(57)【要約】  第１電極形成工程、第１隔壁形成工程、第１有機機能膜成膜工程、第２隔壁形成工程、第２有機機能膜成膜工程、第２電極形成工程を備える。第２隔壁形成工程では、平面視において、第２隔壁の前記第２開口部を臨む側壁の底部端縁が、第１隔壁の第１開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置、または当該底部端縁よりも後退した位置になるように、第２隔壁を形成する。第２有機機能膜形成工程では、第２開口部内の第２有機機能膜の上端縁が、第２隔壁の第２開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置、または当該底部端縁よりも上方となるように、第２インク液滴を滴下する。
2014030354.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に第１電極を形成する第１電極形成工程と、
前記基板上に、第１開口部を規定する第１隔壁を、前記第１開口部の底に前記第１電極の少なくとも一部が露出するように形成する第１隔壁形成工程と、
前記第１開口部内に第１有機材料を含む第１インク液滴を滴下して、第１有機機能膜を成膜する第１有機機能膜成膜工程と、
前記第１有機機能膜形成工程を実行した後、前記第１隔壁上に、前記第１開口部に連通する第２開口部を規定する第２隔壁を形成する第２隔壁形成工程と、
前記第２開口部の開口から、前記第１有機材料とは異なる第２有機材料を含む第２インク液滴を滴下して、露出している前記第１有機機能膜の表面を被覆するように、第２有機機能膜を成膜する第２有機機能膜成膜工程と、
前記第２有機機能膜上に第２電極を形成する第２電極形成工程と、
を備え、
前記第２隔壁形成工程では、平面視において、前記第２隔壁における前記第２開口部を臨む側壁の底部端縁が、前記第１隔壁における前記第１開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも後退した位置になるように、前記第２隔壁を形成し、
前記第２有機機能膜形成工程では、前記第２開口部内における前記第２有機機能膜の上端縁が、前記第２隔壁における前記第２開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも上方となるように、前記第２インク液滴を滴下する
ことを特徴とする有機電子デバイスの製造方法。
【請求項２】
前記第１隔壁形成工程は、
前記基板上に第１隔壁材料を含む第１隔壁膜を形成するサブ工程と、
前記第１隔壁膜の一部を選択的に露光し、第１現像液を用いて前記第１隔壁膜を現像して前記第１開口部をあけるサブ工程と、
を備え、
前記第２隔壁形成工程は、
前記第１隔壁上および前記第１有機機能膜上に、第２隔壁材料を含む第２隔壁膜を形成するサブ工程と、
前記第２隔壁膜の一部を選択的に露光し、第２現像液を用いて前記第２隔壁膜を現像して前記第２開口部をあけるサブ工程と、
を備え、
前記第２隔壁形成工程における前記第２隔壁膜を形成するサブ工程では、前記第２隔壁材料として、前記第１有機機能膜がエッチング耐性を有する前記第２現像液を用いエッチングが可能な材料を選択的に使用する
ことを特徴とする請求項１に記載の有機電子デバイスの製造方法。
【請求項３】
前記第１隔壁形成工程における前記第１開口部をあけるサブ工程では、前記第１現像液として、アルカリ性現像液を使用し、
前記第２隔壁形成工程における前記第２開口部をあけるサブ工程では、前記第２現像液として、水系現像液を使用する
ことを特徴とする請求項２に記載の有機電子デバイスの製造方法。
【請求項４】
前記第１隔壁形成工程は、前記第１隔壁に対してその表面に撥液処理を施す第１撥液処理サブ工程を含み、
前記第２隔壁形成工程は、前記第２隔壁に対してその表面に撥液処理を施す第２撥液処理サブ工程を含み、
前記第１撥液処理サブ工程では、前記第１隔壁の上面の前記第１インク液滴に対する第１接触角が、前記第１隔壁の前記第１開口部を臨む側壁表面の前記第１インク液滴に対する第２接触角よりも大きくなるように、前記第１隔壁に対して前記撥液処理を施し、
前記第２撥液処理サブ工程では、前記第２隔壁の上面の前記第２インク液滴に対する第３接触角が、前記第２隔壁の前記第２開口部を臨む側壁表面の前記第２インク液滴に対する第４接触角よりも大きくなるように、前記第２隔壁に対して前記撥液処理を施す
ことを特徴とする請求項１から請求項３の何れかに記載の有機電子デバイスの製造方法。
【請求項５】
前記第１撥液処理サブ工程と前記第２撥液処理サブ工程とは、前記第２接触角、前記第１接触角、前記第４接触角、前記第３接触角の順に接触角が大きくなるように、前記第１隔壁および前記第２隔壁の各々に対して前記撥液処理を施す
ことを特徴とする請求項４に記載の有機電子デバイスの製造方法。
【請求項６】
前記第１隔壁形成工程では、前記第１隔壁膜を形成するサブ工程において、撥液性を有する前記第１隔壁材料を用いることにより、その表面が撥液性を有する前記第１隔壁を形成し、
前記第２隔壁形成工程では、前記第２隔壁膜を形成するサブ工程において、撥液性を有する前記第２隔壁材料を用いることにより、その表面が撥液性を有する前記第２隔壁を形成する
ことを特徴とする請求項２に記載の有機電子デバイスの製造方法。
【請求項７】
前記第１有機機能膜成膜工程では、その上端縁が前記第１隔壁の上面に到達しないように、前記第１有機機能膜を形成する
ことを特徴とする請求項１から請求項６の何れかに記載の有機電子デバイスの製造方法。
【請求項８】
基板上に第１電極を形成する第１電極形成工程と、
前記基板上に、第１開口部を規定する第１隔壁を、前記第１開口部の底に前記第１電極の少なくとも一部が露出するように形成する第１隔壁形成工程と、
前記第１開口部内に第１有機材料を含む第１インク液滴を滴下して、第１有機機能膜を成膜する第１有機機能膜成膜工程と、
前記第１有機機能膜形成工程を実行した後、前記第１隔壁上に、前記第１開口部に連通する第２開口部を規定する第２隔壁を形成する第２隔壁形成工程と、
前記第２開口部の開口から、前記第１有機材料とは異なる第２有機材料を含む第２インク液滴を滴下して、露出している前記第１有機機能膜の表面を被覆するように、第２有機機能膜を成膜する第２有機機能膜成膜工程と、
前記第２有機機能膜上に第２電極を形成する第２電極形成工程と、
を備え、
前記第２隔壁形成工程では、平面視において、前記第２隔壁における前記第２開口部を臨む側壁の底部端縁が、前記第１隔壁における前記第１開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも後退した位置になるように、前記第２隔壁を形成し、
前記第２有機機能膜形成工程では、前記第２開口部内における前記第２有機機能膜の上端縁が、前記第２隔壁における前記第２開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも上方となるように、前記第２インク液滴を滴下し、
前記第１有機機能膜形成工程では、キャリア注入層およびキャリア輸送層の積層体を、前記第１有機機能膜として成膜し、
前記第２有機機能膜形成工程では、正孔と電子の再結合により電界発光現象を生じる発光層を、前記第２有機機能膜として成膜する
ことを特徴とする有機ＥＬデバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機電子デバイスの製造方法および有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）デバイスの製造方法に関し、特に、有機機能膜の成膜に塗布法を用いる有機電子デバイスの製造方法および有機ＥＬデバイスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、インクジェット法に代表される塗布法を、有機電子デバイスの製造方法および有機ＥＬデバイスの製造方法に用いる研究・開発がなされている。塗布法を用いて有機機能膜を成膜する場合には、蒸着法などの真空成膜法を用いる場合に比べて、デバイスの大型化への対応が容易であり、量産に際して優位である。【０００３】
ここで、有機電子デバイスの製造や有機ＥＬデバイスの製造に塗布法を用いて成膜を行う場合には、膜を形成しようとする領域を囲繞するように隔壁を設け、囲繞により規定された開口部内に有機機能材料インクを塗布する方法が採用される。この場合に、開口部内に塗布した有機機能材料インクの上端縁が、隔壁における開口部を臨む側壁表面の所定の位置よりも開口上端側に位置してしまうという現象が生じ得る（這い上がり現象）。【０００４】
上記のように這い上がり現象が生じた場合には、所定のデバイス性能を確保することができなくなってしまう。具体的には、例えば、開口部内に複数の有機機能膜を積層し、その上下を挟むように電極を設ける構成の電子デバイスを形成しようとするとき、製造過程において上記のような這い上がり現象が発生した場合には、複数の有機機能膜の積層順が設計通りに順守されず、リーク電流路が形成されてしまうことになり、所定のデバイス性能が得られないことになる。【０００５】
このような這い上がり現象の発生を抑制しようとする技術が、特許文献１，２に開示されている。特許文献１では、開口部を囲繞する第１の隔壁を設け、当該開口部内に有機機能インクを塗布した後、第１の隔壁における開口部を臨む側壁表面、およびその上に形成された有機機能膜の一部を覆うように第２の隔壁を形成し、第２の隔壁により囲繞される開口部内に次の有機機能インクを塗布するという技術が開示されている。【０００６】
また、特許文献２では、第１の隔壁の上に、当該第１の隔壁よりも断面サイズの小さな第２の隔壁を積層し、第１の隔壁の上面における第２の隔壁で覆われていない部分（段差部）の撥液性を、第１の隔壁および第２の隔壁における他の表面よりも高くすることにより、上記のような這い上がり現象の発生を抑制しようとする技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−１０４８５９号公報
【特許文献２】特開２０１１−１０３２２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献１，２に開示の技術では、優れたデバイス性能を得る上で問題を有する。具体的に特許文献１に開示の技術では、第２の隔壁で第１の隔壁の側壁を覆う方法を採用するため、デバイス全体のサイズに対する開口部のサイズが狭小化してしまう。開口部のサイズの狭小化は、例えば、有機ＥＬデバイスにおいては、発光領域の狭小化となり、許容できるものではない。【０００９】
また、特許文献２に開示の技術については、第１の隔壁の上面における段差部分の撥液性の調整により這い上がり現象の発生を抑制しようとするものであるが、本発明者等が確認したところ、特許文献２に開示の技術では、有機機能インクの上端縁が第２の隔壁における開口部を臨む側壁に這い上がる現象が生じ、確実に這い上がり現象の発生を防止することはできない。【００１０】
本発明は、以上の課題に鑑みてなされたものであって、有機機能膜の成膜時における這い上がり現象の発生を抑制し、優れたデバイス性能を有する有機電子デバイスの製造方法、および有機ＥＬデバイスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の一態様に係る有機電子デバイスの製造方法は、次の工程を備える。【００１２】
（Ａ）基板上に第１電極を形成する第１電極形成工程
（Ｂ）基板上に、第１開口部を規定する第１隔壁を、第１開口部の底に第１電極の少なくとも一部が露出するように形成する第１隔壁形成工程
（Ｃ）第１開口部内に第１有機材料を含む第１インク液滴を滴下して、第１有機機能膜を成膜する第１有機機能膜成膜工程
（Ｄ）第１有機機能膜形成工程を実行した後、第１隔壁上に、第１開口部に連通する第２開口部を規定する第２隔壁を形成する第２隔壁形成工程
（Ｅ）第２開口部の開口から、第１有機材料とは異なる第２有機材料を含む第２インク液滴を滴下して、露出している第１有機機能膜の表面を被覆するように、第２有機機能膜を成膜する第２有機機能膜成膜工程
（Ｆ）第２有機機能膜上に第２電極を形成する第２電極形成工程
ここで、本態様に係る製造方法の第２隔壁形成工程では、平面視において、第２隔壁における第２開口部を臨む側壁の底部端縁が、第１隔壁における第１開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも後退した位置になるように、第２隔壁を形成する。【００１３】
また、第２有機機能膜形成工程では、第２開口部内における第２有機機能膜の上端縁が、第２隔壁における第２開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも上方となるように、第２インク液滴を滴下する。
【発明の効果】
【００１４】
上記態様に係る製造方法を採用すれば、リーク電流の発生を効果的に遮断することができ、これにより優れたデバイス性能を有する有機電子デバイスを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の実施の形態１に係る有機電子デバイスの製造過程を示す模式断面図である。
【図２】本発明の実施の形態１に係る有機電子デバイスの製造過程を示す模式断面図である。
【図３】本発明の実施の形態１に係る製造方法を用い製造される有機電子デバイスの一部構成を示す模式部分断面図である。
【図４】本発明の実施の形態２に係る製造方法を用い製造される有機ＥＬデバイスの一部構成を示す模式部分断面図である。
【図５】本発明の実施の形態２に係る有機ＥＬデバイスの製造過程を示す模式断面図である。
【図６】本発明の実施の形態２に係る有機ＥＬデバイスの製造過程を示す模式断面図である。
【図７】本発明の実施の形態２に係る製造方法を用い製造される有機ＥＬデバイスにおける隔壁およびその近傍領域の断面構成を示す模式断面図である。
【図８】（ａ）は、図７におけるＡ領域を拡大して示す模式断面図であり、（ｂ）は、図７におけるＢ領域を拡大して示す模式断面図である。
【図９】（ａ）は、比較例に係る製造方法を用い製造した有機ＥＬデバイスでの図８（ａ）に対応する領域を示す模式断面図であり、（ｂ）は、比較例に係る製造方法を用い製造した有機ＥＬデバイスでの図８（ｂ）に対応する領域を示す模式断面図である。
【図１０】従来技術に係る製造方法を用い製造される有機ＥＬデバイスの一部構成を示す模式断面図である。
【図１１】別の従来技術に係る有機ＥＬデバイスの製造過程を示す模式断面図である。
【図１２】本願発明者等が究明した、図１１に示す有機ＥＬデバイスの製造方法の問題点を示す模式断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
［本発明の各態様に至る経緯］
（ｉ）従来技術の検証
上述のように、有機ＥＬデバイスをはじめとする有機電子デバイスの製造では、インクジェット法などの塗布法を用いて有機機能膜を成膜する方法の採用が研究・開発されている。ここで、成膜対象となる有機機能膜としては、例えば、色素膜、発光材料膜、半導体膜などが挙げられる。このような塗布法を用いた成膜を採用する場合には、蒸着法などを用いる場合に比べて、種々のデバイスサイズへの対応、および量産性などの観点から優位である。
【００１７】
塗布法を用いて有機機能膜を成膜する場合には、先ず基板上に隔壁（バンク）を形成し、隔壁の囲繞により規定される開口部内に有機機能材料インク液滴を塗布（滴下）するという方法が採用される。このような方法を採用することにより、決められた領域に有機機能膜を適正に成膜することが可能となる。
【００１８】
ここで、開口部内に塗布したインク液滴が、隔壁における開口部を囲繞する側壁を這い上がる現象が知られている。成膜時において、このような這い上がり現象が生じると、上述のように、所定のデバイス性能を確保することができなくなってしまう。
【００１９】
本発明者等は、上記の這い上がり現象に起因するデバイス性能の低下という問題の抑制方法について鋭意検討を重ねた。
【００２０】
先ず、公知技術を採用することができるか否か、あるいは当該公知技術に僅かな設計変更を加えることで課題解決を図ることができるか、について検討した。以下では、検討した種々の公知技術の内、上記先行文献１，２に開示の技術を代表として、その検討結果を説明する。
【００２１】
特許文献１では、図１０に示す構成を採用することにより、這い上がり現象に起因するデバイス性能の低下を抑制しようとする技術が開示されている。
【００２２】
図１０に示すように、先ず、基板１０１上に下部電極１０２を形成する。そして、隣接する下部電極１０２同士の間、および下部電極１０２の端縁部分の上に、第１の隔壁１０４を積層形成する。次に、第１の隔壁１０４の囲繞により規定される開口部内に、塗布法を用いて第１有機機能膜（導電性を有する有機機能膜）である正孔注入層１０３を成膜する。この際、正孔注入層１０３の上端縁は、隔壁１０４の側壁表面１０４ａを這い上がって、側壁表面１０４ａの上部にまで至る場合がある。
【００２３】
特許文献１に開示の技術では、図１０に示すように、正孔注入層１０３の上端縁が隔壁１０４の側壁表面１０４ａの上部にまで這い上がった場合にも、隔壁１０４における上面および側壁表面１０４ａ、さらには正孔注入層１０３における隔壁表面１０４ａに這い上がった部分を被覆するように、第２の隔壁１０５を積層形成する方法が採用されている。そして、この後に、有機発光層１０６、電子輸送層１０７、および上部電極１０８を順に積層形成する。
【００２４】
特許文献１が開示する上記のような方法を採用することにより、確かに、正孔注入層１０３と上部電極１０８との間でのリーク電流路の形成を防ぐことができる。
【００２５】
しかしながら、特許文献１に開示の技術では、第２の隔壁１０５で第１の隔壁１０４の側壁を覆う方法を採用するため、発光層１０６を形成する領域の面積が狭くなってしまう。このため、高いデバイス性能を確保するという観点から許容できるものではない。
【００２６】
なお、基板１０１の主面に沿った水平方向（図面の横方向）において、第１の隔壁１０４の幅を狭くするという方法を採用することも考えられるが、通常、隔壁は、主に有機材料を用い形成されるため、基板に対する吸着強度を含めて、形状を維持するためには、その幅を比較的大きく確保しなければならない。特に、基板１０１側の根元部分の幅は大きく確保する必要がある。よって、第１の隔壁１０４の幅を狭くするという方法は採用することができない。
【００２７】
特許文献２では、図１１に示す方法を採用することにより、這い上がり現象に起因するデバイス性能の低下を抑制しようとする技術が開示されている。
【００２８】
図１１の（ａ）部分に示すように、先ず基板２０１上に陽極２０２を形成する。そして、陽極２０２の周囲を取り囲む領域に、第１の隔壁２１０を形成し、次いで、第１の隔壁２１０上に、これよりも幅の狭い第２の隔壁２１１を形成する。なお、第１の隔壁２１０および第２の隔壁２１１のそれぞれの上面２１０ａ，２１１ａおよび側壁表面２１０ｂ、２１１ｂには、撥液性が付与される。第１の隔壁２１０および第２の隔壁２１１の表面の撥液性は、各上面２１０ａ，２１１ａの撥液性が、側壁表面２１０ｂ，２１１ｂの撥液性よりも高くなるように撥液処理が施される。
【００２９】
次に、図１１の（ｂ）部分および（ｃ）部分に示すように、第１有機機能膜（導電性を有する有機機能膜）である正孔注入層２０３形成用のインク液滴を、第１の隔壁２１０の囲繞により規定される開口部２１２内部に滴下して、正孔注入層２０３を成膜する。その後、図１１の（ｄ）部分および（ｅ）部分に示すように、正孔注入層２０３上に、正孔輸送層などの中間機能層２０４を成膜する。この後、中間機能層２０４上に上部電極などを形成する（図示を省略）。
【００３０】
特許文献２に開示の技術では、第１の隔壁２１０の上面における段差部分（第２の隔壁２１１が積層されていない部分）の撥液性を、側壁表面２１０ｂ、２１１ｂよりも高く調整することにより這い上がり現象の発生を抑制しようとしている。このため、上記特許文献１に開示の技術に比べて、開口部を大きく確保することができ、デバイス性能を確保するのに優位であると考えられる。
【００３１】
しかしながら、発明者等が特許文献２に開示の技術について検証したところ、有機機能膜である正孔注入層２０３の這い上がり現象の発生を防止できないことを確認した。具体的には、特許文献２に開示の技術を用い正孔注入層２０３を成膜したところ、図１２に示すように、正孔注入層２０３のピンニング位置が第１の隔壁２１０における側壁表面２１０ｂではなく、第１の隔壁２１０の上面（段差部分）を乗り越えて、第２の隔壁２１１の側壁表面２１１ｂにまで這い上がってしまうことを確認した。よって、特許文献２に開示の技術では、確実に隔壁の側壁表面への有機機能膜の這い上がり現象の発生を抑制できないとの結論に達した。
【００３２】
以上のように、特許文献１に開示された方法では、有機機能膜の形成領域の狭小化が避けられず、優れたデバイス性能を有する有機電子デバイス（有機ＥＬデバイスを含む。）を得ることはできない。また、特許文献２に開示された方法では、有機機能膜の這い上がり現象を確実に防止することができず、この方法でも優れたデバイス性能を有する有機電子デバイス（有機ＥＬデバイスを含む。）を得ることはできない。
【００３３】
（ｉｉ）本発明の各態様の要旨
そこで、本発明者等は、リーク電流路が形成されるのを効果的に抑制して、優れたデバイス性能を得ることを可能とする有機電子デバイスの製造方法を構築するには、工程数の増加も視野に入れて、従来の方法を根本的に見直す必要があるとの認識に至った。そして、鋭意検討した結果、第１隔壁を形成し、導電性を有する第１有機機能膜を成膜した後、第１隔壁により規定される開口部の大きさと同等、あるいはそれよりも大きい開口サイズの開口部を規定する第２隔壁を第１隔壁上に形成して、その後に、第２有機機能膜を成膜する、という工程順から構成することが、有用な製造方法であるという結論に至った。
【００３４】
本発明者等が得た帰結に係る製造方法の重要な第１の視点は、発光特性などのデバイス特性に係る開口部の大きさ（開口サイズ）は、第１隔壁が規定する開口部の開口サイズによって制御可能であり、第１有機機能膜（導電性を有する有機機能膜）を成膜した後に第１隔壁上に第２隔壁を形成するため、導電性有機機能膜が第２隔壁の側壁表面を這い上がるという問題が確実に解消される点である。
【００３５】
第２の視点は、第１有機機能膜が第２隔壁の側壁を這い上がることはないため、第２隔壁における基板の主面に沿った水平方向での幅は、特許文献２に開示の技術とは異なり、第２有機機能膜により第１有機機能膜の表面全体を効果的に被覆することが可能である程度に、第１隔壁の上面の厚さと同等、あるいはそれよりも小さいものであればよく、第２隔壁の形状を良好に維持することが可能である点である。
【００３６】
また、有機ＥＬデバイスを例にとれば、隔壁の側壁表面近傍は、開口領域における中央領域に比べて、発光の強度が小さくなりやすい領域である。そのため、上記特許文献１に開示の方法では、第１の隔壁１０４により規定される開口の大きさを第２の隔壁１０５の被覆形成によって狭小化するだけでなく、発光層における第２の隔壁１０５の側壁近傍の領域での発光への寄与が小さい。このため、実質的にさらに狭小化されたものとなる。
【００３７】
これに対して、本発明者等が上記検討結果から得た各態様に係る製造方法では、隔壁の囲繞により規定される開口部のサイズを確保することにより、その内部に形成される有機機能膜のサイズを大きくとることができ、且つ、有機機能膜の這い上がり現象の発生を抑制することで、リーク電流路の形成を抑制して優れたデバイス性能をえることができるものである。
【００３８】
［本発明の各態様の概要］
本発明の一態様に係る有機電子デバイスの製造方法は、次の（Ａ）から（Ｆ）の工程を備える。
【００３９】
（Ａ）  基板上に第１電極を形成する第１電極形成工程
（Ｂ）  基板上に、第１開口部を規定する第１隔壁を、第１開口部の底に前記第１電極の少なくとも一部が露出するように形成する第１隔壁形成工程
（Ｃ）  第１開口部内に第１有機材料を含む第１インク液滴を滴下して、第１有機機能膜を成膜する第１有機機能膜成膜工程
（Ｄ）  第１有機機能膜形成工程を実行した後、第１隔壁上に、第１開口部に連通する第２開口部を規定する第２隔壁を形成する第２隔壁形成工程
（Ｅ）  第２開口部の開口から、第１有機材料とは異なる第２有機材料を含む第２インク液滴を滴下して、露出している第１有機機能膜の表面を被覆するように、第２有機機能膜を成膜する第２有機機能膜成膜工程
（Ｆ）  第２有機機能膜上に第２電極を形成する第２電極形成工程
そして、（Ｄ）第２隔壁形成工程では、平面視において、第２隔壁における第２開口部を臨む側壁の底部端縁が、第１隔壁における第１開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも後退した位置になるように、第２隔壁を形成する。
【００４０】
また、（Ｅ）第２有機機能膜形成工程では、第２開口部内における第２有機機能膜の上端縁が、第２隔壁における第２開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも上方となるように、第２インク液滴を滴下する。
【００４１】
ここで、上記態様に係る製造方法が対象とする有機電子デバイスは、特定のデバイスに限定されるものではないが、例えば、有機ＥＬデバイスや有機薄膜トランジスタを挙げることができる。
【００４２】
なお、上記態様において、第１有機機能膜は導電性を有する機能膜であるが、当該導電性とは、室温における電気伝導率（Ｓ／ｃｍ）が、１０-7以上のものを指す。そして、第２有機機能膜は、ここでいう導電性を有しないものである。また、第１開口部および第２開口部におけるそれぞれの開口の大きさは、それぞれの開口部の底におけるその周縁が取り囲む領域（開口領域）の大きさを指すものとする。
【００４３】
上記［本発明の各態様に至る経緯］のように、上記態様に係る有機電子デバイスの製造方法は、（Ａ）から（Ｆ）の各工程を順に実行するものである。ここで第２隔壁は、第２開口部の底の周縁が、平面視において、第１開口部の底の周縁と同位置ないしは当該周縁よりも後退した位置に存在するように、第１隔壁上に形成する。即ち、第２隔壁の囲繞により規定される第２開口部の底の領域の大きさ（開口領域の大きさ）は、第１隔壁の囲繞により規定される第１開口部の底の領域の大きさ（開口領域の大きさ）と同等ないしはそれよりも大きなものとして形成する。
【００４４】
上記態様における（Ｃ）第１有機機能膜成膜工程では、第１有機機能膜を、第１開口部内における第１電極の露出部と、第１隔壁の第１開口部を臨む側壁表面の少なくとも一部とを被覆するように連続した面形状として成膜する。
【００４５】
従来においては、例えば、這い上がり現象の発生を抑制する目的のために第１隔壁の側壁に規定の撥液性を付与した結果、当該側壁の近傍領域に、第１電極の露出部を被覆しない領域が発生する場合があった。
【００４６】
しかしながら、上記態様に係る製造方法では、第１有機機能膜を成膜する際に第１隔壁の側壁を這い上がる現象が生じても、その後に第２隔壁を形成するため、第１有機機能膜の上端縁が第２隔壁の側壁表面にまで這い上がることは生じえない。よって、膜厚により規定される量の第１インク液滴を第１開口部に滴下して、第１電極の露出部と、第１隔壁の側壁の少なくとも一部とを被覆するように連続した面形状として成膜した場合にあっても、リーク電流路の形成を確実に抑制することができる。
【００４７】
なお、導電性を有する第１有機機能膜は、第１隔壁の側壁表面の少なくも一部を被覆するように成膜されればよく、例えば、側壁の全体を被覆するように成膜してもよく、さらには、第１隔壁の上面に乗り上げるように成膜してもよい。
【００４８】
ただし、第１隔壁の上面に乗り上げるように成膜すると、第１隔壁を介して隣接する開口部内にも有機機能膜を成膜する場合には、当該有機機能膜と接触することが懸念されるために、第１隔壁の上面に至らない形状となるように成膜することが望ましい。
【００４９】
上記態様において、例えば、第１隔壁の上面に至らない形状となるように第１有機機能膜を成膜したとしても、第１隔壁の上面に飛散したインク液滴が残存して、当該第１隔壁の上面に導電性を有する第１有機機能膜と同一構成物質からなる微小物が形成されることが、不可避的に生じ得る。そのため、「第１隔壁の上面に第１有機機能膜を成膜しない」とは、側壁から連続した形状としては成膜しないという意味である。
【００５０】
また、上記態様における第２有機機能膜成膜工程では、第２有機機能膜を、露出している第１有機機能膜の表面を被覆するように成膜する。上述のように、第１有機機能膜は、第２隔壁の側壁表面にまで至ることは生じえないため、第１開口部の開口の大きさと同等ないしはそれよりも大きい第２開口部の開口から規定量の第２インクを滴下することにより、簡便に、露出した導電性有機機能膜の表面を被覆することが可能である。
【００５１】
ここで、（Ｅ）第２有機機能膜成膜工程では、第２有機機能膜を、第２隔壁が形成されていない第１隔壁の上面の領域の少なくとも一部を被覆するのみで、第２隔壁の側壁表面を被覆しないように成膜してもよいし、第２隔壁の側壁表面を被覆するように成膜してもよい。第１有機機能膜を第１隔壁の上面には至らないように成膜する場合には、第２有機機能膜を、第１隔壁の上面の領域の少なくとも一部を被覆するのみで第２隔壁の側壁表面にまで至らないように成膜することとしても第１有機機能膜を被覆することが可能である。
【００５２】
しかしながら、第１隔壁の上面における第２隔壁が形成されない領域（段差領域）は、第２隔壁の形状を維持するという観点からは、大きく確保することはできない。このため、滴下する第２インク液滴の滴下量を制限したとしても、第１隔壁の上面に滴下された第２インク液滴の上端縁が第１隔壁の側壁表面にまで後退することが懸念される。そのため、第２有機機能膜は、第２隔壁の側壁表面の少なくとも一部を被覆するように成膜することが望ましい。
【００５３】
なお、第１隔壁および第２隔壁それぞれの隔壁の高さ、および基板主面に沿った水平方向における隔壁の幅については、適用される有機電子デバイスに応じて適宜設定されるものである。例えば、有機ＥＬデバイスの場合には、第１隔壁の最大高さは１００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下、より好ましくは、２００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下、第２隔壁の最大高さは２００ｎｍ以上５０００ｎｍ以下、より好ましくは、５００ｎｍ以上２０００ｎｍ以下の範囲にそれぞれ設定すれば、良好な形状が確保された第１隔壁および第２隔壁とすることが可能である。
【００５４】
また、上記態様の特定の局面に係る有機電子デバイスの製造方法では、第１インク液滴における第１隔壁の第１開口部を臨む側壁表面に対する接触角と、第２インク液滴における第２隔壁の第２開口部を臨む側壁表面に対する接触角とは、略等しい、という方法を採用することができる。
【００５５】
（Ｅ）第２有機機能膜成膜工程では、第２有機機能膜を、露出した導電性有機機能膜の表面を被覆するように成膜する。この際、例えば、第１インク液滴における第１隔壁の側壁表面に対する接触角と、第２インク液滴における第２隔壁の側壁表面に対する接触角との差が大きい場合には、成膜される第１有機機能膜および第２有機機能膜の側壁表面の近傍におけるそれぞれの形状が大きく異なるものとなりやすい。そのため、露出した第１有機機能膜の表面を被覆するための第２有機機能膜の成膜条件を最適化する作業において、滴下する第２インク液滴の滴下量や、第２インク液滴に含まれる溶媒を蒸発乾燥させる条件などを調整することが困難となる場合が生じ得る。よって、第１インク液滴における第１隔壁の側壁表面に対する接触角と、第２インク液滴における第２隔壁の側壁表面に対する接触角とが略等しいものとすることにより、より簡便に、第２有機機能膜を成膜することが可能となる。
【００５６】
なお、隔壁の側壁表面に対するインク液滴の接触角は、選択するインクの種類、隔壁の材料、隔壁の側壁表面に施す撥液処理などによって、適宜調整できるものであるが、第１インク液滴における第１隔壁の側壁表面に対する接触角と第２インク液滴における第２隔壁の側壁表面に対する接触角との数値を完全に等しくすることは困難なものといえる。そのため、ここでは「略等しい」という表現を使用しているが、「略等しい」とは、同一の測定機器における測定結果において、接触角が、１０°以内の差で一致しているものをいう。測定誤差の観点からも、接触角が１０°以内となると、接触角のコントラストを得ることが困難となるため、接触角が１０°以内の差であれば一致していると判断される。
【００５７】
また、上記態様の特定の局面に係る有機電子デバイスの製造方法では、（Ｂ）第１隔壁形成工程は、次の（Ｂ−１）および（Ｂ−２）のサブ工程を備える。
【００５８】
（Ｂ−１）  基板上に第１隔壁材料を含む第１隔壁膜を形成するサブ工程
（Ｂ−２）  当該第１隔壁膜を選択的に露光した後、第１現像液を用いて第１隔壁膜を現像して第１開口部を形成するサブ工程
また、（Ｄ）第２隔壁形成工程は、次の（Ｄ−１）および（Ｄ−２）のサブ工程を備える。
【００５９】
（Ｄ−１）  第１隔壁上および第１有機機能膜上に、第２隔壁材料を含む第２隔壁膜を形成するサブ工程
（Ｄ−２）  第２隔壁膜を選択的に露光した後、第２現像液を用いて第２隔壁膜を現像して第２開口部を形成するサブ工程
上記において、（Ｄ−１）のサブ工程では、第２隔壁材料として、第１有機機能膜がエッチング耐性を有する第２現像液を用いてエッチングが可能な材料を選択的に使用する。
【００６０】
第１隔壁および第２隔壁の各形成方法は、公知の方法を用いることができるが、加工精度や製造効率の点で、フォリソグラフィー法を用いることが望ましい。フォトリソグラフィー法を用いる場合には、隔壁材料を含むレジスト材を基板上に塗布し、形成する隔壁のパターンに対応したパターンマスクを配置して選択的に露光した後、現像液を用いて現像する必要がある。
【００６１】
上記態様に係る製造方法は、第１隔壁を形成し、第１有機機能膜を成膜した後に、第１隔壁の上面に第２隔壁を積層形成する。そのため、第２隔壁を形成する際、現像に用いられるエッチング液によっては、下地層となっている第１有機機能膜までエッチングされるおそれがある。エッチング液における溶剤の濃度、処理温度、処理時間などを制御することにより、第１有機機能膜がエッチングされないように制御することができる。有機電子デバイスにおいては、第１有機機能膜を含めて、機能膜の膜厚はナノオーダといった極めて薄いものである。よって、第２隔壁を形成する際の現像に用いるエッチング液により第１有機機能膜がエッチングされるという問題は、本発明の各態様に係る有機電子デバイスの製造においては、極めて重要な問題となる。
【００６２】
従来の方法では、第１隔壁および第２隔壁の形成の際に行う現像処理の実行に際して、同一の現像液に対してエッチング性を有する隔壁材料から第１隔壁および第２隔壁それぞれを構成して、一つの現像工程として行うことが可能である。
【００６３】
しかしながら、上記態様に係る有機電子デバイスの製造方法においては、（Ｂ）第１隔壁形成工程と（Ｄ）第２隔壁形成工程との間に、（Ｃ）第１有機機能膜成膜工程を実行するため、第１隔壁および第２隔壁に係る現像工程を同一工程として構成することができない。そのため製造効率の観点からは問題となるが、第１隔壁を構成する隔壁材料と第２隔壁を構成する隔壁材料とを、同一の現像液に対してエッチング性を有する材料とする必要がない。
【００６４】
そこで、上記態様においては、第１隔壁材料と異なる第２隔壁材料を選択することとして、第２隔壁材料は、第１有機機能膜がエッチング耐性を有する第２現像液を用いてエッチングできる材料を選択することができる。その結果、第２隔壁を形成する際の現像工程における、エッチングに係る処理温度や処理時間などの管理が容易に行えるものとなり、また、第１有機機能膜がエッチングされることを確実に防止することが可能となる。
【００６５】
ここで、第２隔壁材料は、適宜選択される第１有機機能膜の構成材料や第２現像液の溶液材料に対応して任意に公知の材料から選択すればよい。
【００６６】
また、上記態様の特定の局面に係る有機電子デバイスの製造方法では、（Ｂ）第１隔壁形成工程における（Ｂ−２）のサブ工程において、第１現像液としてアルカリ性現像液を使用し、（Ｄ）第２隔壁形成工程における（Ｄ−２）のサブ工程において、第２現像液として水系現像液を使用する。
【００６７】
フォトリソグラフィー法を用いて隔壁の形成を行う際、通常、アルカリ性現像液を用いて現像がなされている。
【００６８】
しかしながら、隔壁材料を含むレジスト材の選択によって、水系現像液を用いて現像することが可能である。そこで、上記態様の特定の局面においては、（Ｂ）第１隔壁形成工程における（Ｂ−２）のサブ工程での現像処理ではアルカリ現像液を用い、一方、（Ｄ）第２隔壁形成工程における（Ｄ−２）のサブ工程での現像処理では水系現像液を用いる。その結果、（Ｄ）第２隔壁形成工程における（Ｄ−２）のサブ工程での現像処理の際、エッチングに係る処理温度や処理時間などの管理を更に容易に行うことができるとともに、第１有機機能膜がエッチングされることを更に確実に防止することが可能となる。
【００６９】
また、上記態様の特定の局面に係る有機電子デバイスの製造方法では、（Ｂ）第１隔壁形成工程が次のサブ工程を備える。
【００７０】
（Ｂ−３）  第１隔壁に対してその表面（上面および側壁表面）に撥液処理を施す第１撥液処理サブ工程
また、（Ｄ）第２隔壁形成工程が次のサブ工程を備える。
【００７１】
（Ｄ−３）  第２隔壁に対してその表面（上面および側壁表面）に撥液処理を施す第２撥液処理サブ工程
ここで、（Ｂ−３）第１撥液処理サブ工程では、第１隔壁の上面の第１インク液滴に対する第１接触角が、第１隔壁の第１開口部を臨む側壁表面の第１インク液滴に対する第２接触角よりも大きくなるように、第１隔壁に対して前記撥液処理を施す。
【００７２】
また、（Ｄ−３）第２撥液処理サブ工程では、第２隔壁の上面の第２インク液滴に対する第３接触角が、第２隔壁の第２開口部を臨む側壁表面の第２インク液滴に対する第４接触角よりも大きくなるように、第２隔壁に対して前記撥液処理を施す。
【００７３】
ここで、隔壁の囲繞により規定される開口部は、その開口から規定量のインク液滴を滴下して、開口部内に規定の有機機能膜を成膜するために設けられる。そのため、滴下されたインク液滴が濡れ広がる過程において、隔壁の上面を乗り越えて隣接する開口部内にまで拡散することを防止する目的や、隔壁の側面表面を這い上がることを抑制して成膜される有機機能膜の膜形状を安定的に再現する目的などにより、通常、隔壁の表面には、撥液処理が施される。
【００７４】
上記特定の局面においても、第１隔壁および第２隔壁の各表面に撥液性を付与するための撥液処理を行うものとする。ここで撥液性の増加に伴い、隔壁表面における同一インクに対する接触角は増加する関係にあるため、選択する第１インクまたは第２インクの種類に応じて、隔壁表面に付与する撥液性の大きさは、適宜調整することが望ましい。具体的には、上記のように、第１隔壁に対しては、第１隔壁の上面の第１インク液滴に対する接触角（第１接触角）が、第１隔壁の側壁表面の第１インク液滴に対する接触角（第２接触角）に比べて大きくなるように撥液処理を施す。当該撥液処理により、第１隔壁の囲繞により規定される第１開口部に滴下された第１インク液滴は、第１隔壁の上面において、相対的に側壁表面よりも濡れ広がりにくいものとなる。よって、第１隔壁の上面を乗り越える形状となることを防止するととともに、第１隔壁の側壁表面に跨るように第１電極の露出部の全領域を被覆した形状として、より簡便に第１有機機能膜を成膜することができる。
【００７５】
また、第２隔壁に対しては、上記のように、第２隔壁の上面の第２インク液滴に対する接触角（第３接触角）が、第２隔壁の側壁表面の第２インク液滴に対する接触角（第４接触角）に比べて大きくなるように撥液処理を施す。当該撥液処理により、第２隔壁の囲繞により規定される第２開口部の開口より滴下された第２インク液滴は、第２隔壁の上面において、相対的に側壁表面よりも濡れ拡がりにくいものとなる。よって、第２隔壁の上面を乗り越える形状となることを防止し、露出した第１有機機能膜の表面を被覆した形状として、より簡便に第２有機機能膜を成膜することができる。
【００７６】
また、上記態様の特定の局面に係る有機電子デバイスの製造方法では、（Ｂ−３）および（Ｄ−３）の各サブ工程において、第２接触角、第１接触角、第４接触角、第３接触角の順に接触角が大きくなるように、第１隔壁および第２隔壁の各々に撥液処理を施す。
【００７７】
上記特定の局面では、上記のような接触角の大小関係を規定することにより、第１開口部の底から第２開口部の上部に向かって、第１隔壁および第２隔壁からなる隔壁の表面における撥液性を順に増加させることができる。ここで、接触角が過度に大きくなるように撥液処理を施すと、下地層の表面を被覆しない形態で有機機能膜が成膜される事態が生じ得る。
【００７８】
他方、接触角が過度に小さくなるように撥液処理を施すと、隔壁の側壁表面を過度に這い上がる形状にて成膜されることにより、有機機能膜の断面における表面形状が凹の形状となって、均一な膜厚の膜形状が得がたい不具合が生じ得る。
【００７９】
第１隔壁と第２隔壁とを相対的に比較した場合、第１隔壁の側壁表面の少なくとも一部を被覆することなく有機機能膜が成膜されると、下地層の一部が露出した形態で成膜されやすくなり、デバイス性能の低下に直結することになるが、
第２隔壁の側壁表面の少なくとも一部を被覆することなく有機機能膜が成膜された場合にあっても、第１隔壁の上面ないしは側壁表面を少なくとも被覆できれば、デバイス性能の低下に直結しない。そのため、第２隔壁の側壁表面については、第１隔壁の側壁表面に比べて高い撥液性を付与することが望ましい。
【００８０】
また、第２隔壁の側壁表面に比べて第１隔壁の上面に高い撥液性を付与すると、成膜する有機機能膜が、第１隔壁の上面を被覆せず、第２隔壁の側壁表面を被覆するという、不連続な膜形状となる場合が生じ得る。そのため、第２隔壁の側壁表面については、第１隔壁の上面に比べて高い撥液性を付与することが望ましい。
【００８１】
以上、上記のような接触角の順を規定することにより、より簡便に、下地層の一部が露出することなく、均一な膜厚からなる有機機能膜を成膜することが可能となる。
【００８２】
また、上記態様の特定の局面に係る有機電子デバイスの製造方法では、（Ｂ）第１隔壁形成工程における（Ｂ−１）のサブ工程において、撥液性を有する第１隔壁材料を用いることにより、その表面が撥液性を有する第１隔壁を形成する。同様に、（Ｄ）第２隔壁形成工程における（Ｄ−１）のサブ工程において、撥液性を有する第２隔壁材料を用いることにより、その表面が撥液性を有する第２隔壁を形成する。
【００８３】
隔壁の表面に対して撥液性を付与する撥液処理は、例えば、撥液性を有するフッ素系樹脂を含む隔壁材料を用いるといったように、撥液性を有する隔壁材料を用いて隔壁を形成する方法や、形成した隔壁の表面に対してフッ素プラズマ処理を行うといったように、形成した隔壁に対して別途撥液処理を行う方法などが公知技術としてある。
【００８４】
上記態様に係る製造方法での撥液処理については、当該公知技術のいずれかを用いて行えばよく、特定の方法に限定されない。
【００８５】
しかしながら、製造効率の観点からは、撥液性を有する隔壁材料を用いた撥液処理の方法を採用することが望ましい。そこで、上記特定の局面に係る製造方法では、（Ｂ−１）および（Ｄ−１）の各サブ工程において、それぞれ撥液性を有する第１隔壁材料および第２隔壁材料を用いて各隔壁膜を形成する。
【００８６】
また、上記態様の特定の局面に係る有機電子デバイスの製造方法では、（Ｃ）第１有機機能膜形成工程において、その上端縁が第１隔壁の上面に到達しないように、第１有機機能膜を成膜する。
【００８７】
導電性を有する第１有機機能膜の成膜については、第１隔壁の上面に到達するように実施してもよく、この場合には、第１有機機能膜の上端縁およびその近傍部分が第１隔壁の上面と第２隔壁の下面との間に挟まれた状態となる。
【００８８】
しかしながら、例えば、基板主面に沿った水平方向において、第１隔壁を間に挟んで隣接する開口部内にも有機機能膜を成膜する場合には、第１隔壁と第２隔壁との境界部分に挟まれた有機機能膜の一部同士が接続してしまうことが懸念される。よって、上記特定の局面のように、上端縁が第１隔壁の上面に到達しないように有機機能膜を成膜することが望ましい。
【００８９】
本発明の一態様に係る有機ＥＬデバイスの製造方法は、次の（ＡＡ）から（ＦＦ）の工程を備える。
【００９０】
（ＡＡ）  基板上に第１電極を形成する第１電極形成工程
（ＢＢ）  基板上に、第１開口部を規定する第１隔壁を、第１開口部の底に前記第１電極の少なくとも一部が露出するように形成する第１隔壁形成工程
（ＣＣ）  第１開口部内に第１有機材料を含む第１インク液滴を滴下して、第１有機機能膜を成膜する第１有機機能膜成膜工程
（ＤＤ）  第１有機機能膜形成工程を実行した後、第１隔壁上に、第１開口部に連通する第２開口部を規定する第２隔壁を形成する第２隔壁形成工程
（ＥＥ）  第２開口部の開口から、第１有機材料とは異なる第２有機材料を含む第２インク液滴を滴下して、露出している第１有機機能膜の表面を被覆するように、第２有機機能膜を成膜する第２有機機能膜成膜工程
（ＦＦ）  第２有機機能膜上に第２電極を形成する第２電極形成工程
（ＤＤ）第２隔壁形成工程では、平面視において、第２隔壁における第２開口部を臨む側壁の底部端縁が、第１隔壁における第１開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも後退した位置になるように、第２隔壁を形成する。
【００９１】
また、（ＥＥ）第２有機機能膜形成工程では、第２開口部内における第２有機機能膜の上端縁が、第２隔壁における第２開口部を臨む側壁の底部端縁と同位置あるいは当該底部端縁よりも上方となるように、第２インク液滴を滴下する。
【００９２】
そして、（ＣＣ）第１有機機能膜形成工程では、キャリア注入層およびキャリア輸送層の積層体を、第１有機機能膜として成膜し、（ＥＥ）第２有機機能膜形成工程では、正孔と電子の再結合により電界発光現象を生じる発光層を、第２有機機能膜として成膜する。
【００９３】
正孔輸送層や電子輸送層であるキャリア輸送層を構成要素とする場合においては、キャリア注入層に比べて電気伝導率は小さいものであるが、導電性を有する第１有機機能膜に相当する電気伝導率を示すものが用いられる場合がある。
【００９４】
そこで、上記態様に係る有機電子デバイスの製造方法の一つの適用対象として有機ＥＬデバイスを選択することは、有用なものといえる。
【００９５】
本態様に係る製造方法を採用する場合には、リーク電流路の形成を確実に抑制し、優れたデバイス性能を有する有機ＥＬデバイスを製造することを可能とする。
【００９６】
[実施の形態１]
１．有機電子デバイス７１の製造方法
実施の形態１に係る有機電子デバイス７１の製造方法について、図１および図２を用いて説明する。  図１および図２は、本実施の形態に係る有機電子デバイス７１の製造過程を示す模式的な断面図である。以下では、本実施の形態に係る有機電子デバイス７１の製造過程について、便宜上、＜第１電極形成工程＞、＜第１隔壁形成工程＞、＜第１有機機能成膜工程＞、＜第２隔壁形成工程＞、＜第２有機機能膜成膜工程＞、＜第２電極形成工程＞というように各工程に分けて説明をする。
【００９７】
なお、本実施の形態において採用する工程以外にも、各種の有機電子デバイスの構成要素に対応した製造工程が含まれる場合があるが、当該構成要素に関しては公知の方法を用いて製造することが可能である。
【００９８】
＜第１電極形成工程＞
図１の（ａ）部分に示すように、基板１を準備した後、基板１上に第１電極２を形成する。
【００９９】
基板１については、各種のガラス材料など公知の材料からなる基板を用いることができる。
【０１００】
第１電極２は、例えば、真空蒸着法またはスパッタリング法を用い形成することができる。また、第１電極２については、例えば、透光性導電性材料であるＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）などを含む金属材料を用い形成することができ、厚みを１５０ｎｍ程度とすることができる。
【０１０１】
＜第１隔壁形成工程＞
次に、図１の（ａ）部分から（ｃ）部分に示すように、基板１上における隣り合う第１電極２同士の間、および第１電極２の縁部分の上に、第１隔壁３を形成する。
【０１０２】
《第１隔壁膜成膜サブ工程》
図１の（ａ）部分に示すように、第１電極２が形成された領域を含む基板１上に、第１隔壁膜１００３を積層形成する。第１隔壁膜１００３を形成するための隔壁材料としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、フェノール系樹脂などの公知のレジスト材料からなる撥液性を有する感光性樹脂材料を採用することができる。
【０１０３】
第１隔壁膜１００３の形成には、例えば、スピンコート法などを用いることができ、第１隔壁膜１００３の膜厚については、例えば５００ｎｍ程度とすることができる。
【０１０４】
《撥液処理サブ工程》
次に、積層形成された第１隔壁膜１００３に対して、例えば、１００℃程度の温度にて熱処理を施す。この熱処理により、隔壁材料に含まれる撥液成分は、第１隔壁膜１００３の表面に向かって熱拡散する。そのため、熱処理後における第１隔壁膜１００３の撥液成分の濃度は、表面から内部に向かって漸減したものとなる。
【０１０５】
ここで、隔壁材料に含有させる撥液成分の含有量、および熱処理の温度や時間などを調整することにより、第１隔壁膜１００３の上面近傍と内方とでの撥液成分の分布濃度の差異の大小を制御することが可能である。
【０１０６】
《露光現像サブ工程》
図１の（ｂ）部分に示すように、基板１上における、第１電極２が露出するように規定される第１開口部７のパターンに合わせて、マスク１０を配置して、選択的に露光１１を行う。
【０１０７】
図１の（ｃ）部分に示すように、露光処理を行った後、非水系の現像液として、例えばアルカリ性の現像液を用いて、第１隔壁膜１００３をエッチングすることにより、第１開口部７を規定する第１隔壁３を形成することができる。
【０１０８】
《熱処理サブ工程》
上記のように、露光現像処理を行った後、第１隔壁３に対して、例えば２００℃の温度にて熱処理を施すことにより、第１隔壁３の表面に吸着した余分な溶液などを蒸発させることができる。
【０１０９】
以上のように、第１隔壁形成工程を実行することによって、最大高さが５００ｎｍ程度の第１隔壁３を形成することができる。
【０１１０】
ここで、上記撥液処理サブ工程の実行により、第１隔壁膜１００３の上面近傍での撥液成分の分布濃度を内方に比べて高くし、その後の露光現像サブ工程の実行により、第１開口部７をあけているので、第１隔壁３における撥液成分の分布濃度については、上面近傍での分布濃度が、第１開口部７を臨む側壁表面近傍での分布濃度よりも高くなる。
【０１１１】
なお、第１隔壁形成工程は、上記開示内容に限定されるものではなく、隔壁を形成するための各種の公知技術を用いることが可能である。例えば、上記の撥液処理サブ工程のような熱処理での撥液成分の分布を形成することなく、露光現像サブ工程および熱処理サブ工程を実行した後に、第１隔壁３の表面を所定のアルカリ性溶液や水、有機溶媒等によって表面処理を行うことにより、第１隔壁３の上面および側壁表面のそれぞれの撥液性の調整を行うことも可能である。
【０１１２】
また、第１隔壁３の表面に対してフッ素プラズマや紫外線などの照射処理を施すことにより、第１隔壁３の上面および側壁表面のそれぞれの撥液性を調整することも可能である。
【０１１３】
＜第１有機機能膜形成工程＞
次に、図１の（ｄ）部分および（ｅ）部分に示すように、有機電子デバイスの用途に応じて規定される第１有機機能膜５を構成する。第１有機機能膜５の形成に際しては、先ず、有機機能材料と溶媒とを所定比率で混合し、第１有機機能膜を形成するためのインクを調整する。
【０１１４】
そして、図１の（ｄ）部分に示すように、調整したインクを、インクジェット法を用いて、例えば、インクジェットヘッド１２からインク液滴として、第１開口部７の開口から内部へと滴下し、第１開口部７内の第１電極２の露出した領域を被覆するように液状体１００５を塗布する。次に、図１の（ｅ）部分に示すように、液状体１００５に含まれる溶媒を蒸発乾燥させ、必要に応じて加熱焼成することにより、第１有機機能膜５を形成することができる。なお、本実施の形態では、第１有機機能膜５は、導電性を有する膜とする。
【０１１５】
また、第１有機機能膜５は、第１電極２の上面と第１隔壁３の側壁表面の一部とを連続して被覆した面形状として成膜されているが、滴下するインク液滴の滴下量、溶媒を蒸発乾燥させる処理雰囲気や処理時間、加熱焼成する処理温度や処理時間などを適宜調整することにより、導電性有機機能膜の膜形態を調整することが可能である。
【０１１６】
＜第２隔壁形成工程＞
次に、図２の（ａ）部分から（ｃ）部分に示すように、第１隔壁３の上に第２隔壁４を積層形成する。本実施形態における第２隔壁形成工程では、第１隔壁形成工程と同様にして、第２隔壁４を構成する隔壁材料として、撥液剤を含む感光性樹脂材料を選択的に用い、その形成に際してフォトリソグラフィー法を用いる。ただし、第２隔壁４の形成の際の現像サブ工程で用いる現像液には、第１隔壁形成工程と異なり、水系現像液を用いる。
【０１１７】
なお、第２隔壁４の形成に用いる感光性樹脂材料としては、例えば、バインダの水溶性ポリマーとして、ヒドロキシプロピルセルロースといった水溶性基で置換されたセルロース誘導体を含有した公知のレジスト材を用いることができる。また、撥液成分としては、例えば、フッ素系化合物材料などの公知の撥液材料を用いることができる。
【０１１８】
《隔壁膜成膜サブ工程》
図２の（ａ）部分に示すように、第１隔壁３の上面および第１有機機能膜５の表面を覆うように、例えば、スピンコート法を用いて、第２隔壁４を形成するための材料を含む第２隔壁膜１００４を堆積させる。第２隔壁膜の膜厚は、例えば、１５００ｎｍ程度とする。
【０１１９】
《撥液処理サブ工程》
上記のように堆積した第２隔壁膜１００４に対して、例えば、１００℃程度の温度にて熱処理を施す。この熱処理により、隔壁材料に含有された撥液成分は、第２隔壁膜１００４の表面に向かって熱拡散する。よって、熱処理後における第２隔壁膜１００４では、撥液成分の分布濃度が、表面から内部に向かって漸減した状態となる。
【０１２０】
ここで、隔壁材料に含有させる撥液成分の含有量、および熱処理の温度や時間などを調整することにより、上記第１隔壁膜１００３と同様に、第２隔壁膜１００４の上面近傍と内方とでの撥液成分の分布濃度の差異の大小を制御することが可能であえる。
【０１２１】
《露光現像サブ工程》
図２の（ｂ）部分に示すように、第１開口部７の開口よりも大きいサイズで規定される露光パターンが形成されたマスク１３を配置して、選択的に露光１４を行う。ここで用いるマスク１３の露光パターンは、第２隔壁４における第２開口部８の底の周縁４ｃが、平面視において、第１隔壁３における第１開口部７の底の周縁３ｃよりも後退した位置となるようなパターンとする。
【０１２２】
なお、第２隔壁４における第２開口部８の底の周縁４ｃが、平面視において、第１隔壁３における第１開口部７の底の周縁３ｃと一致するようなパターンのマスクを用いることも可能である。
【０１２３】
以上のような露光処理を行った後、水系の現像液を用いて、第２隔壁膜１００４をエッチングすることにより、図２の（ｃ）部分に示すように、囲繞により第２開口部８を規定する第２隔壁４を、第１隔壁３の上面に積層形成することができる。
【０１２４】
《熱処理サブ工程》
上記のように露光現像処理を行った後、第２隔壁４に対して、例えば２００℃の温度にて熱処理を施すことにより、第２隔壁４の表面に吸着した余分な溶液などを蒸発させることができる。
【０１２５】
以上のように、第２隔壁形成工程を実行することによって、図２の（ｃ）部分に示すような最大高さが１５００ｎｍ程度の第２隔壁４を形成することができる。
【０１２６】
ここで、第２隔壁形成工程においても、上記撥液処理サブ工程の実行により、第２隔壁膜１００４の上面での撥液成分の分布濃度を高くし、その後の露光現像サブ工程の実行により、第２開口部８をあけているので、第２隔壁４における撥液成分の分布濃度についても、第１隔壁３と同様に、上面近傍での分布濃度が、第２開口部８を臨む側壁表面近傍での分布濃度よりも高くなる。
【０１２７】
また、第２隔壁膜１００４を形成する際に用いる隔壁材料における撥液成分の含有量（含有割合）を、第１隔壁膜１００３を形成する際に用いる隔壁材料での含有量に比べて大きくすることにより、第１隔壁３の側壁表面、第１隔壁３の上面、第２隔壁４の側壁表面、第２隔壁４の上面の順に撥液性が大きくなる構成とすることが可能である。
【０１２８】
なお、第２隔壁４を形成するための方法については、上記のような方法に限定されるものではなく、第１隔壁形成工程と同様に、隔壁を形成するための各種の公知技術を用いることが可能である。
【０１２９】
また、図中においては、第１隔壁３の断面形状は四角形状（長方形状）であり、第２隔壁４の断面形状は台形形状となっているが、実際の第１隔壁３および第２隔壁４の各断面形状については、図７を用いて後述するように、隔壁の側壁表面および上面は、緩やかなカーブ状に外側に膨らんだものとなりやすい。
【０１３０】
また、隔壁の囲繞により規定される開口部は、基板１側から上側に向かって緩やかに拡径したものとなりやすい。そのため、隔壁の高さについては、上記のように最大高さを基準として用いている。
【０１３１】
また、例えば、隔壁の囲繞により規定される開口部が、基板１側から上側に向かって緩やかに拡径したものとなりやすい性質を利用すれば、第２隔壁における第２開口部の底の周縁の位置を、平面視において、第１隔壁の囲繞により規定される第１開口部の底の周縁の位置と同位置、あるいはそれよりも後退した位置に配することにより、第２開口部の開口領域を、どの高さ位置においても、第１開口部の開口領域の大きさよりも大きいものとすることが容易に可能である。
【０１３２】
＜第２有機機能膜成膜工程＞
次に、第２有機機能膜６が備えるべき機能に応じた有機機能材料を準備し、当該有機機能材料と溶媒とを所定比率で混合し、第２有機機能膜６を形成するためのインクを調整する。調整した当該インクを、例えば、インクジェット法を用いて、インクジェットヘッド１５からインク液滴として、第２開口部８の開口から内部へと滴下して、図２の（ｄ）部分に示すように、第１有機機能膜の露出した表面を被覆するように液状体１００６を塗布する。そして、図２の（ｅ）部分に示すように、液状体１００６に含まれる溶媒を蒸発乾燥させ、必要に応じて加熱焼成することにより、第２有機機能膜６を形成することができる。
【０１３３】
ここで、図２の（ｅ）部分に示すように、本実施の形態における第２有機機能膜６は、露出した第１有機機能膜５の表面を被覆した面状に成膜されるものとしているが、滴下するインク液滴の滴下量、溶媒を蒸発乾燥させる処理雰囲気や処理時間、加熱焼成する処理温度や処理時間などを適宜調整することにより、第２有機機能膜６の膜形状を調整することが可能である。
【０１３４】
＜第２電極形成工程＞
続いて、図２の（ｅ）部分に示すように、第２有機機能膜６上、および第２隔壁４の露出表面（上面と側壁表面の一部と）に、例えば真空蒸着法またはスパッタリング法を用いて、金属材料からなる第２電極９を形成する。
【０１３５】
第２電極９の形成に用いる材料としては、アルミニウム（Ａｌ）などの純金属材料や、透光性導電性材料である酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）など公知の酸化金属材料を用いることができる。
【０１３６】
以上のような工程を実行することにより、有機電子デバイス７１を製造することができる。
２．効果
本実施の形態に係る有機電子デバイス７１の製造方法を採用することで得られる効果について、図３を用いて説明する。図３は、上記製造方法を採用することで得られる有機電子デバイス７１の一部構成を示す模式部分断面図である。
【０１３７】
図３に示すように、導電性を有する第１有機機能膜５は、第１電極２の上面を被覆するとともに、第１隔壁３の側壁表面３ａを被覆した状態で成膜されている。本実施の形態では、第１有機機能膜５を成膜する際には、第１隔壁３だけが存在し、第２隔壁４が存在しないので、第１有機機能膜５が第２隔壁４の側壁表面４ａを被覆するという事態は生じ得ない。
【０１３８】
さらに、第２隔壁４における第２開口部８の底の周縁４ｃは、平面視において、第１隔壁３における第１開口部７の底の周縁３ｃよりも後退した位置に存在している。即ち、第２開口部８の開口サイズは、第１開口部７の開口サイズに比べて大きい。そのため、第２有機機能膜６によって、第１有機機能膜５の表面全体を被覆することが容易に可能となる。よって、第１有機機能膜５と第２電極９との間に第２有機機能膜６が介挿された形態を確実に実現することができ、第１有機機能膜５と第２電極９との間でのリーク電流路の形成を確実に抑制することができる。
【０１３９】
なお、本実施の形態においても、第１有機機能膜５における「導電性」とは、室温における電気伝導率（Ｓ／ｃｍ）が、１０-7以上のものを指す。そして、第２有機機能膜６は、ここでいう「導電性」を有しないものである。よって、例えば、第１電極上に、第１有機機能膜、第２有機機能膜、第１有機機能膜、第２有機機能膜が同順に積層された積層構造を有する有機電子デバイスを製造する場合であれば、第１隔壁３を形成する工程の実行後に、第１有機機能膜、第２有機機能膜を同順で成膜し、続いて、第１有機機能膜成膜工程の実行により第１有機機能を成膜し、その後に、第２隔壁形成工程、第２有機機能膜成膜工程を同順で実行すればよい。
【０１４０】
または、基板上に第１有機機能膜を成膜した後に、第１隔壁形成工程の実行により第１隔壁を形成し、その後に、第２有機機能膜を成膜した後に、第１有機機能膜成膜工程、第２隔壁形成工程、第２有機機能膜成膜工程を同順で実行することも可能である。
【０１４１】
［実施の形態２］
１．有機ＥＬデバイス７０の構成
本実施の形態に係る有機ＥＬデバイスの製造方法についての説明を行う前に、当該製造方法を用いて製造しようとする有機ＥＬデバイス７０の構成について、図４を用い説明する。図４は、本発明の実施の形態に係る製造方法を用いて製造しようとする有機ＥＬデバイス７０の一部構成を示す模式部分断面図である。
【０１４２】
なお、図４では、有機ＥＬデバイス７０として、複数の有機ＥＬ素子６０が配設されてなる有機ＥＬ表示パネルを一例として採用しているが、単体の有機ＥＬ素子からなる有機ＥＬデバイスを対象とすることも可能である。
【０１４３】
図４に示すように、本実施の形態に係る製造方法では、所謂、トップエミッション型の有機ＥＬデバイス７０を製造の対象とする。
【０１４４】
有機ＥＬデバイス７０では、基板本体部４０のＺ軸方向上側の主面上にＴＦＴ（薄膜トランジスタ）層４１、給電電極４２、平坦化膜４３が順次積層されている。そして、本実施の形態では、基板本体部４０、ＴＦＴ層４１、給電電極４２および平坦化膜４３からなる構造体を「基板４４」と規定する。
【０１４５】
基板４４のＺ軸方向上方には、有機ＥＬ素子６０毎（各発光部毎）に対応して区画された複数の画素電極４５が形成されている。基板４４上における隣接する画素電極４５同士の間には、各画素電極４５の上方空間を囲繞するように、第１隔壁４６が形成されている。
【０１４６】
図４に示すように、第１隔壁４６の上面には、当該第１隔壁４６の上面よりもＸ軸方向の幅が狭い第２隔壁４７が積層形成されている。第１隔壁４４および第２隔壁４７により規定される各開口部５５は、各有機ＥＬ素子６０における発光領域を規定するための空間となるものである。
【０１４７】
各開口部５５の内部には、Ｚ軸方向下側から順に、正孔注入層４８、正孔輸送層４９、発光層５１、電子輸送層５２が積層されている。電子輸送層５２の表面上および第２隔壁層４７の上面には、複数の有機ＥＬ素子６０に跨って連続する共通電極５３が積層されている。本実施の形態においては、正孔注入層４８および正孔輸送層４９が上記各態様に係る「第１有機機能層５０」に相当し、発光層５１が上記各態様に係る「第２有機機能層」に相当する。
【０１４８】
また、画素電極４５が上記各態様に係る「第１電極」に相当し、共通電極５３が上記各態様に係る「第２電極」に相当する。
【０１４９】
有機ＥＬデバイス７０の各部詳細構成について説明する。
【０１５０】
＜基板４４＞
基板４４における基板本体部４０は、有機ＥＬデバイス７０における背面基板であり、その表面には有機ＥＬデバイス７０をアクティブマトリクス方式で駆動するためのＴＦＴ（薄膜トランジスタ）を含むＴＦＴ層４１が形成されている。ＴＦＴ層４１には、各ＴＦＴに対して外部から電力を供給するための給電電極４２が形成されている。
【０１５１】
平坦化膜４３は、ＴＦＴ層４１および給電電極４２が配設されることにより生じる表面段差を平坦に調整するために設けられており、絶縁性に優れる有機材料で構成されている。
【０１５２】
基板本体部４０、ＴＦＴ層４１、供給電極４２および平坦化膜４３から構成される基板４４が上記各態様に係る「基板」に相当する。
【０１５３】
＜コンタクトホール＞
平坦化膜４３をＺ軸方向に挿通して設けられたコンタクトホール５４は、給電電極４２と画素電極４５とを電気的に接続するために設けられ、平坦化膜４３のＺ軸方向上面から下面まで挿通するように形成されている。コンタクトホール５４は、Ｘ軸方向に配列されている開口部５５同士の各間に位置するように形成されており、画素電極４５が敷設されても残る凹部が第１隔壁４６の一部で埋設された構成となっている。このように、第１隔壁４６により残る凹部を埋めて平坦化しているのでは、コンタクトホール５４がそのまま凹部として残って平坦化されないことでの、発光ムラ等の発生を避けるためである。
【０１５４】
＜画素電極４５＞
本実施の形態における画素電極４５は陽極であり、有機ＥＬ素子６０毎（各発光部毎）に対応し、開口部５５内に形成される一の発光層５１毎に形成されている。画素電極４５は上記各態様に係る「第１電極」に相当する。
【０１５５】
＜第１隔壁４６および第２隔壁４７＞
第１隔壁４６および第２隔壁４７から構成される隔壁層は、発光層５１を形成する際、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の各色に対応する発光層材料と溶媒を含むインク（液状体）が互いに混入することを防止する目的で設けられる。
【０１５６】
また、第１隔壁４６および第２隔壁４７の２段構成からなる隔壁層は、導電性を有する正孔注入層４８が、共通電極５３との間でのリーク電流路を形成することを防止する目的で設けられる。
【０１５７】
コンタクトホール５４の上方を覆うように設けられている第１隔壁４６、およびその上に設けられている第２隔壁４７は、全体的にはＸ−Ｚ平面での断面形状が台形状をしている。なお、図示を省略しているが、第１隔壁４６および第２隔壁４７は、紙面に垂直な仮想軸とＺ軸とを含む平面での断面形状についても台形状をしている。
【０１５８】
＜正孔注入層４８＞
正孔注入層４８は、画素電極４５から発光層５１への正孔の注入を促進させる目的で設けられている。
【０１５９】
＜正孔輸送層４９＞
正孔輸送層４９は、画素電極４５から注入された正孔の発光層５１への正孔注入特性を調整する目的で設けられている。
【０１６０】
＜発光層５１＞
発光層５１は、正孔と電子の再結合により電界発光現象を生じる層であり、赤色（Ｒ），緑色（Ｇ），青色（Ｂ）のいずれかの色の波長域の光をキャリアの再結合により出射する発光層材料を含むように構成されている。
【０１６１】
＜電子輸送層５２＞
電子輸送層５２は、陰極である共通電極５２から注入された電子を発光層５１へ効率よく輸送する目的で設けられる。電子輸送層５２を、例えば、ＣＴ（Ｃｈａｒｇｅ  Ｔｒａｎｓｆｅｒ）錯体などの電子注入性を有するｎ型ドーパント材料と電子輸送性を有するホスト材料とで構成することが可能であり、この場合には、良好な電子輸送性を実現することが可能である。
【０１６２】
＜共通電極５３＞
共通電極５３は陰極であり、上記各態様に係る「第２電極」に相当する。
【０１６３】
例えば、共通電極５３について、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）などの導電性透光性材料から構成してもよいし、厚み１０ｎｍ程度の金属層（アルミニウム層など）として積層してもよい。
【０１６４】
＜その他＞
なお、図４では図示を省略しているが、共通電極５３のＺ軸方向上方には、発光層５１の劣化を抑制する目的で、当該発光層５１への水分や空気等の浸入を抑制するために封止層が設けられている。本実施の形態に係る製造方法が対象とする有機ＥＬデバイス７０はトップエミッション型のデバイスであるため、封止層の形成に用いる材料としては、例えばＳｉＮ(窒化シリコン)、ＳｉＯＮ（酸窒化シリコン）等の透光性材料を選択することが望ましい。
【０１６５】
また、画素電極４５と正孔注入層４８との間に、各層間の接合性を良好にする目的でＩＴＯ（酸化インジウムスズ）からなる層や、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）からなる層を設けておくことも望ましい。
【０１６６】
さらに、各開口部５５の内部に形成される発光層５１について、デバイス全体で同じ発光色の層とすることもできる。
２．各部の構成材料
次に、上記で説明した各部を構成するための材料を例示する。なお、以下に記載する材料は、あくまでも一例であり、これ以外の材料を用いることも勿論可能である。
【０１６７】
＜基板本体部４０＞
基板本体部４０の構成材料としては、例えば、無アルカリガラス、ソーダガラス、無蛍光ガラス、燐酸系ガラス、硼酸系ガラス、石英、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリエチレン、ポリエステル、シリコーン系樹脂、アルミナ等の絶縁性材料などを用いることができる。
【０１６８】
＜平坦化膜４３＞
平坦化膜４３の構成材料としては、例えば、ポリイミド系樹脂、アクリル系樹脂などを用いることができる。
【０１６９】
＜画素電極４５＞
画素電極４５の構成材料としては、例えば、Ａｇ（銀）、Ａｌ（アルミニウム）、銀とパラジウムと銅との合金、銀とルビジウムと金との合金、ＭｏＣｒ（モリブデンとクロムの合金）、ＮｉＣｒ（ニッケルとクロムの合金）、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）などを用いることができる。
【０１７０】
＜隔壁層（第１隔壁４６、第２隔壁４７）＞
第１隔壁４６および第２隔壁４７の構成材料としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ノボラック型フェノール樹脂などを用いることができる。
【０１７１】
＜正孔注入層４８＞
正孔注入層４８の構成材料としては、例えば、ＭｏＯｘ（酸化モリブデン）、ＷＯｘ（酸化タングステン）又はＭｏｘＷｙＯｚ（モリブデン−タングステン酸化物）等の金属酸化物、金属窒化物又は金属酸窒化物などを用いることができる。
【０１７２】
＜正孔輸送層４９＞
正孔輸送層４９の構成材料としては、例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体およびピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、ポリフィリン化合物、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、ブタジエン化合物、ポリスチレン誘導体、ヒドラゾン誘導体、トリフェニルメタン誘導体、テトラフェニルベンジン誘導体などを用いることができる。
【０１７３】
＜発光層５１＞
発光層５１の構成材料としては、例えば、Ｆ８−Ｆ６（Ｆ８（ポリジオクチルフルオレン）とＦ６（ポリジヘキシルフルオレン）との共重合体）のほか、オキシノイド化合物、ペリレン化合物、クマリン化合物、アザクマリン化合物、オキサゾール化合物、オキサジアゾール化合物、ペリノン化合物、ピロロピロール化合物、ナフタレン化合物、アントラセン化合物、フルオレン化合物、フルオランテン化合物、テトラセン化合物、ピレン化合物、コロネン化合物、キノロン化合物およびアザキノロン化合物、ピラゾリン誘導体およびピラゾロン誘導体、ローダミン化合物、クリセン化合物、フェナントレン化合物、シクロペンタジエン化合物、スチルベン化合物、ジフェニルキノン化合物、スチリル化合物、ブタジエン化合物、ジシアノメチレンピラン化合物、ジシアノメチレンチオピラン化合物、フルオレセイン化合物、ピリリウム化合物、チアピリリウム化合物、セレナピリリウム化合物、テルロピリリウム化合物、芳香族アルダジエン化合物、オリゴフェニレン化合物、チオキサンテン化合物、シアニン化合物、アクリジン化合物、８−ヒドロキシキノリン化合物の金属錯体、２−ビピリジン化合物の金属錯体、シッフ塩とＩＩＩ族金属との錯体、オキシン金属錯体、希土類錯体等の蛍光物質などを用いることができる。
【０１７４】
＜電子輸送層５２＞
電子輸送層５２の構成材料としては、例えば、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム等のアルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、ｎ型ドーパント材料としてのアルカリ金属、アルカリ土類金属等とホスト材料としてのＢＣＰ（バソキュプロイン）やＢｐｈｅｎ（バソフェナントロリン）、Ａｌｑ３（トリス（８−キノリノラト）アルミニウム）、ＮＴＣＤＡ（ナフタレンテトラカルボン酸二無水物）等とからの構成物質などを用いることができる。
【０１７５】
＜共通電極５３＞
共通電極５３の構成材料としては、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、又はＡｌなどの単体金属などを用いることができる。
３．有機ＥＬデバイス７０の製造方法
本実施の形態に係る有機ＥＬデバイス７０の製造方法について、図５および図６を用いて説明する。図５および図６は、本実施の形態に係る有機ＥＬデバイス７０の製造過程を示す模式的な断面図である。
【０１７６】
実施形態に係る有機ＥＬデバイスの製造方法は、順に実行される次の工程を備える。
【０１７７】
・基板準備工程；基板４４を準備する（図５の（ａ）部分および（ｂ）部分）。
【０１７８】
・第１電極形成工程；基板４４上に画素電極４５を形成する（図５の（ｃ）部分）。
【０１７９】
・第１隔壁形成工程；基板４４上に第１開口部５５を規定する第１隔壁４６を形成する（図５の（ｄ）部分）。
【０１８０】
・正孔注入層形成工程；画素電極４５上に正孔注入層４８を形成する（図５の（ｅ）部分）。
【０１８１】
・第２隔壁形成工程；第１隔壁４６上に第２開口部５６を規定する第２隔壁４７を形成する（図６の（ａ）部分）。
【０１８２】
・正孔輸送層形成工程；正孔注入層４８上に正孔輸送層４９を形成する（図６の（ｂ）部分）。
【０１８３】
・発光層形成工程；正孔輸送層４９上に発光層５１を形成する（図６の（ｃ）部分）。
【０１８４】
・電子輸送層形成工程；発光層５１上に電子輸送層５２を形成する（図６の（ｃ）部分）。
【０１８５】
・第２電極形成工程；第２隔壁４７上および電子輸送層５２上に共通電極５３を形成する（図６の（ｄ）部分）。
【０１８６】
なお、本実施の形態における製造方法での正孔注入層４８は、上記各態様に係る「第１有機機能膜成膜」に相当する。そして、本実施の形態においては、第１電極形成工程、第１隔壁形成工程、正孔注入層形成工程、第２隔壁形成工程、正孔輸送層形成工程および第２電極形成工程それぞれにつき、上記実施の形態１における第１電極形成工程、第１隔壁形成工程、第１有機機能膜成膜工程、第２隔壁形成工程、第２有機機能膜成膜工程および第２電極形成工程のそれぞれに該当するものとして、同様の工程が用いられる。
【０１８７】
＜基板準備工程＞
図５の（ａ）部分に示すように、ＴＦＴ層４１および給電電極４２が形成された基板本体部４０を準備する。
【０１８８】
次に、フォトリソグラフィー法を用い、ＴＦＴ層４１および給電電極４２の上を覆うように、平坦化膜４３を被覆形成する。平坦化膜４３は、絶縁性に優れた有機材料を用いて、４μｍ程度の膜厚をもって形成される。
【０１８９】
次に、図５の（ｂ）部分に示すように、各給電電極４２の上面の一部が露出するように、複数のコンタクトホール５４を開口する。ここで、コンタクトホール５４は、図４に示すように、隣接する各第１開口部５５の間に位置するように形成される。
【０１９０】
なお、コンタクトホール５４の開口は、規定のパターンマスクを用いることにより、平坦化膜４３の形成と同時に行うことが可能である。ただし、コンタクトホール５４の形成方法はこれに限定されず、例えば、一様に平坦化膜４３を形成した後、規定の位置の平坦化膜４３を除去して、コンタクトホール５４を開口することもできる。
【０１９１】
以上の工程の実行により、基板４４が準備される。
【０１９２】
＜第１電極形成工程＞
図５の（ｃ）部分に示すように、基板４４上に、真空蒸着法またはスパッタリング法を用いて、金属材料からなる画素電極４５を形成する。画素電極４５は、１５０ｎｍ程度の金属層を構成に含むように形成され、画素単位で区画されている。なお、画素電極４５は平坦化膜４３におけるコンタクトホール５４を臨む側壁表面にも沿って形成され、各給電電極４２と電気接続される。
【０１９３】
ここで、画素電極４５の表面をＩＴＯで被覆することも可能である。また、画素電極４５について、ＩＴＯやＩＺＯなどの金属酸化物を用いた光透過性の導電層とすることも可能である。
【０１９４】
＜第１隔壁形成工程＞
上記実施の形態１における＜第１隔壁形成工程＞と同様の工程を実行することにより、第１隔壁４６を形成する。図５の（ｄ）部分に示すように、第１隔壁４６は、複数の第１開口部５５を規定し、各開口部５５の底部には、画素電極４５が露出する。
【０１９５】
＜正孔注入層形成工程＞
上記実施の形態１における＜第１有機機能膜成膜工程＞と同様の工程を実行することにより、各第１開口部５５の内部に正孔注入層４８を形成する。図５の（ｅ）部分に示すように、各第１開口部５５内において、正孔注入層４８は、画素電極４５の上面に接する。
【０１９６】
＜第２隔壁形成工程＞
次に、上記実施の形態１における＜第２隔壁形成工程＞と同様の工程を実行することにより、各第１隔壁４６の上面に第２隔壁４７をそれぞれ積層形成する。図６の（ａ）部分に示すように、本実施の形態においても、第２隔壁４７の断面における底面のサイズは、第１隔壁４６の断面における上面のサイズよりも小さくなるように設定されている。
【０１９７】
＜正孔輸送層形成工程＞
次に、上記実施の形態１における＜第２有機機能膜成膜工程＞と同様の工程を実行することにより、正孔注入層４８上に正孔輸送層４９を形成する。図６の（ｂ）部分に示すように、正孔輸送層４９は、正孔注入層４８の表面全体を覆うように形成され、第１隔壁４６および第２隔壁４７の各側壁表面の一部に接する。
【０１９８】
＜発光層形成工程＞
次に、発光層５１を構成する有機材料と溶媒を所定比率で混合し、有機発光層用インクを調整する。そして、調整したインクを、例えば、インクジェット法を用いて、インクジェットヘッドからインク液滴として第２開口部５６の内部へと滴下して、正孔輸送層４９の表面全体を被覆するようにインク液状体を塗布形成する。
【０１９９】
次に、インク液状体に含まれる溶媒を蒸発乾燥させ、必要に応じて加熱焼成することにより、図６の（ｃ）部分に示すように、発光層５１を形成する。
【０２００】
なお、本実施の形態における発光層形成工程が、上記各態様に係る「第２有機機能膜形成工程」に相当する。
【０２０１】
＜電子輸送層形成工程＞
次に、電子輸送層５２を構成する材料と溶媒を所定比率で混合し、電子輸送層５２を形成するためのインクを調整する。そして、調整したインクを、例えば、インクジェット法を用いて、インクジェットヘッドからインク液滴として第２開口部５６の内部へと滴下して、発光層５１の表面全体を被覆するようにインク液状体を塗布形成する。
【０２０２】
次に、インク液状体に含まれる溶媒を蒸発乾燥させ、必要に応じて加熱焼成することにより、図６の（ｃ）部分に示すように、電子輸送層５２を形成する。
【０２０３】
なお、本実施の形態では、電子輸送層５２の構成材料の一例として、ＮａＦ（フッ化ナトリウム）を用いている。
【０２０４】
＜共通電極形成工程＞
次に、例えば、真空蒸着法またはスパッタリング法を用いて、図６の（ｄ）部分に示すように、第２隔壁４７の上面および電子輸送層５２の表面全体を覆うように、金属酸化物材料からなる共通電極５３を形成する。
【０２０５】
本実施の形態では、トップエミッション型を一例として採用しているため、光透過性を有する共通電極５３を採用している。例えば、ＩＴＯあるいはＩＺＯを用い共通電極５３を形成している。ただし、アルミニウムなどの金属材料を用い、１０ｎｍ程度の極薄の共通電極を形成することもが可能である。この場合にも、膜厚が極薄いので、光透過性の共通電極とすることができ、トップエミッション型のデバイスを実現することが可能である。
【０２０６】
なお、図示を省略しているが、共通電極４７上には、例えば、スパッタリング法やＣＶＤ法などを用いて、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ等の透光性材料から構成される封止層を形成する。
【０２０７】
以上の工程を経ることにより有機ＥＬデバイス７０が完成する。
【０２０８】
本実施の形態においては、有機電子デバイスの製造方法の一適用例として、有機ＥＬデバイスを対象とする製造方法を採用している。このため、正孔注入層４８は、画素電極４５の表面全体を被覆するとともに、第１隔壁４６の側壁表面を被覆する状態で成膜される。
【０２０９】
また、本実施の形態においても、正孔注入層４８を形成する際には、第１隔壁４６だけが存在し、第２隔壁４７が存在しないので、正孔注入層４８の一部が第２隔壁４７の側壁表面を被覆する状態となることは生じ得ない。
【０２１０】
さらに、本実施の形態においても、第２開口部５６の開口サイズは、第１開口部５５の開口サイズに比べて大きいので、正孔輸送層４９によって、確実に正孔注入層４８を被覆することが可能となる。よって、正孔注入層４８と共通電極５３との間でのリーク電流路の形成を確実に抑制することができる。
【０２１１】
なお、正孔輸送層４９が、上記各態様における「第１有機機能膜」に相当する場合には、発光層５１を「第２有機機能膜」に相当するものとして、第１隔壁形成工程を実行した後に、正孔注入層４８および正孔輸送層４９を同順に形成し、その後に第２隔壁形成工程を実行することとすればよい。
【０２１２】
または、例えば、真空蒸着法を用いて、第１電極上に正孔注入層４８を形成した後に、第１隔壁形成工程を実行し、その後に、「第１有機機能膜」に相当する正孔輸送層４９を形成し、さらにその後に、第２隔壁形成工程を実行することとしてもよい。
【０２１３】
[各種実験と考察]
上記各態様に係る有機電子デバイスの製造方法および有機ＥＬデバイスの製造方法の技術的な主たる特徴は、第１隔壁形成工程を実行した後であって、第２隔壁形成工程を実行する前に、第１有機機能膜成膜工程を実行することにある。このような工程順を順守した製造方法を採用することにより、隔壁における開口部を臨む側壁表面を第１有機機能膜が這い上がる現象を確実に抑制することができる。よって、上記のような製造方法を採用すれば、間に介挿されるべき第２有機機能膜を介さず、第１有機機能膜と第２電極との間でのリーク電流路が形成されてしまうという事態を確実に抑制することができる。
【０２１４】
そこで、以下では、上記実施の形態２に係る製造方法を用い製造した有機ＥＬデバイスを検証サンプルとして用い、這い上がり現象の遮断効果を検証した。
【０２１５】
また、検証の際に用いた比較サンプルとしては、上記検証サンプルにおける第１隔壁の隔壁材料と同一材料からなる第１隔壁および第２隔壁を、従来技術と同様の方法を用いて形成し、その後に正孔注入層の形成を行った形成したサンプルを準備した。なお、比較サンプルを形成する上での他の工程については、検証サンプルの製造条件と同一の条件を用いた。
【０２１６】
また、検証に際して実施した断面の観察には、走査型透過電子顕微鏡（Ｈｉｔａｃｈｉ社  品番Ｓ−４７００）を用いた。
【０２１７】
なお、検証サンプルおよび比較サンプルは、第１隔壁および第２隔壁の形成に用いた感光性樹脂材料に含有される撥液成分の含有量を、第２隔壁に係る含有量を第１隔壁に係る含有量よりも大きくすることにより、第１隔壁の側壁表面、第１隔壁の上面、第２隔壁の側壁表面、第２隔壁の上面の順に撥液性が高くなるように調整した。
【０２１８】
図７は、検証サンプルにおける隔壁を含む隔壁の近傍領域の断面観察結果を示すものである。なお、図７においては、便宜上、正孔注入層４８、正孔輸送層４９、発光層５１、電子輸送層５２、および第２電極５３を、ひとまとめにして積層体５９として図示している。
【０２１９】
図７に示すように、基板４４上に第１隔壁４６が上記実施の形態２と同様の形態を以って形成されており、第１隔壁４６の上面には、第１隔壁４６が規定する開口部に比べて大きなサイズの開口部を規定する第２隔壁４７が上記実施の形態２と同様の形態を以って形成されている。そして、第１隔壁４６および第２隔壁４７の各囲繞により規定される開口部内に、積層体５９（正孔注入層４８、正孔輸送層４９と、発光層５１、電子輸送層５２および第２電極５３の積層体）が良好な積層形態を以って形成されていることが分かる。
【０２２０】
なお、図５などでは、隔壁の形状について模式的に表したが、実際に形成される隔壁の形状は、例えば、図７に示すような側壁表面および上面が外側に膨らんだ緩やかなカーブを描く形状をなしている。そのため、上記のように、隔壁の高さは、その大きさが最大となる位置における高さを基準値として表している。
【０２２１】
さらに、隔壁の形状については、隔壁の囲繞により規定される開口部が基板側（下側）から上側に行くに従って緩やかに拡径するような形状をなしている。そのため、第２隔壁４７における第２開口部の底の周縁の位置を、平面視において、第１隔壁４６における第１開口部の底の周縁の位置と同位置、あるいはそれよりも後退した位置に配する。これにより、第２開口部の開口サイズを、どの高さ位置においても、第１開口部よりも大きくすることが容易に可能である。ただし、第１隔壁および第２隔壁について、各々が規定する開口部のサイズが高さ位置によって変化しないような形状とすることを排除するものではない。
【０２２２】
なお、図７では図示を省略しているが、積層体５９の構成中に含まれる第２電極５３上には、保護膜５７（後述の図８を参照）が形成されている。また、図７においては、断面観察によって視認される各層の濃淡の違いについて、便宜上、各層の形成領域を黒線で囲むとともにハッチングを施すことで表している。これについては、図８および図９でも同様である。
【０２２３】
次に、図７のＡ領域について、図８（ａ）を用いて説明する。図８（ａ）は、図７における第２隔壁４７近傍領域であるＡ領域の断面観察結果を拡大したものである。また、図７のＢ領域については、図８（ｂ）を用いて説明する。図８（ｂ）は、図７における第１隔壁４６近傍領域であるＢ領域の断面観察結果を拡大したものである。
【０２２４】
先ず、図８（ｂ）に示すように、正孔注入層４８は、第１隔壁４６により規定される第１開口部内にて露出した画素電極４５を被覆するとともに、第１隔壁４６の側壁の一部を被覆しており、均一な膜厚形状をなしている。なお、正孔輸送層４９と発光層５１と電子輸送層５２との積層体５８については、正孔注入層４８の表面全体と第１隔壁４６の側壁表面も覆うように形成されている。
【０２２５】
次に、図８（ａ）に示すように、正孔注入層４８は、第１隔壁４６の上面および第２隔壁４７の隔壁に至らない状態で形成されており、その上を積層体５８における正孔輸送層４９（正孔輸送層４９については、図示を省略。）が良好な被覆状態を以って形成されている。
【０２２６】
一方、比較サンプルにおける図７のＡ領域に対応する断面観察結果を図９（ａ）に示し、比較例サンプルにおける図７のＢ領域に対応する断面観察結果を図９（ｂ）に示す。
【０２２７】
先ず、図９（ｂ）に示すように、正孔注入層３４８は、第１隔壁３４６により規定される第１開口部内にて露出した画素電極３４５の表面全体を被覆するとともに、第１隔壁３４６の側壁表面の全部を被覆した状態となっている。なお、正孔輸送層と発光層と電子輸送層との積層体３５８については、第１隔壁３４６の側壁表面上を含め、正孔注入層３４８の表面を覆うように形成されている。また、積層体３５８上には、共通電極３５３および保護膜３５７が順に積層されている。
【０２２８】
次に、図９（ｂ）に示すように、正孔注入層３４８は、第１隔壁３４６の上面のみならず第２隔壁３４７の隔壁表面に至る状態で形成されていることが分かる。
【０２２９】
以上、検証サンプルおよび比較サンプルの断面観察の結果は、第１隔壁の上面の撥液性を側壁表面よりも大きなものとしても、従来技術に係る隔壁構成を用いた方法では、第１有機機能膜の這い上がり現象について、第１隔壁の側壁表面で遮断することはできず、第１有機機能膜の這い上がり現象に起因したリーク電流路の形成を確実に抑制することはできない。
【０２３０】
これに対して、上記各態様に係る製造方法を用いれば、第１有機機能膜の上端縁が第２隔壁の側壁表面まで這い上がるという現象は生じ得ず、当該第１有機機能膜の這い上がり現象に起因したリーク電流路の形成を確実に抑制することができる。
[その他]
以上、本発明の実施の形態に係る有機電子デバイスの製造方法および有機ＥＬデバイスの製造方法について具体的に説明してきたが、上記実施の形態では、本発明の構成および作用・効果を分かり易く説明するために用いた例示であって、本発明は、その本質的な部分を備える限りにおいて、上記実施の形態に限定されない。
【０２３１】
＜有機電子デバイスの製造方法＞
（適用対象）
本発明の有機電子デバイスの製造方法が適用対象とする有機電子デバイスは、上記実施の形態２の有機ＥＬデバイスに限定されるものではない。例えば、有機ＥＬデバイスの他には、例えば、有機薄膜トランジスタなどを適用対象とすることができる。具体的には、ドレイン電極ないしはソース電極とゲート電極とを一対の電極となして、当該一対の電極間に介層される有機半導体層を第１有機機能膜、ゲート絶縁体層を第２有機機能膜として、本発明を有用に利用することができる。このように、一対の電極間に、第１有機機能膜および第２有機機能膜が介挿された積層体をもつ有機電子デバイスに適用可能であって、上記同様の効果を得ることができる。
【０２３２】
（第１有機機能膜成膜工程）
上記実施の形態１では、第１有機機能膜を、第１隔壁の側壁表面の一部を被覆するように、即ち、第１有機機能膜の上端縁が第１隔壁の側壁表面の上端よりも下側になるように成膜している。
【０２３３】
しかしながら、本発明における第１有機機能膜の形成形態は上記のような形態に限定されるものでなく、例えば、側壁表面の全体を被覆するように、即ち、第１有機機能膜の上端縁が第１隔壁の側壁表面の上端と略一致するように成膜してもよい。
【０２３４】
さらに、本発明では、第１有機機能膜の上端縁が第１隔壁の側壁表面の上端を超え、第１隔壁の上面に乗り上げるように成膜してもよい。この場合には、第１有機機能膜における第１隔壁の上面に乗り上げた部分は、その後の工程により積層される第２隔壁により上方が被覆されることになる。
【０２３５】
また、上記実施の形態１では、第１開口部の内部において、第１有機機能膜が第１電極の露出した表面を覆うように（接するように）成膜されているが、本発明はこれに限定されない。本発明の製造方法では、少なくとも、第１有機機能膜が第１電極上あるいは上方に形成されればよい。例えば、第１有機機能膜と第１電極とが直接接するのではなく、第１電極と第１有機機能膜との間に、他の有機機能膜（導電性有機機能膜あるいは非導電性有機機能膜）や無機膜などを形成しておくことも可能である。
【０２３６】
（第２有機機能膜成膜工程）
上記実施の形態１では、第２有機機能膜を、第２隔壁の側壁表面の一部を被覆するように成膜することとしている。
【０２３７】
しかしながら、本発明における第２有機機能膜の形成形態は上記のような形態に限定されるものでなく、例えば、第１隔壁の上面における第２隔壁が形成されていない領域の少なくとも一部を被覆するのみで、第２隔壁の側壁表面を被覆しないように第２有機機能膜を成膜してもよいし、第２隔壁の側壁表面全体を被覆するように第２有機機能膜を成膜することとしてもよい。
【０２３８】
（第２隔壁形成工程）
上記実施の形態１では、第２隔壁を、第１隔壁の上面に対して、その一部を露出させるように形成することとしている。
【０２３９】
しかしながら、本発明における第２有機機能膜の形成形態は上記のような形態に限定されるものでなく、例えば、第１隔壁の上面に対して、その全領域を被覆するように第２隔壁を形成してもよい。
【０２４０】
さらに、本発明では、第１隔壁の断面形状について、底面が上面よりも大きい台形形状を採用する場合には、第１隔壁に対して、その側壁表面の一部（上部）と上面の全てを被覆するように第２隔壁を形成することも可能である。
【０２４１】
＜有機ＥＬデバイスの製造方法＞
（第１電極形成工程および第２電極形成工程）
上記実施の形態２においては、トップエミッション型の有機ＥＬデバイスを製造対象として、その製造方法を説明した。これより、上記実施の形態２では、第２電極形成工程において、ＩＴＯやＩＺＯなどの光透過性膜、あるいはアルミニウム（Ａｌ）などの金属材料からなり、膜厚が極薄い光透過性膜を共通電極として形成することとした。
【０２４２】
しかしながら、本発明に係る製造方法が対象とする有機ＥＬデバイスは、トップエミッション型のデバイスに限定されるものではなく、当然にボトムエミッション型のデバイスを対象とすることも可能である。このようにボトムエミッション型のデバイスを製造対象とする場合には、共通電極を、反射機能を有した金属膜とすることが可能である。また、ボトムエミッション型のデバイスを製造対象とする場合には、第１電極形成工程において形成する画素電極を、光透過性を備える導電層で構成することになる。この場合における光透過性を備える導電層は、例えば、ＩＴＯやＩＺＯなどからなる金属酸化物層や、１０ｎｍ程度の極薄い金属層などとすることが可能である。
【０２４３】
（第１機能層形成工程）
上記実施の形態２においては、正孔注入層と正孔輸送層とからなる積層体を第１有機機能膜として説明したが、本発明は、これに限定されるものではない。例えば、正孔注入層だけを第１有機機能膜としてもよく、あるいは、電子注入層と電子輸送層とからなる積層体を第１有機機能膜とし、第２機能層である発光層上に正孔輸送層および正孔注入層を順次積層させることも可能である。
【０２４４】
さらには、電子注入層ないしは電子輸送層の一方のみを第１有機機能膜とし、第２機能層である発光層上に正孔輸送層および正孔注入層を順次積層させることも可能である。
【産業上の利用可能性】
【０２４５】
本発明は、有機機能膜の成膜時における這い上がり現象の発生を抑制し、優れたデバイス性能を有する有機電子デバイスおよび有機ＥＬデバイスを製造するのに有用である。
【符号の説明】
【０２４６】
１，４４．基板
２．第１電極
３，４６．第１隔壁
４，４７．第２隔壁
５．第１有機機能膜
６．第２有機機能膜
７、５５．第１開口部
８，５６．第２開口部
９．第２電極
４５．画素電極
４８．正孔注入層
４９．正孔輸送層
５０．第１機能層
５１．第２機能層
５３．共通電極
７０．有機ＥＬデバイス
７１．有機電子デバイス
【図１】
2014030354.tif 000003
【図２】
2014030354.tif 000004
【図３】
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【図４】
2014030354.tif 000006
【図５】
2014030354.tif 000007
【図６】
2014030354.tif 000008
【図７】
2014030354.tif 000009
【図８】
2014030354.tif 000010
【図９】
2014030354.tif 000011
【図１０】
2014030354.tif 000012
【図１１】
2014030354.tif 000013
【図１２】
2014030354.tif 000014
【国際調査報告】
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2014030354.tif 000016
2014030354.tif 000017
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