(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数種類の活性種を含み溶媒が水と有機溶媒との混合溶媒である溶液に粒径が１〜６μｍである粉末状の担体を分散させるとともに硝酸量を調整してｐＨ４〜８のスラリーを形成し、該スラリーを噴霧によって液滴状態にして熱風と接触させて急速乾燥させることにより上記複数種類の活性種を上記粉末状の担体に担持させることを特徴とする排気ガス浄化用触媒の製造方法。
【請求項２】
上記スラリーの粘度が２０〜６０ｃｐｓである請求項１に記載の排気ガス浄化用触媒の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は排気ガス浄化用触媒の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
三元触媒、酸化触媒、酸素過剰雰囲気でのＮＯｘ浄化を図るＮＯｘ浄化用触媒等の排気ガス浄化用触媒は、無機多孔質の担体に活性種（触媒金属）を担持させて構成されている。
【０００３】
上記担体への活性種の担持にあたっては、担体に活性種の溶液を含浸させて乾燥させる含浸法、活性種の溶液に粉末状の担体を分散させてなるスラリーを蒸発乾固する蒸発乾固法、活性種をゼオライト等の金属含有シリケート（多数の細孔を有する結晶質の多孔質体）の陽イオンと交換させるイオン交換法など種々の方法が採用されている。例えば、特開平４−２４３５４５号公報には、ゼオライト担体に活性種としてのＰｔやＲｈをイオン交換法によって担持させる方法が記載されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記含浸法、蒸発乾固法、イオン交換法のいずれにおいても、担持に比較的長い時間を要するという不具合がある。また、活性種とその溶媒との比重差や、活性種溶液と担体との比重差からスラリーの性状が不均一なものになり易いことから、担持に長時間を要する上記各種の方法では担体への均一担持が難しい。特に、複数種類の活性種を担体に担持させる場合、それらの活性種の溶媒の種類が互いに異なるものであれば、各活性種溶液が層状に分離し易く、それらを担体に均一に担持させることがより難しくなる。
【０００５】
また、上記蒸発乾固法では、複数種類の活性種を担体に担持させる場合に、各活性種の溶媒の沸点が互いに異なるものであれば、沸点の低い溶媒に存する活性種から順に担持されていく傾向にあり、複数種類の活性種を担体に均一に分散担持させることが難しい。しかも、活性種の熱履歴（スラリーを加熱して蒸発乾固させていくときビーカー内の温度分布が異なることによって活性種同士の熱履歴が互いにが異なる）がその触媒としての活性に影響を与える問題があり、従って、工程管理が難しい。
【０００６】
また、イオン交換法においても同様の問題があり、同時に複数種類の活性種を担体に担持させようとすると、イオン交換され易い活性種が優先的に担持され、所期の比率で複数種類の活性種を担持させることは難しい。また、複数の活性種を順にイオン交換担持させようとすると、先にイオン交換によって担持された活性種が次の活性種のイオン交換担持の際に離脱する場合がある。
【０００７】
すなわち、本発明の課題は、活性種を担体に短時間で担持できるようにすること、さらに、複数種類の活性種を同時に且つ均一に分散させて担持できるようにすることにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段及びその作用】
本発明は、このような課題に対して、スラリーを液滴状態にして熱風と接触させることにより、活性種を担体に担持させるものである。
【０００９】
すなわち、上記課題を解決する第１の手段（請求項１に記載の発明）は、
複数種類の活性種を含み溶媒が水と有機溶媒との混合溶媒である溶液に粒径が１〜６μｍである粉末状の担体を分散させるとともに硝酸量を調整してｐＨ４〜８のスラリーを形成し、該スラリーを噴霧によって液滴状態にして熱風と接触させて急速乾燥させることにより上記複数種類の活性種を上記粉末状の担体に担持させることを特徴とする。
【００１０】
活性種の種類については特に限定されるものでなく、Ｐｔ、Ｉｒ、Ｒｈ等の貴金属を初めとして、貴金属以外の遷移金属、あるいはアルカリ土類金属等の典型元素であっても適用が可能である。
【００１１】
活性種の溶媒については水とアルコール等の有機溶媒との混合溶媒であればよい。
【００１２】
上記粉末状担体の粒径（なお、ここでいう粒径は２次粒子径のことである）を１〜６μｍとしたのは、６μｍを越える大きなものであるときには熱風との接触によるスラリーの乾燥が難しくなり、あるいは噴霧が難しくなるため活性種の担持量が低下し、また、１μｍ未満であれば活性種の担持量が低下するとともに、この活性種が担持された粉末の回収が難しくなるからである。
【００１３】
上記スラリーの噴霧（スプレードライ法）には、ディスクアトマイザー、加圧ノズル、二流体ノズルなどを用いることができる。そして、スラリーが噴霧によって微小液滴になるから、より急速な乾燥が図れるとともに、触媒粉の微細化が図れる。
【００１４】
熱風と上記液滴状態との接触には、向流方式、並流方式、複合流方式などを適宜選ぶことができる。
【００１５】
しかして、当手段においては、複数種類の活性種及び粉末状担体を含み、さらに水と有機溶媒とを含むスラリーが液滴状態で熱風と接触するから、溶媒が急速に揮発して複数種類の活性種が担体に均一に分散担持された状態になり、しかも、粒径の小さな触媒粉を短時間に得ることができる。この場合、活性種溶液と粉末担体とをスラリー状態で長時間置く必要はないから、上記比重の違いは問題にならず、また、スラリー自体を別途加熱することは特に必要ではないから、活性種の熱履歴の問題はない。
【００１６】
また、当手段においては、スラリーを形成する際に硝酸量を調整してｐＨ４〜８とするから、得られる排気ガス浄化用触媒の排気ガス浄化性能が向上する。
【００１７】
上記課題を解決する第２の手段（請求項２に記載の発明）は、上記第１の手段において、
上記スラリーの粘度が２０〜６０ｃｐｓである点に特徴がある。
【００１８】
すなわち、上記スラリーの粘度が２０ｃｐｓ未満であれば、その噴霧時に上記粉末状担体と活性種溶液とが分離し易くなり、活性種担持量が少ないものができて得られた触媒粉末の活性種担持量のバラツキが大きくなる。また、スラリーの粘度が低いということは粉末状担体に対して活性種溶液の量が多いことをも意味するが、それによって一定時間当たりに処理できる粉体量が少なくなるとともに、液滴ないしは霧の浮游時間が長くなるから、回収が難しくなる。一方、上記スラリーの粘度が６０ｃｐｓを越える場合には、熱風によるスラリーの乾燥が難しくなり、乾燥容器内面に付着する粉の量が多くなる（粉の回収量が少なくなる）不具合がある。
【００１９】
以上の理由から、上記スラリーの粘度を２０〜６０ｃｐｓにすることが好適であるが、さらに好適なのは３０〜５０ｃｐｓにすることである。
【００２０】
ここに、上記スラリーの粘度の調節は、例えばスラリー中の硝酸量を変えることによって行なうことができる。すなわち、当該粘度が高い場合には硝酸の量を多くし、粘度が低い場合には硝酸の量を減らせばよい。従って、スラリーのｐＨを監視することによって、所望の粘度にすることが可能であるが、上述の如く、このｐＨ自体は得られる触媒粉の性能（排気ガス浄化率）に影響を及ぼすことから、ｐＨ４〜８の範囲で当該粘度を調節する方が好ましい。
【００２１】
【発明の効果】
上記第１の手段（請求項１に記載の発明）によれば、複数種類の活性種を含み溶媒が水と有機溶媒との混合溶媒である溶液に粒径が１〜６μｍである粉末状の担体を分散させるとともに硝酸量を調整してｐＨ４〜８のスラリーを形成し、該スラリーを噴霧によって液滴状態にして熱風と接触させて急速乾燥させることにより上記複数種類の活性種を上記粉末状の担体に担持させるようにしたから、担体に複数種類の活性種が均一に分散担持された排気ガス浄化用の触媒粉を短時間に且つ簡単に得ることができ、特に噴霧によって液滴状態にするようにしたから、触媒粉の微細化に有利になり、また、上記粉末状担体の粒径を１〜６μｍの範囲に設定したから、触媒粉の回収量の低下を招くことなく、粉末状担体における活性種の担持量を増やすことができ、しかも排気ガス浄化性能が向上する。
【００２２】
上記第２の手段（請求項２に記載の発明）によれば、上記スラリーの粘度を２０〜６０ｃｐｓの範囲に設定するから、スラリーの乾燥及び触媒粉の回収を容易にしながら、粉末状担体における活性種担持量を増やすこと、触媒粉の活性種担持量のバラツキを少なくすることが可能になる。
【００２３】
【実施例】
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。
【００２４】
−スプレードライ装置について−
本実施例は本発明を並流式のスプレードライ法によって実施した例であり、図１に装置の全体構成が示されている。同図において、１はスラリータンク、２はチューブポンプ、３は乾燥室、４は電気ヒータ、５は一次サイクロン、６はバグフィルタ、７は排気ファンである。
【００２５】
スラリータンク１は、活性種溶液と粉末担体よりなるスラリーを蓄えるタンクであり、スラリーは乾燥室３の頂部のアトマイザー８へチューブポンプ２によって送られる。乾燥室３の天井部には熱風室９が形成されていて、該熱風室９に電気ヒータ４から加熱エアが供給される。アトマイザー８の周囲に熱風室９から乾燥室３に上記加熱エア、すなわち、熱風を供給する送風孔が開口している。電気ヒータ４はその下部からフィルター１１を介して外気を取り入れ、上部から熱風を供給する。
【００２６】
上記乾燥室３は、その内部の中央に排気装置１２を備え、該排気装置１２の下方に第１触媒粉受け１３が設けられている。排気装置１２は第１排気管１４の上方に開口した排気孔を傘部材によって覆ってなるものである。第１排気管１４は一次サイクロン５の上部の側面に接続され、また、該一次サイクロン５の頂部とバグフィルタ６の側面とが風量調節ダンパ１５を有する第２排気管１６によって接続されている。一次サイクロン５の下端部には第２触媒粉受け１７が設けられ、バグフィルタ６の下端部には第３触媒粉受け１８が設けられている。排気ファン７はバグフィルタ６の上部より延設した第３排気管１９に設けられている。
【００２７】
−スラリーの調製−
Ｐｔ、Ｉｒ及びＲｈが重量比で３０：１０：１となるように、２価白金アンミン結晶と三塩化イリジウムと硝酸ロジウムとを秤量した。２価白金アンミン結晶と硝酸ロジウムとについては水（イオン交換水）に溶解し、三塩化イリジウムについてはエタノールに分散させ、しかる後に両者を混合し、さらにその中にケイバン比７０のＨ型ＺＳＭ−５粉末を加え、室温で２時間撹拌した。
【００２８】
−噴霧乾燥−
電気ヒーター４からの加熱エアを乾燥室３に熱風として導いて乾燥室３の雰囲気温度を１６０℃に保ち、その状態で、上記スラリーをタンク１からチューブポンプ２によってアトマイザー８へ送り、乾燥室３に噴霧した。アトマイザー８のノズル回転数は８０００rpm とした。
【００２９】
−触媒粉の捕集について−
スラリーの微小液滴は熱風との接触によって急速に乾燥し（５秒程度）その一部は乾燥室３の壁面を伝って第１触媒粉受け１３に集められる。乾燥室３の浮游触媒粉は熱風と共に第１排気管１４を通って一次サイクロン５へ導かれ、その一部は第２触媒粉受け１７に集められる。さらに、一次サイクロン５の浮游触媒粉は第２排気管１６を通ってバグフィルタ６に導かれ、第３触媒粉受け１８に集められる。
【００３０】
−噴霧乾燥の条件について−
乾燥室３の雰囲気温度は先に説明した通り１４０〜１９０℃が好ましい。ノズル回転数については、これが低下すると、雰囲気温度が下がった場合と同じような状態になって、スラリーの微小液滴の乾燥状態が悪化するため、５０００rpm 以上が好ましい。噴射圧に関係するスラリー供給速度は、これが高くなると噴霧状態が悪化するため、乾燥室容量が７００リットル程度であれば、４〜９リットル／時間が好適である。排気ファン７による排風速度については、速度が高くなると触媒粉の収量が低下する点を考慮して適宜設定することになる。
【００３１】
−浄化テスト−
図２はノズル回転数を８０００rpm とし雰囲気温度を変えて触媒粉を得た場合のＮＯｘ浄化率と、雰囲気温度を１６０℃としノズル回転数を変えて触媒粉を得た場合のＮＯｘ浄化率とを示す。各触媒粉については、４００セル／inch2 のコーディエライト製ハニカム担体にバインダ（水和アルミナ）と共に、Ｐｔ、Ｉｒ及びＲｈの総量が１リットル当たり６ｇとなるようにウォッシュコートした。排気ガスとしては、Ａ／Ｆ＝２２相当のモデルガスを用い、このガスをＳＶ５５０００ｈr-1となるように上記各触媒の上流側から下流側へ流した。
【００３２】
図２によれば、ノズル回転数８０００rpm でＮＯｘ浄化率が５０％を越え、同回転数が低くなるにつれてＮＯｘ浄化率が低くなる傾向にある。一方、雰囲気温度の方は、同温度の低くなるにつれてＮＯｘ浄化率が比較的大きく低下していっており、雰囲気温度は１４０℃以上にすることが好ましい。この雰囲気温度が高くなると排風ガスの爆発の懸念があるが、１９０℃までは問題がないと考えられる。
【００３３】
−蒸発乾固法との比較−
上述のスラリーを室温で２時間撹拌した後、８０℃で３時間程加熱して液体分を蒸発させ、さらに、１５０℃の恒温器で約６時間乾燥してＰｔ、Ｉｒ及びＲｈがＺＳＭ−５に担持されてなる触媒材料を得た。そして、この蒸発乾固法による触媒材料及び上記実施例の触媒材料（雰囲気温度；１６０℃，ノズル回転数；８０００rpm ）の各々の、ＺＳＭ−５に対するＰｔ、Ｉｒ及びＲｈのトータル担持量につき、その仕込み値からのずれ及びばらつき標準偏差を検討した。結果は表１に示す通りである。
【００３４】
【表１】
0003550709.tif 000002
【００３５】
上記表１によれば、蒸発乾固法ではトータル担持量の仕込み値からのずれが実施例（スプレードライ法）の約２倍、トータル担持量のばらつきについても実施例の約４倍になっている。このことから、実施例によれば、触媒活性種の担持量のばらつきを大幅に改善できることがわかる。
【００３６】
−粉末状担体の粒径の影響について−
粉末状担体として２次粒子径０．１μｍ以下の微小粉から６μｍ以上の粗大粉までが含まれるＨ型ＺＳＭ−５（ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3＝７０〜８０）を用い、貴金属活性種についてはＰｔ：Ｉｒ：Ｒｈ＝３０：６：１（重量比）となり且つ該活性種の総量が触媒１リットル当たり４．５ｇになるように秤量して、先の例と同様の方法によってスラリーを調製した。なお、以下ではことわりがない限り、粒径はレーザ回折法によって測定した値である。
【００３７】
そして、先の場合と同じ条件でスラリーの噴霧乾燥を行なったところ、第１乃至第３の各触媒粉受け１３，１７，１８によって受けられた各触媒粉の粒度分布は図３乃至図５の各図の通りになった。そうして、各触媒粉受けの触媒の活性種担持量を調べたところ、表２に示す通りになった。
【００３８】
【表２】
0003550709.tif 000003
【００３９】
上記図３乃至図５及び表２によれば、乾燥室３の下の第１触媒粉受け１３で受けられた触媒粉は、活性種担持量がその予定量ｘ（＝４．５ｇ／リットル）の±１５重量％の範囲内の担持量となっているから、略狙い通りものになっているということができ、その粒径は１〜５μｍの範囲にある。
【００４０】
これに対して、サイクロン５の下の第２触媒粉１７によって受けられた触媒粉は、粒径が３μｍ前後の値となっていてそのバラツキが小さいが、活性種担持量が予定の１．１〜５倍程度となっていて、バラツキが大きくなっているとともに高担持量のものになっている。また、バグフィルタ６の下の第３触媒粉受け１８によって受けられた触媒粉は活性種担持量が予定の０．２〜０．９倍であって少なく、また、粒径は０．４〜２μｍのものが全体の１／３程度を占め、比較的広い範囲に広がっている。
【００４１】
この場合、上記触媒粉の粒径は粉末状担体としてのＨ型ＺＳＭ−５の粒径に対応する。従って、以上のことから、担体の粒径が１μｍ以上あれば活性種担持量が狙い通りに、あるいは高担持量になる可能性が高いが、それよりも小径になると活性種担持量が少なくなる、ということができる。また、担体の粒径が６μｍを越える場合には、噴霧乾燥が難しくなるとともに活性種担持量も低くなる。
【００４２】
また、以上の結果から、第１乃至第３の各触媒粉受け１３，１７，１８に得られた各触媒粉を適当な割合で混合することにより、触媒性能をコントロールできることがわかる。すなわち、乾燥室下の第１触媒粉受け１３に得られた触媒粉のみによって排気ガス浄化用触媒（例えばハニカム触媒）を形成した場合に、ＨＣ浄化率が所期の値よりも低いときには、上記第１触媒粉受け１３で得られた触媒粉と、サイクロン下の第２触媒粉受け１７で得られた触媒粉とを後者の割合が１〜１０あるいは１〜５重量％となるように混合すると、当該触媒は熱処理後のＨＣ浄化率が向上する。一方、ＨＣ浄化率が所期の値よりも高いときには、上記第１触媒粉受け１３で得られた触媒粉と、バグフィルタ下の第３触媒粉受け１８で得られた触媒粉とを後者の割合が１〜１０重量％となるように混合すると、当該触媒は熱処理後のＨＣ浄化率が向上する。
【００４３】
−スラリーの粘度の影響について−
まず、貴金属活性種の濃度が異なる複数のスラリーを調製し、これらの粘度を測定した。すなわち、２価白金アンミン結晶と三塩化イリジウムと硝酸ロジウムとを用い、貴金属活性種の濃度が互いに異なる複数の活性種溶液（溶媒はいずれも水及びエタノール）を調製し、これらに同量のＨ型ＺＳＭ−５（ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3＝７０〜８０）を加え、撹拌して各スラリーを得た。いずれのスラリーの場合も、貴金属活性種の重量比はＰｔ：Ｉｒ：Ｒｈ＝３０：６：１であり、また、上記ＺＳＭ−５粉末の量と溶媒量との割合は１：２である。また、この場合の貴金属活性種の濃度は、上記ＺＳＭ−５に担持させた場合の貴金属の総量が触媒１リットル当たり０〜７ｇとなる範囲で互いに異なるものにした。
【００４４】
結果は図６に示されている。なお、貴金属活性種の濃度については、触媒１リットル当たりの活性種担持量に換算して示されている。同図によれば、貴金属活性種の濃度が高くなるにつれてスラリーの粘度が高くなっている。これは貴金属活性種の濃度が高くなるにほどスラリー中の硝酸イオンの濃度が高くなるからである。従って、貴金属活性種の濃度を変えずにスラリーを所望の粘度のものにするには、硝酸の添加によって粘度調節を行なえばよい。
【００４５】
次に、上記ＺＳＭ−５と活性種溶液との量比を互いに異なるものとして各々の粘度を調節した数種類のスラリーを準備し、それぞれ上記スプレードライ装置によって噴霧乾燥させ、乾燥室３の下の第１触媒受け１３によって受けられた触媒粉の量を調べた。結果は図７に示されている。同図において、触媒粉収量が最も多い粘度３５〜４０ｃｐｓのところのスラリーは、上記ＺＳＭ−５粉末の量と溶媒量との割合が１：２になっている。
【００４６】
図７によれば、上記第１触媒粉受け１３の触媒粉収量は、スラリーの粘度３５〜４０ｃｐｓのところをピークとして該粘度が低すぎる場合及び高すぎる場合のいずれにおいても少なくなっており、当該粘度としては２０〜６０ｃｐｓ程度が良いこと、さらには３０〜５０ｃｐｓが良いことがわかる。
【００４７】
ここに、上記粘度が低い場合に触媒粉収量が少なくなっているのは、溶媒量が多くなっているため、噴霧されるスラリー中のＺＳＭ−５粉の割合が相対的に少なくなり、それが送風エネルギーによって浮游しサイクロン５の方へ飛散し易くなるためであると考えられる。一方、上記粘度が高い場合に触媒粉収量が少なくなっているのは、スラリー液滴の量が多くなるため送風の熱エネルギーが不足気味になり、スラリー液滴が完全に乾燥しないまま落下して乾燥室の内壁面に付着するためであると考えられる。
【００４８】
−スラリーのｐＨの影響について−
先にスラリー中の貴金属活性種の濃度、すなわち、硝酸イオンの濃度とスラリーの粘度との関係をみたように、ｐＨが粘度に影響することが当然に認められるが、スラリーのｐＨはさらに触媒粉の性能にも影響を及ぼす。すなわち、スラリーのｐＨを２，６，８の３種類に変え、他は同一の条件（粉末状担体；Ｈ型ＺＳＭ−５（ＳｉＯ2 ／Ａｌ2 Ｏ3 ＝７０），貴金属活性種の重量比；Ｐｔ：Ｉｒ：Ｒｈ＝３０：６：１，貴金属活性種の総量；４．５ｇ／触媒１リットル）として得られた各触媒粉の最高ＮＯｘ浄化率を調べたところ（使用ガス；Ａ／Ｆ＝２２相当のモデルガス，ＳＶ＝５５０００ｈ-1）表３に示す通りのものになった。
【００４９】
【表３】
0003550709.tif 000004
【００５０】
表３によれば、ｐＨ６において最も高いＮＯｘ浄化率になっており、当該浄化率として４０％以上を得ようとすれば、ｐＨを４〜８程度にすることが好適であることがわかる。
【００５１】
−λ＝１でのライトオフ特性について−
λ＝１（Ａ／Ｆ＝１４．７）でのライトオフ特性（触媒が活性を示すようになる温度特性）について検討した。すなわち、表４に示すＡ，Ｂ，Ｃの３種類の金属含有シリケートを用いてスプレードライ法により、Ｐｔ、Ｉｒ及びＲｈが重量比で３０：６：１であり且つそれらの総量が触媒１リットル当たり４．５ｇである触媒粉をそれぞれ調製し、これらに２００℃×１６時間の活性化処理（大気中）を施した。図８，９，１０は上記各金属含有シリケートＡ，Ｂ，ＣのＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）による観察写真である。
【００５２】
そうして、得られた各触媒粉にバインダーとして水和アルミナを２０ｗｔ％加え、さらに、適量の水を加えてコーティング用スラリーを得た。これらのスラリーにコージェライト製ハニカム担体を浸漬し引上げ、余分なスラリーを吹き飛ばした後、５００℃×２時間の焼成処理（大気中）を行なった。各ハニカム担体への触媒粉の担持量はハニカム重量の３５〜４０ｗｔ％となるようにした。
【００５３】
【表４】
0003550709.tif 000005
【００５４】
そして、各ハニカム触媒について、Ａ／Ｆ＝１４．７（λ＝１）相当のモデルガス、Ａ／Ｆ＝２２（リーン）相当のモデルガスを用い、それぞれＳＶ＝５５０００〜６００００ｈ-1として、浄化率５０％が得られるときの触媒入口ガス温度を測定した。結果は表５に示されている。
【００５５】
【表５】
0003550709.tif 000006
【００５６】
表５によれば、平均粒径が小さい金属含有シリケートを用いると、排気ガスがリーンのときのＮＯｘ浄化特性を損なうことなく、λ＝１のときに低い温度から触媒活性が得られ、排気ガスの浄化に有利になることがわかる。すなわち、金属含有シリケートＡ，Ｂを用いた場合は、ライトオフ温度が金属含有シリケートＣを用いた場合に比べて、ＨＣでは２５〜２８℃、ＣＯでは１４〜１７℃、ＮＯｘでは１８〜２５℃それぞれ低温側にずれている。
【００５７】
さらに、かかる観点からさらに実験を進めたところ、金属含有シリケートの平均粒径が０．５〜１．５μｍ、粒度分布が０．１〜５μｍのとき、さらには平均粒径が０．５〜１．０μｍ、粒度分布が０．１〜２．５μｍのときに好結果が得られることが判明した。
【図面の簡単な説明】
【図１】スプレードライ装置の構成図
【図２】雰囲気温度及びノズル回転数がＮＯｘ浄化率に及ぼす影響を示すグラフ図
【図３】乾燥室下の触媒粉受けに得られた触媒粉の粒度分布を示す図
【図４】サイクロン下の触媒粉受けに得られた触媒粉の粒度分布を示す図
【図５】バグフィルタ下の触媒粉受けに得られた触媒粉の粒度分布を示す図
【図６】スラリーの活性種濃度（貴金属担持量）と粘度との関係を示すグラフ図
【図７】スラリーの粘度と乾燥室下の触媒粉受けの触媒粉収率との関係を示すグラフ図
【図８】平均粒径０．８μｍの金属含有シリケート粒子構造を示す電子顕微鏡写真
【図９】平均粒径０．６μｍの金属含有シリケート粒子構造を示す電子顕微鏡写真
【図１０】平均粒径３．８μｍの金属含有シリケート粒子構造を示す電子顕微鏡写真
【符号の説明】
１  スラリータンク
２  チューブポンプ
３  乾燥室
４  電気ヒータ
５  一次サイクロン
６  バグフィルタ
７  排気ファン
８  アトマイザー
９  熱風室
12  排気装置
13，17，18  触媒粉受け
【図１】
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【図２】
0003550709.tif 000008
【図３】
0003550709.tif 000009
【図４】
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【図５】
0003550709.tif 000011
【図６】
0003550709.tif 000012
【図７】
0003550709.tif 000013
【図８】
0003550709.tif 000014
【図９】
0003550709.tif 000015
【図１０】
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