(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性接着剤を介して張り合わせてフィルム積層体を製造する際、フィルムを張合せて後、１ｋｇ／ｃｍ2Ｇ以上のガス加圧下、３５〜１００℃の温度範囲で接着剤を加熱半硬化させることを特徴とするフィルム積層体の製造方法。
【請求項２】
接着剤の加熱硬化を２〜１０ｋｇ／ｃｍ2Ｇの加圧下で行なうことを特徴とする請求項１記載のフィルム積層体の製造方法
【請求項３】
熱硬化性接着剤がポリアミド樹脂１００重量部に対して、エポキシ樹脂３〜６５重量部、フェノール樹脂１０〜１００重量部を必須成分として含有してなることを特徴とする請求項１記載のフィルム積層体の製造方法
【請求項４】
フィルム積層体がＴＡＢ用接着剤付テープであることを特徴とする請求項１または３記載のフィルム積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は３層以上のフィルムの積層体、例えば、可撓性積層フィルムや金属箔と可撓性フィルムの積層体の製造に関するものであり、化粧シートや、フレキシブルプリント回路基板、とくにＴＡＢ用テープの製造に利用できるフィルム積層体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
３層以上の可撓性プラスチックフィルム積層体、例えば、金属箔と可撓性プラスチックフィルムの積層体を製造する方法としては、一般にロールプレス法や平板プレス法などが知られている。（「接着技術マニュアル」第１５７ページ、（株）テクノ発行、１９７６年）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
フィルムを熱硬化性接着剤を介して張り合わせるときに積層間に空気が混入することは不可避であるが、その混入する空気による起泡を除去するために、ロールプレス法では速度を下げたり、平板プレス法ではガス抜きを数回繰り返す必要がある。そのため、生産性が低下し、コストアップになるなどの問題があった。またかかる気泡問題を解決するため、真空成形法たとえば、バキュームバッグ法（「強化プラスチックス」第３０４ページ、（株）産業図書発行、１９５７年）などが知られているが、装置が複雑であり且時間もかかるため生産上問題があった。
【０００４】
本発明の目的は、フィルム積層体、具体的には３層以上の可撓性プラスチックフィルム積層体、例えば、金属箔と可撓性プラスチックフィルムの積層体を張り合わせ時に、混入する空気により生ずる気泡を、短時間に効率よく除去できるフィルム積層体の製造方法を提供することにある。
【０００５】
これらの積層体中に混入した気泡は製品の外観を損なうばかりでなく、加熱硬化時に発泡しさらに大きな気泡となり、接着力の低下を引き起こしたり、積層体の強度、可撓性などの他の特性を低下させる。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
かかる本発明の目的は以下の構成をとることにより達成される。
【０００７】
すなわち、本発明は、熱硬化性接着剤を介して張り合わせてフィルム積層体を製造する際、フィルムを張合せて後、１ｋｇ／ｃｍ2Ｇ以上のガス加圧下、３５〜１００℃の温度範囲で接着剤を加熱半硬化させることを特徴とするフィルム積層体の製造方法である。
【０００８】
まず、本発明では熱硬化性接着剤を介してフィルムを張り合わせる。フィルムとしては、通常、可撓性プラスチックフィルムや金属箔が用いられる。可撓性プラスチックフィルムとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、ポリアミドなどのフィルムが用いられ、ポリエステル、ポリイミドフィルムがとくに好ましく用いられる。また、金属箔としては、アルミ箔、銅箔、ニッケル箔などが用いられ、銅箔がとくに好ましく用いられる。熱硬化性接着剤としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂単独でも、これらの樹脂にポリアミド樹脂やポリエステル樹脂、アクリル樹脂のような熱可塑性樹脂や、ゴム成分を混合したものでも良く、好ましくはポリアミド樹脂とエポキシ樹脂とフェノール樹脂が配合されたものが良い。たとえばＴＡＢ用接着剤付テープの場合には、ポリアミド樹脂１００重量部に対し、エポキシ樹脂３〜６５重量部、フェノール樹脂１０〜１００重量部を必須成分として含有してなり、必要に応じて硬化触媒、硬化促進剤０．１〜１０重量部を含有する熱硬化性接着剤が好ましく用いられる。
【０００９】
熱硬化性接着剤を介してフィルムを張り合わせる方法は特に限定されないが、例えばフィルムと硬化性接着剤付フィルムをロールプレスなどにより高速で仮接着をすることが好ましい。ロールプレス法は公知の方法で行なう。
【００１０】
ついで、本発明では、フィルムを張り合わせて後、１ｋｇ／ｃｍ２Ｇ以上のガス加圧下で接着剤を加熱硬化させることが重要である。
【００１１】
１ｋｇ／ｃｍ２Ｇ以上のガス加圧下で接着剤の硬化をすることにより混入する空気により生ずる気泡を消滅させながら、フィルム積層体を製造することができる。
【００１２】
加圧処理装置で短時間に効率よく気泡を消滅させるためには、圧力は１ｋｇ／ｃｍ２  Ｇ以上、好ましくは２〜１０ｋｇ／ｃｍ２  Ｇの範囲が適当である。圧力が１０ｋｇ／ｃｍ２  Ｇをこえると設備の費用が高くなり実用的ではない。接着剤を硬化させる温度、時間は接着剤の種類、硬化度により適宜選択しうる。たとえばＴＡＢ用接着剤付テープのようにＢステージ状態のものを製造する場合は、３５〜１００℃、好ましくは４５〜７０℃の温度で２〜２００時間、好ましくは１０〜５０時間の条件で硬化が行われる。
【００１３】
かかるガス加圧処理を行なうための装置は特に限定されないが、次のような装置を使用することができる。
【００１４】
すなわち、▲１▼材料を処理する加圧タンク本体、その本体を加圧するためのガス供給装置とこれらをコントロールする制御装置から構成され、▲２▼加圧タンク本体には加熱と冷却が可能で槽内部には温度を均一に保つための撹拌装置を設置し、本体を加圧するためのガスは通常は空気が用いられるが、材料の熱酸化を避けるため窒素などの不活性ガスを用い、▲３▼ガス加圧供給装置は、ガスボンベまたは、コンプレッサー等通常のガス供給装置を用い、▲４▼制御装置はガスの供給圧力や温度、時間のコントロール機能をもつ装置である。
【００１５】
【実施例】
以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、本実施例における各試験は次のようにして行った。
【００１６】
＜接着力測定方法＞
積層体の切断幅；１０ｍｍ
測定機；オリエンテック社製引っ張り試験機
測定部分のフィルムや金属箔などを９０°方向に引き剥がし、その時の剥離力を測定した。
【００１７】
＜気泡の数＞
積層体の透明部分を顕微鏡５０倍で観察し、１０μｍ以上の気泡の数をカウントし、１ｃｍ２  の数量として計算した。
【００１８】
実施例１
ポリアミド樹脂（ヘンケル社製“マクロメルト”６９０１）１００重量部、エポキシ樹脂（油化シェル社製“Ｅｐ８２８”）５０重量部、フェノール樹脂（群栄化学社製“ＰＳＭ４３２６”）４０重量部、硬化剤（２−エチル−４−メチルイミダゾール）５重量部からなる組成の接着剤を溶剤（モノクロルベンゼン／メタノール＝６０／４０）に１５重量％に溶解した接着剤含有塗料を、厚さ２５μｍ  のポリエステルフィルム上に塗布し、１４０℃５分間乾燥し、接着剤の厚さが１５μｍ  の２層構成フィルムとした。
【００１９】
この２層構成フィルムの接着剤面と厚さ２５μｍ  のポリイミドフィルムを合わせて、ロールプレスにより、加熱温度１５０℃、ロール線圧５ｋｇ／ｃｍ、速度３０ｍ／分で張り合わせてラミネートした。このようにして得られた３層積層体の接着剤層には気泡が１００μｍ  前後の大きさで２１２０個／ｃｍ２  あった。
【００２０】
この３層フィルム積層体を加圧熱処理装置により、加熱温度６０℃、空気圧力６ｋｇ／ｃｍ２  Ｇで３時間加圧熱処理した。加圧熱処理後の３層フィルム積層体の接着剤層には１０μｍ以上の起泡は観察されなかった。また、この接着剤層の接着力は１５０ｇ／ｃｍであった。
【００２１】
実施例２
実施例１と同じ組成の接着剤を溶剤（モノクロルベンゼン／メタノール＝６０／４０）に２０重量％に溶解した接着剤含有塗料を、厚さ２５μｍのポリエステルフィルム上に塗布し、１４０℃５分間乾燥し、接着剤の厚さが１８μｍ  の２層構成フィルムとした。
【００２２】
この２層構成フィルムの接着剤面と厚さ２５μｍのポリイミドフィルム“ユーピレックス”７５Ｓ（宇部興産社製）を合わせて、ロールプレスにより、加熱温度１２０℃、ロール線圧５ｋｇ／ｃｍ、速度８ｍ／分で張り合わせてラミネートした。このようにして得られた３層積層体の接着剤には気泡が５０μｍ  前後の大きさで１１５０個／ｃｍ２  あった。
【００２３】
この３層フィルム積層体を加圧熱処理装置により、加熱温度６０℃、空気圧力８ｋｇ／ｃｍ２  Ｇで３時間加圧熱処理した。加圧熱処理後の３層フィルム積層体の接着層には１０μｍ以上の気泡は観察されなかった。また、この接着剤層の接着剤は２３０ｇ／ｃｍであった。
【００２４】
この３層フィルム積層体は、ＴＡＢ用の接着剤付テープとして使用できた。
【００２５】
比較例１
実施例１と同様の方法で作成した３層フィルム積層体を、加熱温度６０℃、常圧で３時間熱処理した。熱処理後の３層フィルム積層体の接着層には、気泡が５０〜１００μｍ  前後の大きさで２０４０個／ｃｍ２  あり、ほとんど減少できなかった。接着力は８０ｇ／ｃｍであった。
【００２６】
比較例２
実施例１と同様の方法で作成した３層フィルム積層体を、真空度１１ｍｍＨｇのバキュウムバッグで加熱温度６０℃で３時間加熱処理した。加熱処理後の３層フィルム積層体の接着剤層には、気泡が５０μｍ  前後の大きさで１９２０個／ｃｍ２  あり、ほとんど減少できなかった。接着力は１０３ｇ／ｃｍであった。
【００２７】
結果をまとめて表１に示す。
【００２８】
【表１】
0003570520.tif 000002
【００２９】
【発明の効果】
本発明によると３層以上のフィルム積層体の張り合わせ時に混入する気泡を短時間に効率よく除去することができ、また、接着力も向上する。