【手続補正書】
【提出日】平成27年6月19日(2015.6.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも陽極、正孔注入層、第一正孔輸送層、第二正孔輸送層、発光層、電子輸送層及び陰極をこの順に有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第二正孔輸送層が下記一般式（１ａ）又は（１ｂ）で表されるアリールアミン化合物を含有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子（但し、前記一般式（１ａ）が下記一般式（１ａ−ｂ）となる場合は除くものとする）。
【化１】
2015092581.tif 000001
（１ａ）
（式中、Ａｒ１〜Ａｒ４は相互に同一でも異なってもよく、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表す。）
【化２】
2015092581.tif 000002
（１ｂ）
（式中、Ａｒ１〜Ａｒ４は相互に同一でも異なってもよく、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表す。）
【化３】
2015092581.tif 000003
（１ａ−ｂ）
（式中、Ａｒ１〜Ａｒ４は相互に同一でも異なってもよく、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表す。）
【請求項２】
前記第一正孔輸送層が分子中にトリフェニルアミン構造を３個〜６個、単結合またはヘテロ原子を含まない２価基で連結した構造を有するアリールアミン化合物を含有する請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記分子中にトリフェニルアミン構造を３個〜６個、単結合またはヘテロ原子を含まない２価基で連結した構造を有するアリールアミン化合物が、下記一般式（２）で表される、分子中にトリフェニルアミン構造を４個有するアリールアミン化合物である請求項２記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化４】
2015092581.tif 000004
（２）
（式中、Ｒ１〜Ｒ１２は重水素原子、フッ素原子、塩素原子、シアノ基、ニトロ基、置換基を有していてもよい炭素原子数１ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、置換基を有していてもよい炭素原子数５ないし１０のシクロアルキル基、置換基を有していてもよい炭素原子数２ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素原子数１ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルキルオキシ基、置換基を有していてもよい炭素原子数５ないし１０のシクロアルキルオキシ基、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の芳香族複素環基、置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基、または置換もしくは無置換のアリールオキシ基を表す。ｒ１〜ｒ１２は同一でも異なってもよく、ｒ１、ｒ２、ｒ５、ｒ８、ｒ１１、ｒ１２は０または１〜５の整数を表し、ｒ３、ｒ４、ｒ６、ｒ７、ｒ９、ｒ１０は０または１〜４の整数を表す。ｒ１、ｒ２、ｒ５、ｒ８、ｒ１１、ｒ１２が２〜５の整数である場合、または、ｒ３、ｒ４、ｒ６、ｒ７、ｒ９、ｒ１０が２〜４の整数である場合、同一のベンゼン環に複数個結合するＲ１〜Ｒ１２は相互に同一でも異なってもよく、単結合、置換もしくは無置換のメチレン基、酸素原子または硫黄原子を介して互いに結合して環を形成してもよい。Ａ１、Ａ２、Ａ３は同一でも異なってもよく、下記構造式（Ｂ）〜（Ｇ）で示される２価基または単結合を表す。）
【化５】
2015092581.tif 000005
（Ｂ）
（式中、ｎ１は１〜３の整数を表す。）
【化６】
2015092581.tif 000006
（Ｃ）
【化７】
2015092581.tif 000007
（Ｄ）
【化８】
2015092581.tif 000008
（Ｅ）
【化９】
2015092581.tif 000009
（Ｆ）
【化１０】
2015092581.tif 000010
（Ｇ）
【請求項４】
前記第一正孔輸送層が分子中にトリフェニルアミン構造を２個、単結合またはヘテロ原子を含まない２価基で連結した構造を有するアリールアミン化合物を含有する請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記分子中にトリフェニルアミン構造を２個、単結合またはヘテロ原子を含まない２価基で連結した構造を有するアリールアミン化合物が、下記一般式（３）で表されるアリールアミン化合物である請求項４記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化１１】
2015092581.tif 000011
（３）
（式中、Ｒ１３〜Ｒ１８は重水素原子、フッ素原子、塩素原子、シアノ基、ニトロ基、置換基を有していてもよい炭素原子数１ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、置換基を有していてもよい炭素原子数５ないし１０のシクロアルキル基、置換基を有していてもよい炭素原子数２ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素原子数１ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルキルオキシ基、置換基を有していてもよい炭素原子数５ないし１０のシクロアルキルオキシ基、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の芳香族複素環基、置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基、または置換もしくは無置換のアリールオキシ基を表す。ｒ１３〜ｒ１８は同一でも異なってもよく、ｒ１３、ｒ１４、ｒ１７、ｒ１８は０または１〜５の整数を表し、ｒ１５、ｒ１６は０または１〜４の整数を表す。ｒ１３、ｒ１４、ｒ１７、ｒ１８が２〜５の整数である場合、または、ｒ１５、ｒ１６が２〜４の整数である場合、同一のベンゼン環に複数個結合するｒ１３〜ｒ１８は相互に同一でも異なってもよく、単結合、置換もしくは無置換のメチレン基、酸素原子または硫黄原子を介して互いに結合して環を形成してもよい。Ａ４は下記構造式（Ｃ）〜（Ｇ）で示される２価基または単結合を表す。）
【化１２】
2015092581.tif 000012
（Ｃ）
【化１３】
2015092581.tif 000013
（Ｄ）
【化１４】
2015092581.tif 000014
（Ｅ）
【化１５】
2015092581.tif 000015
（Ｆ）
【化１６】
2015092581.tif 000016
（Ｇ）
【請求項６】
前記電子輸送層が下記一般式（４）で表されるアントラセン環構造を有する化合物を含有する請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化１７】
2015092581.tif 000017
（４）
（式中、Ａ５は置換もしくは無置換の芳香族炭化水素の２価基、置換もしくは無置換の芳香族複素環の２価基、置換もしくは無置換の縮合多環芳香族の２価基、もしくは単結合を表し、Ｂは置換もしくは無置換の芳香族複素環基を表し、Ｃは置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の芳香族複素環基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表し、Ｄは互いに同一でも異なってもよく、水素原子、重水素原子、フッ素原子、塩素原子、シアノ基、トリフルオロメチル基、炭素原子数１ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の芳香族複素環基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表し、ｐ、ｑは、ｐとｑの和が９となる関係を維持しつつ、ｐは７または８を表し、ｑは１または２を表す。）
【請求項７】
前記アントラセン環構造を有する化合物が、下記一般式（４ａ）で表されるアントラセン環構造を有する化合物である請求項６記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化１８】
2015092581.tif 000018
（４ａ）
（式中、Ａｒ５、Ａｒ６、Ａｒ７は相互に同一でも異なってもよく、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の芳香族複素環基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表す。Ｒ１９〜Ｒ２５は相互に同一でも異なってもよく、水素原子、重水素原子、フッ素原子、塩素原子、シアノ基、ニトロ基、置換基を有していてもよい炭素原子数１ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、置換基を有していてもよい炭素原子数５ないし１０のシクロアルキル基、置換基を有していてもよい炭素原子数２ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルケニル基、置換基を有していてもよい炭素原子数１ないし６の直鎖状もしくは分岐状のアルキルオキシ基、置換基を有していてもよい炭素原子数５ないし１０のシクロアルキルオキシ基、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の芳香族複素環基、置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基、または置換もしくは無置換のアリールオキシ基であって、単結合、置換もしくは無置換のメチレン基、酸素原子または硫黄原子を介して互いに結合して環を形成してもよい。Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４は炭素原子または窒素原子を表し、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、Ｘ４のいずれか１つのみが窒素原子であるものとし、この場合の窒素原子はＲ１９〜Ｒ２２の水素原子もしくは置換基を有さないものとする。）
【請求項８】
前記アントラセン環構造を有する化合物が、下記一般式（４ｂ）で表されるアントラセン環構造を有する化合物である請求項６記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化１９】
2015092581.tif 000019
（４ｂ）
（式中、Ａ５は置換もしくは無置換の芳香族炭化水素の２価基、置換もしくは無置換の芳香族複素環の２価基、置換もしくは無置換の縮合多環芳香族の２価基、または単結合を表し、Ａｒ８、Ａｒ９、Ａｒ１０は相互に同一でも異なってもよく、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、置換もしくは無置換の芳香族複素環基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表す。）
【請求項９】
前記一般式（１ａ）で表されるアリールアミン化合物が、下記一般式（１ａ−ａ）で表されるアリールアミン化合物である請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化２０】
2015092581.tif 000020
（１ａ−ａ）
（式中、Ａｒ１〜Ａｒ４は相互に同一でも異なってもよく、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表す。）
【請求項１０】
前記一般式（１ｂ）で表されるアリールアミン化合物が、下記一般式（１ｂ−ａ）で表されるアリールアミン化合物である請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【化２１】
2015092581.tif 000021
（１ｂ−ａ）
（式中、Ａｒ１〜Ａｒ４は相互に同一でも異なってもよく、置換もしくは無置換の芳香族炭化水素基、または置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基を表す。）
【請求項１１】
前記一般式（１ａ）または（１ｂ）において、Ａｒ１およびＡｒ４が置換もしくは無置換のフェニル基である請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１２】
前記一般式（１ａ）または（１ｂ）において、Ａｒ１およびＡｒ４が置換基を有するフェニル基である請求項１１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１３】
前記一般式（１ａ）または（１ｂ）において、Ａｒ１およびＡｒ４が重水素原子、ハロゲン原子、縮合多環芳香族基、および芳香族複素環基から選ばれる置換基を有するフェニル基である請求項１２記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１４】
前記一般式（１ａ）または（１ｂ）において、Ａｒ１およびＡｒ４が無置換のフェニル基である請求項１１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１５】
前記一般式（１ａ）または（１ｂ）において、Ａｒ１およびＡｒ４が置換もしくは無置換の縮合多環芳香族基である請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。