(57)【要約】本発明は、加熱時の着色が抑制された、近赤外線吸収剤を含有する樹脂組成物を提供することを目的とし、該樹脂組成物は近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とからなる樹脂組成物であり、前記近赤外線吸収剤が、一般式（１）［式中、Ｒ1は、−ＣＨ2ＣＨ2−Ｒ11で表される基であり、Ｒ11は水素原子、アルキル基、またはフッ素化アルキル基を示す。］で表わされるホスホン酸銅塩からなる微粒子であり、前記酸化防止剤が、ヒンダードフェノール系酸化防止剤および、リン原子に結合する一般式（２）［式中、Ｒ2〜Ｒ4は、アルキル基、Ｒ5〜Ｒ8は、水素原子またはアルキル基を示す。］で表わされる構造を分子内に１つ以上有し、かつリン原子に結合する一般式（３）［式中、Ｒはアルキル基を示す。］で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤から選択される少なくとも一種である。2014027639.tif 000028
2014027639.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とからなる樹脂組成物であり、
前記近赤外線吸収剤が、下記一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩からなる微粒子であり、
前記酸化防止剤が、ヒンダードフェノール系酸化防止剤および、リン原子に結合する下記一般式（２）で表わされる構造を分子内に１つ以上有し、かつリン原子に結合する下記一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤から選択される少なくとも一種の酸化防止剤であることを特徴とする樹脂組成物。
【化１】
2014027639.tif 000025
［一般式（１）中、Ｒ1は、−ＣＨ2ＣＨ2−Ｒ11で表される１価の基であり、Ｒ11は水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、または炭素数１〜２０のフッ素化アルキル基を示す。］
【化２】
2014027639.tif 000026
［一般式（２）中、Ｒ2〜Ｒ4はそれぞれ独立に、炭素数１または２のアルキル基であり、Ｒ5〜Ｒ8はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基を示す。
但し、一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有する場合には、片方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8は、他方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8との架橋を形成していてもよい。］
【化３】
2014027639.tif 000027
［一般式（３）中、Ｒはアルキル基を示す。］
【請求項２】
前記リン系酸化防止剤が、リン原子に結合する前記一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有し、かつリン原子に結合する前記一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記一般式（２）において、Ｒ2〜Ｒ4がメチル基である、請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
前記酸化防止剤が、前記リン系酸化防止剤である請求項１〜３のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
前記樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン‐酢酸ビニル共重合体、（メタ）アクリル酸樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、およびノルボルネン樹脂から選択される少なくとも１種の樹脂である請求項１〜４のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
前記樹脂が、ポリビニルブチラール樹脂、またはエチレン‐酢酸ビニル共重合体である請求項１〜４のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項７】
前記樹脂１００質量部あたり、近赤外線吸収剤を０．０５〜３０質量部含有する請求項１〜６のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
前記樹脂１００質量部あたり、酸化防止剤を０．０１〜３０質量部含有する請求項１〜７のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項９】
前記請求項１〜８のいずれか一項に記載の樹脂組成物から形成される合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記請求項９に記載の合わせガラス用中間膜を有する合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物およびその用途に関し、詳しくは近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とからなる樹脂組成物およびその用途に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、自動車等の車両、建築物、太陽電池等の各種用途で、合わせガラスが用いられている。合わせガラス用中間膜としては、ポリビニルブチラール樹脂膜、アイオノマー樹脂膜等が知られている。【０００３】
ところで、太陽光線には、可視光線の他に紫外線、赤外線等が含まれている。赤外線の中でも波長が可視光に近い赤外線は、近赤外線と呼ばれる。近赤外線は熱線とも呼ばれ車両や建築物内部の温度上昇の原因の一つである。【０００４】
該温度上昇を抑制するために、車両や建築物に用いられる合わせガラスに、可視光線の透過性を保持したまま、熱線吸収性を付与することが考えられる。例えば、ホスホン酸銅塩と、ポリシロキサン成分と、可塑剤と、分散剤とを含有する銅塩組成物が知られている（例えば、特許文献１参照）。一般に金属塩を、樹脂と混合して得られた樹脂組成物は高温にさらされた場合には、可視光線の透過性が低下する場合や、黄変する場合があった。しかしながら、特許文献１には、前記銅塩組成物と樹脂とを含有する樹脂組成物は、高温にさらされた場合であっても可視光の透過性および安定性に優れる赤外線吸収膜を提供することが可能である旨が開示されている。【０００５】
特許文献１に記載された樹脂組成物は、高温にさらされた場合における黄変が、ホスホン酸銅塩および樹脂のみからなる樹脂組成物と比べると抑制されているが、シラン化合物を脱水縮合する工程が必要となるため、工程数が増えるという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】２００９−２４２６５０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記従来技術を鑑みてされたものであり、加熱時の着色、すなわち黄変が抑制された、近赤外線吸収剤を含有する樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは上記課題を達成するため鋭意研究を重ねた結果、特定の近赤外線吸収剤、特定の酸化防止剤と樹脂とからなる樹脂組成物は、上記課題を解決することができることを見出し、本発明を完成させた。【０００９】
すなわち、本発明の樹脂組成物は、近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とからなる樹脂組成物であり、前記近赤外線吸収剤が、下記一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩からなる微粒子であり、前記酸化防止剤が、ヒンダードフェノール系酸化防止剤および、リン原子に結合する下記一般式（２）で表わされる構造を分子内に１つ以上有し、かつリン原子に結合する下記一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤から選択される少なくとも一種の酸化防止剤であることを特徴とする。【００１０】
【化１】
2014027639.tif 000003
【００１１】
［一般式（１）中、Ｒ1は、−ＣＨ2ＣＨ2−Ｒ11で表される１価の基であり、Ｒ11は水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、または炭素数１〜２０のフッ素化アルキル基を示す。］【００１２】
【化２】
2014027639.tif 000004
【００１３】
［一般式（２）中、Ｒ2〜Ｒ4はそれぞれ独立に、炭素数１または２のアルキル基であり、Ｒ5〜Ｒ8はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基を示す。【００１４】
但し、一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有する場合には、片方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8は、他方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8との架橋を形成していてもよい。］【００１５】
【化３】
2014027639.tif 000005
【００１６】
［一般式（３）中、Ｒはアルキル基を示す。］
前記リン系酸化防止剤が、リン原子に結合する前記一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有し、かつリン原子に結合する前記一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤であることが好ましい。【００１７】
前記一般式（２）において、Ｒ2〜Ｒ4がメチル基であることが好ましい。【００１８】
前記酸化防止剤が、前記リン系酸化防止剤であることが好ましい。【００１９】
前記樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン‐酢酸ビニル共重合体、（メタ）アクリル酸樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、およびノルボルネン樹脂から選択される少なくとも１種の樹脂であることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂、またはエチレン‐酢酸ビニル共重合体であることがより好ましい。【００２０】
前記樹脂１００質量部あたり、近赤外線吸収剤を０．０５〜３０質量部含有することが好ましい。【００２１】
前記樹脂１００質量部あたり、酸化防止剤を０．０１〜３０質量部含有することが好ましい。【００２２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、前記樹脂組成物から形成される。【００２３】
本発明の合わせガラスは前記合わせガラス用中間膜を有する。
【発明の効果】
【００２４】
本発明の樹脂組成物は、加熱時の着色、すなわち黄変が抑制されている。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
次に本発明について具体的に説明する。
【００２６】
本発明の樹脂組成物は、近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とからなる樹脂組成物であり、前記近赤外線吸収剤が、後述の一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩からなる微粒子であり、前記酸化防止剤が、ヒンダードフェノール系酸化防止剤および、リン原子に結合する後述の一般式（２）で表わされる構造を分子内に１つ以上有し、かつリン原子に結合する後述の一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤から選択される少なくとも一種の酸化防止剤であることを特徴とする。
【００２７】
なお、本発明の樹脂組成物を、銅塩微粒子分散樹脂とも記す。
【００２８】
［近赤外線吸収剤］
本発明に用いられる近赤外線吸収剤は、下記一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩からなる微粒子である。
【００２９】
前記下記一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩からなる微粒子としては、下記一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩のみから形成されていてもよく、下記一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩と、他の成分とから形成されていてもよい。
【００３０】
【化４】
2014027639.tif 000006
【００３１】
［一般式（１）中、Ｒ1は、−ＣＨ2ＣＨ2−Ｒ11で表される１価の基であり、Ｒ11は水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、または炭素数１〜２０のフッ素化アルキル基を示す。］
前記Ｒ11としては、水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基であることが好ましい。具体的にはＲ11としては、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基等が好ましい。なお、一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩としては、一種単独で用いても、二種以上を用いてもよい。
【００３２】
なお、本明細書において、「一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩」を、単に「ホスホン酸銅塩」とも記す。
【００３３】
本発明に用いる、ホスホン酸銅塩からなる微粒子の製造方法としては、特に限定はないが、例えば以下の方法で製造することができる。
【００３４】
ホスホン酸銅塩からなる微粒子の製造方法としては、溶媒中で、下記一般式（４）で表わされるホスホン酸化合物と、銅塩とを、好ましくは分散剤存在下で混合し、反応混合物を得る工程（以下、反応工程とも記す）、該反応混合物中の溶媒を除去することによりホスホン酸銅塩からなる微粒子を得る工程（以下、溶媒除去工程とも記す）を有する方法が挙げられる。
【００３５】
【化５】
2014027639.tif 000007
【００３６】
［一般式（４）中、Ｒ1は、−ＣＨ2ＣＨ2−Ｒ11で表される１価の基であり、Ｒ11は水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、または炭素数１〜２０のフッ素化アルキル基を示す。］
前記一般式（４）で表わされるホスホン酸化合物としては、Ｒ11が水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基であるものが好ましい。一般式（４）で表されるホスホン酸化合物としては例えば、エチルホスホン酸、プロピルホスホン酸、ブチルホスホン酸、ペンチルホスホン酸、ヘキシルホスホン酸、ヘプチルホスホン酸、オクチルホスホン酸、ノニルホスホン酸、デシルホスホン酸、ウンデシルホスホン酸、ドデシルホスホン酸、トリデシルホスホン酸、テトラデシルホスホン酸、ペンタデシルホスホン酸、ヘキサデシルホスホン酸、ヘプタデシルホスホン酸、オクタデシルホスホン酸等のアルキルホスホン酸が挙げられる。なお、一般式（４）で表されるホスホン酸化合物としては、一種単独で用いても、二種以上を用いてもよい。
【００３７】
前記銅塩としては、２価の銅イオンを供給することが可能な銅塩が通常用いられる。前記銅塩としては、前記一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩以外の銅塩であればよい。前記銅塩としては例えば、無水酢酸銅、無水蟻酸銅、無水ステアリン酸銅、無水安息香酸銅、無水エチルアセト酢酸銅、無水ピロリン酸銅、無水ナフテン酸銅、無水クエン酸銅等の有機酸の銅塩、該有機酸の銅塩の水和物もしくは水化物；酸化銅、塩化銅、硫酸銅、硝酸銅、塩基性炭酸銅等の無機酸の銅塩、該無機酸の銅塩の水和物もしくは水化物；水酸化銅が挙げられる。なお、銅塩としては、一種単独で用いても、二種以上を用いてもよい。
【００３８】
銅塩としては、無水酢酸銅、酢酸銅一水和物が、溶解性や副生成物の除去の点から好ましく用いられる。
【００３９】
ホスホン酸銅塩からなる微粒子を製造する際には、好ましくは分散剤が用いられる。分散剤を用いると、一般式（１）で表わされるホスホン酸銅塩の分散性が向上するため好ましい。前記分散剤としては、例えば一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物および一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物から選択される少なくとも１種のリン酸エステル化合物、該リン酸エステル化合物中のリン酸、すなわち水酸基を塩基で中和した化合物が挙げられる。なお、中和に用いる塩基としては、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化セシウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム等の無機塩基が挙げられる。
【００４０】
【化６】
2014027639.tif 000008
【００４１】
［一般式（３ａ）および（３ｂ）中、Ｒ21、Ｒ22およびＲ23は、−（ＣＨ2ＣＨ2Ｏ）nＲ55で表される１価の基であり、ｎは４〜３５の整数であり、Ｒ55は、炭素数６〜２５のアルキル基または炭素数６〜２５のアルキルフェニル基を示す。ただし、Ｒ21、Ｒ22およびＲ23は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。］
ｎが４未満である場合には、合わせガラス等を製造した際に透明性が不充分となる場合がある。また、ｎが前記範囲を超えると、充分な透明性を有する合わせガラス等を得るために必要な、リン酸エステル化合物の量が増え、コスト高の原因となる傾向がある。
【００４２】
また、Ｒ55は、炭素数６〜２５のアルキル基または炭素数６〜２５のアルキルフェニル基であり、炭素数６〜２５のアルキル基であることが好ましく、１２〜２０のアルキル基であることがより好ましい。Ｒ55が、炭素数６未満の基であると、合わせガラス等を製造した際に透明性が不充分となる場合がある。また、Ｒ55が、炭素数２５を超える基であると、充分な透明性を有する合わせガラス等を得るために必要な、リン酸エステル化合物の量が増え、コスト高の原因となる傾向がある。
【００４３】
前記ホスホン酸銅塩からなる微粒子を得る際には、前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物、前記一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物の少なくとも一方が用いられることが好ましいが、前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物、前記一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物の両方を用いることがより好ましい。前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物および前記一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物を用いると、合わせガラス等の透明性、耐熱性に優れる傾向があり好ましい。前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物、前記一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物の両方を用いる場合には、一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物と、一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物との割合は、特に限定されないが、通常はモル比（（３ａ）：（３ｂ））で１０：９０〜９０：１０である。
【００４４】
また、前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物としては、一種単独で用いても、二種以上を用いてもよく、前記一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物としては、一種単独で用いても、二種以上を用いてもよい。
【００４５】
前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物および前記一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物から選択される少なくとも１種のリン酸エステル化合物としては、市販されているリン酸エステル化合物、例えばＤＬＰ−８、ＤＬＰ−１０、ＤＤＰ−６、ＤＤＰ−８、ＤＤＰ−１０、ＴＤＰ−６、ＴＤＰ−８、ＴＤＰ−１０（以上、日光ケミカルズ（株）製）や、プライサーフＡ２１５Ｃ、プライサーフＡＬ１２Ｈ、プライサーフＡＬ、プライサーフＡ２０８Ｆ、プライサーフＡ２１９Ｂ、プライサーフＡ２１０Ｄ（以上、第一工業製薬（株）製）等を用いることもできる。また、これらのリン酸エステル化合物中のリン酸、すなわち水酸基を適当な塩基で中和した化合物を用いることもできる。中和に使用する塩基としては、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化セシウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム等の無機塩基が挙げられる。
【００４６】
なお、ホスホン酸銅塩からなる微粒子を製造する際には、前記銅塩１モルあたり、一般式（４）で表されるホスホン酸化合物を０．５〜１．５モル用いることが好ましく、０．８〜１．２モル用いることがより好ましい。また、分散剤が、一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物および一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物から選択される少なくとも１種のリン酸エステル化合物、および／または該リン酸エステル化合物中のリン酸、すなわち水酸基を塩基で中和した化合物である場合には、前記銅塩１００質量部あたり、５〜１００質量部用いることが好ましく、１０〜５０質量部用いることがより好ましい。
【００４７】
前記溶媒としては、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、n-ブチルアルコール等のアルコール、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、水等が挙げられ、良好に反応を行う観点から、メタノール、エタノールまたはＤＭＦが好ましい。また、反応工程は、好ましくは室温〜６０℃、より好ましくは２０〜４０℃の温度条件で、好ましくは０．５〜５０時間、より好ましくは１〜３０時間行われる。
【００４８】
前記反応工程では、前記一般式（４）で表されるホスホン酸化合物と、前記銅塩とが反応し、該反応によって、前記溶媒に溶解しない微粒子状のホスホン酸銅塩が生成する。前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物および一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物から選択される少なくとも１種のリン酸エステル化合物は、反応時に良好な分散剤として作用することができるため、前記ホスホン酸銅塩は分散性が高く保たれ、凝集を抑制することができる。
【００４９】
なお、前記反応工程では、前記一般式（４）で表されるホスホン酸化合物と銅塩との反応のみではなく、例えば前記一般式（３ａ）で表されるリン酸エステル化合物および一般式（３ｂ）で表されるリン酸エステル化合物から選択される少なくとも１種のリン酸エステル化合物と、銅塩の一部とが反応してもよい。また、原料の一部が反応せずに残存していてもよい。
【００５０】
なお、前記ホスホン酸銅塩からなる微粒子の製造方法では、通常、前記反応混合物から、少なくとも前記溶媒の一部を除去することにより、ホスホン酸銅塩からなる微粒子を得る。
【００５１】
溶媒除去工程では、反応混合物中から、少なくとも前記溶媒の一部を除去する。溶媒除去工程では、溶媒以外にも、反応混合物中の液体成分を合わせて除去してもよい。
【００５２】
溶媒除去工程では、通常反応混合物を加熱することにより、少なくとも前記溶媒の一部を除去するが加熱条件は、通常、室温〜７０℃であり、好ましくは４０〜６０℃である。また、溶媒除去工程は、常圧下で行ってもよく、減圧下で行ってもよい。減圧下で溶媒除去工程を行う場合には、加熱を行わなくてもよい場合や、加熱温度が低くてもよい場合がある。
【００５３】
また、溶媒除去工程を行った後に、ホスホン酸銅塩からなる微粒子中に含まれる不純物の除去を目的として、ホスホン酸銅塩からなる微粒子を、分散媒に分散した後に、該分散媒を除去する工程を設けてもよい。
【００５４】
前記ホスホン酸銅塩からなる微粒子としては通常、平均粒径が１〜１０００ｎｍのホスホン酸銅塩からなる微粒子が用いられる。平均粒径としては、モノマーへの分散性や樹脂組成物の透明性を確保するため、５〜３００ｎｍであることがより好ましい。
【００５５】
［酸化防止剤］
本発明に用いられる酸化防止剤は、ヒンダードフェノール系酸化防止剤および、リン原子に結合する下記一般式（２）で表わされる構造を分子内に１つ以上有し、かつリン原子に結合する下記一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤から選択される少なくとも一種の酸化防止剤である。酸化防止剤としては一種を用いても、二種以上を用いてもよい。
【００５６】
なお、本発明の樹脂組成物が、加熱時の黄変が抑制される理由は明らかではないが、特定の酸化防止剤を用いることにより、加熱時に酸素による酸化を抑制することができるためであると、本発明者は推定した。また、本発明の樹脂組成物は、前記特定の酸化防止剤を用いるが、本発明の樹脂組成物の調製にあたり、特別な工程を設ける必要がないため、簡便な工程で得ることが可能である。
【００５７】
また、本発明の樹脂組成物は、特定の酸化防止剤を含有するため、長期耐熱性にも優れる傾向がある。
【００５８】
【化７】
2014027639.tif 000009
【００５９】
［一般式（２）中、Ｒ2〜Ｒ4はそれぞれ独立に、炭素数１または２のアルキル基であり、Ｒ5〜Ｒ8はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基を示す。
【００６０】
但し、一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有する場合には、片方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8は、他方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8との架橋を形成していてもよい。］
【００６１】
【化８】
2014027639.tif 000010
【００６２】
［一般式（３）中、Ｒはアルキル基を示す。］
なお、リン原子に結合する一般式（２）で表わされる構造を分子内に１つ以上有し、かつリン原子に結合する一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤を、特定のリン系酸化防止剤とも記す。
【００６３】
前記ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては特に限定はなく、例えば市販品を用いることができる。ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、分子中にベンゼン環に結合する水酸基のオルト位が、共にｔ−ブチル基である構造を有するか、オルト位の片方がｔ−ブチル基であり、他方がメチル基である構造を有することが好ましい。ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、例えば、ＩＲＧＡＮＯＸ１０７６（ＢＡＳＦ製）（下記式１１）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ、和光純薬製）（下記式１２）、アデカスタブＡＯ−２０（ＡＤＥＫＡ製）（下記式１３）、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＡ−８０（住友化学製）（下記式１４）、ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０（ＢＡＳＦ製）（下記式１５）、ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５（ＢＡＳＦ製）（下記式１６）、ＩＲＧＡＮＯＸ  ２５９（ＢＡＳＦ製）（下記式１７）、ＩＲＧＡＮＯＸ  １０９８（ＢＡＳＦ製）（下記式１８）、ＩＲＧＡＮＯＸ  １１３５（ＢＡＳＦ製）（下記式１９）、ＩＲＧＡＮＯＸ  １３３０（ＢＡＳＦ製）（下記式２０）、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＭ（住友化学製）（下記式３６）、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＳ（Ｆ）（住友化学製）（下記式３７）、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＢＢＭ−Ｓ（住化ケムテックス製）（下記式３８）、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＭＤＰ−Ｓ（住友化学製）（下記式３９）、ヨシノックス  ４２５（エーピーアイ  コーポレーション製）（下記式４０）などを用いることができる。ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、一種を用いても、二種以上を用いてもよい。
【００６４】
【化９】
2014027639.tif 000011
【００６５】
【化１０】
2014027639.tif 000012
【００６６】
【化１１】
2014027639.tif 000013
【００６７】
【化１２】
2014027639.tif 000014
【００６８】
前記特定のリン系酸化防止剤は、リン原子に結合する一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有することが好ましい。すなわち、前記リン系酸化防止剤が、リン原子に結合する前記一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有し、かつリン原子に結合する前記一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さないリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【００６９】
なお、前記特定のリン系酸化防止剤はその分子中にリン原子を少なくとも１つ有する。前記特定のリン系酸化防止剤を構成するリン原子は通常＋３価の原子価を有する。
【００７０】
酸化防止剤としては、前記リン系酸化防止剤を用いると、耐候性に優れるため好ましい。
【００７１】
前述のように、前記一般式（２）において、Ｒ2〜Ｒ4はそれぞれ独立に、炭素数１または２のアルキル基である。
【００７２】
前記一般式（２）において、Ｒ5〜Ｒ8はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０のアルキル基であるが、水素原子または炭素数１〜７のアルキル基が好ましい。
【００７３】
前記一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有する場合には、片方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8は、他方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8との架橋を形成していてもよい。片方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8は、他方の一般式（２）で表わされる構造のＲ5〜Ｒ8との架橋を形成する場合には、その架橋構造としては、単結合、炭素数１〜４のアルキレン基が挙げられ、単結合が好ましい。
【００７４】
前記一般式（２）において、酸素原子のオルト位の置換基、すなわち、炭素原子およびＲ2〜Ｒ4から構成される基は、嵩高いアルキル基であり、具体的には３級アルキル基である。具体的には、Ｒ2〜Ｒ4がそれぞれ独立に、炭素数１または２のアルキル基であり、メチル基であることが好ましい。
【００７５】
また、一般式（２）において、Ｒ6が、炭素数１〜７のアルキル基であることが好ましい。また、Ｒ6は、嵩高いアルキル基であることが好ましく、具体的には２級または３級アルキル基であることが好ましく、３級アルキル基であることがより好ましく、ｔ−ブチル基であることが特に好ましい。
【００７６】
また、一般式（２）において、Ｒ7が、水素原子または炭素数１〜２のアルキル基であることが好ましい。
【００７７】
また、一般式（２）において、Ｒ8が、炭素数１〜７のアルキル基であることが好ましい。また、Ｒ8は、嵩高いアルキル基であることが好ましく、具体的には３級アルキル基であることが好ましく、ｔ−ブチル基であることがより好ましい。
【００７８】
前記特定のリン系酸化防止剤としては特に限定はなく、例えば市販品を用いることができる。特定のリン系酸化防止剤としては、例えば、ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８（ＢＡＳＦ製）（下記式２１）、ＧＳＹ−Ｐ１０１（堺化学工業製）（下記式２２）、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＰ（住友化学製）（下記式２３）を用いることができる。特定のリン系酸化防止剤としては、一種を用いても、二種以上を用いてもよい。
【００７９】
【化１３】
2014027639.tif 000015
【００８０】
前記特定のリン系酸化防止剤は、前述のようにリン原子に結合する一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ以上有することが好ましく、ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８は、リン原子に結合する一般式（２）で表わされる構造を分子内に３つ有し、ＧＳＹ−Ｐ１０１は、リン原子に結合する一般式（２）で表わされる構造を分子内に４つ有し、ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＰは、リン原子に結合する一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ有する。
【００８１】
前記ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＰは、片方の一般式（２）で表わされる構造のＲ8が、他方の一般式（２）で表わされる構造のＲ8と、単結合により架橋されている。
【００８２】
なお、本発明に用いられる特定のリン系酸化防止剤としては、分子内にリン原子を１つ有し、リン原子に結合する一般式（２）で表わされる構造を分子内に３つ有するリン系酸化防止剤が、黄変の抑制の観点から最も好ましい。
【００８３】
また、本発明に用いる特定のリン系酸化防止剤は、リン原子に結合する一般式（３）で表わされる構造を分子内に有さない。なお、該構造を有すると、黄変が起こりやすいことを本発明者は見出した。黄変が起こりやすい、詳細な理由は不明であるが、本発明者らは、加熱により前記一般式（３）で表される構造が加水分解することが、黄変が起こる原因の一つであると推定した。
【００８４】
なお、リン原子に結合する前記一般式（２）で表わされる構造を分子内に２つ有するが、リン原子に結合する前記一般式（３）で表される構造を有するため、特定のリン系酸化防止剤に該当しない例としては、比較例２で用いたＩＲＧＡＦＯＳ  ３８（ＢＡＳＦ製）が挙げられる。前記ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８を用いた態様では、加熱によって黄変が起きていることがわかる。
【００８５】
また、特定のリン系酸化防止剤としては、リン原子に結合する前記一般式（２）で表わされる構造を分子内に１つ以上有し、リン原子に結合する前記一般式（３）で表される構造を有さなければよく、他の構造としては特に限定はされないが、その分子内に、ヒンダードフェノール構造を有していてもよい。
【００８６】
本発明に用いられる酸化防止剤は、前述のようにヒンダードフェノール系酸化防止剤および、特定のリン系酸化防止剤から選択される少なくとも一種の酸化防止剤である。このような特定の酸化防止剤を用いる本発明の樹脂組成物の長期耐熱性に優れるため好ましい。なお、長期耐熱性に優れるとは、長期耐熱性試験（例えば温度１００℃で、７３５時間保管）を行った場合の黄変（着色）が少ないことを意味する。
【００８７】
［樹脂］
本発明には、樹脂が用いられる。本発明に用いられる樹脂としては、前述の近赤外線吸収剤を分散することが可能であればよく特に限定はないが、例えば以下の樹脂を用いることができる。
【００８８】
本発明に用いる樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン‐酢酸ビニル共重合体、（メタ）アクリル酸樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、およびノルボルネン樹脂から選択される少なくとも１種の樹脂が、近赤外線吸収剤を良好に分散することが可能であり、かつ可視光の透過性に優れることが好ましい。
【００８９】
本発明に用いる樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、およびエチレン‐酢酸ビニル共重合体から選択される少なくとも１種の樹脂であることがより好ましく、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）、およびエチレン‐酢酸ビニル共重合体から選択される少なくとも１種の樹脂であることが特に好ましく、ポリビニルブチラール樹脂、またはエチレン‐酢酸ビニル共重合体が最も好ましい。ポリビニルアセタール樹脂を用いると、前述の近赤外線吸収剤の分散性に優れ、本発明の樹脂組成物を用いて、光学材料を製造する際に、ガラス等への密着性に優れ、本発明の樹脂組成物が柔軟であり、かつ温度変化に伴う近赤外線吸収剤の変形が起こり難いため好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂としては、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）を用いることが、ガラス密着性、分散性、透明性、耐熱性、耐光性などの観点から好ましい。
【００９０】
ポリビニルアセタール樹脂は、必要な物性に応じて、二種以上を組み合わせたブレンド物であってもよく、アセタール化時にアルデヒドを組み合わせてアセタール化することにより得られるポリビニルアセタール樹脂であってもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂の分子量、分子量分布およびアセタール化度は特に限定されないが、アセタール化度は、一般に４０〜８５％であり、好ましい下限は６０％、上限は７５％である。
【００９１】
ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール樹脂をアルデヒドによりアセタール化することにより得ることができる。上記ポリビニルアルコール樹脂は、一般にポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られるものであり、鹸化度８０〜９９．８モル％のポリビニルアルコール樹脂が一般的に用いられる。上記ポリビニルアルコール樹脂の粘度平均重合度は好ましい下限は２００、上限は３０００である。２００未満であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下する場合がある。３０００を超えると、樹脂組成物の成形性が悪くなる場合があり、しかも樹脂組成物の剛性が大きくなり過ぎ、加工性が悪くなる。より好ましい下限は５００、上限は２２００である。なお、ポリビニルアルコール樹脂の粘度平均重合度、および鹸化度は、例えば、ＪＩＳＫ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。
【００９２】
アルデヒドとしては特に限定されず、例えば、炭素数が１〜１０のアルデヒド等が挙げられ、より具体的には、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルテヒド、ｎ−へキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−へキシルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド等が好ましい。より好ましくは、炭素数が４のブチルアルデヒドである。
【００９３】
また、エチレン‐酢酸ビニル共重合体を用いると、前述の近赤外線吸収剤の分散性に優れ、ガラス密着性、分散性、透明性、耐熱性、耐光性などの観点から好ましい。
【００９４】
〔樹脂組成物〕
本発明の樹脂組成物は、前述のように近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とからなる樹脂組成物である。
【００９５】
本発明の樹脂組成物は、前述のように近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とからなる組成物であればよく、その製造方法としては特に限定されない。本発明の樹脂組成物の製造方法としては、例えば、トルエン、エタノール/トルエン混合溶媒、メタノール、メタノール/トルエン混合溶媒、塩化メチレン、クロロホルム等の溶剤に樹脂、酸化防止剤、近赤外線吸収剤分散液を添加し、撹拌、超音波照射等によって樹脂を溶解させ、分散液を得て、該分散液から溶剤を除去する方法が挙げられる。なお、前記近赤外線吸収剤分散液は、近赤外線吸収剤を、トルエン、メタノール、塩化メチレン、クロロホルム等に分散することにより調製することができる。
【００９６】
本発明の樹脂組成物は、前記樹脂１００質量部あたり、近赤外線吸収剤を０．０５〜３０質量部含有することが好ましく、０．１〜２０質量部含有することがより好ましい。０．０５質量部より少ないと充分な近赤外線吸収特性が得られない可能性があり、３０質量部より多すぎると樹脂の透明性や接着性が大幅に低下するおそれがある。
【００９７】
本発明の樹脂組成物は、前記樹脂１００質量部あたり、酸化防止剤を０．０１〜３０質量部含有することが好ましく、０．０３〜１０質量部含有することがより好ましい。０．０１質量部より少ないと充分に黄変を抑制することができない可能性があり、３０質量部より多すぎると、酸化防止剤自体が分解して着色したり、固体の酸化防止剤が析出し、樹脂の透明性が損なわれるおそれがある。
【００９８】
本発明の樹脂組成物は、近赤外線吸収能に優れ、加熱時の着色、すなわち黄変が抑制されているため合わせガラス等の構造材料用の中間膜として好適に使用することが可能である。
【００９９】
また、本発明の樹脂組成物には、各種添加剤が含有されていてもよい。添加剤としては、例えば可塑剤、分散剤、架橋剤、キレート剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、色調補正剤等が挙げられる。これらの添加剤は、本発明の樹脂組成物を製造する際に、添加されてもよく、近赤外線吸収剤、酸化防止剤、樹脂それぞれを製造する際に添加されてもよい。
【０１００】
〔樹脂組成物の用途〕
本発明の樹脂組成物は、近赤外線を吸収することが望まれる用途に通常は用いられる。
【０１０１】
本発明の樹脂組成物から形成される樹脂膜は、近赤外線吸収能に優れ、加熱時の着色、すなわち黄変が抑制されているため合わせガラス用中間膜等の構造材料用中間膜として好適に用いることが可能である。
【０１０２】
また、本発明の合わせガラスは、前記合わせガラス用中間膜を有している。本発明の合わせガラスを構成するガラスとしては特に限定はなく、従来公知のものを用いることができる。
【実施例】
【０１０３】
次に本発明について実施例を示してさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。【０１０４】
〔製造例１〕（銅塩分散液の調製）
２００ｍｌナスフラスコに、酢酸銅一水和物１．１６４ｇ（５．８３ｍｍｏｌ）、エタノール３５ｇを加え、２０℃で攪拌して完全に溶かし、溶液（Ａ液）を得た。【０１０５】
別の容器に、プライサーフＡ２１９Ｂ（第一工業製薬製）０．２９１ｇ、ｎ−ブチルホスホン酸０．７９３ｇをエタノール２０ｇに溶解し、溶液（Ｂ液）を得た。【０１０６】
得られたＢ液を、Ａ液に対して３時間かけて滴下した。この反応液を２０℃で１４時間撹拌した後、エバポレーター（水浴６０℃）で溶媒を留去した。これにトルエン３０ｇを加え、恒量になるまでエバポレーターで留去した。収量１．４４ｇ（収率９９％）の青緑色固体が得られた。これにトルエン３０ｇを加え、超音波照射を３時間行い、ホスホン酸銅塩トルエン分散液（１）を作製した。【０１０７】
〔製造例２〕
（エチルホスホン酸銅塩の合成）
反応容器中で、エチルホスホン酸３２．３４ｇをメタノール５００ｍｌに溶解し、そこに酢酸銅一水和物５８．６７ｇを添加し、４時間加熱還流を行い、懸濁液を得た。【０１０８】
得られた懸濁液を濾過し、残渣をメタノール５００ｍｌで２回洗浄後、２００℃で２時間乾燥して淡青色の粉末（エチルホスホン酸銅塩）４９．７９ｇ（収率９９％）を得た。【０１０９】
（銅塩粉末の粉砕）
４５ｍｌのジルコニア製容器に、直径０．３ｍｍのジルコニアビーズ  １５ｍｌ、トルエン１４．２ｇ、前記エチルホスホン酸銅塩０．４ｇ、ＴＤＰ−８（日光ケミカルズ製）０．４ｇを添加し、遊星型ボールミルＰｕｌｖｅｒｉｓｅｔｔｅ  ７（ＦＲＩＴＳＣＨ社製）にセットした。回転数５００ｒｐｍ、回転時間４８時間（１時間回転後、３０分停止して冷却）の条件で回転を行い、銅塩を粉砕した。粉砕後、得られた銅塩トルエン分散液を回収した。さらに容器とビーズを、約１３ｇのトルエンで数回洗浄して内容物を回収し、全量２８ｇのエチルホスホン酸銅塩トルエン分散液（２）を調整した。粉砕後のエチルホスホン酸銅塩の平均粒径は、７５ｎｍであった。【０１１０】
〔実施例１〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
３００ｍｌ三角フラスコに、トリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＯ、可塑剤）２．４３ｇ、トルエン３００ｍｌ、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）６．３８ｇを加えた。これに、ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８（ＢＡＳＦ製）６４ｍｇを加えた。【０１１１】
これに上記のホスホン酸銅塩トルエン分散液（１）４．０２ｇ（銅塩を０．７４６ｍｍｏｌ含む）を添加し、２０℃で１４時間撹拌後、１時間超音波照射し、ＰＶＢを均一に溶解させた。【０１１２】
この分散液をテフロン（登録商標）製バットに広げ、１２時間２０℃で風乾した。さらに７０℃で４時間真空乾燥を行って溶媒を完全に除去し、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を得た。【０１１３】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
前記銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、厚さ０．８ｍｍの型枠および（株）神藤金属工業所製の圧縮成形機を用い、１２０℃、３ＭＰａで予熱１分間を行った後、１５ＭＰａで３分間プレスし、樹脂シート（１）を得た。【０１１４】
前記樹脂シート（１）を、さらに厚さ０．８ｍｍの型枠および（株）神藤金属工業所製の圧縮成形機を用い、２００℃、３ＭＰａで予熱１分間を行った後、１０ＭＰａで１５分間プレスし、樹脂シート（２）を得た。【０１１５】
＜測定サンプル（１）の作製＞
前記樹脂シート（１）の両面を、スライドガラス（厚み１．２〜１．５ｍｍ）で挟み、７０℃のプレート上で合わせガラス（１）とした。【０１１６】
該合わせガラス（１）をオートクレーブ内で、窒素雰囲気下、圧力１．５ＭＰａ、１３０℃で０．５時間加熱し、樹脂シートの両面にスライドガラスが配設された測定サンプル（１）を得た。【０１１７】
＜測定サンプル（２）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（２）に代えた以外は、前記測定サンプル（１）の作製と同様に行い、樹脂シートの両面にスライドガラスが配設された測定サンプル（２）を得た。【０１１８】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１）および（２）の分光をそれぞれ以下の方法で測定した。【０１１９】
該測定サンプルの分光は、２５０〜２５００ｎｍの波長範囲で、分光光度計（Ｕ−４０００形、（株）日立製作所製）を使用して測定した。Ｃ光源を使用し、三刺激値（Ｘ，Ｙ，Ｚ）の値を計算した。【０１２０】
測定サンプル（１）のＹＩ（黄色度指数）は、４．１であり、測定サンプル（２）のＹＩは、７．４であった。なおＹＩの値の計算は、下式により行った。【０１２１】
ＹＩ＝（１２８Ｘ−１０６Ｚ）／Ｙ
測定サンプル（１）のＹＩと測定サンプル（２）のＹＩとの差（測定サンプル（２）のＹＩ−測定サンプル（１）のＹＩ）をΔＹＩとすると、ΔＹＩは３．３であった。【０１２２】
〔比較例１〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を用いなかった以外は実施例１の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ１）を得た。【０１２３】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ１）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（ｃ１）および（ｃ２）を得た。【０１２４】
＜測定サンプル（ｃ１）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（ｃ１）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ１）を得た。【０１２５】
＜測定サンプル（ｃ２）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（ｃ２）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ２）を得た。【０１２６】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ１）、測定サンプル（ｃ２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１２７】
測定サンプル（ｃ１）のＹＩは、２．８であり、測定サンプル（ｃ２）のＹＩは、１２．６であった。測定サンプル（ｃ１）と測定サンプル（ｃ２）のΔＹＩは９．８であった。【０１２８】
〔実施例２〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
６４ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５４ｍｇのＧＳＹ−Ｐ１０１（堺化学工業製）に代えた以外は実施例１の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２）を得た。【０１２９】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（３）および（４）を得た。【０１３０】
＜測定サンプル（３）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（３）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３）を得た。【０１３１】
＜測定サンプル（４）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（４）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（４）を得た。【０１３２】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（３）、測定サンプル（４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１３３】
測定サンプル（３）のＹＩは、３．５であり、測定サンプル（４）のＹＩは、７．９であった。測定サンプル（３）と測定サンプル（４）のΔＹＩは４．４であった。【０１３４】
〔実施例３〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
６４ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、３２ｍｇのＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＰ（住友化学製）に代えた以外は実施例１の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（３）を得た。【０１３５】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（３）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（５）および（６）を得た。【０１３６】
＜測定サンプル（５）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（５）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（５）を得た。【０１３７】
＜測定サンプル（６）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（６）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（６）を得た。【０１３８】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（５）、測定サンプル（６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１３９】
測定サンプル（５）のＹＩは、３．１であり、測定サンプル（６）のＹＩは、１０．６であった。測定サンプル（５）と測定サンプル（６）のΔＹＩは７．５であった。【０１４０】
〔比較例２〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
６４ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５２ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  ３８（ＢＡＳＦ製）（下記式３１）に代えた以外は実施例１の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ２）を得た。【０１４１】
【化１４】
2014027639.tif 000016
【０１４２】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ２）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（ｃ３）および（ｃ４）を得た。【０１４３】
＜測定サンプル（ｃ３）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（ｃ３）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ３）を得た。【０１４４】
＜測定サンプル（ｃ４）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（ｃ４）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ４）を得た。【０１４５】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ３）、測定サンプル（ｃ４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１４６】
測定サンプル（ｃ３）のＹＩは、４．０であり、測定サンプル（ｃ４）のＹＩは、３５．３であった。測定サンプル（ｃ３）と測定サンプル（ｃ４）のΔＹＩは３１．３であった。【０１４７】
〔実施例４〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
３００ｍｌビーカーに、トリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）１．９０ｇ、塩化メチレン２５０ｍｌ、ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８（ＢＡＳＦ製）５０ｍｇを加えた。【０１４８】
これに上記のエチルホスホン酸銅塩トルエン分散液（２）７．０ｇ（エチルホスホン酸銅塩を０．１０ｇ含む）を添加し、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）５．００ｇを加えた。２０℃で１時間撹拌し、ＰＶＢを均一に溶解させた。【０１４９】
この分散液をテフロン（登録商標）製バットに広げ、１２時間２０℃で風乾した。さらに７０℃で３時間真空乾燥を行って溶媒を完全に除去し、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（４）を得た。【０１５０】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（４）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（７）および（８）を得た。【０１５１】
＜測定サンプル（７）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（７）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（７）を得た。【０１５２】
＜測定サンプル（８）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（８）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（８）を得た。【０１５３】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（７）、測定サンプル（８）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１５４】
測定サンプル（７）のＹＩは、１．２であり、測定サンプル（８）のＹＩは、４．２であった。測定サンプル（７）と測定サンプル（８）のΔＹＩは３．０であった。【０１５５】
〔実施例５〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５０ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５０ｍｇのＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＰ（住友化学製）に代えた以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（５）を得た。【０１５６】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（５）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（９）および（１０）を得た。【０１５７】
＜測定サンプル（９）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（９）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（９）を得た。【０１５８】
＜測定サンプル（１０）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（１０）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１０）を得た。【０１５９】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（９）、測定サンプル（１０）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１６０】
測定サンプル（９）のＹＩは、１．２であり、測定サンプル（１０）のＹＩは、５．３であった。測定サンプル（９）と測定サンプル（１０）のΔＹＩは４．１であった。【０１６１】
〔比較例３〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を用いなかった以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ３）を得た。【０１６２】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ３）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（ｃ５）および（ｃ６）を得た。【０１６３】
＜測定サンプル（ｃ５）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（ｃ５）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ５）を得た。【０１６４】
＜測定サンプル（ｃ６）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（ｃ６）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ６）を得た。【０１６５】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ５）、測定サンプル（ｃ６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１６６】
測定サンプル（ｃ５）のＹＩは、１．５であり、測定サンプル（ｃ６）のＹＩは、７．５であった。測定サンプル（ｃ５）と測定サンプル（ｃ６）のΔＹＩは６．０であった。【０１６７】
〔比較例４〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５０ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５０ｍｇのアデカスタブＡＯ−５０３Ａ（ＡＤＥＫＡ製）（下記式３２）に代えた以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ４）を得た。【０１６８】
【化１５】
2014027639.tif 000017
【０１６９】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ４）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（ｃ７）および（ｃ８）を得た。【０１７０】
＜測定サンプル（ｃ７）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（ｃ７）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ７）を得た。【０１７１】
＜測定サンプル（ｃ８）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（ｃ８）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ８）を得た。【０１７２】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ７）、測定サンプル（ｃ８）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１７３】
測定サンプル（ｃ７）のＹＩは、１．５であり、測定サンプル（ｃ８）のＹＩは、２５．２であった。測定サンプル（ｃ７）と測定サンプル（ｃ８）のΔＹＩは２３．７であった。【０１７４】
〔比較例５〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５０ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５０ｍｇのアデカスタブＣ（ＡＤＥＫＡ製）（下記式３３）に代えた以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ５）を得た。【０１７５】
【化１６】
2014027639.tif 000018
【０１７６】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ５）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（ｃ９）および（ｃ１０）を得た。【０１７７】
＜測定サンプル（ｃ９）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（ｃ９）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ９）を得た。【０１７８】
＜測定サンプル（ｃ１０）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（ｃ１０）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ１０）を得た。【０１７９】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ９）、測定サンプル（ｃ１０）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１８０】
測定サンプル（ｃ９）のＹＩは、１．４であり、測定サンプル（ｃ１０）のＹＩは、２８．１であった。測定サンプル（ｃ９）と測定サンプル（ｃ１０）のΔＹＩは２６．７であった。【０１８１】
〔比較例６〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５０ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５０ｍｇの亜リン酸トリフェニル（関東化学製）（下記式３４）に代えた以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ６）を得た。【０１８２】
【化１７】
2014027639.tif 000019
【０１８３】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ６）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（ｃ１１）および（ｃ１２）を得た。【０１８４】
＜測定サンプル（ｃ１１）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（ｃ１１）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ１１）を得た。【０１８５】
＜測定サンプル（ｃ１２）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（ｃ１２）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ１２）を得た。【０１８６】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ１１）、測定サンプル（ｃ１２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１８７】
測定サンプル（ｃ１１）のＹＩは、１．８であり、測定サンプル（ｃ１２）のＹＩは、６０．４であった。測定サンプル（ｃ１１）と測定サンプル（ｃ１２）のΔＹＩは５８．６であった。【０１８８】
〔比較例７〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５０ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５０ｍｇの亜リン酸トリ−オルト−トリル（東京化成製）（下記式３５）に代えた以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ７）を得た。【０１８９】
【化１８】
2014027639.tif 000020
【０１９０】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（ｃ７）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（ｃ１３）および（ｃ１４）を得た。【０１９１】
＜測定サンプル（ｃ１３）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（ｃ１３）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ１３）を得た。【０１９２】
＜測定サンプル（ｃ１４）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（ｃ１４）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（ｃ１４）を得た。【０１９３】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ１３）、測定サンプル（ｃ１４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０１９４】
測定サンプル（ｃ１３）のＹＩは、１．１であり、測定サンプル（ｃ１４）のＹＩは、４４．０であった。測定サンプル（ｃ１３）と測定サンプル（ｃ１４）のΔＹＩは４２．９であった。【０１９５】
〔実施例６〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５０ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、５０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ１０７６（ＢＡＳＦ製）に代えた以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（６）を得た。【０１９６】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（６）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（１１）および（１２）を得た。【０１９７】
＜測定サンプル（１１）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（１１）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１１）を得た。【０１９８】
＜測定サンプル（１２）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（１２）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１２）を得た。【０１９９】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１１）、測定サンプル（１２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２００】
測定サンプル（１１）のＹＩは、１．０であり、測定サンプル（１２）のＹＩは、３．３であった。測定サンプル（１１）と測定サンプル（１２）のΔＹＩは２．３であった。【０２０１】
〔実施例７〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
６４ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、６．４ｍｇの２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ、和光純薬製）に代えた以外は実施例１の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（７）を得た。【０２０２】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（７）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（１３）および（１４）を得た。【０２０３】
＜測定サンプル（１３）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（１３）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１３）を得た。【０２０４】
＜測定サンプル（１４）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（１４）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１４）を得た。【０２０５】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１３）、測定サンプル（１４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２０６】
測定サンプル（１３）のＹＩは、４．３であり、測定サンプル（１４）のＹＩは、９．４であった。測定サンプル（１３）と測定サンプル（１４）のΔＹＩは５．１であった。【０２０７】
〔実施例８〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
６４ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、６．４ｍｇのアデカスタブＡＯ−２０（ＡＤＥＫＡ製）に代えた以外は実施例１の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（８）を得た。【０２０８】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（８）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（１５）および（１６）を得た。【０２０９】
＜測定サンプル（１５）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（１５）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１５）を得た。【０２１０】
＜測定サンプル（１６）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（１６）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１６）を得た。【０２１１】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１５）、測定サンプル（１６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２１２】
測定サンプル（１５）のＹＩは、４．５であり、測定サンプル（１６）のＹＩは、８．３であった。測定サンプル（１５）と測定サンプル（１６）のΔＹＩは３．８であった。【０２１３】
〔実施例９〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
６４ｍｇのＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を、６４．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  １０７６（ＢＡＳＦ製）に代えた以外は実施例１の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（９）を得た。【０２１４】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（９）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（１７）および（１８）を得た。【０２１５】
＜測定サンプル（１７）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（１７）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１７）を得た。【０２１６】
＜測定サンプル（１８）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（１８）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１８）を得た。【０２１７】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１７）、測定サンプル（１８）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２１８】
測定サンプル（１７）のＹＩは、４．５であり、測定サンプル（１８）のＹＩは、８．３であった。測定サンプル（１７）と測定サンプル（１８）のΔＹＩは３．８であった。【０２１９】
実施例、比較例の結果を表１に示す。【０２２０】
【表１】
2014027639.tif 000021
【０２２１】
〔実施例１０〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
３００ｍｌ三角フラスコに、トリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＯ、可塑剤）１．９０ｇ、トルエン２５０ｍｌ、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）５．００ｇを加えた。これに、ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５（ＢＡＳＦ製）５．０ｍｇを加えた。【０２２２】
これに上記のホスホン酸銅塩トルエン分散液（１）３．１４ｇ（銅塩を０．５８３ｍｍｏｌ含む）を添加し、２０℃で１４時間撹拌後、１時間超音波照射し、ＰＶＢを均一に溶解させた。【０２２３】
この分散液をテフロン（登録商標）製バットに広げ、１２時間２０℃で風乾した。さらに７０℃で４時間真空乾燥を行って溶媒を完全に除去し、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１０）を得た。【０２２４】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１０）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（１９）および（２０）を得た。【０２２５】
＜測定サンプル（１９）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（１９）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（１９）を得た。【０２２６】
＜測定サンプル（２０）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（２０）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２０）を得た。【０２２７】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１９）、測定サンプル（２０）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２２８】
測定サンプル（１９）のＹＩは、４．３であり、測定サンプル（２０）のＹＩは、１１．８であった。測定サンプル（１９）と測定サンプル（２０）のΔＹＩは７．５であった。【０２２９】
〔実施例１１〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、１５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２５９（ＢＡＳＦ製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１１）を得た。【０２３０】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１１）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（２１）および（２２）を得た。【０２３１】
＜測定サンプル（２１）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（２１）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２１）を得た。【０２３２】
＜測定サンプル（２２）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（２２）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２２）を得た。【０２３３】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（２１）、測定サンプル（２２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２３４】
測定サンプル（２１）のＹＩは、５．４であり、測定サンプル（２２）のＹＩは、９．４であった。測定サンプル（２１）と測定サンプル（２２）のΔＹＩは４．０であった。【０２３５】
〔実施例１２〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０（ＢＡＳＦ製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１２）を得た。【０２３６】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１２）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（２３）および（２４）を得た。【０２３７】
＜測定サンプル（２３）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（２３）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２３）を得た。【０２３８】
＜測定サンプル（２４）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（２４）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２４）を得た。【０２３９】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（２３）、測定サンプル（２４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２４０】
測定サンプル（２３）のＹＩは、３．４であり、測定サンプル（２４）のＹＩは、９．６であった。測定サンプル（２３）と測定サンプル（２４）のΔＹＩは６．２であった。【０２４１】
〔実施例１３〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、２．５ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  １０９８（ＢＡＳＦ製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１３）を得た。【０２４２】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１３）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（２５）および（２６）を得た。【０２４３】
＜測定サンプル（２５）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（２５）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２５）を得た。【０２４４】
＜測定サンプル（２６）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（２６）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２６）を得た。【０２４５】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（２５）、測定サンプル（２６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２４６】
測定サンプル（２５）のＹＩは、４．７であり、測定サンプル（２６）のＹＩは、８．４であった。測定サンプル（２５）と測定サンプル（２６）のΔＹＩは３．７であった。【０２４７】
〔実施例１４〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、３．７ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  １１３５（ＢＡＳＦ製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１４）を得た。【０２４８】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１４）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（２７）および（２８）を得た。【０２４９】
＜測定サンプル（２７）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（２７）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２７）を得た。【０２５０】
＜測定サンプル（２８）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（２８）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２８）を得た。【０２５１】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（２７）、測定サンプル（２８）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２５２】
測定サンプル（２７）のＹＩは、３．１であり、測定サンプル（２８）のＹＩは、１１．７であった。測定サンプル（２７）と測定サンプル（２８）のΔＹＩは８．６であった。【０２５３】
〔実施例１５〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、５．０ｍｇのＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＭ（住友化学製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１５）を得た。【０２５４】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１５）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（２９）および（３０）を得た。【０２５５】
＜測定サンプル（２９）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（２９）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（２９）を得た。【０２５６】
＜測定サンプル（３０）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（３０）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３０）を得た。【０２５７】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（２９）、測定サンプル（３０）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２５８】
測定サンプル（２９）のＹＩは、４．５であり、測定サンプル（３０）のＹＩは、１１．９であった。測定サンプル（２９）と測定サンプル（３０）のΔＹＩは７．４であった。【０２５９】
〔実施例１６〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、１５．０ｍｇのＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＳ（Ｆ）（住友化学製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１６）を得た。【０２６０】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１６）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（３１）および（３２）を得た。【０２６１】
＜測定サンプル（３１）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（３１）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３１）を得た。【０２６２】
＜測定サンプル（３２）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（３２）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３２）を得た。【０２６３】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（３１）、測定サンプル（３２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２６４】
測定サンプル（３１）のＹＩは、４．２であり、測定サンプル（３２）のＹＩは、１１．０であった。測定サンプル（３１）と測定サンプル（３２）のΔＹＩは６．８であった。【０２６５】
〔実施例１７〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、１５．０ｍｇのＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＧＡ−８０（住友化学製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１７）を得た。【０２６６】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１７）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（３３）および（３４）を得た。【０２６７】
＜測定サンプル（３３）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（３３）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３３）を得た。【０２６８】
＜測定サンプル（３４）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（３４）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３４）を得た。【０２６９】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（３３）、測定サンプル（３４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２７０】
測定サンプル（３３）のＹＩは、３．９であり、測定サンプル（３４）のＹＩは、１２．３であった。測定サンプル（３３）と測定サンプル（３４）のΔＹＩは８．４であった。【０２７１】
〔実施例１８〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、５．０ｍｇのＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＢＢＭ−Ｓ（住化ケムテックス製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１８）を得た。【０２７２】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１８）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（３５）および（３６）を得た。【０２７３】
＜測定サンプル（３５）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（３５）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３５）を得た。【０２７４】
＜測定サンプル（３６）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（３６）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３６）を得た。【０２７５】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（３５）、測定サンプル（３６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２７６】
測定サンプル（３５）のＹＩは、４．８であり、測定サンプル（３６）のＹＩは、９．９であった。測定サンプル（３５）と測定サンプル（３６）のΔＹＩは５．１であった。【０２７７】
〔実施例１９〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、５．０ｍｇのＳＵＭＩＬＩＺＥＲ  ＭＤＰ−Ｓ（住友化学製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１９）を得た。【０２７８】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１９）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（３７）および（３８）を得た。【０２７９】
＜測定サンプル（３７）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（３７）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３７）を得た。【０２８０】
＜測定サンプル（３８）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（３８）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３８）を得た。【０２８１】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（３７）、測定サンプル（３８）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２８２】
測定サンプル（３７）のＹＩは、４．８であり、測定サンプル（３８）のＹＩは、１２．１であった。測定サンプル（３７）と測定サンプル（３８）のΔＹＩは７．３であった。【０２８３】
〔実施例２０〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、５．０ｍｇのヨシノックス  ４２５（エーピーアイコーポレーション製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２０）を得た。【０２８４】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２０）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（３９）および（４０）を得た。【０２８５】
＜測定サンプル（３９）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（３９）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（３９）を得た。【０２８６】
＜測定サンプル（４０）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（４０）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（４０）を得た。【０２８７】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（３９）、測定サンプル（４０）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２８８】
測定サンプル（３９）のＹＩは、５．１であり、測定サンプル（４０）のＹＩは、１１．８であった。測定サンプル（３９）と測定サンプル（４０）のΔＹＩは６．７であった。【０２８９】
〔実施例２１〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
５．０ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５を、１．５ｍｇのＩＲＧＡＮＯＸ  １３３０（ＢＡＳＦ製）に代えた以外は実施例１０の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２１）を得た。【０２９０】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２１）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項と同様に行い、樹脂シート（４１）および（４２）を得た。【０２９１】
＜測定サンプル（４１）の作製＞
樹脂シート（１）を樹脂シート（４１）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（１）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（４１）を得た。【０２９２】
＜測定サンプル（４２）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（４２）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（４２）を得た。【０２９３】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（４１）、測定サンプル（４２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。【０２９４】
測定サンプル（４１）のＹＩは、４．５であり、測定サンプル（４２）のＹＩは、１０．８であった。測定サンプル（４１）と測定サンプル（４２）のΔＹＩは６．３であった。【０２９５】
実施例、比較例の結果を表２に示す。【０２９６】
【表２】
2014027639.tif 000022
【０２９７】
〔実施例２２〕
＜測定サンプル（２）の作製＞
実施例１と同様の方法により測定サンプル（２）を得た。【０２９８】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（２）のＹＩは７．４であった。【０２９９】
＜長期耐熱性の評価＞
長期耐熱性試験は以下の方法で行った。【０３００】
１００℃のオーブンに測定サンプル（２）を入れ、７３５時間保管した後、分光を測定してＹＩを求めた。【０３０１】
７３５時間後のＹＩは１１．０であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、３．６（１１．０−７．４）であった。【０３０２】
〔比較例８〕
＜測定サンプル（ｃ２）の作製＞
比較例１と同様の方法により測定サンプル（ｃ２）を得た。【０３０３】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（ｃ２）のＹＩは１２．６であった。【０３０４】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ２）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３０５】
７３５時間後のＹＩは２０．６であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、８．０（２０．６−１２．６）であった。【０３０６】
〔実施例２３〕
＜測定サンプル（４）の作製＞
実施例２と同様の方法により測定サンプル（４）を得た。【０３０７】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（４）のＹＩは７．９であった。【０３０８】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（４）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３０９】
７３５時間後のＹＩは１４．８であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、６．９（１４．８−７．９）であった。【０３１０】
〔実施例２４〕
＜測定サンプル（６）の作製＞
実施例３と同様の方法により測定サンプル（６）を得た。【０３１１】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（６）のＹＩは１０．６であった。【０３１２】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（６）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３１３】
７３５時間後のＹＩは１８．２であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、７．６（１８．２−１０．６）であった。【０３１４】
〔実施例２５〕
＜測定サンプル（８）の作製＞
実施例４と同様の方法により測定サンプル（８）を得た。【０３１５】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（８）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（８）のＹＩは４．２であった。【０３１６】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（８）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３１７】
７３５時間後のＹＩは７．３であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、３．１（７．３−４．２）であった。【０３１８】
〔実施例２６〕
＜測定サンプル（１０）の作製＞
実施例５と同様の方法により測定サンプル（１０）を得た。【０３１９】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１０）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（１０）のＹＩは５．３であった。【０３２０】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１０）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３２１】
７３５時間後のＹＩは１１．９であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、６．６（１１．９−５．３）であった。【０３２２】
〔比較例９〕
＜測定サンプル（ｃ６）の作製＞
比較例３と同様の方法により測定サンプル（ｃ６）を得た。【０３２３】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（ｃ６）のＹＩは７．５であった。【０３２４】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ６）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３２５】
７３５時間後のＹＩは１５．２であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、７．７（１５．２−７．５）であった。【０３２６】
〔実施例２７〕
＜測定サンプル（１４）の作製＞
実施例７と同様の方法により測定サンプル（１４）を得た。【０３２７】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１４）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（１４）のＹＩは９．４であった。【０３２８】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１４）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３２９】
７３５時間後のＹＩは１２．２であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、２．８（１２．２−９．４）であった。【０３３０】
〔実施例２８〕
＜測定サンプル（１６）の作製＞
実施例８と同様の方法により測定サンプル（１６）を得た。【０３３１】
＜耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１６）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（１６）のＹＩは８．３であった。【０３３２】
＜長期耐熱性の評価＞
前記測定サンプル（１６）の長期耐熱性の評価を、実施例２２の＜長期耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３３３】
７３５時間後のＹＩは１１．３であり、長期耐熱性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、３．０（１１．３−８．３）であった。【０３３４】
実施例、比較例の結果を表３に示す。【０３３５】
【表３】
2014027639.tif 000023
【０３３６】
〔実施例２９〕
＜測定サンプル（２）の作製＞
実施例１と同様の方法により測定サンプル（２）を得た。【０３３７】
＜耐光性の評価＞
前記測定サンプル（２）の分光を実施例１の＜耐熱性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で測定した。測定サンプル（２）のＹＩは７．４であった。【０３３８】
また、測定サンプル（２）のＴｖｉｓ（可視光透過率）を、分光光度計（Ｕ−４０００形、（株）日立製作所製）を使用し求めた。測定サンプル（２）のＴｖｉｓは８５．８％であった。【０３３９】
次いでスーパーキセノンウェザーメーター（スガ試験機（株）製）に測定サンプル（２）を入れ、照射する光の強度を１８０Ｗ／ｍ2、降雨なしの条件で３００時間保管した後、分光を測定してＹＩ、Ｔｖｉｓを求めた。【０３４０】
３００時間後のＹＩは１２．４であり、耐光性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、５．０（１２．４−７．４）であった。【０３４１】
３００時間後のＴｖｉｓは６６．９％であり、耐光性試験前のＴｖｉｓとの差をΔＴｖｉｓとすると、ΔＴｖｉｓは、１８．９％（８５．８−６６．９）であった。【０３４２】
〔比較例１０〕
＜測定サンプル（ｃ２）の作製＞
比較例１と同様の方法により測定サンプル（ｃ２）を得た。【０３４３】
＜耐光性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ２）の耐光性の評価を、実施例２９の＜耐光性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３４４】
耐光性試験前の前記測定サンプル（ｃ２）のＹＩは１２．８でありＴｖｉｓは８４．１％であった。【０３４５】
３００時間後のＹＩは２０．１であり、耐光性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、７．３（２０．１−１２．８）であった。【０３４６】
３００時間後のＴｖｉｓは４２．０％であり、耐光性試験前のＴｖｉｓとの差をΔＴｖｉｓとすると、ΔＴｖｉｓは、４２．１％（８４．１−４２．０）であった。【０３４７】
〔実施例３０〕
（銅塩微粒子分散樹脂の調製）
ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８を５０ｍｇから、１００ｍｇに代えた以外は実施例４の（銅塩微粒子分散樹脂の調製）の項と同様に行い、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２２）を得た。【０３４８】
（評価）
＜樹脂シートの作製＞
銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（１）を、銅塩微粒子が分散したＰＶＢ樹脂（２２）に代えた以外は、実施例１の＜樹脂シートの作製＞項の樹脂シート（２）と同様の方法で製造を行い、樹脂シート（４３）を得た。【０３４９】
＜測定サンプル（４３）の作製＞
樹脂シート（２）を樹脂シート（４３）に代えた以外は、実施例１の＜測定サンプル（２）の作製＞の項と同様に行い、測定サンプル（４３）を得た。【０３５０】
＜耐光性の評価＞
前記測定サンプル（４３）の耐光性の評価を、実施例２９の＜耐光性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３５１】
耐光性試験前の前記測定サンプル（４３）のＹＩは４．０でありＴｖｉｓは８７．９％であった。【０３５２】
３００時間後のＹＩは４．５であり、耐光性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、０．５（４．５−４．０）であった。【０３５３】
３００時間後のＴｖｉｓは８７．２％であり、耐光性試験前のＴｖｉｓとの差をΔＴｖｉｓとすると、ΔＴｖｉｓは、０．７％（８７．９−８７．２）であった。【０３５４】
〔実施例３１〕
＜測定サンプル（８）の作製＞
実施例４と同様の方法により測定サンプル（８）を得た。【０３５５】
＜耐光性の評価＞
前記測定サンプル（８）の耐光性の評価を、実施例２９の＜耐光性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３５６】
耐光性試験前の前記測定サンプル（８）のＹＩは４．９でありＴｖｉｓは８６．９％であった。【０３５７】
３００時間後のＹＩは７．４であり、耐光性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、２．５（７．４−４．９）であった。【０３５８】
３００時間後のＴｖｉｓは３９．５％であり、耐光性試験前のＴｖｉｓとの差をΔＴｖｉｓとすると、ΔＴｖｉｓは、４７．４％（８６．９−３９．５）であった。【０３５９】
〔比較例１１〕
＜測定サンプル（ｃ６）の作製＞
比較例３と同様の方法により測定サンプル（ｃ６）を得た。【０３６０】
＜耐光性の評価＞
前記測定サンプル（ｃ６）の耐光性の評価を、実施例２９の＜耐光性の評価＞の項に示した方法と同様の方法で行った。【０３６１】
耐光性試験前の前記測定サンプル（ｃ６）のＹＩは７．９でありＴｖｉｓは８７．２％であった。【０３６２】
３００時間後のＹＩは１８．２であり、耐光性試験前のＹＩとの差をΔＹＩとすると、ΔＹＩは、１０．３（１８．２−７．９）であった。【０３６３】
３００時間後のＴｖｉｓは１２．８％であり、耐光性試験前のＴｖｉｓとの差をΔＴｖｉｓとすると、ΔＴｖｉｓは、７４．４％（８７．２−１２．８）であった。【０３６４】
実施例、比較例の結果を表４に示す。【０３６５】
【表４】
2014027639.tif 000024
【国際調査報告】
2014027639.tif 000029
2014027639.tif 000030
2014027639.tif 000031
2014027639.tif 000032