(57)【要約】  課題は有機発光素子の発光効率を向上させることである。解決手段は、反射電極と、透明電極と、反射電極と透明電極との間に配置された有機層と、透明電極の光出射側に配置された伝搬光取出し層と、伝搬光取出し層の光出射側の表面に配置されたエバネッセント光取出し層と、を有し、伝搬光取出し層は透明基材を含み、エバネッセント光取出し層は母材および散乱媒体を含エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、伝搬光取出し層の透明基材の屈折率よりも小さく、エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、エバネッセント光取出し層の散乱媒体の屈折率と異なり、エバネッセント光取出し層の散乱媒体は、伝搬光取出し層の光出射側の表面に生じるエバネッセント光を散乱させる有機発光素子。
2014034308.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反射電極と、
透明電極と、
前記反射電極と前記透明電極との間に配置された有機層と、
前記透明電極の光出射側に配置された伝搬光取出し層と、
前記伝搬光取出し層の光出射側の表面に配置されたエバネッセント光取出し層と、を有し、
前記伝搬光取出し層は透明基材を含み、
前記エバネッセント光取出し層は母材および散乱媒体を含み、
前記エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、前記伝搬光取出し層の透明基材の屈折率よりも小さく、
前記エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、前記エバネッセント光取出し層の散乱媒体の屈折率と異なり、
前記エバネッセント光取出し層の散乱媒体は、前記伝搬光取出し層の光出射側の表面に生じるエバネッセント光を散乱させる有機発光素子。
【請求項２】
請求項１において
前記伝搬光取出し層は前記有機層からの出射光を散乱する微粒子を含み、
前記伝搬光取出し層の微粒子は、前記伝搬光取出し層の透明基材に分散されている有機発光素子。
【請求項３】
請求項１において
前記伝搬光取出し層の光出射側の表面には凹凸構造が形成される有機発光素子。
【請求項４】
請求項２において
前記伝搬光取出し層の微粒子と前記伝搬光取出し層の透明基材の屈折率差が０．２以上あり、
前記伝搬光取出し層の膜厚は２μｍ以上１００μｍ以下であり、
前記前記伝搬光取出し層の透明基材の屈折率は１．４以上１．８５以下であり、
前記伝搬光取出し層の微粒子の中心粒径は２００ｎｍ以上５μｍ以下である有機発光素子。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれかにおいて
前記エバネッセント光取出し層の膜厚方向において、前記エバネッセント光取出し層中に散乱媒体が存在する領域は、前記伝播光取出し層および前記エバネッセント光取出し層の界面から光出射側に向かって４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下である有機発光素子。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれかにおいて
前記散乱媒体は極微粒子であり、
前記エバネッセント光取出し層の母材の屈折率と前記エバネッセント光取出し層の散乱媒体との差は０．２以上であり、
前記極微粒子の平均半径は５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である有機発光素子。
【請求項７】
請求項３において
前記伝搬光取出し層の凹凸構造のアスペクト比が０．５以上５以下である有機発光素子。
【請求項８】
請求項１乃至７のいずれかの有機発光素子を備える有機発光光源装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は有機発光素子及び有機発光素子を用いた有機発光光源装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来例として、特許文献１には次のような技術が開示されている。即ち、発光した光を透明電極を介して取り出す発光素子において、電極層や発光層にダメージを与えずに製造可能な光の取り出し効率の高い発光素子を提供することを目的として、発光素子は、基板の一方の面上に、陽極と透光性陰極とこれらに把持された発光層とを備え、電極間に電圧を印加することにより発光層より発光した光を透光性電極側の端面から取り出すものであり、端面側の透光性電極の表面に、該表面に生じるエバネッセント光を散乱させる光散乱層を有する。光散乱層は、端面側の表面に凹凸構造を有し且つ発光層より低屈折率な第1の散乱部と、該凹凸構造の少なくとも凹部の底部に充填され、第１の散乱部と屈折率の異なる第２の散乱部とを有し、凹部の底部と透光性電極の表面との距離はエバネッセント光のしみ出し深さ以下である、有機ＥＬ発光素子である。【０００３】
又、特許文献２には次のような技術が開示されている。即ち、光取り出しの向上を図ることを目的として、発光素子は、光を発する発光層と、発光層から出射された光の光路上に配置された屈折率複合構造層とを有する。屈折率複合構造層は下記（１）〜（４）の特性を有する構造体を含む。但し、（１）内部構造が屈折率の異なる２種類以上の相からなり、（２）前記２種類以上の相のうち少なくとも１つの相は、１nm以上、かつ可視波長光域の波長の４分の１以下の大きさの構造単位から構成され、（３）平均屈折率が１よりも高く、発光体と屈折率複合構造層との間に存在する複数の層のうちガス相を含む層以外の層の屈折率よりも低く、（４）厚さ方向の内部構造は、屈折率複合構造層に接する他層との界面からエネルギー的に光が入射可能な近接場領域内において、前記２種類以上の相が接する界面を複数有することを特徴とする有機薄膜ＥＬ装置である。【０００４】
又、特許文献３には次のような技術が開示されている。即ち、有機ＥＬ素子を発光源として備えた有機ＥＬ装置であって、有機ＥＬ素子を構成する鏡面性電極が当該素子の非発光時に鏡面としては視認されない有機ＥＬ装置を提供することを目的として、本有機ＥＬ装置は、基板と、この基板上に設けられた１つまたは複数の有機ＥＬ素子とを有し、有機ＥＬ素子が基板上に形成された透明性電極の上に少なくとも有機発光層を介して鏡面性電極を積層したものであり、この有機ＥＬ素子を発光源とするとともに基板側を光取り出し面とする有機ＥＬ装置であって、有機ＥＬ素子の発光面と平行する光取り出し面の外側に光散乱部を有することを特徴とするものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０―９７８７３号公報
【特許文献２】特開２００８―６００９２号公報
【特許文献３】特許第２９３１２１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載の構成では、エバネッセント光（非伝搬光）を取出す「光散乱層」は透明電極（透光性電極）の表面に配置されている。透明電極上に浸み出すエバネッセント光は、透明電極（透光性電極）又は有機層と反射陽極との間で全反射を繰り返し閉じ込められる光の一部であるため、高い光取出し効率を実現することが難しい。【０００７】
また、特許文献２に記載の構成では、エバネッセント光（非伝搬光）を取出す「屈折率複合構造層」の位置についてフレキシビリティがあり、「屈折率複合構造層」の上側（光が出射する側）または下側（光が入射する側、有機発光層のある側）のいずれかに「なんらかの役割を持つ機能層」を有する、とされている。しかし屈折率複合構造層の特に下側に配置する層は「屈折率複合構造層」に光を浸み出させる為に必要な屈折率の境界条件を有している為、どのような機能層でも良いわけではなく、配置の順序によっては発光効率を低下させる可能性がある。【０００８】
また、特許文献３に記載の構成では、伝搬光を取り出す「光散乱部」により基板に閉じ込められる伝搬光の伝搬方向を変化させ、光取出し効率を向上できる。このように伝搬光の基板／空気界面における全反射発生有無を変化させる程に伝搬光の進行方向を変化させるような「光散乱部」は、散乱体による散乱（伝搬方向変化）により入射光の一部を空気中へ取出せるが、他の光は「光散乱部」における散乱後も全反射条件を回避することができず、空気と基板の界面で全反射を起こし、再び有機発光層側へ戻り、その後反射電極において反射・吸収作用を受ける。このような散乱、反射・吸収を繰り返す中でいつかは全反射臨界角より浅い角度で基板／空気界面に入射することで光を空気側へ取り出すことができる。「光散乱部」を配置する前に基板内に閉じ込められている光量が多い（有機発光層で発生する全光量の約８０％程度）ため、「光散乱部」の配置により発光効率は向上する。しかし、このような「光散乱部」では反射・吸収と散乱の回数が多く、反射電極（又は有機層、透明電極）の吸収損失が大きい為、発光効率の向上量には限界がある。【０００９】
以上を踏まえ、本発明の目的は、有機発光素子の発光効率を向上することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決するための本発明の特徴は、例えば以下の通りである。【００１１】
反射電極と、透明電極と、反射電極と透明電極との間に配置された有機層と、透明電極の光出射側に配置された伝搬光取出し層と、伝搬光取出し層の光出射側の表面に配置されたエバネッセント光取出し層と、を有し、伝搬光取出し層は透明基材を含み、エバネッセント光取出し層は母材および散乱媒体を含エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、伝搬光取出し層の透明基材の屈折率よりも小さく、エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、エバネッセント光取出し層の散乱媒体の屈折率と異なり、エバネッセント光取出し層の散乱媒体は、伝搬光取出し層の光出射側の表面に生じるエバネッセント光を散乱させる有機発光素子。
【発明の効果】
【００１２】
本発明により、有機発光素子の発光効率を向上することができる。上記した以外の課題、構成及び効果は以下の実施形態の説明により明らかにされる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の一実施形態に係る有機発光光源装置の断面図。
【図２】本発明の一実施形態に係る有機発光素子の断面図。
【図３】本発明の一実施形態に係る有機発光光源装置の断面図。
【図４】本発明の一実施形態に係る有機発光光源装置の断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、図面等により本発明を詳細に説明する。以下の説明は本願発明の内容の具体例を示すものであり、本願発明がこれらの説明に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、本発明を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する場合がある。
【００１５】
なお、本明細書における伝搬光取出し層とは表面に凹凸を有する層やマトリックス中にマトリックスと屈折率の異なる微粒子（固体でも気体でも真空（空隙）でも良い）を分散した層等であり、伝搬光の進行方向を変化させる機能を有する。具体的な材料、作成方法などは後述する。
【００１６】
有機発光素子の発光効率を従来の限界を超えて飛躍的に向上するために、鋭意検討を重ねた結果、発明者らは以下のような知見を得た。即ち、伝搬光取出し層を用いた構成では反射・吸収と散乱の回数が多く、反射電極（又は有機層、透明電極）の吸収損失により、発光効率の向上量に限界がある。従って、伝搬光取出し層における反射・吸収と散乱の回数を減らすことができれば、効率よく光を空気中へ取り出すことにより伝搬光取出し層による光取出し効果を高めて、有機発光素子の発光効率を飛躍的に向上ことができる。
【００１７】
伝搬光取出し層における反射・吸収と散乱の回数を決めているのは、散乱方式にもよるが、例えば凹凸の形状或いは分散した微粒子の濃度・粒径等である。しかし、このような散乱条件を最適化しても、最後に全反射を抑制したい界面において、一般にある一定の割合の光は全反射臨界角よりも深い角度で界面に入射することで全反射してしまう。散乱型の光取出し層は全反射条件を崩すことは決してできず、何度か違う入射角度で目的の界面に入射させることでいつかは伝搬光を取出せるという機能を有する。従って、この伝搬光取出し層における反射・吸収と散乱の回数を減らすために、本発明者らは伝搬光取出し層の上に、エバネッセント光取出し層を配置してみたところ、従来の方法に比べ、発光効率が顕著に高められることがわかった。つまり、エバネッセント光取出し層単体、或いは伝搬光取出し層単体の場合の限界を超えて、さらに飛躍的に発光効率が向上した有機エレクトロルミネッセンス素子を得られることがわかった。
【００１８】
このような飛躍的な発光効率の向上は、従来のエバネッセント光取出し層単体、或いは伝搬光取出し層単体の場合、さらには本願とは逆に、エバネッセント光取出し層の上（光出射側）に伝搬光取出し層を配置した場合、伝播光取出し層の上にさらに伝播光取出し層を配置した場合、あるいは透明電極上に高屈折率層を配置し、その上にエバネッセント光取出し層を配置した場合では難しい。
【００１９】
図１は本発明の一実施形態に係る有機発光光源装置の断面図であり、上部電極１０２側から光を取り出すトップエミッション型の有機発光光源装置である。図１では、基板１００上に下部電極１０１、第一のバンク１０４、第二のバンク１０５、有機層１０３、上部電極１０２、樹脂層１０６、封止基板１０７が配置されている。図１では、下部電極１０１を反射電極からなる陰極、上部電極１０２を透明電極からなる陽極とした。図１に駆動回路および筐体などが備えられることで有機発光光源装置１となる。上部電極１０２は隣接する発光部（有機発光素子）の下部電極１０１と接続される。これにより、発光部を直列接続することができる。
【００２０】
図１では、上部電極１０２の表面（光出射側）に、上部電極１０２及び有機層１０３に閉じ込められる光を取出す伝搬光取出し層１０８、更に、伝搬光取出し層１０８の光出射側であり伝搬光取出し層１０８とその上層（図１では樹脂層１０６）の間の界面に生じる（伝搬光取出し層１０８の光出射側の表面に生じる）エバネッセント光を散乱させるエバネッセント光取出し層１０９を備えている。下部電極１０１、有機層１０３、上部電極１０２、伝搬光取出し層１０８、エバネッセント光取出し層１０９で有機発光素子が構成される。有機発光素子として基板１００、第一のバンク１０４、第二のバンク１０５、樹脂層１０６、封止基板１０７のいずれか一つ以上を含めても良い。ここで用いる有機発光素子は、単一の素子でも、複数に分割された素子でもかまわない。複数の素子を接続する方法は、各素子を直列、並列またはそれらを組み合わせた方法が挙げられる。
＜基板＞
【００２１】
基板１００は、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また透明であっても不透明であってもよい。ただし基板側から光を取り出す場合には、基板は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な基板としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。リジットな基板よりもフレキシブルな基板において、高温保存安定性や色度変動を抑制する効果が大きく現れるため、特に好ましい基板は、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることが可能な可撓性を備えた樹脂フィルムである。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。 
【００２２】
樹脂フィルムの表面には、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、ＪＩＳ Ｋ ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のバリア性フィルムであることが好ましく、さらには、ＪＩＳ Ｋ ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定した酸素透過度が、０．００１ｃｍ3／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度が０．００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高バリア性フィルムであることが好ましく、水蒸気透過度が０．００００１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であることがさらに好ましい。 
【００２３】
バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等の有機発光素子の劣化を招く因子の浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることができる。さらにバリア膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。  
【００２４】
バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。  
【００２５】
不透明な支持基板としては、例えば、アルミ、ステンレス等の金属板、フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
＜陰極（反射電極）＞
【００２６】
陰極（本実施例では下部電極１０１）として形成される反射電極は、有機層１０３に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が５ｅＶ以下の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、希土類等や、これらと他の金属との合金などを用いることができるものであり、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ2Ｏ3混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物などを例として挙げることができる。
【００２７】
反射電極は、例えば上記の電極材料を、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができ、反射電極の光透過率は１０％以下にすることが好ましい。反射電極の膜厚は、反射電極の光透過率等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下に設定するのが好ましく、好ましくは１００〜２００ｎｍの範囲とするのがよい。
［有機層］
【００２８】
図２は本発明の一実施形態に係る有機発光素子の断面図であり、図１の一部を拡大した図である。有機層１０３は発光層３０３のみの単層構造、あるいは電子注入層３０５、電子輸送層３０４、正孔輸送層３０２及び正孔注入層３０１のいずれか一層以上を含む多層構造でも構わない。電子注入層３０５および電子輸送層３０４、電子輸送層３０４および発光層３０３、発光層３０３および正孔輸送層３０２、正孔輸送層３０２および正孔注入層３０１はそれぞれ接していても構わず、各層の間に酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化タングステン等の無機のバッファ層や注入層などを介在させてもよい。
［発光層］
【００２９】
発光層３０３を形成するホスト材料自体が発光する場合と、ホストに微量添加したドーパント材料が発光する場合がある。発光層３０３に用いる発光性有機化合物としては、公知の任意のものを挙げることができる。例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート） アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチルベンゼン誘導体、ジスチルアリーレン（ＤＳＡ）誘導体、及びこれらの発光性有機化合物を分子内に有するものであるが、これに限定されるものではない。また、これらの化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、三重項状態からの燐光発光が可能な材料およびこれらからなる基を分子内の一部分に有する化合物も好適に用いることができる。
［正孔輸送層］
【００３０】
正孔輸送層３０２は、正孔を輸送し、発光層３０３へ注入するものである。そのため、正孔輸送層３０２は正孔移動度が高い正孔輸送性材料からなることが望ましい。また、正孔輸送層３０２として、化学的に安定で、イオン化ポテンシャルが小さく、電子親和力が小さく、ガラス転移温度が高いことが望ましい。正孔輸送層３０２としては、例えば、Ｎ、Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ、Ｎ’−ジフェニル−［１、１’−ビフェニル］−４、４’ジアミン（ＴＰＤ）、４、４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、４、４’、４’’−トリ（Ｎ−カルバゾリル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１、３、５−トリス［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ−ＤＰＡ−ＴＤＡＢ）、４、４’、４’’−トリス（Ｎ−カルバゾール）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１、３、５−トリス［Ｎ、Ｎ−ビス（２−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｏ−ＭＴＤＡＢ）、１、３、５−トリス［Ｎ、Ｎ−ビス（３−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｍ−ＭＴＤＡＢ）、１、３、５−トリス［Ｎ、Ｎ−ビス（４−メチルフェニル）−アミノ］−ベンゼン（ｐ−ＭＴＤＡＢ）、４、４’、４’’−トリス［１−ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（１−ＴＮＡＴＡ）、４、４’、４’’−トリス［２−ナフチル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（２−ＴＮＡＴＡ）、４、４’、４’’−トリス［ビフェニル−４−イル−（３−メチルフェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ｐ−ＰＭＴＤＡＴＡ）、４、４’、４’’−トリス［９、９−ジメチルフルオレン−２−イル（フェニル）アミノ］トリフェニルアミン（ＴＦＡＴＡ）、４、４’、４’’−トリス（Ｎ−カルバゾイル）トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１、３、５−トリス−［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）フェニルアミノ］ベンゼン（ｐ−ＤＰＡ−ＴＤＡＢ）、１、３、５−トリス｛４−［メチルフェニル（フェニル）アミノ］フェニル｝ベンゼン（ＭＴＤＡＰＢ）、Ｎ、Ｎ’−ジ（ビフェニル−４−イル）−Ｎ、Ｎ’−ジフェニル［１、１’−ビフェニル］−４、４’−ジアミン（ｐ−ＢＰＤ）、Ｎ、Ｎ’−ビス（９、９−ジメチルフルオレン−２−イル）−Ｎ、Ｎ’−ジフェニルフルオレン−２、７−ジアミン（ＰＦＦＡ）、Ｎ、Ｎ、Ｎ’、Ｎ’−テトラキス（９、９−ジメチルフルオレン−２−イル）−［１、１−ビフェニル］−４、４’−ジアミン（ＦＦＤ）、（ＮＤＡ）ＰＰ、４−４’−ビス［Ｎ、Ｎ’−（３−トリル）アミノ］−３−３’−ジメチルビフェニル（ＨＭＴＰＤ）等が望ましく、これらを一種単独、または、二種以上を併用してもよい。
【００３１】
また、正孔輸送層３０２に酸化剤を含有してもよい。これにより、陽極と正孔輸送層３０２との障壁を低下させる、または、電気伝導度を向上させることができる。酸化剤としては、例えば、塩化第二鉄、塩化アンモニウム、塩化ガリウム、塩化インジウム、五塩化アンチモン等のルイス酸化合物、トリニトロフルオレン等の電子受容性化合物、正孔注入材料として挙げられる酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等を用いることができ、これらを一種単独、または二種以上を併用してもよい。
［正孔注入層］
【００３２】
必要に応じて、陽極である透明電極と正孔輸送層３０２との間には正孔注入層３０１を配置してもよい。陽極と正孔輸送層３０２との注入障壁を下げるため、正孔注入層３０１は適当なイオン化ポテンシャルを有する材料により形成されることが望ましい。また、正孔注入層３０１は下地層の表面の凹凸を埋める役割を果たすことが望ましい。正孔注入層３０１としては、例えば、銅フタロシアニン、スターバーストアミン化合物、ポリアニリン、ポリチオフェン、酸化バナジウム、酸化モリブテン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等が挙げられる。
［電子輸送層］
【００３３】
電子輸送層３０４は、電子を輸送し、発光層３０３へ注入する。そのため、電子輸送層３０４は電子移動度が高い電子輸送性材料からなることが望ましい。電子輸送層３０４としては、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム、オキサジアゾール誘導体、シロール誘導体、亜鉛ベンゾチアゾール錯体、バソキュプロイン（ＢＣＰ）等が望ましく、１種単独、または、２種以上を併用することもできる。
【００３４】
また、電子輸送層３０４に還元剤を含有して、電子輸送層３０４に隣接して形成した場合のバッファ層と電子輸送層３０４との障壁を低くすること、または、電子輸送層３０４の電気伝導度を向上させることが望ましい。還元剤としては、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類酸化物、希土類酸化物、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類ハロゲン化物、希土類ハロゲン化物、アルカリ金属、芳香族化合物等で形成される錯体が挙げられる。特に、好ましいアルカリ金属はＣｓ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋである。これらの材料に限られず、これらの材料を一種単独、または、二種以上併用してもよい。
［電子注入層］
【００３５】
電子注入層３０５を、反射電極またはバッファ層と電子輸送層３０４の間に挿入して、電子注入効率を向上させてもよい。電子注入層３０５としては、例えば、弗化リチウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウム、弗化ストロンチウム、弗化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等が望ましい。これらの材料に限られず、これらの材料を一種単独、または、二種以上併用してもよい。
［陽極（透明電極）］
【００３６】
陽極（図１および図２では上部電極１０２）として形成される透明電極は有機層１０３にホールを注入するための電極であり、この陽極としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いるのが好ましく、特に仕事関数が４ｅＶ以上の電極材料を用いるのが好ましい。このような電極材料としては、具体的には、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウムジンクオキサイド） 等の導電性透明材料が挙げられる。例えばこれらの電極材料は真空蒸着法やスパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、塗布法等の方法で成膜することによって、透明電極を薄膜として作製することができる。透明電極の光透過率は８０％以上であることが好ましい。また、透明電極のシート抵抗は数百Ω／□以下であることが好ましく、特に１００Ω／□以下であることが好ましい。さらに透明電極の膜厚は、電極の透明性、導電性等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、８０〜４００ｎｍに設定され、より好ましくは１００〜２００ｎｍに設定される。
[第一のバンク]
【００３７】
有機発光素子の側面に形成された第一のバンク１０４は順テーパとなっており、パターンニングされた下部電極１０１の端部を覆い、発光部の部分的なショート故障を防止する。バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより、第一のバンク１０４が形成される。第一のバンク１０４の有機層１０３が存在する側の表面に撥水性処理を施してもよい。例えば、第一のバンク１０４の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第一のバンク１０４の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第一のバンク１０４の表面には撥水層が形成される。第一のバンク１０４として、感光性ポリイミドが好ましい。また、第一のバンク１０４として、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
［第二のバンク］
【００３８】
第二のバンク１０５は第一のバンク１０４の上に形成される。第二のバンク１０５は逆テーパとなっており、隣接する発光部の上部電極１０２が導通しないようにするために用いられる。バンク形成材料を塗布した後、所定のフォトマスクを用いて現像露光することにより、第二のバンク１０５が形成される。第二のバンク１０５の有機層１０３が存在する側の表面には撥水性処理を施してもよい。例えば、第二のバンク１０５の表面にフッ素系ガスのプラズマ処理を行い、第二のバンク１０５の表面をフッ素化することで撥水性処理を行う。これにより、第二のバンク１０５の表面には撥水層が形成される。第二のバンク１０５として、ネガ型フォトレジストを用いることが好ましい。また、第二のバンク１０５として、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂、非感光性材料なども用いることができる。
［樹脂層］
【００３９】
樹脂層１０６は発光部を封止し、有機発光素子の劣化の要因となるガスや水分の浸入を防ぐために用いられる。樹脂層１０６として、エポキシ樹脂などの各種ポリマーを用いることができる。
［封止基板］
【００４０】
封止基板１０７としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の透明ガラス板、アクリル樹脂、ＰＥＴ樹脂、ＰＥＮ樹脂、シクロオレフィン樹脂、オレフィン樹脂、カーボネート樹脂、ナイロン樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂等などの透明プラスチック板などを用いることができる。この場合には、適切なガスバリア膜を有するプラスチック基板を用いることが望ましい。封止基板１０７は光透過性であればよく、無色透明の他に多少着色されているものであってもよい。特に、３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの波長範囲の光を透過させるものが望ましい。
［伝搬光取出し層］
【００４１】
伝搬光取出し層１０８としては、例えば透明樹脂層等の透明基材（分散媒）に光散乱機能を有する微粒子を分散させたものが挙げられる。
【００４２】
伝搬光取出し層１０８は透明基材及び微粒子を含む。透明基材は有機化合物及び必要に応じて、有機化合物の平均屈折率を上げるためのナノ粒子を含む。透明基材の平均屈折率を上げ、透明電極上等に配置することで、より多くの光を伝搬光取出し層１０８に導入することが可能である。伝搬光取出し層１０８として透明基材、微粒子以外の材料が含まれていても良いし、透明基材、微粒子のみから構成されていても良い。
【００４３】
透明樹脂層として電離線硬化型樹脂又は熱硬化型樹脂、熱可塑性樹脂等があげられる。電離線としては、例えば、紫外線、可視光、赤外線、電子線が挙げられる。具体的にはアクリレート樹脂（エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、アクリルアクリレート、エーテルアクリレート）などのラジカル重合型モノマーもしくはオリゴマー、エポキシ樹脂などが挙げられる。必要に応じて、開始剤を添加してもよい。開始剤としては、例えば、ＵＶラジカル発生剤（チバ・スペシャリティ・ケミカル社製イルガキュア９０７、同１２７、同１９２など）、過酸化ベンゾイルが挙げられる。別の樹脂成分の代表例としては、脂肪族系（例えば、ポリオレフィン）樹脂、ウレタン系樹脂が挙げられる。上記樹脂成分の屈折率は、好ましくは１．４〜１．８５、より好ましくは１．６〜１．８である。このようにすることで、より多くの光を透明樹脂層中に取り込み、光取出し効率を高めることができる。透明基材として、透明樹脂層以外に上記した基板材料などを用いてもよい。
【００４４】
ここで、微粒子は可視光の領域で吸収のない、若しくは少ない粒子（可視光の吸収が通常３０％以下）で、例えば、ＴｉＯ2、ＳｉＯ2、ＺｒＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｔａ2Ｏ3、ＺｎＯ2、Ｓｂ2Ｏ3、ＺｒＳｉＯ4、ＢａＴｉＯ3、ゼオライト又はそれらの多孔性物質やそれらを主成分とした無機粒子やアクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂などの有機粒子が挙げられる。特に、無機粒子が好ましく、中でもＴｉＯ2、ＳｉＯ2、多孔質ＳｉＯ2、ＺｒＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＢａＴｉＯ3、ゼオライトよりなるものが好ましい。また、透明粒子は一種のみを用いてもよいし、二種以上を用いてもよい。さらに、微粒子はマトリックス中の空隙であってもよい。微粒子を空隙とする場合よりも無機粒子とした場合の方が、伝搬光取出し層１０８の平均屈折率を大きくでき、有機発光素子の光取出し効率を高められる。有効なＭｉｅ散乱をさせるための微粒子の中心粒径は１００ｎｍ以上、好ましくは２００ｎｍ以上であり、通常１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。伝搬光取出し層１０８中の微粒子と伝搬光取出し層１０８中の透明基材の屈折率差は０．２以上であることが望ましい。これにより、微粒子によるＭｉｅ散乱で、入射光の入射方向と散乱される方向からなる散乱角度θにおいて、０から９０°の散乱強度が増大する。
【００４５】
このような伝搬光取出し層１０８は、通常、透明基材の前駆体に透明粒子を分散させた塗布液を塗布することにより形成される。 塗布液中の透明粒子含有量は、形成される透明粒子を含有する層においてＭｉｅ散乱が多重散乱するよう調整する必要がある。 この塗布液の塗布方法としては、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコートなどが挙げられる。これら手段のうち、膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート、ダイコートが好ましい。伝搬光取出し層１０８の膜厚は２μｍ以上１００μｍ以下、特には、２μｍ以上１０μｍ以下であることが望ましい。２μｍより薄いと散乱微粒子を十分な濃度混合することが難しくなる。また、１００μｍよりも厚いと塗布形成が困難になる。
【００４６】
また、伝搬光取出し層１０８としては、例えば集光機能を有する形状に加工された透明樹脂層などの透明基材に平均屈折率を上げるためのナノ粒子を含んだ有機化合物等が挙げられる。伝搬光取出し層１０８として、透明基材、ナノ粒子以外の材料が含まれていても良いし、透明基材およびナノ粒子のみから構成されていても良い。
【００４７】
ナノ粒子として、上記の微粒子と粒径以外は同じである。ナノ粒子の粒径は、伝搬光取出し層１０８に入射した光を散乱させないため、５０ｎｍ以下であることが望ましい。
【００４８】
集光機能を有する伝搬光取出し層１０８は、透明基材等の表面に透明基材とほぼ同程度の屈折率を有する材料が凹凸構造として形成されたものである。凹凸構造の形状として、マイクロレンズ、ピラミッド、コーン等の形状が挙げられる。伝搬光取出し層１０８における凹凸構造の高さを底面の全幅で除したアスペクト比が、０．５から５の範囲になることが望ましい。これにより、伝搬光取出し層１０８の界面で全反射する発光光線を軽減できる。
【００４９】
伝搬光取出し層１０８の凹凸構造は、例えば、金型を用いて透明樹脂を金型と同じ形状にし、電離線または熱を用いて、硬化または可塑化させて形成される。他に、伝搬光取出し層１０８の凹凸構造は、透明基材の表面をサンドブラストややすりにより荒らすことで形成できる。伝搬光取出し層１０８の凹凸構造の製造方法としてインクジェット法、レジスト・リフロー法などの既知の方法が挙げられる。
[エバネッセント光取出し層]
【００５０】
エバネッセント光取出し層１０９としては、母材中に波長以下の微細な空孔または極微粒子を分散させたものが望ましい。空孔または極微粒子を総称して散乱媒体とも表現できる。エバネッセント光取出し層１０９として母材、空孔または極微粒子以外のものが含まれていても良いし、母材、空孔または極微粒子のみで構成されていても良い。
【００５１】
エバネッセント光取出し層１０９の機能について説明する。有機層１０３で発光し、伝播光取出し層１０８に到達した光は、伝播光取出し層１０８の光散乱作用により一部が伝播光取出し層１０８よりも空気側（光が出射される側）に取出され、他方で残りは伝播光取出し層１０８と次のエバネッセント光取出し層１０９の界面で全反射し、また、伝播光取出し層１０９内部や有機層１０３へ戻されてしまう。これにより、内部の有機層１０３や電極などの吸収により一部エネルギーを失い、また、一部はさらに伝播光取出し層１０８に再入射する。ここで、伝播光取出し層１０８とエバネッセント光取出し層１０９の界面で全反射する光の一部は、エバネッセント光としてエバネッセント光取出し層１０９に染み出す。このエバネッセント光の波長は、通常入射角度にもよるが、入射前の波長よりも短くなる。可視光波長（３８０−７８０ｎｍ）に対しては１００ｎｍから６００ｎｍ程度である。このエバネッセント光はエバネッセント光取出し層１０９の極微粒子により散乱されるため、全反射することなく、エバネッセント光取出し層１０９の層内を伝播する。従って、本来、伝播光取出し層１０８内で散乱、反射・吸収を繰り返す光の散乱、反射・吸収の回数・程度を減らすことができ、より効率よく伝播光取出し層１０８から光を取出すことができる。従って、通常の伝播光取出し層１０８またはエバネッセント光取出し層１０９に比べ飛躍的に光取出し効率及び発光効率を高めることができる。
【００５２】
このような機能を満たすために母材の屈折率は伝播光取出し層１０８の透明基材の屈折率よりも小さいことが必要である。そうでない場合には、伝播光取出し１０８層からエバネッセント光取出し層１０９への界面で全反射が発生しないために、そもそも散乱、反射・吸収を減らすという効果を発揮することが難しい。また、伝播光取出し層１０８の膜或いは母材の膜厚には制限がない。ただし、エバネッセント光の強度が１／（ｅ＾２）になる厚さ、すなわちエバネッセント光の進入長は８０ｎｍ以下であるため、エバネッセント光取出し層１０９の内、エバネッセント光取出し層１０９の膜厚方向において極微粒子が存在する領域は伝播光取出し層１０８との界面から４００ｎｍ以下、特に２４０ｎｍ以下が望ましい。また、４０ｎｍ以上、望ましくは、８０ｎｍ以上あれば十分エバネッセント光取出し層１０９として機能する。この場合、エバネッセント光取出し層１０９の膜厚方向において極微粒子が存在しない領域が形成され、エバネッセント光取出し層１０９の膜厚方向において極微粒子が存在する領域と存在しない領域がエバネッセント光取出し層１０９の内で存在する。光の進入長は通常の発光層３０３の屈折率が１.７〜１.９程度であることに基づいて計算した。
【００５３】
なお、発光層３０３の屈折率として、発光層３０３単体の屈折率としてもよく、また、有機層１０３の平均的な屈折率を用いてもよい。有機層１０３を構成する膜は、膜厚が薄く、単層での屈折率の評価が難しく、電子輸送層３０４、発光層３０３、正孔輸送層３０２の屈折率の差はあまり大きくないためである。
【００５４】
極微粒子はこの母材へエバネッセント光として入ってきた光を散乱させることが必要である。従って、極微粒子の屈折率と母材の屈折率が異なっている必要があるが、極微粒子の屈折率は母材の屈折率と少なくとも０．２以上異なることが望ましい。また、極微粒子の平均半径はエバネッセント光を効率よくエバネッセント光取出し層１０９から取出すために５０〜３００ｎｍ程度がよい。これは光の散乱が波長の半分程度の粒径で効率よく散乱できることに基づく。これ以上小さいと、エバネッセント光を効率よく散乱させることが難しい。また、これ以上大きいと、波長の短くなったエバネッセント光を散乱により取出すことが難しくなるだけでなく、通常の伝播光の散乱を及ぼすため、エバネッセント光の散乱を効率よく行うことが難しく、また、下地の伝播光取出し層１０８による散乱と効果が重なるために、可視光散乱度合いの設計が難しくなってしまう。
【００５５】
本発明の一実施形態に係るエバネッセント光取出し層１０９は、塗料を塗布し、塗膜を加熱し熱硬化させることで形成できる。このエバネッセント光取出し層１０９の作製方法について説明する。
【００５６】
塗料の塗布に先立ち、まずエバネッセント光取出し層１０９を上部に形成する基材、すなわち伝播光取出し層１０８に紫外光照射、或いは酸素プラズマ照射，酸素プラズマ雰囲気に放置，オゾン雰囲気に放置等することで基材表面の濡れ性を向上させる。紫外光照射は高圧水銀ランプや超高圧水銀ランプでも可能であるが、ＤｅｅｐＵＶランプ，低圧水銀ランプ等のように、２５４ｎｍや１８５ｎｍといったオゾンを生成しやすい紫外光を照射するランプが効果的である。この処理は、基材の水との接触角を低減するためのものであり、４°以上７０°以下または４°以上５０°以下とすることが望ましい。
【００５７】
次に、塗料を塗布する。塗布の方法としてはディップコート、スピンコート、スプレーコート、バーコーターでの塗布等通常の塗布方法を用いることができる。塗料は極微粒子、極微粒子を保持するための母材、及び溶媒から構成される。
【００５８】
極微粒子としてはポリエチレングリコールやポリビニルアルコール等の有機高分子材料やアルミナ粒子やシリカ粒子あるいはチタニア粒子といった無機の材料が挙げられる。本発明で用いる極微粒子としては母材に容易に屈折率差をつけられる点でＴｉＯ2、ＺｒＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＢａＴｉＯ3といった屈折率の高いものが特に好ましい。  
母材の屈折率は１以上であることが望ましい。母材としてはポリエチレングリコールやポリビニルアルコール等の有機高分子材料やアクリルアミドのように加熱により重合し母材となる有機材料，シリカゾル、チタニアゾルのように加熱により無機の母材となる材料、空気等が挙げられる。また、上記極微粒子を保持する際の相性もあり、無機の母材にはシリカゾルが特に好適である。シリカゾルであれば、上記した屈折率の高い極微粒子に対して、容易に屈折率差をつけることが可能である。
【００５９】
シリカゾルはアルコキシシランを希塩酸、希硝酸、或いは希リン酸で酸性となった水中、或いは水−アルコール混合液中で加熱することにより自己重合し分子量数千になったもののことである。アルコキシシランとしてはメチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ブチルトリメトキシシラン、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン等が挙げられる。なお液性や溶媒が合えばアルコキシシランの代わりにアルコキシチタンを用いても良い。アルコキシチタンとしてはテトラ−ｉ−プロピルチタネート、テトラ−ｎ−ブチルチタネート、テトラステアリルチタネート、トリエタノールアミンチタネート、チタニウムアセチルアセトネート、チタニウムエチルアセトアセテート、チタニウムラクテート、テトラオクチレングリコールチタネート等が挙げられる。またこれらの化合物が数分子重合したものも用いることが可能である。 
溶媒は極微粒子や母材との相性（分散性、相溶性）の良いものであり、熱硬化の際、容易に揮発するものが望ましい。
【００６０】
上記の塗料を用いて、伝播光取出し層１０８の上に、極微粒子と母材からなるエバネッセント光取出し層１０９を形成した後、エバネッセント光取出し層１０９の密着性及び耐久性を向上させるため、バネッセント光取出し層１０９の母材のみの層を形成してもよい。また、バネッセント光取出し層１０９の母材のみの層の代わりに、樹脂層１０６を形成してもよい。
【００６１】
以下、実施例及び比較例を示して本発明をさらに詳細に説明する。なお、以下の実施例は一例であり、これらに限定されるものではない。
【実施例１】
【００６２】
図３は本発明の一実施形態に係る有機発光装置の断面図である。厚さ１．１ｍｍの、５０ｍｍ角のガラス製の基板１００上にＡｌを１ｎｍ／ｓの蒸着速度で幅２ｍｍ、厚み１５０ｎｍにマスク蒸着して下部電極１０１（陰極）を形成した。【００６３】
続いて、ポジ型ノボラック系フォトレジスト（ＴＦＲ‐９７０：東京応化工業株式会社製）をスピンコーティングした。このときの膜厚は約２μｍであった。この後、露光及び現像によりパターニングを行うことで、第一のバンク１０４を形成した。更に、その後に２００℃のクリーンオーブンで３０分加熱した。これにより、第一のバンク１０４の耐薬品性が高まり、この後の第二のバンク１０５の現像工程で、第一のバンク１０４が溶解することを防ぐことができる。【００６４】
続いて、ネガ形フォトレジスト（ＺＰＮ１１５０：日本ゼオン株式会社製）を、スピンコーティングしプリベークした。この時の膜厚は５μｍ程度とした。次に、光透過スリットを備えたマスクを介して、第二のバンク１０５を形成させる位置に対してＵＶ光を投射し露光した。そして、フォトレジストがプリベークされた基板にアルカリ現像液をスプレーシャワーすることにより現像の進行性の差によって、図３に示すように逆テーパ部を有する第二のバンク１０５を形成した。【００６５】
次に、この上にバソフェナントロリン（株式会社同仁化学研究所製）とＣｓをモル比１：１で２００Å厚に共蒸着して電子輸送層３０４を形成した。次に、この上に青色発光層としてジスチリルビフェニル誘導体（出光興産社製「ＤＰＶＢｉ」）に末端にカルバゾリル基を有するＤＳＡ誘導体（出光興産社製「ＢＣｚＶＢｉ」）を１２質量％ドープした層を５０ｎｍで、黄色発光層としてα−ＮＰＤにルブレン（アクロス社製）を１質量％ドープした層を１０ｎｍ厚で、積層することによって、発光層３０３を形成した。次に、この上に１．３３×１０-4Ｐａの減圧下、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（株式会社同仁化学研究所製：α−ＮＰＤ）を０．１〜０．２ｎｍ／ｓの蒸着速度で３０ｎｍ厚に蒸着し、正孔輸送層３０２を形成した。【００６６】
最後に、スパッタリング法によりＩＺＯを成膜した。マスクを用いて、ＩＺＯを幅２ｍｍの帯状にパターニングして上部電極１０２（透明電極、陽極）を形成した。このようにして、発光面が２ｍｍ×２ｍｍの有機発光光源装置１を作製した。【００６７】
上部電極１０２上には伝播光取出し層１０８を形成した。伝播光取出し層１０８はマイクロレンズシートである。高屈折率樹脂（シグマアルドリッチ社製「Ｐｏｌｙ（ｖｉｎｙｌｐｈｅｎｙｌｓｕｌｆｉｄｅ）」）にナノ粒子（日産化学社製「ＯＺ−Ｓ３０Ｋ」）を５０ｖｏｌ％混合し、これらをＭＥＫ（メチルエチルケトン）溶媒に溶かすことで塗布液を形成した。これをスピンコーティングし、ＵＶ硬化することで、波長５５０ｎｍにおける屈折率が１．８の高屈折率透明基材を形成した。【００６８】
さらに、この基材に対して、マイクロレンズ（半球レンズ）の凸形状を反転した凹形状を有するニッケル電鋳金型に対してこの塗布液をスピンコーティングし、その上に、上記した高屈折率透明基材をゴムローラで貼り付け、それらをまとめてＵＶ硬化することで、マイクロレンズ付きの高屈折率基材を作成した。他方で同じ高屈折率原料を含む塗布液を有機発光光源装置１に塗布し、その上にこのマイクロレンズ付きの高屈折率基材を貼り付け、下地の高屈折率原料とマイクロレンズ付きの高屈折率基材とを接着することで、伝播光取出し層１０８を形成した。伝播光取出し層１０８の凹凸構造のアスペクト比は０．５であった。【００６９】
伝播光取出し層１０８の上部にエバネッセント光取出し層１０９を形成した。伝播光取出し層１０８の凹凸構造により、エバネッセント光取出し層１０９の光取出し側表面にも凹凸構造が形成された。エバネッセント光取出し層１０９の塗液は、ＩＰＡ溶媒に粒径１００ｎｍのシリカ粒子５ｗｔ％にバインダとしてシリカゾル３ｗｔ％を含ませ形成し、スピンコートにより形成した。このようにして目的の有機発光光源装置１を作製した。【００７０】
次に、この有機発光光源装置１を形成した封止基板１０７上を大気に曝すことなく、高純度窒素ガスを循環させて高露点を保った封止室に移動させた。【００７１】
次に、封止室にこの封止基板１０７を導入した。封止基板１０７のエッジ部分に周知のシールディスペンサ装置を用いてシール用の光硬化樹脂である樹脂層１０６を描画した（図示省略）。さらに、封止基板１０７の有機発光素子のある側に、エポキシ樹脂製の封止材料（波長５８７．６ｎｍにおける屈折率は約１．５）を塗布した。そして、封止室内にある真空貼り合わせ装置に導入し、封止基板１０７と基板１００とを貼り合せて圧着させた。次に、封止基板１０７と基板１００とを貼り合せて作成した有機発光光源装置１の有機発光素子全体にＵＶ光が当たらないよう周知の遮光板を置き、封止基板１０７側からＵＶ光を照射させて光硬化樹脂である樹脂層１０６を硬化させた。このようにして図３に対応するトップエミッション型の構成を有する試料を作製した。【００７２】
作製した有機発光光源装置に電圧を印加したところ、ドーパントからの発光がＥＬスペクトルから確認され、白色発光が確認できた。【００７３】
比較例として伝播光取出し層及びエバネッセント光取出し層を形成しない素子（比較例１−１）、伝播光取出し層を形成せず、エバネッセント光取出し層のみを形成した素子（比較例１−２）、伝播光取出し層を形成し、エバネッセント光取出し層を形成しない素子（比較例１−３）、エバネッセント光取出し層の上に伝播光取出し層を形成した素子（比較例１−４）、をそれぞれ作製した。【００７４】
本実施例は、比較例１−１、１−２、１−３、１−４と比較して１．５倍、１．４倍、１．３５倍、１．３倍高い発光効率（ｌｍ／Ｗ）を示した。また、比較例１−３はマイクロレンズの半球形状を反映して、正面方向の輝度が斜め方向よりも強い発光角度分布を示したのに対して、本実施例ではエバネッセント光取出し層１０９があるおかげで、高効率を保ったままで、発光角度分布の少ない、より等方的な、使用者に違和感のない白色光源（照明）を得ることができた。
【実施例２】
【００７５】
図４は本発明の一実施形態に係る有機発光装置の断面図である。実施例１で作成した構成と同様の材料を用いて、上部電極１０２までを作製した。その後直接、同様の封止室に移動させ、封止を行うことで、封止基板１０７までを形成した。【００７６】
その後、封止基板１０７上には伝播光取出し層１０８を形成した。伝播光取出し層１０８はマイクロレンズシートである。マイクロレンズ（半球レンズ）の凸形状を反転した凹形状を有するニッケル電鋳金型に対して通常のＵＶ硬化型アクリル樹脂をスピンコーティングし、その上に透明基材（ＰＥＴフィルム）をゴムローラで貼り付け、それらをまとめてＵＶ硬化することで、マイクロレンズ付きのＰＥＴ基材を作成した。このマイクロレンズ付きのＰＥＴ基材を、接着剤を用いて封止基板１０７に貼り付け、下地のマイクロレンズ付きのＰＥＴ基材と封止基板１０７を接着することで、伝播光取出し層１０８を形成した。【００７７】
また、伝播光取出し層１０８の上部に実施例２と同様のエバネッセント光取出し層１０９を形成し、封止基板１０７と基板１００の間に光硬化樹脂である樹脂層１０６を挟んだ状態で貼り合せて、光硬化樹脂の光硬化を行い、目的の有機発光光源装置１を作製した。【００７８】
作製した有機発光素子に電圧を印加したところ、ドーパントからの発光がＥＬスペクトルから確認され、白色発光が確認できた。
【符号の説明】
【００７９】
１  有機発光光源装置
１００  基板
１０１  下部電極
１０２  上部電極
１０３  有機層
１０４  第一のバンク
１０５  第二のバンク
１０６  樹脂層
１０７  封止基板
１０８  伝搬光取出し層
１０９  エバネッセント光取出し層
３０１  正孔注入層
３０２  正孔輸送層
３０３  発光層
３０４  電子輸送層
３０５  電子注入層
【図１】
2014034308.tif 000003
【図２】
2014034308.tif 000004
【図３】
2014034308.tif 000005
【図４】
2014034308.tif 000006
【手続補正書】
【提出日】平成26年9月19日(2014.9.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反射電極と、
透明電極と、
前記反射電極と前記透明電極との間に配置された有機層と、
前記透明電極の光出射側に配置された伝搬光取出し層と、
前記伝搬光取出し層の光出射側の表面に配置されたエバネッセント光取出し層と、を有
し、
前記伝搬光取出し層は透明基材を含み、
前記伝搬光取出し層は前記有機層からの出射光を散乱する微粒子を含み、
前記伝搬光取出し層の微粒子は、前記伝搬光取出し層の透明基材に分散されており、
前記伝搬光取出し層の微粒子と前記伝搬光取出し層の透明基材の屈折率差が０．２以上
あり、
前記伝搬光取出し層の膜厚は２μｍ以上１００μｍ以下であり、
前記前記伝搬光取出し層の透明基材の屈折率は１．４以上１．８５以下であり、
前記伝搬光取出し層の微粒子の中心粒径は２００ｎｍ以上５μｍ以下であり、
前記エバネッセント光取出し層は母材および散乱媒体を含み、
前記エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、前記伝搬光取出し層の透明基材の屈
折率よりも小さく、
前記エバネッセント光取出し層の母材の屈折率は、前記エバネッセント光取出し層の散
乱媒体の屈折率と異なり、
前記エバネッセント光取出し層の散乱媒体は、前記伝搬光取出し層の光出射側の表面に
生じるエバネッセント光を散乱させる有機発光素子。
【請求項２】
請求項１において
前記伝搬光取出し層の光出射側の表面には凹凸構造が形成される有機発光素子。
【請求項３】
請求項１または２において
前記エバネッセント光取出し層の膜厚方向において、前記エバネッセント光取出し層中
に散乱媒体が存在する領域は、前記伝播光取出し層および前記エバネッセント光取出し層
の界面から光出射側に向かって４０ｎｍ以上４００ｎｍ以下である有機発光素子。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれかにおいて
前記散乱媒体は極微粒子であり、
前記エバネッセント光取出し層の母材の屈折率と前記エバネッセント光取出し層の散乱
媒体との差は０．２以上であり、
前記極微粒子の平均半径は５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である有機発光素子。
【請求項５】
請求項２において
前記伝搬光取出し層の凹凸構造のアスペクト比が０．５以上５以下である有機発光素子。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれかの有機発光素子を備える有機発光光源装置。
【国際調査報告】
2014034308.tif 000007
2014034308.tif 000008
2014034308.tif 000009
2014034308.tif 000010