(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性を有し、反応ガス流通用チャネルが形成された集電部と、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含有する樹脂組成物からなり、かつ前記チャネルに接続する反応ガス導入孔を備え、前記集電部の周端部を包囲するマニホールド部とを一体化してなり、前記集電部には樹脂バインダーが含まれていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記集電部が前記マニホールド部より高い導電性を有し、かつ前記マニホールド部が前記集電部より高い機械的強度を有することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記集電部のみに導電性フィラーが含まれていることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
導電性を有し、反応ガス流通用チャネルが形成された集電部と、前記集電部とは異なる組成を有し、かつ前記チャネルに接続する反応ガス導入孔を備え、前記集電部の周端部を包囲するマニホールド部とを一体化してなる燃料電池用セパレータの作製方法であって、
少なくとも樹脂バインダーと導電性フィラーとを原料として前記集電部を形成する工程と、前記集電部を型に配置した状態で、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含有する樹脂組成物からなるマニホールド部形成用材料を射出成形して前記集電部と前記マニホールド部とを一体化する工程とを有することを特徴とする燃料電池用セパレータの作製方法。
【請求項５】
導電性を有し、反応ガス流通用チャネルが形成された集電部と、前記集電部とは異なる組成を有し、かつ前記チャネルに接続する反応ガス導入孔を備え、前記集電部の周端部を包囲するマニホールド部とを一体化してなる燃料電池用セパレータの作製方法であって、
少なくとも樹脂バインダーと導電性フィラーとを原料として前記集電部を作製する工程と、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含有する樹脂組成物からなり、かつその面方向に２分割された前記マニホールド部を作製する工程と、前記集電部を前記マニホールド部で挟持して一体化させる工程とを有することを特徴とする燃料電池用セパレータの作製方法。
【請求項６】
導電性を有し、反応ガス流通用チャネルが形成された集電部と、前記集電部とは異なる組成を有し、かつ前記チャネルに接続する反応ガス導入孔を備え、前記集電部の周端部を包囲するマニホールド部とを一体化してなる燃料電池用セパレータの作製方法であって、
少なくとも樹脂バインダーと導電性フィラーとを原料として前記集電部を作製する工程と、前記集電部を型に配置した状態で、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含有する樹脂組成物からなるマニホールド部形成用材料を射出成形して前記集電部の一方の面に前記マニホールド部の片面を作製する工程と、前記一方の面側にマニホールド部が作製された集電部を型に配置した状態で、前記マニホールド部形成用材料を射出成形して前記集電部の他方の面に前記マニホールド部の他方の片面を作製する工程とを有することを特徴とする燃料電池用セパレータの作製方法。
【請求項７】
前記集電部のみに導電性フィラーが含まれることを特徴とする請求項４乃至６の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータの作製方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、各種燃料電池に利用されるセパレータに関する。
【０００２】
【従来の技術】
水素や化石燃料等を燃料とし、その燃料の酸化反応時における化学反応エネルギーを直接電気エネルギーに変換する装置が知られている。この装置は一般に燃料電池と称されている。
【０００３】
燃料電池にはいくつかの種類があるが、その一つに固体高分子型と呼ばれるものが知られている。固体高分子型の燃料電池１００は、図５に示されるように、正電極１０／固体高分子からなる電解質１１／負電極１２／セパレータ１０１が順次積層された構造を１セルとし、このセルを多数個直列及び並列に接続した構成を有している。また、通常、各電極１０，１２とセパレータ１０１，１０１との間には支持集電体１３が介在する。
【０００４】
セパレータ１０１は、その両面にチャネル（溝）１０４が形成されており、燃料ガス導入孔１０１ａ及び酸化剤ガス導入孔１０１ｂを通じてそれぞれのチャネル１０４に燃料ガスまたは酸化剤ガスが供給される。また、セパレータ１０１は冷却水導入孔１０１ｃを備え、冷却水を流通させる構造となっている。
【０００５】
基本的な燃料電池１００の動作は、以下のようなものである。尚、話しを簡略化するために一つのセルに着目して説明を行う。
【０００６】
動作においては、負電極１２側に水素等の酸化される燃料ガスが供給され、正電極１０側に酸素や空気等の酸化剤ガスが供給される。この燃料ガス及び酸化剤ガスは、セパレータ１０１の燃料ガス導入孔１０１ａ及び酸化剤ガス導入孔１０１ｂから導入され、セパレータ１０１の両面に形成されたチャネル１０４を流通する。
【０００７】
負電極１２においては、触媒材料の作用により、燃料ガスは電子と陽イオン（水素を燃料とした場合はプロトン）とに分解される。
【０００８】
この負電極１２側で発生した陽イオンは、電解質１１を透過して正電極１０側に移動し、正電極１０側を流れる酸素等の酸化剤ガスと接触する。
【０００９】
正電極１０は、負荷（図示せず）を介して負電極１２と接続されており、負電極１２で発生した電子は、負荷を介して正電極１０へと移動する。
【００１０】
正電極１０側では、電解質１１を透過してきた燃料の陽イオンが酸化剤によって酸化される。例えば、燃料ガスとして水素を利用し、酸化剤ガスとして酸素を利用した場合には、正電極１０側で酸素と水素との酸化反応が起こる。
【００１１】
この際、負電極１２において燃料から分離された電子が負荷を介して負電極１２側から正電極１０側へと移動し、正電極１０側での酸化反応に寄与する。この負電極１２側から正電極１０側への電子の移動によって起電力が発生する。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
一般に燃料電池１００は、多数のセルを直列に積層して接続し、所定の電圧が得られる構造となっている。セルの積層数は、数十〜数百以上となるのが普通である。
【００１３】
そして、この多数のセルを積層した構造において、隣り合うセル同士はセパレータ１０１によって分離される。
【００１４】
積層構造の端部分を除くと、セパレータ１０１の一方の面には、水素等の燃料ガスが流れ、他方の面には酸素等の酸化剤ガスが流れる。
【００１５】
当然のことながら、燃料ガスと酸化剤ガスとが混じり合ってはならないので、セパレータ１０１には両者を分離する機能が要求される。即ち、セパレータ１０１自体はガスが透過しない気密性が必要とされる。
【００１６】
また、セパレータ１０１は、積層されたセル同士を電気的に直接接続する部材でもあるから、その材質には高い電気導電性（低抵抗性）が要求される。
【００１７】
また、セパレータ１０１には、酸化の結果生成される水分に対する耐性（耐水性）、電解質中に含まれる電解質に対する耐腐食性、酸化剤に対する耐腐食性が要求される。
【００１８】
また、セパレータ１０１には、セルを積層した状態において強い圧縮力が加わるので、それに耐える高い強度が要求される。
【００１９】
上述したような要求事項を満足する構成として、以下に挙げるような技術がある。
【００２０】
その一つは、グラシイカーボン（焼成カーボン）とも称されるガラス質のカーボン材料を焼成することによって得たブロックから切削加工によってセパレータ１０１を得る技術である。
【００２１】
セパレータ１０１には、燃料ガスと酸化剤ガスとを流すためのチャネル１０４が形成されるが、グラシイカーボンは、焼成時における変形が大きいので、未焼成状態で成形し、その後に焼成する作製方法は利用できず、焼成によってブロック状のものを得た後に切削加工により必要とする形状を得る必要がある。
【００２２】
しかし、焼成されたグラシイカーボンは固く、切削加工には高いコストが必要となる。また切削ロスがあり、この点でも材料が無駄となり高コストとなる。
【００２３】
セパレータ１０１を得る他の技術としては、グラファイト粉末や膨張黒鉛粉末の炭素系の導電フィラーと樹脂とを混合あるいは混練し、この混合体あるいは混練体からセパレータ１０１を得る方法がある。
【００２４】
この方法では、モールド成形や熱プレスによって、低コストで所定の形状を得ることができる。即ち、所定のチャネル構造（ガスを均一に流すようなガス路の構造）を比較的簡単に得ることができる。
【００２５】
しかし、発電効率の点からはセパレータ１０１の導電性が高い方が好ましいが、そのためには導電性フィラーの配合量を多くしなければならず、その結果強度や成形性が低下するという問題が発生する。また、出発材料が粉体であるので、成形に際しての寸法安定性が悪いという問題がある。
【００２６】
また、セパレータ１０１には、燃料ガスや酸化剤ガスを所定のチャネル１０４内に閉じこめ、セルの外部に漏れ出ないようにする機能（シール機能）も必要とされるが、寸法安定性が低下するとこのシール機能が損なわれてしまう。
【００２７】
また、積層された状態において、セルには大きな圧縮力が加わるので、この圧縮力に耐える強度がセパレータ１０１には要求される。この圧縮力によってセパレータ１０１が変形したり、クラックが発生したり、一部が破損したりすると、前述したガスの気密性やシール性が損なわれ好ましくない。この点においても、炭素系の導電性フィラーの配合量を多くしたものは不利なことが分かっている。即ち、炭素系の導電性フィラーの配合量を多くすると、セパレータ１０１の強度が低下することが分かっている。
【００２８】
さらに導電フィラーの配合量を多くすると、ガスの非透過性が低下するという問題もある。
【００２９】
このように、燃料電池用のセパレータ１０１を得る技術において、
（１）グラシイカーボンを用いた方法は、生産コストの点で問題がある。
（２）グラファイト粉末や膨張黒鉛粉末等の導電性フィラーと樹脂材料とを用いた方法では、導電性と他の要求事項との両立が困難となる。
といった問題がある。
【００３０】
従って、本発明は、燃料電池用のセパレータにおいて、
・生産コストが安い。
・高導電性である。
・高い気密性を有する。
・高い寸法安定性を有する（生産品の寸法バラツキが小さい）。
・高い機械的強度を有する。
等の要求事項を同時に満足することができる技術を提供することを解決すべき課題とする。
【００３１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、導電フィラーと樹脂材料とで成る混練体から得る燃料電池用のセパレータにおいて、高い気密性や寸法安定性、機械的強度が必要とされる部分と、高い導電性が必要とされる部分とが異なる点に着目し、それぞれの部分において、最適な材料を用い、さらに集電部に樹脂バインダーが含まれていることを基本的な特徴とする。
【００３２】
即ち、上記の課題を解決するために、本発明に係る燃料電池用セパレータは、導電性を有し、反応ガス流通用チャネルが形成された集電部と、前記集電部とは異なる組成を有し、かつ前記チャネルに接続する反応ガス導入孔を備え、前記集電部の周端部を包囲し、非導電性フィラーを１０〜２０重量％以下の割合で含有する樹脂組成物からなるマニホールド部とを一体化してなり、前記集電部には樹脂バインダーが含まれていることを特徴とする。
【００３３】
同様の課題を解決するために、本発明に係る第１の作製方法は、上記燃料電池用セパレータの作製にあたり、少なくとも樹脂バインダーと導電性フィラーとを原料として前記集電部を形成する工程と、前記集電部を型に配置した状態で、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含有する樹脂組成物からなるマニホールド部形成用材料を射出成形して前記集電部と前記マニホールド部とを一体化する工程とを有することを特徴とする。
【００３４】
また、本発明に係る第２の作製方法は、上記燃料電池用セパレータの作製にあたり、少なくとも樹脂バインダーと導電性フィラーとを原料として前記集電部を作製する工程と、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含有する樹脂組成物からなり、かつその面方向に２分割された前記マニホールド部を作製する工程と、前記集電部を前記マニホールド部で挟持して一体化させる工程とを有することを特徴とする。
【００３５】
また、本発明に係る第３の作製方法は、上記燃料電池用セパレータの作製にあたり、少なくとも樹脂バインダーと導電性フィラーとを原料として前記集電部を作製する工程と、前記集電部を型に配置した状態で、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含有する樹脂組成物からなるマニホールド部形成用材料を射出成形して前記集電部の一方の面に前記マニホールド部の片面を作製する工程と、前記一方の面側にマニホールド部が作製された集電部を型に配置した状態で、前記マニホールド部形成用材料を射出成形して前記集電部の他方の面に前記マニホールド部の他方の片面を作製する工程とを有することを特徴とする。
【００３６】
【作用】
本発明の燃料電池用セパレータは、集電部とマニホールド部とに分割するとともに、集電部については、気密性や寸法安定性、機械的強度を犠牲にして、導電性フィラーを多量に配合して高い導電性を有する樹脂材料で構成する。
【００３７】
他方、マニホールド部については、気密性や寸法安定性、機械的強度を優先するために導電性フィラーを少量配合、好ましくは全く含まず、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含む樹脂材料で構成する。また、マニホールド部を高抵抗（実質的に絶縁体）とすることができるので、マニホールド部には電流が流れず、ジュール熱に起因する電力損失がない構造を実現できる。また、マニホールド部から発電電力が支持部を介して逃げてしまうことを防ぐことができる。また、集電部にも樹脂材料を含ませることにより、集電部におけるシール機能、寸法安定性、強度、成形性といった要求事項を満足させる。
【００３８】
こうして、電力損失が少なく、かつ高い気密性や寸法安定性、機械的強度を有する燃料電池用のセパレータを得ることができる。
【００３９】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に関して詳細に説明する。
図５に例示したセパレータ１０１の構造において、中央部のチャネル１０４が形成された部分１０２には、発生した電力を集電するための機能、即ち高導電性が要求される。本発明において、この部分１０２を集電部と呼ぶ。
【００４０】
他方、セパレータ１０１の周辺部（縁の部分）１０３には、セル外にガスを漏らさないためのシール性が要求されることから、高い機械的強度及び高い寸法安定性が要求される。また、ガスを透過しない物性も要求される。本発明において、この部分をマニホールド部と呼ぶ。
【００４１】
本発明は、この点に着目し、セパレータ１０１の中央部の集電部１０２では、導電性フィラーを配合させて導電性を優先し、他方でセパレータ１０１の周辺部のマニホールド部１０３では導電性フィラーを配合しないで強度や寸法安定性を優先した構造とする。また、集電部１０２には樹脂バインダーを配合し、集電部に必要な強度や寸法安定性を確保する。
【００４２】
こうすることで、前述した要求事項を同時に満足したセパレータ１０１を得ることができる。
【００４３】
マニホールド部１０３は、チャネル１０４が形成された集電部１０２の周端部を囲むようにして存在するフレーム状の部分であり、燃料ガスや酸化剤ガスが漏れ出ないようにするシール機能を有し、また燃料ガス導入孔１０１ａや酸化剤ガス導入孔１０１ｂ、冷却水導入孔１０１ｃを備える。
【００４４】
また、マニホールド部１０３は、大きな圧縮力が働く部分でもあり、またシール性が要求されることから、高い機械的強度と高い寸法安定性とが要求される。
【００４５】
従って、マニホールド部１０３は、電気性能を犠牲にして他の要求事項を追求したものとすればよい。そこで、マニホールド部１０３は全体を、非導電性フィラーを１０〜２０重量％の割合で含む樹脂材料で構成する。機械的強度等に問題がなければ、少量の導電性フィラーを配合することもできる。これにより、導電性フィラーを含有する集電部１０２との密着性が良くなる。但し、マニホールド部１０３の導電率が高くならないように注意する必要がある。
【００４６】
樹脂材料としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ナイロン樹脂、液晶ポリエステル樹脂等を単独で、もしくは混合して用いることができる。下記表にマニホールド部１０３の組成を例示するが、これらの中で、特に液晶ポリエステル樹脂に１０〜２０重量％のガラス繊維を混合した樹脂組成物が好ましいと言える。
【００４７】
【表１】
0003548447.tif 000002
【００４８】
一方、集電部１０２は導電性を備え、その両面に燃料ガスや酸化剤ガスを流通させるためのチャネル１０４が形成されている。また、マニホールド部１０３との一体化のために、チャネル１０４を取り囲むようにエッジ部１０２ａが形成されている（図２（ａ）参照）。
【００４９】
この集電部１０２は、導電性フィラーを樹脂バインダで結着して得られる。導電性フィラーとしては、カーボン、黒鉛、膨張黒鉛等の粉体を単独で、もしくは混合して用いることができる。これらの中で、特に膨張黒鉛は低い電気抵抗が得られるため好ましく、これを単独でもしくは主成分として使用する。一方、バインダとなる樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、液晶ポリエステル樹脂等を単独で、もしくは混合して用いることができる。
【００５０】
下記表に集電部１０２の組成を例示するが、導電性フィラーとして膨張黒鉛を単独で使用する場合は６０重量％以上、もしくは主成分とする場合は７０重量％以上とし、また樹脂としてエポキシ樹脂またはフェノール樹脂を使用することが好ましいと言える。尚、下記表から明らかなように、電気的な性能を第１に追求する集電部といえども樹脂バインダーを配合することにより、導電性と同時に他の要求事項を満足させることができる。
【００５１】
【表２】
0003548447.tif 000003
【００５２】
上記集電部１０２とマニホールド部１０３とを一体化して、本発明の燃料電池用セパレータ１０１が完成する。一体化の方法に関しては、プレス成形の他、後述される実施形態に示す方法が好ましい。得られたセパレータ１０１は、図１に示されるように、その中央部に集電部１０２が配置され、その周囲をマニホールド部１０３で包囲して構成されており、図５に示した従来のセパレータ１０１と同様の外観を呈する。
【００５３】
上記において、集電部１０２とマニホールド部１０３とで構成樹脂材料を異なるものとしてもよい。この場合、集電部１０２とマニホールド部１０３との馴染みが良く、両者の一体性が損なわれないような材料の組み合わせを選択することが重要となる。
【００５４】
以下、製造工程を挙げて更に説明する。
（第１の実施の形態）
ここでは、図２を参照して、集電部１０２とマニホールド部１０３とが一体成形されたセパレータ１０１の作製方法を説明する。
【００５５】
先ず、図２（ａ）に示すように、集電部形成材料（例えば、膨張黒鉛７０重量部とエポキシ樹脂３０重量部との混合物）を成形して、両面にチャネル１０４及びエッジ部１０２ａが形成された集電部１０２を作製する。成形方法としては、プレス成形や射出成形が可能である。次いで、図２（ｂ）に示すように、この集電部１０２を型に装着した状態で、マニホールド形成用材料（例えば、液晶ポリエステル樹脂８０重量部とガラス繊維２０重量部との混合物）を射出成形してセパレータ１０１を一体成形する。
【００５６】
こうして、マニホールド部１０３は絶縁性で、高い機械的強度と高い寸法安定性とを有するものとし、集電部１０２はフィラーの混入により高導電性を有する構造が実現される。
【００５７】
（第２の実施の形態）
図３に示されるように、前記集電部形成材料を成形して、両面にチャネル１０４及びエッジ部１０２ａが形成された集電部１０２を作製する。また、前記マニホールド部形成材料を成形して、マニホールド部１０３となる一対の部材３０１，３０２を作製する。この部材３０１，３０２は、マニホールド部１０３をその面方向に２分割した構造となっている。成形方法は、何れもプレス成形や射出成形が可能である。また、部材３０１，３０２の厚みは、集電部１０２のチャネル１０４を形成する隔壁１０４ａの高さと同一とする。
【００５８】
そして、部材３０１，３０２が集電部１０２のエッジ部１０２ａを挟持するように、集電部１０２と部材３０１，３０２とを一体化させることにより、本発明のセパレータ１０１が完成する。尚、一体化には、接着剤やピンを用いることができる。
【００５９】
本実施の形態で示す作製工程では、プレス成形や射出成形を用いた場合に懸念される、機械的強度の低い集電部１０２のエッジ部１０２ａの破損を防止することができる。
【００６０】
（第３の実施の形態）
図４（Ａ）に示されるように、前記集電部形成材料を成形して、両面にチャネル１０４及びエッジ部１０２ａが形成された集電部１０２を作製する。次いで、集電部１０２を型に入れ、図４（Ｂ）に示すように射出成形法により、エッジ部１０２ａの一方の面上にマニホールド部１０３の面方向半分の部分（マニホールド部材）４０１を形成する。引き続き、図４（Ｃ）に示すように射出成形法により、エッジ部１０２ａの他方の面にマニホールド部１０３の残りの部分（マニホールド部材）４０２を形成する。こうして、部材４０１と４０２とにより集電部１０２のエッジ部１０２ａが保持され、本発明のセパレータ１０１が完成する。
【００６１】
本実施の形態で示す作製工程は、マニホールド部１０３を作製する射出成形を２段階に分けることで、マニホールド部１０３の射出成形時における集電部１０２のエッジ部１０２ａに加わる圧力を軽減して、破損を抑制することができる。
【００６２】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、
・生産コストが安い。
・高導電性である。
・高い気密性を有する。
・高い寸法安定性を有する（生産品の寸法バラツキが小さい）。
・高い機械的強度を有する。
等の要求事項を同時に満足することができる燃料電池用のセパレータを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るセパレータの外観を示す斜視図である。
【図２】本発明に係るセパレータの作製工程の一例を示す図である。
【図３】本発明に係るセパレータの作製工程の他の例を示す図である。
【図４】本発明に係るセパレータの作製工程の他の例を示す図である。
【図５】燃料電池の概略を示す分解構成図である。
【符号の説明】
１０      正電極
１１      電解質
１２      負電極
１３      支持集電体
１００      燃料電池
１０１      セパレータ
１０１ａ    燃料ガス導入孔
１０１ｂ    酸化剤ガス導入孔
１０１ｃ    冷却水導入孔
１０２      集電部（セパレータの中央部）
１０２ａ    集電部（セパレータのエッジ部）
１０３      マニホールド部（セパレータの周辺部）
１０４      チャネル
１０４ａ    チャネルの隔壁
３０１      マニホールド部材
３０２      マニホールド部材
４０１      マニホールド部材
４０２      マニホールド部材
【図１】
0003548447.tif 000004
【図２】
0003548447.tif 000005
【図３】
0003548447.tif 000006
【図４】
0003548447.tif 000007
【図５】
0003548447.tif 000008