(57)【要約】  製造時間を抑制した放射性同位体を製造する方法を提供する。放射性同位体の製造方法であって、標的物質に放射線ビームを照射すること、および、前記放射線ビームの照射により生成され気体中に移行した前記放射性同位体を、当該気体から抽出すること、を含む、放射性同位体の製造方法とする。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性同位体の製造方法であって、
標的物質に放射線ビームを照射すること、および、
前記放射線ビームの照射により生成され気体中に移行した前記放射性同位体を、当該気体から抽出すること、を含む、
放射性同位体の製造方法。
【請求項２】
前記放射線ビームを照射する前または前記放射線ビームの照射中に、前記標的物質を加熱することを含む
請求項１に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項３】
前記放射線ビームの照射中において、前記標的物質の少なくとも一部が液体である
請求項１又は２に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項４】
前記放射性同位体は、１７族又は１８族の元素である、
請求項１〜３のいずれか１項に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項５】
前記標的物質は、前記放射線ビームが照射される際の圧力下で気化する際の温度が、前記放射性同位体が前記圧力下において気化する際の温度よりも高い物質であり、
前記放射性同位体を前記気体から抽出する際は、前記放射性同位体が前記圧力下において気化する際の温度以上で、前記標的物質が前記圧力下において気化する際の温度未満の温度範囲内となるように温度が調整されている前記標的物質から生成され気体中に移行した前記放射性同位体を抽出する、
請求項１〜４のいずれか１項に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項６】
放射性同位体を製造するための装置であって、
標的物質を格納する格納容器と、
放射線ビームを前記標的物質に照射するための前記放射線ビームの通路であるビーム導入部と、
前記放射線ビームにより生成され気体中に移行した放射性同位体を、当該気体中から抽出する抽出部と、を備え、
前記格納容器と前記抽出部とが前記放射性同位体を含む前記気体が導通するように気密に接続されている、放射性同位体製造装置。
【請求項７】
前記格納容器を加熱する加熱部を備える、請求項６に記載の放射性同位体製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性同位体の製造方法、放射性同位体製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
がんの治療方法には、切除、抗がん剤の投与、外部からの放射線照射等があるが、これらの手法を以ってしても治せないがんにより、多くの命が奪われているのが現状である。このようなことから、新たな治療方法の開発は、全世界において喫緊の課題である。【０００３】
アスタチン２１１（２１１Ａｔ）は、細胞を死に至らしめるα線を放出する放射性同位体（ＲＩ）であることから、体内に投与する次世代のがん治療薬として期待が高い。２１１Ａｔの薬剤化研究は、欧米が先行して進めているが、根幹となる２１１Ａｔの製造では、複数の病院での治療が可能となる放射能量（数十ＧＢｑ）の供給に応えられていない。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】渡辺茂樹、石岡典子ら「ＴＩＡＲＡにおけるＡｔ−２１１新規大量製造方法の開発」第１６回放射線プロセスシンポジウム、２０１６年１１月、東京
【非特許文献２】K. Gagnon, et al., “Design and evaluation of an external high-current target for production of 211At”, Label. Compd. Radiopharm 2012, 55 436-440
【非特許文献３】Kotaro Nagatsu, et al., “Production of 211At by a vertical beam irradiation method”, Applied Radiation and Isotopes, 2014, 94, 363-371
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来は、標的の固体金属に放射線を照射することで当該固体金属内に放射性同位体を生成し、当該放射線照射後の固体金属を取り出し別途ＲIを回収していた。医療用ＲＩ製造分野における固体金属を標的とした照射では、照射時に標的が破損（溶解）すると、効率的なＲＩ生成を妨げる上、生成したＲＩが放出されてしまうおそれがあるため、照射時における標的の健全性を確保することは、最重要課題である。加えて、医療現場では照射後迅速に目的ＲＩが得られる手法の開発が切望されているが、金属を標的とした照射においては、これまで成功例がない。【０００６】
２１１Ａｔ製造においては、上記の課題が顕著である。２１１Ａｔはビスマス（Ｂｉ）にアルファ（α）線を照射して生成するが、Ｂｉは、標的としてとりわけ融点が低いことから、照射出力に限界があり、大量製造に問題があった。このため、Ｂｉが溶融しないような照射方式の開発が行われてきた。また、照射した固体Ｂｉを加熱し、２１１ＡｔとＢｉとの飽和蒸気圧差を利用して分離する従来の乾式蒸留分離手順では、固体Ｂｉの取り出しから２１１Ａｔの分離、精製までに時間を要し、半減期約７時間の２１１Ａｔの減衰ロスが生じる問題があった。【０００７】
このように、固体を標的としたＲＩ製造では、照射、標的の取り外し、標的からの目的ＲＩの分離、精製の一連の手順を踏まなければならなかった。【０００８】
本発明は、製造時間を抑制した放射性同位体を製造する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、以下の手段を採用する。
即ち、第１の態様は、
放射性同位体の製造方法であって、
標的物質に放射線ビームを照射すること、および、
前記放射線ビームの照射により生成され気体中に移行した前記放射性同位体を、当該気体から抽出すること、を含む、
放射性同位体の製造方法とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、製造時間を抑制した放射性同位体を製造する方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、実施形態の放射性同位体製造装置の構成例を示す図である。
【図２】図２は、放射性同位体製造装置の動作フローの例を示す図である。
【図３】図３は、図３は、１４族、１５族、１６族、１７族の元素の飽和蒸気圧と温度との関係の例を示すテーブルである。
【図４】図４は、実施形態の変形例の放射性同位体製造装置の構成例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、図面を参照して実施形態について説明する。実施形態の構成は例示であり、発明の構成は、開示の実施形態の具体的構成に限定されない。発明の実施にあたって、実施形態に応じた具体的構成が適宜採用されてもよい。
【００１３】
〔実施形態〕
（構成例）
図１は、本実施形態の放射性同位体製造装置の構成例を示す図である。放射性同位体製造装置１００は、るつぼ１０２、ヒーター１０４、ジャケット１０６、ビームポート１１０、ビームウィンドウ１１２、ビームウィンドウ１１４、入口１２２、出口１２４、トラップ１３０を含む。
【００１４】
るつぼ１０２は、標的（例えば、ビスマス）となる物質を溶融する耐熱性の容器である。るつぼ１０２は、標的となる物質を収容する格納容器である。るつぼ１０２として、例えば、石英、陶磁器、金属等が用いられる。るつぼ１０２には、少なくとも、標的となる物質の融点の温度に耐えられることが求められる。るつぼ１０２は、密閉されているが、入口１２２及び出口１２４で、気体が内部と外部とで導通可能にされている。るつぼ１０２には、ビームポート１１０が接続されている。るつぼ１０２は、耐熱容器の一例である。
【００１５】
ヒーター１０４は、るつぼ１０２を加熱する加熱手段である。ヒーター１０４は、るつぼ１０２を加熱することで、るつぼ１０２内の標的となる物質を加熱する。これにより、標的物質の溶融を促進することができる。典型的には標的物質を溶融し液化させる。ヒーター１０４として、例えば、マイクロシースヒーターが用いられる。ヒーター１０４は、マイクロシースヒーターに限定されるものではない。るつぼ１０２内の標的となる物質のすべてが液化しなくてもよい。即ち、標的となる物質の一部が、固体のままであってもよい。ヒーター１０４によって、標的となる物質が加熱されると、当該物質は液化する。るつぼ１０２の中には、液化した物質による液相と、入口１２２から導入される気体などによる気相とが存在する。ヒーター１０４は、加熱部の一例である。
なお、ここではヒーター１０４により標的物質を加熱し、当該物質を液化する場合を例として説明したが、加熱手段としてはこれに限定されない。例えば、標的物質に放射線ビームを照射するとビーム照射部分の温度が上昇すること（核反応による熱に起因した温度上昇）を利用してもよい。従来公知の加熱手段を２以上組み合わせても良く、例えば、上記ヒーター１０４による加熱と、放射線ビーム照射に起因した温度上昇の両方を利用しても良い。
【００１６】
ジャケット１０６は、るつぼ１０２の周囲に配置される冷却空間である。ジャケット１０６には、冷却材（例えば空気）の導入口と排出口とが設けられ、ジャケット１０６内に冷却材を導入口から導入することで、るつぼ１０２を冷却する。冷却は、ヒーター１０４の加熱を停止することによっても行われるが、ジャケット１０６に冷却材を導入することで、より早く冷却を行うことができる。ジャケット１０６に導入される冷却材は、空気（例えば常温の空気）に限定されず窒素等の他の気体や水等の液体であってもよい。
ここではるつぼ１０２の冷却方法として、ジャケット１０６内に冷却材を導入してるつぼ１０２を冷却する場合を例として説明したが、これに限定されず、従来公知の冷却手段を１または２以上を組み合わせて採用可能である。例えば、ペルチェ素子などの素子が利用されてもよい。
【００１７】
ビームポート１１０は、るつぼ１０２内の標的となる物質に照射される放射線ビームを導入する通路である。ビームポート１１０内は、真空にされるまたはガス（例えばＨｅガスなど）が導入される。ビームポート１１０は、筒状であって、両端をビームウィンドウ１１２及びビームウィンドウ１１４によって塞がれている。ビームウィンドウ１１２で加速器などの放射線ビーム発生器とつながる。ビームウィンドウ１１２及びビームウィンドウ１１４は、例えば、金属板である。放射線ビーム発生器に含まれる加速器などで加速された放射線ビームは、ビームウィンドウ１１２からビームポート１１０に入り、ビームウィンドウ１１４を通って、るつぼ１０２内に照射される。即ち、標的（典型的には液化した液体標的）に照射される。ビームウィンドウ１１２及びビームウィンドウ１１４は、放射線ビームの少なくとも一部が通過しうる物質である。また、ビームウィンドウ１１４は、るつぼ１０２内の液体標的の温度でも溶融しない物質である。ビームポート１１０、ビームウィンドウ１１２、ビームウィンドウ１１４は、ビーム導入部の一例である。
【００１８】
入口１２２は、るつぼ１０２に気体を導入する導入口である。入口１２２は、例えば、筒状のパイプである。入口１２２は、るつぼ１０２の内部と外部を気体の導通可能に接続する。入口１２２からは、放射性同位体を回収するためのガスが導入される。かかるガスは、後述するトラップ１３０による冷却により液化または固化しない気体を採用するのが好ましい。当該ガスは、例えば、Ｈｅガスである。入口１２２から気体を導入することで、出口１２４から気体が排出される。これにより、るつぼ１０２内の気相において、入口１２２から出口１２４に向かう気体の流れが生じる。かかる気体の流れにより、気相中に移行した放射性同位体を出口方向へ運ぶことができる。出口１２４から排出される気体の量は、入口１２２から導入される気体の量を調整することで、調整することができる。また、出口１２４から排出される気体の量を調整する（例えば流量を減少させる、典型的には出口１２４を塞ぐ）、或いは、トラップ１３０の排出側を塞ぐことで、導入する気体の量を調整すること等により、るつぼ１０２内の気相の気圧を制御することができる。出口１２４から排出される気体量の調整又はトラップ１３０の排出側から排出される気体量の調整と、入口１２２から導入される気体量の調整とを組み合わせることで、より高精度にるつぼ１０２内の気相の気圧を制御することができる。
【００１９】
出口１２４は、るつぼ１０２からの気体を排出する排出口である。出口１２４は、例えば、筒状のパイプである。出口１２４は、るつぼ１０２の内部とトラップ１３０とを気体の導通可能に接続する。出口１２４からは、入口１２２から導入されたガスと、気化した放射性同位体等が排出される。放射性同位体は、液体標的に放射線ビームが照射されることによって生成される物質である。
【００２０】
トラップ１３０は、るつぼ１０２から導入されるガスから、放射性同位体を分離、抽出する装置である。トラップ１３０は、前記放射性同位体を含む気体が導通可能となるよう、るつぼ１０２と気密に接続されている。トラップ１３０は、例えば、るつぼ１０２から導入されるガスを、冷却する。これにより、放射性同位体を液化又は固化させ、放射性同位体を含む気体（典型的にはＨｅとの混合ガス）から放射性同位体を分離することができる。上記冷却は、放射性同位体を混合ガスより分離可能であれば特に制限されず、例えば放射性同位体の沸点以下の温度、好ましくは放射性同位体の融点以下の温度または凝固点以下の温度とすればよい。より好ましくは、放射性同位体の融点および凝固点よりも低い温度に設定する。例えば４℃（２７７Ｋ）以下、典型的には−１０℃（２６３Ｋ）以下、好ましくは−８０℃（１９３Ｋ）以下、より好ましくは−１９６℃（７７Ｋ）以下とすることができる。冷却手段としては、例えば冷却水、アセトン−ドライアイス、液体窒素などを使用することができる。このとき、Ｈｅガスは、液体窒素温度下（７７Ｋ）で液化および固化しないので、放射性同位体を分離することができる。また、トラップ１３０から排出される分離された後のガス（例えば、Ｈｅガス）は、入口１２２から再びるつぼ１０２に導入されてもよい。トラップ１３０では、周知の乾式蒸留分離と同様の方法により、放射性同位体を分離することができる。トラップ１３０は、抽出部の一例である。
【００２１】
るつぼ１０２内には、１以上の熱電対などの温度計測手段が設置されていてもよい。温度計測手段により、るつぼ１０２内の液相位置の温度や気相位置の温度を計測することができる。例えば、液相位置の温度を計測することで、標的となる物質が液化しているか否かを判断することができる。
【００２２】
（動作例）
図２は、放射性同位体製造装置の動作フローの例を示す図である。ここでは、るつぼ１０２内に標的となる物質が既に入れられているとする。また、入口１２２からは、単位時間あたり所定量のＨｅガスが導入されているとする。
【００２３】
Ｓ１０１では、放射性同位体製造装置１００のヒーター１０４は、るつぼ１０２を加熱する。ヒーター１０４は、例えば、コンピュータなどによる制御装置等によって制御されてもよい。るつぼ１０２が加熱されることにより、るつぼ１０２内の標的となる物質が加熱される（典型的には溶融して液体になる）。るつぼ１０２は、標的となる物質の融点以上の温度に加熱されることが好ましい。液体になった標的となる物質を、液体標的ともいう。標的となる物質は、ここでは、ビスマス（Ｂｉ）とする。標的となる物質は、例えば、周期律表の１４族、１５族、１６族の元素である。ビスマスの融点は、２７１℃であることから、るつぼ１０２は、２７１℃以上に加熱されればよい。ここでは、るつぼ１０２は、ヒーター１０４により３００℃に加熱されるとする。標的（液体標的）の温度として、液体標的の飽和蒸気圧に対する生成される放射性同位体の飽和蒸気圧の割合がより大きくなる温度が好ましい。また、目的の放射性同位体を効率よく得るために、液体標的の飽和蒸気圧に対する生成される放射性同位体の飽和蒸気圧の割合がより大きくなる、標的の元素を選択することが好ましい。このとき、照射する放射線ビームの種類は、次に示すように選択される。
【００２４】
Ｓ１０２では、るつぼ１０２内の液体標的は、ビームポート１１０を介して、放射線ビームを照射される。放射線ビームの放射線は、例えば、α線（４Ｈｅ２＋）、３Ｈｅ２＋、１Ｈ＋、２Ｈ＋、７Ｌｉ３＋等である。放射線ビームの放射線は、ここでは、α線とする。標的となる物質が１３族、１４族、１５族、１６族の元素であるとき、１Ｈ＋、２Ｈ＋、４Ｈｅ２＋、３Ｈｅ２＋、７Ｌｉ３＋とする。これにより、標的となる物質と放射線ビームとの核反応により生成される主な放射性同位体は、１５族、１６族、１７族、１８族の元素となる。また、標的の元素は、金属であることが好ましい。
【００２５】
Ｓ１０３では、標的となる物質と放射線ビームとの核反応により、放射性同位体が生成される。標的となる物質がＢｉであり、放射線ビームがα線であるとき、生成される主な放射性同位体は２１１Ａｔとなる。また、るつぼ１０２の液相内では、核反応による熱により温められたＢｉが上昇し、気相の気体やるつぼ１０２の壁を通して空気等で冷やされたＢｉが下降することで、Ｂｉの対流が発生する。これにより、液相のＢｉの温度を一定に保つことができる。
【００２６】
Ｓ１０４では、放射線ビームの照射によって生成された放射性同位体が、蒸発する。例えば、Ａｔの融点（３０２℃）での飽和蒸気圧は、４×１０４Ｐａである。生成されたＡｔは、るつぼ１０２内でＡｔの分圧が飽和蒸気圧になるまで、蒸発する。また、Ｂｉの融点（２７１℃）での飽和蒸気圧は、１．６×１０−５Ｐａである。Ｂｉもるつぼ１０２内でＢｉの分圧が飽和蒸気圧になるまで、蒸発する。Ｂｉの融点（２７１℃）でのＡｔの飽和蒸気圧は、Ａｔの融点（３０２℃）での飽和蒸気圧とほぼ同じとすると、Ａｔの飽和蒸気圧は、Ｂｉの飽和蒸気圧に比べて１０９倍以上大きい。したがって、るつぼ１０２の液相では、Ｂｉに対するＡｔの割合は非常に少なくても、気相では、Ｂｉの分圧は直ぐに飽和蒸気圧に達するため、液面から蒸発する元素（液相から気相に移行する元素）はほとんどがＡｔとなる。例えば、液体標的の温度が３００℃である場合、Ｂｉの容積を適切に設定すれば、液面から蒸発する元素におけるＡｔの割合は９９％以上となる。即ち、液面から蒸発する元素は、ほとんどが、Ａｔである。気相に存在するＡｔの量は、気相に存在するＢｉの量に比べて非常に大きくなる。これにより、ＢｉからＡｔが分離される。
【００２７】
即ち、標的となる元素の飽和蒸気圧に対して、照射によって生成される元素の飽和蒸気圧が大きい場合に、液相の液面から蒸発する元素の多くが、生成される元素（放射性同位体）となる。標的となる元素に放射線ビームを照射することで、放射性同位体が生成され気相（気体中）に移行する。
【００２８】
図３は、１４族、１５族、１６族、１７族の元素の飽和蒸気圧と温度との関係の例を示すテーブルである。例えば、１４族のＧｅの２０１４℃の飽和蒸気圧は、１０３Ｐａである。元素の飽和蒸気圧は、原則として、温度に対して単調増加することが知られている。ここでは、同周期の元素について飽和蒸気圧を比べる。図３のテーブルでは、同じ飽和蒸気圧で比べると、１４族、１５族、１６族の元素の温度は、１７族の温度に比べて高い。即ち、同じ温度で比べると、１４族、１５族、１６族の元素の飽和蒸気圧は、１７族の元素の飽和蒸気圧よりも低い。また、１８族の元素の沸点は、一般に、他の元素の沸点と比べて非常に低い。そのため、同じ温度で比べると、１４族、１５族、１６族の元素の飽和蒸気圧は、１８族の元素の飽和蒸気圧よりも低い。即ち、１４族、１５族、１６族の元素の融点での１４族、１５族、１６族の元素の飽和蒸気圧は、１４族、１５族、１６族の元素の融点での１７族、１８族の元素の飽和蒸気圧よりも低い。もしくは、１４族、１５族、１６族の元素の融点で、１７族、１８族の元素は気体である。よって、液体標的を１４族、１５族、１６族の元素とし、生成される元素（放射性同位体）を１７族、１８族の元素とすることで、液面から蒸発する元素における放射性同位体の割合は高くなる。
【００２９】
Ｓ１０５では、液相の液面から気相に蒸発した放射性同位体（例えば、２１１Ａｔ）は、気相のＨｅガス等とともに、出口１２４を通って、トラップ１３０に達する。トラップ１３０は、液体窒素などで冷却することなどにより、放射性同位体を抽出する。液体窒素による冷却では、Ｈｅガスは、ガスのまま存在し、トラップ１３０を通り抜けるが、放射性同位体は、凝固すること等により、トラップ１３０に残る。これにより、放射性同位体を分離、抽出することができる。
【００３０】
放射性同位体製造装置１００では、放射線ビームの照射を継続しつつ、トラップ１３０における放射性同位体の分離、抽出を行うことができる。即ち、放射性同位体製造装置１００では、放射線ビームの放射と放射線同位体の抽出とを並行して行うことができる。放射線ビームの放射と放射線同位体の抽出とを並行して行う際、放射線ビームの放射と放射線同位体の抽出とのうち、どちらか一方の処理が停止してもよい。放射性同位体の抽出において、標的元素をるつぼ２０２から取り外さなくてもよい。このため、放射性同位体製造装置１００は、効率的な放射性同位体の生成を行うことができる。
【００３１】
（変形例）
図４は、本実施形態の変形例の放射性同位体製造装置の構成例を示す図である。図４の放射性同位体製造装置２００は、るつぼ２０２、ヒーター２０４、ノズル２０８、ビームポート２１０、ビームウィンドウ２１２、ビームウィンドウ２１４、入口２２２、出口２２４、トラップ２３０、ポンプ２４０、熱交換器２５０を含む。放射性同位体製造装置２００は、図３の放射性同位体製造装置１００と同様に、るつぼ２０２を冷却するジャケットを含んでもよい。
【００３２】
るつぼ２０２、ヒーター２０４、ビームポート２１０、ビームウィンドウ２１２、ビームウィンドウ２１４、入口２２２、出口２２４、トラップ２３０については、放射性同位体製造装置１００の対応する部材と同様の構成を有する。
【００３３】
るつぼ２０２の液相の下部には液体標的を排出する通路が設けられ、ポンプ２４０により、液体標的がるつぼ２０２から排出される。排出された液体標的は、熱交換器２５０により冷却される。冷却された液体標的は、るつぼ２０２内の上部に配置されるノズル２０８に導入される。ノズル２０８に導入された液体標的は、ノズル２０８の下部から滝のように流れ、るつぼ２０２の液相に達する。ビームポート２１０は、ノズル２０８から流れ出た液体標的に放射線ビームが照射されるように設置される。液体標的を強制的に循環することで、核反応により発生する熱を効率的に取り除き、るつぼ２０２内の温度上昇を抑制することができる。
【００３４】
放射性同位体製造装置２００は、液体標的を強制的に循環させる部分を除いて、放射性同位体製造装置１００と同様に動作する。
【００３５】
（実施形態の作用、効果）
従来は、装置に取り付けた固体標的に対して、放射線ビームを照射し、固体標的内に放射性同位体を生成していた。このため、照射後に装置に取り付けた固体標的を取り外し、固体標的の加熱溶解等の乾式蒸留分離を行って、放射性同位体を抽出していた。この固体標的の取り外しから乾式蒸留分離の完了の過程で、時間的ロスが発生していた。また、固体標的に対する照射では、固体標的が溶融しないように照射の出力を抑制することが求められていた。出力を抑制すると、生成される放射性同位体の量が少なくなる。
【００３６】
これに対し、本実施形態の装置では、液体標的に放射線ビームを照射し、液体標的内に放射性同位体を生成する。液体標的の液面付近の温度、圧力を適切に調整することで、液相から蒸発する元素における蒸発する生成された放射性同位体の割合を高くすることができる。上記の例では、２１１Ａtの飽和蒸気圧はＢｉの飽和蒸気圧よりも非常に大きいことから、液相から蒸発する元素は、２１１Ａtが大半となる。このため、蒸発する元素を回収することによって、放射性同位体の精製を行うことになる。この放射性同位体の生成、分離、精製の過程は、液体標的の液面付近の２１１Ａｔの分圧が飽和蒸気圧になり、平衡状態に達するまで、自発的に進行する。したがって、連続または適切なタイミングでＡtを抽出すれば、連続的または間欠的に２１１Ａtを製造し続けることが可能となる。また、本実施形態の装置では、液体標的に対する放射線ビームの照射を止めて液体標的を取り外すことなく、放射性同位体を抽出することができるため、放射性同位体の生成から抽出までの放射性同位体の製造をより短時間で行うことができる。即ち、本実施形態の装置によれば、放射線ビームの照射により生成され蒸発した放射線同位体を含む気体から放射線同位体を抽出することができる。
【００３７】
また、本実施形態の装置では、標的が液体であるため、標的が溶融しないように照射の出力を抑制することは求められず、液体標的を対流や強制循環等によって冷却することで、液体標的の温度を上昇させずに、放射線ビームの照射の出力を大きくすることができる。照射の出力を大きくすることで、より多くの放射性同位体を製造することができる。
【００３８】
ところで、上記実施形態や変形例では、標的物質をビスマス（Ｂｉ）とし、標的物質に照射する放射線ビームをα線とすることにより、放射性同位体として２１１Ａｔを生成する場合を一例として説明したが、上記実施形態や変形例は、ビスマス（Ｂｉ）以外の金属を標的物質としてもよいし、α線以外の放射線ビームを標的物質に照射してもよいし、２１１Ａｔ以外の放射性同位体を生成してもよい。
【００３９】
下記の表は、上記実施形態や変形例に適用できる標的物質と放射線ビームと放射性同位体との組み合わせパターンを示した表である。
【表１】
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【表２】
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【表３】
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【表４】
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【表５】
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【表６】
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【表７】
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【００４０】
上記の各表において「標的」と示される欄の記載は、上記実施形態や変形例において標的物質として適用できる元素を例示したものであり、表に記載されているように、例えば、硫黄（Ｓ）、ガリウム（Ｇａ）、セレン（Ｓｅ）、スズ（Ｓｎ）、アンチモン（Ｓｂ）、テルル（Ｔｅ）、鉛（Ｐｂ）、ビスマス（Ｂｉ）が挙げられる。
【００４１】
また、上記の各表において「核反応」と示される欄の記載は、上記実施形態や変形例において標的物質に照射する放射線ビームによる核反応の種類を例示したものであり、表に記載されているように、例えば、α粒子を使ったα反応、プロトンを使ったｐ反応、リチウムを使った核反応が挙げられる。核反応の欄において、コンマ（，）の左側が標的物質に入射するものを表し、コンマ（，）の右側が標的物質から出射するものを表している。
【００４２】
また、上記の各表において「子孫核種」と示される欄の記載は、生成物が壊変することにより生成される核種を表している。子孫核種としては、上記の各表に例示されるように、ゲルマニウム（Ｇｅ）や臭素（Ｂｒ）等が例示されているが、表の記載欄に収まらない多種多様な子孫核種が生成されるものについてはアスタリスク（＊）で表示している。
【００４３】
また、上記の各表において「加熱温度」と示される欄の「標的」欄及び「生成物」欄の記載は、物質の状態を示しており、「Ｓｏｌ」であれば固体、「Ｌｉｑ」であれば液体、「Ｇａｓ」であれば気体の状態を表している。
【００４４】
上記の各表に示される標的と核反応との組み合わせを上記実施形態や変形例に適用することにより、各表の「生成物」の欄に示されるように、様々な放射性同位体を生成することができる。そして、上記の各表では、標的は、放射線ビームが照射される際の圧力下で気化する際の温度が、生成物である放射性同位体が同圧力下において気化する際の温度よりも高い物質となるようになっている。よって、上記実施形態や変形例において、放射性同位体が同圧力下において気化する際の温度以上で、標的物質が同圧力下において気化する際の温度未満の温度範囲内となるように標的物質の温度を調整することにより、標的物質が気化せずに放射性同位体が気化し、トラップ１３０における気体からの放射性同位体の抽出が可能となる。なお、本願でいう「気化」とは、物質が気体の状態になっていることをいい、例えば、沸点或いは昇華点を超えることによって気相へ移行した状態を含む概念である。よって、上記の「標的物質が同圧力下において気化する際の温度」とは、「標的物質が同圧力下において蒸発する沸点または昇華点」と換言することが可能である。
【００４５】
例えば、表のＮｏ．１における組み合わせであれば、標的物質である硫黄（Ｓ）の常圧における沸点が約４４４℃であるのに対し、生成物である塩素（Ｃｌ）の常圧における沸点が硫黄（Ｓ）よりも低い約−３４℃であるため、表の「加熱温度」欄に示されるように、るつぼ１０２内における温度が３５０℃の状態で標的に放射線ビームを照射すれば、標的物質である硫黄（Ｓ）が液体の状態を保ったまま、生成物である塩素（Ｃｌ）だけがるつぼ１０２内で蒸発し、るつぼ１０２内で蒸発した塩素（Ｃｌ）がトラップ１３０で凝縮することにより抽出される。
【００４６】
また、例えば、表のＮｏ．３やＮｏ．７における組み合わせであれば、標的物質であるガリウム（Ｇａ）の常圧における沸点が約２４００℃であるのに対し、生成物であるヒ素（Ａｓ）の常圧における沸点がガリウム（Ｇａ）よりも低い約６１３℃であるため、表の「加熱温度」欄に示されるように、るつぼ１０２内における温度が６５０℃の状態で標的に放射線ビームを照射すれば、標的物質であるガリウム（Ｇａ）が液体の状態を保ったまま、生成物であるヒ素（Ａｓ）だけがるつぼ１０２内で蒸発し、るつぼ１０２内で蒸発したヒ素（Ａｓ）がトラップ１３０で凝縮することにより抽出される。
【００４７】
また、例えば、表のＮｏ．１２やＮｏ．１６、Ｎｏ．２２における組み合わせであれば、標的物質であるセレン（Ｓｅ）の常圧における沸点が約６８４℃であるのに対し、生成物である臭素（Ｂｒ）の常圧における沸点がセレン（Ｓｅ）よりも低い約５８℃であるため、表の「加熱温度」欄に示されるように、るつぼ１０２内における温度が３５０℃或いは６５０℃の状態で標的に放射線ビームを照射すれば、標的物質であるセレン（Ｓｅ）が液体の状態を保ったまま、生成物である臭素（Ｂｒ）だけがるつぼ１０２内で蒸発し、るつぼ１０２内で蒸発した臭素（Ｂｒ）がトラップ１３０で凝縮することにより抽出される。
【００４８】
また、例えば、表のＮｏ．１０２やＮｏ．１１２における組み合わせであれば、標的物質であるアンチモン（Ｓｂ）の常圧における沸点が約１５８７℃であるのに対し、生成物であるヨウ素（Ｉ）の常圧における沸点がアンチモン（Ｓｂ）よりも低い約１４８℃であるため、表の「加熱温度」欄に示されるように、るつぼ１０２内における温度が３５０℃或いは６５０℃の状態で標的に放射線ビームを照射すれば、標的物質であるアンチモン（Ｓｂ）が固体又は液体の状態を保ったまま、生成物であるヨウ素（Ｉ）だけがるつぼ１０２内で蒸発し、るつぼ１０２内で蒸発したヨウ素（Ｉ）がトラップ１３０で凝縮することにより抽出される。
【００４９】
また、例えば、表のＮｏ．１８６における組み合わせであれば、標的物質であるビスマス（Ｂｉ）の常圧における沸点が約１５６４℃であるのに対し、生成物であるラドン（Ｒｎ）の常圧における沸点がビスマス（Ｂｉ）よりも低い約−６２℃であるため、表の「加熱温度」欄に示されるように、るつぼ１０２内における温度が３５０℃或いは６５０℃の状態で標的に放射線ビームを照射すれば、標的物質であるビスマス（Ｂｉ）が固体又は液体の状態を保ったまま、生成物であるラドン（Ｒｎ）だけがるつぼ１０２内で蒸発し、るつぼ１０２内で蒸発したラドン（Ｒｎ）がトラップ１３０で凝縮することにより抽出される。
【００５０】
なお、上記の各表の「加熱温度」欄では、温度が３５０℃と６５０℃の２つ場合を例示していたが、上記の各表に示される標的と核反応との組み合わせを上記実施形態や変形例で実現しようとする場合のるつぼ１０２内の温度は、３５０℃と６５０℃の何れかに限定されるものではない。すなわち、上記の各表に示される標的と核反応との組み合わせを上記実施形態や変形例で実現しようとする場合のるつぼ１０２内の標的物質の温度は、生成物がるつぼ１０２内の圧力下において気化する際の温度以上で、標的物質が同圧力下において気化する際の温度未満の温度範囲内で任意の温度にすることができる。例えば、表のＮｏ．１における組み合わせであれば、標的物質である硫黄（Ｓ）の常圧における沸点が約４４４℃であるのに対し、生成物である塩素（Ｃｌ）の常圧における沸点が硫黄（Ｓ）よりも低い約−３４℃である。よって、るつぼ１０２内を常圧と仮定した場合、るつぼ１０２内の硫黄（Ｓ）の温度が約−３０℃から約４４０℃の範囲内であれば、標的物質である硫黄（Ｓ）を気化させずに生成物である塩素（Ｃｌ）だけをるつぼ１０２内で蒸発させ、るつぼ１０２内で蒸発した塩素（Ｃｌ）をトラップ１３０で凝縮することにより抽出できる。
【００５１】
また、上記の各表の「標的」欄では、標的となる元素名のみが記されていたが、るつぼ１０２内には、各表の「標的」欄に示されるような標的としての物質が含まれていればよく、二種以上の標的物質が入れられた状態であってもよいし、或いは、標的以外の物質が標的物質と共に入れられた状態であってもよい。
【００５２】
なお、るつぼ１０２内に二種類以上の物質が共に入れられて合金を形成する場合、融点は、各物質が単体で存在する場合とは相違することになる。例えば、ビスマス（Ｂｉ）とスズ（Ｓｎ）を５８：４２の比率で作製した合金の融点は、常圧では、ビスマス（Ｂｉ）の融点である２７１℃やスズ（Ｓｎ）の融点である２３２℃よりも低い１３８℃となる。しかし、ビスマス（Ｂｉ）に放射線ビームを照射することによって得られる生成物の沸点と、スズ（Ｓｎ）に放射線ビームを照射することによって得られる生成物の沸点自体は、合金状態であると否とに関わり無いため、るつぼ１０２内を適切な温度に調整することにより、各生成物をトラップ１３０で選択的に抽出することができる。
【００５３】
上記の生成物は、医療における診断や治療に用いることができる他に、例えば、農作物における土壌からの物質の移動といった植物の状態を観察するトレーサとしての役割や、工業製品の表面処理の状態を確認するための試薬としての役割等、農作物や工業製品の品質管理といった医療目的以外の各種用途にも用いることもできる。
【符号の説明】
【００５４】
１００    放射性同位体製造装置
１０２    るつぼ
１０４    ヒーター
１０６    ジャケット
１１０    ビームポート
１１２    ビームウィンドウ
１１４    ビームウィンドウ
１２２    入口
１２４    出口
１３０    トラップ
２００    放射性同位体製造装置
２０２    るつぼ
２０４    ヒーター
２０８    ノズル
２１０    ビームポート
２１２    ビームウィンドウ
２１４    ビームウィンドウ
２２２    入口
２２４    出口
２３０    トラップ
２４０    ポンプ
２５０    熱交換器
【図１】
2019088113.tif 000010
【図２】
2019088113.tif 000011
【図３】
2019088113.tif 000012
【図４】
2019088113.tif 000013
【手続補正書】
【提出日】令和2年3月11日(2020.3.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
（変形例）
図４は、本実施形態の変形例の放射性同位体製造装置の構成例を示す図である。図４の放射性同位体製造装置２００は、るつぼ２０２、ヒーター２０４、ノズル２０８、ビームポート２１０、ビームウィンドウ２１２、ビームウィンドウ２１４、入口２２２、出口２２４、トラップ２３０、ポンプ２４０、熱交換器２５０を含む。放射性同位体製造装置２００は、図１の放射性同位体製造装置１００と同様に、るつぼ２０２を冷却するジャケットを含んでもよい。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性同位体の製造方法であって、
標的物質に放射線ビームを照射すること、および、
前記放射線ビームの照射により生成され気体中に移行した前記放射性同位体を、当該気体から抽出すること、を含む、
放射性同位体の製造方法。
【請求項２】
前記放射性同位体の抽出は、冷却により行うことを特徴とする請求項１に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項３】
前記冷却は、前記放射性同位体を４℃以下に冷却することを特徴とする請求項２に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項４】
前記冷却は、冷却水、アセトン−ドライアイス、液体窒素のうちの少なくとも１つを用いて前記放射性同位体を冷却することを特徴とする請求項２に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項５】
前記放射線ビームを照射する前または前記放射線ビームの照射中に、前記標的物質を加
熱することを含む
請求項１〜４のいずれか１項に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項６】
前記放射線ビームの照射中において、前記標的物質の少なくとも一部が液体である
請求項１〜５のいずれか１項に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項７】
前記放射性同位体は、１７族又は１８族の元素を含むことを特徴とする、
請求項１〜６のいずれか１項に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項８】
前記元素は、２０９Ａｔ、２１０Ａｔ、２１１Ａｔ、３４ｍＣｌ、７５Ｂｒ、７６Ｂｒ、７７Ｂｒ、８２Ｂｒ、１２３Ｉ、１２４Ｉ、１２５Ｉ、１２６Ｉ、１３３Ｘｅ、２１１Ｒｎのうちのいずれか１つを含むことを特徴とする請求項７に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項９】
前記標的物質は、二種以上であることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項１０】
前記標的物質は、前記放射線ビームが照射される際の圧力下で気化する際の温度が、前記放射性同位体が前記圧力下において気化する際の温度よりも高い物質であり、
前記放射性同位体を前記気体から抽出する際は、前記放射性同位体が前記圧力下において気化する際の温度以上で、前記標的物質が前記圧力下において気化する際の温度未満の温度範囲内となるように温度が調整されている前記標的物質から生成され気体中に移行した前記放射性同位体を抽出する、
請求項１〜９のいずれか１項に記載の放射性同位体の製造方法。
【請求項１１】
放射性同位体を製造するための装置であって、
標的物質を格納する格納容器と、
放射線ビームを前記標的物質に照射するための前記放射線ビームの通路であるビーム導入部と、
前記放射線ビームにより生成され気体中に移行した放射性同位体を、当該気体中から抽出する抽出部と、を備え、
前記格納容器と前記抽出部とが前記放射性同位体を含む前記気体が導通するように気密に接続されている、放射性同位体製造装置。
【請求項１２】
前記抽出部は、冷却により前記放射性同位体を抽出することを特徴とする請求項１１に記載の放射性同位体製造装置。
【請求項１３】
前記冷却は、前記放射性同位体を４℃以下に冷却することを特徴とする請求項１２に記載の放射性同位体製造装置。
【請求項１４】
前記冷却は、冷却水、アセトン−ドライアイス、液体窒素のうちの少なくとも１つを用いて前記放射性同位体を冷却することを特徴とする請求項１２に記載の放射性同位体製造装置。
【請求項１５】
前記格納容器を加熱する加熱部を備える、請求項１１〜１４のいずれか１項に記載の放射性同位体製造装置。
【請求項１６】
前記格納容器内の標的物質を冷却する冷却手段を有することを特徴とする請求項１１〜１５のいずれか１項に記載の放射性同位体製造装置。
【請求項１７】
前記冷却手段は、前記格納容器の周囲に設けられたジャケット内に冷却材を導入して前記格納容器内の標的物質を冷却することを特徴とする請求項１６に記載の放射性同位体製造装置。
【請求項１８】
前記冷却手段は、前記格納容器内の標的物質を前記格納容器の内外に循環させることを特徴とする請求項１６に記載の放射性同位体製造装置。
【請求項１９】
前記格納容器内の標的物質を前記格納容器内で対流させることを特徴とする請求項１１〜１８のいずれか１項に記載の放射性同位体製造装置。
【国際調査報告】
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