(57)【要約】  本発明は、優れた分散性及び低発熱性を示すゴム組成物を提供することを目的とする。本発明のゴム組成物は、変性イソプレンポリマーと、ゴム成分（ただし変性イソプレンポリマーを除く。）と、補強用充填剤とを含有し、補強用充填剤がカーボンブラック及び／又はシリカを含み、変性イソプレンポリマーが窒素原子及びケイ素原子を含む官能基を末端に有し、変性イソプレンポリマーの粘度が２，０００Ｐａ・ｓ以下である、ゴム組成物である。ただし、粘度は、コーンプレート型粘度計を用いて測定したものとする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
変性イソプレンポリマーと、ゴム成分（ただし前記変性イソプレンポリマーを除く。）と、補強用充填剤とを含有し、
前記補強用充填剤が、カーボンブラック及び／又はシリカを含み、
前記変性イソプレンポリマーが、窒素原子及びケイ素原子を含む官能基を末端に有し、
前記変性イソプレンポリマーの粘度が、２，０００Ｐａ・ｓ以下である、ゴム組成物。ただし、前記粘度は、コーンプレート型粘度計を用いて測定したものとする。
【請求項２】
前記変性イソプレンポリマーの含有量が、前記ゴム成分１００質量部に対して、１〜５０質量部である、請求項１に記載のゴム組成物。
【請求項３】
前記補強用充填剤の含有量が、前記ゴム成分１００質量部に対して、３０〜１００質量部である、請求項１又は２に記載のゴム組成物。
【請求項４】
前記シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１４０ｍ2／ｇ以上であり、
前記シリカのＣＴＡＢ吸着比表面積（ＣＴＡＢ）が１５０ｍ2／ｇ以上であり、
前記ＣＴＡＢ吸着比表面積に対する前記窒素吸着比表面積の比が、０．８〜１．４である、請求項１〜３のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項５】
前記シリカを含み、更に、シランカップリング剤を含有し、
前記シランカップリング剤の含有量が、前記シリカの含有量に対して、１〜２０質量％である、請求項１〜４のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項６】
前記変性イソプレンポリマーの分子量分布が、２．０以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項７】
前記ゴム成分が、天然ゴムを含む、請求項１〜６のいずれか1項に記載のゴム組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゴム組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、タイヤ等に使用される、天然ゴム等を含有するゴム組成物にはカーボンブラックやシリカ等の補強用充填剤が配合される。一方で、補強用充填剤同士の相互作用により、ゴム組成物中で補強用充填剤が凝集して十分な特性（例えば低発熱性等）が得られない場合がある。【０００３】
このようななか、天然ゴムに対してエポキシ化天然ゴム等を配合するゴム組成物が提案されている（例えば、特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−７７２５７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明者らは、特許文献１を参考に天然ゴム及び補強用充填剤に対してエポキシ化天然ゴムを配合するゴム組成物を検討したところ、得られるゴム組成物における補強用充填剤の分散性（以下、「補強用充填剤の分散性」を単に「分散性」とも言う）及び特性（例えば低発熱性）は昨今要求されているレベルを必ずしも満たすものではないことが明らかになった。【０００６】
そこで、本発明は、上記実情を鑑みて、補強用充填剤を含有するゴム組成物に用いたときに優れた分散性及び低発熱性を示すゴム組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らが（合成）イソプレンポリマーに着目し検討を行ったところ、イソプレンポリマーが末端に特定の官能基を有し、変性イソプレンポリマーの粘度を特定の範囲にすることによって補強用充填剤の分散性を大幅に向上させうることが明らかになった。
本発明は上記知見に基づくものであり、その具体的な構成は以下のとおりである。【０００８】
（１）  変性イソプレンポリマーと、ゴム成分（ただし上記変性イソプレンポリマーを除く。）と、補強用充填剤とを含有し、
上記補強用充填剤が、カーボンブラック及び／又はシリカを含み、
上記変性イソプレンポリマーが、窒素原子及びケイ素原子を含む官能基を末端に有し、
上記変性イソプレンポリマーの粘度が、２，０００Ｐａ・ｓ以下である、ゴム組成物。ただし、上記粘度は、コーンプレート型粘度計を用いて測定したものとする。
（２）  上記変性イソプレンポリマーの含有量が、上記ゴム成分１００質量部に対して、１〜５０質量部である、上記（１）に記載のゴム組成物。
（３）  上記補強用充填剤の含有量が、上記ゴム成分１００質量部に対して、３０〜１００質量部である、上記（１）又は（２）に記載のゴム組成物。
（４）  上記シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１４０ｍ2／ｇ以上であり、
上記シリカのＣＴＡＢ吸着比表面積（ＣＴＡＢ）が１５０ｍ2／ｇ以上であり、
上記ＣＴＡＢ吸着比表面積に対する上記窒素吸着比表面積の比が、０．８〜１．４である、上記（１）〜（３）のいずれかに記載のゴム組成物。
（５）  上記シリカを含み、更に、シランカップリング剤を含有し、
上記シランカップリング剤の含有量が、上記シリカの含有量に対して、１〜２０質量％である、上記（１）〜（４）のいずれかに記載のゴム組成物。
（６）  上記変性イソプレンポリマーの分子量分布が、２．０以下である、上記（１）〜（５）のいずれかに記載のゴム組成物。
（７）  上記ゴム成分が、天然ゴムを含む、上記（１）〜（６）のいずれかに記載のゴム組成物。
【発明の効果】
【０００９】
以下に示すように、本発明によれば、優れた分散性及び低発熱性を示すゴム組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下に、本発明のゴム組成物について説明する。
なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。
【００１１】
本発明のゴム組成物（以下、「本発明の組成物」とも言う）は、
変性イソプレンポリマーと、ゴム成分（ただし上記変性イソプレンポリマーを除く。）と、補強用充填剤とを含有し、
上記補強用充填剤が、カーボンブラック及び／又はシリカを含み、
上記変性イソプレンポリマーが、窒素原子及びケイ素原子を含む官能基を末端に有し、
上記変性イソプレンポリマーの粘度が、２，０００Ｐａ・ｓ以下である、ゴム組成物である。
【００１２】
本発明のゴム組成物に含有される変性イソプレンポリマーは、窒素原子及びケイ素原子を含む官能基（以下、「特定官能基」とも言う）を末端に有し、粘度が２，０００Ｐａ・ｓ以下である、イソプレンポリマー（イソプレン重合体）である。
以下、本発明の組成物に含有される変性イソプレンポリマーを「特定変性ＩＲ」とも言う。
【００１３】
本発明の組成物はこのような構成をとることにより、ゴム組成物中の補強用充填剤が優れた分散性を示すものと考えられる。
その理由は詳細には明らかではないが、特定変性ＩＲが有する特定官能基中の窒素原子及びケイ素原子が補強用充填剤と相互作用することで補強用充填剤の凝集を防ぐためと考えられる。
また、特定変性ＩＲの粘度が上述した特定の範囲にあることによって、特定変性ＩＲが補強用充填剤同士の凝集体の隙間に極めて介入し易くなり、特定変性ＩＲのサイズと特定官能基とがバランスし、その結果として、補強用充填剤の分散性が大幅に向上すると推測される。
【００１４】
本発明の組成物は、ゴムとして、特定変性ＩＲとゴム成分（ただし特定変性ＩＲを除く。）とを含有するが、まず、変性イソプレンポリマー（特定変性ＩＲ）について以下に詳述する。
［特定変性イソプレンポリマー］
上述のとおり、特定変性ＩＲは、窒素原子及びケイ素原子を含む官能基（特定官能基）を末端に有し、粘度が２，０００Ｐａ・ｓ以下である、イソプレンポリマー（変性イソプレンポリマー）である。
本発明において、特定変性ＩＲは、補強用充填剤を含有するゴム組成物への配合剤として機能できる。
【００１５】
〔特定官能基〕
上述のとおり、特定変性ＩＲは、窒素原子及びケイ素原子を含む官能基（特定官能基）を末端に有する。なお、特定変性ＩＲは特定官能基を特定変性ＩＲの少なくとも１つの末端に有すればよい。
【００１６】
＜好適な態様＞
特定官能基は窒素原子及びケイ素原子を含む官能基であれば特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、窒素原子をアミノ基（−ＮＲ２：Ｒは水素原子又は炭化水素基）として含むのが好ましく、ケイ素原子をヒドロカルビルオキシシリル基（≡ＳｉＯＲ：Ｒは炭化水素基）として含むのが好ましい。
【００１７】
特定官能基は、本発明の効果がより優れる理由から、下記式（Ｍ）で表される基であることが好ましい。
【００１８】
【化１】
2019240071.tif 000002
【００１９】
上記式（Ｍ）中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子または置換基を表す。
上記式（Ｍ）中、Ｌは、２価の有機基を表す。
【００２０】
上記置換基は１価の置換基であれば特に制限されないが、例えば、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、ニトロ基、カルボキシ基、アルコキシ基、アミノ基、メルカプト基、アシル基、イミド基、ホスフィノ基、ホスフィニル基、シリル基、ヘテロ原子を有していてもよい炭化水素基などが挙げられる。
上記ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが挙げられる。
上記ヘテロ原子を有していてもよい炭化水素基のヘテロ原子としては、例えば、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、リン原子などが挙げられる。
上記ヘテロ原子を有していてもよい炭化水素基としては、例えば、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、またはこれらを組み合わせた基などが挙げられる。
上記脂肪族炭化水素基は、直鎖状、分岐鎖状、環状のいずれであってもよい。上記脂肪族炭化水素基の具体例としては、直鎖状または分岐状のアルキル基（特に、炭素数１〜３０）、直鎖状または分岐状のアルケニル基（特に、炭素数２〜３０）、直鎖状または分岐状のアルキニル基（特に、炭素数２〜３０）などが挙げられる。
上記芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基などの炭素数６〜１８の芳香族炭化水素基などが挙げられる。
【００２１】
上記式（Ｍ）中、Ｒ１は、本発明の効果がより優れる理由から、水素原子、アルキル基（好ましくは、炭素数１〜１０）、アルキルシリル基（好ましくは、炭素数１〜１０）、芳香族炭化水素基（好ましくは、炭素数６〜１８）であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
複数あるＲ１は同一であっても異なっていてもよい。
複数あるＲ１が異なる場合、複数あるＲ１の組合せは、本発明の効果がより優れる理由から、水素原子と、アルキル基（好ましくは、炭素数１〜１０）、アルキルシリル基（好ましくは、炭素数１〜１０）又は芳香族炭化水素基（好ましくは、炭素数６〜１８）との組合せが好ましく、水素原子とアルキルシリル基（好ましくは、炭素数１〜１０）との組合せがより好ましく、水素原子とトリアルキルシリル基（好ましくは、炭素数１〜１０）との組合せが更に好ましい。
【００２２】
Ｒ２は、本発明の効果がより優れる理由から、ヒドロカルビルオキシ基（−ＯＲ基：Ｒは炭化水素基）であることが好ましく、アルコキシ基（好ましくは、炭素数１〜１０）であることがより好ましい。
【００２３】
上述のとおり、上記式（Ｍ）中、Ｌは、単結合又は２価の有機基を表す。
２価の有機基としては、例えば、脂肪族炭化水素基（例えば、アルキレン基。好ましくは炭素数１〜１０）、芳香族炭化水素基（例えば、アリーレン基。好ましくは炭素数６〜１８）、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ２−、−Ｎ（Ｒ）−（Ｒ：アルキル基）、−ＣＯ−、−ＮＨ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、またはこれらを組み合わせた基（例えば、アルキレンオキシ基（−ＣｍＨ２ｍＯ−：ｍは正の整数）、アルキレンオキシカルボニル基、アルキレンカルボニルオキシ基など）などが挙げられる。
Ｌは、本発明の効果がより優れる理由から、アルキレン基（好ましくは、炭素数１〜１０）であることが好ましい。
【００２４】
上記式（Ｍ）中、ｎは、０〜２の整数を表す。
ｎは、本発明の効果がより優れる理由から、２であることが好ましい。
【００２５】
上記式（Ｍ）中、ｍは、１〜３の整数を表す。
ｍは、本発明の効果がより優れる理由から、１であることが好ましい。
【００２６】
上記式（Ｍ）中、ｎ及びｍは、ｎ＋ｍ＝３の関係式を満たす。
【００２７】
上記式（Ｍ）中、＊は、結合位置を表す。
【００２８】
〔重量平均分子量〕
特定変性ＩＲの重量平均分子量（Ｍｗ）は、特定変性ＩＲの粘度が特定の範囲にあれば特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、１，０００，０００以下であることが好ましく、５００，０００以下であることがより好ましく、１００，０００未満であることがさらに好ましく、１，０００〜９０，０００であることがよりさらに好ましく、２，０００〜８０，０００であることが特に好ましく、５，０００〜５０，０００が最も好ましい。
【００２９】
〔数平均分子量〕
特定変性ＩＲの数平均分子量（Ｍｎ）は、特定変性ＩＲの粘度が特定の範囲にあれば特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、１，０００，０００以下であることが好ましく、５００，０００以下であることがより好ましく、１００，０００未満であることがさらに好ましく、１，０００〜９０，０００であることがよりさらに好ましく、２，０００〜８０，０００であることが特に好ましく、５，０００〜５０，０００が最も好ましい。
【００３０】
〔分子量分布〕
特定変性ＩＲの分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、特定変性ＩＲの粘度が特定の範囲にあれば特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、２．０以下であることが好ましく、１．７以下であることがより好ましく、１．５以下であることがさらに好ましく、１．３以下であることが特に好ましい。
下限は特に制限されないが、通常、１．０以上である。
【００３１】
なお、本明細書において、重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、以下の条件のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定により得られる標準ポリスチレン換算値とする。
・溶媒：テトラヒドロフラン
・検出器：ＲＩ検出器
【００３２】
〔ミクロ構造〕
＜１，２−構造および３，４−構造＞
特定変性ＩＲにおいて、１，２−構造および３，４−構造の割合は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、０〜１０モル％であることが好ましく、０〜５モル％であることがより好ましい。
ここで、１，２−構造の割合とは、イソプレンに由来する繰り返し単位のうち、１，２−構造を有する繰り返し単位が占める割合（モル％）を言う。また、３，４−構造の割合とは、イソプレンに由来する繰り返し単位のうち、３，４−構造を有する繰り返し単位が占める割合（モル％）を言う。
【００３３】
＜１，４−トランス構造＞
特定変性ＩＲにおいて、１，４−トランス構造の割合は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、９０モル％以下であることが好ましく、７０モル％以下であることがより好ましい。また、特定変性ＩＲにおいて、１，４−トランス構造の割合は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、２モル％以上であることが好ましく、５モル％以上であることがより好ましい。
ここで、１，４−トランス構造の割合とは、イソプレンに由来する全繰り返し単位のうち、１，４−トランス構造を有する繰り返し単位が占める割合（モル％）を言う。
【００３４】
＜１，４−シス構造＞
特定変性ＩＲにおいて、１，４−シス構造の割合は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、１０〜９８モル％であることが好ましく、３０〜９８モル％であることがより好ましい。
ここで、１，４−シス構造の割合とは、イソプレンに由来する全繰り返し単位のうち、１，４−シス構造を有する繰り返し単位が占める割合（モル％）を言う。
【００３５】
なお、以下、「１，２−構造および３，４−構造の割合の合計（モル％）、１，４−トランス構造の割合（モル％）、１，４−シス構造の割合（モル％）」を「１，２−および３，４−／トランス／シス」とも表す。
【００３６】
〔ガラス転移温度〕
特定変性ＩＲのガラス転移温度（Ｔｇ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、−１００〜−４０℃であることが好ましく、−９０〜−５０℃であることがより好ましく、−８５〜−６０℃であることがさらに好ましい。
なお、本明細書において、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて１０℃／分の昇温速度で測定し、中点法にて算出したものとする。
【００３７】
〔粘度〕
本発明において、特定変性ＩＲの粘度は、２，０００Ｐａ・ｓ以下である。特定変性ＩＲの粘度は、本発明の効果がより優れる理由から、０．１〜１，５００Ｐａ・ｓが好ましく、１００〜１，０００Ｐａ・ｓであることがより好ましい。
【００３８】
上記変性イソプレンポリマーは、４０℃の条件下で液状であることが好ましい態様の１つとして挙げられる。
【００３９】
また、特定変性ＩＲを変性する前のイソプレンポリマーの粘度は特に制限されない。通常、特定変性ＩＲの粘度は、変性する前のイソプレンポリマーの粘度よりも高くなる。変性する前のイソプレンポリマーの粘度は、本発明の効果がより優れる理由から、０．１〜１，２００Ｐａ・ｓであることが好ましく、１〜９００Ｐａ・ｓであることがより好ましい。
また、特定変性ＩＲの粘度は、本発明の効果がより優れる理由から、変性前のイソプレンポリマーの粘度に対して、１５０〜２４０％であることが好ましい。以下、変性前の特定変性ＩＲに対する変性後の特性変性ＩＲの粘度を「粘度（変性後／変性前）」とも言う。
なお、本明細書において、粘度は、ＪＩＳ  Ｋ５６００−２−３に準じて、コーンプレート型粘度計を用いて測定したものとする。また、上記粘度は４０℃の条件下で測定されたものとする。
【００４０】
なお、一般的に、ポリマーの粘度は、ポリマーの分子量に相関する場合がある。
しかし、上記ポリマーが変性ポリマーである場合、変性ポリマーの粘度が変性ポリマーの分子量に相関するとは一概に言うことはできない。
変性ポリマーとして特定変性ＩＲを取り上げて説明する。
まず、例えば、特定官能基による末端での変性の量（末端に対する変性率）が同じであり、分子量（数平均分子量、重量平均分子量のいずれであってもよい。以下同様）が異なる特定変性ＩＲを比較すると、分子量が小さいほうが、分子量が大きいよりも、粘度は低くなる。
このため、分子量が小さくなればなるほどその粘度が低下するようにも考えられる。
しかし、分子量が小さくなるほど、特定変性ＩＲ１分子中における特定官能基の濃度（例えば、グラム当たりの濃度）が高くなるため、分子量が小さい領域において（例えば、重量平均分子量１０万未満）特定官能基の濃度が高くなることは特定変性ＩＲの粘度を増加させる方向に寄与しうる。
次に、分子量が同じであっても、上記変性率が異なると、特定官能基の変性率が高いほうが、特定変性ＩＲの粘度が増加する方向に寄与しうる。
このように、特定変性ＩＲの分子量が小さいとその粘度低くなると一概に言えないと考える。
本発明において、特定変性ＩＲの粘度には、特定変性ＩＲの大きさ（重量平均分子量又は数平均分子量）と特定官能基による変性とが影響していると考えられる。
【００４１】
〔特定変性ＩＲの製造方法〕
特定変性ＩＲを製造する方法は特に制限されず、従来公知の方法を用いることができる。分子量及び分子量分布を特定の範囲する方法は特に制限されないが、開始剤とモノマーと停止剤との量比、反応温度、及び、開始剤を添加する速度などを調整する方法などが挙げられる。
【００４２】
＜好適な態様＞
特定変性ＩＲを製造する方法の好適な態様としては、例えば、有機リチウム化合物を用いてイソプレンを重合し、その後、窒素原子及びケイ素原子を含む求電子剤を用いて重合を停止する方法（以下、「本発明の方法」とも言う）が挙げられる。本発明の方法を用いた場合、得られる特定変性ＩＲは、補強用充填剤を含有するゴム組成物に用いたときに、より優れた分散性、加工性、靭性、低発熱性及び耐摩耗性を示す。
【００４３】
（有機リチウム化合物）
上記有機リチウム化合物は特に制限されないが、その具体例としては、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、ｎ−プロピルリチウム、ｉｓｏ−プロピルリチウム、ベンジルリチウム等のモノ有機リチウム化合物；１，４−ジリチオブタン、１，５−ジリチオペンタン、１，６−ジリチオヘキサン、１，１０−ジリチオデカン、１，１−ジリチオジフェニレン、ジリチオポリブタジエン、ジリチオポリイソプレン、１，４−ジリチオベンゼン、１，２−ジリチオ−１，２−ジフェニルエタン、１，４−ジリチオ−２−エチルシクロヘキサン、１，３，５−トリリチオベンゼン、１，３，５−トリリチオ−２，４，６−トリエチルベンゼン等の多官能性有機リチウム化合物が挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウムのモノ有機リチウム化合物が好ましい。
【００４４】
有機リチウム化合物の使用量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、イソプレンに対して、０．００１〜１０モル％であることが好ましい。
【００４５】
（イソプレンの重合）
有機リチウム化合物を用いてイソプレンを重合する方法は特定に制限されないが、イソプレンを含有する有機溶媒溶液に上述した有機リチウム化合物を加え、０〜１２０℃（好ましくは３０〜１００℃）の温度範囲で撹拌する方法などが挙げられる。
【００４６】
（特定求電子剤）
本発明の方法では、窒素原子及びケイ素原子を含む求電子剤（以下、「特定求電子剤」とも言う）を用いてイソプレンの重合を停止する。特定求電子剤を用いて重合を停止することで、上述した特定官能基を末端に有する変性イソプレンポリマーが得られる。
特定求電子剤は窒素原子及びケイ素原子を含む化合物であれば特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、窒素原子をアミノ基（−ＮＲ２：Ｒは水素原子又は炭化水素基）として含むのが好ましく、ケイ素原子をヒドロカルビルオキシシリル基（≡ＳｉＯＲ：Ｒは炭化水素基）として含むのが好ましい。
【００４７】
特定求電子剤は、本発明の効果がより優れる理由から、シラザンであることが好ましく、環状シラザンであることがより好ましい。ここで、シラザンとは、ケイ素原子と窒素原子とが直接結合した構造を有する化合物（Ｓｉ−Ｎ結合を有する化合物）を意図する。
【００４８】
上記環状シラザンは、本発明の効果がより優れる理由から、下記式（Ｓ）で表される化合物であることが好ましい。
【００４９】
【化２】
2019240071.tif 000003
【００５０】
上記式（Ｓ）中、Ｒ１〜Ｒ３は、それぞれ独立に、水素原子または置換基を表す。置換基の具体例及び好適な態様は上述した式（Ｍ）中のＲ１及びＲ２と同じである。
上記式（Ｓ）中、Ｌは、２価の有機基を表す。２価の有機基の具体例及び好適な態様は、上述した式（Ｍ）中のＬと同じである。
【００５１】
上記式（Ｓ）中、Ｒ１は、本発明の効果がより優れる理由から、アルキル基（好ましくは、炭素数１〜１０）、アルキルシリル基（好ましくは、炭素数１〜１０）、芳香族炭化水素基（好ましくは、炭素数６〜１８）であることが好ましく、アルキルシリル基であることがより好ましい。
【００５２】
上記式（Ｓ）中、Ｒ２及びＲ３は、本発明の効果がより優れる理由から、それぞれ独立に、ヒドロカルビルオキシ基（−ＯＲ基：Ｒは炭化水素基）であることが好ましく、アルコキシ基（好ましくは、炭素数１〜１０）であることがより好ましい。
【００５３】
上記式（Ｓ）中、Ｌは、本発明の効果がより優れる理由から、アルキレン基（好ましくは炭素数１〜１０、より好ましくは２〜８、さらに好ましくは３〜５）であることが好ましい。
【００５４】
上記式（Ｓ）で表される化合物としては、例えば、Ｎ−ｎ−ブチル−１，１−ジメトキシ−２−アザシラシクロペンタン、Ｎ−フェニル−１，１−ジメトキシ−２−アザシラシクロペンタン、Ｎ−トリメチルシリル−１，１−ジメトキシ−２−アザシラシクロペンタン、Ｎ−トリメチルシリル−１，１−ジエトキシ−２−アザシラシクロペンタンなどが挙げられる。
なお、環状シラザンのケイ素原子は求電子性を示すと考えられる。
【００５５】
有機リチウム化合物に対する特定求電子剤の量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、モル比で、０．１〜１０であることが好ましく、１〜５であることがより好ましい。
【００５６】
〔特定変性ＩＲの含有量〕
特定変性ＩＲの含有量は、本発明の効果がより優れる理由から、ゴム成分１００質量部に対して、１〜５０質量部であることが好ましい。
特定変性ＩＲの含有量は、本発明の効果により優れ、分散性及び低発熱性のバランスに優れるという観点から、ゴム成分１００質量部に対して、１〜４０質量部であることが好ましく、３〜１５質量部であることがより好ましい。
特定変性ＩＲの含有量は、本発明の効果により優れるという観点から、ゴム成分１００質量部に対して、７質量部以上であることが好ましく、１２質量部以上であることがよりに好ましく、１５質量部以上であることさらに好ましい。
特定変性ＩＲの含有量は、切断時応力及び切断時伸びが向上する理由から、ゴム成分１００質量部に対して、８質量部以下であることが好ましい。
【００５７】
［ゴム成分］
本発明の組成物に含有されるゴム成分は、特定変性ＩＲを除くこと以外、特に制限されない。
上記ゴム成分は、本発明の効果がより優れる理由から、ジエン系ゴムであることが好ましい。ジエン系ゴムの具体例としては、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル−ブタジエン共重合ゴム（ＮＢＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｂｒ−ＩＩＲ、Ｃｌ−ＩＩＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）などが挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、天然ゴム、ＳＢＲ又はＢＲが好ましく、天然ゴムがより好ましい。
【００５８】
特定変性ＩＲは、その基本骨格がイソプレンポリマーなので、ゴム組成物に含有され得る天然ゴムのようなゴム成分に対する配合剤として、機能することができる。上記のように天然ゴムのようなゴム成分に対して、特定変性ＩＲ使用することによって、ゴム組成物中における補強用充填剤の分散性を優れたものとできる。
【００５９】
上記天然ゴムは特に制限されない。例えば、従来公知のものが挙げられる。
【００６０】
上記ＳＢＲのスチレン単位（スチレンに由来する繰り返し単位）の含有量（スチレン単位含有量）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、５〜５０質量％であることが好ましい。
また、上記ＳＢＲのビニル構造の割合は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、５〜８０％であることが好ましく、１０〜７５％であることがより好ましく、２０〜７０％であることがさらに好ましい。ここで、ビニル構造の割合とは、ブタジエンに由来する繰り返し単位のうち、ビニル構造を有する繰り返し単位が占める割合（モル％）を言う。
【００６１】
ゴム成分はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
ゴム成分を２種以上組み合わせて使用する場合、その組み合わせは、本発明の効果がより優れるという観点から、天然ゴムと、ＳＢＲ又はＢＲとの組合せが好ましく、天然ゴムとＢＲとの組合せがより好ましい。
【００６２】
〔重量平均分子量〕
上記ゴム成分の重量平均分子量（Ｍｗ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、１００，０００〜１０，０００，０００であることが好ましく、２００，０００〜３，０００，０００であることがより好ましく、３００，０００〜１，５００，０００であることがさらに好ましい。
また、上記ゴム成分の数平均分子量（Ｍｎ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、５０，０００〜５，０００，０００であることが好ましく、１００，０００〜１，５００，０００であることがより好ましく、１５０，０００〜７５０，０００であることがさらに好ましい。
上記その他のゴム成分が２種以上のゴム成分を含む場合、上記その他のゴム成分に含まれる少なくとも１種のゴム成分のＭｗ及び／又はＭｎが上記範囲に含まれることが好ましく、上記その他のゴム成分に含まれる全てのゴム成分のＭｗ及び／又はＭｎが上記範囲に含まれることがより好ましい。
重量平均分子量の測定方法は上述のとおりである。
【００６３】
〔ガラス転移温度〕
ゴム成分のガラス転移温度（Ｔｇ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、−８０℃以上であることが好ましく、−７０℃以上であることがより好ましく、−６０℃以上であることがさらに好ましい。上限は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、０℃以下であることが好ましく、−２０℃以下であることがより好ましい。Ｔｇの測定方法は上述のとおりである。
なお、ゴム成分が油展品である場合、ゴム成分のガラス転移温度は、油展成分（オイル）を含まない状態におけるガラス転移温度とする。また、ゴム成分が２種以上のゴム成分を含む場合、ゴム成分のガラス転移温度は、平均ガラス転移温度とする。ここで、平均ガラス転移温度とは、各ゴム成分のガラス転移温度に各ゴム成分の質量分率を乗じた合計（ガラス転移温度の加重平均値）であり、すべてのゴム成分の質量分率の合計を１とする。
【００６４】
［補強用充填剤］
本発明において、本発明の組成物に含有される補強用充填剤はシリカ及び／又はカーボンブラックを含む。
本発明の組成物において、補強用充填剤の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、上述したゴム成分１００質量部に対して、３０〜２００質量部であることが好ましく、３０〜１００質量部であることがより好ましく、５０〜１００質量部であることがさらに好ましい。
なお、本発明の組成物が２種以上の補強用充填剤を含有する場合、補強用充填剤の含有量は合計の含有量を意味する。
【００６５】
〔シリカ〕
本発明の組成物は、本発明の効果がより優れる理由から、補強用充填剤としてシリカを含有するのが好ましい。
上記シリカは特に制限されず、従来公知の任意のシリカを用いることができる。
上記シリカとしては、例えば、湿式シリカ、乾式シリカ、ヒュームドシリカ、珪藻土などが挙げられる。上記シリカは、１種のシリカを単独で用いても、２種以上のシリカを併用してもよい。
【００６６】
上記シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、１４０ｍ２／ｇ以上であることが好ましく、１９４ｍ２／ｇ以上であることがより好ましい。上記シリカのＮ２ＳＡの上限は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、３００ｍ２／ｇ以下であることが好ましい。
ここで、Ｎ２ＳＡは、シリカがゴム分子との吸着に利用できる表面積の代用特性であり、シリカ表面への窒素吸着量をＪＩＳ  Ｋ６２１７−２：２００１「第２部：比表面積の求め方−窒素吸着法−単点法」にしたがって測定した値である。
【００６７】
上記シリカのセチルトリメチルアンモニウムブロマイド（ＣＴＡＢ）吸着比表面積（以下、「ＣＴＡＢ吸着比表面積」を単に「ＣＴＡＢ」とも言う）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、１５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましく、１８５ｍ２／ｇ以上であることがより好ましい。上記シリカのＣＴＡＢの上限は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、３００ｍ２／ｇ以下であることが好ましい。
ここで、ＣＴＡＢ吸着比表面積は、シリカ表面へのＣＴＡＢ吸着量をＪＩＳ  Ｋ６２１７−３：２００１「第３部：比表面積の求め方−ＣＴＡＢ吸着法」にしたがって測定した値である。
【００６８】
シリカのＣＴＡＢ吸着比表面積に対するシリカ窒素吸着比表面積の比（Ｎ２ＳＡ／ＣＴＡＢ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、０．８〜１．４であることが好ましい。
【００６９】
本発明の組成物において、シリカの含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、上述したゴム成分１００質量部に対して、１０〜１５０質量部であることが好ましく、３０〜１００質量部であることがより好ましい。
【００７０】
〔カーボンブラック〕
本発明の組成物は、本発明の効果がより優れる理由から、補強用充填剤としてカーボンブラックを含有するのが好ましい。上記カーボンブラックは、１種のカーボンブラックを単独で用いても、２種以上のカーボンブラックを併用してもよい。
上記カーボンブラックは特に限定されず、例えば、ＳＡＦ−ＨＳ、ＳＡＦ、ＩＳＡＦ−ＨＳ、ＩＳＡＦ、ＩＳＡＦ−ＬＳ、ＩＩＳＡＦ−ＨＳ、ＨＡＦ−ＨＳ、ＨＡＦ、ＨＡＦ−ＬＳ、ＦＥＦ、ＧＰＦ、ＳＲＦ等の各種グレードのものを使用することができる。
上記カーボンブラックの窒素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、５０〜２００ｍ２／ｇであることが好ましく、７０〜１５０ｍ２／ｇであることがより好ましい。
ここで、窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）は、カーボンブラック表面への窒素吸着量をＪＩＳ  Ｋ６２１７−２：２００１「第２部：比表面積の求め方−窒素吸着法−単点法」にしたがって測定した値である。
【００７１】
本発明の組成物において、カーボンブラックの含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、上述したゴム成分１００質量部に対して、１〜１００質量部であることが好ましく、２〜３０質量部であることがより好ましい。
【００７２】
［シランカップリング剤］
本発明の組成物は、本発明の効果がより優れる理由から、更に、シランカップリング剤を含有するのが好ましい。上記シランカップリング剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
本発明の組成物が上記補強用充填剤として上記シリカを含む場合、本発明の組成物は更にシランカップリング剤を含有することが好ましい態様の１つとして挙げられる。
上記シランカップリング剤は、加水分解性基および有機官能基を有するシラン化合物であれば特に制限されない。
上記加水分解性基は特に制限されないが、例えば、アルコキシ基、フェノキシ基、カルボキシル基、アルケニルオキシ基などが挙げられる。なかでも、アルコキシ基であることが好ましい。加水分解性基がアルコキシ基である場合、アルコキシ基の炭素数は、１〜１６であることが好ましく、１〜４であることがより好ましい。炭素数１〜４のアルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基などが挙げられる。
【００７３】
上記有機官能基は特に制限されないが、有機化合物と化学結合を形成し得る基であることが好ましく、例えば、エポキシ基、ビニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基、アミノ基、スルフィド基、メルカプト基などが挙げられ、なかでも、スルフィド基、メルカプト基が好ましい。
【００７４】
上記シランカップリング剤は硫黄含有シランカップリング剤であることが好ましい。
【００７５】
上記シランカップリング剤の具体例としては、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイル−テトラスルフィド、トリメトキシシリルプロピル−メルカプトベンゾチアゾールテトラスルフィド、トリエトキシシリルプロピル−メタクリレート−モノスルフィド、ジメトキシメチルシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイル−テトラスルフィド等が挙げられ、これらのうち１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００７６】
本発明の組成物において、シランカップリング剤の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、上述したシリカの含有量に対して１〜２０質量％であることが好ましく、５〜２０質量％であることがより好ましい。
【００７７】
［その他の成分］
本発明の組成物は、必要に応じて、その効果や目的を損なわない範囲で上述した成分以外の成分（その他の成分）を含有することができる。
そのような成分としては、例えば、テルペン樹脂（好ましくは、芳香族変性テルペン樹脂）、熱膨張性マイクロカプセル、酸化亜鉛（亜鉛華）、ステアリン酸、老化防止剤、ワックス、加工助剤、オイル、液状ポリマー、熱硬化性樹脂、加硫剤（例えば、硫黄）、加硫促進剤などのゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤などが挙げられる。
【００７８】
［用途］
本発明の組成物は、タイヤ、コンベアベルト、ホース、防振材、ゴムロール、鉄道車両の外幌等に好適に用いられる。なかでも、タイヤに好適に用いられる。
【実施例】
【００７９】
以下、実施例により、本発明についてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【００８０】
〔合成例〕
以下のとおり、比較変性ＩＲ及び特定変性ＩＲ１〜５を合成した。
ここで、特定変性ＩＲ１〜５は、いずれも、特定官能基に該当する後述する式（ｍ１）で表される官能基を末端に有し、粘度が２，０００Ｐａ・ｓ以下であるため、上述した「特定変性ＩＲ」に該当する。一方、比較変性ＩＲは、特定官能基を末端に有するが、粘度が２，０００Ｐａ・ｓを超えるので、上述した「特定変性ＩＲ」に該当しない。【００８１】
＜比較変性ＩＲ＞
ｎ−ＢｕＬｉ（関東化学製：１．６０ｍｏｌ／Ｌ（ヘキサン溶液），５１ｍＬ，８２ｍｍｏｌ）を、イソプレン（７０８ｇ，１０．４ｍｍｏｌ）のシクロヘキサン（４．０ｋｇ）混合溶液に加えて、５０℃で６時間攪拌した。反応後、Ｎ−トリメチルシリル−１，１−ジメトキシ−２−アザシラシクロペンタン（以下構造）（以下構造）（６０ｍＬ，２４６ｍｍｏｌ）を投入し、重合を停止した。得られた溶液を取り出し、減圧下で濃縮した。その濃縮溶液をメタノール（５．０Ｌ）に流し込み、メタノール不溶成分を分離した。【００８２】
【化３】
2019240071.tif 000004
【００８３】
その結果、下記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ（比較変性ＩＲ）（粘度は２，１００Ｐａ・ｓ、Ｍｎ＝３５，０００，Ｍｗ＝４２，０００，Ｍｗ／Ｍｎ＝１．２１）を９２％の収率で得た。なお、ＩＲ分析によって、１，２−および３，４−／トランス／シス＝７／０／９３と見積もられた。また、Ｔｇは−６２℃であった。また、粘度（変性後／変性前）は２３０％であった。【００８４】
【化４】
2019240071.tif 000005
【００８５】
＜特定変性ＩＲ１＞
ｎ−ＢｕＬｉ（関東化学製：１．６０ｍｏｌ／Ｌ（ヘキサン溶液），９０ｍＬ，１４４ｍｍｏｌ）を、イソプレン（７１５ｇ，１０．５ｍｍｏｌ）のシクロヘキサン（４．０ｋｇ）混合溶液に加えて、５０℃で６時間攪拌した。反応後、Ｎ−トリメチルシリル−１，１−ジメトキシ−２−アザシラシクロペンタン（６０ｇ，２４６ｍｍｏｌ）を投入し、重合を停止した。得られた溶液を取り出し、減圧下で濃縮した。その濃縮溶液をメタノール（５．０Ｌ）に流し込み、メタノール不溶成分を分離した。その結果、上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ（特定変性ＩＲ１）（粘度＝８３Ｐａ・ｓ、Ｍｎ＝１８，０００，Ｍｗ＝２０，０００，Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１１）を９７％の収率で得た。なお、ＩＲ分析によって、１，２−および３，４−／トランス／シス＝８／０／９２と見積もられた。また、Ｔｇは−６３℃であった。また、粘度（変性後／変性前）は２００％であった。【００８６】
＜特定変性ＩＲ２＞
特定変性ＩＲ１とほぼ同様の手順に従って、上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ（特定変性ＩＲ２）（粘度＝２０３Ｐａ・ｓ、Ｍｎ＝１９，０００，Ｍｗ＝２２，０００，Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１４）を９７％の収率で得た。なお、ＩＲ分析によって、１，２−および３，４−／トランス／シス＝７／０／９３と見積もられた。また、Ｔｇは−６２℃であった。【００８７】
＜特定変性ＩＲ３＞
特定変性ＩＲ１とほぼ同様の手順に従って、上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ（特定変性ＩＲ３）（粘度＝１２．７Ｐａ・ｓ、Ｍｎ＝１５，９００，Ｍｗ＝１６，８００Ｍｗ／Ｍｎ＝１．０６）を９７％の収率で得た。なお、ＩＲ分析によって、１，２−および３，４−／トランス／シス＝３／０／９７と見積もられた。また、Ｔｇは−６６℃であった。【００８８】
＜特定変性ＩＲ４＞
特定変性ＩＲ１とほぼ同様の手順に従って、上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ（特定変性ＩＲ４）（粘度＝１１９Ｐａ・ｓ、Ｍｎ＝３８，７００，Ｍｗ＝４４，５００，Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１５）を９７％の収率で得た。なお、ＩＲ分析によって、１，２−および３，４−／トランス／シス＝６／０／９４と見積もられた。また、Ｔｇは−６３℃であった。【００８９】
＜特定変性ＩＲ５＞
特定変性ＩＲ１とほぼ同様の手順に従って、上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ（特定変性ＩＲ３）（粘度＝１，０４３Ｐａ・ｓ、Ｍｎ＝７４，２００，Ｍｗ＝８６，５００，Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１７）を９７％の収率で得た。なお、ＩＲ分析によって、１，２−および３，４−／トランス／シス＝５／０／９５と見積もられた。また、Ｔｇは−６６℃であった。【００９０】
〔ゴム組成物の調製〕
下記表１、表２及び表３に示される成分を同表に示される割合（質量部）で配合した。
具体的には、まず、下記表１、表２及び表３に示される成分のうち硫黄および加硫促進剤を除く成分を、８０℃のバンバリーミキサーで５分間混合した。次に、ロールを用いて、上記混合物に硫黄および加硫促進剤を混合し、ゴム組成物を得た。【００９１】
〔評価〕
得られた各ゴム組成物について下記のとおり評価を行った。結果を表１、表２及び表３に示す。【００９２】
＜分散性＞
得られた各ゴム組成物（未加硫）を、金型（１５ｃｍ×１５ｃｍ×０．２ｃｍ）中、１４８℃で３０分間プレス加硫して、加硫ゴムシートを作製した。
そして、作製した加硫ゴムシートについて、歪せん断応力測定機（ＲＰＡ２０００、α−テクノロジー社製）により、歪０．２８％の歪せん断弾性率Ｇ′と歪３０．０％の歪せん断弾性率Ｇ′とを測定し、その差Ｇ′０．２８（ＭＰａ）−Ｇ′３０．０（ＭＰａ）をペイン効果として算出した。
上記差の値が小さいほど補強用充填剤の分散性に優れることを意味する。結果は、表１については比較例１を１００とする指数で表し、表２については比較例６を１００とする指数で表し、表３については比較例１０を１００とする指数で表した。指数が１００未満である場合、分散性に優れるものとする。【００９３】
＜低発熱性＞
上述のとおり作製した加硫ゴムシートについて、粘弾性スペクトロメーター（東洋精機製作所社製）を用いて、初期歪み１０％、振幅±２％、周波数２０Ｈｚの条件下で、温度６０℃の損失正接ｔａｎδ（６０℃）を測定した。
上記ｔａｎδ（６０℃）の値が小さいほど低発熱性に優れることを意味する。結果は、表１については比較例１を１００とする指数で表し、表２については比較例６を１００とする指数で表し、表３については比較例１０を１００とする指数で表した。指数が９７未満である場合、低発熱性に優れるものとする。【００９４】
＜切断時応力＞
表３については、上述のとおり作製した加硫ゴムシートについて、ＪＩＳ  Ｋ６２５１：２０１０に準拠し、ＪＩＳ３号ダンベル型試験片（厚さ２ｍｍ）を打ち抜き、温度２０℃、引張り速度５００ｍｍ／分の条件で切断時応力を評価した。
結果を表３に示す。結果は、比較例１０を１００とする指数で表した。【００９５】
＜切断時伸び＞
表３については、上述のとおり作製した加硫ゴムシートについて、ＪＩＳ  Ｋ６２５１：２０１０に準拠し、ＪＩＳ３号ダンベル型試験片（厚さ２ｍｍ）を打ち抜き、温度２０℃、引張り速度５００ｍｍ／分の条件で切断時伸びを評価した。
結果を表３に示す。結果は比較例１０の切断時伸びを１００とする指数で表した。【００９６】
＜耐摩耗性＞
表３については、上述のとおり作製した加硫ゴムシートについて、ＪＩＳ  Ｋ６２６４−１、２：２００５に準拠し、ランボーン摩耗試験機（岩本製作所製）を用いて、温度２０℃、スリップ率５０％の条件で摩耗量を測定した。そして下記式から耐摩耗性指数を算出した。
耐摩耗性指数＝（比較例１０の摩耗量／各加硫ゴムシートの摩耗量）×１００
結果を表３に示す。指数が大きいほど摩耗量が小さく、耐摩耗性に優れることを意味する。【００９７】
【表１】
2019240071.tif 000006
【００９８】
【表２】
2019240071.tif 000007
【００９９】
【表３】
2019240071.tif 000008
【０１００】
上記表１、表２及び表３に示される各成分の詳細は以下のとおりである。
・天然ゴム：ＴＳＲ２０
・ＢＲ：Ｎｉｐｏｌ  ＢＲ１２２０（ＢＲ、Ｍｗ＝４９万、Ｔｇ＝−１０５℃、日本ゼオン社製）
・比較変性ＩＲ：上記のとおり合成した比較変性ＩＲ（上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ、Ｍｗ＝４２，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．２１、１，２−および３，４−／トランス／シス＝７／０／９３、Ｔｇ＝−６２℃、粘度＝２，１００Ｐａ・ｓ）【０１０１】
・カーボンブラック：東海カーボン社製シーストＫＨ
・シリカ：Ｚｅｏｓｉｌ  Ｐｒｅｍｉｕｍ  ２００ＭＰ（シリカ、Ｎ２ＳＡ＝２００ｍ２／ｇ、ＣＴＡＢ＝２００ｍ２／ｇ、Ｎ２ＳＡ／ＣＴＡＢ＝１．０、ローディア社製）
・シランカップリング剤：エボニックデグッサ社製Ｓｉ６９【０１０２】
・特定変性ＩＲ１：上述のとおり合成した特定変性ＩＲ１（上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ、Ｍｗ＝２０，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１１、１，２−および３，４−／トランス／シス＝８／０／９２、Ｔｇ＝−６３℃、粘度＝８３Ｐａ・ｓ）
・特定変性ＩＲ２：上述のとおり合成した特定変性ＩＲ２（上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ、Ｍｗ＝２２，０００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１４、１，２−および３，４−／トランス／シス＝７／０／９３、Ｔｇ＝−６２℃、粘度＝２０３Ｐａ・ｓ）
・特定変性ＩＲ３：上述のとおり合成した特定変性ＩＲ３（上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ、Ｍｗ＝１６，８００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．０６、１，２−および３，４−／トランス／シス＝３／０／９７、Ｔｇ＝−６６℃、粘度＝１２．７Ｐａ・ｓ）
・特定変性ＩＲ４：上述のとおり合成した特定変性ＩＲ４（上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ、Ｍｗ＝４４，５００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１５、１，２−および３，４−／トランス／シス＝６／０／９４、Ｔｇ＝−６３℃、粘度＝１１９Ｐａ・ｓ）
・特定変性ＩＲ５：上述のとおり合成した特定変性ＩＲ５（上記式（ｍ１）で表される官能基を末端に有する変性ＩＲ、Ｍｗ＝８６，５００、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１７、１，２−および３，４−／トランス／シス＝５／０／９５、Ｔｇ＝−６６℃、粘度＝１，０４３Ｐａ・ｓ）【０１０３】
・ステアリン酸：ステアリン酸ＹＲ（日油社製）
・加工助剤：アクチプラストＳＴ（Ｒｈｅｉｎ  Ｃｈｅｍｉｅ社製）
・老化防止剤：ＳＡＮＴＯＦＬＥＸ  ６ＰＰＤ（Ｓｏｌｔｉａ  Ｅｕｒｏｐｅ社製）
・オイル：エキストラクト４号Ｓ（昭和シェル石油社製）
・亜鉛華：亜鉛華３号（正同化学社製）
・硫黄：油処理硫黄（軽井沢精錬所社製）
・加硫促進剤ＣＺ：ノクセラー  ＣＺ−Ｇ（大内振興化学工業社製）
・加硫促進剤ＤＰＧ：ソクシノール  Ｄ−Ｇ：（住友化学社製）【０１０４】
なお、表１、表２及び表３中、「ゴム成分のＴｇ」は、上述した「ゴム成分のＴｇ」を表す。【０１０５】
表１から分かるように、特定変性ＩＲを含有しない比較例１〜４と比較して、特定変性ＩＲを配合した実施例１〜８は、優れた分散性及び低発熱性を示した。【０１０６】
実施例１〜３、実施例４〜６及び実施例７〜８の対比から、特定変性ＩＲの含有量がゴム成分１００質量部に対して７質量部以上である実施例２〜３、実施例５〜６及び実施例８は、より優れた分散性及び低発熱性を示した。なかでも、特定変性ＩＲの含有量がゴム成分１００質量部に対して１５質量部以上である実施例３及び実施例６は、さらに優れた分散性及び低発熱性を示した。【０１０７】
表２から分かるように、特定変性ＩＲを含有しない比較例６〜９と比較して、特定変性ＩＲを配合した実施例９〜１４は、優れた分散性及び低発熱性を示した。【０１０８】
実施例９〜１１及び実施例１２〜１４の対比から、特定変性ＩＲの含有量がゴム成分１００質量部に対して７質量部以上である実施例１０〜１１及び実施例１３〜１４は、より優れた分散性及び低発熱性を示した。なかでも、特定変性ＩＲの含有量がゴム成分１００質量部に対して１５質量部以上である実施例１１及び実施例１４は、さらに優れた分散性及び低発熱性を示した。【０１０９】
表３から分かるように、特定変性ＩＲを含有しない比較例１０と比較して、特定変性ＩＲを配合した実施例１５〜１８は、優れた分散性及び低発熱性を示した。【０１１０】
実施例１５〜１６及び実施例１７〜１８の対比から、特定変性ＩＲの含有量がゴム成分１００質量部に対して７質量部以上である実施例１６及び実施例１８は、より優れた分散性及び低発熱性を示した。
また、実施例１５〜１６及び実施例１７〜１８の対比から、特定変性ＩＲの含有量がゴム成分１００質量部に対して８質量部以下である実施例１５及び実施例１７は、より大きい切断時応力及び切断時伸びを示した。
【手続補正書】
【提出日】令和2年3月6日(2020.3.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
変性イソプレンポリマーと、ゴム成分（ただし前記変性イソプレンポリマーを除く。）と、補強用充填剤とを含有し、
前記補強用充填剤が、カーボンブラック及びシリカを含み、
前記変性イソプレンポリマーが、窒素原子及びケイ素原子を含む官能基を末端に有し、
前記官能基が、下記式（Ｍ）で表される基であり、
前記変性イソプレンポリマーの粘度が、２，０００Ｐａ・ｓ以下である、ゴム組成物。ただし、前記粘度は、コーンプレート型粘度計を用いて測定したものとする。
【化１】
2019240071.tif 000009
式（Ｍ）中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子または置換基を表し、Ｌは、２価の有機基を表し、ｍは１〜３の整数を表し、ｎは０〜２の整数を表し、ｎ及びｍはｎ＋ｍ＝３の関係式を満たし、＊は結合位置を表す。
【請求項２】
前記変性イソプレンポリマーの含有量が、前記ゴム成分１００質量部に対して、１〜５０質量部である、請求項１に記載のゴム組成物。
【請求項３】
前記補強用充填剤の含有量が、前記ゴム成分１００質量部に対して、３０〜１００質量部である、請求項１又は２に記載のゴム組成物。
【請求項４】
前記シリカの窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１４０ｍ2／ｇ以上であり、
前記シリカのＣＴＡＢ吸着比表面積（ＣＴＡＢ）が１５０ｍ2／ｇ以上であり、
前記ＣＴＡＢ吸着比表面積に対する前記窒素吸着比表面積の比が、０．８〜１．４である、請求項１〜３のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項５】
更に、シランカップリング剤を含有し、
前記シランカップリング剤の含有量が、前記シリカの含有量に対して、１〜２０質量％である、請求項１〜４のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項６】
前記変性イソプレンポリマーの分子量分布が、２．０以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項７】
前記ゴム成分が、天然ゴムを含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【国際調査報告】
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