(57)【要約】  複合磁性体の製造方法は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料を所定の形状に加圧成形する加圧成形工程と、金属磁性材料を第１の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、金属磁性材料の表面にＳｉ酸化物被膜を形成する一次熱処理工程と、一次熱処理工程後の金属磁性材料を、第１の酸素分圧よりも高い第２の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、Ｓｉ酸化物被膜の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層を形成する二次熱処理工程とを含む。
2018180659.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料を所定の形状に加圧成形する加圧成形工程と、
前記金属磁性材料を第１の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、前記金属磁性材料の表面にＳｉ酸化物被膜を形成する一次熱処理工程と、
前記一次熱処理工程後の前記金属磁性材料を、前記第１の酸素分圧よりも高い第２の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、前記Ｓｉ酸化物被膜の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層を形成する二次熱処理工程とを含む、
複合磁性体の製造方法。
【請求項２】
前記一次熱処理工程において、前記金属磁性材料を第１の温度で熱処理し、
前記二次熱処理工程において、前記金属磁性材料を前記第１の温度よりも高い第２の温度で熱処理する、
請求項１に記載の複合磁性体の製造方法。
【請求項３】
前記一次熱処理工程の前に、前記加圧成形工程と、前記加圧成形後の前記金属磁性材料を脱脂する脱脂工程とを行い、
前記一次熱処理工程に連続して前記二次熱処理工程を行う、
請求項１または２に記載の複合磁性体の製造方法。
【請求項４】
前記一次熱処理工程に連続して前記二次熱処理工程を行った後、前記加圧成形工程を行い、
前記加圧成形工程を行った後、前記第２の温度と同程度の第３の温度により、前記金属磁性材料の歪みを緩和する歪み緩和工程をさらに含む、
請求項２に記載の複合磁性体の製造方法。
【請求項５】
Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料と、
前記金属磁性材料の表面を覆うＳｉ酸化物被膜と、
前記Ｓｉ酸化物被膜の表面の少なくとも一部に形成されたＦｅ酸化物層とを備える、
磁性粉体。
【請求項６】
複数の請求項５に記載の磁性粉体が所定の形状に加圧成形された、
複合磁性体。
【請求項７】
請求項６に記載の複合磁性体と、
前記複合磁性体の周囲に巻き回された導体とを備える、
コイル部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、複合磁性体の製造方法、磁性粉体、複合磁性体およびコイル部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、インダクタや変圧器の磁心向けの磁性材料として、フェライトをはじめとする酸化物磁性体材料や金属磁性材料が用いられている。フェライトによる磁心は、飽和磁束密度が小さく、直流重畳特性に劣る。このため、フェライト磁心は、直流重畳特性を確保すべく磁路に対して垂直な方向に数１００μｍのギャップを有している。しかし、このような広いギャップはうなり音の発生源となるほか、ギャップから発生する漏洩磁束が特に高周波帯域において巻線に銅損失の著しい増加をもたらす。【０００３】
金属磁性材料による磁心には、珪素鋼板等を積層した積層磁心と金属粉を圧縮成形した圧粉磁心がある。積層磁心は、鋼板の薄型化が難しく、高周波では渦電流による損失が大きいので、高周波での使用には向いていない。【０００４】
これらに対し、圧粉磁心は、フェライト磁心に比べて著しく大きい飽和磁束密度を有しており、小型化には有利である。また、フェライト磁心と異なりギャップ無しで使用できるため、うなり音や漏洩磁束による銅損失が小さいという特徴を持っている。さらに、圧粉磁心は、金型成形が可能なため製品形状の自由度が高く、また、複雑な磁心形状でも高精度で簡便な工程で製造可能なことから、その有用性が注目されている（例えば、特許文献１参照）。【０００５】
特許文献１では、複合磁性材料として、鉄（Ｆｅ）およびケイ素（Ｓｉ）を主成分とする磁性粉末および圧粉磁心について開示されている。特許文献１では、ＦｅおよびＳｉを主成分とする磁性粉末の表面に、絶縁被膜が形成されている。この絶縁被膜は、磁性粉末を外部酸化処理することにより得られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−１４６３１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
複合磁性材料を高磁気特性化するには、成形した複合磁性材料の残留応力を低減するために、高温で熱処理を行うことが効果的である。しかし、高温で熱処理をする場合、金属磁性材料の表面に形成された絶縁被膜が破壊され、渦電流の渦のサイズが大きくなり、渦電流損失が増大するという問題があった。そのため、従来、高温で熱処理を行うことができず、高磁気特性化が難しいという問題があった。【０００８】
上述した課題に鑑み、本発明は、高い磁気特性を有する複合磁性体の製造方法、磁性粉体、複合磁性体およびコイル部品を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本開示の一態様に係る複合磁性体の製造方法は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料を所定の形状に加圧成形する加圧成形工程と、前記金属磁性材料を第１の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、前記金属磁性材料の表面にＳｉ酸化物被膜を形成する一次熱処理工程と、前記一次熱処理工程後の前記金属磁性材料を、前記第１の酸素分圧よりも高い第２の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、前記Ｓｉ酸化物被膜の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層を形成する二次熱処理工程とを含む。【００１０】
また、本開示の一態様に係る磁性粉体は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料と、前記金属磁性材料の表面を覆うＳｉ酸化物被膜と、前記Ｓｉ酸化物被膜の表面の少なくとも一部に形成されたＦｅ酸化物層とを備える。【００１１】
また、本開示の一態様に係る複合磁性体は、上述した特徴を有する複数の磁性粉体が所定の形状に加圧成形された複合磁性体である。【００１２】
また、本開示の一態様に係るコイル部品は、上述した特徴を有する複合磁性体と、前記複合磁性体の周囲に巻き回された導体とを備える。
【発明の効果】
【００１３】
本開示によれば、高い磁気特性を有する複合磁性体の製造方法、磁性粉体、複合磁性体およびコイル部品を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】図１は、実施の形態１に係るコイル部品の構成を示す概略斜視図である。
【図２】図２は、実施の形態１に係る複合磁性体の構成を示す断面図である。
【図３】図３は、実施の形態１に係る複合磁性体の製造工程を示すフローチャートである。
【図４】図４は、実施の形態１の実施例１および比較例に係る複合磁性材料の熱処理条件および磁気特性を示す図である。
【図５】図５は、実施の形態１の実施例２および比較例に係る複合磁性材料の熱処理条件および磁気特性を示す図である。
【図６】図６は、実施の形態１の実施例３および比較例に係る複合磁性材料の熱処理条件および磁気特性を示す図である。
【図７】図７は、複合磁性材料の熱処理温度と磁気損失および保磁力との関係を示す図である。
【図８】図８は、実施の形態２に係る磁性粉体の構成を示す断面図である。
【図９】図９は、実施の形態２に係る磁性粉体の製造工程を示すフローチャートである。
【図１０Ａ】図１０Ａは、変形例に係るコイル部品の構成を示す概略斜視図である。
【図１０Ｂ】図１０Ｂは、変形例に係るコイル部品の構成を示す分解斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、実施の形態について、図面を参照しながら具体的に説明する。
【００１６】
なお、以下で説明する実施の形態は、いずれも本開示の一具体例を示すものである。以下の実施の形態で示される数値、形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置、接続形態、ステップ及びステップの順序等は一例であり、本開示を限定する主旨ではない。また、以下の実施の形態における構成要素のうち、最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。
【００１７】
（実施の形態）
［１−１．複合磁性体の構成］
本実施の形態に係る複合磁性材料は、鉄（Ｆｅ）およびシリコン（Ｓｉ）を主成分とする合金であるＦｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料である。この金属磁性材料を所定の形状に加圧成形することにより、複合磁性体である複合磁性体２が形成されている。また、複合磁性体２に導体３が巻き回され、コイル部品１が形成されている。
【００１８】
図１は、本実施の形態に係るコイル部品１の構成を示す概略斜視図である。図２は、実施の形態１に係る複合磁性体２の構成を示す断面図である。
【００１９】
図１に示すように、コイル部品１は、金属磁性材料で形成された複合磁性体２と、複合磁性体２に巻き回された導体３とを備えている。
【００２０】
複合磁性体２は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料２０が加圧成形された磁性コアである。詳細には、図２に示すように、複合磁性体２は、複数の金属磁性材料２０が加圧成形されており、各金属磁性材料２０の表面には、Ｓｉ酸化物被膜２２が形成されている。また、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部には、Ｆｅ酸化物層２４が形成されている。各金属磁性材料２０の間には、結着剤２６として樹脂等が存在し、各金属磁性材料２０が結着されている。なお、結着剤２６を用いると複合磁性体２の強度を向上させることができるが、結着剤２６を用いずに各金属磁性材料２０を結着させてもよい。Ｆｅ酸化物層２４は、図２に示すように、隣接する各金属磁性材料２０の表面を覆うＳｉ酸化物被膜２２の間に形成されている。
【００２１】
Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料２０は、Ｆｅ、Ｓｉを主成分とする金属磁軟性粉末である。金属磁性材料２０は、Ｆｅ、Ｓｉ以外に不可避な不純物を含んでいても同様な効果が得られる。本実施の形態における金属磁性材料２０において、Ｓｉは、熱処理によるＳｉ酸化物被膜２２の形成と軟磁気特性の向上のために用いられている。Ｓｉの添加により、金属磁性材料２０の磁気異方性および磁歪定数を小さくし、また、電気抵抗を高め渦電流損失を低減させる効果がある。Ｓｉ添加量は、１重量％以上８重量％以下が好ましい。Ｓｉ添加量が１重量％より少ないと軟磁気特性の改善効果に乏しく、８重量％より多いと飽和磁化の低下が大きく直流重畳特性が低下するためである。この場合、金属磁性材料２０において、Ｓｉ以外の残りの組成はＦｅである。
【００２２】
本実施の形態に係る金属磁性材料２０の作製方法は、特に限定されるものでなく、各種アトマイズ法や各種粉砕粉を用いることが可能である。
【００２３】
本実施の形態に係る金属磁性材料２０の平均粒径は、１μｍ以上１００μｍ以下が好ましい。平均粒径が１μｍより小さいと成形密度が低くなり、透磁率が低下する。平均粒径が１００μｍより大きくなると、高周波での渦電流損失が大きくなってしまう。さらに好ましくは、金属磁性材料２０の平均粒径は５０μｍ以下とすることがよい。なお、金属磁軟性粉末の平均粒径とは、レーザ回折式粒度分布測定法により求められるものである。例えば、直径１０μｍの球と同じ回折・散乱光のパターンを示す被測定粒子の粒径は、その形状に関わらず１０μｍとする。そして、粒径を、小さなものからカウントしていき、積算が全体の５０％となったときの粒径を平均粒径とする。
【００２４】
Ｓｉ酸化物被膜２２は、例えばＳｉＯ２により構成されている。Ｓｉ酸化物被膜２２は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料２０の表面が酸化されることにより生じた被膜である。Ｓｉ酸化物被膜２２は、金属磁性材料２０の表面全てを覆っている。Ｓｉ酸化物被膜２２により、金属磁性材料２０は絶縁されている。
【００２５】
Ｆｅ酸化物層２４は、例えば、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４等により構成されている。Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面までＦｅが析出することにより生じた層である。Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部に形成されている。Ｆｅ酸化物層２４が存在することによりＳｉ酸化物被膜２２が補強され、破壊されにくい構成となっている。これにより、金属磁性材料２０の絶縁性は強固に保たれている。なお、Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の全てを覆っていてもよい。
【００２６】
［１−２．複合磁性体の製造方法］
以下、本実施の形態にかかる複合磁性体２の製造方法について説明する。図３は、本実施の形態に係る複合磁性体２の製造工程を示すフローチャートである。
【００２７】
図２に示すように、はじめに金属磁性材料２０の原料を準備する（ステップＳ１０）。金属磁性材料２０の原料として、例えば、ＦｅとＳｉの合金であってＳｉの含有量が１重量％以上８重量％以下の金属磁軟性粉末（ＦｅＳｉ金属粉）を用いる。
【００２８】
また、金属磁性材料２０を加圧成形するときのバインダーとして用いる樹脂および混練・分散させやすくするための有機溶剤とを用意する。樹脂は、例えばアクリル樹脂、ブチラール樹脂等を用いる。また、有機溶剤は、例えばトルエン、エタノール等を用いる。
【００２９】
次に、金属磁性材料２０と、樹脂および有機溶剤をそれぞれ秤量する。そして、金属磁性材料２０を混練・分散させる（ステップＳ１１）。金属磁性材料２０の混練・分散は、秤量した金属磁性材料２０と、樹脂および有機溶剤とを容器に入れ、回転ボールミルで混合し分散させることにより行う。なお、金属磁性材料２０の混練・分散は、回転ボールミルを用いた混練・分散に限らず、他の混合方法であってもよい。金属磁性材料２０の混練・分散後に金属磁性材料２０を乾燥させることで有機溶剤が除去される。
【００３０】
次に、混練・分散した金属磁性材料２０を加圧成形する（ステップＳ１２）。ステップＳ１２は、加圧成形工程である。具体的には、まず、混練・分散した金属磁性材料２０を成形金型に入れて圧縮し、成形体を作製する。このとき、例えば一定圧力６ｔｏｎ／ｃｍ２以上２０ｔｏｎ／ｃｍ２以下で一軸成形を行う。成形体の形状は、例えば、図１に示した複合磁性体２のように、円筒状の形状としてもよい。
【００３１】
その後、例えばＮ２ガス等の不活性ガス雰囲気中または大気中において、成形体を２００℃以上４５０℃以下の温度で加熱し、脱脂を行う（ステップＳ１３）。ステップＳ１３は、脱脂工程である。これにより、成形体に含まれるバインダーとしての樹脂が除去される。
【００３２】
さらに、脱脂後の金属磁性材料２０を熱処理する。熱処理の方法には、例えば雰囲気制御電気炉を用いる。雰囲気制御電気炉としては、例えば、箱型炉、管状炉、ベルト炉等がある。なお、これらの方法に限らず、他の方法を用いてもよい。
【００３３】
本実施の形態において、熱処理の工程は、一次熱処理工程と二次熱処理工程とを含む。一次熱処理工程と二次熱処理工程とでは、酸素分圧と熱処理温度とが異なる。ここで、酸素分圧とは、酸化雰囲気中の酸素濃度であり、以下の（式１）に示すαの関数としてのＰ０２で表される。（式１）によれば、αが大きいと酸素分圧も大きくなる。
【００３４】
【数１】
2018180659.tif 000003
【００３５】
一次熱処理工程では、第１の酸素分圧および第１の温度により、加圧成形したＦｅＳｉ金属粉の熱処理を行う（ステップＳ１４）。第１の酸素分圧を規定するαは、４．５×１０−６以上５．０×１０−４以下である。第１の温度は、５００℃以上８００℃以下である。一次熱処理工程を行う時間は、数十分〜数時間である。例えば、αを９．０×１０−６、第１の温度を６００℃、一次熱処理工程を行う時間を１時間としてもよい。
【００３６】
一次熱処理工程を行うことにより、加圧成形した金属磁性材料２０は歪みが緩和され、さらに、金属磁性材料２０の表面にはＳｉ酸化物被膜２２が形成される。Ｓｉ酸化物被膜２２は、例えば、厚さ１０ｎｍ程度のＳｉＯ２膜である。Ｓｉ酸化物被膜２２は１ｎｍ以上２００ｎｍ以下の厚みでもよい。Ｓｉ酸化物被膜２２が形成されることにより、金属磁性材料２０はさらなる酸化が進みにくく、Ｓｉ酸化物被膜２２により絶縁された構成となる。
【００３７】
その後、一次熱処理工程に連続して二次熱処理工程を行う（ステップＳ１５）。二次熱処理工程では、第２の酸素分圧および第２の温度により、Ｓｉ酸化物被膜２２が形成された金属磁性材料２０の熱処理を行う。第２の酸素分圧は、第１の酸素分圧よりも高い酸素分圧である。つまり、第２の酸素分圧を規定するαは、第１の酸素分圧を規定するαよりも大きい値である。また、第２の温度は、第１の温度よりも高い温度である。
【００３８】
第２の酸素分圧を規定するαは、４．５×１０−３以上６．０×１０３以下である。第２の温度は、６００℃以上１０００℃以下である。二次熱処理工程を行う時間は、数十分〜数時間である。例えば、αを５．０×１０、第２の温度を８５０℃、二次熱処理工程を行う時間を０．５時間としてもよい。
【００３９】
二次熱処理工程を行うことにより、金属磁性材料２０の表面を覆うＳｉ酸化物被膜２２の表面には、金属磁性材料２０に含まれるＦｅが析出し、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層２４が形成される。Ｆｅ酸化物層２４は、例えば、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面に厚さ５０ｎｍ程度で島状に形成される。Ｆｅ酸化物層２４は、１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の厚みでもよい。Ｆｅ酸化物層２４が形成されることにより、Ｓｉ酸化物被膜２２はＦｅ酸化物層２４により補強され、破壊されにくい構成となる。二次熱処理工程の後に、結着剤２６を含浸させてもよい。結着剤２６としては、例えば、エポキシ樹脂を用いてもよい。結着剤２６により、複合磁性体２の強度を向上することができる。
【００４０】
以上の工程を経ることにより、金属磁性材料２０の表面がＳｉ酸化物被膜２２で覆われ、さらに、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層２４が形成された複合磁性体２が完成する。
【００４１】
なお、二次熱処理工程は、一次熱処理工程に連続して行われるとしたが、一次熱処理工程の後に二次熱処理工程が行われるのであれば、熱処理温度を第１の温度から第２の温度に連続して上昇させなくてもよい。例えば、一次熱処理工程の後、第１の温度から一旦温度を下げ、その後二次熱処理工程における第２の温度まで加熱することにより行ってもよい。また、一次熱処理工程と二次熱処理工程との間で、一旦複合磁性体２を大気中に露出させてもよい。また、一次熱処理工程の後、所定の時間を空け、その後二次熱処理工程を行ってもよい。
【００４２】
［１−３．実施例］
以下、一次熱処理工程における第１の酸素分圧と第１の温度、および、二次熱処理工程における第２の酸素分圧と第２の温度について説明する。以下の実施例では、酸素分圧と熱処理温度を変更して、上述の製造方法により複数種類の複合磁性体２の成形を行った結果を示す。また、形成した各複合磁性体２について、酸素分圧と熱処理温度、および、磁気特性の評価を行った。酸素分圧と熱処理温度の値の組み合わせを、以下の実施例に示す。また、各複合磁性体２について、磁気特性として初透磁率および損失［ｋＷ／ｍ３］を、以下の実施例に示す。
【００４３】
［１−３−１．実施例１］
実施例１では、金属磁性材料２０を加圧成形した成形体の熱処理として、一次熱処理および二次熱処理を行うことの効果を評価した。図４は、本実施例および比較例に係る複合磁性材料の熱処理条件および磁気特性を示す図である。本実施例では、複合磁性体２として図４に示す試料Ｎｏ．１の作成を行った。作成した試料は、外形１４ｍｍ、内径１０ｍｍ、高さ２ｍｍ程度のトロイダルコアである。なお、図４において、試料Ｎｏ．２〜４は、比較例である。
【００４４】
図４に示す試料Ｎｏ．１〜４の複合磁性体２は、以下の条件で形成した。
【００４５】
まず、試料Ｎｏ．１〜４のそれぞれについて、金属磁性材料２０の原料としてＳｉとＦｅで構成される金属磁軟性粉末を準備した。金属磁軟性粉末の組成は、Ｓｉを４．５重量％、Ｆｅを９５．５重量％とした。金属磁軟性粉末の平均粒径は、２０μｍとした。
【００４６】
また、試料Ｎｏ．１〜４のそれぞれについて、準備した金属磁軟性粉末１００重量部に対し、アクリル樹脂を０．８重量部を添加した。その後、トルエンを少量加えて混練・分散を行い、混合体を作成した。さらに、得られた混合体を１２ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形し、成形体を作製した。その後、大気中で３００℃の温度で３．０時間、成形体の脱脂を行った。
【００４７】
さらに、図４に示す条件で、試料Ｎｏ．１〜４のそれぞれについて、成形体の熱処理を行った。なお、酸素分圧の制御は、ＣＯ２とＨ２との混合雰囲気にて分圧比を制御することにより行った。
【００４８】
本実施例にかかる試料Ｎｏ．１は、一次熱処理工程では、第１の酸素分圧を規定するαを１．０×１０−５、第１の温度を７００℃とし、０．５時間成形体の熱処理を行った。二次熱処理工程では、第２の酸素分圧を規定するαを１．９×１０、第２の温度を９００℃とし、１．０時間成形体の熱処理を行った。
【００４９】
比較例に係る試料Ｎｏ．２は、酸素分圧を規定するαを１．０×１０−５、温度を９００℃とし、１．０時間成形体の熱処理を行った。
【００５０】
比較例に係る試料Ｎｏ．３は、酸素分圧を規定するαを１．９×１０、温度を９００℃とし、１．０時間成形体の熱処理を行った。
【００５１】
比較例に係る試料Ｎｏ．４は、窒素雰囲気、温度を９００℃とし、１．０時間成形体の熱処理を行った。
【００５２】
また、図４に示すように、得られた各試料の初透磁率および磁気損失について測定を行った。初透磁率については、周波数１５０ｋＨｚにおける各試料の透磁率をＬＣＲメータで測定した。磁気損失については、測定周波数１００ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔにおける各試料の磁気損失を交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定した。
【００５３】
本実施例にかかる試料Ｎｏ．１では、初透磁率は１４５、磁気損失は８９０ｋＷ／ｍ３という結果が得られた。
【００５４】
比較例に係る試料Ｎｏ．２では、初透磁率は７６、磁気損失は５９００ｋＷ／ｍ３という結果が得られた。
【００５５】
比較例に係る試料Ｎｏ．３では、初透磁率は３１、磁気損失は２２０００ｋＷ／ｍ３という結果が得られた。
【００５６】
比較例に係る試料Ｎｏ．４では、初透磁率は５１、磁気損失は１８５００ｋＷ／ｍ３という結果が得られた。
【００５７】
つまり、本実施例に係る試料Ｎｏ．１では、比較例に係る試料Ｎｏ．２〜Ｎｏ．４よりも、初透磁率が大きく、磁気損失が小さいという結果が得られた。したがって、成形体の熱処理を行うとき、本実施例に係る試料Ｎｏ．１のように、一次熱処理および二次熱処理を行うことにより、初透磁率および磁気損失の良好な複合磁性体２を得ることができることが解った。
【００５８】
［１−３−２．実施例２］
実施例２では、金属磁性材料２０を加圧成形した成形体の熱処理について、二次熱処理の条件を一定とし、一次熱処理の条件を変更したときの効果を評価した。図５は、本実施例および比較例に係る複合磁性材料の熱処理条件および磁気特性を示す図である。本実施例では、複合磁性体２として図５に示す試料Ｎｏ．５〜２１の作成を行った。作成した試料は、外形１４ｍｍ、内径１０ｍｍ、高さ２ｍｍ程度のトロイダルコアである。なお、図５において、試料Ｎｏ．６〜８、１０〜１２、１４〜１６は本実施例に係る複合磁性体２であり、試料Ｎｏ．５、９、１３、１７〜２１は比較例に係る複合磁性体２である。
【００５９】
図５に示す試料Ｎｏ．５〜２１の複合磁性体２は、以下の条件で形成した。
【００６０】
まず、試料Ｎｏ．５〜２１のそれぞれについて、金属磁性材料２０の原料としてＳｉとＦｅで構成される金属磁軟性粉末を準備した。金属磁軟性粉末の組成は、Ｓｉを５．６重量％、Ｆｅを９４．４重量％とした。金属磁軟性粉末の平均粒径は、１８μｍとした。
【００６１】
試料Ｎｏ．５〜２１のそれぞれについて、準備した金属磁軟性粉末１００重量部に対し、ブチラール樹脂を０．８重量部添加した。その後、エタノールを少量加え混練・分散を行い、混合体を作成した。さらに、得られた混合体を１５ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形し、成形体を作製した。その後、大気中で４００℃の温度で３．０時間、成形体の脱脂を行った。
【００６２】
さらに、図５に示す条件で、試料Ｎｏ．５〜２１のそれぞれについて、一次熱処理における第１の酸素分圧および第１の温度を変更して熱処理を行った。なお、酸素分圧の制御は、ＣＯ２とＨ２との混合雰囲気にて分圧比を制御することにより行った。また、一次熱処理の時間は１．０時間とした。
【００６３】
試料Ｎｏ．５〜Ｎｏ．９では、第１の酸素分圧を規定するαを４．５×１０−６とした。また、試料Ｎｏ．５〜Ｎｏ．９の第１の温度を、それぞれ４００℃、５００℃、７００℃、８００℃、８５０℃とした。なお、試料Ｎｏ．５およびＮｏ．９は比較例である。
【００６４】
試料Ｎｏ．１０〜Ｎｏ．１２では、第１の酸素分圧を規定するαを５．２×１０−５とした。また、試料Ｎｏ．１０〜Ｎｏ．１２の第１の温度を、それぞれ５００℃、６００℃、７００℃とした。
【００６５】
試料Ｎｏ．１３〜Ｎｏ．１７では、第１の酸素分圧を規定するαを５．０×１０−４とした。また、試料Ｎｏ．１３〜Ｎｏ．１７の第１の温度を、それぞれ３００℃、５００℃、７００℃、８００℃、８５０℃とした。なお、試料Ｎｏ．１３およびＮｏ．１７は比較例である。
【００６６】
試料Ｎｏ．１８では、第１の酸素分圧を規定するαを３．８×１０−６、第１の温度を５００℃とした。試料Ｎｏ．１８は比較例である。
【００６７】
試料Ｎｏ．１９では、第１の酸素分圧を規定するαを３．２×１０−６、第１の温度を８００℃とした。試料Ｎｏ．１９は比較例である。
【００６８】
試料Ｎｏ．２０およびＮｏ．２１では、第１の酸素分圧を規定するαを４．２×１０−３とした。また、試料Ｎｏ．２０およびＮｏ．２１の第１の温度を、それぞれ５００℃および８００℃とした。試料Ｎｏ．２０およびＮｏ．２１は比較例である。
【００６９】
なお、試料Ｎｏ．５〜２１の全てについて、二次熱処理の条件は、第２の酸素分圧を規定するαを５．０×１０、第２の温度を８５０℃、熱処理時間を０．５時間とした。
【００７０】
また、図５に示すように、得られた各試料の初透磁率および磁気損失について測定を行った。初透磁率については、周波数１５０ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータで測定した。磁気損失については、測定周波数１００ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔにおける各試料の磁気損失を交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定した。
【００７１】
各試料の初透磁率および磁気損失は、図５に示すとおりである。本実施例に係る試料Ｎｏ．６〜８、１０〜１２、１４〜１６では、初透磁率は１１９以上の値が得られている。これに対し、比較例に係る試料Ｎｏ．５、９、１３、１７〜２１では、初透磁率は２桁の値である。つまり、本実施例に係る試料Ｎｏ．６〜８、１０〜１２、１４〜１６では、比較例に係る試料Ｎｏ．５、９、１３、１７〜２１に比べて初透磁率が大きいという結果が得られた。
【００７２】
また、本実施例に係る試料Ｎｏ．６〜８、１０〜１２、１４〜１６では、磁気損失は１０００以下の値が得られている。これに対し、比較例に係る試料Ｎｏ．５、９、１３、１７〜２１では、磁気損失は１０００よりも大きい値が得られている。つまり、本実施例に係る試料Ｎｏ．６〜８、１０〜１２、１４〜１６では、比較例に係る試料Ｎｏ．５、９、１３、１７〜２１に比べて磁気損失が小さいという結果が得られた。
【００７３】
より詳細には、第１の酸素分圧を変更したときの効果について、第１の温度が５００℃である試料Ｎｏ．６と試料Ｎｏ．１８を比較すると、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。これに対し、同じく第１の温度が５００℃である試料Ｎｏ．６と試料Ｎｏ．１０、試料Ｎｏ．１０と試料Ｎｏ．１４をそれぞれ比較しても、初透磁率および磁気損失は、試料Ｎｏ．６と試料Ｎｏ．１８の初透磁率および磁気損失ほどの差はみられない。
【００７４】
また、第１の温度が８００℃である試料Ｎｏ．８と試料Ｎｏ．１９をそれぞれ比較すると、試料Ｎｏ．６と試料Ｎｏ．１８を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。また、第１の温度が５００℃である試料Ｎｏ．１４と試料Ｎｏ．２０、第１の温度が８００℃である試料Ｎｏ．１６と試料Ｎｏ．２１をそれぞれ比較した場合にも、試料Ｎｏ．６と試料Ｎｏ．１８を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。
【００７５】
このことより、第１の酸素分圧を規定するαを４．５×１０−６以上５．０×１０−４以下とすることにより、初透磁率が大きく磁気損失が小さい複合磁性体２を得ることができるといえる。
【００７６】
また、第１の温度を変更したときの効果について、第１の酸素分圧を規定するαが４．５×１０−６である試料Ｎｏ．５と試料Ｎｏ．６を比較すると、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。これに対し、同じく第１の酸素分圧が４．５×１０−６である試料Ｎｏ．６と試料Ｎｏ．７、試料Ｎｏ．７と試料Ｎｏ．８をそれぞれ比較しても、初透磁率および磁気損失は、試料Ｎｏ．５と試料Ｎｏ．６の初透磁率および磁気損失ほどの差はみられない。
【００７７】
また、第１の酸素分圧を規定するαが５．０×１０−４である試料Ｎｏ．１３と試料Ｎｏ．１４を比較すると、試料Ｎｏ．５と試料Ｎｏ．６を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。同じく第１の酸素分圧を規定するαが５．０×１０−４である試料Ｎｏ．１６と試料Ｎｏ．１７を比較した場合にも、試料Ｎｏ．５と試料Ｎｏ．６を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。
【００７８】
このことより、第１の温度を５００℃以上８００℃以下とすることにより、初透磁率が大きく磁気損失が小さい複合磁性体２を得ることができるといえる。
【００７９】
以上より、成形体の一次熱処理工程では、第１の酸素分圧を規定するαを４．５×１０−６以上５．０×１０−４以下、第１の温度を５００℃以上８００℃以下とすることにより、初透磁率および磁気損失の良好な複合磁性体２を得ることができることが解った。
【００８０】
［１−３−３．実施例３］
実施例３では、金属磁性材料２０を加圧成形した成形体の熱処理について、一次熱処理の条件を一定とし、二次熱処理の条件を変更したときの効果を評価した。図６は、本実施例および比較例に係る複合磁性材料の熱処理条件および磁気特性を示す図である。本実施例では、複合磁性体２として図６に示す試料Ｎｏ．２２〜４１の作成を行った。作成した試料は、外形１４ｍｍ、内径１０ｍｍ、高さ２ｍｍ程度のトロイダルコアである。なお、図６において、試料Ｎｏ．２３〜２５、２７〜３２、３４〜３６は本実施例に係る複合磁性体２であり、試料Ｎｏ．２２、２６、３３、３７〜４１は比較例に係る複合磁性体２である。
【００８１】
図６に示す試料Ｎｏ．２２〜４１の複合磁性体２は、以下の条件で形成した。
【００８２】
まず、試料Ｎｏ．２２〜４１のそれぞれについて、金属磁性材料２０の原料としてＳｉとＦｅで構成される金属磁軟性粉末を準備した。金属磁軟性粉末の組成は、Ｓｉを６．０重量％、Ｆｅを９４．０重量％とした。金属磁軟性粉末の平均粒径は、２５μｍとした。
【００８３】
試料Ｎｏ．２２〜４１のそれぞれについて、準備した金属磁軟性粉末１００重量部に対し、ブチラール樹脂を１．０重量部添加した。その後、エタノールを少量加え混練・分散を行い、混合体を作成した。さらに、得られた混合体を１８ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形し、成形体を作製した。その後、大気中で４００℃の温度で３．０時間、成形体の脱脂を行った。
【００８４】
さらに、図６に示すように、試料Ｎｏ．２２〜４１のそれぞれについて、二次熱処理における第２の酸素分圧および第２の温度を変更して熱処理を行った。なお、酸素分圧の制御は、ＣＯ２とＨ２との混合雰囲気にて分圧比を制御することにより行った。また、二次熱処理の時間は１．０時間とした。
【００８５】
試料Ｎｏ．２２〜Ｎｏ．２６では、第２の酸素分圧を規定するαを４．５×１０−３とした。また、試料Ｎｏ．２２〜Ｎｏ．２６の第２の温度を、それぞれ５００℃、６００℃、７００℃、１０００℃、１１００℃とした。なお、試料Ｎｏ．２２およびＮｏ２６は比較例である。
【００８６】
試料Ｎｏ．２７〜Ｎｏ．２９では、第２の酸素分圧を規定するαを１．４×１０−２とした。また、試料Ｎｏ．２７〜Ｎｏ．２９の第２の温度を、それぞれ７００℃、８００℃、９００℃とした。
【００８７】
試料Ｎｏ．３０〜Ｎｏ．３２では、第２の酸素分圧を規定するαを２．１×１０とした。また、試料Ｎｏ．３０〜Ｎｏ．３２の第２の温度を、それぞれ７００℃、８００℃、９５０℃とした。
【００８８】
試料Ｎｏ．３３〜Ｎｏ．３７では、第２の酸素分圧を規定するαを６．０×１０３、第２の温度を４００℃、６００℃、８００℃、１０００℃、１０５０℃とした。試料Ｎｏ．３３およびＮｏ．３７は比較例である。
【００８９】
試料Ｎｏ．３８およびＮｏ．３９では、第２の酸素分圧を規定するαを１．４×１０−３とした。また、試料Ｎｏ．３８およびＮｏ．３９の第２の温度を、それぞれ６００℃および１０００℃とした。試料Ｎｏ．３８およびＮｏ．３９は比較例である。
【００９０】
試料Ｎｏ．４０およびＮｏ．４１では、第２の酸素分圧を規定するαを１．０×１０４とした。また、試料Ｎｏ．４０およびＮｏ．４１の第２の温度を、それぞれ６００℃および１０００℃とした。試料Ｎｏ．４０およびＮｏ．４１は比較例である。
【００９１】
なお、試料Ｎｏ．２２〜４１の全てについて、一次熱処理の条件は、第１の酸素分圧を規定するαを９．０×１０−６、第１の温度を６００℃、熱処理時間を１．０時間とした。
【００９２】
また、図６に示すように、得られた各試料の初透磁率および磁気損失について測定を行った。初透磁率については、周波数１５０ｋＨｚにおける透磁率をＬＣＲメータで測定した。磁気損失については、測定周波数１００ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔにおける各試料の磁気損失を交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定した。
【００９３】
各試料の初透磁率および磁気損失は、図６に示すとおりである。本実施例に係る試料Ｎｏ．２３〜２５、２７〜３２、３４〜３６では、初透磁率は１００以上の値が得られている。これに対し、比較例に係る試料Ｎｏ．２２、２６、３３、３７〜４１では、初透磁率は２桁の値である。つまり、本実施例に係る試料Ｎｏ．２３〜２５、２７〜３２、３４〜３６では、比較例に係る試料Ｎｏ．２２、２６、３３、３７〜４１に比べて初透磁率が大きいという結果が得られた。
【００９４】
また、本実施例に係る試料Ｎｏ．２３〜２５、２７〜３２、３４〜３６では、磁気損失は１７００以下の値が得られている。これに対し、比較例に係る試料Ｎｏ．２２、２６、３３、３７〜４１では、磁気損失は２２００以上の値が得られている。つまり、本実施例に係る試料Ｎｏ．２３〜２５、２７〜３２、３４〜３６では、比較例に係る試料Ｎｏ．２２、２６、３３、３７〜４１に比べて磁気損失が小さいという結果が得られた。
【００９５】
より詳細には、第２の酸素分圧を変更したときの効果について、第２の温度が６００℃である試料Ｎｏ．２３と試料Ｎｏ．３８を比較すると、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。これに対し、同じく第２の温度が６００℃である試料Ｎｏ．２３と試料Ｎｏ．３４を比較しても、初透磁率および磁気損失は、試料Ｎｏ．２３と試料Ｎｏ．３８の初透磁率および磁気損失ほどの差はみられない。また、同じく第２の温度が６００℃である試料Ｎｏ．３４と試料Ｎｏ．４０を比較した場合にも、試料Ｎｏ．２３と試料Ｎｏ．３８を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。
【００９６】
また、第２の温度が１０００℃である試料Ｎｏ．２５と試料Ｎｏ．３９を比較すると、試料Ｎｏ．２３と試料Ｎｏ．３８を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。また、同じく第２の温度が１０００℃である試料Ｎｏ．３６と試料Ｎｏ．４１を比較した場合にも、試料Ｎｏ．２５と試料Ｎｏ．３９を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。
【００９７】
このことより、第２の酸素分圧を規定するαを４．５×１０−３以上６．０×１０３以下とすることにより、初透磁率が大きく磁気損失が小さい複合磁性体２を得ることができるといえる。
【００９８】
また、第２の温度を変更したときの効果について、第２の酸素分圧を規定するαが４．５×１０−３である試料Ｎｏ．２２と試料Ｎｏ．２３を比較すると、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。これに対し、同じく第２の酸素分圧を規定するαが４．５×１０−３である試料Ｎｏ．２３と試料Ｎｏ．２４、試料Ｎｏ．２４試料Ｎｏ．２５をそれぞれ比較しても、初透磁率および磁気損失は、試料Ｎｏ．２２と試料Ｎｏ．２３の初透磁率および磁気損失ほどの差はみられない。
【００９９】
また、第２の酸素分圧を規定するαが４．５×１０−３である試料Ｎｏ．２５と試料Ｎｏ．２６を比較すると、試料Ｎｏ．２２と試料Ｎｏ．２３を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。第２の酸素分圧を規定するαが６．０×１０３である試料Ｎｏ．３３と試料Ｎｏ．３４を比較した場合、および、同じく第２の酸素分圧を規定するαが６．０×１０３である試料Ｎｏ．３６と試料Ｎｏ．３７を比較した場合にも、試料Ｎｏ．２２と試料Ｎｏ．２３を比較したときと同様、初透磁率および磁気損失に顕著な差がみられる。
【０１００】
このことより、第２の温度を６００℃以上１０００℃以下とすることにより、初透磁率が大きく磁気損失が小さい複合磁性体２を得ることができるといえる。
【０１０１】
以上より、成形体の二次熱処理工程では、第２の酸素分圧を規定するαを４．５×１０−３以上６．０×１０３以下、第２の温度を６００℃以上１０００℃以下とすることにより、初透磁率および磁気損失の良好な複合磁性体２を得ることができることが解った。
【０１０２】
［１−４．複合磁性体の磁気特性］
以下、上述した複合磁性体２の磁気特性、並びに、一次熱処理工程および二次熱処理工程の意義について説明する。
【０１０３】
一般に、金属系の複合磁性体では、ヒステリシス損失と渦電流損失とが複合磁性体の主な磁気損失の要因である。磁気損失をＰＬ、ヒステリシス損失をＰｈ、渦電流損失をＰｅとすると、磁気損失ＰＬは以下の（式２）で表される。
【０１０４】
ＰＬ＝Ｐｈ＋Ｐｅ＋Ｐｒ      ・・・（式２）
【０１０５】
なお、（式２）において、Ｐｒは、ヒステリシス損失および渦電流損失以外の残留損失である。
【０１０６】
ここで、測定磁束密度をＢｍ、測定周波数をｆ、比抵抗値をρ、渦電流サイズをｄとすると、磁気損失ＰＬは、以下の（式３）で表される。
【０１０７】
ＰＬ＝Ｋｈ・Ｂｍ３・ｆ＋Ｋｅ・Ｂｍ２・ｆ２・ｄ２／ρ＋Ｐｒ
・・・（式３）
【０１０８】
なお、（式３）において、Ｋｈ、Ｋｅは定数である。
【０１０９】
（式２）および（式３）より、ヒステリシス損失ＰｈはＰｈ＝Ｋｈ・Ｂｍ３・ｆ、渦電流損失ＰｅはＰｅ＝Ｋｅ・Ｂｍ２・ｆ２・ｄ２／ρで表される。
【０１１０】
ここで、ヒステリシス損失Ｐｈおよび渦電流損失Ｐｅは、いずれもパラメータとして測定周波数ｆを含んでいるので、ヒステリシス損失Ｐｈおよび渦電流損失Ｐｅの値は、複合磁性体を使用する周波数に依存する。特に、渦電流損失Ｐｅは、パラメータとしてｆ２を含んでいるので、周波数変化が大きく影響する。したがって、複合磁性体を高周波帯域で使用する場合には、特に渦電流損失が問題となるため、複合磁性体には渦電流の発生を抑制する構成が求められている。
【０１１１】
渦電流の発生を抑制するには、従来技術に示したように、金属磁性材料の表面を絶縁膜で覆うことが考えられる。金属磁性材料の表面を絶縁膜で覆うことにより、複数の磁性材料の粒子間に絶縁膜が存在するため、渦電流は複数の磁性材料の粒子間に亘って流れないので、渦電流の経路が短くなる。これにより、複合磁性材料の渦電流損失を小さくすることができる。金属磁性材料の表面に絶縁膜を形成するには、例えば、複合磁性材料を熱処理し、表面に酸化膜を形成するという方法がある。
【０１１２】
図７は、複合磁性材料の熱処理温度と磁気損失および保磁力との関係を示す図である。図７に示すように、複合磁性材料の熱処理温度を高くするほど、磁気損失ＰＬは低下する。したがって、複合磁性材料を高温で熱処理することは、磁気損失ＰＬを低下させるために効果的な方法であるといえる。
【０１１３】
また、複合磁性材料を高温で熱処理をする場合、金属磁性材料の表面に形成された絶縁被膜が破壊される可能性もある。図７に示す磁気損失ＰＬのグラフにおいて、破線で示すグラフは、複合磁性材料を高温で熱処理したときに、絶縁被膜が破壊される場合を示している。絶縁被膜が破壊されると、渦電流は複数の複合磁性材料に亘って流れ、渦電流の経路が長くなるため、磁気損失ＰＬは急激に増加することとなる。
【０１１４】
このような点から、複合磁性材料の熱処理の温度設定および調整は難しく、従来は、複合磁性材料の熱処理を、８００℃以下の温度で行っていた。しかし、残留応力を十分に緩和するには、従来の熱処理温度よりも高い１０００℃程度の温度まで熱処理温度を上げることが求められている。したがって、金属磁性材料の表面に絶縁被膜を形成することができ、かつ、絶縁被膜が厚くなりすぎず絶縁被膜が破壊されない温度で複合磁性材料を熱処理する技術が必要とされている。
【０１１５】
そこで、上述したように、本実施の形態では、熱処理工程として一次熱処理工程と二次熱処理工程とを設けている。一次熱処理工程では、熱処理温度（第１の温度）を５００℃以上８００℃以下とし、二次熱処理工程では、熱処理温度（第２の温度）を６００℃以上１０００℃以下としている。また、一次熱処理工程では、酸素分圧（第１の酸素分圧）を規定するαを４．５×１０−６以上５．０×１０−４以下としている。また、二次熱処理工程では、酸素分圧（第２の酸素分圧）を規定するαを４．５×１０−３以上６．０×１０３以下としている。
【０１１６】
一次熱処理工程において第１の温度を従来程度の５００℃以上８００℃以下とすることにより、複合磁性体２を構成するＦｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料２０のＳｉ原子が酸素と結合し、複合磁性体の表面にはＳｉ酸化物被膜２２が形成される。これにより、金属磁性材料２０は、Ｓｉ酸化物被膜２２により絶縁された構成となる。
【０１１７】
また、二次熱処理工程では、第２の温度を第１の温度よりも高い６００℃以上１０００℃以下とすることにより、複合磁性体２の残留応力を十分に緩和することができる。また、一次熱処理工程において既に金属磁性材料２０の表面にはＳｉ酸化物被膜２２が形成されているので、金属磁性材料２０はさらなる酸化が進みにくく、金属磁性材料２０の内部までＳｉ酸化物被膜２２が厚く形成されることが抑制される。
【０１１８】
また、二次熱処理工程では、Ｓｉ酸化物被膜２２はさらに形成されないものの、第２の酸素分圧を第１の酸素分圧よりも高く設定するため、酸化は進む傾向にある。そのため、金属磁性材料２０からＳｉ酸化物被膜２２の表面にＦｅが析出し、Ｆｅ原子が酸素と結合する。これにより、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面にはＦｅ酸化物層２４が形成される。Ｆｅ酸化物層２４が形成されることにより、Ｓｉ酸化物被膜２２は補強されるため、金属磁性材料２０に対して高温で熱処理を行ってもＳｉ酸化物被膜２２は破壊されず、金属磁性材料２０の表面の絶縁性を保つことができる。これにより、金属磁性材料２０の渦電流損失を低減することができる。したがって、高い磁気特性を有する複合磁性体を実現することができる。
【０１１９】
なお、Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部に形成されていればよい。Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の全てを覆っていてもよい。
【０１２０】
［１−５．効果等］
以上、本実施の形態にかかる複合磁性体の製造方法は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料を所定の形状に加圧成形する加圧成形工程と、前記金属磁性材料を第１の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、前記金属磁性材料の表面にＳｉ酸化物被膜を形成する一次熱処理工程と、前記一次熱処理工程後の前記金属磁性材料を、前記第１の酸素分圧よりも高い第２の酸素分圧の雰囲気中で熱処理して、前記Ｓｉ酸化物被膜の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層を形成する二次熱処理工程とを含む。
【０１２１】
この構成によれば、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料で構成される複合磁性体の熱処理工程として、第１の酸素分圧の雰囲気で熱処理する一次熱処理工程と、第１の酸素分圧よりも高い第２の酸素分圧の雰囲気で熱処理する二次熱処理工程とを設けることにより、金属磁性材料の表面にまずＳｉ酸化物被膜を形成し、さらにＳｉ酸化物被膜の表面にＦｅ酸化物層を形成することができる。これにより、Ｓｉ酸化物被膜はＦｅ酸化物層に補強され、破壊されにくい構成となる。したがって、Ｓｉ酸化物被膜により金属磁性材料の絶縁性を保つことができ、高い磁気特性を有する複合磁性体を提供することができる。
【０１２２】
また、前記一次熱処理工程において、前記金属磁性材料を第１の温度で熱処理し、前記二次熱処理工程において、前記金属磁性材料を前記第１の温度よりも高い第２の温度で熱処理してもよい。
【０１２３】
この構成によれば、金属磁性材料を第１の温度で熱処理することにより、金属磁性材料の表面にＳｉ酸化物被膜を形成し、第１の温度よりも高い第２の温度で熱処理することにより、Ｓｉ酸化物被膜を破壊することなく、Ｓｉ酸化物被膜の表面にＦｅ酸化物層を形成することができる。したがって、Ｓｉ酸化物被膜により金属磁性材料の絶縁性を保つことができ、高い磁気特性を有する複合磁性体を提供することができる。
【０１２４】
また、前記一次熱処理工程の前に、前記加圧成形工程と、前記加圧成形後の前記金属磁性材料を脱脂する脱脂工程とを行い、前記一次熱処理工程に連続して前記二次熱処理工程を行ってもよい。
【０１２５】
この構成によれば、金属磁性材料がＳｉ酸化物被膜およびＦｅ酸化物層で覆われた粉体を形成することなく、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料から複合磁性体を形成することができる。したがって、複合磁性体の製造工程を簡略化することができる。
【０１２６】
また、前記一次熱処理工程に連続して前記二次熱処理工程を行った後、前記加圧成形工程を行い、前記加圧成形工程を行った後、前記第２の温度と同程度の第３の温度により、前記金属磁性材料の歪みを緩和する歪み緩和工程をさらに含んでもよい。
【０１２７】
この構成によれば、製造過程において、Ｓｉ酸化物被膜により金属磁性材料の絶縁性を保つことができ、高い磁気特性を有する磁性粉体が形成されるので、当該磁性粉体を加圧成形することにより、種々の形状の複合磁性体を形成することができる。これにより、高い磁気特性を有する種々の形状の複合磁性体を提供することができる。
【０１２８】
また、本実施の形態にかかる磁性粉体は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料と、前記金属磁性材料の表面を覆うＳｉ酸化物被膜と、前記Ｓｉ酸化物被膜の表面の少なくとも一部に形成されたＦｅ酸化物層とを備える。
【０１２９】
この構成によれば、高い磁気特性を有する磁性粉体を提供することができる。
【０１３０】
また、本実施の形態にかかる複合磁性体は、上述した特徴を有する複数の磁性粉体が所定の形状に加圧成形された複合磁性体である。
【０１３１】
この構成によれば、高い磁気特性を有する複合磁性体を提供することができる。
【０１３２】
また、本実施の形態にかかるコイル部品は、上述した特徴を有する複合磁性体と、前記複合磁性体の周囲に巻き回された導体とを備える。
【０１３３】
この構成によれば、高い磁気特性を有するコイル部品を提供することができる。
【０１３４】
（実施の形態２）
次に、実施の形態２について説明する。実施の形態１では、金属磁性材料２０が加圧成形された複合磁性体２を例に挙げて説明したが、本実施の形態では、金属磁性材料２０により構成される磁性粉体２０ａについて説明する。
【０１３５】
［２−１．磁性粉体の構成］
図８は、本実施の形態に係る磁性粉体２０ａの構成を示す断面図である。図８に示すように、磁性粉体２０ａは、実施の形態１に示した複合磁性体２と同様、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料２０により構成されている。金属磁性材料２０の表面には、Ｓｉ酸化物被膜２２が形成されている。また、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部には、Ｆｅ酸化物層２４が形成されている。
【０１３６】
Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料２０は、実施の形態１と同様であり、Ｆｅ、Ｓｉを主成分とするものであり、不可避な不純物を含んでいても同様な効果が得られる。本実施の形態におけるＳｉの役割は熱処理によるＳｉ酸化物被膜２２の形成と軟磁気特性の向上である。Ｓｉの添加により、磁気異方性、磁歪定数を小さくし、また電気抵抗を高め渦電流損失を低減させる効果がある。Ｓｉ添加量としては１重量％以上８重量％以下が好ましい。１重量％より少ないと軟磁気特性の改善効果に乏しく、８重量％より多いと飽和磁化の低下が大きく直流重畳特性が低下する。本実施の形態に用いられる金属磁性材料２０作成方法は特に限定されるものでなく、各種アトマイズ法や各種粉砕粉を用いることが可能である。
【０１３７】
Ｓｉ酸化物被膜２２は、実施の形態１に示したＳｉ酸化物被膜２２と同様、例えばＳｉＯ２により構成されている。Ｓｉ酸化物被膜２２は、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料２０の表面が酸化されることにより生じた被膜である。Ｓｉ酸化物被膜２２は、金属磁性材料２０の表面全てを覆っている。Ｓｉ酸化物被膜２２により、金属磁性材料２０は絶縁されている。
【０１３８】
Ｆｅ酸化物層２４は、実施の形態１に示したＦｅ酸化物層２４と同様、例えば、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４等により構成されている。Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面までＦｅが析出し、酸化されたことにより生じた層である。Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部に形成されている。Ｆｅ酸化物層２４が存在することによりＳｉ酸化物被膜２２が補強され、破壊されにくい構成となっている。これにより、金属磁性材料２０の絶縁性は強固に保たれている。なお、Ｆｅ酸化物層２４は、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の全てを覆っていてもよい。
【０１３９】
［２−２．磁性粉体および複合磁性体の製造方法］
以下、本実施の形態にかかる磁性粉体２０ａの製造方法、および、当該磁性粉体２０ａを用いた複合磁性体の製造方法について説明する。図９は、本実施の形態に係る磁性粉体２０ａの製造工程を示すフローチャートである。
【０１４０】
図９に示すように、はじめに金属磁性材料２０の原料を準備する（ステップＳ２０）。金属磁性材料２０の原料として、例えば、ＦｅとＳｉの合金であってＳｉの含有量が１重量％以上８重量％以下の金属磁軟性粉末（ＦｅＳｉ金属粉）を用いる。
【０１４１】
次に、金属磁軟性粉末の熱処理を行う。本実施の形態において、熱処理の工程は、実施の形態１に示した複合磁性体２の熱処理と同様、一次熱処理工程と二次熱処理工程とを含む。一次熱処理工程では、第１の酸素分圧および第１の温度により、加圧成形したＦｅＳｉ金属粉の熱処理を行う（ステップＳ２１）。第１の酸素分圧を規定するαは、４．５×１０−６以上５．０×１０−４以下である。第１の温度は、５００℃以上８００℃以下である。一次熱処理工程を行う時間は、数十分〜数時間である。例えば、第１の酸素分圧を規定するαを９．０×１０−６、第１の温度を６００℃、一次熱処理工程を行う時間を１時間としてもよい。
【０１４２】
一次熱処理工程を行うことにより、金属磁性材料２０の表面にはＳｉ酸化物被膜２２が形成される。Ｓｉ酸化物被膜２２は、例えば、厚さ１０ｎｍ程度のＳｉＯ２膜である。Ｓｉ酸化物被膜２２は１ｎｍ以上２００ｎｍ以下の厚みでもよい。Ｓｉ酸化物被膜２２が形成されることにより、金属磁性材料２０はさらなる酸化が進みにくく、Ｓｉ酸化物被膜２２により絶縁された構成となる。
【０１４３】
その後、一次熱処理工程に連続して二次熱処理工程を行う（ステップＳ２２）。二次熱処理工程では、第２の酸素分圧および第２の温度により、Ｓｉ酸化物被膜２２が形成された金属磁性材料２０の熱処理を行う。第２の酸素分圧を規定するαは、４．５×１０−３以上６．０×１０３以下である。第２の温度は、６００℃以上１０００℃以下である。二次熱処理工程を行う時間は、数十分〜数時間である。例えば、第２の酸素分圧を規定するαを５．０×１０、第２の温度を８５０℃、二次熱処理工程を行う時間を０．５時間としてもよい。
【０１４４】
二次熱処理工程を行うことにより、金属磁性材料２０の表面を覆うＳｉ酸化物被膜２２の表面には、金属磁性材料２０に含まれるＦｅが析出し、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層２４が形成される。Ｆｅ酸化物層２４は、例えば、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面に、厚さ５０ｎｍ程度で島状に形成される。Ｆｅ酸化物層２４は、１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の厚みでもよい。Ｆｅ酸化物層２４が形成されることにより、Ｓｉ酸化物被膜２２はＦｅ酸化物層２４により補強され、破壊されにくい構成となる。
【０１４５】
次に、二次熱処理を行った金属磁性材料２０を加圧成形し、実施の形態１に示した複合磁性体２と同様、円筒状の複合磁性体を形成する。
【０１４６】
まず、金属磁性材料２０を加圧成形するときのバインダーとして用いる樹脂および混練・分散させやすくするための有機溶剤とを用意する。樹脂は、例えばアクリル樹脂、ブチラール樹脂等を用いる。また、有機溶剤は、例えばトルエン、エタノール等を用いる。なお、樹脂および有機溶剤の準備は、二次熱処理の後でなくてもよく、金属磁性材料２０の原料を準備する工程において行ってもよい。
【０１４７】
次に、熱処理した金属磁性材料２０と、樹脂および有機溶剤をそれぞれ秤量する。そして、秤量した樹脂および有機溶剤を熱処理した金属磁性材料２０に添加し（ステップＳ２３）、金属磁性材料２０を混練・分散させる（ステップＳ２４）。金属磁性材料２０の混練・分散は、秤量した金属磁性材料２０と、樹脂および有機溶剤とを容器に入れ、回転ボールミルで混合し分散させることにより行う。なお、金属磁性材料２０の混練・分散は、回転ボールミルを用いた混練・分散に限らず、他の混合方法であってもよい。金属磁性材料２０の混練・分散後に金属磁性材料２０を乾燥させることで有機溶剤が除去される。
【０１４８】
次に、混練・分散した金属磁性材料２０を加圧成形する（ステップＳ２５）。具体的には、混練・分散した金属磁性材料２０を成形金型に入れて圧縮し、成形体を作製する。このとき、例えば一定圧力６ｔｏｎ／ｃｍ２以上２０ｔｏｎ／ｃｍ２以下で一軸成形を行う。成形体の形状は、例えば、図１に示した複合磁性体２のように、円筒状の形状としてもよい。
【０１４９】
その後、例えば窒素ガス等の不活性ガス雰囲気中または大気中において、成形体を２００℃以上４５０℃以下の温度で加熱し、脱脂を行う（ステップＳ２６）。これにより、成形体に含まれるバインダーとしての樹脂が除去される。なお、脱脂を行う工程（ステップＳ２６）は省略してもよい。この場合、成形体に含まれるバインダーとしての樹脂は、後の歪み緩和処理（ステップＳ２７）にて除去される。
【０１５０】
さらに、加圧成形された金属磁性材料２０の残留応力を緩和するために、歪み緩和処理を行う（ステップＳ２７）。ステップＳ２７は、歪み緩和工程である。歪み緩和処理は、例えば、酸素分圧を規定するαが６．０×１０３以下の雰囲気において、金属磁性材料２０を第３の温度で熱処理することにより行う。歪み緩和工程では、窒素、アルゴン、または、ヘリウムなどの雰囲気で熱処理を行ってもよい。酸素分圧を規定するαが６．０×１０３を超えてもよい。第３の温度は、例えば６００℃以上１０００℃以下であり、第２の温度と同程度の温度である。これにより、金属磁性材料２０のヒステリシス損失Ｐｈが低減する。
【０１５１】
なお、実施の形態１に示した複合磁性体２の製造方法では歪み緩和処理を設けていないが、複合磁性体２の製造方法では、二次熱処理が歪み緩和処理を兼ねているためである。複合磁性体２では、二次熱処理を行うことにより、Ｆｅ酸化物層２４が形成されるとともに金属磁性材料２０の残留応力が緩和されている。歪み緩和処理の後に、結着剤２６を含浸させてもよい。結着剤２６としては、例えば、エポキシ樹脂を用いてもよい。結着剤２６により、複合磁性体２の強度を向上することができる。
【０１５２】
以上の工程を経ることにより、金属磁性材料２０の表面がＳｉ酸化物被膜２２で覆われ、さらに、Ｓｉ酸化物被膜２２の表面の少なくとも一部にＦｅ酸化物層２４が形成された磁性粉体２０ａを用いた複合磁性体が完成する。
【０１５３】
なお、二次熱処理工程は、一次熱処理工程に連続して行われるとしたが、一次熱処理工程の後に二次熱処理工程が行われるのであれば、熱処理温度を第１の温度から第２の温度に連続して上昇させなくてもよい。例えば、一次熱処理工程の後、第１の温度から一旦温度を下げ、その後二次熱処理工程における第２の温度まで加熱することにより行ってもよい。また、一次熱処理工程と二次熱処理工程との間で、一旦複合磁性体２を大気中に露出させてもよい。また、一次熱処理工程の後、所定の時間を空け、その後二次熱処理工程を行ってもよい。
【０１５４】
以上、本実施の形態に係る複合磁性体によると、初透磁率が大きく磁気損失が小さい複合磁性体を得ることができる。
【０１５５】
（変形例）
なお、図１に示したように、上述した実施の形態では、コイル部品１をトロイダルコイルとし、複合磁性体２を円筒状の形状を有する構成としたが、コイル部品１および複合磁性体２はこの構成に限られず、変更してもよい。例えば、複合磁性体は２つの分割磁心で構成され、２つの分割磁心の内部にコイル部が保持された構成であってもよい。
【０１５６】
図１０Ａは、変形例に係るコイル部品１００の構成を示す概略斜視図である。図１０Ｂは、変形例に係るコイル部品１００の構成を示す分解斜視図である。図１０Ａおよび図１０Ｂに示すように、コイル部品１００は、２つの分割磁心１２０と、導体１３０と、２つのコイル支持体１４０とを備えている。
【０１５７】
２つの分割磁心１２０のそれぞれは、基台１２０ａと、基台１２０ａの一方の面に円筒状の芯部１２０ｂとを備えている。また、基台１２０ａを構成する四つの辺のうち対向する二つの辺には、基台１２０ａの縁から立設する壁部１２０ｃが形成されている。芯部１２０ｂおよび壁部１２０ｃは、基台１２０ａの一方の面からの高さが同一である。
【０１５８】
２つの分割磁心１２０は、それぞれの芯部１２０ｂおよび壁部１２０ｃが当接するように組み立てられる。このとき、芯部１２０ｂの周囲を囲むように、導体１３０が配置される。導体１３０は、コイル支持体１４０を介して分割磁心１２０に組み込まれている。
【０１５９】
２つのコイル支持体１４０は、図１０Ｂに示すように、円環状の基台１４０ａと、円筒部１４０ｂとを備えている。円筒部１４０ｂの内部に分割磁心１２０の芯部１２０ｂが配置され、円筒部１４０ｂの外周に導体１３０が配置されている。
【０１６０】
このような構成のコイル部品１００についても、分割磁心１２０として上述した金属磁性材料２０を用いることができる。これにより、分割磁心１２０の磁気損失を向上することができる。
【０１６１】
（その他の実施の形態等）
以上、本開示の実施の形態および変形例に係る複合磁性体および磁性粉体について説明したが、本開示は、この実施の形態に限定されるものではない。
【０１６２】
例えば、上述した複合磁性体を用いたコイル部品についても、本発明に含まれる。コイル部品としては、例えば、高周波用のリアクトル、インダクタ、トランス等のインダクタンス部品等が挙げられる。また、上述したコイル部品を備えた電源装置についても、本発明に含まれる。
【０１６３】
また、金属磁性材料２０の原料、粗成比は、上述した組み合わせに限らず、適宜変更してもよい。また、複合磁性体２の製造方法において、第１の酸素分圧および第１の温度、並びに、第２の酸素分圧および第２の温度は、上述した値に限らず適宜変更してもよい。
【０１６４】
また、複合磁性体の製造方法において、金属磁性材料の結着剤となる樹脂、および、有機溶剤は、上述したものに限らず適宜変更してもよい。
【０１６５】
また、Ｆｅ−Ｓｉ系の金属磁性材料の混練・分散の方法、および、金属磁性材料、樹脂および有機溶剤等の混合の方法は、上述した回転ボールミルによる混練・分散に限らず、他の混合方法を用いてもよい。
【０１６６】
また、二次熱処理工程は、一次熱処理工程に連続して行われるとしたが、一次熱処理工程の後に二次熱処理工程が行われるのであれば、熱処理温度を第１の温度から第２の温度に連続して上昇させなくてもよい。例えば、一次熱処理工程の後、第１の温度から一旦温度を下げ、その後二次熱処理工程における第２の温度まで加熱することにより行ってもよい。また、一次熱処理工程と二次熱処理工程との間で、一旦複合磁性体２を大気中に露出させてもよい。また、一次熱処理工程の後、所定の時間を空け、その後二次熱処理工程を行ってもよい。
【０１６７】
また、一次熱処理および二次熱処理の方法、すなわち、熱処理の方法については、上述した方法に限らず、他の方法を用いてもよい。また、上述した各ステップにおける圧力、温度および時間は一例であって、他の圧力、温度および時間を採用してもよい。
【０１６８】
また、本開示は、この実施の形態に限定されるものではない。本開示の趣旨を逸脱しない限り、当業者が思いつく各種変形を本実施の形態に施したものや、異なる実施の形態における構成要素を組み合わせて構築される形態も、一つまたは複数の態様の範囲内に含まれてもよい。
【産業上の利用可能性】
【０１６９】
本開示にかかる磁性材料は、高周波用のインダクタ、トランスの磁心の材料等に適用できる。
【符号の説明】
【０１７０】
１、１００  コイル部品
２  複合磁性体
３、１３０  導体
２０  金属磁性材料
２０ａ  磁性粉体
２２  Ｓｉ酸化物被膜
２４  Ｆｅ酸化物層
２６  結着剤
１２０  分割磁心（複合磁性体）
１２０ａ  基台
１２０ｂ  芯部
１２０ｃ  壁部
１４０  コイル支持体
１４０ａ  基部
１４０ｂ  円筒部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【国際調査報告】
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