量比率を表し、ｍｍＢは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表し、ｒＢは、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対する前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の質量比率を表す。）
＜１５＞さらに、石油樹脂（Ｃ）を含む、上記＜１＞〜＜１４＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１６＞さらに、オイル（Ｄ）を含む、上記＜１＞〜＜１５＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１７＞前記オイル（Ｄ）の４０℃における動粘度が、５ｃＳｔ以上８００ｃＳｔ以下である、上記＜１６＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１８＞前記オイル（Ｄ）が、鉱物油系炭化水素、パラフィン系プロセスオイル、及びナフテン系プロセスオイルからなる群より選ばれる少なくとも１種である、上記＜１６＞又は＜１７＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜１９＞半結晶化時間が３０分以内である、上記＜１＞〜＜１８＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜２０＞融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が１Ｊ／ｇ以上６０Ｊ／ｇ以下である、上記＜１＞〜＜１９＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜２１＞分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５以上４．０以下である、上記＜１＞〜＜２０＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜２２＞酸価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、上記＜１＞〜＜２１＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜２３＞上記＜１＞〜＜２２＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレット。
＜２４＞上記＜１＞〜＜２２＞のいずれか１つに記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、固化速度及び耐熱性の制御が可能なポリプロピレン系樹脂組成物、及び該ポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体を提供することができる。また、柔軟性及び造粒性に優れた該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明について詳細に説明する。なお、本明細書において、数値の記載に関する「Ａ〜Ｂ」という用語は、「Ａ以上Ｂ以下」（Ａ＜Ｂの場合）又は「Ａ以下Ｂ以上」（Ａ＞Ｂの場合）を意味する。本発明において、好ましい態様の組み合わせは、より好ましい態様である。
【００１１】
［ポリプロピレン系樹脂組成物］
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が０Ｊ／ｇ以上４０Ｊ／ｇ以下であり、融点（Ｔｍ−Ｄ）が観測されないか又は０℃以上９０℃未満であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）が４０Ｊ／ｇを超え１２５Ｊ／ｇ以下であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）とを含有する。
【００１２】
＜ポリプロピレン系樹脂（Ａ）＞
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレンと他のオレフィンとの共重合体から選択される少なくとも１種である。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）におけるプロピレンの構成単位の含有量は、樹脂の強度を確保する観点から、好ましくは８０モル％以上、より好ましくは８１．５モル％以上、更に好ましくは８５モル％以上、より更に好ましくは９０モル％以上である。
【００１３】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の種類としては、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレンブロック共重合体、プロピレン−ブテンブロック共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体、又はプロピレン−α−オレフィングラフト共重合体等から選択されるプロピレン系重合体であることが好ましく、プロピレン単独重合体やプロピレン−エチレンランダム共重合体がより好ましく、プロピレン単独重合体が更に好ましい。
【００１４】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）が共重合体である場合、構成単位として含まれうるプロピレン以外の他のオレフィンとしては、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つが挙げられる。炭素数４〜３０のα−オレフィンは、好ましくは炭素数４〜２４のα−オレフィン、より好ましくは炭素数４〜１２のα−オレフィン、更に好ましくは炭素数４〜８のα−オレフィンである。当該α−オレフィンの具体例としては、１−ブテン，１−ペンテン，４−メチル−１−ペンテン，１−ヘキセン，１−オクテン，１−デセン，１−ドデセン，１−テトラデセン，１−ヘキサデセン，１−オクタデセン，１−エイコセン等が挙げられる。
【００１５】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）が共重合体である場合、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位の含有量は、低温特性の向上等の観点から、好ましくは０モル％を超え、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは１．０モル％以上であり、そして、樹脂の強度を確保する観点から、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは１８．５モル％以下、更に好ましくは１５．０モル％以下、更に好ましくは１０．０モル％以下である。
【００１６】
（融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ））
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、０Ｊ／ｇ以上、好ましくは２Ｊ／ｇ以上、より好ましくは３Ｊ／ｇ以上、更に好ましくは５Ｊ／ｇ以上であり、そして、４０Ｊ／ｇ以下、好ましくは３８Ｊ／ｇ以下、より好ましくは３７Ｊ／ｇ以下である。上記範囲内であれば、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を、べたつきを抑制しながら柔軟にすることができる。また、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットの柔軟性と強度とのバランスを保つことができる。
なお、本発明において、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用い、試料１０ｍｇを窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブのピークを含むライン部分と熱量変化の無い低温側の点と熱量変化の無い高温側の点とを結んだ線（ベースライン）とで囲まれる面積を求めることで算出される。
【００１７】
（融点（Ｔｍ−Ｄ））
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ−Ｄ）は、観測されないか又は０℃以上９０℃未満である。観測される場合は、より好ましくは３０℃以上、更に好ましくは３５℃以上、更に好ましくは４０℃以上であり、そして、より好ましくは８５℃以下、更に好ましくは８０℃以下、更に好ましくは５０℃以下である。上記範囲内であれば、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を、べたつきを抑制しながら柔軟にすることができる。また、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットの柔軟性と強度とのバランスを保つことができる。
【００１８】
なお、本発明では、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）（パーキン・エルマー社製、「ＤＳＣ−７」）を用い、試料１０ｍｇを窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークのピークトップを融点（Ｔｍ−Ｄ）として定義する。
【００１９】
（メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］）
メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］は、プロピレン系重合体の立体規則性を表す指標であり、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が大きくなると、立体規則性が高くなる。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは１０モル％以上、更に好ましくは１５モル％以上、更に好ましくは２５モル％以上であり、そして、好ましくは５５モル％以下、より好ましくは５２モル％以下、更に好ましくは５０モル％以下、更に好ましくは４９モル％以下である。上記範囲内であれば、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を、べたつきを抑制しながら柔軟にすることができる。また、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットの柔軟性と強度とのバランスを保つことができる。
【００２０】
（［ｒｒｒｒ］／（１００−［ｍｍｍｍ］））
［ｒｒｒｒ］／（１００−［ｍｍｍｍ］）の値は、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］及びラセミペンタッド分率［ｒｒｒｒ］から求められ、プロピレン系重合体の規則性分布の均一さを示す指標である。［ｒｒｒｒ］／（１００−［ｍｍｍｍ］）のこの値が大きくなると既存触媒系を用いて製造される従来のポリプロピレンのように高立体規則性ポリプロピレンとアタクチックポリプロピレンの混合物となる。［ｒｒｒｒ］／（１００−［ｍｍｍｍ］）の値が上記範囲内であれば、べたつきをより抑制できる。なお、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］及びラセミペンタッド分率［ｒｒｒｒ］の単位は、いずれもモル％である。
プロピレン系重合体（Ａ−１）における［ｒｒｒｒ］／（１００−［ｍｍｍｍ］）の値は、べたつきの観点から、好ましくは０．１５以下であり、より好ましくは０．１以下、更に好ましくは０．０５以下、更に好ましくは０．０４以下である。下限値は特に限定されないが、好ましくは０．００１以上、より好ましくは０．０１以上である。
【００２１】
ここで、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］及びラセミペンタッド分率［ｒｒｒｒ］は、エイ・ザンベリ（Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ）等により「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）」で提案された方法に準拠し、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル基のシグナルにより測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのメソ分率及びラセミ分率である。また、後述するメソトリアッド分率［ｍｍ］、ラセミトリアッド分率［ｒｒ］及びメソラセミトリアッド分率［ｍｒ］は、ポリプロピレン分子鎖中のトリアッド単位でのメソ分率、ラセミ分率、及びメソラセミ分率であり、これらのトリアッド分率も上記方法により算出される。
【００２２】
（メソトリアッド分率［ｍｍ］）
メソトリアッド分率［ｍｍ］は、プロピレン系重合体のアイソタクチック性を示す立体規則性指標である。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、更に好ましくは４０モル％以上、更に好ましくは５０モル％以上であり、そして、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７６モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記範囲内であれば、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を、べたつきを抑制しながら柔軟にすることができる。また、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットの柔軟性と強度とのバランスを保つことができる。
【００２３】
（［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］２）
メソトリアッド分率［ｍｍ］、ラセミトリアッド分率［ｒｒ］及びメソラセミトリアッド分率［ｍｒ］から算出される［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］２の値は、重合体のランダム性の指標を表し、１に近いほどランダム性が高くなる。なお、メソトリアッド分率［ｍｍ］、ラセミトリアッド分率［ｒｒ］及びメソラセミトリアッド分率［ｍｒ］の単位は、いずれもモル％である。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）における上式の値は、好ましくは２．０以下、より好ましくは１．８以下、更に好ましくは１．６以下である。下限値は特に限定されないが、好ましくは０．５以上である。
【００２４】
（［ｍｍｍｍ］／（［ｍｍｒｒ］＋［ｒｍｍｒ］））
メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］、メソメソラセミラセミペンタッド分率［ｍｍｒｒ］及びラセミメソメソラセミペンタッド分率［ｒｍｍｒ］から算出される［ｍｍｍｍ］／（［ｍｍｒｒ］＋［ｒｍｍｒ］）の値は、重合体の立体規則性指数である。なお、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］、メソメソラセミラセミペンタッド分率［ｍｍｒｒ］及びラセミメソメソラセミペンタッド分率［ｒｍｍｒ］の単位は、いずれもモル％である。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）における上式の値は、好ましくは１０以下、より好ましくは７以下、更に好ましくは４以下である。
【００２５】
（酸価）
本発明においては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）として、酸変性オレフィン系重合体を用いることもできる。その場合、酸変性オレフィン系重合体の酸価は、極性物質との相溶性や親和性の観点から、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、非極性材料との相溶性や親和性の観点から、好ましくは２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
なお、本発明において、酸価はＪＩＳ  Ｋ２５０１：２００３に基づいて測定される。
【００２６】
（極限粘度［η］）
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）について、テトラリン溶媒中１３５℃にて測定した極限粘度［η］は、樹脂強度の観点から、好ましくは０．０１ｄＬ／ｇ以上、より好ましくは０．１５ｄＬ／ｇ以上、更に好ましくは０．３ｄＬ／ｇ以上であり、そして、成形性（扱い易さ）の観点から、好ましくは２．５ｄＬ／ｇ以下、より好ましくは１．５ｄＬ／ｇ以下、更に好ましくは１．０ｄＬ／ｇ以下である。
極限粘度［η］は、１３５℃のテトラリン中、ウベローデ型粘度計で還元粘度（ηＳＰ／ｃ）を測定し、下記式（ハギンスの式）を用いて算出される。
ηＳＰ／ｃ＝［η］＋Ｋ［η］２ｃ
ηＳＰ／ｃ（ｄＬ／ｇ）：還元粘度
［η］（ｄＬ／ｇ）：極限粘度
ｃ（ｇ／ｄＬ）：ポリマー粘度
Ｋ＝０．３５（ハギンス定数）
【００２７】
（重量平均分子量（Ｍｗ））
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、機械的強度の観点から、好ましくは１０，０００以上、より好ましくは２０，０００以上、更に好ましくは２５，０００以上であり、そして、成形性（扱い易さ）の観点から、好ましくは５００，０００以下、より好ましくは４００，０００以下、更に好ましくは２００，０００以下、更に好ましくは１００，０００以下である。
本発明において、重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）法により測定したポリスチレン換算の重量平均分子量である。
【００２８】
（分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ））
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、機械的強度の観点から、好ましくは３．０未満、より好ましくは２．５以下、更に好ましくは２．２以下であり、そして、好ましくは１．２以上、より好ましくは１．５以上である。
本発明において、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）法により測定したポリスチレン換算の重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎより算出した値である。
【００２９】
（半結晶化時間）
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の半結晶化時間は、遅い結晶化速度の観点から、３分以上であるか又は示差走査型熱量計（ＤＳＣ）で測定される結晶化ピークが観測されない。好ましくは１０分以上、より好ましくは２０分以上である。半結晶化時間が６０分を超えるような結晶化速度が遅い場合、明確な結晶化ピークが観測されない場合がある。
なお、本発明における「半結晶化時間」とは、以下に示す測定方法により測定されるものを示す。
【００３０】
＜半結晶化時間の測定方法＞
示差走査型熱量計（ＤＳＣ）（パーキン・エルマー社製、商品名：「ＤＳＣ−７」）を用い、下記方法にて測定する。
（１）試料１０ｍｇを２５℃で５分間保持し、３２０℃／秒で２２０℃に昇温し５分間保持した後、３２０℃／秒で２５℃に冷却し、６０分間保持することにより、等温結晶化過程における、発熱量の時間変化を測定する。
（２）等温結晶化開始時から結晶化完了時までの発熱量の積分値を１００％とした時、等温結晶化開始時から発熱量の積分値が５０％となるまでの時間を半結晶化時間として定義する。
【００３１】
（ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法）
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、例えば、ＷＯ２００３／０８７１７２に記載されているようなメタロセン系触媒を使用して製造することができる。特に、配位子が架橋基を介して架橋構造を形成している遷移金属化合物を用いたものが好ましく、なかでも、２個の架橋基を介して架橋構造を形成している遷移金属化合物と助触媒を組み合わせて得られるメタロセン系触媒が好ましい。
【００３２】
具体的に例示すれば、
（ｉ）一般式（Ｉ）
【化１】
2018193894.tif 000002
〔式中、Ｍは周期律表第３〜１０族又はランタノイド系列の金属元素を示し、Ｅ１及びＥ２はそれぞれ置換シクロペンタジエニル基、インデニル基、置換インデニル基、ヘテロシクロペンタジエニル基、置換ヘテロシクロペンタジエニル基、アミド基、ホスフィド基、炭化水素基及び珪素含有基の中から選ばれた配位子であって、Ａ１及びＡ２を介して架橋構造を形成しており、又それらは互いに同一でも異なっていてもよく、Ｘはσ結合性の配位子を示し、Ｘが複数ある場合、複数のＸは同じでも異なっていてもよく、他のＸ、Ｅ１、Ｅ２又はＹと架橋していてもよい。Ｙはルイス塩基を示し、Ｙが複数ある場合、複数のＹは同じでも異なっていてもよく、他のＹ，Ｅ１、Ｅ２又はＸと架橋していてもよく、Ａ１及びＡ２は二つの配位子を結合する二価の架橋基であって、炭素数１〜２０の炭化水素基、炭素数１〜２０のハロゲン含有炭化水素基、珪素含有基、ゲルマニウム含有基、スズ含有基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ２−、−Ｓｅ−、−ＮＲ１−、−ＰＲ１−、−Ｐ（Ｏ）Ｒ１−、−ＢＲ１−又は−ＡｌＲ１−を示し、Ｒ１は水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０の炭化水素基又は炭素数１〜２０のハロゲン含有炭化水素基を示し、それらは互いに同一でも異なっていてもよい。ｑは１〜５の整数で〔（Ｍの原子価）−２〕を示し、ｒは０〜３の整数を示す。〕
で表される遷移金属化合物、並びに
（ｉｉ）（ｉｉ−１）該（ｉ）成分の遷移金属化合物又はその派生物と反応してイオン性の錯体を形成しうる化合物及び（ｉｉ−２）アルミノキサンからなる群から選ばれる少なくとも一種の成分
を含有する重合用触媒が挙げられる。
【００３３】
上記（ｉ）成分の遷移金属化合物としては、配位子が（１，２’）（２，１’）二重架橋型の遷移金属化合物が好ましく、例えば（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）−ビス（３−トリメチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチル−５，６−ジメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−シクロペンチルメチル−５，６−ジメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリエチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−シクロプロピルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドが挙げられる。
【００３４】
上記（ｉｉ−１）成分の化合物の具体例としては、テトラフェニル硼酸トリエチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸トリメチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸テトラエチルアンモニウム、テトラフェニル硼酸メチル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラフェニル硼酸ベンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラフェニル硼酸ジメチルジフェニルアンモニウム、テトラフェニル硼酸トリフェニル（メチル）アンモニウム、テトラフェニル硼酸トリメチルアニリニウム、テトラフェニル硼酸メチルピリジニウム、テトラフェニル硼酸ベンジルピリジニウム、テトラフェニル硼酸メチル（２−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリエチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフェニルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テトラエチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベンジル（トリ−ｎ−ブチル）アンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルジフェニルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフェニル（メチル）アンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルアニリニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ジメチルアニリニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリメチルアニリニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチルピリジニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベンジルピリジニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（２−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ベンジル（２−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸メチル（４−シアノピリジニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリフェニルホスホニウム、テトラキス〔ビス（３，５−ジトリフルオロメチル）フェニル〕硼酸ジメチルアニリニウム、テトラフェニル硼酸フェロセニウム、テトラフェニル硼酸銀、テトラフェニル硼酸トリチル、テトラフェニル硼酸テトラフェニルポルフィリンマンガン、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸フェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸（１，１’−ジメチルフェロセニウム）、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸デカメチルフェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸銀、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸トリチル、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸リチウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ナトリウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸テトラフェニルポルフィリンマンガン、テトラフルオロ硼酸銀、ヘキサフルオロ燐酸銀、ヘキサフルオロ砒素酸銀、過塩素酸銀、トリフルオロ酢酸銀、トリフルオロメタンスルホン酸銀等を挙げることができる。
【００３５】
上記（ｉｉ−２）成分のアルミノキサンとしては、公知の鎖状アルミノキサンや環状アルミノキサンが挙げられる。
【００３６】
また、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、メチルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、ジメチルアルミニウムフルオリド、ジイソブチルアルミニウムヒドリド、ジエチルアルミニウムヒドリド、エチルアルミニウムセスキクロリド等の有機アルミニウム化合物を併用して、オレフィン系重合体（Ａ）を製造してもよい。
【００３７】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中に含まれるポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有量は、柔軟性保持の観点から、ポリプロピレン系樹脂組成物１００質量％に対して、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８５質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは９３質量％以上であり、そして、固化速度の向上という観点から、好ましくは９９．５質量％以下、より好ましくは９９質量％以下、更に好ましくは９８．５質量％以下、更に好ましくは９８質量％以下である。
【００３８】
＜ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）＞
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、プロピレン単独重合体及びプロピレンと他のオレフィンとの共重合体から選択される少なくとも１種である。ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）におけるプロピレンの構成単位の含有量は、造粒性をより向上させる観点から、好ましくは８５モル％以上、より好ましくは８８モル％以上、更に好ましくは９０モル％以上、より更に好ましくは９３モル％以上である。
【００３９】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の種類としては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の好ましい範囲と同様である。ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が共重合体である場合、構成単位として含まれうるプロピレン以外の他のオレフィンとしては、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つが挙げられ、その好ましい範囲はポリプロピレン系樹脂（Ａ）における説明を適用することができる。
【００４０】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）が共重合体である場合、エチレン及び炭素数４〜３０のα−オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１つの構成単位の含有量は、成形温度の低温下の観点から、好ましくは０モル％を超え、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは１．０モル％以上であり、そして、固化速度を速める観点から、好ましくは１５モル％以下、より好ましくは１２モル％以下、更に好ましくは１０モル％以下、更に好ましくは７モル％以下である。
【００４１】
（融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ））
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、４０Ｊ／ｇを超え、１２５Ｊ／ｇ以下である。固化速度を速める観点から、好ましくは５０Ｊ／ｇを超え、より好ましくは５５Ｊ／ｇを超え、更に好ましくは６０Ｊ／ｇを超え、そして、好ましくは１２０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは１００Ｊ／ｇ以下、更に好ましくは９０Ｊ／ｇ以下である。
なお、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００４２】
（融点（Ｔｍ−Ｄ））
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の融点（Ｔｍ−Ｄ）は、固化速度向上の観点から、好ましくは９０℃以上、より好ましくは９５℃以上、更に好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１１０℃以上であり、そして、低温成形性の観点から、好ましくは１８０℃以下、より好ましくは１７５℃以下、更に好ましくは１７０℃以下、更に好ましくは１６５℃以下である。
なお、融点（Ｔｍ−Ｄ）の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００４３】
（メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］）
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］は、固化速度向上の観点から、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは５６モル％以上、更に好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６４モル％以上であり、そして、低温成形性の観点から、好ましくは９９．５モル％以下、より好ましくは９８モル％以下、更に好ましくは９０モル％以下、更に好ましくは７３モル％以下である。
【００４４】
（メソトリアッド分率［ｍｍ］）
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］は、固化速度向上の観点から、好ましくは７０モル％以上、より好ましくは７５モル％以上、更に好ましくは７８モル％以上、更に好ましくは８０モル％以上であり、そして、低温成形性の観点から、好ましくは９９．５モル％以下、より好ましくは９９モル％以下、更に好ましくは９７モル％以下、更に好ましくは８５モル％以下である。
なお、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］及びメソトリアッド分率［ｍｍ］の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００４５】
（重量平均分子量（Ｍｗ））
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、機械的強度の観点から、好ましくは１０，０００以上、より好ましくは２０，０００以上、更に好ましくは２５，０００以上であり、そして、成形性（扱い易さ）の観点から、好ましくは５００，０００以下、より好ましくは２００，０００以下、更に好ましくは１００，０００以下、更に好ましくは６０，０００以下である。
【００４６】
（酸価）
本発明においては、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）として、酸変性オレフィン系重合体を用いることもできる。その場合、酸変性オレフィン系重合体の酸価は、極性物質との相溶性や親和性の観点から、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、非極性物質との相溶性や親和性の観点から、好ましくは２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
なお、酸価の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００４７】
（極限粘度［η］）
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）について、テトラリン溶媒中１３５℃にて測定した極限粘度［η］は、強度の観点から、好ましくは０．０１ｄＬ／ｇ以上、より好ましくは０．１５ｄＬ／ｇ以上、更に好ましくは０．２ｄＬ／ｇ以上であり、そして、成形性（取扱い易さ）の観点から、好ましくは２．５ｄＬ／ｇ以下、より好ましくは１．５ｄＬ／ｇ以下、更に好ましくは０．８ｄＬ／ｇ以下である。
なお、極限粘度［η］の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００４８】
（メルトフローレート（ＭＦＲ）［ｇ／１０分］）
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）について、メルトフローレートは、流動性、成形性の観点から、好ましくは１０ｇ/１０分以上、より好ましくは１５ｇ/１０分以上、更に好ましくは４０ｇ/１０分以上であり、強度の観点から、好ましくは２０００ｇ／１０分以下、より好ましくは１５００ｇ／１０分以下、更に好ましくは１０００ｇ／１０分以下である。
本発明において、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のＭＦＲは、ＩＳＯ  １１３３：１９９７に準拠し、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定される。
【００４９】
（ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の製造方法）
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の製造方法については特に限定されず、チーグラー触媒やメタロセン触媒等を用いた公知の方法により製造することができる。
【００５０】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中に含まれるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の含有量は、固化速度を適度に抑制する観点から、ポリプロピレン系樹脂組成物１００質量％に対して、好ましくは０．５質量％以上、より好ましくは１質量％以上、更に好ましくは１．５質量％以上、更に好ましくは２質量％以上であり、そして、柔軟性保持の観点から、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは７質量％以下である。
【００５１】
＜石油樹脂（Ｃ）＞
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、さらに、石油樹脂（Ｃ）を含むことが、固化速度の制御に寄与するガラス転移点制御の観点から好ましい。石油樹脂とは、石油ナフサを熱分解して必要な留分を採取した残りの留分のうち、主としてＣ５及びＣ９留分から不飽和炭化水素を単離することなく、酸性触媒もしくは熱により重合して室温（２５℃）で固化するものをいう。
石油樹脂（Ｃ）としては、例えば、脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂、脂環族系成分と脂肪族成分との共重合石油樹脂、及び、これらの水添石油樹脂などが挙げられる。中でも、水添石油樹脂が好ましく、脂肪族系石油樹脂の水添石油樹脂、芳香族系石油樹脂の水添石油樹脂、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の水添石油樹脂がより好ましい。
【００５２】
水添石油樹脂としては、市販品を用いることもできる。例えば、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の部分水添石油樹脂としては、出光興産（株）製  商品名「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｓ−１００（軟化点：１００℃）」、及び「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｓ−１１０（軟化点：１１０℃）」などが挙げられる。また、脂環族系成分と芳香族成分との共重合石油樹脂の完全水添石油樹脂としては、出光興産（株）製  商品名「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−９０（軟化点：９０℃）」、「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−１００（軟化点：１００℃）」、「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−１２５（軟化点：１２５℃）」、及び「アイマーブ（ｉｍａｒｖ）Ｐ−１４０（軟化点：１４０℃）」などが挙げられる。脂肪族系石油樹脂の完全水添石油樹脂としては、イーストマンケミカルジャパン（株）製  商品名「イーストタックＨ−１３０Ｗ（軟化点：１３０℃）」、Ｅｘｘｏｎ製  商品名「エスコレッツ（ＥＳｃｏｒｅｚ５３００）（軟化点：１００℃）」などが挙げられる。脂肪族系石油樹脂の部分水添石油樹脂としては、Ｅｘｘｏｎ製  商品名「エスコレッツ（ＥＳｃｏｒｅｚＳ６００）（軟化点：１００℃）」などが挙げられる。芳香族系石油樹脂の部分水添石油樹脂としては、荒川化学（株）製  商品名「アルコンＭ−１００（軟化点：１００℃）」などが挙げられる。芳香族系石油樹脂の完全水添石油樹脂としては、荒川化学（株）製  商品名「アルコンＰ−１００（軟化点：１００℃）」、「アルコンＰ−１２５（軟化点：１２５℃）」などが挙げられる。
【００５３】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が石油樹脂（Ｃ）を含有する場合、その含有量は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００質量％に対し、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上であり、そして、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下である。
【００５４】
＜オイル（Ｄ）＞
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、さらに、オイル（Ｄ）を含むことが、流動性向上および低温特性付与の観点から好ましい。
オイル（Ｄ）としては、特に限定されず、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、イソパラフィン系オイル等の鉱物油、芳香族系の鉱物油系炭化水素、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリ（α−オレフィン）等の低分子量物等の合成樹脂系炭化水素、アルキルベンゼンやひまし油、あまに油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、ジブチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート等のエステル系可塑剤などが例示できる。中でも、鉱物油系炭化水素、パラフィン系プロセスオイル、及びナフテン系プロセスオイルからなる群より選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。
また、鉱物油系炭化水素の重量平均分子量は５０〜２，０００、特に１００〜１，５００のものが好ましく、流動点は−４０〜０℃、特に−３０〜０℃であるのが好ましく、引火点（ＣＯＣ法）は２００〜４００℃、特に２５０〜３５０℃であることが好ましい。
なお、流動点は、ＪＩＳ  Ｋ２２６９に準拠して測定した値であり、引火点は、ＪＩＳ  Ｋ２２６５に準拠して測定した値である。
【００５５】
また、オイル（Ｄ）の４０℃における動粘度は、５ｃＳｔ以上８００ｃＳｔ以下であるのが好ましく、１０ｃＳｔ以上５００ｃＳｔ以下であるのがより好ましい。
なお、動粘度は、ＩＳＯ３１０４に準拠して測定した値である。
【００５６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物がオイル（Ｄ）を含有する場合、その含有量は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）１００質量％に対し、好ましくは５質量％以上、より好ましくは８質量％以上であり、そして、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下である。
【００５７】
＜ポリプロピレン系樹脂組成物＞
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び（Ｂ）、並びに必要に応じて石油樹脂（Ｃ）及び／又はオイル（Ｄ）を混合することで得ることができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、固化速度を好ましくは２００ｓｅｃ以上、より好ましくは３００ｓｅｃ以上、更に好ましくは４００ｓｅｃ以上とすることができ、そして、好ましくは２，０００ｓｅｃ以下、より好ましくは１，０００ｓｅｃ以下、更に好ましくは６００ｓｅｃ以下とすることができる。固化速度が上記範囲内であれば、オープンタイムが適切な長さとなり、ホットメルト用途など幅広い用途に使用し易くなる。なお、固化速度は実施例に記載の方法により測定することができる。
また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の軟化点は、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１１５℃以上、より更に好ましくは１３０℃以上であり、そして、好ましくは１６５℃以下である。なお、軟化点は、ＪＡＩ７−１９９１に準拠して、Ｒｉｎｇ  ａｎｄ  Ｂａｌｌ法により測定することができる。
更に、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の粘度は、Ｂ型粘度計を用いて測定することができ、１９０℃で好ましくは３０ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは１，０００ｍＰａ・ｓ以上、更に好ましくは５，０００ｍＰａ・ｓ以上、より更に好ましくは４００，０００ｍＰａ・ｓ以上であり、そして、好ましくは５００，０００ｍＰａ・ｓ以下である。
【００５８】
（半結晶化時間）
ポリプロピレン系樹脂組成物の半結晶化時間は、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットのブロッキングを防止する観点から、好ましくは３０分以内、より好ましくは２０分以内、更に好ましくは１５分以内、更に好ましくは１０分以内である。
なお、半結晶化時間の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００５９】
（融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ））
ポリプロピレン系樹脂組成物の融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットのブロッキングを防止する観点から、１Ｊ／ｇ以上、好ましくは３Ｊ／ｇ以上、より好ましくは５Ｊ／ｇ以上、更に好ましくは１０Ｊ／ｇ以上であり、そして、柔軟性の観点から６０Ｊ／ｇ以下、好ましくは５５Ｊ／ｇ以下、より好ましくは５０Ｊ／ｇ以下、更に好ましくは４５Ｊ／ｇ以下である。
なお、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００６０】
（メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］）
ポリプロピレン系樹脂組成物のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］は、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットの強度の観点から、好ましくは１モル％以上、より好ましくは１０モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは３０モル％以上であり、そして、柔軟性の観点から、好ましくは６０モル％以下、より好ましくは５５モル％以下、更に好ましくは５０モル％以下、更に好ましくは４５モル％以下である。
【００６１】
（メソトリアッド分率［ｍｍ］）
ポリプロピレン系樹脂組成物のメソトリアッド分率［ｍｍ］は、該ポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットの強度の観点から、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、更に好ましくは４０モル％以上、更に好ましくは５０モル％以上であり、そして、柔軟性の観点から、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７６モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、更に好ましくは６５モル％以下である。
なお、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］及びメソトリアッド分率［ｍｍ］の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００６２】
（酸価）
本発明においては、ポリプロピレン系樹脂組成物は酸変性ポリプロピレン系樹脂組成物でもよい。その場合、ポリプロピレン系樹脂組成物の酸価は、極性物質との相溶性や親和性の観点から、好ましくは５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、非極性物質との相溶性や親和性の観点から、好ましくは２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
なお、酸価の測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００６３】
（重量平均分子量（Ｍｗ））
ポリプロピレン系樹脂組成物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ブロッキングを防止する観点から、好ましくは１０，０００以上、より好ましくは２０，０００以上、更に好ましくは２５，０００以上であり、そして、成形性（扱い易さ）の観点から好ましくは５００，０００以下、より好ましくは２００，０００以下、更に好ましくは１００，０００以下、更に好ましくは６０，０００以下である。
【００６４】
（分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ））
ポリプロピレン系樹脂組成物の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、成形性（扱い易さ）の観点から、好ましくは１．５以上、より好ましくは１．６以上、更に好ましくは１．８以上、更に好ましくは１．９以上であり、そして、ブロッキングを防止する観点から、好ましくは４．５以下、より好ましくは４．３以下、更に好ましくは４．０以下、更に好ましくは３．８以下である。
なお、Ｍｗ及びＭｗ／Ｍｎの測定方法については、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）に関して説明したとおりである。
【００６５】
（式（Ｆ））
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、下式（Ｆ）を満たすことが好ましい。
８０  ≦  ｍｍＡ×ｒＡ＋ｍｍＢ２×ｒＢ  ≦  １４００      （Ｆ）
（式中、ｍｍＡは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表し、ｒＡは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量比率を表し、ｍｍＢは、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表し、ｒＢは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の質量比率を表す。）
【００６６】
本発明者らは、樹脂組成物におけるポリプロピレン系樹脂（Ａ）とポリプロピレン系樹脂（Ｂ）との含有比を変更することで、該樹脂組成物を含むペレットの柔軟性及び造粒性の両立を試みたが、樹脂の種類によっては同じ含有比であっても異なる結果となることを見出した。本発明者らは、更に鋭意検討を重ねた結果、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率、及び樹脂組成物におけるポリプロピレン系樹脂（Ａ）とポリプロピレン系樹脂（Ｂ）との含有比を考慮に入れた上記の式（Ｆ）を満たすときに柔軟性と造粒性とを両立したペレットが得られることを見出した。
【００６７】
ｍｍＡは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表し、ｍｍＢは、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）を表す。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］の好ましい範囲については、それぞれ上述したとおりである。
ｒＡは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量比率を表し、ｒＢは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の質量比率を表す。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中に含まれるポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の含有量の好ましい範囲については、それぞれ上述したとおりである。
【００６８】
上記の式（Ｆ）は、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］にポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量比率を掛け合わせた値と、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］の二乗にポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の質量比率を掛け合わせた値との合計が、８０以上１４００以下であることを示す。式（Ｆ）を満たすことで、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットの柔軟性と造粒性とを両立することができる。
【００６９】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、より好ましくは下式（Ｆ１）を満たし、更に好ましくは下式（Ｆ２）を満たす。
２００  ≦  ｍｍＡ×ｒＡ＋ｍｍＢ２×ｒＢ  ≦  １２００    （Ｆ１）
３００  ≦  ｍｍＡ×ｒＡ＋ｍｍＢ２×ｒＢ  ≦  ８００      （Ｆ２）
【００７０】
［ペレット］
本発明のペレットは、上述のポリプロピレン系樹脂組成物を含むことから、柔軟性及び造粒性に優れる。
本発明のペレットにおける前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有量は、本発明のペレットの柔軟性の観点から、ペレット１００質量％に対して、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８５質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは９３質量％以上であり、そして、固化速度の向上という観点から、好ましくは９９．５質量％以下、より好ましくは９９質量％以下、更に好ましくは９８．５質量％以下、更に好ましくは９８質量％以下である。
また、本発明のペレットにおけるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の含有量は、本発明のペレットの造粒性向上の観点から、ペレット１００質量％に対して、好ましくは０．５質量％以上、より好ましくは１質量％以上、更に好ましくは１．５質量％以上、更に好ましくは２質量％以上であり、そして、ペレットの柔軟性を確保する観点から、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは７質量％以下である。
【００７１】
［成形体］
本発明の成形体は、上述のポリプロピレン系樹脂組成物からなる。
上記ポリプロピレン系樹脂組成物は、公知の成形方法、例えば射出成形、押出し成形、ブロー成形、インフレーション成形、圧縮成形、真空成形等の方法により、所望形状の成形体を得ることができる。
【実施例】
【００７２】
次に、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではない。【００７３】
〔ＤＳＣ測定〕
（１）融点（Ｔｍ−Ｄ）及び融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）
示差走査型熱量計（パーキン・エルマー社製、「ＤＳＣ−７」）を用い、試料１０ｍｇを窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブから融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）として求めた。また、得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークのピークトップから融点（Ｔｍ−Ｄ）を求めた。
なお、融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ）は、熱量変化の無い低温側の点と熱量変化の無い高温側の点とを結んだ線をベースラインとして、示差走査型熱量計（パーキン・エルマー社製、「ＤＳＣ−７」）を用いた、ＤＳＣ測定により得られた融解吸熱カーブのピークを含むライン部分と当該ベースラインとで囲まれる面積を求めることで算出される。【００７４】
（２）半結晶化時間
示差走査型熱量計（パーキン・エルマー社製、商品名：「ＤＳＣ−７」）を用い、試料１０ｍｇを２５℃で５分間保持し、３２０℃／秒で２２０℃に昇温し５分間保持した後、３２０℃／秒で２５℃に冷却し、６０分間保持することにより、等温結晶化過程における、発熱量の時間変化を測定した。等温結晶化開始時から結晶化完了時までの発熱量の積分値を１００％とした時、等温結晶化開始時から発熱量の積分値が５０％となるまでの時間を半結晶化時間として求めた。【００７５】
〔ＮＭＲ測定〕
以下に示す装置及び条件で、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定を行った。なお、ピークの帰属は、エイ・ザンベリ（Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ）等により「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）」で提案された方法に従った。
装置：日本電子（株）製、「ＪＮＭ−ＥＸ４００型１３Ｃ−ＮＭＲ装置」
方法：プロトン完全デカップリング法
濃度：２２０ｍｇ／ｍＬ
溶媒：１，２，４−トリクロロベンゼンと重ベンゼンの９０：１０（容量比）混合溶媒
温度：１３０℃
パルス幅：４５°
パルス繰り返し時間：４秒
積算：１００００回【００７６】
＜計算式＞
Ｍ＝ｍ／Ｓ×１００
Ｒ＝γ／Ｓ×１００
Ｓ＝Ｐββ＋Ｐαβ＋Ｐαγ
Ｓ：全プロピレン単位の側鎖メチル炭素原子のシグナル強度
Ｐββ：１９．８〜２２．５ｐｐｍ
Ｐαβ：１８．０〜１７．５ｐｐｍ
Ｐαγ：１７．５〜１７．１ｐｐｍ
γ：ラセミペンタッド連鎖：２０．７〜２０．３ｐｐｍ
ｍ：メソペンタッド連鎖：２１．７〜２２．５ｐｐｍ【００７７】
メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］、ラセミペンタッド分率［ｒｒｒｒ］、メソメソラセミラセミペンタッド分率［ｍｍｒｒ］及びラセミメソメソラセミペンタッド分率［ｒｍｍｒ］は、エイ・ザンベリ（Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ）等により「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）」で提案された方法に準拠して求めたものであり、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル基のシグナルにより測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのメソ分率、ラセミ分率、メソメソラセミラセミ分率及びラセミメソメソラセミ分率である。また、メソトリアッド分率［ｍｍ］、ラセミトリアッド分率［ｒｒ］及びメソラセミトリアッド分率［ｍｒ］も上記方法により算出した。【００７８】
〔重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）測定〕
ゲルパーミエイションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）法により、重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）を測定し、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。測定には、下記の装置及び条件を使用し、ポリスチレン換算の重量平均分子量及び数平均分子量を得た。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、これらの重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）より算出した値である。
＜ＧＰＣ測定装置＞
カラム          ：東ソー（株）製「ＴＯＳＯ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（Ｓ）ＨＴ」
検出器          ：液体クロマトグラム用ＲＩ検出  ウォーターズ・コーポレーション製「ＷＡＴＥＲＳ  １５０Ｃ」
＜測定条件＞
溶媒          ：１，２，４−トリクロロベンゼン
測定温度      ：１４５℃
流速          ：１．０ｍＬ／分
試料濃度      ：２．２ｍｇ／ｍＬ
注入量        ：１６０μＬ
検量線        ：Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ  Ｃａｌｉｂｒａｔｉｏｎ
解析プログラム：ＨＴ−ＧＰＣ（Ｖｅｒ．１．０）【００７９】
＜極限粘度［η］＞
粘度計（（株）離合社製、商品名：「ＶＭＲ−０５３Ｕ−ＰＣ・Ｆ０１」）、ウベローデ型粘度管（測時球容積：２〜３ｍＬ、毛細管直径：０．４４〜０．４８ｍｍ）、溶媒としてテトラリンを用いて、０．０２〜０．１６ｇ／ｄＬの溶液を１３５℃にて測定した。【００８０】
＜メルトフローレート（ＭＦＲ）＞
ＩＳＯ  １１３３：１９９７に準拠し、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定した。【００８１】
＜酸価＞
酸価は、ＪＩＳ  Ｋ２５０１：２００３に基づいて測定した。【００８２】
製造例１
［（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチル−５，６−ジメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド〔下式で表される遷移金属化合物（ａ１）〕の合成］
【化２】
2018193894.tif 000003
【００８３】
（１−１）５，６−ジメチル−１−インダノンの合成
５００ｍＬ三口フラスコに塩化アルミニウム１５０ｇ（１１２５ｍｍｏｌ）とジクロロメタン４５０ｍＬを入れ、次いで、ｏ−キシレン６０．３ｍＬ（５００ｍｍｏｌ）と３−クロロプロピオニルクロリド４７．７ｍＬ（５００ｍｍｏｌ）の混合物を２５℃で１時間かけて滴下した。反応混合物を２５℃で３時間撹拌した後、該反応混合物を氷水５００ｇと濃塩酸５０ｍＬの混合液に投入した。次いで、反応混合物をジクロロメタン５００ｍＬで抽出し、水、ブラインで洗浄し、無水硫酸マグネシウムで乾燥した後、減圧下で溶媒を留去し、３−クロロ−１−（３，４−ジメチルフェニル）−プロパン−１−オン（９４．４ｇ，４８０ｍｍｏｌ）を得た（収率９６％）。
三口フラスコに濃硫酸４８０ｍＬをとり、２５℃で３−クロロ−１−（３，４−ジメチルフェニル）−プロパン−１−オン（９４．４ｇ，４８０ｍｍｏｌ）を滴下した。９０℃で４時間撹拌した後、反応混合物を冷却し、次いで、氷水１０００ｇに投入した。反応混合物をトルエン５００ｍＬで抽出し、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、水、ブラインで洗浄後、無水硫酸マグネシウムで乾燥した。次いで、濾過し、減圧下で溶媒を留去した。得られた粗生成物をヘキサン２５００ｍＬに溶解、濾過し、４℃で結晶化することにより５，６−ジメチル−１−インダノン１４．２ｇを得た（収率１９％）。この操作を３回繰り返し５，６−ジメチル−１−インダノン５１．３ｇを得た。【００８４】
（１−２）５，６−ジメチルインデンの合成
５，６−ジメチル−１−インダノン５１．３ｇ（３２０．１ｍｍｏｌ）を脱水メタノール４００ｍＬに溶解させ、ウォーターバスで３５℃に温めた後、ここに水素化ホウ素ナトリウム１２．１ｇ（３２０．１ｍｍｏｌ）を固体のまま少しずつ添加した。添加終了後、６０℃で２時間撹拌し、２５℃まで冷却した後５％塩酸７００ｍＬを加え加水分解した。次いで、反応混合物をジエチルエーテル１０００ｍＬで抽出後、分液し有機層を無水硫酸マグネシウムで乾燥し、さらに、溶媒を留去することにより、５，６−ジメチル−１−インダノールをベージュ色固体として５１．４１ｇ得た（収率９９％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ１．９１，２．４４，２．７４，２．９８（ｍ，−ＣＨ２ＣＨ２−，４Ｈ）；２．２６（ｓ，−ＣＨ３，６Ｈ）；５．１８（ｓ，−ＣＨ−，１Ｈ），７．０３，７．１８（ｓ，Ａｒ−Ｈ，２Ｈ）であった。
得られた５，６−ジメチル−１−インダノール５１．４１ｇにトルエン４５０ｍＬを加え、ｐ−トルエンスルホン酸・ピリジニウム塩３．２ｇを加え、この混合物を２．５時間加熱還流し、放冷後、水洗し有機層を無水硫酸マグネシウムで乾燥後、トルエンを留去することで、５，６−ジメチルインデンを褐色オイルとして３７．０２ｇ得た（収率８１％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ２．３０（ｓ，−ＣＨ３，６Ｈ）；３．３３（ｓ，−ＣＨ２−，２Ｈ），６．４６，６．８１（ｍ，−ＣＨ＝，２Ｈ），７．１９，７．２４（ｓ，Ａｒ−Ｈ，２Ｈ）であった。【００８５】
（１−３）５，６−ジメチル−２−ブロモインデンの合成
５，６−ジメチルインデン３７．０２ｇ（２５６．７ｍｍｏｌ）にジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）２００ｍＬと水９．４ｍＬを加えた。この混合物にＮ−ブロモスクシンイミド４５．８ｇを固体のまま少しずつ添加し、終夜撹拌した後、水２００ｍＬを加えジエチルエーテル５００ｍＬで抽出した。有機層を無水硫酸マグネシウムで乾燥し、ジエチルエーテルを留去することで５，６−ジメチル−２−ブロモ−１−インダノールを褐色固体として５６．０４ｇ（２３２．４ｍｍｏｌ）得た（収率９１％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ２．２８（ｓ，−ＣＨ３，６Ｈ）；３．１４，３．４９（ｍ，−ＣＨ２ＣＨ２−，４Ｈ），４．２４（ｍ，−ＣＨ（Ｂｒ）−，１Ｈ）；５．２５（ｍ，−ＣＨ−，１Ｈ），６．９９，７．１１（ｓ，Ａｒ−Ｈ，２Ｈ）であった。
得られた５，６−ジメチル−２−ブロモ−１−インダノール５６．０４ｇ（２３２．４ｍｍｏｌ）をトルエン６００ｍＬに溶解し、ｐ−トルエンスルホン酸４．５ｇを加えて加熱還流し、次いで、３時間加熱後トルエンを減圧下で留去すると、黒褐色の固体が得られた。この固体をヘキサンから再結晶化することにより５，６−ジメチル−２−ブロモインデンを褐色粉末として２３．８ｇ得た（収率４６％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ２．２６（ｓ，−ＣＨ３，６Ｈ）；３．５２（ｓ，−ＣＨ２−，２Ｈ），６．８３（ｓ，−ＣＨ＝，１Ｈ），７．０７，７．１３（ｓ，Ａｒ−Ｈ，２Ｈ）であった。【００８６】
（１−４）（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（５，６−ジメチルインデン）の合成
ＴＨＦ１００ｍＬに懸濁させたマグネシウム片５．３ｇを１，２−ジブロモエタン０．１ｍＬで活性化した。ここに５，６−ジメチル−２−ブロモインデン２３．８ｇ（１０６．８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ１００ｍＬ溶液をゆっくり添加し、２５℃で２時間撹拌後、０℃でジクロロジメチルシラン６．４ｍＬ（５３．４ｍｍｏｌ）を加えた。さらに２５℃で４時間撹拌後、減圧下でＴＨＦを留去した。次いで、反応混合物を、ヘキサン１５０ｍＬを用いて４回抽出し、溶媒を留去することにより、ジメチルビス（５，６−ジメチルインデン−２−イル）シランを白色固体として１８．４ｇ得た。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ０．４４（ｓ，Ｓｉ−ＣＨ３，６Ｈ）；２．３２（ｓ，−ＣＨ３，１２Ｈ）；３．４１（ｍ，−ＣＨ２−，４Ｈ）；７．２１，７．２４，７．３０（ｍ，−ＣＨ＝，Ａｒ−Ｈ，６Ｈ）であった。【００８７】
得られたジメチルビス（５，６−ジメチルインデン−２−イル）シラン１８．４ｇ（５３．４ｍｍｏｌ）にジエチルエーテル１２０ｍＬを加え−２０℃でｎ−ブチルリチウム（２．６６Ｍ）のヘキサン溶液を４２．２ｍＬ滴下し、次いで、２５℃で２時間撹拌後静置した。上澄みを濾別し、沈殿部を減圧乾燥した。ここにＴＨＦ１５０ｍＬを加えると黄褐色均一溶液となった。０℃でジクロロジメチルシラン６．４ｍＬ（５３．４ｍｍｏｌ）を加えて５５℃で６時間加熱撹拌した。生成した白色沈殿を濾別し、減圧下で乾燥すると（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（５，６−ジメチルインデン）が１５．６ｇ得られた（収率７３％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ−０．７１，０．６７（ｓ，Ｓｉ−ＣＨ３，１２Ｈ）；２．３１（ｓ，−ＣＨ３，１２Ｈ）；３．５３（２，−ＣＨ−，２Ｈ）；７．１８，７．２４，７．２７（ｓ，−ＣＨ＝，Ａｒ−Ｈ，６Ｈ）であった。【００８８】
（１−５）（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチル−５，６−ジメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドの合成
（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（５，６−ジメチルインデン）３．３４ｇ（８．３ｍｍｏｌ）をジエチルエーテル５０ｍＬに懸濁させ、−７８℃でｎ−ブチルリチウム（２．６５Ｍ）６．６ｍＬを滴下し、次いで、２５℃まで上げ５時間撹拌後、生成した黄白色沈殿を濾別・乾燥し、ＴＨＦ５０ｍＬに溶解させた。−７８℃でヨウ化メチルトリメチルシラン２．６ｍＬ（１７．４ｍｍｏｌ）を滴下し、２５℃で４時間撹拌後、水５０ｍＬを加えて加水分解した。反応混合物をジエチルエーテル１００ｍＬで抽出し分液後、無水硫酸マグネシウムで乾燥し、次いで、溶媒を留去すると薄黄色固体が４．７１ｇ得られた。この固体をジエチルエーテル５０ｍＬに溶解し、−７８℃でｎ−ブチルリチウム（２．６５Ｍ）６．５ｍＬを滴下し、２５℃で３時間撹拌後、生成した沈殿を濾別し、乾燥させた。この固体をトルエン３０ｍＬに懸濁し、トルエン１５ｍＬに懸濁させた四塩化ジルコニウム１．４ｇ（６．０ｍｍｏｌ）を−７８℃で添加し、２５℃で終夜撹拌すると黄色懸濁液となった。沈殿部を濾別後、ジクロロメタン６０ｍＬで抽出し、濾過し、溶媒を留去することにより（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリメチルシリルメチル−５，６−ジメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドを黄色固体として１．７６ｇ得た（収率４０％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ−０．１１（ｓ，Ｓｉ（ＣＨ３）３，１８Ｈ）；０．８８，０．９６（ｓ，Ｓｉ（ＣＨ３）２，１２Ｈ）；２．２４，２．２８（ｓ，−ＣＨ３，１２Ｈ）；２．１５，２．５３（ｄ，−ＣＨ２−Ｓｉ，４Ｈ）；７．０４，７．０９（ｓ，Ａｒ−Ｈ，４Ｈ）であった。【００８９】
製造例２
［（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−シクロペンチルメチル−５，６−ジメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド〔下式で表される遷移金属化合物（ａ２）〕の合成］
【化３】
2018193894.tif 000004
【００９０】
製造例１の（１−５）でヨウ化メチルトリメチルシランの代わりにブロモメチルシクロペンタンを添加した以外は製造例１と同様に合成したところ（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−シクロペンチルメチル−５，６−ジメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドを黄色固体として得た（収率２２％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ０．９２，１．０２（ｓ，Ｓｉ（ＣＨ３）２，１２Ｈ）；２．２８，２．３０（ｓ，Ａｒ−ＣＨ３，１２Ｈ）；１．１４，１．４７，１．５８，１．８５（ｍ，−シクロペンチル基，１８Ｈ）；２．５３，３．０４（ｍ，−ＣＨ２−，４Ｈ）；７．０８，７．２２（ｓ，Ａｒ−Ｈ，４Ｈ）であった。【００９１】
製造例３
［（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリエチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド〔遷移金属化合物（ａ３）〕の合成］
３００ｍＬ三口フラスコに（クロロメチル）トリクロロシラン６．６ｍＬ（５２．７ｍｍｏｌ）及びエーテル１００ｍＬを加え、滴下漏斗から室温で臭化エチルマグネシウム１６３．４ｍｍｏｌのエーテル溶液を滴下した。滴下終了後、７時間加熱還流した。反応溶液を加水分解し、分液・乾燥・エーテル留去により（クロロメチル）トリエチルシラン５．９ｇ（３５．８ｍｍｏｌ）を得た（収率６８％）。これをアセトニトリル１００ｍＬに溶解しヨウ化ナトリウム６．４ｇを添加して８２℃で１２時間加熱還流した。室温まで冷却後、エーテルを加えて希釈し、濾過・溶媒留去を行った。得られた残渣をヘキサンに溶解し、濾過・濃縮することにより（ヨウ化メチル）トリエチルシラン８．６ｇ（３３．６ｍｍｏｌ）を得た（収率９４％）。
２００ｍＬシュレンク瓶に（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（インデン）５．５ｇ（１６．０ｍｍｏｌ）を取り、エーテル１００ｍＬを加えて−２０℃に冷却した。ここへｎ−ブチルリチウム（ヘキサン溶液２．６５Ｍ）１２．７ｍＬ（３３．７ｍｍｏｌ）を滴下し、室温に戻して４時間撹拌した。白色沈殿物を濾別後乾燥しリチウム塩を得た。この固体をＴＨＦ５０ｍＬに溶解し０℃に冷却した。ここへ（ヨウ化メチル）トリエチルシラン６．４ｍＬ（３３．６ｍｍｏｌ）をゆっくりと滴下し室温で１２時間撹拌した。水５０ｍＬを加えて分液後、有機相を乾燥し溶媒を除去することにより（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリエチルシリルメチルインデン）９．１ｇ（１５．２ｍｍｏｌ）を得た（収率９５％）。
次に、２００ｍＬシュレンク瓶に（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリエチルシリルメチルインデン）を９．１ｇ（１５．２ｍｍｏｌ）とエーテル８０ｍＬを入れた。−２０℃に冷却しｎ−ブチルリチウム（ヘキサン溶液２．６５Ｍ）を１２．０ｍＬ（３１．８ｍｍｏｌ）を加えた後、室温で４時間撹拌した。生成した黄白色固体を濾別、乾燥することによりリチウム塩を得た（収率７３％）。
窒素気流下、得られたリチウム塩をトルエン７０ｍＬに溶解させた。０℃に冷却し、ここへ予め０℃に冷却した四塩化ジルコニウム２．６ｇ（１１．１ｍｍｏｌ）のトルエン（３０ｍＬ）懸濁液を添加した。添加後、室温で６時間撹拌した。反応溶液の溶媒を留去し、得られた黄褐色残渣をジクロロメタン２００ｍＬで抽出・再結晶化することにより（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−トリエチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドを２．２ｇ（２．９ｍｍｏｌ）を得た（収率２６％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ０．３８（ｔ，−ＣＨ３，１８Ｈ）；０．７６（ｍ，−ＣＨ２−，１２Ｈ），０．９７，０．９０（ｓ，−Ｓｉ（ＣＨ３）３，１２Ｈ），２．５５，２．１５（ｄ，−ＣＨ２−Ｓｉ，４Ｈ），７．０７，７．１６，７．２７，７．３５（Ａｒ−Ｈ，８Ｈ）であった。【００９２】
製造例４
［（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−シクロプロピルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド〔遷移金属化合物（ａ４）〕の合成］
製造例３で（ヨウ化メチル）トリエチルシランの代わりにブロモメチルシクロプロパンを添加した以外は製造例３と同様に合成したところ、（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（３−シクロプロピルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドを黄色固体として得た（収率３１％）。
1Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ０．０２，０．１７，０．３５，０．４１，０．８３（ｍ，−Ｃｙｃｌｏｐｒｏｐｙｌ，１０Ｈ），０．９４，１．０９（ｓ，＝Ｓｉ（ＣＨ３）２，１２Ｈ），２．５５，３．０４（ｄｄ，−ＣＨ２−，４Ｈ），７．１６，７．２４，７．３３，７．５１（Ａｒ−Ｈ，８Ｈ）であった。【００９３】
製造例５
［（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド〔遷移金属化合物（ａ５）〕の合成］
特開２０００−２５６４１１号公報の実施例１に記載の方法によって、（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリドを合成した。
1Ｈ−ＮＭＲ（５００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）による測定の結果は、δ０．８４，１．０７（ｓ，−Ｓｉ（ＣＨ３）３，１２Ｈ），７．１１（ｓ，−ＣＨ−，２Ｈ）７．２１，７．３１，７．６６（Ａｒ−Ｈ，８Ｈ）であった。【００９４】
製造例６
［（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）−ビス（３−トリメチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリド〔遷移金属化合物（ａ６）〕の合成］
特開２０００−２５６４１１号公報の実施例９に記載の方法によって、（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）−ビス（３−トリメチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロリドを合成した。【００９５】
製造例７
（ポリプロピレン（Ａ−１）の製造）
加熱乾燥した１Ｌオートクレーブに、ヘプタン４００ｍＬ、トリイソブチルアルミニウム０．５ｍｍｏｌ、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート２．０μｍｏｌ、遷移金属化合物（ａ１）０．５μｍｏｌを加え、更に、水素０．０５ＭＰａを導入し、プロピレンを導入して全圧を０．７ＭＰａとして、８０℃で３０分間重合した。重合反応終了後、反応物を減圧下で乾燥させることにより、ポリプロピレン（Ａ−１）７６ｇを得た。【００９６】
製造例８
（ポリプロピレン（Ａ−２）の製造）
製造例７において、遷移金属化合物（ａ１）に代えて遷移金属化合物（ａ２）を用い、重合温度を７０℃に変更した以外は製造例７と同様にして、ポリプロピレン（Ａ−２）１２４ｇを得た。【００９７】
製造例９
（ポリプロピレン（Ａ−３）の製造）
製造例８において、遷移金属化合物（ａ２）に代えて遷移金属化合物（ａ３）を用い、全圧を０．５５ＭＰａ、重合温度を７５℃に変更した以外は製造例８と同様にして、ポリプロピレン（Ａ−３）１８２ｇを得た。【００９８】
製造例１０
（ポリプロピレン（Ａ−４）の製造）
加熱乾燥した１Ｌオートクレーブに、ヘプタン４００ｍＬ、トリイソブチルアルミニウム０．５ｍｍｏｌ、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート０．８μｍｏｌ、遷移金属化合物（ａ６）０．２μｍｏｌを加え、更に、水素０．０２ＭＰａを導入し、プロピレンを導入して全圧を０．８ＭＰａとして、７０℃で３０分間重合した。重合反応終了後、反応物を減圧下で乾燥させることにより、ポリプロピレン（Ａ−４）１２０ｇを得た。【００９９】
製造例１１
（ポリプロピレン（Ａ−５）の製造）
撹拌機付きの内容積２０Ｌのステンレス製反応器に、ｎ−ヘプタンを２０Ｌ／ｈｒ、トリイソブチルアルミニウムを１５ｍｍｏｌ／ｈｒ、さらに、ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、遷移金属化合物（ａ６）及びトリイソブチルアルミニウムを質量比１：２：２０でプロピレンと事前に接触させて得られた触媒成分を、ジルコニウム換算で６μｍｏｌ／ｈｒで連続供給した。
重合温度７５℃で気相部水素濃度を２４ｍｏｌ％、反応器内の全圧を１．０ＭＰａ・Ｇに保つようプロピレンと水素とを連続供給した。得られた重合溶液に、酸化防止剤をその含有割合が１０００質量ｐｐｍになるように添加し、次いで溶媒であるｎ−ヘプタンを除去することにより、ポリプロピレン（Ａ−５）を得た。【０１００】
製造例１２
（ポリプロピレン（Ａ−６）の製造）
撹拌機付きの内容積２０Ｌのステンレス製反応器に、ｎ−ヘプタンを２０Ｌ／ｈｒ、トリイソブチルアルミニウムを１５ｍｍｏｌ／ｈｒ、さらに、ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、遷移金属化合物（ａ６）及びトリイソブチルアルミニウムを質量比１：２：２０でプロピレンと事前に接触させて得られた触媒成分を、ジルコニウム換算で６μｍｏｌ／ｈｒで連続供給した。
重合温度７０℃で気相部水素濃度を１５ｍｏｌ％、反応器内の全圧を１．０ＭＰａ・Ｇに保つようプロピレンと水素とを連続供給した。得られた重合溶液に、酸化防止剤をその含有割合が１０００質量ｐｐｍになるように添加し、次いで溶媒であるｎ−ヘプタンを除去することにより、ポリプロピレン（Ａ−６）を得た。【０１０１】
製造例１３
（ポリプロピレン（Ｂ−１）の製造）
製造例８において、遷移金属化合物（ａ２）に代えて遷移金属化合物（ａ４）を用い、重合温度を７５℃に変更した以外は製造例８と同様にして、ポリプロピレン（Ｂ−１）７０ｇを得た。【０１０２】
製造例１４
（ポリプロピレン（Ｂ−２）の製造）
製造例８において、遷移金属化合物（ａ２）に代えて遷移金属化合物（ａ５）を用い、水素圧を０．０１ＭＰａ、全圧を０．８０ＭＰａに変更した以外は製造例８と同様にして、ポリプロピレン（Ｂ−２）９２ｇを得た。【０１０３】
また、以下の例において、下記原料を使用した。
ポリプロピレン（Ｂ−３）：
ホモポリプロピレン［（株）プライムポリマー製、プライムポリプロ（商品名）、「Ｈ５００００」（グレード名）］
ポリプロピレン（Ｂ−４）：
無水マレイン酸変性ポリプロピレン［ＣＬＡＲＩＡＮＴ社製、「Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＰ」（商品名）、「ＭＡ７４５２」（グレード名）、エチレン含有率：１．１モル％］
なお、ポリプロピレン（Ｂ−４）のエチレン含有率は、後述するＮＭＲ測定により求めた。
ポリプロピレン（Ｂ−５）：
ホモポリプロピレン［（株）プライムポリマー製、Ｙ２００５ＧＰ（商品名）］
ポリプロピレン（Ｂ−６）：
ホモポリプロピレン［（株）プライムポリマー製、Ｙ２０４５ＧＰ（商品名）］
なお、ホモポリプロピレン（Ｂ−６）のエチレン含有率は、後述するＮＭＲ測定により求めた。
ポリプロピレン（Ｂ−７）：
ホモポリプロピレン［ＣＬＡＲＩＡＮＴ社製、「Ｌｉｃｏｃｅｎｅ  ＰＰ」（商品名）、「ＰＰ７５０２」（グレード名）］【０１０４】
オイル（Ｄ−１）：
高粘度オイル［出光興産（株）製、ＰＷ３８０（商品名）、動粘度：３８０ｃＳｔ（４０℃）］
なお、動粘度は、ＩＳＯ３１０４に準拠して測定した値である。【０１０５】
（エチレン含有率）
以下に示す装置及び条件で、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定を行った。なお、ピークの帰属は、Ｈ．Ｎ．Ｃｈｅｎｇにより「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１７，１９５０（１９８４）」で提案された方法に従った。
装置：ブルカーバイオスピン（株）製、「ＡＶＡＮＣＥ  ＩＩＩ  ＨＤ」
プローブ：ＢＢＯ  １０ｍｍφ試料管対応
方法：プロトン完全デカップリング法
濃度：２２０ｍｇ／ｍＬ
溶媒：１，２，４−トリクロロベンゼンと重ベンゼンの９５：５（容量比）混合溶媒
温度：１３０℃
パルス幅：４５°
パルス繰り返し時間：４秒
積算：５００回【０１０６】
＜計算式＞
Ｔδδ等の記号はＣ．Ｊ．Ｃａｒｍａｎ等により「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１０，５３６（１９７７）」の表記法に従い、Ｓはメチレン炭素、Ｔはメチン炭素をそれぞれ表す。
Ａ：３３．３ｐｐｍ付近に観測されるＴδδの積分値
Ｂ：３１．０ｐｐｍ付近に観測されるＴβδの積分値
Ｃ：３０．４ｐｐｍ付近に観測されるＳγδの積分値
Ｄ：３０．０ｐｐｍ付近に観測されるＳδδの積分値
Ｅ：２８．９ｐｐｍ付近に観測されるＴββの積分値
Ｆ：２７．３ｐｐｍ付近に観測されるＳβδの積分値
Ｇ：２４．８ｐｐｍ付近に観測されるＳββの積分値【０１０７】
ここで、ｔｒｉａｄ分率（ｍｏｌ％）は以下の式から求められる。
［ＥＰＥ］＝Ａ／Ｔ×１００
［ＰＰＥ］＝Ｂ／Ｔ×１００
［ＥＥＥ］＝（Ｃ／４＋Ｄ／２）／Ｔ×１００
［ＰＰＰ］＝Ｅ／Ｔ×１００
［ＰＥＥ］＝Ｆ／Ｔ×１００
［ＰＥＰ］＝Ｇ／Ｔ×１００
Ｔ＝［ＥＰＥ］＋［ＰＰＥ］＋［ＥＥＥ］＋［ＰＰＰ］＋［ＰＥＥ］＋［ＰＥＰ］【０１０８】
ｔｒｉａｄ分率を用いて、エチレン含有率（モル％）は以下の式より算出される。
ａ＝（［ＥＰＥ］＋［ＰＥＥ］）×２／３＋（［ＰＰＥ］＋［ＰＥＰ］）／３＋［ＥＥＥ］
ｂ＝（［ＥＰＥ］＋［ＰＥＥ］）／３＋（［ＰＰＥ］＋［ＰＥＰ］）×２／３＋［ＰＰＰ］
ＴＷ＝ａ×２８＋ｂ×４２
エチレン含有率（モル％）＝ａ×２８／ＴＷ×１００【０１０９】
ポリプロピレン（Ａ−１）〜（Ａ−６）及び（Ｂ−１）〜（Ｂ−７）について、上述の測定を行った。結果を表１−１及び１−２に示す。【０１１０】
【表１−１】
2018193894.tif 000005
【０１１１】
【表１−２】
2018193894.tif 000006
【０１１２】
実施例１
ポリプロピレン（Ａ−４）９９質量％及びポリプロピレン（Ｂ−６）１質量％を、（株）東洋精機製作所製、「ＬＡＢＯ  ＰＬＡＳＴＯＭＩＬＬ  ５０ＭＲ」にて２００℃、５分間混練することにより、樹脂組成物を得た。【０１１３】
実施例２〜８、及び比較例１〜４
実施例１において、表２に記載の種類及び配合量の各成分に変更した以外は実施例１と同様にしてそれぞれ樹脂組成物を製造した。【０１１４】
各例で得られた各樹脂組成物について、以下の評価を行った。結果を表２に示す。【０１１５】
（樹脂組成物のメソトリアッド分率［ｍｍ］）
樹脂についての測定と同様に、上述のＮＭＲ測定を行った。【０１１６】
（樹脂組成物の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ））
樹脂についての測定と同様に、上述のＧＰＣ測定を行った。【０１１７】
（樹脂組成物の融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ））
樹脂についての測定と同様に、上述のＤＳＣ測定を行った。【０１１８】
（樹脂組成物の半結晶化時間）
樹脂についての測定と同様に、上述の測定を行った。【０１１９】
（樹脂組成物の酸価）
樹脂についての測定と同様に、ＪＩＳ  Ｋ２５０１：２００３に基づいて測定した。【０１２０】
＜固化速度＞
レオメーター（Ａｎｔｏｎ-ＰＡＡＲ製、ＭＣＲ３０１（製品名又は型番））を用いて、１５０℃から（１４１×ｅ−０．００２×経過時間）℃／ｍｉｎで２５℃まで降温した後、２５℃を保持した時、降温を開始した時間を０秒とした時、粘度が１５０，０００Ｐａ・ｓを超える時間を固化時間と定義して求めた。【０１２１】
＜軟化点＞
ＪＡＩ７−１９９１に準拠して、Ｒｉｎｇ  ａｎｄ  Ｂａｌｌ法により測定した。【０１２２】
＜粘度＞
ＪＩＳ  Ｚ  ８８０３（２０１１）に準拠し、Ｂ型粘度計を用いて、１９０℃の条件で測定した。【０１２３】
＜式（Ｆ）の計算＞
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量比率、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の質量比率を、式（Ｆ）に代入して計算を行った。【０１２４】
＜べたつき＞
プレス成形機（２００℃）にて、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×１ｍｍのプレス板を成形し、１日、室温（２５℃）条件で放置後、成形品の表面を指で触れて、べたつきの有無を確認した。【０１２５】
【表２】
2018193894.tif 000007
【０１２６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、固化速度が２００〜２０００ｓｅｃ、軟化点が９０〜１６５℃であり、いずれも所望の範囲内に制御することができている。【０１２７】
実施例９
ポリプロピレン（Ａ−１）３３．２５ｇ及びポリプロピレン（Ｂ−２）１．７５ｇを、（株）東洋精機製作所製、「ＬＡＢＯ  ＰＬＡＳＴＯＭＩＬＬ  ５０ＭＲ」にて２００℃、５分間混練することにより、樹脂組成物を得た。
得られた樹脂組成物を用いて、押出機（東芝機械（株）製、「ＴＥＭ−２６５５」、樹脂温度：１００℃、ダイス出口温度：９０℃）及びダイス出口に設置されたアンダーウォーターカッターシステム（水温２０℃）にてペレットを得た。【０１２８】
実施例１０〜１７、比較例５〜７、並びに参考例１、３〜６
実施例９において、ポリプロピレンの種類及び量を表３に示すように変更した以外は実施例９と同様にしてそれぞれペレットを製造した。【０１２９】
参考例２
窒素導入管、ジムロート管及び撹拌装置付の０．５Ｌセパラフラスコに、ポリプロピレン（Ａ−４）２９．７ｇ及びポリプロピレン（Ｂ−３）０．３ｇ、窒素でバブリングしたトルエン２０ｍＬを投入し、窒素雰囲気下で１４０℃のオイルバスで加熱することで、粘調な均一溶液にした。その後、無水マレイン酸０．３ｇを加え溶解後、「パーヘキサ２５Ｂ」（日油（株）製）０．１５ｇを投入し、オイルバスを１５０℃に昇温後、５時間撹拌した。得られた反応物を加熱減圧下で乾燥することにより樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を用いた以外は実施例９と同様にしてペレットを製造した。【０１３０】
各例で得られた各ペレットについて、以下の評価を行った。結果を表３に示す。【０１３１】
（樹脂組成物のメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］及びメソトリアッド分率［ｍｍ］）
樹脂についての測定と同様に、上述のＮＭＲ測定を行った。【０１３２】
（樹脂組成物の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ））
樹脂についての測定と同様に、上述のＧＰＣ測定を行った。【０１３３】
（樹脂組成物の融解吸熱量（ΔＨ−Ｄ））
樹脂についての測定と同様に、上述のＤＳＣ測定を行った。【０１３４】
（樹脂組成物の半結晶化時間）
樹脂についての測定と同様に、上述の測定を行った。【０１３５】
（樹脂組成物の酸価）
樹脂についての測定と同様に、ＪＩＳ  Ｋ２５０１：２００３に基づいて測定した。【０１３６】
＜硬度＞
製造後１日後のペレットのショアーＤ硬度を、硬度計（西東京精密（株）製、「ＷＲ−２０５Ｄ」）を用いて測定した。【０１３７】
＜造粒性（固化速度）＞
鉄板の上にアルミ板、さらにはテフロンシート（「テフロン」は登録商標）を敷き、その上に６０ｍｍ×６０ｍｍ×６ｍｍの中心部に４０ｍｍ×４０ｍｍ×６ｍｍの孔が空いた金型を敷いた。その金型の孔に約７ｇのサンプルを詰め、さらにテフロンシート、アルミ板を敷き、プレス機を用い、２００℃、１ＭＰａ程度の圧力で４分間加熱溶融した。加熱終了後、テフロンシートに挟まれたまま金型を抜出し、そのまま、１Ｌの氷水中に投入し、冷却した。１分後、氷水中から取り出し、テフロンシートを取り外し、氷水から取り出した時間を０分として、硬度計「ＷＲ−１０４Ａ」（西東京精密（株）製）を用い、経過時間とショアーＡ硬度との関係を調べた。以下の評価基準に従って評価を行った。
○：５分後のショアーＡ硬度が２５以上である。
×：５分後のショアーＡ硬度が２５未満である。【０１３８】
＜柔軟性（引張弾性率）＞
プレスシートから、ＪＩＳ  Ｋ７１１３−２号  １／２試験片を、サンプリングした。引張試験機（（株）島津製作所製、製品名：「オートグラフＡＧ−Ｉ」）を用いて、２３℃、湿度５０％の環境下にて１００ｍｍ／ｍｉｎの引張速度で引張試験を実施し、引張弾性率を求めた。本発明では、引張弾性率が８０ＭＰａ以下であれば合格である。【０１３９】
＜式（Ｆ）の計算＞
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量比率、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のメソトリアッド分率［ｍｍ］（単位：モル％）、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の合計質量に対するポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の質量比率を、式（Ｆ）に代入して計算を行った。【０１４０】
【表３】
2018193894.tif 000008
【０１４１】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を含むペレットは、柔軟性及び造粒性に優れる。一方、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含まない樹脂組成物を用いた比較例５〜７では、十分な造粒性を発現するペレットを得ることができない。また、式（Ｆ）の値が８０未満又は１４００を超える場合、十分な柔軟性及び造粒性を発現するペレットを得ることができない。
【国際調査報告】
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