【事件の表示】
　特許第３１４６４４５号「原子炉一次系配管の補修方法」の請求項１、４ないし７、９、１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１４６４４５号の請求項１、４、５、６、７、９、１０に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第３１４６４４５号の請求項１，４，５，６，７，９，１０に係る発明は、平成７年１１月７日に出願され、平成１３年１月１２日に設定登録され、その後、異議申立人　株式会社　東芝より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年１月３０日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否について
（１）訂正の内容
　特許権者が求める訂正の内容は以下のとおりである。　
Ａ．訂正事項Ａ
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載において、
「【請求項１】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。」
を、
「【請求項１】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
と訂正する。
　
Ｂ．訂正事項Ｂ
　特許請求の範囲の請求項４に係る記載において、
「【請求項４】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成した新しい配管を前記取り外した配管に代えて接続することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。」
を、
「【請求項４】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
と訂正する。
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
Ａ．訂正事項Ａについて
　上記訂正事項Ａの訂正は、本件特許の請求項１に係る発明の構成要件である「運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成すること」について、それを、「運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の酸化膜を形成すること」に限定したものである。
　このような酸化膜の膜厚について、それを「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」の範囲に限定することは、本件の願書に最初に添付した明細書の特許請求の範囲に、請求項５として記載されていたものであり、且つ、特許公報の段落【００１８】にも記載されていたものであり、特許請求の範囲の減縮に相当するものである。
　また、この訂正は、願書に最初に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　
Ｂ．訂正事項Ｂについて
　上記訂正事項Ｂの訂正は、本件特許の請求項４に係る発明の構成要件である「運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成した新しい配管を前記取り外した配管に代えて接続すること」について、それを、「運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の酸化膜を形成した新しい配管を前記取り外した配管に代えて接続すること」に限定したものである。
　このような酸化膜の膜厚について、それを「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」の範囲に限定することは、本件の願書に最初に添付した明細書の特許請求の範囲に、請求項５として記載されていたものであり、且つ、特許公報の段落【００１８】にも記載されていたものであり、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　また、この訂正は、願書に最初に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　
（３）むすび
　したがって、上記各訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申し立てについての判断
（１）特許異議申立の概要
　申立人　株式会社　東芝　は、次の甲第１〜１１号証を提出し、請求項１，４，５，６，７，９，１０に係る発明の特許は、甲第１〜１１号証より、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるから取り消すべき旨、主張している。
甲第１号証：特開昭６１−１３８１９９号公報（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物１）
甲第２号証：特開昭５８−１８４５９３号公報（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物２）
甲第３号証：特開昭６２−８５８９４号公報（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物３）
甲第４号証：特開昭６２−１１９５００号公報（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物４）
甲第５号証：「金属防蝕技術便覧」−新版−第４版、腐食防食協会編、日刊工業新聞社、昭和５２年６月２０日、ｐ．３５３−３５４及び図１・１６，１・１７（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物５）
甲第６号証：１９９４年１０月２日〜４日にフランス国リヨンで開催されたヨーロッパ原子力会議のサプライヤセミナで提供された刊行物“Field Experience with Full System Decontamination at Oskarshamn 1 and Loviisa 2 with the CORD/RV Process”、ｐ．９−１１
甲第７号証：１９９４年９月２８日〜３０日に北海道大学工学部で開催された社団法人日本原子力学会主催の「１９９４年　秋の大会」で発表された予稿集、ｐ．４４０（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物６）
刊行物８：実公平２−４５９９１号公報（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物７）
刊行物９：「第４版　実験化学講座１１　反応と速度」、社団法人日本化学会編、丸善株式会社、平成５年２月５日、ｐ．３９６−３９７（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物８）
刊行物１０：特開平６−２３５０５８号公報（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物９）
刊行物１１：特開平６−１０１０４４号公報（平成１３年１１月２７日付取消理由通知の引用刊行物１０）
　
（２）取消理由通知の概要
　平成１３年１１月２７日付取消理由通知の概要は以下のとおりである。
　
　本件特許の下記の請求項１，４，５，６，７，９，１０に係る発明の特許は、その出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　記
　
刊行物１：特願昭６１−１３８１９９号公報（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第１号証）
刊行物２：特開昭５８−１８４５９３号公報（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第２号証）
刊行物３：特開昭６２−８５８９４号公報（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第３号証）
刊行物４：特開昭６２−１１９５００号公報（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第４号証）
刊行物５：「金属防蝕技術便覧」−新版−第４版、腐食防食協会編、日刊工業新聞社、昭和５２年６月２０日、ｐ．３５３−３５４（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第５号証）
刊行物６：１９９４年９月２８日〜３０日に北海道大学工学部で開催された社団法人日本原子力学会主催の「１９９４年　秋の大会」で発表された予稿集、ｐ．４４０（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第７号証）
刊行物７：実公平２−４５９９１号公報（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第８号証）
刊行物８：「第４版　実験化学講座１１　反応と速度」、社団法人日本化学会編、丸善株式会社、平成５年２月５日、ｐ．３９６−３９７（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第９号証）
刊行物９：特開平６−２３５０５８号公報（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第１０号証）
刊行物１０：特開平６−１０１０４４号公報（異議申立人　株式会社　東芝提出の甲第１１号証）
刊行物１１：特開昭５８−１９３７７２号公報
　
（３）本件発明
　本件請求項１〜１０に係る発明は、上記訂正請求書の特許請求の範囲の請求項１〜１０に記載されたとおりのものと認められるところ、本件請求項１，４，５，６，７，９，１０に係る発明（以下、「本件発明１，４，５，６，７，９，１０」という。）は、次のとおりの事項により特定されるものである。
「【請求項１】 原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
　
【請求項４】 原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取り外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
【請求項５】 前記酸素を含む気相中の酸素濃度が０．１％以上であることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
【請求項６】 前記配管を加熱する加熱手段を備えた保温材で前記配管を被覆し、当該配管に通水する前に前記加熱手段によって気相中で前記配管を加熱することによって前記配管内面に酸化膜を形成させることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
【請求項７】 前記配管内部に加熱した気体を流通させて当該配管の内表面を加熱し、酸化膜を形成させることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
　
【請求項９】 前記配管内部に移動可能な加熱装置を設置し、配管内表面を加熱しながら内部を移動して酸化膜を形成することを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
【請求項１０】 前記加熱装置が、高周波誘導加熱装置からなることを特徴とする請求項９記載の原子炉一次系配管の補修方法。」
　
（４）引用刊行物および異議申立人提出刊行物に記載された発明
　当審が平成１３年１１月２７日に通知した取消しの理由において引用した刊行物１（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第１号証）、刊行物２（異議申立人　株式会社　東芝提出甲第２号証）、刊行物３（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第３号証）、刊行物４（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第４号証）、刊行物５（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第５号証）、刊行物６（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第７号証）、刊行物７（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第８号証）、刊行物８（異議申立人　株式会社　東芝提出甲第９号証）、刊行物９（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第１０号証）、刊行物１０（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第１１号証）、刊行物１１、及び甲第６号証（異議申立人　株式会社　東芝　提出甲第６号証）にはそれぞれ次のとおりの発明が記載されている。
　
Ａ．引用刊行物１：特願昭６１−１３８１９９号公報
「沸騰水型原子力発電プラントの原子炉一次冷却水系の高温領域に属する原子炉系配管機器および給水系配管機器類の放射性腐食生成物の付着および発生を抑制する原子力発電プラントの放射能抑制方法において、核加熱前または核加熱初期に上記配管、機器類の内面に直接高周波加熱処理を施して酸化被膜を生成させることを特徴とする原子力発電プラントの放射能抑制方法。」（第１頁左下欄第５〜１２行）、
「運転中のＢＷＲプラントにおいても、すでに放射能が多量に付着している配管、機器類についても、例えば化学除染を行なって付着放射能の除去を行なった後、この加熱処理装置で酸化ができる。また、この加熱処理装置は化学除染を行なう際、除染装置の一部としても適用できる特徴を持っている。」（第２頁左下欄第８〜１４行）、
と記載されている。
　
　上記引用刊行物１には、「沸騰水型原子力発電プラントの原子炉一次冷却水系の」「放射能抑制方法において、」「上記配管、機器類の内面に直接高周波加熱処理を施して酸化被膜を生成させることを特徴とする原子力発電プラントの放射能抑制方法。」と記載されている。
　また、「運転中のＢＷＲプラントにおいても、すでに放射能が多量に付着している配管、機器類についても、例えば化学除染を行なって付着放射能の除去を行なった後、この加熱処理装置で酸化ができる。」と記載されているから、上記引用刊行物１に記載された「放射能抑制方法」は補修方法である。
　したがって、上記引用刊行物１には、
「原子力発電プラントの原子炉一次冷却水系の配管を補修する原子炉一次冷却水系の配管の補修方法において、
運転中のＢＷＲプラントの放射能が付着している配管の内面を化学除染し、その後、直接高周波加熱処理を施して酸化被膜を生成させる原子炉一次冷却水系の配管の補修方法。」
の発明（以下、「引用刊行物１に記載された発明」という。）が記載されている。
　
Ｂ．引用刊行物２：特開昭５８−１８４５９３号公報
「軽水炉プラントの再循環配管系統等における２価放射性金属イオン等の放射性核種が蓄積することのない構造体を得ることができる軽水炉接水部構造体の接水部表面処理方法に関する。
〔発明の技術的背景とその問題点〕
　一般に、原子力プラントにおいて、冷却系の構造体、例えば、配管材料等には、原子炉の稼動に伴い、その接水部表面に腐食生成物が発生する。この腐食生成物の一部は、生成した場所から遊離又は溶出して冷却水により炉心まで運ばれ、炉心において放射化される。放射化された核種の一部は、その後、冷却水によって更に運ばれ、冷却水系全体に拡散し、沈析、吸着、イオン交換等の現象により、配管等の接水部表面に次第に蓄積される。」（第１頁左下欄第１４行〜同頁右下欄第９行）、
「本発明の軽水炉接水部構造体の接水部表面処理方法は、軽水炉接水部構造体の少なくとも接水部表面に、クロム（Ｃｒ）を被覆し、次いで、このクロム被覆層の少なくとも表面を、気相酸化法により１５００℃以下の温度において、コランダム型構造酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）に酸化することを特徴とするものである。」（第２頁右上欄第６〜１２行）、
「このＣｒ被覆構造体を、気相酸化法により、１５００℃以下の温度範囲において酸化せしめ、その構造体の接水部の少なくとも最表面にコランダム型構造酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）層を形成する。気相酸化の処理条件は、コランダム型構造Ｃｒ２Ｏ３を形成できるものであれば特に限定はなく、例えば、大気中又は１ａｔｍ程度の酸素ガス中において、７００℃程度で２〜２４時間処理することにより、コランダム型構造Ｃｒ２Ｏ３層が形成される。上記コランダム型構造Ｃｒ２Ｏ３層の厚さは、良好な２価金属イオン蓄積防止能を得るために、１μｍ以上であることが好ましい。」（第２頁右下欄第５〜１６行）、
「軽水炉再循環系配管の材料として使用されるＳＴＳ４２炭素鋼管から、１０ｍｍ×１０ｍｍ×２ｍｍの試験片を、大きな塑性変形が生じないように切り出し、♯１５００のエメリー紙を用いてその表面を研磨した後、アセトン中において超音波洗浄した。次いで、この試験片をクロム電解溶中に入れ、電解メッキ法により０．３ｍｍの厚さでクロムを被覆した。この試験片を、大気中、７００℃で２時間放置することにより、気相酸化し、その表面に酸化物層を形成した。
　上記気相酸化法により形成した酸化物層の構造を、電子回折反射法により分析したところ、コランダム型構造の酸化物層であることが確認された。」（第３頁右上欄第１６行〜同頁左下欄第９行）、
と記載されている。
　
Ｃ．引用刊行物３：特開昭６２−８５８９４号公報
「そして、現存の原子力発電プラントにおける上記４つの放射性核種の主たる放出源は、一次冷却水系配管の主要金属材料であるステンレス鋼や高ニッケル合金等のＣｏ，Ｎｉ，Ｆｅを主要成分あるいは不可避的不純物成分として含有する合金であることが報告されている。」（第１頁右下欄第１８行〜第２頁左上欄第３行）、
「本発明の金属材料から高温水中への放射性核種元素放出抑制方法は、Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅなどの放射性核種元素を含有する金属材料を、１００℃以上の高温大気中で上記金属材料の表面に酸化皮膜を形成せしめることを特徴とするものと、電解研磨の後に１００℃以上の高温大気中で上記金属材料の表面に酸化皮膜を形成せしめることを特徴とするものである。」（第２頁左下欄第４〜１１行）、
「本発明を原子力発電プラントのＮｉＣｒＦｅ合金からなる蒸気発生器管や給水加熱器管等の一次冷却水系配管あるいは高Ｎｉ合金やステライトからなるピン、ローラ、支持バネ、シーリング等に適用すれば、これらの合金から放出されるＣｏ，Ｎｉ等に起因する放射線被曝の問題を抜本的に解決することができる。」（第４頁右下欄第１４〜２０行）、
と記載されている。
　
Ｄ．引用刊行物４：特開昭６２−１１９５００号公報
「原子力発電設備におけるタンクベント系において、高温の酸素ガス及びリンを利用して高耐食性の非晶質酸化被膜を形成する腐食防止装置を設けたことを特徴とする腐食防止装置を有するタンクベント系処理システム。」（第１頁左下欄第５〜９行）、
「タンクベント処理設備運転の前処理として、ベント配管７及びタンクベントフィルタ８の容器の内表面にリンを添加させ、酸化反応をより活性化する高温の酸素ガスを注入することにより、酸素ガス及びリンと内表面の炭素鋼との間に化学反応を起こさせて、内表面に外部腐食の防止に最適と考えられる非晶質の酸化被膜を形成するような装置を設ける。」
（第２頁左上欄第９〜１６行）、
と記載されている。
　
Ｅ．引用刊行物５：「金属防蝕技術便覧」−新版−第４版、腐食防食協会編、日刊工業新聞社、昭和５２年６月２０日、ｐ．３５３−３５４
「低温酸化の範囲は明確でないが、一般に酸化速度が放物線則に従わない温度範囲（室温〜約３００℃）の酸化現象をいう。この範囲では酸化速度が対数則、逆対数則などに従うとされているが、研究者によって異なった結果を提出している。また律速過程が皮膜内のイオンの移動か、電子の移動によるか明確でない。
１．２．１低温酸化膜の組成と構造
　低温酸化膜は薄いため動力学的なデータのみでなく、その組成構造に関しても研究者間に意見の相違がある。５７０℃以下においては、Ｆｅ３Ｏ４，γ−Ｆｅ２Ｏ３，α−Ｆｅ２Ｏ３のいずれかからその皮膜が構成されていることは間違いないが、Ｆｅ３Ｏ４とγ−Ｆｅ２Ｏ３の識別が明瞭でない、前処理の影響を受けやすいなどの理由から異なった結果が報告されている。
　動力学的な面よりみると、５７０〜３００℃は放物線則に従い、それ以下では対数則などに従うとされているが、異なった見解も提出されているし、また、放物線則に従う下限温度を２２５℃とする実験もある。
　構造の面よりみると、室温から１７５℃までは大きな意見の食いちがいはなく、おおむねγ−Ｆｅ２Ｏ３／Ｆｅ３Ｏ４／Ｆｅの構造と考えている。もちろん微細な点での意見の相違はあるが、ほぼ不動態皮膜の構造に関する意見の相違と類似の議論とみて間違いはない。
　１７５℃以上ではα−Ｆｅ２Ｏ３の生成が始まり、酸化膜の構造組成について意見の分かれるところであるが、その主たるところはα−Ｆｅ２Ｏ３の下に立方晶構造が認められるか否かの点にある。
　Evansらはα−Ｆｅ２Ｏ３の下に立方晶構造を認めない温度範囲として１７５〜２２５℃を提出しているが、Cohen，Boggsらは酸化初期にＦｅ３Ｏ４の生成、その上へのα−Ｆｅ２Ｏ３の生成を認めている。Evansはその著書においてこの相違について詳しく論じているが、試料、前処理の相違に原因を求めている。これらをまとめるとごく一般的には１７５℃以上においてはα−Ｆｅ２Ｏ３／（γ−Ｆｅ２Ｏ３）／Ｆｅ３Ｏ４／Ｆｅという構造、すなわちα−Ｆｅ２Ｏ３／立方晶／Ｆｅという構造を考えるのが妥当のようである。これについてCohenはさらにくわしく図１．１６のような構造を考えている。
　以上のことがらを整理して図示すると図１．１７のようになる。
　
　　□ＷＨＸ（Ｆｅ２）２４−３Ｗ−２Ｘ（Ｆｅ３＋）４８＋２Ｗ＋ＸＯ９６　
　　　Ｗ＝Ｆｅ空孔（□）の数、Ｘ＝プロトンの数
　すなわち、Ｆｅ３Ｏ４中のＦｅ２＋イオンをＨ＋イオンで置換していくと最終的にはγ−Ｆｅ２Ｏ３となる。この考え方は不動態皮膜中の結合水とも関連して研究者間で支持されている。ズマ発生装置の概略図である。」（第３５３頁下から８行〜第３５４頁下から１行）、
と記載されると共に、図１．１６に単結晶の鉄表面に生成した薄い酸化皮膜の構造の模式図、図１．１７にスケールの構造、組成および酸化機構と温度の関係が示されている。
　
Ｆ．引用刊行物６：１９９４年９月２８日〜３０日に北海道大学工学部で開催された社団法人日本原子力学会主催の「１９９４年　秋の大会」で発表された予稿集、ｐ．４４０
「浜岡原子力発電所１号機（以下Ｈ−１号機）原子炉再循環系配管取替工事の被ばく低減を目的に、平成５年１１月撤去配管系のシステム化学除染を行なった。」（第４４０頁第１０〜１１行）、
「ＣＯＲＤ法は、還元除染と前酸化処理を繰返すマルチステップ、マルチサイクルの稀薄除染法である。」（第４４０頁第２１〜２２行）、
「原子炉再循環系配管・機器の表面線量当量率の除染係数（ＤＦ）として平均３６が得られた。格納容器建屋内の主要線源であった同配管・機器が除染されたことにより、図１に示す通り各フロア雰囲気線量当量率は約１／５に減少し、０．８±０．０４mSv/hとなった。これにより、配管・機器の取換えおよび点検時、撤去配管の切断工事の線量当量低減に大きな効果が見込まれている。」（第４４０頁第４７〜５１行）、
と記載されている。
　
　上記引用刊行物６には、「原子炉再循環系配管取替工事の被ばく低減を目的に、平成５年１１月撤去配管系のシステム化学除染を行なった。」と記載されているから、上記引用刊行物６に記載された「取替工事」は原子炉再循環系配管を補修する原子炉再循環系配管補修方法である。
　また、「ＣＯＲＤ法は、還元除染と前酸化処理を繰返すマルチステップ、マルチサイクルの稀薄除染法である。」、「配管・機器の取換え」と記載されているから、上記取替工事は、放射性核種が付着した配管を除染後、新しい配管に取換えるものである。
　したがって、上記引用刊行物６には、
「原子力発電所の原子炉再循水系配管を補修する原子炉再循環系配管の補修方法において、
運転中の原子力発電所の放射性核種が付着した配管を除染後取り外し、新しい配管を前記取り外した配管に代えて接続した原子炉再循環系配管の補修方法。」
の発明（以下、「引用刊行物６に記載された発明」という。）が記載されている。
　
Ｇ．引用刊行物７：実公平２−４５９９１号公報
「配管等の加熱物１２の周りにヒータ１１が巻装され、さらにこの周囲が断熱材１３で覆われている。ヒータ１１の一端が加熱物１２から離れ、断熱材１３の中を通って、アダプタ１６に接続されている。このアダプタ１６には、ソター１７を介して、ヒータ１１に電気を供給するための送電ケーブル１８が接続されている。」（第２頁第３欄第２９〜３５行）、
と記載されている。
　
Ｈ．引用刊行物８：「第４版　実験化学講座１１　反応と速度」、社団法人日本化学会編、丸善株式会社、平成５年２月５日、ｐ．３９６−３９７
「（ii）流通系反応装置　　反応物が室温での蒸気圧の低い液体を含む場合には図５・３に示すような常圧流通系反応装置が用いられる。水素，窒素と混合された不飽和化合物は触媒の上におかれたガイシあるいはガラス球などの不活性な層で予熱されて触媒層に入る。触媒の層高は温度分布が認められなければとくに制限はないであろう。しかし酸化反応ほど大きくはなくとも水素化反応は発熱反応であり、触媒層の縦方向とは異なり横方向の温度分布は特別にそのための設定をしない限り測定できないので、触媒層の径はできる限り小さな方がよいであろう。触媒層出口の水冷管や、液体捕集管を用いず、保温しながら直接ガスサンプラーまで導き、全分析をしてもよい。
　流通反応を高圧で行う場合も基本的な考え方は変らない。一般的な反応装置の例を図５・４に示す。高圧と常圧を問わず、触媒量を減らしてガスクロマトグラフに直結すればマイクロリアクター、反応ガスをパルスにすればパルスリアクターとなる。」（第３９６頁第１５行〜第３９７頁第１１行）、
と記載されると共に、図５・３に常圧流通系反応装置が示されている。
　
Ｉ．引用刊行物９：特開平６−２３５０５８号公報
「【要約】
【構成】 所定の温度下で配管部材１にオゾンを含む酸素ガスａを接触させて、その表面に酸化皮膜を形成する際に、温度が低い入口部分ではオゾンの濃度を高めるとともに、温度が高い出口部分ではオゾンの濃度を低くする金属表面酸化処理方法である。
【効果】 配管部材の加熱状態に応じて、供給する酸素ガス中のオゾン濃度を変化させるようにしているので、配管部材の表面に形成される金属皮膜の厚さを全体に亘ってほぼ均一にすることができる。」（第１頁左欄第２〜１１行）、
「【００１８】
【実施例】以下、本発明の第１の実施例を図１〜図６に基づき説明する。本第１の実施例においては、金属部材として、ステンレス鋼製の配管部材の内面に酸化皮膜を形成する場合について説明する。
【００１９】すなわち、図１に示すように、ステンレス鋼製の配管部材１の一端側から、所定量のオゾンを含む酸素ガスａを、他端側に向かって供給する。そして、この時の配管部材１の加熱温度を、図２のグラフの実線にて示すように、一端側から他端側に行くにしたがって順次高くさせるとともに、配管部材１の内部に供給する酸素ガスａのオゾン濃度を、図２の破線にて示すように、順次低下させるようにしている。
【００２０】なお、オゾン濃度は、配管部材１の入口側から出口側に行くにしたがって、すなわち時間の経過とともに温度に応じて自己分解が進むため、自然に濃度が低下する。
【００２１】したがって、上述したように、加熱温度を入口側から出口側に向かって順次高くすることにより、オゾン濃度が逆に低下し、全体的に見ると、配管部材１の内壁面に形成される酸化皮膜の膜厚が均一になる。」（第３頁左欄第１８〜３８行）、
「【００２７】本第２の実施例においては、図７に示すように、ステンレス鋼製の配管部材１１を所定温度に均一に加熱しておき、その内壁面にオゾンの供給パイプ１２を挿入して、その先端部から所定濃度のオゾンを含む酸素ガスａを吹き出すとともに、その供給パイプ１２を内壁面に沿って矢印ｂにて示すように順次移動させる処理方法である。
【００２８】このように、オゾンを含んだ酸素ガスａを配管部材１１の内壁面に供給する供給パイプ１２を、内壁面に沿って移動させるようにしたので、内壁面に吹き出されたオゾンの濃度が一定となり、したがって内壁面に形成される酸化皮膜の膜厚も均一になる。」（第３頁右欄第２２〜３３行）、
「【００３１】上記第２の実施例においては、オゾンを含む酸化ガスを酸化処理を行う箇所まで導くようにしたが、本第３の実施例では、図８に示すように、配管部材２１を部分的に加熱するリングヒータ２２を、所定速度でもって例えば矢印ｃ方向に移動させ、すなわち加熱箇所を移動させるようにしたものである。」（第３頁右欄第４５〜５０行）、
と記載されている。
　
Ｊ．引用刊行物１０：特開平６−１０１０４４号公報
「【００１４】配管１は、ステンレススチール等の一般的な材料により形成された管体からなる配管であって、該配管１の曲り部、即ちメッキ処理を行う部分の外周には、該配管１内を加熱する手段としてＲＦコイル２が設けられている。このＲＦコイル２の両端部は、図示しない高周波電源に接続されており、該コイルが巻回されている配管部分を高周波加熱するものである。また、ＲＦコイル２の内径は、配管１の外径よりも大きく形成されており、配管１の長手方向に沿って自由に移動させることが可能である。」（第３頁左欄第３〜１２行）、
と記載されている。
　
Ｋ．引用刊行物１１：特開昭５８−１９３７７２号公報
「担持ガスにコーティング剤を分散して担持し、既設管内に導入するに先立って、担持ガスの流通方向とは逆に既設管の担持ガス導出側から加熱ガスをその導入側に向けて供給し、コーティング前に既設管内を予熱し、以後のコーティングを効果的に達成する既設管の内面補修方法」（第１頁右下欄第１１〜１６行）、
と記載されている。
　
Ｌ．甲第６号証：１９９４年１０月２日〜４日にフランス国リヨンで開催されたヨーロッパ原子力会議のサプライヤセミナで提供された刊行物“Field Experience with Full System Decontamination at Oskarshamn 1 and Loviisa 2 with the CORD/RV Process”、ｐ．９−１１
上記甲第６号証には、おおよそ次のことが記載されている。
「Ｌｏｖｉｉｓａ２（ルビーザ２号機）除染　
　Ｌｏｖｉｉｓａ２（ルピーザ２号機）はロシアＶＶＥＲ−４４０タイプの出力４４５ＭＷのＰＷＲ（加圧水型原子炉）で１９８１年始めから商業運転を行っている。
　
　核加熱による蒸気供給システムは６つの一次冷却水循環系を有する炉である。
各循環系には１つの原子炉冷却材循環ポンプと１つの横置き型蒸気発生器および２つの隔離弁がある。加圧器は２つの循環系にホットレグ側でつながっている。
蒸気発生器は２つの垂直筒から構成され、これが２つの水平Ｕ字管集合体のへツダーの役割を果たす。
　
一次系全体の体積は約３００ｍ３、表面積は１７０００ｍ２（燃料表面を除く）である。
　
　Ｌｏｖｉｉｓａ２ではここ数年一次系の広い範囲で表面線量率が著しく増加している。１９９２年の時点で、２年後に予定されている長期定検には線量がかなり高くなることが予測されたため、定検の始めに全系統除染を行うことが決まった。この定検でいくつかの大規模な点検、補修をしなければならなかったためである。主な工事として蒸気発生器のブローダウンシステム新設、蒸気発生器の給水分配器新設、主ゲート弁の補修工事があった。除染実施が決まったことから被ばく線量の大きい多くの作業が１９９３年の定検から１９９４年の定検に移された。また、１９９５年に計画されていた点検作業のうち１９９４年の定検に前倒しされたものもある。
　
　除染実施決定に伴い１９９２年１２月にシーメンス社はＬｏｖｉｉｓａから全系統除染のフィジピリティスタディを委託された。全系統除染に対する主な要求事項は以下の通りである。
■　線量低減係数５
■　除染後数年にわたる線量低減状態の継続
■　全系統除染は通常の原子力発電所のシステムを用いて行う
■　除染液はイオン交換樹脂塔および蒸発濃縮器で処理可能なこと
■　除染液は機器に腐食などの影響を及ほさないこと
　
　フィジビリティスタディの結果、シーメンス社のＣＯＲＤ法による発電所既設設備を用いた全系統除染が実施可能であると判断された。また、１９９３年に追加の適用性検討を行い、構造材料に対するＣＯＲＤ法の材料健全性が確認された。
　
　除染範囲は
■　一次系全体
■　燃料、制御棒駆動機構を除く原子炉圧力容器（他の炉内構造物を含む）
■　６つの一次冷却水循環系と各ループに付属する蒸気発生器１台、原子炉冷却材循環ポンプ１台、隔離弁２個
■　体積調整および薬注システム（通常のＰＷＲの体積制御システムに対応するもの）
■　炉水浄化系
　
　一次系の主だった機器−配管、弁、ポンプ、熱交換器、蒸気発生器細管はロシアのステンレス鋼０Ｘ１８Ｈ１ＯＴ（ＡＩＳ１３２１（ＤＩＮ１．４５４１）相当品）で安定化したチタンで出来ている。原子炉圧力容器はロシア規格０７Ｘ１９Ｈ１Ｏニオブ添加ステンレス鋼（ＡＩＳ１３４７（ＤＩＮ１．４５５１）相当品）でできた溶接体である。
　
　ＯＫＧ−１（オスカーシャム１号機）同様、Ｌｏｖｉｉｓａ２における除染もいろいろな応用がなされた。シーメンス社のＡＭＤＡで唯一追加設備としたのは２つの紫外線照射装置である（Ｆｉｇｕｒｅ７）。
　
　原子炉圧力容器の除染では、燃料を取り外し、蓋（純正の圧力容器蓋）をかぶせた。一次系の水は蒸気発生器を介して９５℃に加熱され、原子炉冷却材ポンプで循環した。このとき原子炉冷却材ポンプは同時に２台だけ運転した。次の２台に切り替える前に常に対角線にある再循環ループの原子炉冷却材ポンプを運転した。切替のインタバルは酸化工程では４０分ごと、除染工程では２時間ごとに行った。原子炉冷却材ポンプ運転中の流量は約２２００ｋｇ／ｓであった。原子炉冷却材ポンプを運転しないときは約３００−４００ｋｇ／ｓの逆流で除染液の均一化を図った。原子炉冷却材ポンプ（ＲＣＰ）から一次系に流入するシール水量は１．１ｋｇ／ｓで、これは継続的に除染液を薄めることになった。このように追加される水は定期的に抜いてやる必要がある。一次系の圧力は加圧器の窒素により約３０ｂａｒに保たれた。
　
　一次系の除染液は冷却材浄化系（ＴＣ）を経由してホウ素制御脱気装置へ排出した。除染液の浄化には両方の浄化システム、冷却材浄化系（ＴＣ）および冷却材ドレン浄化系（ＴＥ）を交互に用いた。
　
　浄化速度は全一次系容積の１０−１５％ｈ程度であった。
　
　ＣＯＲＤ／ＵＶは４サイクル実施し、９日間を費やした。
　
　除染の結果、約２９１ｋｇのＦｅ（鉄），Ｃｒ（クロム），Ｎｉ（ニッケル）（Ｆｉｇｕｒｅ８）と、約４．１×１０１３Ｂｑの放射能を除去した。放射能のうち０．５×１０１３Ｂｑは除染液中に溶解してドレンされ、３．６×１０１３Ｂｑはイオン交換樹脂に保持された（Ｆｉｇｕｒｅ９）。
」（第９頁第１行〜第１１頁第１３行）、
とおおよそ記載されると共に、図７にＬｏｖｉｉｓａ２原子力発電所　全系統除染の基本的なフロー図、図８にＬｏｖｉｉｓａ２原子力発電所全系統除染　ＣＯＲＤ／ＵＶ４サイクル後の除去力チオン、図９にＬｏｖｉｉｓａ２原子力発電所全系統除染　イオン交換樹脂に捕捉された放射能が示されている。
　
（５）．対比・判断
Ａ．本件発明１について
　上記引用刊行物１の「原子炉一次冷却水系の配管」、「運転中のＢＷＲプラント」、「放射能」、「化学除染」、「酸化被膜を生成」が、本件発明１の「原子炉一次系配管」、「運転中の原子力発電プラント」、「放射性核種」、「除染」、「酸化膜を形成」に相当することは明らかである。
　したがって両者は、
「原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、前記配管の内面に酸化膜を形成することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。」で一致し、次の点で相違する。
　
（相違点）
相違点１：本件発明１のものは、「酸素を含む気相中で酸化膜を形成する」のに対して、上記引用刊行物１では、その旨明示されていない点。
相違点２：本件発明１のものは、形成された酸化膜が「膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」であるのに対して、上記引用刊行物１では、その旨明示されていない点。
　
　上記相違点について検討する。
　
（相違点２について）
　上記引用刊行物２には、「軽水炉接水部構造体の少なくとも接水部表面に、クロム（Ｃｒ）を被覆し、次いで、このクロム被覆層の少なくとも表面を、気相酸化法により１５００℃以下の温度において、コランダム型構造酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）に酸化する」と記載されているものの、、「上記コランダム型構造Ｃｒ２Ｏ３層の厚さは、良好な２価金属イオン蓄積防止能を得るために、１μｍ以上であることが好ましい。」と記載されており、酸化膜の膜厚は「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」ではない。
　上記引用刊行物３には、「本発明の金属材料から高温水中への放射性核種元素放出抑制方法は、Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅなどの放射性核種元素を含有する金属材料を、１００℃以上の高温大気中で上記金属材料の表面に酸化皮膜を形成せしめることを特徴とするもの」、「本発明を原子力発電プラントのＮｉＣｒＦｅ合金からなる蒸気発生器管や給水加熱器管等の一次冷却水系配管・・・に適用」と記載されているものの、酸化膜の膜厚が「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」であることは記載も示唆もされていない。
　上記引用刊行物４には、「原子力発電設備におけるタンクベント系において、高温の酸素ガス及びリンを利用して高耐食性の非晶質酸化被膜を形成する」と記載されているものの、酸化膜の膜厚が「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」であることは記載も示唆もされていない。
　また、上記引用刊行物５〜１１、および、上記甲第６号証のいずれにも、酸化膜の膜厚を「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」とする構成は記載されていない。
　そして、本件発明１は上記構成により、本件明細書記載の作用効果を奏するものである。
　
　してみると、上記相違点２に係る構成は、上記引用刊行物１及び上記引用刊行物２〜１１、上記甲第６号証を組み合わせたとしても到達することができず、且つ、設計的事項とも解することができないから、上記相違点１について検討するまでもなく、本件発明１を想到するには、格別の困難性があるものと言うべきである。
　
　よって、本件発明１は、異議申立人提出の各刊行物及び先の取消理由通知において引用した刊行物に記載された発明から容易に想到し得るものとも認められないから、特許法第２９条第２項の規定に違反したものとすることができない。
　
Ｂ．本件発明４について
　上記引用刊行物６の「原子炉再循環系配管」、「原子力発電所」が、本件発明４の「原子炉一次系配管」、「運転中の原子力発電プラント」に相当することは明らかである。
　また、上記引用刊行物６は配管の取替工事であるから、「予め設定された位置の配管」を交換するのは、普通になされる設計事項にすぎない。
　したがって両者は、
「原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取り外し、新しい配管を前記取り外した配管に代えて接続することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。」で一致し、次の点で相違する。
　
（相違点）
相違点１：本件発明１のものは、新しい配管が「酸素を含む気相中で前記配管の内面に、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の酸化膜を形成した」ものであるのに対して、上記引用刊行物１では、その旨明示されていない点。
　
　上記相違点について検討する。
　
（相違点１について）
　上記引用刊行物２には、「軽水炉接水部構造体の少なくとも接水部表面に、クロム（Ｃｒ）を被覆し、次いで、このクロム被覆層の少なくとも表面を、気相酸化法により１５００℃以下の温度において、コランダム型構造酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）に酸化する」と記載されているものの、、「上記コランダム型構造Ｃｒ２Ｏ３層の厚さは、良好な２価金属イオン蓄積防止能を得るために、１μｍ以上であることが好ましい。」と記載されており、酸化膜の膜厚は「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」ではない。
　上記引用刊行物３には、「本発明の金属材料から高温水中への放射性核種元素放出抑制方法は、Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅなどの放射性核種元素を含有する金属材料を、１００℃以上の高温大気中で上記金属材料の表面に酸化皮膜を形成せしめることを特徴とするもの」、「本発明を原子力発電プラントのＮｉＣｒＦｅ合金からなる蒸気発生器管や給水加熱器管等の一次冷却水系配管・・・に適用」と記載されているものの、酸化膜の膜厚が「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」であることは記載も示唆もされていない。
　上記引用刊行物４には、「原子力発電設備におけるタンクベント系において、高温の酸素ガス及びリンを利用して高耐食性の非晶質酸化被膜を形成する」と記載されているものの、酸化膜の膜厚が「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」であることは記載も示唆もされていない。
　また、上記引用刊行物１，５，７〜１１、および、上記甲第６号証のいずれにも、酸化膜の膜厚を「１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下」とする構成は記載されていない。
　そして、本件発明４は上記構成により、本件明細書記載の作用効果を奏するものである。
　
　してみると、上記相違点１に係る構成は、上記引用刊行物６及び上記引用刊行物１〜５，７〜１１、上記甲第６号証を組み合わせたとしても到達することができず、且つ、設計的事項とも解することができないから、本件発明１を想到するには、格別の困難性があるものと言うべきである。
　
　よって、本件発明４は、異議申立人提出の各刊行物及び先の取消理由通知において引用した刊行物に記載された発明から容易に想到し得るものとも認められないから、特許法第２９条第２項の規定に違反したものとすることができない。
　
Ｃ．本件発明５，６，７，９，１０について
　本件発明５，６，７，９は、本件発明１ないし４の何れか１つの発明を更に限定したものであり、本件発明１０は本件発明９を更に限定したものであるから、本件発明５，６，７，９，１０は、上記「本件発明１について」又は上記「本件発明４について」に記載したと同様の理由により、異議申立人提出の各刊行物及び先の取消理由通知において引用した刊行物に記載された発明から容易に想到し得るものとも認められないから、特許法第２９条第２項の規定に違反したものとすることができない。
　
（６）むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由および、証拠によっては、本件請求項１，４、５，６，７，９，１０の特許を取り消すことはできない。　
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって結論のとおり決定する。　
【異議決定日】
平成１４年２月１４日（２００２．２．１４）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
（１）訂正の内容
　特許権者が求める訂正の内容は以下のとおりである。
Ａ．訂正事項Ａ
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載において、
「【請求項１】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。」
を、
「【請求項１】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
と訂正する。
Ｂ．訂正事項Ｂ
　特許請求の範囲の請求項４に係る記載において、
「【請求項４】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成した新しい配管を前記取り外した配管に代えて接続することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。」
を、
「【請求項４】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
と訂正する。
（５４）【発明の名称】
原子炉一次系配管の補修方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
　【請求項２】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取り外し、当該取り外した配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で内面に酸化膜が形成された前記配管を接続することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。
　【請求項３】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取り外し、当該取り外した配管に代えて新しい配管を接続し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成することを特徴とする原子炉一次系配管の補修方法。
　【請求項４】　原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、
　運転中の原子炉発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に
、膜厚が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下の
　【請求項５】　前記酸素を含む気相中の酸素濃度が０．１％以上であることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
　【請求項６】　前記配管を加熱する加熱手段を備えた保温材で前記配管を被覆し、当該配管に通水する前に前記加熱手段によって気相中で前記配管を加熱することによって前記配管内面に酸化膜を形成させることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
　【請求項７】　前記配管内部に加熱した気体を流通させて当該配管の内表面を加熱し、酸化膜を形成させることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
　【請求項８】　前記新しい配管の両端に加熱した気体を循環させる装置をあらかじめ取り付けておき、前記配管の取り付け後に加熱した気体を循環させて、当該配管の内表面を加熱し、酸化膜を形成させることを特徴とする請求項２または３に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
　【請求項９】　前記配管内部に移動可能な加熱装置を設置し、配管内表面を加熱しながら内部を移動して酸化膜を形成することを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の原子炉一次系配管の補修方法。
　【請求項１０】　前記加熱装置が、高周波誘導加熱装置からなることを特徴とする請求項９記載の原子炉一次系配管の補修方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、沸騰水型原子力発電プラント（以下、「ＢＷＲ」と略記する。）および加圧水型原子力発電プラント（以下、「ＰＷＲ」と略記する。）の一次系配管の補修方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　ＢＷＲは炉心で発生した熱を除去するため、原子炉圧力容器内の冷却水（以下、「炉水」と称する。）は再循環ポンプによって強制循環され、原子炉で発生した蒸気は炉心上部に設けられたセパレータおよびドライヤで湿分を除去した後、タービンへ送られる。この蒸気の一部はタービン抽気として取り出され、高圧および低圧ヒータの熱源として使用されるが、他の大部分の蒸気は復水器で凝縮されて水に戻る。復水は復水器内でほぼ完全に脱気され、その際、炉心での水の放射線分解により発生した酸素及び水素もほぼ完全に除去される。
　【０００３】
　復水は一般に多段の低圧および高圧ヒータで２００℃近くまで加熱され、再び原子炉に供給されるが、原子炉での放射性腐食生成物の生成を抑制するため、復水中の主として金属不純物を除去し、高純度を維持することを目的に、復水器と低圧ヒータの間に脱塩基などのイオン交換樹脂濾過装置を設け、復水全量をこの脱塩基で処理する。その際、一次系構造材の腐食によって生成する金属不純物の発生量低減のため、主要構造材にはステンレス鋼、ステライト鋼などの不銹鋼の使用が原則となっている。また、炭素鋼製の原子炉圧力容器にはステンレス鋼によって前記圧力容器の内面に肉盛りがなされ、炭素鋼が直接炉水と接するのを防止している。かかる材料上の配慮に加えて、炉水の一部を炉水浄化装置によって浄化し、炉水中に生成する極僅かの金属不純物を積極的に除去している。
　【０００４】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかし、このような材料上および水質管理上の措置にも関わらず、炉水中での極僅かな金属不純物の存在は避けられず、そのうち一部は燃料被覆管表面に酸化物として付着する。付着した金属元素は燃料からの中性子照射を受けて原子核反応を起こす。その結果、前記燃料被覆管表面にコバルト６０、コバルト５８、クロム５１、マンガン５４等の放射性核種を生成する。これらの放射性核種は大部分が酸化物の形態で燃料被覆管に付着したままであるが、その一部は再び炉水中にイオンとして溶出したり、クラッドと呼ばれる不溶性固体として炉水中に再放出される。これらの放射性物質の一部は炉水浄化系によって取り除かれるが、除去できなかったものは再循環系などを循環している間に配管等の構造材接水部表面に蓄積する。このため構造材の表面線量が上昇し、定期点検作業時の点検作業従事者の放射線被曝が問題となってくる。そこで配管への放射性核種の付着を防止する様々な方法が検討されている。
　【０００５】
　このような方法の一つとして、高温水中で本格的な稼働前に所謂予備酸化皮膜を配管内面に形成させておく技術が特開昭６２−２４１９５号公報や特開昭６３−１０３９９９号公報等に記載されている。しかし、これらの方法は新規プラントを対象としたものであり、既稼働プラントでは炉水中に放射性核種が既に存在しているため予備酸化皮膜に放射性核種が取り込まれることになってしまう。なお、この外に高温の蒸気を使用して予備酸化皮膜を形成するものとして、特開昭６０−５３８９７号公報に記載された技術も知られている。
　【０００６】
　一方、放射性核種が付着し線量の上昇してしまった配管などについては化学薬剤や研磨による除染が行われている。しかし、この方法では酸化膜の成長が早い金属の新生面が放射性核種を含む炉水と接することとなるため、放射性核種の付着速度が除染していないところと比べて速くなり、除染の効果がすぐに小さくなってしまうという欠点がある。
　【０００７】
　本発明は、かかる従来技術の問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した配管に対する放射性核種の再付着を抑制することが可能な原子炉一次配管の補修方法を提供することにある。また、他の目的は、運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した配管を取り換えた後も、線量を低く維持できる原子炉一次配管の補修方法を提供することにある。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段】
　上記目的を達成するために、本発明は、運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した配管を除染した後の配管、若しくは運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した配管を取り替える場合の交換する配管を、原子力発電プラントの各系統へ接続する前、若しくは後に、酸素を含む気相中で加熱し、配管内表面に酸化膜を形成させるようにした。
　【０００９】
　さらに詳しくは、第１の手段は、原子炉の一次系配管を補修する原子炉一次系配管の補修方法において、運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成することを特徴とする。
　【００１０】
　第２の手段は、運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取り外し、当該取り外した配管の内面を除染し、その後、酸素を含む気相中で内面に酸化膜が形成された前記配管を接続することを特徴としている。
　【００１１】
　第３の手段は、運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取り外し、当該取り外した配管に代えて新しい配管を接続し、その後、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成することを特徴としている。
　【００１２】
　第４の手段は、運転中の原子力発電プラントの放射性核種が付着した一次系の予め設定された位置の配管を取り外し、酸素を含む気相中で前記配管の内面に酸化膜を形成した新しい配管を前記取り外した配管に代えて接続することを特徴としている。
　【００１３】
　これらの場合、前記気相中で形成される酸化膜の厚さは１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下であることが望ましい。また、前記酸素を含む気相中の酸素濃度は０．１％以上であることが必要である。
　【００１４】
　酸化膜の形成に際しては、前記配管を加熱する加熱手段を備えた保温材で前記配管を被覆し、当該配管に通水する前に前記加熱手段によって気相中で前記配管を加熱することによって前記配管内面に酸化膜を形成させることができる。また、前記配管の内部に加熱した気体を流通させて当該配管の内表面を加熱し、酸化膜を形成させることもできる。また、前記配管内部に移動可能な加熱装置を設置し、配管内表面を加熱しながら内部を移動して酸化膜を形成するようにすることもできる。この場合、前記加熱装置として、高周波誘導加熱装置が使用できる。また、前記配管内面に対する酸化膜の形成前に配管の内表面の表面を研磨して表面粗さを１０μｍ以下とすればよい。これにより放射性核種の付着表面積を減らすことができる。さらに、前記研磨による摩擦熱によって当該配管の内表面が加熱され、酸化膜の形成が行われる。加えて、第２または第３の手段では、前記新しい配管の両端に加熱した気体を循環させる装置をあらかじめ取り付けておき、前記配管の取り付け後に加熱した気体を循環させて、当該配管の内表面を加熱し、酸化膜を形成させるようにしてもよい。
　【００１５】
　なお、前記原子炉の一次系配管としては、原子炉冷却材再循環系、原子炉冷却材浄化系、残留熱除去系の少なくとも一系統の配管が適用される。
　【００１６】
　ここで、実施の形態について具体的に説明する前に、原子炉配管への放射性核種の付着メカニズムについて説明する。図８は原子炉配管への放射性核種の付着メカニズムを模式的に示す説明図である。
　【００１７】
　炉水中の放射性核種で定期点検に問題となるのはコバルト６０、コバルト５８、クロム５１、マンガン５４等であるが、中でも特に問題となるのはコバルトの放射性同位体で比較的半減期の長いコバルト６０である。これらコバルトの放射性核種はほとんどが炉水中でコバルト２価イオンとして存在している。一方、炉水条件下でステンレス鋼等では水を介在して起こる湿食と、高温雰囲気で酸素や電子、イオンの材料中の拡散によって起こる乾食が同時に発生する。このうち放射性核種を取り込むのは主に湿食過程である。湿食過程ではステンレス鋼等の母材から鉄が乾食でできた酸化膜を通して溶出し、鉄２価イオンとなる。この鉄２価イオンは水中の溶存酸素によって酸化されて鉄３価イオンとなるが、鉄３価イオンの溶解度は非常に低いために再び酸化物固体となって析出する。このとき近くに２価の金属イオンが存在すると、一部が２価の金属イオンを含むスピネル型の酸化物であるフェライトとして析出し、２価金属が存在しない場合にコランダム型の酸化物であるヘマタイトとして析出する。フェライトとしては炉水中での存在量が最も多い２価金属であるニッケルイオンとの間でできるニッケルフェライトの形が主体であるが、この中にはコバルトイオンも含有され、結果として放射性核種の配管付着を引き起こす。特に本発明が対象としている除染後の配管、あるいは新しい配管では内面が金属の新生面となるため腐食速度が速く、しかも既稼働プラントの炉水中には放射性核種が存在するため放射性核種の付着が起こりやすくなっている。
　【００１８】
　そこで発明者らが研究を進めたところ、既稼働プラントの除染後の配管、若しくは取り換える新管の内表面に炉水と接触する前に酸素を含む気相中で厚みが１ｎｍから１００ｎｍの酸化膜を形成させることで放射性核種の付着を抑制できることを見出した。
　【００１９】
　図９に発明者らの実験結果を示す。実験はＳＵＳ３１６の板状試験片をバフ研磨後、酸素含有気相中５００℃、７００℃、９００℃で８時間加熱して酸化膜を形成させ、未酸化の試験片と共にコバルトイオンを含む２８０℃の高温水中へ浸漬し、試験片に付着したコバルトの量を調べた。この結果から、５００℃および７００℃での加熱処理による酸化膜によってコバルトの付着が抑制されていることがわかる。
　【００２０】
　試験片の表面を観察すると５００℃、７００℃での加熱処理による試験片は干渉皮膜が形成された段階で表面の鏡面状態が維持されていた。一方、９００℃加熱の試験片の表面状態は鏡面状態が破壊され、細かな凹凸が目視できるようになっていた。更に、走査型電子顕微鏡で付着後の表面を観察すると、９００℃加熱処理の試験片の付着物の数は７００℃加熱処理のものに比べてほぼ８倍程度に増えていることがわかった。また、２次イオン質量分析計によって酸化膜の厚さを測定してみたところ５００℃、７００℃、９００℃の処理温度でそれぞれ４０ｎｍ、１００ｎｍ、９００ｎｍの酸化膜が形成されていた。
　【００２１】
　金属が酸化物になると殆どの場合体積が膨張するため酸化膜に圧縮応力が生じる。しかし、９００℃加熱処理では酸化膜の成長が速いために圧縮応力によって酸化膜が破壊され、酸化膜の緻密性が失われて鏡面状態も破壊されることとなる。そして、破壊されてできた隙間のために比表面積が大きくなり、コバルトの付着量が増えたものと考えられる。一方、鏡面状態を保った５００℃、７００℃の試験片では形成された酸化膜はまだあまり破壊されておらず、緻密な酸化膜がコバルトの付着を起こす鉄イオンの母材から水側への移動を妨げるため、コバルトイオンの付着量が少なかったと考えられる。
　【００２２】
　ここで、気相中の酸素の濃度を０．１％以上としたのは次のような理由による。すなわち、酸化膜が形成されるためには金属表面に酸素が吸着しなければならず、その頻度は酸素の体積モル濃度に依存する。このことは気相中だけではなく液相中でも同じことである。一方、発明者らが溶存酸素濃度を変えて高温水中で酸化膜を形成させる実験をしたところ、４００ｐｐｂで最も緻密な酸化膜を形成できることを突き止めた。これを体積モル濃度で表すと約１３μｍｏｌ／ｌとなる。これに対して例えば５００℃の気体では１ｍｏｌの容積が約６３．５〔ｌ〕であるから１〔ｌ〕あたりのモル数は１６ｍｍｏｌ／ｌとなる。従って金属表面に溶存酸素４００ｐｐｂの高温水と同じ頻度で酸素が吸着するためには
　（１３μｍｏｌ／ｌ）／（１６ｍｍｏｌ／ｌ）≒０．１〔％〕
の酸素濃度が必要である。よって酸素濃度の下限を０．１％に設定した。
　【００２３】
　前述のように配管の保温材の内側に加熱装置を取り付けて配管を加熱することによって、配管の任意の場所に酸化膜を形成することができる。その結果、被曝低減に最も有効な場所へ効果的かつ選択的に酸化膜を形成させて放射性核種の付着を抑制できる。また、一度、保温材の内側に加熱器を取り付けると、その後は除染の度毎に気相中で酸化膜を形成させて放射性核種の付着を低減させることが可能となる。
　【００２４】
　接続する配管の両端に予め高温の気体を循環させる装置を取り付けておけば、配管を系統に接続した後、取り付けた配管に酸素を含む高温の気体を循環させて配管を加熱することで金属表面へ均一な酸化膜を形成することができる。しかもこの高温気体を循環させる装置を一度取り付けておけば、この装置を用いて液体状の除染材を循環させることも可能であり、除染によって線量を低減させた後、除染後の金属面に対しては高温の気体を循環させて放射性核種の付着を抑制する酸化膜を形成することができるようになる。
　【００２５】
　また、配管の内側に加熱装置を設置し、これを移動させて配管の内側表面を加熱するようにすれば、短い時間で表層だけを加熱することができる。その際、特に付着を抑制したい場所へ選択的に酸化膜を形成させることが可能となるので非常に効率的である。特に、加熱方法として高周波誘導加熱を用いると、高周波の周波数を変えることで任意の深さまで容易に加熱することができ、効率的に表層を加熱して酸化膜を形成することができる。
　【００２６】
　また、発明者らの実験によると表面粗さを１０μｍ以下にしてから酸化膜を形成すると、コバルトイオンの付着がより効果的に抑制されることがわかった。図１０にその結果を示す。この図はステンレス鋼の表面を酸で洗浄後、表面研磨によって表面粗さを変えた試験片に気相中で酸化膜を形成させてからコバルト浸漬試験によってその付着量を調べたものである。図に示すとおり表面粗さを１０μｍ以下とすることで未処理の場合に比べて付着量が５０％以下になっている。
　【００２７】
　配管内面の研磨の際に乾式の研磨を行うと、研磨の際の発熱を利用することで研磨部を加熱し、気相中で酸化膜を形成することができる。この方法を既稼動プラントの線量が上昇してしまった配管に適用すると、既に付着している放射性核種を除染すると同時に、放射性核種の再付着を抑制できる酸化膜の形成が可能となる。
　【００２８】
　また、ＢＷＲでは炉水が接触する金属面に放射性核種が蓄積するが、定期点検時に作業員の主な被曝線源となるのは原子炉冷却材再循環系、原子炉冷却材浄化系、残留熱除去系の配管機器である。これらの部位の配管機器に本発明を適用することで定期点検時の作業員の被曝を継続的に低くすることが可能となる。
　【００２９】
　【発明の実施の形態】
　以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
　【００３０】
　図１は本発明による原子炉冷却材配管の補修処理の手順の概略を示すフローチャートである。この補修手順では、まず、ステップＳ１で配管の線量率と放射性核種の付着量とを測定し、所定の配管、すなわち除染すべき配管の部位を切断する（ステップＳ２）。次いで、当該切断した配管に除染装置、例えば図２に示すグラインダ２１のような研磨材２２を回転させる装置を原子炉冷却材再循環配管２３の内部に設置し（ステップＳ３）、配管２３の内面を研磨しながら移動させることで配管内表面に付着した放射性核種含有層２４を除去する（ステップＳ５）。このときステップＳ２で切断した配管２３の開口部にドレインラインを接続しておき（ステップＳ４）、グラインダ２１からは水を流出させ、研磨によって発生した研磨屑を前記ドレンラインへ洗い流す。また、研磨材の種類を変えることで研磨面の表面粗さを１０μｍ以下とすることができる〔第１の除染方法〕。
　【００３１】
　あるいは図３の説明図に示すように定期点検時に原子炉冷却材再循環ポンプ３１が外された原子炉冷却材再循環配管３２を原子炉圧力容器３３から切り放し、この原子炉冷却材再循環配管３２へ研磨材循環装置３４を取り付けて内部に研磨材の粒子を高速で循環させる。これにより配管内表面に付着した放射性核種を含む層を擦り取ることができる。また研磨材粒子の代わりに化学薬品溶液を循環させて放射性核種を含む層を溶解して除去しても良い〔第２の除染方法〕。
　【００３２】
　このようにして除染を完了すると、ステップＳ７で配管内面に酸化膜を形成させるために加熱する。この加熱は図４に示すように、原子炉冷却材再循環配管３２を原子炉冷却材再循環ポンプ３１と原子炉圧力容器３３へ接続して原子炉冷却材再循環系統を復旧し、その後、配管加熱器４２を内蔵した配管保温材４１を図に示すように原子炉冷却材再循環配管３２に外周部へ取り付け（ステップＳ６）、当該配管３２へ通水する前の気相中で加熱を行って配管内面が５００℃の状態で１分以上保持した後、徐冷する〔第１の酸化膜形成方法〕。これにより配管３２の内表面に放射性核種の付着抑制に有効な酸化膜が形成できる。
　【００３３】
　また、第２の酸化膜形成方法として図５に示すように、放射性核種の付着した層を除去した原子炉冷却材再循環配管２３の内側に前記配管２３内を移動できるように加熱器５１を設置する（ステップＳ６）。そして酸素を０．１％以上含む気相として大気を使用する。すなわち、大気中で加熱器５１によって配管内表面を５００℃に加熱しながら移動させる。これにより配管２３の内面には炉水と接触した時に放射性核種の付着抑制が可能な酸化膜５２を形成することができる（ステップＳ７）。
　【００３４】
　また、第３の酸化膜形成方法として、前記加熱器５１に代えて酸素を０．１％以上含む５００℃の気体を吹き付けて前記配管２３の内表面を加熱しても同等の酸化膜を形成できる（ステップＳ７）。さらに、第４の酸化膜形成方法として、加熱器５１に高周波誘導加熱を行うことができる装置、言い換えれば高周波誘導加熱器を用いると、任意の深さまで配管２３を加熱することができる。これによって、不必要な部分を加熱することなく表面だけを加熱して酸化膜を形成することが可能となる（ステップＳ７）。
　【００３５】
　第２の方法として図５で示した加熱器５１を移動させる方法では、配管内面に均一な酸化膜を形成させることは必ずしも簡単ではない。しかし、本発明では気相中で材料を加熱して１ｎｍ以上の酸化膜が形成できればよく、これによって酸化膜が存在する部分への放射性核種の付着は抑制されるわけであるから、酸化膜が必ずしも配管の内表面に一様に形成されている必要はない。さらに極端には、配管部分によっては酸化膜の形成されている部分と形成されていない部分が混在していてもよい。従って定期点検作業時に作業者が近づくことで主な被曝源となる原子炉冷却材再循環ポンプに近い部分の原子炉冷却材再循環配管に対しては酸化膜を形成させ、あまり近づかない圧力容器の出入口に近い部分の原子炉冷却材再循環配管は特に処理をしなくても作業被曝を抑制できる。
　【００３６】
　図６にさらに配管内表面に酸化膜を形成させる第５の方法を示す。この方法は、加熱した気体を配管内に流通させるもので、原子炉冷却材循環系の炉心の入口と出口にバルブ６１を設置し、これをバイパス配管６２で接続する。バイパス配管６１にはガス注入装置６３、ガス加熱装置６４、およびガス循環ポンプ６５が取り付けてある。バルブ６１を操作することで炉心（圧力容器３３）を通らず、原子炉再循環系とバイパス系で閉じた循環系を構成する。続いて酸素を含む気体を、ガス注入装置６３で構成した循環系に導入し、これをガス加熱器６４で加熱して５００℃としてガス循環ポンプ６５で循環させる。これによって加熱された気体が接触する配管３２の内表面を加熱し、酸化膜を形成させることができる。また、ここで構築したバイパス配管６２による循環系は除染材を循環させて配管３２の除染にも使用することができる。さらに、一度設置すると、この設備を使って、その後も除染による被曝線源の除去と放射性核種の付着抑制に有効な酸化膜の形成が容易にできるようになる。
　【００３７】
　酸化膜を形成させる第６の方法としては、図３で示した原子炉冷却材再循環配管３２を切り放して除染のために構築した循環系（符号３２，３４）を利用して高温の気体を循環させ、原子炉冷却材再循環系の復旧前に配管３２の内表面に酸化膜を形成させ、再度、前記配管３２を接続するようにしてもよい。
　【００３８】
　また、第７の酸化膜形成方法として、図２の研磨において水を使わず乾式で行うことで研磨面と研磨剤との間に摩擦熱を生じさせ、研磨面を５００℃に加熱することによって酸化膜を形成するようにしてもよい。
　【００３９】
　このようにして各方法で酸化膜を形成した後、取り外しが可能な加熱に使用した装置を撤去し（ステップＳ８）、ドレンラインを使用したときにはさらにドレンラインを撤去し（ステップＳ９）、配管を復旧して運転可能な状態に戻す（ステップＳ１０）。
　【００４０】
　なお、これらの第１ないし第７の酸化膜形成方法は除染後の配管２３だけでなく、放射性核種で汚染した配管を新しい配管に取り替える場合、この新しい配管に気相中で酸化膜を形成させる場合にも適用することができる。
　【００４１】
　図７に本発明をＰＷＲに適用した例を示す。加圧水型原子炉では一次系冷却水７０１が加圧器７０２によって加圧され沸騰しないようにしてある。この一次系冷却水７０１が核燃料７０３によって加熱され、熱せられた一次系冷却水７０１は蒸気発生器７０４で熱交換され、二次系冷却水を蒸気にした後、一次系冷却水７０１は再び圧力容器７１０内に戻る。蒸気となった二次冷却水はタービン７０５を通って発電を行わせた後、復水器７０６によって水に戻される。一方、熱交換器７０４を通った一次冷却水７０１の一部は炉水浄化系に導かれ、浄化装置７０７で不純物が取り除かれる。更に加圧水型原子炉では核燃料７０３の反応を一次冷却水の流量以外にも、一次系冷却水のほう酸濃度でもコントロールしているため浄化装置７０７の後に、ほう酸水注入系７０８と希釈水注入系７０９を備えている。このような構造のため加圧水型原子炉では一次系冷却水７０１と接する配管に放射性核種が付着し被曝の原因となる。
　【００４２】
　そこでこの付着を抑制するため、一次系の配管に対して本特許を適用する。すなわち、一次系配管の原子炉圧力容器７１０の入口と出口をバイパス配管７１１で系統を切り替えられるように図示する部分にバルブ７１２を設ける（ステップＳ２，Ｓ３に対応）。次にバルブ７１２を操作して原子炉圧力容器７１０を通らないでバイパス配管７１１を通るように循環ポンプ７１３によって除染材を流通させ、熱器７０４等の一次系配管の除染を行う（ステップＳ４，Ｓ５に対応）。続いてバイパス配管７１１を通る新たに構成した循環系統に、ガス注入装置７１４を使って酸素を０．１％以上含む気体、例えば空気を導入する。導入された空気は加熱器７１５で５００℃に加熱され、循環ポンプ７１３によって系統内を循環させられる。これによって熱交換器７０４等の一次系配管に放射性核種の付着抑制に有効な酸化膜を形成することができる（ステップＳ６，Ｓ７に対応）。
　【００４３】
　このようにこれらの実施形態によれば、配管内面を除染後、気相中で酸化膜を形成することによって、補修後の放射線量率の上昇を４分の１以下に抑制することができる。また、これらの実施形態では、酸素を含む気相の温度を５００℃としているが、これは前述の図９で５００℃で酸化処理したときにコバルトの付着が最も抑制されていたためで、５００℃前後であれは充分に効果があり、５００〜７００℃程度、もしくは３００〜５００℃程度でも、充分に本願の効果を奏することができる。
　【００４４】
　【発明の効果】
　これまでの説明で明らかなように、本発明によれば、すでに運転中の、言い換えればすでに稼働中の沸騰水型原子力発電プラントおよび加圧水型原子力発電プラントの一次系配管を除染後、気相中で酸化膜を形成することによって放射性核種の再付着を抑制することができる。その際、気相中で酸化膜を形成するので、大規模な設備が不要であり、低コストで原子炉一次系配管の補修が可能となる。
　【００４５】
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明の実施形態における原子炉一次系配管の補修方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。
　【図２】
　放射性核種が付着した配管内面を研磨機によって研磨して放射性核種を除去する第１の放射性核種除去方法を示す説明図である。
　【図３】
　放射性核種が付着した配管内面に除染材を通流させて放射性核種を除去する第２の放射性核種除去方法を示す説明図である。
　【図４】
　保温材中にヒータを入れて加熱して酸化膜を形成する第１の酸化膜形成方法を示す説明図である。
　【図５】
　原子炉一次系配管内を加熱器を移動させて酸化膜を形成する第２の酸化膜形成方法を示す説明図である。
　【図６】
　原子炉一次系配管の復旧後に加熱ガスを通流して気相中で酸化膜を形成させる第５の酸化膜形成方法を示す説明図である。
　【図７】
　ＰＷＲにおける除染と酸化膜形成方法を示す説明図である。
　【図８】
　原子炉冷却材配管への放射性核種付着機構を説明するための模式図である。
　【図９】
　気相中酸化処理によるコバルトの付着量を酸化処理温度をパラメータとして示す図である。
　【図１０】
　気相中酸化処理によるコバルトの付着量を表面粗さをパラメータとして示す図である。
　【符号の説明】
　２１　グラインダー
　２２　研磨材
　２３　原子炉冷却材再循環配管
　２４　放射性核種含有層
　３１　原子炉冷却材再循環ポンプ
　３２　原子炉冷却材再循環配管
　３３　原子炉圧力容器
　３４　研磨材循環装置
　４１　配管保温材
　４２　配管加熱器
　５１　加熱器
　５２　酸化膜
　６１　バルブ
　６２　バイパス配管
　６３　ガス注入装置
　６４　ガス加熱装置
　６５　ガス循環ポンプ
　７０１　一次系冷却水
　７０２　加圧器
　７１０　原子炉圧力容器
　７１１　バイパス配管
　７１２　バルブ
　７１３　循環ポンプ
　７１４　ガス注入装置
　７１５　加熱器