【事件の表示】
　特許第２９６９００７号「非還元性誘電体磁器組成物」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９６９００７号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
１.手続の経緯
　特許２９６９００７号の請求項１〜３に係る発明は、平成３年１月２４日に特許出願され、平成１１年８月２０日に特許の設定登録がなされ、その後、請求項１〜３に係る発明について特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１１月１７日に訂正請求がなされたものである。
２.訂正の適否についての判断
ア.訂正の内容
訂正事項ａ
　特許第２９６９００７号明細書における特許請求の範囲の項を下記のとおり訂正する。
「（請求項１）チタン酸バリウムを主成分とする多結晶固溶体からなり、該固溶体の組成式が
｛Ｂａ（１-ｘ）Ｃａｘ｝Ａ・｛Ｔｉ（１-ｙ）Ｚｒｙ｝Ｂ・Ｏ３＋ａＭ１＋ｂＭ２＋ｃＭ３で示される組成物において、Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３が
Ｍ１：Ｍｎ，Ｃｒの化合物の少なくとも１種
Ｍ２：Ｓｉの化合物
Ｍ３：Ｎｂ化合物
であり、かつｘ、ｙ、Ａ，Ｂ、ａ，ｂ、ｃが
０≦ｘ≦２４
８≦ｙ≦２２
１．０００≦Ａ/Ｂ≦１．０４０
０．０５≦ａ≦１．０
０．０５≦ｂ≦１．０
０．０５≦ｃ≦０．５
の範囲にある組成物であることを特徴とする非還元性誘電体磁器組成物。
（ただしｘ、ｙはモル％、ａ、ｂ、ｃ添加含有した酸化物換算での前記主成分に対する重量％である。）」
訂正事項ｂ
　明細書段落番号（０００１）の「高温」を「２００℃の高温」と訂正する。
訂正事項ｃ
　明細書段落番号（００１４）の「高温」を、「２００℃の高温」と訂正する。
訂正事項ｄ
　明細書段落番号（００２４）の「高温負荷寿命（２００℃で１００ＶＤＣを印加し、６ｍＡ以上電流が流れるまでの時間ＨＲ）」を「高温負荷寿命（２００℃で１００ＶＤＣを印加し、６ｍＡ以上電流が流れるまでの時間ＨＲであり、以下これを高温負荷寿命という）」と訂正する。
イ.訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、訂正前の請求項１を請求項２及び３に記載の限定的な事項で整理するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当し、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
また、訂正事項ｂ〜ｄは、上記訂正事項ａに伴って、明りょうでない記載の釈明を目的とする訂正であって、新規事項の追加に該当せず、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
ウ．むすび　
　以上のとおりであるから、上記訂正は特許法の一部を改正する法律(平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、平成１１年改正前の特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書及び第２項の規定に適合するので、当該訂正を認める。  
 ３.特許異議申立について
ア．訂正後の発明
　訂正後の請求項１に係る発明（以下、「本件訂正発明」という）は、前記訂正事項ａに記載されるとおりのものである。
イ．特許異議申立理由の概要
　申立人は、甲第１号証（特開昭６０−１０９１０４号公報）及び甲第２号証（米国特許第３９２０７８１号明細書）を提出し、訂正前の本件請求項１乃至３に係る発明は、甲第１〜２号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであると主張している。
ウ．当審の判断
　甲第１号証には、以下の発明が記載されている。
「組成式が（ＢａｘＣａ１−ｘＯ）ａ・Ｔｉｙ・Ｚｒ１−ｙ−ｚ・ＳｉｚＯ２十ＭｎＯ２ｂで示される組成物において、Ｘ、Ｙ、Ｚ、ａおよびｂが下記の範囲にあることを特徴とする非還元性の誘電体磁器組成物。
７５≦Ｘ≦９５（ｍｏｌ％）
８０≦Ｙ≦９５（ｍｏｌ％）
０.２≦Ｚ≦５（ｍｏｌ％）
１．０００≦ａ≦１．０２０
０.２≦ｂ≦２．０（ｍｏｌ％）」（第１頁左下欄第４行〜同欄第１２行）
　また、第２頁右下欄第１表には、具体的な実施例組成が記載されており、その中の例えば試料Ｎｏ．８においては、Ｘ＝９０、Ｙ＝９０、Ｚ＝１．０、ａ＝１.０１、ｂ＝１．０である、（Ｂａ0.90Ｃａ0.10Ｏ）1.01・Ｔｉ0.09・Ｚｒ0.09・Ｓｉ0.01Ｏ2＋ＭｎＯ２・０．０１なる組成物が開示されている。
　甲第２号証の第３欄第４行〜第３１行（訳文）には、以下の事項が記載されている。
「４００ｇのチタン酸バリウム磁器組成物は８９ｗｔ％ＢａＴｉＯ３、１０ｗｔ％ＣａＺｒＯ３、・・・１ｗｔ％未満の五酸化ニオブ、酸化ウランおよびＦｅ、Ｎｉ、Ｃｒの遷移金属酸化物のアクセプターイオンを含有する。」
「ニオブとウランは磁器組成の電気特性を向上させるために添加されるドナーイオンとして存在する。」
　そこで、本件訂正発明と甲第１号証に記載された発明とを比較すると、両者は、（Ｂａ、Ｃａ）（Ｔｉ、Ｚｒ）Ｏ３系非還元性の誘電体磁気組成物である点で共通するが、両者の組成が次の２点で相違している。
（１）本件訂正発明では、Ｓｉの化合物（Ｍ２）が｛Ｂａ（１-ｘ）Ｃａｘ｝Ａ・｛Ｔｉ（１-ｙ）Ｚｒｙ｝Ｂ・Ｏ３＋ｂＭ２という形で含有されているのに対し、甲第１号証に記載された発明では（ＢａｘＣａ１−ｘＯ）ａ・Ｔｉｙ・Ｚｒ１−ｙ−ｚ・ＳｉｚＯ２ という形で含有されている点
（２）本件訂正発明では、Ｎｂ化合物であるＭ３が０．０５≦ｃ≦０．５（酸化物換算での主成分に対する重量％）含有されているのに対し、甲第１号証に記載の発明では、このＮｂ化合物が含有されていない点
　次に、これら相違点について検討する。
特許異議申立人は、上記（１）の点について、異議申立書において、甲第１号証の実施例Ｎｏ.８の組成例の表記を本件訂正発明の組成式の表記に書き換えて、両者は、その組成式の点で実質的に差異はないと主張しているが、その書き換えの根拠が明らかでないから、特許異議申立人に対し審尋を行ったところ、その回答の内容は、「Ｚｒ０．０９・Ｓｉ０．０１Ｏ２」を切り離して「Ｚｒ０．０９Ｏ１．９８＋０．０１ＳｉＯ２」に書き換え、さらに（Ｔｉ・Ｚｒ）の酸素量をまとめて「３」に近い「２．９９」に変える等の操作を順次行なうというものである。
　しかしながら、特許異議申立人の書き換え操作の特に「Ｚｒ０．０９・Ｓｉ０．０１Ｏ２」という化学式を「Ｚｒ０．０９Ｏ１．９８＋０．０１ＳｉＯ２」に切り離す点、そして、これにより（ＢａｘＣａ１−ｘＯ）ａ・Ｔｉｙ・Ｚｒ１−ｙ−ｚ・ＳｉｚＯ２ という化学式の基本骨格を本件訂正発明の如き｛Ｂａ（１-ｘ）Ｃａｘ｝Ａ・｛Ｔｉ（１-ｙ）Ｚｒｙ｝Ｂ・Ｏ３＋ａＭ１＋ｂＭ２＋ｃＭ３で示される組成物に書き換える点、また酸素数をまとめて（Ｔｉ・Ｚｒ）の酸素量を「２．９９」に書き換える点は、すべて数値合わせの操作として可能であるとしても、このような操作によって創出された組成式が本件訂正発明と実質的に同一とする合理的な理由はない。
　したがって、特許異議申立人の上記書き換えを根拠とする主張は採用することができないから、上記（１）の点は、甲第１号証に示唆されているとすることができない。
　また、上記（２）の点について検討すると、甲第２号証には、Ｎｂ化合物の添加により磁気組成の電気特性を向上できることが記載されているが、電気特性が具体的にどのようなものであるのか明らかでなく、２００℃での高温負荷寿命における優れた効果についてまで示唆するものでもない。
　してみると、上記（１）及び（２）の相違点は、いずれも甲第１号証及び甲第２号証の記載から当業者といえど容易に想到することができないから、本件訂正発明は、甲第１号証及び甲第２号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることができない。
　
 ４．むすび
　以上のとおり、訂正後の本件請求項１に係る発明の特許は、特許異議申立の理由によっては、取り消すことができない。 
　また、他に本件訂正発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
  したがって、本件訂正発明についての特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律(平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令(平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年８月１６日（２００１．８．１６）
【訂正の要旨】
　訂正事項ａ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許第２９６９００７号明細書における特許請求の範囲の項を下記のとおり訂正する。
「（請求項１）チタン酸バリウムを主成分とする多結晶固溶体からなり、該固溶体の組成式が
｛Ｂａ（１−ｘ）Ｃａｘ｝Ａ・｛Ｔｉ（１−ｙ）Ｚｒｙ｝Ｂ・Ｏ３＋ａＭ１＋ｂＭ２＋ｃＭ３で示される組成物において、Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３が
Ｍ１：Ｍｎ，Ｃｒの化合物の少なくとも１種
Ｍ２：Ｓｉの化合物
Ｍ３：Ｎｂ化合物
であり、かつｘ、ｙ、Ａ，Ｂ、ａ，ｂ、ｃが
０≦ｘ≦２４
８≦ｙ≦２２
１．０００≦Ａ／Ｂ≦１．０４０
０．０５≦ａ≦１．０
０．０５≦ｂ≦１．０
０．０５≦ｃ≦０．５
の範囲にある組成物であることを特徴とする非還元性誘電体磁器組成物。
（ただしｘ、ｙはモル％、ａ、ｂ、ｃ添加含有した酸化物換算での前記主成分に対する重量％である。）」
訂正事項ｂ
　明瞭でない記載の釈明を目的として、
　明細書段落番号（０００１）の「高温」を「２００℃の高温」と訂正する。
訂正事項ｃ
　明瞭でない記載の釈明を目的として、　明細書段落番号（００１４）の「高温」を、「２００℃の高温」と訂正する。
訂正事項ｄ
　明瞭でない記載の釈明を目的として、明細書段落番号（００２４）の「高温負荷寿命（２００℃で１００ＶＤＣを印加し、６ｍＡ以上電流が流れるまでの時間ＨＲ）」を「高温負荷寿命（２００℃で１００ＶＤＣを印加し、６ｍＡ以上電流が流れるまでの時間ＨＲであり、以下これを高温負荷寿命という）」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
非還元性誘電体磁器組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　チタン酸バリウムを主成分とする多結晶固溶体からなり、該固溶体の組成式が
　｛Ｂａ（１−ｘ）Ｃａｘ｝Ａ・｛Ｔｉ（１−ｙ）Ｚｒｙ｝Ｂ・Ｏ３＋ａＭ１＋ｂＭ２＋ｃＭ３
で示される組成物において、Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３が
　Ｍ１：Ｍｎ、Ｃｒの化合物の少なくとも１種
　Ｍ２：Ｓｉの化合物
　Ｍ３：Ｎｂ化合物
であり、かつｘ、ｙ、Ａ、Ｂ、ａ、ｂ、ｃが
　
０≦ｘ≦２４
　
８≦ｙ≦２２
　
１．０００≦Ａ／Ｂ≦１．０４０
　
０．０５≦ａ≦１．０
　
０．０５≦ｂ≦１．０
　
０．０５≦ｃ≦０．５
の範囲にある組成物であ
ることを
　（
ただしｘ、ｙはモル％、ａ、ｂ、ｃは添加含有した酸化物換算での前記主成分に対する重量％である。）
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は非還元性誘電体磁器組成物に係り、特に高誘電率で、かつ誘電体損失が小さく
２００℃の高温
　【０００２】
　【従来の技術】
　通信機、電子計算機、テレビ受像機等の電子機器に用いられるＩＣ回路素子等に広く使用されている積層セラミック・コンデンサは小型で大容量のものが好ましい。
　【０００３】
　このような小型で大容量の積層セラミック・コンデンサは、例えばＢａＴｉＯ３の如き、チタン酸塩を主成分とした誘電体材料を使用することにより製造することができる。
　【０００４】
　従来、積層セラミック・コンデンサを製造する方法は大別して印刷法及びシート法がある。
　【０００５】
　前者は、誘電体のスラリーを作った後これを例えば、スクリーン印刷により所定形状に印刷し、乾燥後その上に電極ペーストを印刷し、この電極ペーストが乾燥した後に次の誘電体スラリーを印刷するという方法を繰返すことにより、誘電体層と内部電極層を積層するものである。
　【０００６】
　後者は、誘電体シートを例えばドクターブレード法で作成し、その上に電極ペーストを印刷し、これを複数枚積み重ねて熱圧着し積層化する。
　【０００７】
　このように適当な方法により積層化したものを空気中１２５０℃〜１４００℃で焼成して焼結体を作り、内部電極と導通する外部引出し電極をこれに焼付けることにより積層セラミック・コンデンサを得ていた。
　【０００８】
　これらの方法ではコンデンサの電極となる内部電極層と誘電体層を同時に焼成するため、内部電極の材料としては誘電体が焼結する温度内で金属電極が形成できること、空気中で上記の温度に加熱しても酸化したり、誘電体と反応しないことが必要である。
　【０００９】
　このため、これらの条件を満たすものとして白金やパラジウムまたはその合金などの貴金属が主に使用されていた。
　【００１０】
　しかしながらこれらの貴金属は非常に安定ではあるが、高価であって積層セラミック・コンデンサのコストに占める割合が２０〜５０％程度と非常に大きく、静電容量の大きいもの程積層数が増加する為、そのコストアップの最大の原因になっていた。
　【００１１】
　この問題に対処するためにＮｉ、Ｃｕ、Ｆｅ合金等の安価な卑金属を電極として使用する試みが従来から行われている。
　【００１２】
　【発明が解決しようとする課題】
　ところが、卑金属の電極材料として例えばＮｉを使用すると、Ｎｉは空気中で誘電体層と同時に焼成された時に酸化し、誘電体層内にＮｉが拡散して、金属電極層が形成されず絶縁化してしまう。このため電極としての機能を果さなくなる。
　【００１３】
　それ故Ｎｉの酸化を防止するために、中性あるいは還元性雰囲気中で焼成することになるが、この場合には誘電体材料が還元され、誘電体層の比抵抗が非常に低いものとなってしまい、特に高温での電圧印加に対する寿命が短かくなる。このためコンデンサ用誘電体材料として使用できないという問題点を有する。
　【００１４】
　従って本発明の目的は、積層セラミック・コンデンサに用いる誘電体材料として、Ｎｉ等の卑金属と同時に中性あるいは還元性雰囲気中で焼成しても還元されない非還元性でありかつ誘電率が高く、誘電体損失が小さく、絶縁抵抗が高く、
２００℃の高温
　【００１５】
　【課題を解決するための手段】
　前記の目的を達成するため、本発明者は鋭意研究の結果、チタン酸バリウムを主成分とする多結晶固溶体からなり、該固溶体の組成式が
　｛Ｂａ（１−ｘ）Ｃａｘ｝Ａ・｛Ｔｉ（１−ｙ）Ｚｒｙ｝Ｂ・Ｏ３＋ａＭ１＋ｂＭ２＋ｃＭ３
で示される組成物において、Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３が
　Ｍ１：Ｍｎ、Ｃｒの化合物の少なくとも１種
　Ｍ２：Ｓｉの化合物
　Ｍ３：Ｎｂ化合物
であり、かつｘ、ｙ、Ａ、Ｂ、ａ、ｂ、ｃが
　０≦ｘ≦２４（モル％）
　８≦ｙ≦２２（モル％）
　１．０００≦Ａ／Ｂ≦１．０４０
　０．０５≦ａ≦１．０
　０．０５≦ｂ≦１．０
　０．０５≦ｃ≦０．５
（ただしａ、ｂ、ｃは酸化物換算での主成分に対する重量％である）
の範囲にある組成物である誘電体磁器組成物が前記の問題点を解決することを見出した。
　【００１６】
　【実施例】
　出発原料として、ＢａＣＯ３、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＣａＣＯ３、ＭｒＯまたはＣｒ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５を用い、焼成後の組成がそれぞれ表１、表２の如くになるように秤量し混合する。
　【００１７】
　その後脱水乾燥させ１０５０℃〜１２４０℃で２時間仮焼成する。この仮焼成体を微粉砕し、脱水・乾燥して粉末とする。
　【００１８】
　得られた粉末に適当量の有機バインダを加え、厚さ２０μｍと厚さ１００μｍのシートを得る。
　【００１９】
　次にまず厚さ２０μｍのシートの両面に、Ｎｉ粉末をビヒクル中に分散させた電極ペーストをスクリーン印刷により塗布し電極とする。さらにこの上下両面に厚さ１００μｍのシートを熱圧着により圧着する。この１００μｍのシートは焼成後のハンドリングを考慮し、素体強度を上げるためのものであり、電気的特性には何等影響を及ぼさない。
　【００２０】
　熱圧着したシートを３．９×１．９ｍｍの寸法に切断しこれをジルコニア板の上にのせ、匣鉢の中に入れて５００℃まで空気中で加熱し有機バインダを燃焼させ、その後Ｎ２中またはＮ２＋Ｈ２中で１３００℃〜１４００℃で２時間焼成する。
　【００２１】
　焼成後の素地寸法は約３．２×１．６ｍｍとなる。
　【００２２】
　その後空気＋Ｎ２中で８００℃〜１１００℃で２時間アニーリングしてサンプルを得る。
　【００２３】
　このサンプルの端部にＩｎ−Ｇａを塗布し外部引出し電極として、電気的特性を測定した。
　【００２４】
　電気的特性は、比誘電率（ε）、誘電体損失（ｔａｎδ、％）、絶縁抵抗（ＩＲ、Ω、２５ＶＤＣ、６０秒値）、
高温負荷寿命（２００℃で１００ＶＤＣを印加し、６ｍＡ以上電流が流れるまでの時間ＨＲであり、以下これを高温負荷寿命という
　【００２５】
　その結果を表１、表２に示す。なお、表１、表２において＊印の付与されているものは、本発明の範囲外のものであり、本発明の実施例のものと比較のために提示する。
　【００２６】
　【表１】
　【００２７】
　【表２】
　【００２８】
　表１、表２より明らかなように、本発明のものは比誘電率が７０００以上と特に高く、ｔａｎδは０．８％〜４．５％と小さな値を示しており、かつ高温での負荷寿命が６０時間〜１２０時間と長いものである。また常温における絶縁抵抗ＩＲも高い値を示している。
　【００２９】
　次に本発明の各組織範囲の数値限定の理由について説明する。
　【００３０】
　まず、ｘが２４より大きくなると、比誘電率εｓが低下し、高温負荷寿命も非常に短かくなる（例えば表２の試料Ｎｏ．２０参照）。
　【００３１】
　ｙが８より小さくなると、比誘電率εｓが低下し、誘電体損失ｔａｎδも大きくなる（例えば表２の試料Ｎｏ．２８参照）。
　【００３２】
　ｙが２２より大きくなると、比誘電率εｓが低下する（例えば表２の試料Ｎｏ．２４参照）。
　【００３３】
　また、Ａ／Ｂが１．０００より小さくなると、誘電体が還元し、絶縁抵抗ＩＲが低くなり、高温負荷寿命が短くなる（例えば表１の試料Ｎｏ．１５参照）。
　【００３４】
　Ａ／Ｂが１．０４０より大きくなると、焼結不足となり、比誘電率εｓが低下し、誘電体損失ｔａｎδが大きく絶縁抵抗ＩＲが低下し高温負荷寿命も短くなる（例えば表２の試料Ｎｏ．１９参照）。
　【００３５】
　さらにａが０．０５より小さくなると、誘電体損失ｔａｎδが大きく高温負荷寿命が短かくなる（例えば表１の試料Ｎｏ．６参照）。
　【００３６】
　ａが１．０より大きくなると、比誘電率εｓが低下し、高温負荷寿命も短かくなる（例えば表１の試料Ｎｏ．１０参照）。
　【００３７】
　ｂが０．０５より小さくなると、比誘電率εｓが低下し、高温負荷寿命も短くなる（例えば表１の試料Ｎｏ．１参照）。
　【００３８】
　ｂが１．０より大きくなると、比誘電率εｓが低下し、高温負荷寿命も短かくなる（例えば表１の試料Ｎｏ．５参照）。
　【００３９】
　ｃが０．０５より小さくなると、高温負荷寿命が短かくなる（例えば表１の試料Ｎｏ．１１参照）。
　【００４０】
　ｃが０．５より大きくなると、誘電体が還元し、絶縁抵抗ＩＲが低くなり、高温負荷寿命が短くなる（例えば表１の試料Ｎｏ．１４参照）。
　【００４１】
　要約すれば、Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３を前記の如く選択し、またａ、ｂ、ｃをこれまた前記の如く選択することにより高温負荷寿命を改善することができる。
　【００４２】
　またｘが前記の値より多すぎると比誘電率εｓが低下し、またｙが前記の値より少ないとキュリー点が高温側にあり常温での比誘電率εｓが低下し、誘電体損失ｔａｎδも大きい。ｙが前記の値より多すぎるとキュリー点が低温側に移動するため比誘電率εｓが低下する。
　【００４３】
　そしてＡ／Ｂが１．０００より少ないと、つまりＴｉｒｉｃｈになると還元に弱くなり、絶縁抵抗ＩＲの低下を招くことになる、またＡ／Ｂが１．０４０より多いと焼結不足となる。
　【００４４】
　【発明の効果】
　本発明によれば、中性または還元性雰囲気中で焼成しても比誘電率が高く、誘電体損失が小さくかつ高温負荷寿命も長く、絶縁抵抗の高い高信頼性の誘電体磁器組成物を得ることができる。
　【００４５】
　これにより、Ｎｉ等の卑金属を内部電極とする積層セラミック・コンデンサを製造することができるようになる。