【事件の表示】
　特許第３０１１０８９号「ハロゲン化合物の分解方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０１１０８９号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
I　手続きの経緯
　本件特許第３０１１０８９号発明は、平成８年２月９日に特許出願され、平成１１年１２月１０日に設定登録がなされ、その後、小山雄一より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その意見書の提出期間内である平成１３年７月９日に訂正請求がなされたものである。
　　
II　訂正の適否についての判断
１  訂正の内容
（ａ）明細書の段落【0006】（本件特許公報２頁３欄）記載の「・・・活性化水素化合物としては水が用いられる。本発明は安全の為に」を「・・・活性化水素化合物としては水が用いられる。請求項２に記載のハロゲン化合物の分解方法は、トランスオイルがＪＩＳ　Ｃ２３２０に規定する１種（鉱油）であることを特徴とする。本発明は安全の為に」と訂正する。
　　
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項について検討する。
（ａ）の訂正は、発明の詳細な説明に請求項２の記載事項に対応する事項の記載がないため、不明りょうとなっている明細書の記載を訂正するものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とするものと認められる。
　そして、上記（ａ）の訂正は、願書に添付した明細書の【特許請求の範囲】（同特許公報１欄）の「【請求項２】トランスオイルがＪＩＳ　Ｃ２３２０に規定する１種（鉱油）である・・・」の記載に基づくものであり、願書に添付した明細書に記載の事項の範囲内のものであることは明らかである。また上記訂正は実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでない。
　　
３　訂正の適否についての結論
　上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法１２６条第２項及び同条第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
 　　
III　特許異議申立及び取消理由通知の理由についての判断
１　異議申立理由の概要
  異議申立人は、甲第１号証（特開昭６２−１５２４７９号公報）、甲第２号証（特開昭４９−８２５７０号公報）、甲第３号証（特開昭６２−２６１３７３号公報）、甲第４号証（特開昭５９−２０１７９号公報）を提出し、本件発明１〜３（請求項１〜３に係る発明）は、甲第１〜４号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができず、又本件発明２、３（請求項２、３に係る発明）は特許法第３６条第６項第１号に該当するものであり、本件特許は取り消されるべきである旨主張している。
　　
２　訂正明細書の請求項１〜３に係る発明について
　上記II２で示したように上記訂正が認められるから、本件の請求項１〜３に係る発明は、上記訂正請求に係る訂正明細書の特許請求の範囲、請求項１〜３に記載された次のとおりのものである 。
「【請求項１】トランスオイル中製造したアルカリ金属分散体を用い、トランスオイル中でハロゲン化合物とアルカリ金属分散体とを水の存在下で反応させることを特徴とするハロゲン化合物の分解方法。
【請求項２】トランスオイルがＪＩＳ　Ｃ２３２０に規定する１種（鉱油）であることを特徴とする、請求項１に記載のハロゲン化合物の分解方法。
【請求項３】ハロゲン化合物がポリ塩化ビフェニル類の難分解性ハロゲン化合物である請求項１乃至請求項２に記載のハロゲン化合物の分解方法。」
　　
３　甲各号証の記載事項
　甲第１号証には、「ハロゲン化脂肪族および芳香族化合物を不活性溶剤中において金属ナトリウムで処理して脱ハロゲン化する方法において、反応をプロトン供与体の存在下で実施することを特徴とする方法。」（特許請求の範囲）が記載され、「プロトン供与体で活性化されたナトリウムは、迅速かつ完全に（ポリ）ハロゲン化脂肪族または芳香族化合物と反応する。・・・本発明の方法によれば、・・・ほとんど完全に塩素、臭素またはヨウ素を脱離させることができる。」（３頁左上欄〜右上欄）、「本発明の脱ハロゲン化は、たとえば、下記のごとき溶剤中で実施される：・・・炭化水素または炭化水素混合物・・・も使用できる。」（３頁左下欄〜右下欄）、「プロトン供与体として好ましくは・・・たとえばアルコール、第一または第二アミンまたは水が使用され、特に好ましくは・・・直鎖または分岐のＣ１〜Ｃ５−アルコールが使用される。・・・ここに例示したアルコール、・・・または水を使用するとナトリウムの良好な活性化が達成される。」（４頁左上欄）と記載されている。「実施例１」はプロトン供与体としてメタノールを用いた例を、「実施例３」は水を用いた例を示している。
　甲第２号証には、「環境汚染物質であるポリ塩化ビフェニル類またはポリ塩化ビフェニル類を含む有機溶媒溶液を分散状態にあるアルカリ金属と共に加熱処理することを特徴とする環境汚染物質の処理方法。」（特許請求の範囲）が記載され、「本発明の方法は有機溶媒中に分散させたアルカリ金属にＰＣＢ類またはＰＣＢ類の有機溶媒溶液を加え、・・・無害化することにより達成されるが、・・・また要すれば反応時に少量の活性水素化合物を添加することにより分解反応を効果的に進行させることができる。」（２頁左上欄）、「本発明の方法における有機溶媒としては、・・・灯油、デカリンのような脂肪族炭化水素・・・などが含まれる。」（２頁左下欄〜右下欄）、「必要があれば、添加する活性水素化合物としては水、・・・アルコールなどが含まれるが、」（２頁右下欄〜３頁左上欄）と記載され、「実施例２」には白灯油を分散媒として製造したナトリウム分散体をフラスコに仕込み、そこにカネクロール、白灯油、イソプロパノールを加え反応させることが記載されている。
　甲第３号証には、ハロゲン化有機化合物の分解方法に関する発明が記載され、「さらに、本発明はＰＣＢ及び／又は他の汚染可能なポリハロゲン化有機化合物を含む鉱油を分解する方法に関する。」（２頁左上欄）、「本発明・・・はポリグリコールとアルカリまたはアルカリ土類金属の水素化物を該化合物と接触させることから実質的に成る」（３頁右上欄）と記載されている。実施例にはＰＣＢを含む鉱油を処理対象としたことが記載されている。
　甲第４号証には、炭化水素ベースの油に溶解している有機ハロゲン化物の脱ハロゲン化プロセスに関する発明（請求項１等）が記載され、「前記油が・・・前乾燥されていることを特徴とする・・・いずれかの項に記載のプロセス。」（１頁、請求項７）、「本目的の特別な興味は、有機ハロゲン化合物でで汚染された電気絶縁油類の処理である。」（４頁右下欄）と記載されている。そして実施例として電気絶縁油を処理した例が挙げられている。
　　
４　異議申立の理由についての判断　
（ａ）第２９条第２項違反について、
（ｉ）訂正明細書の請求項１に係る発明（以下「本件第１発明」という。）について
　甲第１号証には、有機ハロゲン化合物を水等のプロトン供与体の存在下、不活性溶剤中において活性化ナトリウム（金属ナトリウム）で処理して脱ハロゲン化する方法が記載され、ナトリウムの使用形態が「溶剤中のナトリウム分散物」であることも記載されている。一方、本件第１発明は、「トランスオイル」中で、「トランスオイル」中製造の「アルカリ金属分散体」とハロゲン化合物を反応させるものである。
　「トランスオイル」（「変圧器油」と同義。「理化学英和辞典」１９９８年７月、（株）研究社発行、８３３頁　参照。）に関しては、本件明細書中でどのような油が含まれるのか明らかにしていないが、「トランスオイル（変圧器油）」が変圧器の絶縁に用いられる油であることは常識である。そして、このような絶縁油（電気絶縁油）について記載された「ＪＩＳ　Ｃ２３２０」によれば、鉱油、シリコーン油、「鉱油、アルキルベンゼン」を主成分とする絶縁油が「油入変圧器」に用いられることが記載されているので、「トランスオイル」はこのような油を意味していると言える。
　電気絶縁油用のシリコーン油、「鉱油、アルキルベンゼン」の使用については甲第１号証に何等記載がない。又電気絶縁油用の鉱油はその動粘度、引火点、比重等の特性が、オクタン、デカンのような普通の炭化水素系溶剤の特性と異なることは周知である。（なお、絶縁油用鉱油の特性を記載したものとしては、例えば「電気工学ハンドブック」昭和６３年２月２８日、（社）電気学会発行２３０〜２３１頁がある。）
　そうすると、甲第１号証には、炭化水素または炭化水素混合物（例、オクタン等）が使用溶剤であるという記載があるが、「トランスオイル（変圧器油）」をナトリウム分散物製造用として、又反応系に存在させる溶剤として用いることが開示されているとすることはできず、又「トランスオイル」は特定の性質を有す用途が限定された油であるから該甲号証のものにおける使用が示唆されているとすることもできない。
　甲第２号証には、有機溶媒に分散させたアルカリ金属（例、ナトリウム）にポリ塩化ビフェニル類を含む有機溶媒溶液中を加えて反応させることが記載され、反応時に水（活性水素化合物）が添加されても良い旨の記載もあるが、「トランスオイル（変圧器油）」をアルカリ金属の分散用とし、かつ反応系においても「トランスオイル」を存在させることは記載されてない。
　甲第２号証には、使用可能な有機溶媒として脂肪族炭化水素（例、ヘプタン、灯油等）、芳香族炭化水素、これらの混合物等が挙げられているが、
「トランスオイル」のような特定の性質を有する油の使用を示唆する記載はない。
　甲第３号証は、ハロゲン化有機化合物をポリグリコール及びアルカリ（土類）金属水素化物と接触させ、ハロゲン化有機化合物を分解するものであるが、ポリグリコールの添加を必須とするものであり、「トランスオイル」中に分散させたアルカリ金属（以下「特定分散体」という。）は添加されないので、ポリグリコールを存在させず、「特定分散体」を用いる本件第１発明とは異なる。又、甲第３号証のものではその目的達成のためポリグリコール添加が必要であるので、これの不存在下で反応させることが容易になし得たとすることはできない。
　甲第４号証には、ナトリウムの微細分散体を用いる有機ハロゲン化物の脱ハロゲン化が記載され、処理される油が電気絶縁油であることも記載されているが、「トランスオイル（変圧器油）」をナトリウム分散物製造用として用いることが開示されているとすることはできない。「トランスオイル」の使用が示唆されているとも認められない。　
　又、本件第１発明は、甲第１号証又は甲第２号証に記載の発明に加え、甲第３，４号証の脱ハロゲン化される対象物に関す記載を合わせ勘案して、容易に発明することができたものであるとも認められない。そして、本件第１発明においては、その構成により効率的にかつ安全に、ハロゲン化合物を脱ハロゲン分解できるという優れた効果が奏されるものである。
　したがって、本件第１発明は、甲第１〜４号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるとは認められない。
（ii）訂正明細書の請求項２に係る発明（以下「本件第２発明」という。）について
　本件第２発明は本件第１発明において「トランスオイル」を限定したものである。本件第２発明は本件第１発明の特定事項を全て含むので、上記（i）で述べたのと同様な理由により、本件第２発明も甲第１〜４号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるとは認められない。
（iii）訂正明細書の請求項３に係る発明（以下「本件第３発明」という。）について　
　本件第３発明は本件第１、２発明においてハロゲン化合物を限定したものである。本件第３発明も本件第１発明又は第２発明の特定事項を全て含むので、上記と同様な理由により甲第１〜４号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（ｂ）第３６条違反について　
　異議申立人は、「本件発明２は、その請求項２での特定事項が本件明細書の発明の詳細な説明の欄に記載されていないので、特許法第３６条第６項第１号に該当する。本件発明３は、本件発明２を引用するため特許法第３６条第６項第１号に該当する。」という趣旨の主張をしている。
　しかし、平成１３年７月９日付けの訂正請求により、請求項２での特定事項は本件明細書の発明の詳細な説明、段落【0006】に加えられた。
　したがって、該特定事項が本件明細書の発明の詳細な説明に記載されていないから、本願が特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていないとすることはできない。
　　
５　取消理由通知の理由について
（１）取消理由
　当審で通知した取消理由の概要は、本件の請求項２記載の技術事項と対応する事項が発明の詳細な説明に記載されていないので、本件明細書の記載は不備であり、本件の請求項２に係る発明の特許は、特許法第３６条第６項第１号の規定に違反してされたものである、というものである。
（２）判断
　理由は、上記４（ｂ）に記載したとおりである。
　　
IV　むすび
　以上のとおり、本件の請求項１〜３の発明に係る発明の特許は異議申立ての理由及び証拠、取消理由通知の理由によっては取り消すことはできない。
　また、他に本件請求項１〜３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年９月１７日（２００１．９．１７）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
（ａ）明細書の段落【０００６】（本件特許公報２頁欄）記載の「・・・活性化水素化合物としては水が用いられる。本発明は安全の為に」を「・・・活性化水素化合物としては水が用いられる。請求項２に記載のハロゲン化合物の分解方法は、トランスオイルがＪＩＳ　Ｃ２３２０に規定する１種（鉱油）であることを特徴とする。本発明は安全の為に」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
ハロゲン化合物の分解方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】トランスオイル中製造したアルカリ金属分散体を用い、トランスオイル中でハロゲン化合物とアルカリ金属分散体とを水の存在下で反応させることを特徴とするハロゲン化合物の分解方法。
　【請求項２】トランスオイルがＪＩＳ　Ｃ２３２０に規定する１種（鉱油）であることを特徴とする、請求項１に記載のハロゲン化合物の分解方法。
　【請求項３】ハロゲン化合物がポリ塩化ビフェニル類の難分解性ハロゲン化合物である請求項１乃至請求項２に記載のハロゲン化合物の分解方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明はハロゲン化合物をアルカリ金属分散体により、安全に、効率良く且つ経済的に脱ハロゲン分解させる方法に関するものである。この方法により例えばポリ塩化ビフェニル（以下ＰＣＢと略記する）類等の難分解性ハロゲン化合物を無害な分解生成物として処理出来る。
　【０００２】
　【従来の技術】
　ハロゲン化合物とアルカリ金属分散体との反応において活性水素化合物を加えることは反応時間を短縮する上で有効であることが特開昭４９−８２５７０に記載されている。ただし従来は不均一な系では活性水素化合物の効果は少ないと考えていた為に、系を均一にする為にＣ３以上の高級アルコール等を用いており経済的に問題があった。又、活性水素化合物とアルカリ金属分散体との反応は非常に速い為、均一な系での反応では活性水素化合物とアルカリ金属分散体の反応を優先させないよう活性水素化合物の添加量を多くは出来ず、又仕込み方法も一時には添加せず注意して滴下する等の方法が必要であり、その場合でも添加速度が速いと活性水素化合物の可成りの部分がハロゲン化合物の脱ハロゲン分解に対してではなくアルカリ金属分散体と直接反応するため、効率の悪いものであった。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は、効率的に、安価にかつ安全に、ハロゲン化合物をアルカリ金属分散体により脱ハロゲン分解する方法を提供することを目的とする。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者等は有機溶媒中でそれとは混じらない活性水素化合物を加えた系、すなわち有機溶媒と活性水素化合物の任意の組み合わせのうち室温で混合した際均一とならず不均一系を形成する組み合わせに、ハロゲン化合物とアルカリ金属分散体を加えて反応させることにより、活性水素化合物とアルカリ金属分散体の反応をうまくコントロールでき、安全に、安価にかつ効率よくハロゲン化合物を脱ハロゲン分解出来ることを見出した。
　【０００５】
　【発明の実施の形態】
　本発明は、有機溶媒と活性水素化合物の任意の組み合わせのうち室温で混合した際均一とならず不均一系を形成する組み合わせに、ハロゲン化合物とアルカリ金属分散体を加えて反応させることにより達成される。添加順序は任意に選択することが可能であり、例えばこのうちの幾つかを仕込んでおき撹拌下他のものを加えることが出来、活性水素化合物、ハロゲン化合物、アルカリ金属分散体のうちの１ないし幾つかを最後に滴下して加えることも可能である。アルカリ金属分散体の添加量はハロゲン化合物に対して理論量の１〜５０倍、好ましくは１．０５〜２０倍量が用いられる。
　【０００６】
　活性水素化合物の添加量はアルカリ金属分散体に対し２．０倍モル以下、好ましくは０．１〜１．５倍モル用いられる。反応は０〜２００℃の温度で実施できるが室温から溶媒又は活性水素化合物の沸点までの温度が好ましい。反応時間は反応が完結する任意の時間を選択できるが、０．５〜３時間が好ましい。有機溶媒と活性水素化合物の組み合わせとしては室温で混合した際均一とならず不均一系を形成する組み合わせであれば良いが、例えば有機溶媒としてはトランスオイルが、活性水素化合物としては水が用いられる。
請求項２に記載のハロゲン化合物の分解方法は、トランスオイルがＪＩＳ　Ｃ２３２０に規定する１種（鉱油）であることを特徴とする。
　【０００７】
　アルカリ金属分散体としてはナトリウム、カリウム、リチウム、ルビジウム、セシウム又はこれらの合金をトランスオイル中に分散させたものが用いられる。又事前のステアリン酸アルミ等の分散剤や凝集防止剤を加えて良く、溶媒として高粘度溶媒の様なアルカリ金属分散体を安定化させるものを用いる場合には、分散剤、凝集防止剤を加えなくても良い。又アルカリ金属分散体中のアルカリ金属濃度は任意の濃度のものが使用可能であるが、５〜５０％程度のものが好ましい。
　【０００８】
　アルカリ金属分散体の平均粒径は２０μｍ以下好ましくは５μｍ以下のものが良い。反応後は大量の水又はハロゲン化アルカリ金属水溶液を添加するか、又はその中に反応液を添加することにより、アルカリ金属分散体を分解し、その後に中和、分液等必要な後処理をして処理を完了するが、活性水素化合物に水を使った場合には余分な後処理が不必要となることも利点となる。又、後処理で水を使用しない場合には活性水素化合物に水以外の有機物を使い、後処理でも例えばメタノール等の有機物でアルカリ金属分散体を分解することも可能である。本発明によれば活性水素化合物として従来は、安価で後処理にも影響のない場合が多いもののアルカリ金属分散体との反応が激しい為敬遠されていた水のようなものも使用可能となり、例えば溶媒としてトランスオイルを用いた場合には、水は溶媒中には数十ｐｐｍの濃度しか溶けない為、まえもって水を仕込んで反応させた様な時にも、直ちにアルカリ金属分散体と反応してしまうこともなくうまく反応をコントロール出来る。
　【０００９】
　活性水素化合物を添加して反応した場合には、大幅に反応が速くなる為反応温度を下げることも可能である。又反応終了後水を加えて生成したハロゲン化アルカリを抽出、分液し、水層中のハロゲンを分析した値は回収率ほぼ１００％であり、活性水素化合物を添加しない場合に比べ副生物の生成が抑えられ、ハロゲン化合物の脱ハロゲン分解が完全に進行していることを示していた。
　【００１０】
　【実施例】
　以下、実施例を挙げて本発明の方法について詳細に説明する。
実施例１
　温度計、撹拌器を付けた１Ｌ３つ口フラスコに、核置換塩素数が平均４個であるＰＣＢ（鐘淵化学工業株式会社製、商品名カネクロール４００）（以下ＫＣ−４００と略記する）０．２ｇ、トランスオイル５００ｍｌ、水０．５ｇを仕込み、撹拌下５０℃に加温しアルゴンガスをながし、反応容器内が十分アルゴンガスで置換された後、分散剤を入れずにトランスオイル溶媒でつくった平均粒子径５μｍの１０ｗｔ％ナトリウム分散体（以下ＳＤと略記する）２５．５ｇを５分で添加し、１時間５０℃で反応させた。反応後５０℃以下に冷却して水１０ｍｌを約３０分で滴下し、残存しているＳＤを分解した。その後水５０ｍｌを添加し分液し、有機層のうち１ｍｌをとりヘキサン溶媒でシリカゲルカラムクロマト処理後ＥＣＤ検出器付ガスクロで分析した。０．２ｐｐｍのＰＣＢが検出出来る条件で分析したがＰＣＢは検出されなかった。又、ＳＤ添加反応開始１５分後に反応液の一部をサンプリングし、水を添加、分液した有機層を用いて上記と同様に分析したが、ＰＣＢは検出されなかった。又１時間反応後反応液５ｍｌをサンプリングし、水５ｍｌを加えてＳＤを分解した後、分液ロートに移してヘキサン５０ｍｌ、水１０ｍｌを加え抽出、分液、さらに有機層は１０ｍｌの水で５回抽出した。水層を集め、そのうちの一部を希硝酸で中和し、電位差滴定法で硝酸銀滴定で塩素イオンを分析したが回収率１００％であった。
　【００１１】
参考例１
　水の代わりにメタノールを用いて、実施例１と同様に反応したが、同様に反応後にはＰＣＢは検出されなかった。
　【００１２】
実施例２
　ＳＤ量を１２．８ｇ、水を０．２５ｇにして、実施例１と同様に反応したが、同様に反応開始後１５分後にはＰＣＢは検出されなかった。
　【００１３】
実施例３
　実施例１と同様にＫＣ−４００１．０ｇ、トランスオイル５００ｍｌを仕込み、５００℃で１０％ＳＤ６４．０ｇを添加した後、５０℃で水１．２ｇを１５分で滴下しながら反応した。反応後実施例１と同様にＰＣＢを分析したがＰＣＢは検出されなかった。
　【００１４】
　【発明の効果】
　効率的に、安価にかつ安全に、ハロゲン化合物をアルカリ金属分散体により脱ハロゲン分解出来る。