(57)【要約】近位端から遠位端までを連通する内腔を有する管状の容器Ａと、外径が容器Ａの内径よりも小さく且つ近位端から遠位端までを連通する内腔を有する管Ｂとを有する混合装置であって、管Ｂは容器Ａの近位端から容器Ａの中程までに亘って容器Ａの内腔内に在り、容器Ａの中程に在る管Ｂの遠位端において管Ｂの内腔と容器Ａの内腔とが連通しており、容器Ａの近位端および遠位端並びに管Ｂの近位端に流体の出入り口が設けられている管型流通式混合装置。
2014002488.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
近位端から遠位端までを連通する内腔を有する管状の容器Ａと、
外径が容器Ａの内径よりも小さく且つ近位端から遠位端までを連通する内腔を有する管Ｂとを有する混合装置であって、
管Ｂは容器Ａの近位端から容器Ａの中程までに亘って容器Ａの内腔内に在り、
容器Ａの中程に在る管Ｂの遠位端において管Ｂの内腔と容器Ａの内腔とが連通しており、
容器Ａの近位端および遠位端並びに管Ｂの近位端に流体の出入り口が設けられている管型流通式混合装置。
【請求項２】
管Ｂの近位端に設ける流体の出入り口は、流体が管Ｂの長軸方向に沿って出入りするように設けられ、
容器Ａの遠位端に設ける流体の出入り口は、流体が容器Ａの長軸方向に沿って出入りするように設けられている請求項１に記載の管型流通式混合装置。
【請求項３】
容器Ａの近位端に設ける流体の出入り口は、流体が容器Ａの内周または管Ｂの外周に沿って螺旋状に流れるように設けられている請求項１に記載の管型流通式混合装置。
【請求項４】
請求項１、２または３に記載の管型流通式混合装置において、容器Ａの近位端および管Ｂの近位端からそれぞれ流体を入れ、容器Ａの遠位端から流体を出す、流通式混合方法。
【請求項５】
請求項１、２または３に記載の管型流通式混合装置において、容器Ａの遠位端および管Ｂの近位端からそれぞれ流体を入れ、容器Ａの近位端から流体を出す、流通式混合方法。
【請求項６】
請求項１、２または３に記載の管型流通式混合装置において、容器Ａの近位端および容器Ａの遠位端からそれぞれ流体を入れ、管Ｂの近位端から流体を出す、流通式混合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、管型流通式混合装置および流通式混合方法に関する。より詳細に、本発明は、混合効率に優れるマイクロサイズやミリサイズの反応に好適な管型流通式混合装置および流通式混合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
試薬などの液体を反応させるための管型流通式混合装置として、例えば、マイクロサイズやミリサイズの混合装置の開発が進められている。【０００３】
例えば、特許文献１には、結晶の製造に用いる装置として二重管型マイクロリアクターが開示されている。該リアクターでは、第１の流路形成部材とその外周にある第２の流路形成部材によって、第２の流路形成部材内側にドーナツ型断面形状の流路および円形断面形状の流路を形成している。【０００４】
特許文献２には、マイクロミキサーが開示されている。該ミキサーは、第１流体が第１方向に指向した流れになるように案内する第１案内流路と、該第１案内流路の下流側部分内に、前記第１方向とは逆向きに指向した流れになるよう第２流体を案内する吐出部分を有し、該吐出部分が第１案内流路の下流側部分の流路スペースよりも狭い流路スペースをもつ第２案内流路と、第１案内流路の下流側部分と第２案内流路の吐出部分とで区画され、第１案内流路内を流れる第１流体と第２案内流路内を流れる第２流体とを向流で衝突させて得られる混合流体を、前記第１方向と同じ向きに指向した流れに案内するとともに、前記混合流体の圧力を高める第３案内流路と、該第３案内流路と連通し、前記第３案内流路から吐出される混合流体の圧力を下げ、これに伴って生じる渦流により混合流体の混合を促進させる混合促進空間と、該混合促進空間内の混合流体を所定の回収手段へ案内する第４案内流路とを有する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０−２０２７４７号公報
【特許文献２】特開２０１０−１２３６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、混合効率に優れるマイクロサイズやミリサイズの反応に好適な管型流通式混合装置および流通式混合方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意検討した結果、本発明を完成するに至った。【０００８】
すなわち、本発明は以下の態様を含む。
（１）  近位端から遠位端までを連通する内腔を有する管状の容器Ａと、  外径が容器Ａの内径よりも小さく且つ近位端から遠位端までを連通する内腔を有する管Ｂとを有する混合装置であって、  管Ｂは容器Ａの近位端から容器Ａの中程までに亘って容器Ａの内腔内に在り、  容器Ａの中程に在る管Ｂの遠位端において管Ｂの内腔と容器Ａの内腔とが連通しており、  容器Ａの近位端および遠位端並びに管Ｂの近位端に流体の出入り口が設けられている管型流通式混合装置。
（２）  管Ｂの近位端に設ける流体の出入り口は、流体が管Ｂの長軸方向に沿って出入りするように設けられ、  容器Ａの遠位端に設ける流体の出入り口は、流体が容器Ａの長軸方向に沿って出入りするように設けられている前記（１）に記載の管型流通式混合装置。
（３）  容器Ａの近位端に設ける流体の出入り口は、流体が容器Ａの内周または管Ｂの外周に沿って螺旋状に流れるように設けられている前記（１）に記載の管型流通式混合装置。【０００９】
（４）  前記（１）、（２）または（３）に記載の管型流通式混合装置において、容器Ａの近位端および管Ｂの近位端からそれぞれ流体を入れ、容器Ａの遠位端から流体を出す、流通式混合方法。
（５）  前記（１）、（２）または（３）に記載の管型流通式混合装置において、容器Ａの遠位端および管Ｂの近位端からそれぞれ流体を入れ、容器Ａの近位端から流体を出す、流通式混合方法。
（６）  前記（１）、（２）または（３）に記載の管型流通式混合装置において、容器Ａの近位端および容器Ａの遠位端からそれぞれ流体を入れ、管Ｂの近位端から流体を出す、流通式混合方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の管型流通式混合装置および流通式混合方法は、混合効率に優れ、マイクロサイズやミリサイズの反応に好適である。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の管型流通式混合装置の一実施形態を示す概念図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明の管型流通式混合装置を、図面を参照しながら説明する。なお、本発明は、該実施形態によって限定されるものではなく、本発明の趣旨及び目的に適う範囲で、変形、追加、又は省略したものも包含する。
【００１３】
図１は、本発明の管型流通式混合装置の一実施形態を示す概念図である。本発明の混合装置は、容器Ａと管Ｂとを少なくとも有する。
【００１４】
容器Ａは、近位端１ａから遠位端１ｂまでを連通する内腔を有する管状の容器である。容器Ａの断面形状は特に限定されないが、内周面が断面円形であると好ましい。
【００１５】
容器Ａの近位端１ａには、流体の出入り口が設けられている。図１では、容器Ａの近位端１ａに設ける流体の出入り口は、流体が容器Ａの長軸に直交する方向に沿って出入りするように管３として設けられているが、これに限定されない。例えば、容器Ａの近位端１ａに設ける流体の出入り口は、容器Ａの長軸に沿って流体が出入りするように設けてもよい。
【００１６】
また、容器Ａの近位端１ａに設ける流体の出入り口が、流体が容器Ａの内周または管Ｂの外周に沿って螺旋状に流れるように設けられていると好ましい。例えば、容器Ａの内周接線方向または管Ｂの外周接線方向に沿うように管３を容器Ａの長軸に直交するように設けることによって、流体が螺旋状に流れるようにすることができる。
【００１７】
容器Ａの遠位端１ｂには、流体の出入り口が設けられている。容器Ａの遠位端１ｂに設ける出入り口は、流体が容器Ａの長軸に直交する方向に沿って出入りするように設けてもよいし、容器Ａの長軸に沿って流体が出入りするように設けてもよい。
【００１８】
管Ｂは、外径が容器Ａの内径よりも小さく且つ近位端２ａから遠位端２ｂまでを連通する内腔を有する。管Ｂの断面形状は特に限定されないが、外周面が断面円形であると好ましく、外周面および内周面が断面円形であるとより好ましい。
管Ｂは容器Ａの近位端１ａから容器Ａの中程までに亘って容器Ａの内腔内に在り、容器Ａの中程に在る管Ｂの遠位端２ｂにおいて管Ｂの内腔と容器Ａの内腔とが連通している。
【００１９】
管Ｂの遠位端２ｂの位置は、容器Ａの中程であれば特に限定されないが、容器Ａの近位端１ａと遠位端１ｂの間で、反応に使用する流体の供給方法、化学反応速度、滞留時間、容器Ａや管Ｂの大きさなどを考慮して設定することができる。流体が螺旋状に流れるようにする場合には、遠位端２ｂの位置が管３の容器Ａとの接続位置に近いことが好ましい。
管Ｂの遠位端２ｂには管Ｂの内腔が容器Ａの内腔と連通する孔が設けられている。この孔は流体が管Ｂの長軸に直交する方向に沿って出入りするように設けてもよいし、管Ｂの長軸に沿って流体が出入りするように設けてもよい。
図１では容器Ａと管Ｂがほぼ同軸に配置されているように示されているが、本発明の混合装置はそれに限らない。
【００２０】
管Ｂの近位端２ａには、流体の出入り口が設けられている。該出入り口は特に限定されないが、流体が管Ｂの長軸方向に沿って出入りするように設けられていると好ましい。
【００２１】
管Ｂ内腔による流路の断面積に対する、容器Ａ内周面と管Ｂ外周面との間に形成される流路の断面積の比は、特に制限されないが、好ましくは０．１〜１０、より好ましくは０．５〜３である。また、容器Ａおよび管Ｂの長さは、流体の供給方法、化学反応速度、平均滞留時間、流量等に応じて適宜設定できる。
【００２２】
容器Ａの外側には、ジャケットを設置することができる。ジャケットに冷媒または熱媒を流し入れて容器Ａ内の流体との熱交換によって反応温度を制御することができる。
【００２３】
本発明の管型流通式混合装置では、少なくとも２種の流体を、容器Ａの近位端１ａ及び遠位端１ｂ並びに管Ｂの近位端２ａにある出入り口のいずれか２つからそれぞれ入れ、残りの一つから前記両流体が混合してなる物を出すことができる。両流体が混合してなる物は、混合物、反応生成物などを含意する。
【００２４】
（第一の流通式混合方法）
第一の方法は、容器Ａの近位端１ａおよび管Ｂの近位端２ａからそれぞれ流体を入れ、容器Ａの遠位端１ｂから流体を出す、流通式混合方法である。この方法では、第一流体を容器Ａの内周面と管Ｂの外周面との間に形成される流路を図１における左側から右側に向かって流し、第二流体を管Ｂの内腔で図１における左側から右側に向かって流し、両流体を２ｂ付近で合流させ、容器Ａの内腔の２ｂと１ｂとの間を図１における左側から右側に向かって流す。第一流体は容器Ａの内周面と管Ｂの外周面との間に形成される流路を螺旋状に流れるようにすると好ましい。管Ｂの近位端２ａから入れる流体は、容器Ａの近位端１ａから入れる流体よりも流れ難いもの（例えば、比較的に高粘度の液体）であることが好ましい。
【００２５】
第一の方法において、各流体の流量は、特に制限されない。各流体の流量は、反応基質の反応性、逆反応、反応基質の濃度、容器Ａの内径並びに管Ｂの外径及び内径等などを考慮して適宜設定することができる。第一流体と第二流体との流量比は、例えば、１：１０〜１０：１の範囲などにすることができる。また、流体の合計流量は、化学反応速度、滞留時間、管の径、管の長さなどを考慮して設定することができる。具体的には、合計流量が、１〜５０００ｍｌ／分であると好ましい。第一の方法において、第一流体と第二流体が合流した後の流れは、層流であっても乱流であってもよいが、混合効率の点で乱流であることが好ましい。第一流体と第二流体の合流後のレイノルズ数は、５００以上であると好ましく、２０００以上であるとより好ましい。レイノルズ数がこの範囲にあると、混合効率が優れる。
【００２６】
（第二の流通式混合方法）
第二の方法は、容器Ａの遠位端１ｂおよび管Ｂの近位端２ａからそれぞれ流体を入れ、容器Ａの近位端１ａから流体を出す、流通式混合方法である。この方法では、第二流体を管Ｂの内腔で図１における左側から右側に向かって流し、第一流体を容器Ａの内腔で図１における右側から左側に向かって流し、両流体を２ｂ付近で合流させ、容器Ａの内周面と管Ｂの外周面との間に形成される流路を図１における右側から左側に向かって流す。
【００２７】
第二の方法において、各流体の流量、合計流量などは、特に制限されないが、第一の方法で記載したような点を考慮して適宜設定することができる。第二の方法において、第一流体と第二流体が合流した後の流れは、層流であっても乱流であってもよいが、混合効率の点で乱流であることが好ましい。第一流体と第二流体の合流後のレイノルズ数は、５００以上であると好ましく、２０００以上であるとより好ましい。レイノルズ数がこの範囲にあると、混合効率が優れる。
【００２８】
（第三の流通式混合方法）
第三の方法は、容器Ａの近位端１ａおよび容器Ａの遠位端１ｂからそれぞれ流体を入れ、管Ｂの近位端２ａから流体を出す、流通式混合方法である。この方法では、第一流体を容器Ａの内周面と管Ｂの外周面との間に形成される流路を図１における左側から右側に向かって流し、第二流体を容器Ａの内腔で図１における右側から左側に向かって流し、両流体を２ｂ付近で合流させ、管Ｂの内腔で図１における右側から左側に向かって流す。第一流体は容器Ａの内周面と管Ｂの外周面との間に形成される流路を螺旋状に流れるようにすると好ましい。また、容器Ａの遠位端１ｂから入れる流体は、容器Ａの近位端１ａから入れる流体よりも流れ難いもの（例えば、比較的に高粘度の液体）であることが好ましい。
【００２９】
第三の方法において、各流体の流量、合計流量などは、特に制限されないが、第一の方法で記載したような点を考慮して適宜設定することができる。第三の方法において、第一流体と第二流体が合流した後の流れは、層流であっても乱流であってもよいが、混合効率の点で乱流であることが好ましい。第一流体と第二流体の合流後のレイノルズ数は、５００以上であると好ましく、２０００以上であるとより好ましい。レイノルズ数がこの範囲にあると、混合効率が優れる。
【００３０】
第一流体及び第二流体の供給は、プランジャーポンプ、シリンジポンプなどで行うことができる。
【実施例】
【００３１】
本発明の実施例を示す。それによって本発明をさらに具体的に説明する。【００３２】
（実施例１）
容器Ａ（外径３．１０ｍｍ、内径２．１０ｍｍのＳＵＳ製チューブ）の近位端１ａに、管Ｂ（外径１．６０ｍｍ、内径１．００ｍｍのＳＵＳ製チューブ）を、その遠位端２ｂが容器Ａの内腔の中程に位置し、略同軸となるように取り付けた。また、容器Ａの近位端１ａに、流体の出入り口として、容器Ａの長軸に直交する方向に沿って管３を取り付けた。図１の１ａと２ｂの間に容器Ａの内周面と管Ｂの外周面の間に円環状の流路が形成され、図１の２ｂと１ｂの間に円柱状の流路が形成されている。管Ｂの内腔による流路、円環状流路、及び円柱状流路の断面積は、それぞれ、０．７９ｍｍ2、１．５ｍｍ2、及び３．５ｍｍ2である。【００３３】
（混合性能の評価）
混合性能は、Villermaux/Dushman ReactionによるＥｈｒｆｅｌｄ法（Ehrfeld, W., et al., Ind. Eng. Chem. Res., 38, 1075-1082 (1999))で、評価した。
Ａ液として［ＫＩ］＝０．０１６ｍｏｌＬ-1、［ＫＩＯ3］＝０．００３２ｍｏｌＬ-1、および［ＣＨ3ＣＯＯＮａ］＝１．３２ｍｏｌＬ-1の水溶液を３ａから、Ｂ液としてＨＣｌ水溶液（０．１３７ｍｏｌＬ-1）を２ａから、流量比１:１、合計流量を２０、６０又は１００ｍＬ／分で供給した。
１ｂから排出された液について、Ｉ3-のＵＶ吸光度（λ＝３５２ｎｍ）を測定して、該混合装置の混合性能を調べた。原理は以下の通りである。【００３４】
Ａ液とＢ液との混合によって、反応式（１）〜（３）で表される反応が進行する。
ＣＨ3ＣＯＯ- ＋ Ｈ+ ←→ ＣＨ3ＣＯＯＨ               （１）
５Ｉ- ＋ ＩＯ3- ＋ ６Ｈ＋ ←→ ３Ｉ2 ＋ ３Ｈ2Ｏ      （２）
Ｉ2 ＋ Ｉ- ←→ Ｉ3-                                 （３）
このとき、混合が迅速である程、Ｉ2及びＩ3-の生成量が減少する。従って、Ｉ3-のＵＶ吸光度が低いほど混合が良好と評価される。
表１に、合計流量と３５２ｎｍでの吸収の強さ（Ｉ3-）との関係を示す。また、Ａ液とＢ液を水としたときの、Ａ液とＢ液の合流後のレイノルズ数を表２に示す。【００３５】
（実施例２）
Ａ液の供給口を２ａに変え、Ｂ液の供給口を３ａに変えた以外は実施例１と同じ方法で、混合装置の混合性能を調べた。表１に、合計流量と３５２ｎｍでの吸収の強さ（Ｉ3-）との関係を示す。また、Ａ液とＢ液を水としたときの、Ａ液とＢ液の合流後のレイノルズ数を表２に示す。【００３６】
（実施例３）
Ａ液の供給口を２ａに変え、Ｂ液の供給口を１ｂに変え、排出口を３ａに変えた以外は実施例１と同じ方法で、混合装置の混合性能を調べた。表１に、合計流量と３５２ｎｍでの吸収の強さ（Ｉ3-）との関係を示す。また、Ａ液とＢ液を水としたときの、Ａ液とＢ液の合流後のレイノルズ数を表２に示す。【００３７】
（実施例４）
Ｂ液の供給口を１ｂに変え、排出口を２ａに変えた以外は実施例１と同じ方法で、混合装置の混合性能を調べた。表１に、合計流量と３５２ｎｍでの吸収の強さ（Ｉ3-）との関係を示す。また、Ａ液とＢ液を水としたときの、Ａ液とＢ液の合流後のレイノルズ数を表２に示す。【００３８】
【表１】
2014002488.tif 000003
【００３９】
【表２】
2014002488.tif 000004
【００４０】
これらの結果から、本発明の管型流通式混合装置は、混合性能が高いことがわかる。また、本発明の管型流通式混合装置では、合計流量が高いほど混合性能が高いことがわかる。また、Ａ液とＢ液を供給する口の位置により混合効率が変わることがわかる。
【符号の説明】
【００４１】
１ａ  容器Ａの近位端；    １ｂ  容器Ａの遠位端；
２ａ  管Ｂの近位端；    ２ｂ  管Ｂの遠位端；
３：  容器Ａの近位端に接続される管
【図１】
2014002488.tif 000005
【国際調査報告】
2014002488.tif 000006
2014002488.tif 000007
2014002488.tif 000008
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