(57)【要約】  気泡の残留を抑制し得る接合シート、および気泡の残留を抑制し得るシート部材の接合方法を提供する。  ＭＥＡ（２０）に適用される接合シート（７０）は、第１のシート部材（７１）としてのガスケット（４０）、（６０）と、ガスケットに積層される第２のシート部材（７２）としての電解質膜（２１）とを含んでいる。ガスケットは、シート面方向に設けられた溝部（８３）の少なくとも一部がシート端部（７３）、（７４）に臨む第１接合部（８１）と、溝部を有さない第２接合部（８２）とを含んでいる。電解質膜は、第１接合部および第２接合部においてガスケットに積層されている。
2014017235.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材と、  前記第１接合部および前記第２接合部において前記第１のシート部材に積層される第２のシート部材とを含む、接合シート。
【請求項２】
前記第１のシート部材と前記第２のシート部材とは、接合部材を含む接着層を介して積層される、請求項に記載の接合シート。
【請求項３】
シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材を、第２のシート部材に重ねて積層シートを準備する工程と、  前記積層シートの前記第２接合部に、前記積層シートを積層方向に加圧する押圧部材を押し付ける工程と、  押し付けた前記押圧部材を前記第２接合部から前記第１接合部に向けて移動させるガス抜き工程と、を有するシート部材の接合方法。
【請求項４】
前記第１接合部において前記押圧部材が移動するときに、前記第１接合部における前記溝部が潰される、請求項３に記載のシート部材の接合方法。
【請求項５】
前記ガス抜き工程の後に、前記第１のシート部材と前記第２のシート部材とを熱融着する工程をさらに有し、  熱融着するときに前記第１接合部における前記溝部が潰される、請求項３に記載のシート部材の接合方法。
【請求項６】
前記溝部は、前記押圧部材を移動させる方向と平行に伸びる形態、前記押圧部材を移動させる方向に交差して伸びる形態、または溝同士が交差し合って伸びる形態で形成されている、請求項３〜請求項５のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【請求項７】
前記押圧部材を移動させる方向に沿う下流側位置に、前記第２接合部が配置されている、請求項３〜請求項６のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【請求項８】
前記押圧部材は、回転自在なローラー部材、またはブレード部材から構成される、請求項３〜請求項７のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【請求項９】
前記第２のシート部材は、電極触媒層が形成される電解質膜であり、  前記第１のシート部材は、前記電解質膜の外周縁に接合される枠形状のガスケットである、請求項３〜請求項８のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、接合シート、およびシート部材の接合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】  近年、エネルギー・環境問題を背景とした社会的要求や動向と呼応して、常温でも作動して高出力密度が得られる燃料電池が電気自動車用電源、定置型電源として注目されている。燃料電池は、電極反応による生成物が原理的に水であり、地球環境への負荷が少ないクリーンな発電システムである。特に、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）は、比較的低温で作動することから、電気自動車用電源として期待されている。【０００３】  燃料電池の単セルに含まれる膜電極接合体（ＭＥＡ：ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  ａｓｓｅｍｂｌｙ  以下、ＭＥＡとも称する）は、触媒層が配置された電解質膜と、電解質膜の両面に配置される枠状のガスケットと、を有する。ガスケットは、電解質膜の触媒層を包囲するように位置決めされており、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。【０００４】  複数枚のシート部材を積層する（貼合わせる）ときにシート部材同士の間に気泡が残留することを抑制する技術として、貫通孔を形成した樹脂シートが知られている（例えば、特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２００４／０６１０３２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】  特許文献１に係る樹脂シートをＭＥＡのガスケットに適用しても、貫通孔では気泡を抜くことができない領域が存在し、気泡の残留を抑制することが困難である。【０００７】  残留した気泡によって、ガスケットによって包囲した領域とガスケットの外側とが連通することがある。あるいは、残留した気泡によってガスケットに凸部が形成され、この凸部によってガスケットとセパレータとの密着性が低下することがある。これらによって、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークする虞がある。【０００８】  本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、気泡の残留を抑制し得る接合シート、および気泡の残留を抑制し得るシート部材の接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】  上記目的を達成する本発明の接合シートは、第１のシート部材と、前記第１のシート部材に積層される第２のシート部材とを含んでいる。第１のシート部材は、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含んでいる。第２のシート部材は、前記第１接合部および前記第２接合部において前記第１のシート部材に積層されてなる。【００１０】  上記目的を達成する本発明のシート部材の接合方法は、まず、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材を、第２のシート部材に重ねて積層シートを準備する。次いで、前記積層シートの前記第２接合部に、前記積層シートを積層方向に加圧する押圧部材を押し付ける。そして、押し付けた前記押圧部材を前記第２接合部から前記第１接合部に向けて移動させるガス抜き工程を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】燃料電池のセル構造を示す断面図である。
【図２】図１に示される電解質膜およびガスケットを示す平面図である。
【図３】ガスケットと電解質膜とを積層した接合シートを示す図２の３−３線に沿う断面図である。
【図４】ガスケットの本体部を構成する基材に接着層を設けた様子を示す斜視図である。
【図５】ガスケットを、その接着層側を表面にして示す平面図である。
【図６】図６（Ａ）は、図４の６Ａ−６Ａ線に沿う断面図、図６（Ｂ）は、図６（Ａ）の二点鎖線によって囲まれる６Ｂ部を拡大して示し、溝部の断面形状を示す拡大図、図６（Ｃ）は、溝部の他の断面形状を示す拡大図である。
【図７】図７（Ａ）〜（Ｃ）は、ガスケットと電解質膜とを接合する手順を説明するための説明図である。
【図８】シート部材の変形例を示す断面図である。
【図９】溝部の変形例を示す断面図である。
【図１０】押圧部材の変形例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】  以下、添付した図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる。
【００１３】  図１は、燃料電池のセル構造を示す断面図である。図２は、図１に示される電解質膜２１およびガスケット４０、６０を示す平面図である。
【００１４】  図１を参照して、単セル１０は、水素を燃料とする固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）等に適用され、ＭＥＡ２０およびセパレータ３１、３２を有する。
【００１５】  ＭＥＡ２０は、高分子電解質膜２１、触媒層２２、２３、ガス拡散層（ＧＤＬ：Ｇａｓ  Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  Ｌａｙｅｒ）２４、２５、第１ガスケット４０、および第２ガスケット６０を有する。
【００１６】  触媒層２２は、触媒成分、触媒成分を担持する導電性の触媒担体および高分子電解質を含んでおり、水素の酸化反応が進行するアノード触媒層であり、電解質膜２１の一方の側に配置される。触媒層２３は、触媒成分、触媒成分を担持する導電性の触媒担体および高分子電解質を含んでおり、酸素の還元反応が進行するカソード触媒層であり、電解質膜２１の他方の側に配置される。
【００１７】  電解質膜２１は、触媒層２２で生成したプロトンを触媒層２３へ選択的に透過させる機能およびアノード側に供給される燃料ガスとカソード側に供給される酸化剤ガスとを混合させないための隔壁としての機能を有する。
【００１８】  ガス拡散層２４は、アノード側に供給される燃料ガスを分散させるためのアノードガス拡散層であり、セパレータ３１と触媒層２２との間に位置している。ガス拡散層２５は、カソード側に供給される酸化剤ガスを分散させるためのカソードガス拡散層であり、セパレータ３２と触媒層２３との間に位置している。
【００１９】  第１および第２ガスケット４０、６０は、図２に示されるように、開口部５２が設けられた枠形状を有し、電解質膜２１の外周部の両面に配置される。ガスケット４０は、触媒層２２（およびガス拡散層２４）を包囲するように位置決めされており、触媒層２２に供給される燃料ガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。ガスケット６０は、触媒層２３（およびガス拡散層２５）を包囲するように位置決めされており、触媒層２３に供給される酸化剤ガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。
【００２０】  セパレータ３１、３２は、単セル１０を電気的に直列接続する機能および燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷媒を互いに遮断する隔壁としての機能を有し、ＭＥＡ２０と略同一形状であり、例えば、ステンレス鋼鈑にプレス加工を施すことで形成される。ステンレス鋼鈑は、複雑な機械加工を施しやすくかつ導電性が良好である点で好ましく、必要に応じて、耐食性のコーティングを施すことも可能である。
【００２１】  セパレータ３１は、ＭＥＡ２０のアノード側に配置されるアノードセパレータであり、触媒層２２に相対し、ＭＥＡ２０とセパレータ３１との間に位置するガス流路を構成する溝部３１ａを有する。溝部（ガス流路）３１ａは、燃料ガスを触媒層２２に供給するために利用される。
【００２２】  セパレータ３２は、ＭＥＡ２０のカソード側に配置されるカソードセパレータであり、触媒層２３に相対し、ＭＥＡ２０とセパレータ３２との間に位置するガス流路を構成する溝部３２ａを有する。溝部（ガス流路）３２ａは、酸化剤ガスを触媒層２３に供給するために利用される。
【００２３】  次に、各構成部材の材質およびサイズ等について詳述する。
【００２４】  電解質膜２１は、パーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマーから構成されるフッ素系電解質膜、スルホン酸基を有する炭化水素系樹脂膜、リン酸やイオン性液体等の電解質成分を含浸した多孔質状の膜を、適用することが可能である。パーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマーは、例えば、ナフィオン（登録商標、デュポン株式会社製）、アシプレックス（登録商標、旭化成株式会社製）、フレミオン（登録商標、旭硝子株式会社製）である。多孔質状の膜は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）から形成される。
【００２５】  電解質膜２１の厚みは、特に限定されないが、強度、耐久性および出力特性の観点から５〜３００μｍが好ましく、より好ましくは１０〜２００μｍである。
【００２６】  触媒層（カソード触媒層）２３に用いられる触媒成分は、酸素の還元反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。触媒層（アノード触媒層）２２に用いられる触媒成分は、水素の酸化反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。
【００２７】  具体的な触媒成分は、例えば、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属、及びそれらの合金等などから選択される。触媒活性、一酸化炭素等に対する耐被毒性、耐熱性などを向上させるために、少なくとも白金を含むものが好ましい。カソード触媒層およびアノード触媒層に適用される触媒成分は、同一である必要はなく、適宜変更することが可能である。
【００２８】  触媒層２２、２３に用いられる触媒の導電性担体は、触媒成分を所望の分散状態で担持するための比表面積、および、集電体として十分な電子導電性を有しておれば、特に限定されないが、主成分がカーボン粒子であるのが好ましい。カーボン粒子は、例えば、カーボンブラック、活性炭、コークス、天然黒鉛、人造黒鉛から構成される。
【００２９】  触媒層２２、２３に用いられる高分子電解質は、少なくとも高いプロトン伝導性を有する部材であれば、特に限定されず、例えば、ポリマー骨格の全部又は一部にフッ素原子を含むフッ素系電解質や、ポリマー骨格にフッ素原子を含まない炭化水素系電解質が適用可能である。触媒層２２、２３に用いられる高分子電解質は、電解質膜２１に用いられる高分子電解質と同一であっても異なっていてもよいが、電解質膜２１に対する触媒層２２、２３の密着性を向上させる観点から、同一であることが好ましい。
【００３０】  触媒層２２、２３の厚みは、水素の酸化反応（アノード側）および酸素の還元反応（カソード側）の触媒作用が十分発揮できる厚みであれば特に制限されず、従来と同様の厚みが使用できる。具体的には、各触媒層の厚みは、１〜２０μｍが好ましい。
【００３１】  ガス拡散層２４、２５は、例えば、グラッシーカーボン等の炭素製の織物、紙状抄紙体、フェルト、不織布といった導電性及び多孔質性を有するシート状材料を、基材として構成される。基材の厚さは、特に限定されないが、機械的強度およびガスや水などの透過性の観点から、３０〜５００μｍが好ましい。ガス拡散層２４、２５は、撥水性およびフラッディング現象の抑制の観点から、基材に撥水剤を含ませることが好ましい。撥水剤は、例えば、ＰＴＦＥ、ＰＶＤＦ、ポリヘキサフルオロプロピレン、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）などのフッ素系の高分子材料、ポリプロピレン、ポリエチレンである。
【００３２】  セパレータ３１、３２は、ステンレス鋼鈑から構成する形態に限定されず、その他の金属材料（例えば、アルミニウム板やクラッド材）、緻密カーボングラファイトや炭素板などのカーボンを適用することも可能である。カーボンを適用する場合、溝部３１ａ、３２ａは、切削加工やスクリーン印刷によって形成することが可能である。
【００３３】  次に、本実施形態のＭＥＡ２０に適用される接合シート７０について説明する。
【００３４】  図３は、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを積層した接合シート７０を示す図２の３−３線に沿う断面図、図４は、ガスケット４０、６０の本体部を構成する基材５０に接着層９０を設けた様子を示す斜視図、図５は、ガスケット４０、６０を、その接着層９０側を表面にして示す平面図である。図６（Ａ）は、図４の６Ａ−６Ａ線に沿う断面図、図６（Ｂ）は、図６（Ａ）の二点鎖線によって囲まれる６Ｂ部を拡大して示し、溝部８３の断面形状を示す拡大図、図６（Ｃ）は、溝部８３の他の断面形状を示す拡大図である。
【００３５】  図３〜図６を参照して、ＭＥＡ２０に適用される接合シート７０は、概説すると、第１のシート部材７１としてのガスケット４０、６０と、ガスケット４０、６０に積層される第２のシート部材７２としての電解質膜２１とを含んでいる。ガスケット４０、６０は、シート面方向に設けられた溝部８３（８３ａ〜８３ｆの総称）の少なくとも一部がシート端部７３、７４に臨む第１接合部８１（８１ａ〜８１ｆの総称）と、溝部８３を有さない第２接合部８２（８２ａ、８２ｂの総称）とを含んでいる。電解質膜２１は、第１接合部８１および第２接合部８２においてガスケット４０、６０に積層されている。図示例では、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とは、接合部材９１を含む接着層９０を介して積層されている。以下、詳述する。
【００３６】  ガスケット４０、６０は、本体部を構成する基材５０と、基材５０の一面に設けられた接着層９０とを有している。基材５０は、長尺形状を有し、ロール５１に巻回している。基材５０には、触媒層２２、２３を臨ませる開口部５２を形成している。基材５０をロール５１から繰り出し、接合部材９１を含む接着層９０を形成している。塗布装置から接合部材９１を塗布することによって、接着層９０を形成する。接着層９０を形成した基材５０は、所定の大きさに切り出して、ガスケット４０、６０として使用する。
【００３７】  ガスケット４０、６０の基材５０は、例えば、ゴム材料、フッ素系の高分子材料、熱可塑性樹脂から構成される。ゴム材料は、フッ素ゴム、シリコンゴム、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）、ポリイソブチレンゴムなどである。フッ素系の高分子材料は、ＰＴＦＥ、ＰＶＤＦ、ポリヘキサフルオロプロピレン、ＦＥＰなどである。熱可塑性樹脂は、ポリオレフィンやポリエステルなどである。ポリエステルは、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などである。ガスケット４０、６０の厚さは、特に限定されないが、好ましくは１０μｍ〜２ｍｍであり、より好ましくは２０μｍ〜１ｍｍである。
【００３８】  接合部材９１は接着剤を含んでいる。接着剤は、特に限定されないが、例えば、熱可塑性の接着剤であるホットメルト剤を使用することができる。
【００３９】  接着層９０に、第１接合部８１と、第２接合部８２とを設けている。図６（Ｂ）に拡大して示すように、溝部８３は接着層９０のみに施しており、基材５０には溝部８３が存在しない。この結果、ガスケット４０、６０の機械的強度が低下することがない。溝部８３は、図６（Ｂ）に示すように接合部材９１を含まない形態には限定されない。図６（Ｃ）に示すように、接合部材９１の量を部分的に異ならせ、相対的に少ない部位を溝部８３としてもよい。
【００４０】  溝部８３は、ガスケット４０、６０の面方向（図５において紙面の方向、あるいは図６において紙面に直交する方向）に伸びるように設けられている。溝部８３は、その一部がシート端部７３、７４に臨んでいる。シート端部は、外周端部７３と、開口部５２によって形成される内周端部７４とを含んでいる。さらに詳しくは、図５において、符号８１ａによって囲まれる領域の上側溝部８３ａは、上端部が外周端部７３に臨み、下端部が内周端部７４から離れている。符号８１ｂによって囲まれる領域の下側溝部８３ｂは、下端部が外周端部７３に臨み、上端部が内周端部７４から離れている。符号８１ｃによって囲まれる領域の左側溝部８３ｃは、右端部が内周端部７４に臨み、左端部が外周端部７３から離れている。符号８１ｄによって囲まれる領域の右側溝部８３ｄは、右端部が外周端部７３に臨み、左端部が内周端部７４から離れている。符号８１ｅによって囲まれる領域の左上側溝部８３ｅは、右端部が上側溝部８３ａに連通し、この上側溝部８３ａを介して外周端部７３に臨んでいる。符号８１ｆによって囲まれる領域の左下側溝部８３ｆは、右端部が下側溝部８３ｂに連通し、この下側溝部８３ｂを介して外周端部７３に臨んでいる。
【００４１】  上側溝部８３ａの下端部、および下側溝部８３ｂの上端部を内周端部７４に臨ませてもよいが、本実施形態にあっては、内周端部７４から離している。上側溝部８３ａの上端部、および下側溝部８３ｂの下端部が外周端部７３に臨んでいるのでガスを押し出すための通路が確保されていること、内周端部７４に近接して存在するガスは溝部が無くても内周端部７４から押し出すことができることを考慮したものである。さらに、仮に溝部８３ａ、８３ｂが潰されずに残ったとしても、開口部５２の内側と外部とが連通されることがなく、燃料ガスや酸化剤ガスが外部にリークするのを確実に防止できるからである。
【００４２】  上記の符号８１ａ〜８１ｆによって囲まれる領域が、溝部８３（８３ａ〜８３ｆ）を有する第１接合部８１に相当する。また、符号８２ａ、８２ｂによって囲まれる領域が、溝部８３を有さない第２接合部８２に相当する。図５において、第２接合部８２は、左上側、左側、および左下側の溝部８３の左側と、右側の溝部８３の左側との左右２か所に設けられている。
【００４３】  そして、電解質膜２１は、第１接合部８１および第２接合部８２においてガスケット４０、６０に積層され、接合シート７０を構成する。なお、図３に示される形態では、第１接合部８１は電解質膜２１に重なる領域の外方まで伸びて設けられ、第２接合部８２はガスケット４０、６０同士が直接積層される領域に設けられている。ガスケット４０、６０同士が直接積層される部位も接合シート７０を構成する。この部位においては、第１のシート部材７１としての第１ガスケット４０と、第１ガスケット４０に積層される第２のシート部材７２としての第２ガスケット６０とを含むことになる。
【００４４】  ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを重ねた積層シート、すなわち接合シート７０は、押圧部材１００（図７を参照）によって積層方向に加圧する。押圧部材１００は、例えば、回転自在なローラー部材１０１から構成する。押圧部材１００を移動させる方向は図５において右方向である。図示した溝部８３（８３ａ〜８３ｆ）は、押圧部材１００を移動させる方向と平行に伸びる形態と、押圧部材１００を移動させる方向に交差して伸びる形態とを含んでいる。前者の形態の溝部は溝部８３ｃ、８３ｄ、８３ｅ、８３ｆであり、後者の溝部は溝部８３ａ、８３ｂである。左側の第２接合部８２は、押圧部材１００を押し付ける接地代として用いる。右側の第２接合部８２は、移動してきた押圧部材１００が押し付けられる接地代として用いる。
【００４５】  次に、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを接合する手順について説明する。
【００４６】  図７（Ａ）〜（Ｃ）は、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを接合する手順を説明するための説明図である。なお、理解の容易のために、図においては溝部８３を誇張して示してある。
【００４７】  まず、図７（Ａ）に示すように、溝部８３を有する第１接合部８１と溝部８３を有さない第２接合部８２とを含むガスケット４０、６０を、電解質膜２１に重ねて積層シート７０を準備する。積層シート７０を載置台１１０の上にセットする。
【００４８】  次いで、図７（Ｂ）に示すように、積層シート７０の第２接合部８２に、積層シート７０を積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける。
【００４９】  次いで、図７（Ｃ）に示すように、押し付けた押圧部材１００を第２接合部８２から第１接合部８１に向けて移動させ、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを押し出すガス抜き工程を実施する。
【００５０】  押圧部材１００を移動することによって、左側溝部８３ｃの周囲に存在するガスを、左側溝部８３ｃを通して、内周端部７４から押し出す。左上側溝部８３ｅおよび上側溝部８３ａの周囲に存在するガスを、上側溝部８３ａを通して、上側の外周端部７３から押し出す。左下側溝部８３ｆおよび下側溝部８３ｂの周囲に存在するガスを、下側溝部８３ｂを通して、下側の外周端部７３から押し出す。上側溝部８３ａの下端部と内周端部７４との間に存在するガス、および下側溝部８３ｂの上端部と内周端部７４との間に存在するガスは、内周端部７４に近接して存在するので、溝部８３が無くても内周端部７４から押し出される。
【００５１】  押圧部材１００がさらに移動して開口部５２を越えると、押圧部材１００は、図５に示される右側の第２接合部８２に接地する。押圧部材１００がさらに移動することによって、右側溝部８３ｄの周囲に存在するガスを、右側溝部８３ｄを通して、右側の外周端部７３から押し出す。
【００５２】  第１接合部８１において押圧部材１００が移動するときに、ガスを押し出しつつ、第１接合部８１における溝部８３が潰される。溝部８３が潰されるので、第１接合部８１に燃料ガスや酸化剤ガスが流入することがない。
【００５３】  いずれの溝部８３も、開口部５２の内側と外部とを連通しない形態において形成してある。したがって、仮に溝部８３が潰されずに残ったとしても、開口部５２内側と外部とが連通されることがなく、燃料ガスや酸化剤ガスが外部にリークするのを確実に防止できる。
【００５４】  ガス抜き工程において、溝部８３を有する第１接合部８１に押し付けた押圧部材１００を第１接合部８１から移動した場合には、押圧部材１００の移動方向とは反対側の部分に、溝部８３が潰れずに残ってしまい、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に気泡が残留する虞がある。これに対して、本実施形態では、溝部８３を有さない第２接合部８２を押圧部材１００の接地代として用いているので、押し付けた押圧部材１００を移動させても、第２接合部８２に気泡が残留することを防止することができる。
【００５５】  気泡の残留を抑制できる結果、ガスケット４０、６０によって包囲した領域とガスケット４０、６０の外側とが連通することがない。また、残留した気泡によってガスケット４０、６０に凸部が形成されることもなく、ガスケット４０、６０とセパレータとの密着性が低下することもない。したがって、気泡の残留を抑制し、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
【００５６】  ところで、壁紙の接着層にスリットを形成する技術は知られている。壁紙を貼りつけるときにスリットを通して気泡を押し出し易くしたり、残留した気泡をスリット内に拡げて表面に凸部が現れないようにしたりしている。壁紙のスリットは気泡を完全に追い出すことを意図した機構ではないため、スリットの端から端まで気泡が連通する虞がある。壁紙としての用途の場合には、気泡がスリットに残留したとしても、目立たないレベルであり、何ら支障は生じない。しかしながら、ガスケット４０、６０にとっては、端から端まで気泡が連通することは、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークしてしまうという問題を招来する。したがって、ガスケット４０、６０にとっては、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間や、ガスケット４０、６０同士の間に残った気泡を適切に追い出して除去し得る機構を備えていなければならない。上述した実施形態によれば、このような要請を満足させることが可能となる。
【００５７】  以上説明したように、ＭＥＡ２０に適用される本実施形態の接合シート７０は、シート面方向に設けられた溝部８３の少なくとも一部がシート端部（外周端部７３や内周端部７４）に臨む第１接合部８１と、溝部８３を有さない第２接合部８２とを含む第１のシート部材７１としてのガスケット４０、６０と、第１接合部８１および第２接合部８２においてガスケット４０、６０に積層される第２のシート部材７２としての電解質膜２１とを含んでいる。溝部８３の少なくとも一部がシート端部７３、７４に臨んでいることから、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から押し出すことができる。また、溝部８３を有さない第２接合部８２を、積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける接地代として用いることができる。これらによって気泡の残留を抑制し得る接合シート７０を提供でき、気泡の残留を抑制できる結果、触媒層２２、２３に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
【００５８】  ガスケット４０、６０と電解質膜２１とは、接合部材９１を含む接着層９０を介して積層されている。溝部８３を接着層９０のみに施し、ガスケット４０、６０の基材５０に溝部８３が存在しない構成とすることができ、ガスケット４０、６０の機械的強度が低下することを防止できる。
【００５９】  本実施形態のシート部材の接合方法は、第１のシート部材７１としてのガスケット４０、６０を第２のシート部材７２としての電解質膜２１に重ねて積層シート７０を準備する工程と、積層シート７０の第２接合部８２に積層シート７０を積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける工程と、押し付けた押圧部材１００を第２接合部８２から第１接合部８１に向けて移動させるガス抜き工程と、を有している。溝部８３の少なくとも一部がシート端部７３、７４に臨んでいることから、ガス抜き工程において、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から押し出すことができる。また、溝部８３を有さない第２接合部８２を、積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける接地代として用いることができる。これらによって気泡の残留を抑制し得るシート部材の接合方法を提供でき、気泡の残留を抑制できる結果、触媒層２２、２３に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
【００６０】  第１接合部８１において押圧部材１００が移動するときに第１接合部８１における溝部８３が潰されるので、第１接合部８１に燃料ガスや酸化剤ガスが流入することがない。
【００６１】  溝部８３は、押圧部材１００を移動させる方向と平行に伸びる形態、押圧部材１００を移動させる方向に交差して伸びる形態で形成されているので、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から確実に押し出すことができる。
【００６２】  押圧部材１００を移動させる方向に沿う下流側位置に第２接合部８２が配置されているので、押圧部材１００を移動させる方向に開口部５２が存在するような場合であっても、第２接合部８２を押圧部材１００の接地代として用いることができ、気泡の残留を抑制することができる。
【００６３】  押圧部材１００は回転自在なローラー部材１０１であり、押圧部材１００を移動（転動）させるガス抜き工程において、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から確実に押し出すことができる。
【００６４】  第２のシート部材７２は電極触媒層が形成される電解質膜２１であり、第１のシート部材７１は電解質膜２１の外周縁に接合される枠形状のガスケット４０、６０であるので、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間における気泡の残留を抑制できる結果、触媒層２２、２３に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
【００６５】  （シート部材の変形例）  図８は、シート部材の変形例を示す断面図である。
【００６６】  第１のシート部材７１（ガスケット４０、６０）と第２のシート部材７２（電解質膜２１）とを接合部材９１を含む接着層９０を介して積層した接合シート７０を例示したが、本発明はこの場合に限定されるものではない。接合材料は必須のものではなく、シート部材自身が熱融着する形態でもよい。
【００６７】  接合シート１２０は、上述した実施形態と同様に、溝部８３を有する第１接合部８１と、溝部８３を有さない第２接合部８２とを含む第１のシート部材１２１と、第１接合部８１および第２接合部８２において第１のシート部材１２１に積層される第２のシート部材１２２とを含んでいる。第１のシート部材１２１および第２のシート部材１２２は、熱融着可能な材料から形成されている。
【００６８】  この場合のシート部材の接合方法においては、ガス抜き工程の後に、第１のシート部材１２１と第２のシート部材１２２とを熱融着する工程をさらに有している。熱融着する工程においては、第１のシート部材１２１および第２のシート部材１２２を加圧しつつ加熱するプレス機１２３を使用する。熱融着するときに第１接合部８１における溝部８３が潰される。溝部８３が潰されることによって、第１接合部８１にガスが流入することがない。
【００６９】  （溝部８３の変形例）  図９は、溝部８３の変形例を示す断面図である。
【００７０】  溝部８３は、押圧部材１００を移動させる方向と平行に伸びる形態、押圧部材１００を移動させる方向に交差して伸びる形態で形成する場合に限定されるものではない。溝部８３は、第１のシート部材７１と第２のシート部材７２との間に存在するガスをシート端部７３、７４から押し出すことができる限りにおいて、適宜の形態で形成することができる。例えば、図９に示すように、溝部８３（８３ａ〜８３ｆ）は、溝同士が交差し合って伸びる形態で形成してもよい。
【００７１】  （押圧部材１００の変形例）  図１０は、押圧部材１００の変形例を示す断面図である。
【００７２】  押圧部材１００は、回転自在なローラー部材１０１から構成する場合に限定されるものではない。押圧部材１００は、第１のシート部材７１と第２のシート部材７２との間に存在するガスをシート端部７３、７４から押し出すことができる限りにおいて、適宜の部材から構成することができる。例えば、図１０に示すように、押圧部材１００は、ブレード部材１０２から構成してなるスキージでもよい。
【００７３】  （その他の変形例）  接合シート７０として、ＭＥＡ２０のガスケット４０、６０と電解質膜２１とを例示したが、第１のシート部材７１、第２のシート部材７２はこの場合に限定されないことは言うまでもない。積層するシート部材７１、７２間における気泡の残留を抑制することが要請される接合シート７０に広く適用することができる。
【００７４】  本出願は、２０１２年７月２７日に出願された日本特許出願番号２０１２−１６７１３４号に基づいており、その開示内容は、参照され、全体として、組み入れられている。
【符号の説明】
【００７５】１０      単セル、２０      膜−電極接合体（ＭＥＡ）、２１      電解質膜（第２のシート部材）、２２、２３    触媒層、２４、２５    ガス拡散層、３１、３２    セパレータ、４０、６０    ガスケット（第１のシート部材）、５０      基材、５２      開口部、７０      接合シート、積層シート、７１      第１のシート部材、７２      第２のシート部材、７３      外周端部（シート端部）、７４      内周端部（シート端部）、８１（８１ａ〜８１ｆ）      第１接合部、８２（８２ａ、８２ｂ）      第２接合部、８３（８３ａ〜８３ｆ）      溝部、８３ａ    上側溝部、８３ｂ    下側溝部、８３ｃ    左側溝部、８３ｄ    右側溝部、８３ｅ    左上側溝部、８３ｆ    左下側溝部、９０      接着層、９１      接合部材、１００    押圧部材、１０１    ローラー部材、１０２    ブレード部材、１２０    接合シート、１２１    熱融着型の第１のシート部材、１２２    熱融着型の第２のシート部材。
【図１】
2014017235.tif 000003
【図２】
2014017235.tif 000004
【図３】
2014017235.tif 000005
【図４】
2014017235.tif 000006
【図５】
2014017235.tif 000007
【図６】
2014017235.tif 000008
【図７】
2014017235.tif 000009
【図８】
2014017235.tif 000010
【図９】
2014017235.tif 000011
【図１０】
2014017235.tif 000012
【手続補正書】
【提出日】平成25年11月14日(2013.11.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の外周縁に積層される燃料電池用ガスケットであって、
シート状の基材を有し、
前記基材は、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部が前記基材の端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含み、
前記基材における前記第１接合部および前記第２接合部において前記電解質膜に積層される、燃料電池用ガスケット。
【請求項２】
電解質膜の外周縁に積層される燃料電池用ガスケットであって、
シート状の基材と、
前記基材に設けられ接合部材を含む接着層と、を有し、
前記接着層は、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部が前記接着層の端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含み、
前記接着層における前記第１接合部および前記第２接合部において前記電解質膜に積層される、燃料電池用ガスケット。
【請求項３】
請求項１または２に記載の燃料電池用ガスケットを、電解質膜の外周縁に積層してなる、燃料電池用接合体。
【請求項４】
シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材を、第２のシート部材に重ねて積層シートを準備する工程と、
前記積層シートの前記第２接合部に、前記積層シートを積層方向に加圧する押圧部材を押し付ける工程と、
押し付けた前記押圧部材を前記第２接合部から前記第１接合部に向けて移動させるガス抜き工程と、を有するシート部材の接合方法。
【請求項５】
前記第１接合部において前記押圧部材が移動するときに、前記第１接合部における前記溝部が潰される、請求項４に記載のシート部材の接合方法。
【請求項６】
前記ガス抜き工程の後に、前記第１のシート部材と前記第２のシート部材とを熱融着する工程をさらに有し、
熱融着するときに前記第１接合部における前記溝部が潰される、請求項４に記載のシート部材の接合方法。
【請求項７】
前記溝部は、前記押圧部材を移動させる方向と平行に伸びる形態、前記押圧部材を移動させる方向に交差して伸びる形態、または溝同士が交差し合って伸びる形態で形成されている、請求項４〜請求項６のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【請求項８】
前記押圧部材を移動させる方向に沿う下流側位置に、前記第２接合部が配置されている、請求項４〜請求項７のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【請求項９】
前記押圧部材は、回転自在なローラー部材、またはブレード部材から構成される、請求項４〜請求項８のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【請求項１０】
前記第２のシート部材は、電極触媒層が形成される電解質膜であり、
前記第１のシート部材は、前記電解質膜の外周縁に接合される枠形状のガスケットである、請求項４〜請求項９のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
技術分野
［０００１］
本発明は、燃料電池用ガスケット、燃料電池用接合体、およびシート部材の接合方法に関する。
背景技術
［０００２］
近年、エネルギー・環境問題を背景とした社会的要求や動向と呼応して、常温でも作動して高出力密度が得られる燃料電池が電気自動車用電源、定置型電源として注目されている。燃料電池は、電極反応による生成物が原理的に水であり、地球環境への負荷が少ないクリーンな発電システムである。特に、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）は、比較的低温で作動することから、電気自動車用電源として期待されている。
［０００３］
燃料電池の単セルに含まれる膜電極接合体（ＭＥＡ：ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  ａｓｓｅｍｂｌｙ  以下、ＭＥＡとも称する）は、触媒層が配置された電解質膜と、電解質膜の両面に配置される枠状のガスケットと、を有する。ガスケットは、電解質膜の触媒層を包囲するように位置決めされており、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。
［０００４］
複数枚のシート部材を積層する（貼合わせる）ときにシート部材同士の間に気泡が残留することを抑制する技術として、貫通孔を形成した樹脂シートが知られている（例えば、特許文献１参照。）。
先行技術文献
特許文献
［０００５］
特許文献１：国際公開第２００４／０６１０３２号
発明の概要
発明が解決しようとする課題
［０００６］
特許文献１に係る樹脂シートをＭＥＡのガスケットに適用しても、貫通孔では気泡を抜くことができない領域が存在し、気泡の残留を抑制することが
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００２】
困難である。
［０００７］
残留した気泡によって、ガスケットによって包囲した領域とガスケットの外側とが連通することがある。あるいは、残留した気泡によってガスケットに凸部が形成され、この凸部によってガスケットとセパレータとの密着性が低下することがある。これらによって、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークする虞がある。
［０００８］
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、気泡の残留を抑制し得る燃料電池用ガスケット、燃料電池用接合体、および気泡の残留を抑制し得るシート部材の接合方法を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
［０００９］
上記目的を達成する本発明の燃料電池用ガスケットは、電解質膜の外周縁に積層される燃料電池用ガスケットであって、シート状の基材を有している。前記基材は、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部が前記基材の端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含んでいる。燃料電池用ガスケットは、前記基材における前記第１接合部および前記第２接合部において前記電解質膜に積層される。
また、上記目的を達成する本発明の燃料電池用ガスケットは、電解質膜の外周縁に積層される燃料電池用ガスケットであって、シート状の基材と、前記基材に設けられ接合部材を含む接着層と、を有している。前記接着層は、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部が前記接着層の端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含んでいる。燃料電池用ガスケットは、前記接着層における前記第１接合部および前記第２接合部において前記電解質膜に積層される。
また、上記目的を達成する本発明の燃料電池用接合体は、上記に記載の燃料電池用ガスケットを、電解質膜の外周縁に積層してなる。
［００１０］
上記目的を達成する本発明のシート部材の接合方法は、まず、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材を、第２のシート部材に重ねて積層シートを準備する。次いで、前記積層シートの前記第２接合部に、前記積層シートを積層方向に加圧する押圧部材を押し付ける。そして、押し付けた前記押圧部材を前記第２接合部から前記第１接合部に向けて移動させるガス抜き工程を有する。
図面の簡単な説明
［００１１］
［図１］燃料電池のセル構造を示す断面図である。
［図２］図１に示される電解質膜およびガスケットを示す平面図である。
［図３］ガスケットと電解質膜とを積層した接合シートを示す図２の３−３線に沿う断面図である。
【手続補正書】
【提出日】平成27年11月9日(2015.11.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項２】
電解質膜の外周縁に積層される燃料電池用ガスケットであって、
シート状の基材と、
前記基材に設けられた接合部材を含む接着層と、を有し、
前記接着層は、シート面方向に設けられた溝部を有する第１の接合部と、溝部を有さない第２の接合部とを含み、前記溝部の少なくとも一部が前記接着層の端部に臨み、
前記接着層における前記第１接合部および前記第２接合部において前記電解質膜に積層される、燃料電池用ガスケット。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
上記目的を達成する本発明の燃料電池用ガスケットは、電解質膜の外周縁に積層される燃料電池用ガスケットであって、シート状の基材を有している。前記基材は、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部が前記基材の端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含んでいる。燃料電池用ガスケットは、前記基材における前記第１接合部および前記第２接合部において前記電解質膜に積層される。
また、上記目的を達成する本発明の燃料電池用ガスケットは、電解質膜の外周縁に積層される燃料電池用ガスケットであって、シート状の基材と、前記基材に設けられた接合部材を含む接着層と、を有している。前記接着層は、シート面方向に設けられた溝部を有する第１の接合部と、溝部を有さない第２の接合部とを含み、前記溝部の少なくとも一部が前記接着層の端部に臨んでいる。燃料電池用ガスケットは、前記接着層における前記第１接合部および前記第２接合部において前記電解質膜に積層される。
また、上記目的を達成する本発明の燃料電池用接合体は、上記に記載の燃料電池用ガスケットを、電解質膜の外周縁に積層してなる。
【国際調査報告】
2014017235.tif 000013
2014017235.tif 000014
2014017235.tif 000015
2014017235.tif 000016