【事件の表示】
　特許第２９８３３９３号「高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法」の請求項１ないし９に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２９８３３９３号の請求項１ないし９に係る特許を維持する。
【理　由】
１．本件の経緯
　本件特許第２９８３３９３号は、平成４年１０月１３日（パリ条約による優先権主張日、１９９１年１０月１５日、米国）の出願であって、平成９年８月１５日付け手続補正に対し平成１０年３月１６日付けでこの補正の却下の決定がなされ、この決定に対し平成１０年１１月１２日付けで原決定を取り消すとの審決がなされ、平成１１年９月２４日に設定登録され、同年１１月２９日に特許公報に掲載されたところ、平成１２年５月２９日に日本酸素株式会社から特許異議の申立を受けたものであって、その後平成１３年１０月２９日付で取消理由通知（平成１３年１１月２日受領）がなされ、その指定期間内である平成１３年１１月２日に訂正請求がなされたものである。
２．訂正の要旨
訂正事項ａ
　特許請求の範囲の請求項１における「ｄ）第２の蒸留塔の頂部での蒸気の凝縮と引き換えに、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨張させて、気化された酸素に富む流れ及び凝縮液を第２の蒸留塔の頂部において形成し、この凝縮液を還流として第２の蒸留塔に戻す工程」とあるのを、「ｄ）第２の蒸留塔の頂部で蒸気を凝縮させて凝縮液を形成させ、前記蒸気の凝縮と引き換えに、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨張させて気化された酸素に富む流れを形成するとともに、前記凝縮液を還流として第２の蒸留塔に戻す工程」と訂正する。
訂正事項ｂ
　特許請求の範囲の請求項９の「高圧分留手段の底部リボイラをさらに具備し、それによって、圧縮された原料流が、間接熱交換により酸素に富む液の気化と引き換えに凝縮され、前記凝縮された原料流は、第１の分留手段に供給される請求項８に記載の装置。」を、「高圧分留手段の底部リボイラによって、圧縮された原料流が、間接熱交換により酸素に富む液の気化と引き換えに凝縮され、前記凝縮された原料流は、第１の分留手段に供給される請求項８に記載の装置。」と訂正する。
３．訂正の適否についての検討
　上記訂正事項ａは、もとの請求項１の記載「酸素に富む液流を膨張させて、気化された酸素に富む流れ及び凝縮液を・・・形成し」では、「凝縮液」が酸素に富む液か頂部の蒸気の凝縮液か、必ずしも明確でなかったが、酸素に富む流れの気化と第２の蒸留塔における塔頂蒸気の凝縮を第２の蒸留塔の塔頂凝縮器で行うことを明確にしたものであるから、明りょうでない記載の釈明の該当する。
　そして、当該訂正事項は本件明細書の段落【００１９】における「酸素に富む液流を第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において気化させ、第２の蒸留塔の頂部においてガスの主要留分の凝縮液を形成し」との記載に合わせたものであるから、新規事項の追加に該当しない。
　上記訂正事項ｂは、もとの請求項９の記載「高圧分留手段の底部リボイラをさらに具備し」では、請求項９がもともと「高圧分留手段の底部リボイラ」を具備する請求項６を間接的に引用していることから、請求項６記載の底部リボイラとは別に「高圧分留手段の底部リボイラ」を具備するとも解せる表現であったが、「さらに」を削除することにより、「高圧分留手段の底部リボイラ」が請求項６の底部リボイラであることを明確にしたものであるから、明りょうでない記載の釈明の該当し、本件特許明細書には「高圧分留手段の底部リボイラ」を複数具備するものは開示されておらず、上記訂正は本件明細書の記載に整合するものであるから、新規事項の追加に該当しない。
　そして、上記訂正事項ａ及びｂにより、その記載内容が変更されるものではないから、実質上特許請求の範囲を拡張したり、変更したりするものでもない。
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４の第３項で３準用する平成６年法律第１１６号による改正前の特許法第１２６条第１項ただし書、第２項および第３項の規定にそれぞれ適合するものであるから、上記訂正は認める。
４．特許異議申立人の主張
　特許異議申立人日本酸素株式会社は、甲第１〜９号証を提出し、本件特許の手続の経緯に従えば、本件特許公報（特許第２９８３３９３号公報）は、平成９年８月１５日付け手続補正により補正された明細書が掲載されていない旨主張し、さらに、甲第１０〜１２号証を提出し、本件請求項１〜９に係る発明は、本件特許の出願前であって、その出願後に出願公開された特願平３−３５８５０３号（特開平４−２９２７７７号公報）（甲第１０号証）に記載された発明と同一であり、しかも本件特許出願の発明者が甲第１０号証に記載の発明をした者と同一ではなく、また本件特許の出願の時において、その出願人が甲第１０号証の出願人と同一でもないので、特許法第２９条の２の規定に該当し、同法第１１３条第２号の規定により取り消されるべきであると主張している。
５．特許異議申立人の主張についての検討
（１）本件発明の認定
　特許庁において顕著な事実によれば、平成９年８月１５日付け手続補正書でした明細書又は図面についての補正を却下すべきものと決定した、補正の却下の決定（甲第８号証）は、平成１０年１１月１２日付けの審決（甲第９号証）で取り消されているから、本件発明は、特許異議申立人が主張するように、平成９年８月１５日付手続補正で補正された明細書及び図面が本件特許明細書及び図面であり、さらに平成１３年１１月２日付け訂正請求により訂正された明細書の請求項１ないし９に記載された事項により特定された次のとおりのものである（以下「本件発明１」〜「本件発明９」という）。
「【請求項１】ａ）ほぼ露点に冷却され、酸素、窒素、及びより軽質な不純物を含み、清浄化され、乾燥した混合物を、第１の蒸留塔に供給し、それによって第１の蒸留塔の最上段において窒素が液体として抽出され、第１の蒸留塔の底部において酸素に富む液体が抽出される工程、
　ｂ）第１の蒸留塔の頂部において、より軽質な不純物を含むガスの少量留分を抽出する工程、
　ｃ）第１の蒸留塔の最上段における液体窒素を、第１の蒸留塔の圧力よりも十分に低い圧力で動作する第２の蒸留塔の中間レベルにおいて膨張させ、第１及び第２の蒸留塔間に位置する凝縮器?リボイラーにおいて十分な温度差を提供する工程、
　ｄ）第２の蒸留塔の頂部で蒸気を凝縮させて凝縮液を形成させ、前記蒸気の凝縮と引き換えに、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨張させて気化された酸素に富む流れを形成するとともに、前記凝縮液を還流として第２の蒸留塔に戻す工程、
　ｅ）第２の蒸留塔の頂部において、実質的にすべての残留するより軽質な不純物成分を含むガスの少量留分を抽出する工程、及び
　ｆ）第１の蒸留塔の頂部において凝縮するガスとの熱交換により、第２の蒸留塔の底部において液体を気化し、液体留分、気化した液体留分又はその両方を、実質的により軽質な不純物を含まない生成物として回収する工程を具備する、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法。
【請求項２】前記第２の蒸留塔は、前記第１の蒸留塔より少なくとも０．４バール低い圧力で操作される請求項１に記載の方法。
【請求項３】前記第１の蒸留塔は、約４ないし１２バールの圧力で操作される請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】前記第２の蒸留塔は、前記第１の蒸留塔より少なくとも０．４バール低い圧力で操作される請求項１に記載の方法。
【請求項５】ａ）主として軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び微量の１種又はそれ以上のより軽質な不純物を含む混合物を、より軽質な不純物を含む軽質生成物から１種又はそれ以上のより重質な成分が分離されるように、第１の蒸留塔に供給し、それによって、軽質生成物が液体として第１の蒸留塔の最上段において抽出され、１種又はそれ以上のより重質な成分に富む液流が第１の蒸留塔の底部に集まり、また、より軽質な不純物は第１の塔の上部に蓄積し、より軽質な不純物の一部は軽質生成物の液に可溶であり非凝縮性蒸気留分流内にとどまり、この非凝縮性蒸気留分流は、そこに含まれるより軽質な不純物とともに塔から除去される工程、
　ｂ）第１の蒸留塔の幾つかのより軽質な不純物を含む軽質生成物を膨張させて、第２の蒸留塔の中間レベルに導入し、軽質生成物、及び残留するより軽質な不純物の大部分を含む少量ガス留分を生成する工程、
　ｃ）第１の蒸留塔の底部から抽出された１種又はそれ以上のより重質な成分に富む液流を取出し膨張させて、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器に導入し、そこで前記取出された液流は、第２の蒸留塔の頂部におけるガス流の凝縮と引き換えに気化し、この凝縮液は、還流として第２の蒸留塔の頂部に戻される工程、
　ｄ）前記少量ガス留分を第２の蒸留塔の頂部において抽出する工程、
　ｅ）第２の蒸留塔の底部における液体を、第１の蒸留塔の頂部において凝縮するガスとの熱交換により気化せしめ、この実質的により軽質な不純物を含まない液体留分、気化した液体留分又はその両方を生成物として回収する工程を具備する、主として軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び微量の１種又はそれ以上のより軽質な不純物を含む混合物から軽質生成物を除去する方法。
【請求項６】酸素及び窒素を含む原料流のための導管に流体的に接続され、その最上段から第１の窒素留分が液体として抽出される高圧分留手段及び低圧分留手段を有する１対の分留手段と、前記高圧分留手段の最上段からの前記液体窒素留分を更に精製するために前記低圧分留手段に供給するための分離導管手段と、酸素に富む液を気化させて間接熱交換により気体流を凝縮するための底部リボイラと、前記低圧分留手段の頂部及び前記高圧分留手段の頂部から水素を除去する手段と、前記凝縮された流を前記リボイラから前記高圧分留手段へと供給する手段とを具備する、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去するための装置。
【請求項７】高圧分留手段の底部リボイラーに流体的に接続された圧縮窒素サイクルをさらに具備し、それによって前記リボイラーと接触する第１の塔の底部にある酸素に富む液が間接熱交換により気化され、前記圧縮された窒素サイクル流は凝縮され、第１の塔の頂部において膨張し、その還流及びリボイルを促進する請求項６に記載の装置。
【請求項８】前記第１の蒸留塔に流体的に接続されたタービンをさらに具備し、第１の蒸留塔に供給される前に前記タービン内において圧縮空気の一部を膨張させることにより、必要な冷却が達成される請求項６又は７に記載の装置。
【請求項９】高圧分留手段の底部リボイラによって、圧縮された原料流が、間接熱交換により酸素に富む液の気化と引き換えに凝縮され、前記凝縮された原料流は、第１の分留手段に供給される請求項８に記載の装置。」
（２）引用刊行物記載の発明
（ア）甲第１０号証（特開平４−２９２７７７号公報）
（ア−１）「窒素、酸素及び揮発性不純物からなる空気を一貫多塔式蒸留装置に入れて、空気流れを圧縮し、凝縮性不純物を除去して、冷却、前記一貫多塔式蒸留装置の供給材料を発生させる空気の極低温分離の方法において、超高純窒素を高窒素回収率で、第１塔と超高純度窒素塔からなる多塔式蒸留装置で精製する方法は、（ａ）揮発性不純物が含まれる高窒素蒸気留分を前記第１塔の上部近辺で、又粗液体酸素流分を前記第１塔の下部で発生させる工程と、（ｂ）高窒素蒸気留分を前記第１塔内の上部区画から除去する工程と、（ｃ）前記高窒素蒸気の少なくとも１部を前記第１塔から前記超高純度窒素に供給材料として導入する工程と、（ｄ）高窒素蒸気留分を前記超高純度窒素塔の上部近辺に、又超高純度液化窒素留分を前記超高純度窒素塔の下部で発生させる工程と、（ｅ）前記工程（ａ）又は（ｄ）で発生させた前記超高純度液化窒素蒸気留分の少なくとも１つを部分凝縮して、凝縮留分と揮発性不純物を多量に含む未凝縮留分を形成する工程と、（ｆ）揮発性不純物の多量に含まれる未凝縮留分の少なくとも１つの少なくとも１部をパージ流れとして除去する工程と、（ｇ）前記工程（ｅ）で発生させた凝縮留分の少なくとも１つの少なくとも１部を前記塔の少なくとも１つに還流として戻す工程と、（ｈ）粗酸素留分を前記第１塔の下部部分から除去する工程と、（ｉ）超高純度窒素留分を生成物として超高純度窒素塔から除去する工程と、からなる空気の極低温分離法。」（特許請求の範囲請求項１）
（ア−２）「前記超高純度窒素塔において、揮発性不純物の多量に含まれる窒素蒸気留分を発生させ、除去し、少なくとも１部を凝縮することと、前記揮発性不純物の多量に含まれる未凝縮窒素留分の少なくとも１部をパージ流れとして排出することを特徴とする請求項１の分離法。」（同請求項２）
（ア−３）「前記超高純度窒素塔の操作圧力が第１塔の圧力より１０乃至５５ｐｓｉａ低いことを特徴とする請求項４記載の分離法」（同請求項６）
（ア−４）「供給空気１１０を先ず、酸素、窒素、アルゴン、揮発性不純物例えば水素、ネオン、ヘリウムなどをならびに凝縮性不純たとえば二酸化炭素と水からなる空気を、多段式圧縮装置に入れて約８０乃至３００ｐｉｓａ典型的例では９０乃至１８０ｐｓｉａの範囲に圧縮することで空気流れから調製する。これらの揮発性不純物は窒素よりも相当低い沸点が備わる。この圧縮空気流れを冷却水で冷却し、その後、分子篩層を通過させてそれの凝縮水と二酸化炭素不純物を除去する。」（段落【００１２】）
（ア−５）「前記一貫多塔式蒸留装置は、第１塔６０２と超高純度窒素塔６０４からなる。第１塔６０２は、定型的には供給空気流れ１１０の圧力に近い圧力、例えば８０ないし３００ｐｓｉａで操作され、空気を前記塔内の蒸気及び液体の均質接触によりその成分に分離する。…」（段落【００１３】）
（ア−６）「図１の方法において、凝縮性不純物がなく、主熱交換器装置（図示せず）でその露点近くまで冷却された流れ１１０は、前記一貫多塔式蒸留装置と連動する第１塔６０２への供給材料を形成する。」（段落【００１５】）
（ア−７）「前記超高純度窒素生成物を精製する場所は超高純度窒素塔６０４である。図１の実施例においては、窒素蒸気流を第１塔６０２の上部から管路１１８を経由して抜き取り、膨張させて、超高純度窒素塔６０４の中間位置に供給する。高窒素流れを前記超高純度窒素塔６０４の上部又は最上部で発生させる。第１塔６０２で除去された不純物の量によるが、若干の揮発性不純物が超高純窒素塔６０４の最上部に存在する。揮発性不純物を含む高窒素留分をオーバーヘッドとして管路１２０を経由して除去、一部をボイラー・凝縮器６１０で凝縮する。揮発性不純物を多量に含む未凝縮気体をパージ流れとして、管路１２４を経由して超高純度窒素塔６０４に戻される凝縮留分とともに管路１２０を経由して除去する。・・・」（段落【００１６】）
（ア−８）「別の実施例は、揮発性不純物（流れ１１２）を含む高窒素留分の全てをボイラー・凝縮器６０８で実質的に凝縮して、更に濃縮、別の位置で揮発性不純物を除去する方法である。その場合には、パージは管路１１６経由では行われず、従って抜き取り位置１１２と１１８の間のトレーは必要ない。」（段落【００１８】）
（イ）甲第１１号証（特開昭６１−１１０８７２号公報）
（イ−１）「そこでこの欠点を改善して製品窒素収率を高める方法として、窒素サイクルを設けて精留塔底部の蒸化器により気化上昇ガス量を増加させると同時にこの循環窒素を精留塔塔頂に導入して還流量を増加させることにより精留効率を高めることが提案されている。即ち、第３図点線で示した系統で、製品窒素ガスを管２２へ分岐して循環圧縮機２３により１５ｋｇ／ｃｍ２ａｂｓ程度に圧縮して圧縮熱を取り除いた後、前記熱交換器６の流路６ｄに導入して液化点付近迄冷却し管２５を経て前記精留塔８の底部に設けた蒸化器２６に導入して該塔８塔底の酸素付加液体空気を蒸発させ、自身は液化して管２７へ導出し、膨張弁２８により膨張、降温して精留塔８の塔頂へ導入され還流液として塔内を流下する。」（第２頁右下欄第６行〜第３頁左上欄第５行）
（ウ）甲第１２号証（特開昭６１−１２２４７８号公報）
（ウ−１）「第１図を参照すると、供給空気４０は、圧縮機１において圧縮されそして圧縮された供給空気流れ２は熱交換器３において単数乃至複数の流れ４との間接熱交換により冷却される。流れ４は都合よく空気分離プロセスからの返送流れであり得る。水や二酸化炭素のような不純物が逆転式熱交換器あるいは吸着のような任意の従来方法により除去されうる。
　圧縮されそして冷却された供給空気５は大部分（流れ）６と小部分（流れ）７とに分割される。大部分６は、供給空気総量の約５５〜９０％、好ましくは供給空気の約６０〜９０％を構成し得る。小部分７は、供給空気総量の約１０〜４５％、好ましくは約１０〜４０％、もっと好ましくは約１５〜３５％を構成し得る。
　大部分６は、プロセスに対する冷凍能力を創出するためターボエキスパンダー８を通して膨張される。膨張流れ４１は約３５〜１４５ｐｓｉａ好ましくは約４０〜１００ｐｓｉａの範囲の圧力において運転される塔９内に導入される。この圧力範囲下限より低いと所定の熱交換が有効に働かずそして圧力範囲を超えると、小部分７が過剰圧力を必要とする。供給空気の大部分は塔９内に導入される。塔９内で、供給空気は、極低温分留によって窒素富化蒸気と酸素富化液体に分別でされる。小部分７は、塔９の底部における凝縮器１０に通され、ここで酸素富化液体と。間接熱交換により凝縮される。後者は蒸発して塔に対するストリッピング蒸気を生成する。生成する凝縮小部分１１は、弁１２を通して膨張されそして塔９内に供給空気大部分が塔内に導入された地点より少なくとも１トレイ上方の地点において流れ４２として導入される。第１図において、トレイ１４は流れ４１が塔９　内に導入された地点上方にあり、そして流れ４２はトレイ１４より上方で塔９に導入されるものとして示されている。塔９内に導入された液化小部分は液体還流として働きそして極低温蒸留によって窒素富化蒸気と酸素富化液体とに分離される。」（第３頁右下欄第９行〜第４頁右上欄第７行）
（３）対比判断
【本件発明１について】
　記載（ア−１）及び図１によれば、甲第１０号証に記載される方法も、凝縮性不純物を除去した空気流れから高純度窒素を生成するに当たり、空気中の揮発性不純物を除去するものであり、第１（蒸留）塔の上部近辺で、揮発性不純物を含む高窒素留分を抜き出し、第１（蒸留）塔より低圧で操作される第２（蒸留）塔に導入し、高窒素留分を第２（蒸留）塔の下部で発生させ、揮発性不純物を第１（蒸留）塔及び第２（蒸留）塔の凝縮器において、未凝縮成分としてパージしている。また、記載（ア−４）によれば、「凝縮性不純物」とは凝縮性水と二酸化炭素であり、分子篩を通過させることにより供給空気から除去するのであるから、第１（蒸留）塔への供給空気は「清浄化され、乾燥した混合物」といえ、「揮発性不純物」としては水素などが例示されており、甲第１０号証における「揮発性不純物」が酸素及び窒素よりも軽質成分であることは明らかである。さらに、記載（ア−６）によれば、供給空気は露点近くまで冷却されている。
　以上を勘案して本件発明１と甲第１０号証に記載された発明とを対比すると、両者は、「ａ）ほぼ露点に冷却され、酸素、窒素、及びより軽質な不純物を含み、清浄化され、乾燥した混合物を、第１の蒸留塔に供給し、それによって第１の蒸留塔の上段において窒素が抽出され、第１の蒸留塔の底部において酸素に富む液体が抽出される工程、ｂ）第１の蒸留塔の頂部において、より軽質な不純物を含むガスの少量留分を抽出する工程、ｃ）第１の蒸留塔の上段における液体窒素を、第１の蒸留塔の圧力よりも十分に低い圧力で動作する第２の蒸留塔の中間レベルにおいて膨張させ、第１及び第２の蒸留塔間に位置する凝縮器?リボイラーにおいて十分な温度差を提供する工程、ｄ）第２の蒸留塔の頂部で蒸気を凝縮させて凝縮液を形成させ、前記蒸気の凝縮と引き換えに、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨張させて気化された酸素に富む流れを形成するとともに、前記凝縮液を還流として第２の蒸留塔に戻す工程、ｅ）第２の蒸留塔の頂部において、実質的にすべての残留するより軽質な不純物成分を含むガスの少量留分を抽出する工程、及びｆ）第１の蒸留塔の頂部において凝縮するガスとの熱交換により、第２の蒸留塔の底部において液体を気化し、液体留分、気化した液体留分又はその両方を、実質的により軽質な不純物を含まない生成物として回収する工程を具備する、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法。」の点で一致し、（ｉ）第１塔から抜き出す高窒素留分が、本件発明１では液体であるのに対し、甲第１０号証記載の方法では蒸気である点、（ii）第１蒸留塔における高窒素留分を抽出する位置が、本件発明１では最上段であるのに対し、甲第１０号証記載の方法では「上部近辺」であり、図１によれば、高窒素留分の抽出部の上方にトレーが存在し、最上段ではない点、で相違する。相違点（ii）について、記載（ア−６）によれば、高窒素留分の抽出部上方のトレーは必要ないとの記載があるが、この場合、第１蒸留塔での揮発性不純物のパージは行われないのであるから、本件発明の工程ｂ）を欠くことになり、この点が相違点となる。
　そして、上記相違点（ｉ）（ii）は、いずれも、蒸留の操作条件自体に関する事項であり、抽出物が液相であるか気相であるかによって抽出物の保有熱量が大きく異なり、また抽出する段数によっても抽出物の組成が異なるのであるから、本件発明１と甲第１０号証記載の発明の課題が共通するとしても、これらの相違点は該課題解決のための微差とはいえない。
　したがって、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明と認められず、特許法第２９条の２に該当しない。
【本件発明２〜本件発明４について】
　本件発明２及び本件発明４は、「第２の蒸留塔は、前記第１の蒸留塔より少なくとも０．４バール低い圧力で操作される」という構成を本件発明１に付加した発明であり、本件発明３は、「第１の蒸留塔は、約４ないし１２バールの圧力で操作される」という構成を本件発明１又は本件発明２に付加した発明である。
　ところで、記載（ア−３）、（ア−４）によれば、超高純度窒素塔の圧力は第１塔の圧力より１０乃至５５ｐｓｉａ（０．６９乃至３．７９バールに相当）低く、第１塔は８０ないし３００ｐｓｉａ（５．５２ないし２０．６８バールに相当）で操作されるのであるから、上記各構成は甲第１０号証に記載されている。
　しかしながら、本件発明２ないし４は、本件発明１を引用する発明であるから、本件発明１で検討した理由により、甲第１０号証に記載された発明とは認められず、特許法第２９条の２に該当しない。
【本件発明５について】
　本件発明５は本件発明１における「酸素」、「窒素」を「主として軽質生成物」、「１種又はそれ以上のより重質な成分」と表現した発明であって、甲第１０号証記載の発明と対比すると、その相違点は、本件発明１との対比したものと同じであるから、本件発明５は、本件発明１で検討した理由により、甲第１０号証に記載された発明とは認められず、特許法第２９条の２に該当しない。
【本件発明６について】
　本件発明６は、本件発明１の方法を実施するための装置に関し、「第１の蒸留塔」「第２の蒸留塔」をそれぞれ「高圧分留手段」「定圧分留手段」とするとともに、「酸素に富む液を気化させて間接熱交換により気体流を凝縮するための底部リボイラ」を具備することを限定した発明である。
　そして、甲第１０号証に記載される装置において、「供給空気流れ１１０」、「第１塔６０２」、「超高純度窒素塔６０４」、「管路１１８」、「パージ１１６，１２２」が、その機能に照らし本件発明６における「原料流のための導管」、「高圧分留手段」、「定圧分留手段」、「分離導管手段」、「水素を除去する手段」に相当する。
　本件発明６と甲第１０号証記載の発明とを対比すると、両者は「酸素及び窒素を含む原料流のための導管に流体的に接続され、その上段から第１の窒素留分が抽出される高圧分留手段及び低圧分留手段を有する１対の分留手段と、前記高圧分留手段の上段からの前記窒素留分を更に精製するために前記低圧分留手段に供給するための分離導管手段と、前記低圧分留手段の頂部及び前記高圧分留手段の頂部から水素を除去する手段と、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去するための装置」である点で一致し、（ｉ）管路１１８により低圧分留手段に供給する窒素留分が、本件発明６では液体であるのに対し、甲第１０号証記載の装置では「蒸気流れ」である点、（ii）高圧分留手段から高窒素留分を抽出する位置が、本件発明６では最上段であるのに対し、甲第１０号証記載の装置では「上部近辺」であり、図１によれば、高窒素留分の抽出部の上方にトレーが存在し、最上段ではない点、で相違する。相違点（ii）について、記載（ア−６）によれば、高窒素留分の抽出部上方のトレーは必要ないとの記載があるが、この場合、高圧分留手段での水素のパージは行われないのであるから、本件発明６の「高圧分留手段の頂部から水素を除去する手段」を欠くことになり、この点が相違点となる。更に、甲第１０号証には、（iii）「酸素に富む液を気化させて間接熱交換により気体流を凝縮するための底部リボイラ」、及び「前記凝縮された流を前記リボイラから前記高圧分留手段へと供給する手段」について記載されていない点で相違する。
　そして、上記相違点の内（iii）の構成が、甲第１２号証に記載されていたとしても、上記相違点（ｉ）、（ii）が、課題解決のための微差とはいえないことは上述したとおりであり、上記相違点（iii）も単なる周知手段の付加乃至変更とすることはできない。
　したがって、本件発明６は甲第１号証に記載された発明と認められず、特許法第２９条の２に該当しない。
【本件発明７乃至本件発明９について】
　本件発明７は、「底部リボイラ」に「圧縮窒素サイクル」を接続する構成（iv）を、本件発明６に対し付加した発明であり、本件発明８は、第１の蒸留塔にタービンを接続し、圧縮空気の一部を膨張させるようにする構成（ｖ）を、本件発明６又は７に付加した発明であり、本件発明９は、本件発明８において、底部リボイラによって凝縮される気体を圧縮空気に限定（vi）した発明である。
　したがって、本件発明７ないし本件発明９と甲第１０号証記載の装置とを対比すると、それぞれとの一致点は本件発明６と同じであるものの、相違点は、本件発明６において摘出した点に加え、上記付加乃至限定した点が相違点となる。
　そして、上記相違点の内構成（iv）乃至（vi）が、甲第１１乃至１２号証に記載されていたとしても、上記相違点（ｉ）（ii）が課題解決のための微差とはいえないことは上述したとおりであり、上記構成（iv）乃至（vi）も単なる周知手段の付加乃至変更とすることはできない。
　したがって、本件発明７乃至９は、甲第１号証に記載された発明と認められず、特許法第２９条の２に該当しない。
７．結び
　以上のとおりであるから、訂正後の本件請求項１〜９に係る特許は、特許異議申立の理由および証拠によっては取り消すことができない。
　また、他に訂正後の本件請求項１〜９に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１３年１１月６日（２００１．１１．６）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
１．特許第２９８３３９３号の明細書中特許請求の範囲の請求項１の「ｄ）第２の蒸留塔の頂部での蒸気の凝縮と引き換えに、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨張させて、気化された酸素に富む流れ及び凝縮液を第２の蒸留塔の頂部において形成し、この凝縮液を還流として第２の蒸留塔に戻す工程」とあるのを、明りょうでない記載の釈明を目的として「ｄ）第２の蒸留塔の頂部で蒸気を凝縮させて凝縮液を形成させ、前記蒸気の凝縮と引き換えに、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨張させて気化された酸素に富む流れを形成するとともに、前記凝縮液を還流として第２の蒸留塔に戻す工程、」と訂正する。
２．特許第２９８３３９３号の明細書中特許請求の範囲の請求項９の「高圧分留手段の底部リボイラをさらに具備し、それによって、圧縮された原料流が、間接熱交換により酸素に富む液の気化と引き換えに凝縮され、前記凝縮された原料流は、第１の分留手段に供給される請求項８に記載の装置。」とあるのを、明りょうでない記載の釈明を目的として「高圧分留手段の底部リボイラによって、圧縮された原料流が、間接熱交換により酸素に富む液の気化と引き換えに凝縮され、前記凝縮された原料流は、第１の分留手段に供給される請求項８に記載の装置。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　ａ）ほぼ露点に冷却され、酸素、窒素、及びより軽質な不純物を含み、清浄化され、乾燥した混合物を、第１の蒸留塔に供給し、それによって第１の蒸留塔の最上段において窒素が液体として抽出され、第１の蒸留塔の底部において酸素に富む液体が抽出される工程、
　ｂ）第１の蒸留塔の頂部において、より軽質な不純物を含むガスの少量留分を抽出する工程、
　ｃ）第１の蒸留塔の最上段における液体窒素を、第１の蒸留塔の圧力よりも十分に低い圧力で動作する第２の蒸留塔の中間レベルにおいて膨張させ、第１及び第２の蒸留塔間に位置する凝縮器−リボイラーにおいて十分な温度差を提供する工程、
　ｄ）
第２の蒸留塔の頂部で蒸気を凝縮させて凝縮液を形成し、前記蒸気の凝縮と引き換えに第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨張させて気化された酸素に富む流れを形成するとともに、前記凝縮液を還流として第２の蒸留塔に戻す工程、
　ｅ）第２の蒸留塔の頂部において、実質的にすべての残留するより軽質な不純物成分を含むガスの少量留分を抽出する工程、及び
　ｆ）第１の蒸留塔の頂部において凝縮するガスとの熱交換により、第２の蒸留塔の底部において液体を気化し、液体留分、気化した液体留分又はその両方を、実質的により軽質な不純物を含まない生成物として回収する工程を具備する、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法。
　【請求項２】　前記第２の蒸留塔は、前記第１の蒸留塔より少なくとも０．４バール低い圧力で操作される請求項１に記載の方法。
　【請求項３】　前記第１の蒸留塔は、約４ないし１２バールの圧力で操作される請求項１又は２に記載の方法。
　【請求項４】　前記第２の蒸留塔は、前記第１の蒸留塔より少なくとも０．４バール低い圧力で操作される請求項１に記載の方法。
　【請求項５】　ａ）主として軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び微量の１種又はそれ以上のより軽質な不純物を含む混合物を、より軽質な不純物を含む軽質生成物から１種又はそれ以上のより重質な成分が分離されるように、第１の蒸留塔に供給し、それによって、軽質生成物が液体として第１の蒸留塔の最上段において抽出され、１種又はそれ以上のより重質な成分に富む液流が第１の蒸留塔の底部に集まり、また、より軽質な不純物は第１の塔の上部に蓄積し、より軽質な不純物の一部は軽質生成物の液に可溶であり非凝縮性蒸気留分流内にとどまり、この非凝縮性蒸気留分流は、そこに含まれるより軽質な不純物とともに塔から除去される工程、
　ｂ）第１の蒸留塔の幾つかのより軽質な不純物を含む軽質生成物を膨張させて、第２の蒸留塔の中間レベルに導入し、軽質生成物、及び残留するより軽質な不純物の大部分を含む少量ガス留分を生成する工程、
　ｃ）第１の蒸留塔の底部から抽出された１種又はそれ以上のより重質な成分に富む液流を取出し膨張させて、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器に導入し、そこで前記取出された液流は、第２の蒸留塔の頂部におけるガス流の凝縮と引き換えに気化し、この凝縮液は、還流として第２の蒸留塔の頂部に戻される工程、
　ｄ）前記少量ガス留分を第２の蒸留塔の頂部において抽出する工程、
　ｅ）第２の蒸留塔の底部における液体を、第１の蒸留塔の頂部において凝縮するガスとの熱交換により気化せしめ、この実質的により軽質な不純物を含まない液体留分、気化した液体留分又はその両方を生成物として回収する工程を具備する、主として軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び微量の１種又はそれ以上のより軽質な不純物を含む混合物から軽質生成物を除去する方法。
　【請求項６】　酸素及び窒素を含む原料流のための導管に流体的に接続され、その最上段から第１の窒素留分が液体として抽出される高圧分留手段及び低圧分留手段を有する１対の分留手段と、前記高圧分留手段の最上段からの前記液体窒素留分を更に精製するために前記低圧分留手段に供給するための分離導管手段と、酸素に富む液を気化させて間接熱交換により気体流を凝縮するための底部リボイラと、前記低圧分留手段の頂部及び前記高圧分留手段の頂部から水素を除去する手段と、前記凝縮された流を前記リボイラから前記高圧分留手段へと供給する手段とを具備する、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去するための装置。
　【請求項７】　高圧分留手段の底部リボイラーに流体的に接続された圧縮窒素サイクルをさらに具備し、それによって前記リボイラーと接触する第１の塔の底部にある酸素に富む液が間接熱交換により気化され、前記圧縮された窒素サイクル流は凝縮され、第１の塔の頂部において膨張し、その還流及びリボイルを促進する請求項６に記載の装置。
　【請求項８】　前記第１の蒸留塔に流体的に接続されたタービンをさらに具備し、第１の蒸留塔に供給される前に前記タービン内において圧縮空気の一部を膨張させることにより、必要な冷却が達成される請求項６又は７に記載の装置。
　【請求項９】　
高圧分留手段の底部リボイラによって、
【発明の詳細な説明】
　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法に関する。
　【０００２】
　【従来の技術】
　空気又は酸素と窒素を含む何らかの混合物の極低温蒸留により窒素を製造する上で、空気に含まれる水素は、窒素生成物中に濃縮される。水素による汚染は、非常に純粋な窒素が必要とされるエレクトロニクスの用途において特に望ましくない。
　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　現在、窒素中の汚染水素は、約２５０ないし５００°Ｆの温度で触媒層中を圧縮原料空気を通すことにより除去され、それによって水素は酸素と反応して水及び二酸化炭素を形成し、それらはその後の工程において吸着又は逆イオン交換器により除去される。しかし、この方法による水素の除去は、触媒の費用、及び例えば硫黄含有化合物のような空気中に存在する他の不純物による触媒の毒作用により、望ましくない。更に、触媒反応器及びそれと組合された装置は、非常に高価であり、全体の必要な費用の実質的な部分を示す。
　【０００４】
　従って、本発明の目的は、高純度窒素の製造において、極低温蒸留により水素を除去する方法を提供することにある。
　【０００５】
　また、本発明の目的は、触媒反応器の使用を避ける高純度窒素の製造において、極低温蒸留により水素を除去する方法を提供することにある。
　【０００６】
　更に本発明の目的は、軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質の成分及び１種又はそれ以上の微量のより軽質の不純物を種として含有する混合物から、軽質不純物を除去する方法を提供することにある。
　【０００７】
　【課題を解決するための手段】
　上記目的、及び以下の記載により更に明らかとなるであろう他の目的は、以下に示す各工程を具備する高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法により部分的に提供される。
　【０００８】
　ａ）ほぼ露点に冷却された酸素及び窒素を含む清浄化され、乾燥した混合物を、第１の蒸留塔に供給し、それによって第１の蒸留塔の頂部において窒素が液体として取り出され、第１の蒸留塔の底部において酸素に富む液流が回収される工程。
　ｂ）第１の蒸留塔の頂部において、より軽質の不純物を含むガスの少量留分を取り出す工程。
　【０００９】
　ｃ）第１の蒸留塔の頂部における液体窒素を、第１の蒸留塔の圧力よりも十分に低い圧力で動作する第２の蒸留塔の中間レベルに膨脹させ、第１及び第２の蒸留塔間に位置する凝縮器−リボイラーにおいて十分な温度差を提供する工程。
　【００１０】
　ｄ）第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において酸素に富む液流を膨脹させ、第２の蒸留塔の頂部で凝縮液を形成し、この凝縮液を還流として第２の蒸留塔の頂部に戻す工程。
　【００１１】
　ｅ）第２の蒸留塔の頂部において、実質的にすべての残留する軽質不純物成分を含むガスの少量留分を取出す工程。
　【００１２】
　ｆ）第２の蒸留塔の頂部における凝縮ガスとの熱交換により、第２の蒸留塔の底部において液体を気化し、液体留分、気化した液体留分又はその両方を、実質的により軽質の不純物を含まない生成物として回収する工程。
　【００１３】
　【実施例】
　本発明によると、触媒を収容する触媒反応器を用いることなく、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法が提供される。基本的には、本発明は、第１の蒸留塔が窒素生成物の第１の留分を液状で回収する、ダブル塔プロセスを提供する。窒素に対する水素の高い相対揮発度により、この液体中には非常に少量の水素が存在する。次いで、この液体窒素は第２の蒸留塔に供給され、そこで更に精製され、蒸留塔の底部において高純度窒素生成物を与える。
　【００１４】
　より詳細には、本発明は、幾つかの工程を具備する、高純度窒素の製造における極低温蒸留により水素を除去する方法を提供する。
　【００１５】
　第１に、ほぼ露点に冷却された実質的に水及び二酸化炭素を含まない、圧縮空気、又は酸素及び窒素を含む混合物を、重質空気成分が窒素から分離されるような圧力で操作される第１の蒸留塔の底部に供給される。それにより、蒸留塔の頂部に窒素が液体として生成され、酸素に富む液体流が蒸留塔の底部において生成される。
　【００１６】
　本発明によると、窒素から酸素及びアルゴンのような重質空気成分を効果的に分離するために、第１の蒸留塔が約４ないし１２バールの圧力で操作される。この空気は、通常約２０ｖｐｍまでの水素を含有している。既に示されているように、第１の蒸留塔は、その頂部において窒素に富む生成物を生成する。
　【００１７】
　本明細書において使用されている「重質空気成分」とは、窒素よりも低い揮発性を有する、即ちその蒸気圧が、同一温度における窒素の蒸気圧よりも低い空気の成分すべてのことである。同様に、本明細書において使用されている「軽質空気成分」とは、窒素よりも高い揮発性を有する、即ちその蒸気圧が、同一温度における窒素の蒸気圧よりも高い空気の成分すべてのことである。例えば、酸素及びアルゴンは重質空気成分の例であり、水素及びヘリウムは軽質空気成分の例である。
　【００１８】
　次いで、第１の蒸留塔の頂部において液体窒素を膨脹させて、第２の蒸留塔の中間レベルに導入し、そして第２の蒸留塔を第１の蒸留塔の圧力よりも充分低い圧力で操作し、２つの塔間に位置する凝縮器−リボイラー間に充分な温度差を提供する。
　【００１９】
　その後、酸素に富む液流を第２の蒸留塔の塔頂凝縮器において気化させ、第２の蒸留塔の頂部においてガスの主要留分の凝縮液を形成し、次いで凝縮液を還流として第２の塔の頂部に戻す。
　【００２０】
　最終的に、実質的にすべての軽質空気成分を含む第２の蒸留塔の頂部におけるガスの少量留分は、抜き出され、第２の蒸留塔の底部における液体は、第１の蒸留塔の頂部における凝縮ガスとの熱交換により気化し、この実質的に軽質空気成分を含まない気化した液体は、生成物として回収される。
　【００２１】
　一般に、第２の蒸留塔は、２つの塔間を分離する凝縮器−リボイラーに充分な温度差を提供するために、第１の蒸留塔の圧力より低い圧力で操作されてもよい。しかし、第２の蒸留塔は、第１の蒸留塔の圧力より少なくとも約０．４バール低い圧力にあることが好ましい。しかし、第２の蒸留塔は、第１の蒸留塔の圧力より少なくとも約０．６バール低い圧力にあることが更に好ましい。
　【００２２】
　更に、本明細書において使用されている「実質的にすべての軽質空気成分」とは、すべての軽質空気成分の９９．９９％以上がそこに含まれていることを意味する。また、本明細書において使用されている「実質的に軽質空気成分を含まない」とは、すべての軽質空気成分の０．０１％以下がそこに含まれていることを意味する。
　【００２３】
　本発明のプロセスは、多くの変形例をもって実施されてもよく、その幾つかを説明する。
　【００２４】
　最初に、以上の一般的説明に加え、ガス状生成物とともに、液状生成物もまた第２の蒸留塔の底部において抜き出されてもよい。このことを図２および３に示す。
　【００２５】
　或いは、流出するガス状生成物及び酸素に富む残留流に対し、第１の蒸留塔の底部を予備冷却するために、サブクーラーを加えることが出来る。このことは図２に示されている。
　【００２６】
　更に、冷却の要求は、酸素に富む流れを膨脹させることにより、又はガス状窒素生成物を膨脹させることにより又は液体助剤の形でプロセスに液体を加えることにより又は原料空気の留分を膨脹させることにより達成することが出来る。
　【００２７】
　本発明は、より重質な成分を含む混合物からの軽質生成物の除去が必要とされるときにはいつも、他のプロセスとの組合せで使用され得る。
　【００２８】
　本発明はまた、より重質な成分の混合物から軽質生成物を除去すべき場合に、他の他のプロセスとの組合せで使用するのが有利である。特別な例として、本発明のプロセスは、メタン（ＣＨ４）のようなより重質の炭化水素をも含む混合物から、一酸化炭素を除去するために使用されてもよい。一般に、このプロセスは、より軽質の不純物を含む幾つかの炭化水素混合物に適用可能である。本発明は、軽質成分の除去を行うために、これらのうちのいずれかとともに使用されてもよい。
　【００２９】
　石油化学プロセスを越えて、より軽質な成分及び１種又はそれ以上の重質成分を含む多くの他の型の反応混合物がある。幾つかのプロセスでは、反応混合物中の他の成分は、未反応原料であってもよい。他のプロセスでは、反応混合物中のより軽質な成分は、反応生成物の１つであってもよい。本発明のプロセスは、軽質成分を除去するために、これらのプロセスのいずれかとともに使用されるのが有利である。
　【００３０】
　しかし、一般に、主として軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び微量のより軽質な不純物を含む混合物から、軽質生成物を得る方法とともに、本発明のプロセスを用いるのが好ましい。もし混合物中に、より軽質の不純物が約１体積％まで、最も好ましくは約０．５重量％までの量存在するならば、より好ましい。
　【００３１】
　このように、本発明の他の態様によると、主として軽質又はより揮発性生成物、重質又はより揮発性の低い成分、及び軽質生成物よりも軽質な又はより高い揮発性を有する微量のより軽質な不純物を含む混合物から、軽質又はより揮発性の生成物を生成又は除去するプロセスが提供される。
　【００３２】
　より詳細には、本発明は、極低温蒸留により、主として軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び微量のより軽質な不純物を含む混合物から軽質生成物を得る方法を提供する。この方法は、以下の工程を具備する。
　【００３３】
　ａ）主として軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び微量のより軽質な不純物を含む混合物を、より軽質の不純物を含む軽質生成物から１種又はそれ以上のより重質の成分が分離されるように、第１の蒸留塔に供給する工程。それによって、液体として蒸留塔の頂部において抜き出された軽質生成物及び１種又はそれ以上のより重質の成分が、第１の蒸留塔の底部において抜き出され、また、より軽質の不純物は第１の塔の頂部に蓄積し、より軽質の不純物の一部は軽質生成液に可溶であり、より軽質の不純物の一部は非凝縮性蒸気留分流内に止まり、この非凝縮性蒸気留分流は、そこに含まれるより軽質の不純物とともに塔から除去される。
　【００３４】
　ｂ）第１の蒸留塔の幾つかのより軽質の不純物を含む軽質生成物を膨脹させて、第２の蒸留塔の中間レベルに導入し、軽質生成物、及びより大きな部分の残留軽質不純物を含む少量ガス留分を生成する工程。
　【００３５】
　ｃ）第１の蒸留塔の底部から抜き出された１種又はそれ以上のより重質な成分に富む液流を膨脹させて、第２の蒸留塔の塔頂凝縮器に導入する工程。そこで前記液流は、第２の蒸留塔の頂部において凝縮ガス流に対し気化する。この凝縮液は、還流として第２の蒸留塔の頂部に戻される。
　【００３６】
　ｄ）前記少量ガス留分を第２の蒸留塔の頂部において抜き出す工程。
　【００３７】
　ｅ）第２の蒸留塔の底部における液体を、第１の蒸留塔の頂部における凝縮ガスとの熱交換により気化せしめ、この実質的に軽質空気成分を含まない気化した液体の留分を生成物として回収する工程。
　【００３８】
　特に、上記工程ａ）に関し、より軽質の不純物は、第１の塔の頂部に蓄積する。より軽質の不純物の幾つかは軽質生成液中に可溶であり、より軽質の不純物の幾つかは、非凝縮性流と呼ばれる蒸気留分内に止まる。この流れは、そこに含まれるより軽質の不純物とともに塔から除去される。
　【００３９】
　例えば上記工程ｂ）で使用されている「より大きな部分」とは、約５０体積％を越える部分を意味する。しかし、より大きな部分は、約８０を越えるのが好ましく、約９９％を越えるのがより好ましい。
　【００４０】
　このように、本発明は、軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び１種又はそれ以上のより軽質の不純物を分離するための有効な手段を提供する。本発明のこの態様によると、原料混合物は、主として軽質生成物、及び１種又はそれ以上のより重質な成分を含有する。一般に、原料混合物は、軽質生成物及び１種又はそれ以上のより重質の成分を５０ないし９９．９９％含有する。しかし、原料混合物は、軽質生成物及び１種又はそれ以上のより重質の成分を７５ないし９９．９９％含有するのが好ましい。
　【００４１】
　以上示したように、一般に、１種又はそれ以上のより軽質の不純物は約１体積％まで、好ましくは約０．５体積％以下存在するのがよい。
　【００４２】
　一般に、本明細書で使用されている「軽質生成物」とは、より高い揮発性を有する混合成分を意味する。「より重質の成分」とは、より低い揮発性の混合成分を意味する。「より軽質の成分」とは、中間の揮発性を有する不純物成分を意味し、それは約１体積％までの量存在するに過ぎない。
　【００４３】
　本発明によると、より軽質の不純物の「微量」とは、一般に１体積％未満の少量を意味する。また、「非凝縮性」とは、両塔の頂部の出口における条件下での非凝縮性を意味する。
　【００４４】
　本発明をより充分に説明するために、図１−３を参照する。
　【００４５】
　図１において、空気のような、軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び１種又はそれ以上のより軽質の不純物を含む、冷却され、圧縮され、清浄化され、乾燥された原料流が、導管１０を通して熱交換手段１１に供給され、次いで導管１１を通して高圧塔１３に供給される。窒素に富む液は、高圧塔１３から供給のための導管１６を通して低圧塔１４に供給される。また、液流（ＬＩＮ）は、低圧塔１４の底部からの液生成物として塔から除去される。
　【００４６】
　非凝縮性物質は、塔の凝縮器−リボイラー１５から、及び低圧塔の塔頂凝縮器８０から取出される。
　【００４７】
　排ガスが、導管２１，２２を通して、任意にサブクーラー１８を通して除去され、熱交換器１１に至り、そこで導管２８を通してプロセスから出る。この排ガスは、高圧塔から取出された底部流１７から発生し、そこでは任意にサブクーラー１８を通された後、導管２０を通して塔頂凝縮器８０に導入される。
　【００４８】
　図２では、空気のような、軽質生成物、１種又はそれ以上のより重質な成分、及び１種又はそれ以上のより軽質の不純物を含む、冷却され、圧縮され、清浄化され、乾燥された、露点に近い原料流が、高圧塔１３の中間位置に供給される。高圧塔１３では、酸素に富む流れが底部において分離し、窒素に富む流れが頂部において分離する。液体窒素流は、高圧塔１３の頂部で抜き出され、導管１６を通って低圧塔１４の中間位置に供給される。幾つかのより軽質の不純物を含む少量のガス留分又は非凝縮性物は、導管３０を介して高圧塔１３の頂部で除去される。
　【００４９】
　次いで、より軽質の不純物は、非凝縮性流を介して低圧塔１４の頂部で除去され、その底部留分は、より軽質の不純物を実質的に含まず、即ち約０．５体積％未満を含むに過ぎない。
　【００５０】
　窒素生成物は、導管２４を介して液体（ＬＩＮ）として低圧塔の底部から取り出される。ガス状窒素生成物は、導管１９を介して塔から抜き出され、交換器１１で再加熱される。この生成物の一部は、導管５４を介して回収され、残りの部分は、圧縮機６０で圧縮される。この圧縮された流れの留分は、導管５７を介して生成物として回収される。残りの留分は、導管５１を介して高圧塔リボイラー５２に送られ、そこで凝縮して高圧塔のためのリボイルを提供する。
　【００５１】
　次に、凝縮したリサイクル流は、リボイラーから導管５３を介して高圧塔の頂部に供給され、高圧塔のための特別の還流を提供する。
　【００５２】
　酸素に富む流れは、高圧塔１３の底部から導管１７を介して低圧塔の凝縮器８０に送られ、それによって気化し、交換器１１を通され、再加熱される。再加熱された流れは、次いで膨脹器に供給され、更に交換器に供給され、そこで必要な冷却を行うために使用され、次いで排気物として排出される。
　【００５３】
　図３において、冷却され、圧縮され、清浄化され、乾燥された原料流は、導管７３を介して蒸留塔１３のリボイラ５２に供給され、そこで液化され、この液化された原料流は、次いで高圧塔１３に供給される。冷却され、圧縮され、清浄化され、乾燥された原料流の他の部分は、膨脹器７１により膨脹せしめられて高圧塔１３に導入され、高圧塔１３の頂部において、純窒素及びより軽質の不純物が抜き出され、その底部において酸素に富む液が抜き出される。幾つかのより軽質の不純物は、導管３０を介して除去される。
　【００５４】
　液体窒素留分は、高圧塔の頂部において抜き出され、導管１６を介して低圧塔の中間段階に送られる。高圧塔の頂部に形成されるガス状窒素留分は、リボイラ１５で凝縮され、低圧塔のためのリボイルを提供する。
　【００５５】
　低圧塔１４は、更に液体窒素原料を精製し、より軽質の不純物を含まない液体生成物は導管２４を介して低圧塔の底部で回収される。導管１９は、より軽質の不純物を含まないガス状窒素の回収を与える。
　【００５６】
　残りのより軽質の不純物は、導管を介して除去され、低圧塔の頂部から出ていく。
　【００５７】
　高圧塔の底部からの酸素に富む液は、導管１７を介して低圧塔の頂部凝縮器８０に輸送され、そこで気化し、導管２１，２２，２８を介して、また任意ではあるがサブクーラー１０を通って、プロセスから出て、次いで交換器１１を通過する。
　【００５８】
　ガス状窒素は、導管１９を介して、また任意ではあるがサブクーラー１８を通り、導管２３を介して塔を出て、次いで交換器１１を通過する。その後、導管２９を介してプロセスを出る。
　【００５９】
　酸素に富む液を気化することにより、低圧塔の頂部におけるガス状窒素は、凝縮し、低圧塔において還流として戻される。
　【００６０】
　このように、本発明によると、上述の方法及び装置が提供される。
　【００６１】
　以上、本発明について説明したが、上記本発明の態様は、本発明の要旨及び範囲を逸脱することなく多くの変形及び修正が可能であることは、当業者にとって明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
　【図１】
　ガス状生成物と同様、液状生成物が第２の塔の底部で抜き出される、高純度窒素の生成における極低温蒸留による水素の除去のためのフローシート図。
　【図２】
　窒素サイクルにより窒素の回収が促進される、高純度窒素の生成における極低温蒸留による水素の除去のためのフローシート図。
　【図３】
　第１の蒸留塔に供給される前にタービンにおいて圧縮空気の一部を膨脹させることにより、必要な冷却が達成される、高純度窒素の生成における極低温蒸留による水素の除去のためのフローシート図。
　【符号の説明】
　１０…導管、１１…熱交換手段、１３…高圧塔、１４…低圧塔、１５…凝縮器−リボイラー、１６…導管、１７…底部流、１８…サブクーラー、８０…塔頂凝縮器。