(57)【要約】板厚偏差の小さい成形品が得られるシートプレス成形方法を提供する。少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターン（１３）を有する一対の型（１０）を用いてシート状材料（２０）を加圧することにより成形品（３０）を形成するシートプレス成形方法において、６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料（２０）の表面に、凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部（２ａ）を形成するシート形成工程と、シート状材料（２０）の凹状部（２ａ）と、型（１０）の凹凸パターン（１３）とを対向配置させて、型（１０）を加圧することにより、凹凸パターン（１３）の転写された成形品（３０）を形成するプレス工程とを備えるシートプレス成形方法とする。
2010116620.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターンを有する一対の型を用いてシート状材料を加圧することにより成形品を形成するシートプレス成形方法において、
樹脂組成物と６０〜９５体積％の充填材とを含むシート状材料の表面に、前記凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部を形成するシート形成工程と、
前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させて、前記型を加圧することにより、前記凹凸パターンの転写された成形品を形成するプレス工程とを備えることを特徴とするシートプレス成形方法。
【請求項２】
前記シート状材料の密度をρ１、前記成形品の密度をρ２、前記型の前記凸部の合計体積をＸ、前記シート状材料の前記凹状部内の容積をＹとするとき、以下の式：
Ｙ／Ｘ＝ρ２／ρ１
を満たすことを特徴とする請求項１に記載のシートプレス成形方法。
【請求項３】
前記凹状部の平面視の面積が、前記複数の凸部のうち最外部に配置された凸部の縁部で囲まれた面積よりも大きいものであり、
前記プレス工程において、前記凹状部の縁部が、断面視で、前記最外部に配置された凸部よりも外側に配置されるように、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のシートプレス成形方法。
【請求項４】
前記凹状部の深さが、前記凹状部の容積をＹ、前記凹状部の平面視の面積をＳとするとき、Ｙ／Ｓであることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれかに記載のシートプレス成形方法。
【請求項５】
シート形成工程が、６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含むものであって前記凹状部となる領域が貫通除去されている第一シートと、前記第一シートと同じ材料からなる均一な厚みの第二シートとを積層する工程であることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれかに記載のシートプレス成形方法。
【請求項６】
前記充填材が炭素質材料であることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれかに記載のシートプレス成形方法。
【請求項７】
少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターンを有する一対の型を用いてシート状材料を加圧することにより燃料電池用セパレータを形成する燃料電池用セパレータの製造方法において、
樹脂組成物と８０〜９８質量％の炭素質材料とを含むシート状材料の表面に、前記凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部を形成するシート形成工程と、
前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させて、前記型を加圧することにより、前記凹凸パターンの転写された燃料電池用セパレータを形成するプレス工程とを備えることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記シート状材料の密度をρ３、前記燃料電池用セパレータの密度をρ４、前記型の前記凸部の合計体積をＺ、前記シート状材料の前記凹状部内の容積をＷとするとき、以下の式：              
Ｗ／Ｚ＝ρ４／ρ３
を満たすことを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項９】
厚みが２ｍｍ以下である燃料電池用セパレータを製造することを特徴とする請求項７または請求項８に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１０】
前記凹状部の平面視の面積が、前記複数の凸部のうち最外部に配置された凸部の縁部で囲まれた面積よりも大きいものであり、
前記プレス工程において、前記凹状部の縁部が、断面視で、前記最外部に配置された凸部よりも外側に配置されるように、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させることを特徴とする請求項７〜請求項９のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項１１】
前記凹状部の縁部と、前記最外部に配置された凸部との間隔が、前記最外部に配置された凸部の幅をＤとするとき、Ｄ／２〜Ｄの範囲であることを特徴とする請求項１０に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シートプレス成形方法および燃料電池用セパレータの製造方法に関する。さらに詳しくは、充填材（フィラー）を高濃度で含有する樹脂組成物シートを用いるシートプレス成形方法および炭素質材料を高濃度で含有する樹脂組成物シートを用いる燃料電池用セパレータの製造方法に関する。
本願は、２００９年３月３０日に、日本に出願された特願２００９−０８２６１９号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
近年、薄肉かつ大面積製品の成形加工方法として、シートプレス成形方法が注目されており、例えば燃料電池用セパレータの成形加工などに用いられている。以下、燃料電池用セパレータの製造方法を例に挙げて、シートプレス成形方法について説明する。【０００３】
燃料電池は、水素と酸素を利用した水の電気分解の逆反応で発電し、水以外の排出物が出ないクリーンな発電装置であるため、環境問題、エネルギー問題の観点から注目されている。燃料電池は、用いられる電解質の種類に応じて数種類に分類される。燃料電池の中でも、低温で作動する固体高分子型の燃料電池は、自動車や民生用として最も有望とされている。この燃料電池は、通常、固体高分子電解質として作用する固体高分子膜と、固体高分子膜を挟持する一対の触媒を担持させたガス拡散電極とを一体化してなる膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode  Assembly）と、ＭＥＡの外側から挟持して燃料ガスと酸化性ガスとを分離するセパレータとを有する単セルを基本単位としている。そして、この単セルを多数個積層することによって、燃料電池において高出力の発電が達成できる。【０００４】
このような燃料電池を構成するセパレータのＭＥＡと接触する表面には、ガス拡散電極面に反応ガスを供給し、生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路（溝）が設けられている。このようなガス流路を利用して、一方のガス拡散電極側に燃料である水素を供給し、他方のガス拡散電極側に酸素や空気等の酸化剤ガスを供給し、両ガス拡散電極間に外部負荷回路を接続することにより、上記構成を有するデバイスを燃料電池として作用させる。
したがって、セパレータには、これらのガスを完全に分離できる高い気体不透過性と、内部抵抗を小さくするための高い導電性に加え、熱伝導性、強度等に優れていることが要求される。また、前述の通り燃料電池は、単セルを多数個積層することにより構成されているため、セパレータの軽量、薄型化が要求されている。【０００５】
これらの要求を達成するために、これまで、燃料電池用のセパレータの材料として、金属材料と炭素質材料とが検討されてきた。金属材料は、機械的特性に優れるため、薄いセパレータが得られることや、導電性が高いことが長所として挙げられる。しかしながら、金属材料は、比重が大きく、耐食性も不十分である。【０００６】
炭素質材料は、軽量で、高い導電性を有し、熱伝導性、強度等に優れた材料であり、その薄型成形技術や、量産化が検討されている。
例えば、特許文献１には、炭素質粉末に結合材を加えて加熱混合後ＣＩＰ成形（Cold  Isostatic  Pressing；冷間等方圧加工法）し、次いで焼成、黒鉛化して得られた等方性黒鉛材に熱硬化性樹脂を含浸、硬化処理したのち、スライス加工して固体高分子型燃料電池用のセパレータとするという煩雑な工程が開示されている。また、特許文献２には、炭素粉末または炭素繊維を含む紙に熱硬化性樹脂を含浸し、積層圧着し、硬化・焼成する炭素薄板の製造法が開示されている。また、特許文献３には、フェノール樹脂成形材料を、金型を用いて射出成形し、得られた成形加工品を焼成する燃料電池用セパレータの製造方法が開示されている。【０００７】
しかしながら、特許文献１〜３に記載の技術では、燃料電池用のセパレータに用いる材料として、焼成された材料を用いている。焼成された材料は、高い導電性および耐熱性を示すものであるが、脆性破壊しやすいという問題や、焼成に要する時間が長く生産性が乏しいという問題がある。更に、特許文献１に記載のように、セパレータを製造する工程において、スライス加工などの切削加工が必要である材料は、生産性が更に乏しく高コストとなるため、将来普及する材料としては難しい面が多い。【０００８】
この問題を解決する技術として、例えば、導電性を有する炭素質材料を含むシート状の材料をプレス成形するシートプレス成形を行うことにより、燃料電池用のセパレータを製造する方法が挙げられる。このような方法は、生産性に優れており、特に、薄型のセパレータを製造する場合に好ましく用いられる。
しかし、炭素質材料を含むシート状の材料をプレス成形して燃料電池セパレータを製造した場合、得られた燃料電池用セパレータの密度のバラツキが大きいため、導電性、機械的強度、気密性等のバラツキが大きいという不都合があった。【０００９】
この問題を解決する技術として、例えば、特許文献４には、可撓性黒鉛シートからなる第１のシートと、流路に対応する部分が除去された可撓性黒鉛シートからなる第２のシートとを積層し、この積層シートにプレス成形加工を施して流路、貫通孔を形成するとともに周辺領域の高密度化を図る燃料電池用セパレータの製造方法が記載されている。また、特許文献５には、膨張黒鉛の密度差が３０％未満になるように、膨張黒鉛シートの表面に凹凸を形成した後、その凹凸形状部分に相当する押し型を用いて所定の凹凸形態に成形された膨張黒鉛成形体から燃料電池用セパレータを形成する技術が記載されている。【００１０】
しかしながら、燃料電池用のセパレータに用いる材料として、特許文献４においては可撓性黒鉛シートを用い、特許文献５においては膨張黒鉛シートを用いている。可撓性黒鉛シートおよび膨張黒鉛シートは多孔質であるため、これらのシートを用いて凹凸パターンをプレス成形すると、得られた成形体の厚みの異なる部分において、密度に差異が生じることは本質的に避けられない。このため、燃料電池用セパレータの密度のバラツキに起因する特性のバラツキをより一層小さくすることが要求されていた。また、可撓性黒鉛シートおよび膨張黒鉛シートは、プレス成形を行うことによって、表面に割れや膨れ等の欠損が生じやすいという不都合もあった。【００１１】
この問題を解決する技術として、樹脂組成物と炭素質材料とを含むシート状の材料をプレス成形することにより、成形品を得る方法がある。例えば、特許文献６には、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４（１００℃））が２５以上であるエラストマーを含む硬化性樹脂組成物と炭素材料を、質量比で７０〜５：３０〜９５の割合で含む導電性硬化性樹脂組成物を用いて成形した未硬化シートを、圧縮成形機で硬化して得られる硬化体からなる燃料電池用セパレータが開示されている。
このようにシート状の材料として、樹脂組成物と炭素質材料とを含むものを用いた場合、可撓性黒鉛シートおよび膨張黒鉛シートを使用した場合に比べて、プレス成形することにより得られた成形品の特性のバラツキを小さくすることができるし、プレス成形時における欠損も生じにくい。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開平８−２２２２４１号公報
【特許文献２】特開昭６０−１６１１４４号公報
【特許文献３】特開２００１−６８１２８号公報
【特許文献４】特開２０００−２１４２２号公報
【特許文献５】特開２０００−８２４７５号公報
【特許文献６】特開２００３−１７６３２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
しかしながら、従来の炭素質材料などの充填材と樹脂組成物とを含むシート状の材料は、充填材の含有量を多くすると、これをプレス成形して微細化されたパターンを有する成形品を製造した場合における成形性が非常に悪くなり、成形品の板厚偏差が大きくなるという問題があった。この問題は、充填材が炭素質材料である場合だけでなく、充填材がシリカやアルミナなど他の充填材である場合であっても、同様であった。【００１４】
ところで、近年、燃料電池用のセパレータにおいては、燃料電池の発電効率を向上させるために、ガス流路パターンが微細化される傾向にある。しかしながら、微細化されたガス流路パターンを有する燃料電池用のセパレータを、従来の樹脂組成物と炭素質材料とを含むシート状の材料をプレス成形することにより製造した場合、上述したように、シート状の材料の成形性が悪いため、セパレータの板厚偏差が大きくなるという問題が生じる。また、燃料電池用のセパレータでは、高出力の発電を達成する燃料電池とするために、セパレータを備えた単セルを多数個積層するので、個々のセパレータの板厚偏差がわずかであっても、単セルが積層された状態での厚みのばらつきが非常に大きくなる場合があり、問題となっていた。【００１５】
また、従来の樹脂組成物と炭素質材料とを含むシート状の材料において、高い導電性を得るためには、多量の炭素材料を含有させる必要がある。しかしながら、シート状の材料に含まれる炭素質材料の配合量を増加させると、それに伴って、シート状の材料をプレス成形した場合に得られる成形品の強度が低下する。このため、従来の樹脂組成物と炭素質材料とを含むシート状の材料を用いた場合であっても、燃料電池用のセパレータとして十分に高い強度および導電性を有する成形品が得られない場合があった。【００１６】
本発明は、上記の問題点を解決すべくなされたものであり、充填材と樹脂組成物とを含むシート状の材料が、多量の充填材を含むものであっても、これをプレス成形することによって成形品を製造した場合に、板厚偏差の小さい成形品が得られるシートプレス成形方法を提供することを目的とする。【００１７】
また、本発明は、炭素質材料と樹脂組成物とを含むシート状の材料が、高い導電性を得るために多量の炭素質材料を含むものである場合であっても、これをプレス成形することによって、厚みが薄く、板厚偏差が小さく、高い強度および高い導電性を有する燃料電池用セパレータを、効率よく製造できる生産性に優れた燃料電池用セパレータの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
すなわち、本発明は、例えば、以下の[１]〜[１０]の事項を含む。
［１]  少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターンを有する一対の型を用いてシート状材料を加圧することにより成形品を形成するシートプレス成形方法において、樹脂組成物と６０〜９５体積％の充填材とを含むシート状材料の表面に、前記凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部を形成するシート形成工程と、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させて、前記型を加圧することにより、前記凹凸パターンの転写された成形品を形成するプレス工程とを備えることを特徴とするシートプレス成形方法。
［２]  前記シート状材料の密度をρ１、前記成形品の密度をρ２、前記型の前記凸部の合計体積をＸ、前記シート状材料の前記凹状部内の容積をＹとするとき、以下の式を満たすことを特徴とする［１]に記載のシートプレス成形方法。
Ｙ／Ｘ＝ρ２／ρ１
［３]  前記凹状部の平面視の面積が、前記複数の凸部のうち最外部に配置された凸部の縁部で囲まれた面積よりも大きいものであり、前記プレス工程において、前記凹状部の縁部が、断面視で、前記最外部に配置された凸部よりも外側に配置されるように、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させることを特徴とする［１]または［２]に記載のシートプレス成形方法。
［４]  前記凹状部の深さが、前記凹状部の容積をＹ、前記凹状部の平面視の面積をＳとするとき、Ｙ／Ｓであることを特徴とする［１]〜［３]のいずれかに記載のシートプレス成形方法。
［５]  シート形成工程が、６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含むものであって前記凹状部となる領域が貫通除去されている第一シートと、前記第一シートと同じ材料からなる均一な厚みの第二シートとを積層する工程であることを特徴とする［１]〜［４]のいずれかに記載のシートプレス成形方法。
［６]  前記充填材が炭素質材料であることを特徴とする［１]〜［５]のいずれかに記載のシートプレス成形方法。【００１９】
［７]  少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターンを有する一対の型を用いてシート状材料を加圧することにより燃料電池用セパレータを形成する燃料電池用セパレータの製造方法において、樹脂組成物と８０〜９８質量％の炭素質材料とを含むシート状材料の表面に、前記凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部を形成するシート形成工程と、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させて、前記型を加圧することにより、前記凹凸パターンの転写された燃料電池用セパレータを形成するプレス工程とを備えることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
［８]  前記シート状材料の密度をρ３、前記燃料電池用セパレータの密度をρ４、前記型の前記凸部の合計体積をＺ、前記シート状材料の前記凹状部内の容積をＷとするとき、以下の式を満たすことを特徴とする［７]に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
Ｗ／Ｚ＝ρ４／ρ３
［９]  厚みが２ｍｍ以下である燃料電池用セパレータを製造する［７]または［８]に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
［１０]  前記凹状部の平面視の面積が、前記複数の凸部のうち最外部に配置された凸部の縁部で囲まれた面積よりも大きいものであり、前記プレス工程において、前記凹状部の縁部が、断面視で、前記最外部に配置された凸部よりも外側に配置されるように、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させることを特徴とする［７]〜［９]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
［１１]  前記凹状部の縁部と、前記最外部に配置された凸部との間隔が、前記最外部に配置された凸部の幅をＤとするとき、Ｄ／２〜Ｄの範囲であることを特徴とする［１０]に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の効果】
【００２０】
本発明のシートプレス成形方法は、少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターンを有する一対の型を用いてシート状材料を加圧することにより成形品を形成するシートプレス成形方法において、６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料の表面に、前記凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部を形成するシート形成工程と、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させて、前記型を加圧することにより、前記凹凸パターンの転写された成形品を形成するプレス工程とを備える方法であるので、型の凸部に加圧される部分と、型の凸部間と対向される部分とにおいて、プレス工程を行った際におけるシート状材料の圧縮変形量の差を小さくすることができる。その結果、本発明のシートプレス成形方法によれば、充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料が多量の充填材を含むものであったり、凹凸パターンが微細化されたものであったりしても、これをプレス成形することによって成形品を製造した場合に、板厚偏差の小さい成形品が得られる。【００２１】
また、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法は、少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターンを有する一対の型を用いてシート状材料を加圧することにより燃料電池用セパレータを形成する燃料電池用セパレータの製造方法において、８０〜９８質量％の炭素質材料と樹脂組成物とを含むシート状材料の表面に、前記凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部を形成するシート形成工程と、前記シート状材料の前記凹状部と、前記型の前記凹凸パターンとを対向配置させて、前記型を加圧することにより、前記凹凸パターンの転写された燃料電池用セパレータを形成するプレス工程とを備える方法であるので、型の凸部に加圧される部分と、型の凸部間と対向される部分とにおいて、プレス工程を行った際におけるシート状材料の圧縮変形量の差を小さくすることができる。その結果、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、炭素質材料と樹脂組成物とを含むシート状材料として、多量の炭素質材料を含むものを用い、これをプレス成形することによって、板厚偏差が小さく、高い強度および高い導電性を有する燃料電池用セパレータが得られる。
また、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法においては、シート形成工程とプレス工程とを行うことにより、燃料電池用セパレータを製造するので、厚みの薄い燃料電池用セパレータが得られるとともに、焼成や切削加工を行う場合と比較して効率よく製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】図１は、従来のシート状材料を用いるシートプレス成形方法の一例を説明するための図であり、図１（Ａ）は、シートプレス成形方法で用いられる金型の一例を示した断面図である。また、図１（Ｂ）〜図１（Ｄ）は、従来のシートプレス成形方法の一例を示した工程図である。
【図２】図２（Ａ）〜図２（Ｃ）は、本発明のシートプレス成形方法および本発明の燃料電池用セパレータの製造方法の一例を説明するための工程図である。
【図３】図３は、実施例１の燃料電池用セパレータを示した平面図である。
【図４】図４は、燃料電池用セパレータの板厚偏差の評価結果を示すグラフであり、図４（Ａ）は実施例１の評価結果を示したグラフであり、図４（Ｂ）は実施例２の評価結果を示したグラフである。
【図５】図５は、燃料電池用セパレータの板厚偏差の評価結果を示すグラフであり、図５（Ａ）は比較例１の評価結果を示したグラフであり、図５（Ｂ）は比較例２の評価結果を示したグラフである。
【図６】図６は、本発明のシートプレス成形方法および本発明の燃料電池用セパレータの製造方法で用いられる金型の他の例を示した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明のシートプレス成形方法および燃料電池用セパレータの製造方法について、図面を参照して詳細に説明する。
ここで、本発明を説明しやすくするために、従来の充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料をプレス成形して成形品を形成するシートプレス成形方法について、図面を用いて説明する。図１は、従来のシート状材料を用いるシートプレス成形方法の一例を説明するための図であり、図１（Ａ）は、シートプレス成形方法で用いられる金型の一例を示した断面図である。また、図１（Ｂ）〜図１（Ｄ）は、従来のシートプレス成形方法の一例を示した工程図である。
【００２４】
図１（Ａ）に示す金型１０は、下金型１１と上金型１２とからなるものである。下金型１1は、複数の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄ（図１（Ａ）に示す例においては４つ）からなる所定の凹凸パターン１３を有している。
図１（Ａ）に示す金型１０を用いて、成形品を形成するには、まず、図１（Ｂ）に示すように、下金型１１と上金型１２との間に、充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料２１を配置させる。次いで、図１（Ｃ）に示すように、下金型１１、上金型１２、シート状材料２１を、シート状材料２１が軟化されて変形可能とされる温度とし、下金型１１および上金型１２を加圧してシート状材料２１を圧縮して、所定の時間保持するプレス工程を行う。このことにより、図１（Ｄ）に示すようにシート状材料２１が成形されて、凹凸パターン１３の転写された成形品２３が形成される。
【００２５】
ここで、本発明者は、シート状材料２１に含まれる充填材の含有量のみを種々変化させたシート状材料２１を用意し、各シート状材料２１を同じ金型１０を用いて同じ条件で成形し、シート状材料２１の充填材の含有量と成形品２３の板厚偏差との関係を調べた。
その結果、充填材の含有量が少なく、相対的に樹脂組成物の含有量の多いシート状材料２１をプレス成形した場合、略均一な厚みを有する成形品２３が得られるが、充填材の含有量の多いシート状材料２１をプレス成形した場合、得られた成形品２３の板厚偏差が大きいことが分かった。
【００２６】
本発明者は、このような結果となった原因について、以下に示すように、検討を重ねた。すなわち、相対的に樹脂組成物の含有量の多いシート状材料２１は、プレス工程を行うことによって軟化したシート状材料の流動性が良好である。このため、プレス工程を行うことによって過剰となった軟化したシート状材料は、外周（ｘ−ｙ（平面））方向にスムーズに押し出される。このことにより、略均一な厚みを有する成形体２１が得られるものと推定される。
これに対して、充填材の含有量の多いシート状材料２１は、プレス工程を行ってもほとんど流動しない。このため、プレス工程を行うことによって過剰となった軟化したシート状材料は、外周（ｘ−ｙ（平面））方向に押し出されずに、その場に留まり、主に厚み（z）方向に圧縮変形する。その結果、成形品２３の板厚偏差が大きくなるものと推定される。
【００２７】
また、本発明者は、成形品２３の板厚の分布について検討を重ねた。その結果、充填材の含有量の多いシート状材料２１を用いた場合、成形品２３の中央部において板厚が厚くなり、成形品２３の外周部において板厚が薄くなることが分かった。さらに、このような成形品２３の板厚の分布の傾向は、シート状材料２１に含まれる充填材の含有量が多いほど、また、成形品２３に転写される凹凸パターン１３が微細であるほど、顕著であることが分かった。
このような成形品２３の板厚の分布の傾向は、成形品２３の中央部では、プレス工程を行うことによって軟化したシート状材料が流れ出にくいため板厚が厚くなり、成形品２３の外周部では、軟化したシート状材料が流れ出やすいため板厚が薄くなったことによるものと、推定される。
【００２８】
さらに、本発明者は、上記の知見に基づいて鋭意検討を重ね、凹凸パターンを有する型を用いてプレス成形するに際し、シート状材料の表面に、予め、凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部を形成しておくことで、型の凸部に加圧される部分と、型の凸部間と対向される部分とにおいて、プレス工程を行った際におけるシート状材料の圧縮変形量の差を小さくすることができ、シート状材料が、プレス工程を行ってもほとんど流動しない充填材の含有量が多いものである場合であっても、成形品の板厚偏差を小さくできる本発明のシートプレス成形方法およびこれを用いる本発明の燃料電池用セパレータの製造方法を想到した。
【００２９】
より詳細には、このような凹状部を有するシート状材料を、凹状部と型の凹凸パターンとを対向配置させてプレス成形した場合、凹状部がないこと以外は同じシート状材料を用いた場合と比較して、型の凸部に加圧される部分に発生する過剰な軟化したシート状材料の量が少なくなり、型の凸部に加圧される部分における圧縮変形量が小さくなるので、プレス工程を行った際におけるシート状材料の圧縮変形量の差が小さくなる。
また、このような凹状部を有するシート状材料を、凹凸パターンを有する型を用いてプレス成形した場合、型の凸部間と対向される部分においては、シート状材料が不足することになる。このため、型の凸部に加圧されることによって過剰となった軟化したシート状材料が、シート状材料の不足している型の凸部間と対向される部分にスムーズに押し出されることになり、プレス成形時における軟化したシート状材料の流動が促進される。
しかも、凹状部の容積が、凸部の合計体積に対応する容積であるので、プレス成形時に過剰となる軟化したシート状材料の量と、凸部間において不足する軟化したシート状材料の量とが近似することになり、型の凸部に加圧される部分における圧縮変形量を非常に小さくすることができるとともに、効率よく軟化したシート状材料を移動させることができる。
【００３０】
なお、型の凸部に加圧される部分と、型の凸部間と対向される部分とにおいて、プレス工程を行った際におけるシート状材料の圧縮変形量の差を小さくする方法としては、シート状材料として、均一な厚みを有し、厚み寸法が凹凸パターンの凸部の合計体積に対応する容積分、もとのシート状材料厚みよりも均一に薄いものを用いる方法が考えられる。このように薄くて均一な厚みを有するシート状材料を用いた場合、型の内部空間の高さ寸法と同じ厚みの均一な厚みを有するシート状材料を用いた場合と比較して、成形品の板厚偏差を小さくできる。しかしながら、薄くて均一な厚みを有するシート状材料を用いた場合、シート状材料の凹凸パターンと対向する領域と、それ以外の領域とにおいて、プレス成形時に必要とされるシート状材料の量が異なるため、成形品の板厚偏差を十分に小さくすることはできなかった。
【００３１】
ここで、本発明のシートプレス成形方法を用いる本発明の燃料電池用セパレータの製造方法について、図面を用いて説明する。図２（Ａ）〜図２（Ｃ）は、本発明のシートプレス成形方法および本発明の燃料電池用セパレータの製造方法の一例を説明するための工程図である。
本発明のシートプレス成形方法は、上金型１２と、所定の凹凸パターン１３を有する下金型１１とからなる一対の金型１０を用いて、シート状材料２０を加圧することにより成形品３０を形成するシートプレス成形方法である。
本発明のシートプレス成形方法は、シート状材料２０の表面に、凹状部２ａを形成するシート形成工程と、図２（Ａ）に示すように、シート状材料２０の凹状部２ａと、金型１０の下金型１１の凹凸パターン１３とを対向配置させて、金型１０を加圧することにより、図２（Ｃ）に示すように、凹凸パターン１３の転写された成形品３０を形成するプレス工程とを備えている。
【００３２】
シート状材料２０は、６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含むものである。充填材は、成形品３０の用途などに応じて適宜決定することができ、特に限定されないが、例えば、シリカ、アルミナ、酸化チタン等の無機微粒子や、ポリエチレン、ポリスチレン等の有機微粒子の他、繊維状のものや、炭素質材料などが挙げられる。なお、本発明のシートプレス成形方法を用いて、成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合には、充填材として炭素質材料を用いることが好ましい。
また、シート状材料２０を構成する樹脂組成物としては、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂などが挙げられる。
【００３３】
シート状材料２０に含まれる充填材の含有量は、６０〜９５体積％とされている。充填材の種類によりその比重は異なるが、充填材として炭素質材料を用いる場合、充填材の含有量６０〜９５体積％は含有量８０〜９８質量％に相当する。また、成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合など充填材が炭素質材料である場合、充填材の含有量は、８５〜９８質量％であることがより好ましい。なお、充填材の含有量（体積％）は樹脂組成物と充填材の比重から算出される。
充填材の含有量が、上記範囲未満であっても、本発明のシートプレス成形方法を用いることは可能であるが、充填材の含有量が少ない場合、本発明を適用する効果が小さく有効ではない。また、成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合であって充填材が炭素質材料である場合、充填材の含有量が、上記範囲未満であると、成形品３０の導電性が不十分となる。また、充填材の含有量が、上記範囲を超えると、プレス工程を行うことによって軟化したシート状材料の流動性が低下するため、板厚偏差の十分に小さい成形品３０が得られなくなる。
【００３４】
また、シート状材料２０の表面に、凹状部２ａを形成するシート形成工程は、６０〜９５体積％の充填材（充填材として炭素質材料を用いる場合、含有量８０〜９８質量％）と樹脂組成物とを含む均一な厚みのシートから凹状部２ａとなる領域が貫通除去されてなる第一シートと、第一シートと同じ材料からなる均一な厚みの第二シートとを積層する工程であってもよい。このような方法とした場合、容易に精度よく凹状部２ａを有するシート状材料２０を形成できる。なお、積層された第一シートと第二シートとは、密着されていてもよいし、密着させず単に重なっている状態とされていてもよい。
【００３５】
また、本発明のシートプレス成形方法におけるシート形成工程は、上記の例に限定されるものではなく、例えば、６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含む均一な厚みの１枚のシートを用意し、このシートの表面における所定の領域を切削除去することにより凹状部２ａを形成する工程であってもよい。なお、凹状部２ａを形成するための切削除去は、例えば、燃料電池用セパレータの流路用凹部（溝）を形成するための微細な切削除去と比較して、容易に効率よく行うことができる。
【００３６】
また、シート状材料２０を形成する際に用いられる６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含む均一な厚みのシートは、例えば、充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料となる成分を、ロールミル、押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の樹脂分野で一般的に用いられている混練機を使用して均一に混合した後、圧延ロールを用いて成形する方法などによって形成することができる。なお、充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料となる成分は、混合した後に、成形機への材料供給を容易にするなどの目的で、粉砕あるいは造粒することができる。粉砕には、ホモジナイザー、ウィレー粉砕機、高速回転粉砕機（ハンマーミル、ピンミル、ケージミル、ブレンダー）等を使用でき、材料同士の凝集を防ぐため冷却しながら粉砕することが好ましい。造粒には、押出機、ルーダー、コニーダー等を用いてペレット化する方法、あるいはパン型造粒機等を使用する方法などを用いることができる。
【００３７】
図２（Ａ）に示す金型１０としては、図１（Ａ）に示す金型１０と同じものなどを用いることができる。下金型１１の凹凸パターン１３は、成形品３０の用途などに応じて決定することができ、特に限定されないが、本実施形態においては、断面視四角形で等間隔に配置された平面視ストライプ状の複数の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄからなるものとされている。本実施形態においては、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄは、断面視同形のものとされているが、凸部の幅や高さは同じでなくてもよく、凸部形状は、各々異なっていてもよい。なお、成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合、凹凸パターン１３の形状は、燃料電池用セパレータの流路用凹部（溝）の形状に対応するものである。
図２（Ａ）に示すように、本実施形態においては、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの高さ寸法ｄ２は、シート状材料２０の表面に形成された凹状部２ａの深さ寸法ｄ１よりも長くなっている。すなわち、図２（Ａ）に示すシート状材料２０においては、凹状部２ａの深さ寸法ｄ１が、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの高さ寸法ｄ２より短くなるように形成されている。したがって、プレス工程において、凹状部２ａの底面が、全ての凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄに加圧されるようになっている。
【００３８】
また、シート状材料２０は、図２（Ａ）に示すように、凹状部２ａと、凹状部２ａの周囲に配置された額縁部２ｃとを有している。額縁部２ｃの厚みは、凹状部２ａよりも厚くなっている。
ここで、図２（Ａ）および図２（Ｂ）を用いて、シート状材料２０の凹状部２ａの容積について説明する。本実施形態において、シート状材料２０の凹状部２ａの容積とは、シート状材料２０の表面に沿う仮想面と凹状部２ａの内部によって囲まれた領域の容積を意味する。図２（Ｂ）に示すシート状材料２０の凹状部２ａの容積Ｙは、図２（Ａ）に示す金型１０の下金型１１に配置された凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの合計体積Ｘに対応する容積とされている。このように凹状部２ａの容積Ｙが下金型１１の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの合計体積Ｘに対応している場合、プレス工程において、下金型１１の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄに加圧されることによって過剰となる軟化したシート状材料２０の量と、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄ間の領域において不足する軟化したシート状材料２０の量とが近似するので、非常に効率よくスムーズに、軟化したシート状材料を移動させることができる。
【００３９】
凹状部２ａの容積Ｙは、シート状材料２０と成形品３０との密度の差を考慮して下金型１１の凸部の合計体積Ｘから算出することが好ましい。具体的には、凹状部２ａの容積Ｙは、例えば、シート状材料２０の密度をρ１、成形品３０の密度（成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合、燃料電池用セパレータの密度）をρ２、下金型１１の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの合計体積をＸとするとき、以下の式で示されるように、｛Ｘ（ρ２／ρ１）｝の±５％の範囲内であることが好ましく、±２％の範囲内であることがより好ましい。
１．０５Ｘ（ρ２／ρ１）≧Ｙ≧０．９５Ｘ（ρ２／ρ１）
すなわち、シート状材料２０の密度ρ１は、プレス工程を行うことによって変化するため、成形品３０の密度ρ２と異なるものであるが、上記の式を満たしている場合、凹状部２ａの容積Ｙは、シート状材料２０と成形品３０との密度の差に基づく下金型１１の凸部の合計体積Ｘと凹状部２ａの容積Ｙとの差異を取り除いた数値｛Ｘ（ρ２／ρ１）｝の±５％の範囲内となる。したがって、上記の式を満たしている場合、軟化したシート状材料２０の量と、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄ間の領域において不足する軟化したシート状材料２０の量との差が「ない」または「非常に近似する」ことになり、非常に効率よくスムーズに、軟化したシート状材料を移動させることができる。
【００４０】
さらに、凹状部２ａの容積Ｙは、シート状材料２０の密度をρ１、成形品３０の密度（成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合、燃料電池用セパレータの密度）をρ２、下金型１１の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの合計体積をＸ、シート状材料２０の凹状部内の容積をＹとするとき、以下の式を満たしていることが好ましい。
Ｙ／Ｘ＝ρ２／ρ１
上記の式を満たしている場合（すなわち、Ｙ＝Ｘ（ρ２／ρ１）である場合）、凹状部２ａの容積Ｙに相当するシート材料２０の質量が、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの合計体積Ｘ分に相当する体積の成形品３０の質量と同じになる。よって、シート状材料２０と成形品３０との密度の差に関わらず、下金型１１の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄに加圧されることによって過剰となった軟化したシート状材料２０の量と、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄ間の領域において不足する軟化したシート状材料２０の量とが一致することになり、非常に効率よくスムーズに、軟化したシート状材料を移動させることができる。
【００４１】
また、凹状部２ａの平面視の面積は、複数の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄのうち最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄの縁部で囲まれた面積よりも大きいものであることが好ましい。この場合、図２（Ａ）に示すように、プレス工程において、凹状部２ａの縁部２ｂが、断面視で、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄよりも外側に配置されるように、シート状材料２０の凹状部２ａと、金型１０の凹凸パターン１３とを対向配置させることが好ましい。
【００４２】
プレス工程において、各凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄは、対向配置されたシート状材料２０の凹状部２ａの底部を構成する軟化した過剰なシート状材料を、均等に周辺方向に押し出そうとする。このとき、凹状部２ａの縁部２ｂと最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄとの間に、図２（Ａ）に示す間隔ａが設けられていないと、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄが押し出そうとする軟化した過剰なシート状材料の流動性が、シート状材料２０の額縁部２ｃを構成する軟化したシート状材料によって阻害される。
これに対し、凹状部２ａの平面視の面積が、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄの縁部で囲まれた面積よりも大きいものであり、プレス工程において、凹状部２ａの縁部２ｂが、断面視で、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄよりも外側に配置されるように、シート状材料２０の凹状部２ａと、金型１０の凹凸パターン１３とを対向配置させた場合、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄが押し出そうとする軟化した過剰なシート状材料の流動性を向上させることができ、軟化した過剰なシート状材料が押し出されやすくなるので、より一層、成形品３０の板厚偏差を小さくできる。
【００４３】
また、凹状部２ａの縁部２ｂと、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄとの間隔ａは、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄの幅をＤとするとき、Ｄ／２〜Ｄの範囲であることが好ましい。また、凹状部２ａの縁部２ｂと、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄとの間隔ａは、凸部１３ａ、１３ｄの長さ方向に沿って均一であってもよいし、不均一であってもよい。また、凹状部２ａの縁部２ｂと凸部１３ａとの間隔は、成形品３０の板厚偏差をより一層小さくするために、本実施形態のように、凹状部２ａの縁部２ｂと１３ｄとの間隔と同じであることが好ましいが、異なっていてもよい。
凹状部２ａの縁部２ｂと、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄとの間隔ａが、上記範囲未満であると、プレス工程を開始してすぐに、間隔ａが最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄによって押し出された軟化した過剰なシート状材料で埋まってしまうため、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄが押し出そうとする軟化した過剰なシート状材料の流動性が不十分となり、成形品３０の最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄと対向されていた領域近傍の板厚が他の部分に比べて厚くなりやすい。また、上記間隔ａが、上記範囲を超えると、最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄが押し出そうとする軟化した過剰なシート状材料の流動性が他の部分よりも良好となり、成形品３０の最外部に配置された凸部１３ａ、１３ｄと対向されていた領域近傍の板厚が他の部分に比べて薄くなりやすい。
【００４４】
また、凹状部２ａの深さｄ１は、凹状部２ａの容積をＹ、凹状部２ａの平面視の面積をＳとするとき、Ｙ／Ｓであることが好ましい。このような凹状部２ａとすることで、プレス工程におけるシート状材料の流動性をより一層均一にすることができ、板厚偏差をより一層小さくすることができる。
【００４５】
また、成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合、成形品３０としての厚みが２ｍｍ以下の燃料電池用セパレータを製造する場合に本発明は好適である。燃料電池用セパレータの厚みが２ｍｍ以下である場合、十分に厚みの薄いものとなる。
【００４６】
ここで、成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合に用いられるシート状材料２０について、説明する。成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する場合に用いられるシート状材料２０は、充填材である炭素質材料（Ａ）と、樹脂組成物（Ｂ）を必須成分として含むものである。
「炭素質材料（Ａ）」
炭素質材料（Ａ）としては、カーボンブラック、炭素繊維（ピッチ系、ＰＡＮ系）、アモルファスカーボン、膨張黒鉛、キッシュ黒鉛、人造黒鉛、天然黒鉛、気相法炭素繊維、カーボンナノチューブ、フラーレンなどの炭素質材料の中から選ばれる１種または２種類以上の混合物などが挙げられる。これらの中でカーボンブラックは導電性および充填性が他の材料に比べて低いので、炭素繊維（ピッチ系、ＰＡＮ系）、アモルファスカーボン、膨張黒鉛、キッシュ黒鉛、人造黒鉛、天然黒鉛、気相法炭素繊維、カーボンナノチューブ、フラーレンの中から選ばれる１種または２種類以上の混合物が好ましい。
また、炭素質材料（Ａ）は、ホウ素を含有するものであることが好ましく、中でも、ホウ素を含有する人造黒鉛が特に好適に使用可能である。
【００４７】
（カーボンブラック）
炭素質材料（Ａ）の一例であるカーボンブラックとしては、天然ガス等の不完全燃焼、アセチレンの熱分解により得られるケッチェンブラック、アセチレンブラック、炭化水素油や天然ガスの不完全燃焼により得られるファーネスカーボン、天然ガスの熱分解により得られるサーマルカーボン等が挙げられる。
【００４８】
（炭素繊維（ピッチ系、ＰＡＮ系））
炭素質材料（Ａ）の一例である炭素繊維としては、重質油、副生油、コールタール等から作られるピッチ系や、ポリアクリロニトリルから作られるＰＡＮ系などが挙げられる。
炭素繊維の平均繊維長は、ＳＥＭ（日本電子社製、ＪＳＭ−５５１０）を用いて観察した１００本の繊維長を画像解析することによって数平均繊維長を測定して得られる。なお、ここで言う炭素繊維とは、（長軸の長さ／短軸の長さ）の比が１０以上のものをいう。
【００４９】
（アモルファスカーボン）
炭素質材料（Ａ）の一例であるアモルファスカーボンとしては、フェノール樹脂を硬化させて焼成処理し粉砕して粉末とする方法、または、フェノール樹脂を球状、不定形状の粉末の状態で硬化させて焼成処理する方法等によって得られたものなどが挙げられる。導電性の高いアモルファスカーボンを得るためには２０００℃以上の加熱処理を行うことが好ましい。
【００５０】
（膨張黒鉛）
炭素質材料（Ａ）の一例である膨張黒鉛としては、例えば、天然黒鉛、熱分解黒鉛等の高度に結晶構造が発達した黒鉛を、濃硫酸と硝酸との混液、濃硫酸と過酸化水素水との混液の強酸化性の溶液に浸漬処理して黒鉛層間化合物を生成させ、水洗してから急速加熱し、黒鉛結晶のＣ軸方向を膨張処理することによって得られた粉末や、それを一度シート状に圧延したものを粉砕して得られた粉末などが挙げられる。
【００５１】
（キッシュ黒鉛）
炭素質材料（Ａ）の一例であるキッシュ黒鉛としては、溶けた銑鉄が、溶銑予備処理等で温度低下するのに伴い析出した、平面的に結晶化した炭素などが挙げられる。このキッシュ黒鉛は、スラグや酸化鉄に混じったものとして発生するため、選鉱によって純度の高いキッシュ黒鉛を回収して更に粉砕して用途に合うサイズに仕上げた粉末が好ましく用いられる。
【００５２】
（人造黒鉛）
炭素質材料（Ａ）の一例である人造黒鉛としては、例えば以下に示す方法により得られた黒鉛化粉末などが用いられる、通常、人造黒鉛を得るためには、コークスを製造する。コークスの原料としては、石油系ピッチや石炭系のピッチ等が用いられる。これらの原料を炭化してコークスとする。コークスから黒鉛化粉末を得るには、一般的に、コークスを粉砕した後に黒鉛化処理する方法、コークス自体を黒鉛化した後に粉砕する方法、あるいはコークスにバインダーを加え成形、焼成した焼成品（コークスおよびこの焼成品を合わせてコークス等という）を黒鉛化処理した後に粉砕して粉末とする方法等がある。原料のコークス等は、できるだけ結晶が発達していない方が良いので、２０００℃以下、好ましくは１２００℃以下で加熱処理したものが適する。また、黒鉛化処理する方法は、粉末を黒鉛ルツボに入れて直接通電するアチソン炉を用いる方法や、黒鉛発熱体により粉末を加熱する方法等を使用することができる。
【００５３】
（気相法炭素繊維、カーボンナノチューブ）
炭素質材料（Ａ）は、気相法炭素繊維および／またはカーボンナノチューブを０．１〜５０質量％含むことが好ましい。より好ましくは、０．１〜４５質量％であり、更に好ましくは、０．２〜４０質量％である。
【００５４】
（気相法炭素繊維）
気相法炭素繊維としては、例えば、ベンゼン、トルエン、天然ガス、炭化水素系ガス等の有機化合物を原料とし、フェロセン等の遷移金属触媒の存在下で、水素ガスとともに８００〜１３００℃で熱分解反応させることによって得られる、繊維長約０．５〜１０μｍ、繊維径２００ｎｍ以下の炭素繊維などが挙げられる。繊維径のより好ましいサイズは１６０ｎｍ以下であり、更に好ましくは１２０ｎｍ以下である。繊維径が２００ｎｍよりも大きいと、高い導電性を得る効果が小さくなるので好ましくない。更に、上記の方法によって得られた炭素繊維は、約２３００〜３２００℃で黒鉛化処理されることが好ましい。なお、ここでの黒鉛化処理は、ホウ素、炭化ホウ素、ベリリウム、アルミニウム、ケイ素等の黒鉛化触媒とともに、不活性ガス雰囲気中で行われることがより好ましい。
【００５５】
（カーボンナノチューブ）
カーボンナノチューブは、近年その機械的強度のみでなく、電界放出機能や、水素吸蔵機能が産業上注目され、更に磁気機能にも目が向けられ始めている。この種のカーボンナノチューブは、グラファイトウィスカー、フィラメンタスカーボン、グラファイトファイバー、極細炭素チューブ、カーボンチューブ、カーボンフィブリル、カーボンマイクロチューブ、カーボンナノファイバー等とも呼ばれており、繊維径が約０．５〜１００ｎｍのものである。カーボンナノチューブには、チューブを形成するグラファイト膜が一層である単層カーボンナノチューブと、多層である多層カーボンナノチューブがある。本発明では、単層および多層カーボンナノチューブのいずれも使用可能であるが、単層カーボンナノチューブを用いた方が、より高い導電性や機械的強度の組成物が得られる傾向があるため好ましい。
【００５６】
カーボンナノチューブは、例えば、斉藤・板東「カーボンナノチューブの基礎」（２３〜５７頁、コロナ社出版、１９９８年発行）に記載のアーク放電法、レーザー蒸発法および熱分解法等により作製し、更に純度を高めるために水熱法、遠心分離法、限外ろ過法、および酸化法等により精製することによって得られる。より好ましくは、不純物を取り除くために約２３００〜３２００℃の不活性ガス雰囲気中で高温処理する。更に好ましくは、ホウ素、炭化ホウ素、ベリリウム、アルミニウム、ケイ素等の黒鉛化触媒とともに、不活性ガス雰囲気中、約２３００〜３２００℃で高温処理する。
【００５７】
（ホウ素を含有する炭素質材料）
ホウ素は、炭素質材料（Ａ）中に０．０５〜５質量％含まれることが好ましく、０．０６〜４質量％含まれることがより好ましく、０．０６〜３質量％含まれることが更に好ましい。ホウ素の含有量が０．０５質量％未満であると、目的とする高導電性の炭素質材料が得られ難い傾向がある。また、ホウ素の含有量が５質量％を超えて含まれていても、炭素質材料の導電性の向上に寄与し難くなる傾向があるし、不純物量が多くなり、他の物性の低下をもたらす傾向が生じ易くなる。
【００５８】
炭素質材料に含まれるホウ素の含有量の測定方法としては特に制限はない。例えば、誘導型プラズマ発光分光分析法（以下、「ＩＣＰ」と略記する）や、誘導型プラズマ発光分光質量分析法（以下、「ＩＣＰ−ＭＳ」と略記する）により測定した値を用いることができる。具体的には、例えば、試料であるホウ素を含有する炭素質材料に、硫酸および硝酸を加え、マイクロ波で２３０℃に加熱して分解（ダイジェスター法）し、更に過塩素酸（ＨＣｌＯ4）を加えて分解したものを水で希釈し、これをＩＣＰ発光分析装置にかけて、ホウ素量を測定する方法などが挙げられる。
【００５９】
炭素質材料（Ａ）中にホウ素を含有させる方法としては、例えば、カーボンブラック、炭素繊維、アモルファスカーボン、膨張黒鉛、キッシュ黒鉛、人造黒鉛、天然黒鉛、気相法炭素繊維、カーボンナノチューブ、フラーレンなどの炭素質材料の中から選ばれる１種または２種類以上の混合物と、ホウ素源であるＢ単体、Ｂ4Ｃ、ＢＮ、Ｂ2Ｏ3、Ｈ3ＢＯ3等とを混合して、約２３００〜３２００℃で黒鉛化処理する方法などが挙げられる。炭素質材料とホウ素源との混合が不均一である場合には、ホウ素を含有する炭素質材料が不均一になるのみならず、黒鉛化処理時に焼結する可能性が高くなる。炭素質材料とホウ素源とを均一に混合させるためには、上記のホウ素源を５０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下程度の粒径を有する粉末にしてから、上記の炭素質材料の粉末に混合することが好ましい。
【００６０】
また、ホウ素を含有する炭素質材料中に含まれるホウ素の含有の形態は、ホウ素および／またはホウ素化合物が炭素質材料中に混合されていればよく、特に制限されないが、炭素質材料が黒鉛結晶を有する場合、ホウ素および／またはホウ素化合物が黒鉛結晶の層間に存在するものや、黒鉛結晶を形成する炭素原子の一部がホウ素原子に置換されたものであることが、より好ましい。また、炭素原子の一部がホウ素原子に置換されている場合、ホウ素原子と炭素原子との結合は、共有結合、イオン結合等どのような結合様式であっても構わない。
【００６１】
（コークス等の粉砕）
炭素質材料の製造に用いられるコークスや、炭素質材料として用いられる人造黒鉛や天然黒鉛等の粉砕には、高速回転粉砕機（ハンマーミル、ピンミル、ケージミル）や各種ボールミル（転動ミル、振動ミル、遊星ミル）、撹拌ミル（ビーズミル、アトライター、流通管型ミル、アニュラーミル）等の粉砕機が使用できる。また、微粉砕機であるスクリーンミル、ターボミル、スーパーミクロンミル、ジェットミルなども、条件を選定することによって使用可能である。コークスおよび天然黒鉛等は、これらの粉砕機を用いて粉砕し、その際の粉砕条件の選定、および必要により粉末を分級し、平均粒径や粒度分布をコントロールして用いることが好ましい。
【００６２】
（コークス等の分級）
コークス粉末、人造黒鉛粉末および天然黒鉛粉末等を分級する方法としては、分離が可能であれば何れでも良いが、例えば、篩分法や強制渦流型遠心分級機（ミクロンセパレーター、ターボプレックス、ターボクラシファイアー、スーパーセパレーター）、慣性分級機（改良型バーチュウアルインパクター、エルボジェット）等の気流分級機が使用できる。また、湿式の沈降分離法や遠心分級法等も使用できる。
【００６３】
「樹脂組成物（Ｂ）」
樹脂組成物（Ｂ）としては、例えば、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂が挙げられる。
燃料電池用セパレータの耐久性の観点から、燃料電池用セパレータの融点、またはガラス転移温度が１２０℃以上となる樹脂を用いることが好ましい。
また、燃料電池用セパレータの耐熱水性を向上させるためには、シート状材料である炭素質材料（Ａ）および樹脂組成物（Ｂ）を含む導電性樹脂組成物中に、樹脂組成物（Ｂ）として、１，２−ポリブタジエン、３，４−ポリイソプレン、ノボラック型エポキシ樹脂、ノボラック型フェノール樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリシクロオレフィン、ポリブテン−１、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、フッ素樹脂、または液晶ポリマーより選ばれる１成分以上を２質量％〜２０質量％含有するものであることが望ましく、特に１，２−ポリブタジエン、３，４−ポリイソプレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１より選ばれる１成分以上を２質量％〜２０質量％含むことが好ましい。
【００６４】
（他の添加剤）
成形品３０が燃料電池用セパレータである場合に用いられるシート状材料２０には、充填材である炭素質材料（Ａ）と、樹脂組成物（Ｂ）の他に、必要に応じてモノマー、反応開始剤、エラストマー、ゴム、及び樹脂改質剤などを含有させることができる。さらに、成形品３０が燃料電池用セパレータである場合に用いられるシート状材料２０には、硬度、強度、導電性、成形性、耐久性、耐候性、耐水性等を改良する目的で、ガラスファイバー、ウィスカー、金属酸化物、有機繊維、紫外線安定剤、酸化防止剤、離型剤、滑剤、撥水剤、増粘剤、低収縮剤、親水性付与剤等の添加剤を、必要に応じて含有させることができる。
【００６５】
本実施形態のシートプレス成形方法は、少なくとも一方に凹部と凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄとからなる所定の凹凸パターン１３を有する一対の金型１０を用いてシート状材料２０を加圧することにより成形品３０を形成するシートプレス成形方法において、６０〜９５体積％の充填材と樹脂組成物とを含むシート状材料２０の表面に、深さ寸法ｄ１が凹凸パターン１３の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの高さ寸法ｄ２より短く、凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄの合計体積Ｘに対応する容積Ｙを有する凹状部２ａを形成するシート形成工程と、シート状材料２０の凹状部２ａと、金型１０の凹凸パターン１３とを対向配置させて、金型１０を加圧することにより、凹凸パターン１３の転写された成形品３０を形成するプレス工程とを備える方法であるので、金型１０の凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄに加圧される部分と凸部１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄ間と対向される部分とにおいて、プレス工程を行った際のシート状材料２０の圧縮変形量の差を小さくすることができる。
その結果、本実施形態のシートプレス成形方法によれば、シート状材料２０が多量の充填材と樹脂組成物とを含むものであったり、凹凸パターン１３が微細化されたものであったりしても、これをプレス成形することによって成形品３０を製造した場合に、板厚偏差の小さい成形品３０が得られる。
【００６６】
本実施形態の燃料電池用セパレータの製造方法は、充填材が炭素質材料であるシート状材料２０を用いる本実施形態のシートプレス成形方法を用いて、成形品３０として燃料電池用セパレータを製造する方法であるので、炭素質材料と樹脂組成物とを含むシート状材料２０として、多量の炭素質材料を含むものを用い、これをプレス成形することによって、板厚偏差が小さく、高い強度および高い導電性を有する燃料電池用セパレータが得られる。
また、本実施形態の燃料電池用セパレータの製造方法においては、凹凸パターン１３として微細化されたものを用いることで、板厚偏差が小さく、微細な流路用凹部（溝）を有する燃料電池用セパレータが容易に得られる。
また、本実施形態の燃料電池用セパレータの製造方法においては、シート形成工程とプレス工程とを行うことにより、燃料電池用セパレータを製造するので、厚みの薄い燃料電池用セパレータを効率よく製造できる。
【００６７】
なお、本発明において用いられる一対の型は、上述したように上下一対の金型１０のうち下金型１１にのみ凹凸パターン１３が形成されたものであってもよいが、少なくとも一方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターンを有するものであればよく、例えば、図６に示すように、一対の型１１、１２０の両方に凹部と凸部とからなる所定の凹凸パターン１３、１２ａが形成されていてもよい。図６は、本発明のシートプレス成形方法および本発明の燃料電池用セパレータの製造方法で用いられる金型の他の例を示した断面図である。図６に示す一対の型１１、１２０においては、一方の型１１に形成されている凹凸パターン１３と、他方の型１２０に形成されている凹凸パターン１２ａは、同じとされている。
【００６８】
なお、一対の型の両方に凹凸パターンが形成されている場合、図６に示す一対の型１１、１２０のように、一方の型１１に形成されている凹凸パターン１３と、他方の型１２０に形成されている凹凸パターン１２ａは、同じとされていてもよいが、異なっていてもよい。なお、一方の型に形成されている凹凸パターンと、他方の型に形成されている凹凸パターンとが異なっている場合、当然ながら、一方の型の凹凸パターンの凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部と、他方の型の凹凸パターンの凸部の合計体積に対応する容積を有する凹状部とは、各凹凸パターンに対応させて平面形状や容積が個別に決定される。
【００６９】
このようにして決定された一方の型の凹凸パターンに対応する容積を有する凹状部と、他方の型の凹凸パターンに対応する容積を有する凹状部とは、シート状材料の一方の面と他方の面とにそれぞれ別々に形成してもよいし、一方の型の凹凸パターンの凸部の合計体積に対応する容積と、他方の型の凹凸パターンの凸部の合計体積に対応する容積を合算した容積を有する凹状部（以下、「合算した容積を有する凹状部」という）をシート状材料の一方の面に形成してもよい。
【００７０】
一方の型の凹凸パターンに対応する凹状部と、他方の型の凹凸パターンに対応する凹状部とを、シート状材料の一方の面と他方の面とにそれぞれ形成した場合、それぞれの型の凹凸パターンと、それぞれの凹凸パターンに対応する凹状部とを対向配置させればよい。
また、合算した容積を有する凹状部をシート状材料の一方の面に形成した場合、プレス工程において、いずれか一方の型の凹凸パターンと、合算した容積を有する凹状部とを対向配置させればよい。
【００７１】
また、合算した容積を有する凹状部をシート状材料の一方の面に形成する場合、一方の型の凹凸パターンに対応する容積を有する凹状部と、他方の型の凹凸パターンに対応する容積を有する凹状部とをシート状材料の一方の面と他方の面とにそれぞれ別々に形成する場合と比較して、シート状材料の表面に凹状部を形成するシート形成工程を少ない工程で容易に行うことができ、好ましい。特に、成形品として厚みが２ｍｍ以下の燃料電池用セパレータを製造する際には、シート状材料として厚みの薄いものを用いるため、凹状部をシート状材料の両面に形成しにくくなるので、合算した容積を有する凹状部をシート状材料の一方の面にのみ形成することが好ましい。
なお、合算した容積を有する凹状部をシート状材料の一方の面に形成した場合であっても、一方の型の凹凸パターンに対応する容積を有する凹状部と、他方の型の凹凸パターンに対応する容積を有する凹状部とをシート状材料の一方の面と他方の面とにそれぞれ別々に形成した場合であっても、成形品の板厚偏差を小さくする効果に差は見られない。
【００７２】
また、合算した容積を有する凹状部の平面視の面積は、一方の型に形成されている凹凸パターンと、他方の型に形成されている凹凸パターンとが、平面視で重なり合っている場合には、一方の型の凹凸パターンを構成する凸部のうち最外部に配置された凸部の縁部で囲まれた面積よりも大きいものとされることが好ましい。この場合、プレス工程において、合算した容積を有する凹状部の縁部が、断面視で、一方の型の最外部に配置された凸部よりも外側に配置されるように、シート状材料に設けられた合算した容積を有する凹状部と、一方の型の凹凸パターンとを対向配置させることが好ましい。
【００７３】
また、合算した容積を有する凹状部の平面視の面積は、一方の型に形成されている凹凸パターンと、他方の型に形成されている凹凸パターンとが、平面視で重なり合っていない場合、両方の型の凹凸パターンを構成する凸部のうち平面視で最外部に配置された凸部の縁部で囲まれた面積よりも大きいものとされることが好ましい。この場合、プレス工程において、両方の型の凹凸パターンを構成する凸部のうち最外部に配置された凸部よりも外側に、合算した容積を有する凹状部の縁部が配置されるように、シート状材料に設けられた合算した容積を有する凹状部と、一方の型の凹凸パターンとを対向配置させることが好ましい。
【００７４】
また、合算した容積を有する凹状部の深さは、例えば、以下に示す方法により、決定することが好ましい。まず、一方の型の凹凸パターンの平面形状および凸部の合計体積に基づいて、例えば、上述した実施形態と同様にして、凸部の合計体積に対応する容積を有する第１凹状部の所定の平面形状および深さを決定する。次いで、他方の型の凹凸パターンの平面形状および凸部の合計体積に基づいて、例えば、上述した実施形態と同様にして、凸部の合計体積に対応する容積を有する第２凹状部の所定の平面形状および深さを決定する。その後、一方の型の凹凸パターンと第１凹状部とを対向配置させるとともに、他方の型の凹凸パターンと第２凹状部とを対向配置させた状態とした場合における第１凹状部の深さ寸法と第２凹状部の深さ寸法とを足し合わせて、合算した容積を有する凹状部の深さを決定する。すなわち、一方の型の凹凸パターンと第１凹状部とを対向配置させるとともに、他方の型の凹凸パターンと第２凹状部とを対向配置させた状態で、第１凹状部と第２凹状部とが、平面視で重なり合っている部分においては、合算した容積を有する凹状部の深さは深くなり、平面視で重なり合っていない部分においては、第１凹状部と第２凹状部のいずれか一方のみの深さとなる。
【００７５】
また、本発明において用いられる一対の型に形成される凹凸パターンの形状は、上述した例に限定されるものではなく、特に限定されない。
凹凸パターンの形状としては、例えば、等間隔で配置されたストライプ状の複数の凸部からなる凸部群が、平面視Ｉ字状や、平面視コ字状、平面視Ｌ字状に配置されているものなどが挙げられる。なお、等間隔で配置されたストライプ状の複数の凸部からなる凸部群としては、等間隔で配置された複数の凸部間の間隔が一定であるものや、徐々に広くなったり狭くなったりしているもの、各凸部の幅が一定であるものや徐々に広くなったり狭くなったりしているもの、各凸部の高さが一定であるものや徐々に高くなったり低くなったりしているものなどが挙げられる。
【００７６】
また、本発明において用いられる一対の型は、一方の型に１つの凹凸パターンが形成されているものであってもよいし、２種類以上の凹凸パターンが形成されていてもよい。一方の型に２種類以上の凹凸パターンが形成されていて、隣接する他の凹凸パターン間の距離が近い場合、特に、隣接する他の凹凸パターン間の距離が、凹凸パターンの複数の凸部のうち最外部に配置された凸部の幅Ｄ以下である場合には、凹凸パターンに対応するシート状材料の凹状部と、隣接する他の凹凸パターンに対応するシート状材料の凹状部とを一体化させて形成することが好ましい。この場合、凹凸パターンに対応するシート状材料の凹状部と、隣接する他の凹凸パターンに対応するシート状材料の凹状部とをそれぞれ別々に形成する場合と比較して、シート状材料の表面に凹状部を形成するシート形成工程を少ない工程で容易に行うことができ、好ましい。
【００７７】
また、一方の型に２種類以上の凹凸パターンが形成されている場合、当然ながら、各凹凸パターン毎に、シート状材料の凹状部の平面形状や容積が個別に決定される。
したがって、本発明によれば、２種類以上の凹凸パターンを有する複雑な形状の成形体を形成する場合であっても、板厚偏差の小さい良好な成形体が得られる。
【実施例】
【００７８】
以下、実施例を示して本発明を具体的に説明する。（実施例１）
充填材が炭素質材料であるシート状材料を用い、本発明のシートプレス成形方法を用いて、成形品として実施例１の燃料電池用セパレータを製造した。
すなわち、以下に示すシート状材料の表面に、以下に示すように凹状部を形成（シート形成工程）し、シート状材料の凹状部と、以下に示す金型の凹凸パターンとを対向配置させて、以下に示すプレス条件で、金型を加圧することにより、凹凸パターンの転写されてなる流路パターン３１が片面に形成された図３に示す燃料電池用セパレータ３５を得た（プレス工程）。なお、プレス工程においては、凹状部の縁部が、断面視で、金型の凹凸パターンの最外部に配置された凸部よりも外側に配置されるように、シート状材料の凹状部と、金型の凹凸パターンとを対向配置させた。【００７９】
「金型」
下金型にのみ凹部と凸部とからなる下記寸法の凹凸パターンを有する上下一対の金型を用いた。
凹凸パターン：深さ（高さ）０．５ｍｍ、幅下辺（底部幅）２．１ｍｍ、幅上辺（上部幅）１．９ｍｍ、平均幅２ｍｍの断面視台形形の凸部（燃料電池用セパレータにおける溝）を、長さ１６０ｍｍ、幅６２ｍｍの領域に４ｍｍピッチ（幅上辺間の間隔２ｍｍ）で、長さ方向が凸部（溝）の長さ方向となるように、ストライプ状に配置した。【００８０】
「シート状材料」
（炭素質材料の製造）
まず、非針状コークス（ＭＣコークス：エム・シー・カーボン株式会社製）をパルベライザー（ホソカワミクロン株式会社製）で３ｍｍ以下の大きさに粗粉砕した。次いで、この粗粉砕品をジェットミル（ＩＤＳ２ＵＲ：日本ニューマチック株式会社製）で微粉砕し、分級により粒径を調整した。この分級においては、ターボクラシファイアー（ＴＣ１５Ｎ：日清エンジニアリング株式会社製）を用いる気流分級を行うことにより、５μｍ以下の粒子を除去した。次に、粒径を調整した微粉砕品１４．８５ｋｇに、炭化ホウ素（Ｂ４Ｃ）０．１５ｋｇを加えて、ヘンシェルミキサーにて回転数８００ｒｐｍで５分間混合した。続いて、得られた混合物１ｋｇを容量１．５リットルの蓋付き黒鉛ルツボに封入して黒鉛ヒータを用いた黒鉛化炉に入れ、黒鉛化炉内を一旦真空にしてからアルゴンガスに置換し、内圧１．２ａｔｍ、アルゴンガス雰囲気の気流下で２８００℃の温度で黒鉛化し、アルゴンガス雰囲気で放冷した。このようにして、０．４９ｋｇの人造黒鉛微粉が得られた。なお、得られた人造黒鉛微粉の平均粒径は２０μｍであった。【００８１】
また、平均粒径１８μｍの中国製の天然黒鉛（商品名ＢＴＲＳＧ１８：ＢＴＲ  Ｅｎｅｒｇｙ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社）を用いて、上記の粒径を調整した微粉砕品を用いた場合と同様にして炭化ホウ素と混合し、ホウ素含有天然黒鉛を得た。なお、得られたホウ素含有天然黒鉛の平均粒径は２５μｍであった。
このようにして得られた人造黒鉛微粉とホウ素含有天然黒鉛とを等量混合して炭素質材料とした。【００８２】
なお、人造黒鉛微粉およびホウ素含有天然黒鉛の平均粒径は、以下に示す方法により測定した。
まず、サンプル５０ｍｇを秤量して５０ｍｌの蒸留水に添加した。更に２％Ｔｒｉｔｏｎ（界面活性剤；和光純薬工業製社製）水溶液０．２ｍｌを加えて３分間超音波分散させた後、レーザー回折散乱法（日機装（株）製のマイクロトラックＨＲＡ装置）で数平均粒子径を測定した。【００８３】
（シート状材料の製造）
このようにして得られた炭素質材料と、表１に示す樹脂組成物と、表１に示す反応開始剤とを、ラボプラストミル（東洋精機製）を用いて温度１００℃、回転数４０ｒｐｍで５分間混練し、シート状材料となる成分を含む混練物を得た。この混練物を、ウィレー粉砕機（吉田製作所）を用いて粉砕し、篩下２ｍｍ以下の微粉とした。この微粉をオーブンで９０℃まで加熱してロール表面温度３０℃の１０インチの圧延ロール（ダイハン製）に供給してシート化することにより、長さ２００ｍｍ、幅１００ｍｍ、厚み１．１５ｍｍのシート状材料を得た。
得られたシート状材料の炭素質材料の含有量は８５質量％であり、炭素質材料中におけるホウ素の含有量は２質量％であり、密度は１．５ｇ／ｃｍ３であった。なお、ホウ素の含有量は誘導型プラズマ発光分光分析法（以下、「ＩＣＰ」と略記する）により測定した値を用いた。具体的には、試料であるホウ素を含有する炭素質材料に、硫酸および硝酸を加え、マイクロ波で２３０℃に加熱して分解（ダイジェスター法）し、更に過塩素酸（ＨＣｌＯ4）を加えて分解したものを水で希釈し、これをＩＣＰ発光分析装置にかけて、ホウ素量を測定した。密度は、ＪＩＳ  Ｋ７１１２のＡ法に規定の水中置換法（アルキメデス法）に基づき測定した比重を密度として採用した。【００８４】
【表１】
2010116620.tif 000003
【００８５】
「凹状部」
シート状材料の表面を、フライス盤を使用して切削除去することにより、凹凸パターンの形成されている長さで、凹凸パターンの形成されている領域よりも凸部の幅上辺（上部幅）分大きい幅の矩形の領域（長さ１６０ｍｍ、幅６４ｍｍ）に深さ０．３ｍｍの凹状部を形成した。
なお、凹状部の容積Ｙは、シート状材料の密度をρ１、燃料電池用セパレータの密度をρ２、下金型の凸部の合計体積をＸ、シート状材料の凹状部内の容積をＹとするとき、以下の式を満たすものとした。
Ｙ／Ｘ＝ρ２／ρ１【００８６】
上記式における燃料電池用セパレータの密度ρ２は、後述する成形条件で事前に試験を行うことにより１．８ｇ／ｃｍ3になることを確認した。
また、凸部の合計体積Ｘは、以下の通り算出した。
凸部の合計体積Ｘ＝凸部の長さ×凸部の幅×凸部の数×凸部の高さ
＝１６ｃｍ×０．２ｃｍ×１６本×０．０５ｃｍ=２．５６ｃｍ3【００８７】
また、凹状部の平面視の面積Ｓは、以下の通り算出した。すなわち、凹状部の縁部と、最外部に配置された凸部との間隔を、最外部に配置された凸部の幅をＤとするとき、Ｄ／２＝０．２ｃｍ／２＝０．１ｃｍになるようにし、凹凸パターンの平面視の面積に、凸部の長さで幅Ｄ／２の面積を加えた面積とした。このことにより、凹状部の平面視の面積Ｓを、最外部に配置された凸部の縁部で囲まれた面積よりも大きいものとした。
Ｓ＝凸部の長さ×｛凸部の幅＋凸部間の幅＋（（Ｄ／２）×２）｝
＝１６ｃｍ×（６．２ｃｍ＋０．２ｃｍ）
＝１０２．４cm２【００８８】
また、上記の凹状部の容積Ｙ、凹状部の平面視の面積Ｓ、上記の式（Ｙ／Ｘ＝ρ２／ρ１）用いて、凹状部の深さｄ１を、以下の通り算出した。
ｄ１＝Ｙ／Ｓ
＝１．８（ｇ／ｃｍ３）／（１．５ｇ／ｃｍ３）×２．５６（ｃｍ３）／１０２．４（ｃｍ２  ）
＝０．０３（ｃｍ）＝０．３（ｍｍ）【００８９】
「プレス条件」
荷重２５０ｔ、温度１８０℃、硬化時間（金型の加圧を開始してから燃料電池用セパレータを金型内から取り出すまでの時間）２．５分とした。【００９０】
このようにして得られた実施例１の燃料電池用セパレータ３５の複数位置の厚みをマイクロメータにて実測し、板厚偏差を評価した。なお、燃料電池用セパレータ３５の厚みの測定位置は、図３に示すように、外縁に沿って５ｍｍの幅で設けられた余白領域の内側を、図３に示す寸法（図３に示す寸法の単位は（ｍｍ））で長さ方向および幅方向に各々略４等分し、長さ方向の分割した線および余白領域の内側境界線（図３において符号１〜５で示される点線）と、幅方向の分割した線および余白領域の内側境界線（図３において符号Ｓ１〜Ｓ５で示される点線）との交点位置とした。その結果を図４（Ａ）および表２に示す。図４（Ａ）は、実施例１の燃料電池用セパレータの板厚偏差の評価結果を示したグラフである。【００９１】
【表２】
2010116620.tif 000004
【００９２】
（実施例２）
シート形成工程において、シート状材料の凹状部となる領域が貫通除去されている以下に示す第一シートと、第一シートと同じ材料からなる均一な厚みの以下に示す第二シートとを積層することにより、以下に示すシート状材料の凹状部を形成したこと以外は、実施例１と同様にして、実施例２の燃料電池用セパレータを形成した。
第一シートとしては、厚みが０．３２ｍｍ、密度が１．６ｇ／ｃｍ３のものを用い、第二シートとしては、厚みが０．９１ｍｍ、密度が１．５ｇ／ｃｍ３のものを用いた。
また、実施例２の燃料電池用セパレータの密度は１．８ｇ／ｃｍ３であった。【００９３】
このようにして得られた実施例２の燃料電池セパレータの板厚偏差を、実施例１と同様にして評価した。その結果を図４（Ｂ）および表２に示す。図４（Ｂ）は、実施例２の燃料電池セパレータの板厚偏差の評価例を示したグラフである。【００９４】
（比較例１）
シート状材料の表面に凹状部を形成しないこと以外は、実施例１と同様にして、比較例１の燃料電池用セパレータを形成した。
そして、得られた比較例１の燃料電池用セパレータの板厚偏差を、実施例１と同様にして評価した。その結果を図５（Ａ）および表３に示す。図５（Ａ）は、比較例１の燃料電池用セパレータの板厚偏差の評価結果を示したグラフである。【００９５】
【表３】
2010116620.tif 000005
【００９６】
（比較例２）
シート状材料として、均一な厚みを有し、厚み寸法が凹凸パターンの凸部の合計体積（Ｘ=２．５６ｃｍ3）に対応する容積分、もとのシート状材料厚みよりも均一に薄いものを用いてプレス工程を行ったこと以外は、実施例１と同様にして、比較例２の燃料電池用セパレータを形成した。
そして、得られた比較例２の燃料電池用セパレータの板厚偏差を、実施例１と同様にして評価した。その結果を図５（Ｂ）および表３に示す。図５（Ｂ）は、比較例２の燃料電池用セパレータの板厚偏差の評価結果を示したグラフである。【００９７】
図５および表３に示すように、シート状材料の表面に凹状部を形成しなかった比較例１では、板厚の最大値と最小値との差が７３μｍであり、シート状材料として、均一な厚みを有し、厚み寸法が凹凸パターンの凸部の合計体積に対応する容積分、もとのシート状材料厚みよりも均一に薄いものを用いものを用いた比較例２では、５４μｍであった。
これに対して、図４および表２に示すように、シート状材料の表面に凹状部を形成した実施例１では板厚の最大値と最小値との差が２４μｍであり、実施例２では板厚の最大値と最小値との差が３３μｍであり、比較例１および比較例２と比較して小さかった。このことより、本発明のシートプレス成形方法は、成形体の板厚偏差を低減する効果があることが確認できた。【００９８】
また、図４および表２に示すように、凹状部の容積Ｙを、シート状材料の密度をρ１、燃料電池用セパレータの密度をρ２、下金型の凸部の合計体積をＸ、シート状材料の凹状部内の容積をＹとするとき、式（Ｙ／Ｘ＝ρ２／ρ１）を満たす実施例１は、上記式を満たさない実施例２と比較して、板厚の最大値と最小値との差が小さく、成形体の板厚偏差を低減する効果がより高いことが確認できた。
【符号の説明】
【００９９】
２ａ…凹状部、２ｂ…縁部、２ｃ…額縁部、１０…金型（型）、１１…下金型、１２…上金型、１２ａ、１３…凹凸パターン、１３ａ、１３ｂ、１３ｃ、１３ｄ…凸部、２０、２１…シート状材料、２３、３０…成形品、３１…流路パターン、３５…燃料電池用セパレータ。
【図１】
2010116620.tif 000006
【図２】
2010116620.tif 000007
【図３】
2010116620.tif 000008
【図４】
2010116620.tif 000009
【図５】
2010116620.tif 000010
【図６】
2010116620.tif 000011
【国際調査報告】
2010116620.tif 000012
2010116620.tif 000013
2010116620.tif 000014
2010116620.tif 000015