【事件の表示】
　特許第３０３０１１５号「架橋性高分子注型用組成物」の請求項１ないし２１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０３０１１５号の請求項１ないし１０に係る特許を維持する。
【理　由】
I．手続の経緯
　特許第３０３０１１５号の請求項１〜２１に係る発明は、平成３年４月１９日に特許出願され、平成１２年２月４日にその発明について特許権の設定登録がなされ、その後、水谷孝三及び三菱レイヨン株式会社からそれぞれ特許異議の申立がなされ、取消の理由が通知され、その指定期間内である平成１３年６月２６日に訂正請求（その後取り下げ）がなされ、再度取消の理由が通知がされ、その指定期間内である平成１３年１２月１２日に訂正請求がなされたものである。
II．訂正請求について
１．訂正の内容
（１）訂正事項ａ．
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載
「成分（Ａ）としてポリオキシアルキレングリコール　ジアクリレートまたはジメタクリレート５〜６０重量％；
　成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフエノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体１０〜６０重量％；および
　成分（Ｃ）として、アクリル基およびメタクリル基から選択した２〜６個の末端基を有するウレタン単量体２．５〜２０重量％でこの成分（Ｃ）の分子量を官能数または基の数で割った分子量が１００〜３００の範囲にあるウレタン単量体を含んでなる架橋性高分子注型用組成物。」を
「約１．５１〜１．５７の中程度の屈折範囲の屈折率を有する重合体光学物品を製造するための架橋性高分子注型用組成物であって、下記の成分（Ａ）〜（Ｃ）および架橋開始剤からなり、
　成分（Ａ）として、６〜１４個のエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を有するポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを含むポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを、注型用組成物の全重量に対して２０〜４５重量％の割合で有し、
　成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフエノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体を、注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％の割合で有し、さらに、成分（Ｂ）は、形成する光学物品の全屈折率を変更する高インデックスビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体成分を含み、かつスチレンおよびその誘導体から選択され、前記第２の高インデックス単量体成分を注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で有し、
　成分（Ｃ）として、アクリル基およびメタクリル基から選択した４〜６個の末端基を有し、該成分（Ｃ）の分子量を末端基の数で割った値が１００〜３００の範囲にあるウレタン単量体を、注型用組成物の全重量に対して２．５〜２０重量％で有し、
　さらに、熱開始剤、紫外線開始剤およびこれらの組合わせから選択した架橋開始剤を有することを特徴とする注型組成物。」に訂正する。
（２）　訂正事項ｂ．
　特許請求の範囲の請求項２、請求項３、請求項４、請求項７、請求項１２、請求項１３、請求項１４、請求項１５、請求項１７、請求項１８、請求項１９を削除する。
（３）　訂正事項ｃ．
　特許請求の範囲の請求項５、請求項６、請求項８、請求項９、請求項１０、請求項１１、請求項１６、請求項２０、請求項２１の記載
「【請求項５】成分（Ａ）をポリエチレングリコール　ジメタクリレートとした請求項１〜３のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
【請求項６】成分（Ａ）は、更に注型用組成物の全重量に対して約５〜３０重量％の割合の平均３〜５個のエチレンオキシド単位を有するポリエチレングリコール　ジメタクリレートを含む請求項１〜５のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
【請求項８】成分（Ｂ）をビスフエノール化合物のポリアクリレートまたはポリメタクリレートとした請求項１〜７のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
【請求項９】成分（Ｂ）は
【化１】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ１はメチル、エチルまたは水素を示し；Ｒ２は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｒ３は水素、メチルまたはヒドロキシルを示し；Ｒ４は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｘはハロゲン、好ましくは塩素、臭素、または沃素、または水素を示し；およびｎは０〜８の整数を示す）で表される一般式を有する化合物から選択した請求項８記載の注型用組成物。
【請求項１０】成分（Ｂ）をビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートとした請求項９記載の注型用組成物。
【請求項１１】成分（Ｂ）をハロゲン化した請求項９記載の注型用組成物。
【請求項１６】成分（Ｃ）を
【化２】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基、好ましくは脂肪族、脂環式または芳香族残基、特に好ましくはＣ１〜Ｃ２０アルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキル　カルボニル、アルコキシ　カルボニル　アルキルアミド、またはアルコキシ　アミド基、または少なくとも１または２個以上のハロゲン、ヒドロキシル、ニトロ、アミノ、アルキルまたはアルコキシ基で置換したこの基の有機ジイソシアネートおよび部分を示す）で表される一般式を有する化合物から選択したテトラアクリル　ウレタン単量体とした請求項１〜１３いずれか一つの項記載の注型用組成物。
【請求項２０】組成物は１〜１０重量％の脂肪族グリコール　ジメタクリレートまたはジアクリレートを含む請求項１〜１９のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
【請求項２１】約１．５１〜１．５７の中程度の屈折範囲の屈折率を有する請求項１〜２０のいずれか一つの項に記載した注型用組成物から形成した重合体光学物品。」を
「【請求項２】　成分（Ａ）が、さらに、注型用組成物の全重量に対して５〜３０重量％の割合で、平均３〜５個のエチレンオキシド単位を有するポリオキシエチレングリコールジメタクリレートを任意に含むことを特徴とする請求項１記載の注型用組成物。
【請求項３】　成分（Ａ）のポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートはポリオキシエチレングリコールジメタクリレートであることを特徴とする請求項２記載の注型用組成物。
【請求項４】　成分（Ｂ）がビスフエノール化合物のポリアクリレートまたはポリメタクリレートエステルであることを特徴とする請求項１〜３のうちいずれか１項に記載の注型用組成物。
【請求項５】　成分（Ｂ）は
【化１】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ１ はメチル、エチルまたは水素を示し；Ｒ２ は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｒ３ は水素、メチルまたはヒドロキシルを示し；Ｒ４ は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｘはハロゲン、好ましくは塩素、臭素、または沃素、または水素を示し；およびｎは０〜８の整数を示す）で表される一般式を有する化合物から選択されることを特徴とする請求項４記載の注型用組成物。
【請求項６】　成分（Ｂ）がビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートであることを特徴とする請求項５記載の注型用組成物。
【請求項７】　成分（Ｂ）をハロゲン化した請求項６記載の注型用組成物。
【請求項８】　成分（Ｃ）を
【化２】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基、好ましくは脂肪族、脂環式、または芳香族基、特に好ましくは炭素数１〜２０のアルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキルカルボニル、アルコキシカルボニル、アルキルアミド、またはアルコキシアミド基を示す）で表される一般式を有する化合物から選択したテトラアクリルウレタン単量体とすることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の注型用組成物。
【請求項９】　１〜１０重量％の脂肪族グリコールジメタクリレートまたはジアクリレートをさらに含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の注型用組成物。
【請求項１０】　１．５１〜１．５７の範囲の屈折率を有する請求項１〜９のいずれか１項に記載した注型用組成物から形成した重合体光学物品。」に訂正する。
（４）　訂正事項ｄ．
　明細書の段落【００１４】〜段落【００２０】の記載
「【００１７】好ましい高インデックス　ビスフェノール化合物はビスフェノールＡエトキシ化ジメタクリレートである。ビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートは、例えば商品名「ＡＴＭ２０」でアンコマー（Ａｎｃｏｍｅｒ）社から市販されている。商品名「Ｂｉｓ ＧＭＡ」でフリーマン　ケミカルス（Ｆｒｅｅｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ」で市販されているビスフエノ−ルＡのグリシジルエステルが適当である。使用できる高インデックス　ハロゲン化ビスフエノール化合物は商品名ＮＫエステル５３４Ｍでシン　ナカムラにより販売されている化合物を含んでいる。また、商品名「ＳＲ８０３」、「ＳＲ８０４」、「ＧＸ６０９９」および「ＧＸ６０９４」で第一工業製薬（Ｄａｉ−ｌｃｈｉ‐Ｋｏｇｙｏ Ｓｅｉｙａｋｕ（ＤＳＫ）Ｃｏ．Ｌｘｄ．）により市販されている高インデックス臭素化ビスフエノール単量体が適当である。
　高インデックス　ビスフェノール単量体は注型用組成物の全重量に対して約１０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％の割合で存在させることができる。
【００１８】更に、高インデックス　ビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体を本発明の注型用組成物に少量の割合で加えることができる。これら第２の高インデックス単量体としては、スチレンおよびその誘導体；ベンジルおよびフェニルメタクリレートを含む高インデックス　アクリレートおよびメタクリレートエステル；ｎ−ビニルピロリドン；および高インデックス芳香族ウレタンを例示することができる。第２の高インデックス単量体成分は光学物品の全屈折率を変更するために加えることができる。
【００１９】第２の高インデックス単量体成分は注型用組成物の全重量に対して０〜約２０重量％の割合で存在することができる。第２の高インデックス単量体成分は約５〜１５重量％、好ましくは約５〜１０重量％の割合で存在することができる。第２の高インデックス単量体成分は２０重量％以上の割合で存在させないようにする。この割合以上で形成した光学物品は減少したバーコル硬度および／または減少した耐摩耗性を示す。この事は、高インデックス　ビスフェノール単量体の使用を高めることによってある程度補償することができる。
【００２０】上述するように、架橋性高分子注型用組成物は末端アクリルおよび／またはメタクリル基を有する少なくとも１種のウレタン単量体を含んでいる。これらの基の数は２〜６の範囲で変えることができ、本発明によって使用するのに満足する材料は官能数または基の数で割った化合物の分子量が１００〜３００である材料であることを確かめた。この範囲に存在する適当な材料としては商品名ｕ−４Ｈ，ｕ−４ＨＡおよびｕ−６ＨＡ（シン　ナカムラより市販された）および商品名ＮＦ−２０１およびＮＦ−２０２（三菱レイヨンより市販された）の材料を例示することができる。これらの単量体はレンズ材料に脆性を与えることなく物理的靭性を改善するために加えることができる。耐衝撃性は耐摩耗性に悪影響を与えないように向上させる。」を
「【００１７】好ましい高インデックス　ビスフェノール化合物はビスフェノールＡエトキシ化ジメタクリレートである。ビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートは、例えば商品名「ＡＴＭ２０」でアンコマー（Ａｎｃｏｍｅｒ）社から市販されている。商品名「Ｂｉｓ ＧＭＡ」でフリーマン　ケミカルス（Ｆｒｅｅｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ」で市販されているビスフェノールＡのグリシジルエステルが適当である。使用できる高インデックス　ハロゲン化ビスフェノール化合物は商品名ＮＫエステル５３４Ｍでシン　ナカムラにより販売されている化合物を含んでいる。また、商品名「ＳＲ８０３」、「ＳＲ８０４」、「ＧＸ６０９９」および「ＧＸ６０９４」で第一工業製薬（Ｄａｉ‐ｌｃｈｉ‐Ｋｏｇｙｏ Ｓｅｉｙａｋｕ（ＤＳＫ）Ｃｏ．Ｌｘｄ．）により市販されている高インデックス臭素化ビスフェノール単量体が適当である。
　高インデックス　ビスフェノール単量体は注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％の割合で存在させることができる。
【００１８】更に、高インデックス　ビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体を本発明の注型用組成物に少量の割合で加える。これら第２の高インデックス単量体としては、スチレンおよびその誘導体から選択される。第２の高インデックス単量体成分は光学物品の全屈折率を変更するために加えることができる。
【００１９】第２の高インデックス単量体成分は注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で存在する。第２の高インデックス単量体成分は好ましくは５〜１５重量％、より好ましくは５〜１０重量％の割合で存在する。第２の高インデックス単量体成分は２０重量％を超える割合で存在させないようにする。この割合を超えた場合には、形成した光学物品は減少したバーコル硬度および／または減少した耐摩耗性を示す。この事は、高インデックス　ビスフェノール単量体の使用を高めることによってある程度補償することができる。
【００２０】上述するように、架橋性高分子注型用組成物は末端アクリルおよび／またはメタクリル基を有する少なくとも１種のウレタン単量体を含んでいる。これらの基の数は４〜６の範囲で変えることができ、本発明によって使用するのに満足する材料は官能数または基の数で割った化合物の分子量が１００〜３００である材料であることを確かめた。この範囲に存在する適当な材料としては商品名ｕ−４Ｈ，ｕ−４ＨＡおよびｕ−６ＨＡ（シン　ナカムラより市販された）および商品名ＮＦ−２０１およびＮＦ−２０２（三菱レイヨンより市販された）の材料を例示することができる。これらの単量体はレンズ材料に脆性を与えることなく物理的靭性を改善するために加えることができる。耐衝撃性は耐摩耗性に悪影響を与えないように向上させる。」に訂正する。
（５）　訂正事項ｅ．
　明細書の段落【００５０】〜段落【００５１】の記載
「【００５０】実施例２〜１４
　実施例１を、表１〜表２に示す単量体混合物を用い、同じ条件下で繰返した。結果を表１〜表２に示す。いずれの場合においても、満足するレンズを得た。
【００５１】比較例１５〜２３
　実施例１を表１〜表２に示す単量体混合物を用いて繰返し行った。
　比較例１５〜１９は種々の成分が本発明の注型用組成物に貢献することを示している。
　比較例１５はテトラアクリル　ウレタン単量体を省いており、許容できない低いバーコル硬度を示している。」を
「【００５０】実施例２、３、５、６、８〜１４
　実施例１を、表１〜表２に示す単量体混合物を用い、同じ条件下で繰返した。結果を表１〜表２に示す。いずれの場合においても、満足するレンズを得た。
【００５１】比較例４、７、１５〜２３
　実施例１を表１〜表２に示す単量体混合物を用いて繰返し行った。
　比較例１５〜１９は種々の成分が本発明の注型用組成物に貢献することを示している。
　比較例１５はテトラアクリル　ウレタン単量体を省いており、許容できない低いバーコル硬度を示している。」に訂正する。
（６）　訂正事項ｆ．
　明細書の段落【００５３】に記載の表１
「
」を
「
」に訂正する。
（７）　訂正事項ｇ．
　明細書の段落【００２３】の記載における
「（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択する基を示し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基を示す）で表される一般式を有する化合物を示すことができる。ＸはＣ１〜Ｃ２０アルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキル　カルボニル、アルコキシ　カルボニル、アルキルアミドまたはアルコキシ　アミド基を示すことができる。
　Ｘは１または２個以上のハロゲン、ヒドロキシ、ニトロ、アミノ、アルキルおよびアルコキシ基で置換することができる。」を
「（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択する基を示し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基を示す）で表される一般式を有する化合物を示す。Ｘは、好ましくは、脂環式、または芳香族基、特に好ましくは、Ｃ１〜Ｃ２０アルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキルカルボニル、アルコキシカルボニル、アルキルアミドまたはアルコキシアミド基を示す。」に訂正する。
２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、請求項１に記載の成分（Ａ）として挙げられた成分の一部を削除するものであり、成分（Ａ）の含有量を限定するものであり、架橋性高分子注型用組成物を特定の範囲の屈折率を有する重合体光学物品を製造するためのものとするものであり、成分（Ｃ）の記載を明りょうにするものであり、さらに、架橋開始剤を加えるものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とし、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　上記訂正事項ｂは、請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。
　上記訂正事項ｃは、請求項の削除に伴い、請求項の項番号を訂正するとともに、【化２】の定義を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするとともに、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　上記訂正事項ｄ〜ｇは、特許請求の範囲の記載の訂正により生じた発明の詳細な説明との整合を図るものであり、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正に該当する。
　そして、上記各訂正事項は、明細書中に記載されているものであり、明細書に記載された事項の範囲内の訂正であり、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書き、第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
III．訂正後の発明
　訂正後の請求項１〜１０に係る発明は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜１０に記載された、次のとおりのものである。
「【請求項１】　約１．５１〜１．５７の中程度の屈折範囲の屈折率を有する重合体光学物品を製造するための架橋性高分子注型用組成物であって、下記の成分（Ａ）〜（Ｃ）および架橋開始剤からなり、
　成分（Ａ）として、６〜１４個のエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を有するポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを含むポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを、注型用組成物の全重量に対して２０〜４５重量％の割合で有し、
　成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフエノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体を、注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％の割合で有し、さらに、成分（Ｂ）は、形成する光学物品の全屈折率を変更する高インデックスビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体成分を含み、かつスチレンおよびその誘導体から選択され、前記第２の高インデックス単量体成分を注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で有し、
　成分（Ｃ）として、アクリル基およびメタクリル基から選択した４〜６個の末端基を有し、該成分（Ｃ）の分子量を末端基の数で割った値が１００〜３００の範囲にあるウレタン単量体を、注型用組成物の全重量に対して２．５〜２０重量％で有し、
　さらに、熱開始剤、紫外線開始剤およびこれらの組合わせから選択した架橋開始剤を有することを特徴とする注型組成物。
【請求項２】　成分（Ａ）が、さらに、注型用組成物の全重量に対して５〜３０重量％の割合で、平均３〜５個のエチレンオキシド単位を有するポリオキシエチレングリコールジメタクリレートを任意に含むことを特徴とする請求項１記載の注型用組成物。
【請求項３】　成分（Ａ）のポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートはポリオキシエチレングリコールジメタクリレートであることを特徴とする請求項２記載の注型用組成物。
【請求項４】　成分（Ｂ）がビスフエノール化合物のポリアクリレートまたはポリメタクリレートエステルであることを特徴とする請求項１〜３のうちいずれか１項に記載の注型用組成物。
【請求項５】　成分（Ｂ）は
【化１】
　
（式中、Ｒ１ はメチル、エチルまたは水素を示し；Ｒ２ は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｒ３ は水素、メチルまたはヒドロキシルを示し；Ｒ４ は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｘはハロゲン、好ましくは塩素、臭素、または沃素、または水素を示し；およびｎは０〜８の整数を示す）で表される一般式を有する化合物から選択されることを特徴とする請求項４記載の注型用組成物。
【請求項６】　成分（Ｂ）がビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートであることを特徴とする請求項５記載の注型用組成物。
【請求項７】　成分（Ｂ）をハロゲン化した請求項６記載の注型用組成物。
【請求項８】　成分（Ｃ）を
【化２】
　
（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基、好ましくは脂肪族、脂環式、または芳香族基、特に好ましくは炭素数１〜２０のアルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキルカルボニル、アルコキシカルボニル、アルキルアミド、またはアルコキシアミド基を示す）で表される一般式を有する化合物から選択したテトラアクリルウレタン単量体とすることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の注型用組成物。
【請求項９】　１〜１０重量％の脂肪族グリコールジメタクリレートまたはジアクリレートをさらに含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の注型用組成物。
【請求項１０】　１．５１〜１．５７の範囲の屈折率を有する請求項１〜９のいずれか１項に記載した注型用組成物から形成した重合体光学物品。」
IV．特許異議申立について
１．特許異議申立の概要
　特許異議申立人　水谷孝三は、訂正前の請求項１〜２１に係る各発明の特許は、その明細書の記載が、特許法第３６条第４項及び第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、取り消されるべき旨、
　特許異議申立人　三菱レイヨン株式会社は、甲第１〜２号証を提出して、訂正前の請求項１〜２１に係る各発明は、前記甲第１〜２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、訂正前の請求項１〜２１に係る各発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから、取り消されるべき旨、それぞれ主張する。
２．特許異議申立についての判断
（１）特許法第２９条第２項違反について（特許異議申立人　三菱レイヨン株式会社の特許異議申立について）
（i）各甲号証に記載の事項
◆甲第１号証（特開昭６３−２８９０１１号公報）には、以下の記載がされている。
「（１）少なくとも１種のポリオキシアルキレングリコールジアクリレート又は同ジメタクリレートと少なくとも１種の多官能性不飽和架橋剤とを含んでいることを特徴とする架橋性の高分子キャスト用組成物。
（６）２〜６個のアクリル及び／又はメタクリル末端基を有するウレタンモノマーをさらに含んでいる特許請求の範囲第１項に記載のキャスト用組成物。
（１５）ウレタンモノマーが式
（式中、・・・）
を有する化合物である特許請求の範囲第１４項に記載のキャスト用組成物。」（特許請求の範囲第１項、第６項、第１５項）
「本発明は・・・眼鏡レンズ等の光学プラスチック物品の製造に関する。」（３頁左上欄２行〜３行）
「本発明によれば、少なくとも１種のポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたは同ジメタクリレートと少なくとも１種の多官能性不飽和架橋剤を含んでいる架橋性の高分子キャスト用組成物が提供される。
　本発明の好ましい態様における架橋性高分子キャスト用組成物はまたアクリル及び／又はメタクリル末端基を有するウレタンモノマーも含むことができる。本発明による少なくとも１種のポリオキシアルキレングリコールジアクリレート又は同ジメタクリレート化合物はその主鎖中にエチレンオキサイド又はプロピレンオキシドの繰返単位を含んでいることができる。エチレングリコール誘導体が好ましい。約６〜１１個のアルキレンオキシド繰返単位を含んでいるのが好ましい。」（３頁左下欄３行〜１９行）
「このジアクリレート又はジメタクリレート化合物はキャスト用組成物の総重量基準で約４０〜６０重量％の量で存在することができる。」（３頁右下欄１９行〜４頁左上欄２行）
「好ましい態様における架橋性高分子キャスト用組成物はまたアクリル及び／又はメタクリル末端基を有するウレタンモノマーを含んでいることができる。このような基の数は２〜６の範囲で変化することができるが、本発明における使用に対して満足できる物質はその官能価数又は基数で割ったその化合物の分子量が２００±５０であるものであることが判明した。・・・これらのモノマーはレンズ材料を脆過ぎるものとしないでその物理的な靱性を改良するために含められる。耐摩耗性に悪影響を及ぼさずに耐衝撃性が改善される。・・・本発明の配合物においては、テトラアクリルウレタンモノマーが特に満足できる結果を与えることが判明している。このテトラアクリルウレタンモノマーを含めると硬度が向上した製品を得ることができる。」（５頁左上欄１７行〜右上欄１８行）
「テトラアクリルウレタンモノマーは所望水準の硬度を与えるのに適当な量であればいかなる量で存在していてもよい。」（５頁右下欄６行〜１０行）
「テトラアクリルウレタンモノマーはキャスト用組成物の総重量基準で０〜約４０重量％・・・の量で存在することができる。」（５頁右下欄８行〜１１行）
◆甲第２号証（特開平１−２０９４０１号公報）には、以下の記載がされている。
「本発明はプラスチックレンズに関するものであり、更に詳しくは三次元架橋された耐衝撃性、・・・に優れた高屈折率プラスチックレンズに関するものである。」（１頁右欄１３行〜１６行）
「本発明者らは上記したような問題点につき鋭意検討した結果、耐黄変性に優れる脂肪族又は脂環式ポリイソシアネートとヒドロキシル基含有（メタ）アクリレートとを反応させて得られるウレタンポリ（メタ）アクリレートを主成分とし、比較的耐黄変性の優れる高屈折率のエステル（メタ）アクリレートを併用した組成物を硬化させることにより、表面硬度、耐衝撃性、耐熱性、・・・プラスチックレンズを生産性良く製造できることを見出した。
　本発明の要旨とするところは、（Ａ）脂肪酸又は脂肪酸ポリイソシアネートとヒドロキシル基含有（メタ）アクリレートとを反応させて得られるウレタンポリ（メタ）アクリレート３０〜９０重量部、（Ｂ）一般式（Ｉ）で表されるジメタクリレート１〜６１重量部、・・・（式中Ｘは・・・塩素又は臭素をあらわす。）（Ｃ）沸点が１００℃以上のラジカル重合可能なビニル単量体９〜６９重量部、（Ｄ）重合開始剤の少なくとも一種・・・からなる組成物をラジカル重合して得られる重合体からなり、耐黄変性が優れ、かつ屈折率が１．５２以上であることを特徴とするプラスチックレンズにある。
　本発明の第一成分であるウレタンポリ（メタ）アクリレート（Ａ）は・・・成形されたレンズに良好な耐衝撃性・・・を与えるものであり、脂肪族又は脂環式ポリイソシアネート化合物とヒドロキシル基含有の（メタ）アクリレートとを付加反応させることにより製造できる。」（２頁右下欄６行〜３頁〜右上欄７行）
「本発明の第二成分である一般式（Ｉ）で示されるジ（メタ）アクリレート・・・はレンズの屈折率を増加させるとともに、成形後のレンズに良好な・・・耐衝撃性・・・を付与する役割を持つものである。一般式（Ｉ）で示されるジ（メタ）アクリレート（Ｂ）の含量が多いほどレンズの屈折率は向上するが、反面、レンズの耐候性は劣化するので後記する本発明の第三成分であるラジカル重合性ビニル単量体（Ｃ）の重合体の屈折率が大きい場合には、一般式（Ｉ）で示されるジ（メタ）アクリレート（Ｂ）の配合量は少ないほどよい。」（３頁右下欄１５行〜４頁左上欄６行）
「これら一般式（Ｉ）で示されるジ（メタ）アクリレート（Ｂ）の具体例としては２、２’−ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシフェニル）プロパン、２、２’−ビス（４−（メタ）アクリロキシジエトキシフェニル）プロパン、」（４頁左上欄７行〜１１行）
「本発明の第三成分である沸点が１００℃以上のラジカル重合性ビニル単体（Ｃ）は本発明の・・・高粘性のウレタンジ（メタ）アクリレート（Ａ）を希釈して低粘度化することにより注型作業性を向上し、第一成分であるウレタンアクリレートと本発明の第二成分である一般式（Ｉ）で表されるジ（メタ）アクリレート・・・との相溶性を向上させる。」（４頁右上欄１８行〜左下欄２行）
「ラジカル重合性ビニル単量体（Ｃ）は特に限定されるものではなく目的に応じて任意に選択すればよい。具体例としてたとえば、・・・エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコール（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ナノエチレングリコールジ（メタ）アクリレート・・・等の多官能性（メタ）アクリレート化合物が挙げられる。」（４頁左下欄１５行〜５頁左上欄１７行）
「これらのラジカル重合性ビニル単量体は・・・成形後のレンズの屈折率・・・の点から・・・ベンジル（メタ）アクリレート、フエニル（メタ）アクリレート・・・を用いるのが好適である。」（５頁右上欄１行〜１３行）
（ii）判断
　訂正後の請求項１に係る発明（以下、本件発明１という。）について
　本件発明１は、約１．５１〜１．５７の中程度の屈折範囲の屈折率を有する重合体光学物品に関するもので「成分（Ａ）として、６〜１４個のエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を有するポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを含むポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを、注型用組成物の全重量に対して２０〜４５重量％の割合で有し、
　成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフエノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体を、注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％の割合で有し、さらに、成分（Ｂ）は、形成する光学物品の全屈折率を変更する高インデックスビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体成分を含み、かつスチレンおよびその誘導体から選択され、前記第２の高インデックス単量体成分を注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で有し、
　成分（Ｃ）として、アクリル基およびメタクリル基から選択した４〜６個の末端基を有し、該成分（Ｃ）の分子量を末端基の数で割った値が１００〜３００の範囲にあるウレタン単量体を、注型用組成物の全重量に対して２．５〜２０重量％」を構成として採用するものである。
　一方、甲第１号証には、光学用架橋性高分子キャスト用組成物に関し、６〜１１個のエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を有するポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを含むポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートと、アクリル基およびメタクリル基から選択した４〜６個の末端基を有し、該成分の分子量を末端基の数で割った値が２００±５０の範囲にあるウレタン単量体を、注型用組成物の全重量に対して０〜４０重量％ 用いて注型組成物とすることが記載されているが、本件発明１で採用する「成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフエノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体を、注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％の割合で有し、さらに、成分（Ｂ）は、形成する光学物品の全屈折率を変更する高インデックスビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体成分を含み、かつスチレンおよびその誘導体から選択され、前記第２の高インデックス単量体成分を注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％」の点については、何ら記載されていない。
　甲第２号証には、プラスチックレンズに関し、「ウレタンポリ（メタ）アクリレートと一般式（Ｉ）（構造式省略）で表されるラジカル重合性ビスフェノール単量体から成るジ（メタ）アクリレートとポリオキシアルキレングリコールジアクリレートから成るプラスチックレンズ」が記載されている。
　しかしながら、甲第２号証に記載されたプラスチックレンズは、前記したとおりの組成物から成るものであり、ラジカル重合性ビスフェノール単量体から成るジ（メタ）アクリレートは記載されているが、本件発明１が採用する構成である、高インデックスビスフェノール単量体以外の「第２の高インデックス単量体成分を含み、かつスチレンおよびその誘導体から選択され、前記第２の高インデックス単量体成分を注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％」の点については、記載されていない。
　その上、甲第２号証に記載されたプラスチックレンズは、ウレタンポリ（メタ）アクリレートを主成分とするものであり、その配合量は３０〜９０重量部となっており、このウレタンポリ（メタ）アクリレートを主成分とするものに対してラジカル重合性ビスフェノール単量体から成るジ（メタ）アクリレートを用いるものである。
　そうすると、甲第１号証に記載の発明が、６〜１１個のエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を有するポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを含むポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを主成分として採用し、これに対し２〜６個のアクリル及び／又はメタクリル末端基を有するウレタンモノマーを配合したものであるから、光学用物品の注型用組成物に関する技術として、甲第２号証にラジカル重合性ビスフェノール単量体から成るジ（メタ）アクリレートを採用することが記載されているとしても、光学用物品の注型用組成物を構成する主成分が異なるのであるから、甲第２号証の技術を甲第１号証の技術に適用することを想到することは困難であると言える。
　そして、本件発明１は、特許明細書段落【０００８】及び【００４６】に記載のとおり、格別の効果を奏するものをいえる。
　したがって、本件発明１は、甲第１〜２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものということはできない。
　また、請求項２〜１０に係る発明は、請求項１を引用するものであるから、請求項１に係る発明の理由と同様、甲第１〜２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものということはできない。
（２）特許法第３６条違反について（特許異議申立人　水谷孝三の特許異議申立について）
（i）申立理由の概要
　（ａ）本件請求項１に係る発明は、本件発明を構成する数値限定について、発明の詳細な説明中に記載の効果から見て、臨界的意義が認められない。
　したがって、本件特許明細書の記載が、特許法第３６条第６項の規定に違反するものである。
　（ｂ）本件請求項２〜２１に記載の各数値について『約』と云う用語が使用されているためにその範囲が不明瞭になっている。また、前記請求項に記載の数値限定について、発明の詳細な説明中に記載の効果から見て、臨界的意義が認められない。
　したがって、本件特許明細書の記載が、特許法第３６条第６項の規定に違反するものである。
　（ｃ）本件特許明細書の詳細な説明には、段落【０００８】に『光学物品は既知の従来の物品より薄くおよび／または軽く、かつ良好な耐摩耗性および耐衝撃性を有する』と記載され、段落【００４６】には、『光学物品は従来におけるより軽量および／または薄く、しかも良好な耐磨耗性および耐衝撃性を保有する』と云う効果が奏されると記載されている。
　しかしながら、その実施例と比較例とを比較した【表１】及び【表２】を見ると、重量に関する特性としては、単なる密度のみが評価されており、実施例のその値は下限が１．２１であり上限は１．３９であるが、一方、比較例のその値は下限が１．２１であり上限は１．２３であることからして、これらの密度の数値のみからの比較では、本件特許発明に主張されている『従来におけるより軽量および／または薄く』と云う効果は、一義的かつ直接的に得られることは明瞭ではない。
　更に、本件特許明細書の【表１】及び【表２】に記載されている実施例の衝撃強さ及びテーバー磨耗の評価は定性評価のみに終始しており、かつ、比較例１５においては、これらの評価は共に良好と明記されていることから、これら耐衝撃性と耐磨耗性に関しては、本件特許発明の構成により、一義的かつ直接的に得られることは明瞭ではない、と言うものである。
　したがって、本件特許明細書の記載が、特許法第３６条第４項の規定に違反するものである。　
（ii）判断
　本件特許明細書は、上記のとおり訂正され、各請求項及び表についても適切に訂正された。その結果、特許異議申立人が指摘する（ａ）〜（ｃ）の点についての明細書の不備は全て解消された。
　したがって、明細書の記載に不備があるとはいえない。
V．むすび
　以上のとおりであるから、各特許異議申立の理由及び証拠によっては、訂正後の請求項１〜１０に係る発明についての特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の請求項１〜１０に係る発明についての特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年１月３０日（２００２．１．３０）
【訂正の要旨】
１．訂正の内容
（１）訂正事項ａ．
　特許請求の範囲の請求項１に係る記載
「成分（Ａ）としてポリオキシアルキレングリコール　ジアクリレートまたはジメタクリレート５〜６０重量％；
　成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフエノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体１０〜６０重量％；および
　成分（Ｃ）として、アクリル基およびメタクリル基から選択した２〜６個の末端基を有するウレタン単量体２．５〜２０重量％でこの成分（Ｃ）の分子量を官能数または基の数で割った分子量が１００〜３００の範囲にあるウレタン単量体を含んでなる架橋性高分子注型用組成物。」を
「約１．５１〜１．５７の中程度の屈折範囲の屈折率を有する重合体光学物品を製造するための架橋性高分子注型用組成物であって、下記の成分（Ａ）〜（Ｃ）および架橋開始剤からなり、
　成分（Ａ）として、６〜１４個のエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を有するポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを含むポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを、注型用組成物の全重量に対して２０〜４５重量％の割合で有し、
　成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフエノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体を、注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％の割合で有し、さらに、成分（Ｂ）は、形成する光学物品の全屈折率を変更する高インデックスビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体成分を含み、かつスチレンおよびその誘導体から選択され、前記第２の高インデックス単量体成分を注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で有し、
　成分（Ｃ）として、アクリル基およびメタクリル基から選択した４〜６個の末端基を有し、該成分（Ｃ）の分子量を末端基の数で割った値が１００〜３００の範囲にあるウレタン単量体を、注型用組成物の全重量に対して２．５〜２０重量％で有し、
　さらに、熱開始剤、紫外線開始剤およびこれらの組合わせから選択した架橋開始剤を有することを特徴とする注型組成物。」に訂正する。
（２）　訂正事項ｂ．
　特許請求の範囲の請求項２、請求項３、請求項４、請求項７、請求項１２、請求項１３、請求項１４、請求項１５、請求項１７、請求項１８、請求項１９を削除する。
（３）　訂正事項ｃ．
　特許請求の範囲の請求項５、請求項６、請求項８、請求項９、請求項１０、請求項１１、請求項１６、請求項２０、請求項２１の記載
「【請求項５】成分（Ａ）をポリエチレングリコール　ジメタクリレートとした請求項１〜３のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
　【請求項６】成分（Ａ）は、更に注型用組成物の全重量に対して約５〜３０重量％の割合の平均３〜５個のエチレンオキシド単位を有するポリエチレングリコール　ジメタクリレートを含む請求項１〜５のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
　【請求項８】成分（Ｂ）をビスフエノール化合物のポリアクリレートまたはポリメタクリレートとした請求項１〜７のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
　【請求項９】成分（Ｂ）は
　【化１】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ１はメチル、エチルまたは水素を示し；Ｒ２は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｒ３は水素、メチルまたはヒドロキシルを示し；Ｒ４は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｘはハロゲン、好ましくは塩素、臭素、または沃素、または水素を示し；およびｎは０〜８の整数を示す）で表される一般式を有する化合物から選択した請求項８記載の注型用組成物。
　【請求項１０】成分（Ｂ）をビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートとした請求項９記載の注型用組成物。
　【請求項１１】成分（Ｂ）をハロゲン化した請求項９記載の注型用組成物。
　【請求項１６】成分（Ｃ）を
　【化２】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基、好ましくは脂肪族、脂環式または芳香族残基、特に好ましくはＣ１〜Ｃ２０アルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキル　カルボニル、アルコキシ　カルボニル　アルキルアミド、またはアルコキシ　アミド基、または少なくとも１または２個以上のハロゲン、ヒドロキシル、ニトロ、アミノ、アルキルまたはアルコキシ基で置換したこの基の有機ジイソシアネートおよび部分を示す）で表される一般式を有する化合物から選択したテトラアクリル　ウレタン単量体とした請求項１〜１３いずれか一つの項記載の注型用組成物。
　【請求項２０】組成物は１〜１０重量％の脂肪族グリコール　ジメタクリレートまたはジアクリレートを含む請求項１〜１９のいずれか一つの項記載の注型用組成物。
　【請求項２１】約１．５１〜１．５７の中程度の屈折範囲の屈折率を有する請求項１〜２０のいずれか一つの項に記載した注型用組成物から形成した重合体光学物品。」を
「【請求項２】　成分（Ａ）が、さらに、注型用組成物の全重量に対して５〜３０重量％の割合で、平均３〜５個のエチレンオキシド単位を有するポリオキシエチレングリコールジメタクリレートを任意に含むことを特徴とする請求項１記載の注型用組成物。
　【請求項３】　成分（Ａ）のポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートはポリオキシエチレングリコールジメタクリレートであることを特徴とする請求項２記載の注型用組成物。
　【請求項４】　成分（Ｂ）がビスフエノール化合物のポリアクリレートまたはポリメタクリレートエステルであることを特徴とする請求項１〜３のうちいずれか１項に記載の注型用組成物。
　【請求項５】　成分（Ｂ）は
　【化１】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ１はメチル、エチルまたは水素を示し；Ｒ２は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｒ３は水素、メチルまたはヒドロキシルを示し；Ｒ４は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｘはハロゲン、好ましくは塩素、臭素、または沃素、または水素を示し；およびｎは０〜８の整数を示す）で表される一般式を有する化合物から選択されることを特徴とする請求項４記載の注型用組成物。
　【請求項６】　成分（Ｂ）がビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートであることを特徴とする請求項５記載の注型用組成物。
　【請求項７】　成分（Ｂ）をハロゲン化した請求項６記載の注型用組成物。
　【請求項８】　成分（Ｃ）を
　【化２】（化学構造式省略）
（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基、好ましくは脂肪族、脂環式、または芳香族基、特に好ましくは炭素数１〜２０のアルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキルカルボニル、アルコキシカルボニル、アルキルアミド、またはアルコキシアミド基を示す）で表される一般式を有する化合物から選択したテトラアクリルウレタン単量体とすることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の注型用組成物。
　【請求項９】　１〜１０重量％の脂肪族グリコールジメタクリレートまたはジアクリレートをさらに含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の注型用組成物。
　【請求項１０】　１．５１〜１．５７の範囲の屈折率を有する請求項１〜９のいずれか１項に記載した注型用組成物から形成した重合体光学物品。」に訂正する。
（４）　訂正事項ｄ．
　明細書の段落【００１４】〜段落【００２０】の記載
「【００１７】好ましい高インデックス　ビスフェノール化合物はビスフェノールＡエトキシ化ジメタクリレートである。ビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートは、例えば商品名「ＡＴＭ２０」でアンコマー（Ａｎｃｏｍｅｒ）社から市販されている。商品名「Ｂｉｓ　ＧＭＡ」でフリーマン　ケミカルス（Ｆｒｅｅｍａｎ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ」で市販されているビスフエノールＡのグリシジルエステルが適当である。使用できる高インデックス　ハロゲン化ビスフエノール化合物は商品名ＮＫエステル５３４Ｍでシン　ナカムラにより販売されている化合物を含んでいる。また、商品名「ＳＲ８０３」、「ＳＲ８０４」、「ＧＸ６０９９」および「ＧＸ６０９４」で第一工業製薬（Ｄａｉ−Ｉｃｈｉ‐Ｋｏｇｙｏ　Ｓｅｉｙａｋｕ（ＤＳＫ）Ｃｏ．Ｌｘｄ．）により市販されている高インデックス臭素化ビスフエノール単量体が適当である。
　高インデックス　ビスフェノール単量体は注型用組成物の全重量に対して約１０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％の割合で存在させることができる。
　【００１８】更に、高インデックス　ビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体を本発明の注型用組成物に少量の割合で加えることができる。これら第２の高インデックス単量体としては、スチレンおよびその誘導体；ベンジルおよびフェニルメタクリレートを含む高インデックス　アクリレートおよびメタクリレートエステル；ｎ−ビニルピロリドン；および高インデックス芳香族ウレタンを例示することができる。第２の高インデックス単量体成分は光学物品の全屈折率を変更するために加えることができる。
　【００１９】第２の高インデックス単量体成分は注型用組成物の全重量に対して０〜約２０重量％の割合で存在することができる。第２の高インデックス単量体成分は約５〜１５重量％、好ましくは約５〜１０重量％の割合で存在することができる。第２の高インデックス単量体成分は２０重量％以上の割合で存在させないようにする。この割合以上で形成した光学物品は減少したバーコル硬度および／または減少した耐摩耗性を示す。この事は、高インデックス　ビスフェノール単量体の使用を高めることによってある程度補償することができる。
　【００２０】上述するように、架橋性高分子注型用組成物は末端アクリルおよび／またはメタクリル基を有する少なくとも１種のウレタン単量体を含んでいる。これらの基の数は２〜６の範囲で変えることができ、本発明によって使用するのに満足する材料は官能数または基の数で割った化合物の分子量が１００〜３００である材料であることを確かめた。この範囲に存在する適当な材料としては商品名ｕ−４Ｈ，ｕ−４ＨＡおよびｕ−６ＨＡ（シン　ナカムラより市販された）および商品名ＮＦ−２０１およびＮＦ−２０２（三菱レイヨンより市販された）の材料を例示することができる。これらの単量体はレンズ材料に脆性を与えることなく物理的靭性を改善するために加えることができる。耐衝撃性は耐摩耗性に悪影響を与えないように向上させる。」を
「【００１７】好ましい高インデックス　ビスフェノール化合物はビスフェノールＡエトキシ化ジメタクリレートである。ビスフエノールＡエトキシル化ジメタクリレートは、例えば商品名「ＡＴＭ２０」でアンコマー（Ａｎｃｏｍｅｒ）社から市販されている。商品名「Ｂｉｓ　ＧＭＡ」でフリーマン　ケミカルス（Ｆｒｅｅｍａｎ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ」で市販されているビスフェノールＡのグリシジルエステルが適当である。使用できる高インデックス　ハロゲン化ビスフェノール化合物は商品名ＮＫエステル５３４Ｍでシン　ナカムラにより販売されている化合物を含んでいる。また、商品名「ＳＲ８０３」、「ＳＲ８０４」、「ＧＸ６０９９」および「ＧＸ６０９４」で第一工業製薬（Ｄａｉ‐Ｉｃｈｉ‐Ｋｏｇｙｏ　Ｓｅｉｙａｋｕ（ＤＳＫ）Ｃｏ．Ｌｘｄ．）により市販されている高インデックス臭素化ビスフェノール単量体が適当である。
　高インデックス　ビスフェノール単量体は注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％の割合で存在させることができる。
　【００１８】更に、高インデックス　ビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体を本発明の注型用組成物に少量の割合で加える。これら第２の高インデックス単量体としては、スチレンおよびその誘導体から選択される。第２の高インデックス単量体成分は光学物品の全屈折率を変更するために加えることができる。
　【００１９】第２の高インデックス単量体成分は注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で存在する。第２の高インデックス単量体成分は好ましくは５〜１５重量％、より好ましくは５〜１０重量％の割合で存在する。第２の高インデックス単量体成分は２０重量％を超える割合で存在させないようにする。この割合を超えた場合には、形成した光学物品は減少したバーコル硬度および／または減少した耐摩耗性を示す。この事は、高インデックス　ビスフェノール単量体の使用を高めることによってある程度補償することができる。
　【００２０】上述するように、架橋性高分子注型用組成物は末端アクリルおよび／またはメタクリル基を有する少なくとも１種のウレタン単量体を含んでいる。これらの基の数は４〜６の範囲で変えることができ、本発明によって使用するのに満足する材料は官能数または基の数で割った化合物の分子量が１００〜３００である材料であることを確かめた。この範囲に存在する適当な材料としては商品名ｕ−４Ｈ，ｕ−４ＨＡおよびｕ−６ＨＡ（シン　ナカムラより市販された）および商品名ＮＦ−２０１およびＮＦ−２０２（三菱レイヨンより市販された）の材料を例示することができる。これらの単量体はレンズ材料に脆性を与えることなく物理的靭性を改善するために加えることができる。耐衝撃性は耐摩耗性に悪影響を与えないように向上させる。」に訂正する。
（５）　訂正事項ｅ．
　明細書の段落【００５０】〜段落【００５１】の記載
「【００５０】実施例２〜１４
　実施例１を、表１〜表２に示す単量体混合物を用い、同じ条件下で繰返した。結果を表１〜表２に示す。いずれの場合においても、満足するレンズを得た。
　【００５１】比較例１５〜２３
　実施例１を表１〜表２に示す単量体混合物を用いて繰返し行った。
　比較例１５〜１９は種々の成分が本発明の注型用組成物に貢献することを示している。
　比較例１５はテトラアクリル　ウレタン単量体を省いており、許容できない低いバーコル硬度を示している。」を
「【００５０】実施例２、３、５、６、８〜１４
　実施例１を、表１〜表２に示す単量体混合物を用い、同じ条件下で繰返した。結果を表１〜表２に示す。いずれの場合においても、満足するレンズを得た。
　【００５１】比較例４、７、１５〜２３
　実施例１を表１〜表２に示す単量体混合物を用いて繰返し行った。
　比較例１５〜１９は種々の成分が本発明の注型用組成物に貢献することを示している。
　比較例１５はテトラアクリル　ウレタン単量体を省いており、許容できない低いバーコル硬度を示している。」に訂正する。
（６）　訂正事項ｆ．
　明細書の段落【００５３】に記載の表１
「
」を
「
」に訂正する。
（７）　訂正事項ｇ．
　明細書の段落【００２３】の記載における
「（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択する基を示し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基を示す）で表される一般式を有する化合物を示すことができる。ＸはＣ１〜Ｃ２０アルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキル　カルボニル、アルコキシ　カルボニル、アルキルアミドまたはアルコキシ　アミド基を示すことができる。
　Ｘは１または２個以上のハロゲン、ヒドロキシ、ニトロ、アミノ、アルキルおよびアルコキシ基で置換することができる。」を
「（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択する基を示し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基を示す）で表される一般式を有する化合物を示す。Ｘは、好ましくは、脂環式、または芳香族基、特に好ましくは、Ｃ１〜Ｃ２０アルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキルカルボニル、アルコキシカルボニル、アルキルアミドまたはアルコキシアミド基を示す。」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
架橋性高分子注型用組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　約１．５１〜１．５７の中程度の屈折範囲の屈折率を有する重合体光学物品を製造するための架橋性高分子注型用組成物であって、下記の成分（Ａ）〜（Ｃ）および架橋開始剤からなり、
　成分（Ａ）として、６〜１４個のエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を有するポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを含むポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートを、注型用組成物の全重量に対して２０〜４５重量％の割合で有し、
　成分（Ｂ）として、１．５５以上の屈折率を有するホモポリマーを形成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフェノール単量体から誘導した反復単位を有する単量体を、注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％の割合で有し、さらに、成分（Ｂ）は、形成する光学物品の全屈折率を変更する高インデックスビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体成分を含み、かつスチレンおよびその誘導体から選択され、前記第２の高インデックス単量体成分を注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で有し、
　成分（Ｃ）として、アクリル基およびメタクリル基から選択した４〜６個の末端基を有し、該成分（Ｃ）の分子量を末端基の数で割った値が１００〜３００の範囲にあるウレタン単量体を、注型用組成物の全重量に対して２．５〜２０重量％で有し、
　さらに、熱開始剤、紫外線開始剤およびこれらの組合わせから選択した架橋開始剤を有することを特徴とする注型組成物。
　【請求項２】　成分（Ａ）が、さらに、注型用組成物の全重量に対して５〜３０重量％の割合で、平均３〜５個のエチレンオキシド単位を有するポリオキシエチレングリコールジメタクリレートを任意に含むことを特徴とする請求項１記載の注型用組成物。
　【請求項３】　成分（Ａ）のポリオキシアルキレングリコールジアクリレートまたはジメタクリレートはポリオキシエチレングリコールジメタクリレートであることを特徴とする請求項２記載の注型用組成物。
　【請求項４】　成分（Ｂ）がビスフェノール化合物のポリアクリレートまたはポリメタクリレートエステルであることを特徴とする請求項１〜３のうちいずれか１項に記載の注型用組成物。
　【請求項５】　成分（Ｂ）は
　【化１】
（式中、Ｒ１はメチル、エチルまたは水素を示し；Ｒ２は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｒ３は水素、メチルまたはヒドロキシルを示し；Ｒ４は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｘはハロゲン、好ましくは塩素、臭素、または沃素、または水素を示し；およびｎは０〜８の整数を示す）で表される一般式を有する化合物から選択されることを特徴とする請求項４記載の注型用組成物。
　【請求項６】　成分（Ｂ）がビスフェノールＡエトキシル化ジメタクリレートであることを特徴とする請求項５記載の注型用組成物。
　【請求項７】　成分（Ｂ）をハロゲン化した請求項６記載の注型用組成物。
　【請求項８】　成分（Ｃ）を
　【化２】
（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基、好ましくは脂肪族、脂環式、または芳香族基、特に好ましくは炭素数１〜２０のアルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキルカルボニル、アルコキシカルボニル、アルキルアミド、またはアルコキシアミド基を示す）で表される一般式を有する化合物から選択したテトラアクリルウレタン単量体とすることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の注型用組成物。
　【請求項９】　１〜１０重量％の脂肪族グリコールジメタクリレートまたはジアクリレートをさらに含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の注型用組成物。
　【請求項１０】　１．５１〜１．５７の範囲の屈折率を有する請求項１〜９のいずれか１項に記載した注型用組成物から形成した重合体光学物品。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【技術分野】
　本発明はビデオ　ディスクおよびめがねレンズ（ｏｐｈｔｈａｌｉｍｉｃ　ｌｅｎｓｅｓ）のようなプラスチック光学物品の製造に関する。
　【０００２】
　【背景技術】
　広範囲に使用されているプラスチックめがねレンズ材料としては重合体ジエチレングリコール−ビス（アリルカーボネート）がある。この重合体は、優れた透過性、耐変色性、高い強度および高い耐衝撃性を含む特性を有しているために、めがねレンズの製造において満足する材料である。材料は適度の耐摩耗性を有し、この耐摩耗性を高めるのに被覆することができる。
　【０００３】
　製造プロセスは、ガスケットでシールし、およびクリップで合体保持した１対のガラス型内で硬化することによってジエチレン　グリコール−ビス（アリルカーボネート）を重合することを含んでいる。硬化時間は長く、１６時間またはこれ以上のように長くすることができる。この長時間にわたる硬化時間は、ガラス型の貯蔵を多くする必要があるばかりか、注型重合体レンズ（ｃａｓｔ　ｐｏｌｙｍｅｒｉｓｅｄ　ｌｅｎｓｅｓ）の倉庫貯蔵が多くなり、これに伴なう要件を満すようにすることを意味する。
　【０００４】
　この場合には、著しく短縮された硬化時間による現存の配置を用いて注型する材料についての長いフェルト必要があると共に、ジエチレングリコール−ビス（アリルカーボネート）から作られたレンズのすべての所望特性を有するレンズが作られている。
　【０００５】
　ウレタン　アクリレートおよびメタクリレートは塗料、フレキソ印刷プレート製造用感光性組成物、接着剤および歯科用充填材料などの配合物に広く用いられている。これらの配合物において、一般にウレタン材料を選定して高粘度および低１収縮性を付与し、かつ任意の配合物の成分を調製するようにしている。
　【０００６】
　英国特許明細書第２１７６７９４Ａ号には、ポリエチレングリコール　ジメタクリレートおよび光学レンズに加工するのに適当な他のジメタクリレートを含む共重合体が記載されている。これらの共重合体は高い屈折率、高いアッベ数、低い色収差、および優れた衝撃強さ、成形適正、研磨性（ｐｏｌｉｓｈａｂｉｌｉｔｙ）および可染性を付与するように要求されている。更に、オーストラリア特許出願明細書第８１２１６／８７号には、少なくとも１種のポリオキシアルキレン　グリコールジアクリレートまたはジメタクリレートおよび少なくとも１種の多官能性不飽和架橋剤を含む架橋性注型用組成物（ｃｒｏｓｓ−ｌｉｎｋａｂｌｅ　ｃａｓｔｉｎｇ　ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ）が記載されている。しかしながら、従来技術における組成物から形成されたレンズは進歩しているが、ある適用分野において困難さに遭遇する。例えばかかる組成物から作られた適当なレンズにおいて、困難さがある患者において遭遇されている。目の疲労問題を含む目の不快さに遭遇している。更に、このレンズは美容上、魅力のないことが確められている。
　【０００７】
　【発明の開示】
　本発明の目的は従来技術に関連する１または２以上の困難さを克服する、または少なくとも解消するために、少なくとも１種のポリオキシアルキレングリコール　ジアクリレートまたはジメタクリレート；高い屈折率を有するホモポリマーを生成しうる少なくとも１種のラジカル−重合性ビスフェノール単量体から誘導した反復単位を含む少なくとも１種の単量体；および末端アクリルおよび／またはメタクリル基を有する少なくとも１種のウレタン単量体を含有する架橋性高分子注型用組成物（ｃｒｏｓｓ−ｌｉｎｋａｂｌｅ　ｐｏｌｙｍｅｒｉｃ　ｃａｓｔｉｎｇ　ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ）を提供することである。
　【０００８】
　本発明の架橋性高分子注型用組成物は光学物品の製造に用いることができる。光学物品は既知の従来の物品より薄くおよび／または軽く、かつ良好な耐摩耗性および耐衝撃性を有することに特徴を有している。
　【０００９】
　ここに用いている「高い屈折率」とは少なくとも約１．５５、好ましくは１．５７、特に好ましくは１．６０の屈折率を有する重合体を意味する。
　本発明における少なくとも１種のポリオキシアルキレングリコール　ジアクリレートまたはジメタクリレート化合物は主鎖にエチレンオキシドまたはプロピレンオキシド反復単位を含むことができる。エチレングリコール誘導体が好ましい。
　約６〜１４、好ましくは６〜１１個のアルキレンオキシド反復単位を有するのが好ましい。
　【００１０】
　ポリエチレングリコール　ジメタクリレートが好ましい。６００程度の平均分子量を有するポリエチレングリコール　ジメタクリレートが好ましい。１種の適当な材料は商品名ニケスター（ＮＫＥＳＴＥＲ）９Ｇ（５３６の平均分子量を有している）で、シン　ナカムラ（ＳＨＩＮ　ＮＡＫＡＭＵＲＡ）により販売されている。エチレンオキシド重合単位の平均数は９である。あるいは、また平均数６のエチレンオキシド重合単位を有するＮＫエステル６Ｇ（ＮＫ　Ｅｓｔｒｅ　６Ｇ）または平均数１４のエチレンオキシド重合単位を有するＮＫエステル１４Ｇを用いることができる。
　【００１１】
　また、ポリエチレングリコール　ジアクリレートおよびジメタクリレートの混合物を用いることができる。また、混合エステルを用いることができる。例えば、平均数３〜５のエチレンオキシド重合単位を有するポリエチレングリコールジメタクリレートを上述する高分子量ジアクリレートおよびジメタクリレートに加えるのに用いることができる。ＮＫエステル３Ｇまたは４Ｇを用いることができる。３〜５個のエチレンオキシド重合単位を含むエステルは架橋性高分子注型用組成物の粘度を下げるのに含めることができる。３〜５個のエチレンオキシド重合単位を含むエステルは、注型用組成物の全重量に対して約５〜３０重量％、好ましくは２０〜３０重量％の割合で存在させるのが好ましい。
　【００１２】
　少なくとも１種のポリオキシアルキレングリコール　ジアクリレートまたはジメタクリレート成分は、最終生成物に、２５℃において約２００ｃｐｓより大きくない粘度にするような適当な量で存在することができる。ジアクリレートまたはジメタクリレートは注型用組成物の全重量に対して約５〜６０重量％の割合で存在することができる。ジアクリレートまたはジメタクリレート成分は約１５〜５５重量％、好ましくは２０〜４５重量％の割合で存在するのが好ましい。
　【００１３】
　ジアクリレートは注意して用いる必要があることから、ジメタクリレートはジアクリレートより好ましく、このジアクリレートは相当するジメタクリレートより高い反応性を有するために、歪みにより注型においてレンズ　ブランク（ｌｅｎｓ　ｂｌａｎｋ）にゆがみを導入する。また、任意の特定のジアクリレートは相当するジメタクリレートより多くの水を吸収する傾向がある。
　水吸収性は沸騰水中での着色中に生じ、この結果として着色に伴って亀裂を生ずる。
　【００１４】
　架橋性注型用組成物における少なくとも１種の高インデックス（ｈｉｇｈ　ｉｎｄｅｘ）ビスフェノール単量体成分は約１．５５またはこれ以上の屈折率を有するホモポリマーを生成しうる反復単位を含めることができる。
　高インデックスビスフェノール単量体成分としてはビスフェノール化合物のポリアクリレートまたはポリメタクリレートを例示することができる。
　【００１５】
　高インデックス　ビスフェノール単量体
　【化３】
（式中、Ｒ１はメチル、エチルまたは水素を示し；Ｒ２は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｒ３は水素、メチルまたはヒドロキシを示し；Ｒ４は水素、メチルまたはエチルを示し；Ｘはハロゲン、好ましくは塩素、臭素または沃素、または水素を示し；およびｎは０〜８の整数を示す）で表わされる化合物から選択することができる。
　【００１６】
　上述するクラスの代表的な単量体としては、例えばビスフェノールＡのジメタクリレートおよびジアクリレート　エステル；４，４′−ビスヒドロキシ−エトキシ−ビスフェノールＡのジメタクリレートおよびジアクリレートなどを挙げるとこができる。
　【００１７】
　好ましい高インデックス　ビスフェノール化合物はビスフェノールＡエトキシ化ジメタクリレートである。ビスフェノールＡエトキシル化ジメタクリレートは、例えば商品名「ＡＴＭ２０」でアンコマー（Ａｎｃｏｍｅｒ）社から市販されている。商品名「Ｂｉｓ　ＧＭＡ」でフリーマン　ケミカルス（Ｆｒｅｅｍａｎ　Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ」で市販されているビスフェノールＡのグリシジルエステルが適当である。使用できる高インデックス　ハロゲン化ビスフェノール化合物は商品名ＮＫエステル５３４Ｍでシン　ナカムラにより販売されている化合物を含んでいる。また、商品名「ＳＲ８０３」、「ＳＲ８０４」、「ＧＸ６０９９」および「ＧＸ６０９４」で第一工業製薬（Ｄａｉ−Ｉｃｈｉ−Ｋｏｇｙｏ　Ｓｅｉｙａｋｕ（ＤＳＫ）Ｃｏ．Ｌｘｄ．）により市販されている高インデックス臭素化ビスフェノール単量体が適当である。
　高インデックス　ビスフェノール単量体は注型用組成物の全重量に対して２０〜６０重量％、好ましくは２０〜５５重量％の割合で存在させることができる。
　【００１８】
　更に、高インデックス　ビスフェノール単量体以外の第２の高インデックス単量体を本発明の注型用組成物に少量の割合で加える。これら第２の高インデックス単量体としては、スチレンおよびその誘導体から選択される。第２の高インデックス単量体成分は光学物品の全屈折率を変更するために加えることができる。
　【００１９】
　第２の高インデックス単量体成分は注型用組成物の全重量に対して５〜２０重量％の割合で存在する。第２の高インデックス単量体成分は好ましくは５〜１５重量％、より好ましくは５〜１０重量％の割合で存在する。第２の高インデックス単量体成分は２０重量％を超える割合で存在させないようにする。この割合を超えた場合には、形成した光学物品は減少したバーコル硬度および／または減少した耐摩耗性を示す。この事は、高インデックス　ビスフェノール単量体の使用を高めることによってある程度補償することができる。
　【００２０】
　上述するように、架橋性高分子注型用組成物は末端アクリルおよび／またはメタクリル基を有する少なくとも１種のウレタン単量体を含んでいる。これらの基の数は４〜６の範囲で変えることができ、本発明によって使用するのに満足する材料は官能数または基の数で割った化合物の分子量が１００〜３００である材料であることを確かめた。この範囲に存在する適当な材料としては商品名ｕ−４Ｈ，ｕ−４ＨＡおよびｕ−６ＨＡ（シン　ナカムラより市販された）および商品名ＮＦ−２０１およびＮＦ−２０２（三菱レイヨンより市販された）の材料を例示することができる。これらの単量体はレンズ材料に脆性を与えることなく物理的靭性を改善するために加えることができる。耐衝撃性は耐摩耗性に悪影響を与えないように向上させる。
　【００２１】
　ある種のウレタン単量体、例えば芳香族ウレタン　メタクリレートＮＦ２０２は高い屈折率の成分であり、注型用組成物の第２の高インデックス単量体成分として作用するか、または添加することができる。
　【００２２】
　任意の特定の単量体に含有する構造は他の形態の脂肪族、芳香族、および環状構造を含む構造から選択することができる。本発明の組成物には、四環状ウレタン単量体（テトラアクリリック　ウレタン　モノマー；すなわち、ウレタン単量体であってアクリル及びメタアクリル官能群数が４であるウレタン単量体）が特に満足な結果を与えることを確めた。
　四官能ウレタン単量体を含有させることによって、高められた硬度の製品を得ることができる。
　【００２３】
　本発明の好ましい観点において、四官能ウレタン単量体は
　【化４】
（式中、Ｒ，Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は同一かまたは異にし、水素、１〜６個の炭素原子を有するアルキルまたは１〜６個の炭素原子を有する置換アルキルから選択する基を示し；およびＸは１〜２０個の炭素原子を有する有機残基を示す）で表わされる一般式を有する化合物を示す。Ｘは、好ましくは、脂環式、または芳香族基、特に好ましくは、Ｃ１〜Ｃ２０アルキル、アルコキシ、アルキルアミノ、アルキルカルボニル、アルコキシカルボニル、アルキルアミドまたはアルコキシアミド基を示す。
　【００２４】
　ウレタン単量体は所望のレベルの硬度を得るのに任意適当な量で存在することができる。ウレタン単量体は注型用組成物の全重量に対して約２．５〜約２０重量％、好ましくは５〜１０重量％の量で存在させることができる。
　【００２５】
　Ｘが芳香族基である場合には、これから形成した物品は高い屈折率を示し、所望とする適用において適当である。
　【化５】
（式中、Ｒは水素原子、メチル基または置換メチル基を示し、およびＸは２〜２０個、好ましくは６個の炭素原子を有する有機残基を示す）で表わされる構造を有するウレタン単量体が好ましい。
　【００２６】
　上記式において、Ｘは２〜２０個の炭素原子を有する任意の有機残基にすることができ、一般に脂肪族または芳香族炭化水素残基を示すことができ、その主鎖を酸素でさえぎることができる。これらの特定例を次に示す：脂肪族炭化水素残基としては（ｉ）アルキレン基、例えば−ＣＨ２ＣＨ２−，−（ＣＨ２）３−，−（ＣＨ２）４−，−（ＣＨ２）６−，
　【化６】
　−（ＣＨ２）９−，−（ＣＨ２）１８−，（ＣＨ２）１１−ＣＨ２など、および（ｉｉ）アルキルオキシアルキレン基、例えば−Ｃ２Ｈ４ＯＣ２Ｈ４−，−（ＣＨ２）６−Ｏ−（ＣＨ２）６−などを挙げることができる。
　【００２７】
　ウレタン単量体は２モルのグリセリン　ジ（メタ）アクリレート
　【化７】
および１モルの有機ジイソシアネート化合物（ＯＣＮ−Ｘ−ＮＣＯ）を反応させて作ることができる。グリセリン　ジ（メタ）アクリレートはグリシジル　（メタ）アクリレートおよび（メタ）アクリル酸を反応して作ることができる既知の化合物である。有機ジイソシアネート化合物は既知の化合物であり、その多くの化合物は市販されており、容易に入手することができる。有機ジイソシアネートはＸの規定によるが、エチレンジイソシアネート、トリメチレンジイソシアネート、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、２，２，４−トリメチル−ヘキサメチレンジイソシアネートを例示することができる。グリセリン　ジ（メタ）アクリレートおよび有機ジイソシアネートの反応は、アルコールおよびイソシアネート（例えばジブチル錫ジラウレート）を溶剤の存在で、または溶剤に溶解して反応させるのに通常、使用されている触媒を用いて行うことができる。溶剤としては塩化メチル、ベンゼン、トルエンなどのような活性水素を有しない有機溶剤を用いることができる。反応は１００℃までの温度（一般に２０〜９０℃）で行うのが好ましく、これによりジ（メタ）アクリレート単量体の遊離基重合を防止でき、１〜２時間の反応時間で、単量体を定量的収率で得ることができる。反応後、単量体は反応溶剤を除去することによって得ることができる。
　【００２８】
　本発明の好ましい観点において、架橋性高分子注型用組成物は、更に少なくとも１種の多官能性不飽和架橋剤を含めることができる。
　本発明における多官能性不飽和架橋剤としては、三または四官能性ビニル、アクリルまたはメタクリル単量体を例示することができる。架橋剤としては、短鎖単量体、例えばトリメチロールプロパン　トリメタクリレート、ペンタエリトリトール　トリアクリレートまたはテトラアクリレートなどを例示することができる。他の多官能性架橋剤としてはＮＫエステルＴＭＰＴ、ＮＫエステルＡ−ＴＭＰＴ、ＮＫエステルＡ−ＴＭＭ−３、ＮＫエステルＡ−ＴＭＭＴ、ジ−トリメチロループロパン　テトラアクリレート、トリメチロールプロパン　トリアクリレート、ペンタエリトリトール　テトラメタクリレート、ジペンタエリトリトール、モノヒドロキシペンタ　アクリレート、ペンタエリトリトール　トリアクリレート、エトキシル化トリメチロールプロパン　トリアクリレート、エトキシル化トリメチロールプロパン　トリメタクリレートを例示することができる。
　【００２９】
　ジアクリレートまたはジメタクリレート成分について好適範囲４０〜６０％の下端で操作する場合には、多官能性不飽和架橋剤として、エトキシル化トリメタノールプロパン　トリアクリレートである商品名ＳＲ−４５４で市販されている材料を選定するのが好ましい。
　多官能性不飽和架橋剤は注型用組成物の全重量に対して約５〜２０重量％、好ましくは約１０重量％の割合で存在させることができる。
　【００３０】
　本発明の架橋性注型用組成物は、更に架橋開始剤を含めることができる。架橋開始剤としては熱および／または紫外線（Ｕ．Ｖ．）開始剤を例示することができる。
　組成物はＵ．Ｖ．輻射線および熱の組合わせで硬化するのが好ましい。ＵＶ輻射線および熱の組合わせは、例えば「ラジカル　トラッピング（ｒａｄｉｃａｌ　ｔｒａｐｐｉｎｇ）」として知られている現象によって不完全硬化の可能性を少なくすることができる。
　【００３１】
　約０．２〜２．０重量％の架橋開始剤を添加する場合、組成物をＵＶ輻射線に０．５〜１０秒間さらすことができる。
　任意の工業的に使用可能なＵＶ硬化システムを用いることができる。マイクロ波誘導ランプによる融解システム（Ｆｕｓｉｏｎ　Ｓｙｓｔｅｍ）を用いることができる。異なる出力スペクトルを有する多くの融解バルブ（ｆｕｓｉｏｎ　ｂｕｌｂｓ）を用いることができる。最近では「Ｄ」バルブおよび「Ｖ」バルブが好ましい。
　【００３２】
　１つの出力源としては、２５．４０ｃｍ（１０インチ）３００ワット／ｃｍ（インチ）水銀ランプが満足である。次いで、型組立体を１００℃で１時間にわたり加熱するか、またはレンズを型組立体から除去し、空気中で約１時間にわたり１００℃で加熱する。この事は、十分に硬化したレンズを、必要に応じて約１時間で作ることができることを意味する。また、熱硬化はＵ．Ｖ．輻射線を用いずに用いることができる。
　【００３３】
　一般に、硬化は２〜４回のＵＶランプ下での通過＋１時間の１００℃での熱処理で完了する。
　任意の適当なＵＶ開始剤を用いることができる。商標登録「イルガキュア（Ｉｒｇａｃｕｒｅ）１８４」で入手できる開始剤が満足できることを確めた。１種以上の硬化剤を存在させることができる。約０．０５〜０．２５重量％の比較的に低レベルの開始剤で操作することができる。
　【００３４】
　一般に入手しうる光開始剤を用いることができるが、試料厚さ、ＵＶランプのタイプおよび単量体混合物の吸収波長に影響される。
　【００３５】
　次に示す光開始剤が適当である：
−アルコラック　ビキュア（Ａｌｃｏｌａｃ　Ｖｉｃｕｒｅ）１０−イソブチル　ベンゾイン　エーテル
−アルコラック　ビキュア３０−イソプロピル　ベンゾイン　エーテル
−アルコラック　ビキュア５５（Ｖ５５）−メチル　フェニル　グリオキシレート
−チバ　ガイキ　イルガキュア（Ｃｉｂａ　Ｇｅｉｑｙ　Ｉｒｇａｃｕｒｅ）１８４−１−ヒドロキシシクロヘキシル　フェニル　ケトン
−チバ　ガイキ　イルガキュア６５１−ベンジルジメチル　ケタール
−チバ　ガイキ　イルガキュア９０７−２−メチル−１−〔４−（メチルチオ）フェニル〕−２−モルホリノ−プロパノン−１
−メルク　ダロキュア（Ｍｅｒｃｋ　Ｄａｒｏｃｕｒ）１６６４
−ローム　カタリスト（Ｒｏｈｍ　Ｃａｔａｌｙｓｔ）２２
　【００３６】
　また、上記光開始剤の２または３種以上の混合物を用いることができる。更に、また光開始剤混合物または光開始剤混合物と熱誘導遊離基開始剤、例えば過酸化物、パーオキシパーカーボネートまたはアゾ化合物の組合わせを用いることができる。
　あるいは、また光硬化の代りに熱硬化として、例えば１，１−ジ−ｔｅｒｔブチルパーオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンまたはｓｅｃ．イソプロピル　パーカーボネートを用いることができる。
　【００３７】
　注型用組成物において一般に用いられている他の添加剤、例えば抑制剤、染料、ＵＶ安定剤および屈折率を変更することのできる材料を存在することができる。離型剤を添加することができるが、しかし、一般に、本発明の方法に用いる組成物においては必要としない。
　【００３８】
　上述する添加剤としては次のものを示すことができる：
ＵＶ吸収剤
　−チバ　ガイギ　チニウビン（Ｃｉｂａ　Ｇａｉｇｙ　Ｔｉｎｕｖｉｎ）Ｐ−２（２′−ヒドロキシ−５´−メチル　フェニル）ベンゾトリアゾール
　−シアナミド　シアソルブ（Ｃｙａｎａｍｉｄ　Ｃｙａｓｏｒｂ）ＵＶ　５３１−２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン
　−シアナミド　シアソルブＵＶ５４１１−２（２−ヒドロキシ−５−ｔ−オクチルフェニル）−ベンゾトリアゾール
　−シアミナドＵＶ２０９８−２ヒドロキシ−４−（２−アクリロイルオキシエトキシ）ベンゾフェノン
　−ナショナル（Ｎａｔｉｏｎａｌ）Ｓ＋Ｃパーマソルブ（Ｐｅｒｍａｓｏｒｂ）ＭＡ−２ヒドロキシ−４−（２ヒドロキシ−３−メタクリルオキシ）プロポキシ　ベンゾフェノン
　−シアナミド　ＵＶ２４−２，２′−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン
　−バスフ　ウビヌル（ＢＡＳＦ　ＵＶＩＮＵＬ）４００−２，４ジヒドロキシ　ベンゾフェノン
　−バスフ　ウビヌルＤ−４９−２，２′−ジヒドロキシ−４，４′ジメトキシベンゾフェノン
　−バスフ　ウヌビルＤ−５０−２，２′，４，４′テトラヒドロキシベンゾフェノン
　−バスフ　ウビヌルＤ−３５−エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート
　−バスフ　ウビヌルＮ−５３９−２−エトキシ−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート
　−チバ　ガイギ　チニウビン２１３
　【００３９】
　
ヒンダード　アミン光安定剤（ＨＡＬＳ）
　−チバ　ガイギ　チニウビン７６５／２９２−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート
　−チバ　ガイギ７７０−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート
　【００４０】
酸化防止剤
　−チバ　ガイギ　インガノックス（Ｃｉｂａ　Ｇｅｉｇｙ　Ｉｒｇａｎｏｘ）２４５−トリエチレングリコール−ビス−３−（３−ｔｅｒｔブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート
　−インガノックス１０１０−２，２−ビス〔〔３−〔３，４−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル〕−１−オキソプロポキシ〕メチル〕−１，３−プロパンジイル３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）
　−４−ヒドロキシベンゼン　プロパノエート
　−インガノクッス１０７６−オクタデシル３−（３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（−４′−ヒドロキシフェニル）プロピオネート
　【００４１】
着色防止剤
　−トリフェニルホスフィン
　−９，１０ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１−オキシド
硬化改質剤
　−ドデシルメルカプタン
　−ブチルメルカプタン
　−チオフェノール
　【００４２】
　他の単量体添加剤を稀釈剤として１０重量％までの量で存在させることができ、メタクリル酸、ビニルシラン、メチル　アリル、ヒドロキシエチル、メタクリレートのような単量体を例示できる。他の単量体添加剤を加工特性および／または材料特性を改良するのに含めることができ、次のものを例示することができる；
　−メタクリル酸、無水マレイ酸、アクリル酸酸
　−接着促進剤／改良剤、例えばサルトマー（Ｓａｒｔｏｍｅｒ）９００８、サルトマー９０１３、サルトマー９０１５など、
　−着色‐向上、ｐＨ−調整単量体、例えばアルコラック　シポマー（Ａｌｃｏｌａｃ　ＳＩＰＯＭＥＲ）２ＭＩＭ
　−材料に帯電防止性を付与する帯電‐低下陽イオン単量体、例えばシポマー（Ｓｉｐｏｍｅｒ）Ｑ５−８０またはＱ９−７５
　−疎水性コモノマー；シン　ナカムラ（Ｓｈｉｎ　ＮＡｋａｍｕｒａ）ＮＰＧ、Ｐ９−Ｇなど（材料の水吸収性を低下する）
　−粘度改質剤
　【００４３】
　従って、本発明の好ましい観点においては、架橋性高分子注型用組成物には、更に少なくとも１種の脂肪族グリコール　ジメタクリレートまたはジアクリレートを含めるとこができる。
　脂肪族グリコール　ジメタクリレートまたはジアクリレートは組成物の粘度を低下させ、組成物の加工性を改善するように作用する。
　【００４４】
　エチレン、プロピレン、ブチレンまたはペンチレン　ジアクリレートまたはメタクリレートを用いることができる。ブチレングリコール　ジメタクリレートが好ましい。１種の適当な材料はシン　ナカムラより商品名ＮＫエステルＢＤで市販されている。
　ネオペンチルグリコール　ジメタクリレートを用いることができる。１種の適当な材料はシン　ナカムラより商品名ＮＫエステルＮＰＧで市販されている。
　【００４５】
　脂肪族グリコール　ジメタクリレートまたはジアクリレートは注型用組成物の全重量に対して約１〜１０重量％、好ましくは２．５〜５重量％の割合で存在させることができる。
　【００４６】
　本発明の他の観点においては、上述する架橋性注型用組成物から形成した重合体物品を提供することである。重合体物品は光学物品を例示できる。光学物品はジエチレングリコール　ビス（アリル　カーボネート）から作られた物品により達成されると同等かまたはより大きい特性を有し、しかも著しく短縮した硬化時間および実質的に高められた処理量で得ることができる。更に光学物品は従来におけるより軽量および／または薄く、しかも良好な耐摩耗性および耐衝撃性を保有することに特徴を有している。
　【００４７】
　全屈折率は約１．５１〜１．５７、好ましくは１．５３〜１．５７の中間の屈折率範囲にすることができ。
　本発明の方法により形成する光学物品はカメラ　レンズ、めがねレンズおよびビデオ　ディスクを包含する。
　【００４８】
　注型用組成物は、普通の容器内で材料を作る成分を混合し、次いで硬化触媒および／または光開始剤を添加することによって適当な物品に形成することができる。次いで、混合材料を脱ガスし、または濾過する。硬化時間を実質的に短縮することによって、注型プロセスを連続または半連続基準で実施することができる。
　【００４９】
　【実施例】
　次に、本発明を例に基づいて説明する。しかしながら、本発明はこれにより制限されるものでない。
実施例１
　次に示す成分を有する架橋性注型用組成物を作った：
　９Ｇ（ポリエチレングリコール　ジメタクリレート）　　　　　４５％
　ＡＴＭ２０（高インデックス：ビスフェノールＡエトキシル化ジメタクリレート）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　４６％
　Ｕ４ＨＡ（ウレタン　テトラアクリレート）　　　　　　　　　　５％
　ＢＤ（１，３−ブチレングリコール　ジメタクリレート）　　　　４％
　単量体混合物を、ビーカーにおいてＵＶ開始剤として０．２％のＶ５５を用いて作った。
　注型用材料を、周囲をプラスチック　ガスケットで分離した１対のガラス型間の空間に充填し、クリップで合体保持した。次いで、型をＵＶランプ下に４回通した。次いで、１００℃で１時間硬化した。
　【００５０】
実施例２、３、５、６、８〜１４
　実施例１を、表１〜表２に示す単量体混合物を用い、同じ条件下で繰返した。結果を表１〜表２に示す。いずれの場合においても、満足するレンズを得た。
　【００５１】
比較例４、７、１５〜２３
　実施例１を表１〜表２に示す単量体混合物を用いて繰返し行った。
　比較例１５〜１９は種々の成分が本発明の注型用組成物に貢献することを示している。
　比較例１５はテトラアクリル　ウレタン単量体を省いており、許容できない低いバーコル硬度を示している。
　【００５２】
　比較例１６は高インデックス単量体を省いており、低い屈折率および乏しい衝撃強さを示している。
　比較例１７〜１９は衝撃強さおよび耐摩耗性についてポリオキシアルキレングリコール　エステル成分が重要であることを示している。
　比較例２０〜２１は、バーコル硬度および耐摩耗性を維持するのに他の高インデックス単量体の濃度が重要であることを示している。
　比較例２２〜２３は、高インデックス　ビスフェノール化合物を省いており、この場合摩耗およびバーコル硬度が乏しいことを示している。
　【００５３】
　【表１】
　【００５４】
　【表２】