(57)【要約】  高温運転時の発電性能を向上させることが可能な、燃料電池を提供する。膜電極構造体４と、該膜電極構造体４を狭持するように配置される一対のガス分離板７、８と、を備え、少なくとも一方のガス分離板７、８は、流体の透過を防止可能な緻密層７ｃ、８ｃと、流体を通過させ得る多孔質層７ｄ、８ｄと、を有し、多孔質層７ｄ、８ｄに、水よりも沸点の高い水溶性の液体が含浸されている、燃料電池１０とする。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
膜電極構造体と、該膜電極構造体を狭持するように配置される一対のガス分離板と、を備え、
少なくとも一方の前記ガス分離板は、流体の透過を防止可能な緻密層と、流体を通過させ得る多孔質層と、を有し、
前記多孔質層に、水よりも沸点の高い水溶性の液体が含浸されていることを特徴とする、燃料電池。
【請求項２】
前記緻密層と前記多孔質層との界面、及び／又は、前記多孔質層に、水よりも沸点の高い水溶性の前記液体を流通させる液体流路が備えられることを特徴とする、請求の範囲第１項に記載の燃料電池。
【請求項３】
水よりも沸点の高い水溶性の前記液体が、希硫酸であることを特徴とする、請求の範囲第１項又は請求の範囲第２項に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質層（以下「電解質膜」という。）と、電解質膜の両面側にそれぞれ配設される電極（アノード触媒層及びカソード触媒層）とを備える膜電極構造体（以下「ＭＥＡ」ということがある。）で電気化学反応を起こし、当該電気化学反応により発生した電気エネルギーを外部に取り出す装置である。燃料電池の中でも、家庭用コージェネレーション・システムや自動車等に使用される固体高分子型燃料電池（以下「ＰＥＦＣ」ということがある。）は、低温領域で運転することができる。このＰＥＦＣは、高いエネルギー変換効率を示し、起動時間が短く、かつシステムが小型軽量であることから、電気自動車の動力源や携帯用電源として注目されている。【０００３】
ＰＥＦＣの単セルは、ＭＥＡと、当該ＭＥＡを狭持する一対の集電体と、を備え、ＭＥＡには、含水状態に保たれることによりプロトン伝導性能を発現するプロトン伝導性ポリマーが含有される。ＰＥＦＣの運転時には、アノードに水素含有ガス（以下「水素」という。）が、カソードに酸素含有ガス（以下「空気」という。）が、それぞれ供給される。アノードへと供給された水素は、アノードの触媒層（以下「アノード触媒層」ということがある。）に含まれる触媒の作用下でプロトンと電子に分離し、水素から生じたプロトンは、アノード触媒層及び電解質膜を通ってカソードの触媒層（以下「カソード触媒層」ということがある。）へと達する。一方、電子は、外部回路を通ってカソード触媒層へと達し、かかる過程を経ることにより、電気エネルギーを取り出すことが可能になる。そして、カソード触媒層へと達したプロトン及び電子と、カソード触媒層へと供給された空気に含有されている酸素とが反応することにより、水が生成される。【０００４】
ＰＥＦＣの運転中に、単セル内の水量分布は不均一になることがある。単セル内の水量分布が不均一になると、水が少ない乾燥部位では電解質膜のプロトン伝導抵抗が増大して発電性能が低下しやすく、水が溜まった湿潤部位では余剰水によりガスの拡散が妨げられて発電性能が低下しやすい。そのため、発電性能を向上させるためには、単セル内の水量分布を均一化することが望まれている。【０００５】
単セル内の水量分布を均一化すること等を目的とした技術として、例えば、特許文献１には、緻密層と多孔部とから構成されるガス分離板を有し、ガス分離板の多孔部に空孔部を残して電解液を貯蔵するようにした燃料電池が開示されている。また、特許文献２には、反応物流路と液体流路とが多孔質材料によって隔てられている板を有し、反応物流路の上流部分と下流部分との間に圧力差が提供され、反応物流路の上流部分で反応物が加湿され、反応物流路の下流部分で液体水が除去される燃料電池システムが開示されている。【０００６】
【特許文献１】特公平８−１８０３号公報
【特許文献２】国際公開第２００４／５１８１８号パンフレット
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１に開示されている技術では、多孔部に電解液が貯蔵され、多孔部を介して単セル内で水を移動させることが可能になるため、単セル内の水量分布を均一化することが可能になると考えられる。しかしながら、特許文献１に開示されている技術では、燃料電池を高温で運転すると、蒸発した多量の水が単セルから持ち去られ、単セル内の水量分布を均一化することが困難になる。その結果、特許文献１に開示されている技術には、高温運転時の発電性能が低下しやすい、という問題があった。かかる問題は、特許文献１に開示されている技術と特許文献２に開示されている技術とを組み合わせたとしても、解決することが困難であった。【０００８】
そこで本発明は、高温運転時の発電性能を向上させることが可能な燃料電池を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本発明は以下の手段をとる。すなわち、
本発明は、膜電極構造体と、該膜電極構造体を狭持するように配置される一対のガス分離板と、を備え、少なくとも一方のガス分離板は、流体の透過を防止可能な緻密層と、流体を通過させ得る多孔質層と、を有し、多孔質層に、水よりも沸点の高い水溶性の液体が含浸されていることを特徴とする、燃料電池である。【００１０】
また、上記本発明において、緻密層と多孔質層との界面、及び／又は、多孔質層に、水よりも沸点の高い水溶性の液体を流通させる液体流路が備えられることが好ましい。【００１１】
また、上記本発明において、水よりも沸点の高い水溶性の液体が、希硫酸であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、水よりも沸点の高い水溶性の液体が多孔質層に含浸されているので、高温運転時であっても水の蒸発を抑制することができる。すなわち、本発明によれば、高温運転時であっても、多孔質層を介して、単セルに含まれる水を移動させることができ、単セル内の水量分布を均一化することができる。したがって、本発明によれば、高温運転時の発電性能を向上させることが可能な燃料電池を提供することができる。【００１３】
また、本発明において、緻密層と多孔質層との界面、及び／又は、多孔質層に液体流路が備えられることにより、水よりも沸点の高い水溶性の液体を多孔質層へ含浸させることが容易になる。【００１４】
また、本発明において、水よりも沸点の高い水溶性の液体が希硫酸であることにより、上記効果に加え、さらに、膜電極構造体に含有される触媒の被毒を抑制することができるので、燃料電池の発電性能を向上させることが容易になる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の燃料電池の形態例を示す図である。
【符号の説明】
【００１６】
１…電解質膜
２…触媒層
３…触媒層
４…ＭＥＡ（膜電極構造体）
５…ガス拡散層
６…ガス拡散層
７…セパレータ（ガス分離板）
７ａ…固体流路板
７ｂ…冷却水流路板
７ｃ…緻密層
７ｄ…多孔質層
７ｅ…冷却水流路
７ｆ…液体流路
７ｇ…ガス流路
８…セパレータ
８ａ…固体流路板
８ｂ…冷却水流路板
８ｃ…緻密層
８ｄ…多孔質層
８ｅ…冷却水流路
８ｆ…液体流路
８ｇ…ガス流路
９…液体タンク
９ｘ…液体通路
９ｙ…ポンプ
１０…燃料電池
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
ＰＥＦＣでは、運転中に水が生成される。プロトン伝導性能の低下を抑制すること等を目的として、単セルには加湿された反応ガスが供給される。ところが、生成された水は反応ガスと共に移動し得るため、例えば反応ガスの入口近傍ではＭＥＡが乾燥しやすく、例えば反応ガスの出口近傍では生成水が溜まりやすい。ＭＥＡが乾燥するとプロトン伝導抵抗が増大するため、ＰＥＦＣの発電性能が低下する。また、生成水が溜まると反応ガスの拡散が阻害されるため、電気化学反応の発生頻度が低下し、ＰＥＦＣの発電性能が低下する。それゆえ、ＰＥＦＣの発電性能を向上させるためには、単セル内における水量分布を均一化することが好ましい。かかる目的を達成するため、ガス分離板（以下において「セパレータ」ということがある。）の多孔質部に水を含浸させるようにした燃料電池が開示されている。ところが、これまでの技術では、高温運転時に多量の水が蒸発するため、単セル内における水量分布を均一化することが困難であり、高温運転時の発電性能を向上させることが困難であった。高温運転時の発電性能を向上させるためには、高温運転時における水の蒸発を防止することが必要であると考えられる。【００１８】
本発明は、このような知見に基づいてなされたものである。本発明は、水よりも沸点の高い水溶性の液体をセパレータの多孔質部に含浸させることにより、高温運転時であっても水の蒸発を抑制し、単セル内の水分量を均一化することによって高温運転時の発電性能を向上させることが可能な燃料電池を提供することを、主な要旨とする。【００１９】
以下、図面を参照しつつ、本発明について説明する。なお、以下に示す形態は本発明の例示であり、本発明は以下に示す形態に限定されるものではない。【００２０】
図１は、本発明の燃料電池１０の形態例を示す図である。図１では、本発明の燃料電池１０に備えられる単セルの断面を概略的に示している。図１に示すように、本発明の燃料電池１０（以下において「単セル１０」ということがある。）は、電解質膜１、並びに、該電解質膜１の一面側に配置された触媒層２及び他面側に配置された触媒層３を有する膜電極構造体４（以下において「ＭＥＡ４」という。）と、触媒層２側に配置されたガス拡散層５と、触媒層３側に配置されたガス拡散層６と、ガス拡散層５の外側に配置されたセパレータ７と、ガス拡散層６の外側に配置されたセパレータ８と、を有している。電解質膜１、触媒層２、及び、触媒層３には、プロトン伝導性能を有するポリマーが含有され、さらに、触媒層２及び触媒層３には、燃料電池１０の運転時に生じる電気化学反応の触媒として機能する物質（以下において「触媒」という。）が含有されている。燃料電池１０において、セパレータ７は、流体を透過させない緻密材料により構成された固体流路板７ａと冷却水流路板７ｂとを張り合わせて構成された緻密層７ｃと、該緻密層７ｃの凹部に配置された多孔質層７ｄと、を有する。固体流路板７ａと冷却水流路板７ｂとの界面には冷却水流路７ｅが、緻密層７ｃと多孔質層７ｄとの界面には液体流路７ｆが、それぞれ形成されている。さらに、ガス拡散層５と向かい合うセパレータ７の面（多孔質層７ｄのガス拡散層５側の面を含む）には、反応ガスが流通するガス流路７ｇが形成されている。一方、セパレータ８は、流体を透過させない緻密材料により構成された固体流路板８ａと冷却水流路板８ｂとを張り合わせて構成された緻密層８ｃと、該緻密層８ｃの凹部に配置された多孔質層８ｄと、を有する。固体流路板８ａと冷却水流路板８ｂとの界面には冷却水流路８ｅが、緻密層８ｃと多孔質層８ｄとの界面には液体流路８ｆが、それぞれ形成されている。さらに、ガス拡散層６と向かい合うセパレータ８の面（多孔質層８ｄのガス拡散層６側の面を含む）には、反応ガスが流通するガス流路８ｇが形成されている。当該構成に加えて、本発明の燃料電池１０は、液体流路７ｆ及び液体流路８ｆへと供給される希硫酸を溜める液体タンク９を有する。液体流路７ｆ及び液体流路８ｆと液体タンク９は、液体通路９ｘを介して接続されており、この液体通路９ｘには、液体タンク９に貯留された希硫酸を液体通路９ｘへと送る際に使用されるポンプ９ｙが、接続されている。【００２１】
燃料電池１０の運転時には、例えば、ガス流路７ｇ及びガス拡散層５を介して、加湿された水素が触媒層２へと供給されるとともに、ガス流路８ｇ及びガス拡散層６を介して、加湿された空気が触媒層３へと供給される。触媒層２へと供給された水素は、触媒層２に含有される触媒（例えば、白金等。以下において同じ。）の作用下でプロトンと電子に分離し、触媒層２で生成されたプロトンは、触媒層２、電解質膜１、及び、触媒層３に含有されるプロトン伝導性ポリマーを伝って、触媒層３へと移動する。これに対し、触媒層２で生成された電子は、外部回路を経由して、触媒層３へと移動する。そして、触媒層３へと供給された空気に含有されている酸素と、触媒層２から触媒層３へと移動してきたプロトン及び電子が、触媒層３に含有される触媒の作用下で反応することにより、水が生成される。【００２２】
このように、燃料電池１０の運転時には、加湿された水素及び空気（以下において、これらをまとめて「反応ガス」という。）が供給される。ここで、運転時に生成された水は反応ガスとともに、ガス流路７ｇ及びガス流路８ｇの出口側へと移動しやすい。それゆえ、例えば、ＭＥＡ４やガス拡散層５等の積層方向を法線方向とする単セル１０の面内では、ガス流路７ｇ及びガス流路８ｇの入口側で水が不足しやすく、ガス流路７ｇ及びガス流路８ｇの出口側等に水が溜まりやすい。このようにして、単セル１０の面内で水の分布に偏りが生じると、水が不足した乾燥部位ではプロトン伝導抵抗が増大しやすくなり、その結果、発電性能が低下する。これに対し、水が溜まった湿潤部位では、水によって反応ガスの拡散が妨げられ、その結果、発電性能が低下する。特に、燃料電池を高温（例えば、８５℃以上。以下において同じ。）で運転すると、水が蒸発しやすくなるため、乾燥部位が増大し、発電性能が低下しやすくなると考えられる。それゆえ、高温運転時における発電性能を向上させるためには、単セル１０の面内における水の分布を均一化すること、及び、水の蒸発を低減することが必要になると考えられる。【００２３】
かかる観点から、本発明の燃料電池１０では、セパレータ７に多孔質層７ｄを、セパレータ８に多孔質層８ｄを、それぞれ配置している。多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄを配置することにより、単セル１０に存在する水は、これらの層に含まれる細孔を通ることができるため、湿潤部位から乾燥部位へ水を移動させることができる。このように、湿潤部位から乾燥部位へ水を移動可能な形態とすることにより、本発明の燃料電池１０によれば、単セル１０の面内における水の分布を均一化することができる。当該構成に加えて、本発明の燃料電池１０では、液体通路９ｘを介して、液体流路７ｆ及び液体流路８ｆへ希硫酸を供給することにより、多孔質層７ｄに備えられる多数の細孔、及び、多孔質層８ｄに備えられる多数の細孔に、希硫酸が保持される形態としている。ここで、３０℃における水の飽和蒸気圧は４．２５ｋＰａであるのに対し、３０℃における６０％希硫酸の飽和蒸気圧は０．７２１ｋＰａであり、３０℃における８０％希硫酸の飽和蒸気圧は０．０２４ｋＰａである。そのため、多孔質層７ｄの細孔、及び、多孔質層８ｄの細孔へ希硫酸を保持させると（多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄに希硫酸を含浸させると）、水が希硫酸と混合されない場合と比較して、希硫酸と混合された水の飽和蒸気圧を低減することができる。それゆえ、多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄへ希硫酸を含浸させることにより、高温運転時における水の蒸発を抑制することができる。すなわち、多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄに希硫酸を含浸させる燃料電池１０によれば、高温運転時においても、多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄの細孔へ、蒸発を抑制された水を流通させることができる。それゆえ、かかる形態とすることにより、高温運転時においても単セル１０の面内における水量分布を均一化することができる。したがって、本発明によれば、セパレータ７及びセパレータ８の多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄへ希硫酸を含浸させることにより、高温運転時の発電性能を向上させることが可能な、燃料電池１０を提供することができる。【００２４】
このように、本発明の燃料電池１０によれば、水の蒸発を抑制することが可能になるが、多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄに希硫酸を含浸させても、希硫酸及び水の一部は、反応ガスとともに単セル１０の外へと排出され得る。希硫酸が単セル１０の外へと排出されると、多孔質層７ｄや多孔質層８ｄに含浸させた希硫酸の量が減少し、水の蒸発を抑制する効果が低減する虞がある。そこで、本発明の燃料電池１０では、液体通路９ｘを介して、液体流路７ｆ及び液体流路８ｆと液体タンク９とを接続している。かかる形態とすることにより、多孔質層７ｄや多孔質層８ｄに含浸させた希硫酸の量が減少した場合には、液体通路９ｘを介して、液体タンク９から希硫酸を供給することが可能になり、その結果、高温運転時における発電性能向上効果を長期間に亘って維持することが可能になる。【００２５】
本発明の燃料電池１０において、ガス流路７ｇへと通ずる配管（不図示）、及び、ガス流路８ｇへと通ずる配管（不図示）の構成材料は特に限定されるものではないが、希硫酸による腐食を防止可能な形態とする等の観点からは、流体と接触する面を公知の樹脂により被覆しておくことが好ましい。さらに、液体通路９ｘの構成材料も特に限定されるものではないが、希硫酸による腐食を防止可能な形態とする等の観点からは、希硫酸と接触する面を公知の樹脂により被覆しておくことが好ましい。【００２６】
また、本発明の燃料電池１０において、液体通路９ｘを介して液体タンク９から多孔質層７ｄや多孔質層８ｄへ希硫酸を供給する方法は、特に限定されるものではない。希硫酸の供給方法としては、例えば、液体流路７ｆの圧力や液体流路８ｆの圧力と液体タンク９の圧力との差を利用して、液体タンク９から多孔質層７ｄや多孔質層８ｄへ希硫酸を供給する方法を挙げることができる。このほか、燃料電池１０の運転モードと希硫酸の排出量との関係を予め調べておき、運転モードと連動してポンプ９ｙを作動させるようにポンプ９ｙの動作を制御することによって、液体タンク９から多孔質層７ｄや多孔質層８ｄへ希硫酸を供給する方法等を採ることも可能である。【００２７】
本発明に関する上記説明では、緻密層７ｃと多孔質層７ｄとの界面に形成された液体流路７ｆ、及び、緻密層８ｃと多孔質層８ｄとの界面に形成された液体流路８ｆを有する形態の燃料電池１０を例示したが、本発明の燃料電池は当該形態に限定されるものではない。本発明の燃料電池に液体流路が備えられる場合、液体流路が備えられる場所は、緻密層と多孔質層との界面に限定されるものではなく、多孔質層に液体流路が備えられる形態とすることも可能である。このほか、本発明の燃料電池は、液体流路を有しない形態とすることも可能である。ただし、多孔質層へ希硫酸を充填しやすい形態とする等の観点からは、液体流路が備えられる形態とすることが好ましい。【００２８】
本発明の燃料電池に液体流路が備えられる形態とする場合、液体流路を有するセパレータの作製方法は特に限定されるものではない。液体流路を有するセパレータの作製方法としては、緻密層の凹部と向かい合う多孔質層の面及び／又は緻密層の凹部に液体流路を形成した、緻密層と多孔質層とを嵌め合わせることにより、緻密層と多孔質層との界面に液体流路を形成したセパレータを作製する方法を例示することができる。このほか、緻密層の凹部と多孔質層との間に隙間（＝液体流路）が形成されるように緻密層の凹部へ多孔質層を嵌め込むことにより、緻密層と多孔質層との界面に液体流路を形成したセパレータを作製することもできる。また、多孔質層の内部に形成した液体流路の端部と、緻密層に形成された液体通路の端部とが接続されるように緻密層と多孔質層とを嵌め合わせることにより、多孔質層の内部に形成された液体流路を有するセパレータを作製することも可能である。【００２９】
また、本発明の燃料電池１０において、セパレータ７に備えられる多孔質層７ｄは、ガス流路７ｇの全長に亘って存在するように配置されていても良く、ガス流路７ｇの一部領域にのみ存在するように配置されていても良い。同様に、本発明の燃料電池１０において、セパレータ８に備えられる多孔質層８ｄは、ガス流路８ｇの全長に亘って存在するように配置されていても良く、ガス流路８ｇの一部領域にのみ存在するように配置されていても良い。【００３０】
また、本発明に関する上記説明では、多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄに希硫酸が含浸される形態を例示したが、本発明の燃料電池は当該形態に限定されるものではない。本発明において、セパレータの多孔質層に含浸させる液体は、水よりも沸点の高い水溶性の液体であれば良く、触媒の機能低下や機能停止を招かない液体であることが好ましい。本発明において、セパレータの多孔質層に含浸させることが可能な液体としては、６０％希硫酸や８０％希硫酸等の希硫酸のほか、電解質膜を構成し得るプロトン伝導性ポリマーを溶剤に溶かして得られる電解質溶液と希硫酸との混合溶液等を例示することができる。【００３１】
また、本発明の燃料電池１０において、電解質膜１、触媒層２、及び、触媒層３に含有されるプロトン伝導性ポリマーは、特に限定されるものではなく、ＰＥＦＣで使用可能な公知のプロトン伝導性ポリマーを用いることができる。また、本発明の燃料電池１０において、触媒層２及び触媒層３に含有される触媒は、特に限定されるものではなく、ＰＥＦＣで使用可能な公知の触媒を用いることができる。なお、本発明に関する上記説明では、触媒層２及び触媒層３にプロトン伝導性ポリマーが含有される形態を例示したが、本発明の燃料電池は当該形態に限定されるものではなく、触媒層２及び／又は触媒層３にプロトン伝導性ポリマーが含有されない形態とすることも可能である。【００３２】
また、本発明の燃料電池１０において、緻密層７ｃ及び緻密層８ｃを構成する材料は、流体の透過を防止可能であり、ＰＥＦＣのセパレータを構成する材料として使用可能なものであれば、特に限定されるものではなく、公知の材料を用いることができる。さらに、本発明の燃料電池１０において、多孔質層７ｄ及び多孔質層８ｄを構成する材料は、流体を通過させることができ、ＰＥＦＣのセパレータを構成する材料として使用可能なものであれば、特に限定されるものではなく、公知の多孔質材料を用いることができる。【００３３】
また、本発明に関する上記説明では、固体流路板７ａと冷却水流路板７ｂとを張り合わせて構成された緻密層７ｃ、及び、固体流路板８ａと冷却水流路板８ｂとを張り合わせて構成された緻密層８ｃが備えられる形態を例示したが、本発明の燃料電池は当該形態に限定されるものではない。上記形態の緻密層を、一体成形することが可能であれば、一の部材からなる緻密層が備えられる形態とすることも可能である。【００３４】
また、本発明に関する上記説明では、多孔質層７ｄを具備するセパレータ７、及び、多孔質層８ｄを具備するセパレータ８を有する形態の燃料電池１０を例示したが、本発明の燃料電池は当該形態に限定されるものではない。本発明の燃料電池は、多孔質層を具備するセパレータがＭＥＡの一方の側にのみ配置され、ＭＥＡの他方の側には多孔質層が備えられないセパレータが配置される形態とすることも可能である。【００３５】
また、本発明に関する上記説明では、ガス拡散層５及びガス拡散層６が備えられる形態を例示したが、本発明の燃料電池は当該形態に限定されるものではなく、何れか一方又は両方のガス拡散層が備えられない形態とすることも可能である。ただし、触媒層２及び触媒層３へ気体を均一に供給し得る形態にする等の観点からは、ガス拡散層５及びガス拡散層６が備えられる形態とすることが好ましい。本発明の燃料電池にガス拡散層が備えられる場合、当該ガス拡散層の形態は特に限定されるものではなく、ＰＥＦＣで使用可能なものを用いることができる。【００３６】
以上、現時点において、もっとも、実践的であり、かつ、好ましいと思われる実施形態に関連して本発明を説明したが、本発明は、本願明細書中に開示された実施形態に限定されるものではなく、請求の範囲および明細書全体から読み取れる発明の要旨或いは思想に反しない範囲で適宜変更可能であり、そのような変更を伴う燃料電池もまた本発明の技術的範囲に包含されるものとして理解されなければならない。
【産業上の利用可能性】
【００３７】
本発明の燃料電池は、高温運転時における発電性能を向上させることができるため、８５℃以上等の環境で運転され得る電気自動車の動力源や携帯用電源等として利用することができる。
【図１】
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【国際調査報告】
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