【事件の表示】
　特許第３０３１７３０号「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法」の請求項１ないし６、９ないし１１に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第３０３１７３０号の訂正後の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
１．手続の経緯
  本件特許第３０３１７３０号の請求項１〜１１に係る発明についての出願は、平成３年３月２５日に特許出願され、平成１２年２月１０日にその発明について特許の設定登録がなされたものである。
　これに対して、春川律子より請求項１〜６、９〜１１に係る発明の特許に対して特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１３年２月２０日付けで訂正請求がなされたが、その後再度取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１４年１月１７日付けで上記平成１３年２月２０日付け訂正請求が取り下げられると共に同日付けで新たな訂正請求がなされたものである。
２．訂正の適否
２−１．訂正の内容
  本件訂正の内容は、本件特許明細書を訂正請求書に添付された訂正明細書のとおり、すなわち次の訂正事項ａ〜訂正事項ｏのとおり訂正するものである。
（１）訂正事項ａ
　明細書の発明の名称の「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法」を、「セラミックス成形体」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　明細書の「特許請求の範囲」の請求項１〜１１について、請求項５の限定事項を請求項１に付加して新たな独立請求項１とし、また、請求項５〜１１を削除して次の通り訂正する。
「【請求項１】窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化珪素（ＳｉＣ）からなる群のうち、少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体であって、前記基本構成粒子は、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒了により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子と、を有し、かつ前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有することを特徴とするセラミックス成形体。
【請求項２】請求項１記載のセラミックス成形体において、粒界内析出粒子は、炭化チタン（ＴｉＣ）、炭化珪素（ＳｉＣ）、窒化チタン（ＴｉＮ）、炭化クロム（Ｃｒ４Ｃ３）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ）、窒化クロム（ＣｒＮ）からなる群から選ばれる少なくとも一種類以上の針状あるいは粒状からなる単結晶および複合結晶を有することを特徴とするセラミックス成形体。
【請求項３】請求項１または２記載のセラミックス成形体において、粒界内析出粒子は、１０オングストローム以上１０００オングストローム以下の範囲内の大きさからなることを特徴とするセラミックス成形体。
【請求項４】請求項１乃至３のいずれかに記載のセラミックス成形体において、粒界は、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、酸化ジスプロシウム（Ｄｙ２Ｏ３）、酸化サマリウム（Ｓｍ２Ｏ３）、酸化ネオジウム（Ｎｄ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化珪素（ＳｉＯ２）、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）からなる群と、前記群中に徴量固溶された炭素（Ｃ）並びに窒素（Ｎ）と、を含有することを特徴とするセラミックス成形体。」
（３）訂正事項ｃ
　明細書の段落【０００１】の「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法に関し、」（本件特許掲載公報第２頁第４欄第１２、１３行）を、「セラミックス成形体に関し、」と訂正し、また「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法に関する。」（本件特許掲載公報第２頁第４欄第１５〜１７行）を、「セラミックス成形体に関する。」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ
　明細書の段落【０００９】の「ウィスカーや繊維成分等からなる基本構成粒子同士」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第１６、１７行）を、「六角柱状晶ウィスカーからなる基本構成粒子同士」と訂正する。
（５）訂正事項ｅ
　明細書の段落【０００９】の「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法を提供することにある。」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第２１、２２行）を、「セラミックス成形体を提供することにある。」と訂正する。
（６）訂正事項ｆ
　明細書の段落【００１０】の「窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）と・・・　を有する」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第２５〜２９行）を、「窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化珪素（ＳｉＣ）からなる群のうち、少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体であつて、前記基本構成粒子は、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒子により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子と、を有し、かつ前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有する」と訂正する。
（７）訂正事項ｇ
　明細書の段落【００１１】（本件特許掲載公報第３頁第５欄第３１〜３８行）を削除する。
（８）訂正事項ｈ
　明細書の段落【００１２】の「本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法によれば、」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第４０、４１行）を、「本発明に係るセラミックス成形体によれば、」と訂正する。
（９）訂正事項ｉ
　明細書の段落【００１２】の「少なくとも一種類以上を主原料として含有する基本構成粒子同士の間に発生する間隙に、」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第４２〜４４行）を、「少なくとも一種類以上を主原料として含有し、かつ面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、第１基本構成粒子についで面積が大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒子により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子とを有する基本構成粒子同士の間に発生する間隙に、」と訂正する。
（１０）訂正事項ｊ
　明細書の段落【００１７】の「実験例１乃至実験例５おいて」（本件特許掲載公報第３頁第６欄第４２行）を、「実験例１乃至実験例５において」と訂正する。
（１１）訂正事項ｋ
　明細書の段落【００１８】の「少なくとも１種以上を主原料し、」（本件特許掲載公報第３頁第６欄第４８行）を、「少なくとも１種以上を主原料とし、」と訂正する。
（１２）訂正事項ｌ
　明細書の段落【００２９】の「ＪＩＳ１６０１」（本件特許掲載公報第４頁第８欄第３８行）を、「ＪＩＳＲ１６０１」と訂正する。
（１３）訂正事項ｍ
　明細書の段落【００４７】の「ダンヤモンド砥石」（本件特許掲載公報第第５頁第１０欄第４７行）を、「ダイヤモンド砥石」と訂正する。
（１４）訂正事項ｎ
　明細書の段落【００７８】の表４の「ガス組成」の欄の「Ｎ２：９７０〜９５」を、「Ｎ２：７０〜９５」と訂正する。
（１５）訂正事項ｏ
　明細書の段落【００８１】の「本発明に係るセラミックス成形体およびセラミツクス成形体の製造方法によれば、」（本件特許掲載公報第第１０頁第１９欄第４０〜４２行）を、「本発明に係るセラミックス成形体によれば、」と訂正する。
２−２．訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張変更の存否
　特許請求の範囲に係る上記訂正事項ｂは、大別すると、
（ｂ−１）請求項１の「少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界と、前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有する」を、「少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体であって、前記基本構成粒子は、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒了により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子と、を有し、かつ前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有する」と限定する訂正と、
（ｂ−２）請求項５〜１１を削除する訂正
との二つからなるものである。
　そして、前者は基本構成粒子の限定であり、後者は請求項の削除であるから、両者とも特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正に該当する。また上記訂正事項（ｂ−１）は、訂正前の請求項５の記載からみて、願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものと云えるから、上記訂正事項ｂは、すべて願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　また上記訂正事項ｃ〜ｉ、ｏは、特許請求の範囲の減縮を目的とする訂正事項ｂの訂正に伴い訂正後の特許請求の範囲の記載と明細書の記載を整合させるためのものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当する。そしてこれらは願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされた訂正であり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　さらに上記訂正事項ｊ〜ｎは、誤記の訂正を目的とする訂正であり、そして願書に添付した明細書に記載した事項の範囲内においてなされたものであり、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。なお、訂正事項ａは製造方法の発明の削除に伴う発明の名称の変更である。
２−３．まとめ
　以上のとおりであるから、上記訂正は、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第６条第１項の規定によりなお従前の例によるとされる、特許法第１２０条の４第３項において準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項の規定に適合するので、本件訂正を認める。
３．本件訂正発明
　特許権者が請求した上記訂正は、上述したとおり、認容することができるから、訂正後の本件請求項１〜４に係る発明は、上記訂正事項ｂに摘示した特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された事項により特定されるとおりのものである（以下、それぞれ「本件訂正発明１〜４」という）。
４．特許異議申立てについて
４−１．特許異議の申立ての理由の概要
 申立人は、証拠方法として甲第１〜６号証を提出して、次のとおり主張している。
（ｉ）請求項１、２、４、６、９、１１に係る発明は、甲第１号証または甲第２号証に記載された発明であり、また請求項１〜６、９〜１１に係る発明は甲第１〜４号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、請求項１、２、４、６、９、１１に係る特許は特許法第２９条第１項第３号の規定に違反したものであり、請求項１〜６、９〜１１に係る特許は特許法第２９条第２項の規定に違反したものであるから、取り消されるべきものである。
（ｉｉ）請求項１〜４、６、９〜１１に係る発明は、甲第５号証に記載された発明と同一であるから、請求項１〜４、６、９〜１１に係る特許は、特許法第２９条の２の規定に違反したものであり、取り消されるべきものである。
（ｉｉｉ）請求項１〜４、６、９〜１１に係る特許明細書は記載不備であるから、請求項１〜４、６、９〜１１に係る発明の特許は特許法第３６条第４項及び第５項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべきものである。
４−２．甲号各証の記載内容
（１）甲第１号証：特開平１−９３４７０号公報
（ａ）「焼結助剤として希土類酸化物を１〜１０重量％、酸化アルミニウム１〜１０重量％および酸化チタン０．１〜５重量％を含み、残部が実質的に窒化ケイ素からなるセラミックス混合物を成形、焼成してなることを特徴とするセラミックス焼結体」（請求項１）
（ｂ）「窒化ケイ素を主成分とするセラミックス焼結体の製造方法としては、・・・に大別できる。これらの焼結方法のうち、前者の添加物による緻密化焼結は、各種の焼結方法と組合せての使用が可能であり、例えば窒化ケイ素粉末に焼結助剤を添加した混合粉末を用いて、スリップキャスティング法、射出成形法、プレス法等の各種の方法により形成したセラミックス成形体を常圧下や雰囲気加圧下で焼結したり、ホットプレス法により成形と焼結を一工程で行う等、形状や用途に応じて各種方法が利用されている。」（第１頁右欄第１３行〜第２頁左上欄第４行）
（ｃ）「本発明に使用する希土類酸化物としては、酸化イットリウム、酸化セリウム、酸化ネオジウム、酸化ランタン等が例示され、これらの単体または混合物として用いられる。・・・これらのうち特に酸化イットリウムは得られる焼結体の結晶粒を長柱状にし、高靭性化や高強度化に寄与するため好ましい。これらの希土類酸化物および酸化アルミニウムは共に液相を生じさせ焼結促進剤として寄与する・・・」（第２頁左下欄第１４行〜右下欄第３行）
（ｄ）「また、本発明に使用する酸化チタンは、焼成時に生じる酸化ケイ素の揮散を防止し、反応層の形成を極力少なくとするとともに、焼成後は粒界にＴｉ−Ｎ化合物等の形態で析出し、焼結体の緻密化を促進して耐熱衝撃性の向上に寄与するものである。」（第２頁右下欄第８〜１３行）
（２）甲第２号証：特開昭６３−３１９２６３号公報
（ａ）「窒化ケイ素−添加物系の焼結体からなる窒化ケイ素系セラミックスにおいて、添加物の反応により形成される焼結体中の粒界第２相中および窒化ケイ素粒子の内部に２〜３０重量％の窒化チタンあるいはチタン金属微粒子が分散していることを特徴とする窒化ケイ素系セラミックス」（請求項１）
（ｂ）「窒化ケイ素粉末に焼結添加物として、酸化イットリウム、酸化アルミニウムなどを混合する際に、窒化チタン、金属チタンあるいは、焼結のための加熱時に窒化チタンもしくは、還元されて金属チタンに変る酸化チタン等の微粒子を同時に加えた粉末をつくり、焼結することによって、添加物の反応により形成される焼結体中の粒界第２相中および、窒化ケイ素粒子の内部に窒化チタンあるいはチタン金属を含む窒化ケイ素セラミックスをつくることができる。」（第１頁右欄第１７行〜第２頁左上欄第６行）
（ｃ）「このような粒界第２相中および、窒化ケイ素粒子の内部に窒化チタンあるいはチタン金属を含む窒化ケイ素セラミックスは、焼結体に応力がかかって、破壊するときに、亀裂が窒化チタンあるいはチタン金属粒子によって曲げられ、あるいは分岐するため、破壊エネルギーの増大をもたらし、破壊靱性値の向上および、高温における強度の劣化を防止する作用をする。」（第２頁左上欄第１１〜１８行）
（３）甲第３号証：特開平１−２５２５８２号公報
（ａ）「窒化珪素系セラミックスを母材とし、第１の導電性物質としてＩＶａ、ＶａおよびＶＩａ族の遷移金属元素の炭化物、窒化物、酸化物およびこれらの化合物から形成される複化合物の１種または２種以上の導電性化合物を１０〜７０ｖｏｌ％、ならびに第２の導電性物質としてＳｉＣを０．１〜５０ｖｏｌ％含有し、前記第１の導電性物質および前記第２の導電性物質とにより導電経路が形成されていることを特徴とする導電性セラミックス焼結体」（請求項１）
（ｂ）「すなわちＳｉ３Ｎ４粉末、Ａｌ２Ｏ３粉末、ＡｌＮ粉末、ＩＩＩａ族元素（希土類元素を含む）の酸化物粉末、ＭｇＯ粉末等を所定の窒化珪素および／またはサイアロンとなるように配合し、これらに対し第１の導電性物質であるＩＶａ、ＶａおよびＶＩａ族の遷移金属元素の炭化物、窒化物、酸化物　およびこれらの化合物から形成される複化合物の１種または２種以上の粉末と第２の導電性物質であるＳｉＣ粉末を所定量添加し、混合、成形の後、非酸化性雰囲気中で焼結する。ここで焼結は常圧焼結、・・・等の各種方法を選ぶことができる。焼結の雰囲気は非酸化性雰囲気で行なうことが好ましく、Ｎ２ガス雰囲気、加圧Ｎ２ガス雰囲気、減圧Ｎ２ガス雰囲気、Ｎ２を含む不活性ガス雰囲気等必要に応じ各種の条件で焼結を行なうことが可能である（第３頁右下欄第１９行〜　第４頁左上欄第１４行）
（４）甲第４号証：特開昭６０−１２２７８３号公報
（ａ）「（１）窒化ケイ素セラミックスを焼結させ、得られた焼結体の表面を加工し、ついで窒素雰囲気下、１８００℃以上、焼結温度以下で熱処理することを特徴とするセラミックスの製造法。」（特許請求の範囲第１項）
（ｂ）「実施例１　９０ｗｔ％Ｓｉ３Ｎ４（・・・）および５ｗｔ％Ａｌ２Ｏ３　５ｗｔ％ＭｇＯを・・・混合した。・・・ホットプレスを実施した。この焼結体を・・・加工した。ついで、・・・１４００℃、１時間、ｌａｔｍＮ２中で熱処理した。」（第２頁右上欄第１６行〜左下欄第９行）
（５）甲第５号証：特開平４−２６０６７０号公報
（ａ）「【請求項１】窒化珪素結晶粒子の表面にＣ及びＳｉを除く周期律表ＩＩａ，、ＩＩＩａ，ＩＶａ，Ｖａ，ＶＩａ，ＩＩｂ，ＩＩＩｂ，ＩＶｂ族のうち少なくとも１種以上の元素を含む有機金属化合物を、酸化物、炭化物又は窒化物換算で０．０１〜２０ｖｏｌ％被覆処理し、酸化性又は非酸化性雰囲気にて熱処理することにより、該有機金属化合物を酸化物、炭化物又は窒化物の超微粒子に変換した後、Ｙ２Ｏ３，Ａｌ２Ｏ３，ＡｌＮ，ＭｇＯのうち少なくとも２種以上の焼結助剤を加え成形後、窒素中１４００〜１８５０℃で焼成し、窒化珪素の粒成長過程で上記超微粒子を窒化珪素結晶粒内に取り込み分散させることを特徴とする窒化珪素系複合焼結体の製造方法。
【請求項２】酸化物、炭化物又は窒化物の超微粒子の平均粒径が１〜５００ｎｍである請求項１記載の窒化珪素系複合焼結体の製造方法。」（請求項１、２）
（ｂ）「本発明で得られるものは、マトリックスである窒化珪素質（窒化珪素及び／又はサイアロン）結晶粒の平均粒径が短軸径３μｍ以下、好ましくは０．５μｍ以下であり、アスペクト比が１０以下、好ましくは６以下の粒状晶及び／又は等軸晶からなる均一微細組織を有し、かつ窒化珪素質結晶粒の内部に熱膨張係数の異なる異種粒子がナノメーターオーダーで分散している構造をもつ。」（第２頁右欄第２１〜２８行）」
４−３．当審の判断
４−３−１．申立人の上記主張（ｉ）について
（ｉ）甲第１号証をベースとする対比・判断
（１）本件訂正発明１について
  甲第１号証の上記（１）（ａ）には、「焼結助剤として希土類酸化物を１〜１０重量％、酸化アルミニウム１〜１０重量％および酸化チタン０．１〜５重量％を含み、残部が実質的に窒化ケイ素からなるセラミックス混合物を成形、焼成してなることを特徴とするセラミックス焼結体」と記載されているから、このセラミックス焼結体は、「窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）を基本構成粒子とし、この基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体」であることは明らかである。また上記セラミックス焼結体の結晶粒は、上記（１）（ｃ）の記載から長柱状であり、上記（１）（ｄ）の記載から、その粒界にはＴｉ−Ｎ化合物等が析出していることも明らかである。
　そうすると、甲第１号証には、これら記載を本件訂正発明１の記載ぶりに則して整理すると「窒化ケイ素を基本構成粒子とし、該基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス焼結体であって、その基本構成粒子は長柱状であって、粒界にはＴｉ−Ｎ化合物等が析出しているセラミックス焼結体。」という発明（以下、甲１発明という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明１と甲１発明とを対比すると、甲１発明の「Ｔｉ−Ｎ化合物等」は、本件訂正発明１の「粒界内析出粒子」に相当するから、両者は「窒化珪素を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体であって、前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有することを特徴とするセラミックス成形体。」で一致し、以下の点で相違していると云える。
相違点：本件訂正発明１は、その基本構成粒子が「六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒了により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子とを有する」のに対して、甲１発明は、その基本構成粒子が長柱状である点
  次に、この相違点について検討すると、窒化ケイ素系セラミックス成形体の上記相違点については、甲第２〜４号証には何ら示唆されていない。
　そして、本件訂正発明１のセラミックス成形体は、上記相違点の基本構成粒子を有することにより、本件特許明細書に記載の「セラミックス成形体中において間隙を充填させるために用いられる焼結助剤の占める割合を低減化することができるので、靱性と強度を向上させるとともに強度分布の均一化を図り、応力の局所集中を回避することができる。」（本件特許掲載公報第４頁第７欄第２１〜２６行参照）という効果を奏するものである。
　してみると、本件訂正発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとすることはできないし、また甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
（２）本件訂正発明２〜４について
　本件訂正発明２〜４は、少なくとも請求項１を引用して限定した発明であるから、上記（１）と同じ理由により、甲第１号証に記載された発明であるとすることはできないし、また甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
（ｉｉ）甲第２号証をベースとした対比・判断
（１）本件訂正発明１について
　甲第２号証の上記（２）（ａ）には、「窒化ケイ素−添加物系の焼結体からなる窒化ケイ素系セラミックスにおいて、添加物の反応により形成される焼結体中の粒界第２相中および窒化ケイ素粒子の内部に２〜３０重量％の窒化チタンあるいはチタン金属微粒子が分散していることを特徴とする窒化ケイ素系セラミックス」が記載され、また上記添加物は上記（２）（ｂ）の記載から焼結助剤と云えるから、甲第２号証には、上記記載を本件訂正発明１の記載ぶりに則して整理すると、「窒化ケイ素を含有する基本構成粒子と、基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成されたセラミックスであって、粒界中と基本構成粒子の内部に窒化チタンあるいはチタン金属微粒子を有するセラミックス。」という発明（以下、甲２発明という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明１と甲２発明とを対比すると、甲２発明の「窒化チタンあるいはチタン金属微粒子」は、本件訂正発明１の「析出粒子」に相当するから、両者は、「窒化珪素を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体であって、前記粒界中に析出された析出粒子を有することを特徴とするセラミックス成形体。」で一致し、少なくとも次の点で相違していると云える。
相違点：本件訂正発明１は、その基本構成粒子が「六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒了により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子とを有する」のに対して、甲２発明は、その基本構成粒子の形状、大きさが不明である点
  次に、この相違点について検討すると、窒化ケイ素系セラミックス成形体の上記相違点については、上記（ｉ）（１）で述べたとおり甲第１、３、４号証には何ら示唆されていない。
　そして、本件訂正発明１は、この相違点により上記（ｉ）（１）で述べたとおりの効果を奏するものである。
　してみると、本件訂正発明１は、上記甲第２号証に記載された発明であるとすることはできないし、また甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
（２）本件訂正発明２〜４について
　本件訂正発明２〜４は、少なくとも請求項１を引用して限定した発明であるから、上記（１）と同じ理由により本甲第１号証に記載された発明であるとすることはできないし、また甲第１〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることはできない。
４−３−２．申立人の上記主張（ｉｉ）について
（１）本件訂正発明１について
　甲第５号証の上記（ａ）（ｂ）には、「マトリックスである窒化珪素質結晶粒の平均粒径が短軸径３μｍ以下、好ましくは０．５μｍ以下であり、アスペクト比が１０以下、好ましくは６以下の粒状晶及び／又は等軸晶からなる均一微細組織を有し、かつ窒化珪素質結晶粒の内部に熱膨張係数の異なる異種粒子がナノメーターオーダーで分散している構造の窒化珪素系複合焼結体」が記載されている。そして上記異種粒子は、上記（ａ）の記載から、平均粒径１〜５００ｎｍの超微粒子であるから、甲第５号証には、上記記載を本件訂正発明１の記載ぶりに則して整理すると「平均粒径が短軸径３μｍ以下でアスペクト比が１０以下の窒化珪素結晶粒の均一微細組織からなり、窒化珪素質結晶粒の内部に平均粒径１〜５００ｎｍの超微粒子が分散している窒化珪素系複合焼結体。」という発明（以下、「先願明細書発明」という）が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明１と先願明細書発明とを対比すると、先願明細書発明の「窒化珪素質結晶粒」、「窒化珪素系複合焼結体」は、本件訂正発明１の「基本構成粒子」、「セラミックス成形体」にそれぞれ相当するから、両者は「窒化珪素を含有する基本構成粒子を有することを特徴とするセラミックス成形体」の点で一致し、以下の（イ）〜（ハ）の点で相違していると云える。
（イ）本件訂正発明１は、その基本構成粒子が「六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒了により面成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子とを有する」のに対して、先願明細書発明で、その基本構成粒子が「平均粒径が短軸径３μｍ以下でアスペクト比が１０以下の窒化珪素結晶粒からなり、基本構成粒子の均一微細組織を有する」ものである点
（ロ）本件訂正発明１は、その基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界を有するのに対して、先願明細書発明は、その点が不明である点
（ハ）本件訂正発明１は、粒界中に析出された粒界内析出粒子を有するのに対して、先願明細書発明は、基本構成粒子の内部に平均粒径１〜５００ｎｍの超微粒子を分散して有する点
　次に、これら相違点の特に相違点（イ）について検討すると、先願明細書発明は、その基本構成粒子が「均一な微細組織」を有するものであるから、本件訂正発明１の第１〜第３の基本構成粒子からなる結晶粒組織とは明らかに相違していると云える。
　したがって、本件訂正発明１は、甲第５号証に記載された発明と同一であるとは云えない。
（２）本件訂正発明２〜４について
  本件訂正発明２〜４は、少なくとも請求項１を引用して限定した発明であるから、上記（１）と同じ理由により、甲第５号証に記載された発明と同一であるとは云えない。
４−３−３．申立人の上記主張（ｉｉｉ）について
　本件請求項１〜１１に係る発明は、上記訂正により本件訂正発明１〜４とされたから申立人の上記（ｉｉｉ）の具体的な主張について整理すると、次のとおりである。
（１）「セラミックス成形体」とは、いわゆる圧粉体をさすものであり「焼結体」を意味するものではない。
（２）請求項４の「微量固溶炭素（Ｃ）並びに窒素（Ｎ）」という記載の「微量」は不明確な記載である。
　そこで、これら主張の上記（１）について検討すると、特許権者の提出した乙第１号証（特公平５−４１５９１号公報）や乙第２号証（特許掲載第２６３１７６２号公報）等をみれば、この技術分野ではセラミックスの「成形体」の表現は、セラミックを「焼結したもの」についても使用されている。また請求項１の記載には「焼結助剤」と記載され、また「粒界中に析出された粒界内析出粒子」という記載の「析出」は、単なる圧粉体ではあり得ないことであるから、本件訂正発明１の「セラミック成形体」は明らかに焼結されて得られたものであると云うべきである。
　したがって、申立人の上記（１）の主張は採用することができない。
　次に、申立人の上記（２）の主張について検討すると、申立人は、「微量」の表現は多分に主観的であり客観的な限定とは云えないから、この表現は不明確であると主張していると思われるが、本件訂正発明４の「微量固溶された炭素（Ｃ）並びに窒素（Ｎ）」については、本件特許明細書の記載をみる限り、その定量的な含有量が技術的事項とされているわけでなく、「微量固溶」と云う表現でこれら元素が粒界にわずかに存在することを明らかにすることに意味があると云えるから、「微量」の表現に本件訂正発明４を無効とする程の特段の不備はない。
　したがって、申立人の上記（２）の主張も採用することができない。
５．むすび
　以上のとおり、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては、訂正後の本件請求項１〜４に係る発明の特許を取り消すことはできない。
 また、他に訂正後の本件請求項１〜４に係る発明の特許を取り消すべき理由を発見しない。
　したがって、訂正後の本件請求項１〜４に係る発明の特許は拒絶の査定をしなければならない特許出願に対してされたものと認めない。
　よって、特許法等の一部を改正する法律（平成６年法律第１１６号）附則第１４条の規定に基づく、特許法等の一部を改正する法律の施行に伴う経過措置を定める政令（平成７年政令第２０５号）第４条第２項の規定により、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１４年１月２５日（２００２．１．２５）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第３０３１７３０号発明の明細書を、本件訂正請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正する。
（１）訂正事項ａ
　明細書の発明の名称の「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法」を、「セラミックス成形体」と訂正する。
（２）訂正事項ｂ
　明細書における「特許請求の範囲」の請求項１〜１１について、請求項５の限定事項を請求項１に付加して新たな独立請求項１とし、また、請求項５〜１１を削除し下記の通り訂正する。
「【請求項１】　窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化珪素（ＳｉＣ）からなる群のうち、少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体であって、前記基本構成粒子は、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒了により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子と、を有し、かつ前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有することを特徴とするセラミックス成形体。
　【請求項２】請求項１記載のセラミックス成形体において、粒界内析出粒子は、炭化チタン（ＴｉＣ）、炭化珪素（ＳｉＣ）、窒化チタン（ＴｉＮ）、炭化クロム（Ｃｒ４Ｃ３）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ）、窒化クロム（ＣｒＮ）からなる群から選ばれる少なくとも一種類以上の針状あるいは粒状からなる単結晶および複合結晶を有することを特徴とするセラミックス成形体。
　【請求項３】請求項１または２記載のセラミックス成形体において、粒界内析出粒子は、１０オングストローム以上１０００オングストローム以下の範囲内の大きさからなることを特徴とするセラミックス成形体。
　【請求項４】請求項１乃至３のいずれかに記載のセラミックス成形体において、粒界は、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、酸化ジスプロシウム（Ｄｙ２Ｏ３）、酸化サマリウム（Ｓｍ２Ｏ３）、酸化ネオジウム（Ｎｄ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化珪素（ＳｉＯ２）、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）からなる群と、前記群中に微量固溶された炭素（Ｃ）並びに窒素（Ｎ）と、を含有することを特徴とするセラミックス成形体。」
（３）訂正事項ｃ
　明細書の段落【０００１】の「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法に関し、」（本件特許掲載公報第２頁第４欄第１２、１３行）を、「セラミックス成形体に関し、」と訂正し、また「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法に関する。」（本件特許掲載公報第２頁第４欄第１５〜１７行）を、「セラミックス成形体に関する。」と訂正する。
（４）訂正事項ｄ
　明細書の段落【０００９】の「ウィスカーや繊維成分等からなる基本構成粒子同士」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第１６、１７行）を、「六角柱状晶ウィスカーからなる基本構成粒子同士」と訂正する。
（５）訂正事項ｅ
　明細書の段落【０００９】の「セラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法を提供することにある。」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第２１、２２行）を、「セラミックス成形体を提供することにある。」と訂正する。
（６）訂正事項ｆ
　明細書の段落【００１０】の「窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）と・・・　を有する」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第２５〜２９行）を、「窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化珪素（ＳｉＣ）からなる群のうち、少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界とを有するセラミックス成形体であって、前記基本構成粒子は、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒子により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子と、を有し、かつ前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有する」と訂正する。
（７）訂正事項ｇ
　明細書の段落【００１１】（本件特許掲載公報第３頁第５欄第３１〜３８行）を削除する。
（８）訂正事項ｈ
　明細書の段落【００１２】の「本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法によれば、」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第４０、４１行）を、「本発明に係るセラミックス成形体によれば、」と訂正する。
（９）訂正事項ｉ
　明細書の段落【００１２】の「少なくとも一種類以上を主原料として含有する基本構成粒子同士の間に発生する間隙に、」（本件特許掲載公報第３頁第５欄第４２〜４４行）を、「少なくとも一種類以上を主原料として含有し、かつ面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、第１基本構成粒子についで面積が大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒子により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子とを有する基本構成粒子同士の間に発生する間隙に、」と訂正する。
（１０）訂正事項ｊ
　明細書の段落【００１７】の「実験例１乃至実験例５おいて」（本件特許掲載公報第３頁第６欄第４２行）を、「実験例１乃至実験例５において」と訂正する。
（１１）訂正事項ｋ
　明細書の段落【００１８】の「少なくとも１種以上を主原料し、」（本件特許掲載公報第３頁第６欄第４８行）を、「少なくとも１種以上を主原料とし、」と訂正する。
（１２）訂正事項ｌ
　明細書の段落【００２９】の「ＪＩＳ１６０１」（本件特許掲載公報第４頁第８欄第３８行）を、「ＪＩＳＲ１６０１」と訂正する。
（１３）訂正事項ｍ
　明細書の段落【００４７】の「ダンヤモンド砥石」（本件特許掲載公報第第５頁第１０欄第４７行）を、「ダイヤモンド砥石」と訂正する。
（１４）訂正事項ｎ
　明細書の段落【００７８】の表４の「ガス組成」の欄の「Ｎ２：９　７０〜９５」を、「Ｎ２：　７０〜９５」と訂正する。
（１５）訂正事項ｏ
　明細書の段落【００８１】の「本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法によれば、」（本件特許掲載公報第第１０頁第１９欄第４０〜４２行）を、「本発明に係るセラミックス成形体によれば、」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
セラミックス成形体
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　窒化硅素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化硅素（ＳｉＣ）からなる群のうち、少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界と
を有するセラミックス成形体であって、
　
前記基本構成粒子は、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、
　
六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、
　
六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒子により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子と、
　
を有し、
　
かつ前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有する
　【請求項２】
　請求項１記載のセラミックス成形体において、粒界内析出粒子は、炭化チタン（ＴｉＣ）、炭化硅素（ＳｉＣ）、窒化チタン（ＴｉＮ）、炭化クロム（Ｃｒ４Ｃ３）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ）、窒化クロム（ＣｒＮ）からなる群から選ばれる少なくとも一種類以上の針状あるいは粒状からなる単結晶および複合結晶を有することを特徴とするセラミックス成形体。
　【請求項３】
　請求項１または２記載のセラミックス成形体において、粒界内析出粒子は、１０オングストローム以上１０００オングストローム以下の範囲内の大きさからなることを特徴とするセラミックス成形体。
　【請求項４】
　請求項１乃至３のいずれかに記載のセラミックス成形体において、粒界は、酸化セリウム（ＣｅＯ２）、酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、酸化ジスプロシウム（Ｄｙ２Ｏ３）、酸化サマリウム（Ｓｍ２Ｏ３）、酸化ネオジウム（Ｎｄ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化硅素（ＳｉＯ２）、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）からなる群と、
　前記群中に微量固溶された炭素（Ｃ）並びに窒素（Ｎ）と、
　を含有することを特徴とするセラミックス成形体。
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、セラミックス成形
体に
体に
　【０００２】
　【従来の技術】
　一般に、セラミックス材料を金属材料と比較する時、セラミックス材料の脆性および靭性は共に低く、また、セラミックス成形体中の強度分布が偏在しているために、応力の局所集中を容易に発生する傾向を示す。前記の理由から、セラミックス成形体を高い負荷の掛かる複雑な形状の部材として用いることは非常な困難を伴い、実用に供するには至っていない。
　【０００３】
　従って、セラミックス成形体を広範な利用分野において多様な形状で実用に供すべく、脆性の低下と靭性を向上させ、また、セラミックス成形体中の強度分布を均一にすることにより、応力の局所集中を回避することが希求され続けている。
　【０００４】
　前記の要請に応じて、セラミックス成形体の製造に際しては、ウィスカーによって複合化を図る製造方法や、ニューマトリックスコンポジットによって複合化を図る製造方法が採用されるに至っている。
　【０００５】
　【発明が解決しようとする課題】
　しかしながら、前記ウイスカーによる複合化方法により製造したセラミックス成形体では、成長したウィスカーや添加した繊維成分の配向により強度や物性に異方性を生じ、また、焼結に際しては、成長したウィスカーや添加した繊維成分が緻密化を阻害している。従って、セラミックス成形体の緻密化を達成すべく前記緻密化に対する阻害を克服するための焼結駆動力を付与する必要がある。そして、前記焼結駆動力を付与するための生産手段は、ＨＩＰ焼結法あるいはＨｏｔＰｒｅｓｓ法に限定されるために、所望の形状が得られないばかりか、製造コストの高騰を招く不都合が顕在化している。
　【０００６】
　また、前記ニューマトリックスコンポジットによる複合化方法では、従来例と比較して強度の向上は達成されるものの、使用する原料の調整に非常な困難を伴うとともに、使用する原料自体が極めて高価なため、製造コストの高騰を招く不都合が存在する。
　【０００７】
　さらには、前記の二つの方法で得られたセラミックス成形体は、図４に示すように、基本構成粒子４０であるウィスカーや繊維成分が隣接し絡み合った状態で緻密化しているために基本構成粒子４０同士により間隙４２が画成される。そして、この間隙４２を破壊の起点として、所謂、粒界破壊を生じる不都合を露呈している。
　【０００８】
　さらにまた、前記不都合を克服すべく、前記間隙４２を大量の焼結助剤あるいは添加剤で埋める方法も考えられるが、該焼結助剤および添加剤はガラス質であるために、結晶化しても基本構成粒子の強度には達せず、また、高温で軟化し易いために所望の強度と靭性を得るには至っていない。
　【０００９】
　従って、本発明の目的は、
六角柱状晶ウィスカーからなる
体を
　【００１０】
　【課題を解決するための手段】
　前記課題を解決するために、本発明は、窒化硅素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化硅素（ＳｉＣ）からなる群のうち、少なくとも一種類以上を含有する基本構成粒子と、前記基本構成粒子同士の間隙に焼結助剤を充填して形成された粒界と
を有するセラミックス成形体であって、
　
前記基本構成粒子は、六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、
　
六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が第１基本構成粒子についで大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、
　
六角柱状晶ウィスカーの六角形面の面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒子により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子と、
　
を有し、
　
かつ前記粒界中に析出された粒界内析出粒子を有する
　【００１１】
　【構成の具体的説明】
　本発明に係るセラミックス成形
体に
し、かつ面積が最も大きくセラミックス成形体の骨格をなす第１の基本構成粒子と、第１基本構成粒子についで面積が大きく且つ第１基本構成粒子同士の画成する大径の間隙に配設される第２の基本構成粒子と、面積が最も小さく、第１基本構成粒子並びに第２基本構成粒子により画成される小径の間隙に配設される第３の基本構成粒子とを有する
　【００１２】
　また、前記窒化硅素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化硅素（ＳｉＣ）のうち、少なくとも一種類以上を主原料として含有する基本構成粒子は、焼成あるいは熱処理により結晶が成長した極めて純度の高い単結晶の六角柱状晶ウィスカーから構成されている。
　【００１３】
　次に、当該セラミックス成形体の製造方法を図３のフローチャートに示す。該製造方法では、基本構成粒子として単結晶からなる六角柱状晶ウィスカーを高い純度で成長させるために、前記基本構成粒子の粒成長が行われる焼成過程では、他の成分が基本構成粒子中に固溶することを厳しく抑制する。なぜならば、基本構成粒子中に他の成分が固溶した場合には、ウィスカーは不規則な成長を遂げたり、六角柱状とは異なる形状に成長するために、基本構成粒子自体に欠陥を生じ、強度劣化を招くからである。
　【００１４】
　また、間隙に充填され粒界を形成する焼結助剤は、先ず、成形の過程において緻密化が開始され、最終的には，焼成過程で緻密化を終了する。従って、焼成過程においては、昇温速度、保持温度、保持時間、焼結雰囲気等を厳しく管理する必要がある。
　【００１５】
　粒界の体積は、焼結助剤の添加量により変化する。粒界の脆性を減ずるために体積は小さい方が好適であるので、粒界内析出粒子の種類および析出量に応じて焼結助剤の添加量は調整される。粒界内析出粒子の析出は、焼成過程の後半で他の成分の緻密化が完了する直前から開始され、保持温度の昇温に伴って進行する。そして、熱処理過程では、粒界内析出粒子の安定化と均質化がなされる。
　【００１６】
　【実施例】
　次に、本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法について好適な実施例を挙げ、添付の図面を参照しながら以下詳細に説明する。なお、本実施例においては、先ずセラミックス成形体を説明した後、実験例１乃至実験例５
に
　【００１７】
　図１並びに図２において、参照符号１０はセラミックス成形体を構成する基本構成粒子１０を示す。該基本構成粒子１０は、窒化硅素（Ｓｉ３Ｎ４）と炭化硅素（ＳｉＣ）のうち、少なくとも一種類以上を主原料
と
　【００１８】
　また該基本構成粒子１０は、３種類の大きさからなり、最も大径の第１の基本構成粒子１２は、六角形面の径が２μｍから３．５μｍ程度で、長さが１０μｍから１４μｍ程度の六角柱状晶ウィスカー形状を示す。前記第１基本構成粒子１２はセラミックス成形体の基本骨格をなし、この第１基本構成粒子１２同士が画成する大径の間隙は、中径の第２の基本構成粒子１４により充填される。第２基本構成粒子１４は、六角形面の径が０．５μｍから１．０μｍ程度で、長さが５μｍから６μｍ程度の六角柱状晶ウィスカー形状を示す。さらに第２基本構成粒子１４同士あるいは、第１基本構成粒子１２と第２基本構成粒子１４とが画成する中径の間隙は、最も小径の第３の基本構成粒子１６によって充填される。前記第３基本構成粒子１６は、六角形の径が０．３μｍから０．５μｍ程度で、長さが１０μｍから１４μｍ程度の六角柱状晶ウィスカー形状を示す。
　【００１９】
　以上のように六角柱状晶ウィスカーを成長させて得た充填状態を有するセラミックス成形体は、図４に示す従来例の充填状態よりも間隙の占める割合を大幅に減ずることができる。従って、セラミックス成形体中において間隙を充填するために用いられる基本構成粒子１０よりも強度および靭性の大幅に劣る焼結助剤の占める割合を低減化することができるので、靭性と強度を向上させるとともに強度分布の均一化を図り、応力の局所集中を回避することができる。
　【００２０】
　ところで、図１の円で囲繞した部分の拡大図である図２から容易に諒解されるように、圧縮応力が付与された後も２つの基本構成粒子１０同士の間には、粒界１８が存在し、さらに３つの基本構成粒子１０が囲繞する部分にはより大きな粒界１９が存在する。この粒界１８、１９は、セラミックス成形体の脆性を増加させるとともに、強度分布を大きくし、応力の局所集中を受け易くしている。従って、前記粒界１８、１９は、破壊の起点となり粒界破壊を生じる原因となっている。
　【００２１】
　前記粒界破壊を回避すべく粒界１８、１９の結晶化を行いながら、粒界１８、１９中に炭化チタン（ＴｉＣ）、炭化硅素（ＳｉＣ）、窒化チタン（ＴｉＮ）、炭化クロム（Ｃｒ４Ｃ３）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ）、窒化クロム（ＣｒＮ）からなる群から選ばれる少なくとも一種類以上の針状あるいは粒状の単結晶、あるいは複合結晶からなる粒界内析出粒子２０を析出する。この粒界内析出粒子２０を粒界１８、１９中に析出させることによりセラミックス成形体中で、粒界、すなわち焼結助剤の占める割合を減ずることができるので脆性を低減化させるとともに、粒界１８、１９の強化を図ることができる。
　【００２２】
　前記粒界内析出粒子２０の大きさは、針状結晶の場合は、径０．００１μｍから０．０１μｍ程度で、長さが０．０１μｍから０．０３μｍ程度の形状が好適であり、最大でも径０．２μｍ、長さ１．５μｍ以下である必要がある。また、粒状結晶の場合は、径０．００１μｍから０．０３μｍ程度の形状が好適であり、最大でも径０．５μｍ以下である必要がある。
　【００２３】
　なぜならば、粒界内析出粒子２０の大きさが前記範囲以下であると、破壊の表面エネルギーはそれほど大きくならないために効果は小さくなる。また、前記範囲以上であると、それに伴って粒界１８、１９の体積も増大するので脆性を増し靭性が低下するためである。
　【００２４】
　本発明に係るセラミックス成形体は、基本的には以上のように構成されるものであり、次に該セラミックス成形体の製造方法についてその作用並びに効果を含めて説明する。
　【００２５】
実験例１
　粉体原料の全体重量を１００重量部とする時、平均粒径０．８μｍの窒化硅素（Ｓｉ３Ｎ４）８９．６７重量部、平均粒径０．４μｍの酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）３重量部、平均粒径０．９μｍの酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）４重量部、平均粒径１．２μｍの酸化マグネシウム（ＭｇＯ）０．３重量部、平均粒径１．０μｍの酸化ジスプロシウム（Ｄｙ２Ｏ３）２重量部、平均粒径１．２μｍの酸化第２セリウム（ＣｅＯ２）０．５重量部、平均粒径１．５μｍの酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）０．５重量部、平均粒径５０オングストローム（０．００５μｍ）のカーボンブラック（Ｃ）０．０３重量部を各々秤取して、粉体原料とした。
　【００２６】
　前記粉体原料１００重量部に対して、精製水を３２重量部、適量のアルギン酸アンモニウム溶液およびアクリル樹脂エマルジョンからなる液状成分を添加した後、ボールミルを用いて１２０時間分散混合して混合原料を得た。
　【００２７】
　前記混合原料を石膏型を用いてスリップキャスト法で２０×２０×１００ｍｍの形状の予備成形体を成形した。
　【００２８】
　前記予備成形体を乾燥し、脱脂した後、図３の焼成工程に従って、窒素雰囲気中で焼成してセラミックス成形体を得た。
　【００２９】
　このセラミックス成形体をＪＩＳ
Ｒ
　【００３０】
　また、比較例１に供するべく、前記試験材と同質の粉体原料を用い、この粉体原料の全体重量１００重量部に対して、窒化硅素（Ｓｉ３Ｎ４）９０重量部、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）４重量部、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）６重量部となるよう秤取した粉粒体原料を用いて、実験例１の試験材と同一の工程を施し比較試験材を得た。
　【００３１】
　前記試験材並びに比較試験材に対して、曲げ強度、硬度、Ｖノッチを導入したシェブロンノッチ法による破壊靭性値、アルキメデス法による密度を各々測定した。また、同様の前記試験材並びに比較試験材を用いて、ＴＥＭを用いた粒界構造、光学顕微鏡並びにＳＥＭを用いた鏡面研磨後の表面と断面方向の欠陥の観察を実施した。
　【００３２】
　なお、破断面の観察に際しては、フッ化水素（ＨＦ）１０％と硝酸（ＨＮＯ３）２５％との混液でエッチングし、前記エッチング部分と未エッチング部分とを比較観察した。
　【００３３】
　表１に各々の物性値を、表２に光学顕微鏡による欠陥観察結果を、表３にＳＥＭによる欠陥観察結果を示す。
　【００３４】
　表１より実験例１では比較例１に比べ、強度及び靭性が著しく向上したことが判る。
　【００３５】
　表２並びに表３より比較例１に比して実験例１では、空隙は少なく、また欠陥はほとんど存在しないことが判定される。
　【００３６】
　ＴＥＭによる観察では、実験例１において、極めて結晶性の高い単結晶の六角柱状晶ウィスカーから構成される結晶面を確認することができた。この結晶面は、概ね３種類の大きさからなる基本構成粒子１０により規則的な結晶格子が構成されている。前記基本構成粒子１０は、セラミックス成形体の骨格を形成する１１μｍから１３μｍの形状の第１基本構成粒子１２と、前記第１基本構成粒子１２同士が画成する間隙を充填する４．５μｍから６μｍの形状の第２基本構成粒子１４、前記第１基本構成粒子１２同士および前記第２基本構成粒子１４とが画成する小径の間隙を充填する０．３μｍから３μｍの形状の第３基本構成粒子１６とから構成される。
　【００３７】
　前記第１基本構成粒子１２、第２基本構成粒子１４、第３基本構成粒子１６により画成され、各々の大きさに対応する好適な大きさの基本構成粒子での充填後もなお残留した間隙は、焼結助剤によりさらに充填され、粒界１８が形成される（図２参照）。
　【００３８】
　実験例１では、前記粒界１８中には、１０オングストローム（０．００１μｍ）から７０オングストローム（０．００７μｍ）の針状および極微細な粒状の炭化硅素（ＳｉＣ）からなる粒界内析出粒子２０が確認された。また３つの基本構成粒子により画成される粒界１９では、粒界内析出粒子２０は平均１００オングストローム（０．０１μｍ）から５００オングストローム（０．０５μｍ）の大きさの析出をし、最大では、１０００オングストローム（０．１μｍ）の析出をなしている。
　【００３９】
　実験例１において、破断面では、粒界破壊と粒内破壊の両方が観察され、また、クラックディフレクション、クラックピン止め効果、プルアウト効果が生起した痕跡が確認された。従って、これらの要因により、表１に示された靭性と強度の著しい向上がなされたと判定される。
　【００４０】
　実験例１において、粒界１８では、粒界内析出粒子２０がクラックを分岐し、また、クラックにピン止め効果をなした痕跡が確認された。従って、粒界破壊に必要とされる破壊エネルギーが増大した分、強度も向上されたと判定される。また、粒界１８の凝固並びに粒界内析出粒子２０の析出により発生した残留応力により、強度並びに靭性が向上されたと容易に諒解できる。
　【００４１】
　前記実験例１に対して、比較例１ではセラミックス成形体を構成する基本構成粒子は、針状あるいは柱状を呈することが確認されたが、その結晶性は悪く、粒界は、不均一な凝集物からなる厚層のガラス層から構成される。従って、この粒界が粗大欠陥の原因となり、９割近くの粒界が破壊の起点となったことが確認された。
　【００４２】
実験例２
　実験例１と同質の粉粒体原料を表４に記載した配合比となるように秤量した後、表４に記載した各々の焼成温度、焼成雰囲気、熱処理温度で実験例１と同一の工程を付与してセラミックス成形体を得る。なお、熱処理温度は９５０℃から１４５０℃の温度範囲の他に焼成後熱処理を施さない場合も設定した。
　【００４３】
　前記セラミックス成形体を５０×２５×６０ｍｍの形状に切り出して試験材を得た。
　【００４４】
　前記試験材を＃３００、＃８００、＃３０００のダイヤモンド砥石で研磨してその残留応力をＸ線を用いて測定した後、シェブロンノッチ法により破壊靭性ＫＩＣを測定した。
　【００４５】
　なお、比較例２として、実験例２と同質の粉粒体原料を表５に記載した配合比となるよう秤量した後、表５に記載した焼成温度、熱処理温度で実験例２と同一の工程を付与してセラミックス成形体を得た後、試験材と同様の形状に加工して比較試験材とした。
　【００４６】
　実験例２および比較例２の破壊靭性と残留応力との関係を図５に示す。また、●は比較例２、○は実験例２の各々のデータを示す。
　【００４７】
　図５より、実験例２および比較例２共に残留応力は、圧縮側となり、また、残留応力の増大に伴い破壊靭性値も増大していることが判る。
　【００４８】
　また、比較例２では、印加できる圧縮応力は、１００ＭＰａ付近を上限値としていたのに対して、実験例２では、２００ＭＰａ付近まで上限値を向上することができた。
　【００４９】
実験例３
　実験例１の試験材と同じセラミックス成形体を図６に示す形状に加工して疲労試験に供する試験材を得た。前記試験材２８において、試験部３０の長さは２０ｍｍとし、表面を＃６００のダ
イ
　【００５０】
　疲労試験は、油圧サーボ式試験器を用いて２０Ｈｚの正弦波で実施した。また、平均応力ρｍと振幅応力ρａの効果を顕著にするために負荷条件として、応力比（最大応力と最小応力との比）Ｒ＝−１：完全両振り、Ｒ＝０：完全片振り、Ｒ＝１／５、Ｒ＝１／２、Ｒ＝４／５：部分片振りの５つの場合を設定した。なお、疲労試験前の予荷重による保証試験は実施しなかった。
　【００５１】
　図７にＲ＝−１での疲労試験の結果を、図８にＲ＝０での疲労試験の結果を各々示す。
　【００５２】
　Ｒ＝−１の引っ張り−圧縮疲労試験では、１０７サイクルでの疲労強度は、引っ張り強度の約６０％程度であった。また、Ｒ＝０、Ｒ＝１／５、Ｒ＝４／５と応力比Ｒが逐次増加するに伴い、１０７サイクルでの疲労強度も増加し、応力比Ｒに対して４ｋｇｆ／ｍｍ２から７ｋｇｆ／ｍｍ２程度の増加傾向が確認された。
　【００５３】
　Ｒ＝−１とＲ＝０との１０８サイクルでの疲労強度を比較すると、約１０ｋｇｆ／ｍｍ２の強度差の存在が確認された。このことは、残留応力により、引っ張り−引っ張り疲労強度に比して引っ張り−圧縮疲労強度が相対的に低下したためと諒解される。
　【００５４】
　図７並びに図８に示した応力比Ｒを変えた疲労試験における１０７サイクルでの疲労強度を平均応力ρｍと振幅応力ρａを指標として整理して図９に示す。
　【００５５】
　図９より、平均応力ρｍの増大に伴い振幅応力ρａは減少し、また、平均応力ρｍと振幅応力ρａの和、および最大応力は、平均応力ρｍの増加に伴い増加傾向を示すことが判る。そして最終的に疲労強度は、引っ張り強度と一致する。
　【００５６】
　さらには、平均応力ρｍと振幅応力ρａとの関係は、
　【００５７】
　【数１】
の式１で示される。
　【００５８】
　図９において式１で示されるＹ軸上の両振り応力下での疲労強度ρｅとＸ軸上の（静的）引っ張り強度ρｔとを結ぶ破線の下側の領域が、繰り返し応力下での安全応力を示す領域である。該実験例３の安全応力を示す領域は、従来のセラミックス成形体、金属材料等いずれの場合の安全応力を示す領域よりも著しく高い値を上限として囲繞されている。
　【００５９】
　前記の結果より、引っ張り−引っ張り疲労強度が引っ張り−圧縮疲労強度を上回る時、平均応力ρｍの増加に伴い最大応力を指標とした疲労強度は増大傾向を示すことが確認される。また、クラックの形成および成長には平均応力ρｍの関与は小さく、振幅応力ρａに大きく影響されることが判る。
　【００６０】
　以上のことより、疲労破壊は後述の二つの作用機序により発生することが容易に諒解される。第一の場合とは、予め、破壊の開始点となる大きな欠陥が存在する時、繰り返し応力が付与されることによりマイクロクラックが生じる。そして、このマイクロクラックと前記大きな欠陥の囲繞する部分の面積がある一定の閾値を越える時に疲労破壊が生じる場合である。また、第２の場合とは、予め存在した欠陥の応力集中部に繰り返し応力が付与される。そして、前記繰り返し応力により粒界に新たなマイクロクラックが生じる。さらに、この新たなマイクロクラックと前記欠陥とが接合し亀裂を形成して、この亀裂が徐々に拡大することにより疲労破壊を生じる場合である。
　【００６１】
　また、図７並びに図８の結果から後述の現象が諒解される。すなわち、引っ張り応力の負荷時に、クラックが六角柱状晶ウィスカー等の形状を有する窒化硅素（Ｓｉ３Ｎ４）によりピン止めされクラックの拡大が阻止されている場合においても、次の過程で圧縮応力が付与されることによりクラックの先端部が閉塞して六角柱状晶ウィスカーがクラックから離脱する。この結果、その次の過程で引っ張り応力が負荷される時には、ピン止めがなされずクラックが拡大する。そして、前記作用機序によりクラックの拡大を繰り返し、ある閾値以上の大きさのクラックが形成されると疲労破壊が発生する。
　【００６２】
　さらにまた、前記作用機序によるクラックの拡大が最も進行し易い粒界１８、１９内に粒界内析出粒子２０を析出することにより粒界強化がなされ、また粒界内析出粒子２０によりピン止め効果が発生するために破壊に必要とされるエネルギーは増大する。このことは、図９に平均応力ρｍと振幅応力ρａで示される強度が著しく向上したことからも確認される。
　【００６３】
実験例４
　実験例１の試験材と同じセラミックス成形体を図１０に示す形状に加工して回転曲げ疲労試験に供する試験材３２を得た。比較例としては、この実験例４の試験材３２に粒界内析出粒子を析出しない比較試験材を用いた比較例４ａと、比較例１と同じセラミックス成形体材料からなる比較試験材を用いた比較例４ｂを実施した。
　【００６４】
　図１１に２９６０ｒｐｍでの回転曲げ疲労試験結果を示す。なお、●は実験例４、○は比較例４ａ、×は比較例４ｂのデータを各々示す。
　【００６５】
　図１１の結果より、比較例４ｂの１０７サイクルでの疲労強度は２６ｋｇ／ｍｍ２であったのに対し、実験例４では６０ｋｇ／ｍｍ２を越える値を得た。また粒界内析出粒子を析出しない比較例４ｂでは４３ｋｇ／ｍｍ２であり、粒界１８、１９への粒界内析出粒子の析出により約１５０％の疲労強度の向上が確認された。
　【００６６】
　前記の結果を単純曲げ試験の結果と比較すると、実験例４の疲労強度は、単純曲げ試験における疲労強度の３７％から４２％の値を示し、比較例４ｂでは、３０％から３５％を示した。
　【００６７】
　また、前記の回転曲げ疲労試験結果を引っ張り−引っ張り疲労試験結果と比較すると、実験例４の疲労強度は、単純曲げ試験における疲労強度の約６５％の値を示し、比較例４ｂでは、約５７％の値を示した。
　【００６８】
　以上の比較検討の結果から、引っ張り−引っ張り疲労試験の疲労強度に比べて回転曲げ疲労試験強度の疲労強度が低下したことにより、疲労破壊の作用機序はマイクロクラックの形成および成長に律速されていることが容易に諒解される。従って、このような疲労破壊の作用機序を有するセラミックス成形体では、粒界内に粒界内析出粒子等の微細結晶を析出させて、粒界強化とピン止め効果によるクラックの成長を阻止することにより強度と靭性を著しく向上することができる。
　【００６９】
実験例５
　実験例１と同質の原料を用い、粉粒体原料の全重量を１００重量部とする時、表６に記載した例１から例１２の組成となるよう各々の原料を秤取して粉粒体原料とする。
　【００７０】
　前記粉粒体原料に分散媒としての精製水、分散剤、バインダーを添加して、ボールミルを用いて１２０時間分散混合して混合原料を得た。
　【００７１】
　次に、前記混合原料を２５×１０×８０の形状からなる石膏型を用いて予備成形体を成形した。
　【００７２】
　次いで、前記予備成形体を乾燥して脱脂処理した後、表６に記載した焼成温度並びに熱処理条件で焼成および熱処理を行いセラミックス成形体を得た。この時のガス雰囲気は、焼成過程の１５５０℃までは、アルゴンガス雰囲気で行い、その後窒素ガスで９．５ｋｇ／ｃｍ２まで加圧した。なお、焼成後の炉内のガスを分析すると、窒素分圧７０％から９８％、アルゴンガス分圧１．５％から２９％、一酸化炭素分圧０．１％から１％が検出された。
　【００７３】
　そして、前記セラミックス成形体から、８×６０×５ｍｍの形状からなり、面粗さが全面０．８Ｓ、コーナ一部は全て０．３Ｃに面取りした試験材を形成した。
　【００７４】
　前記試験材を用いて、支点間距離４０ｍｍの３点曲げ試験を実施した。
　【００７５】
　また、前記セラミックス成形体からＪＩＳＲ１６０１試験材を形成してシェブロンノッチ法による破壊靭性値の測定を実施した。なお、通常市販されているＳｉ３Ｎ４−Ａｌ２Ｏ３−Ｙ２Ｏ３系セラミックス成形体を比較例５として用いた。
　【００７６】
　前記二つの試験から得られた物性値を表６に示す。
　【００７７】
　表６より実験例５の例１乃至例１２で得られた物性値は、比較例５と比較する時、何れの場合においても高強度、高靭性であることが確認された。
　【００７８】
　また、結晶構造を観察する時、比較例５においては異常粒成長した不規則な粒子構造が観察されたのに対して、該実験例５の例１乃至例１２は、何れの場合にでも実験例１と同様な３種類の大きさからなる極めて結晶性の高い単結晶の六角柱状晶ウィスカーから構成されていることが観察された。
　【００７９】
　さらにまた、破断面では、粒界破壊のみならずマイクロクラックの拡大が進行した痕跡、および粒内破壊が観察され、粒界強化のなされたことが確認された。
　【００８０】
　【表１】
　【００８１】
　【表２】
　【００８２】
　【表３】
　【００８３】
　【表４】
　【００８４】
　【表５】
　【００８５】
　【表６】
　【００８６】
　【発明の効果】
　以上のように、本発明に係るセラミックス成形
体に
　【００８７】
　この結果、セラミックス成形体の寿命予測の設定、設計安全強度の診断を容易に遂行することができる効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　本発明に係るセラミックス成形体の一部省略拡大図である。
　【図２】
　図１の一部省略拡大図の丸枠で囲繞した部分の図１より拡大率の大きな拡大図である。
　【図３】
　本発明に係るセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例の工程図である。
　【図４】
　従来の技術に係るセラミックス成形体の一部省略拡大図である。
　【図５】
　本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例において実験例２と比較例２の破壊靭性と残留応力との関係を示す図である。
　【図６】
　本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例において実験例３に用いる試験材の形状を示す図である。
　【図７】
　本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例において実験例３のＲ＝−１の時の疲労強度試験の結果を示す図である。
　【図８】
　本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例において実験例３のＲ＝０の時の疲労強度試験の結果を示す図である。
　【図９】
　本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例において実験例３の疲労強度を平均応力ρｍと振幅応力ρａで示した図である。
　【図１０】
　本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例において実験例４の回転曲げ疲労試験に供する試験材の形状を示す図である。
　【図１１】
　本発明に係るセラミックス成形体およびセラミックス成形体の製造方法の好適な実施例において実験例４の回転曲げ疲労試験の結果を示す図である。
　【符号の説明】
　１０…セラミックス成形体を構成する基本構成粒子
　１２…第１の基本構成粒子
　１４…第２の基本構成粒子
　１６…第３の基本構成粒子
　１８、１９…粒界
　２０…粒界内析出粒子