【事件の表示】
　特許第２５６０４６９号「エポキシ系樹脂組成物」の請求項１ないし１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２５６０４６９号の請求項１ないし９に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］　手続きの経緯
　本件特許第２５６０５６９号は、平成１年２月２０日に出願された特願平１−４１０５８号の出願に係り、平成８年９月１９日に設定登録された後、２件の特許異議申立があり、それに基づく特許取消の理由通知に対し、平成１４年２月２５日付けで訂正請求がなされたものである。
　
［２］　本件訂正前の特許に対する特許異議申立人の主張の概要
（１）特許異議申立人等々力淳一は、下記の、本件の出願前頒布された甲第１号証〜甲第４号証及び本件の先願に係る甲第５号証を提示し、本件請求項１、２、３、７、８、９に係る発明は甲第１号証に記載された発明であり、同請求項１、２に係る発明は甲第２号証に記載された発明であり、同請求項４、５、６、１０に係る発明は甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、同請求項１、３、７、８、９に係る発明は甲第５号証に記載された発明と同一であるから、本件請求項１〜１０に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号、同条第２項若しくは同法第２９条の２の規定に違反して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開昭６３−２３０７２８号公報
　甲第２号証：特開昭６１−２６８７２０号公報
　甲第３号証：特開昭６２−７４９２４号公報
　甲第４号証：特開昭６３−２５１４１９号公報
　甲第５号証：特願昭６３−１０１８７６号の出願当初明細書（特開平１−　　２７２６２３号公報で代用）
　
（２）特許異議申立人信越化学工業株式会社は、下記の、本件出願前頒布された甲第１号証〜甲第１０号証及び本件の先願に係る甲第１１号証を提示し、本件請求項１、３、６、７、８、９に係る発明は甲第１号証に記載された発明であり、同請求項１〜１０に係る発明は甲第１号証〜甲第１０号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、同請求項１〜３、７〜９に係る発明は甲第１１号証に記載された発明と同一であるから、本件請求項１〜１０に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号、同条第２項若しくは同法第２９条の２の規定に違反して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特公昭６２−４８９６８号公報
　甲第２号証：特開昭６２−６３４５１号公報
　甲第３号証：特開昭６０−７０７２９号公報
　甲第４号証：特開昭５６−１３６８１６号公報
　甲第５号証：英一太著「電気・電子機器の接着設計」日刊工業新聞社、昭　　和５４年６月３０日発行、９４〜１０３頁、２００〜２０３頁
　甲第６号証：「表面」２１巻３号(1983)１５７〜１６７頁
　甲第７号証：日本接着協会誌２１巻６号(1985)３８〜４６頁
　甲第８号証：「色材」５９巻３号(1986)３８〜４６頁
　甲第９号証：特開昭６３−２８４２３７号公報
　甲第10号証：特開昭５９−７５９２２号公報　
　甲第11号証：特開平１−２０８８４８号公報
　
［３］　本件訂正請求
（１）訂正事項
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項を個別に列挙すれば以下のとおりである。
(イ)訂正事項ａ
　請求項７を削除し、請求項８以下の請求項番号を各１繰り上げる。
(ロ)訂正事項ｂ
　請求項１における「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）からなるエポキシ樹脂組成物であって、前記シランカップリング材（Ｄ）が、下記化学式（IV）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有することを特徴とするエポキシ系樹脂組成物。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ樹脂組成物であって、前記シランカップリング材（Ｄ）が、下記化学式（IV）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有し、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」に訂正する。
(ハ)訂正事項ｃ
　請求項５の「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリグ剤（Ｄ）からなるエポキシ系樹脂組成物であって、前記充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含み、かつ前記シランカップリング材（Ｄ）がアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなることを特徴とするエポキシ系樹脂組成物。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリグ剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ系樹脂組成物であって、前記充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含み、かつ前記シランカップリング材（Ｄ）がアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなり、かつアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」に訂正する。
(ニ)訂正事項ｄ
　訂正後の請求項７（訂正前の請求項８）の「請求項（７）のエポキシ系樹脂組成物によって封止された半導体装置。」を「請求項（１）〜（６）のいずれかのエポキシ系樹脂組成物によって封止された半導体装置。」に訂正する。
(ホ)訂正事項ｅ
　訂正後の請求項８（訂正前の請求項９）における「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）および下記化学式（IV）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有するシランカップリング剤（Ｄ）を溶融混練することを特徴とするエポキシ系樹脂組成物の製造方法。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）および下記化学式（IV）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有する、充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部のシランカップリング剤（Ｄ）をアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物の製造方法。」に訂正する。
(ヘ)訂正事項ｆ
　訂正後の請求項９（訂正前の請求項１０）の「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含む充填剤（Ｃ）（全体の７５〜９０重量％）ならびにアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなるシランカップリング剤（Ｄ）を溶融混練することを特徴とするエポキシ系樹脂組成物の製造方法。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含む充填剤（Ｃ）（全体の７５〜９０重量％）ならびにアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなる、充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部のシランカップリング剤（Ｄ）をアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物の製造方法。」に訂正する。
（ト）訂正事項ｇ
　明細書５頁２０行〜６頁６行（本件特許公報３頁右欄１６〜３２行）の「すなわち本発明は・・・を提供するものである。」を「すなわち本発明は、「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ樹脂組成物であって、前記シランカップリング剤（Ｄ）が、下記化学式（IV）で示されるもの以外で、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基からなるシラン化合物を含有し、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」および「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ系樹脂組成物であって、前記充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含み、かつ前記シランカップリング材（Ｄ）がアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなり、かつアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」を提供するものである。」に訂正する。
（２）訂正可否の検討
　訂正事項ａは、単に請求項７を削除し、その後の項番号を整理するものであり、訂正事項ｄは、請求項７の削除にともなって生ずる記載の不備を正すものであるから、これら訂正は、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項ｂ，ｃ，ｅ，ｆは、訂正後の請求項１，５，７，８において、（ｉ）シラン化合物（Ｄ）の含有量を充填剤基準で規定し、（ii）エポキシ樹脂組成物がアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを規定し、そして（iii）当該樹脂組成物が半導体封止用であることを規定するものであるが、（ｉ）、（iii）については、訂正前の明細書に明記（１１頁１６〜１８行（本件特許公報８欄４５〜４７行）及び２１頁１〜５行（同公報１４欄２９〜３２行））されており、（ii）については、通知された取消理由に引用された先行発明との同一性を回避するためになされたものであるから、これら訂正は、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正事項ｇは、上記特許請求の範囲を減縮する訂正に対応させて発明の詳細な説明の記載をこれに整合させるものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、これら訂正により特許請求の範囲が拡張若しくは変更されるものではなく、さらに訂正後の特許請求の範囲に記載される事項により構成される発明は、後記するように出願の際独立して特許を受けることができない発明とも認められない。
　したがつて、本件訂正請求は、特許法（平成６年法律第１１６号による改正後のもの。）第１２０条の４第２項ただし書第１、３号に掲げる事項を目的とし、かつ、同条第３項で準用する同法第１２６条第２項〜第４項の規定に適合するものである。
　
［４］　本件発明
　訂正後の本件発明は、訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜９に記載された次のとおりのもの（以下、順次「本件第１発明」、・・・「本件第９発明」といい、これら全発明を一括して「本件発明」ということがある。）と認める。
「【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ樹脂組成物であって、前記シランカップリング材（Ｄ）が、下記化学式（IV）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有し、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。
 
 　        
（上記式において、Ｒはメチル基であり、ｎは０または１である。また、ａ、ｂ、ｃは正の整数である。）
【請求項２】アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物が下記化学式（Ｉ）または（II）で表されるものである請求項１記載のエポキシ系樹脂組成物。
 
         　
          　
（Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は炭素数１〜２０の一価の炭化水素基、Ｒ４、Ｒ５は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基、ｎは１〜３の整数を各々示す。）
【請求項３】硬化剤（Ｂ）がノボラック樹脂を必須成分とする請求項（１）または（２）記載のエポキシ系樹脂組成物。
【請求項４】充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含むことを特徴とする請求項（１）〜（３）いずれかに記載のエポキシ系樹脂組成物。
【請求項５】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリグ剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対して０．１〜５重量部からなるエポキシ系樹脂組成物であって、前記充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含み、かつ前記シランカップリング材（Ｄ）がアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなり、かつアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。
【請求項６】組成物がさらに有機ホスフィン化合物（Ｆ）を含むことを特徴とする請求項（１）〜（５）いずれかに記載のエポキシ系樹脂組成物。
【請求項７】請求項（１）〜（６）のいずれかのエポキシ系樹脂組成物によって封止された半導体装置。
【請求項８】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）および下記化学式（IV）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有する、充填剤１００重量部に対して０．１〜５重量部のシランカップリング剤（Ｄ）をアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物の製造方法。
          　
（上記式において、Ｒはメチル基であり、ｎは０または１である。また、ａ、ｂ、ｃは正の整数である。）
【請求項９】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ′）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ″）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含む充填剤（Ｃ）（全体の７５〜９０重量％）ならびにアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなる、充填剤１００重量部に対して０．１〜５重量部のシランカップリング剤（Ｄ）をアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで溶融混練することを特徴とする半導体封
止用エポキシ系樹脂組成物の製造方法。」
　
［５］　特許異議申立てについての判断
　以下、訂正後の本件発明に係る特許について、各特許異議申立人の主張する取消事由の有無を検討する。
　
[5-1]等々力淳一の特許異議申立てについて
　甲第１号証には、「アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物で付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノールノボラック樹脂（Ａ）、分子中に２個以上のマレイミド基を有するポリマレイミド化合物（Ｂ）、シリコーン樹脂（Ｃ）及びシリカ（Ｄ）からなる半導体封止用の樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、「本発明は加工性、耐湿性、耐熱性及び電気絶縁性に優れた半導体封止用樹脂組成物に関する。」（１頁右欄＜産業上の利用分野＞の下）、「従来、半導体封止用樹脂組成物としては、エポキシ樹脂が用いられていた。このエポキシ樹脂封止は、・・広く実用化されている。しかしながら、近年封止材料の使用条件は厳しくなる傾向にあり、特に材料の耐熱性及び耐湿性は重要な特性になっている。・・・このような背景から本発明者は加工性、耐熱性、耐湿性、電気絶縁性等に優れた樹脂組成物について鋭意検討した結果、特定の樹脂及びマレイミド系化合物を含む樹脂組成物が上記の目的に適うことを見出し本発明を完成するに至った。」（１頁右下欄〜２頁左上欄）と記載されているとおり、従来用いられてきたエポキシ樹脂では耐熱性、耐湿性に不十分なことからこれに代えて、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物で付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノールノボラック樹脂（Ａ）、分子中に２個以上のマレイミド基を有するポリマレイミド化合物（Ｂ）の使用によりその課題の解決を図ったことが記載されている。
　他方本件第１発明は、甲第１号証記載の発明で必須とするアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物で付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノールノボラック樹脂を用いないのであるから、この点で既に甲第１号証に記載された発明ではない。
　甲第１号証には、その発明における従来技術としてのエポキシ樹脂を用い、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物で付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノールノボラック樹脂を用いない例が比較例として記載されているが、その組成は本件第１発明とは明らかに異なるものであって、その他甲第１号証には、本件第１発明の組成物の組成を示唆する記載は見出せない。
　したがつて、本件第１発明は甲第１号証に記載されておらず、またその記載から示唆されるものでもない。
　甲第２号証には、「(A)分子中に少なくとも１つの反応性ケイ素基を有するゴム系有機重合体　
(B)エポキシ樹脂　
(C)エポキシ基と反応しうる官能基と反応性ケイ素基とを分子中に含有するシリコン化合物　
を有効成分として含有し、(A)成分／(B)成分が1/100〜100/1（重量比）であり、（(A)成分＋(B)成分）／（C）成分が100/0.1〜100/20（重量比）であることを特徴とする硬化性樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、従来の技術として、「従来、エポキシ樹脂は、各種成形材料、接着剤、塗料、合板、積層品などの幅広い用途に使用されているが、これらの用途に共通する問題として、硬化物が脆く、また接着剤などに使用したばあい剥離強度が小さいという弱点がある。・・・本発明は、前記のごときエポキシ樹脂硬化物の脆さおよび反応性ケイ素基を有するゴム系有機重合体の強度不足を改善するためになされたものである。」（２頁左上欄）、「本発明は、エポキシ基と反応しうる官能基と反応性ケイ素基とを分子中に含有するシリコン化合物を、エポキシ樹脂と反応性ケイ素基を有するゴム系有機重合体とからなる系に添加して硬化すると、エポキシ樹脂硬化物の脆さもおよび反応性ケイ素基を有するゴム系有機重合体硬化物の強度不足という欠点を大巾に改善しうることを見出したことにもとづきなされたものであり、・・・・」（２頁右上欄）と記載されているものの、その用途に関してこれを半導体封止用とすることは、全く記載されておらず、それを示唆する記載も見出すことはできない。
　したがつて、本件第１発明は甲第２号証に記載されておらず、またその記載から示唆されるものでもない。
　甲第３号証には、「(A)エポキシ樹脂　(B)フェノール樹脂硬化剤　(C)硬化促進剤　(D)平均粒子径３〜１００μｍを有する破砕状シリカ粉(E)平均粒子径１〜５０μｍを有する球状シリカ粉から成り、(E)成分の配合量が(D)及び(E)成分の総配合量に対して３〜３０容量％であり、かつ(D)及び(E)成分の総配合量が(A)、(B)、(C)、(D)及び(E)の総配合量に対して５０〜７５容量％であることを特徴とする半導体装置封止用エポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、これら(A)〜(E)成分に加えて、エポキシシランと純水との混合物からなる界面処理剤を配合することも記載されているが（特許請求の範囲第２項、３頁右下欄）、該エポキシシランに関しては、一般式ＹＳi（ＯＲ１）３（式中Ｙはエポキシ基を有する１価の有機基、Ｒ１は炭素数１〜５のアルキル基を表わす。」（３頁右下欄）とは記載されているものの、実際には、γ−グリシドオキシプロピルトリメトキシシランが記載されているだけで、これ以上に本件第１発明の組成物の組成を示唆する記載は見出せない。
　甲第４号証には、「エポキシ樹脂と充填材とを主成分とする半導体封止用樹脂組成物において、下記式（記載省略）で表わされる骨格を有するエポキシ樹脂とゴムとを必須成分として含むことを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、特定のビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂とゴムとによって、低応力で耐熱衝撃性や実装時の半田耐熱性にも優れた半導体封止用組成物を実現できることが記載されているが、シランカップリング剤の使用に関しては全く記載されていない。
　以上、本件第１発明は、甲第１号証若しくは甲第２号証には記載されていると認めることはできず、また甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいても、これから当業者にとって容易に発明をすることができると認めることもできない。
　甲第５号証として提示された、本件の出願前出願され、本件の出願後に出願公開された特願昭６３−１０１８７６号の出願当初の明細書（以下「先願明細書１」という。）には、「硬化物の低応力化を図る改質剤として、アルコキシシラン類を加水分解し縮重合してなる生成物が含まれているエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）の発明が記載され、加水分解し縮重合してなる生成物とする該アルコキシシランとして多数例示される中に本件第１発明のシランカップリング剤も含まれてはいる。
　しかしながら、先願明細書１に記載される発明では、上記のとおり、加水分解し縮重合したアルコキシシラン類をエポキシ樹脂組成物中に加えることを要件とするものであり、この点で本件第１発明とは構成が相違するといわざるを得ない。
　もっとも先願明細書１には、比較例として該アルコキシシラン類を加水分解・縮重合を経ずに組成物中に添加する例も記載されているが、これに用いられている中には２級アミノ基のみのアミノ基を有しているものは存在せず、したがって、この点からも本件第１発明が先願明細書１に記載された発明と同一であるとすることはできない。　
　以上のとおりであるから、本件第１発明は、甲第１号証若しくは甲第２号証に記載された発明とすることはできず、また、甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることも、また甲第５号証に係る先願明細書１に記載された発明と同一とすることもできない。
　本件第５発明は、本件第１発明を直接引用するものではないが、実質上本件第１発明において、充填剤及びシランカップリング剤を限定するものに相当する以上、甲第１号証若しくは甲第２号証に記載された発明又は甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできず、甲第５号証に掲載された先願明細書１に記載された発明と同一とすることもできない（なお、本件第５発明では、特定のシラン化合物を除くことを要件としているが、これは結論に影響しない。）。
　本件第２発明〜第４、第６〜第９発明は、本件第１発明或いは本件第５発明の組成物の組成を限定し、あるいはさらに他の要件を付加するものであるから、本件第１発明又は本件第５発明と同様、甲第１号証若しくは甲第２号証に記載された発明又は甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできず、甲第５号証に掲載された先願明細書１に記載された発明と同一とすることもできない。
　
[5-1]信越化学工業株式会社の特許異議申立てについて
　甲第１号証には、
「Ａ　硬化性エポキシ樹脂　　　　　　　　　　　　　　　１００重量部
　Ｂ　無機充填剤　　　　　　　　　　　　　　　１００〜５００重量部　
　Ｃ　一般式　Ｒ１−(Ｚ−Ａ）ｍ［ここにＲ１は水素原子または炭素数１〜２０の非置換または置換炭化水素基、Ａは一般式
　
　　　　Ｏ　Ｒ２　　　Ｒ４ａ　　　  　　　
　　　　‖　｜　　　　 ｜　
　　　−Ｃ−Ｎ−Ｒ３−ＳiＸ３−ａ  （Ｒ２，Ｒ４は水素原子または炭素数１〜１０の非置換または置換１価炭化水素基、Ｒ３は炭素数１〜６の２価炭化水素基、Ｘはアルコキシ基、アルケニルオキシ基、アシロキシ基または水酸基）で示される基、Ｚは酸素原子または
　　　Ｒ５　　　　   　　　　　　
　　　｜    　
　　−Ｎ−　（Ｒ５は水素原子または炭素数１〜１０の非置換または置換１価炭化水素基）で示される基、ｍは１〜２の整数］で示される化合物あるいはその加水分解物から選択されるカップリング剤　　０．０５〜１０重量部
とからなることを特徴とする硬化性エポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）の発明が記載され、「本発明はエポキシ樹脂組成物、特に電子部品の封止に好適とされる耐湿性にすぐれ、信頼性の高い製品を得ることができる組成物を提供しようとするものである。」（１頁右下欄）、「本発明において使用するＡ）成分としての硬化性エポキシ樹脂とは、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂と各種硬化剤とからなる硬化可能なエポキシ樹脂であって、このエポキシ樹脂には後述するようなフェノール系硬化剤・・・種々のものを使用することができ、」（２頁右下欄〜３頁左上欄）等の記載があるが、Ｃ）成分に関しては、上記のとおり、Ｚ−Ａの結合部分は尿素結合若しくはウレタン結合を表すから、このいずれかの結合を有するシラン化合物を必須とはするものの、アミノ基に関しては第２級アミノ基のみを有するものは全く記載されていない。
　したがって、本件第１発明は甲第１号証に記載された発明とすることはできない。
　甲第２号証には、「下記の（Ａ）および（Ｂ）成分を含有し、さらに下記の（Ｃ）および（Ｄ）成分の少なくとも一方を含有しているエポキシ樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる半導体装置。
　(Ａ)エポキシ樹脂。
　(Ｂ)フェノール樹脂。
　(Ｃ)分子内に少なくとも２個の第二級アミノ基を有する複素環式化合物。　(Ｄ)分子内に少なくとも２個のエポキシ基を有する化合物と分子内に少な　　　くとも２個の第二級アミノ基を有する複素環式化合物の付加反応生成　　　物。」（特許請求の範囲）の発明が記載され、該Ｃ成分に関しては、「例えば、ピラゾリジン、イミダゾリジン、ピペラジン、アラントイン・・を挙げることができる。これらの複素環環式化合物が有する第二級アミノ基はエポキシ基と反応しやすいため、上記Ａ成分およびＢ成分と混合させてエポキシ樹脂組成物となり樹脂封止したとき、エポキシ基間に固定される。」（２頁右下欄）と記載されているが、本件第１発明のＤ成分はシラン化合物であるから、この点で本件第１発明とは相違する。
　甲第３号証には、「半導体素子表面または半導体素子表面とインナーリード部が、一般式                                
                                                     　               
　　　　　　 　　Ｒ２ｂ    　　
　　　　　　 　　｜　　
　　　　Ｒ１ａ−Ｓｉ−Ｘ４−ａ−ｂ　　　　
　   
（ここにＲ１は封止用成形樹脂材料と化学結合が可能な反応基を少なくとも１個有する一価の有機基、Ｒ２は一価の有機基、Ｘはハロゲンを除く加水分解可能な基または水酸基、ａは１〜３の整数、ｂは０〜２の整数でａ＋ｂ＝１〜３）で示されるオルガノシラン化合物またはこの部分加水分解物と硬化促進剤とからなる組成物で被覆され、さらに成形樹脂材料で封止されてなることを特徴とする半導体装置。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、該オルガノシラン化合物として例示される中には、本件第１発明のＤ成分で規定する要件を満足するものも記載されてはいる。
　しかしこの甲第３号証に記載された発明は、樹脂封止に先立つて半導体素子表面を被覆処理するための組成物であり、他の基本的組成において本件第１発明とは明らかに相違している。
　甲第４号証には、「（イ）エポキシ樹脂、（ロ）１分子中に、（ａ）エポキシ基またはアミノ基含有有機基および（ｂ）水酸基または加水分解可能な基をそれぞれ少なくとも１個有するシリコーン樹脂、（ハ）硬化剤　および
（ニ）無機質充てん剤
　からなるエポキシ樹脂組成物。」（特許請求の範囲）の発明が記載され、「本発明は諸特性、とくには耐湿性を大巾に改良した半導体装置の樹脂封止に好適とされるエポキシ樹脂組成物に関するものである。」（１頁左下欄）と記載されているが、該シリコーン樹脂として本件第１発明で規定するシランカップリング剤の要件を満たすものは記載されていない。
　甲第５号証には、「樹脂と無機質フィラとの接着」と題して「樹脂と無機質材料の接着性の改良には一般にシラン系，ボラン系あるいはチタン系カップリングなどが用いられ，顕著な接着性改良効果がある。シリカ，ガラス，マイカなど親水性表面を，エポキシ樹脂，ポリエステル樹脂のような疎水性樹脂によるぬれをよくし，複合材料としての絶縁材料の機械的，電気的特性を向上させる。カップリング剤の使用により無機質フィラと樹脂の親和性が改良されるだけでなく，樹脂とフィラの熱膨張の差による複合材の加熱，・・・界面に形成する。」（２００頁下段）として、シラン系のカップリング剤が樹脂とフィラの接着性改良効果のあることが記載されてはいるが、該シランカップリング剤の官能基についてはこれ以上の記載はなされていない。
　甲第６号証には、「シランカップリング剤による表面改質」と題してその作用機構と応用例が記載され、「2.3.4　耐熱樹脂への応用」における表８では、アミノ基として第２級アミノ基のみを有するシランカップリング剤が具体的に示されてはいる。
　しかし、これは「エポキシ積層板への応用データを示す」として記載されているものであって、本件第１発明の半導体封止用としての用途に関して記載されている訳ではない。
　甲第７号証には、「シランカップリング剤」と題してその作用機構、使用方法、応用例等が記載され、「４．２　エポキシ樹脂への応用」では、アミノ基として第２級アミノ基のみを有するシランカップリング剤が具体的には記載されているが、これとてエポキシ樹脂積層板についてものであって、半導体封止用としての用途に関して記載されている訳ではない、。
　甲第９号証には、「比表面積Ｓ（ｍ２／ｇ）が０．５〜１０であり、かつ、固め嵩比重（ｇ／ｍｌ）が式１．５−０．１４Ｓから計算される値以上（但し、該値が０．５未満のときは０．５以上）の関係にある球状粉末からなることを特徴とする樹脂充てん材。」（特許請求の範囲）の発明が記載され、「本発明は、樹脂充てん材詳しくは半導体等の電子部品の封止材，絶縁材，放熱シートなどに有用な樹脂充てん材に関するものである。」（１頁左欄）の発明が記載され、樹脂充てん材の粒径、種類等記載されているが、本件第１発明のシラン化合物に関しては何の記載もなされていない。
　甲第１０号証には、「(a)多官能エポキシ化合物
(b)スチレン系ブロック共重合体
(c)エポキシ化合物の硬化剤
(d)無機充填剤
を主成分としたことを特徴とするエポキシ樹脂系成形材料。」（特許請求の範囲）についての発明が記載され、エポキシ樹脂の硬化剤としてフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂等が使用されること、無機充填剤の添加量は全成分の合計重量に対して６０〜８０重量％が好ましいこと等が記載され、シランカップリング剤などが適宜添加配合されることも記載されてはいるが、該シランカップリング剤に関してはそれ以上の記載はなされていない。
　以上、甲第１号証〜甲第１０号証には、本件第１発明の構成の一部がそれぞれ個別には記載されていることは認められが、本件第１発明の特定の組成物を半導体封止用として用いることを想起させる記載は存在しない。
　一方本件第１発明は、本件明細書によれば、上記した構成の採用により、半導体封止において成形性と信頼性に優れた効果を奏すると認められ、かかる効果はこれら刊行物の記載からは予測することは困難といわざるを得ない。
　したがつて、本件第１発明がこれら刊行物に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　甲第１１号証として提示された、本件の出願前出願され、本件の出願後に出願公開された、特願昭６３−３２７０５号の出願当初の明細書（以下「先願明細書２」という。）には、「難燃剤として臭素化エポキシ樹脂を配合した難燃性エポキシ樹脂組成物で封止する樹脂封止型半導体装置において、当該組成物が表面に疎水化処理を施したビスマス系無機イオン交換体を含む難燃性エポキシ樹脂組成物であることを特徴とする樹脂封止型半導体装置。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、該疎水化処理剤として例示され中にＮ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシランも記載されてはいるが、これは上記のとおり、ビスマス系無機イオン交換体の表面処理剤として使用されるものであって、これをエポキシ樹脂系の半導体封止剤におけるシランカップリング剤と解することは妥当でない。
　なお、先願明細書２には他に本件第１発明の構成を記載するものは見出せない。
　したがって、本件第１発明は先願明細書２に記載された発明と同一とすることはできない。
　本件第５発明は、本件第１発明を直接引用するものではないが、実質上本件第１発明において、充填剤及びシランカップリング剤を限定するものに相当する以上、甲第１号証若しくは甲第２号証に記載された発明又は甲第１号証〜甲第４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできず、甲第５号証に掲載された先願明細書１に記載された発明と同一とすることもできない（なお、本件第５発明では、特定のシラン化合物を除くことを要件としているが、これは結論に影響しない。）。
　本件第２発明〜第４、第６〜第９発明は、本件第１発明或いは本件第５発明の組成物の組成を限定し、あるいはこれにさらに他の要件を付加するものであるから、本件第１発明又は本件第５発明と同様、甲第１号証に記載された発明又は甲第１号証〜甲第１０号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできず、甲第１１号証に掲載された先願明細書２に記載された発明と同一とすることもできない。
　     　  
［６］　むすび
　以上のとおりであるから、本件各特許異議申立人の提示する証拠及び主張する理由によっては、訂正後の本件発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。　
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年２月２８日（２００２．２．２８）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、特許請求の範囲の減縮若しくは明りょうでない記載の釈明を目的として、
　（イ）請求項７を削除し、請求項８以下の請求項番号を各１繰り上げ、
　（ロ）請求項１における「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）からなるエポキシ樹脂組成物であって、前記シランカップリング材（Ｄ）が、下記化学式（ＩＶ）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有することを特徴とするエポキシ系樹脂組成物。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ樹脂組成物であって、前記シランカップリング材（Ｄ）が、下記化学式（ＩＶ）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有し、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」に訂正し、
　（ハ）請求項５における「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリグ剤（Ｄ）からなるエポキシ系樹脂組成物であって、前記充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含み、かつ前記シランカップリング材（Ｄ）がアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなることを特徴とするエポキシ系樹脂組成物。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリグ剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ系樹脂組成物であって、前記充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含み、かつ前記シランカップリング材（Ｄ）がアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなり、かつアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」に訂正し、
　（ニ）訂正後の請求項７の「請求項（５）のエポキシ系樹脂組成物によって封止された半導体装置。」を「請求項（１）〜（６）のいずれかのエポキシ系樹脂組成物によって封止された半導体装置。」に訂正し、
　（ホ）訂正後の請求項８における「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）および下記化学式（ＩＶ）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有するシランカップリング剤（Ｄ）を溶融混練することを特徴とするエポキシ系樹脂組成物の製造方法。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）および下記化学式（ＩＶ）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有する、充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部のシランカップリング剤（Ｄ）をアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物の製造方法。」に訂正し、
　（へ）訂正後の請求項９の「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含む充填剤（Ｃ）（全体の７５〜９０重量％）ならびにアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなるシランカップリング剤（Ｄ）を溶融混練することを特徴とするエポキシ系樹脂組成物の製造方法。」を「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含む充填剤（Ｃ）（全体の７５〜９０重量％）ならびにアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなる、充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部のシランカップリング剤（Ｄ）をアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで溶融混練することを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物の製造方法。」に訂正する。
　（ト）明細書４頁２４行〜６頁１０行（本件特許公報３頁右欄１６行〜３２行）の「すなわち本発明は・・・を提供するものである。」を「すなわち本発明は、「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ樹脂組成物であって、前記シランカップリング剤（Ｄ）が、下記化学式（ＩＶ）で示されるもの以外で、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基からなるシラン化合物を含有し、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」および「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部からなるエポキシ系樹脂組成物であって、前記充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含み、かつ前記シランカップリング材（Ｄ）がアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなり、かつアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しないことを特徴とする半導体封止用エポキシ系樹脂組成物。」を提供するものである。」に訂正する、ものである。
（５４）【発明の名称】
エポキシ系樹脂組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）
が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部
し、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しない
半導体封止用
（上記式において、Ｒはメチル基であり、ｎは０または１である。また、ａ、ｂ、ｃは正の整数である。）
　【請求項２】アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物が下記化学式（Ｉ）または（ＩＩ）で表されるものである請求項１記載のエポキシ系樹脂組成物。
（Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は炭素数１〜２０の一価の炭化水素基、Ｒ４、Ｒ５は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基、ｎは１〜３の整数を各々示す。）
　【請求項３】硬化剤（Ｂ）がノボラック樹脂を必須成分とする請求項（１）または（２）記載のエポキシ系樹脂組成物。
　【請求項４】充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含むことを特徴とする請求項（１）〜（３）いずれかに記載のエポキシ系樹脂組成物。
　【請求項５】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリグ剤（Ｄ）
が充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部
り、かつアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しない
半導体封止用
　【請求項６】組成物がさらに有機ホスフィン化合物（Ｆ）を含むことを特徴とする請求項（１）〜（５）いずれかに記載のエポキシ系樹脂組成物。
　【請求項７】請求項
（１）〜（６）のいずれか
　【請求項８】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）および下記化学式（ＩＶ）で示されるもの以外であって、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を含有する、
充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部の
アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで
半導体封止用
（上記式において、Ｒはメチル基であり、ｎは０または１である。また、ａ、ｂ、ｃは正の整数である。）
　【請求項９】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含む充填剤（Ｃ）（全体の７５〜９０重量％）ならびにアミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物からなる、
充填剤１００重量部に対し０．１〜５重量部の
アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有させないで
半導体封止用
【発明の詳細な説明】
＜産業上の利用分野＞
　本発明は、成形性および信頼性に優れ、特に半導体封止用として好適なエポキシ系樹脂組成物に関するものである。
＜従来の技術＞
　エポキシ樹脂は耐熱性、耐湿性、電気特性および接着性などに優れており、さらに配合処方により種々の特性が付与できるため、塗料、接着剤および電気絶縁材料など工業材料として利用されている。
　たとえば、半導体装置などの電子回路部品の封止方法として、従来より金属やセラミックスによるハーメチックシールとフェノール樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂などによる樹脂封止が提案されている。しかし、経済性、生産性、物性のバランスの点からエポキシ樹脂による樹脂封止が中心になっている。
　そして、エポキシ樹脂による封止方法は、エポキシ樹脂に硬化剤、充填剤などを添加した組成物を用い、半導体素子を金型にセットしてトランスファー成形法などにより封止する方法が一般的に行われている。
　封止用エポキシ系樹脂組成物に要求される特性としては、信頼性および成形性などがあり、信頼性としては耐湿性などが、成形性としては流動性、熱時硬度、バリなどがあげられる。
　ここでいう耐湿性とは、高温、高湿環境下に樹脂封止半導体を放置した場合に、封止樹脂や封止樹脂とリードフレームとの界面を通って水分が侵入することにより、半導体が故障するのを防止することであり、近年半導体の集積度が向上するとともに、より高度の耐湿性が要求されるようになった。
　封止樹脂の耐湿性を向上するために、通常はシランカップリング剤が添加されており、具体的にはエポキシシランを添加する方法（特公昭６２−１７６４０号公報）、メルカプトシランを添加する方法（特開昭５５−１５３３５７号公報）および一級のアミノ基を有するアミノシランを添加する方法（特開昭５７−１５５７５３号公報）などが提案されている。
　また、エポキシ樹脂および硬化剤などの成分が含有する不純物を低減し、封止樹脂を高純度化することにより、耐湿性を改良すること（特開昭５７−２１２２２４号公報）も提案されている。
＜発明が解決しようとする課題＞
　しかしながら、封止用樹脂にシランカップリング剤を添加することは、耐湿性を向上するためには効果的であるが、集積度の高い半導体に対応するためにはさらに高度の耐湿性が要求されており、従来のシランカップリング剤では不十分であるという問題が明らかになった。
　また、従来用いられている一級のアミノ基を有するアミノシランを添加する方法は、耐湿性を改良すると同時に熱時硬度を向上させ、バリを低減するなどの成形性改良効果をも発現するが、逆に流動性が低下するために実用的ではなかった。
　一方、エポキシ樹脂および硬化剤などの不純物を低減して封止樹脂を高純度化することは、耐湿性の改良に効果はあるものの、封止樹脂の高純度化には限界があるという問題があった。
　そこで本発明の課題は、上述したエポキシ樹脂組成物が有する問題を解決し、耐湿性などの信頼性および流動性、熱時硬度、バリなどの成形性が均衡して優れた樹脂組成物を提供することにより、高集積度の樹脂封止半導体を可能にすることにある。
＜課題を解決するための手段＞
　本発明者らは、特定構造のシランカップリング剤を添加することにより、上記の課題を達成することができ、目的に合致したエポキシ系樹脂組成物が得られることを見出し、本発明に到達した。
　すなわち本発明は、「エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびシランカップリング剤（Ｄ）
が充填材１００重量部に対し０．１〜５重量部
し、アリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しない
半導体封止用
り、かつアリルエーテル化されたフェノール性水酸基及び少なくとも１個以上のエポキシ基を有する化合物を付加されたフェノール性水酸基を分子中に有するフェノール類ノボラック樹脂を含有しない
半導体封止用
（上記式において、Ｒはメチル基またはエチル基であり、ｎは０または１である。また、ａ、ｂ、ｃは正の整数である。）
　以下、本発明の構成を詳述する。
　本発明におけるエポキシ樹脂（Ａ）は、１分子中にエポキシ基を２個以上有するものであれば特に限定されず、これらの具体例としては、たとえばクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスヒドロキシビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、線状脂肪族型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ樹脂およびスピロ環含有エポキシ樹脂などがあげられる。
　用途によっては二種以上のエポキシ樹脂を併用してもよいが、半導体装置封止用としては耐熱性、耐湿性の点からクレゾールノボラック型エポキシ樹脂およびビスヒドロキシビフェニル型エポキシ樹脂などのエポキシ当量が５００以下、特に３００以下のエポキシ樹脂を、全エポキシ樹脂中に５０重量％以上含むことが好ましい。
　本発明において、エポキシ樹脂（Ａ）の配合量は通常５〜２５重量％の範囲か好適であり、５重量％未満では成形性や接着性が不十分であり、２５重量％を越えると線膨脹係数が大きくなり、低応力化が困難となるため好ましくない。
　本発明における硬化剤（Ｂ）は、エポキシ樹脂（Ａ）と反応して硬化させるものであれば特に限定されず、それらの具体例としては、たとえばフェノールノボラック、クレゾールノボラックなどのノボラック樹脂、ビスフェノールＡなどのビスフェノール化合物、無水マレイン酸、無水フタル酸、無水ピロメリツト酸などの酸無水物およびメタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホンなどの芳香族アミンなどがあげられる。
　なかでも、半導体装置封止用としては、耐熱性、耐湿性および保存性の点から、フェノールノボラック、クレゾールノボラックなどのノボラック樹脂が好ましく用いられ、用途によっては二種以上の硬化剤を併用してもよい。
　本発明において、硬化剤（Ｂ）の配合量は通常２〜１５重量％である。
　さらには、エポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）の配合比は、機械的性質および耐湿性の点から（Ａ）に対する（Ｂ）の化学当量比が０．５〜１．６、特に０．８〜１．３の範囲にあることが好ましい。
　また、本発明においてエポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）の硬化反応を促進するため硬化触媒を用いてもよい。硬化触媒は硬化反応を促進するものならば特に限定されず、たとえば２−メチルイミダゾール、２，４−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾールなどのイミダゾール化合物、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルメチルアミン、２−（ジメチルアミノメチル）フェノール、２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７などの３級アミン化合物、ジルコニウムテトラメトキシド、ジルコニウムテトラプロポキシド、テトラキス（アセチルアセトナト）ジルコニウム、トリ（アセチルアセトナト）アルミニウムなどの有機金属化合物およびトリフェニルホスフィン、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ−メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィンなどの有機ホスフィン化合物（Ｆ）があげられる。なかでも信頼性および成形性の点から、有機ホスフィン化合物（Ｆ）が好ましく、トリフェニルホスフィンが特に好ましく用いられる。
　これらの硬化触媒は、用途によっては二種以上を併用してもよく、その添加量はエポキシ樹脂（Ａ）１００重量部に対して０．１〜１０重量部の範囲が好ましい。
　本発明における充填剤（Ｃ）としては、溶融シリカ（ｃ）、結晶性シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、アルミナ、マグネシア、クレー、タルク、ケイ酸カルシウム、酸化チタン、アスベスト、ガラス繊維などがあげられる。なかでも溶融シリカ（ｃ）は線膨脹係数の低下させる効果が大きく、低応力化に有効なため好ましく用いられる。さらには、充填剤（Ｃ）の割合が全体の７５〜９０重量％であり、かつ充填剤（Ｃ）が平均粒径１２μｍ以下の破砕溶融シリカ（Ｃ’）９０〜４０重量％および平均粒径４０μｍ以下の球状溶融シリカ（Ｃ”）１０〜６０重量％からなる溶融シリカ（ｃ）を含むことが、半田耐熱性の点で好ましい。
　なお、ここで平均粒径とは累積重量５０％になる粒径（メジアン径）を意味する。
　本発明におけるシランカップリング剤（Ｄ）としては、アミノ基を含有し、かつ該アミノ基がすべて二級アミノ基であるシラン化合物を用いることが重要である。
　これらシランカップリング剤（Ｄ）の具体例としては、下記式（Ｉ）または（ＩＩ）で表されるものがあげられる。
（Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は炭素数１〜２０の一価の炭化水素基、Ｒ４、Ｒ５は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基、ｎは１〜３の整数を各々示す。）
　なかでも、式（Ｉ）においてＲ１がフェニル基、Ｒ２およびＲ３がメチル基および／またはエチル基、Ｒ４がプロピレン基でｎは２または３のシランカップリング剤（Ｄ）が成形性および信頼性の改良効果が大きいため、好ましく用いられる。
　このシランカップリング剤（Ｄ）の添加量は、成形性と信頼性の点から通常、充填剤１００重量部に対して０．１〜５重量部、好ましくは０．２〜３重量部、特に好ましくは０．３〜１．５重量部である。用途に応じて、エポキシシランやメルカプトシランなどのシランカップリング剤を併用することができる。
　本発明において、充填剤（Ｃ）をシランカップリング剤（Ｄ）およびエポキシシラン、メルカプトシランなどのシランカップリング剤であらかじめ表面処理することが、信頼性の点で好ましい。
　本発明においては、低応力化と信頼性向上のため、変性シリコーンオイル（Ｅ）を添加することができる。
　ここで用いる変性シリコーオイル（Ｅ）とはオルガノポリシロキサン構造を有するもので、具体例としては下記式（ＩＩＩ）で表されるものがあげられる。
（Ｒ１〜Ｒ５は水素、炭素数１〜２０のアルキル基、フェニル基およびビニル基から選ばれた一種以上の官能基、Ｘ、Ｙは炭素数１〜２０のアルキル基、フェニル基、ビニル基、アミノ基、エポキシ基、カルボキシル基、メルカプト基、ポリオキシアルキレン基、アルコキシ基およびフッソ原子から選ばれた一種以上の基および／または原子を有する官能基であり、Ｙは水素でもよい。また、ｍは１以上の整数、ｎは０以上の整数を示す。ただし、分子中にアミノ基、エポキシ基、カルボキシル基、メルカプト基、ポリオキシアルキレン基、アルコキシ基およびフッソ原子から選ばれた１種以上の基および／または原子を有する官能基を有する。）
　この変性シリコーンオイル（Ｅ）の添加量は、低応力化と信頼性の点で通常０．０１〜５重量％、好ましくは０．１〜３重量％、特に０．３〜２重量％の範囲が好ましい。
　本発明のエポキシ系樹脂組成物にはハロゲン化エポキシ樹脂などのハロゲン化合物、リン化合物などの難燃剤、三酸化アンチモンなどの難燃助剤、カーボンブラック、、酸化鉄などの着色剤、シリコーンゴム、スチレン系ブロック共重合体、オレフィン系共重合体、変性ニトリルゴム、変性ポリブタジエンゴムなどのエラストマー、ポリエチレンなどの熱可塑性樹脂、チタネートカップリング剤などのカップリング剤、長鎖脂肪酸、長鎖脂肪酸の金属塩、長鎖脂肪酸のエステル、長鎖脂肪酸のアミド、パラフィンワックスなどの離型剤および有機過酸化物など架橋剤を任意に添加することができる。
　本発明のエポキシ系樹脂組成物は溶融混練することが好ましく、たとえばバンバリーミキサー、ニーダー、ロール、単軸もしくは二軸の押出機およびコニーダーなどの公知の混練方法を用いて溶融混練することにより、製造される。
＜実施例＞
　以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
実施例１〜１３、比較例１、２
　表１に示した配合処方に対し、表２に示した溶融シリカ（ｃ）、表３に示したシランカップリング剤（Ｄ）および表４に示した変性シリコーンオイル（Ｅ）を、各々表１および５に示した組成比でミキサーによりドライブレンドした。これをロール表面温度９０℃のミキシングロールを用いて５分間加熱混練後、冷却、粉砕してエポキシ系樹脂組成物を製造した。
　この組成物を用い、低圧トランスファー成形法により１７５℃×２分の条件で成形して、スパイラルフロー、レジンフラッシュおよび熱時硬度を測定した。なお、スパイラルフローはＥＭＭＩ型評価用金型を用いて、３０ｇの樹脂組成物をプランジャー速度２５ｍ／ｓｅｃで成形し、その長さを測定した。またレジンフラッシュは、５ミクロンの溝を有するフラッシュ金型に成形し、その溝に入る樹脂の長さをレジンフラッシュとした。レジンフラッシュは成形のバリに相当する。また、曲げ試験片を成形して１７５℃×５時間ポストキュアした後、ＡＳＴＭＤ７９０規格にしたがい曲げ弾性率を測定した。
　さらに、模擬素子を封止した４４ｐｉｎＱＦＰを成形して１７５℃×５時間ポストキュアした。
　信頼性の測定は、ポストキュア後の４４ｐｉｎＱＦＰを用い、１３０℃、８５％ＲＨ、バイアス電圧１５ＶでＵＳＰＣＢＴを行い、累積故障率５０％になる時間を求めた。
　半田耐熱性の測定は、ポストキュア後の４４ｐｉｎＱＦＰを用い、６５℃、９５％ＲＨで２４時間加湿後、２４５℃の半田浴に５秒間浸漬し、クラックの発生しないＱＦＰの割合を求めた。
　これらの結果を合せて表５〜７に示す。
　表５にみられるように、本発明のエポキシ系樹脂組成物（実施例１〜３）はスパイラルフロー、レジンフラッシュ、熱時硬度などの成形性および信頼性に優れており、なかでも、硬化触媒として有機ホスフィン化合物（Ｆ）を添加した実施例１および２では、信頼性が特に優れている。
　これに対して、本発明のシランカップリング剤（Ｄ）を含有しない場合（比較例１、２）は、成形性および信頼性に劣っている。
　また、表５にみられるように、特定の溶融シリカを含む充填剤（Ｃ）を７５〜９０重量％含有した本発明のエポキシ系樹脂組成物（実施例４〜９）は成形性および信頼性に加えて半田耐熱性にも優れている。
　さらに、表５にみられるように、変性シリコーンオイル（Ｅ）を含有する本発明のエポキシ系樹脂組成物（実施例１０〜１３）は成形性に優れているうえに信頼性がさらに向上し、曲げ弾性率が低下して低応力化が達成されている。
＜発明の効果＞
　本発明のエポキシ系樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤、充填剤および特定のシランカップリング剤を配合したために、成形性および信頼性に優れており、半導体封止用として理想的な特性を有している。