(57)【要約】  本発明は、全固体型電池素子に用いられ、短絡が起こりにくい電極体を提供することを主目的とする。  本発明は、全固体型電池素子に用いられる電極体であって、集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有することを特徴とする電極体を提供することにより、上記課題を解決する。
2010038312.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
全固体型電池素子に用いられる電極体であって、
集電体と、前記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、前記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、前記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、前記正極活物質層および前記負極活物質層の間に形成され、前記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有することを特徴とする電極体。
【請求項２】
前記負極活物質層が、前記正極活物質層と同一の前記集電体表面に形成されていることを特徴とする請求の範囲第１項に記載の電極体。
【請求項３】
前記集電体は、前記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、前記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有することを特徴とする請求の範囲第１項または第２項に記載の電極体。
【請求項４】
前記正極活物質層と前記集電体との接触面、および、前記負極活物質層と前記集電体との接触面の少なくとも一方に、充放電による集電体の劣化を抑制する劣化抑制処理が施されていることを特徴とする請求の範囲第１項から第３項までのいずれかに記載の電極体。
【請求項５】
前記劣化抑制処理が、めっき処理であることを特徴とする請求の範囲第４項に記載の電極体。
【請求項６】
請求の範囲第１項から第５項までのいずれかに記載の電極体と、端部正極集電体および前記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および前記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、
前記電極体の正極活物質層と、前記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、前記電極体の負極活物質層と、前記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結していることを特徴とする全固体型電池素子。
【請求項７】
前記端部正極構造の端部正極集電体は、前記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、前記端部負極構造の端部負極集電体は、前記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、
前記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有すること
を特徴とする請求の範囲第６項に記載の全固体型電池素子。
【請求項８】
前記バイポーラ電極基本構造を一つのみ有することを特徴とする請求の範囲第６項または第７項に記載の全固体型電池素子。
【請求項９】
前記バイポーラ電極基本構造を複数有し、一方のバイポーラ電極基本構造の正極活物質層が、他方のバイポーラ電極基本構造の負極活物質層と、バイポーラ電極基本構造連結用の固体電解質膜を介して連結していることを特徴とする請求の範囲第６項または第７項に記載の全固体型電池素子。
【請求項１０】
前記固体電解質膜が、無機化合物からなる固体電解質を含有することを特徴とする請求の範囲第６項から第９項までのいずれかに記載の全固体型電池素子。
【請求項１１】
請求の範囲第８項に記載の全固体型電池素子を用いた全固体型電池であって、
前記全固体型電池素子は、前記端部正極構造の外側端部および前記端部負極構造の外側端部の両方を始点として、捲回されており、
前記端部正極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部正極構造側捲回領域が形成され、
前記端部負極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部負極構造側捲回領域が形成され、
前記端部正極構造側捲回領域および前記端部負極構造側捲回領域の間には、前記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部により形成された等電位領域が存在すること
を特徴とする全固体型電池。
【請求項１２】
請求の範囲第７項に記載の全固体型電池素子を用いた全固体型電池であって、
前記全固体型電池素子は、前記端部正極構造の外側端部または前記端部負極構造の外側端部を始点として、捲回されており、その捲回方向は、前記バイポーラ電極基本構造における前記正極活物質層から前記負極活物質層に向かう方向と平行であり、
前記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部の長さは、その集電体露出部を捲回する直前の捲回体の周長と同一またはそれ以上に調整されていること
を特徴とする全固体型電池。
【請求項１３】
前記集電体露出部に、電圧検出端子が設けられていることを特徴とする請求の範囲第１２項に記載の全固体型電池。
【請求項１４】
請求の範囲第７項に記載の全固体型電池素子を用いた全固体型電池であって、
前記全固体型電池素子は、前記端部正極活物質層、前記正極活物質層、前記端部負極活物質層および前記負極活物質層を含む端部を始点として捲回されており、その捲回方向は、前記バイポーラ電極基本構造における前記正極活物質層から前記負極活物質層に向かう方向と直交していることを特徴とする全固体型電池。
【請求項１５】
前記全固体型電池素子を収納する絶縁性外装体を有することを特徴とする請求の範囲第１４項に記載の全固体型電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、全固体型電池素子に用いられ、短絡が起こりにくい電極体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年におけるパソコン、ビデオカメラおよび携帯電話等の情報関連機器や通信機器等の急速な普及に伴い、その電源として利用される電池の開発が重要視されている。また、自動車産業界等においても、電気自動車用あるいはハイブリッド自動車用の高出力かつ高容量の電池の開発が進められている。現在、種々の電池の中でも、エネルギー密度が高いという観点から、リチウム電池が注目を集めている。【０００３】
現在市販されているリチウム電池は、可燃性の有機溶剤を溶媒とする有機電解液が使用されているため、短絡時の温度上昇を抑える安全装置の取り付けや短絡防止のための構造・材料面での改善が必要となる。これに対し、液体電解質を固体電解質に変えて、電池を全固体化した全固体型リチウム電池は、電池内に可燃性の有機溶媒を用いないので、安全装置の簡素化が図れ、製造コストや生産性に優れている。【０００４】
一方、電池の高出力・高容量化を図るために、バイポーラ構造を有する全固体型リチウム電池が知られている。例えば、特許文献１および特許文献２においては、積層型バイポーラ構造を有する全固体リチウム電池が開示されている。しかしながら、積層型バイポーラ構造は、電極間距離が狭いため、短絡が起こりやすいという問題があった。【０００５】
【特許文献１】特開２０００−１００４７１号公報
【特許文献２】特開２００４−１５８２２２号公報
【特許文献３】特開２００７−９５５９７号公報
【特許文献４】特開２０００−３０７４６号公報
【特許文献５】特許第３６０８０４７号
【特許文献６】特表２００２−５１８８１６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、全固体型電池素子に用いられ、短絡が起こりにくい電極体を提供することを主目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するために、本発明においては、全固体型電池素子に用いられる電極体であって、集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有することを特徴とする電極体を提供する。【０００８】
本発明によれば、正極活物質層および負極活物質層の間隔を任意に設定することができるため、設計自由度が向上し、例えば捲回可能な全固体型電池素子を容易に形成することができる。これにより、従来の積層型バイポーラ構造と比較して、短絡を起きにくくすることができる。【０００９】
上記発明においては、上記負極活物質層が、上記正極活物質層と同一の上記集電体表面に形成されていることが好ましい。電極体を簡便に作製することができるからである。【００１０】
上記発明において、上記集電体は、上記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、上記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有することが好ましい。高容量化を図ることができるからである。【００１１】
上記発明においては、上記正極活物質層と上記集電体との接触面、および、上記負極活物質層と上記集電体との接触面の少なくとも一方に、充放電による集電体の劣化を抑制する劣化抑制処理が施されていることが好ましい。充放電による集電体の劣化をさらに抑制することができるからである。【００１２】
上記発明においては、上記劣化抑制処理が、めっき処理であることが好ましい。容易に劣化抑制処理を行うことができるからである。【００１３】
また、本発明においては、上述した電極体と、端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結していることを特徴とする全固体型電池素子を提供する。【００１４】
本発明によれば、上述した電極体を用いることにより、短絡が起きにくい全固体型電池素子とすることができる。【００１５】
上記発明において、上記端部正極構造の端部正極集電体は、上記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、上記端部負極構造の端部負極集電体は、上記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、上記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有することが好ましい。高容量化を図ることができるからである。【００１６】
上記発明においては、上記バイポーラ電極基本構造を一つのみ有することが好ましい。例えば、後述する第一実施態様の全固体型電池に有用な全固体型電池素子とすることができるからである。【００１７】
上記発明においては、上記バイポーラ電極基本構造を複数有し、一方のバイポーラ電極基本構造の正極活物質層が、他方のバイポーラ電極基本構造の負極活物質層と、バイポーラ電極基本構造連結用の固体電解質膜を介して連結していることが好ましい。例えば、後述する第二実施態様または第三実施態様の全固体型電池に有用な全固体型電池素子とすることができるからである。【００１８】
上記発明においては、上記固体電解質膜が、無機化合物からなる固体電解質を含有することが好ましい。材料選択の幅が広くなるからである。【００１９】
また、本発明においては、下記の構成を有する全固体型電池素子を用いた全固体型電池であって、
（Ｉ）集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）上記集電体は、上記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、上記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）上記端部正極構造の端部正極集電体は、上記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、上記端部負極構造の端部負極集電体は、上記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、上記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する
（Ｖ）上記バイポーラ電極基本構造を一つのみ有する；
上記全固体型電池素子は、上記端部正極構造の外側端部および上記端部負極構造の外側端部の両方を始点として、捲回されており、上記端部正極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部正極構造側捲回領域が形成され、上記端部負極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部負極構造側捲回領域が形成され、上記端部正極構造側捲回領域および上記端部負極構造側捲回領域の間には、上記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部により形成された等電位領域が存在することを特徴とする全固体型電池を提供する。【００２０】
本発明によれば、多数の発電要素を直列接続できるため、高出力化を図ることができる。【００２１】
また、本発明においては、下記の構成を有する全固体型電池素子を用いた全固体型電池であって、
（Ｉ）集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）上記集電体は、上記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、上記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）上記端部正極構造の端部正極集電体は、上記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、上記端部負極構造の端部負極集電体は、上記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、上記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する；
上記全固体型電池素子は、上記端部正極構造の外側端部または上記端部負極構造の外側端部を始点として、捲回されており、その捲回方向は、上記バイポーラ電極基本構造における上記正極活物質層から上記負極活物質層に向かう方向と平行であり、上記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部の長さは、その集電体露出部を捲回する直前の捲回体の周長と同一またはそれ以上に調整されていることを特徴とする全固体型電池を提供する。【００２２】
本発明によれば、多数の発電要素を直列接続できるため、高出力化を図ることができる。【００２３】
上記発明においては、上記集電体露出部に、電圧検出端子が設けられていることが好ましい。品質管理が容易になるからである。【００２４】
また、本発明においては、下記の構成を有する全固体型電池素子を用いた全固体型電池であって、
（Ｉ）集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）上記集電体は、上記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、上記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）上記端部正極構造の端部正極集電体は、上記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、上記端部負極構造の端部負極集電体は、上記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、上記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する；
上記全固体型電池素子は、上記端部正極活物質層、上記正極活物質層、上記端部負極活物質層および上記負極活物質層を含む端部を始点として捲回されており、その捲回方向は、上記バイポーラ電極基本構造における上記正極活物質層から上記負極活物質層に向かう方向と直交していることを特徴とする全固体型電池を提供する。【００２５】
本発明によれば、大面積の全固体型電池素子をコンパクトに収容できるため、高容量化を図ることができる。【００２６】
上記発明においては、上記全固体型電池素子を収納する絶縁性外装体を有することが好ましい。短絡を防止する信頼性が向上するからである
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の電極体の一例を示す概略断面図である。
【図２】本発明の電極体を説明する概略平面図である。
【図３】図２のＸ−Ｘ断面図である。
【図４】本発明の電極体の一例を示す概略断面図である。
【図５】本発明の全固体型電池素子の一例を示す概略断面図である。
【図６】本発明の全固体型電池素子の他の例を示す概略断面図である。
【図７】本発明の全固体型電池素子の他の例を示す概略断面図である。
【図８】本発明の全固体型電池素子の他の例を示す概略断面図である。
【図９】本発明の全固体型電池素子の他の例を示す概略断面図である。
【図１０】本発明の全固体型電池素子の他の例を示す概略断面図である。
【図１１】第一実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する説明図である。
【図１２】第一実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する説明図である。
【図１３】第二実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する斜視図である。
【図１４】第二実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する斜視図である。
【図１５】第二実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する概略断面図である。
【図１６】第二実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する斜視図である。
【図１７】第三実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する斜視図である。
【図１８】第三実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する概略断面図である。
【図１９】図１７に示される全固体型電池素子をＢ方向からみた図の一部である。
【図２０】第三実施態様の全固体型電池を説明する概略断面図である。
【符号の説明】
【００２８】
１  …  集電体
２  …  正極活物質層
２ｘ  …  裏面側正極活物質層
３  …  負極活物質層
３ｘ  …  裏面側負極活物質層
４  …  バイポーラ電極基本構造連結用の固体電解質膜
５  …  集電部
６  …  電圧検出端子
１０  …  電極体
１０ａ  …  バイポーラ電極基本構造
２１  …  端部正極集電体
２２  …  端部正極活物質層
２２ｘ  …  裏面側端部正極活物質層
２３  …  端部正極構造
２４  …  端部正極構造連結用の固体電解質膜
３１  …  端部負極集電体
３２  …  端部負極活物質層
３２ｘ  …  裏面側端部負極活物質層
３３  …  端部負極構造
３４  …  端部負極構造連結用の固体電解質膜
４４  …  捲回用の固体電解質膜
１００  …  全固体型電池素子
１１０  …  捲回型素子
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、本発明の電極体、全固体型電池素子および全固体型電池について、詳細に説明する。【００３０】
Ａ．電極体
まず、本発明の電極体について説明する。本発明の電極体は、全固体型電池素子に用いられる電極体であって、集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有することを特徴とするものである。【００３１】
本発明によれば、正極活物質層および負極活物質層の間隔を任意に設定することができるため、設計自由度が向上し、例えば捲回可能な全固体型電池素子を容易に形成することができる。これにより、従来の積層型バイポーラ構造と比較して、短絡を起きにくくすることができる。また、従来の積層型バイポーラ構造は、一般的に、正極活物質層および負極活物質層の厚さが薄いため、割れやすいという問題がある。これに対して、本発明における正極活物質層および負極活物質層は、例えば塗布法等により形成することができ、充分な厚さの層を形成することができ、機械的強度が良好な電極体とすることができる。また、積層型バイポーラ構造の場合、捲回時に割れやすく、電極体の小型化が困難であるという問題がある。これに対して、本発明の電極体は捲回可能な全固体型電池素子を容易に形成できるため、小型化を図りやすいという利点を有する。【００３２】
また、本発明における正極活物質層および負極活物質層は、同一の集電体上に形成されている。一方、全固体型電池素子の電極体に関するものではないものの、上記の特許文献４には、正極集電体および負極集電体を電気的に接続した電極体が開示されている（例えば特許文献４の図７）。このような電極体に比べて、本発明の電極体は、低抵抗化を図ることができるという利点や機械的強度および生産性に優れているという利点を有する。【００３３】
また、液体電解質やゲル電解質を用いる電池素子の場合、通常、電解質が集電体と接触する。そのため、同一の集電体上に正極活物質層および負極活物質層を形成すると、集電体の劣化が生じやすい。これに対して、本発明の電極体は、全固体型電池素子に用いられる電極体である。全固体型電池素子は、通常、正極活物質層および負極活物質層の間に固体電解質膜を有し、基本的には固体電解質と集電体とは接触しない。そのため、集電体の劣化が生じにくく、同一の集電体上に正極活物質層および負極活物質層を形成することができる。また、本発明においては、正極活物質層または負極活物質層と、集電体との間に、電気的に安定な皮膜が形成され得る。ここで、液体電解質やゲル電解質を用いた場合は、電解質が流動性を有するため、特に充放電時に皮膜が破壊されてしまう可能性がある。これに対して、全固体型電池素子においては、流動性を有しない固体電解質を用いるため、皮膜の破壊を防止することができる。そのため、同一の集電体上に正極活物質層および負極活物質層を形成することができると考えられる。このように、同一の集電体上に正極活物質層および負極活物質層が形成された電極体は、全固体型電池素子に用いられる電極体特有の構成であるといえる。【００３４】
図１は、本発明の電極体の一例を示す概略断面図である。図１に示される電極体１０は、集電体１と、集電体１の一方の表面上に形成された正極活物質層２と、正極活物質層２と同一の集電体１の表面に形成された負極活物質層３と、正極活物質層２および負極活物質層３の間に形成され、集電体１の両面が露出する集電体露出部１ａとを有するバイポーラ電極基本構造を有するものである。【００３５】
以下、本発明の電極体について、構成ごとに説明する。【００３６】
１．正極活物質層
本発明における正極活物質層は、後述する集電体の一方の表面上に形成されるものである。正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含有し、さらに必要に応じて、導電化材および結着材を含有していても良い。また、本発明の電極体は、例えば捲回して用いられることから、正極活物質層は、適度な可撓性を有していることが好ましい。【００３７】
正極活物質としては、目的とする全固体型電池素子の伝導イオンの種類により異なるものであるが、例えばＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、Ｌｉ２ＮｉＭｎ３Ｏ８、ＬｉＶＯ２、ＬｉＣｒＯ２、ＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２等を挙げることができる。導電化材としては、例えばアセチレンブラック、カーボンファイバー等を挙げることができる。結着材としては、ポリビニリデンフロライド（ＰＶＤＦ）およびポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等を挙げることができる。【００３８】
正極活物質層の厚さは、特に限定されるものではないが、例えば３０μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましい。正極活物質層の長さ（図１における左右方向の長さ）は、例えば５ｃｍ〜２０ｍの範囲内であることが好ましい。正極活物質層の幅（図１における奥行方向の長さ）は、例えば５ｃｍ〜２０ｍの範囲内であることが好ましい。また、正極活物質層を形成する方法としては、例えば、正極活物質、導電化材および結着材を含有する組成物を、集電体上に塗布する方法等を挙げることができる。さらに必要に応じて、正極活物質層のプレスを行っても良い。【００３９】
２．負極活物質層
次に、本発明における負極活物質層について説明する。本発明における負極活物質層は、集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、正極活物質層とは重ならない位置に形成されるものである。「平面視上、正極活物質層とは重ならない位置」について、図２を用いて説明する。図２は、本発明の電極体を説明する概略平面図である。図２に示すように、正極活物質層２は、集電体１の一方の表面上に形成される。この正極活物質２に対して、負極活物質層３は、平面視上、正極活物質層とは重ならない位置に形成される。具体的には、図３（図２のＸ−Ｘ断面図）に示すように、負極活物質層３が正極活物質層２と同一の集電体表面に形成されている場合（図３（ａ））、および負極活物質層３が正極活物質層２と反対の集電体表面に形成されている場合（図３（ｂ））を挙げることができる。中でも、負極活物質層３は、正極活物質層２と同一の集電体表面に形成されていることが好ましい。電極体を簡便に作製することができるからである。【００４０】
また、本発明における負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含有し、さらに必要に応じて、導電化材および結着材を含有していても良い。また、負極活物質層は、上述した正極活物質層と同様に、適度な可撓性を有していることが好ましい。【００４１】
負極活物質としては、目的とする全固体型電池素子の伝導イオンの種類により異なるものであるが、例えば金属活物質およびカーボン活物質を挙げることができる。金属活物質としては、例えばＩｎ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ等を挙げることができる。また、金属活物質は、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２等の無機酸化物活物質であっても良い。一方、カーボン活物質としては、例えばメソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、高配向性グラファイト（ＨＯＰＧ）、ハードカーボン、ソフトカーボン等を挙げることができる。なお、負極活物質層に用いられる導電化材および結着材については、上述した正極活物質層における場合と同様である。【００４２】
負極活物質層の厚さ、長さおよび幅は、上述した正極活物質層と同様である。Ｌｉ析出による短絡を抑制する観点からは、負極活物質層が、正極活物質層よりも大きいことが好ましい。負極活物質層の長さおよび／または幅は、正極活物質層に比べて、０．５ｍｍ以上大きいことが好ましい。また、負極活物質層を形成する方法としては、例えば、負極活物質、導電化材および結着材を含有する組成物を、集電体上に塗布する方法等を挙げることができる。さらに必要に応じて、負極活物質層のプレスを行っても良い。【００４３】
３．集電体
次に、本発明における集電体について説明する。本発明に用いられる集電体は、通常、箔状集電体である。また、上述した正極活物質層および負極活物質層の間に、集電体の両面が露出する集電体露出部が形成される。【００４４】
集電体の材料は、導電性を有するものであれば特に限定されるものではなく、正極活物質および負極活物質の材料の電位を考慮して、適宜選択することが好ましい。具体的にはアルミニウム、アルミニウム合金、銅、ニッケル、銀、ＳＵＳ等を挙げることができる。また、集電体の厚さについては、一般的な全固体型電池素子における集電体の厚さと同様である。また、集電体の長さや幅については、目的に応じて適宜設定することが好ましい。【００４５】
また、上述したように、本発明の電極体は、全固体型電池素子に用いられるものであるため、基本的には、同一の集電体に正極活物質層および負極活物質層を直接形成することができる。一方、充放電による集電体の劣化をさらに抑制するという観点からは、正極活物質層と集電体との接触面、および、負極活物質層と集電体との接触面の少なくとも一方に、充放電による集電体の劣化を抑制する劣化抑制処理が施されていることが好ましい。【００４６】
劣化抑制処理としては、例えばめっき処理、スパッタリング処理、クラッド化処理等を挙げることができる。劣化抑制処理を施した集電体としては、例えば、集電体の材料がアルミニウムであって、負極活物質層と集電体との接触面に銅薄膜を形成したもの；集電体の材料が銅であって、正極活物質層と集電体との接触面にアルミニウム薄膜を形成したもの；および集電体の材料が任意の導電性材料であって、正極活物質層と集電体との接触面にアルミニウム薄膜を形成し、負極活物質層と集電体との接触面に銅薄膜を形成したもの等を挙げることができる。【００４７】
４．電極体
本発明の電極体は、上述した正極活物質層、負極活物質層および集電体を有するものである。さらに、本発明においては、集電体に、裏面側正極活物質層および裏面側負極活物質層が形成されていることが好ましい。高容量化を図ることができるからである。具体的には、図４に示すように、集電体１が、正極活物質層２が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、正極活物質層２と重なる位置に裏面側正極活物質層２ｘを有し、かつ、負極活物質層３が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、負極活物質層３と重なる位置に裏面側負極活物質層３ｘを有することが好ましい。また、本発明において、裏面側正極活物質層２ｘは、平面視上、少なくとも一部分で正極活物質層２と重なっていれば良く、平面視上、正極活物質層２よりも大きい場合、正極活物質層２よりも小さい場合、正極活物質層２と同じ大きさの場合のいずれであっても良い。これは、裏面側負極活物質層３ｘについても同様である。また、裏面側正極活物質層および裏面側負極活物質層の材料、厚さおよび形成方法については、上述した正極活物質層および負極活物質層と同様である。さらに、裏面側正極活物質層と集電体との接触面、および、裏面側負極活物質層と集電体との接触面の少なくとも一方に、上述した劣化抑制処理が施されていても良い。【００４８】
Ｂ．全固体型電池素子
次に、本発明の全固体型電池素子について説明する。本発明の全固体型電池素子は、上述した電極体と、端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結していることを特徴とするものである。【００４９】
本発明によれば、上述した電極体を用いることにより、短絡が起きにくい全固体型電池素子とすることができる。【００５０】
図５は、本発明の全固体型電池素子の一例を示す概略断面図である。図５に示される全固体型電池素子１００は、集電体１、正極活物質層２および負極集電体３を有する電極体１０と、端部正極集電体２１およびその端部正極集電体２１上に形成された端部正極活物質層２２を有する端部正極構造２３と、端部負極集電体３１およびその端部負極集電体３１上に形成された端部負極活物質層３２を有する端部負極構造３３と、を有する。ここで、正極活物質層２と端部負極活物質層３２とは、端部負極構造連結用の固体電解質膜３４を介して連結している。同様に、負極活物質層３と端部正極活物質層２２とは、端部正極構造連結用の固体電解質膜２４を介して連結している。【００５１】
以下、本発明の全固体型電池素子について、構成ごとに説明する。【００５２】
１．電極体
本発明における電極体については、上記「Ａ．電極体」に記載された内容と同様であるので、ここでの記載は省略する。【００５３】
２．端部正極構造および端部負極構造
本発明における端部正極構造は、端部正極集電体と、端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層とを有するものである。一方、本発明における端部負極構造は、端部負極集電体と、端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層とを有するものである。なお、端部正極集電体および端部負極集電体については、上述した電極体の集電体と同様であり、端部正極活物質層および端部負極活物質層については、それぞれ、上述した電極体の正極活物質層および負極活物質層と同様であるので、ここでの記載は省略する。通常、これらの材料は、上述した電極体における材料と同一である。【００５４】
３．固体電解質膜
次に、本発明における固体電解質膜について説明する。本発明の全固体型電池素子は、上述した図５に示すように、端部正極構造連結用の固体電解質膜２４および端部負極構造連結用の固体電解質膜３４を有する。また、後述するように、バイポーラ電極基本構造連結用の固体電解質膜および捲回用の固体電解質膜を有する場合もある。【００５５】
これらの固体電解質膜に用いられる固体電解質としては、イオン伝導性を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば無機化合物からなる固体電解質、およびポリマーからなる固体電解質等を挙げることができる。さらに、無機化合物からなる固体電解質としては、例えば硫化物固体電解質および酸化物固体電解質を挙げることができる。硫化物固体電解質としては、例えばＬｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、７０Ｌｉ２Ｓ−３０Ｐ２Ｓ５、８０Ｌｉ２Ｓ−２０Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、ＬｉＧｅ０．２５Ｐ０．７５Ｓ４等を挙げることができる。【００５６】
また、本発明の全固体型電池素子は、例えば捲回して用いられることから、固体電解質膜は、適度な可撓性を有していることが好ましい。そのため、固体電解質膜は、上述した固体電解質に加えて、結着材等を含有していることが好ましい。また、固体電解質膜の厚さは、特に限定されるものではないが、例えば５μｍ〜３０μｍの範囲内であることが好ましい。【００５７】
４．全固体型電池素子
本発明の全固体型電池素子は、バイポーラ電極基本構造を有する電極体、端部正極構造、端部負極構造および固体電解質膜を有するものである。以下、本発明の全固体型電池素子について、（１）バイポーラ電極基本構造を一つのみ有する場合と、（２）バイポーラ電極基本構造を複数有する場合と、に分けてさらに詳述する。【００５８】
（１）バイポーラ電極基本構造を一つのみ有する場合
この全固体型電池素子は、例えば、後述する第一実施態様〜第三実施態様の全固体型電池に有用であり、特に第一実施態様の全固体型電池に有用である。このような全固体型電池素子の一例としては、上述した図５に示すように、集電体１と、集電体１の一方の表面上に形成された正極活物質層２と、正極活物質層２と同一の集電体１の表面に形成された負極活物質層３とを有するバイポーラ電極基本構造１０ａを一つのみ有する全固体型電池素子１００を挙げることができる。一方、図６に示すように、全固体型電池素子１００は、正極活物質層２および負極活物質層３がそれぞれ集電体１の異なる表面上に形成されたバイポーラ電極基本構造１０ａを一つのみ有するものであっても良い。【００５９】
また、上述した図４に示したように、本発明に用いられる電極体の集電体１は、裏面側正極活物質層２ｘおよび裏面側負極活物質層３ｘを有していても良い。この場合、端部正極集電体および端部負極集電体が、それぞれ裏面側端部正極活物質層および裏面側端部負極活物質層を有することが好ましい。【００６０】
具体的には、図７に示すように、集電体１は、正極活物質層２が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、正極活物質層２と重なる位置に裏面側正極活物質層２ｘを有し、かつ、負極活物質層３が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、負極活物質層３と重なる位置に裏面側負極活物質層３ｘを有することが好ましい。さらに、端部正極構造２３の端部正極集電体２１は、端部正極活物質層２２が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、端部正極活物質層２２と重なる位置に裏面側端部正極活物質層２２ｘを有し、かつ、端部負極構造３３の端部負極集電体３１は、端部負極活物質層３２が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、端部負極活物質層３２と重なる位置に裏面側端部負極活物質層３２ｘを有することが好ましい。さらに、この場合、全固体型電池素子１００の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜４４を有することが好ましい。【００６１】
なお、本発明においては、裏面側端部正極活物質層と端部正極集電体との接触面、裏面側端部負極活物質層と端部負極集電体との接触面に、上述した劣化抑制処理が施されていても良い。【００６２】
（２）バイポーラ電極基本構造を複数有する場合
この全固体型電池素子は、例えば、後述する第二実施態様および第三実施態様の全固体型電池に有用である。このような全固体型電池素子の一例としては、図８に示すように、集電体１と、集電体１の一方の表面上に形成された正極活物質層２と、正極活物質層２と同一の集電体１の表面に形成された負極活物質層３とを有するバイポーラ電極基本構造１０ａを複数（図８では４個）有するものを挙げることができる。ここで、一方のバイポーラ電極基本構造１０ａの正極活物質層２ａは、他方のバイポーラ電極基本構造１０ａの負極活物質層３ａと、バイポーラ電極基本構造連結用の固体電解質膜４を介して連結している。さらに、バイポーラ電極基本構造１０ａの端部の正極活物質層２ｂと、端部負極構造３３の端部負極活物質層３２とは、端部負極構造連結用の固体電解質膜３４を介して連結している。同様に、バイポーラ電極基本構造１０ａの端部の負極活物質層３ｂと、端部正極構造２３の端部正極活物質層２２とは、端部正極構造連結用の固体電解質膜２４を介して連結している。一方、図９に示すように、全固体型電池素子１００は、正極活物質層２および負極活物質層３がそれぞれ集電体１の異なる表面上に形成されたバイポーラ電極基本構造１０ａを複数有するものであっても良い。【００６３】
また、上述した図４に示したように、本発明に用いられる電極体の集電体１は、裏面側正極活物質層２ｘおよび裏面側負極活物質層３ｘを有していても良い。この場合、端部正極集電体および端部負極集電体が、それぞれ裏面側端部正極活物質層および裏面側端部負極活物質層を有することが好ましい。【００６４】
具体的には、図１０に示すように、集電体１は、正極活物質層２が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、正極活物質層２と重なる位置に裏面側正極活物質層２ｘを有し、かつ、負極活物質層３が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、負極活物質層３と重なる位置に裏面側負極活物質層３ｘを有することが好ましい。さらに、端部正極構造２３の端部正極集電体２１は、端部正極活物質層２２が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、端部正極活物質層２２と重なる位置に裏面側端部正極活物質層２２ｘを有し、かつ、端部負極構造３３の端部負極集電体３１は、端部負極活物質層３２が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、端部負極活物質層３２と重なる位置に裏面側端部負極活物質層３２ｘを有することが好ましい。さらに、この場合、全固体型電池素子１００の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜４４を有することが好ましい。【００６５】
本発明の全固体型電池素子がバイポーラ電極基本構造を複数有する場合、その数は、特に限定されるものではないが、例えば２個〜１００個の範囲内であることが好ましい。【００６６】
５．その他
本発明の全固体型電池素子は、例えば全固体型リチウム電池用の素子であることが好ましく、全固体型リチウム二次電池用の素子であることがさらに好ましい。また、本発明の全固体型電池素子の形状は、特に限定されるものではなく、後述する捲回されたもの（捲回型）であっても良く、捲回される前の帯状であっても良い。捲回型の具体例としては、円筒型および角型等を挙げることができる。【００６７】
Ｃ．全固体型電池
次に、本発明の全固体型電池について説明する。本発明の全固体型電池は、上述した全固体型電池素子を用いたことを特徴とするものである。【００６８】
本発明によれば、上述した全固体型電池素子を用いることにより、短絡が起こりにくい全固体型電池とすることができる。なお、本発明に用いられる全固体型電池素子については、上述した「Ｂ．全固体型電池素子」に記載した内容と同様である。【００６９】
本発明における全固体型電池素子の形状は、特に限定されるものではなく、目的とする全固体型電池の形状に合わせて適宜選択することが好ましい。中でも、本発明における全固体型電池素子は、その一部または全部が捲回されていることが好ましい。全固体型電池素子を捲回する際、必要に応じて絶縁部材を適宜配置することにより、種々の捲回型素子を得ることができる。【００７０】
以下、本発明の全固体型電池の具体例について、第一実施態様〜第三実施態様に分けて説明する。【００７１】
１．第一実施態様
まず、本発明の全固体型電池の第一実施態様について説明する。第一実施態様の全固体型電池においては、以下の構成の全固体型電池素子を用いる。【００７２】
（Ｉ）集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）上記集電体は、上記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、上記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）上記端部正極構造の端部正極集電体は、上記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、上記端部負極構造の端部負極集電体は、上記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、上記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する
（Ｖ）上記バイポーラ電極基本構造を一つのみ有する【００７３】
さらに、第一実施態様の全固体型電池において、全固体型電池素子は、上記端部正極構造の外側端部および上記端部負極構造の外側端部の両方を始点として、捲回されており、上記端部正極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部正極構造側捲回領域が形成され、上記端部負極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部負極構造側捲回領域が形成され、上記端部正極構造側捲回領域および上記端部負極構造側捲回領域の間には、上記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部により形成された等電位領域が存在することを特徴とする。【００７４】
図１１は、第一実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する説明図である。図１１（ａ）に示される全固体型電池素子１００は、上述した図７と同様の素子であり、バイポーラ電極基本構造１０ａを一つのみ有する。さらに、集電体１には、正極活物質層２、裏面側正極活物質層２ｘ、負極活物質層３および裏面側負極活物質層３ｘが形成されている。また、端部正極集電体２１には、端部正極活物質層２２および裏面側端部正極活物質層２２ｘが形成されている。端部負極集電体３１には、端部負極活物質層３２および裏面側端部負極活物質層３２ｘが形成されている。ここで、正極活物質層２を含む電極積層体１１の長さ（図面中の左右方向の長さ）は、特に限定されるものではないが、例えば５０ｃｍ〜２０ｍの範囲内であることが好ましい。また、正極活物質層２を含む電極積層体１１の幅（図面中の奥行方向の長さ）は、例えば５０ｍｍ〜３００ｍｍの範囲内であることが好ましい。なお、負極活物質層３を含む電極積層体１２の長さおよび幅についても同様である。【００７５】
図１１（ｂ）は、図１１（ａ）をさらに抽象的に示した図である。図１１（ｂ）に示すように、第一実施態様に用いられる全固体型電池素子は、端部正極構造２３の外側端部Ｅ２および端部負極構造３３の外側端部Ｅ１の両方を始点として、捲回されている。この際、裏面側端部正極活物質層２２ｘは、裏面側負極活物質層３ｘの表面上に形成された捲回用の固体電解質膜４４を介して、裏面側負極活物質層３ｘと接触するように捲回されている。同様に、裏面側端部負極活物質層３２ｘは、裏面側正極活物質層２ｘの表面上に形成された捲回用の固体電解質膜４４を介して、裏面側正極活物質層２ｘと接触するように捲回されている。なお、捲回方向は、図１１（ｂ）に示す方向と反対であっても良い。【００７６】
全固体型電池素子１００を捲回することにより、図１１（ｃ）に示すように、端部正極構造側捲回領域Ｒ２および端部負極構造側捲回領域Ｒ１が形成される。さらに、端部正極構造側捲回領域Ｒ２および端部負極構造側捲回領域の間には、バイポーラ電極基本構造１０ａの集電体露出部１ａにより形成された等電位領域Ｒ３が存在する。最後に、等電位領域Ｒ３を折り曲げることにより、図１１（ｄ）に示すような捲回型素子１１０が得られる。なお、通常は、図１１（ｅ）に示すように、端部正極構造側捲回領域Ｒ２および端部負極構造側捲回領域Ｒ１の外側には、それぞれ集電部５が形成される。このような集電部は、例えば、集電部となる位置の集電体部分を予め露出させておくことにより形成することができる。【００７７】
第一実施態様によれば、多数の発電要素を直列接続できるため、高出力化を図ることができる。また、積層型バイポーラ構造と比較して、電極の積層数が少ないため、捲回しても割れにくいという利点を有する。【００７８】
また、本発明においては、図１１（ｅ）に示すような捲回型素子１１０を、２個以上直列接続させても良い。具体的には、図１２（ａ）に示すように、２つの捲回型素子１１０を用意し、これらの内側の集電部を溶接等で接続し、加圧処理を行うことで、両者を直列接続しても良い。この際、図１２（ｂ）に示すように、２つの捲回型素子１１０の間に、電圧検出端子６を配置することが好ましい。【００７９】
２．第二実施態様
次に、本発明の全固体型電池の第二実施態様について説明する。第二実施態様の全固体型電池においては、以下の構成の全固体型電池素子を用いる。【００８０】
（Ｉ）集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）上記集電体は、上記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、上記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）上記端部正極構造の端部正極集電体は、上記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、上記端部負極構造の端部負極集電体は、上記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、上記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する【００８１】
さらに、第二実施態様の全固体型電池において、全固体型電池素子は、上記端部正極構造の外側端部または上記端部負極構造の外側端部を始点として、捲回されており、その捲回方向は、上記バイポーラ電極基本構造における上記正極活物質層から上記負極活物質層に向かう方向と平行であり、上記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部の長さは、その集電体露出部を捲回する直前の捲回体の周長と同一またはそれ以上に調整されていることを特徴とする。【００８２】
図１３は、第二実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する斜視図である。図１３に示される全固体型電池素子１００は、上述した図１０と同様の素子であり、バイポーラ電極基本構造１０ａを複数有する。なお、用いられる全固体型電池素子１００は、バイポーラ電極基本構造１０ａを一つのみ有するものであっても良い。集電体１には、正極活物質層２、裏面側正極活物質層２ｘ、負極活物質層３および裏面側負極活物質層３ｘが形成されている。また、端部正極集電体２１には、端部正極活物質層２２および裏面側端部正極活物質層２２ｘが形成されている。端部負極集電体３１には、端部負極活物質層３２および裏面側端部負極活物質層３２ｘが形成されている。さらに、集電体露出部１ａには、電圧検出端子６が配置されている。ここで、正極活物質層２を含む電極積層体１１の長さ（図面中の左右方向の長さ）は、特に限定されるものではないが、例えば１０ｃｍ〜１ｍの範囲内であることが好ましい。また、正極活物質層２を含む電極積層体１１の幅（図面中の奥行方向の長さ）は、例えば５ｃｍ〜５０ｃｍの範囲内であることが好ましい。なお、負極活物質層３を含む電極積層体１２の長さおよび幅についても同様である。また、バイポーラ電極基本構造１０ａの数は、特に限定されるものではないが、例えば２個〜１００個の範囲内であることが好ましい。【００８３】
また、図１３においては、全固体型電池素子１００が、端部負極構造３３の外側端部Ｅ１を始点に捲回されており、その捲回方向は、バイポーラ電極基本構造１０ａにおける正極活物質層２から負極活物質層３に向かう方向Ａと平行である。この際、図面中、最も左側の電極積層体１１の捲回において、裏面側端部負極活物質層３２ｘは、裏面側正極活物質層２ｘの表面上に形成された捲回用の固体電解質膜４４を介して、裏面側正極活物質層２ｘと接触するように捲回されている。その後、全固体型電池素子１００は順次捲回される。【００８４】
第二実施態様において、集電体露出部１ａの長さは、その集電体露出部１ａを捲回する直前の捲回体の周長と同一またはそれ以上に調整されている。具体的には、図１４に示すように、集電体露出部１ａの長さが、捲回体１２０の周長と同一またはそれ以上に調整されている。通常、捲回が進むに従って、集電体露出部の長さは大きくなる。第二実施態様においては、集電体露出部の長さが、位置に応じて調整されたものであっても良く、位置に関係なく同一であっても良い。集電体露出部の長さを調整することにより、図１５に示されるように、Ｐ１およびＰ２が接触することを防止でき、短絡を防止できる。【００８５】
このような捲回を行うことにより、図１６に示すような直列捲回型素子１１０が得られる。なお、捲回前の全固体型電池素子において、端部正極集電体２１および端部負極集電体３１に、それぞれ集電端子７を配置していることが好ましい。【００８６】
第二実施態様によれば、多数の発電要素を直列接続できるため、高出力化を図ることができる。また、積層型バイポーラ構造と比較して、電極の積層数が少ないため、捲回しても割れにくいという利点を有する。また、集電体露出部に、電圧検出端子を設けることができ、品質管理が容易になる。さらに、集電体露出部の長さを調整しているため、セル間の漏出電流を抑制することができる。【００８７】
３．第三実施態様
次に、本発明の全固体型電池の第三実施態様について説明する。第三実施態様の全固体型電池においては、以下の構成の全固体型電池素子を用いる。【００８８】
（Ｉ）集電体と、上記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、上記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、上記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成され、上記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）上記集電体は、上記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、上記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および上記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および上記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、上記電極体の正極活物質層と、上記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、上記電極体の負極活物質層と、上記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）上記端部正極構造の端部正極集電体は、上記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、上記端部負極構造の端部負極集電体は、上記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、上記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、上記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する【００８９】
さらに、第三実施態様の全固体型電池において、全固体型電池素子は、上記端部正極活物質層、上記正極活物質層、上記端部負極活物質層および上記負極活物質層を含む端部を始点として捲回されており、その捲回方向は、上記バイポーラ電極基本構造における上記正極活物質層から上記負極活物質層に向かう方向と直交していることを特徴とする。【００９０】
図１７は、第三実施態様の全固体型電池に用いられる全固体型電池素子を説明する斜視図である。図１７に示される全固体型電池素子１００は、上述した図１０と同様の素子であり、バイポーラ電極基本構造１０ａを複数有する。なお、用いられる全固体型電池素子１００は、バイポーラ電極基本構造１０ａを一つのみ有するものであっても良い。集電体１には、正極活物質層２、裏面側正極活物質層２ｘ、負極活物質層３および裏面側負極活物質層３ｘが形成されている。また、端部正極集電体２１には、端部正極活物質層２２および裏面側端部正極活物質層２２ｘが形成されている。端部負極集電体３１には、端部負極活物質層３２および裏面側端部負極活物質層３２ｘが形成されている。ここで、正極活物質層２を含む電極積層体１１の長さ（図面中の奥行方向の長さ）は、特に限定されるものではないが、例えば５０ｃｍ〜２０ｍの範囲内であることが好ましい。また、正極活物質層２を含む電極積層体１１の幅（図面中の左右方向の長さ）は、例えば５０ｍｍ〜３００ｍｍの範囲内であることが好ましい。なお、負極活物質層３を含む電極積層体１２の長さおよび幅についても同様である。また、バイポーラ電極基本構造１０の数は、特に限定されるものではないが、例えば２個〜３０個の範囲内であることが好ましい。【００９１】
また、図１７においては、全固体型電池素子１００が、端部正極活物質層２２、正極活物質層２、端部負極活物質層３２および負極活物質層３を含む端部Ｅ３を始点として捲回されており、その捲回方向は、バイポーラ電極基本構造１０ａにおける正極活物質層２から負極活物質層３に向かう方向Ａと直交している。この際、図面中、最も左の電極積層体の捲回において、裏面側端部負極活物質層３２ｘは、裏面側正極活物質層２ｘの表面上に形成された捲回用の固体電解質膜４４を介して、裏面側正極活物質層２ｘと接触するように捲回されている。【００９２】
このような捲回を行うことにより、図１８に示すような並列捲回型素子１１０が得られる。また、図１９は、図１７に示される全固体型電池素子１００をＢ方向からみた図の一部である。第三実施態様においては、Ｐ１およびＰ２が接触することを防止する必要がある。そのため、集電体露出部１ａの長さは、例えば１ｍｍ以上であることが好ましい。また、第三実施態様においては、図２０に示すように、絶縁性外装体１３０を用いて、短絡を防止することが好ましい。【００９３】
第三実施態様によれば、大面積の全固体型電池素子をコンパクトに収容できるため、高容量化を図ることができる。また、積層型バイポーラ構造と比較して、電極の積層数が少ないため、捲回しても割れにくいという利点を有する。また、全固体型電池素子を、容易に長細い円筒形状や角型形状に形成することができ、放熱性に優れた全固体型電池とすることができる。【００９４】
４．その他の構成要素
本発明の全固体型電池は、上述した全固体型電池素子を有するものであれば特に限定されるものではないが、通常は、全固体型電池素子を収納する外装体を有する。外装体は、素子の構成や形状に応じて適宜選択することが好ましく、絶縁性外装体であっても良く、非絶縁性外装体であっても良い。さらに、本発明の全固体型電池は、通常、全固体型電池素子の集電を行う集電端子や電圧をモニターする電圧検出端子を有している。【００９５】
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【手続補正書】
【提出日】平成22年5月13日(2010.5.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記構成の全固体型電池素子を備え、
（Ｉ）集電体と、前記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、前記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、前記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、前記正極活物質層および前記負極活物質層の間に形成され、前記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）前記集電体は、前記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、前記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および前記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および前記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、前記電極体の正極活物質層と、前記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、前記電極体の負極活物質層と、前記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）前記端部正極構造の端部正極集電体は、前記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、前記端部負極構造の端部負極集電体は、前記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、前記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する
（Ｖ）前記バイポーラ電極基本構造を一つのみ有する
前記全固体型電池素子は、前記端部正極構造の外側端部および前記端部負極構造の外側端部の両方を始点として、捲回されており、
前記端部正極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部正極構造側捲回領域が形成され、
前記端部負極構造の外側端部を始点とした捲回により、端部負極構造側捲回領域が形成され、
前記端部正極構造側捲回領域および前記端部負極構造側捲回領域の間には、前記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部により形成された等電位領域が存在すること
を特徴とする全固体型電池。
【請求項２】
下記構成の全固体型電池素子を備え、
（Ｉ）集電体と、前記集電体の一方の表面上に形成された正極活物質層と、前記集電体の表面上に形成され、かつ、平面視上、前記正極活物質層とは重ならない位置に形成された負極活物質層と、前記正極活物質層および前記負極活物質層の間に形成され、前記集電体の両面が露出する集電体露出部とを有するバイポーラ電極基本構造を有する電極体を備える
（II）前記集電体は、前記正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記正極活物質層と重なる位置に裏面側正極活物質層を有し、かつ、前記負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記負極活物質層と重なる位置に裏面側負極活物質層を有する
（III）端部正極集電体および前記端部正極集電体上に形成された端部正極活物質層を有する端部正極構造と、端部負極集電体および前記端部負極集電体上に形成された端部負極活物質層を有する端部負極構造と、を有し、前記電極体の正極活物質層と、前記端部負極構造の端部負極活物質層とが、端部負極構造連結用の固体電解質膜を介して連結しており、前記電極体の負極活物質層と、前記端部正極構造の端部正極活物質層とが、端部正極構造連結用の固体電解質膜を介して連結している
（IV）前記端部正極構造の端部正極集電体は、前記端部正極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記端部正極活物質層と重なる位置に裏面側端部正極活物質層を有し、かつ、前記端部負極構造の端部負極集電体は、前記端部負極活物質層が形成された表面とは反対側の表面上であって、平面視上、前記端部負極活物質層と重なる位置に裏面側端部負極活物質層を有し、前記全固体型電池素子の少なくとも一方の電極表面に、捲回用の固体電解質膜を有する
前記全固体型電池素子は、前記端部正極構造の外側端部または前記端部負極構造の外側端部を始点として、捲回されており、その捲回方向は、前記バイポーラ電極基本構造における前記正極活物質層から前記負極活物質層に向かう方向と平行であり、
前記バイポーラ電極基本構造の集電体露出部の長さは、その集電体露出部を捲回する直前の捲回体の周長と同一またはそれ以上に調整されていること
を特徴とする全固体型電池。
【請求項３】
前記集電体露出部に、電圧検出端子が設けられていることを特徴とする請求項２に記載の全固体型電池。
【請求項４】
前記全固体型電池素子が、前記バイポーラ電極基本構造を一つのみ有することを特徴とする請求項２または請求項３に記載の全固体型電池。
【請求項５】
前記全固体型電池素子が、前記バイポーラ電極基本構造を複数有し、一方のバイポーラ電極基本構造の正極活物質層が、他方のバイポーラ電極基本構造の負極活物質層と、バイポーラ電極基本構造連結用の固体電解質膜を介して連結していることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の全固体型電池。
【請求項６】
前記固体電解質膜が、無機化合物からなる固体電解質を含有することを特徴とする請求項１から請求項５までのいずれかの請求項に記載の全固体型電池。
【請求項７】
前記正極活物質層と前記集電体との接触面、および、前記負極活物質層と前記集電体との接触面の少なくとも一方に、充放電による集電体の劣化を抑制する劣化抑制処理が施されていることを特徴とする請求項１から請求項６までのいずれかの請求項に記載の全固体型電池。
【請求項８】
前記劣化抑制処理が、めっき処理であることを特徴とする請求項７に記載の全固体型電池。
【国際調査報告】
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