【事件の表示】
　特許第３０１６４７８号「耐熱性接着剤付きテ−プ」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０１６４７８号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　
　本件特許第３０１６４７８号の請求項１〜４に係る発明についての出願は、平成４年６月１２日に出願した特願平４−１９４４６４号の一部を平成９年１２月２４日に新たな特許出願としたものであって、平成１１年１２月２４日にその発明について特許権の設定登録がされ、その後、駒形英男より特許異議の申立てがなされ、取消理由が通知され、その指定期間内である平成１３年８月１４日に訂正請求（後日取下げ）がなされた後、再度の取消理由（「取消理由２」とする。）が通知され、その指定期間内である平成１４年２月２６日に訂正請求がなされたものである。
　
２．訂正の適否についての判断
　
（１）訂正の内容
　
　訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１の「ポリイミド」が「ビフェニルテトラカルボン酸類を主成分とする芳香族テトラカルボン酸成分と、下記一般式Ｉ
Ｈ2Ｎ−Ｒ−［Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−Ｏ−］n−Ｓｉ（Ｒ3）（Ｒ4）−Ｒ−ＮＨ2 （Ｉ）
（ただし、式中のＲは２価の炭化水素残基を示し、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は低級アルキル基又はフェニル基を示し、nは３〜６０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサン１０〜８０モル％及び芳香族ジアミン２０〜９０モル％からなるジアミン成分とから得られ、可溶性のポリイミドシロキサン」であること、および「耐熱性接着剤」が「ポリイミドシロキサン１００重量部、(b)エポキシ基を有するエポキシ化合物１５〜８０重量部、および(c)エポキシ硬化剤が樹脂成分として含有されてなる」であることの限定を各々加える。
　訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項２の「ポリイミド」を「ポリイミドシロキサン」に訂正する。
　訂正事項３
　発明の詳細な説明の段落【０００６】〜【００１０】において、「ポリイミド」が「ビフェニルテトラカルボン酸類を主成分とする芳香族テトラカルボン酸成分と、下記一般式Ｉ
Ｈ2Ｎ−Ｒ−［Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−Ｏ−］n−Ｓｉ（Ｒ3）（Ｒ4）−Ｒ−ＮＨ2 （Ｉ）
（ただし、式中のＲは２価の炭化水素残基を示し、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は低級アルキル基又はフェニル基を示し、nは３〜６０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサン１０〜８０モル％及び芳香族ジアミン２０〜９０モル％からなるジアミン成分とから得られ、可溶性のポリイミドシロキサン」であること、および「耐熱性接着剤」が「ポリイミドシロキサン１００重量部、(b)エポキシ基を有するエポキシ化合物１５〜８０重量部、および(c)エポキシ硬化剤が樹脂成分として含有されてなる」であることの限定を各々加える。
　訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項４を削除する。
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　
　上記訂正事項１は、特許請求の範囲の請求項１に記載された「ポリイミド」及び「耐熱性接着剤」を、特許請求の範囲の請求項４もしくは発明の詳細な説明の段落【０００８】〜【００１０】の記載に基づいて限定を加えたものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当する。
　同訂正事項２は、特許請求の範囲の請求項２に記載された「ポリイミド」を、特許請求の範囲の請求項４もしくは発明の詳細な説明の段落【０００８】〜【００１０】の記載に基づいて限定を加えたものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当する。
　同訂正事項３は、特許請求の範囲の訂正に伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合性を図るためになされたものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とする明細書の訂正に該当する。
　同訂正事項４は、請求項の削除であるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当する。
　
　そして、上記各訂正は新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　
（３）むすび
　
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．本件の請求項に係る発明
　
　２．（３）に示したように上記訂正が認められるから、本件の請求項１〜３に係る発明（以下、「本件発明１〜３」という。）は、上記訂正請求に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された次のとおりのものである。
　
「【請求項１】 (a)ビフェニルテトラカルボン酸類を主成分とする芳香族テトラカルボン酸成分と、下記一般式Ｉ
Ｈ2Ｎ−Ｒ−［Ｓｉ（Ｒ1）（Ｒ2）−Ｏ−］n−Ｓｉ（Ｒ3）（Ｒ4）−Ｒ−ＮＨ2 （Ｉ）
（ただし、式中のＲは２価の炭化水素残基を示し、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は低級アルキル基又はフェニル基を示し、nは３〜６０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサン１０〜８０モル％及び芳香族ジアミン２０〜９０モル％からなるジアミン成分とから得られ、対数粘度（Ｎ−メチル−２−ピロリドン中、３０℃）が０．１〜３であり、成形したフィルムが弾性率０．５〜２００ｋｇ／ｍｍ2の可とう性を有する可溶性のポリイミドシロキサン１００重量部、
(b)エポキシ基を有するエポキシ化合物１５〜８０重量部、および
(c)エポキシ硬化剤が樹脂成分として含有されてなる耐熱性接着剤の薄膜を耐熱性フィルムの片面または両面に有し、銅箔と表面処理されていないポリイミドフィルムとを該耐熱性接着剤で接着して形成した積層体について測定した１８０℃での接着強度（１８０°剥離試験）が０．９ｋｇ／ｃｍ以上である耐熱性接着剤層を有する耐熱性フィルムをスリットしてなる耐熱性接着剤付きテ−プ。
【請求項２】 耐熱性接着剤がポリイミドシロキサン１００重量部に対して０．２〜５重量部の割合で微細な無機充填剤を添加したものである請求項１記載の耐熱性接着剤付きテ−プ。
【請求項３】 耐熱性接着剤層の他の面に銅箔などの金属箔が積層されている請求項１記載の耐熱性接着剤付きテ−プ。」
　
４．取消理由についての判断
　
（１）取消理由２の概要
　
　本件出願は、特願平４−１９４４６４号（「原出願」）の一部を新たな特許出願（「分割出願」）としたものであるところ、分割は適法になされたものでないので、本件出願の出願日は現実の出願日である平成９年１２月２４日であり、平成１３年８月１４日付けの訂正請求後の請求項４に係る発明は、本件の出願前に頒布された刊行物１（特開平６−１７６６２２号公報（原出願の公開公報））に記載された発明であると認められるから、特許法第２９条第１項第３号に規定する発明に該当し、本件上記発明に係る特許は、同法第２９条第１項の規定に違反してされたものである。
　また、同平成１３年８月１４日付けの訂正請求後の請求項１〜３に係る発明については、発明の詳細な説明中に、当業者が実施をすることができる程度に十分に記載されていないから、これらの請求項に係る発明についての特許は、特許法第３６条第４項の規定に違反してされたものである。
　
（２）本件の出願日
　
　本件発明１〜３は、上記３．に示すとおりであって、分割直前の原出願の明細書に記載される発明の一部を分割出願としたものであり、分割出願に係る本件発明１〜３と、分割後の原出願に係る発明とは同一ではないから、分割は適法になされたものである。
　したがって、本件出願は原出願の出願の時にしたもの、即ち平成４年６月１２日にしたものとみなされる。
　
（３）特許法第２９条第１項第３号について
　
　平成１３年８月１４日付けの訂正請求は後日取下げられたので、上記取消理由２の対象である「平成１３年８月１４日付けの訂正請求後の請求項４に係る発明」は存在しないものとなった。また、本件の出願日は上記のとおりであるので、取消理由２で引用した刊行物１は、本件出願前に頒布された刊行物ではなく、特許法第２９条第１項第３号について判断するための証拠としては採用できない。
　したがって、本件発明１〜３についての特許は、同法第２９条第１項の規定に違反してされたものではない。
　
（４）特許法第３６条について
　
　上記（３）と同様の理由により、上記取消理由２の対象である「平成１３年８月１４日付けの訂正請求後の請求項１〜３に係る発明」は存在しないものとなった。また、訂正により本件発明は上記３．に示した内容になったので、取消理由２の明細書の記載不備は訂正後の明細書では解消された。
　
５．特許異議申立てについての判断
　
（１）申立ての理由の概要
　
　特許異議申立人駒形英男は、甲第１号証（特開平２−２７４７６２号公報）、甲第２号証（特開平２−２７２０７７号公報）及び甲第３号証（特開平２−１５８６８１号公報）を提出し、本件の訂正前の請求項１〜４に係る発明は、甲第１〜３号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件の訂正前の請求項１〜４に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、また、本件の訂正前の特許明細書には記載不備があるから、特許法第３６条第４項または第６項に規定する要件を満たしておらず、したがって、本件の訂正前の請求項１〜４に係る発明の特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　
　なお、特許法第３６条違反に関し、特許異議申立人は、特許法第３６条第４項または第６項に規定する要件を満たしていない、としているが、本件は平成４年６月１２日に出願した特願平４−１９４４６４号の一部を適法に新たな特許出願としたものであり、明細書の記載不備に関して拒絶をしなければならない根拠条文となるのは、平成２年法律第３０号により改正された特許法第３６条第４項又は第５項であるから、異議申立て理由についてはこの条文に従って判断する。
　
（２）甲号各証に記載された発明
　
　甲第１号証（特開平２−２７４７６２号公報）には、２，２，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸類を６０モル％以上含有するテトラカルボン酸成分と芳香族ジアミン成分とから得られた特定の芳香族ポリイミドと、芳香族テトラカルボン酸成分とジアミン成分と不飽和基を有するモノアミンまたはジカルボン酸成分とを反応させて得られた特定の末端変性イミドオリゴマーからなる樹脂成分が主成分として含有されている熱硬化性樹脂組成物（特許請求の範囲の請求項１参照）が記載され、該樹脂は加熱硬化が可能であると共に有機極性溶媒への溶解性が優れ、接着剤として使用でき、優れた性能の耐熱性接着剤として種々の複合材料の製造などに好適である旨（第２頁左上欄１０〜２０行）、芳香族ジアミン成分としてはビフェニル系ジアミン化合物が適する旨（第４頁右上欄７行〜同頁左下欄１４行）、また、実施例１には、芳香族ポリイミド及び末端変性イミドオリゴマー各々の対数粘度が記載され、これらを原料として熱硬化性樹脂組成物、ドライフィルム、ドライフィルムの熱硬化物を製造し、該ドライフィルム熱硬化物の弾性率等が第１表（第９頁下欄）に記載されている。
　甲第２号証（特開平２−２７２０７７号公報）には、二層構造を有し、第一の層が特定の非熱可塑性芳香族ポリイミド支持フィルムからなり、第二の層が特定の熱可塑性芳香族ポリイミド接着剤層からなる耐熱性接着材料（特許請求の範囲の請求項１参照）、及びこのような接着剤層を有するテープの開発が望まれている旨（第２頁右下欄２〜３行）、記載されている。
　甲第３号証（特開平２−１５８６８１号公報）には、ジアミノポリシロキサンを成分として含む特定のポリイミド樹脂と、ビスイミドとアミノフェノールとアニリン類との反応生成物と、エポキシ化合物と、硬化促進剤を必須成分とする耐熱性接着剤組成物（特許請求の範囲の請求項１参照）について記載され、耐熱性、耐湿性、接着性、電気特性、貯蔵安定性、作業性に優れ、実用性の大きい耐熱性接着剤組成物を提供する旨（第２頁右下欄１６〜１８行）、記載されている。
　
（３）特許法第２９条第２項について
　
　甲第１〜３号証には、本件発明１の構成要件である（ａ）成分、即ち、特定の芳香族テトラカルボン酸成分と、式Ｉのジアミノポリシロキサンを含む特定のジアミン成分とから得られ、特定範囲の対数粘度と弾性率を有する可溶性のポリイミドシロキサンについては、記載も示唆もされていない。
　詳細にみるに、甲第１号証には、テトラカルボン酸成分と芳香族ジアミン成分とから得られた芳香族ポリイミドが記載されているが、甲第１号証に記載の発明は、更に特定の末端変性イミドオリゴマーを含有させることによって接着剤等に適した熱硬化性樹脂組成物としたものであり、甲第１号証の第９頁の第１表には「弾性率」を示した欄があるが、これは、前記したように末端変性イミドオリゴマーを更に含有するドライフィルムの熱硬化物に対しての値であるから、本件発明１の（ａ）で特定する弾性率と比較することはできず、さらに、甲第１号証には、ジアミン成分として多数の化合物が列挙されているが、式Ｉのジアミノポリシロキサンがこれに包含される旨の記載はない。甲第２号証には、芳香族ポリイミドは記載されているが、対数粘度も弾性率も言及されておらず、かつ、ジアミン成分はジアミノポリシロキサンではない。また、甲第３号証にはポリイミド樹脂中のジアミン成分としてジアミノポリシロキサンも包含するものの、更にビスイミドとアミノフェノールとアニリン類との反応生成物を必須の成分とするものであり、また、ポリイミドに関しての対数粘度や弾性率は何ら記載されていない。そして、甲第１〜３号証を合わせ考慮しても、本件発明１の（ａ）成分である、特定の成分から得られ、特定の対数粘度と弾性率を有する可溶性のポリイミドシロキサンは導き出されない。
　そして、本件発明１は、この特定の（ａ）成分に、更に（ｂ）、（ｃ）成分を含有させ、耐熱性接着剤付きテープとしたものであり、このような構成を採用することにより、銅箔と耐熱性フィルムとの張り合わせを比較的低温で行うことができると共に、耐熱性接着剤で張り合わされた積層体が、接着剤層が充分な接着力を示し、しかも、優れた耐熱性を示すので、高温の環境下においても接着剤層のふくれやはがれがなく、接着強度とともに適度の柔軟性も有する、という明細書記載の作用効果を奏するものである。
　したがって、本件発明１は、甲第１〜３号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。
　また、本件発明２，３は、いずれも本件発明１を引用するものであり、上記の構成を有するものであるから、上記と同様な理由により、甲第１〜３号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。
　
（４）特許法第３６条について
　
　特許異議申立人は、本件訂正前の特許明細書の実施例は４点しかなく、いずれもブロック型のポリイミドシロキサンを５０部、エポキシ化合物と硬化剤を５０部配合した例であり、このような僅かな例で広範なポリイミドについても、同様な効果を奏するかは極めて疑問であって、当業者が容易に実施できる程度に記載されているとはいえない旨、主張している。
　しかし、上記２．の訂正により、特許請求の範囲の請求項１〜３は、特定のジアミノポリシロキサンを原料として得られたポリイミドシロキサンに特定され、これから得られた耐熱性接着剤付きテープについて、その具体的実施例からも、効果は十分に示されているものと認められる。
　したがって、本件訂正後の明細書に記載の不備はない。
　
６．むすび
　
　以上のとおりであるから、取消理由及び特許異議申立ての理由ならびに証拠によっては、本件発明１〜３についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜３についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年５月９日（２００２．５．９）
【訂正の要旨】
　訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１の「ポリイミド」が「ビフェニルテトラカルボン酸類を主成分とする芳香族テトラカルボン酸成分と、下記一般式Ｉ
Ｈ２Ｎ−Ｒ−［Ｓｉ（Ｒ１）（Ｒ２）−Ｏ−］ｎ−Ｓｉ（Ｒ３）（Ｒ４）−Ｒ−ＮＨ２（Ｉ）
（ただし、式中のＲは２価の炭化水素残基を示し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は低級アルキル基又はフェニル基を示し、ｎは３〜６０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサン１０〜８０モル％及び芳香族ジアミン２０〜９０モル％からなるジアミン成分とから得られ、可溶性のポリイミドシロキサン」であること、および「耐熱性接着剤」が「ポリイミドシロキサン１００重量部、（ｂ）エポキシ基を有するエポキシ化合物１５〜８０重量部、および（ｃ）エポキシ硬化剤が樹脂成分として含有されてなる」であることの限定を各々加える。
　訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項２の「ポリイミド」を「ポリイミドシロキサン」に訂正する。
　訂正事項３
　発明の詳細な説明の段落【０００６】〜【００１０】において、「ポリイミド」が「ビフェニルテトラカルボン酸類を主成分とする芳香族テトラカルボン酸成分と、下記一般式Ｉ
Ｈ２Ｎ−Ｒ−［Ｓｉ（Ｒ１）（Ｒ２）−Ｏ−］ｎ−Ｓｉ（Ｒ３）（Ｒ４）−Ｒ−ＮＨ２（Ｉ）
（ただし、式中のＲは２価の炭化水素残基を示し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は低級アルキル基又はフェニル基を示し、ｎは３〜６０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサン１０〜８０モル％及び芳香族ジアミン２０〜９０モル％からなるジアミン成分とから得られ、可溶性のポリイミドシロキサン」であること、および「耐熱性接着剤」が「ポリイミドシロキサン１００重量部、（ｂ）エポキシ基を有するエポキシ化合物１５〜８０重量部、および（ｃ）エポキシ硬化剤が樹脂成分として含有されてなる」であることの限定を各々加える。
　訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項４を削除する。
（５４）【発明の名称】
耐熱性接着剤付きテ−プ
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】（ａ）ビフェニルテトラカルボン酸類を主成分とする芳香族テトラカルボン酸成分と、下記一般式Ｉ
Ｈ２Ｎ−Ｒ−［Ｓｉ（Ｒ１）（Ｒ２）−Ｏ−］ｎ−Ｓｉ（Ｒ３）（Ｒ４）−Ｒ−ＮＨ２（Ｉ）
（ただし、式中のＲは２価の炭化水素残基を示し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は低級アルキル基又はフェニル基を示し、ｎは３〜６０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサン１０〜８０モル％及び芳香族ジアミン２０〜９０モル％からなるジアミン成分とから得られ、対数粘度（Ｎ−メチル−２−ピロリドン中、３０℃）が０．１〜３であり、成形したフィルムが弾性率０．５〜２００ｋｇ／ｍｍ２の可とう性を有する可溶性のポリイミドシロキサン１００重量部、
（ｂ）エポキシ基を有するエポキシ化合物１５〜８０重量部、および
（ｃ）エポキシ硬化剤が樹脂成分として含有されてなる耐熱性接着剤の薄膜を耐熱性フィルムの片面または両面に有し、銅箔と表面処理されていないポリイミドフィルムとを該耐熱性接着剤で接着して形成した積層体について測定した１８０℃での接着強度（１８０゜剥離試験）が０．９ｋｇ／ｃｍ以上である耐熱性接着剤層を有する耐熱性フィルムをスリットしてなる耐熱性接着剤付きテ−プ。
　【請求項２】耐熱性接着剤がポリイミドシロキサン１００重量部に対して０．２〜５重量部の割合で微細な無機充填剤を添加したものである請求項１記載の耐熱性接着剤付きテ‐プ。
　【請求項３】耐熱性接着剤層の他の面に銅箔などの金属箔が積層されている請求項１記載の耐熱性接着剤付きテ‐プ。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　この発明は、可とう性を有するポリイミドを主成分とする耐熱性接着剤層を有する耐熱性フィルムをスリットしてなる耐熱性接着剤付きテ‐プに係わる。
　【０００２】
　この発明における耐熱性接着剤付きテ‐プは、銅箔などの金属箔と耐熱性フィルムとの張り合わせを比較的低温で行うことができると共に、前記耐熱性接着剤で張り合わされた積層体は、接着剤層が充分な接着力を示し、しかも、優れた耐熱性を示すので、高温の環境下においても接着剤層のふくれやはがれがなく、接着強度とともに適度の柔軟性もあるので、例えば核融合炉や粒子加速器等で使用される被覆電気導電体用などに好適に使用できる。
　【０００３】
　【従来の技術】
　従来、線状の電気導電体の絶縁被覆として、テ‐プ状ポリイミドフィルムを周囲に巻き付けて被覆する方法、ポリイミドフィルムに接着剤を塗布して巻き付けたりする方法等がとられており、接着剤としてはエポキシ樹脂、ウレタン樹脂などが使用されることが多かった。しかし、公知の接着剤を使用して製造された電気導電体は、高温に曝されると、接着剤層においてふくれや剥がれを生じたり、液体窒素や液体ヘリウムのような低温に曝されると、ひび割れが生じたり脆くなるという問題があり、その向上が望まれていた。
　【０００４】
　このような欠点を改良するために、接着剤としてイミド樹脂系接着剤、例えばＮ，Ｎ’−（４，４’−ジフェニルメタン）ビスマレイミドと４，４’−ジアミノジフェニルメタンとからなる予備縮合物が提案されている。しかし、この予備縮合物自体は脆いため、柔軟性が要求されるような線状の電気導電体の絶縁被覆としては適当でない。また例えば、特開昭６２−２３２４７５号公報及び特開昭６２−２３５３８２号公報では、ベンゾフェノンテトラカルボン酸と芳香族ジアミンとから得られる芳香族ポリイミドとビスマレイミドとを混合した樹脂組成物から形成された熱硬化性接着フィルムが提案されているが、これらの接着性フィルムは実用性という点で問題であった。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　この発明の目的は、前述の公知の接着剤における問題点が解消されていて、過酷な環境下においても接着剤層のふくれやはがれ、ひび割れ等がなく、柔軟性とともに絶縁性にすぐれている耐熱性接着剤付きテ‐プを提供することを目的とするものである。
　【０００６】
　【問題点を解決するための手段】
　この発明は、（ａ）ビフェニルテトラカルボン酸類を主成分とする芳香族テトラカルボン酸成分と、下記一般式Ｉ
Ｈ２Ｎ−Ｒ−［Ｓｉ（Ｒ１）（Ｒ２）−Ｏ−］ｎ−Ｓｉ（Ｒ３）（Ｒ４）−Ｒ−ＮＨ２（Ｉ）
　【０００７】
（ただし、式中のＲは２価の炭化水素残基を示し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は低級アルキル基又はフェニル基を示し、ｎは３〜６０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサン１０〜８０モル％及び芳香族アミン２０〜９０モル％からなるジアミン成分とから得られ、対数粘度（Ｎ−メチル−２−ピロリドン中、３０℃）が０．１〜３であり、成形したフィルムが弾性率０．５〜２００ｋｇ／ｍｍ２の可とう性を有する可溶性のポリイミドシロキサン１００重量部、
　【０００８】
（ｂ）エポキシ基を有するエポキシ化合物１５〜８０重量部、および
（ｃ）エポキシ硬化剤が樹脂成分として含有されてなる耐熱性接着剤の薄膜を耐熱性フィルムの片面または両面に有し、銅箔と表面処理されていないポリイミドフィルムとを該耐熱性接着剤で接着して形成した積層体について測定した１８０℃での接着強度（１８０゜剥離試験）が０．９ｋｇ／ｃｍ以上である耐熱性接着剤層を有する耐熱性フィルムをスリットしてなる耐熱性接着剤付きテ−プに関する。
　【０００９】
　【発明の実施の形態】
　以下にこの発明の好ましい態様を列記する。
　【００１０】
１）耐熱性接着剤が、ポリイミド１００重量部に対して０．２〜５重量部の割合で微細な無機充填剤を添加したものである上記の耐熱性接着剤付きテ‐プ。
２）耐熱性接着剤層の他の面に銅箔などの金属箔が積層されている上記の耐熱性接着剤付きテ‐プ。
　【００１１】
　この発明で主成分として使用されるポリイミドは、フィルムに形成した場合に弾性率が０．５〜２００ｋｇ／ｍｍ２である可溶性ポリイミドシロキサンであることが好ましい。
　【００１２】
　前記の可溶性ポリイミドシロキサンを与える芳香族テトラカルボン酸成分としては、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸、又はこれらの酸二無水物やエステル化物等のビフェニルテトラカルボン酸類を、６０モル％以上、特に８０〜１００モル％含有する芳香族テトラカルボン酸成分が好適に使用される。これらのなかでも特に、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物が好適である。
　【００１３】
　このビフェニルテトラカルボン酸類と共に使用することができる芳香族テトラカルボン酸成分ととしては、例えば、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸、３，３’，４，４’−ジフェニルエ−テルテトラカルボン酸、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）プロパン、ピロメリット酸、または、それらの酸二無水物やエステル化物などを好適に挙げることができる。
　【００１４】
　前記の一般式（１）で示されるジアミノポリシロキサンとしては、式中のＲが炭素数２〜６、特に３〜５個の複数のメチレン基、又はフェニレン基からなる２価の炭化水素残基であり、Ｒ１〜Ｒ４がメチル基、エチル基、プロピル基等の炭素数１〜５の低級アルキル基又はフェニル基であることが好ましく、更に、ｎが３〜６０、特に５〜２０、更に５〜１５程度であることが好ましい。Ｒ、Ｒ１〜Ｒ４の炭素数が多すぎたり、ｎの数が大きすぎると反応性が低下したり耐熱性が悪くなったり、得られるポリイミドシロキサンの分子量が低くなったり有機溶媒に対する溶解性が低下したり、他の有機化合物との相溶性がわるくなったりする傾向がある。
　【００１５】
　前記の一般式（１）で示されるジアミノポリシロキサンの具体例としては、ω，ω’−ビス（２−アミノエチル）ポリジメチルシロキサン、ω，ω’−ビス（３−アミノプロピル）ポリジメチルシロキサン、ω，ω’−ビス（４−アミノフェニル）ポリジメチルシロキサン、ω，ω’−ビス（４−アミノ−３−メチルフェニル）ポリジメチルシロキサン、ω，ω’−ビス（３−アミノプロピル）ポリジフェニルシロキサン等を好適に挙げることができる。
　【００１６】
　また、前記のジアミノポリシロキサンと共に好適に使用される芳香族ジアミンとしては、一般にはベンゼン環等の芳香族環を２個以上、特に２〜５個有する芳香族ジアミン化合物、例えばビフェニル系ジアミン化合物、ジフェニルエーテル系ジアミン化合物、ベンゾフェノン系ジアミン化合物、ジフェニルスルホン系ジアミン化合物、ジフェニルメタン系ジアミン化合物、ジフェニルプロパン系ジアミン化合物、ジフェニルチオエ−テル系ジアミン化合物、ビス（フェノキシ）ベンゼン系ジアミン化合物、ビス（フェノキシフェニル）スルホン系ジアミン化合物、ビス（フェノキシ）ジフェニルスルホン系ジアミン化合物、ビス（フェノキシフェニル）プロパン系ジアミン化合物、ビス（フェノキシフェニル）プロパン系ジアミン化合物等を挙げることができ、それらを単独、或いは、混合物として使用することができる。
　【００１７】
　前記芳香族ジアミンの具体例としては、４，４’−ジアミノジフェニルエ−テル、３，３’−ジアミノジフェニルエ−テル等のジフェニルエ−テル系ジアミン化合物、１，３−ビス（３−ジアミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン等のビス（フェノキシ）ベンゼン系ジアミン化合物、２，２−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン等のビス（フェノキシフェニル）プロパン系ジアミン化合物、ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕スルフォン等のビス（フェノキシフェニル）スルフォン系ジアミン化合物等の芳香族環を２〜５個有する芳香族ジアミン化合物を好適に挙げることができる。
　【００１８】
　前記のジアミノポリシロキサンと芳香族ジアミン化合物とは、前者が１０〜８０モル％、特に１５〜７０モル％、更に２０〜６５モル％、後者が２０〜９０モル％、特に３０〜８５モル％、更に３５〜８０モル％の割合で使用することが好ましい。どちらかの成分が多すぎたり、少なすぎたりしてこれらの範囲をはずれるとポリイミドシロキサンの弾性率が高くなり、また有機溶剤に対する溶解性が低下するので好ましくない。
　【００１９】
　前記のポリイミドシロキサンは、例えば次の方法で製造される。
　（ａ１）芳香族テトラカルボン酸成分とジアミノポリシロキサン及び芳香族ジアミンのジアミン成分とを、略等モル使用して有機極性溶媒中で連続的に温度１５〜２５０℃で重合及びイミド化させてポリイミドシロキサンを得る方法。
　【００２０】
　（ａ２）ジアミン成分を分けて、まず芳香族テトラカルボン酸成分の過剰量とジアミノポリシロキサンとを有機極性溶媒中で温度１５〜２５０℃で重合及びイミド化させて、平均重合度１〜１０程度の末端に酸又は酸無水物基を有するイミドシロキサンオリゴマ−を調製し、別に芳香族テトラカルボン酸成分と過剰量の芳香族ジアミンとを有機極性溶媒中で温度１５〜２５０℃で重合及びイミド化させて平均重合度１〜１０程度の末端にアミノ基を有するイミドオリゴマ‐を調製し、次いでこの両者を酸成分とジアミン成分とが略等モルになるように混合して温度１５〜６０℃で反応させて、更に温度を１３０〜２５０℃に昇温してブロックタイプのポリイミドシロキサンを得る方法。
　【００２１】
　（ａ３）芳香族テトラカルボン酸成分とジアミノポリシロキサン及び芳香族ジアミン成分とを略等モル使用して、有機極性溶媒中でまず温度２０〜８０℃で重合させて一度ポリアミック酸を得た後に、イミド化してポリイミドシロキサンを得る方法等がある。
　【００２２】
　前記ポリイミドシロキサンの製造で使用される有機極性溶媒としては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドンなどのアミド系溶媒、ジメチルスルホキシド、ジエチルスルホキシド、ジメチルスルホン、ジエチルスルホン、ヘキサメチルスルホルアミドなどの硫黄原子を含有する溶媒、クレゾ−ル、フェノ−ル、キシレノ−ルなどのフェノ−ル系溶媒、アセトン、メタノ−ル、エタノ−ル、エチレングリコ−ル、ジオキサン、テトラヒドロフランなどの酸素原子を分子内に有する溶媒、ピリジン、テトラメチル尿素などのその他の溶媒を挙げることができ、さらに、必要に応じて、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系の溶媒、ソルベントナフサ、ベンゾニトリルのような他の種類の有機溶媒を併用することも可能である。
　【００２３】
　前記のポリイミドシロキサンは前記（ａ１）‐（ａ３）等のいずれの方法で得られたものであってもよいが、できるだけ高分子量でイミド化率が高く、有機極性溶媒に少なくとも３重量％以上、特に５〜４０重量％程度の高濃度で溶解させることができるものが、接着操作や接着性能のよい接着剤が得られるので好適である。
　【００２４】
　前記のポリイミドシロキサンは、赤外線吸収スペクトル分析法で測定したイミド化率が９０％以上、特に９５％以上が好ましく、赤外線吸収スペクトル分析においてポリマ−のアミド‐酸結合に係わる吸収ピークが実質的に見出されず、イミド環結合に係わる吸収ピークのみが見られるような高いイミド化率であることが好ましい。
　【００２５】
　前記のポリイミドシロキサンは、その対数粘度（測定濃度：０．５ｇ／１００ミリリットル溶媒、溶媒：Ｎ−メチル−２−ピロリドン、測定温度：３０℃、粘度計：キャノンフェンスケ型粘度計）が、０．１〜３であるものが好ましい。
　【００２６】
　更に、前記のポリイミドシロキサンは、フィルムに成形した場合に、その弾性率が２５０ｋｇ／ｍｍ２以下、さらに好ましくは０．５〜２００ｋｇ／ｍｍ２であることが必要であり、そしてさらに熱分解開始温度が２５０℃以上、特に３００℃以上であり、二次転位温度が−１０℃以上、特に１０〜２５０℃程度であることが好ましい。
　【００２７】
　この発明において好適に使用される（ｂ）エポキシ化合物は、その使用割合が、ポリイミドシロキサン１００重量部に対して１５〜８０重量部、特に２０〜８０重量部であることが好ましく、多すぎたり少なすぎたりすると、未硬化状態の接着剤がべたついて加熱して積層後の柔軟性に欠けたり、積層前の状態の接着剤の軟化点が高すぎたりして加熱・積層後の接着特性が悪くなったりするので前記範囲にすることが望ましい。
　【００２８】
　前記の他のエポキシ化合物としては、１個以上のエポキシ基を有する化合物、例えば、ビスフェノ−ルＡ又はビスフェノ−ルＦ型エポキシ樹脂（油化シェル株式会社製、商品名：エピコ−ト８０７、８２８等）、フェノ‐ルノボラック型エポキシ樹脂、アルキル多価フェノ−ル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＲＥ７０１、ＲＥ５５０Ｓ等）、多官能型エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製、ＥＬＭ−１００など）、グリシジルエ−テル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂〔例えば、三菱瓦斯化学株式会社製、商品名：テトラッドＸ等〕等が単独で又は複数併用することもできる。エポキシ化合物の融点が高すぎると加熱・積層前の接着剤の軟化点が高くなるので、融点が９０℃以下、特に０〜８０℃程度であるもの、あるいは、３０℃以下の温度で液状であるものが好適である。
　【００２９】
　また、この発明における耐熱性接着剤においてはエポキシ硬化剤を（ｃ）成分として使用してもよい。例えば、イミダゾ‐ル類、第３級アミン類、トリフェニルフォスフィン類等の硬化剤、ジシアンジアミド類、ホドラジン類、芳香族ジアミン類、水酸基を有するフェノ−ルノボラック型硬化剤等の重付加型硬化剤、有機過酸化物等を挙げることができる。硬化剤は適宜公知の硬化促進剤と共に使用される。
　【００３０】
　前記のエポキシ硬化剤の使用量は、エポキシ化合物１００重量部に対して、０．０１〜約６０重量部程度の使用割合であることが好ましい。
　【００３１】
　前記の耐熱性接着剤は、好適には、前記のポリイミドシロキサン（ａ）と、エポキシ化合物（ｂ）と、エポキシ硬化剤（ｃ）の所定量を均一に、攪拌・混合して容易に得ることができる。有機極性溶媒と共に混合すると耐熱性接着剤の溶液組成物が得られる。有機極性溶媒としては、前記ポリイミドシロキサンを得る際に使用できる有機極性溶媒、例えばジオキサン、テトラヒドロフラン等の酸素原子を分子内に有する溶媒やＮ‐メチル‐２‐ピロリドン等のアミド系溶剤が好適に使用される。
　【００３２】
　その耐熱性接着剤の溶液組成物の濃度は、３‐５０重量％、特に５‐４０重量％が好ましく、溶液粘度（３０℃）が、０．１〜１００００ポイズ、特に０．２〜５０００ポイズ、さらに０．３〜１０００ポイズ程度であることが好ましい。
　【００３３】
　また、前記の溶液組成物は、二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン等の微細な無機充填剤が配合されていてもよい。添加量は、ポリイミドシロキサン１００重量部に対して０．２〜５重量部が適当である。
　【００３４】
　なお、この発明における耐熱性接着剤は、未硬化の樹脂成分のみの組成物の軟化点（熱板上で軟化が開始する温度）が、１５０℃以下、特に１４０℃以下、さらに好ましくは０〜１３０℃程度であることが好ましい。
　【００３５】
　この発明における耐熱性接着剤を有する耐熱性フィルムは、前述の樹脂成分が有機極性溶媒に溶解されている耐熱性接着剤の溶液組成物を、芳香族ポリイミドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリエ‐テルエ‐テルケトン、ポリエ‐テルスルフォンなどの耐熱性フィルムの片面または両面に塗布し、その塗布層を８０〜２００℃の温度で２０秒〜１００分間乾燥することによって、溶媒が１重量％以下にまで除去された（好ましくは溶媒残存割合が０．５重量％以下である）未硬化状態の耐熱性接着剤の薄膜（厚さが約１〜２００μｍであるドライフィルムまたはシート）を形成させる方法や、この薄膜を別の耐熱性フィルムに転写する方法で好適に得ることができる。
　【００３６】
　この発明の耐熱性接着剤付きテ‐プは、前記のようにして得られた耐熱性樹脂接着剤を有する耐熱性フィルムをスリットしてテ−プ状物として得られる。
　【００３７】
　この発明の耐熱性接着剤付きテ−プは、例えば、電気導電体に被覆絶縁するために使用することができる。この導電体としては、例えば、鉄、アルミニウム、銅、真鍮などの金属や合金、さらにはニオブ〜チタンのような超電導材などが挙げられる。導電体の形状には特に制限されないが、箔や線材が好適に使用され、線材は丸棒状でも多角棒状でもよい。
　【００３８】
　この発明の耐熱性接着剤付きテ‐プは、例えば、線材を１本又は複数本束ね、これを前記テ−プで１回又は複数回、テ−プの一部をオ−バ−ラップさせながら巻き付けた後、加熱して接着剤層を硬化させて使用する。加熱の際あえて加圧する必要はないが、加圧することによって密着性をより高めることができる。また、この発明の耐熱性接着剤付きテ−プは、銅箔と積層するために好適に使用することができる。
　【００３９】
　【実施例】
　以下、実施例を示し、この発明をさらに詳しく説明する。以下の実施例においては、対数粘度（ηｉｎｈ）は、濃度が０．５ｇ／１００ｍｌ溶媒となるように、ポリイミドシロキサンを、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに均一に溶解して溶液を調製し、キャノンフェンスケ型粘度計を用いてその溶液の溶液粘度および溶媒の粘度を３０℃で測定して下記の計算式で算出された値である。対数粘度（ηｉｎｈ）＝〔ｌｎ（溶液粘度／溶媒粘度）〕／溶液の濃度
　【００４０】
　ポリイミドシロキサンフィルムの軟化温度は、粘弾性試験における粘弾性ピ−クのＴａｎδ（高温側）をレオメリック社製のメカニカルスペクトロメ−夕−ＲＤＳ−２を用いて求めた値である。
　【００４１】
　ポリイミドシロキサンの弾性率は、インテスコ社製の引張試験機を用いて、引張速度５ｍｍ／分の条件で測定した結果である。
　【００４２】
　また、接着強度は、インテスコ社製の引張り試験機を用いて、剥離速度５０ｍｍ／分で、測定温度２５℃では９０゜、そして測定温度１８０℃では１８０゜剥離試験を行い、測定温度‐１９５℃では１８０゜剪断試験を行って測定した結果である。
　【００４３】
〔イミドシロキサンオリゴマ−の製造〕
参考例１
　温度計、仕込・留出口及び攪拌機を備えた容量５００ミリリットルのガラス製フラスコに、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ａ−ＢＰＤＡ）０．０５４モル、ω，ω’−ビス（３−アミノプロピル）ポリジメチルシロキサン（信越シリコン株式会社製、Ｘ−２２−１６１ＡＳ、ｎ：９）０．０２７モル、および、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）１６０ｇを仕込み、窒素気流中、５０℃の温度に高めこの温度で２時間攪拌して、アミック酸オリゴマーを生成させ、次いで、その反応液を約２００℃に昇温し、その温度で３時間攪拌して末端に無水基を有するイミドシロキサンオリゴマ−（Ａ−１成分、平均重合度：１）を生成させた。
　【００４４】
参考例２〜３
　第１表に示す量のａ−ＢＰＤＡ、ジアミノポリシロキサン（前記Ｘ−２２−１６１ＡＳ）およびＮＭＰをそれぞれ使用したほかは、参考例１と同様にして末端に無水基を有するイミドシロキサンオリゴマ−（Ａ−２、平均重合度：２、Ａ−３、平均重合度：６）をそれぞれ製造した。
　【００４５】
〔芳香族ジアミン系イミドオリゴマ−の製造〕
参考例４
　第１表に示す量のａ−ＢＰＤＡ、２，２−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン（ＢＡＰＰ）およびＮＭＰをそれぞれ参考例１と同様に仕込み、窒素気流中５０℃で２時間攪拌してアミック酸オリゴマ−を生成させ、次いで、その反応液を約２００℃に昇温して、その温度で３時間攪拌して末端にアミノ基を有する芳香族ジアミン系イミドオリゴマ−（Ｂ−１成分、平均重合度：１）を生成させた。
　【００４６】
参考例５〜６
　第１表に示す量のａ−ＢＰＤＡ、ＢＡＰＰおよびＮＭＰをそれぞれ使用したほかは、参考例４と同様にして、末端にアミノ基を有する芳香族ジアミン系オリゴマ−Ｂ−２（平均重合度：２）、およびＢ−３（平均重合度：１０）をそれぞれ製造した。
　【００４７】
　【表１】
　【００４８】
〔ポリイミドシロキサンの製法〕
参考例７
　参考例３で製造したイミドシロキサンオリゴマ−（Ａ−３成分）０．００２５モルの２０重量％ＮＭＰ溶液、及び、参考例７で製造した芳香族ジアミン系イミドオリゴマ−（Ｂ−３成分）０．００２５モルの２０重量％のＮＭＰ溶液を容量５００ミリリットルのガラス製フラスコに仕込み、参考例１と同様にして窒素気流中、昇温して５０℃で１時間攪拌して、ポリアミック酸ブロックポリマ−を生成させ、次いで、昇温して２００℃で３時間攪拌して、ポリイミドシロキサン（ブロックポリマ−）を生成させた。このポリイミドシロキサンは、イミド化率が９５％以上であり、対数粘度が０．４５であった。製造された各ポリイミドシロキサンの対数粘度、および、このポリイミドシロキサンからなるフィルムの弾性率及び軟化温度を第２表に示す。
　【００４９】
　参考例８〜９
　前述の参考例１〜６で製造された各オリゴマーを第２表に示すような量および反応条件で使用したほかは、参考例７と同様にして、ポリイミドシロキサン（ブロックポリマ−）をそれぞれ製造した。製造された各ポリイミドシロキサンの対数粘度、および、このポリイミドシロキサンからなるフィルムの弾性率及び軟化温度を第２表に示す。
　【００５０】
　【表２】
　【００５１】
実施例１
〔耐熱性接着剤の溶液組成物の調製〕容量５００ミリリットルのガラス製フラスコに、前述の参考例７で製造されたポリイミドシロキサン（ブロックポリマ−、Ａ−３−Ｂ−３）５０ｇ、エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ株式会社製、商品名：エピコ−ト８０７）３０ｇ、フェノ‐ルノボラック型硬化剤（明和化成株式会社製、Ｈ−１）２０ｇと硬化促進剤２−フェニルイミダゾ−ル０．００５ｇ、およびジオキサン１８５ｇを仕込み、室温（２５℃）で、約２時間攪拌して均一な耐熱性樹脂接着剤の溶液組成物（２５℃の粘度：７ポイズ）を調製した。この溶液組成物は、室温に１週間放置しても均一な溶液の状態（粘度）を保持していた。
　【００５２】
〔耐熱性接着剤を有する耐熱性フィルムの製造〕
　前述の耐熱性樹脂接着剤の溶液組成物をポリイミドフィルム〔宇部興産株式会社製、商品名：ＵＰＩＬＥＸ−Ｓタイプ（３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物−パラフェニレンジアミン系の芳香族ポリイミドフィルム）、厚さ７５μｍ〕上に１２５μｍの厚さで塗布し、次いで、その塗布層を５０℃で３０分間、１００℃で３０分間加熱して乾燥し、ポリイミドフィルム上に厚さ約２５μｍの耐熱性接着剤層（未硬化の乾燥された層、軟化点：６０℃）を形成した。
　【００５３】
〔金属との剥離強度〕
　この耐熱性接着剤層を有するポリイミドフィルムと銅箔（３５μｍ）の処理面とを重ね合わせて、１３０℃に加熱したラミネ−トロ−ル間で圧力をかけながら通過させることにより圧着し、この圧着した積層体を１００℃で１時間、１２０℃で１時間、そして１６０℃で１０時間加熱処理して、耐熱性樹脂接着剤層を硬化させ、積層体を製造した。得られた積層体について、接着強度を測定し、その結果を第３表に示す。
　【００５４】
〔耐熱性接着剤付きテ‐プの製造、および接着面の強度の測定〕
　前記の耐熱性接着剤を有するポリイミドフィルムを１０ｍｍ幅にスリットし、耐熱性接着剤付きテ−プを得た。このテ‐オウの接着剤を塗布した面同士を長さ５ｍｍで重ね合わせ（重ね合わせの部分の面積０．５ｃｍ２）、１３０℃に加熱したラミネ−トロ−ル間で圧力をかけながら通過させることにより圧着し、１００℃で１時間、１２０℃で１時間、そして１６０℃で１０時間加熱処理した。このサンプルで引張剪断強度を測定した。その結果を第３表に示す。
　【００５５】
〔耐熱性接着剤を有するポリイミドフィルムで被覆絶縁された電気導電体の製造〕
　ニオブ−チタンからなる超電導の線材を束ねた平角線〔２ｍｍ×１０ｍｍ〕の周囲に、前述の１０ｍｍ幅にスリットしたテ−プを、接着剤層を有する面を外にして１／２オ−バ−ラップで巻き付けた。このように巻き付けた平角線を１０個重ね、圧力１０ｋｇ／ｍｍ、温度１６０℃、１時間硬化させ、耐熱性接着剤層を有するポリイミドフィルムで被覆絶縁された電気導電体のブロックを製造した。このブロックを室温から液体窒素に入れ、３０分保持、そして室温に戻すサイクルを２回繰り返し、耐低温特性をテストした。テスト後のブロックにはヒビ割れ等の欠陥は全く認められなかった。
実施例２〜４
　第３表に示すように参考例８及び９で製造されたポリイミドシロキサンを使用し、各成分の組成を第３表に示すようにしたほかは、実施例１と同様にして、耐熱性接着剤の溶液組成物をそれぞれ調製し、耐熱性接着剤を有するポリイミドフィルムを製造した。
　以下実施例１と同様にして、銅箔との剥離強度、ポリイミドフィルム同士を接着したときの引張剪断強度を測定した。その結果を第３表に示す。また、実施例１と同様にして電気導電体のブロックを製造し、同様に耐低温特性のテストを行ったが、ブロックには全く欠陥は認められなかった。
　【００５６】
比較例１
　フェノ−ルノボラック型エポキシ樹脂（油化シェル株式会社製、エピコ−ト１５２）５０ｇ、フェノ−ルノボラック（明和化成株式会社製、Ｈ−１）３０ｇ、イミダゾ−ル硬化触媒０．０１ｇ、及びジオキサン２００ｇを用いた他は、実施例１と同様にして耐熱性接着剤の溶液組成物を調製した。この溶液組成物を用いた他は実施例１と同様にしてテ−プを形成し、更にブロックを形成した。このブロックを室温、液体窒素のサイクリテストを２回繰り返したところ、ブロックの接着剤層にヒビ割れが発生していた。
　【００５７】
　【表３】
　【００５８】
　【発明の効果】
　この発明における耐熱性接着剤付きテ−プは、銅箔と耐熱性フィルムとの張り合わせを比較的低温で行うことができると共に、前記耐熱性接着剤で張り合わされた積層体が、接着剤層が充分な接着力を示し、しかも、優れた耐熱性を示すので、高温の環境下においても接着剤層のふくれやはがれがなく、接着強度とともに適度の柔軟性も有している。