(57)【要約】  オゾン溶液生成装置は、オゾンガス生成装置によって生成されるオゾンガスを溶媒に溶かしてオゾン溶液を生成する。オゾン溶液生成装置は、気液混合器によってオゾンガスと溶媒が混合されたオゾンガス混合液を貯留する気液分離タンクと、気液分離タンク内においてオゾンガス混合液に旋回流を生じさせる旋回流生成部と、旋回流を経たオゾンガス混合液によって生成されるオゾン溶液を、気液分離タンクの外部に案内するオゾン溶液導出部を備える。これにより、コンパクトで、オゾン溶解効率の高いオゾン溶液生成装置を提供する。
2019163105.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
オゾンガス生成装置によって生成されるオゾンガスを溶媒に溶かしてしてオゾン溶液を生成するオゾン溶液生成装置であって、
前記オゾンガスと前記溶媒を混合してオゾンガス混合液を生成する気液混合器と、
前記気液混合器によって生成された前記オゾンガス混合液を貯留する気液分離タンクと、
前記気液分離タンク内において前記オゾンガス混合液に旋回流を生じさせる旋回流生成部と、
前記旋回流を経た前記オゾンガス混合液によって生成される前記オゾン溶液を、前記気液分離タンクの外部に案内するオゾン溶液導出部と、
を備えることを特徴とするオゾン溶液生成装置。
【請求項２】
前記オゾン溶液導出部は、前記オゾン溶液を前記気液分離タンクの外部に導出する為のオゾン溶液導出口を有しており、
前記オゾン溶液導出口は、前記オゾン混合液における前記旋回流の中心軸から径方向外側に外れた場所に位置することを特徴とする、
請求の範囲１に記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項３】
前記旋回流生成部は、
前記溶媒又は前記オゾンガス混合液の前記気液分離タンク内への導入方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導入部を有することを特徴とする、
請求の範囲１又は２に記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項４】
前記旋回流生成部は、
前記溶媒、前記オゾンガス混合液又は前記オゾン溶液の前記気液分離タンクからの導出方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導出部を有することを特徴とする、
請求の範囲１乃至３のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項５】
前記旋回流生成部は、
前記オゾンガス混合液内で回転することで、該旋回流を生み出す回転体を有することを特徴とする、
請求の範囲１乃至４のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項６】
前記気液分離タンクの前記オゾンガス混合液を導出して循環液とし、該循環液を前記気液分離タンクに戻す循環路を有し、
前記循環路の途中には、前記オゾンガス生成装置から供給される前記オゾンガスと前記循環液を混合する前記循環側気液混合器が配置されること特徴とする、
請求の範囲１乃至５のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項７】
前記気液分離タンクの前記オゾンガス混合液を導出して循環液とし、該循環液を前記気液分離タンクに戻す循環路を有し、
前記循環路の下流端に位置する循環液導入口は、前記オゾンガス混合液の前記気液分離タンク内への導入方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導入部を兼ねることを特徴とする、
請求の範囲１乃至６のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項８】
前記気液分離タンクの前記オゾンガス混合液を導出して循環液とし、該循環液を前記気液分離タンクに戻す循環路を有し、
前記循環路の上流端に位置する循環液導出口は、前記オゾンガス混合液の前記気液分離タンクからの導出方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導出部を兼ねることを特徴とする、
請求の範囲１乃至７のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項９】
前記循環路の下流端に位置して前記気液分離タンク内に前記循環を導入する循環液導入口は、前記オゾン溶液導出部において前記オゾン混合液を前記気液分離タンクの外部に導出するオゾン溶液導出口と比較して、上方に配置されることを特徴とする、
請求の範囲６乃至８のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項１０】
少なくとも前記溶媒を前記気液分離タンクまで案内する溶媒案内路の途中には、前記溶媒と前記オゾンガスを混合する前記気液混合器が配置されており、
前記気液混合器には、前記気液分離タンクにおいて前記オゾンガス混合液から分離回収された前記オゾンガスが供給されることを特徴とする、
請求の範囲１乃至９のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項１１】
少なくとも前記溶媒を前記気液分離タンクまで案内する溶媒案内路の下流端に位置する溶媒導入口は、前記溶媒の前記気液分離タンク内への導入方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導入部を兼ねることを特徴とする、
請求の範囲１乃至１０のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項１２】
前記溶媒として、前記オゾンと化学反応を生じる有機物を含有する液体を用い、前記液体における前記有機物の処理用途として使用されることを特徴とする、
請求の範囲１乃至１１のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項１３】
前記溶媒として、ウイルス、細菌、菌類及び微生物の少なくともいずれかの物質を含有する液体を用い、前記液体における前記物質の処理用途として使用されることを特徴とする、
請求の範囲１乃至１２のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項１４】
前記オゾン溶液導出部から導出される前記オゾン溶液を一時的に滞留させる待機空間を有することを特徴とする、
請求の範囲１乃至１３のいずれかに記載のオゾン溶液生成装置。
【請求項１５】
オゾンガス生成装置によって生成されるオゾンガスを溶媒に溶かしてしてオゾン溶液を生成するオゾン溶液生成方法であって、
前記オゾンガスと前記溶媒を混合してオゾンガス混合液を生成する気液混合工程と、
前記気液混合工程によって生成された前記オゾンガス混合液を気液分離タンクに貯留し、前記気液分離タンク内において前記オゾンガス混合液に旋回流を生じさせる旋回流生成工程と、
前記旋回流を経た前記オゾンガス混合液によって生成される前記オゾン溶液を、前記気液分離タンクの外部に案内するオゾン溶液導出工程と、
を備えることを特徴とするオゾン溶液生成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、オゾンガスを溶媒である水等に溶かしてオゾン溶液を生成する為のオゾン溶液生成装置等に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、半導体洗浄工程、レジスト剥離工程の分野では、大量の化学薬品を使用し製造されてきたが、半導体生産等の大規模化によってその化学薬品の排出が環境規制に抵触する可能性が出てきており、それらの化学薬品に代わって、環境への負荷が小さく、環境規制に抵触しないオゾン水の利用が進展している。【０００３】
オゾン水製造装置は、オゾン発生手法によって電解式と放電式に大別される。電解式は、水中で特殊な電極を用いて電気分解を行うことでオゾンを生成し、水に溶解させる。放電式は、無声放電、沿面放電等の放電を酸素含有気体中で発生させてオゾン含有気体（オゾンガス）を生成し、それを水に溶解させることによって、オゾン水を生成する。電解式は比較的単純な装置で高濃度のオゾン水が生成できるため、半導体洗浄工程には早期に使用されてきた。【０００４】
放電式のオゾン水生成装置を用いる場合、オゾンガスを水に溶解させる手法として、バブリング、微細気泡発生器、オゾン溶解膜、エジェクター、気液ミキシングポンプ、充填塔等が存在する。バブリングは、オゾン溶解槽の下部に多孔性の気泡発生器を配置し、この気泡発生器からオゾンガスの気泡を発生させて水中を上昇させる。なお、装置は単純であるが、オゾンの溶解効率、すなわちオゾンの発生量に対するオゾン溶解量の比率が低く、高濃度オゾン水の生成にはあまり用いられない。【０００５】
微細気泡発生器は、使用時に問題とならない程に直径の小さい（例えばミクロン単位の）オゾンガス気泡を発生させて、これを水に溶解させるものである。なお、オゾン溶解効率は高いが、大量のオゾンガスを微細気泡にする行程が複雑であり、大容量化には向いていない。【０００６】
オゾン溶解膜は、水を透過しないがオゾンガスを透過するフッ素樹脂膜によって形成される細径の中空ファイバー内に水を流し、その中空ファイバーの周辺にオゾンガスを導入して、オゾンガスを水に溶かしこむもので、半導体業界に最も良く用いられている。しかし大容量化に際しては、その容量に比例した大量のオゾン透過膜（中空ファイバー）が必要となり、コンパクト化が困難となる。【０００７】
充填塔は、ラシヒリング等の充填剤を充填したカラムの上部から水を下降させ、下部からオゾンガスを上昇させて、充填部で、気液向流式にオゾンガスと水を接触させて、オゾンガスを水に溶解させる。溶解効率が高く、高濃度のオゾン水を生成することが可能である。この方法は、下降する水の流速を一定程度以上に速くすることができないため、オゾン水の生成量に比例した流路面積を必要とし、大容量の際にコンパクト化が難しい。【０００８】
エジェクターや気液ミキシングポンプは、いわゆる気液混合器であり、オゾンガスの気泡と水を強制的に混合して気液二相流を生成せしめ、オゾン水を生成する手法である。【０００９】
エジェクターは、水の流路の一部に隘路を設け、ベルヌーイの定理によりその隘路において生じる導出力を利用してオゾンガスを引き込み、オゾンガス気泡と水を混合した気液二相流を生成することでオゾン水とする。エジェクターは、流量が増えてもあまり大きくはならない利点がある。例えば、隘路の部分の流速を15（m/s）程度、その前後の流速を3（m/s）程度にすると、エジェクターによって気液混合効果が生じる。例えば、半導体洗浄分野において大容量と言える90（L/min）のオゾン水を生成する場合、隘路の断面積が1（cm2）（円管直径に換算すると12（mm）程度）、その前後の断面積が5（cm2）（円管直径に換算すると25（mm）程度）で足りるという利点がある。一方で、下流側において、気液分離タンクを利用し、気液二相流となるオゾン混合液から、余剰オゾンガスの気泡を分離して、オゾン気泡を殆ど混入しないオゾン水を生成する必要がある（特許文献１参照）。【００１０】
気液分離タンクは一般的に円筒型であり、上部に気液二相流導入口が配置され、下部にオゾン水排出管が配置される。この気液分離タンクでは、上部から供給される気液二相流が下降して、オゾン水排水管に達するまでに、余剰オゾン気泡が浮力によって上昇して気液二相流から分離される。結果、オゾン水排水管から排出されるのは、余剰オゾン気泡が分離されたオゾン水となる。なお、気液分離タンクでは、気液二相流が滞留する時間経過によってオゾンの溶解も進展する。その結果、気液分離タンク内では、下側に移動するほど、高濃度のオゾン水となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特許第４９７７３７６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
従来の気液分離タンクでは、以下の課題が存在する。【００１３】
（課題１）気液分離タンク内の下降流によってオゾン気泡を分離する必要があることから、オゾン水の使用量（排出量）を増大させようとすると、下降流の流速が増大し、オゾン気泡の分離が不十分と成りやすい。特に、比較的大きなオゾン気泡（直径1（mm）以上）は、浮力が大きいために分離が容易であるが、小さな気泡（直径0.1（mm）程度）を除去することが難しくなる。この課題を解決するためには、気液分離タンクの内径を大きくして下降流の流速を低下させる必要があり、気液分離タンクが大型化してしまう。【００１４】
（課題２）気液分離タンク内では、気液分離工程と同時に、時間変化によってオゾンが水に溶解する。貯留される気液二相流は、上方から下方に移動するにつれてオゾン濃度が高くなる。従って、オゾン水のオゾン濃度を高めようとすると、気液分離タンクの高さを大きくして、気液二相流の滞留時間を余分に大きく確保する必要があり、気液分離タンクが大型化してしまう。【００１５】
本発明は、上記（課題１）〜（課題２）のいずれかを個別に、又は、これらを同時に解決することに鑑みてなされたものである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記目的を達成する本発明は、オゾンガス生成装置によって生成されるオゾンガスを溶媒に溶かしてしてオゾン溶液を生成するオゾン溶液生成装置であって、前記オゾンガスと前記溶媒を混合してオゾンガス混合液を生成する気液混合器と、前記気液混合器によって生成された前記オゾンガス混合液を貯留する気液分離タンクと、前記気液分離タンク内において前記オゾンガス混合液に旋回流を生じさせる旋回流生成部と、前記旋回流を経た前記オゾンガス混合液によって生成される前記オゾン溶液を、前記気液分離タンクの外部に案内するオゾン溶液導出部と、を備えることを特徴とするオゾン溶液生成装置である。【００１７】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記オゾン溶液導出部は、前記オゾン溶液を前記気液分離タンクの外部に導出する為のオゾン溶液導出口を有しており、前記オゾン溶液導出口は、前記オゾン混合液における前記旋回流の中心軸から径方向外側に外れた場所に位置することを特徴とする。【００１８】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記旋回流生成部は、前記溶媒又は前記オゾンガス混合液の前記気液分離タンク内への導入方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導入部を有することを特徴とする。【００１９】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記旋回流生成部は、前記溶媒、前記オゾンガス混合液又は前記オゾン溶液の前記気液分離タンクからの導出方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導出部を有することを特徴とする。【００２０】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記旋回流生成部は、前記オゾンガス混合液内で回転することで、該旋回流を生み出す回転体を有することを特徴とする。【００２１】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記気液分離タンクの前記オゾンガス混合液を導出して循環液とし、該循環液を前記気液分離タンクに戻す循環路を有し、前記循環路の途中には、前記オゾンガス生成装置から供給される前記オゾンガスと前記循環液を混合する前記循環側気液混合器が配置されること特徴とする。【００２２】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記気液分離タンクの前記オゾンガス混合液を導出して循環液とし、該循環液を前記気液分離タンクに戻す循環路を有し、前記循環路の下流端に位置する循環液導入口は、前記オゾンガス混合液の前記気液分離タンク内への導入方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導入部を兼ねることを特徴とする。【００２３】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記気液分離タンクの前記オゾンガス混合液を導出して循環液とし、該循環液を前記気液分離タンクに戻す循環路を有し、前記循環路の上流端に位置する循環液導出口は、前記オゾンガス混合液の前記気液分離タンクからの導出方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導出部を兼ねることを特徴とする。【００２４】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記循環路の下流端に位置して前記気液分離タンク内に前記循環を導入する循環液導入口は、前記オゾン溶液導出部において前記オゾン混合液を前記気液分離タンクの外部に導出するオゾン溶液導出口と比較して、上方に配置されることを特徴とする。【００２５】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、少なくとも前記溶媒を前記気液分離タンクまで案内する溶媒案内路の途中には、前記溶媒と前記オゾンガスを混合する前記気液混合器が配置されており、前記気液混合器には、前記気液分離タンクにおいて前記オゾンガス混合液から分離回収された前記オゾンガスが供給されることを特徴とする。【００２６】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、少なくとも前記溶媒を前記気液分離タンクまで案内する溶媒案内路の下流端に位置する溶媒導入口は、前記溶媒の前記気液分離タンク内への導入方向の範囲を、前記旋回流の接線方向を含む範囲とすることによって旋回流を作り出す接線方向導入部を兼ねることを特徴とする。【００２７】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記溶媒として、前記オゾンと化学反応を生じる有機物を含有する水を用い、前記水における前記有機物の処理用途として使用されることを特徴とする。【００２８】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記溶媒として、ウイルス、細菌、菌類及び微生物の少なくともいずれかの物質を含有する水を用い、前記水における前記物質の処理用途として使用されることを特徴とする。【００２９】
上記オゾン溶液生成装置に関連して、前記オゾン溶液導出部から導出される前記オゾン溶液を一時的に滞留させる待機空間を有することを特徴とする。【００３０】
上記目的を達成する本発明は、オゾンガス生成装置によって生成されるオゾンガスを溶媒に溶かしてしてオゾン溶液を生成するオゾン溶液生成方法であって、前記オゾンガスと前記溶媒を混合してオゾンガス混合液を生成する気液混合工程と、前記気液混合工程によって生成された前記オゾンガス混合液を気液分離タンクに貯留し、前記気液分離タンク内において前記オゾンガス混合液に旋回流を生じさせる旋回流生成工程と、前記旋回流を経た前記オゾンガス混合液によって生成される前記オゾン溶液を、前記気液分離タンクの外部に案内するオゾン溶液導出工程と、を備えることを特徴とするオゾン溶液生成方法である。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、コンパクトでかつ溶解効率の高いオゾン溶液生成装置等を提供するという優れた効果を奏し得る。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】本発明の第一実施形態に係るオゾン溶液生成装置の全体構成を示す図である。
【図２】（Ａ）は同オゾン溶液生成装置の気液分離タンクを示す側面図であり、（Ｂ）は（Ａ）のＢ−Ｂ矢視断面図であり、（Ｃ）は（Ａ）のＣ−Ｃ矢視断面図であり、（Ｄ）は（Ａ）のＤ−Ｄ矢視断面図であり、（Ｅ）及び（Ｆ）はエジェクターの内部構造を示す断面図である。
【図３】（Ａ）は同オゾン溶液生成装置の制御装置の内部構成を示す図であり、（Ｂ）は同制御装置の制御構成を示すブロック図である。
【図４】（Ａ）は同オゾン溶液生成装置の気液分離タンクの中のオゾンガス混合液の流れを説明する模式図であり、（Ｂ）はオゾンガス混合液の旋回状態を示す平面図である。
【図５】同オゾン溶液生成装置の気液分離タンクの中のオゾンガス混合液の流れを説明する斜視図である。
【図６】（Ａ）は同オゾン溶液生成装置において、オゾン水の導出量の時間変化状態を示すグラフであり、（Ｂ）は（Ａ）と同条件において、オゾン水のオゾン濃度の時間変化状態を示すグラフである。
【図７】本発明の第二実施形態に係るオゾン溶液生成装置について、（Ａ）は全体構成を示す図であり、（Ｂ）及び（Ｃ）は気液分離タンクの断面図である。
【図８】本発明の第三実施形態に係るオゾン溶液生成装置について、（Ａ）は全体構成を示す図であり、（Ｂ）及び（Ｃ）は気液分離タンクの断面図である
【図９】本発明の第四実施形態に係るオゾン溶液生成装置について、（Ａ）は全体構成を示す図であり、（Ｂ）乃至（Ｄ）は気液分離タンクの断面図である。
【図１０】本発明の第五実施形態に係るオゾン溶液生成装置について、（Ａ）は全体構成を示す図であり、（Ｂ）乃至（Ｄ）は気液分離タンクの断面図である。
【図１１】本発明の第六実施形態に係るオゾン溶液生成装置について、（Ａ）は全体構成を示す図であり、（Ｂ）乃至（Ｅ）は気液分離タンクの断面図である。
【図１２】本発明の第七実施形態に係るオゾン溶液生成装置について、（Ａ）は全体構成を示す図であり、（Ｂ）乃至（Ｄ）は気液分離タンクの断面図である。
【図１３】本発明の第八実施形態に係るオゾン溶液生成装置について、（Ａ）は全体構成を示す図であり、（Ｂ）乃至（Ｄ）は気液分離タンクの断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態の例について詳細に説明する。
【００３４】
図１に、本発明の第一実施形態に係るオゾン溶液生成装置１を示す。なお、ここでは、オゾンを溶かす溶媒として水（又は純水）を採用し、オゾン溶液としてオゾン水を生成する場合を例示するが、オゾンを溶かす溶媒の種類は水に限定されない。
【００３５】
＜装置構成＞
オゾン溶液生成装置１は、オゾンガスを生成するオゾンガス生成部１０と、オゾンガスと水が混合されて気液二相流となるオゾンガス混合液が貯留される気液分離タンク３０と、気液分離タンク３０に、溶媒となる水を少なくとも供給する溶媒案内路７０と、気液分離タンク３０からオゾン水を外部に案内（排出）するオゾン溶液導出部８０と、気液分離タンク３０内のオゾンガス混合液に旋回流を生じさせる旋回流生成部５０と、気液分離タンク３０のオゾンガス混合液を導出して一時的に循環液とし、この循環液を再度、気液分離タンク３０に案内するための循環路６０と、オゾンガスと水（溶媒）又はオゾンガスと循環液を混合するオゾンガス混合部２０を備える。
【００３６】
オゾンガス生成部１０は、例えば、原料となる酸素ガス６を、無声放電管（オゾナイザ）の放電ギャップ間を通過させることでオゾンガスを生成する。なお、生成されるオゾンガスの濃度は、二酸化炭素ガス等の調整ガス８によって調整される。二酸化炭素以外にも、反応性の低い窒素ガス等で調整しても良い。オゾンガス生成部１０から排出されるオゾンガスは、液体の逆流を防止する逆止弁又は流量調整弁となる弁機構９を介して、オゾンガス混合部２０に供給される。なお、オゾンガス生成部１０において、オゾンガスの供給量を増やすには、複数のオゾナイザを並列接続して同時並行的にオゾンガスを生成することが好ましい。
【００３７】
気液分離タンク３０は、例えば、有底の正円筒形状の容器となる。円筒形状の中心軸の軸方向は鉛直となるように設定されるが、本発明はこれに限定されず、気液分離タンクの中心軸が鉛直に対して傾斜した状態で設置しても良い。
【００３８】
溶媒案内路７０は、溶媒の原材料となる水が供給される水供給部７２から、気液分離タンク３０までを繋ぐ流路となる。溶媒案内路７０の途中には、流量調整弁７４が配置される。この流量調整弁７４は、例えば空気圧式流量調整弁等のような、気圧式バルブとなる。
【００３９】
溶媒案内路７０の下流端には、気液分離タンク３０内に、少なくとも水（実際にはオゾンガス混合液）を導入（吐出）する溶媒導入口７６が形成される。図２（Ｂ）に示されるように、溶媒導入口７６は、オゾンガス混合液に生じさせる旋回流Ｓの接線方向成分を含む方向に水を導入する。従って、この溶媒導入口７６は、後述する旋回流生成部５０における、流体を導入する流れによって旋回流を生み出す接線方向導入部を兼ねる。
【００４０】
更に具体的に、溶媒導入口７６は、気液分離タンク３０の円筒状の内周壁に直接開口している。溶媒導入口７６の直前の溶媒案内路７０の原料水の案内方向は、内周壁の周方向成分（接線方向成分）を含み、特に本実施形態では内周壁の接線方向と略一致させている。溶媒導入口７６の直前の溶媒案内路７０の案内方向は、略水平方向（気液分離タンク３０の鉛直方向の中心軸に対して直角方向）となっている。以上の結果、溶媒案内路７０を経て溶媒導入口７６から導入される原料水（オゾンガス混合液）の流れは、矢印ＦＢに示されるように、気液分離タンク３０の内周壁に沿う旋回流となる。
【００４１】
図２（Ａ）に示すように、溶媒導入口７６は、気液分離タンク３０の上下方向の中央近傍又はそれよりも上方に配置されている。
【００４２】
図２（Ｄ）に示すように、循環路６０の上流端には循環液導出口６２が形成される。この循環液導出口６２は、気液分離タンク３０内のオゾンガス混合液を導出（吸引）する開口となる。循環液導出口６２は、オゾンガス混合液に生じさせる旋回流Ｓの接線方向成分を含む方向に、このオゾンガス混合液を導出する。従って、循環液導出口６２は、後述する旋回流生成部５０における、流体を導出する流れによって旋回流を生み出す接線方向導出部を兼ねる。
【００４３】
更に循環液導出口６２は、気液分離タンク３０の円筒状の内周壁に直接開口している。循環液導出口６２の直後の循環路６０による循環液の案内方向は、内周壁の周方向成分（接線方向成分）を含み、特に本実施形態では、内周壁の接線方向と略一致させている。循環液導出口６２の直後の循環路６０による循環液の案内方向は、略水平方向（気液分離タンク３０の鉛直方向の中心軸に対して直角方向）となる。結果、循環液導出口６２を介して循環路６０に導出されるオゾンガス混合液の直前の流れは、矢印ＦＤに示されるように、気液分離タンク３０の内周壁に沿う旋回流となる。旋回方向は、溶媒導入口７６によって生成される旋回方向と一致しており、ここでは、上方から視て左回りとなっている。
【００４４】
図２（Ａ）に示すように、循環液導出口６２は、溶媒導入口７６や循環液導入口６４よりも鉛直方向下側に配置される。より詳細には、気液分離タンク３０の上下方向の中央よりも下側であって、その底面近傍に配置される。
【００４５】
図２（Ｃ）に示すように、循環路６０の下流端には循環液導入口６４が形成される。この循環液導入口６４は、循環路６０によって案内される循環液（オゾンガス混合液）を導入するための開口となる。循環液導入口６４は、オゾンガス混合液に生じさせる旋回流Ｓの接線方向成分を含む方向に循環液を導入する。従って、循環液導入口６４は、後述する旋回流生成部５０における、流体を導入する流れによって旋回流を生み出す接線方向導入部を兼ねる。
【００４６】
更に環液導入口６４は、気液分離タンク３０の円筒状の内周壁に開口している。循環液導入口６４の直前の循環路６０の案内方向は、内周壁の周方向成分（接線方向成分）を含み、特に本実施形態では、内周壁の接線方向と略一致させている。循環液導入口６４の直前の循環路６０の案内方向は、略水平方向（気液分離タンク３０の鉛直方向の中心軸に対して直角方向）となっている。結果、循環液導入口６４から導入される循環液の流れは、矢印ＦＣに示されるように、気液分離タンク３０の内周壁に沿う旋回流となる。旋回方向は、溶媒導入口７６によって生成される旋回方向と一致しており、ここでは上方から視て左回りとなっている。
【００４７】
図２（Ａ）に示すように、循環液導入口６４は、鉛直方向において、溶媒導入口７６と循環液導出口６２の間に配置される。より具体的に気液分離タンク３０の上下方向の中央よりも下側であって、循環液導出口６２よりも上方側に配置される。
【００４８】
図１に戻って、循環路６０の途中には循環ポンプ６６が配置される。この循環ポンプ６６は、循環液の流れを推進させる役割を担う。循環路６０における循環ポンプ６６の下流側には、循環液の流量を調整する流量調整弁６８が配置される。この流量調整弁６８は、例えば空気圧式流量調整弁等のような気圧式バルブとなる。
【００４９】
オゾン溶液導出部８０は、気液分離タンク３０によって生成されたオゾン水を、ユースポイントＵまで導出する導出路８２と、導出路８２の途中に設けられて、オゾン水の導出量を調整する流量調整弁８４を備える。導出路８２の上流側は循環路６０を兼ねており、導出路８２の上流端に形成されるオゾン溶液導出口８６も、循環液導出口６２と一致する。従って、図２（Ｄ）に示すように、オゾン溶液導出口８６は、オゾンガス混合液に生じさせる旋回流Ｓの接線方向成分を含む方向に、このオゾンガス混合液を導出する。オゾン溶液導出口８６は、後述する旋回流生成部５０における、流体を導出する流れによって旋回流を生み出す接線方向導出部を兼ねる。
【００５０】
より具体的に、オゾン溶液導出口８６は、気液分離タンク３０におけるオゾン混合液の旋回流の中心軸Ｃから径方向に離れた場所に配置される。余剰オゾン気泡は、旋回流の遠心力の反作用として中心軸Ｃ側に移動するので、オゾン溶液導出口８６に、余剰オゾン気泡が進入しにくくなり、気泡の少ないオゾン水を排出可能となる。
【００５１】
次に、旋回流生成部５０について説明する。図１に示すように、旋回流生成部５０は、気液分離タンク３０に貯留されるオゾンガス混合液の旋回流の接線方向成分を含む方向に、水又はオゾンガス混合液を導入して旋回流を生み出す接線方向導入部５０Ａを有する。本実施形態では、既に述べたように、溶媒導入口７６及び循環液導入口６４が、この接線方向導入部５０Ａを兼ねている。旋回流生成部５０は、旋回流の接線方向成分を含む方向に、気液分離タンク３０に貯留されるオゾンガス混合液を導出して旋回流を生み出す接線方向導出部５０Ｂを有する。本実施形態では、既に述べたように、循環液導出口６２（又はオゾン溶液導出口８６）がこの接線方向導出部５０Ｂを兼ねている。
【００５２】
次に、オゾンガス混合部２０について説明する。本実施形態のオゾン溶液生成装置１は、オゾンガス混合部２０として、溶媒案内路７０の途中に配置される溶媒側気液混合器２２と、循環路６０の途中に配置される循環側気液混合器２４を有する。溶媒側気液混合器２２は、流量調整弁７４よりも下流側（気液分離タンク３０側）に配置されており、原料水と、気液分離タンク３０で生じた余剰のオゾンガスを混合する。従って、気液分離タンク３０の上方には、オゾンガス混合液の上方に滞留する余剰オゾンガスを、溶媒側気液混合器２２まで案内するオゾンガス循環路２６が接続される。
【００５３】
循環側気液混合器２４は、循環路６０において流量調整弁６８よりも下流側（気液分離タンク３０側）に配置されており、循環液と、オゾン発生装置１０から供給されるオゾンガスを混合する。
【００５４】
オゾンガス混合部２０（溶媒側気液混合器２２、循環側気液混合器２４）は、図２（Ｅ）に示すように、いわゆるエジェクター２８となっており、水等の溶媒となる液体をノズル２８Ａから高速流で導入することで、その周囲に形成される負圧空間２８Ｂからオゾンガスを引き込む。ノズル２８Ａの下流側には、途中に狭隘部を有するデフューザ２８Ｃが設けられており、オゾンガス混合液は、狭隘部に至るまでに同伴混合され、更に狭隘部を通過すると流速が更に低下して、本来の流速に復帰すると同時に、ベルヌーイの定理に沿ってオゾンガス混合液の圧力も復帰する。図２（Ｆ）に示すエジェクター２８のように、デフューザ２８Ｃの狭隘部に、直接、オゾンガスを引き込むようにしても良い。ここでは、水等の溶媒とオゾンガスを混合する方法としてエジェクターを例示したが、本発明はこれに限定されず、ミキシングポンプを用いたり、マイクロチャンネル等を用いたりしても良い。
【００５５】
図１に戻って、気液分離タンク３０内には、オゾンガス混合液の液位を検出する液位センサ３６と、オゾンガス混合液に溶解しているオゾンの濃度を検出するオゾン濃度センサ３８が設けられる。オゾン濃度センサ３８は、導出路８２や循環路６０に設けても良いが、できる限り、オゾン溶液導出部８０から導出されるオゾン濃度の近い値を検知できることが好ましい。従って、気液分離タンク３０内の場合は、底面近傍に配置することが好ましい。
【００５６】
気液分離タンク３０の上方には開放路４０が形成されており、この解放路４０の途中には、気液分離タンク３０内の圧力を一定に保つ背圧調整弁４２、及び、解放路４０を通過する余剰オゾンガスを分解する排オゾン分解器４４を備える。
【００５７】
オゾン溶液生成装置１は制御装置４６を備える。この制御装置４６は、例えば図３（Ａ）に示すように、メモリＭに展開されるプログラムが処理される中央演算装置ＣＰＵ、各種情報や制御プログラムが保存される記憶媒体Ｈ、外部機器に制御信号を出したり外部機器から検知信号を受信したりするインタフェースＩ等を備えており、これらはバス等によって互いに接続される。
【００５８】
図３（Ｂ）に示すように、制御装置４６は、制御ブロック（プログラムによって実現される機能構成）として、溶媒供給制御部４６Ａ、循環流量制御部４６Ｂ、オゾンガス制御部４６Ｃ、導出量制御部４６Ｄ、液位検出部４６Ｅ、オゾン濃度検出部４６Ｆを有する。
【００５９】
液位検出部４６Ｅは、液位センサ３６を利用してオゾンガス混合液の液位を検出する。オゾン濃度検出部４６Ｆは、オゾン濃度センサ３８を利用して、オゾンガス混合液のオゾン濃度を検出する。溶媒供給制御部４６Ａは、オゾンガス混合液の液位に基づいて流量調整弁７４を制御し、新たに供給する原料水の流量を制御する。こ流量は、液位が常に一定となる様に制御しても良く、また、予め設定される下限液位となったら供給を開始して、予め設定される上限液位に達したら供給を止めるようなパルス波形状に制御して良い。また、流量調整弁７４の制御方法として、全開と全閉を切り替えて水量を制御してもよく、流量調整弁７４の絞り量を細かく制御しても良い。一方で、溶媒側気液混合器２２の気液混合作用を効果的に得るためには、原料水供給時は、流速が大きくなるように全開であることが望ましいため、全開と全閉を切り替えて制御することも望ましい。
【００６０】
循環流量制御部４６Ｂは、循環ポンプ６６及び／又は流量調整弁６８を制御することで、循環液の流量を制御する。循環液の流量は一定でも良いが、例えば、オゾンガス混合液のオゾン濃度に基づいて制御しても良く、目標値に対してオゾン濃度が低い場合は循環流量を増大させ、目標値に対してオゾン濃度が高い場合は循環流量を減少させても良い。一方、オゾン水の濃度を安定させるためには、循環液の流量は、常に、溶媒供給制御部４６Ａによって制御される水量より、大きく設定されることが好ましく、例えば、溶媒供給制御部４６による供給量が２０（L/min）の場合、循環液の流量は２０（L/min）よりも大きい値、例えば４０（L/min）に設定される。
【００６１】
オゾンガス制御部４６Ｃは、オゾンガス混合液のオゾン濃度及び／又は循環流量制御部４６Ｂで制御される循環流量に基づいて、オゾンガス生成部１０によって生成されるオゾンガスの濃度を制御する。導出量制御部４６Ｄは、流量調整弁８４を制御して、ユースポイントＵに排出するオゾン水の流量を制御する。
【００６２】
＜基本動作＞
次に、図１を参照して、オゾン溶液生成装置１の動作について説明する。水供給部７２の原料水を、溶媒案内路７０を介して気液分離タンク３０に案内して貯留する。オゾンガス生成部１０によってオゾンガスを生成して、循環側気液混合器２４を介して気液分離タンク３０にオゾンガスを供給する。気液分離タンク３０内において、余分に貯まるオゾンガスは、オゾンガス循環路２６を経て、溶媒側気液混合器２２に供給される。結果、溶媒案内路７０から供給される原料水は、オゾンガス混合液となる。気液分離タンク３０内において、水又はオゾンガス混合液の液位が高くなったら、循環ポンプ６６を起動させて、オゾンガス混合液を循環路６０に循環させる。循環液には、循環側気液混合器２４において、オゾンガス生成部１０からの高濃度のオゾンガスが混合される。オゾンガス混合液のオゾン濃度が目標値となってから、流量調整弁８４を開放して、生成されるオゾン水をユースポイントＵまで導出する。水供給部７２による原料水の供給は、オゾン溶液導出部８０によってユースポイントＵまで案内されるオゾン水の導出流量に合わせられる。一方で、循環路６０の循環流量は、これらに依存することなく、常に一定の流量で制御可能となっている。
【００６３】
図４に、オゾン溶液生成装置１が稼働している最中の気液分離タンク３０の状態を模式的に示す。ここではオゾンガス混合液の液位を、溶媒導入口７６と略一致している場合を示すが、本発明はこれに限定されない。説明の便宜上、気液分離タンク３０において、溶媒導入口７６から循環液導入口６４までの空間を一次空間３０Ａ、循環液導入口６４から循環液導出口６２までの空間を二次空間３０Ｂと定義し、一次空間３０Ａ及び二次空間３０Ｂの各高さをＬ１，Ｌ２（m）と定義する。
【００６４】
溶媒導入口７６から導入されるオゾンガス混合液（又は原料水）の流量をＱ１（L/min）と定義し、オゾン溶液導出部８０の導出路８２から排出される流量をＱ３（L/min）と定義すると、平準化すれば互いの流量は一致する。一次空間３０Ａを下降するオゾン混合液の流量もＱ１＝Ｑ３（L/min）となる。また、循環路６０の流量調整弁６８を通過する循環液の流量をＱ４（L/min）とすると、二次空間３０Ｂを下降するオゾン混合液の流量Ｑ２（L/min）はＱ１＋Ｑ４となる。既に述べたように、循環液の流量Ｑ４（L/min）は、溶媒導入口７６の導入流量をＱ１（L/min）よりも大きく設定される。従って、二次空間３０Ｂを下降するオゾン混合液の流量Ｑ２は、流量をＱ１（L/min）の二倍以上となることが好ましい。
【００６５】
気液分離タンク３０の直径をｄ（m）と定義した場合、気液分離タンク３０の一次空間３０Ａにおいて、理想的なピストンフローの下降流、即ち、軸直角方向の円形断面において、場所による流速の相異が無い一様な垂線下向きの流れを仮定すると、その下降流の流速Ｖ１（m/s）は、以下の式１によって定義される。
【００６６】
式１：Ｖ１＝Ｑ１/6000×（4／πｄ２）＝2.12×105×Ｑ１/πｄ２
【００６７】
次に、分離対象とする余剰オゾンガス気泡（以下気泡）の直径をＤｐ（m）、重力加速度をｇ（m/s2）（＝９．８（m/s2））、オゾンガス混合液の密度をρ（kg/m3）（ここでは水の密度として1000（kg/m3）で近似する）、オゾンガス混合液の粘性係数をη（Pa・s）（ここでは0.001（Pa・s）で近似する）と定義すると、静止液中における気泡の上昇速度Ｚ１（m/s）は、近似的に式２のストークス式で求められる。
【００６８】
式２：Ｚ１＝Ｄｐ２×ρ×ｇ／（１８η）
【００６９】
分離対象の気泡の直径Ｄｐ（m）は、実用上において、その混入が問題となり得る0.0001（m）、つまり100μｍ以上と設定することが好ましい。従って、この値を代入すれば、上昇速度Ｚ１は5.44×10-3（m/s）となる。
【００７０】
導出路８２から排出されるオゾン水に気泡が混入しないためには、下降流によって気泡が底面まで引き込まれないことが求められる。結果、式３が成立する。
【００７１】
式３：Ｖ１≦Ｚ１
【００７２】
既に述べたように、分離する気泡の直径Ｄｐ（m）を0.0001（m）とし、導出路８２から排出するオゾン水生成量を、導体洗浄分野で比較的大容量の範疇に属する90（L/min）とする場合、上記式１〜式３から、気液分離タンク３０の直径ｄ（m）は0.59（m）以上と算出される。このことから、従来のように、単純なピストンフロー下降流のみの場合、気液分離タンク３０の内径を約0.6（m）以上に大型化しない限り、100μｍの気泡を分離できないことを意味する。
【００７３】
次に、図４を参照して、本実施形態のオゾン溶液生成装置１における旋回流生成部５０による作用を説明する。ここでは旋回流が主として循環路６０の循環液によって生み出されることを想定する。
【００７４】
図４（Ｂ）に示すように、旋回流Ｓによる遠心力の反作用として、気泡Ｋは、気液分離タンク３０の中心軸Ｃの方向に移動する。二次空間３０Ｂにおいて、気泡Ｋが中心軸方向に移動する際の加速度（遠心力加速度）をＡ２（m/s2）と定義し、旋回流Ｓの周方向の流速をＵ２（m/s）、旋回流の回転半径をｒ２（m）と定義すると、この遠心力加速度Ａ２は、式４となる。
【００７５】
式４：Ａ２＝  Ｕ２２／ｒ２
【００７６】
仮に、本実施形態によってコンパクト化される気液分離タンク３０を想定する。気液分離タンク３０の内径（直径）ｄ（m）を0.15（m）、二次空間３０Ｂの垂直方向距離Ｈ２を0.5（m）と仮定し、循環液導入口６４から導入される旋回流の流速Ｕ２を３（m/s）と定義する。旋回流の回転半径ｒ２はｄ／２の0.075（m）となり、式４からＡ２は120（m/s2）と算出される。つまり、遠心力加速度Ａ２は、鉛直方向の重力加速度ｇ（=9.8）の１２倍以上となる。
【００７７】
旋回流Ｓの遠心力加速度Ａ２によって気泡Ｋが中心軸Ｃの方向に移動する速度をＪ２（m/s）と定義すると、上記式２のストークス式の重力加速度ｇを、遠心力加速度Ａ２に置換した式５によって導かれる。
【００７８】
式５：Ｊ２＝Ｄｐ２×ρ×Ａ２／（18η）
【００７９】
更に二次空間３０Ｂを下降する流量Ｑ２（L/min）を40（L/min）とする場合、以下（１）〜（６）の事項が算出される。
【００８０】
（１）二次空間３０Ｂにおけるオゾンガス混合液の下降速度Ｖ２は、上記式１を参考に、Ｖ２＝Ｑ２/6000 ×（4／πｄ２）＝0.1224（m/s）となる。
【００８１】
（２）二次空間３０Ｂにおいて気泡Ｋが鉛直上方に上昇する速度Ｚ２は、上記式２と同じ結果となり、Ｚ２＝5.44×10-3（m/s）となる。
【００８２】
（３）上記仮想条件の場合、二次空間３０Ｂでは、Ｖ２＞Ｚ２となって気泡Ｋは下降できることになる。実質的な気泡Ｋの下降速度Ｖ２ｄ（m/s）はＶ２−Ｚ２＝0.1171（m/s）となる。
【００８３】
（４）気泡Ｋが、下降速度Ｖ２ｄで、高さＨ２となる二次空間３０Ｂを下降する際に必要な時間Ｔ２ｄ（s）はＨ２／Ｖ２ｄ＝4.27（s）となる。
【００８４】
（５）二次空間３０Ｂの旋回流Ｓによって、周壁に位置する気泡Ｋが、中心軸Ｃまで移動する速度Ｊ２は、式５に、Ａ２＝120（m/s2）を代入して0.067（m/s）となる。
【００８５】
（６）二次空間３０Ｂにおいて、気泡Ｋが下降する時間Ｔ２ｄ（s）内に気泡Ｋが中心に向かって移動する距離ｒ２ｄ（m）はＪ２×Ｔ２ｄとなり0.28（m）となる。この移動距離は気液分離タンク３０の半径ｄ／２（m）を超えている。
【００８６】
以上のことから、二次空間３０Ｂにおいて、内周壁に位置する100μｍの気泡Ｋは、循環液導入口６４から循環液導出口６２まで旋回しながら下降する間に、少なくとも中心軸Ｃまで移動可能となる。本実施形態では、循環液導出口６２（オゾン溶液導出口８６）は、中心軸Ｃから径方向の外側に離れた位置、具体的には、気液分離タンク３０の内周壁に形成されているため、オゾン水と一緒に気泡Ｋが排出されないで済む。
【００８７】
なお、上記検証は、循環液導入口６４から導入される循環液の流速Ｕ２が、最後まで減衰しないことを前提としている。しかし上記検証の通り、気泡Ｋが中心軸Ｃに向かって移動する距離ｒ２ｄ（m）は0.28（m）であり、気液分離タンク３０の半径（ｄ／２）となる0.075（m）よりも大幅に大きい。従って、流速Ｕ２が多少減衰しても問題にならない。具体的に、二次空間３０Ｂにおいて、気泡Ｋが、下降中の滞留時間Ｔ２ｄ（s）によって、半径（ｄ／２）の距離となる中心軸Ｃに丁度到達するための最小限の移動速度Ｊ２ｍｉｎは、Ｊ２ｍｉｎ＝（ｄ／２）／Ｔ２ｄ（m/s）となり、上記Ｔ２ｄ＝4.27（s）、ｄ／２＝0.075（m）から、最小限の移動速度Ｊ２ｍｉｎは0.0175（m/s）となる。この最小限の移動速度Ｊ２ｍｉｎを利用して、循環液の最小限の流速Ｕ２ｍｉｎを算出する場合、式４及び式５から導出される以下の式６を用いることができる。
【００８８】
式６：Ｕ２ｍｉｎ＝√｛Ｊ２ｍｉｎ×18η×（ｄ／２）／（Ｄｐ２×ρ）｝
【００８９】
式６の結果は1.53（m/s）となる。つまり、循環液導入口６４から導入される循環液の流速Ｕ２が3（m/s）であった場合、仮に、約半分となる1.53（m/s）まで減衰しても、全く問題が無いことが分かる。更に、気泡Ｋが中心軸Ｃまで到達しなくても、内周壁からある程度内側まで離反していれば良いことから、更なる減衰も許容される。
【００９０】
二次空間３０Ｂにおいて気泡Ｋが上昇する際の視覚的な状態を図５に示す。気泡Ｋは、下降流による下降と、浮力による上昇の双方を伴いつつ、旋回流によって、径方向中央に移動しようとする。この気泡は、中央に移動しようとする際に、気泡同士が合体して粒径が大きくなり浮力も増大する。この際、旋回流の中に形成される螺旋状の上昇路Ｎに沿って上昇する。気泡Ｋは、常に、気液分離タンク３０の内周壁から径方向内側に離れた位置に存在しており、効率的な気液分離が実現される。
【００９１】
ちなみに、上記検証事項の（６）に基づくと、旋回流Ｓによって中心軸Ｃの方向に移動する距離ｒ２ｄ（m）は、気液分離タンク３０の半径（ｄ／２）（m）以上となることが望ましいことになり、以下の式７を導くことが出来る。
【００９２】
式７：ｒ２ｄ≧ｄ／２
【００９３】
この式７の中のｒ２ｄは、次の式８に展開できる。
【００９４】
式８：ｒ２ｄ＝Ｊ２×Ｔ２ｄ＝｛Ｄｐ２×ρ×Ａ２／（18η）｝×｛Ｈ２／Ｖ２ｄ｝＝｛Ｄｐ２×ρ×Ａ２／（18η）｝×｛Ｈ２／（Ｖ２−Ｚ２）｝＝｛Ｄｐ２×ρ×Ｕ２２×2／（ｄ×18η）｝×｛Ｈ２／（Ｑ２/6000 ×（4／πｄ２）−Ｄｐ２×ρ×ｇ／（18η））｝＝Ｄｐ２×ρ×Ｕ２２×2×Ｈ２×6000×πｄ／｛Ｑ２×4×18η−Ｄｐ２×ρ×ｇ×6000×πｄ２｝
【００９５】
この式８のｒ２ｄの展開結果を式７に代入し、更に以下の通りｄの基準に展開すれば式９が得られる。本実施形態のオゾン溶液生成装置１は式９の内径ｄを満たすことが好ましい。
【００９６】
Ｄｐ２×ρ×Ｕ２２×2×Ｈ２×6000×πｄ／｛Ｑ２×4×18η−Ｄｐ２×ρ×ｇ×6000×πｄ２｝≧ｄ／２
【００９７】
Ｄｐ２×ρ×Ｕ２２×4×Ｈ２×6000×π≧｛Ｑ２×4×18η−Ｄｐ２×ρ×ｇ×6000×πｄ２｝
【００９８】
式９：ｄ≧√｛（Ｑ２×4×18η−Ｄｐ２×ρ×Ｕ２２×4×Ｈ２×6000×π）／（Ｄｐ２×ρ×ｇ×6000×π）｝
【００９９】
従って、二次空間３０Ｂを下降する流量Ｑ２を増大させる場合、これと同時に、気液二相流の旋回流の流速Ｕ２（m/s）も高められことから、循環流によって、気液分離タンク３０の内径ｄを小さくできることが分かる。
【０１００】
具体的に、本実施形態のオゾン溶液生成装置１の場合、例えば、気液分離タンク３０の内径（直径）ｄ（m）を0.6（m）未満、望ましくは0.5（m）以下、更に望ましくは0.3（m）以下に設定できる。
【０１０１】
同様に、上記式を、流量Ｑ２を基準に展開すると次式１０のようになる。本実施形態のオゾン溶液生成装置１は、この流量Ｑ２を満たすように制御されることが好ましい。
【０１０２】
式１０：（Ｄｐ２×ρ×ｇ×6000×πｄ２＋Ｄｐ２×ρ×Ｕ２２×4×Ｈ２×6000×π）／（4×18η）≧Ｑ２
【０１０３】
同様に、上記式を、流速Ｕ２を基準に展開すると次式１１のようになる。本実施形態のオゾン溶液生成装置１は、この流速Ｕ２を満たすように制御されることが好ましい。
【０１０４】
式１１：Ｕ２≧√｛（Ｑ２×4×18η−Ｄｐ２×ρ×ｇ×6000×πｄ２）／（Ｄｐ２×ρ×4×Ｈ２×6000×π）｝
【０１０５】
ちなみに、オゾンガスの水への溶解は、気泡中（混合ガス中）においてオゾン分子が拡散していく工程と、気液境界において気泡から水側に移動したオゾン分子が水中に拡散していく工程の２つのプロセスでなされる。気泡中のオゾン分子の拡散速度は、水中におけるオゾン分子の拡散速度に比して極めて大きいことから、実際のオゾンガスの水への溶解速度の律速は、水中でのオゾン分子の拡散速度となる。水中のオゾン分子の拡散速度は、気液境界における気泡から水側に向かうオゾン分子の濃度勾配（単位距離当たりの濃度の変化）に依存するが、境界近傍の表層水のオゾン分子の濃度が高いと、その境界においてオゾンが平衡状態となりやすく、気泡から水側に向かうオゾン分子の移動速度が低下する。
【０１０６】
したがって、オゾンガスの水への溶解速度を大きくするには、気泡と水の相対移動速度を大きくして、高オゾン濃度の気泡を、低オゾン濃度となる表層水と接触させることが好ましい。従来のように、鉛直方向に一様なピストンフロー下降流の場合は、気泡と水の間の相対速度は、気泡の上昇速度と一致する。一方、本オゾン溶液生成装置１の場合、旋回流の遠心力によって、気泡が中心軸Ｃの方向に移動する速度も加わるため、気泡と水との相対速度は、従来と比して大きくなり、オゾン水のオゾン濃度を高めたり、制御の応答性を高めたりすることが出来る。
【０１０７】
以上の通り、本実施形態のオゾン溶液生成装置１によれば、気液分離タンク３０の内部において、そのタンクの円筒軸を中心に回転する気液二相流（旋回流Ｓ）が生成される。結果、余剰オゾンガスの気泡が、旋回中の遠心力の反作用によって中心軸側に移動する。オゾン溶液導出口８６（循環液導出口６２）を、中心軸Ｃから径方向外側にオフセットした位置に配置することで、気泡が、排出されるオゾン水に混入しにくくなる。従って、排出流量を増大させたとしても、気液分離タンク３０をコンパクトに構築できる。また、旋回流によって、溶媒となる水とオゾンガス気泡の相対移動速度が高められるので、溶解効率の高いオゾン水を生成することが可能となる。
【０１０８】
旋回流を作り出す手段として、溶媒導入口７６や循環液導入口６４のように、水平面における旋回流の接線方向成分を含む方向に、水又はオゾンガス混合液を導入して旋回流を生み出す接線方向導入部５０Ａを有しているので、効率的に旋回流を作り出すことが出来る。特に、オゾン水の消費量に依存しない循環液を利用して、安定して強力な旋回流を作り出すことが可能となり、二次空間３０Ｂによって、遠心力を利用した余剰オゾンガスの分離と、オゾンガスの水への溶解を両立できる。また、循環液によって、旋回流の流速を任意に制御することも可能となる。
【０１０９】
更に、旋回流を作り出す手段として、水平面における旋回流の接線方向成分を含む方向に、気液分離タンク３０に貯留されるオゾンガス混合液を導出して旋回流を生み出す接線方向導出部５０Ｂを有しているので、一層、効率的に旋回流を作り出すことが出来る。特に、この接線方向導出部５０Ｂには、余剰オゾンガスの気泡が進入しにくいので、これをオゾン溶液導出口８６とすることで、気泡の少ないオゾン水のみを導出することが可能となる。導出時に、旋回流の流れに外乱を与えることが少なく、旋回流を安定して保持することも可能になる。ちなみに、旋回流と一致しない方向に、オゾン水を導出すると、その導出口の近傍に、個別の小さな旋回流が生成されてしまい、余剰オゾンガスの気泡を吸い寄せてしまう場合が有る。
【０１１０】
また、本オゾン溶液生成装置１では、既にオゾンが高濃度となっている循環液の循環路６０に配置される循環側気液混合器２４において、オゾンガス生成部１０のオゾンガスを混合させている。オゾンガス生成部１０では、オゾンガスの濃度が高精度に制御されるので、ここで混合されるオゾン水の濃度を高精度且つ高応答に制御できる。具体的に、オゾン水の濃度制御の時定数は、気液分離タンク３０のオゾンガス混合液の貯留量と、循環ポンプ６６による循環液の循環量の比となる。この比率を小さく設定することにより、オゾン濃度の制御の応答速度を速くできる。例えば、循環ポンプ６６による循環流量Ｑ４を40（L/min）とし、気液分離タンク３０の内径を0.15（m）、貯留するオゾンガス混合液の水位を底面から0.5（m）とする場合、貯留量は約８．８（L）となる。従って、制御の時定数は、8.8／40＝0.2（分）、即ち13（秒）程度になる。この時定数をさらに小さくするためには、循環流量Ｑ４を大きくし、貯留量を減らせば良いことになる。
【０１１１】
また、オゾンガス混合液から分離された余剰オゾンガスは、再利用されて、溶媒側気液混合器２２によって純水側に混合されるので、オゾンガスの使用効率を大幅に高めることが可能となっている。つまり、循環液を利用した旋回流による、余剰オゾンガスの分離効率が高いからこそ、これを再利用することで、益々オゾンガスの利用効率が高められる構造となっている。
【０１１２】
＜検証例＞
本オゾン溶液生成装置１を用いて、オゾン溶液導出部８０から排出されるオゾン水の流量Ｑ３を変化させた場合において、オゾン濃度のバラツキを実測した結果を図６に示す。ここでは、オゾンガス生成部１０によって生成されるオゾンガスの流量を15（L/min）とし、オゾン水の制御濃度が比較的高濃度の80（ppm）となるように、オゾンガス生成部１０をデューティー制御してオゾンガスの濃度を調整する。また、気液分離タンク３０の圧力を0.17（MPa）とし、気液分離タンク３０の底面から溶媒導入口７６の高さを0.6（m）、循環液導入口６４の高さを0.3（m）とし、水位は溶媒導入口７６の高さに一致させた。
【０１１３】
図６からわかる様に流量Ｑ３を5（L/min）、10（L/min）、15（L/min）、20（L/min）に変化させたとしても、オゾン水の濃度が80（ppm）に維持されていることが分かる。具体的には、流量Ｑ３の変化に対して、オゾン水のオゾン濃度の瞬間的な変動は3（ppm）以下となる。また、流量Ｑ３が安定している最中（流量変更から２分経過後）では、オゾン水のオゾン濃度の変動は1（ppm）以下（実測値で0.43（ppm））となり、変動係数（＝標準偏差／平均値）は1％以下（実測値で0.54％）となる。また、比較的大きな流量となる20（L/min）であっても、高濃度となる80（ppm）のオゾン水を生成できることが分かる。
【０１１４】
更に、本発明者らの実証実験によれば、本オゾン溶液生成装置１を用い、オゾンガス生成部１０によって生成するオゾンガスの濃度を160（g/m3）以上、望ましく170（g/m3）以上とし、更に、そのオゾンガス流量を10（L/min）以上、望ましくは15（L/min）以上とし、また更に、循環ポンプ６６による循環流量Ｑ４を20（L/min）以上、好ましくは40（L/min）以上、さらに望ましくは60（L/min）以上としても、オゾン水の排出量15（L/min）以上、望ましくは20（L/min）以上の条件で、極めて高濃度となる90（ppm）以上のオゾン水が得られる。
【０１１５】
次に、上記本発明の第一実施形態のオゾン溶液生成装置１の変形例となる実施例について説明する。なお、重複説明を回避するために、これから説明する部品・部材について、第一実施形態のオゾン溶液生成装置１と同一・類似するものについては、説明中の符号を一致させるようにし、主として、第一実施形態等の相違点を中心に説明する。
【０１１６】
図７に、第二実施形態のオゾン溶液生成装置１０１を示す。このオゾン溶液生成装置１０１では、循環路６０の下流側を、溶媒案内路７０に合流させることで、溶媒導入口７６と循環液導入口６４を兼ねるようにし、溶媒側気液混合器２２と循環側気液混合器２４も兼ねる。溶媒導入口７６と循環液導入口６４は、接線方向導入部５０Ａも兼ねる。一方、図７（Ｃ）に示すように、気液分離タンク３０に配置されるオゾン溶液導出口８６または循環液導出口６２は、気液分離タンク３０に対して、半径方向外側にオゾン水を導出するようになっており、旋回流を生み出す機能は有していない。このようにしても、上方側の接線方向導入部５０Ａによって十分に旋回流を創出できる。なお、溶媒案内路７０において、水供給部７２から常に安定した原料水が供給される場合は、点線に示すように、循環路６０を省略することも可能である。
【０１１７】
また、気液分離タンク３０の上方に貯まる余剰オゾンガスの再利用方法として、第一実施形態では、オゾンガス混合部に直接供給する場合を例示したが、第二実施形態のように、オゾンガス循環路２６を、除湿器２７を介してオゾンガス生成部１０に供給しても良い。オゾンガス生成部１０では、循環される余剰オゾンガスと原料酸素と混合させながら、オゾンガスを新たに生成することで、オゾンガスの利用効率を高めることができる。
【０１１８】
また、第二実施形態のオゾン溶液生成装置１０１では、溶媒導入口７６と循環液導入口６４は、接線方向導入部５０Ａも兼ねるようにしたが、本発明はこれに限定されない。図８に示す第三実施形態のオゾン水生成装置２０１のように、オゾン溶液導出口８６及び循環液導出口６２が接線方向導出部５０Ｂも兼ねるようにしつつ、溶媒導入口７６と循環液導入口６４は、旋回流Ｓの接線方向成分を含まないように導入してもよい。
【０１１９】
図９に示す第四実施形態のオゾン水生成装置３０１のように、循環液導入口６４のみについて接線方向導入部５０Ａも兼ねるようにし、溶媒導入口７６とオゾン溶液導出口８６（循環液導出口６２）は旋回流を創出しない構造としてもよい。またオゾンガス混合部２０は、循環側気液混合器２４のみとして、溶媒側気液混合器を省略してもよい。
【０１２０】
図１０に示す第五実施形態のオゾン水生成装置４０１のように、オゾンガス混合部２０は溶媒側気液混合器２２のみとして、循環側気液混合器を省略してもよい。この場合、溶媒側気液混合器２２では、オゾン発生装置１０から供給されるオゾンガスを混合すればよい。
【０１２１】
また、第一実施形態では、導出路８２やオゾン溶液導出口８６が、循環路６０と循環液導出口６２を兼ねる場合を例示したが、本発明はこれに限定されない。例えば、図１１に示す第六実施形態のオゾン水生成装置５０１のように、導出路８２やオゾン溶液導出口８６が、循環路６０や循環液導出口６２から独立して配置されるようにしてもよい。この際、オゾン溶液導出口８６を、循環液導出口６２よりも下側に配置することが好ましく、これにより循環液導出口６２とオゾン溶液導出口８６の間に三次空間３０Ｃを形成できる。三次空間３０Ｃにおける下降流の流量Ｑ３（L/min）は、二次空間３０Ｂの流量Ｑ２（L/min）よりも小さくなり、一次空間３０ＡのＱ１（L/min）と一致させることができるので、二次空間３０Ｂと比較して、三次空間３０Ｃの下降流速Ｖ３を小さくできる。結果、二次空間３０Ｂの循環流量を増大させたとしても、三次空間３０Ｃの下降流速Ｖ３は小さく維持されるので、より一層、オゾン溶液導出口８６に気泡が進入しにくい状態となる。なお、図１１（Ｆ）に示すように、オゾン溶液導出口８６を介して導出路８２に導出されるオゾンガス混合液の直前の流れは、矢印ＦＥに示されるように、気液分離タンク３０の内周壁に沿う旋回流となる。
【０１２２】
第一実施形態では、原料水や循環液の導入力により、気液分離タンク３０内に貯留されるオゾンガス混合液に旋回流を生じさせる場合を例示したが、本発明はこれに限定されない。例えば、図１２に示す第七実施形態のオゾン水生成装置６０１のように、旋回流生成部５０が、オゾンガス混合液内で回転することで旋回流を生み出す回転体５６を有してもよい。この回転体５６は、図１２（Ｂ）乃至（Ｄ）に示すように回転翼５６Ａを有しており、さらに鉛直方向に延びる回転軸が、気液分離タンク３０の上面及び／又は底面で回転自在に保持されて、モータＭＴ等によって強制回転される。回転翼５６Ａの回転によって、オゾンガス混合液に旋回流Ｓが生成されると同時に、回転軸に集まってくる径の比較的大きな気泡を、この回転翼５６Ａで破砕、分散させる効果を発揮できるので、オゾン溶解効率が向上される。
【０１２３】
また、回転体５６の構造は翼式に限定されず、例えば図１３に示す第八実施形態のオゾン水生成装置７０１のように、円盤状の回転体５６を回転させることで、その粘性抵抗によって旋回流Ｓを生じさせてもよい。鉛直方向に複数の回転体５６を配置することも好ましい。
【０１２４】
なお、上記実施形態では、気液分離タンク３０内の液位を、溶媒導入口７６と一致させる場合を例示したが、本発明はこれに限定されない。例えば、液位を、溶媒導入口７６よりも上方に設定することも好ましく、水没する溶媒導入口７６から導入される原料水によって、効果的に旋回流を生じさせることができる。一方、液位を、溶媒導入口７６よりも下側に設定することも好ましい。
【０１２５】
また、上記実施形態では、溶媒として純水等を用いる場合を例示しているが、本発明はこれに限定されない。例えば、このオゾン水生成装置は、オゾンを活用した有機物の分解や、オゾンの殺菌特性を利用した水処理装置として利用できる。この際、溶媒としては、オゾンと化学反応を生じる有機物を含有する液体（水）や、ウイルス、細菌、菌類及び微生物の少なくともいずれかの物質を含有する液体（水）を利用できる。気液分離タンク中において有機物やウイルスを処理する場合に限られず、気液分離タンクから導出されたオゾン溶液に含有するオゾンが、経時的に、有機物やウイルスを処理する場合を含む。
【０１２６】
なお、処理対象とする有機物、ウイルス、細菌、菌類及び微生物等は、その種類によりオゾン溶液中において処理に要するオゾン濃度と時間の積が大幅に異なる。従って、種類に応じて、オゾン濃度を制御しても良く、また、気液分離タンク内での滞留時間（循環時間）を制御しても良い。また、オゾン溶液導出部の下流側に貯留槽や配管等の待機空間を用意しておき、気液分離タンクから導出されるオゾン溶液を、一時的に、待機空間に滞留させることで、オゾン処理時間を確保しても良い。なお、この待機空間は、オゾン溶液にどうしても残存してしまったオゾン等の気泡を追加脱気する場所として用いることもできる。
【０１２７】
尚、本発明は、上記した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【国際調査報告】
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