(57)【要約】  アルカリバリア膜を備えた化学強化薄板ガラス基板では、そのアルカリバリア膜自体の光吸収や光散乱の性質によって光取出し効率が低下したり、そのアルカリバリア膜の表面の平坦性が不足していた場合には、それに起因して有機ＥＬ素子のリーク電流が大きくなり信頼性が低下したりすることが懸念され改善の余地がある。  そのようなアルカリバリア膜に代えて、本発明に係るバリア膜を備え、かつ、本発明に係る平滑領域を含む一主面を有する化学強化薄板ガラス基材上に特定の光取出し構造を介して有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬパネルとすることで、有機ＥＬ特性を損なうことなく高性能の有機ＥＬパネルを得る。
2019004061.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
化学強化した平均厚み２ｍｍ以下の化学強化薄板ガラス基材、及び有機ＥＬ素子を含み、かつ、該有機ＥＬ素子に対応する発光領域を、その発光面に有する可撓性有機ＥＬパネルであって、
該化学強化薄板ガラス基材の一主面の全面上に非晶質シリカ系膜を含むアルカリバリア膜を備えた素子形成基板の該アルカリバリア膜の素子形成領域に接して、該有機ＥＬ素子が形成されてなり、
該アルカリバリア膜が、該有機ＥＬ素子に接する側の面に平滑表面領域を含み、さらに、
該平滑表面領域が、５ｎｍ以下のＲａの表面平滑性を有し、かつ、平面視、該素子形成領域を含む、可撓性有機ＥＬパネル。
【請求項２】
さらに、前記アルカリバリア膜が、平面視、前記平滑表面領域において、前記非晶質シリカ系膜と前記有機ＥＬ素子との間に、光硬化性樹脂を含む平坦化層を含む、請求項１に記載の可撓性有機ＥＬパネル。
【請求項３】
前記平坦化層が、屈折率が１．８以上の透明金属酸化物の微粒子を含有する、光散乱性平坦化層である、請求項２に記載の可撓性有機ＥＬパネル。
【請求項４】
さらに、前記アルカリバリア膜が、前記化学強化薄板ガラス基材と前記非晶質シリカ系膜との間の、平面視、前記素子形成領域に、熱可塑性樹脂、及びガラスフリットからなる群から選ばれる１種以上を含み、かつ、前記非晶質シリカ系膜側に凹凸面を有する凹凸層を含む、請求項２、又は３に記載の可撓性有機ＥＬパネル。
【請求項５】
前記凹凸層が、アクリル樹脂を主成分とするアクリル樹脂系凹凸層である、請求項４に記載の可撓性有機ＥＬパネル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、化学強化した薄板ガラス基材、及び有機ＥＬ素子を含む可撓性有機ＥＬパネルに関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、物質に電界を印加した際に発光を生じる現象を利用した面発光素子である。そして基板上に有機ＥＬ素子を形成した有機ＥＬパネルは、自発光型、薄型にできるなどの特徴を生かし、平面状光源やディスプレイ等への応用展開が図られている。【０００３】
現在、有機ＥＬパネルの中でも、折り曲げ可能なフレキシブル（可撓性、ベンダブルとも言う）有機ＥＬパネルが注目されている。フレキシブル有機ＥＬパネルを実現するためには、フレキシビリティ（可撓性）を有する基板上に有機ＥＬ素子を形成する必要がある。さらに、有機ＥＬ素子の発光層などに使用される有機機能性材料は水分や酸素によって劣化しやすく、ダークスポットの生成や発光効率の低下を引き起こしてしまうため、基板には素子外部から侵入する酸素や水分に対して高いバリア性を有することが必要となる。この点について、薄板ガラスを有機ＥＬ素子の素子形成基板として用いれば、フレキシビリティと高いバリア性を両立できることが知られている（特許文献１）。【０００４】
しかしながら、上記薄板ガラスは破損しやすく、薄板ガラス上に有機ＥＬ素子を形成する製造工程での歩留まり低下が問題となる。そこで薄板ガラスの割れや欠けを防止するために、特許文献２には化学強化によって圧縮応力層を形成した有機ＥＬ素子形成用ガラス基板であって、その基材であり、かつ、当該化学強化されたガラス基材の当該ガラス基材面に接してアルカリバリア膜が形成されている有機ＥＬ素子形成用ガラス基板が開示されている。そして、当該アルカリバリア膜として、スパッタ法、ＣＶＤ等により形成した、ＳｉＯ２やＳｉＮｘの膜を例示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−７９４３２号公報
【特許文献２】特開２０１４−０２８７４３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献２の有機ＥＬ素子形成用ガラス基板では、そのアルカリバリア膜自体の光吸収や光散乱の性質によって光取出し効率が低下したり、そのアルカリバリア膜の表面の平坦性が不足していた場合には、それに起因して有機ＥＬ素子のリーク電流が大きくなり信頼性が低下したりすることが懸念され改善の余地がある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、そのようなアルカリバリア膜に代えて、特定のアルカリバリア膜を備える化学強化薄板ガラス基材を素子形成基板として用い、その上に有機ＥＬ素子を形成した有機ＥＬパネルとすることで、高性能の可撓性有機ＥＬパネルとなることを見出し、本発明を完成するに至った。【０００８】
具体的には、前記可撓性有機ＥＬパネルは、割れや欠けを防止するため化学強化した平均厚み２ｍｍ以下の薄板ガラスを基材とし、かつ、該化学強化ガラスからのアルカリ成分の有機ＥＬ素子への侵入防止機能を有する特定のアルカリバリア膜であって、有機ＥＬ素子が接して形成される素子形成領域を含む領域に特定の平滑表面領域を備えるアルカリバリア膜を含む化学強化薄板ガラス基材を素子形成基板として用い、その上に形成された該有機ＥＬ素子を含む有機ＥＬパネルである。【０００９】
即ち、本発明は化学強化した平均厚み２ｍｍ以下の化学強化薄板ガラス基材、及び有機ＥＬ素子を含み、かつ、該有機ＥＬ素子に対応する発光領域を、その発光面に有する可撓性有機ＥＬパネルであって、
該化学強化薄板ガラス基材の一主面の全面上に非晶質シリカ系膜を含むアルカリバリア膜を備えた素子形成基板の該アルカリバリア膜の素子形成領域に接して、該有機ＥＬ素子が形成されてなり、
該アルカリバリア膜が、該有機ＥＬ素子に接する側の面に平滑表面領域を含み、さらに、
該平滑表面領域が、５ｎｍ以下のＲａの表面平滑性を有し、かつ、平面視、該素子形成領域を含む、可撓性有機ＥＬパネルに関する。【００１０】
このような本発明の可撓性有機ＥＬパネルは、特定のアルカリバリア膜を含む化学強化薄板ガラス基材を素子形成基板として用いているので、割れや欠けが発生し難い優れた可撓性を有しつつ、高性能かつ高信頼性の可撓性有機ＥＬパネルなる。【００１１】
また、さらに、前記アルカリバリア膜は、平面視、前記平滑表面領域において、前記非晶質シリカ系膜と前記有機ＥＬ素子との間に、光硬化性樹脂を含む平坦化層を含むことが好ましく、簡便に、より平滑性に優れた平滑表面領域を形成でき、また、アルカリバリア性の更なる向上が図れるので、より高信頼性の可撓性有機ＥＬパネルなり、特に後述する凹凸層を含む場合に、その効果は顕著となる。【００１２】
また、前記平坦化層は、屈折率が１．８以上の透明金属酸化物の微粒子を含有する、光散乱性平坦化層であることが好ましく、有機ＥＬ素子を構成する材料との屈折率の差が小さくなり、当該平滑表面の平滑性に起因し生じる全反射による光取出し効率の低下の影響を小さくでき、また、当該平坦化層内部での光散乱に起因し生じる光取出し効率の向上効果が期待できるので、より高発光効率の可撓性有機ＥＬパネルなる。【００１３】
また、前記アルカリバリア膜は、前記化学強化薄板ガラス基材と前記非晶質シリカ系膜との間の、平面視、前記素子形成領域に、熱可塑性樹脂、及びガラスフリットからなる群から選ばれる１種以上を含み、かつ、前記非晶質シリカ系膜側に凹凸面を有する凹凸層を含むことが好ましく、アルカリバリア性の更なる向上が図れるので、より高信頼性の可撓性有機ＥＬパネルなると共に、前述の全反射による光取出し効率の低下の影響を小さくでき光取出し効率が向上するので、さらに高発光効率の可撓性有機ＥＬパネルなる。【００１４】
また、前記凹凸層は、アクリル樹脂を主成分とするアクリル樹脂系凹凸層であることが好ましく、透明性、耐候製に優れるので、さらに高発光効率かつ高信頼性の可撓性有機ＥＬパネルとなる。このようなアクリル樹脂系凹凸層は、逆凹凸面を有する版型をアクリル系樹脂の溶融温度以上に加熱した状態でアクリル樹脂系層に接触させる方法で、大面積かつ簡便に形成することが好ましく、即ち、ナノインプリント法やロール成形法で形成することが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によって、高信頼性、高機械的強度、高発光効率の可撓性有機ＥＬパネルを実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】実施例１の有機ＥＬパネルの作製手順を説明する平面図であり、各層の製膜領域を示す平面図である。
【図２】実施例１の有機ＥＬパネルの断面構造を示す模式的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施態様について説明する。
【００１８】
［可撓性有機ＥＬパネル］
本発明の可撓性有機ＥＬパネルは、有機ＥＬ素子に対応する発光領域を含む発光面、及び当該有機ＥＬ素子が形成・配置され、これへの水分の浸入を防ぐ為に、当該有機ＥＬ素子上に形成される封止層が配置される封止面、を両方の主面とする、シート状の光源部材である。
【００１９】
前記封止層は、いずれも後述する、有機機能層や反射電極層が大気に触れることで、これらの層を含む有機ＥＬ素子が劣化しないように、有機ＥＬ素子の反射電極層側全面、即ち、前記発光面側から観察して発光領域となる全領域を含み、その周囲に渡って形成される層である。
【００２０】
このような封止層の材料としては、十分な水蒸気バリア性を当該層に付与せしめる観点から、無機物を例示することができ、好ましくは、酸化、及び／又は、窒化珪素であり、化学強化薄板ガラス基材のフレキシビリティを活かし、可撓性有機ＥＬパネルを製造する観点から、無機薄膜であることが、より好ましく、前記珪素系材料をＣＶＤ法で形成した薄膜を含むことが、さらに好ましく、特に好ましくは、前記ＣＶＤ法珪素系材料薄膜の上に、湿式法珪素系材料膜を形成した、多層膜とすることであり、当該湿式法珪素系材料膜は、ポリシラザン転化膜であることが好ましく、これらのＣＶＤ法及び／又は湿式法による珪素系材料膜の平均厚みは、０．５μｍ以上、５μｍ以下であることが好ましい。
【００２１】
［可撓性有機ＥＬパネルの製造方法］
本発明の可撓性有機ＥＬパネルの製造方法は、例えば、化学強化薄板ガラス基材上に有機ＥＬ素子を形成するにあたり、該化学強化薄板ガラス基材から溶出するアルカリ成分の有機ＥＬ素子への拡散を防止するアルカリバリア層を化学強化薄板ガラス基材の有機ＥＬ素子配置面側に形成する工程の後、当該アルカリバリア層の表面に本発明に係る平滑表面領域を形成する工程を経た後、該平滑平面領域上に有機ＥＬ素子を形成する工程を順に実施する製造方法である。
【００２２】
アルカリバリア層形成工程において、アルカリバリア層は、簡便に高信頼性のパネルを製造せしめる観点から、化学強化薄板ガラス基材の、有機ＥＬ素子配置面である、一主面の全体に、連続かつ隙間無く、形成することが重要であるが、そのような連続膜としては、本発明の可撓性有機ＥＬパネルに十分な可撓性を付与せしめる観点から、非晶質シリカ系膜とすることが重要であり、即ち、本発明に係るアルカリバリア層は、少なくとも非晶質シリカ系膜を連続する層として含む。また、このような本発明に係るアルカリバリア層は、好ましくは、後述する平坦化層を含み、より好ましくは、後述する凹凸層を含む。
【００２３】
平滑表面領域形成工程において、当該平滑表面領域は、前記非晶質シリカ系膜の表面を研磨することによっても形成できるが、好ましくは、前記平坦化層を前記非晶質シリカ系膜上に形成する製造方法により形成することができ、より好ましくは、スリットコーター等を用いた塗布方法で形成することができる。
【００２４】
有機ＥＬ素子形成工程において、薄い化学強化薄板ガラス基材単体でのワークハンドリングが困難な場合には、予め支持体に化学強化薄板ガラス基材の他主面を貼り合せ、有機ＥＬ素子形成後に支持体から剥離する仮固定プロセスを適用することが好ましく、当該他主面に基材補強の為に、フィルムを貼付けたり、樹脂コーティング層を形成したりして、それらの表面を前記支持体との安定した前記剥離面として予め形成しておくことがより好ましく、前記封止層を形成した後、当該剥離を実施することがさらに好ましい。
【００２５】
以下、本発明の可撓性有機ＥＬパネルを構成する部材、及びその製造方法に係る構成要素につき個々説明する。
【００２６】
［化学強化薄板ガラス基材］
本発明に係る化学強化薄板ガラス基材は、本発明に係る有機ＥＬ素子が配置される面を主面とする透光性ガラスシートであり、本発明の可撓性有機ＥＬパネルを、薄く軽いパネルとしつつ、さらにはベンダブル又はフレキシブルの特性をパネルに付与せしめる観点から、その平均厚みが２ｍｍ以下であることを要し、その平均厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以下、より好ましくは０．３ｍｍ以下であり、最終的に組み立て可能な厚みとする観点から、０．０１ｍｍ以上の平均厚みを有することが好ましく、また、ガラスを薄くした場合の割れに対し強度を向上せしめ、実用に耐えるパネルとする観点から化学強化されていることを要し、薄くても十分な強度の基材とする観点から端面処理が施されていることが好ましく、無色透明であることが好ましく、その可視光の透過率については、光取り出し効率の観点から可視光域全域、例えば３８０〜７８０ｎｍの波長域、において９０％以上であることが望ましく、このような化学強化薄板ガラス基材の構成としては、単層のみならず、複層であってもなんら問題はなく、耐摩耗性や平滑性、割れに対する強度向上のために、いずれかの面に処理層や被覆膜が形成されていてもなんら問題はない。
【００２７】
また、本発明に係る化学強化薄板ガラス基材は、その屈折率が１．５０〜１．６０、その曲げ弾性率が１０００〜１００００ＭＰａ、その曲げ強さが３０〜３００ＭＰａであることが、好ましい。
【００２８】
［アルカリバリア膜］
本発明に係るアルカリバリア膜は、前記薄板強化ガラス基材に含まれるアルカリ成分が有機ＥＬ素子へ侵入することを防ぐ機能を有し、該薄板強化ガラス基材の主面上に形成されてなる層である。
【００２９】
前記アルカリバリア膜は、プラスの荷電を有するアルカリイオンを捕獲せしめる観点からマイナス荷電を有する酸素の結合乖離点を含む酸化物であることが好ましく、さらには無色透明であることが好ましく、光取り出し効率の観点から透過率については可視光域全域において８５％以上、かつ、屈折率はガラス基板同等以上の１．５〜２．０程度であることが望ましく、また、撓んだ際、ひび割れ等が発生せず、かつ、基材に十分な強度で付着している必要があり、簡便な方法で主面全体に連続かつ隙間無く製膜できるものであることが望ましく、このような観点から本発明においては、非晶質シリカ系膜を含む層とされる。
【００３０】
このような非晶質シリカ系膜は、十分な緻密性及び無欠陥性を確保する観点から、スパッタ製膜、イオンプレーティング製膜、及び塗布製膜からなる群から選ばれる１種の方法で製膜されてなるＳｉＯｘ膜、又は非晶質シリカ系複合酸化物膜であることが好ましく、イオンプレーティング製膜のＳｉＯ膜、及びＳｉＯ２膜等を含むＳｉＯｘ膜と、スピンコート製膜のポリシラザン転化ＳｉＯ２膜と、スパッタ製膜の非晶質シリカ系複合酸化物膜とからなる群から選ばれる１種以上であることがより好ましく、後述する凹凸層の凹凸形状を、この非晶質シリカ系膜の有機ＥＬ素子側界面に再現せしめることで光取出し効率を向上せしめる場合には、表面形状追随性に優れた気層製膜法であるイオンプレーティング製膜、又は及びスパッタ製膜で形成されてなる非晶質シリカ系膜とすることが、より好ましい。
【００３１】
本発明に係るアルカリバリア膜は、上述したように、その有機ＥＬ素子に接する側の面に、５ｎｍ以下（好ましくは１ｎｍ以下）のＲａの表面平滑性を有する平滑表面領域を備える。
【００３２】
このような平滑表面領域は、その領域内に、有機ＥＬ素子と接する領域である素子形成領域を含み、上述したように、非晶質シリカ系膜の表面を研磨することによっても形成できるが、非晶質シリカ系膜の、欠陥部位を補強しつつ内部応力を緩和せしめることで、そのアルカリバリア性能を補完し、かつ、アルカリバリア膜の有機ＥＬ素子へのアルカリ成分侵入防止機能を最終的に担保せしめる観点から、平坦化層を非晶質シリカ系膜上に形成することで形成することが好ましい。
【００３３】
このような平坦化層は、平面視、前記素子形成領域を含む領域に形成され、後述する凹凸層を含む場合は、平面視、凹凸層全面を覆うように形成されてなり、断面構造においては、非晶質シリカ系膜と有機ＥＬ素子との間に形成される。
【００３４】
このような平坦化層は、簡便に前記表面平滑性の層を形成せしめる観点からその構成材料が、比較的低粘度の液体として塗布した後、硬化させることで良好な表面平滑性が容易に得られる、光硬化性樹脂を主成分とするものであることが好ましく、さらに、光取出し効率を向上せしめ、より高発光効率のパネルとする観点から、当該光硬化性樹脂に屈折率が１．８以上の透明金属酸化物の微粒子を含有せしめた材料からなる光散乱性平坦化層とすることが、より好ましい。
【００３５】
このような透明金属酸化物の微粒子について、その好ましい数平均粒径は、好ましい光散乱性を発揮せしめる観点から、０．０５μｍ〜３μｍであることが好ましく、その材料としては、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｉｎ、Ｚｎ、Ｓｅ、及びＷからなる群ら選ばれる１種以上の金属を含む金属酸化物、又は、複合金属酸化物が好ましい。
【００３６】
また、十分な表面平滑性を担保しつつ材料費を抑える観点から、平坦化層の平均層厚みは、１μｍ以上、３μｍ以下とすることが好ましい。
【００３７】
以上、言いかえれば、前記アルカリバリア膜の一部として、本発明に係る非晶質シリカ系膜上に形成される平坦化層は、散乱性微粒子が含有された透光性平滑化層であることが好ましく、微粒子の直径は可視光域の光を散乱せしめる観点より０．０５μｍ〜３μｍであることが望ましく、透光性平坦化層の屈折率はＩＴＯとの界面で生じる全反射を抑制する観点より１．８〜１．９であることが好ましく、可視光域全域における透過率は８５％以上であることが望ましく、また、有機ＥＬ素子製膜面の算術平均粗さＲａは５ｎｍ以下であることを要し、２ｎｍ以下であることが望ましく、より好ましくは１ｎｍ以下である。
【００３８】
ここで、以上の明細書で用いていた表現である「光取出し」に関連して、更に「光取り出し構造」について説明すると以下の通りである。
【００３９】
本発明に係る光取出し構造は、有機ＥＬ素子内部、特にその後述の有機機能層内部で、発生した光を、発光面及び後述する封止層が形成されてなる封止面を両主面とする、本発明の可撓性有機ＥＬパネルの当該発光面の、有機ＥＬ素子に対応する、発光領域から外界に放射するに当たり、発生した光に対する放射する光の割合を１に近付けること、即ち、取り出される光の割合を大きくすること、即ち、「光取出し」効率を高めることで、高輝度、即ち、高発光効率のパネルを実現するための構造であり、具体的には、高屈折率媒体（例えば、有機ＥＬ素子内部）から低屈折率媒体（例えば、通常のガラス板）に光が入る際、当該屈折率が異なる界面で生じる全反射を、光の出射角度を変えることで低減せしめる為の構造等である。
【００４０】
本発明の特徴の一つは、このような「光取出し構造」を、本発明に係るアルカリバリア膜中に、その必須構成である非晶質シリカ系膜と連関させつつ本発明に係るパネルの可撓性が有効に発揮できるように、例えば、撓ませても信頼性が維持されるように、構成することであり、即ち、本発明に係るアルカリバリア膜は、その必須構成として、撓み追随性に優れる非晶質シリカ系膜を含み、より好ましくは、後述する凹凸層、前記平坦化層、化学強化薄板ガラス基材の他主面上に、補強用に、更には、撓み時の補強用に、いずれも前述した、貼付フィルム層、及び樹脂コーティング層からなる群から選ばれる１層以上を含む。
【００４１】
本発明に係る凹凸層は、このような光取出し構造を構成する構造であり、屈折率の異なる界面で光の出射方向を変え光取出し効率を向上させる機能を有し、化学強化薄板ガラス基材と非晶質シリカ系膜との間の、平面視、素子形成領域に形成されることが本発明の特徴の一つであり、パネルが撓んだ際、化学強化薄板ガラス基材から非晶質シリカ系膜に及ぼされる応力をその蛇腹構造により緩和せしめつつ、化学強化薄板ガラス基材側からの非晶質シリカ系膜の脱離をそのアンカー構造により防止することで、非晶質シリカ系膜のひび割れ等の欠陥発生や化学強化薄板ガラス基材側の非晶質シリカ系膜の界面へのアルカリ成分滞留を防止することで本発明の非晶質シリカ系膜のアルカリバリア性能を担保する機能をも有する。即ち、本発明に係る凹凸層は、その凹凸構造そのものがパネルの高発光効率化に、その蛇腹構造及びアンカー構造がパネルの高信頼性化に寄与するものである。ここで、このような凹凸層は、非晶質シリカ系膜により有機ＥＬ素子から隔たれており化学強化薄板ガラス基材側に存在するので、その層自体に欠陥やひび割れが生じても本発明に係るアルカリバリア層そのもののアルカリバリア性能を低下させない層であることも重要である。
【００４２】
このような凹凸層は、光の出射角度を変えることで全反射を低減せしめる観点から、ピラミッド形状やマイクロレンズ形状、モスアイ形状等の凹凸形状を、その化学強化薄板ガラス基材とは反対側の非晶質シリカ系膜側に有し、このような凹凸形状の表面である凹凸面が、前述の蛇腹構造やアンカー構造に相当する。
【００４３】
このような凹凸層について、その屈折率としては、アルカリバリア膜から有機ＥＬ素子に至るまでの界面で生じる全反射を抑制する観点より、１．５〜１．６であることが望ましく、これを形成する材料としては、熱可塑性樹脂、及びガラスフリットからなる群から選ばれる１種以上が好ましく、アクリル樹脂を主成分とするアクリル樹脂系凹凸層であることが、より好ましい。
【００４４】
［有機ＥＬ素子］
本発明に係る有機ＥＬ素子は、透明電極層、有機機能層、及び反射電極層を含み、透明電極層、及び反射電極層の間に、有機化合物を含む発光層を含む有機機能層が挟持されてなる発光デバイスであり、これらの層の重畳部分が当該素子であり、外部から、透明電極層及び反射電極層に給電することで、発光する。
【００４５】
そして、上述の様な化学強化薄板ガラス基材上に少なくとも特定の非晶質シリカ系膜を含むアルカリバリア膜を備えた本発明に係る素子形成基板の上に、このような有機ＥＬ素子が形成されたものが、本発明の可撓性有機ＥＬパネルである。当該有機ＥＬ素子が、前記アルカリバリア膜の素子形成領域に接するように形成されていることも、本発明の特徴の一つであり、このことにより本発明の効果が奏されることとなる。
【００４６】
前記透明電極層は、本発明に係るアルカリバリア膜に接し、平面視、本発明に係る素子形成領域内に形成され、これを形成する材料としては、高い透光性及び電気伝導性を有していれば使用可能であるが、信頼性及び発光効率の観点から透明導電性金属酸化物が好ましく、当該透明電極層への前記給電に係る透明電極層側給電部を含む当該材料の膜に含まれる透明電極層として形成されていることが、より好ましい。
【００４７】
このような透明導電性金属酸化物としては、ＩＴＯやＩＺＯを例示することができ、その平均厚みとしては１μｍ以下が好ましく、このような材料の薄板は、ＣＶＤ法やＰＶＤ法などの真空蒸着法によって形成することができる。
【００４８】
前記有機機能層は一般的に、例えば、当該透明電極層側から、正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層といった多層構造を有し、これらの層以外にも、電荷発生層を含む接続層や、電荷ブロック層等が含まれていても良い。
【００４９】
前記反射電極層は、これを形成する材料としては、大きな反射率を有し輝度向上に有効なアルミニウム、又は銀が好ましく、その製膜方法としては、高純度な膜が製膜でき材料本来の物性が得易い真空蒸着法が好ましく、当該反射電極層への前記給電に係る反射電極層側給電部を含む当該材料の膜に含まれる透明電極層として形成されていることが、より好ましい。
【実施例】
【００５０】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。【００５１】
（実施例１）
まず、ＨＯＹＡ（株）製の化学強化薄板ガラス基材１であるＤＣＧ−１（サイズ：３ｃｍ×３ｃｍ、厚み：０．２ｍｍ、全端面処理）を準備した。【００５２】
なお、サイズの大きなこの化学強化薄板ガラス基材（サイズ：１４５ｃｍ×２５ｃｍ、厚み：０．２ｍｍ、全端面処理）で可撓性試験を実施したところ、十分に可撓性有機ＥＬパネルの素子形成基板用の基材として使用できることが確認できた。具体的には、この大サイズ化学強化薄板ガラス基材の３点曲げ試験を実施したところ、曲率半径３０ｍｍで曲げ破壊が生じ、当該基材として必要と考えられる曲率半径７０ｍｍ以下まで屈曲可能なことが確認できた。また、基材の端面に対して衝撃を与える端面衝撃強度試験を実施したところ、３０ｍＪの衝撃エネルギーで破壊するという結果が得られ、当該基材として必要とされる耐性、即ち、２４ｍJ以上の端面衝撃エネルギーに対する耐性があることが確認できた。【００５３】
次に、この化学強化薄板ガラス基材１の一主面の中央の１ｃｍ×１ｃｍの領域上に、凹凸層３を形成するために、凹凸構造形成用のアクリル樹脂フィルム（平均厚み４０μｍ、屈折率１．５）を載置した後、１５０℃に加熱した逆ピラミッド形状のナノインプリントモールドを押し付け溶融することで、ピラミッド形状の平均層厚み２μｍのアクリル系樹脂凹凸層３が融着された化学強化薄板ガラス基材１を作製した。【００５４】
次に、このアクリル樹脂系凹凸層３付き化学強化薄板ガラス基材１の、当該凹凸層３の全面を含む、前記一主面全面上に、アルカリバリア膜２としてスパッタ装置を用いてＳｉＯ膜２を１５ｎｍ形成し、さらに、そのアルカリバリア膜２の、前記凹凸層３の全面を含む領域を含む、前記一主面の中央の２．０ｃｍ×２．０ｃｍの領域上に、光散乱性平坦化層４を形成する為に、ＴｉＯ２微粒子（数平均粒径０．１μｍ、屈折率１．９）を含むアクリル系感光性樹脂：東洋インキ製ＵＶ硬化型機能性ハードコート剤リオデュラス（登録商標）を塗布・乾燥・ＵＶ硬化することで平均層厚み３μｍの透光性の光散乱性平坦化層４を形成した。【００５５】
このようにして実施例１の素子形成基板を作製した。なお、この実施例１の素子形成基板の光散乱性平坦化層４の素子形成領域の表面は、Ｒａ１．５ｎｍの表面平滑性を有していた。
続いて、実施例１の素子形成基板の前記凹凸層３の領域を一部含む前記一主面の中央の０．８ｃｍ×３．０ｃｍの領域上に、有機ＥＬ素子の一部である透明電極層、及び、透明電極層側給電部を含む透明導電膜６としてＩＴＯ膜６を形成した。なお、このＩＴＯ膜６は、基板温度を１８０℃としてスパッタ法で製膜し、平均膜厚を１２０ｎｍとした。【００５６】
後述するように、この実施例１の素子形成基板に形成したＩＴＯ膜６のシート抵抗は１０．９Ω／ｓｑであった。【００５７】
次に、このＩＴＯ膜６形成後の素子形成基板を、真空加熱蒸着装置に導入し、有機機能層７及び反射導電膜８の形成工程を実施した。【００５８】
具体的には、マスクを用いて、前記凹凸層３の全領域を含む前記一主面の中央の１．５ｃｍ×１．５ｃｍの領域上に、順に、有機機能層７として、正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層を製膜し、さらにその上に、マスクを用いて、前記凹凸層の領域を一部含む前記一主面の中央、かつ、前記ＩＴＯ膜の製膜領域と直交する方向の３．０ｃｍ×０．８ｃｍの領域上に、反射電極層、及び、反射電極層側給電部を含む反射導電膜８としてＡｌ膜８を形成した。【００５９】
このようにして実施例１の有機ＥＬ素子を作製した。なお、実施例１の有機ＥＬ素子は、実施例１の素子形成基板の中央の０．８ｃｍ×０．８ｃｍのサイズの素子形成領域に、同サイズで形成されており、一方の対向する両辺近傍に透明電極層側給電部、他方の対向する両辺近傍に反射電極層側給電部を有する。【００６０】
最後に、当該有機ＥＬ素子の全面を覆うように、前記一主面の中央の２．５ｃｍ×２．５ｃｍの領域上に、封止層９を形成した。具体的には、実施例１の有機ＥＬ素子の露出面の全面と、前記反射電極層側給電部（陽極用給電端子及び陰極用給電端子を含む）の一部分とに亘って、連続する無機封止層９として、反射電極層側から順に、ＣＶＤ法にて酸窒化珪素層（平均厚み２μｍ）、及びポリシラザン転化シリカ層（平均厚み２μｍ）を形成した。【００６１】
このようにして、実施例１として、化学強化薄板ガラス基材上に、順に、凹凸層３、アルカリバリア膜２、及び光散乱性平坦化層４を形成した素子形成基板を用い、その素子形成領域に、有機ＥＬ素子を形成し、さらに、その上に無機封止層９を形成することで、有機ＥＬ素子のサイズに対応する発光領域を有する発光面と、一方の対向する両辺近傍に透明電極層側給電部及び他方の対向する両辺近傍に反射電極層側給電部とを有し、無機封止層が形成されてなる封止面とを両面とする、実施例１の有機ＥＬパネルを作製した。【００６２】
このようにして作製した実施例１の有機ＥＬパネルの有機ＥＬ素子に、封止面の無機封止層９が製膜されておらず剥き出しとなっている透明電極層側給電部及び反射電極層側給電部から、３ｍＡ／ｃｍ２の定電流を給電し、積分球を備えた全光束測定装置により有機ＥＬ素子の全光束を測定することによって、電力発光効率（ｌｍ／Ｗ）を算出し、その電力発光効率を１として、後述する比較例１、及び比較例２の電力発光効率と比較した。表１に、実施例１、及び後述する各比較例の電力発光効率の比較結果をまとめて示す。【００６３】
【表１】
2019004061.tif 000003
【００６４】
さらに、実施例１の有機ＥＬパネルの有機ＥＬ素子に、発光開始前の電圧２Ｖを印加した際の漏れ電流値（Ａ）を測定し、後述する各比較例の漏れ電流値と比較した。表２に、実施例１、及び後述する各比較例の漏れ電流値の比較結果をまとめて示す。【００６５】
【表２】
2019004061.tif 000004
【００６６】
以上の有機ＥＬ素子評価に加え、ＩＴＯ膜形成後の素子形成基板を用い、ＩＴＯ膜のシート抵抗を測定し、後述する各比較例のＩＴＯシート抵抗値と比較した。表３に、実施例１、及び後述する各比較例のＩＴＯシート抵抗値の比較結果をまとめて示す。【００６７】
【表３】
2019004061.tif 000005
【００６８】
（比較例１）
比較例１として、実施例１における、凹凸構造形成用のアクリル樹脂フィルムの載置、及び融着等と、光散乱性平坦化層の形成とを実施せず、すなわち、化学強化薄板ガラス上に、アクリル樹脂凹凸層、及び光散乱性平坦化層を形成せず、アルカリバリア膜を形成することで、比較例１の素子形成基板を作製した。【００６９】
次に、この比較例１の素子形成基板上に、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子、及び無機封止層を形成することで、比較例１の有機ＥＬパネルを作製した。【００７０】
（比較例２）
比較例２として、実施例１における、凹凸構造形成用のアクリル樹脂フィルムの載置及び融着、アルカリバリア膜の形成、及び光散乱性平坦化層の形成を実施せず、すなわち、実施例１で使用した化学強化薄板ガラス基材そのものを素子形成基板として用い、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子、及び無機封止層を形成することで、比較例２の有機ＥＬパネルを作製した。言いかえれば、比較例２では、化学強化薄板ガラス上に、直接ＩＴＯ膜を形成した。【００７１】
表１及び表２から明らかなように、アルカリバリア膜を設けた比較例１のサンプルはアルカリバリア膜を設けていない比較例２に対して、アルカリバリア膜の吸収に起因する電力効率の低下及びアルカリバリア膜の表面凹凸に起因する漏れ電流の増大がみられた。さらに、表３から明らかなように、アルカリバリア膜を設けていない比較例２において、化学強化ガラス中に含まれるアルカリイオンのＩＴＯ膜への溶出に起因するＩＴＯシート抵抗値の上昇がみられた。以上の結果より、比較例１及び比較例２では、有機ＥＬ素子として十分な性能を発揮することができないことが明白である。【００７２】
一方、化学強化薄板ガラス基材上に、順に、凹凸層、アルカリバリア膜、及び光散乱性平坦化層を形成した素子形成基板を用いて作製した実施例１のサンプルでは、比較例１に対して電力効率の向上及び漏れ電流の抑制がみられ、また比較例２でみられたようなシート抵抗値の上昇も生じなかった。
【符号の説明】
【００７３】
１  化学強化薄板ガラス基材
２  アルカリバリア膜
３  凹凸層
４  平坦化層
６  透明導電膜
７  有機機能層
８  反射導電膜
９  封止層
【図１】
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【図２】
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【国際調査報告】
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