【事件の表示】
　特許第２７０２４８６号「ポリアミド、ポリフェニレンエーテル及び耐衝撃性改良剤を含むポリマー混合物」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２７０２４８６号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続きの経緯
　本件特許第２７０２４８６号は、昭和６２年１２月２２日（優先権主張、１９８６年１２月３０日、欧州特許機構）に出願された特願昭６２−３２３０３４号の出願に係り、平成９年１０月３日に設定登録された後、住友化学工業株式会社から特許異議の申立てがあり、それに基づく特許取消の理由通知に対し、平成１３年７月４日付けで、先の訂正請求を取り下げた上で改めて訂正請求がなされたものである。
　
［２］訂正前の本件特許に対する特許異議申立人の主張の概要
　特許異議申立人は、下記甲第１〜５号証を提出し、本件発明は、本件の出願前に頒布された甲第１号証に記載された発明であるか、又はこれから当業者が容易に発明することができたものであり、そして甲第５号証に掲載された、その出願日前の出願であってその出願後に出願公開された出願の出願当初の明細書に記載された発明であるから、本件は、特許法第２９条第１項第３号、同条第２項若しくは同法第２９条の２の規定に違反して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開昭６１−５０２１９５号公報
　甲第２号証：「岩波理化学辞典　第３版増補版」岩波書店、１９８５年２　　月発行、1438−1439頁
　甲第３号証：住友化学工業株式会社石油化学品研究所、眞田隆作成の実験　　証明書
　甲第４号証：Journal of Materials Science 24(1989)2025-2030
　甲第５号証：特開昭６３−３３４７１号公報
　
［３］本件訂正請求
[3-1]　本件訂正請求の要旨は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項を個別に列挙すれぱ以下のとおりである。
る。
（イ）訂正事項１
　特許請求の範囲第１項の記載「下記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含むポリアミド−ポリフェニレンエーテル組成物［ただし、成分（Ａ）及び（Ｃ）についての重量部は（Ａ）と（Ｃ）の合計重量部を１００重量部とした値である］。
（Ａ）（ｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリフェニレンエーテル、及び、
　　（ii）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリアミド、
（Ｂ）成分（Ａ）（ｉ）と（Ａ）（ii）の相溶性を改良するに足る量の１種又はそれ以上の相溶性改良剤、並びに
（Ｃ）１〜５０重量部の下記（Ｃ１）及び（Ｃ２）から選択される少なくとも１種類の耐衝撃性改良剤：
（Ｃ１）カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基又はエポキシ基から選択される１種以上の官能基で官能化されたアルキレン−アルキル（メタ）アリレート共重合体、
（Ｃ２）酸無水物基もしくはその誘導体を有するビニルモノマー又はエポキ　シ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−プロピレン共重　合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー。」を、
「下記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含むポリアミドーポリフェニレンエーテル組成物［ただし、成分（Ａ）及び（Ｃ）についての重量部は（Ａ）と（Ｃ）の合計重量部を１００重量部とした値である］。
（Ａ）（ｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリフェニレンエーテル、及び、
　（ii）５〜９４重量部の少なくとも1種のポリアミド、
（Ｂ）成分（Ａ）（ｉ）と（Ａ）（ii）の相溶性を改良するに足る量の下記（Ｄ）〜（Ｉ）から選択される１種又はそれ以上の相溶性改良剤：
（Ｄ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０１〜３０重量部の量の、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド又はマレイン酸アミド、
（Ｅ）（ａ）ポリフェニレンエーテルと（ｂ）一般式：Ｚ’−Ｚ−Ｚ”［式中、Ｚ’は少なくとも式：〔Ｘ−Ｃ−（Ｏ）〕（式中、ＸはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＨ、−ＯＲ又は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒであり、ＲはＨ、アルキル基又はアリール基である)の基であり、Ｚ”は少なくともカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基又はヒドロキシル基であり、Ｚ’及びＺ”の基は、架橋Ｚを介して共有結合しており、Ｚは二価の炭化水素基である］の化合物との反応生成物から成る官能化ポリフェニレンエーテル、
（Ｆ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０５〜４重量部の量の、分子構造中に、（ａ）酸素の架橋を介して炭素原子に結合した少なくとも１つのケイ素原子、及び（ｂ）少なくともエチレン性炭素−炭素二重結合もしくは炭素−炭素三重結合及び／又はアミノ基及びメルカプト基から選ばれる官能基、の両方を有し、前記官能基がケイ素原子に直接結合していない、シラン化合物、
（Ｇ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり　０．０１〜１０重量部の量の、酸化ポリオレフィンワックス、
（Ｈ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり　０．５〜１００重量部の量の、ビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−ベータ不飽和ジカルボン酸もしくはジカルボン酸無水物の単位を有する共重合体、又はビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−ベータ不飽和ジカルボン酸のイミド化合物の単位を有する共重合体、
（Ｉ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．５〜１５０重量部の量の、ａ）カルボキシル基又は酸無水物基を有する１，２−置換オレフィン化合物とｂ）ポリフェニレンエーテルとｃ）ラジカル開始剤との反応生成物、並びに
（Ｃ）１〜５０重量部の下記（Ｃ２）から選択される少なくとも１種類の耐衝撃性改良剤：
　（Ｃ２）エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−　プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー。」に訂正するとともに、特許請求の範囲第３項及び第５項を削除し、特許請求の範囲第４項及び第６項の項番号を繰り上げ、それぞれ特許請求の範囲第３項及び第４項とする。
（ロ）訂正事項２
　明細書１２頁１４〜２０行（本件特許公報５欄３４〜３９行）の「本発明に係るポリマー混合物において、衝撃強さ改良剤として、カルボン酸もしくはその誘導体を有するビニルモノマーがグラフトされ、あるいはエポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされている、エチレン−プロピレン共重合体又はエチレンプロピレン−非共役ジエンターボリマーを使用することができる。」を、
「本発明に係るポリマー混合物において、衝撃強さ改良剤として、エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされているエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマ-を使用することができる。」に訂正する。
（ハ）訂正事項３
　明細書１３頁６〜１６行（同公報５欄４５行〜６欄４行）の「本発明に係るポリマー混合物は、衝撃強さ改良剤として、官能基を有するアルキレン−アルキル（メタ）アクリレートを含み得る。前記官能基は、ターポリマー形成時の重合反応又はグラフト反応によって導入されたカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基又エポキシ基から選ばれる官能基である。前記アルキレン−アルキル（メタ）アクリレートのアルキレン基は２乃至６個の炭素原子を含み、アルキル基は１乃至８個の炭素原子を含む。」を削除する。
（ニ）訂正事項４
　明細書１４頁１９行〜１５頁５行（同公報６欄２４〜２９行）の「Ａ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．０１乃至３０重量部の量の、液体ジエンポリマー、又はエポキシ化合物、又は分子構造中に二重もしくは三重炭素−炭素結合及びカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基もしくはヒドロキシル基を有する化合物」を、
「Ａ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．０１乃至３０重量部の量の、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド又はマレイン酸アミド」に訂正する。
（ホ）訂正事項５
　明細書２６頁１３〜１４行（同公報１０欄２８〜２９行）の「官能基の例としては、カルボン酸基又はその誘導体がある。」を削除する。
（ヘ）訂正事項６
　明細書２８頁５行〜２９頁４行（同公報１１欄６〜２２行）の「官能基を有するアルキレン−アルキル(メタ)アクリレート共重合体。前記官能基は、例えば、ターポリマー形成時の重合反応又はグラフト化反応によって導入されている。官能基は、カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基又はエポキシ基から選ばれている。前記アルキレン−アルキル(メタ)アクリレートのアルキレン基は２乃至６個の炭素原子を含み、アルキル基は１乃至８個の炭素原子を含む。このタイプの耐衝撃性改良剤は、例えば、米国特許第４，４３６，８７２号及び同４，４７８，９７８号各明細書に記載されている。特に適切なのは、エチレン−エチルアクリレート−マレイン酸ポリマー及びエチレン−エチルアクリレート−フマル酸ポリマーである。このタイプのポリマーはまた、前記非官能化アルキレン−アルキル(メタ)アクリレート共重合体の完全又は部分けん化によって得ることもできる。この目的のために、米国特許第４，４８５，２１４号明細書を参照し得る。」を削除する。
（ト）訂正事項７
　明細書１３頁１〜５行（同公報５欄４０〜４４行）の「本発明に係るポリマー混合物は、衝撃強さ改良剤として、２乃至６個の炭素原子を有するアルキレン基及び１乃至８個の炭素原子を有するアルキル基を有するアルキレン−アルキル(メタ)アクリレート共重合体を成分とすることができる。」を削除する。
（チ）訂正事項８
　明細書２７頁２行〜２８頁４行（同公報１０欄３６行〜１１欄５行）の「２乃至６個の炭素原子を有するアルキレン基及び１乃至８個のアルキル基を有するアルキレン−アルキル(メタ)アクリレート共重合体。これらの化合物は、例えば米国特許第３，７００，７５１号及び同３，８４５，１６３号各明細書に開示されている。このタイプのポリマーは、例えばエチレン、プロピレン等のオレフィンを、次のモノマー：例えばメチルアクリレート、エチルアクリレート、ヘキシルアクリレート等の炭素数１乃至８アルキルアクリレート；例えばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ヘキシルメタクリレート等の炭素数１乃至８アルキルメタクリレート；アクリル酸又はメタクリル酸の１種又はそれ以上との共重合により調製し得る。好適なのは、エチレンとアクリル酸のアルキルエステルとの公知の共重合体である。一般に、共重合体中のアクリレート含量又はメタクリレート含量は、約１０乃至約３０重量％であることができる。共重合体のオレフィン含量は、約７０乃至約９０重量％であることができる。上記最後の共重合体の例としては、エチレンとエチルアクリレートとの比が約４．５：１であるエチレン−エチルアクリレート共重合体がある。」を削除する。
（リ）訂正事項９
　明細書２９頁１３〜１５行（同公報１１欄３０〜３２行）の「非官能化アルキレン−アルキル(メタ)アクリレートポリマ-は、１２．５％未満の量で使用されるのが好ましい。」を削除する。
[3-2]次に本件訂正の適否について検討する。
（イ）訂正事項１について
  訂正事項１は、実質的に次の（ｉ）〜（iv）の４つの訂正を包含している。
（ｉ）：（Ｂ）成分の相溶性改良剤を、特許請求の範囲第３項及び第５項（いずれも実施態様項）に記載された具体的な化合物に限定する、即ち、（Ｄ）として特許請求の範囲第５項にその具体的な化合物として記載された無水マレイン酸などの化合物にすると共に、（Ｅ）〜（Ｉ）については特許請求の範囲第３項にその具体的化合物として記載されていた（Ｅ）〜（Ｉ）とする訂正
（ii）：（Ｃ）成分の耐衝撃性改良剤として記載されていた（Ｃ１）を全面的に削除する訂正
（iii）：（Ｃ）成分の耐衝撃性改良剤として記載されていた（Ｃ２）の内、
「酸無水物基もしくはその誘導体を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン-プロピレン共重合体又はエチレン-プロピレン−非共役ジエンターポリマー。」を削除する訂正
（iv）：特許請求の範囲第３項及び第５項を削除する訂正及びそれに伴い番号を繰り上げる訂正
　（ｉ）の訂正は、相溶性改良剤を、それに属するものとして実施態様項に記載され、或いはそれを受けて発明の詳細な説明（本件明細書２３頁３〜５行、本件特許公報９欄１８〜２０行）に特に適切であるとして具体的に記載されていたものに限定するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮するものである。
  （ii）の訂正は、耐衝撃性改良材としての（Ｃ１）または（Ｃ２）の内（Ｃ１）を削除するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮するものである。
  （iii）の訂正は、同じく耐衝撃性改良材を表す（Ｃ２）のグラフトするモノマーの内、酸無水物基もしくはその誘導体を有するビニルモノマーに関係するものを削除するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮するものである。
  （iv）の訂正は、特許請求の範囲そのものの削除およびそれに伴う項番号の繰り上げであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮するものである。
  よって、訂正事項１は、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮するものである。
（ロ）訂正事項２について
　訂正事項２は、上記訂正事項１の（iii）の訂正により、それと整合するように発明の詳細な説明を訂正するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（ハ）訂正事項３について
　訂正事項３は、上記訂正事項１の（ii）の訂正（削除）により、それと整合するように発明の詳細な説明を訂正（削除）するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（ニ）訂正事項４について
　訂正事項４は、上記訂正事項１の（ｉ）の訂正により、それに整合するように相溶性改良剤Ａ）についての発明の詳細な説明を訂正するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（ホ）訂正事項５について
　訂正事項５は、上記訂正事項１の（iii）の訂正により、それと整合するように発明の詳細な説明を訂正するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（ヘ）訂正事項６について
　訂正事項６は、上記訂正事項１の（ii）の訂正（削除）により、それと整合するように発明の詳細な説明を訂正（削除）するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（ト）訂正事項７について
　訂正事項７は、上記訂正事項１の（ii）の訂正（削除）により、それと整合するように発明の詳細な説明を訂正（削除）するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（チ）訂正事項８について
　訂正事項８は、上記訂正事項１の（ii）の訂正（削除）により、それと整合するように発明の詳細な説明を訂正（削除）するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（リ）訂正事項９について
　訂正事項９は、上記訂正事項１の（ii）の訂正（削除）により、それと整合するように発明の詳細な説明を訂正（削除）するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（ヌ）本件訂正についてのまとめ　
　本件訂正は、上記のとおり、いずれも訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮若しくは明りょうでない記載の釈明をするものであり、これら訂正により特許請求の範囲が拡張ないし変更されるものでもない。そして本件訂正後の特許請求の範囲に記載された事項により構成される発明は、後記するように、その特許出願の際独立して特許を受けることができないものとすることもできない。
　したがって、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書第１、３号に掲げる事項を目的とし、かつ同条第３項で準用する同法第１２６条第２〜４項の規定に適合するものである。
　
［４］本件発明の要旨
　本件発明の要旨は、特許請求の範囲第１項（独立形式請求項）に記載された事項により構成される次のとおりのものである。
「下記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含むポリアミドーポリフェニレンエーテル組成物［ただし、（Ａ）及び（Ｃ）についての重量部は（Ａ）と（Ｃ）の合計重量部を１００重量部とした値である］。
（Ａ）（ｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリフェニレンエーテル、及び、
　（ii）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリアミド、
（Ｂ）成分（Ａ）（ｉ）と（Ａ）（ii）の相溶性を改良するに足る量の下記（Ｄ）〜（Ｉ）から選択される１種又はそれ以上の相溶性改良剤：
（Ｄ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０１〜３０重量部の量の、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド又はマレイン酸アミド、
（Ｅ）（ａ）ポリフェニレンエーテルと（ｂ）一般式：Ｚ’−Ｚ−Ｚ”［式中、Ｚ’は少なくとも式：〔Ｘ−Ｃ−（Ｏ）〕（式中、ＸはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＨ、−ＯＲ又は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒであり、ＲはＨ、アルキル基又はアリール基である）の基であり、Ｚ”は少なくともカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基又はヒドロキシル基であり、Ｚ’及びＺ”の基は、架橋Ｚを介して共有結合しており、Ｚは二価の炭化水素基である］の化合物との反応生成物から成る官能化ポリフェニレンエーテル、
（Ｆ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０５〜４重量部の量の、分子構造中に、（ａ）酸素の架橋を介して炭素原子に結合した少なくとも１つのケイ素原子、及び（ｂ）少なくともエチレン性炭素−炭素二重結合もしくは炭素−炭素三重結合及び／又はアミノ基及びメルカプト基から選ばれる官能基、の両方を有し、前記官能基がケイ素原子に直接結合していない、シラン化合物、
（Ｇ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり　０．０１〜１０重量部の量の、酸化ポリオレフィンワックス、
（Ｈ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり　０．５〜１００重量部の量の、ビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−ベータ不飽和ジカルボン酸もしくはジカルボン酸無水物の単位を有する共重合体、又はビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−ベータ不飽和ジカルボン酸のイミド化合物の単位を有する共重合体、
（Ｉ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．５〜１５０重量部の量の、ａ）カルボキシル基又は酸無水物基を有する１，２−置換オレフィン化合物とｂ）ポリフェニレンエーテルとｃ）ラジカル開始剤との反応生成物、並びに
（Ｃ）１〜５０重量部の下記（Ｃ２）から選択される少なくとも１種類の耐衝撃性改良剤：
　（Ｃ２）エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−　プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー。」
　
［５］特許異議申立てについての判断
[5-1]刊行物等の記載事項
（イ）甲第１号証には、
「１．（ａ）１種以上のポリフェニレンエーテル樹脂、
（ｂ）１種以上のポリアミド樹脂および
（ｃ）１種以上の式
　　　　　　　　…………………………………
〔……………………………………………………………………………………………………………………………………………………………………］によって表わされる脂肪族ポリカルボン酸またはその誘導体からなるかその反応生成物からなる新規樹脂組成物。
…………………………………………………………………………………………４．ポリカルボン酸をくえん酸およびりんご酸およびそれらの塩から本質的になる群から選択する請求の範囲第１項記載の組成物。
………………………………………………………………………………………
２０．更に変性剤樹脂を全組成物を基にして約５０重量％以下含有する請求の範囲第１項記載の組成物。
…………………………………………………………………………………………
」（特許請求の範囲）の発明につての記載がされ、発明の詳細な説明には、その実施例２および実施例６にはポリフェニレンエーテルとポリアミド６，６にりんご酸を添加した組成物が、また、実施例６６および実施例６７には、ポリフェニレンエーテルとポリアミド６，６にくえん酸およびＥＰＤＭｇＧＭＡ（グリシジルメタクリレートグラフトＥＰＤＭゴム）を添加した組成物が、記載されている。
（ロ）甲第２号証には、「リンゴ酸」の項で「リンゴ酸を強く加熱すると、フマル酸と無水マレイン酸とを生ずる。」と記載されている。
（ハ）甲第４号証は、「強化ポリ（フェニレンオキサイド）−ポリアミドブレンド体の形態と性質」と題する学術論文であり、その第１頁の序文の第４行目〜第１７行目には、「性能の悪化は弱い界面領域におけるすばやいクラックの発生と成長によるものである。改質されていないポリフェニレンオキサイドとナイロン６，６のブレンドは典型的なこのタイプの材料である。そのようなブレンド物の性質の実質的な改良はその樹脂に適したコポリマーによって達成され得ることが示されてきている。そのコポリマーは独立して合成されたものでもよいし、混練中に適した化学結合剤（カップリングエージェント）を添加することによって系内に生成したものでもよい。分散相のサイズの減少と界面接着の増加によって、これらの改質は破断につながる割れ目の進展を阻止する。」旨の記載がされ、また、同第２０２５頁の実験の詳細（Experimental details）の下１行目以降に、「この実験に用いられたサンプルはポリ（２，６−ジメチル−１，４−フエニレンオキサイド）とナイロン６，６を衝撃改良材としてスチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）ブロック共重合体と特許のカップリングエージェントと一緒にWerner−
Pfleidererの二軸押出機で混練して得られた。ポリフエニレンオキサイドはゼネラル・エレクトリック・プラスチック・ビジネスグループのＰＰＯテクノロジー部門から供給された。２５℃クロロホルム中の固有粘度は０．４５ｄｌ／ｇであった。大量生産された成形用ナイロン６，６はNilit社から得た。特に断らなければ、ポリフエンレンオキサイドとナイロン６，６の出発材料としての比は重量比で５０：４０に固定した。ゴム量とカップリングエージェントの濃度を系統的に変化させた。
押出中にコポリマーに変化した材料の部分はポリフェニレンオキサイドとＳＢＳをクロロホルムでナイロン６，６をぎ酸で抽出する連続抽出と残った不溶の樹脂の秤量によって決定された。」旨記載され、同第２０２６頁には、ポリフェニレンオキサイド−ナイロン６，６−ゴム ５０：４０：１０における抽出後のコポリマー量とノッチ付きアイゾット衝撃値の変化を示すものである（縦軸:ノッチ付きアイゾット衝撃値（Ｊ／ｍ）横軸：コポリマーの％）図１が記載されており、また、同第２０２７頁には、抽出後のコポリマー量と分散相の粒子径の変化を示す（縦軸：平均直径（μｍ）　横軸：コポリマーの％）図６が記載されている。
（ニ）甲第５号証に掲載された、本件の出願前（優先権主張日前）に出願され、本件の出願後に出願公開された特願昭６１−１７５７４１号（出願人：東レ株式会社）の出願当初の明細書（以下「先願明細書」という。）には、
「（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表されるフェノール類の一種または二種以上を酸化重合して得られるポリフェニレンエーテル１００重量部に対してカルボン酸基、カルボン酸無水物基、イミド基、エポキシ基の内から選ばれる少なくとも一種の官能基を分子内に有する置換オレフィン化合物０．０５〜２０重量部をラジカル発生剤の共存下で反応させて得られる変性ポリフェニレンエーテル５〜９０重量％、
（Ｂ）ポリアミド５〜９０重量％および、
（Ｃ）カルボン酸基、カルボン酸金属塩基、カルボン酸エステル基、カルボン酸無水物基、イミド基の内から選ばれた少なくとも一種の官能基を分子中に有する変性ポリオレフィン３〜４０重量％より成る熱可塑性樹脂組成物。
…………………………………………………………………………（Ｉ）
（ここで……………………………………………………………でもよい。）」
（特許請求の範囲）の発明について記載がされ、発明の詳細には、該変性ポリオレフィンとして、エチレン／プロピレン−ｇ−無水マレイン酸共重合体やエチレン／プロピレン／ジシクロペンタジエン−ｇ−無水マレイン酸共重合体なども記載されている。
[5-2]対比判断
（１）特許法第２９条第１項第３号及び同２項の規定の適用について
　甲第１号証におけるのＥＰＤＭｇＧＭＡ（グリシジルメタクリレートグラフトＥＰＤＭゴム）は、本件発明の（Ｃ２）成分であるエポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン-プロピレン−非共役ジエンターポリマーに該当するものである。
　本件発明と甲第１号証の記載の発明とを対比すると、両者はポリアミド−ポリフェニレンエーテル樹脂混合物にエポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマーを添加したものである点で一致するが、相溶性改良剤として、本件発明が無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレインイミドまたはマレイン酸アミド等を使用するとするのに対し、甲第１号証記載の発明ではりんご酸を使用する点で相違している。
　これについて特許異議申立人は、甲第２号証の「岩波理化学辞典」には「リンゴ酸を強く加熱すると、フマル酸と無水マレイン酸とを生ずる」と記載され、また、同人が行った実験（甲第３号証の実験証明書）によればリンゴ酸はポリアミド−ポリフェニレンエーテルの混練条件下で無水マレイン酸に変化し、組成物の耐衝撃性が改良されるのであるから、本件発明は甲第１号証記載のものと実質同一であり、そうでないとしても容易に発明し得るものである、と主張している。
　しかし、ポリアミド−ポリフェニレンエーテルにオキシ酸であるリンゴ酸を添加するのと、不飽和二重結合を有しカルボン酸酸無水物基を有する無水マレイン酸を添加するのでは、添加する化合物が全く異なる、即ち、両者では発明の手段が全く異なる、といわざるを得ない。
　なるほど甲第２号証によれば、リンゴ酸は強く加熱すればフマル酸と無水マレイン酸を生ずることは既知に属することであったかも知れないが、強く加熱するとは普通以上の特別な条件を示唆するところ、このような化学変化が直ちにポリアミド−ポリフェニレンエーテルの混合条件下でも同様に生起するとは予想し難いことといわざるを得ない。
　たしかに、甲第３号証の実験証明書の記載をみれば、このような化学変化がポリアミド−ポリフェニレンエーテルの混合条件下でも生起するということが窺われるが、現象としてそのようなことが生起するということと発明の手段が同じか否かということは別問題であり、また、本件の出願後に判明した甲第３号証の実験証明書の記載を基に進歩性を論ずることは妥当でない。
　特許異議申立人の提出した甲第４号証には、ポリアミドとポリフェニレンエーテルのブレンドがカップリングエージェントの添加によって、コポリマーを生じ、それが耐衝撃性改善に寄与する旨が記載されているが、本件発明は訂正により、特定の相溶性改良剤（Ｂ）を使用することを要件とするものとなったので、甲第４号証の記載を併せみても、これから本件発明が当業者の容易に発明し得たものとすることはできない。
　したがって、本件発明は甲第１号証に記載された発明とすることはできないことはもとより、甲第１、第２及び第４号証に記載された発明に基づいても、これから当業者が容易に発明し得たものとすることもできない。
（２）特許法第２９条の２の規定の適用について
　本件発明は、先の訂正により、（Ｃ）成分の耐衝撃性改良剤は「エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー」のみとなったが、これは、先願明細書記載の発明におけるこの成分に相当する「カルボン酸基、カルボン酸金属塩基、カルボン酸エステル基、カルボン酸無水物基、イミド基の内から選ばれた少なくとも一種の官能基を分子中に有する変性ポリオレフィン」とは別異のものであり、また、先願明細書には、他に「エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー」を使用する旨の記載はないから、本件発明が先願明細書に記載された発明と同一でないことは明らかである。
　
［６］むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立人の提示した証拠によっては訂正後の本件発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年２月８日（２００２．２．８）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件訂正請求の要旨は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項は以下のとおりである。
（１）特許請求の範囲を減縮することを目的とする訂正
（イ）訂正事項１
　特許請求の範囲第１項の記載「下記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含むポリアミド−ポリフェニレンエーテル組成物［ただし、成分（Ａ）及び（Ｃ）についての重量部は（Ａ）と（Ｃ）の合計重量部を１００重量部とした値である］。
（Ａ）（ｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリフェニレンエーテル、及び、
　（ｉｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリアミド、
（Ｂ）成分（Ａ）（ｉ）と（Ａ）（ｉｉ）の相溶性を改良するに足る量の１種又はそれ以上の相溶性改良剤、並びに
（Ｃ）１〜５０重量部の下記（Ｃ１）及び（Ｃ２）から選択される少なくとも１種類の耐衝撃性改良剤：
（Ｃ１）カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基又はエポキシ基から選択される１種以上の官能基で官能化されたアルキレン−アルキル（メタ）アリレート共重合体、
（Ｃ２）酸無水物基もしくはその誘導体を有するビニルモノマー又はエポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー。」を、
「下記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含むポリアミドーポリフェニレンエーテル組成物［ただし、成分（Ａ）及び（Ｃ）についての重量部は（Ａ）と（Ｃ）の合計重量部を１００重量部とした値である］。
（Ａ）（ｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリフェニレンエーテル、及び、
　（ｉｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリアミド、
（Ｂ）成分（Ａ）（ｉ）と（Ａ）（ｉｉ）の相溶性を改良するに足る量の下記（Ｄ）〜（Ｉ）から選択される１種又はそれ以上の相溶性改良剤：
（Ｄ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０１〜３０重量部の量の、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド又はマレイン酸アミド、
（Ｅ）（ａ）ポリフェニレンエーテルと（ｂ）一般式：Ｚ’−Ｚ−Ｚ”［式中、Ｚ’は少なくとも式：〔Ｘ−Ｃ−（Ｏ）〕（式中、ＸはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＨ、−ＯＲ又は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒであり、ＲはＨ、アルキル基又はアリール基である）の基であり、Ｚ”は少なくともカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基又はヒドロキシル基であり、Ｚ’及びＺ”の基は、架橋Ｚを介して共有結合しており、Ｚは二価の炭化水素基である］の化合物との反応生成物から成る官能化ポリフェニレンエーテル、
（Ｆ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０５〜４重量部の量の、分子構造中に、（ａ）酸素の架橋を介して炭素原子に結合した少なくとも１つのケイ素原子、及び（ｂ）少なくともエチレン性炭素−炭素二重結合もしくは炭素−炭素三重結合及び／又はアミノ基及びメルカプト基から選ばれる官能基、の両方を有し、前記官能基がケイ素原子に直接結合していない、シラン化合物、
（Ｇ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０１〜１０重量部の量の、酸化ポリオレフィンワックス、
（Ｈ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．５〜１００重量部の量の、ビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−べータ不飽和ジカルボン酸もしくはジカルボン酸無水物の単位を有する共重合体、又はビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−べータ不飽和ジカルボン酸のイミド化合物の単位を有する共重合体、
（Ｉ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．５〜１５０重量部の量の、ａ）カルボキシル基又は酸無水物基を有する１，２−置換オレフィン化合物とｂ）ポリフェニレンエーテルとｃ）ラジカル開始剤との反応生成物、並びに
（Ｃ）１〜５０重量部の下記（Ｃ２）から選択される少なくとも１種類の耐衝撃性改良剤：
　（Ｃ２）エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー。」と訂正するとともに、特許請求の範囲第３項及び第５項を削除し、特許請求の範囲第４項及び第６項の項番号を繰り上げ、それぞれ特許請求の範囲第４項及び第５項とする。
（２）明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正
（ロ）訂正事項２
　明細書第１２頁１４行〜２０行（本件特許公報５欄３４〜３９行）の「本発明に係るポリマー混合物において、衝撃強さ改良剤として、カルボン酸もしくはその誘導体を有するビニルモノマーがグラフトされ、あるいはエポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされている、エチレン−プロピレン共重合体又はエチレンプロピレン−非共役ジエンターボリマーを使用することができる。」を、
「本発明に係るポリマー混合物において、衝撃強さ改良剤として、エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされているエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマ‐を使用することができる。」に訂正する。
（ハ）訂正事項３
　明細書第１３頁６行〜１６行（同公報５欄４５行〜６欄４行）の「本発明に係るポリマー混合物は、衝撃強さ改良剤として、官能基を有するアルキレン−アルキル（メタ）アクリレートを含み得る。前記官能基は、ターポリマー形成時の重合反応又はグラフト反応によって導入されたカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基又エポキシ基から選ばれる官能基である。前記アルキレン−アルキル（メタ）アクリレートのアルキレン基は２乃至６個の炭素原子を含み、アルキル基は１乃至８個の炭素原子を含む。」を削除する。
（ニ）訂正事項４
　明細書第１４頁１９行〜第１５頁５行（同公報６欄２４〜２９行）に記載の「Ａ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．０１乃至３０重量部の量の、液体ジエンポリマー、又はエポキシ化合物、又は分子構造中に二重もしくは三重炭素−炭素結合及びカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基もしくはヒドロキシル基を有する化合物」を、「Ａ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．０１乃至３０重量部の量の、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド又はマレイン酸アミド」に訂正する。
（ホ）訂正事項５
　明細書第２６頁１３行〜１４行（同公報１０欄２８〜２９行）の「官能基の例としては、カルボン酸基　又はその誘導体がある。」を削除する。
（へ）訂正事項６
　明細書第２８頁５行〜第２９頁４行（同公報１１欄６〜２２行）の「官能基を有するアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体。前記官能基は、例えば、ターポリマー形成時の重合反応又はグラフト化反応によって導入されている。官能基は、カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基、ヒドロキシル基又はエポキシ基から選ばれている。前記アルキレン−アルキル（メタ）アクリレートのアルキレン基は２乃至６個の炭素原子を含み、アルキル基は１乃至８個の炭素原子を含む。このタイプの耐衝撃性改良剤は、例えば、米国特許第４，４３６，８７２号及び同４，４７８，９７８号各明細書に記載されている。特に適切なのは、エチレン−エチルアクリレート−マレイン酸ポリマー及びエチレン−エチルアクリレート−フマル酸ポリマーである。このタイプのポリマーはまた、前記非官能化アルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体の完全又は部分けん化によって得ることもできる。この目的のために、米国特許第４，４８５，２１４号明細書を参照し得る。」を削除する。
（ト）訂正事項７
　明細書第１３頁１行〜５行（同公報５欄４０〜４４行）に記載の「本発明に係るポリマー混合物は、衝撃強さ改良剤として、２乃至６個の炭素原子を有するアルキレン基及び１乃至８個の炭素原子を有するアルキル基を有するアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体を成分とすることができる。」を削除する。
（チ）訂正事項８
　明細書第２７頁２行〜第２８頁４行（同公報１０欄３６〜１１欄５行）の「２乃至６個の炭素原子を有するアルキレン基及び１乃至８個のアルキル基を有するアルキレン−アルキル（メタ）アクリレート共重合体。これらの化合物は、例えば米国特許第３，７００，７５１号及び同３，８４５，１６３号各明細書に開示されている。このタイプのポリマーは、例えばエチレン、プロピレン等のオレフィンを、次のモノマー：例えばメチルアクリレート、エチルアクリレート、ヘキシルアクリレート等の炭素数１乃至８アルキルアクリレート；例えばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ヘキシルメタクリレート等の炭素数１乃至８アルキルメタクリレート；アクリル酸又はメタクリル酸の１種又はそれ以上との共重合により調製し得る。好適なのは、エチレンとアクリル酸のアルキルエステルとの公知の共重合体である。一般に、共重合体中のアクリレート含量又はメタクリレート含量は、約１０乃至約３０重量％であることができる。共重合体のオレフィン含量は、約７０乃至約９０重量％であることができる。上記最後の共重合体の例としては、エチレンとエチルアクリレートとの比が約４．５：１であるエチレン−エチルアクリレート共重合体がある。」を削除する。
（リ）訂正事項９
　明細書第２９頁１３行〜１５行（同公報１１欄３０〜３２行）の「非官能化アルキレン−アルキル（メタ）アクリレートポリマ−は、１２．５％未満の量で使用されるのが好ましい。」を削除する。
（５４）【発明の名称】
ポリアミド、ポリフェニレンエーテル及び耐衝撃性改良剤を含むポリマー混合物
（５７）【特許請求の範囲】
　１．下記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）を含むポリアミド−ポリフェニレンエーテル組成物［ただし、成分（Ａ）及び（Ｃ）についての重量部は（Ａ）と（Ｃ）の合計重量部を１００重量部とした値である］。
　（Ａ）（ｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリフェニレンエーテル、及び
　（ｉｉ）５〜９４重量部の少なくとも１種のポリアミド、
　（Ｂ）成分（Ａ）（ｉ）と（Ａ）（ｉｉ）の相溶性を改良するに足る量の下記（Ｄ）〜（Ｉ）から選択される１種又はそれ以上の相溶性改良剤：
　（Ｄ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０１〜３０重量部の量の、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド又はマレイン酸アミド、
　（Ｅ）（ａ）ポリフェニレンエーテルと（ｂ）一般式：Ｚ′−Ｚ−Ｚ″［式中、Ｚ′は少なくとも式：〔Ｘ−Ｃ（Ｏ）〕　（式中、ＸはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＨ、−ＯＲ又は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒであり、ＲはＨ、アルキル基又はアリール基である）の基であり、Ｚ″は少なくともカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基又はヒドロキシル基であり、Ｚ′及びＺ″の基は、架橋Ｚを介して共有結合しており、Ｚは二価の炭化水素基である］の化合物との反応生成物から成る官能化ポリフェニレンエーテル、
　（Ｆ）ポリアミドとポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０５〜４重量部の量の、分子構造中に、（ａ）酸素の架橋を介して炭素原子に結合した少なくとも１つのケイ素原子、及び（ｂ）少なくともエチレン性炭素−炭素二重結合もしくは炭素−炭素三重結合及び／又はアミノ基及びメルカプト基から選ばれる官能基、の両方を有し、前記官能基がケイ素原子に直接結合していない、シラン化合物、
　（Ｇ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．０１〜１０重量部の量の、酸化ポリオレフィンワックス、
　（Ｈ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．５〜１００重量部の量の、ビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−べータ不飽和ジカルボン酸もしくはジカルボン酸無水物の単位を有する共重合体、又はビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−べータ不飽和ジカルボン酸のイミド化合物の単位を有する共重合体、
　（Ｉ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの合計１００重量部当たり０．５〜１５０重量部の量の、ａ）カルボキシル基又は酸無水物基を有する１，２−置換オレフィン化合物とｂ）ポリフェニレンエーテルとｃ）ラジカル開始剤との反応生成物、並びに
　（Ｃ）１〜５０重量部の下記（Ｃ２）から選択される少なくとも１種類の耐衝撃性改良剤：
　（Ｃ２）エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされたエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー。
　２．当該組成物が、２種以上のポリフェニレンエーテル、２種以上のポリアミド及び２種以上の耐衝撃性改良剤を含む、特許請求の範囲第１項記載の組成物。
　３．前記ポリフェニレンエーテルの一部が前記（Ｅ）及び（Ｉ）から選択された相溶性改良剤で置き換えられている、特許請求の範囲第１項記載の組成物。
　４．当該ポリマー混合物が、ポリスチレンホモポリマー、スチレンコポリマー、耐衝撃性ポリスチレン、染料、顔料、充てん材、補強ファイバー、安定剤及び難燃剤の１種又はそれ以上をさらに含む、特許請求の範囲第１項乃至第３項のいずれか１項記載の組成物。
【発明の詳細な説明】
［発明の属する技術分野］
　本発明は、ポリアミド、ポリフェニレンエーテル、前記ポリアミドとポリフェニレンエーテルとの相容性を改良する１種又はそれ以上の相容性改良剤、及び耐衝撃性改良剤を含むポリマー混合物に関する。
［従来の技術］
　ポリアミド、ポリフェニレンエーテル、前記ポリアミドとポリフェニレンエーテルの相容性改良剤、及び随意に耐衝撃性改良剤を含むポリマー混合物が、欧州特許公開第２４１２０号、同４６０４０号、同１４７８７４号各公報、ＰＣＴ公開ＷＯ８５／０５３７２及び同８６／０２０８６各公報により公知である。
　欧州特許公開第２４１２０号公報には、ポリマー混合物中に、耐衝撃性を改善するため、高分子量のゴム状ポリマーを導入することが望ましい、と記述されている。例示のため、とりわけ、エチレン−プロピレン及びエチレン−プロピレン−ジエン共重合体、並びに部分水素添加スチレン／ブタジエンブロック共重合体が記載されている。これらのゴム状ポリマーが使用されている実施例はない。欧州特許公開第２４１２０号公報によれば、液体ジエン化合物、又はエポキシ化合物、又は、分子構造中に二重もしくは三重炭素−炭素結合、及びカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基もしくはヒドロキシル基を有する化合物が、以下に定義する意味において、相容性改良剤として使用される。
　欧州特許公開第４６０４０号公報によれば、該公報中に記載されたポリマー混合物は、耐衝撃性改良剤を含み得る。この明細書中には、例として、ａ）ビニル芳香族化合物を主成分として含むモノマーのゴム状ポリマーへのグラフト重合により得られるグラフトポリマー、及びｂ）熱可塑性エラストマーが言及されている。名をあげて言及されている１つのグラフトポリマーは、耐衝撃性ポリスチレンである。熱可塑性エラストマーとして、とりわけ、水素添加及び非水素添加スチレン−ブタジエンブロック共重合体、及びスチレン−エチレン−プロピレンポリマーが言及されている。グラフトポリマー又は熱可塑性エラストマーは、各別に、あるいは組合せて使用できることが述べられている。高ポリブタジエン含量の耐衝撃性ポリスチレン、及び耐衝撃性ポリスチレンと水素添加スチレン−ブタジエンブロック共重合体との組合せが、実施例で使用されている。これら改良剤の１つ、特に水素添加スチレン−ブタジエンブロック共重合体は、ポリフェニレンエーテル、又はポリフェニレンエーテルと耐衝撃性ポリスチレンとの混合物の衝撃強さを改良するのに特に適切であると、一般に考えられている。欧州特許公開第４６０４０号公報に係るポリマー混合物は、相容性改良剤として、ビニル芳香族化合物、及びアルファ−ベータ不飽和ジカルボン酸無水物もしくはアルファ−べータ不飽和ジカルボン酸イミドの単位を有する共重合体を含む。
　欧州特許公開第１４７８７４号公報に係るポリマー混合物は、１種又はそれ以上の耐衝撃性改良剤を含み得る：その様なものとして、名をあげて記載されているのは、耐衝撃性ポリスチレン、ポリブタジエン、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、及び水素添加もしくは非水素添加熱可塑性ゴムである。この特許出願には、衝撃強さ改良剤を使用した実施例が与えられていない。この出願によれば、５０乃至９０モル％のビニル芳香族化合物の単位及び４１乃至５０モル％の不飽和ジカルボン酸もしくはその誘導体の単位を有する共重合体が、相容性改良剤として使用されている。
　ＰＣＴ公開ＷＯ８５／０５３７２号公報には、ポリフェニレンエーテル、ポリアミド、及び相容性改良剤としてポリカルボン酸を含む改質されたポリフェニレンエーテル−ポリアミド組成物が記載されている。該組成物は、更に耐衝撃性改良剤を含み得る。数多くの改良剤が提案されている。実施例には、スチレン−水素添加又は非水素添加ブタジエントリブロック共重合体が扱われている。
　ＰＣＴ公開ＷＯ８６／０２０８６号公報には、ボリフェニレンエーテル、ポリアミド、及び相容性改良剤として官能化ポリフェニレンエーテルを含む熱可塑性組成物が記載されている。該組成物は、更に物理的特性を一層改良するためゴム状高分子量ポリマーを含み得る。この様なゴム状ポリマーが多く掲げられている。実施例には、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体のみが扱われている。
［問題点を解決するための手段］
　本発明に係るポリマー混合物は、オレフィン基質の耐衝撃性改良剤を含む。この様な衝撃改質剤の使用により、特に耐衝撃性に関し、良好な均衡のとれた特性を有するポリマー混合物が得られる。
　本発明に係るポリマー混合物において、耐衝撃性改良剤は、複数の耐衝撃性改良剤の混合物であってもよい。
　本発明に係るポリマー混合物において、衝撃強さ改良剤として、エポキシ基を有するビニルモノマーがグラフトされているエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマーを使用することができる。
　本発明に係るポリマー混合物は、前記成分を好ましくは以下の量で含む。百分率は、ポリアミド（１種以上）、ポリフェニレンエーテル（１種以上）及び耐衝撃性改良剤（１種以上）の重量合計に基づき計算されている：ポリアミド５乃至９４％，ポリフェニレンエーテル９４乃至５％；耐衝撃性改良剤１乃至５０％。
　本発明に係るポリマー混合物は、前記ポリアミドとポリフェニレンエーテルとの相容性を改良する、１種又はそれ以上の相容性改良剤を含む。これらは、溶融状態での２つの非混和性ポリマーの混合を助長し、更にこの様な系における相間の結合を改善する配合剤として理解される［「ポリマー−ポリマー混和性」の第１章、アカデミック・プレス（１９７９）（Ｃｈａｐｔｅｒ　Ｉ　ｏｆ“Ｐｏｌｙｍｅｒ−Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｍｉｓｃｉｂｉｌｉｔｙ”，Ａｃａｄｅｍｉｃ　Ｐｒｅｓｓ，１９７９）参照］。実際には、前記配合剤は２相ポリマー混合物の相凝集並びに層割れの傾向を抑制することを意味する。
　本発明に係るポリマー混合物は、相容性改良剤として、好ましくは次の群から選ばれる１種又はそれ以上の化合物を含む。
　Ａ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．０１乃至３０重量部の量の、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド又はマレイン酸アミド、
　Ｂ）（ａ）ポリフェニレンエーテルと（ｂ）一般式：Ｚ′−Ｚ−Ｚ″［式中、Ｚ′は少なくとも式：〔Ｘ−Ｃ（Ｏ）〕（ただし、ＸはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＨ、−ＯＲ又は−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒであり、ＲはＨ、アルキル基又はアリール基である）の基であり、Ｚ″は少なくともカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基又はヒドロキシル基であり、Ｚ′及びＺ″の基は、架橋Ｚを介して共有結合しており、Ｚは二価の炭化水素基である］の化合物との反応生成物からなる官能化ポリフェニレンエーテル、
　Ｃ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．０５乃至４重量部の量の、分子構造中に、（ａ）酸素の架橋を介して炭素原子に結合した少なくとも１つのケイ素原子、及び（ｂ）少なくともエチレン性炭素−炭素二重結合もしくは炭素−炭素三重結合及び／又はアミノ基及びメルカプト基から選ばれる官能基、の両方を有し、前記官能基がケイ素原子に直接結合されていない、シラン化合物、
　Ｄ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．０１乃至１０重量部の量の、随意に有機ホスファイトと組合せられる、酸化ポリオレフィンワックス、
　Ｅ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．５乃至１００重量部の量の、ビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−べータ不飽和ジカルボン酸もしくはジカルボン酸無水物の単位を有する共重合体、又はビニル芳香族化合物の単位及びアルファ−べータ−不飽和ジカルボン酸のイミド化合物の単位を有する共重合体、
　Ｆ）ポリアミド及びポリフェニレンエーテルの和１００重量部あたり０．５乃至１５０重量部の量の、ａ）カルボキシル基又は酸無水物基を有する１，２−置換オレフィン化合物、ｂ）ポリフェニレンエーテル及びｃ）ラジカル開始剤の反応生成物。
　Ｂ）又はＦ）で記載した相容性改良剤で、本発明に係るポリマー混合物中のポリフェニレンエーテルの全部又は一部を置換してもよい。
　前記Ａ）及びＢ）で記載された相容性改良剤は、前記諸出願によって公知である。
　オレフィン基質の耐衝撃性改良剤を、前記Ａ）又はＢ）で記載された相容性改良剤の１種又はそれ以上と組合せて使用すると、顕著な利点、即ち最適な機械的特性及び良好な表面外観を提供する。
　本発明に係るポリマー混合物の調製においては、調製法、及び特に、諸成分が混合される順序が、しばしば、最適な特性を得るために重要であることが見い出された。正しい順序は、特定の使用成分次第で決まる。
　ポリフェニレンエーテルを残余の成分と混合する前に、最初に相容性改良剤と混合するのが、一般に好ましい。しかし、これが全ての場合において真実であるというわけではない。
　ポリアミドを耐衝撃性改良剤と予じめ混合しても、また好結果が得られる。
　個々の成分の混合は、例えば押出機中等で溶融状態で行なうのが好ましい。
　本発明に係るポリマー混合物は、以下に示した化合物群の夫々から選ばれる少なくとも１種又はそれ以上の化合物を含む。
　―ポリフェニレンエーテル、
　―ポリアミド、
　―相容性改良剤、
　―耐衝撃性改良剤。
ポリフェニレンエーテル
　ポリフェニレンエーテルは、それ自体公知の化合物である。この目的のため、米国特許第３，３０６，８７４号、同３，３０６，８７５号、同３，２５７，３５７号、及び同３，２５７，３５８号各明細書を参照することができる。ポリフェニレンエーテルは、通常、銅アミン錯体、１種又はそれ以上の二個所もしくは三個所置換フェノールの存在下でホモポリマー又はコポリマーとして、酸化カップリング反応によって調製される。第一、第二及び／又は第三アミンから誘導される銅アミン錯体を使用することができる。適切なポリフェニレンエーテルの例は：
ポリ（２，３−ジメチル−６−エチルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２，３，６−トリメチルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ［２−（４’−メチルフェニル）フェニレン−１，４−エーテル］、
ポリ（２−ブロモ−６−フェニルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−メチル−６−フェニルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−フェニルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−クロロフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−メチルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−クロロ−６−エチルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−クロロ−６−ブロモフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２，６−ジ−ｎ−プロピルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−メチル−６−イソプロピルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−クロロ−６−メチルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−メチル−６−エチルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２，６−ジブロモフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２，６−ジクロロフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２，６−ジエチルフェニレン−１，４−エーテル）及び
ポリ（２，６−ジメチルフェニレン−１，４−エーテル）である。
　例えば、前記ホモポリマーの調製に使用される様なフェノールの２種又はそれ以上から誘導される共重合体などの共重合体も適切である。更に適切なのは、例えばポリスチレン等の芳香族ビニル化合物と、前述のポリフェニレンエーテルとのグラフト共重合体及びブロック共重合体である。
　前記Ｂ）又はＦ）で示された相容性改良剤が使用されるとき、ポリフェニレンエーテルの全部又は一部が該改良剤によって置き換えることができる。
ポリアミド
　ポリアミドは、本発明に係るポリマー混合物中に使用される。本発明に係る製造法において、ポリアミドはＢ成分として使用される。それ自体公知の熱可塑性ポリアミドの全てが、本発明に係るポリマー混合物中に使用できる。適切なポリアミドは、例えば、ポリアミド−４；ポリアミド−６；ポリアミド−４，６；ポリアミド−６，６；ポリアミド−３，４；ポリアミド−１２；ポリアミド−１１；ポリアミド−６，１０；テレフタル酸及び４，４’−ジアミノシクロヘキシルメタンから調製されるポリアミド、アゼライン酸、アジピン酸及び２，２−ビス（ｐ−アミノシクロヘキシル）プロパンから調製されるポリアミド、アジピン酸及びメタキシリレンジアミンから調製されるポリアミド、テレフタル酸及びトリメチルヘキサメチレンジアミンから調製されるポリアミドである。特に適切なのは、当該技術分野でよく知られている、所謂アモルフアス・ポリアミドである。
相容性改良剤
　本発明に係るポリマー混合物は、１種又はそれ以上の、相容性を改良する成分を含む必要がある。相容性改良剤を、ポリフェニレンエーテルとポリアミドを成分とするポリマー混合物中に使用することは、それ自体公知である。本発明に係るポリマー混合物は、好ましくは、前記相容性改良剤の１種又はそれ以上を成分とする。
　前記Ａ）の相容性改良剤は、欧州特許公開第２４１２０号公報によって公知である。該公報中に記載されている全ての改良剤が、本発明に係るポリマー混合物にとって適切である。特に、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、マレイミド、マレイン酸アミド、及び更に、上記化合物と（ジ）アミンとの反応生成物が特に適切である。欧州特許公開第２４１２０号公報６頁１行〜１２頁２７行に記載されている全ての化合物が使用できる。
　前記Ｂ）の相容性改良剤は、ＰＣＴ公開ＷＯ８６／０２０８６号公報に記載されている。該公報中に記載されている化合物は、ポリフェニレンエーテルと、例えばクロロエチアノイルコハク酸無水物；無水トリメリト酸の酸クロリド；クロロホルミルコハク酸無水物；１−アセトキシアセチル−３，４−ジ安息香酸無水物、テルフタル酸の酸クロリド等との反応により得ることができる。形成される化合物は、メタノール又はアセトン中での沈澱により精製され得る。これらの改良剤は、例えばブチルアミン、ジブチルアミン、ｎ−オクタデシルアミン等の第一又は第二アミンと併用することができる。
　前記Ｃ）の相容性改良剤は、欧州特許公開第１８２１６３号公報に開示されている。該公報中に記載されたシラン誘導体は、酸素の架橋を介して炭素原子に結合した、少なくとも１つのケイ素原子を有している。この目的のため、通常、少なくとも１つのアルコキシ基又はアセトキシ基がシラン中に存在することになる。更に、酸素の架橋を介して複数のケイ素原子が結合された、即ちシロキサン基が、シラン誘導体中に存在し得る。加えて、シラン誘導体は、次の特徴、即ち、分子中に、１又はそれ以上の炭素−炭素二重もしくは三重結合、アミノ基及び／又はメルカプト基が存在すること、のうち少なくとも１つを有する必要がある。炭素−炭素二重もしくは三重結合は、ケイ素原子と直接結合していてもよい。メルカプト基又はアミノ基は、ケイ素原子と直接結合してはならない。適切なシラン誘導体の例は：γ（ガンマ）−アミノプロピルトリエトキシシラン；ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン；５−（ビシクロヘプテニル）トリエトキシシラン及びγ−メルカプトプロピルトリメトキシシランである。
　前記Ｄ）の相容性改良化合物の使用は、欧州特許公開第１６４７６７号公報に記載されている。酸化ポリオレフィンワックスは、それ自体公知の化合物である。この目的のため、西独特許公開第２０３５７０６号；同３０４７９１５号、及び同２２０１８６２号各公報を参照することができる。この種のワックスは、通常空気中又は懸濁液中におけるポリオレフィンワックスの酸化によって調製される。
　前記Ｅ）の化合物は、欧州特許公開第４６０４０号及び同１４７８７４号各公報に記載されている。これらの化合物の具体例は、スチレン−無水マレイン酸共重合体、スチレン−無水マレイン酸−メタクリレートターポリマー、スチレン−無水マレイン酸−アクリレートターポリマー、及びこれら化合物のゴム改質変性物である。
　前記Ｆ）の化合物及びそれらの調製法は、日本国特許出願５９／５９，７２４号、同５９／８６，６５３号及び同５９／６６，４５２号に開示されている。これらの化合物は、ａ）カルボキシル基又は酸無水物基を有する１，２−置換オレフィン化合物（例えば無水マレイン酸）、ｂ）ポリフェニレンエーテル、及びｃ）ラジカル開始剤（例えば過酸化ベンゾイル）の反応生成物に係わる。
衝撃強さ改良剤
　本発明に係るポリマー混合物は、オレフィン基質の耐衝撃性改良剤を含む。特に適切なのは、次の化合物群から選ばれる改良剤である。官能基がグラフトされているエチレン−プロピレン共重合体又はエチレン−プロピレン−非共役ジエンターポリマー。このタイプの耐衝撃性改良剤は、米国特許第３，８８４，８８２号、同４，１７４，３５８号、同４，２５１，６４４号、同４，３４６，１９４号及び同４，４４８，９３４号各明細書に開示されている。例えば、共重合体又はターポリマー上へのグリシジルメタクリレートのグラフト化等によってエポキシ基を官能基として使用することも可能である。
　勿論、前記耐衝撃性改良剤の１種又はそれ以上を組合せて使用することが可能である。
　本発明に係るポリマー混合物は、諸成分を好ましくは以下の量で含む。百分率は、ポリアミド　（１種以上）、ポリフェニレンエーテル（１種以上）及び耐衝撃性改良剤（１種以上）の重量合計に基づき計算して：ポリアミド５乃至９４％；ポリフェニレンエーテル９４乃至５％；耐衝撃性改良剤１乃至５０％。
　前述の成分に加えて、本発明に係るポリマー混合物は、次の成分：スチレンのホモポリマー又はコポリマー、耐衝撃性ポリスチレン、染料、顔料、充てん剤、ガラスファイバー等の補強充てん剤、安定剤及び難燃剤の１種又はそれ以上を含むことができる。安定剤として、ポリアミド用の一般に公知の安定剤を使用することができる。
　本発明に係るポリマー混合物は、諸成分の溶液又はスラリーの混合に引続く蒸発、あるいは溶融押出によるなど、種々の方法で調製し得る。溶融押出が、一般に好ましい。溶融押出において、諸成分は、例えば押出機中に導入される。押出機中で成分は、通常例えばポリフェニレンエーテル等の、最も高いかあるいは最も高いうちの１つの融点以上に加熱され、そして充分に混合される。押出機は、その後、通常ストランドの形態の所謂押出物を生成し、ストランドは細断される。かくして得られる本発明に係るポリマー混合物の細片は、更に熱可塑性合成樹脂の射出成形用として公知の方法により加工される。
　本発明に係るポリマー混合物の押出機中での調製においては、個々の成分が混合される順序が重要であり得ることが見い出された。例えば、良好な特性を有するポリマー混合物は、しばしば、ポリフェニレンエーテル又は使用されるポリフェニレンエーテルの量の一部を、押出機中で、別の工程により、相容性改良剤と予じめ混合される場合に、得られる。かくして得られる予備押出物は、次いで押出機中で残余の成分と混合される。
　最初に、ポリアミドもしくは使用されるポリアミドの量の一部と耐衝撃性改良剤との予備混合物を調製することも可能である。かくして得られる予備混合物は、次いで、残余の成分と混合される。
　場合によっては、より良好な特性を有するポリマー混合物は、最初にポリアミド又は使用されるポリアミドの量の一部を、溶融状態で耐衝撃性改良剤と混合し；ポリフェニレンエーテル又は使用されるポリフェニレンエーテルの量の一部を、溶融状態で相容性改良剤と混合し、この後に、かくして得られる２つの予備混合物を、未だ予備混合物中に導入されていない可能性のある成分と、溶融状態で混合することにより得られる。
　本発明は、また、本発明に係るポリマー混合物から得られる製品にも関係している。
［実施例及び発明の効果の説明］
　本発明は、以下の特定の実施例により更に説明される。
実施例Ｉ、ＩＩ、比較例ＩＩＩ、比較例Ａ
　下記表１に示した成分を押出機中でブレンディングして、４種のポリマー混合物がコンパウンド化された。混合物は、真空中、２２０乃至２８５℃に設定された温度（異なる複数の温度帯域）でコンパウンド化された。押出機は、３００回転／分のスクリュウ速度で操作された。
　使用された成分は以下のとおりである：
○
官能化ポリフェニレンエーテル
　官能化ポリフェニレンエーテルの固有粘度は、５７．５ｍｌ／ｇ（２５℃、クロロホルム中で測定）であった。
○
ポリアミド
○
官能化ＥＰＭ
○
官能化エチレン−アクリルゴム
○
エチレン−エチルアクリレート共重合体
　かくして得られたポリマー混合物を射出成形して、引張降伏強さ及び破断時伸びの測定用に、ＡＳＴＭ　Ｄ６３８に準拠した試験片が作製された。更に、ノッチ付アイゾット衝撃による衝撃強さ測定用に、ＡＳＴＭ　Ｄ２５６に準拠した試験片が成形された。更に、厚み３．２ｍｍ、直径１００ｍｍの成型ディスク上で、計器化された落下槍による衝撃が測定された。この試験においては、半球状の先端を有し、１００Ｎの重さを有する標準試験体が、２．２ｍの高さから、直径６０ｍｍの環状支持体上に載置された前記ディスク上に落下された。
　実施例Ｉ、ＩＩ、及び比較例ＩＩＩ、比較例Ａに係るポリマー混合物の測定値は組成と共に表１中に示される。
　本発明に係る混合物の機械的特性が、比較混合物Ａよりも改良されていることが理解される。
実施例　ＩＶ
　実施例Ｉ、ＩＩ及びＩＩＩで使用したのと同じタイプのポリアミド−６，６（７２重量部）が官能化ＥＰＤＭ（２８重量部）と予備混合された。使用したＥＰＤＭは、エチレンとプロピレンの比が６５：３５であり、７重量％のエチリデン−ノルボネンを含有していた。ＥＰＤＭには７％のグリシジルメタクリレートがグラフトされていた。
　かくして得られた予備混合物５７重量部が上記で使用されたのと同じタイプのＥＰＤＭ１０重量部、ポリ（２，６−ジメチルフェニレン−１，４−エーテル）２５重量部及び実施例Ｉ、ＩＩ、及び比較例ＩＩＩで使用されたのと同一タイプの官能化ポリフェニレンエーテルと混合された。予備混合及び混合は、バレル温度が２８０乃至２９０℃に設定され、スクリュウ速度が３００回転／分の押出機中で行なわれた。
　かくして得られた混合物から試験片が成形された。得られた結果が表２に記録された。
　実施例ＩＶによるポリマー混合物は、良好なノッチ付アイゾット衝撃強さを有する。