【手続補正書】
【提出日】平成27年1月19日(2015.1.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
二次電池。
【請求項２】
Ｃ2 Ｈ3 、Ｃ2 Ｈ5 およびＣ3 Ｈ5 のそれぞれで表される正イオンの検出強度の総和Ｄ１とＣの検出強度Ｄ２との比Ｄ１／Ｄ２は、１．２５以上であるか、または５０以上である、
請求項１記載の二次電池。
【請求項３】
Ｃ2 Ｈ3 、Ｃ2 Ｈ5 およびＣ3 Ｈ5 のそれぞれで表される正イオンの検出強度の総和Ｄ１とＣＨz （ｚは０≦ｚ≦３を満たす。）で表される正イオンの検出強度の総和Ｄ３との比Ｄ１／Ｄ３は、１よりも大きい、
請求項１または請求項２に記載の二次電池。
【請求項４】
前記被覆部の平均厚さは、５００ｎｍ以下であり、
前記中心部に対する前記被覆部の平均被覆率は、３０％以上であり、
ラマンスペクトル法により測定される前記被覆部のＧバンド強度ＩＧとＤバンド強度ＩＤとの比ＩＧ／ＩＤは、０．３以上３以下である、
請求項１ないし請求項３のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項５】
前記被覆部の表面は、前記Ｃx Ｈy （２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９）で表される正イオンのうちの少なくとも１種に起因した凹凸構造を有する、
請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項６】
前記中心部は、酸素（Ｏ）を構成元素として含む、
請求項１ないし請求項５のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項７】
前記中心部は、ＳｉＯw （ｗは０．３≦ｗ＜１．９を満たす。）で表される酸化ケイ素を含み、
前記中心部の表面において、酸素に対するケイ素の原子割合（Ｓｉ／Ｏ）は、７５原子％以下であるか、または３０原子％以上７０原子％以下である、
請求項６記載の二次電池。
【請求項８】
前記中心部のメジアン径（Ｄ５０）は、０．１μｍ以上２０μｍ以下である、
請求項１ないし請求項７のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項９】
前記中心部は、鉄（Ｆｅ）、アルミニウム（Ａｌ）、カルシウム（Ｃａ）、マンガン（Ｍｎ）、クロム（Ｃｒ）、マグネシウム（Ｍｇ）およびニッケル（Ｎｉ）のうちの少なくとも１種を構成元素として含む、
請求項１ないし請求項８のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１０】
前記中心部において、結晶領域（結晶粒）は非結晶領域の中に点在しており、
ケイ素の（１１１）面および（２２０）面に起因する結晶粒の平均面積占有率は、３５％以下であり、
前記結晶粒の平均粒径は、３０ｎｍ以下である、
請求項１ないし請求項９のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１１】
未充電状態の前記中心部おいて、ケイ素のうちの少なくとも一部はリチウム（Ｌｉ）と合金化しており、
前記中心部は、ケイ酸リチウムを含む、
請求項１ないし請求項１０のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１２】
前記負極は、集電体の上に活物質層を有し、
前記活物質層は、前記活物質を含み、
前記集電体は、銅（Ｃｕ）、炭素（Ｃ）および硫黄（Ｓ）を構成元素として含み、
前記集電体における炭素および硫黄のそれぞれの含有量の総和は、１００ｐｐｍ以下である、
請求項１ないし請求項１１のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１３】
リチウムイオン二次電池である、
請求項１ないし請求項１２のいずれか１項に記載の二次電池。
【請求項１４】
活物質を含み、
前記活物質は、中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
二次電池用電極。
【請求項１５】
中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
二次電池用活物質。
【請求項１６】
二次電池と、
その二次電池の使用状態を制御する制御部と、
その制御部の指示に応じて前記二次電池の使用状態を切り換えるスイッチ部と
を備え、
前記二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
電池パック。
【請求項１７】
二次電池と、
その二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
その駆動力に応じて駆動する駆動部と、
前記二次電池の使用状態を制御する制御部と
を備え、
前記二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
電動車両。
【請求項１８】
二次電池と、
その二次電池から電力を供給される１または２以上の電気機器と、
前記二次電池からの前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
を備え、
前記二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
電力貯蔵システム。
【請求項１９】
二次電池と、
その二次電池から電力を供給される可動部と
を備え、
前記二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
電動工具。
【請求項２０】
二次電池を電力供給源として備え、
前記二次電池は、正極と、活物質を含む負極と、電解液とを備え、
前記活物質は、中心部と、その中心部の表面に設けられた被覆部とを含み、
前記中心部は、ケイ素（Ｓｉ）を構成元素として含み、
前記被覆部は、炭素（Ｃ）および水素（Ｈ）を構成元素として含み、
飛行時間型二次イオン質量分析法を用いた前記被覆部の正イオン分析により、Ｃx Ｈy （ｘおよびｙは２≦ｘ≦６および３≦ｙ≦９を満たす。）で表される正イオンのうちの少なくとも１種が検出される、
電子機器。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
被覆部３の平均厚さは、特に限定されないが、中でも、できるだけ薄いことが好ましく、具体的には５００ｎｍ以下であることが好ましい。中心部２において電極反応物質が吸蔵放出されやすくなるからである。ただし、被覆部３の平均厚さは、２０ｎｍ以上であることが好ましい。被覆部３が薄すぎると、充放電時において活物質１が割れやすくなるからである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６９】
［活物質の作用および効果］
この活物質１によれば、ケイ素を構成元素として含む中心部２の表面に、炭素および水素を構成元素として含む被覆部３が設けられている。また、ＴＯＦ−ＳＩＭＳを用いた被覆部３の正イオン分析により特定イオンが検出される。この場合には、上記したように、活物質１全体の電気抵抗が低下する。また、被覆部３の表面における反応性が低減するため、電解液の分解反応が抑制されると共に、電極反応物質の吸蔵放出を阻害する不可逆反応（副反応）も抑制される。よって、活物質１を用いた二次電池の電池特性を向上させることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９１】
負極集電体２２Ａが銅を構成元素として含んでいる場合には、その負極集電体２２Ａは、さらに炭素（Ｃ）および硫黄（Ｓ）を構成元素として含んでいることが好ましい。負極集電体２２Ａの物理的強度（耐久性）が向上するため、充放電時において負極活物質層２２Ｂが膨張収縮しても負極集電体２２Ａが変形または破損（破断など）しにくくなるからである。具体的には、負極集電体２２Ａは、例えば、炭素およびイオンがドープされた銅箔などである。負極集電体２２Ａにおける炭素および硫黄のそれぞれの含有量の総和は、特に限定されないが、中でも、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。より高い効果が得られるからである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３６】
［二次電池の作用および効果］
この角型の二次電池によれば、負極２２の負極活物質層２２Ｂが負極活物質として上記した二次電池用活物質を含んでいる。よって、負極活物質の電気抵抗が低下すると共に、電解液の分解反応などが抑制されるため、優れた電池特性を得ることができる。これ以外の効果は、二次電池用活物質と同様である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３７】
＜２−２．円筒型＞
図７および図８は、円筒型の二次電池の断面構成を表しており、図８では、図７に示した巻回電極体４０の一部を拡大している。以下では、既に説明した角型の二次電池の構成要素を随時引用する。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４５】
［二次電池の作用および効果］
この円筒型の二次電池によれば、負極４２の負極活物質層４２Ｂが負極活物質として上記した二次電池用活物質を含んでいるので、角型の二次電池と同様の理由により、優れた電池特性を得ることができる。これ以外の作用および効果は、角型の場合と同様である。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５５】
電解液の組成は、例えば、角型の場合と同様である。ただし、ゲル状の電解質である電解質層５６において電解液の溶媒とは、液状の溶媒だけでなく、電解質塩を解離させることが可能なイオン伝導性を有する材料まで含む広い概念である。よって、イオン伝導性を有する高分子化合物を用いる場合には、その高分子化合物も溶媒に含まれる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６３】
［二次電池の作用および効果］
このラミネートフィルム型の二次電池によれば、負極５４の負極活物質層５４Ｂが負極活物質として上記した二次電池用活物質を含んでいるので、角型の場合と同様の理由により、優れた電池特性を得ることができる。これ以外の作用および効果は、角型の場合と同様である。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１８９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１８９】
この電力貯蔵システムでは、例えば、外部電源である集中型電力系統９７からスマートメータ９２およびパワーハブ９３を介して電源９１に電力が蓄積されると共に、独立電源である自家発電機９５からパワーハブ９３を介して電源９１に電力が蓄積される。この電源９１に蓄積された電力は、制御部９０の指示に応じて電気機器９４および電動車両９６に供給されるため、その電気機器９４が稼働可能になると共に、電動車両９６が充電可能になる。すなわち、電力貯蔵システムは、電源９１を用いて、家屋８９内における電力の蓄積および供給を可能にするシステムである。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２１１】
（実験例２−１〜２−１１）
表２に示したように、比Ｄ１／Ｄ２および比Ｄ１／Ｄ３を変更したことを除き、実験例１−１と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、熱分解ＣＶＤ法を用いた被覆部の形成工程において、メタンガスとアセチレンガスとの配合比、加熱温度、および補助ガスの種類などの条件を変更することで、比Ｄ１／Ｄ２および比Ｄ１／Ｄ３を調整した。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２３８】
（実験例１１−１〜１１−９）
表１１に示したように、負極結着剤の種類を変更したことを除き、実験例１−１と同様の手順により二次電池を作製して諸特性を調べた。この場合には、負極結着剤として、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）、ポリアクリル酸リチウム（ＰＡＡＬｉ）、炭化ポリイミド（炭化ＰＩ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリマレイン酸（ＰＭＡ）およびアラミド（ＡＲ）を用いた。なお、ＰＡＡおよびＰＡＡＬを用いる場合には、それらを純水に溶解させた１７体積％の水溶液（ポリエチレン粒子１．５重量％含む）を用いて負極合剤スラリーを準備すると共に、熱プレスしてから焼成せずに負極活物質層５４Ｂを形成した。