【事件の表示】
　特許第３１１０７１２号「易引裂性二軸延伸ポリエステルフィルム」の請求項１ないし６に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１１０７１２号の請求項１ないし６に係る特許を維持する。
【理　由】
〔1〕手続の経緯
　本件特許第3110712号の請求項1〜6に係る発明についての出願は、平成9年(1997)9月19日（優先権主張 平成8年(1996)10月9日 日本）に特許出願され、平成12年9月14日にその発明について特許権の設定登録がなされた。
  その後、東洋紡績株式会社および東レ株式会社より特許異議の申立がなされ、当審より平成13年7月24日付け取消理由が通知され、その指定期間内の平成13年10月2日付けで訂正請求書および特許異議意見書が提出されている。
〔2〕訂正の適否についての判断
1.訂正事項は次のとおりである。
(1)訂正事項a
　特許請求の範囲、請求項1を次のように訂正する。
「【請求項1】 分子量600〜4,000のポリテトラメチレングリコール単位5〜20重量％を含有したポリブチレンテレフタレート（変成PBT）と、ポリエチレンテレフタレート（PET）とを、PET／変成PBT＝70／30〜95／5（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を有し、ヘーズが8.0％以下の特性を有する二軸延伸ポリエステルフイルム。」
(2)訂正事項b
　特許請求の範囲、請求項4を次の通りに訂正する。
「【請求項4】 引裂強度が17〜35kgf／mm２の特性を有する請求項1〜3のいずれかに記載の二軸延伸ポリエステルフイルム。」
(3)訂正事項c
　明細書の段落番号【0008】の記載を次の通りに訂正する。
「【0008】すなわち、本発明の要旨は、次に通りである。分子量600〜4,000のポリテトラメチレングリコール単位5〜20重量％を含有したポリブチレンテレフタレート（変成PBT）と、ポリエチレンテレフタレート（PET）とを、PET／変成PBT＝70／30〜95／5（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を有し、ヘーズが8.0％以下の特性を有する二軸延伸ポリエステルフイルム。」
(4)訂正事項d
　明細書の段落番号【0021】の記載を次の通りに訂正する。
「【0021】また、本発明の二軸延伸ポリエステルフイルムはヘーズが8.0％以下であることが必要で、ヘーズが8.0％を超えるとフィルムの透明性が悪くなり、商品価値が損なわれる。」
2.訂正の適否の判断
　訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、(1)訂正事項ａは、フイルムのヘーズを8.0％以下と限定したものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、(2)訂正事項b〜(4)訂正事項dは、特許請求の範囲の減縮に伴う特許請求の範囲と発明の詳細な説明の記載の整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
3.むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第120条の4第2項及び同条第3項において準用する特許法第126条第2項から第4項までの規定に適合するので、当該訂正を適法なものとして認める。
〔3〕特許異議の申立てについての判断
1.本件発明
　異議申立の対象となった本件特許第3110712号の請求項1〜6に係る発明は、その後上記訂正請求がなされ、本件訂正明細書の特許請求の範囲の請求項1〜6に記載された事項により特定される次のとおりのものとなっている。
「【請求項1】 分子量600〜4,000のポリテトラメチレングリコール単位5〜20重量％を含有したポリブチレンテレフタレート（変成PBT）と、ポリエチレンテレフタレート（PET）とを、PET／変成PBT＝70／30〜95／5（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を有し、ヘーズが8.0％以下の特性を有する二軸延伸ポリエステルフイルム。
【請求項2】 変成PBTが、ジメチルテレフタレートと1,4-ブタンジオールのエステル交換反応物と、分子量600〜4,000のポリテトラメチレングリコールとの重縮合反応により得られたものであることを特徴とする請求項1記載の二軸延伸ポリエステルフイルム。
【請求項3】 変成PBTが、ポリブチレンテレフタレート（PBT）80〜95重量％と分子量600〜4,000のポリテトラメチレングリコール20〜5重量％とを混合し、溶融混練して製造したものであることを特徴とする請求項1記載の二軸延伸ポリエステルフイルム。
【請求項4】 引裂強度が17〜35kgf／mm２の特性を有する請求項1〜3のいずれかに記載の二軸延伸ポリエステルフイルム。
【請求項5】 少なくとも1層に請求項1〜4のいずれかに記載の二軸延伸ポリエステルフイルムを使用した積層フィルム。
【請求項6】 請求項5の積層フィルムを使用し、易引裂方向が袋の引裂方向となるように製袋した易開封性包装袋。」
2.特許異議申立理由の概要
(2.1)特許異議申立人東洋紡績株式会社(A)は、平成13年5月16日付け特許異議申立書に添付して、下記刊行物1および実験報告書1に対応する甲第1号証刊行物および甲第2号証(実験報告書)を引用し、
　(i)本件請求項1、4に係る発明の特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものであること、および
(2.2)特許異議申立人東レ株式会社(B)は、平成13年5月21日付け特許異議申立書に添付して、下記刊行物2〜7に対応する甲第1〜6号証刊行物を引用し、
　(i)本件請求項1〜6に係る発明の特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものであること、および
　(ii)本件特許は特許法第36条第4項及び第6項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであるから、
本件特許を取り消すべきである旨主張する。
3.引用刊行物および実験報告書記載事項
　当審が通知した取り消し理由において引用した刊行物および実験報告書には次の事項が記載されている。
(1)刊行物1（特開昭52-47069号公報；Aの甲第1号証）には、
「二塩基酸（ただし該二塩基酸のうち80モル％以上がテレフタル酸である）残基とグリコール残基とから構成されたポリエステル、低融点軟重合体セグメント量が全重合体混合物中0.5〜10重量％を占める量の高融点ポリエステルセグメントと低融点セグメントから構成されたブロック共重合ポリエステル、および重合体混合物に対し0.05〜5重量％の量の空気中で加熱したときの実質的減量開始温度が200℃以上の耐熱性を有するスルホン酸金属塩誘導体を溶融押出しし、次いで少なくとも1軸延伸し、さらに170℃以上かつ上記ポリエステルの融点以下の温度で熱処理することにより得られた加工性の優れたポリエステル系フィルム。」（特許請求の範囲）、
「分子量400以上の低融点軟重合体セグメント構成成分はポリエステル系ブロック共重合体中で実質的に非晶の状態を示すものであり、該セグメント構成成分だけで測定した場合の融点ないし軟化点が100℃以下のものをいう。その分子量は通常400〜6000のものが用いられる。」(第3頁右上欄18行〜同左下欄第5行目)、
「ポリエステル系ブロック共重合体中での低融点軟重合体セグメント構成成分の割合は5〜95重量％の範囲であり、特に好ましい範囲としては10〜90重量％である。」(第3頁左下第19行〜同右下欄第3行目)、
「このポリエステル系ブロック共重合体のフィルムへの配合はフィルムを形成する全混合重合体中に含まれる低融点非晶性重合体セグメントの総量割合で0.5〜10重量％であり、好ましくは0.5〜5重量％である。この含有量が0.5重量％より少ないと目的とする効果が充分でなく、10重量％以上配合せしめても効果はほとんど増大せず、逆にフィルムの透明性やその他の物理的性質を低下させる等の悪影響が出てくる。」(第4頁右上欄第5行〜同第14行目）
「　第4表
比較例(ブロック共重合ポリエステル）化合物V、添加量(重量％)3.0、・・・」（第7頁上段）
と記載されている。
(2)実験報告書1（2001年5月16日 東洋紡績(株) 堅田フイルムセンター勤務 竹川善紀作成「実験報告書」；Aの甲第2号証）には、
　特開昭52-47069号公報（甲第1号証）の二軸延伸ポリエステルフイルム（比較例 表4、第5段目）の性質を、特許第3110712号公報に従って測定し、引張強度MD／TD(kgf/mm２)14.5／21.1、ヘイズ(％)9.5、熱収縮率(％)1.1、引張伸度(％)98.0、であることが証明されている。
(3)刊行物2（特開平8-169962号公報；Bの甲第1号証）には、
「【請求項1】 酸性分がテレフタル酸又はナフタレンジカルボン酸からなる熱可塑性ポリエステル樹脂(イ)50〜95重量％と、実質的に樹脂(イ)と相分離形態を有する熱可塑性ポリエステル樹脂(ロ)50〜5重量％とからなる混合物を主原料とし、透過散乱光照度異方比(IAR)が下記の条件(1)を満足する未延伸シートを延伸して得られた、2軸配向ポリエステルフィルム。
　　　0.1≦IAR≦1.0　　　(1)
【請求項2】20％以下のへイズを有する請求項1記載の2軸配向ポリエステルフイルム。
【請求項3】樹脂(ロ)がポリエステルエラストマーである請求項1又は2記載の2軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項4】ポリエステルエラストマーがポリエーテルエステルブロック共重合体である請求項3記載の2軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項5】ポリエーテルエステルブロック共重合体が、ポリテトラメチレングリコールとポリテトラメチレンテレフタレートからなるものである請求項4記載の2軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項6】・・
【請求項7】少なくとも一層に請求項1〜6のいずれかに記載の2軸配向ポリエステルフィルムを使用した引裂直進性を有する複層フィルム。
【請求項8】請求項7記載の複層フィルムを使用し、製袋して得られた易開封性包装袋。」（特許請求の範囲）、
「本発明のフィルムは、優れた機械的強度に加え、優れた熱寸法安定性と引裂直線性を有するもので、食品、医薬品、雑貨等の易開封性包装材料として有用である。」(段落番号【0028】)
と記載されている。
(4)刊行物3（特開平7-330926号公報；Bの甲第2号証）には、
「【請求項1】芳香族ジカルボン酸又はそのエステル形成性誘導体と、エチレングリコールを主とするジオール成分と、0.5〜10重量％の数平均分子量が500〜3000のポリテトラメチレングリコールとを主たる構成成分とするポリエステルフィルムであって、該フィルムは、・・・二軸配向ポリエステルフイルム。」(特許請求の範囲)、
「・・・ポリエステルにポリテトラメチレングリコールが均一に分散した構造とすることにより、ポリエステルの熱特性を低下することなく、得られるフィルムの弾性率を大きく変化させ得たものである。・・
　ポリエステル主鎖末端の一部にポリテトラメチレングリコールをブロック共重合させるためには、例えば、・・すなわち、数平均分子量が500〜3000の範囲のポリテトラメチレングリコールを使用することによって、・ポリテトラメチレングリコールをポリエステルにランダム共重合することなく、ポリエステル主鏡末端の一部にブロック結合させることができる。・・
　つまりポリテトラメチレングリコールの分散不良による均質性低下、物性不良の発生を避けることができる。」（段落番号【0011】【0014】）、
「・・・分子量が500以下では、縮合反応過程においてポリエステルより構成される主鎖中にランダムに組み込まれる確率が高く、この樹脂によって得られるフィルムは結晶性が低下するほか、ガラス転移温度、融点などの熱特性が低下し、一般に食品包装用に使用されるポリエチレンテレフタレートに比べフィルムの機械的特性が大きく変化し実用性を損なう結果となる。
　また、分子量が3000を超える場合には、分子量が低い場合とは逆に主鎖に組み込まれる確率が低下し、末端の一部が反応する他はバルク状態で存在するため、樹脂自体の熱特性への影響は少ないが、物性への影響も少なく、本発明が目的とする柔軟性が不十分となる、さらにへイズが著しく上昇する。」(段落番号【0017】〜【0018】)
と記載されている。
(5)刊行物4（特開平8-252896号公報；Bの甲第3号証）には、
「【請求項1】 (a)極限粘度が0.6〜1.0dl／gのポリエチレンテレフタレート樹脂70〜90重量部、(b)ポリ（1，4ブチレンテレフタレート）をハードセグメントとしポリテトラメチレングリコールをソフトセグメントとするブロック共重合体10〜30重量部から得られる樹脂組成物からなる・・
【請求項2】(b)成分が、ボリ（1，4ブチレンテレフタレート）成分とポリテトラメチレングリコール成分の重量比が50：50〜85：15の範囲にあるブロック共重合体である請求項1に記載の多層構造ポリエステルシート及びそれからなる包装容器。」（特許請求の範囲）、
「PET樹脂70〜90重量部と、ポリ（1，4ブチレンテレフタレート）をハードセグメントとしポリテトラメチレングリコールをソフトセグメントとするブロック共重合体10〜30重量部からなる、ブロック共重合体が10重量部未満では、耐衝撃性の十分な向上が見られず、また30重量部を超えると多層構造シートの結晶加速度が速くなり、シートの熱成形時に結晶化による白化が起こる。」(段落番号【0011】)、
「・・・ポリ（１，４ブチレンテレフタレート）成分とポリテトラメチレングリコール成分との重量比率は50：50〜85：15の範囲にあることが好ましい。ポリ（1，4ブチレンテレフタレート）成分とポリテトラメチレングリコール成分の重量比率が前記範囲外の場合、耐衝撃性の十分な向上が得られない。」(段落番号【0010】)
と記載されている。
(6)刊行物5（特公昭57-48577号公報；Bの甲第4号証）には、
「高融点結晶性セグメントが主としてテレフタル酸残基と1,4ブタンジオール残基とからなるポリエステルであり、低融点非結晶性セグメントが主として分子量400以上のポリテトラメチレングリコールであり、かつポリエステルブロック共重合体中での低融点非結晶性セグメント構成成分の割合は10〜90（重量）％であるポリエステル系ブロック共重合体を水分率0.2％以下として溶融押出温度160〜280℃にて溶融押出しして膜を形成し、・・。」（特許請求の範囲）、
「低融点非結晶性セグメントの分子量は、400以上であるが通常400〜8000であり、好ましくは700〜5000である。」(第2頁右欄第27〜30行）
と記載されている。
(7)刊行物6（高分子学会編「プラスチック加工の基礎」第234〜237頁、1982年3月25日(株)工業調査会発行；Bの甲第5号証）；掲載省略
(8)刊行物7（伊藤公正著「シートの押出技術」第63〜89頁、1969年5月29日(株)工業調査会発行；Bの甲第6号証）；掲載省略
(4)対比・判断
　〔理由1〕〈特許法第29条第2項について〉
　本件請求項1〜6に係る発明（以下「本件発明1〜6」という。）の目的は、二軸延伸ポリエステルフィルムの特徴である低吸湿性、力学特性、透明性、保香性、耐熱性、耐油性、及び特に食品包装材料に要求される乾熱、湿熱環境下での寸法安定性を保持したまま、安定した引裂直線性を有する量産スケールでの生産性に優れた二軸延伸ポリエステルフィルムを提供することにある。
　本件発明1〜6と上記各刊行物記載の発明とを順次対比するに、
　(1)本件発明1は、「(A)分子量600〜4,000のポリテトラメチレングリコール(PTMG)単位5〜20重量％を含有したポリブチレンテレフタレート(変性PBT）と、ポリエチレンテレフタレート（PET）とを、(B)PET／変性PBT＝70／30〜95／5（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、(C)少なくとも長手方向に引裂直線性を有し、ヘーズが8.0％以下の特性を有する、(D)二軸延伸ポリエステルフィルム」であるのに対して、刊行物1記載の発明は、「ポリエステルに低融点軟重合体セグメント量が全重合体混合物中0.5〜10重量％を占める量の高融点ポリエステルセグメントと低融点セグメントから構成されたブロック共重合ポリエステルをブレンドし、これを延伸したポリエステル系フイルム」（特許請求の範囲）に係るものであり、その低融点軟重合体セグメント構成成分の分子量が400〜6000程度のもの（第3頁左下欄第4〜5行）であるから、両者は上記(A)、(B)および(D)項の技術要件が一致し、本件発明1は「(C)長手方向に引裂直線性を有し、ヘーズが8.0％以下の特性を有する」という点を限定しているのに対して、刊行物1に記載の発明はその点を明示していない点で両者は一応相違する。
　そこで検討するに、本件明細書の記載を参酌すれば、その引裂直線性、ヘーズのような特性は、変性PBTとPETの特定のブレンドにより専ら発現するようなものと一応推定されるが、刊行物1記載の発明のフイルムの特に比較例を検証した、上記実験報告書1の証明事項を考察すると、ブロック共重合ポリエステルにおけるPTMGの量は、32.0重量％程度と算定され、また、その実験測定値が特にヘーズ値が9.5であり、これは本件発明1の変成PBTが「PTMG単位を5〜20重量％」を含有するものとは、その実施態様が違うばかりでなく、ヘーズが8.0％以下とは相違するものであるから、結局、その実験報告書1を斟酌しても、刊行物1記載のポリエステル系フイルムが、本件発明1で限定する(C)長手方向に引裂直線性を有し、ヘーズが8.0％以下の特性を有するものであると推認する為の論拠には成り得ない。
　また、本件発明4は、請求項1を引用しているから、本件発明1の検討において指摘したそれと同じ理由で、刊行物1に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　次に、本件発明1と刊行物2記載の発明とを対比すると、これには易開封性包装袋に用いる熱可塑性ポリエステル樹脂(イ)50〜95重量％と相分離形態を有する熱可塑性ポリエステル樹脂(ロ)50〜5重量％からなる、引裂直線性を有する2軸配向ポリエステルフイルムが記載されている。
　この刊行物2に記載の2軸配向ポリエステルフイルムについて、具体的な実施例6、7の態様を参考に考察すると、PETにブレンドする商品名ハイトレルなどは、本件発明1で限定するPTMG単位5〜20重量％の範囲外のものであて、PTMGの含有量の変化が、一体2軸配向ポリエステルの性質の如何なる材料挙動を示すかを何ら示唆するものではない。
　そうすれば、この包装用二軸延伸ポリエステルフィルムとして用いられるPTMG単位を含有する変成PBTに関する技術要件を、分子量が600〜4,000のPTMG単位を5〜20重量％と設定することなど当業者が容易に為し得ることではない。
　また、刊行物3〜5には、変成PBTを構成するPTMGの含有量が、PETに如何なる挙動を示すかを示唆するものではないから、かかる刊行物3〜5の技術事項を斟酌しても、本件発明1は、刊行物2に記載の発明の基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
 (2)本件発明2は、変成PBTが、ジメチルテレフタレートと、1，4-ブタンジオールのエステル交換反応物と、分子量600〜4,000のPTMGとの重縮合反応により得られるものと限定しているが、これは請求項1を引用していること、
 (3)本件発明3は、変成PBTが、PBT80〜95重量％と、分子量600〜4,000のPTMG20〜5重量％とを混合し、溶融混練して製造した二軸延伸PETフィルムに係るものであるが、特に刊行物5には、同じ組成、割合の変成PBTが記載されているが、これは請求項1を引用しているから、結局、本件発明2〜3は、請求項1に係る発明の検討において指摘したそれと同じ理由で、各刊行記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
 (4)本件発明4は、(E)引張強度が17〜35kgf／mm２の特性を有する二軸延伸PEsフィルムに係るものであるが、刊行物2の特に実施例1〜9に、引張強度が21〜25kg／mm２であり、また、同刊行物2の実施例1、4〜9では、ヘーズ（曇度）が10％のものが一応記載されてはいるが、本件発明4は請求項1〜3を引用していることからすれば、本件発明1〜3の検討において指摘したそれと同じ理由で、各刊行記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
 (5)本件発明5は、「少なくとも１層に請求項１〜４のいずれかに記載の二軸延伸PETフイルムを使用した積層フィルム。」に係るものであるが、刊行物2および刊行物4に、PETを用いた積層フィルムが一応記載されているが、本件発明5は請求項1〜4を引用しているから、請求項1〜4に係る発明の検討において指摘したそれと同じ理由で、各刊行記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
 (6)本件発明6は、「請求項５の積層フィルムを使用し、易引裂方向が袋の引裂向となるように製袋した易開封性包装袋」に係るものであるが、刊行物2に、易引裂方向が袋の引裂方向となるように製袋した易開封性包装袋が記載されており、本件発明6は刊行物2に記載の性質と同じものではあるが、本件発明6は請求項5を引用していることからすると、本件発明5の検討において指摘したそれと同じ理由で各刊行物記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものではない。
　本件発明1〜6は、特に本件明細書の段落番号【0006】および【0035】の記載にみるとおり、有意な作用効果を奏している。
　してみれば、本件発明1〜6は刊行物1〜5記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　したがって、本件発明1に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものではない。
　〔理由2〕〈特許法第36条違反について〉
　本件明細書の記載に関して、本件特許異議申立人東レ株式会社は、特許異議申立書において、上記刊行物6〜7の先行技術を援用して、本件明細書の記載に不備があることを指摘している。
　しかしながら、本件明細書における押出成形条件の開示として、特に、押出時の圧力、溶融時間、スクリュー形状など、押出成形においておいては慣用手段であるから、本件発明1〜6の実施においても任意に操作可能な技術事項であり、詳細が明示されていなくとも、本件の場合において、特段当業者が実施できる程度の開示されていないということにはならない。
　したがって、本件特許は、特許法第36条第4項及び第5項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものではない。
(5)むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の理由及び証拠によっては、本件発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１２月２６日（２００１．１２．２６）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
１．訂正事項は次のとおりである。
（１）訂正事項ａ
　特許請求の範囲、請求項１を次のように訂正する。
「【請求項１】　分子量６００〜４，０００ポリテトラメチレングリコール単位５〜２０重量％を含有したポリブチレンテレフタレート（変成ＰＢＴ）と、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）とを、ＰＥＴ／変成ＰＢＴ＝７０／３０〜９５／５（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を有し、へーズが８．０％以下の特性を有する二軸延伸ポリエステルフイルム。」
（２）訂正事項ｂ
　特許請求の範囲、請求項４を次の通りに訂正する。
「【請求項４】　引裂強度が１７〜３５ｋｇｆ／ｍｍ２の特性を有する請求項１〜３のいずれかに記載の二軸延伸ポリエステルフイルム。」
（３）訂正事項ｃ
　明細書の段落番号【０００８】の記載を次の通りに訂正する。
「【０００８】すなわち、本発明の要旨は、次に通りである。分子量６００〜４，０００ポリテトラメチレングリコール単位５〜２０重量％を含有したポリブチレンテレフタレート（変成ＰＢＴ）と、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）とを、ＰＥＴ／変成ＰＢＴ＝７０／３０〜９５／５（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を有し、へーズが８．０％以下の特性を有する二軸延伸ポリエステルフイルム。」
（４）訂正事項ｄ
　明細書の段落番号【００２１】の記載を次の通りに訂正する。
「【００２１】また、本発明の二軸延伸ポリエステルフイルムはへーズが８．０％以下であることが必要で、へーズが８．０％を超えるとフィルムの透明性が悪くなり、商品価値が損なわれる。」
（５４）【発明の名称】
易引裂性二軸延伸ポリエステルフィルム
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　分子量６００〜４，０００のポリテトラメチレングリコール単位５〜２０重量％を含有したポリブチレンテレフタレート（変性ＰＢＴ）と、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）とを、ＰＥＴ／変性ＰＢＴ＝７０／３０〜９５／５（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を
有し、へーズが８．０％以下の特性を有する
　【請求項２】　変性ＰＢＴが、ジメチルテレフタレートと１，４−ブタンジオールのエステル交換反応物と、分子量６００〜４，０００のポリテトラメチレングリコールとの重縮合反応により得られたものであることを特徴とする請求項１記載の二軸延伸ポリエステルフィルム。
　【請求項３】　変性ＰＢＴが、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）８０〜９５重量％と分子量６００〜４，０００のポリテトラメチレングリコール２０〜５重量％とを混合し、溶融混練して製造したものであることを特徴とする請求項１記載の二軸延伸ポリエステルフィルム。
　【請求項４】　
引張強度が１７〜３５ｋｇｆ／ｍｍ２の特性を有する
　【請求項５】　少なくとも１層に請求項１〜４のいずれかに記載の二軸延伸ポリエステルフィルムを使用した積層フィルム。
　【請求項６】　請求項５の積層フィルムを使用し、易引裂方向が袋の引裂方向となるように製袋した易開封性包装袋。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】本発明は、フィルムの少なくとも長手方向の引裂直線性に優れ、かつ、優れた強度、耐熱性、寸法安定性を有し、菓子、漬物、味噌、スープ、ジャム、冷凍、冷蔵、レトルトパウチなどの食品をはじめ、医薬品、日用品、コスメティックスなどの包装材料として有用な二軸延伸ポリエステルフィルムに関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】食品、医薬品、雑貨の包装には、各種のプラスチックフィルムを用いた包装袋が多く使用されており、二軸延伸されたプラスチックフィルムとヒートシール可能な無配向プラスチックを２層あるいは３層以上ラミネートした包装袋が広く使用されている。二軸延伸ポリエステルフィルムは耐久性、防湿性、力学的強度、耐熱性、耐油性が優れており、チューブラー法、フラット式同時二軸延伸法、フラット式逐次二軸延伸法などを用いて製造した二軸延伸ポリエステルフィルムが食品包装分野などにおいて幅広く使用されている。
　【０００３】しかしながら、二軸延伸ポリエステルフィルムを用いた包装袋は、引裂開封性が悪いという問題点を有している。開封性を良くするためにノッチを付与する方法があるが、ノッチから引き裂いた際に直線的に引き裂けない現象がしばしば発生し、内容物が飛散して無駄になるばかりでなく、クッキーなどの軟らかい菓子は、開封時に割れたり、内容物が液体の場合には衣服を汚したりするトラブルが起こる場合がある。
　【０００４】フィルムを引き裂いた際に直線性に優れる易開封性材料としては、一軸延伸ポリオレフィンフィルムを中間層としてラミネートしたものがある。このようなものとしては、たとえば、二軸延伸ポリエステルフィルム／一軸延伸ポリオレフィンフィルム／無延伸ポリオレフィンフィルムの３層ラミネートフィルムがあるが、わざわざ中間層を設けなければならずコスト的に問題があり、用途が限定されていた。
　【０００５】そこで、二軸延伸ポリエステルフィルム自体に引裂直線性を付与する方法として、酸成分が主としてテレフタル酸又はナフタレンジカルボン酸からなる熱可塑性ポリエステル樹脂（イ）と、このポリエステルと相分離形態を呈する熱可塑性ポリエステル樹脂（ロ）の混合物を主原料として用いた二軸延伸ポリエステルフィルムが提案されている（特開平８−１６９９６２）。そして上記公報には、（イ）としてＰＥＴ、（ロ）としてポリテトラメチレングリコールとＰＢＴからなるポリエーテルポリエステルブロック共重合体が用いられることが記載されているが、２００ｍｍφ以上の押出機を用いるような量産規模のスケールで生産した場合にはフィルムの厚み斑が大きくなって、場合によっては製膜が困難になったり、得られたフィルムの引裂直線性が低下したり、フィルムのへーズが高くなり包装袋としての商品価値が低下するという問題があった。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような問題点を解決しようとするものであり、二軸延伸ポリエステルフィルムの特長である低吸湿性、力学特性、透明性、保香性、耐熱性、耐油性、及び特に食品包装材料に要求される乾熱、湿熱環境下での寸法安定性を保持したまま、安定した引裂直線性を有する量産スケールでの生産性に優れた二軸延伸ポリエステルフィルムを提供しようとするものである。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】本発明者らはこのような課題を解決するために鋭意検討した結果、ＰＥＴに、特定の分子量を有するポリテトラメチレングリコール（ＰＴＭＧ）を、特定の割合含有したＰＢＴ（変性ＰＢＴ）を配合した組成物を用いて製膜することにより、上記の課題が解決されることを見出し本発明に到達した。
　【０００８】すなわち、本発明の要旨は、次の通りである。分子量６００〜４，０００のポリテトラメチレングリコール単位５〜２０重量％を含有したポリブチレンテレフタレート（変性ＰＢＴ）と、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）とを、ＰＥＴ／変性ＰＢＴ＝７０／３０〜９５／５（重量比）の割合で混合した原料を用いて製造したフィルムであって、少なくとも長手方向に引裂直線性を
有し、へーズが８．０％以下の特性を有する
　【０００９】
　【発明の実施の形態】本発明におけるＰＥＴは、公知の製法、すなわち、テレフタル酸ジメチルとエチレングリコールとからのエステル交換反応法、あるいは、テレフタル酸とエチレングリコールとからの直接エステル化法によりオリゴマーを得た後、溶融重合、あるいはさらに固相重合して得られるが、本発明の効果を損ねない範囲であれば他の成分を共重合することができる。
　【００１０】他の共重合成分としては、イソフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、ダイマー酸、無水マレイン酸、マレイン酸、フマール酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、シクロヘキサンジカルボン酸などのジカルボン酸、４−ヒドロキシ安息香酸、ε−カプロラクトン、乳酸などのオキシカルボン酸、１，３−プロパンジオール、１，６−ヘキサンジオール、シクロヘキサンジメタノールなどのグリコールや、トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、トリメチロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリトールなどの多官能化合物が挙げられる。
　【００１１】本発明において用いられるＰＴＭＧの分子量は、６００〜４，０００であり、好ましくは１，０００〜３，０００、さらに好ましくは１，０００〜２，０００である。分子量が６００未満の場合には引裂直線性が得られず、４，０００を超える場合には、機械的強度、寸法安定性、へーズなどの性能が低下し、また、安定したフィルムの引裂直線性が発現しない。
　【００１２】本発明のフィルムにおいて、変性ＰＢＴを構成するＰＴＭＧ単位の含有量は５〜２０重量％であり、好ましくは１０〜２０（重量％）、さらに好ましくは１０〜１５（重量％）である。ＰＴＭＧの含有量が５重量％未満の場合には、得られるフィルムの引裂直線性が発現せず、２０重量％を超える場合には、得られるフィルムの機械的強度、寸法安定性、へーズなどの性能が低下し、また、安定したフィルムの引裂直線性を得ることが困難となる。また、ＰＴＭＧの含有量が２０重量％を超える場合には、特に量産スケールで生産した場合に押出時にフィルムが脈動する現象（いわゆるバラス現象）が発現することがありフィルムの厚み斑が大きくなるという問題が発生する。
　【００１３】本発明のフィルムを製造するためには、ＰＥＴと変性ＰＢＴの混合比率を、ＰＥＴ／変性ＰＢＴ＝７０／３０〜９５／５（重量比）、好ましくは８０／２０〜９０／１０（重量比）、さらに好ましくは８５／１５〜９０／１０（重量比）とすることが必要である。変性ＰＢＴの混合比率が５重量％未満の場合には引裂直線性が得られず、３０重量％を超える場合には、フィルムの厚み変動が大きくなったり、得られるフィルムの引裂直線性が低下するのみならず、機械的強度、寸法安定性、へーズなどの性能が低下して実用性能に問題が生じる。すなわち、フィルムの引裂直線性と実用性能を与えるためには、ＰＥＴと変性ＰＢＴの混合比率を上記範囲内とすることが必要である。
　【００１４】本発明における変性ＰＢＴは、ＰＢＴの重合工程においてＰＴＭＧを添加して重縮合して得ることができるが、より簡便な方法としては、ＰＢＴとＰＴＭＧを押出機で溶融混練することによっても得ることができる。
　【００１５】なお、本発明における原料樹脂には、本発明の効果を損ねない範囲であれば、ポリエチレンナフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレートなどの他のポリマーを混合することができる。
　【００１６】本発明のフィルムを製造するには、まず、たとえば、変性ＰＢＴとＰＥＴを混合したものを押出機に投入し、加熱溶融した後、Ｔダイのダイオリフィスからシート状に押し出し、未延伸シートを製造する。Ｔダイのダイオリフィスから押し出されたシートは、静電印加キャスト法などにより冷却ドラムに密着して巻きつけて冷却し、次に、温度９０〜１４０℃で、縦横にそれぞれ３．０〜５．０倍の倍率で延伸し、さらに温度２１０〜２４５℃で熱処理し、二軸延伸フィルムとする。
　【００１７】延伸温度が９０℃未満の場合には、均質な延伸フィルムを得ることができない場合があり、１４０℃を超えると、ＰＥＴの結晶化が促進されて、透明性が悪くなる場合がある。延伸倍率が３．０倍未満の場合には、得られる延伸フィルムの強度が低く、袋にしたときにピンホールが発生しやすくなり、延伸倍率が５．０倍を超えると延伸が困難となる場合がある。また、熱処理温度が２１０℃より低いと、得られる延伸フィルムの熱収縮率が大きくなり、製袋後の袋が変形する場合があり、また、熱処理温度が２４５℃より高いとフィルムの溶断が発生する場合がある。
　【００１８】なお、二軸延伸方法としては、テンター同時二軸延伸法、ロールとテンターによる逐次二軸延伸法のいずれでもよい。また、チューブラー法で二軸延伸フィルムを製造してもよい。
　【００１９】本発明の二軸延伸ポリエステルフィルムは引張強度が１７〜３５ｋｇｆ／ｍｍ２の範囲にあることが好ましく、引張強度がこの範囲の値より小さいと実用強度が不足し、この範囲を超えても過剰品質となるばかりか、かえってフィルム製造時の操業性が低下し経済的に好ましくない。また、引張伸度は、通常８０〜１６０％（長手方向と幅方向の平均値）の範囲にあることが好ましい。
　【００２０】本発明の二軸延伸ポリエステルフィルムは乾熱収縮率が、１６０℃×１５分の処理で３％以下（長手方向と幅方向の平均値）の範囲であることが好ましく、３％を超えると印刷適性が悪化するので好ましくない。
　【００２１】また、本発明の二軸延伸ポリエステルフィルムはへーズが
８．０％以下
８．０％
　【００２２】本発明の二軸延伸フィルムには、コロナ放電処理、表面硬化処理、メッキ処理、着色処理、あるいは各種のコーティング処理による表面処理を付与することができる。
　【００２３】次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。なお、実施例及び比較例の評価に用いた原料及び測定方法は、次の通りである。
　【００２４】（１）原料ＰＥＴ：ユニチカ社製　相対粘度１．３８ＰＢＴ：三菱エンジニアリングプラスチックス社製ノバデュール５０１０、相対粘度１．１０（測定法は同上）
　【００２５】（２）測定方法相対粘度；フェノールと四塩化エタンとの等重量混合物を溶媒として、濃度０．５ｇ／ｄｌ、温度２０℃で測定した。
引裂直線性；二軸延伸フィルムより長手方向（ＭＤ方向）に２０５ｍｍ、幅方向（ＴＤ方向）に４０ｍｍの短冊状のフィルム片を切り出し、このフィルム片の一方の短辺の中央部に長さ５ｍｍの切込みを入れた試料を１０本作製する（図１）。次に、切込みよりＭＤ方向に手で引き裂き、図２（ａ）のように、引裂伝播端が切込みを入れた辺に向かい合う短辺に到達した試料本数をＭＤ方向の引裂直線性の評価値とした。（評価値８以上を合格とした。）
ＴＤ方向の引裂直線性は、フィルムのＴＤ方向に２０５ｍｍ、ＭＤ方向に４０ｍｍの短冊状のフィルム片を切出したものを試料とした以外は、上記と同様に測定した。なお、評価は、延伸熱処理後巻き取ったフィルムの左端部、中央部及び右端部それぞれについて実施した。
　【００２６】へーズ（曇度）；１２μｍ厚のフィルムのへーズをＡＳＴＭ　Ｄ１０３−６１に準拠して測定を行った。
引張強度；幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの試料を用いて、ＡＳＴＭ−Ｄ８８２に準じて測定した。
厚み斑；ハイデンハイン社製マイクロメータを用い、フィルムの幅方向中央部の厚みをＭＤ方向に１０ｃｍピッチで２０点の厚みを測定し、下記の式を用いて厚み斑（％）を求めた。
〔（厚み最大値−厚み最小値）／厚み平均値〕×１００
　【００２７】実施例１
ジメチルテレフタレート１９４重量部、１，４−ブタンジオール１０８重量部、及びテトラブチルチタネート８０ｐｐｍ　（ポリマーに対するチタン金属の重量に換算した数値）を加え、１５０℃から２１０℃に加熱昇温しながら２．５時間エステル交換反応を行った。得られたエステル交換反応生成物９０重量部を重合缶に移送し、テトラブチルチタネートを４０ｐｐｍ添加した後、分子量１，１００のＰＴＭＧを１０重量部添加して減圧を開始し、最終的に１ｈＰａの減圧下、２１０℃から昇温し最終的に２４５℃の温度で２時間溶融重合し、相対粘度１．６０の変性ＰＢＴを得た。ＰＥＴと変性ＰＢＴとを重量比８５／１５で単純チップ混合したものを、コートハンガータイプのＴダイを具備した２００ｍｍφ押出機を使用して樹脂温度２８０℃で溶融押出し、２０℃に温調されたキャストロールにピニングワイヤーに７ｋＶの印加電圧をかけて密着急冷し、厚さ約１９０μｍの未延伸シートを得た。得られた未延伸シートをロール縦延伸機で９０℃で３．５倍、テンター横延伸機で１２０℃で４．５倍に延伸した後、横方向の弛緩率を３％として、２３５℃で熱処理を施し、室温まで除冷し、厚さ１２μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの引裂直線性を測定し、結果を表１に示した。
　【００２８】実施例２〜１２
比較例１〜８ＰＴＭＧの分子量、変性ＰＢＴ中のＰＴＭＧの重量比、及びＰＥＴと変性ＰＢＴとの重量比を表１及び表２のように変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの引裂直線性を測定し、結果を表１及び表２に示した。実施例２〜１２では、透明性、強度、厚み精度及び引裂直線性に優れた二軸延伸フィルムが得られたが、比較例１〜２では変性ＰＢＴ中のＰＴＭＧの共重合割合が大きいため、得られるフィルムの厚み斑が大きくなり、特に比較例１では製膜が困難となった。比較例３〜４では、変性ＰＢＴ中のＰＴＭＧの共重合割合が少なすぎたため引裂直線性が得られなかった。比較例５では、変性ＰＢＴ中のＰＴＭＧの分子量が小さすぎたため引裂直線性が得られず、比較例６では、ＰＴＭＧの分子量が大きすぎたため厚み斑が大きくなり、また引裂直線性が低下した。さらに、比較例７では、変性ＰＢＴの配合量が少なすぎたため引裂直線性が得られず、比較例８では、変性ＰＢＴの配合量が多すぎたため厚み斑が大きくなり、また引裂直線性が低下した。
　【００２９】実施例１３
ＰＢＴと分子量２，０００のＰＴＭＧを、ＰＢＴ／ＰＴＭＧ＝８５／１５（重量比）の割合でチップ混合したものを二軸押出機で溶融混合して、チップ化して変性ＰＢＴ（相対粘度１．３６）を調製した。次に、得られた変性ＰＢＴとＰＥＴを１５／８５（重量比）の割合でチップ混合したものを、コートハンガータイプのＴダイを具備した２００ｍｍφ押出機を使用して、滞留時間５分、樹脂温度２７０℃で溶融押出し、２０℃に温調されたキャストロールにピニングワイヤーに７ｋＶの印加電圧をかけて密着急冷し、厚さ１９０μｍの未延伸シートを得た。得られた未延伸シートをロール縦延伸機で９０℃で３．５倍、テンター横延伸機で１２０℃で４．５倍に延伸した後、横方向の弛緩率を３％として、２３５℃で熱処理を施し、室温まで徐冷し、厚さ１２μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの引裂直線性を測定し、結果を表１に示した。
　【００３０】
　【表１】
　【００３１】
　【表２】
　【００３２】実施例１４〜２４、比較例９〜１６
実施例１、７及び比較例５、７で得られたフィルムを用い、表３に示す構成でドライラミネートを行い、ポリエステルフィルムの長手方向が袋の引裂方向となるように製袋した縦横の寸法が各２００ｍｍの４方シール袋を作製し後、引裂直線性の評価を実施した。引裂直線性を評価した結果を表３に示す。評価は、ほぼ直線的に引き裂けたものを合格とし、引裂ができなかったり、斜め方向に引き裂けたものを不合格とした。
　【００３３】包材構成成分の略号は次のものを示す。
ＰＴ１：実施例１で得られた二軸配向フィルムＰＴ２：実施例７で得られた二軸配向フィルムＰＴ３：比較例５で得られた二軸配向フィルムＰＴ４：比較例７で得られた二軸配向フィルムＬＬＤＰＥ：線状低密度ポリエチレン（東京セロファン紙社製、ＴＵＸ−ＴＣ、厚さ６０μｍ）
ＯＮ：二軸延伸ナイロン６フィルム（ユニチカ社製、厚さ１５μｍ）
ＣＰＰ１：無延伸ポリプロピレンフィルム（東レ社製、厚さ３０μｍ）
ＣＰＰ２：無延伸ポリプロピレンフィルム（東レ社製、厚さ６０μｍ）
ＡＬ：：アルミ箔（昭和アルミニウム社製、厚さ７μｍ）
　【００３４】
　【表３】
　【００３５】
　【発明の効果】本発明によれば、耐久性、防湿性、力学的性質、耐熱性、耐油性を有すると共に、少なくとも長手方向に引裂直線性を有する二軸延伸ポリエステルフィルムが提供される。また、本発明のフィルムを包装袋を構成するフィルムの少なくとも１層に用いることによって、優れた開封性を有する包装袋が得られる。