(57)【要約】  反応容器へ流体が流入する流入口付近に堆積する晶析物を減少させる。本発明の晶析装置は、流体の温度及び圧力の少なくとも１つを制御して、流体に含有される含有物質を晶析させる晶析装置において、流体が流入され、流体の温度及び圧力の少なくとも１つが制御される反応容器と、反応容器へ流体が流入する流入口に、含有物質の晶析物が反応容器の内壁に堆積することを防止するための堆積防止用流体を噴出する流体吹き込み手段を備える。
2014020854.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析装置において、
前記流体が流入され、前記流体の温度及び圧力の少なくとも１つが制御される反応容器と、
前記反応容器へ前記流体が流入する流入口に、前記含有物質の晶析物が前記反応容器の内壁に堆積することを防止するための堆積防止用流体を噴出する第１の流体吹き込み手段とを備える晶析装置。
【請求項２】
前記反応容器に、前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する第２の流体吹き込み手段を更に備える請求項１に記載の晶析装置。
【請求項３】
前記流体を前記反応容器に導入する配管を備え、
前記反応容器には、前記配管の先端が収容され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記反応容器内の前記配管の先端に前記堆積防止用流体を吹き込む請求項１又は２に記載の晶析装置。
【請求項４】
前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む請求項３に記載の晶析装置。
【請求項５】
前記堆積防止用流体は、不活性ガスである請求項１乃至４のうちいずれかに記載の晶析装置。
【請求項６】
流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析方法において、
前記流体が流入する反応容器の流入口において、前記含有物質の晶析物が前記反応容器の内壁に堆積することを防止するための堆積防止用流体を噴出する晶析方法。
【請求項７】
前記反応容器に前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する請求項６に記載の晶析方法。
【請求項８】
前記流体を前記反応容器に導入する配管の先端を前記反応容器に収容し、
前記反応容器内の前記配管の外周から前記堆積防止用流体を吹き込む請求項６又は７に記載の晶析方法。
【請求項９】
前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む請求項８に記載の晶析方法。
【請求項１０】
前記堆積防止用流体は、不活性ガスである請求項６乃至９のうちいずれかに記載の晶析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
流体中に溶解している含有物質を晶析させる晶析装置(crystallizer)及び晶析方法(crystallizing method)に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、流体中に溶解している含有物質を晶析(crystallization)させる晶析方法が知られている。晶析とは、物質が溶解できる濃度を超えたところで、溶解しきれずに析出(deposit or precipitate)する現象である。晶析では、圧力及び温度等を単独もしくは組み合わせて制御することにより、含有物質を析出させる。晶析方法は、化学・石油分野のみならず、半導体および鉄鋼分野においても利用されている。【０００３】
非特許文献１には、溶液の中に結晶が発生する基本的な原理から、溶液に含有される物質を分離・精製する装置に至るまで、詳細に記載されている。非特許文献１には、コハク酸結晶(succinic acid crystal)の晶析、KClの結晶成長及び溶質の取り込み、KAl(SO4)2・12H2Oの成長等が装置とともに開示されている。【０００４】
図８は、従来の晶析装置の構成を示す図である。晶析装置は、水平に設置される円筒状の反応容器１４を有している。反応容器１４の流体１０の流入口及び流出口には、配管３が接続されている。流体１０は、紙面左側の流入口から反応容器１４に流入し、紙面右側の流出口へ排出される。流体吹き込み口７は、温度制御用流体９を反応容器１４に噴出する。流体吹き込み口７は、円筒状の反応容器１４の周方向に所定の間隔を空けて複数設けられている。【０００５】
このように構成された晶析装置では、温度制御用流体９によって流体１０が冷却されると、流体１０中の含有物質が晶析物１１(crystallized material)として晶析する。晶析物１１は、反応容器１４の下方に設けられた開口部から、晶析物搬送装置５に排出される。晶析物搬送装置５を通った晶析物１１は、排出口６から排出される。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】中井資、「晶析工学」、培風館、１９８６年２月、P.97〜100, P.105〜112
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、従来の装置では、析晶物が反応容器の流入口付近に堆積する。そのため、従来の装置では、定期的に流入口付近の晶析物１１を掻き出す作業を実施しており、生産効率が上がらないという問題点を有していた。【０００８】
本発明は、このような問題点に対してなされたものであり、反応容器の流入口付近に晶析物が堆積することを低減する晶析装置及び晶析方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、このような問題を解決するためになされたものであり、その要旨は以下の通りである。
［１］流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析装置において、
前記流体が流入され、前記流体の温度及び圧力の少なくとも１つが制御される反応容器と、
前記反応容器へ前記流体が流入する流入口に、前記含有物質の晶析物が前記反応容器の内壁に堆積することを防止するための堆積防止用流体を噴出する第１の流体吹き込み手段とを備える晶析装置。
［２］前記反応容器に、前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する第２の流体吹き込み手段を更に備える［１］に記載の晶析装置。
［３］前記流体を前記反応容器に導入する配管を備え、
前記反応容器には、前記配管の先端が収容され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記反応容器内の前記配管の先端に前記堆積防止用流体を吹き込む［１］又は［２］に記載の晶析装置。
［４］前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む［３］に記載の晶析装置。
［５］前記堆積防止用流体は、不活性ガスである［１］乃至［４］のうちいずれかに記載の晶析装置。
［６］流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析方法において、
前記流体が流入する反応容器の流入口において、前記含有物質の晶析物が前記反応容器の内壁に堆積することを防止するための堆積防止用流体を噴出する晶析方法。
［７］前記反応容器に前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する［６］に記載の晶析方法。
［８］前記流体を前記反応容器に導入する配管の先端を前記反応容器に収容し、
前記反応容器内の前記配管の外周から前記堆積防止用流体を吹き込む［６］又は［７］に記載の晶析方法。
［９］前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む［８］に記載の晶析方法。
［１０］前記堆積防止用流体は、不活性ガスである［６］乃至［９］のうちいずれかに記載の晶析方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、反応容器の流入口に晶析物が堆積することを低減する晶析装置及び晶析方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、本発明の実施の形態１に係る晶析装置の構成を示す図である。
【図２】図２は、本発明の実施の形態１に係る晶析装置の一部拡大図である。
【図３】図３は、本実施の形態１を適用した本発明例と従来法を適用した比較例の条件をまとめた図である。
【図４】図４は、比較例と本発明例における晶析装置の壁面温度を示す図である。
【図５】図５は、比較例と本発明例における晶析装置の軸中心部の温度分布を示した図である。
【図６】図６は、比較例と本発明例における晶析装置への粒子の堆積状態の比較結果を示す図である。
【図７】図７は、実施例１に係る晶析装置を示す図である。
【図８】図８は、従来の晶析装置を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、添付した図面を参照し、本発明の実施の形態について説明する。
【００１３】
［実施の形態１］
図１は、本発明の実施の形態１に係る晶析装置１の構成を示す図である。晶析装置１は、配管３、反応容器１６、第２の流体吹き込み手段７、第１の流体吹き込み手段１２を有している。また、晶析装置１の流出口側には、晶析物搬送装置５が設けられている。なお、晶析装置１に流す流体１０は、気体であっても液体であってもよい。本実施の形態１の説明では、流体１０がガス（気体）であるとして説明を行う。
【００１４】
反応容器１６は、縦に設置された円筒形状を有している。反応容器１６は、径が一定である円筒部１６ｂと、円筒部１６ｂの上下に設けられた上テーパー部１６ａ、下テーパー部１６ｃを有している。上テーパー部１６ａは、上方に向かって径が小さくなる。一方、下テーパー部１６ｃは、下方になるにしたがって径が小さくなる。下テーパー部１６ｃは、上テーパー部１６ａのテーパーの傾斜よりも緩やかな傾斜を有している。
【００１５】
上テーパー部１６ａの先端には、配管３が接合されている。流体１０は、配管３を通って、反応容器１６に流入される。流体１０は、配管３から鉛直下方に向かって噴出される。ここで、晶析装置１では、反応容器１６にて流体１０より含有物質を晶析させるにあたり、温度又は圧力もしくは双方を変化させる（制御する）ため、反応容器１６は、温度や圧力の変化に適した構造とされる。本発明では温度や圧力の変化に耐える構造とするように、反応容器１６を、円筒形に近い形状とすることが好ましい。さらに、反応容器１６と配管３については、密閉となるような接続を行い、反応容器１６の外界（大気等）との熱及び物質のやり取りがない、独立系とする。反応容器１６を密閉容器とすることで、急激な温度変化や圧力変化等で反応容器１６が破壊されないように安全等には配慮して設計及び製作を実施するものとする。特に、流体１０が気体の場合には、晶析による体積変化より生じる圧力変化も十分考慮して、装置設計及び製作を実施する。また、本発明の目的は、配管３の噴出口周囲への堆積を低減するものであるため、その形態にはこだわらない。例えば、配管３が複数あり、また晶析物搬送装置５も複数設置されていても問題ない。
【００１６】
反応容器１６の円筒部１６ｂの外周には、複数の第２の流体吹き込み手段７が設けられている。第２の流体吹き込み手段７は、反応容器１６の円筒部１６ｂの長さ方向に延在して設けられている。第２の流体吹き込み手段７は、円筒部１６ｂの円周方向に等間隔で配されている。なお、第２の流体吹き込み手段７の数や配置は、図１に限定されるものではなく、任意の数だけ任意の位置に設けることができる。
【００１７】
第２の流体吹き込み手段７からは、流体１０に含まれる含有物質を冷却して晶出させるための温度制御用流体９が噴出される。なお、温度制御用流体としては、気体、液体、又は固体を含む気体、液体のいずれであってもよく、またこれらを組み合わせて用いてもよい。
【００１８】
温度制御用流体９は、第２の流体吹き込み手段７から円筒部１６ｂの周方向に旋廻するように、斜めに噴出される。複数の第２の流体吹き込み手段７からは、同じ回転方向に温度制御用流体９が噴出される。そのため、円筒部１６ｂでは、温度制御用流体９が螺旋状に流れる。これにより、旋廻流（rotational flow）を発生させ、流体１０及び温度制御用流体９を円筒部１６ｂ内に留める時間を長めることで、晶析反応の反応時間を長くしている。温度制御用流体９によって冷却された流体１０に含まれる含有物質は、流体１０に溶解しきれなくなると固体となり、晶析物１１となる。
【００１９】
温度制御用流体９は、晶析をしやすくすると共に、晶析物１１が反応容器１６内に堆積することを防止するために、水平方向及び鉛直方向の吹き込み角度、吹き込み量、吹き込み速度を調整する。吹き込み角度、吹き込み量、吹き込み速度は、晶析装置に依存するため、それぞれについて数値解析、実際の実験により決定していくものとする。
【００２０】
このように、本実施の形態に係る晶析装置１では、温度制御用流体９を噴き込むことにより流体１０の温度制御を行っている。温度制御用流体９を吹き込むことで、反応容器１６を加圧もしくは減圧し、含有物質を晶析しやすくすることができる。なお、温度制御用流体９を吹き込む以外の手段を用いて、反応容器１６内をさらに加圧もしくは減圧するよう構成してもよい。また、温度制御用流体９を吹き込まずに、反応容器１６の圧力を制御するよう構成してもよい。
【００２１】
反応容器１６の流入口付近には、第１の流体吹き込み手段１２が設けられている。ここで、流入口とは、配管３の先端周辺を示すものとする。第１の流体吹き込み手段１２からは、堆積防止用流体１３が噴出される。堆積防止用流体１３は、晶析物１１が、配管３の噴出口や、上テーパー部１６ａに堆積することを防止するために用いられる流体である。例えば、堆積防止用流体１３は、不活性ガスであるＮ２を用いることができる。
【００２２】
なお、流体１０がガスの場合には、特に、温度低下等により晶析した晶析物の堆積が発生しやすい箇所がある。このような場合は、堆積防止用流体１３の温度を、流体１０の晶析温度以上として吹き込むことで、晶析物１１の堆積をさらに低減させることができる。
【００２３】
晶析物搬送装置５は、スクリューコンベアにより構成されている。具体的には、晶析物搬送装置５は、スクリュー軸５１と、スクリュー軸５１に沿って取り付けられた螺旋状の板部材５２を有している。晶析物搬送装置５は、スクリュー軸５１を回転させることにより、螺旋状の板部材５２に沿って、晶析物１１を紙面左側から右側に搬送するように構成されている。晶析物１１が紙面右側に到達すると、紙面右側に形成された排出口６から晶析物１１が排出される。
【００２４】
図２は、第１の流体吹き込み手段１２を拡大して示した図である。前述のように、配管３の外周には、断熱レンガ３１が設けられている。配管３の先端は、反応容器１６の上部に収容されている。上テーパー部１６ａの上端には、配管３が接続される接続部１６ｄを有している。接続部１６ｄは、径が一定の円筒状に形成されている。円筒状の接続部１６ｄは、配管３を覆う断熱レンガ３１の外周に、断熱レンガ３１から所定の隙間３２を介して配置されている。
【００２５】
第１の流体吹き込み手段１２は、この隙間３２に向かって堆積防止用流体１３を噴出する。換言すれば、堆積防止用流体１３は、反応容器１６に接続される配管３の部分の外周に向かって噴出される。図２では、配管３の外周には断熱レンガ３１が設けられているため、堆積防止用流体１３は、配管３を覆う断熱レンガ３１の外周にあたって、下方の円筒部１６ｂに向かって流出する。
【００２６】
このように、第１の流体吹き込み手段１２から、配管３の先端に向かって堆積防止用流体１３を噴出させることで、配管３の外周に当たった堆積防止用流体１３は、配管３の外周に沿って、下方に向かう流れを作る。これにより、配管３の流体１０の噴出口では、堆積防止用流体１３によって下方に向かう流れが生じる。そのため、配管３の噴出口から噴出された流体１０は、この堆積防止用流体１３の流れに沿って上テーパー部１６ａから反応容器１６の中央の円筒部１６ｂまで運ばれる。
【００２７】
そのため、流体１０が温度制御用流体９によって冷却されて晶析物１１が発生した場合であっても、堆積防止用流体１３が晶析物１１を反応容器１６の円筒部１６ｂへ運ぶため、晶析物１１の流入口付近への堆積を低減させることができる。また、堆積防止用流体１３を反応容器１６の流入口付近から噴出することで、温度制御用流体９が上テーパー部１６ａに拡散するのを防止することができる。これにより、反応容器１６の流入口付近の晶析物１１の堆積を防止する効果をさらに高めることができる。
【００２８】
このように構成された晶析装置１では、流体１０が、配管３から反応容器１６に向かって噴出される。配管３と反応容器１６の接続部には、第１の流体吹き込み手段１２から、配管３の外周に向かって堆積防止用流体１３が噴出されている。そのため、晶析した晶析物１１を含む流体は、堆積防止用流体１３の作り出す流れに沿って、反応容器１６の円筒部１６ｂに向かって移動する。
【００２９】
反応容器１６の流体１０は、上テーパー部１６ａのテーパー形状に沿って、反応容器１６内に広がり、円筒部１６ｂに向かう。流体１０は、第２の流体吹き込み手段７から噴出される温度制御用流体９の旋廻流の流れに沿って、円筒部１６ｂの側壁に沿って旋廻するように流れる。円筒部１６ｂでは、第２の流体吹き込み手段７からは、流体１０を冷却するための温度制御用流体９が噴出されている。そのため、円筒部１６ｂでは、温度制御用流体９によって冷却された流体１０から、溶解しきれなくなった物質が析出し、晶析物１１となる。
【００３０】
円筒部１６ｂにおいて、流体１０からは、下方に向かうに従って、温度制御用流体９による冷却によって次第に晶析物１１が増える。そして、晶析物１１を含む流体１０は、円筒部１６ｂを旋廻しながら通過し、下テーパー部１６ｃに沿って、晶析物搬送装置５に排出される。晶析物１１を含む流体１０は、円筒部１６ｂの下方に至ると、下テーパー部１６ｃの側面に沿って、さらに下方に移動し、晶析物搬送装置５に排出される。
【００３１】
晶析物搬送装置５に入った晶析物１１を含む流体１０は、スクリュー軸５１及び螺旋状の板部材５２の回転によって、紙面左側から右側に移動する。そして、晶析物１１は、晶析物搬送装置５の排出口６から排出される。実施の形態１では、流体１０を気体であるとしたため、排出口６からは、晶析物１１のみを取り出すことができる。
【００３２】
実施の形態１に係る晶析方法及び装置では、第１の流体吹き込み手段１２から堆積防止用流体１３を反応容器１６の流入口付近から吹き込むことで、流入口付近に晶析物１１が発生した場合であっても、晶析物１１が反応容器１６の流入口付近に堆積することを低減することができる。また、堆積防止用流体１３を反応容器１６の流入口付近から吹き込むことで、温度制御用流体９が上テーパー部１６ａに拡散するのを防止することができる。これにより、反応容器１６の流入口付近の晶析物１１の堆積をさらに防止することができる。
【００３３】
実施の形態１に係る晶析方法及び装置では、配管３の先端部を反応容器１６の接続部１６ｄに隙間３２を設け、堆積防止用流体１３を配管３の先端（隙間３２）に向かって吹き込むことで、反応容器１６に流体１０が流入した直後に発生する晶析物１１の堆積を低減させることができる。
【００３４】
これにより、晶析装置及び晶析方法を用いた晶析物若しくは晶析物を除去した流体の生産性を向上させると共に、製造される晶析物の純度を上げることができる。さらに、晶析物１１を掻き出す処理の頻度を低減させることができ、保守・メンテナンス性も改善することができる。
【００３５】
本実施の形態１では、配管３に隙間３２を介して堆積防止用流体１３を噴出しているが、反応容器１６の流体１０の流入口付近から堆積防止用流体１３を噴出することができれば、第１の流体吹き込み手段１２はどのような構造であってもよい。例えば、反応容器１６と配管３との間に隙間３２を形成せずに、配管３の先端に向かって堆積防止用流体１３を直接噴出させるようにするだけでもよい。
【００３６】
または、配管３の外周に、堆積防止用流体１３を下方に吹き込む第１の流体吹き込み手段１２を設け、流体１０の流路に沿って、上方から下方に向かって堆積防止用流体１３を吹き込むように構成してもよい。
【００３７】
流体１０をガスとした場合では、ガス内部に混在している晶析物質用ガスや、晶析物質用ガスが反応して作成されるガスには、晶析する物質を含むガスがある。このような場合には、吹き込まれる堆積防止用流体１３は、晶析物質用ガス、もしくはこの晶析物質用ガスが反応して作成されるガスと反応しない作動流体を選択すればよい。これにより、温度を制御する必要なく、この作動流体を堆積防止用流体１３として使用することができる。
【００３８】
流体１０として液体を使用する場合では、溶媒が水であれば、水を用いて温度制御することができる。その際に、晶析をコントロールする薬剤等を水に添加しても良い。たとえば、有名な媒晶剤である、アンモニアミョウバンやカリミョウバンに対するホウ砂、リン酸アンモニウムに対するＡｌ３＋，Ｆｅ３＋等を使用することができる。媒晶剤の濃度や量については、数値解析、実験等を用いて良好な範囲を決定すればよい。
【００３９】
本実施の形態１では、搬送装置として、スクリューコンベアを使用しているが、晶析物１１の搬送は、ガス搬送を用いてもよい。また、流体１０が液体である場合では、晶析物１１の搬送は、液体によって搬送してもよい。
【００４０】
本実施の形態１では、温度を制御して晶析物１１を得ているが、圧力のみを変化させて又は温度と圧力両方を変化させて、晶析物１１を得るように構成してもよい。これらの場合であっても、第１の流体吹き込み手段１２から堆積防止用流体１３を噴出させることで、反応容器１６の流入口付近の晶析物１１の堆積を防止することができる。
【００４１】
［本発明例と比較例との対比］
次に、本実施の形態１を適用した本発明例と従来の方法を適用した比較例との比較を、シミュレーションにより行った。
【００４２】
図３は、本実施の形態１を適用した本発明例と従来法を適用した比較例の条件をまとめた図である。比較例における晶析装置の形状は、流体１０の流入口付近には、堆積防止用流体１３を噴出する装置は設けられていない。
【００４３】
一方、本発明例では、配管３の外周には、断熱レンガ３１が設けられている。なお、配管３は、先端にセラミックノズルを有するものを採用した。また、反応容器１６の流入口付近には、第１の流体吹き込み手段１２が設けられている。第１の流体吹き込み手段１２からは、堆積防止用流体１３が、断熱レンガ３１の外周（隙間３２）に向かって配管３の先端部に噴出されている。本発明例では、堆積防止用流体１３として、常温のＮ２ガスを用いた。
【００４４】
上記の本発明例と比較例を用いて、本発明の効果を数値計算により確認した。計算には汎用流体解析ソフトを用いた。その際、実装置を忠実にモデル化し、温度、流体及び粒子の軌跡等を調べた。なお、粒子は、FeCl2をモデル化したものである。晶析物１１は、反応容器１６において発生するものであるが、数値計算では、粒子はノズルより噴き込むものとした。粒子径は、FeCl2の実粒子の粒径分布の最頻値５μｍを使用した。
【００４５】
図４は、比較例と本発明例における晶析装置の壁面温度を示す図である。本発明例における晶析装置の流入口における堆積防止用流体１３の流量は、１００Ｎｍ３／Ｈｒとした。なお、計算時間を短縮するため、晶析装置の形状は鉛直軸に対して軸対象であるとして、１／４の部分のモデルについて計算を実施した。また、堆積防止用流体１３の温度は、温度制御用流体９と同程度の温度としている。
【００４６】
粒子密度として３１６０ｋｇ／ｍ３を使用した。粒子について放射率０．４を設定し、熱に対する対流・輻射・伝導計算を実施した。また、晶析装置の壁面はノンスリップとし、その側面には、水冷ジャケットが存在するものとして計算を行った。なお、モデル化での総メッシュ数は、約１００，０００となった。計算において、粒子の温度は、ほぼ周囲の流体の温度と一致していると仮定した。
【００４７】
反応容器１６の流入口直下（水冷部上端基準とした位置０〜０．４ｍ）における壁面温度は、比較例と比べ、本発明例で低下していることが明らかとなった。これは、本発明例では、第１の流体吹き込み手段１２から、温度制御用流体９と同程度の温度のN2ガスを流入口の隙間３２へ噴出している。そのため、この流入口付近のN2ガスによって、流体１０の温度が低下していると考えられる。
【００４８】
反応容器１６の流入口の上部（水冷部上端基準とした位置０．４〜０．８ｍ）は、配管３が断熱レンガ３１に覆われている。そのため、反応容器１６の流入口の上部は、比較例に比べ、流体１０の温度が若干高くなっていると考えられる。
【００４９】
図５は、比較例と本発明例における晶析装置の軸中心部の温度分布を示した図である。円筒部１６ｂの上端（上テーパー部１６ｂの下端）を基準点０としている。反応容器１６の内部ではほぼ同じ温度となっているが、出口近傍での温度は本発明例で低くなっている。これは、本発明例では、第１の流体吹き込み手段１２から流体１０よりも低温の堆積防止用流体１３（N2ガス）を吹き込んでいる。そのため、反応容器１６の底部（下テーパー部１６ｃ）では、第１の流体吹き込み手段１２からのN2ガスが流体１０に混合され、比較例に比べて温度がより低下したと考えられる。
【００５０】
この結果から、軸中心部を通る流体の含有物質は、比較例と本発明例のいずれの晶析装置においても、液相から固相に変化していると考えられる。
【００５１】
図６は、比較例と本発明例における晶析装置への粒子の堆積を示した図である。なお、粒子の堆積が発生しているか否かは、粒子が壁面に到達したか否かによって判断した。実際には、一度壁面に到着した粒子であっても、壁面に堆積せずに反射して流体内に戻る場合もあるが、ここでは計算を簡略化するために、粒子が壁面に到達した場合は、粒子が堆積したと仮定した。
【００５２】
計算の結果、晶析装置１の流入口直下では、本発明例１において壁面に堆積した粒子は、従来例において壁面に堆積した粒子の１／２〜１／３となった。
【００５３】
以上より、本発明例では、反応容器１６の中央では、十分に流体温度が低下し、晶析物１１が比較例と同じように発生しているにも関わらず、晶析物１１が反応容器１６の流入口付近に堆積する量は、比較例の１／２〜１／３に低減できることが分かった。
【実施例１】
【００５４】
なお、本発明は、様々な晶析装置や粉体製造装置に適用することができる。図７は、実施例１に係る晶析装置を示す図である。【００５５】
実施例１では、さらなる生産性をあげるために、ウォータージャケット２で縦型の反応容器１６を外側から冷却している。なお、流体吹き込みヘッダー８は、第２の流体吹き込み手段７に温度制御用流体９を供給する手段である。なお、他の構成については、実施の形態１と略同一構成を有するため、各構成要素の説明については省略するものとする。【００５６】
実施例１の説明では、FeCl2の晶析方法及び晶析装置に本発明を適用した場合を例として説明を行う。まず、FeCl2の特性は、大気圧において、液相から固相に変化する凝固点が６７７℃であり、液相から気相に変化する沸点が１０２３℃である。【００５７】
FeCl2を含むガスからFeCl2を分離除去するために、FeCl2の晶析現象を用いる。なお、FeCl2そのものも重要な副製品であり、純粋な物質であればあるほど良い。温度制御用流体９として不活性ガスであるAr、N2、Ne等を用いた。これは、温度制御用流体９として空気を用いると、酸化性物質が作成されることがあり、不純物として問題となるためである。さらに第１の流体吹き込み手段１２より堆積防止用流体１３を1050℃以上で噴出させることで堆積の防止を行った。【００５８】
この結果、従来では、反応容器１６の流入口付近に堆積したFeCl2の晶析物を、
１〜３ヶ月ごとに装置を止めて掻き落としていたが、本実施例１では、ほぼ半年間ノンストップで操業が可能となった。なお、半年後の定期点検においてもそれほど大きな堆積がなく、また簡単な掻き出しにより堆積物を除去できることが明らかとなった。
【実施例２】
【００５９】
晶析物１１の堆積をさらに低減させるためには、沸点より高い温度のガスを噴出することが好ましい。そこで、比較例１乃至３、並びに、実施例１及び実施例２の評価を行った。比較例１乃至３、並びに実施例１及び実施例２において、FeCl2を含むガスを380〜420Nm3/Hrで反応容器１６に流入させた。晶析装置内の搬入温度は、25℃（100Nm3/Hr）である。温度制御用流体９は、N２を、700Nm3/Hr（総量）だけ吹き込んだ。また、比較例１及び３、並びに実施例１の晶析装置については、反応容器の１６の外周にウォータージャケット２を設けた。【００６０】
比較例１乃至３、並びに、実施例１及び実施例２の条件は、以下のようになっている。
（１）比較例１：円筒部内径600mmφ 円筒高さ1400mm  ３基使用  ウォータージャケット冷却、及び晶析物の掻き出し装置あり
（２）比較例２：円筒部内径600mmφ   円筒部高さ1400mm  ２基使用  ガス吹き込み冷却あり
（３）比較例３：円筒部内径600mmφ   円筒部高さ1400mm  1基使用  ウォータージャケット冷却、及びガス吹き込み冷却あり
（４）実施例１：円筒部内径600mmφ   円筒部高さ1400mm  1基使用  ウォータージャケット冷却、ガス吹き込み冷却、及び堆積防止ガス（温度制御なし）吹き込み有り
（５）実施例２：円筒部内径600mmφ   円筒部高さ1400mm  1基使用  ウォータージャケット冷却、ガス吹き込み冷却、及び堆積防止ガス（温度制御あり）吹き込み有り
なお、比較例１及び２では、使用する晶析装置がそれぞれ３基、２基となっているが、これは、比較例３、実施例１、２の１基分と同程度の処理を行うのに必要な基数である。【００６１】
この結果、保守・メンテナンスの頻度とメンテナンス内容は、以下のようになった。
（１）比較例１：３ヶ月に一度  堆積物掻き出し及び掻き出し装置の手入れ（３基）（２）比較例２：２ヶ月に一度  堆積物掻き出し（２基）
（３）比較例３：２ヶ月に一度  堆積物掻き出し（１基）
（４）実施例１：６ヶ月に一度  堆積物掻き出し（堆積物が若干あり）（１基）
（５）実施例２：６ヶ月に一度  堆積物掻き出し（堆積物はほとんどなし）（１基）
よって比較例１乃至３に対して、実施例１及び２は、保守・メンテナンス頻度を大幅に低減でき、生産性が向上することが分かった。また、実施例２は、実施例１よりも保守・メンテナンス頻度が低減でき、より生産性が向上した。【００６２】
以上の結果より、本発明は従来に比較して晶析物の品質を劣化させることなく、高生産性を実施できることが明らかとなった。【００６３】
なお、本発明は上記実施の形態に限られたものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更することが可能である。
【符号の説明】
【００６４】
１  晶析装置
２  ウォータージャケット
３  配管
５  晶析物搬送装置
６  排出口
７  第２の流体吹き込み手段
８  流体吹き込みヘッダー
９  温度制御用流体
１０  流体
１１  晶析物
１２  第１の流体吹き込み手段
１３  堆積防止用流体
１４、１６  反応容器
１６ａ  上テーパー部
１６ｂ  円筒部
１６ｃ  下テーパー部
１６ｄ  接続部
３１  断熱レンガ
３２  隙間
５１  スクリュー軸
５２  板部材
【図１】
2014020854.tif 000003
【図２】
2014020854.tif 000004
【図３】
2014020854.tif 000005
【図４】
2014020854.tif 000006
【図５】
2014020854.tif 000007
【図６】
2014020854.tif 000008
【図７】
2014020854.tif 000009
【図８】
2014020854.tif 000010
【手続補正書】
【提出日】平成27年8月14日(2015.8.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析装置において、
前記流体が流入され、前記流体の温度及び圧力の少なくとも１つが制御される反応容器と、
前記反応容器へ前記流体が流入する流入口に、前記含有物質の晶析物が前記反応容器の内壁に堆積することを防止するための堆積防止用流体を噴出する第１の流体吹き込み手段とを備え、
前記流体を前記反応容器に導入する配管を備え、
前記反応容器には、前記配管の先端が収容され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記反応容器内の前記配管の先端に、該配管の周方向から均等に前記堆積防止用流体を吹き込む晶析装置。
【請求項２】
前記反応容器に、前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する第２の流体吹き込み手段を更に備える請求項１に記載の晶析装置。
【請求項３】
前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む請求項１または２に記載の晶析装置。
【請求項４】
前記堆積防止用流体は、不活性ガスである請求項１乃至３のうちいずれかに記載の晶析装置。
【請求項５】
流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析方法において、
前記流体を前記反応容器に導入する配管の先端を前記反応容器に収容し、
前記反応容器内の前記配管の周方向から均等に前記堆積防止用流体を吹き込む晶析方法。
【請求項６】
前記反応容器に前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する請求項５に記載の晶析方法。
【請求項７】
前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む請求項５または６に記載の晶析方法。
【請求項８】
前記堆積防止用流体は、不活性ガスである請求項５乃至７のうちいずれかに記載の晶析方法。
【手続補正書】
【提出日】平成28年4月18日(2016.4.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析装置において、
前記流体が流入され、前記流体の温度及び圧力の少なくとも１つが制御される反応容器と、
前記反応容器へ前記流体が流入する流入口に、前記含有物質の晶析物が前記反応容器の内壁に堆積することを防止するための堆積防止用流体を噴出する第１の流体吹き込み手段と、
前記流体を前記反応容器に導入する配管とを備え、
前記反応容器には、前記配管の先端が収容され、
前記反応容器は、径が一定である円筒部と、前記配管と前記円筒部とを密閉して接続するテーパー部とを上部に備えた形状であり、
前記テーパー部は前記配管に接続された部分の径が前記円筒部の径よりも小さく形成され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記反応容器内の前記配管の先端に、該配管の周方向から均等に、かつ前記配管と前記テーパー部との接続部分に前記堆積防止用流体を吹き込む晶析装置。
【請求項２】
前記反応容器に、前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する第２の流体吹き込み手段を更に備える請求項１に記載の晶析装置。
【請求項３】
前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記第１の流体吹き込み手段は、前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む請求項１または２に記載の晶析装置。
【請求項４】
前記堆積防止用流体は、不活性ガスである請求項１乃至３のうちいずれかに記載の晶析装置。
【請求項５】
流体の少なくとも温度及び圧力のいずれか１つを変化させて、前記流体に含有される含有物質を晶析させる晶析方法において、
前記流体を前記反応容器に導入する配管の先端を前記反応容器に収容し、
前記反応容器を、径が一定である円筒部と、前記配管と前記円筒部とを密閉して接続するテーパー部とを備えた形状とし、
前記テーパー部は前記配管に接続された部分の径が前記円筒部の径よりも小さく形成し、
前記反応容器内の前記配管の周方向から均等に、かつ前記配管と前記テーパー部との接続部分に前記堆積防止用流体を吹き込む晶析方法。
【請求項６】
前記反応容器に前記流体の温度を制御するための温度制御用流体を噴出する請求項５に記載の晶析方法。
【請求項７】
前記配管の先端は、前記反応容器の側面と隙間を介して前記反応容器に挿入され、
前記隙間に前記堆積防止用流体を吹き込む請求項５または６に記載の晶析方法。
【請求項８】
前記堆積防止用流体は、不活性ガスである請求項５乃至７のうちいずれかに記載の晶析方法。
【国際調査報告】
2014020854.tif 000011
2014020854.tif 000012