【手続補正書】
【提出日】平成26年12月2日(2014.12.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質はリチウムイオンを吸蔵放出可能であると共にＳｉおよびＯを構成元素として含み、
ＳｉおよびＯに対するＳｉの原子割合（Ｓｉ／（Ｓｉ＋Ｏ））は前記活物質の表面において３０原子％〜７５原子％である、
二次電池。
【請求項２】
前記活物質のうちの少なくとも表面近傍部分において、前記原子割合は前記活物質の表面から中心に向かって減少するか、または、一定である、
請求項１記載の二次電池。
【請求項３】
前記活物質のうちの少なくとも表面近傍部分は非結晶性であるか、または、結晶領域（結晶粒）が非結晶領域の中に点在する低結晶性である、
請求項１または請求項２に記載の二次電池。
【請求項４】
前記活物質の低結晶性部分において、Ｓｉの（１１１）面および（２２０）面に起因する前記結晶粒の平均面積占有率は３５％以下であると共に、その結晶粒の平均粒径は５０ｎｍ以下である、
請求項３記載の二次電池。
【請求項５】
前記活物質のＳｉに対するＯの原子比ｚ（Ｏ／Ｓｉ）は０．５≦ｚ≦１．８を満たし、
前記原子割合は、前記活物質の表面とその表面から中心に向かって３００ｎｍの位置との間において、その中心に向かって次第に減少し、
前記活物質の表面から中心に向かって３００ｎｍの位置における前記原子割合は３５原子％〜６０原子％である、
請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項６】
前記活物質は、コア部と、そのコア部の表面のうちの少なくとも一部に設けられた被覆部とを含み、
前記コア部のＳｉに対するＯの原子比ｘ（Ｏ／Ｓｉ）は０≦ｘ＜０．５を満たし、
前記被覆部のＳｉに対するＯの原子比ｙ（Ｏ／Ｓｉ）は０．５≦ｙ≦１．８を満たし、
前記原子割合は、前記活物質の表面から前記コア部と前記被覆部との界面に向かって次第に減少し、その界面における前記原子割合は３５原子％〜６０原子％である、
請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項７】
前記コア部のメジアン径（Ｄ５０）は０．１μｍ〜２０μｍであり、
前記被覆部の平均厚さは１ｎｍ〜３０００ｎｍであり、
前記コア部に対する前記被覆部の平均被覆率は３０％以上である、
請求項６記載の二次電池。
【請求項８】
前記被覆部の結晶性は前記コア部の結晶性よりも低いと共に、前記被覆部は低結晶性であり、
前記被覆部を厚さ方向において二等分したとき、Ｓｉの（１１１）面および（２２０）面に起因する前記結晶粒の内側部分における平均面積占有率および平均粒径は、外側部分における平均面積占有率および平均粒径と同じであるか、それよりも大きく、
前記被覆部において、Ｓｉの（１１１）面および（２２０）面に起因する前記結晶粒の平均面積占有率は３５％以下であると共に、その結晶粒の平均粒径は５０ｎｍ以下であり、
請求項６または請求項７に記載の二次電池。
【請求項９】
前記被覆部は多層であると共に層間に空隙を有し、その空隙のうちの少なくとも一部にＣを構成元素として含む導電性材料が設けられている、
請求項６ないし請求項８のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１０】
前記活物質の表面のうちの少なくとも一部に導電層が設けられており、
前記導電層はＣを構成元素として含み、
ラマンスペクトル法により測定される前記導電層のＧバンドピーク強度ＩＧとＤバンドピーク強度ＩＤとの比ＩＧ／ＩＤは０．３〜３．２である、
請求項１ないし請求項９のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１１】
前記導電層の平均厚さは２００ｎｍ以下であり、
前記活物質に対する前記導電層の平均被覆率は３０％以上である、
請求項１０記載の二次電池。
【請求項１２】
前記負極は集電体の上に活物質層を有し、その活物質層は前記活物質を含み、
前記集電体はＣおよびＳを構成元素として含むと共にそれらの含有量は１００ｐｐｍ以下である、
請求項１ないし請求項１１のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１３】
未充電状態において前記活物質中のＳｉのうちの少なくとも一部はＬｉと合金化している、
請求項１ないし請求項１２のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１４】
リチウムイオンを吸蔵放出可能であると共にＳｉおよびＯを構成元素として含み、
ＳｉおよびＯに対するＳｉの原子割合（Ｓｉ／（Ｓｉ＋Ｏ））は表面において３０原子％〜７５原子％である、
二次電池用活物質。
【請求項１５】
二次電池を電力供給源として備え、
前記二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質はリチウムイオンを吸蔵放出可能であると共にＳｉおよびＯを構成元素として含み、
ＳｉおよびＯに対するＳｉの原子割合（Ｓｉ／（Ｓｉ＋Ｏ））は前記活物質の表面において３０原子％〜７５原子％である、
電子機器。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
原子割合は、上記したように、負極活物質１００の表面から中心に向かって次第に減少していることが好ましい。負極活物質１００の中心側ではＳｉの存在量がＯの存在量に対して相対的に大きくなると共に、表面側ではＳｉの存在量がＯの存在量に対して相対的に小さくなるため、上記した利点が得られるからである。この場合において、負極活物質１００の内部の原子割合は、特に限定されないが、中でも、負極活物質１００の表面から中心に向かって３００ｎｍの位置において、３５原子％〜６０原子％であることが好ましい。より高い効果が得られるからである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９７】
負極活物質１００，２００を得たのち、必要に応じて、気相成長法または湿式コート法などを用いて負極活物質１００，２００の表面に導電層２１０を形成してもよい。この気相成長法は、例えば、蒸着法、スパッタ法、熱分解ＣＶＤ法、電子ビーム蒸着法または糖炭化法などである。中でも、熱分解ＣＶＤ法が好ましい。導電層２１０が均一な厚さとなるように形成されやすいからである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０４】
また、負極活物質がコア部２０１（原子比ｘは０≦ｘ＜０．５）および被覆部２０２（原子比ｙは０．５≦ｙ≦１．８）を含む場合には、原子割合が負極活物質の表面からコア部２０１と被覆部２０２との界面に向かって次第に減少しており、その界面における原子割合が３０原子％〜６０原子％であれば、より高い効果を得ることができる。この場合には、コア部２０１のメジアン径（Ｄ５０）や、被覆部２０２の平均厚さまたは平均被覆率や、被覆部２０２を厚さ方向において二等分したときの内側部分と外側部分とにおける平均面積占有率および平均粒径の大小関係や、被覆部２０２における結晶粒の平均面積占有率または平均粒径が適正範囲内であれば、より高い効果を得ることができる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４０】
さらに、溶媒は、酸無水物を含んでいることが好ましい。電解液の化学的安定性が向上するからである。酸無水物は、例えば、カルボン酸無水物、ジスルホン酸無水物またはカルボン酸スルホン酸無水物などである。カルボン酸無水物は、例えば、無水コハク酸、無水グルタル酸または無水マレイン酸などである。ジスルホン酸無水物は、例えば、無水エタンジスルホン酸または無水プロパンジスルホン酸などである。カルボン酸スルホン酸無水物は、例えば、無水スルホ安息香酸、無水スルホプロピオン酸または無水スルホ酪酸などである。溶媒中における酸無水物の含有量は、特に限定されないが、例えば、０．５重量％〜５重量％である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４９】
なお、負極２２にリチウムイオンをプレドープする場合には、例えば、正極活物質などと共にＬｉ金属粉末とを混合したのち、不活性ガス（例えばＡｒガスなど）の雰囲気中で加熱（例えば５００℃）する。または、例えば、負極２２を作製したのち、蒸着法などを用いて負極活物質層２２ＢにＬｉ金属を堆積させてもよい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７０】
高分子化合物は、例えば、ポリアクリロニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリヘキサフルオロプロピレン、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリフォスファゼン、ポリシロキサン、ポリフッ化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリメタクリル酸メチル、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、スチレン−ブタジエンゴム、ニトリル−ブタジエンゴム、ポリスチレン、ポリカーボネート、またはフッ化ビニリデンとヘキサフルオロピレンとの共重合体などのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。中でも、ポリフッ化ビニリデン、またはフッ化ビニリデンとヘキサフルオロピレンとの共重合体が好ましい。電気化学的に安定だからである。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１８９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１８９】
スイッチ制御部６７は、電流測定部６４および電圧検出部６６から入力される信号に応じて、スイッチ部６３の動作を制御するものである。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１９０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１９０】
このスイッチ制御部６７は、例えば、電池電圧が過充電検出電圧に到達した場合に、スイッチ部６３（充電制御スイッチ）を切断して、電源６２の電流経路に充電電流が流れないように制御するようになっている。これにより、電源６２では、放電用ダイオードを介して放電のみが可能になる。なお、スイッチ制御部６７は、例えば、充電時に大電流が流れた場合に、充電電流を遮断するようになっている。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１９１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１９１】
また、スイッチ制御部６７は、例えば、電池電圧が過放電検出電圧に到達した場合に、スイッチ部６３（放電制御スイッチ）を切断して、電源６２の電流経路に放電電流が流れないように制御するようになっている。これにより、電源６２では、充電用ダイオードを介して充電のみが可能になる。なお、スイッチ制御部６７は、例えば、放電時に大電流が流れた場合に、放電電流を遮断するようになっている。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１９３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１９３】
メモリ６８は、例えば、不揮発性メモリであるＥＥＰＲＯＭなどである。このメモリ６８には、例えば、制御部６１により演算された数値や、製造工程段階で測定された二次電池の情報（例えば、初期状態の内部抵抗など）が記憶されている。なお、メモリ６８に二次電池の満充電容量を記憶させておけば、制御部６１が残容量などの情報を把握できる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２０９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２０９】
制御部９９は、電動工具全体の動作（電源１００の使用状態を含む）を制御するものであり、例えば、ＣＰＵなどを含んでいる。電源１００は、１または２以上の二次電池（図示せず）を含んでいる。この制御部９９は、図示しない動作スイッチの操作に応じて、必要に応じて電源１００からドリル部１０１に電力を供給して可動させるようになっている。