【事件の表示】
　特許第２９８３７７６号「熱可塑性材料をコートした鉄粉末部材及びその製造方法」の請求項１ないし１１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９８３７７６号の請求項１、２、７ないし９に係る特許を取り消す。
　同請求項３ないし６、１０、１１に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
　本件特許第２９８３７７６号の請求項１〜１１に係る発明は、平成４年１０月２日（優先権主張１９９１年１０月３日、１９９２年１月３１日、米国）に特許出願され、平成１１年９月２４日にその発明について特許の設定登録がなされ、その後、全請求項に係る特許について川崎製鉄株式会社より特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１４年２月４日に訂正請求がなされたものである。 
　
２．訂正の適否についての判断
２−１．訂正の内容 
（ａ）特許請求の範囲の請求項１、８の
「（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること」を、
「（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること」と訂正する。　
（ｂ）明細書の段落【０００８】の
「コーティング材料のガラス転移温度を超える温度において」を、
「コーティング材料のガラス転移温度を超える温度である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度において」と訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否　
　上記（ａ）の訂正は、特許請求の範囲の請求項１、８において、「熱可塑性材料のガラス転移温度以上の温度」を、「熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度」に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。そして、この訂正は、特許明細書の段落【００１５】の「本発明のコートされた粉末に用いられる熱可塑性材料は有機溶媒への溶解を可能にするレベルの結晶性を有し、約１０，０００〜５０，０００の重量平均分子量を有するポリマーである。通常、このポリマーは約１７５〜４５０°Ｆのガラス転移温度を有する。」いう記載に基づくものであるから、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
　上記（ｂ）の訂正は、上記（ａ）の訂正により特許請求の範囲が訂正されることに伴い、これに整合するように発明の詳細な説明の記載を訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものであって、しかも、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内のものであり、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
２−３．訂正の適否についての結論
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び第１２０条の４第３項で準用する第１２６条第２、３項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
　
３．特許異議の申立理由及び当審の取消理由の概要
　特許異議申立人川崎製鉄株式会社は、証拠として甲第１号証（特開昭６２−７１２０２公報）、甲第２号証（特開昭６１−４１５０６号公報）、甲第３号証（特開昭５９−１０３３０９号公報）、甲第４号証（特開昭６３−５３０１７号公報）、甲第５号証（和田八三久著「高分子の固体物性」株式会社培風館（昭和４６年２月２５日発行）第４００〜４０３頁）、甲第６号証（「改訂新版　プラスチックハンドブック」株式会社朝倉書店（昭和５２年４月２０日８版発行）第５４４〜５４８頁）、甲第７号証（小野木重治著「材料科学と材料工学　高分子材料科学」株式会社誠文堂新光社（昭和４８年７月１５日発行）第３０７〜３０９頁）、甲第８号証（「エンジニアリングプラスチックス　その解説と物性表」化学工業日報社（昭和５８年３月１５日発行）目次（１）〜（３））、甲第９号証（「エンジニアリングプラスチック事典」技報堂出版株式会社（１９８８年１２月１５日発行）第１４５〜１４６頁、第１５４〜１５５頁、第３９１〜３９２頁、第３９６〜３９７頁）を提出し、本件請求項１〜１１に係る発明は、その出願前に国内で頒布された刊行物である甲第１〜９号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１〜１１に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであると主張している。
　当審が通知した取消理由は、本件請求項１に係る発明は、その出願前に国内で頒布された刊行物１（甲第１号証と同じもの）に記載された発明であるから、本件請求項１に係る発明の特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものであり、本件請求項１〜１１に係る発明は、その出願前に国内で頒布された刊行物１〜９（それぞれ甲第１〜９号証と同じもの）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１〜１１に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、また、本件請求項１，２，７〜９に係る発明は、その出願前に国内で頒布された刊行物１，４，５，６（それぞれ甲第１，４，５，６号証と同じもの）及び刊行物１０（特公昭４７−２２５１５号公報）に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件請求項１，２，７〜９に係る発明の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、というものである。
　
４．本件発明　
　上記２．で示したとおり訂正が認められるから、本件請求項１〜１１に係る発明は、上記訂正請求に係る訂正明細書の特許請求の範囲の請求項１〜１１に記載された次のとおりのものである。（以下、それぞれ、「本件発明１」〜「本件発明１１」という。）　
「【請求項１】　以下の工程、
（１）熱可塑性材料の外部コーティングを有する鉄粒子を含み、この熱可塑性材料が鉄粒子の０．００１〜１５重量％を構成する鉄ベース粉末組成物を提供すること、
（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること、及び
（３）少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）にこの圧縮された部材を加熱すること
を含む、強度の高い粉末冶金部材の製造方法。
【請求項２】　圧縮された部材を前記加熱工程の前に少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却する、請求項１記載の方法。
【請求項３】　熱可塑性材料がポリフェニレンエーテル及びポリエーテルイミドからなる群より選ばれ、熱可塑性材料がコートされた粒子の０．４〜２重量％を構成する、請求項２記載の方法。
【請求項４】　前記加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる、請求項３記載の方法。
【請求項５】　圧縮工程が３０〜６０ｔｓｉの圧力及び熱可塑性材料のガラス転移温度の５０〜１５０°Ｆ（１０〜６５℃）高いまでの温度で行われる、請求項３記載の方法。
【請求項６】　鉄粒子が１０〜２００　ミクロンの重量平均粒度を有し、加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる、請求項５記載の方法。
【請求項７】　請求項２記載の方法により製造された製品。
【請求項８】　以下の工程
（１）粒状形の熱可塑性材料と混合した鉄粒子を含み、熱可塑性材料が組成物の０．００１〜１５重量％を構成する鉄／熱可塑性材料粉末組成物を提供すること、
（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること、及び
（３）少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）にこの圧縮された部材を加熱すること
を含む、強度の高い粉末冶金部材の製造方法。
【請求項９】　圧縮された部材を前記加熱工程の前に少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却する、請求項８記載の方法。
【請求項１０】　熱可塑性材料がポリフェニレンエーテル及びポリエーテルイミドからなる群より選ばれ、熱可塑性材料が組成物の０．４〜２重量％を構成する、請求項９記載の方法。
【請求項１１】　前記加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる、請求項１０記載の方法。
　
５．刊行物の記載事項
　取消理由に引用された刊行物１（甲第１号証）には、鉄心の製造方法に関し、
「金属磁性粉と、次式・・・で示される構造単位を有するポリマーの粒子を含有するディスパージョンとを接触させたのちに乾燥し前記金属磁性粉の表面に絶縁層を形成する工程；及び、得られた金属磁性粉を圧縮成形する工程とから成ることを特徴とする鉄心の製造方法。」（特許請求の範囲第１項：摘示１−Ａ）、
「従来から良く知られている鉄心の製造方法として例えば特公昭４７−２２５１４号公報、特公昭４７−２２５１５号公報に記載されているような、磁性粉と樹脂とを混合した後、圧縮成形する方法がある。」（第１頁右下欄第５行〜第８行：摘示１−Ｂ）、
「特公昭４７−２２５１４号公報等に示されたような方法では、高透磁率、高飽和磁束密度等の効果を得ることはできるものの、例えば１０ＫＨｚを超えるような高周波領域での低鉄損、高透磁率を得ることは困難であった。これは上記方法が磁性粉と樹脂を混合した後圧縮成形して製造していたため、磁性粉の表面を覆う高分子層の厚さが不均一になり易く、磁性粉相互間を十分に電気的に絶縁することができなかったためと考えられる。」（第２頁左上欄第１１行〜第１９行：摘示１−Ｃ）、
「金属磁性粉表面に前記ポリマーのフィルム層を形成してから圧縮成形すると優れた鉄心を得ることができるとの事実を見出し本発明方法を開発するに到った。」（第２頁右上欄下から第３行〜左下欄第１行：摘示１−Ｄ）、
「用いる金属磁性粉としては、純鉄粉、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉（Ｆｅ−３％Ｓｉ合金粉など）、・・・Ｆｅ基あるいはＣｏ基非晶質合金粉等が例示されるが、・・・」（第２頁左下欄下から第５行〜末行：摘示１−Ｅ）、
「数十ＫＨｚ程度までの周波数成分を含む電流により励磁され、その周波数帯域までの透磁率特性が要求される鉄心を得るためには、平均粒径が３００μｍ以下の磁性粉を用いることが好ましい。また１００ＫＨｚ以上の周波数成分を含む電流により励磁され、その周波数帯域までの透磁率特性が要求される鉄心を得るためには、平均粒径が１００μｍ以下の磁性粉を用いることが好ましい。一方平均粒径が極めて小さくなると、通常の成形圧力（１０００ＭＰａ以下）を加えて圧縮成形しただけでは得られる鉄心の密度が大きくならずに磁束密度の低下を招くことから、磁性粉の平均粒径は１０μｍ以上であることが好ましい。」（第２頁右下欄第１１行〜第３頁左上欄第３行：摘示１−Ｆ）、
「本発明方法におけるこのポリマー粒子は、次式・・・の構造単位を有するポリマーの粒子である。・・・すなわち、ポリマーはフッ素系樹脂である。」（第３頁左上欄第第１１行〜下から第２行：摘示１−Ｇ）、
「第１の工程で得られた金属磁性粉を所定の成形用金型に充填したのち圧縮成形する。適用する圧は、工業的に容易な１０００ＭＰａ以下程度であればよい。」（第３頁右下欄下から第４行〜末行：摘示１−Ｈ）、
「圧縮成形後、得られた鉄心成形体に必要に応じて３５０℃以下の温度で熱処理を施すと、相互に隣接する金属磁性粉の絶縁層間の接着性が向上して有用である。」（第３頁右下欄末行〜第４頁左上欄第３行：摘示１−Ｉ）、
「実施例１
　平均粒径５４μｍのＦｅ−１％Ｓｉ合金粉１００ｇを撹拌しながら、その中へ平均直径０．２μｍの四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体粒子含有量５０重量％の水を分散媒とするディスパージョンを０．５ｃｃ滴下した。この合金粉を室温で２４時間放置して乾燥した。・・・その表面はほぼ全面に亘って多孔質のフィルムで被覆されていた。この合金粉２０ｇを金型に充填し６００ＭＰａの圧で圧縮成形して鉄心を製造した。」（第４頁左上欄第５行〜第１６行：摘示１−Ｊ）と記載されている。
　同じく引用された刊行物２（甲第２号証）には、粉体の加圧成形方法に関して、
「熱可塑性樹脂を混合した原料粉末を、高周波電極内蔵の高圧容器内において静水圧加圧しながら高周波により誘導加熱して前記樹脂を半溶融状態にして圧密したのち、冷却、降圧して前記高圧容器から取出すことを特徴とする粉体の加圧成形方法。」（特許請求の範囲：摘示２−Ａ）、
「本発明は、熱可塑性樹脂を有機質バインダーとして混合した原料粉末を圧密固化体に加工する粉体の加圧成形方法に関するものである。」（第１頁左下欄第１３行〜第１５行：摘示２−Ｂ）、
「静水圧加圧によって加工された成形体は、有機質バインダーによる結合強度が十分に得られず意外にもろくて、・・・、製品の歩留りが悪い欠点がある。・・・本発明は、有機質バインダーが混合されている原料粉体の加圧成形における前記のような欠点を解消するための加圧成形方法であって、・・・」（第１頁右下欄第５行〜第１４行：摘示２−Ｃ）、
「本発明方法は、高周波電極内蔵の前記高圧容器（１）を使用して加圧成形するものであって、原料粉末に熱可塑性樹脂を有機質バインダーとして重量比０．５〜２０％混合して適当なカプセルに入れ前記高圧容器（１）内に設置する。」（第２頁左上欄第１５行〜第１９行：摘示２−Ｄ）、
「平均粒径０．７μｍのＳｉ３Ｎ４粉末９５重量％と平均粒径０．５μｍのＭｇＯ粉末５重量％に対し、５重量％のポリスチレン粉末をボールミルにより均一に混合して原料粉末とし、次に、前記原料粉末を・・・カプセル容器に充填して第１図に示した高圧容器（１）内に設置した。圧力媒体には窒素ガスを使用して、圧力は１０００ｋｇ／ｃｍ２とし静水圧加工するとともに、高周波電極（４）に高周波電流を流しポリスチレンを２００℃まで高周波で誘導加熱したのち、冷却し圧力を下げて固化体加工品を得た。」（第２頁右上欄第１１行〜左下欄第３行：摘示２−Ｅ）、
「本発明方法によれば、・・・原料粉末に混合されている熱可塑性樹脂によるバインダーとしての結合強度向上とともに均質化され、さらに圧密を著しく向上でき、結合強度、均質化、圧密化において優れた固化体加工品が得られ、精密成形加工が容易となり製品歩留りが著しく高められる。」（第２頁左下欄第１４行〜右下欄第１行：摘示２−Ｆ）と記載されている。
　同じく引用された刊行物３（甲第３号証）には、永久磁石の製造方法に関して、
「希土類金属（以下Ｒと呼ぶ）と遷移金属（以下ＴＭと呼ぶ）からなるＲ２ＴＭ１７型希土類金属間化合物を溶解−鋳造法により合金インゴットをつくり、該合金を熱処理、粉末工程を経てつくられた磁石粉末と結合材として熱可塑性有機物樹脂を１重量％〜８重量％含む混合物を、成形型に装入し、さらに磁場を加えながら、前記混合物を８０℃〜２８０℃に加熱して温間成形して製造することを特徴とする永久磁石の製造方法。」（特許請求の範囲：摘示３−Ａ）、
「本発明の目的は、・・・樹脂結合型希土類金属間化合物磁石の磁気性能を高め、且つ機械的性質、長期信頼性、量産性をも改良した永久磁石を提供することにある。」（第２頁左上欄第２頁〜第５行：摘示３−Ｂ）、
「加圧力は、０．３ｔｏｎ／ｃｍ２〜４ｔｏｎ／ｃｍ２で行なう。加熱温度は、８０℃以下では、結合材の有機物樹脂、すなわち本発明方法では熱可塑性樹脂を対象とするが、この可塑性、磁粉との濡れ性を改良する効果に乏しく、且つ２８０℃をこえると、樹脂が分解しガスを発生するため、目的とする高性能を阻害する欠点を生じる。」（第２頁左下欄下から第２行〜右下欄第５行：摘示３−Ｃ）、
「熱可塑性樹脂は、ナイロン６、ナイロン６６などポリアミド系、エチレン、ポロプロピレンなどのポリオレフィン系、塩化ビニール、ポリエステル、ポリカーボネート等を始め、その他多くの同様樹脂を用いることができる。」（第３頁左上欄第１行〜第５行：摘示３−Ｄ）、
「本発明方法は、成形体の空孔率を低くできることによって、曲げ強さ、磁気特性も改善できる利点を有する。」（第４頁右上欄下から第２行〜左下欄第１行：摘示３−Ｅ）と記載されている。
　同じく引用された刊行物４（甲第４号証）には、樹脂成形体の製造方法に関して、
「樹脂中に導電性物質を混入してなる樹脂組成物を成形して得られる樹脂成形体に、前記樹脂のガラス転移点以上かつ融点もしくは熱変形温度以下の温度で該樹脂成形体を加熱処理すること及び／又は電圧を印可を行なうことにより所望の抵抗値を有する樹脂成形体を製造することを特徴とする樹脂成形体の製造方法。」（特許請求の範囲第１項：摘示４−Ａ）、
「樹脂成形体を該樹脂成形体を構成する樹脂のガラス転移点以上かつ融点もしくは熱変形温度以下で加熱すると、樹脂を構成する高分子の熱運動によって成形加工時の歪みが熱緩和され、導電性物質が凝集して抵抗値が減少するのである。」（第２頁右下欄末行〜第３頁左上欄第４行：摘示４−Ｂ）、
「実施例１
　市販のＰＰＳ樹脂（ポリパラフェニレンスルフィド、ガラス転移点８５℃、融点２８５℃）・・・とグラファイトパウダー・・・をドライブレンドした後、・・・ペレット状の樹脂組成物を得た。この樹脂組成物を用い、射出成形により・・・板材状の樹脂成形体を作成した後、・・・・
実施例２
　実施例１と同様にして板材状の樹脂成形体を作成した。この樹脂成形体を電圧印加を行なうことなく２６０℃に加熱した後、室温まで冷却する加熱処理を行なった。」（第３頁右上欄第１３行〜左下欄下から第３行：摘示４−Ｃ）と記載されている。
　同じく引用された刊行物５（甲第５号証）には、代表的な高分子の物理定数の表において、物理定数の１つとしてガラス転移点が記載されており、例えば、ポリエチレンは２５０°Ｋ（−２３℃）、ポリメチルメタクリレートは３７５°Ｋ（１０２℃）、ポリ塩化ビニルは３５０°Ｋ（７７℃）、ポリテトラフルオロエチレンは２４０°Ｋ（−３３℃）、ナイロン６は３３０°Ｋ（５７℃）と記載されている（摘示５−Ａ）。
　同じく引用された刊行物６（甲第６号証）には、熱可塑性プラスチックとしてのポリアミドの結晶化度と性質に関して、
「成形されたままの成形品は１〜２時間は不安定な状態であるが、熱処理を行なうことによってヒズミも除去され、また、結晶化度も増加して機械的性質は向上する。」（第５４５頁下から第５行〜下から第３行：摘示６−Ａ）と記載されている。
　同じく引用された刊行物７（甲第７号証）には、高分子材料の熱ゆがみ温度に関して、
「温度がガラス転移領域に達すると、材料は急速に伸びる。」（第３０９頁第１５行〜第１６行：摘示７−Ａ）と記載されている。
　同じく引用された刊行物８（甲第８号証）には、エンジニアリングプラスチックスとして、変性ＰＰＯ、ポリエーテルイミド、ふっ素系ポリマー等が存在すること（摘示８−Ａ）が記載されている。
　同じく引用された刊行物９（甲第９号証）には、ポリフェニレンエーテルの電気的性質に関して、
「変性ＰＰＥの誘電率および誘電正接は極めて小さく、温度、湿度、周波数などの影響も少ない。しかも、体積固有抵抗率と絶縁破壊強さはエンジニアリングプラスチックのなかでも優れた部類に入り、フライバックトランス用高圧ボビン、バリコン、複写機のパーツなどに用いられている。・・・このように安定した電気的性質を有しているのは、・・・ガラス転移温度が高く、・・・」（第１５４頁第５行〜第１２行：摘示９−Ａ）と記載され、また、ポリエーテルイミドの電気的性質に関して、
「ＰＥＩは広い温度域、周波数域で安定した電気特性を示しており、高温下での使用や高周波数下での使用には特に適しており、・・・」（第３９６頁下から第２行〜末行：摘示９−Ｂ）と記載されている。
  同じく引用された刊行物１０（特公昭４７−２２５１５号公報）には、高磁束密度を有する圧粉磁性体の製造方法に関して、
「鉄または鉄基合金粉末に体積比で２〜３０％のポリフェニルオキサイド樹脂を加え混合したのち加圧成形後、鉄の歪取り温度に曝すことなくポリフェニルオキサイド樹脂と鉄または鉄基合金粉末とを一体化させる十分な温度で処理して商用周波数から数千ヘルツの領域において高磁束密度でしかも鉄損失の少ない特性を有する圧粉磁性体の製造方法。」（特許請求の範囲：摘示１０−Ａ）、
「この発明は鉄または鉄基合金粉末を主成分として透磁率が高く、高飽和磁束密度でしかも鉄損失の少ない圧粉磁性体を製造する方法に関する。」（第１欄第２５行〜第２７行：摘示１０−Ｂ）、
「ポリフェニルオキサイド樹脂を絶縁物として使用する理由は、その性質は鉄心の連続使用時に要求される機械的強度と温度の関係は、最高１２０℃程度迄の連続使用において機械的強度の大なものでなければならない。ポリフェニルオキサイド樹脂を添加量として体積比で２〜３０％に限定した理由は第１図に示したように２％以下となると杭折力が１０ｋｇ／ｍｍ２以下となり、また３０％以上ではそれ以上添加しても強度に寄与しない。」（第４欄第１６行〜第２４行：摘示１０−Ｃ）
「実施例１
　ポリフェニルオキサイドをトルエンに溶解し、これを電解鉄粉（第６欄第１６行の「電確鉄粉」は「電解鉄粉」の誤記と認める。）と混ぜ、混合物を成形圧力５ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧成形したのち３００℃で樹脂を熱溶解せしめ一体化した。・・・
実施例２
　１００メッシュ通過の電解鉄粉末に対し粘結剤として熱可塑性樹脂ポリフェニルオキサイドを体積比で５％加え、十分撹拌混合したのち２８０℃で加圧成形した。成形圧力は１ｔｏｎ／ｃｍ２である。この結果密度６．６ｇ／ｃｍ３、電気抵抗４×１０３μΩ−ｃｍ、磁化力８０００Ａ／ｍに於ける磁束密度０．９８Ｗｂ／ｍ２をもつ圧粉磁性体が得られた。・・・この発明における圧粉磁性体は高磁束密度を有する圧粉磁性体としてすぐれた磁気特性を示すことが認められた。」（第６欄第１４行〜第３７行：摘示１０−Ｄ）と記載されている。
　
６．当審の判断
６−１．本件発明１について
　摘示１−Ａ，１−Ｅ，１−Ｇ〜１−Ｊの記載からみて、刊行物１には、「純鉄粉、鉄合金粉等の磁性粉と、四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体等のフッ素系樹脂の粒子を含有するディスパージョンとを接触させたのちに乾燥し前記磁性粉の表面に絶縁層を形成する工程、得られた金属磁性粉を成形用金型で圧縮成形する工程、圧縮成形後、得られた鉄心成形体に３５０℃以下の温度で熱処理を施す熱処理工程を含む、相互に隣接する金属磁性粉の絶縁層間の接着性が向上した鉄心の製造方法。」の発明が記載されていると認められる。
　本件発明１（前者）と刊行物１記載の発明（後者）とを対比すると、後者における「磁性粉としての純鉄粉ないし鉄合金粉」は、前者における「鉄粒子」に、後者における「四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体等のフッ素系樹脂」は、前者における「熱可塑性材料」に、後者における「絶縁膜」は、前者における「外部コーティング」に、後者における「磁性粉としての純鉄粉ないし鉄合金粉と、フッ素系樹脂の粒子を含有するディスパージョンとを接触させたのちに乾燥したもの」は、前者における「鉄ベース粉末組成物」に、後者における「相互に隣接する金属磁性粉の絶縁層間の接着性が向上した鉄心」は、前者における「強度の高い粉末冶金部材」に、後者における「成形用金型での圧縮成形」は、前者における「ダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること」に、それぞれ相当する。そうすると、本件発明１と刊行物１記載の発明とは、
「以下の工程、
（１）熱可塑性材料の外部コーティングを有する鉄粒子を含む鉄ベース粉末組成物を提供すること、
（２）所定の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること、及び
（３）この圧縮された部材を所定温度に加熱すること
を含む、強度の高い粉末冶金部材の製造方法。」である点で一致するが、次の点で相違する。
（ａ）本件発明１は、熱可塑性材料の鉄粒子に対する割合が０．００１〜１５重量％であるのに対し、刊行物１記載の発明は、その割合が明りょうでない点、
（ｂ）本件発明１は、組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成する際の温度が、熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上であり、圧縮された部材を加熱する際の温度が少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）であるのに対し、刊行物１記載の発明は、組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成する際の温度が明りょうでなく、圧縮された部材を加熱する際の温度が３５０℃以下である点。
　そこで、これらの相違点について検討する。
相違点（ａ）について
　刊行物１には、実施例として、鉄粒子としてのＦｅ−１％Ｓｉ合金粉１００ｇに四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体粒子含有量５０重量％のディスパージョンを０．５ｃｃ滴下し、乾燥して、鉄心製造用の鉄ベース粉末組成物を得る旨が記載されており（摘示１−Ｊ参照）、樹脂の比重は、大略１前後であるから、１と仮定すると、熱可塑性材料としての四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体の鉄粒子に対する割合は、０．２５重量％（＝０．５ｃｃ×（５０％／１００％）×１ｇ／ｃｍ３×（１００％／１００ｇ））となり、本件発明１において規定された「０．００１〜１５重量％」の範囲内にある。また、刊行物２には、熱可塑性樹脂を混合した原料粉末を圧密固化体に加工する粉体の加圧成形方法において、原料粉末に熱可塑性樹脂を有機質バインダーとして重量比０．５〜２０％混合することが記載され（摘示２−Ａ、２−Ｄ参照）、刊行物３には、磁石粉末と結合材としての熱可塑性有機物樹脂とを含む混合物を温間成形する永久磁石の製造において、熱可塑性有機物樹脂の割合を１〜８重量％とすることが記載されているから（摘示３−Ａ参照）、刊行物１記載の発明において、熱可塑性材料の鉄粒子に対する割合を「０．００１〜１５重量％」の範囲内の値とすることは、当業者が容易に想到し得たものということができる。
相違点（ｂ）について
　本件発明１は、「強度の高い部材・・・の製造方法を提供する」（本件明細書段落【０００８】）ことを課題として、前記相違点（ｂ）で示される構成要件を採用したものと認められる。
　これに対し、刊行物２には、原料粉末に混合されている熱可塑性樹脂によるバインダーとしての結合強度向上等を課題として、樹脂を半溶融状態にして圧密することが（摘示２−Ａ、２−Ｃ、２−Ｆ参照）、刊行物３には、曲げ強さ等の機械的性質等を改良した永久磁石を提供することを課題として、磁石粉末と熱可塑性樹脂を含む混合物を、磁性粉との濡れ性が改良される８０℃以上で、樹脂が分解しない２８０℃以下に加熱して温間成形することが記載されており（摘示３−Ａ、３−Ｂ、３−Ｃ、３−Ｅ参照）、本件発明１と同様の事項を課題として、熱可塑性材料のガラス転移点以上の加熱温度状態で圧縮することが実質的に示されているといえる。また、樹脂材料がガラス転移領域の温度に達すると急速に伸びることは、本件特許の出願前において周知のことであるし（摘示７−Ａ参照）、刊行物４には、導電性物質が混入された樹脂成形体をガラス転移点以上融点もしくは熱変形温度以下の温度で加熱処理して成形加工時の歪みを緩和することが（摘示４−Ａ，４−Ｂ参照）、刊行物６には、樹脂成形体は、熱処理することにより歪みが除去され、機械的性質が向上することが（摘示６−Ａ）、それぞれ記載されている。してみれば、刊行物１記載の発明において、強度の向上等のために、組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成する際の温度を、樹脂材料が急速に伸びて成形が容易となり、鉄粒子との濡れ性が改良される温度であるガラス転移温度以上の温度であって、樹脂が半溶融状態となる温度ないし８０〜２８０℃の範囲内の温度とし、圧縮された部材を加熱する際の温度を、成形時の歪を緩和し機械的性質が向上する温度であって、圧縮された部材を形成する際の温度以上３５０℃以下の温度とすることは、当業者が容易に想到し得たものということができる。
　この相違点の容易性に関し、特許権者は、刊行物２、３に記載の方法は、刊行物１において問題であるとされている粒子と樹脂の混合物を用いて圧縮成形する方法に関するものであるため、刊行物２、３の記載は、刊行物１の方法において圧縮成形を加熱下で行うことの契機付けとはならない旨を主張しているが（平成１４年２月４日付け特許異議意見書第５頁下から第６行〜第６頁第１行参照）、刊行物１記載の発明は、刊行物２、３に記載されたような、粒子と樹脂の混合物を用いた方法でも「高透磁率、高飽和磁束密度等の効果を得ることはできるものの、例えば１０ＫＨｚを超えるような高周波領域での低鉄損、高透磁率を得ることは困難であった。これは上記方法が磁性粉と樹脂を混合した後圧縮成形して製造していたため、磁性粉の表面を覆う高分子層の厚さが不均一になり易く、磁性粉相互間を十分に電気的に絶縁することができなかったためと考えられ」（摘示１−Ｃ）たから、粒子と樹脂の混合物を用いる代わりに、予め磁性粉の表面に樹脂の絶縁層を形成したものを圧縮成形に用いるようにしたものであって、そのような圧縮成形に用いる成形材料の形態の差異が、刊行物２，３に記載された加熱温度状態での圧縮成形を刊行物１記載の圧縮成形に適用する際の阻害要因となるとは認められないから、特許権者の前記主張は、妥当なものとはいえない。
　そして、本件発明１は、圧縮された部材を形成する際の温度及び圧縮された部材を加熱する際の温度を規定することによって強度が大幅に増加することが明らかにされているポリフェニレンエーテルやポリエーテルイミドに限定されておらず、強度が低下するものをも包含しているから（本件明細書段落【００３４】や図１の「LEXAN」に関する記載参照）、そのような温度の規定によって、刊行物１〜４，６，７に記載された発明に比べ、格別に顕著な効果を必ず奏するものとは認められない。
　よって、本件発明１は、刊行物１〜４，６，７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明１の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
  
６−２．本件発明２について
　本件発明２と刊行物１記載の発明とを対比すると、前記相違点（ａ）、（ｂ）以外に、さらに次の点で相違する。
（ｃ）本件発明２は、圧縮された部材を前記加熱工程の前に少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却するのに対し、刊行物１には、そのようなことが記載されていない点。
　相違点（ａ）（ｂ）については、上記６−１．で検討したとおりであるので、相違点（ｃ）について検討する。
　本件明細書の記載によると、「加熱処理は圧縮工程とは独立の加熱工程である。・・・加熱処理の実施は圧縮後いつ行ってもよい・・・すなわち、加熱処理工程は圧縮直後に冷却の間をおかず行ってよく、又は圧縮後、部材がガラス転移温度に、及び所望により周囲温度に冷却した後もしくは冷却させた後行ってもよい」（段落【００２９】）ものであるところ、本件発明２は、圧縮後加熱工程の前に、圧縮された部材を少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却することを規定したものである。
　これに対し、刊行物４には、成形して得られる樹脂成形体を加熱処理することが記載されており（摘示４−Ａ参照）、また、樹脂成形体を成形後に間をおいてから加熱処理することは周知のことであるから、圧縮後加熱工程の前に、圧縮された部材を少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却することは、採用する熱可塑性材料の種類等に応じて当業者が容易に想到し得たものということができる。
　そして、本件発明２は、本件発明１と同様に、刊行物１〜４，６，７に記載された発明に比べて格別に顕著な効果を必ず奏するものとは認められない。
　よって、本件発明２は、刊行物１〜４，６，７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明２の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　
６−３．本件発明３について
　本件発明３と刊行物１記載の発明とを対比すると、両者は、前記相違点（ｃ）以外に、さらに次の点で相違する。
（ａ’）本件発明３は、熱可塑性材料のコートされた粒子に対する割合が０．４〜２重量％であるのに対し、刊行物１記載の発明は、その割合が明りょうでない点、
（ｂ’）本件発明３は、熱可塑性材料がポリフェニレンエーテル及びポリエーテルイミドからなる群より選ばれ、組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成する際の温度が、熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上であり、圧縮された部材を加熱する際の温度が少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）であるのに対し、刊行物１記載の発明は、熱可塑性材料が四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体等のフッ素系樹脂であり、組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成する際の温度が明りょうでなく、圧縮された部材を加熱する際の温度が３５０℃以下である点。
　相違点（ｃ）については、上記６−２．で検討したとおりであるので、相違点（ａ’）（ｂ’）について検討する。
相違点（ａ’）について
　刊行物２には、熱可塑性樹脂を混合した原料粉末を圧密固化体に加工する粉体の加圧成形方法において、原料粉末に熱可塑性樹脂を有機質バインダーとして重量比０．５〜２０％混合することが記載され（摘示２−Ｄ参照）、刊行物３には、磁石粉末と結合材としての熱可塑性有機物樹脂とを含む混合物を温間成形する永久磁石の製造において、熱可塑性有機物樹脂の割合を１〜８重量％とすることが記載されているから（摘示３−Ａ参照）、刊行物１記載の発明において、熱可塑性材料のコートされた粒子に対する割合を「０．４〜２重量％」の範囲内の値とすることは、当業者が容易に想到し得たものということができる。
相違点（ｂ’）について
　本件発明３は、「強度の高い部材・・・の製造方法を提供する」（本件明細書段落【０００８】）ことを課題とし、ＮＯＲＹＬ（ポリフェニレンエーテル）及びＵＬＴＥＭ（ポリエーテルイミド）でコートした鉄粉末より製造した部材は高い加熱処理温度において驚くべき強度の増加を示すという知見（本件明細書段落【００３４】及び図１参照）に基づき、前記相違点（ｂ’）で示される構成要件を採用したものと認められる。
　これに対し、刊行物２には、熱可塑性樹脂を混合した原料粉末を圧密固化体に加工する粉体の加圧成形方法において、熱可塑性樹脂としてポリスチレンを用いることが（摘示２−Ｅ参照）、刊行物３には、磁石粉末と結合材としての熱可塑性有機物樹脂とを含む混合物を温間成形する永久磁石の製造において、熱可塑性樹脂として、ナイロン６、ナイロン６６などポリアミド系、エチレン、ポロプロピレンなどのポリオレフィン系、塩化ビニール、ポリエステル、ポリカーボネート等を始め、その他多くの同様樹脂を用いることができることが（摘示３−Ｄ参照）、刊行物４には、成形して得られる樹脂成形体を加熱処理する樹脂成形体の製造方法において、ＰＰＳ樹脂（ポリパラフェニレンスルフィド）を用いることが（摘示４−Ｃ参照）、刊行物５には、代表的な高分子のガラス転移点が、刊行物６には、ポリアミドの結晶化度と性質との関係が、刊行物７には、高分子材料のガラス転移領域と伸びとの関係が、それぞれ記載されているが、これらの刊行物２〜７には、ポリフェニレンエーテルやポリエーテルイミドにより鉄粉末（鉄粒子）をコートすること、そのコートした鉄粒子より製造した部材を加熱処理することは、全く記載されていない。また、刊行物８には、熱可塑性エンジニアリングプラスチックとして変性ＰＰＯやポリエーテルイミドが存在する旨が（摘示８−Ａ参照）、刊行物９には、ポリフェニレンエーテルは、誘電率及び誘電正接が極めて小さく、周波数等の影響も少なく、しかも、体積固有抵抗率と絶縁破壊強さはエンジニアリングプラスチックのなかでも優れていて、フライバックトランス用高圧ボビン、バリコン、複写機のパーツ等に用いられていること（摘示９−Ａ参照）、及び、ポリエーテルイミドは、広い温度域、周波数域で安定した電気特性を示し、高温下での使用や高周波数下での使用には特に適していることが（摘示９−Ｂ）、それぞれ記載されているが（摘示９−Ａ参照）、鉄心や永久磁石の製造において使用される熱可塑性材料として、ポリフェニレンエーテルないしポリエーテルイミドを用いることは記載されていないし、強度を大幅に増加するために、そのような特定の熱可塑性材料の採用と、圧縮された部材を形成する際の温度及び圧縮された部材を加熱する際の温度の規定とを組み合わせることについても、全く記載されていない。してみると、刊行物１〜９に記載された発明を寄せ集めても、前記相違点（ｂ’）で示される構成要件を当業者が容易に想到し得たとすることはできない。
　そして、本件発明３は、前記相違点（ｂ’）で示される構成要件を具備することにより、図１等に示されているとおり強度が大幅に増加するという刊行物１〜９記載の発明からは予期できない顕著な効果を奏するものと認められる。
　したがって、本件発明３は、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
６−４．本件発明４〜本件発明６について
　本件発明４は、請求項３を引用し、「前記加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる」という構成要件を付加することにより本件発明３をさらに限定するものであり、本件発明５は、請求項３を引用し、「圧縮工程が３０〜６０ｔｓｉの圧力及び熱可塑性材料のガラス転移温度の５０〜１５０°Ｆ（１０〜６５℃）高いまでの温度で行われる」という構成要件を付加することにより本件発明３をさらに限定するものであり、本件発明６は、請求項５を引用し、「鉄粒子が１０〜２００ミクロンの重量平均粒度を有し、加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる」という構成要件を付加することにより、本件発明３を限定した本件発明５をさらに限定するものであるから、本件発明４〜本件発明６は、本件発明３と同様の理由で、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
６−５．本件発明７について
　本件発明７は、「請求項２記載の方法により製造された製品。」であるところ、上記６−２．で述べたように、請求項２に記載された粉末冶金部材の製造方法の発明（本件発明２）は、刊行物１〜４，６，７に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その方法により製造された製品に係る本件発明７も、本件発明２と同様の理由で、当業者が容易に発明をすることができたものということができるので、本件発明７の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　
６−６．本件発明８について
　摘示１０−Ｃ、１０−Ｄの記載からみて、刊行物１０には、「１００メッシュ通過の電解鉄粉末に対し粘結剤として熱可塑性樹脂ポリフェニルオキサイドを体積比で５％加え、十分撹拌混合したのち２８０℃で加圧成形する強度の高い圧粉磁性体の製造方法。」の発明が記載されていると認められる。
　本件発明８（前者）と刊行物１０記載の発明（後者）とを対比すると、後者における「電解鉄粉末」は、前者における「鉄粒子」に、後者における「熱可塑性樹脂ポリフェニルオキサイド」は、前者における「熱可塑性材料」に、後者における「電解鉄粉末に対し粘結剤として熱可塑性樹脂ポリフェニルオキサイドを加え、十分撹拌混合したもの」は、前者における「鉄／熱可塑性材料粉末組成物」に、後者における「圧粉磁性体」は、前者における「粉末冶金部材」に、後者における「加圧成形」は、前者における「ダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること」に、それぞれ相当する。また、樹脂の比重は、大略１前後であるから、後者における体積比で５％の熱可塑性樹脂ポリフェニルオキサイドは、電解鉄粉末の「０．００１〜１５重量％」の範囲内にあるものと認められるし、刊行物５に記載の各種樹脂のガラス転移温度や本件明細書記載の樹脂のガラス転移温度等からみて、後者における加圧成形の際の温度の２８０℃は、「熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度」と認められる。してみれば、本件発明８と刊行物１０記載の発明とは、
「以下の工程
（１）熱可塑性材料と混合した鉄粒子を含む鉄／熱可塑性材料粉末組成物を提供すること、
（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること
を含む、強度の高い粉末冶金部材の製造方法。」である点で一致し、組成物に対する熱可塑性材料の割合の点でも一致するが、次の点で相違する。
（Ａ）鉄粒子と混合される熱可塑性材料が、本件発明８においては、粒状形であるのに対し、刊行物１０記載の発明においては、粒状形であるのか否かが明りょうでない点、
（Ｂ）本件発明８は、圧縮された部材を少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）に加熱するのに対し、刊行物１０記載の発明においては、圧縮された部材を加熱することについて特定されていない点。
　そこで、これらの相違点について検討する。
相違点（Ａ）について
　熱可塑性材料と金属粉末等の混合物を加圧成形する際に、粒状形の熱可塑性材料を用いることは、本件特許の出願前において周知のことであるから、刊行物１０記載の発明において、粒状形の熱可塑性材料を用いることは、当業者が容易に想到し得たものということができる。
相違点（Ｂ）について
　本件発明８は、「強度の高い部材・・・の製造方法を提供する」（本件明細書段落【０００８】）ことを課題として、前記相違点（Ｂ）で示される構成要件を採用したものと認められる。
　これに対し、刊行物１には、ポリマーの絶縁層を形成した金属磁性粉を圧縮成形する鉄心の製造方法において、圧縮成形後、得られた鉄心成形体に３５０℃以下の温度で熱処理を施すと、相互に隣接する金属磁性粉の絶縁層間の接着性が向上することが（摘示１−Ｉ参照）、刊行物４には、導電性物質が混入された樹脂成形体をガラス転移点以上融点もしくは熱変形温度以下の温度で加熱処理して成形加工時の歪みを緩和することが（摘示４−Ａ，４−Ｂ参照）、刊行物６には、樹脂成形体は、熱処理することにより歪みが除去され、機械的性質が向上することが（摘示６−Ａ参照）、刊行物１０には、加圧成形後、樹脂と鉄粒子とを一体化させるに十分な温度（実施例では３００℃）で処理することが（摘示１０−Ａ、１０Ｃ参照）、それぞれ記載されおり、樹脂組成物の成形体を、成形後において歪み除去や機械的性質の向上等のために３００℃や３５０℃以下の適宜の温度で加熱処理することが示されているといえるから、刊行物１０記載の発明において、少なくとも圧縮温度の高さの温度〜３５０℃の範囲内の温度で圧粉磁性体を加熱処理することは、当業者が容易に想到し得たものということができる。
　そして、本件発明８は、そのような加熱処理によって強度が大幅に増加することが明らかにされているポリエーテルイミドや、図１の記載から強度が大幅に増加することが推定されるポリフェニレンエーテルに限定されておらず、強度が低下すると推定されるものをも包含しているから（本件明細書段落【００３４】や図１の「LEXAN」に関する記載参照）、そのような加熱処理によって刊行物１，４〜６，１０に記載された発明に比べ格別に顕著な効果を必ず奏するものとは認められない。
　よって、本件発明８は、刊行物１，４〜６，１０に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明８の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　
６−７．本件発明９について
  本件発明９と刊行物１０記載の発明とを対比すると、前記相違点（Ａ）、（Ｂ）以外に、次の点でさらに相違する。
（Ｃ）本件発明９は、圧縮された部材を前記加熱工程の前に少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却するのに対し、刊行物１０には、そのようなことが記載されていない点。
　相違点（Ａ）（Ｂ）については、上記６−６．で検討したとおりであるので、相違点（Ｃ）について、以下検討する。
　本件明細書の記載によると、「加熱処理は圧縮工程とは独立の加熱工程である。・・・加熱処理の実施は圧縮後いつ行ってもよい・・・すなわち、加熱処理工程は圧縮直後に冷却の間をおかず行ってよく、又は圧縮後、部材がガラス転移温度に、及び所望により周囲温度に冷却した後もしくは冷却させた後行ってもよい」（段落【００２９】）ものであるところ、本件発明９は、圧縮後加熱工程の前に、圧縮された部材を少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却することを規定したものである。
　これに対し、刊行物４には、成形して得られる樹脂成形体を加熱処理することが記載されており（摘示４−Ａ参照）、また、樹脂成形体を成形後に間をおいてから加熱処理することは周知のことであるから、刊行物１０記載の発明において、圧縮後加熱工程の前に、圧縮された部材を少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却することは、当業者が容易に想到し得たものということができる。
　そして、本件発明９は、本件発明８と同様に、刊行物１，４〜６，１０に記載された発明に比べて格別に顕著な効果を必ず奏するものとは認められない。
　よって、本件発明９は、刊行物１，４〜６，１０に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明９の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　
６−８．本件発明１０について
  本件発明１０（前者）と刊行物１記載の発明（後者）とを対比すると、後者における「磁性粉としての純鉄粉ないし鉄合金粉」は、前者における「鉄粒子」に、後者における「四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体等のフッ素系樹脂」は、前者における「熱可塑性材料」に、後者における「純鉄粉ないし鉄合金粉の磁性粉と、フッ素系樹脂の粒子を含有するディスパージョンとを接触させたのちに乾燥したもの」は、前者における「鉄／熱可塑性材料粉末組成物」に、後者における「相互に隣接する金属磁性粉の絶縁層間の接着性が向上した鉄心」は、前者における「強度の高い粉末冶金部材」に、後者における「成形用金型での圧縮成形」は、前者における「ダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること」に、それぞれ相当する。そうすると、本件発明１０と刊行物１記載の発明とは、
「以下の工程、
（１）鉄／熱可塑性材料粉末組成物を提供すること、
（２）所定の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること、及び
（３）この圧縮された部材を所定温度に加熱すること
を含む、強度の高い粉末冶金部材の製造方法。」である点で一致するが、次の点で相違する。
（Ａ'）鉄／熱可塑性材料粉末組成物が、本件発明１０においては、粒状系の熱可塑性材料と混合した鉄粒子を含み、熱可塑性材料が組成物の０．４〜２重量％を構成するのに対し、刊行物１記載の発明においては、鉄粒子と、熱可塑性材料の粒子を含有するディスパージョンとを接触させたのちに乾燥し鉄粒子の表面に絶縁層を形成したもので、熱可塑性材料の組成物に対する割合が明りょうでない点、
（Ｂ’）本件発明１０は、熱可塑性材料がポリフェニレンエーテル及びポリエーテルイミドからなる群より選ばれ、組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成する際の温度が、熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上であり、圧縮された部材を加熱する際の温度が少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）であるのに対し、刊行物１記載の発明は、熱可塑性材料が四フッ化エチレン・六フッ化プロピレン共重合体等のフッ素系樹脂であり、組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成する際の温度が明りょうでなく、圧縮された部材を加熱する際の温度が３５０℃以下である点。
　そして、刊行物１〜９記載の発明を寄せ集めても、相違点（Ｂ’）で示される構成要件を当業者が容易に想到し得ないことは、上記６−３．で述べたと同様である。
　また、本件発明１０は、前記相違点（Ｂ’）で示される構成要件を具備することにより、表５等に記載され図１等に示唆されているとおり強度が大幅に増加するという刊行物１〜９記載の発明からは予期できない顕著な効果を奏するものと認められる。
　したがって、本件発明１０は、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
６−９．本件発明１１について
　本件発明１１は、請求項１０を引用し、「前記加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる」という構成要件を付加することにより本件発明１０をさらに限定するものでから、本件発明１１は、本件発明１０と同様の理由で、刊行物１〜９に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
　
７．むすび
　以上のとおり、本件発明１、本件発明２、本件発明７〜本件発明９の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるから、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
　また、本件発明３〜本件発明６、本件発明１０、本件発明１１の特許については、異議申立ての理由及び証拠方法によっては取り消すことができないし、他に取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年３月５日（２００２．３．５）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
（Ａ）特許請求の範囲の請求項１、８の
「（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること」を、特許請求の範囲の減縮を目的として、
「（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度においてこの組成物をダイ内で圧縮して圧縮された部材を形成すること」と訂正する。
（Ｂ）明細書の段落【０００８】の
「コーティング材料のガラス転移温度を超える温度において」を、明りょうでない記載の釈明を目的として、
「コーティング材料のガラス転移温度を超える温度である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度において」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
熱可塑性材料をコートした鉄粉末部材及びその製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　以下の工程、
　（１）熱可塑性材料の外部コーティングを有する鉄粒子を含み、この熱可塑性材料が鉄粒子の０．００１〜１５重量％を構成する鉄べース粉末組成物を提供すること、
　（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上
である８０℃（１７５°Ｆ）以上
　（３）少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）にこの圧縮された部材を加熱すること
を含む、強度の高い粉末冶金部材の製造方法。
　【請求項２】　圧縮された部材を前記加熱工程の前に少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却する、請求項１記載の方法。
　【請求項３】　熱可塑性材料がポリフェニレンエーテル及びポリエーテルイミドからなる群より選ばれ、熱可塑性材料がコートされた粒子の０．４〜２重量％を構成する、請求項２記載の方法。
　【請求項４】　前記加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる、請求項３記載の方法。
　【請求項５】　圧縮工程が３０〜６０ｔｓｉの圧力及び熱可塑性材料のガラス転移温度の５０〜１５０°Ｆ（１０〜６５℃）高いまでの温度で行われる、請求項３記載の方法。
　【請求項６】　鉄粒子が１０〜２００ミクロンの重量平均粒度を有し、加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる、請求項５記載の方法。
　【請求項７】　請求項２記載の方法により製造された製品。
　【請求項８】　以下の工程
　（１）粒状形の熱可塑性材料と混合した鉄粒子を含み、熱可塑性材料が組成物の０．００１〜１５重量％を構成する鉄／熱可塑性材料粉末組成物を提供すること、
　（２）この熱可塑性材料のガラス転移温度以上
である８０℃（１７５°Ｆ）以上
　（３）少なくとも圧縮温度の高さの温度〜４２７℃（８００°Ｆ）にこの圧縮された部材を加熱すること
を含む、強度の高い粉末冶金部材の製造方法。
　【請求項９】　圧縮された部材を前記加熱工程の前に少なくとも熱可塑性材料のガラス転移温度の温度に冷却する、請求項８記載の方法。
　【請求項１０】　熱可塑性材料がポリフェニレンエーテル及びポリエーテルイミドからなる群より選ばれ、熱可塑性材料が組成物の０．４〜２重量％を構成する、請求項９記載の方法。
　【請求項１１】　前記加熱工程が２３２℃（４５０°Ｆ）〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる、請求項１０記載の方法。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　本発明は、熱可塑性材料をコートした鉄ベース粒子の粉末組成物から強度の高い部材を製造する方法に関する。より詳細には、本発明は、組成物を成形及び圧縮し、次いでこの圧縮された部材をアニールする又は加熱処理する方法に関する。この方法は磁心部材の製造に特に有効である。
　【０００２】
　鉄ベース粒子は、粉末冶金法による構造部材の製造においてベース材料として用いられてきた。鉄ベース粒子は、まず所望の形状を製造するため、高圧力下でダイ内で成形される。成形工程後、通常この構造部材を焼結工程に付し、部材に必要な強度を与える。
　【０００３】
　磁心部材もそのような粉末冶金法によって製造されるが、この方法に用いられる鉄ベース粒子は通常絶縁材料の周囲層でコートされている。
　【０００４】
　鉄コア部材の２つの重要な特徴はその磁気透過性及び鉄損特性である。材料の磁気透過性は磁化されるその能力、又は磁束を帯びるその能力を示すものである。透過性は磁化する力又は磁場強度に対する誘導された磁束の比と規定される。磁性材料を速く変化する場に暴露した場合、コアの総エネルギーはヒステリシス損及び／又は渦電流損の発生により低下する。このヒステリシス損は鉄コア部材内に保たれた磁力を克服するため必要なエネルギーの消費によりもたらされる。渦電流損は電流（ＡＣ）条件を変えることにより生ずる磁束の変化による鉄コア部材内の電流の形成によりもたらされる。
　【０００５】
　初期の磁心部材は積層したシートスチールより製造されたが、この部材は製造困難であり、高い周波数において大きな鉄損があった。この積層ベースコアの適用は過度の渦電流損を防ぐためにシートの面のみに磁束を帯びる必要性によって制限される。焼結された金属粉末が磁心部材用の材料として積層スチールに変わるものとして用いられたが、この焼結された部分は高い鉄損を有し、主に直流（ＤＣ）操作に限定される。
　【０００６】
　他の特性に悪影響を与えないで物理及び磁性特性を高める鉄粉末組成物の開発に対し、コートされた鉄ベース粉末を用いる磁心部材の粉末冶金製造における研究が行われた。所望の特性は、広い周波数範囲に及ぶ高い透過性、高い圧縮強度、低い鉄損、及び圧縮成形法に対する適性を含む。
　【０００７】
　ＡＣ電源用のコア部材を成形する場合、鉄損を低下させるため鉄粒子が電気絶縁性コーティングを有することが通常必要である。鉄粒子を絶縁し、従って渦電流損を低下させるため、プラスチックコーティングの使用（Ｙａｍａｇｕｃｈｉの米国特許第３，９３５，３４０号参照）及び２重コートされた鉄粒子の使用（Ｓｏｉｌｅａｕらの米国特許第４，６０１，７６５号参照）が用いられた。しかし、この粉末組成物は高レベルのバインダーを必要とし、その結果、圧縮されたコア部分の密度を低下させ、透過性を低下させる。さらに、そのような粉末組成物より製造された圧縮部材の強度は通常焼結により高められるが、この部材の所望の最終利用性はそのような加工工程妨げ、コア金属粒子の焼結の際に起こる高温は絶縁材料を分解し、通常冶金結合の形成により個々の粒子の間の絶縁を破壊する。
　【０００８】
　本発明は、コーティング材料のガラス転移温度を越える温度
である８０℃（１７５°Ｆ）以上の温度
　【０００９】
　この方法は、有機熱可塑性材料と組み合わせた鉄粒子のあらゆる粉末組成物に適用可能であり、ここで熱可塑性材料は鉄粒子と熱可塑性材料の混合重量の約０．００１〜約１５％を構成する。通常、熱可塑性材料は個々の鉄粒子上のコーティングとして存在するが、熱可塑性材料は鉄粒子と密に混合される分離した粒子の形状で存在してもよい。好ましくはこの熱可塑性材料はポリフェニレンエーテル又はポリエーテルイミドである。この方法により、粉末組成物は熱可塑性材料のガラス転移温度以上の温度において一体の部材を形成するに充分な時間、ダイ内で圧縮され、そしてこの圧縮された部材は少なくともそれが圧縮される温度ほどの温度において加熱処理される。好ましい実施態様において、圧縮された部材は、加熱処理工程の前に少なくともガラス転移温度ほどの温度に冷却される。
　【００１０】
　加熱処理工程は、好ましくは圧縮温度〜４２７℃（８００°Ｆ）の温度で行われる。最も好ましくは、熱可塑性材料は個々の鉄粒子の表面にコーティングとして存在する。この実施態様の他の変形において、鉄粒子は、熱可塑性材料の外層に加え、粒子がリン酸鉄のような絶縁性材料の第一の内部コーティングを有するように２重コートされる。
　【００１１】
　本発明により、熱可塑性材料をコートした鉄粒子の粉末組成物より、粉末冶金法によって製造される鉄コア部材の強度が、ダイ圧縮部材を加熱処理又はアニールすることにより高められることがわかった。例えば、米国特許出願番号７／３６５，１８６（１９８９年６月１２日出願）に示されているように、ダイ内で熱可塑性材料の外部コーティングを有する鉄粒子の粉末組成物を圧縮し、次いでこのダイ及び組成物を熱可塑性材料のガラス転移温度以上に加熱し、そして５〜１００トン／平方インチ（ｔｓｉ）の圧力を加えることにより磁心部材が製造される。この圧縮された部材はダイから取り出されそして冷却され仕上げられる。しかし、そのような部材の強度、及びある場合には磁気特性、はこの部材をそれが圧縮される際の温度以上の温度に加熱される加熱もしくはアニールすることによって改良されることがわかった。本発明の方法により製造される部材は焼結工程を行わなくても高い強度を示し、そしてその磁気特性を保っている。
　【００１２】
　本発明の方法は、有機熱可塑性材料の外部コーティングを有する鉄コア材料の粒子を含む粉末組成物への適用に特に有効である。出発鉄ベースコア粒子は約１〜５００ミクロンの重量平均粒度を有する鉄の高圧縮率粉末又は強磁性材料であるが、ある用途に対しては約８５０ミクロンまでの重量平均粒度を用いてよい。約１０〜３５０ミクロンが好ましく、約１０〜２５０ミクロンがより好ましい。そのような冶金グレードの粉末の例は、Ｈｏｅｇａｎａｅｓ　Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｒｉｖｅｒｔｏｎ，Ｎｅｗ　Ｊｅｒｓｅｙより入手可能なＡＮＣＯＲＳＴＥＥＬ　１０００Ｃ粉末である。この製品は、３２５メッシュ以下の粒子を約１３重量％、１００メッシュ以上の粒子を約１７重量％、そしてこの２つのサイズの中間のものを残り含む典型的なスクリーン特性を有する実質的に純粋な鉄の粉末である。ＡＮＣＯＲＳＴＥＥＬ１０００Ｃ粉末は典型的には約２．８〜約３．０ｇ／ｃｍ３の密度を有する。
　【００１３】
　本発明の鉄ベース粒子は熱可塑性材料の実質的に均一なコーティングを有する。好ましくは、各粒子は実質的に均一な円周コーティングを有する。このコーティングは、個々の鉄粒子を熱可塑性材料で均一にコートするどのような方法で塗布してよい。好ましくは鉄粒子の約０．００１〜１５重量％のコーティングを与えるに十分な熱可塑性材料が用いられる。通常、熱可塑性材料は少なくとも約０．２重量％の量存在する。好ましい適用において、コートされた粉末は、その熱可塑性材料がコートされた粒子の約０．４〜２重量％、より好ましくは約０．６〜０．９重量％である。上記のような熱可塑性材料の外部コーティングを有する鉄ベース粉末の使用は磁心部材に改良された圧縮強度及び広い周波数範囲にわたり実質的に均一な磁気透過性を有する複雑な形状の磁性部材を成形する能力のような利点を与える。
　【００１４】
　まず鉄粒子に他の絶縁性無機材料をコートし、熱可塑性材料のコーティングの下層となる内部コーティングを与える。この内部コーティングは好ましくは２重コートされた粒子の総重量の約０．２％以下である。そのような内部コーティングは、１９８９年６月１２日出願の米国特許出願番号０７／３６５，１８６に記載されているようなリン酸鉄、及び米国特許第４，６０１，７６５号に開示されているようなアルカリ金属珪酸塩を含む。この両方の特許の開示は引例として含まれる。
　【００１５】
　本発明のコートされた粉末に用いられる熱可塑性材料は有機溶媒への溶解を可能にするレベルの結晶性を有し、約１０，０００〜５０，０００の重量平均分子量を有するポリマーである。通常、このポリマーは約１７５〜４５０°Ｆのガラス転移温度を有する。本発明の方法は、好ましい熱可塑性材料であるポリフェニレンエーテルもしくはポリエーテルイミドでコートされた鉄コア粒子に用いることが特に有利であることがわかった。
　【００１６】
　好適なポリフェニレンエーテル熱可塑性材料は、（Ｃ８Ｈ８Ｏ）ｎの実験式を有するポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンオキシド）である。ポリフェニレンエーテルホモポリマーをアロイ／ブレンド樹脂、例えばポリ（ブタジエン−スチレン）のような高耐衝撃性ポリスチレン、又はポリカプロラクタムもしくはポリ（ヘキサメチレンジアミン−アジペート）としてナイロン６６のようなポリアミドと混合してよい。これらの熱可塑性材料は約１．０〜１．４の比重を有する。市販入手可能なポリフェニレンはＧｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎｙにより商標ＮＯＲＹＬ樹脂として販売されている。最も好ましいＮＯＲＹＬ樹脂はＮＯＲＹＬ８４４、８８８、及び１２２２グレードである。
　【００１７】
　好適なポリエーテルイミド熱可塑性材料は、（Ｃ３７Ｈ２４Ｏ６Ｎ２）ｎ（式中、ｎは１５〜２７である）の実験式を有するポリ〔２，２’−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）フェニルプロパン）−２−フェニレンビスミド〕である。このポリエーテルイミド熱可塑性材料は約１．２〜１．６の比重を有する。市販入手可能なポリエーテルイミドはＧｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎｙにより商標ＵＬＴＥＭ樹脂として販売されている。最も好ましいＵＬＴＥＭ樹脂はＵＬＴＥＭ１０００グレードである。
　【００１８】
　鉄コア粒子への熱可塑性コーティングの好ましい塗布方法は、粒子が上記のような絶縁性材料の第一のコーティングを有するかどうかにかかわらず、流動層法を用いる。この方法は、Ｇｌａｔｔ，Ｉｎｃ．により製造されているようなＷｕｒｓｔｅｒコーター内で行われる。そのような流動層法により、鉄粒子は空気内に流動化され、そして適当な有機溶媒内の熱可塑性材料の溶液が噴霧ノズルを通してＷｕｒｓｔｅｒコーターの内部にスプレーされ、そこでこの溶液は鉄粒子の流動層と接触する。熱可塑性材料用のあらゆる有機溶媒を用いてよいが、好ましい溶媒は塩化メチレン及び１，１，２−トリクロロエタンである。コーティング溶液中の熱可塑性材料の濃度は好ましくは少なくとも３％、より好ましくは約５〜１０重量％である。熱可塑性材料溶液をノズルへ送るため蠕動プンプを用いることが好ましい。流動化された鉄粒子は、熱可塑性材料溶液と接触される前に、好ましくは少なくとも約２５℃、より好ましくは少なくとも約３０℃、そして溶媒沸点以下の温度に加熱される。鉄粒子は溶解した熱可塑性材料の粒子により湿潤され、この湿潤した粒子は膨張チャンバーに送られ、そこで蒸発により粒子から溶媒が除去され、鉄コア粒子の周囲に熱可塑性材料の実質的に均一な外部コーティングが与えられる。
　【００１９】
　鉄粒子にコートされる熱可塑性材料の量は種々の手段、例えばバッチワイズ形態でコーター装置を操作すること及びバッチサイクルの間一定の速度で所望のコーティング割合に必要な熱可塑性材料の量を投与することによりモニター又は調節される。他の方法は、流動層内でコートされる粒子から連続的にサンプルを取り出しそして熱可塑性材料含量に着いて公知の相関を用いて炭素含量についてテストすることである。
　【００２０】
　好ましい熱可塑性材料がコートされた鉄粒子は、約２．４〜２．７ｇ／ｃｍ３の密度及び粒子の約０．４〜２重量％を構成する熱可塑性コーティングを有することを特徴とする。この範囲内で粒子より製造された部材が優れた磁性特性を示すことがわかった。
　【００２１】
　熱可塑性材料でコートされた粒子の好ましい製造方法は、１７．８ｃｍ（７ｉｎ．）のコーティングインサートを有するＧｌａｔｔ　ＧＰＣＧ−５　Ｗｕｒｓｔｅｒコーターを用いる。特定の例において、約３．０ｇ／ｃｍ３の見掛密度を有する１７ｋｇ（３７．５ｌｂ）のＡＮＣＯＲＳＴＥＥＬ　Ａ１０００Ｃ鉄粉末（Ｈｏｅｇａｎａｅｓ　Ｃｏ．より）をコーターに入れる。この粉末を流動化し、約３３〜３７℃のプロセス温度に保つ。溶媒をコーターにスプレーし、ノズルをきれいにする。塩化メチレン中のＵＬＴＥＭ樹脂１０００グレードポリエーテルイミドの溶液（７．５重量パーセント濃度）を約１１０〜１２０ｇの溶液／分の速度で蠕動ポンプによりコーターにスプレーする。この溶液を４バールの噴霧圧でコーターの底に１．２ｍｍのノズルを通し噴霧する。コーターは約３５〜４０℃の入口空気温度でＡプレートによりセットする４０％空気フラップで操作される。このプロセスは約１，７００ｇ（３．７５ｌｂ）の溶液をコーターにスプレーするまで続ける。次いで溶液添加を止めるが、溶媒が蒸発するまでコートされた粉末を流動状態に保つ。最終のコートされた粉末は約０．７５重量％の熱可塑性材料含量を有する。
　【００２２】
　本発明の他の実施態様において、熱可塑性材料は粒子形状であり、鉄粒子と混合され熱可塑性材料の離散した粒子との密な混合物の鉄ベース材料の離散した粒子の粉末組成物を形成する。熱可塑性材料粒子は通常約４００ミクロン以下の大きさである。凝離を低下させそして鉄と熱可塑性材料粒子の間の混合を高めるため、好ましくは、この粒子はＮｏ．６０ふるいＵ．Ｓ．シリーズ（約２５０ミクロンもしくはそれ以下）、好ましくはＮｏ．１００ふるい（約１５０ミクロンもしくはそれ以下）、最も好ましくはＮｏ．１４０ふるい（約１００〜１０５ミクロンもしくはそれ以下）を通過できる。熱可塑性材料の量は通常混合した鉄／熱可塑性組成物の約０．００１〜１５重量％、好ましくは少なくとも約０．２重量％、より好ましくは約０．４〜２重量％、最も好ましくは約０．６〜０．９重量％である。
　【００２３】
　鉄粒子と熱可塑性材料粒子のこの混合物は実質的に均一な粒子混合物を形成するための従来の混合法により製造される。好ましい実施態様において、この乾燥混合物は、粒子を湿潤する、より好ましくはポリマー粒子の表面を軟化及び／又は一部溶解し、この粒子を粘着性にし、そして鉄粒子の表面に接着もしくは結合させるに十分な量の鉄可塑性材料用の溶媒と接触される。好ましくは、この溶媒は乾燥ブレンドの混合の間溶媒の小さな液体粒子をスプレーすることにより乾燥混合物に塗布される。最も好ましくは、混合はポリマー材料の湿潤及び最終混合物の均一性を確実にするため溶媒塗布の間続けられる。この溶媒は、その後所望により加熱、強制排気、もしくは真空の助けを借りて蒸発により除去される。混合は溶媒除去工程の間続けられ、これはそれ自身溶媒の蒸発を助ける。粒子の最初の乾燥混合並びに溶媒の塗布及び除去は好適な溶媒塗布及び回収装置を取りつけた従来の混合装置で行われる。Ｎａｕｔａ　Ｃｏｍｐａｎｙより入手可能な円錐形のスクリューミキサーをこのために用いてよい。
　【００２４】
　ポリマー材料用のあらゆる有機溶媒を用いてよい。好ましいものは、塩化メチレン、１，１，２−トリクロロエタン、及びアセトンである。本発明に用いるに好ましい組合せはポリマー材料としてポリエーテルイミド熱可塑性材料及び溶媒として塩化メチレンを用いる。乾燥混合物に塗布される溶媒の量は、ポリマーの単位重量部あたり約１．５〜５０重量部、好ましくは約３〜２０重量部の溶媒である。
　【００２５】
　熱可塑性材料をコートした鉄粉末又は鉄／熱可塑性粒子粉末の粉末組成物は、熱可塑性材料を軟化するに十分な熱を用いる適当な成形法によって成形部材に形成される。好ましい実施態様において、熱可塑性材料のガラス転移温度以上の温度に加熱されたダイを用いる圧縮成形法がこの部材の形成に用いられる。ダイは通常ガラス転移温度より約５０〜１５０°Ｆ、好ましくは約１００〜１５０°Ｆ高い温度に加熱される。粉末混合物はダイに入れられ、示された温度において通常の粉末冶金圧が加えられ、所望の部材にプレスする。典型的な圧縮成形法は約５〜１００トン／平方インチ（ｔｓｉ）、好ましくは約３０〜６０ｔｓｉの圧縮圧力を用いる。この圧縮成形法において用いられる温度及び圧力は通常粉末組成物から強力な一体部材を形成するに十分なものである。
　【００２６】
　上記圧縮成形法の使用に伴うストリッピング及びスライディング圧力を低下さるため鉄粉末混合物と共に滑剤を用いてよい。そのような滑剤の１つは粒状窒化硼素であり、これはコートされた粉末の約０．１〜約０．３重量％の量でコートされた粉末に混合される。
　【００２７】
　本発明の部材の成形に射出成形法も用いてよい。通常、射出成形を用いる場合、組成物はとても細かいサイズ、好ましくは約１０〜１００ミクロンの鉄ベース粒子より製造される。射出成形装置に用いるためのコートされた鉄粉末混合物の製造において、熱可塑性材料は通常従来の配合システムを用いて鉄粉末と混合される。熱可塑性材料及び鉄粉末は、熱可塑性材料のガラス転移温度より少なくとも５０°Ｆ、好ましくは１００〜１５０°Ｆ高い温度に加熱されたスクリューブレンダーを通して供給される。この工程の間、熱可塑性材料は融解し、この材料がスクリューを通して圧縮される間に鉄粒子と混合される。得られる混合物は射出成形装置に供給されるペレット形状に押し出される。この粉末混合物は上記の流動層法で製造してもよい。いずれにしても、組成物を射出成形法に用いるならば、熱可塑性材料がコートされた粒子の約８〜約１５重量％を構成することが好ましい。
　【００２８】
　圧縮工程後、熱可塑性材料を硬化させそして優れた強度を有する部材を提供するため、成形された部材を加熱処理する。この成形された部材は、好ましくはダイから取り出した後及び少なくともガラス転移温度に冷却させた後、熱可塑性材料のガラス転移温度以上であるプロセスもしくはアニール温度に加熱する。このプロセス温度は好ましくは部材を圧縮する温度より約２５０°Ｆまで、より好ましくは５０〜２５０°Ｆの範囲内である。この温度は通常、熱可塑性材料の引火点以下であるように調節される。ほとんどの熱可塑性材料に対し、このプロセス温度は約２００〜８００°Ｆ、好ましくは約４５０〜８００°Ｆ、最も好ましくは約４５０〜６５０°Ｆである。成形された部材は、この部材が完全に加熱されそしてその内部温度がプロセス温度になるに十分な時間このプロセス温度に保たれる。通常加熱は約０．５〜３時間必要であり、これは部材のサイズ及び内部温度によって異なる。加熱処理は空気中、又は窒素のような不活性大気中で行われる。
　【００２９】
　加熱処理は圧縮工程とは独立の加熱工程である。しかし、加熱処理の実施は圧縮後いつ行ってもよいことがわかった。すなわち、加熱処理工程は圧縮直後に冷却の間をおかず行ってよく、又は圧縮後、部材がガラス転移温度に、及び所望により周囲温度に冷却した後もしくは冷却させた後に行ってもよい。
　【００３０】
　成形部材のこの製造法の利点は以下のデータよりわかる。表１において、ある熱可塑性材料の温度に関連した物理特性が示されている。ＵＬＴＥＭ及びＮＯＲＹＬは上記のものである。ＬＥＸＡＮ（グレード１２１）はビスフェノールＡポリカーボネートであり、ポリ（ビスフェノールＡカーボネート）としても公知であり、約１．２〜１．６の比重を有する。より詳細には、ＬＥＸＡＮは（Ｃ１６Ｈ１４Ｏ３）ｎ（式中ｎ＝３０〜６０）の実験式を有するポリ（オキシカルボニルオキシ−１，４−フェニレン−（１−メチルエチリデン）−１，４−フェニレン）である。ＬＥＸＡＮ樹脂はＧｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎｙより市販入手可能である。
　【００３１】
　【表１】
　【００３２】
　以下に記載のような熱可塑性材料を０．７５重量％コートしたＡ１０００鉄粒子（Ｈｏｅｇａｎａｅｓ　Ｃｏｒｐ．）の粉末組成物より製造した試験棒を用いて実験を行った。この試験棒は圧縮成形法において４０ｔｓｉで均一に成形された。この棒をＮＯＲＹＬに対し４００°Ｆ、ＵＬＴＥＭに対し５２５°Ｆ、そしてＬＥＸＡＮに対し４５０°Ｆの温度でプレスした。プレス温度はそれぞれの熱可塑性材料のガラス転移温度より１００〜１５０°Ｆ高い範囲となるように選ばれる。加熱処理プロセス温度はプレス温度より５０°Ｆ高く、プレス温度より２５０°Ｆ高いまでの温度で変化する。部材は圧縮工程の直後に空気中で１時間加熱処理される。表２は圧縮された部材の密度及び加熱処理されない対照部材（ａｓ　ｐｒｅｓｓｅｄ）と比較した加熱処理工程の組成物の密度に対する効果を開示している。
　【００３３】
　【表２】
　【００３４】
　テスト部材の横破断強度を、Ｍｅｔａｌ　Ｐｏｗｄｅｒ　Ｉｎｄｕｓｔｒｙ　Ｆｅｄｅｒａｔｉｏｎにより出版されたＭａｔｅｒｉａｌｓ　Ｓｔａｎｄａｒｄｓ　ｆｏｒ　ＰＭ　Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｄ　Ｐａｒｔｓ，Ｓｔａｎｄａｒｄ　４１に記載のようにして測定した。この強度データを図１に示す。ＵＬＴＥＭ及びＮＯＲＹＬでコートした鉄粉末より製造した部材は高い加熱処理温度において驚くべき強度の増加を示し、ＵＬＴＥＭをコートした粉末より製造した部材の場合、強度はほぼ２倍であった。しかし、ＬＥＸＡＮをコートした粉末より製造した部材の強度は低下した。
　【００３５】
　加熱処理を行う雰囲気は部材の最終強度に影響を与えるとは考えられない。表３において、空気中及び窒素雰囲気中で行われる加熱処理の間の比較が示されている。用いられた材料は、４０ｔｓｉでプレスし、圧縮直後に６００°Ｆで６０分加熱処理された０．７５重量パーセントの示された熱可塑性材料でコートされたＡ１０００鉄粒子であった。窒素環境において強度のわずかな増加が見られたが、この強度の増加が加熱処理の間の酸素を欠いている結果であるかどうかは明らかではない。
　【００３６】
　【表３】
　【００３７】
　表４において、部材の強度に対する加熱処理の時間の効果が示されている。用いられた材料は、４０ｔｓｉでプレスし、圧縮直後に空気中で６００°Ｆ加熱処理された０．７５重量パーセントの示された熱可塑性材料でコートされたＡ１０００鉄粒子であった。加熱処理工程の長さは部材の強度に影響を与えるとは考えられない。しかし、加熱処理工程は部材の内部温度が実質的にプロセス温度になるまで続けねばならない。
　【００３８】
　【表４】
　【００３９】
　低い周波数、すなわち約８０００ｃｐｓ以下の周波数での操作について、図２に示すように、加熱処理された部材は高い透過性を有する。４２３Ａと呼ばれる用いられた粉末は約１７０ミクロンの重量平均粒度を有し、約２．３〜２．６ｇ／ｃｍ３の典型的見掛密度及び０．１％＋４０メッシュ、１９．３％＋６０メッシュ、３９．３％＋８０メッシュ、１５．４％＋１００メッシュ、１６．５％＋２００メッシュ、及び９．４％＋２５０メッシュの粒度分布を有するアニールされたスポンジ鉄粉末を特徴としている。この粉末は０．７５重量パーセントのＵＬＴＥＭ　１０００樹脂でコートされ、４０ｔｓｉにおいて５２５°Ｆでプレスされた。この加熱処理された部材をその後空気中６００°Ｆで１時間硬化した。「ａｓ　ｐｒｅｓｓｅｄ」部材は圧縮後加熱処理しなかった。
　【００４０】
　表５において、加熱処理した及びしない混合した鉄／熱可塑性粒子粉末組成物の比較を示す。鉄／熱可塑性粒子粉末は、１００メッシュ（０．００６インチ、０．０１５ｃｍ）より大きい粒子を排除するためふるいにかけた粒状ＵＬＴＥＭ　１０００ポリエーテルイミドをＡｎｃｏｒｓｔｅｅｌ　１０００Ｃ鉄粒子と混合することにより製造した。最終粉末は０．６重量％の熱可塑性材料を含んでいた。この粉末組成物を３０〜５０ｔｓｉの圧縮温度において５２５°Ｆでプレスした。加熱処理は６００°Ｆで１時間であった。この混合した粉末は加熱処理工程後、約４０〜６０％の増加した生強度を有していた。
　【００４１】
　【表５】
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　加熱処理温度に対する本発明のプラスされた部材の強度を示すグラフである。
　【図２】
　加熱処理されないプレスされた部材と比較した本発明のプレスされた部材の透過性を示すグラフである。