(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
助溶剤としてアルコキシエトキシエタノールを含む水性樹脂組成物において、アルコキシエトキシエタノールが：
i.アルコキシ基中に４〜８個の炭素原子を有し、
ii.大気圧にて200〜350℃の範囲の沸点を有し、
iii.それぞれ30:70の重量比におけるｎ−ヘプタンとの混合物にて
a.  2.5％w/wより多い水を添加するまで相分離を引起こさず（すなわち混合物が均質に留まり）かつ／または
b.  少なくとも1.5％w/wの水の添加に際し相分離を液滴（この液滴は＞50％w/wの水を有する）として生ずる
ことを特徴とする水性樹脂組成物。
【請求項２】
前記アルコキシエトキシエタノールが：
A.  （CH3）２・CH・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちイソブトキシエトキシエタノール
（以下「iBDGE」と称する）
B.  CH3・（CH2）４・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちｎ−ペントキシエトキシエタノール
（以下「ｎ−PDGE」と称する）
C.  CH3・CH2・CH（CH3）・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち２−メチルブトキシエトキシエタノール
（以下「２−MBDGE」と称する）
D.  CH3・CH・（CH3）・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・OH
すなわち３−メチルブトキシエトキシエタノール
（以下「３−MBDGE」と称する）
E.  （CH3）３・Ｃ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち3,3−ジメチルブトキシエトキシエタノール
（以下「3,3−DMBDGE」と称する）
F.  シクロヘキシル・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちシクロヘキシルメチレンオキシエトキシエタノール
（以下「CHMDGE」と称する）
G.  CH3・CH（CH3）・CH2・CH（CH3）・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち４−メチルペント−２−オキシエトキシエタノール
（以下「MIBCDGE」と称する）
H.  CH3・（CH2）５・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちｎ−ヘキソキシエトキシエタノール
（以下「ｎ−HDGE」と称する）、および
I.  CH3・CH（CH3）・CH2・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち４−メチルペントキシエトキシエタノール
（以下「４−MPDGE」と称する）
よりなる群から選択される請求の範囲第１項に記載の水性系樹脂組成物。
【請求項３】
前記組成物がカップリング溶剤としてまたは塗料における融合助剤として使用される２−メチルブトキシエトキシエタノールを含む請求の範囲第１項に記載の水性系樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
本発明は、水性樹脂組成物における助溶剤としての特定アルコキシ  エトキシエタノールの使用に関するものである。
水性系コーチングにつき使用する或る種の樹脂は水に対し極めて非適合性であると共に、水に対する不適合性は「カップリング溶剤」として知られる有機溶剤を添加して改善しうることが周知されている。使用するカップリング溶剤の性質は処方されたコーチングの性能に対し何らかの影響を及ぼしうる。
溶剤の「カップリング力」は、溶剤が水に対する樹脂の溶解度をどのように良好に増大させるかに関する。この点で良好な溶剤は、特に利点としてコーチングを良好に施しうる湿度および／または温度の範囲を増大させることができる。溶剤の「カップリング力」の簡単な尺度は水をカップリング溶剤とｎ−ヘプタンとの30:70重量混合物に室温にて添加することにより得られ、ここでヘプタンは新油性樹脂のモデルとして作用する。水添加を増加させる或る点において、混合物は単一の均一相から２つの相の混合物まで移行する。第２相の出現前に添加される水の量が溶剤のカップリング力を示す。目的は、第２相が出現する前にカップリング溶剤に添加しうる水の量を最大化させることである。
被覆組成物の流動性は、水／樹脂／カップリング溶剤の三成分混合物の組成および相特性により部分的に決定される。良好なカップリング溶剤は、たとえばコーチングを処方する過程がカップリング溶剤における樹脂の溶液を水で希釈する際の粘度変動を最小化させることにより単純化されるよう流動性に影響を与えうる。効果的には、カップリング溶剤は水相でなく有機層に対し優先的に会合すると思われる。さらに、良好な溶剤はたとえば垂下作用を減少させることにより基質に施した際にコーチングの性能を向上させうる。所望の流動学的性質は、２つの液層が共存する際にこれら相の一方が主として水で構成されるよう三成分混合物の組成に関係する。この特性は、ｎ−ヘプタンを有するモデル系を用いると共に上記カップリング力を測定する試験を行って容易に決定される。丁度足りる量の水を添加して第２相が小液滴の形成により示されるように出現し始めると、これら液滴は主として水で構成されるのに対し、より大きい有機相は主としてｎ−ヘプタンとカップリング溶剤とで構成される（下表に記号（ｄ）として示す）。この特性は、よい容積が匹敵する２つの相が形成されると共にこれら相の一方が主としてｎ−ヘプタンからなる場合、望ましくないと考えられる（下表に記号（nd）として示す）。
コーチングに使用するためのカップリング溶剤は、このカップリング溶剤が基質に施されたコーチングの薄膜を連続相として乾燥させうるよう水よりも高い沸点を持たねばならず、すなわち水は溶剤よりも速く蒸発する。
従来、高沸点（200〜350℃）のカップリング溶剤としては、231℃にて沸騰する２−（２−ブトキシエトキシ）エタノール（以下、「BDGE」と称する）が最も一般的に使用されたモノアルキルジクリコールエーテル  カップリング溶剤であったが、208℃で沸騰するヘキシルグリコールエーテルも使用されていた。今回、水性樹脂組成物中にカップリング溶剤として使用する場合、その相特性および／またはそのカップリング力に関し、これら溶剤よりも良好でないにせよジエチレングリールの特定エーテルが同様に作用することが判明した。
したがって本発明は助溶剤としてアルコキシ  エトキシエタノールを含む水性樹脂組成物であり、このアルコキシエトキシエタノールは：
i.アルコキシ基中に４〜８個の炭素原子を有し、
ii.大気圧にて200〜350℃の範囲の沸点を有し、
iii.それぞれ30:70の重量比におけるｎ−ヘプタンとの混合物にて
a.  2.5％w/wより多い水を添加するまで相分離を引起こさず（すなわち混合物が均質に留まり）かつ／または
b.  少なくとも1.5％w/wの水の添加に際し相分離が液滴（この液滴は＞50％w/wの水を有する）として生ずる
ことを特徴とする。
本発明の助溶剤を代表する化合物の特定例は次のものを包含する：
（CH3）２・CH・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちイソブトキシエトキシエタノール（以下「iBDGE」と称する）
CH3・（CH2）４・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちｎ−ペントキシエトキシエタノール（以下「ｎ−PDGE」と称する）
CH3・CH2・CH（CH3）・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち２−メチルブトキシエトキシエタノール（以下「２−MBDGE」と称する）
CH3・CH・（CH3）・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・OH
すなわち３−メチルブトキシエトキシエタノール（以下「３−MBDGE」と称する）
（CH3）３・Ｃ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち3,3−ジメチルブトキシエトキシエタノール（以下「3,3−DMBDGE」と称する）
シクロヘキシル・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちシクロヘキシルメチレンオキシエトキシエタノール（以下「CHMDGE」と称する）
CH3・CH（CH3）・CH2・CH（CH3）・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち４−メチルペント−２−オキシエトキシエタノール（以下「MIBCDGE」と称する）
CH3・（CH2）５・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわちｎ−ヘキソキシエトキシエタノール（以下「ｎ−HDGE」と称する）、および
CH3・CH（CH3）・CH2・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・Ｏ・CH2・CH2・OH
すなわち４−メチルペントキシエトキシエタノール（以下「４−MPDGE」と称する）。
これら化合物は、コーチングまたは塗料につき使用される水性樹脂組成物に助溶剤として使用すれば所望の相特性および／または所望のカップリング力を示す。
これら化合物のうち２−メチルブトキシ  エトキシエタノール、3,3−ジメチルブトキシ  エトキシエタノールおよびシクロヘキシルメチレンオキシ  エトキシエタノールは、従来の刊行物には報告されていない新規な化合物である。これら化合物の簡単な製造方法およびその性質につき以下に示す。
たとえば２−MBDGEは、１−クロル−２−メチルブタンをモル過剰のジエチレングリコールと当モル量の水性アルカリ（たとえば水酸化ナトリウム）との攪拌混合物に高められた温度にて反応条件下で不活性なガス（窒素）のカバー下に滴下して合成することができる。反応混合物をこの高められた温度に所定時間にわたり維持し、次いで冷却する。次いで冷反応混合物をたとえばジクロルメタンのような適する溶剤で抽出する。溶剤における得られた抽出物をたとえば水で反復洗浄し、脱水し、次いで２−MBDGEをたとえば82℃/1mmHgで流出する無色の移動性液体として回収する場合は好適には高減圧下で分留にかける。２−MBDGEは約240℃の沸点を有し、C13NMR分光分析により特性化した。
同様に3,3−DMBDGEも、１−クロル−3,3−ジメチルブタンをモル過剰のジエチレングリコールと等モル量の水性アルカリ（たとえば水酸化ナトリウム）との攪拌混合物に高められた温度にて反応条件下で不活性なガス（たとえば窒素）のカバー下に滴下して合成しうるエーテルである。この反応混合物をこの高められた温度に所定時間にわたり維持し、次いで冷却する。次いで冷反応混合物をたとえばジクロルメタンのような適する溶剤で抽出する。溶剤における得られた抽出物をたとえば水で反復洗浄し、脱水し、次いで3,3−DMBDGEをたとえば118℃/9mmHGで流出する無色の移動性液体として回収する場合は好適には高減圧下で分留にかける。3,3−DMBDGEをC13NMR分光分析により特性化した。
さらにCHMDGEも、臭化シクロヘキシルメチルをモル過剰のジエチレングリコールと等モル量の水性アルカリ（たとえば水酸化ナトリウム）との攪拌混合物に高められた温度にて反応条件下で不活性なガス（たとえば窒素）のカバー下に滴下して合成することができる。反応混合物をこの高められた温度に所定時間にわたり維持し、次いで冷却する。冷反応混合物を次いでたとえばジクロルメタンのような適する溶剤で抽出する。溶剤における得られた抽出物をたとえば水で反復洗浄し、脱水し、次いでCHMDGEをたとえば144℃/8mmHgで流出する無色の移動性液体として回収する場合は好適には高減圧下で分留にかける。CHMDGEをC13NMR分光分析により特性化した。
同様にMIBCDGEも、テトラヒドロ−２−［２−（２−クロルエトキシ）エトキシ］−2H−ピランをたとえば1,2−ジメトキシエタンのような乾燥溶剤における４−メチルペント−２−酸化ナトリウムの予備形成された攪拌溶液に高められた温度にて反応条件下で不活性なガス（たとえば窒素）のカバー下に滴下して合成することができる。反応混合物をこの或いはそれより若干高い高められた温度に所定時間にわたり維持し、次いで冷却する。次いで冷反応混合物を濾過し、粗製反応混合物に過剰のアルコール（たとえばメタノール）を酸性イオン交換樹脂と一緒に添加する。この混合物の温度をたとえば攪拌しながら約40〜50℃まで上昇させ、これら条件下に約１時間にわたり維持するとアセタール交換が生ずる。その後、溶剤を反応混合物から塩基性条件下で除去する。このアセタール交換過程をさらに２回反復し、MIBCDGEをたとえば80℃/0.4mmHgで流出する無色の移動性液体として回収する場合は好適には高減圧下で分留して単離する。MIBCDGEをC13NMR分光分析により特性化した。
上記に挙げた他の化合物に関し、これら化合物は殆ど市販の物質であってアルドリッチ・ケミカル・カンパニー・リミテッド社またはフルカ・ケミカルス・リミテッド社から購入することができ、或いは下記する一般的な合成法で各反応体を好適に選択して作成することができる。
本発明の驚異的特徴は、NIBCDGEのカップリング力および相特性に関する性能を他の高沸点カップリング溶剤、たとえば２−（２−ブトキシエトキシ）エタノール（以下「BDGE」と称する）およびヘキシルグリコールエーテル（以下「HGE」と称する）の性能と比較して下表１に見ることができる。次の溶剤はHGEと同様な所望の相特性を示すが、HGEもしくはBDGEよりも良好なカップリング力を示すことが判るであろう:2−MBDGEおよび3,3−DMBDGE。第２の群はHGEもしくはBDGEよりも若干劣った相特性を示すが、より良好なカップリング力を示す:iBDGE、ｎ−PDGEおよび３−MBDGE。第３の群はHGEと同様に良好な相特性を示すが、BDGEと同様でなく、さらにHGEよりも良好なカップリング力を示す:CHMDGE、ｎ−HDGE、４−MPDGEおよびMIBCDGE。
市販の樹脂と一緒に使用した際の幾種かの溶剤またはその配合物におけるカップリング力の証明を下表２〜５に示す。エーテルを含有する本発明のカップリング溶剤および合成方法につき以下の実施例を参照してさらに説明する。
実施例
1.  ２−MBDGEの合成
機械攪拌機と温度計と凝縮器と添加漏斗とが装着された5Lの３つ首丸底フラスコにジエチレングリコール（3040g、28.6モル）を添加した。これを攪拌しながら窒素下で60℃まで加熱すると共に、水酸化ナトリウム（225g、5.6モル）の50％水溶液を添加した。次いで混合物を93℃まで加熱し、１−クロル−２−メチルブタン（595g、5.6モル、３−４％の１−クロル−３−メチルブタンを含有）を３時間かけて滴下し、次いで加熱および攪拌をさらに60時間にわたり持続した。次いで混合物を冷却し、この混合物から液層を回収した。液層を除去した後に混合物中に残留物として残る固体塩をジクロルメタン（2500mL）で抽出し、濾過によって除去した。液層とジクロルメタン抽出物とを合し、蒸留水（3000mL）をこれに添加し、次いで激しく混合した。得られた混合物を２つの層、すなわち有機層と水層とに分離した。有機層を回収し、もはやジエチレングリコールがGLCにより有機層中に検出されなくなるまで再び水により２回洗浄した。洗浄した有機層を次いで無水硫酸ナトリウムの圧縮パッドに通過させて乾燥させた。ジクロルメタンを乾燥された有機層からフラッシュ蒸留に続く高減圧下での2.54cm5枚オルダーショー・カラムでの蒸留により除去した。２−MBDGE（378g、38％収率）が82℃/1mmHgにて沸騰する無色の移動性液体として回収された。この生成物の構造を室温で記録するC13NMR分光分析により確認し、これも３〜４％の対応３−メチル異性体の存在を示した。次のデータは77.1ppmにおけるCDCl3を参照した詳細なC13NMRスペクトル特性を示す：
0003556226.tif 000002
C1（10.7）;C2（25.6）;C3（34.2）;C4（76.1）;C5（15.9）;C6（69.8）;C7（69.8）;C8（72.1）；およびC9（60.9）ppm。
このグリコールエーテルは周囲温度および圧力にて約240℃の沸点を有した。
2.  3,3−DMBGDEの合成
機械攪拌機と温度計と凝縮器と添加漏斗とが装着された1Lの３つ首丸底フラスコにジエチレングリコール（440g、4.1モル）を添加した。水酸化ナトリウム（32g、0.8モル）の50％水溶液をグリコールに添加し、混合物を攪拌しながら窒素下で100℃まで１時間にわたり加熱した。次いで１−クロル−3,3−ジメチルブタン（100g、0.8モル）を１時間かけて滴下し、加熱および攪拌をさらに18時間にわたり持続した。黄色となった混合物を次いで冷却した。この冷反応混合物に水（1080mL）とジクロルメタン（410mL）とを添加し、次いで激しく混合した。得られた混合物を２つの層、すなわち有機層と水層とに分離させた。有機層を回収し、再び水洗した（100mL）。この段階で、ジエチレングリコールはGLCにより有機層中に検出することができなかった。洗浄した有機層を次いで無水硫酸ナトリウムの圧縮パッドに通過させて乾燥させた。ジクロルメタンを乾燥された有機層からフラッシュ蒸留により除去して黄色油状物を得た。次いで、これを高減圧下での５プレート2.54cmオルダーショー・カラムにより分留して精製した。3,3−DMBDGE（33g、21％収率）が、118℃/9mmHgで沸騰する無色の移動性液体として回収された。この生成物は気液クロマトグラフィーにより測定して＞99％の純度を有した（ピークの積分による面積％に対応）。この生成物の構造を室温で記録するH1およびC13NMR分光分析により確認した。次のデータは77.1ppmにおけるCDCl3を参照した詳細なC13NMRスペクトル特性を示し、H1NMRスペクトル特性は7.24ppmにおけるCDCl3中の残留CHCl3を参照する：
0003556226.tif 000003
C1（29.7）;C2（29.7）;C3（29.7）;C4（29.2）;C5（42.4）;C6（68.5）;C7（69.9）;C8（70.2）;C9（72.4）；およびC10（61.2）ppm。
H1NMRスペクトルは次の炭素における水素を示した：
C1、C2およびC3（0.75、シングレット  9H）;C5（1.36トリプレット  2H）;C6（3.31、トリプレット  2H）；
C7、C8、C9およびC10、並びにOH（3.35−3.36マルチプレット  9H）。
3.  CHMDGEの合成
機械攪拌機と温度計と凝縮器と添加漏斗とが装着された2Lの３つ首丸底フラスコにジエチレングリコール（596g、5.6モル）を添加した。水酸化ナトリウム（45g、1.1モル）の50％水溶液をグリコールに添加し、混合物を攪拌しながら窒素下で100℃まで１時間にわたり加熱した。次いで臭化シクロヘキシルメチル（200g、1.1モル）を１時間かけて滴下し、加熱および攪拌をさらに18時間にわたり持続した。次いで混合物を冷却し、冷反応混合物に水（1800mL）とジクロルメタン（680mL）とを添加し、次いで激しく混合した。得られた混合物を２つの層、すなわち有機層と水層とに分離させた。有機層を回収し、再び水（200mL）で洗浄した。洗浄した有機層を次いで無水硫酸ナトリウムの圧縮パッドに通過させて乾燥させた。ジクロルメタンをフラッシュ蒸留により乾燥有機層から除去して油状物を得た。次いで、これを高減圧下での５プレート2.54cmオルダーショー・カラムにより分留して精製した。CHMDGE（69g、30％収率））が144℃/8mmHgで沸騰する無色の移動性液体として回収された。この生成物は気液クロマトグラフィーにより測定して＞99％の純度を有した（ピークの積分による面積％に相当）。この生成物の構造を室温で記録するH1およびC13NMR分光分析により確認した。次のデータは77.1ppmにおけるCDCl3を参照した詳細なC13NMRスペクトル特性を示し、H1NMRスペクトル特性は7.24ppmにおけるCDCl3中の残留CHCl3を参照する：
0003556226.tif 000004
C1（37.3）;C2（29.5）;C3（25.3）;C4（26.1）;C5（25.3）;C6（29.5）;C7（76.7）;C8（69.9）;C9（69.9）;C10（72.2）およびC11（60.0）ppm。
H1NMRスペクトルの推定値は次の通りである：
C3、C5上の水素  アクシャル:0.66ppm（マルチプレット、2H）
C2、C4、C5上の水素  アクシャル:0.90ppm（マルチプレット、3H）
C1上の水素  軸方向  アクシャル:1.2−1.7ppm
C2−C6上の水素  イクアトリアル：（マルチプレット、6H）
C7上の水素  3.0ppm（ダブレット、2H）
C8−C11およびC12上の水素  3.2−3.7ppm（マルチプレット、9H）
4.  MIBCDGEの合成
機械攪拌機と温度計と凝縮器と添加漏斗とが装着された5Lの３つ首丸底フラスコに、乾燥1,4−ジオキサン（1000mL）と1,2−ジメトキシエタン（1000mL）と攪拌しながら窒素下で水素化ナトリウム粉末（86.6g、3.6モル）とを添加した。この混合物を80℃まで加熱し、乾燥４−メチル−２−ペンタノール（369g、3.6モル）を４時間かけて滴下した。水素ガスが絶えず発生し、ペンタノールの添加が完了した際に反応混合物を97℃まで加熱した。３時間の後、水素ガス発生が止まって暗色混合物が形成した。この暗色の均質反応混合物に2.5時間かけてテトラヒドロ−２−［２−（２−クロルエトキシ）−エトキシ］−2H−ピラン（753g、3.6モル）を滴下した。得られた混合物を次いで104℃までさらに1.5時間加熱した。その後、混合物を冷却し、セライト（登録商標）の圧縮パッドで濾過した。
メタノール（6000mL）とアンバリスト（登録商標）15イオン交換樹脂（110g、乾燥重量、メタノールで予備洗浄）を粗製の濾過反応生成物に添加した。形成した混合物を攪拌しながら45℃まで１時間にわたり加熱して、アセタール交換反応を行った。次いで混合物を冷却し、濾過してアンバリスト（登録商標）樹脂と濾液とを回収した。濾液に炭酸カリウム（4g）を添加し、得られた混合物をフラッシュ蒸留にかけてメタノールと他の低沸点の不純物とを除去し、油状生成物を得た。この油状生成物にさらにメタノール（1000mL）を添加し、攪拌し、次いで回収されたアンバリスト（登録商標）樹脂で濾過した。このアセタール交換過程を、新たなアンバリスト（登録商標）樹脂をそれぞれ用いてさらに２回反復した。低沸点の成分が最終的に除去された後、残留する油状物を固体炭酸カリウム（1g）の存在下に５プレート2.54オルダーショー・カラムにより高減圧下で蒸留した。MIBCDGE（50g、７％収率）が、80℃/0.4mmHgで沸騰する無色の移動性液体として回収された。この生成物は気液クロマトグラフィーにより測定して＞99％の純度を有した（ピークの積分による面積％に相当）。この生成物の構造を室温で記録するH1およびC13NMR分光分析により確認した。次のデータは77.1ppmにおけるCDCl3を参照した詳細なC13NMRスペクトル特性を示し、H1NMRスペクトル特性は7.24ppmにおけるCDCl3中の残留CHCl3を参照する：
0003556226.tif 000005
H1NMR:
ａ、ａ′  0.57（シフトにて極めて近い２つのダブレット）強度6H
ｂ  1.41（マルチプレット）強度1H
ｃ  1.17、0.85（２つのマルチプレット、Ｃにおける２個のＨは均等でない）全強度2H
（ｄ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊ  3.05−3.7（マルチプレット）強度10H
ｅ  0.80（ダブレット）強度3H
C13NMR:
C1  19.1
C2  73.6
C3  45.4
C4  24.0
C5  22.0）
C6  22.5）逆転することもある
C7  67.0
C8  70.0
C9  72.0
C10  60.8
5.  助溶剤としての本発明によるエーテルの使用：
水性ヘプタン系における助溶剤としての本発明によるエーテルの性能およびこれとHGEの性能との比較を下表１に示す。この表において、二成分混合物はグリコールエーテル（30重量％）とｎ−ヘプタン（70重量％）との混合物であり、三成分混合物は水（重量％）をエーテル（30重量％）とヘプタン（70重量％）との均質溶液に徐々に添加して得られる：
0003556226.tif 000006
水性樹脂系に関する助溶剤または助溶剤の配合物としての本発明による幾種かのグリコールエーテルまたはこれらグリコールエーテルの混合物の性能、並びにこれらと或る種の市販のカップリング剤との比較を下表２〜５に示す。これら表において、二成分混合物はグリコールエーテル（または必要に応じ、混合グリコールエーテル）と樹脂との混合物（30:70％w/wもしくは40:60％w/w）であり、三成分混合物は水（％w/w）をグリコールエーテルと樹脂との均質混合物に徐々に添加して得られる。
0003556226.tif 000007
0003556226.tif 000008
0003556226.tif 000009
0003556226.tif 000010