【手続補正書】
【提出日】平成27年7月14日(2015.7.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度の情報が少なくとも収納されるデータベースを用いて、試料の粉末回折パターンより前記試料に含まれる結晶相を同定する、結晶相同定方法であって、
既に同定された結晶相の情報である試料含有結晶相情報を用いて、前記試料の粉末回折パターンである第１回折パターンに対して、全パターンフィッティングを施して、前記既に同定された結晶相の理論回折パターンを算出する、全パターンフィッティングステップと、
前記全パターンフィッティングステップが算出した前記既に同定された結晶相の理論回折パターンと、前記第１回折パターンとの差異に基づいて、試料の残余情報を生成する、残余情報生成ステップと、
前記残余情報生成ステップが生成する前記残余情報を、前記データベースに収納される複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度と、比較することにより、前記データベースに収納される複数の結晶相より前記試料に含まれる新たな結晶相を選択する、残余情報サーチマッチステップと、
を備えることを特徴とする結晶相同定方法。
【請求項２】
請求項１に記載の結晶相同定方法であって、
前記全パターンフィッティングステップの前に実行されるとともに、前記試料の粉末回折パターンを、前記データベースに収納される複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度と、比較することにより、前記データベースに収納される複数の結晶相より前記試料に含まれる結晶相を選択し、当該結晶相を前記試料含有結晶相情報とする、サーチマッチステップを、
さらに備えることを特徴とする結晶相同定方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の結晶相同定方法であって、
前記残余情報サーチマッチステップにおける同定の適合度合いに基づいて、更なる同定を行うか否かを判定し、更なる同定を行う場合は、前記残余情報サーチマッチステップが選択した前記新たな結晶相を前記試料含有結晶相情報に追加し、前記試料の粉末回折パターンである第１回折パターンに対して、前記試料含有結晶相情報を用いて、前記全パターンフィッティングステップ、前記残余情報生成ステップ、及び前記残余情報サーチマッチステップをさらに実行させる、サーチマッチ結果判定ステップを、
さらに備えることを特徴とする結晶相同定方法。
【請求項４】
請求項１又は２に記載の結晶相同定方法であって、
前記残余情報サーチマッチステップにおける同定の適合度合いに基づいて、更なる同定を行うか否かを判定し、更なる同定を行う場合は、前記残余情報サーチマッチステップが選択した前記新たな結晶相を新たに前記試料含有結晶相情報とし、前記第１回折パターンから前記既に同定された結晶相の理論回折パターンを差し引いた残差回折パターンを新たに前記第１回折パターンとして、前記第１回折パターンに対して、前記試料含有結晶相情報を用いて、前記全パターンフィッティングステップ、前記残余情報生成ステップ、及び前記残余情報サーチマッチステップをさらに実行させる、サーチマッチ結果判定ステップを、
さらに備えることを特徴とする結晶相同定方法。
【請求項５】
複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度の情報が少なくとも収納されるデータベースを用いて、試料の粉末回折パターンより前記試料に含まれる結晶相を同定する、結晶相同定装置であって、
既に同定された結晶相の情報である試料含有結晶相情報を用いて、前記試料の粉末回折パターンである第１回折パターンに対して、全パターンフィッティングを施して、前記既に同定された結晶相の理論回折パターンを算出する、全パターンフィッティング手段と、
前記全パターンフィッティング手段が算出した前記既に同定された結晶相の理論回折パターンと、前記第１回折パターンとの差異に基づいて、試料の残余情報を生成する、残余情報生成手段と、
前記残余情報生成手段が生成する前記残余情報を、前記データベースに収納される複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度と、比較することにより、前記データベースに収納される複数の結晶相より前記試料に含まれる新たな結晶相を選択する、残余情報サーチマッチ手段と、
を備えることを特徴とする結晶相同定装置。
【請求項６】
複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度の情報が少なくとも収納されるデータベースを用いて、試料の粉末回折パターンより前記試料に含まれる結晶相を同定する、結晶相同定プログラムであって、
コンピュータを、
既に同定された結晶相の情報である試料含有結晶相情報を用いて、前記試料の粉末回折パターンである第１回折パターンに対して、全パターンフィッティングを施して、前記既に同定された結晶相の理論回折パターンを算出する、全パターンフィッティング手段、
前記全パターンフィッティング手段が算出した前記既に同定された結晶相の理論回折パターンと、前記第１回折パターンとの差異に基づいて、試料の残余情報を生成する、残余情報生成手段、
前記残余情報生成手段が生成する前記残余情報を、前記データベースに収納される複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度と、比較することにより、前記データベースに収納される複数の結晶相より前記試料に含まれる新たな結晶相を選択する、残余情報サーチマッチ手段、
として機能させるための結晶相同定プログラム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
定性分析は、Ｘ線回折測定の測定データより生成される試料の粉末回折パターンから、試料に含まれる結晶相を同定することである。候補となる結晶相の粉末Ｘ線回折パターンの情報は、データベースに登録されている。データベースとは、例えば、ＩＣＤＤ（International Centre for Diffraction Data）のＰＤＦ（Powder Diffraction File）であり、ＰＤＦに登録されている情報に、結晶相の粉末回折パターンのピーク位置ｄとピークの積分強度Ｉの情報が含まれている。なお、ＩＣＤＤのデータベースには、無機結晶相であれば約２５万種類の結晶相が登録されている。一般に、定性分析では、以下のように結晶相の同定を行っている。まず、Ｘ線回折測定にて測定される試料のＸ線回折データより、試料の粉末回折パターンを生成する。試料の粉末回折パターンを、かかるデータベースに収納されている複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度の情報と比較して、かかるデータベースに収納されている複数の結晶相から、ピーク位置及びピーク強度が適合する結晶相を探索（サーチ）し、適合する結晶相を試料に含まれる結晶相の候補とする。従来技術に係る結晶相の同定法が、例えば、特許文献１及び特許文献２に開示されている。なお、本明細書において、試料の粉末回折パターン又はそれから抽出される測定情報と、データベースに収納されている複数の結晶相の情報とを比較して、試料の粉末回折パターン又はそれから抽出される測定情報に適合する結晶相をデータベースより探索し、試料に含まれる結晶相を同定することを、サーチマッチと呼んでいる。結晶相の同定方法として、ハナワルト（Hanawalt）法、Ｊｏｈｎｓｏｎ／Ｖａｎｄ法、及びＳＡＮＤＭＡＮ（Search and Match on Nova）の他、プロファイルベース検索が知られている。なお、プロファイルベース検索は、パターンの形を重視して同定する方法である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
（１）上記課題を解決するために、本発明に係る結晶相同定方法は、複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度の情報が少なくとも収納されるデータベースを用いて、試料の粉末回折パターンより前記試料に含まれる結晶相を同定する、結晶相同定方法であって、｛既に同定された結晶相の情報である試料含有結晶相情報を用いて、前記試料の粉末回折パターンである第１回折パターンに対して、全パターンフィッティングを施して、前記既に同定された結晶相の理論回折パターンを算出する、全パターンフィッティングステップ｝と、｛前記全パターンフィッティングステップが算出した前記既に同定された結晶相の理論回折パターンと、前記第１回折パターンとの差異に基づいて、試料の残余情報を生成する、残余情報生成ステップ｝と、｛前記残余情報生成ステップが生成する前記残余情報を、前記データベースに収納される複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度と、比較することにより、前記データベースに収納される複数の結晶相より前記試料に含まれる新たな結晶相を選択する、残余情報サーチマッチステップ｝と、を備える。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
（５）本発明に係る結晶相同定装置は、複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度の情報が収納されるデータベースを用いて、試料の粉末回折パターンより前記試料に含まれる結晶相を同定する、結晶相同定装置であって、｛既に同定された結晶相の情報である試料含有結晶相情報を用いて、前記試料の粉末回折パターンである第１回折パターンに対して、全パターンフィッティングを施して、前記既に同定された結晶相の理論回折パターンを算出する、全パターンフィッティング手段｝と、｛前記全パターンフィッティング手段が算出した前記既に同定された結晶相の理論回折パターンと、前記第１回折パターンとの差異に基づいて、試料の残余情報を生成する、残余情報生成手段｝と、｛前記残余情報生成手段が生成する前記残余情報を、前記データベースに収納される複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度と、比較することにより、前記データベースに収納される複数の結晶相より前記試料に含まれる新たな結晶相を選択する、残余情報サーチマッチ手段｝と、を備えていてもよい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
（６）本発明に係るプログラムは、複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度の情報が収納されるデータベースを用いて、試料の粉末回折パターンより前記試料に含まれる結晶相を同定する、結晶相同定プログラムであって、コンピュータを、｛既に同定された結晶相の情報である試料含有結晶相情報を用いて、前記試料の粉末回折パターンである第１回折パターンに対して、全パターンフィッティングを施して、前記既に同定された結晶相の理論回折パターンを算出する、全パターンフィッティング手段｝、｛前記全パターンフィッティング手段が算出した前記既に同定された結晶相の理論回折パターンと、前記第１回折パターンとの差異に基づいて、試料の残余情報を生成する、残余情報生成手段｝、｛前記残余情報生成手段が生成する前記残余情報を、前記データベースに収納される複数の結晶相のピーク位置及びピーク強度と、比較することにより、前記データベースに収納される複数の結晶相より前記試料に含まれる新たな結晶相を選択する、残余情報サーチマッチ手段｝、として機能させるための結晶相同定プログラムであってもよい。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
第１の実施形態に係る結晶相同定方法では、ステップ２（サーチマッチステップ）において、試料に含まれる結晶相を１個選択して、ステップ３へ進んでいるのに対して、当該実施形態に係る結晶相同定方法では、ステップ２において、試料に含まれる結晶相を１個又は複数個選択して、ステップ３へ進んでいる。ステップ２において、試料に含まれる結晶相の候補として決定した結晶相のＦＯＭが閾値未満である限り、試料に含まれる結晶相として選択することにより、より高速に定性分析をすることが可能となる。含有量が比較的多い結晶相が複数個、試料に含まれている（ことが事前に判明している）場合に、当該実施形態に係る結晶相同定方法は、格別な効果を奏する。なお、当該実施形態において、ステップ２（サーチマッチステップ）における結晶相のＦＯＭの閾値を第１閾値とし、ステップ７（サーチマッチ結果判定ステップ）における結晶相のＦＯＭの閾値を第２閾値として、異なっていてもよい。第１閾値を第２閾値より高く設定することにより、ステップ２において、比較的含有量の多い結晶相の同定を行うことが出来る。そして、その後、ステップ３において精密化された理論回折パターンを用いることにより、ステップ６において、含有量が少ない結晶相の同定をより高い精度で行うことが出来る。