【事件の表示】
　特許第２９２９５９３号「感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９２９５９３号の請求項１に係る特許を取り消す。
【理　由】
１．手続きの経緯
　特許第２９２９５９３号の請求項１に係る発明は、昭和６３年６月２８日に出願され、平成１１年５月２１日にその特許の設定の登録がなされ、その後、東レ株式会社より特許異議申立がなされ、取消理由通知がなされその指定期間内である平成１２年８月１０日に訂正請求がなされ、次いで、再度取消理由通知がなされ、指定期間内である平成１３年６月２２日に訂正請求がなされたものである。　
２．訂正の適否について　
　2.1　訂正の内容　
　Ａ．特許請求の範囲の【請求項１】の「静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」を「静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmあり、フィルムの厚みむらが１５％以下であり、フィルム厚みが２〜６μｍであり、フィルム表面の中心線平均粗さが０．０２〜１．０μｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」と訂正する。　
　Ｂ．特許明細書第３頁第１１〜１５行（特許公報第３欄第１１〜１５行）の「即ち本発明の要旨は、静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムに存する。」を　
　「即ち本発明の要旨は、静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」を「即ち本発明の要旨は、静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmであり、フィルムの厚みむらが１５％以下であり、フィルム厚みが２〜６μｍであり、フィルム表面の中心線平均粗さが０．０２〜１．０μｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」と訂正する。　
　Ｃ．特許明細書第６頁第１〜２行（特許公報第４欄第５行）「１５％以下」を「１５％であり」と訂正する。　
　Ｄ．特許明細書第９頁第１０〜１１行（特許公報第５欄第１４〜１５行）の「Ｒａは０．０２〜１．０μｍの範囲が好ましく、」を「Ｒａは０．０２〜１．０μｍの範囲であり、」と訂正する。
　Ｅ．特許明細書第１０頁第９〜１１行（特許公報第５欄第３０〜３２行）の「２軸延伸フィルムの厚みは０．５〜３０μｍ、好ましくは１〜１０μｍ、更に好ましくは２〜６μｍである。」を「２軸延伸フィルムの厚みは２〜６μｍである。」と訂正する。　
　2.2　訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　上記訂正事項Ａは、特許明細書の、第５頁第１８行〜第６頁第４行、第９頁第９〜２０行、第１０頁第９〜１１行及び表−１の記載を根拠とし、ポリエチレンテレフタレートフィルムをさらに特定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また、願書に添付した明細書に記載の範囲内のものであり、かつ、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。　
　上記訂正事項Ｂ．〜Ｅ．は、特許請求の範囲の記載にあわせて明細書の該当箇所を訂正するものであり、明りょうでない記載の釈明に該当し、明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。　
　2.3　結論　
　以上のとおりであるから、上記訂正は特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号。以下、「平成６年改正法という。」）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書き、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。　
３．特許異議申し立てについての判断　
　3.1　本件発明　
　訂正は認められるので、本件の請求項１に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１に記載された次のとおりのものである。　
　「静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmあり、フィルムの厚みむらが１５％以下であり、フィルム厚みが２〜６μｍであり、フィルム表面の中心線平均粗さが０．０２〜１．０μｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」（以下、「本件発明」という。）
　3.2　取消理由　
　当審が平成１３年４月１０付けで通知した取消の理由は、本件発明は、その出願前日本国内において頒布された次の刊行物に記載された発明に基づいてその出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有するものが容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない、というものである。　
　刊行物１：特開昭５７−１８５３４５号公報　
　刊行物２：特開昭５７−１９００４０号公報　
　刊行物３：「コンバーテック」、１９８５年１１月号、第１３巻、第１５１号、第３１〜３２頁、（加工技術研究会発行）　
　刊行物４：特開昭６０−２１７１９４号公報　
  刊行物５：特開昭６３−１１５７９２号公報　
　刊行物６：特開昭６２−２９２４８４号公報　
　3.3　刊行物の記載　
　刊行物２には次の記載がなされている。　
　(2-1)「本発明は厚み精度の改良されたフイルム用ポリエステル組成物に関するものである。更に詳しくは、フイルムの厚み精度改良の目的で、２８５℃比抵抗が６．０×１０６Ω-cmから、５．０×１０８Ω-cmの値に容易にしかも、再現性良く設定された、主たる繰り返し単位がエチレンテレフタレートよりなるポリエステル組成物に関するものである。（以下単に比抵抗といえば、２８５℃の比抵抗を意味する。）　
　ポリエステルフイルムとりわけ二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフイルムは、電気的性質、機械的性質、寸法安定性、加工性、及び耐薬品性等の点で優れていることから、磁気テープ用、コンデンサー用、電絶用、包装用、写真用、及び製版用等の多くのフイルムの分野で、その基材として使用されている。　
　いづれの用途にかかわらず、ポリエステルフイルムは押出機により、ポリエステルを移動する冷却体（回転冷却体）面上に溶融押出し、次いで縦及び横方向に適宜二軸延伸することによって得られる。　
　近年、フイルム品質に対する要求特性はますます厳しくなり、特にフイルムの長期的なうねりを減少させること、即ち厚み精度を向上させることが、必要欠くべからざる条件となってきている。」（第１頁左下欄第１３行〜右下欄第１８行）
　(2-2)「このように厚み均一性に優れたフィルムを製造するためには、押出口金から押出される溶融ポリエステルのシートを冷却ドラム等の回転冷却体表面で、均一に急冷することが必須条件となるが、この急冷方法の一つとして、特公昭３７−６１４２号公報で述べられている静電気を利用する方法が広く採用されている。該手法は、口金と回転冷却との間に、ワイヤーあるいはナイフ状等の電極を設け、電極に高電圧を印可することによって電極と回転冷却体の間を移動してゆく溶融シートに静電荷を析出させ、溶融シートを回転冷却体に均一に強く密着させながら、急冷させる手法である。該手法を以下では静電印加冷却法という。」（第１頁右下欄第１８行〜第２頁左上欄第１１行）
　(2-3)「静電印加冷却法を利用して製膜する際、製膜スピードを上げて生産性を良くするには、一般に知られているように、ポリエステルの溶融時の電気抵抗を低くしておくことが必要である。本発明者らの知見によれば、この時の電気抵抗の目安として、該ポリエステルの２８５℃比抵抗に着目した場合、この値を５．０×１０８Ω-cm以下の値にしておけば、静電印加冷却法が容易に適用できることがわかった。」（第２頁左上欄第１２〜２０行）
　(2-4)「本発明のポリエステル組成物の比抵抗は６．０×１０６Ω-cmから５．０×１０８Ω-cmの範囲でなければならない。比抵抗が５．０×１０８Ω-cm以上のポリエステルは静電印加冷却法による製膜性が劣り、６．０×１０６Ω-cm以下のポリエステルは、軟化点が低くかつ著しく着色する為実用に向かない。」（第４頁右上欄第５〜１０行）　
　(2-5)　溶融ポリエステルの比抵抗は、２８５℃で完全に溶融し、３ＫＶの直流を印加直後に測定した値であること（第４頁右下欄第８〜２０行）、　(2-6)　ジメチルテレフタレートとエチレングリコールとを原料とした〔ポリエステル（Ａ−１）〕及び、〔ポリエステル（Ｂ−１）〕が製造され、両ポリエステルを配合したポリエステル組成物を２９０℃で溶融し、静電印加冷却法により無定型シートを得た後、縦方向に3.０倍、横方向に3.5倍延伸し、常に厚さ８μの軸延伸フイルムが得られるように調節した条件で延伸フイルムを製造した試験結果によると、比抵抗６．０×１０７〜２．４×１０８Ω-cmにおいて、フイルム厚みむらが０．０７であったこと。（表１（実施例１，２，３）及び第５頁左上欄第９行〜第６頁右上欄第６行）　
　刊行物３の、「感熱転写プリンター用インクリボン」の項には、　
　(3-1)「プリンター本体のみならず感熱転写リボンについても技術革新が激しく、急速に改良が進んでいる。　
　使用されるベースはコンデンサ紙の場合は１０μ、PETフイルムの場合3.5または６μが標準である。・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・　ベースとして求められる基本特性は強度、特に引き裂き強度が高いこと、耐熱性が高く熱変形が少ないこと、ピンホールのないこと、厚さ精度が良いことである。」（第３２頁左欄第９〜３７頁）と記載されている。　
　刊行物４には、　
「本発明のポリエステルフィルムの厚さは、１〜１５μ、好ましくは２〜１０μであることが必要である。」（第２頁左下欄第１５〜１７行）　
　「本発明のポリエステルフィルムは、少なくとも片面が粗面であり、その面の粗さは、中心線平均粗さが０．０２〜１μ、好ましくは０．０４〜０．８μで、かつ最大高さが０．２μ〜１０μ、好ましくは０．４μ〜８μである。上記範囲より小さいと滑り性が悪くなり、フィルムにしわが入ったり、加工時のトラブル、さらにはサーマルヘッド部のスティッキングが発生したれして好ましくない。上記範囲をこえると画質の鮮明さに欠け、感度の低下をもたらしたり、サーマルヘッドの摩耗の原因となり、実用上問題となる。」（第２頁右上欄第１〜１１行）と記載されている。　
　刊行物５には、ポリエステルを主成分とする二軸配向フィルムを有する熱転写用シートに関し、次の記載がなされている。　
　(5-1)「本発明のポリエステルフィルムの厚さは特に限定されないが、通常は０．５〜２０μｍ、好ましくは１．５〜１０μｍ、更に好ましくは２．５〜７μｍである。」（第２頁左下欄第５〜８行）　
　(5-2)「本発明のポリエステルフィルムは中心線粗さが０．１〜０．８μｍ、好ましくは０．１５〜０．４μｍのものである。中心線平均粗さが、この範囲より小さい場合は、耐スティック性が十分でないため好ましくなく、一方この範囲より大きい場合はサーマルヘッドに対する接触が十分でなく転写性が悪化するため好ましくないのである。」（第２頁左下欄第９〜１５行）　
　(5-3)「２軸配向の条件をポリエステル、特にはポリエチレンテレフタレート、またはこれを主成分とするポリエステルフィルムを例として説明すると、未延伸フィルムを縦横両方向共、延伸温度７０〜１３０℃、延伸倍率２〜５倍で延伸し、１３０〜２５０℃で熱処理するのが通例である。」（第５頁左下欄第１４〜１９行）　
　(5-4)「転写性：記録紙として、クレーコート紙を用い、以下のサーマルヘッド記録条件で記載した際、転写状態の良いものを「○」、かすれ、転写不足等で印字状態の悪いものを「×」とした。」（第６頁右上欄第４〜８行）　
　(5-5)「このようにして得られた原料を、押出機を用いて溶融した後、口金より押出し、ドラム上で急冷、固化する。」（第６頁左下欄第１〜３行）　3.4　対比判断　
　本件発明は、「ポリエチレンテレフタレートの２軸配向フィルムをベースフィルムとする感熱転写用フィルムにおいては、ベースフィルムを薄膜化すると共にインキ層を薄くすることが望まれているが、この場合インク層の厚薄が印字性に顕著に反映するようになるので、インキ層をできる限り均一な厚みとしなければならない。また、感熱転写材の厚みが不均一であるとサーマルヘッドとの接触が一様とならずヘッドの汚染や損耗をもたらすようになる」という従来技術の課題を解決することを目的とするものである。（本件特許掲載公報第２欄第５行〜第３欄第１行）そして、本件発明では、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmのポリエチレンテレフタレートを用いることにより、静電印加冷却法により、均一な無定型シートを得ることができるものであり、溶融時の比抵抗が、５×１０８Ω-cmを越えると、厚みむらが１５％を越え、また、溶融時の比抵抗が、５×１０６Ω-cmを下回ると、ポリエステルの熱安定性が悪いというものである。（同第３欄第４５行〜第４欄第１３行参照）　
　さらに、本件発明では、フィルムの中心線平均粗さが、０．０２〜１．０μｍの範囲にあるものであって、０．０２μｍより小さい場合にはフィルムの走行性や耐ステイッキング性が不充分であり、また、１．０μｍを越えると印字性が悪化してしまうというものである。（同第５欄第１３〜２２行）　
　これに対し、刊行物５には、ポリエステルを主成分とする感熱転写シートに関し、厚さが０．５〜２０μｍ、特に好ましくは２．５〜７μｍであること（摘記事項(5-1)参照）、　中心線平均粗さが、０．１〜０．８μｍ、好ましくは０．１５〜０．４μｍであって、この範囲より小さいと耐スティック性が十分でなく、この範囲より大きいとサーマルヘッドに対する接触が十分でなく転写性が悪化すること（摘記事項(5-2)参照）、　２軸配向のポリエステルフィルム、特にポリエチレンフタレートは、縦横２方向に延伸して得られること（摘記事項(5-3)）、が記載されている。　
　そこで、本件発明と刊行物５に記載された発明とを比較すると、両者は、「フィルム厚みが２〜６μｍである、感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフイルム」である点で一致している。　
　また、刊行物５に記載の「転写性」とは、かすれ、転写不足などの印字状態を意味することは、上記摘記事項(5-4)から明らかであり、一方、本件発明における「印字性」とは、公報第６欄第４１〜４９行の記載から、濃淡のむら及びにじみを意味するものであるから、刊行物５に記載された「転写性」と本件発明における「印字性」とは、同一の技術内容であると認められ、よって、両者は、耐ステイッキング性及び印字性を考慮して、フィルム表面の中心線平均粗さを特定している点で一致し、その値は、「０．１〜０．８μｍ」で重複している。　（なお、刊行物５と同様な記載は刊行物４にもあり、すなわち、刊行物４には、熱転写材のベールフィルムに関し、厚さが２〜１０μｍの２軸延伸フィルムを用いること（摘記事項(4-1)参照）、及び該フィルムの中心線平均粗さを、０．０２〜１．０μｍとすることが記載され、中心線平均粗さが、この範囲より小さいと滑り性が悪くなり、フィルムにしわが入ったり、加工時のトラブル、さらにはサーマルヘッド部のステイッキングが発生したりして好ましくなく、この範囲をこえると画質の鮮明さに欠け、頻度の低下をもたらしたり、サーマルヘッドの摩耗の原因となり、実用上問題となること（摘記事項(4-2)参照）も記載されている。　
　よって、本件発明と刊行物５に記載された発明との相違点は、以下の２点で相違しているにすぎない。　
相違点（１）　
　本件発明では、「静電印加冷却法によって得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cmであり、」としているのに対し、刊行物５記載には「押出機を用いて溶融した後、金口より押出し、ドラム上で急冷、固化する。」と記載されているのみで、該急冷法として、静電印加冷却法を用いることについては記載がなく、また、溶融時の比抵抗についても記載がない点。　
　相違点（２）　
　本件発明では、「フィルムの厚みむらが１５％以下である」としているのに対し、刊行物４には、厚みむらに関する記載はない点。　
　以下相違点について検討する。　
　相違点（１）について上記刊行物２の摘記事項(2-2)から明らかなように、厚み均一性に優れたポリエステルフィルム、とりわけ２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムを製造するためには、押出金口から押出される溶融ポリエステルフィルムのシートを冷却ドラム等の回転冷却表面で、均一に急冷することが必須条件であり、この急冷方法の一つとして、静電印加冷却法が広く採用されていることは、本件出願前から良く知られているところである。　
（なお、同様の記載は、刊行物１の第１頁右下欄第１〜１７行にもある。）　
　そして、刊行物２には、該静電印加冷却法を利用して製膜することに関し、製膜スピードを上げて生産性をよくするには、一般に知られているように、ポリエステルの溶融時の電気抵抗を低くしておくことが必要であり、電気抵抗の目安として、該ポリエステルの２８５℃比抵抗に着目した場合、この値を５×１０８以下にしておけば、静電印加冷却法が容易に適用できることがわかったこと（摘記事項(2-3)参照）、及び、　ポリエステル組成物の比抵抗は６．０×１０６Ω-cmから５．０×１０８Ω-cmの範囲でなければならなく、比抵抗が５．０×１０８Ω-cm以上のポリエステルは静電印加冷却法による製膜性が劣り、６．０×１０６Ω-cm以下のポリエステルは、軟化点が低くかつ著しく着色するため実用に向かないこと（摘記事項(2-4)参照）、が記載されている。　そして、該刊行物記載の２８５℃比抵抗は、ポリエステルを２８５℃で完全に溶融し、３ＫＶの直流を印加直後に測定しているものであるから（摘記事項(2-5)参照）、溶融時の比抵抗であることは明らかであり、本件発明における「溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω-cm」と殆どの部分で重複しているといえる。　
　ここで、刊行物２には、「ポリエステルフィルムとりわけ二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフイルムは、電気的特質、機械的性質、寸法安定性、加工性、及び耐薬品性等の点で優れていることから、磁気テープ、コンデンサー用、電絶用、包装用、写真用、及び製版用等の多くのフィルムの分野で、その基材として使用されている。」（摘記事項(2-1)参照）とあり、感熱転写用フィルムについては特に記載がない。　
　しかしながら、刊行物３には、感熱転写材に関し、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）が用いられていることが記載され、さらに「ベースとして求められる基本的特性は強度、特に引き裂き強度が高いこと、耐熱性が高く熱変形が少いこと、ピンホールのないこと、厚さ精度が良いことである。」と記載されているように、感熱転写用ベースフィルムとしてポリエチレンテレフタレートを用いること、及びベースフィルムは厚さ精度が良いことが要求されることは、本件出願前にすでに良く知られているところである。　
　してみてば、刊行物５に記載された感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムにおいて、厚み精度の改良されたポリエチレンフィルムを得ることを目的として、刊行物２記載の方法を適用すること、即ち、溶融押出し後の急冷法として、静電印加冷却法を適用すると共に、溶融時の比抵抗を、６．０×１０６Ω-cmから５．０×１０８Ω-cmの範囲とすることは、当業者が容易になし得ることである。　
　そして、本件明細書には「溶融時の比抵抗が５×１０８Ω-cmを越えると静電印加の条件を適切に保ってもしばしば厚みむらが１５％を越えてしまうし、逆に比抵抗が、６×１０６Ω-cmを下回る場合には、ポリエステルの熱安定性が悪く往々にして劣化物が発生するようになる。」（特許掲載公報第４欄第７〜１２行）と記載されており、本件発明における溶融時の比抵抗の範囲を特定することによって得られる作用効果は、刊行物２に記載された作用効果（摘記事項(2-4)参照）と異なるものではない。　
　したがって、本件発明は、刊行物１ないし５の記載に基づき当業者が適宜組み合わせることにより構成することができたものであり、しかも、格別の効果が奏されるものでもないので、刊行物１〜５に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。　
４．まとめ　
　以上のとおりであるから、本件発明は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。　
　したがって、本件発明についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認める。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号。以下、「平成６年改正法という。」）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、上記の通り決定する。　
【異議決定日】
平成１３年９月１１日（２００１．９．１１）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第２９２９５９３号の明細書を次のとおり訂正する。
　Ａ．特許請求の範囲の【請求項１】の「静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω‐ｃｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、
　「静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω‐ｃｍあり、フィルムの厚みむらが１５％以下であり、フィルム厚みが２〜６μｍであり、フィルム表面の中心線平均粗さが０．０２〜１．０μｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」と訂正する。
　Ｂ．特許明細書第３頁第１１〜１５行（特許公報第３欄第１１〜１５行）の「即ち本発明の要旨は、静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω‐ｃｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムに存する。」を、特許請求の範囲の減縮に伴う不明瞭な記載の釈明を目的として、
　「即ち本発明の要旨は、静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω‐ｃｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」を「即ち本発明の要旨は、静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω‐ｃｍであり、フィルムの厚みむらが１５％以下であり、フィルム厚みが２〜６μｍであり、フィルム表面の中心線平均粗さが０．０２〜１．０μｍであることを特徴とする感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム。」と訂正する。
　Ｃ．特許明細書第６頁第１〜２行（特許公報第４欄第５行）「１５％以下」を、特許請求の範囲の減縮に伴う不明瞭な記載の釈明を目的として「１５％であり」と訂正する。
　Ｄ．特許明細書第９頁第１０〜１１行（特許公報第５欄第１４〜１５行）の「Ｒａは０．０２〜１．０μｍの範囲が好ましく、」を、特許請求の範囲の減縮に伴う不明瞭な記載の釈明を目的として「Ｒａは０．０２〜１．０μｍの範囲であり、」と訂正する。
　Ｅ．特許明細書第１０頁第９〜１１行（特許公報第５欄第３０〜３２行）の「２軸延伸フィルムの厚みは０．５〜３０μｍ、好ましくは１〜１０μｍ、更に好ましくは２〜６μｍである。」を、特許請求の範囲の減縮に伴う不明瞭な記載の釈明を目的として「２軸延伸フィルムの厚みは２〜６μｍである。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
感熱転写用２軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルム
（５７）【特許請求の範囲】
（１）静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω−ｃｍあり、
フィルムの厚みむらが１５％以下であり、フィルム厚みが２〜６μｍであり、
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
　本発明は感熱転写記録用フィルムに関するものであり、更に詳しくは転写層の均一性を高め、高速印刷に適した感熱転写用ベースフィルムに関するものである。
〔従来の技術および発明が解決しようとする問題点〕
　従来、記録方式として種々のものが知られているが、サーマルプリンターなどの熱記録装置を用いる感熱転写方式は操作性、保守性に優れ広く用いられている。このプリンター用転写剤のベースフィルムとしては高い融点、優れた耐熱性を有し耐薬品性や機械的特性に優れ、また比較的安価であることからポリエステルフィルム、就中ポリエチレンテレフタレートの２軸配向フィルムが用いられている。
　しかしながら、近年高速転写化が進み、従来の要求特性であるフィルムの走行性や耐スティッキング性等に加え感熱転写材の均一性特にインキ層の均一性が要求されるようになった。即ち、感熱転写材の長時間使用を可能ならしめ、また小型化を図るためにはベースフィルムを薄膜化すると共に特にインキ層を薄くすることが望まれる。しかしながら、この場合、インキ層の厚薄が印字性に顕著に反映するようになるので、インキ層はできる限り均一な厚みを有していなければならない。また、感熱転写材の厚みが不均一であるとサーマルヘッドとの接触が一様とならずヘッドの汚染や損耗をもたらすようになる。
　しかしながら、従来用いられているポリエステルフィルムではこの点が必ずしも充分には達成されていなかった。
〔問題点を解決するための手段〕
　本発明者は、上記問題点に鑑み鋭意検討した結果、ある特定の電気的特性を有するポリエチレンテレフタレートよりなる感熱転写材が均一性に優れ、高速印刷に適した感熱転写材であることを見出し本発明に到達するに至った。
　即ち本発明の要旨は、静電印加冷却法を用いて得られたポリエステルフィルムであって、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω−ｃｍであり、
フィルムの厚みむらが１５％以下であり、フィルム厚みが２〜６μｍであり、
　以下、本発明を詳細に説明する。
　本発明でいうポリエチレンテレフタレートとは、エチレンテレフタレート単位を主たる繰り返し構造単位とするが、他の単位例えばフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸及びその異性体、アジピン酸、セバシン酸、オキシカルボン酸、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール等の単位を有していてもよい。いずれにしても本発明でいうポリエチレンテレフタレートとは繰り返し構造単位の８０モル％以上がエチレンテレフタレート単位を有するポリエステルを指す。
　本発明においてはかかるポリエチレンテレフタレートを原料として２軸軸配向フィルムを得るが、このためには次のような方法を採用する。
　即ち、通常２８０〜３１０℃の範囲の温度でポリエチレンテレフタレートを押出機よりシート状に押し出し静電印加冷却法（特公昭３７−６１４２号公報記載の方法）に４０〜７０℃に冷却して実質的に無定形のシートとし、次いで該シート状物を縦及び横方向に少なくとも面積倍率で４倍になる程度まで延伸して２軸配向フィルムを得、更に該フィルムを１５０℃〜２４０℃の範囲の温度で熱処理することによって本発明のフィルムを得ることができる。
　本発明においてはこのようにして二軸配向ポリエチレンテレフタレートフィルムを得るが、本発明においてはかかるポリエチレンテレフタレートの溶融時の比抵抗は５×１０６〜５×１０８Ω−ｃｍでなければならない。即ち、高速印刷、小型化を意図した感熱転写用ベースフィルムには特に薄膜で且つ精密なことが望まれるが、従来この事は充分には達成されていなかった。かかる２軸延伸フィルムの平面性の良否は無定形シートの均一性によるところが大きく、特にフイルム厚みが３０μｍ以下の領域でこの事が顕著に表われる。即ち、溶融時の比抵抗が５×１０６〜５×１０８Ω−ｃｍのポリエチレンテレフタレートであれば、静電印加冷却法により均一な無定形シートを得ることができる。
　本発明のフィルムの平面性は静電印加の条件により多少変り得る。従って溶融時の比抵抗値が５×１０６〜５×１０８Ω−ｃｍの範囲であり、更にフイルムの厚みむら（測定法は後述）が１５％以下
であり
　溶融時の比抵抗が５×１０８Ω−ｃｍを越えると静電印加の条件を適切に保ってもしばしば厚みむらが１５％を越えてしまうし、逆に比抵抗が５×１０６Ω−ｃｍを下回る場合には、ポリエステルの熱安定性が悪く往々にして劣化物が発生するようになる。該比抵抗のより好ましい範囲は７×１０６〜１×１０８Ω−ｃｍである。
　なお、溶融時の比抵抗を所望の値に調節するためには次のような方法を採用すればよい。
　即ち、比抵抗を減ずるためにはポリエチレンテレフタレートに金属成分を可溶化せしめればよく、このためには、例えばエステル交換反応触媒として用いられた金属元素あるいは必要に応じエステル交換反応又はエステル化反応後に添加した金属元素に対し比較的少量、例えば当モル以下のリン化合物を添加する手段が好ましく採用される。
　一方、比抵抗を高めるためにはポリエチレンテレフタレートに溶け込んでいる金属元素の量を減ずればよく、具体的には反応系に可溶な金属化合物の添加量を減ずるか、あるいは金属化合物をかなり多く用いたとしてもその大部分をポリエチレンテレフタレートに不溶の金属塩、例えばカルボン酸塩やリン酸塩、亜リン酸塩として沈殿せしめればよい。より具体的には、例えばエステル交換触媒として用いたカルシウム、マンガン等の金属元素に対し当モル以上のリン化合物を作用せしめることにより達成することができる。
　なお、溶融時の比抵抗値はフィルム化、再溶融により変化しないので、本発明のフィルムを再生フイルム化しても同様に均一なフィルムとすることができる。
　また、本発明の副次的な効果として製膜時の生産性の向上を挙げることができる。即ち、本発明のフィルムを得る際、無定形シート製造時の冷却効果が優れるため回転冷却ドラム、更には生産ラインの増速が可能となり、コストの低減を達成し得る。
　なお本発明のフィルムは、フィルムの走行性や耐スティッキング性を向上させるためポリエステルに不活性な微粒子を配合しフィルム表面を適度に粗しておくことが好ましい。
　この不活性な微粒子としては例えばカオリン、タルク、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、リン酸リチウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化チタン等から選ばれた１種以上の金属化合物あるいはカーボンブラック等を挙げることができるがこれらに限定されるものではない。
　この不活性化合物の形状は球状、塊状あるいは偏平状のいずれであってもよく、またその硬度、比重、色等についても特に制限はない。不活性化合物の平均粒径は通常等価球直径で０．１〜１０μ、好ましくは０．３〜３μの範囲から選ばれる。また、そのフィルムに対する配合量は０．０１〜１０重量％、好ましくは０．０５〜５重量％、更に好ましくは０．１〜３重量％の範囲から選択される。
　本発明においてはかかる微粒子の存在により発現したフィルム表面の粗度がある特定の要件を満足したとき、感熱転写用のベースフィルムとしてより好ましい結果がもたらされる。
　即ち、フィルムの中心線平均粗さをＲａ（μｍ）、最大突起高さをＲｔ（μｍ）とするとき、Ｒａは０．０２〜１．０μｍの範囲であり、同時にＲｔ／Ｒａが５〜２０の範囲にあることが好ましい。Ｒａが０．０２より小さい場合にはフィルムの走行性や耐スティッキング性が不充分であるし、またこの値が１．０を越えると印字性が悪化してしまう。またＲｔ／Ｒａは突起高さの均一性の尺度となるものであるが、この値が５未満の場合にはフィルムと基材とのベタツキが発生し易くなるし、またこの値が２０を越えるとインキ層及び感熱転写材の厚薄が生じるようになる。
　なお本発明においては、該ベースフィルム上に形成させる感熱転写層はその種類を制限されず、非反応型又は反応型のものが任意に使用される。非反応型のものとしては例えば熱溶融性インキから成る転写層あるいは昇華性染料から成る転写層を挙げることができ、また反応型のものとしては例えばロイコ染料と顕色剤との組み合せを挙げることができる。
　また、本発明においては、２軸延伸フィルムの厚み
は２
〔実施例〕
　以下実施例及び比較例により本発明を更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り以下の実施例に限定されるものではない。
　なお実施例及び比較例中「部」とあるは「重量部」を示す。
　また、本発明で用いた測定法を次に示す。
（１）溶融時の比抵抗
　ブリテイツシジァーナルオブアプライドフイジツクス（Ｂｒｉｔ．Ｊ．ＡＰＰｌ．Ｐｈｙｓ．）第１７巻、第１１４９〜１１５４頁（１９６６年）に記載してある方法。但しこの場合ポリマーの溶融温度は２９５℃とし直流１，０００Ｖを印加した直後の値を溶融時の比抵抗とする。
（２）フイルムの平面性
　フィルムの縦方向１０００皿毎の１０ケ所の各々について、横方向１０ｃｍ毎に１０点、合計１００点のフィルム厚みを測定する。
　フィルムの厚みの測定は安立電子製マイクロメーターを用いて行ない、該当する箇所の周辺のフィルムを１０枚重ねて測定し１枚当りに換算する。
　すべての測定値のうち最大値をＸｍａｘ．、最小値をＸｍｉｎ．、相加平均値をＸとするとき
（Ｘｍａｘ．−Ｘｍｉｎ．）／Ｘ
をフィルムの厚みむらとする。
（３）中心線平均粗さ（Ｒａ）
　小坂研究所社製表面粗さ測定器（ＳＥ−３ＦＫ）によって次のように求めた。触針の先端半径は２μｍ、荷重は３０ｍｇである。フィルム断面曲線からその中心線の方向に基準長さＬ（２．５ｍｍ）の部分を抜き取り、この抜き取り部分の中心線をＸ軸、縦倍率の方向をＹ軸として、粗さ曲線ｙ＝ｆ（ｘ）で表わした時、次の式で与えられた値をμｍで表わす。
Ｒａ＝（ｌ／Ｌ）∫０Ｌ｜ｆ（ｘ）｜ｄＸ
　なおカットオフ値は８０μｍで、Ｒａは縦方向に５点、横方向に５点、計１０点測定しその平均値として算出した。
（４）最大突起高さ（Ｒｔ）
　中心線平均粗さの測定の際に得た断面曲線の最大値と最小値の差をもって表わす。測定はＲａと同じく１０点行ない、その平均値をＲｔとした。
（５）印字時のフィルム走行性
　まず、ベースフィルムに転写インキを塗布した。即ち、フィルムの片面にパラフィンワックス３５部、カルナウバワックス３０部、低分子量ポリエチレン１５部、カーボンブラック１２部から成る熱溶融性の色材層を乾燥膜厚が平均２．５μｍになるように塗設した。なお該色材層と反対の面に厚さ０．５μｍのシリコン系の耐熱性保護層を設けた。
　次に富士ゼロックス社製のファクシミリのテレコピア２４５型機を用い、上のようにして得られた感熱転写用フィルムの走行状態の評価を行ない次の３段階に分けた。
　○……送り状態は良好で全く問題ない。
　△……リボンにわずかにシワが入ることがある。
　×……リボンにシワが入ったりしばしば送り状態が不良となる。
（６）印字性
　印字性のフィルム走行性の評価の場合と同じ評価機、フィルムを用いて印字性を評価し、次の３段階に分けた。
　◎……濃淡、にじみもなく極めて良好
　○……濃淡、にじみがほとんどなく良好
　△……わずかに濃淡のむら、にじみが認められる。
　×……濃淡のむらあるいはにじみがはっきりしている。
実施例１
（ポリエチレンテレフタレートの製造）
　ジメチルテレフタレート１００部、エチレングリコール６０部及び酢酸カルシウム一水塩０．１部を反応器にとりエステル交換反応を行なった。次いでエチルアシッドホスフェート０．０５部を添加した後、平均粒径１．１μｍの炭酸カルシウム０．５部及び三酸化アンチモン０．０４部を添加し、常法により重縮合反応を行なった。反応開始後４時間を経た時点で反応を停止し極限粘度０．６２のポリエチレンテレフタレートを得た。
　得られたポリエステルの溶融時の比抵抗は２×１０７Ω−ｃｍであった。また添加した粒子は均一に分散していた。
（ポリエチレンテレフタレートフィルムの製造）
　次に得られたポリエステルを２９５℃で押出機よりシート状に押し出し静電印加冷却法を用いて無定形シートとした。即ち、プラス電極として直径０．０８ｍｍのタングステン線を用い、これを回転冷却ドラムの上面にシートの流れと直角方向に張り、これに直流電圧約９ＫＶを印加した。
　次いで得られた無定形シートを縦方向に３．５倍、横方向に３．６倍延伸し、２２０℃で熱処理して厚さ３．５μｍの２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムを得た。
（感熱転写剤としての評価）
　このようにして得られたポリエチレンテレフタレートフィルムに転写インキ及び耐熱性保護層を塗布し、感熱転写材としての評価を行なった。
実施例２〜４
　実施例１において溶融時の比抵抗及び含有せしめる粒子の平均粒径、量を変える他は実施例１と同様にしてフィルムを得、次いで感熱転写材としての評価を行なった。
比較例１
　実施例１と同じポリエチレンテレフタレートを用い、静電印加冷却法の代りにエアーナイフを使用し無定形シートを得た。次いで実施例１と同様にして２軸延伸フィルムを得、感熱転写材としての評価を行なった。
比較例２
　実施例１においてポリエステルの溶融時の比抵抗を９×１０８とする他は実施例１と同様にしてポリエチレンテレフタレートフィルムを得、次いで実施例１と同様にして感熱転写材としての評価を行なった。
〔発明の効果〕
　本発明のフィルムによれば、感熱転写層の均一性が高められ、高速印刷に適した感熱転写用ベースフィルムとすることができ、その工業的価値は高い。