(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄およびニッケルを主成分とする磁性合金粉末と、絶縁材と、これらを結着するためのアクリル樹脂からなる結着剤とを混合し圧縮成形してなるとともに、この被成形物が非酸化性雰囲気中で５００〜９００℃の温度で熱処理されたものであることを特徴とする複合磁性体。
【請求項２】
絶縁材が、有機珪素化合物からなることを特徴とする請求項１に記載の複合磁性体。
【請求項３】
被成形物に脂肪酸が含有されていることを特徴とする請求項１に記載の複合磁性体。
【請求項４】
被成形物中の磁性合金粉末の充填率が、体積換算で８５〜９５％の範囲内にあることを特徴とする請求項１に記載の複合磁性体。
【請求項５】
磁性合金粉末の平均粒径が、１〜５０μｍの範囲内にあることを特徴とする請求項１に記載の複合磁性体。
【請求項６】
被成形物が、酸化性雰囲気中で２５０〜３５０℃の温度で熱処理された後、さらに非酸化性雰囲気中で５００〜９００℃の温度で熱処理されたものであることを特徴とする請求項１に記載の複合磁性体。
【請求項７】
鉄からなる磁性粉末、または、７．５重量％以下（ただし、０％は含まない）の珪素と残部鉄とからなる合金の磁性粉末と、絶縁材と、これらを結着するためのアクリル樹脂からなる結着剤とを混合し圧縮成形してなるとともに、この被成形物が非酸化性雰囲気中で５００〜９００℃の温度で熱処理されたものであることを特徴とする複合磁性体。
【請求項８】
絶縁材が、有機珪素化合物からなることを特徴とする請求項７に記載の複合磁性体。
【請求項９】
被成形物に脂肪酸が含有されていることを特徴とする請求項７に記載の複合磁性体。
【請求項１０】
被成形物中の磁性粉末の充填率が、体積換算で８５〜９５％の範囲内にあることを特徴とする請求項７に記載の複合磁性体。
【請求項１１】
磁性粉末の平均粒径が、１〜５０μｍの範囲内にあることを特徴とする請求項７に記載の複合磁性体。
【請求項１２】
被成形物が、酸化性雰囲気中で２５０〜３５０℃の温度で熱処理された後、さらに非酸化性雰囲気中で５００〜９００℃の温度で熱処理されたものであることを特徴とする請求項７に記載の複合磁性体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、チョークコイル等に用いられる高性能な金属系複合磁性体に関し、特に磁芯用の軟磁性体として用いられる複合磁性体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気・電子機器の小型化が進み、小型化が図れて高効率の磁性体が要求されている。例えば、高周波回路で用いられるチョークコイルでは、軟磁性フェライトを用いたフェライト磁芯および軟磁性金属粉の成形体である圧粉磁芯が使用されている。
【０００３】
このうち、フェライト磁芯は飽和磁束密度が小さいという欠点を有している。このため、直流重畳特性を確保するために従来のフェライト磁芯においては、磁路に対して垂直な方向に数１００μｍのギャップを設けることにより、直流重畳時のインダクタンスＬ値の低下を低減している。しかし、このような広いギャップはうなり音の発生源となるほか、ギャップから発生する漏洩磁束が、特に高周波帯域で巻線に銅損失の著しい増加をもたらす。
【０００４】
これに対して、金属磁性粉を成形して作製される圧粉磁芯は、フェライト磁芯に比べて著しく大きい飽和磁束密度を有している。このため、小型化に有利であり、またギャップ無しで使用できるため、うなり音や漏洩磁束による銅損失が小さいという特徴を持っている。
【０００５】
しかしながら、圧粉磁芯は透磁率およびコア損失についてはフェライト磁芯より優れているとはいえず、そのため、チョークコイルやインダクターに使用するコアでは、コア損失が大きい分コアの温度上昇が大きくなり、小型化が図りにくい。また、圧粉磁芯はその磁気特性を向上するために成形密度を上げる必要が有り、その製造時に通常５ton／cm2以上の成形圧力を、製品によっては１０ton／cm2以上の成形圧力を必要とする。このため、複雑な形状の製品、例えばコンピューター用ＤＣ−ＤＣコンバータなどに搭載され、低背を要求されるチョークコイルに用いる小型磁気コアを製造することは、極めて困難である。そのため、圧粉磁芯はフェライトコアに比べてコア形状としての制約が大きく、製品の小型化が図りにくい。
【０００６】
圧粉磁芯のコア損失は、通常、ヒステリシス損失と渦電流損失とからなる。このうち渦電流損失は周波数の二乗および渦電流が流れるサイズの二乗に比例して増大するので、磁性粉末表面を電気絶縁性樹脂等で覆うことにより、渦電流の発生が抑えられている。
【０００７】
一方、ヒステリシス損失については、圧粉磁芯は高い圧力で成形されるため、磁性体としての歪みが増大するとともに透磁率も劣化し、ヒステリシス損失が増大する。これを回避するため、成形後、必要に応じて歪みを解放するための高温熱処理が施される。ただし高温熱処理が必要な場合は、磁性粉末間を絶縁してかつ粉末同士の結着を保つために、絶縁性の結着剤が不可欠である。
【０００８】
従来の圧粉磁芯としては、例えば、特開平１−２１５９０２号公報にＦｅ−Ａｌ−Ｓｉ合金（センダスト）またはＦｅ−Ｎｉ合金（パーマロイ）からなる磁性合金粉末とアルミナセメント粉末との混合物を７００〜１２００℃で焼鈍した後、この焼鈍後の粉末を加圧成形することにより、作製された圧粉磁芯が開示されている。また、特開平６−３４２７１４号公報には、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ合金磁性粉末とシリコーン樹脂との混合物を圧縮成形した後、７００〜１２００℃で非酸化雰囲気中で熱処理することにより得られた圧粉磁芯が開示されている。さらに、特開平８−４５７２４号公報には、Ｆｅ−Ｐ合金磁性粉末とシリコーン樹脂と有機チタンとの混合物を成形した後、４５０〜８００℃で焼鈍処理することにより得られた圧粉磁芯が開示されている。
【０００９】
ギャップを有するフェライト磁芯の場合は、直流重畳電流に対してインダクタンスＬ値があるところから急激に低下する。一方、圧粉磁芯の場合は、直流重畳電流に対してなだらかに低下するが、飽和磁束密度が大きいため、大電流に対応できるという特徴を有する。ただし、圧粉磁芯において高い透磁率を実現するためには、コア中の合金粉末の充填率を大きくし、かつ粉末粒子同士の距離を小さくすることが有効である。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、充填率を高めることと粒子間の絶縁性とを両立させることは困難であり、したがって、高い透磁率と低いコア損失を両立させることは困難である。さらに、圧粉磁芯においては、コア形状を複雑に形成することは困難であり、コア形状としての制約も大きい。本発明は従来の課題を解決するもので、高い透磁率と低いコア損失とを両立させ、しかも複雑形状のコア形成を可能とする複合磁性体を提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明の複合磁性体における一つの態様は、鉄およびニッケルを主成分とする合金の磁性粉末と、絶縁材と、これらを結着するためのアクリル樹脂からなる結着剤とを混合し圧縮成形してなる複合磁性体である。本態様においては、高い透磁率が得られ、また絶縁材で圧縮成形後の合金粉末の絶縁が確保できて渦電流損失が低減されるために低いコア損失が得られるとともに、結着剤としてアクリル樹脂を使用することにより、圧縮成形性が向上して複雑形状のコアが実現できる。
【００１２】
本発明の複合磁性体におけるもう一つの態様は、鉄粉末、または７．５重量％以下（ただし０％は含まない）の珪素と残部鉄とからなる合金の磁性粉末と、絶縁材と、これらを結着するためのアクリル樹脂からなる結着剤とを混合し圧縮成形してなる複合磁性体である。本態様においても、高い透磁率および低いコア損失が得られるとともに、結着剤としてアクリル樹脂を使用することにより、圧縮成形性が向上して複雑形状のコアが実現できる。
【００１３】
【発明の実施の形態】
（実施例１）
まず、磁性合金粉末として、Ｎｉが４５重量％、残部がＦｅの組成を有するＦｅ−Ｎｉ合金のアトマイズ粉を用意した。この粉末の平均粒径は５０μｍである。次に、結着剤としてシリコーン樹脂（加熱残量約７０〜８０％のメチル系シリコーン樹脂）、ＰＶＢ（ポリビニルブチラール樹脂）、水ガラスを用意し、熱拡散防止材としてシランモノマー、脂肪酸としてステアリン酸をそれぞれ用意した。そして、これらの材料を用いて、表１に示すサンプル番号１〜１３のサンプルを作製した。
【００１４】
熱拡散防止材を用いるサンプルにおいては、磁性粉末１００重量部に対して熱拡散防止材０．５重量部を配合し、さらに溶剤としてエタノール３重量部を加えた後、混合攪拌機を用いて混合した。そして、この混合物を１５０℃で１時間乾燥した後、表１に示すように、いずれかの結着剤を１重量部配合し、さらに溶剤としてキシレン３重量部を加えて、混合攪拌機を用いて再度混合した。混合終了後、その混合物から溶剤を脱気乾燥し、乾燥後の混合物を粉砕した。そして、成形機に導入可能な流動性を確保するために造粒を行い、造粒粉を作製した。なお、脂肪酸を配合するサンプルについては、この造粒粉に脂肪酸を０．１重量部加え、クロスロータリーミキサーを用いて混合し、造粒粉を調整した。
【００１５】
一方、熱拡散防止材を用いないサンプルにおいては、磁性粉末１００重量部に対して上記のいずれかの結着剤１重量部を配合し、溶剤としてキシレン３重量部を加えた後、混合攪拌機を用いて混合した。混合終了後、その混合物から溶剤を脱気乾燥し、乾燥後の混合物を粉砕した。そして、成形機に導入可能な流動性を確保するために造粒し、造粒粉を作製した。なお、脂肪酸を配合するサンプルについては、この造粒粉に脂肪酸を０．１重量部加え、クロスロータリーミキサーを用いて混合し、造粒粉を調整した。
【００１６】
次に、造粒粉を一軸プレスを用いて、１０ｔ／ｃｍ2の加圧力で３秒間加圧成形し、外径２５ｍｍ，内径１５ｍｍ，厚み約１０ｍｍのトロイダル形状の成形体を得た。
【００１７】
その後、成形体に窒素雰囲気中で熱処理を施した。ただし、それぞれのサンプルにおける熱処理条件は、熱処理温度は表１に示す通りで、その温度における保持時間は０．５時間とした。
【００１８】
このようにして得られたサンプルについて、透磁率、コア損失、コア中での合金粉末の充填率を測定した。表１にその測定結果を示す。ただし、透磁率の測定は、ＬＣＲメーターを用いて周波数１０ｋＨｚの条件で行い、コア損失の測定は、交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数５０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔの条件で行なった。また、充填率は、（コア密度／合金粉末の真密度）×１００による値を示す。なお、サンプル番号１〜８のサンプルは本発明の実施例で、番号９〜１３のサンプルは比較例である。
【００１９】
高調波歪み対策用チョークコイルにおける選定基準は、コア損失は、電流測定周波数５０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔの条件下で１０００ｋＷ／ｍ3以下である。また、透磁率は６０以上である。
【００２０】
【表１】
0003580253.tif 000002
【００２１】
表１に示す結果から明らかなように、サンプル番号１〜８のサンプルは、いずれも上記選定基準を満足している。特に、Ｆｅ−Ｎｉ合金粉末に結着剤としてシリコーン樹脂を組合せたサンプル（番号１〜６）は、透磁率が大きくてかつコア損失が小さく、優れた効果が得られる。また、熱拡散防止材の添加も効果があることが分かる。例えば、番号７と番号１０の両サンプルの比較から明らかなように、熱拡散防止材無しではコア損失特性の選定基準を満足できない結着剤も、熱拡散防止材を加えることによって使用できるようになる。脂肪酸の添加は、コア中の合金粉末の充填率を向上させ、透磁率を向上させる。また、被成形物を５００〜９００℃の温度で熱処理することにより、透磁率およびコア損失の改善に効果がある。なお、熱処理は非酸化性雰囲気で５００〜９００℃の範囲が好ましく、より好ましくは７００〜９００℃である。熱処理温度が、合金粉末が焼結を開始しない範囲で、高ければ高いほど、ヒステリシス損失は低減される。
【００２２】
充填率が８８％を超えるような高い充填率の被成形物においては、ポア（空孔）が少なく、特に被成形物内部から外部までつながったポア（オープンポア）はほとんど無い。このような被成形物を熱処理したとき、結着剤の揮発成分が多い場合は、ポアが少ないために揮発成分が十分に揮発せずにコア内部に残留する。このため、特性が劣化する。したがって、特に充填率が高い被成形物においては、高温まで絶縁性を維持し、かつ揮発成分が少ないシリコーン樹脂が好適である。
【００２３】
また、さらに磁性合金粉末の絶縁性を高めるために、熱拡散防止材を合金粉末の表面に配置することが有効である。熱拡散防止材としては、高温絶縁性を有する低分子量材料が好ましく、具体的には、合金表面にシロキサン層を形成できるシランモノマーなどが好適である。このように形成した層は、被成形物の熱処理の過程で一部シリカに変化し、強固な絶縁層を形成できる。この熱拡散防止材を用いれば、少量の使用であれば一般の有機結着剤、例えばエポキシ、ポリビニルアセタールなどを使用することも可能になり、樹脂選択の幅が広がる。したがって、従来は困難であった複雑な形状の被成形物を圧粉成形で作製することも可能になる。
【００２４】
含有された脂肪酸は、潤滑剤効果が発揮されるため、金型での離型性が向上するとともに混合物における可塑性も向上し、被成形物中の合金粉末の充填率を向上させる。磁性合金粉末の充填率の向上には、脂肪酸の中でも脂肪酸金属が、例えば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウムが、特に造粒粉の流動性向上や成形圧力の伝達性向上に有効である。脂肪酸金属の含有により、被成形物の均一な充填ができるため、小型で複雑形状の被成形物を作製するには好適である。なお、比較的低温で揮発するステアリン酸やミリスチン酸などの脂肪酸は、熱処理後の成形体中に残留しにくいため、特に合金粉末の充填率が高い被成形物には好適である。
【００２５】
本実施例では、４５重量％Ｎｉの組成のＦｅ−Ｎｉ合金を使用したが、用途に応じ、Ｎｉが約９０重量％以下の組成範囲において、種々の組成のＦｅ−Ｎｉ合金を使用することができる。また、ＣｒやＭｏなどの添加元素が加えられたＦｅ−Ｎｉ合金を使用してもよい。
【００２６】
（実施例２）
実施例１で用いた磁性合金粉末１００重量部に対してシリコーン樹脂０．５重量部を配合し、溶剤としてキシレン３重量部を加えた後、混合攪拌機を用いて混合した。混合終了後、その混合物から溶剤を脱気乾燥し、乾燥後の混合物を粉砕した。次に、成形機に導入可能な流動性を確保するために造粒を行い、造粒粉を作製した。そして、一軸プレスの成形圧力を変えることによって被成形物中の合金粉末の充填率を変更すること以外は、実施例１と同様の方法により、番号１４〜１８のサンプルを作製した。ただし、番号１４〜１６のサンプルは本発明の実施例であり、番号１７のサンプルおよびシリコーン樹脂を０．３重量部に変更した番号１８のサンプルは比較例である。
【００２７】
表２に、これらのサンプルの充填率、透磁率、コア損失を示す。ただし、これらの測定方法は実施例１の場合と同様であり、その説明を省略する。
【００２８】
【表２】
0003580253.tif 000003
【００２９】
表２の結果から明らかなように、充填率が８８〜９５体積％の範囲内では、前述の選定基準を十分に満たしており、充填率が高いほど透磁率およびコア損失の両特性とも向上する。しかしながら、充填率が８７体積％以下になると、選定基準を満足することができない。なお、シリコーン樹脂を０．５重量部配合したサンプルでは、高圧で成形しても９６％以上の充填率を達成することができなかったため、シリコーン樹脂を減らしたサンプル１８を作製した。しかし、このサンプルは充填率は大きくなったものの、合金粉末同士の絶縁を確保することができず、コア損失が大きくなった。
【００３０】
このように、複合磁性材料成形体として良好な特性を持つためには、被成形物中の合金粉末の充填率が体積換算で８８〜９５％の範囲内に有ることが望ましく、この範囲内で充填率が高ければ高いほどよい。
【００３１】
（実施例３）
磁性合金粉末の平均粒子径を変更する以外は、実施例１における番号４のサンプルと同様にして、番号１９〜２４のサンプルを作製し、さらに特性測定を行った。ただし、番号１９〜２２は本発明の実施例であり、番号２３、２４のサンプルは比較例である。なお、全てのサンプルの被成形物中の合金粉末の充填率は、８８〜９５％の範囲内にあった。
【００３２】
表３に、これらのサンプルの測定結果を示す。
【００３３】
【表３】
0003580253.tif 000004
【００３４】
表３の結果から明らかなように、磁性合金粉末の平均粒径が１μｍ以上１００μｍ以下の範囲において、前述の選定基準を満たす結果が得られた。
【００３５】
渦電流損失は、周波数の二乗と渦電流が流れるサイズの二乗に比例して増大するために、磁性粉末の表面を絶縁体で覆うことにより低減される。そして、渦電流は磁性粉末の粒径に依存するため、微細な方が渦電流損失は低減する。しかしながら、磁性粉末の粒径が小さくなると、粉末の比表面積が通常大きくなるため、磁性粉末の表面を十分な絶縁体で覆わなければ渦電流サイズは大きくなり、渦電流損失は増大してしまう。
【００３６】
例えば、高調波歪み対策用チョークコイルにおいては、電流測定周波数５０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔの条件の下で、コア損失１０００ｋＷ／ｍ3以下、より好ましくは５００ｋＷ／ｍ3以下が望まれている。これを満足して、５０ｋＨｚ以上の周波数帯域における渦電流損失を低減するためには、平均粒径１μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１０μｍ以上５０μｍ以下である。
【００３７】
（実施例４）
磁性合金粉末として、Ｎｉ４５重量％、残部Ｆｅの組成のＦｅ−Ｎｉ合金からなる平均粒径２０μｍのアトマイズ粉を用意した。絶縁材として、無機粉末であるアルミナ（粒径０．３μｍ）、有機珪素化合物であるシリコーン樹脂（加熱残量約７０〜８０％のメチル系シリコーン樹脂）、シランモノマー、シリコーンオイルを用意した。また、結着剤として、アクリル樹脂（ポリメタクリル酸エステル）、シリコーン樹脂（加熱残量約７０〜８０％のメチル系シリコーン樹脂）、エポキシ樹脂、水ガラスを用意し、脂肪酸としてはステアリン酸を用意した。そして、これらの材料を用いて、表４に示すサンプル番号２５〜４３のサンプルを作製した。
【００３８】
まず、磁性合金粉末１００重量部に対して絶縁材０．５重量部を配合し、さらに溶剤としてキシレン３重量部を加えた後、混合攪拌機を用いて混合した。そして、この混合物を乾燥した後、表４に示すように、いずれかの結着剤を１重量部配合し、さらに溶剤としてキシレン３重量部を加えて、混合攪拌機を用いて再度混合した。混合終了後、その混合物から溶剤を脱気乾燥し、乾燥後の混合物を粉砕した。そして、成形機に導入可能な流動性を確保するために造粒を行い、造粒粉を作製した。なお、脂肪酸を配合するサンプルについては、この造粒粉に脂肪酸を０．１重量部加え、クロスロータリーミキサーを用いて混合し、造粒粉を調整した。
【００３９】
次に、造粒粉を一軸プレスを用いて、１０ｔ／ｃｍ2の加圧力で３秒間加圧成形し、外径２５ｍｍ，内径１５ｍｍ，厚み約１０ｍｍのトロイダル形状の成形体を得た。
【００４０】
その後、表４に示す条件にて成形体に熱処理を施した。ただし、酸化性雰囲気中での熱処理は、昇温速度１℃／分、熱処理温度における保持時間０．５時間の条件下で行った。また、非酸化性雰囲気中での熱処理は、昇温速度５℃／分、熱処理温度における保持時間０．５時間の条件下で行った。このようにしてトロイダル形状のサンプルを作製した。
【００４１】
【表４】
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【００４２】
さらに、複雑な形状のものが成形できるかどうか、すなわち成形性を評価するため、表４に示すサンプルについて、一軸プレスを用いて１０ｔ／ｃｍ2で３秒間加圧する成形条件下でＥ型コアを作製した。ただし、Ｅ型コアは、厚さ５ｍｍで、一辺の長さ１２ｍｍの正方形状を有し、その中足は直径４ｍｍの円形断面を有し、外足の幅は１ｍｍ、背の厚さは１ｍｍである。
【００４３】
トロイダル形状のサンプルについて、透磁率、コア損失、コア中での磁性合金粉末の充填率を測定し、Ｅ型コアのサンプルで成形状態の評価を行った。表４にその結果を示す。ただし、透磁率の測定は、ＬＣＲメーターを用いて周波数１００ｋＨｚ、直流磁界５０００Ａ／ｍでの条件で行い、コア損失の測定は、交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数３００ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔの条件で行なった。また、充填率は、（コア密度／合金粉末の真密度）×１００による値を示す。成形性は、外観上全く問題のないサンプルを○印で、クラックなどが発生して問題のあるものをＸ印でそれぞれ表す。なお、サンプル番号２５〜３３のサンプルは本発明の実施例で、番号３４〜４３のサンプルは比較例である。
【００４４】
高調波歪み対策用チョークコイルの選定基準は、コア損失は電流測定周波数３００ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔで４５００ｋＷ／ｍ3以下、透磁率は測定周波数１００ｋＨｚ、直流磁界５０００Ａ／ｍで５０以上である。
【００４５】
表４の結果より明らかなように、サンプル番号２５〜３３のサンプルについては、透磁率、コア損失の両方とも上記選定基準を満足する。結着剤にアクリル樹脂を用いたものは、複雑形状のコア成形に極めて優れた効果がある。絶縁材の使用はコア損失の改善に効果があり、特に有機珪素化合物の使用はその効果が高い。脂肪酸の添加に関しては、コア中の合金粉末の充填率向上に効果があり、透磁率が向上する。
【００４６】
アクリル樹脂は、可塑性が高いために圧縮成形体の保形能力が高く複雑形状の成形に好適である。さらに、酸化，非酸化雰囲気での熱分解特性が良く、灰分がほとんどないという特徴がある。
【００４７】
被成形物を酸化性雰囲気中で２５０〜３５０℃の温度で熱処理することは、コア特性を悪化させない。また、被成形物を非酸化性雰囲気中で５００〜９００℃の温度で熱処理することによって、透磁率，コア損失の向上に効果がある。この熱処理温度は７００〜９００℃の範囲がより好ましく、熱処理温度は合金粉末が焼結を始めない範囲で、高ければ高いほどヒステリシス損失の低減に有効である。
【００４８】
この熱処理後に結着剤樹脂が残留炭素としてコア内に残ると、磁気特性が劣化するため、好ましくない。アクリル樹脂は、熱分解性が良いために非酸化性雰囲気での熱処理において残留炭素がほとんど残らない。このため、良好な特性が実現できる。また、酸化性雰囲気中では、アクリル樹脂は３５０℃までの温度範囲で分解するため、合金粉末をあまり酸化させることなしに結着剤樹脂を脱脂することができる。したがって、複雑形状の成形物においても、非酸化性雰囲気での熱処理の前に２５０〜３５０℃の温度の酸化性雰囲気で脱脂することにより、熱処理時の変形やクラックなどを発生させずにコアを作製することができる。
【００４９】
また、合金粉末の絶縁性を高めるための絶縁材としては、先に述べたヒステリシス損失を低減するための熱処理温度で絶縁性を確保できる耐熱性を有するものでなければならない。一例として、無機絶縁材として酸化物微粒子（アルミナ、マグネシア、シリカ、チタニアなど）や無機高分子が上げられる。また、有機高分子としては、熱処理時に合金粉末との反応性が小さく、熱処理温度で絶縁性を有する絶縁材であればよいが、特に、有機珪素化合物で合金粒子の表面を被覆して粒子表面をシロキサン層とすることが好ましい。有機珪素化合物としては、シリコーン樹脂、シランモノマー、シリコーンオイルが好ましい。なお、有機珪素化合物としては、合金粒子の表面を被覆しやすい物性を持ち、熱処理時の加熱減量の小さいものが好ましい。このように形成した層は、被成形物の熱処理の過程で一部がシリカに変化し、強固な絶縁層が形成される。
【００５０】
被成形物に脂肪酸を含有させることにより、潤滑剤としての効果が発揮されて、金型での離型性が向上するとともに混合物における可塑性も向上し、被成形物中の合金粉末の充填率が向上する。磁性合金粉末の充填率の向上には、脂肪酸の中でも脂肪酸金属が、例えば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウムが、特に造粒粉の流動性向上や成形圧力の伝達性向上に有効である。脂肪酸金属の含有により、被成形物の均一な充填ができるため、小型で複雑形状の被成形物を作製するには好適である。なお、比較的低温で揮発するステアリン酸やミリスチン酸などの脂肪酸は、熱処理後の成形体中に残留しにくいため、特に合金粉末の充填率が高い被成形物には好適である。
【００５１】
（実施例５）
一軸プレスの成形圧力を変更して被成形物中の磁性合金粉末の充填率を変更する他は、実施例４に示したサンプル２５と同様の作製方法により、サンプル番号４４〜４８のサンプルを作製した。ただし、番号４４〜４６のサンプルは本発明の実施例であり、番号４７のサンプルおよびシリコーン樹脂を０．３重量部に変更した番号４８のサンプルは比較例である。
【００５２】
【表５】
0003580253.tif 000006
【００５３】
表５に、これらのサンプルの充填率、透磁率、コア損失を示す。ただし、これらの測定方法は実施例４の場合と同様であり、その説明を省略する。
【００５４】
表５の結果より明らかなように、サンプル番号４４〜４６のサンプルは、透磁率、コア損失の両特性とも実施例４で述べたチョークコイルの選定基準を満足する。透磁率は合金粉末の充填率が高いほど向上する。ただし、充填率が８４％以下になると透磁率の選定基準を満足することができない。一方、充填率９６％の番号４８のサンプルは、これはアクリル樹脂を１重量部配合すると高圧で成形をしても充填率９６％を達成できないためにシリコーン樹脂を減らして作製したものであるが、合金粉末同士の絶縁を確保することができないため、コア損失が大きくなり、コア損失の選定基準を満足することができない。
【００５５】
このように、複合磁性材料からなる成形体として良好な特性を持つためには、被成形物中の合金粉末の充填率が体積換算で８５〜９５％の範囲に有ることが望ましく、この範囲内で充填率が高ければ高いほどより好ましい。
【００５６】
（実施例６）
磁性合金粉末の平均粒子径を変更する以外は、実施例４における番号２５のサンプルと同様にして、番号４９〜５４のサンプルを作製し、さらに特性測定を行った。ただし、番号４９〜５２は本発明の実施例であり、番号５３、５４のサンプルは比較例である。なお、全てのサンプルの被成形物中の合金粉末の充填率は、８５〜９５％の範囲内にあった。
【００５７】
表６に、これらのサンプルの測定結果を示す。
【００５８】
【表６】
0003580253.tif 000007
【００５９】
表６の結果から明らかなように、磁性合金粉末の平均粒径が１μｍ以上５０μｍ以下の範囲において、実施例４で述べたチョークコイルの選定基準を満たす結果が得られた。
【００６０】
渦電流損失は、周波数の二乗と渦電流が流れるサイズの二乗に比例して増大するために、磁性粉末の表面を絶縁体で覆うことにより低減される。そして、渦電流は磁性粉末の粒径に依存するため、微細な方が渦電流損失は低減する。
【００６１】
一方、磁性合金粉末の粒径が小さくなると粉末の比表面積は通常大きくなるため、磁性粉末の表面を十分な絶縁体で覆わなければ渦電流サイズは大きくなり、渦電流損失は増大してしまう。例えば、高調波歪み対策用チョークコイルにおいては、電流測定周波数３００ｋＨｚ，測定磁束密度０．１Ｔでコア損失４５００ｋＷ／ｍ3以下、より好ましくは３５００ｋＷ／ｍ3以下が望まれている。したがって、周波数３００ｋＨｚ以上における渦電流損失を低減するために、磁性合金粉末の平均粒径が１μｍ以上５０μｍ以下であることが望ましく、より好ましくは１０μｍ以上２０μｍ以下である。
【００６２】
（実施例７）
磁性合金粉末として、純鉄、および、珪素（Ｓｉ）含有量が３．５重量％、６．８重量％、７．５重量％、７．７重量％で残部Ｆｅの組成を有するＦｅ−Ｓｉ合金のアトマイズ粉を用意した。この粉末の平均粒径は３０μｍである。また、絶縁材としてシリコーン樹脂（加熱残量約７０〜８０％のメチル系シリコーン樹脂）を、結着剤としてアクリル樹脂（ポリメタクリル酸エステル）、シリコーン樹脂（加熱残量約７０〜８０％のメチル系シリコーン樹脂）、エポキシ樹脂、水ガラスを、脂肪酸としてステアリン酸をそれぞれ用意した。そして、これらの材料を用いて、表７に示すサンプル番号５５〜８６のサンプルを作製した。
【００６３】
まず、磁性合金粉末１００重量部に対して絶縁材０．４５重量部を配合し、さらに溶剤としてキシレン４重量部を加えた後、混合攪拌機を用いて混合した。そして、この混合物を乾燥した後、表７に示すように、いずれかの結着剤を０．９重量部配合し、さらに溶剤としてキシレン４重量部を加えて、混合攪拌機を用いて再度混合した。混合終了後、その混合物から溶剤を脱気乾燥し、乾燥後の混合物を粉砕した。そして、成形機に導入可能な流動性を確保するために造粒を行い、造粒粉を作製した。なお、脂肪酸を配合するサンプルについては、この造粒粉に脂肪酸を０．１５重量部加え、クロスロータリーミキサーを用いて混合し、造粒粉を調整した。
【００６４】
次に、造粒粉を一軸プレスを用いて、１２ｔ／ｃｍ2の加圧力で３秒間加圧成形し、外径２５ｍｍ，内径１５ｍｍ，厚み約１０ｍｍのトロイダル形状の成形体を得た。
【００６５】
その後、表７に示す条件にて成形体に熱処理を施した。ただし、酸化性雰囲気中での熱処理は、昇温速度１℃／分、熱処理温度における保持時間０．５時間の条件下で行った。また、非酸化性雰囲気中での熱処理は、昇温速度５℃／分、熱処理温度における保持時間０．５時間の条件下で行った。このようにしてトロイダル形状のサンプルを作製した。
【００６６】
さらに、複雑な形状のものが成形できるかどうか、すなわち成形性を評価するため、表７に示すサンプルについて、一軸プレスを用いて１２ｔ／ｃｍ2で３秒間加圧する成形条件下でＥ型コアを作製した。ただし、Ｅ型コアは、厚さ５ｍｍで、一辺の長さ１２ｍｍの正方形状を有し、その中足は直径４ｍｍの円形断面を有し、外足の幅は１ｍｍ、背の厚さは１ｍｍである。
【００６７】
トロイダル形状のサンプルについて、透磁率、コア損失、コア中での磁性合金粉末の充填率を測定し、Ｅ型コアのサンプルで成形状態の評価を行った。表７にその結果を示す。ただし、透磁率の測定は、ＬＣＲメーターを用いて周波数１０ｋＨｚ、直流磁界５０００Ａ／ｍでの条件で行い、コア損失の測定は、交流Ｂ−Ｈカーブ測定機を用いて測定周波数５０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔの条件で行なった。また、充填率は、（コア密度／合金粉末の真密度）×１００による値を示す。成形性については、外観上全く問題のないサンプルを○印で、クラックなどが発生して問題のあるものをＸ印でそれぞれ表す。なお、サンプル番号５５〜６８のサンプルは本発明の実施例で、番号６９〜８６のサンプルは比較例である。
【００６８】
高調波歪み対策用チョークコイルの選定基準は、コア損失は電流測定周波数５０ｋＨｚ、測定磁束密度０．１Ｔで１０００ｋＷ／ｍ3以下、透磁率は６０以上である。
【００６９】
【表７】
0003580253.tif 000008
【００７０】
表７の結果より明らかなように、サンプル番号５５〜６８のサンプルについては、透磁率、コア損失の両特性とも上記選定基準を満足する。結着剤にアクリル樹脂を用いたものは、複雑形状のコア成形に極めて優れた効果がある。絶縁材としての有機珪素化合物の使用は、コア損失の改善に有効である。脂肪酸の添加に関しては、コア中の合金粉末の充填率向上に効果があり、透磁率が向上する。
【００７１】
また、被成形物を酸化性雰囲気中で２５０〜３５０℃の温度で熱処理することは、コア特性を悪化させないことが分かる。また、被成形物を非酸化性雰囲気中で５００〜９００℃の温度で熱処理することによって、透磁率、コア損失の特性改善に効果があることがわかる。
【００７２】
さらに、磁性合金粉末として、純鉄、または、重量％でＳｉ≦７．５％（ただし０％は含まない）、残部Ｆｅを主成分とする組成のＦｅ−Ｓｉ系合金粉末を用いた場合、透磁率が高く、コア損失の低い極めて優れた特性を有することがわかる。
【００７３】
アクリル樹脂は、可塑性が高いために圧縮成形体における形状保持の能力が高く、複雑形状の成形に好適である。さらに酸化雰囲気、非酸化雰囲気での熱分解特性が良く、灰分がほとんどないという特徴を有する。
【００７４】
熱処理としては非酸化性雰囲気で５００〜９００℃の範囲が好ましく、より好ましくは７００〜９００℃である。熱処理温度は、磁性合金粉末が焼結を始めない温度範囲内において、高ければ高いほどヒステリシス損失を低減することができる。この熱処理時に、結合剤樹脂が残留炭素としてコア内に残ると磁気特性を劣化させるために好ましくない。アクリル樹脂は熱分解性が良いために非酸化性雰囲気での熱処理において残留炭素がほとんど残らないために良好な特性を実現できる。また、酸化性雰囲気中では３５０℃までの範囲で分解するために合金粉末をあまり酸化させずに結着剤樹脂を脱脂できるので、複雑形状の成形物においても、非酸化性雰囲気での熱処理の前に、２５０〜３５０℃の温度で酸化性雰囲気で脱脂することが好ましい。これにより、熱処理時の変形およびクラックなどを発生させることなしにコアを作製することができる。
【００７５】
また、合金粉末の絶縁性を高めるための絶縁材としては、先に述べたヒステリシス損失を低減するための熱処理温度で絶縁性を確保できる耐熱性を有するものでなければならない。例えば、無機絶縁材として酸化物微粒子（アルミナ、マグネシア、シリカ、チタニアなど）や無機高分子が、有機高分子として有機珪素化合物が使用できる。その他、熱処理時に合金粉末との反応性が小さく、熱処理温度で絶縁性を有する絶縁材であれば使用可能である。これらのうち、有機珪素化合物を用い、これで合金粒子の表面を被覆し、粒子表面をシロキサン層とすることがより好ましい。有機珪素化合物としては、シリコーン樹脂、シランモノマー、シリコーンオイルなどが好適であり、粒子表面を被覆しやすい物性を持ち、熱処理時の加熱減量の小さいものがよい。この層は、被成形物の熱処理の過程で一部シリカに変化し、強固な絶縁層を形成する。
【００７６】
被成形物に脂肪酸を含有させることにより、潤滑剤としての効果が発揮されて、金型での離型性が向上するとともに混合物における可塑性も向上し、被成形物中の合金粉末の充填率が向上する。磁性合金粉末の充填率の向上には、脂肪酸の中でも脂肪酸金属が、例えば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウムが、特に造粒粉の流動性向上や成形圧力の伝達性向上に有効である。脂肪酸金属の含有により、被成形物の均一な充填ができるため、小型で複雑形状の被成形物を作製するには好適である。なお、比較的低温で揮発するステアリン酸やミリスチン酸などの脂肪酸は、熱処理後の成形体中に残留しにくいため、特に合金粉末の充填率が高い被成形物には好適である。
【００７７】
（実施例８）
一軸プレスの成形圧力を変更して被成形物中の磁性合金粉末の充填率を変更する他は、実施例７に示したサンプル５５と同様の作製方法により、サンプル番号８７〜９１のサンプルを作製した。ただし、番号８７〜８９のサンプルは本発明の実施例であり、番号９０のサンプルおよびシリコーン樹脂を０．３重量部に変更した番号９１のサンプルは比較例である。
【００７８】
表８にこれらのサンプルの充填率、透磁率、コア損失を示す。ただしこれらの測定方法は実施例７の場合と同様であり、その説明を省略する。
【００７９】
【表８】
0003580253.tif 000009
【００８０】
表８の結果より明らかなように、サンプル番号８７〜８９のサンプルは、透磁率、コア損失とも実施例７で述べたチョークコイルの選定基準を満足する。透磁率は合金粉末の充填率が高いほど向上する。ただし、充填率が８４％以下になると透磁率の選定基準を満足することができない。一方、充填率９６％のサンプル番号９１のサンプルでは、このサンプルはアクリル樹脂を０．９重量部配合すると高圧で成形をしても充填率９６％を達成できないためにシリコーン樹脂を減らして作製したものであるが、合金粉末同士間の絶縁を確保することができないため、コア損失が大きくなり、コア損失の選定基準を満足することができない。
【００８１】
このように、複合磁性材料からなる成形体として良好な特性を持つためには、被成形物中の合金粉末の充填率が体積換算で８５〜９５％の範囲内に有ることが望ましい。そして、この範囲内においては、充填率が高ければ高いほどより好ましい。
【００８２】
また、Ｆｅ−Ｓｉ合金の組成においては、重量％でＳｉ≦７．５％、残Ｆｅを主成分とするＦｅ−Ｓｉ系合金粉末を用いた場合でも、被成形物中の合金粉末の充填率が体積換算で８５〜９５％の範囲内に有るとき、透磁率が高く、コア損失の低い優れた特性が得られる。
【００８３】
（実施例９）
磁性合金粉末であるＦｅ粉末およびＦｅ−Ｓｉ合金粉末の平均粒子径を変更する以外は、実施例７における番号５５のサンプルと同様の方法により番号９２〜９７のサンプルを、番号６１のサンプルと同様の方法により番号９８〜１０３のサンプルを、それぞれ作製した。そして、これらのサンプルについて特性測定を行った。ただし、サンプル番号９２〜９５および９８〜１０１のものは本発明の実施例であり、サンプル番号９６、９７、１０２、１０３のサンプルは比較例である。なお、全てのサンプルの被成形物中の磁性合金粉末の充填率は、８５〜９５％の範囲内にあった。
【００８４】
表９に、これらのサンプルの測定結果を示す。
【００８５】
表９の結果から明らかなように、磁性合金粉末の平均粒径が１μｍ以上５０μｍ以下の範囲において、実施例７で述べたチョークコイルの選定基準を満たす結果が得られた。
【００８６】
渦電流損失は、周波数の二乗と渦電流が流れるサイズの二乗に比例して増大するために、磁性粉末の表面を絶縁体で覆うことにより低減される。そして、渦電流は磁性粉末の粒径に依存するため、微細な方が渦電流損失は低減する。例えば、高調波歪み対策用チョークコイルでは、電流測定周波数５０ｋＨｚ，測定磁束密度０．１Ｔの測定条件下で、コア損失１０００ｋＷ／ｍ3以下が望まれている。周波数５０ｋＨｚ以上の渦電流損失を低減するためには、磁性合金粉末の平均粒径が１μｍ以上で５０μｍ以下の範囲にあることが望ましい。
【００８７】
【表９】
0003580253.tif 000010
【００８８】
また、Ｆｅ−Ｓｉ合金の組成においては、重量％でＳｉ≦７．５％、残Ｆｅを主成分とするＦｅ−Ｓｉ系合金粉末を用いた場合でも、平均粒径１μｍ以上５０μｍ以下の範囲内のときには、透磁率が高く、コア損失が低い優れた特性を得ることができる。
【００８９】
【発明の効果】
以上のように本発明によれば、高い周波数帯域での使用においても、コア損失が小さくて透磁率が大きく、かつ複雑な形状を有する複合磁性体を提供することができる。