(57)【要約】  複数の面発光素子で構成した大サイズの発光パネルであって、面発光素子同士の境界が、視覚的に認識されにくい発光パネルを提供する。また、複数の面発光素子で構成した大サイズの発光パネルであって、発光パネルの面内輝度むらを低減できる発光パネルを提供する。更に、当該発光パネルに用いる発光パネル用基板を提供する。  本発明の発光パネルは、少なくとも一方の面に凹凸構造を有する基板上に複数の面発光素子を配置した発光パネルであって、当該凹凸構造の凹部内及び凸部上に面発光素子が配置されていることを特徴とする。
2010032586.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一方の面に凹凸構造を有する基板上に複数の面発光素子を配置した発光パネルであって、当該凹凸構造の凹部内及び凸部上に面発光素子が配置されていることを特徴とする発光パネル。
【請求項２】
前記凹部及び凸部の面積が、配置される前記面発光素子の発光面積の１〜３倍であることを特徴とする請求項１に記載の発光パネル。
【請求項３】
前記凹部内に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没していることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の発光パネル。
【請求項４】
前記面発光素子が、有機エレクトロルミネッセンス素子であることを特徴とする請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の発光パネル。
【請求項５】
前記凹部内に配置された面発光素子と、前記凸部上に配置された面発光素子とが、交互に電気的に直列接続されていることを特徴とする請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の発光パネル。
【請求項６】
請求項１から請求項５までのいずれか一項に記載の発光パネルに用いる発光パネル用基板であって、少なくとも一方の面に、その内部に面発光素子を配置するための複数の凹部と、その上部に面発光素子を配置するための複数の凸部とを交互に有することを特徴とする発光パネル用基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光パネル、及び発光パネル用基板に関する。より詳しくは、少なくとも一方の面に凹凸構造を有する基板上に複数の面発光素子を配置した発光パネルに関する。
【背景技術】
【０００２】
照明用あるいはディスプレイ用として、近年、大サイズの発光パネルへの要請が高まってきている。大サイズの発光素子の開発は、特にその製造や装置コストの増大や、大面積における面内の輝度ムラ抑制が難しいなど、困難な問題を抱えていた。【０００３】
一方で、小サイズ発光パネルを継ぎ合わせて大サイズの発光パネルを構成する検討が進められてきた。しかし、小サイズ発光パネル同士の継ぎ目が非発光部と存在するため、視認性に劣るとして、その繋ぎ目を目立たなくする技術検討が従来行われてきた。【０００４】
接合する個々のエレクトロルミネッセンス素子（以下「ＥＬ素子」ともいう。）の封止ヘリ部分で、ＥＬ層の端部に外側に向けた丸みをもたせ、封止のヘリ部分から接合部へ向けて斜め方向にも発光させるようにする素子構造が報告されている（例えば特許文献１参照）。また、複数のＥＬ素子の側面同士を貼り合わせた光出射面側に色変換フィルタを設置する構成が報告されている（例えば特許文献２参照）。さらに側面の封止に薄膜の接合板を用いた発光パネルを複数接合し、個々の発光パネル間の距離を狭めた構成が報告されている（例えば特許文献３参照）。接合部近傍のパネルを小サイズかつ高輝度発光として複数接続したディスプレイ構成も報告されている（例えば特許文献４参照）。【０００５】
しかし、これらの従来技術は、いずれも継ぎ目が非発光部として存在したままであり、特に近年、開発が進んでいる有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう。）を用いる場合には、個々の素子に封止を十分に施すことが必要で、隣接する素子同士の発光面間の間隔を確保する必要があり、素子を面内横方向に配列させる方法では依然として視認性の改良には限界があった。【０００６】
また、複数の面発光素子を配置して大サイズ発光パネルを構成する際、通常は同一面内に面発光素子を並置する構成が用いられるが、当該構成は、素子間を電気的に接続する配線領域を確保する必要があり、この配線領域が発光パネルにおける非発光部分として視覚的に認識されやすいという難点を有していた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００１−５７２８８号公報
【特許文献２】特開２００６−１６４６１８号公報
【特許文献３】特開２００７−２００６２７号公報
【特許文献４】特開２００７−３０４５８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、上記問題・状況に鑑みてなされたものであり、その解決課題は、複数の面発光素子で構成した大サイズの発光パネルであって、面発光素子同士の境界が、視覚的に認識されにくい発光パネルを提供することである。また、複数の面発光素子で構成した大サイズの発光パネルであって、発光パネルの面内輝度むらを低減できる発光パネルを提供することである。更に、当該発光パネルに用いる発光パネル用基板を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明に係る上記課題は、以下の手段により解決される。【００１０】
１．少なくとも一方の面に凹凸構造を有する基板上に複数の面発光素子を配置した発光パネルであって、当該凹凸構造の凹部内及び凸部上に面発光素子が配置されていることを特徴とする発光パネル。【００１１】
２．前記凹部及び凸部の面積が、配置される前記面発光素子の発光面積の１〜３倍であることを特徴とする前記１に記載の発光パネル。【００１２】
３．前記凹部内に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没していることを特徴とする前記１又は前記２に記載の発光パネル。【００１３】
４．前記面発光素子が、有機エレクトロルミネッセンス素子であることを特徴とする前記１から前記３までのいずれか一項に記載の発光パネル。【００１４】
５．前記凹部内に配置された面発光素子と、前記凸部上に配置された面発光素子とが、交互に電気的に直列接続されていることを特徴とする前記１から前記４までのいずれか一項に記載の発光パネル。【００１５】
６．前記１から前記５までのいずれか一項に記載の発光パネルに用いる発光パネル用基板であって、少なくとも一方の面に、その内部に面発光素子を配置するための複数の凹部と、その上部に面発光素子を配置するための複数の凸部とを交互に有することを特徴とする発光パネル用基板。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の上記手段により、複数の面発光素子で構成した大サイズの発光パネルであって、面発光素子同士の境界が、視覚的に認識されにくい発光パネルを提供することができる。また、複数の面発光素子で構成した大サイズの発光パネルであって、発光パネルの面内輝度むらを低減できる発光パネルを提供することができる。更に、当該発光パネルに用いる発光パネル用基板を提供することができる。【００１７】
すなわち、本発明の発光パネルによれば、素子間を電気的に接続する配線領域を光出射面垂直方向に傾斜させて設けることができるため、光出射面垂直方向から発光パネルを見た際に、素子間の間隔を低減させることができ、面発光素子同士の境界を視覚的に認識され難くすることができる。また凹部の開口部を狭めた形状とすると、光出射面垂直方向から発光パネルを見た際に、凹部上の素子と、凸部上の素子とが、部分的に重なりを持つ配置をとることができ、面発光素子同士の境界をさらに視覚的に認識され難くすることができる。【００１８】
なお、複数の面発光素子で構成される発光パネルにおいて、素子同士を並列接続で接続すると、一部の素子が短絡した場合に、この個所に特に電流が流れやすくなり、発光パネル自体が発光しなくなる可能性がある。この一部の短絡素子の個所のみを非発光部分に限定し、発光パネルへの影響を最小限に抑えるには、素子同士を直列接続することが好ましい。この点に関し、本発明の発光パネルは、凹部に配置された面発光素子と、凸部に配置された面発光素子とにより、面発光素子同士の境界を視覚的に認識され難くしたうえで、これら面発光素子を交互に電気的に直列接続する構成を容易にとることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の発光パネルに用いられる基板の断面図の一例
【図２】本発明の発光パネルに用いられる基板の断面図の一例
【図３】本発明の発光パネルに用いられる基板の断面図の一例
【図４】本発明の発光パネルに用いられる基板の断面図の一例
【図５】本発明の発光パネルに用いられる基板の断面図の一例
【図６】本発明の発光パネルに用いられる基板の断面図の一例
【図７】本発明の発光パネルの断面図の例
【図８】本発明の発光パネルを光出射面垂直方向からみた図の一例
【図９】図８のＡ−Ａ’部分の断面図
【図１０】本発明の発光パネルの断面図の一例；凹部及び凸部の縁が丸みを帯びているか、欠けている形状の場合
【図１１】従来の発光パネルを光出射面垂直方向から見た図の一例
【図１２】図１１に示した発光パネルのＢ−Ｂ’部分の断面図
【図１３】従来の発光パネルを光出射面垂直方向から見た図の一例
【図１４】図１３に示した発光パネルのＣ−Ｃ’部分の断面図
【図１５】図１１及び図１２で示される発光パネルにおいて、パネルを構成する複数の面発光素子を電気的接続した模式図の一例
【図１６】図１３及び図１４で示される従来の発光パネルにおいて、パネルを構成する複数の面発光素子を電気的接続した模式図の一例
【図１７】図９で示される本発明の発光パネルを構成する複数の面発光素子を電気的接続した模式図の一例；凹部内に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没していない場合
【図１８】図９で示される本発明に係る発光パネルを構成する複数の面発光素子を電気的接続した模式図の一例；凹部の底部に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没している場合
【図１９】図１７の拡大図の例
【図２０】図１８の拡大図の例
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明の発光パネルは、少なくとも一方の面に凹凸構造を有する基板上に複数の面発光素子を配置した発光パネルであって、当該凹凸構造の凹部内及び凸部上に面発光素子が配置されていることを特徴とする。この特徴は、請求項１から請求項６までの請求項に係る発明に共通する技術的特徴である。
【００２１】
本発明の実施態様としては、本発明の効果発現の観点から、前記凹部及び凸部の面積が、配置される前記面発光素子の発光面積の１〜３倍であることが好ましい。また、前記凹部内に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没していることが好ましい。
【００２２】
本発明においては、当該面発光素子が、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）であることが好ましい。また、前記凹部内に配置された面発光素子と、前記凸部上に配置された面発光素子とが、交互に電気的に直列接続されている態様であることが好ましい。
【００２３】
従って、本発明の発光パネルに用いる発光パネル用基板としては、少なくとも一方の面に、その内部に面発光素子を配置するための複数の凹部と、その上部に面発光素子を配置するための複数の凸部とを交互に有することを要する。
【００２４】
なお、本願でいう「面発光素子」とは、面形態の光学分布を有する光を発生する素子（光源）をいう。また、当該面発光素子の「発光面積」とは、発光させた面発光素子を光出射面垂直方向から見た面内において発光している領域が占める面積をいう。
【００２５】
一方、凹凸構造を有する基板の「凹部及び凸部の」面積とは、基板を光出射面垂直方向から見た面内において、各凹部及び各凸部がそれぞれ占める面積のことである。前記「発光面積」及び、「凹部及び凸部の」面積は、例えば画像をスキャナーで取り込み、画像処理装置を用いる等の方法を用いて測定することができる。
【００２６】
以下、本発明とその構成要素、及び本発明を実施するための最良の形態・態様について詳細な説明をする。
【００２７】
（基板と発光パネルの構造）
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。尚、本発明の実施形態はこれらに限定されない。
〈基板の構造〉
図１は、本発明の発光パネルに用いられる基板の断面図の一例である。基板の面発光素子形成側に凹部１及び凸部２が交互に形成されている。凹部１及び凸部２の断面の形状は四角形、台形、及びこれらの一部に曲線を含む形状など様々の形状をとることができる。図２〜図６に凹部１及び凸部２の形状の例を示す。
【００２８】
本発明に係る少なくとも一方の面に凹凸構造を有する基板の形成方法としては、例えば、
（１）基板に設ける凹部及び凸部の形状を反転させた形状を有する金型に溶融樹脂を注入し射出成型により成形する方法。
（２）シート状に成形した樹脂を加熱した状態で、基板に設ける凹部及び凸部の形状を反転させた形状を有する金型と金属板との間でプレスして、あるいは加熱した金型を用いてプレスすることにより凹凸形状を転写する方法。
（３）基板に設ける凹部及び凸部の形状を反転させた形状を構成したシート型に樹脂を充填し、基板上に貼り付け、その後、シート型を剥離することで基板の表面に凹凸部を成形する方法、
（４）基板に設ける凹部及び凸部の形状を反転させた形状をその周面に有するロールを用い、他のロールとの間に溶融状態のシート状の樹脂を通し、押し出すことにより、凹凸形状を転写する方法。
【００２９】
等が挙げられる。その他、フォトリソグラフィー、レーザー加工等、当業界において、樹脂、ガラス等のシート、あるいは基板の表面にパターンを形成、転写する各種の方法を適宜用いることができるが、特に樹脂基板の場合は、前記（１）〜（４）の方法が好ましい。
【００３０】
〈発光パネルの構造〉
図１に示した基板を用いて構成した本発明の発光パネルの断面図の例を図７に示す。凹凸構造の凹部内及び凸部上に交互に面発光素子３が形成されている。各凹部及び各凸部に面発光素子は１つずつ配置されることが好ましい。凹部及び凸部において、面発光素子が配置される面は平面であることが好ましい。
【００３１】
図８は、本発明の発光パネルを光出射面垂直方向からみた図の一例である。凹凸構造の凹部１内部及び凸部２上に交互に面発光素子３が交互に配置されている。本発明において、発光パネルを光出射面垂直方向から見た凹部１及び凸部２の形状は、例えば三角形や五角形等、他の形状であってもよい。
【００３２】
図９は、図８のＡ−Ａ’部分の断面図である。基板７は、配置される面発光素子を構成する共通の基板であり、基板７の凹部及び凸部上に第１電極４、発光層を含む機能層５、第２電極６がそれぞれ形成され、面発光素子が形成される。図示していないが、通常はこの上に封止膜または封止層が設けられる。
【００３３】
本発明において、各凹部１及び各凸部２の面積は、配置される面発光素子の発光面積の１〜３倍であることが好ましく、１〜２倍であることがより好ましく、１〜１．５倍であることが好ましい。
【００３４】
本発明の発光パネルにおいて、凹部１及び凸部２の面積が、配置される面発光素子３の発光面積に近いほど、素子間を電気的に接続する配線領域をより光出射面垂直方向に傾斜させて設けることができ、光出射面垂直方向から発光パネルを見た際に、素子間の間隔を低減させて、面発光素子同士の境界を視覚的に認識され難くする効果が大きい。また基板７が、図３に示すように開口部を凹部底面より狭めた断面形状であるとより一層効果的である。
【００３５】
本発明においては、凹部内に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没していることが好ましい。本発明において、凹部内に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没しているとは、凹部に配置された面発光素子の厚さをＬとし、前記凹部の深さをＨとしたとき、Ｌ／Ｈ＜１であることであり、面発光素子同士を接続する配線抵抗も考慮すると、０．１＜Ｌ／Ｈ＜０．８であることが好ましい。
【００３６】
本発明において、前記Ｌは下部電極の下端から上部電極の上端までの長さであり、図９においては、第１電極の下端から第２電極の上端までの長さである。本発明の発光パネルにおいて、Ｌ／Ｈ＜１であると、凹部内に配置された面発光素子と隣接する凸部上に配置された面発光素子間での短絡の危険を低減させた絶縁構造を構成しやすい。
【００３７】
凹部、凸部の縁が丸みを帯びているか、欠けている形状の場合、図１０に示すように前記Ｈは凹部内に配置された面発光素子の下部電極の下端から凸部上に配置された面発光素子の下部電極の下端までの高さとする。
【００３８】
図１１に基板７の同一面上に複数の面発光素子３を配置した従来の発光パネルを光出射面垂直方向から見た図の１例を示す。図１２は、図１１に示した発光パネルのＢ−Ｂ’部分の断面図である。
【００３９】
図１３は、障壁構造を設けた基板８の障壁間に各々面発光素子３を形成した従来の発光パネルを光出射面垂直方向から見た図の１例を示す。図１４は、図１３に示した発光パネルのＣ−Ｃ’部分の断面図である。基板８上には隔壁９が設けられ、その間に各々第１電極４、発光層を含む機能層５、第２電極６が形成され、面発光素子３が配置されている。
【００４０】
図１５は、図１１及び図１２で示される従来の発光パネルにおいて、パネルを構成する複数の面発光素子を電気的接続した模式図である。複数の面発光素子３の間を導電膜を用いた配線１０で接続しているが、面発光素子間の基板上に素子間の絶縁領域と配線領域とを面内方向に確保する必要があり、素子間の間隔を通常２〜５ｍｍ以上確保する必要があり、この配線領域が発光パネルにおける非発光部分として視覚的に認識されやすい。
【００４１】
図１６は、図１３及び図１４で示される従来の発光パネルにおいて、パネルを構成する複数の面発光素子を電気的接続した模式図である。複数の面発光素子３の間を導電膜を用いた配線１０で接続しているが、面発光素子間の隔壁上に配線領域を面内方向に確保する必要があり、この配線領域が発光パネルにおける非発光部分として視覚的に認識されやすい。
【００４２】
本発明のように有機ＥＬ素子等の複数の面発光素子で構成される発光パネルにおいて、素子同士を電気的に並列接続で接続すると、一部の素子が短絡した場合に、発光パネル自体が発光しなくなる可能性がある。この一部の短絡素子の個所のみを非発光部分に限定し、発光パネル全体への影響を最小限に抑えるには、素子同士を電気的に直列接続することが好ましい。
【００４３】
図１７及び図１８は、図９で示される本発明の発光パネルを構成する複数の面発光素子を電気的接続した模式図である。複数の面発光素子３の間を配線１０で接続しているが、配線方向が基板面内方向に対してほぼ垂直方向となる為、配線領域が発光パネルにおける非発光部分として視覚的に認識されにくい。図１７は、凹部内に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没していない場合を示し、図１８は凹部の底部に配置された面発光素子が、当該凹部内に埋没している場合を示す。
【００４４】
図１９は、図１７の拡大図の例である。基板７の凹凸に各々、複数の面発光素子３が配置されている。各々の面発光素子３は、基板７上に第１電極４、発光層を含む機能層５、第２電極６で構成されている。隣接する面発光素子３は、第１電極４と第２電極６とが交互に導電膜を用いた配線１０で接続されている。第１電極４と第２電極６との短絡防止の為、絶縁部１１が設けられている。尚、図示していないが、凹凸に各々配置された複数の面発光素子３は、第２電極６の上を封止膜で覆われている。図１８の構成においては、光出射垂直方向から見て、隣接する面発光素子間の間隔は、配線１０や絶縁部１１の厚さを考慮しても２ｍｍ以下が好ましく、１ｍｍ以下がより好ましい。
【００４５】
図２０は、図１８の拡大図の例である。基板７の凹凸に各々、複数の面発光素子３が配置されている。各々の面発光素子３は、基板７上に第１電極４、発光層を含む機能層５、第２電極６で構成されている。隣接する面発光素子３は、第１電極４と第２電極６とが交互に導電幕を用いた配線１０で接続されている。第１電極４と第２電極６との短絡防止の為、絶縁部１１が設けられている。尚、図示していないが、凹凸に各々配置された複数の面発光素子３は、第２電極６の上を封止膜で覆われている。図２０の構成においては、凹部の底部に配置された面発光素子の厚さが、前記凹部の深さより小さい為、図１９で示される構成に対して、絶縁部１１の一部を省略することができ、面発光素子間の間隔をさらに狭めることが可能である。
【００４６】
尚、図１８及び図２０に示した発光パネルにおいては、基板７の凹凸に各々、複数の面発光素子３の第１電極４、発光層を含む機能層５、第２電極６を直接形成する例を示しているが、本発明においては、予め支持基板上に電極や発光層を含む機能層等を積層して作製した複数の面発光素子を用い、これらの面発光素子を基板７の凹凸に各々、接着剤や粘着剤等を用いて配置、貼付することにより発光パネルを構成することもできる。
【００４７】
以上の説明から分かるように、本発明の発光パネルによれば、素子間を電気的に接続する配線領域を光出射面垂直方向に傾斜させて設けることができる為、光出射面垂直方向から発光パネルを見た際に、素子間の間隔を低減させることができ、面発光素子同士の境界を視覚的に認識され難くすることができる。また、凹部の開口部を狭めた形状とすると、光出射面垂直方向から発光パネルを見た際に、凹部上の素子と、凸部上の素子とが、部分的に重なりを持つ配置をとることができ、面発光素子同士の境界をさらに視覚的に認識され難くすることができる。
【００４８】
複数の面発光素子で構成される発光パネルにおいて、素子同士を並列接続で接続すると、一部の素子が短絡した場合に、この個所に特に電流が流れやすくなり、発光パネル自体が発光しなくなる可能性がある。この一部の短絡素子の個所のみを非発光部分に限定し、発光パネルへの影響を最小限に抑えるには、素子同士を直列接続することが好ましい。
【００４９】
本発明の発光パネルは、凹部に配置された面発光素子と、凸部に配置された面発光素子とにより、面発光素子同士の境界を視覚的に認識され難くしたうえで、これら面発光素子を交互に電気的に直列接続する構成を容易にとることができる。
【００５０】
（有機ＥＬ素子）
本発明の発光パネルに用いられる面発光素子に制限はないが、ＥＬ素子であることが好ましく、有機ＥＬ素子であることがより好ましい。
【００５１】
以下、本発明の発光パネルを有機ＥＬ素子で構成する場合の好ましい態様を説明するが、本発明はこれに限定されない。
【００５２】
有機ＥＬ素子の層構成の好ましい具体例を以下に示す。
（ｉ）陽極／発光層／電子輸送層／陰極
（ii）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
（iii）陽極／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極
（iv）陽極／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層／陰極
（ｖ）陽極／陽極バッファー層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層／陰極
ここで、発光層は、少なくとも発光色の異なる２種以上の発光材料を含有していることが好ましく、単層でも複数の発光層からなる発光層ユニットを形成していてもよい。また、正孔輸送層には正孔注入層、電子阻止層も含まれる。
《発光層》
本発明に係る発光層は、電極または電子輸送層、正孔輸送層から注入されてくる電子及び正孔が再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。
【００５３】
本発明に係る発光層は、含まれる発光材料が前記要件を満たしていれば、その構成には特に制限はない。
【００５４】
また、同一の発光スペクトルや発光極大波長を有する層が複数層あってもよい。
【００５５】
各発光層間には非発光性の中間層を有していることが好ましい。
【００５６】
本発明における発光層の膜厚の総和は１〜１００ｎｍの範囲にあることが好ましく、更に好ましくは、より低い駆動電圧を得ることができることから３０ｎｍ以下である。なお、本発明でいうところの発光層の膜厚の総和とは、発光層間に非発光性の中間層が存在する場合には、当該中間層も含む膜厚である。
【００５７】
個々の発光層の膜厚としては１〜５０ｎｍの範囲に調整することが好ましく、更に好ましくは１〜２０ｎｍの範囲に調整することである。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はない。
【００５８】
発光層の作製には、後述する発光材料やホスト化合物を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法、インクジェット法等の公知の薄膜化法により製膜して形成することができる。
【００５９】
本発明においては、各発光層には複数の発光材料を混合してもよく、また燐光発光材料と蛍光発光材料を同一発光層中に混合して用いてもよい。
【００６０】
本発明においては、発光層の構成として、ホスト化合物、発光材料（発光ドーパント化合物ともいう）を含有し、発光材料より発光させることが好ましい。
【００６１】
本発明に係る有機ＥＬ素子の発光層に含有されるホスト化合物としては、室温（２５℃）における燐光発光の燐光量子収率が０．１未満の化合物が好ましい。更に好ましくは燐光量子収率が０．０１未満である。また、発光層に含有される化合物の中で、その層中での体積比が５０％以上であることが好ましい。
【００６２】
ホスト化合物としては、公知のホスト化合物を単独で用いてもよく、または複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することができる。また、後述する発光材料を複数種用いることで異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることができる。
【００６３】
本発明に用いられるホスト化合物としては、従来公知の低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でもよく、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）でもいい。
【００６４】
公知のホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、なお且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。ここで、ガラス転移点（Ｔｇ）とは、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−７１２１に準拠した方法により求められる値である。
【００６５】
公知のホスト化合物の具体例としては、以下の文献に記載されている化合物が挙げられる。例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等が挙げられる。
【００６６】
次に、発光材料について説明する。
【００６７】
本発明に係る発光材料としては、蛍光性化合物、燐光発光材料（燐光性化合物、燐光発光性化合物等ともいう）を用いる。
【００６８】
本発明において、燐光発光材料とは励起三重項からの発光が観測される化合物であり、具体的には室温（２５℃）にて燐光発光する化合物であり、燐光量子収率が２５℃において０．０１以上の化合物であると定義されるが、好ましい燐光量子収率は０．１以上である。
【００６９】
上記燐光量子収率は第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定できる。溶液中での燐光量子収率は種々の溶媒を用いて測定できるが、本発明において燐光発光材料を用いる場合、任意の溶媒のいずれかにおいて上記燐光量子収率（０．０１以上）が達成されればよい。
【００７０】
燐光発光材料の発光は原理としては２種挙げられ、一つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーを燐光発光材料に移動させることで燐光発光材料からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つは燐光発光材料がキャリアトラップとなり、燐光発光材料上でキャリアの再結合が起こり燐光発光材料からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、いずれの場合においても、燐光発光材料の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。
【００７１】
燐光発光材料は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができるが、好ましくは元素の周期表で８〜１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、または白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【００７２】
以下に燐光発光材料として用いられる化合物の具体例を示すが、本発明はこれらに限定されない。これらの化合物は、例えば、Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４０巻、１７０４〜１７１１に記載の方法等により合成できる。
【００７３】
【化１】
2010032586.tif 000003
【００７４】
【化２】
2010032586.tif 000004
【００７５】
【化３】
2010032586.tif 000005
【００７６】
【化４】
2010032586.tif 000006
【００７７】
【化５】
2010032586.tif 000007
【００７８】
【化６】
2010032586.tif 000008
【００７９】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子には、蛍光発光体を用いることもできる。蛍光発光体（蛍光性ドーパント）の代表例としては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、又は希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
【００８０】
また、従来公知のドーパントも本発明に用いることができ、例えば、国際公開第００／７０６５５号パンフレット、特開２００２−２８０１７８号公報、同２００１−１８１６１６号公報、同２００２−２８０１７９号公報、同２００１−１８１６１７号公報、同２００２−２８０１８０号公報、同２００１−２４７８５９号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００１−３１３１７８号公報、同２００２−３０２６７１号公報、同２００１−３４５１８３号公報、同２００２−３２４６７９号公報、国際公開第０２／１５６４５号パンフレット、特開２００２−３３２２９１号公報、同２００２−５０４８４号公報、同２００２−３３２２９２号公報、同２００２−８３６８４号公報、特表２００２−５４０５７２号公報、特開２００２−１１７９７８号公報、同２００２−３３８５８８号公報、同２００２−１７０６８４号公報、同２００２−３５２９６０号公報、国際公開第０１／９３６４２号パンフレット、特開２００２−５０４８３号公報、同２００２−１００４７６号公報、同２００２−１７３６７４号公報、同２００２−３５９０８２号公報、同２００２−１７５８８４号公報、同２００２−３６３５５２号公報、同２００２−１８４５８２号公報、同２００３−７４６９号公報、特表２００２−５２５８０８号公報、特開２００３−７４７１号公報、特表２００２−５２５８３３号公報、特開２００３−３１３６６号公報、同２００２−２２６４９５号公報、同２００２−２３４８９４号公報、同２００２−２３５０７６号公報、同２００２−２４１７５１号公報、同２００１−３１９７７９号公報、同２００１−３１９７８０号公報、同２００２−６２８２４号公報、同２００２−１００４７４号公報、同２００２−２０３６７９号公報、同２００２−３４３５７２号公報、同２００２−２０３６７８号公報等が挙げられる。
【００８１】
本発明においては、少なくとも一つの発光層に２種以上の発光材料を含有していてもよく、発光層における発光材料の濃度比が発光層の厚さ方向で変化していてもよい。
《中間層》
本発明において、各発光層間に非発光性の中間層（非ドープ領域等ともいう）を設ける場合について説明する。
【００８２】
非発光性の中間層とは、複数の発光層を有する場合、その発光層間に設けられる層である。
【００８３】
非発光性の中間層の膜厚としては１〜２０ｎｍの範囲にあるのが好ましく、更には３〜１０ｎｍの範囲にあることが隣接発光層間のエネルギー移動等相互作用を抑制し、且つ素子の電流電圧特性に大きな負荷を与えないということから好ましい。
【００８４】
この非発光性の中間層に用いられる材料としては、発光層のホスト化合物と同一でも異なっていてもよいが、隣接する２つの発光層の少なくとも一方の発光層のホスト材料と同一であることが好ましい。
【００８５】
非発光性の中間層は非発光層、各発光層と共通の化合物（例えば、ホスト化合物等）を含有していてもよく、各々共通ホスト材料（ここで、共通ホスト材料が用いられるとは、燐光発光エネルギー、ガラス転移点等の物理化学的特性が同一である場合やホスト化合物の分子構造が同一である場合等を示す。）を含有することにより、発光層−非発光層間の層間の注入障壁が低減され、電圧（電流）を変化させても正孔と電子の注入バランスが保ちやすいという効果を得ることができる。更に、非ドープ発光層に各発光層に含まれるホスト化合物と同一の物理的特性または同一の分子構造を有するホスト材料を用いることにより、従来の有機ＥＬ素子作製の大きな問題点である素子作製の煩雑さをも併せて解消することができる。
【００８６】
本発明で有機ＥＬ素子を用いる場合、ホスト材料はキャリアの輸送を担うため、キャリア輸送能を有する材料が好ましい。キャリア輸送能を表す物性としてキャリア移動度が用いられるが、有機材料のキャリア移動度は一般的に電界強度に依存性が見られる。電界強度依存性の高い材料は正孔と電子注入・輸送バランスを崩しやすいため、中間層材料、ホスト材料は移動度の電界強度依存性の少ない材料を用いることが好ましい。
【００８７】
また、一方では正孔や電子の注入バランスを最適に調整するためには、非発光性の中間層は後述する阻止層、即ち正孔阻止層、電子阻止層として機能することも好ましい態様として挙げられる。
《注入層：電子注入層、正孔注入層》
注入層は必要に応じて設け、電子注入層と正孔注入層があり、上記の如く陽極と発光層または正孔輸送層の間、及び陰極と発光層または電子輸送層との間に存在させてもよい。
【００８８】
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されており、正孔注入層（陽極バッファー層）と電子注入層（陰極バッファー層）とがある。
【００８９】
陽極バッファー層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。
【００９０】
陰極バッファー層（電子注入層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。上記バッファー層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。
《阻止層：正孔阻止層、電子阻止層》
阻止層は、上記の如く有機化合物薄膜の基本構成層の他に必要に応じて設けられるものである。例えば、特開平１１−２０４２５８号公報、同１１−２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載されている正孔阻止（ホールブロック）層がある。
【００９１】
正孔阻止層とは、広い意味では、電子輸送層の機能を有し、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、後述する電子輸送層の構成を必要に応じて、本発明に係る正孔阻止層として用いることができる。正孔阻止層は、発光層に隣接して設けられていることが好ましい。
【００９２】
一方、電子阻止層とは、広い意味では、正孔輸送層の機能を有し、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、後述する正孔輸送層の構成を必要に応じて電子阻止層として用いることができる。本発明に係る正孔阻止層、電子輸送層の膜厚としては好ましくは３〜１００ｎｍであり、更に好ましくは５〜３０ｎｍである。
《正孔輸送層》
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層または複数層設けることができる。
【００９３】
正孔輸送材料としては、正孔の注入または輸送、電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、また導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
【００９４】
正孔輸送材料としては上記のものを使用することができるが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。
【００９５】
芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【００９６】
更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。また、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することができる。
【００９７】
また、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ  ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されているような所謂、ｐ型正孔輸送材料を用いることもできる。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。
【００９８】
正孔輸送層は上記正孔輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は上記材料の１種または２種以上からなる一層構造であってもよい。
【００９９】
また、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることもできる。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。
【０１００】
本発明においては、このようなｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の素子を作製することができるため好ましい。
《電子輸送層》
電子輸送層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は単層または複数層設けることができる。
【０１０１】
従来、単層の電子輸送層、及び複数層とする場合は発光層に対して陰極側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができ、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
【０１０２】
また、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ３）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、ＧａまたはＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることができる。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、またはそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることができる。また、発光層の材料として例示したジスチリルピラジン誘導体も電子輸送材料として用いることができるし、正孔注入層、正孔輸送層と同様にｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることができる。
【０１０３】
電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法を含む印刷法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種または２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０１０４】
また、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることもできる。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、同１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。
【０１０５】
本発明においては、このようなｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することができるため好ましい。
《支持基板》
本発明に係る有機ＥＬ素子に係る支持基板（以下、基板、基体、基盤、基材、支持体等ともいう。）としては、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また、透明であっても不透明であってもよい。支持基板側から光を取り出す場合には、支持基板は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な支持基板としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。特に好ましい支持基板は、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂フィルムである。
【０１０６】
樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
【０１０７】
樹脂フィルムの表面には、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド皮膜が形成されていてもよく、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（４０℃、９０％ＲＨ）が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ以下のバリア性フィルムであることが好ましく、更にはＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９９２に準拠した方法で測定された酸素透過度（２０℃、１００％ＲＨ）が１０−３ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下、水蒸気透過度が１０−３ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下の高バリア性フィルムであることが好ましく、前記の水蒸気透過度、酸素透過度がいずれも１０−５ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることが更に好ましい。
【０１０８】
バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。更に当該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
《バリア膜の形成方法》
バリア膜の形成方法については特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができるが、特開２００４−６８１４３号公報に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。
【０１０９】
不透明な支持基板としては、例えば、アルミ、ステンレス等の金属板・フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
《封止》
本発明に係る有機ＥＬ素子の封止に用いられる封止手段としては、例えば、封止部材と電極、支持基板とを接着剤で接着する方法を挙げることができる。
【０１１０】
封止部材としては有機ＥＬ素子の表示領域を覆うように配置されておればよく、凹板状でも、平板状でもよい。また透明性、電気絶縁性は特に限定されない。
【０１１１】
具体的には、ガラス板、ポリマー板、フィルム、金属板、フィルム等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。また、ポリマー板としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。金属板としては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウム及びタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属または合金からなるものが挙げられる。
【０１１２】
本発明においては、素子を薄膜化できるということからポリマーフィルム、金属フィルムを好ましく使用することができる。更にはポリマーフィルムは酸素透過度１０−３ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下、水蒸気透過度１０−３ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下のものであることが好ましい。また、前記の水蒸気透過度、酸素透過度がいずれも１０−５ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることが更に好ましい。
【０１１３】
封止部材を凹状に加工するのは、サンドブラスト加工、化学エッチング加工等が使われる。接着剤として具体的には、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、２−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型等の接着剤を挙げることができる。また、エポキシ系等の熱及び化学硬化型（二液混合）を挙げることができる。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンを挙げることができる。また、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることができる。
【０１１４】
なお、有機ＥＬ素子が熱処理により劣化する場合があるので、室温から８０℃までに接着硬化できるものが好ましい。また、前記接着剤中に乾燥剤を分散させておいてもよい。封止部分への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。
【０１１５】
また、有機層を挟み支持基板と対向する側の電極の外側に、当該電極と有機層を被覆し、支持基板と接する形で無機物、有機物の層を形成し封止膜とすることも好適にできる。この場合、当該膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。更に当該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造をもたせることが好ましい。これらの膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。
【０１１６】
封止部材と有機ＥＬ素子の表示領域との間隙には、気相及び液相では窒素、アルゴン等の不活性気体やフッ化炭化水素、シリコンオイルのような不活性液体を注入することが好ましい。また、真空とすることも可能である。また、内部に吸湿性化合物を封入することもできる。
【０１１７】
吸湿性化合物としては、例えば、金属酸化物（例えば、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等）、硫酸塩（例えば、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルト等）、金属ハロゲン化物（例えば、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、沃化バリウム、沃化マグネシウム等）、過塩素酸類（例えば、過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウム等）等が挙げられ、硫酸塩、金属ハロゲン化物及び過塩素酸類においては無水塩が好適に用いられる。
《保護膜、保護板》
有機層を挟み支持基板と対向する側の前記封止膜、あるいは前記封止用フィルムの外側に、素子の機械的強度を高めるために保護膜、あるいは保護板を設けてもよい。特に封止が前記封止膜により行われている場合には、その機械的強度は必ずしも高くないため、このような保護膜、保護板を設けることが好ましい。これに使用することができる材料としては、前記封止に用いたのと同様なガラス板、ポリマー板・フィルム、金属板・フィルム等を用いることができるが、軽量且つ薄膜化ということからポリマーフィルムを用いることが好ましい。
《電極》
本発明に係る面発光素子においては、少なくとも第１電極と第２電極とを有する。有機ＥＬ素子を用いる場合、通常は一方が陽極、他方が陰極で構成される。以下に好ましい陽極、及び陰極の構成について述べる。
《陽極》
有機ＥＬ素子における陽極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。このような電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性光透過性材料が挙げられる。また、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）等非晶質で光透過性の導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、あるいはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。あるいは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等湿式製膜法を用いることもできる。陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０〜１０００ｎｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。《陰極》
一方、陰極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。
【０１１８】
これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することができる。また、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１１９】
なお、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の陽極または陰極のいずれか一方は、光透過性となるよう構成される。
《有機ＥＬ素子の作製方法》
本発明に係る有機ＥＬ素子の作製方法の一例として、陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極からなる有機ＥＬ素子の作製法について説明する。
【０１２０】
まず適当な支持基板上に所望の電極物質、例えば、陽極用物質からなる薄膜を１μｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの膜厚になるように蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陽極を作製する。次に、この上に有機ＥＬ素子材料である正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層の有機化合物薄膜を形成させる。
【０１２１】
この有機化合物薄膜の薄膜化の方法としては、前記の如く蒸着法、ウェットプロセス（スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法）等があるが、均質な膜が得られやすく、且つピンホールが生成しにくい等の点から、真空蒸着法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法が特に好ましい。更に層毎に異なる製膜法を適用してもよい。製膜に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度５０〜４５０℃、真空度１０−６〜１０−２Ｐａ、蒸着速度０．０１〜５０ｎｍ／秒、基板温度−５０〜３００℃、膜厚０．１ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５〜２００ｎｍの範囲で適宜選ぶことが望ましい。
【０１２２】
これらの層を形成後、その上に陰極用物質からなる薄膜を１μｍ以下好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲の膜厚になるように、例えば、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陰極を設けることにより所望の有機ＥＬ素子が得られる。この有機ＥＬ素子の作製は、一回の真空引きで一貫して正孔注入層から陰極まで作製するのが好ましいが、途中で取り出して異なる製膜法を施しても構わない。その際、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。
【０１２３】
また作製順序を逆にして、陰極、電子注入層、電子輸送層、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、陽極の順に作製することも可能である。このようにして得られた多色の液晶表示装置に直流電圧を印加する場合には、陽極を＋、陰極を−の極性として電圧２〜４０Ｖ程度を印加すると発光が観測できる。また交流電圧を印加してもよい。なお、印加する交流の波形は任意でよい。
【０１２４】
有機ＥＬ素子は空気よりも屈折率の高い（屈折率１．６〜２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光のうち１５〜２０％程度の光しか取り出せないと一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基板と空気との界面）に入射する光は全反射を起こし、素子外部に取り出すことができないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として光が素子側面方向に逃げるためである。
【０１２５】
この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（例えば、米国特許第４，７７４，４３５号明細書）、基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（例えば、特開昭６３−３１４７９５号公報）、素子の側面等に反射面を形成する方法（例えば、特開平１−２２０３９４号公報）、基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（例えば、特開昭６２−１７２６９１号公報）、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（例えば、特開２００１−２０２８２７号公報）、基板、透明電極層や発光層のいずれかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）等がある。
【０１２６】
本発明においては、これらの方法を本発明に係る面発光素子と組み合わせて用いることができるが、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、あるいは基板、透明電極層や発光層のいずれかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることができる。本発明はこれらの手段を組み合わせることにより、更に高輝度あるいは耐久性に優れた素子を得ることができる。
【０１２７】
透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚さで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど外部への取り出し効率が高くなる。
【０１２８】
低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板の屈折率は一般に１．５〜１．７程度であるので、低屈折率層は屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。また更に１．３５以下であることが好ましい。
【０１２９】
また、低屈折率媒質の厚さは媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚さが光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。
【０１３０】
全反射を起こす界面またはいずれかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は回折格子が１次の回折や２次の回折といった、所謂ブラッグ回折により光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることができる性質を利用して、発光層から発生した光のうち、層間での全反射等により外に出ることができない光をいずれかの層間もしくは媒質中（透明基板内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。
【０１３１】
導入する回折格子は二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。
【０１３２】
回折格子を導入する位置としては、前述のとおりいずれかの層間もしくは媒質中（透明基板内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。
【０１３３】
このとき、回折格子の周期は媒質中の光の波長の約１／２〜３倍程度が好ましい。回折格子の配列は正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。
【０１３４】
本発明に係る面発光素子は支持基板の光取出し側に、例えば、マイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、あるいは所謂集光シートと組み合わせることにより特定方向、例えば、素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることができる。
【０１３５】
マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０〜１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大きすぎると厚さが厚くなり好ましくない。
【０１３６】
集光シートとしては、例えば、液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。このようなシートとして、例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）等を用いることができる。プリズムシートの形状としては、例えば、基材に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。
【０１３７】
また、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることができる。
【０１３８】
本発明に係る面発光素子を、光出射面垂直方向から見た面発光素子の発光領域の一部が互いに重なる素子積層部をもつように複数配置して発光パネルを構成する際、素子積層部に粘着剤及び接着剤を用いることができる。
【０１３９】
本発明における粘着剤とは、広く工業分野において、粘着剤、接着剤、或いは粘着材、接着材等の呼称で用いられる剤或いは材のうち、加圧により接着しその際に接着部分の硬化を伴わないものを意味する。
【０１４０】
粘着剤及び接着剤の種類は特に限定されないが、光透過性にすぐれた粘着剤及び接着剤を用いることが好ましい。接着剤においては塗布し、貼り合わせた後に、種々の化学反応により高分子量体または架橋構造を形成する硬化型接着剤が好適に用いられる。本発明で用いることのできる粘着剤及び接着剤の具体例としては、例えば、ウレタン系、エポキシ系、水性高分子−イソシアネート系、アクリル系等の硬化型接着剤及び粘着剤、湿気硬化ウレタン接着剤、ポリエーテルメタクリレート型、エステル系メタクリレート型、酸化型ポリエーテルメタクリレート等の嫌気性粘着剤、シアノアクリレート系の瞬間接着剤、アクリレートとペルオキシド系の２液型瞬間接着剤等が挙げられる。
【０１４１】
上記素子積層部への粘着剤層及び接着剤層の形成方法としては特に限定されず、一般的方法、例えば、グラビアコーター、マイクログラビアコーター、コンマコーター、バーコーター、スプレー塗布、インクジェット法等の方法が挙げられる。
《用途》
本発明に係る面発光体、及び発光パネルは、表示デバイス、ディスプレイ、各種発光光源として用いることができる。発光光源として、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるがこれに限定するものではないが、特にカラーフィルターと組み合わせた液晶表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。
【０１４２】
カラーフィルターと組み合わせてディスプレイのバックライトとして用いる場合には、輝度を更に高めるため、集光シートと組み合わせて用いるのが好ましい。
【符号の説明】
【０１４３】
１  凹部
２  凸部
３  面発光素子
４  第１電極
５  発光層を含む機能層
６  第２電極
７  基板
８  基板
９  隔壁
１０  導電膜を用いた配線
１１  絶縁部
【図１３】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
2010032586.tif 000024
【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【国際調査報告】
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