【事件の表示】
　特許第３１７８９９８号「室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物」の請求項１ないし５に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３１７８９９８号の請求項１ないし５に係る特許を維持する。
【理　由】
［１］手続きの経緯
　本件特許第３１７８９９８号は、平成７年９月２２日に出願された特願平７−２４４３１０号の出願に係り、平成１３年４月１３日に設定登録された後、信越化学工業株式会社から特許異議申立てがあり、それに基づく特許取消の理由通知及び明細書の記載不備に関する再度の取消理由の通知に対し、平成１４年８月２日付けで、先の訂正請求を取り下げた上で改めて訂正請求がなされたものである。
　　
［２］本件訂正前の特許に対する特許異議申立人の主張の概要
（１）特許異議申立人は、本件の出願前頒布された刊行物である下記甲第１号証〜甲第３号証を提示し、本件請求項１〜５に係る発明は、甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明であり、少なくとも甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、また本件明細書には記載の不備があるから、本件請求項１〜５に係る発明は、特許法第２９条第１項第３号若しくは同条第２項の規定に違反して特許されたものであり、同法第３６条第４，６項の規定を満足しない出願に対して特許されたものであって、その特許は取り消されるべきである旨、主張している。
　　　　　　　　　　　　記
　甲第１号証：特開平６−４０８２１号公報
　甲第２号証：特開平２−８２４９号公報
　甲第３号証：特開昭６２−４３４６０号公報
　
［３］本件訂正請求
（１）訂正事項
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正することを求めるものであり、その訂正事項を個別に列挙すれば以下のとおりである。
(1-1）訂正事項ａ
　請求項１における「（Ｃ）亜鉛または鉛を含有する有機化合物」を「（Ｃ）ナフテン酸亜鉛、亜鉛Ｎ,Ｎ-ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（II）およびナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物」に訂正する。
(1-2）訂正事項ｂ
　段落【0007】における「（Ｃ）亜鉛または鉛を含有する有機化合物」を「（Ｃ）ナフテン酸亜鉛、亜鉛Ｎ,Ｎ-ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（II）およびナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物」に訂正する。
（２）訂正可否の検討
(2-1）訂正事項ａは、請求項１において、単に「亜鉛または鉛を含有する有機化合物」としていたものを「ナフテン酸亜鉛、亜鉛Ｎ,Ｎ-ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（II）およびナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物」として、その具体的化合物名を特許請求の範囲中で明らかにするものであるが、これらは、訂正前の明細書の段落【0029】及び実施例にいずれも記載されていたものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で特許請求の範囲の減縮をするものである。
(2-2）訂正事項ｂは、上記特許請求の範囲の訂正に対応させて発明の詳細な説明の記載をこれに整合させるものであるから、訂正前の明細書に記載した事項の範囲内で、明りょうでない記載の釈明をするものである。
(2-3）そして、これら訂正により特許請求の範囲が拡張若しくは変更されるものでもない。
　したがつて、本件訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項ただし書第１、３号に掲げる事項を目的とし、かつ、同条第３項で準用する同法第１２６条第２、３項の規定に適合するものである。
　
［４］本件発明
　本件発明は、訂正された明細書の特許請求の範囲の請求項１〜５に記載された事項により特定される以下のとおりのもの（以下、順次「本件第１発明」、「本件第２発明」・・・「本件第５発明」という。）と認める。
【請求項１】 架橋手段を伴い、分子中に、たがいに同一でも異なっていてもよく、ケイ素原子に結合した、水酸基、アルコキシ基、置換アルコキシ基、エノキシ基、アシロキシ基、ケトキシマト基、アミド基、アミノ基またはアミノキシ基であるケイ素官能性基を有する（Ａ）ケイ素官能性ポリジオルガノシロキサンを含む室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物において、該（Ａ）１００重量部に対して、
（Ｂ）スズ含有有機化合物 ０．０１〜１０重量部；および
（Ｃ）ナフテン酸亜鉛、亜鉛Ｎ,Ｎ-ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（II）および゛ナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物０．０１〜１０重量部を含むことを特徴とする室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物。
【請求項２】 （Ｃ）が亜鉛含有有機化合物である請求項１記載の組成物。
【請求項３】 （Ｃ）がカルボン酸鉛である請求項１記載の組成物。
【請求項４】 置換もしくは非置換のアミノ基、エポキシ基、イソシアナト基、（メタ）アクリロキシ基、メルカプト基またはハロゲン原子で置換されたアルキル基もしくはフェニル基を有する炭素官能性シランを、架橋手段の少なくとも一部として０．０５〜２５重量部含む請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】 炭素官能性シランが、炭素原子に結合したアミノ基を有する化合物である請求項４記載の組成物。」
　
［５］特許異議申立てについて
［5-1］特許法第２９条の規定の適用について
（１）各刊行物の記載事項
　甲第１号証には、「（Ａ）２５℃における粘度が１００〜５００，０００cSt であり、末端がシラノール基またはアルコキシ基で封鎖されたポリオルガノシロキサン１００重量部に対し、（Ｂ）分子中に、ケイ素原子に結合した加水分解可能な基が平均２個を越えて存在する有機ケイ素化合物０．１〜２０重量部；
（Ｃ）一般式・・・（式とその説明省略）
で示されるベンゾイミダゾリルカルバメート化合物０．００１〜２５重量部；および
（Ｄ）式
    　  
で表わされるビス（２−ピリジルチオ−１−オキシド）亜鉛塩０．００１〜２５重量部を含むことを特徴とする防カビ性ポリオルガノシロキサン組成物。」の発明が記載され、「本発明の目的は、前述のような従来技術の欠点を克服して、保存中に組成物の変色を起こさず、また、物性を低下させないで、カビなどの微生物の繁殖を長期間防止できる防カビ性組成物を提供することである。」（段落【0006】）、「本発明者は、上記の目的を達成するために研究を重ねた結果、特定のベンゾイミダゾリルカルバメート化合物とビス（２−ビリジルチオ−１−オキシド）亜鉛塩の併用により、上記の目的に適合し、とくにカビ抵抗性がポリオルガノシロキサンシーリング材の優れた耐候性に見合う長期間持続しうることを見出して、本発明を完成するに至った。」（段落【0007】）として当該発明の課題と解決手段が示され、また、縮合触媒に関しては、「ジメチルヘキシルアミン、・・・などのアミン化合物；塩化テトラメチルアンモニウム、・・・などの第四級アンモニウム塩類；オクタン酸亜鉛、オクタン酸スズなどの金属有機酸塩；ジブチルスズジアセテート、・・・などの有機金属化合物；テトラブチルチタネート、・・・などのチタン化合物などが使用される。」（段落【0033】）と説明されている。
　甲第２号証には、「成分（１）として式・・・（式とその説明省略）で示されるオルガノポリシロキサンを含有し、成分（２）として元素周期表の第２Ａ族および第２Ｂ族の金属と５〜１５個の炭素原子を有する分枝鎖カルボン酸との塩を含有するオルガノポリシロキサン材料。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、「本発明は、水分の遮断下に貯蔵可能であるが、水分の侵入の際にすでに室温でアルコールの脱離下にエラストマーに架橋することができるオルガノポリシロキサン材料およびかかる材料を安定化する方法に関する。」（２頁右上欄３〜７行）、「本発明による組成物は、式（Ｉ）のオルガノポリシロキサンのほかに、元素周期表の第２Ａ族および第２Ｂ族の金属と、５〜１５個、特に６〜１２個の炭素原子を有する分枝鎖カルボン酸との塩を含有する。わずかな毒性のため、マグネシウム塩、カルシウム塩および亜鉛塩、特にカルシウム塩および亜鉛塩が有利である。特に２−エチルヘキサン酸の塩が有利である。」（４頁右下欄１１〜１８行）、「縮合触媒が有利に使用される。・・これらの縮合触媒のうち、チタン酸ブチルおよび有機スズ化合物、たとえばジ−ｎ−ブチルスズジアセテート、ジ−ｎ−ブチルスズジラウレート・・・」（５頁右下欄６行〜６頁左上欄１０行）と記載され、比較例４では、分枝鎖を有しないカルボン酸の亜鉛塩として、亜鉛−ｎ−オクトエートを使用した例が記載されている。
　甲第３号証には、「（ａ）各重合体鎖末端の珪素原子が少なくとも２つの加水分解性の基で終端したポリジオルガノシロキサン、
（ｂ）有効量の非キレート縮合触媒および
（ｃ）有効量の金属キレート接着促進剤を含む硬化性組成物。」（特許請求の範囲第１項）の発明が記載され、「本発明の実施にあたって使用する縮合触媒（ｂ）は、金属キレート以外の当業界で知られた縮合触媒のいずれでもよい。金属キレートを除く理由は、本発明においては、縮合触媒として通常用いる金属キレートを接着促進剤として使用するからである。・・・本発明の目的には、縮合触媒を、例えばモノカルボン酸およびジカルボン酸の金属塩、・・・などから選ぶことができる。縮合触媒をカルボン酸の金属塩とするのが好ましく、なかでも錫化合物、・・・他の金属縮合触媒の例には、・・・２−エチルヘキサン酸亜鉛、・・・ステアリン酸亜鉛がある。」（４頁右下欄６行〜５頁左上欄１４行）、「本発明の実施にあたって接着促進剤（ｃ）として用いる金属キレートは、鉛、錫、・・・亜鉛・・・に基づくキレートとすることができる。しかし、金属キレートとしてはチタンキレートがより好ましい。」（５頁右上欄５〜１１行）等の記載がなされている。
　
（２）対比・検討
　甲第１号証には、薬効成分としてベンゾイミダゾリルカーバメート化合物及びビス（２−ビリジルチオ−１−オキシド）亜鉛塩の２種類を含有することを特徴とする、カビ、細菌などの微生物の繁殖を抑制した防カビ性ポリオルガノシロキサン組成物に関する発明が記載され、ポリオルガノシロキサンの架橋反応を促進するため触媒を添加することが好ましく、触媒としてはオクタン酸亜鉛、オクタン酸スズなどの金属有機酸塩、ジブチルスズジアセテート、ジブチルスズジラウレートなどの有機金属化合物なとが使用されることも記載されている。
　しかしながら縮合触媒としてのスズ含有有機化合物と亜鉛含有有機化合物とを併用することは全く記載されておらず、まして、本件第１発明の（Ｃ）成分たる特定の亜鉛若しくは鉛含有有機化合物とスズ含有有機化合物とを併用することに関しては記載も示唆もされていないといわざるを得ない。
　甲第２号証には、水分の遮断下に貯蔵可能であり、水分侵入の際に室温でアルコールの脱離下にエラストマーに架橋することができるオルガノシロキサン材料に関する発明が記載され、この発明の課題は５〜１５個の分枝鎖カルボン酸と元素周期表の第２Ａ及び第２Ｂ族の金属の塩を添加することにより解決されること、縮合触媒としてはスズ化合物が用いられること、該元素周期表の第２Ａ及び第２Ｂ族の金属の塩としては、マグネシウム塩、カルシウム塩および亜鉛塩が使用されることが、いずれも記載されている。
　甲第２号証に記載された発明は、上記のとおり、金属の塩を形成する一方の成分たるカルボン酸は、５〜１５個の分枝鎖を有するカルボン酸であることを要件とするものであり、他方本件第１発明は、（Ｃ）成分として上記した特定の亜鉛若しくは鉛含有有機化合物を使用するものであるから、この点で両発明は相違し、甲第２号証には、比較例等他の記載を精査しても、本件第１発明の（Ｃ）成分たる特定の亜鉛若しくは鉛含有の有機化合物とスズ含有有機化合物とを併用することを示唆する記載を見出すことはできない。
　甲第３号証には、湿気に曝露されると弾性固体状態に硬化し、種々の基体に対して改善された接着性を示す室温硬化性シリコーンゴム組成物に関する発明が記載され、縮合触媒として錫化合物の他に２−エチルオクタン酸鉛、２−エチルヘキサン酸鉛、２−エチルヘキサン酸亜鉛等が例示され、また、金属キレートとしては、鉛、錫、亜鉛等に基づくキレートとすることができる旨の記載もなされている。
　しかし、縮合触媒としての錫化合物と亜鉛若しくは鉛化合物を併用すること全く記載されておらず、まして、本件第１発明の（Ｃ）成分として規定する特定の亜鉛若しくは鉛含有の有機化合物とスズ含有有機化合物とを併用することに関しては記載も示唆もされていない。
　以上検討したとおり、甲第１号証〜甲第３号証には、本件第１発明の特定の組成からなる室温硬化性のポリオルガノシロキサン組成物は記載されておらず、その特定の組成を採用することを示唆する記載を見出すこともできない。　
　他方本件第１発明は、その特定の組成からなるポリオルガノシロキサン組成物としたことにより、水分の存在しない密封条件下では、安定であり、深部硬化性および接着性を低下させることなく、表面硬化性を調節する効果を奏すると認められ、これらは甲第１号証〜甲第３号証の記載からは予測することは困難といわざるを得ない。
　したがって、本件第１発明は、甲第１号証〜甲第３号証のいずれに記載された発明ともすることができないことは元より、甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
　本件第２〜第５発明は、本件第１発明を引用し、その組成をより限定するものであるから、本件第１発明と同様、甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明とも、また、これら刊行物の記載に基づき当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
　
［5-2］特許法第３６条の規定の適用について
　特許異議申立人は、本件明細書の特許請求の範囲における（Ｃ）成分の規定、すなわち、「亜鉛若しくは鉛化合物」は、本件実施例で記載されている特定の化合物との対比においてその意味する範囲が不当に広い点で妥当性を欠く旨を主張している。
　しかし、該（Ｃ）成分については、上記したとおり訂正により実施例に基づいた特定の化合物に限定されており、したがって、訂正後の明細書をみるに、かかる主張はもはや当を得ないものである。
　
［６］むすび
　以上のとおりであるから、本件特許異議申立人の提示する証拠及び主張する理由によっては、訂正後の本件請求項１〜５に係る発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に訂正後の本件請求項１〜５に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年８月７日（２００２．８．７）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　本件訂正請求は、本件明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに、すなわち、特許請求の範囲の減縮を目的として請求項１における「亜鉛または鉛を含有する有機化合物」を「ナフテン酸亜鉛、亜鉛Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（ＩＩ）およびナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物」に訂正し、明りょうでない記載の釈明を目的として明細書の段落【０００７】における、「亜鉛または鉛を含有する有機化合物」を「ナフテン酸亜鉛、亜鉛、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（ＩＩ）およびナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物」に訂正する、ものである。
（５４）【発明の名称】
室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　架橋手段を伴い、分子中に、たがいに同一でも異なっていてもよく、ケイ素原子に結合した、水酸基、アルコキシ基、置換アルコキシ基、エノキシ基、アシロキシ基、ケトキシマト基、アミド基、アミノ基またはアミノキシ基であるケイ素官能性基を有する（Ａ）ケイ素官能性ポリジオルガノシロキサンを含む室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物において、該（Ａ）１００重量部に対して、
　（Ｂ）スズ含有有機化合物０．０１〜１０重量部；および
　（Ｃ）ナフテン酸亜鉛、亜鉛Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（ＩＩ）およびナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物０．０１〜１０重量部
を含むことを特徴とする室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物。
　【請求項２】　（Ｃ）が亜鉛含有有機化合物である請求項１記載の組成物。
　【請求項３】　（Ｃ）がカルボン酸鉛である請求項１記載の組成物。
　【請求項４】　置換もしくは非置換のアミノ基、エポキシ基、イソシアナト基、（メタ）アクリロキシ基、メルカプト基またはハロゲン原子で置換されたアルキル基もしくはフェニル基を有する炭素官能性シランを、架橋手段の少なくとも一部として０．０５〜２５重量部含む請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
　【請求項５】　炭素官能性シランが、炭素原子に結合したアミノ基を有する化合物である請求項４記載の組成物。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【発明の属する技術分野】
　本発明は、室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物に関し、さらに詳しくは、湿気の存在しない密封条件下では安定であり、空気中の水分と接触することにより、室温で硬化してゴム状弾性体を生ずるポリオルガノシロキサン組成物に関する。特に本発明は、深部硬化性および接着性を低下させることなく、表面硬化性（乾燥性）を調節された室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　室温で硬化してゴム状弾性体を生成するポリオルガノシロキサン組成物の中で、空気中の水分と接触することによって硬化反応が生起するタイプのものは、縮合反応型の室温硬化性液状シリコーンゴム（ＲＴＶシリコーンゴム）として知られており、接着性に優れているため、電気・電子工業や自動車工業などにおける弾性接着剤およびコーティング材など、また建築用シーリング材などとして広く用いられている。このような組成物は、一般に分子末端が水酸基で封鎖された水酸基末端ポリジオルガノシロキサンをベースポリマーとし、分子中に平均２個を越える加水分解性基を有する架橋剤、および必要に応じて触媒や接着性向上剤などを配合したものであり、架橋剤の種類に応じて、硬化の際にアルコール、アセトン、カルボン酸、有機アミン、アミド、有機ヒドロキシルアミン、オキシム化合物などを放出する。また、一部の脱アルコール型のように、あらかじめ分子末端のケイ素原子に加水分解性基であるアルコキシ基の結合した末端反応性ポリオルガノシロキサンをベースポリマーとして用いたものもあり、硬化性および保存安定性、作業性などに優れた組成物が見出されている。
　【０００３】
　また、各々の架橋剤および末端のケイ素原子に結合した加水分解反応性基の種類により、種々の特色が現れる。脱酢酸型のような脱カルボン酸型は、硬化性に優れ、特にガラスなどに対して優れた接着性を示す反面、硬化の際に酢酸のようなカルボン酸を放出するため、刺激臭が強いうえ、金属や大理石などを侵すという問題がある。脱アミン型は、同様に硬化の際に放出するアミンに臭気と毒性があり、脱ヒドロキシルアミン型、脱アミド型は低モジュラスの硬化物が得られるが硬化が遅い。脱アセトン型は速乾性であるが黄変を起こしやすい。脱オキシム型は、接着性などの特性に優れ、汎用的に使用されているが、銅系金属に対して腐食性を示す。脱アルコール型において、ベースポリマーとして末端水酸基封鎖型のポリジオルガノシロキサンを用いたものは、臭気や腐食性の問題はないが、硬化が遅く、保存性が悪い。ただし、末端加水分解性基（アルコキシ基）型のポリジオルガノシロキサンをベースポリマーとして用いたものは、保存性がよく、しかも速乾性であるなどの特徴を有している。
　【０００４】
　このように、硬化反応にあずかる反応性基（加水分解性基）によって種々の特徴と問題点があるが、一般に、硬化性に優れたものは表面の硬化も速いので作業性に劣り、作業性に優れたものは硬化性が悪い傾向があって、そのバランスは難しい。すなわち、エノキシ基、アセトキシ基、ケトキシマト基およびポリジオルガノシロキサン末端のアルコキシ基などを反応基として有する、広く実用されているものは、その反応性（加水分解性）の高さのゆえに空気中にさらすことによって硬化が始まり、短時間で表面に薄皮を形成してしまう。そのため、ヘラ仕上げなどの作業を行う前の時間が十分にとれないなどの問題を生ずる。それに対して、硬化の遅いものは、作業性は良好であるが、硬化までの時間がかかりすぎるため、十分な強度が発現するまで長時間静置する必要があり、そのうえ未硬化表面へのゴミやほこりの付着などの問題がある。また、硬化の遅いものは、硬化後の表面が粘着性を帯びたり、ポリシロキサンがブリードすることもある。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　本発明の目的は、空気との接触面から深部への硬化性および接着性を低下させることなく、硬化の途中に適度な作業時間を付与するように、表面硬化性（乾燥性）を調節された室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物を提供することである。
　【０００６】
　【課題を解決するための手段】
　本発明者は、上記の目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、縮合触媒であるスズ含有有機化合物に、鉛または亜鉛を含有する有機化合物を組み合わせて用いると、硬化の途中における表面の被膜形成を遅延される作用があることを見出して、本発明を完成するに至った。
　【０００７】
　すなわち、本発明の室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物は、架橋手段を伴い、分子中に、たがいに同一でも異なっていてもよく、ケイ素原子に結合した、水酸基、アルコキシ基、置換アルコキシ基、エノキシ基、アシロキシ基、ケトキシマト基、アミド基、アミノ基、またはアミノキシ基であるケイ素官能性基を有する（Ａ）ケイ素官能性ポリジオルガノシロキサンを含む室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物において、該（Ａ）１００重量部に対して、
　（Ｂ）スズ含有有機化合物０．０１〜１０重量部；および
　（Ｃ）ナフテン酸亜鉛、亜鉛Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、オクタン酸鉛（ＩＩ）およびナフテン酸鉛からなる群より選ばれる、亜鉛または鉛を含有する有機化合物０．０１〜１０重量部
を含むことを特徴とする。
　【０００８】
　【発明の実施の形態】
　本発明において、「架橋手段を伴う（Ａ）ケイ素官能性ポリジオルガノシロキサン」とは、ベースポリマーである（Ａ）ケイ素官能性ポリジオルガノシロキサン自体が、（Ｂ）成分の触媒作用によって架橋反応を起こして硬化するか、該（Ａ）成分以外に架橋剤を用いることにより、同様に（Ｂ）成分の触媒作用により、（Ａ）成分と架橋剤との間の架橋反応によって硬化する、そのような（Ａ）ケイ素官能性ポリジオルガノシロキサン、または該シロキサンと架橋剤との組合せをいう。反応は縮合反応であり、空気中の水分の存在で反応が進行する。
　【０００９】
　このような（Ａ）成分は、代表的には、下記の一般式：
　【化１】
（式中、Ｒ１はたがいに同一でも異なっていてもよい置換または非置換の１価の炭化水素基を表し；Ｒ２は−ＺＳｉＲ３３−ｐＸｐを表し、Ｚは酸素および／または２価の炭化水素基を表し、Ｒ３はたがいに同一でも異なっていてもよい置換または非置換の１価の炭化水素基を表し、Ｘは水酸基または加水分解性基を表し、ｐは１〜３の数であり；ｎは該（Ａ）成分の２５℃における粘度を２０〜１，０００，０００ｃＰにする数である）で示される、実質的に直鎖状のポリジオルガノシロキサンであり、その末端基Ｒ２は、ケイ素官能性基Ｘを少なくとも１個有するケイ素官能性シロキシ単位である。すなわち、該（Ａ）成分は、分子の両末端に、上記のケイ素官能性基Ｘをそれぞれ少なくとも１個有する。
　【００１０】
　Ｒ１は、たがいに同一でも異なっていてもよい置換または非置換の１価の炭化水素基である。Ｒ１としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、オクチル、デシル、ドデシルのようなアルキル基；ビニル、アリルのようなアルケニル基；フェニル、トリル、キシリルのようなアリール基；２−フェニルエチル、２−フェニルプロピルのようなアラルキル基が例示され；さらにこれらの炭化水素基の水素原子の一部が他の原子または基で置換されたもの、すなわちクロロメチル、３−クロロプロピル、３，３，３−トリフルオロプロピルのようなハロゲン化アルキル基；３−シアノプロピルのようなシアノアルキル基などの置換炭化水素基が例示される。これらのうち、合成が容易で、（Ａ）成分が分子量の割に低い粘度を有し、硬化前の組成物に良好な押出し性を与えることと、硬化後の組成物に良好な物理的性質を与えることから、全有機基の８５％以上がメチル基であることが好ましく、実質的にすべての有機基がメチル基であることが特に好ましい。一方、特に耐熱性、耐放射線性、耐寒性または透明性を付与する場合は、Ｒ１の一部として必要量のフェニル基を；耐油性、耐溶剤性を付与する場合は、Ｒ１の一部として３，３，３−トリフルオロプロピル基や３−シアノプロピル基を；また塗装適性を有する表面を付与する場合は、Ｒ１の一部として長鎖アルキル基やアラルキル基を、それぞれメチル基と併用するなど、目的に応じて任意に選択できる。
　【００１１】
　末端基Ｒ２のケイ素原子に結合するＲ３は、たがいに同一でも異なっていてもよく、またＲ１と同一でも異なっていてもよい置換または非置換の１価の炭化水素基であり、Ｒ１と同様なものが例示される。合成が容易で、Ｘの反応性が優れていることから、メチル基またはビニル基が好ましい。またＺは、たがいに同一でも異なっていてもよく、酸素原子；ならびにメチレン、エチレン、トリメチレンのようなアルキレン基；フェニレン基などの２価の炭化水素基が例示され、合成の容易なことから、酸素原子およびエチレン基が好ましく、酸素原子が特に好ましい。
　【００１２】
　Ｘは末端基Ｒ２に少なくとも１個存在するケイ素官能性基、すなわち水酸基または加水分解性基である。Ｘとしては、水酸基のほか；メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシのようなアルコキシ基；２−メトキシエトキシ、２−エトキシエトキシのような置換アルコキシ基；イソプロペノキシのようなエノキシ基；アセトキシ、オクタノキシのようなアシロキシ基；ジメチルケトキシマト、メチルエチルケトキシマト、ジエチルケトキシマト、メチルブチルケトキシマト、エチルブチルケトキシマトのようなケトキシマト基；アセトアミド、Ｎ−メチルアセトアミドのようなアミド基；Ｎ′，Ｎ′−ジエチル−Ｎ−メチルウレイド基のようなウレイド基；ジメチルアミノ、メチルエチルアミノ、ジエチルアミノ、メチルブチルアミノのようなアミノ基；メチルエチルアミノキシ、ジエチルアミノキシ、エチルブチルアミノキシのようなアミノキシ基などの加水分解性基が例示され、たがいに同一でも異なっていてもよい。合成の容易さ、硬化前の組成物の物性、保存中の安定性、硬化性、経済性および広範囲の用途に用いられることから、水酸基、アルコキシ基、イソプロペノキシ基、アセトキシ基またはメチルエチルケトキシマト基が好ましい。
　【００１３】
　末端基Ｒ２におけるケイ素官能基Ｘの数ｐは、１〜３である。そのうち、合成が容易で、各種の架橋剤と組み合わせて用いられることから、Ｘが水酸基で、ｐが１のものが好ましい。このようなケイ素官能性ポリジオルガノシロキサンは、たとえば、オクタメチルシクロテトラシロキサンのような環状ジオルガノシロキサン低量体を、水の存在下に酸性触媒またはアルカリ性触媒によって開環重合または開環共重合させることにより、得られた直鎖状ポリジオルガノシロキサンの末端基に、ケイ素原子に結合する水酸基を導入できる。
　【００１４】
　Ｘが加水分解性基のものは、たとえば、上述のようにして得られた、末端に水酸基を有するポリジオルガノシロキサンに、２個以上の任意の加水分解性基を有するシランを縮合させることによって、合成できる。この場合、該シランの加水分解性基はこの縮合反応によって１個が消費されるので、反応によって得られたポリジオルガノシロキサンの末端基Ｒ２におけるＸの数ｐは、用いられた加水分解性基含有シランが有していたＸの数よりも１個少ない。
　【００１５】
　また、硬化前の組成物に適度の押出し性を付与するとともに、硬化後のゴム状弾性体に優れた機械的性質を与えるために、（Ａ）成分のｎは、該（Ａ）の２５℃における粘度が２０〜１，０００，０００ｃＰになるように選択される。該粘度が２０ｃＰ未満では硬化後のゴム弾性体の伸びが十分でなく、一方、１，０００，０００ｃＰを越えると均一な組成物が得にくく、押出し作業性も低下する。特に好ましい粘度は、硬化前および硬化後の組成物に要求される性質を調和させることから、５００〜２００，０００ｃＰの範囲である。
　【００１６】
　このような（Ａ）成分のうち、Ｘが加水分解性基であり、ｐが平均１を越える数（すなわち、分子中に平均２を越える数のＸを有する）のものをベースポリマーとして用いる場合には、（Ａ）成分中の該Ｘが架橋手段となり、架橋剤がなくても架橋反応が進行し、硬化してゴム状弾性体を生ずる。この場合、好ましいＸはメトキシのようなアルコキシ基；アセトキシのようなアシロキシ基；およびメチルエチルケトキシマトのようなケトキシマト基であり、メトキシ基が特に好ましい。Ｘは２〜３が好ましい。このようなベースポリマーを用いることは、硬化前の組成物を安定化させるとともに、優れた硬化性を与えるために好ましい。
　【００１７】
　（Ａ）成分が上記以外のとき、すなわちＸが水酸基であるか、ｐが１である場合、架橋手段として架橋剤を配合する。
　【００１８】
　架橋剤としては、水および硬化触媒（Ｂ）の存在下に（Ａ）中のケイ素官能性基Ｘと反応し、組成物を硬化させるためのケイ素官能性基を有するケイ素化合物および／またはその部分加水分解縮合物が用いられる。該架橋剤は、下記の一般式：
　　Ｒ４４−ｑＳｉＹｑ
（式中、Ｒ４はたがいに同一でも異なっていてもよい置換または非置換の１価の炭化水素化を表し；Ｙは加水分解性基を表し；ｑは平均２を越え、４以下の数である）で示される。Ｒ４としては、（Ａ）成分のケイ素原子に直接結合した有機基Ｒ１と同様な基を例示することができ、入手のしやすさと、優れた架橋反応速度が得られることから、メチル基またはビニル基が好ましい。また、加水分解反応性基Ｙとしては、（Ａ）成分の末端基に存在するＸとして、水酸基とともに挙げられたのと同様のものが例示される。
　【００１９】
　このような架橋剤の例としては、テトラメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、メチルトリイソプロポキシシランおよびそれらの部分加水分解縮合物のようなアルコキシ基含有化合物；テトラキス（２−エトキシエトキシ）シラン、メチルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、メチルトリス（２−エトキシエトキシ）シランおよびそれらの部分加水分解縮合物のような置換アルコキシ基含有化合物；メチルトリイソプロペノキシシラン、ビニルトリイソプロペノキシシラン、フェニルトリイソプロペノキシシラン、ジメチルジイソプロペノキシシラン、メチルビニルジイソプロペノキシシランおよびそれらの部分加水分解縮合物のようなエノキシ基含有化合物；メチルトリアセトキシシラン、エチルトリアセトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、フェニルトリアセトキシシラン、ジメチルジアセトキシシラン、ジ−ｔｅｒｔ−ブトキシジアセトキシシランおよびそれらの部分加水分解縮合物のようなアセトキシ基含有化合物；テトラキス（メチルエチルケトキシマト）シラン、メチルトリス（ジメチルケトキシマト）シラン、メチルトリス（メチルエチルケトキシマト）シラン、ビニルトリス（メチルエチルケトキシマト）シラン、フェニルトリス（メチルエチルケトキシマト）シラン、メチルトリス（ジエチルケトキシマト）シラン、テトラキス（メチルエチルケトキシマト）シラン、テトラキス（メチルブチルケトキシマト）シラン、メチルトリス（エチルブチルケトキシマト）シラン、テトラキス（エチルブチルケトキシマト）シラン、ジメチルビス（ジメチルケトキシマト）シラン、ジメチルビス（メチルエチルケトキシマト）シラン、メチルビニルビス（メチルエチルケトキシマト）シラン、ジフェニルビス（ジエチルケトキシマト）シラン、メチルビス（メチルエチルケトキシマト）メトキシシラン、メチルビス（メチルエチルケトキシマト）エトキシシラン、メチルビス（メチルエチルケトキシマト）イソプロポキシシランおよびそれらの部分加水分解縮合物のようなケトキシマト基含有化合物などが例示される。これらのうち、ｑが２であるシランは、ｑが３または４であるシランと併用される。
　【００２０】
　これらのうち、合成が容易で、組成物の保存安定性を損なうことなく、しかも大きな架橋反応速度、したがって大きな硬化速度を与えることを考慮すると、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、メチルトリス（イソプロペノキシ）シラン、ビニルトリス（イソプロペノキシ）シラン、メチルトリアセトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、テトラキス（メチルエチルケトキシマト）シラン、メチルトリス（メチルエチルケトキシマト）シラン、ビニルトリス（メチルエチルケトキシマト）シラン、およびそれらの部分加水分解縮合物を用いることが好ましい。
　【００２１】
　架橋剤の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して、通常、０．５〜２５重量部であり、好ましくは３〜１０重量部である。０．５重量部未満では架橋が十分に行われず、硬度の低い硬化物しか得られないばかりでなく、架橋剤を配合した組成物の保存安定性が悪い。一方、２５重量部を越えて配合すると、保存中にその一部が系より分離し、硬化の際に著しい収縮を生じ、得られたゴム状弾性体の物性が低下する。
　【００２２】
　なお、前述の、（Ａ）成分として、Ｘが加水分解性基で、ｐが平均１を越えるものを用いる場合は、前述のように、基本的には架橋剤がなくても硬化が可能であるが、このような場合においても、組成物の硬化性と、硬化して得られるゴム状弾性体の機械的性質とをバランスよく具現するために、架橋手段として、上記の架橋剤を併用することが好ましく、加水分解性基ＹがＸと同じある架橋剤を併用することがより好ましい。この場合の架橋剤の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して、通常、０．１〜２５重量部であり、好ましくは０．３〜１０重量部である。２５重量部を越えて配合すると、さきに述べたような現象を生ずる。
　【００２３】
　本発明において、さきに具体例を列挙したような、Ｒ４として１価の炭化水素基を有するケイ素官能性化合物のほか、置換された１価の炭化水素基を有する、炭素官能性の同様な化合物を、架橋剤の一部または全部として用いてもよい。このようなＲ４としては、置換もしくは非置換のアミノ基、エポキシ基、イソシアナト基、（メタ）アクリロキシ基、メルカプト基またはハロゲン原子で置換されたアルキル基やフェニル基が例示され、このような置換アルキル基としては、置換メチル、３−置換プロピル、４−置換ブチルが例示されるが、合成が容易で、安定なことから、３−置換プロピル基が好ましい。
　【００２４】
　このようなＲ４を有する化合物としては、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリイソプロポキシシラン、３−アミノプロピルトリアセトアミドシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−メチル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランのような置換または非置換のアミノ基含有シラン；３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３，４−エポキシシクロヘキシルエチルトリメトキシシランのようなエポキシ基含有シラン；３−イソシアナトプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアナトプロピルメチルジメトキシシランのようなイソシアナト基含有シラン；３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシランのような（メタ）アクリロキシ基含有シラン；３−メルカプトプロピルトリメトキシシランのようなメルカプト基含有シラン；および３−クロロプロピルトリメトキシシランのようなハロゲン原子含有シランが例示される。このような置換炭化水素基含有シランや前記のビニル基含有シランは、炭素官能性シランであって、これらを配合することにより、組成物が硬化する際の各種基材への接着性を向上させることができる。これらのうち、組成物の硬化性および接着性を向上させる効果や、その発現性の高いことから、置換または非置換のアミノアルキル基含有シランを用いることが好ましい。
　【００２５】
　このような炭素官能性シランの配合量は、前記の架橋剤のうち、（Ａ）成分１００重量部に対して０．０５〜２５重量部が好ましく、０．１〜１０重量部がさらに好ましい。０．０５重量部未満では接着性の向上効果が少なく、またその発現が遅い。また２５重量部を越えて配合すると、前記のような問題点のほか、保存安定性と作業性が悪くなり、また黄変現象を生ずる。
　【００２６】
　本発明に用いられる（Ｂ）成分のスズ含有有機化合物は、（Ａ）成分自体に架橋手段として含有されるＸどうし、および／または（Ａ）成分のＸと架橋剤のＹとを、水分の存在下に反応させて架橋構造を形成させ、ゴム状弾性体を得るための硬化触媒である。（Ｂ）成分としては、オクタン酸スズ、２−エチルヘキサン酸スズ、デカン酸スズ、ナフテン酸スズのようなカルボン酸スズ；ジブチルビス（アセチルアセトナト）スズのようなスズキレート化合物；およびジブチルスズジアセテート、ジブチルスズジオクトエート、ジブチルスズジラウレート、ジオクチルスズジラウレート、ジブチルスズジオレート、ジメチルスズモノオレート、酸化ジブチルスズ、ジブチルスズジメトキシド、ジブチルビス（トリエトキシシロキシ）スズのような有機スズ化合物が例示され、比較的短時間に十分な架橋構造を形成させて、ゴム状弾性体を生じさせることから、ジブチルビス（アセチルアセトナト）スズ、ジブチルスズジアセテート、ジブチルスズジラウレート、ジブチルスズジメトキシドおよびジブチルビス（トリエトキシシロキシ）スズが好ましい。
　【００２７】
　（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部あたり０．０１〜１０重量部、好ましくは０．０５〜５重量部の範囲である。０．０１重量部未満では、硬化触媒として十分に作用せず、硬化に長い時間がかかるばかりでなく、特に空気との接触面から遠いゴム層の深部における硬化が不十分となり、逆に１０重量部を越える場合には、その配合量に見合う効果がなく、無意味であるばかりか、経済的に不利益であり、また保存安定性が悪くなるからである。
　【００２８】
　本発明に用いられる（Ｃ）成分の亜鉛または鉛を含有する有機化合物は、本発明において特徴的な成分であり、架橋手段を伴う（Ａ）成分が、（Ｂ）成分の触媒作用により、水の存在下で架橋して硬化する際に、その深部硬化性および接着性を低下させることなく、硬化の途中で適度の作業時間を与えるように、表面硬化性（乾燥性）を調節して、表面の被膜の形成を遅らせるのに有効である。
　【００２９】
　このような亜鉛または鉛を含有する有機化合物としては、次のものが挙げられる。すなわち、亜鉛含有有機化合物では、酢酸亜鉛、プロピオン酸亜鉛、ヘキサン酸亜鉛、ヘプタン酸亜鉛、オクタン酸亜鉛、２−エチルヘキサン酸亜鉛、デカン酸亜鉛、ネオデカン酸亜鉛、ラウリン酸亜鉛、パルミチン酸亜鉛、ステアリン酸亜鉛、ベヘン酸亜鉛、ナフテン酸亜鉛、メタクリル酸亜鉛、マレイン酸亜鉛、安息香酸亜鉛、メチル安息香酸亜鉛、エチル安息香酸亜鉛、ブチル安息香酸亜鉛、フタル酸亜鉛、サリチル酸亜鉛のような置換もしくは非置換のカルボン酸亜鉛；塩基性オクタン酸亜鉛、塩基性デカン酸亜鉛、塩基性ラウリン酸亜鉛、塩基性ステアリン酸亜鉛のような塩基性カルボン酸亜鉛；亜鉛エトキシド、亜鉛（２−メトキシ）エトキシド、亜鉛−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエトキシドのような置換もしくは非置換の亜鉛アルコキシド；およびビス（アセチルアセトナト）亜鉛、ビス（エチルアセト酢酸）亜鉛のような亜鉛キレート化合物が例示される。また、鉛含有有機化合物では、ヘキサン酸鉛、ヘプタン酸鉛、オクタン酸鉛、２−エチルヘキサン酸鉛、デカン酸鉛、ネオデカン酸鉛、ラウリン酸鉛、パルミチン酸鉛、ステアリン酸鉛、ベヘン酸鉛、ナフテン酸鉛、ブチル安息香酸鉛のようなカルボン酸鉛；塩基性ステアリン酸鉛のような塩基性カルボン酸鉛；およびビス（アセチルアセトナト）鉛のような鉛キレート化合物が例示される。
　【００３０】
　（Ｃ）成分としては、組成物中に均一に分散することから、常温で液状のもの、および架橋剤か（Ｂ）成分のような他の成分と相溶性のあるものが好ましい。また、衛生上の問題を生ずることなく、広範囲の用途に使用が可能なことから、亜鉛含有有機化合物を用いることが好ましい。一方、組成物が硬化する際に、広範囲の基材に対して優れた接着性を示す点では、鉛含有有機化合物、とりわけカルボン酸鉛が好ましく、系への溶解性に優れ、かつ非水溶性である高級カルボン酸鉛を選択して用いることがさらに好ましい。
　【００３１】
　（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して０．０１〜１０重量部、好ましくは０．０５〜５重量部である。０．０１重量部未満では、本発明の特徴である表面硬化を調節して、被膜の形成を遅らせる効果が十分に得られず、１０重量部より多いと黄変を生じ、また保存安定性が悪い。
　【００３２】
　本発明の組成物に対して、硬化前に適度の流動性を与え、硬化して得られるゴム状弾性体に、たとえばシーリング材、接着剤、現場成形ガスケットなどとして用いる場合に要求される高い機械的強度を付与するために、無機質充填剤を添加することが好ましい。このような無機質充填剤としては、煙霧質シリカ、焼成シリカ、沈殿シリカ、煙霧質酸化チタン、およびこれらの表面をオルガノクロロシラン類、ポリオルガノシロキサン類、ヘキサメチルジシラザンなどで疎水化したもののような補強性充填剤；およびけいそう土、粉砕シリカ、アルミノケイ酸、炭酸カルシウム、有機酸表面処理炭酸カルシウム、マグネシア、アルミナのような非補強性充填剤が例示され、硬化して得られるゴム状弾性体に必要な物性に応じて選択される。これらの充填剤の添加量は、組成物の使用目的や充填剤の種類によっても異なるが、（Ａ）１００重量部に対して１〜５００重量部の範囲が好ましく、５〜１５０重量部がより好ましい。１重量部未満では十分な機械的強度が得られず、５００重量部を越えると、硬くなって十分なゴム弾性が得られない。
　【００３３】
　さらに、本発明の組成物には、目的に応じて、顔料、チクソトロピー性付与剤、押出し作業性を改良するための粘度調整剤、紫外線防止剤、防カビ剤、耐熱向上剤、前述の炭素官能性シラン以外の接着向上剤、難燃化剤、表面樹脂化防止剤など、各種の添加剤を加えてもよい。
　【００３４】
　本発明の組成物は、すべての構成成分、および必要に応じて配合される各種の添加剤を、湿気を遮断した状態で混合することによって調製できる。得られた組成物は、単一の非透湿性密閉容器中にそのまま保存し、使用時に該容器より押出しなどの方法によって放出し、空気中の水分にさらすことによって硬化させる、いわゆる１包装型室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物として用いることができる。
　【００３５】
　また、本発明の組成物をこのような１包装型として保存する場合であって、（Ａ）成分の加水分解性基Ｘがアルコキシ基であるか、架橋剤のＹがアルコキシ基である場合、その保存安定性を向上させるために、アルコールスカベンジャー（捕捉剤）を配合しても差支えない。アルコールスカベンジャーとしては、アルコールと反応可能な基を有するものはすべて使用可能であるが、ヘキサメチルジシラザンのようなケイ素−窒素結合を有する化合物が好ましい。アルコールスカベンジャーの添加量は、（Ａ）成分１００重量部に対して、通常、０．５〜３０重量部であり、好ましくは１〜１５重量部である。０．５重量部未満では、上記のようなケイ素官能性基を有するものを含む組成物の保存安定性の向上効果が得られず、３０重量部を越えて用いても、それに見合う効果がないばかりか、硬化して得られたゴム状弾性体の物性や耐熱性が低下し、また加熱による黄変が著しい。
　【００３６】
　また、本発明の組成物において、（Ａ）成分、架橋剤、および（Ｂ）（Ｃ）成分の組合せのうち少なくとも一種を別の容器に保存しておき、使用直前に混合して押出すことにより、硬化させる、いわゆる２包装型室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物として用いることもできる。このような包装形態においては、たとえば（Ａ）成分を一方の容器に、架橋剤、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分を他方の容器に保存してもよく、（Ａ）成分と架橋剤を一方の容器に、（Ｂ）成分と（Ｃ）成分を他方の容器に保存してもよい。また、充填剤その他の必要に応じて配合される成分は、任意に、その一方または両方の容器の成分に混合してもよい。
　【００３７】
　【発明の効果】
　本発明の室温硬化性ポリオルガノシロキサン組成物は、硬化の途上に適度な作業時間を有するため、ヘラ仕上げなどによる表面への影響が少なく、作業性に優れている。そのうえ、硬化性、接着性および保存安定性に優れている。また、本発明において特徴的なことは、（Ｃ）成分を添加しても特に硬化後の組成物の色調に影響を与えることなく、他の成分の選択によっては、半透明のゴム状弾性体を得ることができることである。
　【００３８】
　したがって、本発明の組成物は、建築用シーリング材、工業用接着・シール材などとして有用である。特に、建築現場でシリコーンシーリング材として本発明の組成物を用いると、多量に塗布した後に、まとめて表面を仕上げることが可能となり、作業効率上、きわめて有効である。
　【００３９】
　【実施例】
　以下に、実施例および比較例によって、本発明をさらに詳細に説明する。本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。なお、実施例中、部はすべて重量部を表し、粘度などの物性値はすべて２５℃、相対湿度６０％における値である。
　【００４０】
　以下の実施例および比較例において調製し、密封して保存した組成物について、次のような評価を行った。
　【００４１】
　（ａ）指触乾燥時間：組成物を２０℃、６０％ＲＨの雰囲気中に押し出して、指で表面に接触して乾燥状態にあることを確認するに至る時間を測定した。
　【００４２】
　（ｂ）物理的性質：組成物を厚さ２ｍｍのシート上に押し出し、２５℃、６０％ＲＨで１６８時間放置し、空気中の湿気により硬化させて、その物理的性質をＪＩＳ　Ｋ　６３０１により測定した。
　【００４３】
　（ｃ）引張りせん断接着強さ：ＪＩＳ　Ｋ　６８５０の方法により、銅、アルミニウム、アクリル樹脂およびポリカーボネート（一部の組成物については塩化ビニル樹脂）をそれぞれ被着体とし、その表面に組成物を押し出して、硬化後、引張りせん断接着強さを測定し、接着状態を観察した。なお、一部の組成物については、硬化途上における引張りせん断強さの測定と、接着状態および硬化状態の観察を行って、硬化性を比較した。
　【００４４】
　（ｄ）深部硬化性：組成物を内径１２ｍｍの円筒に充填し、２０℃、６０％ＲＨの雰囲気下に２４時間、９６時間および１６８時間それぞれ放置した後、表面からの硬化部分の厚みを測定することにより、深部硬化性を評価した。
　【００４５】
　（ｅ）保存安定性：湿気を遮断した容器に組成物を入れて、７０℃に５日間加熱した後、指触乾燥時間を２０℃、６０％ＲＨの雰囲気下で測定した。また、厚さ２ｍｍのシート状に押し出し、２５℃、６０％ＲＨで１６８時間放置し、空気中の湿気により硬化させて、その物理的性質をＪＩＳ　Ｋ　６３０１により測定した。
　【００４６】
　実施例１〜５、比較例１〜５
　粘度２０，０００ｃＰのα，ω−ビス（メチルジメトキシシリル）ポリジメチルシロキサン１００部に、比表面積２００ｍ２／ｇの煙霧質シリカ１５部を添加し、均一に混合してベースコンパウンドＢ−１を得た。一方、メチルトリメトキシシラン１２部、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン１０部、ヘキサメチルジシランザン３０部およびジブチルスズジラウレート２部を均一に混合して、架橋剤混合物Ｃ−１を得た。
　【００４７】
　上記のようにして調製したベースコンパウンドＢ−１の１００部に、架橋剤混合物Ｃ−１を５．４部と、表１に示す亜鉛含有有機化合物とを加え、湿気を遮断した状態で均一になるまで混合し、脱泡して、実施例１〜５の組成物を調製した。また、亜鉛含有有機化合物を配合しない比較例１の組成物、および表１に示す有機チタネート、チタンキレート化合物、ジルコニウムキレート化合物、アルミニウムアルコキシドをそれぞれ亜鉛含有有機化合物の代わりに用いた比較例２〜５の組成物を調製した。
　【００４８】
　このようにして得られた各組成物について、前記の方法により、指触乾燥時間、物理的性質、引張りせん断接着強さおよび深部硬化性の評価を行った。それらの結果を表１にまとめて示す。
　【００４９】
　【表１】
　【００５０】
　実施例６〜９、比較例６
　粘度２０，０００ｃＰのα，ω−ジヒドロキシポリジメチルシロキサン１００部に、比表面積２００ｍ２／ｇの煙霧質シリカ１４部を添加し、均一に混合してベースコンパウンドＢ−２を得た。一方、メチルトリス（メチルエチルケトキシマト）シラン１４０部、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン１０部およびジブチルスズジラウレート１．５部を均一に混合して、架橋剤混合物Ｃ−２を得た。
　【００５１】
　上記のようにして調製したベースコンパウンドＢ−２の１００部に、架橋剤混合物Ｃ−２を８部と、表２に示す亜鉛含有有機化合物とを加え、湿気を遮断した状態で均一になるまで混合し、脱泡して、実施例６〜９の組成物を調製した。また、亜鉛含有有機化合物を配合しない比較例６の組成物を調製した。
　【００５２】
　これらの組成物について、指触乾燥時間、物理的性質、引張りせん断接着強さおよび深部硬化性の評価を行った。その結果を表２に示す。
　【００５３】
　【表２】
　【００５４】
　比較例７、８、および硬化性の比較
　メチルトリメトキシシラン１２部、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン５部およびジブチルスズジラウレート２部を均一に混合して、架橋剤混合物Ｃ−３を得た。また、メチルトリメトキシシラン１２部、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン５部およびジブチルスズジラウレート１部を均一に混合して、架橋剤混合物Ｃ−４を得た。
　【００５５】
　前記のベースコンパウンドＢ−１の１００部に、架橋剤混合物Ｃ−３を１．９部加え、湿気を遮断した状態で均一になるまで混合し、脱泡して、比較例７の組成物を得た。同様に、ベースコンパウンドＢ−１の１００部に、架橋剤混合物Ｃ−４を１．８部加え、湿気を遮断した状態で均一になるまで混合し、脱泡して、比較例８の組成物を得た。得られた各組成物ならびに実施例１、２および比較例１の各組成物について、指触乾燥時間を２０℃、６０％ＲＨの雰囲気下で測定した。また、ＪＩＳ　Ｋ　６８５０の方法により、アルミニウムを被着体として、２０℃、６０％ＲＨの雰囲気下に２４時間、９６時間、１６８時間それぞれ放置した後、引張りせん断接着強さを測定し、接着状態および硬化状態を観察した。それらの結果を表３に示す。
　【００５６】
　【表３】
　【００５７】
　実施例１０〜１５
　前記のベースコンパウンドＢ−１の１００部に、前記の架橋剤混合物Ｃ−１を５．４部と、表４に示す鉛含有有機化合物とを配合し、湿気を遮断した状態で均一になるまで混合し、脱泡して、実施例１０〜１５の組成物を調製した。
　【００５８】
　これらの組成物について、指触乾燥時間、物理的性質、引張りせん断接着強さおよび深部硬化性の評価を行った。その結果を表４に示す。
　【００５９】
　【表４】
　【００６０】
　また、さきに実施例１、２および比較例１、７、８の各組成物について行ったのと同様な方法で、実施例１０〜１３で得られた組成物について、硬化の途上における引張りせん断強さを測定し、接着状態および硬化状態を観察した。その結果を表５に示す。
　【００６１】
　【表５】
　【００６２】
　実施例１６〜１９
　前記のベースコンパウンドＢ−２の１００部に、前記の架橋剤混合物Ｃ−２を８部と、表５に示す鉛含有有機化合物とを配合し、湿気を遮断した状態で均一になるまで混合し、脱泡して、実施例１６〜１９の組成物を調製した。
　【００６３】
　これらの組成物について、指触乾燥時間、物理的性質、引張りせん断接着強さ及び深部硬化性の評価を行った。その結果を表６に示す。
　【００６４】
　【表６】
　【００６５】
　表１〜３に示される、（Ｃ）成分を配合せず、指触乾燥時間の短い比較例１および６の組成物のデータと比較して、（Ｃ）成分を配合した実施例１〜１９の組成物は、表１〜６から明らかなように、いずれも優れた作業性をもたらす８〜１５分という長い指触乾燥時間を示し、しかも比較例１の組成物と同等またはそれ以上の深部硬化性、物理的性質、接着性および保存安定性を示した。それに対して、同様に長い指触乾燥時間を示した比較例２および３の組成物は保存安定性が劣り、また比較例７および８の組成物は硬化性が悪く、十分な接着性を発現しなかった。