(57)【要約】  有機ＥＬ素子をロールツーロール方式で製造する時、可撓性基材を連続搬送しながら大気圧条件下のウェット方式で成膜し形成される有機機能層の成膜速度に合わせた速度で可撓性基材を連続搬送しながら第２電極を真空環境下のドライ方式で成膜し形成する有機ＥＬ素子の製造方法を提供するため、第１電極と、第２電極分離壁と、少なくとも１層の有機機能層と、第２電極とを有する有機ＥＬ素子をロールツーロール方式で製造する有機ＥＬ素子の製造方法であって、第２電極の導通を遮断する第２電極分離壁と、有機機能層を成膜し形成するウェット成膜工程と、第２電極を真空環境下成膜し形成するドライ成膜工程とを有し、ウェット成膜工程及び前記ドライ成膜工程で可撓性基材を連続搬送しながら成膜する有機ＥＬ素子の製造方法。
2010071035.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
可撓性基材の上に少なくとも、第１電極と、第２電極分離壁と、少なくとも１層の有機機能層と、第２電極とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子をロールツーロール方式で製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
前記第１電極が形成された可撓性基材を供給する可撓性基材供給工程と、
前記第２電極の導通を遮断する前記第２電極分離壁と、前記有機機能層の少なくとも１層を大気圧環境下のウェット方式で前記第１電極の上に成膜し形成するウェット成膜工程と、
少なくとも前記第２電極を真空環境下のドライ方式で前記有機機能層の上に成膜し形成するドライ成膜工程とを有し、
前記ウェット成膜工程及び前記ドライ成膜工程で前記可撓性基材を連続搬送しながら成膜することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項２】
前記第２電極分離壁をウェット成膜工程で直接印刷法によりパターン状に成膜し形成することを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項３】
前記有機機能層の少なくとも１層をウェット成膜工程で直接印刷法によりパターン状に成膜し形成することを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項４】
前記第２電極をドライ成膜工程で気相成膜法によりベタ状に成膜し形成することを特徴とする請求項１から３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項５】
前記ドライ成膜工程は、複数の気相成膜手段を使用し、該気相成膜手段による材料成膜速度が、帯状の可撓性基材の搬送方向に対して上流側から下流側に向かい、段階的に変化して行くことを特徴とする請求項１から４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項６】
前記ドライ成膜工程は、複数の気相成膜手段を使用し、該気相成膜手段による材料成膜速度が、帯状の可撓性基材の搬送方向に対して上流側から下流側に向かい、段階的に増加して行くことを特徴とする請求項１から５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項７】
前記第２電極分離壁の膜厚が、第２電極の膜厚の１０倍から５００倍であることを特徴とする請求項１から６の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項８】
前記第２電極分離壁が第１電極の周辺に形成されていることを特徴とする請求項１から７の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項９】
請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、ドライ成膜工程の後に、封止部材貼合工程と、断裁工程とを有することを特徴とする請求項１から８の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ロールツーロール方式による有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子とも言う）の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機物質を使用した有機ＥＬ素子は、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や書き込み光源アレイとしての用途が有望視されており、活発な研究開発が進められている。有機ＥＬ素子は、基板上に形成された第１電極（陽極又は陰極）と、その上に積層された有機発光物質を含有する有機化合物層（単層部又は多層部）すなわち発光層と、この発光層上に積層された第２電極（陰極又は陽極）とを有する薄膜型の素子である。この様な有機ＥＬ素子に電圧を印加すると、有機化合物層に陰極から電子が注入され陽極から正孔が注入される。この電子と正孔が発光層において再結合し、エネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻る際にエネルギーを光として放出することにより発光が得られることが知られている。【０００３】
この様に、有機ＥＬ素子は薄膜型の素子であるため、１個又は複数個の有機ＥＬ素子をフィルム基材上に形成した有機ＥＬ素子をバックライト等の面光源として利用した場合には、面光源を備えた装置を容易に薄型にすることが出来る。又、画素としての有機ＥＬ素子を基板上に所定個数形成した有機ＥＬ素子をディスプレイパネルとして用いて有機ＥＬ表示装置を構成した場合には視認性が高い、視野角依存性がないなど、液晶表示装置では得られない利点があることから検討が進められている。【０００４】
一方、有機ＥＬ素子を構成している有機化合物層を形成する際には、蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ、ＰＶＤ、溶剤を用いたとウェット方式で成膜し形成する方法等の様々な方法が使用出来る。これらの方法の中で、製造工程の簡略化、製造コストの低減、加工性の改善、バックライトや照明光源等のフレキシブルな大面積素子への応用等の観点からは、大気圧環境下のウェット方式で形成するウェット方式で成膜する方法が有利であることが知られている。又、第１電極、第２電極及び無機機能層を形成する際には、蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ、ＰＶＤ等の真空環境下のドライ方式で成膜し形成する方法が知られている。【０００５】
本発明では可撓性基材の上に、少なくとも第１電極と少なくとも発光層を含む複数からなる有機化合物層と第２電極まで形成した状態及び封止部材で密着封止した状態を含め有機ＥＬ素子と言う。【０００６】
有機ＥＬ素子の製造に使用する基材としては、枚葉シート基材と帯状の可撓性基材とが挙げられる。帯状の可撓性基材を使用する方法は、ロール状の帯状の可撓性基材を使用し、第１電極の形成から封止部材の貼合までを帯状の可撓性基材を使用し、封止部材を貼合した後にロール状に巻き取り回収する、又は、封止部材を貼合した後に断裁し有機ＥＬ素子を製造するロールツーロール方式と言われている製造方法である。【０００７】
ロールツーロール方式は、生産性の点で枚葉シート基材を使用する方式に比べ優れているため検討が進められている。例えば、透光性基材としてプラスチックフィルムを使用し、このプラスチックフィルム上に陰極と、有機物質からなる一つ又は複数の発光層と、陽極層を設けた有機ＥＬディスプレイを製造する方法として、有機物質からなる一つ又は複数の発光層のパターニング及び陰極のパターニングを真空蒸着方式でロールツーロール方式により作製する方法が知られている（例えば、特許文献１を参照。）。【０００８】
又、第１電極（陽極）が既に形成されたロール状に巻き取られた帯状の可撓性基材に正孔輸送層、発光層を塗布方式で順次形成した後、一旦巻き取りロール状で保管する。この後、巻き取った発光層までが形成されたロール状の帯状の可撓性基材の発光層の上に蒸着方式で電子注入層、第２電極（陰極）を形成した後、再び巻き取りにロール状で保管する。第２電極（陰極）迄が形成されたロール状の帯状の可撓性基材の第２電極（陰極）の上に封止部材を、接着剤を介して貼合した後、巻き取り回収する方法が記載されている（特許文献２参照。）。【０００９】
特許文献１、特許文献２に記載の帯状の可撓性基材を使用したロールツーロール方式は、枚葉シート基材を使用した方式に比べ確かに生産効率は上がる方式であるが次の問題点を有している。
１．蒸着でのロールツーロール方式により有機ＥＬ素子を製造するものであるが、有機層から電極まで全てが真空中でのマスクスルーパターン成膜であり、各層毎にマスクと基材のアライメント工程が必要であることから、設備コスト、タクトタイム、材料利用効率が課題として挙げられる。
２．有機機能層である正孔輸送層、発光層が大気圧条件での塗布方式（ウェット方式）による連続処理が可能であるのに対して、電子注入層、第２電極（陰極）が真空条件での気相成膜方式（ドライ成膜方式）による間欠処理であることから、基本的にウェット方式の方がドライ方式よりも各層の成膜速度が早く、正孔輸送層、発光層の成膜速度に合わせた生産速度にするために速度調整能力が大きいアキュームレータが必要となり、設備コストの増加と、設置面積が大きくなる。【００１０】
有機ＥＬ素子の開発動向としては、塗布で成膜可能な有機機能材料の開発は飛躍的に進歩しているのに対して、塗布で成膜可能な電極材料の開発は進んではいるものの有機ＥＬ素子の必要スペックを満たすレベルのものは出来ていない状況である。【００１１】
この様な状況下でロールツーロール方式により有機ＥＬ素子を製造しようとした場合、有機機能材料は大気圧条件でのウェット方式により成膜出来るものの、電極材料は依然として蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ、ＰＶＤ等の真空環境下でのドライ方式での成膜が必要不可欠な状況である。【００１２】
生産効率が良いと言われているロールツーロール方式と言えども電極材料がドライ成膜法での成膜になってしまうと、成膜をしている工程は材料の搬送を止める（間欠搬送となる）必要があり、このためロールツーロール方式の本来の高い生産効率が得られなくなってしまう。又、ウェット方式の成膜速度に合わせた生産速度にするために速度調整能力が大きいアキュームレータが必要となり、設備コストの増加と、設置面積が大きくなる。【００１３】
又、パターニング用メタルマスクと支持体の各アライメントマークを合わせるアライメント工程が必要になってしまい、タクトタイムの低下が懸念される。【００１４】
この様な状況下において、可撓性基材を連続搬送しながら大気圧環境下のウェット方式で成膜し形成する有機機能層の成膜速度に対応し、可撓性基材を連続搬送しながら第２電極を真空環境下のドライ方式で成膜し形成するロールツーロール方式による有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法の開発の要望が高まっている状況である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】国際公開第０１／５１９４号パンフレット
【特許文献２】特開２００７−１４９５８９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明は上記状況に鑑みなされたものであり、その目的は、可撓性基材を連続搬送しながら大気圧条件下のウェット方式で成膜し形成される有機機能層の成膜速度に合わせた速度で可撓性基材を連続搬送しながら、第２電極を真空環境下のドライ方式で成膜し形成するロールツーロール方式による有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明の上記課題は、下記の構成により達成された。【００１８】
１．可撓性基材の上に少なくとも、第１電極と、第２電極分離壁と、少なくとも１層の有機機能層と、第２電極とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子をロールツーロール方式で製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
前記第１電極が形成された可撓性基材を供給する可撓性基材供給工程と、
前記第２電極の導通を遮断する前記第２電極分離壁と、前記有機機能層の少なくとも１層を大気圧環境下のウェット方式で前記第１電極の上に成膜し形成するウェット成膜工程と、
少なくとも前記第２電極を真空環境下のドライ方式で前記有機機能層の上に成膜し形成するドライ成膜工程とを有し、
前記ウェット成膜工程及び前記ドライ成膜工程で前記可撓性基材を連続搬送しながら成膜することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００１９】
２．前記第２電極分離壁をウェット成膜工程で直接印刷法によりパターン状に成膜し形成することを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２０】
３．前記有機機能層をウェット成膜工程で直接印刷法によりパターン状に成膜し形成することを特徴とする前記１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２１】
４．前記第２電極をドライ成膜工程で気相成膜法によりベタ状に成膜し形成することを特徴とする前記１から３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２２】
５．前記ドライ成膜工程は、複数の気相成膜手段を使用した第２電極形成工程を有し、該気相成膜手段による材料成膜速度が、帯状の可撓性基材の搬送方向に対して上流側から下流側に向かい、段階的に変化して行くことを特徴とする前記１から４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２３】
６．前記ドライ成膜工程は、複数の気相成膜手段を使用し、該気相成膜手段による材料成膜速度が、帯状の可撓性基材の搬送方向に対して上流側から下流側に向かい、段階的に増加して行くことを特徴とする前記１から５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２４】
７．前記第２電極分離壁の膜厚が、第２電極の膜厚の１０倍から５００倍であることを特徴とする前記１から６の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２５】
８．前記第２電極分離壁が第１電極の周辺に形成されていることを特徴とする前記１から７の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２６】
９．前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、ドライ成膜工程の後に、封止部材貼合工程と、断裁工程とを有することを特徴とする前記１から８の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の効果】
【００２７】
可撓性基材を連続搬送しながら大気圧条件下のウェット方式で成膜し形成される有機機能層の成膜速度に合わせた速度で可撓性基材を連続搬送しながら第２電極を真空環境下のドライ方式で成膜し形成するロールツーロール方式による有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法を提供することが出来た。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】帯状の可撓性基材を用いたロールツーロール方式による有機ＥＬ素子の製造工程の模式図である。
【図２】図１で示される第２電極分離壁形成工程で形成される第２電極分離壁の状態を示す概略図である。
【図３】図１で示される第２電極分離壁形成工程で形成される第２電極分離壁の他の状態を示す概略図である。
【図４】図１に示す第２電極形成工程の拡大概略図である。図４（ａ）は図１に示す第２電極形成工程の拡大概略斜視図である。
【図５】図１に示す製造工程でノーマル型の有機ＥＬ素子用の第２電極までを形成する概略フロー図である。
【図６】図１に示す製造工程で直列型の有機ＥＬ素子用の第２電極までを形成する概略フロー図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
本発明の実施の形態を図１から図６を参照しながら説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００３０】
図１は帯状の可撓性基材を用いたロールツーロール方式による有機ＥＬ素子の製造工程の模式図である。以下に、一例としてパターン化されて形成されている第１電極を複数有する帯状の可撓性基材上にウェット方式で成膜して形成した第２電極分離壁と、正孔輸送層と、発光層と、電子輸送層との上に、第２電極をドライ方式で成膜して形成し、有機ＥＬ素子とした後、封止部材を貼合し、断裁して個別の有機ＥＬ素子を製造する方法を本図で説明する。
【００３１】
図中、１は第２電極分離壁と、正孔輸送層と、発光層と、電子輸送層とをウェット方式で可撓性基材を連続搬送しながら成膜して形成し、第２電極をドライ方式で可撓性基材を連続搬送しながら成膜し形成する有機ＥＬ素子の製造工程を示す。製造工程１は、供給工程２と、ウェット成膜工程３と、ドライ成膜工程４と、封止工程５、断裁工程６とを有している。
【００３２】
供給工程２は、繰り出し装置２０１と、表面処理装置２０２と、アキュームレータ２０３とを使用している。繰り出し装置２０１からは巻き芯に巻き取られロール状態で供給された、ガスバリア膜と第１電極とがこの順番で既に形成された帯状の可撓性基材２０１ａが繰り出され表面処理装置２０２を介して第２電極分離壁形成工程３０１に送られる。第１電極の形成位置は帯状の可撓性基材２０１ａに予め付けられたアライメントマーク９（図２参照）により判る様になっている。
【００３３】
表面処理装置２０２は、第１電極の表面を洗浄改質する洗浄表面改質処理手段２０２ａと、除電処理手段２０２ｂとを有している。洗浄表面改質処理手段２０２ａとしては、例えば低圧水銀ランプ、エキシマランプ、プラズマ洗浄装置等が挙げられる。除電処理手段２０２ｂとしては、例えば光照射方式とコロナ放電式等が挙げられる。
【００３４】
アキュームレータ２０３は、帯状の可撓性基材２０１ａの交換する時の搬送速度との調整、工程トラブル対応等のために配設されており、一定長さの帯状の可撓性基材２０１ａを溜める機能を有している。溜める長さの調整は速度差に応じてアキュームレータ部２０３のロール間の上下方向の長さを変えることで可能となっている。
【００３５】
ウェット成膜工程３は、第２電極の導通を遮断する第２電極分離壁をウェット方式で成膜し形成する第２電極分離壁形成工程３０１と、正孔輸送層をウェット方式で成膜し形成する正孔輸送層形成工程３０２、発光層をウェット方式で成膜し形成する発光層形成工程３０３と、電子輸送層をウェット方式で成膜し形成する電子輸送層形成工程３０４とを有している。
【００３６】
ウェット成膜工程３は供給工程２から搬送されてくる帯状の可撓性基材２０１ａに付けられたアライメントマーク９（図２参照）を検出装置（不図示）で読み取り、検出装置（不図示）の情報に従って、帯状の可撓性基材２０１ａの上に形成されている第１電極の位置に合わせて、第１電極の周辺に第２電極分離壁を形成し、第２電極分離壁で囲まれた枠の領域に正孔輸送層、発光層、電子輸送層を順次形成し、この後、ドライ成膜工程４に搬送される。
【００３７】
第２電極分離壁形成工程３０１は、成膜室（不図示）に配設された第２電極分離壁成膜装置３０１ａと、乾燥装置３０１ｂと、アキュームレータ３０１ｃとを使用している。第２電極分離壁形成工程３０１は、供給工程２から搬送されてくる帯状の可撓性基材２０１ａを保持台３０１ａ１の上に保持し、第２電極分離壁成膜装置３０１ａにより、帯状の可撓性基材２０１ａ上に形成されている第１電極のパターンに合わせて第２電極分離壁形成用塗布液を成膜し、第２塗膜中の溶媒を乾燥装置３０１ｂで除去し、第２電極分離壁を形成する。乾燥装置３０１ｂには第２電極分離壁形成用塗布液の種類に合わせ硬化手段（例えば、紫外線照射装置、加熱装置等）を配設することが好ましい。第２電極分離壁に付いては図２、図３で詳細に説明する。
【００３８】
アキュームレータ３０１ｃは工程トラブル対応等のため配設されており、一定長さの帯状の可撓性基材２０１ａを溜める機能を有している。溜める長さの調整は速度差に応じてアキュームレータ３０１ｃのロール間の上下方向の長さを変えることで可能となっている。
【００３９】
第２分離壁成膜装置３０１ａにより成膜が行われる時は、供給工程２から搬送されてくる第１電極が形成された帯状の可撓性基材２０１ａに設けられたアライメントマーク９（図２参照）を第２電極分離壁形成工程３０１に配設された検出機（不図示）により検出し、アライメントマーク９（図２参照）に従って第２電極分離壁成膜装置３０１ａの位置合わせが行われ、保持台３０１ａ１に保持された帯状の可撓性基材２０１ａの上のパターン化されて形成された複数の第１電極に合わせ、第２電極分離壁形成用塗布液が成膜される。尚、成膜は帯状の可撓性基材２０１ａを連続的に搬送しながら行われる。
【００４０】
第２電極分離壁形成工程３０１に使用する第２分離壁成膜装置としては直接印刷法でパターン状に成膜が出来れば特に限定はなく、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式等に使用する各種成膜装置が挙げられる。これらの成膜装置の使用は使用塗布液の材料及びパターンに応じて適宜選択することが可能となっている。
【００４１】
本図に示される、第２電極分離壁形成工程３０１はウェット方式の成膜装置が１台の場合を示しているが、必要に応じて増加することが可能となっている。例えば、インクジェット方式の場合は、帯状の可撓成帯状支持体の搬送方向専用のインクジェットと幅方向専用のインクジェットとを配設し、搬送方向専用のインクジェット成膜する第２電極分離壁の数（例えば、図２（ｂ）に示すパターンの場合は５台のインクジェットを固定して配設する）に合わせ配設することが好ましい。
【００４２】
正孔輸送層形成工程３０２は、第２電極分離壁形成工程３０１から搬送されてくる帯状の可撓性基材２０１ａを保持台３０２ａ１の上に保持し、成膜装置３０２ａにより、帯状の可撓性基材２０１ａを連続的に搬送しながら、帯状の可撓性基材２０１ａ上に形成されている第２電極分離壁で囲まれた枠の領域に正孔輸送層形成用塗布液を成膜し、塗膜中の溶媒を乾燥装置３０２ｂで除去し正孔輸送層を形成する。
【００４３】
アキュームレータ３０２ｃは工程トラブル対応等のために配設されており、一定長さの帯状の可撓性基材２０１ａを溜める機能を有している。溜める長さの調整は速度差に応じてアキュームレータ３０２ｃのロール間の上下方向の長さを変えることで可能となっている。
【００４４】
成膜装置３０２ａにより成膜が行われる時は、第２電極分離壁形成工程３０１から搬送されてくる帯状の可撓性基材２０１ａに設けられたアライメントマーク９（図２参照）を正孔輸送層形成工程３０２に配設された検出機（不図示）により検出し、アライメントマーク９（図２参照）に従って成膜装置３０２ａの位置合わせが行われ、保持台３０２ａ１に保持された帯状の可撓性基材２０１ａの上に形成された第２電極分離壁に囲まれた枠の中の第１電極の領域に、正孔層形成用塗布液が成膜される。尚、成膜は帯状の可撓性基材２０１ａを連続的に搬送しながら行われる。
【００４５】
発光層形成工程３０３は、成膜室（不図示）に配設された成膜装置３０３ａと、乾燥装置３０３ｂと、アキュームレータ３０３ｃとを使用している。発光層形成工程３０３は、正孔輸送層形成工程３０２から搬送されてくる帯状の可撓性基材２０１ａを保持台３０３ａ１上に保持し、帯状の可撓性基材２０１ａを連続的に搬送しながら成膜装置３０３ａにより、帯状の可撓性基材２０１ａ上に形成されている正孔輸送層の領域に発光層形成用塗布液を成膜し、塗膜中の溶媒を乾燥装置３０３ｂで除去し発光層を形成する。
【００４６】
成膜装置３０３ａにより成膜が行われる時は、正孔輸送層形成工程３０２から搬送されてくる正孔輸送層迄が形成された帯状の可撓性基材２０１ａに設けられたアライメントマーク９（図２参照）を発光層形成工程３０３に配設された検出機（不図示）により検出し、アライメントマーク９（図２参照）に従って成膜装置３０３ａの位置合わせが行われ、保持台３０３ａ１上に保持された帯状の可撓性基材２０１ａの上の正孔輸送層が形成された領域に発光層形成用塗布液が成膜される。尚、成膜は帯状の可撓性基材２０１ａを連続的に搬送しながら行われる。
【００４７】
アキュームレータ３０３ｃは工程トラブル対応等のために配設されており、一定長さの帯状の可撓性基材２０１ａを溜める機能を有している。溜める長さの調整は速度差に応じてアキュームレータ３０３ｃのロール間の上下方向の長さを変えることで可能となっている。
【００４８】
電子輸送層形成工程３０４は、成膜室（不図示）に配設された成膜装置３０４ａと、乾燥装置３０４ｂと、アキュームレータ３０４ｃとを使用している。
【００４９】
電子輸送層形成工程３０４は、発光層形成工程３０３から搬送されてくる帯状の可撓性基材２０１ａを保持台３０４ａ１の上に保持し、成膜装置３０４ａにより、帯状の可撓性基材２０１ａ上に形成されている発光層の領域に電子輸送層形成用塗布液を成膜し、塗膜中の溶媒を乾燥装置３０４ｂで除去し電子輸送層を形成する。
【００５０】
成膜装置３０４ａにより成膜が行われる時は、発光層形成工程３０３から搬送されてくる発光層迄が形成された帯状の可撓性基材２０１ａに設けられたアライメントマーク９（図２参照）を電子輸送層形成工程３０４に配設された検出機（不図示）により検出し、アライメントマーク９（図２参照）に従って成膜装置３０４ａの位置合わせが行われ、保持台３０４ａ１の上に保持された帯状の可撓性基材２０１ａの上の発光層が形成された領域に電子輸送層形成用塗布液が成膜される。尚、成膜は帯状の可撓性基材２０１ａを連続的に搬送しながら行われる。
【００５１】
アキュームレータ３０４ｃは工程トラブル対応等のために配設されており、一定長さの帯状の可撓性基材２０１ａを溜める機能を有している。溜める長さの調整は速度差に応じてアキュームレータ３０４ｃのロール間の上下方向の長さを変えることで可能となっている。
【００５２】
ウェット成膜工程３を構成している第２電極分離壁形成工程３０１と、正孔輸送層形成工程３０２と、発光層形成工程３０３と、電子輸送層形成工程３０４とで使用する成膜装置としてはパターン成膜が出来れば特に限定はなく、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式等に使用する各種成膜装置が挙げられる。これらの成膜装置の使用は各工程での使用塗布液の材料、第２電極分離壁で囲まれた枠の数に応じて適宜選択することが可能となっている。本図はインクジェット方式の場合を示している。本図に示される、第２電極分離壁形成工程３０１、正孔輸送層形成工程３０２、発光層形成工程３０３及び電子輸送層形成工程３０４はウェット方式の成膜装置と、乾燥装置がそれぞれ１台の場合を示しているが、必要に応じて増加することが可能となっている。
【００５３】
ドライ成膜工程４は、第２電極形成工程４０１を有している。第２電極形成工程４０１は、複数の気相成膜ユニットを有する気相成膜ユニット４０１ａと、各気相体積ユニットに配設された複数の気相成膜装置４０１ａ１（図４参照）から４０１ａ４（図４参照）とアキュームレータ４０１ｂとを使用している。尚、アキュームレータ４０１ｂは工程トラブル対応等のために配設されており、一定長さの帯状の可撓性基材２０１ａを溜める機能を有している。溜める長さの調整は速度差に応じてアキュームレータ４０１ｂｃのロール間の上下方向の長さを変えることで可能となっている。
【００５４】
ドライ成膜工程４では電子輸送層形成工程３０４から搬送されてくる電子輸送層までが形成された帯状の可撓性基材２０１ａに付けられたアライメントマーク９（図２参照）を検出装置（不図示）で読み取り、検出装置（不図示）の情報に従って、帯状の可撓性基材２０１ａをウェット成膜工程の成膜速度に合わせた速度で連続的に搬送しながら、帯状の可撓性基材２０１ａの上全面に第２電極形成工程４０１で、第２電極形成用材料を気相成膜装置でベタ成膜し第２電極を形成する。形成された第２電極の導通は第２電極分離壁により遮断されるので隣接する第２電極との短絡は防止することが可能となっている。
【００５５】
第２電極形成用材料を成膜し第２電極を形成するのに使用する気相成膜装置としては、特に限定はなく、例えばスパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法等を用いることが出来る。尚、第２電極形成工程４０２に付いては図４で詳細に説明する。
【００５６】
この段階で、可撓性基材／バリア層／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／第２電極（陰極）の構成を有する有機ＥＬ素子が出来上がる。
【００５７】
封止工程５は、接着剤塗設装置５０１と、封止部材供給装置５０２と、貼合装置５０３と、アキュームレータ５０４とを使用している。アキュームレータ５０４は断裁工程６との速度差を調整、工程トラブル対応のために配設されている。
【００５８】
接着剤塗設装置５０１で第２電極までが形成された帯状の可撓性基材２０１ａを連続的に搬送しながら、第２電極が形成された側の全面に接着剤が塗設される。この後、封止部材供給装置５０２より搬送されてくる帯状の封止部材５０２ａを貼合装置５０３により、接着剤が塗設された面側に貼合され、有機ＥＬ素子構造体が作製される。この段階で複数の有機ＥＬ素子が連続的に繋がっている状態の有機ＥＬ素子構造体が作製される。この後、断裁工程６に搬送される。
【００５９】
断裁工程６は打ち抜き断裁装置６０１と、アキュームレータ６０２と、巻き取り装置６０３とを使用している。打ち抜き断裁装置６０１で、有機ＥＬ素子構造体に付けられたアライメントマーク９（図２参照）を検出装置（不図示）で読み取り、検出装置（不図示）の情報に従って矩形に打ち抜き、個別の有機ＥＬ素子７に断裁される。有機ＥＬ素子７が打ち抜かれたスケルトンは巻き取り装置６０３で巻き取られ回収される。
【００６０】
本図は、第１電極が形成された帯状の可撓性基材を使用し、第２電極分離壁と、正孔輸送層と、発光層と、電子輸送層とをウェット方式で可撓性基材を連続搬送しながら成膜して形成し、引き続き、電子輸送層の上にウェット方式の成膜速度に合わせた速度で可撓性基材を連続搬送しながら第２電極をドライ方式で成膜して形成し、有機ＥＬ素子とした後、封止部材を貼合し、断裁して個別の有機ＥＬ素子を製造する場合を示している。これらの他の製造工程としては、例えば電子輸送層までをウェット方式で可撓性基材を連続搬送しながら成膜して形成した後、一旦巻き取り保管する。この後、第２電極をドライ方式で可撓性基材を連続搬送しながら成膜して形成し、断裁までを連続して行う場合をすることも可能である。又は第１電極形成から正孔輸送層形成と、発光層形成及び電子輸送層形成と、第２電極形成から断裁までの３工程に分割することも可能である。
【００６１】
図１に示す有機ＥＬ素子の製造工程は、可撓性基材／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／正孔輸送層（正孔注入層）／発光層／電子輸送層／第２電極（陰極）／接着剤／封止部材の層構成を有する有機ＥＬ素子の一例を示したものであるが、第１電極（陽極）と第２電極（陰極）との間に形成される他の代表的な層構成としては次の構成が挙げられる。
【００６２】
（１）可撓性基材／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／発光層／第２電極（陰極）／接着剤／封止部材
（２）可撓性基材／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／発光層／電子輸送層／第２電極（陰極）／接着剤／封止部材
（３）可撓性基材／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／第２電極（陰極）／接着剤／封止部材
（４）可撓性基材／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／正孔輸送層（正孔注入層）／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファ層（電子注入層）／第２電極（陰極）／接着剤／封止部材
（５）可撓性基材／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／陽極バッファ層（正孔注入層）／正孔輸送層／有機層（発光層）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファ層（電子注入層）／第２電極（陰極）／接着剤／封止部材
又、発光層が多層の場合は、積層する数に合わせて成膜・乾燥部のユニットを配設する必要がある。例えば、発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも１つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を４層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／赤色発光層の様に青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常２ｎｍから５μｍ、好ましくは２ｎｍから２００ｎｍの範囲で選ばれる。更に１０ｎｍから２０ｎｍの範囲にあるのが好ましい。
【００６３】
電子輸送層の膜厚は、素材にもよるが０．１ｎｍから５μｍの範囲が好ましい。第２電極（陰極）としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍから５μｍ、好ましくは５０ｎｍから２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００６４】
本発明は、本図に示されるロールツーロール方式で有機ＥＬ素子を製造する時、有機機能層を可撓性基材を連続搬送しながら大気圧条件でのウェット方式で成膜して形成し、第２電極をドライ方式で成膜して形成した後、封止部材を貼合し有機ＥＬ構造体とした後、断裁し個々の有機ＥＬ素子を製造するロールツーロール方式による有機ＥＬ素子の製造方法に関するものである。
【００６５】
図２は図１で示される第２電極分離壁形成工程で成膜し形成される第２電極分離壁の状態を示す概略図である。図２（ａ）は第２電極分離壁が形成される前の可撓性基材の上に形成された第１電極のパターンを示す概略平面図である。図２（ａ−１）は図２（ａ）のＡ−Ａ′に沿った概略断面図である。図２（ａ−２）は図２（ａ）のＢ−Ｂ′に沿った概略断面図である。図２（ｂ）は形成された第２電極分離壁の状態を示す概略平面図である。図２（ｂ−１）は図２（ｂ）のＣ−Ｃ′に沿った概略断面図である。図２（ｂ−２）は図２（ｂ）のＤ−Ｄ′に沿った概略断面図である。
【００６６】
図２（ａ）に示される第１電極のパターンに付き説明する。
【００６７】
図中、８は帯状の可撓性基材２０１ａの上に形成された第１電極を示す。８ａは第１電極８の取出し電極を示す。８ｂは第２電極の取出し電極用の電極を示す。本図は帯状の可撓性基材２０１ａの幅方向に３列の第１電極８と、第２電極の取出し電極用の電極８ｂとが形成されている場合を示している。第１電極８の帯状の可撓性基材２０１ａの幅方向の数は特に限定はなく必要に応じて適宜、形成することが可能である。本発明では、本図に示される第１電極のパターンは、最終的に第２電極まで形成された時、幅方向の第１電極の個々が独立して有機ＥＬ素子を形成することからノーマル型と言う。９は第１電極８の位置を示す帯状の可撓性基材２０１ａに付けられたアライメントマークを示す。
【００６８】
図２（ｂ）に示される第２電極分離壁のパターンに付き説明する。
【００６９】
図中、１０は第２電極分離壁を示す。第２電極分離壁１０は、帯状の可撓性基材２０１ａの搬送方向（図中の矢印方向）に形成された複数の第２電極分離壁１０ａと、帯状の可撓性基材２０１ａの幅方向に第２電極分離壁１０ａと直交する状態で形成された複数の第２電極分離壁１０ｂとから構成されている。第２電極分離壁１０ａは、帯状の可撓性基材２０１ａの搬送方向（図中の矢印方向）に形成された各第１電極８の取出し電極電８ａの上一部と、第１電極８端辺に沿って形成された第２電極分離壁１０ａ１と、第１電極８の取出し電極電８ａと第２電極の取出し電極用の電極８ｂの間に形成された第２電極分離壁１０ａ２とを有している。第２電極分離壁１０ｂは、帯状の可撓性基材２０１ａの搬送方向（図中の矢印方向）に形成されている各第１電極８の間に形成されている。
【００７０】
第２電極分離壁１０ａと、第２電極分離壁１０ｂとで枠１１を形成する様に形成されている。枠１１は、取出し電極８ａを除き、第１電極８と第２電極の取出し電極用の電極８ｂが納まる様に形成された枠１１ａと、取出し電極８ａのみが納まる様に形成された枠１１ｂと、帯状の可撓性基材２０１ａの両端部の枠１１ｃとを有している。尚、本図では図面上左端部は第２電極分離壁１０ｂと第２電極分離壁１０ａ１とで形成されている。又、図面上右端部は第２電極分離壁１０ｂと第２電極分離壁１０ａ２とで形成されている。本発明では本図に示される状態を第２電極分離壁が第１電極の周辺に形成されていると言う。
【００７１】
枠１１ａ、１１ｃの中には有機機能層（例えば、正孔輸送層、発光層、電子輸送層等）と、第２電極とが形成される。枠１１ｂの中には第２電極の形成方法によっては第２電極が形成される場合もある。
【００７２】
Ｓは第２電極分離壁１０ａ１の第１電極８の面からの高さを示す。高さＳは、第２電極の第１電極との短絡防止を考慮し、第２電極の膜厚の１０倍から５００倍が好ましい。
【００７３】
Ｓ′は第２電極分離壁１０ａ２の帯状の可撓性基材２０１ａの面からの高さを示す。高さＳ′も、第２電極の第１電極との短絡防止を考慮し、第２電極の膜厚の１０倍から５００倍が好ましい。
【００７４】
Ｔは第２電極分離壁１０ｂの帯状の可撓性基材２０１ａの面からの高さを示す。高さＴは、高さＳと同じであることが好ましい。
【００７５】
図３は図１で示される第２電極分離壁形成工程で形成される第２電極分離壁の他の状態を示す概略図である。図３（ａ）は第２電極分離壁が形成される前の可撓性基材の上に形成された第１電極のパターンを示す概略平面図である。図３（ａ−１）は図３（ａ）のＥ−Ｅ′に沿った概略断面図である。図３（ａ−２）は図３（ａ）のＦ−Ｆ′に沿った概略断面図である。図３（ｂ）は第２電極分離壁が形成された状態を示す概略平面図である。図３（ｂ−１）は図３（ｂ）のＧ−Ｇ′に沿った概略断面図である。図３（ｂ−２）は図３（ｂ）のＨ−Ｈ′に沿った概略断面図である。
【００７６】
図３（ａ）に示される第１電極のパターンに付き説明する。
【００７７】
図中、８′は帯状の可撓性基材２０１ａの上に第１電極を示す。本図は帯状の可撓性基材２０１ａの幅方向に３列の第１電極８′が形成されている場合を示している。第１電極８′の帯状の可撓性基材２０１ａの幅方向の数は特に限定はなく必要に応じて適宜、形成することが可能である。本発明では、本図に示される第１電極のパターンは、最終的に第２電極まで形成された時、幅方向の第１電極が直列に連結して有機ＥＬ素子を形成することから直列型と言う。９′は第１電極８′の位置を示す帯状の可撓性基材２０１ａに付けられたアライメントマークを示す。
【００７８】
図３（ｂ）に示される第２電極分離壁のパターンに付き説明する。
【００７９】
図中、１０′は第２電極分離壁を示す。第２電極分離壁１０′は、帯状の可撓性基材２０１ａの搬送方向（図中の矢印方向）に形成された複数の第２電極分離壁１０′ａと、帯状の可撓性基材２０１ａの幅方向に第２電極分離壁１０′ａと直交する状態で形成された複数の第２電極分離壁１０′ｂとから構成されている。第２電極分離壁１０′ａは、帯状の可撓性基材２０１ａの搬送方向（図中の矢印方向）に形成された各第１電極８′のどちらか一方の端部に第１電極８′の取出し電極８′ａを形成する様に設けられている（本図では図面上で左側）。第２電極分離壁１０′ｂは、帯状の可撓性基材２０１ａの搬送方向（図中の矢印方向）に形成されている各第１電極８′の間に設けられている。
【００８０】
第２電極分離壁１０′ａと、第２電極分離壁１０′ｂとで枠１１′を形成する様に形成されている。本発明では本図に示される状態を第２電極分離壁が第１電極の周辺に形成されていると言う。
【００８１】
枠１１′は、取出し電極８′ａを除き、各第１電極８′が納まる様に形成されている。枠１１′の中には有機機能層（例えば、正孔輸送層、発光層、電子輸送層等）がパターン成膜される。第２電極は電子輸送層までが形成された状態の可撓性基材２０１ａの全面にベタ状に成膜し形成される。
【００８２】
Ｕは第２電極分離壁１０′ａの第１電極の面からの高さを示す。高さＵは、図２に示す第２電極分離壁１０ａ１の高さＳと同じである。
【００８３】
Ｖは第２電極分離壁１０′ｂの帯状の可撓性基材２０１ａの面からの高さを示す。高さＶは、図２に示す第２電極分離壁１０ａ２の高さＳ′と同じである。
【００８４】
図２、図３に示す様に第２電極分離壁は第２電極の膜厚の１０倍から５００倍の高さを有しているため、形成された第２電極の導通は第２電極分離壁により遮断されるので隣接する第２電極との短絡を防止することが可能となっている。
【００８５】
図２、図３に示される第２電極分離壁の形成方法は、第２電極分離壁形成用樹脂を溶媒に溶解した第２電極分離壁形成用塗布液を直接印刷法で必要とするパターンに成膜し形成することが可能である。使用する第２電極分離壁形成用樹脂、第２電極分離壁形成用塗布液等については後述する。
【００８６】
図２、図３に示される様に第１電極の周辺に第２電極分離壁を直接印刷法で設けることで、次の効果が挙げられる。
１）第２電極分離壁はフォトリソグラフィプロセスを使用せず形成出来るため、フォトマスクが不要になることで、フォトマスクと基材のアライメント工程が不要となり、設備の簡素化が可能となった。
２）直接印刷法により形成するため、連続搬送しながらの処理が可能になり、ウェットプロセスのラインスピードの高速化、ロールツーロール方式での生産性向上が可能となった。
３）第２電極の導通を遮断する第２電極分離壁により隣接する第２電極との短絡が防止されるため、後の第２電極成膜時に、従来のメタルマスクを用いた第２電極のパターン成膜を不要とすることが可能となり、ドライ成膜工程のラインスピードの高速化、ロールツーロール方式での生産性向上が可能となった。
【００８７】
図４は図１に示す第２電極形成工程の拡大概略図である。図４（ａ）は図１に示す第２電極形成工程の拡大概略斜視図である。図４（ｂ）は図４（ａ）のＪ−Ｊ′に沿った概略断面図である。図４（ｃ）は図４（ｂ）のＷで示される部分の拡大概略斜視図である。尚、本図は第２電極形成手段の気相成膜装置として気相成膜装置を使用した場合を示している。
【００８８】
図中、４０１ａは気相成膜装置４０１ｂを配置した気相成膜ユニットを示す。本図に示す気相成膜ユニット４０１ａは、第１気相成膜ユニット４０１ａ１と、第２気相成膜ユニット４０１ａ２と、第３気相成膜ユニット４０１ａ３と、第４気相成膜ユニット４０１ａ４とを有している。気相成膜ユニット４０１ａを構成している気相成膜ユニットの数は、電子輸送層までが形成された帯状の可撓性基材２０１ａの搬送速度、第２電極の膜厚（成膜量）により決まるため一義的に決めることは出来ないので、必要に応じて適宜設定することが可能となっている。本図は、１例として４つの気相成膜ユニットを配置した場合を示している。
【００８９】
気相成膜装置４０１ｂは、第１気相成膜ユニット４０１ａ１に配置した気相成膜装置４０１ｂ１と、第２気相成膜ユニット４０１ａ２に配置した気相成膜装置４０１ｂ２と、第３気相成膜ユニット４０１ａ３に配置した気相成膜装置４０１ｂ３及び第４気相成膜ユニット４０１ａ４に配置した気相成膜装置４０１ｂ４とを独立して有することが好ましい。この結果、気相成膜装置４０１ｂ１から気相成膜装置４０１ｂ４を独立して電子輸送層の上に成膜させる成膜原料の成膜量を制御することが可能となっている。
【００９０】
４０１ｃは排気管を示し、真空ポンプに繋がっており気相成膜ユニットを必要とする真空度に調整することが可能となっている。排気管は各第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４が独立で真空度を制御することを可能とするため各第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４に設けることが好ましい。
【００９１】
４０１ｃは窒素ガス、アルゴンガス等の不活性ガスの導入管を示し、各第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４が独立で成膜条件を制御することを可能とするため各第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４に設けることが好ましい。
【００９２】
本図に示す様に、各第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４が独立で成膜条件を制御することが可能となっているため、電子輸送層の上に成膜させる成膜材料の材料成膜速度を制御することが可能となっている。
【００９３】
各第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４での帯状の可撓性基材２０１ａの保持は、各第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４に配設されている一対の保持ロール４０１ｆ１、４０１ｆ２により、帯状の可撓性基材２０１ａの両端を挟持した状態で搬送する。
【００９４】
保持ロール４０１ｆ１は、帯状の可撓性基材２０１ａの裏面側（第２電極を形成しない面）全面と接触するため径が一定の円筒状となっている。保持ロール４０１ｆ２は、両端の径が中央部の径よりも大きくなっている軸方向の断面形状が凹型の形状となっている。保持ロール４０１ｆ２の形状が中央部の径が両端部の径より小さいので、両端で帯状の可撓性基材２０１ａの両端を挟持した時、第１電極から発光層までが形成されている領域が接触しないで搬送し帯状の可撓性基材２０１ａの上に第２電極をベタ状に成膜し形成することが可能となっている。
【００９５】
本図に示す気相成膜ユニット４０１ａを構成している第１気相成膜ユニット４０１ａ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４で、帯状の可撓性基材の搬送方向（図中の矢印方向）に対して上流側とは第１気相成膜ユニット４０１ａ１を示し、下流側とは第４気相成膜ユニット４０１ａ４を示す。
【００９６】
本図に示す第１気相成膜ユニット４０１ａ１に配置した気相成膜装置４０１ｂ１から第４気相成膜ユニット４０１ａ４に配置した気相成膜装置４０１ｂ４での第２電極用の成膜材料の材料成膜速度は、段階的に増加して行くことが好ましい。
【００９７】
段階的に増加して行く時の、各気相成膜装置での成膜材料の材料成膜速度は、目標とする成膜量、帯状の可撓性基材の搬送速度、気相成膜装置の数により変化するため一義的に決めることは出来ないため、目標とする成膜量、帯状の可撓性基材の搬送速度、気相成膜装置の数から適宜設定することが可能となっている。
【００９８】
本図を使用し、段階的に増加して行く時の、各気相成膜装置での成膜材料の材料成膜速度の１例を以下に示す。仕上がりの膜厚を１５０ｎｍとし、各ユニットでの成膜時間は等しい場合、成膜速度で成膜量を調整する。第１気相成膜ユニット４０１ａ１での成膜量は仕上がりの成膜量に対して１０％となる１５ｍｍ、第２気相成膜ユニット４０１ａ２での成膜量は仕上がりの成膜量に対して２０％となる３０ｍｍ、第３気相成膜ユニット４０１ａ３での成膜量は仕上がりの成膜量に対して３０％となる４５ｍｍ、第４気相成膜ユニット４０１ａ４での成膜量は仕上がりの成膜量に対して４０％となる６０ｍｍにする様に材料成膜速度を設定する。
【００９９】
尚、電子注入層をドライ方式で電子輸送層の上に設ける場合は本図に示す第２電極形成工程と同じ様に複数の気相成膜ユニットを設けて形成することが可能である。
【０１００】
本図に示す様に複数の気相成膜ユニットを有するドライ成膜工程を配設し、第２電極分離壁を形成した帯状の可撓性基材の搬送方向（図中の矢印方向）に対して上流側から下流側に対して材料成膜速度を段階的に増加することにより、次の効果が得られる。
【０１０１】
１）複数の気相成膜装置により目標とする成膜量を得るため、ダメージを受けやすい有機機能層との界面近傍は低速条件で成膜を行い、所定量成膜した段階から高速条件で成膜を行うことで、ドライ方式における成膜時の有機機能層へのダメージ軽減とラインスピードの高速化の同時達成が可能となった。
【０１０２】
２）材料成膜速度の高速化によりドライ方式のラインスピードの高速化が可能となるため、前工程であるウェット方式のラインスピードとのラインスピード差をなくすことが出来、ウェット方式とドライ方式の処理速度差の調整を行うアキュームレータを必要最小限に抑えることとが可能となり、設備コストの低下が可能となった。
【０１０３】
図５は図１に示す製造工程でノーマル型の有機ＥＬ素子用の第２電極までを形成する概略フロー図である。本図で右側の図はＩ−Ｉ′に沿った概略断面図である。尚、符号は図２と同義である。
【０１０４】
Ｓｔｅｐ１では、帯状の可撓性基材２０１ａの上に、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）を使用し、図２（ａ）に示されるノーマル型のパターンに形成された複数の第１電極の状態を示す。本図では、供給工程２から供給される帯状の可撓性基材２０１ａは、幅方向に３列の第１電極８が形成された状態となっている。８ａは第１電極８の取出し電極を示し、８ｂは第２電極の取出し電極用の電極を示す。
【０１０５】
Ｓｔｅｐ２では、第２電極分離壁形成工程３０１で帯状の可撓性基材２０１ａの上に形成されているノーマル型のパターンに形成された複数の第１電極の周辺に図２（ｂ）に示される様に第２電極分離壁１０がウェット方式で成膜し形成される。
【０１０６】
Ｓｔｅｐ３では、第１電極８の周辺に形成された第２電極分離壁で形成された枠１１ａの中及び枠１１ｃの第２電極の取出し電極用の電極８ｂの上を除いて、有機機能層（正孔輸送層、発光層、電子輸送層）（図中の斜線で示される部分）がこの順番でウェット方式によりパターン成膜して形成し積層される。成膜は、帯状の可撓性基材２０１ａの上に形成されているアライメントマーク９を各工程に設けられている検出機（不図示）で読み取り、予めアライメントマーク９と第１電極８の位置との関係をインプットしてあるメモリーとＣＰＵとを有する制御装置（不図示）により成膜装置の位置合わせをして行われる。
【０１０７】
Ｓｔｅｐ４では、電子輸送層までが形成されている帯状の可撓性基材２０１ａの上全面に第２電極用のアルミニウムの薄膜が図４に示す様に複数の気相成膜装置を有する第２電極形成工程で第２電極１２がベタ状に成膜し形成される。全面に第２電極用のアルミニウムの薄膜がベタ状に成膜し形成されることで、第１電極８の取出し電極８ａの上にも形成される。しかし、第２電極分離壁の高さが、第２電極１２の膜厚に対して、１０倍から５００倍と高いため、第２電極分離壁１０ａ１と、第２電極分離壁１０ａ２とで第２電極の導通が遮断され絶縁性が保たれ第２電極と隣接する第２電極との短絡が防止された状態となる。又、第２電極の取出し電極用の電極８ｂの上にもアルミニウムの薄膜が成膜されて形成され第２電極の取出し電極１２ａが出来上がる。他の符号は図２と同義である。
【０１０８】
この後、接着剤が塗布され、封止部材が貼合され複数の有機ＥＬ素子構造体とした後、断裁し個々の有機ＥＬ素子が製造される。
【０１０９】
図６は図１に示す製造工程で直列型の有機ＥＬ素子用の第２電極までを形成する概略フロー図である。本図で右側の図はＪ−Ｊ′に沿った概略断面図である。
【０１１０】
Ｓｔｅｐ１では、帯状の可撓性基材２０１ａの上に、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）を使用し、図３（ａ）に示される直列型のパターンに形成された複数の第１電極８′の状態を示す。本図では、供給工程２から供給される帯状の可撓性基材２０１ａは、幅方向に３列の第１電極８′が形成された状態となっている。
【０１１１】
Ｓｔｅｐ２では、第２電極分離壁形成工程３０１で帯状の可撓性基材２０１ａの上に形成されている直列型のパターンに形成された複数の第１電極の周辺に図３（ｂ）に示される様に第２電極分離壁１０′がウェット方式で成膜し形成される。
【０１１２】
Ｓｔｅｐ３では、第１電極の周辺に形成された第２電極分離壁１０′の第２電極分離壁１０′ａと、第２電極分離壁１０′ｂとで形成された枠１１′の中に、第１電極の取出し電極８ａ′となる部分を除いて、有機機能層（正孔輸送層、発光層、電子輸送層）（図中の斜線で示される部分）がこの順番でウェット方式によりパターン成膜して形成し積層される。成膜は、帯状の可撓性基材２０１ａの上に形成されているアライメントマーク９を各工程に設けられている検出機（不図示）で読み取り、予めアライメントマーク９と第１電極の位置との関係をインプットしてあるメモリーとＣＰＵとを有する制御装置（不図示）により成膜装置の位置合わせした後行われる。
【０１１３】
Ｓｔｅｐ４では、電子輸送層までが形成されている帯状の可撓性基材２０１ａの上全面に第２電極用のアルミニウムの薄膜が図４に示す様に複数の気相成膜装置を有する第２電極形成工程でベタ状に成膜し形成される。全面に第２電極用のアルミニウムの薄膜がベタ状に成膜し形成されることで、枠１１′の中の有機機能層が形成されていない第１電極用のＩＴＯの上にもアルミニウムの薄膜が成膜されて形成されることで、幅方向で直列に電極が繋がった状態となる。又、本図の右端部には第２電極分離壁１０′ａが形成されていないため第１電極８′の上に形成されている有機機能層の上を含め帯状の可撓性基材２０１ａの上にもアルミニウムの薄膜が成膜されて形成され、これが第２電極の取出し電極１２′ａとなる。
【０１１４】
アルミニウムの薄膜は第１電極８′の取出し電極８′ａの上にも成膜されて形成される。しかし、第２電極分離壁１０′の高さが、第２電極１２′の膜厚に対して、１０倍から５００倍と高いため、第２電極分離壁１０′ａと、第２電極分離壁１０′ｂとで第２電極１２′の導通が遮断され絶縁性が保たれる状態となる。又、搬送方向に対しても第２電極分離壁１０′の高さが、第２電極１２′の膜厚に対して、１０倍から５００倍と高いため、アルミニウムの薄膜は分断され絶縁が保たれ第２電極１２′と隣接する第２電極１２′との短絡が防止された状態となる。この後、接着剤が塗布され、封止部材が貼合され複数の有機ＥＬ素子構造体とした後、断裁し個々の有機ＥＬ素子が製造される。その他の符号は図３と同義である。
【０１１５】
図１から図６に示す様にパターン化されて形成されている第１電極を複数有する帯状の可撓性基材上に連続的に可撓性基材を搬送しながらウェット方式で第２電極分離壁と、正孔輸送層と、発光層と、電子輸送層とを成膜して形成した後、複数の気相成膜装置を使用し可撓性基材を連続的に搬送しながら第２電極をドライ成膜方式でベタ状に成膜し形成することで次の効果が挙げられる。
【０１１６】
１）ドライ成膜法で第２電極を成膜するとき、間欠搬送することなく連続搬送で成膜することが出来るため、ロールツーロール方式の本来の高い生産効率が可能、又、ウェット方式の成膜速度に合わせた生産速度にするために速度調整能力が大きいアキュームレータが不要となり、設備コストの増加をすることなく、設置面積を大きくすることがなく有機ＥＬ素子の製造が可能となった。
【０１１７】
２）マスク成膜プロセスを使用しないためメタルマスクが不要となることで、メタルマスクと基材のアライメント工程が不要となり、設備の簡素化が可能となるとともに、マスク交換、マスク作製等の煩雑な作業がなくなり作業効率の向上が可能となった。
【０１１８】
３）目標とする成膜量を連続搬送しながら得ることになるため、基材に対する材料の入射角が連続的に変わることになり、例え成膜する面に欠陥が存在しても、欠陥のある箇所が核になり欠陥が増幅することなく均一な成膜が形成されることで性能が安定した有機ＥＬ素子の製造が可能となった。
【０１１９】
４）ベタ状に成膜することが可能となったことでアライメント工程が不要になりドライ方式のラインスピードの高速化が可能となるため、前工程であるウェット方式のラインスピードとのラインスピード差をなくすことが出来、ウェット方式とドライ方式の処理速度差の調整を行うアキュームレータを必要最小限に抑えることとが可能となり、設備コストの低下が可能となった。
【０１２０】
以下、本発明の有機エレクトロニクス素子の製造法に係わる有機ＥＬ素子の各部材に付き説明する。
【０１２１】
（帯状可撓性基材）
帯状可撓性基材としては透明な樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。ロールツーロール法の場合は、第１電極側と、第２電極側とは同じ帯状可撓性基材を使用することが可能である。
【０１２２】
（ガスバリア層）
帯状可撓性基材の表面に必要に応じて設けるガスバリア層としては無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスバリア膜の特性としては、水蒸気透過度が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることが好ましい。更には、酸素透過度０．１ｍｌ／ｍ２・ｄａｙ・ＭＰａ以下、水蒸気透過度１０−５ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。ガスバリア膜を形成する材料としては、水分や酸素など素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来るが、特開２００４−６８１４３号に記載されている様な大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。これらのガスバリア層に使用した材料は第２の帯状可撓性基材、帯状可撓性接着部材への使用も可能である。
【０１２３】
（第１電極（陽極））
第１電極（陽極）としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ２Ｏ３・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。或いは、有機導電性化合物の様にウェット方式で成膜可能な物質を用いることも可能である。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等のドライ方式により、薄膜を成膜し形成させ、フォトリソグラフィ法で所望の形状のパターンを成膜し形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを成膜し形成してもよい。有機導電性化合物の様に塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式などウェット方式を用いることも出来る。この陽極より発光を取出す場合には、透過率を１０％より膜厚は大きくすることが望ましく、又陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０ｎｍから１０００ｎｍ、好ましくは１０ｎｍから２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１２４】
（第２電極分離壁）
本発明に用いられる第２電極分離壁の構成材料としては、パターン状に成膜し形成可能なものであれば特に限定されるものではないが例えば、活性線硬化型樹脂、熱硬化型樹脂等が挙げられる。
【０１２５】
活性線硬化型樹脂としては例えば、アクリレート系、メタクリレート系等の反応性ビニル基を有する光硬化性樹脂が挙げられる。又、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、アクリル系樹脂、ノルボルネン系樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂等を使用することも出来る。これらの中でも、アクリル系樹脂が好適である。アクリル系樹脂としては、例えば、紫外線硬化型アクリルウレタン系樹脂、紫外線硬化型ポリエステルアクリレート系樹脂、紫外線硬化型エポキシアクリレート系樹脂、紫外線硬化型ポリオールアクリレート系樹脂、又は紫外線硬化型エポキシ樹脂等を挙げることが出来る。
【０１２６】
紫外線硬化型アクリルウレタン系樹脂は、一般にポリエステルポリオールにイソシアネートモノマー、若しくはプレポリマーを反応させて得られた生成物に更に２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート（以下アクリレートと記載した場合、メタクリレートを包含するものとする）、２−ヒドロキシプロピルアクリレート等の水酸基を有するアクリレート系のモノマーを反応させることによって容易に得ることが出来る（例えば、特開昭５９−１５１１１０号等を参照）。
【０１２７】
紫外線硬化型ポリエステルアクリレート系樹脂は、一般にポリエステルポリオールに２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシアクリレート系のモノマーを反応させることによって容易に得ることが出来る（例えば、特開昭５９−１５１１１２号を参照）。
【０１２８】
紫外線硬化型エポキシアクリレート系樹脂の具体例としては、エポキシアクリレートをオリゴマーとし、これに反応性希釈剤、光反応開始剤を添加し、反応させたものを挙げることが出来る（例えば、特開平１−１０５７３８号）。この光反応開始剤としては、ベンゾイン誘導体、オキシムケトン誘導体、ベンゾフェノン誘導体、チオキサントン誘導体等の内から、１種若しくは２種以上を選択して使用することが出来る。
【０１２９】
又、紫外線硬化型ポリオールアクリレート系樹脂の具体例としては、トリメチロールプロパントリアクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、アルキル変性ジペンタエリスリトールペンタアクリレート等を挙げることが出来る。
【０１３０】
これらの樹脂は通常公知の光増感剤と共に使用される。又上記光反応開始剤も光増感剤としても使用出来る。具体的には、アセトフェノン、ベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノン、ミヒラーズケトン、α−アミロキシムエステル、チオキサントン等及びこれらの誘導体を挙げることが出来る。又、エポキシアクリレート系の光反応剤の使用の際、ｎ−ブチルアミン、トリエチルアミン、トリ−ｎ−ブチルホスフィン等の増感剤を用いることが出来る。成膜し、乾燥後に揮発する溶媒成分を除いた紫外線硬化性樹脂組成物に含まれる光反応開始剤又光増感剤は該組成物の通常１質量％から１０質量％添加することが出来、２．５質量％から６質量％であることが好ましい。
【０１３１】
樹脂モノマーとしては、例えば、不飽和二重結合が一つのモノマーとして、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、酢酸ビニル、ベンジルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、スチレン等の一般的なモノマーを挙げることが出来る。又不飽和二重結合を二つ以上持つモノマーとして、エチレングリコールジアクリレート、プロピレングリコールジアクリレート、ジビニルベンゼン、１，４−シクロヘキサンジアクリレート、１，４−シクロヘキシルジメチルアジアクリレート、前出のトリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリルエステル等を挙げることが出来る。
【０１３２】
例えば、紫外線硬化型樹脂としては、アデカオプトマーＫＲ・ＢＹシリーズ：ＫＲ−４００、ＫＲ−４１０、ＫＲ−５５０、ＫＲ−５６６、ＫＲ−５６７、ＢＹ−３２０Ｂ（以上、旭電化工業株式会社製）、或いはコーエイハードＡ−１０１−ＫＫ、Ａ−１０１−ＷＳ、Ｃ−３０２、Ｃ−４０１−Ｎ、Ｃ−５０１、Ｍ−１０１、Ｍ−１０２、Ｔ−１０２、Ｄ−１０２、ＮＳ−１０１、ＦＴ−１０２Ｑ８、ＭＡＧ−１−Ｐ２０、ＡＧ−１０６、Ｍ−１０１−Ｃ（以上、広栄化学工業株式会社製）、或いはセイカビームＰＨＣ２２１０（Ｓ）、ＰＨＣ  Ｘ−９（Ｋ−３）、ＰＨＣ２２１３、ＤＰ−１０、ＤＰ−２０、ＤＰ−３０、Ｐ１０００、Ｐ１１００、Ｐ１２００、Ｐ１３００、Ｐ１４００、Ｐ１５００、Ｐ１６００、ＳＣＲ９００（以上、大日精化工業株式会社製）、或いはＫＲＭ７０３３、ＫＲＭ７０３９、ＫＲＭ７１３０、ＫＲＭ７１３１、ＵＶＥＣＲＹＬ２９２０１、ＵＶＥＣＲＹＬ２９２０２（以上、ダイセル・ユーシービー株式会社）、或いはＲＣ−５０１５、ＲＣ−５０１６、ＲＣ−５０２０、ＲＣ−５０３１、ＲＣ−５１００、ＲＣ−５１０２、ＲＣ−５１２０、ＲＣ−５１２２、ＲＣ−５１５２、ＲＣ−５１７１、ＲＣ−５１８０、ＲＣ−５１８１（以上、ＤＩＣ株式会社製）、或いはオーレックスＮｏ．３４０クリヤ（中国塗料株式会社製）、或いはサンラッドＨ−６０１（三洋化成工業株式会社製）、或いはＳＰ−１５０９、ＳＰ−１５０７（昭和高分子株式会社製）、或いはＲＣＣ−１５Ｃ（グレース・ジャパン株式会社製）、アロニックスＭ−６１００、Ｍ−８０３０、Ｍ−８０６０（以上、東亞合成株式会社製）或いはこの他の市販のものから適宜選択して利用出来る。
【０１３３】
紫外線硬化型樹脂を塗設する際の溶媒としては、例えば、炭化水素類、アルコール類、ケトン類、エステル類、グリコールエーテル類、その他の溶媒の中から適宜選択し、或いはこれらを混合し利用出来る。好ましくは、プロピレングリコールモノ（炭素数１から４のアルキル基）アルキルエーテル、プロピレングリコールモノ（炭素数１から４のアルキル基）アルキルエーテルエステルを５質量％以上、更に好ましくは５質量％から８０質量％以上含有する溶媒が用いられる。
【０１３４】
紫外線硬化型樹脂を光硬化反応により硬化するための光源としては、紫外線を発生する光源であれば何れでも使用出来る。例えば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、カーボンアーク灯、メタルハライドランプ、キセノンランプ等を用いることが出来る。照射条件はそれぞれのランプによって異なるが、照射光量は２０ｍＪ／ｃｍ２から１００００ｍＪ／ｃｍ２程度あればよく、好ましくは、５０ｍＪ／ｃｍ２から２０００ｍＪ／ｃｍ２である。近紫外線領域から可視光線領域にかけてはその領域に吸収極大のある増感剤を用いることによって使用出来る。
【０１３５】
紫外線硬化型樹脂組成物は、成膜し乾燥された後、紫外線を光源より照射するが、照射時間は０．５秒から５分がよく、紫外線硬化型樹脂の硬化効率、作業効率とから３秒から２分がより好ましい。
【０１３６】
熱硬化型樹脂としては、フェノール樹脂、尿素樹脂、ジアリルフタレート樹脂、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂、アミノアルキッド樹脂、メラミン−尿素共縮合樹脂、シリコーン樹脂、ポリシロキサン樹脂等が挙げられ、中でも、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリシロキサン樹脂が好ましい。又、レゾール型フェノール樹脂「プライオーフェンＪ−３２５（ＤＩＣ（株）製）（固形分濃度７０質量％）」、アルキッド樹脂「ベッコライトＭ−４０１−５０８（ＤＩＣ（株）製）」、メラミン樹脂「スーパーベッカミンＧＢ２１−６０（ＤＩＣ（株）製）」、ブロック化イソシアネート樹脂「スミジュール３１７５（住化バイエルウレタン社製）」等の上市品等が挙げられる。
【０１３７】
熱硬化性樹脂を塗設する際の溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジイソブチルケトン（ＤＩＢＫ）、シクロヘキサノン、ジアセトンアルコール（ＤＡＡ）等のケトン系溶剤を挙げることが出来る。
【０１３８】
熱硬化性樹脂の熱硬化は、熱硬化型樹脂が硬化する温度（例えば、１２０℃から２００℃）で一定時間（例えば、０．５時間から１０時間）加熱して熱硬化型樹脂を硬化する方法が好ましい。
【０１３９】
（正孔注入層（陽極バッファ層））
第１電極（陽極）と発光層又は正孔輸送層の間に、正孔注入層（陽極バッファ層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に詳細に記載されている。陽極バッファ層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファ層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファ層、アモルファスカーボンバッファ層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファ層等が挙げられる。
【０１４０】
（正孔輸送層）
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
【０１４１】
正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【０１４２】
更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。
【０１４３】
又、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ  ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されている様な所謂ｐ型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。
【０１４４】
（発光層）
発光層に使用する材料は特に限定はなく、例えば、株式会社  東レリサーチセンター『フラットパネルディスプレイの最新動向  ＥＬディスプレイの現状と最新技術動向』２２８から３３２頁に記載されている如き各種材料が挙げられる。
【０１４５】
発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と、公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であり、且つ室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が０．０１未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。
【０１４６】
これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等に記載の化合物が挙げられる。
【０１４７】
複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の５０質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体にわたって均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基材上に１００ｎｍの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の０−０バンドのピークエネルギーを言う。
【０１４８】
ホスト化合物は、有機ＥＬ素子の経時での劣化（輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。Ｔｇは、更に好ましくは１００℃以上である。
【０１４９】
リン光性化合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることが出来る。
【０１５０】
リン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。
【０１５１】
リン光性化合物の発光は原理としては２種挙げられ、１つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上でキャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。
【０１５２】
リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で８族−１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【０１５３】
リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。
【０１５４】
化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング社製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。
【０１５５】
（電子輸送層）
他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。
【０１５６】
又、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリー若しくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍから５μｍ程度、好ましくは５から２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０１５７】
又、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開平１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、特開２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。この様なｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、ウェット方式、ドライ方式等の公知の方法により、薄膜化することにより成膜し形成することも出来る。
【０１５８】
（電子注入層（陰極バッファ層））
電子注入層形成工程で形成される電子注入層（陰極バッファ層）とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３から１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファ層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファ層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファ層等が挙げられる。
【０１５９】
（第２電極（陰極））
第２電極（陰極）としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第２金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を成膜し形成させることにより、作製することが出来る。
【０１６０】
尚、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の第１電極（陽極）又は第２電極（陰極）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。
【０１６１】
又、第２電極に上記金属を１ｎｍから２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極（陰極）を作製することが出来、これを応用することで第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。
【０１６２】
（接着剤）
接着剤としては液状接着剤、シート状接着剤、熱可塑性樹脂等が挙げられる。液状接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（２液混合）等の接着剤、又、ポリアミド系、ポリエステル系、ポリオレフィン系のホットメルト型接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤等を挙げることが出来る。尚、素子を構成する有機層が熱処理により劣化する場合があるので、室温から８０℃までに接着硬化出来るものが好ましい。又、帯状可撓性接着部材の接着剤層の裏面側には前述のガスバリア層が必要に応じて形成されることが好ましい。
【０１６３】
液状接着剤を使用して封止部材を接着する場合、貼合部は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性封止部材の平面性保持等を考慮し、１０から１×１０−５Ｐａの減圧条件で行うことが好ましい。
【０１６４】
シート状の接着剤としては、常温（２５℃程度）では非流動性を示し、且つ、加熱すると５０℃から１００℃の範囲で流動性を発現し、シート状に成形された接着剤を言う。使用する接着剤としては、例えば分子の末端又は側鎖にエチレン性二重結合を有する化合物と、光重合開始剤とを主成分とする光硬化性樹脂が挙げられる。使用に際しては、例えば、予め、封止部材側に貼合して常温（２５℃程度）以下にして使用することが好ましい。
【０１６５】
熱可塑性樹脂としては、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０規定のメルトフローレートが５ｇ／１０ｍｉｎから２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂が好ましく、更に好ましくは、６ｇ／１０ｍｉｎから１５ｇ／１０ｍｉｎ以下の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが５ｇ／１０ｍｉｎ以下の樹脂を用いると、各電極の取出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、２０ｇ／１０ｍｉｎ以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。これらの熱可塑性樹脂をフィルム状に成形し可撓性封止部材（帯状可撓性封止部材、枚葉シート状可撓性封止部材）に貼合して使用することが好ましい。貼合方法は一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。
【０１６６】
熱可塑性樹脂は、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開（株式会社東レリサーチセンター）に記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、セロファン、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、延伸ビニロン（ＯＶ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂の中で特にＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ及びメタロセン触媒を使用して製造したＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、又、ＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥとＨＤＰＥフィルムの混合使用した熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。
【０１６７】
（封止部材）
封止部材の基材としては特に限定はなく、例えばエチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、ＨＤＰＥ、ＯＰＰ、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ＯＮｙ、ＰＥＴ、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルム材料、ガラス、金属箔等を使用することが出来る。又、これら熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。
【０１６８】
熱可塑性樹脂フィルムの場合は、蒸着法やコーティング法でバリア層を形成する必要がある。バリア層としては、例えば金属蒸着膜、金属箔が挙げられる。無機蒸着膜としては薄膜ハンドブックｐ８７９からｐ９０１（日本学術振興会）、真空技術ハンドブックｐ５０２からｐ５０９、ｐ６１２、ｐ８１０（日刊工業新聞社）、真空ハンドブック増訂版ｐ１３２からｐ１３４（ＵＬＶＡＣ  日本真空技術Ｋ．Ｋ）に記載されている如き金属蒸着膜が挙げられる。例えば、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属が用いられる。又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、１μｍから１００μｍ程度、好ましくは１０μｍから５０μｍ程度が望ましい。又、製造時の取り扱いを容易にするために、ポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどのフィルムを予めラミネートしておいてもよい。可撓性封止部材に樹脂フィルムを使用する場合、液状シール剤と接触する側に熱可塑性接着性樹脂層を有することが好ましい。
【０１６９】
更に、バリア層の上に保護層を設けてもよい。保護層の膜厚は、バリア層の耐ストレスクラッキング性、耐電気的絶縁性、シール剤層として使用する場合は接着性（接着力、段差追従性）等を考慮し、１００ｎｍから２００μｍが好ましい。保護層としてはＪＩＳ  Ｋ  ７２１０規定のメルトフローレートが５ｇ／１０ｍｉｎから２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、更に好ましくは、６ｇ／１０ｍｉｎから１５ｇ／１０ｍｉｎ以下の熱可塑性樹脂フィルムを用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが５ｇ／１０ｍｉｎ以下の樹脂を用いると、各電極の取出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、２０ｇ／１０ｍｉｎ以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。熱可塑性樹脂フィルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開株式会社東レリサーチセンター記載の高分子フィルムであるＬＤＰＥ、ＨＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、中密度ポリエチレン、ＣＰＰ、ＯＰＰ、ＯＮｙ、ＰＥＴ、セロファン、ＰＶＡ、延伸ビニロン（ＯＶ）、ＥＶＯＨ、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、ＰＶＤＣ等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂フィルムの中で特にＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ及びメタロセン触媒を使用して製造したＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、又、これらフィルムとＨＤＰＥフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。
【０１７０】
封止層を形成するのに使用する可撓性封止部材は、製造時の取り扱いを容易にするために、樹脂基材の上にバリア層（必要に応じて保護層）を形成し積層フィルム状にした状態で使用することが好ましい。積層フィルムの製造方法としては、無機物を蒸着した熱可塑性樹脂フィルム及びアルミニウム箔をラミネートした熱可塑性樹脂フィルムの無機物層の上に一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。
【０１７１】
可撓性封止部材の水蒸気透過度は、有機ＥＬ素子として製品化する際に必要とするガスバリア性等を考慮し、０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることが好ましく、且つ酸素透過度は、０．１ｍｌ／ｍ２・ｄａｙ・ＭＰａ以下であることが好ましい。水分透過度はＪＩＳ  Ｋ７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値であり、酸素透過度はＪＩＳ  Ｋ７１２６Ｂ法（１９８７年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値である。可撓性封止部材のヤング率は有機ＥＬ素子との密着性、液状接着剤の塗れ広がり防止等を考慮し、１×１０−３ＧＰａから８０ＧＰａであり、厚みが１０μｍから５００μｍであることが好ましい。
【０１７２】
（無機膜）
無機膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＴｉＯ２等を用いることが出来る。無機膜の厚さは、水分透過率、ガス透過率、膜応力等を考慮し、３０ｎｍ以上、２０００ｎｍ以下が好ましい。
【０１７３】
（その他）
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率が１．７から２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光の内１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基板と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明支持体との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が有機ＥＬ素子側面方向に逃げるためである。
【０１７４】
この光の取出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明支持体表面に凹凸を形成し、透明支持体と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５）。透明支持体に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）。素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１−２２０３９４号公報）。透明支持体と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２−１７２６９１号公報）。透明支持体と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１−２０２８２７号公報）。透明支持体、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、透明支持体と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）等がある。
【０１７５】
本発明においては、これらの方法を有機ＥＬ素子と組合せて用いることが出来るが、透明支持体と発光体の間に透明支持体よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは透明支持体、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組合せることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた有機ＥＬ素子を得ることが出来る。
【０１７６】
透明電極と透明支持体の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明支持体の屈折率は一般に１．５から１．７程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。又、更に１．３５以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面若しくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が一次の回折や、２次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間若しくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取出そうとするものである。導入する回折格子は、２次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を２次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取出し効率が上がる。
【０１７７】
回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間若しくは、媒質中（透明支持体内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約１／２から３倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。
【０１７８】
更に、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取出すために、透明支持体の光取出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設ける様に加工したり、或いは、所謂集光シートと組合せることにより、特定方向、例えば有機ＥＬ素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、透明支持体の光取出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となる様な四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍから１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。
【０１７９】
集光シートとしては、例えば液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基板に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることが出来る。
【実施例】
【０１８０】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【０１８１】
実施例１
（帯状の有機ＥＬ素子構造体の作製）
図１に示す製造工程により構成の帯状の有機ＥＬ素子構造体（可撓性基材／第１電極（陽極）／第２電極分離壁／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／第２電極（陰極）／接着剤層／封止部材）を作製した。尚、正孔輸送層、発光層及び電子輸送層はウェット方式で成膜し形成し、第２電極（陰極）はドライ方式で成膜し形成した。【０１８２】
〈ガスバリア層／第１電極を有する帯状の可撓性基材の準備〉
（帯状の可撓性基材の準備）
帯状の可撓性基材として、幅８００ｍｍ、長さ５００ｍの厚さ１００μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム社製、以下、ＰＥＮフィルムと略記する）を準備した。【０１８３】
（ガスバリア層の形成）
準備したＰＥＮフィルムの上に大気圧プラズマ放電処理法で、トータルの膜厚で約９０ｎｍの酸化珪素からなる低密度層、中密度層、高密度層、中密度層のユニットを３層積層した透明ガスバリア性フィルムを作製した。ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法により水蒸気透過度を測定した結果、１０−３ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であった。ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法により酸素透過度を測定した結果、１０−３ｍｌ／（ｍ２・２４ｈｒ・ＭＰａ）以下であった。【０１８４】
（第１電極の形成）
準備したガスバリア層を形成したＰＥＮの上全面に、ＩＴＯ（インジウムチンオキシド）をアルゴン雰囲気下でスパッタリング法により厚さ１３０ｎｍで成膜しＩＴＯ膜を形成した。この後、この後、ＩＴＯ膜の形成された面に、紫外光で重合するフォトリソグラフ用の樹脂をスリットコート法で全面成膜し、９０℃の乾燥炉を通過させた。この後、図２（ａ）に示すノーマル型の第１電極（陽極）のパターンになる様に紫外光で露光し、現像、エッチング、アルカリ処理を経て、イオン交換水で洗浄後、清浄な空気を吹き付けて乾燥し、幅方向２００ｍｍ×長手方向２００ｍｍ、幅方向の間隔４０ｍｍ、（但し、両端は可撓性基材の端部との間隔６０ｍｍ）長さ方向の間隔４０ｍｍで幅方向に３列で図２（ａ）に示す形状のノーマル型の第１電極（陽極）を形成し、ガスバリア層／第１電極を有する帯状の可撓性基材を準備し、巻き芯に巻き取りロール状とした。このＩＴＯ膜の表面比抵抗は、４０Ω／□であった。【０１８５】
（第２電極分離壁の形成）
図１に示す製造工程を使用し、準備したロール状のガスバリア層／第１電極を有する帯状の可撓性基材を供給工程にセットし、第２電極分離壁形成工程で帯状の可撓性基材の上に形成された第１電極の周辺に図２（ｂ）に示す様に幅方向と、帯状の可撓性基材の搬送方向に以下に示す第２電極分離壁形成用塗布液をインクジェット成膜装置を使用して、帯状の可撓性基材の上に付けられているアライメントマークを検出機で読み取り、得られた情報からインクジェット成膜装置の位置を合わせ、日本ゼオン社製ポジレジストＺＷＤ６２１６−６をパターン状に成膜した後、１５０℃で乾燥し、硬化させ、第２電極分離壁を形成した。引き続き、正孔輸送層形成工程に搬送される。第２電極分離壁の高さは、第２電極の厚さに対して１０倍の１．５μｍとし、第２電極分離壁の幅は５０μｍとした。尚、インクジェット塗布装置は帯状の可撓性基材の搬送方向の第２電極分離壁専用に１台、幅方向に５台のヘッドを配設し行った。帯状の可撓性基材の搬送速度は２ｍ／ｍｉｎで行った。【０１８６】
（正孔輸送層形成用塗布液の調製）
ポリエチレンジオキシチオフェン・ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製  Ｂｙｔｒｏｎ  Ｐ  ＡＩ  ４０８３）を純水で６５％、メタノールで５％希釈した溶液を正孔輸送層形成用塗布液として準備した。正孔輸送層形成用塗布液の表面張力は４０ｍＮ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。【０１８７】
（正孔輸送層の形成）
第２電極分離壁形成工程から搬送速度は２ｍ／ｍｉｎで搬送されてくる第２電極分離壁迄が形成された帯状可撓性基材の第１電極の上に形成された第２電極分離壁の格子に合わせ調製した正孔輸送層形成用塗布液を、窒素ガス雰囲気でインクジェット成膜装置でパターン成膜した後、乾燥し厚みが５０ｎｍの正孔輸送層を形成し、発光層形成工程に搬送した。【０１８８】
（乾燥及び加熱処理条件）
正孔輸送層形成用塗布液を成膜した後、製膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度１００℃で溶媒を除去した後、引き続き、加熱処理装置で温度１２０℃で裏面伝熱方式の熱処理を行い正孔輸送層を形成した。【０１８９】
（緑色発光層形成用塗布液の調製）
溶媒であるトルエンに対してホストであるジカルバゾール誘導体（ＣＢＰ）を１質量％、ドーパントであるイリジウム錯体（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）を０．０５質量％の比率で溶解させたものを塗布液として準備した。発光層形成用塗布液の表面張力は２５℃で２８ｍＮ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３を使用）であった。【０１９０】
（発光層の形成）
引き続き、正孔輸送層迄を形成した帯状可撓性基材の正孔輸送層の上に、調製した緑色発光層形成用塗布液をインクジェット成膜装置で窒素ガス雰囲気中で搬送速度２ｍ／ｍｉｎでパターン成膜した後、乾燥し厚みが１００ｎｍの発光層を形成し電子輸送層形成工程に搬送した。【０１９１】
（乾燥及び加熱処理条件）
緑色発光層形成用塗布液を成膜した後、製膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度６０℃で溶媒を除去した後、引き続き、加熱処理部で温度１５０℃で加熱処理を行い発光層を形成した。【０１９２】
（電子輸送層形成用塗布液の調製）
溶媒である乳酸エチルに対して２−（４−ビフェニリル）−５−（ｐ−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ｔ−Ｂｕ−ＰＢＤ）を１質量％で溶解させたものを塗布液として準備した。電子輸送層形成用塗布液の表面張力は２５℃で２９ｍＮ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３を使用）であった。【０１９３】
（電子輸送層の形成）
引き続き、発光層迄を形成した帯状可撓性基材の発光層の上に、以下に示す電子輸送層形成用塗布液をインクジェット成膜装置で窒素ガス雰囲気中で搬送速度２ｍ／ｍｉｎでパターン成膜した後、以下に示す条件で乾燥及び加熱処理し、厚みが３０ｎｍの電子輸送層を形成した後に、電子輸送層側を外側にして巻き芯に巻き取りロール状のフィルムとして一旦巻き取り、１０−３Ｐａの減圧下で室温で１日収納箱に保管した。【０１９４】
（乾燥及び加熱処理条件）
電子輸送層形成用塗布液を成膜した後、製膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度６０℃で溶媒を除去した後、引き続き、加熱処理部で温度１５０℃で加熱処理を行い電子輸送層を形成した。【０１９５】
尚、第２電極分離壁の形成から電子輸送層の形成まではウェット方式により帯状の可撓性基材を止めることなく連続搬送しながら行った。【０１９６】
（第２電極の形成）
図１に示される製造工程で、第２電極形成工程の気相成膜ユニットの数を１つとし、電子輸送層までが形成された帯状の可撓性基材を連続的に搬送しながら帯状の可撓性基材の全幅に厚さ１５０ｎｍに成膜し、第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材を製造しＮｏ．１−ａとし、封止工程に搬送した。帯状の可撓性基材の搬送速度は２ｍ／ｍｉｎとした。その際、可撓性基材の長手方向における成膜可能な開口部の長さは１ｍであり、開口部を通過する時間は３０ｓｅｃである。アルミニウムを抵抗加熱成膜で５ｎｍ／ｓｅｃの成膜速度で成膜した。【０１９７】
比較Ｎｏ．１−ｂの作製
（製造工程の準備）
図１に示される製造工程で、電子輸送層迄が形成された、ロール状の帯状の可撓性基材の搬送を止めない様にするため、第２電極形成工程の気相成膜ユニットを次の様に改造した。第２電極の成膜が終了するまでの量を溜める機能を有するアキュームレータと、帯状の可撓性基材の対角に設けられたアライメントマークとマスクのアライメントマークと検出装置と位置合わせ機能手段とを有するアライメントユニットを気相成膜ユニットの中に設置し改造した。尚、可撓性基材の長手方向における成膜可能な開口部の長さは１ｍとした。【０１９８】
（第２電極の形成）
改造した第２電極形成工程を有する図１に示す製造工程を使用し、第２電極分離壁を形成しない他は全て第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．１−ａと同じ方法で電子輸送層迄を形成した帯状の可撓性基材を、第２電極形成工程の気相成膜ユニットで搬送を停止した状態で、帯状の可撓性基材に設けられたアライメントマークをアライメントユニットの検出装置で検出し、マスクのアライメントマークと可撓性基材のアライメントマークとを位置合わせ手段で合わせた。この後に、第２電極用の成膜原料であるアルミニウムの成膜量を帯状の可撓性基材の全幅に厚さ１５０ｎｍに成膜し、第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材を製造し比較Ｎｏ．１−ｂとし、成膜終了後に、次の成膜のために成膜可能な開口長さの１ｍを繰り出し封止工程に搬送した。その際のステップの搬送速度は２ｍ／ｍｉｎとした。開口部を通過する時間は３０ｓｅｃとし、アルミニウムを抵抗加熱成膜で５ｎｍ／ｓｅｃの成膜速度で成膜した。【０１９９】
尚、第２電極までが形成された帯状の可撓性基材は連続的に搬送し、第２電極の成膜が終了するまでは、アキュームレータで溜め、第２電極の成膜が終了した後、気相成膜ユニットに必要量を搬送するステップ方式で行った。【０２００】
第２電極までが形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．１−ａ、１−ｂの第２電極を形成するのに必要とした時間を表１に示す。【０２０１】
【表１】
2010071035.tif 000003
【０２０２】
表１に示す様に第２電極までが形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．１−ａの場合は、１ｍの長さを成膜するのに要した時間が３０ｓｅｃに対して、Ｎｏ．１−ｂの場合は、１ｍの長さを成膜するのに要した時間が７５ｓｅｃを要した結果となった。即ち、ドライ成膜工程での帯状の可撓性基材の搬送速度は、帯状の可撓性基材Ｎｏ．１−ａの場合は２ｍ／ｍｉｎ、帯状の可撓性基材Ｎｏ．１−ｂの場合は０．８ｍ／ｍｉｎとなった。【０２０３】
（封止部材の貼合）
引き続き、第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．１−ａ、１−ｂの第２電極の上に、取出し電極になる部分を含め接着剤をＰＥＮの幅全面に厚さ２０μｍに塗設した。この後、可撓性基材Ｎｏ．１−ａ、１−ｂに付けられたアライメントマークと同じ位置にアライメントマークを付けた厚さ５０μｍのＰＥＴに、防湿層として厚さ３０μｍのアルミ箔を積層した封止部材を相互のアライメントマークを合わせ積重し、押圧０．５ＭＰａで貼合し、温度１００℃で接着固定化し帯状の有機ＥＬ素子構造体が製造しＮｏ．１−１、１−２とした。尚、接着剤として（株）スリーボンド製１６Ｘ−０９８を使用した。【０２０４】
（帯状の有機ＥＬ素子構造体の断裁）
引き続き、断裁工程で封止工程から搬送されてくる有機ＥＬ素子構造体Ｎｏ．１−１、１−２の５００ｍから幅１７５ｍｍ×長さ１７５ｍｍの個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き断裁し試料Ｎｏ．１０１、１０２とした。【０２０５】
評価
準備した各有機ＥＬ素子Ｎｏ．１０１、１０２の生産性に付き、帯状の可撓性基材の供給工程から断裁工程までの帯状の可撓性基材の搬送速度を生産速度の代用特性として結果を表２に示す。【０２０６】
【表２】
2010071035.tif 000004
【０２０７】
本発明の試料Ｎｏ．１０１では第２電極分離壁を設けることで第２電極をベタ状に成膜し形成することが可能であることから、第１電極とのアライメント（位置合わせ）が不要となり、アライメント時間、ステップ搬送時間といった蒸着時間以外の時間が不要となり、連続的に可撓性基材を搬送することが出来るので、ドライ成膜工程の可撓性基材の搬送速度の低下を防ぐことが可能となり、その結果、生産速度を改善することが可能となっている。又、ドライ成膜工程の可撓性基材の搬送速度の低下を防ぐことにより、ウェット成膜工程とドライ成膜工程との可撓性基材の搬送速度を等しく、或いは、小さくすることが出来るため、ウェット成膜工程とドライ成膜工程の可撓性基材の搬送速度差を吸収するアキュームレータを不要、又は、最小現に抑えることが可能となり、設備コストの点でも改善が可能となった。【０２０８】
比較試料Ｎｏ．１０２では、ドライ成膜工程がアライメント工程を有することで、成膜終了後に成膜する長さ分を搬送するステップ搬送処理となるため、蒸着時間とは別にアライメント時間、ステップ搬送時間といった成膜処理とは関係のない不要な時間が必要となり、ドライ成膜工程の可撓性基材の搬送速度を低下している。本発明の有効性が確認された。【０２０９】
実施例２
（帯状の有機ＥＬ素子構造体の作製）
図１に示す製造工程により実施例１と同じ構成の帯状の有機ＥＬ素子構造体を作製した。尚、正孔輸送層、発光層及び電子輸送層はウェット方式で形成した。【０２１０】
〈ガスバリア層／第１電極を有する帯状の可撓性基材の準備〉
（帯状の可撓性基材の準備）
実施例１と同じ帯状の可撓性基材を準備した。【０２１１】
（ガスバリア層の形成）
準備したＰＥＮフィルムの上に実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じガスバリア層を実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ方法で形成した。【０２１２】
（第１電極の形成）
準備したガスバリア層を形成したＰＥＮの上に、実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ第１電極を実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ方法で形成した。【０２１３】
（第２電極分離壁の形成）
準備したロール状のガスバリア層／第１電極を有する帯状の可撓性基材の上に形成された第１電極の周辺に実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ第２電極分離壁を実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ方法で形成した。【０２１４】
（正孔輸送層の形成）
準備した第２電極分離壁迄が形成された帯状可撓性基材の第１電極の上に、実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ正孔輸送層を実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ方法で形成した。【０２１５】
（発光層の形成）
引き続き、正孔輸送層迄を形成した帯状可撓性基材の正孔輸送層の上に、実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ緑色発光層を実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ方法で形成した。【０２１６】
（電子輸送層の形成）
引き続き、発光層迄を形成した帯状可撓性基材の発光層の上に、実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ電子輸送層を実施例１の試料Ｎｏ．１０１と同じ方法で形成した。【０２１７】
（第２電極の形成）
図１に示される製造工程で、第２電極形成工程の気相成膜ユニットの数を表３に示す様に変え、電子輸送層まで形成されている帯状の可撓性基材の電子輸送層の上に、帯状可撓性基材を連続的に搬送しながら第２電極用の成膜原料であるアルミニウムの成膜量を以下に示す様に段階的に変化し帯状の可撓性基材の全幅に厚さ１５０ｎｍに成膜し、第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材を製造しＮｏ．２−ａから２−ｃとし、封止工程に搬送した。【０２１８】
帯状の可撓性基材の搬送速度は２ｍ／分とした。尚、帯状の可撓性基材の長手方向における蒸着可能な開口部の長さは１ｍであり、蒸着可能な開口部を通過する時間は３０ｓｅｃである。アルミニウムを抵抗加熱蒸着で成膜した。【０２１９】
【表３】
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【０２２０】
（封止部材の貼合）
引き続き、第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．２−ａから２−ｃの第２電極の上に、実施例１と同じ方法で実施例１と同じ接着剤を塗設し、実施例１と同じ封止部材を実施例１と同じ方法で積重し、接着固定化し帯状の有機ＥＬ素子構造体を製造しＮｏ．２−１から２−３とした。【０２２１】
（帯状の有機ＥＬ素子構造体の断裁）
引き続き、断裁工程で封止工程から搬送されてくる各有機ＥＬ素子構造体Ｎｏ．２−１から２−３の５００ｍから幅１７５ｍｍ×長さ１７５ｍｍの個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き断裁し試料Ｎｏ．２０１から２０３とした。【０２２２】
評価
準備した各有機ＥＬ素子Ｎｏ．２０１から２０３に付き、ダークスポットを以下に示す試験方法で試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表４に示す。【０２２３】
ダークスポットの試験方法
打ち抜き断裁した後、温度５５℃、湿度８０％ＲＨで２日間保存した後、第１電極の取出し電極との接続端子を可撓性基材のＰＥＮから差し込み、第２電極の取出し電極との接続端子を封止部材側から差し込み、ＫＥＩＴＨＬＥＹ製ソースメジャーユニット２４００型を用いて、直流電圧を有機ＥＬ素子に印加し発光させた。２００ｃｄ／ｍ２で発光させた有機ＥＬ素子について、５０倍の顕微鏡で発生しているダークスポットの数（観察面積２ｍｍ×２ｍｍ）を観察した。【０２２４】
ダークスポットの評価ランク
◎：ダークスポットの発生がない
○：ダークスポットの数１個未満、３個以上
△：ダークスポットの数３個未満、５個以上
×：ダークスポットの数５個以上【０２２５】
【表４】
2010071035.tif 000006
【０２２６】
本発明では第２電極分離壁を設けることでドライ成膜工程で第２電極をベタ成膜し形成することが可能であることから、第１電極とのアライメント（位置合わせ）が不要となった。この結果、連続的に可撓性基材を搬送しながら成膜することが出来るので、複数の成膜ユニットを用いて段階的に成膜速度を変更することが可能である。その際、試料Ｎｏ．２０３に示される様に成膜開始から初期の有機層近傍は有機層のダメージを考慮して低い成膜速度で形成し、所定膜厚に到達した時点からは生産性重視で、成膜速度を早くして形成しても、ダークスポットの少ない良好な有機ＥＬ素子を作製することが可能であることを確認した。ドライ成膜工程で有機層へダメージを与えることなく、且つ実施例１の結果と合わせ、高生産性の両立が可能となり、本発明の有効性が確認された。【０２２７】
実施例３
第１電極の形成を図３（ａ）に示す直列型に実施例１に示す方法で形成し、第２電極分離壁を図３（ｂ）に示す様に実施例１に示す方法で形成した他は全て実施例１と同じ方法で、有機ＥＬ素子を作製した結果、実施例１と同じ結果を得た。又、作製した有機ＥＬ素子に付きダークスポットを実施例２と同じ方法で試験をした結果、実施例２と同じ結果を得た。【０２２８】
実施例４
（帯状の有機ＥＬ素子構造体の作製）
〈ガスバリア層／第１電極を有する帯状の可撓性基材の準備〉
実施例１と同じ帯状の可撓性基材を使用し、ガスバリア層を同じ方法で形成した後、第１電極を同じ方法で形成しガスバリア層／第１電極を有するロール状の可撓性基材を準備した。【０２２９】
（第２電極分離壁の形成）
準備したロール状のガスバリア層／第１電極を有する帯状の可撓性基材を供給工程にセットし、表５に示す様に第２電極分離壁の高さを第２電極の厚さに対する割合を変えた他は実施例１と同じ方法で第２電極分離壁を作製し第２電極分離壁を有する帯状の可撓性基材Ｎｏ．４−ａから４−ｇとした。【０２３０】
【表５】
2010071035.tif 000007
【０２３１】
（正孔輸送層の形成）
第２電極分離を有する帯状の可撓性基材Ｎｏ．４−ａから４−ｇを使用し、実施例１と同じ方法で実施例１と同じ正孔輸送層を形成した。【０２３２】
（発光層の形成）
正孔輸送層が形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．４−ａから４−ｇを使用し、実施例１と同じ方法で実施例１と同じ発光層を形成した。【０２３３】
（電子輸送層の形成）
発光層が形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．４−ａから４−ｇを使用し、実施例１と同じ方法で実施例１と同じ電子輸送層を形成した。【０２３４】
（第２電極の形成）
電子輸送層が形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．４−ａから４−ｇを使用し、実施例１と同じ方法で実施例１と同じ第２電極を形成し、第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材を製造しＮｏ．４−１から４−７とし、封止工程に搬送した。帯状の可撓性基材の搬送速度は２ｍ／ｍｉｎとした。【０２３５】
（有機ＥＬ素子の作製）
引き続き、第２電極迄が形成された帯状の可撓性基材Ｎｏ．４−１から４−７の第２電極の上に、実施例１と同じ接着剤を同じ方法で塗設し、実施例１と同じ封止部材を貼合し帯状の有機ＥＬ素子構造体とした後、有機ＥＬ素子構造体１０００ｍから幅１７５ｍｍ×長さ１７５ｍｍの個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き断裁し試料Ｎｏ．４０１から４０７とした。【０２３６】
評価
準備した試料Ｎｏ．４０１から４０７に付き、リーク電流特性を以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表６に示す。【０２３７】
リーク電流特性の評価方法
定電圧電源を用いて、逆方向の電圧（逆バイアス）を５Ｖを５秒間印加し、その時有機ＥＬ素子に流れる電流を測定した。サンプル１０枚の発光領域について測定を行い、最大電流値をリーク電流とした。【０２３８】
リーク電流特性の評価ランク
◎：最大電流値が１×１０−８Ａ未満
○：最大電流値が１×１０−８Ａ以上、１×１０−６Ａ未満
△：最大電流値が１×１０−６Ａ以上、１×１０−４Ａ未満
×：最大電流値が１×１０−４Ａ以上【０２３９】
【表６】
2010071035.tif 000008
【０２４０】
第２電極分離壁の高さを第２電極の厚さに対して１０倍から５００倍として作製した有機ＥＬ素子は、リーク電流特性に優れた結果を示した。本発明の有効性が確認された。
【符号の説明】
【０２４１】
１  製造工程
２、  供給工程
２０１ａ  帯状の可撓性基材
３  ウェット成膜工程
３０１  第２電極分離壁形成工程
３０１ａ  第２電極分離壁形成装置
３０１ｂ  乾燥装置
３０２  正孔輸送層形成工程
３０３  発光層形成工程
３０４  電子輸送層形成工程
４  ドライ成膜工程
４０１  第２電極形成工程
４０１ａ  気相成膜ユニット
４０１ａ１  第１気相成膜ユニット
４０１ａ２  第２気相成膜ユニット
４０１ａ３  第３気相成膜ユニット
４０１ａ４  第４気相成膜ユニット
４０１ｂ、４０１ｂ１から４０１ｂ４  気相成膜装置
４０１ｃ  排気管
４０１ｄ  導入管
４０１ｆ１、４０１ｆ２  保持ロール
５  封止工程
８、８′  第１電極
８ａ  取出し電極
８ｂ  取出し電極用の電極
９、９′  アライメントマーク
１０、１０ａ、１０ａ１、１０ａ２、１０ｂ、１０′、１０′ａ、１０′ｂ  第２電極分離壁
１１、１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１′  枠
【図２】
2010071035.tif 000009
【図３】
2010071035.tif 000010
【図５】
2010071035.tif 000011
【図６】
2010071035.tif 000012
【図１】
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【図４】
2010071035.tif 000014
【国際調査報告】
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2010071035.tif 000016
2010071035.tif 000017
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