【事件の表示】
　特許第３０３５９０４号「エレクトレット不織布の製造方法」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０３５９０４号の請求項１に係る特許を取り消す。
【理　由】
１．手続きの経緯
　本件特許第３０３５９０４号の発明は、平成７年８月１８日に出願され、平成１２年２月２５日にその設定登録がなされたものである。
　これに対し、その後東レ株式会社より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１３年３月９日付けで訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　平成１３年３月９日付けの訂正請求は、特許請求の範囲の減縮と明りょうでない記載の釈明を目的として、次のとおり訂正するものである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲の請求項１の「エレクトレット不織布」を「目付が２００ｇ／ｃｍ２以下からなるエレクトレット不織布」に訂正する。
訂正事項ｂ：明細書の表１（段落【００３７】）の比較例１〜６の「二酸化炭素モル百分率（％）」について、比較例１の「０．０６０」を「０．０３０」に、比較例２の「０．０３５」を「０．０２２」に、比較例３の「０．０８０」を「０．０１５」に、比較例４の「０．０７２」を「０．０２９」に、比較例５の「０．０４１」を「０．０１８」に、比較例６の「０．０５３」を「０．００９」にそれぞれ訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正事項ａは、請求項１に記載された「エレクトレット不織布」について、その目付量を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に該当し、しかも、この訂正は特許明細書の段落【００１４】に記載した事項の範囲内でなされたものであるから新規事項の追加に該当せず、また当該訂正によって実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではない。
　また、訂正事項ｂは、表１の比較例１〜６の「二酸化炭素モル百分率（％）」を明細書の段落【００２２】乃至【００２７】の記載と一致させるためのものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当し、しかも、この訂正は特許明細書に記載した事項の範囲内でなされたものであるから新規事項の追加に該当せず、また当該訂正によって実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
（３）むすび
　以上のとおり、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項において準用する特許法第１２６条第２項乃至第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立てについての判断
（１）本件訂正発明
　本件請求項１に係る発明は、上記訂正を認容することができるから、訂正後の特許明細書の記載からみて、訂正された請求項１に記載された事項によって特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】電気的に負のコロナイオンを用いてエレクトレット不織布を製造するに際して、コロナ発生機まわりの雰囲気中の二酸化炭素のモル百分率を０．０３１％以上に制御してエレクトレット化処理を行うこと特徴とする目付が２００ｇ／ｃｍ２以下からなるエレクトレット不織布の製造方法」（以下、「本件訂正発明」という）
（２）引用刊行物の記載内容
　特許異議申立人が提出し当審が取消理由通知において引用した刊行物１及び刊行物２には、それぞれ次の事項が記載されている。
引用例１：特開昭６３−６２２１４号公報
（ａ）「印加電極とアース電極の間にシートを介在させてエレクトレット化するに際し、該印加電極とアース電極の間に存在する空気を置換しながら高圧印加することを特徴とするエレクトレットシートの製法」（第１頁左欄特許請求の範囲の項）
（ｂ）「空気は取入口５ａ、５ｂから取り入れられて、印加電極１と対極しているアース電極の一部２ａの間に存在する空気と連続的に置換しながら排気口６ａ、６ｂから排出され、排気ダクト７内を矢印の如く進行し、排気ブロア８を通して外へ排気される。」（第２頁上段右欄第１５行乃至第２０行）
（ｃ）「供給ロール９より送り出された被処理シート３を・・・アース電極２面に接触させて移動する。シート３は、清浄空気で置換された被覆部材４内で印加電極１からのコロナ放電電流を受けて高圧電荷が注入され、均一かつ安定にエレクトレット化される。」（第２頁下段左欄第３行乃至第８行）
（ｄ）「印加電極は、針状、・・・など各種を用いることができる。」（第２頁下段左欄第１５行乃至第１６行）
（ｅ）「シートには、織編物、不織布、紙、フィルムなどを用いることができる。」（第２頁下段右欄第２行乃至第３行）
（ｆ）「印加電極には針状電極を用いて、その数は１２本用いた。印加電圧は−３０Ｋｖであった。」（第２頁下段右欄第１４行乃至第１５行）
引用例２：「改訂４版化学便覧　基礎編Ｉ」丸善（株）発行、平成５年９月３０日、Ｉ−５２頁「ｂ．大気の化学組成」の項
乾燥大気の化学組成について、大気中の「ＣＯ２が３５０体積ｐｐｍ」であることが記載されている。
（３）当審の判断
　上記引用例１には、「印加電極とアース電極の間にシートを介在させてエレクトレット化するに際し、該印加電極とアース電極の間に存在する空気を置換しながら高圧印加することを特徴とするエレクトレットシートの製法」（上記（ａ）参照）が記載され、この場合のシートには「不織布」を用いることができるとも記載されており（上記（ｅ）参照）、また、この場合に印加電極とアース電極の間では高圧印加によってコロナイオンが発生していることも明らかであるから、これら事項を本件訂正発明の記載に合わせて整理すると、結局のところ、上記引用例１には、「電気的にコロナイオンを用いてエレクトレット不織布を製造するに際して、コロナ発生機まわりの空気を置換しながらエレクトレット化処理を行うことを特徴とするエレクトレット不織布の製造方法」の発明（以下、「引用例１発明」という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明と上記引用例１発明とを対比すると、両者は、次の点で一応相違していると云える。
（イ）本件訂正発明は、「負のコロナイオンを用いる」のに対し、引用例１発明は、そのコロナイオンが負であるか明らかでない点
（ロ）本件訂正発明は、「コロナ発生機まわりの雰囲気中の二酸化炭素のモル百分率を０．０３１％以上に制御する」のに対し、引用例１発明は、「コロナ発生機まわりの空気を置換」する点
（ハ）本件訂正発明は、そのエレクトレット不織布の目付が「２００ｇ／ｃｍ２以下」であるのに対し、引用例１発明は、この点が明らかでない点
　次に、これら相違点について検討する。
　上記（イ）の点について検討すると、本件訂正発明において、負のコロナイオンを発生させる具体的な手段は、本件特許明細書に記載の「該不織布を半導体シートを敷いたアース板上に置き、アース板上方１ｃｍに設置した針状電極・・・に−２０ｋＶの直流高電圧を印可し、コロナイオンを発生させ１０秒間エレクトレット化処理した。」（特許公報第５欄第３行乃至第７行）というものであり、これは、引用例１発明のコロナ発生手段と差異はない（上記（ｃ）及び（ｆ）参照）から、引用例１発明でも「負のコロナイオン」を用いていることは明らかである。
　してみると、両者は、上記（イ）の点で実質的な差異はないと云える。
　また、上記（ロ）の点について検討すると、引用例１発明のコロナ発生機まわりの雰囲気中の「空気」には、上記引用例２の記載から明らかな如く、「二酸化炭素が０．０３５％」含まれているから、引用例１発明も、その雰囲気中に「二酸化炭素が０．０３１％以上」含まれている点で実質的に差異はない。
　次に、上記（ロ）の点の「制御」の意味についてみると、これは、本件特許明細書の「酸素と窒素のモル比が２１対７９で混合された気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０６０％になるよう調整した。」（特許公報第５欄第１行乃至第３行）という記載に代表されるように、「なるように調整」という程度のことであるから、雰囲気中の二酸化炭素が０．０３１％以上になっていれば、本件訂正発明の「制御」と云えることは明らかである。
　そうすると、引用例１発明の「空気の置換」とは、清浄な空気と常に入れ替えることであり、これは、空気の置換によって空気中の二酸化炭素０．０３５％の量を維持することを意味すると云えるから、両者は、雰囲気中の二酸化炭素を０．０３１％以上になるよう調整しており、「制御」の点でも実質的な差異はないと云うべきである。
　してみると、両者は、上記（ロ）の点でも実質的な差異はないと云える。
　さらに、上記（ハ）の目付の点については、例えば特開平６−２６４３６１号公報には「ただし、不織布を直接エレクトレット化する場合は、効率的にエレクトレット化を行う観点から、目付としては２００ｇ／ｃｍ２以下が好ましく、１００ｇ／ｃｍ２以下が特に好ましい。」（第３欄第１６行乃至第１９行）と記載され、また特開昭６１−２１１０２７号公報にも「しかしながら、本発明において、該不織布はその目付が８０ｇ／ｃｍ２以下、・・・であり、このような目付・・を満足するときは、不織布本来の布帛性能、機能を満足し、多くの用途に使用、展開することができるのである。」（第３頁上段左欄第１３行乃至第２０行）と記載されているように、エレクトレット不織布の製造に際し、そのエレクトレット不織布の目付を「２００ｇ／ｃｍ２以下」とすることは周知の事項であるから、上記（ハ）の点は、この周知事項に基づいて当業者が容易に想到することができたものである。
　そして、その効果についても、特許権者が提出した実験報告書の結果は、格別顕著な効果という程のものではなく、当業者であれば上記目付という周知事項を採用した場合に容易に予測できる範囲内のものと云うべきである。
　してみると、本件訂正発明は、上記引用例１及び引用例２に記載の発明と周知事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
４．むすび
　以上のとおり、本件訂正後の請求項１に係る発明の特許は、拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してなされたものと認める。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、上記のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年９月１３日（２００１．９．１３）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件訂正の要旨は、本件特許第３０３５９０４号発明の特許明細書を平成１３年３月９日付け訂正請求書に添付された訂正明細書のとおり、すなわち、特許請求の範囲の減縮及び明りょうでない記載の釈明を目的として、次の訂正事項ａ及びｂのとおりに訂正するものである。
訂正事項ａ：特許請求の範囲の請求項１の「エレクトレット不織布」を「目付が２００ｇ／ｃｍ２以下からなるエレクトレット不織布」に訂正する。
訂正事項ｂ：明細書の表１（段落【００３７】）の比較例１〜６の「二酸化炭素モル百分率（％）」について、比較例１の「０．０６０」を「０．０３０」に、比較例２の「０．０３５」を「０．０２２」に、比較例３の「０．０８０」を「０．０１５」に、比較例４の「０．０７２」を「０．０２９」に、比較例５の「０．０４１」を「０．０１８」に、比較例６の「０．０５３」を「０．００９」にそれぞれ訂正する。
（５４）【発明の名称】
エレクトレット不織布の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　電気的に負のコロナイオンを用いてエレクトレット不織布を製造するに際して、コロナ発生機まわりの雰囲気中の二酸化炭素のモル百分率を０．０３１％以上に制御してエレクトレット化処理を行うこと特徴とする
目付が２００ｇ／ｃｍ２以下からなる
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明のエレクトレット不織布は、空気中の微粒子を効率良く除去するエアフィルターやマスク、あるいは防発塵性の帽子、衣料、靴カバー、さらに清掃用のワイパー用途などで用いられる。
　【０００２】
　【従来の技術】
コロナイオンを用いてエレクトレット不織布を製造する方法は、既に公知であり、特開平５３−４００７３号公報、特公昭５６−４７２９９号公報、特開平６２−１２６６２１号公報、特開平１−２７２８６５号公報などで開示されている。しかしながら、上記何れの方法もコロナ発生機が単にエレクトレット化の手段として用いられているだけであり、高帯電量を有し、かつ安定なエレクトレットを得る方法としては未だ不十分であった。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
従来のコロナ荷電技術で得られたエレクトレット不織布では、帯電量が低いため空気中の微粒子の除去性能が低いとか帽子、衣料、靴カバーに用いても充分に発塵を抑えられない、帯電電荷の安定性が悪いため長期間にわたる使用ができない、耐熱性が悪いといった課題があった。
　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
かかる従来の方法で製造されたエレクトレット不織布の課題を解決する方法を鋭意検討した結果、エレクトレット化処理に際し電気的に負のコロナイオンを用い、コロナ発生機まわりの雰囲気中の二酸化炭素のモル百分率を０．０３１％以上に制御し行うとエレクトレットの帯電量が飛躍的に向上し、またその安定性も改善されることを見出した。
すなわち本発明は、電気的に負のコロナイオンを用いてエレクトレット不織布を製造するに際して、コロナ発生機まわりの雰囲気中の二酸化炭素のモル百分率を０．０３１％以上に制御してエレクトレット化処理を行うことを特徴とするエレクトレット不織布の製造方法に関するものである。
　【０００５】
本発明の製造方法によって得られるエレクトレット不織布の帯電量が飛躍的に向上する理由を以下に説明する。
エレクトレットの帯電量は、そのトラップサイトにいかに多くのイオンを打ち込むかで決まる。コロナ発生機を用いたエレクトレット化は、針、ワイヤー、ナイフエッジ等に高電圧を印加しそのまわりの気体をイオン化し、これを被エレクトレット体に打ち込む操作で行われるが、本発明前の従来技術においてはこの気体のイオン化を全く制御していないため、イオンの発生量が不十分であった。
そこでコロナイオンを大量に発生させる方法を検討した結果、負のコロナイオンの実体が下記の一般式化１〜化６であることが判明し、この内化２で表される負イオンが特に有効にエレクトレットのトラップになっていることがわかり、コロナ発生機まわりの二酸化炭素のモル百分率を制御することで、化２で表される負のコロナイオンの発生を大幅に増大できることを見出した。
　【０００６】
　【化１】
　Ｏ２−
　【０００７】
　【化２】
　ＣＯ３−
　【０００８】
　【化３】
　ＮＯ２
　【０００９】
　【化４】
　ＮＯ３
　【００１０】
　【化５】
　Ｏ−
　【００１１】
　【化６】
　Ｏ３−
　【００１２】
即ち、従来技術では得ることのできない高い濃度の負のコロナイオンによりエレクトレット化を行うので、エレクトレットの帯電量が飛躍的に向上するのである。
また、驚くべきことに本発明の方法でエレクトレット化を行うとエレクトレットの安定性も飛躍的に改善されることがわかった。その理由は明らかではないが、コロナイオンが従来技術では得ることのできない程高い濃度であるために、コロナイオンがエネルギー的に深くトラップされるためと推察される。
　本発明において、コロナ発生機まわりの雰囲気の二酸化炭素のモル百分率としては０．０３１％以上が好ましく、０．０５％以上が特に好ましい。その理由は、雰囲気の二酸化炭素のモル百分率が０．０３０％以下になるとコロナイオンの発生量が極端に減少しエレクトレットの帯電量が急激に減少するためである。
　【００１３】
本発明で用いられるコロナ発生機としては、通常一般に用いられているコロナ発生機で充分であり、特に限定されるものではないが、針、ワイヤー、ナイフエッジ等がコロナ電極として好ましい例である。
　また本発明でいう雰囲気の気体の組成は特には限定しないが、酸素と窒素がモル比で１０対９０〜３０対７０の範囲で混合されていることが好ましく、該混合気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０３１％以上であることが重要である。
　【００１４】
本発明でいうエレクトレット不織布は、上記製造方法を用いてエレクトレット化処理を行えば、例えば繊維集合体いわゆる不織布を公知の技術で直接エレクトレット化しても良く、繊維をエレクトレット化後不織布化しても良く、フイルム状でエレクトレット化処理し、これを繊維状に解繊した後不織布化しても良い。ただし、不織布を直接エレクトレット化する場合は、効率的にエレクトレット化を行う観点から目付としては２００ｇ／ｍ２以下が好ましく、１００ｇ／ｍ２以下が特に好ましい。また、フィルム状でエレクトレット化した後、解繊後不織布化する場合は、フィルムの解繊性の観点およびフィルムの帯電量を高くする観点からフィルムの厚みは２０μ以下が好ましい。
　【００１５】
本発明のエレクトレット不織布の材料としては、高絶縁性で撥水性を有する物質が望ましくポリエステル、ポリプロピレンやαポリオレフィンなどのオレフィン系ポリマー、ポリスチレン、ポリフッ化ビニリデン、テフロン、ポリカーボネート、ポリサルホン、ポリアクリルニトリル、ポリ塩化ビニリデンなどの合成樹脂、それらの２種以上の共重合体やブレンド組成物などが挙げられるが、ポリプロピレンやαポリオレフィンなどのオレフィン系ポリマーが高絶縁性・撥水性の観点から最も好ましい。
　以下、実施例をもって詳しく本発明を説明するがこれに限定されるものではない。
　【００１６】
　【実施例】
実施例１
メルトブロー法で得られたポリプロピレン不織布（平均繊維径２．０μｍ、目付３０ｇ／ｍ２、厚み０．３ｍｍ）を用いた。酸素と窒素のモル比が２１対７９で混合さ
れた気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０６０％になるよう調整した。その後、該不織布を半導体シートを敷いたアース板上に置き、アース板上方１ｃｍに設置した針電極（春日電気（株）製　帯電電極）に−２０ｋＶの直流高電圧を印加し、コロナイオンを発生させ１０秒間エレクトレット化処理した。
　【００１７】
実施例２
メルトブロー法で得られたポリプロピレン不織布（平均繊維径２．０μｍ、目付３０ｇ／ｍ２、厚み０．３ｍｍ）を用いた。酸素と窒素のモル比が３０対７０で混合された気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０３５％になるよう調製した。その後、該不織布を実施例１と同じ条件でエレクトレット化処理した。
　【００１８】
実施例３
メルトブロー法で得られたポリメチルペンテン不織布（平均繊維径２．８μｍ、目付４０ｇ／ｍ２、厚み０．３ｍｍ）を用いた。酸素と窒素のモル比が２０対８０で混合された気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０８６％になるよう調製した。その後、該不織布を実施例１と同じ条件でエレクトレット化処理した。
　【００１９】
実施例４
スパンボンド法で得られたポリプロピレン不織布（平均繊維径１２μｍ、目付７０ｇ／ｍ２、厚み０．８ｍｍ）を用いた。酸素と窒素のモル比が２０対８０で混合された気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０７２％になるよう調製した。その後、該不織布を実施例１と同じ条件でエレクトレット化処理した。
　【００２０】
実施例５
スパンボンド法で得られたポリプロピレン不織布（平均繊維径２０μｍ、目付１００ｇ／ｍ２、厚み１．２ｍｍ）を用いた。酸素と窒素のモル比が２０対８０で混合された気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０４１％になるよう調製した。その後、該不織布を実施例１と同じ条件でエレクトレット化処理した。
　【００２１】
実施例６
キャスト法で得られたポリプロピレン未延伸フィルム（厚み５０μｍ）を、１３０℃の熱板上にて８倍の延伸倍率で一軸延伸し、厚み１２μｍの延伸フィルムとした。酸素と窒素のモル比が２０対８０で混合された気体中の二酸化炭素のモル百分率が０．０５３％になるよう調製した。その後、該フィルムをアース板上に置き、アース板上方１ｃｍに設置した針電極に＋２０ｋＶの直流高電圧を印加し、コロナイオンを発生させ１０秒間エレクトレット化処理した。さらに該フィルムを解繊機で引き裂き、微細繊維状にし、ニードルパンチングにより不織布化した。該不織布の目付は１００ｇ／ｍ２、厚みは０．３０ｍｍ、平均の繊維巾は２８μｍであった。
　【００２２】
比較例１
二酸化炭素のモル百分率を０．０３０％とする以外は、実施例１と全て同じ条件でポリプロピレン不織布をエレクトレット化処理した。
　【００２３】
比較例２
二酸化炭素のモル百分率を０．０２２％とする以外は、実施例２と全て同じ条件でポリプロピレン不織布をエレクトレット化処理した。
　【００２４】
比較例３
二酸化炭素のモル百分率を０．０１５％雰囲気の絶対水分量を０．０３（ｋｇ水蒸気／ｋｇ乾きガス）とする以外は、実施例３と全て同じ条件でポリプロピレン不織布をエレクトレット化処理した。
　【００２５】
比較例４
二酸化炭素のモル百分率を０．０２９％とする以外は、実施例４と全て同じ条件でポリプロピレン不織布をエレクトレット化処理した。
　【００２６】
比較例５
二酸化炭素のモル百分率を０．０１８％とする以外は、実施例５と全て同じ条件でポリプロピレン不織布をエレクトレット化処理した。
　【００２７】
比較例６
二酸化炭素のモル百分率を０．００９％とする以外は、実施例６と全て同じ条件でポリプロピレンフィルムをエレクトレット化処理し、不織布化した。
　【００２８】
以上の実施例、比較例で得られたエレクトレット不織布を以下の方法で評価し比較した。結果を表１に示す。
　【００２９】
粒子捕集効率（％）
粒子捕集効率の評価は粒子径０．３μｍのＤＯＰ粒子を用い、図１に示す粒子捕集効率測定器により行った。エレクトレット不織布３はダクト２内に設置され、流量計４をフィルター通風速度が５．３ｃｍ／秒になるようバルブ５でコントロールし、エレクトレット不織布上流、下流のＤＯＰ粒子個数を粒子計測器７（（株）ＲＩＯＮ製　ＫＣ−１４）で計測した。捕集効率は数１を用いて算出した。
　【００３０】
　【数１】
　【００３１】
粒子捕集効率が高いほど、エレクトレット不織布のエアフィルターとしての性能は優れている。
　【００３２】
表面電荷密度（Ｃ／ｃｍ２）
エレクトレット不織布３の表面電荷密度は、図２に示すごとく該不織布をアース板１０上に置き、上方より表面電位計９（川口電気（株）製　表面電位計Ｓ−２１１型）の検出プローブ１１で該不織布の表面電位を測定し、数２で算出した。
　【００３３】
　【数２】
　【００３４】
ここで、εｓはエレクトレット不織布の比誘電率でほぼ１であり、εｏは真空の誘電率で８．８５×１０−１４　Ｆ／ｃｍ、Ｖは表面電位（Ｖ）、ｔは該不織布の厚み（ｃｍ）である。
　【００３５】
表面電荷密度の値はエレクトレット不織布の帯電量を意味し、この値が高いほど帯電量が高いことを表している。
　【００３６】
エレクトレットの安定性
エレクトレットの安定性は、エレクトレット不織布を８０℃で２４時間処理した後の粒子捕集効率、表面電荷密度を前記の方法で評価し行った。処理後の残存粒子捕集効率が高い程、残存表面電荷密度が高い程エレクトレットの安定性は良い。
　【００３７】
上記実施例の結果から、本発明のエレクトレット不織布の製造方法により従来の技術では得ることのできない高い帯電量を有し、かつ安定性も優れたエレクトレット不織布の得られることがわかる。
　【表１】
　【００３８】
　【発明の効果】
本発明に係わるエレクトレット不織布の製造方法を用いると、従来のエレクトレット化技術では得ることのできなかった高い帯電量を有し、またその安定性も非常に優れたエレクトレット不織布を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
粒子捕集効率測定器の既略図である。
　【図２】
表面電位測定器の概略図である。
　【符号の説明】
１　ＤＯＰ粒子発生機
２　ダクト
３　エレクトレット不織布
４　流量計
５　バルブ
６　ブロワー
７　粒子計測器
８　サンプリング管
９　表面電位測定器
１０　アース板
１１　表面電位検出プローブ