【事件の表示】
　特許第２９６８８８２号「Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体およびその焼成方法」の請求項１に係る発明の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９６８８８２号の請求項１に係る発明の特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許第２９６８８８２号の出願は、平成４年３月２３日に出願され、平成１１年８月２０日に設定登録されたものであり、その後、津戸宏之より、特許異議の申立がなされ、これに基づいて、取消理由通知がなされ、特許権者よりその指定期間内である平成１３年３月２７日に明細書の訂正請求がなされたものである。
　
II．訂正の適否
II−1．訂正事項   　本件明細書につき、訂正請求書に添付された訂正明細書に記載される次の訂正を求めるものである。
（ａ）特許請求の範囲における、
「【請求項１】ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉＣ質焼結体であって、曲げ強度が１５kg/mm２以上、気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたことを特徴とするＳｉＣ質焼結体。
【請求項２】ＳｉＣ粉体、凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛粉、有機質バインダーおよび水分または有機溶剤を含有してなる成形用原料を用い、これを成形した後、得られる成形体を立設して焼成するにあたり、金属シリコン雰囲気でかつ減圧の不活性ガス雰囲気又は真空中において、１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉＣ質焼結体の焼成方法。
【請求項３】１３５０〜１５００℃の間に、５０℃／hr以下の昇温速度で昇温する昇温過程を少なくとも一度以上有し、かつこの昇温過程を２時間以上維持する請求項２記載の焼成方法。
【請求項４】成形をプレス成形により行う請求項２記載の焼成方法。」を、
「【請求項１】ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって、曲げ強度が１５kg/mm２以上、気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上であることを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体。
【請求項２】ＳｉＣ粉体、凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛粉、有機質バインダーおよび水分または有機溶剤を含有してなる成形用原料を用い、これを成形した後、得られる成形体を立設して焼成するにあたり、金属シリコン雰囲気でかつ減圧の不活性ガス雰囲気又は真空中において、１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体の焼成方法。
【請求項３】１３５０〜１５００℃の間に、５０℃／hr以下の昇温速度で昇温する昇温過程を少なくとも一度以上有し、かつこの昇温過程を２時間以上維持する請求項２記載の焼成方法。
【請求項４】成形をプレス成形により行う請求項２記載の焼成方法。」と訂正する。
（ｂ）発明の名称の「ＳｉＣ質焼結体およびその焼成方法」を「Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体およびその焼成方法」と訂正する。
（ｃ）明細書の段落０００１における、
「本発明は、ＳｉＣ質焼結体・・・迅速焼成炉用棚板などとして好ましく使用されるＳｉＣ質焼結体・・・に関する。」を、
「本発明は、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体・・・迅速焼成炉用棚板などとして好ましく使用されるＳｉ−ＳｉＣ焼結体・・・に関する。」と訂正する。
（ｄ）明細書の段落０００４における、
「・・・特性の優れたＳｉＣ質焼結体を提供することを目的とするものである。」を、
「・・・特性の優れたＳｉ−ＳｉＣ焼結体を提供することを目的とするものである。」と訂正する。
（ｅ）明細書の段落０００５における、
「・・・本発明によれば、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉＣ質焼結体であって、・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたことを特徴とするＳｉＣ質焼結体、が提供される。」を、
「・・・本発明によれば、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって、・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上であることを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体、が提供される。」と訂正する。
（ｆ）明細書の段落０００６における、
「・・・１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉＣ質焼結体の焼成方法、が提供される。・・・」を、
「・・・１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体の焼成方法、が提供される。・・・」と訂正する。
（ｇ）明細書の段落０００７における、
「・・・特性の優れたＳｉＣ質焼結体を得るための焼成方法とそれによって得られた特定物性を有するＳｉＣ質焼結体である。このような特定物性を有するＳｉＣ質焼結体は、・・・」を、
「・・・特性の優れたＳｉ−ＳｉＣ焼結体を得るための焼成方法とそれによって得られた特定物性を有するＳｉ−ＳｉＣ焼結体である。このような特定物性を有するＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、・・・」と訂正する。
（ｈ）明細書の段落０００１４における、
「以上のような条件で焼成されたＳｉＣ質焼結体は、反り、切れが発生せず、・・・そして、このＳｉＣ質焼結体はさらに中心部と表層部の・・・」を、
「以上のような条件で焼成されたＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、反り、切れが発生せず、・・・そして、このＳｉ−ＳｉＣ焼結体はさらに中心部と表層部の・・・」と訂正する。
（ｉ）明細書の段落０００１５における、
「即ち、得られるＳｉＣ質焼結体は、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉＣ質焼結体であって・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたものである。ＳｉＣ質焼結体の気孔率が１．０％を超える場合、あるいは中心部と表層部の気孔率の差が２０％を超える場合には・・・」を、
「即ち、得られるＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上である。Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の気孔率が１．０％を超える場合、あるいは中心部と表層部の気孔率の差が２０％を超える場合には・・・」と訂正する。
（ｊ）明細書の段落０００１９における、
「・・・表２に示す条件で焼成し、ＳｉＣ質焼結体を得た。得られたＳｉＣ質焼結体の気孔率、曲げ強度を表２に示す。・・・また、ＳｉＣ質焼結体の耐スポーリング性（△Ｔ）・・・」を、
「・・・表２に示す条件で焼成し、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体を得た。得られたＳｉ−ＳｉＣ焼結体の気孔率、曲げ強度を表２に示す。・・・また、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の耐スポーリング性（△Ｔ）・・・」と訂正する。
（ｋ）明細書の段落０００２１における、
「・・・耐スポーリング性に優れたＳｉＣ質焼結体を得ることができる。得られるＳｉＣ質焼結体は・・・」を、
「・・・耐スポーリング性に優れたＳｉ−ＳｉＣ焼結体を得ることができる。得られるＳｉ−ＳｉＣ焼結体は・・・」と訂正する。
　
II−２．訂正の目的の適否
上記（ａ）の訂正
　請求項１〜４における「ＳｉＣ質焼結体」を、「Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体」とする訂正は、ＳｉＣ質の内容を、その下位概念のものに限定、具体化するものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
　請求項１における「耐酸化性および耐スポーリング性に優れた」を、「酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上」とする訂正は、耐酸化性および耐スポーリング性が優れた度合いを、その下位概念のものに限定、具体化するものであり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
上記（ｂ）〜（ｋ）の訂正
　上記（ｂ）〜（ｋ）における「ＳｉＣ質焼結体」を、「Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体」とする訂正は、上記（ａ）の訂正と整合を図るものであって、発明の詳細な説明の項における明瞭でない記載の釈明を目的とするものに該当する。
　上記（ｅ）及び（ｉ）における「耐酸化性および耐スポーリング性に優れた」を、「酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上」とする訂正は、同じく、上記（ａ）の訂正と整合を図るものであって、発明の詳細な説明の項における明瞭でない記載の釈明を目的とするものに該当する。
　
II−３．新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記（ａ）〜（ｋ）の訂正中、「Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体」との訂正は、段落００１５及び請求項における「ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ質焼結体・・・」、段落０００３における「【発明が解決しようとする課題】・・・Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の製造に際してプレス成形を用いることができれば量産化、工業化に好適と考えられるが、・・・」等の記載に基づくものであって、明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　上記（ａ）及び（ｅ）の訂正中、「酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上」との訂正は、段落００２０の表２等の記載に基づくものであって、明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　また、（ａ）〜（ｋ）の訂正は、その訂正内容からみて明らかなとおり、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
II−４．独立特許要件の有無
　本件訂正請求においては、特許異議の申立がなされていない請求項２〜４項についても訂正が、実質上、請求されるものであるので、これら請求項の発明についてその特許独立要件を検討する。
　本件請求項に係る発明は、訂正後のもの〔上記（ａ）の後段を参照〕として、以下に検討する。
請求項２に係る発明について
　本件明細書の記載（特に、段落０００９の記載、解砕度を異にする実施例と比較例との性能を比較する表１及び２の記載）によると、ＳｉＣ焼結体の製造法において、「凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛粉を含有してなる成形用原料を用い」ることにより、その余の構成と相俟って、焼結体の表層と中心層との気孔率に差がなく、曲げ強度が高く、耐スポーリング性及び耐酸化性に優れたＳｉＣ焼結体が得られたというものである。
　これに対して、取消理由通知で引用された刊行物１「窯業協会誌」、９４、［８］、１９８６年、第９４〜９８頁には、「製法の異なる炭化ケイ素焼結体の組織と特徴」と題し、市販のＳｉＣ焼結体について，定量、測定、組織観察等を行ったことが示されるが、そのＳｉＣ焼結体の製造方法については、具体的に何も示されるところがない。
　次に、拒絶理由通知で引用された刊行物２（特開昭６０−１６６２６３号公報）、刊行物３（特開昭６３−２０１０６２号公報）、刊行物４（特開平１−２５７１６６号公報）、及び刊行物５（特開平２−１５３８６４号公報）の記載をみる。
　刊行物２及び３には、ＳｉＣ粉と炭素粉を混合して成形し、減圧雰囲気中1400℃以上の温度で焼結する炭化珪素焼結体の製造方法が記載されており、また、刊行物４及び５には、反りや曲り変形を防止するために、成形体を立てた状態で焼結することが記載されています。
　しかし、刊行物２〜５のいずれのものにおいても、ＳｉＣ焼結体の製造法において、「凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛分を含有してなる成形用原料を用いる」ことが示唆されないものである。
　そして、本件請求項２に係る発明は、当該構成を採択することにより、顕著な効果を奏したものであり、このことは、上記したとおりである。
　してみれば、本件請求項２に係る発明は、刊行物１〜５に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明できるものではない。
請求項３及び４に係る発明について
　本件請求項３及び４に係る発明は、請求項２に係る発明の構成を全て引用するものであり、したがって、請求項２に係る発明について上記した理由と同じ理由により、刊行物１〜５に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明できるものではない。
　以上のとおり、本件請求項２〜４に係る発明は、独立特許要件を満たさないとはいえない。
　
II−５．訂正の適否の結論
　よって、上記訂正は特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立について
III−１．本件発明
　本件特許第２９６８８８２号の請求項１〜４に係る発明は、平成１３年３月２７日付で訂正請求がなされ、その請求どおり訂正された明細書の特許請求の範囲に記載されるとおりのものであり、その請求項１には、次のことか記載される。
「【請求項１】ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって、曲げ強度が１５kg/mm２以上、気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上であることを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体。」
III−１．特許異議申立の概要
　特許異議申立人 は、証拠として、
参考文献：「窯業協会誌」、９４、［８］、１９８６年、第９４〜９８頁
を提示し、本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第３６条の規定を満たしていない出願につきなされたものであって、取り消されるべきである旨、主張する。
III−２．証　拠
　参考文献には、
「製法の異なる炭化ケイ素焼結体の組織と特徴」と題し、
「本研究では３種類の市販のＳｉＣ焼結体について，製法による微組織の差異と特徴を明らかにすることを目的に行った．ここでは密度，多形の定量及び強制測定をし，更に・・・による組織観察を行った．」（第９４頁左下欄第１３〜１７行）、
「試料は反応焼結ＳｉＣ（信越化学工業ＳＥ−１０），常圧焼結ＳｉＣ（京セラＳＣ２０１）及びホットプレスＳｉＣ（日立製作所ヒタセラムＳＣ１０１）である．」（第９４頁右下欄第２〜４行）、
「密度及び強度の測定結果を表２に示す．ホットプレスＳｉＣ密度が他のものより少し高い値になっている．開気孔率は３種類とも無視し得る程度であった。ＳｉＣの理論密度は３．２１ｇ／ｃｍ３と与えられているが，ホットプレスＳｉＣはほぼこれに近い値である．反応焼結ＳｉＣでは遊離Ｓｉ（密度２．３４ｇ／ｃｍ３）が含まれているため，密度は低く出ている．ＳｉＣとＳｉからだけ成ると仮定すると，密度の値からＳｉの含有量は９．２ｗｔ％と計算される．４点曲げ試験の結果では，室温においては反応焼結ＳｉＣの強度が一番高く，次に常圧焼結ＳｉＣ，ホットプレスＳｉＣの順になった．各試料に含まれる多形の定量結果を表３に示す．３種類とも６Ｈ主体のα−ＳｉＣから成っている．反応焼結ＳｉＣは３Ｃ（β−ＳｉＣ）を約１１％含み，遊離Ｓｉも９％と得られた．密度測定から計算した遊離Ｓｉの含有量と良い一致を得ている。常圧焼結とホットプレスＳｉＣでは４Ｈ−６Ｈ−１５Ｒの多形の割合に大きな差がないと言える。」（第９５頁右欄本文第３〜２０行）ことが記載されており、該表２をみると、そこには、反応焼結ＳｉＣにつき、理論密度が３．１３ｇ／ｃｍ３、嵩密度が３．１２ｇ／ｃｍ３、曲げ強度が５５０ＭＰａであることが示されている。
　
III−３．当審の判断
　特許異議申立人のここでの主張は、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体につき、本件請求項１に「気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり」との記載があるが、この気孔率が１．０％以下であって、焼結体の中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であると、耐スポーリング性、耐酸化性が良好であるということが証明されていないというものである。
　確かに、本件明細書に、気孔率が１．０％以下である場合における焼結体の中心部と表層部の気孔率の差が２０％を超える比較例、または、気孔率が１．０％超える場合における焼結体の中心部と表層部の気孔率の差が２０％以下の比較例、ないしは、それらの場合の耐スポーリング性及び耐酸化性に及ぼす影響が、本件明細書に、より具体的に、ないしは、理論をもって記載されていれば、より体系的にそしてより詳細に本件請求項１に係る発明が理解できるものである。
　しかし、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の気孔率につき、本件明細書の「発明の詳細な説明」の項（以下、「本件明細書」という）には、
「・・・以上のような条件で焼成されたＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、・・・、しかも中心部に巣がなく、また特性的には強度が大きくて気孔率が小さいものである。そして、このＳｉ−ＳｉＣ焼結体はさらに中心部と表層部の気孔率および強度の差が所定以下に小さいもので、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたものである。」（段落００１４）、及び、
「・・・Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の気孔率が１．０％を超える場合、あるいは中心部と表層部の気孔率の差が２０％を超える場合には、強度、および耐酸化性、耐スポーリング性が低くなる。」（段落００１５）と記載され、
このように、請求項１に記載される気孔率に対応する事項が、本件明細書に記載されるものであり、また、そこには、気孔率１．０％以下の意味、中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内の意味、及び、両者を兼ね備えることの意味が説明されている。
　この外に、本件明細書の段落００１８〜００２０に記載される実施例の項においても、当該気孔率につき、本件規定の範囲内のものとそれ以外のものとにつき実施した具体例が示され、そのうえ、その性能を比較して明示するものであり、この段落での記載から、当該気孔率の具体的適用方法が把握され、また、当該気孔率の意味が確認されるものである。
　そうすると、本件明細書には、特許異議申立人が主張するような比較例等による証明がなくとも、「気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり」に関する事項が本件明細書に記載されていないとはいえず、また、その事項を実施するための条件がそこに示されていないとはいえず、更に、その事項の意味するところが不明瞭であり把握できないとまではいえない。
　以上のとおり、当該気孔率に関し、本件明細書には、本件請求項１に記載された事項と対応する事項が記載されていることが明らかであり、したがって、特許を受けようとする発明が明細書に記載されていないとはいえない。
　また、当該気孔率に関し、本件明細書には、当業者が容易に実施できる程度に本件請求項１に記載される発明が記載されていないとはいうことができず、更に、当該気孔率に関し、発明の構成が不明瞭であるということもできない。
　
　なお、参考文献には、遊離Ｓｉを含み、その曲げ強度が５５０ＭＰａ（換算すると、約５６ｋｇ／ｍｍ２）、理論密度３．１３と嵩密度３．１２からその気孔率が約０．３２％である反応焼結ＳｉＣが記載されているが、そこには、本件請求項１に係る発明の、焼結体の中心部と表層部の気孔率の差の数値、及び、同曲げ強度の差の数値が示されないだけでなく、「中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上である」このとについても、何ら示されないものである。更に、平成１３年８月２３日付け回答書（異議申立人）で添付された参考資料（「ファインセラミックスカタログ集」、１９８７年、社団法人ファインセラミックス協会、第１１１頁）には、酸化増量及び耐スポーリンクに関する数値が記載された”Ｆ”ＧｒａｄｅのＳｉ−ＳｉＣ焼結体が記載されているが、その測定方法は、本件請求項１に係る発明のものとは異なり、したがって、そのものが、本件請求項１に係る発明の酸化増量（△Ｗ）及び耐スポーリンク性（△Ｔ）の構成を備えているとはいえない。そもそも、それら参考文献と参考資料に記載される焼結体の特性値を組み合わせようとしても、どのような条件で製造すれば、本件請求項１に係る発明のものが得られるか直ちに想到することができないものである。そうすると、参考文献と参考資料とを組み合わせて本件請求項１に係る発明のようにすることは当業者といえども容易に発明できるものではない。
　
　この外、特許異議申立人は、本件請求項１における「中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内」ということについて、実施例は勿論のこと比較例にも証明するデーターがない旨、主張する。
　しかし、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の曲げ強度に関して、本件明細書には、「・・・以上のような条件で焼成されたＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、反り、切れが発生せず、しかも中心部に巣がなく、また特性的には強度が大きくて気孔率が小さいものである。そして、このＳｉ−ＳｉＣ焼結体はさらに中心部と表層部の気孔率および強度の差が所定以下に小さいもので、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたものである。
　即ち、得られるＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって、曲げ強度が１５kg/mm2以上、気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたものである。」（段落００１４及び００１５）と記載され、このように、本件明細書には、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であれば、耐酸化性および耐スポーリング性に優れることが実質上記載されるのであって、そこには、本件請求項１に係る曲げ強度に対応する事項が明示されるものであり、そのうえ、当該曲げ強度を規定する意味も説明されるものである。
　してみると、曲げ強度に関し、本件明細書には、本件請求項１に記載された事項と対応する事項が記載されていることが明らかであり、したがって、特許受けようとする発明が明細書に記載されていないとまでいうことができない。
　確かに、これ以上の詳細な説明ないしは具体例が表示されれば、本件請求項１の係る発明の曲げ強度がより一層深く理解でき、好ましいことではある。
　しかし、曲げ強度は、材料の特性として当業者に良く知られたものであり、したがって、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内のＳｉ−ＳｉＣ焼結体を製造することに特段の困難を伴うものでなく、しかも、その意味するところも、上記するとおり本件明細書に示されるものである。
　してみると、当該曲げ強度に関し、本件明細書には、当業者が容易に発明を実施できる程度に請求項１に係る発明が記載されていないということができず、更に、当該曲げ強度に関し、発明の構成が不明瞭であるということもできない。
　　
　したがって、本件請求項１に係る発明は、特許法第３６条第４項、第５項及び第６項の規定を満たしていない出願に対してなされたものであるということはできない。
　
III−４．まとめ
　以上のとおりであり、特許異議申立の理由及び証拠によっては、本件請求項１に係る発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に本件請求項１に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する
【異議決定日】
平成１３年１１月６日（２００１．１１．６）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件特許第２９６８８８２号の明細書につき、訂正請求書に添付された訂正明細書に記載される次の（ａ）〜（ｋ）のとおりに訂正する。
（ａ）特許請求の範囲における、
「【請求項１】ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉＣ質焼結体であって、曲げ強度が１５ｋｇ／ｍｍ２以上、気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたことを特徴とするＳｉＣ質焼結体。
　【請求項２】ＳｉＣ粉体、凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛粉、有機質バインダーおよび水分または有機溶剤を含有してなる成形用原料を用い、これを成形した後、得られる成形体を立設して焼成するにあたり、金属シリコン雰囲気でかつ減圧の不活性ガス雰囲気又は真空中において、１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉＣ質焼結体の焼成方法。
　【請求項３】１３５０〜１５００℃の間に、５０℃／ｈｒ以下の昇温速度で昇温する昇温過程を少なくとも一度以上有し、かつこの昇温過程を２時間以上維持する請求項２記載の焼成方法。
　【請求項４】成形をプレス成形により行う請求項２記載の焼成方法。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「【請求項１】ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって、曲げ強度が１５ｋｇ／ｍｍ２以上、気孔率が１．０％以下で、かつ中心部と表層部の気孔率の差が２０％以内であり、中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上であることを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体。
　【請求項２】ＳｉＣ粉体、凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛粉、有機質バインダーおよび水分または有機溶剤を含有してなる成形用原料を用い、これを成形した後、得られる成形体を立設して焼成するにあたり、金属シリコン雰囲気でかつ減圧の不活性ガス雰囲気又は真空中において、１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体の焼成方法。
　【請求項３】１３５０〜１５００℃の間に、５０℃／ｈｒ以下の昇温速度で昇温する昇温過程を少なくとも一度以上有し、かつこの昇温過程を２時間以上維持する請求項２記載の焼成方法。
　【請求項４】成形をプレス成形により行う請求項２記載の焼成方法。」と訂正する。
（ｂ）発明の名称の「ＳｉＣ質焼結体およびその焼成方法」を「Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体およびその焼成方法」と訂正する。
（ｃ）明細書の段落０００１における、
「本発明は、ＳｉＣ質焼結体・・・迅速焼成炉用棚板などとして好ましく使用されるＳｉＣ質焼結体・・・に関する。」を、
「本発明は、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体・・・迅速焼成炉用棚板などとして好ましく使用されるＳｉ−ＳｉＣ焼結体・・・に関する。」と訂正する。
（ｄ）明細書の段落０００４における、
「・・・特性の優れたＳｉＣ質焼結体を提供することを目的とするものである。」を、
「・・・特性の優れたＳｉ−ＳｉＣ焼結体を提供することを目的とするものである。」と訂正する。
（ｅ）明細書の段落０００５における、
「本発明によれば、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉＣ質焼結体であって、・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたことを特徴とするＳｉＣ質焼結体、が提供される。」を、
「本発明によれば、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって、・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上であることを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体、が提供される。」と訂正する。
（ｆ）明細書の段落０００６における、
「・・・１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉＣ質焼結体の焼成方法、が提供される。・・・」を、
「・・・１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とするＳｉ−ＳｉＣ焼結体の焼成方法、が提供される。・・・」と訂正する。
（ｇ）明細書の段落０００７における、
「・・・特性の優れたＳｉＣ質焼結体を得るための焼成方法とそれによって得られた特定物性を有するＳｉＣ質焼結体である。このような特定物性を有するＳｉＣ質焼結体は、・・・」を、
「・・・特性の優れたＳｉ−ＳｉＣ焼結体を得るための焼成方法とそれによって得られた特定物性を有するＳｉ−ＳｉＣ焼結体である。このような特定物性を有するＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、・・・」と訂正する。
（ｈ）明細書の段落０００１４における、
「以上のような条件で焼成されたＳｉＣ質焼結体は、反り、切れが発生せず、・・・そして、このＳｉＣ質焼結体はさらに中心部と表層部の・・・」を、
「以上のような条件で焼成されたＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、反り、切れが発生せず、・・・そして、このＳｉ−ＳｉＣ焼結体はさらに中心部と表層部の・・・」と訂正する。
（ｉ）明細書の段落０００１５における、
「即ち、得られるＳｉＣ質焼結体は、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉＣ質焼結体であって・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、耐酸化性および耐スポーリング性に優れたものである。ＳｉＣ質焼結体の気孔率が１．０％を超える場合、あるいは中心部と表層部の気孔率の差が２０％を超える場合には・・・」を、
「即ち、得られるＳｉ−ＳｉＣ焼結体は、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体であって・・・中心部と表層部の曲げ強度差が２０％以内であり、酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリンク性（△Ｔ）が４５０℃以上である。Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の気孔率が１．０％を超える場合、あるいは中心部と表層部の気孔率の差が２０％を超える場合には・・・」と訂正する。
（ｊ）明細書の段落０００１９における、
「・・・表２に示す条件で焼成し、ＳｉＣ質焼結体を得た。得られたＳｉＣ質焼結体の気孔率、曲げ強度を表２に示す。・・・また、ＳｉＣ質焼結体の耐スポーリング性（△Ｔ）・・・」を、
「・・・表２に示す条件で焼成し、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体を得た。得られたＳｉ−ＳｉＣ焼結体の気孔率、曲げ強度を表２に示す。・・・また、Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の耐スポーリング性（△Ｔ）・・・」と訂正する。
（ｋ）明細書の段落０００２１における、
「・・・耐スポーリング性に優れたＳｉＣ質焼結体を得ることができる。得られるＳｉＣ質焼結体は・・・」を、
「・・・耐スポーリング性に優れたＳｉ−ＳｉＣ焼結体を得ることができる。得られるＳｉ−ＳｉＣ焼結体は・・・」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
Ｓｉ−ＳｉＣ
（５７）【特許請求の範囲】
［請求項１］　ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含む
Ｓｉ−ＳｉＣ
酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリング性（△Ｔ）が４５０℃以上である
Ｓｉ−ＳｉＣ
［請求項２］　ＳｉＣ粉体、凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛粉、有機質バインダーおよび水分または有機溶剤を含有してなる成形用原料を用い、これを成形した後、得られる成形体を立設して焼成するにあたり、金属シリコン雰囲気でかつ減圧の不活性ガス雰囲気又は真空中において、１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とする
Ｓｉ−ＳｉＣ
［請求項３］　１３５０〜１５００℃の間に、５０℃／ｈｒ以下の昇温速度で昇温する昇温過程を少なくとも一度以上有し、かつこの昇温過程を２時間以上維持する請求項２記載の焼成方法。
［請求項４］　成形をプレス成形により行う請求項２記載の焼成方法。
【発明の詳細な説明】
［０００１］
［産業上の利用分野］　本発明は、
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ
［０００２］
［従来の技術］　炭化珪素（ＳｉＣ）質焼結体は、その優れた耐熱性、耐火性から工業上重要な地位を占めており、例えば陶磁器焼成用の棚板、その他半導体焼成用炉芯管などに多用されている。このようなＳｉＣ質焼結体の中で、ＳｉＣとＳｉを構成成分として含むＳｉ−ＳｉＣ焼結体が知られている。このＳｉ−ＳｉＣ焼結体はＳｉＣ粒子にカーボン（Ｃ）微粉末および有機バインダーを添加し、これを流し込み成形、押出成形またはプレス成形等により成形後、Ｓｉ雰囲気中で焼成することにより製造されている。
［０００３］
［発明が解決しようとする課題］　しかしながら、流し込み成形による方法で得られる焼結体では、表層と中心部で密度および気孔率に大きな差ができ、極端な場合には中心部に巣ができるという問題があった。押出成形では、例えば板状に押出しする場合反りが発生するほか、口金が高価であるという問題があった。プレス成形の場合には、成形時にラミネーション（層状の剥離）が生じ易く、また保形性が低いため取扱い時に破損が生じることがあった。Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体の製造に際してプレス成形を用いることができれば量産化、工業化に好適と考えられるが、前記したような問題があった。
［０００４］　また、本発明者が検討したところ、成形体をＳｉ雰囲気中で焼成するに際しても、焼成条件、すなわち雰囲気、焼成温度、昇温速度等をいかに制御するかによって得られる焼結体の特性が大きく左右されることがわかってきた。従って、本発明は例えばプレス成形などによって得られた成形体の焼成方法とそれによって得られる特性の優れた
Ｓｉ−ＳｉＣ
［０００５］
［課題を解決するための手段］　すなわち、本発明によれば、ＳｉＣとＳｉを少なくとも構成成分として含む
Ｓｉ−ＳｉＣ
酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリング性（△Ｔ）が４５０℃以上である
Ｓｉ−ＳｉＣ
［０００６］　また、本発明によれば、ＳｉＣ粉体、凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕した黒鉛粉、有機質バインダーおよび水分または有機溶剤を含有してなる成形用原料を用い、これを成形した後、得られる成形体を立設して焼成するにあたり、金属シリコン雰囲気でかつ減圧の不活性ガス雰囲気又は真空中において、１３５０〜２５００℃で焼成することを特徴とする
Ｓｉ−ＳｉＣ
［０００７］
［作用］　本発明は、雰囲気、焼成温度、昇温速度等の焼成条件を特定とし、特性の優れた
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ
［０００８］　また成形用原料には黒鉛粉を含むが、その粒度としては、好ましくは平均粒径が０．１〜２０μｍで、０．０５〜３０μｍの粒径範囲に９０重量％以上分布するものを用いる。黒鉛粉は、ＳｉＣ微粉とＳｉＣ粗粉の合計量に対して０．５〜２５重量％含有する。そして、このＳｉＣの微粉と粗粉、および黒鉛粉に、さらに有機質バインダーと水分または有機溶剤を含有して成形用原料が構成される。なお、有機質バインダーとしてはメチルセルロース、イソバン等が好ましく用いられ、その含有量はＳｉＣ微粉とＳｉＣ粗粉の合計量に対して０．１〜５．０重量％である。また、水分または有機溶剤の含有量はＳｉＣ微粉とＳｉＣ粗粉の合計量に対して０．５〜５．０重量％である。
［０００９］このような所定粒度のＳｉＣ微粉、ＳｉＣ粗粉および黒鉛粉を所定量含有し、さらに有機質バインダーと水分又は有機溶剤を含有した成形用原料を混合し、この混合物を好ましくはボールミル又はフレットミル等の粉砕機を用いて原料を調整する。この調整の際、本発明では、黒鉛の凝集粒子の９０重量％以上が解砕されるまで解砕する。尚、ここで解砕度は２０ｍｍ×２０ｍｍの成形型に適量、解砕前の原料を入れプレス成形した時にプレス面にある黒鉛凝集粉の数と解砕後の原料のそれを拡大鏡で測定することによりその比を求めて計算される。
［００１０］　次に、得られた成形用原料を成形するが、成形方法としてはプレス成形が好ましい。又プレス成形としては油圧プレスが好ましい。また油圧プレス圧としては通常５０〜２０００ｋｇｆ／ｃｍ２を用いる。なお、油圧プレス後の成形体に対しラバーブレスを施すことは、成形体ひいては焼結体の均質性を増すため有効である。又、成形体が肉薄の場合には、上記プレスを施すに際し、成形圧の１／２以下の圧力で原料を予備成形して原料中に含まれる空気を除去し、次いで所定の成形圧で成形することが、ラミネーションの発生防止の観点から好ましい。
［００１１］　上記したように成形して得られる成形体を、金属シリコン雰囲気下（焼成時に金属シリコンが溶融し、成形体は金属シリコンの液相下に置かれる）において所定の条件で焼成することにより、耐酸化性および耐スポーリング性の優れた焼結体を得ることができる。上記焼成に際しては、成形体を立設して焼成することが反り発生防止のために重要である。ここで立設とは、成形体が例えば棚板などの板状成形体の場合、垂直方向に立てて焼成することを云う。また、成形体を立設するに際しては、各成形体の間隔を２ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以上とし、さらに板状成形体の場合には肉厚の１／２以上の間隔を設けることが、Ｓｉのしみ出しによる各成形体同士の接着防止の観点から好ましい。
［００１２］次に、焼成条件としては、基本的に、金属シリコン雰囲気でかつ減圧の不活性ガス雰囲気又は真空中において、１３５０〜２５００℃で焼成することが必要である。そして、ＳｉとＣの反応を促進してＳｉＣの生成を充分に行なうため、１３５０〜１５００℃の温度範囲を、５０℃／ｈｒ以下の昇温速度で昇温する昇温過程を少なくとも一度以上有し、かつこの昇温過程を２時間以上維持するようにすることが好ましい。また、不活性ガス雰囲気としては、ＳｉＣとの反応性を考慮すると、Ｎ２ガス雰囲気は不適当であり、その他のアルゴン（Ａｒ）ガス、ヘリウム（Ｈｅ）ガスなどの雰囲気下が好ましい。
［００１３］　以下具体的な焼成スケジュールを説明する。まず、室温から約６００℃までは１０Ｔｏｒｒ以下、好ましくは０．０１〜０．１の真空下で焼成する。約６００℃〜約１０００℃の間は、５０Ｔｏｒｒ以下、好ましくは０．１〜１０Ｔｏｒｒの真空下あるいはアルゴンガス等の雰囲気下で焼成する。次に、約１０００℃から最高温度（約１６００〜約２５００℃の間）まではアルゴンガス雰囲気で減圧下とすることがＳｉＣへのＳｉの濡れ性が改善されるため好ましい。
［００１４］　なお上記焼成工程のうち、１３５０〜１５００℃の間を、５０℃／ｈｒ以下の昇温速度で昇温する昇温過程を少なくとも一度以上有し、かつこの昇温過程を２時間以上維持するように制御することが重要である。これは、約１４２０℃が金属Ｓｉの溶解温度であり、溶解されたＳｉとＣとの反応を促進し、Ｓｉ＋Ｃ→ＳｉＣの反応を充分に行なうことができる。以上のような条件で焼成された
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ
［００１５］　即ち、得られる
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ
酸化増量（△Ｗ）が０．４３％以下の耐酸化性を有するとともに、耐スポーリング性（△Ｔ）が４５０℃以上である
Ｓｉ−ＳｉＣ
［００１６］
［実施例］　以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
（耐スポーリング性（△Ｔ）の評価方法）焼結体の７０％面積で肉厚１０ｍｍのアルミナレンガを積載し、一定温度Ｔ２の炉から大気中（温度Ｔ１）に引き出してクラックが発生する△Ｔ（＝Ｔ２−Ｔ１）を測定した。
（耐酸化性の評価方法）焼結体を、１１５０℃で１００ｈｒ、Ｈ２Ｏ＋Ｏ２のガス中に置き、その増量分（△Ｗ）を測定した。
［００１７］（実施例１〜６、比較例１〜２）平均粒径、粒径分布および含有率を表１のように変えたＳｉＣ微粉、ＳｉＣ粗粉および黒鉛粉に、有機質バインダー（メチルセルロース）および水分または有機溶剤を外配で表１に示す割合で配合し、成形用原料を得た。次に、これらの成形用原料をボールミルを用いて表１のような黒鉛凝集粒子の解砕度となるように解砕した。ボールミルとしては、１１００ｒｐｍで、ボールは表面にプラスチックスがコートされたモノボールを使用した。次に、解砕された成形用原料を金型内に導入し、油圧プレスを用い表１の圧力で成形し、表１に示す各種肉厚の板状成形体を得た。
［００１８］
［表１］
［００１９］　次いで、この板状成形体のうち、２００×３０×１０（厚さ）（ｍｍ）のものを表２に示す条件で焼成し、
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ
［００２０］
［表２］
［００２１］
［発明の効果］　以上説明した通り、本発明によれば、雰囲気、焼成温度、昇温速度等の焼成条件を特定としたので、反り、切れがなく、中心部に巣がない、耐酸化性および耐スポーリング性に優れた
Ｓｉ−ＳｉＣ
Ｓｉ−ＳｉＣ