(57)【要約】  複数の発光層６を有機層１に有する有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。複数の発光層６は、青色発光ドーパントを含む青色発光層を含んで構成されている。安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用初期の座標Ａを（ｘ１，ｙ１）とし、使用により発光が劣化したときの座標Ｂを（ｘ２，ｙ２）としたときに、ｙ２≧ｙ１の関係が成り立つ。前記座標Ａから前記座標Ｂまでのｘ値及びｙ値の変化量をΔｘ＝ｘ２−ｘ１及びΔｙ＝ｙ２−ｙ１とすると、Δｙ≧Δｘの関係が成り立つ。発光色の変化を感じにくくし、長寿命化することができる。
2013179668.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の発光層を有機層に有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記複数の発光層は、青色発光ドーパントを含む青色発光層を含んで構成され、
安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用初期の座標Ａを（ｘ１，ｙ１）とし、使用により発光が劣化したときの座標Ｂを（ｘ２，ｙ２）としたときに、ｙ２≧ｙ１の関係が成り立ち、
前記座標Ａから前記座標Ｂまでのｘ値及びｙ値の変化量をΔｘ＝ｘ２−ｘ１及びΔｙ＝ｙ２−ｙ１とすると、Δｙ≧Δｘの関係が成り立つことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記座標Ａと前記座標Ｂとにおいて、ｘ２≧ｘ１の関係が成り立つことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記複数の発光層が複数の発光ユニットとして分離されたマルチユニット構造を有しており、
前記複数の発光ユニットは、前記青色発光層を含む青色含有発光ユニットと、前記青色発光層を含まない青色非含有発光ユニットとを有して構成され、
安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用により劣化したときのｘ値が使用初期のｘ値よりも値が大きくなる前記青色含有発光ユニットの色度変化、及び、使用により劣化したときのｙ値が使用初期のｙ値よりも値が大きくなる前記青色非含有発光ユニットの色度変化、のうちの一方又は両方の色度変化を示すことを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記複数の発光層が複数の発光ユニットとして分離されたマルチユニット構造を有しており、
安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、前記複数の発光ユニットのうち、使用初期の座標Ａ１から使用により発光が劣化したときの座標Ｂ１までの移動距離が最も大きい最大変色発光ユニットは、前記座標Ａ１におけるｘ値及びｙ値が、使用初期の他の発光ユニットの座標のｘ値及びｙ値よりも、ｘ値及びｙ値ともに小さいことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記最大変色発光ユニットは、前記青色発光層を含むことを特徴とする請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記複数の発光層のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層の厚みは、他の発光層の厚みよりも厚いことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記複数の発光層のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層は、一方の層界面において他の発光層と接するとともに、他方の層界面において他の発光層と接していないことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
発光色が白色であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、一対の電極の間に発光ドーパントを含む発光層が設けられた積層体を形成し、発光層において電子と正孔とを結合させて発光を生じさせる有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）が知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第３５８９９６０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
有機ＥＬ素子においては、経時的に発光色が変化しにくいことが重要である。発光色が変化すると、目的とする発光を得ることができなくなり、発光不良となる可能性がある。発光色は、光の色や強度によって人間が感じる個々の光の特質であり、色度や輝度として数値化することができるものである。そのため、有機ＥＬ素子を長寿命化させるためには、色度と輝度とをともにできるだけ変化させないように設計することが考えられる。【０００５】
しかしながら、有機ＥＬ素子では使用により輝度の低下が生じるものであり、複数の発光ドーパントを用いるものにおいては、発光ドーパントごとに輝度の劣化速度が異なることになって、色のバランスが崩れやすくなる。そのため、色度と輝度とがともに変化しにくい有機ＥＬ素子を作製することは容易ではなかった。【０００６】
特許文献１には、複数の蛍光材料を用いて発光スペクトルを調整し、発光色の経時的な変化を抑制する技術が開示されている。しかしながら、この文献の方法では、色度が調整されてはいるものの、輝度を維持させることが十分に検討されておらず、色度と輝度の両方の変化を十分に抑制することができないおそれがある。【０００７】
本発明は上記の事情に鑑みてなされたものであり、発光色の変化を抑えて寿命の長い有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、複数の発光層を有機層に有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記複数の発光層は、青色発光ドーパントを含む青色発光層を含んで構成され、安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用初期の座標Ａを（ｘ１，ｙ１）とし、使用により発光が劣化したときの座標Ｂを（ｘ２，ｙ２）としたときに、ｙ２≧ｙ１の関係が成り立ち、前記座標Ａから前記座標Ｂまでのｘ値及びｙ値の変化量をΔｘ＝ｘ２−ｘ１及びΔｙ＝ｙ２−ｙ１とすると、Δｙ≧Δｘの関係が成り立つことを特徴とするものである。【０００９】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記座標Ａと前記座標Ｂとにおいて、ｘ２≧ｘ１の関係が成り立つことが好ましい。【００１０】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記複数の発光層が複数の発光ユニットとして分離されたマルチユニット構造を有しており、前記複数の発光ユニットは、前記青色発光層を含む青色含有発光ユニットと、前記青色発光層を含まない青色非含有発光ユニットとを有して構成され、安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用により劣化したときのｘ値が使用初期のｘ値よりも値が大きくなる前記青色含有発光ユニットの色度変化、及び、使用により劣化したときのｙ値が使用初期のｙ値よりも値が大きくなる前記青色非含有発光ユニットの色度変化、のうちの一方又は両方の色度変化を示すことが好ましい。【００１１】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記複数の発光層が複数の発光ユニットとして分離されたマルチユニット構造を有しており、安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、前記複数の発光ユニットのうち、使用初期の座標Ａ１から使用により発光が劣化したときの座標Ｂ１までの移動距離が最も大きい最大変色発光ユニットは、前記座標Ａ１におけるｘ値及びｙ値が、使用初期の他の発光ユニットの座標のｘ値及びｙ値よりも、ｘ値及びｙ値ともに小さいことが好ましい。【００１２】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記最大変色発光ユニットは、前記青色発光層を含むことが好ましい。【００１３】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記複数の発光層のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層の厚みは、他の発光層の厚みよりも厚いことが好ましい。【００１４】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子では、前記複数の発光層のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層は、一方の層界面において他の発光層と接するとともに、他方の層界面において他の発光層と接していないことが好ましい。【００１５】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光色が白色であることが好ましい。【００１６】
本発明に係る照明装置は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子を備えている。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、発光色の変化を感じにくくすることによって実使用における発光色の変化を抑えることができ、寿命の長い有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１Ａ】有機エレクトロルミネッセンス素子の層構成の一例を示す概略断面図である。
【図１Ｂ】ＣＩＥ１９３１色度座標系における有機エレクトロルミネッセンス素子の色度の変化を示す概略のグラフである。
【図２】ＣＩＥ１９３１色度座標系における有機エレクトロルミネッセンス素子の色度の変化を示す概略のグラフである。
【図３】有機エレクトロルミネッセンス素子の層構成の一例を示す概略断面図である。
【図４】ＣＩＥ１９３１色度座標を示すグラフである。
【図５】視感度関数を示すグラフである。
【図６】色度変動範囲の一例を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
図１Ａは、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の実施形態の一例である。有機ＥＬ素子は、陽極２と陰極３との間に有機層１が挟まれた構造を有している。有機層１は、複数の発光層６を有している。複数の発光層６は、青色発光ドーパントを含む青色発光層を含んで構成されている。本形態では、青色発光ドーパントを含まない非青色発光層をさらに含んで構成されている。すなわち、本形態では、複数の発光層６は、第１発光層６ａ、第２発光層６ｂ、第３発光層６ｃ及び第４発光層６ｄの四つの発光層６で構成されており、このうちの少なくとも一つが青色発光層であり、その他が非青色発光層である。非青色発光層は、赤色発光ドーパントを含む赤色発光層と、緑色発光ドーパントを含む緑色発光層とを有して構成することが好ましい。赤青緑の三色の発光ドーパントを有することにより、各ドーパントの光を混合させて所望の色の発光を得ることができる。また、三色を混合する（重ね合わせる）ことによって白色発光を容易に得ることができる。図１Ａでは、発光層６は四つであるが、もちろん発光層６は五つ以上であってもよい。
【００２０】
本形態の有機ＥＬ素子では、陽極２の有機層１とは反対側の面には、基板４が設けられている。この有機ＥＬ素子は、基板４の表面に陽極２が形成され、その上に有機層１の各層が順次積層され、さらにその上に陰極３が積層されることによって形成されている。
【００２１】
陽極２及び基板４は、透明であってよい。透明電極及び透明基板を用いることにより、有機層１で生じた光を透過させて、基板４側から外部に取り出すことができる。すなわち、有機ＥＬ素子を、基板４側から光を取り出すいわゆるボトムエミッション構造にすることができる。また、陰極３が透明に形成されていてもよい。陰極３が透明な場合、陰極３側から光を取り出すことが可能となる。すなわち、有機ＥＬ素子を、基板４とは反対側から光を取り出すいわゆるトップエミッション構造にすることができる。この場合、基板４及び陽極２は透明でなくてもよい。また、基板４、陽極２及び陰極３を透明にすることもでき、その場合、両側から光を取り出すことが可能な構造を形成することができる。
【００２２】
また、基板４は陰極３側に設けられていてもよい。その場合、いわゆる逆層構造（陰極側から積み上げる構造）の有機ＥＬ素子を得ることができる。また、光取り出し側とは反対側の電極（例えば陰極３）を光反射性電極にすることも好ましい。光反射性を有することにより、光取り出し側とは反対側に進む光を反射させて光取り出し側に進む光に変換することができ、光取り出し性を高めることができる。なお、有機ＥＬ素子は、通常、封止されるものであり、有機層１を含む積層体は、基板４と対向する封止基板などで封止されていてよい。
【００２３】
陽極２は、有機層１に正孔（ホール）を与える電極である。また、陰極３は、有機層１に電子を与える電極である。本形態では、陽極２を透明電極とし、陰極３を光反射性電極に形成することができる。そして、一対の電極を構成する陽極２と陰極３とに挟まれた層として有機層１を設けることができる。
【００２４】
有機層１に設けられた発光層６は、発光ドーパントを有する層である。発光層６は、通常、いわゆるゲストである発光ドーパントが、ホストである層媒体にドープされて構成される層である。
【００２５】
有機層１は、通常、発光層６における発光のために、電荷を注入したり移動したりするための層を有している。そのような機能を有する層として、例えば、正孔輸送層７、電子輸送層８などが挙げられ、図１Ａの形態でもこれらの層が設けられている。また、有機層１は、正孔注入層、電子注入層を含んでいてもよい。正孔注入層は陽極２と正孔輸送層７との間の層として設けることができる。また、電子注入層は陰極３と電子輸送層８との間の層として設けることができる。
【００２６】
複数の発光層６における各発光層６は、少なくとも一つの発光ドーパントを含んでいる。一つの発光層６は単一の発光ドーパントを含むものであってよい。また、一つの発光層６に二つ又は三つ又はそれ以上の発光ドーパントが含まれていてもよい。
【００２７】
発光層６全体としては、青色発光ドーパント、緑色発光ドーパント、赤色発光ドーパントの三つのドーパントを含んでいることが好ましい。例えば、有機層１が、青色発光ドーパントを含む青色発光層と、緑色発光ドーパントを含む緑色発光層と、赤色発光ドーパントを含む赤色発光層とを含むようにすれば、三色のドーパントを有する素子を構成できる。あるいは、異なる色の発光ドーパントを混合した発光層６を一つ以上設けるようにして全体として三色のドーパントを有する素子を構成してもよい。
【００２８】
本形態の有機ＥＬ素子は、複数の発光層６が複数の発光ユニット５として分離されたマルチユニット構造を有している。マルチユニット構造とは、一つ又は二つ以上の発光層６が積層された発光層群が、他の層を介して複数積層されている構造のことである。一つの発光層群を含む発光の構成単位が一つの発光ユニット５となる。発光ユニット５は、陽極層と陰極層とで挟んで電圧を印加することにより発光を生じる積層構造のことであってよい。このとき、隣り合う発光ユニット５の間には、中間層９を設けることが好ましい。中間層９は、電荷移動（電子及び正孔の移動）をユニット間で円滑にする層である。中間層９を設けることにより、有機ＥＬ素子の発光性を高めることができる。
【００２９】
図１Ａの有機ＥＬ素子では、陽極２側から、第１正孔輸送層７ａ、第１発光層６ａ、第２発光層６ｂ、第１電子輸送層８ａ、中間層９、第２正孔輸送層７ｂ、第３発光層６ｃ、第４発光層６ｄ、第２電子輸送層８ｂの順で積層されて有機層１が構成されている。第１発光ユニット５ａは、第１正孔輸送層７ａ、第１発光層６ａ、第２発光層６ｂ、第１電子輸送層８ａ、で構成されている。第２発光ユニット５ｂは、第２正孔輸送層７ｂ、第３発光層６ｃ、第４発光層６ｄ、第２電子輸送層８ｂ、で構成されている。そして、第１発光ユニット５ａと第２発光ユニット５ｂとの間に中間層９が設けられている。このようなマルチユニット構造になることにより、発光強度を高めることができ、また、複数の発光層６によって色を混合させて所望の発光色を得ることができる。なお、一つの発光ユニット５における発光層６の数は二つに限られるものではなく、一つであってもよく、あるいは三つ以上であってもよい。もちろん、第１発光ユニット５ａと第２発光ユニット５ｂとにおいて発光層６の数が異なっていてもよい。また、発光ユニット５が三つ以上設けられていてもよい。
【００３０】
そして、本形態の有機ＥＬ素子では、安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用初期の座標Ａを（ｘ１，ｙ１）とし、使用により発光が劣化したときの座標Ｂを（ｘ２，ｙ２）としたときに、ｙ２≧ｙ１の関係が成り立つようにする。それにより、輝度の変化を感じにくくし、実使用における発光色の変化を抑えることができる。すなわち、使用により発光が劣化したとしてもｙ値が低下しない又はｙ値が増加するようにすれば、厳密に数値化した場合、発光色の変化が生じていても、人間工学的には発光色の変化を感じなくすることが可能である。したがって、実使用において発光色の変化をなくすことができ、有機ＥＬ素子の寿命を長期化することができるものである。座標Ａと座標Ｂとにおけるｙ値の関係は、ｙ２＞ｙ１の関係が成り立つことがさらに好ましい。それにより、発光色の変化をより一層感じなくすることができる。
【００３１】
本形態の有機ＥＬ素子では、座標Ａ（ｘ１，ｙ１）から座標Ｂ（ｘ２，ｙ２）までのｘ値及びｙ値の変化量をΔｘ＝ｘ２−ｘ１及びΔｙ＝ｙ２−ｙ１とすると、Δｙ≧Δｘの関係が成り立つようにする。それにより、輝度の変化をより感じにくい方向に色を変化させることができるため、発光色の変化をより感じにくくすることができる。発光色の変化を感じにくくさせるためには、Δｙ＞Δｘの関係がさらに好ましい。
【００３２】
また、有機ＥＬ素子では、前記の座標Ａと座標Ｂとにおいて、ｘ２≧ｘ１の関係が成り立つことが好ましい。それにより、色度の変化を感じにくくし、実使用における発光色の変化を抑えることができる。すなわち、使用により発光が劣化したとしてもｘ値が低下しない又はｘ値が増加するようにすれば、厳密に数値化した場合、発光色に変化が生じていても、人間工学的には発光色の変化を感じなくすることがより可能である。したがって、実使用において発光色の変化をなくすことができ、有機ＥＬ素子の寿命を長期化することができるものである。座標Ａと座標Ｂとにおけるｘ値の関係は、ｘ２＞ｘ１の関係が成り立つことがさらに好ましい。それにより、発光色の変化をより一層感じなくすることができる。
【００３３】
ここで、安定状態の駆動温度とは、例えば常温（２０℃又は５〜３５℃）のことであってよい。また、使用初期とは、素子の形成後に初めて電圧を印加して発光を生じたときのことである。また、使用により発光が劣化したときとは、測定される発光の輝度が、使用初期（１００％）に対して７０％になったときであってよい。輝度は輝度計により測定することができる。あるいは、使用により発光が劣化したときとは、ＣＩＥ１９３１色度座標系において発光色の色度座標の位置が移動したとき（又は移動したことを確認したとき）であってもよい。
【００３４】
従来、例えば、照明の色度ができる限り変化しないようにするためには、有機ＥＬ素子における各発光色の低下の度合を同程度に調整することが考えられるが、その場合、各発光色の最大限の寿命性能（輝度の維持）を発揮させることは困難であった。また、各発光色の寿命性能（輝度の維持）を最大限まで設定する場合、劣化に伴う色度変化が起こり正確な色の表現が困難となり、人間が不愉快を感じる色になる可能性があった。そのため、不快感を配慮し、照明の色度ができるかぎり変化しないように調整が行われるのであるが、色度の維持と寿命向上との両立には問題があった。すなわち、輝度と色度は、いわばトレードオフの関係になり、これらを両立させることは難しかった。しかしながら、本形態の有機ＥＬ素子においては、初期の色度と発光が劣化したときの色度との関係を、上記のように設定することにより、人間工学的な見地から発光を制御して、まるで色が同一であるように錯覚させて、発光色の変化を感じないようにすることができる。したがって、輝度の維持と色度の変化抑制とを両立させて、有機ＥＬ素子を長寿命化することが可能になるものである。
【００３５】
図１Ｂは、ＣＩＥ１９３１色度座標系における、使用初期の発光色の色度の座標Ａと、使用により発光が劣化したときの発光色の色度の座標Ｂとを示している。有機ＥＬ素子では、使用により発光色が変化していくが、図１Ｂでは、色度変化を座標Ａから座標Ｂに向かう矢印（ベクトル）で示している。
【００３６】
図４は、ＣＩＥ１９３１色度座標を示すグラフである。ＣＩＥ１９３１色度座標系においては、色はｘ値及びｙ値により２次元的に表され、発光色の色度もｘ値及びｙ値で規定することができる。色度座標により表される色の範囲は、通常、左斜め上に傾斜して上方に突出する曲線で形成された線分で囲まれる範囲として表すことができる（図４の着色範囲）。色度座標では、上方になるほど緑が濃くなり、左下になるほど青が濃くなり、右下になるほど赤が濃くなる。曲線の外側にこの曲線に沿って記載された数値は、光の波長（ｎｍ）である。
【００３７】
図４では、ＣＩＥ１９３１色度座標に、Ｍａｃ  Ａｄａｍ楕円（マクアダム楕円）が記載されている。マクアダム楕円とは、視覚の等色実験から導き出されたもので、特定の中心色に対する識別変動の標準偏差をｘｙ色度図に表したものである。マクアダム楕円は、標準偏差で示された場合、この楕円がそのまま視覚によって識別する色差を示しているわけではなく、その識別閾が標準偏差の約３倍（３−ＳＴＥＰ）であることが知られている。図４では、２５個のマクアダム楕円が記載されている。マクアダム楕円は、同様の手法によって、色度座標中（着色範囲内）のあらゆる点において設定することができる。そして、ある点から色がずれたとしても、このマクアダム楕円（等色楕円）の範囲内であれば、人間工学的に色度が変化したと感じないようになるのである。マクアダム楕円は、等色感度楕円といってもよい。
【００３８】
図４に示すように、マクアダム楕円は概ねｙ軸方向に延伸する縦長の楕円である。したがって、ある色においてｙ軸方向に色がずれたとしても、座標はマクアダム楕円の範囲内に入りやすいので、色ずれを感じにくくなる。
【００３９】
図５は、視感度関数を示すグラフである。視感度とは、人間が光の波長の違い（色の違い）によって感じる発光の強度の違いである。横軸は光の波長であり、縦軸は相対強度を表している。このグラフにより、５５０ｎｍ波長において、光に対する視感度が最も高いことが分かる。５５０ｎｍ付近の波長の光は緑色を呈する光である。すなわち、緑色の光は人間工学的に色の感じ方に与える影響が大きく、緑色の光の強弱の変化により、光の輝度や色度の変化を大きく感じるようになる。そして、緑色の光が強くなると、輝度の低下を感じにくくなる。本形態の有機ＥＬ素子では、座標Ａのｙ値が座標Ｂのｙ値と同じかそれよりも小さくなっており、使用に伴って、ｙ値が上昇するような設定になっている。すなわち、使用に伴って、ＣＩＥ１９３１色度座標の上部の緑色域に近づくようになる。さらに、Δｙ≧Δｘの関係が満たされており、ｙ値の増加率はｘ値の増加率よりも高いため、より緑色域に近づく。そのため、輝度が低下して発光が劣化した際には、輝度が高まるように感じる方向に色が変化するので、輝度が弱くなったのを感じにくくなり、実使用における輝度低下を抑制することができるものである。
【００４０】
また、図４に示すように、マクアダム楕円は、多くの場合、長手方向が右斜め上に向かって傾斜した楕円である。そのため、色が変化してｙ値が大きくなったときには、ｘ値も大きくなる方が、変化したときの色の座標がマクマダム楕円の範囲内に入りやすい。そして、座標Ａ及び座標Ｂがともにマクマダム楕円の範囲内に入ると、色度変化を感じにくくなる。そのため、座標Ａのｘ値が座標Ｂのｘ値と同じかそれよりも小さいことが好ましく、使用に伴って、ｘ値が上昇するような設定になっていることが好ましいのである。
【００４１】
図６は、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、色度変動しても人間工学的に色変化を感じない範囲の一例を示すグラフである。色変化を感じない範囲は、ある色に対して、例えば、Ｄｕ’ｖ’＝０．００８で囲まれる範囲内（Ｄｕ’ｖ’≦０．００８の範囲）であり、この範囲は上記のｘｙ色度座標系では楕円形状となる。つまり、マクアダム楕円と同様に楕円形となる。なお、この座標系ではｘ軸を縦に、ｙ軸を横に記載しているが、ｘ軸を横に、ｙ軸を縦にしても、長径が右斜め上方向に沿う楕円形となる。したがって、図６の楕円（等色感度楕円）を用いても、上記のようにｘ値及びｙ値を設定することが好ましいことが理解される。
【００４２】
図１Ｂに示すように、本形態では、好ましくは、使用初期の発光色の色度の座標Ａ（ｘ１，ｙ１）と、使用により発光が劣化したときの発光色の色度の座標Ｂ（ｘ２，ｙ２）において、次の関係が成り立つようになっている。
【００４３】
Δｘ  ＝  ｘ２−ｘ１  ≧  ０
Δｙ  ＝  ｙ２−ｙ１  ≧  ０
（ただし、Δｘ＝０かつΔｙ＝０の場合を除く）
そして、座標Ａと座標Ｂにおいては、Δｙ＞０であることが好ましく、さらに、Δｘ＞０かつΔｙ＞０であることが好ましい。
【００４４】
すなわち、図１Ｂに示す座標Ａから座標Ｂに向かう色度変化の矢印（ベクトル）が、右上方向になることが好ましいものである。このように、座標Ａから座標Ｂに色度が右上方向に変化する場合、上記で説明したように、人間工学的に色度変化を感じにくい領域内（楕円内）に色度変化が納まり、実使用レベルでの輝度や色度の低下を感じにくくすることができる。このような、色度調整による発光色の変化の抑制は、青色発光層と非青色発光層とを有する有機ＥＬ素子において有効である。青色発光ドーパントは、一般に他の発光ドーパントよりも劣化が激しい傾向があり、青色発光ドーパントを含む有機ＥＬ素子では、色のバランスが崩れて発光色が変化しやすい。しかしながら、色度が上記のように調整された有機ＥＬ素子では、青色発光ドーパントが劣化したとしても、輝度の低下や色度の変化が感じにくくなっており、全体の発光色の変化を感じにくくすることができる。したがって、発光色の変化を抑制した長寿命の有機ＥＬ素子を得ることができるものである。
【００４５】
有機ＥＬ素子における色度は、発光する領域の平均値により求めることができる。例えば、面状に発光するパネル状の有機ＥＬ素子では、発光領域全体の色度を平均することにより、素子の発光色の色度を得ることができる。また、発光領域の中心の色度を用いてもよい。発光領域の中心は色度変化や輝度低下が生じやすい部分であり、また、発光色の変化を体感しやすい部分であり、この部分での色度変化を感じにくくすることにより、発光色の変化を抑制した有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００４６】
また、面状の有機ＥＬ素子においては、劣化したときに、劣化した部分の色度が上記のような関係になるように設定することも好ましい。面状の有機ＥＬ素子では、面内の一部の領域で輝度が低下したり色度が変化したりして、面内で不均一な発光を生じる場合がある。特に有機ＥＬ素子を面状発光体として使用した照明パネルにおいては、発光面が比較的大きく、色度や輝度が部分的に変化すると、発光色が面内で不均一になって、全体の発光性能が低下するおそれがある。したがって、このような面状の有機ＥＬ素子においては、発光色がより均一になることが重要である。そこで、劣化した部分の色度を用いて、上記のように色度の関係を設定することによって、面内において発光色の変化を感じにくくすることができ、面内でより均一に近づいた発光を得ることができる。
【００４７】
マルチユニット構造の有機ＥＬ素子では、安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、複数の発光ユニット５のそれぞれにおいて、色度が変化し得る。そして、マルチユニット構造の有機ＥＬ素子では、複数の発光ユニット５は、青色発光層を含む青色含有発光ユニットと、青色発光層を含まない青色非含有発光ユニットとを有して構成することができる。このような有機ＥＬ素子では、安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、次の（ｉ）及び（ｉｉ）の少なくともいずれか一方の色度変化を示すことが好ましく、（ｉ）及び（ｉｉ）の両方の色度変化を示すことがより好ましい。
（ｉ）青色含有発光ユニットは、使用により劣化したときのｘ値が使用初期のｘ値よりも値が大きくなる。
（ｉｉ）青色非含有発光ユニットは、使用により劣化したときのｙ値が使用初期のｙ値よりも値が大きくなる。
【００４８】
上記に説明したように、輝度及び色度の変化によって感じる発光色の変化は、等色感度楕円の範囲内に入ると人間工学的に感じにくくなる。ここで、青色含有発光ユニットにおいて、使用により劣化したときのｘ値が使用初期のｘ値よりも値が大きくなると、有機ＥＬ素子全体の色の座標においてｘ値が増大する方向（色度座標の右方向）に色度が変化しやすくなる。そして、有機ＥＬ素子においては全体の色の座標はｙ値が増大する方向に変化するため、ｘ値が増大することにより座標は楕円の長径に沿った右上方向に移動することになり、より楕円の範囲に入りやすくなる。そのため、発光色の変化をより感じにくくすることができるものである。また、青色非含有発光ユニットにおいて、使用により劣化したときのｙ値が使用初期のｙ値よりも値が大きくなると、有機ＥＬ素子全体の色の座標においてｙ値が増大する方向（色度座標の上方向）に色度が変化しやすくなる。そして、有機ＥＬ素子において全体の色のｙ値が増大する方向に変化すると、輝度が高まるように感じる方向に色が変化するので、輝度が弱くなったのを感じにくくなり、実使用における輝度低下を抑制することができる。そのため、発光色の変化をより感じにくくすることができるものである。このように、特定の発光ユニット５が、上記の（ｉ）又は（ｉｉ）の色度変化を示すことによって全体の発光色の変化を抑制することができ、（ｉ）及び（ｉｉ）の両方の色度変化を示すことによって全体の発光色の変化をさらに抑制することができるものである。
【００４９】
また、マルチユニット構造の有機ＥＬ素子において、複数の発光ユニット５のうち、使用初期の座標Ａ１から使用により発光が劣化したときの座標Ｂ１までの移動距離が最も大きい発光ユニット５を最大変色発光ユニットということとする。このとき、最大変色発光ユニットは、座標Ａ１におけるｘ値及びｙ値が、使用初期の他の発光ユニットの座標のｘ値及びｙ値よりも、ｘ値及びｙ値ともに小さいことが好ましい。上記に説明したように、輝度及び色度の変化によって感じる発光色の変化は、色のｙ値が大きい方（緑色によった方）が大きく感じる。したがって、移動距離の大きい発光ユニット５はｙ値が小さい方がより色変化を感じにくくなる。また、ｙ値の値が小さいときには、ｘ値も小さい方が、複数の発光ユニット５の色度の座標配置がマクアダム楕円の形状に沿った右斜め上に向う方向の配置になって、発光色の変化後の色度が楕円の範囲内に入りやすくなる。そこで、最大変色発光ユニットの使用初期における座標Ａ１のｘ値及びｙ値を、他の発光ユニットの座標のｘ値及びｙ値よりも小さくすることが好ましいのである。
【００５０】
図２は、図１Ａの形態のような二つの発光ユニット５を有する有機ＥＬ素子について、有機ＥＬ素子全体、及び、各発光ユニット５の色度変化を示している。使用初期において、座標Ａ１の色度を有する発光ユニット５と、座標Ａ２の色度を有する発光ユニット５とでは、そのｘ値及びｙ値を平均した座標Ａの色の発光色が、有機ＥＬ素子において得られる。そして、使用により、有機ＥＬ素子の色度が座標Ａから座標Ｂに移動したとき、発光ユニット５の座標も、座標Ａ１から座標Ｂ１に、または、座標Ａ２から座標Ｂ２に移動する。このとき、座標の移動距離を比較して、最も移動する距離の長い発光ユニット５のｘ値及びｙ値を小さくするように設定する。図２では、座標Ａ１から座標Ｂ１までの距離は、座標Ａ２から座標Ｂ２までの距離よりも長く、座標Ａ１の発光ユニット５を座標Ａ２の発光ユニット５よりも、ｘ値及びｙ値がともに小さくなるように設定している。ここで、もし、移動距離の大きい座標Ａ１の発光ユニット５が、ｘ値及びｙ値のいずれか一方でも座標Ａ２よりも大きいと、色の変化を感じやすくなってしまう。そこで、最大変色発光ユニットのｘ値及びｙ値を小さくするのである。
【００５１】
また、図２の形態においては、座標Ａ１の色度を有する発光ユニット５を青色含有発光ユニットとし、座標Ａ２の色度を有する発光ユニット５を青色非含有発光ユニットとすることができる。この場合、青色含有発光ユニットは、ｘ値が増大する方向に座標Ａ１から座標Ｂ１に移動している。また、青色非含有発光ユニットは、ｙ値が増大する方向に座標Ａ２から座標Ｂ２に移動している。そのため、発光色の変化をより感じにくくすることができる。
【００５２】
図２では、座標Ａ１の色度を有する発光ユニット５と、座標Ａ２の色度を有する発光ユニット５とは、いずれもｘ値及びｙ値が増大する方向に座標が移動しているが、座標が移動する方向は、上記の関係を満たすものであれば、この形態に限られるものではない。例えば、複数の発光ユニット５のうちの一つ又はいくつかが、ｘ値が小さくなる方向（左方向）に座標が移動してもよい。また、複数の発光ユニット５のうちの一つ又はいくつかが、ｙ値が小さくなる方向（下方向）に座標が移動してもよい。有機ＥＬ素子全体での色度変化や特定の発光ユニット５での色度変化が上記に説明したような関係になっていれば、発光色の変化を抑制することができるものである。ただし、図２に示す形態で座標が移動すると発光色の変化をより一層感じにくくすることができるものとなる。
【００５３】
なお、三つ以上の発光ユニット５を有する場合には、各発光ユニット５の座標を結んで得られる図形の重心により有機ＥＬ素子の発光色が決定される。そして、三つ以上の発光ユニット５を有する場合にも、青色含有発光ユニットを使用によってｘ値が大きくなるように設定したり、青色非含有発光ユニットを使用によってｙ値が大きくなるように設定したりすることにより、色変化を感じにくくすることができる。また、最大変色発光ユニットの使用初期における座標Ａ１のｘ値及びｙ値を、他の発光ユニットの座標のｘ値及びｙ値よりも小さくすることにより色変化を感じにくくすることができる。
【００５４】
上記のようなマルチユニット構造においては、最大変色発光ユニットは、青色発光層を含むことが好ましい。すなわち、最大変色発光ユニットが青色含有発光ユニットとなるものである。青色発光ドーパントは、一般的に、緑色及び赤色の発光ドーパントよりも劣化しやすく、色の変化が生じやすい。そこで、劣化による移動距離の大きい最大変色発光ユニットに、青色発光ドーパントを含ませることによって、より発光の劣化による発光色の変化を感じにくくすることができる。また、最大変色発光ユニット以外の発光ユニット５は、非青色発光層により発光層６が構成されていることが好ましい。すなわち、最大変色発光ユニット以外の発光ユニットは、青色非含有発光ユニットとなるものである。それにより、発光色の変化をより感じにくくすることができる。
【００５５】
有機層１が複数の発光層６を備える場合には、複数の発光層６のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層６の厚みは、他の発光層６の厚みよりも厚いことが好ましい。上記で説明したように、ｙ値が大きい領域は強度の感じ方に影響をより大きく及ぼし、ｙ値が最も大きい発光層６は、その強度変化によって、発光色の変化に与える影響が大きい。一般に、発光層６が劣化すると発光位置（発光ポイント）が厚み方向でずれる場合があるが、色変化に対する寄与度の高い発光層６の厚みが薄くなると、発光位置のずれによって、発光強度が変化して、色変化を感じやすくなる。そこで、ｙ値の最も大きい発光層６の厚みを発光層６のなかで最も厚くすることにより、発光色の変化をより一層感じにくくすることができるものである。
【００５６】
有機層１が複数の発光層６を備える場合には、複数の発光層６のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層６は、一方の層界面において他の発光層６と接するとともに、他方の層界面において他の発光層６と接していないことが好ましい。上記で説明したように、ｙ値が大きい領域は強度の感じ方に影響をより大きく及ぼし、ｙ値が最も大きい発光層６は、その強度変化によって、発光色の変化に与える影響が大きい。一般に、発光層６が劣化すると発光位置（発光ポイント）が厚み方向でずれる場合があるが、この発光位置のずれは、発光層６の積層された部位（発光層群）のなかでは、積層方向の端部よりも中央部の層において生じやすくなる。ここで、ｙ値の大きい発光層６が他の発光層６に挟まれて中央部に存在していると、ｙ値の大きい発光層６の発光位置のずれが大きくなり、色変化が感じやすくなってしまう。そこで、ｙ値の最も大きい発光層６を、一方の層界面において他の発光層６と接するとともに、他方の層界面において他の発光層６と接していないように、発光層群の端部に配置することにより、色変化をより一層感じにくくすることができるものである。
【００５７】
さらに、複数の発光層６のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層６は、他の発光層６よりも厚みが厚く、かつ、一方の層界面において他の発光層６と接するとともに、他方の層界面において他の発光層６と接していないことが好ましい。発光層群の端部（層界面）は、層が不安定になりやすく、ｙ値が小さく厚みの薄い発光層６が端部に存在していると、このｙ値が小さく厚みの薄い発光層６の発光が弱くなり、色が不安定になるおそれがある。そこで、ｙ値が最も大きい発光層６を、他の発光層６よりも厚みを厚くして端部に配置することにより、色が不安定になることを抑制し、発光色の変化を抑制することができる。
【００５８】
また、複数の発光ユニット５を有するマルチユニット構造の場合には、発光ユニット５内において、ｙ値の最も高い発光層６は他の発光層６よりも厚みが厚いことが好ましい。また、複数の発光ユニット５を有するマルチにユニット構造の場合には、発光ユニット５内において、ｙ値の最も高い発光層６が一方の層界面において他の発光層６と接するとともに、他方の層界面において他の発光層６と接していないことが好ましい。発光ユニット５内において、ｙ値の高い発光層６がこのように設定されることにより、上記と同様の理由により、発光色の変化をより感じにくくすることができるものである。
【００５９】
有機ＥＬ素子では、発光色が白色であることが好ましい。白色になることにより、照明として利用しやすくなり、照明用の発光装置を得ることができる。また、白色の有機ＥＬ素子においては、発光色の変化により劣化を感じやすくなるが、そのような白色の有機ＥＬ素子において、発光色の変化を感じにくくすることができ、寿命をより長期化することができる。
【００６０】
白色の有機ＥＬ素子では、前記の座標Ａから座標Ｂまでのｘ値及びｙ値の変化量であるΔｘ＝ｘ２−ｘ１及びΔｙ＝ｙ２−ｙ１が、Δｙ≧Δｘの関係を満たすと、特に色の変化を感じにくくすることができる。図４に示す色度座標で示されるように、白色域の等色感度楕円では、楕円の長手方向（長径）は、ｘ軸に対する傾斜角度が４５度以上になっており、Δｙ≧Δｘの関係を満たすことにより、発光色の変化をより感じにくくすることができるのである。
【００６１】
発光層６に含まれる発光ドーパントは、蛍光発光でも、リン光発光でもよい。ただし、一つの発光層６には、蛍光発光の発光ドーパントとリン光発光の発光ドーパントが混合しない方が好ましい。それにより発光を安定化することができる。また、一つの発光ユニット５内における一つ又は二つ以上の発光層６（発光層群）においては、蛍光発光の層とリン光発光の層とが積層されておらず、蛍光発光又はリン光発光のいずれかの発光層６で構成されていることが好ましい。それにより発光を安定化することができる。
【００６２】
また、有機ＥＬ素子は、非青色発光層として赤色発光層と緑色発光層との両方を含むときには、赤色発光層が緑色発光層よりも劣化の進行が速いことが好ましい。それにより、ｙ値の値が大きくなるような方向に色度を変化させることができる。すなわち、発光層６や周辺の層の材料の調整で生じる経時的なキャリアバランス移動により、発光を緑方向に移動するようにすると、輝度の変化をより感じにくくなり、発光色の変化を抑制することができるものである。
【００６３】
色度の変化に基づく素子の設計は、例えば、コンピュータを使用した電子演算によるシミュレーションにより行うことができる。それにより、簡単に素子の設計を行うことができる。また、有機ＥＬ素子を作製し、作製された素子の光学特性を試験することによって、設計することができる。それにより、実使用レベルに近い色度変化に基づき、素子の設計を行うことができる。そして、シミュレーションと作製した素子の試験との両方を行えば、発光色の変化を抑制することのできる素子を効率よく設計することができる。なお、ユニットごとの発光の変化や発光層単層の発光の変化は、他の層を省略するなど積層状態を調整することにより、確認することができる。
【００６４】
次に、具体的な層構成の第１の態様として、図１Ａの層構成における好ましい態様の一例を示す。第１の態様の層構成では、第１発光ユニット５ａは蛍光発光を示す蛍光発光ユニットであり、第２発光ユニット５ｂはリン光発光を示すリン光発光ユニットである。すなわち、第１発光層６ａ及び第２発光層６ｂは蛍光発光であり、第３発光層６ｃ及び第４発光層６ｄはリン光発光である。そして、第１発光層６ａが青色発光層、第２発光層６ｂが緑色発光層、第３発光層６ｃが赤色発光層、第４発光層６ｄが緑色発光層である。青色、緑色、赤色の各発光層６は、それぞれ、青色、緑色、赤色の発光ドーパントを含んで構成されている。
【００６５】
蛍光発光ユニットにおいては、発光層６のなかに、青色発光層を含むことが好ましい。青色の蛍光発光を呈することにより、安定した発光色を得ることができる。例えば、蛍光発光ユニットを構成する発光層６を、青色発光層の単層で構成してもよいし、複数（例えば二つ）の青色発光層を積層させたり、青色発光層と緑色発光層とを積層さたり、青色発光層と赤色発光層とを積層させたりして複層で構成してもよい。
【００６６】
リン光発光ユニットにおいては、発光層６のなかに、青色発光層を含まないことが好ましい。青色のリン光発光を用いないことにより、安定した発光色を得ることができる。また、リン光発光ユニットにおいては、発光層６のなかに、緑色発光層を含むことも好ましい。リン光は蛍光よりも一般的に強度が高いため、緑色のリン光発光を呈することにより、発光強度の高い安定した発光色を得ることができる。例えば、リン光発光ユニットを構成する発光層６を、赤色発光層又は緑色発光層の単層で構成してもよいし、赤色発光層と緑色発光層とを積層した複層で構成してもよい。また、発光ドーパントとして、橙色又は黄色の発光ドーパントを用いるようにしてもよい。すなわち、橙色発光層や黄色発光層を用いるものである。それにより、色のバリエーションが増えて発光色を目的の色に調整しやすくすることができる。また、リン光発光であれば、容易に橙色又は黄色の発光ドーパントを得ることができる。
【００６７】
発光層６の厚みの関係は、第１発光層６ａよりも第２発光層６ｂが厚く、第３発光層６ｃよりも第４発光層６ｄが厚いことが好ましい。発光ユニット内においてｙ値が高くより視感度の大きい発光層６の厚みが厚くなることにより、発光色の変化をより感じにくくすることができる。
【００６８】
第２の態様として、図１Ａの層構成における好ましい態様の他の一例を示す。第２の態様の層構成では、第１発光ユニット５ａ及び第２発光ユニット５ｂはともにリン光発光を示すリン光発光ユニットである。すなわち、第１発光層６ａ、第２発光層６ｂ、第３発光層６ｃ及び第４発光層６ｄは全てリン光発光である。この態様では、蛍光発光は含まれていない。そして、第１発光層６ａが赤色発光層、第２発光層６ｂが緑色発光層、第３発光層６ｃが赤色発光層、第４発光層６ｄが青色発光層である。青色、緑色、赤色の各発光層６は、それぞれ、青色、緑色、赤色の発光ドーパントを含んで構成されている。
【００６９】
本態様では、第２発光ユニット５ｂにおいて、発光層６のなかに、青色発光層を含んでいる。また、第１発光ユニット５ａには、青色発光層が含まれていない。青色発光層を含む発光ユニット５では、発光層６を、青色発光層の単層で構成してもよいし、複数（例えば二つ）の青色発光層を積層させたり、青色発光層と緑色発光層とを積層させたり、青色発光層と赤色発光層とを積層させたりして複層で構成してもよい。
【００７０】
また、青色発光層を含まない発光ユニット５では、発光層６を、赤色発光層又は緑色発光層の単層で構成しもよいし、赤色発光層と緑色発光層とを積層した複層で構成してもよい。また、発光ドーパントとして、橙色又は黄色の発光ドーパントを用いるようにしてもよい。すなわち、橙色発光層や黄色発光層を用いるものである。それにより、色のバリエーションが増えて発光色を目的の色に調整しやすくすることができる。また、リン光発光であれば、容易に橙色又は黄色の発光ドーパントを得ることができる。
【００７１】
発光層６の厚みの関係は、第１発光層６ａよりも第２発光層６ｂが厚く、第３発光層６ｃよりも第４発光層６ｄが厚いことが好ましい。発光ユニット内においてｙ値が高くより視感度の大きい発光層６の厚みが厚くなることにより、発光色の変化をより感じにくくすることができる。
【００７２】
図３は、有機ＥＬ素子の実施形態の他の一例である。図１Ａと同様の構成には、同じ符号を付し、説明を省略する。有機ＥＬ素子は、陽極２と陰極３との間に有機層１が挟まれた構造を有している。有機層１は、複数の発光層６を有している。複数の発光層６は、青色発光ドーパントを含む青色発光層と、青色発光ドーパントを含まない非青色発光層とによって構成されている。すなわち、本形態では、複数の発光層６は、第１発光層６ａ及び第２発光層６ｂの二つの発光層６で構成されており、このうちの一方が青色発光層であり、他方が非青色発光層である。非青色発光層は、赤色発光ドーパントを含む赤色発光層であってもよいし、緑色発光ドーパントを含む緑色発光層でもあってもよい。また、非青色発光層は、赤色発光ドーパントと緑色発光ドーパントとを混合して含む層であってもよい。赤青緑の三色の発光ドーパントを有することにより、各ドーパントの光を混合させて所望の色の発光を得ることができる。また、三色を混合する（重ね合わせる）ことによって白色発光を容易に得ることができる。また、非青色発光層は、橙色発光ドーパントを含む橙色発光層であってもよい。橙色発光層を用いる場合、橙色と青色を重ね合わせて、少ない発光層６で白色の発光を得ることが可能になる。なお、もちろん発光層６は三つ以上であってもよい。
【００７３】
本形態の有機ＥＬ素子は、複数の発光層６が分離されずに積層された構造を有している。すなわち、発光ユニット５は一つでありシングルユニット構造である。図３の形態の有機ＥＬ素子では、陽極２側から、正孔輸送層７、第１発光層６ａ、第２発光層６ｂ、電子輸送層８の順で積層されて有機層１が構成されている。シングルユニット構造の場合、層構成が簡単になって、有機ＥＬ素子の設計及び製造をしやすくすることができる。
【００７４】
本形態の有機ＥＬ素子では、安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用初期の座標Ａを（ｘ１，ｙ１）とし、使用により発光が劣化したときの座標Ｂを（ｘ２，ｙ２）としたときに、ｙ２≧ｙ１の関係が成り立つものである。それにより、輝度の変化を感じにくくし、実使用における発光色の変化を抑えることができる。すなわち、図１Ａの形態と同様、厳密に数値化した場合、色度変化が生じていても、人間工学的には色度変化を感じなくすることが可能であり、実使用において発光色の変化をなくすことができ、有機ＥＬ素子の寿命を長期化することができるものである。座標Ａと座標Ｂとにおけるｙ値の関係は、ｙ２＞ｙ１の関係が成り立つことがさらに好ましい。それにより、発光色の変化をより一層感じなくすることができる。なお、座標Ａ及び座標Ｂは、図１Ｂに示すものと同様の座標であってよい。
【００７５】
本形態の有機ＥＬ素子では、座標Ａ（ｘ１，ｙ１）から座標Ｂ（ｘ２，ｙ２）までのｘ値及びｙ値の変化量をΔｘ＝ｘ２−ｘ１及びΔｙ＝ｙ２−ｙ１とすると、Δｙ≧Δｘの関係が成り立つようにする。それにより、輝度の変化をより感じにくい方向に色を変化させることができるため、発光色の変化をより感じにくくすることができる。発光色の変化を感じにくくさせるためには、Δｙ＞Δｘの関係がさらに好ましい。
【００７６】
また、有機ＥＬ素子では、前記の座標Ａと座標Ｂとにおいて、ｘ２≧ｘ１の関係が成り立つことが好ましい。それにより、色度の変化を感じにくくし、実使用における発光色の変化を抑えることができる。すなわち、図１Ａの形態と同様、厳密に数値化した場合、色度変化が生じていても、人間工学的には色度変化を感じなくすることが可能であり、実使用において発光色の変化をなくすことができ、有機ＥＬ素子の寿命を長期化することができるものである。座標Ａと座標Ｂとにおけるｘ値の関係は、ｘ２＞ｘ１の関係が成り立つことがさらに好ましい。それにより、発光色の変化をより一層感じなくすることができる。
【００７７】
有機層１においては、複数の発光層６のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層６の厚みは、他の発光層６の厚みよりも厚いことが好ましい。それにより、発光色の変化をより一層感じにくくすることができる。その理由は、図１Ａの形態で説明したのと同様である。
【００７８】
また、複数の発光層６のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層６は、一方の層界面において他の発光層６と接するとともに、他方の層界面において他の発光層６と接していないことが好ましい。それにより、発光色の変化をより一層感じにくくすることができる。その理由は、図１Ａの形態で説明したのと同様である。
【００７９】
また、発光色は白色であることが好ましい。白色の有機ＥＬ素子では、Δｙ≧Δｘの関係が成り立つことにより、発光色の変化をより感じにくくすることができる。その理由は、図１Ａの形態で説明したのと同様である。
【００８０】
発光層６に含まれる発光ドーパントは、蛍光発光でも、リン光発光でもよい。ただし、一つの発光層６には、蛍光発光の発光ドーパントとリン光発光の発光ドーパントが混合しない方が好ましい。それにより発光を安定化することができる。また、複数の発光層６全体（発光層群）としても、蛍光発光の層とリン光発光の層とが積層されておらず、蛍光発光又はリン光発光のいずれかの発光層６により構成されていることが好ましい。それにより発光を安定化することができる。
【００８１】
図３の層構成における好ましい態様の一例を示す。この態様では、第１発光層６ａが青色発光ドーパントを含まない非青色発光層であり、第２発光層６ｂが青色発光ドーパントを含む青色発光層である。第１発光層６ａ及び第２発光層６ｂは、蛍光発光及びリン光発光のいずれかのユニットとなっている。非青色発光層には、緑色発光ドーパント及び赤色発光ドーパントの一方又は両方が含まれている。あるいは、非青色発光層は、橙色発光ドーパントを含有するものであってもよい。
【００８２】
以下、上記で説明した各形態の有機ＥＬ素子に用いる材料、及び、有機ＥＬ素子の製造について説明する。
【００８３】
基板４としては、有機ＥＬ素子を形成するのに適した適宜の基板材料を用いることができる。例えば、ガラス基板、樹脂基板などを用いることができる。ガラス基板を用いれば、光取り出し性が高く強度のある透明基板を簡単に得ることができる。
【００８４】
電極（陽極２及び陰極３）は適宜の導電性材料を用いて、透明電極又は反射性電極として形成することができる。
【００８５】
陽極２としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましい。陽極２の材料としては、例えば、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）等、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリン等の導電性高分子及び任意のアクセプタ等でドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料などを用いることができる。
【００８６】
また、陰極３としては、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましい。陰極３の材料としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属等、およびこれらと他の金属との合金、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金を例として挙げることができる。さらに金属等の導電材料を１層以上積層して用いてもよい。例えば、アルカリ金属／Ａｌの積層、アルカリ土類金属／Ａｌの積層、アルカリ土類金属／Ａｇの積層、マグネシウム−銀合金／Ａｇの積層などが例として挙げられる。また、ＩＴＯ、ＩＺＯなどに代表される透明電極を用い、陰極３側から光を取りだす構成としても良い。
【００８７】
発光層６は、ドーパント化合物（発光ドーパント）であるゲスト材料と、ドーパント化合物を含有させるホスト材料を含んで形成される。
【００８８】
リン光発光層のホストとしては、ＣＢＰ、ＣｚＴＴ、ＴＣＴＡ、ｍＣＰ、ＣＤＢＰなどを用いることができる。リン光緑色の発光ドーパントとしては、Ｉｒ（ｐｐｙ）３、Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ａｃａｃ）、Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３などを用いることができる。リン光赤色の発光ドーパントとしては、Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、ＰｔＯＥＰなどを用いることができる。リン光青色の発光ドーパントとしては、ＦＩｒ（ｐｉｃ）などを用いることができる。リン光発光ドーパントのドープ濃度は１〜４０質量％にすることができる。
【００８９】
蛍光発光層のホストとしては、Ａｌｑ３、ＡＤＮ、ＢＤＡＦ、ＴＢＡＤＮなどを用いることができる。蛍光緑色の発光ドーパントとしては、Ｃ５４５Ｔ、ＤＭＱＡ、ｃｏｕｍａｒｉｎ６、ｒｕｂｒｅｎｅなどを用いることができる。蛍光青色の発光ドーパントとしては、ＴＢＰ、ＢＣｚＶＢｉ、ｐｅｒｙｌｅｎｅなどを用いることができる。蛍光赤色の発光ドーパントとしては、ＤＣＪＴＢなどを用いることができる。また、蛍光発光層には、電荷移動補助ドーパントを用いることも好ましく、例えば、ＮＰＤ、ＴＰＤ、Ｓｐｉｒｏ−ＴＡＤなどを用いることができる。発光ドーパントと電荷移動補助ドーパントとを合わせた合計のドープ濃度は１〜３０質量％にすることができる。
【００９０】
青色発光ドーパントは、青色の発光色を呈するものであれば限定されるものではないが、例えば、波長４００〜４９０ｎｍ程度の範囲内、好ましくは波長４３０〜４９０ｎｍ程度の範囲内に発光スペクトルの極大値を有するものである。また、緑色発光ドーパントは、緑色の発光色を呈するものであれば限定されるものではないが、例えば、波長４９０ｎｍより大きく５８０ｎｍ以下程度の範囲内、好ましくは波長５００〜５７０ｎｍ程度の範囲内に発光スペクトルの極大値を有するものである。赤色発光ドーパントは、赤色の発光色を呈するものであれば限定されるものではないが、例えば、波長５８０ｎｍより大きく７５０ｎｍ以下程度の範囲内、好ましくは波長５９０〜６５０ｎｍ程度の範囲内に発光スペクトルの極大値を有するものである。なお、黄色発光ドーパントは、５７０〜５９０ｎｍ程度の範囲内に発光スペクトルの極大値を有するものであってよく、橙色発光ドーパントは、５９０〜６２０ｎｍ程度の範囲内に発光スペクトルの極大値を有するものであってよい。
【００９１】
中間層９としては、ＢＣＰ：Ｌｉ、ＩＴＯ、ＮＰＤ：ＭｏＯ３、Ｌｉｑ：Ａｌなどを用いることができる。例えば、中間層９を、ＢＣＰ：Ｌｉからなる第１層を陽極２側に、ＩＴＯからなる第２層を陰極３側に配置した二層構成のものにすることができる。
【００９２】
正孔注入層としては、ＣｕＰｃ、ＭＴＤＡＴＡ、ＴｉＯＰＣ、ＨＡＴ−ＣＮ６などを用いることができる。また、正孔注入層に、アクセプターをドープした正孔輸送有機材料を用いてもよい。アクセプターとしては、ＭｏＯ３、Ｖ２Ｏ５、Ｆ４ＴＣＮＱなどが例示される。
【００９３】
正孔輸送層７としては、ＴＰＤ、ＮＰＤ、ＴＰＡＣ、ＤＴＡＳｉ、トリアリールアミン系化合物などを用いることができる。
【００９４】
電子輸送層８としては、ＢＣＰ、ＴＡＺ、ＢＡｌｑ、Ａｌｑ３、ＯＸＤ７、ＰＢＤなどを用いることができる。
【００９５】
電子注入層としては、ＬｉＦ、Ｌｉ２Ｏ、ＭｇＯ、Ｌｉ２ＣＯ３などのアルカリ金属やアルカリ土類金属のフッ化物や酸化物、炭酸化物の他に、有機物層にリチウム、ナトリウム、セシウム、カルシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属をドープした層を用いることができる。
【００９６】
なお、上記の材料中、ＣＢＰは、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニルを表している。また、Ａｌｑ３は、トリス（８−オキソキノリン）アルミニウム（III）を表している。また、ＴＢＡＤＮは、２−ｔ−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセンを表している。また、Ｉｒ（ｐｐｙ）３は、ファクトリス（２−フェニルピリジン）イリジウムを表している。また、Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）は、ビス−（３−（２−（２−ピリジル）ベンゾチエニル）モノ−アセチルアセトネート）イリジウム（III））を表している。また、Ｃ５４５Ｔは、クマリンＣ５４５Ｔのことであり、１０−２−（ベンゾチアゾリル）−２，３，６，７−テトラヒドロ−１，１，７，７−テトラメチル−１Ｈ，５Ｈ，１１Ｈ−（１）ベンゾピロピラノ（６，７，−８−ｉｊ）キノリジン−１１−オンを表している。また、ＴＢＰは、１−ｔｅｒｔ−ブチル−ペリレンを表している。また、ＮＰＤは、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニルを表している。また、ＢＣＰは、２，９−ジメチル−４，７−ジフェニル−１，１０−フェナンスロリンを表している。また、ＣｕＰｃは、銅フタロシアニンを表している。また、ＴＰＤは、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミンを表している。
【００９７】
そして、上記のような材料を適宜の順序で適宜の方法により順に成膜して積層することにより、図１Ａ又は図３のような層構成の有機ＥＬ素子を製造することができる。
【００９８】
各電極の膜厚は、例えば、１０〜３００ｎｍ程度にすることができる。有機層１の全体の膜厚は、例えば、６０〜３００ｎｍ程度にすることができる。
【００９９】
成膜方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法、塗布法などを挙げることができる。
【０１００】
ここで、安定な面発光を得るために、各層の面内での厚みが均一に近づくように成膜することが好ましい。例えば、真空蒸着法においては、蒸発源角度、基板−蒸発源間の距離（高さ）や、基板回転中心−蒸発源間の距離（オフセット）などを適宜調整することにより、厚みのバラツキを小さくすることができ、所望の膜厚条件となった層を得ることができる。
【０１０１】
ところで、図１Ａ及び図３では、非青色発光層を有する有機ＥＬ素子を説明したが、有機ＥＬ素子においては、非青色発光層が含まれていなくてもよい。その場合、複数の発光層６は全て青色発光層で構成されていてよい。例えば、図１Ａの層構成において、第２発光層６ｂ及び第４発光層６ｄが省略され、複数の発光層６として、第１発光層６ａ及び第３発光層６ｃのみが設けられ、第１発光層６ａ及び第３発光層６ｃが青色発光層として構成されていてもよい。その際、第１発光層６ａ及び第３発光層６ｃのうちの一方又は両方は、緑色発光材料及び赤色発光材料の一方又は両方を含んでいてもよい。複数の発光層６全体として赤と緑と青の発光材料を含めば、白色発光がより可能になる。また、例えば、図３の層構成においては、第１発光層６ａ及び第２発光層６ｂの両方が青色発光層で構成されていてもよい。その際、第１発光層６ａ及び第２発光層６ｂのうちの一方又は両方は、緑色発光材料及び赤色発光材料の一方又は両方を含んでいてもよい。複数の発光層６全体として赤と緑と青の発光材料を含めば、白色発光がより可能になる。
【０１０２】
照明装置は、上記の有機ＥＬ素子を備える。上記の有機ＥＬ素子を用いれば、発光色の変化を感じにくくすることによって実使用における発光色の変化を抑えることができ、寿命の長い照明装置を得ることができる。照明装置は、有機ＥＬ素子に給電するための配線構造を備えるものであってよい。照明装置は、有機ＥＬ素子を支持する筐体を備えるものであってよい。照明装置は、有機ＥＬ素子と電源とを電気的に接続するプラグを備えるものであってよい。照明装置は、パネル状に構成することができる。照明装置は、厚みを薄くすることができるため、省スペースの照明器具を提供することが可能である。
【実施例】
【０１０３】
（試験例１）
図１Ａの層構成のマルチユニット構造の有機ＥＬ素子について、設計条件を変化させて、発光色の変化を調べた。【０１０４】
第１発光ユニット５ａを蛍光発光を示す蛍光発光ユニットとし、第２発光ユニット５ｂをリン光発光を示すリン光発光ユニットとした。そして、第１発光層６ａを青色発光層、第２発光層６ｂを緑色発光層（非青色発光層）、第３発光層６ｃを赤色発光層（非青色発光層）、第４発光層６ｄを緑色発光層（非青色発光層）とした。青色、緑色、赤色の各発光層６は、それぞれ、青色、緑色、赤色の発光ドーパントを含んで構成するようにした。また、第１発光層６ａよりも第２発光層６ｂの厚みを厚く、第３発光層６ｃよりも第４発光層６ｄの厚みを厚くした。発光色は白色とした。以上を基本設計として、輝度変化及び色度変化の仕方が異なる三つのデバイス（素子）を設計し、色度変化特性を調べた。【０１０５】
表１に結果を示す。表１において、「Ｄｅｖｉｃｅ  ＬＴ７０比」は、輝度が７０％に低下した相対時間であり、デバイス例Ａ３を基準「１」にして相対的に記載している。初期の輝度は１００％である。また、「ＬＴ１００  ＣＩＥ（ｘ，ｙ）」は初期の色度座標のｘ値及びｙ値を表し、「ＬＴ７０  ＣＩＥ（ｘ，ｙ）」は、輝度が７０％に低下したときの色度座標のｘ値及びｙ値を表している。「Δｘ」、「Δｙ」は、初期から輝度が７０％に低下したときまでの色度座標のｘ値及びｙ値の変化量である。「初期輝度比  Ａ  ｕｎｉｔ：Ｂ  ｕｎｉｔ」は、使用初期における二つのユニットの発光輝度の相対比であり、「Ａ  ｕｎｉｔ」は青色含有ユニット（第１発光ユニット）、「Ｂ  ｕｎｉｔ」は青色非含有ユニット（第２発光ユニット）である。また、「Ｄｕ’ｖ’（ＬＴ７０）」は、輝度が７０％に低下したときの色度座標のｘ値及びｙ値の変化に基づく色度変化量を示している。この色度変化量は、初期の色度からの変化量である。なお、「Ｄｕ’ｖ’」は、値が小さいほど、色度の変化が感じにくくなる。【０１０６】
表１に示すように、デバイス例Ａ３では、経時的な色度変化が少ない素子を設計した。すると、ＤｅｖｉｃｅＬＴ７０比（輝度が７０％に低下した相対時間）が、他のデバイスよりも小さく、輝度が長持ちしないことが確認された。また、ｘ値及びｙ値の変化はマイナス方向であった。【０１０７】
デバイス例Ａ２では、色度変化が数値的に見られたものの、Ｄｕ’ｖ’が０．００８のため、人間の視感度においては色変化を感じにくくなった。そして、デバイス例Ａ２は、デバイス例Ａ３に対して、輝度の低下する時間を１．２倍に延長した。【０１０８】
デバイス例Ａ１では、色度変化が数値的に見られたものの、Ｄｕ’ｖ’が０．００７のため、人間の視感度においては色変化を感じにくくなり、実使用における色度変化はないといっていいものであった。そして、デバイス例Ａ１は、デバイス例Ａ３に対して、輝度の低下する時間を１．７倍に延長することができ、長寿命化することができた。また、デバイス例Ａ１は、Δｙ＞Δｘの関係となっており、色度変化がより一層感じにくく、より長寿命のデバイスとなった。【０１０９】
【表１】
2013179668.tif 000003
【０１１０】
（試験例２）
図１Ａの層構成のマルチユニット構造の有機ＥＬ素子について、設計条件を変化させて、発光色の変化を調べた。【０１１１】
第１発光ユニット５ａ及び第２発光ユニット５ｂをいずれもリン光発光を示すリン光発光ユニットとした。そして、第１発光層６ａを赤色発光層（非青色発光層）、第２発光層６ｂを緑色発光層（非青色発光層）、第３発光層６ｃを赤色発光層（非青色発光層）、第４発光層６ｄを青色発光層とした。青色、緑色、赤色の各発光層６は、それぞれ、青色、緑色、赤色の発光ドーパントを含んで構成するようにした。また、第１発光層６ａよりも第２発光層６ｂの厚みを厚く、第３発光層６ｃよりも第４発光層６ｄの厚みを厚くした。発光色は白色とした。以上を基本設計として、輝度変化及び色度変化の仕方が異なる三つのデバイス（素子）を設計し、色度変化特性を調べた。【０１１２】
表２に結果を示す。表２における、「Ｄｅｖｉｃｅ  ＬＴ７０比」、「ＬＴ１００  ＣＩＥ（ｘ，ｙ）」、「ＬＴ７０  ＣＩＥ（ｘ，ｙ）」、「Δｘ」、「Δｙ」、「初期輝度比  Ａ  ｕｎｉｔ：Ｂ  ｕｎｉｔ」、「Ｄｕ’ｖ’（ＬＴ７０）」は、表１のものと同様の意味である。ただし、このデバイスでは、青色含有ユニットである「Ａ  ｕｎｉｔ」は第２発光ユニット、青色非含有ユニットである「Ｂ  ｕｎｉｔ」は第１発光ユニットである。また、「Ｄｅｖｉｃｅ  ＬＴ７０比」は、デバイス例Ｂ３を基準「１」にして相対的に記載している。【０１１３】
表２に示すように、デバイス例Ｂ３では、経時的な色度変化が少ない素子を設計した。すると、ＤｅｖｉｃｅＬＴ７０比（輝度が７０％に低下した相対時間）が、他のデバイスよりも小さく、輝度が長持ちしないことが確認された。また、ｘ値及びｙ値の変化はマイナス方向であった。【０１１４】
デバイス例Ｂ２では、色度変化が数値的に見られたものの、Ｄｕ’ｖ’が０．００７のため、人間の視感度においては色変化を感じにくくなった。そして、デバイス例Ｂ２は、デバイス例Ｂ３に対して、輝度の低下する時間を１．３倍に延長することができた。【０１１５】
デバイス例Ｂ１では、色度変化が数値的に見られたものの、Ｄｕ’ｖ’が０．００４のため、人間の視感度においては色変化を感じにくくなり、実使用における色度変化はないといっていいものであった。そして、デバイス例Ｂ１は、デバイス例Ｂ３に対して、輝度の低下する時間を１．９倍に延長することができ、長寿命化することができた。また、デバイス例Ｂ１は、Δｙ＞Δｘの関係となっており、色度変化がより一層感じにくく、より長寿命のデバイスとなった。【０１１６】
【表２】
2013179668.tif 000004
【符号の説明】
【０１１７】
１      有機層
２      陽極
３      陰極
４      基板
５      発光ユニット
６      発光層
７      正孔輸送層
８      電子輸送層
９      中間層
【図１Ａ】
2013179668.tif 000005
【図１Ｂ】
2013179668.tif 000006
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【手続補正書】
【提出日】平成25年10月2日(2013.10.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の発光層を有機層に有する有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記複数の発光層は、青色発光ドーパントを含む青色発光層を含んで構成され、
安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用初期の座標Ａを（ｘ１，ｙ１）とし、使用により発光が劣化したときの座標Ｂを（ｘ２，ｙ２）としたときに、ｙ２≧ｙ１の関係が成り立ち、
前記座標Ａから前記座標Ｂまでのｘ値及びｙ値の変化量をΔｘ＝ｘ２−ｘ１及びΔｙ＝ｙ２−ｙ１とすると、Δｙ≧Δｘの関係が成り立ち、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記複数の発光層が複数の発光ユニットとして分離されたマルチユニット構造を有しており、
前記複数の発光ユニットは、前記青色発光層を含む青色含有発光ユニットと、前記青色発光層を含まない青色非含有発光ユニットとを有して構成され、
安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、使用により劣化したときのｘ値が使用初期のｘ値よりも値が大きくなる前記青色含有発光ユニットの色度変化、及び、使用により劣化したときのｙ値が使用初期のｙ値よりも値が大きくなる前記青色非含有発光ユニットの色度変化、のうちの一方又は両方の色度変化を示すことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記座標Ａと前記座標Ｂとにおいて、ｘ２≧ｘ１の関係が成り立つことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
（削除）
【請求項４】
安定状態の駆動温度で駆動したときに、ＣＩＥ１９３１色度座標系において、前記複数の発光ユニットのうち、使用初期の座標Ａ１から使用により発光が劣化したときの座標Ｂ１までの移動距離が最も大きい最大変色発光ユニットは、前記座標Ａ１におけるｘ値及びｙ値が、使用初期の他の発光ユニットの座標のｘ値及びｙ値よりも、ｘ値及びｙ値ともに小さいことを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記最大変色発光ユニットは、前記青色発光層を含むことを特徴とする請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記複数の発光層のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層の厚みは、他の発光層の厚みよりも厚いことを特徴とする請求項１、２、４又は５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記複数の発光層のうちのＣＩＥ１９３１色度座標系におけるｙ値が最も大きい発光層は、一方の層界面において他の発光層と接するとともに、他方の層界面において他の発光層と接していないことを特徴とする請求項１、２、４、５又は６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
発光色が白色であることを特徴とする請求項１、２、４、５、６又は７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
請求項１、２、４、５、６、７又は８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置。
【国際調査報告】
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