【事件の表示】
　特許第２９５０９０８号「塑弾性ポリプロピレン組成物」の請求項１ないし８に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９５０９０８号の請求項１ないし８に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　本件特許第２９５０９０８号は、平成２年５月１日に特許出願され（パリ条約による優先権主張１９８９年４月２８日、イタリア国）、平成１１年７月９日に特許権設定の登録がされ、同年９月２０日に特許掲載公報が発行され、その後、平成１２年３月１７日に三菱化学株式会社から特許異議の申立てがなされ、取消理由通知に対し平成１３年１月２９日付けで訂正請求（後日取り下げ）がなされ、平成１３年３月９日付けで上申書が提出され、その後、訂正拒絶理由通知に対し平成１３年１１月２９日付けで特許異議意見書が提出されるとともに訂正請求（後日取り下げ）がなされ、その後、取消理由通知に対し平成１４年７月１８日付けで訂正請求がなされたものである。
２．本件訂正前の特許に対する特許異議申立人の主張の概要
　特許異議申立人三菱化学株式会社は、下記甲第１号証〜甲第３号証を提出し、本件請求項１〜３に係る発明は本件特許出願前に頒布された甲第１号証に記載された発明であるから、本件は特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものであり、本件請求項１〜８に係る発明は本件特許出願前に頒布された甲第１号証及び甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件は特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものであり、また、本件請求項１〜８に係る発明の特許はその明細書が特許法第３６条第４項及び第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、その特許は取り消されるべきである旨主張している。
　　　　　　　　記
甲第１号証：特開昭５８−１６２６２１号公報
甲第２号証：水上茂雄及び高柳健二郎作成の平成１２年２月１０日付け実験報告書
甲第３号証：特開昭５８−  ７６４３８号公報
３．本件訂正請求
（１）訂正事項
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項は以下のとおりである。
（ａ）請求項１を
「(A) アイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Rは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、85重量%を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が85を上回るものを10〜60重量部、
(B) エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を10〜40重量部、および(C) 所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを40〜70重量%含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を30〜60重量部、
を有して成るポリプロピレン組成物であって、曲げ弾性率が700 Mpa 未満であり、75％での残留伸びが60％未満であり、引張応力が６Mpa を上回り且つノッチ付アイゾットレジリエンスが−20℃および−40℃で600 J/m を上回る組成物。」から
「(A) アイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Rは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、85重量%を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が85を上回るものを10〜60重量部、
(B) エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を10〜40重量部、および(C) 所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを40〜70重量%含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を30〜60重量部、
を有して成るポリプロピレン組成物であって、曲げ弾性率が700 Mpa 未満であり、75％での残留伸びが60％未満であり、引張応力が６Mpa を上回り且つノッチ付アイゾットレジリエンスが−20℃および−40℃で600 J/m を上回る組成物。（ただし、(A) がアイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレンである場合、組成物は平均直径が500〜7000μｍであり、流動性が30秒未満であり且つ充填した嵩密度が0.4 g/ccを上回る長球状粒子の形態である）」に訂正する。
（ｂ）明細書第１８頁第１６行（特許公報第１２欄第５行）における「％Ｂ＝１００−％Ａ＝％Ｃ」を「％Ｂ＝１００−％Ａ−％Ｃ」に訂正する。
（ｃ）明細書第１９頁第６〜１０行（特許公報第１１欄第１７〜２１行）における「Ｑは、最終製品に対するＡの重量画分を乗じ、最終製品のキシレン可溶性部分の重量画分で割った画分Ａのキシレン可溶性部分の重量％であり、Ｙは、全ビポリマー重量％を乗じて１００で割ったＣの重量％である。」を
「Ｑは、最終製品に対する画分Ａの重量比を乗じ、最終製品のキシレン可溶性部分の重量画分の重量％で割った、画分Ａのキシレン可溶性部分の重量％であり、Ｙは、キシレン可溶性部分の重量％（Ｓｃ）で割ったＣの重量％である。」に訂正する。
（ｄ）明細書第２４頁（特許公報第７頁）の表１Ａ、及び第２５〜２６頁（特許公報第８〜９頁）の表１Ｂにおける実施例２〜４の欄を削除するとともに、明細書第２３頁下から第３行〜最下行（特許公報第１４欄第４〜６行）の「実施例２および４において、外部供与体としてフェニルトリエトキシシランの代わりにジフェニルジメトキシシランを用いた。」を削除する。
（ｅ）明細書第２５頁の表１Ｂにおける「キシレン可溶性部分中のＣ２（Ｃｆ）」を「キシレン可溶性部分中のＣ２（ＣＦ）」に訂正する。
（２）訂正の適否の判断
　次に本件訂正請求の適否について検討する。
（ａ）訂正事項（ａ）について
　訂正事項（ａ）は、請求項１に係る組成物における成分（Ａ）が「アイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレンである」場合に、成分（Ａ）を訂正前の請求項４に記載された規定により限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（ｂ）訂正事項（ｂ）について
　訂正事項（ｂ）は、単に「＝」を「−」に正すものである。訂正対象の式の直前に、「％Ａ」及び「％Ｃ」を算出する式が記載されていることを参酌すると、訂正対象の式は「％Ｂ」を算出するものであることは明らかであるから、訂正事項（ｂ）は、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（ｃ）訂正事項（ｃ）について
　訂正事項（ｃ）は、Ｑの定義及びＹの定義を訂正するものである。
画分Ｃ中のエチレン％
＝[｛最終製品のキシレン可溶性部分中のエチレン（重量）｝−｛画分Ａのキシレン可溶性部分中のエチレン（重量）｝]／（画分Ｃの重量）×１００
ここで、ＣＦは最終製品のキシレンに可溶性部分中のエチレン重量％であり、
ＣＰはポリプロピレン画分Ａのキシレンに可溶性部分中のエチレン重量％であるから
画分Ｃ中のエチレン％
＝[{ＣＦ／１００×最終製品のキシレン可溶性部分の重量}−{ＣＰ／１００×画分Ａのキシレン可溶性部分の重量}]／（画分Ｃの重量）×１００
＝｛（ＣＦ／１００×最終製品のキシレン可溶性部分の重量％／１００×最終製品の重量）−（ＣＰ／１００×画分Ａのキシレン可溶性部分の重量％／１００×最終製品の重量×最終製品の重量に対する画分Ａの重量比）｝／（画分Ｃの重量）×１００
ここで、Ｓｃは最終製品のキシレン可溶性部分の重量％であり、Ｓｐはポリプロピレン画分Ａのキシレン可溶性部分の重量％であるから、それを代入し、さらに分母、分子をそれぞれ「最終製品の重量」で除すると
画分Ｃ中のエチレン％
＝｛（ＣＦ／１００×Ｓｃ／１００）−（ＣＰ／１００×Ｓｐ／１００×最終製品の重量に対する画分Ａの重量の比）｝／（画分Ｃの重量／最終製品の重量）×１００
ここで、画分Ｃの重量／最終製品の重量　は％Ｃ／１００に等しいのは明らかであるから、
画分Ｃ中のエチレン％
＝｛（ＣＦ×Ｓｃ／１００００）−（ＣＰ×Ｓｐ×最終製品の重量に対する画分Ａの重量の比／１００００）｝／（％Ｃ／１００）×１００
整理して、分母及び分子をＳｃで除すると、
画分Ｃ中のエチレン％
＝（ＣＦ−ＣＰ×Ｓｐ×最終製品の重量に対する画分Ａの重量の比／Ｓｃ）／（％Ｃ／Ｓｃ）
この式を、明細書第１９頁第１行（特許公報第６頁第８行）の式
と比較すると、
Ｑ＝Ｓｐ×最終製品の重量に対する画分Ａの重量の比／Ｓｃ
Ｙ＝％Ｃ／Ｓｃ
とすべきことがわかる。
　したがって、「Ｑは、最終製品に対する画分Ａの重量比を乗じ、最終製品のキシレン可溶性部分の重量画分の重量％で割った、画分Ａのキシレン可溶性部分の重量％であり、Ｙは、キシレン可溶性部分の重量％（Ｓｃ）で割ったＣの重量％である。」が正しい記載であることは明らかであり、訂正事項（ｃ）は、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（ｄ）訂正事項（ｄ）について
　訂正事項（ｄ）は、明細書の他の部分の記載と整合しない記載を削除するものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（ｅ）訂正事項（ｅ）について
　訂正事項（ｅ）は、「Ｆ」と「ｆ」はしばしば同一視されること、訂正対象個所以外に「Ｃｆ」なる記載がないこと及び「ＣＦは、最終製品のキシレンに可溶性部分中のエチレン重量％であり、」との記載が明細書第１９頁第２〜３行（特許公報第１１欄第１３〜１４行）にあることを参酌すると、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
４　本件発明
　本件特許第２９５０９０８号の発明は、上記訂正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１〜８に記載された事項により特定される次のとおりのもの（以下、順次「本件発明１」、……「本件発明８」という。）である。
「１．(A) アイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Rは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、85重量%を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が85を上回るものを10〜60重量部、
(B) エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を10〜40重量部、および(C) 所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを40〜70重量%含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を30〜60重量部、
を有して成るポリプロピレン組成物であって、曲げ弾性率が700 Mpa 未満であり、75％での残留伸びが60％未満であり、引張応力が６Mpa を上回り且つノッチ付アイゾットレジリエンスが−20℃および−40℃で600 J/m を上回る組成物。（ただし、(A) がアイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレンである場合、組成物は平均直径が500〜7000μｍであり、流動性が30秒未満であり且つ充填した嵩密度が0.4 g/ccを上回る長球状粒子の形態である）
　２．重合したエチレンの総含量が20〜60重量%である、請求項１に記載の組成物。
　３．曲げ弾性率が200 〜500 Mpa であり、残留伸びが20〜50%であり且つ引張応力が8〜20Mpa である、請求頃1および2のいずれか1頃に記載の組成物。
　４．平均直径が500 〜7000μｍであり、流動性が30秒未満であり且つ充填した嵩密度が0.4 g/ccを上回る長球状粒子の形態である、請求項1に記載の組成物。
　５．プロピレン、またはそれとエチレンおよび／またはα−オレフィンとの混合物からポリマー相(A) を形成する重合段階と、次いで、所望によりジエンを含むエチレン−プロピレン混合物からポリマー相(B) および(C)を形成する１段階以上の重合段階とから成り、トリアルキルアルミニウム化合物と、無水塩化マグネシウム上に担持されたＴｉのハロゲン化物またはＴｉのハロゲン−アルコラートおよび電子供与体化合物を含んで成る固体成分とから得られる触媒を用いる請求頃１に記載の組成物の製造方法であって、前記の固体成分は表面積が100 ｍ2/g未満であり、多孔度が0.2 〜0.4 cc/gであり、50％を上回る孔の半径が100 Åを上回るような紬孔容積分布を有し、且つX線スペクトルが２θ角33.5°〜35°でハロが最大強度となり、２θが14.95°では反射を示さないことを特徴とする方法。
　６．ポリプロピレン重合段階は液状モノマー中で行ない、１段階以上のエチレン−プロピレン共重合段階は気相中で行なう、請求項５に記載の方法。
　７．気相中で行なう、請求項５に記載の方法。
　８．請求項１の組成物から得られる製品。」
５．本件特許異議申立てについての判断
（１）各刊行物の記載事項
　特許異議申立人の提出した甲第１号証（特開昭５８−１６２６２１号公報、取消理由通知に引用した刊行物１）には、
「実施例１
　攪拌翼を備えた内容積10リツトルのステンレス鋼製反応器をプロピレンガスで十分置換したのち、重合溶媒としてヘプタン4.0リツトルを入れた。……触媒としてジエチルアルミニウムクロライド（DEAC）1.2ｇおよび三塩化チタン（丸紅ソルベイ化学社製THB-19）0.4ｇを加えた。続いてプロピレンと水素とを…供給開始すると同時に…速やかに昇温した。……プロピレンおよび水素の供給を停止し、…反応を継続させ、その後…未反応ガスを…放出した（以上ブロツクＡ）。次いで、…エチレン、プロピレンおよび水素を…供給し、供給終了と同時に…未反応ガスを放出した（以上ブロツクＢ）。次に、水素は供給することなく、エチレンとプロピレンとを…供給した（以上ブロツクＣ）。得られたブロツク共重合体はアルコールによつて精製し、乾燥して製品とした。」（第６頁右上欄第１６行〜右下欄第４行）及び
「比較例１
　ブロツクＡ製造時のプロピレン供給量を３３０ｇとした。
　ブロツクＢは製造することなく、次いでブロツクＣを製造した。ブロツクＣ製造時のモノマー共給時間を３．２５時間とした。
　以上の外はすべて実施例１と同様の条件でブロツク共重合体を製造した。
　結果を表１に示す。」（第７頁左下欄第１６行〜右下欄第４行）と記載されている。
　特許異議申立人の提出した甲第３号証（特開昭５８−  ７６４３８号公報）には、
「１．下記の必須成分：
−１００重量部の、９０より高いイソタクチック指数を有するポリプロピレン；
−８〜２５重量部の、２０〜８０重量％のエチレンを含有している無定形エチレン−プロピレン共重合体からなる２３℃のキシレン中に可溶性である共重合体留分（１）；
−２〜１０重量部の、５０〜９０重量％のエチレンを含有しているポリエチレン性結晶性を示す結晶性エチレン−プロピレン共重合体からなる留分（２）
からなり、そしてここで重合されたエチレンの合計含有量がポリプロピレン並びに留分（１）及び（２）の重量に関して４〜２０％の範囲であり、該組成物中の合計の重合されたエチレン対留分（１）の重量比が１より低くそして好適には０．２〜０．８の範囲であるような、低温における高い衝撃強度を有するポリプロピレン組成物。
２．少なくとも、プロピレンの立体規則性ホモ重合段階及びエチレンとプロピレンの混合物の共重合段階からなる引き続き段階で連続的もしくは不連続的に実施されるプロピレン及びエチレン−プロピレン混合物の重合方法による、特許請求の範囲第１項記載の組成物の製造方法において、重合を３ｍ２／ｇより大きい表面積を有し及び／又は括性化されていないハロゲン化マグネシウムのスペクトル中に現われる最大強度の線が拡大されているかもしくはハロにより置換されているようなＸ−線スペクトルを有する活性形のハロゲン化マグネシウム上に坦持されたチタン化合物からなる立体特異性配位触媒の存在下で、ホモ重合段階で９０より高いイソタクチツク指数を有するポリプロピレンが最終生成物の６５〜９０重量％の範囲の量で得られ、共重合段階で２３℃のキシレンで抽出可能な無定形エチレン−プロピレン共重合体が合計の重合されたエチレン対留分の重量比が１より低いような量で得られ、そして最終生成物中の重合されたエチレンの合計含有量が４〜２０重量％の範囲であるような条件下で操作することにより実施することを特徴とする方法。」（特許請求の範囲）、
「本発明は、低温における改良された衝撃強度性を有する新規なポリプロピレン組成物及びそれの製造方法に関するものである。」（第２頁左上欄第１３〜１５行）、
「合成方法に対する改変は本質的には、プロピレン立体規則性ホモ重合工程に１回以上のエチレン−プロピレン混合物の共重合段階を加えることからなつている。」（第２頁右上欄第９〜１２行）、「重合方法は一般的技術に従つて連続的にもしくは不連続的に実施され、液相で不活性炭化水素希釈剤の存在下もしくは、不存在下で、又は気相で、又は液体・気体混合技術に従つて行なわれる。」（第４頁左下欄第４〜７行）及び「反応器は流動床型又は攪拌床型のいずれかであることができ、いずれの場合も例えば溶媒及び液体単量体の如き分散剤の不存在により特徴づけられている。その後未転化単量体からの重合体のガス抜き段階及び顆粒化段階が続く。」（第４頁右下欄第１６行〜第５頁左上欄第３行）と記載されている。
（２）特許法第２９条第１項第３号に係る異議申立理由について
　特許異議申立人の提出した甲第２号証（水上茂雄及び高柳健二郎作成の平成１２年０２月１０日付け実験報告書）には、上記甲第１号証に記載された比較例１に準拠して製造されたオレフィン系共重合体について、（ｉ）（Ａ）ホモポリプロピレン、（Ｂ）エチレンを含み室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分、及び、（Ｃ）室温でキシレンに可溶性であり非晶質のエチレン−プロピレン共重合体を含む塑弾性プロピレン組成物であること、（ｉｉ）画分Ａが４６．８重量％であり、画分Ｂが２２．２重量％であり、画分Ｃが３１．０重量％であり、特開平６−２５３６７号公報に記載された計算式で算出される画分Ｃ中のエチレン含有量が３３．１重量％であること、及び（ｉｉｉ）曲げ弾性率が２７０Ｍｐａ、７５％での残留伸び率が４６％、引張応力が８．５Ｍｐａ、ノッチ付アイゾットレジリエンス（−２０℃、−４０℃）が６００Ｊ／ｍ以上であることが記載されている。
　甲第２号証を参酌した上で、本件発明１と甲第１号証に比較例１として記載された発明とを対比すると、本件発明１では、（Ａ）成分が「アイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレン」である場合に、組成物は「平均直径が500〜7000μｍであり、流動性が30秒未満でありかつ充填した嵩密度が0.4 g/ccを上回る長球状粒子の形態」であるのに対し、甲第１号証に比較例として記載された発明では、本件発明１の（Ａ）成分に対応する「アイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレン」が含まれていると認められるものの、組成物の形態については記載されていない点で相違する。そして、その組成物が本件発明１で規定する形態を有しているとも認められない。
　また、（Ａ）成分が「エチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、85重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が85を上回るもの」である場合については、甲第１号証には記載されていない。
　したがって、本件発明１は甲第１号証に記載された発明であるとすることはできない。
　さらに、本件発明２〜３のいずれも、本件発明１の構成を発明の構成に欠くことができない事項とするものであるので、本件発明１と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明であるとすることはできない。
（２）特許法第２９条第２項に係る異議申立理由について
　甲第１号証及び甲第３号証のいずれにも、甲第１号証に記載された発明において（Ａ）成分が「アイソタクチック指数が90を上回るホモポリマーポリプロピレン」である場合に、組成物を「平均直径が500〜7000μｍであり、流動性が30秒未満でありかつ充填した嵩密度が0.4 g/ccを上回る長球状粒子の形態」とすることについて記載されておらず、このことは当業者が容易になし得たこととする根拠も見出せない。また、甲第１号証及び甲第３号証のいずれにも、（Ａ）「エチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、85重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が85を上回るもの」を含む組成物は記載されておらず、この成分と「(B) エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分」及び「(C) 所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを40〜70重量%含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分」を特定割合で含む組成物を得ることは当業者が容易になし得たこととする根拠も見出せない。
　したがって、本件発明１は、当業者が甲第１号証及び甲第３号証に記載された発明に基づいて容易に発明できたものであるとすることはできない。
　さらに、本件発明２〜８のいずれも、本件発明１の構成を発明の構成に欠くことができない事項とするものであるので、本件発明１と同じ理由により、当業者が甲第１号証及び甲第３号証に記載された発明に基づいて容易に発明できたものであるとも、することはできない。
（４）特許法第３６条第４項および第６項に係る特許異議申立理由について
　訂正により、特許異議申立人の主張する明細書に関する記載の不備が解消したので、本件発明１〜本件発明８についての特許は、特許法第３６条第４項又は第６項に規定する要件を満たさない出願に対してなされたものとすることはできない。
第６　むすび
　以上のとおりであるから、本件特許異議申立人の提示する証拠によっては、本件発明１〜８に係る発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜８に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年７月２９日（２００２．７．２９）
【訂正の要旨】
訂正請求書による訂正事項は、次の訂正事項（ａ）〜（ｅ）に示すとおりである。
　なお、訂正事項（ａ）は、特許請求の範囲の減縮を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、訂正事項（ｂ）は、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、訂正事項（ｃ）は、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、訂正事項（ｄ）は、明りょうでない記載の釈明を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、訂正事項（ｅ）は、誤記の訂正を目的とした明細書の訂正に該当するものであって、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてするものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
訂正事項（ａ）
　請求項１を
「（Ａ）アイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、８５重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が８５を上回るものを１０〜６０重量部、
（Ｂ）エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部、および（Ｃ）所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを４０〜７０重量％含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を３０〜６０重量部、
を有して成るポリプロピレン組成物であって、曲げ弾性率が７００Ｍｐａ未満であり、７５％での残留伸びが６０％未満であり、引張応力が６Ｍｐａを上回り且つノッチ付アイゾットレジリエンスが−２０℃および−４０℃で６００Ｊ／ｍを上回る組成物。」から
「（Ａ）アイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、８５重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が８５を上回るものを１０〜６０重量部、
（Ｂ）エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部、および（Ｃ）所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを４０〜７０重量％含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を３０〜６０重量部、
を有して成るポリプロピレン組成物であって、曲げ弾性率が７００Ｍｐａ未満であり、７５％での残留伸びが６０％未満であり、引張応力が６Ｍｐａを上回り且つノッチ付アイゾットレジリエンスが−２０℃および−４０℃で６００Ｊ／ｍを上回る組成物。（ただし、（Ａ）がアイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンである場合、組成物は平均直径が５００〜７０００μｍであり、流動性が３０秒未満であり且つ充填した嵩密度が０．４ｇ／ｃｃを上回る長球状粒子の形態である）」に訂正する。
訂正事項（ｂ）
　明細書第１８頁第１６行（特許公報第１２欄第５行）における「％Ｂ＝１００−％Ａ＝％Ｃ」を「％Ｂ＝１００−％Ａ−％Ｃ」に訂正する。
訂正事項（ｃ）
　明細書第１９頁第６〜１０行（特許公報第１１欄第１７〜２１行）における「Ｑは、最終製品に対するＡの重量画分を乗じ、最終製品のキシレン可溶性部分の重量画分で割った画分Ａのキシレン可溶性部分の重量％であり、Ｙは、全ビポリマー重量％を乗じて１００で割ったＣの重量％である。」を
「Ｑは、最終製品に対する画分Ａの重量比を乗じ、最終製品のキシレン可溶性部分の重量画分の重量％で割った、画分Ａのキシレン可溶性部分の重量％であり、Ｙは、キシレン可溶性部分の重量％（Ｓｃ）で割ったＣの重量％である。」に訂正する。
訂正事項（ｄ）
　明細書第２４頁（特許公報第７頁）の表１Ａ、及び第２５〜２６頁（特許公報第８〜９頁）の表１Ｂにおける実施例２〜４の欄を削除するとともに、明細書第２３頁下から第３行〜最下行（特許公報第１４欄第４〜６行）の「実施例２および４において、外部供与体としてフェニルトリエトキシシランの代わりにジフェニルジメトキシシランを用いた。」を削除する。
訂正事項（ｅ）
　明細書第２５頁の表１Ｂにおける「キシレン可溶性部分中のＣ２（Ｃｆ）」を「キシレン可溶性部分中のＣ２（ＣＦ）」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
塑弾性ポリプロピレン組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　１．　（Ａ）アイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはオレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基）との結晶性プロピレンコポリマーであって、８５重量％を上回るプロピレンを含み、アイソタクチック指数が８５を上回るものを１０〜６０重量部、
（Ｂ）エチレンを含み、室温でキシレンに不溶性である結晶性ポリマー画分を１０〜４０重量部、および（Ｃ）所望により少量のジエンを含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを４０〜７０重量％含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を３０〜６０重量部、
を有して成るポリプロピレン組成物であって、曲げ弾性率が７００Ｍｐａ未満であり、７５％での残留伸びが６０％未満であり、引張応力が６Ｍｐａを上回り且つノッチ付アイゾットレジリエンスが−２０℃および−４０℃で６００Ｊ／ｍを上回る組成物。
（ただし、（Ａ）がアイソタクチック指数が９０を上回るホモポリマーポリプロピレンである場合、組成物は平均直径が５００〜７０００μｍであり、流動性が３０秒未満であり且つ充填した嵩密度が０．４ｇ／ｃｃを上回る長球状粒子の形態である）
　２．　重合したエチレンの総含量が２０〜６０重量％である、請求項１に記載の組成物。
　３．　曲げ弾性率が２００〜５００Ｍｐａであり、残留伸びが２０〜５０％であり且つ引張応力が８〜２０Ｍｐａである、請求項１および２のいずれか１項に記載の組成物。
　４．　平均直径が５００〜７０００μｍであり、流動性が３０秒未満であり且つ充填した嵩密度が０．４ｇ／ｃｃを上回る長球状粒子の形態である、請求項１に記載の組成物。
　５．　プロピレン、またはそれとエチレンおよび／またはα−オレフィンとの混合物からポリマー相（Ａ）を形成する重合段階と、次いで、所望によりジエンを含むエチレン−プロピレン混合物からポリマー相（Ｂ）および（Ｃ）を形成する１段階以上の重合段階とから成り、トリアルキルアルミニウム化合物と、無水塩化マグネシウム上に担持されたＴｉのハロゲン化物またはＴｉのハロゲン−アルコラートおよび電子供与体化合物を含んで成る固体成分とから得られる触媒を用いる請求項１に記載の組成物の製造方法であって、前記の固体成分は表面積が１００ｍ２／ｇ未満であり、多孔度が０．２〜０．４ｃｃ／ｇであり、５０％を上回る孔の半径が１００Åを上回るような細孔容積分布を有し、且つＸ線スペクトルが２θ角３３．５°〜３５°でハロが最大強度となり、２θが１４．９５°では反射を示さないことを特徴とする方法。
　６．　ポリプロピレン重合段階は液状モノマー中で行ない、１段階以上のエチレン−プロピレン共重合段階は気相中で行なう、請求項５に記載の方法。
　７．　気相中で行なう、請求項５に記載の方法。
　８．　請求項１の組成物から得られる製品。
【発明の詳細な説明】
　本発明は、エラストマー性を有し、長球状粒子の形態で得られ、特定の流動性および見掛密度特性を賦与された熱可塑性ポリプロピレン組成物、およびその製造方法に関する。
　この数年の間に、エラストマー性を有ししかも熱可塑性材料に通常用いられる装置および方法を用いて製品に変換する能力を保持しているポリプロピレン組成物は、ますます重要なものになってきている。
　前記の組成物は、ポリオレフィン熱可塑性エラストマーと呼ばれることがあり、特に自動車、電気ケーブルおよびスポーツ用品の分野において用途が見出だされている。その有利な性能ゆえに、更に高価な熱可塑性スチレンやブタジエンを基材とするゴムに取って代わろうとしている。
　これらの組成物は、動的加硫条件下で、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）またはエチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）を結晶性ポリオレフィン、特にポリプロピレンと混合することによって製造される。
　このような製造方法は、かなりのエネルギーを必要とし、成分の機械的均一性は、最終製品に対して最適特性の望ましい釣合いを必ずしも付与するものではない。
　したがって、塑弾性の望ましい釣合いを有するポリオレフィン組成物を重合法によって製造することが必要になってきている。
　塑弾性を有するポリマー製品を直接重合相で製造する方法は、米国特許第４，２９８，７２１号明細書に記載されている。
　前記の特許明細書に記載の熱可塑性エラストマーは、エチレン−プロピレン混合物をハロゲン化マグネシウム上に担持された特殊な触媒を用いて重合させることによって得られる。この方法で得られるコポリマーは、塑弾性を有するが、融点が比較的低いので（約１００〜１３０℃）、耐熱性ではない。
　米国特許第４，４８９，１９５号明細書には、ポリオレフィン熱可塑性エラストマーをハロゲン化マグネシウム上に担持された立体特異性触媒を用いる２段階の重合で製造する方法について記載しており、第一段階では、ホモポリマーポリプロピレンを形成し、第二段階では、好ましくは気相中で行なって、エラストマー性のエチレン／プロピレンコポリマーを形成する。
　粒子の凝集を防止するために、第二段階の温度は、比較的低く（５０℃未満）保つ。ポリマーは、粉末の形態で得られる。
　ゴムコポリマー形成段階において比較的低い温度で行なわなければならないことは、熱交換並びに触媒の生産性が低いという観点からこの方法を不利にする。特許明細書に示されたデーターによれば、組成物は、室温でキシレンに不溶性のエチレンポリマー性画分を含んでいない。
　米国特許第４，４９１，６５２号明細書には、２段階でポリプロピレン熱可塑性エラストマーを製造する方法を記載しており、第一段階でプロピレンを重合させてホモポリマーポリプロピレンにし、第二段階でエチレン−プロピレン混合物を重合させてゴム状コポリマーを形成する。第二段階は、溶媒の存在下、温度６０℃〜８０℃で行なう。この温度で行なうと、後で砕解を必要とする塊の形成を伴って、ゴム状コポリマーが部分的に溶解する。特許明細書によれば、砕解は、粉砕によって行なう。実際には、ゴム状エチレン−プロピレンコポリマーの百分率が全ポリマーの約２０％を上回る場合、立体特異性触媒の存在下で操作を行なったとしても、粒子の凝集を避けることは不可能であることが知られている（公開欧州特許出願第００２９６５１号明細書およびベルギー国特許第８７６，４１３号明細書を参照されたい）。
　凝集現象は、エチレン−プロピレン共重合段階が気相中で行なわれる場合に特に重大である。反応器の汚れは、実際に気相中での方法を行なう妨げになる。
　塩化マグネシウム上に担持された特定の触媒を用いると、気相中の方法でも、塑弾性特性を有するポリプロピレン組成物を、十分に高い流動性および嵩密度特性を有する長球状粒子の形態で、しかもあらかじめ粗砕操作をしておくことなく製品に変換する通常の方法で同様に用いることができるような組成物を得ることが可能であるということを意外にも見出だした。
　この組成物は、その塑弾性特性の結果として、従来の熱可塑性ポリオレフィンエラストマーについて考えられる全ての用途に好適である。
　更に、この組成物は、形成するゴム相がポリプロピレンマトリックスに均等に分布する条件下で得られるので、成分を機械的に混合することによって得られる相当する組成物よりも優れた特性を与える。
　また、組成物は、極めて高い活性触媒を用いて得られるので、前記の組成物中に残留する触媒の量は極めて少なく、触媒残留物を除去する必要がない。
　本発明の組成物は、下記を有する。
（Ａ）アイソタクチック指数が９０を上回り、好ましくは９５〜９８であるホモポリマーポリプロピレンであるか、またはエチレンおよび／またはα−オレフィンＣＨ２＝ＣＨＲ（但し、Ｒは２〜６個の炭素原子を有するアルキル基である）との結晶性プロピレンコポリマーであって、８５重量％を上回るプロピレンを含み且つアイソタクチック指数が８５を上回るものを１０〜６０重量部、好ましくは２０〜５０重量部、
（Ｂ）エチレンを含む、室温でキシレンに不溶性のポリマー画分を１０〜４０重量部、および
（Ｃ）所望によりジエンを少量含み、室温でキシレンに可溶性であり且つエチレンを４０〜７０重量％含む非晶質のエチレン−プロピレンコポリマー画分を３０〜６０重量部、好ましくは３０〜５０重量部。
　重合したエチレンの総含量は、２０〜６０重量％である。
　各画分の（テトラヒドロナフタレン中１３５℃で極限粘度を測定することによって決定した）分子量は、成分の性質および最終製品のメルトインデックスに依存して変化する。下記の範囲が好ましい。
　画分（Ａ）は０．５〜３ｄｌ／ｇ。
　画分（Ｂ）プラス（Ｃ）は２〜８ｄｌ／ｇ。
　前記の組成物は、平均直径が５００〜７０００μｍであり、（７０℃での）流動性が３０秒未満であり、（充填した）嵩密度が０．４ｇ／ｃｃを上回り、特に０．４〜０．６ｇ／ｃｃである長球状粒子の形態で得られる。
　組成物は、示差走査熱量分析法（ＤＳＣ）で測定すると、１４０℃を上回る温度で少なくとも１個の融解ピークを示し、曲げ弾性率は７００Ｍｐａ未満、好ましくは２００〜５００Ｍｐａであり、ビカー軟化点は、５０℃を上回り、ショアーＡ硬度は８０を上回り且つショアーＤ硬度は３０を上回り、７５％での残留伸びは６０％未満、特に２０〜５０％であり、引張応力は６Ｍｐａを上回り、特に８〜２０Ｍｐａである。
　組成物の電子顕微鏡下の分析は、分散相が非晶質のエチレン−プロピレンコポリマーから成り、平均粒度が２μｍ未満であることを示す。
　この組成物から得ることができる製品は、特に自動車、電気ケーブルおよびスポーツ用品の分野で用いられる。
　組成物は、少なくとも２段階からなる重合法で製造し、第一段階ではプロピレンを重合させて成分（Ａ）を形成し、次の段階でエチレン−プロピレン混合物を重合させて成分（Ｂ）および（Ｃ）を形成する。
　操作は、液または気相中でまたは液−気相中で行なう。
　好ましい方法は、プロピレンのホモ重合段階を、稀釈剤として液状プロピレンを用いて行ない、プロピレンとエチレンの気相中での共重合段階を、プロピレンの部分的なガス抜きをする外には中間の段階なしに行なうことである。
　プロピレンの重合は、エチレンまたはα−オレフィン例えばブテン−１、ペンチン−１、４−メチル−ペンテン−１の、生成する製品のアイソタクチック指数が８５％を上回るような量の存在下で行なうことができる。
　プロピレンとエチレンの共重合はまた、他のα−オレフィンまたは共役した若しくは共役していないジエン例えばブタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、エチリデン−ノルボルネン−１の存在下で行なうことができる。
　プロピレン重合段階およびプロピレンとエチレンとの共重合段階の反応温度は、同じであるかまたは異なってもよく、一般的には４０℃〜９０℃、好ましくはホモ重合の場合は５０〜８０℃、共重合の場合は５０〜７０℃である。
　第一段階の圧力は、使用温度で液状プロピレンの蒸気圧に相当する圧力であり、触媒混合物を供給するのに用いる少量の不活性稀釈剤の蒸気圧および分子量の調節剤として用いる水素の過剰圧力によって調節可能である。
　共重合段階に関する圧力は、気相中で行なう場合は、５〜３０ａｔｍであることができる。二つの段階に関する滞留時間は、ホモポリマー画分と、ビポリマーＢおよびＣ画分との所望な関係によって変化し、一般的には３０分間〜８時間である。水素およびＺｎＥｔ２のような従来の既知の連鎖移動剤は、分子量調節剤として用いることができる。
　重合に用いる触媒は、塩化マグネシウム上に担持されたチタン化合物および電子供与体化合物（内部供与体）を含む固体化合物と、トリアルキルアルミニウム化合物および電子供与体化合物（外部供与体）との反応生成物を包含する。
　本発明の組成物を、嵩密度が高い流動性粒子の形態で得るためには、固体の触媒成分が下記の特性を示すことが重要である。
　表面積が１００ｍ２／ｇ未満、特に５０〜８０ｍ２／ｇ。
　多孔度が０．２５〜０．４ｃｃ／ｇ。
　Ｘ線スペクトルは、角度２θが３３．５°〜３５°でハロを示し、２θが１４．９５°で反射を示さない。
　触媒成分は、下記の方法にしたがって製造する。
　一般的にＭｇＣｌ２のモル当たり３モルのアルコールを含むアルコールとの塩化マグネシウム付加物は、溶融付加物を付加物と混和しない不活性炭化水素液に乳化させた後、エマルジョンを速やかに冷却して付加物を球状粒子の形態に凝固させることによって球状粒子の形態で得られる。
　次に、粒子は、５０℃〜１３０℃の加熱サイクルで部分的な脱アルコールを施され、ＭｇＣｌ２のモル当たり３モルのアルコール含量を１〜１．５モルにする。
　次いで、付加物は、濃度４０〜５０ｇ／ｌの冷却したＴｉＣｌ４に懸濁し、その後温度を８０℃〜１３５℃とし、１〜２時間この温度に保持する。
　アルキル、シクロアルキルまたはアリールフタレート例えばジイソブチル、ジ−ｎ−ブチルおよびジ−ｎ−オクチルフタレートから好ましく選択される電子供与体化合物も、ＴｉＣｌ４に加える。
　過剰のＴｉＣｌ４は、濾過または沈降によって熱いうちに分離し、ＴｉＣｌ４による処理を１回以上繰り返した後、固体はヘプタンまたはヘキサンで洗浄して乾燥させる。
　このようにして得られる触媒成分は、下記の特性を示す。
　表面積：１００ｍ２／ｇ未満、特に５０〜８０ｍ２／ｇ。
　多孔度：０．２５〜０．４ｃｃ／ｇ。
　５０％を上回る孔の半径が１００Åを上回るような細孔容積分布。
　Ｘ線スペクトルは、角度２θが３３．５°〜３５°で最大強度を有するハロを示し、２θが１４．９５°では反射を示さない。
　触媒は、触媒成分をトリアルキルアルミニウム化合物、好ましくはトリエチルアルミニウムおよびトリイソブチルアルミニウム、および電子供与体化合物であって式Ｒ′Ｒ″Ｓｉ（ＯＲ）２（但し、Ｒ′およびＲ″は同じであるかまたは異なるものであり、１〜１８個の炭素原子を有するアルキル、シクロアルキルまたはアリール基であり、Ｒは１〜４個の炭素原子を有するアルキル基）であるシラン化合物から好ましく選択される化合物と混合することによって得られる。
　典型的なシランは、ジフェニルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、メチル−ｔ−ブチルジメトキシシランおよびジイソプロピルジメトキシシランである。
　フェニルトリエトキシシランのようなシラン化合物も用いることができる。
　Ａｌ／Ｔｉ比は、通常１０〜２００であり、シラン／Ａｌモル比は、１／５〜１／５０である。
　触媒は、少量のオレフィンと予備接触させ（初期重合）、炭化水素溶媒の懸濁液に触媒を保持し、室温〜６０℃の温度で重合させて触媒の重量の０．５〜３倍の量のポリマーを製造することができる。
　操作は、液状モノマーでも行なうことができ、この場合触媒重量の最大１０００倍までの量のポリマーを製造することができる。
　下記に記載の特性に関する実施例および本文に示したデーターは、下記の方法を用いて測定した。
　　　　
特性
方法
　流動度指数（Ｍ．Ｆ．Ｒ．Ｌ．）：　　ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８
　エチレン重量％：　　　　　　　　　　赤外分光法
　極限粘度：　　　　　　　　　　　　　テトラレン中１３５℃で測定
　キシレン可溶分重量％：　　　　　　（実施例の前の注記を参照されたい）
　曲げ弾性率：　　　　　　　　　　　ＡＳＴＭ−Ｄ７９０
　ノッチ付アイゾットレジリエンス：　ＡＳＴＭ−Ｄ２５６
ビカー（１ｋｇ）軟化点：　　　　　　ＡＳＴＭ−Ｄ１５２５
　Ａ／Ｄショアー硬度：　　　　　　　ＡＳＴＭ−Ｄ２２４０
　７５％での残留伸び：　　　　　　　ＡＳＴＭ−Ｄ４１２
　引張応力：　　　　　　　　　　　　ＡＳＴＭ−Ｄ６３８
　表面積：　　　　　　　　　　　　　Ｂ．Ｅ．Ｔ．
　多孔度：　　　　　　　　　　　　　Ｂ．Ｅ．Ｔ．
　嵩密度：　　　　　　　　　　　　　ＤＩＮ−５３１９４
　流動性：　　　　　　　　　　　　　ポリマー１００ｇが漏斗を通って流れるのに要する時間であって、開口部の直径１．２７ｃｍ、壁が垂直に対して２０°で傾斜した漏斗の押出量。
　粒度測定：　　　　　　　　　　　　ＡＳＴＭ−Ｄ１９２１−６３
　白化耐性：　直径１２．７ｍｍ、秤量７８ｇの半球形状パンチから成るラムでの圧入によって得られる試験用のポリマーのディスクに衝撃を施すことによって測定した。白化を生じる最小の高度（ｈ）と、装置によって許される最大高度（７６ｃｍ）での白化する面積の大きさを測定した。
　様々な物理化学的な試験を施す試料は、あらかじめイルガノクス（ＩＲＧＡＮＯＸ）Ｒ１０１０を０．１重量％とＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−パラクレゾール）０．１重量％とで安定化した球状粒子の形態のポリマー中から、下記の条件下でＧＢＦＶ１６０注入圧力を用いて直接成形している。
　ポリマーの溶融温度１９０℃、
　成形温度６０℃、
　注入時間２０秒間、
　冷却時間２５秒間。
　全ビポリマーの重量％（％Ｂｐ＝％Ｃ＋％Ｂ）は、第二段階で供給されるプロピレン−エチレン混合物の重量を測定することによって計算し、最終製品の重量と比較する。
　本分中に記載の三つの画分Ａ、ＢおよびＣの重量％は、下記の方法で測定する。
％Ａ＝１００−％Ｂｐ
％Ｃ＝Ｓｃ−Ｐ・ＳＰ
（式中、ＳｃおよびＳｐは、最終製品およびポリプロピレン画分Ａそれぞれのキシレン可溶性部分の重量％であり、Ｐは前記の画分と最終製品との重量比である）
％Ｂ：１００−％Ａ
−
　キシレンに可溶性のコポリマー画分Ｃに含まれるエチレンの重量％は、下記の式で計算されている。
（式中、ＣＦは、最終製品のキシレンに可溶性部分中のエチレン重量％であり、ＣＰは、ポリプロピレン画分Ａのキシレンに可溶性部分中のエチレン重量％であり、Ｑは、最終製品に対する画分Ａの重量
比
の重量％
キシレン可溶性部分の重量％（Ｓｃ）で割ったＣの重量％
注記
キシレン可溶性部分の百分率の測定
　ポリマー２．５ｇをキシレン２５０ｍｌに１３５℃で攪拌しながら溶解させる。２０分後に、溶液を攪拌を継続しながら２５℃まで冷却した後、３０分間静置する。沈殿物を濾紙で濾過し、溶液は窒素流中で蒸発させ、残留物は恒量に達するまで真空下８０℃で乾燥させる。この方法で、室温でキシレンに可溶性のポリマーの重量％を計算する。室温でキシレンに不溶性のポリマーの重量％を、ポリマーのアイソタクチック指数と見なす。このようにして得られる値は、沸騰ｎ−ヘプタンで抽出することによって測定したアイソタクチック指数と実質的に一致し、定義によりポリプロピレンのアイソタクチック指数に等しい。
実施例
一般的な操作方法
　試験は、２２ｌのステンレス鋼オートクレーブ中で、ヘリカル・マグネチック・スターラーを約９０ｒｐｍで操作して行なった。
　温度および圧力は、特に断らない限り反応中一定に保つ。
　気相は、処理用ガスクロマトグラフィ装置で連続的に分析する。
　操作は、２段階の回分操作であり、第一段階は、液状モノマー中のプロピレンのホモ重合から成り、第二段階は、気相中でのエチレンとプロピレンとの共重合から成る。
（Ａ）第一段階
　オートクレーブに、２０℃で、液状プロピレンを１６リットルを加え、固体成分（約０．１５ｇ）と、ヘキサン中１０％トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）を７５ｍｌとフェニルトリエトキシシラン（ＰＥＳ）（モル比Ａｌ／ＰＥＳが１０）の適当量との混合物から成る触媒コンプレックスを順に入れる。
　触媒系は、プロピレンの圧力で供給する。温度を約１０分間で７０℃まで上昇させ、重合が完全に終了するまで一定に保つ。水素は、気相中で連続的に定量分析し、所望の濃度を一定に保持するために供給する。エチレンをコモノマーとして用いるときは、このオレフィンの適当量を連続的に供給して気相中の百分率を一定に保持する。
　所定時間後、ほぼ全量の残留モノマーを６０℃、大気圧でガス抜きすることによって除去する。
（Ｂ）第二段階
　第一段階からのホモポリマーは、各種の分析用試料を採取した後、所定の温度に上昇させる。続いて、プロピレンとエチレンを所望な量の比で順に供給して設定した気相組成物および圧力を得る。
　重合時の圧力は、所望のビポリマーと同様の組成物を有し、９０℃のサーモスタットを備えるシリンダー内に入れられたエチレン−プロピレン混合物を供給することによって一定に保持する。
　供給時間は、触媒系の反応と、計画したホモおよびビポリマーの相対組成を供給するのに必要なビポリマーの量とによって変化する。試験終了時に、粉末を排出し、安定化して窒素流中６０℃でオーブン乾燥する。用いた触媒成分は、米国特許第４，３９９，０５４号明細書の実施例２の方法にしたがって行なうが、１０，０００ｒｐｍの代わりに３，０００ｒｐｍで行なって球状粒子の形態で得られるＭｇＣｌ２・３Ｃ２Ｈ５ＯＨ付加物から製造する。次に、付加物は、窒素流中温度５０℃〜１００℃まで徐々に上昇させて加熱することによってアルコール含量がＭｇＣｌ２のモル当たり１．５モルに達するまで脱アルコールを行なう。
　部分的に脱アルコールした付加物は、表面積が９．１ｍ２／ｇであり、嵩密度が０．５６４ｇ／ｃｃである。前記の付加物２５ｇをＴｉＣｌ４６２５ｍｌに０℃で攪拌しながら加える。
　１時間で１００℃まで加熱する。温度が４０℃になったときにジイソブチルフタレートをＭｇ／ジイソブチルフタレートのモル比８で加える。２時間で１００℃まで加熱し、静置させた後、液体は熱いうちに吸引する。ＴｉＣｌ４５５０ｍｌを導入し、１２０℃で１時間加熱する。次に静置させた後、液体を熱いうちに吸引する。固形物は、無水ヘキサン２００ｍｌを用いて６０℃で６回洗浄した後、室温で３回洗浄する。真空下で乾燥後の固形物は、下記の特性を示す。
　多孔度＝０．２６１ｃｃ／ｇ、
　表面積＝６６．５ｍ２／ｇ、
　嵩密度＝０．４４０ｇ／ｃｃ。
　実施した全ての試験および相対的な操作条件は、表−１Ａおよび１Ｂに示す。
　本明細書に開示された本発明の他の特徴、利点および実施態様は、前記の開示を読んだ後に当該技術者に容易に明らかになるであろう。また、本発明の具体的な実施態様はかなり詳細に記載されているが、これらの実施態様の変更および改良も、本発明の趣旨および範囲に反しない限り行うことができる。