【事件の表示】
　特許第２９４９５１２号「電子材料用アルミニウム材の製造方法」の請求項１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９４９５１２号の請求項１に係る特許を取り消す。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第２９４９５１２号の発明は、平成２年５月２８日に特許出願され、平成１１年７月９日にその特許権の設定登録がなされ、その後、アルコア、インコーポレーテッドより特許異議の申立てがなされ、特許請求の範囲の請求項１に係る特許に対して取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１２年１２月４日に訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
訂正事項ａ．
　特許明細書の【特許請求の範囲】の【請求項１】に「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とする電子材料用アルミニウム材の製造方法。」とあるのを、
「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とする電子材料用アルミニウム材の製造方法。」と訂正する。
訂正事項ｂ．
　特許明細書、第４頁第１２行〜第５頁第２行に「この発明による電子材料用アルミニウム材の製造方法は、ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とするものである。」とあるのを、
「この発明による電子材料用アルミニウム材の製造方法は、ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とするものである。」
と訂正する。
訂正事項ｃ．
　特許明細書、第５頁第３〜５行に「上記において、冷却体を回転させるさいの周速は１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましい。その理由は、次の通りである。」
とあるのを、
「上記において、冷却体を回転させるさいの周速を１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとすることの理由は、次の通りである。」と訂正する。
訂正事項ｄ．
　特許明細書、第６頁第６〜８行に「したがって、冷却体を回転させるさいの周速は１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましい。」とあるのを、
「したがって、冷却体を回転させるさいの周速を１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとする。」と訂正する。
訂正事項ｅ．
　特許明細書、第７頁第１行〜第８頁第１行に「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解した後、溶融アルミニウム中へ浸漬された冷却体表面への高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、高純度アルミニウムが晶出するさいに凝固界面から液相中に排出されたＵおよびＴｈを含む凝固界面近傍の不純物濃化層が薄くなるとともにこの層中のＵおよびＴｈの濃度は低くなるので、高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続いて晶出した高純度アルミニウム中のＵおよびＴｈの量は極めて微量になる。しかも、ＵおよびＴｈの質量数は大きいので、凝固界面近傍のＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から短時間で効率良く遠ざけることができる。」とあるのを、
「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解した後、溶融アルミニウム中へ浸漬された冷却体表面への高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、高純度アルミニウムが晶出するさいに凝固界面から液相中に排出されたＵおよびＴｈを含む凝固界面近傍の不純物濃化層が薄くなるとともにこの層中のＵおよびＴｈの濃度は低くなるので、高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続いて晶出した高純度アルミニウム中のＵおよびＴｈの量は極めて微量になる。しかも、ＵおよびＴｈの質量数は大きいので、凝固界面近傍のＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から短時間で効率良く遠ざけることができる。」と訂正する。
訂正事項ｆ．
　特許明細書、第９頁第８〜１６行に「そして、冷却体（４）内に冷却流体を送り込みつつ、冷却体（４）を回転軸（３）の軸線の周りに回転させる。すると、まず偏析の原理により冷却体（４）の周面に、平滑な凝固面を有する高純度アルミニウムの初晶が晶出する。そして、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在している質量数の大きいＵおよびＴｈを冷却体（４）の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、冷却体（４）の表面に、ＵおよびＴｈ量が低減させられた高純度アルミニウムの塊（８）が形成される。」とあるのを、
「そして、冷却体（４）内に冷却流体を送り込みつつ、冷却体（４）を回転軸（３）の軸線の周りに周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させる。すると、まず偏析の原理により冷却体（４）の周面に、平滑な凝固面を有する高純度アルミニウムの初晶が晶出する。そして、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在している質量数の大きいＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体（４）の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、冷却体（４）の表面に、ＵおよびＴｈ量が低減させられた高純度アルミニウムの塊（８）が形成される。」と訂正する。
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　訂正事項ａは、特許請求の範囲の請求項１に記載された冷却体の周速を限定するものであるから、訂正事項ａは、特許請求の範囲の減縮に該当し、訂正事項ｂ〜ｆは、訂正された特許請求の範囲の請求項１の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るものであるから、訂正事項ｂ〜ｆは、明りょうでない記載の釈明に該当する。また、訂正事項ａ〜ｆは、訂正前の特許明細書の記載に基づくものであるから、訂正事項ａ〜ｆは、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。
（３）むすび
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２項及び第３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立てについての判断
（１）本件発明
　上記２．で示したように上記訂正が認められるから、本件の請求項１に係る発明（以下、「本件発明」という。）は、上記訂正に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された次のとおりのものである。
「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とする電子材料用アルミニウム材の製造方法。」
（２）引用例に記載された発明
　当審で通知した取消しの理由で引用した刊行物３（特開昭６３−１６２８２３号公報、甲第３号証に同じ）、には、
「この発明は、共晶系不純物を含むアルミニウム、ケイ素、マグネシウム、鉛、亜鉛等の各種金属を精製してより高純度の金属を製造する装置に用いられる回転冷却体に関する。」（第１頁左下欄第２０行〜右下欄第３行）、
「アルミニウムと共晶を生成する不純物を含む精製すべきアルミニウムを、偏析凝固の原理を利用して、より高純度に精製する方法が知られている。そして、このような方法の実施に使用する装置としては、第６図に示すように、溶融アルミニウム（４）を保持するためのるつぼ（１）と、るつぼ（１）内に入れられかつ溶融アルミニウム（４）中に浸漬される回転自在の回転冷却体（２０）とよりなり、回転冷却体（２０）が上端から下方に向って徐々に細くなったテーパ状となされたものが用いられている。そして、アルミニウムを溶融した後、この溶融アルミニウム（４）をるつぼ（１）内に入れるとともに常にその凝固温度を超えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム（４）中に冷却体（２０）を浸漬し、この冷却体（２０）の表面温度を上記凝固温度以下に保持し、この冷却体（２０）を回転させて凝固界面近傍に排出された不純物を分散混合させることにより、液相中における凝固界面近傍の不純物濃化層の厚さを薄くし、その結果上記不純物濃化層での液相中の温度勾配を大きくしながら、冷却体（２０）の周面により純度の高いアルミニウムを晶出させることによってアルミニウムを精製するようになっている。上記において、液相中における凝固界面近傍の不純物濃化層の厚さを薄くし、その結果上記温度勾配を大きくして精製効率を向上するためには、冷却体（２０）と溶融アルミニウム（４）との相対速度が大きくなることが条件の１つである。しかしながら、冷却体（２０）の回転に伴って溶融アルミニウム（４）も冷却体の回転方向と同方向に流れて渦流が発生するので、上記相対速度の増大には限度があり、精製効率の向上にも限度がある。しかも冷却体（２０）の回転数を大きくすれば遠心力が増大して冷却体（２０）の周面に晶出した高純度アルミニウムが付着しにくくなって生産性が低下するという問題がある。」（第１頁右下欄第５行〜第２頁右上欄第１行）、
「溶解炉（図示略）で溶解されたＦｅ，Ｓｉ，Ｃｕ，Ｍｇなどの共晶不純物を含む精製すべき溶融アルミニウム（４）をるつぼ（１）に送り込む。・・・るつぼ（１）内に所定量の溶融アルミニウム（４）を入れた後、回転冷却体（２）を・・・溶融アルミニウム（４）中に浸漬し、・・・回転冷却体（２）の内部に冷却流体を供給しつつ回転冷却体（２）を回転させると、この回転冷却体（２）の高純度アルミニウム晶出部（８）に、まず平滑な凝固面を有する高純度の初晶アルミニウムが晶出する。共晶不純物は液相中に排出されて凝固界面近傍の液相中に共晶不純物の不純物濃化層ができる。回転冷却体（２）の回転によって溶融アルミニウム（４）も回転冷却体（２）の回転方向と同方向に流れるが、・・・回転冷却体（２）と液相との相対速度、すなわち回転冷却体（２）の周速と溶融アルミニウム（４）の流速との差はかなり大きくなる。したがって、界面近傍に形成された不純物濃化層と他の大部分の液相との攪拌混合が効果的に行なわれ、不純物濃化層中の不純物が液相全体に分散せられて不純物濃化層の厚さが薄くなり、この部分での温度勾配も大きくなる。・・・この状態で凝固を進行させると、冷却体（２）の周面に元のアルミニウムよりもはるかに高純度のアルミニウム塊（１）が得られる。」（第３頁右上欄第１行〜左下欄第１３行）、
「偏析凝固の原理により回転冷却体（２）における最大径部分（２ａ）の下方部分の周面にだけ高純度アルミニウムが晶出する。共晶不純物は液相中に排出され、冷却体（２）の回転により生じる遠心力によって冷却体（２）から遠ざけられる。こうして、溶解炉（１２）から供給される元のアルミニウムよりも高純度かつ所望の純度のアルミニウムが得られる。」（第５頁左上欄第１９行〜右上欄第７行）と記載され、
　これらの記載から、刊行物３には、（ａ）偏析凝固の原理を利用して、共晶系不純物を含むアルミニウムを精製してより高純度のアルミニウムを製造するにあたり、アルミニウムを溶融した後、この溶融アルミニウムをるつぼ内に入れるとともに常にその凝固温度を超えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、冷却体の内部に冷却流体を供給し、この冷却体の表面温度を上記凝固温度以下に保持し、この冷却体を回転させて凝固界面近傍に排出された不純物を分散混合させることにより、液相中における凝固界面近傍の不純物濃化層の厚さを薄くしながら、冷却体の周面により純度の高いアルミニウムを晶出させることによってアルミニウムを精製すること及び（ｂ）るつぼ内に所定量の溶融アルミニウムを入れた後、回転冷却体を溶融アルミニウム中に浸漬し、回転冷却体の内部に冷却流体を供給しつつ回転冷却体を回転させると、この回転冷却体の高純度アルミニウム晶出部に、まず平滑な凝固面を有する高純度の初晶アルミニウムが晶出し、共晶不純物は液相中に排出されて凝固界面近傍の液相中に共晶不純物の不純物濃化層ができ、回転冷却体の回転によって、界面近傍に形成された不純物濃化層と他の大部分の液相との攪拌混合が効果的に行なわれ、不純物濃化層中の不純物が液相全体に分散せられて不純物濃化層の厚さが薄くなり、また、共晶系不純物は液相中に排出され、冷却体の回転により生じる遠心力によって冷却体から遠ざけられ、元のアルミニウムよりも高純度のアルミニウムが得られることが記載されているものと認める。
　同刊行物４（欧州特許出願公開第００９９９４８号明細書、甲第４号証に同じ）には、
「共晶不純物と包晶不純物の両方を含有するアルミニウムから高純度アルミニウム部分を得るために、原アルミニウムを溶融して溶融アルミニウム（１）を得、前記溶融アルミニウム（１）にホウ素を添加し、冷却体（３）の内部に冷却液を導入しながら前記冷却体（３）を前記ホウ素含有溶融アルミニウム（１）に浸漬したままで回転させて前記冷却体（３）の表面に高純度アルミニウムを結晶化させることにより、原アルミニウム中のこれらの不純物含量を減少させる。包晶不純物は、ホウ素と反応して金属ホウ化物を形成する。金属ホウ化物は、冷却体（３）を回転させることにより、前記冷却体（３）の表面に結晶化したアルミニウムに取り込まれることなく遠心作用により冷却体（３）から強制的に離れさせられる。共晶不純物を、偏析原理に基づいて表面の結晶化アルミニウムから除去する。」（フロントページ左下欄第２〜１７行）、
「しかしながら、実際の凝固中、共晶不純物は、液相に放出されて液相の液ー固界面又は境界付近に濃縮共晶不純物層を形成するので、固相の不純物濃度は、その濃縮層（以下、「拡散層」と称する）の厚さを考慮すると、・・・支配される。」（第６頁第６〜１４行）、
「冷却体を回転すると、固相と液相とが互いに相対的に移動し、それにより、液−固界面付近で形成された拡散層が、効果的に攪拌され且つ液相の他の主要部と混合されて、拡散層中の不純物が液相全体に分散され、その結果、拡散層の厚さが大きく減少する。同時に、液相の温度分布における境界層が薄くなることにより、液相の液−固界面付近での温度勾配が大きくなる。温度分布における拡散層及び境界層の厚みは、冷却体の回転速度、換言すれば、冷却体と溶融アルミニウムとの間の相対移動速度を増加することにより減少できる。しかしながら、速度が非常に高速である場合には、冷却体の表面で結晶化したアルミニウムは、遠心力の増加により容易に分離する傾向があり、生産性が減少する。相対移動速度は、好ましくは４００〜８０００ｍｍ／秒の範囲内である。これは、速度が４００ｍｍ／秒より低速である場合には拡散層が効果的に薄くできず、一方、速度が８０００ｍｍ／秒より高速である場合には、遠心力の増加により生産性が減少するからである。」（第１０頁第７行〜第１１頁第７行）と記載され、
　同刊行物５（Ｐｒｏｃ．７ｔｈ　ＩＣＶＭ，１９８２，Ｔｏｋｙｏ，Ｊａｐａｎ，ｐ．９９７〜１００４、甲第５号証に同じ）には、
「高純度アルミニウム及びその合金が、集積回路及び大規模集積回路の装置における導電フィルムとして使用されている。最近、通常極微量のＵ及びＴｈが構成材料に存在し、続いての崩壊及びα粒子放出がソフトエラーを引き起こすことが報告された。したがって、α粒子により引き起こされるソフトエラーを回避しようとする場合、最高純度のアルミニウムが必要とされる。」と記載されている（第９９７頁第５〜１２行）。
（３）対比及び判断
　本件発明と刊行物３に記載の発明を対比すると、本件発明のアルミニウムに混入している「ＵおよびＴｈ」は不純物元素であるから、刊行物３に記載の「不純物」に相当し、また、刊行物３に記載の「回転冷却体」は本件発明の「冷却体」に相当するので、両者は、不純物が混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在している不純物を、冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、不純物量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とするアルミニウム材の製造方法である点で一致し、本件発明は、アルミニウムに混入しているＵ及びＴｈ量を低減するものであるのに対し、刊行物３には、この点が記載されていない点（相違点１）、本件発明は、冷却体を溶融アルミニウム中で周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させ、凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけるのに対し、刊行物３に記載のものは、冷却体の周速が明らかでない点（相違点２）及び本件発明は、製造するアルミニウム材が電子材料用ものであるのに対し、刊行物３に記載のものはこの点が明らかでない点（相違点３）で相違する。
　相違点について検討する。
　相違点１について、
本件発明は偏析の原理によってＵ及びＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを製造するものであるところ、刊行物３に記載のものは、アルミニウムと共晶を生成する不純物、即ち、共晶系不純物を含む精製すべきアルミニウムを偏析凝固の原理を利用してより高純度に精製するものであるから、共晶系不純物であることが明らかなＵ及びＴｈを含有する溶融アルミニウムを精製するにあたり、刊行物３に記載のものを適用する程度のことは、当業者が容易に想到し得るものである。
　相違点２について、
本件発明は、冷却体近傍の液相中に存在する不純物濃化層を薄くさせ、また、生産性を考慮して、冷却体の周速を１６００〜８０００ｍｍ/ｓｅｃとするものであるが、刊行物３には、冷却体の回転によって、界面近傍に形成された不純物濃化層と他の大部分の液相との攪拌混合が効果的に行なわれ、不純物濃化層中の不純物が液相全体に分散せられて不純物濃化層の厚さが薄くなり、高純度のアルミニウムを得ることが記載されており、また、刊行物４には、不純物濃化層に相当する拡散層の厚さを薄くし、また、生産性を確保して高純度アルミニウムを得るために冷却体と溶融アルミニウムとの相対移動速度を４００〜８０００ｍｍ/秒の範囲とすることが記載されているから、Ｕ及びＴｈを含有する溶融アルミニウムの精製において、刊行物３及び４に記載のものを適用し、必要とする不純物濃化層の厚さの薄さ及び生産性を考慮して冷却体の周速を１６００〜８０００ｍｍ/ｓｅｃと限定する程度のことは、当業者が容易に想到し得るものである。
　相違点３について、
刊行物５には、集積回路及び大規模集積回路の装置において高純度アルミニウム及びその合金が使用されるとき、極微量のＵ及びＴｈがソフトエラーを引き起こすため、このソフトエラーを回避しようとする場合、Ｕ及びＴｈを極力低減した高純度のアルミニウムを必要とすることが記載されているから、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウム材を電子材料用のものに限定することは、刊行物５に記載のものを適用して当業者が容易に想到し得るものである。
　そして、本件発明は、刊行物３に記載のものに比べて予想以上の格別に顕著な作用効果を奏するものとは認められない。
　したがって、本件発明は、刊行物３〜５に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、本件発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
（４）むすび
　以上のとおりであるから、本件発明に係る特許は、特許法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年８月３日（２００１．８．３）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
訂正事項ａ．
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許明細書の【特許請求の範囲】の【請求項１】に「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とする電子材料用アルミニウム材の製造方法。」とあるのを、
「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とする電子材料用アルミニウム材の製造方法。」と訂正する。
訂正事項ｂ．
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書、第４頁第１２行〜第５頁第２行に「この発明による電子材料用アルミニウム材の製造方法は、ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とするものである。」とあるのを、
「この発明による電子材料用アルミニウム材の製造方法は、ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させ、まず偏析の原理により高純度アルミニウムの初晶を冷却体の表面に晶出させ、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行ない、これにより冷却体の表面に、ＵおよびＴｈ量を低減させた高純度アルミニウムを晶出させることを特徴とするものである。」と訂正する。
訂正事項ｃ．
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書、第５頁第３〜５行に「上記において、冷却体を回転させるさいの周速は１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましい。その理由は、次の通りである。」
とあるのを、
「上記において、冷却体を回転させるさいの周速を１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとすることの理由は、次の通りである。」と訂正する。
訂正事項ｄ．
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書、第６頁第６〜８行に「したがって、冷却体を回転させるさいの周速は１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましい。」とあるのを、
「したがって、冷却体を回転させるさいの周速を１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとする。」と訂正する。
訂正事項ｅ．
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書、第７頁第１行〜第８頁第１行に「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解した後、溶融アルミニウム中へ浸漬された冷却体表面への高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、高純度アルミニウムが晶出するさいに凝固界面から液相中に排出されたＵおよびＴｈを含む凝固界面近傍の不純物濃化層が薄くなるとともにこの層中のＵおよびＴｈの濃度は低くなるので、高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続いて晶出した高純度アルミニウム中のＵおよびＴｈの量は極めて微量になる。しかも、ＵおよびＴｈの質量数は大きいので、凝固界面近傍のＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から短時間で効率良く遠ざけることができる。」とあるのを、
「ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解した後、溶融アルミニウム中へ浸漬された冷却体表面への高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、高純度アルミニウムが晶出するさいに凝固界面から液相中に排出されたＵおよびＴｈを含む凝固界面近傍の不純物濃化層が薄くなるとともにこの層中のＵおよびＴｈの濃度は低くなるので、高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続いて晶出した高純度アルミニウム中のＵおよびＴｈの量は極めて微量になる。しかも、ＵおよびＴｈの質量数は大きいので、凝固界面近傍のＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によりて凝固界面から短時間で効率良く遠ざけることができる。」と訂正する。
訂正事項ｆ．
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許明細書、第９頁第８〜１６行に「そして、冷却体（４）内に冷却流体を送り込みつつ、冷却体（４）を回転軸（３）の軸線の周りに回転させる。すると、まず偏析の原理により冷却体（４）の周面に、平滑な凝固面を有する高純度アルミニウムの初晶が晶出する。そして、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在している質量数の大きいＵおよびＴｈを冷却体（４）の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、冷却体（４）の表面に、ＵおよびＴｈ量が低減させられた高純度アルミニウムの塊（８）が形成される。」とあるのを、
「そして、冷却体（４）内に冷却流体を送り込みつつ、冷却体（４）を回転軸（３）の軸線の周りに周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように回転させる。すると、まず偏析の原理により冷却体（４）の周面に、平滑な凝固面を有する高純度アルミニウムの初晶が晶出する。そして、その後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在している質量数の大きいＵおよびＴｈを、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである冷却体（４）の回転により生じる遠心力によって凝固界面から遠ざけつつ行なうと、冷却体（４）の表面に、ＵおよびＴｈ量が低減させられた高純度アルミニウムの塊（８）が形成される。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
電子材料用アルミニウム材の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で
周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように
、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである
【発明の詳細な説明】
　産業上の利用分野
　この発明は、たとえばＩＣチップ上の電極と外部パッケージのリードとの接続に用いられるボンディングワイヤや、高密度集積回路用配線材などに使用される電子材料用アルミニウム材の製造方法に関する。
　従来の技術
　上記ボンディングワイヤや、ＬＳＩ、超ＬＳＩなどの高密度集積回路の配線材は、たとえば高純度アルミニウム、Ａｌ−Ｓｉ合金、Ａｌ−Ｓｉ−Ｃｕ合金、Ａｌ−Ｃｕ合金などのアルミニウム材を用いて形成される。従来、上記アルミニウム材中、高純度アルミニウムとしては３層式電解精製法によって得られたものが使用され、他のアルミニウム合金としては３層式電解精製法によって得られた高純度アルミニウムを用いて作製されたものが使用されていた。
　ところが、３層式電解精製法によれば、コンタミネーションが原因となってＵおよびＴｈの含有量を低減させるのは極めて困難であると考えられ、この方法によって得られた高純度アルミニウムには、通常ＵおよびＴｈが不可避的に２０〜３００ｐｐｂ程度含まれる。したがって、この高純度アルミニウム、またはこの高純度アルミニウムを用いて作製されたアルミニウム合金によって形成されたボンディングワイヤ、集積回路用配線材中のＵおよびＴｈから放射される放射線、とくにα線により、集積回路にソフトエラーが発生するという問題があった。
　そこで、このソフトエラーの発生を抑制するために、アルミニウム材中のＵおよびＴｈ含有量を少なくする方法が提案されている。その１つは、帯溶融法である（特開昭６１−５９７６１号および５９７６０号公報参照）。また、他の１つは真空容器内でＵおよびＴｈを含む被精製アルミニウム材を蒸発させること、蒸発した被精製アルミニウム材を電離すること、電離した被精製アルミニウム材に磁界を印加してその不純物濃度を変化させること、および不純物濃度の高くなったアルミニウム材と低くなったアルミニウム材とを別々に収集することよりなるものである（特開昭５７−１６４９４２号公報参照）。
　発明が解決しようとする課題
　しかしながら、上記１つ目の方法は、平衡状態を保つようにして行わなければならず、長い時間がかかって工業的にコストが極めて高くなる。また、上記２つ目の方法では、上記公報にも記載されているように、１度の操作における精製効率は極めて低く、何回も繰返して行う必要があって、やはり工業的にはコストが極めて高くなる。
　この発明の目的は、上記問題を解決した電子材料用アルミニウム材の製造方法を提供することにある。
　課題を解決するための手段
　この発明による電子材料用アルミニウム材の製造方法は、ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解し、この溶融アルミニウムをその凝固温度を越えた温度に加熱保持しておき、この加熱された溶融アルミニウム中に冷却体を浸漬し、この冷却体の内部に冷却流体を供給してその表面温度を上記凝固温度よりも低い温度に保持しつつ冷却体を溶融アルミニウム中で
周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように
、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである
　上記において、冷却体を回転させるさいの
周速を
ことの
を
する
　また、冷却体周面への高純度アルミニウムの晶出速度は小さいほど好ましい。そのために、加熱により溶融アルミニウムに供給される熱量と、冷却体によって溶融アルミニウムから奪われる熱量との差を小さくするのがよい。
　また、この発明の方法により製造されたアルミニウム材は、高純度状態のままで電子材料に適用され、あるいはこれと適当な合金元素とにより、Ａｌ−Ｓｉ合金、Ａｌ−Ｓｉ−Ｃｕ合金、Ａｌ−Ｃｕ合金などの合金がつくられ、これが電子材料に適用される。
　作　　用
　ＵおよびＴｈが混入しているアルミニウムを溶解した後、溶融アルミニウム中へ浸漬された冷却体表面への高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続く高純度アルミニウムの晶出を、凝固界面から液相中に排出されて凝固界面近傍に存在しているＵおよびＴｈを
、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである
　実　施　例
　以下、この発明の実施例を、図面を参照して説明する。
　図面は、この発明の方法を実施する装置を示す。図面において、るつぼ（１）内にＵおよびＴｈが混入している溶融アルミニウム（Ｍ）が入れられており、るつぼ（１）の周りにこれを囲むように配置されたヒータ（２）によって、その凝固温度以上の温度に加熱保持されるようになっている。溶融アルミニウム（Ｍ）の中に、中空状回転軸（３）の下端に取付けられた中空冷却体（４）が浸漬されている。回転軸（３）内には、冷却体（４）の内部に連通させられた冷却流体供給管（６）および同排出管（７）が配置されている。そして、空気、水、ミストなどの冷却流体が、供給管（６）を通して冷却体（４）内に送り込まれ、排出管（７）から排出されるようになっている。冷却体（４）は下方に向かって徐々に細くなったテーパ筒状であり、その下面および周面上端部は断熱材（５）で覆われている。冷却体（４）としては、黒鉛、セラミックスなどの熱伝導性の優れた耐熱材、または銅、鉄などのアルミニウム材よりも融点が高い金属からなる本体の周りが、耐熱性に優れるとともにアルミニウムヘの溶解による汚染のないアルミナなどの材料で覆われたものを用いることが好ましい。
　このような装置において、るつぼ（１）内の溶融アルミニウム（Ｍ）をヒータ（２）によりその凝固温度以上の温度に加熱保持しておく。そして、冷却体（４）内に冷却流体を送り込みつつ、冷却体（４）を回転軸（３）の軸線の周りに
周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃとなるように
、周速１６００〜８０００ｍｍ／ｓｅｃである
　次に、この発明のさらに具体的な実施例について述べる。
　るつぼ（１）内にＵ１１０ｐｐｂ、Ｔｈ７２ｐｐｂを含む溶融アルミニウム（Ｍ）を入れて、ヒータ（２）により６６０℃に加熱保持しておく。そして、周面上端部の断熱材（５）で被覆されている部分の外径が１５０ｍｍである冷却体（４）の内部に、冷却流体供給管（６）から冷却流体を供給しつつ、周速３１４０ｍｍ／ｓｅｃで１０分間回転させた。その結果、冷却体（４）の周面には５ｋｇの高純度アルミニウム塊（８）が形成されていた。この高純度アルミニウム塊（８）を冷却体（４）から取り外し、ＵおよびＴｈの濃度を測定したところ、Ｕ０．８ｐｐｂ、Ｔｈ０．６ｐｐｂであった。
　発明の効果
　この発明の電子材料用アルミニウム材の製造方法によれば、上述のように、高純度アルミニウム初晶の晶出の後に続いて晶出した高純度アルミニウム中のＵおよびＴｈの量は極めて微量になるので、冷却体の表面に形成された高純度アルミニウム塊中のＵおよびＴｈの量も極めて微量になる。しかも、ＵおよびＴｈの質量数は大きいので、凝固界面近傍のＵおよびＴｈを冷却体の回転により生じる遠心力によって凝固界面から短時間で効率良く遠ざけることができる。したがって、ＵおよびＴｈ含有量が激減した高純度アルミニウムからなる電子材料用アルミニウム材を、簡単にかつ短時間で製造することができ、しかも工業的にみてコストが安くなる。
【図面の簡単な説明】
　図面はこの発明の方法を実施する装置の垂直断面図である。
　（４）…冷却体、（８）…高純度アルミニウム塊、（Ｍ）…溶融アルミニウム。