(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一端を閉塞し他端を開放した内室を有するコップ型固体電解質を有し，該固体電解質の外側面に外側電極を，一方，上記内室の内側面には内側電極を，それぞれ化学メッキにより設けてなる酸素濃度検出素子を製造するに当たり，
上記固体電解質の外側電極形成部分を第一化学メッキ液中に浸漬し，かつ上記内側面は該第一化学メッキ液より遮断した状態で，外側電極を形成させる外側電極形成工程と，
上記外側電極形成工程とは別に，上記内側面に対して内側電極を形成する内側電極形成工程とよりなると共に，
上記外側電極形成工程と上記内側電極形成工程とは同時に併行して行い、
かつ，上記内側電極形成工程は，上記内室に注入針を挿入し，該内室の中に第二化学メッキ液を注入し，次いで該注入針を抜き取る注入工程と，
次いで，注入された第二化学メッキ液によって内側電極を形成させるメッキ工程と，
その後，残留している化学メッキ液を内室より排出する排出工程とよりなることを特徴とする酸素濃度検出素子の製造方法。
【請求項２】
請求項１において，上記内側電極形成工程における，上記注入工程と，メッキ工程と，排出工程とは順次複数回繰返すことを特徴とする酸素濃度検出素子の製造方法。
【請求項３】
請求項１または２において，上記固体電解質の外側面の上部にはパイプを仮接続し，該パイプの上端は上記第一化学メッキ液の液面よりも上方に位置させ，
かつ，上記内室及びパイプ内に第二化学メッキ液を注入出来るようにしたことを特徴とする酸素濃度検出素子の製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項において，上記排出工程においては，内室に注入針を挿入し，残留している第二化学メッキ液を吸い出すことを特徴とする酸素濃度検出素子の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項において，少なくとも上記注入工程と上記排出工程以外においては，固体電解質を揺動させることを特徴とする酸素濃度検出素子の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項において，上記外側電極及び上記内側電極は，Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈのグループより選ばれる一種又は二種以上の物質により形成してなることを特徴とする酸素濃度検出素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】
本発明は，主に自動車用内燃機関等の空燃比制御に用いられる，酸素濃度検出素子の製造方法に関する。
【０００２】
【従来技術】
従来，後述の図１に示すごとく，一端を閉塞し他端を開放した内室２５を有するコップ型の固体電解質２０と，該固体電解質２０の外側面２０１に外側電極２１を，一方，上記内室２５の内側面２０２に内側電極２２を，化学メッキにより設けてなる酸素濃度検出素子２が広く使用されている。
【０００３】
上記化学メッキによる外側電極２１及び内側電極２２の形成は，化学メッキ液８０を充填したメッキ槽８９において，メッキ治具９を用い，以下に示すごとく行なわれる。
【０００４】
即ち，図８，図９に示すごとく，上記メッキ治具９は，空気パイプ９０と該空気パイプ９０に連結された多数のパイプ９３とよりなる。
上記パイプ９３の下端には上記固体電解質２０を固定するためのホルダ９２が一体的に設けてある。また，上記パイプ９３及びホルダ９２の内部には，空気注入針９１が，更に上記パイプ９３とホルダ９２との境には，複数の細孔９４が設けてある。
【０００５】
次に，メッキを行うに当たっては，図８（Ａ）に示すごとく，上記メッキ治具９におけるホルダ９２の下端に，上記固体電解質２０の上部を挿入固定する。この時，ホルダ９２内の空気注入針９１を，上記固体電解質２０の内室２５の下端近傍まで挿入する。
【０００６】
次いで，上記固体電解質２０をメッキ槽８９内の化学メッキ液８０に浸漬し，固体電解質２０の内室２５内に該化学メッキ液８０を充填する。この時，大気圧により，上記パイプ９３内における化学メッキ液８０の液面はパイプ外側の液面と同一になる。
【０００７】
この状態にて，図８（Ｂ）に示すごとく，上記ポンプ９００により，空気パイプ９０及びパイプ９３に空気を送り込む。これにより，上記パイプ９３の内部が加圧され，上記パイプ９３の内部における化学メッキ液８０の液面が下降すると共に，細孔９４より内室２５内の化学メッキ液８０が排出される。
【０００８】
次に，図８（Ａ）に示すごとく，圧力を除去すると，上記パイプ９３内における化学メッキ液８０の液面が上昇し，パイプ外側の液面と同一になる。また，そのため，細孔９４より化学メッキ液８０が固体電解質２０の内室２５内に流入される。
【０００９】
以上の操作をくり返し行うことにより，内室２５とメッキ槽８９との間にて，化学メッキ液８０が循環する。これにより，内室２５における化学メッキ液８０の淀みが防止され，固体電解質２０における外側面２０１と内側面２０２とに，均一な厚みを有する外側電極２１及び内側電極２２を形成することができる（特公平２−１５０１６号）。
【００１０】
【解決しようとする課題】
ところで，近年，小型の酸素濃度検出素子が広く使用されるようになっている。これに伴い，固体電解質の内室も小さくなったため，従来の電極形成方法においては，以下の問題が生じるようになってきた。
【００１１】
即ち，上記内側電極２２の形成の際には，内室２５に空気注入針９１が挿入された状態となっているが，内側面３０３と空気注入針２９１との間の間隔が狭いため，メッキ中に発生する気泡が両者の隙間に停留する。そして，停留した気泡は内室２５より抜けにくい。
このため，内側電極２２の形成に当たってメッキムラが生じるおそれがある。
【００１２】
また，内側面２０２と空気注入針９１との間の間隔が狭いため，化学メッキ液８０の内室２５への循環が不十分となり，外側面と内側面とにおけるメッキ速度に差が生じる。このため，内側電極２２は，外側電極２１に比べ厚みが薄くなりやすい。
【００１３】
このように，内側電極２２にメッキムラが生じ，その厚みが部分的に薄くなると，内側電極２２の耐熱性が低下するおそれがある。
特に，内室２５にヒータを挿入する構成の酸素濃度検出素子においては，耐熱性の低下による問題が大きくなる。
【００１４】
本発明は，かかる問題点に鑑み，必要な厚みを有する外側電極及び内側電極を安定して形成できる，酸素濃度検出素子の製造方法を提供しようとするものである。
【００１５】
【課題の解決手段】
本発明は，一端を閉塞し他端を開放した内室を有するコップ型固体電解質を有し，該固体電解質の外側面に外側電極を，一方，上記内室の内側面には内側電極を，それぞれ化学メッキにより設けてなる酸素濃度検出素子を製造するに当たり，
上記固体電解質の外側電極形成部分を第一化学メッキ液中に浸漬し，かつ上記内側面は該第一化学メッキ液より遮断した状態で，外側電極を形成させる外側電極形成工程と，
上記外側電極形成工程とは別に，上記内側面に対して内側電極を形成する内側電極形成工程とよりなることを特徴とする酸素濃度検出素子の製造方法にある。
【００１６】
本発明における作用につき以下に説明する。
本発明の酸素濃度検出素子の製造方法においては，固体電解質の内室を第一化学メッキ液より遮断しつつ，上記外側電極を形成する。このため，外側電極と内側電極とを異なる化学メッキ液，異なる条件にて形成することができ，外側電極及び内側電極の厚み等を別途設定することができる。
これにより，必要な厚みを有する外側電極及び内側電極を安定して形成することができる。
【００１７】
また，上記外側電極形成工程と上記内側電極形成工程とは同時に併行して行う。
これにより，酸素濃度検出素子の製造効率を向上することができる。
【００１８】
また，上記内側電極形成工程は，上記内室に注入針を挿入し，該内室の中に第二化学メッキ液を注入し，次いで該注入針を抜き取る注入工程と，次いで，注入された第二化学メッキ液によって内側電極を形成させるメッキ工程と，その後，残留している化学メッキ液を内室より排出する排出工程とよりなる。
【００１９】
これにより，内側電極を形成する際，内室より注入針は抜き取られている。このため，内室の内側面と，第二化学メッキ液との接触をスムーズに行うことができ，メッキムラを生じることなく，内側電極を形成することができる。
【００２０】
なお，上記内側電極形成工程における，上記注入工程と，メッキ工程と，排出工程とは，順次複数回繰返すことが好ましい。
これにより，必要な厚さの内側電極を形成することができる。
【００２１】
次に，上記固体電解質の外側面の上部にはパイプを仮接続し，該パイプの上端は上記第一化学メッキ液の液面よりも上方に位置させ，かつ，上記内室及びパイプ内に第二化学メッキ液を注入することより内室の内側面だけでなく該内室上部の開口縁にも内側電極を形成することができ，かつ１回当たりの第二化学メッキ液の液量を多くすることができる（図４，図５参照）。
また，上記内室上部の開口縁にも，内側電極を形成することができる。それ故，酸素濃度検出素子における内側電極の出力取出しが容易となる。
【００２２】
次に，上記排出工程においては，内室内に注入針を挿入して，残留している第二化学メッキ液を吸い出すことが好ましい。
これにより，残留した第二メッキ液を効率良く除去することができる。
【００２３】
次に，少なくとも上記注入工程と上記排出工程以外においては，内側面に第二化学メッキ液を入れた状態で，固体電解質を揺動させることが好ましい。
上記揺動は，固体電解質の内外の表面に，常に新鮮なメッキ液を供給するための攪拌効果と，メッキ反応を阻害する気泡を表面より振り払う効果がある。そのため，上記揺動を行うことにより，メッキの反応速度が向上すると共に，メッキ反応が均一になる。従って，短時間で，均一な厚さの外側電極及び内側電極を構成することができる。
【００２４】
なお，上記外側電極及び上記内側電極は，例えば，Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈのグループより選ばれる一種又は二種以上の物質より形成することができる。
また，上記第一化学メッキ液及び第二化学メッキ液とは，その組成が異なっていても同じであってもよい。
【００２５】
【発明の実施の形態】
実施形態例１
本発明の実施形態例にかかる酸素濃度検出素子の製造方法につき，図１〜図６を用いて説明する。
まず，図１に示すごとく，本例の酸素濃度検出素子２は，酸素濃淡起電力式であって，自動車の排気ガス中の酸素濃度を検出するために用いられる。
【００２６】
図１，図２に示すごとく，上記酸素濃度検出素子２は，一端を閉塞し他端を開放した内室２５を有するコップ型固体電解質２０と，該固体電解質２０の外側面２０１における外側電極形成部分２０３に外側電極２１を化学メッキにより設けてある。
一方，上記内室２５の内側面２０２における内側電極形成部分２０４には内側電極２２を化学メッキにより設けてある。
【００２７】
そして，上記外側電極２１の表面には，該外側電極２１を被覆する電極保護層２３とトラップ層２４とが順次設けてある。
上記トラップ層２４は，γ−Ａｌ２  Ｏ３  よりなる多孔質体である。
上記電極保護層２３は，電極保護及び酸素イオンの拡散制御用のＭｇＯ・Ａｌ２  Ｏ３  スピネル等をプラズマ溶射することにより形成されている。
また，上記外側電極２１及び内側電極２２は白金（Ｐｔ）より形成されている。
【００２８】
上記酸素濃度検出素子２は，図３に示すごとく，酸素濃度検出器３の先端部に装着されている。即ち，絶縁部材３３０を介して，筒状の金属ハウジング３３内に固定されている。
上記金属ハウジング３３の上方開口部には，本体カバー３５１が固定されている。本体カバー３５１の更に上方には，絶縁体３９１，３９２を覆うコネクタカバー３５が取付けられている。
上記絶縁体３９１の中には，出力取出しリード線３７１，３７２及びヒーターリード線３７３が配設されている。
【００２９】
上記出力取出しリード線３７１，３７２は，それぞれコネクタ３８１，３８２，電極リード線３６３，３６４，板状端子３６１，３６２を介して，上記外側電極３１と内側電極３２とに電気的に接続されている。
上記ヒータリード線３７３は，酸素濃度検出素子２の内室２５に設けたヒータ３１と電気的に接続されている。
【００３０】
次に，上記酸素濃度検出素子２の製造方法について説明する。
まず，上記固体電解質２０の外側面２０１，内側面２０２をフッ酸等の強酸にて化学的にエッチングし，該外側面２０１及び内側面２０２を粗化する（図１参照）。
【００３１】
次いで，図２に示すごとく，上記固体電解質２０における外側電極形成部２０３及び内側電極形成部２０４に活性化処理（白金の種付け）を施す。なお，上記活性化処理は，上記固体電解質２０に，塩化白金酸等の溶液と水素化ホウ素ナトリウム等の溶液を接触させることにより，白金等の種を付着させる等の方法がある。
【００３２】
次いで，後に詳述する化学メッキにより外側電極２１と内側電極２２とを形成し，その後，該外側電極２１及び内側電極２２に対し，熱処理を施す。
次いで，上記外側電極２１の表面に，ＭｇＯ・Ａｌ２  Ｏ３  スピネル等をプラズマ溶射することにより保護層２３を形成し，更にその表面に，γ−Ａｌ２  Ｏ３  粒子をデッピングにより付着させた後，焼き付け等を施し，トラップ層２４を形成する。
以上により，図１に示す酸素濃度検出素子２を得る。
【００３３】
次に図４，５，６に示すごとくパイプ１３を用いて固体電解質２０を保持しつつ，外側電極２１及び内側電極２２を形成する方法について説明する。
【００３４】
本例においては，図５に示すごとく，第一化学メッキ液８１を満たしたメッキ槽８９において，メッキ治具１９を用い，固体電解質２０に内側電極２２及び外側電極２１を形成する。
上記メッキ治具１９は，柄１３９に多数のパイプ１３を取付けることにより構成されており，該パイプ１３の上端より注入針１１が挿入配置してある。
なお，上記注入針１１は，パイプ１３に対し固定されておらず，自由に上下方向に動かすことができる。
【００３５】
また，図４（Ａ）に示すごとく，まず固体電解質２０の外側面２０１の上部にパイプ１３の下端を軽いかしめ等により仮接続する。その後，上記固体電解質２０を，メッキ槽中の第一化学メッキ液８１に浸漬する。この時，固体電解質２０の外側の電極形成部分が第一化学メッキ液８１の液面８１０よりも確実に液中に浸漬される様に配置する。
【００３６】
次いで，上記固体電解質２０における内室２５及びパイプ１３内に注入針１１を挿入し（図４（Ａ）），該内室２５に第二化学メッキ液８２を注入する。この時，上記第二化学メッキ液８２を固体電解質の内室２５及びパイプ１３内にも注入する。その後速やかに上記注入針１１を引き抜く注入工程を行う。
【００３７】
次いで，図４（Ｂ）に示すごとく，上記固体電解質２０を３０分程度放置することにより，第一化学メッキ液８１により外側電極２１を，第二化学メッキ液８２により内側電極２２を形成するメッキ工程を行う。
【００３８】
次いで，図４（Ｃ）に示すごとく，上記内室２５内に再び注入針１１を挿入し，残留している第二化学メッキ液８２を吸い出す排出工程を行う。
次いで，内側電極２２が所望の厚みとなるまで，順次上記注入工程，メッキ工程，排出工程を繰返す。その後，上記第一化学メッキ液８１内より，上記固体電解質２０を引き上げる。
なお，上記注入工程及び上記排出工程以外の各工程においては，固体電解質２０を取付けたパイプ１３と共に上下に揺動させておく。
【００３９】
次に，本例における作用効果につき説明する。
本例によれば，第一化学メッキ液８１より内室２５を遮断しつつ，上記外側電極２１を形成することができる。よって，外側電極２１を第一化学メッキ液８１にて，内側電極２２はこれとは異なる第二化学メッキ液８２にて，形成することができる。
従って，外側電極２１及び内側電極２２の厚み等を別途設定することができ，必要な厚みを有する外側電極２１及び内側電極２２を形成することができる。
【００４０】
また，内側電極２２の形成においては，内室２５内の注入針１１は，注入工程において引き抜かれる。このため，内室２５におけるメッキ工程にて，メッキムラが生じることもない。
【００４１】
更に，上記内側電極形成工程は，必要に応じて，注入工程，メッキ工程，排出工程が順次繰返される。
これにより，所望の厚みを有する内側電極２２を得ることができる。
【００４２】
また，パイプ１３内に第二化学メッキ液８２を注入するので，素子内室２５の内側面だけでなく該内室２５上部の開口縁にも，内側電極２２を形成することが出来る上，一回当たりの第二化学メッキ液８２の液量を多くすることが出来る。
【００４３】
また，上記注入工程と上記排出工程以外においては，固体電解質２０が揺動されている。これにより，固体電解質２０の外側面２０１，又は内側面２０２の各表面に常に新鮮な第一化学メッキ液８１，又は第二化学メッキ液８２を円滑に供給でき，またメッキ反応を阻害する気泡が発生した場合，該気泡を固体電解質２０の表面より振り払うことができる。
【００４４】
従って，上記揺動を行うことにより，メッキの反応速度が向上すると共に，メッキ反応が均一になる。即ち，短時間で，均一な厚さの外側電極２１及び内側電極２２を形成することができる。
【００４５】
従って，本例によれば，必要な厚みを有する外側電極及び内側電極を安定して形成可能な，酸素濃度検出素子の製造方法を提供することができる。
【００４６】
なお，外側電極形成範囲が固体電解質の先端部だけでよいような場合には，パイプ１３の下端が必ずしも第一化学メッキ液８１中に浸漬させる必要はない。
又，図６に示す様に，固体電解質２０の上部の開口縁に電極を形成しない様にすることも出来る。
【００４７】
実施形態例２
本例は，図４に示すごとく，パイプ１３を用いることなく，外側電極及び内側電極を形成する，他の方法について説明するものである。
【００４８】
次に，図４（Ａ），（Ｂ），（ｃ）を用いて，上記外側電極２１及び内側電極２２の形成方法について説明する。
図４に示すごとく，まず固体電解質２０をホルダ１９に固定し，該固体電解質２０を，メッキ槽中の第一化学メッキ液８１に浸漬する。この時，上記固体電解質２０の内室２５に上記第一化学メッキ液８１が侵入しないよう，該固体電解質２０の上部の開口縁２５０を第一化学メッキ液８１の液面８１０よりも上方に配置する。
【００４９】
次いで，上記固体電解質２０における内室２５に，実施形態例１と同様に，注入針１１を挿入し（図７（Ａ）），該内室２５に第二化学メッキ液８２を注入する。
この注入は第二化学メッキ液８２が第一化学メッキ液８１側にあふれ出ないように行う。
【００５０】
その後，上記注入針１１を引き抜き放置する（図７（Ｂ））ことにより第一化学メッキ液８１により外側電極２１を，第二化学メッキ液８２により内側電極２２を形成する。
次いで，図７（Ｃ）に示すごとく，上記内室２５内に再び注入針１１を挿入し，残留している第二化学メッキ液８２を吸い出す排出工程を行う。
なお，本例では固体電解質２０の揺動は行わない。
【００５１】
本例における外側電極２１及び内側電極２２の形成方法によれば，実施形態例１のような固体電解質内室２５の上部の開口縁までの内側電極形成は出来ないが，メッキムラの無い，良好で所望の厚みの電極形成が出来るという実施形態例１と同様の効果を有する。
【００５２】
実施形態例３
本例は，本発明にかかる外側電極及び内側電極の形成方法と，従来の形成方法とにより得られた各外側電極及び内側電極について，表１及び表２を用いて，比較説明するものである。
まず，本発明にかかる試料１〜３は，実施形態例１における図４及び図５に示す方法に基づき，１００個の固体電解質に外側電極及び内側電極を形成させたものである。
【００５３】
試料１，２における第一化学メッキ液には，メッキの付着効率が９０％である場合に外側電極の厚みが１μｍとなるよう，白金がａｍｇチャージされている。一方，試料３における第一化学メッキ液には，メッキの付着効率が９０％である場合に外側電極の厚みが１．５μｍとなるよう，白金が１．５ａｍｇチャージされている。
【００５４】
更に，上記試料１〜３における第二化学メッキ液は，メッキの付着効率が９０％である場合に内側電極の厚みが１μｍとなるよう，白金がｂｍｇチャージされている。
【００５５】
なお，試料１，３は，外側電極形成工程，内側電極形成工程（ただし，実施形態例１に示す，注入工程及び排出工程の間は除く。）において，固体電解質を揺動させておいた。また，試料２においては，固体電解質の揺動を行わなかった。
【００５６】
また，外側電極形成工程の継続時間は表１に示すごとく５時間であった。更に，本例における内側電極形成工程は，実施形態例１に示す３つの工程（注入工程，メッキ工程，排出工程）よりなり，一回４５分，合わせて６回行った。即ち，表１に示すごとく，６回の内側電極形成工程の総継続時間は４．５時間であった。
【００５７】
次に，従来例にかかる比較試料Ｃ１は，従来例及び図９に示す方法に基づき，１００個の固体電解質に外側電極及び内側電極を形成させたものである。
表２に示すごとく，上記外側電極及び内側電極を形成するに使用した化学メッキ液は，ａ＋ｂｍｇの白金がチャージされている。
【００５８】
また，比較試料１の外側電極及び内側電極の形成に当たっては，従来例に示す方法で１０時間かけてメッキ工程を行った。
【００５９】
以上の試料１〜３及び比較試料Ｃ１の評価方法につき説明する。
上記１００本の各試料１〜３及び比較試料Ｃ１より，それぞれランダムに２０本のサンプルを抜き取った。これらサンプルにおいて，各々の固体電解質の開口縁より５ｍｍ下方の部分において，周方向に９０度の間隔をあけた各４点での，外側電極及び内側電極の厚みを蛍光Ｘ線膜厚計により測定した。
上記測定結果より導出される平均値及びばらつき（標準偏差）を表１及び表２に示す。
【００６０】
また，上記１００本の各試料１〜３及び比較試料Ｃ１を破壊し，内室の内側電極を露出させ，肉眼の観察にて光沢がないとみなすことができる部分が存在する試料を『メッキムラあり』と判断した。
そして，表１及び表２には，『メッキムラあり』と判断された試料が１００本中何本あったかを記した。
【００６１】
表１及び表２に示すごとく，本発明にかかる試料１〜３においては，ほぼ均等の厚みを有する外側電極及び内側電極が得られたことが分かった。また，得られた外側電極及び内側電極は，その厚みにばらつきの少ないことも分かった。
また，上記試料１〜３においては，内側電極にメッキムラが生じていないことが分かった。
【００６２】
しかしながら，比較試料Ｃ１においては，外側電極が内側電極よりも厚く形成され，しかもこれらの厚みにはばらつきが大きいことが分かった。また，内側電極において，メッキムラを有する試料が１００本中３５本と，全体の１／３を越えて形成されてしまったことが分かった。
【００６３】
なお，試料１と試料２との比較により，試料２における外側電極及び内側電極の厚みが若干薄いことが分かった。即ち，固体電解質を揺動させることでメッキの付着効率が上昇することが分かった。
【００６４】
【表１】
0003577805.tif 000002
【００６５】
【表２】
0003577805.tif 000003
【００６６】
【発明の効果】
上記のごとく，本発明によれば，必要な厚みを有する外側電極及び内側電極を安定して形成できる，酸素濃度検出素子の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施形態例１における，酸素濃度検出素子の要部断面説明図。
【図２】実施形態例１における，酸素濃度検出素子の断面説明図。
【図３】実施形態例１における，酸素濃度検出器の断面図。
【図４】実施形態例１における，酸素濃度検出素子の外側電極及び内側電極の形成を示す説明図。
【図５】実施形態例１における，メッキ槽及びメッキ治具全体を示す説明図。
【図６】実施形態例１における，他の酸素濃度検出素子の外側電極及び内側電極の形成を示す説明図。
【図７】実施形態例２における，酸素濃度検出素子の外側電極及び内側電極の形成を示す説明図。
【図８】従来例における，酸素濃度検出素子の外側電極及び内側電極の形成を示す説明図。
【図９】従来例における，メッキ槽及びメッキ治具全体を示す説明図。
【符号の説明】
１１．．．注入針，
２．．．酸素濃度検出素子，
２０．．．固体電解質，
２０１．．．外側面，
２０２．．．内側面，
２０３．．．内側電極形成部，
２０４．．．外側電極形成部，
２１．．．外側電極，
２２．．．内側電極，
２５．．．内室，
【図１】
0003577805.tif 000004
【図２】
0003577805.tif 000005
【図３】
0003577805.tif 000006
【図４】
0003577805.tif 000007
【図５】
0003577805.tif 000008
【図６】
0003577805.tif 000009
【図７】
0003577805.tif 000010
【図８】
0003577805.tif 000011
【図９】
0003577805.tif 000012