【事件の表示】
　特許第３１６０２１２号「熱可塑性エラストマー組成物」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１６０２１２号の請求項１ないし２に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続の経緯
　本件特許第３１６０２１２号の発明は、平成８年１１月２９日に特許出願され、平成１３年２月１６日にその特許の設定登録がなされたものであり、その後、三菱化学株式会社より請求項１、２に対し特許異議の申立がなされ、取消理由通知がなされ、平成１４年４月２２日付けで特許異議意見書とともに訂正請求書が提出されたものである。
［２］訂正の適否についての判断
［訂正の内容］
訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲、請求項１の末尾「を含む熱可塑性エラストマー組成物。」を下記の通り訂正する。
「を含み、昭和５７年厚生省告示第２０号第３　器具及び容器包装に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−へプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用熱可塑性エラストマー組成物。」
　また、特許請求の範囲、請求項２の末尾「熱可塑性エラストマー組成物。」を下記の通り訂正する。
「シール材用熱可塑性エラストマー組成物。」
訂正事項ｂ：段落番号【００１０】の末尾の「を含む熱可塑性エラストマー組成物」を下記の通り訂正する。
「を含み、昭和５７年厚生省告示第２０号第３　器具及び容器包装に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−ヘプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用熱可塑性エラストマー組成物」
［訂正の適否］
　訂正事項ａのうち、厚生省告示２０号に関する訂正は、段落番号【０００１】に「本発明は、・・・ｎ−ヘプタン抽出量が微量であって昭和５７年厚生省告示第２０号試験に適合する熱可塑性エラストマー組成物に関するものである。」と示され、段落番号【０００５】の従来技術の説明において「パラフィンオイルなどの軟化剤を添加する故に、ｎ−ヘプタン抽出試験に適合せず、油性溶液のキャップシールに用いるには問題があった。パラフィンオイルを使用しない場合には、柔軟性及び成形性が悪化したりする。」と記載され、実施例の説明である段落番号【００２７】【００２８】に「８）抽出　昭和５７年厚生省告示第２０号試験に準拠し、・・・。試験項目：油性食品溶出試験（溶出溶剤：ｎ−ヘプタン）」と記載されていることに基づく。
　なお、このことは、平成１２年４月２２日付け訂正請求書に添付された「昭和５７年厚生省告示第２０号　第３　器具及び容器包装、昭和５７年３月、第１〜６４頁」の記載からも裏付けられている。　訂正事項ａのうち、「シール材用」を加入したのは、段落番号【０００９】の「課題を解決するための手段」に「シール材として適する熱可塑性エラストマー組成物が得られることを見出した。」とあることに基づく。
　したがって、上記訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とするもので、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内であり、且つ、特許請求の範囲を実質上拡張又は変更するものではない。
　訂正事項ｂは、特許請求の範囲との整合を図るためのものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするもので、特許明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項から第４項までの規定に適合するので、当該訂正を認める。
［３］特許異議の申立についての判断
（訂正後の本件特許発明）
　訂正後の請求項１、２に係る本件特許発明（以下、「訂正後の本件発明１」、「訂正後の本件発明２」という。）は、訂正明細書の請求項１、２に記載された次のとおりのものと認める。
「【請求項１】（ａ）ビニル芳香族化合物から主として作られる少なくとも２つ重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物から主として作られる少なくとも１つの重合体ブロックＢとからなるブロック共重合体、及び／又は、これを水素添加して得られるブロック共重合体 １００重量部（ｂ）シングルサイト触媒にて重合された、ポリエチレンまたはエチレンを主体とする共重合体　５〜１５０重量部（ｃ）ポリプロピレンまたはプロピレンを主体とする共重合体　５〜５０重量部を含み、昭和５７年厚生省告示第２０号第３　器具及び容器包装　に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−ヘプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用熱可塑性エラストマー組成物。
【請求項２】（ｄ）無機充填剤を０．０１〜１００重量部配合した事を特徴とする請求項１に記載のシール材用熱可塑性エラストマー組成物。」
（特許異議申立の理由の概要）
［理由１］
　本件訂正前の請求項１に係る発明は、その出願前外国において頒布された下記刊行物１に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものである。
［理由２］
　本件訂正前の請求項１に係る発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された下記刊行物１〜３に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が、容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
［理由３］
　本件訂正前の請求項２に係る発明は、その出願前外国において頒布された下記刊行物１、３に記載された発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が、容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
　　　　　　　　　　　記
刊行物１：国際公開第９５／２７７５６号パンフレット（甲第１号証）
刊行物２：特開平８−２３１８１７号公報（甲第２号証）
刊行物３：国際公開第９５／３３００６号パンフレット（甲第３号証）
（刊行物の記載事項） 
刊行物１：
「本発明の組成物は、末端ポリスチレン単位及びオレフィンエラストマ一性中間ブロック単位を有するブロック共重合体と、エチレン・α−オレフィン重合体のブレンド物からなる。該組成物は、予定硬度を有し、すなわちエチレン・α−オレフィン重合体のショアＡ硬度よりも、少なくとも１０ショアＡ硬度単位だけ小さい硬度を有する。好ましいエチレン・α−オレフィン重合体は、約６５〜約８５ショアＡ硬度を有しているのに、得られる組成物の最終硬度は、驚くべきことに、少なくとも１０ショアＡ単位低く、好ましくは５０ショアＡよりも小さいことである。該組成物中のエチレン・α−オレフィン重合体の量は、それが無い場合に比べて、組成物の硬度をかなりの量、例えば５％とか１０％とか、増大させることなく、機械的一体性を提供する限り如何なる量でも差し支えない。好ましいブロック共重合体とエチレン・α−オレフイン重合体との比率は、１：１０〜１０：１の範囲内、最も好ましくは１：４〜４：１の比率である。好ましいエチレン・α−オレフイン重合体は、実質的線状オレフィン重合体で、以下の特性を有する。ａ）ＭＦＲ、I１０／I２ ≧５．６３：ｂ）分子量分布、Ｍｗ／Ｍｎは、下記式で定義され、かつ、Ｍｗ／Ｍｎ≧（I１０／I２ ）−４．６３：ｃ）全溶融破壊発生時の臨界せん断応力＞約４×１０６ｄｙｎｅ／ｃｍ２該実質的線状オレフィン重合体は、さらにエチレンとＣ３〜Ｃ２０のα−オレフィンとの共重合体として特徴付けられる。これらエチレン．α−オレフィン重合体はまたメタロセン類としても知られる。本発明組成物は、周知のブロック共重合体の何れにも有用であり、例えば末端ポリスチレン単位及びオレフィンエラストマ一性中間ブロックを有するもの、中でもＳＥＢＳ、ＳＢＳ、ＳＥＰＳ及びＳＩＳから選択されるブロック共重合体に有用である。」（第５頁第７行〜第６頁第７行）
「本発明の新規組成物の第２成分は、エチレン・α−オレフィン重合体すなわちメタロセン類である。これら重合体は、米国特許第５，２７２，２３６号及び５，２７８，２７２号、いずれもＬａｉ等のもの、に記載され、両者は参考として本件に編入される。意図しているのは、汎用語エチレン・α−オレフィン重合体を、Ｌａｉ等の上記２件の特許に記載ないし開示されたクラスによって定義することであり、また、当該物の製造方法も重合体の本記載に含めることである。好ましい比率は、ブロック共重合体対エチレン・α−オレフイン重合体で、１：１０〜１０：１であり、最も好ましいのは１：４〜４：１の比率である。エチレン・α−オレフイン重合体の本発明に含まれるタイプは、次の特性を有する：ａ）ＭＦＲ、I１０／I２ ≧５．６３：ｂ）分子量分布、Ｍｗ／Ｍｎは、下記式で定義され、かつ、Ｍｗ／Ｍｎ≧（I１０／I２）−４．６３，ｃ）全溶融破壊発生時の臨界せん断応力＞約４×１０６ｄｙｎｅ／ｃｍ２　本件でエチレン・α−オレフィン重合体として定義される、実質的線状重合体の他の特性は次のものを含む：ａ）密度、約０．８５〜約０．９７ｇ／ｃｍ３、ｂ）メルト・インデックスＩ２、約０．０１〜約１０００ｇ／１０分好ましくは、ＭＦＲ（Ｉ１０／Ｉ２）が約７〜約２０である。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは５より小さく、特に約１．５〜約２．５、最も好ましくは約１．７〜約２．３である。本発明の実質的線状重合体は、Ｃ３〜Ｃ２０α−オレフィン、例えばエチレン、プロピレン、４−メチルペンテン−１等の単一重合体でもよく、エチレンと少なくとも１種のＣ３〜Ｃ２０α−オレフィン、及び／又はＣ３〜Ｃ２０アセチレン性不飽和単量体、及び／又はＣ４〜ＣＩ８ジオレフィンとの交互重合体でもよい。本発明の実質的線状重合体は、また、エチレンと、少なくとも１種の上記Ｃ３〜Ｃ２０α−オレフイン、ジオレフィン及び／又はアセチレン性不飽和単量体と、他の不飽和単量体とを組み合わせた交互重合体でもよい。本件に記載されたエチレン・α−オレフィン重合体の製造方法は、前記Ｌａｉ等の特許に詳細に述べられている。商業的量の本発明のエチレン・α−オレフィン重合体は、ミシガン州、ミッドランドのＤｏｗ化学社から、ＥＮＧＡＧＥポリオレフィン・エラストマーの商品名で入手できる。下記実験では、ＥＮＧＡＧＥポリオレフィン・エラストマーを使用した。使用したＥＧ８１００は、７５ショアＡ硬度を有し、一方、ＥＧ８１５０、ＥＧ８２００、ＥＰ８５００及び他のＤｏｗ品も、本発明に使用可能であることが判明している。
　別口の、本発明のエチレン・α−オレフィン重合体すなわちメタロセン類は、テキサス州、ヒューストンのＥｘｘｏｎ化学社から、ＥＸＡＣＴ「○ｃ」（○の中にｃが記載されているのをこのように表示する。）の商品名で入手できる。Ｅｘｘｏｎが上市する一連の該エチレン・α−オレフィン重合体は、ＥＸＡＣＴ「○ｃ」（○の中にｃが記載されているのをこのように表示する。）で、特定の製品番号４０２３、４０２４、４０３３、４０３１、４０４２及び５００８を使用する。」（第８頁第１８行〜第１０頁第１４行）
「他のオレフィン性重合体をブロック共重合体に添加すると、例えば、ポリプロピレンの場合、組成物中の増加に伴い、硬度が増大することは、予想された通りである。ポリプロピレンとブロック共重合体、例えばＳＥＢＳの組成物は、加工性又は機械的一体性とは、バランスした、市販の軟らかさを有する傾向にある。妥協があったのでは、達成し得ない目標である。」（第１１頁第１６行〜第２２行）「実験２　
　本発明の評価の目的で、本発明の範囲内にある全領域の組成物につき、数々の他の処方を準備した。エチレン・α−オレフィン重合体のブロック共重合体、ＳＥＢＳに対する量を変えて、広い範囲で組成物の硬度が安定であることを実証する。ポリプロピレン（ＰＰＥ）は、混合を容易にし、変化の全範囲にわたって直接の比較ができるようにするために、含有させた。結果は、下記表IIに示す。（表IIは省略、尚、表II中の「ＰＰＷ」は「ＰＰＥ（ポリプロピレン）」の誤記であると他の記載からして認める。）　
　見られるように、本発明が機能しているのは、ブロック共重合体及び該エチレン・α−オレフィン間比率の広い範囲にわたる。上記表IIでは、二者の比率４：１〜１：４で、硬度又は一体性に有意な変化はない。注意すべきは、ランＥは、処方できなかったが、これはＥＧ８１００がオイルを吸収せず適切に混合しなかったからである。」（第１２頁第２６行〜第１３頁第２２行）
「本発明組成物は、軟らかで強いエラストマー性材料が必要な、種々の工業で多種の製品に加工される。通常のとおり、充填剤、酸化防止剤、染料、加工助剤及び他の成分も、慣用の計画のように、本発明の驚くべきまた予期せざる結果に、悪影響を及ぼさない限り添加することができる。」（第１７頁第２６行〜第１８頁第２行）
刊行物２：、
「ｉ）少なくとも２個のモノアルケニルアレーンブロックが飽和共役ジエンブロックで分離された１種以上のブロックコポリマーと、ｉｉ）密度が０．８６〜０．９１、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３未満である、４〜１２個の炭素原子を有する８〜３０重量％のα−オレフインコモノマーとエチレンとのメタロセンボリオレフィンとを含んでなるエラストマー組成物。」（特許請求の範囲の請求項１）
「本発明の組成物に含まれ得る他の化合物は、結晶性ポリオレフィン及び粘着付与樹脂が含まれ得る。」（第３頁第３欄第４〜６行）
「押出可能なエラストマー組成物の添加成分は、各成分について広範囲の使用量にわたって使用できる。指針としては、エラストマープロックコポリマー、メタロセンポリオレフィン、結晶性ポリオレフィン、粘着付与樹脂及びエキステンダー油の５成分押出可能エラストマー組成物を使用すると、エラストマーフィルムについて最良結果が得られた。表１に示す以下の範囲は一例である。
　これらの範囲は単に例示的であって、組成物中の様々な成分の量の指針として役立つ。（表Iは省略）」（第４頁第６欄第３６行〜第５頁第７欄第１２行）
「エラストマーフィルムの形成に使用する押出可能なエラストマー組成物を５成分押出可能な組成物で説明したが（表１参照）、組成物の流れ促進剤として機能する結晶性ポリオレフィンを、・・・」 （第５頁第７欄第２７〜４２行）
「スチレンブロックコポリマーと従来のポリオレフィンとの慣用的なブレンドに比べて、弾性と引張強さと引張破断点残留歪と耐溶剤性とのバランスが驚くほど優れている。」（第５頁第８欄第９〜１２行参照）
「本発明の組成物を成形して、モジュラスが小さく、引張強さに優れ、機械方向及び横断方向での極限伸びが共に大きく、永久歪が小さく、回復可能エネルギーの大きいフィルムにすることができる。」（第８頁第１４欄第１５〜１８行参照）
刊行物３：
「本発明は、実質的に不活性な熱弾性増量剤（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ ｉｎｅｒｔ ｔｈｅｒｍｏｅｌａｓｔｉｃ ｅｘｔｅｎｄｅｒｓ ）を含有させた熱可塑性エラストマー組成物に関する。特に、本発明は、スチレンのブロックコポリマー類を均一なエチレンインターポリマーとのブレンド組み合わせで含む熱可塑性エラストマー組成物に関する。」（第１頁第５〜８行）
「少なくとも１種のブロックコポリマーをＤＳＣで単一の融点を示す少なくとも１種の均一分枝エチレンインターポリマーと所定量で組み合わせるとこの組成物に含めるブロックコポリマー部分と本質的に同じ弾性及び硬度特性を有する熱可塑性エラストマー組成物が得られることを見い出した。この均一分枝エチレンインターポリマーが有する特別な効果は、該スチレンブロックコポリマーの実質的に不活性な熱弾性増量剤であるとして記述可能である。本発明の１つの面は、（ａ）少なくとも１種のスチレン系ブロックコポリマーを全組成物の５０〜９９重量％及び（ｂ）少なくとも１種の実質的に線状であるエチレン／α−オレフインインターポリマーを全組成物の１〜５０重量％含む熱可塑性エラストマーブレンド組成物であり、ここで、この実質的に線状であるエチレン／α−オレフインインターポリマーは、少なくとも１種のＣ３〜Ｃ２０α−オレフィンを含み、そしてこの実質的に線状であるエチレン／α−オレフインインターポリマーは、
i．０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．９０５ｇ／ｃｃの密度を有し、
ii．５０％以上の短鎖分枝分布指数（ｓｈｏｒｔ ｃｈａｉｎ ｂｒａｎｃｈｉｎｇ　ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ ｉｎｄｅｘ ）（ＳＣＢＤＩ）を有し、
iii．示差走査熱量計（ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ ｓｃａｎｎｉｎｇ ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ）（ＤＳＣ）を用いて測定したときに融点を１つ示し、
iV．メルトフロー比I１０／I２が≧５．６３であり、
V．式：Ｍｗ／Ｍｎ≧（I１０／I２）−４．６３で定義される分子量分布を示し、そして
ｖｉ．表面メルトフラクチャーが起こり始めるときの臨界剪断速度が、ほぼ同じＩ２とＭｗ／Ｍｎを有する線状エチレン／α−オレフインインターポリマーの表面メルトフラクチャーが起こり始めるときの臨界剪断速度より、少なくとも５０％大きい、として特徴づけられる。」（第３頁第２２行〜第４頁第２４行）
「この新規な組成物は、実質的に改造していない混ぜものなしのブロックコポリマーと同様な有用性を有することに加えてまた改良された加工性を示す。融合促進剤及び加工助剤として機能する特別なエチレンインターポリマー類を用いると、飽和ゴムモノマー単位を有するスチレンブロックコポリマー類に特徴的な加工遅延時間が実質的に短くなる。」（第５頁第７〜１１行）
「この実質的に線状であるエチレンインターポリマー類の重合では、米国特許第５，２７２，２３６号及び米国特許第５，２７８，２７２号に記述されている方法に一致する触媒を用いる限り、シングルサイト（ｓｉｎｇｌｅ ｓｉｔｅ ）重合触媒、例えばＣａｎｉｃｈが米国特許第５，０２６，７９８号で記述しているか、或いはＣａｎｉｃｈが米国特許第５，０５５，４３８号で記述しているか、Ｓｔｅｖｅｎｓ 他が米国特許第５，０６４，８０２号で記述しているモノシクロ−ペンタジエニル遷移金属のオレフィン重合触媒を用いることができる。このような重合方法はまた提出日が１９９２年１０月１５日のＰＣＴ／ＵＳ９２／０８８１２にも記述されている。しかしながら、好適には、適切な拘束幾何触媒（ｃｏｎｓｔｒａｉｎｅｄ ｇｅｏｍｅｔｒｙ ｃａｔａｌｙｓｔｓ）、特に１９９０年７月３日付で提出した米国出願連続番号５４５，４０３、１９９１年９月１２日付で提出した米国出願連続番号７５８，６５４（今は発行された米国特許第５，１３２，３８０号）、及び１９９１年９月１２日付で提出した米国出願連続番号７５８，６６０に開示されている如き拘束幾何触媒を用いて、実質的に線状であるエチレンインターポリマー類を製造する。」（第２０頁第１３〜２４行）
「また、本組成物に、添加剤、例えば抗酸化剤［例えばヒンダードフェノール系、例えばＩｒｇａｎｏｘ １０１０等］、ホスファイト類［例えばｌｒｇａｆｏｓ １６８ 等］粘着添加剤（例えばポリイソブチレン等）、抗ブロック添加剤、着色剤、顔料、ワックス類、核形成剤、増量用オイル、充填材及び粘着添加剤等を、本出願者等が開示する実質的な不活性さも他の向上も上記添加剤が妨害しない度合で含有させてもよい。」（第２５頁第９〜１４行）
「また、本発明の新規な組成物を更に他の天然若しくは合成樹脂と組み合わせて他の特性を改良することも可能である。適切な天然若しくは合成樹脂には、これらに限定するものでないが、ゴム、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、エチレン−酢酸ビニルコポリマー（ＥＶＡ）、エチレン−カルボン酸コポリマー類、エチレンアクリレートコポリマー類、ポリブチレン（ＰＢ）、ナイロン類、ポリカーボネート類、ポリエステル類、ポリプロピレン、エチレン−プロビレンインターポリマー類、例えばエチレン−プロピレンゴム、ＥＰＤＭ、塩素化ポリエチレン、熱可塑性加硫ゴム、ポリウレタン類に加えてグラフト改質オレフィンポリマー類、及びそれらの組み合わせ等が含まれる。」（第２６頁第１４〜２３行）
（判断）
　刊行物１に記載された発明は、末端ポリスチレン単位及びオレフィンエラストマ一性中間ブロック単位を有するブロック共重合体と、メタロセン触媒にて重合されたエチレンーαーオレフィンのポリマーの組成物の発明であり、好ましい組成物として、０〜１００部のオイルを含む（第６頁第６〜９行）と記載され、全ての実施例においてプロセスオイルがブロック共重合体と同量以上配合され、さらに、末端ポリスチレン単位及びオレフィンエラストマ一性中間ブロック単位を有するブロック共重合体と、メタロセン触媒にて重合されたエチレンーαーオレフィンのポリマーの組成物にポリプロピレンを含む組成物にも１００部のプロセスオイルを含む組成物（第１３頁の表II）が記載されている。
　刊行物１のメタロセン触媒は、訂正後の本件発明１のシングルサイト触媒に該当するので、訂正後の本件発明１と、刊行物１に記載された発明とは、（ａ）ビニル芳香族化合物から主として作られる少なくとも２つ重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物から主として作られる少なくとも１つの重合体ブロックＢとからなるブロック共重合体、及び／又は、これを水素添加して得られるブロック共重合体と、（ｂ）シングルサイト触媒にて重合された、ポリエチレンまたはエチレンを主体とする共重合体と、（ｃ）ポリプロピレンまたはプロピレンを主体とする共重合体を含み、その量割合も重複する点で一致するが、訂正後の本件発明１は、昭和５７年厚生省告示第２０号第３　器具及び容器包装　に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−ヘプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用と限定するのに対し、刊行物１に記載された発明は、これについて記載されていない点で相違するものと認める。
　そこで、この相違点を検討するに、刊行物２には、ブロックポリマーとメタロセン触媒で製造したポリエチレン組成物の発明が記載され、さらにポリオレフィンを配合しても良い旨の記載はあるが、その用途としては、自動車用成型品や弾性フィルム用であり、訂正後の本件発明１のシール材用については記載も示唆する記載もないし、いわんや特定の厚生省規格については示唆する記載はない。
　また、刊行物３には、ブロックポリマーとメタロセン触媒で製造したポリエチレン組成物の発明が記載され、さらに多数の任意成分の一つにポリプロピレンが記載はされてはいるが、この用途は、スチレンブロックコポリマー単品と同じ性質の代替であり、型取りし得る製品、自動車内装及び外層、医薬用デバイス等であり、訂正後の本件発明１のシール材用については記載も示唆する記載もないし、いわんや特定の厚生省規格については示唆する記載はない。
　そして、訂正後の本件発明１は、特定の厚生省規格を満たすところのシール材用であるので、プロセスオイルやエキステンダー油が皆無なシール材用であるのに対し、刊行物１〜３には上記したようにシール材用に関する記載も示唆もないばかりか、刊行物１ではプロセスオイルが、刊行物２ではエキステンダー油が実体的に含まれており、その目的・効果においても格別の差異があるものである。
　したがって、訂正後の本件発明１は、刊行物１記載の発明であるとも、また、刊行物１、刊行物２，刊行物３記載の発明を組み合わせて、当業者が容易に発明できたものとはいえない。
  また、訂正後の本件発明２は、訂正後の本件発明１の組成物にさらに特定量の無機充填剤を配合したものであるから、訂正後の本件発明１と同様の理由により、刊行物１記載の発明であるとも、また、刊行物１、刊行物２，刊行物３記載の発明を組み合わせて、当業者が容易に発明できたものとはいえない。
［４］結び
　したがって、特許異議申立人の主張および挙証によっては、本件の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年８月７日（２００２．８．７）
【訂正の要旨】
［訂正の要旨］
訂正請求書による訂正事項は次のとおりである。
　尚、訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
訂正事項ｂは、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲、請求項１の末尾「を含む熱可塑性エラストマー組成物。」を下記の通り訂正する。
「を含み、昭和５７年厚生省告示第２０号第３　器具及び容器包装に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−ヘプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用熱可塑性エラストマー組成物。」
　また、特許請求の範囲、請求項２の末尾「熱可塑性エラストマー組成物。」を下記の通り訂正する。
「シール材用熱可塑性エラストマー組成物。」
訂正事項ｂ：段落番号【００１０】の末尾の「を含む熱可塑性エラストマー組成物」を下記の通り訂正する。
「を含み、昭和５７年厚生省告示第２０号第３　器具及び容器包装に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−ヘプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用熱可塑性エラストマー組成物」
（５４）【発明の名称】
熱可塑性エラストマー組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（ａ）ビニル芳香族化合物から主として作られる少なくとも２つ重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物から主として作られる少なくとも１つの重合体ブロックＢとからなるブロック共重合体、及び／又は、これを水素添加して得られるブロック共重合体１００重量部
（ｂ）シングルサイト触媒にて重合された、ポリエチレンまたはエチレンを主体とする共重合体５〜１５０重量部
（ｃ）ポリプロピレンまたはプロピレンを主体とする共重合体５〜５０重量部
　を含み、昭和５７年厚生省告示第２０号第３器具及び容器包装に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−ヘプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用熱可塑性エラストマー組成物。
　【請求項２】　（ｄ）無機充填剤を０．０１〜１００重量部配合した事を特徴とする請求項１に記載のシール材用熱可塑性エラストマー組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、柔軟性に富み、耐熱変形性、機械的強度および成形加工性に優れ、しかもｎ‐ヘプタン抽出量が微量であって昭和５７年厚生省告示第２０号試験に適合する熱可塑性エラストマー組成物に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　近年、ゴム的な材料であって、熱可塑性樹脂と同様な成形加工性を有する熱可塑性エラストマーが、キャップシール材分野で注目されている。
　【０００３】
　このような熱可塑性エラストマーとして、現在、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリスチレン系、ポリ塩化ビニル系などの種々の形式のポリマーが開発され、市販されている。
　【０００４】
　これらのうちで、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは衛生面での信頼性が高く、安価なことから広く使用されている。しかしながら、これらのポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは柔軟性に劣り、シール性が発現しにくいのが現状である。
　【０００５】
　スチレン・ブタジエン−ブロックポリマー（ＳＢＳ）やスチレン・イソプレンブロックポリマー（ＳＩＳ）などのポリスチレン系熱可塑性エラストマーおよびこれらの水素添加物は、柔軟性に富み、常温で良好なゴム弾性を有し、かつ、これらより得られる熱可塑性エラストマー組成物は加工性に優れており、加硫ゴムの代替品として広く使用されている。しかしながら、これらの従来のポリスチレン系熱可塑性エラストマー組成物は、通常硬さ調整のためにパラフィンオイルなどの軟化剤を添加する故に、ｎ‐ヘプタン抽出試験に適合せず、油性溶液のキャップシールに用いるには問題があった。パラフィンオイルを使用しない場合には、柔軟性及び成形性が悪化したりする。
　【０００６】
　この点を改良するものとして、ポリブテンやポリイソブテンを柔軟剤として用いる組成物もある。しかしながら、これらの提案によって開示されている組成物は１２０℃での耐熱性が劣る。
　【０００７】
　また、本発明で用いられる成分（ａ）ブロック共重合体を１成分として含む樹脂組成物が、特開昭５３−１３８４５１号公報、特開昭５３−１３８４５３号公報、特開昭５３−１３８４５４号公報、特開昭５３−１３８４５６号公報、特開昭５３−１３８４５８号公報、特開昭５３−１３８４６０号公報、特開昭５３−１３８４６１号公報などにすでに提案されているが、１００℃以上での耐熱性に劣る。
　【０００８】
　また、特開昭５８−２１５４４６号公報に提案されている組成物はアイソタクチックポリプロピレンを含み、機械的強度、耐熱性に優れるが、硬さがＤ硬度領域の組成物であって、シール性に優れるとは言い難い。
　【０００９】
　【課題を解決するための手段】
　ビニル芳香族・共役ジエンブロック共重合体及び／又はこれを水素添加して得られる共重合体に、シングルサイト触媒を用いて重合されたポリエチレン系樹脂、及びポリプロピレン系樹脂を配合することにより、柔軟性に富み、耐熱変形性、機械的強度および成形加工性に優れた、シール材として適する熱可塑性エラストマー組成物が得られることを見出した。
　【００１０】
　すなわち、本発明は、（ａ）ビニル芳香族化合物から主として作られる少なくとも２つ重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物から主として作られる少なくとも１つの重合体ブロックＢとからなるブロック共重合体、及び／又は、これを水素添加して得られるブロック共重合体１００重量部
（ｂ）シングルサイト触媒にて重合された、ポリエチレンまたはエチレンを主体とする共重合体５〜１５０重量部
（ｃ）ポリプロピレンまたはプロピレンを主体とする共重合体５〜５０重量部
　を含み、昭和５７年厚生省告示第２０号第３器具及び容器包装に規定される蒸発残留物試験法（浸出用液ｎ−ヘプタン）において、蒸発残留物の量がＤ３（２）個別規格における「ポリエチレン及びポリプロピレンを主成分とする合成樹脂製の器具又は容器包装」についての規格（１５０ｐｐｍ以下）を満たすところのシール材用熱可塑性エラストマー組成物を提供する。
　【００１１】
　【発明の実施の形態】
　成分（ａ）
　ブロック共重合体は、ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも２つの重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物を主体とする少なくとも１つの重合体ブロックＢとからなるブロック共重合体あるいはこれを水素添加して得られるものであり、例えば、Ａ−Ｂ−Ａ、Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａ、Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａなどの構造を有するビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体あるいは、これを水素添加して得られるものである。このブロク共重合体は全体として、ビニル芳香族化合物を５〜６０重量％、好ましくは２０〜５０重量％含む。ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡは、５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上のビニル芳香族化合物、及び任意的成分たとえば共役ジエン化合物から作られたホモ重合体又は共重合体ブロックである。共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢは、５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上の共役ジエン化合物、および任意的成分たとえばビニル芳香族化合物から作られたホモ重合体又は共重合体ブロックである。また、これらのビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡ、共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢにおいて、分子鎖中の共役ジエン化合物またはビニル芳香族化合物由来の単位の分布がランダム、テーパード（分子鎖に沿ってモノマー成分が増加または減少するもの）、一部ブロック状またはこれらの任意の組合せでなっていてもよい。ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡ又は共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢがそれぞれ２個以上ある場合には、各重合体ブロックはそれぞれが同一構造であっても異なる構造であってもよい。
　【００１２】
　ブロック共重合体を構成するビニル芳香族化合物としては、例えばスチレン、α‐メチルスチレン、ビニルトルエン、ｐ‐第３ブチルスチレンなどのうちから１種または２種以上を選択でき、中でもスチレンが好ましい。また共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、１・３−ペンタジエン、２・３−ジメチル−１・３−ブタジエンなどのうちから１種または２種以上が選ばれ、中でもブタジエン、イソプレンおよびこれらの組合せが好ましい。
　【００１３】
　共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢにおいて、そのミクロ構造を任意に選ぶことができ、例えばポリブタジエンブロックにおいては、１・２−ミクロ構造が２０〜５０重量％、好ましくは２５〜４５％である。ポリイソプレンブロックにおいてはイソプレンの７０〜１００重量％が１，４‐ミクロ構造を有し、かつイソプレンに由来する脂肪族二重結合の少なくとも９０％が水素添加されたものが好ましい。
　【００１４】
　ブロック共重合体の数平均分子量は、好ましくは５，０００〜１，５００，０００、より好ましくは、１０，０００〜５５０，０００、さらに好ましくは１００，０００〜４００，０００の範囲であり、分子量分布は１０以下である。
　【００１５】
　ブロック共重合体の分子構造は、直鎖状、分岐状、放射状あるいはこれらの任意の組合せのいずれであってもよい。
　【００１６】
　これらのブロック共重合体の製造方法としては数多くの方法が提案されているが、代表的な方法としては、例えば特公昭４０−２３７９８号公報に記載された方法により、リチウム触媒またはチーグラー型触媒を用い、不活性媒体中でブロック重合させて得ることができる。水素添加する方法も公知である。
成分（ｂ）
ポリエチレンまたはエチレンを主体とするオレフィン系重合体としては、高密度ポリエチレン（低圧法ポリエチレン）、低密度ポリエチレンン（高圧法ポリエチレン）、線状低密度ポリエチレン（エチレンと少量の好ましくは１〜１０モル％のブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１などのα−オレフィンとのコポリマー）などのポリエチレン、エチレン−プロピレンコポリマー、エチレン−酢酸ビニルコポリマー、エチレン−アクリル酸エステルコポリマー、などの中から選ばれた１種または２種以上が好ましく用いられる。特に好ましいのは密度０．９０ｇ／ｃｍ３以下の、メタロセン触媒（シングルサイト触媒）を用いて製造されたエチレン・オクテン・コポリマーである。
　【００１７】
　例えば、特開昭６１−２９６００８号公報に記載された方法に従い、支持体および周期律表の４ｂ族、５ｂ族ならびに６ｂ族の金属の少なくとも１つを含むメタロセンとアルモキサンとの反応生成物で構成され、当該反応生成物が支持体の存在のもとで形成される事を特徴とするオレフィン重合体触媒によって重合されたオレフィン系重合体があげられる。
　【００１８】
　特開平３−１６３００８号公報に記載された、元素の周期律表の３族（スカンジウム以外）、４〜１０族またはランタナイド系列の金属、および拘束誘起部分で置換された脱局在化π結合部分を含む金属配位錯体であって、該錯体が該金属原子のまわりに拘束幾何形状を持っていて該局在化置換π結合部分の図心と少なくとも１つの残存置換分の中心との間の金属角度が該拘束誘起置換分が水素によって置換されていることのみ異なる比較錯体中のこのような角度により小さく、そして更に１つ以上の脱局在化置換π結合部分を含むそのような錯体について錯体のそれぞれに金属原子ごとにその１つのみが環状の脱局在化置換π結合部分であることを特徴とする金属配位錯体より重合されたオレフィン系重合体があげられる。
　【００１９】
　成分（ｂ）は好ましくは、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるＭＦＲが０．１〜１０．０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．３〜２．０ｇ／１０分である。成分（ｂ）の配合量は、成分（ａ）１００重量部に対して５〜１５０重量部、好ましくは７０〜１３０重量部である。下限未満では柔軟性が失われ、上限を越えると、得られるエラストマー組成物の耐熱性が損なわれる。
成分（ｃ）
ポリプロピレンまたはプロピレンを主体とする共重合体は、得られる組成物のゴム分散を良好にし、耐熱性を改良し、なおかつ成形品の外観を良好にする効果を有するものであり、成分（ａ）１００重量部に対して５〜８０重量部、好ましくは３０〜５０重量部の割合で配合される。下限未満では、得られるエラストマー組成物の成形性が悪化し、上限を越えた場合は、得られるエラストマー組成物の柔軟性及びゴム弾性が悪化する。
　【００２０】
　ホモ部分のＤＳＣ測定による結晶化度は好ましくはＴｍが１５０℃〜１６７℃、△Ｈｍが２５ｍＪ／ｍｇ〜８３ｍＪ／ｍｇの範囲のものである。結晶化度はＤＳＣ測定のＴｍ、△Ｈｍから推定することができる。
　【００２１】
　必要に応じて、無機充填剤を配合することができる。無機充填剤は成形品の圧縮永久歪みなど一部の物性を改良する効果のほかに、増量による経済上の利点を有する。用いられる無機充填剤としては、炭酸カルシウム、タルク、水酸化マグネシウム、マイカ、クレー、硫酸バリウム、天然けい酸、合成けい酸（ホワイトカーボン）、酸化チタン、カーボンブラックなどがある。これらのうち、昭和５７年厚生省告示第２０号試験に適合するタルクやクレーが特に好ましい。配合量は成分（ａ）１００重量部に対して、１００重量部までである。１００重量部を越えると、得られるエラストマー組成物の成形性が悪化し、柔軟性が失われ、機械強度が著しく低下する。
　【００２２】
　なお、本発明の組成物は上記の成分のほかに用途に応じて、各種のブロッキング防止剤、シール性改良剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、結晶核剤、着色剤等を含有することも可能である。
　【００２３】
　本発明の組成物は、上記成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）を任意の順で又は同時に溶融混合することにより作られうる。
　【００２４】
　【実施例】
　以下、実施例及び比較例により本発明を更に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
　【００２５】
　実施例、比較例において用いた評価方法は次の方法によった。
１）硬さＪＩＳ　Ｋ　７２１５に準拠し、試験片は６．３ｍｍ厚プレスシートを用いた。
２）引張強さＪＩＳ　Ｋ　６３０１に準拠し、試験片は１ｍｍ厚プレスシートを、ダンベルで３号型に打抜いて使用した。引張速度が５００ｍｍ／分とした。
３）引張伸びＪＩＳ　Ｋ　６３０１に準拠し、試験片は１ｍｍ厚プレスシートを、ダンベルで３号型に打抜いて使用した。引張速度は５００ｍｍ／分とした。
４）１００％伸び応力ＪＩＳ　Ｋ　６３０１に準拠し、試験片は１ｍｍ厚プレスシートを、ダンベルで３号型に打抜いて使用した。引張速度は５００ｍｍ／分とした。
５）反発弾性ＢＳ９０３に準拠し、試験片は４ｍｍ厚プレスシートを使用した。
６）圧縮永久歪みＪＩＳ　Ｋ　６２６２に準拠し、試験片は６．３ｍｍ厚プレスシートを使用した。１２５℃×１時間、２５％変形の条件にて測定した。
７）成形性型締め圧１２０トンの射出成形機で、１２．５×１３．５×１ｍｍのシートを下記の条件で成形した。
　【００２６】
　　成形温度　　２２０℃
　　金型温度　　　４０℃
　　射出速度　　　５５ｍｍ／秒
　　射出圧力　１４００ｋｇ／ｃｍ２
　　保圧圧力　　４００
　　射出時間　　　　６秒
　　冷却時間　　　４５秒
デラミネーション、変形及び著しく外観を悪化させるようなフローマークの有無により評価した。
　【００２７】
　　◎：非常に良い
　　○：良い
　　×：悪い
８）抽出
　昭和５７年厚生省告示第２０号試験に準拠し、試験片として１．０ｍｍ厚さプレスシートを用いた。
　【００２８】
　　試験項目：油性食品溶出試験（溶出溶液；ｎ‐ヘプタン）
　　　　　　水性食品溶出試験（溶出溶液；水）
　　　　　　酒精溶出試験（溶出溶液；２０％エタノール溶液）
　　　　　　溶出物過マンガン酸カリウム消費量試験
　成分（ａ）：水添ブロック共重合体
　　クラレ株式会社製　セプトン　４０７７
　　スチレン含有量：３０重量％
　　イソプレン含有量：７０重量％
　　数平均分子量：２６０，０００
　　重量平均分子量：３２０，０００
　　分子量分布：１．２３
　　水素添加率：９０％以上
　成分（ｂ）：エチレン‐オクテン共重合体
　　ダウ・ケミカル日本株式会社製　エンゲージ　ＥＧ８１５０
　　密度：０．８６８ｇ／ｃｍ３
　　メルトインデックス（１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）：０．５ｇ／１０分
　成分（ｃ）：プロピレンホモ重体
　　三井石油化学工業株式会社製ＰＰ　ＣＪ７００
　　結晶化度：Ｔｍ　１６６℃、△Ｈｍ　８２ｍＪ／ｍｇ
　成分（ｄ）：無機充填剤
　　タルク、浅田製粉株式会社製　ＪＡ１３Ｒ
　【００２９】
　【実施例１〜６】
　実施例１から実施例６において成分（ａ）〜（ｃ）、又は更に成分（ｄ）を２軸混練機に一括投入して混練し（混練温度１８０〜２４０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍ）、ペレット化した。得たペレットを所定の型枠に入れ、２２０℃、５０ｋｇ／ｃｍ２の条件でプレスして、上記評価方法（１）〜（６）用の夫々のシートを作った。
結果を表１に示す。
　【００３０】
　【比較例１〜６】
　上記の成分（ｂ）の代りに、下記のポリエチレン（シングルサイト触媒を用いずに重合されたもの）を夫々用い、他は上記実施例と同じく行った。
　【００３１】
　比較例１用
　　出光石油化学社製　Ｖ−０３９８ＣＮ
　　種類：ＨＤＰＥ
　　密度：０．９０７ｇ／ｃｍ３
　　メルトインデンクス（１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）：３．３ｇ／１０分
　比較例２用
　　出光石油化学社製　４４０Ｍ
　　種類：ＬＬＤＰＥ
　　密度：０．９５４ｇ／ｃｍ３
　　メルトインデンクス（１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）：１．０ｇ／１０分
結果を表１に示す。
　【００３２】
　【表１】
　【００３３】
　【比較例３〜７】
　本発明に従う成分（ａ）〜（ｄ）を用い、しかしその量を本発明の範囲より少なく、又は多くした他は、上記実施例と同じく実施した。
結果を表１に示す。
　【００３４】
　【表２】
　【００３５】
　【発明の効果】
　柔軟性があり、反発弾性及び圧縮永久歪みが良好であり、成形性が良く、抽出試験で良好な結果を示すところの熱可塑性エラストマー組成物が提供される。