(57)【要約】  この電界発光素子（１）は、第１透明電極（１１）と、第２透明電極（１２）と、第１透明電極（１１）と第２透明電極（１２）とに挟まれた発光層（１０）と、第１透明電極（１１）の発光層（１０）とは反対側の面に設けられる第１透明部材（１３）と、第２透明電極（１２）の発光層（１０）とは反対側の面に設けられる第２透明部材（１４）とを備え、発光層（１０）から見た場合に、発光層（１０）と第１透明電極（１１）との界面の反射率が、発光層（１０）と第２透明電極（１２）との界面の反射率よりも高くなるように第１透明電極（１１）と第２透明電極（１２）との屈折率が選択され、第１透明部材（１３）の屈折率が第２透明部材（１４）の屈折率よりも高くなるように設けられている。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１透明電極と、
第２透明電極と、
前記第１透明電極と前記第２透明電極とに挟まれた発光層と、
前記第１透明電極の前記発光層とは反対側の面に設けられる第１透明部材と、
前記第２透明電極の前記発光層とは反対側の面に設けられる第２透明部材と、を備え、
前記発光層から見た場合に、前記発光層と前記第１透明電極との界面の反射率が、前記発光層と前記第２透明電極との界面の反射率よりも高くなるように前記第１透明電極と前記第２透明電極との屈折率が選択され、
前記第１透明部材の屈折率が前記第２透明部材の屈折率よりも高くなるように設けられている、電界発光素子。
【請求項２】
前記第１透明電極は、電子輸送性電極であり、前記第２透明電極は、正孔輸送性電極である、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項３】
前記第１透明電極は、金属薄膜を含む、請求項１または２に記載の電界発光素子。
【請求項４】
前記第１透明電極は、薄膜金属であり、
前記第２透明電極は、ＩＴＯである、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項５】
前記第１透明電極は、前記第１透明部材側がＩＴＯ、前記発光層側が薄膜金属の２層構造であり、
前記第２透明電極は、ＩＴＯである、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項６】
前記第１透明電極は、前記第１透明部材側がＩＴＯ、前記発光層側が薄膜金属の２層構造であり、
前記第２透明電極は、前記第２透明部材側および前記発光層側が導電性樹脂であり、２つの前記導電性樹脂に薄膜金属が挟み込まれる３層構造である、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項７】
前記第１透明電極は、前記第１透明部材側が導電性樹脂、前記発光層側が薄膜金属の２層構造であり、
前記第２透明電極は、導電性樹脂である、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項８】
前記第１透明電極は、前記第１透明部材側が導電性樹脂、前記発光層側が薄膜金属の２層構造であり、
前記第２透明電極は、前記第２透明部材側および前記発光層側が導電性樹脂であり、２つの前記導電性樹脂に薄膜金属が挟み込まれる３層構造である、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項９】
前記第１透明電極は、前記第１透明部材側がＩＴＯ、前記発光層側が導電性樹脂、前記ＩＴＯと前記導電性樹脂とに薄膜金属が挟み込まれる３層構造であり、
前記第２透明電極は、導電性樹脂である、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項１０】
前記第１透明電極は、前記第１透明部材側がＩＴＯ、前記発光層側が薄膜金属の２層構造であり、
前記第２透明電極は、導電性樹脂である、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項１１】
前記第１透明電極は、前記第１透明部材側および前記発光層側が導電性樹脂であり、２つの前記導電性樹脂に薄膜金属が挟み込まれる３層構造であり、
前記第２透明電極は、導電性樹脂である、請求項１に記載の電界発光素子。
【請求項１２】
請求項１から１１のいずれかに記載の電界発光素子を有する照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、発光ダイオード（ＬＥＤ：Light  Emitting  Diode）、有機ＥＬ（Electro−Luminescence）等の電界発光素子を用いた発光効率の高い面光源が注目を集めている。電界発光素子は平面型の陰極と陽極とに挟まれた発光層から構成される。一般的には陽極を透明電極とし陰極を金属反射電極に構成される場合が多い。一方を金属反射電極で構成した場合には、光は透明陽極側から取り出され、片面発光型の発光デバイスとして用いられる。【０００３】
特開平１０−２９４１８２号公報（特許文献１）、特開２０１２−１５１２２公報（特許文献２）、および特開２０１１−６５７８１号公報（特許文献３）には、陰極と陽極とに透明電極を用いて、透明な面発光光源として用いられる電界発光素子が開示されている。【０００４】
陰極と陽極とに透明電極を用いた電界発光素子の場合には、片側に金属反射電極を用いていた場合に生じていたプラズモン吸収損失を低減され、より高効率な電界発光素子を実現することが可能である。透明な電界発光素子は、デザイン性に富み空間の拡がりを演出するのに好適である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１０−２９４１８２号公報
【特許文献２】特開２０１２−１５１２２公報
【特許文献３】特開２０１１−６５７８１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
このような電界発光素子を照明の面発光光源として利用する場合、空間を均一に照明することが望ましい。そのため、電界発光素子の表面側と裏面側との発光強度を同程度にすること、光散乱の無い透明性を確保することが重要である。【０００７】
上記特許文献１，２，３においては、電界発光素子の表面と裏面との間での発光強度差に関する記述はなく、発光素子自体の表面と裏面との発光強度を同程度にする方法が不明である。【０００８】
電子輸送性および正孔輸送性などの電気特性を考慮すると、電界発光素子の陰極と陽極とで仕事関数の異なる材料を用いることが、発光効率を上げるために有用である。【０００９】
しかし、上記特許文献１，２，３では課題として触れられていないが、電界発光素子の陰極と陽極とで異なる材料を用いた場合に、電子輸送性能の違いに起因して発光層と電極界面の光学反射率が陰極側と陽極側とで異なる。その結果、電界発光素子の表面と裏面とで発光強度が異なってしまう。【００１０】
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、電界発光素子の表面側と裏面側との発光強度を同程度にすること、および、透明性を確保することを可能とする電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
この発明に基づいた電界発光素子においては、第１透明電極と、第２透明電極と、上記第１透明電極と上記第２透明電極とに挟まれた発光層と、上記第１透明電極の上記発光層とは反対側の面に設けられる第１透明部材と、上記第２透明電極の上記発光層とは反対側の面に設けられる第２透明部材とを備える。【００１２】
上記発光層から見た場合に、上記発光層と上記第１透明電極との界面の反射率が、上記発光層と上記第２透明電極との界面の反射率よりも高くなるように上記第１透明電極と上記第２透明電極との屈折率が選択され、上記第１透明部材の屈折率が上記第２透明部材の屈折率よりも高くなるように設けられている。
【発明の効果】
【００１３】
この発明によれば、電界発光素子の表面側と裏面側との発光強度を同程度にすること、および、透明性を確保することを可能とする電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置を提供することを可能とする。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】電界発光素子を実現する最少の構成を示す、図２中のＩ−Ｉ線矢視断面に相当する断面図である。
【図２】電界発光素子の平面図である。
【図３】発光層と各透明電極との界面における光の反射率の違いによる発光強度差を説明するための模式図である。
【図４】実施の形態１に基づいた実施例１における電界発光素子の断面図である。
【図５】実施の形態１に基づいた実施例１における電界発光素子の発光層と各透明電極との界面における光の反射率の違いによる発光強度差を説明するための模式図である。
【図６】実施の形態２に基づいた実施例２における有機電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図７】実施の形態２に基づいた実施例３における有機電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図８】実施の形態２に基づいた実施例４における有機電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図９】実施の形態２に基づいた実施例４における有機電界発光素子において、第１透明部材、第１透明電極、発光層、第２透明電極、および第２透明部材の、それぞれの屈折率と消衰係数とを示す図である。
【図１０】実施の形態２に基づいた実施例５から実施例１６における電界発光素子の第１透明部材、第１透明電極、発光層、第２透明電極、および第２透明部材の、それぞれの屈折率を示す図である。
【図１１】実施の形態２に基づいた実施例１７から実施例２８における電界発光素子の第１透明部材、第１透明電極、発光層、第２透明電極、および第２透明部材の、それぞれの屈折率を示す図である。
【図１２】実施の形態２に基づいた実施例２９から実施例３６における電界発光素子の第１透明部材、第１透明電極、発光層、第２透明電極、および第２透明部材の、それぞれの屈折率を示す図である。
【図１３】第１透明部材あるいは第２透明部材の材料として用いることのできるガラス材料（１０種類）を示す図である。
【図１４】実施の形態２に基づいた実施例３７における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図１５】実施の形態２に基づいた実施例３８における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図１６】実施の形態２に基づいた実施例３９における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図１７】実施の形態２に基づいた実施例４０における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図１８】実施の形態２に基づいた実施例４１における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図１９】実施の形態２に基づいた実施例４２における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図２０】実施の形態２に基づいた実施例４３における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図２１】実施の形態２に基づいた実施例４４における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図２２】実施の形態２に基づいた実施例４５における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図２３】実施の形態２に基づいた実施例４６における電界発光素子の断面構造を示す図である。
【図２４】実施の形態３における照明装置の概略構成を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明に基づいた各実施の形態および各実施例における電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置について、以下、図を参照しながら説明する。以下に説明する各実施の形態において、個数、量などに言及する場合、特に記載がある場合を除き、本発明の範囲は必ずしもその個数、量などに限定されない。同一の部品、相当部品に対しては、同一の参照番号を付し、重複する説明は繰り返さない場合がある。各実施の形態における構成を適宜組み合わせて用いることは当初から予定されていることである。各図中において、ｎは各層の屈折率、κは各層の消衰係数を意味している。
【００１６】
（電界発光素子を実現する最少の構成）
図１および図２に、電界発光素子１を実現する最少の構成を示す。図１は、電界発光素子１の断面図であり、図２中のＩ−Ｉ線矢視断面に相当する。図２は、電界発光素子１の平面図である。
【００１７】
この電界発光素子１は、第１透明電極１１と、第２透明電極１２と、第１透明電極１１と第２透明電極１２とに挟まれた発光層１０とを備える。第１透明電極１１および第２透明電極１２の間に電圧を印加することで電子が加速されて発光層１０に注入され、発光層１０で電子の運動エネルギーが光子に変換されることで、第１透明電極１１および第２透明電極１２に光が取り出される。
【００１８】
一般的に、電子注入を容易にするために、第１透明電極１１および第２透明電極１２には異なる材料が用いられる。たとえば、陰極側として電子注入に適した仕事関数を持つ薄膜金属電極（Ａｇ，Ａｌ，Ａｕ，Ｃｕ等）、陽極側として正孔注入に適した仕事関数を持つ透明酸化物半導体電極（ＩＴＯ（インジウム酸化物と錫酸化物の混合体），ＩＺＯ（インジウム酸化物と亜鉛酸化物の混合体）等）が用いられる。
【００１９】
薄膜金属電極は電子輸送性に優れるが、光学透過率が低いので透明電極として用いる場合には透過率を上げるために数ｎｍ〜数１０ｎｍの膜厚が適している。透明酸化物半導体電極は、薄膜金属電極よりも厚さあたりの面抵抗大きく透過率が高いという特徴があるため、透明酸化物半導体を電極として用いる場合には面抵抗を下げるために１０ｎｍ〜２００ｎｍの膜厚が適している。
【００２０】
第１透明電極１１および第２透明電極１２に同種の透明電極を用いた場合には、電子注入性能が低下し、駆動電圧が高くなり、発光効率が低下するので望ましくない。したがって、第１透明電極１１および第２透明電極１２にはそれぞれ異なる材料を用いて、一方の透明電極は電子注入性を良くし、他方の透明電極は正孔注入性を良くすることが望ましい。
【００２１】
第１透明電極１１と第２透明電極１２とで電極材料が異なる場合は、発光層１０と各透明電極との界面における光の反射率を考える必要がある。第１透明電極１１側と第２透明電極１２側とでは、反射率が異なる。
【００２２】
この点について図３を用いて説明する。図３は、発光層１０と各透明電極との界面における光の反射率の違いによる発光強度差を説明するための模式図である。たとえば、図３のように、第１透明電極１１側の反射率が高く、第２透明電極１２側の反射率が低い場合を考える。
【００２３】
多重反射の結果、第１透明電極１１の外側に取り出される光は少なくなり、第２透明電極１２の外側に取り出される光のみ多くなる。たとえば、後述の図２４に示すような照明装置への応用を考えた場合、第１透明電極１１の外側に取り出される光と、第２透明電極１２外側に取り出される光の強度は同程度であることが望ましい。
【００２４】
このために、第１透明電極１１と第２透明電極１２とに用いる材料を同一にすることは、電子注入性の観点から望ましくない。
【００２５】
以下に示す各実施の形態は、このような問題に鑑みてなされてものであり、簡便な構成で第１透明電極１１の外側に取り出される光と第２透明電極１２の外側に取り出される光の強度を同程度にすることを目的としている。以下、本実施の形態における電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置について説明する。
【００２６】
（実施の形態１：電界発光素子１００Ａ）
以下、図４および図５を参照して、本実施の形態における実施例１としての電界発光素子１００Ａについて説明する。図４は、本実施例における電界発光素子１００Ａの断面図、図５は、本実施例における電界発光素子１００Ａの発光層と各透明電極との界面における光の反射率の違いによる発光強度差を説明するための模式図である。図４の断面は、図２のＩ−Ｉ線矢視断面に相当する。
【００２７】
本実施例における電界発光素子１００Ａは、第１透明電極１１と、第２透明電極１２と、第１透明電極１１と第２透明電極１２とに挟まれた発光層１０とを備える。第１透明電極１１の発光層１０とは反対側の面には、第１透明部材１３が設けられている。第２透明電極１２の発光層１０とは反対側の面には、第２透明部材１４が設けられている。
【００２８】
発光層１０から見た場合に、発光層１０と第１透明電極１１との界面の反射率が、発光層１０と第２透明電極１２との界面の反射率よりも高くなるように第１透明電極１１と第２透明電極１２との屈折率が選択されている。第１透明部材１３の屈折率が第２透明部材１４の屈折率よりも高くなるように設けられている。
【００２９】
図３で説明したとおり、第１透明部材１３と第２透明部材１４とを設けない場合には、第２透明電極１２側だけが強く発光してしまう。一方、本実施例に示すように、上記した第１透明部材１３と第２透明部材１４を設けることによって、第１透明部材１３側と第２透明部材１４側の発光強度を同程度にすることができる。以下ではその原理について説明する。
【００３０】
第２透明電極１２と第１透明電極１１とに挟まれた、基本的な電界発光素子（発光層１０＋第１透明電極１１＋第２透明電極１２）の膜厚さは、印加電圧に対する電界強度を大きくすること、内部抵抗による電圧低下を防ぐことから、１００ｎｍ〜５００ｎｍ程度の範囲にすることが多い。
【００３１】
光の波長以下〜波長の数倍程度の厚さの光学薄膜における発光がどのように第１透明部材１３および第２透明部材１４に分配されるかについては光の量子論を用いて説明ができる。ここでは、以下の文献［１］を参考にして、本実施例の効果を説明する。
【００３２】
『文献［１］：Rodney  Loudon,  "The  Quantum  Theory  of  Light  （Second  edition）",  （光の量子論，小島忠宣・小島和子  訳,"光の量子論  第２版",内田老鶴圃（1994）.）』
図４に示す電界発光素子１００Ａにおいて、発光層１０で発光した光が第１透明部材１３に遷移するのにかかる時間をτ１、発光層１０で発光した光が第２透明部材１４に遷移するのにかかる時間をτ２とする。
【００３３】
文献［１］を参考にして、τ１とτ２とは近似的に共通の比例係数を用いて、下記の（式１）で表すことができる。
【００３４】
【数１】
2013187118.tif 000003
【００３５】
（式１）中で、Ｇは放射光の電界分布に依存する定数、ｎｄ１は第１透明部材１３の屈折率、ｎｄ２は第２透明部材１４の屈折率である。ここからＮ個の光子が発生したときに、第１透明部材１３に配分される光子の数Ｎ１と第２透明部材１４に配分される光子の数Ｎ２の割合は、下記の（式２）で計算することができる。
【００３６】
【数２】
2013187118.tif 000004
【００３７】
（式２）中で、Ｐ１は発生した光子が第１透明部材１３に行く確率、Ｐ２は発生した光子が第２透明部材１４に行く確率である。これは光の波動状態を表す波数空間において、状態密度が屈折率の３乗に比例するという結果、および光の遷移確率が状態密度の比によって決まるという理論から導かれる。言い換えると、光子が状態密度の多い空間に行きやすく、光の状態密度が光の屈折率の３乗に比例することを意味している。
【００３８】
十分に光の状態密度を増やすためには透明部材の厚さが、透明部材における光の波長（真空波長をλ０とおいたとき、第１透明部材１３の波長はλ０／ｎｄ１、第２透明部材１４の波長はλ０／ｎｄ２）より大きいことが望ましい。
【００３９】
第１透明部材１３と第２透明部材１４とは、発光素子の機械強度を増すために数１００μｍ程度の厚さを有することが望ましい。このとき、透明部材における光の振る舞いは幾何光学で近似される。
【００４０】
発光層から透明部材に移動した光の角度分布は、ランバート（ｃｏｓθ配向）で近似できる。この場合、屈折率ｎｄ１の第１透明部材１３から屈折率１の空気に出る光の割合η１、および屈折率ｎｄ２の第２透明部材１４から屈折率１の空気に出る光の割合η２は、下記（式３）のようにあらわすことができる。
【００４１】
【数３】
2013187118.tif 000005
【００４２】
（式３）は、配向をランバートで仮定し全反射角以内の光がすべて空気に出るという仮定を置いて光線の積分を行なうことによって得られる。（式１）、（式３）より第１透明部材１３側の空気に出る光の光子数Ｍ１と第２透明部材１４側の空気に出る光子数Ｍ２の比は下記（式４）で表されることになる。
【００４３】
【数４】
2013187118.tif 000006
【００４４】
これは、第１透明部材１３側に出る光子数Ｍ１は、第１透明部材１３の屈折率ｎｄ１に比例し、第２透明部材１４側に出る光子数Ｍ２は、第２透明部材１４の屈折率ｎｄ２に比例することを意味する。
【００４５】
実際の素子においてはすべての光子が空気に達するわけではなく、前述した透明電極の反射率や透過率に依存して光子が消える割合が決まる。たとえば第１透明部材１３の反射率が第２透明部材１４の反射率よりも高ければ（式４）で表される割合よりもＭ２が増加することになる。
【００４６】
本実施の形態で重要なのは、（式４）で表されるように透明部材の屈折率によって、電極反射率の差による光子数が表面と裏面で異なる現象を打ち消すことができるという点である。
【００４７】
たとえば、第１透明部材１３と第２透明部材１４とを設けない場合に、発光層１０から見た第１透明電極１１の反射率が、発光層１０から見た第２透明電極１２の反射率よりも高い状態を考える。多重反射の結果、第２透明電極１２の外側に出る光が第１透明電極１１の外側に出る光よりも多くなる。第１透明電極１１側に出る光Ｌ１と第２透明電極１２側に出る光Ｌ２の割合がＬ２／Ｌ１＝１．１４であったとする。
【００４８】
ここに本実施例では、第１透明電極１１の外側に第１透明部材１３として屈折率として１．６５の材料を用い、第２透明部材１４の屈折率として１．４５の材料を設けた場合を考える。
【００４９】
材料としてガラス材料、樹脂材料、半導体酸化物、金属酸化物などが考えられるが、透明な材料であれば他にもゴム、液体、気体、ジェルなど任意の透明材料が用いられる。可視光で屈折率の高い媒質の例としてはＴｉＯ２（屈折率２．５）があり、屈折率の低い材料の例としては中空シリカ微粒子を分散させた樹脂媒体（屈折率１．１）があげられる。この場合、（式４）に従って光子数の割合が変わる。結果として第１透明部材１３の外部に出る光Ｌ１’と第２透明部材１４の外部に出る光Ｌ２’との割合は、下記の（式５）のとおり等しくすることが可能になる。
【００５０】
【数５】
2013187118.tif 000007
【００５１】
したがって、本実施例における電界発光素子１００Ａは、図５に示すように、第１透明電極１１側に出る光と第２透明電極１２側に出る光との割合を、第１透明部材１３と第２透明部材１４の屈折率を制御することで同程度にすることを可能としている。
【００５２】
（実施の形態２）
以下では、より具体的な実施例を用いて本実施の形態における電界発光素子を説明する。具体的な構成として可視光の領域（波長４００ｎｍ〜８００ｎｍ）で発光する有機電界発光素子（有機ＥＬ）を用いた場合について説明する。
【００５３】
本実施例においては、可視で発光する有機ＥＬに限定されず透明電極に発光層が挟まれた電界発光素子すべてに共通し、たとえば無機電界発光素子、または、赤外で発光する素子であってもよい。
【００５４】
（有機電界発光素子１００Ｂ，１００Ｃ，１００Ｄ）
図６に、実施例２としての有機電界発光素子１００Ｂ、図７に、実施例３としての有機電界発光素子１００Ｃ、図８に、実施例４としての有機電界発光素子１００Ｄを示す。図６から図８は、有機電界発光素子１００Ｂ〜１００Ｄの断面構造を示す図である。
【００５５】
図６の有機電界発光素子１００Ｂを参照して、具体的な構成として、第１透明電極１１を電子注入性の良い金属薄膜、第２透明電極１２側を正孔注入性の良い透明酸化物半導体とした。この場合、第１透明電極１１側が陰極、第２透明電極１２側が陽極となる。
【００５６】
発光層１０から見た発光層１０と第１透明電極１１との界面の反射率が、発光層１０から見た発光層１０と第２透明電極１２の界面の反射率よりも高くなるように第１透明電極１１と第２透明電極１２の屈折率が構成されている。
【００５７】
発光層１０としては有機ＥＬ材料として公知の任意の蛍光材料および燐光材料を用いることができる。また必要に応じて発光層１０の陽極側に正孔輸送層を設けたり、発光層１０の陰極側に電子輸送層を設けたりしてもよい。
【００５８】
発光層１０の材料は、素子の外部取りだし量子効率の向上の観点、発光寿命の長寿命化等の効果を好ましく得る観点から、有機ＥＬ素子用材料として有機金属錯体を用いることが好ましい。さらに、錯体形成に係る金属が元素周期表の８族〜１０族に属するいずれか１種の金属、ＡｌまたはＺｎであることが好ましく、特に上記金属が、Ｉｒ、Ｐｔ、ＡｌまたはＺｎであることが好ましい。
【００５９】
図６に示した有機ＥＬは第１透明電極１１が電子輸送性材料であり、第２透明電極１２が正孔輸送性材料である。このような構成を取ることで電子注入に適した構成が成される。
【００６０】
一方、電子注入性の良い材料は電気伝導性が良く電子が振動しやすいので反射率が高い傾向があり図３で示したとおり発光が不均一になる問題がある。しかし前述した通り本実施の形態においては、第１透明部材１３の屈折率を第２透明部材１４の屈折率よりも高くなるように設定されているため（式４）を用いて説明した効果によって、電子注入性が良い状態で両面の発光強度を同程度にすることが可能となる。
【００６１】
電子注入性の良い材料は良く電子が振動するために屈折率が小さくなる傾向があることが知られている。電磁気学を用いてもう少し詳しく説明すると、電界に対して媒質の電子がどのように応答するかは複素比誘電率の実部で表される。複素比誘電率εｃは界面反射に関係する光学定数であり屈折率ｎと消衰係数κとを用いて、（式６）で表される物理量である。
【００６２】
【数６】
2013187118.tif 000008
【００６３】
（式６）中で、ＰとＥとはそれぞれ分極と電界、ε０は真空中の誘電率である。すなわち屈折率ｎが小さく、消衰係数κが大きいほど、複素比誘電率εｃの実部が小さくなることがわかる。
【００６４】
これは電界の振動に対して電子の振動によって分極応答の位相がずれる効果を現している。従って前述したとおり、屈折率ｎが小さく消衰係数κが大きいほど電子がよく振動する材料であることを意味し、電子輸送性が高い材料は屈折率ｎが小さく、消衰係数κが大きい傾向がある。
【００６５】
特に金属電極においてはｎが０．１程度であるのに対し、消衰係数κは、２〜１０と大きな値を持ち波長に対する変化率も大きい。したがって、ｎが同じ値でも消衰係数κの値が大きく違い、電子輸送性能に大きな差がでることが多い。
【００６６】
したがって、効率の良い電子注入を実現する屈折率の構成は、第１透明電極１１の屈折率をｎｍ１、第１透明電極１１の消衰係数をκｍ１、発光層の屈折率をｎｇ、第２透明電極１２の屈折率をｎｍ２、第２透明電極１２の消衰係数をκｍ２とした場合に、下記（式７）を具備することとなる。
【００６７】
【数７】
2013187118.tif 000009
【００６８】
光学特性に影響する反射率については、界面のフレネル反射係数を用いて見積もることができる。発光層１０と第１透明電極１１との界面におけるフレネル係数Ｆ１と、発光層１０と第２透明電極１２との界面におけるフレネル係数Ｆ２とは、下記（式８）で表される。
【００６９】
【数８】
2013187118.tif 000010
【００７０】
先ほどと同様に、第１透明部材１３の屈折率をｎｄ１、第２透明部材１４の屈折率をｎｄ２、第１透明電極１１の屈折率をｎｍ１、第１透明電極１１の消衰係数をκｍ１、発光層１０の屈折率をｎｇ、第２透明電極１２の屈折率をｎｍ２、第２透明電極１２の消衰係数をκｍ２としている。図７に、実施例３としての有機電界発光素子１００Ｃの断面構造を示す。
【００７１】
発光層１０から見た場合に、発光層１０と第１透明電極１１との界面の反射率が、発光層１０と第２透明電極１２との界面の反射率よりも高くなるという条件は、（式８）のフレネル係数を用いて、Ｆ１＞Ｆ２より、下記の（式９）で見積もることができる。
【００７２】
【数９】
2013187118.tif 000011
【００７３】
周囲に他の薄膜が存在する場合には反射係数は（式９）で見積もられるフレネル係数から反射率がずれる。厳密な計算には、転送行列法、厳密結合波解析法（RCWA法：Rigorous  Coupled  Wave  Analysis法）、有限差分時間領域法（FDTD法：Finite-difference  time-domain  method法）などの数値解析法を用いて計算してもよい。
【００７４】
本実施の形態で重要な点は、発光層１０から見た発光層１０と第１透明電極１１との界面の反射率が、発光層１０から見た発光層１０と第２透明電極１２との界面の反射率よりも高くなるように、第１透明電極１１と第２透明電極１２との屈折率が構成されているという点であり、フレネル係数が本質ではない。
【００７５】
しかしながら、（式９）は簡便な方法で本実施の形態の屈折率の構成条件を計算できる点で有用である。一方、本実施の形態では、第１透明部材１３の屈折率ｎｄ１と、第２透明部材１４の屈折率ｎｄ２との関係は、下記（式１０）である。
【００７６】
【数１０】
2013187118.tif 000012
【００７７】
したがって、（式９）と（式１０）とを両立させる層構成が本実施の形態を実施する上で望ましい屈折率の条件である。
【００７８】
本実施の形態における有機電界発光素子１００Ｂ，１００Ｃによれば、電子注入特性を保ちつつ第１透明電極１１側に取り出される光の強度と、第２透明電極１２側に取り出される光の強度を同程度にすることができる。
【００７９】
（有機電界発光素子１００Ｄ）
図８に、実施例４としての有機電界発光素子１００Ｄの、材料の屈折率と膜厚、および発光層と透明電極の界面の反射率について、具体的な値を用いて詳しく説明する。
【００８０】
発光層１０として有機材料を用いる場合には、可視光の領域で典型的には１．６〜１．８の間の屈折率を持つ。ここでは発光層１０の材料として、中心波長５２０ｎｍで発光するＡｌｑ３（膜厚５０ｎｍ）と正孔輸送層（α−ＮＰＤ、膜厚５０ｎｍ）を用いた場合を考える。ここで、Ａｌｑ３は、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム、α−ＮＰＤは、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニルである。波長５２０ｎｍで発光層１０の平均的な屈折率１．８となる。
【００８１】
各部材に用いられる材料と屈折率の例を波長５２０ｎｍにおいて説明する。第１透明部材１３としては、屈折率１．６５の高屈折率樹脂フィルム（エポキシ系樹脂）、第２透明部材１４としては、屈折率１．４５の樹脂フィルム（アクリル系樹脂）を用いた。
【００８２】
第１透明電極１１としては、薄膜金属電極であるＡｇ（屈折率ｎ＝０．１３、消衰係数κ＝３．１）、第２透明電極１２としては金属酸化物電極であるＩＴＯ（屈折率ｎ＝１．８、消衰係数κ＝０．００７）を用いる。
【００８３】
具体的な作成手順としては、第２透明部材１４として屈折率１．５の樹脂基板を設け、その上に、第２透明電極１２として厚さ１００ｎｍのＩＴＯ薄膜を設ける。第２透明電極１２の上に、発光層１０としてα−ＮＰＤ（５０ｎｍ）と、Ａｌｑ３（５０ｎｍ）を順に積層する。α−ＮＰＤは正孔輸送層として、第２透明電極１２とＡｌｑ３との間に積層し、Ａｌｑ３の上に第１透明電極１１を設ける。
【００８４】
次に、第１透明電極１１として薄膜のＡｇ電極（膜厚２０ｎｍ）を成膜する。続いて第１透明部材１３として、高屈折率樹脂フィルム（エポキシ系樹脂）で封止を行なう。必要に応じて各工程で電極取り出し工程を設けて外部に電極端子を取り出す。
【００８５】
図８に示した有機電界発光素子１００Ｄにおいて、第１透明部材１３、第１透明電極１１、発光層１０、第２透明電極１２、および第２透明部材１４の、それぞれの屈折率と消衰係数とは図９に示すとおりである。これは（式９）、（式１０）に示した本実施の形態の条件を満たしている。電子注入に適した屈折率の条件である（式７）、（式８）も満たしている。
【００８６】
したがって、図８および図９に示した有機電界発光素子１００Ｄの構成を用いれば、電子注入性能を向上しつつ、透明部材を用いない場合よりも両面の発光強度比がより同程度となる有機電界発光素子を実現することが可能となる。
【００８７】
ここで、本実施の形態における有機電界発光素子においては各透明電極および各透明部材の屈折率を組み合わせることが重要である。透明部材として用いることができる材料を以下に示す。透明な誘電体材料として材料の例を挙げると、ＴｉＯ２（屈折率ｎ＝２．５）、ＳｉＯＸ（屈折率ｎ＝１．４〜３．５）などを用いることができる。
【００８８】
その他の誘電体材料の例としては、ダイヤモンド、弗化カルシウム（ＣａＦ）、チッ化シリコン（Ｓｉ３Ｎ４）などが例示できる。透明部材として用いることができるガラス材料としては市販のもので屈折率は、１．４〜１．８のものが知られている。
【００８９】
樹脂材料としても塩化ビニル、アクリル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ、ナイロン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフッ化ビニリデン、テフロン（登録商標）、ポリイミド、フェノール樹脂などが例示され、屈折率も１．４〜１．８のものが存在する。
【００９０】
ナノ粒子などを混合して屈折率を高くしたり低くしたりする制御技術も存在し、中空ナノシリカを混合したプラスチック材料では屈折率を１に近づけることが可能である。ＴｉＯ２等の高屈折率材料の粒子を樹脂に混合することにより、２に近い屈折率を実現することも可能である。
【００９１】
その他に、透明部材の屈折率を制御する方法としては、誘電体の周期構造を設けたフォトニック結晶を用いたり、微小金属構造によるプラズモニック結晶を用いたりする方法がある。透明部材は窒素などの不活性ガス、流体、または、ジェルなどでもよい。
【００９２】
透明電極として用いることができる材料について説明する。透明導電膜として電気伝導性の良い金属薄膜を用いることができる。たとえば、アルミニウム（Ａｌ）、銀（Ａｇ）が望ましい。他の例では、酸化され難い利点も持つ金（Ａｕ）が考えられる。別の材料として銅（Ｃｕ）があり、同材料は導電性が良いという特徴を持つ。
【００９３】
その他には熱的性質または化学的性質が良く高温でも酸化されにくく基板材料との化学反応も起さない特徴がある材料として、白金・ロジウム・パラジウム・ルテニウム・イリジウム・オスミニウムなどがあげられる。また複数の金属材料を用いた合金を用いてもよい。
【００９４】
特にＭｇＡｇおよびＬｉＡｌは薄膜透明金属電極としてよく用いられる。金属薄膜は電子輸送性能が優れ電子輸送性電極として用いられる。一般に、薄膜金属または薄膜金属合金を用いた電極は発光層からみた反射率が高いという特徴を有する。
【００９５】
一方で、正孔輸送性に優れた材料について説明する。正孔輸送性電極として用いられる材料としては、透明酸化物半導体（ＩＴＯ，ＩＺＯ，ＺｎＯ，ＩｎＧａＯ３）等が上げられる。透明酸化物半導体は屈折率が有機材料に近く、発光層から見た反射率が低いという特徴を有する。
【００９６】
塗布法を用いて低コストで作成が可能な導電性樹脂を透明電極に用いてもよい。電子輸送性電極として用いられる導電性樹脂材料としては、ペリレン誘導体またはＰＣＢＭ（フェニルＣ６１酪酸メチルエステル）等のフラーレン誘導体が考えられる。
【００９７】
たとえばＰＣＢＭの場合は可視光の光学定数は（屈折率ｎ＝２．２、消衰係数κ＝０．２５）であり、発光層から見た電極反射率は屈折率１．５の樹脂と比較して高くなる。正孔輸送性電極として用いられる導電性樹脂材料は、ＰＥＤＯＴ（Poly（3,4-ethylenedioxythiophene））／ＰＳＳ（Poly（4-styrenesulfonate））、Ｐ３ＨＴ（Poly（3-hexylthiophene））、Ｐ３ＯＴ（Poly（3-octylthiophene）、Ｐ３ＤＤＴ（（Poly（3-dodecylthiophene-2,5-Diyl）））、Ｆ８Ｔ２（フルオレンとバイチオフェンとの共重合体）などが例示される。
【００９８】
たとえばＰＥＤＯＴ／ＰＳＳの場合は可視光の光学定数は（屈折率ｎ＝１．５、消衰係数κ＝０．０１）であり、発光層から見た電極反射率は屈折率１．５の樹脂と同等の値を取り、ＰＣＢＭよりも反射率は低めになる。
【００９９】
さらに、透明電極の電気伝導度を高めるために金属メッシュ、金属ナノワイヤ、金属ナノ粒子等を併用してもよい。この場合は、金属ナノワイヤを用いた電極の電子伝導性が高まるために、平均的な屈折率が低くなり、発光層から見た反射率が高くなる傾向がある。
【０１００】
（他の実施例）
本実施の形態においては、２種類の透明電極を組み合わせて電子注入性をよくしつつ、それによって生じる表面と裏面との発光強度の変化を、透明部材の屈折率を本実施の形態の条件に設定することにより同程度に戻すことが本質である。
【０１０１】
図１０に本実施の形態に基づいた電界発光素子の実施例５〜実施例１６を示す。図１０に例示した、第１透明部材、第１透明電極、発光層、第２透明電極および第２透明部材の屈折率の設計はこれまで例示した材料を用いて実現が可能であり、本実施の形態の要件である（式９）、（式１０）を満たしている。
【０１０２】
図１１に、本実施の形態に基づいた電界発光素子の実施例１７〜実施例２８を示す。図１１に示した、第１透明部材、第１透明電極、発光層、第２透明電極および第２透明部材の屈折率の設計はこれまで例示した材料を用いて実現が可能であり、本実施の形態の要件である（式９）、（式１０）を満たしている。さらに図１１に示した屈折率の設計は電子注入性の良い屈折率の条件である（式７）を満たしている。
【０１０３】
図１２に、本実施の形態に基づいた電界発光素子の実施例２９〜実施例３６を示す。これらの実施例は、第１透明電極１１に正孔輸送性材料、第２透明電極１２に電子輸送性材料を用いた実施例である。図１２に示した、第１透明部材、第１透明電極、発光層、第２透明電極および第２透明部材の屈折率の設計はこれまで例示した材料を用いて実現が可能であり、本実施の形態の要件である（式９）、（式１０）を満たしている。
【０１０４】
図１２に示した設計は、透明電極を樹脂材料で形成している。一般にＩＴＯ等の透明酸化物半導体を透明電極として用いる場合、スパッタ法などの真空プロセスを必要とするが、塗布プロセスの場合真空プロセスを必要としない。
【０１０５】
図１２に示した設計は、透明電極を樹脂材料で形成しているために塗布プロセスの適用可能であり、製造コスト低減が行なえるという利点を有する。スパッタ法等の真空プロセスを用いずに、より簡便な塗布プロセスで透明電極を形成することができるため、大量生産にも適している。
【０１０６】
図１３に、第１透明部材１３あるいは第２透明部材１４の材料として用いることのできるガラス材料（１０種類）を例示する（オハラ社製ガラス部材）。可視の屈折率として１．５０〜１．９０の硝材が存在する。
【０１０７】
（他の実施の形態）
本実施の形態に基づいた他の実施の形態においては、透明電極として単膜に限らずに複数の膜を組み合わせてもよい。たとえば透明電極として金属薄膜を用いた場合には、導電性能を上げるために透明導電膜と組み合わせる構成が考えられる。図１４および図１５に他の実施例における電界発光素子の構造を示す。
【０１０８】
特に、電子注入の観点からは発光層の陰極側に、金属薄膜等の電子注入性能が高い透明電極が接していることが望ましい。正孔注入性の観点からは発光層の陽極側にＩＴＯ等の正孔注入性能が高い透明電極が接していることが望ましい。
【０１０９】
透明電極の合計の膜厚は、本実施の形態の効果を高くするために発光層の波長以下であることが望ましい。発光層の屈折率をｎｅ、発光した光の真空波長をλoとして、発光層の光の波長はλo／ｎｅで表される。たとえば，真空中の光の波長が５５０ｎｍで、発光層の屈折率が１．８の場合、透明電極の膜厚は３０５ｎｍ以下であることが望ましい。
【０１１０】
図１４に、実施例３７の電界発光素子１００Ｅの断面構造を示す。この電界発光素子１００Ｅは、第１透明電極１１が２層構造からなり、第１透明部材１３側に、ＩＴＯを用いた透明電極１１ａが設けられ、発光層１０側に、銀（Ａｇ）を用いた透明電極１１ｂが設けられている。
【０１１１】
図１５に、実施例３８の電界発光素子１００Ｆを示す。この電界発光素子１００Ｆは、図１４に示す電界発光素子１００Ｅと比較して、第２透明電極１２が３層構造からなり、アルミニウム（Ａｌ）を用いた透明電極１２ａ、この透明電極１２ａを挟み込む導電性樹脂を用いた透明電極１２ｂ、１２ｃが設けられている。
【０１１２】
透明部材の膜厚は量子光学における状態密度を高くするために、透明部材における光の波長以上の膜厚であることが望ましい。具体的には、第１透明部材１３の屈折率ｎｄ１＝１．５で、真空中の光の波長が５５０ｎｍであるときには、第１透明部材１３の膜厚は５５０／１．５＝３６７ｎｍ以上であることが望ましい。
【０１１３】
図１６に、実施例３９として電界発光素子１００Ｇを示す。この電界発光素子１００Ｇは、図１４に示す電界発光素子１００Ｅの透明電極１１ａに、導電性樹脂を用いたものである。他の構成は、電界発光素子１００Ｇと同じである。図１７に、実施例４０として電界発光素子１００Ｈを示す。この電界発光素子１００Ｈは、図１５に示す電界発光素子１００Ｆの透明電極１１ａに、導電性樹脂を用いたものである。他の構成は、電界発光素子１００Ｆと同じである。透明電極１１ａにＩＴＯに代り導電性樹脂を用いた場合には、導電性樹脂は塗布プロセスでの製造が可能となり、電界発光素子の大量生産に適している。
【０１１４】
透明部材自体に導電性を持たせた場合は、電極性能を補助することで電子注入性を向上できる。図１８および図１９に具体的な透明部材と透明電極の膜厚構成の例を示す。透明電極の膜厚は発光層の波長以下であり、透明部材の膜厚は透明部材の膜厚以上という条件を満たす。
【０１１５】
図１８に示す実施例４１の電界発光素子１００Ｉは、第２透明部材１４には、膜厚さが１２５μｍの樹脂フィルムが用いられている。第２透明電極１２には、膜厚さが２００ｎｍの導電性樹脂が用いられている。発光層１０は、２００ｎｍの厚さである。第１透明電極１１は、ＩＴＯを用いた厚さ１００ｎｍの透明電極１１ａ、銀（Ａｇ）を用いた厚さ１０ｎｍの透明電極１１ｂ、および導電性樹脂を用いた厚さ１００ｎｍの透明電極１１ｃの３層構造である。第１透明部材１３には、膜厚さが１２５μｍの樹脂フィルムが用いられている。
【０１１６】
図１９に示す実施例４２の電界発光素子１００Ｊは、第２透明部材１４には、膜厚さが１２５μｍの樹脂フィルムが用いられている。第２透明電極１２には、膜厚さが２００ｎｍの導電性樹脂が用いられている。発光層１０は、２００ｎｍの厚さである。第１透明電極１１は、ＩＴＯを用いた厚さ１００ｎｍの透明電極１１ａおよび銀（Ａｇ）を用いた厚さ１０ｎｍの透明電極１１ｂの２層構造である。第１透明部材１３には、膜厚さが５００ｎｍの樹脂フィルムが用いられている。
【０１１７】
上記図１８および図１９に示す電界発光素子においても、電子注入性能を向上しつつ、両面の発光強度比がより同程度の電界発光素子を実現することが可能となる。
【０１１８】
図２０に、実施例４３として電界発光素子１００Ｋを示す。この電界発光素子１００Ｋは、図１８に示す電界発光素子１００Ｉの透明電極１１ａに、導電性樹脂を用いたものである。他の構成は、電界発光素子１００Ｉと同じである。図２１に、実施例４４として電界発光素子１００Ｌを示す。この電界発光素子１００Ｌは、図１９に示す電界発光素子１００Ｊの透明電極１１ａに、導電性樹脂を用いたものである。他の構成は、電界発光素子１００Ｊと同じである。この電界発光素子１００Ｌの場合には、第１透明部材１３と透明電極１１ａとは、同一の導電性樹脂を用いることとなるため、同一の製造工程で製造された単一層から構成されてもよい。透明電極１１ａにＩＴＯに代り導電性樹脂を用いた場合には、導電性樹脂は塗布プロセスでの製造が可能となり、電界発光素子の大量生産に適している。
【０１１９】
発光層の他の構成としては、陰極側に電子注入層（ＥＩＬ）、電子輸送層（ＥＩＬ）を設けたり、陽極側に正孔注入層（ＨＴＬ）、正孔輸送層（ＨＴＬ）を設けたりする場合がある。
【０１２０】
図２２に、実施例４５の電界発光素子１００Ｍを示す。発光層１０の内部構造も含めた構成の例として、図２２に示す電界発光素子１００Ｍの構成が考えられる。図１９に示した、電界発光素子１００Ｊと比較した場合、この電界発光素子１００Ｍは、発光層１０が、第１透明電極１１側から見て、電子注入層（ＥＩＬ）１０ａ、電子輸送層（ＥＴＬ）１０ｂ、光子発生層（ＥＭＬ）１０ｃ、正孔輸送層（ＨＴＬ）１０ｄ、および、正孔注入層（ＨＩＬ）１０ｅの５層構造を有している。
【０１２１】
上記図２２に示す電界発光素子１００Ｍにおいても、電子注入性能を向上しつつ、両面の発光強度比がより同程度の電界発光素子を実現することが可能となる。
【０１２２】
図２３に、実施例４６として電界発光素子１００Ｎを示す。この電界発光素子１００Ｎは、上記図２２の電界発光素子１００Ｍの変形例であり、第１透明電極１１が陰極に限られず、第１透明電極１１が陽極であってもよい構成を示している。陽極としての第１透明電極１１は、正孔注入性に優れた導電性樹脂を用いた透明電極１１ａ，１１ｂおよび銀（Ａｇ）を用いた透明電極１１ｂの３層構造である。発光層１０は、第１透明電極１１側から見て、正孔注入層（ＨＩＬ）１０ｅ、正孔輸送層（ＨＴＬ）１０ｄ、光子発生層（ＥＭＬ）１０ｃ、電子輸送層（ＥＴＬ）１０ｂ、および電子注入層（ＥＩＬ）１０ａの５層構造を有している。陰極としての第２透明電極１２は、電子注入性の高い導電性樹脂（ペリレン誘導体）を用いている。
【０１２３】
（実施の形態３）
図２４に本実施の形態の電界発光素子を用いた照明装置２００を示す。この照明装置２００は、透明で両面に同程度の発光を実現し、消光時は透明な仕切り板２１０を有している。具体的には、この照明装置２００は、商品棚であり、複数段の陳列棚２０１を有している。
【０１２４】
この陳列棚２０１の上には、照明対象物としての商品２０２が載置されている。陳列棚２０１の上には、本実施の形態の電界発光素子を用いた仕切り板２１０が設けられている。
【０１２５】
商品２０２を並べる陳列棚２０１の仕切りとして用いた場合には、両側に同程度の発光を実現するとともに、消光時には向こう側が透けて見えるので空間に拡がりを持たせることができ、従来の不透明な照明と比べて圧迫感がない。
【０１２６】
図２４では、仕切り板２１０に本実施の形態の電界発光素子を適用した場合について説明したが、陳列棚２０１に本実施の形態の電界発光素子を適用してもよい。この場合には、上下に発光が同程度の照明になり、商品に影を生じさせない商品の照明が可能になる。
【０１２７】
照明装置２００として商品棚の例を説明したが、たとえば美術館の展示品の照明装置、家、車の窓の照明装置としても用いることができる。
【０１２８】
以上、本実施の形態における面発光素子によれば、第１透明部材１３および第２透明部材１４を設けない場合において生じていた、表面側と裏面側との発光強度差を、透明性を保ったまま低減することができる。
【０１２９】
電子輸送性電極と正孔輸送性電極で発光層を挟むことにより駆動電圧を低減させ、より効率的に発光させることが可能になる。屈折率の値を上記実施の形態で説明したように設定することで、電子注入性を保ちつつ、発光強度差の低減を可能とする。金属電極を第１透明電極１１に用いることで、電極性能の向上を図ることが可能となる。本実施の形態に基づいた面発光素子を用いた照明装置は、同程度の発光分布を実現することにより、照明意匠性に優れた照明装置を実現することが可能となる。
【０１３０】
以上、各実施の形態における各電界発光素子およびその電界発光素子を用いた照明装置について説明したが、今回開示された実施の形態は全ての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。したがって、本発明の範囲は請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【０１３１】
１，１００Ａ，１００Ｂ，１００Ｃ，１００Ｄ，１００Ｅ，１００Ｆ，１００Ｇ，１００Ｈ，１００Ｉ，１００Ｊ，１００Ｋ，１００Ｌ，１００Ｍ，１００Ｎ  電界発光素子、１０  発光層、１１  第１透明電極、１１ａ，１１ｂ，１１ｃ，１２ａ，１２ｂ  透明電極、１２  第２透明電極、１３  第１透明部材、１４  第２透明部材、２００  照明装置、２０１  陳列棚、２０２  商品、２１０  仕切り板。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【国際調査報告】
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