【事件の表示】
　特許第３１４３９５８号「窒化アルミニウム焼結体の製造方法」の請求項１、２及び５に係る発明の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１４３９５８号の請求項１及び４に係る発明の特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　本件特許第３１４３９５８号の出願は、平成３年７月８日に出願されたものであって、平成１３年１月５日に特許の設定登録がなされ、その後、高橋喜美夫から、本件請求項１、２及び５に係る発明の特許につき、特許異議の申立がなされ、これに基づいて、取消理由通知がなされ、特許権者よりその指定期間内である平成１４年４月２６日に明細書の訂正請求がなされたものである。
　
II．訂正の適否
II−１．訂正事項
　本件明細書につき、訂正請求書に添付された訂正明細書に記載されるとおりの次の（ａ）〜（ｅ）の訂正を求めるものである。
（ａ）特許請求の範囲の請求項１における、
「１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体を準備する工程と、
　少なくとも炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって前記窒化アルミニウム成形体をその炉の内部で焼成する工程とを備え、
　前記導入される非酸化性ガスの露点は−３０℃以下であり、前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスは水分不透過性管によって前記炉の内部に供給される、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」を、
「１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体を準備する工程と、
　発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって前記窒化アルミニウム成形体をその炉の内部で焼成する工程とを備え、
　前記導入される非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下であり、前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスは水分不透過性管によって前記炉の内部に供給される、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」と訂正する。
（ｂ）特許請求の範囲の請求項２を削除する。
（ｃ）特許請求の範囲の請求項３、４及び５における項番号を、それぞれ、一つずつ繰り上げる。
（ｄ）特許請求の範囲の新たな請求項３において、引用する請求項番号を、３から２に訂正する。
（ｅ）明細書段落００１０における、
「・・・少なくとも炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって、その窒化アルミニウム成形体が炉の内部で焼成される。このとき、導入される非酸化性ガスの露点は−３０℃以下である。」を、「・・・発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって、その窒化アルミニウム成形体が炉の内部で焼成される。このとき、導入される非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下である。」と訂正する。
　
II−２．訂正の目的の適否
　上記（ａ）の訂正では、「少なくとも炭素を含む材料から構成された炉」を「発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉」と訂正し、炭素を含む材料から構成される炉の部材を限定するものであり、また、「非酸化性ガスの露点は−３０℃以下」を「非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下」と訂正し、非酸化性ガスの露点が−３０℃である箇所を限定するものであり、これらの訂正事項は、いずれも、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
　上記（ｂ）の訂正は、請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
　上記（ｃ）及び（ｄ）の訂正は、上記（ｂ）の訂正に伴って、特許請求の範囲の表現方法を整理するものであって、明りょうでない記載の釈明に該当する。
　上記（ｅ）の訂正は、上記（ａ）の訂正に伴って、発明の詳細な説明の欄の記載をそれに整合させるものであって、明りょうでない記載の釈明に該当する。
II−３．新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記（ａ）の訂正中、「発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉」との事項は旧請求項２等の記載に基づくものであり、また、「非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下」との事項は明細書の段落００１８、同００２２及び旧請求項１等の記載に基づくものであって、いずれも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされるものであり、新規事項の追加には該当しない。
　上記（ｂ）の訂正は請求項を削除するだけのものであり、また、上記（ｃ）〜（ｅ）の訂正は、特許請求の範囲の表現方法を整理し、ないしは、発明の詳細な説明の欄の記載を特許請求の範囲の記載に整合させるだけのものであるから、いずれも、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内においてなされるものであり、新規事項の追加には該当しない。
　そして、上記（ａ）〜（ｅ）の訂正は、発明の目的の範囲内において特許請求の範囲の記載内容を減縮するものであり、ないしは、明瞭でない記載を釈明するだけのものであって、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　
II−４．訂正の適否の結論
　よって、上記訂正請求は特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
III．特許異議申立について
III−１．本件発明
　本件明細書については、上記するように平成１４年４月２６日付で訂正請求がなされ、その請求どおり訂正されたものであって、訂正後の本件特許第３１４３９５８号の請求項１及び４に係る発明は、その特許請求の範囲に記載される次のとおりのものである。
【請求項１】１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体を準備する工程と、
　発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって前記窒化アルミニウム成形体をその炉の内部で焼成する工程とを備え、
　前記導入される非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下であり、前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスは水分不透過性管によって前記炉の内部に供給される、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。（以下、適宜、「本件発明」という）
【請求項４】前記水分不透過性管は、ステンレス鋼および銅のうち少なく
ともいずれかから構成される、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
III−２．特許異議申立の概要
　特許異議申立人は、証拠として
甲第１号証：日本セラミックス協会学術論文誌、第９７巻、１１３２号、
　　　　　　平成元年１２月１日、第１４７８〜１４８５頁
甲第２号証：日本工業規格　高純度窒素、ＪＩＳ　Ｋ　１１０７-1985
甲第３号証：日本工業規格　水素、ＪＩＳ　Ｋ　０５１２-1974
甲第４号証：特開昭６３−３０７３００号公報
甲第５号証：特開昭５９−２１５５８２号公報
を引用し、本件請求項１、２及び５に係る発明（訂正後の請求項１及び４）は、甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、したがって、それらの特許は取り消されるべきものである、と主張するものである。
III−３．証拠の記載内容
　甲第１号証には、「ＡｌＮ焼結体の熱伝導率に及ぼす微構造の影響」と題し、以下のことが記載される。
（Ａ−１）「本研究では種々の分析手段を用いて，ＡｌＮ粒及び粒界相について定量的な検討を行い，熱伝導率との関係を明らかにしたので報告する．」（第１４７８頁左下欄末行〜右下欄第２行）
（Ａ−２）「焼結体はグリーンシート法により作製した．焼結体の作製プロセスの概要を図１に示す．ＡｌＮ粉末９４．６８ｇとＹ２Ｏ３粉末５．３２ｇ，合計１００ｇにバインダ１０ｇ，可塑剤２．６８ｍｌ，溶剤１８０ｍｌを加え，ナイロンボールミルで２４時間混合した．次に，真空デシケータ中で脱気処理することにより粘度調整を行い，スラリを作製した．スラリはドクターブレード法により，厚さ約０．１５ｍｍのグリーンシートにした．
　このグリーンシートを３０ｍｍ□に切断したものを３５枚積層し，１２０℃で５分間，１．９６×１０６Ｐａの圧力を加え熱圧着して積層体を作製した．この積層体を大気中５００℃で５時間保持することにより，バインダを除去した．昇温速度は５０℃/ｈとした．得られた脱脂体を黒鉛容器中に配置し，１気圧の超高純度窒素気流中，１９００℃で焼成した．」（第１４７８頁右下欄下から第１２行〜第１４７９頁左下欄第３行）
（Ａ−３）「次に粒界相について検討する．Ｘ線回折及び電子線回折の結果より，粒界相はＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３の複合酸化物又はＹ２Ｏ３からなることが分かったので，ＡｌＮ焼結体中のＹはすべて，Ｙ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３複合酸化物又はＹ２Ｏ３のかたちで粒界に存在していると考えられる．・・・．図１３に焼成時間と粒界のＹ２Ｏ３成分，Ａｌ２Ｏ３成分及びその合計量の関係を示す．焼成時間を長くするに従って，Ｙ２Ｏ３成分，Ａｌ２Ｏ３成分及びその合計量共徐々に少なくなっていくことが分かる．・・・．Ｙ２Ｏ３成分及びＡｌ２Ｏ３成分量が時間とともに少なくなるのは，Ｙ２Ｏ３成分及びＡｌ２Ｏ３成分がそれぞれ（１），（２）式のように徐々に還元窒化されるためと考えられる．
　　Ｙ２Ｏ３＋Ｎ２＋３Ｃ→２ＹＮ↑＋３ＣＯ↑　　　　（１）
　　Ａｌ２Ｏ３＋Ｎ２＋３Ｃ→２ＡｌＮ↑＋３ＣＯ↑　　（２）
（１），（２）式でＣは黒鉛容器から発生するカーボン蒸気によるものと考えられる．」（第１４８３頁左下欄下から第８行〜第１４８４頁左欄第７行）
　甲第２号証には、高純度酸素に関し、以下のことが記載される。
（Ｂ−１）「この規格は，液化窒素及び圧縮窒素であって，高圧ガス容器に充てんした工業用の高純度窒素（以下、窒素という。）について規定する。」（１枚目本文第１及び２行）
（Ｂ−２）窒素は、品質によって１級及び２級があり、その水分ｖｏｌ　ｐｐｍは、１０以下（１級）、１５以下（２級）であること。（１枚目上段の表等）
（Ｂ−３）「参考　水分をｍｇ/ｌ又は露点温度に換算するには，ＪＩＳ　Ｋ　０５１２（水素）の表２を用いる。」（１枚目本文下から１２行）
　甲第３号証はＪＩＳ　Ｋ　０５１２（水素）を規定するものであって、次のことが記載されている。
（Ｃ−１）水分量が０．００１０６６％、０．００１５９１％のときは、それぞれ、露点が、−６０℃、−５７℃であること。（表２　露点と水分量）
　甲第４号証には、次のことが記載されている。
（Ｄ−１）「ステンレススチール製鋼管の管壁に複数個の孔を穿設し、・・・膨出部を形成し、・・・短管を突合せ溶接した上で、・・・仕上げを行ったことを特長とするステンレススチール製のマニホールド。」（特許請求の範囲）
（Ｄ−２）「例えば、高純度窒素中に含まれるダストパーティクルの数は０．１μｍ以下程度のダストが１ｃｕ・ｆｔ中１個以下であること等が最近の半導体製造工場向高純度窒素ガスの仕様となっている。従って、この高純度窒素ガスの製造装置，供給機器にはあらゆる個所にこの様なダストの侵入する余地の無い様に対策が施されている。本発明もその一つで、主として高純度液化窒素を蒸発器で気化して高純度窒素ガスとして供給する場合の、この蒸発器の部品，配管の内面を電解研磨により１μｍ以下程度の面粗さに仕上げたマニホールドに関するものである。」（第１頁右下欄第第４〜末行）
（Ｄ−３）「第１図に示す構造のマニホールドは・・・半導体製造工程用の高純度ガスの供給機器製用として適切であり、本マニホールドを使用した高純度ガス供給機器は充分そのクリーン度を保証し得るものである。」（第３頁右上欄第６行〜左下欄第６行）
　甲第５号証には、可燃性物質を含有する処理材の熱処理炉に関し、次のことが記載されている。
（Ｅ−１）「たとえば、フエルトを焼成して炭素繊維とするには、高純度の炉内雰囲気中でフエルトを焼成する必要がある。
　したがつて、従来、フエルトを焼成するのに、大気圧付近に保持される雰囲気下で処理することがなされているが、処理材の装入時に、炉内に多量のＯ２，Ｈ２Ｏが持込まれるため、焼成雰囲気条件である炉内雰囲気中のＯ２，Ｈ２Ｏ濃度を数ＰＰＭとするには、大量のパージガスが必要となるとともに、パージ時間が長くなり操業効率が悪いという欠点を有する。」（第１頁右下欄第７〜１７行）
（Ｅ−２）「例えば、バインダ等可燃性物質を有するフエルトを焼成する場合、処理材Ｗを・・・処理室２に装入し、・・・処理室２内を真空パージする。その後、不活性ガスを処理室２内に供給して、一旦大気圧付近まで昇圧して、処理材Ｗに含有するバインダが気化しない温度域まで処理材Ｗを加熱し、・・・再び処理室２内を所定減圧に保持してバインダの気化を促進させ、焼成温度まで加熱する。」（第２頁右下欄第５〜１６行）
（Ｅ−３）「本発明の熱処理炉は、フエルトの焼成に限らず、粉末金属の焼結炉あるいは、セラミックや黒鉛の焼成炉にも適用することができるものであり、その熱処理条件は・・・処理材の熱処理条件に応じて任意に選択できるものである。」（第３頁左上欄第１５行〜右上欄第１行）
　
III−４．対比、判断
III−４−１．請求項１に係る発明について
　甲第１号証に記載の発明を、本件発明の構成に対応して示すと次のとおりとなる。
「９４．６８ｇのＡｌＮ粉末に対してＹ２Ｏ３を５．３２ｇ含有するスラリーから積層体を作製し、その積層体の脱脂体を黒鉛容器中に配置し，１気圧の超高純度窒素気流中で焼成する、焼結体の作成方法」〔前記（Ａ−２）参照〕
　そこで、本件発明と甲第１号証に記載の発明とを対比する。
　甲第１号証に記載の発明の「ＡｌＮ」、「Ｙ２Ｏ３」は、本件発明の「窒化アルミニウム」、「酸化イットリウム」に、それぞれ、相当し、該ＡｌＮに対する該Ｙ２Ｏ３の配合割合も、本件発明の範囲に含まれるものである。
　また、甲第１号証に記載の発明の「積層体」、「焼結体」は、本件発明の「成形体」、「焼結体」に、それぞれ、相当し、そして、甲第１号証の当該積層体及び焼結体は、いずれも、その主成分がＡｌＮからなるものであるから窒化アルミニウムといえるものである。
　更に、甲第１号証に記載の発明においては、該積層体が焼成されるのであるから、該積層体は何らかの炉の中で焼成処理されることになり、また、該焼成は超高純度窒素気流中で実施されるのであるから、その炉中には超高純度窒素（非酸化性ガスに相当）が導入されたものと解される。
　よって、両者は、
「１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体を準備する工程と、
　炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって前記窒化アルミニウム成形体をその炉の内部で焼成する工程とを備える、窒化アルミニウム焼結体の製造方法」である点で共通する。
　しかし、両者は次の点で、相違する。
（ａ）該炉につき、本件発明では、「発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成され」るのに対し、甲第１号証のものでは、黒鉛容器、すなわち、匣鉢を炭素材料で構成することが示されるものの、炉の発熱体又は断熱材を炭素材料で構成することについてまでは示されず、したがって、甲第１号証のものでは本件発明の当該構成が示されない（相違点ａ）。
（ｂ）前記導入される非酸化性ガスにつき、本件発明では、「非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下であり、前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスは水分不透過性管によって前記炉の内部に供給される」とする。これに対し、甲第１号証のものでは、超高純度窒素を用いることが示されるに過ぎないものである。確かに、甲第２号証と甲第３号証とを参照すると、日本工業規格で規定される高純度窒素はその露点が−６０℃（１級）、−５７℃（２級）程度であることが解るとしても、甲第１号証に記載の発明において、超高純度窒素がどのような方法で炉内へ導入されるかその詳細が示されないのであるから、そこでの発明では、窒素ガスが炉内へのガス導入部分において−３０℃以下であるとまでは云えない。また、甲第１号証に記載のものでは、ガス導入管の存否も含め、超高純度窒素がどのような方法で炉内へ導入されるかその詳細が示されないのであるから、超高純度窒素が水分不透過性管によって供給さたものであると云うことはできず、したがって、甲第１号証のものでは本件発明の当該構成が示されない（相違点ｂ）。
　
　以下、この相違点に関する構成が容易に想到できるか否かにつき検討する。
　本件明細書の記載によれば、本件発明につき以下のように説示される。
　焼結助剤に酸化イットリウム用いた窒化アルミニウムを、発熱体や断熱材がカーボンから構成される、いわゆる、カーボン炉において、非酸化性雰囲気で焼成した場合、得られた窒化アルミニウム焼結体は焼きムラや色ムラが生じやすいという問題があった（段落０００５及び０００６）ところ、本発明者は、上記の問題は、炉内に導入された非酸化性ガス中の水分が炉の発熱体や断熱材に用いられている炭素と反応し、この反応により、窒化イットリウム（ＹＮ）が生ずることに原因するとの知見（段落０００８）に基づいて発明をなしたものである。本件発明は、窒化アルミニウム焼結体の製造方法において、「発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉」に対して、炉内に導入される非酸化性ガスが「炉内へのガス導入部分において露点が−３０℃以下のもの」を用いることにより、その余の構成と相俟って、窒化アルミニウム焼結体の色ムラや焼きムラの発生を抑制することができたものである（段落０００９、及び同００１６〜００２４）。
　このように、本件発明は、「発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉」に対して、「炉内へのガス導入部分において露点が−３０℃以下」の非酸化性ガスを導入するという構成を採択することにより、すなわち、上記相違点（ａ）と（ｂ）に関する構成を組み合わせることにより、上記の問題を解消することができたものである。
　一方、甲第１号証に記載のものは、上記相違点（ａ）及び（ｂ）に関する構成について示されないことは、前記したとおりであり、また、そこでは、窒化アルミニウム焼結体は焼きムラや色ムラにつき配慮するものでもない。
　次に、上記相違点（ａ）及び（ｂ）につき、甲第２〜５号証の記載を順次みる。
　甲第２号証には、高圧ガス容器に充てんした工業用の高純度窒素につき記載され、また、甲第３号証には、甲第２号証に記載される高純度窒素の１級品及び２級品の露点を換算する表が記載されているに過ぎず、これらのものは、上記相違点（ａ）及び（ｂ）に関する構成につき示唆するものでなく、また、本件発明で問題点とする窒化アルミニウム焼結体の焼きムラや色ムラにつき説明するものでもない。
　甲第４号証には、半導体製造装置の用途において、高純度窒素ガスの配管などに、ステンレススチール鋼管を用いること、そして、高純度窒素ガスの製造装置及び供給装置にはダストの侵入する余地がないように対策が施されていることが記載される。このように、甲第４号証のものからは、高純度窒素を供給する場合にはステンレススチール鋼のような水分不透過性管を用いることに限っては示唆される。しかし、そこでは、窒化アルミニウムの如き焼結体の製造方法については何も記載されず、当然のこととして、水分に起因する窒化アルミニウム焼結体の焼きムラや色ムラにつき配慮するものではなく、したがって、上記相違点（ａ）と（ｂ）に関する構成の組合せにつき教示するものは何もない。
　甲第５号証には、可燃物質を含有する処理材の熱処理炉に関し、炉内雰囲気中のＨ２Ｏの濃度を数ｐｐｍとすること、及び、不活性ガスを熱処理炉の処理室に供給することが示され、他に、該熱処理炉はセラミックの焼成炉に適用できることも示される。しかし、そこでは、可燃物質を含有する処理材の処理に必要なＨ２Ｏの濃度等の条件が示されるだけであり、窒化アルミニウムの如き焼結体の製造方法の条件については、具体的には、何も示されず、勿論、本件発明で問題点とする窒化アルミニウム焼結体の焼きムラや色ムラにつき説明するものでもない。したがって、上記相違点（ａ）と（ｂ）に関する構成の組合せにつき教示するものは何もない。
　
　なお、当審における取消理由通知においては、他に、特開平２−２１７３６２号公報（引用例）を証拠として引用している。しかし、この引用例においては、焼結助剤を含有する窒化アルミニウムを非酸化性雰囲気でカーボン発熱体を用いた炉で焼成することが記載されるものの、そこでは、水分に起因する窒化アルミニウム焼結体の焼きムラや色ムラにつき配慮するものではない。したがって、引用例では、窒化アルミニウムの焼成に際して、発熱体が炭素を含む材料からなる炉を用いるという構成に限っては示唆されるとしても、上記相違点（ａ）と（ｂ）に関する構成の組合せについてまでは示唆されない。
　
　してみれば、甲第１〜５号証の記載からは、窒化アルミニウム焼結体の焼きムラや色ムラを抑制するための構成である、「発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉」に対して、「炉内へのガス導入部分において露点が−３０℃以下」の非酸化性ガスを導入するということが教示されない。
　したがって、上記相違点（ａ）及び（ｂ）に関する本件発明の構成は、当業者が容易に想到できるものであると云うことができない。
　そうすると、本件発明は、甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるとすることができない。
　
III−４−２．請求項４に係る発明について
　訂正後の請求項４に係る発明は、請求項１を引用し、更に、その水不透過性管の素材を限定するものであって、請求項１に係る発明の構成をすべて具備するものである。
　したがって、上記III−４−１．で説示した理由と同じ理由により、訂正後の本件請求項４に係る発明は、甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明できたものであるとすることができない。
　　
IV．まとめ
　特許異議申立の理由及び証拠によっては、訂正後の本件請求項１及び４に係る発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に訂正後の本件請求項１及び４に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年５月２８日（２００２．５．２８）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第３１４３９５８号の明細書につき、訂正請求書に添付された訂正明細書に記載される以下の（ａ）〜（ｅ）のとおり訂正する。
（ａ）特許請求の範囲の請求項１における、
「１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体を準備する工程と、
　少なくとも炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって前記窒化アルミニウム成形体をその炉の内部で焼成する工程とを備え、
　前記導入される非酸化性ガスの露点は−３０℃以下であり、前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスは水分不透過性管によって前記炉の内部に供給される、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体を準備する工程と、
　発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって前記窒化アルミニウム成形体をその炉の内部で焼成する工程とを備え、
　前記導入される非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下であり、前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスは水分不透過性管によって前記炉の内部に供給される、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。」と訂正する。
（ｂ）特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項２を削除する。
（ｃ）明りょうでない記載の釈明を目的として、特許請求の範囲の請求項３、４及び５における項番号を、それぞれ、一つずつ繰り上げる。
（ｄ）明りょうでない記載の釈明を目的として、特許請求の範囲の新たな請求項３において、引用する請求項番号を、３から２に訂正する。
（ｅ）明細書段落００１０における、
「・・・少なくとも炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって、その窒化アルミニウム成形体が炉の内部で焼成される。このとき、導入される非酸化性ガスの露点は−３０℃以下である。」を、明りょうでない記載の釈明を目的として、
「・・・発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって、その窒化アルミニウム成形体が炉の内部で焼成される。このとき、導入される非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下である。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
窒化アルミニウム焼結体の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体を準備する工程と、
　発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって前記窒化アルミニウム成形体をその炉の内部で焼成する工程とを備え、
　前記導入される非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下であり、前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスは水分不透過性管によって前記炉の内部に供給される、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
　【請求項２】　前記露点が−３０℃以下となるように前記非酸化性ガスに含まれる水分が除去装置によって、前記炉の内部に前記非酸化性ガスが導入される前に、除去される、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
　【請求項３】　前記除去装置は、液体窒素、活性銅および濃硫酸の少なくともいずれかを媒体として用いる、請求項２に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
　【請求項４】　前記水分不透過性管は、ステンレス鋼および銅のうち少なくともいずれかから構成される、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　この発明は、ＩＣ基板材料、パッケージ材料をはじめとする電子材料等に使用される窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関するものである。
　【０００２】
　【従来の技術】
　最近のＬＳＩに関する技術の進歩はめざましく、ゲート数の増大等に起因する集積度の向上とＩＣチップサイズの大型化に伴なって、パッケージあたりの発熱量が増大している。このため、基板材料の放熱性が重要視されるようになってきている。また、従来、ＩＣ基板として広く用いられてきたアルミナ焼結体は、その熱伝導率では放熱性が十分でなく、ＩＣチップの発熱量の増大に対応できなくなりつつある。このため、アルミナに代わるものとして高い熱伝導性を有するベリリアが検討されている。しかしながら、ベリリアは毒性が強く、その取扱いが困難であるという欠点がある。
　【０００３】
　一方、窒化アルミニウム焼結体は本来、材質的に高い熱伝導性、高い絶縁性を有し、毒性もないので、半導体装置の回路基板材料あるいはパッケージ材料として注目を集めている。
　【０００４】
　窒化アルミニウムは共有結合性が高く、焼結するのが困難な材料である。しかしながら、周期律表ＩＩａ、ＩＩＩａ族の元素の化合物等の焼結助剤を窒化アルミニウムに添加すると、その焼成時に焼結助剤と窒化アルミニウム中に不純物として含まれるアルミナとの複合酸化物が生成される。その複合酸化物の液相を介して物質移動が促進されるため、常圧焼結によっても緻密な窒化アルミニウム焼結体を得ることが可能となる。これにより、緻密な窒化アルミニウム焼結体を得る方法としてほかにホットプレス法などがあるが、上述のように焼結助剤を添加する方法が広く用いられている。窒化アルミニウム焼結体に含まれる不純物酸素は窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を低下させる役割を果たす。焼結助剤として酸化イットリウム、または焼成時に酸化イットリウムを生じる物質を用いると、その酸化イットリウムは不純物酸素をトラップする能力が大きいので、窒化アルミニウム焼結体の緻密化と高熱伝導化を達成することができる。
　【０００５】
　焼結助剤に酸化イットリウム、または焼成時に酸化イットリウムを生じる物質を用いた場合、酸化イットリウムとアルミナとの複合酸化物、すなわちＹＡＧ（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２）、ＹＡＬ（ＹＡｌＯ３）、ＹＡＭ（Ｙ４Ａｌ２Ｏ９）等が生成される。これらの複合酸化物の中で、ＹＡＧの融点が最も低く、１７３５℃である。このことから、窒化アルミニウムの焼成は通常１８００℃以上の温度で行われる。この温度条件で焼成を行うためには、焼結炉として、発熱体や断熱材がカーボンから構成される、いわゆるカーボン炉が広く用いられる。また、窒化アルミニウムの酸化、炉の損傷を抑制する観点から、炉内の雰囲気は非酸化性雰囲気であることが要求される。特に窒素ガスは非酸化性であり、かつ窒化アルミニウムの焼成温度領域ではカーボンとも反応しない。このため、炉内の非酸化性雰囲気を保つために窒素ガスが広く用いられている。
　【０００６】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、上述のようなプロセスにより得られた窒化アルミニウム焼結体は焼きムラや色ムラが生じやすい。焼きムラは部分的な緻密化不足によって生ずるものである。たとえば、不純物金属量等の少ない白色窒化アルミニウム焼結体においては白濁色ないし灰濁色等として、不純物金属量等の多い黒色窒化アルミニウム焼結体においては淡灰濁色ないし濃灰濁色等として焼きムラが観察される場合がある。また、色ムラは部分的な組成変動による焼結体の色調の変化である。たとえば、不純物金属量等の少ない白色窒化アルミニウム焼結体においては、こはく色ないし赤褐色等として色ムラが観察される。
　【０００７】
　そこで、この発明の目的は色ムラや焼きムラが生じ難い窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供することである。
　【０００８】
　【課題を解決するための手段および発明の作用効果】
　本発明者らは上記の問題点を解決するために鋭意検討を行なった結果、窒化アルミニウム焼結体の焼きムラや色ムラの原因は以下のように推定された。すなわち、まず、炉内に導入された非酸化性ガス中に水分が混入する。この水分と炉の発熱体や断熱材に用いられている炭素とが反応する。この反応により生じた一酸化炭素（ＣＯ）や炭化水素等のガスにより、複合酸化物の液相は還元され、窒化イットリウム（ＹＮ）が生ずる。この窒化イットリウムは高温下においても溶融しないので、液相焼結による緻密化は進行しない。このようにして、部分的に緻密化していない結果として焼きムラが生ずる。窒化イットリウムの生成により、焼結体の一部または全部が通常の色調と異なる結果として生ずるのが色ムラである。
　【０００９】
　上記の考察に基づき、炉内に導入されるガス中の水分量を抑制した結果として、複合酸化物の液相の還元に伴う窒化イットリウムの生成が抑制される。これにより、焼きムラや色ムラの少ない窒化アルミニウム焼結体を得ることができるに至った。導入ガス中の水分量は露点により測定され、制御することができる。すなわち、その露点が低いほど、焼きムラや色ムラの少ない窒化アルミニウム焼結体を作製するには有利である。特に導入ガス中の露点が−３０℃以下と水分量が少ない条件であるとき、焼きムラや色ムラの少ない窒化アルミニウム焼結体を作製することができる。
　【００１０】
　したがって、この発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法によれば、まず、１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する窒化アルミニウム成形体が準備される。発熱体および断熱材の少なくともいずれかが炭素を含む材料から構成された炉の内部に非酸化性ガスを導入することによって、その窒化アルミニウム成形体が炉の内部で焼成される。このとき、導入される非酸化性ガスの露点は炉内へのガス導入部分において−３０℃以下である。
　【００１１】
　導入されるガスの露点を−３０℃以下とする方法の１つとして、水分除去装置を設ける方法が有効である。液体窒素を媒体として用いたトラップをガス導入管に設けると、そのトラップ内においてガス中に含まれる水分が凝結する。これにより、ガス中の水分が除去され得る。また、活性銅を媒体としたカラムをガス導入管に設けると、トラップ内の活性銅とガス中に含まれる水分とが反応し、酸化物が生成する。これにより、ガス中の水分が除去され得る。さらに、濃硫酸を媒体としたトラップをガス導入管に設けると、トラップ内の濃硫酸の希釈効果により、ガス中の水分が除去され得る。これらの水分除去装置を組合わせたり、同種の水分除去装置による多重トラップを設けると、水分除去効果は増大する。
　【００１２】
　導入ガスの露点を−３０℃以下とする別の方法として、導入ガスの配管を水分不透過性の管によって構成する方法が有効である。水分不透過性の管としては、ＳＵＳ３０４、ＳＵＳ４３０等のステンレス鋼、銅などから形成された管を挙げることができる。
　【００１３】
　炉内に導入されるガスは非酸化性でなければならない。非酸化性ガスとしては、窒素、アンモニア、水素、アルゴンおよびこれらの混合ガス等を用いることができる。
　【００１４】
　窒化アルミニウム成形体は、１００重量部の窒化アルミニウムに対して酸化イットリウム換算でイットリウム化合物を０．０１重量部以上１５重量部以下含有する。イットリウム化合物の含有量が酸化イットリウム換算で０．０１重量部未満であると、緻密な窒化アルミニウム焼結体を得ることができない。イットリウム化合物の含有量が酸化イットリウム換算で１５重量部を超えると、過剰な液相が焼結体の表面にしみ出す傾向が顕著になり、得られる窒化アルミニウム焼結体の色調が斑点状等の不安定なものとなるなどの問題が生じるからである。
　【００１５】
　また、窒化アルミニウムの焼結性の改善、焼成温度の低温化等を目的として、１００重量部の窒化アルミニウムに対して、酸化カルシウム、または焼成時に酸化カルシウムを生じる化合物を酸化カルシウム換算で５重量部を超えない範囲で窒化アルミニウム成形体に含ませてもよい。窒化アルミニウム焼結体の着色化等を目的として、周期律表ＩＶａ、Ｖａ、ＶＩａ族元素の単体、酸化物、窒化物、炭化物、硼化物からなる群より選ばれた少なくとも１種以上を１５重量部を超えない範囲で窒化アルミニウム成形体に含ませてもよい。窒化アルミニウム焼結体の機械加工性の改善等を目的として、１００重量部の窒化アルミニウムに対して、六方晶窒化硼素を５０重量部を超えない範囲で窒化アルミニウム成形体に含ませてもよい。
　【００１６】
　【実施例】
　実施例１
　平均粒径１μｍの窒化アルミニウム粉末を１００重量部、酸化イットリウム粉末を１重量部含む混合粉末に、結合剤、可塑剤、解膠剤、溶剤、湿潤剤および静電防止剤を添加してボールミルを用いて混合した。このようにして、スラリーを作製した。結合剤としてポリビニルブチラールとポリビニルアルコールの混合物が用いられた。可塑剤としてジブチルフタレート（Ｄ．Ｂ．Ｐ．）とべンジルブチルフタレート（Ｂ．Ｂ．Ｐ．）の混合物が用いられた。解膠剤としてメンヘーデン魚油が用いられた。溶剤としてはトリクロロエチレンとエチルアルコールとメチルエチルケトンの混合物が用いられた。湿潤剤としてはモノオレイン酸グリセリンが用いられた。得られたスラリーを脱泡し、さらにドクターブレード法により、窒化アルミニウムのグリーンシートを作製した。
　【００１７】
　このグリーンシートを焼成炉内で表１に示される条件で温度１８００℃で３時間焼成することにより、窒化アルミニウム焼結体が得られた。焼成炉の断熱材はカーボンフェルト、発熱体はグラファイトカーボンを用いた。
　【００１８】
　このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の色ムラや焼きムラの発生状況、密度、熱伝導率は表２に示される。なお、表１に示される雰囲気ガスについては、窒素は液体窒素を気化させたものを用い、他のガスはすべてボンベから供給されるものを用いた。また、ガス露点は、炉内への導入部分において採取されたガスについて測定されたものである。そのガス採取位置と測定機器との間の配管にはＳＵＳ３０４からなる管が用いられた。
　【００１９】
　【表１】
　【００２０】
　【表２】
　【００２１】
　実施例２
　実施例１と同様の組成で窒化アルミニウム粉末と酸化イットリウム粉末を配合した後、実施例１と同様の方法により、窒化アルミニウムのグリーンシートを作製した。
　【００２２】
　このグリーンシートを焼成炉内で温度１８００℃で３時間焼成することにより、窒化アルミニウム焼結体が得られた。焼成炉の断熱材はカーボンフェルト、発熱体はグラファイトカーボンを用いた。炉内に導入されるガスは液体窒素を気化させたものが用いられた。炉内へのガス導入のための配管はＳＵＳ３０４からなる管が用いられた。炉内にガスが導入される前にガス中の成分が除去されるように、水分除去装置として活性銅を媒体とするカラムが設けられた。炉内へのガス導入部分において採取されたガスの露点を測定したところ、−６８℃であった。
　【００２３】
　このようにして得られた窒化アルミニウム焼結体の色ムラや焼きムラの発生状況、密度、熱伝導率は表３に示される。また、窒化アルミニウム粉末への酸化イットリウム添加量も表３に示される。
　【００２４】
　【表３】