(57)【要約】原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ−α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える圧粉磁心の製造方法。
2019031399.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ−α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える圧粉磁心の製造方法。
【請求項２】
前記混合粉末中の前記酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上１０質量％以下である請求項１に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項３】
前記軟磁性粉末の平均粒子径が５μｍ以上５００μｍ以下である請求項１又は請求項２に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項４】
前記圧粉成形体の相対密度が８８％以上である請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項５】
前記元素αがＢ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素である請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項６】
前記Ｆｅ−α系合金のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ及びＭｎから選択される少なくとも１種の元素σで置換されている請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項７】
前記元素βがＭｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素である請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項８】
前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ−α系合金の粉末とをメカニカルミリングして、いずれか一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製する請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項９】
前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ−α系合金の粉末のうち、前記コア部を形成する一方の粉末の平均粒子径と前記シェル部を形成する他方の粉末の平均粒子径との比が４以上２５以下である請求項８に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１０】
前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄又は前記Ｆｅ−α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に気相法を用いて他方を被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製する請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１１】
前記焼結する工程は、９００℃以上１２００℃以下で焼結する第１の工程と、前記第１の工程の温度よりも高く、かつ、１１００℃以上１３００℃以下で焼結する第２の工程とを備える請求項１から請求項１０のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【請求項１２】
巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品の製造方法であって、
請求項１から請求項１１のいずれか１項に記載の圧粉磁心の製造方法により前記圧粉磁心を製造する工程と、
前記圧粉磁心に前記コイルを配置する工程と、を備える電磁部品の製造方法。
【請求項１３】
原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ−α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備え、
前記元素αがＢ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素であり、
前記元素βがＭｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素である圧粉磁心の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、圧粉磁心の製造方法、電磁部品の製造方法に関する。本出願は２０１７年８月１０日出願の日本特許出願第２０１７−１５６０４３号に基づく優先権を主張し、前記日本特許出願に記載された全ての内容を援用するものである。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１、２には、軟磁性粒子の表面にシリコーン樹脂を被覆して絶縁被覆を施した軟磁性粉末を原料粉末として用い、これを圧縮成形した後、成形体を熱処理することで、圧粉磁心を製造することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−２２３３０８号公報
【特許文献２】特開２０１１−２９６０５号公報
【発明の概要】
【０００４】
本開示に係る圧粉磁心の製造方法は、
原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ−α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える。
【０００５】
本開示に係る電磁部品の製造方法は、
巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品の製造方法であって、
本開示に係る圧粉磁心の製造方法により前記圧粉磁心を製造する工程と、
前記圧粉磁心に前記コイルを配置する工程と、を備える。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
【図１】図１は、本開示の実施形態に係る混合粉末の一例を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
電磁部品の発熱を抑制するため、圧粉磁心には鉄損（コアロス）が低いことが求められる。圧粉磁心のコアロスを低減する手段の１つとして、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成して、軟磁性粒子間の電気絶縁性を高めることで、圧粉磁心の渦電流損失に起因するコアロスを低減することが挙げられる。また、圧粉磁心には飽和磁束密度が高いことも求められ、飽和磁束密度を高くするためには、圧粉磁心の密度を高くすることが有利である。
【０００８】
特許文献１、２に記載の圧粉磁心では、原料粉末として、軟磁性粒子の表面にシリコーン樹脂の絶縁被覆を形成した軟磁性粉末を用い、これを圧縮成形した後、熱処理している。樹脂の絶縁被覆の場合、圧縮成形時に軟磁性粒子同士の摩擦などによって絶縁被覆が損傷して電気絶縁性が低下することがある。また、樹脂の耐熱温度によって熱処理の温度が制限され、熱処理温度を最高でも８００℃程度以下に抑える必要があるため、より高温で熱処理できない問題がある。より高温（例えば９００℃以上）で熱処理することで、軟磁性粒子の単結晶化が進み、磁気特性が向上して粒子自体のコアロスが減少するが、この場合、樹脂の絶縁被覆が熱によって劣化して電気絶縁性が低下するため、圧粉磁心全体としてのコアロスが増加する。
【０００９】
また、Ｆｅ−Ｓｉ系合金といった鉄系合金は、添加元素の固溶体効果によって純鉄に比較して硬く塑性変形性に劣る。原料粉末に鉄系合金の軟磁性粉末を用いた場合、合金中の添加元素の含有量が高いほど、高硬度となって塑性変形性に劣るため、圧粉磁心の高密度化が困難である。
【００１０】
本発明者らは、原料粉末として、純鉄とＦｅよりも酸化し易い元素とを含有するＦｅ−α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末との混合粉末を用いることで、高密度化できると共にコアロスを低減できることを見出した。なお、酸化し易さは、酸化物の標準生成ギブス自由エネルギーの大小で判断する。Ｆｅの酸化物よりも標準生成ギブス自由エネルギーが小さい酸化物を構成する元素αであれば、Ｆｅよりも酸化し易いと判断する。最初に、本開示の実施態様を列記して説明する。
【００１１】
（１）本開示に係る圧粉磁心の製造方法は、
原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ−α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、前記軟磁性粉末と前記酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程と、
前記混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程と、
前記圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程と、を備える。
【００１２】
上記圧粉磁心の製造方法は、原料粉末として、純鉄とＦｅ−α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末とを混合した混合粉末を用いる。複合軟磁性粒子のコア部又はシェル部の一方が純鉄で形成されており、圧縮成形時に個々の複合軟磁性粒子に含まれる純鉄の部分が塑性変形する。そのため、原料粉末に複合軟磁性粉末を用いることで、圧縮成形時の塑性変形性を向上させることができ、圧粉成形体（圧粉磁心）を高密度化できる。更に、混合粉末の圧粉成形体を焼結した際に、複合軟磁性粒子内のコア部とシェル部との間で相互拡散が生じ、Ｆｅ−α系合金に含有する元素αが純鉄に拡散して、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子がＦｅ−α系合金となり、軟磁性粒子中の元素αの含有量が所定の範囲内となる。
【００１３】
また、上記圧粉磁心の製造方法によれば、混合粉末の圧粉成形体を焼結することによって、軟磁性粒子の表面全体に電気絶縁性が高い酸化物の絶縁被覆を形成することができる。したがって、上記圧粉磁心の製造方法は、圧粉磁心を高密度化でき、かつ、圧粉磁心のコアロスを低減できる。
【００１４】
上記圧粉磁心の製造方法における絶縁被覆の形成メカニズムは次のように考えられる。
まず、軟磁性粉末が純鉄とＦｅ−α系合金との複合軟磁性粒子からなり、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有することで、軟磁性粒子の表面に絶縁被覆が形成され易い。焼結工程において、複合軟磁性粒子内の元素αが純鉄に拡散してＦｅ−α系合金の軟磁性粒子となると共に、軟磁性粒子の表層中の元素αと酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じて元素αが酸化され、軟磁性粒子の表層に元素αの酸化物からなる絶縁被覆が形成される。このとき、軟磁性粒子がＦｅ−α系合金となり、表層に元素αが存在するため、酸化物粒子との濡れ性が良く、焼結時に液相となった酸化物粒子が軟磁性粒子の表面に濡れ広がり易く、粒子の表面全体を絶縁被覆で覆うことができる。また、酸化還元反応に寄与せずに残存した酸化物粒子は軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成する。酸化物粉末として、Ｆｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βの酸化物を選択した場合は、電気抵抗がより高い元素βの酸化物からなる絶縁被覆を形成することができ、軟磁性粒子間の電気絶縁性をより高めることが可能である。
【００１５】
上記圧粉磁心の製造方法では、９００℃以上で焼結することで、複合軟磁性粒子内の元素拡散を促進すると共に、軟磁性粒子と酸化物粒子との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成できる。また、９００℃以上で焼結した場合、軟磁性粒子の単結晶化が進み、磁気特性が向上してコアロスが低くなる。９００℃以上で焼結しても、絶縁被覆が耐熱性の高い酸化物で形成されているため、熱によって劣化することがなく、電気絶縁性を維持できる。焼結温度を１３００℃以下とすることで、酸化還元反応によって軟磁性粒子の表面に絶縁被覆が形成される前に、軟磁性粒子同士の固相焼結が急速に進行することを抑制できる。
【００１６】
（２）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記混合粉末中の前記酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上１０質量％以下であることが挙げられる。
【００１７】
酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易い。酸化物粉末の配合量が１０質量％以下であることで、圧粉磁心に占める軟磁性粉末（軟磁性粒子）の割合が減少することによる飽和磁束密度などの磁気特性の低下を抑制できる。
【００１８】
（３）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記軟磁性粉末の平均粒子径が５μｍ以上５００μｍ以下であることが挙げられる。
【００１９】
軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）の平均粒子径が５μｍ以上であることで、軟磁性粒子の比表面積が増加することを抑え、絶縁被覆となる酸化物粉末の配合量を低減できる。軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）の平均粒子径が５００μｍ以下であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子に発生する渦電流損失を抑制でき、コアロスを低減できる。
【００２０】
（４）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記圧粉成形体の相対密度が８８％以上であることが挙げられる。
【００２１】
成形工程において、圧粉成形体の相対密度を８８％以上とすることで、圧粉磁心を十分に高密度化でき、飽和磁束密度などの磁気特性が向上する。圧粉成形体の相対密度の上限は特に限定されないが、例えば９９％以下である。ここでいう「相対密度」とは、真密度に対する実際の密度（［圧粉成形体の実測密度／圧粉成形体の真密度］の百分率）のことを意味する。真密度は、原料粉末（混合粉末）の密度とする。
【００２２】
（５）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記元素αがＢ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素であることが挙げられる。
【００２３】
Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒは、Ｆｅよりも酸化し易く、また、これら元素を含有する鉄系合金（Ｆｅ−α系合金）は磁気特性に優れるため、元素αとして好適である。Ｆｅ−α系合金としては、例えば、Ｆｅ−Ｂ系合金、Ｆｅ−Ａｌ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ｔｉ系合金、Ｆｅ−Ｃｒ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金、Ｆｅ−Ａｌ−Ｃｒ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ系合金が挙げられる。複合軟磁性粒子に含まれるＦｅ−α系合金中の元素αは、焼結時に複合軟磁性粒子内に拡散し、酸化物粉末（酸化物粒子）との酸化還元反応によって軟磁性粒子の表層に酸化物の絶縁被覆を形成する。元素αの酸化物としては、例えば、Ｂ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３が挙げられる。
【００２４】
（６）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記Ｆｅ−α系合金のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ及びＭｎから選択される少なくとも１種の元素σで置換されていることが挙げられる。
【００２５】
Ｆｅ−α系合金のＦｅの一部を元素σで置換することによって、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の磁気特性を改善できる。軟磁性粒子中の元素σの含有量は、例えば１質量％以上８５質量％以下であることが挙げられる。
【００２６】
（７）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記元素βがＭｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素であることが挙げられる。
【００２７】
Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉは、Ｆｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成するため、酸化物粉末にこれらの元素の酸化物を用いた場合、Ｆｅの酸化物に比較して電気抵抗がより高い酸化物の絶縁被覆を形成することができる。元素βの酸化物としては、例えば、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＮｉＯ２、ＭｎＯ２、ＴｉＯ２が挙げられる。Ｆｅの酸化物としては、例えば、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４などが挙げられる。酸化物粉末は、Ｆｅの酸化物、元素βの酸化物を単独で、或いは２種以上混合して用いてもよいし、Ｆｅと元素βとを含有する複合酸化物であってもよい。ここでいう、「複合酸化物」とは、Ｆｅの酸化物（Ｆｅ−Ｏ成分）と元素βの酸化物（β−Ｏ成分）とが複合化された酸化物であり、例えば、ＭｇＦｅ２Ｏ４（Ｆｅ２Ｏ３／ＭｇＯ）、ＦｅＡｌ２Ｏ４（ＦｅＯ／Ａｌ２Ｏ３）、Ｆｅ２ＳｉＯ４（２ＦｅＯ／ＳｉＯ２）、ＦｅＣｒ２Ｏ４（ＦｅＯ／Ｃｒ２Ｏ３）、ＮｉＦｅ２Ｏ４（ＦｅＯ／ＦｅＮｉＯ３）、ＭｎＦｅ２Ｏ４（ＦｅＯ／ＦｅＭｎＯ３）、ＦｅＴｉＯ３（ＦｅＯ／ＴｉＯ２）が挙げられる。
【００２８】
（８）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ−α系合金の粉末とをメカニカルミリングして、いずれか一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製することが挙げられる。
【００２９】
純鉄の粉末とＦｅ−α系合金の粉末とをメカニカルミリングすることで、純鉄とＦｅ−α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粒子を作製することができる。この場合、コア部となる一方の粉末の平均粒子径よりもシェル部となる他方の粉末の平均粒子径を小さくすることが好ましく、これにより、メカニカルミリングによって一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆できる。
【００３０】
（９）上記（８）に記載の圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記純鉄の粉末と前記Ｆｅ−α系合金の粉末のうち、前記コア部を形成する一方の粉末の平均粒子径と前記シェル部を形成する他方の粉末の平均粒子径との比が４以上２５以下であることが挙げられる。
【００３１】
コア部となる一方の粉末の平均粒子径（Ａ）とシェル部となる粉末の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）が４以上２５以下であることで、一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を均一に付着させ易く、コア部の全体を覆うようにシェル部を均一な厚さで形成し易い。
【００３２】
（１０）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、前記複合軟磁性粒子は、前記純鉄又は前記Ｆｅ−α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に気相法を用いて他方を被覆することで、前記コア部と前記シェル部とを形成することにより作製することが挙げられる。
【００３３】
純鉄又はＦｅ−α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に他方を気相法により被覆することで、純鉄とＦｅ−α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粒子を作製することができる。気相法は、物理的気相法（ＰＶＤ）、化学的気相法（ＣＶＤ）のいずれでもよい。
【００３４】
（１１）上記圧粉磁心の製造方法の一態様として、上記焼結工程は、９００℃以上１２００℃以下で焼結する第１の工程と、前記第１の工程の温度よりも高く、かつ、１１００℃以上１３００℃以下で焼結する第２の工程とを備えることが挙げられる。
【００３５】
焼結する工程を第１の工程と第２の工程との２段階に分けて行うことで、第１の工程において、複合軟磁性粒子内の元素拡散を促進して粒子内に元素αを十分に拡散させた後、第２の工程において、軟磁性粒子と酸化物粒子との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に元素αの酸化物からなる絶縁被覆を形成できる。これにより、軟磁性粒子表面に絶縁被覆が安定して形成され易くなり、渦電流損失を改善して、コアロスをより低減することが可能となる。
【００３６】
（１２）本開示に係る電磁部品の製造方法は、
巻線を巻回してなるコイルと、前記コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品の製造方法であって、
上記（１）から（１１）のいずれか１つに記載の圧粉磁心の製造方法により前記圧粉磁心を製造する工程と、
前記圧粉磁心に前記コイルを配置する工程と、を備える。
【００３７】
上記電磁部品の製造方法によれば、上述した圧粉磁心の製造方法により製造した圧粉磁心を電磁部品の磁心として用いることから、高密度でコアロスが低い圧粉磁心を備える電磁部品を製造できる。コイルと、コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品としては、例えば、モータやリアクトルなどが挙げられる。
【００３８】
［実施形態の詳細］
本開示の実施形態に係る圧粉磁心の製造方法、及び電磁部品の製造方法の具体例を以下に説明する。
【００３９】
＜圧粉磁心の製造方法＞
実施形態に係る圧粉磁心の製造方法は、原料粉末として、軟磁性粉末と酸化物粉末との混合粉末を準備する工程である準備工程と、混合粉末を圧縮成形して圧粉成形体とする工程である成形工程と、圧粉成形体を焼結する工程である焼結工程とを備える。実施形態に係る圧粉磁心の製造方法の特徴の１つは、原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素とを含有するＦｅ−α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末とを用いる点にある。以下、各工程について詳しく説明する。
【００４０】
<準備工程>
準備工程は、原料粉末として、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有するＦｅ−α系合金とを含み、いずれか一方をコア部、他方をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子を含む軟磁性粉末と、Ｆｅ及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物粒子を含む酸化物粉末とを用意し、軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合した混合粉末を準備する工程である。図１を参照して、混合粉末１０は、複数の複合軟磁性粒子１と複数の酸化物粒子４とから構成される。複合軟磁性粒子１と複合軟磁性粒子１との間に、酸化物粒子４が配置される。複合軟磁性粒子１は、コア部２がシェル部３に覆われている。
【００４１】
（軟磁性粉末）
軟磁性粉末は、純鉄と、Ｆｅよりも酸化し易い元素αとを含有するＦｅ−α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粒子１の集合体であり、純鉄とＦｅ−α系合金のいずれか一方をコア部２、他方をシェル部３として有する。ここでいう「純鉄」とは、純度９９質量％以上のものを意味する。複合軟磁性粒子１は、後述する焼結工程において、コア部２とシェル部３との間で相互拡散が生じてＦｅ−α系合金に含有する元素αが純鉄に拡散して、焼結後にＦｅ−α系合金の軟磁性粒子となる。つまり、焼結後の圧粉磁心を構成する軟磁性粒子はＦｅ−α系合金からなる。元素αは、例えば、Ｂ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ及びＣｒから選択される少なくとも１種の元素であり、Ｆｅ−α系合金としては、例えば、Ｆｅ−Ｂ系合金、Ｆｅ−Ａｌ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ｔｉ系合金、Ｆｅ−Ｃｒ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金、Ｆｅ−Ａｌ−Ｃｒ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ系合金が挙げられる。複合軟磁性粒子１に含まれるＦｅ−α系合金中の元素αの含有量は、焼結後の圧粉磁心を構成する軟磁性粒子（Ｆｅ−α系合金）の磁気特性が良好な所定の組成となるように適宜調整すればよい。複合軟磁性粒子において、上記Ｆｅ−α系合金として例示した各鉄系合金を用いる場合の元素αの含有量（質量％）の一例を以下に示す。なお、以下に示す含有量は、純鉄とＦｅ−α系合金とを含めた複合軟磁性粒子全体での含有量である。
【００４２】
Ｆｅ−Ｂ系合金；Ｂ：５％以上２５％以下
Ｆｅ−Ａｌ系合金；Ａｌ：１％以上８％以下
Ｆｅ−Ｓｉ系合金；Ｓｉ：１％以上８％以下
Ｆｅ−Ｔｉ系合金；Ｔｉ：１％以上８％以下
Ｆｅ−Ｃｒ系合金；Ｃｒ：１％以上２０％以下
Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ系合金；Ａｌ：１％以上１０％以下、Ｓｉ：１％以上１５％以下
Ｆｅ−Ａｌ−Ｃｒ系合金；Ａｌ：１％以上８％以下、Ｃｒ：１％以上２０％以下
Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ系合金；Ｓｉ：１％以上８％以下、Ｃｒ：１％以上２０％以下
【００４３】
更に、Ｆｅ−α系合金のＦｅの一部がＣｏ、Ｎｉ及びＭｎから選択される少なくとも１種の元素σで置換されていてもよい。Ｆｅ−α系合金のＦｅの一部を元素σで置換することによって、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の磁気特性を改善できる。元素σの含有量は、複合軟磁性粒子１全体で、例えば１質量％以上８５質量％以下であることが挙げられる。
【００４４】
軟磁性粉末（複数の複合軟磁性粒子の集合）の平均粒子径は、例えば５μｍ以上５００μｍ以下であることが挙げられる。軟磁性粉末の平均粒子径が５μｍ以上であることで、軟磁性粒子の比表面積が増加することを抑え、後述する酸化物粉末の配合量を低減できる。軟磁性粉末の平均粒子径が５００μｍ以下であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子に発生する渦電流損失を抑制でき、コアロスを低減できる。ここでいう「平均粒子径」とは、レーザ回折・散乱式粒子径・粒度分布測定装置を用いて測定した積算質量が５０％となる粒径を意味する。詳細には、マイクロトラック社のレーザ回折・散乱式粒子径分布測定装置ＭＴ３３００ＥＸIIを使用した。測定条件は乾式、測定時間は１０秒、粉末投入量は２ｇである。なお、他の粉末の平均粒子径の測定においても同じ測定装置、測定条件である。軟磁性粉末の平均粒子径は、例えば２０μｍ以上３００μｍ以下が好ましい。
【００４５】
（複合軟磁性粒子１の作製方法）
上述したコアシェル構造の複合軟磁性粒子１は、例えば、純鉄の粉末とＦｅ−α系合金の粉末とをメカニカルミリングして、いずれか一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆することで、コア部２とシェル部３とを形成することにより作製することが挙げられる。この場合、コア部２となる一方の粉末の平均粒子径よりもシェル部３となる他方の粉末の平均粒子径を小さくすることが好ましく、これにより、メカニカルミリングによって一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を付着させて被覆できる。純鉄の粉末とＦｅ−α系合金の粉末のうち、コア部２を形成する一方の粉末の平均粒子径（Ａ）とシェル部３を形成する他方の粉末の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）は、例えば４以上２５以下、更に６以上２０以下であることが好ましい。これにより、一方の粉末の粒子表面に他方の粉末の粒子を均一に付着させ易く、コア部２の全体を覆うようにシェル部３を均一な厚さで形成し易い。メカニカルミリングには、例えば、振動ミルやアトライターなどの高エネルギーボールミルや、ハイブリダイゼーションシステム（高速気流中衝撃法）などを用いることができる。
【００４６】
複合軟磁性粒子１の別の作製方法としては、例えば、純鉄又はＦｅ−α系合金のいずれか一方の粉末の粒子表面に気相法を用いて他方を被覆することで、コア部２とシェル部３とを形成することにより作製することが挙げられる。気相法には、物理的気相法（ＰＶＤ）、化学的気相法（ＣＶＤ）のいずれを用いてもよい。
【００４７】
（酸化物粉末）
酸化物粉末は、Ｆｅの酸化物及びＦｅ３Ｏ４よりも電気抵抗が高い酸化物を形成する元素βから選択される少なくとも１種を含有する酸化物からなる酸化物粒子４の集合体である。酸化物粉末は、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に形成する絶縁被覆の形成源となる。酸化物粉末には、Ｆｅの酸化物、元素βの酸化物を単独で、或いは２種以上混合して用いてもよいし、Ｆｅと元素βとを含有する複合酸化物を用いることも可能である。Ｆｅの酸化物としては、例えば、ＦｅＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｆｅ３Ｏ４などが挙げられる。元素βは、例えば、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｍｎ及びＴｉから選択される少なくとも１種の元素であり、元素βの酸化物としては、例えば、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＮｉＯ２、ＭｎＯ２、ＴｉＯ２が挙げられる。上記複合酸化物としては、例えば、ＭｇＦｅ２Ｏ４、ＦｅＡｌ２Ｏ４、Ｆｅ２ＳｉＯ４、ＦｅＣｒ２Ｏ４、ＮｉＦｅ２Ｏ４、ＭｎＦｅ２Ｏ４、ＦｅＴｉＯ３が挙げられる。
【００４８】
酸化物粉末（複数の酸化物粒子の集合）の平均粒子径は、軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）の平均粒子径より小さいことが好ましい。酸化物粉末の平均粒子径が軟磁性粉末の平均粒子径よりも小さいことで、軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合したときに酸化物粒子が複合軟磁性粒子間に分散し、後述する焼結工程において、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成し易い。酸化物粉末の平均粒子径は、例えば１μｍ以上１５μｍ以下、更に２μｍ以上１０μｍ以下が好ましい。
【００４９】
混合粉末１０中の酸化物粉末の配合量は、例えば０．１質量％以上１０質量％以下であることが挙げられる。酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易い。酸化物粉末の配合量が１０質量％以下であることで、圧粉磁心に占める軟磁性粉末（軟磁性粒子）の割合が減少することによる飽和磁束密度などの磁気特性の低下を抑制できる。酸化物粉末の配合量は、例えば０．３質量％以上５質量％以下が好ましい。
【００５０】
その他、原料粉末に潤滑剤を混合してもよい。これにより、後述する成形工程において、混合粉末の成形性を高めることができる。潤滑剤には、脂肪酸アミドや金属石鹸などの固体潤滑剤を利用できる。脂肪酸アミドとしては、例えば、ステアリン酸アミドやエチレンビスステアリン酸アミドなどの脂肪酸アミド、金属石鹸としては、ステアリン酸亜鉛やステアリン酸リチウムなどのステアリン酸金属塩が挙げられる。
【００５１】
<成形工程>
成形工程は、混合粉末１０を圧縮成形して圧粉成形体とする工程である。
【００５２】
成形工程では、混合粉末１０（原料粉末）を金型に充填して圧縮成形することによって所定の形状の圧粉成形体を作製する。圧縮成形する際の成形圧力を高くするほど、圧粉成形体の相対密度が高くなり、圧粉成形体（圧粉磁心）を高密度化できる。成形圧力は、例えば６００ＭＰａ以上、更に７００ＭＰａ以上が好ましく、上限は特に限定されないが、例えば１５００ＭＰａ以下とすることが挙げられる。また、混合粉末１０の成形性を高めるため、例えば金型を加熱して温間で圧縮成形を行ってもよい。この場合、成形温度（金型温度）は、例えば６０℃以上２００℃以下とすることが挙げられる。
【００５３】
本実施形態では、複合軟磁性粒子１のコア部２又はシェル部３の一方が純鉄で形成されており、圧縮成形時に個々の複合軟磁性粒子１に含まれる純鉄の部分が塑性変形するため、圧縮成形時の塑性変形性を向上させることができる。
【００５４】
圧粉成形体の相対密度は、例えば８８％以上であることが挙げられる。圧粉成形体の相対密度を８８％以上とすることで、圧粉磁心を十分に高密度化でき、飽和磁束密度などの磁気特性が向上する。圧粉成形体の相対密度は、例えば９０％以上、更に９４％以上が好ましく、上限は特に限定されないが、例えば９９％以下である。圧粉成形体の相対密度は、圧粉成形体の実測密度を真密度で除することにより求めることができる。ここでは、混合粉末の理論密度を真密度とする。
【００５５】
<焼結工程>
焼結工程は、圧粉成形体を９００℃以上１３００℃以下で焼結する工程である。
【００５６】
焼結工程では、混合粉末の圧粉成形体を焼結することによって、複合軟磁性粒子内の元素αを純鉄に拡散させてＦｅ−α系合金の軟磁性粒子とすると共に、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に酸化物の絶縁被覆を形成する。絶縁被覆は、次のようにして形成されると考えられる。
【００５７】
軟磁性粉末が純鉄とＦｅ−α系合金との複合軟磁性粒子１からなり、Ｆｅよりも酸化し易い元素αを含有している。そのため、焼結工程において、複合軟磁性粒子１内の元素αが純鉄に拡散してＦｅ−α系合金の軟磁性粒子となると共に、軟磁性粒子の表層中の元素αと酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じて元素αが酸化され、軟磁性粒子の表層に元素αの酸化物からなる絶縁被覆が形成される。このとき、軟磁性粒子の表層に元素αが存在するため、酸化物粒子との濡れ性が良く、焼結時に液相となった酸化物粒子が軟磁性粒子の表面に濡れ広がり易く、粒子の表面全体を絶縁被覆で覆うことができる。よって、焼結時に、酸化還元反応により複合軟磁性粒子１中の元素αの酸化物からなる絶縁被覆が形成されることになる。元素αの酸化物としては、例えば、Ｂ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ｃｒ２Ｏ３が挙げられる。また、酸化還元反応に寄与せずに残存した酸化物粒子４が軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成し、絶縁被覆には、Ｆｅ又は元素βの酸化物や、Ｆｅ及び元素βを含有する複合酸化物が含まれる場合がある。酸化物粉末として、元素βを含有する酸化物を用いた場合は、電気抵抗が高い絶縁被覆を形成することができ、軟磁性粒子間の電気絶縁性を高めることが可能である。
【００５８】
本実施形態では、複合軟磁性粒子１は、純鉄をコア部２、Ｆｅ−α系合金をシェル部３とするコアシェル構造であってもよいし、Ｆｅ−α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造であってもよい。Ｆｅ−α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造であっても、Ｆｅ−α系合金中の元素αは、焼結時に複合軟磁性粒子１内に拡散して、酸化物粒子４との酸化還元反応によって軟磁性粒子の表層に酸化物の絶縁被覆を形成することができる。
【００５９】
また、焼結工程において、９００℃以上で焼結することで、複合軟磁性粒子１内の元素拡散を促進すると共に、軟磁性粒子と酸化物粒子４との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に絶縁被覆を形成できる。また、９００℃以上で焼結した場合、軟磁性粒子の単結晶化が進み、磁気特性が向上してコアロスが低くなる。９００℃以上で焼結しても、絶縁被覆が耐熱性の高い酸化物で形成されているため、熱によって劣化することがなく、電気絶縁性を維持できる。焼結温度を１３００℃以下とすることで、酸化還元反応によって軟磁性粒子の表面に絶縁被覆が形成される前に、軟磁性粒子同士の固相焼結が急速に進行することを抑制できる。焼結温度は、例えば１０００℃以上、更に１１００℃以上が好ましい。
【００６０】
焼結工程は、９００℃以上１２００℃以下で焼結する第１の工程である１次焼結工程と、１１００℃以上１３００℃以下で焼結する第２の工程である２次焼結工程とを備え、２段階に分けて行うようにしてもよい。この場合、１次焼結工程の温度よりも２次焼結工程の温度を高くする。このように焼結工程を２段階に分けて行うことで、１次焼結工程において、複合軟磁性粒子１内の元素拡散を促進して粒子内に元素αを十分に拡散させた後、２次焼結工程において、軟磁性粒子と酸化物粒子との間の酸化還元反応を促進して軟磁性粒子の表面に元素αの酸化物からなる絶縁被覆を形成できる。Ｆｅ−α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子１からなる軟磁性粉末を原料粉末に用いる場合、焼結時の初期の段階では、複合軟磁性粒子１の表層に元素αが存在しないため、酸化物粒子４との濡れ性が悪く、酸化物粒子４との間で酸化還元反応が生じ難いことから、軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し難い。したがって、Ｆｅ−α系合金をコア部２、純鉄をシェル部３とするコアシェル構造の場合は、１次焼結工程と２次焼結工程とを有する上記焼結工程を適用することが好ましい。これにより、１次焼結工程において、コア部２（Ｆｅ−α系合金）の元素αをシェル部３（純鉄）に拡散させて軟磁性粒子の表層に元素αが存在する状態とし、２次焼結工程で粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易くなる。
【００６１】
一方、純鉄をコア部２、Ｆｅ−α系合金をシェル部３とするコアシェル構造の場合は、複合軟磁性粒子１の表層に元素αが存在することになるため、酸化物粒子４との濡れ性が良く、焼結工程において、軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆を形成し易い。但し、この場合であっても、複合軟磁性粒子１の表層における元素αの濃度が高い、即ち、シェル部３における元素αの含有量が高いと、酸化物粒子４との酸化還元反応による元素αの酸化物が安定して生成され難くなり、軟磁性粒子表面に元素αの酸化物からなる絶縁被覆が薄くしか形成されないことがある。その結果、酸化還元反応に寄与せずに残存する酸化物粒子が増えることになり、渦電流損失を改善する効果が十分に得られ難くなる虞がある。純鉄をコア部２、Ｆｅ−α系合金をシェル部３とするコアシェル構造の場合は、焼結工程を２段階に分けて行うことで、１次焼結工程において、シェル部３（Ｆｅ−α系合金）の元素αをコア部２（純鉄）にある程度拡散させて軟磁性粒子の表層における元素αの濃度（含有量）を低くする。そして、１次焼結工程で表層中の元素αの濃度をある程度低い状態とした上で、２次焼結工程で酸化還元反応を促進させることにより、元素αの酸化物が安定して生成され易くなり、軟磁性粒子表面に絶縁被覆をより形成し易くなる。
【００６２】
１次焼結工程の焼結温度は、例えば１０００℃以上、更に１１００℃以上が好ましく、２次焼結工程の焼結温度は、例えば１２００℃超が好ましい。
【００６３】
《作用効果》
上述した実施形態の圧粉磁心の製造方法は、次の効果を奏する。
【００６４】
原料粉末として、純鉄とＦｅ−α系合金とを含むコアシェル構造の複合軟磁性粉末と、酸化物粉末とを混合した混合粉末を用いることで、圧縮成形時の塑性変形性を向上させることができ、圧粉成形体を（圧粉磁心）を高密度化できる。また、混合粉末の圧粉成形体を焼結した際に、複合軟磁性粒子内のコア部とシェル部との間で相互拡散が生じ、Ｆｅ−α系合金に含有する元素αが純鉄に拡散して、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子がＦｅ−α系合金となり、軟磁性粒子中の元素αの含有量が所定の範囲内となる。更に、混合粉末の圧粉成形体を焼結することによって、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面に酸化物の絶縁被覆を形成することができる。したがって、圧粉磁心を高密度化できながら、コアロスを低減でき、高密度でコアロスが低い圧粉磁心を製造できる。
【００６５】
上述した実施形態の圧粉磁心の製造方法により製造した圧粉磁心は、電磁部品の磁心に用いることができる。この圧粉磁心は、高密度でコアロスが低いため、電磁部品のエネルギー効率を改善できる。
【００６６】
＜電磁部品の製造方法＞
実施形態に係る電磁部品の製造方法は、上述した実施形態に係る圧粉磁心の製造方法により圧粉磁心を製造する工程と、圧粉磁心にコイルを配置する工程とを備える。これにより、巻線を巻回してなるコイルと、コイルが配置される圧粉磁心とを備える電磁部品を製造できる。
【００６７】
上述した実施形態の電磁部品の製造方法は、上述した実施形態の圧粉磁心の製造方法により製造した圧粉磁心を電磁部品の磁心として用いることから、高密度でコアロスが低い圧粉磁心を備える電磁部品を製造できる。電磁部品としては、例えば、モータやリアクトルなどが挙げられる。
【００６８】
［試験例１］
軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合した混合粉末を原料粉末に用いて、圧粉磁心を製造し、その評価を行った。
【００６９】
（試料Ｎｏ．１−１〜１−９）
純鉄（Ｆｅ）をコア部、表１に示す組成（質量％）の鉄系合金（Ｆｅ−α系合金）をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子からなる種々の軟磁性粉末を用意した。用意した各軟磁性粉末の平均粒子径は、約１２０μｍである。また、酸化物粉末として、Ｆｅ２ＳｉＯ４からなる複合酸化物の粉末（平均粒子径：８μｍ）を用意した。そして、用意した軟磁性粉末と酸化物粉末とを混合して、各試料の原料粉末となる混合粉末を準備した。混合粉末中の酸化物粉末の配合量は２．０質量％とした。
【００７０】
上記各軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）は、純鉄粉と表１に示す組成の合金粉とを用意し、純鉄粉と合金粉とを高エネルギーボールを用いてメカニカルミリングすることによって、純鉄粉の粒子表面に合金粉を被覆することで作製した。用意した純鉄粉の平均粒子径は１００μｍ、各合金粉の平均粒子径は１０μｍであり、純鉄粉の平均粒子径（Ａ）と合金粉の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）が１０である。ここでは、軟磁性粒子全体の組成が表１に示す狙い組成となるように、純鉄粉に合金粉を表１に示す添加量で添加した。
【００７１】
準備した各混合粉末を金型に充填し、１３８０ＭＰａの成形圧力で圧縮成形して、外径３０ｍｍ、内径２０ｍｍ、高さ５ｍｍのリング状の圧粉成形体を作製した。作製した各々の圧粉成形体について、圧粉成形体の重量と体積とを測定して実測密度を算出し、実測密度と各混合粉末の真密度（理論密度）とからそれぞれの相対密度を求めた。その結果を表１に示す。
【００７２】
作製した各圧粉成形体を表１に示す熱処理温度で６０分間熱処理して焼結し、表１に示す圧粉磁心の試料Ｎｏ．１−１〜１−９を製造した。なお、試料Ｎｏ．１−４では、１０００℃で６０分間熱処理（１次焼結）した後、１２００℃まで昇温して６０分間熱処理（２次焼結）して、２段階に分けて焼結を行った。
【００７３】
（試料Ｎｏ．１１１〜１１５）
比較として、表１に示す組成（質量％）の合金粉（平均粒子径：１００μｍ）を軟磁性粉末に用いた以外は、試料Ｎｏ．１−１、１−６〜１−９と同様にして、表１に示す圧粉磁心の試料Ｎｏ．１１１〜１１５を製造した。試料Ｎｏ．１１１〜１１５では、軟磁性粒子全体の組成が略均一である。
【００７４】
（試料Ｎｏ．１１６〜１１７）
表１に示すように、熱処理温度のみを変更した以外は、試料Ｎｏ．１−１〜１−３と同様にして、表１に示す圧粉磁心の試料Ｎｏ．１１６〜１１７を製造した。
【００７５】
製造した圧粉磁心の各試料について、鉄損（コアロス）を測定した。ここでは、圧粉磁心に３００ターンの一次巻線、３０ターンの二次巻線をそれぞれ巻回して、二次巻線法によりを測定した。コアロスの測定は、交流ＢＨアナライザー（メトロン技研株式会社製）を用いて室温（２５℃）で行い、測定条件は、励起磁束密度Ｂｍ：０．１Ｔ（１ｋＧ）、測定周波数：２０ｋＨｚとした。その結果を表１に示す。
【００７６】
【表１】
2019031399.tif 000003
【００７７】
表１の結果から、純鉄とＦｅ−α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．１−１〜１−９と、Ｆｅ−α系合金からなる軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．１１１〜１１５とを、軟磁性粒子全体の組成が同じもの同士で比較した場合、試料Ｎｏ．１−１〜１−９の方が試料Ｎｏ．１１１〜１１５に比較して、圧粉成形体を高密度化できており、コアロスを低減できていることが分かる。これは、試料Ｎｏ．１−１〜１−９では、複合磁性粒子のコア部が純鉄で形成されているため、圧縮成形時に塑性変形し易くなり、結果として圧粉磁心の高密度化により磁気特性が向上したことで、コアロスが低くなったものと考えられる。これに対し、試料Ｎｏ．１１１〜１１５では、軟磁性粉末に合金粉を用いており、圧縮成形時の塑性変形性に劣るため、圧粉成形体（圧粉磁心）の高密度化が阻害され、コアロスが高くなったものと考えられる。
【００７８】
また、試料Ｎｏ．１−１〜１−４と、試料Ｎｏ．１１６、１１７との比較結果から、焼結時の熱処理温度は９００℃以上１３００℃以下が好ましいことが分かる。更に、試料Ｎｏ．１−１と試料Ｎｏ．１−４との比較結果から、２段階焼結を行った試料Ｎｏ．１−４の方が、２段階焼結を行っていない試料Ｎｏ．１−１よりもコアロスを低減できていることが分かる。この理由は次のように考えられる。シェル部における元素α（この例ではＳｉ）の濃度が高い場合、焼結時に軟磁性粒子の表層中のＳｉと酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じるが、その際に生成されるＳｉ−Ｏ酸化物の蒸気圧が低く、分解され易い。
そのため、１段階目の熱処理（１次焼結）でＳｉをシェル部からコア部へある程度拡散させ、表層中のＳｉ濃度を低い状態とした上で、２段階目の熱処理（２次焼結）で酸化還元反応を促進させることにより、より安定な酸化物であるＳｉＯ２が生成され易くなり、軟磁性粒子表面に絶縁被覆がより形成され易くなる。よって、２段階焼結を行うことで、渦電流損失を抑制でき、コアロスをより低減することが可能となる。
【００７９】
［試験例２］
（試料Ｎｏ．２−１、２−２）
表２に示す組成（質量％）のＦｅ−Ｓｉ合金をコア部、純鉄（Ｆｅ）をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粒子からなる軟磁性粉末（平均粒子径：約１２０μｍ）を用いた以外は、試験例１の試料Ｎｏ．１−１と同様にして、試料Ｎｏ．２−１の圧粉磁心を製造した。試験例２では、平均粒子径が１００μｍのＦｅ−Ｓｉ合金粉と、平均粒子径が１０μｍの純鉄粉とを用意し、純鉄粉と合金粉とをメカニカルミリングして合金粉の粒子表面に純鉄粉を被覆することで、軟磁性粉末（複合軟磁性粒子）を作製した。純鉄粉の平均粒子径（Ａ）と合金粉の平均粒子径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）は１０である。そして、軟磁性粒子全体の組成が表２に示す狙い組成となるように、合金粉に純鉄粉を表２に示す添加量で添加した。
【００８０】
更に、試料Ｎｏ．２−１と同じ原料粉末（混合粉末）を用い、２段階焼結を行った以外は試料Ｎｏ．２−１と同様にして、試料Ｎｏ．２−２の圧粉磁心を製造した。試料Ｎｏ．２−２の焼結条件は、１０００℃で６０分間熱処理（１次焼結）した後、１２００℃まで昇温して６０分間熱処理（２次焼結）した。
【００８１】
製造した試料Ｎｏ．２−１、２−２の各圧粉磁心について、試験例１と同じようにして、鉄損（コアロス）を測定した。その結果を表２に示す。
【００８２】
【表２】
2019031399.tif 000004
【００８３】
表２に示すように、Ｆｅ−α系合金（この例ではＦｅ−Ｓｉ合金）をコア部、純鉄をシェル部とするコアシェル構造の複合軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．２−１、２−２の場合であっても、試験例１の試料Ｎｏ．１−１と同じように、試料Ｎｏ．１１１に比較して、圧粉成形体を高密度化できており、コアロスを低減できていることが分かる。更に、試料Ｎｏ．２−１と試料Ｎｏ．２−２との比較結果から、２段階焼結を行った試料Ｎｏ．２−２の方が、２段階焼結を行っていない試料Ｎｏ．２−１よりもコアロスを低減できていることが分かる。この理由は次のように考えられる。純鉄をシェル部とするコアシェル構造の場合は、軟磁性粒子の表層にＳｉが存在しないため、酸化物粒子との間で酸化還元反応が生じ難く、軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆が形成され難い。２段階焼結を行った場合、１段階目の熱処理（１次焼結）でＳｉをコア部からシェル部へ拡散させて表層にＳｉを存在させることができるため、２段階目の熱処理（２次焼結）で軟磁性粒子表面に絶縁被覆が形成され易くなり、コアロスをより低減することが可能となる。
【００８４】
［試験例３］
（試料Ｎｏ．３−１〜３−４）
表３に示すように、酸化物粉末の配合量を変更した以外は、試験例１の試料Ｎｏ．１−１と同様にして、試料Ｎｏ．３−１〜３−４の圧粉磁心を製造した。製造した試料Ｎｏ．３−１〜３−４の各圧粉磁心について、試験例１と同じようにして、鉄損（コアロス）を測定した。その結果を表３に示す。
【００８５】
【表３】
2019031399.tif 000005
【００８６】
表３の結果から、酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上１０質量％以下である試料Ｎｏ．１−１、３−１及び３−２は、この範囲外である試料Ｎｏ．３−３、３−４よりもコアロスを大幅に低減できていることが分かる。これは、酸化物粉末の配合量が０．１質量％以上であることで、圧粉磁心を構成する軟磁性粒子の表面全体に絶縁被覆が形成され易く、１０質量％以下であることで、圧粉磁心に占める軟磁性粉末（軟磁性粒子）の割合が減少することに起因する磁気特性の低下が抑制されたことによるものと考えられる。
【００８７】
［試験例４］
（試料Ｎｏ．４−１）
表４に示すように、酸化物粉末として、Ｆｅ２Ｏ３からなる酸化物の粉末を用意し、酸化物粉末の種類を変更した以外は、試験例１の試料Ｎｏ．１−１と同様にして、試料Ｎｏ．４−１の圧粉磁心を製造した。用意したＦｅ２Ｏ３の酸化物粉末の平均粒子径は２μｍであり、酸化物粉末の配合量は２．０質量％とした。
【００８８】
（試料Ｎｏ．４１１）
比較として、表４に示す組成（質量％）のＦｅ−Ｓｉ合金粉（平均粒子径：１００μｍ）を軟磁性粉末に用いた以外は、試料Ｎｏ．４−１と同様にして、表４に示す試料Ｎｏ．４１１の圧粉磁心を製造した。
【００８９】
製造した試料Ｎｏ．４−１並びにＮｏ．４１１の各圧粉磁心について、試験例１と同じようにして、鉄損（コアロス）を測定した。その結果を表４に示す。
【００９０】
【表４】
2019031399.tif 000006
【００９１】
表４に示すように、純鉄とＦｅ−α系合金とからなるコアシェル構造の複合軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．４−１は、Ｆｅ−α系合金からなる軟磁性粉末を用いた試料Ｎｏ．４１１に比較して、圧粉成形体を高密度化できており、コアロスを低減できていることが分かる。また、試料Ｎｏ．１−１と試料Ｎｏ．４−１との比較結果から、酸化物粉末として、Ｆｅと元素βとを含有する複合酸化物（この例ではＦｅ２ＳｉＯ４）を用いる方が、Ｆｅの酸化物（Ｆｅ２Ｏ３）を用いるよりもコアロスを低減する効果が大きいことが分かる。この理由は次のように考えられる。複合酸化物はＦｅ−Ｏ成分とβ−Ｏ成分とをそれぞれ含有しており、Ｆｅ−Ｏ成分を含有することで、Ｆｅ−α系合金の軟磁性粒子との濡れ性がより良好であり、焼結時に液相となった複合酸化物粒子が軟磁性粒子の表面により濡れ広がり易くなる。そのため、より確実に軟磁性粒子の表面全体を絶縁被覆で覆うことができ、軟磁性粒子表面全体に絶縁被覆がより形成され易くなる。更に、β−Ｏ成分を含有することで、軟磁性粒子の表面に電気抵抗が高い絶縁被覆を形成することができる。
【００９２】
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、請求の範囲によって規定され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【００９３】
１  複合軟磁性粒子
２  コア部
３  シェル部
４  酸化物粒子
１０  混合粉末
【図１】
2019031399.tif 000007
【国際調査報告】
2019031399.tif 000008
2019031399.tif 000009
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