(57)【要約】（１）温度２５℃の熱伝導率が１００〜２００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が２×１０−６〜５×１０−６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３、並びに、気孔率が１０〜２０体積％である等方性黒鉛材料を、板厚０．５〜３ｍｍの板状に加工する工程、（２）板状の等方性黒鉛材料を離型板で挟み込んで積層し、等方性黒鉛材料の板面に対して垂直方向の締め付けトルクが１〜５０Ｎｍとなるように加圧する工程、（３）溶湯鍛造法により、珪素３〜２０質量％を含有するアルミニウム合金を２０ＭＰａ以上の圧力で加圧含浸して、等方性黒鉛材料の気孔の７０％以上をアルミニウム合金で含浸させると共に、平均厚みが１０〜３００μｍのアルミニウム合金層を板状等方性黒鉛材料の両主面に設ける工程、を順次含むアルミニウム−黒鉛複合体の製造方法。
2010084824.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の工程（１）〜（３）：
（１）温度２５℃の熱伝導率が１００〜２００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が２×１０−６〜５×１０−６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３、並びに、気孔率が１０〜２０体積％である等方性黒鉛材料を、板厚０．５〜３ｍｍの板状に加工する工程、
（２）板状の等方性黒鉛材料を離型板で挟み込んで積層し、等方性黒鉛材料の板面に対して垂直方向の締め付けトルクが１〜５０Ｎｍとなるように加圧する工程、
（３）溶湯鍛造法により、珪素３〜２０質量％を含有するアルミニウム合金を２０ＭＰａ以上の圧力で加圧含浸して、等方性黒鉛材料の気孔の７０％以上をアルミニウム合金で含浸させると共に、平均厚みが１０〜３００μｍのアルミニウム合金層を板状等方性黒鉛材料の両主面に設ける工程、
を順次含むアルミニウム−黒鉛複合体の製造方法。
【請求項２】
板状等方性黒鉛材料の両主面に設けられたアルミニウム合金層の除去工程を、さらに含む請求項１記載のアルミニウム−黒鉛複合体の製造方法。
【請求項３】
等方性黒鉛材料が、コークス系黒鉛を原料とする請求項１又は２記載のアルミニウム−黒鉛複合体の製造方法。
【請求項４】
表面粗さ（Ｒａ）が０．１〜３μｍ、温度２５℃の熱伝導率が１５０〜３００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が４×１０−６〜７．５×１０−６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３、並びに、３点曲げ強度が５０〜１５０ＭＰａであるアルミニウム−黒鉛複合体。
【請求項５】
穴等の形状加工を施してなる請求項４記載のアルミニウム−黒鉛複合体。
【請求項６】
表面にめっき層を形成してなる請求項４又は５記載のアルミニウム−黒鉛複合体。
【請求項７】
請求項４〜６のいずれか一項に記載されたアルミニウム−黒鉛複合体の一主面又は両主面に、絶縁層を介して金属回路を形成してなる放熱部品。
【請求項８】
請求項４〜６のいずれか一項に記載されたアルミニウム−黒鉛複合体の一主面又は両主面に、活性金属接合材層を介して金属回路を形成してなる放熱部品。
【請求項９】
請求項７又は８に記載された放熱部品上に、ＬＥＤベアチップ及び／又はＬＥＤパッケージを搭載してなるＬＥＤ発光部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミニウム−黒鉛複合体、それを用いた放熱部品及びＬＥＤ発光部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、軽量、薄型化及び省電力化が可能な照明、発光手段として、発光ダイオード（以下ＬＥＤと云う）が注目されている。ＬＥＤ素子は、半導体のｐｎ接合に順方向電流を流すと発光する素子であり、ＧａＡｓ、ＧａＮ等のＩＩＩ−Ｖ族半導体結晶を用いて製造される。半導体のエピタキシャル成長技術と発光素子プロセス技術の進歩により、変換効率の優れたＬＥＤが開発され、様々な分野において幅広く使用されている。【０００３】
ＬＥＤ素子は、単結晶成長基板上にＩＩＩ−Ｖ族半導体結晶をエピタキシャル成長させたｐ型層とｎ型層及び両者に挟まれる光活性層から構成される。一般的には、単結晶サファイア等の成長基板上に、ＧａＮ等のＩＩＩ−Ｖ族半導体結晶をエピタキシャル成長させた後、電極等を形成しＬＥＤ発光素子を形成する（特許文献１）。【０００４】
近年、ＬＥＤ素子の発光効率の改善が急速に進み、ＬＥＤの高輝度化に伴って発熱量が増加している。そのため、十分な放熱対策を取らないとＬＥＤの信頼性が低下する。具体的には、ＬＥＤ素子温度の上昇に伴い、輝度の低下及び素子寿命の低下という問題が発生する。そこで、ＬＥＤパッケージの放熱性を高めるために、ＬＥＤを実装する基板部分に銅やアルミニウム等の熱伝導率が高い金属材料が用いられている。基板だけでは放熱が不十分である場合には、放熱対策としてさらに金属製のヒートシンクが用いられることがある。【０００５】
ＬＥＤ素子の照明用途への応用に向け、さらにＬＥＤの高出力化、大型化が進んでいる。一般にＬＥＤ素子は、基板に半田等により接合して用いられる。ＬＥＤ素子と基板材料の熱膨張率が異なると接合層に応力が発生し、最悪の場合、ＬＥＤ素子の破壊等が起こり、信頼性が著しく低下する場合がある。【０００６】
ＬＥＤの高出力化、大型化に伴う発熱量の増加に対応するため、熱伝導率が高く、熱膨張係数が小さい材料として、セラミックス粒子と金属アルミニウムを複合化した金属基複合材料が知られている（特許文献２）。例えば、アルミニウムに炭化珪素を複合化した金属基複合材料は、特性面では上記した特性を満たすが、難加工性材料であり、ＬＥＤ用基板として用いる場合、高価になると云った課題がある。このため、比較的加工性に優れる金属基複合材料として、アルミニウムに黒鉛を複合化した金属基複合材料が検討されている（特許文献３）。
アルミニウムと黒鉛からなる金属基複合材料は、当初、摺動部材として開発された。特性を向上させるため、高温・高圧下でアルミニウム合金を黒鉛材料に含浸させ、特性を改善する検討がなされている（特許文献４）。
【特許文献１】特開２００５−１１７００６号公報
【特許文献２】特許第３４６８３５８号
【特許文献３】特許第３６７３４３６号
【特許文献４】特開平５−３３７６３０号公報
【発明の概要】
【０００７】
アルミニウム−黒鉛複合体の熱伝導特性を向上させるには、黒鉛材料として結晶性が高いコークス系黒鉛材料を使用することが有効である。しかし、コークス系黒鉛材料は材料の異方性が強く、アルミニウムと複合化して得られるアルミニウム−黒鉛複合体も、特性に異方性が生じる。ＬＥＤ発光部材の基板材料は、熱伝導率や熱膨張率といった特性に加え、部材としての均一性が重要である。極端に異方性のある材料を用いた場合、反り等の発生や、最悪の場合、ＬＥＤ素子の破壊が起こると云った課題がある。
【０００８】
熱伝導率等の特性に優れるアルミニウム−黒鉛複合体は、溶湯鍛造法で製造するのが好適である。しかし、溶湯鍛造法において使用する材料が高価であることから、溶湯鍛造法を用いて通常通り製造したアルミニウム−黒鉛複合体をＬＥＤ発光部材用の基板として用いた場合、ＬＥＤ発光部材が高価になってしまうと云った課題がある。
【０００９】
ＬＥＤ発光部材は、使用する基板材料に加えて、発光部材全体での放熱対策が非常に重要である。この為、放熱特性に優れた基板材料を用いることに加えて、ＬＥＤを搭載する回路部分に用いる絶縁材料の特性及び厚み等の形状が適切でなければ、ＬＥＤ発光部材として十分な特性が得られないと云った課題がある。
【００１０】
本発明は、上記の状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、放熱特性及び信頼性に優れたＬＥＤ発光部材及びそれを構成する放熱部品を提供することである。
【００１１】
本発明は、上記の目的を達成するために鋭意検討した結果、等方性黒鉛材料を板状に加工した後、複数枚を離型板を介して積層し、溶湯鍛造法にてアルミニウム合金と複合化することで、熱伝導率、熱膨張率、強度特性に優れた板状の等方性アルミニウム−黒鉛複合体を効率的に作製できるとの知見を得た。更に、基板材料、絶縁材料及び回路構成を適性化することにより、放熱特性及び信頼性に優れるＬＥＤ発光部材を得ることができるとの知見を得て本発明を完成した。
【００１２】
即ち、本発明は、下記の工程を順次経ることを特徴とするアルミニウム−黒鉛複合体の製造方法である。
（１）温度２５℃の熱伝導率が１００〜２００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が２×１０−６〜５×１０−６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３、並びに、気孔率が１０〜２０体積％である等方性黒鉛材料を、板厚０．５〜３ｍｍの板状に加工する工程。
（２）板状の等方性黒鉛材料を離型板で挟み込んで積層し、等方性黒鉛材料の板面に対して垂直方向の締め付けトルクが１〜５０Ｎｍとなるように加圧する工程。
（３）溶湯鍛造法により、珪素３〜２０質量％を含有するアルミニウム合金を２０ＭＰａ以上の圧力で加圧含浸して、等方性黒鉛材料の気孔の７０％以上をアルミニウム合金で含浸させると共に、平均厚みが１０〜３００μｍのアルミニウム合金層を板状等方性黒鉛材料の両主面に設ける工程。
【００１３】
また、本発明は、上記アルミニウム−黒鉛複合体の製造方法において、アルミニウム合金層の除去工程をさらに含むことを特徴とするアルミニウム−黒鉛複合体の製造方法である。さらに、等方性黒鉛材料がコークス系黒鉛であるアルミニウム−黒鉛複合体である。
【００１４】
さらに、本発明は、表面粗さ（Ｒａ）が０．１〜３μｍ、温度２５℃の熱伝導率が１５０〜３００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が４×１０−６〜７．５×１０−６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３、並びに、３点曲げ強度が５０〜１５０ＭＰａであることを特徴とするアルミニウム−黒鉛複合体である。
【００１５】
加えて、本発明は、板状のアルミニウム−黒鉛複合体に穴等の形状加工を施してなることを特徴とする放熱部品である。また、板状のアルミニウム−黒鉛複合体の表面にめっき層を形成してなることを特徴とする放熱部品である。
【００１６】
更にまた、本発明は、アルミニウム−黒鉛複合体の一主面又は両主面に、絶縁層を介して金属回路を形成してなることを特徴とする放熱部品、及び、アルミニウム−黒鉛複合体の一主面又は両主面に、活性金属接合材層を介して金属回路を形成してなることを特徴とする放熱部品である。またさらに、当該放熱部品上に、ＬＥＤベアチップ及び／又はＬＥＤパッケージが搭載されたことを特徴とするＬＥＤ発光部材である。
【００１７】
本発明のアルミニウム−黒鉛複合体は、高熱伝導、低熱膨張、高強度と云った優れた特性を有する。また、等方性黒鉛材を使用しているため諸特性の異方性が小さく、ＬＥＤ発光部材及びそれに用いる放熱部品として好適である。加えて、本発明は、ＬＥＤ発光部材の放熱構造を適性化して、発光特性及び信頼性に優れるＬＥＤ発光部材を提供するものである。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の一実施の形態を示す、ＬＥＤ発光部材の構造図
【図２】本発明の一実施の形態を示す、ＬＥＤ発光部材の構造図
【図３】本発明の一実施の形態を示す、ＬＥＤ発光部材の構造図
【符号の説明】
【００１９】
１  アルミニウム−黒鉛複合体
２  ＬＥＤチップ
３  金属回路
４  絶縁層
５  ソルダーレジスト
６  層間接続突起
７  活性金属接合材層
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明のＬＥＤ発光部材及びそれに用いるアルミニウム−黒鉛複合体の一実施形態について説明する。
アルミニウム−黒鉛複合体１を構成する黒鉛材料は、温度２５℃の熱伝導率が１００〜２００Ｗ／ｍＫであり、且つ直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３であって、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が２×１０−６〜５×１０−６／Ｋであり、且つ直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３であって、気孔率が１０〜２０体積％の等方性黒鉛材料である。本明細書において、「直交する３方向」とは、ブロック状の等方性黒鉛材料の各主面に対して垂直な３方向（縦方向、横方向、高さ方向）である。アルミニウム−黒鉛複合体１がＬＥＤ発光部材の基板材料として要求される特性を満足するために、黒鉛材料は上記特性を有することが必要である。
【００２１】
等方性黒鉛材料を板厚０．５〜３ｍｍの板状に加工した後、複数枚を離型板で挟んで積層し、両側を鉄板等で挟みボルト・ナットにより、等方性黒鉛材料の板面に対して垂直方向の締め付けトルクが１〜５０Ｎｍとなるように挟み込んで積層体を作製する。なお、本明細書において「板状」とは、平行又は略平行な２主面を有する形状を総称するものであり、その主面は円板形状、楕円形状、三角形等の形状であってもよい。
【００２２】
等方性黒鉛材料とアルミニウム合金とを複合化する方法は、等方性黒鉛材料とアルミニウム合金とをアルミニウム合金の融点以上に加熱した後、加圧含浸する溶湯鍛造法が好適である。積層体をアルミニウム合金の融点以上の温度に加熱した後、アルミニウム合金溶湯を加圧含浸することにより、ＬＥＤ発光部材に適した特性を有するアルミニウム−黒鉛複合体１が得られる。
【００２３】
等方性黒鉛材料の温度２５℃の熱伝導率は、１００〜２００Ｗ／ｍＫであり、且つ直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３である。等方性黒鉛材料の熱伝導率が、１００Ｗ／ｍＫ未満では、得られるアルミニウム−黒鉛複合体１の熱伝導率が低くなり、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合、放熱特性が不足して好ましくない。上限に関しては、特性上の制約はないが、熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫを超えると、材料自体が高価になったり、特性の異方性が強くなるため好ましくない。また、等方性黒鉛材料の直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１．３を超えると、放熱特性の異方性が大きくなり過ぎ、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合、過渡的にＬＥＤ素子の温度が上昇する等の問題が発生し、好ましくない。
【００２４】
等方性黒鉛材料の温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数は、２×１０−６〜５×１０−６／Ｋであり、且つ直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３である。等方性黒鉛材料の温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が２×１０−６／Ｋ未満又は５×１０−６／Ｋを超えると、得られるアルミニウム−黒鉛複合体１とＬＥＤ素子の熱膨張係数の差が大きくなりすぎて、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破壊する等の問題が発生し好ましくない。更に、等方性黒鉛材料の温度２５℃〜１５０℃の直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１．３を超えると、得られるアルミニウム−黒鉛複合体１の熱膨張係数の異方性が大きくなり過ぎる。ＬＥＤ素子の発光時にＬＥＤ素子に不均一な応力が加わり、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破壊する等の問題が発生し好ましくない。
【００２５】
更に、等方性黒鉛材料は、気孔率が１０〜２０体積％である。気孔率が１０体積％未満では、アルミニウム合金を加圧含浸する際に、気孔部分にアルミニウム合金が十分に含浸されず、得られるアルミニウム−黒鉛複合体１の熱伝導率特性が低下するため、好ましくない。また、気孔率が２０体積％を超えると、得られるアルミニウム−黒鉛複合体１中のアルミニウム合金の含有量が多くなり、その結果、アルミニウム−黒鉛複合体１の熱膨張係数が大きくなり好ましくない。等方性黒鉛材料の原料としては、熱伝導率の点から、コークス系黒鉛を原料とし、静水圧成形した後、黒鉛化して得られる等方性黒鉛材料が好適である。
【００２６】
上記した特性を有する等方性黒鉛材料を、板厚０．５〜３ｍｍの板状に加工して用いる。最終的に得られる板状のアルミニウム−黒鉛複合体１を安価に提供するため、原料の等方性黒鉛及び得られるアルミニウム−黒鉛複合体１の加工も念頭に置き、最も効率的に板状のアルミニウム−黒鉛複合体１を作製する必要がある。特に、加圧含浸法においては、如何に効率的にアルミニウム−黒鉛複合体１を作製するかが重要である。板状に加工した等方性黒鉛材料をそれぞれ離型板で挟み、これを複数積層して直方体形状のブロック（積層体）として加圧含浸することで、効率化を達成できる。実用的には、板状の等方性黒鉛材料の一主面の面積は、１００〜２５００ｃｍ２であることが好適である。板状の等方性黒鉛材料の一主面の面積が１００ｃｍ２未満の場合、１回の複合化で得られるアルミニウム−黒鉛複合体１の体積が小さく、得られる板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の単位体積当たりのコストが高くなる。一方、板状の等方性黒鉛材料の面積が２５００ｃｍ２を超えると、複合化に使用する設備が非常に高価となり、更に、アルミニウム−黒鉛複合体１の反りが大きくなる。ハンドリング性が低下するとともに回路形成等が難しくなり、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の単位体積当たりのコストが高くなり、好ましくない。
【００２７】
アルミニウム−黒鉛複合体１の表面に所定厚みの均一なアルミニウム合金層を形成させるため、板状の等方性黒鉛材料の表面起伏が５００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下になる様に加工することが好ましい。板状の等方性黒鉛材料の表面起伏が５００μｍを超えると、アルミニウム−黒鉛複合体１表面のアルミニウム合金層の厚みのバラツキが大きくなり好ましくない。一方、アルミニウム−黒鉛複合体１表面のアルミニウム合金層を除去することによりアルミニウム合金層の厚みのバラツキの問題は改善できるが、アルミニウム合金層の厚みが厚い場合やアルミニウム−黒鉛複合体１の反りが大きい場合は、当該アルミニウム合金層の除去に費用が掛かり、更には、加工後のアルミニウム−黒鉛複合体１の厚みが低下し、最終加工後に得られる板状アルミニウム−黒鉛複合体１の単位体積当たりのコストが高くなり好ましくない。
【００２８】
板状の等方性黒鉛材料の板厚は、アルミニウム−黒鉛複合体１の板厚と略同等となるため、０．５〜３ｍｍが好ましく、更に好ましくは、１〜２ｍｍである。板状の等方性黒鉛材料の板厚が０．５ｍｍ未満では、アルミニウム−黒鉛複合体１をＬＥＤ素子搭載用基板材料として用いる場合に熱容量が不足し、ＬＥＤ素子の温度が瞬間的に上昇するため好ましくない。一方、板厚が３ｍｍを超えると、アルミニウム−黒鉛複合体１の厚み方向の熱抵抗が増加し、ＬＥＤ素子の温度が上昇するため好ましくない。
【００２９】
板状の等方性黒鉛材料は、離型剤を塗布した離型板でそれぞれ挟み、これを積層して一つのブロック（積層体）とする。離型板で挟んだ等方性黒鉛材料の積層枚数は、溶湯鍛造法での含浸の効率の点から、積層体の各辺の長さが同等程度になることが好ましい。積層厚みとしては、板状の等方性黒鉛材料の外周長さの１／８〜１／２程度が好適である。この等方性黒鉛材料を積層して一つのブロックとする際に、等方性黒鉛材料の板面に対して垂直方向の締め付けトルクが１〜５０Ｎｍとなるように離型板で挟み込んで積層する。積層方法は特に限定されないが、例えば、等方性黒鉛材料を、離型剤を塗布したステンレス製の離型板で挟み積層した後、両側に鉄製の板を配置してボルトで連結して所定締め付けトルクで締め付けて一つのブロックとする方法が挙げられる。適正な締め付けトルクに関しては、使用する等方性黒鉛材料の強度、厚み、面積、枚数により異なるが、締め付けトルクが１Ｎｍ未満では、アルミニウム−黒鉛複合体１表面のアルミニウム合金層の厚みが厚くなったり、厚み差が大きくなり過ぎる場合がある。一方、締め付けトルクが５０Ｎｍを超えると、締め付け時に等方性黒鉛材料が破損する等の問題があり好ましくない。
【００３０】
次に、この積層体を温度６００〜７５０℃で大気雰囲気又は窒素雰囲気下で加熱後、高圧容器内に配置する。積層体の温度低下を防ぐために出来るだけ速やかに、融点以上に加熱したアルミニウム合金の溶湯を給湯し、２０ＭＰａ以上の圧力で加圧して黒鉛成形体の空隙中に含浸させる。なお、含浸時の歪み除去の目的で、含浸品のアニール処理を行うこともある。積層時に用いる離型板は、離型性の面から、黒鉛、窒化硼素、アルミナ等の離型剤を塗布して用いることがある。特に、ステンレス製の離型板にアルミナ等をコートした後、黒鉛離型剤を塗布した離型板は離型性に優れ好ましい。一方、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１表面のアルミニウム合金層を除去する場合、離型板として上記した離型板の他に、黒鉛シートや離型剤を塗布していない金属材を用いることもできる。
【００３１】
積層体の加熱温度が、温度６００℃未満では、アルミニウム合金の複合化が不十分となり、アルミニウム−黒鉛複合体１の熱伝導率等の特性が低下して好ましくない。一方、加熱温度が７５０℃を超えると、アルミニウム合金との複合化時に、低熱伝導率の炭化アルミニウムが生成し、アルミニウム−黒鉛複合体１の熱伝導率が低下して好ましくない。更に、含浸時の圧力が２０ＭＰａ未満では、アルミニウム合金の複合化が不十分となり、アルミニウム−黒鉛複合体１の熱伝導率が低下してしまい好ましくない。より好ましい含浸圧力は、５０ＭＰａ以上である。
【００３２】
アルミニウム−黒鉛複合体１中のアルミニウム合金は、珪素３〜２０質量％を含有することが好ましい。珪素含有量が２０質量％を超えると、アルミニウム合金の熱伝導率が低下し好ましくない。一方、珪素含有量が３質量％未満では、溶解したアルミニウム合金の湯流れが悪くなり、含浸時に等方性黒鉛材料の空隙内にアルミニウム合金が十分に浸透することができないため好ましくない。アルミニウム合金中のアルミニウム、珪素以外の金属成分に関しては、極端に特性が変化しない範囲であれば特に制限はなく、マグネシウムであれば３質量％程度まで含有することができる。
【００３３】
アルミニウム−黒鉛複合体１表面にアルミニウム合金層が形成されるが、好ましい平均厚みは１０〜３００μｍであり、より好ましくは１０〜１００μｍである。アルミニウム合金層は、アルミニウム−黒鉛複合体１表面を研削加工して所定の厚みに調整することも可能である。アルミニウム合金層は、表面にめっき処理を施すのに好適である。平均厚みが１０μｍ未満では、部分的にアルミニウム−黒鉛複合体１が露出してめっき未着となったり、めっき密着性が低下する等の問題が発生する場合がある。一方、平均厚みが３００μｍを超えると、アルミニウム−黒鉛複合体１の熱膨張係数が大きくなり過ぎて好ましくない。また、アルミニウム合金層の平均厚みが３００μｍを超えたり、両主面のアルミニウム合金層の平均厚み差が極端に大きくなり過ぎると、アルミニウム−黒鉛複合体１の反りが大きくなってハンドリング性が低下するとともに、その後の回路形成等が難しくなり好ましくない。
【００３４】
アルミニウム−黒鉛複合体１表面のアルミニウム合金層を除去して、アルミニウム−黒鉛複合体１が露出した状態で用いる場合もある。アルミニウム合金層を除去する方法は特に限定されるものではなく、例えばフライス盤等による機械加工、バフ研磨機、ベルト式研削機、ブラスト機による除去が挙げられる。また、アルミニウム−黒鉛複合体１表面のアルミニウム合金層をアルカリ液、酸液等でエッチングして、アルミニウム合金層を除去することも可能である。更に、アルミニウム−黒鉛複合体１表面のアルミニウム合金層を部分的に除去して、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の平面度を改善することも可能である。
【００３５】
アルミニウム−黒鉛複合体１は、等方性黒鉛材料の気孔の７０％以上がアルミニウム合金で含浸される。アルミニウム合金で含浸されない気孔が３０％を超えると、アルミニウム−黒鉛複合体１の熱伝導率が低下し好ましくない。
【００３６】
アルミニウム−黒鉛複合体１は、温度２５℃の熱伝導率が１５０〜３００Ｗ／ｍＫであり且つ直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１〜１．３である。温度２５℃の熱伝導率が１５０Ｗ／ｍＫ未満では、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合、放熱特性が不足して好ましくない。上限に関しては、特性上の制約はないが、材料自体が高価になったり、特性の異方性が強くなるため好ましくない。また、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１．３を超えると、放熱特性の異方性が大きくなり過ぎて、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いた場合、過渡的にＬＥＤ素子の温度が上昇する等の問題があり好ましくない。
【００３７】
アルミニウム−黒鉛複合体１は、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が４×１０−６〜７．５×１０−６／Ｋであり、且つ直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１〜１．３である。温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数が４×１０−６／Ｋ未満、又は７．５×１０−６／Ｋを超えると、アルミニウム−黒鉛複合体１とＬＥＤ素子の熱膨張係数の差が大きくなりすぎて、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破壊する等の問題が発生し好ましくない。更に、温度２５℃〜１５０℃の直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１．３を超えると、アルミニウム−黒鉛複合体１の熱膨張係数の異方性が大きくなり過ぎ、ＬＥＤ素子の発光時にＬＥＤ素子に不均一な応力が加わり、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破壊する等の問題が発生し好ましくない。
【００３８】
アルミニウム−黒鉛複合体１の３点曲げ強度は、５０〜１５０ＭＰａである。３点曲げ強度が５０ＭＰａ未満では、取り扱い時に欠け等が発生する場合がある。この場合、アルミニウム−黒鉛複合体１は導電性材料であるため、絶縁不良等の原因となり好ましくない。又、ヒートシンクや筐体にネジ止めして用いる場合、締め付け時に欠け等が発生することがあり好ましくない。３点曲げ強度の上限に関しては、特性上の制約はないが、アルミニウム−黒鉛複合体１の３点曲げ強度が１５０ＭＰａを超える高強度とするには、他のセラミックス粒子の添加や熱伝導特性の悪いモザイク黒鉛等を添加する必要がある。アルミニウム−黒鉛複合体１の熱伝導率が低下する場合があり好ましくない。更に、ＬＥＤ発光部材を自動車等の移動機器用の照明用途に用いる場合、強度が十分でないと振動等によって欠けや割れ等が発生し、好ましくない。
【００３９】
板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の表面粗さ（Ｒａ）は、０．１〜３μｍであることが好ましく、更に好ましくは、０．１〜２μｍである。表面粗さ（Ｒａ）が、３μｍを超えると、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合に、絶縁層４やＬＥＤ素子と接合する際の密着強度が得られず、更には、低熱伝導の絶縁層４の厚みが厚くなり放熱特性が低下するために好ましくない。一方、表面粗さ（Ｒａ）の下限に関しては特性面での制約はないが、Ｒａを０．１μｍ未満にするには板状のアルミニウム−黒鉛複合体１表面を加工する必要があり、コストが高くなり好ましくない。
【００４０】
ＬＥＤ素子を搭載した基板をＬＥＤ発光部材として用いる場合、放熱性の面より、金属製のヒートシンクや筐体等に放熱グリスや放熱シート等を介して接合して用いることが多い。この様な使用形態では、接合面の密着性を確保するため、ＬＥＤ素子を搭載した基板を金属製のヒートシンクや筐体等にネジ止めする方法が採用される。基板材料に穴を形成し、ＬＥＤ素子を搭載した基板をヒートシンクや筐体等にネジ止めすることで、両者の密着性を向上せしめるとともに接合部分の信頼性を向上させることができる。アルミニウム−黒鉛複合体１は、加工性に優れるため通常のドリル等で穴加工を行うことができる。また、レーザー加工やウォータージェット加工、更には、プレス加工によっても穴を形成することが出来る。穴の形状に関しては、ネジ止めが可能な形状であればよく、Ｕ字形状等でもよい。
【００４１】
ＬＥＤ発光部材は、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１からなる基板にＬＥＤ素子を接合したものである。接合方法は、一般に高熱伝導性接着剤やはんだ付け等が用いられている。熱伝導性の面からは、熱伝導率の低い絶縁層４を介さずに基板材料に直接はんだ付けすることが好ましい。しかし、アルミニウム−黒鉛複合材料１は、直接はんだ付けができないため、アルミニウム−黒鉛複合体１の表面にめっき層を形成する。めっき層の形成方法は特に限定されず、電気めっきや無電解めっきで形成することができる。めっきの材質は、ニッケル、銅、金、錫等が採用でき、これらの複合めっきも使用可能である。めっき厚に関しては、基材であるアルミニウム−黒鉛複合体１とめっき層の密着性及びはんだ濡れ性が確保できる範囲であれば、熱伝導の面からは極力薄い方が好ましく、一般的には１〜５μｍである。
【００４２】
ＬＥＤ発光部材のＬＥＤ素子は、べアチップでもパッケージ化された構造でもよい。又、アルミニウム−黒鉛複合体１の一主面又は両主面に金属回路３を形成した放熱部品とＬＥＤ素子の接触する部分は、電気的絶縁処置がされていてもされていなくてもよい。ここで、本明細書において「放熱部品」とは、ＬＥＤ素子から発生した熱を放熱する部材の総称であり、例えば、アルミニウム−黒鉛複合体１からなる基板の一主面又は両主面に任意に金属回路３を形成したものを指す。
【００４３】
図１及び図３に、ＬＥＤ素子と放熱部品の接触する部分が電気的絶縁処置されていない場合の一実施の形態を示す。板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の一主面又は両主面に絶縁層４または活性金属接合材層７を介して金属回路３を形成し、金属回路３表面又はアルミニウム−黒鉛複合体１に直接ろう付け法等により、ＬＥＤ素子（ＬＥＤチップ２）を配置する構造である。
【００４４】
アルミニウム−黒鉛複合体１の一主面又は両主面に形成される絶縁層４は、耐熱性樹脂と無機フィラーを主成分とする硬化性樹脂組成物であり、しかも硬化後の熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上であることが好ましい。耐熱樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリアミド樹脂、アクリル樹脂等が使用できる。耐熱樹脂の使用割合は、１０〜４０容量％であり、１０容量％未満では絶縁層組成物の粘度が上昇して作業性が低下し、一方、４０容量％を超えると絶縁層４の熱伝導性が低下して好ましくない。
【００４５】
板状のアルミニウム−黒鉛複合体１とＬＥＤ素子の熱膨張係数の差が大きい場合は、熱サイクルによる接合部分の疲労を緩和するため、硬化後の樹脂組成物の貯蔵弾性率が、３００Ｋで１５０００ＭＰａ以下であることが好ましい。この場合、硬化性樹脂組成物は、（１）エポキシ樹脂を主体とする樹脂、（２）ポリエーテル骨格を有し、主鎖の末端に１級アミン基を有する硬化剤、及び（３）無機充填剤を組み合わせることにより、応力緩和性、電気絶縁性、放熱性、耐熱性、耐湿性に優れた硬化物を提供することができる。エポキシ樹脂は、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂やビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等の汎用のエポキシ樹脂を用いることができる。ジシクロペンタジエン骨格を持つエポキシ樹脂、ナフタレン骨格を持つエポキシ樹脂、ビフェニル骨格を持つエポキシ樹脂及びノボラック骨格を持つエポキシ樹脂から選ばれた１種以上を、全エポキシ樹脂中１０質量％以上含有させると、応力緩和性と耐湿性のバランスが更に向上する。ノボラック骨格を持つ代表的なエポキシ樹脂には、フェノールノボラック型エポキシ樹脂やクレゾールノボラック型エポキシ樹脂があるが、ジシクロペンタジエン骨格、ナフタレン骨格またはビフェニル骨格とノボラック骨格を併せ持つエポキシ樹脂を用いることもできる。エポキシ樹脂として、上記の骨格を持つエポキシ樹脂を単独で使用してもかまわない。また、エポキシ樹脂を主体にして、他の樹脂として、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂等の熱硬化性樹脂やフェノキシ樹脂、アクリルゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム等の高分子量樹脂を配合してもよい。応力緩和性、電気絶縁性、耐熱性、耐湿性のバランスを考慮すると、上記高分子量樹脂の配合量はエポキシ樹脂との合計量に対して３０質量％以下であることが好ましい。
【００４６】
硬化剤は、ポリエーテル骨格を有し、主鎖の末端に１級アミン基を有する硬化剤を硬化後の樹脂組成物の貯蔵弾性率を下げるために使用する。他の硬化剤と併用することができる。芳香族アミン系硬化剤を併用すると、応力緩和性、電気絶縁性、耐湿性等のバランスを更に好適にすることができる。芳香族アミン系硬化剤としては、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、メタフェニレンジアミン等が使用できる。フェノールノボラック樹脂等の硬化剤を更に併用することもできる。
【００４７】
無機フィラーとしては、例えば酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化ケイ素、酸化マグネシウム等の酸化物セラミックス、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素等の窒化物セラミックス及び炭化物セラミックス等が挙げられる。硬化性樹脂組成物中の無機フィラーの割合は、無機フィラー１８〜２７容量％である。この範囲以外では樹脂組成物粘度の上昇、熱伝導率の低下があり好ましくない。無機フィラーは、最大粒子径１００μｍ以下、最小粒子径０．０５μｍ以上の球状粒子が好ましい。更に、粒子径５〜５０μｍの粒子を５０〜７５質量％、粒子径０．２〜１．５μｍの粒子を２５〜５０質量％含むことがより好ましい。
【００４８】
絶縁層４には、必要に応じてシラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、安定剤、硬化促進剤等も用いることができる。
金属回路３の材料としては、銅箔、アルミニウム箔、銅−アルミニウムクラッド箔、銅−ニッケル−アルミニウムクラッド箔等が挙げられる。
【００４９】
板状のアルミニウム−黒鉛複合体１上に絶縁層４を介して金属回路３を形成する手法としては、例えば次のものが挙げられる。絶縁層４である硬化性樹脂組成物スラリーを、アルミニウム−黒鉛複合体１にスクリーン印刷等の方法によりパターン印刷し、加熱して半硬化状態にした後、金属箔を張り合わせ、更に加熱してほぼ完全な硬化状態とする方法や、あらかじめ、絶縁層４を半硬化状態のシート状に加工し、ホットプレス装置により金属箔とともに一体化させる方法である。回路のパターン形成方法については特に制限はないが、あらかじめ、金属箔上の所定箇所にレジストインクを塗布し、加熱あるいはＵＶ硬化させた後、塩化第二銅、過酸化水素水と硫酸の混合物等のエッチャントを利用して、エッチングにより形成することが望ましい。
【００５０】
図２に、ＬＥＤ素子と放熱部品の接触する部分が電気的絶縁処置されている場合の一実施の形態を示す。図２は、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の一主面又は両主面に絶縁層４を介して金属回路３を形成しＬＥＤ素子（ＬＥＤチップ２）の下部に層間接続突起６を介して層間で接続した構造を示す。
もしくは、図３に示したように、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の一主面及び／または両主面に活性金属接合材層７を介して金属回路３を形成してなることを特徴とする放熱構造が好ましい。
【００５１】
図２において、金属回路３の材料、絶縁層４の材料としては、図１に示す場合と同様でかまわない。層間接続突起６を介して層間で接続し層間接続構造とする方法として、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１上に層間接続突起６を形成する方法は、金属回路３と層間接続突起６とが導電接続可能な方法であれば何れでもよく、例えば金属のメッキにより形成する方法、導電性ペーストにより形成する方法などが挙げられる。この層間接続突起６を有した状態で絶縁層４を形成させる手法としては、絶縁層４組成物をスラリー状にしたものを層間接続突起６の周囲及び上部にスクリーン印刷等の方法により、充填させ、加熱して半硬化状態にした後、これに金属箔を張り合わせ、さらなる加熱によりほぼ完全な硬化状態とした後、当該層間接続突起６の上部の金属回路をエッチング等により除去し、絶縁層組成物をレーザー加工等により除去する方法や、あらかじめ、絶縁層組成物を半硬化状態のシート状に加工し、ホットプレス装置により、金属箔とともに一体化させ、層間接続突起６に対応する位置に凸部を有し表面に金属層が形成された積層体とし、この積層体の凸部を除去して、層間接続突起６を露出させる等の手法がある。
【００５２】
図３においては、金属回路３の材料としては、単体Ａｌ製、又はＡｌ−Ｓｉ合金、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金、Ａｌ−Ｍｇ−Ｍｎ等の単体Ａｌ合金製が用いられる。
活性金属接合材層７を構成する材料としては、Ａｌ−Ｓｉ系又はＡｌ−Ｇｅ系の合金やＡｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金が用いられるが、特にＡｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金が好ましい。まず、Ａｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金は、Ａｌ−Ｓｉ系、Ａｌ−Ｇｅ系、Ａｌ−Ｓｉ−Ｇｅ系あるいはこれらにＭｇを加えた系に比べて、セラミック系素材との接合条件の許容幅が広く、真空中でなくとも接合できるので、生産性に優れた接合が可能となるからである。すなわち、Ａｌ−Ｓｉ系やＡｌ−Ｇｅ系では、比較的多量にＳｉやＧｅを添加しないと融点が低下しないが、多量に添加すると硬くて脆くなる問題が生じる。このような問題を起こさせないように、例えばＡｌ−Ｓｉ系合金において、Ｓｉの割合を５％まで下げると融点が６１５℃となり、加圧を行っても６２０℃以下の温度での接合は困難となる。これに対し、Ａｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金では、Ｃｕの割合を４％程度まで下げても適切に加圧等の手段を講じることによって、６００℃程度での接合も可能となり、接合条件の許容幅が広がる。
【００５３】
次に、Ａｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金は、ＳｉやＧｅに比べてＣｕやＭｇがＡｌ中に均一に拡散し易いため、局部的な溶融が生じたり、余分な接合材が押し出されてハミダシが生じ難く、比較的短時間で安定した接合が可能となることによる。
【００５４】
使用されるＡｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｍｇの三成分合金はもとより、それ以外の成分を含んでいてもよい。例えばＡｌ、Ｃｕ、Ｍｇ以外に、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｂｉ、Ｂ、Ｆｅ等の成分を合計で５重量％程度以下を含んでいてもよい。
【００５５】
Ａｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金中のＣｕの割合は、２〜６重量％であることが好ましい。２重量％未満では、接合温度が高くなってＡｌの融点に近くなってしまい、また６重量％超では、接合後の接合材の拡散部が特に硬くなって回路基板の信頼性が低下する恐れがある。好ましくは１．５〜５重量％である。一方、Ｍｇについては、少量添加することによって、接合状態が良好になる。これはＡｌ表面の酸化物層の除去効果や窒化アルミニウム基板表面と接合材の濡れ性改善効果によると推察される。Ｍｇの割合は、０．１〜２重量％が好ましい。０．１重量％未満では添加効果が顕著でなくなり、２重量％超ではＡｌ又はＡｌ合金の硬度に悪影響を与えるうえ、接合時に多量に揮発して炉操業に支障をきたすことがある。特に好ましくは、０．３〜１．５重量％である。
【００５６】
使用される接合材の市販品の一例をあげれば、Ａｌ中に４重量％程度のＣｕと０．５重量％程度のＭｇが含まれる２０１８合金、更に０．５重量％程度のＭｎ等が含まれる２０１７合金を始め、２００１、２００５、２００７、２０１４、２０２４、２０３０、２０３４、２０３６、２０４８、２０９０、２１１７、２１２４、２２１４、２２１８、２２２４、２３２４、７０５０等である。
【００５７】
接合温度は、５６０〜６３０℃とかなり広範囲が適用できるが、接合材の組成によって適正範囲は異なる。ＺｎやＩｎ等の低融点成分が添加されていたり、ＣｕやＭｇ等の含有量が比較的多い場合には、６００℃以下でも十分に接合できる。接合温度が６３０℃超では、接合時にろう接欠陥（回路に生じる虫食い現象）が生じやすくなるので好ましくない。
【００５８】
加熱接合時に、アルミニウム−黒鉛複合体１の板面に対して垂直な方向に１０〜１００ｋｇｆ／ｃｍ２、特に１５〜８０ｋｇｆ／ｃｍ２で加圧することは好ましいことである。加圧方法としては、重しを載せる、治具を用いて機械的に加圧することによって行うことができる。加圧は、少なくとも接合が始まる温度、例えば、９５．７％Ａｌ−４％Ｃｕ−０．３％Ｍｇ合金箔を用いて６１０℃で接合する場合は、５８０℃まではこの圧力内に保たれていることが望ましい。
【００５９】
放熱部品においては、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１の一主面及び／または両主面に金属回路３、例えばＡｌ系回路が形成される。Ａｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金の接合材は、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１と金属回路３を構成するＡｌ系回路パターン、Ａｌ系回路形成用金属板との間に積層して介在させるが、あらかじめこれらとクラッド化しておくと使用しやすい。
【００６０】
放熱部品は、活性金属接合材層７を構成する接合材としてＡｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金を用いることによって、その生産性を著しく高めることができる。その理由の一つは、接合が真空炉に限定されないことである。真空炉は元来高価なうえ、連続化が難しく、またバッチ炉では容積効率が悪い。大型炉にすると温度分布が生じ易く、高収率での生産は望めない。これに対し、従来のＡｌ−Ｓｉ系やＡｌ−Ｇｅ系合金の接合材のかわりに、Ａｌ−Ｃｕ−Ｍｇ系合金を用いると、真空下でなくとも、Ｎ２、Ｈ２、不活性ガス及びこれらの混合ガスの低酸素雰囲気下で接合することができるので、炉構造が簡単になり、連続化も容易となる。連続化によって、温度分布等の製品のバラツキ要因を低減させることができ、歩留まりよく、品質の安定した製品を製造することができる。
【００６１】
金属回路３を構成する部材としてＡｌ系回路形成用金属板を用いて放熱部品を製造する際、Ａｌ系回路形成用金属板と板状のアルミニウム−黒鉛複合体１同士が隣り合うように積層して加熱することが好ましい。何故ならば、Ａｌ系回路形成用金属板は、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１よりも熱膨張係数が大きいので、接合後の冷却によって、板状のアルミニウム−黒鉛複合体１側が凸形となる変形を軽減させるためである。これは、Ａｌが塑性変形の容易な材料である点を利用したものであり、Ａｌ材同士の接着を避けるため、必要に応じてスペーサー材を介在させても良い。
【実施例】
【００６２】
（実施例１、２）
実施例１は、嵩密度１．８３ｇ／ｃｍ３の等方性黒鉛材料（東海カーボン社製：Ｇ３４７）、実施例２は、嵩密度１．８９ｇ／ｃｍ３の等方性黒鉛材料（東海カーボン社製：Ｇ４５８）を、２００ｍｍ×２００ｍｍ×１．５ｍｍの板状に加工した。また、離型板として２００×２００×０．６ｍｍのステンレス板にアルミナゾル（日産化学社製：アルミナゾル２００）を塗布した後、温度３５０℃で１時間の加熱処理を行い、更に、黒鉛離型剤を塗布した。次に、板状の等方性黒鉛材料及び特性評価用の２００×２００×２５ｍｍの等方性黒鉛材料を離型板で挟んで、７０枚を積層した後、両側に１２ｍｍ厚みの鉄板を配置して、Ｍ１０のボルト８本で連結して面方向の締め付けトルクが２０Ｎｍとなるようにトルクレンチで締め付けて積層体とした。得られた積層体は、電気炉で窒素雰囲気下、温度６５０℃で１時間予備加熱した後、予め加熱しておいた内径３００ｍｍ×３００ｍｍ×３００ｍｍＨのプレス型内に収め、珪素を１２質量％含有するアルミニウム合金の溶湯を注ぎ、１００ＭＰａの圧力で２０分間加圧して、等方性黒鉛材料にアルミニウム合金を含浸させた。次に、室温まで冷却した後、湿式バンドソーでアルミニウム合金と離型板の境界部分及び鉄板部分を切断し、挟んだ離型板をはがして、２００ｍｍ×２００ｍｍ×１．６ｍｍのアルミニウム−黒鉛複合体を得た。得られた複合体は、含浸時の歪み除去の為、温度５００℃で２時間のアニール処理を行った。【００６３】
実施例１及び２で使用した等方性黒鉛材料から、研削加工により直交する３方向の熱膨張係数測定用試験体（３×３×２０ｍｍ）及び熱伝導率測定用試験体（２５ｍｍ×２５ｍｍ×１ｍｍ）を作製した。それぞれの試験体を用いて、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計（セイコー電子工業社製；ＴＭＡ３００）で、２５℃での熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＬＦ／ＴＣＭ−８５１０Ｂ）で測定した。その結果を表１に示す。等方性黒鉛材料の気孔率は、黒鉛の理論密度：２．２ｇ／ｃｍ３を用いて、アルキメデス法で測定した嵩密度より算出した。【００６４】
【表１】
2010084824.tif 000003
注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比【００６５】
次に、得られたアルミニウム−黒鉛複合体より、研削加工により直交する３方向の熱膨張係数測定用試験体（３×３×２０ｍｍ）、熱伝導率測定用試験体（２５ｍｍ×２５ｍｍ×１ｍｍ）及び強度試験体（３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍ）を作製し、それぞれの試験体を用いて、温度２５℃〜１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計（セイコー電子工業社製；ＴＭＡ３００）、２５℃での熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＬＦ／ＴＣＭ−８５１０Ｂ）及び３点曲げ強度（ＪＩＳ−Ｒ１６０１に準拠）を測定した。また、試験体の嵩密度をアルキメデス法で測定し、等方性黒鉛材料の気孔の含浸率を算出した。【００６６】
【表２】
2010084824.tif 000004
注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比【００６７】
実施例１の板状のアルミニウム−黒鉛複合体について、板厚をノギスにて測定し、切断加工面の表面粗さ（Ｒａ）を表面粗さ計にて測定した後、機械加工により各サンプルの対角線に沿って切断を行い、切断により露出した片主面のアルミニウム合金層の対角線方向の厚みを等間隔に１０点測定し、測定値に基づいて板面に対して垂直方向の厚みの平均を算出した。その結果を表３に示す。一方、実施例２の板状のアルミニウム−黒鉛複合体は、＃１２０のＳｉＣ砥粒を塗布した研磨ベルトを用いて、湿式ベルトサンダーにて両主面のアルミニウム合金層を除去した後、板厚及び表面粗さ（Ｒａ）を測定した。結果を表３に示す。【００６８】
【表３】
2010084824.tif 000005
【００６９】
（ＬＥＤ発光部材の製造例）
（１）エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート８０７：エポキシ当量＝１７３、油化シェルエポキシ株式会社製）１００質量部、シランカップリング剤、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン（ＡＺ−６１６５：日本ユニカー株式会社製）５質量部、無機フィラーとして平均粒径５．２μｍのアルミナ（ＡＳ−５０：昭和電工株式会社製）３００質量部、平均粒子径１．２μｍの球状アルミナ（ＡＫＰ−１５：住友化学株式会社製）２００質量部を、万能混合攪拌機で混合し、これに硬化剤としてポリオキシプロピレンアミン（ジェファーミンＤ−４００：テキサコケミカル社製）２５質量部、ポリオキシプロピレンアミン（ジェファーミンＤ２０００：テキサコケミカル社製）２０質量部を配合、混合した。
（２）上記混合物を前記板状のアルミニウム−黒鉛複合体上に硬化後の絶縁接着層の厚みが１００μｍになるように塗布し、Ｂステージ状態に予備硬化させ、ラミネーターで厚さ３５μｍの電解銅箔を張り合わせ、その後８０℃×２ｈｒｓ＋１５０℃×３ｈｒｓアフターキュアを行い絶縁接着層付き銅箔付き複合体を作製した。更に、銅箔をエッチングしてパッド部を有する所望の回路を形成して、アルミニウム−黒鉛複合体回路基板とした。次に、特定の回路上に白色ソルダーレジスト（ＰＳＲ４０００−ＬＥＷ１：太陽インキ社製）をスクリーンにて塗布後、ＵＶ硬化させた。さらに、電解銅箔露出部分上に絶縁されていないＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図１に示すようなＬＥＤ発光部材を得た。また、所望の個所の絶縁層露出部分をＣＯ２レーザーにより除去し、その部分上に絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図３に示すような構造のＬＥＤ発光部材を得た。【００７０】
（実施例３、４）
（ＬＥＤ発光部材の製造例）
（１）実施例１及び２で得られた板状のアルミニウム−黒鉛複合体上に、電解めっきにより３５μｍ厚の銅層を複合体の片面全体に形成させた。所望の個所以外の銅層をエッチングにて除去することにより、銅バンプ付きアルミニウム−黒鉛複合体を作成した。また一方で、エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート８０７：エポキシ当量＝１７３、油化シェルエポキシ株式会社製）１００質量部、シランカップリング剤、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン（ＡＺ−６１６５：日本ユニカー株式会社製）５質量部、無機フィラーとして平均粒径５μｍのアルミナ（ＡＳ−５０：昭和電工株式会社製）５００質量部を、万能混合攪拌機で混合し、これに硬化剤としてポリオキシプロピレンアミン（ジェファーミンＤ−４００：テキサコケミカル社製）４５質量部を添加混合した。３５μｍ厚の銅層上に厚みが１００μｍになるように塗布し、Ｂステージ状態として樹脂付き銅箔を作成した。
（２）前記の銅バンプ付きアルミニウム−黒鉛複合体と樹脂付き銅箔を積層して、１８０℃にて加熱プレスを行い一体化した。銅バンプ上に凸状態となった個所の銅箔をエッチングにて除去し、さらに絶縁層（Ｂステージシートの硬化部分）をＣＯ２レーザーにより除去して、図２に示すような銅バンプ付きアルミニウム−黒鉛複合体回路基板とした。次に、特定の回路上に白色ソルダーレジスト（ＰＳＲ４０００−ＬＥＷ１：太陽インキ社製）をスクリーンにて塗布後、ＵＶ硬化させた。＃２００の研磨紙にて、上述の銅バンプ上の回路面から絶縁層の残留物を除去し、＃８００の研磨紙にて表面を平滑に仕上げた。この表面上に絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させた。図２に構造を示す。【００７１】
（実施例５、６）
（ＬＥＤ発光部材の製造例）
実施例１、２で得られた板状のアルミニウム−黒鉛複合体と、９５％Ａｌ−４％Ｃｕ−１％Ｍｇの組成、厚み０．３ｍｍの合金からなる接合材と、０．４ｍｍ厚のＡｌ回路とを、この順で積層して１組とし、スペーサーを介して、１０組重ねて積層した。これを炉外から油圧式の一軸加圧装置でカーボン製の押し棒を介してアルミニウム−黒鉛複合体からなる基板面と垂直方向に５００ＭＰａの圧力で加圧しながら４×１０−３Ｐａの真空中（バッチ炉）６１０℃にて１０分間加熱を行い、接合し、アルミニウム−黒鉛複合体回路基板とした。次に、特定の回路上に白色ソルダーレジスト（ＰＳＲ４０００−ＬＥＷ１：太陽インキ社製）をスクリーンにて塗布後、ＵＶ硬化させた。さらに、Ａｌ回路上に絶縁されたＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図１に示すようなＬＥＤ発光部材を得た。【００７２】
（実施例７〜１３、比較例１）
表４に示す各種等方性黒鉛材料（実施例７〜１３）及び押し出し黒鉛材料（比較例１）を２００ｍｍ×１５０ｍｍ×１．５ｍｍの形状に加工し、離型板の形状を２００ｍｍ×１５０ｍｍ×０．６ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム−黒鉛複合体を作製した。得られたアルミニウム−黒鉛複合体は、実施例１と同様にして特性評価を実施した。結果を表５、６に示す。【００７３】
【表４】
2010084824.tif 000006
注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比【００７４】
【表５】
2010084824.tif 000007
注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比【００７５】
【表６】
2010084824.tif 000008
【００７６】
（実施例１４〜１７）
実施例１の等方性黒鉛材料を、外形形状が２００ｍｍ×２００ｍｍに加工した後、板厚を０．５ｍｍ（実施例１４）、１．０ｍｍ（実施例１５）、２．０ｍｍ（実施例１６）、２．９ｍｍ（実施例１７）に加工した後、実施例１と同様にして、アルミニウム−黒鉛複合体を作製した。得られたアルミニウム−黒鉛複合体は、実施例１と同様にして特性評価を実施した。結果を表７、８に示す。【００７７】
【表７】
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注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比【００７８】
【表８】
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【００７９】
（実施例１８〜２４、比較例２〜６）
実施例１と同様にして積層体を作製した後、表９に示す条件以外は実施例１と同様にして、等方性黒鉛材料にアルミニウム合金を含浸させ、アルミニウム−黒鉛複合体を作製した。得られた複合体は、含浸時の歪み除去の為、温度５００℃で２時間のアニール処理を行った後、実施例１と同様の手法にて評価を実施した。結果を表１０に示す。比較例５は離型後の板状のアルミニウム−黒鉛複合体の表面のアルミニウム合金層の厚みむらが大きくなり、アルミニウム−黒鉛複合体が大きく反り返った。比較例６は、離型後の板状のアルミニウム−黒鉛複合体にアルミニウム合金入りのクラックが確認された。【００８０】
【表９】
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【００８１】
【表１０】
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注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比【００８２】
（実施例２５〜２８）
実施例２５は離型板として離型材を塗布しない鉄板を、実施例２６はステンレス板に黒鉛離型材を塗布した離型板を、実施例２７はステンレス板に窒化硼素を塗布した離型板を、実施例２８は離型板として厚み０．２ｍｍの黒鉛シートを使用した以外は、実施例１と同様にして、等方性黒鉛材料にアルミニウム合金を含浸させ、アルミニウム−黒鉛複合体を作製した。得られた複合体は、含浸時の歪み除去の為、温度５００℃で２時間のアニール処理を行った後、実施例１と同様の手法にて評価を実施した。その結果を表１１および表１２に示す。実施例２５は、複合化後に板状のアルミニウム−黒鉛複合体の離型が難しく、離型後の表面荒れが顕著であった。また、実施例２８は、複合化後の板状のアルミニウム−黒鉛複合体の離型はできたが、離型後の表面のアルミニウム合金層の厚みむらが大きかった。この為、実施例２５及び実施例２８は、実施例２と同様の手法にて表面のアルミニウム合金層の除去を実施した。
【表１１】
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注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比【００８３】
【表１２】
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【００８４】
（実施例２９、３０）
実施例１の板状のアルミニウム−黒鉛複合体（２００ｍｍ×２００ｍｍ×１．６ｍｍ）を、水にて超音波洗浄した後、膜厚：３μｍの無電解Ｎｉ―Ｐめっき処理をおこなった。実施例２９は、無電解Ｎｉ−Ｐめっき後に、膜厚：１μｍの無電解Ｎｉ−Ｂめっきを行い、実施例３０は、無電解Ｎｉ−Ｐめっき後に、膜厚：１μｍの無電解Ａｕめっきを行い、アルミニウム黒鉛複合体の表面にめっき層を形成した。得られためっき品は、肉眼で確認されるピンホールはなく良好であった。また、めっき面にフラックスを塗布した後、鉛／錫の共晶はんだに浸漬した。めっき面は、９９％以上がはんだで濡れていた。【００８５】
実施例１と同様の手法で、絶縁されていないＬＥＤチップに対して、図１に示すようなＬＥＤ発光部材を得た。また、絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図３に示すようなＬＥＤ発光部材を得た。更に、実施例５と同様の手法で、絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図２に示すようなＬＥＤ発光部材を得た。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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