【事件の表示】
　特願２００１−２５４１５６「真球状微粒子および液晶表示装置」拒絶査定不服審判事件〔平成１５年　３月　５日出願公開、特開２００３−　６６４６２〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１　手続の経緯
　本願は、平成１３年８月２４日の出願であって、平成１９年７月１７日に手続補正がなされたが、同年９月４日付けで拒絶査定がなされ、これに対し、同年１０月１１日付けで拒絶査定不服審判請求がなされたものである。
　
２　本願発明
　本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、平成１９年７月１７日付けの手続補正により補正された明細書の特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される、以下のとおりのものである。
「　中核部と表層部とからなり、平均粒子径が０.５〜３０μｍの範囲にある真球状微粒子であって、
　表層部の密度（ＤＳ）が１.２〜２.０ｇ／ｃｃの範囲にあり、
　表層部の平均表面粗さ（Ｒｚ）が２〜５０ｎｍの範囲にあり、
　シリカまたはオルガノポリシロキサンからなることを特徴とするスペーサ用真球状シリカ微粒子。」
　
３　引用例
（１）本願の出願前に頒布され、原査定の拒絶の理由に引用された刊行物である国際公開第９８／３８０３７号（以下「引用例」という。）には、図面と共に、以下の事項が記載されている。
　
ア　「　　　　　　　　　　　
背景技術
　液晶表示装置用液晶セルに備えられた一対の電極間にはスペーサが介設され、かつ液晶物質が封入されて液晶層を形成しているが、この液晶層の厚さが均一でないと、液晶セルに表示された画像に色むらや点灯時のコントラストの低下を引き起こす。また、高速で表示画像を切り替える場合、あるいは視野角の広い画像を表示する場合にも、液晶セル内部の液晶層の厚さが均一であることが要求されている。
　さらに、現在用いられているＳＴＮモードの大画面液晶表示装置で色むらのない大画面を表示するためには、より一層液晶セル内部の液晶層の厚さを均一にすることが要求されている。
　この液晶セル内部の液晶層の厚さを均一にするため、従来より、粒径の揃った球状粒子を液晶セルの電極間に散在して介在させること、すなわち液晶セルの電極間スペーサとして用いることが行われ、このような粒子としてポリスチレンなどのような有機樹脂粒子、シリカ微粒子などが用いられている。
　しかしながら、ポリスチレンなどのような有機樹脂粒子を液晶セルの電極間スペーサとして用いた場合、これらの有機樹脂粒子は、柔らかすぎて液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持することが困難であるという問題点があった。たとえば、液晶セル内部の液晶層に不均一な圧力が負荷されると、この圧力のばらつきに応じてスペーサが変形し、液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に維持することはできない。
　また、シリカ微粒子を液晶セルの電極間スペーサとして用いた場合、シリカ微粒子の粒度分布がシャープでないと、シリカ微粒子の圧縮変形が小さいことに起因して、液晶セル内部の液晶層の厚さが不均一となるという問題点があった。さらに、液晶表示装置を低温に曝した場合、液晶セル内部で液晶層の熱膨脹係数とスペーサの熱膨脹係数とが異なるため、液晶セルの電極と液晶層との間に空隙が生じる、所謂、低温気泡が発生するという問題点があった。
　上記のような問題点を解決するために、適度の弾性と機械的復元性を有する微粒子をスペーサとして用いることが種々提案されている。
　たとえば、ビニル系プラスチック、無機質と有機質とのハイブリッドなどの有機樹脂を主とする微粒子（特開平４−３１３７２７号公報および特開平５−８０３４３号公報参照）、またはテトラエトキシシランなどの有機ケイ素化合物の加水分解物からなる微粒子（特開平６−２５０１９３号公報および特開平７−８０３４３号公報参照）などが提案されている。
　しかしながら、これらの微粒子では、液晶層に不均一な荷重がかかった場合、荷重のばらつきに応じて粒子が変形し、液晶層の厚さを均一に維持できないため、液晶セルの電極間スペーサとしては不充分であった。
　
　　　　　　　　　　　　　　
発明の目的
　本発明は、上記のような従来の弾性粒子をスペーサとして用いたときの問題点を解決するためになされたもので、特定の圧縮弾性率を有する粒子を核とし、この核粒子の表面に核粒子の圧縮弾性率よりも小さい圧縮弾性率を有する積層部が設けられた球状積層粒子、および該球状積層粒子をスペーサとして含む液晶表示装置を提供することを目的としている。」（第１頁第７行〜第３頁第１１行）
　
イ　「　　　　　　
発明を実施するための最良の形態
　　　　　　　　　　　　　
球状積層粒子
　本発明の球状積層粒子は、核粒子と、核粒子とは組成の異なる物質からなる核粒子表面上の積層部とからなり、この積層部の圧縮弾性率が核粒子の圧縮弾性率より小さいことを特徴としている。すなわち、本発明の球状積層粒子は、比較的弾性率の大きい核粒子と、核粒子より弾性率の小さい積層部とからなる２層構造の粒子である。
　本発明の球状積層粒子は、核粒子の圧縮弾性率が２００〜６０００ｋｇ／ｍｍ２、好ましくは５００〜６０００ｋｇ／ｍｍ２であることが好ましく、球状積層粒子自体の圧縮弾性率が５０〜１０００ｋｇ／ｍｍ２、好ましくは１００〜１０００ｋｇ／ｍｍ２であることが好ましい。また、積層部の弾性率は、５０〜１０００ｋｇ／ｍｍ２、好ましくは１００〜１０００ｋｇ／ｍｍ２であることが好ましい。
　このような範囲の圧縮弾性率を有する核粒子と、積層部あるいは球状積層粒子とからなる球状積層粒子であれば、任意の荷重により変形したのち、荷重を除いたときの復元性に優れ、セルギャップの均一性を向上させることができる。
・・・（略）・・・
　
　　　　　　　　　　　　　　
核粒子
　核粒子としては、比較的圧縮率の大きい物質からなる粒子であれば特に制限はなく、たとえば、従来からスペーサとして用いられているシリカなどの無機化合物、または合成樹脂などを用いることができる。また、これらの粒子を適宜の方法で着色した黒色粒子なども本発明の核粒子として用いることができる。このような核粒子は、平均粒径が０．１〜１０μｍ、好ましくは０．５〜８μｍのものが望ましい。
　本発明では、核粒子が下記（Ｉ）式および／または（ＩＩ）式で表される有機ケイ素化合物を加水分解して得られるポリシロキサンからなることが好ましい。
　Ｓｉ（ＯＲ１）４ 　　　　　　　　　　　　　　　（Ｉ）
　Ｒ２Ｓｉ（ＯＲ３）３　　　　　　　　　　　　　　（ＩＩ）
　Ｒ１およびＲ３は、水素原子またはアルキル基、アルコキシアルキル基およびアシル基から選ばれる炭素数１〜１０の有機基であり、Ｒ２は置換または非置換の炭化水素基から選ばれる炭素数１〜１０の基である。
　このうち、非置換炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基、アラルキル基、アリール基などが挙げられ、置換炭化水素基としては、炭化水素の水素原子の一部または全部が非炭化水素または水素以外の元素で置換された基で、具体的にはクロロアルキル基、γ−メタクリロキシプロピル基、γ−グリシドキシプロピル基、アミノプロピル基、３，４−エポキシシクロヘキシルエチル基、γ−メルカプトプロピル基、トリフルオロプロピル基、フルオロカーボン基などが挙げられる。
　式（Ｉ）で表される有機ケイ素化合物の具体例としては、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テトラブトキシシラン、テトラアセトキシシランなどが挙げられる。
　式（ＩＩ）で表される有機ケイ素化合物の具体例としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリイソプロポキシシラン、メチルトリス（メトキシエトキシ）シラン、エチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、メチルトリアセトキシシランなどが挙げられる。
　これらの有機ケイ素化合物の加水分解は、従来公知の方法、たとえば加水分解用触媒としてアンモニアなどのアルカリ性化合物が添加された水−有機溶媒の混合溶媒中、約１０〜２０℃の温度で行われる。
　有機溶媒としては、水と相溶性の有機溶剤であればよく、たとえばエタノール、ブタノールなどのアルコール類、エチレングリコールなどのグリコール類またはグリコールエーテル類、ケトン類などから選ばれる１種または２種以上のものが用いられる。
　水は、このような有機溶媒１００重量部に対して、１０〜１００重量部の割合で含まれていることが好ましい。
　上記の有機ケイ素化合物（Ｉ）と有機ケイ素化合物（ＩＩ）との混合割合は、（Ｉ）／（ＩＩ）として、４０／６０〜９９．１／０．１（モル／モル）の範囲が好ましい。
　上記モル比が９９．１／０．１より大きいと、核粒子の圧縮弾性率が高くなり過ぎることがあり、また４０／６０より小さいと、核粒子の圧縮弾性率が低くなることがあるので、好ましくない。
　このようにして得られたポリシロキサンからなる粒子を分散媒から分離し、４０〜２００℃の範囲で乾燥することにより、本発明に用いられる核粒子が得られる。
　本発明では、さらに核粒子として、上記の有機ケイ素化合物（Ｉ）および／または（ＩＩ）と、ケイ酸液との混合物を、加水分解および重合して得られたポリシロキサンからなるものが好ましい。この場合、有機ケイ素化合物の加水分解物とケイ酸との共重合物からなる粒子が得られる。このときの反応条件は、上記とほぼ同様である。
　有機ケイ素化合物とケイ酸液の混合割合は、ケイ酸液中のケイ酸をＳｉ（ＯＨ）４として、
　有機ケイ素化合物（Ｉ）／ケイ酸＝６０／４０〜０．１／９９．１
　有機ケイ素化合物（ＩＩ）／ケイ酸＝７０／３０〜０．１／９９．１
　（有機ケイ素化合物（Ｉ）＋（ＩＩ））／ケイ酸＝７０／３０〜０．１／９９．１
の範囲が好ましい。
　ここでいうケイ酸液とは、たとえばアルカリ金属ケイ酸水溶液から脱アルカリするなどの方法で得られるケイ酸水溶液である。
　こうして得られた粒子を同様に４０〜２００℃で乾燥することにより、本発明で用いられる核粒子が得られる。
　
　　　　　　　　　　　　　　　
積層部
　積層部を構成する物質は、積層部の圧縮弾性率が核粒子の圧縮弾性率よりも低い物質であれば特に制限はない。
　積層部を構成する物質として、本発明では下記（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物の１種または２種以上が好ましく用いられる。
　Ｒ２Ｓｉ（ＯＲ３）３　　　　　　　　　　　　　　　　（ＩＩ）
　Ｒ４Ｒ５Ｓｉ（ＯＲ６）２　　　　　　　　　　　　　　（ＩＩＩ）
　
　
　Ｒ２およびＲ３は、前記と同様である。
　Ｒ４、Ｒ５は同一であっても異なってもよく、置換または非置換の炭化水素基から選ばれる炭素数１〜１０の基であり、Ｒ６は水素原子またはアルキル基、アルコキシアルキル基およびアシル基から選ばれる炭素数１〜３０の有機基である。
　Ｒ７はプロピル基またはブチル基であり、Ｙはメチル基、メトキシ基およびエトキシ基から選ばれる有機基、Ｍは周期律表第２〜１５族から選ばれる元素であり、ｍは０〜３の整数であり、ｎは１〜４の整数であり、ｍ＋ｎは２〜４の整数である。
　上記式（ＩＩ）および（ＩＩＩ）中のＲ２、Ｒ４およびＲ５は、いずれも炭素原子数が大きくなると、化合物（ＩＩ）および／または（ＩＩＩ）を核粒子分散液に添加したときにゲルが生じ易く、また核粒子表面への積層が困難になる。このため、Ｒ２、Ｒ４およびＲ５はいずれもメチル基、ビニル基、トリフルオロメチル基、フェニルアミノ基などの炭素原子数の小さい基であることが好ましい。
　式（ＩＩ）で表される化合物としては、前記の核粒子の調製で用いられるものが用いられる。
　また、式（ＩＩＩ）で表される化合物（有機ケイ素化合物）の具体例としては、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、ジメチルアセトキシシランなどが挙げられる。
　また、上記（ＩＶ）で表される化合物（アセチルアセトナトキレート化合物）の具体例としては、ジブトキシ−ビスアセチルアセトナトジルコニウム、トリブトキシ−モノアセチルアセトナトジルコニウム、ジブトキシ−ビスアセチルアセトナトチタン、トリイソプロポキシ−モノアセチルアセトナトチタン、ビスアセチルアセトナト鉛、トリスアセチルアセトナト鉄、ジブトキシ−ビスアセチルアセトナトハフニウム、トリブトキシ−モノアセチルアセトナトハフニウムなどが挙げられる。
　本発明に係る球状積層粒子では、積層部を構成する成分として、以上のような式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物を単独または混合して使用することができる。とくに、約５０モル％以上の式（ＩＩ）で表される有機ケイ素化合物を含む混合物を使用することが好ましい。
　また、本発明では上記（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物の他に、前述した（Ｉ）で表される有機ケイ素化合物を少量添加してもよい。
　
　　　　　　　　　　　
球状積層粒子の調製方法
　次に、本発明に係る球状積層粒子の調製方法について具体的に説明する。
　本発明に係る球状積層粒子は、水および有機溶媒の混合溶媒に核粒子を分散させ、この分散液に上記式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物を添加し、加水分解することにより調製される。
　　　　　　　　　　　　
（ｉ）核粒子の分散
　使用される有機溶媒としては、水と相溶性の有機溶剤であればよく、たとえばエタノール、ブタノールなどのアルコール類、エチレングリコールなどのグリコール類またはグリコールエーテル類、ケトン類などから選ばれる１種または２種以上のものが用いられる。
　水は、このような有機溶媒１００重量部に対して、１０〜１００重量部の割合で含まれていることが好ましい。
　また、核粒子を安定的に分散させるため、アルカリを添加してもよい。アルカリとしては、アンモニアガス、アンモニア水、水酸化ナトリウムなどのアルカリ金属水酸化物、第４級アンモニウム塩、アミン類等が用いられる。また，分散液の安定化を図るため、分散液に超音波を照射してもよい。さらに安定化した分散液は、陽イオン交換樹脂と接触させてアルカリおよびアンモニアを除去してもよい。
　　　　　　　　　　　　　
（ｉｉ）積層化
　上記のようにして得られた核粒子分散液に、上記式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物を添加し、加水分解を行い、積層粒子を調製する。
　
　このとき、通常加水分解用触媒としてアンモニアなどのアルカリ化合物が用いられる。
　核粒子分散液に前記式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物を添加する場合、添加速度が速すぎると、核粒子分散液中で粒子の凝集が起こったり、核粒子表面への積層が不均一になり、最終的に得られる積層粒子の粒径分布がシャープにならない場合がある。このため、前記化合物の添加速度は、分散液中の水１g当たり０．００１〜０．００５ｇ／時間の範囲とすることが好ましい。
　このようにして核粒子分散液中で上記式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物が加水分解され、核粒子の表面にこれらの加水分解物の縮重合物が付着する。
　この時の加水分解温度は、−１０〜２０℃の範囲が好ましい。
　次いで、好ましくは分散液を２０〜８０℃の範囲の温度で熟成させてもよい。熟成後の積層粒子は、遠心分離などの適宜の方法で分散媒から分離し、乾燥される。さらに、前記積層物の縮重合を促進、完結させるため、積層粒子を焼成してもよい。
　このときの焼成温度は、２００℃から６００℃の範囲が好ましく、さらに不活性ガスなどの雰囲気で焼成すると、粒子中の有機物の分解が抑制され、圧縮強度を向上させることができる。
　以上のような工程により、前記のような特定の圧縮弾性率を有する球状積層粒子が得られる。また、これらの球状粒子は平均粒径が１〜２０μｍの範囲にあり、しかも粒径の変動係数（ＣＶ値＝標準偏差／平均粒径×１００）が５％以下、好ましくは３％以下の粒度分布がシャープな球状積層粒子が得られる。
　得られた球状積層粒子の積層部の厚さは、０．０１〜５μｍ、特に０．０５〜３μｍの範囲にあることが好ましい。
　また、このような球状積層粒子の弾性復元率（Ｒ）は、８０〜９５％の範囲にあり、圧縮強度は３〜８gである。なお、弾性復元率および圧縮強度は、次の方法で測定される。
　微小圧縮試験器（島津製作所製MCTM−200）により、試料として粒度Ｄの粒子１個を用い、この試料に一定の負荷速度で所定の荷重値（反転荷重量）まで荷重を負荷し、粒子を変形させると、図１に示すように荷重が増加するにつれて曲線Ａに従って変位がゼロから増大する。次いで、上記負荷速度と同じ除荷速度で一定の荷重値（原点用荷重値）まで除荷すると、曲線Ｂに従って変位は除々に減少する。負荷時の原点荷重値の変位量と反転荷重値の変位量との差Ｌ１とし、負荷時と除荷時のそれぞれの原点用荷重値の変位量の差をＬ２とすると、試料の弾性復元率は、次式で計算される。
　Ｒ＝［（Ｌ１−Ｌ２）／Ｌ１］×１００
　本発明では、１０個の粒子につき原点用荷重値を０．１ｇとし、反転荷重値を１．０ｇとして、それぞれの粒子の弾性復元率を上記式に従って求め、これらの平均値を弾性復元率とする。また、圧縮強度は、上記反転荷重値を超えて荷重し、粒子が破壊したときの荷重値を圧縮強度とする。」（第５頁第１２行〜第１４頁第１５行）
　
ウ　「　　　　　　　　　　
液晶表示装置
　次に、本発明に係る液晶表示装置につき説明する。
　本発明に係る液晶表示装置は、一対の電極基板を備えた液晶セルを有し、前記電極基板間に本発明に係る球状積層粒子が、スペーサとして介在していることを特徴としている。
　上記液晶セルの構造は、公知の液晶セルと同様であるが、本発明に係る球状積層粒子により液晶セルの電極基板間距離（セルギャップ）が均一に保持されている。この球状積層粒子は、電極基板面に介在させるのみでなく、電極基板間周縁部のシール用の接着剤層中に介在させても良い。
　本発明に係る液晶表示装置のスペーサに用いられる上記球状積層粒子は、核粒子表面に核粒子より小さい圧縮弾性率の物質が設けられた２層構造の粒子であるため、従来の弾性微粒子よりもセルギャップの均一性の微調節が可能となる。
　また、セルギャップの均一性を向上させるためには、用いる粒子の粒径のばらつきはできるだけ小さい方が良く、その指標であるCV値は、本発明においては、５％以下、好ましくは３％以下であることが好ましい。
　一般に、液晶セルの電極基板に用いられるガラス基板には微小なうねりまたは歪みが存在するが、これらの基板をスペーサを介して圧力をかけてはり合わせるときに、基板のうねり等のために個々のスペーサにかかる荷重に微小な差が生じることがある。このような場合、弾性を有する微粒子をスペーサとして使用し、微小な荷重差に対応して、個々のスペーサ圧縮変位量が変化して、セルギャップの均一性を保持している。
　このようなスペーサとして、単一の弾性率を有する微粒子を使用すると、上記のような微小な荷重差に対応して、粒子全体が変形してしまうため、液晶セルのセルギャップの均一性を微調整することが困難となってしまう。
　しかしながら、本発明に係る球状積層粒子をスペーサとして用いると、上記のような微小な荷重の差に対応して個々のスペーサが変形しても、その変位は積層部のみの変位に留まり、粒子の変位量の差が、均一な弾性の粒子の場合より小さい。その結果、得られる液晶セルのセルギャップの均一性を微調節することが可能になる。
　さらに、本発明に係る液晶表示装置は、従来の弾性粒子を用いた時と同様に、低温気泡の防止にも優れている。
　本発明に係る液晶表示装置の製造方法としては、通常の液晶表示装置の製造法に基づいて製造される。たとえば、一方の電極基板の表面に上記の球状積層粒子を均一に散布し、他方の電極基板の周縁部にシール用樹脂を液晶注入部を除いて塗布したのち、両方の電極基板を重ね合わせる。これに適度の圧力を加え、加熱するなどの手段でシール樹脂を硬化させたのち、液晶を注入し、注入部を封止することによって得られた液晶表示セルを用いて液晶表示装置が製造される。」（第１４頁第１６行〜第１６頁第１２行）
　
エ　「　　　　　　　　　　　
発明の効果
　本発明によれば、任意の荷重により変形した後荷重を除いたときの復元性が、従来の単一物質から構成されている弾性粒子に比べて優れ、かつ圧縮強度が大きい球状積層粒子を得ることができる。
　このような球状積層粒子をスペーサとして用いると、液晶表示セル製造時に、液晶表示セル用基板のうねり等によって生じる個々のスペーサ粒子への荷重差によるスペーサ粒子の変位量の差が小さくなり、その結果、セルギャップの均一性を保持できる。
　また、本発明に係る液晶表示装置は、上記のような球状積層粒子をスペーサとして用いることから、低温気泡の発生がなく、画像むらのない高画質の性能を有する。」（第１６頁第１３〜２３行）
　
オ　「　　　　　　　　　　　　
実施例１
［核粒子の調製］
　エタノール４８７ｇと純水３８９ｇの混合液にアンモニアガス７１．７ｇを溶解させたのち、エチルシリケート（ＳｉＯ２　２８重量％）１７．４ｇを加えた。その後２時間撹拌したのち、ＮａＯＨ水溶液（１．０重量％）３．３ｇを加え、シード粒子分散液を得た。
　このシード粒子分散液９７ｇに、エタノール−水混合溶液（エタノール濃度:３４重量％）１３４１ｇおよびエチルシリケート（ＳｉＯ２　２８重量％）５７０ｇを同時に除々に添加した。この間アンモニアガスで反応液のｐＨを１１．５に維持した。全量添加後、ＮａＯＨ水溶液（１．０重量％）１０３ｇを加え、７０℃で２時間保持した。
　次いで、得られた微粒子を溶媒から分離後、２００℃で乾燥し、平均粒径２．０μｍのポリシロキサンからなる核粒子を得た。この核粒子の圧縮弾性率を測定した。
　結果を表１に示す。
［積層部構成成分からなる粒子の調製］
　純水５０００ｇおよびｎ−ブタノール２５０ｇの混合溶液にアンモニア水（０．２８重量％）１００ｇを添加したのち、−５℃に保持しながら、メチルトリメトキシシラン５００ｇを０．００５ｇ／（純水−ｇ・時間）の添加速度で添加した。添加終了後、６０℃に加温したのち、５時間熟成して、トリメトキシシランの加水分解重縮合物からなる球状粒子分散液を得た。得られた球状粒子を溶媒から分離、乾燥した後、窒素雰囲気中、４００℃で焼成し、平均粒径５．３μm、ＣＶ値６．８％の球状粒子を得た。得られた粒子について圧縮弾性率（すなわち、積層部の圧縮弾性率に相当）を測定した。結果を表１に示す。
［球状積層粒子の調製］
　上記で得られた核粒子５gを純水５０００ｇおよびｎ−ブタノール２５０ｇの混合溶液に分散させた。この分散液にアンモニア水（０．２８重量％）１００ｇを添加したのち、−５℃に保持しながらメチルトリメトキシシラン５００ｇを０．００５ｇ／（純水−ｇ・時間）の添加速度で添加した。添加終了後６０℃に加温し、５時間熟成して、核粒子の上にメチルトリメトキシシランの加水分解物を主成分とする重縮合物を積層した。
　得られた積層粒子分散液を溶媒から分離、乾燥した後、窒素雰囲気中、４００℃で焼成することにより、平均粒径７．１μｍ、ＣＶ値１．２％の球状積層粒子を得た。」（第１７頁第４行〜第１８頁第１７行）
　
カ　上記イの「核粒子分散液に前記式（ＩＩ）〜（ＩＶ）で表される化合物を添加する場合、添加速度が速すぎると、核粒子分散液中で粒子の凝集が起こったり、核粒子表面への積層が不均一になり、最終的に得られる積層粒子の粒径分布がシャープにならない場合がある。」との記載（引用例の第１２頁第２１行〜第１３頁第１行を参照。）、及び、上記イの「以上のような工程により、前記のような特定の圧縮弾性率を有する球状積層粒子が得られる。また、これらの球状粒子は平均粒径が１〜２０μｍの範囲にあり、しかも粒径の変動係数（ＣＶ値＝標準偏差／平均粒径×１００）が５％以下、好ましくは３％以下の粒度分布がシャープな球状積層粒子が得られる。」との記載（引用例の第１３頁第１５〜１９行）から、球状積層粒子の粒度分布がシャープとなっていることは明らかである。
　
キ　引用例に記載された実施例１（上記オ参照。）においては、エチルシリケートを加水分解してポリシロキサンからなる核粒子を得た後、核粒子の上にメチルトリメトキシシランの加水分解物を主成分とする重縮合物を積層するものであるが、この「エチルシリケート」及び「メチルトリメトキシシラン」は、それぞれ上記イの式（Ｉ）、式（ＩＩ）で表される有機ケイ素化合物であって、これらを加水分解して得られる核粒子及び積層部は「ポリシロキサン」からなることは明らかである。
　したがって、引用例１には、核粒子が（Ｉ）式で表される有機ケイ素化合物を加水分解して得られるポリシロキサンからなり、前記積層部が、上記（ＩＩ）式で表される有機ケイ素化合物を加水分解して得られるポリシロキサンからなることが記載されている。
　
ク　上記ア〜キの記載事項からみて、引用例には、以下の発明が記載されていると認められる。
「核粒子と、核粒子表面に設けられた積層部とからなる球状積層粒子であり、
　前記球状積層粒子の平均粒径が１〜２０μｍの範囲にあり、
　前記球状積層粒子の粒度分布がシャープであり、
　前記積層部の圧縮弾性率が、核粒子の圧縮弾性率より小さく、前記核粒子の圧縮弾性率が２００〜６０００ｋｇ／ｍｍ２であり、積層部の圧縮弾性率が５０〜１０００ｋｇ／ｍｍ２であり、
　前記核粒子が下記（Ｉ）式で表される有機ケイ素化合物を加水分解して得られるポリシロキサンからなり、
　前記積層部が、下記（ＩＩ）式で表される有機ケイ素化合物を加水分解して得られるポリシロキサンからなる、
　液晶表示セル用基板のセルギャップの均一性を保持する、
　球状積層粒子からなるスペーサ。
　Ｓｉ（ＯＲ１）４ 　　　　　　　　　　　　　　　（Ｉ）
　Ｒ２Ｓｉ（ＯＲ３）３　　　　　　　　　　　　　　（ＩＩ）
（Ｒ１は、水素原子またはアルキル基、アルコキシアルキル基およびアシル基から選ばれる炭素数１〜１０の有機基である。Ｒ２は置換または非置換の炭化水素基から選ばれる炭素数１〜１０の基である。Ｒ３は、水素原子またはアルキル基、アルコキシアルキル基およびアシル基から選ばれる炭素数１〜１０の基である。）」（以下「引用発明」という。）
　
４．対比
　引用発明と本願発明とを対比する。
（１）引用発明の「核粒子」、「核粒子表面に設けられた積層部」及び「平均粒径」は、本願発明の「中核部」、「表層部」及び「平均粒子径」にそれぞれ相当する。
　
（２）引用発明の球状積層粒子は、その平均粒径が１〜２０μｍであるので、本願発明の「平均粒子径が０.５〜３０μｍの範囲にある」との条件を満たすものである。
　
（３）上記（２）に照らせば、引用発明の「球状積層粒子」と本願発明の「真球状微粒子」とは、「球状微粒子」である点で一致することは明らかである。
　
（４）引用発明の核粒子及び積層部は、有機ケイ素化合物を加水分解して得られるポリシロキサンからなり、「有機ケイ素化合物を加水分解して得られるポリシロキサン」は「オルガノポリシロキサン」であるから、引用発明と本願発明とは、「オルガノポリシロキサンからなる」点で一致する。
　また、引用発明は、オルガノポリシロキサンからなる「球状積層粒子からなるスペーサ」であるから、引用発明と本願発明とは、「スペーサ用球状シリカ微粒子」である点で一致する。
　
（５）したがって、引用発明と本願発明とは、
「中核部と表層部とからなり、平均粒子径が０.５〜３０μｍの範囲にある球状微粒子であって、オルガノポリシロキサンからなるスペーサ用球状シリカ微粒子。」
である点で一致し、以下の点で相違する。
　
相違点１
　球状微粒子の表層部の密度（Ｄｓ）が、本願発明では、１.２〜２.０g／ｃｃの範囲とされているのに対し、引用発明では、密度がどの程度の範囲にあるか不明である点。
　
相違点２
　球状微粒子の平均表面粗さ（Ｒｚ）が、本願発明では２〜５０ｎｍの範囲とされているのに対し、引用発明では、平均表面粗さ（Ｒｚ）がどの程度の範囲にあるか不明である点。
　
相違点３
　球状微粒子及び球状シリカ微粒子が、本願発明では「真球状」であるのに対し、引用発明では、真球であるのか否か不明である点。
　
５　判断
　上記相違点について検討する。
（１）相違点１について
ア　引用例の上記３（１）アで摘記した、「ポリスチレンなどのような有機樹脂粒子を液晶セルの電極間スペーサとして用いた場合、これらの有機樹脂粒子は、柔らかすぎて液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持することが困難であるという問題点があった。」との記載、「シリカ微粒子を液晶セルの電極間スペーサとして用いた場合、・・・（略）・・・、シリカ微粒子の圧縮変形が小さいことに起因して、液晶セル内部の液晶層の厚さが不均一となるという問題点があった。・・・（略）・・・所謂、低温気泡が発生するという問題点があった。」との記載、「上記のような問題点を解決するために、適度の弾性と機械的復元性を有する微粒子をスペーサとして用いることが種々提案されている。」との記載、及び、「本発明は、上記のような従来の弾性粒子をスペーサとして用いたときの問題点を解決するためになされたもので、特定の圧縮弾性率を有する粒子を核とし、この核粒子の表面に核粒子の圧縮弾性率よりも小さい圧縮弾性率を有する積層部が設けられた球状積層粒子、および該球状積層粒子をスペーサとして含む液晶表示装置を提供することを目的としている。」との記載によれば、引用発明は、ポリスチレンなどのような柔らかな有機樹脂粒子、または、シリカ微粒子のような圧縮変形が小さい（硬い）微粒子をスペーサとして用いたときの問題点を解決するために、柔らかすぎて液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持することが困難にならず、かつ、圧縮変形が小さすぎて（硬すぎて）液晶セル内部の液晶層の厚さが不均一とならない程度に、適度の弾性と機械的復元性を有するように、核粒子の表面に核粒子の圧縮弾性率よりも小さい圧縮弾性率を有する（柔らかい）積層部を備えることに、技術的意義を有しているものである。
　
イ　他方、本願の明細書の発明の詳細な説明には、「ポリスチレンなどのような有機樹脂粒子を液晶セルの面内用スペーサとして用いた場合、これらの有機樹脂粒子は、柔らかすぎて液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持することが困難であり、また散布個数を多くする必要があるという問題点があった。」との記載（【０００６】を参照。）、「シリカ微粒子を液晶セルの電極間スペーサとして用いた場合、シリカ微粒子の粒度分布がシャープでないと、シリカ微粒子の圧縮変形が小さいことに起因して、液晶セル内部の液晶層の厚さが不均一になるという問題点があった。・・・（略）・・・所謂、低温気泡が発生するという問題点があった。」との記載（【０００７】を参照。）、「シリカ微粒子をシール用スペーサとして用いた場合、樹脂塗料への分散性が悪く不均一であるために基板間距離が不均一になったり、また硬すぎるために電極を損傷したり、時には断線することがあった。」との記載（【０００８】を参照。）があり、さらに、「このような本発明に係る真球状微粒子は、・・・（略）・・・、表層部の密度（ＤＳ）が１.２〜２.０ｇ／ｃｃ、好ましくは１.４〜２.０ｇ／ｃｃの範囲にあることを特徴としている。」との記載（【００１３】を参照。）、「表層部の密度（ＤＳ）が１.２ｇ／ｃｃ未満の場合は、シール用スペーサとして用いるには粒子強度が不充分であり、面内スペーサとして用いる場合は表層部が柔らかいために、液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持できない場合があり」との記載（【００１４】を参照。）、「表層部の密度（ＤＳ）が２.０ｇ／ｃｃを越えると、理由は明らかではないが粒子の流動性が低下し、前記したように均一散布性に劣る傾向があり、特に面内スペーサとして用いる場合は表層部としては硬すぎるために粒子径の変動による応力の違いを吸収して電極間距離を高精度に均一に保つことができなくなる。」との記載（【００１５】を参照。）がある。
　これらの記載を踏まえると、本願発明は、ポリスチレンなどのような柔らかな有機樹脂粒子、または、シリカ微粒子のような圧縮変形が小さい（硬い）微粒子をスペーサとして用いたときの問題点を解決するために、柔らかすぎて液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持することが困難にならず、かつ、圧縮変形が小さすぎて（硬すぎて）液晶セル内部の液晶層の厚さが不均一とならない程度の、中核部よりも柔らかな表層部を、真球状微粒子が備えることに、技術的意義を有しているものである。
　
ウ　上記ア、イによれば、本願発明と引用発明とは、ポリスチレンなどのような柔らかな有機樹脂粒子、または、シリカ微粒子のような圧縮変形が小さい（硬い）微粒子をスペーサとして用いたときの問題点を解決するために、柔らかすぎて液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持することが困難にならず、かつ、圧縮変形が小さすぎて（硬すぎて）液晶セル内部の液晶層の厚さが不均一とならない程度の、中核部よりも柔らかな表層部を、球状微粒子が備えるという、技術思想において共通するものあって、上記相違点１に係る、本願発明と引用発明との相違は、上記共通の技術思想である「中核部よりも柔らかな表層部」について、本願発明では密度（ＤＳ）を用いて特定しようとするのに対し、引用発明では、圧縮弾性率を用いて特定しようとする点にあるといえる。
　
エ　そして、本願発明と引用発明はその材質に相違がなく、また、本願発明と引用発明は、柔らかすぎて液晶セル内部の液晶層の厚さを均一に保持することが困難にならず、かつ、圧縮変形が小さすぎて（硬すぎて）液晶セル内部の液晶層の厚さが不均一とならない程度の柔らかさが必要とされている点で共通するものであって、柔らかさの程度を、密度（Ｄｓ）により特定するか、圧縮弾性率を用いて特定するかという点に、特段の技術的意義を認めることができない。
　
オ　また、上記技術的意義を踏まえれば、引用発明において、柔らかさの上限値及び下限値をどの程度にするかは、実験などにより、設計上適宜定められるべき事項である。
　さらに、本願の真球状微粒子の表層部の密度（ＤＳ）の下限値「１.２ｇ／ｃｃ」及び上限値「２.０ｇ／ｃｃ」の値自体に、設計的事項以上の特段の技術的意義を認めることができない。
　
カ　なお、本願の明細書には「表層部の密度（ＤＳ）が２.０ｇ／ｃｃを越えると、理由は明らかではないが粒子の流動性が低下し、前記したように均一散布性に劣る傾向があり」との記載（【００１５】を参照。）がある。しかし、引用例には「たとえば、一方の電極基板の表面に上記の球状積層粒子を均一に散布し」（上記３（１）ウ参照。）と記載されており、引用発明も球状積層粒子も、本願発明と同様に、均一に散布されるものであることに照らせば、上記オのとおり、柔らかさの上限値及び下限値を含め、球状積層粒子の各値を規定するにあたり、流動性も考慮することは、当業者が適宜行い得る程度の事項である。
　
キ　したがって、引用発明において、表層部の柔らかさを密度（ＤＳ）でもって「１.２〜２.０ｇ／ｃｃ」の範囲に特定することは、当業者が適宜なし得る設計的事項である。
　
（２）相違点２について
ア　引用発明においては、有機ケイ素化合物の加水分解を用いて、球状微粒子を製造するのであるから、球状微粒子の表面には、ある程度の平均表面粗さが存在することは明らかである。
　
イ　そして、引用発明の球状積層粒子からなるスペーサは、球状積層粒子の粒度分布がシャープであり、液晶表示セル用基板のセルギャップの均一性を保持するものである。
　一方、球状積層粒子の平均表面粗さの値が大きすぎれば、球状積層粒子の径のばらつきが大きくなり、液晶表示セル用基板のセルギャップを均一に保つという、スペーサとしての機能が損なわれることは、当業者に自明である。よって、引用発明において、球状積層粒子の平均表面粗さを一定の値以下にすべきことは、当業者であれば容易に想到し得ることである。
　他方、平均表面粗さの値が小さければ、球状微粒子の付着力が大きくなることは、例えば、「荒木正和　他、”表面性状の異なるシリカの付着特性−表面粗さの影響−”、１９９８年秋期　粉体工学会研究発表会講演論文集、１９９８年、ｐ９５〜ｐ９９」（第９９頁第３〜１０行を参照。）、「藤正督　他、”表面性状の粒子間付着力に及ぼす影響”、色材協会誌、社団法人色材協会、７３巻第９号、平成１２年９月２０日、ｐ２４〜ｐ３１」（第２９頁右欄第２行〜第３０頁右欄１行を参照。）にみられるように、本願の出願前に周知の事項にすぎない。
　以上のことから、引用発明の球状微粒子を、液晶表示セル用基板のセルギャップを均一に保つことができ、球状微粒子同士が相互に付着することがないような所定の範囲の平均表面粗さのものとすることは、当業者が容易に想到し得たことである。
　
ウ　また、本願の真球状微粒子の平均表面粗さ（Ｒｚ）の範囲の下限値「２ｎｍ」及び上限値「５０ｎｍ」の値自体に、設計的事項以上の特段の技術的意義を認めることができない。
　
エ　したがって、引用発明において、球状微粒子の表層部の平均表面粗さ（Ｒｚ）を２〜５０ｎｍの範囲とすることは、当業者が適宜なし得る設計的事項である。
　
（３）相違点３について
　引用発明の球状積層粒子からなるスペーサは、球状積層粒子の粒径分布がシャープであり、液晶表示セル用基板のセルギャップの均一性を保持するものであるので、引用発明は、各球状積層粒子の直径を揃えて、その均一な直径により、液晶表示セル用基板のセルギャップを均一にするものと解されるから、引用発明において、各球状積層粒子の形状は真球が望ましいことは、当業者に自明である。
　よって、引用発明の球状粒子の形状を真球状とすることは、当業者が容易になし得ることである。
　
（４）そして、本願発明の作用効果も、引用発明から当業者が予測できる範囲のものである。
　
６．むすび
　以上のとおり、本願発明は、引用例に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　よって、結論のとおり審決する。