(57)【要約】  活性エネルギー線照射後の耐熱性、膜硬度及び密着性に優れる活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を提供することを目的とする。  本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、及び、任意に（Ｃ）成分を含み、（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計中に、（Ａ）成分を４０〜９０重量％、（Ｂ）成分を１０〜６０重量％及び（Ｃ）成分を０〜２０重量％含み、（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計量１００重量部に対して、（Ｄ）成分を０．０５〜１０重量部及び（Ｅ）成分を０．０１〜３重量部含む。  （Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体  （Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物  （Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物  （Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤  （Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤
2014065350.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、及び、任意に（Ｃ）成分を含み、
下記（Ａ）〜（Ｃ）成分（以下、これらをまとめて「硬化性成分」という。）の合計中に、（Ａ）成分を４０〜９０重量％、（Ｂ）成分を１０〜６０重量％及び（Ｃ）成分を０〜２０重量％含み、
硬化性成分の合計量１００重量部に対して、（Ｄ）成分を０．０５〜１０重量部及び（Ｅ）成分を０．０１〜３重量部含むことを特徴とする
活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
（Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体
（Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤
（Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤
【請求項２】
（Ａ）成分のマレイミド基が、下記式（１）で表される基である、請求項１記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【化１】
2014065350.tif 000016
（式（１）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表す。）
【請求項３】
（Ａ）成分が、マレイミド基及びマレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ａ）〔以下、単量体（ａ）ともいう。〕及び水酸基又はカルボキシル基と、エチレン性不飽和基とを有する化合物（ｂ）〔以下、単量体（ｂ）ともいう。〕を少なくとも共重合した共重合体である、請求項１又は請求項２記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項４】
前記単量体（ａ）が、下記式（２）で表される化合物である、請求項３記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【化２】
2014065350.tif 000017
（式（２）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表し、Ｒ3はアルキレン基を表し、Ｒ4は水素原子又はメチル基を表し、ｎは１〜６の整数を表す。）
【請求項５】
（Ａ）成分が、前記単量体（ａ）、前記単量体（ｂ）、並びに単量体（ａ）及び（ｂ）以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ｃ）〔以下、単量体（ｃ）ともいう。〕由来の単量体単位を有する共重合体である、請求項３又は請求項４記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項６】
（Ａ）成分が、下記単量体由来の単量体単位を有し、かつ下記共重合割合の共重合体である、請求項３〜請求項５のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
・前記単量体（ａ）：５〜５０重量％
・前記単量体（ｂ）が分子中に１個以上の水酸基又はカルボキシル基を有する（メタ）アクリレート：１〜３０重量％
・前記単量体（ｃ）がアルキル（メタ）アクリレート：２０〜９４重量％
【請求項７】
（Ｂ）成分の２５℃における粘度が、１，０００〜１０，０００，０００ｍＰａ・ｓである、請求項１〜請求項６のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項８】
有機溶剤を更に含む、請求項１〜請求項７のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項９】
シランカップリング剤を更に含む、請求項１〜請求項８のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項１０】
劣化防止剤を更に含む、請求項１〜請求項９のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項１１】
請求項１〜請求項１０のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を基材に塗布・乾燥して成膜し、得られた粘接着面に別の基材を貼り合せてなる活性エネルギー線硬化型粘接着シート。
【請求項１２】
少なくとも一方の基材の算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下である、請求項１１記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シート。
【請求項１３】
基材の少なくとも一方が、離型処理されたものである、請求項１１又は請求項１２記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シート。
【請求項１４】
一方の基材のみが離型処理された請求項１３記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シートの離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と被着体とを粘着させる工程、及び、
離型処理されていない基材又は被着体側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含む
積層体の製造方法。
【請求項１５】
基材の両方が離型処理された請求項１３記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シートの一方の離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と被着体とを粘着させる工程、
もう一方の基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と他の被着体とを粘着させる工程、及び、
いずれかの被着体の側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含む
積層体の製造方法。
【請求項１６】
請求項１３記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シートの一方の離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と被着体とを粘着させる工程、及び、
もう一方の基材が付着したまま、基材又は被着体の側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含み、
前記活性エネルギー線硬化型粘接着シートの残された基材の算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下である
積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、それから得られる活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート及びその製造方法、並びに、前記組成物の硬化物を含む積層体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
粘着剤は、感圧接着剤ともいい、常温で粘着性（タック性とも呼称される。）を有する接着剤の一種であり、ＪＩＳ  Ｋ６８００においては「常温で粘着性を有し、軽い圧力で被着体に接着する物質」と定義されている。
粘着剤は、被着体同士を短時間で接着できることから、粘着テープ、粘着ラベル及び粘着フィルム等に広く使用されている。
粘着剤は一般的にガラス転移温度の低い高分子を主成分とし、凝集力を向上させるため少量の架橋剤を用いることが多い。【０００３】
粘着剤を、自動車用やディスプレイ用等といった、被着体が高温に晒される可能性のある用途へ展開しようとする場合は、高温における凝集力を高める必要があるため、高架橋密度化やガラス転移温度の向上、高分子量化等の対策が必要となる。しかし、接着力と耐熱性は一般的にトレードオフの関係であり、高温での凝集力を向上させようとすると、剥離強度が犠牲となるため、両者が高いレベルでバランスする粘着剤を得ることは極めて困難であった。【０００４】
又、粘着剤は常温で粘着性を有するため、被着体がフィルムや紙のような柔軟な基材の場合、外力が掛かると凹みを生じて外観が悪化したり、裁断加工や打ち抜き加工などの二次加工時に粘着剤が刃に付着したり、被着体が変形しやすいなどの不具合が生じやすい。【０００５】
このような技術的背景から、従来の粘着剤の欠点を補うため、接合時には粘着剤の簡便性を有し、接合後に熱又は活性エネルギー線の照射により反応・固化して凝集力を向上させる、いわゆる「粘接着剤」が提案されている。【０００６】
特許文献１には、ａ）カルボキシル基、水酸基又はアミノ基を有する不飽和単量体のポリマー、ｂ）イソシアネート基含有化合物、エポキシ基含有化合物又はアジリジニル基含有化合物の中から選ばれた架橋剤、ｃ）少なくとも１個の（メタ）アクリロイル基を有し、かつ前記ａ）及びｂ）と反応しない光重合性化合物並びにｄ）光増感剤を含む光硬化性粘着剤組成物を、シート状又はフイルム状等に成形してなる光硬化型粘着剤成形物が提案されている。【０００７】
特許文献２には、基材シート又は離型シート上に、カルボキシル基、水酸基、グリシジル基、イソシアネート基又はアミド基のいずれかを有するポリマー（Ａ）、該官能基と反応可能な不飽和基含有化合物（Ｂ）及び光重合開始剤（Ｃ）を含有する混合物を塗布、乾燥して粘着剤層を設けた粘接着シートが提案されている。【０００８】
特許文献３には、（ａ）重量平均分子量が１万〜２００万で、ガラス転移温度が−１００℃〜１００℃であるポリマー、（ｂ）炭素−炭素二重結合を１個以上有するモノマー及び（ｃ）開始剤を含む光学記録媒体用粘接着剤組成物が提案されている。【０００９】
特許文献４には、粘着性ポリマーおよび放射線硬化性成分を主成分とし、粘着性ポリマー１００重量部に対して、放射線硬化性成分が３０〜１５０重量部含有され、粘着剤組成物の２３℃での貯蔵弾性率（Ｇ’）が１×１０6Ｐａ以下であり、放射線硬化後の２３℃での貯蔵弾性率（Ｇ’）が５×１０6Ｐａ以上であり、放射線硬化後に接着層を形成することを特徴とする密着性放射線硬化型粘着シートが提案されている。【００１０】
特許文献５には、エチレン性不飽和基含有アクリル系ポリマー（Ａ）、（メタ）アクリル系ポリオールを少なくとも１種含むポリオール、ポリイソシアネート及び水酸基含有（メタ）アクリレートを反応させてなるウレタン（メタ）アクリレート系オリゴマー（Ｂ）、光重合開始剤（Ｃ）及び架橋剤（Ｅ）からなる硬化型樹脂組成物が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特公平２−０１６９４２号公報
【特許文献２】特開２００６−１１１６５１号公報
【特許文献３】特開２００４−３０３４０４号公報
【特許文献４】特許第４２１８９２９号公報
【特許文献５】特開２００５−２３９８５６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
特許文献１〜３に記載された粘着剤や粘接着剤は、主成分であるポリマー自体は感光性を有さないため、活性エネルギー線照射後の架橋密度を高くすることができず、粘接着剤の耐熱性が不十分であった。更に、特許文献２及び３に記載された組成物は、粘接着シートを製造した後保管していると、シートから粘接着剤がはみ出してしまうという問題を有するものであった。
又、特許文献４に記載された粘接着剤は、室温で粘着性を有するポリマー（好適にはガラス転移温度が−１００〜０℃）を用いることから、被着体との密着性に優れるという利点がある。
しかし、本発明者らの検討によれば、ポリマーのガラス転移温度が低い場合、活性エネルギー線照射後の膜硬度を上げることが難しく、高い耐熱性や膜硬度が要求される用途には不適当であるという問題があった。
更に、特許文献５に記載された粘接着剤は、主成分であるポリマー自体がエチレン性不飽和基を含有するため、感光性を有する。そのため、活性エネルギー線照射後の架橋密度を高くすることができ、接着剤の耐熱性を高くできる利点がある。
しかし、この粘接着剤は、架橋密度を上げると硬化時の収縮が大きくなるため、耐熱性と密着性を両立させることが困難という問題もあった。【００１３】
前記した通り、従来の粘着剤は、粘着力と耐熱性のバランスが十分ではない。粘接着剤は、重合体が非感光性であれば耐熱性が不十分であり、感光性である場合は耐熱性と密着性を両立させることが困難である。又、室温で粘着性を有するガラス転移温度が０℃以下のポリマーを主剤として用いると、活性エネルギー線照射後の膜硬度が低く、高い耐熱性や膜硬度が要求される用途には不適当であるという問題があった。【００１４】
本発明は、被着体との接合時には粘着性を有して仮接着させることができ、活性エネルギー線の照射により反応して被着体を強固に接着でき、活性エネルギー線照射後の耐熱性、膜硬度及び密着性に優れる活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物及び粘接着シート、並びにこれを用いて得られる積層体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体を主成分とする活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物が、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。【００１６】
本発明の前記課題は以下の＜１＞、＜１１＞、＜１４＞〜＜１６＞に記載の手段により解決された。好ましい実施態様である＜２＞〜＜１０＞、＜１２＞及び＜１３＞と共に以下に記載する。
＜１＞下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、及び、任意に（Ｃ）成分を含み、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分（以下、これらをまとめて「硬化性成分」という。）の合計中に、（Ａ）成分を４０〜９０重量％、（Ｂ）成分を１０〜６０重量％及び（Ｃ）成分を０〜２０重量％含み、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計量１００重量部に対して、（Ｄ）成分を０．０５〜１０重量部及び（Ｅ）成分を０．０１〜３重量部含むことを特徴とする活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
（Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体
（Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤
（Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤
＜２＞（Ａ）成分のマレイミド基が、下記式（１）で表される基である、上記＜１＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、【００１７】
【化１】
2014065350.tif 000003
（式（１）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表す。）【００１８】
＜３＞（Ａ）成分が、マレイミド基及びマレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ａ）〔以下、単量体（ａ）ともいう。〕及び水酸基又はカルボキシル基と、エチレン性不飽和基とを有する化合物（ｂ）〔以下、単量体（ｂ）ともいう。〕を少なくとも共重合した共重合体である、上記＜１＞又は＜２＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
＜４＞前記単量体（ａ）が、下記式（２）で表される化合物である、上記＜３＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、【００１９】
【化２】
2014065350.tif 000004
（式（２）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表し、Ｒ3はアルキレン基を表し、Ｒ4は水素原子又はメチル基を表し、ｎは１〜６の整数を表す。）【００２０】
＜５＞（Ａ）成分が、前記単量体（ａ）、前記単量体（ｂ）、並びに単量体（ａ）及び（ｂ）以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ｃ）〔以下、単量体（ｃ）ともいう。〕由来の単量体単位を有する共重合体である、上記＜３＞又は＜４＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
＜６＞（Ａ）成分が、下記単量体由来の単量体単位を有し、かつ下記共重合割合の共重合体である、上記＜３＞〜＜５＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
・前記単量体（ａ）：５〜５０重量％
・前記単量体（ｂ）が分子中に１個以上の水酸基又はカルボキシル基を有する（メタ）アクリレート：１〜３０重量％
・前記単量体（ｃ）がアルキル（メタ）アクリレート：２０〜９４重量％
＜７＞（Ｄ）成分の２５℃における粘度が、１，０００〜１０，０００，０００ｍＰａ・ｓである、上記＜１＞〜＜６＞のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
＜８＞有機溶剤を更に含む、上記＜１＞〜＜７＞のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
＜９＞シランカップリング剤を更に含む、上記＜１＞〜＜８＞のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
＜１０＞劣化防止剤を更に含む、上記＜１＞〜＜９＞のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、
＜１１＞上記＜１＞〜＜１０＞のいずれか１つに記載の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を基材に塗布・乾燥して成膜し、得られた粘接着面に別の基材を貼り合せてなる活性エネルギー線硬化型粘接着シート、
＜１２＞少なくとも一方の基材の算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下である、上記＜１１＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シート、
＜１３＞基材の少なくとも一方が、離型処理されたものである、上記＜１１＞又は＜１２＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シート、
＜１４＞一方の基材のみが離型処理された上記＜１３＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シートの離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と被着体とを粘着させる工程、及び、離型処理されていない基材又は被着体側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含む積層体の製造方法、
＜１５＞基材の両方が離型処理された上記＜１３＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シートの一方の離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と被着体とを粘着させる工程、もう一方の基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と他の被着体とを粘着させる工程、及び、いずれかの被着体の側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含む積層体の製造方法、
＜１６＞上記＜１３＞記載の活性エネルギー線硬化型粘接着シートの一方の離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と被着体とを粘着させる工程、及び、もう一方の基材が付着したまま、基材又は被着体の側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含み、前記活性エネルギー線硬化型粘接着シートの残された基材の算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下である積層体の製造方法。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、被着体との接合時には粘着性を有して仮接着させることができ、活性エネルギー線の照射により反応して被着体を強固に接着でき、活性エネルギー線照射後の耐熱性、膜硬度及び密着性に優れる活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物及び粘接着シート、並びにこれを用いて得られる積層体を提供することができる。
そのため、軽量・薄型かつ耐久性も良好なフィルム積層体を、生産性良く製造することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を使用した活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート（以下、「ＡＥ硬化型フィルム」という）の製造の１例を示す。
【図２】本発明のＡＥ硬化型フィルムを使用した、積層体製造の１例を示す。
【図３】本発明のＡＥ硬化型フィルムを使用した、積層体製造の他の１例を示す。
【図４】本発明のＡＥ硬化型フィルムを使用した、積層体製造の更に他の１例を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
尚、本明細書では、活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を、単に「粘接着剤組成物」、又は、「組成物」ともいう。又、組成物に活性エネルギー線照射して得られる架橋又は硬化物を、まとめて「硬化物」と表す。又、アクリレート又はメタクリレートを（メタ）アクリレートと表す。本明細書中、「ｘｘ〜ｙｙ」の記載は、ｘｘ及びｙｙを含む数値範囲を表す。又、本発明においては、好ましい態様の組み合わせもまた好ましい。
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２４】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物は、下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、及び、任意に（Ｃ）成分を含み、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分（以下、これらをまとめて「硬化性成分」という。）の合計中に、（Ａ）成分を４０〜９０重量％、（Ｂ）成分を１０〜６０重量％及び（Ｃ）成分を０〜２０重量％含み、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計量１００重量部に対して、（Ｄ）成分を０．０５〜１０重量部及び（Ｅ）成分を０．０１〜３重量部含むことを特徴とする。
（Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体
（Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤
（Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、及び、（Ｅ）成分を必須成分として含み、また、任意成分として（Ｃ）成分を含んでいてもよい組成物である。
尚、本発明において硬化性成分とは、前記（Ａ）〜（Ｃ）成分を意味し、マレイミド基又はエチレン性不飽和基を少なくとも有する化合物で、活性エネルギー線の照射により架橋・硬化する成分を意味する。
以下、（Ａ）〜（Ｅ）成分について説明する。
【００２５】
１．（Ａ）成分
本発明における（Ａ）成分は、マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度（以下、「Ｔｇ」ともいう。）が０℃を超え４０℃以下である重合体である。又、（Ａ）成分は、非粘着性の重合体であることが好ましい。
（Ａ）成分のマレイミド基としては、重合体鎖と連結する部分以外にマレイミド環上に置換基を有していてもよく、下記式（１）で表される基が好ましい。
【００２６】
【化３】
2014065350.tif 000005
（式（１）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表す。）
【００２７】
Ｒ1及びＲ2におけるアルキル基としては、炭素数４以下のアルキル基が好ましい。
Ｒ1及びＲ2におけるアルケニル基としては、炭素数４以下のアルケニル基が好ましい。
Ｒ1及びＲ2におけるアリール基としては、炭素数６〜１２のアリール基が好ましく、フェニル基等を挙げることができる。
Ｒ1及びＲ2における一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基としては、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−等の飽和炭化水素基、−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ2ＣＨ＝ＣＨＣＨ2−等の不飽和炭化水素基が挙げられる。
尚、前記不飽和炭化水素基において、マレイミド基が２量化反応するためには、最終的に得られる５員環又は６員環が芳香族性を有しないものを選択する必要がある。当該炭化水素基としては、飽和の炭化水素基が好ましい。
Ｒ1及びＲ2としては、一方が水素原子で他方が炭素数４以下のアルキル基、Ｒ1及びＲ2の両方が炭素数４以下のアルキル基、並びにそれぞれが一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基が、（Ａ）成分製造における分子量制御が容易である点で好ましい。
更に、これらの中でも、Ｒ1及びＲ2としては、それぞれが一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基が（Ａ）成分製造における分子量制御が特に容易であり、接着力にも優れる点でより好ましい。
【００２８】
式（１）におけるマレイミド基の好ましい具体例を、以下の式（３）〜式（８）に示す。尚、式（７）において、Ｘは塩素原子又は臭素原子を表す。又、式（８）におけるＰｈは、フェニル基を表す。
【００２９】
【化４】
2014065350.tif 000006
【００３０】
【化５】
2014065350.tif 000007
【００３１】
【化６】
2014065350.tif 000008
【００３２】
（Ａ）成分の極性基としては、カルボキシル基、酸無水物基、水酸基、アミノ基、アミド基、グリシジル基、シアノ基、リン酸基、スルホン酸、イミド基、イソシアネート基、含窒素複素環残基などが挙げられ、基材への密着性、保存安定性、溶解性、金属腐食性の点から、水酸基、カルボキシル基が好ましい。
【００３３】
（Ａ）成分の分子量としては、重量平均分子量で１０，０００〜２，０００，０００が好ましく、より好ましくは５０，０００〜１，５００，０００である。
尚、本発明において、数平均分子量及び重量平均分子量とは、溶媒としてテトラヒドロフランを使用し、ゲルパーミュエーションクロマトグラフィ（以下、「ＧＰＣ」と略す。）により測定した分子量をポリスチレンの分子量を基準にして換算した値を意味する。
【００３４】
（Ａ）成分は、硬化物の耐熱性と硬度を高くするため、通常の粘着剤用重合体よりもＴｇを高くする必要がある。具体的には、（Ａ）成分単独の活性エネルギー線照射前のＴｇが０℃を超え、４０℃以下であり、好ましくは５℃を超え、３０℃未満である。（Ａ）成分のＴｇが０℃に満たないと、活性エネルギー線照射後に得られる硬化物の耐熱性と硬度が低下してしまう。更に、得られた積層体には、薄膜トランジスタ層やＩＴＯ等の透明導電膜を形成されることがある。この場合、積層体が急激に加熱されるが、（Ａ）成分のＴｇが０℃に満たないと、得られた積層体にしわやクラックが発生してしまう。一方、４０℃を超えると、被着体への転写が室温で困難になってしまう。
尚、本発明においてＴｇとは、示査走査熱量測定によって得られる熱流量曲線の、ベースラインと変曲点（上に凸の曲線が下に凸の曲線に変わる点）での接線の交点を意味する。
【００３５】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ａ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量〔（Ａ）成分〜（Ｃ）成分の総量〕中に、４０〜９０重量％であり、好ましくは５０〜８０重量％である。
（Ａ）成分の含有割合が４０重量％に満たないと、密着性が低下する。また、後述する活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシートの形に加工した際、保管中に流動や変形を起こすなど、さまざまな不具合が生じてしまい、９０重量％を超えると、塗膜硬度を十分に高くすることができなくなってしまう。
【００３６】
（Ａ）成分としては、マレイミド基及び極性基を有し、Ｔｇが０℃を超え４０℃以下である重合体であれば種々の重合体が使用でき、それらの中でも、マレイミド基と水酸基とを有する重合体（Ａ−１）〔以下、「（Ａ−１）成分」ともいう。〕、マレイミド基とカルボキシル基とを有する重合体（Ａ−２）〔以下、「（Ａ−２）成分」ともいう。〕が好ましい。又、（Ａ）成分は、マレイミド基と極性基とを有し、Ｔｇが０℃を超え４０℃以下である（メタ）アクリル樹脂であることが好ましい。
以下、（Ａ−１）、（Ａ−２）成分について詳述する。
【００３７】
１−１．（Ａ−１）（Ａ−２）成分
（Ａ−１）成分は、マレイミド基及び水酸基を有する重合体であり、（Ａ−２）成分は、マレイミド基及びカルボキシル基を有する重合体である。
ここでマレイミド基としては、前述した通りである。
【００３８】
（Ａ−１）及び（Ａ−２）成分の分子量としては、重量平均分子量で１０，０００〜２，０００，０００が好ましく、より好ましくは５０，０００〜１，５００，０００である。
【００３９】
（Ａ−１）及び（Ａ−２）成分の具体例としては、下記重合体を挙げることができる。
１−１）マレイミド基を含有するエチレン性不飽和化合物及び水酸基を含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「水酸基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする共重合体。
１−２）水酸基含有不飽和化合物を必須構成単量体単位とする水酸基含有重合体に、マレイミド基とイソシアネート基とを有する化合物を付加させた重合体。
１−３）水酸基含有不飽和化合物とカルボキシル基を含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「カルボキシル基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする水酸基及びカルボキシル基含有重合体に、マレイミド基とエポキシ基とを有する化合物を付加させた重合体。
１−４）水酸基含有不飽和化合物とエポキシ基とを含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「エポキシ基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする水酸基及びエポキシ基含有重合体に、マレイミド基とカルボキシル基とを有する化合物を付加させた重合体。
１−５）水酸基含有不飽和化合物と酸無水物基とを含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「酸無水物基含有不飽和化合物」ともいう。）必須構成単量体単位とする水酸基及び酸無水物基含有重合体に、マレイミド基と水酸基とを有する化合物を付加させた重合体。
１−６）水酸基及びエポキシ基含有重合体に、マレイミド基とカルボキシル基とを有する化合物を付加させた重合体。
２−１）マレイミド基を含有するエチレン性不飽和化合物及びカルボキシル基を含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「カルボキシル基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする共重合体。
２−２）カルボキシル基含有不飽和化合物を必須構成単量体単位とするカルボキシル基含有重合体に、マレイミド基とイソシアネート基とを有する化合物を付加させた重合体。
２−３）カルボキシル基含有不飽和化合物を必須構成単量体単位とするカルボキシル基含有重合体に、マレイミド基とエポキシ基とを有する化合物を付加させた重合体。
２−４）酸無水物基を含有するエチレン性不飽和化合物を必須構成単量体単位とする酸無水物基含有重合体に、マレイミド基と水酸基とを有する化合物を付加させた重合体。
【００４０】
（Ａ−１）成分としては、前記１−１）の重合体が好ましく、（Ａ−２）成分としては、前記２−１）の重合体が好ましい。
更に、前記１−１）及び２−１）の重合体としては、前記式（１）で表されるマレイミド基及び当該マレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ａ）〔以下、「単量体（ａ）」ともいう。〕、水酸基又はカルボキシル基と、エチレン性不飽和基とを有する化合物（ｂ）〔以下、「単量体（ｂ）」ともいう。〕、並びに、単量体（ａ）及び（ｂ）以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ｃ）〔以下、「単量体（ｃ）」ともいう。〕を共重合して得られる重合体〔以下、「重合体（Ａ１１）」ともいう。〕がより好ましい。
以下、単量体（ａ）〜（ｃ）について説明する。
【００４１】
１−１−１．単量体（ａ）
単量体（ａ）は、前記マレイミド基及び当該マレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物である。単量体（ａ）を共重合することで（Ａ−１）成分に感光性基であるマレイミド基を導入でき、得られる組成物の光硬化性、密着性、硬化後の弾性率を向上させることができる。
【００４２】
マレイミド基としては、前記式（１）で表される基が好ましく、好ましい具体例も前記と同様である。
マレイミド基以外のエチレン性不飽和基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基及びビニルエーテル基等が挙げられ、（メタ）アクリロイル基が好ましい。
【００４３】
単量体（ａ）としては、前記したマレイミド基とマレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物であれば種々の化合物を使用することができるが、下記式（２）で表される化合物が、製造が容易で、硬化性に優れるため好ましい。
【００４４】
【化７】
2014065350.tif 000009
（式（２）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表し、Ｒ3はアルキレン基を表し、Ｒ4は水素原子又はメチル基を表し、ｎは１〜６の整数を表す。）
【００４５】
Ｒ1及びＲ2としては、一方が水素原子で他方が炭素数１以上４以下のアルキル基、Ｒ1及びＲ2の両方が炭素数１以上４以下のアルキル基、又は、Ｒ1及びＲ2が一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基が、共重合性に優れるため好ましく、Ｒ1及びＲ2が一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基であることが重合におけるゲル化等の問題がないためより好ましい。
Ｒ3のアルキレン基としては、直鎖状であっても、分岐状であってもよい。好ましくは炭素数１〜６のアルキレン基である。
【００４６】
１−１−２．単量体（ｂ）
単量体（ｂ）は、水酸基又はカルボキシル基と、エチレン性不飽和基とを有する化合物である。単量体（ｂ）を共重合することで重合体（Ａ１１）に水酸基又はカルボキシル基を導入でき、得られる組成物の基材への密着性を向上させることができる。
単量体（ｂ）としては、単量体（ａ）と共重合性を有し、かつ水酸基又はカルボキシル基を有していれば種々の化合物を使用でき、１個の（メタ）アクリロイル基を有する化合物〔以下、「単官能（メタ）アクリレート」ともいう。〕、ビニル化合物、ビニルエステル、共役ジエン等を挙げることができる。
これらの単量体（ｂ）は、１種又は２種以上用いることができる。
【００４７】
水酸基を有するエチレン性不飽和化合物としては、例えば２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレート及び２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；グリセロールモノ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート及びポリエチレングリコール−ポリプロピレングリコール共重合体のモノ（メタ）アクリレート化物等のポリアルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド、アリルアルコール等を挙げることができる。
【００４８】
カルボキシル基及びエチレン性不飽和基を有する化合物としては、（メタ）アクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、ケイヒ酸及び無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸；イタコン酸モノエチルエステル、フマル酸モノブチルエステル及びマレイン酸モノブチルエステル等の不飽和ジカルボン酸のモノアルキルエステル；ω−カルボキシポリカプロラクトン（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸ダイマー、２−（メタ）アクリロイロキシエチルフタル酸、２−（メタ）アクリロイロキシエチルヘキサヒドロフタル酸等のカルボキシル基含有（メタ）アクリレート等を挙げることができる。
【００４９】
これらの中でも、水酸基を有する単官能（メタ）アクリレート、不飽和カルボン酸、カルボキシル基含有（メタ）アクリレートが、その共重合体を含む組成物と光学フィルムとの接着力が高いという点と、製造の容易さという理由で好ましい。
【００５０】
１−１−３．単量体（ｃ）
重合体（Ａ１１）のＴｇや粘着力、接着力等の物性を調整する目的で、単量体（ｃ）を共重合することができる。単量体（ｃ）としては、単量体（ａ）及び（ｂ）と共重合性を有し、単量体（ａ）及び（ｂ）以外のエチレン性不飽和基を有する化合物であれば種々の化合物を使用でき、単官能（メタ）アクリレート、ビニル化合物、ビニルエステル、共役ジエン及び（メタ）アクリルアミド等を挙げることができる。
【００５１】
単官能（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、ｉ−プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、ｉ−オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ノニル（メタ）アクリレート、ｉ−ノニル（メタ）アクリレート、ｉ−ミリスチル（メタ）アクリレート、ｎ−デシル（メタ）アクリレート、ｉ−デシル（メタ）アクリレート、ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート及びｎ−ステアリル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート及びトリシクロデカン（メタ）アクリレート等の脂環式アルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシエトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルカルビトール（メタ）アクリレート及びメトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のメトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシ基含有（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、フェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、アルキルフェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、ｐ−クミルフェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート及びｏ−フェニルフェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート等の芳香環を有する（メタ）アクリレート（アルキレンオキサイドとしては、エチレンオキサイド及びプロピレンオキサイド等が挙げられる）；
ペンタメチルピペリジニル（メタ）アクリレート、テトラメチルピペリジニル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート及びＮ−（メタ）アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタルイミド等の複素環を有する（メタ）アクリレート；並びに
モノ〔２−（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェート、モノ〔２−（メタ）アクリロイルオキシプロピル〕ホスフェート、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルジフェニルホスフェート、モノ〔３−クロロ−２−（メタ）アクリロイルオキシプロピル〕ホスフェート、モノ〔（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェートモノエタノールアミン塩、モノ〔（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェート、〔モノ（ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート）塩、モノ〔（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェート、〔モノ（ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート）塩等のリン酸（メタ）アクリレートが挙げられる。
【００５２】
ビニル化合物としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、Ｎ−ビニルホルムアミド、アクリロイルモルホリン、Ｎ−ビニルピロリドン及びＮ−ビニルカプロラクタム、塩化ビニル、イソブチレン等が挙げられる。
ビニルエステルとしては、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、ピバリン酸ビニル、ラウリン酸ビニル及びバーサチック酸ビニル等が挙げられる。
共役ジエンとしては、例えば、ブタジエン、イソプレン及びクロロプレン等が挙げられる。
（メタ）アクリルアミドとしては、例えば、（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メトキシブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、２−（メタ）アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸及びＮ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【００５３】
単量体（ｃ）としては、前記した中でもアルキル（メタ）アクリレートが重合性に優れるため好ましく、それらの中でも、炭素数１〜２０のアルキル基を有する（メタ）アクリレートが、得られる組成物の粘着力又は接着力が大きく、かつ工業的に入手が容易で安価なためより好ましい。
【００５４】
１−１−４．重合体（Ａ１１）の製造方法
重合体（Ａ１１）の製造方法は、特に制限されるものではなく、溶液重合、乳化重合及び懸濁重合等の常法に従い製造すればよい。
【００５５】
溶液重合法でラジカル重合により製造する方法としては、使用する原料単量体を有機溶剤に溶解させ、熱重合開始剤の存在下に加熱撹拌する方法等が挙げられる。
又、必要に応じて、重合体の分子量を調節するために連鎖移動剤を使用することができる。
【００５６】
使用される熱重合開始剤の例としては、熱によりラジカル種を発生する過酸化物、アゾ化合物及びレドックス開始剤等が挙げられる。
過酸化物の例としては、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、クメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキシド、ジクミルペルオキシド等が挙げられる。アゾ化合物の例としては、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、アゾビス−４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル等が挙げられる。レドックス開始剤の例としては、過酸化水素−鉄（II）塩、ペルオキソ二硫酸塩−亜硫酸水素ナトリウム、クメンヒドロペルオキシド−鉄（II）塩等が挙げられる。
【００５７】
有機溶剤としては、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン及びシクロヘキサン等の炭化水素系溶剤；
メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、イソブチルアルコール、２−メトキシエタノール、２−エトキシエタノール、２−（メトキシメトキシ）エタノール、２−イソプロポキシエタノール、２−ブトキシエタノール、２−イソペンチルオキシエタノール、２−ヘキシルオキシエタノール、２−フェノキシエタノール、２−ベンジルオキシエタノール、フルフリルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、１−メトキシ−２−プロパノール及び１−エトキシ−２−プロパノール等のアルコール系溶剤；
テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールジブチルエーテル、ビス（２−メトキシエチル）エーテル、ビス（２−エトキシエチル）エーテル及びビス（２−ブトキシエチル）エーテル等のエーテル系溶剤；
アセトン、メチルエチルケトン、メチル−ｎ−プロピルケトン、ジエチルケトン、ブチルメチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチルペンチルケトン、ジ−ｎ−プロピルケトン、ジイソブチルケトン、ホロン、イソホロン、シクロヘキサノン及びメチルシクロヘキサノン等のケトン系溶剤；
蟻酸メチル、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ブチル、蟻酸イソブチル、蟻酸ペンチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸ｎ−ブチル、酢酸ｉ−ブチル、酢酸ｓｅｃ−ブチル、酢酸ペンチル及び酢酸イソペンチル等のエステル系溶剤；
ニトロメタン、ニトロエタン、１−ニトロプロパン、２−ニトロプロパン、アセトニトリル、プロピオニトリル、ブチロニトリル、Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミド、アセトアミド、２−ピロリドン、Ｎ−メチルピロリドン及びε−カプロラクタム等の窒素化合物系溶剤；並びに
ジメチルスルホキシド及びスルホラン等の硫黄化合物系溶剤が挙げられる。
【００５８】
連鎖移動剤としては、シアノ酢酸；シアノ酢酸の炭素数１〜８のアルキルエスエル類；ブロモ酢酸；ブロモ酢酸の炭素数１〜８のアルキルエステル類；アントラセン、フェナントレン、フルオレン、９−フェニルフルオレン等の芳香族化合物類；ｐ−ニトロアニリン、ニトロベンゼン、ジニトロベンゼン、ｐ−ニトロ安息香酸、ｐ−ニトロフェノール、ｐ−ニトロトルエン等の芳香族ニトロ化合物類；ベンゾキノン、２，３，５，６−テトラメチル−ｐ−ベンゾキノン等のベンゾキノン誘導体類；トリブチルボラン等のボラン誘導体；四臭化炭素、１，１，２，２−テトラブロモエタン、トリブロモエチレントリクロロエチレン、ブロモトリクロロメタン、トリブロモメタン、３−クロロ−１−プロペン等のハロゲン化炭化水素類；クロラール、フラルデヒド等のアルデヒド類；炭素類１〜１８のアルキルメルカプタン類；チオフェノール、トルエンメルカプタン等の芳香族メルカプタン類；メルカプト酢酸；メルカプト酢酸の炭素数１〜１０のアルキルエステル類；炭素数１〜１２のヒドロキシルアルキルメルカプタン類；並びにピネン及びターピノレン等のテルペン類等が挙げられる。
【００５９】
重合体（Ａ１１）における各構成単量体単位の好ましい共重合割合は、以下の通りである。
単量体（ａ）は、５〜５０重量％が好ましく、１０〜３０重量％がより好ましい。
単量体（ｂ）は、１〜３０重量％が好ましく、１〜２５重量％がより好ましい。
単量体（ｃ）は、２０〜９４重量％が好ましく、４５〜８９重量％がより好ましい。
単量体（ａ）の共重合割合を５重量％以上とすることで、得られる組成物の光硬化性を十分なものとすることができ、５０重量％以下とすることで、（Ａ−１）成分の製造を容易にすることができるうえ、得られる組成物の接着力に優れ、かつ着色を少なくすることができる。
単量体（ｂ）の共重合割合を１重量％以上とすることで、組成物と被着体との接着力が高くすることができ、３０重量％以下とすることで、組成物の耐湿性を維持することができる。
単量体（ｃ）の共重合割合を２０重量％以上にすることで、組成物と被着体との接着力が高くすることができ、９４重量％以下とすることで、組成物の密着性、光硬化性を維持することができる。
【００６０】
２．（Ｂ）成分
本発明の組成物は、硬化物に優れた硬度、接着力及び耐熱性を付与する目的で、分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物（Ｂ）〔以下、単に「（Ｂ）成分」ともいう。〕を配合する。
エチレン性不飽和基としては、ビニル基、ビニルエーテル基、（メタ）アクリロイル基及び（メタ）アクリルアミド基が挙げられる。
また、（Ｂ）成分におけるエチレン性不飽和基の数は、２〜２０個であることが好ましく、２〜１０個であることがより好ましい。
【００６１】
（Ｂ）成分の例としては、２個以上の（メタ）アクリロイル基を有する化合物〔以下、「多官能（メタ）アクリレート」ともいう。〕が挙げられる。
多官能（メタ）アクリレートの具体例としては、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールヒドロキシピバリン酸ジ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ネオペンチルグリコールヒドロキシピバリン酸ジ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメチロールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニルジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、炭素数２〜５の脂肪族変性ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、炭素数２〜５の脂肪族変性ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、トリス［（メタ）アクリロキシエチル］イソシアヌレート、カプロラクトン変性トリス［（メタ）アクリロキシエチル］イソシアヌレート及びジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００６２】
更に、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート等の、分子中に２個以上の（メタ）アクリロイル基を有するオリゴマーが挙げられる。
【００６３】
ウレタン（メタ）アクリレートは、多価アルコール、多価イソシアネート及びヒドロキシ（メタ）アクリレート化合物の反応物や、多価アルコールを使用せずに多価イソシアネート及びヒドロキシ（メタ）アクリレート化合物との反応物が挙げられる。
【００６４】
多価アルコールとしてはポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等のポリエーテルポリオール、前記多価アルコールと前記多塩基酸との反応によって得られるポリエステルポリオール、前記多価アルコールと前記多塩基酸とε−カプロラクトンとの反応によって得られるカプロラクトンポリオール、及びポリカーボネートポリオール（例えば、１，６−ヘキサンジオールとジフェニルカーボネートとの反応によって得られるポリカーボネートポリオール等）等が挙げられる。
【００６５】
有機多価イソシアネートとしては、例えば、イソホロンジイソシネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、ジシクロペンタニルジイソシアネート等が挙げられる。
【００６６】
エポキシ（メタ）アクリレートは、エポキシ樹脂と（メタ）アクリル酸との反応物である。
エポキシ樹脂としては、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂やビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂やノボラック型エポキシ樹脂が挙げられる。ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としては、例えばジャパンエポキシレジン（株）製エピコート８２７（商品名、以下同じ）、エピコート８２８、エピコート１００１、エピコート１００４等が挙げられ、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂としては、エピコート８０６、エピコート４００４Ｐ等が挙げられる。又、ノボラック型エポキシ樹脂としては、例えばエピコート１５２、エピコート１５４等が挙げられる。
【００６７】
ポリエステル（メタ）アクリレートは、ポリエステルポリオールと（メタ）アクリル酸との反応物である。
ポリエステルポリオールは、多価アルコールと多塩基酸との反応によって得られる。
多価アルコールとしては、例えばネオペンチルグリコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，６−ヘキサンジオール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、トリシクロデカンジメチロール及びビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン等が挙げられる。
多塩基酸としては、例えばコハク酸、フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、アゼライン酸及びテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。
【００６８】
（Ｂ）成分としては前記した化合物の中でも、光硬化前の接着力や保存安定性の観点から、２５℃における粘度が１，０００〜１０，０００，０００ｍＰａ・ｓである化合物が好ましい。
２５℃における粘度が１，０００〜１０，０００，０００ｍＰａ・ｓである化合物として、具体的には、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性イソシアヌル酸ジ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性イソシアヌル酸トリ（メタ）アクリレート、ε−カプロラクトン変性イソシアヌル酸ジ（メタ）アクリレート、ε−カプロラクトン変性イソシアヌル酸トリ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレートが好ましい。
（Ｂ）成分の２５℃における粘度を１，０００ｍＰａ・ｓ以上とすることで、活性エネルギー線照射前の粘着力や保存安定性を良好にすることができる。一方、粘度が１０，０００，０００ｍＰａ・ｓ以下であると、組成物を製造するときの作業性、及び、硬化物の外観に優れる。
【００６９】
更に、ウレタン（メタ）アクリレートとしては、原料ポリオールとして、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール又はポリカーボネートポリオールから製造されたものが、耐侯性や透明性、接着力に優れる点で好ましい。又、原料有機ポリイソシアネートとしては、イソホロンジイソシネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネートから製造されたものが、耐侯性に優れる点で好ましい。
【００７０】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ｂ）成分の含有量は、硬化性成分の合計量中に、１０〜６０重量％であり、好ましくは２０〜５０重量％である。
（Ｂ）成分の含有割合が１０重量％に満たないと、硬化物の硬度を十分に高くすることができなくなってしまい、６０重量％を超えると、密着性が低下したり、後述する活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシートの形に加工した際、保管中に流動や変形を起こすなど、さまざまな不具合が生じてしまう。
又、（Ｂ）成分は、１種又は２種以上用いることができる。
【００７１】
３．（Ｃ）成分
本発明の組成物には、より優れた接着力、耐熱性を示す組成物を得る目的で、必要に応じて、硬化性成分として、分子中に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物（Ｃ）を配合することができる。尚、本発明における（Ｃ）成分には、後述するエチレン性不飽和基を有するシランカップリング剤は含まないものとする。
また、分子中に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物は、ケイ素原子を有しないことが好ましい。
具体的には、前述した単量体（ａ）、（ｂ）、（ｃ）が挙げられ、単官能（メタ）アクリレート、ビニル化合物、ビニルエステル、共役ジエン及び（メタ）アクリルアミド等を挙げることができる。
【００７２】
（Ｃ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量中に、０〜２０重量％であり、好ましくは０〜１０重量％である。２０重量％を超えると、硬化物の硬度を十分に高くすることができなくなってしまう。
又、（Ｃ）成分は、１種又は２種以上用いることができる。
【００７３】
４．（Ｄ）成分
本発明における（Ｄ）成分は、光重合開始剤及び／又は増感剤である。（Ｄ）成分を含むことにより、硬化物を接着力及び耐熱性、表面硬度に優れたものとすることができる。
通常、（Ａ）成分のエチレン性不飽和基がビニル基や（メタ）アクリロイル基等である場合、これらの基の光重合を開始するものを光重合開始剤と定義し、（Ａ）成分のエチレン性不飽和基がマレイミド基の場合、この光二量化を促進するものを増感剤と定義するが、両方の機能を有する化合物もあり区別が困難であるため、本発明では「光重合開始剤及び／又は増感剤」と定義する。
【００７４】
（Ｄ）成分としては、ベンジルジメチルケタール、ベンジル、ベンゾイン、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン、オリゴ［２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−１−（メチルビニル）フェニル］プロパノン、２−ヒドロキシ−１−｛４−［４−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオニル）ベンジル］フェニル｝−２−メチルプロパン−１−オン、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）］フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）ブタン−１−オン、２−ジメチルアミノ−２−（４−メチルベンジル）−１−（４−モルフォリン−４−イルフェニル）ブタン−１−オン、アデカオプトマーＮ−１４１４（（株）ＡＤＥＫＡ製）、フェニルグリオキシリックアシッドメチルエステル、エチルアントラキノン、フェナントレンキノン等の芳香族ケトン化合物；ベンゾフェノン、２−メチルベンゾフェノン、３−メチルベンゾフェノン、４−メチルベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−フェニルベンゾフェノン、４−（メチルフェニルチオ）フェニルフェニルメタン、メチル−２−ベンゾフェノン、１−［４−（４−ベンゾイルフェニルスルファニル）フェニル］−２−メチル−２−（４−メチルフェニルスルフォニル）プロパン−１−オン、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ’−テトラメチル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ’−テトラエチル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン及び４−メトキシ−４’−ジメチルアミノベンゾフェノン等のベンゾフェノン系化合物；
ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイド、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、エチル（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィネート及びビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチルフォスフィンオキサイド等のアシルホスフィンオキサイド化合物；
チオキサントン、２−クロロチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、１−クロロ−４−プロピルチオキサントン、３−［３，４−ジメチル−９−オキソ−９Ｈ−チオキサントン−２−イル］オキシ］−２−ヒドロキシプロピル−Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチルアンモニウムクロライド及びフルオロチオキサントン等のチオキサントン系化合物；
アクリドン、１０−ブチル−２−クロロアクリドン等のアクリドン系化合物；
１，２−オクタンジオン１−［４−（フェニルチオ）−２−（Ｏ−ベンゾイルオキシム）］及びエタノン１−［９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル］−１−（Ｏ−アセチルオキシム）等のオキシムエステル類；
２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジ（ｍ−メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２−（ｏ−フルオロフェニル）−４，５−フェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｐ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２，４−ジ（ｐ−メトキシフェニル）−５−フェニルイミダゾール二量体及び２−（２，４−ジメトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５−トリアリールイミダゾール二量体；並びに
９−フェニルアクリジン及び１，７−ビス（９，９’−アクリジニル）ヘプタン等のアクリジン誘導体等が挙げられる。
これらの化合物は、１種又は２種以上を併用することもできる。
【００７５】
これらの中でも、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイド、４−フェニルベンゾフェノン、４−（メチルフェニルチオ）フェニルフェニルメタン、２−クロロチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、１−クロロ−４−プロピルチオキサントンが、光反応性、接着力、耐熱性、着色の点から好ましい。
【００７６】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ｄ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量１００重量部に対して、０．０５〜１０重量部であり、好ましくは０．５〜５重量部である。
（Ｄ）成分の配合割合が０．０５重量部に満たないと、適量な紫外線光量で組成物を硬化させることができず、生産性を向上させることができず、一方、１０重量部を超えると、硬化物を耐侯性や透明性が低下してしまうことがある。
【００７７】
５．（Ｅ）成分
本発明の組成物において、硬化前の被膜に優れた貯蔵安定性、剥離性を付与できるため、（Ｅ）成分の熱硬化型架橋剤を配合する。
（Ｅ）成分としては、多価イソシアネート化合物、多価エポキシ化合物、及び、アミノ系樹脂、有機金属架橋剤よりなる群から選ばれた少なくとも１種の架橋剤が好ましく挙げられる。
【００７８】
多価イソシアネート化合物としては、イソホロンジイソシネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、ジシクロペンタニルジイソシアネート等の２官能イソシアネート化合物、これら２官能イソシアネート化合物の三量体、２官能イソシアネート化合物とポリオール化合物とを反応させて得られる末端イソシアネートウレタンプレポリマー、２官能イソシアネート化合物、２官能イソシアネート化合物の三量体、末端イソシアネートウレタンプレポリマーをフェノール、オキシム類等で封鎖した多価イソシアネート化合物のブロック体等が挙げられる。
【００７９】
多価エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノール型エポキシ樹脂等のビスフェノール型のエポキシ樹脂を例示することができる。
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は市販されており、例えばジャパンエポキシレジン社製エピコート８２７（商品名、以下同じ）、エピコート８２８、エピコート１００１、エピコート１００４等が挙げられ、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂としては、エピコート８０６、エピコート４００４Ｐ等が挙げられる。
【００８０】
又、これらの他に、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ポリアルキレンポリオール（ネオペンチルグリコール、グリセロール等）ポリグリシジルエーテル等のグリシジルエーテル系エポキシ樹脂、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、トリグシジル−ｐ−アミノフェノール、トリグリシジル−ｍ−アミノフェノール、テトラグリシジル−ｍ−キシレンジアミン等のグリシジルアミン系エポキシ樹脂、ジグリシジルフタレート、ジグリシジルヘキサヒドロフタレート、ジグリシジルテトラヒドロフタレート等のグリシジルエステル系エポキシ、ビニルシクロヘキセンジオキシド、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル（３，４−エポキシシクロヘキサン）カルボキシレート、（３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキルメチル）アジペート等の環状脂肪族型、トリグリシジルイソシヌレート、グリシジルグリシドオキシアルキルヒダントイン等の複素環式エポキシ樹脂等が挙げられる。更に、これらエポキシ樹脂のハロゲン化合物、これらエポキシ樹脂の多塩基酸又はポリエステルポリカルボン酸のポリグリシジルエステル、ポリエステルポリオールのポリグリシジルエーテルが挙げられる。
【００８１】
アミノ樹脂としては、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、ユリア樹脂、メラミン−ユリア共縮合樹脂、メラミン−フェノール共縮合樹脂等が挙げられる。
【００８２】
有機金属架橋剤としては、アルミニウムトリスアセチルアセトネート、アルミニウムトリ−ｉ−プロピオネート、アルミニウムトリ−ｓ−ブチレート、エチルアセトアセテートアルミニウムジ−ｉ−プロピレート等の有機アルミニウム化合物、チタニウムテトラ−ｉ−プロピレート、チタニウムテトラ−２−エチルヘキシレート、トリエタノールアミンチタニウムジ−ｉ−プロピレート、チタニウムラクテートのアンモニウム塩、テトラオクチレングリコールチタネート、ポリアルキルチタネート、ポリチタニウムアシレート（チタニウムテトラブチレートの重合物、チタニウムオレエートの重合物）等の有機チタン化合物、ジルコニウム−ｓ−ブチレート、ジルコニウムジエトキシ−ｔ−ブチレート等の有機ジルコニウム化合物、ハフニウム−ｔ−ブチレート、アンチモンブチレート等のその他の有機金属化合物等が挙げられる。
【００８３】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ｅ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量１００重量部に対して、０．０１〜３重量部であり、好ましくは０．０１〜１重量部である。
（Ｅ）成分の含有割合が０．０１〜３重量部の範囲から外れると、当該組成物を硬化した層の初期接着力が低くなり過ぎたり、貯蔵安定性が低下してしまう。
【００８４】
６．その他の成分
本発明の組成物は、前記した（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分を必須とするものであるが、これら以外に、必要に応じて、（Ｃ）成分や他の種々の成分を含むものであってもよい。以下、その他の成分について説明する。
【００８５】
６−１．有機溶剤
本発明の組成物は、基材への塗工性を改善する等の目的で、有機溶剤を含むものが好ましい。有機溶剤としては、（Ａ）成分の製造で使用した有機溶剤をそのまま使用してもよく、別途添加してもよい。有機溶剤の具体例としては、前記した（Ａ）成分の製造で使用した有機溶剤を挙げることができる。
有機溶剤の配合割合としては、適宜設定すればよいが、組成物中に１０〜９０重量％が好ましく、３０〜８０重量％であることがより好ましい。
【００８６】
６−２．劣化防止剤
本発明の組成物において、硬化物の経時劣化を防止するため、劣化防止剤を配合することが好ましい。
劣化防止剤としては、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤が挙げられる。
【００８７】
−酸化防止剤−
酸化防止剤としては、ハイドロキノン、ハイドロキノンモノメチルエーテル等のフェノール化合物、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール等のヒンダードフェノール化合物、高分子フェノール化合物等の種々のフェノール系酸化防止剤や、ヒンダードアミン系、イオウ系二次酸化防止剤、リン系二次酸化防止剤、クペロン系酸化防止剤等が挙げられる。
【００８８】
−紫外線吸収剤−
紫外線吸収剤としては、ＢＡＳＦ社製ＴＩＮＵＶＩＮ  ４００、ＴＩＮＵＶＩＮ  ４０５、ＴＩＮＵＶＩＮ  ４６０、ＴＩＮＵＶＩＮ  ４７９等のトリアジン系紫外線吸収剤や、ＴＩＮＵＶＩＮ  ９００、ＴＩＮＵＶＩＮ  ９２８、ＴＩＮＵＶＩＮ  １１３０等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤が挙げられる。
【００８９】
−光安定剤−
光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製ＴＩＮＵＶＩＮ  １１１ＦＤＬ、ＴＩＮＵＶＩＮ  １２３、ＴＩＮＵＶＩＮ  １４４、ＴＩＮＵＶＩＮ  １５２、ＴＩＮＵＶＩＮ  ２９２、ＴＩＮＵＶＩＮ  ５１００等のヒンダードアミン系光安定剤等が挙げられる。
【００９０】
これら劣化防止剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０．１〜５重量％であることが好ましく、０．５〜２重量％であることがより好ましい。
【００９１】
６−３．シランカップリング剤
本発明の組成物には、基材との密着性を高め、耐湿熱性等を向上させる目的でシランカップリング剤を配合することが好ましい。
シランカップリング剤は、１分子中に１個以上のアルコキシシリル基と１個以上の有機官能基を有する化合物であり、有機官能基としては、（メタ）アクリロイル基、エポキシ基、アミノ基、チオール基が好ましく、より好ましくは（メタ）アクリロイル基である。
尚、前述したように、（メタ）アクリロイル基を有するシランカップリング剤は、（Ｃ）成分には含まれないものとする。
また、シランカップリング剤におけるアルコキシシリル基の数は、１〜２０であることが好ましく、１〜１０であることがより好ましく、シランカップリング剤における有機官能基の数は、１〜２０であることが好ましく、１〜１０であることがより好ましい。
シランカップリング剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量％以下であることが、耐湿熱性向上とアウトガス低減の点から好ましい。
【００９２】
６−４．その他
本発明の組成物には、前記以外にも必要に応じて後記するその他の成分を配合することもできる。具体的には、光重合開始助剤、無機材料、レベリング剤、（Ａ）成分以外の高分子ポリマー、可塑剤、重合禁止剤、表面潤滑剤、消泡剤、帯電防止剤等を挙げることができる。
以下これらの成分について説明する。
【００９３】
本発明の組成物には、更に反応性を高めるために、光重合開始助剤を添加することもできる。
光重合開始助剤としては、脂肪族アミンあるいはジエチルアミノフェノン、ジメチルアミノ安息香酸エチル、ジメチルアミノ安息香酸イソアシル等の芳香族アミン等が挙げられる。
光重合開始助剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０〜１０重量％であることが好ましく、０〜５重量％であることがより好ましい。
【００９４】
無機材料は、組成物の硬化時のひずみを緩和させたり、接着力を向上させる目的で配合することもできる。
無機材料としては、コロイダルシリカ、シリカ、アルミナ、タルク及び粘土等が挙げられる。
無機材料の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０〜５０重量％であることが好ましく、０〜３０重量％であることがより好ましく、０〜１０重量％であることが更に好ましい。
レベリング剤としては、シリコーン系化合物及びフッ素系化合物等が挙げられる。
レベリング剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０．５重量％以下であることが、接着性能への悪影響が小さいため好ましい。
【００９５】
（Ａ）成分以外の高分子ポリマーとしては、例えば、ポリエステル系、ポリカーボネート系、ポリアクリル系、ポリウレタン系、ポリビニル系樹脂等が挙げられる。
可塑剤としては、例えば、ジオクチルフタレート、ジイソノニルフタレート、ジオクチルアジペート、リン酸トリクレシル、エポキシ化大豆油、トリメリット酸トリオクチル、塩素化パラフィン等が挙げられる。
重合禁止剤としては、例えば、メトキノン、メチルハイドロキノン、フェノチアジン等が挙げられる。
表面潤滑剤、消泡剤としては有機ポリマー系、シリコーン系、フッ素系等が挙げられる。
帯電防止剤としては、四級アンモニウム系、ポリエーテル系、導電性粉末等が挙げられる。
これらの添加剤の使用量は目的に応じ上記範囲内で適宜定められる。
【００９６】
７．活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物
本発明の組成物は、前記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分を必須とするものである。
本発明の組成物の製造方法は常法に従えばよく、前記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分、必要に応じて、（Ｃ）成分やその他の成分を撹拌・混合して得ることができる。必要に応じて、加熱することにより混合時間を短くすることができる。
【００９７】
８．活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート
本発明の組成物は、活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート（ＡＥ硬化型フィルム）の製造に使用される。
ＡＥ硬化型フィルムは、基材に、前記組成物の粘接着層を有するものである。
【００９８】
基材としては、接着を目的とする材料（以下、「被着体」という。）であってもよく、被着体とは無関係の剥離可能な基材（以下、「離型材」という。）であってもよい。
当該基材の材質としては、具体的にはガラス、アルミ等の金属、金属や金属酸化物の蒸着膜、シリコン及びポリマー等が挙げられる。
ポリマーとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリカーボネート、エポキシ樹脂、ポリウレタン、ポリ乳酸、ポリエチレン、ポリプロピレン、シクロオレフィンポリマー、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリスチレン、ポリメタクリルスチレン、ポリビニルアセテート、ポリビニルアルコール、トリアセチルセルロース、セルロースアセテートブチレート、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリエーテルサルホン、上記ポリマーの共重合体、液晶ポリマー及びフッ素樹脂等が挙げられる。
ポリマーとしては、シート又はフィルム状のものが好ましい。
基材が被着体である場合は、前記した材料から構成される部材等が挙げられ、好ましくは画像表示装置で使用される部材等が挙げられる。
【００９９】
離型材としては、離型処理されたフィルム状又はシート状基材（以下、「離型処理フィルム」という。）及び剥離性を有する表面未処理フィルム又はシート状基材（以下、「表面未処理フィルム」という。）等が挙げられる。
離型処理フィルムにおける離型処理としては、シリコーン処理、長鎖アルキル処理及びフッ素処理等が挙げられる。具体例としては、離形処理されたポリエチレンテレフタレート（以下、「ＰＥＴ」ともいう。）フィルム、ポリオレフィンフィルム、シクロオレフィンポリマー等が挙げられる。好ましい具体的としては、シリコーン処理ＰＥＴフィルム等が挙げられる。
剥離性を有する表面未処理フィルムとしては、表面未処理ＰＥＴフィルム、表面未処理ＯＰＰ（延伸ポリプロピレン）フィルム等の表面未処理ポリオレフィンフィルム、表面未処理シクロオレフィンポリマー等が挙げられる。
離型材としては、シリコーン処理されたＰＥＴフィルム、表面未処理ＰＥＴフィルム、表面未処理シクロオレフィンポリマーが好ましい。
【０１００】
ＡＥ硬化型フィルムとしては、下記形態のフィルム等が挙げられる。
・ＡＥ硬化型フィルムＢ２：基材／粘接着剤層／離型材
・ＡＥ硬化型フィルムＢ３：離型材／粘接着剤層／離型材
ＡＥ硬化型フィルムとしては、上記Ｂ３のフィルムが好ましく、上記Ｂ３のフィルムにおいて、離型材がシリコーン処理されたＰＥＴフィルム、表面未処理ＰＥＴフィルムである下記態様のフィルムがより好ましい。
シリコーン処理ＰＥＴ処理フィルム／粘接着剤層／シリコーン処理ＰＥＴ処理フィルム
シリコーン処理ＰＥＴ処理フィルム／粘接着剤層／表面未処理ＰＥＴフィルム
【０１０１】
離型材としては、表面粗さの小さなフィルムが好ましい。具体的には、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０００に規定された算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは２０ｎｍ以下である。Ｒａが３０ｎｍ以下の離型材を用いることで、硬化後の塗膜の透明性を高くすることができる。
また、Ｒａの下限値は０であり、離型材のＲａは、０〜３０ｎｍであることが好ましく、１〜３０ｎｍであることがより好ましく、２〜２０ｎｍであることが更に好ましい。
【０１０２】
粘接着剤層の膜厚としては、０．５〜５００μｍが好ましく、より好ましくは１０〜１００μｍである。
粘接着剤層の膜厚を１０μｍ以上とすることによって、剥離強度を高くすることができ、被着体に凹凸が存在した場合でも隙間なく充填することが可能となる。又、膜厚を１００μｍ以下とすることにより、積層体の膜厚を小さくして軽量化が可能になることと、乾燥後の塗膜に含まれる溶剤を少なくすることができる。
【０１０３】
ＡＥ硬化型フィルムＢ３において、使用時に離型材を剥がすときに粘接着剤層が変形し、剥離に必要な力が大きくなり、大きなサイズの被着体に貼り合わせる場合、離型材が途中でちぎれたり、剥離ができなくなることがある。
又、粘接着剤層の膜厚が離型材を剥離しているときに、スリップスティック現象と呼ばれる、剥離中に基材が引っ掛ったり、急激に剥離したりを繰り返して、高い剥離力と低い剥離力の間を振動する現象が発生すると、粘接着剤層が変形して跡が残りやすい。
【０１０４】
これを防止するために、離型材として離型処理フィルムを使用し、更に離型処理フィルムと粘接着剤層との活性エネルギー線照射前の剥離強度（引張速度３００ｍｍ／分）が０．０１Ｎ／ｍｍ未満となるものを使用することが好ましい。この値が０．０１Ｎ／ｍｍ未満とすることにより、離形処理フィルムがスムーズに剥がれなくなって跡が残ったり、ＡＥ硬化型フィルムの位置ズレが生じるなどの不具合が生じることを防止できる。
また、上記剥離強度の下限値は、０Ｎ／ｍｍである。
当該剥離強度を満たす離型処理フィルムとしては、藤森工業（株）製フィルムバイナＨＴＡ、ＫＦ、ＢＤ、ＤＧ−２等が挙げられる。
【０１０５】
更にこの場合、粘接着剤層の膜厚と２枚の離型処理フィルムの膜厚との関係も重要となる。
この場合、粘接着剤層の膜厚と２枚の離型処理フィルムの膜厚とが、下記式（Ｔ）の値で１以下であるＡＥ硬化型フィルムが好ましく、下記式（Ｔ）の値で０．１〜１がより好ましく、下記式（Ｔ）の値で０．４〜０．９が更に好ましい。
（粘接着剤層の膜厚）／（２枚の離型処理フィルムの合計膜厚）・・・（Ｔ）
上記式（Ｔ）の値で１以下であるＡＥ硬化型フィルムは、ＡＥ硬化型フィルムの保管中にシワやトンネル状欠陥が発生を防止することができる。
【０１０６】
本発明のＡＥ硬化型フィルムは、硬化前には、貼付時に十分な剥離強度、空隙充填性を有し、硬化後には十分な光学特性、密着性、表面硬度、耐熱性、低着色性、信頼性を有する。
このようなＡＥ硬化型フィルムを用いることで、凹凸形状を有している表面保護層、又は、凹凸形状を有する層（例えば、偏光板）が設けられた画像表示ユニット表示面に適用する場合でも、凹凸を吸収して空隙を充填することができ、その結果、画像表示装置における表示欠陥の発生を防止できる。又、フィルム自体の厚さにバラツキが存在する場合も、十分な柔軟性を有することから、被着体表面と隙間なく貼り合わせることができ、画像表示装置における表示ムラの発生を防ぐことができる。
【０１０７】
９．ＡＥ硬化型フィルムの製造方法
ＡＥ硬化型フィルムの製造方法としては、目的に応じて種々の使用方法を採用することができる。
具体的には、基材に本発明の組成物を塗工し塗工被膜を形成するか、又は、必要に応じて加熱・乾燥して乾燥被膜を形成した後に、更に別の基材を貼り合わせて製造する方法等が挙げられる。
【０１０８】
より具体的な製造方法について、図１に基づき説明する。
図１は、基材／粘接着剤層／離型材から構成されるＡＥ硬化型フィルムＢ２の好ましい製造方法の一例を示す。
図１において、（１）は基材を意味し、（３）は離型材を意味する。
組成物が無溶剤型の場合（図１：Ａ１）は、組成物を基材〔図１：（１）〕に塗工する。組成物が有機溶剤等を含む場合（図１：Ａ２）は、組成物を基材〔図１：（１）〕に塗工した後に、乾燥させて有機溶剤等を蒸発させる（図１：１−１）。
これらの方法により、基材上に粘接着剤層が形成された〔図１：（２）〕、ＡＥ硬化型フィルムが製造される（図１：Ｂ１）。
このＡＥ硬化型フィルムＢ１には、必要に応じて粘接着剤層に、離型材（３）を保護フィルムとしてラミネートしておくことが好ましい（図１：Ｂ２）。
上記において、基材（１）としても離型材を使用すれば、離型材／粘接着剤層／離型材から構成されるＡＥ硬化型フィルムＢ３を製造することができる。
【０１０９】
本発明の組成物の塗工量としては、使用する用途に応じて適宜選択すればよいが、粘接着剤層が前記した好ましい膜厚となるように、塗工することが好ましい。
塗工方法としては、目的に応じて適宜設定すればよく、従来公知のバーコート、ドクターブレード、ナイフコーター、コンマコーター、リバースロールコーター、ダイコーター、グラビアコーター及びマイクログラビアコーター等で塗工する方法が挙げられる。
【０１１０】
組成物が有機溶剤等を含む場合は、塗布後に乾燥させ、有機溶剤等を蒸発させる。
乾燥条件は、使用する有機溶剤等に応じて適宜設定すればよく、４０〜１４０℃の温度に加熱する方法等が挙げられる。
【０１１１】
ＡＥ硬化型フィルム製造後は、前記した通り、粘接着剤層に離型材〔図１：（３）〕を保護フィルムとしてラミネートしておくことが好ましく（図１：Ｂ２）、基材として離型材を使用し、更に粘接着剤層にも離型材をラミネートした形態でも使用できる。
【０１１２】
１０．ＡＥ硬化型フィルムの使用方法
本発明のＡＥ硬化型フィルムは、積層体の製造に好ましく使用することができる。
積層体の製造方法としては、ＡＥ硬化型粘接着シートの基材又は被着体の少なくともいずれか一方を透明性材料とし、これらを貼り合せ、透明性材料側から活性エネルギー線を照射して硬化させる方法が挙げられる。又、ＡＥ硬化型フィルムと被着体を貼り合わせた後、活性エネルギー線で硬化させることも、被着体同士を貼り合わせた後で活性エネルギー線を照射することも可能である。
【０１１３】
活性エネルギー線としては、紫外線、可視光線、Ｘ線及び電子線等が挙げられ、安価な装置を使用できることから、紫外線又は／及び可視光線を使用することが好ましい。紫外線又は／及び可視光線により硬化させる場合の光源としては、種々のものが使用可能である。好適な光源としては、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、メタルハライドランプ、ＵＶ無電極ランプ及び紫外線又は／及び可視光を放射するＬＥＤ等が挙げられる。
活性エネルギー線照射における、照射強度等の照射条件は、使用する組成物、基材及び目的等に応じて適宜設定すればよい。
【０１１４】
より具体的な積層体の製造方法について、図２及び図３に基づき説明する。
図２は、離型材でラミネートされたＡＥ硬化型フィルムを使用し、シート状の基材側から活性エネルギー線を照射して硬化させる例を示している。図２のＡＥ硬化型フィルムＢ２において、（１）は基材、（２）は粘接着剤層、（３）は離型材を意味する。
図２では、使用直前にＡＥ硬化型フィルムから離型材を離型し（図２：２−１）、粘接着剤層と被着体（４）を密着させた後（図２：２−２）、基材側から活性エネルギー線を照射し（図２：２−３）、積層体である物品（図２：２−４）が製造される。
【０１１５】
図３は、２枚の離型材でラミネートされたＡＥ硬化型フィルムＢ３を使用し、２枚の被着体を接着して積層体を製造する例を示している。図３のＡＥ硬化型フィルムＢ３において、（２）は粘接着剤層、（３）は離型材を意味する。
図３では、使用直前にＡＥ硬化型フィルムから離型材を離型し（図：３−１）、粘接着剤層と被着体〔図２：（５）〕を密着させた後（図３：３−２）、もう一方の離型材を離型し（図：３−３）、粘接着剤層と別の被着体〔図２：（４）〕を密着させた後（図３：３−４）、被着体（１）側から活性エネルギー線を照射し（図３：３−５）、積層体である物品（図３：３−６）が製造される。
【０１１６】
図４は、２枚の離型材でラミネートされたＡＥ硬化型フィルムＢ３を使用し、被着体に貼り合わせ、活性エネルギー線を照射して硬化させてから離型材を除去して、積層体を製造する例を示している。図４のＡＥ硬化型フィルムＢ３において、（２）は粘接着剤層、（３）は離型材を意味する。
図４では、使用直前にＡＥ硬化型フィルムから離型材を離型し（図：４−１）、粘接着剤層と被着体〔図４：（５）〕を密着させた後（図４：４−２）、離型材（３）側から活性エネルギー線を照射し（図４：４−３）、もう一方の離型材を離型して（図４：４−４）、積層体である物品（図４：４−５）が製造される。
【０１１７】
１１．タッチパネルを含む画像表示装置
本発明のＡＥ硬化型フィルムから製造される物品としては、前記した通り、画像表示装置、記録メディア及びナノインプリント材料等が挙げられ、画像表示装置が好ましく、より好ましくは、タッチパネルを含む画像表示装置（以下、「タッチパネル型画像表示装置」という。）である。
以下、タッチパネル型画像表示装置について説明する。
【０１１８】
タッチパネル型画像表示装置は、表面保護層、タッチパネル及び画像表示ユニットから主に構成される。
本発明のＡＥ硬化型フィルムは、表面保護層又はタッチパネルと画像表示ユニットとの空隙、表面保護層とタッチパネルとの空隙を埋めるために主に使用することができる。
本発明の画像形成装置は、本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤用樹脂組成物の硬化物により、タッチパネルモジュール、表面保護層、及び、画像表示ユニットよりなる群から選ばれた少なくとも１つが固定されていることが好ましい。
【０１１９】
表面保護層は、画像表示装置上に配置された際に、最表面に配置される層である。
表面保護層は、高分子フィルム、又はガラス等のみから構成されていても、他の層とともに複数の層から構成されていてもよい。
表面保護層は、画像表示装置の保護フィルム等として従来から使用されているものであればよく、例えば、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、又は、ガラスであることができる。
表面保護層の厚さは、好ましくは０．１〜５ｍｍである。
【０１２０】
表面保護層が複数の層から構成される積層体である場合、画像表示装置の観測者側には、耐磨耗性、耐擦傷性、防汚性、反射防止性、帯電防止性等の機能・特性を付与するための層を設けることができる。
例えば、耐磨耗性及び耐擦傷性は、ハードコート層を形成することで得られる。更に、該ハードコート層に帯電防止性、防汚性等を付与することも可能である。
【０１２１】
又、表面保護層が複数の層から構成される積層体である場合、観測者側の反対面に、印刷層、ハードコート層、蒸着層等の追加の層が表面保護層の全面もしくは一部の領域に含まれていてもよい。
このような追加の層が、表面保護層の一部の領域に形成されている場合には、表面保護層は凹凸形状を有する表面となる。この場合の表面保護層の厚さは、全体として、好ましくは０．１〜６ｍｍである。
【０１２２】
端部に凹凸形状を有する表面保護層に粘接着剤を貼り合わせる場合や、端部に凹凸形状を有する層が設けられた画像表示ユニットの表示面に粘接着剤を貼り合わせる場合は、それらの凹凸形状も隙間なく充填し、かつ高温や高湿度条件下に長時間置かれても表面保護層、画像表示ユニットの表示面、又はタッチパネルモジュールとの界面で気泡や剥がれが発生せず、更に白化することがないことが必要である。本発明の組成物を用いて貼り合わせを行うことにより、界面で気泡が発生せず、高温・高湿度下で長時間置かれても気泡や剥がれが発生せず、更に白化することもなく、高品位の画像表示装置を得ることができる。
【０１２３】
タッチパネルとしては、抵抗膜方式、表面型静電容量方式及び投影型静電容量方式等の静電容量方式など、種々の方式が挙げられる。
【０１２４】
画像表示ユニットとしては、透過型又は反射型の液晶表示ユニット、プラズマディスプレイユニット、有機ＥＬ（ＯＬＥＤ）ユニット及び電子ペーパー等の画像表示ユニット等が挙げられる。
画像表示ユニットの表示面には、追加の機能層（一層又は多層）、例えば、偏光板等を設けることができる。又、タッチパネルが画像表示ユニットの表示面に存在していてもよい。
【０１２５】
タッチパネル型画像表示装置は、種々の電子装置に使用することができる。
当該電子装置の具体例としては、携帯電話、スマートフォン、携帯情報端末、携帯ゲーム機、電子書籍、カーナビゲーションシステム、携帯音楽プレーヤー、時計、タブレット型コンピューター、ビデオカメラ、ビデオプレーヤー、デジタルカメラ、グローバル・ポジショニング・システム（ＧＰＳ）装置及びパーソナルコンピュータ（ＰＣ）等が挙げられる。
【０１２６】
以下に、実施例及び比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明する。尚、以下の記載において、「部」は重量部を、「％」は重量％を意味する。又、「室温」は、特に断りがなければ２３℃を表す。
【０１２７】
製造例で使用した略号の意味は、以下のとおりである。
ＭＭＡ    ：メチルメタクリレート
ＥＨＭＡ  ：２−エチルヘキシルメタクリレート
ＢＡ      ：ブチルアクリレート
ＨＥＡ    ：２−ヒドロキシエチルアクリレート
ＡＡ      ：アクリル酸
Ｖ−６５  ：２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）
ＤＭ      ：ドデシルメルカプタン
ＥｔＡｃ  ：酢酸エチル
【０１２８】
〔製造例１：（Ａ）成分  Ａ−１の製造〕
撹拌機、温度計、冷却器を備えたフラスコに、２５℃で下記化合物を下記の量で仕込み、窒素を流量５０ｍＬ／分で吹き込みながら均一に溶解させた。
下記式（１１）で表される化合物〔以下、「ＴＨＰＩ」ともいう。〕：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１１．０ｇ、ＢＡ：１４．０ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
窒素吹き込みを続けながら、この後昇温して、８５℃で３０分撹拌した後、９０℃に昇温し、下記の混合液を３時間かけて滴下し、その後５時間撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１１．０ｇ、ＢＡ：１４．０ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
得られた共重合体Ａ−１を含む溶液の不揮発分は４６．１％で、Ａ−１の数平均分子量（以下、Ｍｎとも表す。）は１５，７００、重量平均分子量（以下、Ｍｗとも表す。）は１７３，０００であった。
【０１２９】
【化８】
2014065350.tif 000010
【０１３０】
〔製造例２：（Ａ）成分  Ａ−２の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１４．５ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１４．５ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
得られた共重合体Ａ−２を含む溶液の不揮発分は４７．９％で、Ａ−２のＭｎは１４，７００、Ｍｗは１４７，０００であった。
【０１３１】
〔製造例３：（Ａ）成分  Ａ−３の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１２．０ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＡＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１２．０ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＡＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
得られた共重合体Ａ−３を含む溶液の不揮発分は４５．４％で、Ａ−３のＭｎは１４，９００、Ｍｗは２０５，０００であった。
【０１３２】
〔製造例４：（Ａ）成分  Ａ−４の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１５．５ｇ、ＢＡ：１７．０ｇ、ＡＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１５．５ｇ、ＢＡ：１７．０ｇ、ＡＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
得られた共重合体Ａ−４を含む溶液の不揮発分は４６．４％で、Ａ−４のＭｎは１５，６００、Ｍｗは９４，０００であった。
【０１３３】
〔製造例５：（Ａ）成分  Ａ−５の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１３．５ｇ、ＢＡ：１６．５ｇ、ＡＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１３．５ｇ、ＢＡ：１６．５ｇ、ＡＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
得られた共重合体Ａ−５を含む溶液の不揮発分は４４．５％で、Ａ−５のＭｎは１６，１００、Ｍｗは１４０，０００であった。
【０１３４】
〔製造例６：（Ａ）成分  Ａ−６の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１７．５ｇ、ＢＡ：７．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１７．５ｇ、ＢＡ：７．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ−６を含む溶液の不揮発分は５０．１％で、Ａ−６のＭｎは１６，５００、Ｍｗは２１６，０００であった。
【０１３５】
〔製造例７：（Ａ）成分  Ａ−７の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１４．５ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１４．５ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ−７を含む溶液の不揮発分は４９．８％で、Ａ−７のＭｎは１５，３００、Ｍｗは２２３，０００であった。
【０１３６】
〔比較製造例１：（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−１の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＥＨＭＡ：１０．０ｇ、ＢＡ：１５．０ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＥＨＭＡ：１０．０ｇ、ＢＡ：１５．０ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
得られた共重合体Ａ’−１を含む溶液の不揮発分は４４．５％で、Ａ’−１のＭｎは１４，９００、Ｍｗは１７９，０００であった。
【０１３７】
〔比較製造例２：（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−２の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：２２．５ｇ、ＢＡ：２．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：２２．５ｇ、ＢＡ：２．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ’−２を含む溶液の不揮発分は５０．３％で、Ａ’−２のＭｎは１３，３００、Ｍｗは１９７，０００であった。
【０１３８】
〔比較製造例３：（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−３の製造〕
製造例１と同様のフラスコに、室温で下記化合物を下記の量で仕込み、窒素を流量５０ｍＬ／分で吹き込みながら均一に溶解させた。
ＭＭＡ：２４．５ｇ、ＢＡ：１５．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＭＭＡ：２４．５ｇ、ＢＡ：１５．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
一旦室温まで冷却した後、５％酸素／９５％窒素混合ガスを流量５０ｍＬ／分で吹き込みながら、ＢＨＴ：０．０５ｇ、ＤＢＴＤＬ：０．０５ｇを追加し、均一に溶解させた。その後８０℃まで昇温して１時間保持した後、ＡＯＩ：１０．０ｇを一括仕込みし、８０℃で２時間反応させて、エチレン性不飽和基含有共重合体溶液を得た。
得られた共重合体Ａ’−３を含む溶液の不揮発分は４５．５％で、Ａ’−３のＭｎは４３，０００、Ｍｗは１５１，０００であった。
【０１３９】
〔比較製造例４：（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−４の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＥＨＭＡ：１０．０ｇ、ＢＡ：１２．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＡＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１４ｇ、ＤＭ：０．０２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＥＨＭＡ：１０．０ｇ、ＢＡ：１２．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＡＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．５５ｇ、ＤＭ：０．０９ｇ
得られた共重合体Ａ’−４を含む溶液の不揮発分は４４．７％で、Ａ’−４のＭｎは２０，３００、Ｍｗは３４２，０００であった。
【０１４０】
製造例１〜７、並びに比較製造例１〜４で得られた（Ａ）成分及び（Ａ）成分以外の重合体について、使用した単量体及びその他の成分を表１にまとめて記載した。尚、表１においては、使用した単量体の合計量が１００部となるように部数で表示している。
又、これら重合体について、次の方法に従い不揮発分及び分子量、Ｔｇを測定した。それらの結果を表１に示す。
【０１４１】
（１）不揮発分
得られた共重合体溶液を１５０℃×１時間の条件で乾燥し、サンプルの乾燥前と後の重量から不揮発分（重量％）を算出した。
【０１４２】
（２）分子量
ＧＰＣ（東ソー（株）製：ＨＬＣ−８１２０、カラム：ＴＳＫｇｅｌ−ＧＭＨｘｌ×２本、溶離液：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）  １ｍＬ／ｍｉｎ、検出器：示差屈折率計（ＲＩ））を使用し、ポリスチレン換算の分子量を測定した。
【０１４３】
（３）Ｔｇ（ガラス転移温度）
エスアイアイ・ナノテクノロジー（株）製示差走査熱量計ＤＳＣ６２２０を用いて、昇温速度１０℃／分で示差走査熱量測定を行い、得られた熱流束曲線のベースラインと変曲点（上に凸の曲線が下に凸の曲線に変わる点）での接線の交点をＴｇとした。
【０１４４】
【表１】
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【０１４５】
（実施例１〜１２、及び、比較例１〜４）
後記表２に示す化合物を表２に示す割合でステンレス製容器に投入し、室温にてマグネチックスターラーで均一になるまで撹拌し、活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を得た。尚、表２における各成分の使用量の単位は、「部」である。尚、実施例１〜１２において、（Ａ）成分及び有機溶剤は、製造例１〜７で得られた共重合体溶液を使用して配合しており、表２においては、（Ａ）成分及び有機溶剤を分けて記載している。比較例Ｓ１〜４も、同様に記載している。
【０１４６】
幅３００ｍｍ×長さ３００ｍｍの藤森工業（株）製離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」（シリコーン処理ポリエチレンテレフタレートフィルム、厚さ７５μｍ）に、得られた組成物を乾燥後の膜厚が２５μｍになるようバーコーターで塗工し、熱風乾燥機で９０℃×５分乾燥した。その後、粘接着剤層に、幅３００ｍｍ×長さ３００ｍｍの藤森工業（株）製離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」（シリコーン処理ＰＥＴフィルム、厚さ５０μｍ）をラミネートし、ＡＥ硬化型粘接着シート（以下、単に「粘接着シート」という。）を得た。
得られた粘接着シートについて、下記の方法で評価した。それらの結果を表３に示す。
【０１４７】
（４）離型処理フィルム剥離性
粘接着シートの離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、剥離幅２５ｍｍ、２３℃、５０％ＲＨ、引張速度３００ｍｍ／分の条件において、ＪＩＳ  Ｋ６８５４−３に準じてＴ形剥離試験を実施し、離型処理フィルム剥離性（１）とした。
次に、離型処理フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がした粘接着フィルムに、易接着処理された膜厚５０μｍのＰＥＴ（商品名「コスモシャインＡ−４３００」東洋紡績（株）製）を貼り合せ、もう一方の離型処理フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」を剥がして上記測定条件でＴ形剥離試験を実施し、離型処理フィルム剥離性（２）とした。
又、剥離性の評価として、ＡＥ硬化型フィルム又は粘着フィルムを１５ｃｍ角のサイズに裁断し、片側の離型処理フィルムを指で剥がして、易接着処理された膜厚１８８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（商品名「コスモシャインＡ−４３００」東洋紡績（株）製）に貼合ローラーを用いて貼り合せた。更に、もう一方の離型処理フィルムを同じく指で剥がして、２０ｃｍ角のスライドグラスに貼り合せた。この一連の作業で得られたサンプルの外観から、結果を以下の３水準で判定した。
○：離形処理フィルムがスムーズに剥離でき、粘接着層に目に見える跡が残らない。
△：粘接着層に目に見える直線状の跡が１〜５本残る。
×：粘接着層に目に見える直線状の跡が６本以上残る。
【０１４８】
（５）室温転写性
室温２３℃の実験室にて、粘接着シートの離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、易接着処理された膜厚５０μｍのＰＥＴフィルム（商品名「コスモシャインＡ−４３００」東洋紡績（株）製）に貼り合わせた。その後、もう一方の離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」を剥がした時に、「コスモシャインＡ−４３００」側に粘接着層が転写されれば○、一部でも粘接着層が「フィルムバイナＫＦ」側に残存している場合は×とした。
【０１４９】
（６）密着性（碁盤目試験）
粘接着シートの離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、易接着処理ＰＥＴフィルム「コスモシャインＡ−４３００」（東洋紡績（株）製、膜厚５０μｍ）を貼り合せ、更にもう一方の離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」を剥がし、白スライドグラス（松浪硝子工業（株）製Ｓ−１１１２）に貼り合せた。
「コスモシャインＡ−４３００」越しに、集光型高圧水銀灯（１２０Ｗ／ｃｍ、１灯、ランプ高さ３０ｃｍ）下を７ｍ／ｍｉｎのコンベアスピードで４パス通過することにより紫外線を照射した（３６５ｎｍ光の照度２００ｍＷ／ｃｍ2、１パス当たりの積算光量０．５Ｊ／ｃｍ2）。
紫外線照射後、２３℃、５０％ＲＨの条件においてＪＩＳ  Ｋ５４００に準じて碁盤目試験を実施し、密着性の指標とした。尚、表３に記載の密着性の数値は、ＪＩＳ  Ｋ５４００に準じた１００マス碁盤目試験において膜剥がれがなく密着性が良好であったマスの数を表す。
【０１５０】
（７）マルテンス硬さ
粘接着シートの離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、白スライドグラス（松浪硝子工業（株）製Ｓ−１１１２）に貼り合せた。
もう一方の離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」越しに、密着性試験と同じ装置及び条件で紫外線を照射した。
紫外線照射後、離型フィルムを剥がし、２３℃、５０％ＲＨの条件において超微小膜硬度計（フィッシャー・インスツルメンツ社製フィッシャースコープＨ１００Ｃ）を用いてマルテンス硬さを測定した。ここでいうマルテンス硬さとは、ビッカース圧子を用い、１０ｍＮの荷重を５秒で負荷し、５秒間保持後に荷重を取り除いて、荷重−進入深さ曲線よりＩＳＯ  １４５７７に準拠して算出される値である。
【０１５１】
（８）耐熱性
粘接着シートの離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、易接着処理ＰＥＴフィルム「コスモシャインＡ−４３００」（東洋紡績（株）製、膜厚５０μｍ）を貼り合せ、更にもう一方の離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」を剥がし、白スライドグラス（松浪硝子工業（株）製Ｓ−１１１２）に貼り合せた。
「コスモシャインＡ−４３００」越しに、集光型高圧水銀灯（１２０Ｗ／ｃｍ、１灯、ランプ高さ３０ｃｍ）下を７ｍ／ｍｉｎのコンベアスピードで４パス通過することにより紫外線を照射した（３６５ｎｍ光の照度２００ｍＷ／ｃｍ2、１パス当たりの積算光量０．５Ｊ／ｃｍ2）。
その後、得られた積層体に薄膜トランジスタ層やＩＴＯ等の透明導電膜を形成することを想定して、２００℃×３０分加熱した。その後、室温まで冷却して外観観察し、耐熱性の評価とした。
一般的なＰＥＴフィルムは延伸加工されているため、高温になると著しく熱収縮を起こすことが知られており、接着層に非常に大きな応力が掛かる。そのため、接着層の耐熱性が低いと、界面ハガレや接着層のシワ、クラックが発生しやすい。表３において、○は外観不良なしであることを示し、×は界面ハガレや接着層のシワ、クラックが１ヶ所以上発生したことを表す。
【０１５２】
【表２】
2014065350.tif 000012
【０１５３】
表２における略号は、下記を意味する。
・ＴＰＯ：２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド
・ＰＢＺ：４−フェニルベンゾフェノン
・ＢＭＳ：４−ベンゾイル−４’−メチルジフェニルスルフィド
・Ｉｒｇ−１８４：１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ＢＡＳＦジャパン（株）製「イルガキュア１８４」
・Ｐ３０１−７５Ｅ：３官能イソシアネート化合物、旭化成ケミカルズ（株）製「デュラネートＰ３０１−７５Ｅ」
・Ｍ−３１３：イソシアヌル酸エチレンオキサイド変性ジ及びトリアクリレート、東亞合成（株）製アロニックスＭ−３１３、２５℃における粘度＝２７，０００ｍＰａ・ｓ
・ＳＰ−１５０９：エポキシアクリレート、昭和電工（株）製「リポキシＳＰ−１５０９」、２５℃粘度＝３０，０００ｍＰａ・ｓ
・Ｍ−１２００：ポリエステル系ウレタンアクリレート、東亞合成（株）製アロニックスＭ−１２００、２５℃における粘度＝２，０００，０００ｍＰａ・ｓ
・Ｍ−１２００：ポリエステル系ウレタンアクリレート、東亞合成（株）製アロニックス・Ｍ−５７００：２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレート、東亞合成（株）製アロニックスＭ−５７００
【０１５４】
【表３】
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【０１５５】
本発明の粘接着剤組成物である実施例１〜１２は、離型材との離型性、室温での転写性に優れ、更に活性エネルギー線照射後の密着性、硬化物の硬度、低着色、耐湿熱性に優れるものであった。
これに対して、比較例１及び４は、Ｔｇが０℃以下の共重合体であるＡ’−１及びＡ’−４をそれぞれ含む粘接着剤組成物であるが、活性エネルギー線照射後の硬化物の硬度が不十分であった。
又、比較例２は、Ｔｇが４０℃を超える重合体Ａ’−２を含む組成物であり、紫外線照射後の硬化物が粘着性を有していなかったため、硬化物に対する評価を行うことができず、又、室温転写性が悪いものであった。
又、比較例３は、アクリロイル基を含む共重合体Ａ’−３を含む組成物であるが、硬化物の密着性が非常に低く、又、耐湿熱性にも劣り、実用に耐えるものではなかった。
【０１５６】
（実施例Ｓ１〜Ｓ１２、及び、比較例Ｓ１〜Ｓ４：耐着色及び耐湿熱性に優れた組成物）
実施例１〜１２の組成物及び比較例１〜４の組成物に、含有する硬化性成分１００重量部に対して、更に劣化防止剤として下記ＡＯ−８０を０．５０部及び下記ＡＳ３０１０を０．１０部、並びに、シランカップリング剤として下記ＫＢＭ−５１０３を１部それぞれ配合した。
以下、実施例１〜１２の組成物及び比較例１〜４の組成物に対応して、更に劣化防止剤及びカップリング剤を含む組成物を、それぞれ実施例Ｓ１〜同Ｓ１２及び比較例Ｓ１〜Ｓ４という。
・ＡＯ−８０：フェノール系酸化防止剤、（株）ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブＡＯ−８０」
・ＡＳ３０１０：ホスファイト系酸化防止剤、（株）ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブ３０１０」
・ＫＢＭ−５１０３：３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ−５１０３」
【０１５７】
実施例Ｓ１〜Ｓ１２の組成物及び比較例Ｓ１〜Ｓ４の組成物について、前記した方法に従い、離型処理フィルム剥離性、室温転写性、密着性、マルテンス硬さ及び耐熱性を評価した結果、いずれも対応する実施例１〜１２及び比較例１〜４の組成物と同様の結果が得られた。
実施例Ｓ１〜Ｓ１２の組成物及び比較例Ｓ１〜Ｓ４の組成物について、更に下記の方法に従い、耐着色性をイエローインデックスで評価し、耐湿熱性を評価した。それらの結果を表４に示す。
【０１５８】
実施例１〜１２の組成物は、耐熱性試験後のイエローインデックスが１．２〜１．５程度であるのに対して、実施例Ｓ１〜Ｓ１２の組成物は、耐熱性試験後においてもイエローインデックスが０．３２〜０．８７という着色の少ないものであった。
又、耐湿熱性試験に関しては、実施例１〜１２の組成物は、碁盤目試験後で硬化物がほとんど残らないのに対して、実施例Ｓ１〜Ｓ１２の組成物は、いずれも碁盤目試験後の残マス数は１００で耐湿熱性に優れるものであった。
これに対して、比較例Ｓ１及びＳ４の粘接着剤組成物は、耐着色性及び耐湿熱性に問題はなかった。但し、前記した通り、活性エネルギー線照射後の硬化物の硬度及び耐湿熱性が不十分であった。
又、比較例Ｓ２の組成物であり、紫外線照射後の硬化物が粘着性を有していなかったため、硬化物に対する評価を行うことができなかった。
又、比較例Ｓ３の組成物は、耐着色性に問題はなかったが、初期の密着性が非常に悪いため、耐湿熱性後の密着性も悪い結果であった。
【０１５９】
（９）イエローインデックス
粘接着シートを用いて、易接着処理された膜厚５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（商品名「コスモシャインＡ−４３００」東洋紡績（株）製）同士を貼り合せた。その後、密着性試験と同じ装置及び条件で紫外線を照射した。
１日経過した後、色差計でイエローインデックスを測定した。その後、１００℃×１００ｈｒ後のイエローインデックスも測定し、着色の指標とした。
【０１６０】
（１０）耐湿熱性
（６）碁盤目試験で得られた積層体を、６０℃／９０％ＲＨの条件で５００時間環境試験を行い、取り出した後、２３℃、５０％ＲＨの条件において１２時間以上状態調整し、その後ＪＩＳ  Ｋ５４００に準じて碁盤目試験を実施し、耐湿熱性の指標とした。尚、表４に記載の耐湿熱性の数値は、ＪＩＳ  Ｋ５４００に準じた１００マス碁盤目試験において膜剥がれがなく密着性が良好であったマスの数を表す。尚、数値が大きいほど、耐湿熱性に優れる。
【０１６１】
【表４】
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【０１６２】
（実施例Ｆ１〜Ｆ３、比較例Ｆ１及びＦ２）
幅３００ｍｍ×長さ３００ｍｍの各種フィルムに、実施例１１で得られた組成物を乾燥後の膜厚が２５μｍになるようバーコーターで塗工し、熱風乾燥機で９０℃×５分乾燥した。その後、粘接着剤層に、幅３００ｍｍ×長さ３００ｍｍの藤森工業（株）製離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」（シリコーン処理ＰＥＴフィルム、厚さ５０μｍ）をラミネートし、ＡＥ硬化型粘接着シート（以下、単に「粘接着シート」ともいう。）を得た。
得られた粘接着シートについて、下記の方法で評価した。それらの結果を表５に示す。
【０１６３】
（１１）塗工側フィルム表面粗さ
塗工側フィルムの表面粗さを、（株）キーエンス製レーザー顕微鏡「ＶＫ−９７１０」を用いて、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０００に準じて測定した。
【０１６４】
（１２）ヘイズ
粘接着シートの離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、白スライドグラス（松浪硝子工業（株）製Ｓ−１１１２）に貼り合せた。
粘接着フィルムの塗工側フィルム越しに、集光型高圧水銀灯（１２０Ｗ／ｃｍ、１灯、ランプ高さ３０ｃｍ）下を７ｍ／ｍｉｎのコンベアスピードで４パス通過することにより紫外線を照射した（３６５ｎｍ光の照度２００ｍＷ／ｃｍ2、１パス当たりの積算光量０．５Ｊ／ｃｍ2）。
紫外線照射後、粘接着フィルムの塗工側フィルムを剥がし、２３℃、５０％ＲＨの条件において、日本電色工業（株）製ヘイズメーターＮＤＨ２０００を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１６５：１９８１に準じて、Ｄ６５光源を用いて塗膜のヘイズを測定し、塗膜の透明性の指標とした。
【０１６５】
【表５】
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【０１６６】
表５における略号は、下記を意味する。
・ＺＦ１４：シクロオレフィンポリマーフィルム、日本ゼオン（株）製「ゼオノアＺＦ−１４」（膜厚１００μｍ）
・Ａ４１００：易接着処理ＰＥＴフィルム、東洋紡績（株）製「コスモシャインＡ−４１００」（膜厚５０μｍ）
・Ｕ４９Ｇ：易接着処理ＰＥＴフィルム、東レ（株）製「ルミラーＵ−４９Ｇ」（膜厚５０μｍ）
・ＢＸ８：シリコーン処理ＰＥＴフィルム、東レフィルム加工（株）製「セラピールＢＸ−８」（膜厚３８μｍ）
・ＨＴＡ：シリコーン処理ＰＥＴフィルム、藤森工業（株）製「フィルムバイナＨＴＡ」（膜厚５０μｍ）
【０１６７】
更に、実施例Ｆ１〜Ｆ３は、実施例１１の組成物で、塗工側の離型材として表面粗さの小さなフィルムを用いた実施例であり、硬化物の透明性に優れるものであった。
これに対して、比較例Ｆ１及びＦ２は、表面粗さの大きなフィルムを用いているため、硬化後塗膜の透明性は低いものであった。
【産業上の利用可能性】
【０１６８】
本発明の組成物によれば、被着体との接合時には粘着性を有して仮接着させることができ、活性エネルギー線の照射により反応して被着体を強固に接着できる、耐熱性及び膜硬度に優れるＡＥ硬化型粘接着シートを製造することができる。
本発明の組成物によれば、特に軽量・薄型かつ耐久性も良好な光学フィルム積層体を、生産性良く製造することが可能となる。
以上の特長から、本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着シートは、繊維、複合材料、セラミック、ガラス、ゴム、コンクリート、紙、金属、プラスチック等の同種あるいは異種材料間の接着剤として有用であり、具体的には、壁紙、積層合板、防犯ガラス等の建築材料の製造、自動車等のＵＶカットフィルター付き窓ガラスの製造、飲料用の瓶、缶、ボトル等へのラベルの接着、ショーウインドー等への展示物等の接着、光ディスク基板の接着、非接触ＩＣカードの接着、ＩＣチップの接着、有機ＥＬ照明のカバーガラスの接着、プロジェクションテレビ及び封止構造が完全固体構造である有機ＥＬディスプレイ等のディスプレイ用部材の接着、タッチパネルと液晶パネルの接着及びタッチパネルとフロントウインドウ等のタッチパネルの接着、フラットパネルディスプレイに用いられる各種光学フィルム（輝度向上フィルム、プリズムシート、光拡散シート、フレネルレンズ、レンチキュラーレンズ、偏光フィルム、位相差フィルム、カラーフィルター、導光板、防眩フィルム、反射防止フィルム、反射シート、導電性フィルム、近赤外カットフィルター、電磁波遮蔽フィルム、視野角コントロールフィルム、視野角補償フィルム、熱線反射フィルム、ガスバリアフィルム、薄膜トランジスタ等）の接着、電気回路に使用される積層板の接着等といった様々な材料や部材を接着や積層体の製造に好適に使用することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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