【事件の表示】
　特許第２６６６００３号「低光沢タルク充填ＡＢＳ／ＰＣ」の請求項１ないし１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２６６６００３号の請求項１ないし９に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］　手続きの経緯
　本件特許第２６６６００３号は、平成３年４月１８日（優先権主張、１９９０年４月１９日、フランス）に出願された特願平３−１１５６０２号の出願に係り、平成９年６月２７日に設定登録された後、３件の特許異議申立があり、それに基づく特許取消の理由通知及び明細書の記載不備に基づく再度の特許取消の理由通知に対し、平成１４年２月５日付けで訂正請求がなされたものである。
　　
［２］　本件訂正前の特許に対する特許異議申立人の主張の概要
（１）特許異議申立人帝人化成株式会社は、下記甲第１〜５号証を提示し、本件請求項１〜１０に係る発明は、甲第１〜５号証記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開昭５２−６３９５４号公報
　　（以下刊行物１」という。）
　甲第２号証：特開昭４９−９９１５３号公報
　　（以下「刊行物３」という。）
　甲第３号証：特開平１−９２２６１号公報
　　（以下「刊行物５」という。）
　甲第４号証：特開昭６０−２０９５５号公報
　　（以下「刊行物４」という。）
　甲第５号証：「ＡＢＳ樹脂」社団法人高分子学会、昭和４５年８月３１日　　発行、２１〜４７，７７〜８９頁
　　（以下「刊行物６−１」という。）
　
（２）特許異議申立人住友ダウ株式会社は、下記甲第１〜５号証を提示し、本件請求項１〜１０に係る発明は、甲第１〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開昭５８−１５７８４８号公報
　　（以下「刊行物７」という。）
　甲第２号証：特開昭６１−１４８２５８号公報
　　（以下「刊行物８」という。）
　甲第３号証：「ＡＢＳ樹脂」社団法人高分子学会、昭和４５年８月３１日　　発行、３１４〜３１５頁
　　（以下「刊行物６−２」という。）
　甲第４号証：特開昭５８−１１３２４２号公報
　　（以下「刊行物９」という。）
　甲第５号証：特開昭５２−６３９５４号公報
　　（「刊行物１」として既出。）
　
（３）特許異議申立人テクノポリマー株式会社は、下記甲第１〜８号証を提示し、本件請求項１〜１０に係る発明は、本件の先願に当たる甲第１号証及び甲第３号証に記載された発明であり、甲第２、４〜８号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条の２及び同法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開平２−２９４３５８号公報
　　（以下「先願公報１」という。）
　甲第２号証：特開平１−９２２６０号公報
　　（以下「刊行物１０」という。）
　甲第３号証：特開平２−１９９１６２号公報
　　（以下「先願公報２」という。）
　甲第４号証：特開昭５２−６３９５４号公報
　　（「刊行物１」として既出。）
　甲第５号証：特開昭５４−５４１６５号公報
　　（以下「刊行物２」という。）
　甲第６号証：特開昭６０−２０９５５号公報
　　（「刊行物４」として既出。）
　甲第７号証：特開平１−９２２６１号公報
　　（「刊行物５」として既出。）
　甲第８号証：「高分子論文集」４５巻８号(1988)６３３〜６３９頁
　　（以下「刊行物１１」という。）
　
［３］　本件訂正請求
［3-1]　訂正事項
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項を個別に列挙すれば以下のとおりである。
(イ)訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１の「（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物はＡＢＳ重合体２０〜９５重量％及びＳＡＮ共重合体５〜８０重量％を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）の１００重量部を基準にしてタルク２〜２５重量％を含有する組成物から形成したことを特徴とする低光沢成形品。」を、
「（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物はＡＢＳ重合体２０〜９５重量％及びＳＡＮ共重合体５〜８０重量％を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）の１００重量部を基準にしてタルク2〜２５重量％を含有し、ＡＢＳ重合体が３０〜７０重量％のゴムを含有し、０．５ないし５０％未満の範囲のグラフト比を有する組成物から形成したことを特徴とする低光沢成形品。」に訂正する。
（ロ）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項３を削除する。
（ハ）訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項４〜１０の請求項番号を各一繰り上げると共に、そこで引用する請求項の番号もこれに対応させる。
（ニ）訂正事項４
　明細書段落【0007】の「本発明の一つの実施態様によれば、（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物は２０〜９５重量％のＡＢＳ重合体及び５〜８０重量％のＳＡＮ共重合体を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）１００重量部を基準にして、２〜２５重量％のタルクを含有する成形組成物から形成した低光沢成形品を提供する。」を
「本発明によれば、（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物は２０〜９５重量％のＡＢＳ重合体及び５〜８０重量％のＳＡＮ共重合体を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）１００重量部を基準にして、２〜２５重量％のタルクを含有し、ＡＢＳ重合体が３０〜７０重量％のゴムを含有し、０．５ないし５０％未満の範囲のグラフト比を有する成形組成物から形成した低光沢成形品を提供する。」に訂正する。
（ホ）訂正事項５
　明細書段落【0008】及び【0009】の記載事項を削除する。
（ヘ）訂正事項６
　明細書段落【0034】の「比較例　Ａ　及び実施例　１〜３」を「比較例　Ａ、参考例　Ａ及び実施例　１〜２」に訂正する。
（ト）訂正事項７
　明細書段落【0035】の「比較例Ａ及び実施例１〜３」を「比較例Ａ、参考例Ａ及び実施例１〜２」に訂正する。
（チ）訂正事項８
　明細書段落【0036】の表１中の「実施例１」を「参考例Ａ」に、「実施例２」を「実施例１」に、「実施例３」を「実施例２」に、各訂正する。
（リ）訂正事項９
　明細書段落【0037】の表２中の「実施例１」を「参考例Ａ」に、「実施例２」を「実施例１」に、「実施例３」を「実施例２」に、各訂正する。
（ヌ）訂正事項１０
　明細書段落【0040】の「実施例　４〜１１」を「実施例　３〜１０」に訂正する。
（ル）訂正事項１１
　明細書段落【0041】の表３の最上行の「Ｂ　４　５　６　７　８　９　１０　１１」を「Ｂ　３　４　５　６　７　８　９　１０」に訂正する。
（ヲ）訂正事項１２
　明細書段落【0042】の表４の最上行の「Ｂ　４　５　６　７　８　９　１０　１１」を「Ｂ　３　４　５　６　７　８　９　１０」に訂正する。
（ワ）訂正事項１３
　明細書段落【0044】の「比較例　Ｃ及び実施例　１２〜１７
　これらの実施例は成形品の表面光沢についてのタルクの割合の効果を示す。比較例Ｃ及び実施例１２〜１７の組成物は表５に示した割合で各成分を前述した如く、但し２８０℃の温度で作った。これらの成形した組成物の機械的性質及び表面光沢を表５に示す。」を「比較例　Ｃ〜Ｉ
　これらの実施例は成形品の表面光沢についてのタルクの割合の効果を示す。比較例Ｃ〜Ｉの組成物は表５に示した割合で各成分を前述した如く、但し２８０℃の温度で作った。これらの成形した組成物の機械的性質及び表面光沢を表５に示す。」に訂正する。
（カ）訂正事項１４
　明細書段落【0045】の表５の最上行の「Ｃ　１２　１３　１４　１５　１６　１７」を「Ｃ　Ｄ　Ｅ　Ｆ　Ｇ　Ｈ　Ｉ」に訂正する。
（ヨ）訂正事項１５
　明細書段落【0046】の「上記各実施例において、光沢（％）で測定したとき、成形品の表面外観をタルクが大きく改良する。最良の結果は１０〜１５重量％のタルク量について得られる。」を「上記各比較例において、光沢（％）で測定したとき、成形品の表面外観をタルクが大きく改良する。最良の結果は１０〜１５重量％のタルク量について得られる。」に訂正する。
　
［3-2]　訂正可否の検討
　訂正事項１は、請求項３に記載されていたＡＢＳ重合体を規定する事項を請求項１に取り込んで請求項１のＡＢＳ重合体を限定するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮するものである。
（２）訂正事項２は、単に請求項３を削除するものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲を減縮するものである。
（３）訂正事項３は、訂正事項２により請求項３が削除された結果、請求項４以下の番号の請求項の番号を一つずつ繰り上げると共に、そこで引用する請求項の番号もこれに対応させるものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
（４）訂正事項４〜１５は、元々特許請求の範囲と的確に対応していない発明の詳細な説明の記載、若しくは上記特許請求の範囲の訂正に対応させて発明の詳細な説明の記載をこれに整合させるものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で明りょうでない記載の釈明をするものである。
　そして、これら訂正により特許請求の範囲が拡張若しくは変更されるものではなく、さらに訂正後の特許請求の範囲に記載される事項により構成される発明は、後記するように出願の際独立して特許を受けることができない発明とも認められない。
　したがつて、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書第１、３号に掲げる事項を目的とし、かつ、同条第３項で準用する同法第１２６条第２項〜第４項の規定に適合するものである。
　なお、訂正事項８，９による訂正後の実施例１は、実施例とはいうものの、本件特許請求の範囲外の例である。
　
［４］　本件発明
　訂正後の本件発明は、訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜９に記載された事項により構成される次のとおりのもの（以下、順次「本件第１発明」・・「本件第９発明」といい、これら全発明を一括して「本件発明」ということがある。）と認める。
「【請求項１】　（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物はＡＢＳ重合体２０〜９５重量％及びＳＡＮ共重合体５〜８０重量％を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）の１００重量部を基準にしてタルク２〜２５重量％を含有し、ＡＢＳ重合体が３０〜７０重量％のゴムを含有し、０．５ないし５０未満の範囲のグラフト比を有する組成物から形成したことを特徴とする低光沢成形品。
【請求項２】　タルク５〜１５重量部を含有することを特徴とする請求項１の低光沢成形品。
【請求項３】　グラフト比が２０〜４０％の範囲であることを特徴とする請求項１の低光沢成形品。
【請求項４】　２０〜７０重量％のポリカーボネート樹脂を含有することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項の低光沢成形品。
【請求項５】　成分（ｂ）が３０〜６５重量％のＡＢＳ重合体及び３５〜７０重量％のＳＡＮ共重合体を含有することを特徴とする請求項４の低光沢成形品。
【請求項６】　ＡＢＳ重合体が０．５μｍ未満の平均粒度を有することを特徴とする請求項１〜５の何れか１項の低光沢成形品。
【請求項７】　ＡＢＳ重合体が０．３μｍの平均粒度を有することを特徴とする請求項６の低光沢成形品。
【請求項８】　ＡＢＳ重合体がポリブタジエンへのスチレン及びアクリロニトリル単量体のグラフト重合体であることを特徴とする請求項１〜７の何れか１項の低光沢成形品。
【請求項９】　ＳＡＮ共重合体がスチレン及びアクリロニトリルの共重合体であることを特徴とする請求項１〜８の何れか１項の低光沢成形品。」
　
　なお、特許権者が提出した平成１４年２月５日付け特許異議意見書によれば、請求項１の（ｂ）に規定するＳＡＮ共重合体はＡＢＳの製造に由来するものではなく、別途製造したものである旨、釈明をしており、本件発明はこのように理解するのが相当である。
　また、本件発明でいうグラフト比については、本件明細書【0020】には「グラフト比は、ゴムのグラフト化反応中形成されるＳＡＮの合計量に対するグラフト化したＳＡＮの量の比として定義される。」と記載され、これからすると、本件発明でいうグラフト比とは、グラフト化反応中に重合したＳＡＮの合計量に対するゴムにグラフトしたＳＡＮの割合を％で表示したものと認められる。
　
［５］　特許法第２９条第２項の規定の適用について
［5-1］　刊行物１〜１１の記載事項
（１）刊行物１には、「ジエン系ゴム、シアン化ビニル、芳香族ビニルよりなる共重合体２０〜４５重量％、ポリカーボネート樹脂４５〜２０重量％、およびタルク５〜３０重量％よりなる熱可塑性樹脂を用いて厚みが３．５ｍｍ以下の部分を含む成形品を得ることを特徴とする熱可塑性樹脂成形品を得る方法。」（特許請求の範囲）の発明について記載がされ、発明の詳細な説明には「本発明者等は、熱可塑性樹脂と通常の無機充填剤、特にタルクを混合し経済的でかつ前記無機充填剤を混合した熱可塑性樹脂の欠点である薄肉部分の耐衝撃性に優れる熱可塑性樹脂成形品を得る方法について研究した結果、本発明に到達した。」（２頁左上欄１〜６行）と記載されている。
（２）刊行物２には、「（Ａ）芳香族ポリカーボネート５〜９０重量％、（Ｂ）ポリブタジエンもしくはブタジエンを５０重量％以上を含有するブタジエン共重合体（イ）の存在下でメタクリル酸エステル単量体（ロ）、芳香族ビニル単量体（ハ）およびシアン化ビニル単量体（ニ）よりなる群から選ばれるビニル単量体の少くとも１種をグラフト共重合せしめて得られたグラフト共重合体５〜２０重量％、（Ｃ）（Ａ）及び（Ｂ）成分以外の可燃性を有する熱可塑性樹脂０〜８０重量％、（Ｄ）難燃剤５〜２０重量％、及び（Ｅ）難燃剤０〜１０重量％
よりなる樹脂組成物に、全組成物当り５〜２０重量％の（Ｆ）カオリン系粘土鉱物（但し、ＳｉＯ２　：Ａｌ２Ｏ３の重量比は９５〜３０：５〜７０である）モンモリロナイト系粘土鉱物及びタルク粘土よりなる群から選ばれる無機物の少くとも一種を配合してなる難燃性樹脂組成物。」（特許請求の範囲）の発明についての記載がされ、発明の詳細な説明には、「本発明は難燃性及び機械的特性に優れた樹脂組成物に関するものであり、更に詳しくは優れた自己消化性（特に非滴下性）、高い曲げ強度及び曲げ弾性率を有する難燃性樹脂組成物に関するものである。」（１頁右下欄５〜８行）との記載や、「本発明に用いられる（Ｃ）成分は（Ａ）及び（Ｂ）成分を除く可燃性を有する熱可塑性樹脂であり、芳香族ビニル単量体とシアン化ビニル単量体及びメタクリル酸エステル化合物よりなる群から選ばれたビニル単量体の一種以上を重合せしめた樹脂（例えばアクリロニトリル−スチレン共重合体…………………………等を用いることもできる。」（３頁左上欄１４行〜右上欄８行）との記載がされている。
（３）刊行物３には、「（１）熱可塑性ポリカーボネート７０〜３０重量部、（２）…………ゴムと、その上に、……………スチレン、メチルメタクリレート、又はその混合物９５〜５０重量％、及び、…………アクリロニトリル、メチルメタクリレート又はその混合物５０〜５重量％から成る単量体混合物が重合したグラフト共重合体２５〜１００重量％の混合物３０〜７０重量部から成り……………成形用組成物。」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、この組成物にさらにスチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート、アクリロニトリルなどの混合物から成る共重合体を０〜７５重量％含む組成物とすることも記載されており（２頁左下欄９行〜右下欄５行）、また、これらの成形用組成物は熔接線で高い引張強さをもった成形品を生じることも記載されている（３頁左上欄２〜３行）。
（４）刊行物４には、「１．ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００重量部……………無機質充填剤（Ｂ）３〜４０重量部、アクリル系共重合体（Ｃ）１〜２０重量部………………からなる…………艶消しポリカーボネート樹脂組成物。………　２．…………………無機質充填剤（Ｂ）がタルク………………からなる群から選ばれた充填剤である………………樹脂組成物。３．………………。」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、「本発明に用いられるアクリル系共重合体（Ｃ）はアクリル酸又はメタクリル酸のＣ１〜Ｃ５のアルコールとのエステルを少なくとも１５重量％以上、好ましくは２０〜９８重量％含む共重合体である。」（３頁右上欄５〜９行）、「本発明者は艶消し表面特性をもつポリカーボネート樹脂組成物を得るべく種々の無機充填材を検討した結果、ポリカーボネート樹脂１００重量部に平均粒子径が１〜１０μの無機質充填剤３〜３０重量部を添加することにより、この目的が達成されることを見い出した。」（２頁左上欄９〜１５行）、「本発明の組成物は……………艶消し表面を有し、かつ実用的な耐衝撃性を有する成形品を与えるので……………。なお、かかる効果はポリカーボネート樹脂と無機質充填剤にアクリル系共重合体を配合して初めて得られたもので」（４頁右上欄１０〜１７行)などの記載がされている。
（５）刊行物５には、「ゲル含量９０重量％以下、平均粒子径０．２μ以上の共役ジエン系ゴム質重合体に、芳香族ビニル単量体とビニルシアン単量体の混合物をグラフト重合して得たグラフト重合体または該グラフト重合体と芳香族ビニル単量体およびビニルシアン単量体の共重合体とのブレンド物からなるアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂であって、該グラフト重合体のグラフト率が２０〜８０％、樹脂質成分の極限粘度〔η〕が０．３５〜０．８０ｄｌ／ｇ、最終アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂中のゴム質成分量が６〜２５重量％である熱可塑性樹脂１００重量部に対して、平均粒子径が５μ以下で、かつ最大粒子径が１０μを越えないタルク５〜３０重量部を添加してなる熱可塑性樹脂組成物」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、「本発明は剛性・耐衝撃性・光沢のバランスに優れ、かつ成形品表面の微小突起（以下、ブツと称す）が少ないアクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂組成物（以下、ＡＢＳ樹脂と称す）に関する。」（１頁右下欄２〜６行）、「なお、本発明におけるグラフト率およびゲル含量は次の如くして求められる。　
グラフト率（％）＝｛アセトン不溶分（ｇ）−ゴム質量合体（重合体の誤りと考えられる。）成分（ｇ）｝／ゴム質重合体成分（ｇ）×１００……………………」（３頁左下欄８〜１２行）などの記載がある他、実施例の表の結果には、比較例２〜５としてではあるが、ＡＢＳ樹脂１５重量部およびＡＳ共重合体８５重量部ならびにタルク１０または４０重量部を配合したものの光沢値が２３〜４５と低光沢である樹脂組成物が記載されている。
（６）刊行物６−１及び刊行物６−２（以下、まとめて「刊行物６」という。）には、以下の内容が記載されている。
（6-1)　２１頁１４〜１９行及び表２．１には、ＡＢＳ樹脂の製造方法を大別し、ブレンド法、グラフト法及びグラフト・ブレンド法があることが記載されている。　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　（6-2)　３５頁２２行〜３７頁１行の「乳化重合法」の項には、「ゴムラテックスの存在下にスチレンとアクリロニトリルなどの樹脂成分を乳化重合することによってグラフトして、ＡＢＳ樹脂を製造する方法は最も一般的な方法である」ことが記載されている他、「そのほかに別につくったＡＳ共重合体ラテックスと混合して凝固、脱水、乾燥される場合もあるが、この方法はグラフトブレンド法ということができる。」との記載もある。
（6-3)　４２頁１５行〜４３頁１行には、「ゴム成分は一般に５〜３０％使用され、さらに樹脂成分をボリブレンドする方法では、ゴム量は７０％程度まで高めてグラフト重合される。残りは樹脂成分であって、スチレンとアクリロニルから成り立っている。市販の製品ではアクリロニトリル含有量が２０〜４０％の範囲である。各成分とこれから得られるＡＢＳ樹脂の諸性質とのあいだのおよその定性的な関係は知られている。」と記載されている。
（6-4)　８２頁４行〜８８頁７行の「３・２　構造と一般的性質」の項には、ＡＢＳ樹脂中の各成分の比率による諸特性の変化が記載されている。例えば、８７頁図３.１８、図３.１９、図３.２０には、ＡＢＳ樹脂中のＳＡＮ共重合体成分又はゴム成分の比率による流動性の変化が、同表３.２にはVicat軟化点の変化が、また８５頁表３.１にはグラフト率による衝撃強さの変化が記載されている。更に８４頁図３.１１にはゴム粒子径による引張強さの変化が記載されている。
（6-5)　３１４〜３１５頁、特に３１５頁の図３４.１にはＡＢＳ樹脂の相分離のためのフローシートが記載され、キシレン、シクロヘキサン、アセトンなどの溶剤を使用した可溶、不溶で分離するフローシートが示されている。
（７）刊行物７には、「１）ポリカーボネート樹脂（Ａ）１０〜９０重量％とＡＢＳ系樹脂（Ｂ）９０〜１０重量％からなる組成物にエポキシ基含有オレフィン共重合体（Ｃ）を配合したことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。２）……………………
３）ＡＢＳ系樹脂（Ｂ）が、共役ジエン系ゴムの存在下、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物および不飽和カルボン酸アルキルエステル化合物から選ばれた２種以上の化合物を重合してなるグラフト重合体（ｂ−１）１０〜１００重量％と、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物および不飽和カルボン酸アルキルエステル化合物から選ばれた２種以上の化合物を重合してなる共重合体（ｂ−２）９０〜０重量％からなる樹脂である特許請求の範囲第１項記載の組成物。………………」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、「本発明は、耐衝撃性、耐熱性、成形性に優れるとともに特に、ウエルド強度に優れる新規な熱可塑性樹脂組成物に関する。」（２頁左上欄２〜４行）との記載もされている。
（８）刊行物８には、「（Ｉ）ゴム質重合体１０〜５０重量％に芳香族ビニル単量体３０〜７７重量％およびシアン化ビニル単量体７〜３６重量％（ゴム質重合体、芳香族ビニル単量体およびシアン化ビニル単量体の合計量が１００重量％）をグラフト重合した、グラフト効率１０〜６０％および樹脂成分の還元粘度ηｓｐ／Ｃが０．４〜０．８なるグラフト共重合体１０〜７０重量部、（II）ゴム質重合体５０重量％を超え７０重量％に芳香族ビニル単量体１８〜４３重量％およびシアン化ビニル単量体４〜２０重量％（ゴム質重合体、芳香族ビニル単量体およびシアン化ビニル単量体の合計量が１００重量％）をグラフト重合した、グラフト効率１０〜６０％および樹脂成分の還元粘度ηｓｐ／Ｃが０．３〜０．６なるグラフト共重合体１０〜５０重量部、（III）芳香族ビニル単量体６０〜８５重量％とシアン化ビニル単量体１５〜４０重量％を共重合した共重合体０〜６０重量部および（IV）熱可塑性ポリカーボネート２０〜８０重量部を（Ｉ）〜（IV）の合計量が１００重量部となるように配合されてなる熱可塑性樹脂組成物。」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、「本発明者らは上述した如き問題点を解決すべく鋭意検討した結果、特定のゴム質重合体の含有量、グラフト効率および樹脂成分の還元粘度を有する異なるグラフト共重合体の２種以上を熱可塑性ポリカーボネートに特定量配合することにより、耐熱性、耐衝撃性および成形性のバランス性にすぐれ、且つウエルド強度の良好な熱可塑性樹脂組成物とし得ることを見出し本発明に到達した。」（２頁右上欄１５行〜左下欄３行）との記載がある。
（９）刊行物９には、「（Ａ）ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、………………樹脂の中から選ばれる少なくとも一種の熱可塑性樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）………………ブタジエン共重合体ラテックス５〜５０重量部（乾重量換算）の存在下に１０〜４０重量％のアクリロニトリル、６０〜９０重量％の芳香族ビニルモノマー、０〜３５重量％の他の共重合可能なビニルモノマー及び０．１〜１０重量％の架橋性モノマーからなるモノマー混合物５０〜９５重量％を重合して得られる、粒子径０．２μ以上、グラフト率４０％以上、グラフト効率８０％以下のグラフト重合体を１〜２００重量部配合することにより得られる、艶消し性耐衝撃性樹脂組成物。」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、「従来から耐衝撃性樹脂として知られているいわゆるＡＢＳ樹脂はその優れた成形性、耐衝撃性、耐薬品性及び良好な表面光沢を有することから種々の用途に使用されている。しかしながら…………………艶消し操作が必要であった。樹脂を艶消しにする方法としては………………………がありいずれも好ましい方法ではない。更にタルク、炭酸カルシウム、シリカ等の無機物を添加し成形品の表面を粗面化して艶消しとする方法……………はその艶消効果が乏しいばかりでなくＡＢＳ樹脂の耐衝撃性、成形性の低下をも招き好ましい方法ではない。本発明者等は、ＡＢＳ樹脂のその他の物性低下を招くことなく、そのつやを消す方法について鋭意検討した結果、ＡＢＳ樹脂に特定のグラフト重合体を配合することにより上記目的が達成されること及びその様な特定のグラフト重合体をＡＳ樹脂、…………………などに配合しても同様にすぐれた艶消し性を示すことを見出し本発明に到達した。」（１頁右下欄６行〜２頁右上欄１行）との記載がされている他、実施例１では（Ｂ）としてグラフト効率４３％のものも記載されている。
（１０）刊行物１０には、「（１）（Ａ）ゴム変性スチレン系熱可塑性樹脂５０〜９０重量％、（Ｂ）芳香族ポリエステル５〜４８重量％、および（Ｃ）芳香族ポリカーボネート２〜１０重量％からなる熱可塑性樹脂組成物であり、かつα−メチルスチレンを前記（Ａ）ゴム変性スチレン系熱可塑性樹脂中に１０〜６０重量％共重合したことを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。　（２）（Ａ）ゴム変性スチレン系熱可塑性樹脂がＡＢＳ樹脂であることを特徴とする特許請求の範囲第（１）項記載の熱可塑性樹脂組成物。…………………。」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、「本発明は耐薬品性および耐衝撃性の優れた熱可塑性樹脂組成物に係り、特に芳香族ポリエステルおよび芳香族ポリカーボネートが配合され、かつ共重合体の一成分としてα−メチルスチレンが含有されている耐薬品性および耐衝撃性の優れた熱可塑性樹脂組成物に関する。」（１頁左下欄２０行〜右下欄５行）や「本発明において使用される（Ａ）ゴム変性スチレン系熱可塑性樹脂成分は、…………………………………………………。また、該方法で得られるゴム変性スチレン系重合体（グラフト重合体）に、別途方法によって得られるスチレン系重合体を混合するいわゆるグラフト−ブレンド法によって得られたものを用いても良い。」（２頁右上欄１６行〜左下欄１１行）との記載がある他、「ｇ．実施例」（５頁左上欄１３行）以下には、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂（耐熱ＡＳ樹脂）、芳香族ポリエステル樹脂及びポリカーボネート樹脂を配合した実施例及び比較例が多数示され、得られた組成物の物性値の一つとして光沢度（％）も示されており、「実施例１〜１２に示すように、…………………………および光沢度で示される成形品外観も良好なものである。」とのコメントも付されている。
（１１）刊行物１１は、「粒子状無機質フィラー充てんポリプロピレン成形品の表面光沢」と題する学術論文で、「本報は、粒子状無機質フィラー充てんポリプロピレン成形品表面の光沢について、フィラーの種類、粒子径、充てん率、それに、滑剤、界面活性剤、及び造核剤などの添加剤による効果、また、マトリックスであるポリプロピレン（以下ＰＰと略称する）の種類より検討した結果について報告するものである。」（６３３頁左欄２２行〜右欄５行）との記載や「３　結果及び考察　プラスチック無機質フィラーなどを充てんすることによって、一般に剛性、熱変形温度及びクリープなどは向上するが、衝撃値や光沢は低下する。光沢の低下は、成形品表面へのフィラーの突出し、フィラー中の水分などによる微細気泡の発生により、凹凸が発生し、そのため光の乱反射が生じるためと考えられる。」（６３４頁右欄下から８行〜最終行）との記載がされている。
　
［5-2]　対比・判断
（１）刊行物１に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物１に記載された発明を対比すると、刊行物１には、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びタルクを本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されてはいるが、別途作ったＳＡＮを更に添加配合すること及び使用するＡＢＳ重合体のゴム含量やグラフト比については何も記載されていない。また、この刊行物１には低光沢成形品が得られるか否かも記載されていない。
（２）刊行物２に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物２に記載された発明を対比すると、刊行物２には、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体、ＳＡＮ共重合体及びタルクを本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されてはいるが、使用するＡＢＳ重合体についてはゴム含量やグラフト比が何も記載されていない。　刊行物２に記載された発明は、難燃剤を一定量含む難燃性の樹脂組成物に関しており、そこには低光沢成形品が得られるか否かについては何も記載されていない。
（３）刊行物３に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物３に記載された発明を対比すると、刊行物３には、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体を本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されてはいるが、タルクを更に添加配合すること及び使用するＡＢＳ重合体のグラフト比については何も記載されていない。また、この刊行物３には低光沢成形品が得られるか否かも記載されていない。
（４）刊行物４に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物４に記載された発明を対比すると、刊行物４には、芳香族ポリカーボネート樹脂およびタルクを本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されており、それが艶消し表面を有する成形品を与えることも記載されているが、ＡＢＳ重合体を併用することは記載されておらず（ましてや、そのゴム含量やグラフト比についても記載がない。）、また別途作ったＳＡＮを更に添加配合することも記載されていない。
（５）刊行物５に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物５に記載された発明を対比すると、刊行物５には、ＡＢＳ重合体、ＳＡＮ共重合体及びタルクを本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されており、それが艶消し表面を有する成形品を与えることも記載されているが、芳香族ポリカーボネート樹脂を更に添加配合することおよび使用するＡＢＳ重合体のグラフト比については何も記載されていない。
（６）刊行物６に記載の発明との対比
　刊行物６は、ＡＢＳ樹脂について記載された単行本であり、ＡＢＳ樹脂の製造方法、ＡＢＳにＳＡＮをブレンンドするグラフト・ブレンド法、ＡＢＳのゴム含量やグラフト効率（本件のグラフト比に相当）、ＡＢＳ樹脂中の各成分の比率による諸特性の変化、ＡＢＳ樹脂の相分離のためのフローシート、等のついて一般的な記載がされているが、芳香族ポリカーボネート樹脂とのブレンド体とすることやタルクを併用することについては何も記載されていない。また、この刊行物６には低光沢成形品が得られるか否かについても何も記載されていない。
（７）刊行物７に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物７に記載された発明を対比すると、刊行物７には、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体を本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されてはいるが、タルクを更に添加配合すること及び使用するＡＢＳ重合体のグラフト比については何も記載されていない。また、この刊行物７には低光沢成形品が得られるか否かも記載されていない。
（８）刊行物８に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物８に記載された発明を対比すると、刊行物８には、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体を本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されており、さらにそこで使用するＡＢＳ重合体のゴム含量及びグラフト効率（本件第１発明のグラフト比に相当する。）は本件第１発明と重複するものではあるが、タルクを更に添加配合すること、及び、低光沢成形品が得られるか否かは記載されていない。
（９）刊行物９に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物９に記載された発明を対比すると、刊行物９には、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体を本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されており、さらにそこで使用するＡＢＳ重合体のゴム含量及びグラフト効率（本件発明のグラフト比に相当する。）は本件第１発明と重複するものではあり、また、その組成物が艶消し性であることも記載されているが、芳香族ポリカーボネート樹脂及びタルクを更に添加配合することは記載されていない。
（１０）刊行物１０に記載の発明との対比
　本件第１発明と刊行物１０に記載された発明を対比すると、刊行物１０には、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体を本件第１発明と重複する割合で併用する組成物（実施例７及び比較例８）が記載されてはいるが、タルクを更に添加配合すること及び使用するＡＢＳ重合体のグラフト比については何も記載されていない。また、この刊行物１０には光沢度が具体的数値として記載されているが（例えば、実施例７では９０％、比較例８では８９％）、かなり高い数値であり、「光沢度で示される成形品外観も良好である。」との記載からすると、この発明は低光沢でなく高光沢を意図したものであることが窺われるのである。
（１１）刊行物１１に記載の発明との対比
　刊行物１１は、ポリプロピレンに無機フィラーを充てんした場合の光沢について主として論じた文献であり、プラスチックに無機質フィラーを充てんすることにより光沢が低下するという一般的な記載があるものの、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の３成分系の樹脂組成物については何も記載されていない。
（１２）本件発明の進歩性の有無についての判断
　芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体、ＳＡＮ共重合体及びタルクを本件第１発明と重複する割合で併用する組成物は刊行物２に記載され、これら４成分の内、ＳＡＮを欠くものは刊行物１に、タルクを欠くものは刊行物３、７、８及び１０に、それぞれ記載されているが、これらの刊行物には本件第１発明の目的とする低光沢成形品を与えるということは記載されていない（刊行物１０は逆に高光沢のものを意図している。）。
　刊行物４、５、９及び１１には低光沢成形品を与える組成物についての記載はあるが、次に述べる理由により、先の刊行物１、２、３、７、８及び１０に記載の組成物と結びつけて本件第１発明を想起させるものではない。
　すなわち、刊行物４には、ポリカーボネート樹脂にタルクを添加すると光沢度は低下することは示されてはいるが、低光沢度と耐衝撃性の両方を達成するにはアクリル系重合体〔主として（メタ）アクリル酸エステルの〕を不可欠としているのであり、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の３成分系のポリマー組成物においてタルクを添加しても同様に低光沢のものが得られることまで示唆するものではない。
　刊行物５には、タルクの粒径と配合割合を適当なものとすればＡＢＳ重合体とＳＡＮ共重合体の光沢度を低くすることができることが示されてはいるが、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の３成分系のポリマー組成物においてタルクを添加しても同様に低光沢のものが得られるとまで示唆するものではない。
　刊行物９には、特定のＡＢＳ（グラフト）重合体をＳＡＮ共重合体に配合することにより艶消し性（低光沢）を与えることが示されてはいるが、刊行物９の従来技術に関する記述では、タルクによる艶消しはＡＢＳ樹脂の耐衝撃性や成形性の低下を招くので好ましくない旨が記載されており、従って、刊行物９はタルクの使用を推奨するものでもなく、ましてや、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の３成分系のポリマー組成物においてタルクを添加しても同様に低光沢のものが得られるかを示唆するものではない。
　刊行物１１は、プラスチックに無機フィラーを充填すると光沢が低下するという極く一般的な事項を示すに留まり、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の３成分系のポリマー組成物においてタルクを添加したときに低光沢のものが得られるかという特定の具体化されたものについてまで示唆するものではない。
　また、刊行物６はＡＢＳ重合体の製造方法の一つとしてグラフト・ブレンド法があることを示すに留まり、低光沢性の組成物について何の具体的な示唆もない。
　してみれば、芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の３成分系のポリマー組成物においてタルクを添加して低光沢成形品とすることは、刊行物１〜１１の記載から直ちに示唆されるものでもなく、ましてや、本件第１発明はこれ以外に、ＡＢＳ重合体としてゴム含量やグラフト比を特定したものを使用するのであるから、このような本件第１発明が刊行物１〜１１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明し得たとすることはできない。
　本件第２〜第９発明は、同第１発明に対し、その構成の一部をより限定したものに相当するから、同第１発明と同様、刊行物１〜１１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることがてきたものとすることはできない。
　
［６］特許法第２９条の２の規定の適用について
［6-1]　先願明細書に記載された発明
（１）先願公報１に掲載された、本件の先願に当たる特願平２−９１９４３号（優先権主張、１９８９年４月７日、米国、平成２年１２月５日出願公開）の出願当初の明細書（以下「先願明細書１」という。）には、「１．次の成分：（Ａ）芳香族ポリカーボネート、４０〜８０重量％；（Ｂ）ビニル芳香族モノマーのラバー改良ホモポリマーまたはコポリマー、５〜５０重量％；及び（Ｃ）（ｉ）………………粒径を有し；（ii）……………に選択した無機充てん填剤、４〜１８重量％を含む、……………………………………充てん剤入りポリマーブレンド。
２．……………………………………………………………………………………
…………………………………………………………………………………………７．充てん剤をタルクと非焼成粘土から成る群から選択する請求項１記載のポリマーブレンド。…………………………………………………………………８．ラバー改質コポリマーがスチレンとアクリロニトリルのコポリマー及び任意にＮ−フニニルマレイミドを含み、ラバーがブタジエンのホモポリマ　ーもしくはコポリマー、またはエチレン、プロピレン及び非共役ジエンのインターポリマーである請求項１記載のポリマーブレンド。…………………………………………………………………………………………………………」（特許請求の範囲）の発明についての記載がされ、発明の詳細な説明には「本発明は…………………………………………さらに詳しくは、本発明は改良された性質、特に線熱膨張率（ＣＬＴＥ）の低下、高い耐落槍衝撃性、及び良好な耐熱作用性を有するポリマーブレンドに関する。」（当該公開公報で示すと２頁左上欄３〜９行）との記載や、「最も好ましいラバー改質コポリマーはブタジエンラバー改質コポリマーである。スチレンとアクリロニトリルのブタジエンラバー改質コポリマーは、技術上ＡＢＳ樹脂と呼ばれる。」（同公報３頁右下欄２〜６行）との記載があり、実施例には、実験１ではポリブタジエンゴム２０％を含有するＡＢＳを使用した例が、また、実験５では、フェニルマレイミド改質ＡＢＳ樹脂を配合した例が記載されている。
（２）先願公報２に掲載された、本件の先願に当たる特願平１−１７４９５号（平成１年１月３０日出願、平成２年８月７日出願公開）の出願当初の明細書（以下「先願明細書２」という。）には、「（Ａ）ポリカーボネート樹脂２０〜９０重量％、（Ｂ）ブタジエン系ゴムの存在下にメタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、芳香族モノビニル化合物及びシアン化ビニル化合物よりなる群から選ばれた少なくとも２種のビニル系単量体を共重合させたゴム含有熱可塑性樹脂５〜８０重量％、（Ｃ）芳香族ビニル単量体とシアン化ビニル単量体を共重合させた熱可塑性樹脂０〜５０重量％、（Ｄ）ハロゲン系難燃剤０〜２５重量％からなりハロゲン原子を０．５〜１５重量％含有する樹脂組成物１００重量部に対して、（Ｅ）難燃助剤１〜１５重量部、（Ｆ）フィブリル形成能を有するポリテトラフルオロエチレン０．０１〜２．０重量部、（Ｇ）ガラスビーズ、ガラスフレーク、Ｌ／Ｄ≦１０の無機繊維、タルク、鉄鋼スラグ、シリカ、珪藻土、マイカおよび炭酸カルシウムよりなる群から選ばれた少なくとも１種の充填剤３〜１００重量部を配合してなる難燃性樹脂組成物。」（特許請求の範囲）の発明について記載され、発明の詳細な説明には、「本発明は、難燃性樹脂組成物に関する。更に詳しくは、ＵＬ規格９４−５Ｖを満足する優れた難燃性を有する樹脂組成物に関する。」（同公開公報で示すと１頁右欄９〜１１行）との記載があり、実施例の表−１（同公報第６頁）には、実施例３として、ＰＣ（ポリカーボネート樹脂）５０重量％、ＭＢＳ１４重量％、ＡＳ２８重量％、難燃剤８重量％の樹脂分計１００部に対しタルクを１０部配合した例が記載され、また、実施例６として、ＰＣ（ポリカーボネート樹脂）４５重量％、ＡＢＳ１８重量％、ＭＢＳ１０重量％、ＡＳ１８重量％、難燃剤９重量％の樹脂分計１００部に対しガラスパウダーを１５部配合した樹脂組成物（タルクは無配合）の例が記載されている。
　
［6-2]対比・判断
（１）先願明細書１記載の発明との対比・判断
　本件第１発明と先願明細書１に記載された発明を対比すると、先願明細書１には、芳香族ポリカーボネート、ＡＢＳ重合体およびタルクを本件第１発明と重複する割合で併用する組成物が記載されてはいるが、別途作ったＳＡＮを更に添加配合することや使用するＡＢＳ重合体のグラフト比については何も記載されていない。また、本件第１発明の低光沢成形品が得られるか否かも明らかでない。
　してみれば、本件第１発明が先願明細書１に記載されたものと同一であるとすることはできない。
（２）先願明細書２記載の発明との対比・判断
　本件第１発明と先願明細書２に記載された発明を対比すると、先願明細書２には、芳香族ポリカーボネート、ＡＢＳ重合体、ＳＡＮ共重合体及び充填剤（タルクもその一つとして記載されている。）を本件第１発明と重複する割合で含有し、更に難燃剤をも含有する難燃性の組成物が記載されているが、使用するＡＢＳ重合体についてそのグラフト比については何も記載されていないし、また、低光沢成形品が得られるか否かも明らかにされていない。
  してみれば、本件第１発明が先願明細書２に記載されたものと同一であるとすることはやはりできない。
（３）本件第２〜第９発明について　
　本件第２〜第９発明は、同第１発明に対し、その構成の一部をより限定したものに相当するから、本件第１発明と同様、先願明細書１及び２のいずれに記載された発明とも同一とすることはできない。
　
［７］　むすび
　以上のとおりであるから、本件各特許異議申立人の提示した証拠によっては、訂正後の本件請求項１〜９に係る発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件請求項１〜９に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　1よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年４月２３日（２００２．４．２３）
【訂正の要旨】
　訂正の要旨
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、特許請求の範囲の減縮を目的として
（イ）特許請求の範囲の請求項１の「（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物はＡＢＳ重合体２０〜９５重量％及びＳＡＮ共重合体５〜８０重量％を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）の１００重量部を基準にしてタルク２〜２５重量％を含有する組成物から形成したことを特徴とする低光沢成形品。」を、
「（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物はＡＢＳ重合体２０〜９５重量％及びＳＡＮ共重合体５〜８０重量％を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）の１００重量部を基準にしてタルク２〜２５重量％を含有し、ＡＢＳ重合体が３０〜７０重量％のゴムを含有し、０．５ないし５０％未満の範囲のグラフト比を有する組成物から形成したことを特徴とする低光沢成形品。」に訂正し、
（ロ）特許請求の範囲の請求項３を削除し、以下、明りょうでない記載の釈明を目的として、
（ハ）特許請求の範囲の請求項４〜１０の請求項番号を各一繰り上げると共に、そこで引用する請求項の番号もこれに対応させ、
（ニ）明細書段落【０００７】の「本発明の一つの実施態様によれば、（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物は２０〜９５重量％のＡＢＳ重合体及び５〜８０重量％のＳＡＮ共重合体を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）１００重量部を基準にして、２〜２５重量％のタルクを含有する成形組成物から形成した低光沢成形品を提供する。」を
「本発明によれば、（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物は２０〜９５重量％のＡＢＳ重合体及び５〜８０重量％のＳＡＮ共重合体を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）１００重量部を基準にして、２〜２５重量％のタルクを含有し、ＡＢＳ重合体が３０〜７０重量％のゴムを含有し、０．５ないし５０％未満の範囲のグラフト比を有する成形組成物から形成した低光沢成形品を提供する。」に訂正し、
（ホ）明細書段落【０００８】及び【０００９】の記載事項を削除し、
（ヘ）明細書段落【００３４】の「比較例　Ａ　及び実施例　１〜３」を「比較例　Ａ、参考例　Ａ及び実施例　１〜２」に訂正し、
（ト）明細書段落【００３５】の「比較例Ａ及び実施例１〜３」を「比較例Ａ、参考例Ａ及び実施例１〜２」に訂正し、
（チ）明細書段落【００３６】の表１中の「実施例１」を「参考例Ａ」に、「実施例２」を「実施例１」に、「実施例３」を「実施例２」に、各訂正し、
（リ）明細書段落【００３７】の表２中の「実施例１」を「参考例Ａ」に、「実施例２」を「実施例１」に、「実施例３」を「実施例２」に、各訂正し、
（ヌ）明細書段落【００４０】の「実施例　４〜１１」を「実施例　３〜１０」に訂正し、
（ル）明細書段落【００４１】の表３の最上行の「Ｂ　４　５　６　７　８　９　１０　１１」を「Ｂ　３　４　５　６　７　８　９　１０」に訂正し、
（ヲ）明細書段落【００４２】の表４の最上行の「Ｂ　４　５　６　７　８　９　１０　１１」を「Ｂ　３　４　５　６　７　８　９　１０」に訂正し、
（ワ）訂正事項１３
　明細書段落【００４４】の「比較例　Ｃ及び実施例　１２〜１７
　これらの実施例は成形品の表面光沢についてのタルクの割合の効果を示す。比例Ｃ及び実施例１２〜１７の組成物は表５に示した割合で各成分を前述した如く、但し２８０℃の温度で作った。これらの成形した組成物の機械的性質及び表面光沢を表５に示す。」を「比較例　Ｃ〜Ｉ
　これらの実施例は成形品の表面光沢についてのタルクの割合の効果を示す。比例Ｃ〜Ｉの組成物は表５に示した割合で各成分を前述した如く、但し２８０℃の温度で作った。これらの成形した組成物の機械的性質及び表面光沢を表５に示す。」に訂正し、
（カ）明細書段落【００４５】の表５の最上行の「Ｃ　１２　１３　１４　１５　１６　１７」を「Ｃ　Ｄ　Ｅ　Ｆ　Ｇ　Ｈ　Ｉ」に訂正し、
（ヨ）明細書段落【００４６】の「上記各実施例において、光沢（％）で測定したとき、成形品の表面外観をタルクが大きく改良する。最良の結果は１０〜１５重量％のタルク量について得られる。」を「上記各比較例において、光沢（％）で測定したとき、成形品の表面外観をタルクが大きく改良する。最良の結果は１０〜１５重量％のタルク量について得られる。」に訂正する、ものである。
（５４）【発明の名称】
低光沢タルク充填ＡＢＳ／ＰＣ
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物はＡＢＳ重合体２０〜９５重量％及びＳＡＮ共重合体５〜８０重量％を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）の１００重量部を基準にしてタルク２〜２５重量％を含有し、ＡＢＳ重合体が３０〜７０重量％のゴムを含有し、０．５ないし５０％未満の範囲のグラフト比を有する組成物から形成したことを特徴とする低光沢成形品。
　【請求項２】　タルク５〜１５重量部を含有することを特徴とする請求項１の低光沢成形品。
　【請求項３】　グラフト比が２０〜４０％の範囲であることを特徴とする請求項１の低光沢成形品。
　【請求項４】　２０〜７０重量％のポリカーボネート樹脂を含有することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項の低光沢成形品。
　【請求項５】　成分（ｂ）が３０〜６５重量％のＡＢＳ重合体及び３５〜７０重量％のＳＡＮ共重合体を含有することを特徴とする請求項４の低光沢成形品。
　【請求項６】　ＡＢＳ重合体が０．５μｍ未満の平均粒度を有することを特徴とする請求項１〜５の何れか１項の低光沢成形品。
　【請求項７】　ＡＢＳ重合体が０．３μｍの平均粒度を有することを特徴とする請求項６の低光沢成形品。
　【請求項８】　ＡＢＳ重合体がポリブタジエンへのスチレン及びアクリロニトリル単量体のグラフト重合体であることを特徴とする請求項１〜７の何れか１項の低光沢成形品。
　【請求項９】　ＳＡＮ共重合体がスチレン及びアクリロニトリルの共重合体であることを特徴とする請求項１〜８の何れか１項の低光沢成形品。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　本発明は芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の成形組成物から形成した艶消（低光沢）表面外観を有する成形品に関する。
　【０００２】
　芳香族ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の組成物は、それらを部品、特に自動車工業用部品の成形に特に好適にする幾つかの機械的性質を有する。
　【０００３】
　しかしながら、これらの組成物から成形された部品は光沢表面外観を有する。美的理由のため、それは艶消面を有するこれらの組成物から成形された部品を得ることが望まれている。
　【０００４】
　ＪＰ−Ａ５２−６３９５４には２０〜４５重量％のジエンゴム−シアン化ビニル−ビニル芳香族共重合体（ＡＢＳ重合体）、４５〜２０重量％のポリカーボネート樹脂及び５〜３０重量％のタルクを含有する樹脂組成物が記載されている。この組成物から得られた成形品は薄い部品に対してすぐれた耐衝撃性を有する。成形品の表面外観については何も記載していない。ＵＳ−Ａ５５２６９２６には低表面光沢を有するＡＢＳ重合体樹脂の如きゴム変性共重合体及びカーボネート重合体の混合物が記載されている。低光沢は０．５μｍより大である高粒度を有する特別なＡＢＳ重合体を用いて得られる。小さい粒度（０．５μｍより小さい）のＡＢＳ粒子の存在は形成される成形物の表面光沢を著しく増大する。
　【０００５】
　特定の割合のタルクの添加によって、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体、ＳＡＮ共重合体を含有する組成物から艶消外観を有する成形物を得ることができることをここに見出した。本発明の別の実施態様において、艶消表面外観を有する成形物が、３０〜７０重量％のゴム含有率及び０．５％ないし５０％未満の範囲のグラフト比を有する特別のＡＢＳ重合体を用いたポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の組成物から得られた。この艶消表面外観は０．５μｍ未満の小さい粒度のＡＢＳ重合体粒子を用いてさえも得られる。又前述した比較的小さいグラフト比及び比較的高いゴム含有率を有するＡＢＳ重合体をＡＢＳ重合体の中から選択することにより、タルクを含有する組成物に対して表面光沢の更に減少が得られる。
　【０００６】
　従って本発明の目的は、良好な機械的性質を保持しながら、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体を含有する成形組成物から形成した低光沢成形品を提供することにある。
　【０００７】
　本発明によれば、（ａ）少なくとも１種の芳香族ポリカーボネート樹脂１０〜８０重量部、及び（ｂ）ＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体の混合物９０〜２０重量部（この混合物は２０〜９５重量％のＡＢＳ重合体及び５〜８０重量％のＳＡＮ共重合体を含有する）を含有する成形組成物において、更に（ｃ）前記（ａ）及び（ｂ）１００重量部を基準にして、２〜２５重量％のタルクを含有し、ＡＢＳ重合体が３０〜７０重量％のゴムを含有し、０．５ないし５０％未満の範囲のグラフト比を有する成形組成物から形成した低光沢成形品を提供する。
　【０００８】
　【０００９】
　【００１０】
　本発明による組成物は、更に滑剤、酸化防止剤、充填剤、顔料及び染料、紫外線吸収剤及び難燃剤の如き通常の添加剤を含有できる。
　【００１１】
　有用な芳香族ポリカーボネート樹脂には、２価フエノール及びカーボネートプリカーサー、例えばホスゲン、ハロホルメート又はカーボネートエステルから誘導された重合体を含む。
　【００１２】
　好ましくは芳香族ポリカーボネート樹脂は約０．３５〜０．７５ｄｌ／ｇ（３０℃でｐ−ジオキサン中で測定して）の固有粘度を有する。これらの芳香族ポリカーボネート樹脂を製造するのに有用な好適な２価フエノールは、共に芳香族環の炭素原子に直接結合した官能性基としてのヒドロキシル基２個を含有する単核及び多核芳香族化合物である。好適な２価フエノールの例には、２，２−ビス（４−ヒドロキシフエニル）プロパン（ビスフエノールＡ＝ＢＰＡ）、レゾルシノール、ビス（４−ヒドロキシ−５−ニトロフエニル）メタン、２，２′−ジヒドロキシビスフエニル、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ビス（４−ヒドロキシフエニル）スルホン、５′−クロロ−２，４′−ジヒドロキシジフエニルスルホン、４，４′−ジヒドロキシジフエニルエーテル及び４，４′−ジヒドロキシ−２，５−ジエトキシジフエニルエーテルがある。
　【００１３】
　芳香族ポリカーボネート樹脂の製造のため、２種以上の異なる２価フエノール又は酸もしくはヒドロキシル末端停止基を有するポリエステル又はグリコールと２価フエノールの共重合体を使用することができる。芳香族ポリカーボネート樹脂は又芳香族又は脂肪族二塩基酸の存在下に製造してもよい。又ＵＳ−Ａ４００１１８４に記載されているものの如き架橋したポリカーボネートを使用することもできる。又２種以上の上述したポリカーボネート樹脂の混合物を使用することもできる。
　【００１４】
　本発明において有用なＡＢＳ重合体は当業者に良く知られており、ＡＢＳ重合体及びこれらの重合体とニトリル−ブタジエン、スチレン−ブタジエン−スチレンエラストマーとの混合物の何れもが使用できる。
　【００１５】
　本発明において有用なＡＢＳ重合体及びそれらの製造法は当業者に良く知られており、中でもＥＰ−Ａ０２４８３０８、ＤＥ−Ａ２２５９５６５及びＵＳ−Ａ３１３０１７７号に記載されている。
　【００１６】
　ＡＢＳ重合体は、ゴム上に、スチレン、メチルメタクリレート単量体を、又は９５〜５０重量％のスチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート単量体及び５〜５０重量％のアクリロニトリル、メチルメタクリレート、無水マレイン酸、Ｎ−置換マレイミド又はそれらの混合物をグラフト重合した重合体である。有用なゴムには特にポリブタジエン、重合したスチレン３０重量％までを有するブタジエン／スチレン共重合体、ブタジエン及びアクリロニトリル共重合体又は２０重量％までのアクリル酸もしくはメタクリル酸の低級アルキルエステル（例えばメチルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート及びエチルメタクリレート）とのブタジエン共重合体がある。
　【００１７】
　ＡＢＳグラフト重合体は５〜８０重量％、好ましくは２０〜７０重量％のゴム及び９５〜２０重量％、好ましくは８０〜３０重量％のグラフト重合した単量体を含有する。
　【００１８】
　特に好ましいのはポリブタジエンをスチレン及びアクリロニトリル単量体でグラフト重合して得られたＡＢＳ重合体である。
　【００１９】
　更に特記すると、これらの好ましいＡＢＳ重合体において、ポリブタジエンのグラフト中に導入されるスチレン単量体とアクリロニトリル単量体の合計は、ポリブタジエン７０〜３０重量％と組合せた、３０〜７０重量％の範囲である（スチレン／アクリロニトリル比は３／１〜３／２で変化できる）。
　【００２０】
　好ましいＡＢＳ重合体は一般に０．５〜９５％の範囲のポリブタジエンのグラフト比を有する。グラフト比は、ゴムのグラフト化反応中形成されるＳＡＮの合計量に対するグラフト化したＳＡＮの量の比として定義される。それは始めにヘキサン抽出し、続いてアセトン抽出して、ヘキサンに不溶性の部分で測定される。３０〜７０重量％の高ゴム含有率を有し、５０％未満、一般には０．５〜５０％未満の範囲の比較的低いグラフト比を有するＡＢＳ重合体を用いるのが特に好ましい。０．５％未満のグラフト比を有するＡＢＳ重合体も光沢を低下させることについてはなお有利であるが、０．５％未満のグラフト比は機械的性質、特に耐衝撃性の低下を生ぜしめる。
　【００２１】
　特に好ましいのは２０〜４０％の範囲のグラフト比を有するかかるＡＢＳ重合体である。ＡＢＳ重合体の粒度は低光沢面を得るために必須の要件ではないが、０．５μｍ未満、例えば０．３μｍの平均粒度を有するＡＢＳ重合体を使用できる。
　【００２２】
　本発明のＳＡＮ共重合体及びそれらの製造法は当業者に良く知られており、中でもＥＰ−Ａ０２４８３０８に記載されている。
　【００２３】
　本発明において有用なＳＡＮ共重合体は９５〜４０重量％のスチレン、α−メチルスチレン、メチルメタクリレート及びそれらの混合物、及び５〜６０重量％のアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メチルメタクリレート及びそれらの混合物の共重合体である。特に好ましい共重合体は、スチレン単位対アクリロニトリル単位の比８５／１５〜４０／６０、好ましくは８０／２０〜６０／４０を有し、ゲル透過クロマトグラフイで測定したとき５００００〜１８００００の重量平均分子量を有するスチレン／アクリロニトリル共重合体である。
　【００２４】
　使用するとき、タルクは１〜２０μｍの範囲の平均粒度を有する市場で入手しうる任意のタルクであることができる。有用なタルクは１〜１２μｍの平均粒度を有するのが好ましい。使用するときタルクは、樹脂１００重量部に対して、２〜２５重量部を含有する。更に好ましくは樹脂成分１００重量部に対してタルク５〜１５重量部を使用する。
　【００２５】
　本発明の組成物は１０〜８０重量部のポリカーボネート及びそれに対応して９０〜２０重量部のＡＢＳ重合体とＳＡＮ共重合体の混合物を含有する。好ましくは本発明の組成物は２０〜７０重量％のポリカーボネート樹脂及び８０〜３０重量％のＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体を含有する。
　【００２６】
　本発明の組成物のＡＢＳ重合体及びＳＡＮ共重合体混合物中のＡＢＳ重合体の量は２０〜９５重量％、好ましくは３０〜６５重量％で変化する。
　【００２７】
　所望によって本発明組成物は幾つかのそして広く使用されている添加剤、例えば滑剤特にＦＲ−Ａ８９１６９２２に記載されている滑剤、不活性及び強化充填剤、例えばガラス、マイカ、クレー及びガラス繊維；紫外線吸収剤、例えばベンゾフエノン及びベンゾトリアゾール；難粘剤及び酸化防止剤例えばフエノール、ホスフアイト及びそれらの混合物も含有できる。
　【００２８】
　【実施例】
　下記実施例において、他に特記せぬ限り、全て百分率及び部は重量による。
　【００２９】
　ビカー軟化温度（ＩＳＯ　Ｒ−３０６）、アイゾツト（ＩＳＯ　Ｒ−１８０）及びノツチ付ＤＩＮ（ＤＩＮ　５３４４３）衝撃強さは標準試験法により測定した。
　【００３０】
　ＭＦＲ　２２０／１０試験はＩＳＯ　Ｒ−１１３３によって行った。
　【００３１】
　曲げ弾性率はＩＳＯ　Ｒ−１７８によって測定した。
　【００３２】
　６０°での鏡面光沢測定は次の如く行った：
　組成物を加圧下射出によって引張試験片に成形した（ＡＳＴＭ　Ｄ−６３８）。
　【００３３】
　試験片は、２８０℃の温度でそして５０℃の成形器温度で、いわゆるＳＳＰ圧（シヨートシヨート点）に相当する９９％の充填値に加圧下射出して始め成形する。その後圧力を１ＭＰａ（１０バール）まで上昇させ、試験片を完全に充填させる。又最大射出速度も使用した。各条件セツトに対して６０°での光沢値を報告した。光沢は６０°の測定角度下に、光沢計ＧＡＲＯＮＥＲマイクロＴＲＩ光沢で測定した。
　【００３４】
比較例　Ａ、参考例　Ａ及び実施例　１〜２
　これらの実施例は形成した成形物の光沢についてのタルク添加及びＡＢＳ重合体のグラフト比の効果を示す。
　【００３５】
　比較例Ａ、参考例Ａ及び実施例１〜２の組成物は表１に示した割合で各成分を混合して作った。各成分は高速混合機で予備混合し、次いで前述した如くして成形した。光沢結果を表２に示す。
　【００３６】
　【００３７】
　【００３８】
　結果はＡＢＳ重合体組成物に使用するためタルクを加えた時表面光沢の低下を明らかに示している。
　【００３９】
　又タルク及び低グラフト比のＡＢＳ重合体を同時に使用したとき更に良好な結果が得られることも知ることができる。
　【００４０】
比較例　Ｂ及び実施例　３〜１０
　表３の組成物を前述した如く作り、これらの組成物から成形した試験片について機械的性質及び光沢を測定した、結果を表４に示す。
　【００４１】
　【表１】
　【００４２】
　【表２】
　【００４３】
　光沢における低下は、直ちに認めることができ、成形した組成物の耐衝撃性の僅かな許容しうる低下のみで得られる。得られた低光沢レベルはタルクの平均粒度が大になるに従って非常に良くなる。
　【００４４】
比較例　Ｃ〜Ｉ
　これらの実施例は成形品の表面光沢についてのタルクの割合の効果を示す。比較例Ｃ〜Ｉの組成物は表５に示した割合で各成分を前述した如く、但し２８０℃の温度で作った。これらの成形した組成物の機械的性質及び表面光沢を表５に示す。
　【００４５】
　【表３】
　【００４６】
　上記各比較例において、光沢（％）で測定したとき、成形品の表面外観をタルクが大きく改良する。最良の結果は１０〜１５重量％のタルク量について得られる。