【事件の表示】
　特許第３０７４１６９号「コージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０７４１６９号の訂正後の請求項１ないし３に係る特許を取り消す。
【理　由】
１．本件の手続の経緯
　本件特許第３０７４１６９号は、平成１１年３月２９日に出願され、平成１２年６月２日にその特許権の設定登録がなされたものである。
　これに対し、平成１３年２月７日に日立金属株式会社から特許異議の申立がなされ、平成１３年４月６日付けで取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１３年６月１９日に特許異議意見書と訂正請求書が提出されたものである。
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　平成１３年６月１９日付け訂正請求書における訂正の内容は、次の訂正事項ａ乃至訂正事項ｈのとおりである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲の減縮を目的として、本件特許明細書の特許請求の範囲を次のとおり訂正する。
【請求項１】コージェライト化原料粉末に成形助剤を添加混練して原料バッチとした後、この原料バッチを押出成形により成形、乾燥し、次いで焼成することにより、結晶相の主成分がコージェライトであるハニカム構造体を製造する方法であって、コージェライト化原料バッチ中に、可逆的熱ゲル化性粘結剤を２〜６重量％添加するとともに、前記粘結剤が、２％水溶液粘度（２０℃）で１０００ｃＰ以下の粘結剤１と、２％水溶液粘度（２０℃）で２００００ｃＰ以上の粘結剤２からなり、粘結剤１／粘結剤２（重量比）を１０／９０〜５０／５０の範囲で配合することを特徴とするコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法。
【請求項２】粘結剤１及び粘結剤２が、水溶性セルロース誘導体である請求項１に記載のコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法。
【請求項３】水溶性セルロース誘導体が、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシブチルセルロースの群より選択した１つの物質である請求項２に記載のコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法。
訂正事項ｂ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【０００７】段落中の「５０００ｃＰ以下の粘結剤１」を、「１０００ｃＰ以下の粘結剤１」と訂正し、併せて、「このとき、粘結剤１の２％水溶液粘度（２０℃）が、１０００ｃＰ以下であることがより好ましい。」を削除する。
訂正事項ｃ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【０００９】段落中の「５０００ｃＰ以下の粘結剤１」を、「１０００ｃＰ以下の粘結剤１」と訂正する。
訂正事項ｄ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００１１】段落中の「５０００ｃＰ以下（より好ましくは、１０００ｃＰ以下）の粘結剤１」を、「１０００ｃＰ以下の粘結剤１」と訂正する。
訂正事項ｅ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００１８】段落中の２箇所の「実施例１〜８」を、「実施例１〜６」と訂正する。
訂正事項ｆ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００１９】段落の表１中から実施例５および８の欄の記載をすべて削除し、併せて、旧実施例６および７を、実施例５および６に繰り上げる。
訂正事項ｇ：明瞭でない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００２２】段落の表２中から実施例５および８の欄の記載をすべて削除し、併せて、旧実施例６および７を、実施例５および６に繰り上げる。
訂正事項ｈ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００２３】段落中の２箇所の「実施例１〜８」を、「実施例１〜６」と訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
（２−１）訂正の目的
　上記（ａ）の訂正は、旧請求項２の「粘結剤１の２％水溶液粘度（２０℃）が、１０００ｃＰ以下である」という事項を新請求項１に盛り込りこんだものであって、内容としては、旧請求項１を削除し、旧請求項２を請求項１に繰り上げ、また、旧請求項３および４を請求項２および３に繰り上げたものであり、さらに、旧請求項１の削除および旧請求項２〜４の繰り上げに伴い、旧請求項３および４が引用している旧請求項について、旧請求項１の分を削除し、かつ、繰り上がった新請求項を引用する分を新請求項の番号に改めたものであるから、上記（ａ）の訂正は、特許請求の範囲の減縮に当たる。
　上記（ｂ）〜（ｈ）の訂正は、上記（ａ）の訂正に伴い、本件特許明細書の発明の詳細な説明中の特許請求の範囲に関連する記載や実施例の記載を、上記（ａ）の訂正内容に合わせて訂正したり、削除したりするものであるから、特許請求の範囲の減縮に伴って生じた明りょうでない記載の釈明に該当する。
（２−２）新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記（ａ）の訂正は、旧請求項２や本件特許明細書の【０００７】段落や【００１１】段落等の記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものである。
　また、上記（ｂ）〜（ｈ）の訂正は、上記（ａ）の訂正に伴い、本件特許明細書の発明の詳細な説明中の特許請求の範囲に関連する記載や実施例の記載を、上記（ａ）の訂正内容に合わせて訂正したり、削除したりするだけのものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものである。そして、上記（ａ）〜（ｈ）の訂正は、その内容からみて、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでないことは明らかである。
（３）むすび
　以上のとおり、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項及び第３項の規定にそれぞれ適合するので、上記訂正を認める。
３．特許異議申立てについての判断
（１）本件訂正発明
　上記訂正は、これを認容することができるから、本件訂正後の請求項１乃至３に係る発明（以下、それぞれ「本件訂正発明１乃至３」という）は、訂正後の請求項１乃至３に記載された事項により特定される上記２．（１）訂正事項ａに示すとおりのものである。
（２）引用刊行物の記載内容
　特許異議申立人が提出し当審が取消理由通知において引用した刊行物（特開平７−１３８０７７号公報＝甲第１号証）には、次の事項が記載されている。
（ａ）「コージェライト原料に、粘度が２％水溶液中、２０℃で８０００センチポイズ（ｃＰ）以上で、グルコース環単位中の水酸基がメトキシル基で置換された平均個数（ＤＳ）からグルコース環単位当たりに付加したヒドロキシプロポキシル基のモル数（ＭＳ）を引いた数が１．５以上となるメチルセルロースを２〜７重量％添加して、押出成形可能に可塑化したセラミックス坏土を押出成形することを特徴とするコージェライトハニカム構造体の製造方法。」（特許請求の範囲の【請求項１】）
（ｂ）「粘度が２％水溶液中、２０℃で８０００センチポイズ（ｃＰ）未満のメチルセルロースを０．５重量％以上３重量％以下混合し、メチルセルロースの総添加量を２〜７重量％とした請求項１記載のコージェライトハニカム構造体の製造方法。」（特許請求の範囲の【請求項２】）
（ｃ）「本発明の目的は上述した課題を解消して、セラミックス杯土が口金を通過する際の流動性を保ちつつ補形成（註：保形性の誤記と思われる）が良いだけでなく、乾燥時にクラックが発生しないコージェライトハニカム構造体の製造方法を提供しようとするものである。」（【０００７】段落）
（ｄ）「【実施例】本発明の製造方法を適用するコージェライトハニカム構造体は、以下のようにして得ることができる。まず、従来から低熱膨張コージェライトセラミックスの組成として知られているコージェライト理論組成点（２ＭｇＯ・２Ａｌ２Ｏ３・５ＳｉＯ２）を中心としたＳｉＯ２：４２〜５６重量％、好ましくは４７〜５３重量％、Ａｌ２Ｏ３：３０〜４５重量％、好ましくは３２〜３８重量％、ＭｇＯ：１２〜１６重量％、好ましくは１２．５〜１５重量％の領域となるように、タルク、カオリン、アルミナ、及び他のコージェライト化原料を調合する。」（【００１１】段落）
（ｅ）「次に、この混合物に、粘度が２％水溶液中、２０℃で８０００センチポイズ（ｃＰ）以上で、グルコース環単位中の水酸基がメトキシル基で置換された平均個数（ＤＳ）からグルコース環単位当たりに付加したヒドロキシプロポキシル基のモル数（ＭＳ）を引いた数が１．５以上となるメチルセルロースを２〜７重量％添加して、押出成形可能に可塑化したセラミックス杯土を押出成形後に乾燥してセラミックスハニカム構造体を得ている。そして、２〜７重量％のメチルセルロースの一部を、粘度が２％水溶液中、２０℃で８０００センチポイズ（ｃＰ）未満のメチルセルロース０．５重量％以上３重量％以下と混合して、押出成形可能に可塑化したセラミック坏土を調整する。」（【００１２】段落）
（ｆ）「以下、実際の例について説明する。まず、以下の表１に示す有機バインダーをセラミック原料に混合混練して特性の異なるセラミックス坏土を準備した。試料ＮＯ．１〜９は比較例を、試料ＮＯ．１０〜１５は本発明の実施例を示す。また、表２は２種類のバインダーを混合した本発明の実施例を示す。なお、粘度は、２％水溶液の２０℃で東機産業製ＢＬ型粘度計で測定した。熱ゲル化温度は、２％水溶液の粘度、温度を低温から高温に上昇させながら測定し、増粘開始温度を熱ゲル化温度と定義した。」（【００１３】段落）
（ｇ）【００１４】段落の表１には、ＮＯ．２とＮＯ．１２について、次のとおり記載されている。
「試料ＮＯ．２；メトキシル基（ＤＳ）置換度１．８１、ヒドロキシプロポキシ基（ＭＳ）置換度０、ＤＳ−ＭＳ１．８１、粘度２％２０℃４０００ｃＰ、熱ゲル化温度５０℃、添加量３
試料ＮＯ．１２；メトキシル基（ＤＳ）置換度１．８０、ヒドロキシプロポキシ基（ＭＳ）置換度０．０６、ＤＳ−ＭＳ１．７４、粘度２％２０℃３００００ｃＰ、熱ゲル化温度４５℃、添加量３」
（ｈ）【００１５】段落の表２には、ＮＯ．１７について、次のとおり記載されている。
「バインダーＡ（重量％）試料ＮＯ．２　　１重量％
　バインダーＢ（重量％）試料ＮＯ．１２　３重量％
　熱ゲル化温度（℃）　５５℃」
（ｉ）「さらにまた、２％濃度の水溶液中、２０℃の粘度が１５００ｃＰ以上８０００ｃＰ以下のメチルセルロースを０．５重量％以上３重量％以下添加して、メチルセルロースの総添加量を２〜７重量％とした場合、外壁表面のめくれや亀裂が発生することなく、保形性を向上することができ、さらに乾燥クラックも発生しなかった。」（【００２２】段落）
（３）当審の判断
（３−１）本件訂正発明１について　
　取消理由で引用した本件特許の出願前に頒布された刊行物である引用例の上記（ｂ）には、粘度が異なる２種類のセルロースを混合してなる「コージェライトハニカム構造体の製造方法」が記載されているから、これを上記（ａ）の請求項１の記載を引用して書き換えれば、引用例の請求項２には、「コージェライト原料に、粘度が２％水溶液中、２０℃で８０００センチポイズ（ｃＰ）未満のメチルセルロースを０．５重量％以上３重量％以下混合し、粘度が２％水溶液中、２０℃で８０００センチポイズ（ｃＰ）以上で、グルコース環単位中の水酸基がメトキシル基で置換された平均個数（ＤＳ）からグルコース環単位当たりに付加したヒドロキシプロポキシル基のモル数（ＭＳ）を引いた数が１．５以上となるメチルセルロースを添加してメチルセルロースの総添加量を２〜７重量％とし、押出成形可能に可塑化したセラミックス坏土を押出成形することを特徴とするコージェライトハニカム構造体の製造方法」が記載されていると云える。
　そして、この引用例に記載された「コージェライトハニカム構造体の製造方法」では、「メチルセルロース」は、バインダー（粘結剤）として機能するものであるから、「８０００センチポイズ（ｃＰ）未満のメチルセルロース」を「粘結剤１のメチルセルロース」と、また「粘度が２％水溶液中、２０℃で８０００センチポイズ（ｃＰ）以上で、グルコース環単位中の水酸基がメトキシル基で置換された平均個数（ＤＳ）からグルコース環単位当たりに付加したヒドロキシプロポキシル基のモル数（ＭＳ）を引いた数が１．５以上となるメチルセルロース」を「粘結剤２のメチルセルロース」とそれぞれ呼称すれば、引用例に記載された「コージェライトハニカム構造体の製造方法」も、コージェライト原料に、粘度の異なる粘結剤１と粘結剤２のメチルセルロースを混合して添加して、押出成形可能に可塑化したセラミックス坏土を押出成形してコージェライトハニカム構造体を製造する方法であるといえるし、この方法に使用されるメチルセルロースはセラミックス坏土に粘結性を与える成形助剤であることも明らかである。
　そうすると、引用例には、上記請求項２の発明を本件訂正発明１の記載振りに則って整理すると、「コージェライト化原料粉末に成形助剤を添加混練して原料バッチとした後、この原料バッチを押出成形により成形、乾燥し、次いで焼成することにより、結晶相の主成分がコージェライトであるハニカム構造体を製造する方法であって、コージェライト化原料バッチ中に、粘結剤としてのメチルセルロースを総添加量で２〜７重量％添加するとともに、前記粘結剤が、２％水溶液粘度（２０℃）で８０００ｃＰ未満の粘結剤１のメチルセルロースを０．５重量％以上３重量％以下混合し、２％水溶液粘度（２０℃）で８０００ｃＰ以上のメチルセルロースを添加して、押出成形可能に可塑化したセラミックス坏土を押出成形することを特徴とするコージェライトハニカム構造体の製造方法」の発明（以下、「引用例発明」という）が記載されていると云える。
　また、引用例の表２には、具体例（実施例）として、２種類のバインダーＡ（試料ＮＯ．２を１重量％）及びバインダーＢ（試料ＮＯ．１２を３重量％）を混合した「試料ＮＯ．１７」が記載されており、そして、この「試料ＮＯ．１７」は、表１のＮＯ．２すなわち「メトキシル基（ＤＳ）置換度が１．８１、ヒドロキシプロポキシ基置換度が０、粘度（ｃＰ）２％２０℃で４０００」と試料ＮＯ．１２すなわち「メトキシル基（ＤＳ）置換度が１．８０、ヒドロキシプロポキシ基（ＭＳ）置換度が１．７４、粘度（ｃＰ）が２％２０℃で３００００」の記載からみて、「粘度（ｃＰ）２％２０℃で４０００ｃＰの粘結剤１が１重量％と、粘度（ｃＰ）２％２０℃で３００００ｃＰの粘結剤２が３重量％とからなる粘結剤」であることは明らかである。
　そこで、本件訂正発明１と上記引用例発明とを上記具体例（試料ＮＯ．１７）に照らして対比すると、両者は、共に「コージェライト化原料粉末に成形助剤を添加混練して原料バッチとした後、この原料バッチを押出成形により成形、乾燥し、次いで焼成することにより、結晶相の主成分がコージェライトであるハニカム構造体を製造する方法」である。また、引用例発明も、その具体例では、コージェライト化原料バッチ中に、粘結剤としてのメチルセルロースを４重量％添加するとともに、前記粘結剤が、２％水溶液粘度（２０℃）で４０００ｃＰの粘結剤１のメチルセルロースを１重量％混合し、２％水溶液粘度（２０℃）で３００００ｃＰの粘結剤２のメチルセルロースを３重量％添加しているから、これを本件訂正発明１と対比すると、両者は、粘結剤の総添加量の点で一致するところがあり、粘結剤２の粘度や粘結剤１／粘結剤２の配合比でも一致するところがあるから、結局のところ、具体例のレベルで対比すれば、両者は、「コージェライト化原料粉末に成形助剤を添加混練して原料バッチとした後、この原料バッチを押出成形により成形、乾燥し、次いで焼成することにより、結晶相の主成分がコージェライトであるハニカム構造体を製造する方法であって、コージェライト化原料バッチ中に、粘結剤を４重量％添加するとともに、前記粘結剤が、粘結剤１と、２％水溶液粘度（２０℃）で３００００ｃＰの粘結剤２からなり、粘結剤１／粘結剤２（重量比）を１／３で配合することを特徴とするコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法」の点で一致し、次の（イ）及び（ロ）の点で相違していると云える。
（イ）本件訂正発明１では、粘結剤が可逆的熱ゲル化性であるのに対し、引用例発明では、粘結剤の具体例がメチルセルロースである点
（ロ）本件訂正発明１では、粘結剤１の２％水溶液粘度（２０℃）が１０００ｃＰ以下であるのに対し、引用例発明では、粘結剤１の２％水溶液粘度（２０℃）が８０００ｃＰ未満、具体的には４０００ｃＰである点
　次に、これら相違点について検討する。
上記（イ）の点について
　本件訂正発明１の「可逆的熱ゲル化性粘結剤」については、本件特許明細書に「粘結剤１及び粘結剤２が、水溶性セルロース誘導体であることが好ましく、水溶性セルロース誘導体が、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース・・・の群より選択した一つの物質であることがより好ましい。」（【０００８】段落参照）と明記されており、この中のメチルセルロースは引用例発明の粘結剤と一致しているから、両者は上記（イ）の点で実質的な差異はないと云える。
上記（ロ）の点について
　引用例発明は、粘結剤１の２％水溶液粘度（２０℃）については、「８０００ｃＰ未満のメチルセルロース」であるが、その具体例は「４０００ｃｐ」であり、さらに引用例の上記（ｉ）によれば、「１５００ｃＰ以上８０００ｃＰ以下のメチルセルロース」でもよいと記載されている。
　ところで、本件訂正発明１の粘結剤１の粘度「１０００ｃＰ以下」については、本件特許明細書に「１０００ｃＰ以下であることがより好ましい。」（【０００７】段落）や「５０００ｃＰ以下（より好ましくは、１０００ｃＰ以下）の粘結剤１」（【００１１】段落）と記載されているだけであり、１０００以下とする理由や効果（５０００ｃＰ以下より１０００ｃＰ以下の方が効果が優れていること）については何ら記載がない。また、粘結剤１の添加理由については、本件特許明細書に「これは、粘結剤１が１０重量％未満である場合、原料バッチの粘性が高くなり、流動性が低下してしまうため、押出成形時にハニカム成形体が押し出し難くなり、」（【００１３】段落参照）と記載されており、この記載によれば、粘結剤１に比べて粘度の小さい粘結剤１は、原料バッチに流動性を付与するために混合されていると云える。
　そうであるならば、引用例には、「本発明の目的は・・・セラミックス杯土が口金を通過する際の流動性を保ちつつ補形成（註：保形性の誤記と思われる）が良いだけでなく、乾燥時にクラックが発生しないコージェライトハニカム構造体の製造方法を提供しようとするものである。」（上記（ｃ）参照）と記載されているから、本件訂正発明１と引用例発明は、原料バッチの流動性を含む成形性に配慮している点では共通しており、また、一般に粘度のより小さい粘結剤を使用すればセラミック杯土の流動性がより良くなることも技術常識といえるから、原料バッチの流動性を向上させるために、引用例発明の粘結剤１の粘度を「２％水溶液粘度（２０℃）で８０００ｃＰ未満」、具体的には「１５００ｃＰ以上８０００ｃＰ以下」から、さらに小さい「２％水溶液粘度（２０℃）が１０００ｃＰ以下」とする程度のことは当業者が容易に想到し得ることと云うべきである。
　してみると、本件訂正発明１は、引用例に記載された発明と技術常識に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
（３−２）本件訂正発明２及び３について　
　引用例の上記（ｂ）でいう「メチルセルロース」や引用例の具体例の「試料ＮＯ．１７」のメトキシル基で置換しヒドロキシプロポキシ基で置換していないバインダーＡは、訂正後の本件請求項３で挙げられている「メチルセルロース」のことである。また、引用例の上記（ａ）でいう「グルコース環単位中の水酸基がメトキシル基で置換された平均個数（ＤＳ）からグルコース環単位当たりに付加したヒドロキシプロポキシル基のモル数（ＭＳ）を引いた数が１．５以上となるメチルセルロース」や引用例の具体例の試料ＮＯ．１７のメトキシル基とヒドロキシプロポキシ基で置換したバインダーＢは、訂正後の本件請求項３で挙げられている「ヒドロキシプロピルメチルセルロース」のことであり、これらは共に「水溶性セルロース誘導体」であるから、引用例に記載の「粘結剤」は、訂正後の請求項２及び３に記載されたものと相違はない。
　してみると、本件訂正発明２及び３も、本件訂正発明１について述べた上記理由と同様、引用例に記載された発明と技術常識に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
４．むすび
　以上のとおり、本件訂正後の請求項１乃至３についての特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるから、同法第１１３条第１項第２号に該当し、取り消されるべきものである。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１２月１０日（２００１．１２．１０）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件訂正の要旨は、本件特許第３０７４１６９号発明の特許明細書を平成１３年６月１９日付け訂正請求書に添付された訂正明細書のとおり、すなわち、特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明を目的として、次の訂正事項ａ乃至ｈのとおりに訂正するものである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲の減縮を目的として、本件特許明細書の特許請求の範囲を次のとおり訂正する。
　【請求項１】コージェライト化原料粉末に成形助剤を添加混練して原料バッチとした後、この原料バッチを押出成形により成形、乾燥し、次いで焼成することにより、結晶相の主成分がコージェライトであるハニカム構造体を製造する方法であって、コージェライト化原料バッチ中に、可逆的熱ゲル化性粘結剤を２〜６重量％添加するとともに、前記粘結剤が、２％水溶液粘度（２０℃）で１０００ｃＰ以下の粘結剤１と、２％水溶液粘度（２０℃）で２００００ｃＰ以上の粘結剤２からなり、粘結剤１／粘結剤２（重量比）を１０／９０〜５０／５０の範囲で配合することを特徴とするコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法。
　【請求項２】粘結剤１及び粘結剤２が、水溶性セルロース誘導体である請求項１に記載のコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法。
　【請求項３】水溶性セルロース誘導体が、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシブチルセルロースの群より選択した１つの物質である請求項２に記載のコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法。
訂正事項ｂ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【０００７】段落中の「５０００ｃＰ以下の粘結剤１」を、「１０００ｃＰ以下の粘結剤１」と訂正し、併せて、「このとき、粘結剤１の２％水溶液粘度（２０℃）が、１０００ｃＰ以下であることがより好ましい。」を削除する。
訂正事項ｃ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【０００９】段落中の「５０００ｃＰ以下の粘結剤１」を、「１０００ｃＰ以下の粘結剤１」と訂正する。
訂正事項ｄ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００１１】段落中の「５０００ｃＰ以下（より好ましくは、１０００ｃＰ以下）の粘結剤１」を、「１０００ｃＰ以下の粘結剤１」と訂正する。
訂正事項ｅ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００１８】段落中の２箇所の「実施例１〜８」を、「実施例１〜６」と訂正する。
訂正事項ｆ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００１９】段落の表１中から実施例５および８の欄の記載をすべて削除し、併せて、旧実施例６および７を、実施例５および６に繰り上げる。
訂正事項ｇ：明瞭でない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００２２】段落の表２中から実施例５および８の欄の記載をすべて削除し、併せて、旧実施例６および７を、実施例５および６に繰り上げる。
訂正事項ｈ：明りょうでない記載の釈明を目的として、本件特許明細書の【００２３】段落中の２箇所の「実施例１〜８」を、「実施例１〜６」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
コージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
［請求項１］　コージェライト化原料粉末に成形助剤を添加混練して原料バッチとした後、この原料バッチを押出成形により成形、乾燥し、次いで焼成することにより、結晶相の主成分がコージェライトであるハニカム構造体を製造する方法であって、
　コージェライト化原料バッチ中に、可逆的熱ゲル化性粘結剤を２〜６重量％添加するとともに、前記粘結剤が、２％水溶液粘度（２０℃）で
１０００ｃＰ以下
［請求項
２
１に
［請求項
３
２
【発明の詳細な説明】
［０００１］
［発明の属する技術分野］　本発明は、コージェライト質セラミックハニカム構造体を押出成形して製造する方法に関する。
［０００２］
［従来の技術］　自動車排気ガス浄化用触媒担体に用いられるコージェライト質ハニカム構造体は、エンジン始動・停止時の急熱・急冷によるハニカム構造体内に生じる温度差により引き起こされる熱応力に耐える高い耐熱衝撃性が要求されている。
　特公平７−６１８９２号公報では、水酸化アルミニウムとシリカを使用することにより、耐熱性および耐熱衝撃性に優れたコージェライト質ハニカムが開示されている。
［０００３］　また、近年の排ガス規制強化に対応するため、コージェライト質ハニカム構造体の排ガス浄化特性の向上を目的とした薄壁化、高セル密度化あるいは低圧損化を目的としたセル密度を従来レベルに維持したままでの薄壁化が要求されている。
［０００４］　一般に、コージェライト質セラミックハニカム構造体は、量産性を向上するために押出成形が行われており、押出性向上のため、コージェライト化原料バッチ中に水、バインダー、界面活性剤等の成形助剤を使用している（特開平２−８１６０６号公報）。
［０００５］　しかしながら、隔壁厚の薄いコージェライト質セラミックハニカム構造体を押出成形しようとすると、押し出すために必要な圧力が増加するため、押出速度の低下を招いたり、押出温度が上昇してしまう等、成形工程に支障を来していた。
［０００６］
［発明が解決しようとする課題］　従って、本発明は上記した従来の課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、押出成形時における成形性（特に、流動性）を改善することにより、量産に適し、かつ隔壁厚の薄いハニカム構造体を得ることができるコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法を提供するものである。
［０００７］
［課題を解決するための手段］　すなわち、本発明によれば、コージェライト化原料粉末に成形助剤を添加混練して原料バッチとした後、この原料バッチを押出成形により成形、乾燥し、次いで焼成することにより、結晶相の主成分がコージェライトであるハニカム構造体を製造する方法であって、コージェライト化原料バッチ中に、可逆的熱ゲル化性粘結剤を２〜６重量％添加するとともに、前記粘結剤が、２％水溶液粘度（２０℃）で
１０００ｃＰ以下
。
［０００８］　また、本発明では、粘結剤１及び粘結剤２が、水溶性セルロース誘導体であることが好ましく、水溶性セルロース誘導体が、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシブチルセルロースの群より選択した１つの物質であることがより好ましい。
［０００９］
［発明の実施の形態］　本発明のコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法は、コージェライト化原料バッチ中に、可逆的熱ゲル化性粘結剤を２〜６重量％添加するとともに、可逆的熱ゲル化性粘結剤が、２％水溶液粘度（２０℃）で
１０００ｃＰ以下
［００１０］　これにより、押出成形時における成形性（特に、流動性）を改善することができるため、量産に適し、かつ隔壁厚の薄いハニカム構造体を得ることができる。
［００１１］　次に、本発明で用いる可逆的熱ゲル性粘結剤について更に詳細に説明する。
　本発明で用いる可逆的熱ゲル性粘結剤は、２％水溶液粘度（２０℃）が
１０００ｃＰ以下
［００１２］　このように、粘度の異なる粘結剤１と粘結剤２とを上記のように配合した可逆的熱ゲル性粘結剤を用いることにより、押出成形時における原料バッチの粘度と流動性を最適にすることができるため、ハニカム成形体の成形体強度と量産性を向上させることができる。
　尚、このような効果を最大限に発揮させるためには、コージェライト化原料バッチ中に、上記可逆的熱ゲル性粘結剤を２〜６重量％添加することが重要である。
［００１３］　ここで、本発明で用いる可逆的熱ゲル性粘結剤は、粘結剤１／粘結剤２（重量比）を１０／９０〜５０／５０の範囲で配合することが重要である。
　これは、粘結剤１が１０重量％未満である場合、原料バッチの粘性が高くなり、流動性が低下してしまうため、押出成形時にハニカム成形体が押し出し難くなり、量産性が低下してしまうからである。
　一方、粘結剤１が５０重量％を超過する場合、押出成形後のハニカム成形体の成形体強度を十分に得ることができないため、成形工程以降の工程に支障を来してしまう。
［００１４］　このとき、本発明で用いる粘結剤１及び粘結剤２は、水溶性セルロース誘導体であることが好ましく、例えば、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシブチルセルロース等を適宜用いることができる。
［００１５］
［実施例］　本発明を実施例に基づいて、更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
　尚、各例により得られた水溶性セルロース誘導体及びハニカム成形体は、以下に示す方法で評価した。
［００１６］　（水溶性セルロース誘導体の粘度の測定方法）
　水溶性セルロース誘導体の２０℃における２％水溶液を東機産業製ＢＬ型粘度計で測定した。
［００１７］　（成形体強度の測定方法［成形体の保形性の指標］）
　成形体を１０ｃｍの長さに切断し、成形体断面中央部を３１．８ｍｍφプレートで２０ｍｍ／ｍｉｎの速度で圧縮した場合の応力最大値（ｋｇ／ｍｍ２）を測定した。
［００１８］　（実施例１〜
６
　主原料であるコージェライト化原料として、コージェライト理論組成点（２ＭｇＯ・２Ａｌ２Ｏ３・５ＳｉＯ２）を中心としたＳｉＯ２：４２〜５６重量％（好ましくは、４７〜５３重量％）、Ａｌ２Ｏ３：３０〜４５重量％（好ましくは、３２〜３８重量％）、ＭｇＯ：１２〜１６重量％（好ましくは、１２．５〜１６重量％）の領域になるように、タルク、カオリン、アルミナ、シリカ、水酸化アルミニウム及び他のコージェライト化原料粉末を調合したものを用いた。
　そして、得られたコージェライト化原料に対し、界面活性剤としてラウリン酸カリウムを０．２〜５重量％と、水を２０〜３５重量％添加し、更に、バインダーとして水溶性セルロース誘導体である（ヒドロキシプロピルメチルセルロース）を表１に示すように添加したものをコージェライト化原料バッチとした（実施例１〜
６
［００１９］
［表１］
［００２０］　それぞれ得られたコージェライト化原料バッチを混合し、２軸連続混練押出成形機を用いて、５００ｋｇ／時の押出量で、壁厚：１００μｍ、セル密度：８０セル／ｃｍ２、直径：１００ｍｍφのハニカム成形体を押出成形した。
　このとき、押出成形時の押出ダイ付近の圧力と成形体強度の測定をそれぞれ行い、その結果を表２に示す。
［００２１］　また、それぞれ得られたコージェライト化原料バッチを混合・混練し、真空土練機で脱気した坏土を２００ｋｇ／ｃｍ２の押出圧力で、壁厚：１００μｍ、セル密度：８０セル／ｃｍ２、直径：１００ｍｍφのハニカム成形体を押出成形した。
　このとき、押出成形時における押出速度と成形体強度の測定をそれぞれ行い、その結果を表２に示す。
［００２２］
［表２］
［００２３］　（考察：実施例１〜
６
　表２の結果から、実施例１〜
６
　一方、比較例１のように、コージェライト原料バッチに対するバインダー添加量が６重量％を超過すると、コージェライト化原料バッチの粘度が上昇し、流動性も低下するため、押出成形時における量産性が著しく低下した。
　比較例２では、バインダー添加量に対する粘結剤１が５０重量％を超過しているため、押出成形後のハニカム成形体の成形体強度を十分に得ることができず、成形工程以降の工程に影響を及ぼした。
　比較例３では、粘結剤２のみを配合したバインダーであるため、原料バッチの粘性が高くなり、流動性が低下してしまうため、押出成形時にハニカム成形体が押し出し難くなり、十分な量産性を得ることができなかった。
［００２４］
［発明の効果］　以上説明したように、本発明のコージェライト質セラミックハニカム構造体の製造方法は、押出成形時における成形性（特に、流動性）を改善することにより、量産に適し、かつ隔壁厚の薄いハニカム構造体を得ることができる。