【事件の表示】
　特許第３０１２２４９号「ディーゼル排ガスの微粒子除去方法とその装置」の請求項１ないし８、１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０１２２４９号の請求項１ないし４、６に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３０１２２４９号の請求項１ないし１０に係る発明の出願は、平成１年５月１０日（パリ条約による優先権主張１９８８年５月１３日、米国）に特許出願され、平成１１年１２月１０日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、異議申立人和田浩司（以下、「申立人Ａ」という。）及び異議申立人杉本宜嗣（以下、「申立人Ｂ」という。）より特許異議の申立てがなされ、取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１３年６月１９日に訂正請求（後日取下げ）がなされた後、再度取消しの理由が通知され、その指定期間内である平成１４年２月２１日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１の記載について、
「…前記排ガス中に二酸化窒素ＮＯ2が接触反応で生成され、…」を、
「…前記排ガスが、プラチナ群金属よりなる触媒を有しかつ前記フィルターの上流側に配列されたモノリシック型ハニカム体を通って流れることにより、排ガス中の一酸化窒素ＮＯが二酸化窒素ＮＯ2に変換されて、排ガスが１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの二酸化窒素ＮＯ2を含有するようにし、…」と訂正する。
イ．訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項１の記載について、
「…この二酸化窒素ＮＯ2が前記微粒子と反応してこれを燃焼させる…」を、
「…この二酸化窒素ＮＯ2が前記微粒子と反応してこれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させる…」と訂正する。
ウ．訂正事項ｃ
　特許請求の範囲の請求項３ないし９において、もとの請求項３ないし６を削除し、もとの請求項７ないし９の項番を繰り上げて請求項３ないし５にするとともに、従属関係を訂正して、訂正後の請求項３、４、５が、それぞれ請求項２、３、３項に従属するように訂正する。
エ．訂正事項ｄ
　特許請求の範囲の請求項１０において、項番を繰り上げて請求項６とするとともに、その記載について、
「…前記領域からＮＯ2を含有するガスを受けるため前記領域の下流側に位置ぎめされる微粒子フィルター装置とを有する…」を、
「…前記領域の下流側に位置ぎめされて前記排ガスの微粒子を捕獲する微粒子フィルター装置とを有し、前記微粒子フィルター装置が、前記領域から１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍのＮＯ2を含有するガスを受け、そのＮＯ2が前記微粒子フィルター装置に捕獲された微粒子と反応してそれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させるようになっている、…」と訂正する。
オ．訂正事項ｅ
　明細書４頁１０〜１１行（特許第３０１２２４９号公報３欄３４行）の「…効果的燃焼及び除去を例えば２２５℃から…」を、「…効果的燃焼及び除去を２２５℃から…」と訂正する。
カ．訂正事項ｆ
　明細書５頁２０行〜６頁１行（特許第３０１２２４９号公報４欄１８〜２０行）の「…１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの範囲にあるも、ＮＯ2含有量はこの範囲の内外で広範に変動できる。」を、「…１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの範囲にある。」と訂正する。
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、訂正前の請求項１に記載された発明の「排ガス中に二酸化窒素ＮＯ2が接触反応で生成され」について、特許査定時の願書に添付した明細書及び図面（以下、「原特許明細書」という。）の請求項４ないし６の記載、原特許明細書５頁８〜１２行「フイルター上の微粒子物の燃焼に用いるＮＯ2オキシダントガスはさまざまな方法で接触反応的に生成される。然しながら、これはデイーゼル排ガスを最初フイルターの上手に配した触媒コンバータに送ることにより行う」（特許第３０１２２４９号公報４欄９〜１２行）の記載及び同５頁１８〜２０行「フイルターに送られるガス中のＮＯ2の量は１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの範囲にある」（特許第３０１２２４９号公報４欄１７〜１９行）の記載に基づいて、構成を明確にして限定するものである。したがって、訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　上記訂正事項ｂは、訂正前の請求項１に記載された発明において、二酸化窒素ＮＯ2が微粒子と反応して燃焼するに際して、「２２５℃から３００℃の温度で」燃焼させることを明確にし、構成を限定したものである。そして、このような燃焼温度値の限定については、原特許明細書４頁１０〜１１行「２２５℃から３００℃」（特許第３０１２２４９号公報３欄３４行）に記載されている。したがって、訂正事項ｂは、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　上記訂正事項ｃは、訂正前の請求項の削除及びそれに伴う請求項の繰り上げと従属関係の整合を図るものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　上記訂正事項ｄは、訂正前の請求項１０に記載された発明の「前記領域からＮＯ2を含有するガスを受けるため前記領域の下流側に位置ぎめされる微粒子フィルター装置」について、原特許明細書４頁９〜１７行「本発明の主目的はフイルター上に溜つたデイーゼル微粒子の効果的燃焼及び除去を（中略）２２５℃から３００℃など低温下でも行える方法の提供にある。（中略）本発明は、フイルター上に溜つた微粒子をＮＯ2ガスに接触せしめ微粒子物を燃焼させフイルターから除くことを目的としている。」（特許第３０１２２４９号公報３欄３３〜４０行）の記載及び同５頁１８〜２０行「フイルターに送られるガス中のＮＯ2の量は１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの範囲にある」（特許第３０１２２４９号公報４欄１７〜１９行）の記載に基づいて、構成を明確にして限定し、加えて訂正事項ｃに整合するように項番を繰り上げるものである。したがって、訂正事項ｄは、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　上記訂正事項ｅ及びｆは、訂正事項ａ、ｂ及びｄの訂正により、排ガス中の二酸化窒素ＮＯ2の含有量を「１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍ」に、二酸化窒素ＮＯ2と微粒子との燃焼温度を「２２５℃から３００℃」に、それぞれ限定したことに伴い、明細書の発明の詳細な説明中の対応する記載について、それぞれ整合させるものである。したがって、訂正事項ｅ及びｆは、明りょうでない記載の釈明を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
（３）独立特許要件
　上記訂正のうち、訂正明細書の請求項５（訂正前の請求項９）に係る訂正は、特許異議の申立てがされていない請求項についての訂正であって、特許請求の範囲の減縮を目的としたものに該当するから、当該請求項５に係る発明の独立特許要件について検討する。
　訂正明細書の請求項５に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項５に記載されたとおりのものであって（下記３．（２）を参照。）、同請求項１に係る発明の構成要件を全て含むものである。
　そして、訂正明細書の請求項１に係る発明が、下記３．（４）ａ．で後述するように、申立人Ａ及び申立人Ｂが提出した、刊行物ａないしｄに記載された発明であるとも、刊行物ａないしｄに記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるとも認めることができないので、同様の理由により、訂正明細書の請求項５に係る発明は、刊行物ａないしｄに記載された発明であるとも、刊行物ａないしｄに記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
　よって、訂正明細書の請求項５に係る発明は、出願の際、独立して特許を受けることができるものである。
　
（４）訂正の適否についてのむすび
　したがって、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立てについての判断
（１）申立ての理由の概要
　申立人Ａは、下記の甲第１号証ないし甲第４号証を提出し、本件の請求項１〜８及び１０に係る発明は、甲第１号証ないし甲第３号証に記載された発明であるか、又は甲第１号証ないし甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項又は同第２項の規定により特許を受けることができないものであると主張している。
　甲第１号証：特開昭６０−４３１１３号公報　　　　　（刊行物ａ）
　甲第２号証：特開昭６１−１１２７１６号公報　　　　（刊行物ｂ）
　甲第３号証：特開昭６０−２３５６２０号公報　　　　（刊行物ｃ）
　甲第４号証：高安正躬、外３名、「金属酸化物触媒上のＮＯ酸化反応とそ　　　　　　　れにおよぼすＣＯの影響」、燃料協会誌、１９７５年、第５　　　　　　　４巻、第５７７号、ｐ．３１４−３２０　（刊行物ｄ）
　また、申立人Ｂは、下記の甲第１号証ないし甲第４号証を提出し、本件の請求項１〜８及び１０に係る発明は、甲第１号証又は甲第２号証に記載された発明であるか、又は甲第１号証ないし甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第１項又は同第２項の規定により特許を受けることができないものであると主張している。
　甲第１号証：上記刊行物ｃ
　甲第２号証：上記刊行物ａ
　甲第３号証：上記刊行物ｄ
　甲第４号証：上記刊行物ｂ
　
（２）本件発明
　上記「２．訂正の適否についての判断」で示したように、上記訂正が認められるから、特許第３０１２２４９号の請求項１ないし６に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１」ないし「本件発明６」という。）は、平成１４年２月２１日付けの訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１ないし６に記載された次のとおりのものと認める。
「【請求項１】ディーゼル排ガスが吐出前にフィルターに通されて微粒子を除去し、該フィルター上に溜まった微粒子が燃焼される方法において、前記排ガスが、プラチナ群金属よりなる触媒を有しかつ前記フィルターの上流側に配列されたモノリシック型ハニカム体を通って流れることにより、排ガス中の一酸化窒素ＮＯが二酸化窒素ＮＯ2に変換されて、排ガスが１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの二酸化窒素ＮＯ2を含有するようにし、この二酸化窒素ＮＯ2が前記微粒子と反応してこれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させることを特徴とするディーゼル排ガスの微粒子除去方法。
　【請求項２】前記二酸化窒素ＮＯ2を含有するガスが水蒸気を含む特許請求の範囲第１項による方法。
　【請求項３】フィルターが微粒子の燃焼を容易ならしめる触媒を有する特許請求の範囲第２項による方法。
　【請求項４】フィルター触媒が卑金属よりなる特許請求の範囲第３項による方法。
　【請求項５】フィルター触媒がランタンとセシウム及びバナジウム五酸化物の組合せよりなる特許請求の範囲第３項による方法。
　【請求項６】ディーゼル排ガスの処理のための装置にして、ガス中の一酸化窒素ＮＯをＮＯ2に酸化させるための触媒を有するハニカム型モノリス体と、前記排ガスを前記ハニカム型モノリス体の領域に通しＮＯガスをＮＯ2ガスに転換させるための装置と、前記領域の下流側に位置ぎめされて前記排ガスの微粒子を捕獲する微粒子フィルター装置とを有し、前記微粒子フィルター装置が、前記領域から１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍのＮＯ2を含有するガスを受け、そのＮＯ2が前記微粒子フィルター装置に捕獲された微粒子と反応してそれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させるようになっている、ディーゼル排ガスの処理装置。」
　
（３）刊行物
　上記刊行物ａには、以下の事項（イ）ないし（ハ）が記載されている。
（イ）「この発明の目的は、ディーゼルパティキュレートフイルタを使用した改良された排出ガス浄化装置を提供することにある。この発明による排出ガス浄化装置においては、エンジンの排気系の上流側に熱源としての触媒コンバータを設け、その下流側にディーゼルパティキュレートフィルタを設けてある。この触媒コンバータに多量のＨＣを供給することにより、酸化反応を盛んに起こさせて熱を発生させ、この熱によりフィルタに捕集されたディーゼルパティキュレートを燃焼させる。」（２頁左下欄４〜１４行）
（ロ）「触媒コンバータ３は、ＨＣに対し活性の良い貴金属系の触媒例えばＰｔ（中略）などを担体に焼成したものが良く、担体はガソリンエンジン用のオープンチャンネルモノリスまたはペレット、またはディーゼルエンジン用のセラミックフォウム、ワイヤメッシュ、ウォールフローモノリス等、（中略）その形状に関してはどのようなものでもよい。」（３頁左上欄２〜１０行）
（ハ）「ディーゼルパティキュレートは、未然ＨＣを主成分とする微粒子で、排出ガス温度が６００℃程度以上になれば、その熱によって燃焼し」（１頁右下欄１２〜１４行）
　上記刊行物ｂには、以下の事項（ニ）及び（ホ）が記載されている。
（ニ）「ディーゼルエンジンの排気通路に、同ディーゼルエンジンの燃焼室から排出されるパティキュレートを捕集すべく配設されたフィルタと同フィルタに担持された触媒とからなるディーゼルパティキュレートオキシダイザをそなえ、上記ディーゼルパティキュレートオキシダイザへ供給される排気の温度を上昇させるべく、同ディーゼルパティキュレートオキシダイザよりも上流側の上記排気通路に希金属酸化触媒コンバータが介挿されたことを特徴とする、ディーゼルパティキュレート捕集装置。」（１頁特許請求の範囲の欄）
（ホ）「ここでパティキュレートとは、主としてカーボンや炭化水素から成る可燃性微粒子をいい、（中略）約５００℃以上（酸化触媒の存在下で４００℃以上）で自己発火する。」（２頁右下欄１７行〜３頁左上欄１行）
　上記刊行物ｃには、以下の事項（ヘ）ないし（チ）が記載又は示唆されている。
（ヘ）「ジーゼルエンジンの排気ガス中に存在する粒子を（中略）エレメントを通って流れるガスから多孔性壁表面上に捕集するに適する多孔性壁を有する耐高温性フィルターエレメントを有し、その際に最初に、捕集した粒子が発火し、そしてその燃焼が始まる温度を低下させる白金族金属及びアルカリ土金属酸化物の混合物からなる触媒を該壁の表面上に与え、これにより粒子を比較的高い効率及び低い圧力降下で燃焼させることにより連続的に除去することを特徴とするジーゼル排気粒子用フィルター。」（１頁特許請求の範囲の第１項）
（ト）「代表的なジーゼル乗用車におけるある負荷の状態で到達する約３７５〜４００℃の排気ガス温度で、フィルターの壁上に捕集された粒子は発火し、そして捕集された粒子はこれらの排気温度で連続的に焼却される。」（３頁右下欄１７行〜４頁左上欄２行）
（チ）第III表（７頁右上欄１２〜１８行）には、「ジーゼルエンジン排気パイプから大気中に放出されるガス状排気物（排気ガス温度３５４℃）のうちＮＯ、ＮＯX、ＮＯ2の含有量について、触媒化されたフィルターを用いたものはそれぞれ、326ppm、403ppm、77ppmであり、フィルター無しのものはそれぞれ、417ppm、460ppm、43ppmである」ことが示唆されている。
　上記刊行物ｄには、以下の事項（リ）及び（ヌ）が記載されている。
（リ）「本研究においてはγ−アルミナ担体上の金属酸化物，および貴金属触媒を用いてＮＯ酸化活性を検討した。（中略）本研究対象の一部である鉄鉱焼結炉やディーゼルエンジンからの排ガスのように」（３１４頁左欄１８〜２５行）
（ヌ）「ＮＯの酸化反応は（１）式に従って進行する。
　　　　　　２ＮＯ＋Ｏ2＝２ＮＯ2　（１）
　この反応は平衡論的には低温ほど有利な反応である（中略）触媒の活性は３つのグループに大別された。
　１）高活性グループ（３００℃以下で５０％以上のＮＯ酸化率を示すもの）
　　　　Ｐｔ，Ｃｏ，Ｍｎ，Ｃｒ−アルミナ触媒」（３１５頁左欄「３．１　各種金属酸化物および貴金属触媒のＮＯ酸化活性の比較」の項を参照）
　
（４）対比・検討
ａ．本件発明１について
　本件発明１は、「排ガスが１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの二酸化窒素ＮＯ2を含有するようにし、この二酸化窒素ＮＯ2が前記微粒子と反応してこれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させる」という構成要件を備えた「ディーゼル排ガスの微粒子除去方法」である。そして、本件発明１が上記構成要件を採用したのは、フィルター上の微粒子を燃焼させるに際し、排ガス中の含有量が「１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍ」という十分な量の二酸化窒素ＮＯ2を用いることで、「２２５℃から３００℃」という低温で燃焼させることを企図したからであると認められる。
　一方、上記刊行物ａには、「ディーゼル排出ガスを、ディーゼルパティキュレートフィルタの上流側に設けられた貴金属系触媒コンバータに供給することで熱を発生させ、この熱によりフィルタに捕集されたディーゼルパティキュレートを燃焼させる」発明について記載されている。そして、ディーゼルパティキュレート燃焼時の排出ガスの温度設定については、摘記事項（ハ）からみて、６００℃以上程度が示唆されているものと認められる。しかし、上記のように本件発明１が企図する、フィルター上の微粒子を二酸化窒素ＮＯ2により燃焼させることについては、刊行物ａには何ら記載されておらず、また、刊行物ａに記載された発明は、排ガス中の二酸化窒素ＮＯ2含有量については不明である上に、燃焼時の排出ガスの温度を積極的に上昇させるものであって「２２５℃から３００℃」程度にするものではない。
　次に、上記刊行物ｂには、「ディーゼル排気を、フィルタの上流側に介挿された希金属酸化触媒コンバータに供給することで排気の温度を上昇させ、この排気によりフィルタに捕集されたパティキュレートを燃焼させる」発明について記載されている。そして、パティキュレートを燃焼させる排気温度については、摘記事項（ホ）からみて、約５００℃以上（酸化触媒の存在下で４００℃以上）を想定しているものと認められる。しかし、刊行物ａと同様に、本件発明１が企図するフィルター上の微粒子を二酸化窒素ＮＯ2により燃焼させることについては、刊行物ｂには何ら記載されておらず、また、刊行物ｂに記載された発明は、排ガス中の二酸化窒素ＮＯ2含有量については不明である上に、燃焼時の排出ガスの温度を積極的に上昇させるものであって「２２５℃から３００℃」程度にするものではない。
　また、上記刊行物ｃには、「ジーゼル排気ガス中に存在する粒子を捕集するジーゼル排気粒子用フィルターの表面上に、捕集した粒子の燃焼が始まる温度を低下させる白金族金属及びアルカリ土金属酸化物の混合物からなる触媒を設け、これにより粒子を燃焼させる」発明について記載されている。そして、捕集した粒子の燃焼温度については、摘記事項（ト）からみて、約３７５〜４００℃程度以上を想定しているものと認められる。しかし、刊行物ａ及びｂと同様に、本件発明１が企図するフィルター上の微粒子を二酸化窒素ＮＯ2により燃焼させることについては、刊行物ｃには何ら記載されていない。また、刊行物ｃに記載された発明においては、排ガス中の二酸化窒素ＮＯ2含有量が７７ｐｐｍという実施例が記載されており（摘記事項（チ））、これは、本件発明１の「１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍ」という数値範囲外のものである。さらに、刊行物ｃに記載された発明における燃焼時の排出ガスの温度も、本件発明１の「２２５℃から３００℃」という数値範囲外のものと認められる。
　さらに、上記刊行物ｄには、「貴金属触媒によりディーゼル排ガス中の一酸化窒素ＮＯが二酸化窒素ＮＯ2に変換される」という発明について記載されている。しかし、刊行物ｄから読み取れることは、上記のとおり「二酸化窒素ＮＯ2に変換される」ということまでであり、この二酸化窒素ＮＯ2を炭素固形物の微粒子の燃焼に用いることについては記載も示唆もされていないから、刊行物ａないしｃと同様に、本件発明１が企図するフィルター上の微粒子を二酸化窒素ＮＯ2により燃焼させることについては、刊行物ｄには何ら記載されていないものと認められる。また、刊行物ｄに記載された発明は、排ガス中の二酸化窒素ＮＯ2含有量についても不明である。
　してみると、刊行物ａないしｄに記載された発明は、本件発明１の上記構成要件を備えていない点で、本件発明１と相違するものといわざるを得ない。
　また、刊行物ａないしｃに記載された発明に、刊行物ｄに記載された発明を適用しても、刊行物ａないしｃに記載された発明において、貴金属（希金属、白金族）触媒により排ガス中の一酸化窒素ＮＯが二酸化窒素ＮＯ2に変換されることまでは認められるものの、その二酸化窒素ＮＯ2を排ガス中の含有量「１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍ」という条件で用いて、「２２５℃から３００℃」という低温で積極的にフィルター上の微粒子を燃焼させるということまでは、当業者といえども容易に想到し得ないし、また、当該事項を当業者が容易に想到し得るとする根拠も認められない。そして、以上のことも勘案すると、本件発明１の上記構成要件は、刊行物ａないしｄに記載された発明から、当業者が容易に想到し得るものとは認められない。
　そして、本件発明１は、上記構成要件を備えたことにより、「フイルター上に溜つたデイーゼル微粒子の効果的燃焼及び除去を２２５℃から３００℃など低温下でも行える」という、明細書に記載された格別の効果を奏するものである。
　したがって、本件発明１は、刊行物ａないしｄに記載された発明であるとも、刊行物ａないしｄに記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
　
ｂ．本件発明２ないし４について
　本件発明２ないし４は、本件発明１の構成要件を全て含み、さらに他の構成要件を付加したものに相当すると認められる。
　したがって、本件発明２ないし４は、上記３．（４）ａ．で説示したのと同様の理由により、刊行物ａないしｄに記載された発明であるとも、刊行物ａないしｄに記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
　
ｃ．本件発明６について
　本件発明６は、本件発明１の「ディーゼル排ガスの微粒子除去方法」を行うための装置であり、本件発明１と同様に、排ガス中の二酸化窒素ＮＯ2の含有量が「１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍ」で、「そのＮＯ2が微粒子と反応してそれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させる」という構成要件を備えているものと認められる。
　したがって、本件発明６は、上記３．（４）ａ．で説示したのと同様の理由により、刊行物ａないしｄに記載された発明であるとも、刊行物ａないしｄに記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるともいうことはできない。
　
（５）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由によっては、本件発明１ないし４及び６についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものとは認めることができない。
　また、他に、本件発明１ないし４及び６についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めるべき理由を発見しない。
　したがって、本件発明１ないし４及び６についての特許を取り消すことはできない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年３月１８日（２００２．３．１８）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
ア．訂正事項ａ
　特許第３０１２２４９号発明の明細書中の特許請求の範囲の請求項１について、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「…前記排ガス中に二酸化窒素ＮＯ２が接触反応で生成され、…」を、
「…前記排ガスが、プラチナ群金属よりなる触媒を有しかつ前記フィルターの上流側に配列されたモノリシック型ハニカム体を通って流れることにより、排ガス中の一酸化窒素ＮＯが二酸化窒素ＮＯ２に変換されて、排ガスが１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの二酸化窒素ＮＯ２を含有するようにし、…」と訂正する。
イ．訂正事項ｂ
　特許第３０１２２４９号発明の明細書中の特許請求の範囲の請求項１について、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「…この二酸化窒素ＮＯ２が前記微粒子と反応してこれを燃焼させる…」を、
「…この二酸化窒素ＮＯ２が前記微粒子と反応してこれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させる…」と訂正する。
ウ．訂正事項ｃ
　特許第３０１２２４９号発明の明細書中の特許請求の範囲の請求項３ないし９について、特許請求の範囲の減縮を目的として、もとの請求項３ないし６を削除し、もとの請求項７ないし９の項番を繰り上げて請求項３ないし５にするとともに、従属関係を訂正して、訂正後の請求項３、４、５が、それぞれ請求項２、３、３項に従属するように訂正する。
エ．訂正事項ｄ
　特許第３０１２２４９号発明の明細書中の特許請求の範囲の請求項１０について、特許請求の範囲の減縮を目的として、項番を繰り上げて請求項６とするとともに、その記載の、
「…前記領域からＮＯ２を含有するガスを受けるため前記領域の下流側に位置ぎめされる微粒子フィルター装置とを有する…」を、
「…前記領域の下流側に位置ぎめされて前記排ガスの微粒子を捕獲する微粒子フィルター装置とを有し、前記微粒子フィルター装置が、前記領域から１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍのＮＯ２を含有するガスを受け、そのＮＯ２が前記微粒子フィルター装置に捕獲された微粒子と反応してそれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させるようになっている、…」と訂正する。
オ．訂正事項ｅ
　特許第３０１２２４９号発明の明細書４頁１０〜１１行（特許第３０１２２４９号公報３欄３４行）の「…効果的燃焼及び除去を例えば２２５℃から…」を、明りょうでない記載の釈明を目的として、「…効果的燃焼及び除去を２２５℃から…」と訂正する。
カ．訂正事項ｆ
　特許第３０１２２４９号発明の明細書５頁２０行〜６頁１行（特許第３０１２２４９号公報４欄１８〜２０行）の「…１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの範囲にあるも、ＮＯ２含有量はこの範囲の内外で広範に変動できる。」を、明りょうでない記載の釈明を目的として、「…１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの範囲にある。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
ディーゼル排ガスの微粒子除去方法とその装置
（５７）【特許請求の範囲】
（１）ディーゼル排ガスが吐出前にフィルターに通されて微粒子を除去し、該フィルター上に溜まった微粒子が燃焼される方法において、前記排ガス
が、プラチナ群金属よりなる触媒を有しかつ前記フィルターの上流側に配列されたモノリシック型ハニカム体を通って流れることにより、排ガス中の一酸化窒素ＮＯが二酸化窒素ＮＯ２に変換されて、排ガスが１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの二酸化窒素ＮＯ２を含有するようにし
２２５℃から３００℃の温度で
（２）前記二酸化窒素ＮＯ２を含有するガスが水蒸気を含む特許請求の範囲第１項による方法。
（
３
２
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４
３
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５
３
（
６
前記領域の下流側に位置ぎめされて前記排ガスの微粒子を捕獲する微粒子フィルター装置とを有し、前記微粒子フィルター装置が、前記領域から１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍのＮＯ２を含有するガスを受け、そのＮＯ２が前記微粒子フィルター装置に捕獲された微粒子と反応してそれを２２５℃から３００℃の温度で燃焼させるようになっている、
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明はディーゼル排ガスからの微粒子の除去に対する改良に係わる。
［従来技術と問題点］
　当該技術分野において、ディーゼルエンジンからの排ガスを空気中に放出する前にこれをフィルターに通しガス中の微粒子（すすその他炭素固形物）を除去するのが普通行われている。これは一般に、フィルター例えばステンレス鋼のワイヤメッシュを用いその上に溜った粒子物の燃焼を促進する目的の触媒を設けて達成される。かかる燃焼は、フィルター上のすすその他微粒子の集積に帰因するフィルターの目詰まりや好ましからざる背圧の増加の防止のため望ましい。
　先行技術によるフィルター装置には若干の欠点が伴っている。例えば、現在市販されている装置の場合、普通のガス温度３００℃又はそれ以下におけるディーゼル微粒子の有効燃焼という問題が伴っている。ディーゼル排ガスの温度は５００℃など高温であるが、一般にはかなり低温例えば３００℃又はそれ以下であり、上述の如く普通のフィルター構成はかかる低温で微粒子物を燃焼するのに特に有効なものではない。排ガス温度を３００℃以上に上げ集積した微粒子の燃焼を促進させる装置が設けられるが、これは又別の困難を発生させている。更に、従来の構成の場合かなりの硫酸の生成という問題が伴っており、この硫酸は凝縮して好ましからざる硫酸塩微粒子を形成するものである。
［発明の目的及び構成］
　本発明の主目的はフィルター上に溜ったディーゼル微粒子の効果的燃焼及び除去
を２
もう１つの目的は硫酸及び硫酸塩微粒子の生成を最小におさえることにある。その他の目的は以下の説明で明らかにされる。
　一般に、本発明はフィルター上に溜った微粒子をＮＯ２ガスに接触せしめ微粒子物を燃焼させフィルターから除くことを目的としている。この目的のために必要なＮＯ２は、排ガスが、ディーゼル微粒子物が捉えられているフィルターに向かって下流に送られる前に、この排ガス自体の中に接触反応によって生成される。このＮＯ２オキシダントは、低温でフィルターに集積されている微粒子物を効果的に燃焼させ、それによって、従来技術の下においてはフィルターに集積された微粒子物が原因で生じてしまう背圧を、低減させるのである。
　ＮＯ２ガスをＨ２Ｏ蒸気に組合わせると特に効果的結果が得られるのでＨ２Ｏ蒸気との組合わせ使用が特に有用性を示す。
［実施例］
　フィルター上の微粒子物の燃焼に用いるＮＯ２オキシダントガスはさまざまな方法で接触反応的に生成される。然しながら、これはディーゼル排ガスを最初フィルターの上手に配した触媒コンバータに送ることにより行うのが好ましい。排ガスには普通かなりの量のＮＯ、Ｏ２、ＣＯ、ＣＯ２、Ｈ２Ｏ及びＳＯ２ならびに未燃焼炭化水素及び炭素質の微粒子物が含まれる。然しながら、重要な成分は、本発明によればフィルター上の微粒子物の燃焼に要するＮＯ２オキシダントに変えられるＮＯである。好適には、フィルターに送られるガス中のＮＯ２の量は１００ｐｐｍから２０００ｐｐｍの範囲にあ
る。
　好適実施例の場合、ディーゼル排ガスがプラチナ（Ｐｔ）その他プラチナ群金属（ＰＧＭ）を被覆した低圧力降下モノリシック型触媒（例えばセラミック製ハニカム部材）に送られ、それにより排ガス中のＮＯは酸素との反応によりＮＯ２に触媒転換される。このように処理されたガスが次に下手に送られ触媒を設けたワイヤメッシュ微粒子フィルターに通す、この触媒は単に普通のアルミナウォッシュコート（ｗａｓｈｃｏａｔ）で構成するもので良い。これとは別にベース金属触媒を用いても良い。フィルターに高温微粒子燃焼触媒典型的にはランタン、セシウム及びペントシドバナジウム（Ｌａ／Ｃｓ／Ｖ２Ｏ５）類よりなる触媒が設けられフィルター上に溜った微粒子物を燃焼する場合特に有用な結果が得られる。触媒作用的に生成されるオキシダントは必ずしも全部がＮＯ２である必要はない点理解すべきである。全部又は一部分がＮ２Ｏ５、Ｎ２Ｏ又はディーゼル排ガス中のＮＯから誘導される等価オキシダントで良い。然し、参照を容易ならしめる上でオキシダントはここでは単にＮＯ２と称する。このガスは次の式によりフィルター上のすす微粒子物を燃焼するよう働く。
　反応（ａ）と（ｃ）の組合せによりディーゼル排ガスからのＮＯの除去ならびにすす除去に要するＮＯ２が得られる点注記さるべきである。
　既述の如く、若し燃焼が小量の添加水分（例えばガス全容積に基き０．５％から１０％）の含有の下に行われる。水分はＮＯ２の一部をＨＮＯ３に変えるものと信ぜられ、このＨＮＯ３も又フィルターからの微粒子物の燃焼や除去を促進するものと思われる。
　本発明は、若し小量のＮ２Ｏ及び若しくはＨＮＯ３がディーゼル微粒子フィルターの前にディーゼル排ガス中に得られるものとすれば、ＮＯ２及び若しくはＨＮＯ３はフィルター炭素累積物内に吸収され、これらは次に燃やされ然らざる場合におけるよりも一段と効果的にかつ低温度で無害のＮ２及びＨ２Ｏとして除去されるという理論に基づいている。
　ＮＯとＯ２からＮＯ２を生成する周知の触媒が用いられ本目的のためのＮＯ２オキシデントを生成する。かかる触媒は自動車排気ガスの触媒による転換に広く用いられている。これには、例えばＰｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ又はその組合せ、プラチナ群金属酸化物例えばＲｈＯ３及びその類が含まれる。触媒はセラミック製ハニカム型体などの単体支持体上に被覆するのが好適である。然し、触媒は玉状又は微粒子状の形態で用いても良い。
　フィルターは普通の形態及び構造のもので良い。典型的には、ガスの通る適宜金属（例えばステンレス鋼類）の１つ又は複数個のワイヤメッシュより構成される。既述の如く、メッシュ又はその等価物には微粒子物の捕獲を容易ならしめるアルミナなどの被覆又はバナジウム酸化物若しくは好適にはＬａ／Ｃｓ／Ｖ２Ｏ５などの高温度燃焼を容易ならしめる被覆が設けられている。然しながら、本発明はワイヤメッシュフィルターの使用に依存するものではなく、セラミック製壁流動フィルターやセラミック泡フィルターなどのその他の市販の代りのフィルターを用いても良い。
　本発明の好ましき実施例によれば、ディーゼル排気は低い圧力降下のプラチナ被覆モノリス型触媒（セラミック製ハニカム体）を通して送られる。このプラチナ被覆モノリス型触媒は、排ガス中のＮＯ及びＯ２の組合せからＮＯ２を生成するために、例えば、毎時約６０，０００までの空間速度で流れる排ガスに対して有効な触媒作用を行える量のプラチナを含んでいる。なお、ここで空間速度とは、反応容器内を単位時間で通過するガスの流量を、この反応容器の容積で割った値を意味する。この処理したガスは次にアルミナウォッシュコート又はモノリス体の下手に位置する微粒子燃焼触媒好適にはＬａ／Ｃｓ／Ｖ２Ｏ５を含有する普通のワイヤメッシュディーゼル微粒子フィルターに送られる。フィルターを通過したガスはフィルター上に溜ったすすや同様な炭素質粒子を効果的に燃焼する働きを行う。
　ＮＯ２形成触媒を通じかつフィルターを通ずるガスの空間速度はその他作動条件例えば触媒の性質などに従って広範囲に変化できる。然しながら、一般的には、排ガスを触媒を通してＮＯ２を生成するために、毎時２００，０００までの空間速度で排ガスを流し、一方、触媒を通された排ガスをフィルターを通して流す空間速度は毎時１００，０００までとされる。
　エンジンの運転中オキシダント生成段階が連続的に機能し若しくはすすがフィルター上の所望の点を超えて溜まるにつれただ周期的に機能するように装置が構成される。若しオキシダント生成段階が単に周期的にだけ遂行される場合にはＮＯ２生成触媒をバイパスするための適切な構成が設けられる。これは、望ましき以上に多くの硫酸塩が形成される場合に好ましい事である。
　本発明は添付図面に示され、参照数字１は普通の組成成分によるセラミック製ハニカム型モノリス体で、その室穴には例えばＰｔ触媒を担持するアルミナウォッシュコートが塗布される。接続通路２を介してハニカム型モノリス体１から出るガスを受けるための普通の設計になる微粒子フィルター又はトラップ３が接続されている。ガスに接触するフィルター３の表面には上述の如き適当な触媒が保持されている。卑金属触媒、特に硫黄又は硫酸塩吸収タイプの触媒が通常この目的に好適である。
　使用時、ディーゼル排ガスが入口４から装置内に流入し、ハニカム型モノリス体１で処理され内部のＮＯからＮＯ２を触媒反応により生成し、その結果得られる濃度の大きいＮＯ２含有のガスがフィルター３に送られ次いで放出口５で放出される。フィルター３で、すす又は同様な炭素質微粒子がほぼ２５０℃から４００℃の範囲の温度若しくは必要な場合それ以上の温度で燃焼し、炭素付着材を揮発性のＣＯ及び若しくはＣＯ２に変える。フィルターは又、装置内に生成するすべてのＨ２ＳＯ４又は硫酸塩を捕獲する働きを有効に行う。
　ハニカム型モノリス体１内で処理中のガス中に十分な水蒸気を含有させ所望量のＨ２Ｏを得、フィルターにおける燃焼を改善することができる。然しながら、水分をハニカム型モノリス体１やガスがフィルター３に流入する前の地点で添加することもできる。
　本発明は次の実施例により解説されるもこれらに限定されるものではない。
　
例１
　下記一連の実験は、ディーゼル微粒子トラップ上に溜ったすすの低温（＜４００℃）ガス相酸化に及ぼす各種ガスの効果を確定するため行われた。先行テストの示す所によると、酸素だけでは４００℃以下の温度では効果的でなかった。
　テストは実験室用流動反応器（ＳＣＡＴ−合成触媒活動テスト）装置を用いて行われた。この装置は純粋成分圧縮ガスを用い、合成排ガスを混合するのに用いられ、小型の実験用触媒サンプルに通す前後でガス混合物を分析できる。
　これらの実験に対し、ＳＣＡＴ流動反応器装置に２個の要素部材が備えられた。第１の部材は普通のセラミック製のモノリス体支持の約８０ｇｍ／ｆｔ３Ｐｔ含有の触媒であった。モノリス体コアは２５．４ｍｍ（１インチ）の直径、５６．６４２ｍｍ（２．２３インチ）の長さで約４２，０００／ＨＲの空間速度の２０　ｌ／ｍｉｎの流量流を用いた。
　第２部材はモノリス体の約２５．４ｍｍ（１インチ）下手におかれ、２５．４ｍｍ（１インチ）の直径２５．４ｍｍ（１インチ）の長さのワイヤメッシュプラグであった。このように用いたプラグは実物大のブロックに用いられるのと同じステンレス鋼メッシュから製作され、普通のアルミナウォッシュコートで被覆された。これらのプラグには何等の貴金属その他の触媒も適用されなかった。動力計テストセル内で運転する自動車ディーゼルエンジンの排気系に取付けた特殊取付具内にプラグを据付けてすすがその上に溜った。
　多量のすすが付いたプラグを伴ったプラチナモノリス体を含有するＳＣＡＴ流れ反応器が次に流動窒素流中で３００℃に加熱された。プラグ前後の差圧（水柱インチ単位で測られる）がプラグ上のすす装填の大きさとして用いられ、この差圧（時間当たりＨ２Ｏのインチ単位）の減少率が捕獲微粒子の燃焼率のインジケータとして用いられた。
　次に、多数の組合せガスが流れ反応器に導入され圧力降下減少率が測られた。それぞれのガス（下に示す）の濃度はこの一連のテスト中一定に保たれた。
　酸素　　　　　　　　　　　　　１２％
　水　　　　　　　　　　　　　　　４．５％
　一酸化炭素　　　　　　　　　２００ｐｐｍ
　酸化窒素　　　　　　　　　　４００ｐｐｍ
　亜硫酸ガス　　　　　　　　　　５０ｐｐｍ
　窒素　　　　　　　　　　　　　残
　３通りのテストが行われそれぞれＳＣＡＴ実施番号６７９７、６８０２及び６８０３と指定された。このテストの結果は表１、表２及び表３に示されている。
　上記表１、２及び３の右から２番目の列に示せるフィルター前後の差圧はフィルターを横切る開始時圧力降下を表わす。表１〜３の「率」という標題の右側列は指示ガスの使用に帰因する圧力降下の減少を示す。この列に示す減少値が大きければ大きい程、使用ガスの燃焼効果が大きくなる。
　上記テストで得られる結果に基いて次の結論を引き出すことができる。
１．酸素のみでは３００℃で相当な率で捕獲微粒子を酸化することができない。
２．酸化窒素と酸素との組合せはＰｔ触媒通過の際、３００℃における効果的微粒子オキシダントであるガス相オキシダント（恐らくＮＯ２）を生成する。
３．水分の添加（ＮＯ２及びＯ２と共に）により圧力降下減少率が実質上増加する。
４．圧力変化率により示される微粒子の燃焼率は微粒子装填が減少するにつれ減少する。
　
例２
　例１を次の変更を伴って繰返した。
１．純粋ＮＯ２をガス中に導入した。
２．２つの交互に用いられる供給源の１つから酸素を得た。
　イ．約０．３％水分を含有する標準プラントの圧縮空気又は
　ロ．３ｐｐｍ未満の水分を含有する市販の圧縮ガスシリンダからのゼログレードの空気
３．ディーゼルすすの溜った非触媒のプラグのみが用いられた。即ち例１に用いたプラチナモノリス体の触媒は本例のテストの２つ（７１６９と７１７４と示される）に用いられなかった。１つの実験（７１７６）が微粒子フィルターの上手に設けたＰｔモノリス体により行われ、ガス流にＮＯ２ではなくＮＯを用いた。
　３通りのテストが行われそれぞれＳＣＡＴ実験番号７１６９、７１７４及び７１７６と指定されている。このテストの結果は表４、表５及び表６に与えられている。差圧の減少率は第１のテスト（７１６９）におけるＮＯ２に対する酸素（プラント空気）の添加により増加された。これは水分がＮＯ２・すす反応における重要な役割を演じた事を示す。
　第２のテストは装置系への水分の導入を遅らせるよう構成した。第２連のテストで測った毎時Ｈ２Ｏ　３３０．２ｍｍ（１３インチ）の低率に比較して第１連のテストにおけるＮＯ２のみの反応に対し観察される高率［９１４ｍｍ（３６インチ）Ｈ２Ｏ／時］は第１連のテスト中の装置内の残留水により引き起こされたものと考えられる。Ｐｔモノリス体が用いられＮＯ及び酸素の反応によりＮＯ２を作った第３連のテストにおいて水分の効果が確認され、反応は酸素送り流の水分含有により促進される。
　上記結果から得られる結論には下記が含まれる。
１．ＮＯ２のみでは圧力降下の顕著な減少を起こすのに必ずしも十分ではない。
２．水分及び二酸化窒素は相伴って急速な圧力降下を起こす。
３．酸化窒素（ＮＯ）はＮＯ２／Ｈ２Ｏ／すす反応を禁止する。
　
例３
　本例に述べるテストの目的とする所は、非触媒作用のディーゼルフィルター上流側のセラミック製モノリス体上に支持されたプラチナ触媒が非触媒作用の微粒子フィルターの平衡温度を著しく下げることができる。
　ディーゼル微粒子燃焼に対する平衡温度は固定エンジンテスト方法に関連して圧力差が増加を止める温度として定義される。即ち、微粒子酸化率がフィルター装置上の微粒子集積に釣合う。平衡温度以下では圧力降下はフィルターにわたり増加し、平衡温度以上では圧力降下は微粒子の燃焼につれ減少する。
　テストを行った２つの装置のディーゼルフィルター構成部品は同じ型のものであった。それぞれいかなる種類の触媒も伴わずアルミナウォッシュコートだけを被覆せる６個の標準ワイヤメッシュブロックより構成した。第１装置は非触媒作用によるトラップだけであった。第２装置は、それぞれ約２グラムのプラチナを含有した３個の７３７．４１５立方センチ（４５立方インチ）のセラミック製モノリス体ブロックを有する触媒コンバータを前に設けた同型の非触媒作用によるトラップから構成された。
　これらの装置は動力計テストセル室内に取付けた２．５リットルのプジョ（Ｐｅｕｇｅｏｔ）のディーゼルエンジンでテストされた。エンジン速度を一定に保ちエンジン負荷を増して次第に排ガス温度を上げる（４℃／分）ことにより標準の平衡テストを実施した。フィルターを横切る差圧はＸ−Ｙレコーダを用いてトラップ入口温度の関数として記録された。
　２つの平衡テストの結果が第２図及び第３図に示されている。図示の如く、トラップのみ（第２図）では４１０℃の平衡温度が得られ、これに反してプラチナモノリス体とトラップの組合せ装置（第３図）の場合２７５℃の平衡温度が得られた。これらのテストにより、本例に企てるディーゼル微粒子フィルターからの触媒の分離の可能性が示される。このテストは又、ＳＣＡＴ結果を立証し、更に本発明がディーゼル排気環境中で機能的である点を示している。この装置は更に、フィルター媒体の表面上に触媒（貴金属や卑金属その他）を組入れることにより改良される。
　
例４
　例３がフィルターを次の如く交換した点を除き繰返された。
ａ．Ｐｔ触媒作用によるフィルターの上流側にＰｔモノリス体触媒を使用しなかった。
ｂ．アルミナ被覆フィルターの上流側にＰｔモノリス体触媒が使用された。
ｃ．Ｌａ／Ｃｓ／Ｖ２Ｏ５被覆フィルターの上流側にＰｔモノリス体触媒が使用された。
　次に、エンジンが一連の恒常テストにかけられ、フィルターを横切る圧力降下の増減率が各種のフィルター入口温度で測られ次の結果を得た。
　更に、３つの装置に対する４５０℃で測定せる平衡温度及びＨ２ＳＯ４放出は次の結果である。
　この結果によれば、卑金属触媒作用による微粒子フィルターの上流側にＮＯ２生成のためのＰｔ触媒作用によるモノリス体の組合せにより、ａ）低平衡温度とｂ）低温におけるフィルター前後の低率の圧力増加及び高温における高率の圧力減少ならびにｃ）Ｐｔ触媒作用によるフィルターで得られるレベル以下の硫酸放出の減少の優れた組合効果が得られる。
　既述の如く、水分存在のためその水分がガスに添加されたり使用条件下におけるその固有存在により排ガス中にＨＮＯ３が生成されるものと信じられている。活性炭素の製造において、硝酸が炭素の酸化及び燃焼に一般に用いられ、触媒作用的に生成したＮＯ２及び水蒸気の間における反応によりフィルターの前の排ガス中に形成されるＨＮＯ３が本例の場合同様に働きフィルター上に集まった炭素すすや同様な微粒子の燃焼及び除去を促進する。
　本発明はＨＮＯ３生成のため触媒作用により生成するＮＯ２の利用を意図するも、更に他の変更例としてフィルター内に対する若しくはフィルターに達する前の排ガス内への硝酸の調節注入によるなど他の方法でフィルターにＨＮＯ３を送ることも可能である。
　本発明におけるその他修正も意図される。例えば、ディーゼルすす除去のためのＮＯのディーゼル排気をＮＯ２に触媒作用により変換させる代りとしてディーゼルＮＯ２を得るため所要のディーゼルすす燃焼温度に近い温度で分解する金属硝酸塩を使用することも可能である。この目的にあげられる代表的硝酸塩には硝酸カリウム、硝酸マグネシウム、硝酸ビスマス、硝酸鉛がある。ディーゼルすすを効果的に酸化するよう３００℃付近の温度でＮＯ２を供給するため最大約４７０℃の温度で分解する金属硝酸塩の使用が可能であるものと思われる。
　上記より、本発明はその好適実施例において、ディーゼル微粒子が捕獲されているフィルターに向かって下流方向に運ばれるオキシダントＮＯ２を触媒生成し、そこでオキシダントが微粒子を攻撃しこれを燃焼しそれによりフィルター前後における圧力降下を下げるオキシダントの触媒生成を構成する点評価される。又、フィルターは硫酸塩放出を低減するよう発生するすべての硫酸塩に対するトラップの役割も果たす。フィルターには３００℃以上における燃焼を促進するための高温触媒が含まれる。代りの実施例として、フィルターに、オキシダントを微粒子と共に本来の場所に触媒生成せしめる触媒を設けても良い。然し、ＮＯ２生成触媒はフィルターの上流に位置ぎめしディーゼル微粒子によるＮＯ２生成触媒の損傷を最小限におさえるのが望ましい。
　以上より判るように、本発明は多くの利点を有し、特にディーゼル排ガス装置系におけるフィルターから低温で炭素質粒子を効果的に除去させる可能性を有している。然しながら、もう１つの利点として、本工程により排気ガスからの有効なＮＯ除去が可能である点があげられる。微粒子付着を増やすことなくディーゼル排ガス中のＮＯ含有量を効果的に下げるのは従来可能とは考えられなかった。本発明はガス中のＮＯ含有量とフィルター上の炭素付着量の両方を下げるための装置を提供する。
　第４図には、本方法により一酸化炭素及び炭化水素の放出低減ならびに微粒子及び窒素酸化物ＮＯの両方の除去が提供される点がグラフ式に示されている。この第４図に示す結果はカミン（Ｃｕｍｍｉｎ）製Ｌ１０強力ディーゼルエンジンを用いＬａ／Ｃｓ／Ｖ２Ｏ５ワイヤメッシュトラップを従えたＰｔ触媒作用の金属モノリス体で得られた。テスト装置の仕様データは次の如くであった。
　エンジン容量　１０ｌ
　モノリス容積　３８ｇＰｔ含有の１３．５２ｌ（８２５ｃｕ．ｉｎ）
　トラップ容積　４９個の環状ワイヤメッシュブロック１１４．３ｍｍ（４１／２″）の外径、６３．５ｍｍ（２　１／２″）の内径、７６．２ｍｍ（３″）の長さ
　これらの結果は、同様な装置なるもＰｔモノリス体を省き３５％のＲｈ／Ｐｔ触媒作用によるトラップを設けた装置で得られたものと比較を行った。本発明の装置により、ほぼ同じＮＯ除去レベルを伴った低いＣＯ、ＨＣ及び微粒子の除去が示された。
　第４図に示す結果は過度テストベッド上で強力エンジンのための連邦テスト方法にわたり得られた。
　モノリス体自体にまたがるＮＯ−−＞ＮＯ２生成を介して若干の微粒子除去が発生する点認められる。然しながら、モノリス体の後に微粒子フィルター又はトラップを使用することにより滞留時間が増大し従って効率の向上が得られる。
　第５図には、硫酸放出を低減するトラップの効果がグラフ式に示されている。この結果は、排ガスをＰｔモノリス体及びＬａ／Ｃｓ／Ｖ２Ｏ５ワイヤメッシュ上で連続的に２２５℃、４５０℃、３００℃更に再び４５０℃で測定して処理して得られた。実験は第３例の如く排気温度を上記のそれぞれに保持してプジョエンジン上で行われた。２２５℃で、トラップは平衡温度以下であって微粒子を堆積しつつあった。この低温度ではエンジンは殆ど硫酸塩を生成していなかった。モノリス体の後で硫酸塩含有量は僅かに増加せるもトラップの後では硫酸塩のレベルはより低くなった。排気温度を４５０℃に上げると、エンジン硫酸塩は僅かに増え、モノリス体上におけるきわめて烈しい硫酸塩の増加が見られたが再びトラップ以降の硫酸塩レベルが低減した。この状態においてトラップは再生成を開始していた。
　エンジン排気を３００℃（再生成温度以上）に設定した後、モノリス体後よりも少ないトラップ後の硫酸塩放出を伴った同じパターンの結果が見られた。エンジン排気は次に４５０℃に増やされトラップが完全に浄化された。この場合、トラップ以降の放出量は恐らくトラップ硫酸塩除去能力の飽和のためモノリス体以降における放出量より若干高かった。これとは別に、トラップ上の微粒子と硫酸塩の除去又はＳＯ２への転換を起こす硫酸塩との間に反応が行われる可能性があり、トラップが完全に清浄な状態に達した場合、微粒子は全く硫酸塩とは接触せずに保たれる。
　各種の修正が本発明において実施できる。従って本発明の範囲は本文冒頭の特許請求の範囲に定義されている。
【図面の簡単な説明】
　第１図はハニカム型モノリス体と微粒子フィルター（トラップ）よりなる本発明のディーゼル排ガスの微粒子除去装置を示す一部断面の斜視概略図、
　第２図はトラップのみによる除去装置の平衡テストの結果を示すグラフ線図、
　第３図はプラチナモノリス体プラストラップの除去装置の平衡テストの結果を示すグラフ線図、
　第４図は放出装置の型式による微粒子及びＮＯの除去率及びＣＯと未燃ガスの放出低減を示す棒グラフ図、
　第５図は硫酸Ｈ２ＳＯ４放出低減におけるトラップの効果を示す棒グラフ図である。
　１…ハニカム型モノリス体のコンバータ、２…接続通路、３…微粒子フィルター又はトラップ、４…入口、５…放出口。