(57)【要約】本開示の単結晶は、対向する二つの主面を有する板状体であり、前記主面のいずれか一方から深さ０．５ｍｍ以内の領域に、前記主面に平行な複数の筋状に配列した気泡を有する。また、本開示の単結晶は、対向する二つの主面を有する板状体であり、前記主面のいずれか一方から前記主面間の距離である厚みの１／４以内の領域に前記主面に平行な複数の筋状に配列した気泡を有する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
対向する二つの主面を有する板状体であり、
前記主面のいずれか一方から深さ０．５ｍｍ以内の領域に、前記主面に平行な複数の筋状に配列した気泡を有する、単結晶。
【請求項２】
前記主面のいずれか一方から深さ０．５ｍｍ以内の領域の気泡密度は、前記主面から深さ０．５ｍｍ以上離れた領域の気泡密度よりも大きい、請求項１に記載の単結晶。
【請求項３】
前記気泡は、二つの前記主面から深さ０．５ｍｍ以内の領域のそれぞれに配列している、請求項１または２に記載の単結晶。
【請求項４】
前記気泡は、二つの前記主面から深さ０．３ｍｍ以内の領域に配列している、請求項１から３のいずれかに記載の単結晶。
【請求項５】
前記気泡は、前記主面から前記主面間の距離である厚みの１／４以内の領域に配列している、請求項１から４のいずれかに記載の単結晶。
【請求項６】
対向する二つの主面を有する板状体であり、
前記主面のいずれか一方から前記主面間の距離である厚みの１／４以内の領域に前記主面に平行な複数の筋状に配列した気泡を有する、単結晶。
【請求項７】
前記主面のいずれか一方から前記主面間の距離である厚みの１／４以内の領域の気泡密度は、前記主面のいずれか一方から、前記主面間の距離である厚みの１／４を超えて離れた領域の気泡密度よりも大きい、請求項６に記載の単結晶。
【請求項８】
前記気泡は、二つの前記主面から前記主面間の距離である厚みの１／４以内の領域のそれぞれに配列している、請求項６または７に記載の単結晶。
【請求項９】
材質がサファイアである、請求項１から８のいずれかに記載の単結晶。
【請求項１０】
二つの外面と、前記外面の間に配置された、融液を供給する少なくとも一つのスリットと、前記スリットの内面と前記外面とを接続する二つの上面とを備え、
前記上面は、いずれも前記外面に垂直な仮想面とのなす角度θが６０°以上８５°以下である、ＥＦＧ装置用金型。
【請求項１１】
前記上面は、角度θが一定である、請求項１０に記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項１２】
二つの外面と、前記外面の間に配置された、融液を供給する少なくとも一つのスリットと、前記スリットの内面と前記外面とを接続する二つの上面とを備え、
前記上面は、前記スリットの前記内面に接続する第１領域と、前記外面に接続する第２領域とを有し、前記第１領域と前記外面に垂直な仮想面とのなす角度θ１が、前記第２領域と前記外面に垂直な仮想面とのなす角度θ２よりも小さい、ＥＦＧ装置用金型。
【請求項１３】
角度θ１が０°以上３０°以下である、請求項１２に記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項１４】
前記第１領域内において、角度θ１が一定である、請求項１２または１３に記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項１５】
角度θ２が６０°以上８５°以下である、請求項１２から１４のいずれかに記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項１６】
前記第２領域内において、角度θ２が一定である、請求項１２から１５のいずれかに記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項１７】
前記第１領域の厚みが前記第２領域の厚みよりも大きい、請求項１２から１６のいずれかに記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項１８】
前記第１領域と前記第２領域との間に、前記仮想面とのなす角度がθ３である第３領域を有し、角度θ３がθ２よりも大きい、請求項１２から１７のいずれかに記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項１９】
角度θ３が７０°以上９０°以下である、請求項１８に記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項２０】
前記第３領域内において、角度θ３が一定である、請求項１８または１９に記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項２１】
前記第３領域の厚みが、前記第２領域の厚みよりも小さい、請求項１８から２０のいずれかに記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項２２】
サファイア育成用である、請求項１０から２１のいずれかに記載のＥＦＧ装置用金型。
【請求項２３】
請求項１０から２２のいずれかに記載のＥＦＧ用金型を備えたＥＦＧ装置。
【請求項２４】
請求項２３に記載のＥＦＧ装置を用いて単結晶を育成する工程を有する単結晶の製造方法。
【請求項２５】
請求項１から９のいずれかに記載の単結晶の気泡を有する表面領域の少なくとも一部を除去する工程を有する、単結晶部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、板状の単結晶、板状の単結晶を製造するためのＥＦＧ装置用金型、ＥＦＧ装置用金型を有するＥＦＧ装置、ＥＦＧ装置を用いた単結晶の製造方法、および単結晶を加工して得られる単結晶部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＥＦＧ法などによるアルミナ融液からのサファイア結晶の育成において、原料、坩堝などから融液中に混入して結晶中に混入する不純物を低減することが求められる（特許文献１、２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−１３１７４５号公報
【特許文献２】特開２０１４−１６２６９８号公報
【発明の概要】
【０００４】
本開示の単結晶は、対向する二つの主面を有する板状体であり、前記主面のいずれか一方から深さ０．５ｍｍ以内の領域に前記主面に平行な複数の筋状に配列した気泡を有する。
【０００５】
本開示の単結晶は、対向する二つの主面を有する板状体であり、前記主面のいずれか一方から前記主面間の距離である厚みの１／４以内の領域に前記主面に平行な複数の筋状に配列した気泡を有する。
【０００６】
本開示のＥＦＧ装置用金型は、二つの外面と、前記外面の間に配置された、融液を供給する少なくとも一つのスリットと、前記スリットの内面と前記外面とを接続する二つの上面とを備える。前記上面はいずれも前記外面に垂直な仮想面とのなす角度θが６０°以上８５°以下である。
【０００７】
本開示のＥＦＧ装置用金型は、二つの外面と、前記外面の間に配置された、融液を供給する少なくとも一つのスリットと、前記スリットの内面と前記外面とを接続する二つの上面とを備える。前記上面は、前記スリットの前記内面と接続する第１領域と、前記外面に接続する第２領域とを有する。前記第１領域と前記外面に垂直な仮想面とのなす角度θ１が、前記第２領域と前記外面に垂直な仮想面とのなす角度θ２よりも小さい。
【０００８】
本開示のＥＦＧ装置は、前記いずれかのＥＦＧ装置用金型を備える。
【０００９】
本開示の単結晶の製造方法は、前記ＥＦＧ装置を用いて単結晶を育成する工程を有する。
【００１０】
本開示の単結晶部材の製造方法は、単結晶の気泡を有する表面領域の少なくとも一部を除去する工程を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１Ａ】単結晶の概略平面図である。
【図１Ｂ】図１Ａの断面図である。
【図２Ａ】金型の上面の概略図である。
【図２Ｂ】金型の上面の概略図である。
【図２Ｃ】金型の上面の概略図である。
【図３】ＥＦＧ装置の概略図である。
【図４】サファイアからなる単結晶の外観写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本開示を、図を参照しながら説明する。図１Ａおよび図１Ｂは、単結晶の概略図であり、図１Ａは平面図、図１Ｂは図１Ａの断面図である。図２Ａ〜図２Ｃはそれぞれ金型１１の上部の概略図である。図３はＥＦＧ装置１０の概略図である。図４はサファイア単結晶１の外観写真である。
【００１３】
＜単結晶、単結晶部材、単結晶部材の製造方法＞
図１Ａおよび図１Ｂは単結晶１の概略図であり、図１Ａは平面図、図１Ｂは断面図である。本開示の単結晶１の材質は、サファイア（単結晶アルミナ）、シリコン等である。サファイアは強度、熱伝導性、透光性にすぐれた絶縁材料であり、透光性窓、熱交換部材等に使用される。シリコンは最も一般的な半導体であり、集積回路、太陽電池等に使用される。単結晶１の厚みは０．５ｍｍ〜１５ｍｍ程度である。
【００１４】
本開示の単結晶１は、対向する二つの主面１ａ，１ａを有する板状体である。単結晶１は、主面１ａ、１ａのいずれか一方から深さ０．５ｍｍ以内の領域に主面１ａに平行な複数の筋状に配列した気泡１ｂを有する。以下、単結晶１の対向する二つの主面１ａ，１ａから深さ０．５ｍｍ以内の領域を表面領域１ｃ、表面領域１ｃよりも内部の領域を内部領域１ｄという。上記構成により、気泡１ｂが結晶中の不純物を捕捉するので、内部領域１ｄにおいて不純物の少ない、高品質な単結晶１を提供できる。
【００１５】
すなわち、サファイア結晶を育成する際、原料であるアルミナから分解、生成する酸素、および原料中のガス成分が結晶中に取り込まれて、気泡１ｂとなる。結晶中の欠陥である気泡１ｂが不純物を捕捉（ゲッタリング）する効果を有する。なお、図１Ａは、気泡１ｂを模式的に示している。
【００１６】
本開示の単結晶１は、対向する二つの主面１ａ、１ａを有する板状体である。単結晶１は、主面１ａのいずれか一方から単結晶１の厚みの１／４以内の領域に主面１ａに平行な複数の筋状に配列した気泡１ｂを有する。単結晶１の厚みとは、単結晶１の二つの主面１ａ、１ａ間の距離である。以下、単結晶１の厚みの１／４以内の領域を表面領域１ｃ'、表面領域１ｃ'よりも内部の領域を内部領域１ｄ'という。上記構成により、内部領域１ｄ'において不純物の少ない、高品質な単結晶１を提供できる。図１Ｂでは表面領域１ｃと表面領域１ｃ'がほぼ同じ場合について図示しているが、図１Ｂの実施形態に限定されない。
【００１７】
気泡１ｂが、板状単結晶１の対向する二つの主面１ａ、１ａから深さ０．５ｍｍ以内の領域（表面領域１ｃ）に配置し、かつ、対向する二つの主面１ａ、１ａから単結晶１の厚みの１／４以内の領域（表面領域１ｃ'）に配列していると好適である。
【００１８】
気泡１ｂが、対向する二つの表面領域１ｃ（１ｃ'）内の両方に配列していると、好適である。
【００１９】
気泡１ｂが、二つの主面１ａ、１ａから深さ０．３ｍｍ以内の領域の両方に配列していると、さらによい。
【００２０】
単結晶１が透明な材質であれば、気泡１ｂの主面１ａからの深さは、光学顕微鏡で主面１ａから気泡１ｂを観察し、主面１ａに焦点を合わせたときと、気泡１ｂの外周に焦点を合わせたときのステージ高さの差から求めることができる。気泡１ｂの主面１ａからの深さは他の方法、例えば、結晶１の断面観察から求めてもよい。
【００２１】
単結晶１は、二つの主面１ａ、１ａを接続する二つの側面を有し、側面間の距離である幅は、厚みよりも大きい。厚み方向と幅方向とに垂直な方向を高さ方向とする。
【００２２】
気泡１ｂは、例えば直径５μｍ〜４０μｍ程度で、図４に示すように、単結晶１の幅方向Ｗに１個から数個並んで高さ方向に筋状に配列している。この１つの筋の幅ｗ１は、例えば、３００μｍ以下であり、気泡１ｂは、単結晶１の幅方向Ｗに複数本の筋状で配列している。各筋間のピッチは、例えば０．３ｍｍ〜２ｍｍ程度である。主面１ａから見た、単位面積当たりの気泡１ｂの密度は２５０〜２５００個／ｍｍ2である。気泡１ｂの密度は、例えば、筋状の気泡１ｂが含まれる０．１ｍｍ四方の領域内の気泡１ｂの数を計測し、計測領域の面積（０．０１ｍｍ2）で除すことで求められる。
【００２３】
単結晶１における気泡１ｂの密度は、内部領域１ｄに比べて表面領域１ｃの方が高い。この気泡１ｂの密度の差は大きいほど好ましい。すなわち、単結晶１において、気泡１ｂは表面領域１ｃにより集中して配置されているほど好ましい。また同様に、単結晶１における気泡１ｂの密度は、内部領域１ｄ'に比べて表面領域１ｃ'の方が高い。この気泡１ｂの密度の差は大きいほど好ましい。すなわち、単結晶１において、気泡１ｂは表面領域１ｃ'により集中して配置されているほど好ましい。
【００２４】
本開示の単結晶部材の製造方法の一実施形態は、単結晶１における、筋状の気泡１ｂが形成されている表面領域１ｃ、１ｃ’の少なくとも一部を除去する工程を有する。これにより不純物の少ない、高品質な単結晶部材を提供できる。除去する表面領域１ｃ、１ｃ’の厚みは、主面１ａから筋状に配列した気泡１ｂまでの距離と、気泡１ｂの幅の１／２（球体であれば半径）との和よりも大きくする。本開示の単結晶１は、除去すべき表面領域１ｃ、１ｃ’の厚みが小さいので、加工時間と加工コストを少なくすることができる。
【００２５】
副次的な効果として、気泡１ｂを表面領域１ｃおよび／または表面領域１ｃ'に形成することで、表面領域１ｃの熱伝導率が小さくなり、単結晶１の育成時の冷却中に、単結晶１の表面領域１ｃと内部領域１ｄとの温度差に起因する単結晶の割れや変形を低減することができる。単結晶１から得られる単結晶部材が温度変化のある環境下で使用される場合、気泡１ｂの多い表面領域１ｃおよび／または表面領域１ｃ'の一部を除去せずにおくと、単結晶部材の使用中の割れや変形を低減することができる。
【００２６】
＜金型、ＥＦＧ装置、単結晶の製造方法＞
ＥＦＧ（edge defined film fed growth）法、およびＥＦＧ装置１０は、融液２から単結晶１を育成するための方法、および装置である。
【００２７】
図２Ａに示す本開示のＥＦＧ装置用金型１１（以下、金型１１という）は、二つの外面１１ａと、外面１１ａの間に配置され、融液２を供給する少なくとも一つのスリット１１ｃと、スリット１１ｃの内面と外面１１ａとを接続する二つの上面１１ｂとを備える。ＥＦＧ装置用金型１１の二つの上面１１ｂは、いずれも外面１１ａに垂直な仮想面とのなす角度θが６０°以上８５°以下である。角度θの測定は、図２Ａに示された状態で測定されるものである。角度θは、金型１１の上面１１ｂがスリット１１ｃから離れるほど高くなる場合を正とする。
【００２８】
図２Ｂに示す本開示の金型１１は、二つの外面１１ａと、外面１１ａの間に配置され、融液２を供給する少なくとも一つのスリット１１ｃと、スリット１１ｃの内面と外面１１ａとを接続する二つの上面１１ｂとを備える。上面１１ｂは、スリット１１ｃの内面に接続する第１領域と、外面１１ａに接続する第２領域とを有し、第１領域と外面１１ａに垂直な仮想面とのなす角度θ１が、第２領域と外面１１ａに垂直な仮想面とのなす角度θ２よりも小さい。角度θ１は、第１領域がスリット１１ｃから離れるほど高くなる場合を正とする。角度θ２は、第２領域がスリット１１ｃから離れるほど高くなる場合を正とする。
【００２９】
図３は、金型１１を備えて構成されるＥＦＧ装置１０の概略図である。本開示のＥＦＧ装置１０は、金型１１、坩堝１２、加熱手段１３、引上げ軸１４を備える。このＥＦＧ装置１０は、坩堝１２に収納した固体原料を加熱手段１３で加熱、溶融して融液２とする。次に、引上げ軸１４の先端に取り付けた種結晶３を、スリット１１ｃを通って金型１１の上に供給された融液２に浸して引き上げることで単結晶１を育成する。
【００３０】
本開示の単結晶の製造方法は、上記のＥＦＧ装置１０を用いて単結晶１を育成する工程を有する。
【００３１】
上記構成により、ＥＦＧ装置１０により育成した単結晶１の表面領域１ｃ（および／または表面領域１ｃ'）に筋状に配列した気泡１ｂを形成できる。そのため、気泡１ｂが金属不純物を捕捉し、内部領域１ｄにおいて不純物の少ない、高品質な単結晶１を提供できる。
【００３２】
融液２から単結晶１を育成する際、融液２中に気泡（不図示）が発生する。これらの気泡は、粒状の原料から融液２を形成するときに融液２中に取り込まれた粒状原料間の空気、原料、装置部材および、それらと酸素との反応生成物から発生する気体などからなる。融液２中の気泡の一部は、スリット１１ｃを通って金型１１の上面１１ｂに達し、単結晶１中に取り込まれる。融液２の気泡の一部は、金型１１の上面１１ｃの略同じ位置に連続的に供給されることで、単結晶１の育成方向に筋状の気泡１ｂが形成される。
【００３３】
本開示の金型１１によれば、金型１１の上面１１ｂに供給された融液２中の気泡が金型１１の上面１１ｂに沿って外面１１ａとの接続部まで移動し易い。そのため、気泡１ｂが、板状単結晶１の対向する二つの主面１ａ、１ａから深さ０．５ｍｍ以内の領域、または、対向する二つの主面１ａ、１ａから単結晶１の厚みの１／４以内の領域に形成される。
【００３４】
ＥＦＧ装置１０で育成される単結晶１の幅方向および厚み方向の形状は、金型１１の上面１１ｂの形状に依存する。育成中の単結晶１の最下端部の形状は、金型１１の上面１１ｂと結晶１の間の融液２の温度分布に依存し、金型１１の上面１１ｂの形状の影響を強く受ける。
【００３５】
図２Ａに示すように、金型１１の上面１１ｂの仮想面との角度θが６０°以上であるときには、融液２中の気泡が上面１１ｂに沿って外面１１ａとの接続部まで移動し易い。また、角度θが８５°以下であるときには、スリット１１ｃの幅よりも大きな幅の単結晶１を育成することができる。気泡の移動の観点からは角度θがより大きい、例えば７０°以上であるとさらに好ましく、大きな幅の単結晶１を育成する観点からは、角度θがより小さい、例えば、８０°以下であると、さらに好ましい。スリット１１ｃと金型１１の上面１１ｂとの接続部がＲ面取りまたはＣ面取りになっていると好適である。
【００３６】
単結晶１の育成中には、単結晶１の最下端の形状を観察して加熱手段１３の出力などの育成条件の調節を行う。金型１１において、角度θが一定であると、育成中、単結晶１の最下端の形状が直線的になる。そのため、単結晶１の形状制御が容易であり、結晶欠陥の発生も少なくなる。
【００３７】
図２Ｂに示す、第１領域と第２領域とを有する金型１１では、育成中の単結晶１と金型１１の上面１１ｂとの距離は、第１領域で大きくなり、第１領域では融液２中の気泡が単結晶１に取り込まれにくい。第２領域の角度θ２が、第１領域の角度θ１よりも大きい。そのため、第２領域に到達した融液２中の気泡が上面１１ｂに沿って外面１１ａとの接続部まで移動し易い。第２領域の厚みＤ２が小さい（第２領域の角度θ２が大きい）場合でも、第１領域の厚みＤ１を大きくすることで、幅の大きな単結晶１を育成することが可能となる。
【００３８】
気泡の移動の観点からは、角度θ１が０°以上であると、融液２中の気泡が上面１１ｂの第１領域に沿って第２領域まで移動し得るので好適である。角度θ２は６０°以上であると融液２中の気泡が上面１１ｂの第２領域に沿って外面１１ａとの接続部まで移動し易いので好適であり、７０°以上であるとさらに好ましい。スリット１１ｃと第１領域との接続部、第１領域と第２領域との接続部がＲ面取りまたはＣ面取りになっていると好適である。
【００３９】
幅の大きな単結晶１を育成する観点からは、角度θ１が３０°以下であると、好適であり、１０°以下であると、さらに好適である。角度θ２は８５°以下であると好適であり、８０°以下であると、さらに好適である。
【００４０】
単結晶１の育成中には、単結晶１の最下端の形状を観察して加熱手段１３の出力などの育成条件の調節を行う。第１領域内において角度θ１が一定であると、育成中の単結晶１の最下端の形状が観察しやすい。第２領域内において、角度θ２が一定であると、育成中、単結晶１の最下端の形状が直線的になる。そのため、単結晶１の形状制御が容易であり、結晶欠陥の発生も少なくなる。
【００４１】
気泡の移動および、幅の大きな単結晶１を育成する観点から、第２領域の厚みＤ２が第１領域の厚みＤ１よりも大きいと好適である。
【００４２】
図２Ｃに示す金型１１のように、金型１１の上面１１ｂが、第１領域と第２領域との間に、外面１１ａに垂直な水平面とのなす角度θ３が、角度θ２よりも大きい第３領域を有していると、第１領域から第２領域まで融液２中の泡がスムーズに移動でき、育成中の単結晶１の最下端が観察しやすいので好適である。角度θ３は、第３領域がスリット１１ｃから離れるほど高くなる場合を正とする。
【００４３】
角度θ３が７０°以上９０°以下であると、好適である。θ３が一定であると好適である。第１領域と第３領域との接続部、第３領域と第２領域との接続部がＲ面取りまたはＣ面取りになっていると好適である。第３領域の厚みＤ３は、第２領域の厚みＤ２よりも小さいと好適である。第３領域の高さＨ３は金型１１の上部１１ｂ全体の高さＨに対し、１／４以上、３／４以下であると、好適である。
【００４４】
さらに、金型１１の上部１１ｂが、第１領域と第３領域との間に、水平面とのなす角度がθ４である第４領域と、水平面とのなす角度がθ５である第５領域とを有していてもよい。
【００４５】
＜実施例＞
実施例１として、θ＝７０°のモリブデン製金型１１、実施例２としてθ１＝１０°、θ２＝８０°、θ３＝７０°のモリブデン製金型１１を備えたＥＦＧ装置１０を用いて、幅１１０ｍｍ、厚み２ｍｍの板状サファイア単結晶を育成した。比較例として、θ＝４５°のモリブデン製金型（不図示）を備えたＥＦＧ装置を用いて、幅１１０ｍｍ、厚み２ｍｍの板状サファイア単結晶を育成した。主面１ａ近傍に形成された筋状の気泡１ｂの深さは、実施例１が０．５ｍｍ、実施例２が０．３ｍｍ、比較例が０．７ｍｍであった。
【００４６】
実施例１において、レーザーＩＣＰ−ＭＳ法によって、表面領域１ｃのうち、筋状の気泡１ｂを含む領域と、筋状の気泡１ｂを含まない領域と、主面１ａから約１ｍｍ離れた内部領域１ｄとで単結晶１中のモリブデン濃度を測定した。その結果、気泡１ｂを含む領域は内部領域１ｄの約５０倍、気泡１ｂを含まない領域は内部領域１ｄの約１０倍のモリブデン濃度であった。これは、単結晶１中のモリブデンが気泡１ｂの周囲に捕捉されることで、気泡１ｂの多い表面領域１ｃのモリブデン濃度が高く、内部領域１ｄのモリブデン濃度が低くなるためと考えられる。
【００４７】
このような本開示の単結晶は、表面領域以外の内部領域において不純物が少ないので、高品質な単結晶を提供できる。
本開示のＥＦＧ装置用金型、ＥＦＧ装置および単結晶の製造方法によれば、表面領域以外の内部領域において不純物の少ない、高品質な単結晶を提供できる。
本開示の単結晶部材の製造方法によれば、高品質な単結晶部材を得るための加工時間と加工コストを少なくすることができる。
【００４８】
以上、本開示の実施形態について説明したが、本開示は上述の実施形態に限定されず、特許請求の範囲に記載の範囲内において、種々の改良および変更を行うことが可能である。
【符号の説明】
【００４９】
１    ：単結晶
１ａ  ：主面
１ｂ  ：気泡
１ｃ  ：表面領域
１ｄ  ：内部領域
２    ：融液
３    ：種結晶
１０  ：ＥＦＧ装置
１１    ：金型
１１ａ  ：外面
１１ｂ  ：上面
１１ｃ  ：スリット
１２    ：坩堝
１３    ：加熱手段
１４    ：引上げ軸
【図１Ａ】
2019112016.tif 000003
【図１Ｂ】
2019112016.tif 000004
【図２Ａ】
2019112016.tif 000005
【図２Ｂ】
2019112016.tif 000006
【図２Ｃ】
2019112016.tif 000007
【図３】
2019112016.tif 000008
【図４】
2019112016.tif 000009
【国際調査報告】
2019112016.tif 000010
2019112016.tif 000011
2019112016.tif 000012
2019112016.tif 000013