【事件の表示】
　特許第３１０２０９２号「熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１０２０９２号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続きの経緯
　本件特許第３１０２０９２号は、平成３年７月２６日に出願された特願平３−２７４４５５号の出願に係り、平成１２年８月２５日に設定登録がなされたものであり、その後、帝人株式会社から特許異議の申立てがなされ、それに基づく特許取消の理由通知に対し、平成１３年１２月２０日付けで訂正請求がなされたものである。
［２］本件訂正前の特許に対する特許異議申立人の主張の概要
　特許異議申立人は、下記甲第１号証〜甲第３号証を提示し、本件請求項１及び３に係る発明は甲第１号証に記載された発明であり、本件請求項２に係る発明は甲第３号証に記載された発明であり、また、これら発明は甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもあり、そして本件明細書には記載の不備があるから、本件請求項１〜３に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号若しくは同条第２項の規定に違反して特許されたものであり、特許法（改正前）第３６条第４、５項の規定を満足しない出願に対して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　　　　 記
　甲第１号証：特開昭５０−８３５２４号公報
　甲第２号証：特開平２−２０６６４５号公報
　甲第３号証：特開平３−７０７６８号公報
　
［３］本件訂正請求
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、（ｉ）請求項１における「熱可塑性ポリエステルと無機微粒子とからなる組成物であって、無機微粒子がアルミン酸化合物で処理されていることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。」を「熱可塑性ポリエステルとシリカ微粒子とからなる組成物であって、シリカ微粒子が湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。」に訂正し、（ii）請求項２を削除し、（iii）請求項３を新たな請求項２とすると共にそこにおける「アルミン酸化合物で処理された無機微粒子」を「アルミン酸化合物で処理された前記シリカ微粒子」に訂正し、（iv）段落【0008】における「前記した本発明の目的は、熱可塑性ポリエステルと無機微粒子とからなる組成物であって、無機微粒子がアルミン酸化合物で処理されていることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法の発明によって達成できる。」を「前記した本発明の目的は、熱可塑性ポリエステルとシリカ微粒子とからなる組成物であって、シリカ微粒子が湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法の発明によって達成できる。」に訂正し、（ｖ）段落【0033】における「実施例２〜７」を「実施例２〜６」に訂正し、（vi）段落【0037】における表１の実施例７の欄を削除する、ものである。
　次に、この訂正の適否について検討すると、上記（ｉ）の訂正は、特許請求の範囲の請求項１において、単に「無機微粒子」が「アルミン酸化合物で処理されている」としていたものを「シリカ微粒子が湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子」に訂正するものであるが、訂正前の明細書には、「無機微粒子のアルミン酸化合物による処理方法は、ポリエステル製造時に反応系に添加する以前の任意の段階において該粒子スラリにアルミン酸化合物を共存させれば良いが、特にシリカの場合には湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることが、アルミン酸とシリカの強い結合が生成するのでとくに好ましい。」（段落【0014】）と記載されているから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮する訂正と認められ、上記（iii）の訂正は、特許請求の範囲の請求項３を上記請求項１の訂正に整合させるものであるから、やはり訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮する訂正と認められ、上記（ii）の訂正は、特許請求の範囲を減縮するものであることは明らかであり、上記（iv）〜（vi）の訂正は、上記（ｉ）及び（ii）の特許請求の範囲を減縮する訂正に対応させて発明の詳細な説明の記載をこれに整合させるものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものであり、かかる訂正により特許請求の範囲が拡張ないし変更されるものでもない。
　したがつて、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書第１、３号に掲げる事項を目的とし、かつ、同条第３項で準用する同法第１２６条第２、３項の規定に適合するものである。
［４］本件発明
　本件発明は、上記訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜２に記載された事項により特定される次のとおりのもの（以下「本件第１発明」及び「本件第２発明」といい、両者を一括して「本件発明」ということがある。）である。
「【請求項１】 熱可塑性ポリエステルとシリカ微粒子とからなる組成物であって、シリカ微粒子が湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。
【請求項２】 熱可塑性ポリエステルを製造する際、重合が完結する前にアルミン酸化合物で処理された前記シリカ微粒子を添加し、しかる後、重合を完結させることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性ポリエステル組成物の製造方法。」
［５］特許異議申立てについての判断
（5-1）特許法第２９条の規定の適用について
（Ａ）各刊行物の記載事項　
　甲第１号証には、「ポリエステル製造工程において、艶消剤としてＴiＯ２をＡl２Ｏ３およびＳiＯ２、Ａl２Ｏ３およびＰ２Ｏ５、またはＳiＯ２およびＰ２Ｏ５で個々に被覆させた２種または３種混合して成る顔料を添加し、ポリエステル中での該顔料の分散性が良好なポリエステル系樹脂を得ようとするものである」（１頁左下欄下から２行目〜右下欄４行）発明が記載され、その添加時期に関しては、「エステル化反応またはエステル交換反応の前後、初期重縮合反応の前後いずれでもよい。」（４頁右上欄１８行〜左下欄３行）と記載されている。
　甲第２号証には、「芳香族ジカルボン酸を主とする二官能性酸成分と、少なくとも一種のグリコール成分よりなるポリエステルが酸化アルミニウムもしくは含水酸化アルミニウムで被覆された平均粒径０．０１〜５μｍの有機高分子微粒子を含有してなるポリエステル組成物。」（特許請求の範囲）の発明が記載され、「本発明の目的は、有機高分子微粒子を酸化アルミニウムもしくは含水酸化アルミニウムで被覆することによってポリマー中での微粒子の耐熱性、分散性の向上をはかり、前記した従来技術では達成できなかった平坦性、易滑性、透明性、耐摩耗性および電気特性に優れたポリエステル組成物を提供することにある。」（２頁左下欄１６行〜右下欄２行）と、該発明の目的について説明されている。
　甲第３号証には、「核となる粒子の表面に、核となる粒子の径の１／１０００〜１／１０の平均径を有する同種または異種の粒子を核となる粒子の径に対し１／１０００〜１０の厚みになるように被覆せしめた平均粒径０．０５〜５μｍの複合不活性粒子を含有することを特徴とするポリエステル組成物。」（特許請求の範囲）の発明が記載され、「本発明はポリエステル組成物に関し、さらに詳しくは特定の形状を有する複合不活性粒子を含有し、繊維・フイルムに成形した際に滑り性、耐削れ性、耐脱落性に優れた成形体を成形し得るポリエステル組成物に関する。」（１頁左下欄１４〜１８行）、「核と被覆する粒子はそれぞれポリエステルの製造時または溶融成形時に分解を起こさず、表面に電荷を持つものであれば、有機物でも無機物でも良い。具体例としてはシリカ、酸化チタン、炭酸カルシウム、ポリオルガノシロキサン、アルミナなどが入手のし易さ、耐熱安定性の面から好ましく挙げられる。また複合層を形成する微細粒子としては、シリカ、アルミナ、水和アルミナ、チタニア、水和チタニア、ジルコニア、炭酸カルシウムなどが好ましく挙げられ、これらは２種以上を混合使用しても良く、また層状に積層されても良い。本発明における複合不活性粒子は核粒子と被覆する微細粒子との電気的相互作用によって製造される。」（３頁左上欄１８行〜右上欄１３行）との記載が存在する。
（Ｂ）対比・検討
　甲第１号証には、艶消し剤を含有するポリエステル系繊維の製造方法についての発明が記載され、該艶消し剤の製造工程においては、二酸化チタンスラリーにアルミン酸塩水溶液を添加し、アルカリ溶液または酸溶液を添加して二酸化チタン粒子上に含水酸化アルミニウムを沈殿させることが記載されている。
　しかし、処理される顔料は上記のとおり二酸化チタンであり、しかもその処理法は、既に形成されている二酸化チタン粒子の表面に該含水酸化アルミニウムの沈殿を形成させるものであるから、本件第１発明のシリカ微粒子とは明らかに相違しており、甲第１号証には、本件第１発明に関しこれ以上の記載は見出せない。
　甲第２号証には、平坦性、易滑性、透明性、耐摩耗性および電気特性に優れたポリエステルを提供するという発明が記載され、このポリエステルは、アルミン酸ソーダ溶液を添加してこの加水分解を行い、含水酸化アルミニウムの被覆層を形成させた被覆物をポリエステルに含有させることによって製造されるとしているが、該被覆処理される物質は有機高分子微粒子であり、シリカ粒子を該被覆処理することについては比較例も含め全く記載されていない。
　甲第３号証には、複合不活性粒子を含有させた、繊維、フィルムに成形した際に滑り性、耐削れ性、耐脱落性に優れた成形体を成形し得るポリエステル組成物に関する発明が記載され、該複合不活性粒子の製造法については、「アルミナ、チタニア、ジルコニア、炭酸カルシウム等の結晶核となる粒子の存在下に無機化合物塩の脱塩法や無機化合物エステルの加水分解で超微粒子を形成させ、結晶核となる粒子表面に微細粒子を吸着させることにより製造することもできる。」と記載されているが、この発明の複合不活性粒子は、上記したとおり、核となる粒子とその表面に形成される微細粒子とが電気的相互作用により形成されるものであり、本件第１発明の特定処理法により製造されたシリカ微粒子を示唆するものではない。
　以上、甲第１号証〜甲第３号証には、いずれも特定粒子を存在させ、それにより、艶消性、易滑性、透明性、耐摩耗性、耐削れ性等を改善したポリエステル組成物についての発明が記載されているが、本件第１発明の特定処理法により製造されたシリカ微粒子を使用することは記載も示唆もされていないといわざるを得ない。
　他方、本件第１発明はその採用する構成により、フィルム等の成形品にした場合、該成形物は、滑り性、耐摩耗性、耐スクラッチ性に優れているという、明細書記載の相当の効果を奏するものと認められる。
　したがつて、本件第１発明は甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明とも、また、これら刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
　本件第２発明は、本件第１発明の特定処理法により製造されたシリカ微粒子をポリエステル製造時の特定時期に添加してポリエステル組成物を製造する、ポリエステル組成物の製造方法に関する発明であるから、本件第１発明と同様、甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明とも、また、これら刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
(5-2）特許法第３６条の規定の適用について
　特許異議申立人は、本件明細書に関し、無機微粒子について、添加量、粒径等が規定されていない点で記載不備であると主張する。
　しかし、本件発明は、特定の処理をされたシリカ微粒子を使用することに特徴を有し、その量的範囲、粒径に特徴を有する発明ではないのであるから、それを規定しなければ直ちに特許法第３６条に規定する明細書の記載要件を満たさないというものでもない。
　したがって、かかる特許異議申立人の主張は採用しない。
［６］むすび
　以上のとおりであるから、本件各特許異議申立人が提示した証拠及び主張する理由によっては、訂正後の本件請求項１〜２に係る発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件請求項１〜２に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１２月２１日（２００１．１２．２１）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
　本件訂正請求の要旨は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、特許請求の範囲の減縮を目的として、（ｉ）特許請求の範囲の請求項１における「熱可塑性ポリエステルと無機微粒子とからなる組成物であって、無機微粒子がアルミン酸化合物で処理されていることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。」を「熱可塑性ポリエステルとシリカ微粒子とからなる組成物であって、シリカ微粒子が湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物。」に訂正し、（ｉｉ）請求項２を削除し、（ｉｉｉ）請求項３を新たな請求項２とすると共にそこにおける「アルミン酸化合物で処理された無機微粒子」を「アルミン酸化合物で処理された前記シリカ微粒子」に訂正し、以下、明りょうでない記載の釈明を目的として、（ｉｖ）段落【０００８】における「前記した本発明の目的は、熱可塑性ポリエステルと無機微粒子とからなる組成物であって、無機微粒子がアルミン酸化合物で処理されていることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法の発明によって達成できる。」を「前記した本発明の目的は、熱可塑性ポリエステルとシリカ微粒子とからなる組成物であって、シリカ微粒子が湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子であることを特徴とする熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法の発明によって達成できる。」に訂正し、（ｖ）段落【００３３】における「実施例２〜７」を「実施例２〜６」に訂正し、（ｖｉ）段落【００３７】における表１の実施例７の欄を削除する、ものである。
（５４）【発明の名称】
熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　熱可塑性ポリエステルと
シリカ微
シリカ微
湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系に
を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子である
　【請求項
２
前記シリカ
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】本発明はフィルムあるいは繊維を製造するための改良された熱可塑性ポリエステル組成物に関する。さらに詳しくは、滑り性、耐摩耗性および耐スクラッチ性（傷が着きにくいこと性質のことをいう）に優れたフィルムあるいは繊維を得るのに適した熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】一般に熱可塑性ポリエステル、例えばポリエチレンテレフタレートは、優れた力学特性、化学特性を有しており、フィルム、繊維等の成形品として広く用いられている。
　【０００３】しかしながらポリエステルは成形品に加工する際に、滑り性不足のため生産性が低下するという問題があった。このような問題を改善する方法として、従来よりポリエステル中に不活性粒子を分散せしめ、成形品の表面に凹凸を付与する方法が行われている。例えば特開昭５２−８６４７１号公報では比表面積の規定された無機粒子、特開昭５９−１７１６２３号公報では０．１〜１μｍの球形のコロイダルシリカを用いる方法が提案されている。これらの方法は滑り性の問題解決には有効であるが、成形品とした場合には耐摩耗性、耐スクラッチ性を満足すべきレベルとすることができない。
　【０００４】成形品、例えば磁気テープ用フィルムの耐摩耗性が低い場合、磁気テープの製造工程中にフィルムの摩耗粉が発生しやすくなり、磁性層を塗布する工程で塗布抜けが生じ、その結果磁気記録の抜け（ドロップ・アウト）等を引き起こす。また磁気テープを使用する際は多くの場合、記録、再生機器等と接触しながら走行させるため、接触時に生じる摩耗粉が磁性体上に付着し、記録、再生時に磁気記録の抜け（ドロップ・アウト）を生じる。
　【０００５】そして成形品、例えば磁気テープ用フィルムの耐スクラッチ性が低い場合、磁気テープの製造工程中で異物が発生し、容易にフィルム表面上に傷を作り、その結果磁気記録の抜け（ドロップ・アウト）等を引き起こしたり、磁気テープ高速走行使用時にフィルム表面に容易に傷を作る。
　【０００６】すなわち、磁気テープ用フィルムは磁気テープ製造工程中においても又磁気テープとして使用する場合においても滑り性や耐摩耗性、耐スクラッチ性を有することが必要である。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明は前記した従来技術の問題点を解決し、滑り性、耐摩耗性および耐スクラッチ性に優れたフィルムあるいは繊維を得るのに適した熱可塑性ポリエステル組成物およびその製造方法を提供することにある。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
　前記した本発明の目的は、熱可塑性ポリエステルと
シリカ微
シリカ微
湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系に
を共存させることにより得られ、かつ、アルミン酸とシリカとが結合している微粒子である
　【０００９】本発明における熱可塑性ポリエステルは、フィルムあるいは繊維を成形しうるものならどの様なものでもよく、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリエチレン−１，２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレートなどが好ましく挙げられるが、ポリエチレンテレフタレートあるいはポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートが特に好ましい。これらのポリエステルには、共重合成分として、アジピン酸、イソフタル酸、セバシン酸、フタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸などのジカルボン酸およびそのエステル形成性誘導体、ポリエチレングリコール、ジエチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ポリプロピレングリコール、などのジオキシ化合物、ｐ−（β−オキシエトキシ）安息香酸などのオキシカルボン酸およびそのエステル形成性誘導体などを共重合してもかまわない。
　【００１０】本発明における無機微粒子は、アルミン酸化合物自身あるいはアルミン酸が吸着あるいは該粒子と結合できるものであればその種類は限定されないが、シリカ、酸化チタン等、とくにシリカが好ましい。シリカの製造方法としては、従来公知の方法として例えば乾式法あるいは湿式法（ケイ酸ナトリウムの脱アルカリ法、アルコキシシランの加水分解・縮合法など）などが挙げられる。
　【００１１】本発明で使用する無機微粒子の平均径は、好ましくは０．０１〜３μｍ、より好ましくは０．０３〜２μｍである。粒子径が０．０１〜３μｍの範囲にある場合、フィルム製造時のフィルム破れが少なく、フィルムの表面粗さも小さくなり良好な電気特性を示す。さらに、この範囲ではフィルムの滑り性も良好である。
　【００１２】本発明で使用する無機微粒子の粒子形状は特に限定されない。粒子は天然品は通常粉砕法で得られるため不定形をしているが、一方合成品については球状、方形、多角形、ロゼッタ状、また核となる粒子の表面に微細粒子の付着したコンペイ糖状、いくつかの粒子が結合した繊維状粒子などがあり、いずれの形状も使用することができる。また合成後粉砕して不定形としたものであってもかまわない。
　【００１３】本発明におけるアルミン酸化合物は特に限定されないが金属化合物あるいは炭酸塩を酸化アルミニウムとともに強熱あるいは融解して得られるアルミン酸塩などが好ましく用いられる。このような化合物としては例えば、アルミン酸マグネシウム、アルミン酸カルシウム、アルミン酸亜鉛、アルミン酸ナトリウム、アルミン酸ストロンチウム、アルミン酸バリウムなどが挙げられるが、とくにアルミン酸ナトリウム、アルミン酸マグネシウム、アルミン酸カルシウムなどが好ましい。
　【００１４】無機微粒子のアルミン酸化合物による処理方法は、ポリエステル製造時に反応系に添加する以前の任意の段階において該粒子スラリにアルミン酸化合物を共存させれば良いが、特にシリカの場合には湿式法においてシリカ粒子の成長段階において反応系にアルミン酸化合物を共存させることが、アルミン酸とシリカの強い結合が生成するのでとくに好ましい。
　【００１５】無機微粒子に対するアルミン酸化合物の処理量（Ａ−Ａ０）は、粒子表面のアルミン酸化合物中のアルミニウム量と粒子母体を構成する元素の量の原子数比（Ａ）と、未処理の値（Ａ０）との差をとることで定量できる。本発明においては、
０．００１≦Ａ−Ａ０≦０．２００
であることが好ましい。
　【００１６】アルミン酸化合物は無機微粒子に対して０．０５〜２０重量部用いると、アルミン酸化合物どうし凝集せず、フィルムあるいは繊維中で粗大突起を生じないため好ましい。
　【００１７】本発明におけるポリエステルは熱可塑性ポリエステルを製造する際、重合が完結する前にアルミン酸化合物で処理された無機微粒子を添加し、しかる後、重合を完結させることによって製造することができる。
　【００１８】本発明における無機微粒子のポリエステル重合反応系への添加時間は、出発原料の仕込みからポリエステルの重合が完結するまでの間ならいつでも構わないがエステル化後、あるいはエステル交換後から重縮合初期までの間が好ましい。本発明の熱可塑性ポリエステルはエステル化反応あるいはエステル交換反応と引き続く重縮合反応により製造することができる。
　【００１９】次に本発明のポリエステルをエステル交換反応法によって得られるポリエチレンテレフタレートを例に説明する。攪拌装置、精留塔、凝縮器を備えたエステル交換反応器にジメチルテレフタレートをエチレングリコールを供給した後、エステル交換反応触媒の存在下で１４０℃〜２４０℃まで３〜４時間を要して徐々に昇温する。エステル交換反応で生成したメタノールは連続的に反応系外へ留出させる。次いで、リン化合物、アンチモン化合物を添加した後、過剰のエチレングリコールを留出させビス−β−ヒドロキシエチルテレフタレート（以下ＢＨＴという）およびその低重合体を得る。続いてＢＨＴを重縮合反応器へ移行させたのち反応系を徐々に加熱減圧して重縮合反応を行い最終的に反応系の温度を２９０℃〜３００℃、減圧度を０．５ｍｍＨｇ以下にすることによりポリエチレンテレフタレートを得る。
　【００２０】エステル化またはエステル交換反応触媒は従来公知のものを任意に使用することができる。かかる触媒として例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、亜鉛、鉛、マンガン、アルミニウム、けい素、リン等の化合物が挙げられる。重縮合触媒についても従来公知のものを任意に使用することができる。かかる触媒として例えば、三酸化アンチモン、二酸化ゲルマニウム、テトラアルコキシチタネート等が挙げられる。エステル化またはエステル交換反応触媒および重縮合触媒の添加量はポリエステルの反応性、耐熱性を損なわない限りにおいて任意でよい。
　【００２１】
　【実施例】
　以下本発明を実施例により、さらに詳細に説明する。なお、実施例中の物性はつぎの様にして測定した。
　【００２２】（Ａ）粒子特性
（１）平均粒子径
無機微粒子をスラリー化し遠心沈降式粒度測定装置（堀場製作所製ＣＡＰＡ５００）を用いて測定した。
　【００２３】（２）粒子表面のアルミン酸量
アルミン酸量は該化合物中のアルミニウム量として次のように定量した。重合反応で得られたポリマをオルトクロロフェノールに溶解後濾過し、濾上物として分離粒子を得た。この分離粒子の表面をＸ線電子分光法（ＸＰＳ）で分析し、粒子表面に存在するアルミニウム量と、粒子母体を構成する代表的な元素（シリカ粒子の場合にはケイ素）の量の原子数比Ａ、シリカの場合Ａｌ／Ｓｉ）を求めた。アルミン酸量は、表面処理有りの原子数比Ａと無の原子数比Ａ０の差（Ａ−Ａ０）として得られる。分析装置は島津製作所製ＥＳＣＡ７５０を使用し、Ｘ線源はＭｇｋα１，２、Ｘ線出力は７ｋＶ、３０ｍＡとした。
　【００２４】（Ｂ）ポリマ特性
（１）固有粘度
２５℃でオルトクロロフェノール中、２５℃で測定した値である。
　【００２５】（Ｃ）フィルム特性
（１）表面粗さＲａ（μｍ）
ＪＩＳ−Ｂ−０６０１に準じサーフコム表面粗さ計を用い、針径２μｍ、荷重７０ｍｇ、測定基準長０．２５ｍｍ、カットオフ０．０８ｍｍ条件下で測定した中心線平均粗さを採用した。
　【００２６】（２）滑り性（μｋ）
フィルムを１／２インチにスリットし、テープ走行性試験機ＴＢＴ−３００型（（株）横浜システム研究所製）を使用し、２０℃、６０％ＲＨ雰囲気で走行させ、初期のμｋを下記の式より求めた。なお、ガイド径は６ｍｍφであり、ガイド材質はＳＵＳ２７（表面粗度０．２Ｓ）、巻き付け角は１８０°、走行速度は３．３ｃｍ／秒である。
μｋ＝０．７３３ｌｏｇ（Ｔ１／Ｔ２）
Ｔ１：出側張力
Ｔ２：入側張力
上記μｋが０．３５以下であるものは滑り性良好である。ここで、μｋが０．３５より大きくなると、フィルム加工時または製品としたときの滑り性が極端に悪くなる。
　【００２７】（３）耐摩耗性
フィルムを細幅にスリットしたテープ状ロールをステンレス鋼ＳＵＳ−３０４製ガイドロールに一定張力で高速、長時間擦りつけガイドロール表面に発生する白粉量によって次のようにランク付けした。
　Ａ級・・・・・白粉発生まったくなし。
　Ｂ級・・・・・白粉発生少量あり。
　Ｃ級・・・・・白粉発生やや多量あり。
　Ｄ級・・・・・白粉発生多量あり。
　【００２８】（４）耐スクラッチ性
フィルムを幅１／２インチのテープ状にスリットしたものをテープ走行性試験機を使用して、ガイドピン（表面粗さ：Ｒａで０．１μｍ）上を走行させる。（走行速度１，０００ｍ／分、走行回数１５パス、巻き付け角６０°、走行張力６５ｇ）この時、フィルムに入った傷を顕微鏡で観察し、幅２．５μｍ以上の傷がテープ幅あたり２本未満はＡ級、２本以上３本未満はＢ級、３本以上１０本未満はＣ級、１０本以上はＤ級とした。
　【００２９】実施例１
ケイ酸ナトリウムを硫酸酸性水溶液中で分解し、シリカ（二酸化ケイ素）粒子を成長させる。粒子径が、５ｍμになった時点でアルミン酸ナトリウムを粒子量に対し１重量％添加する。その後さらに反応系にケイ酸ナトリウムを追添加して、分解反応を続けシリカ粒子を９０ｍμまで成長させた。その後、溶媒をエチレングリコール置換し、シリカ粒子５重量％のエチレングリコールスラリーを調整した。ジメチルテレフタレート９０部とエチレングリコール５７部の混合物に酢酸マンガン・４水塩０．０４部を添加し、１５０℃から徐々に２４０℃まで昇温しエステル交換反応を行った。この時点でのメトキシ末端基濃度は１５０当量／ｔ−反応物であった。このようにして得られた反応物にリン酸トリメチル０．０２５部、三酸化アンチモン０．０４部を添加した。続いて反応物の固有粘度が０．０５の時点でスラリーを添加した。続いて２９０℃まで昇温し、０．２ｍｍＨｇ以下の高真空下にて重縮合反応を行なって、固有粘度０．６１５のポリエチレンテレフタレートを得た。ポリマ中のコロイダルシリカの含有量は０．３％であった。また、ポリ中のシリカ粒子を分離後、表面分析したところ、アルミン酸処理しないシリカ粒子に比べ３倍のアルミニウムが検出された。
　【００３０】図１は表面分析によって得られたアルミニウムのＸＰＳスペクトル、図２は同粒子のケイ素のＸＰＳスペクトルを示す。また、比較のためにアルミン酸処理していないシリカ粒子を用いて重合したポリマから、シリカ粒子を分離し、この粒子の表面分析を行った。図３は同未処理粒子のアルミニウムのＸＰＳスペクトル、図４は同粒子のケイ素のＸＰＳスペクトルを示す。
　【００３１】ここで得られたポリエチレンテレフタレート組成物を２９０℃で溶融押し出しし、未延伸フィルムを得た。さらにこれを９０℃で縦及び横方向へそれぞれ３倍延伸して２２０℃で１０秒間加熱処理し、厚さ１５μｍのフィルムを得た。
　【００３２】フィルムは、Ｒａ０．００９μｍ、μｋ０．２８であり、耐摩耗性はＡ級、耐スクラッチ性はＡ級となった。
　【００３３】実施例２〜
６
アルミン酸塩添加濃度、平均粒子径を変更して実施例１と同様な方法でポリエステル組成物、ならびに二軸延伸フィルムを得た。粒子径、添加量、得られたポリエステルの固有粘度、ポリマ中粒子の表面アルミニウム量（Ａｌ／Ｓｉ）、フィルムの表面粗さＲａ、μｋ、耐摩耗性、耐スクラッチ性を表１に示した。この表からわかるように、得られた二軸延伸フィルムは磁気テープ用途として十分に満足できる易滑性、耐摩耗性、耐スクラッチ性を有していた。
　【００３４】比較例１〜３
アルミン酸塩を共存させない以外は実施例１と同様にしてシリカ粒子を製造し、さらにポリエステル組成物、ならびに二軸延伸フィルムを得た。
　【００３５】比較例１で得られたポリマからシリカ粒子を分離して表面分析を行なった。図３は同粒子のアルミニウムのＸＰＳスペクトル、図４はケイ素のＸＰＳスペクトルを示す。
　【００３６】粒子径、添加量、得られたポリエステルの固有粘度、ポリマ中粒子の表面アルミニウム量（Ａｌ／Ｓｉ）、フィルム表面粗さＲａ、μｋ、耐摩耗性、耐スクラッチ性を表２に示した。この表からわかるように滑り性、耐摩耗性、耐スクラッチ性のすべてを満足するものは得られなかった。
　【００３７】
　【表１】
　【００３８】
　【表２】
　【００３９】
　【発明の効果】
　本発明の熱可塑性ポリエステル組成物は、繊維、フィルムあるいはその他の成形品にした場合、滑り性、耐摩耗性、耐スクラッチ性に有効に効果を発揮するが、特に繰り返し摩擦使用される磁気テープに好適である。
【図面の簡単な説明】
　【図１】実施例１で得られたポリマから分離した粒子のアルミニウムのＸＰＳスペクトルを示す。
　【図２】実施例１で得られたポリマから分離した粒子のケイ素のＸＰＳスペクトルを示す。
　【図３】比較例１で得られたポリマから分離した粒子のアルミニウムのＸＰＳスペクトルを示す。
　【図４】比較例１で得られたポリマから分離した粒子のケイ素のＸＰＳスペクトルを示す。