(57)【要約】  高電位環境でも優れた耐食性を有する導電性部材およびその製造方法を提供する。４価の金属を含む原料溶液を用いて、ミストＣＶＤにて、セパレータ基材上に金属酸化膜を成膜し、ｐＨ３および温度２５℃の硫酸濃度５．０×１０−４ｍｏｌ／ｄｍ３の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において、活性態電位域と不動態電位域とが形成されており、該不動態電位域でのアノード電流密度が１×１０−７Ａ／ｃｍ２以下であり、該不動態電位域が１Ｖの電位にまで及んでいる導電性部材を得る。
2018199327.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ｐＨ３および温度２５℃の硫酸濃度５．０×１０−４ｍｏｌ／ｄｍ３の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において、活性態電位域と不動態電位域とが形成されており、該不動態電位域でのアノード電流密度が１×１０−７Ａ／ｃｍ２以下であり、該不動態電位域が１Ｖの電位にまで及んでいることを特徴とする導電性部材。
【請求項２】
表面の一部または全部に、金属酸化物を主成分として含む金属酸化膜が形成されている請求項１記載の導電性部材。
【請求項３】
金属酸化物が、スズを含む請求項２記載の導電性部材。
【請求項４】
金属酸化膜がドーピングされている請求項２または３に記載の導電性部材。
【請求項５】
ｐＨ２および温度６０℃硫酸水に５５０時間浸漬した後の接触面積１ｃｍ２および加重４００Ｎにおける金属酸化膜の接触抵抗が５００ｍΩ・ｃｍ２以下である請求項２〜４のいずれかに記載の導電性部材。
【請求項６】
導電性部材の基材が、ステンレス鋼、炭素鋼、ニッケル鋼、鉄、クロム、ニッケル、コバルト、ニオブ、タングステン、モリブデン、マンガン、アルミニウム、銅、マグネシウムまたはこれらの合金を主成分として含む請求項１〜５のいずれかに記載の導電性部材。
【請求項７】
導電性部材の基材が、ステンレス鋼を主成分として含む請求項１〜５のいずれかに記載の導電性部材。
【請求項８】
基材表面の一部又は全部に凸凹形状を有する請求項６または７に記載の導電性部材。
【請求項９】
前記凸凹形状が、流路パターンを形成するものである請求項８記載の導電性部材。
【請求項１０】
セパレータである請求項１〜９のいずれかに記載の導電性部材。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれかに記載の導電性部材を含む電子装置。
【請求項１２】
燃料電池である請求項１１記載の電子装置。
【請求項１３】
請求項１１または１２に記載の電子装置が搭載された製品。
【請求項１４】
駆動手段を備える請求項１３記載の製品。
【請求項１５】
請求項１３または１４に記載の製品とＣＰＵとを少なくとも用いるシステム。
【請求項１６】
請求項１〜１０のいずれかに記載の導電性部材の電子装置または駆動手段を備える製品への使用。
【請求項１７】
基材表面の一部または全部に不動態皮膜を成膜して導電性部材を製造する方法であって、前記の成膜を、金属を含む原料溶液を霧化または液滴化し、得られたミストまたは液滴に対してキャリアガスを供給し、ついで、該ミストまたは該液滴を該キャリアガスで基材まで搬送し、前記ミストまたは液滴を基材近傍で加熱して熱反応させることにより行うことを特徴とする導電性部材の製造方法。
【請求項１８】
不動態皮膜が、ｐＨ３および温度６０℃の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において不動態電位域を有する請求項１７記載の製造方法。
【請求項１９】
基材表面の一部または全部に金属酸化膜を成膜して、ｐＨ３および温度６０℃の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において不動態電位域を有する導電性部材を製造する方法であって、前記の金属酸化膜の成膜を、四価の金属を含む原料溶液を霧化または液滴化し、得られたミストまたは液滴をキャリアガスで基材まで搬送し、前記ミストまたは液滴を基材近傍で加熱して熱反応させることにより行うことを特徴とする導電性部材の製造方法。
【請求項２０】
前記金属がスズである請求項１７〜１９のいずれかに記載の製造方法。
【請求項２１】
前記原料溶液がドーパントを含む請求項１７〜２０のいずれかに記載の製造方法。
【請求項２２】
ドーパントがアンチモンまたはフッ素を含む請求項２１記載の製造方法。
【請求項２３】
原料溶液の溶媒が水を含む請求項１７〜２２のいずれかに記載の製造方法。
【請求項２４】
基材が、ステンレス鋼、炭素鋼、ニッケル鋼、鉄、クロム、ニッケル、コバルト、ニオブ、タングステン、モリブデン、マンガン、アルミニウム、銅、マグネシウムまたはこれらの合金を主成分として含む請求項１７〜２３のいずれかに記載の製造方法。
【請求項２５】
基材が、ステンレス鋼を主成分として含む請求項１７〜２４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項２６】
基材表面の一部又は全部に凸凹形状を有する請求項１７〜２５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項２７】
前記凸凹形状が、流路パターンを形成するものである請求項２６記載の製造方法。
【請求項２８】
基材がセパレータ基材である請求項１７〜２７のいずれかに記載の製造方法。
【請求項２９】
加熱温度が５００℃以下である請求項１７〜２８のいずれかに記載の製造方法。
【請求項３０】
熱反応を非真空下で行う請求項１７〜２９のいずれかに記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐食性、導電性が求められる燃料電池用セパレータ等として有用な新規導電性部材およびその各種用途ならびに導電性部材の新規な製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型の燃料電池用セパレータは、電気伝導性を有し、燃料電池の各単セルを電気的に接続して各単セルで発生したエネルギー（電気）を集電すると共に、液体や気体の流路が形成されており、燃料ガスや酸化性ガスを電池面内に供給したり、カソード側で生成した水を、反応後の空気等とともに燃料電池から排出する役割を有する。また、セパレータには、燃料ガス及び空気の混合防止のための気密性、発電環境下における耐食性といった特性も求められる。【０００３】
セパレータに用いられる材料としては、主に炭素系材料及び金属材料が挙げられる。炭素系材料を用いるセパレータは、耐食性の点で優れているが、導電性に課題があり、また十分な強度と気密性を得るためには一定の厚みが必要であるため、小型化及び薄型化を妨げる要因となっている。また、炭素系材料は、材料コストや加工コストが大きいという問題がある。一方、金属材料を用いるセパレータは、強度及び気密性の点では問題ないため薄肉に形成することができるが、腐食が生じやすく耐食性の点で問題がある。耐食性に比較的優れた金属製セパレータとしては、ステンレス鋼を用いたセパレータが検討されている。ステンレス鋼セパレータは、通常、ステンレス素材表面に不動態皮膜が自然形成されており、この不動態皮膜が、接触抵抗を高める原因になってしまう。また、燃料電池等の動作環境で生成される腐食性物質（強酸）等の影響によって、ステンレス鋼であっても、金属がイオン化して溶出するという欠点がある。そのため、ステンレス鋼からなるセパレータ基材に対しては、自然形成される不動態表面処理を行うなどして、耐食性や導電性をさらに付与する必要がある。【０００４】
ステンレス基材を含むセパレータ基材への表面処理方法として、特許文献１には、スパッタリング等の蒸着法やスプレー噴射などの湿式コーティング法を用いて、電気伝導性腐食防止コーティング膜として金属酸化物膜を成膜することが記載されている。また、特許文献２には、Ｃｒを含有するステンレス基材上に、金属酸化物微粒子を含む原料溶液をアニオン電着塗装法によって塗布した後、焼成することによって、ステンレス基材の劣化を抑制するための保護膜を形成することが記載されている。【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載の方法を用いてステンレス基材にそのまま金属酸化膜を成膜した場合には、金属酸化膜と基材との密着性が十分に得られていなかった。また、金属酸化膜と基材との密着性を高めるために、金属酸化膜と基材との間に接着力増加用金属層をさらに設けた場合にも、十分な密着性および耐食性を得ることは困難であり、燃料電池用セパレータとしての実用性に足るものではなかった。また、特許文献２に記載の方法では、保護膜中におけるピンホールや気泡の残留を低減するための水洗工程が必須であり、また、塗膜中の樹脂成分を焼失させる焼成工程や、最終的に保護膜を形成するための焼結工程を実施する必要があるなど、工程が複雑となってしまう問題があった。さらに、特許文献２に記載の方法で保護膜を形成した場合には、保護膜中に残留する気孔等の影響により、基材表面の全体にわたって均一且つ十分な強度および耐食性が得られず、十分に満足のできるものではなかった。【０００６】
また、最近では、白熱電球や蛍光灯の数倍以上の設計寿命を有するＬＥＤ照明が検討されたりして照明の長寿命化が進められており、燃料電池の分野においても、このような長寿命化が求められている。しかしながら、高電位環境に長時間さらされた場合は、金属酸化膜を被覆した場合であっても、耐食性を維持できず、長寿命化の弊害となっている。そのため、高電位環境に長時間さらされた場合であっても優れた耐食性を有しており、燃料電池の高寿命化を実現できるセパレータが待ち望まれていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００６−１５６３８６号公報
【特許文献２】特開２０１４−０６７４９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、高電位環境でも優れた耐食性を有する導電性部材を提供することを目的とする。また、本発明は、高電位環境でも優れた耐食性を有する導電性部材を工業的有利に製造することのできる製造方法を提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記目的を達成すべき鋭意検討した結果、２価の金属を原料溶液に用いるのではなく、４価の金属を含む原料溶液を用いて、ミストＣＶＤにて、セパレータ基材上に金属酸化膜を成膜したところ、驚くべきことに、ｐＨ３および温度２５℃の硫酸濃度５．０×１０−４ｍｏｌ／ｄｍ３の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において、活性態電位域と不動態電位域とが形成されており、該不動態電位域でのアノード電流密度が１×１０−７Ａ／ｃｍ２以下であり、該不動態電位域が１Ｖの電位にまで及んでいる導電性部材の創製に成功し、該導電性部材によれば、使用する上で対象となる電位範囲のほぼ全域にわたり耐食性を発揮することができること、燃料電池の高寿命化を実現できること等を種々知見し、このような導電性部材および導電性部材の製造方法が、上記した従来の問題を一挙に解決できることを見出した。
また、本発明者らは、上記知見を得た後、さらに検討を重ねて本発明を完成させるに至った。【００１０】
すなわち、本発明は、以下の発明に関する。
［１］  ｐＨ３および温度２５℃の硫酸濃度５．０×１０−４ｍｏｌ／ｄｍ３の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において、活性態電位域と不動態電位域とが形成されており、該不動態電位域でのアノード電流密度が１×１０−７Ａ／ｃｍ２以下であり、該不動態電位域が１Ｖの電位にまで及んでいることを特徴とする導電性部材。
［２］  表面の一部または全部に、金属酸化物を主成分として含む金属酸化膜が形成されている前記［１記載の導電性部材。
［３］  金属酸化物が、スズを含む前記［２］記載の導電性部材。
［４］  金属酸化膜がドーピングされている前記［２］または［３］に記載の導電性部材。
［５］  ｐＨ２および温度６０℃硫酸水に５５０時間浸漬した後の接触面積１ｃｍ２および加重４００Ｎにおける金属酸化膜の接触抵抗が５００ｍΩ・ｃｍ２以下である前記［２］〜［４］のいずれかに記載の導電性部材。
［６］  導電性部材の基材が、ステンレス鋼、炭素鋼、ニッケル鋼、鉄、クロム、ニッケル、コバルト、ニオブ、タングステン、モリブデン、マンガン、アルミニウム、銅、マグネシウムまたはこれらの合金を主成分として含む前記［１］〜［５］のいずれかに記載の導電性部材。
［７］  導電性部材の基材が、ステンレス鋼を主成分として含む前記［１］〜［５］のいずれかに記載の導電性部材。
［８］  基材表面の一部又は全部に凸凹形状を有する前記［６］または［７］に記載の導電性部材。
［９］  前記凸凹形状が、流路パターンを形成するものである前記［８］記載の導電性部材。
［１０］セパレータである前記［１］〜［９］のいずれかに記載の導電性部材。【００１１】
［１１］前記［１］〜［１０］のいずれかに記載の導電性部材を含む電子装置。
［１２］燃料電池である前記［１１］記載の電子装置。
［１３］前記［１１］または［１２］に記載の電子装置が搭載された製品。
［１４］駆動手段を備える前記［１３］記載の製品。
［１５］前記［１３］または［１４］に記載の製品とＣＰＵとを少なくとも用いるシステム。
［１６］前記［１］〜［１０］のいずれかに記載の導電性部材の電子装置または駆動手段を備える製品への使用。【００１２】
［１７］  基材表面の一部または全部に不動態皮膜を成膜して導電性部材を製造する方法であって、前記の成膜を、金属を含む原料溶液を霧化または液滴化し、得られたミストまたは液滴に対してキャリアガスを供給し、ついで、該ミストまたは該液滴を該キャリアガスで基材まで搬送し、前記ミストまたは液滴を基材近傍で加熱して熱反応させることにより行うことを特徴とする導電性部材の製造方法。
［１８］  不動態皮膜が、ｐＨ３および温度６０℃の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において不動態電位域を有する前記［１７］記載の製造方法。
［１９］  基材表面の一部または全部に金属酸化膜を成膜して、ｐＨ３および温度６０℃の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において不動態電位域を有する導電性部材を製造する方法であって、前記の金属酸化膜の成膜を、四価の金属を含む原料溶液を霧化または液滴化し、得られたミストまたは液滴をキャリアガスで基材まで搬送し、前記ミストまたは液滴を基材近傍で加熱して熱反応させることにより行うことを特徴とする導電性部材の製造方法。
［２０］  前記金属がスズである前記［１７］〜［１９］のいずれかに記載の製造方法。
［２１］  前記原料溶液がドーパントを含む前記［１７］〜［２０］のいずれかに記載の製造方法。
［２２］  ドーパントがアンチモンまたはフッ素を含む前記［２１］記載の製造方法。
［２３］  原料溶液の溶媒が水を含む前記［１７］〜［２２］のいずれかに記載の製造方法。
［２４］  基材が、ステンレス鋼、炭素鋼、ニッケル鋼、鉄、クロム、ニッケル、コバルト、ニオブ、タングステン、モリブデン、マンガン、アルミニウム、銅、マグネシウムまたはこれらの合金を主成分として含む前記［１７］〜［２３］のいずれかに記載の製造方法。
［２５］  基材が、ステンレス鋼を主成分として含む前記［１７］〜［２４］のいずれかに記載の製造方法。
［２６］  基材表面の一部又は全部に凸凹形状を有する前記［１７］〜［２５］のいずれかに記載の製造方法。
［２７］  前記凸凹形状が、流路パターンを形成するものである前記［２６］記載の製造方法。
［２８］  基材がセパレータ基材である前記［１７］〜［２７］のいずれかに記載の製造方法。
［２９］  加熱温度が５００℃以下である前記［１７］〜［２８］のいずれかに記載の製造方法。
［３０］  熱反応を非真空下で行う前記［１７］〜［２９］のいずれかに記載の製造方法。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の導電性部材は、高電位環境でも優れた耐食性を有しており、燃料電池に用いられた場合には、その燃料電池の高寿命化を実現することができる。また、本発明の製造方法によれば、高電位環境でも優れた耐食性を有しており、燃料電池に用いられた場合には、その燃料電池の高寿命化を実現可能な導電性部材を簡便かつ工業的有利に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施例で用いられる成膜装置（ミストＣＶＤ）の概略構成図である。
【図２】本発明で用いられるセパレータの概略構成図である。
【図３】接触面積抵抗率を測定する試験装置の概略構成図である。
【図４】実施例における電極電位と電流密度の関係を示すグラフである。
【図５】実施例における接触抵抗と時間の関係を示すグラフである。
【図６】本発明における燃料電池システムの好適な一態様を示す構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の導電性部材は、ｐＨ３および温度２５℃の硫酸濃度５．０×１０−４ｍｏｌ／ｄｍ３の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において、活性態電位域と不動態電位域とが形成されており、該不動態電位域でのアノード電流密度が１×１０−７Ａ／ｃｍ２以下であり、該不動態電位域が１Ｖの電位にまで及んでいることを特長とする。
【００１６】
前記導電性部材は、導電性を有している部材であって、ｐＨ３および温度２５℃の硫酸濃度５．０×１０−４ｍｏｌ／ｄｍ３の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において、活性態電位域と不動態電位域とが形成されており、該不動態電位域でのアノード電流密度が１×１０−７Ａ／ｃｍ２以下であり、該不動態電位域が１Ｖの電位にまで及んでいるものであれば、特に限定されない。本発明においては、前記不働態電位域が、１．７Ｖの電位にまで及んでいるのが好ましい。前記導電性部材は、基材のみからなる部材であってもよいし、前記基材の表面に、例えば、金属膜または金属酸化膜等の膜が形成されているものであってもよい。本発明においては、前記導電性部材が、表面の一部または全部に、金属酸化物を主成分として含む金属酸化膜が形成されているのが、より優れた耐食性を発揮することができるため、好ましい。
【００１７】
前記金属酸化物を構成する金属としては、特に限定されず、例えばＤブロック金属やケイ素（Ｓｉ）などが挙げられるが、本発明においては、前記金属が、４価の金属を含むのが好ましい。４価の金属としては、例えば、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、スズ（Ｓｎ）等が好適な例として挙げられる。本発明においては、前記金属が、スズを含むのがより好ましい。
【００１８】
前記金属酸化膜は、前記金属酸化物を主成分として含むものであれば、特に限定されない。ここで、主成分とは、前記金属酸化膜中の前記金属酸化物の組成比が好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上、更に好ましくは９０％以上含まれることを意味し、１００％であってもよい。また、本発明においては、前記金属酸化膜がドーピングされているのも好ましい。ドーパントは、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されない。前記ドーパントとしては、例えば、スズ、ゲルマニウム、ケイ素、チタン、ジルコニウム、バナジウム、ニオブ、アンチモン、タンタル、フッ素、塩素、セリウム等が挙げられるが、本発明においては、前記ドーパントが、アンチモンまたはフッ素であるのが好ましく、前記金属酸化膜がアンチモンドープ酸化スズ（ＡＴＯ）膜またはフッ素ドープ酸化スズ（ＦＴＯ）膜であるのがより優れた高電位耐食性を得ることが可能であるので好ましい。前記ドーパントの含有量は、特に限定されないが、前記金属酸化膜の組成中、０．００００１原子％以上であるのが好ましく、０．００００１原子％〜２０原子％であるのがより好ましく、０．００００１原子％〜１０原子％であるのが最も好ましい。
【００１９】
（基材）
前記基材は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、通常、導電性を有するものが用いられる。前記基材の構成材料も、特に限定されないが、本発明においては、前記基材が、ステンレス鋼、炭素鋼、ニッケル鋼、鉄、クロム、ニッケル、コバルト、ニオブ、タングステン、モリブデン、マンガン、アルミニウム、銅、マグネシウムまたはこれらの合金を主成分として含むのが好ましく、ステンレス鋼を主成分として含むのがより好ましい。ここで、主成分とは、例えば、前記基材がステンレス鋼を主成分として含む場合、前記ステンレス鋼が、原子比で、前記基材を構成する成分中、好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上、更に好ましくは９０％以上含まれることを意味し、１００％であってもよい。
前記ステンレス鋼は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、公知のステンレス鋼であってよい。前記ステンレス鋼としては、フェライト系ステンレス鋼、マルテンサイト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼等が挙げられる。フェライト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４３０、ＳＵＳ４３４、ＳＵＳ４０５等が挙げられる。マルテンサイト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４０３、ＳＵＳ４１０、ＳＵＳ４３１等が挙げられる。前記オーステナイト系ステンレス鋼としては、例えば、ＳＵＳ２０１、ＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３０４Ｌ、ＳＵＳ３０４ＬＮ、ＳＵＳ３１０Ｓ、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３１６Ｌ、ＳＵＳ３１７Ｊ１、ＳＵＳ３１７Ｊ２、ＳＵＳ３２１、ＳＵＳ３２９Ｊ１、ＳＵＳ８３６、ＳＵＳＸＭ７等が挙げられる。本発明においては、前記ステンレス鋼が、オーステナイト系ステンレス鋼であるのが好ましい。前記炭素鋼は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、公知の炭素鋼であってよい。前記炭素鋼としては、例えば、低炭素鋼、中炭素鋼、高炭素鋼等が挙げられる。前記低炭素鋼としては、例えば、ＳＳ４００、ＳＭ４００、ＳＭ４９０等が挙げられる。前記中炭素鋼としては、例えば、Ｓ３５Ｃ、Ｓ４５Ｃ、Ｓ５３Ｃ等が挙げられる。前記高炭素鋼としては、例えば、Ｓ５５Ｃ等が挙げられる。前記ニッケル鋼は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、公知のニッケル鋼であってよい。前記ニッケル鋼としては、例えば、ＳＬ２Ｎ２５５、ＳＬ３Ｎ２５５、ＳＬ３Ｎ２７５、ＳＬ３Ｎ４４０、ＳＬ５Ｎ５９０、ＳＬ７Ｎ５９０、ＳＬ９Ｎ５２０、ＳＬ９Ｎ５９０等が挙げられる。
【００２０】
前記基材の形状としては、どのような形状のものであってもよく、あらゆる形状に対して有効であり、例えば、平板や円板等の板状、繊維状、棒状、円柱状、角柱状、筒状、螺旋状、球状、リング状などが挙げられるが、本発明においては、板状であるのが好ましい。また、本発明においては、前記基材が、表面の一部又は全部に凸凹形状を有するのが好ましい。また、本発明の好適な態様においては、前記基材が、基材の第１の面全体に凸凹形状を有していてもよい。また、本発明の別の好適な態様においては、前記基材が第１の面と、第１の面の反対側の第２の面とを有し、基材の第１の面に、平面視で第１の方向に沿って延びる凸凹形状を有し、第２の面に、平面視で第１の方向に直交する第２の方向に沿って延びる凸凹形状を有していてもよい。なお、本発明においては、前記基材が、燃料電池に含まれるセパレータとして燃料電池内に配置することもでき、前記基材が、セパレータ基材であるのが好ましい。この場合、セパレータとしての基材の凸凹形状は、燃料電池内の液体や気体の流路として用いられ得る。
【００２１】
（凸凹形状）
前記凸凹形状は、凸部または凹部からなるものであれば特に限定されず、凸部からなる凸凹形状であってもよいし、凹部からなる凸凹形状であってもよいし、凸部および凹部からなる凸凹形状であってもよい。また、前記凸凹形状は、規則的な凸部または凹部から形成されていてもよいし、不規則な凸部または凹部から形成されていてもよい。本発明においては、前記凸凹形状が周期的に形成されているのが好ましく、前記凸凹形状が周期的かつ規則的なパターンを形成するのがより好ましい。また、本発明においては、前記凸凹形状が流路パターンを形成するのも、成膜後の前記基材を、例えば燃料電池用セパレータ等として好適に用いることができるため、好ましい。前記凸凹形状の周期的かつ規則的なパターンとしては、特に限定されず、例えば、ストライプ状、ドット状、格子状、メッシュ状などが挙げられるが、本発明においては、ストライプ状、ドット状または格子状が好ましい。
【００２２】
前記流路パターンは、例えば、前記基材を、公知の手段を用いて燃料電池用セパレータとして適用した場合に、液体や気体の流路として機能するパターンであれば、特に限定されず、公知の流路パターンであってよい。前記流路パターンとしては、例えば、１または２以上の流路が蛇行状に設けられたサーペンタイン型の流路パターン、複数の直線状流路が並行して設けられた並行型の流路パターン、またはサーペンタイン型と並行型とを組み合わせた流路パターン等が挙げられる。本発明においては、前記流路パターンが、並行型の流路パターンであるのが好ましい。
【００２３】
前記凸凹形状の凸部または凹部の断面形状としては、特に限定されないが、例えば、コの字型、Ｕ字型、逆Ｕ字型、波型、または三角形、四角形（例えば正方形、長方形若しくは台形等）、五角形若しくは六角形等の多角形等が挙げられる。また、前記凸凹形状の凸部または凹部の平面形状としては、円形、楕円形、三角形、四角形（例えば正方形、矩形若しくは台形等）、五角形若しくは六角形等の多角形等が挙げられるが、本発明においては、前記平面形状が、矩形状であるのが好ましい。
【００２４】
前記凸部の構成材料は、特に限定されず、公知の材料であってよい。絶縁体材料であってもよいし、導電体材料であってもよいし、半導体材料であってもよいし、前記基材であってもよい。また、前記構成材料は、非晶であってもよいし、単結晶であって  もよいし、多結晶であってもよい。前記凸部の構成材料としては、例えば、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｓｎ等の酸化物、窒化物または炭化物、カービン、ダイヤモンド、金属、これらの混合物などが挙げられる。より具体的には、ＳｉＯ２、ＳｉＮまたは多結晶シリコンを主成分として含むＳｉ含有化合物、前記結晶性半導体の結晶成長温度よりも高い融点を有する金属（例えば、白金、金、銀、パラジウム、ロジウム、イリジウム、ルテニウムなどの貴金属等）などが挙げられる。なお、前記構成材料の含有量は、凸部中、組成比で、５０％以上が好ましく、７０％以上がより好ましく、９０％以上が最も好ましい。本発明においては、前記凸部が、前記成膜後に除去可能なマスク材料によって構成されているのも好ましい。前記マスク材料の除去手段は、特に限定されず、公知の手段であってよい。前記除去手段としては、ドライエッチング、ウェットエッチング等が挙げられる。
【００２５】
前記凸部の形成手段としては、公知の手段であってよく、例えば、フォトリソグラフィー、電子ビームリソグラフィー、レーザーパターニング、スクリーン印刷、その後のエッチング（例えばドライエッチングまたはウェットエッチング等）などの公知のパターニング加工手段などが挙げられる。本発明においては、前記凸部がストライプ状、メッシュ状または格子状であるのが好ましく、格子状であるのがより好ましい。また、前記凸部が、前記基材を加工することによって設けられた凸部であるのも好ましい。前記加工手段は、特に限定されず、公知の加工手段であってよい。前記加工手段としては、エッチング（例えばドライエッチングまたはウェットエッチング等）、プレス加工等が挙げられる。
【００２６】
前記凹部は、特に限定されないが、上記凸部の構成材料と同様のものであってよいし、前記基材であってもよい。本発明においては、前記凹部が、ストライプ状、メッシュ状または格子状であるのが好ましい。前記凹部の形成手段としては、前記の凸部の形成手段と同様の手段を用いることができる。前記凹部が、前記マスク材料によって設けられた凹部であるのも好ましい。また、前記凹部が前記基材を加工することによりに設けられた凹部であるのも好ましい。前記加工手段は、公知の溝加工手段であってよい。凹部の幅、溝深さ、テラス幅等は、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されず、適宜に設定することができる。
【００２７】
前記導電性部材の好適な製造方法としては、基材表面の一部または全部に金属酸化膜を成膜して、ｐＨ３および温度６０℃の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において不動態電位域を有する導電性部材を製造する方法であって、前記の金属酸化膜の成膜を、四価の金属を含む原料溶液を霧化または液滴化し（霧化・液滴化工程）、得られたミストまたは液滴をキャリアガスで基材まで搬送し（搬送工程）、前記ミストまたは液滴を基材近傍で加熱して熱反応させる（成膜工程）ことにより行う製造方法などが挙げられる。
【００２８】
また、基材表面の一部または全部に不動態皮膜を成膜して導電性部材を製造する方法であって、前記の成膜を、金属を含む原料溶液を霧化または液滴化し、得られたミストまたは液滴に対してキャリアガスを供給し、ついで、該ミストまたは該液滴を該キャリアガスで基材まで搬送し、前記ミストまたは液滴を基材近傍で加熱して熱反応させることにより行うことを特長とする導電性部材の製造方法も本発明に含まれる。本発明においては、前記不動態皮膜を得る際に、例えば原料溶液を超音波霧化して得られた初速度のないミストに対し、キャリアガスを供給して、ついでキャリアガスでもってミストを基材まで搬送して熱反応でもって成膜することにより、スプレー法等では得ることが困難な良質な不動態皮膜も容易に得ることができる。
【００２９】
なお、前記不動態皮膜は、不動態電位域を含んでいれば特に限定されないが、ｐＨ３および温度６０℃の硫酸水溶液中にて測定されるアノード分極曲線において不動態電位域が確認できるものであるのが好ましい。
【００３０】
（原料溶液）
原料溶液は、金属を含み、霧化または液滴化が可能なものであれば、特に限定されず、無機材料を含んでいても、有機材料を含んでいてもよい。前記金属は、金属単体であっても、金属化合物であってもよく、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されない。本発明においては、前記金属が、４価の金属を含むのが好ましい。４価の金属としては、例えば、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、スズ（Ｓｎ）等が挙げられる。本発明においては、前記金属が、スズを含むのが好ましい。前記原料溶液中の前記金属の含有量は、特に限定されないが、好ましくは、０．００１重量％〜８０重量％であり、より好ましくは０．０１重量％〜８０重量％である。
【００３１】
本発明においては、前記原料溶液として、前記金属を錯体または塩の形態で有機溶媒または水に溶解または分散させたものを好適に用いることができる。錯体の形態としては、例えば、アセチルアセトナート錯体、カルボニル錯体、アンミン錯体、ヒドリド錯体などが挙げられる。塩の形態としては、例えば、有機金属塩（例えば金属酢酸塩、金属シュウ酸塩、金属クエン酸塩等）、硫化金属塩、硝化金属塩、リン酸化金属塩、ハロゲン化金属塩（例えば塩化金属塩、臭化金属塩、ヨウ化金属塩等）などが挙げられる。
【００３２】
原料溶液の溶媒は、特に限定されず、水等の無機溶媒であってもよいし、アルコール等の有機溶媒であってもよいし、無機溶媒と有機溶媒との混合溶媒であってもよい。本発明においては、前記溶媒が水を含むのが好ましく、水または水とアルコールとの混合溶媒であるのがより好ましく、水であるのが最も好ましい。前記水としては、より具体的には、例えば、純水、超純水、水道水、井戸水、鉱泉水、鉱水、温泉水、湧水、淡水、海水などが挙げられるが、本発明においては、超純水が好ましい。
【００３３】
また、前記原料溶液には、ハロゲン化水素酸や酸化剤等の添加剤を混合してもよい。前記ハロゲン化水素酸としては、例えば、臭化水素酸、塩酸、ヨウ化水素酸などが挙げられるが、中でも、臭化水素酸またはヨウ化水素酸が好ましい。前記酸化剤としては、例えば、過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）、過酸化ナトリウム（Ｎａ２Ｏ２）、過酸化バリウム（ＢａＯ２）、過酸化ベンゾイル（Ｃ６Ｈ５ＣＯ）２Ｏ２等の過酸化物、次亜塩素酸（ＨＣｌＯ）、過塩素酸、硝酸、オゾン水、過酢酸やニトロベンゼン等の有機過酸化物などが挙げられる。
【００３４】
前記原料溶液には、ドーパントが含まれているのも好ましい。前記原料溶液にドーパントを含ませることにより、イオン注入等を行わずに、得られる膜の導電性を制御することができ、前記基材に好適に導電性を付与することができる。前記ドーパントは、本発明の目的を阻害しない限り、特に限定されない。前記ドーパントとしては、例えば、スズ、ゲルマニウム、ケイ素、チタン、ジルコニウム、バナジウム、ニオブ、アンチモン、タンタル、フッ素、塩素またはセリウムなどが挙げられる。本発明においては、前記ドーパントが、アンチモンまたはフッ素であるのが好ましい。ドーパントの濃度は、通常、約１×１０１６／ｃｍ３〜１×１０２２／ｃｍ３であってもよいし、また、ドーパントの濃度を例えば約１×１０１７／ｃｍ３以下の低濃度にしてもよい。また、さらに、本発明によれば、ドーパントを約１×１０２０／ｃｍ３以上の高濃度で含有させてもよい。
【００３５】
（霧化・液滴化工程）
前記霧化・液滴化工程は、前記原料溶液を霧化または液滴化してミストまたは液滴を発生させる。霧化または液滴化手段は、前記原料溶液を霧化または液滴化できさえすれば特に限定されず、公知の霧化手段であってよいが、本発明においては、超音波を用いる霧化手段であるのが好ましい。前記ミストは、初速度がゼロで、空中に浮遊するものが好ましく、例えば、スプレーのように吹き付けるのではなく、空間に浮かびガスとして搬送することが可能なミストであるのがより好ましい。ミストの液滴サイズは、特に限定されず、数ｍｍ程度の液滴であってもよいが、好ましくは５０μｍ以下であり、より好ましくは１〜１０μｍである。
【００３６】
（搬送工程）
前記搬送工程では、前記霧化・液滴化工程で得られたミストまたは液滴に対し、キャリアガスを供給し、ついで、該ミストまたは該液滴を該キャリアガスでもって前記基材まで搬送する。キャリアガスの種類としては、本発明の目的を阻害しない限り特に限定されず、例えば、窒素やアルゴン等の不活性ガス、酸素やオゾン等の酸素含有ガス、または水素ガスやフォーミングガス等の還元ガスなどが好適な例として挙げられる。本発明においては、前記キャリアガスが、酸素又は不活性ガスであるのがより好ましい。また、キャリアガスの種類は１種類であってよいが、２種類以上であってもよく、キャリアガス濃度を変化させた希釈ガス（例えば１０倍希釈ガス等）などを、第２のキャリアガスとしてさらに用いてもよい。また、キャリアガスの供給箇所も１箇所だけでなく、２箇所以上あってもよい。キャリアガスの流量は、特に限定されないが、０．０１〜２０Ｌ／分であるのが好ましく、１〜１０Ｌ／分であるのがより好ましい。希釈ガスの場合には、希釈ガスの流量が、０．００１〜１０Ｌ／分であるのが好ましく、０．１〜５Ｌ／分であるのがより好ましい。
【００３７】
（成膜工程）
成膜工程では、前記ミストまたは前記液滴を熱反応させて、前記基材上に前記金属酸化膜を成膜する。前記熱反応は、熱でもって前記ミストが反応すればそれでよく、反応条件等も本発明の目的を阻害しない限り特に限定されない。本工程においては、前記熱反応を、通常、溶媒の蒸発温度以上の温度で行うが、高すぎない温度（例えば、８００℃）以下が好ましく、６００℃以下がより好ましく、５００℃以下が最も好ましい。また、熱反応は、真空下、非酸素雰囲気下、還元ガス雰囲気下および酸素雰囲気下のいずれの雰囲気下で行われてもよいが、本発明においては、前記熱反応が非真空下で行われるのが好ましく、酸素雰囲気下で行われるのがより好ましい。また、大気圧下、加圧下および減圧下のいずれの条件下で行われてもよいが、本発明においては、大気圧下で行われるのが好ましい。
【００３８】
以上のようにして成膜することで、前記基材に対して好適に前記金属酸化膜を成膜することができる。また、得られる膜の膜厚も、成膜時間を調整することにより、容易に調整することができる。なお、本発明においては、前記金属酸化膜が、単層膜であるのも多層膜であるのも好ましいが、結晶膜（好ましくは単結晶膜）である場合には、多層膜とすることにより応力緩和等の効果が得られ、結晶性だけでなく導電性をより向上させることもできるので前記金属酸化膜が２以上の多層膜であるのがより好ましい。
【００３９】
また、上記の好ましい条件の成膜手段によれば、ｐＨ２および温度６０℃硫酸水に５５０時間浸漬した後の接触面積１ｃｍ２および加重４００Ｎにおける金属酸化膜の接触抵抗が５００ｍΩ・ｃｍ２以下である導電性部材を容易に得ることができる。
【００４０】
前記導電性部材は、高電位環境でも優れた耐食性を有するため、例えば、集電体、電磁波遮蔽材、電極、放熱板、放熱部品、エレクトロニクス部品、半導体部品、燃料電池用セパレータ等の各種部品として、好適に用いることができ、常法に従い、前記各種部品を含む電子装置等に適用することができる。前記電子装置は、特に限定されないが、本発明においては、例えば、太陽電池、燃料電池等の電池類が好適な例として挙げられる。本発明においては、前記導電性部材は、常法に従い、前記電子装置が搭載された製品に、好適に使用される。このような製品としては、例えば、家電製品、工業製品などが挙げられ、より具体的には例えば、デジタルカメラ、プリンタ、プロジェクタ、パーソナルコンピュータや携帯電話機等のＣＰＵ搭載電気機器や、掃除機、アイロン等の電源ユニット搭載電気機器または発電機（燃料電池スタック）等が好適な例として挙げられる。本発明においては、前記導電性部材を、常法に従い、駆動手段を備えた製品に使用するのも好ましく、このような駆動手段を備える製品としては、例えば、モータ、駆動機構、電気自動車、電動カート、電動車椅子、電動玩具、電動飛行機、小型電動機器やＭＥＭＳ等が好適な例として挙げられる。
【００４１】
また、前記導電性部材は、常法に従い、前記製品とＣＰＵとを少なくとも備えるシステムに、好適に用いることができる。図６は、前記製品（燃料電池スタック）と、ＣＰＵ（制御器）とを備える発電システムの一例を示すブロック図である。前記発電システム３１は、例えば、燃料電池システム３２を含み、燃料電池システム３２は、都市ガス等の原料ガスを水蒸気改質、水性シフト反応および選択酸化反応させて水素が主成分である燃料ガスを生成する燃料処理器３３と、燃料処理器３３から供給される燃料ガスと酸化剤ガスとを化学反応させて発電を行うスタック（燃料電池スタック）３４と、スタック３４の発電により得られた出力直流電力を交流電力に交換するインバータ３５と、燃料電池システム３２の起動、発電、終了、停止の一連の動作を制御する制御器（ＣＰＵ）３６と、酸化剤ガスで酸素を含んでいる空気をスタック３４に供給する送風機３７と、スタック３４が発電する際に発生した熱を回収し、温水として貯水タンクに蓄える熱交換機３８とを備える。なお、図６において、燃料電池システム３２は、例えば家庭内に設置されている分電盤３９を介し商用交流と接続されている。また、分電盤３９と燃料電池システムとの間には、家電製品や工業用製品などの負荷４０が接続されている。そして、スタック３４により発電が開始されると、インバータ３５を介して負荷４０に電気が供給され、負荷４０が作動し、さらに、スタック３４の発電による熱も活用し、貯水タンク３１に温水が効率的に蓄えられるように構成されている。なお、前記家電製品や工業用製品としては、特に限定されず、例えば、白物家電（例えば、エアコン、冷蔵庫、洗濯機等）、オーディオ機器、家事家電機器、映像機器、美容理容機器、パソコン、ゲーム機器、携帯端末、業務用機器、ＣＰＵ搭載機器などが挙げられる。
以上のように、高寿命化が求められる発電システム等の燃料電池が用いられ得るあらゆるシステムにおいて、本発明の導電性部材は有用である。
【００４２】
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００４３】
（実施例１）
１．成膜装置
図１を用いて、本実施例で用いたミストＣＶＤ装置１を説明する。ミストＣＶＤ装置１は、キャリアガスを供給するキャリアガス源２ａと、キャリアガス源２ａから送り出されるキャリアガスの流量を調節するための流量調節弁３ａと、キャリアガス（希釈）を供給するキャリアガス（希釈）源２ｂと、キャリアガス（希釈）源２ｂから送り出されるキャリアガス（希釈）の流量を調節するための流量調節弁３ｂと、原料溶液４ａが収容されるミスト発生源４と、水５ａが入れられる容器５と、容器５の底面に取り付けられた超音波振動子６と、成膜室７と、ミスト発生源４から成膜室７までをつなぐ供給管９と、成膜室７内に設置されたホットプレート８と、熱反応後のミスト、液滴および排気ガスを排気する排気口１１とを備えている。なお、ホットプレート８上には、基板１０が設置されている。
【００４４】
２．原料溶液の作製
四塩化スズとフッ化アンモニウムとを用いて、スズとフッ素とをそれぞれモル比で０．２：０．０１となるように水溶液を調整し、これを原料溶液とした。
【００４５】
３．成膜準備
上記２．で得られた原料溶液４ａをミスト発生源４内に収容した。次に、基板１０として、表面に凸凹形状を有するステンレス（ＳＵＳ３０４）基材からなるセパレータをホットプレート８上に設置し、ホットプレート８を作動させて基板温度を４５０℃にまで昇温させた。次に、流量調節弁３ａを開いて、キャリアガス源であるキャリアガス供給手段２ａからキャリアガスを成膜室７内に供給し、成膜室７の雰囲気をキャリアガスで十分に置換した後、キャリアガスの流量を０．５Ｌ／分に、キャリアガス（希釈）の流量を４．５Ｌ／分に調節した。なお、キャリアガスとして酸素を用いた。なお、基板１０として用いたセパレータの概略構成図を、図２に示す。本実施例で用いたセパレータ１２は、サーペンタイン型の流路パターンを有するセパレータであり、ステンレス（ＳＵＳ３０４）からなる基材にプレス加工により形成された凹部１３および凸部１４と、各単セルに反応ガスや冷媒を供給するためのマニホールド１５とが設けられた構成となっている。
【００４６】
４．成膜
次に、超音波振動子６を２．４ＭＨｚで振動させ、その振動を、水５ａを通じて原料溶液４ａに伝播させることによって、原料溶液４ａを霧化させてミスト４ｂを生成させた。このミスト４ｂが、キャリアガスによって、供給管９内を通って、成膜室７内に導入され、大気圧下、４５０℃にて、基板１０近傍でミストが熱反応して、基板１０上に膜が形成された。なお、膜厚９０ｎｍであった。得られた膜は、剥離等が生じることなく、密着性に優れた膜であった。
【００４７】
（比較例１）
比較例として、ステンレス（ＳＵＳ３０４）基材をそのまま用いて評価を行った。
【００４８】
（比較例２）
比較例として、実施例１と同様の基材にスパッタリング法を用いて窒化チタンからなる皮膜を形成した導電性部材を用いて評価を行った。
【００４９】
＜評価試験＞
製造した導電性部材の評価試験として、分極試験、接触面積抵抗率の測定、耐食性試験を行った。分極試験は、アノード分極法を用いて行った。分極試験では、実施例１、比較例１および比較例２で得られた導電性部材の露出面積を１ｃｍ２として測定した。試験液はｐＨ３に調整した硫酸水溶液を窒素で脱気したものを用い、液温を２５℃とした。測定では、電気化学測定システム（ソーラトロン社ＳＩ１２８７型）を用い、参照電極を飽和塩化カリウム中のＡｇ／ＡｇＣｌ電極、対極をＰｔ線とした。電位掃印範囲は−０．８〜１．６Ｖ（ｖｓ．Ａｇ／ＡｇＣｌ）とし、掃印速度は１ｍＶ／秒とし貴な方向へ分極した。
【００５０】
図４に分極試験の結果を示す。比較例１のステンレス（ＳＵＳ３０４）基材は、活性態電位域、不動態電位域、過不動態電位域のすべての領域が現れた典型的なアノード分極曲線になっていることがわかる。これに対し、実施例１で得られた導電性部材は、自然電位から直接不動態電位域に入るような分極曲線を示していることがわかる。また、実施例１で得られた導電性部材の自然電位は比較例１および２で得られた導電性部材と比較して貴であり、不動態電位域における電流密度は１×１０−７Ａ／ｃｍ２以下であり、不動態電位域が約０Ｖから約１．７Ｖ（ｖｓ．ＳＨＥ）まで及んでいることがわかる。このことから、実施例１で得られた導電性部材は、燃料電池発電環境下でセパレータが晒される酸性雰囲気かつ１．０Ｖの電位がかかる腐食性の高い状況においても耐食性に優れていることがわかる。
【００５１】
接触面積抵抗率の測定については、図３に示す試験装置を用いて実施した。試験装置では、セパレータ２０の被覆面にカーボンシート２２（東レ株式会社製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）を介してそれぞれ電極板２１とセパレータ２０へ溶着させた導線２４を配置し、電極板２１とセパレータ２０の外側に絶縁性プレートからなる加圧保持部材２３をそれぞれ配置して加圧保持部材２３を両側から挟圧するように加圧して各部材を密着させた状態に設定する。そして、一対の電極板２１と導線２４の間に電流計及び電圧計を接続する。
【００５２】
加圧保持部材２３に加えられる面圧力は４００Ｎとし、カーボンシート２２のサイズを１ｃｍ×１ｃｍに設定してセパレータの接触面積を１ｃｍ２とした。一対の電極板２１の電流を流す場合には一方の電極板から他方の電極板に流す場合及びその逆方向に流す場合の２通りで行い、それぞれの場合の電流値及び電圧値から抵抗値を求めた。そして、得られた抵抗値とセパレータの面積値との積を接触面積抵抗率とした。
【００５３】
耐食性試験では、ｐＨ２．０に調整して６０℃に昇温した硫酸中にセパレータを５５０時間浸漬して行った。耐食性の評価は、試験前及び試験後の接触面積抵抗率を測定してその変化から評価を行なった。
【００５４】
実施例１、比較例１および比較例２で得られたセパレータについて、耐食性試験前後の接触抵抗率の変化を図５に示す。
【００５５】
図５の評価結果をみると、実施例１、比較例１および２は、耐食性試験前の接触抵抗が１００ｍΩ・ｃｍ２以下であり、十分な導電性を有していることが分かる。また、比較例１および２では、時間経過につれて大きく抵抗が上昇しているが、実施例１では、接触抵抗の上昇が非常に小さく、５５０時間経過しても５００ｍΩ・ｃｍ２以下を維持することが分かった。このことから、実施例１で得られた膜は、燃料電池等の長期運転における出力低下が起こりにくく、耐久性に優れていることが分かる。
【００５６】
上記評価試験からわかるように、本発明の導電性部材は、高電位環境でも優れた耐食性を有している。
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明の導電性部材は、高電位環境でも優れた耐食性を有し、燃料電池に使用される場合には、使用する上で対象となる電位範囲のほぼ全域にわたり耐食性を発揮することができること、燃料電池の高寿命化を実現できるため、導電性部材を用いる様々の幅広い分野に用いることができ、特に、燃料電池用セパレータを含む各種電子装置および各種電子装置が搭載された製品等の製造に有用である。また、本発明の導電性部材の製造方法は、簡単且つ容易に、工業的有利に、基材に対して密着性良く導電性金属酸化膜を成膜できるため、基材上に導電性金属酸化膜が形成された導電性部材を用いる様々の幅広い分野に用いることができ、特に、集電体、電磁波遮蔽材、電極、放熱板、放熱部品、エレクトロニクス部品、半導体部品、燃料電池用セパレータ等の各種部品を含む電子装置の製造に有用である。
【符号の説明】
【００５８】
１    成膜装置
２ａ  キャリアガス源
２ｂ  キャリアガス（希釈）源
３ａ  流量調節弁
３ｂ  流量調節弁
４    ミスト発生源
４ａ  原料溶液
４ｂ  原料微粒子
５    容器
５ａ  水
６    超音波振動子
７    成膜室
８    ホットプレート
９    供給管
１０    基板
１１    排気口
１２    セパレータ
１３    凹部
１４    凸部
１５    マニホールド
２０    セパレータ
２１    電極板
２２    カーボンシート
２３    加圧保持部材
２４    導線
３１    発電システム
３２    燃料電池システム
３３    燃料処理器
３４    スタック
３５    インバータ
３６    制御器
３７    送風機
３８    熱交換機
３９    分電盤
４０    負荷
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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