【事件の表示】
　特許第３１３７６７１号「プリプレグ」の請求項１ないし４に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１３７６７１号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯
　特許第３１３７６７１号の請求項１〜４に係る発明は、平成３年４月２６日に特許出願され、平成１２年１２月８日にその特許権の設定登録がなされ、その後、特許異議の申立がなされ、取消の理由が通知され、その指定期間内である平成１４年１月２５日に訂正請求がなされたものである。
II．訂正請求について
１．訂正の内容
（１）訂正事項ａ
　訂正前の請求項１に記載された「（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在することを特徴とするプリプレグ」を
「（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在し、完全に埋没した状態にないことを特徴とするプリプレグ」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　明細書の発明の詳細な説明の段落【０００５】中の「（Ａ）弾性率２００ＧＰａ以上の補強用繊維（Ｂ）ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２以上の熱可塑性樹脂を素材とする繊維（Ｃ）熱硬化性樹脂系のマトリックス樹脂から成る繊維強化複合材料用プリプレグにおいて、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在することを特徴とするプリプレグに関する。
　　（Ａ）／（Ｃ）＝６０／４０〜７５／２５（Ｂ）／（Ｃ）＝０．５／１００〜２０／１００」を
「本発明の要旨とするところは、（Ａ）弾性率２００ＧＰａ以上の補強用繊維（Ｂ）ＧＩＣが１５００ Ｊ／ｍ２以上の熱可塑性樹脂を素材とする繊維（Ｃ）熱硬化性樹脂系のマトリックス樹脂からなる繊維強化複合材料用プリプレグにおいて、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在し、完全に埋没した状態にないことを特徴とするプリプレグにある。
　　（Ａ）／（Ｃ）＝６０／４０〜７５／２５（Ｂ）／（Ｃ）＝０．５／１００〜２０／１００」と訂正する。
２．訂正の目的の適否、訂正の範囲の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、成分（Ｂ）が存在する状態をより厳密にするものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　上記訂正事項ｂは、特許請求の範囲を訂正することにより生じた詳細な説明中の記載との整合を図るものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　そして、上記各訂正事項は、いずれも、明細書に記載された事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
３．むすび
　したがって、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
III．請求項に係る発明
　訂正明細書の請求項１〜４に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された、次のとおりのものである。
「【請求項１】（Ａ）弾性率２００ＧＰａ以上の補強用繊維（Ｂ）ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２以上の熱可塑性樹脂を素材とする繊維（Ｃ）熱硬化性樹脂系のマトリックス樹脂からなる繊維強化複合材料用プリプレグにおいて、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在し、完全に埋没した状態にないことを特徴とするプリプレグ。
　　（Ａ）／（Ｃ）＝６０／４０〜７５／２５（Ｂ）／（Ｃ）＝０．５／１００〜２０／１００
【請求項２】（Ａ）が引張強度３５００ＭＰａ以上の炭素繊維あるいは黒鉛繊維であることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
【請求項３】（Ｂ）が熱可塑性樹脂のモノあるいはマルチフィラメントであることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
【請求項４】（Ｂ）の繊維状熱可塑性樹脂が一方向に一定間隔でその外表面に埋めこまれていることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。」
IV．特許異議申立について
１．特許異議申立の概要
　特許異議申立人　東レ株式会社は、甲第１、２号証を提出して、訂正前の特許第３１３７６７１号の請求項１〜４に係る各発明は、甲第１号証に記載された発明と同一であるから、請求項１〜４に係る各発明の特許は、特許法第２９条の２第１項の規定に違反してされたものであから取り消されるべき旨、主張している。
２．特許異議申立についての判断
（１）甲号証に記載の事項
　甲第１号証（特願平２−４１９１５９号の最初に添付された明細書（以下、先願明細書という。特開平５−４２５３６号公報参照）には、次の事項が記載されている。
「【請求項１】強化材長繊維と熱可塑性樹脂長繊維とからなる基材に、該熱可塑性樹脂長繊維の融点又はガラス転移温度より低い温度で硬化する熱硬化性樹脂組成物を含浸してなるプリプレグ。」（特許請求の範囲１項）
「本発明は、耐衝撃性に優れ、衝撃時のクラック伝播を抑制する能力のある成形物を製造するためのプリプレグ及びこのプリプレグを成形してなる成形物に関するものである。更に詳しくは、高強度炭素繊維等を強化材とした場合に、マトリックス樹脂の優れた機械的特性及び熱的特性を損ねることなく、靭性（タフネス）が付与された成形物を与えるためのプリプレグ及び成形物に関するものである。」（公報第２頁１欄１０行〜１７行）
「本発明によると、強化材長繊維と熱可塑性樹脂長繊維とが任意の割合で混在しているプリプレグを容易に製造することができる。本発明のプリプレグを用いて形成された成形物は、熱可塑性樹脂長繊維が成形物の中で、マトリックス樹脂に融合して均一相とはならず、繊維状態のまま存在するため不均一相を形成する。・・・このため、得られたプリプレグ及び成形物は、優れた機械的特性及び熱的特性と靭性、耐衝撃性が兼備されたものであり、しかも発生したクラックを伝播させにくい特性を有するため、航空機構造材料、宇宙構造物材料へ好適に使用される。」（公報第５頁７欄３１行〜８欄２９行）
　また、〔実施例１〕および〔実施例２〕において、成形物を製造するためのプリプレグが作製されており、その補強用繊維として、炭素繊維“べスファイト”ＩＭ−６００（東邦レーヨン社製、引張強度５８０ｋｇ／ｍｍ２（約５８００ＧＰａ）、弾性率３０×１０３ｋｇｆ／ｍｍ２（約３００ＧＰａ））が使用されている。また、マトリックス樹脂として、エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂組成物が使用されている。このプリプレグは、硬化により成形物に製造される、つまり、繊維強化複合材料用プリプレグであることが記載（４頁５〜６欄）されている。
（２）判断
（イ）訂正後の請求項１に係る発明について
　訂正後の請求項１に係る発明は、訂正により、請求項１に係る発明の構成である「（Ｂ）ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２以上の熱可塑性樹脂を素材とする繊維」が、「繊維強化複合材料用プリプレグにおいて」、「（Ｂ）がその外表面に存在し、完全に埋没した状態にない」と限定された。
　一方、先願明細書に記載された発明は、「繊維強化複合材料用プリプレグ」において「熱可塑性樹脂を素材とする繊維」の存在状態について、該熱可塑性繊維がプリプレグの外表面に存在し、完全に埋没した状態にないことまでは記載がされていない。
　そうすると、訂正後の請求項１に係る発明と先願明細書に記載された発明とでは、繊維強化複合材料用プリプレグにおいて、熱可塑性樹脂を素材とする繊維の存在状態が異なったものとなっているから、先願明細書に訂正後の請求項１に係る発明が記載されてるとは言えず、訂正後の請求項１に係る発明が、先願明細書に記載された発明と同一であると言うことができない。
　したがって、本件発明は、前記甲第１号証に記載された発明と同一ではない。
（ロ）訂正後の請求項２〜４に係る発明について
　訂正後の請求項２〜４に係る各発明は、訂正後の請求項１を引用するものであるから、訂正後の請求項１に係る発明と同様に、前記先願明細書に記載された発明と同一であると言うことはできない。
V．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠によっては、訂正後の請求項１〜４に係る各発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の請求項１〜４に係る各発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年３月２９日（２００２．３．２９）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第３１３７６７１号の明細書の記載を次のとおり訂正する。
（１）訂正事項ａ
　訂正前の請求項１に記載された「（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在することを特徴とするプリプレグ」を、特許請求の範囲の減縮を目的として
「（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在し、完全に埋没した状態にないことを特徴とするプリプレグ」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　明細書の発明の詳細な説明の段落【０００５】中の「（Ａ）弾性率２００ＧＰａ以上の補強用繊維（Ｂ）ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２以上の熱可塑性樹脂を素材とする繊維（Ｃ）熱硬化性樹脂系のマトリックス樹脂から成る繊維強化複合材料用プリプレグにおいて、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在することを特徴とするプリプレグに関する。
　（Ａ）／（Ｃ）＝６０／４０〜７５／２５（Ｂ）／（Ｃ）＝０．５／１００〜２０／１００」を、明りょうでない記載の釈明を目的に
「本発明の要旨とするところは、（Ａ）弾性率２００ＧＰａ以上の補強用繊維（Ｂ）ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２以上の熱可塑性樹脂を素材とする繊維（Ｃ）熱硬化性樹脂系のマトリックス樹脂からなる繊維強化複合材料用プリプレグにおいて、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在し、完全に埋没した状態にないことを特徴とするプリプレグにある。
　（Ａ）／（Ｃ）＝６０／４０〜７５／２５（Ｂ）／（Ｃ）＝０．５／１００〜２０／１００」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
プリプレグ
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】（Ａ）弾性率２００ＧＰａ以上の補強用繊維（Ｂ）ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２以上の熱可塑性樹脂を素材とする繊維（Ｃ）熱硬化性樹脂系のマトリックス樹脂からなる繊維強化複合材料用プリプレグにおいて、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各成分の比率（重量）が下記範囲内にありかつ（Ｂ）がその外表面に存在
し、完全に埋没した状態にない
（Ａ）／（Ｃ）＝６０／４０〜７５／２５（Ｂ）／（Ｃ）＝０．５／１００〜２０／１００
　【請求項２】　（Ａ）が引張強度３５００ＭＰａ以上の炭素繊維あるいは黒鉛繊維であることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
　【請求項３】　（Ｂ）が熱可塑性樹脂のモノあるいはマルチフィラメントであることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
　【請求項４】　（Ｂ）の繊維状熱可塑性樹脂が一方向に一定間隔でその外表面に埋めこまれていることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【技術分野】
　本発明はマトリックス樹脂の優れた熱的性質、機械的性質を損なうことなく、それから得られる成形物に優れた靱性を賦与出来る繊維強化複合材料用プリプレグに関する。本発明のプリプレグから得られる成形物は航空機用構造材料等として好適に使用される。
　【０００２】
　【従来の技術および問題点】
　炭素繊維等の高強度高弾性繊維を補強材とする複合材料は、その比強度、比弾性に優れるという特徴を活かしてスポーツ用途を中心に広く用いられてきている。通常マトリックス樹脂として用いられるエポキシ樹脂をはじめとする熱硬化性樹脂は種々の特長を有する一方で靱性に乏しいという欠点を有するためにその用途はかなり制限されたものとなっていた。この熱硬化性樹脂の欠点を改良する方法としてはゴム成分や熱可塑性樹脂を添加する方法が一般的であるが十分な靱性改良効果をあげるためには多量に添加する必要があり、耐熱性、耐溶剤性等の低下を招く結果となっていた。
　【０００３】
　また例えば特開昭６３−１６２７３２号公報に提案されているように熱可塑性樹脂を粉末状でマトリックス樹脂中に添加することによっても達成可能であるが、熱可塑性樹脂の粉末をエポキシ樹脂中に均一に分散あるいは溶解した場合には系全体の粘度上昇に伴なうプリプレグ製造時の工程通過性の低下あるいはプリプレグのタックレベルの低下等の問題もさけれられない。更に例えば特開平１−１１０５３７号公報には球状の微粒子をプリプレグの表面からプリプレグの厚さの３０％以内の深さに局在化させるこにより効果的に複合材料の靱性が改善されることが開示されているがこの場合でも、プリプレグタックの大幅な低下はさけられないだけでなく、工程の複雑化、品質管理の複雑化等の問題が新に発生する。又インターリーフと呼ばれる一種の接着剤層を層間に挿入する方法も提案されているが繊維含有率が上げられないなどの理由から広く実用化されるに至っていない。
　【０００４】
　【発明の目的】
　本発明の目的はマトリックス樹脂の優れた熱的性質、機械的性質を損なうことなく、それから得られる成形物に優れた靱性を賦与出来更に、その充分なタックレベル、ドレープ性、含浸性を特徴とし、取扱い性にも優れた繊維強化複合材料用プリプレグを提供することにある。
　【０００５】
　【課題を解決するための手段】
　
本発明の要旨とするところは、
し、完全に埋没した状態にない
にある
　（Ａ）／（Ｃ）＝６０／４０〜７５／２５（Ｂ）／（Ｃ）＝０．５／１００〜２０／１００
　【０００６】
　本発明における（Ａ）の弾性率２００ＧＰａ以上の補強用繊維としては炭素繊維、黒鉛繊維、ボロン繊維等、通常の繊維強化複合材料に用いられる補強用繊維がそのまま用いられるが、引張強度３５００ＭＰａ以上の炭素繊維、黒鉛繊維が好適に用いられる。中でも引張強度４５００ＭＰａ以上、伸度１．７％以上の高強度・高伸度の炭素繊維、黒鉛繊維が最も好適に用いられる。
　【０００７】
　本発明における（Ｃ）の熱硬化性樹脂系のマトリックス樹脂としてはアミン類、フェノール類を前駆体とするエポキシ系の樹脂や多官能性マレイミド系の樹脂が好ましく用いられる。具体的には例えばエポキシ系の樹脂としてはテトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール、トリグリシジル−ｍ−アミノフェノール、トリグリシジルアミノクレゾールの各種異性体、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂及びこれらの２種以上の混合物等があげられる。
　【０００８】
　また多官能性マレイミド系の樹脂としては１，２−ビスマレイミドドデカン、１，６−ビスマレイミド−（２，２，４−トリメチル）ヘキサン等を主成分とする樹脂組成物などがあげられるが、もちろんこれらの熱硬化性樹脂に限られるものではなく、プリプレグの成形性やタック、ドレープ特性あるいはマトリックス樹脂の取扱い性に悪影響を与えない範囲で熱可塑性樹脂エラストマー成分、無機系微粒子、等を添加し、マトリックス樹脂とすることも可能である。
　【０００９】
　また（Ａ）と（Ｃ）の比率はその目的に応じて適宜設定することが可能であるが、重量
比
　【００１０】
　（Ｂ）成分の繊維としては、その素材である熱可塑性樹脂の歪エネルギー開放係数ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２以上でなければならない。ＧＩＣが１５００Ｊ／ｍ２未満であると複合材料としたときの耐衝撃性の向上が十分でないため好ましくない。ＧＩＣの評価は、繊維素材である熱可塑性樹脂の成形板を用い、ＡＳＴＭ　Ｅ３９９（タイプＡ４）に定められたコンパクトテンション法、または、ダブルトーション法により行う。
　【００１１】
　繊維状熱可塑性樹脂の形態としてはモノフィラメントあるいはそれらを束にしたものがこのましいが必ずしもそれらに限定されるものではない。繊維の直径としては１００μ以下が好ましく、５０μ以下が特に好ましい。繊維状熱可塑性樹脂の比率としては（Ｃ）のエポキシ系マトリックス樹脂１００重量部に対し０．５〜２０重量部が好ましい。０．５重量部以下では十分な靱性改良効果が得られない。逆に２０重量部以上の繊維状熱可塑性樹脂を用いても靱性改良効果は頭打ちになるばかりでなく、用いる樹脂の種類によっては耐熱性、耐溶剤性等の特性が大幅に低下するケースもあり好ましくない。
　【００１２】
　本発明における繊維状熱可塑性樹脂はプリプレグ外表面付近に存在していることが重要である。プリプレグの中心部に完全に埋没した状態では十分な靱性改良効果が得られない。しかしながら繊維状熱可塑性樹脂がプリプレグ表面から完全に浮き出ている状態はやはり好ましくなく、その大半が樹脂中に埋没していることが好ましい。
　【００１３】引き揃え方向は特に制限がなく補強用繊維に対してあらゆる角度で存在しうるが補強用繊維と同じ方向に引き揃えるのがプロセス上最も容易である。補強用繊維とマトリックス樹脂ならびに繊維状熱可塑性樹脂からこのようなプリプレグを製造する方法に関しては特に制限がなく、繊維状熱可塑性樹脂をあらかじめ引き揃えて含浸した樹脂フィルムと補強用繊維とから通常のプリプレグを製造するのと同様の方法でプリプレグ化する方法や、通常の方法で製造したプリプレグに繊維状熱可塑性樹脂を引き揃えて一体化する方法等、種々の方法で製造出来る。
　【００１４】
　【発明の効果】
　本発明のプリプレグから得られる成形物はマトリックス樹脂の優れた熱的性質、機械的性質を損なうことなく優れた靱性が賦与されたものであり、しかも発生したクラックを伝播させにくい特性を有するため、航空機用構造材料等として好適に使用される。更には、本発明のプリプレグは、十分なタックレベル、ドレープ性、含浸性を有し、取扱い性に優れているため、オートレイアップ装置での積層に十分対応し、産業用の利用性の極めて高いものである。
　【００１５】
　【実施例】
　以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
　実施例１、２表１に示す樹脂組成物と高強度中弾性炭素繊維（三菱レイヨン製、ＭＲ６０Ｐ、引張強度５６００ＭＰａ、弾性率３１０ＧＰａ、伸度１．９％）とから一方向プリプレグをホットメルト法で製造した。プリプレグのＣＦ目付は１９０ｇ／ｍ２、樹脂含有率は３４ｗｔ％であった。このプリプレグにポリアミドイミド（アモコ社製トーロン４０００Ｔ）のマルチフィラメント（９０ｄ／３６ｆｉｌ、弾性率約２ＧＰａ）をフィラメントワインディング法でプリプレグ両面に３ｍｍピッチでワインドし本発明のプリプレグを製造した。このプリプレグから所定の寸法の小片を切り出し、積層後、オートクレーブ成形で衝撃後圧縮強度測定用の試験片を成形した（硬化条件：１８０□×２ｈｒ、試験法ＳＡＣＭＡ　ＳＲＭ２−８８、２７０ｌｂ−ｉｎ）。また、このポリアミドイミドをプレス成形し樹脂板としたのち、ＡＳＴＭ　Ｅ３９９に基づき、コンパクトテンション法によるＧＩＣ値を測定したところ２３５０Ｊ／ｍ２であつた。測定結果を表１に示す。
　比較例１、２実施例１、２と同様にして、但しポリアミドイミドのフィラメントをポリスチレン系のフィラメント（９５ｄ／３６ｆｉｌ、弾性率約４ＧＰａ）に代えて、実施例１、２と同様にプリプレグを造り、成形、評価した。また同様にＧＩＣを評価したところ１３８０Ｊ／ｍ２であった。結果とあわせて表１に示す。表１から明らかなように、本発明のプレプレグから得られる成形体は、比較例に比べ衝撃後の圧縮強度が高く、耐衝撃製に優れることがわかる。
　【表１】