【事件の表示】
　特許第３０１６８８０号「フィルム成形用高結晶性ポリプロピレン」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０１６８８０号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
　
　一．手続の経緯
　
　本件特許第３０１６８８０号は、平成３年２月１日に特許出願され、平成１１年１２月２４日に特許の設定登録がなされ、その後、金子しのより特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１３年５月２日に特許異議意見書が提出されると共に、訂正請求がなされたものである。
　
　二．訂正の適否
　
　１．訂正事項
　訂正請求における訂正事項は次のとおりである。
［訂正事項ａ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「高立体規則性触媒」を、「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒」と訂正する。
［訂正事項ｂ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「得たプロピレン単独重合体」を、「得た、重量平均分子量が１００万以上を除く、プロピレン単独重合体」と訂正する。
［訂正事項ｃ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜ｌ０ｇ／１０分」を、「メルトフローレート（ＭＦＲ）が２〜８ｇ／１０分」と訂正する。
［訂正事項ｄ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「（Ｑ値）が２．５〜４．０」を、「（Ｑ値）が２．８〜３．８」と訂正する。
［訂正事項ｅ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「（ＣＸＳ）が２．５重量％以下」を、「（ＣＸＳ）が２．３重量％以下」と訂正する。
［訂正事項ｆ］
　明細書の段落【０００７】中の「高立体規則性触媒」を、「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒」と訂正する。
［訂正事項ｇ］
　明細書の段落【０００７】中の「得たプロピレン単独重合体」を、「得た、重量平均分子量が１００万以上を除く、プロピレン単独重合体」と訂正する。
［訂正事項ｈ］
　明細書の段落【０００７】中の「メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜ｌ０ｇ／１０分」を、「メルトフローレート（ＭＦＲ）が２〜８ｇ／１０分」と訂正する。
［訂正事項ｉ］
　明細書の段落【０００７】中の「（Ｑ値）が２．５〜４．０」を、「（Ｑ値）が２．８〜３．８」と訂正する。
［訂正事項ｊ］
　明細書の段落【０００７】中の「（ＣＸＳ）が２．５重量％以下」を、「（ＣＸＳ）が２．３重量％以下」と訂正する。
［訂正事項ｋ］
　明細書の段落【００３３】中の「ＭＦＲが１〜ｌ０ｇ／１０分、好ましくは２〜８ｇ／１０分、のものである。」を、「ＭＦＲが２〜８ｇ／１０分のものである。」と訂正する。
［訂正事項ｌ］
　明細書の段落【００３３】中の「Ｑ値が２．５〜４．０、好ましくは２．８〜３．８のもの、である。」を、「Ｑ値が２．８〜３．８のものである。」と訂正する。
［訂正事項ｍ］
　明細書の段落【００３３】中の「（ＣＸＳ）が２．５重量％以下であり、好ましくは２．３重量％以下、のものである。」を、「（ＣＸＳ）が２．３重量％以下のものである。」と訂正する。　
　
　２．訂正の目的・範囲の適否、拡張・変更の有無
　訂正事項ａは、高立体規則性触媒を限定するものであるから、特許請求の範囲の滅縮を目的とするものであり、また、訂正後の高立体規則性触媒は、特許明細書の段落【００１１】に記載されているから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｂは、特許請求の範囲の請求項１に記載された「プロピレン単独重合体」から、重量平均分子量が１００万以上のものを除く訂正であるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。また、本件特許の出願の日前の出願であってその出願後に出願公開された特願平２−２７９２７３号（甲第２号証として提出された、特開平４−１５４８１７号公報参照）の願書に最初に添付した明細書に記載された発明と同一の発明を、訂正前の請求項１に記載された発明から除くために、訂正前の請求項１における「プロピレン単独重合体」なる記載を残したままで、その中から、重量平均分子量が１００万以上のものを除外するものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものと認められる。
　訂正事項ｃは、特許明細書の段落【００３３】の、「本発明のポリプロピレンは、ＭＦＲが１〜１０ｇ／１０分、好ましくは２〜８ｇ／１０分、のものである。」との記載に基づき、メルトフローレート（ＭＦＲ）の値を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｄは、段落【００３３】の、「本発明のポリプロピレンは、Ｑ値が２．５〜４．０、好ましくは２．８〜３．８のもの、である。」との記載に基づいて、Ｑ値を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｅは、段落【００３３】の、「本発明のポリプロピレンは、常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）が２．５重量％以下であり、好ましくは２．３重量％以下、のものである。」との記載に基づき、常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）の値を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、また、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内の訂正である。
　訂正事項ｆ〜ｍは、訂正事項ａ〜ｅの訂正に伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とが整合しなくなったことを解消するためのものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的としたものであって、訂正事項ａ〜ｅと同様に、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものである。
　また、訂正事項ａ〜ｍは、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものでもない。
　
　３．むすび
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号。以下「平成６年改正法」という。）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年改正法による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
　三．特許異議の申立てについての判断
　
　１．本件発明
　本件の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という）は、訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された次のとおりのものである。
「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒の存在下にプロピレンを重合させて得た、重量平均分子量が１００万以上を除く、プロピレン単独重合体を分子量減成させることによって得られた、下記の（イ）〜（二）の条件を充足する、フィルム成形用高結晶性ポリプロピレン。
条　件
（イ）メルトフローレート（ＭＦＲ）が２〜８ｇ／１０分（ＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８準拠）であること、
（口）重量平均分子量（ＭW）と数平均分子量（ＭN）との比（ＭW／ＭN）（Ｑ値）が２．８〜３．８であること、
（ハ）密度（ＪＩＳ　Ｋ７１１２　Ｄ法準拠）が０．９０７０ｇ／ｃｍ３以上であること、
（ニ）常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）が２．３重量％以下であること。」
　
　２．特許異議の申立ての概要
　特許異議申立人は、証拠として、甲第１号証（特開昭５７一４７３０５号公報）、甲第２号証（特開平４−１５４８１７号公報）、甲第３号証（特開昭４８一９２４５６号公報）、甲第４号証（特開昭６１−３４０３９号公報）、及び甲第５号証（特開昭６３−２６５９２５号公報）を提出し、次の理由ａ〜ｃを主張している。
理由ａ：訂正前の請求項１に係る特許は、明細書の記載が不備のため、特許法第３６条第４項、又は第５項及び第６項に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
理由ｂ：訂正前の請求項１の発明は、甲第３〜５号証の記載を参酌すると、甲第１号証に記載された発明であるから、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反して特許されたものである。
理由ｃ：訂正前の請求項１の発明は、甲第１号証及び甲第３〜５号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものである。
理由ｄ：訂正前の請求項１の発明は、本件特許の出願の日前の出願であってその出願後に出願公開された特願平２−２７９２７３号（甲第２号証参照）の願書に最初に添付した明細書（以下、「先願明細書」という）に記載された発明と同一であるから、特許法第２９条の２の規定に違反して特許されたものである。
　
　３．取消理由の概要
　当審が通知した取消理由の概要は、下記の理由１、及び、特許異議申立人が申し立てた理由ｄと同趣旨である。
理由１：訂正前の請求項１に係る発明は、刊行物２（高木兼行外１名編「プラスチック材料講座７（原文では、丸文字の７で記載されている）ポリプロピレン樹脂」　昭和５６年１月３０日初版７刷　日刊工業新聞社発行　ｐ．５０、９９）、刊行物３（特開昭６１−３４０３９号公報：甲第４号証）、及び刊行物４（井上辰雄外１名著「プラスチック材料講座１６ポリプロピレン」　昭和３７年３月３０日３版　日刊工業新聞社発行　ｐ．６２）の記載を参酌すると、刊行物１（特開昭５７−４７３０５号公報：甲第１号証）に記載された発明であるから、訂正前の請求項１に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものである。
　
　４．判断
　
　（１）理由ａに対する判断
　特許異議申立人は、訂正前の「高立体規則性触媒」中の、「高立体規則性」の意味するところが明らかではない点（以下、「第１の点」という）、及び密度（ハ）を測定するためのサンプル形態が明らかでない点（以下、「第２の点」という）を、記載不備の理由として主張している。そこで、これらの点について判断する。
　・第１の点について
　「高立体規則性触媒」は、「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒」と訂正された。そうすると、「高立体規則性」とは、「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる触媒」が達成する立体規則性を意味することが明らかである。
　したがって、本件特許明細書が、第１の点で記載不備であるとは認められない。
　・第２の点について
　本件発明は、フイルム形成用のポリプロピレンに係る発明であるから、試料の形態が、フイルム形成を行う以前の形態、すなわち、ペレットであることは自明である。
　したがって、本件特許明細書は、第２の点で記載不備であるとは認められない。
　
　（２）理由ｂ、及び理由１に対する判断
　甲第１号証（刊行物１）には、「沸騰へプタン不溶部のアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９５５以上のポリプロピレンを分解度１．２〜７．０の範囲内で分解することを特徴とするポリプロピレンの改質方法」（特許請求の範囲）が記載され、さらに、分解して得られたポリプロピレンをフィルムとすることも記載されている。
　しかし、甲第１号証（刊行物１）には、分解前のポリプロピレン（以下、「原料ポリプロピレン」という）として、「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒の存在下にプロピレンを重合させて得たもの」を使用することについて記載されていないし、甲第３号証、甲第４号証（刊行物３）、甲第５号証、刊行物２、及び刊行物４をみても、甲第１号証（刊行物１）に、そのような原料ポリプロピレンが記載されていると解しうる根拠は認められない。
　したがって、本件発明は、甲第１号証に記載された発明であるとは認められない。
　
　（３）理由ｃに対する判断
　本件発明は、プロピレン単独重合体を分子量減成させることによって得られたフィルム成形用高結晶性ポリプロピレンにおいて、「原料ポリプロピレンとして、マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒の存在下にプロピレンを重合させて得たものを使用するという要件」（以下、「触媒要件」という）、「フィルム成形用高結晶性ポリプロピレンが、密度（ＪＩＳ　Ｋ７１１２　Ｄ法準拠）が０．９０７０ｇ／ｃｍ３以上であるという要件」（以下、「密度要件」という）、及び「常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）が２．３重量％以下であるという要件」（以下、「ＣＸＳ要件」という）を具備するものであり、「触媒要件」に基づき、フィルム成形用高結晶性ポリプロピレンの分子量分布を狭くし（段落【００１１】参照）、「密度要件」により、フィルムの腰が弱くなるのを防ぎ（段落【００３３】参照）、「ＣＸＳ要件」により、フィルムの腰が弱くなることと、ブロッキングの悪化を防ぐ（段落【００３３】参照）という効果を奏するものと認められる。
　これに対して、甲第１号証には、「沸騰へプタン不溶部のアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９５５以上のポリプロピレンを分解度１．２〜７．０の範囲内で分解することを特徴とするポリプロピレンの改質方法」（特許請求の範囲）が記載され、さらに、分解して得られたポリプロピレンをフィルムとすることも記載されているが、上記３つの要件については、記載もしくは示唆するところがない。
　甲第３号証には、結晶性ポリプロピレンに脂肪族系有機過酸化物を添加混合し、加熱処理して、該結晶性ポリプロピレンの分子量を適度に減少させ加工性を改善して得られたポリプロピレンをフィルムとすることが記載され、実施例に、得られたポリプロピレンのメルトフローインデックスも記載されているが、上記３要件については、記載もしくは示唆するところがない。
　甲第４号証には、ポリプロピレンをラジカル発生剤の存在下に加熱処理することによりＭｗ／Ｍｎ比（原文では、いずれのＭの上にも−が記載されている）が５以下のポリプロピレンを製造できることが記載されているが、上記３要件については、記載もしくは示唆するところがない。
　甲第５号証には、遊離ラジカル発生剤の存在下に、プロピレン重合体を熱機械的デグラデーション処理に掛けることにより、プロピレン重合体の高分子鎖が破壊され、メルトインデックスを増加させることができる旨の記載があるが、上記３要件については、記載もしくは示唆するところがない。
　以上のとおり、甲第１、３〜５号証のいずれにも、上記３要件の特定について、記載もしくは示唆がなされていないから、本件発明は、甲第１、３〜５号証の記載に基づいて、当業者が、容易に発明をすることができるものとは認められない。
　
　（４）理由ｄに対する判断
　本件発明は、プロピレン単独重合体を分子量減成させることによって得られた、（イ）〜（二）の条件を充足する、フィルム成形用高結晶性ポリプロピレンにおいて、「分子量減成前のプロピレン単独重合体の重量平均分子量が１００万以上を除く」との特定がなされたものである。これに対して、先願明細書には、「重量平均分子量が１００万以上であり、且つ分子量１万以下の成分が１重量％以下である超高分子量ポリプロピレンと有機過酸化物とを溶融混合することを特徴とするポリプロピレンの製造方法。」（特許請求の範囲）が記載されているものの、「分子量減成前のプロピレン単独重合体の重量平均分子量が１００万以上を除く」との特定がなされたポリプロピレンについては何も記載されていない。
　したがって、本件発明は、特許法第２９条の２の規定に違反して特許されたものとは認められない。
　
　四．むすび
　
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由および取消理由によっては、本件発明の特許を取り消すことができない。
　また、他に本件発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１１月６日（２００１．１１．６）
【訂正の要旨】
　［訂正事項ａ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「高立体規則性触媒」を、「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒」と訂正する。
［訂正事項ｂ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「得たプロピレン単独重合体」を、「得た、重量平均分子量が１００万以上を除く、プロピレン単独重合体」と訂正する。
［訂正事項ｃ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分」を、「メルトフローレート（ＭＦＲ）が２〜８ｇ／１０分」と訂正する。
［訂正事項ｄ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「（Ｑ値）が２．５〜４．０」を、「（Ｑ値）が２．８〜３．８」と訂正する。
［訂正事項ｅ］
　特許請求の範囲の請求項１中の「（ＣＸＳ）が２．５重量％以下」を、「（ＣＸＳ）が２．３重量％以下」と訂正する。
［訂正事項ｆ］
　明細書の段落【０００７】中の「高立体規則性触媒」を、「マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる高立体規則性触媒」と訂正する。
［訂正事項ｇ］
　明細書の段落【０００７】中の「得たプロピレン単独重合体」を、「得た、重量平均分子量が１００万以上を除く、プロピレン単独重合体」と訂正する。
［訂正事項ｈ］
　明細書の段落【０００７】中の「メルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分」を、「メルトフローレート（ＭＦＲ）が２〜８ｇ／１０分」と訂正する。
［訂正事項ｉ］
　明細書の段落【０００７】中の「（Ｑ値）が２．５〜４．０」を、「（Ｑ値）が２．８〜３．８」と訂正する。
［訂正事項ｊ］
　明細書の段落【０００７】中の「（ＣＸＳ）が２．５重量％以下」を、「（ＣＸＳ）が２．３重量％以下」と訂正する。
［訂正事項ｋ］
　明細書の段落【００３３】中の「ＭＦＲが１〜１０ｇ／１０分、好ましくは２〜８ｇ／１０分、のものである。」を、「ＭＦＲが２〜８ｇ／１０分のものである。」と訂正する。
［訂正事項ｌ］
　明細書の段落【００３３】中の「Ｑ値が２．５〜４．０、好ましくは２．８〜３．８のもの、である。」を、「Ｑ値が２．８〜３．８のものである。」と訂正する。
［訂正事項ｍ］
　明細書の段落【００３３】中の「（ＣＸＳ）が２．５重量％以下であり、好ましくは２．３重量％以下、のものである。」を、「（ＣＸＳ）が２．３重量％以下のものである。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
フィルム成形用高結晶性ポリプロピレン
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　
マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分を組合せてなる
、重量平均分子量が１００万以上を除く、
条　件
　（イ）メルトフローレート（ＭＦＲ）が
２〜８
　（ロ）重量平均分子量（ＭＷ）と数平均分子量（ＭＮ）との比（ＭＷ／ＭＮ）（Ｑ値）が
２．８〜３．８
　（ハ）密度（ＪＩＳ　Ｋ７１１２　Ｄ法準拠）が０．９０７０ｇ／ｃｍ３以上であること、
　（ニ）常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）が
２．３
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　〔発明の背景〕
　【産業上の利用分野】
　本発明は、透明性、剛性（所謂、腰）および衝撃強度に優れたフィルム成形用高結晶性ポリプロピレン樹脂に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　従来より、ポリプロピレン樹脂は、光学的性質、機械的性質ならびに包装適性等が優れていることから食品包装および繊維包装などの包装分野に広く使用されている。
　【０００３】
　しかしながら、従来公知のポリプロピレン樹脂は用途によっては、特に剛性、衝撃強度および製造コストのバランスに於いて不満足なものであった。例えばポリプロピレンの剛性を改良する目的で、分子量分布を広げる方法（特開昭５６−２３０７号公報、特開昭５９−１７２５０７号公報、特開昭６２−１９５００７号公報）、ポリプロピレンに造核剤を添加する方法（特公昭３９−１８０９号公報、特開昭６０−１３９７３１号公報）などが提案されているが、これらの方法は、剛性は向上するものの著しく衝撃強度が低下して好ましくない。
　【０００４】
　また、衝撃強度を改良する目的でエチレンなどのコモノマーを共重合させる方法（特公昭４３−１１２３０号公報、特開昭５３−３５７８８号公報）、ポリプロピレンにエチレン・プロピレンランダム共重合体あるいはエチレン・ブテンランダム共重合体などをブレンドする方法（特開平２−４３２４２号公報）などが提案されている。しかし、これらの技術ではプロピレン樹脂の剛性が低下するばかりでなく、フィルムの製造コストが高くなる為に用途が制約されているのが現状であり、プロピレンの単独重合体での品質改良が強く望まれていた。
　【０００５】
　〔発明の概要〕
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明が解決しようとする課題は、ポリプロピレンフィルムの透明性、剛性および衝撃強度を改善することである。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】
＜要旨＞
　本発明者らは鋭意検討の結果、ポリプロピレンの流動性、分子量分布および結晶性を特定の範囲内に制御することにより、優れた透明性・剛性（腰）および衝撃強度を兼ね備えたフィルム成形用高結晶性ポリプロピレンが得られることを見出して本発明に到達した。
　【０００７】
　したがって、本発明によるフィルム成形用高結晶性ポリプロピレンは、
マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合成分を組合せてなる
、重量平均分子量が１００万以上を除く、
条　件
　（イ）メルトフローレート（ＭＦＲ）が
２〜８
　（ロ）重量平均分子量（ＭＷ）と数平均分子量（ＭＮ）との比（ＭＷ／ＭＮ）（Ｑ値）が
２．８〜３．８
　（ハ）密度（ＪＩＳ　Ｋ７１１２　Ｄ法準拠）が０．９０７０ｇ／ｃｍ３以上であること、
　（ニ）常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）が
２．３
　【０００８】
＜効果＞
　本発明から得られるポリプロピレンフィルムは、優れた透明性、剛性および耐衝撃強度を有するものである。
　【０００９】
　〔発明の具体的説明〕
＜本発明ポリプロピレン（その１）＞
　本発明によるフィルム成形用高結晶性ポリプロピレンは、前記し、また下記において詳細に説明したような特性を有するものである。
　【００１０】
＜本発明ポリプロピレンの製造＞
　本発明によるフィルム成形用高結晶性ポリプロピレンは、高立体制規則性触媒を用いてプロピレンを単独重合させ、その後に分子量減成することによって得ることができる。
　【００１１】
　高立体規則性触媒としては、本発明ではマグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分とを組合せてなる触媒が、分子量分布の狭い高結晶性ポリプロピレンを製造するのに特に好適である。
　【００１２】
（１）触　媒
（イ）固体触媒成分
　固体触媒成分は、マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有してなるものである。ここで「含有してなる」とは、上記必須四成分のみからなるものの外に、この必須四成分とこれ以外の成分とを含有してなるものをも意味する。
　【００１３】
　マグネシウム源となるマグネシウム化合物としては、マグネシウムジハライド、ジアルコキシマグネシウム、アルコキシマグネシウムハライド、マグネシウムオキシハライド、ジアルキルマグネシウム等が挙げられる。これらの中で好ましいものはマグネシウムジハライドであり、特に好ましいものはマグネシウムジクロライドである。
　【００１４】
　また、チタン源となるチタン化合物としては、四価のアルコキシ基およびハロゲン基含有チタン化合物が挙げられる。そのようなチタン化合物の具体例としては、ＴｉＣｌ４、ＴｉＢｒ４、Ｔｉ（Ｏｎ−Ｃ４Ｈ９）４、
Ｔｉ（Ｏｉ−Ｃ４Ｈ９）４、Ｔｉ（Ｏｎ−Ｃ４Ｈ９）２Ｃｌ２などが挙げられる。好ましいチタン化合物は、ＴｉＣｌ４とＴｉ（Ｏｎ−Ｃ４Ｈ９）４である。
　【００１５】
　ハロゲン源としては、上述のマグネシウムあるいはチタンのハロゲン化合物から供給されるのが普通であるが、アルミニウムのハロゲン化物やケイ素のハロゲン化物、リンのハロゲン化物といった公知のハロゲン化剤から供給することもできる。触媒成分中に含まれるハロゲンは、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素またはこれらの混合物である。特に塩素が好ましい。
　【００１６】
　電子供与体としては、（イ）有機酸エステル、（ロ）有機酸ハライドおよび（ハ）有機ケイ素化合物を挙げることができる。
　（イ）の有機酸エステルとしては、芳香族カルボン酸エステルが好ましく、そのようなものとしては例えば安息香酸エチル、アニス酸エチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘプチルなどを例示することができる。
　（ロ）の有機酸ハライドとしては、ベンゾイルクロリド、トルイル酸クロリド、塩化フタロイル、イソ塩化フタロイル等の芳香族カルボン酸ハライドを例示することができる。
　（ハ）の有機ケイ素化合物としては、Ｓｉ−Ｏ−Ｃ結合を持つものが好ましく、も特に一般式Ｒ１Ｒ２３−ｎＳｉ（ＯＲ３）ｎで表わされる化合物が好ましい（式中、Ｒ１は炭素数３〜１２程度の分岐基を有する炭化水素基又は脂環式炭化水素基、好ましくはα−位に分岐を有するα−位の炭素原子が２級又は３級の炭素数３〜１０の、特にはα−位の炭素原子が３級の炭素数４〜１０の分岐基を有する炭化水素基、Ｒ２はＲ１と同一かもしくは異なる炭化水素基、Ｒ３は炭素数１〜４の炭化水素基、ｎは１≦ｎ≦３の数である）。
　以下に具体例を示す。
（ＣＨ３）３ＣＳｉ（ＣＨ３）（ＯＣＨ３）２、
（ＣＨ３）３ＣＳｉ（ＣＨ（ＣＨ３）２）（ＯＣＨ３）２、
（ＣＨ３）３ＣＳｉ（ＣＨ３）（ＯＣ２Ｈ５）２、
（Ｃ２Ｈ５）３ＣＳｉ（ＣＨ３）（ＯＣＨ３）２、
（ＣＨ３）（Ｃ２Ｈ５）ＣＨＳｉ（ＣＨ３）（ＯＣＨ３）２、
（（ＣＨ３）２ＣＨＣＨ２）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２、
（Ｃ２Ｈ５）（ＣＨ３）２ＣＳｉ（ＣＨ３）（ＯＣＨ３）２、
（Ｃ２Ｈ５）（ＣＨ３）２ＣＳｉ（ＣＨ３）（ＯＣ２Ｈ５）２、
（ＣＨ３）３ＣＳｉ（ＯＣＨ３）３、
（ＣＨ３）３ＣＳｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
（Ｃ２Ｈ５）３ＣＳｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
（ＣＨ３）２（Ｃ２Ｈ５）ＣＨＳｉ（ＯＣＨ３）、
（Ｃ２Ｈ５）（ＣＨ３）２ＣＳｉ（ＯＣ２Ｈ５）３、
　【化１】
　【化２】
　【化３】
　【００１７】
　これら電子供与性化合物は、単独であるいは二種以上併用することができる。これらの中で好ましいのは有機酸エステルと有機ケイ素化合物の併用又は有機酸ハライドと有機ケイ素化合物の併用であり、これらは同時にあるいは別個の処理工程において用いることができる。
　【００１８】
　上記各成分の使用量は、本発明の効果が認められるかぎり任意のものでありうるが、一般的には、次の範囲内が好ましい。
　チタン化合物の使用量は、使用するマグネシウム化合物の使用量に対してモル比で１×１０−４〜１０００の範囲内がよく、好ましくは０．０１〜１０の範囲内である。ハロゲン源としてそのための化合物を使用する場合は、その使用量はチタン化合物および（または）マグネシウム化合物がハロゲンを含む、含まないにかかわらず、使用するマグネシウムの使用量に対してモル比で１×１０−４〜１０００の範囲内がよく、好ましくは０．１〜１００の範囲内である。
　ケイ素、アルミニウムおよびホウ素化合物の使用量は、上記のマグネシウム化合物の使用量に対してモル比で１×１０−３〜１００の範囲内がよく、好ましくは０．０１〜１の範囲内である。
　電子供与性化合物の使用量は、上記のマグネシウム化合物の使用量に対してモル比で１×１０−３〜１０の範囲内がよく、好ましくは０．０１〜５の範囲内である。
　【００１９】
　固体触媒成分は、上記の各成分を用いて、例えば以下の様な製造法により製造される。
　（イ）　ハロゲン化マグネシウムと必要に応じて電子供与性化合物とチタン含有化合物とを接触させる方法。
　（ロ）　アルミナまたはマグネシアをハロゲン化リン化合物で処理し、それにハロゲン化マグネシウム、電子供与性化合物、チタンハロゲン含有化合物を接触させる方法。
　（ハ）　ハロゲン化マグネシウムとチタンテトラアルコキシドおよび特定のポリマーケイ素化合物を接触させて得られる固体成分に、チタンハロゲン化合物および（または）ケイ素のハロゲン化合物を接触させる方法。このポリマーケイ素化合物としては、下式で示されるものが適当である。
　【化４】
　（ここで、Ｒは炭素数１〜１０程度の炭化水素残基、ｎはこのポリマーケイ素化合物の粘度が１〜１００センチストークス程度となるような重合度を示す）
　具体的には、メチルハイドロジェンポリシロキサン、エチルハイドロジェンポリシロキサン、フェニルハイドロジェンポリシロキサン、シクロヘキシルハイドロジェンポリシロキサン、１，３，５，７‐テトラメチルシクロテトラシロキサン、１，３，５，７，９‐ペンタメチルシクロペンタシロキサンなどが好ましい。
　（ニ）　マグネシウム化合物をチタンテトラアルコキシドおよび電子供与性化合物で溶解させて、ハロゲン化剤またはチタンハロゲン化合物で析出させた固体成分に、チタン化合物を接触させる方法。
　（ホ）　グリニャール試薬等の有機マグネシウム化合物をハロゲン化剤、還元剤等と作用させた後、これに必要に応じて電子供与性化合物とチタン化合物を接触させる方法。
　（へ）　アルコキシマグネシウム化合物にハロゲン化剤および（または）チタン化合物を電子供与性化合物の存在もしくは不存在下に接触させる方法。
　上記固体触媒成分の製造法の中でも（イ）又は（ハ）が好ましい。
　【００２０】
（ロ）有機アルミニウム化合物成分
　高立体規則性触媒で固体触媒成分と組合せて用いられる有機アルミニウム化合物成分としては、（イ）トリアルキルアルミニウム、例えばトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウムなど、（ロ）アルキルアルミニウムハライド、例えばジエチルアルミニウムモノクロリド、ジイソブチルアルミニウムモノクロリド、エチルアルミニウムクロライドなど、（ハ）アルキルアルミニウムアルコキシド、例えばジエチルアルミニウムエトキシド、ジエチルアルミニウムフェノキシドなど、が挙げられる。これらの有機アルミニウム化合物の中でも、トリアルキルアルミニウムが好ましい。
　【００２１】
（ハ）電子供与体／外部ドナー
　高立体規則性触媒は前記のような固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分とを組合せてなるものである。ここで、「組合せてなる」ということは、挙示の二成分の外に合目的的な任意の成分を併用してもよい、ということを示すものである。
　【００２２】
　そのような合目的的な任意の成分の代表例が電子供与体であって、固体触媒成分調製時に使用したものとの対比上、それを内部ドナーと呼ぶのに対してこれを外部ドナーと呼ぶことがある。
　【００２３】
　本発明においても、そのような電子供与体を重合系に存在させてもよい。その場合の電子供与体の具体例は内部ドナーとして前記した例示中に見出すことができるが、本発明で使用するのに特に好ましい電子供与体は有機ケイ素化合物（具体例は、前記した通りである）である。
　【００２４】
（２）重　合
　上記固体触媒成分と有機アルミニウム化合物成分との組合せ触媒を用いてプロピレンの単独重合を行なう。
　【００２５】
　重合法としては、ヘキサン、ヘプタン等の不活性炭化水素を溶媒とするいわゆるスラリー重合法、液体プロピレンを溶媒とする液相重合法および気相法などが採用可能である。
　【００２６】
　重合温度は一般に２０〜１５０℃程度、好ましくは４０〜１００℃、重合圧力は大気圧〜５０気圧程度である。プロピレン重合体の分子量調節は水素を用いることによって実施される。
　【００２７】
（３）分子量減成
　上記の方法で得られた重合体は、ラジカル発生剤存在下に溶融混練することにより分子量減成を行なって、所定の分子量分布を持ったポリプロピレンを得ることができる。
　【００２８】
　分子量減成のために用いられるラジカル発生剤は、有機又は無機のものであって、ラジカル重合の開始剤として一般に用いられるパーオキシド、ハイドロパーオキシド、パーアシド等がある。有機過酸化物は、液状、固形状又は無機充填物で固化された形のものがある。これらはこの有機過酸化物が実質的に分解しない温度でポリプロピレンと混合されるのが普通である。
　【００２９】
　本発明に使用できる有機過酸化物としてはその半減期１分を得る温度が７０〜３００℃のものから選択するのが好ましい。例えば（イ）ハイドロパーオキシド類、例えばｔ‐ブチルハイドロパーオキシド、クメンハイドロパーオキシド等、（ロ）ジアルキルパーオキシド類、例えばジクミルパーオキシド、２，５‐ジメチル‐ジ（ｔ‐ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ（ｔ‐ブチルパーオキシ）ヘキシン‐３等、（ハ）ジアシルパーオキシド類、例えばラウロイルパーオキシド、ベンゾイルパーオキシド類、（ニ）パーオキシエステル類、例えばｔ‐ブチルパーオキシアセテート、ｔ‐ブチルパーオキシラウレート等、（ホ）ケトンパーオキシド類、例えばメチルエチルケトンパーオキシド、メチルイソブチルケトンパーオキシド等、を挙げることができる。
　【００３０】
　ラジカル発生剤の添加量はポリプロピレンのＭＦＲを決定する重要な因子となる。その添加量は、ポリプロピレンに対し０．００１〜２重量％程度、好ましくは０．０１〜０．５重量％程度である。少なすぎると添加効果は発揮されず、また多すぎると分解の程度が著しくなり、好ましくない。従って、実際には減成前後のＭＦＲを考慮して、その添加量を調整するのが好ましい。
　【００３１】
　ポリプロピレンおよびラジカル発生剤を所定の割合で配合し、例えばスーパーミキサーでドライブレンドし、通常の押出し条件、例えば１７０℃〜３００℃の温度、で溶融混練すれば容易に混合および解重合が達成される。あるいは、直接添加混入し溶融混練してもよい。
　【００３２】
　本発明のポリプロピレンは、ラジカル発生剤の他に、ポリプロピレン樹脂に配合可能な各種補助成分、例えば酸化防止剤、紫外線劣化防止剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤、帯電防止剤、着色剤等を配合することができる。
　【００３３】
＜本発明ポリプロピレン（その２）＞
　本発明によるポリプロピレンは、下記の諸要件を満たすものである。
　（イ）メトルフローレート（ＭＦＲ）
　本発明のポリプロピレンは、
ＭＦＲが２〜８ｇ／１０分のものである
　（ロ）ＭＷ／ＭＮ比（Ｑ値）
　本発明のポリプロピレンは、
Ｑ値が２．８〜３．８のものである
　（ハ）密　度
　本発明のポリプロピレンは、密度が０．９０７０ｇ／ｃｍ３以上、好ましくは０．９０７５ｇ／ｃｍ３以上、のものである。密度がこれ以下ではフィルムの腰が弱くなり、本発明の特徴が損なわれる。
　（ニ）常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）
　本発明のポリプロピレンは、常温キシレン可溶分（ＣＸＳ）が
２．３重量％以下のものである
　【００３４】
　本発明の高結晶性ポリプロピレンは、プロピレンの単独重合体であって、沸騰ｎ‐ヘプタン不溶分が９５重量％以上のものである。
　【００３５】
＜本発明ポリプロピレンの用途＞
　本発明の高結晶性ポリプロピレンは、優れた透明性、剛性および衝撃強度を有するものであり、フィルム成形用途、とりわけＴダイ法による無延伸フィルム、インフレーションフィルムなどの包装材料の製造に適する。
　【００３６】
　【実施例】
　以下の実施例は、本発明を具体的に説明するためのものであり、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。下記の実施例および比較例中のＭＦＲ、Ｑ値、密度、ＣＸＳ、ヘイズ、ヤング率ならびにフィルム打抜衝撃強度は、下記の方法で測定したものである。
ＭＦＲ
　ＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８に準拠して求めた。
Ｑ　値
　ＧＰＣ測定による重量平均分子量と数平均分子量の比により求めた。
ＣＸＳ
　試料２ｇを３００ｍｌの沸騰キシレンに完全溶解させ、それを２３℃迄冷却させた時の可溶分の重量を測定し、可溶分の全試料に対する重量％をＣＸＳとした。
密　度
　ＪＩＳ　Ｋ７１１２　Ｄ法に準拠して求めた。
フィルムへイズ
　ＡＳＴＭ　Ｄ１００３に準拠し、フィルムを４枚重ねにして測定した。
フィルムヤング率
　ＩＳＯ　Ｒ１１８４に準拠してフィルムのＭＤ方向を測定した。
フィルム打抜衝撃強度
　フィルムインパクトテスター（東洋精機製）を用いて測定した。
　【００３７】
実施例１
＜固体触媒成分の製造＞
　充分に窒素置換したフラスコに脱水および脱酸素したｎ‐ヘプタン２００ミリリットルを導入し、次いでＭｇＣｌ２を０．４モル、Ｔｉ（Ｏ−ｎＣ４Ｈ９）４を０．８モル導入し、９５℃で２時間反応させた。反応終了後、４０℃に温度を下げ、次いでメチルヒドロジェンポリシロキサン（２０センチストークスのもの）を４８ミリリットル導入し、３時間反応させた。生成した固体成分をｎ‐ヘプタンで洗浄した。
　【００３８】
　ついで充分に窒素置換したフラスコに精製したｎ‐ヘプタンを５０ミリリットル導入し、上記で合成した固体成分をＭｇ原子換算で０．２４モル導入した。次いでｎ‐ヘプタン２５ミリリットルにＳｉＣｌ４　０．４モルを混合して３０℃６０分間でフラスコへ導入し、９０℃で３時間反応させた。これに更にｎ‐ヘプタン２５ミリリットルにフタル酸クロライド０．０１６モルを混合して、９０℃、３０分間でフラスコへ導入し、９０℃で１時間反応させた。
　【００３９】
　反応終了後、ｎ‐ヘプタンで洗浄した。次いでこれにＳｉＣｌ４　０．２４ミリモルを導入して、１００℃で３時間反応させた。反応終了後、ｎ‐ヘプタンで充分に洗浄した。充分に窒素置換したフラスコに充分精製したｎ‐ヘプタンを５０ミリリットル導入し、次いで上記で得た固体成分を５グラム導入し、さらに（ＣＨ３）３ＣＳｉ（ＣＨ３）（ＯＣＨ３）２を０．８１ミリリットル導入し、３０℃で２時間接触させた。接触終了後ｎ‐ヘプタンで充分に洗浄した。
　【００４０】
＜ポリプロピレンの製造＞
　内容積２００リットルの攪拌式オートクレーブをプロピレンで充分置換した後、脱水および脱酸素したｎ‐ヘプタン６０リットルを導入し、トリエチルアルミニウム１５．０ｇ、前記固体触媒成分３．０ｇを７５℃でプロピレン雰囲気下で導入した。さらに気相部水素濃度を１．５ｖｏｌ％に保ちながら、プロピレンを９Ｋｇ／時間のフィード速度で４時間フィードし、さらに１．５時間重合を継続した。その後、濾過・乾燥を行なって、３４．５Ｋｇの粉末状ポリプロピレンを得た。このポリプロピレン粉末のＭＦＲは、３．５ｇ／１０分、沸騰ｎ‐ヘプタン不溶分は９９．３重量％であった。
　【００４１】
　このポリプロピレン１００重量部に、表１記載の量のラジカル発生剤、酸化防止剤として２，６‐ジ‐ｔ‐ブチル‐ｐ‐クレゾールを０．１５重量部、中和剤としてステアリン酸カルシウムを０．０５重量部、ブロッキング防止剤として平均粒径３μの二酸化ケイ素を０．０５重量部、及び滑剤としてエルカ酸アミド　０．１０重量部を添加し、ヘンシェルミキサーで混合後、押出機にて温度２４０℃で押出し、ペレットを作成した。このペレットのＭＦＲは６．０ｇ／１０分であった。
　【００４２】
　このペレットをＴ型ダイスを有する押出機を用いて２４０℃の温度で無延伸フィルムを製造した。得られたフィルムについて、ヘイズ、ヤング率、打抜衝撃強度を測定した。
　【００４３】
実施例２、比較例１
　実施例１に用いたラジカル発生剤の添加量を変えた以外は実施例１と同様に実験を行なって、フィルムを得た。
　【００４４】
比較例２
　実施例１に用いた粉末状ポリプロピレンにラジカル発生剤を添加しなかった以外は、実施例１と同様に実験を行なって、フィルムを得た。
　【００４５】
比較例３
　実施例１に於いて、固体触媒として丸紅ソルベー社製三塩化チタンを用い、有機アルミニウム化合物としてジエチルアルミニウムクロライドを用いること以外は、実施例１と同様に重合を行なって、２９．３Ｋｇの粉末状ポリプロピレンを得た。このポリプロピレン粉末のＭＦＲは３．８ｇ／１０分であった。この粉末状ポリプロピレンに、表１記載の量のラジカル発生剤を添加し、実施例１と同様に実験を行なって、フィルムを得た。
　【００４６】
　【表１】
　【００４７】
　【発明の効果】
　本発明から得られるポリプロピレンフィルムは、優れた透明性、剛性および耐衝撃強度を有するものであることは「課題を解決するための手段」の項で前記したところである。