(57)【要約】  第１の樹脂を含む第１層と第２の樹脂を含む第２層とが交互に積層した多層積層構造と、それに接した厚膜層とを有しており、前記多層積層構造は、１つの第１層と１つの第２層とを有する繰返し単位の物理厚みでの層厚みプロファイルを有し、当該層厚みプロファイルは厚み単調増加領域と薄層領域とを有し、前記薄層領域は、少なくとも３つの繰り返し単位を有し、薄層領域における繰り返し単位の最大厚みをＬ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ｌ２／Ｌ１が０．８５以下であり、且つ、薄層領域の平均厚みをＡ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ａ２／Ｌ１が０．７０以下である領域であり、前記薄層領域が厚み単調増加領域の厚みが厚い側にあり、そして厚膜層と接するように存在する、多層積層フィルム。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の樹脂を含む第１層と第２の樹脂を含む第２層とが交互に積層した多層積層構造と、それに接した厚膜層とを有しており、
前記多層積層構造は、１つの第１層と１つの第２層とを有する繰返し単位の物理厚みでの層厚みプロファイルを有し、当該層厚みプロファイルは厚み単調増加領域と薄層領域とを有し、
前記薄層領域は、少なくとも３つの繰り返し単位を有し、薄層領域における繰り返し単位の最大厚みをＬ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ｌ２／Ｌ１が０．８５以下であり、且つ、薄層領域の平均厚みをＡ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ａ２／Ｌ１が０．７０以下である領域であり、
前記薄層領域が厚み単調増加領域の厚みが厚い側にあり、そして厚膜層と接するように存在する、多層積層フィルム。
【請求項２】
上記薄層領域の最大厚みＬ２と上記厚み単調増加領域の最小厚みＳ１との比Ｌ２／Ｓ１が１．０を超える、請求項１に記載の多層積層フィルム。
【請求項３】
上記第１層は複屈折性であり、上記第２層は等方性であり、これら層の光学干渉により波長３８０〜７８０ｎｍにある光を反射可能である、請求項１または２に記載の多層積層フィルム。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の多層積層フィルムを用いた輝度向上部材。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の多層積層フィルムを用いた液晶ディスプレイ用偏光板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は多層積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
屈折率の低い層（低屈折率層）と高い層（高屈折率層）とを交互に多数積層させた多層積層フィルムは、層間の構造的な光干渉によって特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとすることができる。【０００３】
このような多層積層フィルムは、各層の膜厚を厚み方向に沿って徐々に変化させたり、異なる反射ピークを有するフィルムを貼り合わせたりすることで、幅広い波長範囲に渡って光を反射または透過することができ、金属を使用したフィルムと同等の高い反射率を得ることもでき、金属光沢フィルムや反射ミラーとして使用することもできる。さらには、このような多層積層フィルムを１方向に延伸することで、特定の偏光成分のみを反射する反射偏光フィルムとしても使用でき、液晶ディスプレイなどの輝度向上部材等に使用できることが知られている（特許文献１〜４など）。【０００４】
例えば、特許文献２などに記載されているポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（以下、２，６−ＰＥＮと称することがある。）を高屈折率層に用い、熱可塑性エラストマーやテレフタル酸を３０ｍｏｌ％共重合したＰＥＮを低屈折率層に用いた多層積層フィルムの場合、１軸延伸方向の層間の屈折率差を大きくして、Ｐ偏光（１軸延伸方向を含む入射面に平行な偏光のこと）の反射率を高め、一方でフィルム面内方向において前記１軸延伸方向と直交する方向の層間の屈折率差を小さくして、Ｓ偏光（１軸延伸方向を含む入射面に垂直な偏光のこと）の透過率を高めることで、一定レベルの偏光性能が発現している。【０００５】
また、このような多層積層フィルムにおいては、フィルムの厚みをハンドリング性の良い厚みとする等のために、厚膜層を有する場合がある（特許文献５）。
【特許文献１】特開平４−２６８５０５号公報
【特許文献２】特表平９−５０６８３７号公報
【特許文献３】特表平９−５０６９８４号公報
【特許文献４】国際公開第０１／４７７１１号パンフレット
【特許文献５】特開２００３−２５１６７５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、従来検討されているような多層積層フィルムでは、層間の密着性が十分でないことがあり、例えば後加工などを行う際に応力が掛かること等が原因となって層間で剥離してしまう問題があった。【０００７】
かかる剥離に関し、本発明者らの検討によると、特に、厚膜層を有する場合に、多層構造部分と厚膜層とが剥離し易いことを見出し、これに着目した。【０００８】
そこで本発明の一実施形態は、層間密着性が改善された多層積層フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、多層構造部分における単調増加領域の、膜厚が厚い側と薄い側とで層間密着性が異なることを見出し、応力緩和機能に着目し、層間密着性が劣る側においても応力緩和をし易くすることで層間密着性が向上することを見出し、本発明を完成するに至った。【００１０】
本発明は、以下の態様を包含する。
１．第１の樹脂を含む第１層と第２の樹脂を含む第２層とが交互に積層した多層積層構造と、それに接した厚膜層とを有しており、
前記多層積層構造は、１つの第１層と１つの第２層とを有する繰返し単位の物理厚みでの層厚みプロファイルを有し、当該層厚みプロファイルは厚み単調増加領域と薄層領域とを有し、
前記薄層領域は、少なくとも３つの繰り返し単位を有し、薄層領域における繰り返し単位の最大厚みをＬ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ｌ２／Ｌ１が０．８５以下であり、且つ、薄層領域の平均厚みをＡ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ａ２／Ｌ１が０．７０以下である領域であり、
前記薄層領域が厚み単調増加領域の厚みが厚い側にあり、そして厚膜層と接するように存在する、多層積層フィルム。
２．上記薄層領域の最大厚みＬ２と上記厚み単調増加領域の最小厚みＳ１との比Ｌ２／Ｓ１が１．０を超える、上記１に記載の多層積層フィルム。
３．上記第１層は複屈折性であり、上記第２層は等方性であり、これら層の光学干渉により波長３８０〜７８０ｎｍにある光を反射可能である、上記１または２に記載の多層積層フィルム。
４．上記１〜３のいずれか１に記載の多層積層フィルムを用いた輝度向上部材。
５．上記１〜３のいずれか１に記載の多層積層フィルムを用いた液晶ディスプレイ用偏光板。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の一実施形態によれば、層間密着性が改善された多層積層フィルムを提供することができる。【００１２】
また、本発明の一実施形態によれば、例えば偏光性能が求められる輝度向上部材、反射型偏光板などとして用いた場合に、他の部材との貼り合せ、液晶ディスプレイへの組み立て、使用時等に加わる外力によって層間剥離が生じ難いことから、より信頼性の高い輝度向上部材、液晶ディスプレイ用偏光板などを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の多層積層フィルムの積層構造の一例を示す模式図である。
【図２】本発明における多層積層構造の層厚みプロファイルの一例を示す模式図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明の各構成について以下に詳述する。【００１５】
［多層積層フィルム］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、第１の樹脂から主になる第１層と第２の樹脂から主になる第２層とが交互に積層した多層積層構造を有する。本開示において、「主になる」とは、各層において樹脂を含むことを意味する。具体的には、樹脂が各層の全質量に対し７０質量％以上を占めることをいい、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。【００１６】
本発明の一実施形態においては、第１層と第２層とによる光の干渉効果が発現するような態様とし、任意の波長領域において反射可能である態様としてもよい。この場合、第１層を複屈折性とし、第２層を等方性とすることが好ましい。また、干渉効果発現には、積層数は合計で３０層以上とすることが好ましい。【００１７】
このような反射特性とするために、多層積層構造は、第１の樹脂から主になり膜厚が１０〜１０００ｎｍの複屈折性の第１層と、第２の樹脂から主になり膜厚が１０〜１０００ｎｍの等方性の第２層とが合計３０層以上で厚み方向に交互に積層した構造を有することが好ましい。また、この場合、各層を構成する樹脂については、詳細は後述するが、複屈折性の層および等方性の層を形成し得るものであれば特に制限されない。いずれも、フィルムを製造し易い観点から、熱可塑性樹脂が好ましい。なお、本開示においては、縦方向、横方向、厚み方向の屈折率につき、最大と最小の差が０．１以上のものを複屈折性、０．１未満のものを等方性とする。【００１８】
さらに本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、前記多層積層構造に接した厚膜層を有する。多層積層構造では、各層の厚みが光学特性に影響するため、求める光学特性がある場合、むやみに各層の厚みを変更することができない。そのため、厚膜層を有することで、多層積層フィルムの全体としての厚みを厚くし、例えばハンドリング性を向上する等ができる。【００１９】
図１に本発明の多層積層フィルムの積層構造の一例の模式図を示す。図１においては、多層積層構造３が、厚膜層１，２と接している。【００２０】
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、様々な光学厚みの第１層および第２層を有することで、幅広い波長範囲の光を反射することが可能となる。これは、反射波長が多層積層フィルムを構成する各層の光学厚みに起因するためである。一般的に多層積層フィルムの反射波長は、下記（式１）で示される。【００２１】
λ＝２（ｎ１×ｄ１＋ｎ２×ｄ２）      （式１）
上式中、λは反射波長（ｎｍ）、ｎ１、ｎ２はそれぞれ第１層、第２層の屈折率、ｄ１、ｄ２はそれぞれ第１層、第２層の物理厚み（ｎｍ）を表わす。【００２２】
上記のことを鑑みれば、波長３８０〜７８０ｎｍにある光を幅広く反射可能である層厚みプロファイルとすることができる。例えば、単調増加領域における厚み範囲を広くして、幅広い波長範囲の光を反射するように設計することもできるし、かかる単調増加領域では特定の波長範囲の光を反射するようにし、他の領域でかかる特定の波長範囲以外の光を反射するようにし、全体として幅広い波長範囲の光を反射するように設計することもできる。【００２３】
単調増加領域における厚み範囲を広くするとは、例えば、単調増加領域における繰り返し単位の物理厚みでの最小厚みを約１３０ｎｍ以下、好ましくは約１２８ｎｍ以下、好ましくは約８０〜約１３０ｎｍ、好ましくは約８６〜約１２８ｎｍとし、最大厚みを約２４０ｎｍ以上、好ましくは約２４５ｎｍ以上、好ましくは約２４０〜約３２０ｎｍ、好ましくは約２４５〜約３１４ｎｍとすることができる。【００２４】
本開示において、反射可能とは、少なくともフィルム面内の任意の一方向において、かかる方向と平行な偏光の法線入射での平均反射率が５０％以上であることをいう。かかる反射は、各波長範囲での平均反射率として５０％以上であればよく、好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上である。【００２５】
本開示において、平均反射率とは、偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて求めた、波長３８０〜７８０ｎｍでの平均透過率を１００から引いた値である。【００２６】
［層厚みプロファイル］
本発明の一実施形態においては、多層積層構造の層厚みプロファイルを特定の態様とすることにより、層間密着性を改善することができる。【００２７】
具体的には、本発明の一実施形態における多層積層構造は、１つの第１層と１つの第２層とを有する繰り返し単位の物理厚みでの層厚みプロファイルを有し、当該層厚みプロファイルは厚み単調増加領域と薄層領域とを有している。当該薄層領域は、少なくとも３つの繰り返し単位を有し、薄層領域における繰り返し単位の最大膜厚をＬ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ｌ２／Ｌ１が０．８５以下であり、且つ、薄層領域の平均厚みをＡ２として、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ａ２／Ｌ１が０．７０以下である領域である。そして、前記薄層領域が厚み単調増加領域の厚みが厚い側にあり、厚膜層と接するように構成される。【００２８】
図２に、本発明における多層積層構造の層厚みプロファイルの一例の模式図を示す。ここでは、繰り返し単位番号１〜１３３が厚み単調増加領域であり、繰り返し単位番号１３４〜１３８が薄層領域である。なお、１つの繰り返し単位（これは１つの第１層と１つの第２層とを有するものである）に１つの番号を付している。また、かかる図では、番号の大きい方が厚み単調増加領域の厚みが厚い側である。そして、繰り返し単位番号１３８の繰り返し単位のさらに番号が大きい側に、これに接して厚膜層を有することとなる。単調増加領域と薄層領域との間には他の領域を有していてもよい。【００２９】
本発明の一実施形態においては、後述のようにダブリング等により層数を増加することも可能であるが、このような場合においては、１つのパケットについての層厚みプロファイルを見ればよく、かかる１つのパケットは多層積層フィルムになり得る。パケットは、多層積層フィルムの全体の層厚みプロファイルを見たときに、例えば、同じような層厚みプロファイルの部分が複数あれば、それぞれがパケットであるとみなせるし、中間層等に区切られたそれぞれの多層構造部分は異なるパケットであるとみなせる。【００３０】
［繰り返し単位の物理厚み］
本開示において繰り返し単位の物理厚みは、下記（式２）で表される。【００３１】
ｄｐ＝ｄ１＋ｄ２      （式２）
上式中、ｄｐは繰り返し単位の物理厚み、ｄ１、ｄ２はそれぞれ当該繰り返し単位を構成する第１層、第２層の物理厚み（ｎｍ）を表す。【００３２】
ここでの物理厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真から求めたものが採用され得る。【００３３】
［厚み単調増加領域］
本発明の一実施形態において「厚み単調増加領域」は、厚み単調増加領域の全てにおいてより厚い側の繰り返し単位がより薄い側の繰り返し単位よりも厚くなっていることが好ましいが、それに限定されず、全体を見て厚みがより薄い側からより厚い側に厚みが増加している傾向が見られればよい。より具体的には、繰り返し単位の物理厚みがより薄い側からより厚い側に向かって繰り返し単位に番号を付し、それを横軸として、各繰り返し単位の物理厚みでの膜厚を縦軸にプロットしたときに、膜厚が増加傾向を示す範囲内での繰り返し単位数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が単調に増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。【００３４】
なお、上記厚み単調増加領域は、多層積層構造において、繰り返し単位数で８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上の部分を占める態様であってもよい。【００３５】
第１層と第２層とは交互に多層積層され多層積構造を形成するところ、単調増加領域の範囲は、多層積層構造として光学干渉により波長３８０〜７８０ｎｍの光を反射可能である範囲を有してもよい。また、単調増加領域の範囲は、多層積層構造を形成した際に波長３８０〜７８０ｎｍの光を反射可能な範囲を超える広さを有してもよい。【００３６】
［薄層領域］
本発明の一実施形態において「薄層領域」は、厚み単調増加領域に属さない厚みプロファイルの部分であって、厚み単調増加領域の厚みが厚い側に存在する、少なくとも３つの繰り返し単位から構成される領域である。【００３７】
本発明者らは、多層積層フィルムの層間剥離は、厚膜層と多層積層構造の境界界面で起こり易いこと、そして、厚みが厚い第１層と第２層とが交互に積層した領域よりも、それよりも厚みが薄い第１層と第２層とが交互に積層した領域の方が、厚膜層との密着性が高いことを見出し、これに着目した。そこで、厚み単調増加領域の厚い方、これはすなわち相対的に厚みが厚い第１層と第２層とが交互に積層した領域となるが、かかる領域と厚膜層との間にそれよりも相対的に厚みが薄い領域である薄層領域を設けることで、かかる薄層領域は、相対的に厚みが薄い第１層と第２層とが交互に積層した領域であるから、厚膜層との境界界面で生じる応力を小さくし、層間密着性の改善をすることが可能となると考えられる。【００３８】
その薄層領域の最大厚みは、厚み単調増加領域の最大厚みよりも薄いことが必要である。具体的には、薄層領域における繰り返し単位の最大厚みＬ２と、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ｌ２／Ｌ１が０．８５以下である。また、薄層領域の平均厚みＡ２と、厚み単調増加領域における繰り返し単位の最大厚みＬ１との比Ａ２／Ｌ１が０．７０以下である。このように薄い薄層領域を有することで、層間密着性向上の効果が奏される。かかる観点から、Ｌ２／Ｌ１は、０．８０以下であることが好ましく、より好ましくは０．７５以下であり、さらに好ましくは０．７０以下である。また、Ａ２／Ｌ１は、０．６５以下であることが好ましく、より好ましくは０．６０以下であり、さらに好ましくは０．５５以下である。【００３９】
薄層領域の最大厚みＬ２が厚み単調増加領域の最小厚みＳ１と同じかそれよりも薄い場合、通常、単調増加領域に対して、薄層領域が全体的にかなり薄いこととなり、そのような薄膜を精度よく製造することが困難な傾向にあり、薄膜が形成されなかったりすると層間密着性の向上効果が小さくなる傾向にある。そのため、薄層領域の最大厚みＬ２と単調増加領域の最小厚みＳ１との厚み比Ｌ２／Ｓ１は、１．０を超える範囲が好ましく、１．０５以上がより好ましく、さらに好ましくは１．１０以上であり、特に好ましくは１．１５以上である。また、薄層領域の平均厚みＡ２と単調増加領域の最小厚みＳ１との厚み比Ａ２／Ｓ１は、１．０を超える範囲が好ましく、１．０５以上がより好ましく、さらに好ましくは１．１０以上であり、特に好ましくは１．１５以上である。【００４０】
薄層領域における第１層と第２層との繰り返し単位の数は、３以上であり、４以上や５以上であってもよい。繰り返し単位数が適度に多い方が、層間密着性がさらに向上する。他方、多すぎると単調増加領域における繰り返し単位数が低減する方向となり、幅広い波長範囲に渡っての反射がし難くなる傾向となるため、１５以下や１０以下が好ましい。なお、薄層領域には、第１層と第２層との繰り返し単位以外に、単独で第１層または第２層を有していても良い。【００４１】
具体的には、以下のような薄層領域であることができる。
・繰り返し単位の数が３であり、かかる範囲において、上記Ｌ２／Ｌ１、Ａ２／Ｌ１、好ましくはＬ２／Ｓ１、Ａ２／Ｓ１を満たす態様。
・繰り返し単位の数が４であり、かかる範囲において、上記Ｌ２／Ｌ１、Ａ２／Ｌ１、好ましくはＬ２／Ｓ１、Ａ２／Ｓ１を満たす態様。
・繰り返し単位の数が５であり、かかる範囲において、上記Ｌ２／Ｌ１、Ａ２／Ｌ１、好ましくはＬ２／Ｓ１、Ａ２／Ｓ１を満たす態様。
・繰り返し単位の数が６であり、かかる範囲において、上記Ｌ２／Ｌ１、Ａ２／Ｌ１、好ましくはＬ２／Ｓ１、Ａ２／Ｓ１を満たす態様。【００４２】
同様にして、繰り返し単位の数が７，８，９，１０，１１，１２，１３，１４，１５の場合に、それぞれの範囲において、上記Ｌ２／Ｌ１、Ａ２／Ｌ１、好ましくはＬ２／Ｓ１、Ａ２／Ｓ１を満たす態様であることができる。なお、繰り返し単位の数が４以上の場合、厚膜層から３つの繰り返し単位の範囲においてもＡ２／Ｌ１を満たしていることが好ましいが、満たしていなくても良い。厚膜層から４つ目以降の繰り返し単位も含めて薄層領域全体として密着性向上の効果を奏することができるからである。【００４３】
本発明の一実施形態は、このように、適切な厚み範囲にある薄層領域を、厚膜層と接するように有することで、多層積層構造と厚膜層との密着性を向上するというものである。【００４４】
［多層積層フィルムの構成］
本発明の一実施形態による層間密着性改善の効果は、多層積層構造とそれに接した厚膜層とを有する多層積層フィルムであれば、用途によらず奏されるものである。【００４５】
多層積層フィルムの好ましい用途として、第１層と第２層との光学干渉を利用する用途を挙げることができる。以下、このような光学干渉を利用する用途に適した多層積層フィルムの好ましい構成について説明する。【００４６】
［第１層］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第１層は、複屈折性の層であることができ、この場合これを構成する樹脂（本開示において、第１の樹脂ともいう）は、複屈折性の層を形成し得るものである。従い、第１層を構成する樹脂としては配向結晶性の樹脂が好ましく、かかる配向結晶性の樹脂として特にポリエステルが好ましい。該ポリエステルは、それを構成する繰り返し単位を基準として好ましくはエチレンテレフタレート単位および／またはエチレンナフタレート単位を、より好ましくはエチレンナフタレート単位を、８０モル％以上、１００モル％以下の範囲で含有することが、より高い屈折率の層とし易く、それにより第２層との屈折率差を大きくしやすいことから好ましい。ここで樹脂の併用の場合は、合計の含有量である。【００４７】
（第１層のポリエステル）
第１層の好ましいポリエステルとして、ジカルボン酸成分としてナフタレンジカルボン酸成分を含有し、その含有量は該ポリエステルを構成するジカルボン酸成分を基準として８０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましい。かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、２，７−ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６−ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量は、好ましくは８５モル％以上、より好ましくは９０モル％以上であり、また、好ましくは１００モル％未満、より好ましくは９８モル％以下、さらに好ましくは９５モル％以下である。【００４８】
第１層のポリエステルを構成するジカルボン酸成分としては、ナフタレンジカルボン酸成分以外にさらに本発明の目的を損なわない範囲でテレフタル酸成分、イソフタル酸成分などを含有してもよく、中でもテレフタル酸成分を含有することが好ましい。含有量は０モル％を超え、２０モル％以下の範囲であることが好ましい。かかる第２のジカルボン酸成分の含有量は、より好ましくは２モル％以上、さらに好ましくは５モル％以上であり、また、より好ましくは１５モル％以下、さらに好ましくは１０モル％以下である。【００４９】
液晶ディスプレイ等に用いられる輝度向上部材や反射型偏光板として使用する場合、第１層が第２層よりも相対的に高屈折率特性を有する層であり、第２層が第１層よりも相対的に低屈折率特性を有する層であり、また１軸方向に延伸することが好ましい。なお、この場合、本開示においては、１軸延伸方向をＴＤ方向、フィルム面内においてＴＤ方向と直交する方向をＭＤ方向（非延伸方向ともいう。）、フィルム面に対して垂直な方向をＺ方向（厚み方向ともいう。）と称する場合がある。【００５０】
第１層に、上記のようにナフタレンジカルボン酸成分を主成分として含有するポリエステルを用いることで、ＴＤ方向に高屈折率を示すと同時に１軸配向性の高い複屈折率特性を実現でき、ＴＤ方向について第２層との屈折率差を大きくすることができ、高偏光度に寄与する。一方、ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が下限値に満たないと、非晶性の特性が大きくなり、ＴＤ方向の屈折率ｎＴＤと、ＭＤ方向の屈折率ｎＭＤとの差異が小さくなる傾向にあるため、多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（ＴＤ方向）を含む入射面に対して平行な偏光成分と定義される本発明におけるＰ偏光成分について十分な反射性能が得難くなる傾向にある。なお、本発明におけるＳ偏光成分とは、多層積層フィルムにおいて、フィルム面を反射面とし、１軸延伸方向（ＴＤ方向）を含む入射面に対して垂直な偏光成分と定義される。【００５１】
第１層の好ましいポリエステルを構成するジオール成分としては、エチレングリコール成分が用いられ、その含有量は該ポリエステルを構成するシオール成分を基準として８０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましく、より好ましくは８５モル％以上、１００モル％以下、さらに好ましくは９０モル％以上、１００モル％以下、特に好ましくは９０モル％以上、９８モル％以下である。該ジオール成分の割合が下限値に満たない場合は、前述の１軸配向性が損なわれることがある。【００５２】
第１層のポリエステルを構成するジオール成分として、エチレングリコール成分以外に、さらに本発明の目的を損なわない範囲でトリメチレングリコール成分、テトラメチレングリコール成分、シクロヘキサンジメタノール成分、ジエチレングリコール成分などを含有してもよい。【００５３】
（第１層のポリエステルの特性）
第１層に用いられるポリエステルの融点は、好ましくは２２０〜２９０℃の範囲、より好ましくは２３０〜２８０℃の範囲、さらに好ましくは２４０〜２７０℃の範囲である。融点は示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定して求めることができる。該ポリエステルの融点が上限値を越えると、溶融押出して成形する際に流動性が劣り、吐出などが不均一化しやすくなることがある。一方、融点が下限値に満たないと、製膜性は優れるものの、ポリエステルの持つ機械的特性などが損なわれやすくなり、また液晶ディスプレイの輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の屈折率特性が発現し難い傾向にある。【００５４】
第１層に用いられるポリエステルのガラス転移温度（以下、Ｔｇと称することがある。）は、好ましくは８０〜１２０℃、より好ましくは８２〜１１８℃、さらに好ましくは８５〜１１８℃、特に好ましくは１００〜１１５℃の範囲にある。Ｔｇがこの範囲にあると、耐熱性および寸法安定性に優れ、また液晶ディスプレイの輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の屈折率特性を発現し易い。かかる融点やガラス転移温度は、共重合成分の種類と共重合量、そして副生物であるジエチレングリコールの制御などによって調整できる。【００５５】
第１層に用いられるポリエステルは、ｏ−クロロフェノール溶液を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．５０〜０．７５ｄｌ／ｇであることが好ましく、より好ましくは０．５５〜０．７２ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．５６〜０．７１ｄｌ／ｇである。これにより適度な配向結晶性を有し易くなる傾向にあり、第２層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。【００５６】
［第２層］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムを構成する第２層は、等方性の層であることができ、この場合これを構成する樹脂（本開示において、第２の樹脂ともいう）は、等方性の層を形成し得るものである。従い、第２層を構成する樹脂としては非晶性の樹脂が好ましい。中でも非晶性であるポリエステルが好ましい。なおここで「非晶性」とは、僅かな結晶性を有することを排除するものではなく、本発明の一実施形態の多層積層フィルムが目的とする機能を奏する程度に第２層を等方性にできればよい。【００５７】
（第２層の共重合ポリエステル）
第２層を構成する樹脂としては、共重合ポリエステルが好ましく、特に、ナフタレンジカルボン酸成分、エチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を共重合成分として含む共重合ポリエステルを用いることが好ましい。なお、かかるナフタレンジカルボン酸成分としては、２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、２，７−ナフタレンジカルボン酸成分、またはこれらの組み合わせから誘導される成分、もしくはそれらの誘導体成分が挙げられ、特に２，６−ナフタレンジカルボン酸成分もしくはその誘導体成分が好ましく例示される。なお、本開示における共重合成分とは、ポリエステルを構成するいずれかの成分であることを意味しており、従たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％未満である成分）としての共重合成分に限定されず、主たる成分（共重合量として全酸成分または全ジオール成分に対して５０モル％以上である成分）も含めて用いられる。【００５８】
本発明の一実施形態においては、上述したように、第２層の樹脂としてエチレンナフタレート単位を主成分とするポリエステルを用いることが好ましく、そのとき、第２層の樹脂としてナフタレンジカルボン酸成分を含む共重合ポリエステルを用いることで、第１層との相溶性が高くなり、第１層との層間密着性が向上する傾向にあり、層間剥離が生じ難くなるため好ましい。【００５９】
第２層の共重合ポリエステルは、ジオール成分がエチレングリコール成分とトリメチレングリコール成分との少なくとも２成分を含むことが好ましい。このうち、エチレングリコール成分は、フィルム製膜性などの観点より主たるジオール成分として用いられることが好ましい。【００６０】
本発明の一実施形態における第２層の共重合ポリエステルは、ジオール成分としてトリメチレングリコール成分を含有することが好ましい。トリメチレングリコール成分を含有することで、層構造の弾性を補い、層間剥離を抑制する効果が高まる。【００６１】
ナフタレンジカルボン酸成分、好ましくは２，６−ナフタレンジカルボン酸成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全カルボン酸成分の３０モル％以上、１００モル％以下であることが好ましく、より好ましくは３０モル％以上、８０モル％以下、さらに好ましくは４０モル％以上、７０モル％以下である。これにより第１層との密着性をより高くできる。ナフタレンジカルボン酸成分の含有量が下限に満たないと相溶性の観点から密着性が低下することがある。また、ナフタレンジカルボン酸成分の含有量の上限は特に制限されないが、多すぎると第１層との屈折率差を発現し難くなる傾向にある。なお、第１層との屈折率の関係を調整するために他のジカルボン酸成分を共重合させてもよい。【００６２】
エチレングリコール成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全ジオール成分の５０モル％以上、９５モル％以下であることが好ましく、より好ましくは５０モル％以上、９０モル％以下、さらに好ましくは５０モル％以上、８５モル％以下、特に好ましくは５０モル％以上、８０モル％以下である。これにより第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。【００６３】
トリメチレングリコール成分は、第２層の共重合ポリエステルを構成する全ジオール成分の３モル％以上、５０モル％以下であることが好ましく、さらに５モル％以上、４０モル％以下であることが好ましく、より好ましくは１０モル％以上、４０モル％以下、特に好ましくは１０モル％以上、３０モル％以下である。これにより第１層との層間密着性をより高くできる。また、第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。トリメチレングリコール成分の含有量が下限に満たないと層間密着性の確保が難しくなる傾向にあり、上限を超えると所望の屈折率とガラス転移温度の樹脂とすることがし難くなる。【００６４】
本発明の一実施形態における第２層は、本発明の目的を損ねない範囲であれば、第２層の質量を基準として１０質量％以下の範囲内で該共重合ポリエステル以外の熱可塑性樹脂を第２のポリマー成分として含有してもよい。【００６５】
（第２層のポリエステルの特性）
本発明の一実施形態において、上述する第２層の共重合ポリエステルは、８５℃以上のガラス転移温度を有することが好ましく、より好ましくは９０℃以上、１５０℃以下、さらに好ましくは９０℃以上、１２０℃以下、特に好ましくは９３℃以上、１１０℃以下である。これにより耐熱性により優れる。また、第１層との屈折率差を発現し易くなる傾向にある。第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が下限に満たない場合、耐熱性が十分に得られないことがあり、例えば９０℃近辺での熱処理などの工程を含むときに第２層の結晶化や脆化によってヘーズが上昇し、輝度向上部材や反射型偏光板として使用される際の偏光度の低下を伴うことがある。また、第２層の共重合ポリエステルのガラス転移温度が高すぎる場合には、延伸時に第２層のポリエステルも延伸による複屈折性が生じることがあり、それに伴い延伸方向において第１層との屈折率差が小さくなり、反射性能が低下することがある。【００６６】
上述した共重合ポリエステルの中でも、９０℃×１０００時間の熱処理で結晶化によるヘーズ上昇を極めて優れて抑制できる点から、非晶性の共重合ポリエステルであることが好ましい。ここでいう非晶性とは、ＤＳＣにおいて昇温速度２０℃／分で昇温させたときの結晶融解熱量が０．１ｍＪ／ｍｇ未満であることを指す。【００６７】
第２層の共重合ポリエステルの具体例として、（１）ジカルボン酸成分として２，６−ナフタレンジカルボン酸成分を含み、ジオール成分としてエチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を含む共重合ポリエステル、（２）ジカルボン酸成分として２，６−ナフタレンジカルボン酸成分およびテレフタル酸成分を含み、ジオール成分としてエチレングリコール成分およびトリメチレングリコール成分を含む共重合ポリエステル、が挙げられる。【００６８】
第２層の共重合ポリエステルは、ｏ−クロロフェノール溶液を用いて３５℃で測定した固有粘度が０．５０〜０．７０ｄｌ／ｇであることが好ましく、さらに好ましくは０．５５〜０．６５ｄｌ／ｇである。第２層に用いられる共重合ポリエステルが共重合成分としてトリメチレングリコール成分を有する場合、製膜性が低下することがあり、該共重合ポリエステルの固有粘度を上述の範囲とすることで製膜性をより高めることができる。第２層として上述する共重合ポリエステルを用いる場合の固有粘度は、製膜性の観点からはより高い方が好ましいものの、上限を超える範囲では第２層のポリエステルとの溶融粘度差が大きくなり、各層の厚みが不均一になることがある。【００６９】
［厚膜層］
本発明の一実施形態における厚膜層としては、下記に記載する最外層や中間層が挙げられる。【００７０】
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、片方または両方の表面に厚膜の最外層を有していても良い。ここで厚膜とは、光学的に厚膜であることをいう。かかる最外層は、樹脂から主になる。なお、ここで「主になる」とは、層において樹脂が層の全質量に対し７０質量％以上を占めることをいい、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上である。また、最外層は、等方性の層であることが好ましく、製造上の容易性の観点からは第２層と同一樹脂であってもよく、上述した第２層の共重合ポリエステルから構成することができ、そのような態様が好ましい。【００７１】
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、中間層を有していてもよい。該中間層は、本発明の一実施形態において内部厚膜層などと称することがあるが、多層構造の内部に存在する厚膜の層を指す。本発明の一実施形態においては、多層積層フィルムの製造の初期段階で交互積層構成の両側に膜厚の厚い層（厚み調整層、バッファ層と称することがある。）を形成し、その後ダブリングにより積層数を増やす方法が好ましく用いられるが、その場合は、かかる膜厚の厚い層同士が２層積層されて中間層が形成されることとなり、内部に形成された厚膜の層が中間層となり、外側に形成された厚膜の層が最外層となる。【００７２】
厚みについてより具体的には、最外層は、たとえば層厚みが好ましくは１μｍを超える範囲であり、より好ましくは３μｍ以上、さらに好ましくは５μｍ以上、また、好ましくは２５μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下の厚さであることが好ましい。中間層は、たとえば層厚みが好ましくは５μｍ以上、また、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下の厚さであることが好ましい。このような最外層および／または中間層を多層構造の一部に有する場合、偏光機能等の光学機能に影響をおよぼすことなく、第１層および第２層を構成する各層厚みを均一に調整しやすくなる。最外層や中間層は、第１層、第２層のいずれかと同じ組成、またはこれらの組成を部分的に含む組成であってもよく、層厚みが厚いため、反射特性には寄与しない。一方、透過特性には影響することがあるため、層中に粒子を含める場合は光線透過率を考慮して粒子径や粒子濃度を選択すればよい。また、最外層や中間層により、フィルムの全体厚みを厚くすることができ、例えばハンドリング性を向上できる。【００７３】
最外層および／または中間層の厚さが下限に満たない場合は、多層構造の層構成に乱れが生じることがあり、反射性能が低下することがある。一方、最外層および／または中間層の厚さが上限を超える場合は、多層積層フィルム全体の厚みが厚くなりすぎ、薄型の液晶ディスプレイの反射型偏光板や輝度向上部材として用いた場合に省スペース化しにくいことがある。また、多層積層フィルムの両表層に最外層を有する場合や、多層積層フィルム内に複数の中間層を含む場合には、それぞれの最外層および／または中間層の厚みは、上記それぞれの厚み範囲の下限以上であることが好ましく、また最外層の厚みの合計および／または中間層の厚みの合計は、上記それぞれの厚み範囲の上限以下であることが好ましい。【００７４】
最外層や中間層に用いられるポリマーは、本発明の一実施形態の多層積層フィルムの製造方法を用いて多層構造中に存在させることができれば、第１層あるいは第２層と異なる樹脂を用いてもよいが、層間密着性をより高くする観点より、第１層または第２層のいずれかと同じ組成か、これらの組成を部分的に含む組成であることが好ましい。【００７５】
最外層および中間層の形成方法は特に限定されないが、例えばダブリングを行う前の交互積層構成の両側に膜厚の厚い層を設け、それをレイヤーダブリングブロックと呼ばれる分岐ブロックを用いて交互積層方向に垂直な方向に２分割し、それらを交互積層方向に再積層することで、最外層を２層と、中間層を１層設けることができる。中間層は、分割の数を増やしたり、分割する回数を増やしたりすることによりさらに複数設けることもできる。【００７６】
［その他の層］
（塗布層）
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、少なくとも一方の表面に塗布層を有することができる。かかる塗布層としては、滑り性を付与するための易滑層や、プリズム層や拡散層等との接着性を付与するためのプライマー層などが挙げられる。塗布層は、バインダー成分を含み、滑り性を付与するためにはたとえば粒子を含有させるとよい。接着性を付与するためには、用いるバインダー成分を、接着したい層の成分と化学的に近いものとすることが挙げられる。また、塗布層を形成するための塗布液は、環境の観点から水を溶媒とする水系塗布液であることが好ましいが、特にそのような場合等において、多層積層フィルムに対する塗布液の濡れ性を向上させる目的で、界面活性剤を含有することができる。その他、塗布層の強度を高めるために架橋剤を添加したりなど、機能剤を添加してもよい。【００７７】
［多層積層フィルムの製造方法］
本発明の一実施形態の多層積層フィルムの製造方法について詳述する。なお、ここで以下に示す製造方法は一例であり、本発明はこれに限定されない。また、異なる態様についても、以下を参照して得ることができる。【００７８】
本発明の一実施形態の多層積層フィルムは、第１層を構成するポリマーと第２層を構成するポリマーとを、多層フィードブロック装置を用いて溶融状態で交互に重ね合わせて、例えば、合計で３０層以上の交互積層構成を作成し、その両面にバッファ層を設け、その後レイヤーダブリングと呼ばれる装置を用いて該バッファ層を有する交互積層構成を例えば２〜４分割し、該バッファ層を有する交互積層構成を１ブロックとしてブロックの積層数（ダブリング数）が２〜４倍になるように再度積層する方法で積層数を増やすことで得ることができる。かかる方法によると、多層構造の内部にバッファ層同士が２層積層された中間層と、バッファ層１層からなる最外層を両面に有する多層積層フィルムを得ることができる。【００７９】
かかる交互積層構成は、第１層と第２層の各層の厚みが所望の傾斜構造を有するように積層される。これは、たとえば、多層フィードブロック装置においてスリットの間隔や長さを変化させることで得られる。例えば、単調増加領域を形成する部分と薄層領域を形成する部分とを有するようにスリットの間隔や長さを調整すればよい。【００８０】
上述した方法で所望の積層数に積層したのち、ダイより押出し、キャスティングドラム上で冷却し、多層未延伸フィルムを得る。多層未延伸フィルムは、製膜機械軸方向（縦方向、長手方向またはＭＤ方向という場合がある。）、またはそれにフィルム面内で直交する方向（横方向、幅方向またはＴＤ方向という場合がある）の少なくとも１軸方向（かかる１軸方向はフィルム面に沿った方向である。）に延伸されることが好ましい。延伸温度は、第１層のポリマーのガラス転移点温度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋２０）℃の範囲で行うことが好ましい。従来よりも低めの温度で延伸を行うことにより、フィルムの配向特性をより高度に制御することができる。【００８１】
延伸倍率は２．０〜７．０倍で行うことが好ましく、さらに好ましくは４．５〜６．５倍である。かかる範囲内で延伸倍率が大きいほど、第１層および第２層における個々の層の面方向の屈折率のバラツキが延伸による薄層化により小さくなり、多層積層フィルムの光干渉が面方向に均一化され、また第１層と第２層の延伸方向の屈折率差が大きくなるので好ましい。このときの延伸方法は、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。【００８２】
また、かかる延伸方向とフィルム面内で直交する方向（ＭＤ方向）にも延伸処理を施し、２軸延伸を行う場合は、用途にもよるが、反射偏光特性を具備させたいときは、１．０１〜１．２０倍程度の延伸倍率にとどめることが好ましい。ＭＤ方向の延伸倍率をこれ以上高くすると、偏光性能が低下することがある。【００８３】
また、延伸後にさらに（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋３０）℃の温度で熱固定を行いながら、５〜１５％の範囲で延伸方向にトーアウト（再延伸）させることにより、得られた多層積層フィルムの配向特性を高度に制御することができる。【００８４】
本発明の一実施形態において上述の塗布層を設ける場合、多層積層フィルムへの塗布は任意の段階で実施することができるが、フィルムの製造過程で実施することが好ましく、延伸前のフィルムに対して塗布することが好ましい。【００８５】
かくして本発明の一実施形態の多層積層フィルムが得られる。【００８６】
なお、金属光沢フィルムや反射ミラーの用途に用いる多層積層フィルムである場合は、２軸延伸フィルムとすることが好ましく、この場合は、逐次２軸延伸法、同時２軸延伸法のいずれであってもよい。また、延伸倍率は、第１層および第２層の各層の屈折率および膜厚が、所望の反射特性を奏するように調整されるようにすればよいが、例えばこれら層を構成する樹脂の通常の屈折率を考慮すると、縦方向および横方向ともに２．５〜６．５倍程度とすればよい。
【実施例】
【００８７】
以下に、本発明の実施形態を実施例を挙げて説明するが、本発明は以下に示した実施例に制限されるものではない。なお、実施例中の物性や特性は、下記の方法にて測定または評価した。【００８８】
（１）各層の厚み
多層積層フィルムをフィルム長手方向２ｍｍ、幅方向２ｃｍに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂（リファインテック（株）製エポマウント）にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム（ＬＥＩＣＡ製ＵＬＴＲＡＣＵＴ  ＵＣＴ）で幅方向に垂直に切断し、５０ｎｍ厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡（日立Ｓ−４３００）を用いて加速電圧１００ｋＶにて観察撮影し、写真から各層の厚み（物理厚み）を測定した。【００８９】
１μｍを超える厚さの層について、多層構造の内部に存在しているものを中間層、最表層に存在しているものを最外層とし、それぞれの厚みを測定した。【００９０】
なお、第１層か第２層かは、屈折率の態様により判断できるが、それが困難な場合は、ＮＭＲでの解析や、ＴＥＭでの解析による電子状態により判断することも可能である。また、各層の屈折率は、各層と同じ単層フィルムから求めることもできる。【００９１】
（２）単調増加の判断
上記の方法で各層の厚みを算出し、下記の式（２）に従い、繰り返し単位の物理厚みを求めた。各繰り返し単位の物理厚みを縦軸に入力し、横軸に繰り返し単位の番号を入力した際の層厚みプロファイルの任意の領域において、膜厚が増加傾向を示す範囲内での層数を５等分し、膜厚が厚くなる方向に、等分された各エリアでの膜厚の平均値が単調に増加している場合は単調増加であるとし、そうでない場合は単調増加でないとした。【００９２】
ｄｐ＝ｄ１＋ｄ２      （式２）
上式中、ｄｐは繰り返し単位の物理厚み、ｄ１、ｄ２はそれぞれかかる繰り返し単位を構成する第１層、第２層の物理厚み（ｎｍ）を表す。【００９３】
（３）層間密着性
多層積層フィルムの端面部に針等で衝撃を与える等して、部分的に層間剥離したサンプルを作成した。その後、測定のばらつきを小さくするために、該サンプルを温度２３℃、相対湿度５０〜６０％ＲＨの条件下で１日放置し、その後、幅２５ｍｍ、長さ１００ｍｍの短冊状に切り取った。表面がきれいな厚み３ｍｍのアクリル板に、両面テープでサンプルを貼り付け、直接ゴムローラーで押さえつけて密着させた。このとき、層間剥離したときに厚みの厚い側をアクリル板に貼り付けた。これを、引張試験機（東洋精機（株）製ストログラフ）にセットし、層間剥離したときに厚みの薄い側をチャックに固定し、引張速度３００ｍｍ／分で９０°剥離をして強度を測定した。この方法で多層積層フィルムのＭＤ方向、ＴＤ方向における、それぞれの強度を測定し、その平均値を層間密着力とした。【００９４】
層間密着力としては、好ましくはＭＤ方向とＴＤ方向との平均値で１００ｇ／２５ｍｍ以上であり、より好ましくは１３０ｇ／２５ｍｍ以上、さらに好ましくは１５０ｇ／２５ｍｍ以上、特に好ましくは１７０ｇ／２５ｍｍ以上であり、高いことが好ましい。また、ＭＤ方向とＴＤ方向のいずれもが、１００ｇ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、より好ましくは１２０ｇ／２５ｍｍ以上、さらに好ましくは１４０ｇ／２５ｍｍ以上である。【００９５】
［製造例１］ポリエステルＡ
第１層用ポリエステルとして、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の９５モル％が２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分がエチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６４ｄｌ／ｇ）（ｏ―クロロフェノール、３５℃、以下同様）を準備した。【００９６】
［製造例２］ポリエステルＢ
第２層用ポリエステルとして、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル、そしてエチレングリコールとトリメチレングリコールを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、酸成分の５０モル％が２，６−ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の５０モル％がテレフタル酸成分、グリコール成分の８５モル％がエチレングリコール成分、グリコール成分の１５モル％がトリメチレングリコール成分である共重合ポリエステル（固有粘度０．６３ｄｌ／ｇ）を準備した。【００９７】
［実施例１］
第１層用にポリエステルＡを１７０℃で５時間乾燥した後、第２層用にポリエステルＢを８５℃で８時間乾燥した後、それぞれ第１、第２の押し出し機に供給し、３００℃まで加熱して溶融状態とし、第１層用ポリエステルを１３９層、第２層用ポリエステルを１３８層に分岐させた後、第１層と第２層が交互に積層され、かつ表１に示すような層厚みプロファイルとなるような櫛歯を備える多層フィードブロック装置を使用して、総数２７７層の積層状態の溶融体とし、その積層状態を保持したまま、その両側に第３の押し出し機から第２層用ポリエステルと同じポリエステルを３層フィードブロックへと導き、層数２７７層の積層状態（両表層は第１層である）の溶融体の積層方向の両側にバッファ層をさらに積層した。両側のバッファ層の合計が全体の４７％となるよう第３の押し出し機の供給量を調整した。その積層状態をさらにレイヤーダブリングブロックにて、２分岐して１：１の比率で積層し、内部に中間層、最表層に２つの最外層を含む全層数５５７層の未延伸多層積層フィルムを作製した。【００９８】
この未延伸多層積層フィルムを１３０℃の温度で幅方向に５．９倍に延伸した。得られた１軸延伸多層積層フィルムの厚みは７５μｍであった。また、屈折率測定の結果、第１層は複屈折性であり、第２層は等方性であった。【００９９】
［実施例２〜８、比較例１〜４］
表１、２に示す層厚みプロファイルとなるように用いる多層フィードブロック装置を変更した以外は実施例１と同様にして、１軸延伸多層積層フィルムを得た。【０１００】
実施例１〜８の多層積層フィルムについて、偏光フィルム測定装置（日本分光株式会社製「ＶＡＰ７０７０Ｓ」）を用いて平均反射率を求めた。波長３８０〜７８０ｎｍの範囲において５ｎｍ間隔での透過率の平均値をとり、平均透過率を１００から引いた値を法線入射における反射軸の平均反射率とし、平均反射率が５０％以上であることから、かかる波長範囲の光を反射可能と判断した。なお測定は、スポット径調整用マスクΦ１．４、および偏角ステージを使用し、測定光の入射角は０度設定とし、クロスニコルサーチ（６５０ｎｍ）で定まる多層積層フィルムの透過軸と直交する軸を反射軸とした。【０１０１】
実施例１〜３，５，８は、厚膜層から３つおよび４つの繰り返し単位の範囲においても、Ａ２／Ｌ１を満たすものであった。【０１０２】
実施例４，６は、厚膜層から３つ、４つおよび５つの繰り返し単位の範囲においても、Ａ２／Ｌ１を満たすものであった。【０１０３】
実施例４，６において番号１３２の繰り返し単位は、最大厚みＬ１に対して０．８５倍を超える厚みを有していたため、番号１３３以降の繰り返し単位を薄層領域と判断した。【０１０４】
実施例５において番号１３３の繰り返し単位は、最大厚みＬ１に対して０．８５倍を超える厚みを有していたため、番号１３４以降の繰り返し単位を薄層領域と判断した。【０１０５】
比較例１，２は、番号１３７の繰り返し単位において最大厚みＬ２を示し、これが最大厚みＬ１に対して０．８５倍を超える厚みであったため、薄層領域を有しないこととなる。そこで、厚膜層と接する側から５つの繰り返し単位について観測し、評価をした。【０１０６】
比較例３，４において番号１３５の繰り返し単位は、最大厚みＬ１に対して０．８５倍を超える厚みを有していたため、番号１３６以降の繰り返し単位が薄層領域である可能性がある。ここで、番号１３６〜１３８の３つの繰り返し単位の平均厚みＡ２は、最大厚みＬ１に対して０．７０倍を超える厚みであったため、薄層領域を有しないこととなる。そこで、厚膜層と接する側から３つの繰り返し単位について観測し、評価をした。【０１０７】
【表１】
2019009316.tif 000003
【０１０８】
【表２】
2019009316.tif 000004
【産業上の利用可能性】
【０１０９】
本発明の一実施形態によれば、本発明の多層積層フィルムは、交互に積層した第１層と第２層との繰り返し単位の物理厚みでの層厚みプロファイルを適切に設計することで、多層積層構造と厚膜層との層間剥離がしにくい多層積層フィルムを実現することが可能となる。そのため、例えば輝度向上部材、反射型偏光板などの光学部材として用いた場合に、他の部材との貼り合せ、液晶ディスプレイへの組み立て、使用時等に加わる外力によって層間剥離が生じないことから、より信頼性の高い輝度向上部材、液晶ディスプレイ用偏光板などを提供できる。【０１１０】
２０１７年７月７日に出願された日本国特許出願第２０１７−１３３７０３号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。【０１１１】
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、および技術規格は、個々の文献、特許出願、および技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書に参照により取り込まれる。
【符号の説明】
【０１１２】
１  厚膜層（最外層）
２  厚膜層（中間層）
３  多層積層構造
【図１】
2019009316.tif 000005
【図２】
2019009316.tif 000006
【国際調査報告】
2019009316.tif 000007
2019009316.tif 000008
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