(57)【要約】  低いコアロスと高い直流重畳特性を得ることが可能なＦｅ基軟性合金及び、前記Ｆｅ基軟磁性合金を用いた圧粉コアを提供することを目的とする。  本発明におけるＦｅ基軟磁性合金は、Ｆｅと元素Ｒとを有し、元素Ｒは、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉのうち少なくともいずれか１種からなり、α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差があり、アモルファス相とα−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成され、前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下であることを特徴とするものである。また本発明では、組成式がＦｅ１００−ｘ−ｕＪｘＲｕで示され、元素Ｊは、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ及びＮｂの少なくともいずれか１種からなり、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、１７ａｔ％≦ｕ≦２５ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｕ≦２７．１ａｔ％である。
2010084900.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅと元素Ｒとを有し、元素Ｒは、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉのうち少なくともいずれか１種からなり、
α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差があり、アモルファス相とα−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成され、前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下であることを特徴とするＦｅ基軟磁性合金。
【請求項２】
組成式がＦｅ100-x-uＪxＲuで示され、元素Ｊは、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ及びＮｂの少なくともいずれか１種からなり、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、１７ａｔ％≦ｕ≦２５ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｕ≦２７．１ａｔ％である請求項１記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項３】
組成式がＦｅ100-x-y-z-w-tＪxＰyＣzＢwＳｉtで示され、０ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１１ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ＋ｔ≦２７．１ａｔ％である請求項２記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項４】
Ｆｅと、前記元素ＪからＮｂを除いたＣｒ、Ｃｏ及びＮｉの少なくともいずれか１種からなる元素Ｍと、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉとで構成され、
組成式が、Ｆｅ100-x-y-z-w-tＭxＰyＣzＢwＳｉtで示され、組成比を示すｘ、ｙ、ｚ、ｗ、ｔは、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、０．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、２．１５ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１６．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦８．９ａｔ％、７２．９ａｔ％≦１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔ≦７９．４ａｔ％である請求項３記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項５】
２．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、６．７ａｔ％≦ｗ≦１１．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦５．９ａｔ％である請求項４記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項６】
組成式が、Ｆｅ100-w-t-bＢwＳｉtＣｒbで示され、１１ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦１ａｔ％、７５ａｔ％≦１００−ｗ−ｔ−ｂ≦８３ａｔ％である請求項３記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項７】
Ｆｅと、前記元素Ｊを構成するＮｂあるいはＮｂ及びＣｒからなる元素Ｌと、前記元素Ｒを構成するＰ及びＢとで構成され、
組成式がＦｅ100-y-w-aＰyＢwＬaで示され、６ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、８ａｔ％≦ｗ≦１４ａｔ％、２ａｔ％≦ａ≦３ａｔ％、７７ａｔ％≦１００−ｙ−ｗ−ａ≦８０ａｔ％である請求項３記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項８】
請求項１ないし７のいずれか１項に記載のＦｅ基軟磁性合金の粉末が結着材によって固化成形されてなることを特徴とする圧粉コア。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、トランスや電源用チョークコイル等の磁気コア（圧粉コア）に適用するＦｅ基軟磁性合金に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子部品等に適用されるＦｅ金属粉、Ｆｅ−Ｎｉ合金粉末、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ合金粉末などを使用した圧粉コアは、近年の高周波化や大電流化に伴い、低いコアロスと共に優れた直流重畳特性が要求される。【０００３】
圧粉コアは、軟磁性合金粉末が結着材により目的の形状に固化成形されたものであり、従来のリボン材を巻回あるいは積層した磁気コアに比較してコアロスが低く、形状の自由度があり、フェライトコアよりも優れた飽和磁化を得ることができる。圧粉コアの原料となる前記軟磁性合金粉末には、高い飽和磁化や透磁率等の良好な軟磁気特性が求められており、Ｆｅ基アモルファス合金粉末（特許文献１）やＦｅＣｕＮｂＳｉＢ系ナノ結晶合金粉末（特許文献９）等の適用が検討されている。これにより、低いコアロスと良好な直流重畳特性を実現できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−１５６１３４号公報
【特許文献２】特開平２−１８０００５号公報
【特許文献３】特開平１−６８４４６号公報
【特許文献４】特開２００５−６８４５１号公報
【特許文献５】特開２００７−２７０２７１号公報
【特許文献６】特開平２−２３２３０１号公報
【特許文献７】特開昭５７−１８５９５７号公報
【特許文献８】特開昭６３−１１７４０６号公報
【特許文献９】特開昭６４−２８３０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、近年電源回路の高電流化に伴い、低いコアロスを維持しつつ、さらに高い直流重畳特性が求められており、特許文献１に見られるようなＦｅ基アモルファス合金粉末では、コアロスは低く出来るものの直流重畳特性が未だ低い。また、特許文献９に見られるＦｅＣｕＮｂＳｉＢ系ナノ結晶合金粉末では、一旦、均一なアモルファス合金粉末を作成しなければならないが、この合金系はアモルファス形成能が乏しく、粉末合金を作成する方法として一般的な水アトマイズ法やガスアトマイズ法では、冷却速度が十分でないため均一かつ完全なアモルファス合金粉末を作ることが出来なかった。このため、その後結晶化熱処理を行っても均一なｂｃｃＦｅ（α−Ｆｅ）結晶相を得ることができなかったり、化合物相が析出し、圧粉コアを形成したときに磁気特性が大幅に劣化するという欠点がある。【０００６】
本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、従来と同等の低いコアロスとともに、従来に比べて優れた直流重畳特性を得ることが可能なＦｅ基軟磁性合金を開発するに至った。【０００７】
そこで本発明は、低いコアロスと高い直流重畳特性を得ることが可能なＦｅ基軟性合金及び、前記Ｆｅ基軟磁性合金を用いた圧粉コアを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明におけるＦｅ基軟磁性合金は、
Ｆｅと元素Ｒとを有し、元素Ｒは、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉのうち少なくともいずれか１種からなり、
α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差があり、アモルファス相とα−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成され、前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下であることを特徴とするものである。【０００９】
本発明では、組成式がＦｅ100-x-uＪxＲuで示され、元素Ｊは、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ及びＮｂの少なくともいずれか１種からなり、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、１７ａｔ％≦ｕ≦２５ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｕ≦２７．１ａｔ％であることが好ましい。【００１０】
また本発明では、組成式がＦｅ100-x-y-z-w-tＪxＰyＣzＢwＳｉtで示され、０ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１１ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ＋ｔ≦２７．１ａｔ％であることがより好ましい。【００１１】
本発明では、Ｆｅと、前記元素ＪからＮｂを除いたＣｒ、Ｃｏ及びＮｉの少なくともいずれか１種からなる元素Ｍと、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉとで構成され、
組成式が、Ｆｅ100-x-y-z-w-tＭxＰyＣzＢwＳｉtで示され、組成比を示すｘ、ｙ、ｚ、ｗ、ｔは、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、０．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、２．１５ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１６．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦８．９ａｔ％、７２．９ａｔ％≦１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔ≦７９．４ａｔ％であるＦｅ基軟磁性合金にできる。上記において、２．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、６．７ａｔ％≦ｗ≦１１．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦５．９ａｔ％であることがより好ましい。【００１２】
あるいは本発明では、組成式が、Ｆｅ100-w-t-bＢwＳｉtＣｒbで示され、１１ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦１ａｔ％、７５ａｔ％≦１００−ｗ−ｔ−ｂ≦８３ａｔ％であることが好ましい。【００１３】
または本発明では、Ｆｅと、前記元素Ｊを構成するＮｂあるいはＮｂ及びＣｒからなる元素Ｌと、前記元素Ｒを構成するＰ及びＢとで構成され、
組成式がＦｅ100-y-w-aＰyＢwＬaで示され、６ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、８ａｔ％≦ｗ≦１４ａｔ％、２ａｔ％≦ａ≦３ａｔ％、７７ａｔ％≦１００−ｙ−ｗ−ａ≦８０ａｔ％であるＦｅ基軟磁性合金にできる。【００１４】
また、本発明における圧粉コアは、上記のいずれかに記載のＦｅ基軟磁性合金の粉末が結着材によって固化成形されてなることを特徴とするものである。【００１５】
本発明では、アトマイズ法や液体急冷法等によって得られた上記のＦｅ基軟磁性合金に対して所定の加熱処理を行うことで、α−Ｆｅ結晶相を析出させ、アモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織を得ることが出来る。上記組成から外れたＦｅ基軟磁性合金は、加熱処理することで、α−Ｆｅ結晶相が析出することなくＦｅ化合物が析出したり、あるいは、α−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度とが近接しすぎてα−Ｆｅ結晶相のみならずＦｅ化合物も析出しやすい。本発明のＦｅ基軟磁性合金によれば、α−Ｆｅの析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差を設けることができ熱処理の際の温度管理を良好に行える。【００１６】
アモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織が形成された本発明のＦｅ基軟磁性合金では、従来に比べて高い飽和磁化及び透磁率等の良好な軟磁気特性が得られ、従来と同等のコアロスと共に従来に比べて高い直流重畳特性が得られる。【００１７】
本発明では、前記混相組織中に占める前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下に制御することで、コアロスを効果的に小さくすることができる。【００１８】
そして、本発明におけるＦｅ基軟磁性合金を圧粉コアに用いることで、高周波化及び大電流化等に適切に対応することが可能になる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明のＦｅ基軟磁性合金によれば、従来に比べて高い飽和磁化及び透磁率等の良好な軟磁気特性が得られ、従来と同等のコアロスと共に従来に比べて高い直流重畳特性が得られる。【００２０】
そして、本発明におけるＦｅ基軟磁性合金を圧粉コアに用いることで、高周波化及び大電流化等に適切に対応することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】表１のＮｏ．１〜３４のうち、組成式がＦｅ78.9ＰyＣ2.2ＢwＳｉtで表記される各試料の三元図、
【図２】表１のＮｏ．３５〜４７の各試料の三元図、
【図３】表１のＮｏ．４９〜５５の組成式がＦｅ98-y-wＰyＢwＮｂ2で表記される各試料の三元図、
【図４】表４に示す圧粉コアＡ（比較例）に対する加熱処理温度とコアロスとの関係を示すグラフ、
【図５】圧粉コアＡに対して５１０℃で加熱処理したときのＸＲＤ測定結果、
【図６】（ａ）は、圧粉コアＡに対して４９０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真、（ｂ）は、圧粉コアＡに対して５１０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真、
【図７】表４に示す圧粉コアＢ（実施例）に対する加熱処理温度とコアロスとの関係を示すグラフ、
【図８】圧粉コアＢに対して４５０℃で加熱処理したときのＸＲＤ測定結果、
【図９】（ａ）は、圧粉コアＢに対して４５０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真及び電子線回折像、（ｂ）は、圧粉コアＢに対して４７０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真及び電子線回折像、
【図１０】図９（ａ）をさらに拡大して示したＴＥＭ写真、
【図１１】表４に示す圧粉コアＣ（実施例）に対する加熱処理温度とコアロスとの関係を示すグラフ、
【図１２】圧粉コアＣに対して４６０℃で加熱処理したときのＸＲＤ測定結果、
【図１３】（ａ）は、圧粉コアＢに対して４６０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真及び電子線回折像、（ｂ）は、圧粉コアＢに対して４８０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真及び電子線回折像、
【図１４】図１３（ａ）をさらに拡大して示したＴＥＭ写真、
【図１５】表２に示すＦｅ基軟磁性合金Ａ（リボン）を４９０℃，５００℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果、
【図１６】表２に示すＦｅ基軟磁性合金Ｂ（リボン）を、４２０℃、４３０℃、４４０℃、４５０℃、４６０℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果、
【図１７】表２に示すＦｅ基軟磁性合金Ｃ（リボン）を、４３０℃、４４０℃、４５０℃、４６０℃，４７０℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果、
【図１８】表５に示す圧粉コアＢ、Ｃの組成において、加熱処理温度を変化させ、結晶化割合を変化させたときのコアロスとの関係の測定結果、
【図１９】表５に示す圧粉コアＢ、Ｃの組成において、加熱処理温度を変化させ、平均の結晶子の径を変化させたときのコアロスとの関係の測定結果、
【図２０】表１のＮｏ４８の試料を用いた圧粉コアＤに対する熱処理温度とコアロスとの関係を示すグラフ、
【図２１】表１のＮｏ４８の合金を、４１０℃、４３０℃、４４０℃、４６０℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果、
【図２２】表１のＮｏ２１の合金を、３８０℃、４２０℃、４５０℃、４６０℃、４７０℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金は、Ｆｅ（鉄）と元素Ｒとを有する。元素Ｒは、Ｐ（リン）、Ｃ（炭素）、Ｂ（ホウ素）及びＳｉ（ケイ素）のうち少なくともいずれか１種を含む。
【００２３】
そして本実施形態では、α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差がある。よって本実施形態では、Ｆｅ化合物が析出しないように熱処理をする際の温度管理を行いやすい。α−Ｆｅ結晶相のみならずＦｅ化合物も析出するとコアロスが大きくなることが後述する実験により証明された。なおＦｅ化合物とは、ＦｅＰ等である。
【００２４】
本実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金によれば、アモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織を構成でき、前記混相組織中に占める前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下である。これにより従来に比べて高い飽和磁化及び透磁率等の良好な軟磁気特性が得られ、従来と同等のコアロスと共に従来に比べて高い直流重畳特性を得ることが可能になる。
【００２５】
本実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金は、組成式がＦｅ100-x-uＪxＲuで示され、元素Ｊは、Ｃｒ（クロム）、Ｃｏ（コバルト）、Ｎｉ（ニッケル）及びＮｂ（ニオブ）の少なくともいずれか１種からなり、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、１７ａｔ％≦ｕ≦２５ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｕ≦２７．１ａｔ％であることが好ましい。また本実施形態では、組成式がＦｅ100-x-y-z-w-tＪxＰyＣzＢwＳｉtで示され、０ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１１ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ＋ｔ≦２７．１ａｔ％であることがより好ましい。これにより、α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差があるＦｅ基軟磁性合金を適切且つ容易に形成することができる。
【００２６】
次に、第１の実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金について説明する。
（Ｆｅ−Ｍ−Ｐ−Ｃ−Ｂ−Ｓｉ）
Ｆｅを主成分とし、少なくともＰ、Ｃ、Ｂ、Ｓｉを含む。前記Ｆｅ基軟磁性合金は、下記の組成式で表される。
【００２７】
Ｆｅ100-x-y-z-w-tＭxＰyＣzＢwＳｉt
ここで元素Ｍは、前記元素ＪからＮｂを除いたＣｒ、Ｃｏ及びＮｉの少なくともいずれか１種からなる。組成比を示すｘ、ｙ、ｚ、ｗ、ｔは、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、０．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、２．１５ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１６．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦８．９ａｔ％、７２．９ａｔ％≦１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔ≦７９．４ａｔ％である。
【００２８】
上記のように、第１の実施形態のＦｅ基軟磁性合金は、磁性を示すＦｅと、アモルファス形成能（非晶質形成能）を有するＰ、Ｃ、Ｂ、Ｓｉといった半金属元素を具備している。
【００２９】
また、第１の実施形態のＦｅ基軟磁性合金は、熱処理により主相のアモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成されている。α−Ｆｅ結晶相はｂｃｃ構造である。なお、後述する実験結果によれば、熱処理を施さない状態で、アモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相（他の結晶相の析出なし）との混相組織を備えるＦｅ基軟磁性合金も存在した。この場合、α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度の温度差とは、Ｆｅ化合物の析出温度そのものを当該温度差とみなすこととする。
【００３０】
第１の実施形態のＦｅ基軟磁性合金のＦｅ量（１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔ）は、７２．９ａｔ％以上７９．４ａｔ％以下である。Ｆｅ量は、７７．４ａｔ％以上であることが好適である。このようにＦｅ量が高いことで高い飽和磁化を得ることができる。ただしＦｅの添加量が多くなりすぎると、合金のアモルファス形成能の程度を示す換算ガラス化温度（Ｔｇ／Ｔｍ）が０．５０未満になりやすく、アモルファス形成能が低下するので好ましくない。なお、上記式においてＴｍは合金を加熱し合金が完全に融解した温度を示す。
【００３１】
また第１の実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金は、上記に示すように、Ｐの添加量ｙが０．３ａｔ％以上であり、８．３ａｔ％以下である。Ｐの添加量ｙは、２．３ａｔ％以上であることが好適であり、５．３ａｔ％以上であることがより好適である。また、Ｂの添加量ｗは５．７ａｔ％以上１６．７ａｔ％以下である。Ｂの添加量ｗは、６．７ａｔ％以上で１１．７ａｔ％以下の範囲内であることが好適であり、１０．７ａｔ％以下であることがより好適である。また、Ｓｉの添加量ｔは１．９ａｔ％≦ｔ≦８．９ａｔ％であり、５．９ａｔ％以下であることが好適である。
【００３２】
このような組成とすることで、ΔＴｘ＝Ｔｘ−Ｔｇ（ただしＴｘは結晶化開始温度、Ｔｇはガラス遷移温度を示す。）の式で表される過冷却液体の温度間隔ΔＴｘが２０Ｋ以上を示し、組成によってはΔＴｘが４０Ｋ以上という顕著な温度間隔を有し、よりアモルファス形成能を高めることができる。
【００３３】
元素Ｍは、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉのうち少なくともいずれか１種が選択される。このうちＣｒは、合金に不動態化酸化皮膜を形成でき、Ｆｅ基軟磁性合金の耐食性を向上できる。例えば、水アトマイズ法において、合金溶湯が直接水に触れたとき、更にはＦｅ基軟磁性合金の乾燥工程において生じる腐食部分の発生を防ぐことができる。
【００３４】
またＣｏは、キュリー温度Ｔｃを高めるとともに飽和磁化を高める効果を有する。また、ＮｉもＣｒと同様に、耐食性を向上させる。
【００３５】
元素Ｍは、必須元素でなくＦｅ基軟磁性合金中に含まなくてもよいが、含む場合は、６ａｔ％以下に調整する。
【００３６】
また、Ｆｅ基軟磁性合金にＣを添加すると熱的安定性が向上する。なおＳｉの添加も熱的安定性に寄与している。Ｃの添加量ｚは、２．１５ａｔ％以上で４．２ａｔ％以下である。Ｃの添加量ｚは、２．２ａｔ％以上であることが好適である。
【００３７】
本実施形態では、上記の組成式から成るＦｅ基軟磁性合金を例えば、アトマイズ法により粉末状に、あるいは液体急冷法により帯状（リボン状）に製造できるが、この時点では組織の全体がアモルファス状態である（なお上記したように非熱処理状態（ａｓ−Ｑ）でもアモルファス相とともにα−Ｆｅ結晶相が析出したものも存在した）。
【００３８】
本実施形態では、上記にて得られた粉末状のＦｅ基軟磁性合金や帯状のＦｅ基軟磁性合金に対して、加熱処理により、Ｆｅ基軟磁性合金形成時に生じた内部応力を緩和させ、共晶組成より余分なＦｅが析出し始める最も構造緩和が進んだ状態、すなわち、アモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織を形成する。
【００３９】
第１の実施形態のＦｅ基軟磁性合金は、上記した組成式と合わせて、アモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織である点に特徴的構成がある。
【００４０】
上記組成から外れたＦｅ−Ｍ−Ｐ−Ｃ−Ｂ−Ｓｉ合金に対して、加熱処理を施すと、α−Ｆｅ結晶相が析出することなく、あるいはα−Ｆｅ結晶相と共にＦｅ化合物が析出したり、または、α−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度とが近接してしまう。
【００４１】
第１の実施形態のＦｅ基軟磁性合金では、α−Ｆｅの析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差を設けることができ温度管理を良好に行える。なお、上記２０℃以上の温度差は、第１の実施形態のＦｅ基軟磁性合金を昇温速度４０℃／ｍｉｎにて加熱処理を行ったときの数値である。
【００４２】
第１の実施形態のＦｅ基軟磁性合金では、従来に比べて高い飽和磁化及び透磁率、さらには小さい保磁力等の良好な軟磁気特性が得られ、従来と同等のコアロスと共に従来に比べて高い直流重畳特性が得られる。
【００４３】
（Ｆｅ−Ｂ−Ｓｉ）
第２の実施形態のＦｅ基軟磁性合金は、Ｆｅを主成分とし、Ｂあるいは、ＢとＳｉを含む。前記Ｆｅ基軟磁性合金は、下記の組成式で表される。
【００４４】
組成式が、Ｆｅ100-w-t-bＢwＳｉtＣｒbで示され、１１ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦１ａｔ％、７５ａｔ％≦１００−ｗ−ｔ−ｂ≦８３ａｔ％である。またＳｉの組成比ｔは、２ａｔ％以上であることが好ましく、あるいは７ａｔ％以下であることが好ましい。また、Ｂの組成比ｗは、１２ａｔ％以上であることが好ましい。
【００４５】
第２の実施形態のＦｅ基軟磁性合金は、熱処理により主相のアモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成されている。
【００４６】
そして、第２の実施形態のＦｅ基軟磁性合金においても、α−Ｆｅの析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差を設けることができ熱処理の際の温度管理を良好に行える。
【００４７】
（Ｆｅ−Ｐ−Ｂ−Ｌ）
第３の実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金は、Ｆｅと、前記元素Ｊを構成するＮｂあるいはＮｂ及びＣｒからなる元素Ｌと、前記元素Ｒを構成するＰ及びＢとで構成される。前記Ｆｅ基軟磁性合金は、下記の組成式で表される。
【００４８】
組成式がＦｅ100-y-w-aＰyＢwＬaで示され、６ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、８ａｔ％≦ｗ≦１４ａｔ％、２ａｔ％≦ａ≦３ａｔ％、７７ａｔ％≦１００−ｙ−ｗ−ａ≦８０ａｔ％である。Ｆｅの組成比は７９ａｔ％以下であることが好ましい。
【００４９】
第３の実施形態のＦｅ基軟磁性合金は、アモルファス相と、α−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成されている。
【００５０】
そして、第３の実施形態のＦｅ基軟磁性合金においても、α−Ｆｅの析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差を設けることができ熱処理の際の温度管理を良好に行える。
【００５１】
あるいはα−Ｆｅの析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差がある上記以外のＦｅ基軟磁性合金としては、Ｆｅ−Ｃｒ−Ｓｉ−Ｂ−Ｃを提示することができる。
【００５２】
本実施形態では、前記混相組織中に占める前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下である。より好ましくは１０％以下である。ここでα−Ｆｅ結晶相の結晶子の径および析出量の体積比率はＸ線回折法により求めることが出来る。本実施形態においてはＸ線パターンの測定を以下の条件にて行った。結晶子の径はα−Ｆｅピークの半値幅よりＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用い、析出量の体積比率はα−Ｆｅの結晶部分とアモルファス部分の強度比率により求めた。なお、上記α−Ｆｅの結晶相は前記した結晶子が単独で存在、あるいは複数個が集合した組織である。
【００５３】
Ｘ線測定条件
スキャン法：ステップスキャン  管球：Ｃｏ
ステップ幅：０．００４°
計数時間：１秒
以上の測定条件からα−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下であればコアロスを効果的に低減できることが分かった。
【００５４】
本実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金粉末は、例えば結着材により固化成形された圧粉コアに使用される。Ｆｅ基軟磁性合金粉末は、略球状あるいは楕円体状からなる。前記Ｆｅ基軟磁性合金粉末は、圧粉コア中に多数個存在し、各Ｆｅ基軟磁性合金粉末間が前記結着材にて絶縁された状態となっている。
【００５５】
また、前記結着材としては、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、シリコーンゴム、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）等の液状又は粉末状の樹脂あるいはゴムや、水ガラス（Ｎａ2Ｏ−ＳｉＯ2）、酸化物ガラス粉末（Ｎａ2Ｏ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2、ＰｂＯ-Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2、ＰｂＯ−ＢａＯ−ＳｉＯ2、Ｎａ2Ｏ−Ｂ2Ｏ3−ＺｎＯ、ＣａＯ−ＢａＯ−ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2、Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2）、ゾルゲル法により生成するガラス状物質（ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＺｒＯ2、ＴｉＯ2等を主成分とするもの）等を挙げることができる。
【００５６】
本実施形態のＦｅ基軟磁性合金を圧粉コアに使用することで、高周波化及び大電流化等に適切に対応できる。
なお本実施形態のＦｅ基軟磁性合金の用途は圧粉コアに限定されるものでない。
【００５７】
上記した圧粉コアを製造するには、まず、Ｆｅ基磁性合金粉末をアトマイズ法により形成する。アトマイズ法には水アトマイズ法あるいはガスアトマイズ法を使用することが好適である。
【００５８】
続いて、前記Ｆｅ基軟磁性合金粉末と、結着材及び潤滑材を有してなる添加材とを混合する。このとき、混合物中の前記結着材の混合率は、０．３質量％〜５質量％の範囲内であることが好適である。また混合物中の潤滑材の混合率は、０．１質量％〜２質量％の範囲内であることが好適である。前記潤滑材には例えばステアリン酸亜鉛を使用できる。
【００５９】
前記Ｆｅ基軟磁性合金粉末と添加材とを混合した後、乾燥・粉砕して造粒粉を得る。
前記造粒粉を、プレス成型の金型に充填しやすいように分級する。例えば目開き３００μｍ以上８５０μｍ以下のふるいを用い分級して得られる３００〜８５０μｍの造粒粉を使用する。
【００６０】
続いて、前記造粒粉を金型に充填し、圧力を印加しつつ、室温又は所定の温度まで加熱して圧縮成形して所定形状のコア前駆体を得る。例えばプレス圧は２０ｔ／ｃｍ2である。またコア前駆体は例えば略リング形状である。
【００６１】
続いて前記コア前駆体を熱処理する。熱処理条件の一例を示すと、Ｎ2ガス雰囲気下で、昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし４６０℃で１時間加熱する。これにより圧縮成形により前記Ｆｅ基軟磁性合金粉末に生じた内部応力を除去することができる。さらに本実施形態では、アモルファスで形成されたＦｅ基軟磁性合金粉末の組織中にα−Ｆｅ結晶相を析出させることが出来る。
【００６２】
ここで加熱処理温度をあまり高く設定すると、α−Ｆｅ結晶相のみならずＦｅ化合物も析出して、コアロスが大きくなり好ましくない。
【００６３】
本実施形態におけるＦｅ基軟磁性合金は、昇温速度４０℃／ｍｉｎにて加熱処理を行った際のα−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差を設けることが可能である。よって本実施形態によれば、Ｆｅ化合物が析出しないように熱処理の際の温度管理を行いやすい。
【００６４】
またＦｅ化合物が析出しなくても、α−Ｆｅ結晶相の析出量が増えるとコアロスが大きくなりやすい。α−Ｆｅ結晶相の析出量は、加熱処理温度が高くなると、増加するので、アモルファス相との混相組織中に占める前記α−Ｆｅ結晶相が４０％以下となるように、加熱処理温度を調整することが好ましい。
【実施例】
【００６５】
（組成範囲の実験）
以下の表１に示す多数のＦｅ基軟磁性合金を形成した。これら合金はいずれも液体急冷法によりリボン状で形成されている。【００６６】
【表１】
2010084900.tif 000003
【００６７】
表１には、各試料におけるＴｃ、Ｔｇ、Ｔｘ、ΔＴｘ、Ｔｍ、Ｔｇ／Ｔｍ、Ｔｘ／Ｔｍ、飽和磁化σｓが記載されている。【００６８】
更に、表１に示す析出温度欄にはα−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度が記載されている。また、○の表記は、昇温速度４０℃／ｍｉｎにて加熱処理を行いα−Ｆｅ結晶相が析出すると共に、α−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差がある合金を指す。各試料に対して、徐々に熱処理温度を上昇させて、ＸＲＤ規定を行いながらα−Ｆｅ結晶相及びＦｅ化合物が析出し始めた時の各温度を求めた。【００６９】
表１に示すように、Ｎｏ．９，２８，３９，４６，５２，５３の合金はいずれもα−Ｆｅ結晶相が析出せずにＦｅ化合物が析出しており、優れた磁気特性を得ることは期待できない。Ｎｏ．１１，２３，２７，２９，３７，５７，５８の合金はいずれもα−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度との間に約１０℃の温度差しかないため、α−Ｆｅ結晶相のみを析出させるための加熱処理の温度制御が困難であり、化合物相が析出し易い。Ｎｏ．４５の合金は、液体急冷法により帯状（リボン上）に作製したが、この時点で組織の全体はＦｅ化合物が析出していた。そのため、α−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度差はないものとみなしている。【００７０】
表１に示す実験結果から本実施例のＦｅ基軟磁性合金の組成を以下のように規定した。
まず、元素を、Ｆｅと、Ｐ，Ｃ，Ｂ及びＳｉのうち少なくともいずれか１種からなる元素Ｒと、Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ及びＮｂの少なくともいずれか１種からなる元素Ｊとに分けた。【００７１】
そして組成式をＦｅ100-x-uＪxＲuとした。ここで元素Ｊを含まない試料もあり、元素Ｊを含む場合、最大で６ａｔ％であった。よって、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％とした。続いて、元素Ｒは、各試料にて、最小値が１７ａｔ％、最大値が２５ａｔ％であった。よって、１７ａｔ％≦ｕ≦２５ａｔ％とした。ただしＦｅは最低でも７２．９ａｔ％が必要であるので（Ｎｏ．３４の合金）、Ｆｅを除いた組成比ｘ＋ｕは、最大でも２７．１ａｔ％である。よって、１７ａｔ％≦ｘ＋ｕ≦２７．１ａｔ％と規定した。【００７２】
また、元素Ｒを構成する各元素を夫々、組成式中に表記したＦｅ100-x-y-z-w-tＪxＰyＣzＢwＳｉtで示すことが好ましい。かかる組成式では表１の実験結果から、０ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１１ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ＋ｔ≦２７．１ａｔ％と規定した。【００７３】
次に、表１に示すＮｏ．１〜３４の実施例の各合金は以下の組成式により示すことが出来る。【００７４】
すなわち、組成式が、Ｆｅ100-x-y-z-w-tＭxＰyＣzＢwＳｉtで示される。ここで元素Ｍは、前記元素ＪからＮｂを除いたＣｒ、Ｃｏ及びＮｉの少なくともいずれか１種からなる。そして、組成比を示すｘ、ｙ、ｚ、ｗ、ｔは、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、０．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、２．１５ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１６．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦８．９ａｔ％、７２．９ａｔ％≦１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔ≦７９．４ａｔ％である。【００７５】
なお、Ｆｅの組成比（１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔ）は、７７．４ａｔ％以上であることが好ましいとした。また、Ｐの組成比ｙは、２．３ａｔ％以上であることが好ましく、５．３ａｔ％以上であることがより好ましいとした。また、Ｃの組成比ｚは、２．２ａｔ％以上であることが好ましい。またＢの組成比ｗは、６．７ａｔ％〜１１．７ａｔ％の範囲内であることが好ましく、１０．７ａｔ％以下であることがより好ましいとした。またＳｉの組成比ｔは、５．９ａｔ％以下であることが好ましいとした。【００７６】
図１には、Ｎｏ．１〜３４のうち、組成式がＦｅ78.9ＰyＣ2.2ＢwＳｉtで表記される各試料の三元図を示す。【００７７】
なお表１及び図１に示すように、Ｆｅ78.9Ｐ2.3Ｃ2.2Ｂ7.7Ｓｉ8.9（Ｎｏ．２１）は、非熱処理状態（ａｓ−Ｑ）で既に、アモルファス相のほかにα−Ｆｅ結晶相が析出した状態となっており（Ｆｅ化合物相は析出していない）、よって、この合金でも、α−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度との間の温度差は２０℃以上であるため実施例とした。【００７８】
次に、Ｎｏ．３５〜４８の実施例の各合金は以下の組成式により示すことが出来る。
すなわち、組成式が、Ｆｅ100-w-t-bＢwＳｉtＣｒbで示される。そして、１１ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦１ａｔ％、７５ａｔ％≦１００−ｗ−ｔ−ｂ≦８３ａｔ％である。好ましくはＢの組成比ｗは１２ａｔ％以上であり、Ｓｉの組成比ｔは７ａｔ％以下である。【００７９】
図２は、Ｎｏ．３５〜４７の各試料の三元図である。
次に、Ｎｏ．４９〜５６の実施例の各合金は以下の組成式により示すことが出来る。【００８０】
組成式がＦｅ100-y-w-aＰyＢwＬaで示される。ここで、元素Ｌは、前記元素Ｊを構成するＮｂあるいはＮｂ及びＣｒからなる。そして、６ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、８ａｔ％≦ｗ≦１４ａｔ％、２ａｔ％≦ａ≦３ａｔ％、７７ａｔ％≦１００−ｙ−ｗ−ａ≦８０ａｔ％である。好ましくは、Ｆｅの組成比は、７９ａｔ％以下である。【００８１】
図３は、Ｎｏ．４９〜５５の組成式がＦｅ98-y-wＰyＢwＮｂ2で表記される各試料の三元図を示す。【００８２】
また表１に示すように、Ｆｅ73.72Ｃｒ2.28Ｓｉ11Ｂ11Ｃ2（Ｎｏ５９の合金）でも、α−Ｆｅ結晶相の析出温度とＦｅ化合物の析出温度との間の温度差を２０℃以上にできた。【００８３】
（コアロス及び直流重畳特性の実験）
次に、以下の表２に示す３種類のＦｅ基軟磁性合金を液体急冷法にてリボン状に形成した。また、表３に示す３種類のＦｅ基軟磁性合金を水アトマイズ法により粉末状に形成した。【００８４】
【表２】
2010084900.tif 000004
【００８５】
【表３】
2010084900.tif 000005
【００８６】
なお、表２に示すリボン状のＦｅ基軟磁性合金及び表３に示す粉末状のＦｅ基軟磁性合金に対しては加熱処理を施していない。【００８７】
続いて、表３に示す３種類のＦｅ基軟磁性合金粉末を用いて圧粉コアを形成した。
圧粉コアは、表３に示すＦｅ基軟磁性合金粉末と、シリコーン樹脂（１．４質量％）、ステアリン酸亜鉛（０．３質量％）を混合・乾燥・粉砕し、目開き３００μｍ及び目開き８５０μｍのふるいを用いて３００〜８５０μｍに分級して造粒粉を形成し、さらに、プレス圧２０ｔ／ｃｍ2にて、外径が２０ｍｍ、内径が１２ｍｍ、高さが６．８ｍｍのリング状のコア前駆体を形成し、Ｎ2ガス雰囲気下で、昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし以下の表４に示す各加熱処理温度で１時間加熱して得た。【００８８】
そして表４に示す各圧粉コアのコアロス、透磁率、直流重畳特性（μ5500A/m）を測定した。【００８９】
【表４】
2010084900.tif 000006
【００９０】
Ｆｅ基軟磁性合金Ｂ，Ｃは、いずれも本実施例の組成範囲に含まれる。一方、Ｆｅ基軟磁性合金Ａは本実施例の組成範囲から外れる。表２ないし表４に示すように、Ｆｅ基軟磁性合金Ｂ，ＣのＦｅ量はＦｅ基軟磁性合金ＡのＦｅ量よりも多い。【００９１】
表２、表３に示すように、Ｆｅ基軟磁性合金Ｂ，Ｃの飽和磁化σｓは、Ｆｅ基軟磁性合金Ａの飽和磁化σｓよりも大きくなる。そして表４に示すように表３に示すＦｅ基軟磁性合金粉末Ｂ，Ｃを用いて形成された圧粉コアＢ，Ｃであれば、コアロスをＦｅ基軟磁性合金粉末Ａを用いて形成された圧粉コアＡのコアロスとほぼ同等に低くでき（約３００ｋＷ／ｍ3）、しかも圧粉コアＡよりも高い直流重畳特性が得られることがわかった。【００９２】
（圧粉コアＡに対する実験）
次に表４に示す圧粉コアＡ（比較例）に対して、異なる温度の加熱処理を施して、加熱処理温度とコアロスとの関係を測定した。その実験結果が図４に示されている。なお、加熱処理条件は、Ｎ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら１時間加熱した。【００９３】
図４に示すように、加熱処理温度が５００℃程度までは、コアロスが低いが、５００℃を越えると急激にコアロスが大きくなることがわかった。このことから、比較例である圧粉コアＡは、温度管理が難しく最適な加熱温度で加熱処理を行っても部分的に５００℃を超えると特性が大幅に劣化するため、量産時の品質の不安定につながる恐れが大きいことがわかる。【００９４】
図５は、圧粉コアＡに対して５１０℃で加熱処理したときのＸＲＤ測定結果である。図５に示すようにアモルファスを示すブロードな回折ピーク以外に、異なる回折角に夫々結晶ピーク（矢印で示す）が現れることがわかった。これは、圧粉コアＡのＦｅ基軟磁性合金の組成では、α−Ｆｅ結晶相のみを析出させるという本実施形態の特徴を備えることが出来ないことを示している。【００９５】
図６（ａ）は、圧粉コアＡに対して４９０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真、図６（ｂ）は、圧粉コアＡに対して５１０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真を示す。【００９６】
図６（ａ）（ｂ）に示す黒くて丸く写っている部分がＦｅ基軟磁性合金粉末である。図６（ａ）に示すように４９０℃の加熱では、Ｆｅ基軟磁性合金粉末の組織全体がアモルファスであることがわかった。一方、図６（ｂ）に示すように５１０℃の加熱では、アモルファス以外に結晶相が析出することがわかった。【００９７】
この結晶相について考察すると、図５のＸＲＤ測定からもわかるように、α−Ｆｅ結晶相のみならずＦｅ化合物も含まれていることがわかった。【００９８】
図４に示すように、圧粉コアＡに対して加熱処理温度を上げていくと、５０５℃付近を境としてＦｅ基軟磁性合金粉末に結晶相が析出する。図４に示すように加熱処理を施しても全体がアモルファスの状態であればコアロスは低いが結晶相が析出するとα−Ｆｅの結晶相のみならず、磁気特性に悪影響を与える他のＦｅ化合物層も同時に析出してしまい、急激にコアロスが大きくなることがわかった。【００９９】
（圧粉コアＢに対する実験）
次に表４に示す圧粉コアＢ（実施例）に対して、異なる温度の加熱処理を施して、加熱処理温度とコアロスとの関係を測定した。その実験結果が図７に示されている。なお、加熱処理条件は、Ｎ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら１時間加熱した。【０１００】
図８は、圧粉コアＢに対して４５０℃で加熱処理したときのＸＲＤ測定結果である。図８に示すようにアモルファスを示すブロードな回折ピーク以外に、α−Ｆｅ結晶相が現れることがわかった。【０１０１】
図９（ａ）は、圧粉コアＢに対して４５０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真、図９（ｂ）は、圧粉コアＢに対して４７０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真を示す。図９には、さらに電子線回折像も合わせて掲載した。また、図１０は図９（ａ）をさらに拡大して示したＴＥＭ写真である。【０１０２】
図８、図９（ａ）及び図１０に示すように４５０℃の加熱では、Ｆｅ基軟磁性合金粉末が、アモルファスとα−Ｆｅ結晶相との混相組織であることがわかった。またα−Ｆｅ結晶相の析出量はＦｅ基軟磁性合金粉末の組織中、１０〜２０％であった。なお、図９（ａ）に示すα−Ｆｅ結晶相の結晶子の径（平均）は、３５〜４５ｎｍ程度であった。この結晶相は図９（ａ）に示す電子線回折像にも示すように、ほぼα−Ｆｅ結晶相と考えられるが、２０％程度まで結晶相が析出しても、図７に示すようにコアロスの増加を抑制できた。【０１０３】
一方、図９（ｂ）に示すように４７０℃の加熱では、結晶相の析出量が２０％程度まで多くなった。この結晶相は図９（ｂ）に示す電子線回折像にも示すように、ほぼα−Ｆｅ結晶相と考えられ、結晶相の析出量が２０％程度まで多くなっても、図７に示すようにコアロスはさほど大きくならないことがわかった。なお、図９（ｂ）に示す結晶相の結晶子の径（平均）は、４０〜４５ｎｍ程度であった。【０１０４】
また、図７に示すようにコアロスは、Ｆｅ基軟磁性合金のアモルファス中にα−Ｆｅ結晶相がわずかに析出する混相組織のとき最も小さくなることがわかった。【０１０５】
（圧粉コアＣに対する実験）
次に表４に示す圧粉コアＣ（実施例）に対して、異なる温度の加熱処理を施して、加熱処理温度とコアロスとの関係を測定した。その実験結果が図１１に示されている。なお、加熱処理条件は、Ｎ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら１時間加熱した。【０１０６】
図１２は、圧粉コアＣに対して４６０℃で加熱処理したときのＸＲＤ測定結果である。図１２に示すようにアモルファスを示すブロードな回折ピーク以外に、α−Ｆｅ結晶相が現れることがわかった。【０１０７】
図１３（ａ）は、圧粉コアＣに対して４６０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真、図１３（ｂ）は、圧粉コアＣに対して４８０℃の加熱処理を施したときのＴＥＭ写真を示す。図１３には、さらに電子線回折像も合わせて掲載した。また、図１４は図１３（ａ）をさらに拡大して示したＴＥＭ写真である。【０１０８】
図１２、図１３（ａ）及び図１４に示すように４６０℃の加熱では、Ｆｅ基軟磁性合金粉末が、アモルファスとα−Ｆｅ結晶相との混相組織であることがわかった。またα−Ｆｅ結晶相の析出量はＦｅ基軟磁性合金粉末の組織中、８〜１５％であった。なお図１３（ａ）に示すα−Ｆｅ結晶相の結晶子の径（平均）は、３５〜４０ｎｍ程度であった。【０１０９】
一方、図１３（ｂ）に示すように４８０℃の加熱では、結晶相の析出量が４０〜４５％程度まで多くなった。この結晶相は図１３（ｂ）に示す電子線回折像にも示すように、α−Ｆｅ結晶相が主体と考えられるが、結晶相が多くなりすぎ、また、他の化合物相の析出により図１１に示すようにコアロスが急激に大きくなってしまうことがわかった。【０１１０】
圧粉コアＣにおいても、図１１に示すようにコアロスは、Ｆｅ基軟磁性合金のアモルファス中にα−Ｆｅ結晶相がわずかに析出する混相組織のとき最も小さくなることがわかった。【０１１１】
（Ｆｅ基軟磁性合金Ａ（リボン）（比較例）のＸＲＤ測定結果）
表２に示すＦｅ基軟磁性合金Ａ（リボン）を４９０℃，５００℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果を図１５に示す。なお、加熱処理条件は、Ｎ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら３０分間加熱した。【０１１２】
図１５に示すように、４９０℃の加熱では、組織全体がアモルファスであったが、加熱処理温度を５００℃にすると、Ｆｅ化合物が析出することがわかった。【０１１３】
（Ｆｅ基軟磁性合金Ｂ（リボン）（実施例）のＸＲＤ測定結果）
表２に示すＦｅ基軟磁性合金Ｂ（リボン）を、４２０℃、４３０℃、４４０℃、４５０℃、４６０℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果を図１６に示す。なお、加熱処理条件は、Ｎ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら３０分間加熱した。【０１１４】
図１６に示すように、４２０℃の加熱では、組織全体がアモルファスであったが、４３０℃以上に加熱すると、α−Ｆｅ結晶相が析出し、さらに加熱を４６０℃にするとＦｅ化合物も析出することがわかった。従って、α−Ｆｅ結晶相のみ析出する加熱処理の温度領域があり、この領域にて加熱処理を行えば、優れた磁気特性を有するＦｅ基軟磁性合金が得られることが期待できる。【０１１５】
（Ｆｅ基軟磁性合金Ｃ（リボン）（実施例）のＸＲＤ測定結果）
表２に示すＦｅ基軟磁性合金Ｃ（リボン）を、４３０℃、４４０℃、４５０℃、４６０℃，４７０℃に加熱したときの夫々のＸＲＤ測定結果を図１７に示す。なお、加熱処理条件は、Ｎ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら１時間加熱した。【０１１６】
図１７に示すように、４３０℃の加熱では、組織全体がアモルファスであったが、４４０℃以上に加熱すると、α−Ｆｅ結晶相が析出し、さらに加熱を４７０℃にするとＦｅ化合物も析出することがわかった。従って、α−Ｆｅ結晶相のみ析出する加熱処理の温度領域があり、この領域にて加熱処理を行えば、優れた磁気特性を有するＦｅ基軟磁性合金が得られることが期待できる。【０１１７】
（圧粉コアＢ、Ｃの結晶子の径・結晶化割合（体積分率）とコア特性の関係）
圧粉コアＢ、Ｃの加熱処理温度を変化させたときの結晶子の径（平均）と結晶化割合（体積分率）、コアロスとの関係を表５および図１８、図１９に示す。なお、加熱処理条件はＮ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら１時間加熱した。平均の結晶子の径および結晶化割合はＸＲＤにより求めたものである。【０１１８】
【表５】
2010084900.tif 000007
【０１１９】
表５、図１８、図１９に示すように、平均の結晶子の径が３４．７〜４４．７ｎｍであって、結晶化の割合が７．９〜３１％でコアロスが５００ｋＷ／ｍ3を下回っており、良好な磁気特性を有していることが分かった。また、結晶子の径が３４ｎｍ以下で、結晶化割合が４０％を超えるとコアロスが急激に悪化することが分かった。【０１２０】
（Ｆｅ基軟磁性合金Ｄ及び圧粉コアＤ（実施例）に関する実験）
次に、表１のＮｏ４８のＦｅ基軟磁性合金を液体急冷法にてリボン状に形成し、前記Ｆｅ基軟磁性合金を水アトマイズ法により粉末状に形成した。以下、表６に粉末特性が示されている。【０１２１】
【表６】
2010084900.tif 000008
【０１２２】
なお、表６に示す粉末状のＦｅ基軟磁性合金に対しては加熱処理を施していない。
続いて、表６に示すＦｅ基軟磁性合金粉末を用いて圧粉コアを形成した。【０１２３】
圧粉コアは、表６に示すＦｅ基軟磁性合金粉末と、シリコーン樹脂（１．４質量％）、ステアリン酸亜鉛（０．３質量％）を混合・乾燥・粉砕し、目開き３００μｍ及び目開き８５０μｍのふるいを用いて３００〜８５０μｍに分級して造粒粉を形成し、さらに、プレス圧２０ｔ／ｃｍ2にて、外径が２０ｍｍ、内径が１２ｍｍ、高さが６．８ｍｍのリング状のコア前駆体を形成し、Ｎ2ガス雰囲気下で、昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし４４０℃で１時間加熱して得た。【０１２４】
そして圧粉コアのコアロス、透磁率、直流重畳特性（μ5500A/m）を測定した。その実験結果が表７に示されている。【０１２５】
【表７】
2010084900.tif 000009
【０１２６】
表７に示すように、コアロスを５００ｋＷ／ｍ3以下にでき、また、高い直流重畳特性が得られることがわかった。【０１２７】
次に、圧粉コアＤ（実施例）に対して、異なる温度の加熱処理を施して、加熱処理温度とコアロスとの関係を測定した。その実験結果が表８及び図２０に示されている。なお、加熱処理条件は、Ｎ2ガス雰囲気下で、加熱処理温度までの昇温速度を４０℃／ｍｉｎとし、加熱処理温度に達したら１時間加熱した。【０１２８】
【表８】
2010084900.tif 000010
【０１２９】
また図２１は、Ｆｅ基軟磁性合金Ｄ（リボン）の各熱処理におけるＸＲＤ測定結果を示す。図２１に示すように、４１０℃の加熱では、組織全体がアモルファスであったが、４３０℃以上に加熱すると、α−Ｆｅ結晶相が析出し、さらに加熱温度を４６０℃程度にまで上昇させるとＦｅ化合物も析出することがわかった。従って、α−Ｆｅ結晶相のみ析出する加熱処理の温度領域があり、この領域にて加熱処理を行えば、優れた磁気特性を有するＦｅ基軟磁性合金が得られることが期待できる。【０１３０】
（Ｆｅ基軟磁性合金Ｅに関する実験）
次に、表１のＮｏ２１のＦｅ基軟磁性合金Ｅ（リボン）を用いて行ったＸＲＤ測定結果を図２２に示す。なお実験条件は、上記した各実験の条件と同じである。【０１３１】
Ｆｅ基軟磁性合金Ｅは、非熱処理状態（ａｓ−Ｑ）でアモルファス相の中にα−Ｆｅ結晶相が析出した状態である。そして熱処理を施すと、α−Ｆｅ結晶相の析出が顕著に現れ、熱処理温度が４６０℃程度までに析出すると結晶相はほぼ、α−Ｆｅ結晶相であることがわかった。【０１３２】
そして熱処理温度を４７０℃以上とすると、Ｆｅ化合物も析出することがわかった。従ってＦｅ基軟磁性合金Ｅにおいても、α−Ｆｅ結晶相のみを適切に析出させることができ、また、α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差を設けることができ、優れた磁気特性を有するＦｅ基軟磁性合金が得られることが期待できる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【手続補正書】
【提出日】平成22年6月24日(2010.6.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｆｅと元素Ｒとを有し、元素Ｒは、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉのうち少なくともいずれか１種からなり、
α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差があり、アモルファス相とα−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成され、前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下であり、
組成式がＦｅ１００−ｘ−ｕＪｘＲｕで示され、元素Ｊは、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ及びＮｂの少なくともいずれか１種からなり、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、１７ａｔ％≦ｕ≦２５ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｕ≦２７．１ａｔ％であることを特徴とするＦｅ基軟磁性合金。
【請求項２】
組成式がＦｅ１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔＪｘＰｙＣｚＢｗＳｉｔで示され、０ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１１ａｔ％、１７ａｔ％≦ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ＋ｔ≦２７．１ａｔ％である請求項１記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項３】
Ｆｅと、前記元素ＪからＮｂを除いたＣｒ、Ｃｏ及びＮｉの少なくともいずれか１種からなる元素Ｍと、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉとで構成され、
組成式が、Ｆｅ１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔＭｘＰｙＣｚＢｗＳｉｔで示され、組成比を示すｘ、ｙ、ｚ、ｗ、ｔは、０ａｔ％≦ｘ≦６ａｔ％、０．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、２．１５ａｔ％≦ｚ≦４．２ａｔ％、５．７ａｔ％≦ｗ≦１６．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦８．９ａｔ％、７２．９ａｔ％≦１００−ｘ−ｙ−ｚ−ｗ−ｔ≦７９．４ａｔ％である請求項２記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項４】
２．３ａｔ％≦ｙ≦８．３ａｔ％、６．７ａｔ％≦ｗ≦１１．７ａｔ％、１．９ａｔ％≦ｔ≦５．９ａｔ％である請求項３記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項５】
組成式が、Ｆｅ１００−ｗ−ｔ−ｂＢｗＳｉｔＣｒｂで示され、１１ａｔ％≦ｗ≦１７ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦１ａｔ％、７５ａｔ％≦１００−ｗ−ｔ−ｂ≦８３ａｔ％である請求項２記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項６】
Ｆｅと、前記元素Ｊを構成するＮｂあるいはＮｂ及びＣｒからなる元素Ｌと、前記元素Ｒを構成するＰ及びＢとで構成され、
組成式がＦｅ１００−ｙ−ｗ−ａＰｙＢｗＬａで示され、６ａｔ％≦ｙ≦１１ａｔ％、８ａｔ％≦ｗ≦１４ａｔ％、２ａｔ％≦ａ≦３ａｔ％、７７ａｔ％≦１００−ｙ−ｗ−ａ≦８０ａｔ％である請求項２記載のＦｅ基軟磁性合金。
【請求項７】
請求項１ないし６のいずれか１項に記載のＦｅ基軟磁性合金の粉末が結着材によって固化成形されてなることを特徴とする圧粉コア。
【請求項８】
Ｆｅと元素Ｒとを有し、元素Ｒは、Ｐ、Ｃ、Ｂ及びＳｉのうち少なくともいずれか１種からなり、
α−Ｆｅ結晶相の析出温度と、Ｆｅ化合物の析出温度との間に２０℃以上の温度差があり、アモルファス相とα−Ｆｅ結晶相との混相組織で形成され、前記α−Ｆｅ結晶相の結晶子の径が５０ｎｍ以下でかつ前記α−Ｆｅ結晶相の体積分率は全体の４０％以下であるＦｅ基軟磁性合金の粉末が結着材によって固化成形されてなることを特徴とする圧粉コア。
【国際調査報告】
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