(57)【要約】（１）反応に使用する２種以上の流体をそれぞれに流入させる流入路、（２）該流体を合流させ且つ合流した流体を流通させながら反応させることができる内腔を有する外管、（３）反応生成物を外管から流出させる流出路、および（４）外管の内腔内に配置された内管を備えており、該外管と該内管との間に円環状の流路が形成され、各流入路は流入路の内腔と外管の内腔すなわち円環状流路とが連通するように且つ外管の内周接線方向に沿って外管に接続された、管型流通式反応装置。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応に使用する２種以上の流体をそれぞれに流入させるための流入路、該流体を合流させ且つ合流した流体を流通させながら反応させることができる断面が円環状の内腔を有する外管、および反応生成物を外管から流出させるための流出路を備えており、且つ各流入路は流入路の内腔と外管の内腔とが連通するように且つ外管の内周接線方向に沿って外管に接続されている、管型流通式反応装置。
【請求項２】
反応に使用する２種以上の流体をそれぞれに流入させるための流入路；該流体を合流させ且つ合流した流体を流通させながら反応させることができる内腔を有する外管；反応生成物を外管から流出させるための流出路；および外管の内腔内に配置され外管の内腔を円環状に区切る内管内管を備えており、且つ各流入路は流入路の内腔と外管の内腔とが連通するように且つ外管の内周接線方向に沿って外管に接続されている、管型流通式反応装置。
【請求項３】
前記内管に冷媒または熱媒を流通させることができる請求項２に記載の管型流通式反応装置。
【請求項４】
各流入路と外管との接続が外管の長手方向に対して略直交するようになっている請求項１〜３のいずれかに記載の管型流通式反応装置。
【請求項５】
各流入路の接続位置が外管の長手方向で相互にずれている請求項１〜４のいずれかに記載の管型流通式反応装置。
【請求項６】
断面が円環状の内腔を有する外管を備える管型流通式反応装置を用いて、
反応に使用する２種以上の流体を外管の内腔内で旋回流を生じるように外管の内周接線方向から流入させる工程、  流入させた流体を外管内を長手方向に流通させながら反応させる工程、  前記工程で得られた反応生成物を外管から流出させる工程  を含む、化学反応プロセス。
【請求項７】
外管と外管の内腔内に配置された内管とを備える管型流通式反応装置を用いて、
反応に使用する２種以上の流体を外管の周に沿って旋回する流れを生じるように外管の内周接線方向から流入させる工程、
流入させた流体を外管内を長手方向に流通させながら反応させる工程、
前記工程で得られた反応生成物を外管から流出させる工程
を含む、化学反応プロセス。
【請求項８】
前記内管に冷媒または熱媒を流通させて、外管内を流通する流体との熱交換を行わせる工程をさらに含む、請求項７に記載の化学反応プロセス。
【請求項９】
反応に使用する２種以上の流体を外管の一端に流入させる方向が外管の長手方向に対して略直角な方向である、請求項６〜８のいずれかに記載の化学反応プロセス。
【請求項１０】
各流入路の接続位置が外管の長手方向で相互にずれている請求項６〜９に記載の化学反応プロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、管型流通式反応装置または化学反応プロセスに関する。より詳細には、本発明は合流直後の反応基質間の接触面積を増やし、且つ濃度不均一による反応生成物の収率低下が抑制された管型流通式反応装置または化学反応プロセスに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、試薬などの液体を反応させるための流通式反応装置として、例えば、マイクロサイズやミリサイズの反応装置の開発が進められている。
マイクロ反応装置の最も単純な形のものとして、Ｔ字型またはＹ字型の反応器が挙げられる。該反応器は、深さ４０μｍ、幅１００μｍほどのＴ字型またはＹ字型の溝が板に刻まれており、平板で蓋をして管と接続されている。蓋となる板にはＴ字またはＹ字の末端に１つずつ、計３つの穴があけられている。Ｔ字またはＹ字の上部左右から２種の反応基質それぞれが同時に投入され、中央で合流し、下部に向かって流れながら反応し、生成物となって下部から排出される。反応基質の流量が等しい場合、Ｔ字またはＹ字のちょうど根元の部分で反応が開始することになる。【０００３】
マイクロ反応装置の流路の内径は小さいので、レイノルズ数が小さくなり、液体の流れは層流になる。層流領域においては、管径方向の対流が少なくなるので、投入された２種の反応基質は、合流直後はＴ字またはＹ字の下降管の略中央を境にして左右に分かれて別々に流れやすい。左右に分かれて別々に流れている両流体の接触面はその境界面のみとなる。この境界面における拡散によって両基質は接触する。ただ、このような状態では両基質の接触頻度が低く、また基質の濃度が不均一となりやすい。場合によっては、境界面を保ったままで反応器の出口に達してしまうことがある。混合が不十分となると、反応により生成された物質がさらに反応基質と反応するなどして副生成物が生じ、収率が低下してしまうことがある。また、２種反応基質の流量が大きく異なる場合、例えば、Ａ液：Ｂ液の体積比が１：１０のような場合には、２液の境界面がＡ液側に偏ることになる。Ｂ液がＡ液と接触する確率が非常に小さくなり、Ｂ液の一部がＡ液と接触しないままで反応器の出口に達してしまうことがある。特に反応基質の粘度が大きい場合には、このような現象が顕著となる。【０００４】
流体の合流直後の混合を改善する手法として、例えば、特許文献１には、障害物をＹ字型流路の合流部分に設けることが提案されている。しかしながら、この方法では、十分な混合が得られず、濃度不均一に起因する反応生成物の収率低下を起すことがある。【０００５】
また、特許文献２には、複数の流体をそれぞれの流体供給路を通して１本の反応流路に合流させ、これらの流体を流通させつつ反応を行わせるマイクロリアクターにおいて、前記反応流路が、丸棒状の芯部材の外周面と断面円形な内周面を有する外筒部材の前記内周面の何れか一方に螺旋ネジを切って前記芯部材の外周面と前記外筒部材の内周面を密着嵌合させることにより、螺旋状の流路として形成されていることを特徴とするマイクロリアクターが開示されている。このリアクターは螺旋ネジ（静的撹拌手段：スタテッィクミキサー）の構造が複雑でスケール等の付着が多くなるので、装置の分解、清掃および組み立てにおいて手間がかかる。また、螺旋状流路に沿って境界面ができる場合があるので混合効率は思った程に高くならない。【０００６】
さらに、特許文献３には、少なくとも２本の原料溶液供給管と、円筒状の混合反応管と、排出管とを有し、前記原料溶液供給管より前記混合反応管に供給された少なくとも２種類の原料溶液を混合し反応させる連続混合反応装置において、前記少なくとも２本の原料溶液供給管は独立して前記混合反応管に、前記少なくとも２本の原料溶液供給管より供給された前記少なくとも２種類の原料溶液が、前記混合反応管の内壁に沿って旋回流を形成する状態で取り付けられており、前記混合反応管と前記排出管とは同一軸上で接続しており、前記混合反応管の内部には撹拌手段を有さないことを特徴とする連続混合反応装置が開示されている。この特許文献３において、旋回流を形成する状態で取り付けるとは混合反応管の接線方向に供給管を配設することである。特許文献３の反応装置では、混合反応管内で生じる旋回流の中心に淀みが生じ、濃度不均一に起因する反応生成物の収率低下を起すことがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００７−１１３４３３号公報
【特許文献２】特開２００５−４６６５２号公報
【特許文献３】特開２００８−１６８１６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、合流直後の反応基質間の接触面積を増やし、且つ濃度不均一による反応生成物の収率低下が抑制された管型流通式反応装置または化学反応プロセスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意検討した結果、外管と外管の内腔内に配置された内管とを備える管型流通式反応装置を用いて、反応に使用する２種以上の流体を外管の周に沿って旋回する流れを生じるように外管の内周接線方向から流入させ、流入させた流体を外管内を長手方向に流通させながら反応させ、次いで反応生成物を外管の他端から流出させることによって、合流直後の反応基質間の接触面積が増え、且つ濃度不均一による反応生成物の収率低下が抑制されることを見出した。
本発明は、この知見に基づいて、さらに検討を重ねることによって完成するに至ったものである。【００１０】
すなわち、本発明は以下の態様を含む。
〈１〉  反応に使用する２種以上の流体をそれぞれに流入させるための流入路、該流体を合流させ且つ合流した流体を流通させながら反応させることができる断面が円環状の内腔を有する外管、および反応生成物を外管から流出させるための流出路を備えており、且つ各流入路は流入路の内腔と外管の内腔とが連通するように且つ外管の内周接線方向に沿って外管に接続されている、管型流通式反応装置。
〈２〉  反応に使用する２種以上の流体をそれぞれに流入させるための流入路、該流体を合流させ且つ合流した流体を流通させながら反応させることができる内腔を有する外管、反応生成物を外管から流出させるための流出路、および外管の内腔内に配置され外管の内腔を円環状に区切る内管を備えており、且つ各流入路は流入路の内腔と外管の内腔とが連通するように且つ外管の内周接線方向に沿って外管に接続されている、管型流通式反応装置。
〈３〉  前記内管に冷媒または熱媒を流通させることができる前記〈２〉に記載の管型流通式反応装置。
〈４〉  各流入路と外管との接続が外管の長手方向に対して略直交するようになっている前記〈１〉〜〈３〉のいずれかに記載の管型流通式反応装置。
〈５〉  各流入路の接続位置が外管の長手方向で相互にずれている前記〈１〉〜〈４〉のいずれかに記載の管型流通式反応装置。【００１１】
〈６〉  断面が円環状の内腔を有する外管を備える管型流通式反応装置を用いて、
反応に使用する２種以上の流体を外管の内腔内で旋回流を生じるように外管の内周接線方向から流入させる工程、  流入させた流体を外管内を長手方向に流通させながら反応させる工程、  前記工程で得られた反応生成物を外管から流出させる工程  を含む、化学反応プロセス。
〈７〉  外管と外管の内腔内に配置され外管の内腔を円環状に区切る内管とを備える管型流通式反応装置を用いて、  反応に使用する２種以上の流体を外管の周に沿って旋回する流れを生じるように外管の内周接線方向から流入させる工程、  流入させた流体を外管内を長手方向に流通させながら反応させる工程、  前記工程で得られた反応生成物を外管から流出させる工程  を含む、化学反応プロセス。
〈８〉  前記内管に冷媒または熱媒を流通させて、外管内を流通する流体との熱交換を行わせる工程をさらに含む、前記〈７〉に記載の化学反応プロセス。
〈９〉  反応に使用する２種以上の流体を外管の一端に流入させる方向が外管の長手方向に対して略直角な方向である、前記〈６〉〜〈８〉のいずれかに記載の化学反応プロセス。
〈１０〉  各流入路の接続位置が外管の長手方向で相互にずれている前記〈６〉〜〈９〉のいずれかに記載の化学反応プロセス。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の管型流通式反応装置または化学反応プロセスによれば、合流直後の反応基質間の接触面積が増え、且つ濃度不均一による反応生成物の収率低下が抑制される。
本発明の管型流通式反応装置において２種以上の流体を旋回流入させると、該流体の流量が大きく異なる場合でも、合流直後の反応基質間の接触面積を十分に確保することができ、その結果、濃度不均一を最小限に抑えることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の管型流通式反応装置の一実施形態を示す概念図である。
【図２】本発明の管型流通式反応装置の流入路と外管との位置関係の態様を示す概念図である。
【図３】本発明の管型流通式反応装置の他の実施形態を示す概念図である。
【図４】流体を交互流入させるときの流量制御の例を示す概念図である。
【図５】実施例で使用した本発明の管型流通式反応装置の長手方向に直交する断面を示す概念図である。
【図６】実施例で使用した本発明の管型流通式反応装置の長手方向に平行する断面を示す概念図である。
【図７】実施例で使用した本発明の管型流通式反応装置のEhrfeld法による混合性能を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の管型流通式反応装置を、図１に例示した一実施形態を参照しながら、説明する。なお、本発明は、該実施形態によって限定されるものではなく、本発明の趣旨および目的に適う範囲で、変形、追加、または修正したものも包含する。
【００１５】
図１は、本発明の管型流通式反応装置の一実施形態を示す概念図である。図１では、本発明の反応装置において２種の流体を流入させたときの濃度分布を濃淡によって概念的に示している。図１に示した本発明の反応装置は、外管２と内管４とからなる二重管をなしている。なお、図１に示した装置は二重管構造であるが、必要に応じて外管２の外側にさらに管を設け三重管構造の装置とすることができる。図１に示した実施形態において、外管は直管で構成されているが、これに限定されない。例えば、多角柱に穿孔することによって流体を流すことができる内腔を形成させたものであってもよいし；  平板を掘って溝を形成し、これに蓋をして流体を流すことができる内腔を形成させたものであってもよい。また、図１に示した実施形態において、内管は直管で構成されているが、これに限定されない。例えば、内管は、内腔を有さない円柱であってもよい。要は、本発明の反応装置では、流体を合流させ且つ合流した流体を流通させながら反応させることができる内腔が、少なくとも断面円環状になっていればよいのである。
なお、図面では外管と内管がほぼ同軸に配置されているように示されているが、本発明の反応装置はそれに限られない。
【００１６】
外管および内管のサイズは特に制限されない。マイクロサイズまたはミリサイズの反応装置とする場合には、外管内面と内管外面との平均隙間、すなわち円環状内腔の平均厚さが、５０μｍ〜２．５ｍｍであることが好ましく、５０μｍ〜１ｍｍが特に好ましい。また、市販のチューブやコネクタ等を用いて反応装置を製造できるという観点から、外管内径は３ｍｍ〜３０ｍｍが好ましく、内管外径は１ｍｍ〜２５ｍｍが好ましい。
【００１７】
各管の厚さや材質は、強度、熱伝導性、耐食性、耐熱性などの観点から適宜選択できる。耐食性や耐熱性の観点から、チタン金属、チタン基合金、ニッケル基合金（例えば、ハステロイ（登録商標）；インコネル（登録商標））、コバルト基合金（例えば、ステライト（登録商標））、ステンレス鋼などの合金からなるものや、エンジニアリングプラスチックからなるものが挙げられる。内管の内腔と外管の内腔との間では、物質の移動が、通常、制限されている。ただ、生物化学分野における透析等に使用するために、内管を物質浸透性材料で構成し、内管の内腔と外管の内腔との間で物質の移動を可能とすることもできる。同様に三重管構造の反応装置では、外管も物質浸透性材料で構成し、外管の内腔と外管外側の管の内腔との間で物質の移動を可能とすることもできる。
また、内管または外管外側の管に冷媒若しくは熱媒を流通させて、外管内を流通する流体との熱交換を行わせることができる。
【００１８】
外管の一端には、反応に使用する２種以上の流体をそれぞれに流入させる流入路１ａ，１ｂが接続されている。各流入路は流入路の内腔と外管の内腔とが連通するように接続されている。流入路から流れ込んだ２種以上の流体は外管の内腔（流入路が接続されている近辺の内腔を「合流空間」ということがある。）内で合流させられる。各流入路と外管との接続は、内管に対して、言い換えれば外管の長手方向に対して、どのような角度をなしていてもよいが、略直交するようになっていることが好ましい。なお、本発明において、略直交または略直角とは９０度±４５度のことである。
【００１９】
また、図１に示した反応装置では、流入路は上下対称になったものが描かれているが、図３のように、流入路を接続する位置が外管の長手方向で相互にずれていてもよい。図３では流入路１ｂ’が外管の最左端に斜めに接続されていて、流入路１ａ’が流入路１ｂ’よりも下流側（右側）に少しシフトした位置に斜めに接続されている。なお、流入路の数は図面に示したものに限らない。また流入路は外管に接続される位置よりも上流で複数の流路が合流したものであってもよい。
【００２０】
本発明の管型流通式反応装置では、流入路が外管の内周接線方向に沿って外管に接続されている。すなわち、流入路の中心軸は外管の中心軸と交わっていない。ここで、内周接線方向は、数学において定義される厳密な意味での接線の方向だけでなく、実際の機械加工において実現される実質的な接線の方向も含意する。
【００２１】
図２は反応装置を外管の長手方向から観察した概念図である。
図２（ａ）は、流入路の中心軸が外管の中心軸と交わっていない態様、すなわち外管２の内周接線方向に流入路１ａおよび１ｂが接続され、流出路３が外管２の中心軸から放射状に接続されているのものである。
図２（ｂ）は、流入路の中心軸が外管の中心軸と交わっていない態様、すなわち、外管２’の内周接線方向に流入路１ａ’および１ｂ’（並びに流出路３’）が接続されている。）のものである。図２（ａ）や（ｂ）のように流入路を外管の内周接線方向に接続すると、内管と外管との間の円環空間で周に沿って旋回する流れ（例えば、図２中の時計回りの矢印の流れ）が生じる。
なお、図２(ｃ)は、流入路の中心軸が外管の中心軸と交わっている態様、すなわち、外管２”の中心軸から放射状に流入路１ａ”および１ｂ”（並びに流出路３”）が接続されている。流入路は外管の内周接線方向に接続されていないのものである。流入路から入った流体は内管に正面から衝突する。
【００２２】
流入路の内径は特に制限されないが、円環状内腔の平均厚さの０．５倍〜１．５倍であることが好ましい。
【００２３】
２種以上の流体は合流空間に連続的に流入させるようにしてもよいし、交互に流入させるようにしてもよい。  このような流量制御を行うことができる装置としては、プランジャーポンプ、シリンジポンプなどが挙げられる。外管を流れる流体の総流量は、化学反応速度、滞留時間、管の径、管の長さなどを考慮して適宜決められる。
【００２４】
２種以上の流体を合流空間に連続的に流入するようにすると、円環状内腔の周に沿って多重に旋回する流れになって下流に向かって流れていくと考えられる。旋回流状態の流体は、流下とともに、拡散と対流とによって相互に混ざりあい均一化する。また、２種以上の流体を合流空間に交互に流入するようにすると、それぞれが旋回しながら栓流（プラグフロー）状態となって下流に向かって流れていくと考えられる。例えば、図４に示すような流量制御を行って、Ａ液（図４中の破線）とＢ液（図４中の実線）とをそれぞれ間欠的に流入路１ａ，１ｂを通して送り込むことができる。総流量が変動しないように、Ａ液とＢ液との切り替え時におけるＡ液の流量とＢ液の流量との和が一定になるように流量制御することが好ましい。また、例えば、Ａ液、Ｂ液およびＣ液の３種を用いる場合には、Ａ液，Ｂ液およびＣ液を順に繰り返して流入させることもできるし、Ａ液とＢ液の組合せ、Ｂ液とＣ液の組合せ、Ｃ液とＡ液の組合せを、順に繰り返して流入させることもできる。流量パターンはこれらに限定されない。交互に流入させる場合、２種以上の流体の流入の切り替え間隔は、外管の容積等に応じて、適宜に選択できる。例えば、数ミリ秒間〜数秒間ごとに２種以上の流体の流入の切り替えを行うことができる。このように流体の交互流入を行うと流体間の界面面積が大幅に増え、流体の均一混合が促進される。
【００２５】
各流体の流量は、特に制限されない。例えば、各流体の流入量は等しくすることができる。流入量を等しくした場合には、例えば、Ａ液およびＢ液のそれぞれに含まれる反応基質が等モルで反応するものである場合は、Ａ液およびＢ液に含まれるそれぞれの反応基質濃度を等しくすることができる。また、反応基質が２：１のモル割合で反応するものである場合は、Ａ液およびＢ液に含まれるそれぞれの反応基質濃度を２：１にすることができる。なお、反応基質の反応性、逆反応などを考慮して、上記濃度比は、修正してもよい。
【００２６】
また、本発明の反応装置は各流体の流入量が大きく異なる場合、例えば、Ａ液：Ｂ液の体積比が１：１０のような場合にも適用できる。本発明の反応装置において２種以上の流体を円環内腔の周に沿って旋回するように流入させると、該流体の流入量が大きく異なる場合でも、合流直後の反応基質間の接触面積を十分に確保することでき、その結果、濃度不均一を最小限に抑えることができる。
【００２７】
合流した流体は外管の内腔を長手方向に流通させられる。その間に反応基質が化学反応して生成物が得られる。
本実施形態の反応装置では、外管の内腔は内管によって断面が円環形に区切られている。通常の円管（断面が円形の管）においては流体が層流状態で流れるので、管の軸中心の流速と管壁近傍における流速とに大きな差ができ、管の長手方向に凸状の流速分布となる。一方、本実施形態の反応装置では、断面が円環形となっている。該円環空間の中央部の流速と管壁近傍との流速との差は小さく、理論的な栓流状態に近い流れが保たれ、その状態で拡散による均一化が起きると考えられる。この流速分布の相違によって、本発明の反応装置では合流直後の反応基質間の接触面積が増え、且つ濃度不均一による反応生成物の収率低下が抑制されると推察できる。
【００２８】
図１または図３に示した本実施形態の反応装置では、外管の内面および内管の外面は凹凸の無い滑らかな面になっているが、外管の内面または／および内管の外面に、凹凸を設けてもよい。該凹凸としては、例えば、旋回流の流れ方向に沿った螺旋状の溝（または螺旋状の畝）、邪魔板のように旋回流の流れを妨げる方向に沿った溝（または畝）、点状の突起や窪みなどが挙げられる。
【００２９】
本発明の反応装置における外管の長さは、化学反応速度や流量等に応じて適宜選択できる。遅い反応速度の化学反応を行う場合は管の長さを長くすることができ、逆に速い反応速度の化学反応を行う場合は管の長さを短くすることができる。反応温度は、内管（または必要に応じて外管外側の管）に冷媒若しくは熱媒を流通させて、外管内を流通する流体との熱交換によって制御することができる。
【００３０】
得られた反応生成物は外管の他端に接続された流出路３を経由して流出させる。流出路３の先には、別の反応装置（本発明の管型流通式反応装置を含む。）等を接続することができるし、また精製のための装置を接続することができる。図１では、流出路３は内管４に対して略直交に接続されているが、これに限られない。流出路３は内管に対して斜めに接続されていてもよい。また、図２に示したように、流出路は外管の中心軸から放射する方向に接続されていてもよいし（図２(ａ））、外管の内周接線方向に接続されていてもよい（図２（ｂ））。なお、流出管の数は１本に限られない。２本以上であってもよいし、また、流出路の下流において分岐をしていてもよい。
【００３１】
なお、図１に示した装置では、内管が外管よりも長く、外管の両端から突き出ている。しかし、本発明の装置は、この形態に限定されず、例えば、内管の右端が外管の内腔内で留まるようにし、外管を流通してきた流体を内管右端の口から内管の内腔に流入させ、流体を内管の左側方向に流通させ、内管の左端の口から流体を流出させることもできる。この場合、内管は流出路としての役割を兼ねることになる。このように流れを折り返された流体は、内管の内腔において反応が継続されるので、反応装置全体の長さを短くすることができる。
【実施例】
【００３２】
次に実施例を示し、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は以下の実施例によってその範囲が制限されるものではない。【００３３】
（反応装置）
本実施例では、図５および図６に示す断面構造を有する反応装置を使用した。図６は反応装置のＸ矢視図である。図５は反応装置のＹ矢視図である。該反応装置は、外管３２と、内管３４とからなる。外管３２の内腔に内管３４が通され、外管と内管との間に円環状内腔３６が形成されている。そして、反応に使用する流体を流入させるための流入路３１ａ、３１ｂと流出路３３とが内腔３６に接続されている。該流入路は、図５に示すように左上および右下から、円環状内腔の接線方向で、図６に示すように外管の左端に２本接続されている。なお、図６では、流入路の位置を判りやすくするために、実際には反対側の断面に在る流入路３１ａを点線で示している。流出路３３は外管の右端に接続されている。外管の長さは７０ｍｍ、外管の内径は４．０ｍｍ、内管の外径は２．０ｍｍ、内管の内径は１．０ｍｍ、円環状内腔の平均厚さは１．０ｍｍである。流入路の内径はいずれも０．５ｍｍであり、流出路の内径は２．０ｍｍ、流出路の長さは５０ｍｍである。
なお、本反応装置は、ステンレス鋼製の四角柱に穿孔することによって内腔３６、流入路３１ａ、３１ｂおよび流出路３３を形成させ、内腔３６にステンレス鋼製の管３４を通し、該管の両端を栓３５ａ、３５ｂで固定することによって、製造した。【００３４】
（混合性能の評価）
混合性能は、Villermaux/Dushman ReactionによるＥｈｒｆｅｌｄ法（Ehrfeld, W., et al., Ind. Eng. Chem. Res., 38, 1075-1082 (1999)参照）で、評価した。
Ｂ液としてＨＣｌ水溶液（０．１３７ｍｏｌＬ−１）を流入路３１ｂから、Ａ液として［ＫＩ］＝０．０１６ｍｏｌＬ−１、［ＫＩＯ３］＝０．００３２ｍｏｌＬ−１、および［ＣＨ３ＣＯＯＮａ］＝１．３２ｍｏｌＬ−１の混合流体を流入路３１ａから、流量比１:１で、図５および図６に示す断面構造の反応装置に供給した。
流出路３３から排出された液について、Ｉ３−のＵＶ吸光度（λ＝３５２ｎｍ）を測定して、該反応装置の混合性能を調べた。評価原理は以下の通りである。【００３５】
Ａ液とＢ液との混合によって、反応式（１）〜（３）で表される反応が進行する。
ＣＨ３ＣＯＯ− ＋ Ｈ＋ ←→ ＣＨ３ＣＯＯＨ               （１）
５Ｉ− ＋ ＩＯ３− ＋ ６Ｈ＋ ←→ ３Ｉ２ ＋ ３Ｈ２Ｏ      （２）
Ｉ２ ＋ Ｉ− ←→ Ｉ３−                                 （３）
このとき、混合が迅速である程、Ｉ２及びＩ３−の生成量が減少する。従って、Ｉ３−のＵＶ吸光度が低いほど混合が良好と評価される。
図７および表１に、Ａ液およびＢ液の合計流量と３５２ｎｍでの吸収の強さ（Ｉ３−）との関係を示す。【００３６】
【表１】
2010119624.tif 000003
【００３７】
合計流量１０ｍｌ／分において、吸光度が約１１００ｍＡＵであり、本発明の反応装置が十分な混合性能を持っていることがわかる。また、合計流量１２ｍｌ／分以上においては、吸光度が２００ｍＡＵ以下である。高流速の１８ｍｌ／分においても、高い効率で混合されていることがわかる。
【符号の説明】
【００３８】
１ａ、１ｂ、１ａ’、１ｂ’、３１ａ、３１ｂ：流入路
２、２’、３２：外管（合流部と反応部）
３、３’、３３：流出路
４、４’、３４：内管
３５ａ、３５ｂ：栓
３６：円環状内腔
３７：内管の内腔
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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