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　特願２０１６−５４７５９５「３Ｄフラッシュメモリ応用のための誘電体金属スタック」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年　７月３０日国際公開、ＷＯ２０１５／１１２３２７、平成２９年　４月　６日国内公表、特表２０１７−５１００５９、請求項の数（１５）〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　原査定を取り消す。
　本願の発明は、特許すべきものとする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は，２０１５年（平成２７年）１月６日（パリ条約による優先権主張外国庁受理２０１４年１月２１日　米国）を国際出願日とする出願であって，その手続の経緯は以下のとおりである。
　平成３０年１２月１４日付け：拒絶理由通知書
　令和元年５月７日　　　　　：意見書，手続補正書の提出
　令和元年９月２６日付け　　：拒絶査定
　令和２年１月２０日　　　　：審判請求書，手続補正書の提出
　令和２年２月２５日付け　　：前置報告書
　令和２年４月１６日　　　　：前置報告書に対する上申書の提出
第２　原査定の概要
　原査定（令和元年９月２６日付け拒絶査定）の概要は，本願請求項１−１５に係る発明は，以下の引用例１−３に基づいて，その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下，「当業者」という。）が容易に発明できたものであるから，特許法２９条２項の規定により特許を受けることができないというものである。
引用例一覧
１．特開２０１１−１９９１７７号公報
２．国際公開第２０１４／０１１５９６号
３．特開２０１２−１７４８６６号公報
第３　審判請求時の補正について
　審判請求時の補正は，特許法１７条の２第３項から第６項までの要件に違反しているものとはいえない。
　審判請求時の補正により請求項１に「前記金属層の表面に窒素を添加することによって」との事項を追加する補正は，出願当初の明細書の段落［００１９］に記載された事項であり，新規事項を追加するものではなく，また，特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。さらに，請求項１において，当該補正前の「金属窒化物層を有する」を補正後の「前記金属窒化物接着層のうちの１つを有する」とする補正は，当初明細書の段落［００２１］，［００２２］に記載された事項に基づく補正であり，新規事項を追加するものではなく，また，特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。請求項９，１５についての補正も同様である。
　上記補正による請求項４，６〜７，１２についての補正も，新規事項を追加するものではなく，特許法１７条の２第５項各号に掲げる事項を目的とするものである。
　そして，「第４　本願発明」から「第６　対比・判断」までに示すように，補正後の請求項１〜１５に係る発明は，独立特許要件を満たすものである。
第４　本願発明
　本願請求項１〜１５に係る発明（以下，それぞれ「本願発明１」〜「本願発明１５」という。）は，令和２年１月２０日付けの手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１〜１５に記載された事項により特定される発明であり，そのうちの本願発明１は以下のとおりの発明である。
「【請求項１】
　３Ｄメモリデバイスで使用される薄膜層のスタックを形成するための方法であって，　
　堆積リアクタの処理チャンバに基板を提供することと，
　前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給することと，
　前記基板上に誘電体層を形成することと，
　前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ金属層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給することと，
　前記基板上に金属層を形成することと，
　前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ金属窒化物接着層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給することと，
　前記誘電体層と前記金属層との間に，前記金属層の表面に窒素を添加することによって金属窒化物接着層を形成することと，
　前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを前記供給すること，前記基板上に誘電体層を前記形成すること，前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ金属層形成に適した一又は複数のプロセスガスを前記供給すること，前記基板上に金属層を前記形成すること，前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ金属窒化物接着層形成に適した一又は複数のプロセスガスを前記供給すること，並びに，前記誘電体層と前記金属層との間に金属窒化物接着層を前記形成することを繰り返して，各誘電体層と隣接する金属層との間に前記金属窒化物接着層のうちの１つを有する誘電体層と金属層を交互に重ねたスタックを形成することと
を含む方法。」
　なお，本願発明２〜１５の概要は以下のとおりである。
・本願発明９は，本願発明１における「誘電体層」，「金属層」及び「金属窒化物接着層」を，「酸化物層」，「タングステン層」及び「タングステン窒化物接着層」に限定するものである。
・本願発明１５は，本願発明９の「タングステン窒化物接着層」について，「各酸化物層と隣接するタングステン層との間の界面に形成されている酸化物層とタングステン層の一連の交互層を形成するため，前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ供給されるプロセスガスをイオン化し，前記タングステン層の表面に窒素を添加することによって前記タングステン窒化物接着層を形成すること」との事項を特定するものである。
・本願発明２−８は本願発明１を限定するものであり，本願発明１０−１４は本願発明９を限定するものである。
第５　引用例の記載と引用発明１
１．引用例１について
　原査定の拒絶の理由に引用された引用例１には，次の記載がされている。（下線は当審による。以下同じ。）
「【００１０】
　本発明は，
電荷蓄積層が側面に形成された柱状の半導体膜と交差するゲート電極膜が高さ方向に複数配置されるメモリストリングスが２次元的にマトリックス状に配置され，第１の方向に隣接する同じ高さのゲート電極膜が接続され，第１の方向に交差する第２の方向に隣接するメモリストリングス間の底部が半導体層で接続された構造の不揮発性半導体記憶装置において
その製造方法を提供すること
「【００２９】
　ここで，半導体基板１０１および柱状の半導体膜１３３として，たとえば，Ｓｉ，Ｇｅ，ＳｉＧｅ，ＳｉＳｎ，ＰｂＳ，ＧａＡｓ，ＩｎＰ，ＧａＰ，ＧａＮ，ＺｎＳｅまたはＩｎＧａＡｓＰなどの中から選択することができる。また，
制御ゲート電極膜１２２と選択ゲート電極膜１２４として，たとえばＷ，ＴａＮ，ＴｉＮ，ＴｉＡｌＮ，ＷＮ，ＷＳｉ，ＣｏＳｉ，ＮｉＳｉ，ＰｒＳｉ，ＮｉＰｔＳｉ，ＰｔＳｉ，Ｐｔ，Ｒｕ，ＲｕＯ2，Ｂドープ多結晶シリコン膜，Ｐドープ多結晶シリコン膜などの導電体膜を単独で，または積層して用いることができる
「【００３３】
　つぎに，
このような構造の不揮発性半導体記憶装置の製造方法について説明する
【００３４】
　まず，図３−１（ａ）に示されるように，半導体基板１０１上に図示しない周辺回路を形成し，
周辺回路を形成した半導体基板１０１上に絶縁膜１０２および多結晶シリコン膜などからなるバックゲート線１０３を形成する
【００３５】
　ついで，図３−２（ａ）に示されるように，
犠牲膜１３６を埋め込んだバックゲート線１０３上に，スパッタ法やＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法などの成膜法によって，スペーサ膜１２１と，メモリセルＭＣの制御ゲート電極となる制御ゲート電極膜１２２とを交互に複数層積層し
スペーサ膜１２１は，上下の制御ゲート電極膜１２２を電気的に分離するシリコン酸化膜などの絶縁材料を用いることができ，制御ゲート電極膜１２２は，たとえばｎ型多結晶シリコン膜，またはｐ型多結晶シリコン膜を用いることができる
　以上によれば，上記引用例１には次の発明（以下，「引用発明１」という。）が記載されているものと認められる。
「電荷蓄積層が側面に形成された柱状の半導体膜と交差するゲート電極膜が高さ方向に複数配置されるメモリストリングスが２次元的にマトリックス状に配置され，第１の方向に隣接する同じ高さのゲート電極膜が接続され，第１の方向に交差する第２の方向に隣接するメモリストリングス間の底部が半導体層で接続された構造の不揮発性半導体記憶装置の製造方法であって，
半導体基板１０１上に，シリコン酸化膜などの絶縁材料を用いたスペーサ膜１２１と，多結晶シリコン膜を用いた制御ゲート電極膜１２２とを，ＣＶＤ法によって交互に複数層積層することを含む，
半導体記憶装置の製造方法。」
２．引用例２について
　原査定の拒絶の理由に引用された上記引用例２には，次の記載がされている。（和訳は当審による。）
“[0021] During the purge,typically an inert gas is introduced into the processing chamber to purge the reaction zone or otherwise remove any residual reactive compound or by-products from the reaction zone. Alternatively, the purge gas may flow continuously throughout the deposition process so that only the purge gas flows during a time delay between disposure of the reactant gases.
Figures 1 and 2 show exemplary embodiments ofcomposite film stacks that can be formed according to embodiments of the invention. The embodiments shown in Figures 1 and 2 are not limiting, and many other  configurations can be provided according to alternative embodiments. In Figures 1 and 2, examples of film stacks are shown using TiN and Hf-containing layers. In Figure 1 , a TiN layer is formed on a substrate, and an oxygen deficient deposition cycle forms a Hf-containing layer on the TiN layer. Then, an metal oxide deposition cycle forms a Hf02 layer on the Hf layer. Thereafter, another Hf-containing  layer is formed in the composite film stack with a oxygen deficient deposition cycle. A TiN layer is then formed on the composite film stack. Figure 2 shows a variant of film stack with a TiN layer havingalternativing layers of Hf-containing layer and Hf02respectively formed during oxygen deficient deposition cycles and oxygen-containing deposition cycles. The film stack is completed in Figure with a TiN layer.“
（和訳：［００２１］パージの間，典型的には，不活性ガスが処理チャンバ内に導入され，反応ゾーンをパージするか，または反応ゾーンから残留する反応性化合物や副生成物を除去する。あるいは，パージガスは，堆積プロセス全体にわたって連続的に流れることができ，その結果，反応ガスを入れ換える間の時間にはパージガスのみが流れる。
図１および図２は，本発明の実施形態に従って形成することができる複合膜スタックの例示的な実施形態を示す。図１および図２に示す実施形態は限定的ではなく，他の実施形態に従って多くの他の構成を提供することができる。図１および２において，膜スタックの例は，ＴｉＮおよびＨｆ含有層を使用して示される。図１において，基板上にＴｉＮ層が形成され，酸素欠乏堆積サイクルによりＴｉＮ層上にＨｆ含有層を形成する。その後，金属酸化物堆積サイクルによりＨｆ層上にＨｆＯ２層を形成する。その後，酸素欠乏堆積サイクルを用いて，複合膜スタック中に別のＨｆ含有層を形成する。次に，複合膜スタック上にＴｉＮ層を形成する。図２は，酸素欠乏堆積サイクルおよび酸素含有堆積サイクル中にそれぞれ形成されたＨｆ含有層およびＨｆＯ２の交互層を有するＴｉＮ層を有する膜スタックの変形例を示す。図において膜スタックはＴｉＮ層で完結する。）
　以上によれば，上記引用例２には以下の事項が記載されていると理解できる。
・ＴｉＮ膜の上にＨｆ膜及びＨｆＯ２膜を堆積すること。
３．引用例３について
　原査定の拒絶の理由に引用された上記引用例３には，次の記載がされている。
「【００５３】
　次に，図１４に示すように，ビット線用レジストパターン１５を除去した後，高濃度不純物拡散領域６２上に，
ビット線５１を形成する
ｎ型の不純物であるりんを１×１０２０／ｃｍ３程度の濃度でドープした，膜厚が８０ｎｍ程度のポリシリコン５１Ａを形成する
このポリシリコン５１Ａの上に，例えば，膜厚が５ｎｍ程度の窒化タングステン（ＷＮ）と，膜厚７０ｎｍ程度のタングステン（Ｗ）膜とを順次堆積させることにより，Ｗ／ＷＮ膜５１Ｂを形成する
　以上の記載から，上記引用例３には以下の事項が記載されていると理解できる。
・膜厚が８０ｎｍ程度のポリシリコン５１Ａの上に，膜厚が５ｎｍ程度の窒化タングステン（ＷＮ）と膜厚７０ｎｍ程度のタングステン（Ｗ）とを順次堆積させることにより，ビット線５１を形成すること。
４．その他の文献について
　前置報告書において周知技術を示す文献として引用された引用例４（特表２０１３−５４２５８３号公報）には，次の記載がされている。
「【００１２】
　基板１１０上に抵抗スイッチング要素１０６を備えるメモリセル１００の例示的な実施形態を，図１Ａに示す。抵抗スイッチング要素１０６は，刺激信号に応答して，少なくとも第１の固有抵抗（または抵抗）から第２の固有抵抗（または抵抗）への規定の抵抗変化を呈する。刺激信号はたとえば，印加電流もしくは電圧または温度変化とすることができる。抵抗スイッチング要素１０６の２つの異なる固有抵抗または抵抗（空中の寸法および厚さは一定のままである）状態は，情報，データ，または信号を記憶するために使用することができる。可変抵抗スイッチング要素１０６を有するメモリセル１００は，抵抗変化メモリセル（ＲＲＡＭ）を含む異なる用途に使用することができ，基板１１０上に複数の層で構築される２次元または３次元構造とすることができる。メモリセル１００はまた，書換え可能とすることができ，またはアンチヒューズセルなどのワンタイムプログラマブルとすることができる。これらのセルでは，低い固有抵抗から高い固有抵抗へ，またはその逆に切り換えることによって，２進情報を記憶することができる。」
「【００１５】
　任意選択で，
第１の電極１１２ａの表面上に第１の接着層１１４ａを形成することができる。第１の接着層１１４ａは，上にある層と電極１１２ａとの間の結合を促進し
第１の電極１１２ａがタングステンから作られるとき，接着層１１４ａは，酸化タングステンもしくは窒化タングステン，またはその混合物を含む。接着層１１４ａはまた，第１の電極１１２ａの表面に位置する原子と次に堆積させた層との結合または化学的な親和性を変化させるために，吸着された酸素または窒素原子を含むことができる。一例では，第１の電極１１２ａの表面は，抵抗性の金属酸化物層内の金属原子との結合のために，表面上へ酸素および／または窒素原子を吸着するように酸素および／または窒素含有ガスで処理され，１００またはさらには約１０オングストローム未満の厚さを有する単分子層を形成する
【００１６】
　
抵抗スイッチング要素１０６は，第１の電極１１２ａまたは接着層１１４ａの上方に，またはその上に直接形成される。
抵抗スイッチング要素１０６は，セット電流，セットもしくはプログラミング電圧，またはセットもしくはプログラミングパルスなどのセット刺激信号によって制御されるセット遷移において，より高い固有抵抗状態または抵抗値からより低い固有抵抗状態または抵抗値へ遷移することが可能な少なくとも１つの抵抗スイッチング材料１１８を含む
【００１７】
　１つの例示的な実施形態では，
抵抗スイッチング材料１１８は，アモルファスカーボン層１２０を含み，または本質的にアモルファスカーボン層１２０からなる
　以上の記載から，上記引用例４には以下の事項が記載されていると理解できる。
・タングステンから作られる第１の電極１１２ａの表面上に，窒化タングステンから作られる接着層１１４ａを形成し，その上にアモルファスカーボン層１２０からなる抵抗スイッチング材料１１８を含む抵抗スイッチング要素１０６を形成すること。また，第１の電極１１２ａの表面上に窒素原子が吸着するように窒素含有ガスで処理することで上記接着層１１２ａを形成すること。
第６　対比・判断
１．本願発明１について
（１）引用発明１との一致点及び相違点
　本願発明１と引用発明１とを比較する。
ア　引用発明１における「半導体基板１０１」及び「スペーサ膜１２１」が，本願発明１における「基板」及び「誘電体層」に相当する。
イ　引用発明１における「電荷蓄積層が側面に形成された柱状の半導体膜と交差するゲート電極膜が高さ方向に複数配置されるメモリストリングスが２次元的にマトリックス状に配置され，第１の方向に隣接する同じ高さのゲート電極膜が接続され，第１の方向に交差する第２の方向に隣接するメモリストリングス間の底部が半導体層で接続された構造の不揮発性半導体記憶装置」が，本願発明１における「３Ｄメモリデバイス」に相当する。
ウ　引用発明１は，「半導体基板１０１」上に「スペーサ膜１２１」と「制御ゲート電極膜１２２」を「ＣＶＤ法によって交互に複数積層」するものである。
　ここで，引用発明１の上記「積層」が本願発明１の「薄膜層のスタック」に相当する。また，引用発明１における「スペーサ膜１２１」を「積層」することが,本願発明１における「前記基板上に誘電体層を形成すること」に相当する。さらに，ＣＶＤ法において「堆積リアクタの処理チャンバに基板を提供すること」及び各層に対応する「一又は複数のプロセスガスを供給すること」は必然の工程である。
エ　上記イ，ウから，本願発明１と引用発明１は，ともに「３Ｄメモリデバイスで使用される薄膜層のスタックを形成するための方法」である点で一致する。
オ　上記ア，ウから，本願発明１と引用発明１は，ともに「堆積リアクタの処理チャンバに基板を提供すること」，「前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給すること」，「前記基板上に誘電体層を形成すること」との工程を有する点で一致する。
カ　引用発明１における「制御ゲート電極膜１２２」は，本願発明１における「金属層」に対応するものであり，両者は「導電体層」である点で共通する。そうすると，本願発明１における「前記基板上に金属層を形成すること」と，引用発明１における「制御ゲート電極膜１２２」を「積層」することは，ともに「前記基板上に導電体層を形成すること」である点で共通する。また，本願発明１と引用発明１は，「導電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給すること」との工程を有する点で共通する。
キ　引用発明１における「半導体基板１０１上に，シリコン酸化膜などの絶縁材料を用いたスペーサ膜１２１と，多結晶シリコン膜を用いた制御ゲート電極膜１２２とを，ＣＶＤ法によって交互に複数層積層すること」は，本願発明１における「前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ誘電体層形成・・・（中略）・・・前記誘電体層と前記金属層との間に金属窒化物接着層を前記形成することを繰り返して，各誘電体層と隣接する金属層との間に前記金属窒化物接着層のうちの１つを有する誘電体層と金属層を交互に重ねたスタックを形成すること」に対応し，「金属層」の形成及び「金属窒化物接着層」の形成の点を除き，両者は共通する。
　すなわち，本願発明１と引用発明１は「誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを前記供給すること，前記基板上に誘電体層を前記形成すること，導電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを前記供給すること，前記基板上に導電体層を前記形成することを繰り返して，誘電体層と導電体層を交互に重ねたスタックを形成すること」との工程を有する点で共通する。
　以上によれば，本願発明１と引用発明１の一致点及び相違点は以下のとおりである。
＜一致点＞
「３Ｄメモリデバイスで使用される薄膜層のスタックを形成するための方法であって，　
　堆積リアクタの処理チャンバに基板を提供することと，
　誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給することと，
　前記基板上に誘電体層を形成することと，
　導電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給することと，
　前記基板上に導電体層を形成することと，
　誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを前記供給すること，前記基板上に誘電体層を前記形成すること，導電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを前記供給すること，前記基板上に導電体層を前記形成することを繰り返して，誘電体層と導電体層を交互に重ねたスタックを形成することと
を含む方法。」
＜相違点１＞
　本願発明１では，「前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給する」のに対し，引用発明１では，誘電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給するのが「前記堆積リアクタの前記処理チャンバ」であることは特定されていない点。
＜相違点２＞
　本願発明１と引用発明１は，「導電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給する」点では一致するが，本願発明１では，「前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ金属層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給する」のに対し，引用発明１では，導電体層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給するのが「前記堆積リアクタの前記処理チャンバ」であることは特定されていない点。
＜相違点３＞
　本願発明１では「金属層を形成する」のに対し，引用発明１では「多結晶シリコンを用いた制御ゲート電極膜１２２」を「積層」している点。
＜相違点４＞
　本願発明１では，「前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ金属窒化物接着層形成に適した一又は複数のプロセスガスを供給することと」及び「前記誘電体層と前記金属層との間に，前記金属層の表面に窒素を添加することによって金属窒化物接着層を形成すること」との工程を行うのに対し，引用発明１では，当該工程を行うことが特定されていない点。
＜相違点５＞
　本願発明１では，「前記堆積リアクタの前記処理チャンバへ誘電体層形成・・・（中略）・・・前記誘電体層と前記金属層との間に金属窒化物接着層を前記形成することを繰り返して，各誘電体層と隣接する金属層との間に前記金属窒化物接着層のうちの１つを有する誘電体層と金属層を交互に重ねたスタックを形成すること」との工程を行うのに対し，引用発明１では，「ＣＶＤ法」により「交互に複数層」する工程を有するものの，上記相違点３〜４に伴い，「各誘電体層と隣接する金属層との間に前記金属窒化物接着層のうちの１つを有する誘電体層と金属層を交互に重ねたスタックを形成」していない点。
（２）相違点についての判断
　事案に鑑み，はじめに相違点４について検討する。
　上記引用例１には，「金属層の表面に窒素を添加することによって金属窒化物接着層を形成すること」は記載されていない。引用例１の段落［００２９］には，ゲート電極膜１２４として「ＴａＮ，ＴｉＮ，ＴｉＡｌＮ，ＷＮ」等の金属窒化物が記載されているが，これらを金属層と誘電体層との間の接着層として用いることは記載されていない。さらに，上記引用例１には，これらの金属窒化物を「金属層の表面に窒素を添加することによって」形成することは記載されていない。
　また，上記第５の４．で検討したとおり，上記引用例４には，タングステンから作られる第１の電極１１２ａの表面上に窒化タングステンから作られる接着層１１４ａを形成すること，及び，当該接着層を上記第１の電極１１２ａを窒素含有ガスで処理することで形成することが記載されている。
　しかしながら，上記引用例４における接着層はタングステンとアモルファスカーボン層を含む抵抗スイッチング層との結合を促進するためのものであり，引用発明１において交互に複数層積層される「スペーサ層１２１」及び「制御ゲート電極膜１２２」とは，材料としても機能としても相違するから，引用例４に記載された技術的事項を引用発明１に適用する動機がない。
　さらに，上記引用例２，３にも，「金属層の表面に窒素を添加することによって金属窒化物接着層を形成すること」は記載されていない。
　したがって，上記相違点１〜３，５について判断するまでもなく，本願発明１は，当業者であっても引用発明１，引用例２〜４に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものであるとはいえない。
２．本願発明２〜１５について
　本願発明９，１５は，引用発明１の「金属層の表面に窒素を添加することによって金属窒化物接着層を形成する」という事項を限定した「タングステン層の表面に窒素を添加することによってタングステン窒化物接着層を形成する」旨の事項を有するから，本願発明１と同様に，上記引用例１〜４に基づいて当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。
　また，本願発明２〜８は本願発明１を限定した発明であり，本願発明１０〜１４は本願発明９を限定したものであるから，上記引用例１〜４に基づいて当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。
第７　原査定について
　審判請求時の補正により，本願発明１〜８は「金属層の表面に窒素を添加することによって金属窒化物接着層を形成する」という事項を，本願発明９〜１５は「タングステン層の表面に窒素を添加することによってタングステン窒化物接着層を形成する」旨の事項を有するものとなっており，当業者であっても，拒絶査定において引用された引用例１〜３に基づいて容易に発明できたものであるとはいえない。したがって，原査定の理由を維持することはできない。
第８　結言
　以上のとおり，原査定の理由によっては，本願を拒絶することはできない。
　また，他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。
　よって，結論のとおり審決する。