【事件の表示】
　特許第３１０３６５２号「光学用ポリカーボネート組成物の製造方法」の請求項１ないし９に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１０３６５２号の請求項１ないし７に係る特許を維持する。
【理　由】
〔1〕手続の経緯
　本件特許第3103652号の発明は、平成4年(1992)2月27日に特許出願され、平成12年8月25日に特許権の設定登録がなされた。
  その後、三菱化学株式会社より特許異議の申立がなされ、当審より平成13年7月10日付け取消理由が通知され、その指定期間内の平成13年9月21日付け訂正請求書および特許異議意見書が提出されている。
〔2〕訂正の適否についての判断
1.訂正事項は次のとおりである。
(1)訂正事項a
　特許請求の範囲の請求項1および2に「触媒の存在下に」とあるのを、「触媒として、(a)アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物1モルに対して、1×10-７〜2×10-６モルの量で用いて」と訂正する。
(2)訂正事項b
　特許明細書段落【0008】の「触媒の存在下」とあるのを、「、触媒として、(a)アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物1モルに対して、1×10-７〜2×10-６モルの量で用いて」と訂正する。
(3)訂正事項c
　特許明細書段落【0031】の「1×10-８〜1×10-３モル、さらに好ましくは1×10-７〜2×10-６モルの量で用いられる。(a)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物の使用量が、芳香族ジヒドロキシ化合物1モルに対して1×10-８〜1×10-3モル」とあるのを、「1×10-７〜2×10-６モルの量で用いられる。(a)アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物の使用量が、芳香族ジヒドロキシ化合物1モルに対して1×10-７〜2×10-６モル」と訂正する。
(4)訂正事項d
　特許請求の範囲の請求項4および7を削除し、それに伴い請求項を順次繰り上げる。
2.訂正の適否の判断
　訂正は、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　そして、(1)訂正事項ａは請求項1、2の触媒を限定するものであり、(4)訂正事項dは請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、(2)訂正事項b〜(3)訂正事項cは、特許請求の範囲の減縮に伴う特許請求の範囲と発明の詳細な説明の記載の整合を図るため、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
3.むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成6年法律第116号）附則第6条第1項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第120条の4第3項において準用する平成6年法律第116号による改正前の特許法第126条第1項ただし書、第2項及び第3項の規定に適合するので、当該訂正を適法なものとして認める。
〔3〕特許異議の申立てについての判断
1.本件発明
　異議申立の対象となった本件特許第3103652号の請求項1〜9に係る発明は、その後上記訂正請求がなされ、本件訂正明細書の特許請求の範囲の請求項1〜7に記載された事項により特定される次のとおりのものとなっている。
「【請求項1】 モノマーフィルターで濾過された芳香族ジヒドロキシ化合物と、モノマーフィルターで濾過された炭酸ジエステルとを、触媒として、(a)アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物1モルに対して、1×10ー7〜2×10ー6モルの量で用いて溶融重縮合させた後、反応生成物である〔A〕ポリカーボネートが溶融状態にある間に、
〔B〕添加剤を添加し混練することを特徴とする光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項2】 芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを、触媒として、(a)アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物1モルに対して、1×10ー7〜2×10ー6モルの量で用いて溶融重縮合させた後、反応生成物である〔A〕ポリカーボネートが溶融状態にある間に、〔B〕添加剤を添加し混練した後、ポリマーフィルターで濾過することを特徴とする光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項3】 ポリマーフィルターは、絶対濾過精度が0.5μm〜50μmであることを特徴とする請求項2の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項4】 芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとは、それぞれ金属やイオン性不純物が0.1ppm以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項5】 〔B〕添加剤が、
(イ)pKa値が3以下であるイオウ含有酸性化合物および／または該酸性化合物から形成される誘導体、
(ロ)リン化合物、
(ハ)エポキシ化合物および
(ニ)フェノール系安定剤
からなる群から選ばれることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項6】 溶融重縮合を連続的に行なうことを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
【請求項7】 得られる光学用ポリカーボネート組成物が溶融状態または軟化状態にある間に造粒することを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。」
2.特許異議申立理由の概要
　特許異議申立人三菱化学株式会社は、平成13年4月25日付け特許異議申立書に添付して、
下記の刊行物1〜11に対応する甲第1〜11号証刊行物を引用し、
　(i)本件請求項1〜9に係る発明の特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものであること、および
　(ii)本件特許は特許法第36条第4項及び第5項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであるから、
本件特許を取り消すべきである旨主張する。
3.引用刊行物の記載事項
　当審が通知した取り消し理由において引用した刊行物には次の事項が記載されている。
(1)刊行物1（特開昭53-64262号公報；甲第1号証）には、
「ポリカーボネート樹脂に一般式・・・で示される芳香族スルホン酸エステルを添加することを特徴とするポリカーボネート樹脂の安定化方法」（特許請求の範囲）、
「エステル交換反応（溶融法）の場合はビスフェノールAとジフェニルカーボネートとを塩基性触媒を用いて不活性ガス中で減圧下で200〜300℃の温度でフェノールを留出除去させながら反応を行なわせる方法が一般的に行なわれている。」(第(1)頁右下欄13〜18行)、
「本発明において芳香族スルホン酸エステルをポリカーボネート樹脂に添加するには例えばポリカーボネート樹脂を製造した直後に添加するか、またはポリカーボネート樹脂をペレットにした後に添加する等添加時期は適宜選ぶことが出来る」(第(2)頁左下欄2〜7行)
と記載されている。
(2)刊行物2（特開平3-217801号公報；甲第2号証）には、
「(1)粒径1.1μm以下の異物の異物強度が10000μｍ２／g以下であることを特徴とした光学式ディスク基板。
(2)粘度平均分子量が、10000〜22000のポリカーボネート系樹脂からなることを特徴とした請求項1記載の光学式デイスク基板」（特許請求の範囲）、
「オーディオディスク・・・等のレーザ光を利用して情報の記録及び／または再生を行う記録媒体たる光学式情報記録媒体にあっては、ポリカーボネート・・等からなる透明基板、すなわち光学式デイスク基板中に含まれる異物（塵挨や炭化物等）が、情報の記録及び／または再生の信頼性に対して大きな影響を与えることが知られている。これに関し、原料中の異物を原料の精製過程や造粒等においてフィル夕で渡過するなどして異物の低減化を図る技術が提案されている」(第(1)頁右下欄8〜19行）、
「ここでボリカーボネート系樹脂としては、特に制限はなく、例えば、粘度平均分子量が10000〜22000、好ましくは12000〜20000のものであり、二価フェノールとホスゲンまたはジフェニルカーボネートのような炭酸エステルとの反応により製造されるものである。」(第(3)頁左下欄6〜11行)、
「射出成形に用いる原料ポリカーボネートは、従来公知の方法により製造した後、溶融状態において濾過処理したり ・・・ 異物を除去すること好ましい。」(第(4)頁左上欄7〜12行）、
「また、必要により、例えばリン系等の酸化防止剤などの添加剤を加えることも可能である。」(第(4)頁左上欄15〜16行）
と記載されている。
(3)刊行物3（「Plastics ＆ Rubber WEEKLY」第24頁(1988年8月6日発行)；甲第3号証）には、
「GEP社 世界で最も大きなPC溶融フィルターを取付け」(見出しの記事）、
「ヨーロッパのコンパクトディスク(CD)市場へ超高純度ポリカーボネートの供給において、その地位を維持しようと、GEプラスチックは、Bengenop-Zoopのヨーロッパ工場において、世界で最も大きなPC溶融フィルターを取付けた。この新しいフィルターは、これまで100μmが工業的標準となっていたのに対し、約10μmの溶融粒子を製造できることになる。」(上段の最左欄の1〜14行)
と記載されている。
(4)刊行物4（特開平2-135222号公報；甲第4号証）には、
「ポリカーボネートよりなる成形品であって、該ポリカーボネートの塩化メチレン溶液を20μ孔寸のフィルターで自然濾過したときにフィルター上に残留して得られるゲル化物がポリカーボネート1 kg当たり50個以下であることを特徴とするポリカーボネート成形品」(特許請求の範囲)、
「これらの光ディスクでは、ミクロンオーダーの信号の読み取りや書込みを行うために、光ディスクの基板中に異物が存在すると、確実にビットエラーを引き起こし、ビットエラーの原因の中でも大きな比重を占める。・・押出機のフィルターで濾過により除去することができるものである。」(第(1)頁右下欄2〜18行)、
「フィルター上に残留するゲル化物を、ポリカーボネート1 kg当り50個以下にするには、熱履歴のできるだけ少ないポリカーボネートを使用し、・・・ことにより達成される。」(第(3)頁左上欄15〜20行）
と記載されている。
(5)刊行物5（特開昭63-91231号公報；甲第5号証）には、
「(1) 1μm以上の異物微粒子が10，000個／ｇ以下の樹脂製の光学素子。」（特許請求の範囲）、
「溶融混合により、溶融した状態の樹脂組成物から1μm以上の大きさの異物微粒子を除くには、該溶融物をフィルターなかでも焼結金属フィルターを通過させることによって行う。」(第(5)頁左下欄19行から同右下欄2行）
と記載されている。
(6)刊行物6（特開昭61-90345号公報；甲第6号証）には、
「射出成形により得られる透明な樹脂製の光学式ディスク用基材中に、粒径0.5μm以上の大きさの異物を1×10５個／ｇ以下含む光学式ディスク。」(特許請求の範囲)、
「また、本発明に使用される透明樹脂としては、ポリカーボネイト樹脂も好ましい」(第(3)頁左上欄3〜4行）、
「使用原料（モノマー、重合開始剤、連鎖移動剤、溶剤など）を蒸留や濾過などを行なうことによって、これらの中に含まれる異物を徹底して除去すること」(第(3)頁左上欄12〜15行）
と記載されている。
(7)刊行物7（特開平2-175722号公報；甲第7号証）には、
「(3) 芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、上記モノマー中に含まれる合計の、加水分解可能な塩素含有量、ナトリウムイオン含有量および鉄イオン含有量が、それぞれ下記のような範囲にある、・・・ポリカーボネートの製造方法：
　加水分解可能な塩素含有量：　　3ppm以下
　ナトリウムイオン　　　　：　1.0ppm以下
　鉄イオン　　　　　　　　：　1.0ppm以下」（特許請求の範囲3)、
「本発明では、上記のような芳香族系有機二水酸基化合物と炭酸ジエステルとを溶融重縮合してポリカーボネートを製造するに際して、従来から公知の触媒・・・を用いることが出来る。」(第(4)頁左下欄14〜18行）
と記載されている。
(8)刊行物8（特開昭62-172019号公報；甲第8号証）には、
「 塩基性触媒を用いてエステル交換法により芳香族系ポリカーボネート又は芳香族系ポリエステルカーボネートを製造する工程において、その初期縮合反応終了後の任意の時点でα−オレフィンエポキサイドを添加し、反応させることを特徴とする高流動性ポリカーボネート又はポリエステルカーボネートの製造法。」（特許請求の範囲）、
「・・触媒として水酸化リチウムの0.01モル／ｌ濃度の水溶液を1ml添加（ビスフェノールAに対し10-３モル％）し、・・」（第(4)頁左下欄7〜9行）
と記載されている。
(9)刊行物9(特開昭61-151236号公報；甲第9号証)には、
「・・エステル交換反応によりカーボネート結合を含有する重合物を製造するに当たり、触媒として第4級窒素化合物の塩を・・存在せしめてエステル交換を行い、後重縮合反応に入った重合物の相対溶融粘度（ポリマー濃度0.5g／dl、20℃、メチレンクロライド溶液で測定）が1.15以上に達した任意の時点で重合物全量に対しフオスフオナイト系化合物(I)を・・およびヒンダード・フェノール系化合物(II)を・・・添加する・・カーボネート結合を含有する重合物を製造する方法。」（特許請求の範囲）
と記載されている。
(10)刊行物10（「新 石油化学プロセス」第362〜365頁 昭和61年9月25日、(株)幸書房発行；甲第10号証）には、
「a)エステル交換法
　　・・・塩基性化合物を触媒として進行するが、・・・(ハ)プレポリマーを押出反応機に入れて重縮合と押出しを行う連続重縮合式などがあり、・・工業的に有利といわれている。」（第363頁6〜27行）
と記載されている。
(11)刊行物11（「プラスチック材料講座［5］ポリカーボネート樹脂」第62〜67頁 日刊工業新聞社発行；甲第11号証）には、
「・・触媒としてはアルカリ金属またはアルカリ土類金属の単体、酸化物、水酸化物・・・」（第63頁第2〜3行）、
「(i)重合体が溶融状態で得られ直接ペレット化できるので、・・」（第67頁2〜3行）
と記載されている。
(4)対比・判断
　〔理由1〕〈特許法第29条第2項について〉
　本件請求項1〜7に係る発明（以下、「本件発明1〜7」という。）は、透明性および耐水性に優れるとともに、溶融時の熱安定性、色相安定性などの滞留安定性に優れ、かつ異物含量が少なく、しかも熱劣化の少ない光学用ポリカーボネート(PC)組成物を生産効率よく製造するという技術課題を解決した製造方法を提供するものである。
　本件発明1〜7と各刊行物記載の発明とを順次対比するに、本件発明1は、「モノマーフイルターで濾過された芳香族ジヒドロキシ化合物と、モノマーフイルターで濾過された炭酸ジエステル（以下「(A)濾過反応モノマー」という。）とを、触媒として、(a)アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物1モルに対して、1×10ー7〜2×10ー6モルの量で用いて（以下、「(B)アルカリ金属触媒」という。）溶融重縮合させた後、反応生成物である〔A〕PCが溶融状態にある間に、〔B〕添加剤を添加し混練（以下「(C)溶融状態混練」という。）する光学用PC組成物の製造方法」であるのに対して、刊行物1にはそれと同じ原料を用いたPCの安定化方法が記載されており、特に「PC樹脂を製造した直後に添加するか、・・」（第2頁左下欄第4〜5行）というように、本件発明1の「(C)溶融状態混練」の態様が明示されていることから、両者はPCの組成物の製法という点で一致するが、
　本件発明1は、
(a)光学用PC組成物を製造する点、
(b)モノマーフィルターで濾過された(A)濾過反応モノマーを使用する点、
(c)(B)アルカリ金属触媒を用いる点、
を限定しているのに対して、刊行物1記載の発明はそれらの事項を必須としていない点で一応相違する。
　その(a)点を検討するに、PCを光学用に供することなど、例えば刊行物2〜4、刊行物6に記載のように周知慣用の用法であるといえるが、刊行物1記載のPCの安定化方法において、そのPCを光学用に供すること認識していたとはいえないから、その周知慣用の用法を考慮しても、刊行物1記載のPCを光学用に用いることを容易に為し得る程度のこととする積極的な技術的理由がないといえる。
　(b)点について、このモノマーのフイルターによる濾過をするという単位操作の手法は、刊行物2にも、PC樹脂の製造原料中の異物を「フィルターで濾過する」ことが記載されており、同様に、刊行物6にもモノマーを「濾過」するという手法が記載されており、例え、PCの技術分野とて、フイルターの応用は慣用技術であるといえる。
　特にPCを光学用に供する場合に、光の屈折や透過を考慮すれば、異物の混入を出来る限り制限しようとすることは当然に要求されるようなことであって、この対策として、フイルターによる濾過などは最も容易に採用する典型的な手法であるといえよう。
　しかしながら、刊行物1記載のPCの安定化方法という、いわゆる光学用という積極的な技術の開示がなく、しかも(B)アルカリ金属触媒および(C)溶融状態混練というような複数の技術要件を採用する、いわゆる複合技術要件からなるPC組成物の製造方法に対して、刊行物2又は刊行物6記載の「濾過」技術を適用する為の技術的動機付けがないといえる。
　さらに、(c)点の、特定の(B)アルカリ金属触媒を、しかも特定量を利用する点は、特に刊行物7、8に一応開示されているが、これは本件発明1の、(A)濾過反応モノマーを用い、且つ(C)溶融状態混練による光学用ポリカーボネート組成物の製造方法という複合技術要件に用いることを示唆するものではない。
　以上のとおりであるから、本件発明1は、上記各刊行物に記載の発明の単独又はそれらを組み合わせても、それに基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　次に、本件発明2と刊行物1記載の発明とを対比すると、本件発明2は、「(A)アルカリ金属触媒を用い、(B)溶融状態混練後、ポリマーフィルターで濾過する光学用PC組成物の製造方法」であり、本件発明2を、(A)アルカリ金属触媒を使用する、(B)溶融状態混練する、および「ポリマーフイルターで濾過する」というような個々の技術要件に分解した場合に、その個々の技術要件が、本件発明1の検討において詳細に指摘したとおり、各刊行物の記載にみるとおり公知技術であるといえる。
　しかし、各刊行物には、本件発明2の上記技術課題を解決する目的で、それらの個々の技術要件を一体とすることにより、本件発明2を容易に想到し得る程度の技術的論拠が示されていない。
　本件発明3は、ポリマーフィルターは、「絶対濾過精度が0.5μm〜50μmである」と限定しているのに対して、刊行物1記載の発明にはその技術事項を明示していない点で一応両者は相違する。
　刊行物3には、PCを光学用に供する場合に、異物の混入を防ぐために、PC樹脂中の異物を「PC溶融フィルター」（ポリマーフィルター）で除去することが記載されており、「約10μmの溶融粒子を製造できる」（上段最左欄第1〜14行）旨の技術事項は一応開示されているが、ポリマーフイルターの濾過精度をどの程度にするかを示唆するものではない。
　同様に、刊行物4、5にも、成形時の溶融段階においてではあるが、PC樹脂溶融物を「フイルター」で処理することが記載されている。
　このように、PCの技術分野に於いても、異物の除去に、周知慣用の「フイルター」という手法を採用することが一応公知と成っている。
　とはいえ、本件発明3は、請求項2を引用しており、しかも各刊行物に記載されている事項は上記のような程度の技術事項であるから、本件発明3は、刊行物1記載の発明に、刊行物3〜5記載の発明を適用しても、それに基づいて当業者が容易に発明し得ることではない。
　本件発明4は、「芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとは、それぞれ金属やイオン性不純物が0.1ppm以下」と限定したものであり、特に刊行物7に、塩素含有量、ナトリウムイオン含有量、鉄イオンをそれぞれ3ppm以下、1.0ppm以下、1.0ppm以下にであることが明示されているが、本件発明4は、請求項1〜3を引用する特定の光学用PC組成物の製造方法に係り、前記本件発明1〜3の検討において指摘したそれと同じ理由により、各刊行物に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　本件発明5は、「［B］添加剤が、(イ)pKa値が3以下であるイオウ含有酸性化合物および／または該酸性化合物から形成される誘導体、(ロ)リン化合物、(ハ)エポキシ化合物および(ニ)フェノール系安定剤からなる群から選ばれる」ことを限定したものであり、刊行物1には本件発明5のイオウ含有酸性化合物に相当するものが、刊行物2にはリン化合物に相当するものが、刊行物8および9にはエポキシ化合物及びフェノール系安定剤がそれぞれ一応記載されてはいるが、本件発明5は請求項1〜4を引用する特定の光学用PC組成物の製造方法に係り、前記本件発明1〜4の検討において指摘したそれと同じ理由により、各刊行物に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　本件発明6は、「溶融重縮合を連続的に行なう」ことを限定したものでり、刊行物10には、連続的に溶融重縮合を行う技術事項が一応示されているが、本件発明6は請求項1〜5を引用する特定の光学用PC組成物の製造方法に係り、前記本件発明1〜5の検討において指摘したそれと同じ理由により、各刊行物に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　本件発明7は、「得られる光学用PC組成物が溶融状態または軟化状態にある間に造粒する」というものであり、刊行物11には、その技術事項が一応記載されているが、本件発明7は請求項1〜6を引用する特定の光学用PC組成物の製造方法に係り、前記本件発明1〜6の検討において指摘したそれと同じ理由により、各刊行物に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　以上のとおり、本件発明1〜7は、上記刊行物1〜11に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明することができたものとはいえない。
　また、本件発明1〜7は、光学用PCに混入する不要な異物の混入を制限するという趣旨の目的を達成するにおいて、触媒量を低く抑え、フイルター、特定の混練手法を組み合わせて用いることにより有意な作用効果を奏している。
　したがって、本件発明1〜7に係る特許は、特許法第29条第2項の規定に違反してなされたものではない。
　〔理由2〕〈特許法第36条違反について〉
　本件明細書の記載に関して、本件特許異議申立人三菱化学株式会社は、特許異議申立書第15頁第14〜19行において、本件明細書記載の「0.1μm以上の異物数が100個」という条件を満足するか否か不明であり、その記載に不備があることを指摘している。
　しかしながら、その記載不備の対象となった請求項4は、訂正明細書から既に削除されており、記載不備の理由は、その訂正によりもはや解消している。
　したがって、本件特許は、特許法第36条第4項及び第5項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものではない。
(5)むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の理由及び証拠によっては、本件発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１２月１１日（２００１．１２．１１）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
１．訂正事項は次のとおりである。
（１）訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１および２に「触媒の存在下に」とあるのを、「触媒として、（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いて」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　特許公報第２頁第４欄第１６行目（特許明細書段落【０００８】）の「触媒の存在下」とあるのを、「、触媒として、（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いて」と訂正する。
（３）訂正事項ｃ
　特許公報第５頁第９欄第３１〜３６行目（特許明細書段落【００３１】）の「１×１０−８〜１×１０−３モル、さらに好ましくは１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いられる。（ａ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物の使用量が、芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して１×１０−８〜１×１０−３モル」とあるのを、「１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いられる。（ａ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物の使用量が、芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して１×１０−７〜２×１０−６モル」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ
　特許請求の範囲の請求項４および７を削除する。
（５）訂正事項ｅ
　特許第３１０３６５２号発明の明細書中の請求項１〜９において、請求項１および２の内容を請求項７に限定し、かつ請求項４および７を削除したことに伴い、請求項４以降の項を順次繰り上げる。
（５４）【発明の名称】
光学用ポリカーボネート組成物の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　モノマーフィルターで濾過された芳香族ジヒドロキシ化合物と、モノマーフィルターで濾過された炭酸ジエステルとを、
触媒として、（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いて
　［Ｂ］添加剤を添加し混練することを特徴とする光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
　【請求項２】
　芳香族ジヒドロキシ化合物と、炭酸ジエステルとを、
触媒として、（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いて
［Ｂ］添加剤を添加し混練した後、ポリマーフィルターで濾過することを特徴とする光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
　【請求項３】
　ポリマーフィルターは、絶対濾過精度が０．５μｍ〜５０μｍであることを特徴とする請求項２の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
　
【請求項４】
　芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとは、それぞれ金属やイオン性不純物が０．１ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
　
【請求項５】
　［Ｂ］添加剤が、
（イ）ｐＫａ値が３以下であるイオウ含有酸性化合物および／または該酸性化合物から形成される誘導体、
（ロ）リン化合物、
（ハ）エポキシ化合物および
（ニ）フェノール系安定剤
　からなる群から選ばれることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
　
【請求項６】
　溶融重縮合を連続的に行なうことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
　
【請求項７】
　得られる光学用ポリカーボネート組成物が溶融状態または軟化状態にある間に造粒することを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の光学用ポリカーボネート組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の技術分野】本発明は、光学用ポリカーボネート組成物の製造方法に関し、さらに詳しくは、透明性および耐水性に優れるとともに、溶融時の熱安定性、色相安定性などの滞留安定性に優れ、かつ異物含量が少なく、しかも熱劣化の少ない光学用ポリカーボネート組成物を、生産効率よく製造しうる光学用ポリカーボネート組成物の製造方法に関する。
　【０００２】
　【発明の技術的背景】
　ポリカーボネートは、耐衝撃性などの機械的特性に優れ、しかも耐熱性、透明性などにも優れており、各種機械部品、光学用ディスク、自動車部品などの用途に広く用いられている。特にメモリー用光ディスク、光ファイバー、レンズなどの光学用途への期待は大きく、種々の研究が盛んになされている。
　【０００３】
　このようなメモリー用光ディスク用途においては、不純物や異物含量の少ないポリカーボネートの出現が特に望まれている。ところでこのようなポリカーボネートを製造する方法としては、従来のビスフェノールＡなどの芳香族ジヒドロキシ化合物とホスゲンとを直接反応させる方法（界面法）、あるいは、芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとをエステル交換させる方法（溶融法、固相法）などが挙げられる。
　【０００４】
　これらのうち、ホスゲンを用いる界面法は、塩化メチレンなどの溶媒を大量に使用するため、塩素の除去が非常に難しく、得られるポリカーボネート中に塩素が含有されやすく、光学用ポリカーボネートとしては好ましくない。また界面法ではポリカーボネートは粉末で得られるが、このような粉末状ポリカーボネートに成形用安定剤などを添加する場合には、粉末状ポリカーボネートを押出機などで再溶融混練する必要がある。この際には外部から異物が混入しやすく、これを防ぐためにクリーンルーム中に押出機を設置するなどして、大変な労力と大掛かりな設備を要するとともにコスト高を招いている。また、このような再溶融混練の際には、前断熱（シェア熱）が発生して、ポリカーボネートが熱劣化することがある。
　【０００５】
　またエステル交換法によるポリカーボネートの製造方法も知られているが、このうち固相重合法では、重合終了時に得られたポリカーボネートのチップを、界面法と同様に再溶融混練して成形用安定剤を添加しており、上記と同様な問題点が生じている。
　【０００６】
　このため、透明性および耐水性に優れるとともに、溶融時の熱安定性、色相安定性などの滞留安定性に優れ、かつ異物含量が少なく、しかも熱劣化の少ない光学用ポリカーボネート組成物を、生産効率よく製造しうる光学用ポリカーボネート組成物の製造方法に出現が望まれていた。
　【０００７】
　【発明の目的】
　本発明は、上記のような従来技術に鑑みてなされたものであって、透明性および耐水性に優れるとともに、溶融時の熱安定性、色相安定性などの滞留安定性に優れ、かつ異物含量が少なく、しかも熱劣化の少ない光学用ポリカーボネート組成物を、生産効率よく製造しうる光学用ポリカーボネート組成物の製造方法を提供することを目的としている。
　【０００８】
　【発明の概要】
　本発明に係る光学用ポリカーボネート組成物の製造方法は、
　モノマーフィルターで濾過された芳香族ジヒドロキシ化合物と、モノマーフィルターで濾過された炭酸ジエステルとを
、触媒として、（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物を芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いて
　［Ｂ］添加剤を添加し混練することを特徴としている。
　【０００９】
　また、本発明に係る光学用ポリカーボネート組成物の製造方法では、溶融重縮合後の反応生成物である［Ａ］ポリカーボネートが溶融状態にある間に、［Ｂ］添加剤を添加し混練後にポリマーフィルターで濾過することを特徴としている。
　本発明に係る光学用ポリカーボネート系樹脂組成物の製造方法によれば、溶融重縮合により得られた反応生成物であるポリカーボネートが溶融状態にある間に、上記［Ｂ］添加剤を添加し混練しているので、製造時に外部からの異物の混入を防ぐことができるとともに、シェア熱の発生による熱分解を抑制することができて、透明性および耐水性に優れるとともに溶融時の滞留安定性に優れる光学用ポリカーボネート組成物を生産効率よく、安定して製造することができる。
　【００１０】
　【発明の具体的説明】
　以下、本発明に係る光学用ポリカーボネート組成物の製造方法について具体的に説明する。本発明では、まず、芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを、触媒の存在下に溶融重縮合させてポリカーボネート［Ａ］を製造する。
　【００１１】
　このような芳香族ジヒドロキシ化合物としては、特に限定されないが、下記式［Ｉ］で示される化合物が挙げられる。
　【００１２】
　【化１】
　【００１３】
　Ｒ１およびＲ２は水素原子または１価の炭化水素基であり、Ｒ３は２価の炭化水素基である。またＲ４およびＲ５は、ハロゲン原子または１価の炭化水素基であり、これらは、同一であっても異なっていてもよい。ｐおよびｑは０〜４の整数を表す。）
　上記芳香族ジヒドロキシ化合物としては、具体的には、以下に示す化合物を挙げることができる
　ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、
　１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、
　２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、
　２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、
　２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、
　ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、
　２，２−ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）プロパン、
　１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔ−ブチルフェニル）プロパン、
　２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパンなどのビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、
　１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、
　１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、
　４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、
　４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルフェニルエーテルなどのジヒドロキシアリールエーテル類、
　４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、
　４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルフィドなどのジヒドロキシジアリールスルフィド類、
　４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、
　４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホキシドなどのジヒドロキシジアリールスルホキシド類、
　４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、
　４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホンなどのジヒドロキシジアリールスルホン類。
　【００１４】
　これらのうちでは、特に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンが好ましく用いられる。
また、芳香族ジヒドロキシ化合物として、下記一般式［ＩＩ］で表される化合物を用いることもできる。
　【００１５】
　【化２】
　【００１６】
　式中、Ｒ６は、それぞれ炭素数１〜１０の炭化水素基またはそのハロゲン化物、またはハロゲンであり、同一であっても異なっていてもよい。ｎは０〜４の整数である。上記一般式［ＩＩ］で表される芳香族ジヒドロキシ化合物としては、具体的に、レゾルシンおよび３−メチルレゾルシン、３−エチルレゾルシン、３−プロピルレゾルシン、３−ブチルレゾルシン、３−ｔ−ブチルレゾルシン、３−フェニルレゾルシン、３−クミルレゾルシン、２，３，４，６−テトラフルオロレゾルシン、２，３，４，６−テトラブロムレゾルシンなどの置換レゾルシン、カテコール、ハイドロキノンおよび３−メチルハイドロキノン、３−エチルハイドロキノン、３−プロピルハイドロキノン、３−ブチルハイドロキノン、３−ｔ−ブチルハイドロキノン、３−フェニルハイドロキノン、３−クミルハイドロキノン、２，３，５，６−テトラメチルハイドロキノン、２，３，５，６−テトラ−ｔ−ブチルハイドロキノン、２，３，５，６−テトラフルオロハイドロキノン、２，３，５，６−テトラブロムハイドロキノンなどの置換ハイドロキノンを挙げることができる。
　【００１７】
　また、本発明では芳香族ジヒドロキシ化合物として、下記一般式で表される２，２，２’，２’−テトラヒドロ−３，３，３’，３’−テトラメチル−１，１’−スピロビ−［ＩＨ−インデン］−６，６’−ジオールを用いることもできる。
　【００１８】
　【化３】
　【００１９】
　これらの芳香族ジヒドロキシ化合物は、単独であるいは組み合わせて用いることができる。また炭酸ジエステルとしては、具体的には、ジフェニルカーボネート、ジトリールカーボネート、ビス（クロロフェニル）カーボネート、ｍ−クレジルカーボネート、ジナフチルカーボネート、ビス（ジフェニル）カーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、ジブチルカーボネート、ジシクロヘキシルカーボネートなどが挙げられる。
　【００２０】
　これらのうち特にジフェニルカーボネートが好ましく用いられる。これらの炭酸ジエステルは、単独であるいは組み合わせて用いられる。また上記のような炭酸ジエステルは、好ましくは５０モル％以下、さらに好ましくは３０モル％以下の量で、ジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルを含有していてもよい。
　【００２１】
　このようなジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルとしては、テレフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸ジフェニル、イソフタル酸ジフェニルなどの芳香族ジカルボン酸類、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカン二酸、ドデカン二酸、セバシン酸ジフェニル、デカン二酸ジフェニル、ドデカン二酸ジフェニルなどの脂肪族ジカルボン酸類、シクロプロパンジカルボン酸、１，２−シクロブタンジカルボン酸、１，３−シクロブタンジカルボン酸、１，２−シクロペンタンジカルボン酸、１，３−シクロペンタンジカルボン酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、シクロプロパンジカルボン酸ジフェニル、１，２−シクロブタンジカルボン酸ジフェニル、１，３−シクロブタンジカルボン酸ジフェニル、１，２−シクロペンタンジカルボン酸ジフェニル、１，３−シクロペンタンジカルボン酸ジフェニル、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸ジフェニル、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸ジフェニル、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸ジフェニルなどの脂環族ジカルボン酸類が挙げられる。
　【００２２】
　このようなジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステルは、単独であるいは組合せて用いられてもよい。
　【００２３】
　上記のような炭酸ジエステルは、芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、通常、０．９０〜１．３０モル、好ましくは０．９５〜１．２０モルの量で用いられることが望ましい。炭酸ジエステルおよび芳香族ジヒドロキシ化合物を、上記範囲で調節して用いることにより、所望する末端水酸基濃度を有するポリカーボネートが容易に製造できる。
　【００２４】
　このような多官能化合物としては、フェノール性水酸基またはカルボキシル基を有する化合物が好ましく、特にフェノール性水酸基を３個含有する化合物が好ましい。具体的には、たとえば、
　１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）　エタン、
　２，２’，２″−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ジイソプロピルベンゼン、
　α−メチル−α，α’，α’−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，４−ジエチルベンゼン、
　α，α’，α″−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼン、
　フロログリシン、
　４，６−ジメチル−２，４，６−トリ　（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタン−２、
　１，３，５−トリ　（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、
　２，２−ビス−［４，４−（４，４’−ジヒドロキシフェニル）−シクロヘキシル］−プロパン、トリメリット酸、
　１，３，５−ベンゼントリカルボン酸、
　ピロメリット酸などが挙げられる。
　【００２５】
　これらのうち、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、α，α’，α″−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼンなどが好ましく用いられる。多官能化合物は、芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、通常は０．０３モル以下好ましくは０．００１〜０．０２モルさらに好ましくは０．００１〜０．０１モルの量で用いられる。
　【００２６】
　本発明で反応に供される芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとは、それぞれ１ｇ中の０．１μｍ以上の異物が１００個以下であり、２０μｍ以上の異物が０個であることが好ましい。また芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとは、それぞれ金属やイオン性不純物が０．１ｐｐｍ以下であることが好ましい。
　【００２７】
　ポリカーボネートの製造に際して、上記のような不純物の少ない芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを供給するには、たとえばこれらを洗浄や蒸留したりモノマーフィルターで濾過するなどにより精製した後、可能な限り濾過精度の高いモノマーフィルターを通し、外気にさらすことなく直接パイプラインにて、重合工程に送ればよい。
　【００２８】
　本発明では、まず上記のような芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを、触媒の存在下に溶融重縮合させてポリカーボネート［Ａ］を製造する。本発明では、触媒として、（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物が用いられることが好ましい。このような（ａ）アルカリ金属化合物およびアルカリ土類金属化合物としては、具体的には、アルカリ金属およびアルカリ土類金属の有機酸塩、無機酸塩、酸化物、水酸化物、水素化物あるいはアルコラートなどが好ましく挙げられる。
　【００２９】
　より具体的には、アルカリ金属化合物としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸リチウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸リチウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、水素化ホウ素ナトリウム、水素化ホウ素リチウム、フェニル化ホウ素ナトリウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸カリウム、安息香酸リチウム、リン酸水素二ナトリウム、リン酸水素二カリウム、リン酸水素二リチウム、ビスフェノールＡの二ナトリウム塩、二カリウム塩、二リチウム塩、フェノールのナトリウム塩、カリウム塩、リチウム塩などが挙げられる。
　【００３０】
　またアルカリ土類金属化合物としては、具体的に、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム、水酸化ストロンチウム、炭酸水素カルシウム、炭酸水素バリウム、炭酸水素マグネシウム、炭酸水素ストロンチウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、炭酸ストロンチウム、酢酸カルシウム、酢酸バリウム、酢酸マグネシウム、酢酸ストロンチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸ストロンチウムなどが挙げられる。
　【００３１】
　これら化合物は単独で、あるいは組み合わせて用いられる。このような（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物は、上記芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して好ましくは
１×１０−７〜２×１０−６モルの量で用いられる。（ａ）アルカリ金属化合物またはアルカリ土類金属化合物の使用量が、芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して１×１０−７〜２×１０−６モル
　【００３２】
　本発明では、触媒として、上記のような（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物とともに、（ｂ）塩基性化合物および／または（ｃ）ホウ酸化合物を用いることもできる。
　このような（ｂ）塩基性化合物としては、たとえば高温で易分解性あるいは揮発性の含窒素塩基性化合物が挙げられ、具体的には、以下のような化合物が挙げられる。
　【００３３】
　テトラメチルアンモニウムヒドロキシド（Ｍｅ４ＮＯＨ）、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド（Ｅｔ４ＮＯＨ）、テトラブチルアンモニウムヒドロキシド（Ｂｕ４ＮＯＨ）、トリメチルベンジルアンモニウムヒドロキシド（φ−ＣＨ２（Ｍｅ）３ＮＯＨ）などのアルキル、アリール、アルアリール基などを有するアンモニウムヒドロオキシド類、
　トリメチルアミン、トリエチルアミン、ジメチルベンジルアミン、トリフェニルアミンなどの三級アミン類、
　Ｒ２ＮＨ（式中Ｒはメチル、エチルなどのアルキル、フェニル、トルイルなどのアリール基などである）で示される二級アミン類、
　ＲＮＨ２（式中Ｒは上記と同じである）で示される一級アミン類、
　２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾールなどのイミダゾール類、
　あるいはアンモニア、テトラメチルアンモニウムボロハイドライド（Ｍｅ４ＮＢＨ４）、テトラブチルアンモニウムボロハイドライド（Ｂｕ４ＮＢＨ４）、テトラブチルアンモニウムテトラフェニルボレート（Ｂｕ４ＮＢＰｈ４）、テトラメチルアンモニウムテトラフェニルボレート（Ｍｅ４ＮＢＰｈ４）などの塩基性塩。
　【００３４】
　これらのうち、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド類、特に金属不純物の少ない電子用テトラアルキルアンモニウムヒドロキシド類が好ましく用いられる。
　触媒として（ｂ）塩基性化合物が用いられるときは、（ｂ）塩基性化合物は、芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、通常１×１０−６〜１×１０−１モル、好ましくは１×１０−５〜１×１０−２モルの量で用いられる。
　【００３５】
　また、（ｃ）ホウ酸化合物としては、ホウ酸および下記一般式で示されるホウ酸エステルなどが挙げられる。
　　Ｂ（ＯＲ）ｎ（ＯＨ）３−ｎ
　式中、Ｒはメチル、エチルなどのアルキル、フェニルなどのアリールなどであり、ｎは１，２または３である。
　【００３６】
　このようなホウ酸エステルとしては、具体的には、ホウ酸トリメチル、ホウ酸トリエチル、ホウ酸トリブチル、ホウ酸トリヘキシル、ホウ酸トリヘプチル、ホウ酸トリフェニル、ホウ酸トリトリル、ホウ酸トリナフチルなどが挙げられる。触媒として、（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルが用いられるときは、芳香族ジヒドロキシ化合物１モルに対して、通常１×１０−８〜１×１０−１モル、好ましくは１×１０−７〜１×１０−２モル、さらに好ましくは１×１０−６〜１×１０−４モルの量で用いられる。
　【００３７】
　これらは、たとえば、
（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物　および
（ｂ）含窒素塩基性化合物
を組合せて、さらに、
（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物、
（ｂ）含窒素塩基性化合物　および
（ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステル
の三者を組合せて、好ましく用いることができる。
　【００３８】
　このように（ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類金属化合物と、（ｂ）含窒素塩基性化合物とを上記のような使用量で組合せた触媒は、重縮合反応を十分な速度で進行させ、高分子量のポリカーボネートを高い重合活性で生成させることができるため好ましい。
　さらに上記のような使用量で、三者を組合せた触媒は、分子量低下などの熱劣化をしにくいポリカーボネートを製造することができるため好ましい。
　【００３９】
　このような触媒の存在下、芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとの重縮合反応は、従来知られている重縮合反応条件と同様な条件下で行なうことができる。
　具体的には、８０〜２５０℃、好ましくは１００〜２３０℃、さらに好ましくは１２０〜１９０℃の温度で、０〜５時間、好ましくは０〜４時間、さらに好ましくは０〜３時間、常圧下、芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとを反応させる。次いで反応系を減圧にしながら反応温度を高めて、芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとの反応を行ない、最終的には５ｍｍＨｇ以下、好ましくは１ｍｍＨｇ以下の減圧下で、２４０〜３２０℃で芳香族ジヒドロキシ化合物と炭酸ジエステルとの重縮合反応を行なう。
　【００４０】
　上記のような重縮合反応は、連続式で行なってもよく、バッチ式で行なってもよいが、本発明では連続式で行なうことが、より低コストで安定した品質のポリカーボネートを製造できて好ましい。また上記の反応を行なうに際して用いられる反応装置は、槽型であっても管型であっても塔型であってもよい。
　上記のようにして得られる反応生成物であるポリカーボネート［Ａ］は、２０℃塩化メチレン中で測定した極限粘度が、通常０．１０〜１．０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．３０〜０．６５ｄｌ／ｇである。
　【００４１】
　上記のように本発明に係る製造方法は、ポリカーボネートの溶融重縮合に際して、毒性物質であるホスゲンや塩化メチレンなどを用いないので、得られるポリカーボネート中には、ピットエラーの原因となる塩素の残留がなく、また環境衛生上からも好ましい。
本発明では、上記のようにして得られる反応生成物であるポリカーボネート［Ａ］を冷却することなく重縮合反応後ただちに、［Ｂ］添加剤を添加して混練する。すなわち、重縮合反応が終了して得られる溶融状態にある反応器内または押出機内の反応生成物であるポリカーボネート［Ａ］が溶融状態にある間に、直接、［Ｂ］添加剤を添加して、混練する。
　【００４２】
　この溶融混練は、常圧下でも行うことができるが、減圧下で行うこともできる。溶融混練を減圧下で行う場合には、通常０．１ｍｍＨｇ〜７３０ｍｍＨｇ、好ましくは５ｍｍＨｇ〜７００ｍｍＨｇ、さらに好ましくは２０ｍｍＨｇ〜６００ｍｍＨｇの圧力条件で行われることが望ましい。
　【００４３】
　本発明で用いられる［Ｂ］添加剤としては、具体的に、
（イ）ｐＫａ値が３以下であるイオウ含有酸性化合物および／または該酸性化合物から形成される誘導体、
（ロ）リン化合物、
（ハ）エポキシ化合物、
（ニ）フェノール系安定剤などが挙げられる。
　【００４４】
　上記のような（イ）ｐＫａ値が３以下であるイオウ含有酸性化合物および該酸性化合物から形成される誘導体としては、具体的に、亜硫酸、硫酸、スルフィン酸系化合物、スルホン酸系化合物およびこれらの誘導体が挙げられる。より具体的には、
　亜硫酸誘導体としては、ジメチル亜硫酸、ジエチル亜硫酸、ジプロピル亜硫酸、ジブチル亜硫酸、ジフェニル亜硫酸などが挙げられる。
　【００４５】
　硫酸誘導体としては、ジメチル硫酸、ジエチル硫酸、ジプロピル硫酸、ジブチル硫酸、ジフェニル硫酸などが挙げられる。
　スルフィン酸系化合物としては、ベンゼンスルフィン酸、トルエンスルフィン酸、ナフテレンスルフィン酸などが挙げられる。
　【００４６】
　また、スルホン酸系化合物およびこの誘導体としては、下記一般式［ＩＩＩ］で表わされる化合物やそれらのアンモニウム塩が挙げられる。
　【００４７】
　【化４】
　【００４８】
　式中、Ｒ７は炭素数１〜５０の炭化水素基（炭化水素基はハロゲンで置換されていてもよい）であり、Ｒ８は水素または炭素数１〜５０の炭化水素基（炭化水素基はハロゲンで置換されていてもよい）であり、ｎは０〜３の整数である。
　【００４９】
　このようなスルホン酸系化合物およびこの誘導体としては、以下のような化合物が挙げられる。
　ベンゼンスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸などのスルホン酸、
　ベンゼンスルホン酸メチル、ベンゼンスルホン酸エチル、ベンゼンスルホン酸ブチル、ベンゼンスルホン酸オクチル、ベンゼンスルホン酸フェニル、
　ｐ−トルエンスルホン酸メチル、ｐ−トルエンスルホン酸エチル、ｐ−トルエンスルホン酸ブチル、ｐ−トルエンスルホン酸オクチル、ｐ−トルエンスルホン酸フェニルなどのスルホン酸エステル、
　ｐ−トルエンスルホン酸アンモニウムなどのスルホン酸アンモニウム塩。
　【００５０】
　さらに上記一般式［ＩＩＩ］で表されるスルホン酸化合物以外にも、
　トリフルオロメタンスルホン酸、ナフタレンスルホン酸、スルホン化ポリスチレン、アクリル酸メチル−スルホン化スチレン共重合体などのスルホン酸化合物が挙げられる。
　【００５１】
　これらの化合物は、単独であるいは組み合わせて用いられる。
　本発明では、（イ）イオウ含有酸性化合物および該酸性化合物から形成される誘導体として、上記一般式［ＩＩＩ］で表されるスルホン酸系化合物およびこの誘導体が好ましく用いられる。さらに、上記一般式［ＩＩＩ］において、Ｒ７、Ｒ８が炭素数１〜１０の置換脂肪族炭化水素基であり、ｎが０〜１の整数である化合物が好ましく用いられる。具体的には、ベンゼンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸ブチル、ｐ−トルエンスルホン酸、ｐ−トルエンスルホン酸エチル、ｐ−トルエンスルホン酸ブチルが好ましく用いられる。本発明では、ｐ−トルエンスルホン酸ブチルが特に好ましく用いられる。
　【００５２】
本発明では、［Ｂ］添加剤として上記のような（イ）ｐＫａ値が３以下であるイオウ含有酸性化合物および／または該酸性化合物から形成される誘導体を用いるときは、該（イ）化合物は上記［Ａ］ポリカーボネートに対して、通常０．１〜１０ｐｐｍ、好ましくは０．１〜８ｐｐｍ、特に好ましくは０．１〜５ｐｐｍの量で用いられる。
　【００５３】
　また（ロ）リン化合物としては、リン酸、亜リン酸、次亜リン酸、ピロリン酸、ポリリン酸、リン酸エステルおよび亜リン酸エステルを用いることができる。　このようなリン酸エステルとしては、具体的に、たとえば、
　トリメチルホスフェート、
　トリエチルホスフェート、
　トリブチルホスフェート、
　トリオクチルホスフェート、
　トリデシルホスフェート、
　トリオクタデシルホスフェート、
　ジステアリルペンタエリスリチルジホスフェート、
　トリス（２−クロロエチル）ホスフェート、
　トリス（２，３−ジクロロプロピル）ホスフェートなどのトリアルキルホスフェート、
　トリシクロヘキシルホスフェートなどのトリシクロアルキルホスフェート、
　トリフェニルホスフェート、
　トリクレジルホスフェート、
　トリス（ノニルフェニル）ホスフェート、
　２−エチルフェニルジフェニルホスフェートなどのトリアリールホスフェートなどが挙げられる。
　【００５４】
　また、亜リン酸エステルとしては、下記一般式で表される化合物が挙げられる。
　　Ｐ（ＯＲ）３
（式中、Ｒは脂環族炭化水素基、脂肪族炭化水素基または芳香族炭化水素基を表す。これらは同一であっても異なっていてもよい。）
　このような式で表される化合物として、たとえば、
　トリメチルホスファイト、
　トリエチルホスファイト、
　トリブチルホスファイト、
　トリオクチルホスファイト、
　トリス（２−エチルヘキシル）ホスファイト、
　トリノニルホスファイト、
　トリデシルホスファイト、
　トリオクタデシルホスファイト、
　トリステアリルホスファイト、
　トリス（２−クロロエチル）ホスファイト、
　トリス（２，３−ジクロロプロピル）ホスファイトなどのトリアルキルホスファイト、
　トリシクロヘキシルホスファイトなどのトリシクロアルキルホスファイト、
　トリフェニルホスファイト、
　トリクレジルホスファイト、
　トリス（エチルフェニル）ホスファイト、
　トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、
　トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、
　トリス（ヒドロキシフェニル）ホスファイトなどのトリアリールホスファイト、
　フェニルジデシルホスファイト、
　ジフェニルデシルホスファイト、
　ジフェニルイソオクチルホスファイト、
　フェニルイソオクチルホスファイト、
　２−エチルヘキシルジフェニルホスファイトなどのアリールアルキルホスファイトなどが挙げられる。
　【００５５】
　さらに亜リン酸エステルとして、
　ジステアリルペンタエリスリチルジホスファイト、
　ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリチルジホスファイトなどが挙げられる。
　【００５６】
　これらは、単独であるいは組み合わせて用いられる。
　これらのうち、（ロ）リン化合物として、上記一般式で表される亜リン酸エステルが好ましく、さらに芳香族亜リン酸エステルが好ましく、特にトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトが好ましく用いられる。
　【００５７】
　本発明では、［Ｂ］添加剤として（ロ）リン化合物が用いられるときは、該（ロ）リン化合物は［Ａ］ポリカーボネートに対して、通常１０〜１０００ｐｐｍ、好ましくは５０〜５００ｐｐｍの量で用いられる。
　【００５８】
　また（ハ）エポキシ化合物としては、１分子中にエポキシ基を１個以上有する化合物が用いられる。具体的には、
　エポキシ化大豆油、
　エポキシ化アマニ油、
　フェニルグリシジルエーテル、
　アリルグリシジルエーテル、
　ｔ−ブチルフェニルグリシジルエーテル、
　３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシ−６’メチルシクロヘキシルカルボキシレート、
　２，３−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　４−（３，４−エポキシ−５−メチルシクロヘキシル）ブチル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　３，４−エポキシシクロヘキシルエチレンオキシド、
　シクロヘキシルメチル３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−６’−メチルシロヘキシルカルボキシレート、
　ビスフェノール−Ａジグリシジルエーテル、
　テトラブロモビスフェノール−Ａグリシジルエーテル、
　フタル酸のジグリシジルエステル、
　ヘキサヒドロフタル酸のジグリシジルエステル、
　ビス−エポキシジシクロペンタジエニルエーテル、
　ビス−エポキシエチレングリコール、
　ビス−エポキシシクロヘキシルアジペート、
　ブタジエンジエポキシド、
　テトラフェニルエチレンエポキシド、
　オクチルエポキシタレート、
　エポキシ化ポリブタジエン、
　３，４−ジメチル−１，２−エポキシシクロヘキサン、
　３，５−ジメチル−１，２−エポキシシクロヘキサン、
　３−メチル−５−ｔ−ブチル−１，２−エポキシシクロヘキサン、
　オクタデシル−２，２−ジメチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、Ｎ−ブチル−２，２−ジメチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　シクロヘキシル−２−メチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　Ｎ−ブチル−２−イソプロピル−３，４−エポキシ−５−メチルシクロヘキシルカルボキシレート、
　オクタデシル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　２−エチルヘキシル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　４，６−ジメチル−２，３−エポキシシクロヘキシル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート、
　４，５−エポキシ無水テトラヒドロフタル酸、
　３−ｔ−ブチル−４，５−エポキシ無水テトラヒドロフタル酸、
　ジエチル４，５−エポキシ−シス−１，２−シクロヘキシルジカルボキシレート、
　ジ−ｎ−ブチル−３−ｔ−ブチル−４，５−エポキシ−シス−１，２−シクロヘキシルジカルボキシレートなどが挙げられる。
　【００５９】
　これらのうち、脂環族エポキシ化合物が好ましく用いられ、特に３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレートが好ましく用いられる。
　【００６０】
これらは単独であるいは２種以上組み合わせて用いられる。
　本発明では、［Ｂ］添加剤としてこのような（ハ）エポキシ化合物が用いられるときは、該（ハ）エポキシ化合物は上記［Ａ］ポリカーボネートに対して、通常１〜２０００ｐｐｍの量で、好ましくは１０〜１０００ｐｐｍの量で用いられる。
　【００６１】
　また（ニ）フェノール系安定剤としては、具体的に、
　ｎ−オクタデシル−３−（４−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）プロピオネート、
　テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、
　１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、
　ジステアリル（４−ヒドロキシ−３−メチル−５−ｔ−ブチル）ベンジルマロネート、
　４−ヒドロキシメチル−２，６−ジーｔ−ブチルフェノール等が挙げられる。これらは単独であるいは２種以上組み合わせて用いられる。
　【００６２】
　本発明では、［Ｂ］添加剤として（ニ）フェノール系安定剤が用いられるときには、（ニ）フェノール系安定剤は［Ａ］ポリカーボネートに対して、通常１０〜１０００ｐｐｍ、好ましくは５０〜５００ｐｐｍの量で用いられる。
　上記のような（イ）、（ロ）、（ハ）および（ニ）からなる群から選ばれる添加剤は、単独で用いられても、複数で用いられてもよい。添加剤が複数で用いられるときは、これらは別々に添加されてもあるいは同時に添加されてもよく、また添加する順序は限定されない。これらの［Ｂ］添加剤は、異物含有量の少ないことが好ましい。
　【００６３】
　上記のような［Ｂ］添加剤のうち、（イ）ｐＫａ値が３以下であるイオウ含有酸性化合物および／または該酸性化合物から形成される誘導体、（ロ）リン化合物または（ニ）フェノール系安定剤を用いると、光学用ポリカーボネート組成物中に残存するアルカリ性触媒が中性化あるいは弱められてゲルの発生が少なく好ましい。また、上記（イ）または（ロ）化合物とともに（ハ）エポキシ化合物を添加すると、（イ）または（ロ）化合物が過剰に残存しても、これらが（ハ）エポキシ化合物と反応して中性化され、溶融時の滞留安定性が向上され、より品質の向上された光学用ポリカーボネート組成物が得られる。
　【００６４】
　本発明では、上記のように［Ａ］ポリカーボネートに［Ｂ］添加剤を添加して混練した後、ポリマーフィルターで濾過することが好ましい。本発明で用いられるポリマーフィルターは、絶対濾過精度が好ましくは０．５μｍ〜５０μｍであり、さらに好ましくは、絶対濾過精度が０．５μｍ〜２０μｍである。
　このような絶対濾過精度のポリマーフィルターを用いると、濾過滞留時間が長くなって光学用ポリカーボネート組成物が熱劣化してしまうようなことがなく、またフィルターも長い寿命で使用できるため好ましい。上記のように濾過することにより、ピットエラーの原因となる大きさの異物が除去された光学用ポリカーボネート組成物を得ることができる。
　【００６５】
　本発明では、このようにして得られる光学用ポリカーボネート組成物が溶融状態または軟化状態にある間に造粒することが好ましい。造粒は大気中、水中どちらで行ってもよいが、異物の混入しない条件下で行うことが好ましい。異物の除去された循環水中で造粒すると、大規模なクリーンルームなどの高価な設備を必要とせずに実施できる。
　【００６６】
　また、ポリカーボネート系樹脂組成物が溶融状態または軟化状態にある間に造粒すると、造粒時にカッターの刃こぼれによる金属の混入を防ぐことができる。
　【００６７】
　本発明では、上記のように反応生成物である［Ａ］ポリカーボネートが溶融状態にある間に、上記［Ｂ］添加剤を添加して、混練することにより光学用ポリカーボネート組成物を製造しているため、製造時に受ける熱履歴回数を少なく、またシェア熱の発生による熱分解を抑制することができ、ゲルの発生や分子量低下などの製造時に熱劣化したりすることなく、着色の少ない光学用ポリカーボネート組成物を生産効率よく、かつ安定して製造することができる。またチップや粉末などを再溶融して安定剤などの添加剤を添加する方法に比べて、異物の混入が少ない光学用ポリカーボネート組成物を製造することができる。
　【００６８】
　さらに本発明で得られる光学用ポリカーボネート組成物は、上記のようにポリカーボネートが溶融状態にある間に添加剤が添加されているため、溶融時の熱安定性などの滞留安定性が向上しており、上記以外の各種添加剤を配合したり、成形するに際して、該光学用ポリカーボネート組成物からなるペレットを再溶融しても、特にポリカーボネートの熱分解が抑制され、分子量が低下しにくい。また、該光学用ポリカーボネート組成物は、溶融しても着色しにくい。
　【００６９】
　本発明では、光学用ポリカーボネート組成物を製造するに際して、本発明の目的を損なわない範囲で、以下に示すような通常の耐熱安定剤、紫外線吸収剤、離型剤、着色剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、滑剤、防曇剤、天然油、合成油、ワックス、有機系充填剤、無機系充填剤などの他の添加剤［Ｃ］を添加してもよい。このような他の添加剤［Ｃ］は、上記のような［Ｂ］添加剤とともに溶融状態にある［Ａ］ポリカーボネートに添加することが好ましい。
　【００７０】
　このような耐熱安定剤としては、具体的には、たとえば、有機チオエーテル系安定剤、ヒンダードアミン系安定剤などが挙げられる。
　チオエーテル系安定剤としては、たとえば、ジラウリル・チオジプロピオネート、ジステアリル・チオジプロピオネート、ジミリスチル−３，３’−チオジプロピオネート、ジトリデシル−３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオプロピオネート）などが挙げられる。
　【００７１】
　これらは単独で用いても２種以上混合して用いてもよい。
またヒンダードアミン系安定剤としては、たとえば、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１−［２−｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］−４−｛３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−７，７，９，９−テトラメチル−３−オクチル−１，２，３−トリアザスピロ［４，５］ウンデカン−２，４−ジオン、４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）、テトラキス（２，２，６，６−テトラメチルー４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレートなどが挙げられる。
　【００７２】
　これらは単独で用いても２種以上混合して用いてもよい。
　これらの耐熱安定剤は、ポリカーボネート１００重量部に対して、０．００１〜５重量部、好ましくは０．００５〜０．５重量部、さらに好ましくは０．０１〜０．３重量部の量で用いられることが望ましい。
　このような耐熱安定剤は、固体状で添加してもよく、液体状で添加してもよい。
　【００７３】
　このような耐熱安定剤は、［Ａ］ポリカーボネートが最終重合器から冷却されてペレタイズされる間の溶融状態にある間に添加することが好ましく、このようにすると光学用ポリカーボネート組成物が受ける熱履歴回数が少なくなる。また、押出成形やペレタイズなど再び加熱処理をする際には、光学用ポリカーボネート組成物は耐熱安定剤を含有しているので、熱分解を抑制することができる。
　【００７４】
　また紫外線吸収剤としては、一般的な紫外線吸収剤でよく、特に限定されないが、たとえば、サリチル酸系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、シアノアクリレート系紫外線吸収剤などが挙げられる。
　サリチル酸系紫外線吸収剤としては、具体的には、フェニルサリシレート、ｐ−ｔ−ブチルフェニルサリシレートが挙げられる。
　【００７５】
　ベンゾフェノン系紫外線吸収剤としては、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−２’−カルボキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノントリヒドレート、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、４−ドデシロキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、ビス（５−ベンゾイル４−ヒドロキシ−２−メトキシフェニル）メタン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノンも−スルホン酸などが挙げられる。
　【００７６】
　ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤としては、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチル−フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−フェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチル−フェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−フェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２’−ヒドロキシ−３’−（３″，４″，５″，６″−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５’−メチルフェニル］ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］などが挙げられる。
　【００７７】
　シアノアクリレート系紫外線吸収剤としては、２−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレートなどが挙げられる。これらは単独で用いても、２種以上混合して用いてもよい。　これらの紫外線吸収剤は、［Ａ］ポリカーボネート１００重量部に対して、通常０．００１〜５重量部、好ましくは０．００５〜１．０重量部、さらに好ましくは０．０１〜０．５重量部の量で用いることができる。
　【００７８】
　さらに、離型剤としては、一般的な離型剤でよく、特に限定されない。
　たとえば、炭化水素系離型剤としては、天然、合成パラフィン類、ポリエチレンワックス類、フルオロカーボン類などが挙げられる。
　脂肪酸系離型剤としては、ステアリン酸、ヒドロキシステアリン酸などの高級脂肪酸、オキシ脂肪酸類などが挙げられる。
　【００７９】
　脂肪酸アミド系離型剤としては、ステアリン酸アミド、エチレンビスステアロアミドなどの脂肪酸アミド、アルキレンビス脂肪酸アミド類などが挙げられる。アルコール系離型剤としては、ステアリルアルコール、セチルアルコールなどの脂肪族アルコール、多価アルコール、ポリグリコール、ポリグリセロール類などが挙げられる。
　【００８０】
　脂肪酸エステル系離型剤としては、ブチルステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレートなどの脂肪族酸低級アルコールエステル、脂肪酸多価アルコールエステル、脂肪酸ポリグリコールエステル類などが挙げられる。
　シリコーン系離型剤としては、シリコーンオイル類などが挙げられる。
これらは単独で用いても、２種以上混合して用いてもよい。
　【００８１】
　これらの離型剤は、［Ａ］ポリカーボネート１００重量部に対して、通常、０．００１〜５重量部、好ましくは０．００５〜１重量部、さらに好ましくは０．０１〜０．５重量部の量で用いることができる。
　さらに、着色剤としては、顔料であってもよく、染料であってもよい。着色剤には、無機系と有機系の着色剤があるが、どちらを使用してもよく、また、組み合わせて用いてもよい。
　【００８２】
　無機系着色剤として、具体的には、二酸化チタン、ベンガラなどの酸化物、アルミナホワイトなどの水酸化物、硫化亜鉛などの硫化物、セレン化物、紺青などのフェロシアン化物、ジンククロメート、モリブデンレッドなどのクロム酸塩、硫酸バリウムなどの硫酸塩、炭酸カルシウムなどの炭酸塩、群青などの硅酸塩、マンガンバイオレットなどのリン酸塩、カーボンブラックなどの炭素、ブロンズ粉やアルミニウム粉などの金属粉着色剤などが挙げられる。
　【００８３】
　有機系着色剤としては、具体的には、ナフトールグリーンＢなどのニトロソ系、ナフトールイエローＳなどのニトロ系、リソールレッドやボルドー１０Ｂ、ナフトールレッド、クロモフタールイエローなどのアゾ系、フタロシアニンブルーやファストスカイブルーなどのフタロシアニン系、インダントロンブルーやキナクソドンバイオレット、ジオクサジンバイオレットなどの縮合多環系着色剤などが挙げられる。
　【００８４】
　これらの着色剤は、単独で用いても組み合わせて用いてもよい。
　これらの着色剤は、［Ａ］ポリカーボネート１００重量部に対して、通常１×１０−６〜５重量部、好ましくは１×１０−５〜３重量部、さらに好ましくは１×１０−５〜１重量部の量で用いることができる。
　上記のような［Ｃ］他の添加剤としても、できるだけ異物の少ないものを用いることが好ましい。
　【００８５】
　上記のような本発明に係る光学用ポリカーボネート組成物の製造方法は、原料の仕込みから重縮合反応まで一貫して閉鎖連続反応系で行われることが好ましい。
　本発明では、重縮合後得られる［Ａ］ポリカーボネートが溶融状態にあるうちに、添加剤や安定剤が配合され、外部からの異物や不純物混入が極力抑制された光学用ポリカーボネート系樹脂組成物を低コストで安定して製造することができる。
　【００８６】
　【発明の効果】
　本発明に係る光学用ポリカーボネート組成物の製造方法によれば、異物や不純物の混入が少なく、しかも製造時に受ける熱履歴回数が少なく、熱劣化の少ない光学用ポリカーボネート組成物を生産効率よく製造することができる。
　【００８７】
　本発明で得られる光学用ポリカーボネート組成物は、成形時の熱安定性、色相安定性などの滞留安定性に優れるとともに、耐水性および透明性に優れている。以下本発明を実施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
　【００８８】
　【実施例】
　本明細書において、ポリカーボネート組成物の極限粘度〔ＩＶ〕、ＭＦＲ、色相〔ＹＩ〕、光線透過率、ヘイズ、異物測定、不純物測定、耐湿性は、以下のようにして測定される。
　【００８９】
　［極限粘度〔ＩＶ〕］
塩化メチレン中、２０℃でウベローデ粘度計を用いて測定した。
　【００９０】
　［色相］
　３ｍｍ厚の射出成形板をシリンダー温度２９０℃、射出圧力１０００Ｋｇ／ｃｍ、１サイクル４５秒、金型温度１００℃で成形し、Ｘ、Ｙ、Ｚ値を日本電色工業（株）製のＣｏｌｏｒａｎｄ　Ｃｏｌｏｒ　Ｄｅｆｆｅｒｅｎｃｅ　Ｍｅｔｅｒ　ＮＤ−１００１　ＤＰ　を用いて透過法で測定し、黄色度〔ＹＩ〕を測定した。
　【００９１】
　　ＹＩ＝１００（１．２７７Ｘ−１．０６０Ｚ）／Ｙ
［光線透過率］
ＡＳＴＭ　Ｄ　１００３の方法に従い、色相測定用の射出成形板を用いて測定した。
［ヘイズ］
　日本電色工業（株）製のＮＤＨ−２００を用い、色相測定用の射出成形板のヘイズを測定した。
　【００９２】
［異物測定］
　樹脂を０．１μｍフィルターを通した空気が圧送されているクリーンブース中で捕集し、ＲＩＯＮ社製液中微粒子計数器ＫＬ−０１を用い、ＫＳ−６０とＫＳ−６２型センサーで樹脂２％濃度の塩化メチレン溶液１０ｃｃを測定した。
　【００９３】
［不純物測定］
塩素はクーロメトリー法で、鉄は誘導結合プラズマ発光法で、ナトリウムとイオウは原子吸光法で定量した。
　【００９４】
［耐湿性］
　アルミ蒸着（スパッタリング）した厚さ１．２ｍｍのディスクを８０℃、８５％湿度のオーブンにいれ、粘着テープによる剥離テストを行なった。評価は、テスト後の剥離しなかったアルミ層の面積の割合を計算して行なった。
　【００９５】
　【実施例１】
　それぞれ、０．２μｍフィルターで濾過されたビスフェノールＡ（日本ジーイープラスチックス（株）製：塩素０．１ｐｐｍ以下、鉄０．１ｐｐｍ以下、ナトリウム０．１ｐｐｍ以下、イオウ０．１ｐｐｍ以下）０．４４キロモルと、ジフェニルカーボネート（エニィ社製：塩素０．１ｐｐｍ以下、鉄０．１ｐｐｍ以下、ナトリウム０．１ｐｐｍ以下、イオウ０．１ｐｐｍ以下）０．４４９キロモルとを第１の２５０リットル槽型攪拌槽に仕込み、１４０℃で溶解し、このレベルを保つようにビスフェノールＡ、ジフェニルカーボネートをそれぞれ毎時０．１６キロモル、０．１６３キロモルずつフィードしながら、この混合溶液を毎時ビスフェノールＡ換算で０．１６キロモルずつ第２の５０リットル槽型攪拌槽に送液する。この槽型攪拌槽の温度は１８０℃に保った。
　【００９６】
　触媒としてテトラメチルアンモニウムヒドロキシドを毎時０．０４モルおよび水酸化ナトリウムを毎時０．０００１６モル（１×１０−６モル／モル−ビスフェノールＡ）添加し、滞留時間が３０分となるようレベルを調整し攪拌した。
　【００９７】
　次に、この反応溶液を毎時ビスフェノールＡ換算で０．１６キロモルずつ次の第３の温度２１０℃、圧力２００ｍｍＨｇの５０リットル槽型攪拌槽に送液した。滞留時間が３０分となるようレベルを調整しフェノールを留出除去させながら攪拌した。
　【００９８】
　次に、この反応溶液を毎時ビスフェノールＡ換算で０．１６キロモルずつ次の第４の温度２４０℃、圧力１５ｍｍＨｇの５０リットル槽型攪拌槽に送液した。滞留時間が３０分となるようレベルを調整しフェノールを留出除去させながら攪拌した。反応が定常になって得られた反応物の極限粘度［η］は０．１５ｄｌ／ｇであった。
　【００９９】
　次にこの反応物をギヤポンプで昇圧し、毎時ビスフェノールＡ換算で０．１６キロモルずつ遠心式薄膜蒸発機に送入し、反応を進めた。薄膜蒸発機の温度、圧力はそれぞれ２７０℃、２ｍｍＨｇにコントロールした。蒸発機下部よりギヤポンプにて２７０℃、０．２ｍｍＨｇにコントロールされた二軸横型攪拌重合槽（Ｌ／Ｄ＝３、攪拌翼回転直径２２０ｍｍ、内容積８０リットル）に毎時ビスフェノールＡ換算で０．１６キロモル（約４０ｋｇ／時間）ずつ送り込み滞留時間３０分にて重合させた。このときの、ポリマーの極限粘度〔ＩＶ〕は０．３５ｄｌ／ｇであり、フェノール末端基と水酸基末端基の割合は９１／９であった。
　【０１００】
　次に、溶融状態のままで、このポリマーをギヤポンプにて２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝１７．５、バレル温度２６５℃）に毎時ビスフェノールＡ換算で０．１６キロモル（約４０ｋｇ／時間）ずつ送入し、ポリカーボネートに対して、ｐ−トルエンスルホン酸ブチル１．８ｐｐｍ、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（マーク　２１１２：アデカアーガス社製）１００ｐｐｍ、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，’４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート（セロキサイド　２０２１Ｐ：ダイセル化学社製）１００ｐｐｍを連続して混練し、０．２μｍフィルターで濾過された水が循環している水槽中にあるダイを通して、溶融状態のままカッターで切断してペレットとした。
　【０１０１】
　結果を表１に示す。
　【０１０２】
　【実施例２】
　実施例１において、添加剤を混練した後、５μｍのポリマーフィルターを通した以外は、実施例１と同様にペレットを得た。
　【０１０３】
　結果を表１に示す。
　【０１０４】
　【比較例１】
　界面法で製造されているレキサンパウダー（ＧＥ社製；ＩＶ＝０．３５ｄｌ／ｇ）を、クリーン度１００（１立方フィート中の０．５μｍ以上の塵が１００個以下）以下の環境で、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（マーク　２１１２：アデカアーガス社製）１００ｐｐｍ、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，’４’−エポキシシクロヘキシルカルボキシレート（セロキサイド　２０２１Ｐ：ダイセル化学社製）１００ｐｐｍ添加し、２７０℃で押し出し、５μｍのポリマーフィルターを通してペレタイズし、評価した。
　【０１０５】
　結果を表１に示す。
　【０１０６】
　【表１】