(57)【要約】  本発明は、第１フィルム、樹脂組成物層および第２フィルムを有する封止用シートであって、樹脂組成物層が、第１フィルムおよび第２フィルムの間に存在し、第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である封止用シートを提供する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１フィルム、樹脂組成物層および第２フィルムを有する封止用シートであって、樹脂組成物層が、第１フィルムおよび第２フィルムの間に存在し、第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である封止用シート。
【請求項２】
第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項１に記載の封止用シート。
【請求項３】
第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項１に記載の封止用シート。
【請求項４】
第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項１に記載の封止用シート。
【請求項５】
第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項１に記載の封止用シート。
【請求項６】
第１フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満であり、第２フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項１に記載の封止用シート。
【請求項７】
第１フィルムの水蒸気透過度が０．００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項６に記載の封止用シート。
【請求項８】
第１フィルムの水蒸気透過度が０．００１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項６に記載の封止用シート。
【請求項９】
第１フィルムの水蒸気透過度が０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項６に記載の封止用シート。
【請求項１０】
第２フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項６〜９のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項１１】
第２フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項６〜９のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項１２】
第２フィルムの水蒸気透過度が０．０５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、請求項６〜９のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項１３】
第１フィルムの水蒸気透過度が０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下であり、第２フィルムの水蒸気透過度が０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）超０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満である、請求項１に記載の封止用シート。
【請求項１４】
第１フィルムおよび第２フィルムが、基材およびバリア層を有するフィルムである、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項１５】
基材が、プラスチックフィルムである、請求項１４に記載の封止用シート。
【請求項１６】
バリア層が無機膜を含む、請求項１４または１５に記載の封止用シート。
【請求項１７】
樹脂組成物層が、オレフィン系樹脂および／またはエポキシ樹脂を含む請求項１〜１６のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項１８】
樹脂組成物層が、半焼成ハイドロタルサイトを含む請求項１〜１７のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項１９】
第１フィルムが離型層を有するフィルムである、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項２０】
第１フィルムおよび第２フィルムが離型層を有するフィルムである、請求項１〜１９のいずれか一項に記載の封止用シート。
【請求項２１】
有機ＥＬ素子の封止用である請求項１〜２０のいずれか一項に記載の封止用シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子の封止等に好適な封止用シートに関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ（Electroluminescence）素子は発光材料に有機物質を使用した発光素子であり、近年脚光を浴びている。しかし、有機ＥＬ素子は水分に極めて弱く、水分によってその輝度が低下するなどの問題がある。有機ＥＬ素子を水分から保護するため、樹脂組成物層を有する封止用シートを用いて有機ＥＬ素子を封止することが行われている。【０００３】
封止用シートは、通常、支持体、樹脂組成物層、および前記樹脂組成物層を保護するためのカバーフィルムから構成される（例えば、特許文献１）。【０００４】
また、封止用シートの水分遮断性を高める方法として、封止用シートの樹脂組成物層に半焼成ハイドロタルサイトを配合することが知られている（例えば、特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１６−１８６８４３号公報
【特許文献２】国際公開第２０１７／１３５１１２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１の段落［００１５］および［００１６］には、ポリエチレンテレフタレート等のプラスチックフィルムや、バリア層を有するプラスチックフィルムを支持体として使用することが記載されている。しかし、その段落［００１８］には「封止用シートのカバーフィルムとしては、支持体と同様のプラスチックフィルムが挙げられる」と記載されているだけで、バリア層を有するプラスチックフィルムをカバーフィルムとして使用することは記載されていない。【０００７】
バリア層を有さない、透湿性の高いプラスチックフィルムを封止用シートのカバーフィルムとして使用すると、封止用シートの保管時にカバーフィルムから透過した水分が樹脂組成物層に混入するおそれがある。その結果、封止用シートの有機ＥＬ素子を水分から保護するという性能が低下し、そのような封止用シートを用いて有機ＥＬ素子を封止すると、有機ＥＬデバイスの寿命が短くなるおそれがある。【０００８】
また、半焼成ハイドロタルサイトを含有する樹脂組成物層を有する封止用シートは、半焼成ハイドロタルサイトによって高い水分遮断性を達成することができるが、半焼成ハイドロタルサイトは、可逆的に水分を吸収および放出する性質を有する。そのため、半焼成ハイドロタルサイトを含有する樹脂組成物層を有する封止用シートでは、例えば封止用シートの保管中に半焼成ハイドロタルサイトが水分を吸収し、その後、吸収した水分を樹脂組成物層に放出する。このように放出された水分を含む樹脂組成物層で有機ＥＬ素子を封止すると、有機ＥＬデバイスの寿命が短くなるおそれがある。【０００９】
本発明は上記のような事情に着目してなされたものであって、その目的は、保管時等の樹脂組成物層の吸水（特に、半焼成ハイドロタルサイトを含有する樹脂組成物層の吸水）を抑えることができる封止用シートを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために本発明者が鋭意検討を重ねた結果、後述する実施例に記載する方法で測定した水蒸気透過度（water vapour transmission rate、以下「ＷＶＴＲ」と略称することがある）が１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下であるフィルム（以下「防湿性フィルム」と略称することがある。）を２枚使用し、その間に樹脂組成物層を存在させることによって、樹脂組成物層の吸水（特に、半焼成ハイドロタルサイトを含有する樹脂組成物層の吸水）を抑制し得ることを見出した。この知見に基づく本発明は、以下の通りである。【００１１】
［１］  第１フィルム、樹脂組成物層および第２フィルムを有する封止用シートであって、樹脂組成物層が、第１フィルムおよび第２フィルムの間に存在し、第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である封止用シート。【００１２】
［２］  第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［１］に記載の封止用シート。
［３］  第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［１］に記載の封止用シート。
［４］  第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［１］に記載の封止用シート。
［５］  第１フィルムおよび第２フィルムの水蒸気透過度が、それぞれ、０．０５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［１］に記載の封止用シート。【００１３】
［６］  第１フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満であり、第２フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［１］に記載の封止用シート。【００１４】
［７］  第１フィルムの水蒸気透過度が０．００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［６］に記載の封止用シート。
［８］  第１フィルムの水蒸気透過度が０．００１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［６］に記載の封止用シート。
［９］  第１フィルムの水蒸気透過度が０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［６］に記載の封止用シート。【００１５】
［１０］  第２フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［６］〜［９］のいずれか一つに記載の封止用シート。
［１１］  第２フィルムの水蒸気透過度が０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［６］〜［９］のいずれか一つに記載の封止用シート。
［１２］  第２フィルムの水蒸気透過度が０．０５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である、前記［６］〜［９］のいずれか一つに記載の封止用シート。【００１６】
［１３］  第１フィルムの水蒸気透過度が０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下であり、第２フィルムの水蒸気透過度が０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）超０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満である、前記［１］に記載の封止用シート。【００１７】
［１４］  第１フィルムおよび第２フィルムが、基材およびバリア層を有するフィルムである、前記［１］〜［１３］のいずれか一つに記載の封止用シート。
［１５］  基材が、プラスチックフィルムである、前記［１４］に記載の封止用シート。
［１６］  バリア層が無機膜を含む、前記［１４］または［１５］に記載の封止用シート。【００１８】
［１７］  樹脂組成物層が、オレフィン系樹脂および／またはエポキシ樹脂を含む前記［１］〜［１６］のいずれか一つに記載の封止用シート。
［１８］  樹脂組成物層が、半焼成ハイドロタルサイトを含む前記［１］〜［１７］のいずれか一つに記載の封止用シート。【００１９】
［１９］  第１フィルムが離型層を有するフィルムである、前記［１］〜［１８］のいずれか一つに記載の封止用シート。
［２０］  第１フィルムおよび第２フィルムが離型層を有するフィルムである、前記［１］〜［１９］のいずれか一つに記載の封止用シート。【００２０】
［２１］  有機ＥＬ素子の封止用である前記［１］〜［２０］のいずれか一つに記載の封止用シート。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、封止用シートの樹脂組成物層の吸水（特に、半焼成ハイドロタルサイトを含有する樹脂組成物層の吸水）を抑制することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明の封止用シートは、第１フィルム、樹脂組成物層および第２フィルムを有し、第１フィルムおよび第２フィルムの両方が、防湿性フィルムである。防湿性フィルムは、積層フィルムであってもよい。第１フィルムおよび第２フィルムは、同じものでもよく、異なるものでもよい。また、第１フィルムおよび第２フィルムのＷＶＴＲの値は、同じでもよく、異なっていてもよい。なお、ＪＩＳ等では厚さが０．２５ｍｍ未満のものをフィルムに分類し、厚さが０．２５ｍｍ超のものをシートに分類するが、本発明は、このような分類に制限されない。
【００２３】
防湿性フィルムのＷＶＴＲは、好ましくは０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上であり、１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下、好ましくは０．５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下、より好ましくは０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である。このＷＶＴＲは、後述する実施例に記載する方法によって測定される値である。
【００２４】
第１フィルムおよび第２フィルムとして使用する防湿性フィルムのＷＶＴＲは、本発明の封止用シートを適用する有機ＥＬデバイスの構造により、適宜好ましい態様に設定することができる。
【００２５】
有機ＥＬデバイスの構造に高い防湿性を有する層が設けられる場合、本発明における第１フィルム（支持体）には、ＷＶＴＲが０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満の防湿性フィルム（以下、「高防湿性フィルム」と略称することがある）を使用するのが好ましい。高防湿性フィルムのＷＶＴＲは、より好ましくは０．００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下、さらに好ましくは０．００１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下、特に好ましくは０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である。高防湿性フィルムのＷＶＴＲの下限は特に限定されず、より低い値が好ましく、０（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）が最も好ましい。この場合、第２フィルム（カバーフィルム）は、封止時に剥離・廃棄されることになる。そのため第２フィルムとして、保管時の樹脂組成物層の吸水の抑制とコスト抑制を同時に達成する観点から、ＷＶＴＲが０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下の防湿性フィルム（以下、「中防湿性フィルム」と略称することがある）を使用するのが好ましい。この場合、中防湿性フィルムのＷＶＴＲは、防湿性とコストのバランスから、より好ましくは０．０５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上であり、より好ましくは０．５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下、さらに好ましく０．２（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である。
【００２６】
また例えば、第１フィルムのＷＶＴＲが０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下の極めて高い防湿性を有する場合、第２フィルムとして、ＷＶＴＲが０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）超０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満の防湿性フィルムを使用してもよい。ＷＶＴＲが０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下の防湿性フィルムは、バリア層として、一般にプラスチックフィルムに蒸着等により無機膜の複数層を形成して製造され、高コストとなる。一方、ＷＶＴＲが０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）超０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満の防湿性フィルムとしては、例えば、相対的に低コストで製造できる金属箔付きのプラスチックフィルムを使用できる。そのため、第１フィルムと第２フィルムを上記構成とすることで、保管時の樹脂組成物層の吸水の抑制とコストのバランスのとれた封止フィルムとすることができる。より低コストにする上では、第２フィルムとして、上記の中防湿性フィルムを使用するのが望ましい。
【００２７】
なお、第１フィルムおよび第２フィルムの両方として、金属箔付フィルムなどの不透明な防湿性フィルムを使用すると、樹脂組成物層の品質検査が困難となるため、第１フィルムおよび第２フィルムの一方として不透明な防湿性フィルムを使用する場合、もう一方としては透明な防湿性フィルムを使用するのが望ましい。透明な防湿性フィルムの透明性は、その厚さによらず、Ｄ６５光での全光線透過率が８５％以上であるのが望ましい。「不透明な防湿性フィルム」とは、「Ｄ６５光での全光線透過率が５０％以下である防湿性フィルム」であると定義される。全光線透過率は、スガ試験機社製ヘーズメーター  ＨＺ−Ｖ３（ハロゲンランプ）を用いて、空気をリファレンスとして、Ｄ６５光にて測定することができる。
【００２８】
有機ＥＬデバイスの構造において、樹脂組成物層から形成される封止層上に直接無機膜を設ける場合や、高耐湿性層が不要であり、高耐湿性の層が設けられない場合は、第１フィルムおよび第２フィルムの両方として、上記の中防湿性フィルムを用いるのが好ましい。
【００２９】
なお、第１フィルムまたは第２フィルムのいずれか一方または両方として、ＷＶＴＲが１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）を超える低防湿性フィルムを使用した場合、本発明の効果を得ることが困難となる。
【００３０】
防湿性フィルムは、好ましくは基材およびバリア層を有するフィルムである。ここで基材とは、前記フィルムにおいてバリア層以外の部分を意味する。
【００３１】
基材は、単層フィルムでもよく、積層フィルムでもよい。基材としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、ポリ塩化ビニル等のプラスチックフィルムが挙げられる。プラスチックフィルムは、１種のみでもよく、２種以上でもよい。基材は、好ましくはポリエチレンテレフタレートフィルム、シクロオレフィンポリマーフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルムまたはポリカーボネートフィルムであり、より好ましくはポリエチレンテレフタレートフィルムまたはシクロオレフィンポリマーフィルムである。基材の厚さ（基材が積層フィルムである場合は、その全体の厚さ）は、好ましくは１０〜１００μｍ、より好ましくは１２．５〜７５μｍ、さらに好ましくは１２．５〜５０μｍである。
【００３２】
バリア層としては、例えば、金属箔（例、アルミニウム箔）、シリカ蒸着膜、窒化ケイ素膜、酸化ケイ素膜等の無機膜が挙げられる。バリア層は、複数の無機膜の複数層（例えば、金属箔およびシリカ蒸着膜）で構成されていてもよい。また、バリア層は、有機物と無機物から構成されていてもよく、有機層と無機膜の複合多層であってもよい。バリア層の厚さは、好ましくは０．０１〜１００μｍ、より好ましくは０．０５〜５０μｍ、さらに好ましくは０．０５〜３０μｍである。
【００３３】
ＷＶＴＲが０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満の防湿性フィルム（高防湿性フィルム）、特にＷＶＴＲが０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下の防湿性フィルムは、例えば、基材表面に酸化ケイ素（シリカ）、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ケイ素、窒化酸化ケイ素、ＳｉＣＮ、アモルファスシリコン等の無機膜を、化学気相成長法（例えば、熱、プラズマ、紫外線、真空熱、真空プラズマまたは真空紫外線による化学気相成長法）、または物理気相成長法（例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、レーザー堆積法、分子線エピタキシー法）等により単層または複層で積層することによって、製造することができる（例えば、特開２０１６−１８５７０５号公報、特許５７１９１０６号公報、特許５７１２５０９号公報、特許５２９２３５８号公報等参照）。無機膜のクラックを防止するため、無機膜と透明平坦化層（例えば、透明プラスチック層）を交互に積層することが好ましい。このような方法で製造された防湿性フィルムは、透明性を有するフィルムである。
【００３４】
またＷＶＴＲが０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満の防湿性フィルム（高防湿性フィルム）において、ＷＶＴＲが０．０００５（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）超０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）未満の高防湿性フィルムとしては、上記方法で製造された防湿性フィルムの他、例えば、ＳＵＳ箔、アルミニウム箔等の金属箔、または基材と金属箔とを接着剤を介して張り合わせる等の方法で製造された防湿性フィルムが挙げられる。金属箔、または基材と金属箔からなる防湿性フィルムは、通常、不透明である。
【００３５】
またＷＶＴＲが０．０１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以上１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下の防湿性フィルム（中防湿性フィルム）は、例えば、バリア層として、基材表面に酸化ケイ素（シリカ）、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化ケイ素、窒化酸化ケイ素、ＳｉＣＮ、アモルファスシリコン等の無機物を含む無機膜を蒸着する方法、または基材に金属酸化物とバリア性を有する有機樹脂からなるコーティング液を塗布し、乾燥する方法等で製造することができる（例えば、特開２０１３−１０８１０３号公報、特許４０２８３５３号公報等参照）。このような方法で製造された防湿性フィルムは、透明性を有するフィルムである。
【００３６】
防湿性フィルムは市販品を使用してもよい。中耐湿性フィルムの市販品としては、例えば、クラレ社製「クラリスタＣＩ」、三菱樹脂社製「テックバリアＨＸ」、「テックバリアＬＸ」および「テックバリアＬ」、大日本印刷社製「ＩＢ−ＰＥＴ−ＰＸＢ」、凸版印刷社製「ＧＬ，ＧＸシリーズ」等が挙げられる、高耐湿性フィルムの市販品としては、例えば、東洋アルミニウム社製「ＰＥＴツキＡＬ１Ｎ３０」、三菱樹脂社製「Ｘ−ＢＡＲＲＩＥＲ」等が挙げられる。
【００３７】
防湿性フィルムは、基材とバリア層以外の層を有していていもよい。例えば、無機膜のクラックを防止するため、無機膜と透明平坦化層（例えば、透明プラスチック層）を交互に積層することが好ましい。またプラスチックフィルムを、接着剤を用いて、バリア層および／または基材面に貼り合せた積層構造を有していてもよい。本発明において接着剤に特に限定はなく、市販の接着剤を使用することができる。また、プラスチックとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）、ポリ塩化ビニル等が挙げられる。プラスチックフィルムは、１種のみでもよく、２種以上でもよい。
【００３８】
本発明の封止用シートにおいて、樹脂組成物層は、第１フィルムおよび第２フィルムの間に存在する。第１フィルムと樹脂組成物層の間および／または第２フィルムと樹脂組成物層の間に、本発明の効果を阻害しない範囲で、別の層が含まれていてもよい。カバーフィルムとなる第２フィルムは、封止フィルムを有機ＥＬ素子に積層する前に、樹脂組成物層を露出させるために剥離される。支持体となる第１フィルムは、防湿性層としてデバイスに組み込まれる場合は剥離せずにそのまま使用され、組み込まれない場合は、積層後のいずれかの工程で剥離される。カバーフィルムとなる第２フィルムは剥離を容易とするため、樹脂組成物層と接触する面に離型層を有していてもよい。また、支持体となる第１フィルムも、デバイスに組み込まれずに積層後の工程で剥離される場合、例えば樹脂組成物層と接触する面に離型層を有していてもよい。第１フィルムがデバイスに組み込まれ、剥離されない場合、通常、第１フィルムは離型層を有しない。なお有機ＥＬデバイスに防湿性層が設けられる場合、第１フィルムをそのまま防湿性層として用いてもよく、第１フィルムを剥離した後、別途、防湿性層が設けてもよい。有機ＥＬデバイスに防湿性層と、円偏光板、カラーフィルターまたはタッチパネルとを設ける場合、樹脂組成物層とは反対側の面に、円偏光板、カラーフィルターまたはタッチパネルとが設けられていてもよい。円偏光板は、一般に偏光板と１／４波長板により構成され、円偏光板の１／４波長板が樹脂組成物層に配置される。
【００３９】
離型層は、例えば、防湿性フィルムまたは防湿性フィルムを含む積層フィルムに、離型剤を塗布し、乾燥することによって形成することができる。また、プラスチックフィルムに離型剤を塗布し、乾燥することによって、離型層を有するプラスチックフィルムを形成し、次いで接着剤を用いて、離型層を有するプラスチックフィルムと防湿性フィルムとを貼り合せてもよい。離型剤の塗布後の乾燥温度は、例えば１００〜１５０℃であり、乾燥時間は、例えば５〜１２０分である。
【００４０】
離型剤としては、例えば、シリコーン系離型剤、アルキッド系離型剤、フッ素系離型剤、オレフィン系離型剤等が挙げられる。離型層は、シリコーン系離型剤またはアルキッド系離型剤から形成されていることが好ましい。離型層の厚さは、好ましくは０．０５〜１μｍ、より好ましくは０．０５〜０．５μｍ、さらに好ましくは０．０５〜０．１μｍである。
【００４１】
第１フィルムの厚さ（第１フィルムが積層フィルムである場合は、その全体の厚さ）は、好ましくは１２．５〜１００μｍ、より好ましくは１２．５〜６２．５μｍ、さらに好ましくは１２．５〜５５μｍである。第２フィルムの厚さ（第２フィルムが積層フィルムである場合は、その全体の厚さ）は、好ましくは１２．５〜１００μｍ、より好ましくは１２．５〜６２．５μｍ、さらに好ましくは１２．５〜５５μｍである。
【００４２】
本発明において、樹脂組成物層に特に限定は無く、公知の樹脂組成物を使用して樹脂組成物層を形成することができる。有機ＥＬ素子等を良好に封止するために、樹脂組成物層は、オレフィン系樹脂および／またはエポキシ樹脂を含んでいることが好ましい。
【００４３】
オレフィン系樹脂は、１種のみでもよく、２種以上でもよい。オレフィン系樹脂としては、オレフィンモノマー由来の骨格を有するものであれば特に限定されない。オレフィン系樹脂としては、エチレン系樹脂、プロピレン系樹脂、ブテン系樹脂、イソブチレン系樹脂が好ましい。これらオレフィン系樹脂は、単独重合体でもよく、ランダム共重合体、ブロック共重合体等の共重合体でもよい。共重合体としては、２種以上のオレフィンの共重合体、およびオレフィンと非共役ジエン、スチレン等のオレフィン以外のモノマーとの共重合体が挙げられる。好ましい共重合体の例として、エチレン−非共役ジエン共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−非共役ジエン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、プロピレン−ブテン共重合体、プロピレン−ブテン−非共役ジエン共重合体、スチレン−イソブチレン共重合体、スチレン−イソブチレン−スチレン共重合体等が挙げられる。ポリオレフィン系樹脂としては、例えば、イソブチレン変性樹脂、スチレン−イソブチレン変性樹脂、変性プロピレン−ブテン樹脂等が好ましく用いられる。
【００４４】
オレフィン系樹脂は、接着性等の優れた物性を付与する観点から、好ましくは酸無水物基（即ち、カルボニルオキシカルボニル基（−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−））を有するオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するオレフィン系樹脂からなる群から選ばれる少なくとも一つを含み、より好ましくは酸無水物基を有するオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するオレフィン系樹脂を含む。
【００４５】
酸無水物基としては、例えば、無水コハク酸に由来する基、無水マレイン酸に由来する基、無水グルタル酸に由来する基等が挙げられる。酸無水物基は、１種でもよく、２種以上でもよい。酸無水物基を有するオレフィン系樹脂は、例えば、酸無水物基を有する不飽和化合物で、オレフィン系樹脂をラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、酸無水物基を有する不飽和化合物を、オレフィン等とともにラジカル共重合するようにしてもよい。同様に、エポキシ基を有するオレフィン系樹脂は、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基を有する不飽和化合物で、オレフィン系樹脂をラジカル反応条件下にてグラフト変性することで得られる。また、エポキシ基を有する不飽和化合物を、オレフィン等とともにラジカル共重合するようにしてもよい。
【００４６】
酸無水物基を有するオレフィン系樹脂中の酸無水物基の濃度は、０．０５〜１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１〜５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。酸無水物基の濃度はＪＩＳ  Ｋ  ２５０１の記載に従い、樹脂１ｇ中に存在する酸を中和するのに必要な水酸化カリウムのｍｇ数として定義される酸価の値より得られる。また、オレフィン系樹脂中の酸無水物基を有するオレフィン系樹脂の量は、好ましくは０〜７０質量％、より好ましくは１０〜５０質量％である。
【００４７】
エポキシ基を有するオレフィン系樹脂中のエポキシ基の濃度は、０．０５〜１０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、０．１〜５ｍｍｏｌ／ｇがより好ましい。エポキシ基濃度はＪＩＳ  Ｋ  ７２３６−１９９５に基づいて得られるエポキシ当量から求められる。また、オレフィン系樹脂中のエポキシ基を有するオレフィン系樹脂の量は、好ましくは０〜７０質量％、より好ましくは１０〜５０質量％である。
【００４８】
オレフィン系樹脂は、防湿性等の優れた物性を付与する観点から、酸無水物基を有するオレフィン系樹脂およびエポキシ基を有するオレフィン系樹脂の両方を含むことが好ましい。このようなオレフィン系樹脂は、酸無水物基とエポキシ基を加熱により反応させ架橋構造を形成し、防湿性等に優れた封止層（樹脂組成物層）を形成することができる。架橋構造形成は封止後に行うこともできるが、例えば有機ＥＬ素子等、封止対象が熱に弱いものである場合、封止フィルムを用いて封止し、該封止フィルムを製造する際に架橋構造を形成しておくのが望ましい。酸無水物基を有するオレフィン系樹脂とエポキシ基を有するオレフィン系樹脂の割合は適切な架橋構造が形成できれば特に限定されないが、エポキシ基と酸無水物基とのモル比（エポキシ基：酸無水物基）は、好ましくは１００：１０〜１００：２００、より好ましくは１００：５０〜１００：１５０、特に好ましくは１００：９０〜１００：１１０である。
【００４９】
オレフィン系樹脂の数平均分子量は、特に限定はされないが、樹脂組成物ワニスの良好な塗工性と樹脂組成物における他の成分との良好な相溶性をもたらすという観点から、１，０００，０００以下が好ましく、７５０，０００以下がより好ましく、５００，０００以下がより一層好ましく、４００，０００以下がさらに好ましく、３００，０００以下がさらに一層好ましく、２００，０００以下が特に好ましく、１５０，０００以下が最も好ましい。一方、樹脂組成物ワニスの塗工時のハジキを防止し、形成される樹脂組成物層の防湿性を発現させ、機械強度を向上させるという観点から、この数平均分子量は、１，０００以上が好ましく、３，０００以上がより好ましく、５，０００以上がより一層好ましく、１０，０００以上がさらに好ましく、３０，０００以上がさらに一層好ましく、５０，０００以上が特に好ましい。なお、本発明における数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法（ポリスチレン換算）で測定される。ＧＰＣ法による数平均分子量は、具体的には、測定装置として島津製作所社製ＬＣ−９Ａ／ＲＩＤ−６Ａを、カラムとして昭和電工社製Ｓｈｏｄｅｘ Ｋ−８００Ｐ／Ｋ−８０４Ｌ／Ｋ−８０４Ｌを、移動相としてトルエン等を用いて、カラム温度４０℃にて測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。
【００５０】
オレフィン系樹脂は、ワニスの増粘による流動性の低下を抑制する観点から非晶性であるのが好ましい。ここで、非晶性とは、オレフィン系樹脂が明確な融点を有しないことを意味し、例えば、オレフィン系樹脂のＤＳＣ（示差走査熱量測定）で融点を測定した場合に明確なピークが観察されないものを使用することができる。
【００５１】
オレフィン系樹脂の量に特に限定はない。良好な塗工性等の観点から、オレフィン系樹脂を使用する場合、その量は、樹脂組成物層の全体あたり（即ち、樹脂組成物の不揮発分全体あたり）、８０質量％以下が好ましく、７５質量％以下がより好ましく、７０質量％以下がより一層好ましく、６０質量％以下がさらに好ましく、５５質量％以下がさらに一層好ましく、５０質量％以下が特に好ましい。一方、防湿性を向上させ、透明性も向上させるという観点から、オレフィン系樹脂の量は、樹脂組成物層の全体あたり（即ち、樹脂組成物の不揮発分全体）あたり、１質量％以上が好ましく、３質量％以上がより好ましく、５質量％以上がより一層好ましく、７質量％以上がさらに好ましく、１０質量％以上がさらに一層好ましく、３５質量％以上が特に好ましく、４０質量％以上が最も好ましい。
【００５２】
次に、オレフィン系樹脂の具体例を説明する。イソブチレン系樹脂の具体例としては、ＢＡＳＦ社製「オパノールＢ１００」（粘度平均分子量：１，１１０，０００）、ＢＡＳＦ社製「Ｂ５０ＳＦ」（粘度平均分子量：４００，０００）が挙げられる。
【００５３】
ブテン系樹脂の具体例としては、ＪＸエネルギー社製「ＨＶ−１９００」（ポリブテン、数平均分子量：２，９００）、東邦化学工業社製「ＨＶ−３００Ｍ」（無水マレイン酸変性液状ポリブテン（「ＨＶ−３００」（数平均分子量：１，４００）の変性品）、数平均分子量：２，１００、酸無水物基を構成するカルボキシ基の数：３．２個／１分子、酸価：４３．４ｍｇＫＯＨ／ｇ、酸無水物基濃度：０．７７ｍｍｏｌ／ｇ）が挙げられる。
【００５４】
スチレン−イソブチレン共重合体の具体例としては、カネカ社製「ＳＩＢＳＴＡＲ  Ｔ１０２」（スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体、数平均分子量：１００，０００、スチレン含量：３０質量％）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ７５７Ｂ」（無水マレイン酸変性スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１００，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ７６６」（グリシジルメタクリレート変性スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１００，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ８９２０」（無水マレイン酸変性スチレン−イソブチレン−スチレン共重合体、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：３５，８００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ８９３０」（グリシジルメタクリレート変性スチレン−イソブチレン−スチレン共重合体、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：４８，７００）が挙げられる。
【００５５】
エチレン系樹脂またはプロピレン系樹脂の具体例としては、三井化学社製「ＥＰＴ  Ｘ−３０１２Ｐ」（エチレン−プロピレン−５−エチリデン−２−ノルボルネン共重合体、三井化学社製「ＥＰＴ１０７０」（エチレン−プロピレン−ジシクロペンタジエン共重合体）、三井化学社製「タフマーＡ４０８５」（エチレン−ブテン共重合体）が挙げられる。
【００５６】
エチレン−メチルメタクリレート共重合体の具体例としては、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ４２９」（無水マレイン酸変性エチレン−メチルメタクリレート共重合体（エチレン単位とメチルメタクリレート単位の合計１００質量％あたりのメチルメタクリレート単位の量：３２質量％、酸無水物基濃度：０．４６ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：２，３００）の２０質量％トルエン溶液）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ４３０」（無水マレイン酸変性エチレン−メチルメタクリレート共重合体、エチレン単位とメチルメタクリレート単位の合計１００質量％あたりのメチルメタクリレート単位の量：３２質量％、酸無水物基濃度：１．１８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：４，５００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ４３１」（グリシジルメタクリレート変性エチレン−メチルメタクリレート共重合体（エポキシ基濃度：０．６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：２，４００）の２０質量％トルエン溶液）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ４３２」（グリシジルメタクリレート変性エチレン−メチルメタクリレート共重合体、エポキシ基濃度：１．６３ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：３，１００）が挙げられる。
【００５７】
プロピレン−ブテン共重合体の具体例としては、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ３４１」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン−ブテンランダム共重合体（プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）の２０質量％スワゾール溶液）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ２７９」（無水マレイン酸変性プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：３６質量％、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：３５，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ２７６」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン−ブテンランダム共重合体、プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：３６質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：５７，０００）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ３１２」（無水マレイン酸変性プロピレン−ブテンランダム共重合体（プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、酸無水物基濃度：０．４６４ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：６０，９００）の４０質量％トルエン溶液）、星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ３１３」（グリシジルメタクリレート変性プロピレン−ブテンランダム共重合体（プロピレン単位とブテン単位の合計１００質量％あたりのブテン単位の量：２９質量％、エポキシ基濃度：０．６３８ｍｍｏｌ／ｇ、数平均分子量：１５５，０００）の２０質量％トルエン溶液）が挙げられる。
【００５８】
オレフィン系樹脂がエポキシ基を有するオレフィン系樹脂を含む場合、エポキシ基と反応し得る、酸無水物基以外の官能基を有するオレフィン系樹脂を使用してもよい。前記官能基としては、例えば、水酸基、フェノール性水酸基、アミノ基、カルボキシ基および酸無水物基等が挙げられる。
【００５９】
オレフィン系樹脂が酸無水物基を有するオレフィン系樹脂を含む場合、酸無水物基と反応し得る、エポキシ基以外の官能基を有するオレフィン系樹脂を使用してもよい。前記官能基としては、例えば、水酸基、１級または２級のアミノ基、チオール基、エポキシ基、オキセタン基等が挙げられる。
【００６０】
エポキシ樹脂は、平均して１分子当り２個以上のエポキシ基を有するものであれば、制限なく使用できる。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、リン含有エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂（例えば、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール、ジグリシジルトルイジン、ジグリシジルアニリン等）、脂環式エポキシ樹脂、脂肪族鎖状エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、ビスフェノールのジグリシジルエーテル化物、ナフタレンジオールのジグリシジルエーテル化物、フェノール類のジグリシジルエーテル化物、およびアルコール類のジグリシジルエーテル化物、並びにこれらのエポキシ樹脂のアルキル置換体、ハロゲン化物および水素添加物等が挙げられる。エポキシ樹脂は、１種のみでもよく、２種以上でもよい。
【００６１】
エポキシ樹脂のエポキシ当量は、反応性等の観点から、好ましくは５０〜５，０００、より好ましくは５０〜３，０００、より好ましくは８０〜２，０００、より好ましくは１００〜１，０００、より好ましくは１２０〜１，０００、より好ましくは１４０〜３００である。なお、「エポキシ当量」とは１グラム当量のエポキシ基を含む樹脂のグラム数（ｇ／ｅｑ）であり、ＪＩＳ  Ｋ  ７２３６に規定された方法に従って測定される。また、エポキシ樹脂の重量平均分子量は、好ましくは５,０００以下である。
【００６２】
エポキシ樹脂は、液状または固形状のいずれでもよく、液状エポキシ樹脂と固形状エポキシ樹脂の両方を用いてもよい。ここで、「液状」および「固形状」とは、常温（２５℃）および常圧（１気圧）でのエポキシ樹脂の状態である。
【００６３】
エポキシ樹脂の量は特に制限はない。エポキシ樹脂を使用する場合、その量は、樹脂組成物層の全体あたり（即ち、樹脂組成物の不揮発分全体あたり）、２０〜８０質量％が好ましく、３０〜７０質量％がより好ましく、５０〜６５質量％がさらに好ましい。
【００６４】
本発明の封止用シートの水分遮断性の観点から、樹脂組成物層は、半焼成ハイドロタルサイトを含んでいることが好ましい。半焼成ハイドロタルサイトは、１種のみでもよく、２種以上でもよい。
【００６５】
ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイト、および焼成ハイドロタルサイトに分類することができる。
【００６６】
未焼成ハイドロタルサイトは、例えば、天然ハイドロタルサイト（Ｍｇ６Ａｌ２（ＯＨ）１６ＣＯ３・４Ｈ２Ｏ）に代表されるような層状の結晶構造を有する金属水酸化物であり、例えば、基本骨格となる層［Ｍｇ１−ＸＡｌＸ（ＯＨ）２］Ｘ＋と中間層［（ＣＯ３）Ｘ／２・ｍＨ２Ｏ］Ｘ−からなる。本発明における未焼成ハイドロタルサイトは、合成ハイドロタルサイト等のハイドロタルサイト様化合物を含む概念である。ハイドロタルサイト様化合物としては、例えば、下記式（Ｉ）および下記式（ＩＩ）で表されるものが挙げられる。
【００６７】
［Ｍ２＋１−ｘＭ３＋ｘ（ＯＨ）２］ｘ＋・［（Ａｎ−）ｘ／ｎ・ｍＨ２Ｏ］ｘ−      （Ｉ）
（式中、Ｍ２＋はＭｇ２＋、Ｚｎ２＋などの２価の金属イオンを表し、Ｍ３＋はＡｌ３＋、Ｆｅ３＋などの３価の金属イオンを表し、Ａｎ−はＣＯ３２−、Ｃｌ−、ＮＯ３−などのｎ価のアニオンを表し、０＜ｘ＜１であり、０≦ｍ＜１であり、ｎは正の数である。）
式（Ｉ）中、Ｍ２＋は、好ましくはＭｇ２＋であり、Ｍ３＋は、好ましくはＡｌ３＋であり、Ａｎ−は、好ましくはＣＯ３２−である。
【００６８】
Ｍ２＋ｘＡｌ２（ＯＨ）２ｘ＋６−ｎｚ（Ａｎ−）ｚ・ｍＨ２Ｏ      （ＩＩ）
（式中、Ｍ２＋はＭｇ２＋、Ｚｎ２＋などの２価の金属イオンを表し、Ａｎ−はＣＯ３２−、Ｃｌ−、ＮＯ３−などのｎ価のアニオンを表し、ｘは２以上の正の数であり、ｚは２以下の正の数であり、ｍは正の数であり、ｎは正の数である。）
式（ＩＩ）中、Ｍ２＋は、好ましくはＭｇ２＋であり、Ａｎ−は、好ましくはＣＯ３２−である。
【００６９】
半焼成ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイトを焼成して得られる、層間水の量が減少または消失した層状の結晶構造を有する金属水酸化物をいう。「層間水」とは、組成式を用いて説明すれば、上述した未焼成の天然ハイドロタルサイトおよびハイドロタルサイト様化合物の組成式に記載の「Ｈ２Ｏ」を指す。
【００７０】
一方、焼成ハイドロタルサイトは、未焼成ハイドロタルサイトまたは半焼成ハイドロタルサイトを焼成して得られ、層間水だけでなく、水酸基も縮合脱水によって消失した、アモルファス構造を有する金属酸化物をいう。
【００７１】
未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、飽和吸水率により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、１質量％以上２０質量％未満である。一方、未焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、１質量％未満であり、焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、２０質量％以上である。
【００７２】
本発明における「飽和吸水率」とは、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトまたは焼成ハイドロタルサイトを天秤にて１．５ｇ量り取り、初期質量を測定した後、大気圧下、６０℃、９０％ＲＨ（相対湿度）に設定した小型環境試験器（エスペック社製ＳＨ−２２２）に２００時間静置した場合の、初期質量に対する質量増加率を言い、下記式（ｉ）：
飽和吸水率（質量％）
＝１００×（吸湿後の質量−初期質量）／初期質量      （ｉ）
で求めることができる。
【００７３】
半焼成ハイドロタルサイトの飽和吸水率は、好ましくは３質量％以上２０質量％未満、より好ましくは５質量％以上２０質量％未満である。
【００７４】
また、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、熱重量分析で測定される熱重量減少率により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトの２８０℃における熱重量減少率は１５質量％未満であり、かつその３８０℃における熱重量減少率は１２質量％以上である。一方、未焼成ハイドロタルサイトの２８０℃における熱重量減少率は、１５質量％以上であり、焼成ハイドロタルサイトの３８０℃における熱重量減少率は、１２質量％未満である。
【００７５】
熱重量分析は、日立ハイテクサイエンス社製ＴＧ／ＤＴＡ ＥＸＳＴＡＲ６３００を用いて、アルミニウム製のサンプルパンにハイドロタルサイトを５ｍｇ秤量し、蓋をせずオープンの状態で、窒素流量２００ｍＬ／分の雰囲気下、３０℃から５５０℃まで昇温速度１０℃／分の条件で行うことができる。熱重量減少率は、下記式（ｉｉ）：
熱重量減少率（質量％）
＝１００×（加熱前の質量−所定温度に達した時の質量）／加熱前の質量      （ｉｉ）
で求めることができる。
【００７６】
また、未焼成ハイドロタルサイト、半焼成ハイドロタルサイトおよび焼成ハイドロタルサイトは、粉末Ｘ線回折で測定されるピークおよび相対強度比により区別することができる。半焼成ハイドロタルサイトは、粉末Ｘ線回折により２θが８〜１８°付近に二つにスプリットしたピーク、または二つのピークの合成によりショルダーを有するピークを示し、低角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度（＝低角側回折強度）と、高角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度（＝高角側回折強度）の相対強度比（低角側回折強度／高角側回折強度）は、０．００１〜１，０００である。一方、未焼成ハイドロタルサイトは８〜１８°付近で一つのピークしか有しないか、または低角側に現れるピークまたはショルダーと高角側に現れるピークまたはショルダーの回折強度の相対強度比が前述の範囲外となる。焼成ハイドロタルサイトは８°〜１８°の領域に特徴的ピークを有さず、４３°に特徴的なピークを有する。粉末Ｘ線回折測定は、粉末Ｘ線回折装置（PANalytical社製、Empyrean）により、対陰極ＣｕＫα（１．５４０５Å）、電圧：４５Ｖ、電流：４０ｍＡ、サンプリング幅：０．０２６０°、走査速度：０．０６５７°／ｓ、測定回折角範囲（２θ）：５．０１３１〜７９．９７１１°の条件で行った。ピークサーチは、回折装置付属のソフトウエアのピークサーチ機能を利用し、「最小有意度：０．５０、最小ピークチップ：０．０１°、最大ピークチップ：１．００°、ピークベース幅：２．００°、方法：２次微分の最小値」の条件で行うことができる。
【００７７】
半焼成ハイドロタルサイトのＢＥＴ比表面積は、１〜２５０ｍ２／ｇが好ましく、５〜２００ｍ２／ｇがより好ましい。半焼成ハイドロタルサイトのＢＥＴ比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ Ｍｏｄｅｌ １２１０  マウンテック社製）を用いて試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて算出することができる。
【００７８】
半焼成ハイドロタルサイトの平均粒子径は、１〜１，０００ｎｍが好ましく、１０〜８００ｎｍがより好ましい。半焼成ハイドロタルサイトの平均粒子径は、レーザー回折散乱式粒度分布測定（ＪＩＳ Ｚ ８８２５）により粒度分布を体積基準で作成したときの該粒度分布のメディアン径である。
【００７９】
半焼成ハイドロタルサイトは、表面処理剤で表面処理したものを用いることができる。表面処理に使用する表面処理剤としては、例えば、高級脂肪酸、アルキルシラン類、シランカップリング剤等を使用することができ、なかでも、高級脂肪酸、アルキルシラン類が好適である。表面処理剤は、１種または２種以上を使用できる。
【００８０】
高級脂肪酸としては、例えば、ステアリン酸、モンタン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸などの炭素数１８以上の高級脂肪酸が挙げられ、中でも、ステアリン酸が好ましい。これらは、１種または２種以上を使用できる。
【００８１】
アルキルシラン類としては、例えば、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、オクチルトリエトキシシラン、ｎ−オクタデシルジメチル（３−（トリメトキシシリル）プロピル）アンモニウムクロライド等が挙げられる。これら、１種または２種以上を使用できる。
【００８２】
シランカップリング剤としては、例えば、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピル（ジメトキシ）メチルシランおよび２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのエポキシ系シランカップリング剤；３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシランおよび１１−メルカプトウンデシルトリメトキシシランなどのメルカプト系シランカップリング剤；３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−メチルアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルジメトキシメチルシランなどのアミノ系シランカップリング剤；３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド系シランカップリング剤、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランおよびビニルメチルジエトキシシランなどのビニル系シランカップリング剤；ｐ−スチリルトリメトキシシランなどのスチリル系シランカップリング剤；３−アクリルオキシプロピルトリメトキシシランおよび３−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリレート系シランカップリング剤；３−イソシアネートプロピルトリメトキシシランなどのイソシアネート系シランカップリング剤、ビス（トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド系シランカップリング剤；フェニルトリメトキシシラン、メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、イミダゾールシラン、トリアジンシラン等を挙げることができる。これらは、１種または２種以上を使用できる。
【００８３】
半焼成ハイドロタルサイトの表面処理は、例えば、未処理の半焼成ハイドロタルサイトを混合機で常温にて攪拌分散させながら、表面処理剤を添加噴霧して５〜６０分間攪拌することによって行なうことができる。混合機としては、公知の混合機を使用することができ、例えば、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、バブルコーンブレンダー等のブレンダー、ヘンシェルミキサーおよびコンクリートミキサー等のミキサー、ボールミル、カッターミル等が挙げられる。又、ボールミルなどで半焼成ハイドロタルサイトを粉砕する際に、前記の高級脂肪酸、アルキルシラン類またはシランカップリング剤を添加し、表面処理を行うこともできる。表面処理剤の使用量は、半焼成ハイドロタルサイトの種類または表面処理剤の種類等によっても異なるが、表面処理されていない半焼成ハイドロタルサイト１００質量部に対して１〜１０質量部が好ましい。本発明においては、表面処理された半焼成ハイドロタルサイトも、「半焼成ハイドロタルサイト」に包含される。
【００８４】
半焼成ハイドロタルサイトの量に特に限定はない。封止用シートの水分遮断性の観点から、半焼成ハイドロタルサイトを使用する場合、その量は、樹脂組成物層の全体あたり（即ち、樹脂組成物の不揮発分全体あたり）、３〜５０質量％が好ましく、５〜４５質量％がより好ましく、１０〜４０質量％がさらに好ましい。
【００８５】
半焼成ハイドロタルサイトとしては、例えば「ＤＨＴ−４Ｃ」（協和化学工業社製、平均粒子径：４００ｎｍ）、「ＤＨＴ−４Ａ−２」（協和化学工業社製、平均粒子径：４００ｎｍ）等が挙げられる。一方、焼成ハイドロタルサイトとしては、例えば「ＫＷ−２２００」（協和化学工業社製、平均粒子径：４００ｎｍ）等が挙げられ、未焼成ハイドロタルサイトとしては、例えば「ＤＨＴ−４Ａ」（協和化学工業社製、平均粒子径：４００ｎｍ）等が挙げられる。
【００８６】
樹脂組成物層は、上述したオレフィン系樹脂、エポキシ樹脂および半焼成ハイドロタルサイトとは異なる他の成分を含んでいてもよい。他の成分に制限はなく、封止用の樹脂組成物の成分として公知のものを使用することができる。他の成分としては、例えば、硬化剤、硬化促進剤、オレフィン系樹脂およびエポキシ樹脂とは異なる他の樹脂、半焼成ハイドロタルサイトとは異なる他の無機充填剤、シランカップリング剤等が挙げられる。これらの他の成分は、いずれも、１種のみでもよく、２種以上でもよい。
【００８７】
エポキシ基を有するオレフィン系樹脂および／またはエポキシ樹脂を使用する場合、その硬化のために、硬化剤を使用するか、または硬化剤および硬化促進剤を併用することが好ましい。
【００８８】
本発明において、樹脂組成物層は、オレフィン系樹脂およびエポキシ樹脂とは異なる他の樹脂を含んでいてもよい。他の樹脂としては、例えば、粘着付与樹脂、オレフィン系樹脂とは異なる熱可塑性樹脂（例えば、フェノキシ樹脂等）が挙げられる。フェノキシ樹脂は、エポキシ樹脂と同様に、エポキシ基を有し得る。フェノキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５，０００超１６，０００以下、より好ましくは１０，０００以上１６，０００以下である。
【００８９】
本発明において、樹脂組成物層は、半焼成ハイドロタルサイトとは異なる他の無機充填剤を含んでいてもよい。他の無機充填剤としては、例えば、未焼成ハイドロタルサイト、焼成ハイドロタルサイト、タルク、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、クレー、マイカ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム等が挙げられる。他の無機充填剤の量は、樹脂組成物層の全体あたり（即ち、樹脂組成物の不揮発分全体あたり）、好ましくは０〜１２質量％、より好ましくは０〜１０質量％、さらに好ましくは０〜８質量％である。
【００９０】
樹脂組成物層の厚さは、好ましくは５〜７５μｍ、より好ましくは１０〜５０μｍ、さらに好ましくは１５〜５０μｍである。
【００９１】
例えば、第１フィルム（支持体）に樹脂組成物ワニスを塗布および乾燥して、樹脂組成物層を形成し、得られた樹脂組成物層に第２フィルム（カバーフィルム）を積層することによって、本発明の封止用シートを製造することができる。
【００９２】
樹脂組成物ワニスは、樹脂組成物の成分と有機溶剤とを、混練ローラーや回転ミキサーなどを用いて混合することで調製される。樹脂組成物ワニスの不揮発分は、好ましくは２０〜８０質量％、より好ましくは３０〜７０質量％である。
【００９３】
有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、シクロヘキサノン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、カルビトールアセテート等の酢酸エステル類；セロソルブ、ブチルカルビトール等のカルビトール類；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類；ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等；ソルベントナフサ等の芳香族系混合溶剤を挙げることができる。また、芳香族系混合溶剤の商品として、例えば、「スワゾール」（丸善石油社製）、「イプゾール」（出光興産社製）が挙げられる。有機溶剤は、１種のみでもよく、２種以上でもよい。
【００９４】
樹脂組成物層を形成するための乾燥条件に特に制限はないが、乾燥温度は、例えば８０〜１３０℃であり、乾燥時間は、例えば３〜６０分である。樹脂組成物層がエポキシ樹脂を含む場合、乾燥温度は、好ましくは８０〜１００℃であり、乾燥時間は、好ましくは５〜９０分である。樹脂組成物層が、エポキシ樹脂を含まず、オレフィン系樹脂を含む場合、乾燥温度は、好ましくは８０〜１３０℃であり、乾燥時間は、好ましくは１５〜６０分である。
【００９５】
第１フィルム上に樹脂組成物層を形成した後、得られた樹脂組成物層に第２フィルムを積層することによって、封止用シートを製造することができる。また第２フィルム上に樹脂組成物層を形成した後、得られた樹脂組成物層に第１フィルムを積層することによっても、封止用シートを製造することができる。積層のために、公知の機器、例えば、ロールラミネーター、プレス機、真空加圧式ラミネーター等を使用することができる。
【実施例】
【００９６】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例によって制限を受けるものではなく、上記・下記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。【００９７】
＜フィルム＞
以下の実施例、比較例で使用した防湿性フィルム、離型層付きＰＥＴフィルム、後述する方法で測定したＷＶＴＲ等を下記表１に記載する。【００９８】
【表１】
2018181426.tif 000002
【００９９】
実施例１〜５および比較例１において、第１フィルム（支持体）および第２フィルム（カバーフィルム）ともに、有機ＥＬデバイスの封止層（樹脂組成物層またはその硬化物層）の形成前後に剥離されることを前提とした封止フィルムを作製した。実施例の封止フィルムにおいて、第１フィルムおよび第２フィルムともに、上記表１の防湿性フィルムのバリア層の反対面に離型層が形成された、以下の離型層付き防湿性フィルムを使用した。
「シリコーン離型層付きフィルムＡ」：フィルムＡのバリア層の反対側の面に、シリコーン離型層が設けられた防湿性フィルム。
「アルキッド離型層付きＰＥＴ＋フィルムＡ」：アルキッド離型層付きＰＥＴの離型層の反対側の面とフィルムＡのバリア層の反対側の面とを接着剤で貼り合せた防湿性フィルム（フィルム全体の厚さ５５μｍ）。
「シリコーン離型層付きＰＥＴ＋フィルムＡ」：シリコーン離型層付きＰＥＴの離型層の反対側の面とフィルムＡのバリア層の反対側の面とを接着剤で貼り合せた防湿性フィルム（フィルム全体の厚さ５５μｍ）。
「シリコーン離型層付きＰＥＴ＋フィルムＢ」：シリコーン離型層付きＰＥＴの離型層の反対側の面とフィルムＢのバリア層の反対側の面とを接着剤で貼り合せた防湿性フィルム（フィルム全体の厚さ５５μｍ）。
「シリコーン離型層付きＰＥＴ＋フィルムＣ」：シリコーン離型層付きＰＥＴの離型層の反対側の面とフィルムＣのバリア層の反対側の面とを接着剤で貼り合せた防湿性フィルム（フィルム全体の厚さ５５μｍ）。
「シリコーン離型層付きフィルムＤ」：フィルムＤのバリア層（アルミニウム箔）の反対側の面に、シリコーン離型層が設けられた防湿性フィルム（フィルム全体の厚さ５５μｍ）。
なお、比較例および実施例で使用した「シリコーン離型層付きＰＥＴ」はポリエチレンテレフタレートフィルムの片面にシリコーン離型層が設けられたフィルムである。
なお、比較例および実施例で使用した「アルキッド離型層付きＰＥＴ」はポリエチレンテレフタレートフィルムの片面にアルキッド離型層が設けられたフィルムである。【０１００】
＜樹脂組成物ワニスの製造＞
製造例１：オレフィン系樹脂組成物ワニスの製造
シクロヘキサン環含有飽和炭化水素樹脂（荒川化学社製「アルコンＰ１２５」）の６０質量％スワゾール溶液１３０質量部に、無水マレイン酸変性液状ポリイソブチレン（東邦化学工業社製「ＨＶ−３００Ｍ」）３５質量部、ポリブテン（ＪＸエネルギー社製「ＨＶ−１９００」）６０質量部、および半焼成ハイドロタルサイト（協和化学工業社製「ＤＨＴ−４Ｃ」）１００質量部を３本ロールで分散させて、混合物を得た。得られた混合物に、グリシジルメタクリレート変性ポリプロピレン−ポリブテン共重合体の２０質量％スワゾール溶液（星光ＰＭＣ社製「Ｔ−ＹＰ３４１」）２００質量部、アニオン重合型硬化剤（２，４，６−トリス（ジアミノメチル）フェノール）０．５質量部およびトルエン１６質量部を配合し、得られた混合物を高速回転ミキサーで均一に分散して、オレフィン系樹脂組成物ワニスを得た。【０１０１】
製造例２：エポキシ樹脂組成物ワニスの製造
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学社製「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、エポキシ当量：約１８５）５６質量部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３）１．２質量部、タルク粉末（日本タルク社製「ＦＧ１５」）２質量部、および半焼成ハイドロタルサイト（協和化学工業社製「ＤＨＴ−４Ａ−２」）１５質量部を混練後、３本ロールミルにて分散を行い、混合物を得た。硬化促進剤（サンアプロ社製「Ｕ−３５１２Ｔ」）１．５質量部をフェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＬ７２１３」）の３５質量％メチルエチルケトン（ＭＥＫ）溶液８１質量部に溶解させた混合物に、先に調製した３本ロールミルにより分散した混合物と、固形ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の溶液（三菱化学社製「ｊＥＲ１００１」）の８０質量％ＭＥＫ溶液３０質量部と、有機溶剤分散型コロイダルシリカ（アモルファスシリカ粒径１０〜１５ｎｍ、不揮発分：３０質量％、溶剤：ＭＥＫ、日産化学工業社製「ＭＥＫ−ＥＣ−２１３０Ｙ」）２０質量部と、イオン液体硬化剤（Ｎ−アセチルグリシンテトラブチルホスホニウム塩）３質量部を配合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、エポキシ樹脂組成物ワニスを得た。【０１０２】
なお、上記イオン液体硬化剤（Ｎ−アセチルグリシンテトラブチルホスホニウム塩）は以下の手順にて合成した。テトラブチルホスホニウムハイドロキサイド４１．４質量％水溶液（北興化学工業社製）２０．０ｇに対し、０℃にてＮ−アセチルグリシン（東京化成工業社製）３．５４ｇを加えて、１０分間攪拌した。エバポレーターを用いて４０〜５０ｍｍＨｇに減圧し、６０〜８０℃にて２時間、９０℃にて５時間濃縮した。室温にて酢酸エチル(純正化学社製)１４．２ｍｌに再度溶解し、エバポレーターを用いて４０〜５０ｍｍＨｇに減圧し、７０〜９０℃にて３時間濃縮した。Ｎ−アセチルグリシンテトラブチルホスホニウム塩１１．７ｇ（純度：９６．９質量％）をオイル状化合物として得た。【０１０３】
＜封止用シートの製造＞
実施例１
シリコーン離型層付きＰＥＴ＋フィルムＡを第１フィルムとして使用し、シリコーン離型層付きフィルムＡを第２フィルムとして使用した。製造例１で得られたオレフィン系樹脂組成物ワニスを、第１フィルムの離型層面に、ダイコーターにて均一に塗布し、１３０℃で６０分間加熱することにより、厚さ２０μｍの樹脂組成物層を有する封止用シートを得た（樹脂組成物層中の残留溶媒量：約１質量％）。次いで、得られた封止用シートの樹脂組成物層と第２フィルムの離型層面とが接触するように、これらを貼り合わせながら、封止用シートをロール状に巻き取った。ロール状の封止用シートを幅５０７ｍｍにスリットし、サイズ５０７×３３６ｍｍの封止用シートを得た。得られた封止用シートの構成を、以下の表２に示す。【０１０４】
実施例２〜１０および比較例１〜３
下記表２および３に示すフィルムを第１フィルムまたは第２フィルムとして使用し、製造例１または２で得られたオレフィン系樹脂組成物ワニスまたはエポキシ樹脂組成物ワニスを使用して樹脂組成物層を形成したこと以外は基本的に実施例１と同様にして、実施例２〜１０および比較例１〜３の封止用シートを製造した（樹脂組成物層の厚さ２０μｍ）。得られた封止用シートの構成を、以下の表２および３に示す。【０１０５】
なお、エポキシ樹脂組成物ワニスを使用した実施例１０および比較例３では、エポキシ樹脂組成物ワニスの塗布後、８０〜１００℃（平均９０℃）で５分間乾燥して、エポキシ樹脂組成物層を形成した（樹脂組成物層中の残留溶媒量：約２質量％）。【０１０６】
また、離型層を有さないフィルムＸまたはフィルムＥを第１フィルムとして使用した実施例６〜１０並びに比較例２および３では、第２フィルム上の樹脂組成物層と第１フィルムのバリア層とが接触するように、これらを貼り合せながら封止用シートをロール状に巻き取った。【０１０７】
＜測定方法＞
（１）水蒸気透過度（ＷＶＴＲ）の測定
表１に記載するフィルムＡ〜フィルムＸ、シリコーン剥離処理ＰＥＴおよびアルキッド剥離処理ＰＥＴの水蒸気透過度を、以下のようにして測定した。まず、フィルムから６０ｍｍφに打ち抜いた試験片を作製した。ＪＩＳ  Ｚ  ０２０８：１９７６に従い、透過面積２．８２６×１０−３ｍ２（６０ｍｍφ）であるアルミニウム製の透湿カップに塩化カルシウム７．５ｇを量り取り、この透湿カップに試験片に取り付けた。塩化カルシウムを入れ、試験片を取り付けた透湿カップの初期質量を精密天秤にて測定した。次いで、温度４０℃および湿度９０％ＲＨの恒温試験室に前記透湿カップを２４時間静置した後、塩化カルシウムを入れ、試験片を取り付けた透湿カップの透湿後の質量を精密天秤にて測定した。質量増加量（＝透湿後の質量−初期質量）を水蒸気の透過量とし、水蒸気の透過量、透過面積および静置時間から、水蒸気透過度（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）を算出した。【０１０８】
（２）含水量の測定１
実施例１〜５および比較例１で製造した封止用シートの放置前後の樹脂組成物層の含水量を以下のようにして測定した。【０１０９】
まず、製造してから８時間以内の封止用シートを７ｃｍ角にカットし、第１および第２フィルムを剥離して得られた樹脂組成物層を放置前のサンプルとして用いて、その含水量を、電量滴定法のカールフィッシャー水分測定装置（三菱化学アナリテック社製「微量水分測定装置ＣＡ−２００」）を用いて測定した。放置前の含水量を下記表２に示す。【０１１０】
装置は、加熱可能なサンプルを設置するガラス容器と、サンプルを加熱する際に気化した水分を滴定する反応液が入った滴定装置から構成される。気化した水分は、流量：２５０±２５ｍｌ／ｍｉｎの窒素を流すことでガラス容器から滴定装置の反応液側に移動する。測定は、窒素雰囲気下（水蒸気量＜０．１ｐｐｍ（質量基準））に置換したガラス容器内に、サンプルを投入し、１３０℃の条件下で気化した水分の量を滴定し、樹脂組成物層の含水量を算出した。なお、以下に記載する含水量の単位「ｐｐｍ」は、質量基準である。【０１１１】
また、７ｃｍ角にカットした封止用シートを温度２５℃および湿度５０％ＲＨの雰囲気下で７日間放置した後、上記と同様に第１および第２フィルムを剥離して得られた樹脂組成物層を放置後のサンプルとして用いて、同様にその含水量を測定した。放置後の含水量を下記表２に示す。【０１１２】
上記のようにして測定した放置後の含水量と放置前の含水量との比（即ち、放置後の含水量／放置前の含水量、以下「含水量の比」と記載することがある。）を算出した。この比も下記表２に示す。【０１１３】
放置後の含水量、および放置後の含水量と放置前の含水量との比から、以下の基準で封止用シートを評価した。この結果も下記表に示す。
（含水量の基準）
〇（良好）：放置後の含水量が９０００ｐｐｍ未満、且つ含水量の比が１．５未満
△（可）：放置後の含水量が９０００ｐｐｍ未満、且つ含水量の比が１．５以上、または放置後の含水量が９０００ｐｐｍ以上、且つ含水量の比が１．５未満
×（不良）：放置後の含水量が９０００ｐｐｍ以上、且つ含水量の比が１．５以上【０１１４】
（３）含水量の測定２
７ｃｍ角にカットし、第２フィルムを剥離して得られた実施例６〜１０並びに比較例２および３の封止用シート（即ち、７ｃｍ角にカットした樹脂組成物層および第１フィルムの積層体）を含水量測定用のサンプルとして用いたこと以外は含水量の測定１と同様にして、これらの放置前後の含水量を測定し、含水量の比を算出して、上記基準で評価した。これらの結果を下記表３に示す。【０１１５】
（４）発光面積減少開始時間の測定
後述するようにして、実施例１、２、４、７および８、並びに比較例１〜３の放置前後の封止用シートを用いて有機ＥＬ素子を封止し、その発光面積減少開始時間を測定し、評価した。なお、放置前の封止用シートとして、製造してから２４時間以内の封止用シートを用いた。また、放置後の封止用シートとして、温度２５℃および湿度５０％ＲＨ）の雰囲気下で７日間放置した封止用シートを使用した。【０１１６】
実施例１、２および４並びに比較例１の封止用シートでは、第２フィルムを剥離し、ＰＥＴツキＡＬ１Ｎ３０を貼合した封止用シートを用い、第１フィルムを剥離して、後述するようにして有機ＥＬ素子を封止した。また、実施例７および８、並びに比較例２および３の封止用シートでは、第２フィルムを剥離した封止用シート（即ち、樹脂組成物層および第１フィルムの積層体）を用い、後述するようにして有機ＥＬ素子を封止した。【０１１７】
無アルカリガラス２５ｍｍ×２５ｍｍ角を、煮沸したイソプロピールアルコールで５分間洗浄し、１５０℃において３０分以上乾燥した。端部からの距離を４ｍｍとしたマスクを使用し、前記ガラスの上に、ヘキサアザトリフェニレンカルボニトリル（ＨＡＴＣＮ）（厚さ１０ｎｍ）、９，９’−ジフェニル−６−（９−フェニル）−９Ｈ−カルバゾル−３−イル）−９Ｈ，９’Ｈ−３，３’−ビカルバゾール（ＴｒｉｓＰＣｚ）（厚さ４０ｎｍ）、５質量％の９，１０−ビス（Ｎ，Ｎ−ジ−パラトリルアミノ）アントラセン（ＴＴＰＡ）−トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）（厚さ３０ｎｍ）、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）（厚さ３０ｎｍ）、ＬｉＦ（厚さ０．５ｎｍ）、Ｍｇ−Ａｇ（厚さ５ｎｍ）を、この順に蒸着し、有機ＥＬデバイス素子を得た。【０１１８】
次いで有機ＥＬデバイス素子の上に、容量結合型プラズマ（ＣＣＰ：Capacitively Coupled Plasma）にて、無機膜（ＳｉＮ）（厚さ５００ｎｍ）を蒸着し、無機膜付有機ＥＬデバイス素子を得た。グローブボックス内で、上述の封止用シートの樹脂組成物層と、無機膜付有機ＥＬデバイス素子とが接するようにして、これらを熱ラミネーター（フジプラ社製  ラミパッカーＤＡｉＳＹ  Ａ４（ＬＰＤ２３２５））で貼りあわせて、無機膜付有機ＥＬ素子が封止用シートで封止された評価用サンプルを得た。【０１１９】
エポキシ樹脂組成物層を有する比較例３の封止用シートで無機膜付有機ＥＬ素子が封止された評価サンプルについては、貼り合せ後にサンプルを温度１００℃で６０分間加熱して、そのエポキシ樹脂組成物層を硬化させた。【０１２０】
キーエンスの顕微鏡により、ダークスポット以外の評価用サンプルの発光面積を算出し、この値を初期値とした。【０１２１】
次いで、温度８５℃および湿度８５％ＲＨに設定した小型環境試験器（エスペック社製ＳＨ−２２２）に評価用サンプルを一定時間保管し、一定時間時間ごとに、評価用サンプルの発光面積を測定した。【０１２２】
小型環境試験器に保管した評価用サンプルの発光面積が、その初期値と比較して９５面積％未満となる時間を発光面積減少開始時間として算出し、下記基準で評価した。封止用シートの樹脂組成物層の含水量が低いほど、発光面積減少開始時間は長くなる。結果を下記表２および３に示す。なお、発光面積減少開始時間を測定していない実施例および比較例では、下記表２および３において「−」と記載した。
（発光面積減少開始時間の基準）
〇（良好）：発光面積減少開始時間が１０００時間以上
△（可）：発光面積減少開始時間が８００時間以上、１０００時間未満
×（不良）：発光面積減少開始時間が８００時間未満【０１２３】
【表２】
2018181426.tif 000003
【０１２４】
【表３】
2018181426.tif 000004
【０１２５】
表２および３で示されるように、ＷＶＴＲが１（ｇ／ｍ２／２４ｈｒ）以下である第１および第２フィルムを備えた封止用シートは、温度２５℃および湿度５０％ＲＨの雰囲気下で７日間放置しても、その樹脂組成物層の吸水（即ち、含水量の増大）を抑えることができ、このような封止用シートを用いれば、有機ＥＬデバイスの寿命（発光面積減少開始時間）を長くすることができる。
【産業上の利用可能性】
【０１２６】
本発明の封止用シートは、有機ＥＬ素子等の電子部品の封止に有用である。【０１２７】
本願は、日本で出願された特願２０１７−０６５１４３号を基礎としており、その内容は本願明細書に全て包含される。
【国際調査報告】
2018181426.tif 000005
2018181426.tif 000006
2018181426.tif 000007
2018181426.tif 000008