(57)【要約】  原子力発電プラントの原子炉冷却系から炉心に向かって流れる冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれる放射性核種或いはその親核種を炉心構造物の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑える放射線被ばく低減方法において、冷却材に注入する鉄として、溶解性の有機酸鉄であるクエン酸鉄或いは３μｍ以下の粒径を有する有機酸鉄シュウ酸鉄またはフマル酸鉄を用いるようにした。
2010053079.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子力発電プラントの原子炉冷却系から炉心に向かって流れる冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれる放射性核種或いはその親核種を炉心構造物の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑える放射線被ばく低減方法において、
前記冷却材に注入する鉄として、溶解性の有機酸鉄であるクエン酸鉄を用いることを特徴とする放射線被ばく低減方法。
【請求項２】
前記溶解性の有機酸鉄と共に不溶解性の鉄化合物を用いることを特徴とする請求項１に記載の放射線被ばく低減方法。
【請求項３】
前記不溶解性の鉄化合物として、酸化水酸化鉄を用いることを特徴とする請求項２に記載の放射線被ばく低減方法。
【請求項４】
前記溶解性の有機酸鉄の注入点を、原子炉冷却系における原子炉冷却材再循環系或いは給水系の給水ポンプ吐出側に設定することを特徴とする請求項１に記載の放射線被ばく低減方法。
【請求項５】
原子力発電プラントの原子炉冷却系から炉心に向かって流れる冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれる放射性核種或いはその親核種を炉心構造物の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑える放射線被ばく低減方法において、
前記冷却材に注入する鉄として、３μｍ以下の粒径を有するシュウ酸鉄またはフマル酸鉄を用いることを特徴とする放射線被ばく低減方法。
【請求項６】
前記有機酸鉄と共に不溶解性の鉄化合物を用いることを特徴とする請求項５に記載の放射線被ばく低減方法。
【請求項７】
前記不溶解性の鉄化合物として、酸化水酸化鉄を用いることを特徴とする請求項６に記載の放射線被ばく低減方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電プラントにて原子炉冷却系周囲の放射線量を抑えることによりプラント検査等に際して作業者が受ける被ばく線量を低減する放射線被ばく低減技術に係り、特に、原子炉冷却系から冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれる放射性核種或いはその親核種を炉心構造物の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑える放射線被ばく低減方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電プラントでは、ステンレス鋼やニッケル基合金などの金属材料が炉心や原子炉冷却系などの構造材料として用いられている。これら金属材料の成分元素の中には、炉心で発生する中性子を受けて放射性核種となるものがある。たとえば、ニッケル５８は、式(1)に示す核反応により放射性のコバルト５８となり、コバルト５９は、式(2)に示す核反応により放射性のコバルト６０となる。【０００３】
５８Ｎｉ（ｎ，ｐ）５８Ｃｏ  ……(1)
５９Ｃｏ（ｎ，γ）６０Ｃｏ  ……(2)
炉心で生成した放射性核種は、冷却材（水）の流れに沿って移行し、原子炉冷却系を成す機器や配管に付着する。この原子炉冷却系の機器・配管における放射性核種、特に、高エネルギーのガンマ線を放出するコバルト６０／５８は、プラント検査等に際して作業者が受ける放射線の主たる線源となる。【０００４】
作業者の被ばく線量を低減するには、原子炉冷却系を流れる冷却材のコバルトやその親核種であるニッケルの濃度を低減することが重要である。冷却材のニッケル濃度やコバルト濃度を低減するには、冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれるニッケルやコバルトを燃料被覆管の表面でフェライト化し固着させる方法が有効である。その理由は、燃料被覆管の表面は炉心構造物の中でも圧倒的に大きな表面積を有していること、燃料被覆管表面では沸騰濃縮の作用によりニッケルやコバルトのフェライト化が進行しやすいことによる。【０００５】
従来、以下に列挙する放射線被ばく低減技術が提案されている。【０００６】
(1) 冷却材に鉄イオンを注入し、冷却材に含まれるニッケルやコバルトを燃料被覆管の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑えるようにした技術。（特開２０００−９８８９号公報：特許文献１参照）。【０００７】
(2) 冷却材に鉄イオンを介して得られた鉄酸化物を注入し、冷却材に含まれるニッケルやコバルトを燃料被覆管の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑えるようにした技術（特開平５−２８８８９３号公報：特許文献２参照）。【０００８】
(3) 冷却材に鉄酸化物を注入し、冷却材に含まれるニッケルやコバルトを燃料被覆管の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑えるようにした技術（特開平７−２０２７７号公報：特許文献３参照）。【０００９】
(4) 原子炉冷却系の復水濾過器で捕集された金属酸化物（クラッド）を炉心に再注入し、冷却材に含まれるニッケルやコバルトを燃料被覆管の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑えるようにした技術（特開昭６３−２２９３９４号公報：特許文献４参照）。【００１０】
上記特許文献１より、鉄イオンは、電解操作で得られることが知られているが、鉄イオンの生成速度は、電極間の電圧や電極表面の状態に依存して刻々変動する。このため、原子炉冷却系の冷却材に鉄を均一流量で供給することは容易でなく、冷却材鉄濃度を制御し難い。また、電解操作は、電極表面に生成した酸化皮膜を除去するための機械的洗浄が必要になるなど、装置の取り扱い負荷が大きい。【００１１】
一方、鉄酸化物は、鉄イオンと比較して冷却材中のニッケルやコバルトとの反応性が良くないため、冷却材に注入した鉄酸化物が炉心に到達してもニッケルやコバルトの良好なフェライト化が期待できない。なお、鉄酸化物を大量に注入すれば、ニッケルやコバルトを良好にフェライト化できるが、冷却材の鉄過剰状態は、プラント運転上好ましいものではない。【００１２】
発明の開示
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、原子力発電プラントにて原子炉冷却系周囲の放射線量を抑えることによりプラント検査等に際して作業者が受ける被ばく線量を低減する放射線被ばく低減技術において、注入鉄によりニッケルやコバルトが燃料被覆管表面にて良好にフェライト化し固着すると共に、冷却材鉄濃度の制御が容易となり且つ鉄の注入に用いる装置の取り扱い負荷も低減できる放射線被ばく低減方法を提供することを目的とする。【００１３】
上述した目的を達成するため、本発明の一実施例に係る放射線被ばく低減方法では、原子力発電プラントの原子炉冷却系から炉心に向かって流れる冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれる放射性核種或いはその親核種を炉心構造物の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑える放射線被ばく低減方法において、前記冷却材に注入する鉄として、溶解性の有機酸鉄であるクエン酸鉄を用いることを特徴とする。【００１４】
また、本発明の他の実施例に係る放射線被ばく低減方法では、原子力発電プラントの原子炉冷却系から炉心に向かって流れる冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれる放射性核種或いはその親核種を炉心構造物の表面でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系周囲の放射線量を抑える放射線被ばく低減方法において、前記冷却材に注入する鉄として、３μｍ以下の粒径を有する有機酸鉄であるシュウ酸鉄またはフマル酸鉄を用いることを特徴とする。【００１５】
上記本発明の実施例においては、溶解性の有機酸鉄と共に不溶解性の鉄化合物を用いても良い。そして、前記不溶解性の鉄化合物として、酸化水酸化鉄を用いることが好適である。【００１６】
上述の特徴を有する本発明によれば、注入鉄によりニッケルやコバルトが燃料被覆管表面にて良好にフェライト化し固着すると共に、冷却材鉄濃度の制御が容易となり且つ鉄の注入に用いる装置の取り扱い負荷も低減できる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本実施形態の放射能被ばく低減方法が適用された沸騰水型原子力発電プラントの原子炉冷却系の構成を示す概略図。
【図２】本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（溶解試験）の結果を示す図。
【図３】本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（反応試験）の結果を示す図。
【図４】本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（付着試験）の結果を示す図。
【図５】本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（分散試験）の結果を示す図。
【図６】本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（反応試験）の結果を示す図。
【００１８】
上記図面（特に図1］において、各符号は、ＲＣ……原子炉冷却系，ＭＳ……主蒸気系，ＦＤ……給水系，ＲＲＳ……原子炉冷却材再循環系，ＣＵＷ……冷却材浄化系，ＲＨＲ……残留熱除去系，Ｐ……鉄の注入点、を示す。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明に係る放射線被ばく低減方法の実施形態を、沸騰水型原子力発電プラント（以下、ＢＷＲ）の原子炉冷却系に適用した例に基づき、添付図面を参照して説明する。【００２０】
（第１実施形態）
図１は本実施形態の放射線被ばく低減方法が適用されたＢＷＲを示す図である。なお、図１はＢＷＲの炉内構造ならびに原子炉冷却系、冷却材浄化系、残留熱除去系について示したものである。【００２１】
ＢＷＲ１の原子炉冷却系ＲＣでは、原子炉圧力容器101内部の炉心102で温められた冷却材（水）は，高温高圧の蒸気として主蒸気系ＭＳの主蒸気管103に送られ、発電機の駆動源であるタービン104の動力として用いられる。なお、タービン104から排気される蒸気は復水として確保され、原子炉冷却系ＲＣを成す機器・配管の防食のために不純物が除去される。そして、この復水は、冷却材として原子炉圧力容器101に供給可能となるように規定温度まで過熱された後、給水系ＦＤの給水管105を通って再び原子炉圧力容器101に冷却材として供給される。尚、図１中符号106は給水ポンプである。【００２２】
また、原子炉圧力容器101内部の冷却材は、原子炉冷却材再循環系ＲＲＳにおいて、再循環系配管107に取り込まれて再循環ポンプ108で昇圧された後、ジェットポンプ109から原子炉圧力容器101内部に噴射供給される。この再循環ポンプ108の出力を調節することにより、冷却材供給流量制御による炉心出力制御が行われると共に原子炉圧力容器101内部において冷却材が攪拌される。【００２３】
再循環系配管107に取り込まれた冷却材の支流は、冷却材浄化系ＣＵＷにおいて、熱交換器110（再生熱交換器110ａ、非再生熱交換器110ｂ）で濾過・脱塩に適した温度まで冷却後、ポンプ111で昇圧され、濾過脱塩装置112にて不純物が除去される。浄化処理を経た冷却材は、再生熱交換器110ａで熱回収後、給水系ＦＤにおける給水管105を通って原子炉圧力容器101内部に供給される。また、再循環系配管107に取り込まれた冷却材の他の支流は、プラント停止・冷却などのプラント運転モードに応じて、残留熱除去系ＲＨＲにおいてポンプ113により昇圧されると共に熱交換器114で所定温度まで冷却される。【００２４】
原子炉冷却系ＲＣを流れる高温高圧の冷却材と接触する機器・配管の材料には、高温高圧下でも優れた機械的強度および耐腐食性を有するステンレス鋼やニッケル基合金が用いられる。しかしながら、ステンレス鋼やニッケル基合金であっても腐食反応と無縁ではなく、その表面に酸化皮膜が生成して粒子状のニッケル核種を含むクラッド（金属酸化物）やイオン性不純物が冷却材に移行し得る。【００２５】
冷却材に含まれるクラッドやイオン性不純物などは総じて腐食生成物と称され、原子炉冷却系ＲＣ、冷却材浄化系ＣＵＷ、残留熱除去系ＲＨＲを経て最終的に炉心102に持ち込まれる。炉心102に持ち込まれた腐食生成物は、炉心102、特に燃料被覆管表面、で中性子照射を受けて放射化され、放射性腐食生成物となる。例えば、腐食性生物に含まれるニッケル５８やコバルト５９は、高エネルギーのガンマ線を放出するコバルト５８やコバルト６０となる。なお、放射性腐食生成物は、放射化された炉内構造物の金属材料が剥離或いは溶出することによっても生成する。【００２６】
種々のプロセスを経て生成するコバルトの放射性同位元素を含む放射性腐食生成物は、粒子状或いはイオン状の形態で冷却材の流れに沿って原子炉冷却系ＲＣを循環する。この放射性腐食生成物の一部は再び燃料被覆管に付着・固定化したり冷却材浄化系ＣＵＷの濾過脱塩装置112やその他の浄化装置で除去されるが、他の一部は原子炉冷却系ＲＣを構成する機器・配管の内表面に付着し、原子炉冷却系ＲＣ周囲の放射線量を高める。かかる原子炉冷却系ＲＣ周囲の放射線量を低減するため、本実施形態の放射線被ばく低減方法が用いられる。【００２７】
本実施形態の放射線被ばく低減方法は、ＢＷＲ１の原子炉冷却系ＲＣから炉心102に向かって流れる冷却材に鉄を注入し、冷却材に含まれる放射性核種或いはその親核種を炉心102、特に燃料棒表面、でフェライト化し固着させることで原子炉冷却系ＲＣ周囲の放射線量を抑えるもので、次の工程１〜４（順不同）を備える。【００２８】
工程１：クエン酸鉄の水溶液を貯留するタンクと、このタンク内のクエン酸鉄溶液を高圧の原子炉冷却系ＲＣに注入可能な高圧注入ポンプとを用意する。【００２９】
工程２：クエン酸鉄溶液の注入点を、原子炉冷却系ＲＣにおける再循環系配管107或いは給水管105の給水ポンプ106吐出側に設定する。図１の符号Ｐは鉄の注入点である。【００３０】
なお、クエン酸鉄溶液中の鉄はイオン状態であるため、他の化学種との反応性が高い。このため、炉心102をターゲットとした鉄イオンの輸送ロスを低減すべく、鉄の注入点Ｐは原子炉圧力容器101に近いほど好ましい。また、鉄の注入点Ｐは、単一でもよいし複数でもよい。【００３１】
工程３：冷却材が循環しているとき、例えば、プラントの運転中、起動操作中或いは停止操作中に、各注入点Ｐから鉄の注入を開始する。【００３２】
工程４：冷却材の鉄濃度が給水中の濃度で０．０５ｐｐｂ〜０．５ｐｐｂ程度になるように、鉄の注入量を調整する。その理由は、冷却材の鉄濃度が給水中の濃度で０．０５ｐｐｂ〜０．５ｐｐｂの範囲であれば、冷却材導電率などのプラント特性に与える影響が無視できることによる。【００３３】
次に、本実施形態の放射線被ばく低減方法の効果を、実証試験の結果を用いて説明する。【００３４】
実証試験は、冷却材鉄濃度の制御性、ニッケルフェライトやコバルトフェライトの生成速度、各フェライトの燃料被覆管表面での固着性に関わるクエン酸鉄の化学特性を確認するために行ったものである。この実証試験は、[溶解試験]、[反応試験]、[付着試験]から成る。【００３５】
[溶解試験]
溶解試験は、冷却材鉄濃度の制御性に関わるクエン酸鉄の化学特性を確認するものである。この溶解試験の手順(ステップ)を説明する。【００３６】
ステップＳ１０１：ビーカの中で、鉄濃度が１５０ｐｐｍになるように５００ｍＬの純水にクエン酸鉄を添加する。【００３７】
ステップＳ１０２：ビーカ内のクエン酸鉄溶液を薬さじで攪拌しながらこのクエン酸鉄溶液に超音波を投射して、溶質を均等に分散させる操作を１０分間行う。この超音波処理の後、ビーカを静置する。【００３８】
ステップＳ１０３：超音波処理の直後から１０分経過後、２０分経過後、３０分経過後、４５分経過後、６０分経過後の各タイミングで懸濁液を採取する。【００３９】
ステップＳ１０４：空隙サイズが０．１μｍのフィルタに採取した懸濁液を滴下し、減圧濾過操作を行う。【００４０】
ステップＳ１０５：蛍光Ｘ線分析装置を用いて、フィルタに捕集された鉄の量を測定する。【００４１】
図２は本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（溶解試験）の結果を示す図である。図２において、横軸はステップＳ１０２における超音波処理の直後を基準（０分）とした時間である。また、縦軸は鉄の全量（懸濁成分とイオン成分の和）に対する懸濁成分の割合およびイオン成分の割合である。【００４２】
クエン酸鉄の成分である鉄は、図２に示すように、時間と共にイオン化し、超音波処理の直後６０分経過後に略全量がイオン化した。【００４３】
この結果、
(a) 冷却材（水）に注入されたクエン酸鉄の成分鉄は速やかに（凡そ６０分以内）に略全量がイオンとなり原子炉冷却系ＲＣを循環する。或いは、クエン酸鉄溶液を貯留するタンク内で、クエン酸鉄溶液の成分鉄は速やかに略全量がイオンとなり、冷却材に注入された後、鉄イオンが原子炉冷却系ＲＣを循環する。このため、クエン酸鉄の水に対する溶解性すなわち高い分散性により、原子炉冷却系ＲＣの冷却材に鉄を均一流量で供給でき冷却材鉄濃度を制御し易いものとなる。【００４４】
(b) 冷却材に注入する鉄としてクエン酸鉄を用いることで、鉄イオンを得ることを目的として電解操作を用いる必要が無い。したがって、電解操作を用いた場合のように電極表面に生成した酸化皮膜を除去するための機械的洗浄などは不要であり、鉄イオンの注入に用いる装置の取り扱い負荷も低減できる。【００４５】
[反応試験]
反応試験は、ニッケルフェライトやコバルトフェライトの生成速度に関わるクエン酸鉄の化学特性を確認するものである。この反応試験の手順(ステップ)を説明する。【００４６】
ステップＳ２０１：粒子状の鉄、クエン酸鉄、シュウ酸鉄の３種類の鉄試薬を用意し、鉄の重量が２．５ｍｇになるように各鉄試薬を採取し、それぞれテフロン（登録商標名）製の試験管（容積２０ｍｌ）に入れる。【００４７】
ステップＳ２０２：各試験管に純水を１５ｍｌ加え、ニッケルの重量が１．２５ｍｇになるように硫酸ニッケル水溶液を加える。【００４８】
ステップＳ２０３：各試験管に超音波を投射し、試験管内の溶質を均等に分散させる。【００４９】
ステップＳ２０４：各試験管をオートクレーブに入れ、試験管を２８５℃で約１７時間加熱する。なお、温度（２８５℃）は、ＢＷＲ１の原子炉冷却系ＲＣにおける冷却材温度を模擬して設定したものである。【００５０】
ステップＳ２０５：加熱終了後、各試験管内の反応物を０．１μｍのフィルタで濾過し、蛍光Ｘ線分析装置およびＸ線回折装置を用い反応物の形態と組成比を得る。【００５１】
図３は本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（反応試験）の結果を示す図である。【００５２】
図３に示すように、粒子状の鉄と硫酸ニッケルとの反応下における鉄の存在形態は、ニッケルフェライト（ＮｉＦｅ２Ｏ４）とヘマタイト（Ｆｅ２Ｏ３）が支配した。クエン酸鉄と硫酸ニッケルとの反応下における鉄の存在形態は、ニッケルフェライトが支配した。シュウ酸鉄と硫酸ニッケルとの反応下における鉄の存在形態は、ニッケルフェライトが支配したが、注入形態のシュウ酸鉄が少量（約５％）残った。【００５３】
すなわち、クエン酸鉄は、ニッケルとの反応性が高く、粒子状の鉄やシュウ酸鉄と比較してニッケルフェライトを生成しやすい。また、クエン酸鉄は、ニッケルと化学的性質が類似するコバルトとの反応性も高く、粒子状の鉄やシュウ酸鉄と比較してコバルトフェライトを生成しやすいと考えられる。【００５４】
この結果、
(c) 冷却材にクエン酸鉄を注入すると、粒子状の鉄やシュウ酸鉄を注入する場合と比較してニッケルやコバルトを良好にフェライト化できる。【００５５】
[付着試験]
付着試験は、燃料被覆管表面におけるニッケルフェライトやコバルトフェライトの固着性に関わるクエン酸鉄の化学特性を確認するものである。この付着試験の手順(ステップ)を説明する。【００５６】
ステップＳ３０１：粒子状の鉄、クエン酸鉄の２種類の鉄試薬を用意し、各鉄試薬ごとに、鉄濃度が１００ｐｐｂで且つニッケルイオン濃度が１０ｐｐｂの溶液を作成する。【００５７】
ステップＳ３０２：ＢＷＲ１の燃料被覆管および燃料被覆管周囲の沸騰環境を模擬した試験体系に、ステップＳ３０１で作成した鉄試薬の各溶液を通水する。溶液の通水流量は、２５０ｍｌ／ｍｉｎで、各溶液の通水時間は約１００時間である。なお、この試験体系は、燃料被覆管を模擬した試験片（外形約１２ｍｍ、長さ約２００ｍｍのジルカロイ合金から成る管材）をシースヒータで覆い、シースヒータ内に水を充填すると共にこの充填水を過熱沸騰させることにより構成したものである。【００５８】
ステップＳ３０３：ステップＳ３０２の通水後、試験片の表面におけるニッケルの付着量を定量する。【００５９】
図４は本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（付着試験）の結果を示す図である。【００６０】
図４に示すように、試験片の表面のニッケル付着量は、粒子状の鉄の溶液を通水した場合は４９０ｍｇ、クエン酸鉄の溶液を通水した場合は１６００ｍｇであった。つまり、クエン酸鉄は、粒子状の鉄と比較して、ニッケルを試験片に固着させやすい。また、クエン酸鉄は、粒子状の鉄と比較してニッケルと化学的性質が類似するコバルトも試験片に固着させやすいと考えられる。【００６１】
この結果、
(d) 冷却材にクエン酸鉄を注入すると、粒子状の鉄を注入する場合と比較し、ニッケルやコバルトが燃料被覆管の表面で固着しやすいものとなる。なお、固着の程度は、粒子状の鉄の３倍以上である。【００６２】
以上の記載より明らかのように、本第１実施形態の放射線被ばく低減方法にあっては、
(1) プラントの運転中等において冷却材が循環しているときに、その冷却材に注入する鉄として、クエン酸鉄を用いる。このため、注入鉄によりニッケルやコバルトが燃料被覆管表面にて良好にフェライト化し固着すると共に、冷却材鉄濃度の制御が容易となり且つ鉄の注入に用いる装置の取り扱い負荷も低減できる。【００６３】
(2) また、冷却材に対するクエン酸鉄の注入点を、原子炉冷却系ＲＣにおける再循環系配管107或いは給水管105の給水ポンプ106吐出側に設定する。すなわち、クエン酸鉄の注入点を、原子炉冷却系ＲＣのうち原子炉圧力容器101に極力近い位置に設定する。このため、反応性の高いクエン酸鉄が炉心102に到達する前に原子炉冷却系ＲＣの機器・配管に付着し減少する量を見越した過剰な鉄注入を抑制でき、プラント運転への影響を低減できる。【００６４】
（第２実施形態）
本実施形態は、第１実施形態の放射線被ばく低減方法における工程１〜工程４で用いる鉄試薬を変更した実施例である。【００６５】
この第２実施形態の放射線被ばく低減方法では、ＢＷＲ１の原子炉冷却系ＲＣに注する鉄として、粒径が１〜３μｍの粒径を有するシュウ酸鉄を純水に混ぜて作成した懸濁液を用いる。なお、シュウ酸鉄は、クエン酸鉄と比較して冷却材に対し難溶解性である。なお、他の構成は第１実施形態と同様であるので、説明を省略する。【００６６】
次に、本実施形態の放射線被ばく低減方法の効果を、実証試験（分散試験）の結果を用いて説明する。【００６７】
[分散試験]
分散試験は、水（冷却材）に対して難溶解性を示すシュウ酸鉄について、冷却材鉄濃度の制御性に関わる化学特性を確認するものである。この分散試験の手順(ステップ)を説明する。  
ステップＳ４０１：市販のシュウ酸鉄、小粒径シュウ酸鉄の２種類の鉄試薬を用意し、ビーカ内で各鉄試薬の懸濁液を作成する。ここで、市販のシュウ酸鉄の粒径は、大部分が数十μｍであり、小粒径シュウ酸鉄の粒径は、大部分が１〜３μｍである。【００６８】
ステップＳ４０２：各ビーカ内の懸濁液を薬さじで攪拌しながらこの懸濁液に超音波を投射して、懸濁成分を均等に分散させる操作を行う。この超音波処理の後、ビーカを静置する。【００６９】
ステップＳ４０３：超音波処理の直後から１０分経過後、２０分経過後、３０分経過後、４５分経過後、６０分経過後のタイミングで各ビーカ内のシュウ酸鉄の液中残存率を調べる。【００７０】
図５は本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（分散試験）の結果を示す図である。【００７１】
図５において、横軸はステップＳ４０３における超音波処理の直後を基準（０分）とした時間である。また、縦軸はビーカ内のシュウ酸鉄の液中残存率である。この液中残存率は、ビーカに投入したシュウ酸鉄の全量に対するシュウ酸の懸濁成分量（沈降成分量を除いたもの）である。なお、図５の「小粒径シュウ酸鉄１」および「小粒径シュウ酸鉄２」は、粒径その他の試験条件は同一である。【００７２】
図５に示すように、市販のシュウ酸鉄（粒径数十μｍ）は、超音波処理の終了から６０分経過後に殆ど沈降してしまい、シュウ酸鉄の液中残存率は約５％であった。これに対し、小粒径のシュウ酸鉄（粒径１〜３μｍ）は、超音波処理の終了から６０分経過後も殆ど沈降せず、シュウ酸鉄の液中残存率は約８０％以上であった。つまり、粒径が１〜３μｍのシュウ酸鉄は、粒径が数十μｍのシュウ酸鉄と比較すると、分散性が著しく高い。【００７３】
この結果、
(e) 冷却材に注入するシュウ酸鉄（冷却材に対して難溶解性）として粒径１〜３μｍのものを用いると、シュウ酸鉄は、高い分散性によって冷却材中で懸濁すると共にこの懸濁状態が長期維持されながら原子炉冷却系ＲＣを循環する。このため、原子炉冷却系ＲＣの冷却材に鉄を均一流量で供給でき冷却材鉄濃度を制御し易いものとなる。なお、鉄化合物の粒径を小さくする手段としては、シュウ酸鉄の作成時に原料濃度を高くし粒子成長を抑える方法、物理的に破砕する方法などがある。【００７４】
(f) 冷却材に注入する鉄としてシュウ酸鉄を用いることで、電解操作を用いた場合のように電極表面に生成した酸化皮膜を除去するための機械的洗浄などは不要である。さらに、シュウ酸鉄の高い分散性により、これを貯留するタンクの攪拌作業の負担が低減される。このため、鉄試薬の注入に用いる装置の取り扱い負荷も低減できる。【００７５】
(g) 冷却材にシュウ酸鉄を注入すると、粒子状の鉄を注入する場合と同様にニッケルを良好にフェライト化できる（図３参照）。また、ニッケルと化学的性質が類似するコバルトについても同様に、良好にフェライト化できると考えられる。【００７６】
(h) シュウ酸鉄は、クエン酸鉄と比較すると水に対する溶解性は低くその殆どが粒子状の懸濁成分となる。このため、冷却材にシュウ酸鉄を注入すると、クエン酸鉄を注入する場合と比較して炉心102をターゲットとした輸送ロスを低減できる。【００７７】
以上の記載より明らかのように、本第２実施形態の放射線被ばく低減方法にあっては、
(3) プラントの運転中等において冷却材が循環しているときに、その冷却材に注入する鉄として、１〜３μｍ以下の粒径を有するシュウ酸鉄を用いる。このため、注入鉄によりニッケルやコバルトが燃料被覆管表面にて良好にフェライト化し固着すると共に、冷却材鉄濃度の制御が容易となり且つ鉄の注入に用いる装置の取り扱い負荷も低減できる。【００７８】
（第３実施形態）
本実施形態は、第１実施形態の放射線被ばく低減方法における工程１〜工程４で用いる鉄試薬を変更した実施例である。【００７９】
本実施形態の放射線被ばく低減方法では、ＢＷＲ１の原子炉冷却系ＲＣに注する鉄として、クエン酸鉄と酸化水酸化鉄（ＦｅＯ（ＯＨ））の混合鉄試薬を純水に混ぜて作成した懸濁液を用いる。なお、他の構成は第１実施形態と同様であるので、説明を省略する。【００８０】
次に、本実施形態の放射線被ばく低減方法の効果を、実証試験（反応試験）の結果を用いて説明する。【００８１】
[反応試験]
反応試験は、ニッケルフェライトやコバルトフェライトの生成速度に関わる混合鉄試薬の化学特性を確認するものである。なお、混合鉄試薬の成分であるクエン酸鉄の反応試験は、第１実施形態で説明した反応試験（ステップＳ２０１〜ステップＳ２０５）と同様である。【００８２】
混合鉄試薬の成分である酸化水酸化鉄の反応試験は、酸化水酸化鉄を純水に混ぜた懸濁液にニッケルを入れ、反応物を分析することにより行った。【００８３】
図６は本実施形態の放射線被ばく低減方法に関わる実証試験（反応試験）の結果を示す図である。図６において、「反応前」の結果は、懸濁液とニッケルとの反応前における反応物の存在比率である。「反応後１」および「反応後２」は、同一条件下の２回の実験に関わる結果であり、それぞれ一回目と二回目の分析時における反応物の存在比率である。なお、一回目の分析は、酸化水酸化鉄とニッケルとの反応開始から１７時間後、二回目も同様に同反応開始から１７時間後に行ったものである。【００８４】
図６に示すように、一回目の成分分析の時点では、酸化水酸化鉄とニッケルとの反応により原料である酸化水酸化鉄が３７％残留したほか、ニッケルフェライトが３０％生成し、ヘマタイトが３４％生成した。二回目の成分分析の時点では、酸化水酸化鉄とニッケルとの反応により、原料である酸化水酸化鉄が１４％残留したほか、ニッケルフェライトが５２％生成し、ヘマタイトが３４％生成した。【００８５】
残留している酸化水酸化鉄もニッケルとの反応により、次第にヘマタイト或いはニッケルフェライトを生成する。また、生成したヘマタイトは、ニッケルと反応して穏やかにニッケルフェライトとなる。つまり、酸化水酸化鉄は、クエン酸鉄と比較するとニッケルをフェライト化する反応性は低いが、フェライト化の薬剤としての寿命は長い。なお、酸化水酸化鉄は、ニッケルと化学的性質が類似するコバルトとも同様の反応過程を経て、コバルトフェライトを生成すると共にフェライト化の薬剤として寿命が長いと考えられる。【００８６】
ここで、クエン酸鉄とニッケルとの反応性は良好であり（図３参照）、クエン酸鉄とコバルトとの反応性も同様であると考えられる。このため、冷却材にクエン酸鉄を注入すると、ニッケル（コバルト）を良好にフェライト化させることができる。しかしながら、クエン酸鉄とニッケル（コバルト）との反応性が高いことにより、冷却材中の鉄濃度は急速に低下し、ニッケル（コバルト）をフェライト化させる機能の持続性が良くないという一面もある。【００８７】
一方、酸化水酸化鉄は、水に対して不溶解性であることとも相まってクエン酸鉄のようにニッケルに対する反応性が高くない。このため、ニッケル存在下において、クエン酸鉄が６０分ほどで略全量がニッケルフェライト生成に消費されるのに対し（図３参照）、酸化水酸化鉄にあっては、１７時間経過しても数十％が残存する（図６参照）。【００８８】
この結果、
(i) 冷却材にクエン酸鉄と酸化水酸化鉄の混合鉄試薬を注入すると、クエン酸鉄によりニッケルやコバルトを良好にフェライト化させつつ、酸化水酸化鉄によりフェライト化の機能を長期に至って持続させることが可能になる。【００８９】
以上の記載より明らかのように、本第３実施形態の放射線被ばく低減方法にあっては、
(4) 冷却材に注入する鉄として、クエン酸鉄と共に酸化水酸化鉄を用いる。このため、注入鉄によりニッケルやコバルトが燃料被覆管表面にて良好にフェライト化し固着すると共に、冷却材鉄濃度の制御が容易となり且つ鉄の注入に用いる装置の取り扱い負荷も低減できる。しかも、このニッケルやコバルトのフェライト化の機能を長期に至って持続させることができる。【００９０】
以上、本発明に係る放射線被ばく低減方法を第１実施形態〜第３実施形態に基づき説明してきたが、具体的な構成については、これらの実施形態に限られるものではなく、特許請求の範囲に記載の発明の要旨を逸脱しない限り設計の変更や追加等は許容される。【００９１】
例えば、第１実施形態では、冷却材に注入する鉄としてクエン酸鉄を用いる例を示したが、冷却材に注入する鉄は水（冷却材）に対して溶解性の有機酸鉄であれば良い。【００９２】
第２実施形態では、冷却材に注入するシュウ酸鉄として粒径１〜３μｍのものを用いる例を示したが、シュウ酸鉄の粒径は小さいほど好ましい（例えば１μｍ以下）。というのは、シュウ酸鉄の粒径が小さいほどシュウ酸鉄の液中における分散性が高められ、もって冷却材鉄濃度の制御性向上およびシュウ酸鉄を貯留するタンク攪拌作業の負荷軽減が図られるからである。なお、シュウ酸鉄に代えて、フマル酸鉄その他の有機酸鉄を用いても良い。【００９３】
第３実施形態では、冷却材に注入する鉄としてクエン酸鉄と酸化水酸化鉄の混合物を用いる例を示したが、酸化水酸化鉄と共に用いる鉄は、シュウ酸鉄やフマル酸鉄その他の有機酸鉄であっても良い。さらに、酸化水酸化鉄に代えて、他の鉄化合物であっても良い。ただし、ニッケル等をフェライト化させる機能の持続性を担う観点から、この鉄化合物は、酸化水酸化鉄のように水（冷却材）における分散性が高いものほど、また、水（冷却材）に対する不溶解性の傾向が高いものほど好ましい。【００９４】
また、インターナルポンプを有する沸騰水型原子力発電プラントにあっては、鉄の注入点を原子炉冷却材再循環系に設定する代わりに、この鉄の注入点を冷却材浄化系等に設定するようにしても良い。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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