(57)【要約】  両面に第１層及び第２層が形成された基材において、第１層のプレス状態の変化を少なくすることができる構成、構造を有する積層構造体が提供される。かかる積層構造体は、基材１０、基材１０の第１面上に形成された第１層２０、及び、基材１０の第２面上に形成された第２層３０から成り、第１層２０は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部２１及び第１Ｂ端部２２を有し、第２層３０は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部３１及び第２Ｂ端部３２を有し、第１Ａ端部２１と第２Ａ端部３１とは対向しており、第１Ｂ端部２２と第２Ｂ端部３２とは対向しており、第２Ａ端部３１は第１Ａ端部２１よりも基材の中心部側に位置し、第２Ａ端部３１の端面３１Ａは、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する。
2019039412.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成る積層構造体であって、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する積層構造体。
【請求項２】
第２Ａ端部の端面の傾斜角度は５度以下である請求項１に記載の積層構造体。
【請求項３】
第２Ａ端部と対向する第１層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの第１層の領域における体積密度平均値をＶ10、第２Ａ端部と対向する第１層の部分から十分に内側の領域における第１層の体積密度平均値をＶ11としたとき、
Ｖ10／Ｖ11≧０．９４を満足する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項４】
第２Ａ端部の端面は階段形状を有し、
第２Ａ端部は、Ｎ層（但し、Ｎ≧２）の第２層セグメントが積層された構造を有し、
蹴上げに相当する各第２層セグメントの厚さをｄn（但し、ｎ＝１、２・・・Ｎ）、第１層の厚さをｃ、基材の厚さをｅとし、第１層目の第２層セグメントから第ｎ層目の第２層セグメントまでの厚さの合計をΣｄnで表したとき、
ｇn＝ｄn／（Σｄn＋ｃ＋ｅ）
で求められる段差率ｇnは、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
０．０２２Ｂopt＋０．０２２≦ｇn≦０．０４５Ｂopt＋０．０６３
を満足する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項５】
いずれの第２層セグメントにおいても、段差率は０．１５ 以下である請求項４に記載の積層構造体。
【請求項６】
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方は、他方よりも基材の中心部側に位置し、
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方を内側端部と称するとき、内側端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項７】
内側端部の端面の傾斜角度は５度以下である請求項６に記載の積層構造体。
【請求項８】
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか他方を外側端部と称するとき、
内側端部と対向する外側端部を有する層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの該層の領域における体積密度平均値をＶ20、内側端部と対向する外側端部を有する該層の部分から十分に内側の該層の領域の体積密度平均値をＶ21としたとき、Ｖ20／Ｖ21≧０．９４を満足する請求項６に記載の積層構造体。
【請求項９】
積層構造体は電池の電極部材を構成し、
基材は、電極部材の集電体を構成し、
第１層及び第２層は、電極部材の合剤層を構成する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項１０】
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備え、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスするロールプレス装置であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置し、又は、下側に位置するロールプレス装置。
【請求項１１】
仮想平面に対する補助ロールの積層構造体接触面の角度は、０度を超え、１０度以下である請求項１０に記載のロールプレス装置。
【請求項１２】
積層構造体は、
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有し、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する請求項１０に記載のロールプレス装置。
【請求項１３】
積層構造体は、請求項１乃至請求項９のいずれか１項に記載の積層構造体から成り、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する請求項１０に記載のロールプレス装置。
【請求項１４】
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する積層構造体の製造方法であって、
積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスする積層構造体の製造方法。
【請求項１５】
一対のプレスロールの半径をｒ（ｍ）、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
Ｂopt＝ｐ×ｒ＋ｑ
但し、−９≦ｐ≦−５，６≦ｑ≦１０
を満足する請求項１４に記載の積層構造体の製造方法。
【請求項１６】
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備えたロールプレス装置を用いた積層構造体の製造方法であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面を上側に位置させ、又は、下側に位置させ、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで積層構造体をプレスする積層構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、積層構造体及びその製造方法、並びに、ロールプレス装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、基材の第１面上に形成された第１層、並びに、基材の第２面上に形成された第２層から成る積層構造体において、第１層及び第２層をプレス（加圧、圧縮）するために、屡々、ロールプレス装置が用いられる。
例えば、特開２０１５−０８９５５６号公報（特許文献１）には、
一対のプレスロール、
各プレスロールの回転軸を支持する軸受に介在し、回転軸間距離を調整する圧電駆動素子、及び、
各プレスロールの膨張を測定するセンサ、
を有し、
センサから得られたプレスロールの膨張量に応じて、圧電駆動素子の膨張量を変更する、二次電池用電極製造用のプレスロール装置（ロールプレス装置）の発明が開示されている。【０００３】
ところで、ロールプレス装置を通過する積層構造体にあっては、屡々、図２４Ａに長さ方向に沿った模式的な一部断面図を示すように、基材１０の第１面１１に第１層２０が形成された領域（便宜上、『第１領域』と呼ぶ）、並びに、基材１０の第１面１１及び第２面１２に第１層２０及び第２層３０が形成された領域（便宜上、『第２領域』と呼ぶ）が存在する。そして、一対のプレスロール４０によって第１領域から第２領域に亙り連続してプレスしたとき（図２４Ｂ、図２５Ａ及び図２５Ｂ参照）、第１領域から第２領域に遷移する領域において、第２領域に隣接した第１領域の第１層２０の領域２３におけるプレス状態が、屡々、第１層２０の他の領域におけるプレス状態と異なってしまう。その結果、第１領域の第１層２０のこの領域２３における体積密度が、他の領域の体積密度よりも低くなってしまうといった問題が発生する（図２５Ａ、図２５Ｂ参照）。尚、第１領域の第１層２０のこの領域２３を、便宜上、『低体積密度領域２３』と呼ぶ場合がある。また、積層構造体の進行方向を白抜きの矢印で示す。【０００４】
一対のプレスロール４０によって第１領域から第２領域に亙り連続してプレスしたときの第１層２０の体積密度と、第２層の端部と対向する第１層の部分からの距離Ｘ（図２４Ｂ参照））との関係をシミュレーションした結果を図２６に示すが、Ｘの値が−３ｍｍから０ｍｍに亙り、第１層２０の体積密度が大きく減少していることが判る。【０００５】
例えば、リチウムイオン二次電池を想定した場合、このような低体積密度領域２３にあっては、リチウムの析出状態が他の領域におけるリチウムの析出状態と異なってしまう。また、低体積密度領域２３の存在は、容量劣化やサイクル特性の劣化の要因となる。更に、或る積層構造体から正極部材を構成し、別の積層構造体から負極部材を構成し、正極部材と負極部材をセパレータを介して積層して電極構造体を得たとき、低体積密度領域２３の存在は、電極構造体の特性バラツキ発生の原因となる虞がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１５−０８９５５６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記の特許公開公報では、このような第１領域から第２領域に遷移する領域における低体積密度領域の発生といった現象に何ら言及されていない。上記の特許公開公報に開示されたプレスロール装置ではこのような現象を解決することはできない。【０００８】
従って、本開示の目的は、基材の第１面に第１層が形成された領域と、基材の第１面及び第２面に第１層及び第２層が形成された領域とにおいて、第１層のプレス状態の変化を少なくすることができる構成、構造を有する積層構造体及びその製造方法、このような積層構造体の製造に適したロールプレス装置及び係るロールプレス装置を用いた積層構造体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記の目的を達成するための本開示の積層構造体は、
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する。【００１０】
上記の目的を達成するための本開示のロールプレス装置は、
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備え、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスするロールプレス装置であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置し、又は、下側に位置する。【００１１】
上記の目的を達成するための本開示の第１の態様に係る積層構造体の製造方法は、
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する積層構造体の製造方法であって、
積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスする。【００１２】
上記の目的を達成するための本開示の第２の態様に係る積層構造体の製造方法は、
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備えたロールプレス装置を用いた積層構造体の製造方法であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面を上側に位置させ、又は、下側に位置させ、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで積層構造体をプレスする。【００１３】
本開示の第２の態様に係る積層構造体の製造方法において本開示のロールプレス装置を用いることができるし、本開示の第１の態様に係る積層構造体の製造方法において本開示のロールプレス装置を用いることができる。
【発明の効果】
【００１４】
本開示の積層構造体あるいは本開示の第１の態様に係る積層構造体の製造方法において、第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有するので、低体積密度領域の発生を効果的に抑制することができる。また、本開示のロールプレス装置あるいは本開示の第２の態様に係る積層構造体の製造方法にあっては、積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面を上側に位置させ、又は、下側に位置させ、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで積層構造体をプレスするので、低体積密度領域の発生を効果的に抑制することができる。尚、本明細書に記載された効果はあくまで例示であって限定されるものでは無く、また、付加的な効果があってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】図１Ａ及び図１Ｂは、実施例１の積層構造体の長さ方向に沿った模式的な断面図である。
【図２】図２Ａ及び図２Ｂは、実施例２の積層構造体の長さ方向に沿った模式的な断面図であり、図２Ｃは、実施例２の積層構造体の長さ方向に沿って一部を拡大した模式的な断面図である。
【図３】図３Ａ及び図３Ｂは、実施例２の積層構造体の変形例の長さ方向に沿った模式的な断面図である。
【図４】図４Ａ及び図４Ｂは、実施例３において使用した積層構造体の長さ方向に沿った模式的な断面図である。
【図５】図５は、実施例１の積層構造体の製造方法において用いたロールプレス装置の概念図である。
【図６】図６Ａ及び図６Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の概念図である。
【図７】図７Ａ及び図７Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の変形例の概念図である。
【図８】図８Ａ及び図８Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の別の変形例の概念図である。
【図９】図９Ａ及び図９Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の更に別の変形例の概念図である。
【図１０】図１０Ａ及び図１０Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の更に別の変形例の概念図である。
【図１１】図１１Ａ及び図１１Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の更に別の変形例の概念図である。
【図１２】図１２Ａ及び図１２Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の更に別の変形例の概念図である。
【図１３】図１３Ａ及び図１３Ｂは、実施例３の積層構造体の製造方法において用いた実施例３のロールプレス装置の更に別の変形例の概念図である。
【図１４】図１４は、実施例１において、傾斜角度Ｂを９０度、３０度、５度としたときの第１領域から第２領域に遷移する領域において、プレスロールの表面と第２層表面との間にどのような隙間が生じるかをシミュレーションした結果を示す図である。
【図１５】図１５は、実施例１において、傾斜角度ＢとＶ10／Ｖ11との関係をシミュレーションした結果を示すグラフである。
【図１６】図１６Ａは、実施例１において、プレスロールの半径ｒと最適傾斜角度Ｂoptとの関係をシミュレーションした結果を示すグラフであり、図１６Ｂは、図１６Ａに示したプレスロールの半径ｒと最適傾斜角度Ｂoptの最大値、中央値及び最小値との関係をグラフ化した結果を示すグラフである。
【図１７】図１７は、図１６Ａに示したデータと図１６Ｂに示した結果とを重ね合わせたグラフである。
【図１８】図１８Ａ及び図１８Ｂは、それぞれ、実施例２において、プレスロールの半径ｒを０．２５ｍ及び０．３７５ｍとしたときの段差率ｇnと最適傾斜角度Ｂoptとの関係をシミュレーションした結果を示すグラフである。
【図１９】図１９は、実施例２において、プレスロールの半径ｒを０．５０ｍとしたときの段差率ｇnと最適傾斜角度Ｂoptとの関係をシミュレーションした結果を示すグラフである。
【図２０】図２０Ａは、実施例２において、プレスロールの半径ｒと最適傾斜角度Ｂoptの最大値、中央値及び最小値との関係をグラフ化した結果を示すグラフであり、図２０Ｂは、図２０Ａに示したデータと、図１８Ａ、図１８Ｂ及び図１９に示したデータとを重ね合わせたグラフである。
【図２１】図２１Ａは、実施例２において、段差率ｇnと、体積密度と、第２Ａ端部と対向する第１層の部分からの距離Ｘとの関係をシミュレーションした結果を示すグラフであり、図２１Ｂは、段差率ｇnと低体積密度領域の長さとの関係を示すグラフである。
【図２２】図２２は、実施例２の変形例において、第２Ａ端部の端面が３段の階段形状と傾斜角度５度の斜面の組み合わされた形状を有する場合、及び、傾斜角度５度の斜面を有する場合の、第１領域から第２領域に遷移する領域において、プレスロールの表面と第２層表面との間にどのような隙間が生じるかをシミュレーションした結果を示す図である。
【図２３】図２３は、実施例３において、体積密度と、第２Ａ端部と対向する第１層の部分からの距離との関係をシミュレーションした結果に基づき、仮想平面に対する補助ロールの積層構造体接触面の角度と低体積密度領域の長さとの関係を求めた結果を示すグラフである。
【図２４】図２４Ａ及び図２４Ｂは、従来のロールプレス装置を用いて積層構造体をプレスするときに生じる問題点を説明するための模式図である。
【図２５】図２５Ａ及び図２５Ｂは、図２４Ｂに引き続き、従来のロールプレス装置を用いて積層構造体をプレスするときに生じる問題点を説明するための模式図である。
【図２６】図２６は、従来の技術において、一対のプレスロールによって第１領域から第２領域に亙り連続してプレスしたときの第１層の体積密度と、第２層の端部と対向する第１層の部分からの距離Ｘとの関係をシミュレーションした結果を示すグラフである。
【図２７】図２７は、実施例４の二次電池の模式的な断面図である。
【図２８】図２８は、実施例４の二次電池における捲回電極構造体の模式的な一部断面図である。
【図２９】図２９は、実施例５のラミネートフィルム型の角型のリチウムイオン二次電池の模式的な分解斜視図である。
【図３０】図３０Ａは、図２９に示したとは別の状態における、実施例５のラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池の模式的な分解斜視図であり、図３０Ｂは、実施例５のラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池における電極構造体の図２９及び図３０Ａの矢印Ａ−Ａに沿った模式的な断面図である。
【図３１】図３１は、実施例４〜実施例５の積層構造体を備えたリチウムイオン二次電池の実施例６の適用例（電池パック：単電池）の模式的な分解斜視図である。
【図３２】図３２Ａ、図３２Ｂ及び図３２Ｃは、それぞれ、実施例４〜実施例５の積層構造体を備えたリチウムイオン二次電池の実施例６の適用例（電動車両）の構成を表すブロック図、実施例６の適用例（電力貯蔵システム）の構成を表すブロック図、及び、実施例６の適用例（電動工具）の構成を表すブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、図面を参照して、実施例に基づき本開示を説明するが、本開示は実施例に限定されるものではない。実施例における種々の数値や材料は例示である。尚、説明は、以下の順序で行う。
１．本開示の積層構造体、本開示のロールプレス装置、本開示の第１の態様〜第２の態様に係る積層構造体の製造方法、全般に関する説明
２．実施例１（本開示の積層構造体及び本開示の第１の態様に係る積層構造体の製造方法）
３．実施例２（実施例１の変形）
４．実施例３（本開示のロールプレス装置及び本開示の第２の態様に係る積層構造体の製造方法）
５．実施例４（実施例１〜実施例３の変形）
６．実施例５（実施例１〜実施例３の別の変形）
７．実施例６（実施例１〜実施例５におけるリチウムイオン二次電池の応用例）
８．その他
【００１７】
〈本開示の積層構造体、本開示のロールプレス装置、本開示の第１の態様〜第２の態様に係る積層構造体の製造方法、全般に関する説明〉
本開示の積層構造体、及び、本開示の第１の態様に係る積層構造体の製造方法における積層構造体（以下、これらを総称して、『本開示の積層構造体等』と呼ぶ場合がある）において、第１層は基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有しているが、第１Ａ端部は、基材の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。同様に、第１Ｂ端部は、基材の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。また、第２層は基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有しているが、第２Ａ端部は、基材の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。同様に、第２Ｂ端部は、基材の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しているが、第１Ａ端部の基材への正射影像と第２Ａ端部の基材への正射影像とは、全体として一致していない。同様に、第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しているが、第１Ｂ端部の基材への正射影像と第２Ｂ端部の基材への正射影像とは、全体として一致していない。
【００１８】
本開示の積層構造体等において、第２Ａ端部の端面の傾斜角度は５度以下であることが好ましい。ここで、端部の端面が斜面を有する場合、斜面の最下端と最上端とを結ぶ直線と基材の表面との成す角度が傾斜角度に相当する。また、端部の端面が階段形状を有する場合、階段の段鼻に相当する部分を滑らかに結んだ曲線（場合によっては、直線）と基材の表面とが交わる点と、階段の段鼻に相当する部分とを結ぶ直線を想定し、この直線と基材の表面との成す角度が傾斜角度に相当する。端部の端面が斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する場合、以上の説明を組み合わせればよい。
【００１９】
上記の好ましい形態を含む本開示の積層構造体等にあっては、第２Ａ端部と対向する第１層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの第１層の領域における体積密度平均値をＶ10、第２Ａ端部と対向する第１層の部分から十分に内側の領域における第１層の体積密度平均値をＶ11としたとき、Ｖ10／Ｖ11≧０．９４を満足することが好ましい。ここで、第２Ａ端部と対向する第１層の部分から十分に内側の第１層の領域とは、具体的には、第２Ａ端部と対向する第１層の部分から内側に３ｍｍ離れた部分から４ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの第１層の領域を指す。
【００２０】
以上に説明した各種の好ましい形態を含む本開示の積層構造体等にあっては、
第２Ａ端部の端面は階段形状を有し、
第２Ａ端部は、Ｎ層（但し、Ｎ≧２）の第２層セグメントが積層された構造を有し、
蹴上げに相当する各第２層セグメントの厚さをｄn（但し、ｎ＝１、２・・・Ｎ）、第１層の厚さをｃ、基材の厚さをｅとし、第１層目の第２層セグメントから第ｎ層目の第２層セグメントまでの厚さの合計をΣｄnで表したとき、
ｇn＝ｄn／（Σｄn＋ｃ＋ｅ）
で求められる段差率ｇnは、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
０．０２２Ｂopt＋０．０２２≦ｇn≦０．０４５Ｂopt＋０．０６３
を満足する形態とすることができる。そして、この場合、いずれの第２層セグメントにおいても、段差率は０．１５ 以下であることが好ましいが、これに限定するものではない。
【００２１】
以上に説明した各種の好ましい形態を含む本開示の積層構造体等にあっては、
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方は、他方よりも基材の中心部側に位置し、
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方を内側端部と称するとき、内側端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する形態とすることができる。そして、この場合、内側端部の端面の傾斜角度は５度以下であることが好ましく、更には、これらの場合、
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか他方を外側端部と称するとき、
内側端部と対向する外側端部を有する層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの該層の領域体積密度平均値をＶ20、内側端部と対向する外側端部を有する該層の部分から十分に内側の該層の領域の体積密度平均値をＶ21としたとき、Ｖ20／Ｖ21≧０．９４を満足する形態とすることができる。ここで、内側端部と対向する該層の部分から十分に内側の該層の領域とは、具体的には、内側端部と対向する該層の部分から内側に３ｍｍ離れた部分から４ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの該層の領域を指す。更には、
内側端部の端面は階段形状を有し、
内側端部は、Ｍ層（但し、Ｍ≧２）のセグメント層が積層された構造を有し、
蹴上げに相当する各セグメント層の厚さをｄm（但し、ｍ＝１、２・・・Ｍ）、該層ではない方の層の厚さをｃ’、基材の厚さをｅとし、第１層目のセグメント層から第ｍ層目のセグメント層までの厚さの合計をΣｄmで表したとき、
ｇm＝ｄm／（Σｄm＋ｃ’＋ｅ）
で求められる段差率ｇmは、内側端部の端面の最適傾斜角度をＢopt’（度）としたとき、
０．０２２Ｂopt’＋０．０２２≦ｇn≦０．０４５Ｂopt’＋０．０６３
を満足する形態とすることができる。
【００２２】
以上に説明した各種の好ましい形態を含む本開示の積層構造体等において、
積層構造体は電池の電極部材を構成し、
基材は、電極部材の集電体を構成し、
第１層及び第２層は、電極部材の合剤層を構成する形態とすることができる。尚、電池として、各種の一次電池、各種の二次電池を挙げることができる。二次電池として、リチウム二次電池を挙げることができるが、これに限定するものではない。電池の形状、形態として、コイン型、ボタン型、平板型、角型、円筒型、ラミネート型（ラミネートフィルム型）を挙げることができる。電極部材の集電体や合剤層に関しては、後に詳しく説明する。
【００２３】
本開示のロールプレス装置において、仮想平面に対する補助ロールの積層構造体接触面の角度θは、０度を超え、１０度以下であることが好ましい。尚、仮想平面とは、ロールプレス装置の一対のプレスロールにおいて、各回転軸の中心を結ぶ直線と直交する平面であって、一対のプレスロールの表面と接する仮想の平面である。
【００２４】
更には、上記の好ましい形態を含む本開示のロールプレス装置において、
積層構造体は、
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有し、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する形態とすることができる。あるいは又、
積層構造体は、上記の各種の好ましい形態を含む本開示の積層構造体から成り、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する形態とすることができる。
【００２５】
本開示の第１の態様に係る積層構造体の製造方法にあっては、一対のプレスロールの半径をｒ（ｍ）、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
Ｂopt＝ｐ×ｒ＋ｑ
但し、−９≦ｐ≦−５，６≦ｑ≦１０
を満足することが好ましい。
【００２６】
電池を、電極反応物質であるリチウムの吸蔵・放出によって負極部材の容量が得られるリチウムイオン二次電池とする場合の構成要素の一部を、以下、簡単に説明し、後に詳しく説明する。
【００２７】
リチウムイオン二次電池にあっては、充電時、例えば、正極材料（正極活物質）からリチウムイオンが放出され、非水系電解液を介して負極活物質に吸蔵される。また、放電時、例えば、負極活物質からリチウムイオンが放出され、非水系電解液を介して正極材料（正極活物質）に吸蔵される。
【００２８】
リチウムイオン二次電池を構成する部材は、電極構造体収納部材（電池缶）に格納されている。リチウムイオン二次電池を構成する部材として、正極部材、負極部材、電解質及びセパレータを挙げることができる。正極部材は、例えば、正極集電体、及び、正極材料を含む正極合剤層から構成される。負極部材は、例えば、負極集電体、及び、負極材料を含む負極合剤層から構成される。正極活物質が正極材料に該当し、負極活物質が負極材料に該当する。また、正極集電体には正極リード部が取り付けられ、負極集電体には負極リード部が取り付けられている。
【００２９】
正極部材を構成する正極集電体（積層構造体の基材が相当する）の両面には、正極活物質を含む正極合剤層（積層構造体の第１層及び第２層が相当する）が形成されている。正極集電体を構成する材料として、詳細は後述するが、アルミニウム、ニッケルおよび／またはステンレス鋼等の導電材料を例示することができる。正極活物質として、リチウムを吸蔵・放出可能である正極材料を含んでいる。正極合剤層は、更に、正極結着剤や正極導電剤等を含んでいてもよい。正極材料としてリチウム含有化合物を挙げることができ、高いエネルギー密度が得られるといった観点からは、リチウム含有複合酸化物、リチウム含有リン酸化合物を用いることが好ましい。リチウム含有複合酸化物は、リチウム、及び、１又は２以上の元素（以下、『他元素』と呼ぶ。但し、リチウムを除く）を構成元素として含む酸化物であり、層状岩塩型の結晶構造又はスピネル型の結晶構造を有している。また、リチウム含有リン酸化合物は、リチウム、及び、１又は２以上の元素（他元素）を構成元素として含むリン酸化合物であり、オリビン型の結晶構造を有している。
【００３０】
負極部材を構成する負極集電体（積層構造体の基材が相当する）の両面には、負極活物質を含む負極合剤層（積層構造体の第１層及び第２層が相当する）が形成されている。負極集電体を構成する材料として、詳細は後述するが、銅、ニッケルおよび／またはステンレス鋼等の導電材料を挙げることができる。負極活物質として、リチウムを吸蔵・放出可能である負極材料を含んでいる。負極合剤層は、更に、負極結着剤や負極導電剤等を含んでいてもよい。負極結着剤及び負極導電剤は、正極結着剤及び正極導電剤と同様とすることができる。
【００３１】
正極部材、セパレータ及び負極部材によって構成される電極構造体は、正極部材、セパレータ、負極部材及びセパレータが捲回された状態であってもよいし、正極部材、セパレータ、負極部材及びセパレータがスタックされた状態であってもよい。電極構造体あるいは捲回電極構造体は、捲回された状態で電極構造体収納部材に収納されている形態とすることができる。電極構造体は、スタックされた状態で電極構造体収納部材に収納されている形態とすることができる。これらの場合、電極構造体収納部材の外形形状は、円筒型又は角型（平板型）である形態とすることができる。リチウムイオン二次電池（以下、単に『二次電池』と呼ぶ場合がある）の形状、形態として、コイン型、ボタン型、円盤型、平板型、角型、円筒型またはラミネート型（ラミネートフィルム型）などを挙げることができる。
【００３２】
円筒型の二次電池を構成する電極構造体収納部材（電池缶）の材料として、鉄（Ｆｅ）、ニッケル（Ｎｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）等、あるいは、これらの合金、ならびに／またはステンレス鋼（ＳＵＳ）等を挙げることができる。電池缶には、二次電池の充放電に伴う電気化学的な腐食を防止するために、例えばニッケル等のメッキが施されていることが好ましい。ラミネート型（ラミネートフィルム型）の二次電池における外装部材は、プラスチック材料層（融着層）、金属層及びプラスチック材料層（表面保護層）の積層構造を有する形態、即ち、ラミネートフィルムである形態とすることが好ましい。ラミネートフィルム型の二次電池とする場合、例えば、融着層同士が電極構造体を介して対向するように外装部材を折り畳んだ後、融着層の外周縁部同士を融着する。但し、外装部材は、２枚のラミネートフィルムが接着剤等を介して貼り合わされたものでもよい。融着層は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレン、これらの重合体等のオレフィン樹脂のフィルムから成る。金属層は、例えば、アルミニウム箔、ステンレス鋼箔および／またはニッケル箔等から成る。表面保護層は、例えば、ナイロンおよび／またはポリエチレンテレフタレート等から成る。中でも、外装部材は、ポリエチレンフィルムと、アルミニウム箔と、ナイロンフィルムとがこの順に積層されたアルミラミネートフィルムであることが好ましい。但し、外装部材は、他の積層構造を有するラミネートフィルムでもよいし、ポリプロピレン等の高分子フィルムでもよいし、金属フィルムでもよい。
【００３３】
二次電池に使用において、二次電池は、１つであってもよいし、複数であってもよい。後者の場合、複数の二次電池を直列に接続してもよいし、並列に接続してもよい。また、直列に接続された二次電池の組を、複数、並列に接続した組電池としてもよいし、並列に接続された二次電池の組を、複数、直列に接続した組電池としてもよい。
【００３４】
本開示における二次電池は、ノート型パーソナルコンピュータ、着脱可能な電源としてパーソナルコンピュータ等に用いられる電池パック、各種表示装置、ＰＤＡ（Personal Digital Assistant、携帯情報端末）を含む携帯情報端末、携帯電話機、スマートフォン、コードレス電話の親機や子機、ビデオムービー（ビデオカメラやカムコーダ）、デジタルスチルカメラ、電子書籍（電子ブック）や電子新聞等の電子ペーパー、電子辞書、音楽プレイヤー、携帯音楽プレイヤー、ラジオ、携帯用ラジオ、ヘッドホン、ヘッドホンステレオ、ゲーム機、ウェアラブル機器（例えば、スマートウォッチ、リストバンド、スマートアイグラス、医療機器、ヘルスケア製品）、ナビゲーションシステム、メモリカード、心臓ペースメーカー、補聴器、電動工具、電気シェーバー、冷蔵庫、エアコンディショナー、テレビジョン受像機、ステレオ、温水器、電子レンジ、食器洗浄器、洗濯機、乾燥機、室内灯等を含む照明機器、各種電気機器（携帯用電子機器を含む）、玩具、医療機器、ロボット、ＩｏＴ機器やＩｏＴ端末、ロードコンディショナー、信号機、鉄道車両、ゴルフカート、電動カート、電気自動車（ハイブリッド自動車を含む）等の駆動用電源又は補助用電源として使用することができる。また、住宅をはじめとする建築物又は発電設備用の電力貯蔵用電源等に搭載し、あるいは、これらに電力を供給するために使用することができる。電気自動車において、電力を供給することにより電力を駆動力に変換する変換装置は、一般的にはモータである。車両制御に関する情報処理を行う制御装置（制御部）として、二次電池の残量に関する情報に基づき、二次電池残量表示を行う制御装置等が含まれる。また、二次電池を、所謂スマートグリッドにおける蓄電装置において用いることもできる。このような蓄電装置は、電力を供給するだけでなく、他の電力源から電力の供給を受けることにより蓄電することができる。他の電力源として、例えば、火力発電、原子力発電、水力発電、太陽電池、風力発電、地熱発電、燃料電池（バイオ燃料電池を含む）等を用いることができる。
【００３５】
二次電池、及び、二次電池に関する制御を行う制御手段（制御部）を有する電池パックにおける二次電池には、本開示の積層構造体が用いられる形態とすることができる。また、二次電池から電力の供給を受ける電子機器における二次電池には、本開示の積層構造体が用いられる形態とすることができる。
【００３６】
二次電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置、及び、二次電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置（制御部）を有する電動車両における二次電池には、本開示の積層構造体が用いられる形態とすることができる。この電動車両において、変換装置は、典型的には、二次電池から電力の供給を受けてモータを駆動させ、駆動力を発生させる。モータの駆動には、回生エネルギーを利用することもできる。また、制御装置は、例えば、二次電池の電池残量に基づいて車両制御に関する情報処理を行う。この電動車両には、例えば、電気自動車、電動バイク、電動自転車、鉄道車両等の他、所謂ハイブリッド車が含まれる。
【００３７】
二次電池を、所謂スマートグリッドにおける蓄電装置において用いることもできる。このような蓄電装置は、電力を供給するだけでなく、他の電力源から電力の供給を受けることにより蓄電することができる。この蓄電装置における二次電池には、本開示の積層構造体が用いられる形態とすることができる。他の電力源としては、例えば、火力発電、原子力発電、水力発電、太陽電池、風力発電、地熱発電、燃料電池（バイオ燃料電池を含む）等を用いることができる。
【００３８】
二次電池から電力の供給を受け、及び／又は、電力源から二次電池に電力を供給するように構成された電力貯蔵システム（あるいは電力供給システム）における二次電池には、本開示の積層構造体が用いられる形態とすることができる。この電力貯蔵システムは、およそ電力を使用するものである限り、どのような電力貯蔵システムであってもよく、単なる電力装置も含む。この電力貯蔵システムは、例えば、スマートグリッド、家庭用エネルギー管理システム（ＨＥＭＳ）、車両等を含み、蓄電も可能である。
【００３９】
二次電池を有し、電力が供給される電子機器が接続されるように構成された電力貯蔵用電源における二次電池には、本開示の積層構造体が用いられる形態とすることができる。この電力貯蔵用電源の用途は問わず、基本的にはどのような電力貯蔵システム、電力供給システム又は電力装置にも用いることができるが、例えば、スマートグリッドに用いることができる。
【実施例１】
【００４０】
実施例１は、本開示の積層構造体、及び、本開示の第１の態様に係る積層構造体の製造方法に関する。実施例１の積層構造体の長さ方向に沿った模式的な断面図を図１Ａあるいは図１Ｂに示す。尚、図１Ａ、図１Ｂ、図２Ａ、図２Ｂ、図３Ａ、図３Ｂ、図４Ａ及び図４Ｂにおいて、白抜きの矢印で示す積層構造体の進行方向前方に位置する第１領域を『第１Ａ領域』で表し、後方に位置する第１領域を『第１Ｂ領域』で表す。【００４１】
従来の技術にあっては、図２４Ａ、図２４Ｂ、図２５Ａ及び図２５Ｂを用いて説明したとおり、第１領域から第２領域に遷移する領域において、第２領域に隣接した第１領域の第１層２０の領域２３に低体積密度領域２３が発生するといった現象が生じる。実施例１の積層構造体、実施例１の積層構造体の製造方法によって得られる積層構造体は、このような低体積密度領域２３が発生するといった現象の発生を抑制する構成、構造を有する。【００４２】
具体的には、実施例１の積層構造体は、
第１面１１、及び、第１面１１と対向する第２面１２を備えた基材１０、
基材１０の第１面１１上に形成された第１層２０、並びに、
基材１０の第２面１２上に形成された第２層３０、
から成り、
第１層２０は、基材１０の幅方向に沿った第１Ａ端部２１及び第１Ｂ端部２２を有し、
第２層３０は、基材１０の幅方向に沿った第２Ａ端部３１及び第２Ｂ端部３２を有し、
第１Ａ端部２１と第２Ａ端部３１とは対向しており、
第１Ｂ端部２２と第２Ｂ端部３２とは対向しており、
第２Ａ端部３１は、第１Ａ端部２１よりも基材１０の中心部側に位置する。【００４３】
そして、第２Ａ端部３１の端面３１Ａは、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する。具体的には、実施例１の積層構造体において、第２Ａ端部３１の端面３１Ａは斜面を有する。【００４４】
また、実施例１の積層構造体の製造方法は、
第１面１１、及び、第１面１１と対向する第２面１２を備えた基材１０、
基材１０の第１面１１上に形成された第１層２０、並びに、
基材１０の第２面１２上に形成された第２層３０、
から成り、
第１層２０は、基材１０の幅方向に沿った第１Ａ端部２１及び第１Ｂ端部２２を有し、
第２層３０は、基材１０の幅方向に沿った第２Ａ端部３１及び第２Ｂ端部３２を有し、
第１Ａ端部２１と第２Ａ端部３１とは対向しており、
第１Ｂ端部２２と第２Ｂ端部３２とは対向しており、
第２Ａ端部３１は、第１Ａ端部２１よりも基材１０の中心部側に位置し、
第２Ａ端部３１の端面３１Ａは、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する積層構造体の製造方法であって、
積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレス（加圧、圧縮）する。【００４５】
第１層２０は、基材１０の幅方向（図面の紙面垂直方向）に沿った第１Ａ端部２１及び第１Ｂ端部２２を有しているが、第１Ａ端部２１は、基材１０の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。同様に、第１Ｂ端部２２は、基材１０の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。また、第２層３０は、基材１０の幅方向に沿った第２Ａ端部３１及び第２Ｂ端部３２を有しているが、第２Ａ端部３１は、基材１０の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。同様に、第２Ｂ端部３２は、基材１０の幅方向と平行であってもよいし、場合によっては平行でなくともよい。実施例１あるいは後述する実施例２〜実施例３にあっては、第１Ａ端部２１、第１Ｂ端部２２、第２Ａ端部３１、第２Ｂ端部３２は、基材１０の幅方向と平行である。第１Ａ端部２１と第２Ａ端部３１とは対向しているが、第１Ａ端部２１の基材１０への正射影像と第２Ａ端部３１の基材１０への正射影像とは、全体として一致していない。また、第１Ｂ端部２２と第２Ｂ端部３２とは対向しているが、第１Ｂ端部２２の基材１０への正射影像と第２Ｂ端部３２の基材１０への正射影像とは、全体として一致していない。【００４６】
一対のプレスロール４０の半径ｒを０．３７５ｍ、基材１０の厚さｃを１０μｍ、第１層２０の厚さｅの厚さを７４μｍ、第２層３０の厚さを７４μｍとした。【００４７】
そして、傾斜角度Ｂを９０度、３０度、５度としたときの第１Ａ領域から第２領域に遷移する領域において、プレスロール４０の表面と第２層３０の表面との間にどのような隙間が生じるかをシミュレーションした。その結果を図１４の最下段、中段、最上段に示す。傾斜角度Ｂが小さくなるに従い、隙間が少なくなることが判る。【００４８】
次に、傾斜角度ＢとＶ10／Ｖ11との関係をシミュレーションした結果を図１５に示す。図１５から、傾斜角度Ｂの値が５度以下であれば、Ｖ10／Ｖ11の値は０．９４以上となり、低体積密度領域の発生を抑制することができる。尚、Ｖ10／Ｖ11のこの値を、便宜上、『Ｖ10／Ｖ11所望値』と呼ぶ。ここで、傾斜角度Ｂは、斜面の最下端と最上端とを結ぶ直線と基材１０の第２面１２との成す角度である。第２Ａ端部３１と対向する第１層２０の部分２１’から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの第１層２０の領域における体積密度平均値をＶ10としており、第２Ａ端部３１と対向する第１層２０の部分２１’から十分に内側の領域（具体的には、第２Ａ端部３１と対向する第１層２０の部分２１’から内側に３ｍｍ離れた部分から４ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの第１層２０の領域）における第１層２０の体積密度平均値をＶ11としている。かかる場合、Ｖ10／Ｖ11≧０．９４を満足するときの傾斜角度の値が、次に述べる最適傾斜角度Ｂoptである。【００４９】
Ｖ10／Ｖ11の値をＶ10／Ｖ11所望値とするための最適傾斜角度Ｂoptは、プレスロール４０の半径ｒや、基材１０の厚さ、第１層２０及び第２層３０の厚さによって変化する。そこで、以下の表１に示す条件において、プレスロール４０の半径ｒ、第１層２０の厚さ、第２層３０の厚さ、及び、基材１０の厚さ、並びに、積層構造体Ａ（リチウムイオン二次電池の正極部材を構成するのに適した積層構造体）及び積層構造体Ｂ（リチウムイオン二次電池の負極部材を構成するのに適した積層構造体）における第１層２０及び第２層３０の面積密度、体積密度、プレス時の線圧をパラメータとして、シミュレーションを行った。【００５０】
〈表１〉
プレスロールの半径ｒ      ０．２５ｍ〜０．５０ｍ
第１層及び第２層の厚さ    ５０μｍ〜１２５μｍ
基材の厚さ                ４μｍ〜２０μｍ
積層構造体Ａ
面積密度              ３０ｍｇ／ｃｍ2〜５０ｍｇ／ｃｍ2
体積密度              ３．９ｇ／ｃｍ3〜４．３ｇ／ｃｍ3
プレス時の線圧        １０ｋＮ／ｃｍ〜４０ｋＮ／ｃｍ
積層構造体Ｂ
面積密度              １０ｍｇ／ｃｍ2〜３０ｍｇ／ｃｍ2
体積密度              ３．９ｇ／ｃｍ3〜４．３ｇ／ｃｍ3
プレス時の線圧        ６ｋＮ／ｃｍ〜３０ｋＮ／ｃｍ【００５１】
得られたプレスロール４０の半径ｒと最適傾斜角度Ｂoptとの関係を図１６Ａに示すが、
Ｂopt＝−６．９１０９ｒ＋７．６５３４
但し、Ｒ2＝０．５５１７
という結果が得られた。尚、一部の図面に回帰直線の方程式を記載している。この回帰直線の方程式中の「ｘ」は図面の横軸の値を示し、「ｙ」は図面の縦軸の値を示す。また、図１６Ｂに、得られたプレスロール４０の半径ｒと最適傾斜角度Ｂoptの最大値（図１６Ｂの「Ａ」を参照）、中央値（図１６Ｂの「Ｂ」を参照）及び最小値（図１６Ｂの「Ｃ」を参照）との関係をグラフ化した結果を示す。図１６Ｂに示す結果から、
Ｂopt＝ｐ×ｒ＋ｑ
但し、−９≦ｐ≦−５，６≦ｑ≦１０
を満足することで、Ｖ10／Ｖ11の値がＶ10／Ｖ11所望値である積層構造体を得ることができることが判った。尚、
Ｂopt＝−９×ｒ＋１０  （１−１）  （図１７の菱形印のプロットを参照）
Ｂopt＝−５×ｒ＋１０  （１−２）  （図１７の「＊」印のプロットを参照）
Ｂopt＝−９×ｒ＋６    （１−３）  （図１７の「×」印のプロットを参照）
Ｂopt＝−５×ｒ＋６    （１−４）  （図１７の三角印のプロットを参照）
と、図１６Ａに示したデータと図１６Ｂに示した結果とを重ね合わせたグラフを図１７に示すが、式（１−１）、式（１−２）、式（１−３）及び式（１−４）に示された領域内に図１６Ａに示したデータの全てが含まれている。【００５２】
実施例１の積層構造体にあっては、図１Ａに示したように、
第１Ｂ端部２２及び第２Ｂ端部３２のいずれか一方（第２Ｂ端部３２）は、他方（第１Ｂ端部２２）よりも基材１０の中心部側に位置し、
第１Ｂ端部２２及び第２Ｂ端部３２のいずれか一方（第２Ｂ端部３２）を内側端部と称するとき、内側端部３２の端面３２Ａは、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する。図示した例では、内側端部３２の端面３２Ａは斜面を有する。そして、上述したと同様に、内側端部３２の端面３２Ａの傾斜角度は５度以下であることが好ましい。更には、
第１Ｂ端部２２及び第２Ｂ端部３２のいずれか他方（第１Ｂ端部２２）を外側端部と称するとき、
内側端部３２と対向する外側端部２２を有する層（第１層２０）の部分２２’から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍのこの層（第１層２０）の領域の領域における体積密度平均値をＶ20、内側端部３２と対向する外側端部２２を有するこの層（第１層２０）の部分２２’から十分に内側のこの層の領域（具体的には、第２Ｂ端部３２と対向するこの層（第１層２０）の部分２２’から内側に３ｍｍ離れた部分から４ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍのこの層（第１層２０）の領域）の体積密度平均値をＶ21としたとき、Ｖ20／Ｖ21≧０．９４を満足する。【００５３】
あるいは又、実施例１の積層構造体にあっては、図１Ｂに示すように、
第１Ｂ端部２２及び第２Ｂ端部３２のいずれか一方（第１Ｂ端部２２）は、他方（第２Ｂ端部３２）よりも基材１０の中心部側に位置し、
第１Ｂ端部２２及び第２Ｂ端部３２のいずれか一方（第１Ｂ端部２２）を内側端部と称するとき、内側端部２２の端面２２Ａは、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する。図示した例では、内側端部２２の端面２２Ａは斜面を有する。そして、上述したと同様に、内側端部２２の端面２２Ａの傾斜角度は５度以下であることが好ましい。更には、
第１Ｂ端部２２及び第２Ｂ端部３２のいずれか他方（第２Ｂ端部３２）を外側端部と称するとき、
内側端部２２と対向する外側端部３２を有する層（第２層３０）の部分３２’から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの層（第２層３０）の領域における体積密度平均値をＶ20、内側端部２２と対向する外側端部３２を有するこの層（第２層３０）の部分３２’から十分に内側のこの層の領域（具体的には、第１Ｂ端部２２と対向する第２層３０の部分３２’から内側に３ｍｍ離れた部分から４ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍのこの層（第２層３０）の領域）の体積密度平均値をＶ21としたとき、Ｖ20／Ｖ21≧０．９４を満足する。【００５４】
プレス前の積層構造体は、例えば、ダイ及びバックロールを供えた塗布装置によって、基材１０の第１面１１に第１層２０を塗布し、基材１０の第２面１２に第２層３０を塗布することで得ることができる。尚、塗液（正極合剤スラリーや負極合剤スラリー）を間欠的にダイに供給することで第１層２０及び第２層３０を形成することができる。ここで、第１層２０及び第２層３０の厚さは、ダイとバックロールとの間の間隔、塗液の流量、ダイのリップ角度、基材搬送速度によって決定される。また、第２層３０における第２Ａ端部３１の端面３１Ａの形状は、主に、塗液の流量によって決定される。こうして得られたプレス前の長尺の積層構造体を、先ず、予備加熱し、次いで、ロールプレス装置（図５参照）を用いて連続的に第１層２０及び第２層３０をプレス（加圧、圧縮）した後、冷却、検査を行い、長尺の積層構造体として巻き取る。その後、積層構造体に要求される仕様、積層構造体が使用される製品に要求される仕様等に基づき、積層構造体に各種の加工が施される。図５中、参照番号４１は上流側に配置されたガイドロール、参照番号４２は下流側に配置されたガイドロールである。また、図５において、積層構造体が一対のプレスロール４０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰを破線で示している。積層構造体がガイドロール４１の間、ガイドロール４２の間を通過するとき、積層構造体が含まれる仮想平面内に、ガイドロール４１，４２の積層構造体接触面は位置する。即ち、ガイドロール４２の間、及び、一対のプレスロール４０（あるいは後述する一対のプレスロール５０）の間を積層構造体が通過するとき、積層構造体の上下方向の位置に変化はない。同様に、一対のプレスロール４０（あるいは後述する一対のプレスロール５０）の間、及び、ガイドロール４１の間を積層構造体が通過するとき、積層構造体の上下方向の位置に変化はない。尚、以下に説明する実施例にあっても、積層構造体は、実質的に同様に方法で製造することができる。【００５５】
以上のとおり、実施例１の積層構造体、あるいは、実施例１の積層構造体の製造方法によって製造された積層構造体にあっては、第２Ａ端部の端面は斜面を有するので、低体積密度領域の発生を効果的に抑制することができる。
【実施例２】
【００５６】
実施例２は、実施例１の変形である。積層構造体の長さ方向に沿った模式的な断面図を図２Ａあるいは図２Ｂに示すように、実施例２の積層構造体において、第２Ａ端部３１の端面３１Ｂは、階段形状を有する。階段の蹴込み板の部分に相当する第２Ａ端部３１の端面３１Ｂの傾斜角度は９０度である。また、第２Ａ端部３１の端面３１Ｂ全体の傾斜角度は、階段の段鼻に相当する部分を滑らかに結んだ曲線（場合によっては、直線であり、図２Ａ、図２Ｂ、図２Ｃ、図３Ａ、図３Ｂでは破線で示す）と基材１０の第２面１２とが交わる点と、階段の段鼻に相当する部分とを結ぶ直線を想定し、この直線と基材１０の第２面１２との成す角度を指す。第２Ａ端部３１は、Ｎ層（但し、Ｎ≧２）の第２層セグメント３０Ｓnが積層された構造を有する。尚、図示した例では、Ｎ＝３とした。また、図２Ｃに、実施例２の積層構造体の長さ方向に沿って一部を拡大した模式的な断面図を示すが、この例では、Ｎ＝４である。図２Ｃではハッチング線の図示を省略している。【００５７】
実施例１と同様に、Ｖ10／Ｖ11の値をＶ10／Ｖ11所望値とするための最適傾斜角度Ｂoptは、プレスロール４０の半径ｒや、基材１０の厚さ、第１層２０及び第２層３０の厚さによって変化する。そこで、表１に示したと同様の条件において、プレスロール４０の半径ｒ、第１層２０の厚さ、第２層３０の厚さ、及び、基材１０の厚さ、並びに、積層構造体Ａ及び積層構造体Ｂにおける第１層２０及び第２層３０の面積密度、体積密度、プレス時の線圧をパラメータとして、シミュレーションを行った。但し、プレスロール４０の半径ｒを０．２５ｍ、０．３７５ｍ及び０．５０ｍとした。また、シミュレーションにおいては、Ｎ＝１とした。【００５８】
プレスロール４０の半径ｒを０．２５ｍ、０．３７５ｍ及び０．５０ｍとしたときの段差率ｇnと最適傾斜角度Ｂoptとの関係をシミュレーションした結果を図１８Ａ、図１８Ｂ及び図１９に示す。尚、図２Ｃに示すように、蹴上げに相当する各第２層セグメント３０Ｓnの厚さをｄn（但し、ｎ＝１、２・・・Ｎ）、第１層２０の厚さをｃ、基材１０の厚さをｅとし、第１層２０目の第２層セグメント３０Ｓ1から第ｎ層目の第２層セグメント３０Ｓnまでの厚さの合計をΣｄnで表したとき、段差率ｇnは、
ｇn＝ｄn／（Σｄn＋ｃ＋ｅ）
で求められる。【００５９】
プレスロール４０の半径ｒを０．２５ｍとしたとき、図１８Ａに示すように、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度Ｂopt（度）と段差率ｇnとの関係は、
〈最大値〉（図１８Ａでは「Ａ」で示す）
ｇn＝０．０４０７Ｂopt＋０．０８２９
但し、Ｒ2＝０．９９８９
〈中央値〉（図１８Ａでは「Ｂ」で示す）
ｇn＝０．０３３０Ｂopt＋０．０４３７
但し、Ｒ2＝０．９９９４
〈最小値〉（図１８Ａでは「Ｃ」で示す）
ｇn＝０．０２２８Ｂopt＋０．０１６９
但し、Ｒ2＝０．９９９８
となった。【００６０】
また、プレスロール４０の半径ｒを０．３７５ｍとしたとき、図１８Ｂに示すように、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度Ｂopt（度）と段差率ｇnとの関係は、
〈最大値〉（図１８Ｂでは「Ａ」で示す）
ｇn＝０．０３７０Ｂopt＋０．１０３
但し、Ｒ2＝０．９９８６
〈中央値〉（図１８Ｂでは「Ｂ」で示す）
ｇn＝０．０３０８Ｂopt＋０．０５５６
但し、Ｒ2＝０．９９９２
〈最小値〉（図１８Ｂでは「Ｃ」で示す）
ｇn＝０．０２１８Ｂopt＋０．０２２０
但し、Ｒ2＝０．９９９７
となった。【００６１】
更には、プレスロール４０の半径ｒを０．５０ｍとしたとき、図１９に示すように、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度Ｂopt（度）と段差率ｇnとの関係は、
〈最大値〉（図１９では「Ａ」で示す）
ｇn＝０．０４５０Ｂopt＋０．０６３２
但し、Ｒ2＝０．９９９１
〈中央値〉（図１９では「Ｂ」で示す）
ｇn＝０．０３５４Ｂopt＋０．０３２４
但し、Ｒ2＝０．９９９６
〈最小値〉（図１９では「Ｃ」で示す）
ｇn＝０．０２３８Ｂopt＋０．０１２２
但し、Ｒ2＝０．９９９８
となった。【００６２】
図２０Ａに、得られたプレスロール４０の半径ｒと最適傾斜角度Ｂoptの最大値（図２０Ａでは「Ａ」で示す）、中央値（図２０Ａでは「Ｂ」で示す）及び最小値（図２０Ａでは「Ｃ」で示す）との関係をグラフ化した結果を示す。図２０Ａに示す結果から、
０．０２２Ｂopt＋０．０２２≦ｇn≦０．０４５Ｂopt＋０．０６３
を満足することで、Ｖ10／Ｖ11の値がＶ10／Ｖ11所望値である積層構造体を得ることができることが判った。尚、
ｇn＝０．０４５Ｂopt＋０．０６３  （２−１）
（図２０Ｂの菱形印のプロットを参照）
ｇn＝０．０２２Ｂopt＋０．０６３  （２−２）
（図２０Ｂの「＊」印のプロットを参照）
ｇn＝０．０４５Ｂopt＋０．０２２  （２−３）
（図２０Ｂの「×」印のプロットを参照）
ｇn＝０．０２２Ｂopt＋０．０２２  （２−４）
（図２０Ｂの三角印のプロットを参照）
と、図１８Ａ、図１８Ｂ及び図１９に示したデータとを重ね合わせたグラフを図２０Ｂに示すが、式（２−１）と式（２−４）とのよって挟まれた領域内に図１８Ａ、図１８Ｂ及び図１９に示したデータの全てが含まれている。【００６３】
段差率ｇnと、体積密度と、第２Ａ端部３１と対向する第１層２０の部分２１’からの距離Ｘとの関係をシミュレーションした結果を図２１Ａに示す。また、段差率ｇnと低体積密度領域の長さとの関係を図２１Ｂに示す。ここで、低体積密度領域の長さは、Ｘ＝０ｍｍからＸ＝−３ｍｍまでの３ｍｍの長さと定義される。尚、各段差率の根拠となる数字は以下のとおりである。【００６４】
段差率ｇn＝０．４７  （図２１の「Ｄ」を参照）
ｄn  ＝１００μｍ
Σｄn＝１００μｍ
ｃ   ＝１００μｍ
ｅ   ＝１０μｍ
段差率ｇn＝０．４０  （図２１の「Ｃ」を参照）
ｄn  ＝７５μｍ
Σｄn＝７５μｍ
ｃ   ＝１００μｍ
ｅ   ＝１０μｍ
段差率ｇn＝０．３１  （図２１の「Ｂ」を参照）
ｄn  ＝５０μｍ
Σｄn＝５０μｍ
ｃ   ＝１００μｍ
ｅ   ＝１０μｍ
段差率ｇn＝０．１８  （図２１の「Ａ」を参照）
ｄn  ＝２５μｍ
Σｄn＝２５μｍ
ｃ   ＝１００μｍ
ｅ   ＝１０μｍ【００６５】
図２１Ｂの結果から、段差率ｇnを０．１５以下とすることで、Ｖ10／Ｖ11所望値を達成することができる。尚、ｃの値、ｅの値、第２層の総厚が決まれば、段差率ｇnを０．１５以下とするためのＮの値が決まり、更には、各第２層セグメント３０Ｓnの厚さｄnが決まる。例えば、一対のプレスロール４０の半径ｒを０．３７５ｍ、基材１０の厚さ（ｃ）を１０μｍ、第１層２０の厚さ（ｅ）及び第２層３０の厚さを１００μｍとした場合、
Ｎ＝４となり、更には、
ｄ1＝２０μｍ
ｄ2＝２３μｍ
ｄ3＝２７μｍ
ｄ4＝３０μｍ
となる。【００６６】
尚、積層構造体の長さ方向に沿った模式的な断面図を図３Ａあるいは図３Ｂに示すように、第２Ａ端部３１の端面は、斜面３１Ｃ2と階段形状３１Ｃ1の組み合わされた形状を有していてもよい。図２２の上段に、実施例２のこの変形例において、第２Ａ端部３１の端面３１Ａが、３段の階段形状（Ｎ＝３）と、傾斜角度５度の斜面の組み合わされた形状を有する場合の、第１Ａ領域から第２領域に遷移する領域において、プレスロールの表面と第２層表面との間にどのような隙間が生じるかをシミュレーションした結果を示すが、隙間は殆ど存在していないことが判る。併せて、第２Ａ端部３１の端面３１Ａが傾斜角度５度の斜面を有する場合の、第１Ａ領域から第２領域に遷移する領域において、プレスロールの表面と第２層表面との間にどのような隙間が生じるかをシミュレーションした結果を、図２２の下段に示す。
【実施例３】
【００６７】
実施例３は、本開示のロールプレス装置、及び、本開示の第２の態様に係る積層構造体の製造方法に関する。実施例３の積層構造体は、第２Ａ端部３１の端面３１Ａの形状が異なる点を除き、実施例１の積層構造体と同じ構成、構造を有する。即ち、実施例３の積層構造体にあっては、積層構造体の長さ方向に沿った模式的な断面図を図４Ａあるいは図４Ｂに示すように、階段の蹴込み板の部分に相当する第２Ａ端部３１の端面３１Ｄの傾斜角度は９０度である。【００６８】
実施例３のロールプレス装置（二次電池用電極製造用のロールプレス装置、あるいは、二次電池の電極部材製造用のロールプレス装置あるいは、二次電池の正極部材あるいは負極部材製造用のロールプレス装置）は、
一対のプレスロール５０、並びに、
一対のプレスロール５０の上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール５１，５２、
を備え、積層構造体を一対のプレスロール５０の間を通過させることで、積層構造体をプレス（加圧、圧縮）するロールプレス装置である。そして、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰ（図面においては破線で示す）に対して、補助ロール５１，５２の積層構造体接触面は上側に位置し、又は、下側に位置する。補助ロール５１，５２の上下方向の位置の制御は、周知の方法（例えば、位置検出器、及び、位置検出器の検出結果に基づき油圧シリンダーやエアーシリンダーを用いた補助ロール５１，５２の上下方向の位置の制御といった方法）により行うことができる。【００６９】
また、実施例３の積層構造体の製造方法にあっては、
一対のプレスロール５０、並びに、
一対のプレスロール５０の上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール５１，５２、
を備えたロールプレス装置を用い、
積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１，５２の積層構造体接触面を上側に位置させ、又は、下側に位置させ、積層構造体を一対のプレスロール５０の間を通過させることで積層構造体をプレス（加圧、圧縮）する。【００７０】
図６Ａ及び図６Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、一対の補助ロール５１が、一対のプレスロール５０の上流に配置され、一対の補助ロール５２が、一対のプレスロール５０の下流に配置されている。また、図７Ａ及び図７Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、１本の補助ロール５１が、一対のプレスロール５０の上流に配置され、１本の補助ロール５２が、一対のプレスロール５０の下流に配置されている。【００７１】
そして、図６Ａ及び図７Ａに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は上側、第２層３０は下側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１，５２の積層構造体接触面は下側に位置する。また、図６Ｂ及び図７Ｂに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は下側、第２層３０は上側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１，５２の積層構造体接触面は上側に位置する。【００７２】
図６Ａ及び図７Ａに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ａに示す積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。また、図６Ｂ及び図７Ｂに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ａに示す積層構造体の天地を逆にした構造を有する積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。【００７３】
図８Ａ及び図８Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、一対の補助ロール５１が、一対のプレスロール５０の上流に配置され、一対の補助ロール５２が、一対のプレスロール５０の下流に配置されている。また、図９Ａ及び図９Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、１本の補助ロール５１が、一対のプレスロール５０の上流に配置され、１本の補助ロール５２が、一対のプレスロール５０の下流に配置されている。【００７４】
そして、図８Ａ及び図９Ａに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は下側、第２層３０は上側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１の積層構造体接触面は下側に位置し、補助ロール５２の積層構造体接触面は上側に位置する。また、図８Ｂ及び図９Ｂに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は上側、第２層３０は下側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１の積層構造体接触面は上側に位置し、補助ロール５２の積層構造体接触面は下側に位置する。【００７５】
図８Ａ及び図９Ａに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ｂに示す積層構造体の天地を逆にした構造を有する積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。また、図８Ｂ及び図９Ｂに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ｂに示す積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。【００７６】
図１０Ａ及び図１０Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、一対の補助ロール５１が、一対のプレスロール５０の上流に配置され、一対のガイドロール４２が、一対のプレスロール５０の下流に配置されている。また、図１１Ａ及び図１１Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、１本の補助ロール５１が、一対のプレスロール５０の上流に配置され、一対のガイドロール４２が、一対のプレスロール５０の下流に配置されている。【００７７】
そして、図１０Ａ及び図１１Ａに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は上側、第２層３０は下側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１の積層構造体接触面は下側に位置する。また、図１０Ｂ及び図１１Ｂに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は下側、第２層３０は上側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１の積層構造体接触面は上側に位置する。【００７８】
図１０Ａ及び図１１Ａに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ａに示す積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。また、図１０Ｂ及び図１１Ｂに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ａに示す積層構造体の天地を逆にした構造を有する積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。【００７９】
あるいは又、図１０Ａ及び図１１Ａに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は下側、第２層３０は上側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１の積層構造体接触面は下側に位置する。また、図１０Ｂ及び図１１Ｂに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は上側、第２層３０は下側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５１の積層構造体接触面は上側に位置する。【００８０】
そして、図１０Ａ及び図１１Ａに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ｂに示す積層構造体の天地を逆にした構造を有する積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。また、図１０Ｂ及び図１１Ｂに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ｂに示す積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。【００８１】
図１２Ａ及び図１２Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、一対の補助ロール５２が、一対のプレスロール５０の下流に配置され、一対のガイドロール４１が、一対のプレスロール５０の上流に配置されている。また、図１３Ａ及び図１３Ｂに示す実施例３のロールプレス装置にあっては、１本の補助ロール５２が、一対のプレスロール５０の下流に配置され、一対のガイドロール４１が、一対のプレスロール５０の上流に配置されている。【００８２】
そして、図１２Ａ及び図１３Ａに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は上側、第２層３０は下側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５２の積層構造体接触面は下側に位置する。また、図１２Ｂ及び図１３Ｂに示す例にあっては、積層構造体において、第１層２０は下側、第２層３０は上側に位置し、積層構造体が一対のプレスロール５０の間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面ＩＰに対して、補助ロール５２の積層構造体接触面は上側に位置する。【００８３】
図１２Ａ及び図１３Ａに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ａ又は図４Ｂに示す積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。また、図１２Ｂ及び図１３Ｂに示す実施例３のロールプレス装置は、図４Ａ又は図４Ｂに示す積層構造体の天地を逆にした構造を有する積層構造体のプレスに適したロールプレス装置である。【００８４】
即ち、実施例３にあっては、
積層構造体は、
第１面１１、及び、第１面１１と対向する第２面１２を備えた基材１０、
基材１０の第１面１１上に形成された第１層２０、並びに、
基材１０の第２面１２上に形成された第２層３０、
から成り、
第１層２０は、基材１０の幅方向に沿った第１Ａ端部２１及び第１Ｂ端部２２を有し、
第２層３０は、基材１０の幅方向に沿った第２Ａ端部３１及び第２Ｂ端部３２を有し、
第１Ａ端部２１と第２Ａ端部３１とは対向しており、
第１Ｂ端部２２と第２Ｂ端部３２とは対向しており、
第２Ａ端部３１は、第１Ａ端部２１よりも基材１０の中心部側に位置し、
第２Ａ端部３１の端面３１Ａは、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する。あるいは又、積層構造体は、実施例１〜実施例２において説明した構成、構造を有する。そして、
積層構造体は、一対のプレスロール５０の間に侵入し、
第２層３０が第１層２０よりも下側に位置する場合、仮想平面ＩＰに対して補助ロール５１，５２の積層構造体接触面は下側に位置し、第２層３０が第１層２０よりも上側に位置する場合、仮想平面ＩＰに対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する。【００８５】
体積密度と、第２Ａ端部３１と対向する第１層２０の部分２１’からの距離Ｘ(図４Ａ参照）との関係をシミュレーションした結果に基づき、仮想平面ＩＰに対する補助ロールの積層構造体接触面の角度θ（図６Ａ参照）と低体積密度領域の長さとの関係を求めた結果を図２３に示す。このケースではθ＝５度において、低体積密度領域の長さは最小となることが判る。また、以上の結果から、仮想平面ＩＰに対する補助ロールの積層構造体接触面の角度θは、０度を超え、１０度以下であることが好ましいことが判った。【００８６】
実施例３のロールプレス装置、実施例３の積層構造体の製造方法にあっては、積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面を上側に位置させ、又は、下側に位置させ、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで積層構造体をプレスするので、低体積密度領域の発生を効果的に抑制することができる。尚、実施例３のロールプレス装置を用いて、実施例１あるいは実施例２において説明した積層構造体を製造することもできる。
【実施例４】
【００８７】
実施例４は、実施例１〜実施例３によって得られる積層構造体から電池の電極部材を構成する。ここで、電池を、例えば、リチウムイオン二次電池から構成する。具体的には、積層構造体はリチウムイオン二次電池の電極部材（正極部材あるいは負極部材）を構成する。基材１０は、電極部材の集電体（正極部材の正極集電体）を構成し、第１層２０及び第２層３０は、電極部材（正極部材）の合剤層（正極合剤層）を構成する。また、基材１０は、電極部材の集電体（負極部材の負極集電体）を構成し、第１層２０及び第２層３０は、電極部材（負極部材）の合剤層（負極合剤層）を構成する。【００８８】
実施例４においては、円筒型のリチウムイオン二次電池から成るリチウムイオン二次電池を説明する。実施例４の円筒型のリチウムイオン二次電池の模式的な断面図を図２７に示す。また、実施例４のリチウムイオン二次電池を構成する電極構造体の長手方向に沿った模式的な一部断面図を図２８に示す。ここで、図２８は、正極リード部及び負極リード部が配されていない部分の模式的な一部断面図であり、図面の簡素化のために電極構造体を平坦に示すが、実際には、電極構造体は捲回されているので、湾曲している。【００８９】
実施例４のリチウムイオン二次電池にあっては、ほぼ中空円柱状の電極構造体収納部材１０１の内部に、電極構造体１１１及び一対の絶縁板１０２，１０３が収納されている。電極構造体１１１は、例えば、セパレータ１１６を介して正極部材１１２と負極部材１１４とを積層して電極構造体を得た後、電極構造体を捲回することで作製することができる。【００９０】
電極構造体収納部材（電池缶）１０１は、一端部が閉鎖され、他端部が開放された中空構造を有しており、鉄（Ｆｅ）および／またはアルミニウム（Ａｌ）等から作製されている。電極構造体収納部材１０１の表面にはニッケル（Ｎｉ）等がメッキされていてもよい。一対の絶縁板１０２，１０３は、電極構造体１１１を挟むと共に、電極構造体１１１の捲回周面に対して垂直に延在するように配置されている。電極構造体収納部材１０１の開放端部には、電池蓋１０４、安全弁機構１０５及び熱感抵抗素子（ＰＴＣ素子、Positive Temperature Coefficient 素子）１０６がガスケット１０７を介してかしめられており、これによって、電極構造体収納部材１０１は密閉されている。電池蓋１０４は、例えば、電極構造体収納部材１０１と同様の材料から作製されている。安全弁機構１０５及び熱感抵抗素子１０６は、電池蓋１０４の内側に設けられており、安全弁機構１０５は、熱感抵抗素子１０６を介して電池蓋１０４と電気的に接続されている。安全弁機構１０５にあっては、内部短絡や、外部からの加熱等に起因して内圧が一定以上になると、ディスク板１０５Ａが反転する。そして、これによって、電池蓋１０４と電極構造体１１１との電気的接続が切断される。大電流に起因する異常発熱を防止するために、熱感抵抗素子１０６の抵抗は温度の上昇に応じて増加する。ガスケット１０７は、例えば、絶縁性材料から作製されている。ガスケット１０７の表面にはアスファルト等が塗布されていてもよい。【００９１】
電極構造体１１１の捲回中心には、センターピン１０８が挿入されている。但し、センターピン１０８は、捲回中心に挿入されていなくともよい。正極部材１１２には、アルミニウム等の導電性材料から作製された正極リード部１１３が接続されている。具体的には、正極リード部１１３は正極集電体１１２Ａに取り付けられている。負極部材１１４には、銅等の導電性材料から作製された負極リード部１１５が接続されている。具体的には、負極リード部１１５は負極集電体１１４Ａに取り付けられている。負極リード部１１５は、電極構造体収納部材１０１に溶接されており、電極構造体収納部材１０１と電気的に接続されている。正極リード部１１３は、安全弁機構１０５に溶接されていると共に、電池蓋１０４と電気的に接続されている。尚、図２７に示した例では、負極リード部１１５は１箇所（捲回された電極構造体の最外周部）であるが、２箇所（捲回された電極構造体の最外周部及び最内周部）に設けられている場合もある。【００９２】
電極構造体１１１は、正極集電体１１２Ａ上に（具体的には、正極集電体１１２Ａの両面に）正極合剤層１１２Ｂが形成された正極部材１１２と、負極集電体１１４Ａ上に（具体的には、負極集電体１１４Ａの両面に）負極合剤層１１４Ｂが形成された負極部材１１４とが、セパレータ１１６を介して積層されて成る。正極リード部１１３を取り付ける正極集電体１１２Ａの領域には、正極合剤層１１２Ｂは形成されていないし、負極リード部１１５を取り付ける負極集電体１１４Ａの領域には、負極合剤層１１４Ｂは形成されていない。【００９３】
実施例１のリチウムイオン二次電池の仕様を以下の表２に例示する。【００９４】
〈表２〉
正極集電体１１２Ａ    厚さ２０μｍのアルミニウム箔
正極合剤層１１２Ｂ    片面当たり厚さ５０μｍ
正極リード部１１３    厚さ１００μｍのアルミニウム（Ａｌ）箔
負極集電体１１４Ａ    厚さ２０μｍの銅箔
負極合剤層１１４Ｂ    片面当たり厚さ５０μｍ
負極リード部１１５    厚さ１００μｍのニッケル（Ｎｉ）箔【００９５】
正極部材１１２を、以下の方法に基づき作製することができる。即ち、先ず、炭酸リチウム（Ｌｉ2ＣＯ3）と炭酸コバルト（ＣｏＣＯ3）とを混合した後、混合物を空気中において焼成（９００゜Ｃ×５時間）して、リチウム含有複合酸化物（ＬｉＣｏＯ2）を得る。この場合、混合比をモル比で、例えば、Ｌｉ2ＣＯ3：ＣｏＯ3＝０．５：１とする。そして、正極活物質（ＬｉxＣｏＯ2）９１質量部と、正極結着剤（ポリフッ化ビニリデン）３質量部と、正極導電剤（黒鉛、グラファイト）６質量部とを混合して、正極合剤とする。そして、正極合剤を有機溶剤（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）と混合して、ペースト状の正極合剤スラリーとする。次いで、コーティング装置を用いて帯状の正極集電体１１２Ａ（基材に相当し、厚さ２０μｍのアルミニウム箔から成る）の両面に正極合剤スラリーを塗布した後、正極合剤スラリーを乾燥させて、実施例１〜実施例３において説明した積層構造体（正極合剤層１１２Ｂ）を形成する。そして、実施例１〜実施例３において説明した方法、実施例１〜実施例３において説明したロールプレス機を用いて積層構造体の第１層及び第２層（正極合剤層１１２Ｂ）をプレス（加圧、圧縮）する。【００９６】
負極部材１１４を作製する場合、先ず、負極活物質（黒鉛（グラファイト）、あるいは、黒鉛とシリコンとの混合材料）９７質量部と、負極結着剤（ポリフッ化ビニリデン）３質量部とを混合して、負極合剤とする。黒鉛の平均粒径ｄ50を２０μｍとする。あるいは又、負極結着剤として、例えば、スチレン−ブタジエン共重合体のアクリル変性体１．５質量部と、カルボキシメチルセルロース１．５質量部との混合物を用いる。次いで、負極合剤を有機溶剤（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）と混合して、ペースト状の負極合剤スラリーとする。そして、コーティング装置を用いて帯状の負極集電体１１４Ａ（基材に相当し、厚さ２０μｍの銅箔から成る）の両面に負極合剤スラリーを塗布した後、負極合剤スラリーを乾燥させて、積層構造体（負極合剤層１１４Ｂ）を形成する。そして、実施例１〜実施例３において説明した方法、実施例１〜実施例３において説明したロールプレス機を用いて積層構造体の第１層及び第２層（負極合剤層１１４Ｂ）をプレス（加圧、圧縮）する。【００９７】
セパレータ１１６は、厚さ２０μｍの微多孔性ポリエチレンフィルムから成る。また、以下の表３、表４あるいは表５に示す組成を有する非水系の電解液が、電極構造体１１１に含浸されている。尚、非水系電解液の溶媒とは、液状の材料だけでなく、電解質塩を解離させることが可能なイオン伝導性を有する材料まで含む広い概念である。よって、イオン伝導性を有する高分子化合物を用いる場合には、高分子化合物も溶媒に含まれる。【００９８】
〈表３〉
有機溶媒                        ：ＥＣ／ＰＣ  質量比で１／１
非水系電解液を構成するリチウム塩：ＬｉＰＦ6   １．０モル／有機溶媒１ｋｇ
その他の添加剤                  ：炭酸ビニレン（ＶＣ）  １質量％【００９９】
〈表４〉
有機溶媒                        ：ＥＣ／ＤＭＣ  質量比で３／５
非水系電解液を構成するリチウム塩：ＬｉＰＦ6  １．０モル／有機溶媒１ｋｇ【０１００】
〈表５〉
有機溶媒                        ：ＥＣ／ＤＭＣ／ＦＥＣ
質量比で２．７／６．３／１．０
非水系電解液を構成するリチウム塩：ＬｉＰＦ6  １．０モル／有機溶媒１ｋｇ【０１０１】
あるいは又、非水系電解液を調製する場合、第１化合物、第２化合物、第３化合物、及び、他の材料を混合、撹拌する。第１化合物として、ビスフルオロスルホニルイミドリチウム（ＬｉＦＳＩ）又はビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチウム（ＬｉＴＦＳＩ）を用いる。また、第２化合物として、非酸素含有モノニトリル化合物であるアセトニトリル（ＡＮ）、プロピオニトリル（ＰＮ）若しくはブチロニトリル（ＢＮ）、又は、酸素含有モノニトリル化合物であるメトキシアセトニトリル（ＭＡＮ）を用いる。更には、第３化合物として、不飽和環状炭酸エステルである炭酸ビニレン（ＶＣ）、炭酸ビニルエチレン（ＶＥＣ）若しくは炭酸メチレンエチレン（ＭＥＣ）、又は、ハロゲン化炭酸エステルである４−フルオロ−１，３−ジオキソラン−２−オン（ＦＥＣ）若しくは炭酸ビス（フルオロメチル）（ＤＦＤＭＣ）、又は、ポリニトリル化合物であるスクシノニトリル（ＳＮ）を用いる。更には、他の材料として、環状炭酸エステルである炭酸エチレン（ＥＣ）、鎖状炭酸エステルである炭酸ジメチル（ＤＭＣ）、電解質塩である六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）および／または四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4）を用いる。但し、電解液は、このような組成に限定するものではない。【０１０２】
リチウムイオン二次電池は、例えば、以下の手順に基づき製造することができる。【０１０３】
即ち、先ず、上述したとおり、正極集電体１１２Ａの両面に正極合剤層１１２Ｂを形成し、負極集電体１１４Ａの両面に負極合剤層１１４Ｂを形成する。【０１０４】
その後、溶接法等を用いて、正極集電体１１２Ａに正極リード部１１３を取り付ける。また、溶接法等を用いて、負極集電体１１４Ａに負極リード部１１５を取り付ける。次に、厚さ２０μｍの微多孔性ポリエチレンフィルムから成るセパレータ１１６を介して正極部材１１２と負極部材１１４とを積層し、捲回して、（より具体的には、正極部材１１２／セパレータ１１６／負極部材１１４／セパレータ１１６の電極構造体（積層構造体）を捲回して）、電極構造体１１１を作製した後、最外周部に保護テープ（図示せず）を貼り付ける。その後、電極構造体１１１の中心にセンターピン１０８を挿入する。次いで、一対の絶縁板１０２，１０３で電極構造体１１１を挟みながら、電極構造体１１１を電極構造体収納部材（電池缶）１０１の内部に収納する。この場合、溶接法等を用いて、正極リード部１１３の先端部を安全弁機構１０５に取り付けると共に、負極リード部１１５の先端部を電極構造体収納部材１０１に取り付ける。その後、減圧方式に基づき有機電解液あるいは非水系電解液を注入して、有機電解液あるいは非水系電解液をセパレータ１１６に含浸させる。次いで、ガスケット１０７を介して電極構造体収納部材１０１の開口端部に電池蓋１０４、安全弁機構１０５及び熱感抵抗素子１０６をかしめる。
【実施例５】
【０１０５】
実施例５において、リチウムイオン二次電池は平板型のラミネートフィルム型のリチウムイオン二次電池から成り、正極部材、セパレータ及び負極部材が捲回されている。実施例５の二次電池の模式的な分解斜視図を図２９及び図３０Ａに示す。図２９及び図３０Ａに示す電極構造体（積層構造体）の矢印Ａ−Ａに沿った模式的な拡大断面図（ＹＺ平面に沿った模式的な拡大断面図）を図３０Ｂに示す。更には、図３０Ｂに示す電極構造体の一部を拡大した模式的な一部断面図（ＸＹ平面に沿った模式的な一部断面図）は、図２８に示したと同様である。【０１０６】
実施例５の二次電池にあっては、ラミネートフィルムから成る外装部材１２０の内部に、基本的に実施例４と同様の電極構造体１１１が収納されている。電極構造体１１１は、セパレータ１１６及び電解質層１１８を介して正極部材１１２と負極部材１１４とを積層した後、この積層構造体を捲回することで作製することができる。正極部材１１２には正極リード部１１３が取り付けられており、負極部材１１４には負極リード部１１５が取り付けられている。電極構造体１１１の最外周部は、保護テープ１１９によって保護されている。【０１０７】
正極リード部１１３及び負極リード部１１５は、外装部材１２０の内部から外部に向かって同一方向に突出している。正極リード部１１３は、アルミニウム等の導電性材料から形成されている。負極リード部１１５は、銅、ニッケルおよび／またはステンレス鋼等の導電性材料から形成されている。これらの導電性材料は、例えば、薄板状又は網目状である。【０１０８】
外装部材１２０は、図２９に示す矢印Ｒの方向に折り畳み可能な１枚のフィルムであり、外装部材１２０の一部には、電極構造体１１１を収納するための窪み（エンボス）が設けられている。外装部材１２０は、例えば、融着層と、金属層と、表面保護層とがこの順に積層されたラミネートフィルムである。リチウムイオン二次電池の製造工程では、融着層同士が電極構造体１１１を介して対向するように外装部材１２０を折り畳んだ後、融着層の外周縁部同士を融着する。但し、外装部材１２０は、２枚のラミネートフィルムが接着剤等を介して貼り合わされたものでもよい。融着層は、例えば、ポリエチレンおよび／またはポリプロピレン等のフィルムから成る。金属層は、例えば、アルミニウム箔等から成る。表面保護層は、例えば、ナイロンおよび／またはポリエチレンテレフタレート等から成る。中でも、外装部材１２０は、ポリエチレンフィルムと、アルミニウム箔と、ナイロンフィルムとがこの順に積層されたアルミラミネートフィルムであることが好ましい。但し、外装部材１２０は、他の積層構造を有するラミネートフィルムでもよいし、ポリプロピレン等の高分子フィルムでもよいし、金属フィルムでもよい。具体的には、ナイロンフィルム（厚さ３０μｍ）と、アルミニウム箔（厚さ４０μｍ）と、無延伸ポリプロピレンフィルム（厚さ３０μｍ）とが外側からこの順に積層された耐湿性のアルミラミネートフィルム（総厚１００μｍ）から成る。【０１０９】
外気の侵入を防止するために、外装部材１２０と正極リード部１１３との間、及び、外装部材１２０と負極リード部１１５との間には、密着フィルム１２１が挿入されている。密着フィルム１２１は、正極リード部１１３及び負極リード部１１５に対して密着性を有する材料、例えば、ポリオレフィン樹脂等、より具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレンおよび／または変性ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂から成る。【０１１０】
図３０Ｂに示すように、正極部材１１２は、正極集電体１１２Ａの両面に正極合剤層１１２Ｂを有している。また、負極部材１１４は、負極集電体１１４Ａの両面に負極合剤層１１４Ｂを有している。【０１１１】
電解質層は、非水系電解液及び保持用高分子化合物を含んでおり、非水系電解液は、保持用高分子化合物によって保持されている構成とすることもできる。このような電解質層は、ゲル状電解質であり、高いイオン伝導率（例えば、室温で１ｍＳ／ｃｍ以上）が得られると共に、非水系電解液の漏液が防止される。電解質層は、更に、添加剤等の他の材料を含んでいてもよい。【０１１２】
尚、ゲル状の電解質である電解質層において、非水系電解液の溶媒とは、液状の材料だけでなく、電解質塩を解離させることが可能なイオン伝導性を有する材料まで含む広い概念である。よって、イオン伝導性を有する高分子化合物を用いる場合には、高分子化合物も溶媒に含まれる。ゲル状の電解質層に代えて、非水系電解液をそのまま用いてもよい。この場合、非水系電解液が電極構造体に含浸される。【０１１３】
具体的には、電解質層を形成する場合、先ず、非水系電解液を調製する。そして、非水系電解液と、保持用高分子化合物と、有機溶剤（炭酸ジメチル）とを混合して、ゾル状の前駆体溶液を調製する。保持用高分子化合物として、ヘキサフルオロプロピレンとフッ化ビニリデンとの共重合体（ヘキサフルオロプロピレンの共重合量＝６．９質量％）を用いる。次いで、正極部材及び負極部材に前駆体溶液を塗布した後、前駆体溶液を乾燥させて、ゲル状の電解質層を形成する。【０１１４】
ゲル状の電解質層を備えたリチウムイオン二次電池は、例えば、以下の３種類の手順に基づき製造することができる。【０１１５】
第１の手順にあっては、先ず、正極集電体１１２Ａの両面に正極合剤層１１２Ｂを形成し、負極集電体１１４Ａの両面に負極合剤層１１４Ｂを形成する。実施例１〜実施例３において説明した方法に基づき、実施例１〜実施例３において説明した積層構造体から正極部材、負極部材を形成する。一方、非水系電解液、保持用高分子化合物及び有機溶剤を混合して、ゾル状の前駆体溶液を調製する。そして、正極部材１１２及び負極部材１１４に前駆体溶液を塗布した後、前駆体溶液を乾燥させて、ゲル状の電解質層を形成する。その後、溶接法等を用いて、正極集電体１１２Ａに正極リード部１１３を取り付け、負極集電体１１４Ａに負極リード部１１５を取り付ける。次に、微孔性プリプロピレンフィルムから成るセパレータ１１６を介して正極部材１１２と負極部材１１４とを積層し、捲回して、電極構造体１１１を作製した後、最外周部に保護テープ１１９を貼り付ける。その後、電極構造体１１１を挟むように外装部材１２０を折り畳んだ後、熱融着法等を用いて外装部材１２０の外周縁部同士を接着させて、外装部材１２０の内部に電極構造体１１１を封入する。尚、正極リード部１１３及び負極リード部１１５と外装部材１２０との間に密着フィルム（酸変性プロピレンフィルム）１２１を挿入しておく。【０１１６】
あるいは又、第２の手順にあっては、先ず、正極部材１１２及び負極部材１１４を作製する。そして、正極部材１１２に正極リード部１１３を取り付け、負極部材１１４に負極リード部１１５を取り付ける。その後、セパレータ１１６を介して正極部材１１２と負極部材１１４とを積層し、捲回して、電極構造体１１１の前駆体である捲回体を作製した後、捲回体の最外周部に保護テープ１１９を貼り付ける。次いで、捲回体を挟むように外装部材１２０を折り畳んだ後、熱融着法等を用いて外装部材１２０の内の一辺の外周縁部を除いた残りの外周縁部を接着し、袋状の外装部材１２０の内部に捲回体を収納する。一方、非水系電解液と、高分子化合物の原料であるモノマーと、重合開始剤と、必要に応じて重合禁止剤等の他の材料とを混合して、電解質用組成物を調製する。そして、袋状の外装部材１２０の内部に電解質用組成物を注入した後、熱融着法等を用いて外装部材１２０を密封する。その後、モノマーを熱重合させて、高分子化合物を形成する。これによって、ゲル状の電解質層が形成される。【０１１７】
あるいは又、第３の手順にあっては、高分子化合物が両面に塗布されたセパレータ１１６を用いることを除き、第２の手順と同様にして、捲回体を作製して袋状の外装部材１２０の内部に収納する。セパレータ１１６に塗布される高分子化合物は、例えば、フッ化ビニリデンを成分とする重合体（単独重合体、共重合体又は多元共重合体）等である。具体的には、ポリフッ化ビニリデンや、フッ化ビニリデン及びヘキサフルオロプロピレンを成分とする二元系共重合体や、フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレン及びクロロトリフルオロエチレンを成分とする三元系共重合体等である。フッ化ビニリデンを成分とする重合体と共に、他の１種類又は２種類以上の高分子化合物を用いてもよい。その後、非水系電解液を調製して外装部材１２０の内部に注入した後、熱融着法等を用いて外装部材１２０の開口部を密封する。次いで、外装部材１２０に荷重を加えながら加熱して、高分子化合物を介してセパレータ１１６を正極部材１１２及び負極部材１１４に密着させる。これによって、非水系電解液が高分子化合物に含浸すると共に、高分子化合物がゲル化し、電解質層が形成される。【０１１８】
第３の手順では、第１の手順よりもリチウムイオン二次電池の膨れが抑制される。また、第３の手順では、第２の手順と比較して、溶媒及び高分子化合物の原料であるモノマー等が電解質層中に殆ど残存しないため、高分子化合物の形成工程が良好に制御される。そのため、正極部材１１２、負極部材１１４及びセパレータ１１６と電解質層とが十分に密着する。【０１１９】
正極部材１１２および負極部材１１４は、それぞれ、実施例４において説明したと同様の方法で製造することができる。【０１２０】
あるいは又、負極活物質（ケイ素）と負極結着剤の前駆体（ポリアミック酸）とを混合して、負極合剤とすることもできる。この場合、混合比を乾燥質量比でケイ素：ポリアミック酸＝８０：２０とする。ケイ素の平均粒径ｄ50を１μｍとする。ポリアミック酸の溶媒として、Ｎ−メチル−２−ピロリドン及びＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミドを用いる。また、圧縮成型の後、真空雰囲気中において負極合剤スラリーを、１００゜Ｃ×１２時間といった条件で加熱する。これによって、負極結着剤であるポリイミドが形成される。
【実施例６】
【０１２１】
実施例６においては、本開示の適用例について説明する。【０１２２】
実施例１〜実施例３において説明した積層構造体を有する電池（具体的には、リチウムイオン二次電池）を、駆動用・作動用の電源又は電力蓄積用の電力貯蔵源として利用可能な機械、機器、器具、装置、システム（複数の機器等の集合体）に使用されるリチウムイオン二次電池に対して、特に限定されることなく、適用することができる。電源として使用されるリチウムイオン二次電池は、主電源（優先的に使用される電源）であってもよいし、補助電源（主電源に代えて、又は、主電源から切り換えて使用される電源）であってもよい。リチウムイオン二次電池を補助電源として使用する場合、主電源はリチウムイオン二次電池に限られない。【０１２３】
リチウムイオン二次電池の用途として、具体的には、ビデオカメラやカムコーダ、デジタルスチルカメラ、携帯電話機、パーソナルコンピュータ、テレビジョン受像機、各種表示装置、コードレス電話機、ヘッドホンステレオ、音楽プレーヤ、携帯用ラジオ、電子ブックや電子新聞等の電子ペーパー、ＰＤＡを含む携帯情報端末といった各種電子機器、電気機器（携帯用電子機器を含む）；玩具；電気シェーバ等の携帯用生活器具；室内灯等の照明器具；ペースメーカや補聴器等の医療用電子機器；メモリカード等の記憶用装置；着脱可能な電源としてパーソナルコンピュータ等に用いられる電池パック；電動ドリルや電動鋸等の電動工具；非常時等に備えて電力を蓄積しておく家庭用バッテリシステム等の電力貯蔵システムやホームエネルギーサーバ（家庭用蓄電装置）、電力供給システム；蓄電ユニットやバックアップ電源；電動自動車、電動バイク、電動自転車、セグウェイ（登録商標）等の電動車両；航空機や船舶の電力駆動力変換装置（具体的には、例えば、動力用モータ）の駆動を例示することができるが、これらの用途に限定するものではない。【０１２４】
中でも、本開示におけるリチウムイオン二次電池は、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電力供給システム、電動工具、電子機器、電気機器等に適用されることが有効である。優れた電池特性が要求されるため、本開示におけるリチウムイオン二次電池を用いることで、有効に性能向上を図ることができる。電池パックは、リチウムイオン二次電池を用いた電源であり、所謂組電池等である。電動車両は、リチウムイオン二次電池を駆動用電源として作動（走行）する車両であり、二次電池以外の駆動源を併せて備えた自動車（ハイブリッド自動車等）であってもよい。電力貯蔵システム（電力供給システム）は、リチウムイオン二次電池を電力貯蔵源として用いるシステムである。例えば、家庭用の電力貯蔵システム（電力供給システム）では、電力貯蔵源であるリチウムイオン二次電池に電力が蓄積されているため、電力を利用して家庭用の電気製品等が使用可能となる。電動工具は、リチウムイオン二次電池を駆動用の電源として可動部（例えばドリル等）が可動する工具である。電子機器や電気機器は、リチウムイオン二次電池を作動用の電源（電力供給源）として各種機能を発揮する機器である。【０１２５】
以下、リチウムイオン二次電池の幾つかの適用例について具体的に説明する。尚、以下で説明する各適用例の構成は、あくまで一例であり、構成は適宜変更可能である。【０１２６】
電池パックは、１つのリチウムイオン二次電池を用いた簡易型の電池パック（所謂ソフトパック）であり、例えば、スマートフォンに代表される電子機器等に搭載される。あるいは又、例えば、２並列３直列となるように接続された６つのリチウムイオン二次電池から構成された組電池を備えている。尚、リチウムイオン二次電池の接続形式は、直列でもよいし、並列でもよいし、双方の混合型でもよい。【０１２７】
単電池を用いた電池パックを分解した模式的な斜視図を図３１に示す。電池パックは、１つのリチウムイオン二次電池を用いた簡易型の電池パック（所謂ソフトパック）であり、例えば、スマートフォンに代表される電子機器等に搭載される。電池パックは、例えば、実施例５において説明したリチウムイオン二次電池から成る電源１３１、及び、電源１３１に接続された回路基板１３３を備えている。電源１３１には、正極リード部１１３及び負極リード部１１５が取り付けられている。【０１２８】
電源１３１の両側面には、一対の粘着テープ１３５が貼り付けられている。回路基板１３３には、保護回路（ＰＣＭ：Protection Circuit Module）が設けられている。回路基板１３３は、タブ１３２Ａを介して正極リード部１１３に接続され、タブ１３２Ｂを介して負極リード部１１５に接続されている。また、回路基板１３３には、外部接続用のコネクタ付きリード線１３４が接続されている。回路基板１３３が電源１３１に接続された状態において、回路基板１３３は、ラベル１３６及び絶縁シート１３７によって上下から保護されている。ラベル１３６を貼り付けることで、回路基板１３３及び絶縁シート１３７は固定される。回路基板１３３は、図示しない制御部、スイッチ部、ＰＴＣ、及び、温度検出部を備えている。電源１３１は、図示しない正極端子及び負極端子を介して外部と接続可能であり、電源１３１は、正極端子及び負極端子を介して充放電される。温度検出部は、温度検出端子（所謂、Ｔ端子）を介して温度を検出可能である。【０１２９】
次に、電動車両の一例であるハイブリッド自動車といった電動車両の構成を表すブロック図を図３２Ａに示す。電動車両は、例えば、金属製の筐体２００の内部に、制御部２０１、各種センサ２０２、電源２０３、エンジン２１１、発電機２１２、インバータ２１３，２１４、駆動用のモータ２１５、差動装置２１６、トランスミッション２１７及びクラッチ２１８を備えている。その他、電動車両は、例えば、差動装置２１６やトランスミッション２１７に接続された前輪駆動軸２２１、前輪２２２、後輪駆動軸２２３、後輪２２４を備えている。【０１３０】
電動車両は、例えば、エンジン２１１又はモータ２１５のいずれか一方を駆動源として走行可能である。エンジン２１１は、主要な動力源であり、例えば、ガソリンエンジン等である。エンジン２１１を動力源とする場合、エンジン２１１の駆動力（回転力）は、例えば、駆動部である差動装置２１６、トランスミッション２１７及びクラッチ２１８を介して前輪２２２又は後輪２２４に伝達される。エンジン２１１の回転力は発電機２１２にも伝達され、回転力を利用して発電機２１２が交流電力を発生させ、交流電力はインバータ２１４を介して直流電力に変換され、電源２０３に蓄積される。一方、変換部であるモータ２１５を動力源とする場合、電源２０３から供給された電力（直流電力）がインバータ２１３を介して交流電力に変換され、交流電力を利用してモータ２１５を駆動する。モータ２１５によって電力から変換された駆動力（回転力）は、例えば、駆動部である差動装置２１６、トランスミッション２１７及びクラッチ２１８を介して前輪２２２又は後輪２２４に伝達される。【０１３１】
図示しない制動機構を介して電動車両が減速すると、減速時の抵抗力がモータ２１５に回転力として伝達され、その回転力を利用してモータ２１５が交流電力を発生させるようにしてもよい。交流電力はインバータ２１３を介して直流電力に変換され、直流回生電力は電源２０３に蓄積される。【０１３２】
制御部２０１は、電動車両全体の動作を制御するものであり、例えば、ＣＰＵ等を備えている。電源２０３は、実施例４や実施例５において説明した１又は２以上のリチウムイオン二次電池（図示せず）を備えている。電源２０３は、外部電源と接続され、外部電源から電力供給を受けることで電力を蓄積する構成とすることもできる。各種センサ２０２は、例えば、エンジン２１１の回転数を制御すると共に、図示しないスロットルバルブの開度（スロットル開度）を制御するために用いられる。各種センサ２０２は、例えば、速度センサ、加速度センサ、エンジン回転数センサ等を備えている。【０１３３】
尚、電動車両がハイブリッド自動車である場合について説明したが、電動車両は、エンジン２１１を用いずに電源２０３及びモータ２１５だけを用いて作動する車両（電気自動車）でもよい。【０１３４】
次に、電力貯蔵システム（電力供給システム）の構成を表すブロック図を図３２Ｂに示す。電力貯蔵システムは、例えば、一般住宅及び商業用ビル等の家屋２３０の内部に、制御部２３１、電源２３２、スマートメータ２３３、及び、パワーハブ２３４を備えている。【０１３５】
電源２３２は、例えば、家屋２３０の内部に設置された電気機器（電子機器）２３５に接続されていると共に、家屋２３０の外部に停車している電動車両２３７に接続可能である。また、電源２３２は、例えば、家屋２３０に設置された自家発電機２３６にパワーハブ２３４を介して接続されていると共に、スマートメータ２３３及びパワーハブ２３４を介して外部の集中型電力系統２３８に接続可能である。電気機器（電子機器）２３５は、例えば、１又は２以上の家電製品を含んでいる。家電製品として、例えば、冷蔵庫、エアコンディショナー、テレビジョン受像機、給湯器等を挙げることができる。自家発電機２３６は、例えば、太陽光発電機や風力発電機等から構成されている。電動車両２３７として、例えば、電動自動車、ハイブリッド自動車、電動オートバイ、電動自転車、セグウェイ（登録商標）等を挙げることができる。集中型電力系統２３８として、商用電源、発電装置、送電網、スマートグリッド（次世代送電網）を挙げることができるし、また、例えば、火力発電所、原子力発電所、水力発電所、風力発電所等を挙げることもできるし、集中型電力系統２３８に備えられた発電装置として、種々の太陽電池、燃料電池、風力発電装置、マイクロ水力発電装置、地熱発電装置等を例示することができるが、これらに限定するものではない。【０１３６】
制御部２３１は、電力貯蔵システム全体の動作（電源２３２の使用状態を含む）を制御するものであり、例えば、ＣＰＵ等を備えている。電源２３２は、実施例４や実施例５において説明した１又は２以上のリチウムイオン二次電池（図示せず）を備えている。スマートメータ２３３は、例えば、電力需要側の家屋２３０に設置されるネットワーク対応型の電力計であり、電力供給側と通信可能である。そして、スマートメータ２３３は、例えば、外部と通信しながら、家屋２３０における需要・供給のバランスを制御することで、効率的で安定したエネルギー供給が可能となる。【０１３７】
この電力貯蔵システムでは、例えば、外部電源である集中型電力系統２３８からスマートメータ２３３及びパワーハブ２３４を介して電源２３２に電力が蓄積されると共に、独立電源である自家発電機２３６からパワーハブ２３４を介して電源２３２に電力が蓄積される。電源２３２に蓄積された電力は、制御部２３１の指示に応じて電気機器（電子機器）２３５及び電動車両２３７に供給されるため、電気機器（電子機器）２３５の作動が可能になると共に、電動車両２３７が充電可能になる。即ち、電力貯蔵システムは、電源２３２を用いて、家屋２３０内における電力の蓄積及び供給を可能にするシステムである。【０１３８】
電源２３２に蓄積された電力は、任意に利用可能である。そのため、例えば、電気料金が安価な深夜に集中型電力系統２３８から電源２３２に電力を蓄積しておき、電源２３２に蓄積しておいた電力を電気料金が高い日中に用いることができる。【０１３９】
以上に説明した電力貯蔵システムは、１戸（１世帯）毎に設置されていてもよいし、複数戸（複数世帯）毎に設置されていてもよい。【０１４０】
次に、電動工具の構成を表すブロック図を図３２Ｃに示す。電動工具は、例えば、電動ドリルであり、プラスチック材料等から作製された工具本体２４０の内部に、制御部２４１及び電源２４２を備えている。工具本体２４０には、例えば、可動部であるドリル部２４３が回動可能に取り付けられている。制御部２４１は、電動工具全体の動作（電源２４２の使用状態を含む）を制御するものであり、例えば、ＣＰＵ等を備えている。電源２４２は、実施例４や実施例５において説明した１又は２以上のリチウムイオン二次電池（図示せず）を備えている。制御部２４１は、図示しない動作スイッチの操作に応じて、電源２４２からドリル部２４３に電力を供給する。【０１４１】
以上、本開示を好ましい実施例に基づき説明したが、本開示はこれらの実施例に限定するものではなく、種々の変形が可能である。実施例において説明した積層構造体の構成、構造、ロールプレス装置の構成、構造、積層構造体の製造方法は例示であり、適宜、変更することができる。実施例においては、積層構造体の第１Ａ端部及び第２Ａ端部側からプレスロールに積層構造体が侵入する例を説明したが、積層構造体の第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部側からプレスロールに積層構造体が侵入する形態を採用してもよい。実施例１〜実施例３において説明した積層構造体を有する正極部材あるいは負極部材（電極部材）と、実施例１〜実施例３において説明した正極部材あるいは負極部材以外の構成、構造を有する正極部材あるいは負極部材（電極部材）とを組み合わせて、電極構造体とすることもできる。電極構造体は、捲回された状態の他、スタックされた状態であってもよい。【０１４２】
以下、電池がリチウムイオン二次電池から構成される場合を例にとり、リチウムイオン二次電池を構成する正極部材、負極部材、正極合剤層、正極活物質、負極合剤層、負極活物質、結着剤、導電剤、セパレータおよび非水系電解液についてそれぞれ説明する。【０１４３】
正極部材において、正極集電体の両面には、正極活物質を含む正極合剤層が形成されている。即ち、正極合剤層は、正極活物質として、リチウムを吸蔵・放出可能である正極材料を含んでいる。正極合剤層は、更に、正極結着剤や正極導電剤等を含んでいてもよい。正極集電体を構成する材料として、例えば、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、ニッケル（Ｎｉ）、マグネシウム（Ｍｇ）、チタン（Ｔｉ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、亜鉛（Ｚｎ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、インジウム（Ｉｎ）、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、銀（Ａｇ）および／もしくはパラジウム（Ｐｄ）等、又は、これらの何れかを含む合金、ならびに／またはステンレス鋼等の導電材料を例示することができる。正極集電体あるいは後述する負極集電体の形態として、箔状材料を例示することができる。【０１４４】
正極材料としてリチウム含有化合物を挙げることができ、高いエネルギー密度が得られるといった観点からは、リチウム含有複合酸化物、リチウム含有リン酸化合物を用いることが好ましい。リチウム含有複合酸化物は、リチウム、及び、１又は２以上の元素（以下、『他元素』と呼ぶ。但し、リチウムを除く）を構成元素として含む酸化物であり、層状岩塩型の結晶構造又はスピネル型の結晶構造を有している。また、リチウム含有リン酸化合物は、リチウム、及び、１又は２以上の元素（他元素）を構成元素として含むリン酸化合物であり、オリビン型の結晶構造を有している。【０１４５】
正極材料を構成する好ましい材料であるリチウム含有複合酸化物、リチウム含有リン酸化合物の詳細は、以下のとおりである。尚、リチウム含有複合酸化物やリチウム含有リン酸化合物を構成する他元素として、特に限定されないが、長周期型周期表における２族〜１５族に属する元素のいずれか１種類又は２種類以上を挙げることができ、高い電圧が得られるといった観点からは、ニッケル〈Ｎｉ〉、コバルト〈Ｃｏ〉、マンガン〈Ｍｎ〉および／または鉄〈Ｆｅ〉を用いることが好ましい。【０１４６】
層状岩塩型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物として、具体的には、式（Ｂ）、式（Ｃ）、式（Ｄ）で表される化合物を例示することができる。【０１４７】
ＬｉaＭｎ1-b-cＮｉbＭ11cＯ2-dＦe      （Ｂ）【０１４８】
ここで、Ｍ11は、コバルト〈Ｃｏ〉、マグネシウム〈Ｍｇ〉、アルミニウム〈Ａｌ〉、ホウ素〈Ｂ〉、チタン〈Ｔｉ〉、バナジウム〈Ｖ〉、クロム〈Ｃｒ〉、鉄〈Ｆｅ〉、銅〈Ｃｕ〉、亜鉛〈Ｚｎ〉、ジルコニウム〈Ｚｒ〉、モリブデン〈Ｍｏ〉、スズ〈Ｓｎ〉、カルシウム〈Ｃａ〉、ストロンチウム〈Ｓｒ〉及びタングステン〈Ｗ〉から成る群から選択された少なくとも１種類の元素であり、ａ，ｂ，ｃ，ｄ，ｅの値は、
０．８≦ａ≦１．２
０＜ｂ＜０．５
０≦ｃ≦０．５
ｂ＋ｃ＜１
−０．１≦ｄ≦０．２
０≦ｅ≦０．１
を満足する。但し、組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。【０１４９】
ＬｉaＮｉ1-bＭ12bＯ2-cＦd      （Ｃ）【０１５０】
ここで、Ｍ12は、コバルト〈Ｃｏ〉、マンガン〈Ｍｎ〉、マグネシウム〈Ｍｇ〉、アルミニウム〈Ａｌ〉、ホウ素〈Ｂ〉、チタン〈Ｔｉ〉、バナジウム〈Ｖ〉、クロム〈Ｃｒ〉、鉄〈Ｆｅ〉、銅〈Ｃｕ〉、亜鉛〈Ｚｎ〉、モリブデン〈Ｍｏ〉、スズ〈Ｓｎ〉、カルシウム〈Ｃａ〉、ストロンチウム〈Ｓｒ〉及びタングステン〈Ｗ〉から成る群から選択された少なくとも１種類の元素であり、ａ，ｂ，ｃ，ｄの値は、
０．８    ≦ａ≦１．２
０．００５≦ｂ≦０．５
−０．１  ≦ｃ≦０．２
０≦ｄ≦０．１
を満足する。但し、組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。【０１５１】
ＬｉaＣｏ1-bＭ13bＯ2-cＦd      （Ｄ）【０１５２】
ここで、Ｍ13は、ニッケル〈Ｎｉ〉、マンガン〈Ｍｎ〉、マグネシウム〈Ｍｇ〉、アルミニウム〈Ａｌ〉、ホウ素〈Ｂ〉、チタン〈Ｔｉ〉、バナジウム〈Ｖ〉、クロム〈Ｃｒ〉、鉄〈Ｆｅ〉、銅〈Ｃｕ〉、亜鉛〈Ｚｎ〉、モリブデン〈Ｍｏ〉、スズ〈Ｓｎ〉、カルシウム〈Ｃａ〉、ストロンチウム〈Ｓｒ〉及びタングステン〈Ｗ〉から成る群から選択された少なくとも１種類の元素であり、ａ，ｂ，ｃ，ｄの値は、
０．８≦ａ≦１．２
０≦ｂ＜０．５
−０．１≦ｃ≦０．２
０≦ｄ≦０．１
を満足する。但し、組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。【０１５３】
層状岩塩型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物として、具体的には、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＣｏ0.98Ａｌ0.01Ｍｇ0.01Ｏ2、ＬｉＮｉ0.5Ｃｏ0.2Ｍｎ0.3Ｏ2、ＬｉＮｉ0.8Ｃｏ0.15Ａｌ0.05Ｏ2、ＬｉＮｉ0.33Ｃｏ0.33Ｍｎ0.33Ｏ2、Ｌｉ1.2Ｍｎ0.52Ｃｏ0.175Ｎｉ0.1Ｏ2、およびＬｉ1.15（Ｍｎ0.65Ｎｉ0.22Ｃｏ0.13）0.85Ｏ2を例示することができる。また、ＬｉＮｉＭｎＯ系材料として、具体的には、ＬｉＮｉ0.5Ｍｎ1.50Ｏ4を例示することができる。【０１５４】
例えば、正極活物質としてＬｉ1.15（Ｍｎ0.65Ｎｉ0.22Ｃｏ0.13）0.85Ｏ2を得る場合、先ず、硫酸ニッケル（ＮｉＳＯ4）と、硫酸コバルト（ＣｏＳＯ4）と、硫酸マンガン（ＭｎＳＯ4）とを混合する。そして、混合物を水に分散させて、水溶液を調製する。次いで、水溶液を十分に攪拌しながら、水溶液に水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を添加して、共沈物（マンガン・ニッケル・コバルト複合共沈水酸化物）を得る。その後、共沈物を水洗してから乾燥させ、次いで、共沈物に水酸化リチウム一水和塩を添加して、前駆体を得る。そして、大気中において前駆体を焼成（８００゜Ｃ×１０時間）することで、上記の正極活物質を得ることができる。【０１５５】
例えば、正極活物質としてＬｉＮｉ0.5Ｍｎ1.50Ｏ4を得る場合、先ず、炭酸リチウム（Ｌｉ2ＣＯ3）と、酸化マンガン（ＭｎＯ2）と、酸化ニッケル（ＮｉＯ）とを秤量して、ボールミルを用いて秤量物を混合する。この場合、主要元素の混合比（モル比）をＮｉ：Ｍｎ＝２５：７５とする。次いで、大気中において混合物を焼成（８００゜Ｃ×１０時間）した後、冷却する。次に、ボールミルを用いて焼成物を再混合した後、大気中において焼成物を再焼成（７００゜Ｃ×１０時間）することで、上記の正極活物質を得ることができる。【０１５６】
また、スピネル型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物として、式（Ｅ）で表される化合物を例示することができる。
ＬｉaＭｎ2-bＭ14bＯcＦd      （Ｅ）【０１５７】
ここで、Ｍ14は、コバルト〈Ｃｏ〉、ニッケル〈Ｎｉ〉、マグネシウム〈Ｍｇ〉、アルミニウム〈Ａｌ〉、ホウ素〈Ｂ〉、チタン〈Ｔｉ〉、バナジウム〈Ｖ〉、クロム〈Ｃｒ〉、鉄〈Ｆｅ〉、銅〈Ｃｕ〉、亜鉛〈Ｚｎ〉、モリブデン〈Ｍｏ〉、スズ〈Ｓｎ〉、カルシウム〈Ｃａ〉、ストロンチウム〈Ｓｒ〉及びタングステン〈Ｗ〉から成る群から選択された少なくとも１種類の元素であり、ａ，ｂ，ｃ，ｄの値は、
０．９≦ａ≦１．１
０≦ｂ≦０．６
３．７≦ｃ≦４．１
０≦ｄ≦０．１
を満足する。但し、組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。スピネル型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物として、具体的には、ＬｉＭｎ2Ｏ4を例示することができる。【０１５８】
更には、オリビン型の結晶構造を有するリチウム含有リン酸化合物として、式（Ｆ）で表される化合物を例示することができる。
ＬｉaＭ15ＰＯ4      （Ｆ）【０１５９】
ここで、Ｍ15は、コバルト〈Ｃｏ〉、マンガン〈Ｍｎ〉、鉄〈Ｆｅ〉、ニッケル〈Ｎｉ〉、マグネシウム〈Ｍｇ〉、アルミニウム〈Ａｌ〉、ホウ素〈Ｂ〉、チタン〈Ｔｉ〉、バナジウム〈Ｖ〉、ニオブ〈Ｎｂ〉、銅〈Ｃｕ〉、亜鉛〈Ｚｎ〉、モリブデン〈Ｍｏ〉、カルシウム〈Ｃａ〉、ストロンチウム〈Ｓｒ〉、タングステン〈Ｗ〉及びジルコニウム〈Ｚｒ〉から成る群から選択された少なくとも１種類の元素であり、ａの値は、
０．９≦ａ≦１．１
を満足する。但し、組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。オリビン型の結晶構造を有するリチウム含有リン酸化合物として、具体的には、ＬｉＦｅＰＯ4、ＬｉＭｎＰＯ4、ＬｉＦｅ0.5Ｍｎ0.5ＰＯ4およびＬｉＦｅ0.3Ｍｎ0.7ＰＯ4を例示することができる。【０１６０】
あるいは又、リチウム含有複合酸化物として、式（Ｇ）で表される化合物を例示することができる。
（Ｌｉ2ＭｎＯ3）x（ＬｉＭｎＯ2）1-x      （Ｇ）
ここで、ｘの値は、
０≦ｘ≦１
を満足する。但し、組成は充放電状態に応じて異なり、ｘは完全放電状態の値である。【０１６１】
正極には、その他、例えば、酸化チタン、酸化バナジウムおよび／または二酸化マンガンといった酸化物；二硫化チタンおよび／または硫化モリブデンといった二硫化物；セレン化ニオブといったカルコゲン化物；硫黄、ポリアニリンおよび／またはポリチオフェンといった導電性高分子が含まれていてもよい。【０１６２】
負極部材において、負極集電体の両面には負極合剤層が形成されている。負極集電体を構成する材料として、例えば、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、ニッケル（Ｎｉ）、マグネシウム（Ｍｇ）、チタン（Ｔｉ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、亜鉛（Ｚｎ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、インジウム（Ｉｎ）、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、銀（Ａｇ）および／もしくはパラジウム（Ｐｄ）等、又は、これらの何れかを含む合金、ならびに／または、ステンレス鋼等の導電材料を例示することができる。負極集電体の表面は、所謂アンカー効果に基づき負極集電体に対する負極合剤層の密着性を向上させるといった観点から、粗面化されていることが好ましい。この場合、少なくとも負極合剤層を形成すべき負極集電体の領域の表面が粗面化されていればよい。粗面化の方法として、例えば、電解処理を利用して微粒子を形成する方法を挙げることができる。電解処理とは、電解槽中において電解法を用いて負極集電体の表面に微粒子を形成することで負極集電体の表面に凹凸を設ける方法である。あるいは又、負極部材をリチウム箔、リチウムシート、および／またはリチウム板から構成することもできる。負極合剤層は、負極活物質として、リチウムを吸蔵・放出可能である負極材料を含んでいる。負極合剤層は、更に、負極結着剤や負極導電剤等を含んでいてもよい。負極結着剤及び負極導電剤は、正極結着剤及び正極導電剤と同様とすることができる。【０１６３】
負極活物質を構成する材料として、例えば、炭素材料を挙げることができる。炭素材料は、リチウムの吸蔵・放出時における結晶構造の変化が非常に少ないため、高いエネルギー密度が安定して得られる。また、炭素材料は負極導電剤としても機能するため、負極合剤質の導電性が向上する。炭素材料として、例えば、易黒鉛化性炭素（ソフトカーボン）、難黒鉛化性炭素（ハードカーボン）、黒鉛（グラファイト）、および／または結晶構造が発達した高結晶性炭素材料を挙げることができる。但し、難黒鉛化性炭素における（００２）面の面間隔は０．３７ｎｍ以上であることが好ましい。また、黒鉛における（００２）面の面間隔は０．３４ｎｍ以下であることが好ましい。より具体的には、炭素材料として、例えば、熱分解炭素類；ピッチコークス、ニードルコークスおよび／または石油コークスといったコークス類；黒鉛類；ガラス状炭素繊維；フェノール樹脂および／またはフラン樹脂等の高分子化合物を適当な温度で焼成（炭素化）することで得ることができる有機高分子化合物焼成体；炭素繊維；活性炭；カーボンブラック類；ポリアセチレン等のポリマー等を挙げることができる。また、炭素材料として、その他、約１０００゜Ｃ以下の温度で熱処理された低結晶性炭素を挙げることもできるし、非晶質炭素とすることもできる。炭素材料の形状は、繊維状、球状、粒状、鱗片状のいずれであってもよい。【０１６４】
あるいは又、負極活物質を構成する材料として、例えば、金属元素、半金属元素のいずれかを、１種類又は２種類以上、構成元素として含む材料（以下、『金属系材料』と呼ぶ）を挙げることができ、これによって、高いエネルギー密度を得ることができる。金属系材料は、単体、合金、化合物のいずれであってもよいし、これらの２種類以上から構成された材料でもよいし、これらの１種類又は２種類以上の相を少なくとも一部に有する材料であってもよい。合金には、２種類以上の金属元素から成る材料の他、１種類以上の金属元素と１種類以上の半金属元素とを含む材料も含まれる。また、合金は、非金属元素を含んでいてもよい。金属系材料の組織として、例えば、固溶体、共晶（共融混合物）、金属間化合物、及び、これらの２種類以上の共存物を挙げることができる。【０１６５】
金属元素、半金属元素として、例えば、リチウムと合金を形成可能である金属元素、半金属元素を挙げることができる。具体的には、例えば、マグネシウム（Ｍｇ）、ホウ素（Ｂ）、アルミニウム（Ａｌ）、ガリウム（Ｇａ）、インジウム（Ｉｎ）、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、スズ（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、カドミウム（Ｃｄ）、銀（Ａｇ）、亜鉛（Ｚｎ）、ハフニウム（Ｈｆ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、イットリウム（Ｙ）、パラジウム（Ｐｄ）および／または白金（Ｐｔ）を例示することができるが、中でも、ケイ素（Ｓｉ）および／またはスズ（Ｓｎ）が、リチウムを吸蔵・放出する能力が優れており、著しく高いエネルギー密度が得られるといった観点から、好ましい。【０１６６】
ケイ素を構成元素として含む材料として、ケイ素の単体、ケイ素合金、ケイ素化合物を挙げることができるし、これらの２種類以上から構成された材料であってもよいし、これらの１種類又は２種類以上の相を少なくとも一部に有する材料であってもよい。スズを構成元素として含む材料として、スズの単体、スズ合金、スズ化合物を挙げることができるし、これらの２種類以上から構成された材料であってもよいし、これらの１種類又は２種類以上の相を少なくとも一部に有する材料であってもよい。単体とは、あくまで一般的な意味合いでの単体を意味しており、微量の不純物を含んでいてもよく、必ずしも純度１００％を意味しているわけではない。【０１６７】
ケイ素合金あるいはケイ素化合物を構成するケイ素以外の元素として、スズ（Ｓｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、亜鉛（Ｚｎ）、インジウム（Ｉｎ）、銀（Ａｇ）、チタン（Ｔｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、ビスマス（Ｂｉ）、アンチモン（Ｓｂ）および／またはクロム（Ｃｒ）を挙げることができるし、炭素（Ｃ）および／または酸素（Ｏ）を挙げることもできる。【０１６８】
ケイ素合金あるいはケイ素化合物として、具体的には、ＳｉＢ4、ＳｉＢ6、Ｍｇ2Ｓｉ、Ｎｉ2Ｓｉ、ＴｉＳｉ2、ＭｏＳｉ2、ＣｏＳｉ2、ＮｉＳｉ2、ＣａＳｉ2、ＣｒＳｉ2、Ｃｕ5Ｓｉ、ＦｅＳｉ2、ＭｎＳｉ2、ＮｂＳｉ2、ＴａＳｉ2、ＶＳｉ2、ＷＳｉ2、ＺｎＳｉ2、ＳｉＣ、Ｓｉ3Ｎ4、Ｓｉ2Ｎ2Ｏ、ＳｉＯv（０＜ｖ≦２、好ましくは、０．２＜ｖ＜１．４）、およびＬｉＳｉＯを例示することができる。【０１６９】
スズ合金あるいはスズ化合物を構成するスズ以外の元素として、ケイ素（Ｓｉ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、マンガン（Ｍｎ）、亜鉛（Ｚｎ）、インジウム（Ｉｎ）、銀（Ａｇ）、チタン（Ｔｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、ビスマス（Ｂｉ）、アンチモン（Ｓｂ）および／またはクロム（Ｃｒ）を挙げることができるし、炭素（Ｃ）および／または酸素（Ｏ）を挙げることもできる。スズ合金あるいはスズ化合物として、具体的には、ＳｎＯw（０＜ｗ≦２）、ＳｎＳｉＯ3、ＬｉＳｎＯ、Ｍｇ2Ｓｎを例示することができる。特に、スズを構成元素として含む材料は、例えば、スズ（第１構成元素）と共に第２構成元素及び第３構成元素を含む材料（以下、『Ｓｎ含有材料』と呼ぶ）であることが好ましい。第２構成元素として、例えば、コバルト（Ｃｏ）、鉄（Ｆｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、チタン（Ｔｉ）、バナジウム（Ｖ）、クロム（Ｃｒ）、マンガン（Ｍｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、亜鉛（Ｚｎ）、ガリウム（Ｇａ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ニオブ（Ｎｂ）、モリブデン（Ｍｏ）、銀（Ａｇ）、インジウム（Ｉｎ）、セシウム（Ｃｅ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）、ビスマス（Ｂｉ）および／またはケイ素（Ｓｉ）を挙げることができるし、第３構成元素として、例えば、ホウ素（Ｂ）、炭素（Ｃ）、アルミニウム（Ａｌ）および／またはリン（Ｐ）を挙げることができる。Ｓｎ含有材料が第２構成元素及び第３構成元素を含んでいると、高い電池容量及び優れたサイクル特性等が得られる。【０１７０】
中でも、Ｓｎ含有材料は、スズ（Ｓｎ）、コバルト（Ｃｏ）及び炭素（Ｃ）を構成元素として含む材料（『ＳｎＣｏＣ含有材料』と呼ぶ）であることが好ましい。ＳｎＣｏＣ含有材料にあっては、例えば、炭素の含有量が９．９質量％乃至２９．７質量％、スズ及びコバルトの含有量の割合｛Ｃｏ／（Ｓｎ＋Ｃｏ）｝が２０質量％乃至７０質量％である。高いエネルギー密度が得られるからである。ＳｎＣｏＣ含有材料は、スズ、コバルト及び炭素を含む相を有しており、その相は、低結晶性又は非晶質であることが好ましい。この相は、リチウムと反応可能な反応相であるため、その反応相の存在により優れた特性が得られる。この反応相のＸ線回折により得られる回折ピークの半値幅（回折角２θ）は、特定Ｘ線としてＣｕＫα線を用い、挿引速度を１度／分とした場合、１度以上であることが好ましい。リチウムがより円滑に吸蔵・放出されると共に、非水系電解液との反応性が低減するからである。ＳｎＣｏＣ含有材料は、低結晶性又は非晶質の相に加えて、各構成元素の単体又は一部が含まれている相を含んでいる場合もある。【０１７１】
Ｘ線回折により得られた回折ピークがリチウムと反応可能な反応相に対応するものであるか否かは、リチウムとの電気化学的反応の前後におけるＸ線回折チャートを比較すれば容易に判断することができる。例えば、リチウムとの電気化学的反応の前後において回折ピークの位置が変化すれば、リチウムと反応可能な反応相に対応するものである。この場合、例えば、低結晶性又は非晶質の反応相の回折ピークが２θ＝２０度乃至５０度の間に見られる。このような反応相は、例えば、上記の各構成元素を含んでおり、主に、炭素の存在に起因して低結晶化又は非晶質化しているものと考えられる。【０１７２】
ＳｎＣｏＣ含有材料では、構成元素である炭素の少なくとも一部が金属元素又は半金属元素と結合していることが好ましい。スズ等の凝集、結晶化が抑制されるからである。元素の結合状態に関しては、例えば、軟Ｘ線源としてＡｌ−Ｋα線又はＭｇ−Ｋα線等を用いたＸ線光電子分光法（ＸＰＳ）を用いて確認可能である。炭素の少なくとも一部が金属元素又は半金属元素等と結合している場合、炭素の１ｓ軌道（Ｃ１ｓ）の合成波のピークが２８４．５ｅＶよりも低い領域に現れる。尚、金原子の４ｆ軌道（Ａｕ４ｆ）のピークが８４．０ｅＶに得られるように、エネルギー較正されているものとする。この際、通常、物質表面に表面汚染炭素が存在しているため、表面汚染炭素のＣ１ｓのピークを２８４．８ｅＶとして、そのピークをエネルギー基準とする。ＸＰＳ測定において、Ｃ１ｓのピークの波形は、表面汚染炭素のピークとＳｎＣｏＣ含有材料中の炭素のピークとを含んだ形で得られる。そのため、例えば、市販のソフトウエアを用いて解析して、両者のピークを分離すればよい。波形の解析では、最低束縛エネルギー側に存在する主ピークの位置をエネルギー基準（２８４．８ｅＶ）とする。【０１７３】
ＳｎＣｏＣ含有材料は、構成元素がスズ、コバルト及び炭素だけである材料（ＳｎＣｏＣ）に限られない。ＳｎＣｏＣ含有材料は、例えば、スズ、コバルト及び炭素に加えて、ケイ素（Ｓｉ）、鉄（Ｆｅ）、ニッケル（Ｎｉ）、クロム（Ｃｒ）、インジウム（Ｉｎ）、ニオブ（Ｎｂ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、チタン（Ｔｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、アルミニウム（Ａｌ）、リン（Ｐ）、ガリウム（Ｇａ）、ビスマス（Ｂｉ）等のいずれか１種類又は２種類以上を構成元素として含んでいてもよい。【０１７４】
ＳｎＣｏＣ含有材料の他、スズ、コバルト、鉄及び炭素を構成元素として含む材料（以下、『ＳｎＣｏＦｅＣ含有材料』と呼ぶ）も好ましい材料である。ＳｎＣｏＦｅＣ含有材料の組成は任意である。一例を挙げると、鉄の含有量を少なめに設定する場合、炭素の含有量が９．９質量％乃至２９．７質量％、鉄の含有量が０．３質量％乃至５．９質量％、スズ及びコバルトの含有量の割合｛Ｃｏ／（Ｓｎ＋Ｃｏ）｝が３０質量％乃至７０質量％である。また、鉄の含有量を多めに設定する場合、炭素の含有量が１１．９質量％乃至２９．７質量％、スズ、コバルト及び鉄の含有量の割合｛（Ｃｏ＋Ｆｅ）／（Ｓｎ＋Ｃｏ＋Ｆｅ）｝が２６．４質量％乃至４８．５質量％、コバルト及び鉄の含有量の割合｛Ｃｏ／（Ｃｏ＋Ｆｅ）｝が９．９質量％乃至７９．５質量％である。このような組成範囲において、高いエネルギー密度が得られるからである。ＳｎＣｏＦｅＣ含有材料の物性（半値幅等）は、上記のＳｎＣｏＣ含有材料の物性と同様である。【０１７５】
あるいは又、その他、負極活物質を構成する材料として、例えば、酸化鉄、酸化ルテニウムおよび／または酸化モリブデンといった金属酸化物；ポリアセチレン、ポリアニリンおよび／またはポリピロールといった高分子化合物を挙げることができる。【０１７６】
中でも、負極活物質を構成する材料は、以下の理由により、炭素材料及び金属系材料の双方を含んでいることが好ましい。即ち、金属系材料、特に、ケイ素及びスズの少なくとも一方を構成元素として含む材料は、理論容量が高いという利点を有する反面、充放電時において激しく膨張・収縮し易い。一方、炭素材料は、理論容量が低い反面、充放電時において膨張・収縮し難いという利点を有する。よって、炭素材料及び金属系材料の双方を用いることで、高い理論容量（云い換えれば、電池容量）を得つつ、充放電時の膨張・収縮が抑制される。【０１７７】
正極合剤層や負極合剤層は、例えば、塗布法に基づき形成することができる。即ち、粒子（粉末）状の正極活物質あるいは負極活物質を正極結着剤や負極結着剤等と混合した後、混合物を有機溶剤等の溶媒に分散させ、正極集電体や負極集電体に塗布する方法（例えば、前述したダイ及びバックロールを供えた塗布装置を用いた塗布法）に基づき形成することができる。但し、塗布法はこのような方法に限定するものではなく、更には、塗布法に限定するものでもない。例えば、負極活物質を成型することで負極部材を得ることができるし、正極活物質を成型することで正極部材を得ることができる。成型には、例えば、プレス機を用いればよい。あるいは又、気相法、液相法、溶射法、焼成法（焼結法）に基づき形成することができる。気相法とは、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、レーザーアブレーション法といったＰＶＤ法（物理的気相成長法）や、プラズマＣＶＤ法を含む各種ＣＶＤ法（化学的気相成長法）である。液相法として、電解メッキ法や無電解メッキ法を挙げることができる。溶射法とは、溶融状態又は半溶融状態の正極活物質あるいは負極活物質を正極集電体あるいは負極集電体に噴き付ける方法である。焼成法とは、例えば、塗布法を用いて溶媒に分散された混合物を負極集電体に塗布した後、負極結着剤等の融点よりも高い温度で熱処理する方法であり、雰囲気焼成法、反応焼成法、ホットプレス焼成法を挙げることができる。【０１７８】
正極結着剤及び負極結着剤として、具体的には、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）といったスチレンブタジエン系ゴム、フッ素系ゴム、エチレンプロピレンジエンといった合成ゴム；ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリフッ化ビニル、ポリイミド、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）および／またはエチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）等のフッ素系樹脂やこれらのフッ素系樹脂の共重合体、変性物；ポリエチレンやポリプロピレンといったポリオレフィン系樹脂；ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）および／またはポリアクリル酸エステル等のアクリル系樹脂；カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）といった高分子材料等を例示することができるし、これら樹脂材料を主体とする共重合体等から選択される少なくとも１種類を例示することもできる。ポリフッ化ビニリデンの共重合体として、より具体的には、例えばポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン−テトラフルオロエチレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン−クロロトリフルオロエチレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン共重合体を挙げることができる。また、正極結着剤及び負極結着剤として導電性高分子を用いてもよい。導電性高分子として、例えば、置換又は無置換のポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、及び、これらから選ばれた１種類又は２種類から成る（共）重合体等を用いることができる。【０１７９】
正極導電剤及び負極導電剤として、例えば、黒鉛、炭素繊維、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラファイト、気相成長カーボンファイバー（Vapor Growth Carbon Fiber：ＶＧＣＦ）、アセチレンブラック（ＡＢ）、ケッチェンブラック（ＫＢ）等の炭素材料を挙げることができるし、これらのうちの１種類又は２種類以上を混合して用いることができる。カーボンナノチューブとして、例えば、シングルウォールカーボンナノチューブ（ＳＷＣＮＴ）、および／またはダブルウォールカーボンナノチューブ（ＤＷＣＮＴ）等のマルチウォールカーボンナノチューブ（ＭＷＣＮＴ）等を挙げることができる。また、導電性を有する材料であれば金属材料あるいは導電性高分子材料等を用いてもよい。【０１８０】
充電途中に意図せずにリチウムが負極部材に析出することを防止するために、負極材料の充電可能な容量は、正極材料の放電容量よりも大きいことが好ましい。即ち、リチウムを吸蔵・放出可能である負極材料の電気化学当量は、正極材料の電気化学当量よりも大きいことが好ましい。尚、負極部材に析出するリチウムとは、例えば、電極反応物質がリチウムである場合にはリチウム金属である。【０１８１】
正極リード部は、スポット溶接又は超音波溶接に基づき、正極集電体に取り付けることができる。正極リード部は金属箔、網目状のものが望ましいが、電気化学的及び化学的に安定であり、導通がとれるものであれば金属でなくともよい。正極リード部の材料として、例えば、アルミニウム（Ａｌ）および／またはニッケル（Ｎｉ）等を挙げることができる。負極リード部は、スポット溶接又は超音波溶接に基づき、負極集電体に取り付けることができる。負極リード部は金属箔、網目状のものが望ましいが、電気化学的及び化学的に安定であり、導通がとれるものであれば金属でなくともよい。負極リード部の材料として、例えば、銅（Ｃｕ）および／またはニッケル（Ｎｉ）等を挙げることができる。正極リード部や負極リード部は、正極集電体や負極集電体から正極集電体や負極集電体の一部が突出した突出部から構成することもできる。【０１８２】
セパレータは、正極部材と負極部材とを隔離して、正極部材と負極部材の接触に起因する電流の短絡を防止しながら、リチウムイオンを通過させるものである。セパレータは、例えば、ポリオレフィン系樹脂（ポリプロピレン樹脂やポリエチレン樹脂）、ポリイミド樹脂、ポリテトラフルオロエチレン樹脂、ポリフッ化ビニリデン樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂および／または芳香族ポリアミドといった合成樹脂から成る多孔質膜；セラミック等の多孔質膜；ガラス繊維（例えば、ガラスフィルターを含む）；液晶ポリエステル繊維や芳香族ポリアミド繊維、および／またはセルロース系繊維から成る不織布、セラミック製の不織布等から構成されているが、中でも、ポリプロピレンおよび／またはポリエチレンの多孔質フィルムが好ましい。あるいは又、セパレータを２種類以上の多孔質膜が積層された積層膜から構成することもできるし、無機物層が塗布されたセパレータや、無機物含有セパレータとすることもできる。中でも、ポリオレフィン系樹脂から成る多孔質膜は短絡防止効果に優れ、且つ、シャットダウン効果による電池の安全性向上を図ることができるので好ましい。ポリエチレン樹脂は、１００゜Ｃ以上、１６０゜Ｃ以下の範囲内においてシャットダウン効果を得ることができ、且つ、電気化学的安定性にも優れているので、セパレータを構成する材料として特に好ましい。他にも、化学的安定性を備えた樹脂を、ポリエチレンあるいはポリプロピレンと共重合又はブレンド化した材料を用いることができる。あるいは、多孔質膜は、例えば、ポリプロピレン樹脂層と、ポリエチレン樹脂層と、ポリプロピレン樹脂層とを順次に積層した３層以上の構造を有していてもよい。セパレータの厚さは、５μｍ以上、５０μｍ以下であることが好ましく、７μｍ以上、３０μｍ以下であることがより好ましい。セパレータは、厚すぎると活物質の充填量が低下して電池容量が低下すると共に、イオン伝導性が低下して電流特性が低下する。逆に薄すぎると、セパレータの機械的強度が低下する。【０１８３】
また、セパレータは、基材である多孔質膜の片面又は両面に樹脂層が設けられた構造を有していてもよい。樹脂層として、無機物が担持された多孔性のマトリックス樹脂層を挙げることができる。このような構造を採用することで耐酸化性を得ることができ、セパレータの劣化を抑制することができる。マトリックス樹脂層を構成する材料として、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）および／またはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を挙げることができ、また、これらの共重合体を用いることも可能である。無機物として、金属、半導体、又は、これらの酸化物、窒化物を挙げることができる。例えば、金属としてアルミニウム（Ａｌ）および／またはチタン（Ｔｉ）等、半導体としてケイ素（Ｓｉ）および／またはホウ素（Ｂ）等を挙げることができる。また、無機物は、実質的に導電性が無く、熱容量の大きいものが好ましい。熱容量が大きいと、電流発熱時のヒートシンクとして有用であり、電池の熱暴走を一層効果的に抑制することが可能となる。このような無機物として、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）、ベーマイト（アルミナの一水和物）、タルク、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、二酸化チタン（ＴｉＯ2）および／または酸化ケイ素等の酸化物又は窒化物を挙げることができる。無機物の粒径として、１ｎｍ乃至１０μｍを挙げることができる。１ｎｍより小さいと入手が困難であり、また、入手できたとしてもコスト的に見合わない。１０μｍより大きいと電極間距離が大きくなり、限られたスペースで活物質充填量が十分得られず、電池容量が低くなる。無機物は、基材としての多孔質膜に含まれていてもよい。樹脂層は、例えば、マトリックス樹脂、溶媒及び無機物から成るスラリーを基材（多孔質膜）上に塗布し、マトリックス樹脂の貧溶媒、且つ、溶媒の親溶媒浴中を通過させて相分離させ、その後、乾燥させることで得ることができる。【０１８４】
セパレータの突き刺し強度として、１００ｇｆ乃至１ｋｇｆ、好ましくは１００ｇｆ乃至４８０ｇｆを挙げることができる。突き刺し強度が低いと短絡が発生する虞があり、高いとイオン伝導性が低下する虞がある。セパレータの透気度として、３０秒／１００ｃｃ乃至１０００秒／１００ｃｃ、好ましくは３０秒／１００ｃｃ乃至６８０秒／１００ｃｃを挙げることができる。透気度が低すぎると短絡が発生する虞があり、高すぎるとイオン伝導性が低下する虞がある。【０１８５】
リチウムイオン二次電池において使用に適した非水系電解液を構成するリチウム塩として、例えば、ＬｉＰＦ6、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＴａＦ6、ＬｉＮｂＦ6、ＬｉＳｉＦ6、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＨ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＣ4Ｆ9ＳＯ3、Ｌｉ（ＦＳＯ2）2Ｎ、Ｌｉ（ＣＦ3ＳＯ2）2Ｎ、Ｌｉ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2Ｎ、Ｌｉ（ＣＦ3ＳＯ2）3Ｃ、ＬｉＢＦ3（Ｃ2Ｆ5）、ＬｉＢ（Ｃ2Ｏ4）2、ＬｉＢ（Ｃ6Ｆ5）4、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5）3、１／２Ｌｉ2Ｂ12Ｆ12、Ｌｉ2ＳｉＦ6、ＬｉＣｌ、ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、ジフルオロ［オキソラト−Ｏ，Ｏ’］ホウ酸リチウム、および／またはリチウムビスオキサレートボレートを挙げることができるが、これらに限定するものではない。【０１８６】
また、有機溶媒として、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）および／またはブチレンカーボネート（ＢＣ）といった環状炭酸エステルを用いることができ、炭酸エチレン及び炭酸プロピレンの内の一方を用いることが好ましく、あるいは又、両方を混合して用いることが一層好ましく、これによって、サイクル特性の向上を図ることができる。また、溶媒として、高いイオン伝導性を得るといった観点から、これらの環状炭酸エステルと、炭酸ジエチル、炭酸ジメチル、炭酸エチルメチルあるいは炭酸メチルプロピル等の鎖状の炭酸エステルとを混合して用いることもできる。あるいは又、溶媒に、２，４−ジフルオロアニソールおよび／または炭酸ビニレンが含まれていてもよい。２，４−ジフルオロアニソールは放電容量を向上させることができ、また、炭酸ビニレンはサイクル特性を向上させることができる。よって、これらを混合して用いれば、放電容量及びサイクル特性を向上させることができるので好ましい。【０１８７】
あるいは又、有機溶媒として、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）、プロピルメチルカーボネート（ＰＭＣ）、プロピルエチルカーボネート（ＰＥＣ）および／またはフルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）といった鎖状炭酸エステル；テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２−メチルテトラヒドロフラン（２−ＭｅＴＨＦ）、１，３−ジオキソラン（ＤＯＬ）および／または４−メチル−１，３−ジオキソラン（４−ＭｅＤＯＬ）といった環状エーテル；１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）および／または１，２−ジエトキシエタン（ＤＥＥ）といった鎖状エーテル；γ−ブチロラクトン（ＧＢＬ）、γ−バレロラクトン（ＧＶＬ）といった環状エステル；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、蟻酸メチル、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、酪酸メチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルおよび／またはプロピオン酸プロピルといった鎖状エステルを挙げることができる。あるいは又、有機溶媒として、テトラヒドロピラン、１，３−ジオキサン、１，４−ジオキサン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ＤＭＡ）、Ｎ−メチルピロリジノン（ＮＭＰ）、Ｎ−メチルオキサゾリジノン（ＮＭＯ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチルイミダゾリジノン（ＤＭＩ）、ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）、トリメチルホスフェート（ＴＭＰ）、ニトロメタン（ＮＭ）、ニトロエタン（ＮＥ）、スルホラン（ＳＬ）、メチルスルホラン、アセトニトリル（ＡＮ）、アニソール、プロピオニトリル、グルタロニトリル（ＧＬＮ）、アジポニトリル（ＡＤＮ）、メトキシアセトニトリル（ＭＡＮ）、３−メトキシプロピオニトリル（ＭＰＮ）、ジエチルエーテル、炭酸ブチレン、３−メトキシプロピロニトリル、Ｎ，Ｎ−ジメチルフォルムアミド、ジメチルスルフォキシド、および／またはリン酸トリメチルを挙げることができる。あるいは又、イオン液体を用いることもできる。イオン液体として、公知のものを用いることができ、必要に応じて選択すればよい。【０１８８】
非水系電解液及び保持用高分子化合物によって電解質層を構成することもできる。非水系電解液は、例えば、保持用高分子化合物によって保持されている。このような形態における電解質層は、ゲル状電解質あるいは固体状電解質であり、高いイオン伝導率（例えば、室温で１ｍＳ／ｃｍ以上）が得られると共に、非水系電解液の漏液が防止される。電解質は、液系電解質とすることもできるし、ゲル状電解質あるいは固体状電解質とすることもできる。ゲル状電解質では、電解液の真空注入プロセスが必要とされず、連続塗工プロセスを採用することができるため、大面積のリチウムイオン電池を製造する際に生産性の点で優位である。【０１８９】
保持用高分子化合物として、具体的には、ポリアクリロニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリヘキサフルオロプロピレン、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリフォスファゼン、ポリシロキサン、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ペルフルオロアルコキシフッ素樹脂（ＰＦＡ）、四フッ化エチレン−六フッ化プロピレン共重合体（ＦＥＰ）、エチレン−四フッ化エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体（ＥＣＴＦＥ）、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリメタクリル酸メチル、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、スチレン−ブタジエンゴム、ニトリル−ブタジエンゴム、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンオキシド、および塩化ビニルを例示することができる。これらは、単独で用いてもよいし、混合して用いてもよい。また、保持用高分子化合物は共重合体であってもよい。共重合体として、具体的には、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体等を例示することができるが、中でも、電気化学的な安定性といった観点から、単独重合体としてポリフッ化ビニリデンが好ましく、共重合体としてポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体が好ましい。また、フィラーとして、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＴｉＯ2、および／またはＢＮ（窒化ホウ等の耐熱性の高い化合物を含んでいてもよい。【０１９０】
尚、本開示は、以下のような構成を取ることもできる。
［Ａ０１］《積層構造体》
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成る積層構造体であって、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する積層構造体。
［Ａ０２］第２Ａ端部の端面の傾斜角度は５度以下である［Ａ０１］に記載の積層構造体。
［Ａ０３］第２Ａ端部と対向する第１層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの第１層の領域における体積密度平均値をＶ10、第２Ａ端部と対向する第１層の部分から十分に内側の領域における第１層の体積密度平均値をＶ11としたとき、Ｖ10／Ｖ11≧０．９４を満足する［Ａ０１］又は［Ａ０２］に記載の積層構造体。
［Ａ０４］第２Ａ端部の端面は階段形状を有し、
第２Ａ端部は、Ｎ層（但し、Ｎ≧２）の第２層セグメントが積層された構造を有し、
蹴上げに相当する各第２層セグメントの厚さをｄn（但し、ｎ＝１、２・・・Ｎ）、第１層の厚さをｃ、基材の厚さをｅとし、第１層目の第２層セグメントから第ｎ層目の第２層セグメントまでの厚さの合計をΣｄnで表したとき、
ｇn＝ｄn／（Σｄn＋ｃ＋ｅ）
で求められる段差率ｇnは、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
０．０２２Ｂopt＋０．０２２≦ｇn≦０．０４５Ｂopt＋０．０６３
を満足する［Ａ０１］乃至［Ａ０３］のいずれか１項に記載の積層構造体。
［Ａ０５］いずれの第２層セグメントにおいても、段差率は０．１５ 以下である［Ａ０４］に記載の積層構造体。
［Ａ０６］第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方は、他方よりも基材の中心部側に位置し、
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方を内側端部と称するとき、内側端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する［Ａ０１］乃至［Ａ０５］のいずれか１項に記載の積層構造体。
［Ａ０７］内側端部の端面の傾斜角度は５度以下である［Ａ０６］に記載の積層構造体。
［Ａ０８］第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか他方を外側端部と称するとき、
内側端部と対向する外側端部を有する層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの該層の領域における体積密度平均値をＶ20、内側端部と対向する外側端部を有する該層の部分から十分に内側の該層の領域の体積密度平均値をＶ21としたとき、Ｖ20／Ｖ21≧０．９４を満足する［Ａ０６］又は［Ａ０７］に記載の積層構造体。
［Ａ０９］積層構造体は電池の電極部材を構成し、
基材は、電極部材の集電体を構成し、
第１層及び第２層は、電極部材の合剤層を構成する［Ａ０１］乃至［Ａ０８］のいずれか１項に記載の積層構造体。
［Ｂ０１］《ロールプレス装置》
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備え、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスするロールプレス装置であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置し、又は、下側に位置するロールプレス装置。
［Ｂ０２］仮想平面に対する補助ロールの積層構造体接触面の角度は、０度を超え、１０度以下である［Ｂ０１］記載のロールプレス装置。
［Ｂ０３］積層構造体は、
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有し、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する［Ｂ０１］又は［Ｂ０２］に記載のロールプレス装置。
［Ｂ０４］積層構造体は、［Ａ０１］乃至［Ａ０９］のいずれか１項に記載の積層構造体から成り、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する［Ｂ０１］又は［Ｂ０２］に記載のロールプレス装置。
［Ｃ０１］《積層構造体の製造方法・・・第１の態様》
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する積層構造体の製造方法であって、
積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスする積層構造体の製造方法。
［Ｃ０２］一対のプレスロールの半径をｒ（ｍ）、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
Ｂopt＝ｐ×ｒ＋ｑ
但し、−９≦ｐ≦−５，６≦ｑ≦１０
を満足する［Ｃ０１］に記載の積層構造体の製造方法。
［Ｃ０３］《積層構造体の製造方法・・・第２の態様》
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備えたロールプレス装置を用いた積層構造体の製造方法であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面を上側に位置させ、又は、下側に位置させ、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで積層構造体をプレスする積層構造体の製造方法。
［Ｄ０１］《電池パック》
リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池に関する制御を行う制御手段、及び、リチウムイオン二次電池を内包する外装部材を有する電池パックであって、
リチウムイオン二次電池は、［Ａ０１］乃至［Ａ０９］のいずれか１項に記載の積層構造体を有する電池パック。
［Ｄ０２］《電動車両》
リチウムイオン二次電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置、及び、リチウムイオン二次電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置を有する電動車両であって、
リチウムイオン二次電池は、［Ａ０１］乃至［Ａ０９］のいずれか１項に記載の積層構造体を有する電動車両。
［Ｄ０３］《電力貯蔵システム》
［Ａ０１］乃至［Ａ０９］のいずれか１項に記載の積層構造体を有するリチウムイオン二次電池を備えている電力貯蔵システム。
［Ｄ０４］《電動工具》
［Ａ０１］乃至［Ａ０９］のいずれか１項に記載の積層構造体を有するリチウムイオン二次電池リチウムイオン二次電池、及び、
リチウムイオン二次電池から電力を供給される可動部、
を備えている電動工具。
［Ｄ０５］《電子機器》
［Ａ０１］乃至［Ａ０９］のいずれか１項に記載の積層構造体を有するリチウムイオン二次電池を備えているを備えている電子機器。
【符号の説明】
【０１９１】
１０・・・基材、１１・・・基材の第１面、１２・・・基材の第２面、２０・・・第１層、２１・・・第１層の第１Ａ端部、２１’・・・第２Ａ端部と対向する第１層の部分、２２・・・第１層の第１Ｂ端部（外側端部）、２３・・・低体積密度領域、３０・・・第２層、３０Ｓn・・・第２層セグメント、３１・・・第２層の第２Ａ端部、３２・・・第２層の第２Ｂ端部（内側端部）、３２’・・・内側端部と対向する外側端部を有する層の部分、３１Ａ，３１Ｂ，３１Ｄ・・・第２Ａ端部の端面、３１Ｃ1・・・階段形状、３１Ｃ2・・・斜面、３２Ａ・・・第２Ｂ端部の端面、４０，５０・・・一対のプレスロール、４１，４２・・・ガイドロール、５１，５２・・・補助ロール、１０１・・・電極構造体収納部材（電池缶）、１０２，１０３・・・絶縁板、１０４・・・電池蓋、１０５・・・安全弁機構、１０５Ａ・・・ディスク板、１０６・・・熱感抵抗素子（ＰＴＣ素子、Positive Temperature Coefficient 素子）、１０７・・・ガスケット、１０８・・・センターピン、１１１・・・電極構造体、１１２・・・正極部材、１１２Ａ・・・正極集電体、１１２Ｂ・・・正極活物質層、１１３・・・正極リード部、１１４・・・負極部材、１１４Ａ・・・負極集電体、１１４Ｂ・・・負極活物質層、１１５・・・負極リード部、１１６・・・セパレータ、１１８・・・電解質層、１１９・・・保護テープ、１２０・・・外装部材、１２１・・・密着フィルム、１３１・・・電源、１３２Ａ，１３２Ｂ・・・タブ、１３３・・・回路基板、１３４・・・コネクタ付きリード線、１３５・・・粘着テープ、１３６・・・ラベル、１３７・・・絶縁シート、２００・・・筐体、２０１・・・制御部、２０２・・・各種センサ、２０３・・・電源、２１１・・・エンジン、２１２・・・発電機、２１３，２１４・・・インバータ、２１５・・・モータ、２１６・・・差動装置、２１７・・・トランスミッション、２１８・・・クラッチ、２２１・・・前輪駆動軸、２２２・・・前輪、２２３・・・後輪駆動軸、２２４・・・後輪、２３０・・・家屋、２３１・・・制御部、２３２・・・電源、２３３・・・スマートメータ、２３４・・・パワーハブ、２３５・・・電気機器（電子機器）、２３６・・・自家発電機、２３７・・・電動車両、２３８・・・集中型電力系統、２４０・・・工具本体、２４１・・・制御部、２４２・・・電源、２４３・・・ドリル部
【図１】
2019039412.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【手続補正書】
【提出日】令和2年2月21日(2020.2.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成る積層構造体であって、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有し、
第２Ａ端部の端面の傾斜角度は５度以下である、積層構造体。
【請求項２】
第２Ａ端部と対向する第１層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの第１層の領域における体積密度平均値をＶ10、第２Ａ端部と対向する第１層の部分から十分に内側の領域における第１層の体積密度平均値をＶ11としたとき、
Ｖ10／Ｖ11≧０．９４を満足する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項３】
第２Ａ端部の端面は階段形状を有し、
第２Ａ端部は、Ｎ層（但し、Ｎ≧２）の第２層セグメントが積層された構造を有し、
蹴上げに相当する各第２層セグメントの厚さをｄn（但し、ｎ＝１、２・・・Ｎ）、第１層の厚さをｃ、基材の厚さをｅとし、第１層目の第２層セグメントから第ｎ層目の第２層セグメントまでの厚さの合計をΣｄnで表したとき、
ｇn＝ｄn／（Σｄn＋ｃ＋ｅ）
で求められる段差率ｇnは、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
０．０２２Ｂopt＋０．０２２≦ｇn≦０．０４５Ｂopt＋０．０６３
を満足する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項４】
いずれの第２層セグメントにおいても、段差率は０．１５ 以下である請求項３に記載の積層構造体。
【請求項５】
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方は、他方よりも基材の中心部側に位置し、
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか一方を内側端部と称するとき、内側端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項６】
内側端部の端面の傾斜角度は５度以下である請求項５に記載の積層構造体。
【請求項７】
第１Ｂ端部及び第２Ｂ端部のいずれか他方を外側端部と称するとき、
内側端部と対向する外側端部を有する層の部分から外側に２ｍｍ離れた部分から３ｍｍ離れた部分までの長さ１ｍｍの該層の領域における体積密度平均値をＶ20、内側端部と対向する外側端部を有する該層の部分から十分に内側の該層の領域の体積密度平均値をＶ21としたとき、Ｖ20／Ｖ21≧０．９４を満足する請求項５に記載の積層構造体。
【請求項８】
積層構造体は電池の電極部材を構成し、
基材は、電極部材の集電体を構成し、
第１層及び第２層は、電極部材の合剤層を構成する請求項１に記載の積層構造体。
【請求項９】
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備え、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスするロールプレス装置であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置し、又は、下側に位置するロールプレス装置。
【請求項１０】
仮想平面に対する補助ロールの積層構造体接触面の角度は、０度を超え、１０度以下である請求項９に記載のロールプレス装置。
【請求項１１】
積層構造体は、
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有し、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する請求項９に記載のロールプレス装置。
【請求項１２】
積層構造体は、請求項１乃至請求項８のいずれか１項に記載の積層構造体から成り、
積層構造体は、一対のプレスロール間に侵入し、
第２層が第１層よりも下側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は下側に位置し、第２層が第１層よりも上側に位置する場合、仮想平面に対して補助ロールの積層構造体接触面は上側に位置する請求項９に記載のロールプレス装置。
【請求項１３】
第１面、及び、第１面と対向する第２面を備えた基材、
基材の第１面上に形成された第１層、並びに、
基材の第２面上に形成された第２層、
から成り、
第１層は、基材の幅方向に沿った第１Ａ端部及び第１Ｂ端部を有し、
第２層は、基材の幅方向に沿った第２Ａ端部及び第２Ｂ端部を有し、
第１Ａ端部と第２Ａ端部とは対向しており、
第１Ｂ端部と第２Ｂ端部とは対向しており、
第２Ａ端部は、第１Ａ端部よりも基材の中心部側に位置し、
第２Ａ端部の端面は、斜面を有し、又は、階段形状を有し、又は、斜面と階段形状の組み合わされた形状を有する積層構造体の製造方法であって、
積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで、積層構造体をプレスする積層構造体の製造方法。
【請求項１４】
一対のプレスロールの半径をｒ（ｍ）、第２Ａ端部の端面の最適傾斜角度をＢopt（度）としたとき、
Ｂopt＝ｐ×ｒ＋ｑ
但し、−９≦ｐ≦−５，６≦ｑ≦１０
を満足する請求項１３に記載の積層構造体の製造方法。
【請求項１５】
一対のプレスロール、並びに、
一対のプレスロールの上流、又は、下流、又は、上流及び下流に配置された補助ロール、
を備えたロールプレス装置を用いた積層構造体の製造方法であって、
積層構造体が一対のプレスロール間を通過するときの積層構造体が含まれる仮想平面に対して、補助ロールの積層構造体接触面を上側に位置させ、又は、下側に位置させ、積層構造体を一対のプレスロール間を通過させることで積層構造体をプレスする積層構造体の製造方法。
【国際調査報告】
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