【事件の表示】
　特許第３１２４８６４号「窒化珪素質焼結体及びその製法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１２４８６４号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　本件特許第３１２４８６４号発明は、平成５年４月２６日に特許出願され、平成１２年１０月２７日にその特許の設定登録がなされたものである。
　これに対し、高柳　馨より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１４年１月１８日に訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正事項
　平成１４年１月１８日付けの訂正請求は、特許請求の範囲の減縮、この減縮に伴う明りょうでない記載の釈明及び誤記の訂正を目的として、訂正請求書に添附した全文訂正明細書のとおり、すなわち次の訂正事項（１）乃至訂正事項（２６）のとおり訂正するものである。　
（１）請求項１乃至請求項３を特許請求の範囲の減縮を目的として、次のとおり訂正する。
「【請求項１】β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる焼結体であって、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、且つ室温の熱伝導率が２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする窒化珪素質焼結体。
【請求項２】窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成し、β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相と、少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相からなる焼結体を得ることを特徴とする窒化珪素質焼結体の製法。
【請求項３】珪素粉末、あるいは珪素粉末と窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分中の窒化珪素換算量とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、８００℃〜１５００℃の窒素含有雰囲気中で熱処理をして前記珪素を窒化した後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成し、β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相と、少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相からなる焼結体を得ることを特徴とする窒化珪素質焼結体の製法。」
（２）本件特許明細書（特許公報）段落【０００７】を「【０００７】即ち、本発明の窒化珪素質焼結体は、β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる焼結体であって、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、且つ室温の熱伝導率が２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とするものである。」に訂正する。
（３）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】６行目に「０．１乃至１０モル％」とあるのを「０．３乃至５モル％」に訂正する。
（４）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】８行目に「１．２モル％乃至８．４モル％」とあるのを「１．２モル％乃至５．６モル％」に訂正する。
（５）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】１５行目に「０．１乃至１０モル％」とあるのを「０．３乃至５モル％」に訂正する。
（６）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】１８行目に「１．２モル％乃至８．４モル％」とあるのを「１．２モル％乃至５．６モル％」に訂正する。
（７）本件特許明細書（特許公報）段落【００１０】３行目に「０．０５乃至０．３５」とあるのを「０．０５乃至０．２３」に訂正する。
（８）本件特許明細書（特許公報）段落【００１０】５行目に「ｚが０．３５を越える」とあるのを「ｚが０．２３を越える」に訂正する。
（９）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】３〜４行目に「０．１乃至１０モル％、特に０．３乃至５モル％であることが望ましい。」とあるのを「０．３乃至５モル％であることが重要である。」に訂正する。
（１０）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】５行目に「０．１モル％未満」とあるのを「０．３モル％未満」に訂正する。
（１１）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】６行目に「１０モル％を越えると」とあるのを「５モル％を越えると」に訂正する。
（１２）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】１０行目に「０．１モル％以上」とあるのを「０．３モル％以上」に訂正する。
（１３）本件特許明細書（特許公報）段落【００２０】１〜２行目に「０．０５乃至０．３５」とあるのを「０．０５乃至０．２３」に訂正する。
（１４）本件特許明細書（特許公報）段落【００２０】５行目に「１．２モル％乃至８．４モル％」とあるのを「１．２モル％乃至５．６モル％」に訂正する。
（１５）本件特許明細書（特許公報）段落【００２１】３〜４行目に「０．１乃至１０モル％、特に０．３乃至５モル％」とあるのを「０．３乃至５モル％」に訂正する。
（１６）本件特許明細書（特許公報）段落【００２１】６〜７行目に「０．１モル％以上、特に０．３モル％以上」とあるのを「０．３モル％以上」に訂正する。
（１７）本件特許明細書（特許公報）段落【００２６】３行目に「ＳｉＣなどのは」とあるのを「ＳｉＣなどは」に訂正する。
（１８）本件特許明細書（特許公報）段落【００３０】９行目に「０．０５乃至０．３５」とあるのを「０．０５乃至０．２３」に訂正する。
（１９）本件特許明細書（特許公報）段落【００３６】表１に「（％）」とあるのを「（モル％）」に訂正する。
（２０）本件特許明細書（特許公報）段落【００３６】表１の試料Ｎｏ．１３、１６〜１８を本発明の範囲外とする。
（２１）本件特許明細書（特許公報）段落【００３７】表２の試料Ｎｏ．１３、１６〜１８を本発明の範囲外とする。
（２２）本件特許明細書（特許公報）段落【００３８】４行目に「０．３５を越えるＮｏ．１４は」とあるのを「０．２３を越えるＮｏ．１３、１４は」に訂正する。
（２３）本件特許明細書（特許公報）段落【００３８】８行目に「１０モル％を越えるＮｏ．１９の試料」とあるのを「５モル％を越えるＮｏ．１６〜１９の試料」に訂正する。
（２４）本件特許明細書（特許公報）段落【００４５】表３に「（％）」とあるのを「（モル％）」に訂正する。
（２５）本件特許明細書（特許公報）段落【００４７】４行目に「０．３５を越える」とあるのを「０．２３を越える」に訂正する。
（２６）本件特許明細書（特許公報）段落【００４７】６〜７行目に「１０モル％」とあるのを「５モル％」に訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項（１）は、請求項１乃至請求項３の記載中の「０．０５≦ｚ≦０．３５」を「０．０５≦ｚ≦０．２３」に、「０．１乃至１０モル％」を「０．３乃至５モル％」に、「１．２モル％乃至８．４モル％」を「１．２モル％乃至５．６モル％」に、及び「１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上」を「２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上」にそれぞれ限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に該当する。また訂正事項（２）乃至訂正事項（１６）、（１８）乃至（２６）は、特許請求の範囲の減縮に伴う明りょうでない記載を明瞭にするものや「％」が「モル％」であることを明確化するものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当する。さらに訂正事項（１７）は文法上の誤記を訂正するものであるから、誤記の訂正に該当するものであり、しかも、いずれの訂正事項も特許明細書に記載した事項の範囲内でなされたものであるから新規事項の追加に該当せず、また当該訂正によって実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
２−３．むすび
　したがって、上記訂正は、平成６年改正法附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．本件訂正発明
　特許権者が請求した上記訂正は、上述したとおり、認容することができるから、本件請求項１乃至３に係る発明（以下、それぞれ「本件訂正発明１乃至３」という）は、訂正後の請求項１乃至請求項３に記載された事項により特定される上記「２−１．訂正事項（１）」に示すとおりのものである。
４．特許異議申立てについて
（１）特許異議申立ての理由
　特許異議申立人は、証拠方法として、甲第１号証乃至甲第３号証を提出して、訂正前の本件請求項１及び２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるか、または甲第１号証乃至甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１及び２に係る発明についての特許は、特許法第２９条第１項第３号または同条第２項に違反してなされたものであると主張している。
（２）証拠の記載内容
　甲第１号証乃至甲第３号証には、それぞれ次の事項が記載されている。
甲第１号証：特開平４−２６６４号公報
（ａ）「蛍石型結晶構造のＲＥ2Ｍ2−ｕＯ7−2ｕの微結晶（式中、ＲＥはＨｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕの中から選ばれた希土類元素、ＭはＨｆ及び／又はＺｒを示し、ｕは−１＜ｕ＜１を満足する数である。）、
　食塩型結晶構造のＭ′Ｎｖの微結晶
（式中、Ｍ′はＨｆ及び／又はＺｒを示し、ｖは０．７≦ｖ≦１．２を満足する数である。）、
　式ＲＥｘ（Ｓｉ、Ａｌ）12（Ｏ、Ｎ）16（式中、ＲＥはＨｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕの中から選ばれた変性用希土類元素を示し、ｘは０＜ｘ≦１を満足する数である。）で表されるＲＥα−サイアロンの結晶、
　式Ｓｉ6‐ｚＡｌｚＯｚＮ8‐ｚ（式中、ｚは０＜ｚ≦４．２を満足する数である。）で表されるβ−サイアロンの結晶、
　Ａｌ、Ｓｉを含有する複合酸窒化物のＡｌＮポリタイプ結晶、
　及びＲＥを含む前記以外の結晶相及び／又はガラス相から構成されてなる高強度サイアロン基焼結体」（第１頁特許請求の範囲）
（ｂ）「本発明は、高温高強度、高硬度及び高靱性を有する各種エンジニアリングセラミックスを製造するために有用な高強度サイアロン基焼結体に関する。」（第１頁右欄第８行乃至第１１行）
（ｃ）「本発明のサイアロン基焼結体中には、β−サイアロンの結晶、Ａｌ、Ｓｉを含有する複合酸窒化物のＡｌＮポリタイプ結晶、ＲＥを含む結晶相及び／又はガラス相、及び粒界で結晶化した蛍石型結晶構造のＲＥ2Ｍ2‐ｕＯ7‐2ｕの微粒結晶及び食塩型結晶構造のＭ′Ｎｖの微粒結晶が、ＲＥα‐サイアロンの結晶と共に存在する。本発明においては、この焼結体中に存在する、ＲＥ2Ｍ2‐ｕＯ7‐2ｕ及びＭ′Ｎｖの微粒結晶により、粒界相（ＲＥ2Ｍ2‐ｕＯ7−2ｕとＲＥを含む結晶相及び／又はガラス相）の強度特性が向上する。特に、高温で軟化すると言われている粒界ガラス相の耐熱性が改善され、高温まで優れた機械的特性を維持することができる」（第３頁左上欄第１７行〜右上欄第１０行）
（ｄ）第７頁上欄の第２表には、ＲＥとして「Ｌｕ」を使用した実施例１４について、「原料組成：ＲＥα−サイアロン＝３９．５ｗｔ％、α−窒化珪素＝５９wt％、ＨｆＯ2＝１．５ｗｔ％」、「嵩密度＝３．３７５ｇ／ｃｍ3」、「生成相（焼結体）：ＲＥα−サイアロン＝３３ｗｔ％、β−サイアロン＝６３ｗｔ％、ＲＥＭＯ＝１．５ｗｔ％、Ｍ′Ｎ＝１ｗｔ％、ＡＮＰ＝１．５ｗｔ％」、「曲げ強度：室温＝１５５０ＭＰａ、１４００℃＝９７０ＭＰａ、酸化後室温強度＝１３５０」と記載されている。
甲第２号証：特開平４−４２８６４号公報
（ａ）「α−窒化珪素の結晶、
　式ＲＥｘ（Ｓｉ、Ａｌ）12（Ｏ、Ｎ）16（式中、ＲＥはＨｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕの中から選ばれた変性用希土類元素を示し、ｘは０＜ｘ≦２を満足する数である。）で表されるＲＥα−サイアロンの結晶、
　式Ｓｉ6−ｚＡｌｚＯｚＮ8−ｚ（式中、ｚは０＜ｚ≦４．２を満足する数である。）で表されるβ−サイアロンの結晶、
及びＲＥを含む少量の結晶相及び／又はガラス相から構成されてなる高強度サイアロン焼結体。」（第１頁特許請求の範囲）
（ｂ）第５頁下欄の第１表および第６頁上欄の第２表には、実施例１４、１５としてＲＥが「Ｌｕ」である焼結体が記載されている。
甲第３号証：特開昭５９−２３２９７１号公報
（ａ）「組成式：Ｓｉ6−ｚＡｌｚＯｚＮ8−ｚ（ただし、０＜ｚ≦４．３）で表されるβ‐サイアロンと、組成式：Ｍｘ（Ｓｉ、Ａｌ）12（Ｏ、Ｎ）16（ただし０＜ｘ≦２、Ｍ：Ｌｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｙ、希土類元素のうちの１種または２種以上を示す）で表されるα−サイロアンとを主成分とし、このほかに、
　分散相形成成分としての酸化ジルコニウムおよび酸化ハフニウムのうちの１種または２種：１〜４０容量％、
　結合相形成成分としての上記Ｍに含まれる元素、上記分散相を構成する金属元素、Ｓｉ、およびＡｌの酸化物および窒化物のうちの１種または２種以上：１〜２０容量％、
を含有し、かつ上記α−サイロアン／β−サイアロンの容量比が２５／７５〜９５／５の範囲内にあることを特徴とする耐摩耗性のすぐれたサイアロン基セラミックス。」（第１頁特許請求の範囲）
（ｂ）第５頁の第１表の２には、本発明セラミックス１５としてＭの希土類元素が「Ｌｕ」であるセラミックスが記載されている。
（３）当審の判断
（ｉ）本件訂正発明１について
　甲第１号証の上記（ａ）には、「式Ｓｉ6‐ｚＡｌｚＯｚＮ8‐ｚ（式中、ｚは０＜ｚ≦４．２を満足する数である。）で表されるβ−サイアロンの結晶・・・及びＲＥを含む前記以外の結晶相及び／又はガラス相から構成されてなる高強度サイアロン基焼結体」が記載され、そして上記（ｄ）には、希土類元素ＲＥが「Ｌｕ」（実施例１４）の「高強度サイアロン基焼結体」の具体例について、その生成相が「ＲＥα−サイアロン＝３３ｗｔ％、β−サイアロン＝６３ｗｔ％、ＲＥＭＯ＝１．５ｗｔ％、Ｍ′Ｎ＝１ｗｔ％、ＡＮＰ＝１．５ｗｔ％」であることが記載されているから、甲第１号証には、本件訂正発明１の記載ぶりに則って整理すると、「β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０＜ｚ≦４．２）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含むＲＥ、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる窒化珪素質焼結体」の発明（以下、「甲１発明」という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明１と上記甲１発明とを対比すると、両者は、「β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含む第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる窒化珪素質焼結体」という点で一致し、次の（イ）及び（ロ）の点で相違していると云える。
（イ）本件訂正発明１では、β−サイアロンのｚを０．０５≦ｚ≦０．２３と規制し、室温の熱伝導率を２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上とするのに対し、甲１発明では、０＜ｚ≦４．２であり、室温の熱伝導率も明らかではない点
（ロ）本件訂正発明１では、周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であるのに対し、甲１発明では、この点が必ずしも明らかでない点
　次に、これら相違点の上記（イ）について検討するに、本件訂正発明１の「熱伝導率２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上」という性質については、本件特許明細書の段落【００１０】や【００２０】の記載によれば、β−サイアロンのｚを０．０５≦ｚ≦０．２３に規制することによって達成されるものであり、そして、この「０．０５≦ｚ≦０．２３」というｚ値も、アルミニウムの酸化物換算量の、主成分組成である珪素の窒化珪素換算量と窒化珪素の合計量とアルミニウムの酸化物換算量の合計量に対するモル分率を１．２モル％乃至５．６モル％に調製することによって得られるものであるから、この観点で、甲第１号証の記載をさらに検討すると、甲第１号証には、本件訂正発明１のｚ値やモル分率を満足する具体的な例は一切記載されておらず、また、熱伝導率と上記ｚ値及びモル分率との関係について示唆する何らの記載もない。
　してみると、甲第１号証には、甲１発明の上記「窒化珪素質焼結体」が「熱伝導率２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上」という性質を具備しているとする何らの根拠も記載されていないと云えるから、本件訂正発明１は、甲第１号証に記載された発明とすることはできない。
　また、甲第２号証及び甲第３号証について検討すると、これら証拠も「Ｌｕ」を含む「β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０＜ｚ≦４．２）」の焼結体や「β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０＜ｚ≦４．３）」のセラミックスを開示するだけであり、熱伝導率とｚ値との関係についても何ら開示するものではない。
　してみると、本件訂正発明１の上記相違点（イ）については、甲第２号証及び甲第３号証にも何ら示唆されていないから、これら証拠の記載に基づいて当業者が容易に想到することができたものであるとは云えない。
　したがって、上記相違点（ロ）について検討するまでもなく、本件訂正発明１は、甲第１号証乃至甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることができない。
（ｉｉ）本件訂正発明２について
　本件訂正発明２は、本件訂正発明１の「窒化珪素質焼結体」の製法に係る発明であるところ、その構成として本件訂正発明１と同様「β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相」という構成を有する他に、「β−サイアロン（Ｓｉ6‐ｚＡｌzＯｚＮ8‐ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相」とするための「主成分とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合」という構成を有するものであるから、本件訂正発明１と同様の理由により、甲第１号証に記載された発明であるとすることはできないし、また甲第１号証乃至甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることができない。
４．むすび
　以上のとおり、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては、本件訂正発明１及び２についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件訂正発明１及び２についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、上記のとおり決定する。 
【異議決定日】
平成１４年５月１７日（２００２．５．１７）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件訂正の要旨は、本件特許第３１２４８６４号発明の特許明細書を平成１４年１月１８日付け訂正請求書に添付された訂正明細書のとおり、すなわち、特許請求の範囲の減縮、明りょうでない記載の釈明及び誤記の訂正を目的として、次の訂正事項（１）乃至（２６）のとおりに訂正するものである。
（１）請求項１乃至請求項３を特許請求の範囲の減縮を目的として、次のとおり訂正する。
「【請求項１】β−サイアロン（Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる焼結体であって、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、且つ室温の熱伝導率が２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする窒化珪素質焼結体。
　【請求項２】窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成し、β−サイアロン（Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相と、少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相からなる焼結体を得ることを特徴とする窒化珪素質焼結体の製法。
　【請求項３】珪素粉末、あるいは珪素粉末と窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分中の窒化珪素換算量とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、８００℃〜１５００℃の窒素含有雰囲気中で熱処理をして前記珪素を窒化した後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成し、β−サイアロン（Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相と、少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相からなる焼結体を得ることを特徴とする窒化珪素質焼結体の製法。」
（２）本件特許明細書（特許公報）段落【０００７】を「【０００７】即ち、本発明の窒化珪素質焼結体は、β−サイアロン（Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる焼結体であって、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、且つ室温の熱伝導率が２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とするものである。」に訂正する。
（３）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】６行目に「０．１乃至１０モル％」とあるのを「０．３乃至５モル％」に訂正する。
（４）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】８行目に「１．２モル％乃至８．４モル％」とあるのを「１．２モル％乃至５．６モル％」に訂正する。
（５）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】１５行目に「０．１乃至１０モル％」とあるのを「０．３乃至５モル％」に訂正する。
（６）本件特許明細書（特許公報）段落【０００８】１８行目に「１．２モル％乃至８．４モル％」とあるのを「１．２モル％乃至５．６モル％」に訂正する。
（７）本件特許明細書（特許公報）段落【００１０】３行目に「０．０５乃至０．３５」とあるのを「０．０５乃至０．２３」に訂正する。
（８）本件特許明細書（特許公報）段落【００１０】５行目に「ｚが０．３５を越える」とあるのを「ｚが０．２３を越える」に訂正する。
（９）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】３〜４行目に「０．１乃至１０モル％、特に０．３乃至５モル％であることが望ましい。」とあるのを「０．３乃至５モル％であることが重要である。」に訂正する。
（１０）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】５行目に「０．１モル％未満」とあるのを「０．３モル％未満」に訂正する。
（１１）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】６行目に「１０モル％を越えると」とあるのを「５モル％を越えると」に訂正する。
（１２）本件特許明細書（特許公報）段落【００１２】１０行目に「０．１モル％以上」とあるのを「０．３モル％以上」に訂正する。
（１３）本件特許明細書（特許公報）段落【００２０】１〜２行目に「０．０５乃至０．３５」とあるのを「０．０５乃至０．２３」に訂正する。
（１４）本件特許明細書（特許公報）段落【００２０】５行目に「１．２モル％乃至８．４モル％」とあるのを「１．２モル％乃至５．６モル％」に訂正する。
（１５）本件特許明細書（特許公報）段落【００２１】３〜４行目に「０．１乃至１０モル％、特に０．３乃至５モル％」とあるのを「０．３乃至５モル％」に訂正する。
（１６）本件特許明細書（特許公報）段落【００２１】６〜７行目に「０．１モル％以上、特に０．３モル％以上」とあるのを「０．３モル％以上」に訂正する。
（１７）本件特許明細書（特許公報）段落【００２６】３行目に「ＳｉＣなどのは」とあるのを「ＳｉＣなどは」に訂正する。
（１８）本件特許明細書（特許公報）段落【００３０】９行目に「０．０５乃至０．３５」とあるのを「０．０５乃至０．２３」に訂正する。
（１９）本件特許明細書（特許公報）段落【００３６】表３に「（％）」とあるのを「（モル％）」に訂正する。
（２０）本件特許明細書（特許公報）段落【００３６】表１の試料Ｎｏ．１３、１６〜１８を本発明の範囲外とする。
（２１）本件特許明細書（特許公報）段落【００３７】表２の試料Ｎｏ．１３、１６〜１８を本発明の範囲外とする。
（２２）本件特許明細書（特許公報）段落【００３８】４行目に「０．３５を越えるＮｏ．１４は」とあるのを「０．２３を越えるＮｏ．１３、１４は」に訂正する。
（２３）本件特許明細書（特許公報）段落【００３８】８行目に「１０モル％を越えるＮｏ．１９の試料」とあるのを「５モル％を越えるＮｏ．１６〜１９の試料」に訂正する。
（２４）本件特許明細書（特許公報）段落【００４５】表１に「（％）」とあるのを「（モル％）」に訂正する。
（２５）本件特許明細書（特許公報）段落【００４７】４行目に「０．３５を越える」とあるのを「０．２３を越える」に訂正する。
（２６）本件特許明細書（特許公報）段落【００４７】６〜７行目に「１０モル％」とあるのを「５モル％」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
窒化珪素質焼結体及びその製法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる焼結体であって、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、且つ室温の熱伝導率が２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする窒化珪素質焼結体。
　【請求項２】窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成し、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相と、少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相からなる焼結体を得ることを特徴とする窒化珪素質焼結体の製法。
　【請求項３】珪素粉末、あるいは珪素粉末と窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分中の窒化珪素換算量とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、８００℃〜１５００℃の窒素含有雰囲気中で熱処理をして前記珪素を窒化した後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成し、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相と、少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相からなる焼結体を得ることを特徴とする窒化珪素質焼結体の製法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】本発明は、室温から高温までの強度特性に優れ、さらに高熱伝導率を有し、耐熱衝撃性に優れた自動車用部品やガスタービンエンジン用部品等に使用される窒化珪素質焼結体及びその製法に関する。
　【０００２】
　【従来技術】従来から、窒化珪素質焼結体は、耐熱性、耐熱衝撃性および耐酸化性に優れることからエンジニアリングセラミックス、特にターボローター等の熱機関用として応用が進められている。近時、高密度で高強度の焼結体を作製するために焼結助剤としてＹ２Ｏ３、Ｓｃ２Ｏ３などの希土類元素酸化物や酸化アルミニウムを添加することが特公昭５２−３６４９号、特公昭５８−５１９０号にて提案されている。
　【０００３】また、酸化アルミニウムを含む系においては、窒化珪素との反応によりβ−サイアロンが形成されることが知られており、このβ−サイアロンを主成分とする焼結体を得ることにより耐食性を改善することも提案されている。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする問題点】しかしながら、焼結助剤としてＹ２Ｏ３等と酸化アルミニウムを併用して用いた場合には、その焼結性を高めることができ、これにより室温や高温強度に優れた高密度の焼結体が得られ、構造用材料として用いられつつあるが、その使用条件が厳しくなるとともに耐熱衝撃性等の熱に対する耐久性を高める必要があり、材料としての信頼性を高めるためにさらなる特性の向上が望まれている。
　【０００５】よって、本発明は、室温から高温まで自動車用部品やガスタ−ビンエンジン用部品等で使用されるに充分な機械的特性、特に、室温から１０００℃の高温までの抗折強度に優れ、しかも高熱伝導率を有する耐熱衝撃抵抗に優れた窒化珪素質焼結体およびその製造方法を提供するにある。
　【０００６】
　【問題点を解決するための手段】本発明者らは、焼結体の機械的、熱的特性を高めるためには、焼結体の主結晶相および窒化珪素相の粒界に存在する副相を制御することが重要であるという見地に基づき検討を重ねた結果、助剤成分として用いられる希土類元素化合物のうち、Ｌｕ２Ｏ３等のルテチウム化合物を用いることによりこれまで多用されているＹ２Ｏ３等に比較して高強度化が可能であり、且つこれを粒界相中に存在させること、また、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ）を主結晶相として構成し、そのｚ値を特定の範囲に制御するとともに熱伝導率が特定以上の焼結体が、室温から１０００℃の高温までの抗折強度に優れるとともに、耐熱衝撃性を高めることができることを知見した。
　【０００７】即ち、本発明の窒化珪素質焼結体は、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相を主相とし、その粒界相中に少なくともルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有してなる焼結体であって、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、且つ室温の熱伝導率が２４Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とするものである。
　【０００８】また、本発明の製法は、窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成するか、あるいは珪素粉末、あるいは珪素粉末と窒化珪素粉末からなる主成分に対して、少なくとも酸化ルテチウムを含む周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素および酸化アルミニウム、あるいはこれらの化合物を助剤成分として含み、前記周期律表第３ａ族元素の総量が酸化物換算で０．３乃至５モル％であり、前記主成分中の窒化珪素換算量とアルミニウムの酸化物換算量との合計量に対するアルミニウムの酸化物換算量が１．２モル％乃至５．６モル％の割合からなる混合物を成形後、８００℃〜１５００℃の窒素含有雰囲気中で熱処理をして前記珪素を窒化した後、１６００〜１９００℃の非酸化性雰囲気中で焼成することにより、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ、０．０５≦ｚ≦０．２３）結晶相と、ルテチウム、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相からなる焼結体を得ることを特徴とするものである。
　【０００９】以下、本発明を詳述する。本発明の窒化珪素質焼結体は、組織上、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ）を主結晶相とし、少なくともルテチウムと、珪素、アルミニウム、酸素および窒素を含有する粒界相から構成される。
　【００１０】本発明によれば、第１に主結晶相であるβ−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ）の組成式中のｚの値が０．０５乃至０．２３である事が重要である。これは、ｚが０．０５未満では、β−サイアロンの優れた特長が引き出せなく、ｚが０．２３を越えると焼結体の熱伝導率が低下してしまうためである。
　【００１１】また、本発明によれば、焼結助剤成分として少なくともルテチウム化合物を用いることが重要で、粒界相中にルテチウムを含有させることにより、粒界相の融点が上昇し高温強度を高める事ができる。なお、このルテチウムは、その他の周期律表第３ａ族元素のうちの１種以上を併用して含有させることも当然できる。
　【００１２】また、これらのルテチウムの酸化物換算量、あるいはルテチウムとその他の周期律表第３ａ族元素のうちの１種以上の酸化物換算量の合計量が０．３乃至５モル％であることが重要である。これは、上記量が０．３モル％未満では焼結性が低下し、５モル％を越えると、焼結体中に占める粒界相の体積分率が増加し、高温強度を低下させると共に熱伝導率を低下させてしまうためである。なお、ルテチウムとその他の周期律表第３ａ族元素とを併用する場合には、ルテチウムが酸化物換算量で０．３モル％以上、特に全周期律表第３ａ族元素の酸化物換算量中、２０％以上の割合で存在させることによりルテチウムの添加効果が発揮される。
　【００１３】本発明に用いられるルテチウム以外の周期律表第３ａ族元素として、Ｙやランタノイド元素が上げられるが、特にＹｂ、Ｅｒが好ましい。
　【００１４】次に、本発明の窒化珪素質焼結体を製造する方法について説明する。まず、原料粉末として窒化珪素粉末、または珪素粉末および／または窒化珪素粉末を主成分として用いる。窒化珪素粉末はそれ自体α−Ｓｉ３Ｎ４、β−Ｓｉ３Ｎ４のいずれでも用いることができ、それらの粒径は０．４〜１．２μｍが好ましい。
　【００１５】出発原料として珪素粉末を用いると、後述する窒化工程において、寸法変化が無く、重量増加するために、成形体の密度が向上し、焼成時の寸法収縮量を小さくでき、焼結体の寸法精度を向上できる。珪素粉末は窒化を容易にするためにその平均粒径が１０μｍ以下、特に３μｍ以下の微粒のものが適当である。ただし、出発原料中に珪素粉末を多量に含む場合は、後述する窒化工程において、添加された珪素粉末を全て窒化珪素に変換することが困難となり、逆に特性が低下することがあるために、珪素粉末と窒化珪素粉末とを珪素粉末の窒化珪素換算量と窒化珪素粉末の比率が１以下となる比率で併用することが好ましい。
　【００１６】次に、上記主成分に対する助剤成分として、少なくも酸化ルテチウム、あるいは酸化ルテチウムと周期律表第３ａ族元素酸化物のうちの一種以上と、酸化珪素、酸化アルミニウム粉末を添加するか、あるいはこれらの成分の化合物粉末を用いる。ここで、酸化珪素は、窒化珪素原料に不可避的に含まれる酸素、あるいは、ＳｉＯ２等の添加物として添加する全量を示している。
　【００１７】本発明による窒化珪素と酸化アルミニウムの反応によるβ−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ）の生成反応は下記化１
　【００１８】
　【化１】
　【００１９】のように考えられる（Ｍ．Ｅ．ＭＩＬＢＥＲＧ　ａｎｄ　Ｗ．Ｍ．ＭＩＬＬＥＲ，Ｊ．Ａｍ．Ｃｅｒａｍ．Ｓｏｃ．，６１　３−４　１７９（１９７８））。
　【００２０】したがって、ｚの値を０．０５乃至０．２３の間に制御するためには、アルミニウムの酸化物換算量の、主成分組成である珪素の窒化珪素換算量と窒化珪素の合計量とアルミニウムの酸化物換算量の合計量に対するモル分率が１．２モル％乃至５．６モル％になるように調製、混合する必要がある。
　【００２１】一方、助剤成分として添加される酸化ルテチウム、あるいは酸化ルテチウムとその他の周期律表第３ａ族元素酸化物との合計量は０．３乃至５モル％になるように調製、混合する。なお、ルテチウム以外の周期律表第３ａ族元素酸化物を併用する場合、酸化ルテチウムは０．３モル％以上であることが必要である。
　【００２２】このようにして得られた混合粉末を公知の成形方法、例えば、プレス成形、鋳込み成形、押出し成形、射出成形、冷間静水圧成形などにより所望の形状に成形する。
　【００２３】次に、成形体に珪素粉末が含まれる場合は、成形体を窒素含有雰囲気中で８００℃〜１５００℃の温度で熱処理して成形体に含まれる珪素粉末を窒化し、窒化珪素を生成させる。この窒化処理において、含有される珪素粉末をすべて窒化させるためには、上記温度範囲内にて、温度を多段に上昇させつつ徐々に窒化させていくことが好ましい。
　【００２４】その後、得られた成形体を公知の焼成方法、例えば、ホットプレス方法、常圧焼成、窒素ガス圧力焼成、さらには、これらの焼成後にＨＩＰ焼成やガラスシ−ルＨＩＰ焼成等で焼成し、緻密な焼結体を得る。この焼結過程でルテチウム、あるいはルテチウムと周期律表第３ａ族元素のうちの一種以上とアルミニウムと酸素と窒素から構成される液相を通して、窒化珪素粒子が溶解−再析出
　【化１】
［２−（ｚ／４）］Ｓｉ３Ｎ４＋（ｚ／２）Ａｌ２Ｏ３　→　Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＭ８−ｚ＋（ｚ／４）ＳｉＯ２
段階で、窒化珪素が液相中のアルミニウム元素と酸素元素を取り込みながら、焼結が進行し、β−サイアロン主結晶相が生成されると考えられる。
　【００２５】この時の焼成温度は、高すぎると主結晶相であるβ−サイアロン結晶が粒成長し強度が低下するため、１９００℃以下、特に、１６００〜１８５０℃の窒素ガス含有非酸化性雰囲気であることが望ましい。
　【００２６】また、本発明によれば、上記組成に加え、周期律表第４ａ、５ａ、６ａ族元素金属や、それらの炭化物、窒化物、珪化物、または、ＳｉＣなどは、分散粒子やウィスカ−として本発明の焼結体に存在しても特性を劣化させるような影響が少ないことから、これらを周知技術の基づき、適量添加して複合材料として特性の改善を行うことも当然可能である。
　【００２７】
　【作用】窒化珪素焼結体の機械的特性および熱的特性は、構成されるβ−サイアロン粒子と粒界相によって決定されるが、通常、セラミックスの熱衝撃破壊抵抗係数は下記数１
　【００２８】
　【数１】
　【００２９】より求められる。式中、Ｒ‘は熱衝撃破壊抵抗係数、Ｓは抗折強度、Ｅはヤング率、νはポアソン比、ｋは熱伝導率、αは熱膨張率である焼結体のヤング率、ポアソン比、熱膨張率は粒界相量が極端に多くならない限り、ほぼ一定であるが、抗折強度と熱伝導率は焼結体により大幅に変化する。特に、高強度材料において、数１から明らかなように、熱伝導率を高める事で、熱衝撃破壊抵抗係数を高める事ができ、ひいては焼結体の耐熱衝撃抵抗を高める事ができる。
　【００３０】セラミックスは結晶と粒界相から構成される多結晶体である。したがって、熱伝導率を低下させるフォノン散乱の要因が多数存在する。β−サイアロン焼結体の熱伝導率は、粒子内部や粒界に残存している不純物量、結晶の完全性、微構造に大きく依存している。特に、結晶内のＡｌとＯの固溶量の増加とともに熱伝導率は低下する。本発明によれば、上記観点に基づき、熱伝導率とＡｌ
　【数１】
Ｒ’＝Ｓ（１−ν）ｋ／Ｅα
とＯの固溶量との関係を検討した結果、ｚが０．０５乃至０．２３の範囲において熱伝導率を最大にすることができ、これにより焼結体の耐熱衝撃抵抗を高めることができる。
　【００３１】また、ルテチウムは、周期律表第３ａ族元素の中でも最もイオン半径が小さい元素であり、粒界相の融点およびガラス転移温度を上昇できるため室温から高温まで機械的強度を向上させることができる。
　【００３２】本発明によれば、上述したようにβ−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ）結晶相のｚ値を制御し、且つ粒界相に少なくともルテチウムと珪素とアルミニウムと酸素と窒素を含有せしめることにより、室温から１０００℃までの優れた機械的特性と優れた熱伝導率を付与することができ、これにより高温での耐熱衝撃性を大幅に向上することができる。
　【００３３】
　【実施例】
実施例１
窒化珪素粉末（ＢＥＴ比表面積９ｍ２／ｇ、α率９８％、酸素量１．２重量％）と酸化ルテチウム、あるいは酸化ルテチウムと各種の周期律表第３ａ族元素酸化物、酸化珪素粉末、酸化アルミニウム粉末を用い、一部、酸化ルテチウムと酸化珪素粉末から合成したＬｕ２Ｓｉ２Ｏ７粉末を用いて（試料Ｎｏ．１１）、表１に示す組成になるように調合後、１ｔ／ｃｍ２で金型成形した。
　【００３４】成形体を炭化珪素質の匣鉢に入れて、組成変動を少なくするために、雰囲気を制御し、加圧窒素ガス気流中、１８００℃の温度で１０時間焼成した。
　【００３５】得られた焼結体をＪＩＳ−Ｒ１６０１にて指定されている形状まで研磨し試料を作製した。この試料についてアルキメデス法に基づく比重測定、Ｘ線回折測定によるβ−窒化珪素結晶のピークシフトよりｚ値を求め、さらにＪＩＳ−Ｒ１６０１に基づく室温および１０００℃での４点曲げ抗折強度試験を実施した。また、熱伝導率をレーザーフラッシュ法により求めた。結果を表２に示した。
　【００３６】
　【表１】
　【００３７】
　【表２】
　【００３８】表１および表２の結果によると、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ）結晶相中のｚ値が０．０５未満のＮｏ．１は緻密化不足であり、ｚ値が０．２３を越えるＮｏ．１３、１４は熱伝導率が低下した。ルテチウムを含まない試料Ｎｏ．３、４、５は、ルテチウムを含む本発明品に比較して高温強度が低いことがわかる。さらに、ルテチウムと周期律表第３ａ族元素の酸化物換算量が５モル％を越えるＮｏ．１６〜１９の試料は熱伝導率が低下していた。これらの比較例に対して、その他の本発明に基づく試料は、いずれも室温および１０００℃の抗折強度に優れるとともに、高い熱伝導率を有するものであった。
　【００３９】実施例２
原料粉末として平均粒径３μｍ、酸素量１．１重量％の珪素粉末と窒化珪素粉末（ＢＥＴ比表面積９ｍ２／ｇ、α率９８％、酸素量１．２重量％）と酸化ルテチウム、周期律表第３ａ族元素酸化物素粉末、酸化珪素粉末、酸化アルミニウム粉末を用いて、表３に示す組成になるように調合後、１ｔ／ｃｍ２で金型成形した。
　【００４０】得られた成形体を窒素気流中、１２００℃で５時間、さらに１４００℃で１０時間窒化処理をした。この際、重量増加率から珪素の窒化率を下記数２
　【００４１】
　【数２】
　【００４２】により求めた。
　【００４３】得られた窒化体を炭化珪素質の匣鉢に入れて、組成変動を少なくするために、雰囲気を制御し、加圧窒素ガス気流中で１８００℃の温度で１０時間
　【数２】
の条件で焼成した。
　【００４４】得られた焼結体の評価は実施例１と同じに行った。結果は表４に示す。
　【００４５】
　【表３】
　【００４６】
　【表４】
　【００４７】表３および表４の結果によると、β−サイアロン（Ｓｉ６−ＺＡｌｚＯｚＮ８−ｚ）結晶相中のｚ値が０．０５未満のＮｏ．２２は緻密化不足であり、ｚ値が０．２３を越えるＮｏ．２６は熱伝導率が低下していた。ルテチウムを含まないＮｏ．２４は高温強度が低下していた。さらに、ルテチウムの酸化物換算量が５モル％を越えるＮｏ．２７の試料は熱伝導率が低下していた。これらの比較例に対して、その他の本発明に基づく試料は、いずれも高温までの抗折強度に優れ、高い熱伝導率を有していた。
　【００４８】
　【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば、β−サイアロンを主相として系において、室温から１０００℃までの強度を高めるとともに耐熱衝撃性を向上させることができ、自動車用部品やガスタービンエンジン用部品等への実用化を図ることができる。