(57)【要約】樹脂と繊維とを含む成形材料の成形物を含み、前記成形物の下記領域Ａの繊維配向度ｆが０．１０以上１以下である、複合材料成形品。領域Ａ：前記成形物の第１の端部の表面における周縁の一点から、その場所の側端面に対して垂直方向に、他方の端部の周縁に向けて成形物の表面に沿って距離を測り、前記周縁の一点を起点とするその距離の３．０％に相当する点を前記成形物の前記第１の端部の周縁に沿って結ぶ線と、前記成形物の周縁とで囲まれた領域。
2019189314.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂と繊維とを含む成形材料の成形物を含み、
前記成形物の下記領域Ａの下記繊維配向度ｆの平均値が０．１０以上１以下である、複合材料成形品。
領域Ａ：前記成形物の第１の端部の表面における周縁各部のそれぞれの一点から、その場所の側端面に対して垂直方向に、他方の端部の周縁に向けて成形物の表面に沿って距離を測り、前記それぞれの一点を起点とするその距離の３．０％に相当する各点を前記成形物の前記第１の端部の周縁に沿って結ぶ線と、前記成形物の周縁とで囲まれた領域。
繊維配向度ｆ：前記垂直方向を９０°方向、前記垂直方向と直交する方向を０°方向としたときに、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）、（２）及び（３）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度。
【数１】
2019189314.tif 000022
ただし、式（１）中、ａは、式（２）で表される配向係数である。Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度であり、式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。また、式（３）中のＮは、測定点数であり、前記測定点数は、測定対象成形物を測定毎に回転させる角度であるステップサイズ（°）で３６０（°）を除した値である。同式中のｄφは、測定対象成形物まわりの回転角の微小領域を表し、ここでは前記ステップサイズの値に等しい。
【請求項２】
前記領域Ａが、前記成形物の第１の端部の表面における周縁各部のそれぞれの一点から、その場所の側端面に対して垂直方向に２ｍｍとなる各点を前記成形物の前記第１の端部の周縁に沿って結ぶ線と、前記成形物の周縁とで囲まれた領域である、請求項１に記載の複合材料成形品。
【請求項３】
前記成形物の前記領域Ａの下記関数の傾きが負の値である、請求項１又は２に記載の複合材料成形品。
関数：前記領域Ａ内の、前記垂直方向に沿った直線上の両端部の２点と前記２点より内側にある２点以上について、前記繊維配向度ｆを測定し、各点の前記第１の端部の側端面からの距離（ｍｍ）をｘ軸に、繊維配向度ｆをｙ軸にとってプロットし、最少二乗法で線形近似して得られる一次関数。
【請求項４】
樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品は、樹脂会合部を含む第１領域を有し、
前記第１領域は、前記樹脂会合部に沿って延在し、前記樹脂会合部と交差する方向において前記繊維の平均繊維長の２倍の長さとなる領域であり、
かつ、前記第１領域における繊維配向度の平均値が０．１９以上である複合材料成形品。
【請求項５】
前記第１領域の、前記樹脂会合部と交差する第１方向の引張弾性率に対する、前記第１方向と交差する第２方向の引張弾性率の比は、１．５以上６．０以下である、請求項４に記載の複合材料成形品。
【請求項６】
前記複合材料成形品は、前記第１領域を挟んで、前記樹脂会合部と交差する方向に配置された２つの第２領域を有し、
前記第１領域での繊維配向度の平均値は、前記第２領域での繊維配向度の平均値よりも大きい、請求項４又は５に記載の複合材料成形品。
【請求項７】
樹脂と繊維とを含む成形材料を用いた複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品の表面の面内の第２方向を０°方向、前記第２方向と直交する第１方向を９０°方向とし、前記第１方向に沿った複数箇所について、Ｘ線回折法により０°方向を基準にした繊維配向度を測定して前記第１方向における前記繊維配向度の分布を取得し、前記繊維配向度の分布を正規分布で近似したときの半値全幅が、５ｍｍ以上である、複合材料成形品。
【請求項８】
前記表面にウェルドラインが存在し、
前記第２方向が、前記ウェルドラインに沿った方向である、請求項７に記載の複合材料成形品。
【請求項９】
シートモールディングコンパウンドの硬化物である、請求項１〜８のいずれかに一項に記載の複合材料成形品。
【請求項１０】
前記繊維は、炭素繊維である、請求項１〜９のいずれか一項に記載の複合材料成形品。
【請求項１１】
前記繊維は、前記複合材料成形品の総量に対し、２０質量％以上６５質量％以下である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の複合材料成形品。
【請求項１２】
樹脂と繊維とを含む成形材料の平均繊維長に対する下記繊維流動長の比Ｒが０．２〜１５．０の範囲となるように、成形材料を成形金型にチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
繊維流動長：成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、加熱加圧成形により、成形品の周縁部又は樹脂会合部まで移動する距離。
【請求項１３】
樹脂と繊維とを含む成形材料の平均繊維長に対する、成形時における前記繊維の成形金型の周縁部又は樹脂会合部に沿った移動距離の比ｒが０．２〜１２．０の範囲となるように、成形材料を成形金型にチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
【請求項１４】
樹脂と繊維とを含む成形材料を成形金型に、下記チャージ率が１０〜８０％となるようにチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
チャージ率：前記成形金型の面積に対する前記成形材料の面積の割合。
【請求項１５】
樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品の製造方法であって、
前記成形材料を含む複数の基材を成形金型内に配置し、複数の前記基材を圧縮成形することで、流動する複数の前記基材の流体の融合により樹脂会合部が形成されるとともに、前記基材は、前記樹脂会合部に沿った方向に流動し、
前記成形体の前記樹脂会合部を含む第１領域は、前記樹脂会合部に沿って延在し、前記樹脂会合部と交差する方向において前記繊維の平均繊維長の２倍の長さとなる領域であり、
かつ、前記第１領域における繊維配向度の平均値が０．１９以上である、複合材料成形品の製造方法。
【請求項１６】
前記成形材料がシートモールディングコンパウンドである、請求項１２〜１５のいずれか一項に記載の複合材料成形品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維と樹脂とを含む成形体である複合材料成形品、及びその製造方法に関する。
本願は、２０１８年３月２７日に、日本出願された特願２０１８−０６０４２２号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
本願は、２０１８年７月５日に、日本出願された特願２０１８−１２８５８０号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
本願は、２０１８年８月２８日に、日本出願された特願２０１８−１５９４８２号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
本願は、２０１８年８月２８日に、日本出願された特願２０１８−１５９０８３号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
繊維等の強化材と樹脂とを含む複合材料成形品は、強度、剛性等の機械物性に優れることから、幅広い分野で利用されている。複合材料成形品の製造方法としては、強化繊維と熱硬化性樹脂とを含む複合材料を圧縮成形する方法がある。このような複合材料としては、プリプレグやシートモールディングコンパウンド（以下、ＳＭＣともいう）がある。強化繊維としては、従来、ガラス繊維が使用され、近年では、比強度、比弾性率が高く、複合材料成形品を軽量化できることから、ガラス繊維から炭素繊維への置き換えが進んでいる。【０００３】
ＳＭＣは、強化繊維が繊維長の短い短繊維であるため、成形時にＳＭＣを構成する材料が流動して成形金型内を充填する。そのため、連続した強化繊維を引き揃えた強化材を使用するプリプレグでは成形が困難な細かい凹凸を有する複雑な形状を形成できる。一方で、強化繊維の繊維長が短く、ＳＭＣ中での強化繊維の向きがランダムであるため、プリプレグに比べて、得られる複合材料成形品の機械物性が低くなるという問題があった。【０００４】
この問題に対し、以下のＳＭＣが提案されている。
・単繊維繊度が１．０〜２．４ｄｔｅｘ、単繊維の繊維軸に垂直な断面の真円度が０．７０以上０．９０以下である炭素繊維束とマトリックス樹脂組成物とからなるＳＭＣ（特許文献１）。
・炭素繊維からなる繊維基材と、エポキシ（メタ）アクリレート樹脂及び不飽和ポリエステル樹脂の少なくともいずれかと、特定形状の無機充填材と、ポリイソシアネート化合物とを含む成形材料からなるＳＭＣ（特許文献２）。【０００５】
特許文献３には、複合材料成形品の繊維配向度を高精度に算出できる方法として、Ｘ線回折法を用いた方法が提案されている。【０００６】
また、上記の複合材料成形品に対しては、その繊維の向きを制御することで、製品の使われ方に応じた機械特性を設計することができる。例えば、繊維の向きを所定の方向に揃えて配置する、或いは、繊維の向きをランダムに配置することで、複合材料成形品の機械特性を異ならせることができる。下記特許文献４には、繊維強化複合材料の繊維束の結晶配向度を算出する方法が記載されている。【０００７】
一方、上記のＳＭＣを用いた複合材料成形品の製造時においては、ＳＭＣが成形中に流動するため、ＳＭＣが２方向から合流してウェルドライン（ウェルド部ともいわれる。）が形成される場合がある。この場合、ウェルドライン付近では強化繊維がウェルドラインに沿って配向するため、得られる複合材料成形品は、ウェルドラインに垂直方向の機械特性が劣る問題がある。【０００８】
特許文献５には、井戸状部と面状部とを有する複合材料成形品の前記井戸状部に不連続強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料からなる板状成形材料を、前記面状部に熱可塑性樹脂材料からなる板状成形材料を各々使用し、それらの板状成形材料を所定の条件でコールドプレス成形することで、井戸状部と面状部との境界辺にウェルド部が無い複合材料成形品を製造する方法が開示されている。
特許文献６には、短繊維強化熱可塑性樹脂の射出成形品におけるウェルド部の補強方法として、所定の連続繊維強化熱可塑性樹脂複合材料からなる強化部材をインサート成形する方法が開示されている。
特許文献７には、ＳＭＣ用の成形型のキャビティに、軟化したＳＭＣの流動方向が変化する方向と異なる方向に樹脂溜まり部を設けて、ウェルド部等の流れが変化する部分で割れにくい成形品を成形できるようにしたＳＭＣ用の成形型及びこれを用いたＳＭＣ成形品の製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１３−２０３７７３号公報
【特許文献２】国際公開第２０１６／０３９３２６号
【特許文献３】特開２０１６−９０２５９号公報
【特許文献４】国際公開第２０１６／２０８７３１号
【特許文献５】特開２０１７−４３０９５号公報
【特許文献６】特開２０００−１６７８６３号公報
【特許文献７】特開２００８−２２１７９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかし、特許文献１のＳＭＣは、前記のような大きな単繊維繊度と特定の真円度を持つ炭素繊維が現在一般的には入手が困難であるため、製造が困難である。
特許文献２のＳＭＣは、材料の処方の制約が大きいデメリットがある。
したがって、ＳＭＣ用途で一般的な材料を用いた場合でも、機械物性に優れた複合材料成形品が得られる技術が求められる。
なお、特許文献３では、ＳＭＣを用いた複合材料成形品の機械物性を向上させることは検討されていない。【００１１】
また、ＳＭＣの成形体は、成形体同士を連結して一つの製品とする場合があり、連結部などの特定の箇所で反りを抑制する必要がある。しかし、ＳＭＣを用いた複合材料成形品の製造時においては、成形の際に樹脂材料の流動に伴い、繊維の配向方向が変化する場合がある。繊維の配向方向が制御できない場合、成形体の機械特性が変動する可能性がある。例えば、上記の繊維束の結晶配向度（以下、繊維配向度ということがある）を高めると、高い機械強度が得られる可能性がある反面、反りが大きくなる可能性がある。【００１２】
さらに、特許文献５に記載の方法は、成形品の形状が限定されており、複雑な形状の部材を成形できるというＳＭＣの特長が活かせない問題がある。
特許文献６に記載の方法は、インサート成形を行うため、プレス成形により短時間で部材に加工可能できるというＳＭＣの特長が活かせない問題がある。また、特許文献６に記載の方法は、連続繊維を含む複合材料を用いるため、複雑な形状には対応できない問題もある。
特許文献７に記載の方法は、特殊な成形型が必要であり、成形型に依存せずにウェルドラインを低減することはできない。また、成形後に、樹脂溜まり部に形成された樹脂部等を除去する必要があり、工程数が多くなる問題もある。【００１３】
本発明は、機械物性に優れた複合材料成形品及びその製造方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、特定部分における反りが抑制された複合材料成形品及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意検討を重ねた。この結果、ＳＭＣのような成形材料を特定の条件で成形金型にチャージすることが、端部において高い繊維配向度を持つ複合材料成形品や、特定部分における反りが抑制された複合材料成形品や、ウェルドラインが存在していても機械強度に優れた複合材料成形品を得るに効果的であることを見出し、本発明を完成させた。【００１５】
本発明は、以下の態様を包含する。
＜１＞樹脂と繊維とを含む成形材料の成形物を含み、
前記成形物の下記領域Ａの下記繊維配向度ｆの平均値が０．１０以上１以下である、複合材料成形品。
領域Ａ：前記成形物の第１の端部の表面における周縁各部のそれぞれの一点から、その場所の側端面に対して垂直方向に、他方の端部の周縁に向けて成形物の表面に沿って距離を測り、前記それぞれの一点を起点とするその距離の３．０％に相当する各点を前記成形物の前記第１の端部の周縁に沿って結ぶ線と、前記成形物の周縁とで囲まれた領域。
繊維配向度ｆ：前記垂直方向を９０°方向、前記垂直方向と直交する方向を０°方向としたときに、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）、（２）及び（３）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度。【００１６】
【数１】
2019189314.tif 000003
【００１７】
ただし、式（１）中、ａは、式（２）で表される配向係数である。Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度であり、式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。また、式（３）中のＮは、測定点数であり、前記測定点数は、測定対象成形物を測定毎に回転させる角度であるステップサイズ（°）で３６０（°）を除した値である。同式中のｄφは、測定対象成形物まわりの回転角の微小領域を表し、ここでは前記ステップサイズの値に等しい。
＜２＞前記領域Ａが、前記成形物の第１の端部の表面における周縁各部のそれぞれの一点から、その場所の側端面に対して垂直方向に２ｍｍとなる各点を前記成形物の前記第１の端部の周縁に沿って結ぶ線と、前記成形物の周縁とで囲まれた領域である、前記＜１＞の複合材料成形品。
＜３＞前記成形物の前記領域Ａの下記関数の傾きが負の値である、前記＜１＞又は＜２＞の複合材料成形品。
関数：前記領域Ａ内の、前記垂直方向に沿った直線上の両端部の２点と前記２点より内側にある２点以上について、前記繊維配向度ｆを測定し、各点の前記第１の端部の側端面からの距離（ｍｍ）をｘ軸に、繊維配向度ｆをｙ軸にとってプロットし、最少二乗法で線形近似して得られる一次関数。
＜４＞樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品は、樹脂会合部を含む第１領域を有し、
前記第１領域は、前記樹脂会合部に沿って延在し、前記樹脂会合部と交差する方向において前記繊維の平均繊維長の２倍の長さとなる領域であり、
かつ、前記第１領域における繊維配向度の平均値が０．１９以上である複合材料成形品。
＜５＞前記第１領域の、前記樹脂会合部と交差する第１方向の引張弾性率に対する、前記第１方向と交差する第２方向の引張弾性率の比は、１．５以上６．０以下である、＜４＞の複合材料成形品。
＜６＞前記複合材料成形品は、前記第１領域を挟んで、前記樹脂会合部と交差する方向に配置された２つの第２領域を有し、
前記第１領域での繊維配向度の平均値は、前記第２領域での繊維配向度の平均値よりも大きい、＜４＞又は＜５＞の複合材料成形品。
＜７＞樹脂と繊維とを含む成形材料を用いた複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品の表面の面内の第２方向を０°方向、前記第２方向と直交する第１方向を９０°方向とし、前記第１方向に沿った複数箇所について、Ｘ線回折法により０°方向を基準にした繊維配向度を測定して前記第１方向における前記繊維配向度の分布を取得し、前記繊維配向度の分布を正規分布で近似したときの半値全幅が、５ｍｍ以上である、複合材料成形品。
＜８＞前記表面にウェルドラインが存在し、
前記第２方向が、前記ウェルドラインに沿った方向である、＜７＞の複合材料成形品。
＜９＞シートモールディングコンパウンドの硬化物である、＜１＞〜＜８＞のいずれかの複合材料成形品。
＜１０＞前記繊維は、炭素繊維である、＜１＞〜＜９＞のいずれかの複合材料成形品。
＜１１＞前記繊維は、前記複合材料成形品の総量に対し、２０質量％以上６５質量％以下である、＜１＞〜＜１０＞のいずれかの複合材料成形品。
＜１２＞樹脂と繊維とを含む成形材料の平均繊維長に対する下記繊維流動長の比Ｒが０．２〜１５．０の範囲となるように、成形材料を成形金型にチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
繊維流動長：成形金型にチャージされた成形材料の繊維が、加熱加圧成形により、成形品の周縁部又は樹脂会合部における所定の部位まで移動する距離。
＜１３＞樹脂と繊維とを含む成形材料の平均繊維長に対する、成形時における前記繊維の成形金型の周縁部又は樹脂会合部に沿った移動距離の比ｒが０．２〜１２．０の範囲となるように、成形材料を成形金型にチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
＜１４＞樹脂と繊維とを含む成形材料を成形金型に、下記チャージ率が１０〜８０％となるようにチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
チャージ率：前記成形金型の面積に対する前記成形材料の面積の割合。
＜１５＞樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品の製造方法であって、
前記成形材料を含む複数の基材を成形金型内に配置し、複数の前記基材を圧縮成形することで、流動する複数の前記基材の流体の融合により樹脂会合部が形成されるとともに、前記基材は、前記樹脂会合部に沿った方向に流動し、
前記成形体の前記樹脂会合部を含む第１領域は、前記樹脂会合部に沿って延在し、前記樹脂会合部と交差する方向において前記繊維の平均繊維長の２倍の長さとなる領域であり、
かつ、前記第１領域における繊維配向度の平均値が０．１９以上である、複合材料成形品の製造方法。
＜１６＞前記成形材料がシートモールディングコンパウンドである、＜１２＞〜＜１５＞のいずれかに記載の複合材料成形品の製造方法。【００１８】
本発明は、以下の態様も有する。
＜１＞  樹脂と繊維とを含む成形材料の成形物を含み、
前記成形物の下記領域Ａの下記繊維配向度ｆの平均値が０．１０以上１以下であり、０．１０以上０．８０以下が好ましく、０．１２以上０．７０以下がより好ましく、０．１５以上０．６０以下がさらに好ましく、０．２０以上０．５０以下が特に好ましい、複合材料成形品。
領域Ａ：前記成形物の上面と、前記成形物の一方の側面とが形成する角Ａから、前記成形物の幅方向の全長Ｄ１に対して３．０％までの長さＤ２において、前記成形物を垂直方向に切断した場合に得られる領域。
繊維配向度ｆ：Ｘ線回折法により測定される、前記領域Ａを切り出して試験片Ａとし、前記奥行方向を０°方向としたときに、前記試験片Ａの重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片Ａを回転させた際の回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）、（２）、（３）及び（４）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ。【００１９】
【数２】
2019189314.tif 000004
【００２０】
ただし、式（１）中、ａは、式（２）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片Ａをφｉ°回転させた際の輝度であり、式（３）を満たす値であり；式（３）中のＮは、式（４）で表される値である。
＜２＞  前記長さＤ２が２〜１０ｍｍである、＜１＞に記載の複合材料成形品。
＜３＞  式（ＡＢ）で表される一次関数の傾きａが負である、＜１＞又は＜２＞に記載の複合材料成形品。
ｙ＝ａｘ＋ｂ  ・・・（ＡＢ）
式（ＡＢ）は、前記領域Ａ内の、前記角Ａ上の一点から幅方向に沿った２点以上の位置における繊維配向度ｆを測定し、前記角Ａ上の一点から前記位置までの距離をｘ軸に、前記繊維配向度ｆをｙ軸としてグラフを作成し、最少二乗法で線形近似して得られる一次関数である。
＜４＞  前記複合材料成形品が直方体である、＜１＞〜＜３＞のいずれかに記載の複合材料成形品。
＜５＞  前記複合材料成形品は、樹脂会合部を含む第１領域を有し、
前記第１領域の奥行方向は、前記樹脂会合部に沿って延在する方向であり、前記第１領域の幅方向は、前記奥行方向に直交する方向であり、前記第１領域の幅は、前記繊維の平均繊維長の２倍の長さであり、
前記第１領域における下記繊維配向度ｆ１の平均値が０．１９以上であり、好ましくは０．１９以上０．５０以下であり、より好ましくは０．２０以上０．３０以下である、＜１＞〜＜４＞のいずれか一項に記載の複合材料成形品。
繊維配向度ｆ１：Ｘ線回折法により測定される、前記第１領域を切り出して試験片１とし、幅方向を０°方向としたときに、前記試験片１の重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片１を回転させた際の、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（５）、（６）、（７）及び（８）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ１。【００２１】
【数３】
2019189314.tif 000005
【００２２】
ただし、式（５）中、ａは、式（６）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片をφｉ°回転させた際の輝度であり、式（７）を満たす値であり；式（７）中のＮは、式（８）で表される値である。
＜６＞  Ｅｙ／Ｅｘで表される、前記第１領域の、前記幅方向の引張弾性率Ｅｘに対する、前記奥行方向の引張弾性率Ｅｙの比は、１．５以上６．０以下であり、好ましくは１．６以上５．０以下である、＜１＞〜＜５＞のいずれかに記載の複合材料成形品。
＜７＞  前記複合材料成形品は、前記第１領域を幅方向から挟む第２領域２ａ及び第２領域２ｂを有し、
前記第１領域での繊維配向度ｆ１の平均値は、前記第２領域での下記繊維配向度ｆ２ａの平均値よりも大きく、かつ、
前記第１領域での繊維配向度ｆ１の平均値は、前記第２領域２ｂでの下記繊維配向度ｆ２ｂの平均値よりも大きい、＜１＞〜＜６＞のいずれかに記載の複合材料成形品。
繊維配向度ｆ２ａ：Ｘ線回折法により測定される、前記第２領域２ａを切り出して試験片２ａとし、奥行方向を０°方向としたときに、前記試験片２ａの重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片２ａを回転させた際の、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（９）、（１０）、（１１）及び（１２）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ２ａ。【００２３】
【数４】
2019189314.tif 000006
【００２４】
ただし、式（９）中、ａは、式（１０）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片２ａをφｉ°回転させた際の輝度であり、式（１１）を満たす値であり；式（１１）中のＮは、式（１２）で表される値である。
繊維配向度ｆ２ｂ：Ｘ線回折法により測定される、前記第２領域２ｂを切り出して試験片２ｂとし、幅方向を９０°方向としたときに、前記試験片２ｂの重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片２ｂを回転させた際の、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１３）、（１４）、（１５）及び（１６）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ２ｂ。【００２５】
【数５】
2019189314.tif 000007
【００２６】
ただし、式（１３）中、ａは、式（１４）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片２ｂをφｉ°回転させた際の輝度であり、式（１５）を満たす値であり；式（１５）中のＮは、式（１６）で表される値である。
＜８＞  樹脂と繊維とを含む成形材料を成形して得られる複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品の奥行方向を０°方向、前記複合体材料成形品の幅方向を９０°方向とした場合において、前記９０°方向に沿った複数箇所の各点における、前記０°方向を基準とした繊維配向度ｆｗをそれぞれ測定し、前記９０°方向における繊維配向度の分布を取得した場合において、前記繊維配向度の分布を正規分布で近似したときの半値全幅が５ｍｍ以上であり、５ｍｍ以上１００００ｍｍ未満が好ましく、２０ｍｍ以上８０００ｍｍ未満がより好ましく、４０ｍｍ以上６０００ｍｍ以下がさらに好ましく、１００ｍｍ以上４０００ｍｍ以下がさらに好ましく、２００ｍｍ以上３０００ｍｍ以下が特に好ましく、１０００ｍｍ以上２０００ｍｍ未満が最も好ましい、＜１＞〜＜７＞のいずれかに記載の複合材料成形品。
繊維配向度ｆｗ：Ｘ線回折法により測定される、前記各点を含む試験片を前記複合体材料成形品から切り出し、前記奥行方向を０°方向としたときに、前記試験片の重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片を回転させた際の回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１７）、（１８）、（１９）及び（２０）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆｗ。【００２７】
【数６】
2019189314.tif 000008
【００２８】
ただし、式（１７）中、ａは、式（１８）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片をφｉ°回転させた際の輝度であり、式（１９）を満たす値であり；式（１９）中のＮは、式（２０）で表される値である。
＜９＞  樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品は、樹脂会合部を含む第１領域を有し、
前記第１領域の奥行方向は、前記樹脂会合部に沿って延在する方向であり、前記第１領域の幅方向は、前記奥行方向に直交する方向であり、前記第１領域の幅は、前記繊維の平均繊維長の２倍の長さであり、
かつ、前記第１領域における下記繊維配向度ｆ１の平均値が０．１９以上であり、好ましくは０．１９以上０．５０以下であり、より好ましくは０．２０以上０．３０以下である複合材料成形品。
繊維配向度ｆ１：Ｘ線回折法により測定される、前記第１領域を切り出して試験片１とし、奥行方向を０°方向としたときに、前記試験片１の重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片１を回転させた際の、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（５）、（６）、（７）及び（８）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ１。【００２９】
【数７】
2019189314.tif 000009
【００３０】
ただし、式（５）中、ａは、式（６）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片をφｉ°回転させた際の輝度であり、式（７）を満たす値であり；式（７）中のＮは、式（８）で表される値である。
＜１０＞  Ｅｙ／Ｅｘで表される、前記第１領域の、前記幅方向の引張弾性率Ｅｘに対する、前記奥行方向の引張弾性率Ｅｙの比は、１．５以上６．０以下であり、好ましくは１．６以上５．０以下である、＜９＞に記載の複合材料成形品。
＜１１＞  前記複合材料成形品は、前記第１領域を幅方向に挟む第２領域２ａ及び第２領域２ｂを有し、
前記第１領域での繊維配向度ｆ１の平均値は、前記第２領域での下記繊維配向度ｆ２ａの平均値よりも大きく、かつ、
前記第１領域での繊維配向度ｆ１の平均値は、前記第２領域２ｂでの下記繊維配向度ｆ２ｂの平均値よりも大きい、＜９＞又は＜１０＞に記載の複合材料成形品。
繊維配向度ｆ２ａ：Ｘ線回折法により測定される、前記第２領域２ａを切り出して試験片２ａとし、奥行方向を０°方向としたときに、前記試験片２ａの重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片２ａの厚み方向に前記試験片２を回転させた際の、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（９）、（１０）、（１１）及び（１２）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ２ａ。【００３１】
【数８】
2019189314.tif 000010
【００３２】
ただし、式（９）中、ａは、式（１０）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記成形体をφｉ°回転させた際の輝度であり、式（１１）を満たす値であり；式（１１）中のＮは、式（１２）で表される値である。
繊維配向度ｆ２ｂ：Ｘ線回折法により測定される、前記第２領域２ｂを切り出して試験片２ｂとし、奥行方向を０°方向としたときに、前記試験片２ｂの重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片２ｂの厚み方向に前記試験片２を回転させた際の、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１３）、（１４）、（１５）及び（１６）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ２ｂ。【００３３】
【数９】
2019189314.tif 000011
【００３４】
ただし、式（１３）中、ａは、式（１４）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片２ｂをφｉ°回転させた際の輝度であり、式（１５）を満たす値であり；式（１５）中のＮは、式（１６）で表される値である。
＜１２＞  樹脂と繊維とを含む成形材料を成形して得られる複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品の奥行方向を０°方向、前記複合体材料成形品の幅方向を９０°方向とした場合において、前記９０°方向に沿った複数箇所の各点における、前記０°方向を基準とした繊維配向度ｆｗをそれぞれ測定し、前記９０°方向における繊維配向度の分布を取得した場合において、前記繊維配向度の分布を正規分布で近似したときの半値全幅が５ｍｍ以上であり、５ｍｍ以上１００００ｍｍ未満が好ましく、２０ｍｍ以上８０００ｍｍ未満がより好ましく、４０ｍｍ以上６０００ｍｍ以下がさらに好ましく、１００ｍｍ以上４０００ｍｍ以下がさらに好ましく、２００ｍｍ以上３０００ｍｍ以下が特に好ましく、１０００ｍｍ以上２０００ｍｍ未満が最も好ましい、複合材料成形品。
繊維配向度ｆｗ：Ｘ線回折法により測定される、前記各点を含む試験片を前記複合体材料成形品から切り出し、前記奥行方向を０°方向としたときに、前記試験片の重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片を回転させた際の回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１７）、（１８）、（１９）及び（２０）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆｗ。【００３５】
【数１０】
2019189314.tif 000012
【００３６】
ただし、式（１７）中、ａは、式（１８）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記成形体をφｉ°回転させた際の輝度であり、式（１９）を満たす値であり；式（１９）中のＮは、式（２０）で表される値である。
＜１３＞  表面にウェルドラインが存在し、前記０°方向が前記ウェルドラインに沿った方向である、＜１２＞に記載の複合材料成形品。
＜１４＞  シートモールディングコンパウンドの硬化物である、＜１＞〜＜１３＞のいずれかに記載の複合材料成形品。
＜１５＞  前記繊維が、炭素繊維である、＜１＞〜＜１４＞のいずれかに記載の複合材料成形品。【００３７】
＜１６＞  前記繊維は、前記複合材料成形品の総質量に対し、２０質量％以上６５質量％以下である、＜１＞〜＜１５＞のいずれかに記載の複合材料成形品。
＜１７＞  樹脂と繊維とを含む成形材料の平均繊維長に対する下記繊維流動長の比Ｒが０．２〜１５．０、好ましくは０．３〜１２．０、より好ましくは０．５〜１０．０、さらに好ましくは０．８〜９．０、特に好ましくは１．０〜８．０、の範囲となるように、成形材料を成形金型にチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
繊維流動長：成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、前記チャージされた際の位置Ｐ０から、成形金型の周縁部又は樹脂会合部まで移動した後の位置Ｐ１までの長さＬ０−１と、成形終了時までに、さらに前記位置Ｐ１から成形金型の周縁部又は樹脂会合部に沿って移動した後の位置Ｐ２までの長さＬ１−２との合計。
＜１８＞  樹脂と繊維とを含む成形材料の平均繊維長に対する、下記移動距離の比ｒが０．２〜１２．０、好ましくは０．４〜１０．０、より好ましくは０．８〜８．０、さらに好ましくは１．０〜６．０、特に好ましくは１．２〜４．０の範囲となるように、成形材料を成形金型にチャージし、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
移動距離：前記位置Ｐ１から、前記位置Ｐ２までの長さＬ１−２。
＜１９＞  樹脂と繊維とを含む成形材料を成形金型に、下記チャージ率が１０〜８０面積、好ましくは１０〜７０面積％、より好ましくは１０〜６０面積％、さらに好ましくは１０〜５０面積％、特に好ましくは１５〜４０面積％、最も好ましくは２０〜３５面積％、となるように配置し、加熱加圧成形する、複合材料成形品の製造方法。
チャージ率：前記成形金型の表面積に対する前記成形材料の表面積の割合。
＜２０＞  前記成形金型が平面視で長方形であり、前記成形材料を、前記成形金型上の複数の位置Ｐｍに配置する、＜１９＞に記載の複合材料成形品の製造方法。
＜２１＞  前記Ｐｍのうち少なくとも１つは前記成形金型の一つの角を含む領域であり、少なくとも１つは前記成形金型の幅方向に位置する他の角を含む領域である、＜１９＞又は＜２０＞に記載の複合材料成形品の製造方法。
＜２２＞  樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品の製造方法であって、
前記成形材料を含む複数の基材を成形金型内に配置し、複数の前記基材を圧縮成形することで、流動する複数の前記基材の流体の融合により樹脂会合部が形成されるとともに、前記基材は、前記樹脂会合部に沿った方向に流動し、
前記成形体の前記樹脂会合部を含む第１領域の奥行方向は、前記樹脂会合部に沿って延在する方向であり、前記第１領域の幅方向は、前記奥行方向に直交する方向であり、前記第１領域の幅は、前記繊維の平均繊維長の２倍の長さであり、
かつ、前記第１領域における下記繊維配向度ｆ１の平均値が０．１９以上である、複合材料成形品の製造方法。
繊維配向度ｆ１：Ｘ線回折法により測定される、前記第１領域を切り出して試験片１とし、幅方向を０°方向としたときに、前記試験片１の重心を通る厚み方向に沿った軸を基準にして前記試験片１の厚み方向に前記試験片１を回転させた際の、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（５）、（６）、（７）及び（８）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆ１。【００３８】
【数１１】
2019189314.tif 000013
【００３９】
ただし、式（５）中、ａは、式（６）で表される配向係数であり；Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折法において、前記試験片をφｉ°回転させた際の輝度であり、式（７）を満たす値であり；式（７）中のＮは、式（８）で表される値である。
＜２３＞  前記成形材料がシートモールディングコンパウンドである、＜１７＞〜＜２２＞のいずれかに記載の複合材料成形品の製造方法。
【発明の効果】
【００４０】
本発明によれば、機械物性に優れ、特定部分における反りが抑制された複合材料成形品及びその製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】実施形態に係る複合材料成形品の斜視図である。
【図２Ａ】実施形態に係る複合材料成形品の斜視図である。
【図２Ｂ】実施形態に係る複合材料成形品の平面図である。
【図３】ＳＭＣの製造装置の構成を示す側面図である。
【図４】リブを持つ成形品を示した図である。
【図５】湾曲した成形品を示した図である。
【図６】ボルト形状の成形品を示した図である。
【図７】実施例１におけるＳＭＣのチャージ方法（金型面積に対してチャージ率３３％）を説明する模式図である。
【図８】比較例１におけるＳＭＣのチャージ方法（金型面積に対してチャージ率９６％）を説明する模式図である。
【図９】実施例２におけるＳＭＣのチャージ方法（金型面積に対してチャージ率４９％）を説明する模式図である。
【図１０】実施例１〜２及び比較例１で得た複合材料成形品について、第１の端部の側端面からの距離と繊維配向度ｆとの関係を示すグラフである。
【図１１】実施例１〜２及び比較例１の複合材料成形品から耐衝撃性試験のサンプルをサンプリングする際のサンプリング位置を示す図である。
【図１２】耐衝撃性試験を実施した後のサンプルにおける、衝撃を受けた面Ｅ及び隣り合う側面Ｆ，Ｇ、厚み方向に対して亀裂の垂直方向成分である長さＬ１，Ｌ２を示す模式図である。
【図１３】実施形態に係る成形体を模式的に示す平面図である。
【図１４】成形体に含まれる繊維束を模式的に示す平面図である。
【図１５】成形体に含まれる繊維束の他の例を模式的に示す平面図である。
【図１６】成形体の第１方向の位置と、繊維配向度との関係を示すグラフである。
【図１７】成形体の樹脂会合部の断面写真である。
【図１８】成形体の樹脂会合部を有さない部分の断面写真である。
【図１９】実施形態に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。
【図２０】実施形態に係る成形体の製造方法を説明するための説明図である。
【図２１】樹脂の流動と、繊維の向きの関係を説明するための説明図である。
【図２２】実施例２１に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。
【図２３】実施例２２に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。
【図２４】比較例２１に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。
【図２５】比較例２１に係る成形体の製造方法を説明するための説明図である。
【図２６】比較例２２に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。
【図２７】実施例及び比較例に係る成形体の、繊維配向度と反りの関係を示すグラフである。
【図２８】成形体の反り形状の一例を示す、第２方向の位置と、高さとの関係を示すグラフである。
【図２９Ａ】実施例３１において金型のキャビティに対してＳＭＣがチャージした様子を示す平面図である。
【図２９Ｂ】実施例３２において金型のキャビティに対してＳＭＣがチャージした様子を示す平面図である。
【図２９Ｃ】実施例３３において金型のキャビティに対してＳＭＣがチャージした様子を示す平面図である。
【図３０】複合材料成形品から引張試験片を切り出す場所を模式的に示す平面図である。
【図３１】引張試験片の形状を模式的に示す平面図である。
【図３２Ａ】実施例３１の繊維配向度の分布を示すグラフである。
【図３２Ｂ】実施例３２の繊維配向度の分布を示すグラフである。
【図３２Ｃ】実施例３３の繊維配向度の分布を示すグラフである。
【図３３Ａ】成形金型周縁部における繊維流動長の一例を示す説明図である。
【図３３Ｂ】樹脂会合部における繊維流動長の一例を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
以下、本発明の複合材料成形品及びその製造方法について、図面を用い、実施形態を示して詳細に説明する。なお、図１、２Ａ、２Ｂ、３〜９、１１〜１２における寸法比は、説明の便宜上、実際のものとは異なったものである。
【００４３】
図１は、本発明の第一の実施形態に係る複合材料成形品１の斜視図であり、図２Ａは、複合材料成形品１の斜視図であり、図２Ｂは、複合材料成形品１の平面図である。
複合材料成形品１は、樹脂と繊維とを含む成形材料としてＳＭＣの成形物１０を含む。ＳＭＣについては後で詳しく説明する。
【００４４】
成形物１０は、図１に示すように、平面視矩形の平板状であり、互いに対向する２つの主面１１，１２と、各主面１１，１２の周縁同士を連絡する側端面１３とを有する。側端面１３は、互いに対向する２つの平面部１３ａ，１３ｂと、各平面部１３ａ，１３ｂの両端同士を連絡する２つの平面部１３ｃ，１３ｄとを有する。
【００４５】
また、成形物１０は、図２Ａに示すように、平面部１３ａを含む第１の端部１４に、領域Ａを有する。
図２Ａにおける領域Ａは、第１の端部１４の表面における周縁各部（第１の端部１４の側端面１３である平面部１３ａと主面１１とが交わる部分、および平面部１３ａと主面１２とが交わる部分）のそれぞれの一点から、その場所の側端面１３（平面部１３ａ）の接線に対して垂直方向に、他方の端部の周縁（前記垂直方向において第１の端部１４とは反対側の端部の側端面１３である平面部１３ｂと主面１１とが交わる部分、および平面部１３ｂと主面１２とが交わる部分）に向けて成形物１０の表面に沿って距離Ｄ１を測り、前記それぞれの一点を起点とするその距離Ｄ１の３．０％に相当する各点を成形物１０の第１の端部１４の周縁（平面部１３ａの周縁）に沿って結ぶ線と、成形物１０の周縁とで囲まれた領域である。つまり、平面部１３ａに対して垂直方向において、平面部１３ａからの距離Ｄ２が、距離Ｄ１に対して３．０％である位置（図２Ａ、２Ｂ中の一点鎖線の位置）から、平面部１３ａまでの領域である。例えば、距離Ｄ１が６０〜４００ｍｍである場合、距離Ｄ２は１．８〜１２．０ｍｍである。距離Ｄ１が６７〜３３３ｍｍである場合には、距離Ｄ２が２〜１０ｍｍが好ましい。
以下、平面部１３ａに対して垂直方向（平面部１３ａから平面部１３ｂへの方向、図２Ａ、２Ｂ中の左右方向）を第１方向、第１方向と直交する方向（平面部１３ｃから平面１部１３ｄへの方向、図２Ａ、２Ｂ中の上下方向）を第２方向ともいう。第１方向及び第２方向はそれぞれ、成形物１０の厚さ方向と直交する。
【００４６】
一方、本発明の複合材料成形品が、リブを持つような複雑形状である場合は、領域Ａを前記成形物の第１の端部の表面における周縁各部のそれぞれの一点から、その場所の側端面に対して垂直方向に２ｍｍとなる各点を前記成形物の前記第１の端部の周縁に沿って結ぶ線と、前記成形物の周縁とで囲まれた領域とすることができる。
【００４７】
領域Ａは、下記繊維配向度ｆの平均値が０．１０以上１以下である。
繊維配向度ｆ：第１方向を９０°方向、第２方向を０°方向としたときに、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）、（２）及び（３）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度。
【００４８】
【数１２】
2019189314.tif 000014
【００４９】
ただし、式（１）中、ａは、式（２）で表される配向係数である。Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度（回折強度）であり、式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。また、式（３）中のＮは、測定点数であり、前記測定点数は、測定対象成形物を測定毎に回転させる角度であるステップサイズ（°）で３６０（°）を除した値である。同式中のｄφは、測定対象成形物まわりの回転角の微小領域を表し、ここでは前記ステップサイズの値に等しい。すなわち、Ｎは下記式（４）で表される。
Ｎ＝３６０／ｄφ  ・・・（４）
【００５０】
繊維配向度ｆは、前記した特許文献３に記載されるように、繊維強化樹脂材料にＸ線を照射することによって生じる回折像（デバイ環）から求められる値であり、具体的には、以下の方法で測定される。
成形物１０の第１の端部１４から、平面部１３ａを含む縦１ｃｍ×横１ｃｍ程度の大きさの試験片を切り出す。次いで、Ｘ線装置を用い、前記試験片の領域Ａに透過法でＸ線を照射しながら、前記試験片を、その厚さ方向を軸に回転させ、回折角２θ＝２５．４°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定する。ただし、Ｉ（φｉ）は、式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものとする。回折Ｘ線の取り込み条件は、後述する実施例に記載の条件とする。次いで、測定したＩ（φｉ）を用いて、式（２）により配向係数ａを求める。さらに、得られた配向係数ａを用いて、式（１）により繊維配向度ｆを算出する。
試験片を切り出す位置は、第１の端部１４の第２方向における中心付近（例えば、平面部１３ｃ、１３ｄそれぞれから、第２方向における成形物１０の長さに対して１０％以上離れた位置）とする。
【００５１】
従来のＳＭＣの硬化物は一般的に、機械特性が低いとされている。従来のＳＭＣの硬化物の繊維配向度ｆの平均値は０以上０．１０未満である。
領域Ａの繊維配向度ｆの平均値が０．１０以上であれば、強化繊維の配向に異方性があるため、従来のＳＭＣの硬化物に比べ、機械物性に優れる。
領域Ａの各部分の繊維配向度ｆの平均値は０．１０以上であるのが好ましく、０．１２以上であるのがより好ましく、０．１５以上であるのがさらに好ましく、０．２０以上であるのが特に好ましい。繊維配向度ｆは、すべての繊維が０°方向を向いているときの値１が上限である。
繊維配向度ｆが大きいほど複合材料成形品の機械特性に優れる。しかし、繊維配向度ｆが大きい複合材料成形品は製造が難しく生産性が悪い。
領域Ａの各部分の繊維配向度ｆの平均値は０．８０以下であるのが好ましく、０．７０以下であるのがより好ましく、０．６０以下であるのがさらに好ましく、０．５０以下であるのが特に好ましい。
したがって、領域Ａの繊維配向度ｆの平均値は、０．１０以上０．８０以下が好ましく、０．１２以上０．７０以下がより好ましく、０．１５以上０．６０以下がさらに好ましく、０．２０以上０．５０以下が特に好ましい。繊維配向度ｆが前記範囲内であれば、複合材料成形品の機械特性及び生産性に優れる。
この繊維配向度ｆは、領域Ａにおける平均値であるが、領域Ａの各部分の値が上記範囲内であるのが好ましい。
領域Ａの繊維配向度ｆは、後述する製造方法におけるチャージ率、圧力等によって調整できる。チャージ率が低いほど、成形時の金型内での強化繊維の流動距離が長くなり、領域Ａの繊維配向度ｆが大きくなる傾向がある。
なお、成形物１０の第１の端部１４以外の端部において、領域Ａに対応する領域は、繊維配向度ｆが０．１０以上１．０以下であってもよく、０．１０未満であってもよい。
【００５２】
領域Ａは、下記関数の傾きが負の値であることが好ましい。
関数：前記領域Ａ内の、前記垂直方向（第１方向）に沿った直線上の両端部の２点と前記２点より内側にある２点以上について、前記繊維配向度ｆを測定し、各点の前記第１の端部の側端面からの距離（ｍｍ）をｘ軸に、繊維配向度ｆをｙ軸にとってプロットし、最少二乗法で線形近似して得られる一次関数。
両端部は、領域Ａの両端（平面部１３ａの位置、及び平面部１３ａからの距離がＤ２である位置）それぞれから１．０ｍｍ以内の領域である。
前記関数は、ｙ＝ａｘ＋ｂで表される。ａは一次関数の傾きを示し、ｂは一次関数の切片（ｘ＝０のときのｙの値）を示す。
前記関数の傾きａは、具体的には、以下の手順で求められる。
得られた測定点に対して前記の一次関数ｙ＝ａｘ＋ｂで近似する際に、各測定点における繊維配向度の実測値ｙと近似関数から得られる値ｙ（ｘ）の差の平方の和Σ（ｙ−ｙ（ｘ））２が最少となるような係数ａ，ｂを求め、傾きａを算出する。
【００５３】
前記関数の傾きａが負であることは、領域Ａにおいて、平面部１３ａに近いほど繊維配向度ｆが大きいことを示す。前記関数の傾きａが負であれば、複合材料成形品の機械特性がより優れる。
前記関数の傾きａは、−０．０４０以上０未満が好ましく、−０．０２０以上−０．０１０未満がより好ましい。前記関数の傾きａが前記範囲内であれば、機械強度がより優れる。
領域Ａの繊維配向度ｆは、後述する製造方法におけるチャージ率、繊維流動長、圧力等の条件によって調整できる。チャージ率が低いほど、成形時の金型内での強化繊維の流動距離が長くなり、領域Ａの繊維配向度ｆが大きくなる傾向がある。
なお、成形物１０の第１の端部１４以外の端部において、領域Ａに対応する領域は、前記関数の傾きが負の値でもよく正の値でもよい。
【００５４】
（成形材料）
成形材料は、樹脂と繊維とを含むものであり、詳しくは、樹脂としてのマトリックス樹脂を含み、繊維として短繊維の強化繊維とを含むものである。
このマトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂もしくは熱硬化型樹脂を用いることができる。
熱可塑性樹脂の場合、化学反応を伴うことなく冷却固化して形状を決定するので、短時間成形が可能であり、生産性に優れる。このような熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合した物であってもよい。なかでもポリプロピレン樹脂を好ましく使用することができる。
熱硬化型樹脂の場合、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂等が挙げられ、なかでも、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂を好ましく使用することができる。これらの樹脂を用いることにより、成形の際に樹脂が良好に流動する。このため、成形物は、繊維配向度や引張弾性率を制御することができる。
また、成形物の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラーなどを添加しておくこともできる。
【００５５】
上記樹脂は１種以上を適宜選択して用いることができるが、本発明においては、マトリックス樹脂として熱硬化性樹脂を含み、繊維として短繊維の強化繊維を含むＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）が成形材料として好適である。
ＳＭＣは、シート状の未硬化の複合材料であり、典型的には、複数の繊維束で形成されたシート状繊維束群に、熱硬化性樹脂を含むマトリックス樹脂組成物が含浸されたものである。
繊維束は、複数の短繊維の強化繊維を束ねたものである。
【００５６】
成形材料に用いる繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、複合材料成形品の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
これら繊維は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５７】
繊維の平均繊維長は、５〜１００ｍｍが好ましく、１０〜７５ｍｍがより好ましく、２０〜６０ｍｍがさらに好ましい。この平均繊維長が前記下限値以上であれば、複合材料成形品の引張強度、弾性率等の機械物性がより優れ、前記上限値以下であれば、成形時にＳＭＣ等の成形材料を構成する材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
【００５８】
なお、この平均繊維長は、以下の方法で測定する。
即ち、無作為に抽出した１００本の繊維の繊維長を、ノギス等を用いて１ｍｍ単位まで測定し、その平均値を求める。
【００５９】
繊維束を形成する繊維の本数は、１，０００〜６０，０００本が好ましく、１，０００〜２４，０００本がより好ましく、１，０００〜１５，０００本がさらに好ましい。繊維束を形成する繊維の本数が前記下限値以上であれば、複合材料成形品の引張強度、弾性率等の機械物性がより優れ、前記上限値以下であれば、成形時にＳＭＣ等の成形材料を構成する材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
【００６０】
繊維束の平均厚みは、０．０１〜０．１ｍｍが好ましく、０．０２〜０．０９ｍｍがより好ましく、０．０２５〜０．０７ｍｍがさらに好ましい。繊維束の平均厚みが前記下限値以上であれば、繊維束にマトリックス樹脂組成物を含浸させることが容易になり、前記上限値以下であれば、複合材料成形品の引張強度、弾性率等の機械物性がより優れる。
【００６１】
なお、複合材料成形品における繊維束の平均厚みは、以下の方法で測定することができる。
電気炉等で複合材料成形品を加熱してマトリックス樹脂（マトリックス樹脂組成物の成形物）を分解させ、残存した繊維束から無作為に１０本の繊維束を選択する。１０本の繊維束のそれぞれについて、繊維軸方向の両端部と中央部の３箇所で厚みをノギスにて測定し、それら測定値の全てを平均して平均厚みとする。
【００６２】
繊維束の平均幅は、２〜５０ｍｍが好ましく、３〜１５ｍｍがより好ましく、３〜８ｍｍがさらに好ましい。繊維束の平均幅が下限値以上であれば、成形時にＳＭＣ等の成形材料を構成する材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になり、前記上限値以下であれば、複合材料成形品の引張強度、弾性率等の機械物性がより優れる。
【００６３】
なお、繊維束の平均幅は、以下の方法で測定する。
平均厚みの測定と同様にして得た１０本の繊維束のそれぞれについて、繊維軸方向の両端部と中央部の３箇所で幅をノギスにて測定し、それら測定値の全てを平均して平均幅とする。
【００６４】
ＳＭＣにおけるマトリックス樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を含む。
熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００６５】
ＳＭＣにおけるマトリックス樹脂組成物は、必要に応じて、熱硬化性樹脂以外の成分をさらに含んでいてもよい。
熱硬化性樹脂以外の成分としては、炭酸カルシウム等の充填剤、低収縮化剤、離型剤、硬化開始剤、増粘剤等が挙げられる。
マトリックス樹脂組成物中、熱硬化性樹脂以外の成分の含有量は、例えば、熱硬化性樹脂１００質量部に対し、０〜１５０質量部であってよい。
【００６６】
成形材料は、成形物１０の第１方向に対応する方向を９０°方向、第２方向に対応する方向を０°方向としたときに、Ｘ線回折法により回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、前記式（１’）、（２’）、（３’）及び（４’）により求められる、０°方向を基準にした繊維配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．０５〜０．１３であることが好ましい。
【００６７】
【数１３】
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【００６８】
例えば、成形材料としてＳＭＣを用いた場合の繊維配向度ｆａは、以下の方法で測定される。
ＳＭＣにおける縦３００ｍｍ×横３００ｍｍの範囲内から、縦１５ｍｍ×横１５ｍｍの試験片を等間隔で２５個切り出す（Ｎ＝２５）。Ｘ線装置を用い、前記試験片に透過法でＸ線を照射しながら、前記試験片をその厚さ方向を軸に回転させ、回折角２θ＝２５．４°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定する。ただし、Ｉ（φｉ）は、式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものとする。次いで、測定したＩ（φｉ）を用いて、２５個の試験片それぞれについて式（２）により配向係数ａを求める。さらに、得られた配向係数ａを用いて、２５個の試験片それぞれについて式（１）により繊維配向度ｆａを求め、それらの平均値と標準偏差を算出する。
【００６９】
繊維配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．０５以上であれば、繊維束の配向の均一性が高くなりすぎることなく、ＳＭＣを成形加工する際の樹脂の流動性が損なわれて成形性が低下することを抑制できる。また、ＳＭＣの生産ラインの速度を過度に下げる必要がなく、充分な生産性を確保できる。
繊維配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値は、０．０６以上が好ましく、０．０８以上がより好ましい。
【００７０】
繊維配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値が０．１３以下であれば、ＳＭＣを成形した複合材料成形品の第１方向及び第２方向の各部位間における物性のバラツキ（ＣＶ値）が大きくなりすぎることを抑制できる。
繊維束の結晶配向度ｆａの平均値と標準偏差の合計値は、０．１２以下が好ましく、０．１１以下がより好ましい。
【００７１】
（複合材料成形品の製造方法）
本発明の複合材料成形品は、例えば、樹脂と繊維とを含むＳＭＣ等の成形材料を前記繊維の平均繊維長に対する下記繊維流動長の比Ｒが０．２〜１５．０の範囲となるように成形金型にチャージし、加熱加圧成形することにより製造できる。
繊維流動長は、成形金型にチャージされた成形材料の繊維が、加熱加圧成形により、成形品の周縁部又は樹脂会合部における所定の部位まで移動する距離であるが、ここでは、チャージされた成形材料の周縁部から成形金型の周縁部までの最短距離と、この繊維が成形時に成形金型の周縁部に沿ってこの所定の部位まで移動する距離との合計値である。
図３３Ａは繊維流動長を説明するための模式図である。図３３Ａにおいて、成形材料は、成形金型上の一か所に配置されている。ここで、繊維流動長とは、成形金型の一角にチャージされた成形材料の繊維が、チャージされた際の位置Ｐ０から、成形金型の周縁部まで移動した後の位置Ｐ１までの長さＬ０−１と、成形終了までにさらに位置Ｐ１から、成形金型の周縁部に沿って移動した後の位置Ｐ２までの長さＬ１−２とを合計した値である。
図３３Ｂは繊維流動長を説明するための模式図である。図３３Ｂにおいて、成形材料は、成形金型上の２か所に配置されている。ここで、繊維流動長とは、成形金型の一角にチャージされた成形材料の繊維が、チャージされた際の位置Ｐ０から、受理会合部まで移動した後の位置Ｐ１までの長さＬ０−１と、成形終了までにさらに位置Ｐ１から、樹脂会合部に沿って移動した後の位置Ｐ２までの長さＬ１−２とを合計した値である。
なお、繊維の位置Ｐ０、Ｐ１、Ｐ２は、チャージされた成形材料に含まれる繊維を平面視で見たときに、繊維の中心となる位置を、繊維の位置Ｐ０、Ｐ１、Ｐ２とみなすこととする。
言い換えれば、繊維流動長は、成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、前記チャージされた際の位置Ｐ０から、成形金型の周縁部又は樹脂会合部まで移動した後の位置Ｐ１までの長さＬ０−１と、成形終了時までに、さらに前記位置Ｐ１から成形金型の周縁部又は樹脂会合部に沿って移動した後の位置Ｐ２までの長さＬ１−２との合計である。
この繊維流動長は、事前の試験成形や樹脂流動シミュレーションにより求めることができる。
【００７２】
Ｒが０．２以上であれば、前記領域Ａにおける繊維配向度ｆを充分に高めることができ、複合材料成形品の機械特性が向上する傾向にある。好ましくは０．３以上であり、より好ましくは０．５以上であり、さらに好ましくは０．８以上であり、特に好ましくは１．０以上である。
一方、Ｒが１５．０以下であれば、前記領域Ａにおける複合材料成形品の中の繊維の分布ムラを低減させることができ、欠陥部分の発生を抑えることができる傾向にある。好ましくは１２．０以下であり、より好ましくは１０．０以下であり、さらに好ましくは９．０以下であり、特に好ましくは８．０以下である。
Ｒは、０．３〜１２．０が好ましく、０．５〜１０．０がより好ましく、０．８〜９．０がさらに好ましく、１．０〜８．０が特に好ましい。
別の態様では、比Ｒは、０．２〜１５．０が好ましく、０．３〜１２．０がより好ましく、０．５〜１０．０がさらに好ましく、０．８〜９．０が特に好ましく、１．０〜８．０が最も好ましい。
【００７３】
本発明の複合材料成形品は、例えば、樹脂と繊維とを含むＳＭＣ等の成形材料を前記繊維の平均繊維長に対する下記移動距離の比ｒが０．２〜１２．０の範囲となるように成形金型にチャージし、加熱加圧成形することにより製造できる。
この移動距離は、成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、前記位置Ｐ１から、前記位置Ｐ２までの長さＬ１−２である。
この移動距離Ｌ１−２は、事前の試験成形や樹脂流動シミュレーションにより求めることができる。
比ｒは、０．２〜１２．０が好ましく、０．４〜１０．０がより好ましく、０．８〜８．０がさらに好ましく、１．０〜６．０が特に好ましく、１．２〜４．０が最も好ましい。
【００７４】
成形時に流動する樹脂から力を受けることで、繊維が回転、並進し、成形中に繊維がこの流動方向に配向する傾向にあるが、本発明においてこの傾向は、繊維が成形時に成形金型の周縁部や樹脂会合部に沿って移動する際に顕著となる。
従って、上記の繊維流動長には、成形金型の周縁部に沿った移動距離を含むのが好ましい。
前記繊維の平均繊維長に対する、この移動距離の比をｒとした場合、このｒの値は０．２〜１２．０の範囲とするのが好ましい。より好ましくは、０．４〜１０．０であり、さらに好ましくは０．８〜８．０であり、特に好ましくは１．０〜６．０であり、最も好ましくは１．２〜４．０である。
ｒが０．２以上であれば、前記領域Ａにおける繊維配向度ｆを充分に高めることができ、複合材料成形品の機械特性が向上する傾向にある。より好ましくは０．４以上であり、さらに好ましくは０．８以上であり、特に好ましくは１．０以上であり、最も好ましくは１．２以上である。
一方、ｒが１２．０以下であれば、前記領域Ａにおける複合材料成形品の中の繊維の分布ムラを低減させることができ、欠陥部分の発生を抑えることができる傾向にある。より好ましくは１０．０以下であり、さらに好ましくは８．０以下であり、特に好ましくは６．０以下であり、最も好ましくは４．０以下である。
【００７５】
また、上記の複合材料成形品１等は、例えば、ＳＭＣのような成形材料を成形金型に、チャージ率が１０〜８０％となるようにチャージし、加熱加圧成形する方法により製造できる。
【００７６】
チャージ率は、成形金型の面積に対する成形材料の面積の割合である。
チャージ率が８０％以下であれば、成形時に成形材料が大きく流動し、成形金型の端部に向かうにつれて強化繊維の配向方向が揃い、成形物１０の第１の端部１４における繊維配向度ｆが高くなる。好ましくは、７０％以下であり、より好ましくは６０％以下であり、さらに好ましくは５０％以下であり、特に好ましくは４０％以下であり、最も好ましくは３５％以下である。
一方、チャージ率が１０％以上であれば、成形時に成形材料が金型全体に行き渡りやすい。より好ましくは１５％以上であり、さらに好ましくは２０％以上である。
チャージ率は、１０〜７０％が好ましく、１０〜６０％がより好ましく、１０〜５０％がさらに好ましく、１５〜４０％が特に好ましく、２０〜３５％が最も好ましい。
【００７７】
成形金型は、成形物１０に対応した形状のものが用いられる。
成形金型の形状、つまり成形物１０の形状は、平面視矩形（正方形、長方形等）が好ましいが、これに限定されるものではなく、任意の形状であってよい。
【００７８】
本発明で用いることができるＳＭＣとしては、例えば、後述するＳＭＣの製造方法により製造したものを使用できる。ただし、使用するＳＭＣはこれに限定されるものではなく、他の製造方法により製造したＳＭＣを用いてもよいし、市販のＳＭＣを用いてもよい。
ＳＭＣの面積（平面視での大きさ）は、成形時のチャージ率に応じて設定される。
ＳＭＣの形状は、典型的には、成形金型の形状と同様である。
成形金型にチャージするＳＭＣは、１枚でもよく複数枚でもよい。
ＳＭＣは、ＳＭＣの中心と成形金型の中心とを一致させて成形金型に配置してもよく、ＳＭＣの中心と成形金型の中心とをずらして成形金型に配置してもよい。成形金型の、平面部１３ａに対応する面とＳＭＣとの距離が、平面部１３ｂに対応する面とＳＭＣとの距離よりも長くなるようにＳＭＣを配置することが好ましい。これにより、領域Ａの繊維配向度ｆを大きくしやすい。
【００７９】
成形条件としては、例えば金型温度１４０℃、圧力８ＭＰａにて３分間加熱加圧する条件、又はこれと同等の条件（ＳＭＣが同程度に流動及び硬化する条件）が挙げられる。
【００８０】
（ＳＭＣの製造方法）
ＳＭＣの製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、国際公開第２０１６／２０８７３１号に記載されている方法を採用することができる。
図３は、ＳＭＣの製造方法に用いるＳＭＣの製造装置１０１の構成を示す側面図である。以下の説明においては、ＸＹＺ直交座標系を設定し、このＸＹＺ直交座標系を参照しつつ各部材の位置関係について説明する。
【００８１】
ＳＭＣの製造装置１０１（以下、単に製造装置１０１という。）は、図３に示すように、繊維束供給部１１０と、第１のシート供給部１１１と、第１の塗工部１１２と、裁断部１１３と、第２のシート供給部１１４と、第２の塗工部１１５と、含浸部１１６とを備える。
【００８２】
繊維束供給部１１０は、長尺のカーボン繊維からなる繊維束ＣＦを複数のボビン１１７から引き出しながら、複数のガイドローラ１１８を介して１つの繊維束ＣＦとし、この繊維束ＣＦを裁断部１１３に向けて供給する。
【００８３】
第１のシート供給部１１１は、第１の原反ロールＲ１１から巻き出された長尺の第１のシート（キャリアシート）Ｓ１１を第１の塗工部１１２に向けて供給する。製造装置１０１は、第１のシートＳ１１を所定の方向（＋Ｘ軸方向）（以下、搬送方向という。）に搬送する第１の搬送部１１９を備える。
【００８４】
第１の搬送部１１９は、ガイドローラ１２０と、一対のプーリ１２１ａ，１２１ｂの間に無端ベルト１２２を掛け合わせたコンベア１２３とを備える。ガイドローラ１２０は、回転しながら第１のシート供給部１１１から供給された第１のシートＳ１１をコンベア１２３に向けて案内する。コンベア１２３は、一対のプーリ１２１ａ，１２１ｂを同一方向に回転させることによって無端ベルト１２２を周回させながら、この無端ベルト１２２の面上において、第１のシートＳ１１を図３中の＋Ｘ軸方向（水平方向の右側）に向けて搬送する。
【００８５】
第１の塗工部１１２は、ガイドローラ１２０に近接した一方のプーリ１２１ａの直上に位置し、熱硬化性樹脂を含むペーストＭ１（マトリックス樹脂組成物）を供給する供給ボックス１２４を備える。供給ボックス１２４は、底面に形成されたスリット（図示せず。）からコンベア１２３により搬送される第１のシートＳ１１の面上にペーストＭ１を所定の厚みで塗工する。
【００８６】
裁断部１１３は、第１の塗工部１１２よりも搬送方向の下流側（＋Ｘ軸側）に位置して、繊維束供給部１１０から供給される繊維束ＣＦを裁断機１１３Ａで裁断してペーストＭ１の上に散布する。裁断機１１３Ａは、コンベア１２３により搬送される第１のシートＳ１１の上方に位置し、ガイドローラ１２５と、ピンチローラ１２６と、カッターローラ１２７とを備える。
【００８７】
ガイドローラ１２５は、回転しながら繊維束供給部１１０から供給された繊維束ＣＦを下方に向けて案内する。ピンチローラ１２６は、ガイドローラ１２５との間で繊維束ＣＦを挟み込みながら、ガイドローラ１２５とは逆向きに回転することによって、ガイドローラ１２５と協働しながら、複数のボビン１１７から繊維束ＣＦを引き出す。カッターローラ１２７は、回転しながら繊維束ＣＦを所定の長さとなるように裁断する。裁断された繊維束ＣＦは、ガイドローラ１２５とカッターローラ１２７との間から落下し、第１のシートＳ１１上に塗工されたペーストＭ１）の上に散布される。
【００８８】
第２のシート供給部１１４は、第２の原反ロールＲ１２から巻き出された長尺の第２のシート（キャリアシート）Ｓ１２を第２の塗工部１１５に向けて供給する。製造装置１０１は、第２のシートＳ１２を含浸部１１６に向けて搬送する第２の搬送部１２８を備える。
【００８９】
第２の搬送部１２８は、コンベア１２３により搬送される第１のシートＳ１１の上方に位置して、複数のガイドローラ１２９を備える。第２の搬送部１２８は、第２のシート供給部１１４から供給された第２のシートＳ１２を図３中の−Ｘ軸方向（水平方向の左側）に向けて搬送した後、回転する複数のガイドローラ１２９によって第２のシートＳ１２が搬送される方向を下方から図３中の＋Ｘ軸方向（水平方向の右側）に向けて反転させる。
【００９０】
第２の塗工部１１５は、図３中の−Ｘ軸方向（水平方向の左側）に向けて搬送される第２のシートＳ１２の直上に位置して、ペーストＭ１を供給する供給ボックス１３０を備える。供給ボックス１３０は、底面に形成されたスリット（図示せず。）から第２のシートＳ１２の面上にペーストＭ１を所定の厚みで塗工する。
【００９１】
含浸部１１６は、裁断部１１３よりも搬送方向の下流側に位置して、貼合機構１３１と、加圧機構１３２とを備える。
【００９２】
貼合機構１３１は、コンベア１２３の他方のプーリ１２１ｂの上方に位置して、複数の貼合ローラ１３３を備える。
複数の貼合ローラ１３３は、ペーストＭ１が塗工された第２のシートＳ１２の背面に接触した状態で搬送方向に並んで配置されている。また、複数の貼合ローラ１３３は、第１のシートＳ１１に対して第２のシートＳ１２が徐々に接近するように配置されている。
【００９３】
貼合機構１３１では、第１のシートＳ１１の上に第２のシートＳ１２が重ね合わされる。また、第１のシートＳ１１と第２のシートＳ１２とは、その間に繊維束ＣＦ及びペーストＭ１を挟み込みながら、互いに貼合された状態で加圧機構１３２側へと搬送される。以下、繊維束ＣＦ及びペーストＭ１を挟み込みながら、互いに貼合された第１のシートＳ１１及び第２のシートＳ１２を貼合シートＳ１３という。
【００９４】
加圧機構１３２は、第１の搬送部１１９（コンベア１２３）の下流側に位置して、一対のプーリ１３４ａ，１３４ｂの間に無端ベルト１３５ａを掛け合わせた下側コンベア１３６Ａと、一対のプーリ１３４ｃ，１３４ｄの間に無端ベルト１３５ｂを掛け合わせた上側コンベア１３６Ｂとを備える。
【００９５】
下側コンベア１３６Ａと上側コンベア１３６Ｂとは、互いの無端ベルト１３５ａ，１３５ｂを突き合わせた状態で、互いに対向して配置されている。加圧機構１３２は、下側コンベア１３６Ａの一対のプーリ１３４ａ，１３４ｂを同一方向に回転させることによって無端ベルト１３５ａを周回させる。また、加圧機構１３２は、上側コンベア１３６Ｂの一対のプーリ１３４ｃ，１３４ｄを同一方向に回転させることによって無端ベルト１３５ｂを無端ベルト１３５ａと同じ速さで逆向きに周回させる。これにより、無端ベルト１３５ａ，１３５ｂの間に挟み込まれた貼合シートＳ１３を図３中の＋Ｘ軸方向（水平方向の右側）に向けて搬送する。
【００９６】
下側コンベア１３６Ａには、無端ベルト１３５ａに加わる張力を調整するための一対のテンションプーリ１３７ａ，１３７ｂが配置されている。同様に、上側コンベア１３６Ｂには、無端ベルト１３５ａに加わる張力を調整するための一対のテンションプーリ１３７ｃ，１３７ｄが配置されている。これらのテンションプーリ１３７ａ，１３７ｂ，１３７ｃ，１３７ｄは、無端ベルト１３５ａ，１３５ｂの突合せ部分とは反対側に設けられている。
【００９７】
加圧機構１３２は、複数の下側ローラ１３８ａと、複数の上側ローラ１３８ｂとを備える。複数の下側ローラ１３８ａは、無端ベルト１３５ａの突合せ部分の背面に接触した状態で搬送方向に並んで配置されている。同様に、複数の上側ローラ１３８ｂは、無端ベルト１３５ｂの突合せ部分の背面に接触した状態で搬送方向に並んで配置されている。また、複数の下側ローラ１３８ａと複数の上側ローラ１３８ｂとは、貼合シートＳ１３の搬送方向に沿って互い違いに並んで配置されている。
【００９８】
加圧機構１３２では、無端ベルト１３５ａ，１３５ｂの間を貼合シートＳ１３が通過する間に、第１のシートＳ１１と第２のシートＳ１２との間に挟み込まれたペーストＭ１及び繊維束ＣＦを複数の下側ローラ１３８ａ及び複数の上側ローラ１３８ｂにより加圧する。このとき、ペーストＭ１は、繊維束ＣＦを挟んだ両側から繊維束ＣＦの間に含浸される。
【００９９】
これにより、繊維束ＣＦの間に熱硬化性樹脂を含浸させたＳＭＣの原反Ｒ１を得ることができる。ＳＭＣの原反Ｒ１は、図示しない切断手段によって所定の長さで切断されることによって、最終的にシート状のＳＭＣとして出荷される。なお、第１のシートＳ１１及び第２のシートＳ１２は、ＳＭＣの成形前にＳＭＣから剥離される。
【０１００】
製造装置１０１において、含浸部１１６は、繊維束ＣＦが散布された第１のシートＳ１１の上に、さらに、ペーストＭ１が塗工された第２のシートＳ１２を重ね合わせた後、第１のシートＳ１１と第２のシートＳ１２との間に挟み込まれたペーストＭ１及び繊維束群を加圧して、繊維束の間にペーストＭ１を含浸させる。これにより、ペーストＭ１が塗工された第２のシートＳ１２を重ね合わせない態様の含浸部に比べて、ペーストＭ１が充分に含浸され、機械特性に優れた複合材料成形品を得ることができる。
なお、含浸部は、繊維束が散布された第１のシートＳ１１の上に、ペーストＭ１が塗工された第２のシートＳ１２をさらに重ね合わせることなくペーストＭ１及び繊維束群を加圧して、繊維束の間にペーストＭ１を含浸させる含浸部であってもよい。
【０１０１】
なお、ＳＭＣの製造装置は、前記した製造装置１０１には限定されない。例えば、裁断されて落下する繊維束ＣＦに空気などの気体を吹き付ける気体散布機を備える散布部を設置してもよい。裁断されて落下する繊維束ＣＦに所定の条件で気体を吹き付けることによって、繊維束ＣＦを方向性無く均一に分散させることが可能である。
【０１０２】
次に、製造装置１０１を用いたＳＭＣの製造方法について具体的に説明する。本例のＳＭＣの製造方法は、下記の塗工ステップ、裁断ステップ及び含浸ステップを有する。
塗工ステップ：第１の搬送部１１９によって搬送される第１のシートＳ１１の上にペーストＭ１を塗工する。
裁断ステップ：長尺の繊維束ＣＦを裁断機１１３Ａで裁断する。
含浸ステップ：第１のシートＳ１１上のペーストＭ１と散布された繊維束群Ｆ１を加圧して、繊維束ＣＦの間にペーストＭ１を含浸させる。
【０１０３】
＜塗工ステップ＞
第１のシート供給部１１１により、第１の原反ロールＲ１１から長尺の第１のＳ１１を巻き出して第１の搬送部１１９へと供給し、第１の塗工部１１２によりペーストＭ１を所定の厚みで塗工する。第１の搬送部１１９により第１のシートＳ１１を搬送することにより、第１のシートＳ１１上に塗工されたペーストＭ１を走行させる。第１のシートＳ１１の面上に塗工したペーストＭ１の厚みは、特に限定されない。
【０１０４】
＜裁断ステップ＞
繊維束供給部１１０により、長尺の繊維束ＣＦを複数のボビン１１７から引き出して裁断部１１３へと供給し、裁断機１１３Ａにおいて所定の長さとなるように繊維束ＣＦを連続的に裁断する。
【０１０５】
＜含浸ステップ＞
第２のシート供給部１１４により、第２の原反ロールＲ１２から長尺の第２のシートＳ１２を巻き出して第２の搬送部１２８へと供給する。第２の塗工部１１５により、第２のシートＳ１２の上にペーストＭ１を所定の厚みで塗工する。第２のシートＳ１２の面上に塗工したペーストＭ１の厚みは、特に限定されない。
【０１０６】
第２のシートＳ１２を搬送することでその上に塗工したペーストＭ１を走行させ、含浸部１１６において、貼合機構１３１によりシート状の繊維束群Ｆ１上に第２のシートＳ１２を貼り合わせる。そして、加圧機構１３２によりシート状の繊維束群Ｆ１及びペーストＭ１を加圧し、ペーストＭ１を繊維束群Ｆ１の繊維束ＣＦの間に含浸させる。これにより、ＳＭＣが第１のシートＳ１１と第２のシートＳ１２で挟持された原反Ｒ１が得られる。
【０１０７】
ＳＭＣ製造における含浸ステップは、この例のように、繊維束ＣＦが散布された第１のシートＳ１１の上に、ペーストＭ１が塗工された第２のシートＳ１２を重ね合わせた後、第１のシートＳ１１と第２のシートＳ１２との間に挟み込まれたペーストＭ１及び繊維束群を加圧して、繊維束の間にペーストＭ１を含浸させるステップであることが好ましい。これにより、ペーストＭ１が塗工された第２のシートＳ１２を重ね合わせない態様の含浸ステップに比べて、ペーストＭ１が充分に含浸され、機械特性に優れた複合材料成形品を得ることができる。
なお、含浸ステップは、繊維束が散布された第１のシートＳ１１の上に、ペーストＭ１が塗工された第２のシートＳ１２をさらに重ね合わせることなくペーストＭ１及び繊維束群を加圧して、繊維束の間にペーストＭ１を含浸させる含浸ステップであってもよい。
【０１０８】
なお、ＳＭＣの製造方法は、製造装置１０１を用いる方法には限定されない。例えば、裁断されて落下する繊維束に空気などの気体を吹き付けて分散させて散布する散布ステップを有していてもよい。裁断されて落下する繊維束ＣＦに所定の条件で気体を吹き付けることによって、繊維束ＣＦを方向性無く均一に分散させることが可能である。
また、ＳＭＣの製造方法は、前記したような長尺のＳＭＣを連続的に製造する方法には限定されず、枚葉のＳＭＣを製造する方法であってもよい。
【０１０９】
本発明の複合材料成形品は、ＳＭＣの硬化物からなるものであってもよく、ＳＭＣの硬化物からなる部材と他の部材とが組み合わされたものであってもよい。例えば、ＳＭＣと、公知のプリプレグ、不織布等のＳＭＣ以外の材料とを組み合わせて用いて作製された複合材料成形品であってもよい。
【０１１０】
また、本発明の第二の実施態様に係る複合材料成形品は、樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品であって、前記複合材料成形品は、樹脂会合部を含む第１領域を有し、前記第１領域は、前記樹脂会合部に沿って延在し、前記樹脂会合部と交差する方向において前記繊維の平均繊維長の２倍の長さとなる領域であり、かつ、前記第１領域における繊維配向度の平均値が０．１９以上であることを特徴とする。
【０１１１】
これにより、樹脂会合部の近傍の第１領域では、成形の際に、樹脂の流動に伴って樹脂会合部に沿った方向に繊維の向きが揃う。これにより、第１領域で繊維配向度が大きくなる。そして、樹脂会合部で繊維配向度が大きくなると、複合材料成形品の表裏で繊維の回転挙動が同様の挙動となる。このため、複合材料成形品は、表裏で繊維配向度が同等となり、第１領域で樹脂会合部に沿った方向の反りを抑制できる。したがって、複合材料成形品は、少なくとも特定の部分である第１領域の反りを抑制することが可能である。
【０１１２】
本発明の第二の実施態様に係る複合材料成形品の望ましい態様として、前記第１領域の、前記樹脂会合部と交差する第１方向の引張弾性率に対する、前記第１方向と交差する第２方向の引張弾性率の比は、［第２方向の引張弾性率］／［第１方向の引張弾性率］で表して、１．５以上６．０以下であることを特徴とする。これによれば、樹脂会合部に沿った方向の引張弾性率が、樹脂会合部と交差する方向の引張弾性率よりも大きくなる。このため、複合材料成形品は、樹脂会合部に沿った方向で、成形体の曲げ剛性が高くなり直線性が保たれる。この結果、複合材料成形品は、反りを抑制できる。
【０１１３】
複合材料成形品の望ましい態様として、前記繊維は、炭素繊維、アラミド繊維及びガラス繊維から選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする。これらの材料を用いることで、複合材料成形品は、繊維配向度や引張弾性率を制御することができるが、特に炭素繊維が好ましい。
【０１１４】
複合材料成形品の望ましい態様として、前記繊維は、前記繊維複合材料の総量に対し、２０質量％以上６５質量％以下であることを特徴とする。繊維の含有量をこの範囲とすることで、成形の際に樹脂の流動に伴って、繊維の向きが樹脂会合部や成形品の外周方向に沿った方向に良好に揃う傾向にある。このため、複合材料成形品は、繊維配向度や引張弾性率等を制御することができる。
【０１１５】
前記樹脂は、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂から選ばれる少なくとも１種を用いることができる。これらの樹脂を用いることにより、成形の際に樹脂が良好に流動する。このため、複合材料成形品は、繊維配向度や引張弾性率を制御することができる。
【０１１６】
本発明の第二の実施態様に係る複合材料成形品の望ましい態様として、前記複合材料成形品は、前記第１領域を挟んで、前記樹脂会合部と交差する方向に配置された２つの第２領域を有し、前記第１領域での繊維配向度の平均値は、前記第２領域での繊維配向度の平均値よりも大きいことを特徴とする。これによれば、複合材料成形品は、樹脂会合部の近傍の第１領域で繊維配向度を制御することにより、少なくとも第１領域で樹脂会合部に沿った方向の反りを抑制できる。
【０１１７】
本発明の第二の実施態様に係る複合材料成形品の製造方法は、樹脂と繊維とを含む成形材料の成形体である複合材料成形品の製造方法であって、前記成形材料を含む複数の基材を金型内に配置し、複数の前記基材を圧縮成形することで、流動する複数の前記基材の流体の融合により樹脂会合部が形成されるとともに、前記基材は、前記樹脂会合部に沿った方向に流動し、前記成形体の前記樹脂会合部を含む第１領域は、前記樹脂会合部に沿って延在し、前記樹脂会合部と交差する方向において前記繊維の平均繊維長の２倍の長さとなる領域であり、かつ、前記第１領域における繊維配向度の平均値が０．１９以上であることを特徴とする。
【０１１８】
これにより、成形の際に複数の基材を金型内に配置することで、樹脂会合部に沿って樹脂が流動する。この樹脂の流動により、樹脂会合部に沿った方向に繊維の向きが揃い第１領域で繊維配向度が大きくなる。そして、樹脂会合部で繊維配向度が大きくなると、複合材料成形品の表裏で繊維の回転挙動が同様の挙動となる。このため、複合材料成形品の製造方法は、表裏で繊維配向度が同等となり、第１領域で樹脂会合部に沿った方向の反りを抑制できる。
【０１１９】
以下、本発明の第二の実施態様につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、下記の発明を実施するための形態（以下、実施形態という）により本発明が限定されるものではない。また、下記実施形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。さらに、下記実施形態で開示した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。
【０１２０】
（実施形態）
図１３は、複合材料成形品の実施形態に係る成形体を模式的に示す平面図である。図１４は、成形体に含まれる繊維束を模式的に示す平面図である。図１５は、成形体に含まれる繊維束の他の例を模式的に示す平面図である。図１６は、成形体の第１方向の位置と、繊維配向度との関係を示すグラフである。図１７は、成形体の樹脂会合部の断面写真である。図１８は、成形体の樹脂会合部を有さない部分の断面写真である。
【０１２１】
図１３に示すように、成形体２０１は、樹脂２０２と複数の繊維束２０３とを含む成形材料を有する。成形体２０１は、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ：Ｆｉｂｅｒ  Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ  Ｐｌａｓｔｉｃ）であり、樹脂２０２の内部に複数の繊維束２０３が含浸されている。成形体２０１は、例えばシートモールディングコンパウンド（ＳＭＣ：Ｓｈｅｅｔ  Ｍｏｌｄｉｎｇ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄ）法により成形される。成形体２０１は、平板状であり、４つの辺２０１０ａ、２０１０ｂ、２０１０ｃ、２０１０ｄを有する四角形状である。ただし、図１３に示す成形体２０１は、説明を分かりやすくするために模式的に示している。成形体２０１は、スポーツやレジャー用途、自動車や航空機等の産業用途等に幅広く用いられ、製品に応じた所望の形状に加工できる。
【０１２２】
樹脂２０２は、熱可塑性樹脂もしくは熱硬化型樹脂が用いられる。熱可塑性樹脂の場合、化学反応を伴うことなく冷却固化して形状を決定するので、短時間成形が可能であり、生産性に優れる。このような熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合した物であってもよい。なかでもポリプロピレン樹脂を好ましく使用することができる。熱硬化型樹脂の場合、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂等が挙げられ、なかでも、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂を好ましく使用することができる。これらの樹脂を用いることにより、成形の際に樹脂が良好に流動する。このため、成形体１は、繊維配向度や引張弾性率を制御することができる。また、成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラーなどを添加しておくこともできる。
【０１２３】
図１４に示すように、繊維束２０３は、複数の繊維２０３１を有する。複数の繊維２０３１は、長手方向の向きが揃うように束ねられている。繊維束２０３はテープ状である。繊維束２０３の長さＬｆは、例えば２５ｍｍ程度である。繊維束２０３の幅Ｗｆは、例えば１０ｍｍ程度である。繊維束２０３の厚さは、例えば２００μｍ程度である。図１４に示す繊維束２０３は、長尺の繊維束を裁断することで得られる。繊維束２０３の形状は、あくまで例示であり、適宜変更できる。本実施形態において、繊維長とは、繊維束２０３の長さＬｆであり、平均繊維長とは、成形体２０１に含まれる複数の繊維束２０３の、長さＬｆの平均である。また、配向とは、複数の繊維束２０３の長さ方向の向き、すなわち、繊維２０３１の向きが所定の方向に揃って配置されることを示す。
【０１２４】
繊維２０３１は、一例として炭素繊維、アラミド繊維、ポリエステル繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維及びガラス繊維が挙げられる。なかでも、炭素繊維、アラミド繊維及びガラス繊維から選ばれる少なくとも１種が用いられ、特に好ましくは炭素繊維である。これらの材料を用いることで、成形体２０１は軽量でかつ強度が高くなる。また、これらの材料を用いることで、成形体２０１は、繊維配向度や引張弾性率を制御することができる。
【０１２５】
図１５に示すように、他の例の繊維束２０３Ａは、複数の繊維２０３１Ａが束ねられてロープ状となっている。繊維２０３１Ａは、例えばガラス繊維である。繊維束２０３Ａの長さＬｆａは、例えば２５ｍｍ程度である。繊維束２０３Ａの幅Ｗｆａ及び厚さは、例えば１００μｍ程度である。
【０１２６】
図１３に示すように、成形体２０１は、樹脂会合部２０４を有する。樹脂会合部２０４は、ウェルドラインとも呼ばれる。樹脂会合部２０４は、成形体２０１の成形の際に、樹脂材料を含む複数の基材２０５（図１９参照）が圧縮成形され、流動する複数の樹脂２０２の流体の融合により形成される。すなわち、樹脂会合部２０４は、繊維束２０３を含まず、樹脂２０２が線状に形成される部分である。樹脂会合部２０４は、第２方向Ｄｙに沿って延在し、一方の辺２０１０ａから他方の辺２０１０ｂに亘って連続して設けられる。
【０１２７】
以下の説明では、第１方向Ｄｘ及び第２方向Ｄｙを用いて、成形体２０１を説明する場合がある。第１方向Ｄｘは、成形体２０１の表面に平行な方向であって、樹脂会合部２０４と直交する方向である。第２方向Ｄｙは、成形体２０１の表面に平行な方向であって、第１方向Ｄｘと直交する方向である。
【０１２８】
図１７は、図１３のＶ−Ｖ’線に対応する位置での、成形体２０１の断面写真である。図１８は、図１３のＶＩ−ＶＩ’線に対応する位置での、成形体２０１の断面写真である。なお、図１７及び図１８に示す成形体１は、後述する実施形態２０１、２０２と同様の製造方法で成形した。断面写真は、成形体２０１の断面を研磨した後、光学顕微鏡により倍率５０倍で観察した。
【０１２９】
図１７に示すように、成形の際に、流動する複数の樹脂２０２の流体の融合により樹脂会合部２０４が形成される。樹脂会合部２０４の近傍では、樹脂２０２は成形体２０１の厚み方向にも流動する。このため、樹脂会合部２０４の近傍の第１領域ＲＳ１では、繊維束２０３は厚み方向に配向する。繊維束２０３は、成形体２０１の表面に平行な方向に対して、４５°以上傾斜して配向する。樹脂会合部２０４は、成形体２０１の表面から裏面に亘って形成され、樹脂２０２のみを有する樹脂リッチ領域を有する。これに対し、図１８に示すように、樹脂会合部２０４から離れた非樹脂会合部領域（第２領域ＲＳ２）では、繊維束２０３と樹脂２０２とは、層状に積層されている。繊維束２０３は、成形体２０１の表面に平行な方向に配向する。繊維束２０３は、成形体２０１の表面に平行な方向に対して３０°以下の角度を有して配向する。このように、成形体２０１は、第２領域ＲＳ２では樹脂リッチ領域を有さない。
【０１３０】
成形体２０１は、第１領域ＲＳ１と、第２領域ＲＳ２と、第３領域ＲＳ３とを有する。第１領域ＲＳ１は、樹脂会合部２０４を含み、樹脂会合部２０４に沿った領域である。樹脂会合部２０４の、第１方向Ｄｘの幅は、繊維束２０３の平均繊維長の２倍である。第２領域ＲＳ２は、２つ設けられている。２つの第２領域ＲＳ２は、第１領域ＲＳ１を挟んで第１方向Ｄｘに隣り合って設けられる。第３領域ＲＳ３は、２つ設けられている。２つの第３領域ＲＳ３は、それぞれ成形体２０１の端部に設けられ、辺２０１０ｃ、２０１０ｄに沿った領域である。言い換えると、第１方向Ｄｘに隣り合う第３領域ＲＳ３の間に、２つの第２領域ＲＳ２と１つの第１領域ＲＳ１が設けられている。
【０１３１】
第１領域ＲＳ１では、繊維束２０３の長手方向は、樹脂会合部２０４に沿った方向に揃って向けられている。これは、成形体２０１の成形の際に、樹脂２０２の流動に伴って繊維束２０３の向きが樹脂会合部２０４に沿った方向に揃うためである。一方、第２領域ＲＳ２では、第１領域ＲＳ１よりも第２方向Ｄｙに対して傾斜する繊維束２０３の数が多くなり、繊維束２０３の向きがランダムに配置される。第３領域ＲＳ３では、繊維束２０３の長手方向は、それぞれ辺２０１０ｃ、２０１０ｄに沿った方向に揃って向けられている。
【０１３２】
図１６に示すグラフは、繊維２０３１の配向状態を数値化した繊維配向度を示している。繊維配向度は、国際公開第２０１６／２０８７３１号に開示された方法で算出することができる。
【０１３３】
具体的には、繊維強化樹脂材料にＸ線を照射して、繊維内部の結晶に起因したＸ線の回折強度を取り込んで、横軸を角度φとして、縦軸をＸ線の回折強度Ｉ（φ）とした１次元配向プロファイルを得る。得られた１次元配向プロファイルから、式（２”）のように配向係数ａを求める。そして、式（１”）のように繊維配向度ｆａを求める。
【０１３４】
【数１４】
2019189314.tif 000016
【０１３５】
【数１５】
2019189314.tif 000017
【０１３６】
一般的にｆａは結晶配向度とよばれるが、炭素繊維中では黒鉛結晶は繊維軸方向に配向しているため、複合材料内部の黒鉛結晶の配向は繊維の配向と見なせる。そこで、ここではｆａを繊維配向度と定義する。
【０１３７】
図１６に示すグラフでは、横軸は、成形体１の第１方向Ｄｘの位置を示す。縦軸は、繊維配向度を示す。図１６では、繊維配向度が正の値において大きいほど、繊維束２０３が第２方向Ｄｙに揃って配置されていることを示す。一方、繊維配向度が０に近い場合には、ＤｘとＤｙの方向に配向する繊維量が等しい状態、例えば繊維束２０３の向きがランダムに配置されることを示す。
【０１３８】
図１６に示すように、第１領域ＲＳ１での繊維配向度は、０．１６、０．３４、０．２２である。第１領域ＲＳ１での繊維配向度の平均値は、０．２４である。第２領域ＲＳ２での繊維配向度は、いずれも第１領域ＲＳ１での繊維配向度の平均値よりも小さい。第１領域ＲＳ１での繊維配向度の平均値は、第２領域ＲＳ２での繊維配向度の平均値よりも大きい。また、第３領域ＲＳ３での繊維配向度は、第２領域ＲＳ２での繊維配向度の平均値よりも大きい。
【０１３９】
具体的には、複合材料成形品は、第１領域を幅方向から挟む第２領域２ａ及び第２領域２ｂを有し、第１領域ＲＳ１での繊維配向度ｆ１の平均値は、前記第２領域での下記繊維配向度ｆ２ａの平均値よりも大きく、かつ、第１領域ＲＳ１での繊維配向度ｆ１の平均値は、前記第２領域２ｂでの下記繊維配向度ｆ２ｂの平均値よりも大きいことが好ましい。
【０１４０】
本実施形態の成形体２０１は、樹脂会合部２０４の近傍の第１領域ＲＳ１で繊維配向度が大きい。繊維配向度が大きい部分では、成形の際に、繊維束２０３の回転挙動が成形体１の表裏で同様の挙動となる。このため、成形体２０１は、表裏で繊維配向度が同等となり、第１領域ＲＳ１で樹脂会合部２０４に沿った方向の反りを抑制できる。
【０１４１】
また、第１領域ＲＳ１において、第１方向Ｄｘの引張弾性率をＥｘとする。また、第１領域ＲＳ１において、第２方向Ｄｙの引張弾性率をＥｙとする。つまり、引張弾性率Ｅｙは、繊維束２０３の配向が揃った方向での引張弾性率である。繊維２０３１として炭素繊維を用いた場合に、引張弾性率Ｅｘは、例えば１０ＧＰａ程度であり、引張弾性率Ｅｙは５０ＧＰａ程度である。この場合、第１領域ＲＳ１の引張弾性率の比Ｅｙ／Ｅｘは、５．０である。引張弾性率Ｅｘ、Ｅｙは、ＪＩＳ  Ｋ  ７１６４に基づいて測定される。ここで、歪の値については試験片の長手方向中央に歪ゲージを貼り、引張試験を行った際の試験片が引っ張られる方向の歪の値を用いて算出した。
【０１４２】
また、繊維２０３１としてガラス繊維を用いた場合に、引張弾性率Ｅｘは、例えば８ＧＰａ程度であり、引張弾性率Ｅｙは１３ＧＰａ程度である。この場合、第１領域ＲＳ１の引張弾性率の比Ｅｙ／Ｅｘは、１．６２５である。
【０１４３】
比較例として、一方向プリプレグ材を用いた場合、繊維の向きは成形体の全体で一方向に揃う。このため、比較例では、繊維の配向が高い向きでの引張弾性率Ｅｙは、２００ＧＰａ程度である。一方、繊維の配向が高い向きと直交する方向での引張弾性率Ｅｘは、１０ＧＰａ程度である。この場合、比較例における引張弾性率の比Ｅｙ／Ｅｘは、２０である。
【０１４４】
繊維を有さない等方性の樹脂基板では、引張弾性率Ｅｘ及び引張弾性率Ｅｙはいずれも３ＧＰａ程度である。この場合、等方性の樹脂基板における引張弾性率の比Ｅｙ／Ｅｘは、１である。
【０１４５】
以上のように、本実施形態の成形体２０１は、繊維配向度が大きい第１領域ＲＳ１において、樹脂会合部２０４に沿った方向の繊維配向度ｆ１の平均値は、０．１９以上が好ましく、０．１９以上０．５０以下がより好ましく、０．２０以上０．３０以下がさらに好ましい。
なお、この繊維配向度ｆ１は、第１領域ＲＳ１における平均値であるが、第１領域ＲＳ１の各部分の値が上記範囲内であるのが好ましい。
また、本実施形態の成形体２０１は、繊維配向度が大きい第１領域ＲＳ１において、樹脂会合部２０４に沿った方向の引張弾性率Ｅｙが、樹脂会合部２０４と交差する方向の引張弾性率Ｅｘよりも大きくなる。引張弾性率の比Ｅｙ／Ｅｘは、１．５以上６．０以下である。より好ましくは、引張弾性率の比Ｅｙ／Ｅｘは、１．６以上５．０以下である。
【０１４６】
これにより、成形体２０１は、樹脂会合部２０４に沿った方向で、成形体２０１の曲げ剛性が高くなり直線性が保たれる。このため、成形体２０１は、少なくとも第１領域ＲＳ１で、樹脂会合部２０４に沿った方向の反りを抑制できる。
【０１４７】
また、繊維束２０３は、成形体２０１の総量に対し、２０質量％以上６５質量％以下である。より好ましくは、繊維束２０３は、成形体２０１の総量に対し、３０質量％以上６０質量％以下である。例えば、繊維束２０３は、成形体２０１の総量に対し、５０質量％程度である。
【０１４８】
繊維２０３１の含有量をこの範囲とすることで、成形の際に、樹脂２０２の流動に伴って繊維束２０３の向きが樹脂会合部２０４に沿った方向に良好に揃う。このため、成形体２０１は、繊維配向度や引張弾性率を制御することができる。繊維束２０３の含有量が２０質量％よりも小さい場合、成形体２０１の強度が低下する可能性がある。繊維束３の含有量が６５質量％よりも大きい場合、成形の際に、流動させる材料の粘度が高くなり成形性が低下する可能性がある。
【０１４９】
（成形体の製造方法）
図１９は、実施形態に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。図２０は、実施形態に係る成形体の製造方法を説明するための説明図である。図２１は、樹脂の流動と、繊維の向きの関係を説明するための説明図である。
【０１５０】
図１９及び図２０に示すように、複数の基材２０５は、金型２０１００内に離隔して配置される（ステップＳＴ１）。基材２０５は、ＳＭＣ成形材料であり、樹脂２０２及び繊維束２０３を含む。基材２０５の製造方法は、例えば、まずシート状のポリエステル樹脂を用意する。シート状のポリエステル樹脂は、無水マレイン酸とグリコールの縮合反応によって得られたポリエステル樹脂に、スチレンと、ラジカル開始材であるアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ：ａｚｏｂｉｓｉｓｏｂｕｔｙｒｏｎｉｔｒｉｌｅ）を添加することによって得られる。そして、シート状のポリエステル樹脂に、繊維束２０３をランダムな角度になるように自然落下させた後に含浸させる。これにより、基材２０５が得られる。基材２０５が金型２０１００内に配置された状態で、繊維束２０３はランダムな向きで樹脂２０２に含浸されている。
【０１５１】
なお、基材２０５は、このような製造方法や配合に限定されない。基材２０５は、金型２０１００の内部で流動が可能であり、金型２０１００からの熱伝達によって架橋反応が始まり硬化する材料であればよい。
【０１５２】
図２０に示すように、金型２０１００は、下型２０１０１と上型２０１０２とを有する。下型２０１０１は、底部２０１０１ａと壁部２０１０１ｂとを有する。底部２０１０１ａと壁部２０１０１ｂとで凹部２０１０１ｃが形成される。上型２０１０２は、基部２０１０２ａと凸部２０１０２ｂとを有する。凸部２０１０２ｂは、下型２０１０１の凹部２０１０１ｃに挿入される。金型２０１００は、凸部２０１０２ｂ、底部２０１０１ａ及び壁部２０１０１ｂで囲まれた空間内で、基材２０５を圧縮成形できる。
【０１５３】
図１９に示すように、２つの基材２０５は、下型２０１０１の底部２０１０１ａに配置される。底部２０１０１ａの一辺の長さは、例えば３０ｃｍである。基材２０５は、三角形状であり、第１方向Ｄｘに隣り合って配置される。基材２０５は、それぞれ下型２０１０１の隅部に配置され、壁部２０１０１ｂと接する。底部２０１０１ａの第１方向Ｄｘでの中点を通り、第２方向Ｄｙに延びる仮想線を対称軸としたときに、２つの基材２０５は、線対称に配置される。なお、基材２０５の形状や配置は、図１９に示す例に限定されない。基材２０５は、円形状であってもよく、四角形状を含む多角形状等、他の形状であってもよい。３つ以上の基材２０５が、１つの金型２０１００に配置されていてもよい。
【０１５４】
次に、制御装置（図示しない）は、金型２０１００の温度を例えば１４５℃に設定し、金型２０１００の温度が上昇する。金型２０１００の温度は、例えばボイラから供給される蒸気や、電気ヒータ等により制御できる。また、制御装置は、圧縮成形の際に、熱電対等の温度センサにより金型２０１００の温度、又は、基材２０５の温度を検出することが好ましい。制御装置は、実測された温度と、蒸気や電気ヒータの設定温度とを比較することで、温度管理することが好ましい。
【０１５５】
制御装置は、上型２０１０２を下型２０１０１に向けて移動することで、基材２０５が圧縮成形される（図２０、ステップＳＴ２）。基材２０５は、底部２０１０１ａと壁部２０１０１ｂと凸部２０１０２ｂとで囲まれた空間内を流動する。
【０１５６】
図２１は、樹脂の流動と繊維配向度の関係をシミュレーションにより解析した結果を示す。図２１では、１つの繊維束２０３を例示して、樹脂の流動に伴う繊維束２０３の向きの変化を模式的に示している。
【０１５７】
図２１に示すように、基材２０５がプレスされていない状態（ステップＳＴ１１）では、基材２０５はそれぞれ三角形状を有する。基材２０５に含まれる複数の繊維束２０３は、上述したようにランダムな向きで配置されているが、ステップＳＴ１１では、繊維束２０３として、第１方向Ｄｘに沿って配向されたものを例示している。基材２０５がプレスされると、２つの基材２０５は互いに近づくように圧縮変形し、端部同士が接触して樹脂会合部２０４が形成される（ステップＳＴ１２）。同時に２つの基材２０５は矢印Ａ１に示す方向に流動する。
【０１５８】
さらに基材２０５がプレスされると（ステップＳＴ１３、ステップＳＴ１４）、２つの基材５は矢印Ａ１に示す方向に流動し、流動する複数の基材２０５の流体の融合により樹脂会合部２０４が第２方向Ｄｙに沿って長くなる。このとき、樹脂会合部２０４の近傍での基材２０５の流動速度は、樹脂会合部２０４から離れた位置での流動速度よりも大きい。このため、繊維束２０３は、基材２０５の流動に伴って樹脂会合部２０４に沿うように回動する。そして、基材２０５は、金型２０１００の内部に充填される（ステップＳＴ１５）。これにより、ステップＳＴ１４、ステップＳＴ１５に示すように、樹脂会合部４の近傍で繊維配向度が大きくなる。また、基材２０５の外周のうち、第２方向Ｄｙに延びる辺の近傍では、壁部２０１０１ｂ（図１９、図２０参照）に沿って基材５が流動する。このため、繊維束２０３は、基材２０５の流動に伴って壁部２０１０１ｂに沿うように回動する。これにより、基材２０５の外周のうち、第２方向Ｄｙに延びる辺の近傍で、繊維配向度が大きくなる。
【０１５９】
その後、基材２０５は、金型２０１００の内部で数分間保持される。これにより、基材２０５は、金型２０１００の形状が転写された状態で、架橋反応が進行し硬化する。その後、金型２０１００を開放する。これにより、硬化した成形体２０１が得られる。
【０１６０】
以上のような成形体２０１の製造方法により、成形の際に複数の基材２０５を金型２０１００内に離隔して配置することで、樹脂会合部２０４に沿って基材２０５が流動し、基材２０５の流動長さが長くなる。これにより、樹脂の流動に伴って、樹脂会合部２０４に沿った方向に繊維２０３１（繊維束２０３）の向きが揃う。このため、第１領域ＲＳ１（図１３参照）で繊維配向度が大きくなる。そして、樹脂会合部２０４の近傍で繊維配向度が大きくなると、繊維２０３１の回転挙動は、成形体２０１の表裏で同様の挙動となる。このため、成形体２０１の製造方法は、表裏で繊維配向度が同等となり、第１領域ＲＳ１で、樹脂会合部２０４に沿った方向の反りを抑制できる。
【０１６１】
本発明の第二の実施態様に係る成形体２０１は、例えば、樹脂と繊維とを含むＳＭＣ等の成形材料を前記繊維の平均繊維長に対する下記繊維流動長の比Ｒが０．２〜１５．０の範囲となるように成形金型にチャージし、加熱加圧成形することにより製造できる。
繊維流動長は、成形金型にチャージされた成形材料の繊維が、加熱加圧成形により、成形品の周縁部又は樹脂会合部における所定の部位まで移動する距離であるが、ここでは、チャージされた成形材料の周縁部から樹脂会合相当部までの最短距離と、この繊維が成形時に樹脂会合相当部に沿ってこの所定の部位まで移動する距離との合計値である。
言い換えれば、繊維流動長は、成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、前記チャージされた際の位置Ｐ０から、成形金型の周縁部又は樹脂会合部まで移動した後の位置Ｐ１までの長さＬ０−１と、成形終了時までに、さらに前記位置Ｐ１から成形金型の周縁部又は樹脂会合部に沿って移動した後の位置Ｐ２までの長さＬ１−２との合計である。
この繊維流動長は、事前の試験成形や樹脂流動シミュレーションにより求めることができる。
【０１６２】
Ｒが０．２以上であれば、前記第１領域における繊維配向度ｆを充分に高めることができ、複合材料成形品の反りが低減されるともに機械特性が向上する傾向にある。好ましくは０．３以上であり、より好ましくは０．５以上であり、さらに好ましくは０．８以上である、特に好ましくは１．０以上である。
一方、Ｒが１５．０以下であれば、前記第１領域における複合材料成形品の中の繊維の分布ムラを低減させることができ、欠陥部分の発生を抑えることができる傾向にある。好ましくは１２．０以下であり、より好ましくは１０．０以下であり、さらに好ましくは９．０以下であり、特に好ましくは８．０以下である。
Ｒは、０．３〜１２．０が好ましく、０．５〜１０．０がより好ましく、０．８〜９．０がさらに好ましく、１．０〜８．０が特に好ましい。
別の態様では、比Ｒは、０．２〜１５．０が好ましく、０．３〜１２．０がより好ましく、０．５〜１０．０がさらに好ましく、０．８〜９．０が特に好ましく、１．０〜８．０が最も好ましい。
【０１６３】
本発明の複合材料成形品は、例えば、樹脂と繊維とを含むＳＭＣ等の成形材料を前記繊維の平均繊維長に対する下記移動距離の比ｒが０．２〜１２．０の範囲となるように成形金型にチャージし、加熱加圧成形することにより製造できる。
移動距離は、成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、前記位置Ｐ１から、前記位置Ｐ２までの長さＬ１−２である。
この移動距離Ｌ１−２は、事前の試験成形や樹脂流動シミュレーションにより求めることができる。
比ｒは、０．２〜１２．０が好ましく、０．４〜１０．０がより好ましく、０．８〜８．０がさらに好ましく、１．０〜６．０が特に好ましく、１．２〜４．０が最も好ましい。
【０１６４】
成形時に流動する樹脂から力を受けることで、繊維が回転、並進し、成形中に繊維がこの流動方向に配向する傾向にあるが、本発明においてこの傾向は、繊維が成形時に成形金型の周縁部や樹脂会合部に沿って移動する際に顕著となる。
従って、上記の繊維流動長には、樹脂会合部に沿った移動距離を含むのが好ましい。
前記繊維の平均繊維長に対する、この移動距離の比をｒとした場合、このｒの値は０．２〜１２．０の範囲とするのが好ましい。より好ましくは、０．４〜１０．０であり、さらに好ましくは０．８〜８．０であり、特に好ましくは１．０〜６．０であり、最も好ましくは１．２〜４．０である。
ｒが０．２以上であれば、前記第１領域における繊維配向度ｆを充分に高めることができ、複合材料成形品の機械特性が向上する傾向にある。より好ましくは０．４以上であり、さらに好ましくは０．８以上であり、特に好ましくは１．０以上であり、最も好ましくは１．２以上である。
一方、ｒが１２．０以下であれば、前記第１領域における複合材料成形品の中の繊維の分布ムラを低減させることができ、欠陥部分の発生を抑えることができる傾向にある。より好ましくは１０．０以下であり、さらに好ましくは８．０以下であり、特に好ましくは６．０以下であり、最も好ましくは４．０以下である。
【０１６５】
また、本発明の第二の実施態様に係る成形体２０１は、例えば、ＳＭＣ等の成形材料を成形金型に、チャージ率が１０〜８０％となるようにチャージし、加熱加圧成形する方法により製造できる。
チャージ率は、成形金型の面積に対する成形材料の面積の割合である。
チャージ率が８０％以下であれば、成形時に成形材料が大きく流動し、樹脂会合部に向かうにつれて強化繊維の配向方向が揃い、成形体２０１の第１領域ＲＳ１における繊維配向度ｆが高くなる。好ましくは、７０％以下であり、より好ましくは６０％以下であり、さらに好ましくは５０％以下であり、特に好ましくは４０％以下であり、最も好ましくは３５％以下である。
一方、チャージ率が１０％以上であれば、成形時に成形材料が金型全体に行き渡りやすい。より好ましくは１５％以上であり、さらに好ましくは２０％以上である。
チャージ率は、１０〜７０％が好ましく、１０〜６０％がより好ましく、１０〜５０％がさらに好ましく、１５〜４０％が特に好ましく、２０〜３５％が最も好ましい。
【０１６６】
また、本発明の第三の実施態様に係る複合材料成形品は、ＳＭＣのような樹脂と繊維とを含む成形材料を用いた複合材料成形品であって、
前記複合材料成形品の表面の面内の第２方向を０°方向、前記第２方向と直交する第１方向を９０°方向とし、前記第１方向に沿った複数箇所について、Ｘ線回折法により０°方向を基準にした繊維配向度を測定して前記第１方向における前記繊維配向度ｆｗの分布を取得し、前記繊維配向度の分布を正規分布で近似したときの半値全幅が、５ｍｍ以上である、複合材料成形品である。
また、前記複合材料成形品の表面にウェルドラインが存在し、前記第２方向が、前記ウェルドラインに沿った方向である、複合材料成形品である。なお、本明細書において、ウェルドラインに沿った方向とは、ウェルドラインが直線の場合は、これと平行な方向であり、ウェルドラインが曲線の場合は、ウェルドラインの接線方向である。
さらに、ＳＭＣのような樹脂と繊維とを含む成形材料を、下記チャージ率が１０〜８０％となるように金型のキャビティにチャージし、加熱加圧して前記キャビティの中で少なくとも２方向から合流するように流動させ、複合材料成形品を成形する、複合材料成形品の製造方法である。
チャージ率：前記金型のキャビティの面積に対する前記成形材料の面積の割合。
【０１６７】
（成形材料）
成形材料は、樹脂と繊維とを含むものであり、詳しくは、樹脂としてのマトリックス樹脂を含み、繊維として短繊維の強化繊維とを含むものである。
このマトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂もしくは熱硬化型樹脂を用いることができる。
【０１６８】
熱可塑性樹脂の場合、化学反応を伴うことなく冷却固化して形状を決定するので、短時間成形が可能であり、生産性に優れる。このような熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合した物であってもよい。なかでもポリプロピレン樹脂を好ましく使用することができる。
熱硬化型樹脂の場合、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂等が挙げられ、なかでも、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂を好ましく使用することができる。これらの樹脂を用いることにより、成形の際に樹脂が良好に流動する。このため、成形物は、繊維配向度や引張弾性率を制御することができる。
また、成形物の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラーなどを添加しておくこともできる。
【０１６９】
上記樹脂は１種以上を適宜選択して用いることができるが、本発明においては、マトリックス樹脂として未硬化の熱硬化性樹脂を含み、繊維として短繊維の強化繊維を含むＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）が成形材料として好適である。
一方、予めマトリックス樹脂が含浸した強化繊維束をマトリックス樹脂シートに分散させて成形材料を製造する場合、マトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂が好ましい。
【０１７０】
上記の繊維として使用できる強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維等を挙げることができる。
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられる。ハイブリッド構成の強化繊維としては、金属を被覆した炭素繊維が挙げられる。強化繊維は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中では、複合材料成形品の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
また、成形材料に用いる繊維の平均繊維長は、５〜１００ｍｍが好ましく、１０〜７５ｍｍがより好ましく、２０〜６０ｍｍがさらに好ましい。この平均繊維長が前記下限値以上であれば、引張強度、弾性率等の機械物性に優れた複合材料成形品が得られ、前記上限値以下であれば、成形時に成形材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
【０１７１】
この繊維は、典型的には、複数の強化繊維を束ねた強化繊維束の形態で用いられる。強化繊維束は、典型的には、連続する強化繊維からなる強化繊維束を所定の長さで切断して得られる。強化繊維束のフィラメント数は、例えば炭素繊維束を用いる場合には、通常１０００〜６００００程度である。
【０１７２】
ＳＭＣ等の成形材料中の強化繊維の含有量は、成形材料の流動性、複合材料成形品の要求性能等にあわせて適宜選定できる。強化繊維の含有量が多いほど、強化繊維による補強効果が充分に発揮され、複合材料成形品の機械強度が優れる傾向がある。また、強化繊維の含有量が少ないほど、成形材料の成形時の流動性が優れる傾向がある。
強化繊維が炭素繊維である場合、炭素繊維の含有量は、成形材料の総質量に対し、例えば２０〜６０質量％であってよい。
【０１７３】
（複合材料成形品）
本発明の複合材料成形品は、ＳＭＣ等の成形材料を用いた成形品である。
本発明の複合材料成形品は、典型的には、ＳＭＣのプレス成形品である。
本発明の複合材料成形品の形状は、特に限定されず、例えばシート状、部分的に肉厚の異なる形状、リブやボスを有する形状等であってよい。
【０１７４】
本発明の複合材料成形品の表面には、典型的には、ウェルドラインが存在する。
ウェルドラインは、成形時に金型のキャビティの中で流動するＳＭＣ等の成形材料が２方向から合流することにより形成されたライン状に観察される合流部である。
ウェルドラインは、例えば、プレス成形において、金型のキャビティにチャージした成形材料を、加熱加圧してキャビティの中で少なくとも２方向から合流するように流動させた場合に形成される。
ウェルドラインの場所は、目視でわかる場合もあれば、キャビティに対する成形材料のチャージパターンから数学的に、又はシミュレーション等を用いて類推することができる。
【０１７５】
本発明の複合材料成形品は、下記の半値全幅が５ｍｍ以上である。
半値全幅：複合材料成形品の表面内の第２方向を０°方向とし、前記第２方向と直交する第１方向を９０°方向とし、この第１方向に沿った複数箇所について、Ｘ線回折法により０°方向を基準にした繊維配向度（以下、繊維配向度ｆｗともいう。）を測定し、前記第１方向における繊維配向度ｆｗの分布を取得し、繊維配向度ｆｗの分布を正規分布で近似したときの半値全幅。
【０１７６】
複合材料成形品の表面にウェルドラインが存在する場合、ウェルドラインに沿った方向が第２方向である。
従来、ＳＭＣ等を用いた複合材料成形品のウェルドライン付近は、強化繊維がウェルドラインに沿って配向するため、ウェルドラインに沿った方向（第２方向）に比べ、ウェルドラインと直交する方向（第１方向）の機械強度が低下する問題があった。また、ウェルドラインによる外観不良の問題もあった。
【０１７７】
本発明においては、前記半値全幅が５ｍｍ以上であるため、ウェルドラインが存在していても、ウェルドラインと直交する方向の機械強度が充分に優れる。また、ウェルドラインが目立たず、外観が優れる。
ＳＭＣを用いた複合材料成形品のウェルドラインは、実際には「線」として観測されず、ある程度の幅をもって観測される。その幅が機械特性や外観不良に大きく影響する。
前記半値全幅は、ウェルドラインと直交する方向において繊維配向度が比較的高い領域の幅の指標であり、ウェルドラインの幅の指標といえる。
本発明者らの検討によれば、前記半値全幅が広いほど、ウェルドラインと直交する方向における機械強度の低下が抑制されており、結果として、複合材料成形品の機械強度が、ウェルドラインに沿った方向及びウェルドラインと直交する方向のいずれにおいても優れる。また、前記半値全幅が大きいほど、ウェルドラインの幅が広く、ウェルドラインが目立ちにくくなり、外観が良好となる。
一方、前記半値全幅が５ｍｍ未満であると、強化繊維がウェルドラインに沿った方向に大きく配向し、かつその領域が狭いことから、ウェルドラインと直交する方向の引張強度を測定する際に、ウェルドラインが応力集中点となって破壊の起点となる。
【０１７８】
前記半値全幅は５ｍｍ以上が好ましく、２０ｍｍ以上がより好ましく、４０ｍｍ以上がさらに好ましく、１００ｍｍ以上がさらに好ましく、２００ｍｍ以上が特に好ましく、１０００ｍｍ以上が最も好ましい。
また、前記半値全幅は１００００ｍｍ未満が好ましく、８０００ｍｍ未満がより好ましく、６０００ｍｍ未満がさらに好ましく、４０００ｍｍ未満がさらに好ましく、３０００ｍｍ未満が特に好ましく、２０００ｍｍ未満が最も好ましい。
具体的には、５ｍｍ以上１００００ｍｍ未満であるのが良く、２０ｍｍ以上８０００ｍｍ未満が好ましく、４０ｍｍ以上６０００ｍｍ以下がより好ましく、１００ｍｍ以上４０００ｍｍ以下がさらに好ましく、２００ｍｍ以上３０００ｍｍ以下が特に好ましく、１０００ｍｍ以上２０００ｍｍ未満が最も好ましい。
ここで、ウェルドラインが存在しない複合材料成形品において、任意の場所を中心に直線で５０ｍｍの範囲で繊維配向度ｆｗの分布を取得して前記半値全幅を算出すると、前記半値全幅は１０００ｍｍ以上となる。つまり、前記半値全幅が１０００ｍｍ以上となると、ウェルドラインの存在は無視できる程度になる。
一方、前記半値全幅が１００００ｍｍ以上の複合材料成形品を得るには、ＳＭＣ等の成形材料の段階で強化繊維を高度に均一分散させる技術や、流動シミュレーションにもとづいて金型を精密に設計する技術の開発が新たに必要となり、開発コストの増加につながる問題がある。開発コストを抑制できる点では、前記半値全幅は、１００００ｍｍ未満であるのが良く、２０００ｍｍ未満が好ましい。
前記半値全幅は、後述する製造方法におけるチャージ率、チャージパターン等によって調整できる。ＳＭＣが２方向から合流する場合、その合流部の角度である会合角が小さいほど前記半値全幅が大きくなる傾向がある。
【０１７９】
繊維配向度ｆは、国際公開２０１６／２０８７３１号に記載されるように、複合材料成形品にＸ線を照射することによって生じる回折像（デバイ環）から求められる値であり、回折角２θが２５．４°の回折Ｘ線を検出し、下式（１）、（２）及び（３）により求められる。
【０１８０】
【数１６】
2019189314.tif 000018
【０１８１】
ただし、式（１）中、ａは、式（２）で表される配向係数である。Ｉ（φｉ）は、Ｘ線回折測定におけるｉ番目の回転角度（φｉ）の輝度（回折強度）であり、式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものである。また、式（３）中のＮは、測定点数であり、前記測定点数は、測定対象硬化物を測定毎に回転させる角度であるステップサイズ（°）で３６０（°）を除した値である。同式中のｄφは、測定対象硬化物まわりの回転角の微小領域を表し、ここでは前記ステップサイズの値に等しい。
【０１８２】
第１方向における繊維配向度ｆの分布は、具体的には、以下の方法で測定される。
複合材料成形品から、第１方向に沿って試験片を切り出し、得られた試験片を、第１方向にｎ等分にカットしてｎ個の評価サンプルを作製する。ｎは、５以上の整数である。次いで、各評価サンプルについて、以下の手順で繊維配向度ｆを求める。
Ｘ線装置を用い、前記評価サンプルに透過法でＸ線を照射しながら、前記評価サンプルを、その厚さ方向を軸に回転させ、回折角２θ＝２５．４°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定する。ただし、Ｉ（φｉ）は、前記式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものとする。また、φ＝０°は第２方向であり、φ＝９０°は第１方向である。回折Ｘ線の取り込み条件は、後述する実施例に記載の条件とする。次いで、測定したＩ（φｉ）を用いて、前記式（２）により配向係数ａを求める。さらに、得られた配向係数ａを用いて、前記式（１）により繊維配向度ｆを算出する。
前記試験片の第１方向の一端の位置を０ｍｍとしたときの各評価サンプルの第１方向中心位置（ｍｍ）を横軸に、各評価サンプルの繊維配向度ｆを縦軸にプロットして、第１方向における繊維配向度ｆの分布を得る。
得られた繊維配向度ｆの分布を正規分布で近似し、得られた正規分布の半値全幅、つまり最大値の１／２の繊維配向度ｆにおける幅（ｍｍ）を算出する。正規分布の近似と半値全幅の算出は、フィッティングソフトを用いて実施できる。
第２方向における切り出し位置を変更して切り出した４個の試験片について上記と同様に半値全幅を算出し、それらの平均値を、複合材料成形品の半値全幅とする。
【０１８３】
試験片の幅（第２方向における長さ）は、例えば１０ｍｍ程度である。
試験片の長さ（第１方向における長さ）は、５０ｍｍ以上が好ましい。
ｎの値、つまり第１方向における測定点数は、繊維配向度の分布を正規分布で近似するため、５点以上が好ましい。ｎの値は、第１方向における評価サンプルの長さ、つまり隣り合う測定点間の距離が、５〜１０ｍｍとなるように設定されることが好ましい。
複合材料成形品の表面にウェルドラインが存在する場合、試験片は、ウェルドラインの位置が試験片の第１方向中心部になるように切り出されることが好ましい。
【０１８４】
繊維配向度ｆと引張強度の対応付けを行う場合は、引張試験に用いた試験片から繊維配向度ｆ測定用の試験片を切り出してよい。この場合、繊維配向度ｆの測定を予定していた箇所が破断し形状が乱れて測定ができない場合は、その近傍の繊維配向度ｆを代用することも可能である。
【０１８５】
繊維配向度ｆ＞０であれば、強化繊維が第２方向に配向していることを示し、繊維配向度ｆ＝０であれば、強化繊維が等方的に分散していることを示し、繊維配向度ｆ＜０であれば、強化繊維が第１方向に配向していることを示す。
複合材料成形品の繊維配向度ｆの分布において、第２方向の機械特性を得たい場合は、第２方向における各部分の繊維配向度ｆが、０．１〜０．６の範囲内であることが好ましく、０．２〜０．４の範囲内であることがより好ましいが、第２方向における繊維配向度ｆの平均値が、この範囲内であれば良い。
【０１８６】
（複合材料成形品の製造方法）
本発明の第三の実施態様に係る複合材料成形品は、例えば、ＳＭＣを金型のキャビティに、チャージ率が１０〜８０％となるようにチャージし、加熱加圧して前記キャビティの中で少なくとも２方向から合流するように流動させ、複合材料成形品を成形する方法により製造できる。
【０１８７】
チャージ率は、金型のキャビティの面積に対するＳＭＣの面積の割合である。
チャージ率が８０％以下であれば、ＳＭＣの流動性を活かした部材の成形が可能である。これよりも高いチャージ率は、金型キャビティにＳＭＣを精密に配置する作業負荷が生じる。より好ましくは、７５％以下であり、さらに好ましくは７０％以下である。
一方、チャージ率が１０％以上であれば、成形時にＳＭＣがキャビティ全体に行き渡りやすい。より好ましくは２０％以上であり、さらに好ましくは３０％以上である。特に好ましくは２５％以上である。
チャージ率は、１０〜８０％が好ましく、１５〜７５％がより好ましく、２０〜７５％がさらに好ましく、２５〜７０％が特に好ましい。
【０１８８】
また本発明の第三の実施態様に係る複合材料成形品は、例えば、樹脂と繊維とを含むＳＭＣ等の成形材料を前記繊維の平均繊維長に対する下記繊維流動長の比Ｒが０．２〜１５．０の範囲となるように成形金型にチャージし、加熱加圧成形することにより製造できる。
繊維流動長は、成形金型にチャージされた成形材料の繊維が、加熱加圧成形により、成形品の周縁部又は樹脂会合部における所定の部位まで移動する距離であるが、ここでは、チャージされた成形材料の周縁部から樹脂合流（ウェルドライン）相当部までの最短距離と、この繊維が成形時に樹脂会合相当部に沿ってこの所定の部位まで移動する距離との合計値である。
言い換えれば、繊維流動長は、成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、前記チャージされた際の位置Ｐ０から、成形金型の周縁部又は樹脂会合相当部まで移動した後の位置Ｐ１までの長さＬ０−１と、成形終了時までに、さらに前記位置Ｐ１から成形金型の周縁部又は樹脂会合相当部に沿って移動した後の位置Ｐ２までの長さＬ１−２との合計である。
この繊維流動長は、事前の試験成形や樹脂流動シミュレーションにより求めることができる。
【０１８９】
Ｒが０．２以上であれば、前記第１方向やウェルドライン、及びこの近傍を含む領域における繊維配向度ｆを充分に高めることができ、複合材料成形品の機械強度が向上する傾向にある。好ましくは０．３以上であり、より好ましくは０．５以上であり、さらに好ましくは０．８以上であり、特に好ましくは１．０以上である。
一方、Ｒが１５．０以下であれば、前記領域における複合材料成形品の中の繊維の分布ムラを低減させることができ、欠陥部分の発生を抑えることができる傾向にある。好ましくは１２．０以下であり、より好ましくは１０．０以下であり、さらに好ましくは９．０以下であり、特に好ましくは８．０以下である。
Ｒは、０．３〜１２．０が好ましく、０．５〜１０．０がより好ましく、０．８〜９．０がさらに好ましく、１．０〜８．０が特に好ましい。
別の態様では、比Ｒは、０．２〜１５．０が好ましく、０．３〜１２．０がより好ましく、０．５〜１０．０がさらに好ましく、０．８〜９．０が特に好ましく、１．０〜８．０が最も好ましい。
【０１９０】
本発明の複合材料成形品は、例えば、樹脂と繊維とを含むＳＭＣ等の成形材料を前記繊維の平均繊維長に対する下記移動距離の比ｒが０．２〜１２．０の範囲となるように成形金型にチャージし、加熱加圧成形することにより製造できる。
移動距離は、成形金型にチャージされた成形材料の端部の各繊維が、前記位置Ｐ１から、前記位置Ｐ２までの長さＬ１−２である。
この移動距離Ｌ１−２は、事前の試験成形や樹脂流動シミュレーションにより求めることができる。
【０１９１】
成形時に流動する樹脂から力を受けることで、繊維が回転、並進し、成形中に繊維がこの流動方向に配向する傾向にあるが、本発明においてこの傾向は、繊維が成形時に成形金型の周縁部や樹脂合流（ウェルドライン）相当部に沿って移動する際に顕著となる。
従って、上記の繊維流動長には、樹脂合流（ウェルドライン）相当部に沿った移動距離を含むのが好ましい。
前記繊維の平均繊維長に対する、この移動距離の比をｒとした場合、このｒの値は０．２〜１２．０の範囲とするのが好ましい。より好ましくは、０．４〜１０．０であり、さらに好ましくは０．８〜８．０であり、特に好ましくは１．０〜６．０であり、最も好ましくは１．２〜４．０である。
ｒが０．２以上であれば、前記領域における繊維配向度ｆを充分に高めることができ、複合材料成形品の機械特性が向上する傾向にある。より好ましくは０．４以上であり、さらに好ましくは０．８以上であり、特に好ましくは１．０以上であり、最も好ましくは１．２以上である。る。
一方、ｒが１２．０以下であれば、前記領域における複合材料成形品の中の繊維の分布ムラを低減させることができ、欠陥部分の発生を抑えることができる傾向にある。より好ましくは１０．０以下であり、さらに好ましくは８．０以下であり、特に好ましくは６．０以下であり、最も好ましくは４．０以下である。
【０１９２】
金型は、複合材料成形品に対応した形状のキャビティを有するものが用いられる。
キャビティの形状、つまり複合材料成形品の形状は、平面視矩形（正方形、長方形等）が好ましいが、これに限定されるものではなく、任意の形状であってよい。
【０１９３】
ＳＭＣ等の成形材料は、公知の製造方法により製造したものでもよく、市販のものでもよい。
ＳＭＣの製造方法は広く知られており、例えば国際公開第２０１６／２０８７３１号を参考に製造することが可能である。
ＳＭＣの面積（平面視での大きさ）は、成形時のチャージ率に応じて設定される。
キャビティにチャージするＳＭＣは、１枚でもよく複数枚でもよい。
【０１９４】
ＳＭＣを、キャビティの中で少なくとも２方向から合流するように流動させる方法としては、例えば、キャビティの複数箇所にＳＭＣをチャージする方法、平面視で外縁に切り欠き等の内側に凹んだ屈曲部を有する形状（略Ｌ字状、略Ｖ字状等）でＳＭＣをキャビティにチャージする方法、キャビティ内部にピンが設けられている金型を用いる方法が挙げられる。
キャビティ内部にピンがあると、流動するＳＭＣがピンで分岐し、ピンを通り越したところで合流する。キャビティ内部にピンがある場合、得られる複合材料成形品は、ピンに対応した形状の孔を有する。
【０１９５】
キャビティの複数箇所にＳＭＣをチャージする場合、又は平面視で外縁に前記屈曲部を有する形状でＳＭＣをキャビティにチャージする場合、そのチャージパターンは、成形時にＳＭＣが２方向から合流する際の合流角度である会合角が０°より大きくなる（例えば４０〜７０°になる）ように設定されることが好ましい。これにより半値全幅がより広くなる。このようなチャージパターンとしては、例えば、図２９Ｂ、図２９Ｃに示すように、２方向のＳＭＣの流動方向それぞれの先端側の辺同士のなす角度が０°より大きいパターンが挙げられる。
ただし、本発明におけるチャージパターンはこれに限定されるものではない。本発明のポイントは、その会合角が０°であっても機械強度に優れた複合材料成形品が得られることにある。
【０１９６】
成形条件としては、例えば金型温度１４０℃、圧力８ＭＰａにて３分間加熱加圧する条件、又はこれと同等の条件が挙げられる。
【０１９７】
以上説明した本発明の複合材料成形品にあっては、半値全幅が５ｍｍ以上であるため、ウェルドラインが存在していても機械強度に優れる。また、ウェルドラインが存在していても外観が良好である。
【０１９８】
複合材料成形品の機械強度（引張強度、曲げ強度等）を取得するには、複合材料成形品から湿式カッター等を用いて試験片を切り出して、万能試験機を用いて評価すればよい。
ウェルドラインが機械強度に与える影響を調べるには、半値全幅を求める際に、試験片の中央部にウェルドラインが入るように切り出せばよい。さらに、試験片の機械強度を、ウェルドラインが存在しない場合の機械強度で除することで機械特性の保持率を求めることができる。ウェルドラインが存在しない場合の機械強度としては、ＳＭＣを金型のキャビティに対して隙間なくチャージする（チャージ率１００％）以外は同じ成形条件で成形した複合材料成形品の機械強度を用いることができる。
ウェルドラインが外観に与える影響を調べるには目視でＳＭＣを用いた成形品の表面を観察して判断することができる。
【０１９９】
本発明によれば、複合材料成形品にウェルドラインが存在する場合に、機械強度が弱いとされる、ウェルドラインと直交する方向の引張強度の保持率を４０％以上、さらには６０％以上にすることが可能である。
【実施例】
【０２００】
以下、実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。例えば、複合材料成形品の製造に使用する金型の形状や成形温度や圧力等は、実施例で使用するものに限定されない。例えば、複合材料成形品の形状は平面視で正方形及び長方形のものに限定されるものではなく、任意の形状の複合材料成形品に対して有効である。複合材料成形品の製造に使用する金型の形状についても同様である。例えば、次のような成形品が得られるような金型が使用できる。図４に示したようなリブを持つ成形品、図５に示した湾曲した形状を持つ成形品、図６に示したボルト形状の成形品等。その他、種々の形状が可能である。なかでも、図１に示すような平板状の成形品が好ましい。【０２０１】
＜ＳＭＣ＞
成形材料Ａ：製品名「ＳＴＲ１２０Ｎ１３１−ＫＡ６Ｎ」（三菱ケミカル（株）製）。【０２０２】
＜ＳＭＣを用いた複合材料成形品の作製＞
縦２９６ｍｍ×横２９６ｍｍ×厚さ２ｍｍの金型を用意した。
製造例１では、前記成形材料Ａ（ＳＭＣ）を、チャージ率が３３％になる大きさ（縦１７１ｍｍ×横１７１ｍｍ）にカットし、図７に示すように、カットしたＳＭＣの３枚（合計２３６ｇ）を積層し、金型１００の一隅に、金型との間に数ｍｍ程度の隙間が空くように寄せて配置し、以下の成形条件で成形し、複合材料成形品を得た。
製造例２では、前記成形材料Ａ（ＳＭＣ）を、チャージ率が９６％になる大きさにカットし、図８に示すように、カットしたＳＭＣの１枚（２３６ｇ）を、金型１００の中央に配置し、以下の成形条件で成形し、複合材料成形品を得た。
製造例３では、前記成形材料Ａ（ＳＭＣ）を、チャージ率が４９％になる大きさにカットし、図９に示すように、カットしたＳＭＣの２枚（合計２３６ｇ）を積層した以外は製造例１と同様にして、複合材料成形品を得た。【０２０３】
（成形条件）
金型温度：１４０℃
圧力：８ＭＰａ
加圧時間：３分間【０２０４】
＜繊維配向度の測定＞
得られた複合材料成形品の端部のうち、図７〜９中に符号４ａ〜４ｃで示した位置に対応する部分を、金属カッターで縦１ｃｍ×横１ｃｍ程度に切り出し、繊維配向度ｆの測定のための試験片とした。得られた試験片の、側端面からの距離が異なる４箇所について、以下の測定装置を用い、以下の手順で繊維配向度ｆを測定した。前記４箇所は、前記側端面に対して垂直な垂線に沿った直線上にある。
試験片の所定の測定範囲に透過法でＸ線を照射しながら、試験片を、その厚さ方向を軸に回転させ、以下の測定条件で回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定した。ただし、Ｉ（φｉ）は、前記式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものとする。次いで、測定したＩ（φｉ）を用いて、前記式（２）により配向係数ａを求めた。さらに、得られた配向係数ａを用いて、前記式（１）により繊維配向度ｆを算出した。【０２０５】
（測定装置）
Ｘ線回折装置：Ｅｍｐｙｒｅａｎ（ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製）【０２０６】
（測定条件）
スキャンレンジ（°）：０．００−３５９．６０
ステップサイズ（°）：０．４０
積算時間／１ステップ（ｓ）：４．００
２θ（°）：２５．４
電圧（ｋＶ）：４５
電流（ｍＡ）：４０
（フィルター）
Ｂｅｔａ−ｆｉｌｔｅｒ  Ｎｉｃｋｅｌ
材質：Ｎｉ
厚さ（ｍｍ）：０．０２
マイクロゲージ絞り（ｍｍ）：０．５【０２０７】
測定結果を表１に、試験片の４箇所の測定位置（ｍｍ）、各測定位置の測定範囲（側端面からの距離（ｍｍ））、各測定箇所の繊維配向度ｆとその平均値を示す。ここで、測定位置の定義はＸ線照射領域のうち、第１の端部の側端面から最も近い点である。なお、実施例１、及び比較例１においては、測定位置０ｍｍ及び７ｍｍを、前記垂線に沿った直線上の両端部とみなすことができ、測定位置０ｍｍから７ｍｍまでの領域が領域Ａに該当する。実施例２においては、測定位置０ｍｍ及び６ｍｍを、前記垂線に沿った直線上の両端部とみなすことができ、測定位置０ｍｍから６ｍｍまでの領域が領域Ａに該当する。実施例３と実施例４においては、測定位置０ｍｍから８ｍｍまでの領域が領域Ａに該当する。比較例２においては、測定位置０ｍｍから７．５ｍｍまでの領域が領域Ａに該当する。
また、図１０に、実施例１〜２及び比較例１における測定位置（ｍｍ）を横軸（ｘ軸）に、繊維配向度ｆを縦軸（ｙ軸）にとってプロットしたグラフを示す。このグラフから線形近似により得た一次関数を図１０中に併記した。Ｒ２は決定係数を示す。【０２０８】
＜Ｒとｒの算出方法＞
Ｒの算出に用いる繊維流動長は、金型にチャージした成形材料（ＳＭＣ）の繊維が、加熱加圧成形により、成形品の周縁部又は樹脂会合部における所定の部位まで移動する距離であるが、ここでは、チャージされた成形材料の周縁部から成形金型の周縁部までの最短距離と、この繊維が成形時に成形金型の周縁部に沿ってこの所定の部位まで移動する距離との合計値とした。
ｒの算出にも必要となる、繊維が成形時に成形金型の周縁部に沿って所定の部位まで移動する距離は、樹脂流動シミュレーションソフトである３ＤＴＩＭＯＮ（東レエンジニアリング製）を用いて、実際の成形材料の成形時のような金型の下型と上型の間に存在する空間をオイラーメッシュと呼ばれる要素で表現し、その中に成形材料が配置され、上下型が閉じた時の形状まで圧縮成形された時の流動挙動を予測することで算出した。【０２０９】
＜機械物性（耐衝撃性）の評価＞
複合材料成形品の機械物性として耐衝撃性を以下の手順で評価した。結果を表２に示す。
耐衝撃性試験：表２に示す各場所から縦１．５ｃｍ×横１．５ｃｍ×厚さ２ｍｍの複合材料成形品のサンプルを切り出した。各サンプルを、図１２に示すように、複合材料成形品の側端面の面Ｅが上になるように床に固定し、各サンプルの面Ｅの真上６９．５ｃｍの位置から５０８ｇの鉄球を自由落下させて面Ｅに当てた。
評価方法：図１２に示すように、各サンプルの面Ｅ（衝撃を受けた面）の長手方向両側それぞれにおいて面Ｅと隣り合う側面Ｆ，Ｇそれぞれに亀裂が発生しているかどうかを目視で観察した。また、側面Ｆ，Ｇそれぞれにおける、面Ｅに対して垂直方向の亀裂の長さの値Ｌ１，Ｌ２（ｍｍ）を読み取り、それらの和（Ｌ１＋Ｌ２）を求め、耐衝撃性の指標とした。Ｌ１＋Ｌ２が０（ｍｍ）であることは、亀裂が発生しなかったことを示す。
各サンプルそれぞれの（Ｌ１＋Ｌ２）の値を表２に示す。また、これらの結果から、以下の基準で耐衝撃性を評価した。
Ａ：Ｌ１＋Ｌ２が２０以下。
Ｂ：Ｌ１＋Ｌ２が２０より大きい。【０２１０】
【表１】
2019189314.tif 000019
【０２１１】
【表２】
2019189314.tif 000020
【０２１２】
上記結果に示すとおり、Ｒを０．２〜１５．０、ｒを０．２〜１２．０とし、チャージ率を１０〜８０％とした実施例では、領域Ａの繊維配向度ｆが０．１０以上１．０以下であり、同領域で前記関数の傾きが負の値である複合材料成形品が得られた。また、これらの複合材料成形品は、比較例の複合材料成形品に比べて、機械物性（耐衝撃性）に優れていた。【０２１３】
以下、第二の実施態様に係る複合材料成形品に関する実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。【０２１４】
（実施例）
図２２は、実施例２１に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。図２３は、実施例２２に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。図２４は、比較例２１に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。図２５は、比較例２１に係る成形体の製造方法を説明するための説明図である。図２６は、比較例２２に係る成形体の製造方法を示す、金型内での基材の配置例を示す説明図である。図２７は、実施例及び比較例に係る成形体の、繊維配向度と反りの関係を示すグラフである。図２８は、成形体の反り形状の一例を示す、第２方向の位置と、高さとの関係を示すグラフである。【０２１５】
図２２から図２６に示す、実施例２１、２２及び比較例２１、２２に用いた基材２０５Ａ、２０５Ｂ、２０５Ｃ、２０５Ｄは、いずれも同じ材料、配合で形成される。基材２０５Ａ、２０５Ｂ、２０５Ｃ、２０５Ｄは、製品名「ＳＴＲ１２０Ｎ１３１−ＫＡ６Ｎ」（三菱ケミカル（株）製）を使用した。実施例２１、２２及び比較例２１、２２において、成形条件は同じである。すなわち、金型温度は１４０℃、荷重は７２トン、型締速度１ｍｍ／ｍｉｎ、型閉じ後の成形時間３分で成形を行った。【０２１６】
図２７及び図２８に示す、成形体の反りは、図１３に示す成形体２０１の樹脂会合部２０４に沿って測定した結果を示す。なお、比較例２２は、樹脂会合部２０４が形成されないが、成形体２０１の樹脂会合部２０４に相当する位置で測定を行った。つまり、実施例及び比較例ともに、成形体の第１方向Ｄｘの中央部分で、第２方向Ｄｙに沿った方向の反りを測定した。【０２１７】
反りは、各基材２０５Ａ、２０５Ｂ、２０５Ｃ、２０５Ｄの圧縮成形後、得られた成形体を２３℃の温度で１日以上静置した後に行った。反りの測定は３次元測定器を用いた。３次元測定器は、測定器の定盤の上に配置された成形体の表面に、レーザ光を走査することで、非接触で成形体の形状を測定できる。３次元測定器は、定盤面内をＸＹ軸、高さ方向をＺ軸として、成形体の表面のＺ軸方向の値（高さ）をＸＹ面内で測定することによって、成形体の反り形状を測定できる。【０２１８】
図２８は、図１３に示す成形体２０１について反り形状の一例を説明するためのグラフである。図２８は、成形体２０１の一方の辺２０１０ａの中央から、他方の辺２０１０ｂの中央まで、樹脂会合部２０４に沿って反り形状を測定した結果の一例である。図２８に示すように、辺２０１０ａの高さと、他方の辺２０１０ｂの高さとを結ぶ線を仮想線Ｃ１とする。仮に成形体２０１に反りが発生していない場合、成形体２０１の反り形状は仮想線Ｃ１と一致する。本実施例及び比較例において、樹脂会合部２０４に沿った高さと、仮想線Ｃ１との差分ΔＴを算出し、複数箇所の差分ΔＴの絶対値の平均値を成形体２０１の反りとした。実施例及び比較例の成形体２０１は、同一の方法で反りを測定している。【０２１９】
実施例２１、２２及び比較例２２において、金型２０１００は、図２０に示す金型を用いた。実施例２１、２２及び比較例２２の成形体は、図１９の成形体２０１と同様に、一辺が３０ｃｍの四角形状であり、板厚はいずれも２ｍｍである。また、比較例２１では、図２５に示す金型２０１００Ａを用いた。図２５は、金型２０１００Ａを、幅方向と厚さ方向に沿うように切断したときの断面図である。図２５に示すように、金型２０１００Ａの下型２０１０１Ａは、基部２０１０１Ａａと凸部２０１０１Ａｂとを有する。上型２０１０２Ａは、上部２０１０２Ａａと壁部２０１０２Ａｂとを有する。上部２０１０２Ａａと壁部２０１０２Ａｂとで凹部２０１０２Ａｃが形成される。金型２０１００Ａが締結された状態で、凸部２０１０１Ａｂは凹部２０１０２Ａｃ内に配置され、凸部２０１０１Ａｂの側面は、壁部２０１０２Ａｂと離隔する。これにより、比較例２１の成形体は箱型となる。【０２２０】
図２２に示すように、実施例２１の基材２０５Ａは、それぞれ略長方形状である。基材２０５Ａの幅Ｗｓａは８０ｍｍ、長さＬｓａは１３０ｍｍ、厚さは６ｍｍである。２つの基材２０５Ａは、第２方向Ｄｙにおいて、底部２０１０１ａの第２方向Ｄｙの中点と重なる位置に配置される。また２つの基材２０５Ａは、第１方向Ｄｘに離隔して配置される。この場合、２つの基材２０５Ａが金型２０１００の内部で圧縮されると、基材２０５Ａの流動により、底部２０１０１ａの中央部分で基材２０５Ａの接触が開始する。基材２０５Ａは、接触位置から、図２２の上下方向に流動して圧縮変形する。これにより樹脂会合部２０４が形成される。基材２０５Ａの、樹脂会合部２０４に沿った最大流動長は１５０ｍｍである。また、基材のチャージ率は２３％であり、繊維流動長は８４ｍｍであり、Ｒは３．３、ｒは２．４であった。【０２２１】
図２３に示すように、実施例２２の基材２０５Ｂは、それぞれ三角形状である。基材２０５Ｂの底辺の長さＢａは１５０ｍｍ、高さＨａは１５０ｍｍ、厚さは８ｍｍである。２つの基材２０５Ｂは、図１９と同様に、第１方向Ｄｘに隣り合って配置される。２つの基材５Ｂの底辺は、底部１０１ａの同じ辺に設けられている。また、図１９に示す例とは異なり、実施例２２の基材２０５Ｂは三角形状の頂点が接して配置される。この場合であっても、２つの基材２０５Ｂが金型２０１００の内部で圧縮されると、基材２０５Ｂの流動により、底部２０１０１ａの一辺の近傍で基材２０５Ｂの接触が開始する。基材２０５Ｂの、樹脂会合部２０４に沿った最大流動長は３００ｍｍである。また、基材のチャージ率は２５％であり、繊維流動長は２０６ｍｍであり、Ｒは８．１、ｒは８．１であった。【０２２２】
図２４に示すように、比較例２１の基材２０５Ｃは、それぞれ三角形状である。基材２０５Ｃの底辺の長さＢｂは２８０ｍｍ、高さＨｂは１４０ｍｍ、厚さは３２ｍｍである。２つの基材２０５Ｃは、第１方向Ｄｘに隣り合って配置される。２つの基材２０５Ｃは、凸部２０１０１Ａｂの上に、頂点どうしが向かい合って配置される。本実施例では、図２５に示す金型２０１００Ａが用いられる。２つの基材２０５Ｃが金型２０１００Ａの内部で圧縮されると、基材２０５Ｃの流動により、凸部２０１０１Ａｂの中央部で基材２０５Ｃの接触が開始する。基材２０５Ｃは、図２５に示す凸部２０１０１Ａｂと上部２０１０２Ａａとの間を流動し、さらに、凸部２０１０１Ａｂの側面と壁部２０１０２Ａｂとの間を流動する。これにより、比較例２１の成形体は箱形に形成される。基材２０５Ｃの、樹脂会合部２０４に沿った最大流動長は２２０ｍｍである。また、基材のチャージ率は４４％であり、繊維流動長は１２０ｍｍであり、Ｒは４．７、ｒは４．３であった。【０２２３】
図２６に示すように、比較例２２の基材２０５Ｄは四角形状である。基材２０５Ｄは、底部２０１０１ａに１つ配置されている。基材２０５Ｄの幅Ｗｓｂは１６８ｍｍ、長さＬｓｂは１６８ｍｍ、厚さは６ｍｍである。比較例２２では、１つの基材２０５Ｄのみであり、チャージ率は３３％であったが、樹脂会合部２０４は形成されない。基材２０５Ｄが金型２０１００の内部で圧縮されると、第１方向Ｄｘ及び第２方向Ｄｙに流動する。このため、特定の領域で繊維配向度を制御することは困難である。【０２２４】
図２７に示すように、実施例２１の成形体の反りは、０．７９ｍｍである。また、実施例２１の成形体の第１領域ＲＳ１での繊維配向度の平均値は、０．２２である。実施例２２の成形体の反りは、０．８２ｍｍである。また、実施例２２の成形体の第１領域ＲＳ１での繊維配向度の平均値は、０．２１である。【０２２５】
比較例２１の成形体の反りは、１．７０ｍｍである。また、比較例２１の成形体の第１領域ＲＳ１での繊維配向度の平均値は、０．１８である。比較例２２の成形体の反りは、０．７５ｍｍである。また、比較例２２の成形体は樹脂会合部２０４を有さないが、繊維配向度の平均値は、０．０７５である。【０２２６】
以上の結果から、基材２０５Ａ、２０５Ｂを金型２０１００内の複数箇所に配置することで、成形の際に基材２０５Ａ、２０５Ｂが樹脂会合部２０４に沿って流動する。これにより、樹脂会合部２０４の近傍の第１領域ＲＳ１で繊維配向度の平均値を大きくすることができる。そして、第１領域ＲＳ１での繊維配向度の平均値を０．１９以上とすることにより、樹脂会合部２０４に沿った第１領域ＲＳ１での反りを抑制できることが示された。【０２２７】
なお、各実施例はあくまで一例であり、基材２０５Ａ、２０５Ｂの形状、配置等は適宜変更できる。例えば、基材２０５Ａ、２０５Ｂの配置、数を変更することで、成形体２０１は、樹脂会合部２０４を任意の場所に形成できる。例えば、成形体２０１と別部材と連結する場合など、成形体２０１の別部材との連結部分に直線性が要求される。成形体２０１の連結部分に樹脂会合部２０４を形成することで、成形体２０１は、少なくとも連結部分の反りを抑制して直線性を確保できる。【０２２８】
また、比較例２１に示した基材２０５Ｃの配置であっても、基材２０５Ｃの、樹脂会合部２０４に沿った流動長さを長くすることで、繊維配向度の平均値を０．１９以上にして反りを抑制できる可能性がある。【０２２９】
以下、第三の実施態様に係る複合材料成形品に関する実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は、例えば、使用する金型の形状や成形温度や圧力などは、これらの例に限定されるものではない。【０２３０】
（ＳＭＣ）
本実施例において、ＳＭＣとしては、下記のものを使用した。
製品名「ＳＴＲ１２０Ｎ１３１−ＫＡ６Ｎ」（三菱ケミカル（株）製）。【０２３１】
（実施例３１）
＜ＳＭＣを用いたサンプル（複合材料成形品）の作製＞
図２９Ａに示すように、３０ｍｍ（縦）×２００ｍｍ（横）の長方形状にカットしたＳＭＣを２枚積層した積層物３０１１を、金型のキャビティ３０２０（１２０ｍｍ（縦）×２００ｍｍ（横）×２ｍｍ（厚さ））に、キャビティ３０２０の縦方向の両端の位置にチャージした。次いで、以下の成形条件で成形し、１２０ｍｍ（縦）×２００ｍｍ（横）×２ｍｍ（厚さ）の複合材料成形品を得た。
なお、このようにチャージした場合、複合材料成形品の縦方向（第１方向）の中央部分にウェルドラインが生じることが容易に類推できる。後述する実施例３２〜３３においても同様である。したがって、実施例３１〜３３においては、複合材料成形品の横方向を第２方向、縦方向を第１方向とした。実際、実施例３１〜３３で得られた複合材料成形品の縦方向の中央部分の表面には、横方向に延びるウェルドラインが存在していた。【０２３２】
「成形条件」
金型温度：１４０℃
圧力：８ＭＰａ
加圧時間：３分間【０２３３】
＜引張試験＞
図３０に示すように、得られた複合材料成形品３０１０から４つの引張試験片Ｄ１、Ｄ２、Ｄ３、Ｄ４を切り出した。Ｄ１、Ｄ２、Ｄ３、Ｄ４はそれぞれ、図３１に示すように、標線間距離ｌ１が４０ｍｍ、標線間部分の幅ｗが１０ｍｍ、チャック間距離ｌ２が７０ｍｍ、全長ｌ３が１２０ｍｍのダンベル形状の試験片である。Ｄ１、Ｄ２、Ｄ３、Ｄ４は、複合材料成形品３０１０の横方向（第２方向）の一端（図３０中の左端）から、各引張試験片の幅ｗ方向の中心までの距離Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４がそれぞれ４７．５ｍｍ、８２．５ｍｍ、１１７．５ｍｍ、１５２．５ｍｍとなる位置から切り出した。
Ｄ１〜Ｄ４について、引張速度２ｍｍ／ｍｉｎで引張試験を行い、引張強度を求めた。【０２３４】
＜繊維配向度の測定＞
引張試験後の引張試験片を、長さ方向（第１方向）に７等分し、評価サンプルとした。ここで評価サンプルの大きさは幅（第２方向）１０ｍｍで長さ（第２方向）が約１６ｍｍである。なお、７等分にした評価サンプルのうち１つは引張試験時の破断によってサンプルがさらに分割された状態にある。この場合はより大きいものを評価サンプルとした。また引張試験時の破断によって評価に供することができない程度に損傷したものについては、これは評価サンプルとはせず、当初予定していた評価サンプルの位置から第２方向に沿って両端からそれぞれ幅１５ｍｍで長さが約１６ｍｍに切り出したものを評価サンプルとした。
得られた７個または８個評価サンプルについて、以下の測定装置を用い、以下の手順で繊維配向度ｆを測定した。
評価サンプルに透過法でＸ線を照射しながら、評価サンプルを、その厚さ方向を軸に回転させ、以下の測定条件で回折Ｘ線を取り込み、ｉ番目の回転角度（φｉ）における輝度（Ｉ（φｉ））を測定した。ただし、Ｉ（φｉ）は、前記式（３）で表される、積分強度が１００００になるように規格化されたものとする。次いで、測定したＩ（φｉ）を用いて、前記式（２）により配向係数ａを求めた。さらに、得られた配向係数ａを用いて、前記式（１）により繊維配向度ｆを算出した。なお、前述のように引張試験時の破断によって評価に供することができない程度に損傷したものについては、両端から切り出した２つの評価サンプルについてそれぞれｆを算出して、その平均値を採用することとした。【０２３５】
「測定装置」
Ｘ線回折装置：Ｅｍｐｙｒｅａｎ（ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製）。【０２３６】
「測定条件」
スキャンレンジ（°）：０．０−３５９．６
ステップサイズ（°）：０．４
積算時間／１ステップ（ｓ）：４．０
２θ（°）：２５．４
電圧（ｋＶ）：４５
電流（ｍＡ）：４０
「フィルター」
Ｂｅｔａ−ｆｉｌｔｅｒ  Ｎｉｃｋｅｌ
材質：Ｎｉ
厚み（ｍｍ）：０．０２
マイクロゲージ絞り（ｍｍ）：２．０【０２３７】
（半値全幅の算出）
７点の評価位置、つまり複合材料成形品の縦方向の一端（図３０中の上端）からの距離（ｍｍ）を横軸に、繊維配向度ｆを縦軸にプロットし、繊維配向度ｆの分布を得た。得られた繊維配向度ｆの分布を図３２Ａに示す。図３２Ａより、評価サンプルの中央付近で繊維配向度ｆが高いことが分かる。
得られた繊維配向度ｆの分布を正規分布で近似して半値全幅を求めた。また、Ｄ１〜Ｄ４の半値全幅及び引張強度それぞれについて、平均値及び標準偏差を算出した。結果を表３に示す。【０２３８】
（強度保持率）
下記式により、強度保持率を算出した。結果を表３に示す。
強度保持率＝（実施例３１の引張強度の平均値（ＭＰａ）／金型のキャビティに対してＳＭＣを隙間なくチャージした場合の引張強度（ＭＰａ））×１００【０２３９】
金型のキャビティ３０２０（１２０ｍｍ（縦）×２００ｍｍ（横）×２ｍｍ（厚さ））と同じ形状のＳＭＣを１枚配置して複合材料成形品を得て、前記と同様に引張試験を行ったところ、引張強度は約８９ＭＰａであった。この値を、金型のキャビティに対してＳＭＣを隙間なくチャージした場合の引張強度とした。【０２４０】
（外観）
得られた複合材料成形品の外観を目視で確認し、以下の基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ（良好）：ＳＭＣの合流部は特定できない。
Ｂ（可）：ＳＭＣの合流部は特定できるが、第１方向に対して合流部の幅が目視では算出できない。
Ｃ（不可）：ＳＭＣの合流部は特定でき、第１方向に対して合流部の幅が目視で算出できる。【０２４１】
（実施例３２）
図３２Ｂに示すように、直角をはさむ２辺の長さが６０ｍｍ（縦）×２００ｍｍ（横）の直角三角形状にカットしたＳＭＣを２枚積層した積層物３０１２を、金型のキャビティ３０２０の２か所に、直角の頂点の位置をキャビティ３０２０の隅に合わせてチャージしたこと以外は実施例３１と同様の操作を行った。
実施例３２における繊維配向度ｆの分布を図３２Ｂに示す。図３２Ａと図３２Ｂとの対比から、実施例３２では、実施例３１に比べて繊維配向度ｆの分布がブロードであることが分かる。
Ｄ１〜Ｄ４の半値全幅及び引張強度、それぞれの平均値及び標準偏差、強度保持率、外観の評価結果を表３に示す。【０２４２】
（実施例３３）
図２９Ｃに示すように、直角をはさむ２辺の長さが６０ｍｍ（縦）×１００ｍｍ（横）の直角三角形状にカットしたＳＭＣを４枚積層した積層物３０１３を、金型のキャビティ３０２０の２か所に、直角の頂点の位置をキャビティ３０２０の隅に合わせてチャージしたこと以外は実施例３１と同様の操作を行った。
実施例３３における繊維配向度ｆの分布を図３２Ｃに示す。図３２Ｂと図３２Ｃとの対比から、実施例３３では、実施例３２に比べてさらに繊維配向度ｆの分布がブロードであることが分かる。
Ｄ１〜Ｄ４の半値全幅及び引張強度、それぞれの平均値及び標準偏差、強度保持率、外観の評価結果を表３に示す。【０２４３】
【表３】
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【０２４４】
実施例３１〜３３における強度保持率は２５％以上であった。
また、実施例３１〜３３の複合材料成形品の外観は問題無いものであった。各複合材料成形品に充填不良部等は存在せず、金型のキャビティ端部までＳＭＣが流動して硬化していた。
【産業上の利用可能性】
【０２４５】
本発明によれば、複合材料成形品の端部や樹脂会合部において高い繊維配向度が得られる。これにより、従来の繊維配向がランダムであるＳＭＣ成形品と比較して、良好な機械特性を持ち、反りが抑制された成形品が得ることが可能になる。【０２４６】
本発明の複合材料成形品は、高い強度や耐衝撃性や軽量化を要する航空機用部材や自動車用部材等の用途に使用できる。
【符号の説明】
【０２４７】
１  複合材料成形品
２，３，５，６，７，８  カットしたＳＭＣ
１０  成形物
１３  側端面
１３ａ，１３ｂ，１３ｃ，１３ｄ  平面部
１４  第１の端部
１００  金型（成形金型）【０２４８】
２０１  成形体
２０２  樹脂
２０３、２０３Ａ  繊維束  
２０３１、２０３１Ａ  繊維
２０４  樹脂会合部
２０５、２０５Ａ、２０５Ｂ、２０５Ｃ、２０５Ｄ  基材
２０１０ａ、２０１０ｂ、２０１０ｃ、２０１０ｄ  辺
２０１００、２０１００Ａ  金型
２０１０１、２０１０１Ａ  下型
２０１０１ａ  底部
２０１０１ｂ  壁部
２０１０１ｃ  凹部
２０１０１Ａａ  基部
２０１０１Ａｂ  凸部
２０１０２、２０１０２Ａ  上型
２０１０２ａ  基部
２０１０２ｂ  凸部
２０１０２Ａａ  上部
２０１０２Ａｂ  壁部
２０１０２Ａｃ  凹部
Ｌｆ、Ｌｆａ、Ｌｓａ、Ｌｓｂ  長さ
Ｗｆ、Ｗｆａ、Ｗｓａ、Ｗｓｂ  幅
ＲＳ１  第１領域
ＲＳ２  第２領域
ＲＳ３  第３領域【０２４９】
３０１０  複合材料成形品
３０１１，３０１２，３０１３  カットしたＳＭＣを積層した積層物
３０２０  金型のキャビティ
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９Ａ】
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【図２９Ｂ】
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【図２９Ｃ】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２Ａ】
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【図３２Ｂ】
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【図３２Ｃ】
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【図３３Ａ】
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【図３３Ｂ】
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【国際調査報告】
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