【事件の表示】
　特許第３１４２２７２号「積層体」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１４２２７２号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続きの経緯（特許第３１４２２７２号）
　平成５年１１月２６日　　　原特許出願（特願平５−２９７０１０号） 
（優先権主張　平成４年１２月３日　日本、平成４年１２月２５日　日本、平成５年５月１３日　日本）
　平成１１年８月９日　　　　本件分割出願（特願平１１−２２５３７９号）
　平成１２年１２月２２日　　特許の設定登録（特許第３１４２２７２号）
　平成１３年９月３日他　　　特許異議の申立（ザ　ダウ　ケミカル　カンパニー外２名より）
　平成１３年１２月２１日　　取消理由通知
　平成１４月３月１８日　　　意見書及び訂正請求 
ＩＩ．訂正の適否についての判断
１．訂正の内容
訂正事項ａ．
　特許請求の範囲の請求項１の「成分Ａ：メタロセン触媒を用いて製造され下記に示す（ａ）〜（ｃ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体を５０〜９９重量％：
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線の最大ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である；及び成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレンを１〜５０重量％：
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Memory Effect）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Melt Tension）が１．５ｇ以上
を含有し、
ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上である樹脂組成物からなる層を含む積層体。」を、「成分Ａ：メタロセン触媒を用いて製造され下記に示す（ａ）〜（ｃ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体を５０〜９９重量％：
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり；該ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である；及び
成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレンを１〜５０重量％：
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Memory Effect）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Melt Tension）が１．５ｇ以上
を含有し、
ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係が
ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］を満足する樹脂組成物からなる層を含む積層体。」に訂正する。                               
訂正事項ｂ．
　特許請求の範囲の請求項２の「前記樹脂組成物のＭＥとＭＴの関係が、
ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足するものである請求項１記載の層を含む積層体。」を、「前記樹脂組成物が、ＭＦＲが８〜２０ｇ／１０分；密度が０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．５〜２．０；ＭＴが１．５ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係が、
ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足するものである請求項１記載の層を含む積層体。」に訂正する。
訂正事項ｃ．
  特許請求の範囲の請求項３を削除する。
訂正事項ｄ．
　明細書の段落【０００５】欄の「【課題を解決するための手段】
［発明の概要］
　本発明者らは、上記問題点に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定の触媒を用いて製造されたＬＬＤＰＥと特殊なＬＤＰＥとからなり、特定の物性を有する樹脂組成物により、上記本発明の目的が達成されうるとの知見に基づき本発明を完成するに至ったものである。すなわち、本発明は、メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体５０〜９９重量％と、ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分；密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３である高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％とからなり、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上である樹脂組成物からなる層を含む積層体である。」を、「【課題を解決するための手段】
［発明の概要］
　本発明者らは、上記問題点に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定の触媒を用いて製造されたＬＬＤＰＥと特殊なＬＤＰＥとからなり、特定の物性を有する樹脂組成物により、上記本発明の目的が達成されうるとの知見に基づき本発明を完成するに至ったものである。すなわち、本発明は、メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体５０〜９９重量％と、ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分；密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３である高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％とからなり、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上であり、；且つＭＥとＭＴの関係がＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］を満足する樹脂組成物からなる層を含む積層体である。」に訂正する。
訂正事項ｅ．
　明細書の段落【００２９】欄の「（３）　樹脂組成物の物性
　このようにして得られる樹脂組成物は、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、好ましくは８〜２０ｇ／１０分であり；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３であり；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、好ましくは１．５〜２．０であり；ＭＴが１．０ｇ以上、好ましくは１．５ｇ以上であるものでなけらばならない。ＭＦＲが上記範囲より大であると製膜が不安定になり、上記範囲より小さいと押出し性、延展性が不良となり好ましくない。密度が上記範囲より大であると低温ヒートシール性が不良となり、上記範囲より小さいとフィルム表面がベタつくため好ましくない。ＭＥが上記範囲より大であると延展性が不良となり、上記範囲より小さいとネックインが不良となりので好ましくない。ＭＴが上記範囲より小であると加工性の改良効果が少なくなるので好ましくない。またＱ値については、特に制限されないが、好ましくは３〜６、特に好ましくは３．０〜５．２である。」を、「（３）　樹脂組成物の物性
　このようにして得られる樹脂組成物は、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、好ましくは８〜２０ｇ／１０分であり；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３であり；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、好ましくは１．５〜２．０であり；ＭＴが１．０ｇ以上、好ましくは１．５ｇ以上であるものでなけらばならない。ＭＦＲが上記範囲より大であると製膜が不安定になり、上記範囲より小さいと押出し性、延展性が不良となり好ましくない。密度が上記範囲より大であると低温ヒートシール性が不良となり、上記範囲より小さいとフィルム表面がベタつくため好ましくない。ＭＥが上記範囲より大であると延展性が不良となり、上記範囲より小さいとネックインが不良となりので好ましくない。ＭＴが上記範囲より小であると加工性の改良効果が少なくなるので好ましくない。またＱ値については、３〜６、特に好ましくは３．０〜５．２であり；且つＭＥとＭＴの関係が
ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足する。」に訂正する。                                  
訂正事項ｆ．
　明細書の段落【００４５】欄の「実施例２〜１３、２２〜２３及び比較例１〜８
　成分Ａ及び成分Ｂとして、表１に記載される物性を示すものを用いた以外は、実施例１と同様に調製して樹脂組成物を得た。これを成形し、評価した。得られた評価結果を表１に示す通りである。」を、「実施例２〜１３、２３及び比較例１〜８，１９
　成分Ａ及び成分Ｂとして、表１に記載される物性を示すものを用いた以外は、実施例１と同様に調製して樹脂組成物を得た。これを成形し、評価した。得られた評価結果を表１に示す通りである。」に訂正する。
　また、明細書の段落【００５０】欄の表１のつづきの「実施例２２」を「比較例１９」に訂正する。
２．訂正の目的の適否、新規事項追加の有無及び特許請求の範囲の拡張又は変更の有無の判断
　訂正事項ａにおいて、（１）エチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体に関して、溶出曲線のピークを１つに限定すること、樹脂組成物の物性に関して、（２）Ｑ値を限定すること、（３）ＭＥ、ＭＴの関係式を導入することは、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する、そして、（１）〜（３）の事項については、それぞれ訂正前の明細書の実施例、明細書の段落【００２９】及び請求項２に記載されているから、訂正事項ａによる訂正は、特許明細書の記載の範囲内であり、特許請求の範囲を実質上、拡張又は変更するものではない。
　訂正事項ｂは、樹脂組成物について、訂正前の請求項３の限定を付すものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当し、特許明細書の記載の範囲内であり、特許請求の範囲を実質上、拡張又は変更するものではない。
　訂正事項ｃは、請求項を削除する訂正であるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
  訂正事項ｄ及びｅは、特許請求の範囲を減縮した結果、特許請求の範囲の記載と一致しなくなった明細書の記載を訂正後の特許請求の範囲に一致させるための訂正であり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　訂正事項ｆは、Ｈ／Ｗは０．５であるため、請求項１における要件（ｃ）を満たさないのに実施例２２と記載していたのを比較例１９に訂正すものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法等の一部等を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
ＩＩＩ．特許異議申立の概要
１．特許異議申立人ザ　ダウ　ケミカル　カンパニー（以下、申立人Ａという）
　申立人Ａは、甲第１号証〜甲第９号証の２を提出して、次の主張をしている。
（１）本件訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第１〜２号証に記載された発明であるか、又は、（２）甲第１号証〜甲第７号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、これら請求項に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号又は同条第２項に違反してなされたものである。 
 （３）本件訂正前の請求項１〜３の発明に係る出願は、適法な分割出願とはいえず、出願日の遡及は認められないから、これらの発明は、原出願の公開公報（甲第８号証の２）に記載された発明であり、これらの請求項に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号に違反してなされたものである。 
（４）本件訂正前の請求項１〜３の発明は、同一出願人が同日にした出願の明細書（甲第８号証の１、甲第９号証の１及び甲第９号証の２）に記載された発明と同一であるから、これらの請求項に係る特許は、特許法第３９条第２項の規定に違反してなされたものである。
（５）本件明細書には、実施例及び比較例で使用する種々のＬＬＤＰＥ及びＬＤＰＥの具体的製造条件の開示がないから、本件訂正前の請求項１〜３に係る特許は、特許法第３６条に違反してなされたものである。
２．特許異議申立人東ソー株式会社（以下、申立人Ｂという） 
　申立人Ｂは、甲第１号証〜甲第５号証及び参考資料を提出して、（１）本件訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第１号証〜甲第５号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものであるから、これらの請求項に係る特許は、特許法第２９条第２項に違反してなされたものである、と主張している。
３．特許異議申立人三井化学株式会社（以下、申立人Ｃという） 
　申立人Ｃは、甲第１号証〜甲第４号証を提出して、次の主張をしている。
（１）本件訂正前の請求項１〜３の発明に係る出願は、適法な分割出願とはいえず、出願日の遡及は認められないから、これらの発明は、原出願の公開公報（甲第１号証）に記載された発明であり、これらの請求項に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号に違反してなされたものである。
（２）本件訂正前の請求項１〜３に係る発明は、甲第４号証の実験報告書によれば、甲第３号証の先願明細書に記載された発明と同一であるから、これら請求項に係る特許は、特許法第２９条の２第１項に違反してなされたものである。
ＩＶ．各異議申立ての証拠とその記載
　各異議申立人が提示したのは、以下の証拠である。
　　　　　　　　　　　　　記
（申立人Ａ（ザ　ダウ　ケミカル　カンパニー）提出分）
甲第１号証　米国特許第４３３９５０７号明細書（以下、刊行物１という）
甲第２号証　特開昭５８−１９４９３５号公報（上記、刊行物２という）
甲第３号証　Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ　Ｐｌａｓｔｉｃｓ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ’８６、Ｋ．Ｔｏｍｉｎａｒｉ；Ｓｐｅｃｉａｌ　ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ　ａｎｄ　ｍａｒｋｅｔｓ　ｆｏｒ　ｅｔｈｙｌｅｎｅ　ａｌｐｈａ−ｏｌｅｆｉｎ　ｃｏｐｏｌｙｍｅｒｓ　ｉｎ　Ｊａｐａｎ（１９８６−１１）（以下、刊行物３という）
甲第４号証　ＥＸＸＰＯＬ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　Ｖｏｌ．１，Ｎｏ．１　ｐ１〜３、１９９２）（以下、刊行物４という）
甲第５号証　Ｃ．Ｓ．Ｓｐｅｅｄ，Ｂ．Ｃ．Ｔｒｕｄｅｌｌ，Ａ．Ｋ．Ｍｅｈｔａ，Ｆ．Ｃ．Ｓｔｅｈｌｉｎｇ；Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ／Ｐｒｏｐｅｒｔｙ　Ｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｓ　ｉｎ　ＥＸＸＰＯＬＴＭ　Ｐｏｌｙｍｅｒｓ，Ｓｏｃｉｅｔｙ　ｏｆ　Ｐｌａｓｔｉｃｓ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｓ　Ｐｏｌｙｏｌｅｆｉｎｓ　ＶＩＩ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ（１９９１年２月２４〜２７日）Ｗｙｎｄｈａｍ　Ｇｒｅｅｎｓｐｏｉｎｔ　Ｈｏｔｅｌ　Ｈｏｕｓｔｏｎ，Ｔｅｘａｓ（以下、刊行物５という）
甲第６号証　Ｔａｐｐｉ　Ｊｏｕｒｎａｌ　１９９２年２月　ｐ９９〜１０３（以下、刊行物６という）
甲第７号証　Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　ａｎｄ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　Ｖｏｌ．１６，Ｎｏ．１２　ｐ８１１〜８１６（１９７６）（以下、刊行物７という）
甲第８号証の１　特許第２９７８３８７号公報（原出願の特許公報、先願明細書１という）
甲第８号証の２　特開平７−２６０７９号公報（刊行物８という）
甲第９号証の１　特許第２９８０８７６号公報（先願明細書２という）    甲第９号証の２　同特許における平成１３年１月５日付訂正請求書（抜粋）
（申立人Ｂ（東ソー株式会社）提出分）
甲第１号証　特開昭５９−１３３２３８号公報（以下、刊行物９という）
甲第２号証　東ソー株式会社　四日市研究所　幸田真吾による２００１年８月３０日作成の実験証明書（以下、実験報告書１という）
甲第３号証　三井石油化学工業（株）製タフマーのカタログ（以下、刊行物１０という） 
甲第４号証　「ペトロテック」第１５巻第２号　第１３８〜１４２頁（１９９２年２月）（以下、刊行物１１という）
甲第５号証　特開昭５６−６４８６５号公報（以下、刊行物１２という）
参考資料　「日本ゴム協会誌」第７０巻第２号　第１００〜１０５頁、１９９７年２月１５日
（申立人Ｃ（三井化学株式会社）提出分）
甲第１号証　特開平７−２６０７９号公報（刊行物８に同じ）
甲第２号証　特願平４−１５７９３８号明細書（以下、先願明細書３という）
甲第３号証　特開平６−６５４４３号公報
甲第４号証　三井化学株式会社　生産技術研究所　筒井俊之、高分子研究所　高橋守、渡辺淳による平成１２年７月１２日作成の実験報告書（以下、実験報告書２という）
 　以下、各異議申立人の提出した証拠の種類に応じて、１．先願明細書１〜先願明細書３、２．刊行物１〜１２の記載、３．実験報告書１〜２の記載、に分けて摘示する。
１．先願明細書１〜先願明細書３の記載 
（１）先願明細書１（特許第２９７８３８７号公報参照）には、「成分Ａ：下記に示す（ａ）〜（ｃ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体　　５０〜９９重量％ 
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線の最大ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である；成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Memory Effect）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Melt Tension）が１．５ｇ以上 
を含有することを特徴とするラミネート用樹脂組成物。」（【請求項１】）が記載されている。
（２）先願明細書２（特許第２９８０８７６号公報参照）には、「メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体（成分Ａ）５０〜９９重量％、およびＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分；密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３ である高圧法低密度ポリエチレン（成分Ｂ）１〜５０重量％を含有し、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上である樹脂組成物からなるフィルム。」が記載されている。
（３）先願明細書３（特願平４−１５７９３８号明細書）には、次の記載がなされている。
３−１．「［Ａ］エチレンと、炭素数３〜２０のα−オレフィンとの共重合体であって、
（ｉ）密度（ｄ）が０．８８０〜０．９５０ｇ／ｃｍ３の範囲であり、
（ｉｉ）１９０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．０１〜２００ｇ／１０分の範囲であり、
（ｉｉｉ）ＤＳＣにおける融点の最大ピーク（Ｔ（℃））と密度（ｄ）とが、
　Ｔ＜４００×ｄ−２５０
で示される関係を満たし、
（ｉｖ）１９０℃におけるメルトテンション（ＭＴ（ｇ））とメルトフローレート（ＭＦＲ）とが、
ＭＴ≦２．２×ＭＦＲ−０．８４　
で示される関係を満たし、
（ｖ）２３℃におけるデカン可溶部（Ｗ（重量％））と密度（ｄ）とが、
ＭＦＲ≦１０ｇ／１０分のとき、
Ｗ＜８０×ｅｘｐ（−１００（ｄ−０．８８））＋０．１ 
ＭＦＲ＞１０ｇ／１０分のとき、
Ｗ＜８０×（ＭＦＲ−９）０．２６×ｅｘｐ（−１００（ｄ−０．８８））＋０．１
で示される関係を満たすエチレン・α−オレフィン共重合体と、
［Ｂ］メルトフローレート（ＭＦＲ）が０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲内にある高圧ラジカル法による低密度ポリエチレンからなり、
　上記エチレン・α−オレフィン共重合体［Ａ］と、上記高圧ラジカル法低密度ポリエチレン［Ｂ］との重量比（［Ａ］：［Ｂ］）が、９９：１〜６０：４０の範囲内にあることを特徴とするエチレン系共重合体組成物。」（【請求項１】）
３−２．「上記のような特性を有するエチレン・α−オレフィン共重合体［Ａ］は、後述するような（ａ）遷移金属化合物、（ｂ）有機アルミニウムオキシ化合物および（ｃ）担体、必要に応じて（ｄ）有機アルミニウム化合物から形成されるオレフィン重合用触媒の存在下に、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとを、得られる共重合体の密度が０.８８０〜０.９５０ｇ／ｃｍ３となるように共重合させることによって製造することができる。」（【００２８】）
３−３．「また、本発明に係る高圧ラジカル法低密度ポリエチレンは、密度（ｄ）が０.９１０〜０.９３０ｇ／ｃｍ３の範囲にあることが望ましい。・・・密度勾配管で測定される。」（【００８０】）、
３−４．「本発明のエチレン系共重合体組成物を加工することにより得られるフィルムは、規格袋、砂糖袋、油物包装袋、水物包装袋等の各種包装用フィルムや農業用資材等に好適である。また、ナイロン、ポリエステル等の基材と貼り合わせて、多層フィルムとして用いることもできる。」（【００９０】）
３−５．「【発明の効果】・・・・このようなエチレン系共重合体組成物からは、透明性、機械的強度、ヒートシール性、ホットタック性、耐熱性、耐ブロッキング性に優れたフィルムを製造することができる。」（【００９１】）
３−６．エチレン・α−オレフィン共重合体［Ａ］の重合条件は、全圧１８ｋｇ／ｃｍ２−Ｇ、重合温度８０℃、ガス組成（１−ヘキセン／エチレン＝ ０．０２０、水素／エチレン＝６．６×１０−４、エチレン濃度＝１６％）及び得られた共重合体の物性は、密度０．９２３ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ１．１ ｇ／１０分であったこと（【００９９】及び【０１００】）。 
　なお、特開平６−６５４４３号公報（申立人Ｃの甲第３号証）によれば、特願平４−１５７９３８号（先願明細書３）は、優先権を主張して出願された特願平５−６８８５１号の優先権の基礎とされ、特開平６−６５４４３号として出願公開されたことが確認できる。
２．刊行物１〜１６の記載                                           
（１）刊行物１には、次の記載がなされている。
１−１．密度が約０．９１２〜０．９４０（ｇ／ｃｍ３）の線状低密度エチレン炭化水素コポリマー２〜８０重量％と密度が約０．９３（ｇ／ｃｍ３）以下の高圧低密度ポリエチレンホモ又はコポリマー２０〜９８重量％からなる基材上への押出しコーティング用組成物（クレーム１参照）、
１−２．線状低密度エチレン炭化水素コポリマーは、約０．９１６〜０．９ ２８ｇ／ｃｍ３の好ましい密度、１／２以上、好ましくは２以上、最も好ましくは１０以上、１００以下、好ましくは５０以下、最も好ましくは３０以下のメルトインデックス及び２．７〜４．１、好ましくは２．８〜３．４の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）をもつこと（８欄１２行、８欄４２〜４７行、８欄４８〜５８行参照）
１−３．高圧低密度ポリエチレンホモ又はコポリマーは、約０．９１〜０．９３ｇ／ｃｍ３の密度及び約１〜２０ｇ／１０分のメルトインデックスをもつこと（７欄５０行、クレーム３参照）
（２）刊行物２には、次の記載がなされている。
２−１．「密度が０．８９５ｇ／ｃｍ３以上０．９５５ｇ／ｃｍ３以下で、炭素数１０００個当りの短鎖分岐数（短鎖分岐度）が５以上４０以下の、エチレンと炭素数３以上１８以下のα−オレフィンとの共重合体に、メルトテンションが４ｇ以上１５ｇ以下の高圧法低密度ポリエチレンおよび／またはエチレン系共重合体を１０重量％以上６０重量％以下混合して成る加工性とフイルム物性のすぐれた押出ラミネート用組成物。」（特許請求の範囲第１項）
２−２．「本発明は良好な加工特性および高品質ラミネートフイルムを提供する押出ラミネート用組成物に関する。」（第１頁右下欄末行〜第２頁左上欄第２行）
２−３．「本発明のもつ実用的な価値は、加工の容易さと、性能面ではとくにＬＬＤＰＥの有する良好なホットタック性ならびにヒートシール強度を備えた押出ラミネートフイルムの生産を両立させることに成功したことにある。」（第２頁左下欄第２〜６行）
２−４．「このＬＬＤＰＥに比較的に少量の高圧法低密度ポリエチレンを添加することを試みたところ樹脂膜の巾や厚さの変動は、飛躍的に改善され実用上問題のない加工が可能になった。しかも驚くべきことに高圧法・低密度ポリエチレンにＬＬＤＰＥを添加することにより、ホットタック性ならびにヒートシール強度は著しく向上し、殆んどＬＬＤＰＥのそれらの特性に近いレベルに達することを見出した。このとき、他の物性、とくに伸び、衝撃強度、引裂強度、腰は配合割合に応じて向上し、これらの特性は加成性が認められた。」（第２頁左下欄第１８行〜右下欄第９行）
２−５．「本発明の主旨を損わない限り、触媒や重合方法については特に制約はなく、例えば触媒としては所謂チーグラー型触媒やフィリップス型触媒が挙げられ」（第５頁右下欄第２〜５行）
２−６．「メルトテンション　東洋精機製メルトテンションテスターによりオリフィス穴から一定量のポリマーを強制的に押出しモノフィラメントを形成し引取ロールにより引取速度を上げモノフィラメントの切断する最高の張力（ｇ）で表わす。押出し温度＝１５０℃　押出し速度＝０．３２ｇ／分　オリフィス＝２ｍｍφ　Ｌ／Ｄ＝４　サンプル量＝５ｇ」（第９頁左上欄下から第１２〜３行）
２−７．ＬＬＤＰＥとしては、密度が、０．９２３ｇ／ｃｍ３のものを用い、高圧法・低密度ポリエチレンとしては、メルトテンションが８ｇの住友化学製高圧法・低密度ポリエチレンスミカセンＬ７０５を用い、これらを配合して押出ラミネート組成物とし、基材（ユニチカ社製延伸ナイロンフィルム、エンブレム（厚さ１５μ）にスミカセンＬ７０５を２０μ押出コートしたもの）にコート厚み３０μ又は１５μで押出したこと。（実施例１参照）
（３）刊行物３には、次の記載がなされている。
３−１．超低密度ポリエチレン（Ｕｌｔｒａｌｏｗ　Ｄｅｎｓｉｔｙ　Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ）（ＵＬＤＰＥ）に関して、ＵＬＤＰＥはフィルム用に用いられること（「４．ＵＬＤＰＥ適用の例」参照）、タフマーＡ（ＴＡＦＭＥＲ　Ａ）のグレードＡ−４０８５は、３．６ｇ／１０分のメルトフローレート、０．８８ｇ／ｃｍ３の密度、５４℃のビカット軟化点を有すること（「表１　タフマーのグレードとその性状」参照）、スナック、クラッカー用フィルムに、構造が、ＯＰＰ、ＬＤＰＥ+ＵＬＤＰＥ（押出被覆）及びＣＰＰ（非アンカー処理）の３層のもの（「第１２図　ＵＬＤＰＥを使用する複合フィルムの構造」参照）があること。    
（４）刊行物４には、ＥＸＡＣＴ（登録商標）に関して、１９９２年後半には、包装用のＥＸＡＣＴフィルム樹脂を上市の予定であること、既に、開発顧客は、従来の樹脂では得られない、シール性、靭性、光学性及び透明性で向上したフイルム特性を見出していることが記載されている。（第３頁左欄下から第１６〜１１行参照）
（５）刊行物５には、ＥＸＸＰＯＬ（登録商標）ポリマーに関して、 その組成分布をＴＲＥＦ（Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　Ｒｉｓｉｎｇ　Ｅｌｕｔｉｏｎ　Ｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎ）で試験した結果について、ＥＸＸＰＯＬＴＭ樹脂は、単一のコモマーコンテントの周りにしっかり密集したコモノマー分子を有する、非常に狭いＣＤの物質であることが記載されてい る。（Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ　Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎの項参照）
（６）刊行物６には、次の記載がなされている。 
６−１．「新しいファミリーの線状ポリエチレンは高められたシール特性をもたらす」との表題のもとに、「ここで議論される新技術を使った、シングルサイト触媒は、ただ一つの活性触媒サイトを有し、タイプＤのような図１で示されるエチレンポリマー分子のまさに単一型を製造する。これは、マルチサイト触媒からの製造される広いＭＷＤ及びＣＤとは反対に、非常に狭いＭＷＤ及びＣＤを有するポリマーを与える。ＭＷＤ及びＣＤにおけるこれらの相違は、図１に示されている。（第１００頁左欄下から第１６〜１０行）
６−２．「狭いＭＷＤ及びＣＤ分布は、同じメルトインデックスと密度を有する線状低密度ポリエチレン／非常に低密度のポリエチレン（ＬＬＤＰＥ／ ＶＬＤＰＥ）より低ピーク融点及びより均一な結晶構造を生成する。これら相違は、ホットタック及びヒートシール特性で有利な変化をもたらす。」（第１０２頁左欄下から第２２〜１７行）
（７）刊行物７には、「低密度ポリエチレンの粘弾性に及ぼす長鎖分枝の影響」と題して、「全ポリマーのダイスウエル測定は、同じメルトフロー（ＭＩ）の試料に対するＬＣＢ（長鎖分枝）割合が増加すると共に、溶融弾性が増加することを示す。観察されたダイスウエル特性とＧＰＣデータの比較は、ダイスウエルは分子サイズに依存する性質であり、分子間のもつれ効果に依存しないことを示す。このことは、ＬＤＰＥ溶融の弾性の測定が、市販の樹脂のＬＣＢの相対的割合を測定する手段を提供することを示唆する。」ことが記載されている。（第８１１頁要約の欄第７〜１５行）
（８）刊行物８には、次の記載がなされている。
８−１．「【請求項１】　成分Ａ：下記に示す（ａ）〜（ｄ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体　　５０〜９９重量％ 
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり；該ピーク温度が２０〜８５℃であり；該ピークの高さをＨとし、該ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上であり；該ピークの溶出温度以外の温度において溶出するものが実質的に該溶出曲線に存在することがある
成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレン １〜５０重量％
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Memory Effect）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Melt Tension）が１．５ｇ以上
を含有することを特徴とするラミネート用樹脂組成物。」（【請求項１】）
８−２．「（ｂ）エチレン・α−オレフィン共重合体の製造
　このような線状低密度ポリエチレンの製造法は、・・・・などに記載されている方法、すなわち、メタロセン触媒、特にメタロセン・アルモキサン触媒、または、・・・・触媒を使用して、主成分のエチレンと従成分のα−オレフィンとを共重合させる方法である。・・・・重合活性種を形成するものである。」（【００１３】）
８−３．「（３）　樹脂組成物の物性
　このようにして得られる本発明のラミネート用樹脂組成物の物性としては、望ましくは、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、好ましくは８〜２０ｇ／１０分であり；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３であり；Ｑ値が２〜１０、好ましくは３〜６でり；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、好ましくは１．５〜２．０であり；ＭＴが１．０ｇ以上、好ましくは１．５ｇ以上であり；且つ該樹脂組成物のＭＥとＭＴの関係が 
ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］／ｇ を満足するものが好適である。」（【００２９】）
（９）刊行物９には、次の記載がなされている。
９−１．「メルトフローレートが１ないし３０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有量が８６ないし９５モル％、密度が０．８７０ないし０．９１０ｇ／ｃｍ３、Ｘ線による結晶化度が５ないし２５％及び示差走査型熱量計による融点が６０ないし１００℃のエチレンと炭素数４ないし１０のα−オレフインとの共重合体（Ａ）：６０ないし９０重量％と、メルトフローレートが０．１ないし１００ｇ／１０ｍｉｎ及び密度が０．９１０ないし０．９２５ｇ／ｃｍ３の高圧法低密度ポリエチレン（Ｂ）：４０ないし１０重量％とからなることを特徴とするエチレン・α−オレフイン共重合体組成物。」（特許請求の範囲第１項）
９−２．「実施例１
＜エチレン・１−ブテン共重合体の製造＞
　撹拌羽根を備えた１０ｌのステンレス製重合器を用いて、連続的にエチレン・１−ブテン共重合反応を行つた。すなわち、重合器上部から重合溶媒としてヘキサンを毎時５ｌの速度で連続的に供給する。一方、重合器下部から重合器中の重合液が常に５ｌとなるように連続的に重合液を抜き出す。触媒として、（Ａ）バナジウムオキシトリクロリドとエチルアルコールとの反応生成物（触媒調製容器中でバナジウムオキシトリクロリドとエチルアルコールとのモル比が１／１となるように調製した）を重合器中のバナジウム原子濃度が０．６ミリモル／ｌとなるように、（Ｄ）エチルアルミニウムセスキクロリド〔（Ｃ２Ｈ５）１．５ＡｌＣｌ１．５〕とエチルアルミニウムジクロリド〔（Ｃ２Ｈ５）ＡｌＣｌ２〕との混合物（エチルアルミニウムセスキクロリドとエチルアルミニウムジクロリドとのモル比が７／３となるように調製した）を重合器中のアルミニウム原子の濃度が４．８ミリモル／ｌとなるようにそれぞれ重合器上部から重合器中に連続的に供給した。重合器上部からエチレンと１−ブテンを、それぞれ毎時３５０ｌ、０．７ｌの速度で、また分子量調節剤として水素ガスを毎時５ｌの速度で供給する。共重合反応は、重合器外部にとりつけられたジヤケツトに温水を循環させることにより６０℃で行つた。この場合重合器内圧力は５．１ｋｇ／ｃｍ２（ゲージ）であつた。以上に述べたような条件で共重合反応を行うと、エチレン・１−ブテン共重合体が均一な溶液状態で得られる。重合器下部から抜き出した重合液中に少量のメタノールを添加して重合反応を停止させ、スチームストリツピング処理にて重合体を溶媒から分離したのち、８０℃で一昼夜減圧乾燥した。以上の操作でエチレン・１−ブテン共重合体（試料１）が毎時３３０ｇの速度で得られた。赤外線吸収スペクトル分析により測定した共重合体のエチレン含有量は９１．５モル％、ＭＦＲ　３．３ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．８８９、Ｘ線による結晶化度１５％　ＤＳＣによる融点６６℃、分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）１．９であった。
＜組成物の製造及び評価＞
　前記方法で得られた共重合体７０重量％（試料１）と高圧法低密度ポリエチレン（ミラソン（Ｒ）ＦＬ６０）３０重量％とを押出機によりブレンドした（押出機温度２００℃、Ｎ２シール）。次いで該組成物、共重合体（試料１）及び高圧法低密度ポリエチレンの物性を以下の方法により測定した。・・・・・溶融張力（ｇ）：メルトテンシヨンテスター（東洋精機製）により１５０℃でＬ／Ｄ＝４ｍｍ／２．１３ｍｍのノズルを用い、押出速度８ｍｍ／ｍｉｎ、引取り速度２０ｒｐｍの条件下で求めた。」（第３頁左下欄下から第１１行〜第４頁左下欄第３行）
９−３．ＭＦＲ（ｇ／１０分）１７．６、エチレン含量（モル％）９２．５、密度（ｇ／ｃｍ３）０．８９２、ＨＳＦＲ（ｓｅｃ−１）８８０、メルトテンシヨン（ｇ）０．１以下、破断点抗張力（ｋｇ／ｃｍ２）１４３、Ｈａｚｅ（％）４、Ｔｍ（℃）８３、Ｘ線結晶化度（％）２０、分子量分布２．０、σ１．３のエチレン・１−ブテン共重合体（表２の試料２参照）７０重量％と、ＭＦＲ（ｇ／１０分）７．２、密度（ｇ／ｃｍ３）０．９１７、ＨＳＦＲ（ｓｅｃ−１）２９５０、メルトテンシヨン（ｇ）９．０、破断点抗張力（ｋｇ／ｃｍ２）１２０、硬度（ＪＩＳ　Ａ）９６、Ｈａｚｅ（１ｍｍシート）（％）９４、ＥＳＣＲ　Ｆ５０（時間）＜１、の高圧法低密度ポリエチレン（表３のミラソンＭ−１１参照）を３０重量％を配合した、実施例８の樹脂組成物の物性は、ＭＦＲ（ｇ／１０分）１２．５、密度（ｇ／ｃｍ３）０．８９９、破断点抗張力（ｋｇ／ｃｍ２）１４５、ＨＳＦＲ（ｓｅｃ−１）１５１０、押出肌１、メルトテンシヨン（ｇ）０．８、ＥＳＣＲ　Ｆ５０（時間）１０００以上、耐熱老化性ΔＴＨ９１、ΔＥＢ９５であったこと（表１参照）
（１０）刊行物１０には、三井石油化学工業株式会社のポリオレフィン系樹脂改質材タフマーについて記載され、タフマーの特長に優れた改質性能（柔軟性、耐衝撃性、ヒートシール性、透明性などの改良効果に優れていること）をあげ、タフマーには、タフマーＡ、Ｐ、ＸＲ、Ｓの４つのシリーズがあり、タフマーＡは、エチレン−αオレフィン共重合体で、Ａ−４０８５，Ａ−４０９０、Ａ−２００９０があること、そのＭＦＲ（１９０℃）は、それぞれ、３．６、３．６、１８であること、タフマーＡの主な用途は、レトルト用ＣＰＰフィルム、共押出ＰＰフィルム、Ｌ−ＬＤＰＥフィルム、ＬＤＰＥ押出コーティング、電線被覆、チューブほかがあることが記載されている。                
（１１）刊行物１１には、「Ｃｐ２ＺｒＭｅ２／ＭＡＯ系触媒を用い、エチレン−プロピレン共重合やエチレン−プロピレン−ジエン共重合を行うと、Ｖ触媒を用い工業的に製造されている共重合体に匹敵する基礎物性を示すポリマーが高い活性で得られる。」（第１４０頁左欄下から第１２〜８行）と記載されている。
（１２）刊行物１２には、「一方の面に印刷層を有する基材フイルムの該印刷層を含む面に接着剤あるいはアンカーコート剤からなる接着層を設け、該接着層を介してエチレン・α−オレフインコポリマーとポリオレフインとのブレンド樹脂層を設け、さらにその上に非イオン性界面活性剤を混練したポリプロピレン層を積層してなる食品包装用防曇性フイルム。」（特許請求の範囲）に関して、ポリオレフインには、低密度ポリエチレン等が用いられること（第４頁右上欄第１〜２行）が記載され、実施例には、基材フイルム（厚さ２０μ）の延伸ポリプロピレンの一方の面に印刷層を設け、該印刷層上に有機チタン系アンカーコート剤を塗布し、エチレン・α−オレフインコポリマー（三井石油化学社製タフマー）と低密度ポリエチレン（三井ポリケミカル社製ミラソン）を１／１の割合でドライブレンドし、これを押出しコーテイング法により３０μの厚さで積層したこと、さらにポロプロピレンにソルビタンモノステアレートを混練して押出コーテイング法により３０μの厚さを積層したことが示されている。
３．実験報告書１〜２の記載
（１）実験報告書１には、特開昭５９−１３３２３８号公報の実施例に従い、試料Ｎｏ．２のエチレン・１−ブテン共重合体をバッチ式重合装置で製造し、その物性を測定した結果、ＭＦＲ：１１．４ｇ／１０分、密度：０．８８５ｇ／ｃｍ３、温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によるピーク温度：４２℃、温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によるＨ／Ｗ：１．３であったこと、高圧法ポリエチレンとしては、商品名「ミラソンＭ−１１Ｐ」を用い、その物性を測定した結果、ＭＦＲ：７．４ｇ／１０分、密度：０．９１７ｇ／ｃｍ３、ＭＥ：１．８６、ＭＴ：５．２ｇであったこと、そして、該エチレン・１−ブテン共重合体を７０重量％とミラソンＭ−１１Ｐを３０重量％との樹脂組成物の物性を測定した結果、ＭＦＲ：９．９ｇ／１０分、密度：０．８９６ｇ／ｃｍ３、Ｑ値：３．８、ＭＥ：１．５２、ＭＴ：１．６ｇであったことが記載されている。
（２）実験報告書２には、特願平４−１５７９３８号（先願明細書３に該当）に記載のエチレン系共重合体組成物に関して、触媒の調整、予備重合触媒の調整、重合の工程により、密度０．９０３ｇ／ｃｍ３、メルトフローレート（ＭＦＲ）１５ｇ／１０分のＬＬＤＰＥを作製し、また、ＭＦＲが５．２ｇ／１０分、密度がアニール前０．９１６ｇ／ｃｍ３、アニール後０．９１９ｇ／ｃｍ３の高圧ラジカル法低密度ポリエチレンを使用して、ＬＬＤＰＥ７７重量％、高圧ラジカル法低密度ポリエチレン２３重量％となるようにブレンドして、エチレン系共重合体組成物を得て、積層フィルムの製造を行い、その物性評価した結果が示されている。そして、ＬＬＤＰＥの製造に関しては、重合条件（全圧２０ｋｇ／ｃｍ２−Ｇ、重合温度７０℃、ガス組成１−ヘキセン／エチレン＝０．０３５、水素／エチレン＝１．３×１０−３、エチレン濃度＝２４％）で共重合して、物性が（密度０．９０３ｇ ／ｃｍ３、メルトフローレート１５ｇ／１０分）のものを得たことが記載されている。
Ｖ．判断
１．分割不適法に基づく特許法第２９条第１項第３号違反について（＝申立人Ａの申立理由（３）及び申立人Ｃの申立理由（１）について）
　申立人Ａ及びＣは、それぞれ、１（３）、３（１）で、分割不適であることを主張しているので、まず、本件が適法な分割出願であるかを検討する。（１）．分割出願の発明が分割前の原出願に包含された二以上の発明のうちの１つであるか
　分割前の原出願の明細書（前記刊行物８（特開平７−２６０７９号公報））には、ラミネート用樹脂組成物に関して、上記８−１．〜８−３．の記載がされている。上記訂正請求により訂正された、分割出願の明細書に記載された発明である積層体に関して、樹脂組成物の物性値、樹脂組成物を構成する成分である、エチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体、及び高圧法低密度エチレン重合体についての性状の規定は、上記８−１．〜８−３．の記載からみて、分割前の原出願の明細書に記載されているから、分割出願の発明は、分割前の原出願の明細書に記載された発明である。
（２）．分割出願の発明と分割後の原出願の発明は同一でないといえるか
 分割後の原出願の発明は、その特許公報（特許第２９７８３８７号公報＝甲第８号証の１＝先願明細書１）によれば、「成分Ａ：下記に示す（ａ）〜（ｃ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体　　５０〜９９重量％ 
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線の最大ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である；成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Memory Effect）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Melt Tension）が１．５ｇ以上 
を含有することを特徴とするラミネート用樹脂組成物。」（【請求項１】）である。
　上記訂正請求により訂正された分割出願の明細書の請求項１に係る発明は「・・樹脂組成物からなる層を含む積層体」であり、分割後の原出願の請求項に係る発明は「ラミネート用樹脂組成物」であり、物として異なるから、両者は同一とはいえない。 
（３）．むすび
　したがって、本件は適法な分割出願であり、特許法第４４条第２項の規定により、原出願の出願日である平成５年１１月２６日（優先権主張、平成４年１２月３日、平成４年１２月２５日、平成５年５月１３日）に出願したものと見なされる。
　よって、原出願の公開公報である刊行物８（申立人Ａの甲第８号証の２及び申立人Ｃの甲第１号証に同じ）を証拠とした、申立人Ａの申立理由（３）及び申立人Ｃの申立理由（１）は、妥当とはいえない。 
２．特許法第３９条第２項違反について（＝申立人Ａの申立理由（４）について）
　本件請求項１に係る発明と先願明細書１及び２に記載された発明をそれぞれ対比検討する。 
（１）本件請求項１に係る発明と先願明細書１の発明との対比・検討 
　先願明細書１の発明は、エチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体５０〜９９重量％と高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％を含有するラミネート用樹脂組成物であるのに対して、本件請求項１に係る発明は、先願明細書１における様な樹脂組成物について、さらに樹脂組成物の物性を「ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ/ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係がＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］を満足する」と限定したものであって、上記樹脂組成物からなる層を含む積層体であるから、両者は同一の発明であるとはいえない。
（２）本件請求項１に係る発明と先願明細書２の発明との対比・検討
　先願明細書２の発明は、「メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体（成分Ａ）５０〜９９重量％、およびＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分；密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３ である高圧法低密度ポリエチレン（成分Ｂ）１〜５０重量％を含有し、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上である樹脂組成物からなるフィルム」であるのに対して、本件請求項１に係る発明は、先願明細書２における様な樹脂組成物について、その構成成分であるエチレン・α−オレフィン共重合体の物性を「温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり；該ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である」と限定し、さらに樹脂組成物の物性を「且つＭＥとＭＴの関係がＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］を満足する」と限定したものであって、上記樹脂組成物からなる層を含む積層体であるから、両者は同一の発明であるとはいえない。
　なお、異議申立人Ａは、甲第９号証の２を提出して、先願明細書２について「樹脂組成物からなるフィルム」を「樹脂組成物からなる押出ラミネートフィルム」とする訂正請求がされており、当該「押出ラミネートフィルム」は、「積層体」に相当すると主張している。しかし、該訂正請求による訂正が認容されたとしても、訂正が適法である限りにおいては、訂正後の対象も訂正前の発明と同様に「フィルム」すなわち単層フィルムであるはずであるから、上記申立人Ａの主張は理由がない。
３．特許法第２９条の２第１項違反について（＝申立人Ｃの申立理由（２）について）
（１）本件請求項１に係る発明と先願明細書３の発明との対比・検討 
　先願明細書３には、エチレン系共重合体組成物が、基材フィルムと貼り合わせて、多層フィルムとして用いことができると記載されている（先願明細書３の摘示３−４の記載参照）ものの、エチレン系共重合体組成物を積層フィルムにおける層とした具体例は開示されていないし、該エチレン系共重合体組成物の物性に関して、Ｑ値の規定、ＭＥの規定及びＭＥとＭＴの関係の規定についての記載はない。
　申立人Ｃは、実験報告書２（申立人Ｃの甲第４号証に同じ）を提出して、先願明細書３の発明のエチレン系共重合体組成物でもその物性は備えているから、該物性の規定の有無は、実質的の相違点ではない旨主張している。しかし、実験報告書２は、エチレン系共重合体組成物の成分である、ＬＬＤＰＥ（エチレン−α−オレフィン共重合体）の製造に関して、その重合条件（全圧２０ｋｇ／ｃｍ２−Ｇ、重合温度７０℃、ガス組成１−ヘキセン／エチレン＝０．０３５、水素／エチレン＝ １．３×１０−３、エチレン濃度＝２４％）及び得られた共重合体の物性（密度０．９０３ｇ／ｃｍ３、メルトフローレート１５ｇ／１０分）が、先願明細書３に記載されたエチレン−α−オレフィン共重合体［Ａ］の製造方法における重合条件（全圧１８ｋｇ／ｍ２−Ｇ、重合温度８０℃、ガス組成（１−ヘキセン／エチレン＝０．０２０、水素／エチレン＝６．６×１０−４、エチレン濃度＝１６％）及び得られた共重合体の物性（密度０．９２３ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ１．１ｇ／１０分）と一致せず、先願明細書３に記載された発明の忠実な追試とはいえないものであるから、参酌することはできない。
　したがって、先願明細書３に記載された発明と本件請求項１に係る発明は同一ではない。
４．本件請求項２及び３に係る発明と先願明細書１〜３に記載された発明の対比・検討（＝申立人Ａの申立理由（４）及び申立人Ｃの申立理由（２）について）
　本件請求項２及び３に係る発明は、請求項１に係る発明を更に限定するものであるから、請求項１に係る発明で述べた理由と同様の理由により、先願明細書１〜３に記載された発明と同一であるとはいえない。
５．特許法第２９条第１項違反について
（１）本件請求項１に係る発明と刊行物１に記載された発明との対比・検討（＝申立人Ａの申立理由（１）について）
　刊行物１には、基材上にエチレン−α−オレフィン共重合体に該当する線状低密度エチレン炭化水素コポリマーと高圧法低密度ポリエチレンとの樹脂組成物を積層したフィルムが開示されるものの、（ｉ）樹脂組成物を構成する成分樹脂である、線状低密度エチレン炭化水素コポリマーが、メタロセン触媒を用いて製造され、且つそのＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分、温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり、そのピーク温度が２０〜８５℃であり、かつ、このピークの［ピーク高さ］／［ピークの１／２の高さにおける幅］（Ｈ／Ｗ）が１以上であること、（ｉｉ）高圧法低密度ポリエチレンが、ＭＥ（３ｇ）は、１．６以上、ＭＴが １．５ｇ以上であること、（ｉｉｉ）樹脂組成物の物性値が、）ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、Ｑ値が３〜６、ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、ＭＴが１．０以上であり、ＭＥとＭＴの関係が　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］／ｇを満たすこと、は開示されていない。
　したがって、本件請求項１に係る発明は、刊行物１に記載されたものであるとはいえない。 
（２）本件請求項１に係る発明と刊行物２に記載された発明との対比・検討（＝申立人Ａの申立理由（１）について）    
　刊行物２には、基材にエチレン−α−オレフィン共重合体と高圧法低密度ポリエチレンとの樹脂組成物を押出しラミネートにより積層したフィルムが開示されるものの、（イ）刊行物２における高圧法低密度ポリエチレンのメルトテンションは、その測定条件（試験温度１５０℃）（刊行物２の記載２−６参照）が、請求項１に係る発明における測定条件（試験温度１９０℃）と異なるので、その数値自体を同一視できないことから、刊行物２には、（ｉ）樹脂組成物を構成する成分樹脂である、エチレン−α−オレフィン共重合体が、メタロセン触媒を用いて製造され、且つそのＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分、温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり、そのピーク温度が２０〜８５℃であり、かつ、このピークの［ピーク高さ］／［ピークの１／２の高さにおける幅］（Ｈ／Ｗ）が１以上であること、（ｉｉ）高圧法低密度ポリエチレンが、０．１〜２０ｇ／１０分のＭＦＲ及び０．９１５〜０．９３０ｇ／ｃｍ３の密度を有し、かつ、ＭＥ（３ｇ）は、１．６以上、ＭＴが１．５ｇ以上であること、（ｉｉｉ）樹脂組成物の物性値が、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、Ｑ値が３〜６、ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、ＭＴが１．０以上であり、ＭＥとＭＴの関係が　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］／ｇを満たすこと、は開示されていない。
　したがって、本件請求項１に係る発明は、刊行物２に記載されたものであるとはいえない。
（３）本件請求項１に係る発明と刊行物９に記載された発明との対比・検討 （＝申立人Ｂの申立理由（１）について）
 刊行物９には、実施例８として、「エチレン・１−ブテン共重合体７０重量％と高圧法低密度ポリエチレン３０重量％とからなる樹脂組成物」について記載されるものの、（ｉ）樹脂組成物を構成する成分樹脂である、エチレン−α−オレフィン共重合体が、メタロセン触媒を用いて製造され、且つそのＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分、温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり、そのピーク温度が２０〜８５℃であり、かつ、このピークの［ピーク高さ］／［ピークの１／２の高さにおける幅］（Ｈ／Ｗ）が１以上であること、（ｉｉ）低密度ポリエチレンが、ＭＥ（３ｇ）は、１．６以上、ＭＴが１．５ｇ以上であること、（ｉｉｉ）樹脂組成物の物性値が、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、Ｑ値が３〜６、ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、ＭＴが１．０以上であり、ＭＥとＭＴの関係が　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］／ｇを満たすこと、は開示されていない。
　申立人Ｂは、実験報告書１（申立人Ｂの甲第２号証に同じ）を提出して、上記相違点に関して、刊行物９の樹脂組成物においても、その物性を実質的に備えている旨主張する。しかし、実験報告書１では、高圧法低密度ポリエチレンとして、ミラソンＭ−１１Ｐを使用しているので、刊行物９の実施例８における、高圧法低密度ポリエチレンとしてミラソンＭ−１１（三井化学（株）製）と製品が相違することが認められる。また、実験報告書１では、エチレン−α−オレフィン共重合体であるエチレン・１−ブテン共重合体は、ＭＦＲ１１．４ｇ／１０分、密度が０．８８５ｇ／ｃｍ３であり、高圧法低密度ポリエチレンであるミラソンＭ−１１Ｐは、ＭＦＲが７．４ｇ／１０分、密度が０．９１７ｇ／ｃｍ３、ＭＴが５．２ｇであったとされているが、刊行物９の実施例８で使用されたエチレン・１−ブテン共重合体のＭＦＲは１７．６、密度は０．８９２ｇ／ｃｍ３であり、高圧法低密度ポリエチレンは、ＭＦＲは７．２ｇ／１０分、密度が０．９１７ｇ／ｃｍ３、ＭＴは９．０ｇであるから、実験報告書１の使用材料は、刊行物９の実施例８の使用材料と相違する。
　そうすると、刊行物９の実施例８の忠実な追試とはいえないので、実験報告書１の樹脂組成物の物性を参酌することはできない。
　したがって、本件請求項１に係る発明は、上記の点で相違するから、刊行物９に記載されたものであるとはいえない。
（４）本件請求項２及び３に係る発明と刊行物１、２又は９に記載された発明との対比・検討
　本件請求項２及び３に係る発明は、請求項１に係る発明を更に限定するものであるから、請求項１に係る発明で述べた理由と同様の理由により、刊行物１、２、又は９に記載された発明であるとはいえない。
６．特許法第２９条第２項違反について
（１）本件請求項１に係る発明の刊行物１に記載された発明からの容易性について（＝申立人Ａの申立理由（２）について）
　上記「５．特許法第２９条第１項違反について」「（１）本件請求項１に係る発明と刊行物１に記載された発明の対比・検討（＝申立人Ａの申立理由（１）について）」で述べたように、本件請求項１に係る発明と刊行物１に記載された発明を対比すると、上記５．（１）に記載の相違点（ｉ）〜（ｉｉｉ）がある。
　相違点を検討すると、刊行物２には、上記相違点（ｉ）〜（ｉｉｉ）について開示するところがない。
　刊行物３は超低密度ポリエチレン（Ｕｌｔｒａｌｏｗ　Ｄｅｎｓｉｔｙ　Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ）（ＵＬＤＰＥ）について、刊行物４はＥＸＡＣＴ（登録商標）ポリマーについて、刊行物５はＥＸＸＰＯＬ（登録商標）ポリマーについて、刊行物６は新しいファミリーの線状ポリエチレンについて、刊行物７は低密度ポリエチレンの粘弾性に及ぼす長鎖分枝の影響について記載するだけで、いずれにも、メタロセン触媒を使用して得られた特殊なＬＬＤＰＥをラミネート用材料として適用して、その優れた性能を保ちながら加工性を改良することのために、エチレン−α−オレフィン共重合体及び高圧法低密度ポリエチレンを含有する樹脂組成物の物性値が特定の範囲にあることで、低温ヒートシール性、ヒートシール強度及びホットタック性などの性能に優れ、かつ加工性の改良された積層フィルムが得られることを、開示するところがない。
　本件明細書の比較例１〜１９と実施例１〜２１、２３との対比からすると、本件請求項１に係る発明は、請求項１で規定するようなエチレン−α−オレフィン共重合体及び高圧法低密度ポリエチレンを含有する樹脂組成物、すなわち、相違点（ｉ）〜（ｉｉｉ）の点を要件とする樹脂組成物からなる層を含む積層体とすることで、低温ヒートシール性、ヒートシール強度及びホットタック性などの性能に優れ、かつ加工性の改良された積層体が得られるという効果を奏すると認められる。
  したがって、本件請求項１に係る発明は、刊行物１〜７に記載された発明に基づいて、当業者が容易になし得た発明であるとはいえない。
（２）本件請求項１に係る発明の刊行物９〜１２に記載された発明からの容易性について（＝申立人Ｂの申立理由（１）について）
  本件請求項１に係る発明と刊行物９の実施例８とを対比すると、上記「５．特許法第２９条第１項違反について」「（３）本件請求項１に係る発明と刊行物９（特開昭５９−１３３２３８号公報）に記載された発明との対比・検討」で述べたように、本件請求項１に係る発明と刊行物９に記載された発明を対比すると、上記５．（３）に記載の相違点（ｉ）〜（ｉｉｉ）がある。
　刊行物１０には、三井石油化学工業株式会社製のポリオレフィン系樹脂改質材タフマーについて記載され、タフマーＡは、エチレン−αオレフィン共重合体であって、主な用途は、に押出コーテイングがあること、刊行物１１には、Ｃｐ２ＺｒＭｅ２／ＭＡＯ系触媒を用い、エチレン−プロピレン共重合やエチレン−プロピレン−ジエン共重合を行うと、Ｖ触媒を用い工業的に製造されている共重合体に匹敵する基礎物性を示すポリマーが高い活性で得られること、刊行物１２には、延伸ポリプロピレンフィルム上に、接着層を介して、エチレン・α−オレフインコポリマー（三井石油化学社製タフマー）と低密度ポリエチレン（三井ポリケミカル社製ミラソン）とのブレンド樹脂層を押出コーテイング法により設け、さらにその上に非イオン性界面活性剤を混練したポリプロピレン層を積層してなる食品包装用防曇性フイルムが記載されているにすぎず、いずれにも、相違点（ｉ）〜（ｉｉｉ）については開示されていない。
　本件明細書の比較例１〜１９と実施例１〜２１、２３との対比からすると、本件請求項１に係る発明は、請求項１で規定するようなエチレン−α−オレフィン共重合体及び高圧法低密度ポリエチレンを含有する樹脂組成物、すなわち、相違点（ｉ）〜（ｉｉｉ）の点を要件とする樹脂組成物からなる層を含む積層体とすることで、低温ヒートシール性、ヒートシール強度及びホットタック性などの性能に優れ、かつ加工性の改良された積層フィルムが得られるという効果を奏すると認められる。
　したがって、本件請求項１に係る発明は、刊行物９〜１２に記載された発明に基づいて、当業者が容易になし得た発明であるとはいえない。
（３）本件請求項２及び３に係る発明の刊行物１〜７、９〜１３に記載された発明からの容易性について 
　本件請求項２及び３に係る発明は、請求項１に係る発明を更に限定するものであるから、請求項１に係る発明で述べた理由と同様の理由により、刊行物１〜７、９〜１３に記載された発明に基づいて、当業者が容易になし得た発明であるとはいえない。
７．特許法第３６条の要件違反について（＝申立人Ａの申立理由（４）について）
　本件明細書の実施例１及び１４では、ＬＬＤＰＥの製造について、特開昭６１−１３０３１４号公報を引用して、エチレン−ヘキセン−１共重合体（成分Ａ）製造について、具体的に記載（段落００４１、００５１）し、また、エチレン重合体（成分Ｂ）の製造についても、高圧法低密度ポリエチレンの製造を具体的に記載（段落００４２、００５２）している。そして、この実施例の記載を参考にすれば、実施例１、１４以外の他の実施例、比較例において使用する、種々のＬＬＤＰＥ及びＬＤＰＥの具体的製造条件は、当業者が容易に選定できることと認められる。
　したがって、本件は、実施例及び比較例で使用する種々のＬＬＤＰＥ及びＬＤＰＥの具体的製造条件の開示に関して、明細書の記載に不備があるとはいえない。 
ＶＩ．むすび 
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由と証拠によっては、本件請求項１〜３に係る特許を取り消すことはできない。 
　また、他に本件請求項１〜３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年７月２４日（２００２．７．２４）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
訂正事項ａ．
　特許請求の範囲の請求項１の「成分Ａ：メタロセン触媒を用いて製造され下記に示す（ａ）〜（ｃ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体を５０〜９９重量％：
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線の最大ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である；及び成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレンを１〜５０重量％：
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３
（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Ｍｅｍｏｒｙ　Ｅｆｆｅｃｔ）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Ｍｅｌｔ　Ｔｅｎｓｉｏｎ）が１．５ｇ以上
を含有し、
ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上である樹脂組成物からなる層を含む積層体。」を、
「成分Ａ：メタロセン触媒を用いて製造され下記に示す（ａ）〜（ｃ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体を５０〜９９重量％：
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり；該ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である；及び
成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレンを１〜５０重量％：
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３
（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Ｍｅｍｏｒｙ　Ｅｆｆｅｃｔ）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Ｍｅｌｔ　Ｔｅｎｓｉｏｎ）が１．５ｇ以上
を含有し、
ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係がＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］を満足する樹脂組成物からなる層を含む積層体。」に訂正する。
訂正事項ｂ．
　特許請求の範囲の請求項２の「前記樹脂組成物のＭＥとＭＴの関係が、
　　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足するものである請求項１記載の層を含む積層体。」を、「前記樹脂組成物が、ＭＦＲが８〜２０ｇ／１０分；密度が０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．５〜２．０；ＭＴが１．５ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係が、
　　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足するものである請求項１記載の層を含む積層体。」に訂正する。
訂正事項ｃ．
　特許請求の範囲の請求項３を削除する。
訂正事項ｄ．
　明細書の段落【０００５】欄の「【課題を解決するための手段】
［発明の概要］
　本発明者らは、上記問題点に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定の触媒を用いて製造されたＬＬＤＰＥと特殊なＬＤＰＥとからなり、特定の物性を有する樹脂組成物により、上記本発明の目的が達成されうるとの知見に基づき本発明を完成するに至ったものである。すなわち、本発明は、メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体５０〜９９重量％と、ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分；密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３である高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％とからなり、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上である樹脂組成物からなる層を含む積層体である。」を、「【課題を解決するための手段】
［発明の概要］
　本発明者らは、上記問題点に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定の触媒を用いて製造されたＬＬＤＰＥと特殊なＬＤＰＥとからなり、特定の物性を有する樹脂組成物により、上記本発明の目的が達成されうるとの知見に基づき本発明を完成するに至ったものである。すなわち、本発明は、メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体５０〜９９重量％と、ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分；密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３である高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％とからなり、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上であり、；且つＭＥとＭＴの関係がＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］を満足する樹脂組成物からなる層を含む積層体である。」に訂正する。
訂正事項ｅ．
　明細書の段落【００２９】欄の「（３）　樹脂組成物の物性
　このようにして得られる樹脂組成物は、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、好ましくは８〜２０ｇ／１０分であり；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３であり；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、好ましくは１．５〜２．０であり；ＭＴが１．０ｇ以上、好ましくは１．５ｇ以上であるものでなけらばならない。ＭＦＲが上記範囲より大であると製膜が不安定になり、上記範囲より小さいと押出し性、延展性が不良となり好ましくない。密度が上記範囲より大であると低温ヒートシール性が不良となり、上記範囲より小さいとフィルム表面がベタつくため好ましくない。ＭＥが上記範囲より大であると延展性が不良となり、上記範囲より小さいとネックインが不良となりので好ましくない。ＭＴが上記範囲より小であると加工性の改良効果が少なくなるので好ましくない。またＱ値については、特に制限されないが、好ましくは３〜６、特に好ましくは３．０〜５．２である。」を、「（３）　樹脂組成物の物性
　このようにして得られる樹脂組成物は、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、好ましくは８〜２０ｇ／１０分であり；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３であり；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、好ましくは１．５〜２．０であり；ＭＴが１．０ｇ以上、好ましくは１．５ｇ以上であるものでなけらばならない。ＭＦＲが上記範囲より大であると製膜が不安定になり、上記範囲より小さいと押出し性、延展性が不良となり好ましくない。密度が上記範囲より大であると低温ヒートシール性が不良となり、上記範囲より小さいとフィルム表面がベタつくため好ましくない。ＭＥが上記範囲より大であると延展性が不良となり、上記範囲より小さいとネックインが不良となりので好ましくない。ＭＴが上記範囲より小であると加工性の改良効果が少なくなるので好ましくない。またＱ値については、３〜６、特に好ましくは３．０〜５．２であり；且つＭＥとＭＴの関係が
　　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足する。」に訂正する。
訂正事項ｆ．
　明細書の段落【００４５】欄の「実施例２〜１３、２２〜２３及び比較例１〜８
　成分Ａ及び成分Ｂとして、表１に記載される物性を示すものを用いた以外は、実施例１と同様に調製して樹脂組成物を得た。これを成形し、評価した。得られた評価結果を表１に示す通りである。」を、「実施例２〜１３、２３及び比較例１〜８，１９
　成分Ａ及び成分Ｂとして、表１に記載される物性を示すものを用いた以外は、実施例１と同様に調製して樹脂組成物を得た。これを成形し、評価した。得られた評価結果を表１に示す通りである。」に訂正する。
　また、明細書の段落【００５０】欄の表１のつづきの「実施例２２」を「比較例１９」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
積層体
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　成分Ａ：メタロセン触媒を用いて製造され下記に示す（ａ）〜（ｃ）の性状を有するエチレンと炭素数３〜１８のα−オレフィンとの共重合体を５０〜９９重量％：
（ａ）ＭＦＲが２〜３０ｇ／１０分
（ｂ）密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下
（ｃ）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって得られる溶出曲線のピークが１つであり；該ピーク温度が２０〜８５℃であり；該最大ピークの高さをＨとし、該最大ピークの高さの１／２の幅をＷとしたときのＨ／Ｗの値が１以上である；及び
成分Ｂ：下記に示す（ａ’）、（ｂ’）、（ｃ’）および（ｄ’）の性状を有する高圧法低密度ポリエチレンを１〜５０重量％：
（ａ’）ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分
（ｂ’）密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３
（ｃ’）メモリーエフェクト（ＭＥ：Ｍｅｍｏｒｙ　Ｅｆｆｅｃｔ）が１．６以上
（ｄ’）メルトテンション（ＭＴ：Ｍｅｌｔ　Ｔｅｎｓｉｏｎ）が１．５ｇ以上
を含有し、
ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係が
　　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足する樹脂組成物からなる層を含む積層体。
　【請求項２】　前記樹脂組成物が、ＭＦＲが８〜２０ｇ／１０分；密度が０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３；Ｑ値が３〜６；ＭＥ（３ｇ）が１．５〜２．０；ＭＴが１．５ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係が
　　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足するものである請求項１記載の層を含む積層体。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、フィルム、特に、加工性が改良され、低温ヒートシール性、ヒートシール強度及びホットタック性が優れているラミネート積層体に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来、ラミネート用フィルムとして用いられてきたものは、ラジカル開始剤を使用し、高温・高圧下でエチレンを重合することによって得られた高圧法低密度ポリエチレン（以下単に「ＬＤＰＥ］と略記する。）であった。このＬＤＰＥは成形時に安定な膜が得られ、かつ高速加工性に優れているが、その反面低温ヒートシール性、ヒートシール強度及びホットタック性に劣るものであった。このため、該ＬＤＰＥの代替材料として、エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等が用いられているが、このようなＥＶＡは低温ヒートシール性に優れているが、ＬＤＰＥの他の欠点であるヒートシール強度やホットタック性について改良することができず、しかも、ラミネート加工時の通常の成形温度である２８０℃付近での熱安定性にも欠けているので、ラミネート加工時に分解されて特有の臭いを発生させるという問題点もあった。
　【０００３】
　その後、チーグラー触媒を用いて中圧法、例えば特公昭５６−１８１３２号公報等に記載される方法で製造されるエチレンとα−オレフィンとの共重合体、いわゆる線状低密度ポリエチレン（以下単に「ＬＬＤＰＥ」と略記する。）が出現した。しかし、このＬＬＤＰＥはヒートシール強度、ホットタック性、耐衝撃強度等に優れ、ＬＤＰＥの上記欠点を改良することができる性能を有しているが、加工性に大きな問題を抱えていた。すなわち、このＬＬＤＰＥは従来のＬＤＰＥと比較して、押出機内での剪断粘度が高いために樹脂圧力が大きくなって高速加工が難しくなったり、押出機の所要動力が著しく増大したりするという欠点があった。また、溶融張力が小さいために膜の厚みや幅に斑ができて実用に供することができないとの欠点もあった。しかし、これらの欠点は特開昭５８−１９４９３５号公報等に記載されているＬＬＤＰＥとＬＤＰＥとをブレンドする技術によって改良できることが提案された。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　このようなブレンドによる改良技術によって加工性を満足させることができる材料は、逆に低温ヒートシール性、ヒートシール強度、ホットタック性などが不足となりがちで、これらの性能と加工性のバランスの良好な材料の開発が望まれていた。一方、近年、特開昭５８−１９３０９号公報等に記載されている新しい触媒を使用することによって、従来のＬＬＤＰＥよりも分子量分布、組成分布の狭い特殊な材料が得られるようになったことから、本発明者らは、この特殊なＬＬＤＰＥを押出ラミネート用材料として適用するために検討を行なったところ、上記の低温ヒートシール性、ヒートシール強度及びホットタック性の性能については従来のＬＬＤＰＥよりも格段に良好なものとなるが、ＬＬＤＰＥの欠点である加工性の不良が従来のものより大幅に悪化してしまって、より一層バランスの悪い材料となってしまうことが判明した。本発明の目的は、この様な優れた性能を保ちながら加工性を改良する、上記従来の材料では達成されていない低温ヒートシール性、ヒートシール強度及びホットタック性などの性能に優れ、かつ、加工性の改良されたフィルムを提供することである。
　【０００５】
　【課題を解決するための手段】
［発明の概要］
　本発明者らは、上記問題点に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定の触媒を用いて製造されたＬＬＤＰＥと特殊なＬＤＰＥとからなり、特定の物性を有する樹脂組成物により、上記本発明の目的が達成されうるとの知見に基づき本発明を完成するに至ったものである。すなわち、本発明は、メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体５０〜９９重量％と、ＭＦＲが０．１〜２０ｇ／１０分；密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３である高圧法低密度ポリエチレン１〜５０重量％とからなり、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、Ｑ値が３〜６，；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３；ＭＴが１．０ｇ以上であり；且つＭＥとＭＴの関係がＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足する樹脂組成物からなる層を含む積層体である。
　【０００６】
　【発明の実施の形態】
［１］　構成成分
（１）メタロセン触媒を用いて製造されたエチレン・α−オレフィン共重合体（成分Ａ）
（ａ）　性状
　本発明のフィルムの成形原料となる樹脂組成物を構成する成分Ａのエチレン・α−オレフィン共重合体は、以下の▲１▼〜▲５▼の物性を示すものであることが好ましい。
　【０００７】
　▲１▼　ＭＦＲ
　本発明にて用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体は、ＪＩＳ　Ｋ７２１０によるＭＦＲ（メルトフローレート：Ｍｅｌｔ　Ｆｌｏｗ　Ｒａｔｅ：溶融流量）が２〜３０ｇ／１０分、好ましくは５〜２５ｇ／１０分、特に好ましくは１０〜２２ｇ／１０分、最も好ましくは１３〜２０ｇ／１０分の物性を示すものである。該ＭＦＲが上記範囲より大であると成膜が不安定となる。また、ＭＦＲが上記範囲より小さすぎると成形時に膜切れが起こる。
　【０００８】
▲２▼　密度
　本発明にて用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体は、ＪＩＳ　Ｋ７１１２による密度が０．９３５ｇ／ｃｍ３以下、好ましくは０．８７〜０．９２ｇ／ｃｍ３、特に好ましくは０．８８〜０．９１３ｇ／ｃｍ３、最も好ましくは０．８９〜０．９１ｇ／ｃｍ３の物性を示すものである。該密度が上記範囲より大であると、低温ヒートシール性が不良となる。また、密度があまりに小さすぎると、フィルム表面にベタつきが生じ実用性に供し得なくなり、下限は通常０．８６ｇ／ｃｍ３程度である。
　【０００９】
▲３▼　温度上昇溶離分別によって得られる溶出曲線のピーク温度
　本発明にて用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体は、温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ：Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　Ｒｉｓｉｎｇ　Ｅｌｕｔｉｏｎ　Ｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎ）によって得られる溶出曲線が以下に記載のものが好ましい。その最大ピーク温度が２０〜８５℃、特に好ましくは３０〜７５℃、最も好ましくは４０〜７０℃であり、かつ、この最大ピークの［ピークの高さ］／［ピークの１／２の高さにおける幅］（Ｈ／Ｗ）が１以上、好ましくは１〜２０、特に好ましくは１〜１５、最も好ましくは１〜１０の物性を示すものである。該溶出曲線の最大ピーク温度が上記温度を超える場合は低温ヒートシール性が不良となるので実用性がない。上記Ｈ／Ｗが上記の値未満の場合はベタツキ成分が多くなり、経時的にヒートシール性が不良となるので実用性がない。
　【００１０】
　温度上昇溶離分別による溶出曲線の測定
　温度上昇溶離分別（Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　Ｒｉｓｉｎｇ　Ｅｌｕｔｉｏｎ　Ｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎ：ＴＲＥＦ）による測定は、「Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｖｏｌ２６，４２１７−４２３１（１９８１）」または「高分子討論会予稿集２Ｐ１Ｃ０９（１９８５年）」に記載されている原理に基づき、以下のようにして行われる。ＴＲＥＦ測定の原理は、まず、測定の対象とするポリマーを溶媒中で完全に溶解する。その後、冷却して不活性担体表面に薄いポリマー層を形成させる。かかるポリマー層は結晶しやすいものが内側（不活性担体表面に近い側）に、結晶しにくいものが外側に形成されてなるものである。次に、温度を連続又は段階的に上昇させると、低温度段階では対象のポリマー組成中の非晶部分すなわちポリマーの持つ短鎖分岐の分岐度の多いものから溶出し、温度が上昇するとともに徐々に分岐度の少ないものが溶出し、最終的に分岐のない直鎖状の部分が溶出し測定は終了するのである。かかる各温度での溶出成分の濃度を検出し、その溶出量と溶出温度によって描かれるグラフによってポリマーの組成分布を見ることができるものである。
　【００１１】
▲４▼　積分溶出量
　上記ＴＲＥＦの測定において、各溶出温度における溶出物の重量分率を積算して求めた積分溶出量が、溶出温度１０℃のとき１０％以下であり、９０℃のとき９０％以上であること、好ましくは溶出温度２０℃のとき１０％以下であり、９０℃のとき９５％以上であること、特に好ましくは溶出温度２０℃のとき５％以下であり、９０℃のとき９７％以上であることである。
　【００１２】
▲５▼　Ｑ値
　このエチレン・α−オレフィン共重合体は、サイズ排除クロマトグラフィー（Ｓｉｚｅ　Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ：ＳＥＣ）によって求められるＱ値（重量平均分子量／数平均分子量）が４以下、好ましくは３以下、特に好ましくは２．５以下の物性を示すものが好ましい。該Ｑ値が上記範囲より大であると、フィルム外観が悪化してくる傾向にある。
　【００１３】
（ｂ）　エチレン・α−オレフィン共重合体の製造
　このような線状低密度ポリエチレンの製造法は、特開昭５８−１９３０９号、同５９−９５２９２号、同６０−３５００５号、同６０−３５００６号、同６０−３５００７号、同６０−３５００８号、同６０−３５００９号、同６１−１３０３１４号、特開平３−１６３０８８号の各公報、ヨーロッパ特許出願公開第４２０４３６号明細書、米国特許第５０５５４３８号明細書及び国際公開公報ＷＯ９１／０４２５７号明細書などに記載されている方法、すなわち、メタロセン触媒、特にメタロセン・アルモキサン触媒、または、例えば、国際公開公報ＷＯ９２／０１７２３号等に開示されているようなメタロセン化合物と以下に述べるメタロセン化合物と反応して安定なアニオンとなる化合物からなる触媒を使用して、主成分のエチレンと従成分のα−オレフィンとを共重合させる方法である。上述のメタロセン化合物と反応して安定なアニオンとなる化合物とは、カチオンとアニオンのイオン対から形成されるイオン性化合物あるいは親電子性化合物であり、メタロセン化合物と反応して安定なイオンとなって重合活性種を形成するものである。
　【００１４】
　このうちイオン性化合物は下記一般式（Ｉ）で表される。
一般式（Ｉ）
　　〔Ｑ〕ｍ＋〔Ｙ〕ｍ−（ｍは１以上の整数）
　Ｑはイオン性化合物のカチオン成分であり、カルボニウムカチオン、トロピリウムカチオン、アンモニウムカチオン、オキソニウムカチオン、スルホニウムカチオン、ホスホニウムカチオン等があげられ、さらには、それ自身が還元され易い金属の陽イオンや有機金属の陽イオンなどもあげられる。これらのカチオンは特表平１−５０１９５０号公報などに開示されているようなプロトンを与えることができるカチオンだけではなく、プロトンを与えないカチオンでも良い。これらのカチオンの具体例としては、トリフェニルカルボニウム、ジフェニルカルボニウム、シクロヘプタトリエニウム、イニデニウム、トリエチルアンモニウム、トリプロピルアンモニウム、トリブチルアンモニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウム、ジプロピルアンモニウム、ジシクロヘキシルアンモニウム、トリフェニルホスホニウム、トリメチルホスホニウム、トリ（ジメチルフェニル）ホスホニウム、トリ（メチルフェニル）ホスホニウム、トリフェニルスルホニウム、トリフェニルオキソニウム、トリエチルオキソニウム、ピリリウム、また、銀イオン、金イオン、白金イオン、パラジウムイオン、水銀イオン、フェロセニウムイオン等があげられる。
　【００１５】
　また、Ｙはイオン性化合物のアニオン成分であり、メタロセン化合物と反応して安定なアニオンとなる成分であって、有機ホウ素化合物アニオン、有機アルミニウム化合物アニオン、有機ガリウム化合物アニオン、有機リン化合物アニオン、有機ヒ素化合物アニオン、有機アンチモン化合物アニオンなどがあげられ、具体的にはテトラフェニルホウ素、テトラキス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ホウ素、テトラキス（３，５−ジ（トリフルオロメチル）フェニル）ホウ素、テトラキス（３，５−（ｔ−ブチル）フェニル）ホウ素、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、テトラフェニルアルミニウム、テトラキス（３，４，５−トリフルオロフェニル）アルミニウム、テトラキス（３，５−ジ（トリフルオロメチル）フェニル）アルミニウム、テトラキス（３，５−ジ（ｔ−ブチル）フェニル）アルミニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）アルミニウム、テトラフェニルガリウム、テトラキス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ガリウム、テトラキス（３，５−ジ（トリフルオロメチル）フェニル）ガリウム、テトラキス（３，５−ジ（ｔ−ブチル）フェニル）ガリウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ガリウム、テトラフェニルリン、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）リン、テトラフェニルヒ素、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ヒ素、テトラフェニルアンチモン、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）アンチモン、デカボレート、ウンデカボレート、カルバドデカボレート、デカクロロデカボレート等があげられる。
　【００１６】
　また、親電子性化合物としては、ルイス酸化合物として知られるもののうち、メタロセン化合物と反応して安定なアニオンとなって重合活性種を形成するものであり、種々のハロゲン化金属化合物や固体酸として知られている金属酸化物などがあげられる。具体的には、ハロゲン化マグネシウムやルイス酸性無機酸化物などが例示される。
　【００１７】
α−オレフィン
　ここでα−オレフィンとしては、炭素数３〜１８のα−オレフィン、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−ヘプテン、４−メチルペンテン−１、４−メチルヘキセン−１、４，４−ジメチルペンテン−１等が挙げられる。これらα−オレフィンの中で好ましくは炭素数４〜１２、特に好ましくは６〜１０の１種又は２種以上のα−オレフィン２〜６０重量％と、エチレン４０〜９８重量％とを共重合させるのが好ましい。
　【００１８】
共重合
　重合方法としては、気相法、スラリー法、溶液法、高圧イオン重合法等を挙げることができる。これらの中では溶液法、高圧イオン重合法が好ましく、特に高圧イオン重合法で製造することが好ましい。なお、この高圧イオン重合法とは、特開昭５６−１８６０７号、特開昭５８−２２５１０６号の各公報に記載されている、圧力が１００ｋｇ／ｃｍ２以上、好ましくは２００〜２，０００ｋｇ／ｃｍ２、温度が１２５℃以上、好ましくは１３０〜２５０℃、特に１５０〜２００℃の反応条件下に行なわれるエチレン系重合体の連続的製造法である。
　【００１９】
（２）高圧法低密度ポリエチレン：ＬＤＰＥ（成分Ｂ）
（ａ）　性状
　本発明の樹脂組成物を構成する成分Ｂの高圧法低密度ポリエチレンは、以下の▲１▼及び▲２▼の物性を有するものである。また、成分Ｂは下記▲３▼〜▲６▼の物性を示すものが好ましい。
▲１▼　ＭＦＲ
　本発明に用いられる高圧法低密度ポリエチレンは、ＪＩＳ　Ｋ７２１０によるＭＦＲ（メルトフローレート：Ｍｅｌｔ　Ｆｌｏｗ　ｒａｔｅ：溶融流量）が０．１〜２０ｇ／１０分、好ましくは１〜１３ｇ／１０分、特に好ましくは２〜１３ｇ／１０分の物性を示すものである。該ＭＦＲが上記範囲より大であると、成膜が不安定となる。また、ＭＦＲが上記範囲より小さすぎると、押出性やフィルム外観が不良となる。
　【００２０】
▲２▼　密度
　本発明に用いられる高圧法低密度ポリエチレンは、ＪＩＳ　Ｋ７１１２による密度が０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．９１６〜０．９２５ｇ／ｃｍ３、特に好ましくは０．９１８〜０．９２２ｇ／ｃｍ３の物性を示すものである。該密度が上記範囲より大であると、低温ヒートシール性が不良となる。また、密度が上記範囲より小さすぎると、フィルム表面にベタつきが多くなる。
　【００２１】
▲３▼　メモリーエフェクト（ＭＥ：Ｍｅｍｏｒｙ　Ｅｆｆｅｃｔ：復元効果）
　本発明にて用いられる高圧法低密度ポリエチレンは、ＭＥ（３ｇ）は、１．６以上、好ましくは１．８以上、特に好ましくは２．０以上、最も好ましくは２．３以上の物性を示すものが好ましい。該ＭＥが上記値より小さすぎると成膜が不安定となり好ましくない。なお、上記ＭＥ（３ｇ）の測定は、ＪＩＳ　Ｋ７２１０で使用されるメルトインデクサーを使用し、測定条件をシリンダー温度２４０℃、定速押出量３ｇ／分に設定して、以下のように実施される。装置にサンプルを充填し、ピストンのみを乗せ、６分後に規定の押出速度をかける。次に、エチルアルコールを入れたメスシリンダーをオリフィス直下に置き、真っ直ぐな押出物を採取する。採取した押出物の直径（Ｄ）をマイクロメーターで測定し、ダイスのオリフィン径をＤ０として、次式によりＭＥが求められる。
　　ＭＥ＝Ｄ／Ｄ０
　【００２２】
▲４▼　メルトテンション（ＭＴ：Ｍｅｌｔ　Ｔｅｎｓｉｏｎ：破断時溶融張力）
　本発明で用いられる高圧法低密度ポリエチレンは、ＭＴが１．５ｇ以上、好ましくは２．５ｇ以上、特に好ましくは５ｇ以上である。ＭＴが小さすぎると、加工性の改良効果が少なくなるので、好ましくない。
　【００２３】
▲５▼　ＭＥとＭＴの関係：本発明で用いられる高圧法低密度ポリエチレンは、ＭＥ（３ｇ）とＭＴが以下の関係を有する。
　　ＭＥ≧［０．０５×ＭＴ＋１．３］、好ましくは
　　ＭＥ≧［０．０５×ＭＴ＋１．５］
　この関係を満たさないと、加工性の改良効果が少なくなるので、好ましくない。
　【００２４】
▲６▼　Ｑ値
　この高圧法低密度ポリエチレンは、サイズ排除クロマトグラフィー（Ｓｉｚｅ　Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ：ＳＥＣ）によって求められるＱ値（重量平均分子量／数平均分子量）が５〜３０、特に好ましくは７〜２５、最も好ましくは１０〜２０の物性を示すものが好ましい。該Ｑ値が上記範囲より大であると、フィルム外観が悪化してくる傾向にあるので好ましくない。また、Ｑ値が上記範囲より小さすぎると、成膜が不安定となってくる傾向があるので好ましくない。
　【００２５】
（ｂ）高圧法低密度ポリエチレンの具体例
　このような高圧法低密度ポリエチレンは市販品の中から適宜選んで使用することができるが、中でも、反応温度２２０℃以上、反応圧力１，７００ｋｇ／ｃｍ２以下でオートクレーブ法にて製造されたポリエチレンを使用するのが好ましい。
　【００２６】
［ＩＩ］　成分Ａと成分Ｂの量比
　これら成分Ａのエチレン・α−オレフィン共重合体と成分Ｂの高圧法低密度ポリエチレンとの配合割合は、成分Ａが５０〜９９重量％で成分Ｂが１〜５０重量％、好ましくは成分Ａが５５〜９５重量％で成分Ｂが５〜４５重量％、特に好ましくは成分Ａが６０〜８５重量％で成分Ｂが１５〜４０重量％である。上記成分Ｂの配合割合が上記範囲よりも少なすぎると加工性改良効果が不十分となる。また、上記成分Ａの配合割合が上記範囲よりも少なすぎるとヒートシール性、ホットタック性等が不良となる。
　【００２７】
［ＩＩＩ］　樹脂組成物の製造
（１）　配合
　本発明のラミネート用樹脂組成物は、通常の樹脂組成物の製造方法と同様の方法で成分Ａのエチレン・α−オレフィン共重合体と成分Ｂの高圧法低密度ポリエチレンとを配合することによって製造することができる。具体的には、成分Ａと成分Ｂとを押出機、ブラベンダープラストグラフ、バンバリーミキサー、ニーダーブレンダー等を用いて溶融、混練し、ラミネート用樹脂組成物が得られる。該樹脂組成物は通常に行なわれている方法、例えば、押出機によりペレット状とするのが普通である。
　【００２８】
（２）　その他の添加剤
　本発明の樹脂組成物には、一般に樹脂組成物用として用いられている補助添加成分、例えば、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、中和剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤、着色剤等を配合しても良い。
　【００２９】
（３）　樹脂組成物の物性
　このようにして得られる樹脂組成物は、ＭＦＲが５〜２５ｇ／１０分、好ましくは８〜２０ｇ／１０分であり；密度が０．８７〜０．９３２ｇ／ｃｍ３、好ましくは０．８９〜０．９１２ｇ／ｃｍ３であり；ＭＥ（３ｇ）が１．２〜２．３、好ましくは１．５〜２．０であり；ＭＴが１．０ｇ以上、好ましくは１．５ｇ以上であるものでなけらばならない。ＭＦＲが上記範囲より大であると製膜が不安定になり、上記範囲より小さいと押出し性、延展性が不良となり好ましくない。密度が上記範囲より大であると低温ヒートシール性が不良となり、上記範囲より小さいとフィルム表面がベタつくため好ましくない。ＭＥが上記範囲より大であると延展性が不良となり、上記範囲より小さいとネックインが不良となりので好ましくない。ＭＴが上記範囲より小であると加工性の改良効果が少なくなるので好ましくない。またＱ値については、３〜６、特に好ましくは３．０〜５．２であり；且つＭＥとＭＴの関係が
　　ＭＥ≧［０．２×ＭＴ＋１］
を満足する。
　【００３０】
［ＩＶ］　成形加工
　上記樹脂組成物からなるペレツトを用いて成形加工して本発明の積層体を構成する層に用いるフィルムが製造される。このようなフィルムの製造方法としては、慣用の方法を採用することができる。例えば、空冷インフレーション成形、空冷２段冷却インフレーション成形、Ｔダイフィルム成形、水冷インフレーション等が挙げられる。本発明の積層体を構成する層に用いるフィルムは、ドライラミネート法、押出ラミネート法、サンドイッチラミネート法、共押出法等により、各種基材に押出コーティング或いは基材と共押出することによって、ラミネートされた各種包装用積層体（フィルム）を得ることができる。特に、押出ラミネート法により基材にラミネートして、ラミネート積層体（フィルム）とすることができる。また、各種基材とシーラント基材とのサンドイッチラミネート基材として使用することもできる。
　【００３１】
　上記各種基材としては、紙、アルミニウム箔、セロファン、織布、不織布、フィルムとすることができる高分子重合体、例えば、高密度ポリエチレン、中、低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸エステル共重合体、アイオノマー、ポリプロピレン、ポリー１−ブテン、ポリ−４−メチルペンテン−１等のオレフィン重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、ポリアクリレート、ポリアクリロニトリル等のビニル共重合体、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン７、ナイロン１０、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６１０、ポリメタキシリレンアジパミド等のポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート／イソフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリビニルアルコール、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリカーボネート等を挙げることができる。
　【００３２】
　【実施例】
　以下に実施例及び比較例よりなる実験例を記載し、本発明を更に具体的に説明する。
［Ｉ］　物性の測定方法と評価方法
　実施例及び比較例における物性の測定と評価は、以下に示す方法によって実施した。
（１）　物性の測定
（ａ）　ＭＦＲ：ＪＩＳ　Ｋ７２１０に準拠（１９０℃，２．１６ｋｇ荷重）
（ｂ）　密度：ＪＩＳ　Ｋ７１１２に準拠
（ｃ）　ＭＥ（Ｍｅｍｏｒｙ　Ｅｆｆｅｃｔ：復元効果）：ＪＩＳ　Ｋ７２１０で使用されるメルトインデクサーを使用し、測定条件をシリンダー温度２４０℃、定速押出量３ｇ／分に設定して行なった。装置にサンプルを充填し、ピストンのみを乗せ、６分後に規定の押出速度をかける。次に、エチルアルコールを入れたメスシリンダーをオリフィス直下に置き、真っ直ぐな押出物を採取する。採取した押出物の直径（Ｄ）をマイクロメーターで測定し、ダイスのオリフィス径をＤ０として次式によりＭＥを求める。ＭＥ＝Ｄ／Ｄ０
　【００３３】
（ｄ）　溶出曲線の測定：本発明における温度上昇溶離分別（Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　Ｒｉｓｉｎｇ　Ｅｌｕｔｉｏｎ　Ｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎ：ＴＲＥＦ）による溶出曲線のピークは、一度高温にてポリマーを完全に溶解させた後に冷却し、不活性担体表面に薄いポリマー層を生成させ、次いで、温度を連続又は段階的に昇温して、溶出した成分を回収し、その濃度を連続的に検出して、その溶出量と溶出温度によって描かれるグラフ（溶出曲線）のピークで、ポリマーの組成分布を測定するものである。
　【００３４】
　該溶出曲線の測定は、以下のようにして行った。測定装置としてクロス分別装置（三菱化学（株）製ＣＦＣ　Ｔ１５０Ａ）を使用し、付属の操作マニュアルの測定法に従って行った。このクロス分別装置は、試料を溶解温度の差を利用して分別する温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）機構と、分別された区分を更に分子サイズで分別するサイズ排除クロマトグラフ（Ｓｉｚｅ　Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ：ＳＥＣ）をオンラインで接続した装置である。
　【００３５】
　まず、測定すべきサンプル（共重合体）を溶媒（ｏ−ジクロロベンゼン）を用い、濃度が４ｍｇ／ｍｌとなるように、１４０℃で溶解し、これを測定装置内のサンプルループ内に注入する。以下の測定は設定条件に従って自動的に行われる。サンプルループ内に保持された試料溶液は、溶解温度の差を利用して分別するＴＲＥＦカラム（不活性担体であるガラスビーズが充填された内径４ｍｍ、長さ１５０ｍｍの装置付属のステンレス製カラム）に０．４ｍｌ注入される。次に、該サンプルを１℃／分の速度で１４０℃から０℃の温度まで冷却し、上記不活性担体にコーティングさせる。このとき、高結晶性成分（結晶しやすいもの）から低結晶性成分（結晶しにくいもの）の順で不活性担体表面にポリマー層が形成される。ＴＲＥＦカラムが０℃で更に３０分間保持された後、０℃の温度で溶解している成分２ｍｌが、１ｍｌ／分の流速でＴＲＥＦカラムからＳＥＣカラム（昭和電工社製　ＡＤ８０Ｍ／Ｓ　３本）へ注入される。ＳＥＣで分子サイズでの分別が行われている間に、ＴＲＥＦカラムでは次の溶出温度（５℃）に昇温され、その温度に約３０分間保持される。ＳＥＣでの各溶出区分の測定は３９分間隔で行われた。溶出温度は以下の温度で段階的に昇温される。
０，５，１０，１５，２０，２５，３０，３５，４０，４５，４９，５２，５５，５８，６１，６４，６７，７０，７３，７６，７９、８２，８５，８８、９１，９４，９７，１００，１０２，１２０，１４０℃
　【００３６】
　該ＳＥＣカラムで分子サイズによって分別された溶液は、装置付属の赤外分光光度計でポリマーの濃度に比例する吸光度が測定され（波長３．４２μ，メチレンの伸縮振動で検出）、各溶出温度区分のクロマトグラムが得られる。内蔵のデータ処理ソフトを用い、上記測定で得られた各溶出温度区分のクロマトグラムのベースラインを引き、演算処理される。各クロマトグラムの面積が積分され、積分溶出曲線が計算される。また、この積分溶出曲線を温度で微分して、微分溶出曲線が計算される。計算結果の作図はプリンターに出力される。出力された微分溶出曲線の作図は、横軸に溶出温度を１００℃当たり８９．３ｍｍ、縦軸に微分量（全積分溶出量を１．０に規格し、１℃の変化量を微分量とした）０．１当たり７６．５ｍｍで行った。次に、この微分溶出曲線のピーク高さ（ｍｍ）を１／２高さの幅（ｍｍ）で除した値をＨ／Ｗとした。
　【００３７】
（ｅ）　Ｑ値：サイズ排除クロマトグラフィー（Ｓｉｚｅ　Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ　Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ：ＳＥＣ）を用いて、以下に示す測定条件下で測定し、重量平均分子量／数平均分子量よりＱ値を求めた。単分散ポリスチレンで、ユニバーサルな検量線を作成し、直鎖のポリエチレンの分子量として計算した。
　　機　　種：Ｗａｔｅｒｓ　Ｍｏｄｅｌ　１５０Ｃ　ＧＰＣ
　　溶　　媒：ｏ−ジクロロベンゼン
　　流　　速：１ｍｌ／分
　　温　　度：１４０℃
　　測定濃度：２ｍｇ／ｍｌ
　　注入量　：２００μｌ
　　カラム　：昭和電工（株）製　ＡＤ８０Ｍ／Ｓ　３本
　【００３８】
（２）　評価方法
（ａ）　サージング（ｓｕｒｇｉｎｇ）：押出ラミネート成形時、基材をクラフト紙とし、クラフト紙上に厚み２０μｍでサンプルを押出ラミネートする。サージングは、押出ラミネートしたフィルムの幅をＬとするとき、Ｌ／２が１．５ｍｍ未満で変動するときを良好、１．５ｍｍ以上で変動するときを不良とする。
（ｂ）　ＭＴ（Ｍｅｌｔ　Ｔｅｎｓｉｏｎ：破断時溶融張力）：東洋精機製キャピログラフ１−Ｂにて、試験温度１９０℃、押出速度１ｃｍ／分、押し出された溶融樹脂を引き取る際の引き取り速度を徐々に速くして、樹脂フィラメントが破断した時の応力とする。なお、使用したダイ径は、長さ８．００ｍｍ、内径２．０９５ｍｍ、外径９．５０ｍｍである。
　【００３９】
（ｃ）　樹脂圧力：押出ラミネート時、押出機のダイヘッドに取り付けた樹脂圧力計によって測定した。
（ｄ）　ネックイン：サージング評価と同様に押出ラミネート成形をした際、基材をクラフト紙として、該クラフト紙上にサンプルを２０μｍの厚みで押出ラミネートする。ネックインはダイスの有効幅をＬ０、クラフト紙上にコーティングされたフィルムの幅をＬとするときの、Ｌ０−Ｌより求められる。
　【００４０】
（ｅ）ヒートシール強度：東洋精機製熱盤式ヒートシーラーにて、シール温度１１０℃、シール圧力２ｋｇ／ｃｍ２、シール時間１秒でヒートシールした後に、引張試験機にてヒートシール強度を測定する。
（ｆ）３ｋｇ荷重ヒートシール温度：上記ヒートシール強度を測定し、そのヒートシール強度が３ｋｇ得られる温度を３ｋｇ荷重ヒートシール温度とする。
（ｇ）ホットタック性：ヒートシール条件として、シールバー寸法２００ｍｍ×３０ｍｍ、シール圧力１ｋｇ／ｃｍ２、シール時間０．５秒、荷重５０ｇ、チャック圧力１ｋｇ／ｃｍ２、シール温度は９０℃から１５０℃まで、５℃おきとしてヒートシールし、ヒートシール後、５０ｇ荷重で負荷された状態でヒートシール部剥離が完全に止まるまで放置し、剥離した長さを１ｍｍ単位まで読み取る。剥離距離が１ｍｍ〜２ｍｍであった温度幅をホットタック性とする。
（ｈ）破断時引取速度：東洋精機製キャピログラフ１−Ｂにて、試験温度１９０℃、押出速度１ｃｍ／分で、押出された溶融樹脂を引取る際の引取速度を徐々に速くして、樹脂フィラメントが破断したときの最大引取速度（ｍ／分）を測定した。なお、使用したダイ径は、長さ８．００ｍｍ、内径２．０９５ｍｍ、外径９．５０ｍｍである。
　【００４１】
［ＩＩ］　実験例
実施例１　エチレン・α−オレフィン共重合体（成分Ａ）の製造
　触媒の調製は、特開昭６１−１３０３１４号公報に記載された方法で実施した。すなわち、錯体エチレン−ビス（４，５，６，７−テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロライド２．０ミリモルに、東洋ストファー社製メチルアルモキサンを上記錯体に対し１，０００モル倍加え、トルエンで１０リットルに希釈して触媒溶液を調製し、以下の方法で重合を行なった。内容積１．５リットルの撹拌式オートクレーブ型連続反応器にエチレンと１−ヘキセンとの混合物を１−ヘキセンの組成が８０重量％となるように供給し、反応器内の圧力を１，６００ｋｇ／ｃｍ２に保ち、１６０℃で反応を行なった。反応終了後、ＭＦＲが１８ｇ／１０分、密度が０．８９８ｇ／ｃｍ３、Ｑ値が１．９、ＴＲＥＦ溶出曲線のピークが１つであり、そのピーク温度が５０℃、該ピーク温度のＨ／Ｗが１．５のエチレン・α−オレフィン共重合体（１−ヘキセン含量２２重量％）を得た。
　【００４２】
　高圧法低密度ポリエチレン（成分Ｂ）の製造
　反応温度２６０℃、反応圧力１，５００ｋｇ／ｃｍ２で、オートクレーブ法にて製造した。ＭＦＲが４ｇ／１０分、密度が０．９２ｇ／ｃｍ３、ＭＥが２．４、Ｑ値が１０の高圧法低密度ポリエチレンを得た。
　【００４３】
樹脂組成物の製造
　表１に記載される通り、上記の線状低密度ポリエチレン（成分Ａ）と高圧法低密度ポリエチレン（成分Ｂ）とを、成分Ａ：成分Ｂ＝７５：２５重量％の割合で配合し、４０ｍｍφ単軸押出機で１６０℃の成形温度にて造粒して、該成分Ａと成分Ｂとからなるペレット状の樹脂組成物を得た。
　【００４４】
評価
　このペレット状の樹脂組成物を、４０ｍｍφ単軸押出機を用いて２８０℃の成形温度で肉厚３０μｍのフィルム状に押し出し、これを幅３６０ｍｍのＴダイより、予め肉厚３０μｍのＬＤＰＥと厚さ１５μｍの二軸延伸ナイロンフィルムとがラミネートされた積層体のＬＤＰＥ側上に、押出ラミネートコーティングした。このラミネート三層フィルムを用いて、ヒートシール強度、３ｋｇ荷重ヒートシール温度、ホットタック性を測定した。また、同様の方法で、基材に二軸延伸ナイロンフィルムの代わりにクラフト紙を用い、肉厚２０μｍにて押出ラミネートコーティングしたラミネートフィルムのネックインの測定及びサージング評価を行なった。得られた評価結果を表１に示す。
　【００４５】
実施例２〜１３、２３及び比較例１〜８、１９
　成分Ａ及び成分Ｂとして、表１に記載される物性を示すものを用いた以外は、実施例１と同様に調製して樹脂組成物を得た。これを成形し、評価した。得られた評価結果を表１に示す通りである。
　【００４６】
　【表１】
　【００４７】
　【表２】
　【００４８】
　【表３】
　【００４９】
　【表４】
　【００５０】
　【表５】
　【００５１】
実施例１４　エチレン・α−オレフィン共重合体（成分Ａ）の製造
　すなわち、錯体エチレン−ビス（４，５，６，７−テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロライド２１．０ミリモルに、東洋ストファー社製メチルアルモキサンを上記錯体に対し１，０００モル倍加え、トルエンで１０リットルに希釈して触媒溶液を調製し、以下の方法で重合を行なった。内容積１．５リットルの撹拌式オートクレーブ型連続反応器にエチレンと１−ヘキセンとの混合物を１−ヘキセンの組成が８０重量％となるように供給し、反応器内の圧力を１，６００ｋｇ／ｃｍ２に保ち、１８０℃で反応を行なった。反応終了後、ＭＦＲが１８ｇ／１０分、密度が０．８９０ｇ／ｃｍ３、Ｑ値が２．１、ＴＲＥＦ溶出曲線のピークが１つであり、そのピーク温度が５０℃、該ピーク温度のＨ／Ｗが１．５であり、ピーク以外に溶出量の存在を示す曲線がみられるエチレン・α−オレフィン共重合体（１−ヘキセン含量２２重量％）を得た。
　【００５２】
高圧法低密度ポリエチレン（成分Ｂ）の製造
　反応温度２６０℃、反応圧力１，７００ｋｇ／ｃｍ２で、オートクレーブ法にて製造した。ＭＦＲが４ｇ／１０分、密度が０．９２ｇ／ｃｍ３、ＭＥが２．５、Ｑ値が１０の高圧法低密度ポリエチレンを得た。
　【００５３】
樹脂組成物の製造
　表２に記載される通り、上記のエチレン・α−オレフィン共重合体（成分Ａ）と高圧法低密度ポリエチレン（成分Ｂ）とを、成分Ａ：成分Ｂ＝７５：２５重量％の割合で配合し、４０ｍｍφ単軸押出機で１６０℃の成形温度にて造粒して、エチレン・α−オレフィン共重合体（成分Ａ）と高圧法低密度ポリエチレン（成分Ｂ）とからなるペレット状の樹脂組成物を得た。
評価
　得られた樹脂組成物から製造した積層物についての評価は実施例１と同様にして行った。その結果を表２に示す。
　【００５４】
実施例１５〜２１及び比較例９〜１８
　成分Ａ及び成分Ｂとして、表２に記載される物性を示すものを用いた以外は、実施例１４と同様に調製して樹脂組成物を得た。これを成形し、評価した。得られた評価結果を表２に示す通りである。
　【００５５】
　【表６】
　【００５６】
　【表７】
　【００５７】
　【表８】
　【００５８】
　【表９】
　【００５９】
　【発明の効果】
　このような本発明の積層体は、従来のＬＬＤＰＥよりも加工性が改良され、かつ従来の成形材料に比べて低温ヒートシール性、ヒートシール強度、ホットタック性に著しく優れるといった効果が奏されるために、スナック、インスタントラーメン等の乾燥食品、味噌、漬物、スープ、ジュース等の水物食品、冷凍食品、畜肉、ハム等の食品包装・充填用フィルムや醤油、ソース等のミニパック；バッグインボックス、輸液バッグ等の医薬品包装・充填用フィルム；シャンプー、化粧品等のミニパック；カセットテープ等の雑貨品の包装・充填用フィルム；各種蓋材など、広範囲な用途における各種包装用又は充填用として用いた場合極めて有用なものである。