【事件の表示】
　特許第２９８５４２８号「積層セラミックコンデンサの製造方法」の請求項１、２に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　本件特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
【１】手続の経緯
　本件特許第２９８５４２８号「積層セラミックコンデンサの製造方法」の発明は、平成３年９月１２日に特許出願されたものであって、平成１１年１０月１日にその特許（請求項の数３）について設定登録がなされ、平成１１年１１月２９日に特許公報が発行され、その後その特許（請求項１及び２に係る発明）について平成１２年５月１８日にティーディーケイ株式会社より特許異議の申立がなされ、その請求項１及び２について平成１２年８月８日付で取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１０月１６日に訂正請求がなされたものである。
【２】訂正の適否について
（１）訂正の要旨
　訂正請求書により訂正する訂正事項は、特許請求の範囲の減縮（請求項１及び２の削除）及び明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、その訂正内容は、以下のとおりである。
(1-1)訂正事項ａ
　特許第２９８５４２８号明細書における特許請求の範囲の項の請求項１および２を削除し、この削除にともない請求項３について引用形式を改める明瞭でない記載の釈明を加えることを目的として下記の通り訂正する。
「【請求項１】卑金属およびその合金を内部電極に用いる積層セラミックコンデンサの製造方法において、内部電極となるべき薄膜を金属基板上に、所定のパターンをもったメタルマスクを通した蒸着あるいはスパッタリングによってあらかじめ所定のパターンをもって形成し、前記薄膜を誘電体セラミックのグリーンシート上に転写することを特徴とする、積層セラミックコンデンサの製造方法。
　【請求項２】前記薄膜は、前記内部電極に用いられる前記卑金属およびその合金のペレットを母材とする、請求項１の積層セラミックコンデンサの製造方法。」
(1-2)訂正事項ｂ
　登録公報第２頁第４欄段落番号【0011】を明瞭でない記載の釈明を目的として次のように訂正する。
「【課題を解決するための手段】この発明は、卑金属およびその合金を内部電極に用いる積層セラミックコンデンサの製造方法において、内部電極となるべき薄膜を金属基板上に、所定のパターンをもったメタルマスクを通した蒸着あるいはスパッタリングによってあらかじめ所定のパターンをもって形成し、前記薄膜を誘電体セラミックのグリーンシート上に転写することを特徴とする、積層セラミックコンデンサの製造方法である。」
（２）判断
＜訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否についての判断＞
(2-1)訂正の目的等
　本件訂正の要旨は、上記訂正事項ａ及びｂのとおりであって、その訂正事項ａの訂正内容は、異議申立に係る特許請求の範囲の請求項１及び２を削除し、これに伴い引用形式である請求項３について明りょうでない記載の釈明を行うものであり、また訂正事項ｂは明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
(2-2)検討
　以下、各訂正事項について検討する。
(i)訂正事項ａは、異議申立に係る請求項１及び２を削除するとともに、この請求項１及び２を引用する記載形式としていた請求項３について、これを独立記載形式とするものであって、記載形式に係わる明りょうでない記載の釈明にあたるものである。
(ii)訂正事項ｂは、請求項１及び２を削除したことに伴い必要としない記載についての削除であって、明りょうでない記載の釈明にあたるものである。
(iii)したがって、訂正事項ａ及びｂに係る訂正は、いずれも異議申立に係る特許請求の範囲の請求項１及び２の削除に伴う明りょうでない記載の釈明を目的とするものであり、新規事項を追加するものではなく、また請求項を追加するなど実質的に特許請求の範囲を拡張し又は変更するものとも認められない。
（３）まとめ
　以上のとおりであって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第３項において準用する第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するものと認められる。
【３】特許異議申立について
(3-1)異議申立ての理由の概要　
  異議申立人ティーディーケイ株式会社は、甲第１号証（特開昭64-42809号公報）を提出して、本件特許請求の範囲の請求項１及び２に係る発明は前記甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、請求項１及び２に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるから特許を取り消すべき旨、また請求項１及び２に係る発明はその明細書の記載が不備であり、特許法第３６条第４項及び第５項の規定に違反してなされたものであるから特許を取り消すべき旨、主張している。
(3-2)特許異議申立てについての判断
　異議申立人ティーディーケイ株式会社が異議申立において取消しを求めた特許第２９８５４２８号の特許査定時の請求項１及び２に係る発明についての特許は、訂正請求がなされ、前記「【２】訂正の適否について」において検討したように当該訂正が認められた結果、削除されて本件特許異議の申立の対象は存在しないものとなった。
(3-3)まとめ
　以上のとおりであるから、異議申立人ティーディーケイ株式会社による特許異議の申立ては不適法な申立てであって、その補正をすることができないものであるから、特許法第１２０条の６第１項で準用する同法第１３５条の規定によって却下すべきものである。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年８月９日（２００１．８．９）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　▲１▼訂正事項ａ
　特許第２９８５４２８号明細書における特許請求の範囲の項の請求項１および２を削除し、この削除にともない請求項３について引用形式を改める明瞭でない記載の釈明を加えることを目的として下記の通り訂正する。
「【請求項１】卑金属およびその合金を内部電極に用いる積層セラミックコンデンサの製造方法において、内部電極となるべき薄膜を金属基板上に、所定のパターンをもったメタルマスクを通した蒸着あるいはスパッタリングによってあらかじめ所定のパターンをもって形成し、前記薄膜を誘電体セラミックのグリーンシート上に転写することを特徴とする、積層セラミックコンデンサの製造方法。
　【請求項２】前記薄膜は、前記内部電極に用いられる前記卑金属およびその合金のペレットを母材とする、請求項１の積層セラミックコンデンサの製造方法。」
　▲２▼訂正事項ｂ
　登録公報第２頁第４欄段落番号【００１１】を明瞭でない記載の釈明を目的として次のように訂正する。
「【課題を解決するための手段】この発明は、卑金属およびその合金を内部電極に用いる積層セラミックコンデンサの製造方法において、内部電極となるべき薄膜を金属基板上に、所定のパターンをもったメタルマスクを通した蒸着あるいはスパッタリングによってあらかじめ所定のパターンをもって形成し、前記薄膜を誘電体セラミックのグリーンシート上に転写することを特徴とする、積層セラミックコンデンサの製造方法である。」
（５４）【発明の名称】
積層セラミックコンデンサの製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　卑金属およびその合金を内部電極に用いる積層セラミックコンデンサの製造方法において、
内部電極となるべき薄膜を金属基板上に、
所定のパターンをもったメタルマスクを通した蒸着あるいはスパッタリングによって
　【請求項２】　前記薄膜は、前記内部電極に用いられる前記卑金属およびその合金のペレットを母材とする、請求項１の積層セラミックコンデンサの製造方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】この発明は積層セラミックコンデンサの製造方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】積層セラミックコンデンサの材料として従来から用いられてきたチタン酸バリウム系の誘電体は、１２５０〜１４００℃の焼成温度が必要である。そのため、チタン酸バリウム系の誘電体を用いた積層セラミックコンデンサの内部電極としては、誘電体セラミックが焼結する温度以上の融点を持つ白金，パラジウムなどの高価な高融点金属が用いられてきた。
　【０００３】チタン酸バリウムの誘電体にビスマス化合物などの副成分を添加して、誘電体を１０００℃〜１１００℃の低温で焼成できるようにすれば、内部電極として、白金，パラジウムよりも融点の低い安価な銀−パラジウム合金を用いることができ、内部電極のコストダウンを計ることができる。しかし、低温焼結化を目的として副成分を添加したチタン酸バリウム系の誘電体は、高温で焼結する誘電体に比べ、低い誘電率しか得ることができない。
　【０００４】一方、鉛複合ペロブスカイトを主成分とする、いわゆる鉛系の誘電体は、チタン酸バリウム系を上回る高誘電率であり、かつ、１０００℃以下の低温で焼成できる。そのため、鉛系の誘電体を用いた積層セラミックコンデンサは、小型でありながら、大容量が得られる。さらに、内部電極として、安価な銀−パラジウム合金を用いることができる。
　【０００５】また、最近では、さらにコストダウンを計るため、鉛系の誘電体を用いて、内部電極に銅あるいは銅合金を用いた積層セラミックコンデンサが報告されており、鉛系の誘電体はますます注目されてきている。さらに、銅および銅合金は、銀−パラジウム合金に比べて電気的な抵抗が低いため、これを内部電極に用いることにより、等価直列抵抗の低い積層セラミックコンデンサを得ることができる。
　【０００６】上述の各積層セラミックコンデンサの内部電極は、一般に上記金属をペースト化したものを、セラミックグリーンシートに所定のパターンでスクリーン印刷することによって形成されていた。
　【０００７】
　【発明が解決しようとする課題】しかしながら、金属ペーストをスクリーン印刷する方法では、印刷された電極の膜厚が３〜７μｍとなり、誘電体セラミックの厚みが２０〜５０μｍと厚いときには問題ないが、誘電体セラミックの厚みを１０μｍ以下の薄膜にすると、電極の厚みが無視できなくなる。すなわち、積層状態での厚みが不均一になるため、脱バインダ工程あるいは焼成工程でデラミネーションやクラックを生じやすい。
　【０００８】そこで、電極の厚みを薄くする方法として、次のような方法が考案されている。たとえばポリエチレンテレフタレートなどの有機フィルムに金属を薄膜状に蒸着し、その表面にレジストを所定のパターンに塗布した後、不必要な部分をエッチングによって除去することによって、所定のパターンの内部電極が形成される。その後、その内部電極がセラミックグリーンシートに転写される。このようにして、薄膜の誘電体セラミックに対応できる薄膜の内部電極が形成される。
　【０００９】しかしながら、この方法では、ポリエチレンテレフタレートなどの有機フィルムが多量に使用されるため、コストが高くなる。また、内部電極の金属として銀が用いられる場合には、有機フィルムからの剥離性は良好であるが、銀より高い融点をもつ銅，ニッケルなどでは、剥離性が非常に悪くなる。
　【００１０】それゆえに、この発明の主たる目的は、銅，ニッケル，アルミニウムなどの卑金属を内部電極とし、誘電体セラミック層の厚みが薄い積層セラミックコンデンサを製造する際に、厚みの薄い内部電極を所定のパターンに正確に形成することができる積層セラミックコンデンサの製造方法を提供することである。
　【００１１】
　【課題を解決するための手段】この発明は、卑金属およびその合金を内部電極に用いる積層セラミックコンデンサの製造方法において、内部電極となるべき薄膜を金属基板上に、所定のパターンをもったメタルマスクを通した蒸着あるいはスパッタリングによってあらかじめ所定のパターンをもって形成し、薄膜を誘電体セラミックのグリーンシート上に転写する、積層セラミックコンデンサの製造方法である。
　【００１２】なお、薄膜は、内部電極に用いられる卑金属およびその合金のペレットを母材としてもよい。
　【００１３】また、薄膜は、所定のパターンをもったメタルマスクを通して、蒸着あるいはスパッタリングによって、金属基板上に形成してもよい。
　【００１４】
　【作用】薄膜が、金属基板上にあらかじめ所定のパターンをもって形成される。そして、この薄膜は、誘電体セラミックのグリーンシート上に転写されて、内部電極として用いられる。
　【００１５】
　【発明の効果】この発明によれば、生ユニット状態の内部電極として、卑金属からなる薄くかつ均一な厚みの薄膜を形成することができる。すなわち、誘導体の多層化に伴って、誘導体セラミックを薄くしても、金属ペーストをスクリーン印刷する方法では避けられなかった、金属ペースト層の厚みによる積層状態での厚みの不均一が解消される。そのため、積層および圧着工程を容易に行うことができる。
　【００１６】さらに、従来の金属ペーストには、ワニスなどの燃焼成分が含まれているが、この発明に係る卑金属からなる薄膜には、ワニスなとの燃焼成分が含まれていない。したがって、焼成後の内部電極が、従来の場合と比較して緻密になり、等価直列抵抗の低い、すなわち、損失の小さい積層セラミックコンデンサを得ることができる。
　【００１７】また、焼成工程における金属ペースト層の収縮や燃焼成分の燃焼は、焼成されたセラミック層間においてデラミネーションを発生させることがある。しかし、この発明によれば、内部電極中にワニス，溶剤などの燃焼成分が含まれていないため、燃焼を原因とするデラミネーションは発生しない。
　【００１８】さらに、ペースト中の溶剤が、グリーンシートを膨潤させたり、溶解させたりすることがない。そのため、グリーンシートの膨潤または溶解による内部電極間の短絡や耐電圧性の低下を招くことはない。
　【００１９】また、この発明によれば、グリーンシートへの転写の際、ポリエチレンテレフタレートのような有機フィルムを使用しない。そのため、銀に比べて高融点の銅，ニッケルを内部電極に使用するときにも、剥離性が良好である。したがって、所定のパターンを正確に転写することができる。さらに、使用後の有機フィルムの廃棄の問題がなくなり、コストダウンにも有効である。
　【００２０】以上のことから、この発明によれば、誘電体セラミックの薄膜化が可能となる。そのため、大容量でありながら、信頼性が高く、かつ、安価な積層セラミックコンデンサを製造することができる。
　【００２１】この発明の上述の目的，その他の目的，特徴および利点は、図面を参照して行う以下の実施例の詳細な説明から一層明らかとなろう。
　【００２２】
　【実施例】図１はこの発明の背景となりかつこの発明が適用される積層セラミックコンデンサの一例を示す図解図である。積層セラミックコンデンサ１０は誘電体１２を含む。誘電体１２には、たとえば、３つの第１の内部電極１４と２つの第２の内部電極１６とが交互に形成される。この場合、第１の内部電極１４は、誘電体１２の一方側面に延びて形成され、第２の内部電極１６は、誘電体１２の他方側面に延びて形成される。さらに、誘電体１２の一方側面および他方側面には、第１の外部電極１８および第２の外部電極２０が、それぞれ形成される。したがって、第１の外電極１８は、第１の内部電極１４に接続される。また、第２の外部電極２０は、第２の内部電極１６に接続される。
　【００２３】次に、この積層セラミックコンデンサ１０の製造方法について説明する。
　【００２４】まず、原料として、１０００℃以下で焼成することが可能な鉛複合ペロブスカイトを主成分とする誘電体磁器組成物を準備した。この誘電体磁器組成物としては、
　ｘＰｂ（Ｍｇ１／３　Ｎｂ２／３）Ｏ３−ｙＰｂＴｉＯ３
　−ｚＰｂ（Ｃｕ１／２　Ｗ１／２）Ｏ３−ｕＺｎＯ−ｖＭｎＯ２
　　　　　　　　　　　　　（ｘ，ｙ，ｚ，ｕ，ｖは重量比）
で表され、０．９≦ｘ≦０．９５
０．０４０≦ｙ≦０．０８０
０．０１０≦ｚ≦０．０３０
（ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）
０＜ｕ≦０．０６０
０＜ｖ≦０．０２０
の範囲にあるものを用いた。
　【００２５】上記原料を秤量して、秤量物を得た。この秤量物を湿式混合し、蒸発乾燥して、乾燥物を得た。この乾燥物を６０メッシュのふるいを通して造粒した後、仮焼して磁器原料粉末を得た。
　【００２６】次に、還元性雰囲気中での焼成を行っても、誘電体磁器の還元を抑えるような還元防止剤を準備した。この還元防止剤は、ｘＬｉ２　Ｏ−ｙＢａＯ−ｚＢ２　Ｏ３−ｗＳｉＯ２で表される組成物であり、ｘ，ｙ，ｚ，ｗがそれぞれ
７．０≦ｘ≦８．０
４１．５≦ｙ≦４３．０
２０．５≦ｚ≦２２．５
２８．０≦ｗ≦３０．０
（ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｗ＝１）
の範囲にある。
　【００２７】この還元防止剤の製造方法について述べる。上記の各成分の酸化物，炭酸塩および水酸化物を、上記の成分範囲になるように秤量して、秤量物を得た。この秤量物を湿式混合し、蒸発乾燥して、乾燥物を得た。この乾燥物を６０メッシュのふるいを通して造粒した後、アルミナるつぼに入れて、１３００℃で１時間溶解し、水中に入れて急冷しガラス化させた。その後、２００メッシュのふるいを通過する程度まで粉砕して、還元防止剤を得た。
　【００２８】誘電体磁器原料粉末と還元防止剤とを、重量比で９９対１となるように調合し、調合物を得た。この調合物に有機溶媒を加え、ボールミルで１６時間粉砕し混合して、混合物を得た。この混合物にポリビニルブチラール系のバインダおよび可塑剤を加え、さらに１６時間混合して、誘電体セラミックのスラリを得た。このスラリを、ドクターブレード法によって、ポリエチレンテレフタレートなどからなる厚さ５０μｍのキャリヤ・フィルムの上にシート状に成形して、誘電体セラミックのグリーンシートを得た。
　【００２９】次に、図２および図３を参照して、金属基板上に銅薄膜を形成する方法とその銅薄膜をセラミックグリーンシートに転写する方法について説明する。図２は銅薄膜を形成するために使用されるメタルマスクの形状を示す図解図であり、図３は銅薄膜をセラミックグリーンシートに転写する状態を示す図解図である。
　【００３０】図２に示すメタルマスク２２の外形の大きさに合わせた金属基板２４を、材質ＳＵＳ３０４ステンレス鋼，表面粗さ１Ｓ（ＪＩＳ規格）で作成した。この金属基板２４とメタルマスク２２とを重ね合わせて、蒸着装置のチャンバの中に設置した。チャンバの中を最初０．５×１０−４Ｔｏｒｒ以下まで真空に引いた後、ボタン状の金属銅ペレットを入れたタングステン製のホルダに通電した。そして、ホルダの抵抗による加熱で金属銅ペレットを溶解し気化して、金属基板２４上にメタルマスク２２のパターンを通して銅を蒸着した。所定の時間、蒸着を行った後、通電を止めて、しばらくホルダを冷却して、チャンバを開けて、銅が蒸着した金属基板２４を取り出した。このようにして、金属基板２４上に、内部電極の所定のパターンを有する銅薄膜２６を形成した。なお、金属基板２４上に形成された銅薄膜２６の厚みは、０．２〜１．０μｍの任意のものを得ることができた。
　【００３１】次に、図３に示すようにして、銅薄膜２６をセラミックグリーンシート２８に転写した。すなわち、セラミックグリーンシート２８は下金型３０上に置かれる。セラミックグリーンシート２８の上には、銅薄膜２６が接するように、金属基板２４が置かれ、上金型３２によってプレスされる。この場合、上金型３２はヒータ３４を備え、約７０℃の温度を金属基板２４に与えながら、２０〜５００ｋｇ／ｃｍ２の圧力で、金属基板２４をセラミックグリーンシート２８に対して押圧する。このようにして、金属基板２４上に形成された銅薄膜２６は、セラミックグリーンシート２８上に転写される。
　【００３２】さらに、銅薄膜２６の転写後のセラミックグリーンシート２８を所定の枚数積み重ねた。そして、ユニットに強度を持たせるために、その上下に銅薄膜２６が転写されていないセラミックグリーンシート２８を適宜積み重ねた後、熱圧着して、圧着体を得た。この圧着体を所定の規格に切断して、生ユニットを得た。
　【００３３】この生ユニットを、Ｎ２−Ｏ２　０．５体積％の混合ガス中において、３５０℃で５時間保持することによって脱バインダした。その後、Ｈ２ガス中において２５０℃で３時間保持して、脱バインダ中にわずかに酸化した銅からなる内部電極の還元を行った。
　【００３４】上記の処理後のユニットを、Ｎ２，Ｈ２，Ｏ２の混合ガスを用いて銅からなる内部電極を酸化しない還元性雰囲気に調節した管状炉に入れて、１０００℃で２時間焼成して、本発明に係る積層セラミックコンデンサを得た。
　【００３５】この積層セラミックコンデンサの２５℃，１ｋＨｚ，１Ｖｒｍｓでの誘電率（εｒ），誘電損失（Ｄ．Ｆ）および絶縁抵抗を測定した。この測定結果を
表１に示す。
　【００３６】
　【表１】
　【００３７】表１に示すように、本発明に係る積層セラミックコンデンサは、誘電損失も十分低く、絶縁抵抗もＣＲ積にして１００００以上と高い値を示しており、その電気的特性において全く問題のないものである。
　【００３８】また、焼成後の積層セラミックコンデンサを１００個、内部電極が露出するまで研磨した。そして、光学顕微鏡で研磨面を観察して、デラミネーションの有無を調べたところ、１００個ともデラミネーションは見られなかった。
　【００３９】さらに、転写時の剥離不良について調べた。メタルマスクには内部電極の所定のパターンが４４個あるが、メタルマスクを通して金属基板上に蒸着した内部電極のパターンの未剥離，欠けなどは５０枚中１箇所も起こらなかった。
　【００４０】一方、ポリエチレンテレフタレートを原料とする有機フィルム上に銅を蒸着し、それをグリーンシートに転写して作成した、比較例としての積層セラミックコンデンサについて、前記と同様な焼成と測定を行った。この測定結果を表２に示す。
　【００４１】
　【表２】
　【００４２】電気的特性においては、表１および表２に示すように、本発明に係る積層セラミックコンデンサと比較例の積層セラミックコンデンサとは差はなかった。
　【００４３】比較例の積層セラミックコンデンサについて、前記と同様にデラミネーションの有無を調べたところ、やはりデラミネーションは見られなかった。
　【００４４】しかしながら、転写時の剥離不良について調べると、内部電極のパターンの未剥離は５０枚中２箇所，欠けば５０枚中１０箇所に発生した。このように、比較例の積層セラミックコンデンサは、本発明に係る積層セラミックコンデンサと比べて、不良の発生率が著しく大きかった。
　【００４５】これは、有機フィルム上に内部電極を蒸着し、それをグリーンシート上に転写する場合には、蒸着金属粒子が有機フィルムの表面層中まで侵入し、いわゆる「打ち込み」といわれる現象が起こる。そのため、フィルムからの剥離性が阻害され、上記のように剥離不良が起こりやすい。
　【００４６】それに対し、本発明によれば、金属基板上に蒸着するため、打ち込み現象は起こらない。そして、蒸着金属膜は容易に基板から剥離される。したがって、剥離不良は起こらず、特性の安定した積層セラミックコンデンサを得ることができる。
　【００４７】なお、本発明に係る積層セラミックコンデンサの製造方法は、前記実施例に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲内のあらゆる場合に適用可能である。
【図面の簡単な説明】
　【図１】この発明の背景となりかつこの発明が適用される積層セラミックコンデンサの一例を示す図解図である。
　【図２】銅薄膜を形成するために使用されるメタルマスクの形状を示す図解図である。
　【図３】銅薄膜をセラミックグリーンシートに転写する状態を示す図解図である。
　【符号の説明】
１０　積層セラミックコンデンサ
１２　誘電体
１４　第１の内部電極
１６　第２の内部電極
２２　メタルマスク
２４　金属基板
２６　銅薄膜
２８　セラミックグリーンシート