【事件の表示】
　特許第３１７５２９３号「延伸フィルム」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１７５２９３号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
（１）手続の経緯
　本件特許３１７５２９３号の発明は、平成４年４月６日に出願され、平成１３年４月６日にその特許の設定登録がなされ、その後、日本ゼオン株式会社及び白崎千代枝より特許異議の申立てがなされ、それに基づく取消理由通知がなされ、それに対して、特許異議意見書が提出されるとともに、その指定期間内である平成１４年４月２２日に訂正請求がなされものである。
（２）訂正の適否についての判断
ア、訂正の内容
訂正事項ａ：特許請求の範囲の訂正
　特許請求の範囲の請求項１の
「【請求項１】　下記（ａ）成分５０〜１００重量％および（ｂ）成分０〜５０重量％を含有する重合体からなる成形フィルムを、成形フィルムのガラス転移温度よりも低い温度で延伸加工することにより得られるフィルム。（ａ）成分：下記一般式（I）で表される少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（Ｉ）
【化１】
［式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。］
（ｂ）成分：ゴム質重合体および／または上記（ａ）成分以外の熱可塑性樹脂。」を、
「【請求項１】　下記（ａ）成分からなる成形フィルムを、成形フィルムのガラス転移温度よりも５〜３０℃低い温度で延伸加工することにより得られるフィルム。（ａ）成分：下記一般式（I）で表される少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（I）
【化１】
［式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。］」と訂正する。
訂正事項ｂ：発明の詳細な説明の訂正
ｂ−１、明細書の段落【0004】を、
「【課題を解決するための手段】
　すなわち本発明は、下記（ａ）成分からなる成形フィルムを、成形フィルムのガラス転移温度よりも５〜３０℃低い温度で延伸加工することにより得られるフィルム。（ａ）成分：下記一般式（I）で表わされる少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（I）」と訂正する。
ｂ−２、明細書の段落【0005】を、
「【化２】
［式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。］を提供するものである。
　以下、本発明について具体的に説明する。
〈（ａ）成分〉
　本発明のフィルムにおける樹脂成分を形成する（ａ）成分は、上記の一般式（I）で表わされるノルボルネン誘導体よりなる単量体（以下「特定単量体」という）を単独で、または特定単量体をこれと共重合可能な共重合性単量体とともにメタセシス重合触媒を用いて開環共重合させることによって得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体であり、以下において「水素添加重合体（ａ）」ともいう。」と訂正する。
ｂ−３、明細書の段落【0008】を、
「上記特定単量体のうちでは、上記一般式（I）においてｍが１であるテトラシクロドデセン誘導体が、ガラス転移点の高い重合体が得られる点で好ましい。一般式（I）において、ｍが１であるテトラシクロドデセン誘導体のうち、好ましい化合物としては、８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．０．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン、８−メチル−８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．０．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン、５−カルボキシメチル−ビシクロ〔２．２．１〕−２−ヘプテンなどを挙げることができる。
　特定単量体は環状オレフィンと共重合することもできる。かかる環状オレフィン化合物の具体例としては、シクロペンテン、シクロオクテン、１，５−シクロオクタジエン、１，５，９−シクロドデカトリエンなどのシクロオレフィン類；トリシクロ〔５．２．１．０２．６〕−８−デセン、トリシクロ〔５．２．１．０２．６〕−３−デセン、トリシクロ〔６．２．１．０１．８〕−９−ウンデセン、トリシクロ〔６．２．１．０１．８〕−４−ウンデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１３〕−４−ペンタデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１４〕−４−ヘキサデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１３〕−１１−ペンタデセン、ジシクロペンタジエン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１３〕−ペンタデカ−４，１１−ジエンなどのポリシクロアルケンを挙げることができる。」と訂正する。
ｂ−４、明細書の段落【0010】及び【0011】を削除する。
ｂ−５、明細書の段落【0012】を、
「また、（ａ）成分以外に酸化防止剤、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２−（１−メチルシクロヘキシル）−４，６，ジメチルフェノール、２，２−メチレン−ビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、トリス（ジ−ノニルフェニルホスファイト）、紫外線吸収剤、例えばｐ−ｔ−ブチルフェニルサリシレート、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシ−ベンゾフェノン、２−（２’−ジヒドロキシ−４’−ｍ−オクトキシフェニル）ベンゾトリアゾール、滑剤（パラフィンフェノス、硬化油）、帯電防止剤、例えばステアロアジトプロピルジメチル−β−ヒドロキシエチルアンモニウムトレートを必要に応じて添加することができる。」と訂正する。
ｂ−６、明細書の段落【0013】を、
「本発明の延伸フィルムは（ａ）成分からなる重合体を押出成形、インフレーションおよびキャスト法により成形した未延伸のフィルムを延伸することにより得ることができる。本発明において押出成形およびインフレーションは、押出機にフィルム用ダイスまたはインフレーション用ダイスをとりつけて、温度２５０〜３５０℃程度で成形する方法である。本発明においては、得られた成形フィルムを製造するにはキャスト法が好ましい。本発明において用いられるキャスト法では、必要に応じて添加剤を混合した上記水素添加重合体（ａ）を溶媒に溶解または分散させて適度の濃度の液にし、適当なキャリヤー上に注ぐかまたは塗布し、これを乾燥した後、キャリヤーから剥離させるによりフィルムを製造する。ここでフィルムの厚みによるが、溶液中での水素添加重合体（ａ）の割合は通常０．０１〜３０重量％、好ましくは０．１〜２０重量％である。溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族化合物、酢酸ブチル、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、クロロホルム、二塩化メチレン、メチルエチルケトンなどの一般に溶媒として用いられているものが挙げられる。またこれらの混合溶液でもよい。また、水素添加重合体（ａ）を溶解する溶媒と溶解しない溶媒との混合であってもよい。なお、水素添加重合体（ａ）を溶解しないものとして水、油脂を使用してもよい。水素添加重合体（ａ）を溶媒で溶解する場合、室温でも高温でもよい。十分に撹拌することにより均一な溶液が得られる。なお、着色する場合には溶液にカラーを添加すればよい。」と訂正する。
ｂ−７、明細書の段落【0017】を、
「以下、本発明の実施例について説明するが、本発明がこれらによって限定されるものではない。なお、各特性の測定、評価は下記の条件に従って行った。
弾性率：ＲＨＥＯＶＩＢＲＯＮ（東洋ボールドイン製）をもちいて、２３℃、１１Ｈｚで測定した。
…」と訂正する。
ｂ−８、明細書の段落【0018】中の「８−メチル−８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン」を、
「８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ〔４．４．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン」と訂正する。
ｂ−９、明細書の段落【0020】の表１中、実施例２のガラス転移温度の値「１６８」を「１６９」に、比較例２の耐光性の値「１．５」を「１．６」にそれぞれ訂正する。
 イ、訂正の適否
　上記訂正事項ａは、任意成分であった（ｂ）成分を削除するとともに、「ガラス転移温度よりも低い温度」というのを「ガラス転移温度よりも５〜３０℃低い温度」と限定することによって、特許請求の範囲を減縮するものと認められ、該温度については、段落【0015】の記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められる。
　上記訂正事項ｂのうち、ｂ−１、ｂ−２、ｂ−４、ｂ−５は、訂正事項ａに伴い、特許請求の範囲との整合性をはかるための、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、上記訂正事項ａと同様に、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められる。
　ｂ−３は、環状オレフィン化合物の具体例としての記載に相応しくない化合物を削除するものであり、明瞭でない記載の釈明と認められ、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められる。
　ｂ−６〜ｂ−９は、明らかな誤記の訂正であり、これらも願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正と認められる。
　そして、上記訂正事項ａ及びｂは、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第３項で準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
（３）特許異議の申立てについての判断
ア、申立て理由の概要
　特許異議申立人日本ゼオン株式会社は、甲第１号証（特開平３−２２３３２８号公報）、甲第２号証（高分子学会高分子辞典編集委員会編「新版高分子辞典」１９８８年１１月２５日初版第１刷、株式会社朝倉書店発行、第４４頁）、甲第３号証（特開昭６２−６０６２９号公報）、甲第４号証（特開昭６２−２４２５１６号公報）、甲第５号証（特開昭６０−１０２０７号公報）、甲第６号証（特開平３−１０６９６３号公報）、甲第７号証（特開平２−２８９６３７号公報）及び甲第８号証（特開平５−２８７１７３号公報）を提出し、訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるから、また、甲第１〜７号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許は特許法第２９条第１項第３号の規定ないしは特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるとするとともに、明細書に記載不備が認められ、特許法第３６条の要件を満たさない出願に対して特許されたものであるから、本件特許は取り消されるべき旨主張している。
　特許異議申立人白崎千代枝は、甲第１号証（特開昭６２−６０６２９号公報）、甲第２号証（特開平１−２０４７２１号公報）及び甲第３号証（特開昭５９−２２７２６号公報）を提出し、訂正前の請求項１に係る発明は、甲第１〜３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるとするとともに、明細書に記載不備が認められ、特許法第３６条の要件を満たさない出願に対して特許されたものであるから、本件特許は取り消されるべき旨主張している。
イ、訂正明細書の請求項１に係る発明
　訂正明細書の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、訂正された特許請求の範囲の請求項１に記載されたとおりであり、上記訂正事項ａに示されたとおりのものと認める。
ウ、本件特許異議申立人が引用した刊行物
刊行物１：特開平３−２２３３２８号公報
（特許異議申立人日本ゼオン株式会社提出甲第１号証）
刊行物２：高分子学会高分子辞典編集委員会編「新版高分子辞典」１９８８年１１月２５日初版第１刷、朝倉書店発行、第４４頁
（同甲第２号証）
刊行物３：特開昭６２−６０６２９号公報
（同甲第３号証、特許異議申立人白崎千代枝提出甲第１号証）
刊行物４：特開昭６２−２４２５１６号公報
（特許異議申立人日本ゼオン株式会社提出甲第４号証）
刊行物５：特開昭６０−１０２０７号公報
（同甲第５号証）
刊行物６：特開平３−１０６９６３号公報
（同甲第６号証）
刊行物７：特開平２−２８９６３７号公報
（同甲第７号証）
刊行物８：特開平１−２０４７２１号公報
（特許異議申立人白崎千代枝提出甲第２号証）
刊行物９：特開昭５９−２２７２６号公報
（同甲第３号証）
　なお、特許異議申立人日本ゼオン株式会社の甲第８号証（特開平５−２８７１７３号公報）は、本件特許出願の公開公報である。
ａ、刊行物１
「（１）熱可塑性飽和ノルボルネン系ポリマーであって、高速液体クロマトグラフィーにより測定した数平均分子量（Ｍｎ）が50,000−500,000、重量平均分子量（Ｍｗ）が100,000−2,000,000、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２以上であり、かつ、該ポリマー中に含まれる揮発成分が０．３重量％以下であることを特徴とする成形用材料。」（特許請求の範囲請求項１）
「溶融押出機を用い、250〜300℃程度に加熱して、Ｔ型またはマニホールド型のダイから押出し、各種ロールで巻き取ることにより、シートやフィルムに成形加工することができる。」（第９頁左上欄11〜14行）
「また、シート状の成形物をさらに一軸または二軸方向に延伸して加工することも可能である。」（同右上欄2〜４行）
「また、適当なダイから押し出すことにより、棒状やファイバー状、チューブ状に押出成形することができる。これらの押出成形品を、ガラス転移温度以下の温度で延伸して、さらに細い棒やチューブ状に加工することもできる。」（同頁右上欄12〜16行）
ｂ、刊行物２
「延伸［drawing］　分子配向を制御する目的で固体状態で行われる塑性的伸張操作をいう。…フィルムなど二次元材料では一方向（一軸）だけでなく、二軸（同時二軸、逐次二軸）延伸が与えられる。延伸は多くの場合、融点とガラス転移点の間でなされるが、常温でも行われる（冷延伸cold drawing）。」（第４４頁「延伸」の項）
ｃ、刊行物３
「１．ポリスルホン樹脂フィルムを、下記より計算されるフィルムの温度ｔ（℃）がポリスルホン樹脂の二次転移温度より２５℃低い温度からポリスルホン樹脂の二次転移温度までの範囲となる条件下でゾーン延伸することを特徴とする延伸フィルムの製造方法。…」（特許請求の範囲請求項１）
「本発明は機械的性質、特に引張弾性率、引張強度、耐折強度が優れ、且つ厚みむらのないポリスルホン樹脂延伸フィルムの製造方法に関する。」（第１頁右下欄5〜7行）
ｄ、刊行物４
「（１）低融点成分を含む樹脂組成物の賦形体を、前記樹脂組成物の転移領域の温度以上かつゴム状領域の温度以下の温度で延伸または圧延したのち急冷し、さらに前記転移領域の温度未満の温度で延伸または圧延する樹脂延伸体の製法。」（特許請求の範囲請求項１）
「この発明で使用される樹脂（ポリマー）は、たとえば、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリフェニレンオキサイド（以下、「PPO」と記す。）、メタクリレート−スチレンコポリマー、ポリメチルメタクリレートなどがあげられるが、ここにあげられたものに限定されない。」（第２頁左下欄17行〜同右下欄2行）
ｅ、刊行物５
「１．高分子重合体フィルムを一方向に延伸したのちに光２色性を有する物質を含浸させること、あるいは光２色性を有する物質を含有する高分子重合体フィルムを一方向に延伸することにより偏光フィルムを製造する方法において、該延伸がロール圧延のみまたはロール圧延と引張延伸の組合せであることを特徴とする偏光フィルムの製造方法。」（特許請求の範囲）
「本発明に用いる高分子重合体としては、透明なフィルムに加工することが可能で、かつ延伸処理できるものが望ましく、中でも熱可塑性樹脂が望ましい。好ましい熱可塑性樹脂を例示するならば、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、……等があげることができ、それらのうちでも特に好ましいものはポリオレフィン、ポリアミド、ポリエステル等の結晶性重合体である。」（第２頁右上欄15行〜同左下欄5行）
「このようにして得られた高分子重合体のフィルムを、基材である高分子重合体の融点あるいは軟化点からガラス転移点より２０℃程度低い温度の間で圧延ロールにより１．５〜８倍、好ましくは、２〜５倍にロール圧延する。」（同左下欄19行〜同右下欄3行）
ｆ、刊行物６
「（１）ノルボルネン系開環重合体水素添加物９５〜６０重量％とゴム５〜４０重量％とを含有してなる樹脂組成物。」（特許請求の範囲）
「樹脂組成物の成形法としては、押出成形、射出成形等の一般的溶融加工方法が適用でき、ペレット、ブロック、フィルム、シート、フィラメントその他各種の成形品に成形される。」（第４頁左下欄16〜19行）
ｇ、刊行物７
「（１）次式［I］で表される環状オレフィンから誘導される開環重合体、開環共重合体、該重合体あるいは共重合体の水素添加物、および、次式［I］で表される環状オレフィンとエチレンとの付加重合体よりなる群から選ばれる、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．０１〜１０dl/g、軟化温度が７０℃以上である少なくとも一種類の環状オレフィン系樹脂からなることを特徴とするシートまたはフィルム；…。」（特許請求の範囲請求項１）
「また、本発明のシートあるいはフィルムは、一軸あるいは二軸延伸されていてもよい。
　たとえば、一軸、あるいは二軸延伸をする場合には、シートあるいはフィルムをガラス転移温度（Ｔｇ）以上の温度に加熱して延伸する方法が採用される。」（第１８頁右上欄16行〜同左下欄1行）
ｈ、刊行物８
「ポリカーボネート樹脂の未延伸物の表面にＭＦＲが０．５ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分以上のポリプロピレン樹脂を溶融積層し、得られた積層物をポリプロピレン樹脂の融点より７０℃低い温度以上でかつポリカーボネート樹脂のガラス転移点より６０℃低い温度以上の温度であって、ポリプロピレン樹脂の融点より１０℃低い温度以下でかつポリカーボネート樹脂のガラス転移点より２０℃高い温度以上の延伸温度で、少なくとも一軸方向に、２倍以上５倍以下延伸することを特徴とする薄肉ポリカーボネート樹脂フィルムの製造方法。」（特許請求の範囲）
「実施例１と比較例１より、本発明の方法は電気的特性である絶縁破壊強度を損うことなく機械的特性である縦弾性係数の大幅な向上が可能なことが明らかである。」（第４頁右下欄下から8〜11行）
ｉ、刊行物９
「本発明ではこの延伸温度の定説に反してガラス転移温度よりも充分に低い温度でもポリエーテルイミドが延伸可能であり、しかも得られた成形品の初期弾性率および破断強度が非常に高いことを見い出し、本発明となった。」（第２頁左上欄14〜18行）
エ、対比・判断
ａ、特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項違反について
　刊行物１に記載された発明と本件発明とを対比すると、両者は、ノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体からなる成形フィルムを、延伸加工することにより得られるフィルムである点で一致し、本件発明では、成形フィルムのガラス転移温度よりも５〜３０℃低い温度で延伸加工するとするのに対し、刊行物１では、成形フィルムの延伸加工における温度についての記載がない点で相違するものと認められる。
　刊行物１では、棒状やファイバー状、チューブ状の押出成形品を、ガラス転移温度以下の温度で延伸することの記載があるとしても、成形フィルムについての記載ではなく、刊行物１にガラス転移温度以下の温度で延伸した成形フィルムが記載されているとすることはできない。
　そこで、上記相違点について検討する。
　刊行物２、４及び５では、常温で延伸すること（冷延伸）やガラス転移温度以下で延伸することの記載はあるとしても、一般的な記載に過ぎず、その例示の中にも本件発明のノルボルネン系開環重合体の水素添加物の記載は認められない。また、刊行物３、８及び９は、本件発明のノルボルネン系開環重合体以外の樹脂である、ポリスルホン樹脂、ポリカーボネート樹脂及びポリエーテルイミドに関するもので、ガラス転移温度以下での延伸についての記載があるとしても、ノルボルネン系開環重合体を示唆する記載もなく、熱及び延伸における樹脂の挙動及び作用効果は、樹脂によって、それぞれ相違するものであるから、それらの記載からノルボルネン系開環重合体水素添加物のガラス転移温度以下での延伸による作用効果を類推することはできない。
　刊行物６及び７は、ノルボルネン系開環重合体の水素添加物からなる成形フィルムの記載はあるとしても、刊行物６には、延伸に関する記載は一切なく、刊行物７では、ガラス転移温度以上の温度で延伸することが記載されるに過ぎないものであり、ガラス転移温度以下での延伸を示唆する記載はなく、本件発明の弾性率向上を示唆する記載も認められない。
　したがって、本件発明は刊行物１に記載された発明でもなく、また、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることもできない。
ｂ、特許法第３６条違反について
　特許異議申立人日本ゼオン株式会社及び白崎千代枝の主張する（１）混合物におけるガラス転移温度、（２）ガラス転移温度より低い温度、（３）データの補正、（４）共重合単量体及び（５）化合物名についての記載不備は、本件特許権者による上記訂正によりすべて解消され、また、延伸が一軸か二軸か不明であるとする点については、二軸とすることの記載がない場合には、一軸と見なすのが通常のことと認められ、そのことによって明細書の記載が不備であるとすることはできず、特許法第３６条違反とすることはできない。
（４）むすび
　以上のとおりであるから、本件各特許異議申立人の主張する理由及び提出した証拠方法によっては、本件特許を取り消すことができない。
　また、他に本件特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年５月２０日（２００２．５．２０）
【訂正の要旨】
（訂正の要旨）
　特許第３１７５２９３号発明の明細書を次のとおり訂正するものである。
　なお、訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮を目的とし、訂正事項ｂは、明りょうでない記載の釈明及び明らかな誤記の訂正を目的とするものである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲の訂正
　特許請求の範囲の請求項１の
「【請求項１】　下記（ａ）成分５０〜１００重量％および（ｂ）成分０〜５０重量％を含有する重合体からなる成形フィルムを、成形フィルムのガラス転移温度よりも低い温度で延伸加工することにより得られるフィルム。
（ａ）成分：下記一般式（Ｉ）で表される少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（Ｉ）
　【化１】
［式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。］
（ｂ）成分：ゴム質重合体および／または上記（ａ）成分以外の熱可塑性樹脂。」を、
「【請求項１】　下記（ａ）成分からなる成形フィルムを、成形フィルムのガラス転移温度よりも５〜３０℃低い温度で延伸加工することにより得られるフィルム。（ａ）成分：下記一般式（Ｉ）で表される少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（Ｉ）
　【化１】
［式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。］」と訂正する。
訂正事項ｂ：発明の詳細な説明の訂正
ｂ−１、明細書の段落【０００４】を、
「【課題を解決するための手段】
　すなわち本発明は、下記（ａ）成分からなる成形フィルムを、成形フィルムのガラス転移温度よりも５〜３０℃低い温度で延伸加工することにより得られるフィルム。（ａ）成分：下記一般式（Ｉ）で表わされる少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（Ｉ）」と訂正する。
ｂ−２、明細書の段落【０００５】を、
「【化２】
［式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。］を提供するものである。
　以下、本発明について具体的に説明する。
〈（ａ）成分〉
　本発明のフィルムにおける樹脂成分を形成する（ａ）成分は、上記の一般式（Ｉ）で表わされるノルボルネン誘導体よりなる単量体（以下「特定単量体」という）を単独で、または特定単量体をこれと共重合可能な共重合性単量体とともにメタセシス重合触媒を用いて開環共重合させることによって得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体であり、以下において「水素添加重合体（ａ）」ともいう。」と訂正する。
ｂ−３、明細書の段落【０００８】を、
「上記特定単量体のうちでは、上記一般式（Ｉ）においてｍが１であるテトラシクロドデセン誘導体が、ガラス転移点の高い重合体が得られる点で好ましい。一般式（Ｉ）において、ｍが１であるテトラシクロドデセン誘導体のうち、好ましい化合物としては、８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．０．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン、８−メチル−８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．０．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン、５−カルボキシメチル−ビシクロ〔２．２．１〕−２−ヘプテンなどを挙げることができる。
　特定単量体は環状オレフィンと共重合することもできる。かかる環状オレフィン化合物の具体例としては、シクロペンテン、シクロオクテン、１，５−シクロオクタジエン、１，５，９−シクロドデカトリエンなどのシクロオレフィン類；トリシクロ〔５．２．１．０２．６〕−８−デセン、トリシクロ〔５．２．１．０２．６〕−３−デセン、トリシクロ〔６．２．１．０１．８〕−９−ウンデセン、トリシクロ〔６．２．１．０１．８〕−４−ウンデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１３〕−４−ペンタデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１４〕−４−ヘキサデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１３〕−１１−ペンタデセン、ジシクロペンタジエン、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１３〕−ペンタデカ−４，１１−ジエンなどのポリシクロアルケンを挙げることができる。」と訂正する。
ｂ−４、明細書の段落【００１０】及び【００１１】を削除する。
ｂ−５、明細書の段落【００１２】を、
「また、（ａ）成分以外に酸化防止剤、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２−（１−メチルシクロヘキシル）−４，６，ジメチルフェノール、２，２−メチレン−ビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、トリス（ジ−ノニルフェニルホスファイト）、紫外線吸収剤、例えばｐ−ｔ−ブチルフェニルサリシレート、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシ−ベンゾフェノン、２−（２’−ジヒドロキシ−４’−ｍ−オクトキシフェニル）ベンゾトリアゾール、滑剤（パラフィンフェノス、硬化油）、帯電防止剤、例えばステアロアジトプロピルジメチル−β−ヒドロキシエチルアンモニウムトレートを必要に応じて添加することができる。」と訂正する。
ｂ−６、明細書の段落【００１３】を、
「本発明の延伸フィルムは（ａ）成分からなる重合体を押出成形、インフレーションおよびキャスト法により成形した未延伸のフィルムを延伸することにより得ることができる。本発明において押出成形およびインフレーションは、押出機にフィルム用ダイスまたはインフレーション用ダイスをとりつけて、温度２５０〜３５０℃程度で成形する方法である。本発明においては、得られた成形フィルムを製造するにはキャスト法が好ましい。本発明において用いられるキャスト法では、必要に応じて添加剤を混合した上記水素添加重合体（ａ）を溶媒に溶解または分散させて適度の濃度の液にし、適当なキャリヤー上に注ぐかまたは塗布し、これを乾燥した後、キャリヤーから剥離させるによりフィルムを製造する。ここでフィルムの厚みによるが、溶液中での水素添加重合体（ａ）の割合は通常０．０１〜３０重量％、好ましくは０．１〜２０重量％である。溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族化合物、酢酸ブチル、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン、クロロホルム、二塩化メチレン、メチルエチルケトンなどの一般に溶媒として用いられているものが挙げられる。またこれらの混合溶液でもよい。また、水素添加重合体（ａ）を溶解する溶媒と溶解しない溶媒との混合であってもよい。なお、水素添加重合体（ａ）を溶解しないものとして水、油脂を使用してもよい。水素添加重合体（ａ）を溶媒で溶解する場合、室温でも高温でもよい。十分に撹拌することにより均一な溶液が得られる。なお、着色する場合には溶液にカラーを添加すればよい。」と訂正する。
ｂ−７、明細書の段落【００１７】を、
「以下、本発明の実施例について説明するが、本発明がこれらによって限定されるものではない。なお、各特性の測定、評価は下記の条件に従って行った。
弾性率：ＲＨＥＯＶＩＢＲＯＮ（東洋ボールドイン製）をもちいて、２３℃、１１Ｈｚで測定した。
…」と訂正する。
ｂ−８、明細書の段落【００１８】中の「８−メチル−８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン」を、
「８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ〔４．４．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン」と訂正する。
ｂ−９、明細書の段落【００２０】の表１中、実施例２のガラス転移温度の値「１６８」を「１６９」に、比較例２の耐光性の値「１．５」を「１．６」にそれぞれ訂正する。
（５４）【発明の名称】
延伸フィルム
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　
下記（ａ）成分からなる
５〜３０℃
（ａ）成分：下記一般式（Ｉ）で表される少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（Ｉ）
　【化１】
［式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。
］
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は水添ノルボルネン系樹脂を主成分とし、優れた弾性率、耐熱性、電気特性、耐光性を有する延伸フィルムに関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　水添ノルボルネン系樹脂は耐熱性、耐光性、透明性、電気特性などにおいて優れた性能を持っており、これらを活かして自動車部品、電気・電子部品、光学部品および建材などにフィルムとして応用が検討されている。水添ノルボルネン系樹脂を押出成形、ブローイングによりフィルムを製造しているが、得られるフィルムの弾性率が低く、用途によっては使用できない場合があった。
　【０００３】
　【本発明が解決しようとする課題】
　本発明は、上述のような問題点を解決し、優れた弾性率を有する延伸フィルムを得ることを目的とする。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　すなわち本発明は、
下記（ａ）成分からなる
、成形フィルムのガラス転移温度よりも５〜３０℃低い温度で
（ａ）成分：下記一般式（Ｉ）で表わされる少なくとも１種のノルボルネン誘導体よりなる単量体またはこの単量体およびこれと共重合可能な共重合性単量体を開環重合させて得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体。
一般式（Ｉ）
　【０００５】
　【化２】
〔式中、ＡおよびＢは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ＸおよびＹは水素原子、ハロゲン原子または一価の有機基であって、ｍは０または１である。〕を提供するものである
。
以下、本発明について具体的に説明する。
＜（ａ）成分＞
　本発明のフィルムにおける樹脂成分を形成する（ａ）成分は、上記の一般式（Ｉ）で表わされるノルボルネン誘導体よりなる単量体（以下「特定単量体」という）を単独で、または特定単量体をこれと共重合可能な共重合性単量体とともにメタセシス重合触媒を用いて開環共重合させることによって得られる開環重合体を、さらに水素添加して得られる水素添加重合体であり、以下において「水素添加重合体（ａ）」ともいう。
　【０００６】
　この水素添加重合体（ａ）の分子量は、ポリスチレン換算による重量平均分子量で、通常２０，０００から７００，０００、特に３０，０００から５００，０００であることが好ましい。本発明において、水素添加重合体（ａ）としては、例えば特開平１−１３２６２６号公報に記載されたノルボルネン環を有する化合物の開環（共）重合体を水素添加して得られる重合体を挙げることができる。
　これらの特定単量体のうち、上記一般式（Ｉ）におけるＸまたはＹが式−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＲ１で表わされる基である特定単量体は、得られる重合体が高いガラス転移温度と低い吸湿性を有するものとなる点で好ましい。特にこの式−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＲ１で表わされる基よりなる極性置換基は、特定単量体の１分子当たりに１個含有されることが、得られる重合体の吸湿性が低くなる点で好ましい。
　また、式−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＲ１で示される基のうち、ｎの値が小さいものほど得られる重合体のガラス転移温度が高くなるので好ましく、さらにｎが０である特定単量体は、その合成が容易である点で、また得られる重合体に良好な特性が得られる点で好ましい。
　【０００７】
　上記の式において、Ｒ１は炭素数１〜２０の炭化水素基であるが、炭素数が多くなるほど得られる重合体の吸湿性が小さくなる点では好ましい。しかし、得られる重合体のガラス転移温度とのバランスの点から、炭素数が１〜４の鎖状アルキル基または炭素数が５以上の（多）環状アルキル基であることが好ましく、特にメチル基であることが好ましい。さらに、式−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＲ１で表わされる基が結合した炭素原子に、同時に炭素数１〜１０の炭化水素基が置換基として結合されている特定単量体は、得られる重合体のガラス転移温度を低下させずに吸湿性を低下させるので好ましい。そして、特にこの置換基がメチル基である特定単量体は、その合成が容易な点で好ましい。
　本発明に用いる水素添加重合体（ａ）に係る開環重合体は、特定単量体を単独で開環重合させたものであってもよいが、当該特定単量体と共重合性単量体とを開環共重合させたものであってもよい。このように共重合性単量体が使用される場合において、開環重合体における特定単量体の割合は５モル％以上、好ましくは２０モル％以上とされる。使用される共重合性単量体としては、メタセシス重合触媒によって開環重合し得る単量体、および重合体の主鎖に炭素一炭素二重結合を有する一部重合された低重合度体を挙げることができる。
　【０００８】
　上記特定単量体のうちでは、上記一般式（Ｉ）においてｍが１であるテトラシクロドデセン誘導体が、ガラス転移点の高い重合体が得られる点で好ましい。一般式（Ｉ）において、ｍが１であるテトラシクロドデセン誘導体のうち、好ましい化合物としては、８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．０．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン、８−メチル−８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．０．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン、５−カルボキシメチル−ビシクロ〔２．２．１〕−２−ヘプテンなどを挙げることができる。
　特定単量体は環状オレフィン化合物と共重合することもできる。かかる環状オレフィン化合物の具体例としては、シクロペンテン、シクロオクテン、１，５−シクロオクタジエン、１，５，９−シクロドデカトリエンなどのシクロオレフィン類
；トリシクロ〔５．２．１．０２．６〕−８−デセン
、ペンタシクロ〔６．５．１．１３．６．０２．７．０９．１３〕−４−ペンタデセン
　【０００９】
　さらに特定単量体は、ポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−ブタジエン共重合体、エチレン−プロピレン非共役ジエン共重合ゴム、ポリノルボルネン、ポリペンテナマーなどの重合体の主鎖に炭素−炭素二重結合を含んだ不飽和炭化水素系重合体の存在下で開環重合することもできる。特定単量体とこれと共重合可能な共重合性単量体との開環重合の方法および水素添加の方法は、特開平１−１３２６２６号公報に記載される方法と同様の方法を挙げることができる。得られる水素添加重合体（ａ）の水素添加率は、通常５０％以上、好ましくは７０％以上、さらに好ましくは８０％以上とされる。水素添加率が５０％未満の場合には、得られるフィルムの耐光性が低下する。
　【００１０】
　
また、（ａ）成分以外に
　【００１１】
　本発明の延伸フィルムは
（ａ）成分からなる
本発明において
本発明においては
必要に応じて添加剤
　【００１２】
　均一厚みのフィルムを製造する方法としては、上記溶液を一定幅のダイスより金属ドラム、スチールベント、ポリエステルフィルム、テフロンベルトなどの上に押出し、温度、時間をかけて乾燥する。また、スプレー、ハケ、ロール、スピンコート、デッピングなどで溶液を塗布し、温度、時間を任意にかけることにより均一厚みのフィルムを製造する。なお、１回の塗布で所望の膜厚が得られない場合は、繰返し塗布することが必要である。本発明において延伸前のフィルムの厚みは、通常０．５μｍ〜５ｍｍ、好ましくは１μｍ〜２ｍｍ、さらに好ましくは５μｍ〜０．５ｍｍである。
　【００１３】
　本発明においては、例えば上記のようにして得られた成形フィルムをさらに延伸することが必要である。この延伸は、押出成形またはインフレーション成形と同時に行うこともできるが、一度成形したフィルムをさらに延伸することが好ましい。この延伸時の温度は、延伸する成形フィルムのガラス転移温度よりも５〜３０℃程度、特に５〜２０℃低い温度で行うことが好ましい。この延伸時の温度がガラス転移温度より３０℃以上低いと、均一にフィルムを延伸することが困難となり、一方、ガラス転移温度−５℃よりも高いと弾性率の高いフィルムを得ることができにくくなる。また、本発明で用いることのできる延伸機としてはテンターなどが好ましい。
　【００１４】
　本発明において延伸倍率は好ましくは１．２倍以上である。延伸倍率が１．２倍未満であると高い弾性率を得ることが困難となる。また、本発明においては、フィルムを前記水素添加重合体（ａ）に対する貧溶媒と良溶媒との混合溶媒中で延伸すると高延伸倍率の延伸フィルムが得られることから好ましい。ここで、水素添加重合体（ａ）に対する良溶媒としては、沸点１００℃以下の溶媒が好ましく、例えば、クロロホルム、テトラヒドロフランなどが挙げられ、水素添加重合体（ａ）に対する貧溶媒としては、メタノール、エタノールなどが挙げられる。なお、水素添加重合体（ａ）に対する貧溶媒と良溶媒の混合割合は貧溶媒９０〜５０重量％、良溶媒１０〜５０重量％である。
　【００１５】
　【実施例】
　以下、本発明の実施例について説明するが、本発明がこれらによって限定されるものではない。なお、各特性の測定、評価は下記の条件に従って行なった。
弾性率：ＲＨＥＯＶＩＢＲＯＮ（東洋ボールドイン製）をもちいて、２３℃、１１
Ｈｚ
耐熱性：ＤＳＣ法（Ｄｉｆｆｅｒｎｔｉａｌ　Ｓｃａｎｉｎｇ　Ｃａｌｏｒｙｍｅｔｅｒ）により、２０℃／ｍｉｎの温度上昇でガラス転移温度を測定した。
電気特性：体積抵抗率（Ωｃｍ）ＡＳＴＭ　Ｄ２５７
耐光性：フェードメータ（６３℃、雨なし）５００時間後の変色（ΔＥ）を測定した。
　【００１６】
　実施例１〜２および比較例１〜５
　水素添加重合体（ａ）の製造
　重合体ａ−１
　窒素ガスで置換した反応容器内に、下記構造式（１）で示される特定単量体
８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ〔４．４．１２．５．１７．１０〕−３−ドデセン
構造式（Ｉ）
　【００１７】
　【化３】
　キャストフィルムの製造
　重合体（ａ−１）のシクロヘキサン溶液（濃度４重量％）をダイスに通し、均一厚みの液にし、これを６０℃で乾燥して厚み２５μｍのフィルムを製造した。
　延伸
　上記で得られたキャストフィルムを表１に示す温度、倍率で延伸した。これらのフィルムからテストピースを切離し、物性測定を行なった（表１）。
　【００１８】
　【表１】
　【００１９】
　【発明の効果】
　本発明の水添ノルボルネン系樹脂を主成分とする延伸フィルムは弾性率、耐熱性、電気特性、耐光性、力学的性質に優れており、光学用部品用、電気・電子関係の絶縁材料として有効である。