【事件の表示】
　特許第３１０２２７６号「エポキシ樹脂組成物の製造方法及び半導体封止用エポキシ樹脂組成物」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１０２２７６号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
 〔1〕手続の経緯
　本件特許第3102276号は、平成6年（1994年）7月22日の特許出願に係り、平成12年8月25日にその特許権の設定登録がなされた。
　その後伊藤廣美および小野尚純より特許異議の申立がなされ、当審より平成13年6月29日付けの取消理由が通知され、その指定期間内である平成13年8月30日付けで訂正請求がなされた。
〔2〕訂正の適否についての判断
1.訂正事項は次のとおりである。
(1)訂正事項ａ
特許請求の範囲を次の通りに訂正する。
「【請求項1】 エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、カーボンブラック，ファーネスブラック及びアセチレンブラックから選ばれる顔料よりなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、
　予め前記フェノール樹脂硬化剤をその配合量の30〜100重量％、前記離型剤をその配合量の50〜100重量％、及び前記顔料をその配合量の50〜100重量％溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量並びにその他の成分を混練することを特徴とするエポキシ樹脂組成物の製造方法。
【請求項2】 請求項1記載の製造方法で得られた半導体封止用エポキシ樹脂組成物。」
(2)訂正事項b
　段落［0006］
「【0006】
　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成する・・・高い信頼性を有することを見出した。」を、　
「【0006】
　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、エポキシ樹脂、フエノール樹脂硬化剤、離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、顔料よりなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、予めフェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の一部量又は全量を溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量及びその他の成分を混練することにより、流動性が良好な上、バリ発生が非常に少なく、成形性に優れ、しかも溶融粘度も従来の方法で製造したものに比較して同等で、ワイヤ一流れについても優れた硬化物を与えるエポキシ樹脂組成物を工業的に有利に製造することができ、この製造方法で得られるエポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置は、高い信頼性を有することを見出した。」と訂正する。
(3)訂正事項c
　段落【0009】
「【0009】
　従って、本発明は、・・・エポキシ樹脂組成物を提供する。」を、
「【0009】
　従って、本発明は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、カーボンブラック，ファーネスブラック及びアセチレンブラックから選ばれる顔料よりなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、予め前記フェノール樹脂硬化剤をその配合量の30〜100重量％、前記離型剤をその配合量の50〜100重量％、及び前記顔料をその配合量の50〜100重量％溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量並びにその他の成分を混練することを特徴とするエポキシ樹脂組成物の製造方法、及びこの製造方法で得られたエポキシ樹脂組成物を提供する。」
と訂正する。
(4)訂正事項d
　段落【0011】
「【0011】
　ここで、第1成分のエポキシ樹脂としては、・・・ナフタレン環含有エポキシ樹脂が好適に使用される。」を、
「【0011】
　ここで、第1成分のエポキシ樹脂としては、1分子中にエポキシ基を少なくとも2個有するものであれば特に制限はなく、具体的にはビスフエノールA型エポキシ樹脂、ノボラツク型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジル型エポキシ樹脂、ビフエニル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂、シクロペンタジエン含有エポキシ樹脂等を例示することができる。なお、これらエポキシ樹脂は1種を単独で使用しても2種以上を組み合わせて使用してもよいが、無機質充填剤を高充填するためにはこれらの中でもビフエニル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂が好適に使用される。」
と訂正する。
(5)訂正事項e
　段落【0018】
「【0018】
　更に、本発明には顔料が配合され得るが、・・・と満足な効果が得られない場合がある。」を、
「【0018】
　更に、本発明には顔料が配合されるが、顔料としては、例えばカーボンブラック、ファーネスブラック、アセチレンブラック等が挙げられる。これらの顔料は、平均粒子径70μm以下、特に1〜30μm、ヨウ素吸着量30〜400mg／g、特に100〜300mg／gの物性を有することが好ましく、平均粒子径が小さい程、フェノール樹脂及び離型剤のチキソ性が増大してバリ止め効果が有効に発揮されるもので、70μmを超えると満足な効果が得られない場合がある。」
と訂正する。
(6)訂正事項f
　段落【0028】
「【0028】
　本発明においては、・・・その他の成分を混練するものである。」を、
「【0028】
　本発明においては、上述したエポキシ樹脂、硬化剤、離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、顔料を配合してなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、予め硬化剤、離型剤及び顔料の三成分の一部量又は全量を溶融混合した後、この溶融混合物とこれら成分の残量及びその他の成分を混練するものである。」
と訂正する。
(7)訂正事項g
　段落【0029】
「【0029】
　この場合、上記硬化剤としての・・・バリ発生が多くなる場合がある。」を、
「【0029】
　この場合、上記硬化剤としてのフェノール樹脂、離型剤、顔料の三成分を溶融混合する際の各成分の使用量は、離型剤、顔料はそれぞれの配合量の50〜100％、特に80〜100％、フェノール樹脂はその配合量の30〜100％、特に50〜100％の範囲とすることが好適である。離型剤、顔料それぞれの溶融混合量が各成分の配合量の50％に満たないと、バリ発生が多くなる場合があり、また、フェノール樹脂の溶融混合量がその配合量の30％に満たないと、未溶融のフェノール樹脂中に存在する低分子成分の影響でバリ発生が多くなる場合がある。」
と訂正する。
(8)訂正事項h
　段落【0035】
「【0035】
　〔実施例、比較例〕
　フェノール樹脂（軟化点75℃、Mylex、三井東圧社製）、・・・、溶融混合物ａ〜ｄを得た。」を、
「【0035】
　〔実施例、比較例〕
　フェノール樹脂（軟化点75℃、mylex，三井東圧社製）、それにカルナバワックス、ポリエチレンワックス、ステアリン酸アミド、カーボンブラックを表１に示す割合で100℃でニ一ダーを用いて溶融混合し、溶融混合物a〜cを得た。」
と訂正する。
(9)訂正事項i
　段落【0036】を、
「【0036】
　【表1】
  
と訂正する。
(10)訂正事項j
　段落【0037】
「【0037】
　次に、エポキシ樹脂（YX4000H，油化シェル社製）、・・・エポキシ樹脂組成物を得た。」を、
「【0037】
　次に、エポキシ樹脂（YX4000H，油化シェル社製）、ブロム化エポキシ樹脂（BREN105，日本化薬社製）、球状シリカ（FB74，電気化学社製）、三酸化アンチモン（PATOX C、日本精鉱社製）、シランカップリング剤（KBM403，信越化学工業社製）、硬化触媒（トリフエニルホスフイン（TPP），北興化学社製）、上記溶融混合物（ａ〜ｃ）、上記したフェノール樹脂、離型剤、顔料を表2に示す配合量で配合した後、連続混練機で混練し、エポキシ樹脂組成物を得た。」
と訂正する。
(11)訂正事項k
　段落【0040】を、
「【0040】
　【表2】
  
」
と訂正する。
2.訂正の適否の判断
　訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、(1)訂正事項ａは、離型剤および顔料を特定化し、顔料を必須の配合成分とするものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的としたものであり、(2)訂正事項ｂ〜(11)訂正事項kは、特許請求の範囲の減縮に伴う、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的としたものであり、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
3.むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は、特許法等の一部を改正する法律（平成6年法律第116号）附則第6条第1項によりない従前の例によるとされる、特許法第120条の4第3項において準用する平成6年法律第116号による改正前の特許法第126条第1項ただし書、第2項および第3項に規定に適合するので、当該訂正を適法なものとして認める。
〔3〕特許異議の申立てについての判断
1.本件発明
　異議申立の対象となった請求項1〜3に係る発明は、その後上記訂正請求がなされ、本件訂正明細書の特許請求の範囲の請求項1〜2に記載された事項により特定される、上記〔2〕1.(1)訂正事項a項の記載に示すとおりの発明となっている。
2.特許異議申立理由の概要
(2.1)特許異議申立人伊藤廣美は、証拠として甲第1号証（特開昭59-191715号公報；刊行物1）を引用し、
(i)本件請求項1〜3に係る発明は、甲第1号証に記載された発明であるから、特許法第29条第1項第3号の規定の違反して特許されたものであること、
(ii)本件請求項1〜3に係る発明は、甲第1号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することが出来たものであるから、特許法第29条第2項の規定に違反して特許されたものであること、および、
(iii)本件明細書の記載に不備があるから、本件特許は特許法第36条第4項および第5項に規定する要件を満たしていない出願に対してなされたものでるから、
本件特許を取り消すべき旨主張する。
(2.2)特許異議申立人小野尚純は、証拠として甲第1号証（特公昭62-44773号公報（特開昭59-191715号の公告公報）；刊行物1）、甲第2号証（特開昭60-163917号公報；刊行物2）を引用し、
(i)本件請求項1〜3に係る発明は、甲第1号証に記載された発明であるから、特許法第29条第1項第3号の規定の違反して特許されたものであること、
(ii)本件請求項1〜3に係る発明は、甲第1〜2号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明することが出来たものであるから、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものであること、および
(iii)本件明細書の記載に不備があるから、本件特許は特許法第36条第4項および第5項に規定する要件を満たしていない出願に対してなされたものでるから、
本件特許を取り消すべき旨主張する。
3.各刊行物の記載事項
　当審が通知した取消理由に引用された各刊行物には次のようなことが記載されている。
(1)刊行物1（特開昭59-191715号公報；甲第1号証）には、
「エポキシ樹脂、硬化剤としてのノボラック樹脂、硬化促進剤および離型剤を含むエポキシ樹脂組成物をつくるにあたり、ノボラック樹脂、硬化促進剤および離型剤を、これらが加熱溶融により均一混合され、冷却、粉砕されることによりつくられた粉砕物の形で他の配合原材料と混合することを特徴とするエポキシ樹脂組成物の製法。」（特許請求の範囲）、
「バリ発生、離型不良、ピンホール発生等の成形時のトラブルが非常に少なくて成形作業性が著しく高く、曲げ強度、クラック性、煮沸体積抵抗（耐湿性）等の特性が高い硬化体が得られるエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。」（第2頁左上欄末行〜同右上欄４行）、　
「まず、ノボラック樹脂、硬化促進剤および離型剤の３者を加熱溶融し、均一に混ぜ合わせる。つぎに、この混合物を冷却、粉砕して、粉砕物とする。この粉砕物は、3者が均一に混ぜ合わされている。そして、ノボラック樹脂および硬化促進剤のほかに離型剤を含むので、二次凝縮が起こりにくく、配合系に対する分散性が高い。エポキシ樹旨、および基材等の必要に応じて加えられる添加剤、その他の配合原材料とこの粉砕物を混合してエポキシ樹脂組成物をつくる。
　このようにして得られるエポキシ樹脂組成物はほぼ均質となっているので、バリ発生、離型不良、ピンホール発生等の成形等のトラブルが非常に少なくて成形作業性が著しく高く、曲げ強度、クラック性、煮沸体積抵抗（耐湿性）等の特性が高い硬化体を得ることができる。」（第2頁左下欄第7行〜同右下欄第2行）、
と記載されている。
(2)刊行物2（特開昭60-163917号公報；甲第2号証）には、
「1.平均分子量300〜2000のノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンとを前記ノボラック型フェノール樹脂の軟化点以上の温度で加熱処理した硬化剤を配合したことを特徴とするエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）、
「エポキシ樹脂の硬化促進剤としてトリフェニルホスフィンは特公昭47-14148号公報で公知である」（第2頁左上欄第16〜18行）、
「〔硬化剤の製造〕
平均分子量が約800で・・ノボラック型フェノール樹脂100重量部を・・加熱溶融した。次いで微粉砕したトリフェニルホスフィン10重量部を、徐々に添加し、・・エポキシ樹脂用硬化剤〔1〕が得られた。」（第3頁左下欄第10行〜右下欄第1行）、
と記載されている。
4.対比および判断
 (4.1) 理由1〈新規性違反について〉
　本件請求項1〜2に係る発明（以下、「本件発明1〜2」という。）と各刊行物記載の発明とを順次対比すると、
　本件発明1は、「エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、カーボンブラック，ファーネスブラック及びアセチレンブラックから選ばれる顔料よりなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、
　予め前記フェノール樹脂硬化剤をその配合量の30〜100重量％、前記離型剤をその配合量の50〜100重量％、及び前記顔料をその配合量の50〜100重量％溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量並びにその他の成分を混練するエポキシ樹脂組成物の製造方法」であるのに対して、刊行物1記載の発明は、エポキシ樹脂組成物をつくるにあたり、「ノボラック樹脂、硬化促進剤および離型剤を、これらが加熱溶融により均一混合され、冷却、粉砕されることによりつくられた粉砕物の形で他の配合原材料と混合するエポキシ樹脂組成物の製法」であるから、両者は本件発明1は予め「顔料をその配合量の50〜100重量％溶融混合する」という手法を採用している点において、刊行物1記載の発明とは操作上の明らかに相違する。
　本件発明1は、その手法を技術要件として採用することにより、バリ発生を少なくし、流動性維持という、有意な作用効果を奏しており、発明の技術要件として適正の機能している。
　ということは、本件発明1は、技術要件の違いに起因して刊行物1に記載された発明とはいえない。
　同様に、刊行物2記載の発明は、エポキシ樹脂に「ノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンとをノボラック型フェノール樹脂の軟化点以上の温度で加熱処理した硬化剤」（特許請求の範囲）を配合するエポキシ樹脂組成物が記載されており、それは「トリフェニルホスフィン」を特に硬化剤促進剤として認識して加熱溶融混合するものである。
  この刊行物2では、その「トリフェニルホスフィン」を硬化促進剤として認識しているが、本件発明1の「離型剤」なるものは、「カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる離型剤」という特定の化合物に限定されているから、刊行物2の硬化促進剤とは明確に区別がつく別異の化合物であるから、結局、本件発明1のフェノール樹脂硬化剤、離型剤および顔料からなる三成分を予備混合する手法が刊行物2に開示されていない。
　そうすると、本件発明1は刊行物2に記載された発明とはいえない。
　本件発明2は、「請求項1記載の製造方法で得られた半導体封止用エポキシ樹脂組成物」というものであり、請求項1に係る本件発明1が、上記理由により刊行物1、2に記載された発明でないことが明らかであるから、それを利用する本件発明2の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、それと同じ理由で刊行物1、2に記載された発明とはいえない。
　したがって、本件発明1、2に係る特許は、特許法第29条第1項第3号の規定に違反してなされたものではない。
 
　(4.2) 理由２〈進歩性違反について〉
　本件請求項1〜2に係る発明（以下「本件第1〜2発明」という。）は、
　 〔理由2〕〈進歩性違反について〉
　本件発明1〜2は、流動性が良好な上、バリ発生が非常に少なく、成形性に優れたエポキシ樹脂組成物の製法およびその半導体封止材料を与えることにある。
　本件発明1〜2と刊行物1、2記載の発明とは、上記理由1の項で詳細に検討したとおり、両者がフェノール樹脂および離型材、離型剤、及び顔料からなる三成分を予備混合する手法を採用する点で違いがあることは既に指摘したとおりである。
　また、刊行物1の第2頁左上欄末行〜同右上欄第3行目には、「バリ発生、離型不良、ピンホール発生等の成形時のトラブルが防止でき成形作業性が著しく高く、曲げ強度、クラック性、煮沸体積抵抗等の特性が高い硬化体が得られる」と記載されており、これは本件発明1の上記技術課題の解決指向と共通するものである。
　そして、刊行物1の具体的な態様を示す、第2頁右下欄第4〜12行目の特に実施例1〜3には、エポキシ樹脂組成物を製造するにあたり、まず、硬化剤を加熱溶融したのち、硬化促進剤および離型剤を加え、10分間撹拌することにより、これらを均一に分散させ、次に、冷却、粉砕を行って粉砕物をつくり、これを他の配合原材料と混合する旨の技術が一応開示されている。
　同様に、刊行物2には、ノボラック型フェノール樹脂とトリフェニルホスフィンとをノボラック型フェノール樹脂の軟化点以上の温度で加熱処理した硬化剤を配合するエポキシ樹脂組成物が記載されており、これは硬化促進剤としてトリフェニルホスフィンを加熱溶融混合するものではあって、エポキシ樹脂用の硬化剤の仕様として、フェノール樹脂硬化剤と他の添加剤を一応予備混合をするという手法を示唆するものである。
　しかしながら、本件発明1の「予め前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤、及び顔料という特定の三成分を溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量並びにその他の成分を混練する」という、エポキシ樹脂組成物の製造方法であり、刊行物1においては、「顔料」というようなものを予備混合するという技術事項まで示唆するものではない。
　同様に、刊行物2においては、フェノール樹脂硬化剤および離型剤とともに、「顔料」を予備混することについての示唆するものではない。
　この「顔料」なるものは、一応汎用の添加剤であって、それ自体には何ら技術的創作性はないが、フェノール硬化剤、離型剤という特定の添加剤と組み合わせることにより、しかも前記予め溶融混合するという特殊な手法により、各刊行物には見られない技術的に予期し得ない挙動を呈しているということからすると、本件発明1で限定する技術事項は無意味なものではないといえる。
　してみると、本件発明1は、刊行物1、2記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　本件発明2は、本件発明1の製造方法で得られた半導体封止用エポキシ樹脂組成物に係るものであるが、請求項1に係る本件発明1を引用していることからすると、本件発明1の検討において指摘したそれと同じ理由で、刊行物1、2記載の発明に基づいて当業者が容易には発明することができたものとは言えない。
　本件発明1、2のフェノール樹脂、離型剤および顔料の三成分を予め予備混合する技術的意義を子細に吟味すれば、本件明細書の実施例1〜3を考察し、しかも平成13年8月30日付け意見書に添付した「実験成績証明書」を参酌すれば、有意な作用効果を奏していることが認められる。
　したがって、本件発明1〜2に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものではない。
 (4.3)理由3〈明細書記載の不備について〉
　本件明細書の記載に関して、本件特許異議申立人小野尚純の指摘する本件発明1の具体的な態様が明確に記載されていないという点は、本件明細書は上記訂正により、フェノール樹脂硬化剤、離型剤および顔料の予備混合量が限定され、その技術的意義は実験証明書などを参酌すれば、一応それ相応の技術的な有意性が容易に察しられる。
　また、本件特許異議申立人伊藤廣美の指摘する点は、本件明細書から実施例4を削除することにより不備な点は解消されている。
　してみれば、本件明細書は、当業者が容易に実施することができる程度に記載されているといえる。
　したがって、本件特許は特許法第36条第4項第5項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものではない。
　
5.むすび
　したがって、特許異議申立人の主張および証拠によっては、訂正後の本件各請求項に係る発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に訂正後の本件各請求項に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１０月３１日（２００１．１０．３１）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
１．訂正事項は次のとおりである。
（１）訂正事項ａ
特許請求の範囲を次の通りに訂正する。
「【請求項１】　エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、カーボンブラック，ファーネスブラック及びアセチレンブラックから選ばれる顔料よりなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、
　予め前記フェノール樹脂硬化剤をその配合量の３０〜１００重量％、前記離型剤をその配合量の５０〜１００重量％、及び前記顔料をその配合量の５０〜１００重量％溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量並びにその他の成分を混練することを特徴とするエポキシ樹脂組成物の製造方法。
　【請求項２】　請求項１記載の製造方法で得られた半導体封止用エポキシ樹脂組成物。」
（２）訂正事項ｂ
　段落［０００６］
「【０００６】
　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成する・・・高い信頼性を有することを見出した。」を、
「【０００６】
　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、エポキシ樹脂、フエノール樹脂硬化剤、離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、顔料よりなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、予めフェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の一部量又は全量を溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量及びその他の成分を混練することにより、流動性が良好な上、バリ発生が非常に少なく、成形性に優れ、しかも溶融粘度も従来の方法で製造したものに比較して同等で、ワイヤー流れについても優れた硬化物を与えるエポキシ樹脂組成物を工業的に有利に製造することができ、この製造方法で得られるエポキシ樹脂組成物の硬化物で封止された半導体装置は、高い信頼性を有することを見出した。」と訂正する。
（３）訂正事項ｃ
　段落【０００９】
「【０００９】
　従って、本発明は、・・・エポキシ樹脂組成物を提供する。」を、
「【０００９】
　従って、本発明は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、カーボンブラック，ファーネスブラック及びアセチレンブラックから選ばれる顔料よりなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、予め前記フェノール樹脂硬化剤をその配合量の３０〜１００重量％、前記離型剤をその配合量の５０〜１００重量％、及び前記顔料をその配合量の５０〜１００重量％溶融混合した後、該溶融混合物と前記フェノール樹脂硬化剤、離型剤及び顔料の残量並びにその他の成分を混練することを特徴とするエポキシ樹脂組成物の製造方法、及びこの製造方法で得られたエポキシ樹脂組成物を提供する。」
と訂正する。
（４）訂正事項ｄ
　段落【００１１】
「【００１１】
　ここで、第１成分のエポキシ樹脂としては、・・・ナフタレン環含有エポキシ樹脂が好適に使用される。」を、
「【００１１】
　ここで、第１成分のエポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を少なくとも２個有するものであれば特に制限はなく、具体的にはビスフエノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラツク型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジル型エポキシ樹脂、ビフエニル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂、シクロペンタジエン含有エポキシ樹脂等を例示することができる。なお、これらエポキシ樹脂は１種を単独で使用しても２種以上を組み合わせて使用してもよいが、無機質充填剤を高充填するためにはこれらの中でもビフエニル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂が好適に使用される。」
と訂正する。
（５）訂正事項ｅ
　段落【００１８】
「【００１８】
　更に、本発明には顔料が配合され得るが、・・・と満足な効果が得られない場合がある。」を、
「【００１８】
　更に、本発明には顔料が配合されるが、顔料としては、例えばカーボンブラック、ファーネスブラック、アセチレンブラック等が挙げられる。これらの顔料は、平均粒子径７０μｍ以下、特に１〜３０μｍ、ヨウ素吸着量３０〜４００ｍｇ／ｇ、特に１００〜３００ｍｇ／ｇの物性を有することが好ましく、平均粒子径が小さい程、フェノール樹脂及び離型剤のチキソ性が増大してバリ止め効果が有効に発揮されるもので、７０μｍを超えると満足な効果が得られない場合がある。」
と訂正する。
（６）訂正事項ｆ
　段落【００２８】
「【００２８】
　本発明においては、・・・その他の成分を混練するものである。」を、
「【００２８】
　本発明においては、上述したエポキシ樹脂、硬化剤、離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、顔料を配合してなるエポキシ樹脂組成物を製造する際、予め硬化剤、離型剤及び顔料の三成分の一部量又は全量を溶融混合した後、この溶融混合物とこれら成分の残量及びその他の成分を混練するものである。」
と訂正する。
（７）訂正事項ｇ
　段落【００２９】
「【００２９】
　この場合、上記硬化剤としての・・・バリ発生が多くなる場合がある。」を、
「【００２９】
　この場合、上記硬化剤としてのフェノール樹脂、離型剤、顔料の三成分を溶融混合する際の各成分の使用量は、離型剤、顔料はそれぞれの配合量の５０〜１００％、特に８０〜１００％、フェノール樹脂はその配合量の３０〜１００％、特に５０〜１００％の範囲とすることが好適である。離型剤、顔料それぞれの溶融混合量が各成分の配合量の５０％に満たないと、バリ発生が多くなる場合があり、また、フェノール樹脂の溶融混合量がその配合量の３０％に満たないと、未溶融のフェノール樹脂中に存在する低分子成分の影響でバリ発生が多くなる場合がある。」
と訂正する。
（８）訂正事項ｈ
　段落【００３５】
「【００３５】
　〔実施例、比較例〕
　フェノール樹脂（軟化点７５℃、Ｍｙｌｅｘ、三井東圧社製）、・・・、溶融混合物ａ〜ｄを得た。」を、
「【００３５】
　〔実施例、比較例〕
　フェノール樹脂（軟化点７５℃、ｍｙｌｅｘ，三井東圧社製）、それにカルナバワックス、ポリエチレンワックス、ステアリン酸アミド、カーボンブラックを表１に示す割合で１００℃でニーダーを用いて溶融混合し、溶融混合物ａ〜ｃを得た。」
と訂正する。
（９）訂正事項ｉ
　段落【００３６】を、
「【００３６】
　【表１】
」と訂正する。
（１０）訂正事項ｊ
　段落【００３７】
「【００３７】
　次に、エポキシ樹脂（ＹＸ４０００Ｈ，油化シェル社製）、・・・エポキシ樹脂組成物を得た。」
を、
「【００３７】
　次に、エポキシ樹脂（ＹＸ４０００Ｈ，油化シェル社製）、ブロム化エポキシ樹脂（ＢＲＥＮ１０５，日本化薬社製）、球状シリカ（ＦＢ７４，電気化学社製）、三酸化アンチモン（ＰＡＴＯＸ　Ｃ、日本精鉱社製）、シランカップリング剤（ＫＢＭ４０３，信越化学工業社製）、硬化触媒（トリフエニルホスフイン（ＴＰＰ），北興化学社製）、上記溶融混合物（ａ〜ｃ）、上記したフェノール樹脂、離型剤、顔料を表２に示す配合量で配合した後、連続混練機で混練し、エポキシ樹脂組成物を得た。」
と訂正する。
（１１）訂正事項ｋ
　段落【００４０】を、
「【００４０】
　【表２】
」
と訂正する。
２．訂正の目的
　訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、（１）訂正事項ａは、離型剤および顔料を特定化し、顔料を必須の配合成分とするものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的としたものであり、（２）訂正事項ｂ〜（１１）訂正事項ｋは、特許請求の範囲の減縮に伴う、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的としたものであり、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（５４）【発明の名称】
エポキシ樹脂組成物の製造方法及び半導体封止用エポキシ樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項】　エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、
カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる
カーボンブラック，ファーネスブラック及びアセチレンブラックから選ばれる顔料
　予め
前記
をその配合量の３０〜１００重量％
前記
をその配合量の５０〜１００重量％、及び前記顔料をその配合量の５０〜１００重量％
、離
及び顔料
並びに
　【請求項２】　
請求項１記載の製造方法で得られた半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、流動性が良好で、かつバリの発生が非常に少なく成形性に優れた硬化物を与えるエポキシ樹脂組成物を工業的に有利に得ることができるエポキシ樹脂組成物の製造方法及びこの方法により得られる半導体封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
　【０００２】
　【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
　従来よりエポキシ樹脂組成物は半導体封止材として広く使用されているが、近年、半導体パッケージの薄型化に伴い、種々の問題が発生している。例えば最近では、プリント基板に実装する前にパッケージが吸湿していた場合、高温の半田槽に浸漬させると、パッケージ中で水蒸気爆発が起こり、クラックが入る問題が指摘されている。
　【０００３】
　そこで、この種の問題の対策として、半導体封止用エポキシ樹脂として、ビフェニル型エポキシ樹脂のような比較的粘度の低いエポキシ樹脂を用い、かつ無機質充填剤を多量に充填することで吸湿量を減らし、パッケージクラックを防止する方向で検討がなされている。
　【０００４】
　しかしながら、ビフェニル型エポキシ樹脂を使用し、無機質充填剤を多充填すると共に、比較的粘度の低いフェノール樹脂及び樹脂に相溶し難い離型剤を配合してエポキシ樹脂組成物を調製すると、バリの発生が多くなり、これが作業性において大きな問題となっている。この問題点については、混練時間を長くしたり、混練温度を上げて樹脂粘度を下げた状態で十分長い時間混練することで対応しているが、バリ発生を皆無にするに至っていないのが現状であった。
　【０００５】
　本発明は上記問題点を解決するためになされたもので、流動性が良好な上、バリ発生が非常に少なく、成形性に優れた硬化物を与えるエポキシ樹脂組成物を工業的に有利に製造することができるエポキシ樹脂組成物の製造方法及びこの方法で得られる半導体封止用のエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段及び作用】
　本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、離型剤、無機質充填剤、硬化触媒、
顔料
、離
及び顔料
、離
及び顔料
　【０００７】
　即ち、本発明者は、エポキシ樹脂組成物の硬化剤としてフェノール樹脂が多く使用されているが、この場合、エポキシ樹脂との反応性の相違から高充填含有無機質充填剤系では低粘度フェノール樹脂が使用されるが、この低粘度フェノール樹脂を使用したエポキシ樹脂組成物の硬化物は、バリの発生が多くなる傾向があること、また、エポキシ樹脂組成物には離型成分としてカルナバワックス等の離型剤が配合されるが、エポキシ樹脂のバリ発生の原因には、エポキシ樹脂に相溶し難い離型剤が関与することを知見し、バリ発生の防止策について更に検討を進めた。その結果、上記したようにバリの発生原因であるフェノール樹脂及び離型剤を予め溶融混合し、この溶融混合物を他成分と混合して製造した場合、低粘度エポキシ樹脂を使用した無機質充填剤高充填系において低粘度フェノール樹脂及びエポキシ樹脂に相溶しない離型剤を配合しても、フェノール樹脂及び離型剤のチキン性が増大し、エポキシ樹脂組成物の硬化物のバリ発生が非常に少なくなること、またこの場合、特にカーボンブラック等の顔料をフェノール樹脂及び離型剤に対して混合した場合、かかる効果がより有効に発揮することを知見した。
　【０００８】
　更に、通常フェノール樹脂を加熱溶融すると、加熱劣化により増粘して流動性が低下する傾向があるが、フェノール樹脂を顔料と共に溶融混合すると、顔料の熱伝導性が良好であるためにフェノール樹脂の軟化点までに達する伝達速度が速いことに起因して流動性が低下しないこともわかり、本発明をなすに至ったものである。
　【０００９】
　従って、本発明は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤、
カルナバワックス，高級脂肪酸，合成ワックス，ポリエチレンワックス，酸化ポリエチレンワックス，モンタン酸ワックス及びポリプロピレンワックスから選ばれる
カーボンブラック，ファーネスブラック及びアセチレンブラックから選ばれる顔料
前記フェノール樹脂
をその配合量の３０〜１００重量％
前記
をその配合量の５０〜１００重量％、及び前記顔料をその配合量の５０〜１００重量％
、離型剤及び顔料
並びに
　【００１０】
　以下、本発明につき更に詳細に説明すると、本発明に係わるエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤、硬化触媒、離型剤、顔料等を配合してなるものである。
　【００１１】
　ここで、第１成分のエポキシ樹脂としては、１分子中にエポキシ基を少なくとも２個有するものであれば特に制限はなく、具体的にはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有エポキシ樹脂、シクロペンタジエン含有エポキシ
樹脂等
　【００１２】
　また、上記エポキシ樹脂は、軟化点が５０〜１００℃でエポキシ当量が１００〜４００であることが好ましい。
　【００１３】
　次に、第２成分の硬化剤としては、代表的なフェノール樹脂を使用し得、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、トリフェノールメタン、フェノールアラルキル樹脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂、シクロペンタジエン含有フェノール樹脂、テルペン環含有フェノール樹脂などのフェノール性水酸基を２個以上有するものが好適に使用される。
　【００１４】
　上記フェノール樹脂の中でも、特に軟化点が６０〜１２０℃の範囲であるものが好ましく、また水酸基当量が９０〜１５０のものが望ましい。
　【００１５】
　本発明では、上記エポキシ樹脂とフェノール樹脂とをエポキシ樹脂中のエポキシ基の量（ａ）とフェノール樹脂中のフェノール性水酸基の量（ｂ）との比がａ／ｂ＝０．５〜２となる範囲で配合することが好ましい。更に、フェノール樹脂の使用量は、通常エポキシ樹脂１００部（重量部、以下同様）に対して３０〜１００部、特に４０〜７０部の範囲が好ましく、配合量が３０部に満たないと十分な強度が得られない場合があり、１００部を超えると未反応のフェノール樹脂が残って耐湿性が低下する場合がある。
　【００１６】
　本発明組成物に使用される離型剤としては、例えばカルナバワックス、高級脂肪酸、合成ワックス、ポリエチレンワックス、酸化ポリエチレンワックス、モンタン酸ワックス、ポリプロピレンワックス等が挙げられる。なお、離型剤には、エポキシ樹脂に相溶しやすいタイプと相溶し難いタイプがあり、エポキシ樹脂に相溶し難いタイプはエポキシ樹脂組成物のバリ発生の原因となり易いが、本発明ではいずれのタイプも使用可能である。
　【００１７】
　離型剤の添加量は、エポキシ樹脂１００部に対して０．５〜５部、特に１〜２部が好ましい。
　【００１８】
　更に、本発明には顔料が配合さ
れる
　【００１９】
　顔料の添加量は、エポキシ樹脂１００部に対して０．５〜５部、特に１〜２部が好ましい。
　【００２０】
　本発明において、無機質充填剤は、封止材の膨張係数を小さくし、半導体素子に加わる応力を低下させるためのものである。具体例としては、破砕状、球状の形状を持った溶融シリカ、結晶性シリカが主に用いられるが、この他にアルミナ、窒化珪素、窒化アルミなども使用可能である。
　【００２１】
　無機質充填剤の平均粒径は、５〜４０μｍ、特に１０〜３０μｍが好適である。なお、この種の無機質充填剤は、予めシランカップリング剤で表面処理して使用することが好適である。
　【００２２】
　無機質充填剤の配合量は、エポキシ樹脂１００部に対して２００〜９００部、特に４００〜８００部が好適であり、組成物中６６重量％以上、特に８０重量％以上配合することができる。
　【００２３】
　また、硬化触媒としては、イミダゾール又はその誘導体、トリフェニルホスフィン、トリス−ｐ−メトキシフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等のホスフィン誘導体、ジアザビシクロウンデセン（ＤＢＵ）等のシクロアミジン誘導体が代表例として挙げられるが、中でもホスフィン誘導体が電気特性、耐湿信頼性の面から望ましい。
　【００２４】
　硬化触媒の添加量は、エポキシ樹脂１００部に対して０．００１〜５部、特に０．１〜２部が好ましい。添加量が０．００１部に満たないと短時間で硬化させることができない場合があり、５部を超えると硬化速度が速すぎて良好な成形品が得られないばかりか、保存安定性も低下してしまう場合がある。
　【００２５】
　本発明組成物には、低応力化のためシリコーン系の可とう性付与剤を添加することが望ましく、例えばシリコーンゴムパウダー、シリコーンゲル、有機樹脂とシリコーンポリマーとのブロックポリマー等が挙げられる。
　【００２６】
　低応力剤の添加量は、組成物全体の０．５〜１０％（重量％、以下同様）、特に１〜５％が望ましく、０．５％に満たないと十分な耐衝撃性を与えない場合があり、１０％を超えると機械的強度が不十分になる場合がある。
　【００２７】
　本発明に係わるエポキシ樹脂組成物には、その他の成分として例えばシランカップリング剤、酸化アンチモン、リン化合物などを配合してもよい。なお、これら成分の添加量は、本発明の効果を妨げない範囲で通常量とすることができる。
　【００２８】
　本発明においては、上述したエポキシ樹脂、硬化剤、離型剤、無機質充填剤、硬化触媒
、顔料
、離
及び顔料の三成分の
　【００２９】
　この場合、上記硬化剤としてのフェノール樹脂、離型剤
、顔
　【００３０】
　また、溶融混合は通常の方法で行うことができ、各成分を均一に攪拌、混合し、予め７０〜１１０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダーなどにより混練、冷却し、粉砕するなどの方法を採用することができる。
　【００３１】
　次に、上記の溶融混合物とこれら成分の残量及びその他の成分とを混練するが、この混練は通常の方法で行うことができる。
　【００３２】
　このようにして得られる本発明のエポキシ樹脂組成物は、ＳＯＰ、ＳＯＪ、ＴＳＯＰ、ＴＱＦＰなどの半導体装置の封止用に有効に使用でき、ここで、半導体装置の封止を行う場合は、従来より採用されている成形法、例えばトランスファー成形、注型法などを採用して行うことができる。この場合、エポキシ樹脂組成物の成形温度は１５０〜１８０℃で３０〜１８０秒、ポストキュアーは１５０〜１８０℃で２〜１６時間行うことが望ましい。
　【００３３】
　【発明の効果】
　本発明の製造方法によれば、低粘度エポキシ樹脂を使用した無機質充填剤高充填系において、低粘度フェノール樹脂及びエポキシ樹脂に相溶しない離型剤を使用していても、半導体パッケージを封止した場合、流動性の低下もなく、バリの発生を抑えることができ、成形性に優れ、しかも、溶融粘度も従来の方法で製造したものに比較して同等で、ワイヤー流れについても優れた硬化物を与えるエポキシ樹脂組成物を工業的に有利に製造することができる。更に、このエポキシ樹脂組成物の硬化物で封止した半導体は、信頼性が非常に高いものである。
　【００３４】
　【実施例】
　以下、実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない。なお、各例中の部はいずれも重量部である。
　【００３５】
　〔実施例、比較例〕
　フェノール樹脂（軟化点７５℃、Ｍｙｌｅｘ，三井東圧社製）、それにカルナバワックス、ポリエチレンワックス、ステアリン酸アミド、カーボンブラッ
クを
ｃ
　【００３６】
　【表１】
　【００３７】
　次に、エポキシ樹脂（ＹＸ４０００Ｈ，油化シェル社製）、ブロム化エポキシ樹脂（ＢＲＥＮ１０５，日本
化
ｃ
　【００３８】
　これらのエポキシ樹脂組成物について、以下の（イ）〜（ホ）の諸特性を測定した。結果を表２に示す。
（イ）スパイラルフロー
　ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２の条件で測定した。
（ロ）機械的強度（曲げ強度、曲げ弾性率）
　ＪＩＳ−Ｋ６９１１に準じて１７５℃、７０ｋｇ／ｃｍ２、成形時間２分の条件で１０×４×１００ｍｍの曲げ試験片を成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものについて室温で測定した。
（ハ）溶融粘度
　島津高化式フローテスターを用い、１７５℃での溶融粘度を測定した。
（ニ）バリ測定１
　バリ測定用金型を用い、１０μｍ、３０μｍ、５２μｍのバリの長さを１７５℃、７０ｋｇ／ｍｍ２の条件で測定した。
（ホ）バリ測定２
　図１に示す１４ｐｉｎ、ＤＩＰのパッケージ（１８．８×６．２×３．２ｍｍ）を１７５℃、７０ｋｇ／ｍｍ２で成型して成形物１を得、１４箇所のリードフレームのバリ発生部分２に発生するバリ長さの平均値を測定した。
　【００３９】
　表２の結果より、本発明に係わるエポキシ樹脂組成物は、フェノール樹脂、離型剤及び顔料を予め溶融混合せずに製造したエポキシ樹脂組成物と比較して、バリの発生が少なく成形性に優れ、かつ流動性も低下せず、しかも、溶融粘度も従来の方法で製造したものに比較して同等で、ワイヤー流れについても優れた硬化物を与え、作業性が良好であることがわかった。
　【００４０】
　【表２】
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　バリ測定に使用した１４ｐｉｎ、ＤＩＰのパッケージの概略図である。
　【符号の説明】
１　成形物
２　バリ発生部分