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　特願２００５−１７３０１５「高分子固体電解質・電極接合体」拒絶査定不服審判事件〔平成１７年１０月　６日出願公開、特開２００５−２７６８４７〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
 第１　手続の経緯 
 　本願は、平成６年１２月７日に出願した特願平６−３０３６７２号の一部を新たな特許出願とした特願２００２−２２０３２４号の一部を、さらに平成１７年６月１３日に新たな特許出願としたものであって、平成２０年５月２７日付けで拒絶査定がされ、同年７月３日に拒絶査定に対する審判請求がされ、その後、当審において、同年１１月２８日付けで拒絶理由が通知され、平成２１年２月２日付けで意見書とともに手続補正書が提出されたものである。　 
 　 
 第２　本願発明 
 　本願発明は、平成２１年２月２日付けの手続補正によって補正された明細書の特許請求の範囲の請求項１〜５に記載された事項により特定されるとおりのものであると認められるところ、その請求項１に係る発明（以下、「本願発明１」という。）は、以下に示したとおりのものである。なお、（Ａ）〜（Ｆ）は分説のために付した。 
 　 
 　「（Ａ）高分子電解質型燃料電池に用いられる高分子固体電解質膜と電極との接合体であって、
　（Ｂ）高分子固体電解質膜は、延伸多孔質ＰＴＦＥシート及び該延伸多孔質ＰＴＦＥシートの多孔質空隙部に含有された高分子固体電解質樹脂から構成されており、前記延伸多孔質ＰＴＦＥシートの膜厚が３〜４０μｍ、孔径が０．０５〜２μｍ、空隙率が６０〜９２％であり、
　（Ｃ）電極は、ガス拡散層及び該ガス拡散層上に形成された触媒層から構成されており、
　（Ｄ）該触媒層は、少なくとも高分子固体電解質樹脂及び触媒を含むものであり、
　（Ｅ）前記高分子固体電解質膜と前記触媒層とが、前記延伸多孔質ＰＴＦＥシートに存在する高分子固体電解質樹脂と前記触媒層に存在する高分子固体電解質樹脂により、一体に結合されていることを特徴とする
　（Ｆ）高分子電解質型燃料電池用高分子固体電解質・電極接合体。」
 　 
 第３　原査定の拒絶の理由の概要 
 　当審において通知した拒絶理由の［理由２］の概要は以下のとおりである。 
 　 
　「この出願の請求項１〜４に係る発明は、その出願前日本国内又は外国において頒布された下記の刊行物１〜４に記載された発明に基いて、その出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 
　　
　　　　　　　　　　　　　　　　記
　　　刊行物１：特開平４−３２９２６４号公報
　　　刊行物２：特開平６−２９０３２号公報
　　　刊行物３：特開平６−７６８３８号公報
　　　刊行物４：特開平６−２０３８４９号公報   」
 　 
 第４　刊行物の記載事項 
 　原査定において引用された刊行物１，２の主な記載事項は、次のとおりである。 
 　 
（１）刊行物１：特開平４−３２９２６４号公報 
（１ａ）「【請求項１】　電極触媒層を含む電極とイオン交換膜とをイオン交換体を含む溶液を用いて接合したことを特徴とするイオン交換膜式燃料電池の製造方法。」
　
（１ｂ）「【０００８】
【実施例】〔実施例１〕以下、本発明の一実施例を説明する。最初に、低圧縮強度な電極基材を用いた電極とイオン交換膜との接合体の作成方法の概略を説明する。先ず、導電性炭素であるカーボンブラックに２０ｗｔ％白金を担持した触媒を用意し、これとＰＴＦＥとをＰＴＦＥの含有量が２０ｗｔ％となるように混合した。次いで、前記混合物を１０％イソプロピルアルコールとを混合し、白金が０．５ｍｇ／ｃｍ２となるように、防水加工を施した電極基材であるカーボンペーパ１上へ塗布した。これを３５０℃で３０分間アルゴン雰囲気中で焼成し電極基材１と電極触媒層２とが接合されてなる電極基材つき電極３を作成した。次ぎに前記電極基材つき電極３の表面に市販の５％ナフィオン溶液（アルドリッチケミカル社）を塗布した後、イオン交換膜であるナフィオン１１７（デュポン社）の両面に３０ｋｇ／ｃｍ２、１２５℃でホットプレスを行ない電極基材つき電極とイオン交換膜との接合体を得た。ここで、電極基材つき電極とイオン交換膜との接合時の接合圧力は圧縮強度以下である。
【０００９】この接合体を用いてイオン交換膜式電池燃料電池を作成した。この燃料電池の模式的断面図が図１に示されている。電極基材１と電極触媒層２とが接合されてなる電極基材付き電極３と、イオン交換膜４とが、ガス分離板５で挟んだ状態で締めつけられた構造をしている。以下この燃料電池をＡ１と称する。」
　
（１ｃ）「注：（【０００９】の後段より）〔比較例１〕ナフィオン１１７（デュポン社）の両面に２００ｋｇ／ｃｍ２、１２５℃の条件でホットプレスを行なった、電極基材付き電極とイオン交換膜との接合体を用いた以外は上記燃料電池Ａ１と同様に、燃料電池を作成した。以下この燃料電池をＢ１と称する。 
 〔比較例２〕５％ナフィオン溶液を使用しないでナフィオン１１７（デュポン社）の両面に２００ｋｇ／ｃｍ２、１２５℃でホットプレスを行なった電極基材付き電極とイオン交換膜との接合体を用いた以外は上記燃料電池Ａ１と同様に、燃料電池を作成した。以下この燃料電池をＢ２と称する。 
 〔実験１〕本発明燃料電池Ａ１と比較例１、２の燃料電池Ｂ１、Ｂ２の燃料電池特性を比較した。その結果が図２に示されている。
【００１０】燃料電池Ｂ１とＢ２を比較するとホットプレスの際の圧力は同一であるのに電気特性の差は大きい。これは、燃料電池Ｂ１においては、接合剤として使用したイオン交換体を含む溶液中のイオン交換体が、イオン交換膜と同様に電解質として作用するため電極構造の３次元化に寄与し、電極触媒層中の触媒利用率が向上したのに対し、燃料電池Ｂ２においては、イオン交換体を含む溶液を用いていないので、電極構造の３次元化が図られなかったためと考えられる。
【００１１】ここで、電極構造の３次元化とは、電極触媒層が多孔質であるのでイオン交換体がその中に入り込んで、イオン交換膜と電極が接合されている状態をいい、このイオン交換体がイオン交換膜と同様の働きをするため、実際の電極面積すなわち、電気化学反応の反応サイトの数を向上しさせこれにより、燃料電池特性を向上させることができると考えられる。」 
　
（１ｄ）「【００１２】又、本発明燃料電池Ａ１と燃料電池Ｂ１とは、ナフィオン溶液（アルドリッチケミカル社）を同様に用いており圧力に起因する電気特性の差を比較できるものである。燃料電池Ａ１、Ｂ１共に電極基材として低圧縮強度なものが用いてられており、燃料電池Ｂ１に用いられている電極とイオン交換膜との接合体は、ホットプレスの際の圧力が高いので、電極機材のガス拡散層につぶれが生じているものと思われる。これにより、ガス拡散性が低下してしまう。
【００１３】一方、燃料電池Ａ１の場合は、従来の圧力より低い圧力、で電極とイオン交換膜との接合の際のホットプレスを行っているが、イオン交換溶液中のイオン交換体が接合剤として働くため、十分な接合性を持つことができ、電極機材のガス拡散層のつぶれ、破壊が防止され、拡散抵抗が減少したと考えられる。上記のような理由により電池特性の差が生じ、イオン交換体溶液を用いる事により電池特性を上げる事ができた。」
　 
（２）刊行物２：特開平６−２９０３２号公報 
（２ａ）「【請求項１】 延伸により作製された高分子多孔膜と該多孔膜の少なくとも孔内に含有されたイオン交換樹脂とからなる高分子電解質膜。」（【特許請求の範囲】）
  
（２ｂ）「【０００２】 
【従来の技術】固体高分子型燃料電池及び水電解装置などに用いる高分子電解質膜は、エネルギー効率の改善が求められており、そのためには高分子電解質膜の膜抵抗を低減する必要があり、そこで膜厚の減少が図られている。しかし、膜厚が薄くなると必然的に強度が低下するので、電解質膜を固体高分子型燃料電池や水電解装置に組み込む際に破れたり、組み込んだ後に膜の両側の圧力差によって膜が破裂したり、膜周辺の封止部分が裂けたりすることがある。」 
　
（２ｃ）（「【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、たとえイオン交換樹脂の含水量の変化が繰り返し生じても破損しない高分子電解質膜を開発すべく検討を続けた結果、本発明を完成するに至った。本発明の要旨は、延伸により作製された高分子多孔膜と該多孔膜の少なくとも孔内に含有されたイオン交換樹脂とからなる高分子電解質膜、および延伸により作製された高分子多孔膜にイオン交換樹脂の溶液を含浸させ、次いで溶媒を除去することを特徴とする高分子電解質膜の製造方法にある。
【０００７】本発明において用いる高分子多孔膜は以下の様にして作製されたものである。フッ素樹脂（たとえば、ポリテトラフルオロエチレンなど）またはその他の樹脂（たとえば、ポリプロピレン、ポリエチレンなど）を特公昭４２−１３５６０号や特公昭５１−１８９９１号の様に結晶融点以下の温度で少なくとも一軸方向に延伸し、次いで延伸状態のまま結晶融点以上に加熱することにより３次元の網目構造の、本発明で用いる高分子多孔質とする。本発明の高分子電解質膜に用いる多孔質膜の好ましい膜厚は、１０〜２００μｍ、好ましい平均孔径は、０.１〜１０μｍ、好ましい気孔率は、５０〜９５％である。」 
　
（２ｄ）「【０００８】
【作用】延伸により作製された高分子多孔膜と該多孔膜の少なくとも孔内に含有されたイオン交換樹脂とからなる高分子電解質膜は、装置運転中の運転状況の繰り返し変化などに起因して生じる高分子電解質膜の破損を防ぐことができる。その理由は、必ずしも明らかでないが以下の通りであると考えられる。
【０００９】延伸により作製された高分子多孔膜は、３次元的な網目構造を有するため、どの方向に対しても伸縮性がある。従って延伸により作製された高分子多孔膜と該多孔膜の少なくとも孔内に含有されたイオン交換樹脂とからなる高分子電解質膜は、イオン交換樹脂の膨潤、収縮に応じて伸縮するので、イオン交換樹脂と高分子多孔膜の界面でのはがれが生じにくくなり、高分子電解質膜の破損が防止される。」 
　
（２ｅ）「【００１５】
【実施例】
実施例１ 
 (Ｉ)ポリテトラフルオロエチレンを延伸して作製した多孔膜（平均孔径１μｍ、膜厚５０μｍ、多孔率９０％）に、パーフルオロカーボンスルホン酸［ナフィオン（Nafion、登録商標）、デュポン（Du Pont）社］のイソプロピルアルコール５重量％溶液（アルドリッチ・ケミカル（Aldrich Chemical）社）を含浸させ、６０℃で乾燥させた。(II)この後、１４０℃で５分間、膜を熱処理した。ピンホールがなくなるまで(Ｉ)と(II)の操作を繰り返した（５回）。 
【００１６】次に、この膜を１Ｎ硫酸中に６０〜７０℃で１時間浸漬した後、６０〜７０℃で純水中に１時間浸漬して、イオン交換樹脂の側鎖の末端基を−ＳＯ3Ｈに変換した。」 
 　 
 第５　当審の判断 
１．刊行物１発明 
ア 　刊行物１の（１ａ）には、「電極触媒層を含む電極とイオン交換膜とをイオン交換体を含む溶液を用いて接合したことを特徴とするイオン交換膜式燃料電池の製造方法」が記載され、（１ｂ）には、その実施例として、「先ず、導電性炭素であるカーボンブラックに２０ｗｔ％白金を担持した触媒を用意し、これとＰＴＦＥとをＰＴＦＥの含有量が２０ｗｔ％となるように混合した。次いで、前記混合物を１０％イソプロピルアルコールとを混合し、白金が０．５ｍｇ／ｃｍ２となるように、防水加工を施した電極基材であるカーボンペーパ１上へ塗布した。これを３５０℃で３０分間アルゴン雰囲気中で焼成し電極基材１と電極触媒層２とが接合されてなる電極基材つき電極３を作成した。次ぎに前記電極基材つき電極３の表面に市販の５％ナフィオン溶液（アルドリッチケミカル社）を塗布した後、イオン交換膜であるナフィオン１１７（デュポン社）の両面に３０ｋｇ／ｃｍ２、１２５℃でホットプレスを行ない電極基材つき電極とイオン交換膜との接合体を得た。…この接合体を用いてイオン交換膜式電池燃料電池を作成した。この燃料電池の模式的断面図が図１に示されている。電極基材１と電極触媒層２とが接合されてなる電極基材付き電極３と、イオン交換膜４とが、ガス分離板５で挟んだ状態で締めつけられた構造をしている。以下この燃料電池をＡ１と称する。」と記載されている。
　
イ　（１ａ）に記載の「イオン交換膜式燃料電池」について、それを具体化した燃料電池Ａ１についての（１ｂ）の記載によると、「イオン交換体を含む溶液」は、「市販の５％ナフィオン溶液（アルドリッチケミカル社）」であるから、『高分子固体電解質樹脂を含む溶液』であるといえ、「イオン交換膜」は、「ナフィオン１１７（デュポン社）」であるから、『高分子固体電解質樹脂から構成される』といえ、「溶液を用いて接合」されるのは、図１を参照すると、電極触媒層２とイオン交換膜４の界面であることが明らかである。
　そうすると、刊行物１には、『イオン交換膜式燃料電池に用いられるイオン交換膜と電極触媒層を含む電極との接合体であって、イオン交換膜は高分子固体電解質樹脂から構成されており、電極は、電極基材及び電極基材上に形成された電極触媒層から構成されており、該電極触媒層は、カーボンブラックに白金を担持した触媒を含むものであり、前記イオン交換膜と前記電極触媒層とが高分子固体電解質樹脂を含む溶液により接合されているイオン交換膜式燃料電池用イオン交換膜・電極接合体』が記載されていると認められる。
　
ウ　また、刊行物１の（１ｃ）には、接合のホットプレスプレス条件のみが（１ｂ）に記載された燃料電池Ａ１と相違する比較例１の燃料電池Ｂ１について、「燃料電池Ｂ１においては、接合剤として使用したイオン交換体を含む溶液中のイオン交換体が、イオン交換膜と同様に電解質として作用するため電極構造の３次元化に寄与し、電極触媒層中の触媒利用率が向上した…。ここで、電極構造の３次元化とは、電極触媒層が多孔質であるのでイオン交換体がその中に入り込んで、イオン交換膜と電極が接合されている状態をいい、このイオン交換体がイオン交換膜と同様の働きをするため、実際の電極面積すなわち、電気化学反応の反応サイトの数を向上しさせこれにより、燃料電池特性を向上させることができると考えられる。」と記載されている。
　
エ　そうすると、上記「イ」で認定した『イオン交換膜・電極接合体』における『電極触媒層』は、多孔質の孔中に、接合剤として使用する溶液中の高分子固体電解質樹脂が入り込んでいる、すなわち『高分子固体電解質樹脂を含む』ものと認められるとともに、接合剤である『高分子固体電解質樹脂』は、「イオン交換膜と同様に電解質として作用する」ようにイオン交換膜と電極とを接合するのであるから、『イオン交換膜と電極触媒層とは、イオン交換膜を構成する高分子固体電解質樹脂と電極触媒層に存在する高分子固体電解質樹脂により、一体に結合されている』といえる。
　
オ　さらに、刊行物１の（１ｄ）には、実施例の燃料電池Ａ１と比較例１の燃料電池Ｂ１とを比較して、「燃料電池Ａ１の場合は、従来の圧力より低い圧力、で電極とイオン交換膜との接合の際のホットプレスを行っているが、イオン交換溶液中のイオン交換体が接合剤として働くため、十分な接合性を持つことができ、電極機材のガス拡散層のつぶれ、破壊が防止され、拡散抵抗が減少したと考えられる。」と記載され、「電極機材」は「電極基材」の誤記と認められるから、電極基材は『ガス拡散層』の機能を有するものと認められる。
　
カ　以上の記載事項及び認定事項をまとめると、刊行物１には、以下の発明（以下、「刊行物１発明」という。）が記載されているといえる。
　「（ａ）イオン交換膜式燃料電池に用いられるイオン交換膜と電極触媒層を含む電極との接合体であって、
　（ｂ）イオン交換膜は高分子固体電解質樹脂から構成されており、
　（ｃ）電極は、ガス拡散層である電極基材及び該電極基材上に形成された電極触媒層から構成されており、
　（ｄ）該電極触媒層は、高分子固体電解質樹脂及び触媒を含むものであり、
　（ｅ）前記イオン交換膜と前記電極触媒層とが、イオン交換膜を構成する高分子固体電解質樹脂と前記電極触媒層に存在する高分子固体電解質樹脂により、一体に結合されている
　（ｆ）イオン交換膜式燃料電池用イオン交換膜・電極接合体」
　（なお、（ａ）〜（ｆ）は分説のために付した。）
　
２．対比
　本願発明１（前者）と、刊行物１発明（後者）とを対比すると、後者の「イオン交換膜式燃料電池」、「イオン交換膜」、「ガス拡散層である電極基材」、「電極触媒層」、「電極触媒層に存在する高分子固体電解質樹脂」は、それぞれ前者の「高分子電解質型燃料電池」、「高分子固体電解質膜」、「ガス拡散層」、「触媒層」、「触媒層に存在する高分子固体電解質樹脂」に相当し、後者の「イオン交換膜を構成する高分子固体電解質樹脂」は、「高分子固体電解質膜を構成する高分子固体電解質樹脂」である点で、前者の「延伸多孔質ＰＴＦＥシートに存在する高分子固体電解質樹脂」に相当するから、両者は、以下の一致点、及び相違点を有すると認められる。
　　
　［一致点］
　（Ａ）高分子電解質型燃料電池に用いられる高分子固体電解質膜と電極との接合体であって、
　（Ｂ’）高分子固体電解質膜は、高分子固体電解質樹脂から構成されており
　（Ｃ）電極は、ガス拡散層及び該ガス拡散層上に形成された触媒層から構成されており、
　（Ｄ）該触媒層は、少なくとも高分子固体電解質樹脂及び触媒を含むものであり、
　（Ｅ’）前記高分子固体電解質膜と前記触媒層とが、前記高分子固体電解質膜を構成する高分子固体電解質樹脂と前記電極触媒層に存在する高分子固体電解質樹脂により、一体に結合されている
　（Ｆ）高分子電解質型燃料電池用高分子固体電解質・電極接合体
　
　［相違点］
相違点１：前者は、高分子固体電解質膜が、「延伸多孔質ＰＴＦＥシート及び該延伸多孔質ＰＴＦＥシートの多孔質空隙部に含有された高分子固体電解質樹脂から構成されており、前記延伸多孔質ＰＴＦＥシートの膜厚が３〜４０μｍ、孔径が０．０５〜２μｍ、空隙率が６０〜９２％であ」るのに対して、後者は、高分子固体電解質樹脂から構成されている点
相違点２：前者は、高分子固体電解質膜を構成する高分子固体電解質樹脂が、「延伸多孔質ＰＴＦＥシートに存在する高分子固体電解質樹脂」であるのに対して、後者は、イオン交換膜を構成する高分子固体電解質樹脂である点
　
３．判断
（ｉ）相違点１について
　ア　刊行物１発明に係るイオン交換式燃料電池（高分子電解質型燃料電池）の技術分野において、高分子固体電解質膜の膜抵抗を低減するために、膜構造を保つ範囲内で膜厚を薄くしようとすることは、刊行物２の（２ｂ）に記載されるように、本願出願前周知の技術的課題である。
　
イ　そして、当該課題を解決する手段として、刊行物２の（２ａ）、（２ｃ）及び（２ｅ）には、ＰＴＦＥ等の高分子多孔膜を延伸して作製した平均孔径０．１〜１０μｍ、膜厚１０〜２００μｍ、多孔率５０〜９５％の高分子多孔膜の孔内にイオン交換樹脂（高分子固体電解質樹脂）を含有させた高分子電解質膜を用いることが記載され、（２ｄ）には、延伸により作製された高分子多孔膜には、どの方向に対しても伸縮性があるため、高分子電解質膜がイオン交換樹脂の膨潤、収縮に応じて伸縮し、イオン交換樹脂と高分子多孔膜の界面でのはがれが生じにくくなり、高分子電解質膜の破損が防止される旨が記載されていると認められる。
　
ウ　そうすると、刊行物１発明において、上記の周知の技術的課題を解決するために、固体高分子電解質膜として、固体高分子電解質樹脂から構成されているイオン交換膜に代えて、刊行物２に記載の『延伸多孔質ＰＴＦＥ膜及びその孔内に含有されたイオン交換樹脂（高分子固体電解質樹脂）から構成される』ものを採用することは、当業者が容易に想到し得るとともに、該延伸多孔質ＰＴＦＥ膜の膜厚、孔径、空隙率を、刊行物２の（２ｃ）及び（２ｅ）の記載に基き、本願発明１において特定される程度とすることは、当業者が適宜なし得る設計的事項といえる。
　
（ii）相違点２について
　上記（ｉ）で検討のとおり、刊行物１発明において、固体高分子電解質膜として、固体高分子電解質樹脂から構成されているイオン交換膜に代えて、『延伸多孔質ＰＴＦＥ膜及びその孔内に含有されたイオン交換樹脂（高分子固体電解質樹脂）から構成される』ものを採用することは、想到容易であるところ、その採用により、高分子固体電解質膜を構成する高分子固体電解質樹脂は、必然的に「延伸多孔質ＰＴＦＥシートに存在する高分子固体電解質樹脂」となるから、相違点２における本願発明１の特定事項も、上記（ｉ）と同様の理由により、当業者が容易に想到し得ることといえる。
　
４．まとめ
　したがって、本願発明１は、刊行物１，２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
 　 
５．補足
　なお、審判請求人は、平成２１年２月２日付けの意見書において、当審拒絶理由の［理由２］に対して、「刊行物２が志向していることは、本発明と全く逆です。」、「刊行物１には、イオン交換膜の膜厚については何ら触れられておらず、実施例も…１７０μｍの厚い物を使用しており、この点からも本願の様な、４０μｍ以下の超薄膜を志向していないことが明らかです。」として、「これらのことから、電極を接合する技術において当業者が刊行物２と刊行物１を結びつける動機は存在せず、さらに刊行物１と刊行物２の組み合わせから本発明に想到することは当業者といえども容易ではないと確信します。」（第３頁第５行〜第４頁第１７行）と主張している。
　しかしながら、本願発明１は、明細書の【０００２】、【０００７】、【００１９】及び【００２１】の記載によると、薄い高分子固体電解質膜であっても延伸ＰＴＦＥ膜をマトリックスとすることにより機械的強度や接触抵抗の均一性、取り扱い性を高めようとするものであるところ、刊行物２には、（２ｄ）に延伸ＰＴＦＥ膜をマトリックスとする高分子固体電解質膜の破損防止効果について記載されているから、本願発明１と刊行物２記載の技術との志向が、全く逆とは認められない。
　しかも、高分子固体電解質膜と電極とを接合する技術において、高分子固体電解質膜の膜厚を膜構造を保つ範囲内で薄くしようとすることは、上記「３．（ｉ）ア」に示すように周知の課題であるから、刊行物２の記載の薄膜化し得る高分子固体電解質膜の構造を刊行物１発明に適用する動機付けがないとも認められない。
　したがって、上記の主張は当を得たものではない。
　
 第６　むすび 
 　以上のとおりであるから、当審の拒絶理由は妥当なものと認められる。
　したがって、本願発明１は特許を受けることができないものであるから、その他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、本願は、拒絶すべきものである。 
 　よって、結論のとおり審決する。