(57)【要約】  透析廃液試料の尿素濃度を測定する尿素濃度測定方法であって、塩素イオン及び尿素を含む透析廃液試料を反応領域に供給して、透析廃液試料で満たされた作用電極７及び対電極８の間に電流を流し、反応領域において作用電極７に接する試料溶液の厚さｔを２０ｍｍ以下とし、電気分解により作用電極７上で発生した酸化剤と尿素とが反応することにより生じた化学発光を計測して尿素濃度を定量することを特徴とする。このことにより、試薬を外部から供給する必要がなく、メンテナンスフリーで透析廃液試料の尿素濃度を精度良く測定することができる尿素濃度測定方法が提供される。
2010024224.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透析廃液試料の尿素濃度を測定する尿素濃度測定方法であって、塩素イオン及び尿素を含む透析廃液試料を反応領域に供給して、透析廃液試料で満たされた作用電極及び対電極の間に電流を流し、反応領域において作用電極に接する試料溶液の厚さを２０ｍｍ以下とし、電気分解により作用電極上で発生した酸化剤と尿素とが反応することにより生じた化学発光を計測して尿素濃度を定量することを特徴とする尿素濃度測定方法。
【請求項２】
電気分解の際に作用電極に接する試料溶液を攪拌しない請求項１記載の尿素濃度測定方法。
【請求項３】
塩素イオン及び尿素を含む透析廃液試料を供給する手段と、作用電極及び対電極を有しその間に電流を流す手段と、電気分解により作用電極上で発生した酸化剤と尿素とが反応することにより生じる化学発光を計測する手段とを備え、作用電極に接する試料溶液の厚さが２０ｍｍ以下である反応領域を備えたことを特徴とする尿素濃度測定装置。
【請求項４】
反応領域の上流及び／又は下流に整流板を備えてなる請求項３記載の尿素濃度測定装置。
【請求項５】
請求項３又は４記載の尿素濃度測定装置を備えた人工透析装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透析廃液試料中の尿素濃度を定量する尿素濃度測定方法、及びそれに用いられる尿素濃度測定装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
人工透析医療においては、ダイアライザと呼ばれる、内径１００μｍ程度の半透膜でできた管状の中空糸集合体を用いている。血中に存在する尿素等の溶質は、ダイアライザを通過する過程で透析液側に浸透することにより体外に除去される。従来、血中の尿素量は、採血することにより分析され、血中尿素窒素（Ｂｌｏｏｄ  Ｕｒｅａ  Ｎｉｔｒｏｇｅｎ、以下「ＢＵＮ」と略記することがある。）値として評価されていた。【０００３】
尿素を含む試料溶液中の尿素濃度を測定する方法として、尿素と反応して発色する試薬を用い、その試薬の標準色と比較することにより尿素濃度を測定する比色法、尿素に特異的に働く酵素であるウレアーゼをガラスビーズの周囲に固定化し、尿素の加水分解反応に伴う反応熱を測定することにより尿素濃度を測定する酵素サーミスタ法、尿素と反応して化学発光を生じる酸化剤、例えば、次亜ハロゲン酸塩を用い、その化学発光（Ｃｈｅｍｉｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ、以下「ＣＬ」と略記することがある。）の強度から尿素濃度を測定する化学発光法等が知られている。【０００４】
比色法では、尿素と反応して変色する試薬の調製に手間がかかり、測定誤差の原因の一つにもなるとともに、測定が終わるまでに時間がかかってしまう問題があった。また、経時的に濃度変化をモニタリングするには不向きであった。【０００５】
酵素サーミスタ法では、測定を繰り返すごとに酵素が劣化し、酵素の経時変化が大きく、長期間安定して測定することが困難であった。尿素濃度のモニタリングに用いることはできるが、複数回の測定に用いるには精度的に問題があった。【０００６】
化学発光は、尿素と次亜ハロゲン酸イオンが反応する過程で生成される励起窒素が基底状態に戻る際に生じるとされている（非特許文献１）。化学発光法は、尿素濃度をリアルタイムで測定することが可能であるため、試料溶液が尿素を含む試料溶液である場合には、人工透析医療において透析治療の終了すべきタイミングを知る手段として用いることができる。例えば、非特許文献２では、ＢＵＮ値を知る目安として、透析廃液中の尿素濃度を測定することが記載されている。具体的には、透析廃液中の尿素と、次亜臭素酸ナトリウムとが反応することにより生じた化学発光を測定することで、尿素濃度の測定を行う方法について記載されている。また、非特許文献３には、ＮａＢｒとＮａＯＨとを含む水溶液を反応容器内に注入して電気分解することにより次亜臭素酸を生じさせ、これと尿素とが反応して生じた化学発光を測定することで、尿素濃度の測定を行う方法が記載されている。しかしながら、次亜臭素酸ナトリウム等の試薬を供給する機械装置が必要であるため複雑となり改善が望まれていた。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】Xincheng Hu他，「Bull. Chem. Soc. Jpn.」，1996年，第69巻，第5号，p.1179-1185
【非特許文献２】岡林徹他，「臨牀透析」，2006年，第22巻，第8号，p.1199-1204
【非特許文献３】中川益生他，「電気学会研究会資料；センサ・マイクロマシン部門総合研究会」，2007年，ケミカルセンサ研究会，CHS-07-42，p.87-90
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、試薬を外部から供給する必要がなく、メンテナンスフリーで透析廃液試料の尿素濃度を精度良く測定することができる尿素濃度測定方法を提供することを目的とするものである。また、リアルタイムで透析時間の終了を知ることのできる人工透析装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題は、透析廃液試料の尿素濃度を測定する尿素濃度測定方法であって、塩素イオン及び尿素を含む透析廃液試料を反応領域に供給して、透析廃液試料で満たされた作用電極及び対電極の間に電流を流し、反応領域において作用電極に接する試料溶液の厚さを２０ｍｍ以下とし、電気分解により作用電極上で発生した酸化剤と尿素とが反応することにより生じた化学発光を計測して尿素濃度を定量することを特徴とする尿素濃度測定方法を提供することによって解決される。このとき、電気分解の際に作用電極に接する試料溶液を攪拌しないことが好適な実施態様である。【００１０】
更に上記課題は、塩素イオン及び尿素を含む透析廃液試料を供給する手段と、作用電極及び対電極を有しその間に電流を流す手段と、電気分解により作用電極上で発生した酸化剤と尿素とが反応することにより生じる化学発光を計測する手段とを備え、作用電極に接する試料溶液の厚さが２０ｍｍ以下である反応領域を備えたことを特徴とする尿素濃度測定装置を提供することによっても解決される。このとき、反応領域の上流及び／又は下流に整流板を備えてなる尿素濃度測定装置が本発明の好適な実施態様であり、上記尿素濃度測定装置を備えた人工透析装置が本発明の好適な実施態様である。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の尿素濃度測定方法によれば、試薬を外部から供給する必要がなく、メンテナンスフリーで透析廃液試料の尿素濃度を精度良く測定することができる。また、リアルタイムで透析廃液試料の尿素濃度を測定することができるため、透析時間の終了を知ることのできる人工透析装置として好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】実施例１〜６及び比較例１で用いた尿素濃度測定装置の概略図である。
【図２】実施例１で得られた化学発光応答波形図である。
【図３】実施例２で得られた化学発光応答波形図である。
【図４】実施例３で得られた化学発光応答波形図である。
【図５】実施例４で得られた化学発光応答波形図である。
【図６】実施例５で得られた化学発光応答波形図である。
【図７】実施例６で得られた化学発光応答波形図である。
【図８】比較例１で得られた化学発光応答波形図である。
【図９】実施例１で得られた尿素濃度と化学発光強度との相関図である。
【図１０】実施例６で得られた尿素濃度と化学発光強度との相関図である。
【図１１】比較例１で得られた尿素濃度と化学発光強度との相関図である。
【図１２】実施例７で用いられた尿素濃度測定装置の概略図である。
【図１３】実施例７で用いられた反応セルのＡ−Ａ拡大断面図である。
【図１４】実施例７で得られた化学発光応答波形図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、図面を参照しながら本発明をより具体的に説明する。図１は、本発明で用いられる尿素濃度測定装置１の一例を示した概略図であり、塩素イオン及び尿素を含む透析廃液試料を供給する手段と、作用電極７及び対電極８を有し、その間に電流を流す手段と、電気分解により作用電極７上で発生した酸化剤と尿素とが反応することにより生じる化学発光を計測する手段とを備え、作用電極７に接する試料溶液の厚さｔが２０ｍｍ以下である反応領域を備えたものである。
【００１４】
本発明の尿素濃度測定装置１には、透析廃液試料を容器４内に供給する手段が備えられており、図１に示されるように、透析廃液試料供給口２からバルブ３を経由して容器４内部に透析廃液試料が供給されるようになっている。供給後にはバルブ３及びバルブ１７を閉じて新たに透析廃液試料が容器４内に入らないようにすることが尿素濃度の定量を精度良く行う観点から好ましい。供給された透析廃液試料は、後述する反応領域において電気分解により化学発光を生じ、生じた化学発光がガラス窓６の上部に配置された光ファイバーロッド１３を介して光電子増倍管モジュール１４に導かれその発光量が計測される。
【００１５】
本発明の尿素濃度測定装置１における容器４の内部には、作用電極７及び対電極８が配置されており、透析廃液試料で満たされた作用電極７及び対電極８の間に電流を流す手段が備えられている。このように、作用電極７及び対電極８の間に電流を流すことにより、透析廃液試料に含まれる塩素イオン（Ｃｌ−）から酸化剤を生じさせることができる。透析廃液試料中に含まれる塩素イオンの濃度は、通常、０．１〜０．４ｗｔ％であり、臭素イオンは実質的に含まない。酸化剤としては、特に限定されないが、次亜塩素酸イオン（ＣｌＯ−）及び塩素ガス（Ｃｌ２）からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。ここで、本発明で用いられる透析廃液試料のｐＨは、通常、中性であることから、電気分解により次亜塩素酸イオンだけではなく、塩素ガスが生じやすくなることを本発明者らは確認している。電気分解により塩素ガスではなく次亜塩素酸イオンを生じさせる観点からは、例えば、ＮａＯＨやＫＯＨ等のアルカリ性化合物を加えて透析廃液試料をアルカリ性に調製するｐＨ調製手段を備えていてもよい。
【００１６】
本発明で用いられる作用電極７としては、特に限定されず、白金、金、銀、パラジウム、銅等の金属、又はカーボン電極等が用いられるが、電極の耐久性と電解電位の安定性等の観点から白金電極が好適に用いられる。本発明で用いられる対電極８としては、特に限定されず、白金、金、銀、パラジウム、鉛等の金属、又はカーボン電極等が用いられるが、分極抵抗の減少と電極電位の安定性等の観点から銀電極が好適に用いられる。対電極８の位置は、作用電極７との間に電流を流すことのできる場所であればよく、特に限定されない。作用電極７付近での化学発光を計測する妨げにならないように作用電極７と対抗する位置に配置しない方がよい。例えば、塩橋を用いて電気的に連結された位置に配置されていても構わない。また、電極の電位を一定にコントロールするために、参照電極２２を用いてもよい。ここで、参照電極２２を用いる場合、作用電極７と対電極８との間に電圧を印加して電解電流を流しながら作用電極７と参照電極２２との間の電位差を測定する。これにより、作用電極７の電位を一定にコントロールすることができる。作用電極７と対電極８との間の電解電流及び電解電圧を決定した後は、参照電極２２を除去して定電流により測定を行ってもよい。
【００１７】
本発明の尿素濃度測定装置１には、電気分解により作用電極７上で発生した酸化剤と尿素とが反応することにより生じる化学発光を計測する手段が備えられている。このように、化学発光強度（ＣＬ強度）を測定することにより、間接的に透析廃液試料の尿素濃度を定量することができる。図１に示されるように、ガラス窓６と作用電極７との間に存在する反応領域において、作用電極７上で生じた酸化剤と尿素とが反応することにより化学発光が生じ、生じた化学発光がガラス窓６の上部に配置された光ファイバーロッド１３を介して光電子増倍管モジュール１４においてフォトンカウンティングされる。また、透析廃液試料に色素等の増感剤を供給できる手段を設けて、増感された化学発光を計測することもできる。
【００１８】
本発明の尿素濃度測定装置１は、作用電極７に接する試料溶液の厚さｔが２０ｍｍ以下である反応領域を備えたものである。作用電極７に接する試料溶液の厚さｔとは、図１に示されるように、ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔのことであり、本発明の尿素濃度測定装置１が、厚さｔが２０ｍｍ以下の反応領域を備えていることにより、精度良く透析廃液試料の尿素濃度を測定することができ、しかも再現性が良好である。このように、本発明の尿素濃度測定装置１が、厚さｔが２０ｍｍ以下の反応領域を備えていることにより尿素濃度の定量が良好となる理由については、反応領域に存在する尿素の全てと作用電極７上で生じた酸化剤とが反応して化学発光が生じ、この生じた化学発光の全量を計測するためであると本発明者らは推測している。また、本発明の尿素濃度測定装置１が、厚さｔが２０ｍｍ以下である反応領域を備えていることにより、反応領域に対して外側からの物質輸送がほとんどないため、安定した化学発光応答波形図が得られ、その結果、尿素濃度の定量が良好であるとともに再現性が良好となる。
【００１９】
作用電極７に接する試料溶液の厚さｔが２０ｍｍを超える場合、化学発光応答波形図が複雑で再現性が悪くなるともに、尿素濃度と化学発光強度との相関が得られないため、尿素濃度の定量が困難となるおそれがあり、厚さｔは１６ｍｍ以下であることが好ましく、１２ｍｍ以下であることがより好ましく、８ｍｍ以下であることが更に好ましく、４ｍｍ以下であることが特に好ましい。厚さｔが０．１ｍｍ未満である場合、化学発光強度が低くなりすぎ、測定される尿素濃度の精度が低下するおそれがあり、厚さｔは０．１ｍｍ以上であることが好ましい。
【００２０】
本発明の尿素濃度測定方法において、透析廃液試料で満たされた容器４内をクリーニングする観点からは、攪拌する手段を備えていることが好ましく、特に反応領域をクリーニングする観点から作用電極７上に攪拌する手段を配置することがより好ましい。しかしながら、透析廃液試料の尿素濃度を精度良く測定する観点からは、電気分解の際に作用電極７に接する試料溶液を攪拌しないことが好ましい。このことにより、反応領域近傍に存在する未反応の尿素が反応領域に移動してこないため、反応領域のみに存在する尿素に由来する化学発光を計測することが可能となる。また、攪拌装置が不要となるために、装置が簡便となり故障が少なくなる利点を有する。また、透析廃液試料で満たされた容器４内は、本発明の尿素濃度測定装置１に逆電圧をかけてクリーニングしてもよいし、次亜塩素酸水溶液等を流通させてクリーニングしてもよい。定量後の透析廃液試料は、バルブ１７を通じて排出口１８から排出される。
【００２１】
また、本発明の尿素濃度測定装置１は、測定精度をより向上させる観点から整流板２３を反応領域付近に設置することが好ましい。すなわち、反応領域の上流及び／又は下流に整流板２３を備えてなる尿素濃度測定装置１が本発明の好適な実施態様である。具体的には、図１２で示される尿素濃度測定装置１からも分かるように、作用電極７の上流及び下流に整流板２３を設置する実施態様が好適に採用される。
【００２２】
本発明の尿素濃度測定装置１は、透析廃液中の尿素濃度を測定することを特徴とする人工透析装置として用いることが好ましく、特に、リアルタイムで尿素濃度を測定することができるため、透析治療の終了すべきタイミングを知ることのできる人工透析装置として好適に用いることができる。
【実施例】
【００２３】
以下、実施例を用いて本発明を更に具体的に説明する。【００２４】
実施例１
図１に示される尿素濃度測定装置１から透析廃液試料供給口２、バルブ３、バルブ１７、排出口１８とそれらをつなぐ配管を省いた装置を用いて、透析廃液試料の尿素濃度測定を行った。容器４内部に設けられたガラス窓６と対抗する位置に作用電極７として円盤状の白金電極（直径４０ｍｍ）を配置した。ガラス窓６と作用電極７との間の領域は、透析廃液試料の流通経路であるとともに反応領域でもあり、ガラス窓下面１０及び作用電極表面１１は透析廃液試料と接するようになっている。ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔを２ｍｍに設定し、作用電極表面１１上に、攪拌子９（断面積：１ｍｍ２、長さ：１５ｍｍ）を設置した。また、対電極８として銀電極を反応領域から離れた位置である容器４内側の壁面に巻きつけるように配置した。濃度をそれぞれ調整した透析廃液試料（ＵＮ値：１０、５、２．５ｍｇ／ｄｌ）を容器４内部に供給した。本実施例において、透析廃液試料の濃度は、尿素窒素（Ｕｒｅａ  Ｎｉｔｒｏｇｅｎ、「ＵＮ」と略記することがある。）値に換算したものである。磁気攪拌器５により攪拌子９を回転させて反応領域の流れを定常的にした状態で、白金電極と銀電極の間に定電流電源１２により２３０ｍＡの定電流を流すと化学発光が生じた。ここで、化学発光は、白金電極上における塩素イオンの電気分解により、次亜塩素酸イオンや比較的高濃度の塩素ガスが生じ、次いで反応領域で透析廃液試料に含まれる尿素イオンと反応することにより生じると考えられる。生じた化学発光を、ガラス窓６の上部に設置された光ファイバーロッド１３を介して電源１５が接続された光電子増倍管モジュール１４及びパルスカウンター１６を用いてフォトンカウンティング法により計測した。得られた化学発光応答波形図を図２に、尿素濃度と化学発光強度との相関図を図９に示す。【００２５】
実施例２
実施例１において、用いた透析廃液試料のＵＮ値を１１ｍｇ／ｄｌとし、攪拌せずに２３０ｍＡで定電流を流した以外は実施例１と同様にして化学発光の計測を行った。得られた化学発光応答波形図を図３に示す。【００２６】
実施例３
実施例１において、ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔを５ｍｍに設定し、ＵＮ値が１１ｍｇ／ｄｌの透析廃液試料を用い、攪拌せずに２３０ｍＡで定電流を流した以外は実施例１と同様にして化学発光の計測を行った。得られた化学発光応答波形図を図４に示す。【００２７】
実施例４
実施例１において、ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔを１０ｍｍに設定し、ＵＮ値が１１ｍｇ／ｄｌの透析廃液試料を用い、攪拌せずに２３０ｍＡで定電流を流した以外は実施例１と同様にして化学発光の計測を行った。得られた化学発光応答波形図を図５に示す。【００２８】
実施例５
実施例１において、ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔを１５ｍｍに設定し、ＵＮ値が１１ｍｇ／ｄｌの透析廃液試料を用い、攪拌せずに２３０ｍＡで定電流を流した以外は実施例１と同様にして化学発光の計測を行った。得られた化学発光応答波形図を図６に示す。【００２９】
実施例６
実施例１において、ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔを１ｍｍに設定し、ＵＮ値がそれぞれ１５、７及び３．９ｍｇ／ｄｌの透析廃液試料を用い、攪拌せずに２３０ｍＡで定電流を流した以外は実施例１と同様にして化学発光の計測を行った。得られた化学発光応答波形図を図７に、尿素濃度と化学発光強度との相関図を図１０に示す。【００３０】
比較例１
実施例１において、ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔを３５ｍｍに設定し、ＵＮ値がそれぞれ１５、７及び３．９ｍｇ／ｄｌの透析廃液試料を用い、攪拌せずに２３０ｍＡで定電流を流した以外は実施例１と同様にして化学発光の計測を行った。得られた化学発光応答波形図を図８に、尿素濃度と化学発光強度との相関図を図１１に示す。【００３１】
作用電極７に接する試料溶液の厚さ、すなわち、ガラス窓下面１０と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔが２０ｍｍ以下である実施例１〜６では、図２〜７から分かるように安定した化学発光応答波形図が得られた。特に、図２及び図７の化学発光応答波形図では、ＵＮ値が小さくなるにつれて、化学発光のピークが経過時間軸の左方向へシフトしている。このことから、反応領域に存在する尿素が全て反応し尽くされていることが推察され、測定精度が向上するとともに測定時間の短縮も可能である。また、実施例１及び実施例６で得られた尿素濃度と化学発光強度との相関図である図９及び図１０から分かるように、尿素濃度と化学発光量との間に一定の関係があるので、化学発光量を測定することにより透析廃液試料中の尿素濃度を知ることができ、再現性も良好であった。したがって、本発明の尿素濃度測定方法により、試薬を外部から供給する必要がなく、メンテナンスフリーで透析廃液試料の尿素濃度を精度良く測定できることが分かる。【００３２】
実施例７
本発明の尿素濃度測定装置１の他の実施態様として、図１２に示される尿素濃度測定装置１を用い、透析廃液試料の一例として０．２ｍｏｌ／ｌの尿素を含む電解質溶液を用いて尿素濃度測定を行った。透明アクリル樹脂製の反応セル１９（流路の断面積０．８ｃｍ２）内に、作用電極７として平板状の白金電極（幅１６ｍｍ、長さ２０ｍｍ、厚さ０．１ｍｍ）を前記白金電極の裏面が反応セル内壁表面２０と接するように配置した。図１３で示される反応セルのＡ−Ａ拡大断面図からも分かるように、反応セル１９内において、反応セル内壁表面２１と作用電極表面１１との間の領域は、透析廃液試料の流通経路であるとともに反応領域でもあり、反応セル内壁表面２１及び作用電極表面１１は透析廃液試料と接するようになっている。反応セル内壁表面２１と作用電極表面１１とに挟まれる空間の厚さｔを５ｍｍに設定した。また、白金電極の下流に対電極８として、一対の銀電極（幅１６ｍｍ、長さ４０ｍｍ、厚さ０．５ｍｍ）を前記銀電極の裏面が反応セル内壁表面２０と反応セル内壁表面２１とにそれぞれ接するように配置した。また、前記白金電極の上流、及び白金電極と銀電極の間に整流板２３を設けた。更に、作用電極表面１１と対抗する位置に光電子増倍管モジュール１４（浜松ホトニクス株式会社製「Ｈ７１５５」）を設置した。続いて、定流量ポンプ２４により２．５ｍｌ／ｍｉｎで電解質溶液を流通させた。このとき、透析廃液試料が作用電極表面１１を層流で流れるように保った。白金電極と銀電極の間に１００ｍＡの定電流を５００秒間、断続的に３回流すと化学発光が生じた。生じた化学発光を、光電子増倍管モジュール１４を用いてフォトンカウンティング法により計測した。電解電流を流している間は、ほぼ一定の化学発光が観測できた。この化学発光強度は試料溶液中の尿素濃度に依存して変化し、試料内の尿素濃度を連続的に測定することができた。得られた化学発光応答波形図を図１４に示す。図１４の化学発光応答波形図からも分かるように、整流板２３を反応セル１９内に設けることにより測定精度を向上させることができた。なお、０．２ｍｏｌ／ｌの尿酸やクレアニチンを添加した試料溶液を用いて同様に測定を行ったところ、化学発光が得られなかった。したがって、本発明の尿素濃度測定装置１を用いることにより尿素濃度を精度良く選択的に測定できることが分かる。
【符号の説明】
【００３３】
１  尿素濃度測定装置
２  透析廃液試料供給口
３  バルブ
４  容器
５  磁気攪拌器
６  ガラス窓
７  作用電極
８  対電極
９  攪拌子
１０  ガラス窓下面
１１  作用電極表面
１２  定電流電源
１３  光ファイバーロッド
１４  光電子増倍管モジュール
１５  電源
１６  パルスカウンター
１７  バルブ
１８  排出口
１９  反応セル
２０  反応セル内壁表面
２１  反応セル内壁表面
２２  参照電極
２３  整流板
２４  定流量ポンプ
ｔ  ガラス窓下面と作用電極表面とに挟まれる空間の厚さ
【図１】
2010024224.tif 000003
【図２】
2010024224.tif 000004
【図３】
2010024224.tif 000005
【図４】
2010024224.tif 000006
【図５】
2010024224.tif 000007
【図６】
2010024224.tif 000008
【図７】
2010024224.tif 000009
【図８】
2010024224.tif 000010
【図９】
2010024224.tif 000011
【図１０】
2010024224.tif 000012
【図１１】
2010024224.tif 000013
【図１２】
2010024224.tif 000014
【図１３】
2010024224.tif 000015
【図１４】
2010024224.tif 000016
【国際調査報告】
2010024224.tif 000017
2010024224.tif 000018
2010024224.tif 000019
2010024224.tif 000020
2010024224.tif 000021
2010024224.tif 000022