(57)【要約】  透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備え、前記ビニルモノマー重合体が、水素結合性を有する官能基を有するモノマーを含む重合性組成物の重合体であり、ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した厚み２．０ｍｍ、縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍのフロートガラス２枚の間に前記合わせガラス用中間膜が配置された合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である。
2019151326.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
前記中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備え、
前記ビニルモノマー重合体が、水素結合性を有する官能基を有するモノマーを含む重合性組成物の重合体であり、
下記の第１，第２及び第３の工程を経て得られる合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である、合わせガラス用中間膜。
第１の工程：縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した厚み２．０ｍｍ、縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍのクリアフロートガラス２枚を用意する。２枚のクリアフロートガラスの間に中間膜を挟み、積層体を得る。
第２の工程：得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。
第３の工程：オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得る。
【請求項２】
前記第１の層が、前記ビニルモノマー重合体としてポリ酢酸ビニルを含み、
前記ポリ酢酸ビニルが、酢酸ビニルと、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１の層が、前記ビニルモノマー重合体として（メタ）アクリル重合体を含み、
前記（メタ）アクリル重合体が、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーと、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記ポリ酢酸ビニルが、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーに由来する構造単位を０．２モル％以上３０モル％以下で含む、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記（メタ）アクリル重合体が、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーに由来する構造単位を０．２モル％以上４５モル％以下で含む、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量が３０万以上である、請求項２又は４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記（メタ）アクリル重合体の重量平均分子量が３０万以上である、請求項３又は５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーにおける前記官能基が、水酸基である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記中間膜は、第２の層を備え、
前記第１の層の第１の表面に、前記第２の層が積層されている、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記中間膜は、第３の層を備え、
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に、前記第３の層が積層されている、請求項９〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層が可塑剤を含み、
前記第２の層が可塑剤を含み、
前記第３の層が可塑剤を含む、請求項１２〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
前記第２の層が熱可塑性樹脂を含み、
前記第３の層が熱可塑性樹脂を含み、
前記第１の層中での前記ビニルモノマー重合体１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中での前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多く、
前記第１の層中での前記ビニルモノマー重合体１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第３の層中での前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
巻き芯と、
請求項１〜１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記合わせガラス用中間膜が、前記巻き芯の外周に巻かれている、ロール体。
【請求項１８】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【請求項１９】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
前記第１の合わせガラス部材と、前記第２の合わせガラス部材との間に配置された合わせガラス用中間膜とを備える合わせガラスであり、
前記中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備え、
前記ビニルモノマー重合体が、酢酸ビニル又は（メタ）アクリルモノマーと、水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であり、
前記合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いたロール体及び合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、エチレン−酢酸ビニル共重合体の部分ケン化物またはその酸変性体１００重量部と、ロジン類２〜２０重量部と、可塑剤０．５〜１０重量部とを含む中間膜が開示されている。特許文献１では、接着性、透明性に加えて耐可塑剤性に優れた合わせガラス用接着性中間膜を提供できることが記載されている。また、特許文献１では、中間膜が、ガラス、ポリエステルフィルム、偏光膜、アクリル板、及びポリカーボネート板等によく接着することが記載されている。【０００４】
下記の特許文献２には、第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備える中間膜が開示されている。この中間膜では、上記第１の層が、ポリ酢酸ビニル樹脂と、可塑剤とを含む。特許文献２では、合わせガラスにおける遮音性を高めることができることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−２４７６９０号公報
【特許文献２】ＷＯ２０１３／１０５６５７Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に記載の従来の中間膜では、接着性をある程度高めることができたとしても、遮音性を高めることができないことがある。【０００７】
また、特許文献１に記載の従来の中間膜では、接着性をある程度高めることができたとしても、接着力を大きく高めることができないことがある。【０００８】
また、従来の中間膜では、該中間膜の透明性を高めた場合に、遮音性及び層間接着力を高めることが困難なことがある。【０００９】
本発明の目的は、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いたロール体及び合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の広い局面によれば、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備え、前記ビニルモノマー重合体が、水素結合性を有する官能基を有するモノマーを含む重合性組成物の重合体であり、下記の第１，第２及び第３の工程を経て得られる合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。【００１１】
第１の工程：縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した厚み２．０ｍｍ、縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍのクリアフロートガラス２枚を用意する。２枚のクリアフロートガラスの間に中間膜を挟み、積層体を得る。【００１２】
第２の工程：得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。【００１３】
第３の工程：オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得る。【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、前記ビニルモノマー重合体としてポリ酢酸ビニルを含み、前記ポリ酢酸ビニルが、酢酸ビニルと、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体である。【００１５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、前記ビニルモノマー重合体として（メタ）アクリル重合体を含み、前記（メタ）アクリル重合体が、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーと、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体である。【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリ酢酸ビニルが、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーに由来する構造単位を０．２モル％以上３０モル％以下で含む。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記（メタ）アクリル重合体が、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーに由来する構造単位を０．２モル％以上４５モル％以下で含む。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量が３０万以上である。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記（メタ）アクリル重合体の重量平均分子量が３０万以上である。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記水素結合性を有する官能基を有するモノマーにおける前記官能基が、水酸基である。【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第２の層を備え、前記第１の層の第１の表面に、前記第２の層が積層されている。【００２２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、熱可塑性樹脂を含む。【００２３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。【００２４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第３の層を備え、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に、前記第３の層が積層されている。【００２５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層が、熱可塑性樹脂を含む。【００２６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。【００２７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含み、前記第２の層が可塑剤を含み、前記第３の層が可塑剤を含む。【００２８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が熱可塑性樹脂を含み、前記第３の層が熱可塑性樹脂を含み、前記第１の層中での前記ビニルモノマー重合体１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中での前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多く、前記第１の層中での前記ビニルモノマー重合体１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が、前記第３の層中での前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも多い。【００２９】
本発明の広い局面によれば、巻き芯と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記合わせガラス用中間膜が、前記巻き芯の外周に巻かれている、ロール体が提供される。【００３０】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。【００３１】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、前記第１の合わせガラス部材と、前記第２の合わせガラス部材との間に配置された合わせガラス用中間膜とを備える合わせガラスであり、前記中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備え、前記ビニルモノマー重合体が、酢酸ビニル又は（メタ）アクリルモノマーと、水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であり、前記合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００３２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記ビニルモノマー重合体が、水素結合性を有する官能基を有するモノマーを含む重合性組成物の重合体である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の第１，第２及び第３の工程を経て得られる合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である。本発明では、合わせガラス用中間膜が上記の構成を備えているので、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を高めることができる。【００３３】
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と、上記第２の合わせガラス部材との間に配置された合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備え、上記ビニルモノマー重合体が、酢酸ビニル又は（メタ）アクリルモノマーと、水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体である。本発明に係る合わせガラスでは、上記合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である。本発明では、合わせガラス用中間膜が上記の構成を備えているので、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図５】図５は、図１に示す合わせガラス用中間膜が巻かれたロール体を模式的に示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００３６】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層又は２層以上の構造を有する。
【００３７】
本発明に係る中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備える。本発明に係る中間膜では、上記ビニルモノマー重合体が、水素結合性を有する官能基を有するモノマーを含む重合性組成物の重合体である。
【００３８】
本発明に係る中間膜では、下記の第１，第２及び第３の工程を経て得られる合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下である。すなわち、本発明に係る中間膜では、下記の第１，第２及び第３の工程を経て合わせガラスを得て、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて該合わせガラスのヘーズを測定したときに、該合わせガラスのヘーズが０．５％以下である。ヘーズの測定に用いる上記合わせガラスは、ヘーズを測定するために作製される。
【００３９】
第１の工程：縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した厚み２．０ｍｍ、縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍのクリアフロートガラス２枚を用意する。２枚のクリアフロートガラスの間に中間膜を挟み、積層体を得る。
【００４０】
第２の工程：得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。
【００４１】
第３の工程：オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得る。
【００４２】
本発明では、中間膜が上記の構成を備えているので、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を高めることができる。本発明では、例えば、第１の層の第２の層に対する接着力を高めることができる。例えば、中間膜が折り曲げられたり、ロール体とされたりしても、剥離が生じ難くなる。
【００４３】
また、本発明では、第１の層の合わせガラス部材に対する接着力や、第１の層の中間膜における他の層に対する接着力を高めることができる。特に、第１の層の中間膜における他の層に対する接着力を高めることができる。さらに、特に他の層がポリビニルアセタール樹脂を含む場合に、第１の層のポリビニルアセタール樹脂を含む他の層に対する接着力を高めることができる。
【００４４】
本発明に係る中間膜は、第１の層のみの１層の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。上記中間膜は、単層の中間膜であってもよく、多層の中間膜であってもよい。
【００４５】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備えていてもよい。
【００４６】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備えていてもよく、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第３の層をさらに備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記ビニルモノマー重合体を含む。本発明では、第１の層の第２の層に対する接着力を高めることができ、第１の層の第３の層に対する接着力を高めることができる。
【００４７】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、上記第２の層の上記第１の層側とは反対側に配置された第４の層をさらに備えていてもよく、上記第３の層の上記第１の層側とは反対側に配置された第５の層をさらに備えていてもよい。上記第４の層は、上記第２の層の上記第１の層側とは反対側の表面に積層されていてもよい。上記第５の層は、上記第３の層の上記第１の層側とは反対側の表面に積層されていてもよい。
【００４８】
遮音性及び中間膜とガラスとの間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記第１の層は、中間膜における表面層であってもよい。上記第２の層、上記第３の層、上記第４の層及び上記第５の層はそれぞれ、中間膜における表面層であってもよく、中間膜における中間層であってもよい。
【００４９】
中間膜及び合わせガラスの透明性を高める観点から、上記中間膜において、上記の第１，第２及び第３の工程を経て得られる合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズは、０．５％以下である。合わせガラスの透明性をより一層高める観点からは、上記中間膜において、下記の第１，第２及び第３の工程を経て得られる合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズは、好ましくは０．４％以下、より好ましくは０．３％以下、更に好ましくは０．２％以下である。
【００５０】
合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。
【００５１】
上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０〜７８０ｎｍにて測定される。
【００５２】
上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。上記クリアガラスの厚みは、２．０ｍｍであることが好ましい。
【００５３】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００５４】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００５５】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。具体的には、中間膜１１は、３層の構造を有する。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００５６】
図５は、図１に示す合わせガラス用中間膜が巻かれたロール体を模式的に示す斜視図である。
【００５７】
中間膜１１が巻かれて、中間膜１１のロール体５１とされてもよい。
【００５８】
図５に示すロール体５１は、巻き芯６１と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、巻き芯６１の外周に巻かれている。
【００５９】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００６０】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００６１】
以下、本発明に係る中間膜、上記第１の層、上記第２の層、及び上記第３の層の詳細、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。
【００６２】
（樹脂）
上記第１の層は、ビニルモノマー重合体（以下、ビニルモノマー重合体（１）と記載することがある）を含む。上記第１の層中のビニルモノマー重合体（１）は、水素結合性を有する官能基を有するモノマーを含む重合性組成物の重合体であれば、特に限定されない。上記ビニルモノマー重合体（１）は、水素結合性を有する官能基を有するモノマーを少なくとも１種以上含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記水素結合性を有する官能基を有するモノマーは、水素結合性を有する官能基を側鎖に有していてもよい。上記ビニルモノマー重合体（１）は、一般的に熱可塑性樹脂である。上記ビニルモノマー重合体（１）は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６３】
上記第１の層は、上記ビニルモノマー重合体としてポリ酢酸ビニル（以下、ポリ酢酸ビニル（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層中のポリ酢酸ビニル（１）は、酢酸ビニルと、水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であれば、特に限定されない。上記ポリ酢酸ビニル（１）は、一般的に熱可塑性樹脂である。上記ポリ酢酸ビニル（１）は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６４】
上記ポリ酢酸ビニル（１）は、酢酸ビニルと、水素結合性を有する官能基Ａ１を有するモノマーＡとを含む重合性組成物の重合体である。
【００６５】
上記ポリ酢酸ビニル（１）は、酢酸ビニルに由来する構造単位と、モノマーＡに由来する構造単位とを有する。
【００６６】
水素結合性を有する官能基Ａ１は、水酸基、アミド基、アミノ基、カルボキシル基、及びエーテル基である。上記水酸基はフェノール性水酸基であってもよい。遮音性及び層間接着力（第１の層と他の層との接着力、第１の層と合わせガラス部材との接着力）を効果的に高める観点からは、上記官能基Ａ１は、上記官能基Ａ１は、水酸基、アミド基又はエーテル基であることが好ましく、水酸基であることがより好ましい。この場合、例えば、他の層や合わせガラス部材に含まれる水酸基と官能基Ａ１とが水素結合を形成することで層間の接着力を効果的に高めることができる。
【００６７】
モノマーＡとしては、以下のようなモノマー等が挙げられる。水酸基を有するモノマーとしては、３−メチル−３−ブテン−１−オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、（メタ）アクリル酸−２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸−２−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸−４−ヒドロキシブチル及びジエチレングリコールモノビニルエーテル等が挙げられる。アミド基を有するモノマーとしては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド及びＮ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。アミノ基を有するモノマーとしては、Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド及びＮ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。カルボキシル基を有するモノマーとしては、２−アクリロイルオキシエチルサクシネート及び（メタ）アクリル酸等が挙げられる。エーテル基を有するモノマーとしては、（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート；（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、及びフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００６８】
遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニル（１）の重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニル（１）の重量平均分子量は、好ましくは２００万以下、より好ましくは１７０万以下、更に好ましくは１２０万以下、特に好ましくは９０万以下である。
【００６９】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００７０】
上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニル（１）を合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。上記ポリ酢酸ビニル（１）を製造する方法は、溶液重合法又は懸濁重合法であってもよい。上記ポリ酢酸ビニル（１）を製造する方法は、溶液重合法であってもよく、溶液重合法以外の方法であってもよく、懸濁重合法であってもよい。
【００７１】
中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法が懸濁重合法である場合に、中間膜を備えた合わせガラスのヘーズが高くなる傾向がある。上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法が溶液重合法である場合に、中間膜を備えた合わせガラスのヘーズがかなり低くなる。
【００７２】
ただし、上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法が懸濁重合法であっても、界面活性剤や分散剤を適切に選択することで、中間膜を備えた合わせガラスのヘーズを低くすることができる。懸濁重合法で上記ポリ酢酸ビニル（１）を合成する場合に使用される分散剤は、接着性の観点から、高分子分散剤又は反応性界面活性剤であることが好ましい。分散剤が高分子分散剤であると、中間膜を積層したときに分散剤が別の層に移行しにくく、分散剤が層界面やガラス界面にブリードすることで生じる層間接着力の低下を抑制できる。上記高分子分散剤としては、エチレンオキサイド・プロピレンオキサイドのブロック共重合体等が挙げられる。上記反応性界面活性剤としては、後述する重合性化合物等が挙げられる。
【００７３】
遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニル（１）の全構造単位１００モル％中、モノマーＡに由来する構造単位の割合は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．２モル％以上、更に好ましくは０．４モル％以上、特に好ましくは０．５モル％以上である。遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニル（１）の全構造単位１００モル％中、モノマーＡに由来する構造単位の割合は、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３０モル％以下である。ポリ酢酸ビニル（１）は、この好ましい割合で、モノマーＡに由来する構造単位を含むことが好ましい。上記モノマーＡに由来する構造単位の割合が上記上限以下であると、モノマーＡに由来したポリ酢酸ビニルの分子間での水素結合を抑制し、層間接着力が弱くなることを抑制することができる。
【００７４】
上記ポリ酢酸ビニル（１）には、酢酸ビニル及びモノマーＡと、これらの化合物以外の重合性化合物（共重合成分）との共重合体も含まれる。上記重合性組成物は、酢酸ビニル及びモノマーＡ以外の重合性化合物を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、重合性化合物として、酢酸ビニルを主成分として含むことが好ましい。上記ポリ酢酸ビニル（１）の全構造単位（骨格）１００モル％中、酢酸ビニルに由来する構造単位（骨格）の割合は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは７０モル％以上、特に好ましくは８０モル％以上、最も好ましくは９０モル％以上である。酢酸ビニル以外の重合性化合物としては、（メタ）アクリル化合物、スチレン化合物及びイソプレン化合物等が挙げられる。
【００７５】
酢酸ビニル以外の重合性化合物としては、例えば、ベンジルアクリレート、スチレン、安息香酸ビニル、安息香酸アリル、エトキシ化ｏ−フェニルフェノールアクリレート、ペンタブロモフェニルアクリレート及びペンタブロモベンジルアクリレート等が挙げられる。これらの重合性化合物の使用により、上記第１の層を他の層又は合わせガラス部材と積層した場合に、他の層又は合わせガラス部材との屈折率調整が容易になり、光学歪が抑えられる。
【００７６】
酢酸ビニル以外の重合性化合物の他の例としては、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンノニルプロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル、及びポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル等が挙げられる。これらの重合性化合物を反応性界面活性剤として用いると、懸濁重合法でも透明性が高い中間膜が得られる。
【００７７】
上記第１の層は、上記ビニルモノマー重合体として（メタ）アクリル重合体（以下、（メタ）アクリル重合体（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層中の（メタ）アクリル重合体（１）は、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーと、水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であれば、特に限定されない。上記（メタ）アクリル重合体（１）は、一般的に熱可塑性樹脂である。上記（メタ）アクリル重合体（１）は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７８】
上記（メタ）アクリル重合体（１）は、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーと、水素結合性を有する官能基Ａ１を有するモノマーＡとを含む重合性組成物の重合体である。
【００７９】
上記（メタ）アクリル重合体（１）は、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーに由来する構造単位と、モノマーＡに由来する構造単位とを有する。
【００８０】
水素結合性を有する官能基Ａ１は、水酸基、アミド基、アミノ基、カルボキシル基、及びエーテル基である。上記水酸基はフェノール性水酸基であってもよい。遮音性及び層間接着力（第１の層と他の層との接着力、第１の層と合わせガラス部材との接着力）を効果的に高める観点からは、上記官能基Ａ１は、水酸基又はアミド基であることが好ましく、水酸基であることがより好ましい。この場合、例えば、他の層や合わせガラス部材に含まれる水酸基と官能基Ａ１とが水素結合を形成することで層間の接着力を効果的に高めることができる。
【００８１】
モノマーＡとしては、以下のようなモノマー等が挙げられる。水酸基を有するモノマーとしては、３−メチル−３−ブテン−１−オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、（メタ）アクリル酸−２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸−２−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸−４−ヒドロキシブチル、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレート、２−アクリロイロキシエチル−２−ヒドロキシエチル−フタル酸及びジエチレングリコールモノビニルエーテル等が挙げられる。アミド基を有するモノマーとしては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド及びＮ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。アミノ基を有するモノマーとしては、Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド及びＮ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。カルボキシル基を有するモノマーとしては、２−アクリロイルオキシエチルサクシネート、２−アクリロイロキシエチル-コハク酸、２−アクリロイロキシエチルヘキサヒドロフタル酸、及び（メタ）アクリル酸等が挙げられる。エーテル基を有するモノマーとしては、（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート；（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；γ−ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、及びフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００８２】
遮音性をより一層効果的に高める観点からは、上記エーテル基を有するモノマーとしては、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましい。上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート；（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；γ−ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、及び（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。
【００８３】
遮音性をより一層効果的に高める観点からは、上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルは、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートであることが好ましい。
【００８４】
遮音性をより一層効果的に高める観点からは、（メタ）アクリルモノマーは、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルは、上記水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーであってもモノマーＡであってもよい。
【００８５】
上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、及びフェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。
【００８６】
水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーとしては、上述した化合物以外に、イソボロニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート、１，９−ノナンジオールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、；トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、トリ（２−アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、及びテトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート等が挙げられる。上記の化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８７】
（メタ）アクリルモノマーとして、上述した好ましい化合物を用いることで、遮音性等の中間膜の特性のバランスがより一層良好になる。
【００８８】
遮音性を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリル重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリル重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは２２０万以下、より好ましくは２００万以下、更に好ましくは１９０万以下、特に好ましくは１８０万以下である。
【００８９】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００９０】
上記重合性組成物を重合させて上記（メタ）アクリル重合体（１）を合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体（１）を製造する方法は、溶液重合法、懸濁重合法又はＵＶ重合法であってもよい。上記（メタ）アクリル重合体（１）を製造する方法は、溶液重合法であってもよく、溶液重合法以外の方法であってもよく、懸濁重合法であってもよく、ＵＶ重合法であってもよい。
【００９１】
中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記（メタ）アクリル重合体（１）の合成方法は、溶液重合法又はＵＶ重合法であることが好ましい。上記（メタ）アクリル重合体（１）の合成方法が懸濁重合法である場合に、中間膜を備えた合わせガラスのヘーズが高くなる傾向がある。上記（メタ）アクリル重合体（１）の合成方法が溶液重合法又はＵＶ重合法である場合に、中間膜を備えた合わせガラスのヘーズがかなり低くなる。
【００９２】
ただし、上記（メタ）アクリル重合体（１）の合成方法が懸濁重合法であっても、界面活性剤や分散剤を適切に選択することで、中間膜を備えた合わせガラスのヘーズを低くすることができる。懸濁重合法で上記（メタ）アクリル重合体（１）を合成する場合に使用される分散剤は、接着性の観点から、高分子分散剤又は反応性界面活性剤であることが好ましい。分散剤が高分子分散剤であると、中間膜を積層したときに分散剤が別の層に移行しにくく、分散剤が層界面やガラス界面にブリードすることで生じる層間接着力の低下を抑制できる。上記高分子分散剤としては、エチレンオキサイド・プロピレンオキサイドのブロック共重合体等が挙げられる。
【００９３】
遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記（メタ）アクリル重合体（１）の全構造単位１００モル％中、モノマーＡに由来する構造単位の割合は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．２モル％以上、更に好ましくは０．４モル％以上、特に好ましくは０．５モル％以上である。遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記（メタ）アクリル重合体（１）の全構造単位１００モル％中、モノマーＡに由来する構造単位の割合は、好ましくは５０モル％以下、より好ましくは４５モル％以下、更に好ましくは４０モル％以下、特に好ましくは３５モル％以下、最も好ましくは３０モル％以下である。（メタ）アクリル重合体（１）は、この好ましい割合で、モノマーＡに由来する構造単位を含むことが好ましい。上記モノマーＡに由来する構造単位の割合が上記上限以下であると、モノマーＡに由来した（メタ）アクリル重合体の分子間での水素結合を抑制し、層間接着力が弱くなることを抑制することができる。
【００９４】
上記（メタ）アクリル重合体（１）には、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマー及びモノマーＡと、これらの化合物以外の重合性化合物（共重合成分）との共重合体も含まれる。上記重合性組成物は、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマー及びモノマーＡ以外の重合性化合物を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、重合性化合物として、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーを主成分として含むことが好ましい。上記（メタ）アクリル重合体（１）の全構造単位（骨格）１００モル％中、水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマーに由来する構造単位（骨格）の割合は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは７０モル％以上である。水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマー以外の重合性化合物としては、酢酸ビニル、スチレン化合物及びイソプレン化合物等が挙げられる。
【００９５】
水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマー以外の重合性化合物としては、例えば、スチレン、安息香酸ビニル、安息香酸アリル等が挙げられる。これらの重合性化合物の使用により、上記第１の層を他の層又は合わせガラス部材と積層した場合に、他の層又は合わせガラス部材との屈折率調整が容易になり、光学歪が抑えられる。
【００９６】
水素結合性を有する官能基を側鎖に有しない（メタ）アクリルモノマー以外の重合性化合物の他の例としては、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンノニルプロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル、及びポリオキシエチレン−１−（アリルオキシメチル）アルキルエーテル等が挙げられる。これらの重合性化合物を反応性界面活性剤として用いると、懸濁重合法でも透明性が高い中間膜が得られる。
【００９７】
なお、中間膜から上記の官能基を分析する方法としては、以下の方法が挙げられる。中間膜が、例えば、第１，第２，第３の層を備える多層中間膜である場合には、該多層中間膜から第１の層と第２，第３の層とを剥離して、第１の層を得る。また、中間膜が、第１の層のみを備える単層中間膜である場合には、中間膜自体が第１の層である。この第１の層をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、第１の層中の高分子量体を液体クロマトグラフィーで分離する。その後溶媒を留去し、樹脂を乾燥する。得られた樹脂を樹脂が溶解する重溶媒（例えばクロロホルム−ｄ）中でのＮＭＲを測定し、ビニルモノマーの重合体であるかを判断する。例えば酢酸ビニルやアクリル、スチレンが検出された場合にビニルモノマー重合体であるとみなす。さらに樹脂のＩＲを測定し、水素結合性を有する官能基を有するモノマーの割合を算出する。微量で検出が難しい場合には、水素結合性を有する官能基を誘導体化し、ＮＭＲまたはＧＣにより水素結合性を有する官能基を有するモノマーの割合を算出する。この樹脂の分析方法は一例であり、その他の分析方法で分析をした場合にも同様に判断する。
【００９８】
なお、合わせガラスの場合は、液体窒素等で合わせガラスを冷却後にガラスと中間膜を剥離し、得られた中間膜を用いて上記の分析を行ってもよい。
【００９９】
上記第１の層の組成物１００重量％中、上記ビニルモノマー重合体の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上である。上記ビニルモノマー重合体の含有量が上記下限以上であると、本発明の効果をより一層発揮することができる。なお、上記第１の層の組成物１００重量％中、上記ビニルモノマー重合体の含有量は、１００重量％（全量）であってもよい。
【０１００】
上記ビニルモノマー重合体を含む層における上記ビニルモノマー重合体を形成するための硬化性化合物が（メタ）アクリロイル基を有する光硬化性化合物であるとき、該光硬化性化合物を硬化させるために、紫外線照射装置等の光硬化性装置を用いることが好ましい。上記紫外線照射装置としてはボックスタイプやベルトコンベヤタイプ等が挙げられる。また、上記紫外線照射装置に設置させるランプとしては、超高圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、ケミカルランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、ＵＶ−ＬＥＤ等が挙げられる。上記紫外線ランプは、ケミカルランプ、又はＵＶ−ＬＥＤが好ましい。
【０１０１】
上記ビニルモノマー重合体を得るために上記光硬化性化合物に紫外線を照射する場合には、紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは５００ｍＪ以上、より好ましくは１０００ｍＪ以上、更に好ましくは１５００ｍＪ以上、特に好ましくは２０００ｍＪ以上である。紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは２００００ｍＪ以下、より好ましくは１００００ｍＪ以下、更に好ましくは８０００ｍＪ以下である。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記下限以上であると未反応モノマーを減らすことができる。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記上限以下であると樹脂の保存安定性が高くなる。上記紫外線照射の照射強度は、０．１ｍＷ以上、好ましくは０．５ｍＷ以上、より好ましくは１ｍＷ以上、更に好ましくは２ｍＷ以上である。
【０１０２】
上記第１の層は、上記ビニルモノマー重合体（１）以外の熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。上記第１の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含んでいてもよい。
【０１０３】
上記第１の層が、上記ビニルモノマー重合体（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（１）とを含む場合、以下の好ましい含有量を満足することが好ましい。上記ビニルモノマー重合体（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（１）との合計１００重量％中の上記ビニルモノマー重合体（１）の含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは２０重量％以上、特に好ましくは５０重量％以上である。上記ビニルモノマー重合体（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（１）との合計１００重量％中の上記ビニルモノマー重合体（１）の含有量は、好ましくは９９重量％以下、より好ましくは９０重量％以下、更に好ましくは８０重量％以下である。上記含有量が上記上限以下であると、層間接着力がより一層高くなる。上記含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１０４】
上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であることが好ましい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０５】
なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。
【０１０６】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリ酢酸ビニル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【０１０７】
上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。
【０１０８】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【０１０９】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性と曲げ剛性とがより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【０１１０】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【０１１１】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は２〜１０であることが好ましく、２〜５であることがより好ましく、２、３又は４であることが更に好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が２又は４であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。
【０１１２】
アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、クミンアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましい。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドがより好ましく、アセトアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３２モル％以下、特に好ましくは３０モル％以下、最も好ましくは２７．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、剛性が効果的に高くなる。
【０１１４】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【０１１６】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１１８】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【０１１９】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【０１２０】
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２１】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１２２】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【０１２３】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１２４】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３−ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１２５】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１２６】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であってもよい。
【０１２７】
【化１】
2019151326.tif 000003
【０１２８】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【０１２９】
上記第１の層が、上記ポリ酢酸ビニル（１）を含む場合に、上記第１の層は、上記可塑剤として、アジピン酸エステルを含むことが好ましく、アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）、又はアジピン酸ジブチルを含むことが特に好ましい。
【０１３０】
上記第１の層において、上記ポリ酢酸ビニル（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１ａ）とする。上記含有量（１ａ）は、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは５０重量部以上、更に好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上であり、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１ａ）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３１】
上記第１の層が、上記（メタ）アクリル重合体（１）を含む場合に、上記第１の層は、上記可塑剤として、有機エステル可塑剤を含むことが好ましい。
【０１３２】
上記第１の層において、上記（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１ｂ）とする。上記含有量（１ｂ）は、好ましくは１５重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５５重量部以下、さらに好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（１ｂ）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３３】
上記第１の層が上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を含む場合に、上記ビニルモノマー重合体（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（１）との合計１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１Ａ）とする。上記含有量（１Ａ）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１Ａ）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１Ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３４】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、より一層好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部以上である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４０重量部以下、特に好ましくは３７重量部以下、最も好ましくは３５重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３５】
上記第１の層において、上記ビニルモノマー重合体（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。合わせガラスの遮音性を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
【０１３６】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１５重量部以上、より一層好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
【０１３７】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３８】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含んでいてもよい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１３９】
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４０】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１４１】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１４２】
上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有していてもよく、銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であってもよい。
【０１４３】
上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４４】
上記遮熱粒子として、金属酸化物粒子を用いることができる。上記遮熱粒子として、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）を用いることができる。
【０１４５】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１４６】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。
【０１４７】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４８】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。
【０１４９】
また、上記金属塩Ｍとして、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩を用いることができる。
【０１５０】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１５１】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５２】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１５３】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１５４】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１５５】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１５６】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１５７】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。
【０１５８】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１５９】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１６０】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１６１】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１６２】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１６３】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１６４】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６５】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１６６】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６７】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６８】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１６９】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１７０】
（中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１７１】
中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１７２】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性がより一層高くなる。
【０１７３】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性がより一層高くなる。
【０１７４】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【０１７５】
本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１７６】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７７】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１７８】
（合わせガラス）
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。
【０１７９】
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と、上記第２の合わせガラス部材との間に配置された合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記中間膜は、ビニルモノマー重合体を含む第１の層を備え、上記ビニルモノマー重合体が、酢酸ビニル又は（メタ）アクリルモノマーと、水素結合性を有する官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体である。本発明に係る合わせガラスでは、上記合わせガラスの、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠してヘーズメーターを用いて測定されるヘーズが０．５％以下であることが好ましい。本発明では、合わせガラス用中間膜が上記の構成を備えているので、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を高めることができる。
【０１８０】
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１８１】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８２】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２に、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８３】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１８４】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８５】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８６】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１８７】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１８８】
上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１，第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
【０１８９】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１９０】
上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１９１】
上記ガラス板の厚みは、２ｍｍ以下でもよい。更に上記ガラス板の厚みは、１．８ｍｍ以下、１．６ｍｍ以下、１．０ｍｍ以下でもよい。上記ガラス板の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は、３．５ｍｍ以下でもよく、更に２．８ｍｍ以下でもよい。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計が上記上限以下であると、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。
【０１９２】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟む。次に、例えば、押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１９３】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１９４】
以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１９５】
以下の材料を用意した。
【０１９６】
なお、ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタール等である場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出される。
【０１９７】
（樹脂）
下記に示すポリ酢酸ビニル及び（メタ）アクリル重合体：
【０１９８】
ポリ酢酸ビニル（１）：以下の合成例１
【０１９９】
（合成例１）
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー１００重量部と、３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）１．０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカネート０．０２重量部と、酢酸ビニルモノマー１５０重量部と、３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）１．５重量部とを、４時間かけて滴下し、滴下終了後１時間重合させて、ポリ酢酸ビニル（１）を含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニル（１）を得た。ポリ酢酸ビニル（１）では、ＭＢに由来する構造単位の割合は、０．４モル％であった。
【０２００】
ポリ酢酸ビニル（２）：以下の合成例２
【０２０１】
（合成例２）
３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）を、エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）に変更し、かつＨＥＶＥに由来する構造単位の割合を０．４モル％としたこと以外は合成例１と同様にして、ポリ酢酸ビニル（２）を得た。
【０２０２】
ポリ酢酸ビニル（３）：以下の合成例３
【０２０３】
（合成例３）
３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）を、エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）に変更し、かつＨＥＶＥに由来する構造単位の割合を０．２モル％としたこと以外は合成例１と同様にして、ポリ酢酸ビニル（３）を得た。
【０２０４】
ポリ酢酸ビニル（４）：以下の合成例４
【０２０５】
（合成例４）
３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）を、エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）に変更し、かつＨＥＶＥに由来する構造単位の割合を１０モル％としたこと以外は合成例１と同様にして、ポリ酢酸ビニル（４）を得た。
【０２０６】
ポリ酢酸ビニル（５）：以下の合成例５
【０２０７】
（合成例５）
３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）を、エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）に変更し、かつＨＥＶＥに由来する構造単位の割合を３０モル％としたこと以外は合成例１と同様にして、ポリ酢酸ビニル（５）を得た。
【０２０８】
ポリ酢酸ビニル（６）：以下の合成例６
【０２０９】
（合成例６）
３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）を、イソプロピルアクリルアミド（ＩＰＡ）に変更し、かつＩＰＡに由来する構造単位の割合を１モル％としたこと以外は合成例１と同様にして、ポリ酢酸ビニル（６）を得た。
【０２１０】
ポリ酢酸ビニル（７）：以下の合成例７
【０２１１】
（合成例７）
還流冷却器、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に以下の成分を入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。
【０２１２】
イオン交換水２３０重量部
ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム（第一工業製薬社製「ＡＲ−３０」）０．１重量部
酢酸ビニルモノマー５０重量部
エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）０．５重量部
重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート０．０８重量部
【０２１３】
次に、上記重合容器内を６０℃にして、３時間重合させ粒子状のポリ酢酸ビニル（７）を得た。
【０２１４】
ポリ酢酸ビニル（８）：以下の合成例８
【０２１５】
（合成例８）
還流冷却器、滴下ロート、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、以下の成分を入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。
【０２１６】
イオン交換水２３０重量部
ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム（第一工業製薬社製「ＡＲ−３０」）０．５重量部
エチレンオキサイド・プロピレンオキサイド共重合体（明成化学工業社製「ＥＰ−１０」）０．００５重量部
【０２１７】
次に、上記重合容器内を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート０．０８重量部と、酢酸ビニルモノマー４７．５重量部、エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）０．５重量部、及びベンジルアクリレート２．５重量部とを添加し、６時間重合させて粒子状のポリ酢酸ビニル（８）を得た。
【０２１８】
（メタ）アクリル重合体（９）：以下の合成例９
【０２１９】
（合成例９）
還流冷却器、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に以下の成分を入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。
【０２２０】
イオン交換水２３０重量部
ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム（第一工業製薬社製「ＡＲ−３０」）１重量部
エチレンオキサイド・プロピレンオキサイド共重合体（明成化学工業社製「ＥＰ−１０」）０．０１重量部
【０２２１】
次に上記重合容器内を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート０．０８重量部と、ヒドロキシプロピルアクリレート（ＨＰＡ）１５重量部、及びシクロヘキシルアクリレートアクリレート８５重量部とを添加し、６時間重合させて粒子状の（メタ）アクリル重合体（９）を得た。
【０２２２】
（メタ）アクリル重合体（１０）：以下の合成例１０
【０２２３】
（合成例１０）
反応容器内に、イソボルニルアクリレート７５重量部、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（＃２００）２０重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）５重量部と、重合溶媒として酢酸エチル５０重量部を加え、窒素でバブリングした後、窒素を流入しながら反応容器を６５℃に加熱した。３０分加熱した後、重合開始剤としてＶ−６０（２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、和光純薬工業社製）０．０８重量部を酢酸エチルで１０倍希釈した重合開始剤溶液を反応容器内に投入し、５時間重合反応を行い、ポリマー溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、（メタ）アクリル重合体（１０）を得た。
【０２２４】
（メタ）アクリル重合体（１１）：以下の合成例１１
【０２２５】
（合成例１１）
以下の成分を配合し、片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、５０μｍ）に挟み込むようにして、厚み１００μｍとなるようにスペーサーを介して塗工し、ケミカルランプ（ＦＬ２０ＳＢＬ、東芝社製）を用いて照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を照射することにより、（メタ）アクリル重合体（１１）を得た。
【０２２６】
イソボルニルアクリレート６５重量部
環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（＃２００）２５重量部
（２−メチル−２エチルー１，３ジオキソラン−４−イル）メチルアクリレート（ＭＥＤＯＬ−１０）５重量部
４−ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）５重量部
ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４（ＢＡＳＦ社製）０．２重量部
【０２２７】
ポリ酢酸ビニル（Ｘ１）：以下の合成例Ｘ１
【０２２８】
（合成例Ｘ１）
還流冷却器、滴下ロート、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、イオン交換水２７０重量部と、部分けん化ポリビニルアルコール（ＰＶＡ、数平均分子量１１０００、けん化度８８モル％）０．１重量部とを入れ、加熱及び撹拌した。次に、上記重合容器内の温度を５８℃にして、重合開始剤である過酸化ラウロイル０．０８重量部と、酢酸ビニルモノマー１００重量部とを添加し、６時間重合させて、粒子状のポリ酢酸ビニル（Ｘ１）を得た。
【０２２９】
ポリ酢酸ビニル（Ｘ２）：以下の合成例Ｘ２
【０２３０】
（合成例Ｘ２）
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー２５０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ―ブチルパーオキシネオデカネート０．０２重量部を２．５時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニル（Ｘ２）を含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニル（Ｘ２）を得た。
【０２３１】
ポリ酢酸ビニル（Ｘ３）：以下の合成例Ｘ３
【０２３２】
（合成例Ｘ３）
３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）を、イソプロピルアクリルアミド（ＩＰＡ）に変更し、かつＩＰＡに由来する構造単位の割合を４０モル％としたこと以外は合成例１と同様にして、ポリ酢酸ビニル（Ｘ３）を得た。
【０２３３】
ポリ酢酸ビニル（Ｘ４）：以下の合成例Ｘ４
【０２３４】
（合成例Ｘ４）
還流冷却器、滴下ロート、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、イオン交換水２７０重量部と、部分けん化ポリビニルアルコール（ＰＶＡ、数平均分子量１１０００、けん化度８８モル％）０．１重量部とを入れ、加熱及び撹拌した。次に、上記重合容器内の温度を５８℃にして、重合開始剤である過酸化ラウロイル０．０８重量部と、酢酸ビニルモノマー１００重量部と、３−メチル−３−ブテン−１−オール（ＭＢ）２０重量部とを添加し、６時間重合させて、粒子状のポリ酢酸ビニル（Ｘ４）を得た。
【０２３５】
ポリビニルアセタール樹脂：
ポリビニルアセタール樹脂（１）（ＰＶＢ１、水酸基の含有率３１モル％、ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１モル％）
ポリビニルアセタール樹脂（２）（ＰＶＢ２、水酸基の含有率３４．５モル％、ブチラール化度６４．５モル％、アセチル化度１モル％）
【０２３６】
（可塑剤）
Ｄ９３１（アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル））
３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート）
【０２３７】
（金属塩Ｍ）
Ｍｇ混合物（２−エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
【０２３８】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０２３９】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０２４０】
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２４１】
ポリ酢酸ビニル（１）１００重量部
可塑剤（Ｄ９３１）７０重量部
得られる第１の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第１の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２４２】
第２，第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２４３】
ポリビニルアセタール樹脂（１）（ＰＶＢ１、水酸基の含有率３１モル％、ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１モル％）１００重量部
可塑剤（Ｄ９３１）３５重量部
得られる第２，第３の層中でＭｇが７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２４４】
中間膜の作製：
得られた第１の層を形成するための組成物と、得られた第２，第３の層を形成するための組成物とを共押出機により押出して、第２の層（厚み３７０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３７０μｍ）の構造を有する中間膜を得た。
【０２４５】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、ＪＩＳ  Ｒ３２０２に準拠した厚み２．０ｍｍ、縦３０ｍｍ及び横２．５ｃｍのクリアフロートガラスを用意した。２枚のクリアフロートガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【０２４６】
（実施例２〜１４及び比較例１〜４）
ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の種類と、これらの配合量とを下記の表１〜３に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２４７】
（評価）
（１）透明性（ヘーズ）
得られた合わせガラスについて、ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して、ヘーズを測定した。ヘーズが０．５％以下である場合を「○」、ヘーズが０．５％を超える場合を「×」と判定した。
【０２４８】
（２）接着力
第１の層を形成するための組成物を、コロナ処理を施したＰＥＴフィルム（厚さ７０μｍ）上に塗布し、厚さ１００μｍの第１の層を形成し、第１の積層体を得た。
【０２４９】
第２，第３の層を形成するための組成物をＰＥＴフィルム（厚さ１００μｍ）上に塗布し、厚さ３７０μｍの第２の層を形成し、第２の積層体を得た。
【０２５０】
得られた第１，第２の積層体をそれぞれ２５ｍｍ及び８０ｍｍの大きさに切断し、第１の層と第２の層とを対向させて１１０℃でラミネートした。ＰＥＴフィルム／第１の層／第２の層／ＰＥＴフィルムの試験サンプルを得た。
【０２５１】
得られた試験サンプルについて、引張試験機を用いて、２５℃で引張速度３００ｍｍ／分の条件で１８０度剥離試験を行い、第１の層と第２の層（第３の層にも相当する）との接着力を評価した。
【０２５２】
（３）折り曲げ試験
上記（２）の接着力の評価で得られた試験サンプルを用意した。この試験サンプルを１８０度にふたつ折りにして元に戻し、折り目の部分に剥離が生じているか否かを評価した。比較例１では１ｃｍの剥離が生じたのに対して、実施例２では剥離が生じなかった。
【０２５３】
（４）遮音性（２０℃での一次損失係数）
得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（リオン社製「ＦＦＴアナライザー  ＳＡ−０１Ａ２」）により解析した。
【０２５４】
詳細及び結果を下記の表１〜３に示す。
【０２５５】
【表１】
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【０２５６】
【表２】
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【０２５７】
【表３】
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【符号の説明】
【０２５８】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１，１１Ａ…中間膜
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１，３１Ａ…合わせガラス
５１…ロール体
６１…巻き芯
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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