【事件の表示】
　特許第３０２９６１８号「フッ素アルコ―ルの製造法」の請求項１ないし２０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０２９６１８号の請求項１ないし２０に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第３０２９６１８号の請求項１ないし２０に係る発明についての出願は、平成１１年２月２５日（優先権主張平成１０年１２月２８日　日本）に出願され、平成１２年２月４日にその特許権の設定登録がされ、その後和田浩司、旭硝子株式会社より特許異議の申立て（以下、それぞれ「異議１」、「異議２」という。）がされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１３年２月１３日に訂正請求がされ（その後取り下げ）、特許権者及び異議申立人双方に審尋がされ、双方から回答書が提出され、平成１４年６月１４日に再度の取消理由が通知され、その指定期間内である平成１４年７月２２日に訂正請求がされたものである。
２．訂正の適否について
（１）訂正の内容
　ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１の記載について、「ラジカル発生源の存在下に反応させて下記式（Ｉ）」とあるのを「ラジカル発生源の存在下に反応させて蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（Ｉ）」と訂正する。
　イ．訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項１の記載について、「で表されるフッ素アルコールを製造する方法において、」とあるのを「で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコールを製造する方法において、」と訂正する。
　ウ．訂正事項ｃ
　特許請求の範囲の請求項１３の記載について、「フッ素アルコール。」とあるのを「情報記録媒体製造用のフッ素アルコール。」と訂正する。
　エ．訂正事項ｄ
　特許請求の範囲の請求項２０の記載について、「請求項１〜１２のいずれかに記載の方法により製造された下記式（１）」とあるのを「請求項１〜１２のいずれかに記載の方法により製造された蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（１）」と訂正する。
　オ．訂正事項ｅ
　特許請求の範囲の請求項２０の記載について、「で表されるフッ素アルコール」（２箇所）とあるのを「で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコール」と訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　ア．訂正事項ａ及びｄは、特許請求の範囲の請求項５、１３あるいは段落【００１３】の記載に基づいて、フッ素アルコールの蒸発残分の上限を数値で限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする明細書の訂正に該当する。
　イ．訂正事項ｂ、ｃ、ｅは、特許請求の範囲の請求項１９あるいは段落【０００１】、【０００４】の記載に基づいて、フッ素アルコールの用途を情報記録媒体製造用に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする明細書の訂正に該当する。
　そして、上記訂正事項ａ〜ｅは、願書に添付した明細書に記載された事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（３）むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正請求は特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　３．特許異議の申立てについて
　（１）本件発明
　上記２．（３）に記載されたとおり、上記訂正が認められるから、本件の請求項１ないし２０に係る発明（以下、「本件発明１ないし２０」という。）は、訂正明細書の特許請求の範囲の１ないし２０に記載された事項により特定される次のとおりのものと認める。
「【請求項１】メタノール及びテトラフルオロエチレン若しくはヘキサフルオロプロピレンをラジカル発生源の存在下に反応させて蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコールを製造する方法において、反応液を塩基の存在下に蒸留もしくは反応終了後の反応液を塩基と接触させた後蒸留する工程を有することを特徴とする式（１）で表されるフッ素アルコールの製造法。
【請求項２】塩基のｐＫｂが２以下である請求項１に記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項３】塩基がアルカリ金属アルコラートまたはアルカリ金属水酸化物である請求項１または２に記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項４】塩基がナトリウムアルコラート、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムからなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜３のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項５】蒸留で得られた式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１Ｆ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である請求項１〜４のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項６】式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が２５ｐｐｍ以下である請求項５に記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項７】式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が１０ｐｐｍ以下である請求項５に記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項８】ラジカル発生源が反応開始剤、ＵＶ及び熱からなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜７のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項９】ラジカル発生源が、反応温度における半減期が約１０時間となる反応開始剤である請求項８に記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項１０】ラジカル発生源が過酸化物である、請求項８または９に記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項１１】ラジカル発生源がパーブチルＤまたはパーブチルＩまたはパーブチルＯである請求項８に記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項１２】ラジカル発生源と共に受酸剤を用いることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
【請求項１３】蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコール。
【請求項１４】蒸発残分が２５ｐｐｍ以下である請求項１３に記載のフッ素アルコール。
【請求項１５】蒸発残分がｌ０ｐｐｍ以下である請求項１３または１４に記載のフッ素アルコール。
【請求項１６】メタノール中での吸光度（１９０〜３００ｎｍ）が０．２ａｂｓ以下である請求項１３〜１５のいずれかに記載のフッ素アルコール。
【請求項１７】メタノール中での吸光度（２０５ｎｍ）が０．１ａｂｓ以下である請求項１３〜１６のいずれかに記載のフッ素アルコール。
【請求項１８】メタノール中での吸光度（２０５ｎｍ）が−０．２ａｂｓ以下である請求項１７に記載のフッ素アルコール。
【請求項１９】請求項１３〜１８のいずれかに記載のフッ素アルコールを用いて製造された基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体の製造のための使用。
【請求項２０】請求項１〜１２のいずれかに記載の方法により製造された蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコール、或いは、請求項１３〜１８のいずれかに記載の下記式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコールを用いて製造された、基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体。」
　（２）申立て理由の概要
　異議１の申立人和田浩司は、
　ア．訂正前の本件の請求項１ないし１８に係る発明は、本件出願前頒布された甲第１号証〜甲第７号証に記載された発明であるか、あるいは、
　イ．訂正前の本件の請求項１ないし２０に係る発明は、上記甲第１号証〜甲第７号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の本件の請求項１ないし２０に係る特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものであり、また、
　ウ．訂正前の本件明細書は、特許法第３６条第４項又は第６項に規定する要件を満たしていないと主張している。
　甲第１号証：特公昭６２−４２８９３号公報　
　甲第２号証：特開平４−８５８５号公報　
　甲第３号証：特開平８−２９１０９１号公報　　
　甲第５号証：特開平７−１３７４４８号公報
　甲第６号証：米国特許第２，５５９，６２８号明細書
　甲第７号証：J.Am.Chem.Soc.,Vol.83(1961年)3142〜3147頁
　参考資料：有機過酸化物、日本油脂株式会社、発行日不詳　
　異議２の申立人旭硝子株式会社は、
　ア．訂正前の本件の請求項１３ないし１５、１９に係る発明は、本件出願前頒布された甲第１号証に記載された発明であるか、または、
　イ．訂正前の本件の請求項１３ないし１５に係る発明は、甲第５号証により、公知または公用の発明であるか、あるいは、
　ウ．訂正前の本件の請求項１ないし２０に係る発明は、上記甲第１号証〜甲第４号証、甲第６号証〜甲第８号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の本件の請求項１ないし２０に係る特許は、特許法第２９条第１項または第２項の規定に違反してされたものであると主張している。
　甲第１号証：特開平４−８５８５号公報　
　甲第２号証：特開昭５４−１５４７０７号公報　
　甲第３号証：特開平２−１８８５４０号公報　
　甲第４号証：特開平５−３３９１８３号公報　
　甲第５号証：ＴＦＰＯの納入仕様書　
　甲第６号証：特開平７−１３７４４８号公報　
　甲第７号証：１９９８年１月２３日付けメチルシクロヘキサンの分析表
　甲第８号証：特開平５−１６５２９号公報
（３）当審の取消理由
　当審の通知した取消理由は、異議１及び２の主張と同旨である。
（４）刊行物等の記載事項
　当審が通知した取消理由で引用された刊行物等には次の事項が記載されている。
　［刊行物の記載事項］
　刊行物１（特開平４−８５８５号公報、異議１の甲第２号証、異議２の甲第１号証）には、
「１．９９重量％以上の純度を有する下記の一般式（Ｉ）：
　　Ａ−ＣＨ２ＯＨ　　　　　　　　（Ｉ）
[ただし、ＡはＦ（ＣｎＦ２ｎ）またはＨ（ＣｎＦ２ｎ）であり、ｎは１乃至３の整数である]で表わされる弗素化アルコールを含む溶剤に色素を溶解して塗布液を調製した後、基板上に該塗布液を塗布乾燥することによりレーザーによる情報の書き込みが可能な記録層を形成することからなる情報記録媒体の製造方法。」（特許請求の範囲）、
「本発明の情報記録媒体の製造方法の好ましい態様は次の通りである。
　１）上記溶剤が弗素化アルコールのみからなることを特徴とする上記記録媒体の製造方法。
　２）上記弗素化アルコール中の上記弗素化アルコールより炭素原子数の多い弗素化アルコールの含有量が、上記弗素化アルコール全体に対して０．５重量％以下であることを特徴とする上記情報記録媒体の製造方法。
　３）上記弗素化アルコール中のアルデヒド類の含有量が、上記弗素化アルコール全体に対して０．５重量％以下であることを特徴とする上記情報記録媒体の製造方法。
　４）上記弗素化アルコール中の金属イオンの含有量が、重量で１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする上記情報記録媒体の製造方法。」（第２頁右下欄７行〜第３頁左上欄２行）、「特に好ましくは、Ｈ−ＣＦ２−ＣＦ２−ＣＨ２ＯＨである。本発明では９９重量％以上の純度を有する弗素化アルコールを溶剤として用いることが必要である。通常の純度の低い弗素化アルコールは不純物を含んでおり、このような弗素化アルコールを用いて形成された色素記録層は、色素層形成時の色素、溶剤および塗布条件等の組合せによって結晶化が発生する場合がある。これは、以下の不純物が原因で起こると推定される。例えば、弗素化アルコール（２，２，３，３−テトラフロロ−１−プロパノール）は下記式のように製造される。
ＣＦ２＝ＣＦ２＋ＣＨ３ＯＨ→Ｈ−ＣＦ２−ＣＦ２−ＣＨ２ＯＨ
この際、上記式で得られる−ＣＦ２−ＣＦ２−ＣＨ２ＯＨで表わされる化合物以外に、これが高分子化したＨ−（ＣＦ２−ＣＦ２）ｍ−ＣＨ２ＯＨのｍが２や３の化合物が副生する。また弗素化アルコールの酸化物であるアルデヒドが生成する。さらに使用した触媒あるいは製造容器等からのＮｉやＦｅなどの金属イオンが得られる弗素化アルコールに混入する。このように、得られる弗素化アルコールには、目的の化合物より炭素原子数の多い分子量の大きい化合物また場合によっては分子量の小さい化合物、アルデヒド類、カルボン酸そして金属イオンなどが含まれている。従って、本発明で使用される弗素化アルコールは、アルデヒド類や金属イオンを実質的にあるいはほとんど含まれていないことが望ましいことから、金属イオンは弗素化アルコール全体に対して重量で１００ｐｐｍ以下が好ましく、アルデヒド類は０．５重量％以下が好ましい。さらに目的の化合物より炭素原子数の多い弗素化アルコールを含んでいないことが望ましいことから、一般に一般式（Ｉ）により表わされる弗素化アルコールより炭素原子数の多い弗素化アルコールの含有量が、弗素化アルコール全体に対して０．５重量％以下であることが好ましく、特に含んでいないことが好ましい。」（第８頁右下欄５行〜第９頁右上欄２行）と記載されている。
　刊行物２（特公昭６２−４２８９３号公報、異議１の甲第１号証、異議２の甲第２号証に対応する公告公報）には、
「１　テトラフルオロエチレンとメタノールのバッチ式テロメル化反応によって一般式
　Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ
　で示されるフルオロアルカノールを製造するにあたり、反応系内にテトラフルオロエチレンを連続的に導入し、且つ反応をテトラフルオロエチレンとメタノールの分圧比３０／１〜１／５ならびに第１図中Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅで囲まれた範囲内の全反応圧力および温度条件下で行なうことにより、前記一般式においてｎ≧５の生成物の生成を抑制し、ｎ≦４の生成物を主としたテロマー混合物を得ることを特徴とする、テトラフルオロエチレンのテロメル化反応方法。」（特許請求の範囲の請求項１、第１図）、「本発明方法を実施するには、通常、撹拌機付きオートクレーブに所定量のメタノールと重合開始剤を入れ、容器内の空気を真空ポンプで排除してから所定の温度に加熱し、ＴＦＥを所定の圧力になるように逐次導入することによって、円滑且つ危険なくテロメル化反応を行うことができる。重合開始剤としてはラジカル発生剤であってＴＦＥに対しテロゲン的に作用しないものなら何でもよいが、普通、アゾビスイソブチロニトリルのようなアゾ化合物あるいはジ−ｉ−プロピルオキシジカーボネート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシドのような過酸化物が好適であり、テロメル化反応温度に応じて適宜選択、使用する。」（第６欄２〜１４行）、「本発明の方法に従ってＴＦＥとメタノールのテロメル化反応により有用なテロマーを得る場合、反応の進行につれて反応系内に生成蓄積する酸性物質を除くため、反応系内に受酸剤を存在せしめるのが望ましい。受酸剤としては、ＴＦＥのテロメル化反応を阻害せず酸を除きうる物質であれば何でもよいが、特にアルカリ金属（例えばナトリウム、カリウム）、アルカリ土類金属（例えばマグネシウム、カルシウム、バリウム）および亜鉛の酸化物、水酸化物および炭酸塩ならびに水酸化アンモニウムおよび炭酸アンモニウムのような無機化合物およびアルカリ金属などとメタノールあるいはＨ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨのアルコラートが好適である。酢酸ナトリウムのような有機弱酸塩も本発明の受酸剤として効果を有するが、酢酸などはそれ自身がＴＦＥの重合におけるテロゲンとなり得るので、生成テロマーを不純化する恐れがあり、同様な意味でアルカリ金属のメタノールあるいはＨ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ以外のアルコラートもそのアルコラートがＴＦＥのテロゲンとなるので生成テロマー中に微量の不純物を混入させる恐れがある。従って、それらの混入が特に問題にならない場合は本発明における受酸剤として使用されてよい。」（第７欄２６行〜第８欄６行）、「実施例１　・・・オートクレーブにメタノール８００ｇ（２５モル）を入れ、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート４ｇを加える。オートクレーブを攪拌しながら真空ポンプでメタノールが沸騰する迄減圧した後、ＴＦＥを常圧になるまで加えてから、加熱する。内温が５０℃に達した後、ＴＦＥを導入して反応を開始し、反応開始後、ＴＦＥを連続的に導入して、圧力を８ｋｇ／ｃｍ２に保持する。５５分後にオートクレーブを室温まで冷却し、反応生成物を回収する。反応生成物から精留によってメタノールを除去した結果、テロマー混合物２１１ｇを得た。上記テロマー混合物をガスクロマトグラムで分析した結果、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨの組成は次のとおりであった：ｎ＝１、２１．５％（重量）；ｎ＝２、３８．２％；ｎ＝３、２３．６％；ｎ＝４、１０．５％；ｎ＝５、４．１％；ｎ＝６、１．３％；ｎ＝７、０．５％；ｎ＝８、０．３％。平均分子量は２７６．９であり、比較例に比してｎ≧５のテロマーの生成量が著しく少ないことが判った。」（第９欄２０〜４２行）と記載されている。
　刊行物３（特開平８−２９１０９１号公報、異議１の甲第３号証）には、
「【請求項１】芳香族ジカルボン酸のジメチルエステルとグリコールとをエステル交換反応する際に排出・回収される回収メタノールに、アルカリを加えて加熱した後、蒸留して蒸留メタノールとし、次いで該蒸留メタノールを活性炭で処理することからなる回収メタノールの精製方法。
【請求項２】芳香族ジカルボン酸のジメチルエステルとグリコールとをエステル交換反応する際に排出・回収される回収メタノールに、アルカリを加えて加熱した後、蒸留して蒸留メタノールとし、次いで該蒸留メタノールを活性炭で処理することより得られるアセトアルデヒドの含有量が１ｐｐｍ未満の精製メタノール。」（特許請求の範囲の請求項１、２）と記載されている。
　刊行物５（特開平７−１３７４４８号公報、異議１の甲第５号証、異議２の甲第６号証）には、
「【請求項１】光透過性基板と、この光透過性基板の上に形成された記録膜と、この記録膜の上に形成された光反射膜と、この光反射膜の上に形成された保護膜とを備える光記録媒体において、前記記録膜が溶媒にｐＨ６．０以上の２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール（ＴＦＰ）を用いた有機色素により形成されていることを特徴とする光記録媒体。
【請求項２】光透過性基板上に有機色素からなる記録膜を形成する記録膜形成工程と、該記録膜形成工程で形成された記録膜上に光反射膜を形成する光反射膜形成工程と、該光反射膜形成工程で形成された光反射膜上に保護膜を形成する保護膜形成工程とを有する光記録媒体の製造方法において、前記記録膜形成工程で使用する有機色素の溶媒にｐＨ６．０以上の２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール（ＴＦＰ）を用いることを特徴とする光記録媒体の製造方法。」（特許請求の範囲の請求項１、２）、「このような色素を主成分として含有する記録膜１２は、例えば、スピンコート法等の常用手段により塗設される。有機色素の塗布に用いる溶媒には、ｐＨ６．０以上、好ましくはｐＨ６．４以上である２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール（ＴＦＰ）が用いられる。このような２，２，３，３−テトラフルオロ−１−プロパノール（ＴＦＰ）は、２００〜２５０ｎｍ付近に吸収をもたないものである。」（段落【００１８】、図６参照）と記載されている。
　刊行物６（米国特許第２，５５９，６２８号明細書、異議１の甲第６号証）には、「４．テトラフルオロエチレンをメタノールと１００℃から２５０℃の温度範囲で加熱することを包含し、該メタノールの該テトラフルオロエチレンとのモル比が１：１から１０：１の範囲であり、該加熱が該テトラフルオロエチレンとメタノールの合計重量の０．００１％から１０％の範囲内の量で存在するジエチル過酸化物の下、１気圧から２００気圧の圧力範囲で行なわれることを特徴とするフッ素含有有機アルコールを得るための方法。」（第１１欄２５〜３６行（クレーム４））と記載されている。
　刊行物７（J.Am.Chem.Soc.Vol83(1961年)3142-3147頁、異議１の甲第７号証）には、「水（９０ｍｌ）を２，２，３，３−テトラフルオロプロパノール（ＴＦＰ）４５０ｍｌ及び亜硫酸水素ナトリウム２．２５ｇと混合する。濁った溶液を激しく振とうして２４時間静置した後に、次表に示すように混合物を分留した。・・・全ての留分は二酸化硫黄を含有し、それはモレキュラーシーブ４Ａで除去できたが、他の光吸収不純物が少量混入した。留分Ｃ、Ｄ、Ｅを一緒にして５．６ｇの水酸化ナトリウムと一緒に４時間還流した。・・・ＴＦＰを急速蒸留してから分留した。次の留分が得られた。・・・留分Ｃ及びＤは分光分析用に極めて満足な溶媒であり、１８６５ÅのＣａｒｙ１４と同じくらい薄いセル中で十分に用いられた。」旨（第３１４６頁右欄４７行〜第３１４７頁左欄２０行）記載されている。
　刊行物８（特開平２−１８８５４０号公報、異議２の甲第３号証）には、
「（１）メタノールを主成分とし、アルデヒドその他の不純物を含む粗メタノール溶液から、精留によってメタノールを回収する方法において、該粗メタノール溶液に対して１０〜６０重量％の水を共存させるか又は該粗メタノール溶液のｐＨを７〜１２に調整して精留する事を特徴とするメタノールの精製法。」（特許請求の範囲の請求項１）、「＜発明の効果＞本発明の方法によれば、アルデヒド含量の極めて低いメタノールを効率よく得ることができる。」（第２頁右下欄１〜３行）と記載されている。
　刊行物９（特開平５−３３９１８３号公報、異議２の甲第４号証）には、
「【請求項１】アルデヒドを含有するアルコール溶液からアルコールを分離回収するアルコールの精製方法であって、下記の工程を含むアルコールの精製方法。
アルカリ処理工程：アルデヒドを含有するアルコール溶液に対し、該溶液１００重量部あたり０．２〜５．０重量部のアルカリを添加混合することによりアルデヒドをアルドールに変換する工程
中和工程：アルカリ処理工程で得た混合液を中和する工程
蒸留工程：中和工程で得た中和液を、分離回収すべきアルコールより沸点が高いアルコール類、アルデヒド類、ケトン類、エステル類からなる群より選ばれる少なくとも一種の溶媒の存在下、蒸留に付し、分離回収すべきアルコールを留出させる工程」（特許請求の範囲の請求項１）、「【発明の効果】以上説明したとおり、本発明により、アルデヒドを含有するアルコール溶液から高純度のアルコールを効率的に分離回収でき、かつ蒸留装置内に不溶分が蓄積せず、よって長期にわたって連続的な安定運転が可能であるという優れたアルコールの精製方法を提供することができた。」（段落【００２４】）と記載されている。
　刊行物１０（特開平５−１６５２９号公報、異議２の甲第８号証）には、
情報記録媒体および光情報記録方法に関し、「上記色素塗布液調製用の溶剤としては、・・・メチルシクロヘキサン・・・２、２、３、３−テトラフロロプロパノール等フッ素系溶剤などを挙げることができる。」（段落【００７２】）と記載されている。
　［その他の証拠］
　参考資料１（有機過酸化物、日本油脂株式会社、発行日不詳、異議１の参考資料）は、有機過酸化物（商品名パーブチルＯ、Ｉ、Ｄ等）の特性値（分解温度に対する半減期、活性化エネルギー）を立証するためのものである。
　書証１（ＴＦＰＯ納入仕様書、異議２の甲第５号証）には、「ＴＦＰＯの納入仕様書、制定日１９９８年１１月２５日、品質規格；蒸発残分　ｗｔｐｐｍ　２０以下　乾燥重量測定　商品名　ＴＦＰＯ　化学名　2,2,3,3-Tetrafluoro-1-propanol」との記載がある。
　書証２（分析表、１９９８年１月２３日、異議２の甲第７号証）には、「化学名　メチルシクロヘキサン、蒸発残分　最大０．００５％　通常＜０．００５％」との記載がある。
（５）当審の判断
　［本件の特定発明］
　訂正後の明細書の段落【０００４】の記載「本発明の目的は、蒸発残分やＵＶ吸収成分などの不純物を実質的に含まない一般式（１）・・・で表されるフッ素アルコールおよびその製造法、該フッ素アルコールの・・・情報記録媒体の製造用溶剤としての用途並びに該フッ素アルコールを用いて製造された・・・記録媒体を提供することにある。」からみて、本件の特定発明は、フッ素アルコールの発明に係る本件発明１３であるから、本件発明１３〜１８を最初に審理する。
　［蒸発残分の定義］
　本件明細書の段落【００１４】には、「蒸発残分は、以下のようにして求めることができる。即ち、フッ素アルコールを４０℃、５ｍｍＨｇで濃縮したときの重量を測定し、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨに対するｗｔ．ｐｐｍで表わす。」と記載がある。そして、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨで例示された記載から、本件発明で定義する他の２つのフッ素アルコールにも同一条件で適用できることは、自明である。また、蒸発残分の測定とは、本件発明のフッ素アルコールの残留がなくなる状態、言い換えれば、重量減少がなくなり、残存重量が一定の数値を示す状態にすることを意味するものである（平成１３年７月１９日付け回答書第２頁１７行〜第３頁１０行）から、本件発明でいう蒸発残分をそのように定義する。なお、蒸発残分の測定の当初から、４０℃、５ｍｍＨｇの条件を適用すれば、突沸等の不具合が起こることは、技術常識であるから、過度の蒸発が起きないように徐々に減圧して、最終的に４０℃、５ｍｍＨｇの条件にすることが、実験操作上での慣用手段であることはいうまでもない。
　［特許法第２９条第１項について］
　ア．本件発明１３について
　本件発明１３と刊行物１ないし７に記載された発明とをそれぞれ対比する。
　本件発明１３では、「蒸発残分が５０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするのに対し、刊行物１ないし７には、蒸発残分についての記載がないし、自明な事項でもない点で相違する。
　したがって、本件発明１３は、刊行物１ないし７に記載された発明ではない。
　また、書証１（ＴＦＰＯ納入仕様書、異議２の甲第５号証）には、「ＴＦＰＯの納入仕様書、制定日１９９８年１１月２５日、品質規格；蒸発残分　ｗｔｐｐｍ　２０以下　乾燥重量測定　商品名　ＴＦＰＯ　化学名　2,2,3,3-Tetrafluoro-1-propanol」との記載があるが、この書証１が異議２の異議申立人が主張するように、秘密保持義務のない納入先に送付されたものであるとする根拠が示されておらず、書証１の存在により「ＴＦＰＯの蒸発残分が２０ｐｐｍ以下」であることが公知または公用であったとすることができない。
　したがって、本件発明１３が本件出願前公然知られた発明あるいは公然実施された発明とすることができない。
　イ．本件発明１４ないし１５について
　本件発明１４ないし１５は蒸発残分を更に限定するものであるから、本件発明１３と同様のことがいえる。
　したがって、本件発明１３は、刊行物１ないし７に記載された発明でもないし、また、本件出願前公然知られた発明あるいは公然実施された発明とすることができない。
　ウ．本件発明１６ないし１８について
　本件発明１６ないし１８は、先行する請求項を引用し「蒸発残分が５０、２５あるいは１０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするのに対し、刊行物１ないし７には、蒸発残分についての記載がないし、自明な事項でもない点で相違する。
　したがって、本件発明１６ないし１８は、刊行物１ないし７に記載された発明ではない。
　エ．本件発明１について
　本件発明１では、「蒸発残分が５０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするのに対し、刊行物１ないし７には、蒸発残分についての記載がないし、自明な事項でもない点で相違する。
　したがって、本件発明１は、刊行物１ないし７に記載された発明ではない。
　オ．本件発明２ないし５について
　本件発明２ないし５は、本件発明１を引用し「蒸発残分が５０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするのに対し、刊行物１ないし７には、蒸発残分についての記載がないし、自明な事項でもない点で相違する。
　したがって、本件発明２ないし５は、刊行物１ないし７に記載された発明ではない。
　カ．本件発明６ないし７について
　本件発明６ないし７は、本件発明５を引用し「蒸発残分を２５あるいは１０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするのに対し、刊行物１ないし７には、蒸発残分についての記載がないし、自明な事項でもない点で相違する。
　したがって、本件発明６ないし７は、刊行物１ないし７に記載された発明ではない。
　キ．本件発明８ないし１２について
　本件発明８ないし１２は、先行する本件発明を引用するものであるが、「蒸発残分を５０、２５あるいは１０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするのに対し、刊行物１ないし７には、蒸発残分についての記載がないし、自明な事項でもない点で相違する。
　したがって、本件発明８ないし１２は、刊行物１ないし７に記載された発明ではない。
　ク．本件発明１９について
　本件発明１９は、先行する請求項を引用し「蒸発残分が５０、２５あるいは１０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするのに対し、刊行物１には、蒸発残分についての記載がないし、自明な事項でもない点で相違する。
　したがって、本件発明１９は、刊行物１に記載された発明ではない。
　［特許法第２９条第２項について］
　ア．本件発明１３について
　本件発明１３と刊行物１に記載された発明とを対比する。
　刊行物１には、「９９重量％以上の純度を有する下記の一般式（Ｉ）：
　　Ａ−ＣＨ２ＯＨ　　　　　　　　（Ｉ）
[ただし、ＡはＦ（ＣｎＦ２ｎ）またはＨ（ＣｎＦ２ｎ）であり、ｎは１乃至３の整数である]で表わされる弗素化アルコールを含む溶剤に色素を溶解して塗布液を調製した後、基板上に該塗布液を塗布乾燥することによりレーザーによる情報の書き込みが可能な記録層を形成することからなる情報記録媒体の製造方法。」（特許請求の範囲）と記載され、一般式（Ｉ）の化合物のうち、ＡがＨ（ＣｎＦ２ｎ）であり、ｎは１乃至２の整数である時は、本件発明１３の式（１）の化合物に相当し、さらに純度に関し、「２）上記弗素化アルコール中の上記弗素化アルコールより炭素原子数の多い弗素化アルコールの含有量が、上記弗素化アルコール全体に対して０．５重量％以下であること
３）上記弗素化アルコール中のアルデヒド類の含有量が、上記弗素化アルコール全体に対して０．５重量％以下であること
４）上記弗素化アルコール中の金属イオンの含有量が、重量で１００ｐｐｍ以下であること」（第２頁右下欄７行〜第３頁左上欄２行）、「通常の純度の低い弗素化アルコールは不純物を含んでおり、このような弗素化アルコールを用いて形成された色素記録層は、色素層形成時の色素、溶剤および塗布条件等の組合せによって結晶化が発生する場合がある。これは、以下の不純物が原因で起こると推定される。本発明で使用される弗素化アルコールは、アルデヒド類や金属イオンを実質的にあるいはほとんど含まれていないことが望ましいことから、金属イオンは弗素化アルコール全体に対して重量で１００ｐｐｍ以下が好ましく、アルデヒド類は０．５重量％以下が好ましい。さらに目的の化合物より炭素原子数の多い弗素化アルコールを含んでいないことが望ましいことから、一般に一般式（Ｉ）により表わされる弗素化アルコールより炭素原子数の多い弗素化アルコールの含有量が、弗素化アルコール全体に対して０．５重量％以下であることが好ましく、特に含んでいないことが好ましい。」（第８頁右下欄５行〜第９頁右上欄２行）と記載されている。
　それ故、本件発明１３と刊行物１に記載された発明とは、「下記式（１）
Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦを示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコール。」である点で一致するが、本件発明１３では、フッ素アルコールの「蒸発残分が５０ｐｐｍ以下」であるのに対し、刊行物１には、不純物に関し、「金属イオンは１００ｐｐｍ以下、炭素原子数の多い弗素化アルコールは０．５重量％以下、アルデヒド類は０．５重量％以下、特に含んでいないことが好ましい。」と記載されるにとどまる点で相違する。
　その相違する点を検討すると、刊行物１には、不純物を「特に含んでいないことが好ましい。」との記載があるが、どの程度なら実質的に「含んでいない」といえるか不明であるし、また、本件発明１３の蒸発残分の成分及びその量と刊行物１記載の不純物の成分及びその量の相互の関連が明確ではないから、前記不純物に関する記載のみから、蒸発残分の多寡を推認することができないというべきである。また、刊行物２ないし１０及び書証２の記載をみても蒸発残分に関する直接的な記載がなく、蒸発残分の多寡を推認することができない。
　そして、本件発明１では、フッ素アルコールの蒸発残分が５０ｐｐｍ以下のものを記録媒体製造用に用いる効果は明細書に記載のとおり格別なものと認められる。
　したがって、本件発明１３が、刊行物１ないし１０及び書証２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　イ．本件発明１４ないし１５について
　本件発明１４ないし１５は、本件発明１３で規定する蒸発残分をさらに限定するものであるから、本件発明１３と同様のことがいえる。
　したがって、本件発明１４ないし１５が、刊行物１ないし１０及び書証２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　ウ．本件発明１６ないし１８について
　本件発明１６ないし１８は、先行する本件発明を引用し「蒸発残分が５０、２５、あるいは１０ｐｐｍ以下」であることを発明の特定事項とするものであるから、先行する本件発明と同様のことがいえる。
　したがって、本件発明１６ないし１８が、刊行物１ないし１０及び書証２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　エ．本件発明１について
　本件発明１は、実質的に本件発明１３に記載されたフッ素アルコールを製造するために、さらにテロメル化反応に続いて、反応液を塩基の存在下に蒸留もしくは反応終了後の反応液を塩基と接触させた後蒸留する工程を付加するものであるから、本件発明１３と同様のことがいえる。
　したがって、本件発明１が、刊行物１ないし１０及び書証２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　オ．本件発明２ないし１２について
　本件発明２ないし１２は、本件発明１をさらに技術的に限定するものであるから、本件発明１と同様のことがいえる。
　したがって、本件発明２ないし１２が、刊行物１ないし１０及び書証２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　カ．本件発明１９ないし２０について
　本件発明１９ないし２０は、先行する本件発明を引用して「蒸発残分」を特定したフッ素化アルコールを発明の特定事項とするものであるから、先行する本件発明と同様のことがいえる。
　したがって、本件発明１９ないし２０が、刊行物１ないし１０及び書証２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　［特許法第３６条第４項又は第６項について］
　異議１の申立人は、訂正前の本件明細書の記載について、本件発明は式（１）のフッ素化アルコールのうちｎが３より大きい化合物については、明細書に記載がなく、実施例もないので、特許法第３６条第４項又は第６項第１号若しくは第２号に規定する要件を満たしていない旨（異議申立書第１４頁２６〜２８行）、訂正前の請求項１３ないし１８に記載された発明が、明細書の記載によって支持されておらず特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない旨（異議申立書第１９頁１２行〜第２３頁１８行）主張している。
　その点について検討すると、本件発明１ないし２０では、ｎ＝１とｎ＝２を請求するものであるから、ｎが３より大きい化合物について、何等の記載がなくても適法といえるし、また、本件明細書記載の蒸発残分についても前述のとおり明確に定義されているものと認められるから、訂正後の本件発明１３ないし１８は、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載されているものと認められる。。
　よって、異議１の申立人の上記主張は採用できない。
　［異議申立人のその他の主張及び証拠について］
　異議１の申立人は、平成１３年７月２３日付けの審尋に対する回答書に下記の参考文献１、ＪＩＳ　Ｋ００６７及び実験成績証明書を添付して、刊行物２（特公昭６２−４２８９３号公報、異議１の甲第１号証、異議２の甲第２号証に対応する公告公報）記載の方法で合成した２，２，３，３−テトラヒドロフルオロプロパノ−ル（ＴＦＰ）を蒸留精製して得られるＴＦＰの蒸発残分及び吸光度を測定したとしているが、異議申立期間を経過してされたものであるから、これら（特に実験成績証明書）を証拠とした、蒸発残分についての新たな主張は採用することができない。　　
　［上記回答書に添付された証拠］
　参考文献１には、ＴＦＰをＫＯＨの存在下４時間還流し、得られた混合液を蒸留塔で蒸留し、１０４℃〜１０９℃の留分を得、さらにこの留分をトリフルオロ酢酸ナトリウムの存在下、再蒸留をした。精製したＴＦＰは、ガスクロマトの分析で水を含んでいなかった旨記載されている。
　ＪＩＳ　Ｋ００６７−１９９２（「化学製品の減量及び残分試験方法」、平成４年５月１日改正、日本工業標準調査室　審議）
　ＪＩＳ　Ｋ００６７には、この規格は、化学製品の減量及び残分を試験する一般的な方法についての規定である旨記載されている。
　実験成績証明書は、刊行物２（特公昭６２−４２８９３号公報、異議１の甲第１号証、異議２の甲第２号証に対応する公告公報）記載の方法で合成した２，２，３，３−テトラヒドロフルオロプロパノ−ル（ＴＦＰ）を蒸留精製して得られるＴＦＰの蒸発残分及び吸光度を測定したとするものである。
　４．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び証拠によっては、本件発明１ないし２０に係る特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明１ないし２０に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年８月２０日（２００２．８．２０）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　ア．訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１の記載について、「ラジカル発生源の存在下に反応させて下記式（Ｉ）」とあるのを「ラジカル発生源の存在下に反応させて蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（Ｉ）」と訂正する。
　イ．訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項１の記載について、「で表されるフッ素アルコールを製造する方法において、」とあるのを「で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコールを製造する方法において、」と訂正する。
　ウ．訂正事項ｃ
　特許請求の範囲の請求項１３の記載について、「フッ素アルコール。」とあるのを「情報記録媒体製造用のフッ素アルコール。」と訂正する。
　エ．訂正事項ｄ
　特許請求の範囲の請求項２０の記載について、「請求項１〜１２のいずれかに記載の方法により製造された下記式（１）」とあるのを「請求項１〜１２のいずれかに記載の方法により製造された蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（１）」と訂正する。
　オ．訂正事項ｅ
　特許請求の範囲の請求項２０の記載について、「で表されるフッ素アルコール」（２箇所）とあるのを「で表される情報記録媒体製造用のフッ素アルコール」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
フッ素アルコールの製造法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】メタノール及びテトラフルオロエチレン若しくはヘキサフルオロプロピレンをラジカル発生源の存在下に反応させて
蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される
情報記録媒体製造用の
　【請求項２】塩基のｐＫｂが２以下である請求項１に記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項３】塩基がアルカリ金属アルコラートまたはアルカリ金属水酸化物である請求項１または２に記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項４】塩基がナトリウムアルコラート、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムからなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜３のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項５】蒸留で得られた式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である請求項１〜４のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項６】式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が２５ｐｐｍ以下である請求項５に記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項７】式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が１０ｐｐｍ以下である請求項５に記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項８】ラジカル発生源が反応開始剤、ＵＶ及び熱からなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜７のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項９】ラジカル発生源が、反応温度における半減期が約１０時間となる反応開始剤である請求項８に記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項１０】ラジカル発生源が過酸化物である、請求項８または９に記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項１１】ラジカル発生源がパーブチルＤまたはパーブチルＩまたはパーブチルＯである請求項８に記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項１２】ラジカル発生源と共に受酸剤を用いることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
　【請求項１３】蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される
情報記録媒体製造用の
　【請求項１４】蒸発残分が２５ｐｐｍ以下である請求項１３に記載のフッ素アルコール。
　【請求項１５】蒸発残分が１０ｐｐｍ以下である請求項１３または１４に記載のフッ素アルコール。
　【請求項１６】メタノール中での吸光度（１９０〜３００ｎｍ）が０．２ａｂｓ以下である請求項１３〜１５のいずれかに記載のフッ素アルコール。
　【請求項１７】メタノール中での吸光度（２０５ｎｍ）が０．１ａｂｓ以下である請求項１３〜１６のいずれかに記載のフッ素アルコール。
　【請求項１８】メタノール中での吸光度（２０５ｎｍ）が−０．２ａｂｓ以下である請求項１７に記載のフッ素アルコール。
　【請求項１９】請求項１３〜１８のいずれかに記載のフッ素アルコールを用いて製造された基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体の製造のための使用。
　【請求項２０】請求項１〜１２のいずれかに記載の方法により製造された
蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される
情報記録媒体製造用の
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表される
情報記録媒体製造用の
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】本発明は、一般式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表されるフッ素アルコールの製造法、実質的に不純物を含まない該フッ素アルコールおよびその基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体製造用の用途に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（ｎ＝１、２）の製造法としては特開昭５４−１５４７０７号公報および米国特許２５５９６２８号に記載されるように、メタノールとテトラフルオロエチレンをｔ−ブチルオクチルパーオキサイドの存在下に反応させることにより、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（ｎは最高１２）のテロマー混合物が得られることが記載されている。
　【０００３】しかしながら、該方法により得られたテロマー混合物を蒸留により精製しても、数百ｐｐｍ程度の蒸発残分の除去ができないため、例えばＣＤ−ＲやＤＶＤ−Ｒ等の基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体製造時の溶剤として使用した場合、蒸発残分の影響により高品質の情報記録媒体の製造に適していない欠点があった。
　【０００４】本発明の目的は、蒸発残分やＵＶ吸収成分などの不純物を実質的に含まない一般式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔式中、ｎ、Ｒ１は前記に定義された通りである。〕で表されるフッ素アルコールおよびその製造法、該フッ素アルコールの基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体の製造用溶剤としての用途並びに該フッ素アルコールを用いて製造された基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体を提供することにある。
　【０００５】
　【課題を解決するための手段】本発明は、項１〜項２０に関する。
項１．メタノールとテトラフルオロエチレンまたはヘキサフルオロプロピレンをラジカル発生源の存在下に反応させて下記式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表されるフッ素アルコールを製造する方法において、反応液を塩基の存在下に蒸留もしくは反応液を塩基と接触させた後蒸留する工程を有することを特徴とする式（１）で表されるフッ素アルコールの製造法。
項２．塩基のｐＫｂが２以下である請求項１に記載のフッ素アルコールの製造法。
項３．塩基がアルカリ金属アルコラートまたはアルカリ金属水酸化物である請求項１または２に記載のフッ素アルコールの製造法。
項４．塩基がナトリウムアルコラート、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムからなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜３のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
項５．蒸留で得られた式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である請求項１〜４のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
項６．式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が２５ｐｐｍ以下である請求項５に記載のフッ素アルコールの製造法。
項７．式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ、Ｒ１は前記に定義されたとおりである〕で表されるフッ素アルコール中の蒸発残分が１０ｐｐｍ以下である請求項５に記載のフッ素アルコールの製造法。
項８．ラジカル発生源が反応開始剤、ＵＶ及び熱からなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１〜７のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
項９．ラジカル発生源が、反応温度における半減期が約１０時間となる反応開始剤である請求項８に記載のフッ素アルコールの製造法。
項１０．ラジカル発生源が過酸化物である、請求項８または９に記載のフッ素アルコールの製造法。
項１１．ラジカル発生源がパーブチルＤまたはパーブチルＩまたはパーブチルＯである請求項８に記載のフッ素アルコールの製造法。
項１２．ラジカル発生源と共に受酸剤を用いることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のフッ素アルコールの製造法。
項１３．蒸発残分が５０ｐｐｍ以下である下記式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表されるフッ素アルコール。
項１４．蒸発残分が２５ｐｐｍ以下である請求項１３に記載のフッ素アルコール。
項１５．蒸発残分が１０ｐｐｍ以下である請求項１３または１４に記載のフッ素アルコール。
項１６．メタノール中での吸光度（１９０〜３００ｎｍ）が０．２ａｂｓ以下である請求項１３〜１５のいずれかに記載のフッ素アルコール。
項１７．メタノール中での吸光度（２０５ｎｍ）が０．１ａｂｓ以下である請求項１３〜１６のいずれかに記載のフッ素アルコール。
項１８．メタノール中での吸光度（２０５ｎｍ）が−０．２ａｂｓ以下である請求項１７に記載のフッ素アルコール。
項１９．請求項１３〜１８のいずれかに記載のＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨの基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体の製造のための使用。
項２０．請求項１〜１２のいずれかに記載の方法により製造された下記式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表されるフッ素アルコール、或いは、請求項１３〜１８のいずれかに記載の下記式（１）
　　Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ　（１）
〔ｎ＝１のときＲ１はＦまたはＣＦ３を示す。ｎ＝２のときＲ１はＦを示す。〕で表されるフッ素アルコールを用いて製造された、基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体。
　【０００６】
　【発明の実施の形態】本発明の製造法において、テトラフルオロエチレンまたはヘキサフルオロプロピレンに対しメタノールを過剰量使用する。反応温度は４０〜１４０℃程度、反応時間は３〜１２時間程度、反応圧力は、０．２〜１．２ＭＰａ程度である。反応は、例えば高圧反応釜で行うことができる。反応系内は窒素、アルゴン等の不活性ガスで置換するのが好ましい。
　【０００７】反応終了後、必要に応じて過剰のメタノールを蒸留により除去し、塩基の存在下に蒸留を行う。さらに、反応混合物中にＨ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（ｎは３以上）またはＨ（ＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（ｎは２以上）の不純物を含む場合、これを蒸留により除去しておくのが好ましい。
　【０００８】蒸留は、Ｈ（ＣＦＲ１ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ〔ｎ、Ｒ１は前記に定義された通りである。〕で表されるフッ素アルコールを含む反応混合物を塩基の存在下にもしくは反応混合物を塩基と接触させた後に行う。反応混合物中に加える、或いは反応混合物を接触させる塩基としては、ｐＫｂが２以下である塩基が好適なものとして挙げられる。塩基としては、例えばナトリウムメチラート、ナトリウムエチラート、ナトリウムプロピラート、カリウムｔ−ブトキシド、リチウムエチラートなどのアルカリ金属アルコラート、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウムなどのアルカリ金属水酸化物、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム、ソーダライム等が挙げられる。塩基の使用量としては、メタノール以外の反応混合物の重量１ｋｇあたり０．０５〜１．０モル程度、好ましくは０．１〜０．５モル程度である。
　【０００９】受酸剤としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウムなどのアルカリ金属またはアルカリ土類金属の炭酸塩及び炭酸水素塩、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、ソーダライム、炭酸バリウムなどが挙げられる。受酸剤は、反応系を強アルカリ性にすることなく、反応時に発生するＨＦなどの酸をトラップできるものが好ましい。
　【００１０】受酸剤の使用量は、特に限定されないが、テトラフルオロエチレン又はヘキサフルオロプロピレン１モルあたり、０．００１〜０．１モル程度使用できる。
　【００１１】ラジカル発生源としては、反応開始剤、ＵＶおよび熱からなる群から選ばれる少なくとも１種を使用できる。ラジカル発生源がＵＶであるとき、中圧又は高圧水銀灯からのＵＶを例示できる。ラジカル発生源が熱であるとき、２５０〜３００℃の温度を例示できる。反応開始剤としては、過酸化物が例示でき、反応温度における半減期が約１０時間となる反応開始剤を好ましく例示できる。
　【００１２】好ましいラジカル発生源としては、パーブチルＤ（ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド）、パーブチルＯ（ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート）またはパーブチルＩ（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート）が好ましく例示される。反応開始剤の使用量は、テトラフルオロエチレン又はヘキサフルオロプロピレン１モルあたり、通常０．００５〜０．１モル程度である。
　【００１３】本発明で得られるフッ素アルコールの蒸発残分は、５０ｐｐｍ以下、好ましくは２５ｐｐｍ以下、より好ましくは１０ｐｐｍ以下である。
　【００１４】蒸発残分は、以下のようにして求めることができる。即ち、フッ素アルコールを４０℃、５ｍｍＨｇで濃縮したときの残分の重量を測定し、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨに対するｗｔ．ｐｐｍで表わす。
　【００１５】本発明で得られる一般式（１）のフッ素アルコールの２０５ｎｍにおけるメタノール中での吸光度は、０．１ａｂｓ以下、好ましくは−０．１ａｂｓ以下、より好ましくは−０．２ａｂｓ以下である。メタノール中の吸光度は、一般式（１）のフッ素アルコール１ｍｌにメタノール３ｍｌを加えたものを測定試料とし、リファレンスとしてメタノールを用いて測定される。
　【００１６】本発明のフッ素アルコールが「実質的に不純物を含まない」とは、（ｉ）フッ素アルコールの蒸発残分が５０ｐｐｍ以下、好ましくは２５ｐｐｍ以下、より好ましくは１０ｐｐｍ以下であり、および／または、（ｉｉ）メタノール中での吸光度（２０５ｎｍ）が０．１ａｂｓ以下、好ましくは−０．１ａｂｓ以下、より好ましくは−０．２ａｂｓ以下であることを意味する。
　【００１７】基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体は、本発明の一般式（１）のフッ素アルコールを含む溶剤、好ましくは該フッ素アルコールを含むフッ素系溶剤に色素を溶解し、得られた溶液を基板上に塗布、乾燥するなどの常法に従い、色素を含む記録層を形成して製造できる。該色素としては、シアニン系色素、フタロシアニン系色素、ピリリウム系色素、チオピリリウム系色素、スクワリリウム系色素、アズレニウム系色素、インドフェノール系色素、インドアニリン系色素、トリフェニルメタン系色素、キノン系色素、アルミニウム系色素、ジインモニウム系色素、金属錯塩系色素等が挙げられる。基板としては、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、エポキシ樹脂、アモルファスポリオレフィン、ポリエステル、ポリ塩化ビニルなどのプラスチック、ガラス、セラミックスが挙げられる。尚、記録層と基板の間に平面性の改善、接着力の向上、記録層の変質防止等の目的で下塗層を設けてもよく、記録層の上には保護層を設けてもよい。
　【００１８】
　【発明の効果】本発明によれば、基板上にレーザーによる情報の書き込み及び／又は読みとり可能な記録層が設けられてなる情報記録媒体（ＣＤ−Ｒ、ＤＶＤ−Ｒ等の光ディスクなど）、フィルムの感光体の製造に好適な実質的に不純物を含まないＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨ、Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）２ＣＨ２ＯＨおよびＨＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２ＣＨ２ＯＨを容易に製造することができる。
　【００１９】
　【実施例】以下、本発明を実施例および比較例を用いてより詳細に説明する。
実施例１
　高圧反応釜にメタノール（２Ｌ）、パーブチルＤ（４５ｇ）および炭酸カルシウム（３０ｇ）を仕込む。反応釜を窒素置換した後テトラフルオロエチレンを初期速度６００ｇ／ｈｒで仕込み、温度１２５℃、圧力０．８ＭＰａに制御し、６時間反応させた。反応混合物を冷却後蒸留し、メタノールを分離し、次いでＨ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（ｎは２以上の整数）を分離し、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨの留分（１．２Ｌ）を得た。得られたＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨの留分の蒸発残分は６００ｐｐｍ程度、吸光度（２０５ｎｍ）は２．０ａｂｓであった。また、キャピラリＧＣ／ＭＡＳＳにより分析したところ、ホルムアルデヒド、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨＯ、ＨＣＦ２ＣＨＦＣＨＯ、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＦ２ＣＨＯ、ＨＣＦ２ＣＯＯＣＨ２ＣＨ＝ＣＨＣＨＯ、ＨＣＦ２ＣＨ２ＣＯＯＣＨ＝ＣＨＣＨＯ、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ（ＯＨ）ＯＣＨ２ＣＨＯなどの各種アルデヒド成分が混在することが判明した。
　【００２０】上記留分について蒸留を繰り返しても、これら不純物の含量、蒸発残分量、吸光度（２０５ｎｍ）等はほとんど変化しなかった。
　【００２１】得られたＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨの留分（１Ｌ）に２８％ナトリウムメチラート（３０ｇ）を加え、加熱下に蒸留し、実質的に不純物を含まないＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨを得た。得られたＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨの蒸発残分は１０ｐｐｍ以下であり、吸光度（２０５ｎｍ）は−０．２ａｂｓ以下であった。また、上記のアルデヒド成分はＧＣ／ＭＡＳＳの検出限界以下であった。ＧＣ／ＭＡＳＳの分析条件を以下に示す。
１）カラム：Ｌｉｑｕｉｄ　ｐｈａｓｅ　ＤＢ−１３０１フィルム厚み：１．００μｍカラム寸法：６０ｍ×０．２４７ｍｍ２）分析条件キャリアＨｅ：２００ｋＰａ空気：４０ｋＰａＨ２：５０ｋＰａ温度：５０℃（５分）から２２０℃１５分（１５℃／分で昇温）インジェクション：２００℃実施例２Ｈ（ＣＦ２ＣＦ２）ｎＣＨ２ＯＨ（ｎ＝２以上）の留分をさらに分離してＨ（ＣＦ２ＣＦ２）２ＣＨ２ＯＨの分画を得、該分画について上記実施例１と同様にナトリウムメトキシドを加えて蒸留することにより、蒸発残分が２５ｐｐｍ以下のＨ（ＣＦ２ＣＦ２）２ＣＨ２ＯＨを得ることができる。
実施例３テトラフルオロエチレンに代えてヘキサフルオロプロピレンを用い、実施例１と同様に反応及び蒸留による精製を行うことにより、蒸発残分は２５ｐｐｍ以下であり、吸光度（２０５ｎｍ）は０．１ａｂｓ以下のＨＣＦ（ＣＦ３）ＣＦ２ＣＨ２ＯＨを得ることができる。
実施例４
　実施例１で得られた塩基の存在下での蒸留前のＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨ留分をソーダライム管を通してＨＦを除去したところ、ガスクロマトグラフィーの純度は９９．９７４％から９９．５３６８％に低下した。この純度の低下したＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨを蒸留することにより、蒸発残分は５０ｐｐｍ以下であり、吸光度（２０５ｎｍ）は０．１ａｂｓ以下のＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＨを得ることができる。