(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応器中で触媒の存在下に、オレフィンと、水素及び一酸化炭素を含むオキソガスとをヒドロホルミル化反応させて、アルデヒド類を製造する方法において、
反応器へのオレフィンのフィード流量及びパージガスの流量の調節機構を設け、
所望のｎ−アルデヒド／イソ−アルデヒド比を有するアルデヒド類を得るための反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値を設定し、
該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、
検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を目標値に維持するために必要な、オレフィンのフィード流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、オレフィンのフィード流量を制御し、且つ、同時に、
ヒドロホルミル化反応を制御するための反応器圧力の目標値を設定し、
反応器圧力の目標値に対応する圧力を検出し、
検出された圧力と、反応器圧力の目標値との偏差に基づいて、反応器圧力を前記目標値に維持するために必要な、パージガスの流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、パージガスの流量を制御することを特徴とするアルデヒド類の製造方法。
【請求項２】
反応器中で触媒の存在下に、オレフィンと、水素及び一酸化炭素を含むオキソガスとをヒドロホルミル化反応させて、アルデヒド類を製造する方法において、
反応器へのオレフィンのフィード流量及びパージガスの流量の調節機構を設け、
所望のｎ−アルデヒド／イソ−アルデヒド比を有するアルデヒド類を得るための反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値を設定し、
該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、
検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を目標値に維持するために必要な、パージガスの流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、前記パージガスの流量を制御し、且つ、同時に、
ヒドロホルミル化反応を制御するための反応器圧力の目標値を設定し、
反応器圧力の目標値に対応する圧力を検出し、
検出された圧力と、反応器圧力の目標値との偏差に基づいて、反応器圧力を前記目標値に維持するために必要な、オレフィンのフィード流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、前記オレフィンのフィード流量を制御することを特徴とするアルデヒド類の製造方法。
【請求項３】
反応器気相の一部を反応器から抜き出し、抜き出されたガスをパージガス
と反応器に戻されるリサイクルガスとに分割し、該リサイクルガスの一酸化炭素分圧を検出する請求項１又は２に記載のアルデヒド類の製造方法。
【請求項４】
反応器気相の一酸化炭素分圧を制御するために必要な調節機構の
操作量を入力とし、一酸化炭素分圧の計算値を出力とする所定の信号伝達関数を有し、
ヒドロホルミル化反応をシミュレートするためのプロセスモデルをコンピュータ内に記憶させ、
所定の周期毎に順次生起する複数の入力から成る入力系列を順次選択してプロセスモデルの入力とし、
プロセスモデルの出力に基づいて将来の出力系列を順次算出し、
算出された将来の出力系列の内、予定された将来の一酸化炭素分圧の目標値との差異が小さな１つの出力系列を選定し、
選定された１つの出力系列に対応する入力系列に基づいて操作量を設定する請求項１ないし３のいずれかに記載のアルデヒド類の製造方法。
【請求項５】
１つの出力系列の選定が、最小２乗法に従って行われる請求項４に記載のアルデヒド類の製造方法。
【請求項６】
パージガスの流量及び組成に関する信号を検出し、少なくとも該パージガスの流量及び組成に関する信号に基づいて、信号伝達関数の係数を算出する請求項４又は５に記載のアルデヒド類の製造方法。
【請求項７】
オキソガスのフィード流量及び組成に関する信号を検出し、該流量及び組成に関する信号、及び検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に関する信号に基づいて操作量が決定される請求項４ないし６のいずれかに記載のアルデヒド類の製造方法。
【請求項８】
オキソガスのフィード流量及び組成に関する信号を更に検出し、該流量及び組成に関する信号、及び検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に関する信号に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を制御するために必要な調節機構の操作量が決定される請求項１ないし６のいずれかに記載のアルデヒド類の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、水素及び一酸化炭素を含有するオキソガスとオレフィンとを反応させるヒドロホルミル化反応に際して、反応器気相中の一酸化炭素分圧を調節して生成物のノルマルアルデヒドとイソアルデヒドとの生産比率を制御する方法に関する。
【０００２】
更に原料中の不純物濃度が大きく変化する場合においても、所望アルデヒドの単位時間当たりの生産量を一定に保つことのできるアルデヒド類の製造方法に関する。
【０００３】
【従来の技術】
従来から、オキソガスとオレフィンとを原料とするヒドロホルミル化反応によって、ノルマルアルデヒドとイソアルデヒドとを含むアルデヒドを生成するプロセスが採用されている。このプロセスでは、オキソガス中の一酸化炭素分圧（濃度）を調節してヒドロホルミル化反応器気相中の一酸化炭素分圧を制御することにより、ノルマルアルデヒドとイソアルデヒドとの生産比率（以下、アルデヒドの生産比率と呼ぶ）を所望の値に制御する方法が知られている。
【０００４】
更に、一般的にはアルデヒドの単位時間当たりの生産量（以下、アルデヒドの生産レートと呼ぶ）は、オレフィンのフィード流量を一定に制御することで、一定に保たれており、又、反応器圧力は、パージガスの流量あるいはオキソガスのフィード量により調節されている。
【０００５】
図１はヒドロホルミル化反応が行われる一般的なプロセスのシステム系統図を略図で示している。同図において、システムはヒドロホルミル化反応器１と気液分離器２とを備えており、この反応器１には、オレフィン供給ライン１１、オキソガス供給ライン１２及び触媒供給ライン１４からそれぞれ原料及び触媒が供給されている。反応器から抜き出され、気液分離器２において分離されたガス状のリサイクルガスは、リサイクルガス供給ライン１３を介して再び反応器１に戻されて、原料のオレフィンと反応してアルデヒドを生成する。生成されたアルデヒドは、アルデヒド生成物抜き出しライン１５から取り出される。パージ調節弁９はメタン等のイナートガスの蓄積を抑制するために設けられ、間欠的あるいは連続的に作動して反応器気相の一部をパージする。なお、本図において、リサイクルガスライン１３は削除することも可能である。
【０００６】
反応器気相中の一酸化炭素分圧の目標値は、所望のアルデヒドの生産比率との相関関係によって決められる。この目標値に基づいて反応器気相中の一酸化炭素分圧を制御する方法として、従来、下記の制御方法Ａ又はＢのような制御が行われてきた。
【０００７】
制御方法Ａ
反応器中で触媒の存在下に、オレフィンと、水素及び一酸化炭素を含むオキソガスとをヒドロホルミル化反応させて、アルデヒドを製造する方法において、水素のフィード流量を調節可能なフィード調節弁、オレフィンのフィード流量を調節可能なフィード調節弁、オキソガスのフィード流量を調節可能なフィード調節弁及び前記反応器気相の一部をパージ可能なパージ調節弁を設け、所望のｎ−アルデヒド／イソ−アルデヒド比（以下ｎ／ｉ比と称す）を有するアルデヒド類を得るための、反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値を設定し、該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、検出された一酸化炭素分圧を目標値に調節するため、原料のオキソガス中の一酸化炭素濃度の調整が行われる。この調整は、水素供給ライン１６を介してオキソガス中に導入されるフィード水素量の調整によって行われる。フィード水素量の制御は、例えばＰＩＤ（比例・積分・微分）制御装置によって行われる。
【０００８】
制御方法Ｂ
ソ連特許ＳＵ１５５５３２３には、前記制御方法Ａのオキソガス中に導入される水素の代わりに一酸化炭素のフィード量を調節することによって反応器気相の一酸化炭素分圧を制御する方法が記載されている。
上記制御方法Ａあるいは制御方法Ｂの選択、つまりフィード対象を水素又は一酸化炭素のどちらにするかは、原料オキソガスの組成によって適宜選択される。
【０００９】
更に上記制御方法Ａ及び制御方法Ｂにおいては、前記反応器気相の一部をパージするパージ流量、オキソガスのフィード流量及びオレフィンのフィード流量からなる群の内の１つを調節することによって、反応器圧力が調整される。
【００１０】
アルデヒドの生産比率（ｎ／ｉ比）及び生産レートは、製品の需要に応じてしばしば変更される。例えば制御方法Ａ又はＢにおいて、アルデヒドの生産比率を変更する場合には、新しい生産比率に基づいて反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値が決定され、この目標値に基づいて水素あるいは一酸化炭素のフィード量が新たに定められ、定められたフィード水素量あるいは一酸化炭素量がＰＩＤ制御のための設定値として与えられる。目標値の設定はオペレータによって行われ、その後この目標値に基づいて、フィード水素量あるいは一酸化炭素量が前記設定値に一致するようにＰＩＤ制御される。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
更に、反応器気相の一酸化炭素分圧の制御と同時に、反応器圧力を制御する方法としては、以下の制御方法Ｃ及びＤのような方法が考えられる。
【００１２】
制御方法Ｃ
反応器中で触媒の存在下にオレフィンと、水素及び一酸化炭素を含むオキソガスとをヒドロホルミル化反応させて、アルデヒドを製造する方法において、反応器へのオキソガスのフィード流量及びオレフィンのフィード流量の調節機構を設け、所望のｎ／ｉ比を有するアルデヒド類を得るための、反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値を設定し、該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に基づいて反応器気相の一酸化炭素分圧を目標値に維持するために必要なオキソガスのフィード流量の調節機構の操作量を求め、該操作量に基づいてオキソガスのフィード流量を制御し、且つ、同時にヒドロホルミル化反応を制御するための反応器圧力の目標値を設定し、該反応器圧力の目標値に対応する圧力を検出し、検出された反応器圧力と目標値との偏差に基づいて、反応器圧力を前記目標値に維持するために必要な、オレフィンのフィード流量の調節機構の操作量を求め、該操作量に基づいてオレフィンのフィード流量を制御するアルデヒド類の製造方法。
【００１３】
制御方法Ｄ
反応器中で触媒の存在下にオレフィンと水素及び一酸化炭素を含むオキソガスとをヒドロホルミル化反応させて、アルデヒドを製造する方法において、反応器へのオキソガスのフィード流量及びオレフィンのフィード流量の調節機構を設け、所望のｎ／ｉ比を有するアルデヒド類を得るための反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値を設定し、該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を目標値に維持するために必要な、オレフィンのフィード流量の調節機構の操作量を求め、該操作量に基づいてオレフィンのフィード流量を制御し、且つ、同時にヒドロホルミル化反応を制御するための反応器圧力の目標値を設定し、該反応器圧力の目標値に対応する圧力を検出し、検出された反応器圧力と目標値との偏差に基づいて、反応器圧力を前記目標値に維持するために必要な、オキソガスのフィード流量の調節機構の操作量を求め、該操作量に基づいてオキソガスのフィード流量を制御するアルデヒド類の製造方法。
【００１４】
しかしながら、制御方法Ｃ，Ｄの場合には、原料オレフィン及びオキソガスを、反応器圧力および一酸化炭素分圧の制御に使用することにより、オレフィンの反応器へのフィード流量が変化することとなり、ヒドロホルミル化反応器へのオレフィンのフィード流量を一定に調整することができず、アルデヒドの生産レートを一定に保持することが困難である。
【００１５】
従って、従来のアルデヒド類の製造方法では、以下のような問題があった。
▲１▼  ヒドロホルミル化反応ではプロセスの時定数が大きく、操作因子の変化、例えばフィードガスの組成の変化によって反応器気相中の一酸化炭素分圧が大きくあふれることから、操作因子の目標値の設定の際に、目標値を多段階に設定変更する必要があり、オペレータの負担となる。
【００１６】
▲２▼  上記の理由から、操作因子の目標値、例えば水素量のフィード量の目標値の設定を変更する際に、オペレータの熟練度に従い操作結果に個人差が生じ、目標値の変更時にプロセスが不安定になりがちである。
▲３▼  アルデヒドの単位時間当たりの生産量（生産レート）をかえると、プロセスの特性が変化するので、一酸化炭素分圧の制御が特に不安定になる。
【００１７】
▲４▼  原料ガス中に水素、一酸化炭素及びオレフィン以外の成分が多い場合、反応器気相中のパラフィンその他イナートガスの分圧が高くなるため、オキソガスに導入されるフィード水素量やフィード一酸化炭素量の制御のみでは、一酸化炭素分圧を所望の範囲内に制御することが困難である。
▲５▼  原料中の不純物の濃度が変化した場合、例えばオレフィン中のパラフィンの濃度が変化した場合、オレフィンの反応器へのフィード流量を一定にしていては、アルデヒドの生産レートを所望の値に調整できない。
【００１８】
本発明は、従来のアルデヒド類の製造方法の問題に鑑み、反応器気相の一酸化炭素分圧の制御が容易であり、従ってアルデヒドの生産比率を所望の値に容易に調整可能であり、更に原料純度が大きく変化した場合においても、アルデヒドの生産レートを一定に保つことが可能となる、アルデヒド類の製造方法を提供することを目的とする。
【００１９】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するため、本発明のアルデヒド類の製造方法は、反応器中で触媒の存在下に、オレフィンと、水素及び一酸化炭素を含むオキソガスとをヒドロホルミル化反応させてアルデヒドを製造する方法において、以下の制御方法Ｅ〜Ｇによって達成される。
【００２０】
制御方法Ｅ
反応器へのオレフィンのフィード流量及びオキソガスのフィード流量並びに反応器気相からのパージガスの流量の調節機構を設け、
所望のｎ−アルデヒド／イソ−アルデヒド比を有するアルデヒド類を得るための反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値、及び反応器圧力の上限値を設定し、
反応器圧力を該上限値以下に維持しつつ、
該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、
検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を目標値に維持するために必要な調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、オレフィンのフィード流量、オキソガスのフィード流量及びパージガスの流量のいずれか１つを制御することを特徴とするアルデヒド類の製造方法。
【００２１】
制御方法Ｆ
反応器へのオレフィンのフィード流量及びパージガスの流量の調節機構を設け、
所望のｎ−アルデヒド／イソ−アルデヒド比を有するアルデヒド類を得るための反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値を設定し、
該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、
検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を目標値に維持するために必要な、オレフィンのフィード流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、オレフィンのフィード流量を制御し、
且つ、同時に、
ヒドロホルミル化反応を制御するための反応器圧力の目標値を設定し、
反応器圧力の目標値に対応する圧力を検出し、
検出された圧力と、反応器圧力の目標値との偏差に基づいて、反応器圧力を前記目標値に維持するために必要な、パージガスの流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、パージガスの流量を制御することを特徴とするアルデヒド類の製造方法。
【００２２】
制御方法Ｇ
反応器へのオレフィンのフィード流量及びパージガスの流量の調節機構を設け、
所望のｎ−アルデヒド／イソ−アルデヒド比を有するアルデヒド類を得るための反応器気相の一酸化炭素分圧の目標値を設定し、
該目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、
検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を目標値に維持するために必要な、パージガスの流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、前記パージガスの流量を制御し、
且つ、同時に、
ヒドロホルミル化反応を制御するための反応器圧力の目標値を設定し、
反応器圧力の目標値に対応する圧力を検出し、
検出された圧力と、反応器圧力の目標値との偏差に基づいて、反応器圧力を前記目標値に維持するために必要な、オレフィンのフィード流量の調節機構の操作量を求め、
該操作量に基づいて、前記オレフィンのフィード流量を制御することを特徴とするアルデヒド類の製造方法。
【００２３】
以上の制御方法Ｅ〜Ｇの構成によって、所望の生産比率及び生産レートでアルデヒドを製造することが可能であり、目標値の変更に際し反応器気相の一酸化炭素濃度が大きく振れることを防止できる。更に、原料オレフィンの純度が変化した場合においてアルデヒドの生産レートの変動を最小限に抑えることができる。
【００２４】
本発明の好適な実施態様では、反応器気相の一部を反応器から抜き出し、抜き出されたガスをパージガスと反応器に戻されるリサイクルガスとに分割し、該リサイクルガスの一酸化炭素分圧を検出する。
【００２５】
上記好適な実施態様では、反応器気相の一酸化炭素分圧を制御するために必要な調節機構の操作量を入力とし、一酸化炭素分圧の計算値を出力とする所定の信号伝達関数を有し、ヒドロホルミル化反応をシミュレートするためのプロセスモデルをコンピュータ内に記憶させ、所定の周期毎に順次生起する複数の入力からなる入力系列を順次選択してプロセスモデルの入力とし、プロセスモデルの出力に基づいて将来の出力系列を順次算出し、算出された将来の出力系列の内、予定された将来の一酸化炭素分圧の目標値との差異が小さな１つの出力系列を設定し、選定された１つの出力系列に対応する入力系列に基づいて操作量を設定するように構成する。
【００２６】
上記好適な実施態様においては、出力系列の選定は、例えば最小２乗法に従って行われる。
上記好適な実施態様によると、変更を行うオペレータの熟練度に拘わらず安定なプロセスの制御が可能となる。
また、上記好適な実施態様では、前記パージガスの流量及び組成に関する信号を検出し、少なくとも該パージガスの流量及び組成に関する信号に基づいて、信号伝達関数の係数を求めるように構成することができ、かかる構成を採用すると、反応器気相の一酸化炭素分圧の大きな変動が押さえられ、安定な制御が可能となる。
【００２７】
更に、オレフィン純度が大きく変動した場合においても、オレフィンの供給量が純度変化によって生じるフィード流中の純オレフィン量の変化を補償する方向に変化して、アルデヒドの生産レートの変動が最小限に押さえられる。
更に本発明において、オキソガスのフィード流量及び組成に関する信号を検出し、該流量及び組成に関する信号、及び検出された一酸化炭素分圧と目標値との偏差に関する信号に基づいて、反応器気相の一酸化炭素分圧を制御するために必要な調節機構の操作量を決定するように構成することができ、この構成を採用すれば、フィードされるオキソガスの大きな組成変動にも拘わらず、反応器気相の一酸化炭素濃度を所望の範囲に制御でき、フィードされる原料の純度が大きく変化した場合においても、アルデヒドの生産レートの変動を最小限にできる。
【００２８】
【好適な実施の態様】
本発明において、ヒドロホルミル化反応の原料として使用されるオレフィンは、分子内にオレフィン性二重結合を少なくとも１つ有する有機化合物であれば特に制限はない。例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、ブタジエン、ペンテン、ヘキセン、ヘキサジエン、オクテン、オクタジエン、デセン、ヘキサデセン、オクタデセン等が挙げられる。
【００２９】
本発明においては、触媒として、第ＶＩＩＩ族金属錯体、例えば、鉄、コバルト、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスシウム、イリジウム、白金から成る群から選ばれた少なくとも１つの金属を含み、更に、有機リン化合物、例えばトリアリールホスフィン等のホスフィン又はホスファイト等の配位子を含有する有機化合物含有溶液に可溶な錯体が用いられる。
【００３０】
ヒドロホルミル化反応を行うにあたって、反応溶媒の使用は必須ではないが、必要ならば、ヒドロホルミル化反応に不活性な溶媒を存在させることができる。好ましい溶媒の具体例としては、トルエン、キシレン、ドデシルベンゼン等の芳香族炭化水素化合物、アセトン、ジエチルケトン、メチルエチルケトン等のケトン類、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類、酢酸エチル、ジ−ｎ−オクチルフタレート等のエステル類が挙げられる。
【００３１】
反応に供される水素と一酸化炭素の混合ガスとしては、オキソガス又は水性ガスが用いられる。本明細書では、これらを総称してオキソガスと呼ぶ。
ヒドロホルミル化反応プロセスを行う際の反応条件としては、従来から採用されている条件が採用できる。例えば、反応温度は、室温〜２００℃、好ましくは５０℃〜１５０℃の範囲から選ばれ、反応圧力は通常、常圧〜２００気圧、好ましくは５〜１００気圧、特に好ましくは５〜５０気圧の範囲から選ばれる。水素と一酸化炭素のモル比（Ｈ２  ／ＣＯ）は通常、１０／１〜１／１０、好ましくは１／１〜６／１の範囲から選択される。ヒドロホルミル化反応の反応方式としては、撹拌型反応槽または気泡塔型反応槽中で行われる連続方式が採用できるが、好ましくは、撹拌型反応槽を用いるのがよい。
【００３２】
本発明においては、反応生成物であるアルデヒドの所望の生産比率に相関して求められる反応器気相中のＣＯ分圧を、例えばＰＩＤ制御方式における目標値として設定し、この設定に基づいてパージガスの流量、オキソガスのフィード流量、又はオレフィンのフィード流量を制御することで、反応器気相中のＣＯ分圧を、前記目標値となるように制御する。
【００３３】
以下、本発明の特に好適な実施の態様について更に詳述する。この実施の態様では、アルデヒド類の製造に際して、１．ＣＯモデル予測制御、２．プロセスゲインスケジューリング、３．フィードフォワード制御の各手法が採用される。
【００３４】
１．ＣＯモデル予測制御
まず、制御に先立って、制御用コンピュータ内に所定の伝達関数を有するプロセスモデルを格納しておく。プロセスモデルとしては、例えば、むだ時間を含む一次遅れ系のモデルを採用する。このモデルの伝達関数Ｇ（ｓ）は次の式で表される。
【００３５】
【数１】
Ｇ（ｓ）＝｛ＫＰ  ／（１＋ＴＰ  ｓ）｝・ｅｘｐ（−ＴＬ  ｓ）    （１）
ここで、ＫＰ  はプロセスゲイン、ＴＰ  は時定数で過去のプロセス応答より求められた値、ＴＬ  はむだ時間で過去のプロセス応答より求められた値、ｓはラプラス変数である。
【００３６】
図２は、ＣＯモデル予測制御における制御の様子を説明するためのグラフである。同図において、アルデヒドの生産比率の変更に従い、現在時刻ｔでＣＯ分圧目標値Ｒが階段状に変更されている。このような場合、制御に必要な操作量は、現在のＣＯ分圧と目標値のＣＯ分圧との偏差に基づいて、プロセスモデル予測制御により決定される。その手順は以下の通りである。
【００３７】
ステップ１
与えられたＣＯ分圧目標値Ｒから、より滑らかな波形を有する目標値参照軌道ｙＲ  を算出する。急激な目標値の変更により、システムが不安定になることを回避するためである。目標値参照軌道ｙＲ  の一例を図２に示した。
【００３８】
ステップ２
プロセスモデルに基づいて、τを制御周期とし、破線で例示した入力ｕの現在時刻ｔから時刻ｔ＋Ｍτまでの間の入力系列をパラメータとして、将来時刻ｔ＋Ｌτから時刻ｔ＋（Ｌ＋Ｐ）τ迄の出力予測系列（反応器気相のＣＯ分圧）を表現する。これは以下のようにして行われる。なお、Ｍ、Ｐ、及びＬは各々、Ｍ：操作量決定区間（Ｃｏｎｔｒｏｌ  Ｈｏｒｉｚｏｎ）、Ｐ：出力・目標値一致希望区間（Ｃｏｉｎｃｉｄｅｎｃｅ  Ｈｏｒｉｚｏｎ）、Ｌ：出力・目標値一致希望区間開始時点であり、これらは、制御系設計の際に定めてある。
いま、ｙＭ  （ｔ＋Ｌ）を、１つの入力系列からプロセスモデルによって直接求められる将来の時刻ｔ＋ＬτにおけるＣＯ分圧のモデル予測値とすると、この予測値を含むモデル予測系列ＹＭ  は、
【００３９】
【数２】
ＹＭ  ＝〔ｙＭ  （ｔ＋Ｌ），・・・，ｙＭ  （ｔ＋Ｌ＋Ｐ−１）〕Ｔ  
と表すことができる。
【００４０】
また、ｙＰ  （ｔ＋Ｌ）を、前記ＣＯ分圧のモデル予測値ｙＭ  （ｔ＋Ｌ）の補正によって得られる、時刻ｔ＋Ｌτにおける出力予測値とすると、この出力予測値を含む、将来の時刻ｔ＋Ｌτから時刻ｔ＋（Ｌ＋Ｐ−１）τの間の１つの出力予測系列（ＣＯ分圧）ＹＰ  は、同様に、
【００４１】
【数３】
ＹＰ  ＝〔ｙＰ  （ｔ＋Ｌ），・・・，ｙＰ  （ｔ＋Ｌ＋Ｐ−１）〕Ｔ  
と表すことができる。
【００４２】
モデル予測系列ＹＭ  を補正して出力予測系列ＹＰ  を求めるために、プロセスモデル補正項を求める。この場合、現在の時刻ｔにおけるＣＯ分圧の実測値ｙ（ｔ）と、過去のデータによってプロセスモデルから求められた現在時刻における出力推定値ｙＭ  （ｔ）との差を補正項とする。
上記補正のための系列Ｙ及びＹＭＯを次のように定義する。
【００４３】
【数４】
Ｙ  ＝〔ｙ（ｔ），・・・，ｙ（ｔ）〕
ＹＭＯ＝〔ｙＭ  （ｔ），・・・，ｙＭ  （ｔ）〕
上記のように定義すると、出力予測系列ＹＰ  は以下のように表わされる。
【００４４】
【数５】
ＹＰ  ＝ＹＭ  ＋Ｙ−ＹＭＯ                          （２）
ここで、モデル予測系列ＹＭ  と前記現在時刻の出力推定値ｙＭ  （ｔ）を含む系列ＹＭＯとの間には次の関係
【００４５】
【数６】
ＹＭ  ＝ＹＭＯ＋ＡＦ  ・ΔＵＭ  ＋ＡＯ  ・ΔＵＯ          （３）
がある。モデル予測系列ＹＭ  は上式（３）に基づいて求められる。モデル予測系列ＹＭ  が求められると、式（２）に基づいて出力予測系列ＹＰ  が求められる。
【００４６】
式（３）の式の右辺第２項は将来の予測項、第３項は過去のデータに基づく予測項である。第２項におけるＡＦ  は、予測モデルの応答系列であり、式
【００４７】
【数７】
0003577734.tif 000002
で表される。なお、この式中ａｋ  は伝達関数で定まるステップ応答系列で、
【００４８】
【数８】
ａｋ  ＝Ｏ                                        （Ｏ≦ｋτ≦ＴＬ  ）
ａｋ  ＝ＫＰ  ｛１−ｅｘｐ（−（ｋτ−ＴＬ  ）／ＴＰ  ）｝  （ＴＬ  ≦ｋτ）  （４）
ａｋ  ＝ａａ                                        （ｓ＜ｋ）
と表される。
【００４９】
また、式（３）の第２項におけるΔＵＭ  は、時刻ｔから時刻ｔ＋Ｍ−１までの入力パラメータから成る１つの入力系列、即ちその間の各時刻における、パージガスの流量、オキソガスのフィード流量又は、オレフィンのフィード流量等の制御量に対応する系列である。ΔＵＭ  は、各時刻の制御量を表すパラメータΔｕ（ｔ）からΔｕ（ｔ＋Ｍ１）までによって、
【００５０】
【数９】
ΔＵＭ  ＝〔Δｕ（ｔ），Δｕ（ｔ＋１），・・・，Δｕ（ｔ＋Ｍ−１）〕Ｔ  
と表される。各パラメータの選定によって、式（３）の将来の予測項が計算される。
式（３）の右辺第３項におけるＡＯ  及びΔＵＯ  は各々、ＡＯ  ：プロセス特性行列、ΔＵＯ  ：操作量入力系列であり、
【００５１】
【数１０】
0003577734.tif 000003
と表される。このＡＯ  及びΔＵＯ  により、式（３）の第３項が求められる。
【００５２】
上記の如く、プロセスコンピュータは、予め定められた所定の順序で、上記入力系列ΔＵＭ  の各パラメータを選択することで、入力系列を１つづつ順次選択して逐次プロセスモデルに入力する。プロセスモデルの出力から順次得られたモデル予測系列ＹＭ  に対して、式（２）に基づいて補正が行われ、出力予測系列ＹＰ  が順次得られる。
【００５３】
ステップ３
ステップ２でプロセスモデルに基づいて得られた将来の出力予測系列ＹＰ  と、ステップ１で求めた参照軌道ｙＲ  における将来時刻ｔ＋Ｌτから時刻ｔ＋（Ｌ＋Ｐ）τ迄の区間の値との差が最小となるような１つの入力系列を、最小２乗法を用いて算出する。即ち、上記順次に算出される出力予測系列ＹＰ  の内、参照軌道ｙＲ  によって規定される参照軌道系列と最も近い出力を与える１つの出力予測系列が、次に示す式（５）を用いて選択される。
【００５４】
【数１１】
Ｍｉｎｉｍｉｚｅ｜｜ＹＰ  −ＹＲ  ｜｜２              （５）
ここで、ＹＲ  は参照軌道系列である。
参照軌道系列ＹＲ  は、現在の時刻における出力から、例えば次の式で求めることができる。
【００５５】
【数１２】
ＹＲ  ＝Ａ・Ｆ・ｙ（ｔ）＋（Ｉ−Ａ）・Γ
ここで、Ａ、Γ、及びＦは各々、Ａ：重みベクトル、Γ：出力・目標値一致希望区間における目標値ベクトル、Ｆ：単位行列であり、以下の式で表される。なお、式中αはパラメータで、０＜α＜１、γ（ｔ）は時刻ｔにおける目標値、Ｉは単位行列である。
【００５６】
【数１３】
Ａ＝〔α，α２  ，・・・，αＰ  〕Ｔ  
Ｆ＝ｄｉａｇ〔１，１，・・・，１〕Ｔ  
Γ＝〔γ（ｔ＋Ｌ），・・・，γ（ｔ＋Ｌ＋Ｐ−１）〕Ｔ  
【００５７】
このようにして、将来の目標値に最も近い出力を与えることができる一つの出力予測系列ＹＰ  が求められると、この出力予測系列を与える入力系列が決定され、この入力系列に基づいて調節機構の操作量が順次選択される。
【００５８】
２．プロセスゲインスケジューリング
ヒドロホルミル化反応器において生産レートが変更された場合、プロセスの特性がそれに応じて変化し、特に式（１）の伝達関数Ｇ（ｓ）の係数ＫＰ  であるプロセスのゲインの変化が著しい。従って、生産レート変更時にも安定して制御を維持するために、式（１）のプロセスモデルにおけるプロセスゲインを自動的に変更する。この手法はゲインスケジューリングと呼ばれる。本実施態様の内制御方式Ｆでは、ゲインスケジューリングは以下のようにして行われる。
Ｐｔ  をパージされるガスのトータルパージ流量、ＰＨ２、ＰＣＯ、Ｐｉ  及びＰＯ  を各々、トータルパージ流量中のＨ２  、ＣＯ、イナート分及びオレフィンの流量とすると、
【００５９】
【数１４】
Ｐｔ  ＝ＰＨ２＋ＰＣＯ＋Ｐｉ  ＋ＰＯ                                （６）
で示される。ここでＡＨ２、ＡＣＯ、Ａｉ  及びＡＯ  を各々パージガス中のＨ２  、ＣＯ、イナート分及びオレフィンの流量とすると式（６）から
【００６０】
【数１５】
ＡＣＯ＝ＰＣＯ／Ｐｔ  ＝ＰＣＯ／（ＰＣＯ＋ＰＨ２＋Ｐｉ  ＋ＰＯ  ）        （７）
となる。ＡＣＯを全微分すると
【００６１】
【数１６】
0003577734.tif 000004
が得られる。式（８）に式（７）を代入すると
【００６２】
【数１７】
0003577734.tif 000005
となる。また定義から
【００６３】
【数１８】
ＡＣＯ＝ＰＣＯ／Ｐｔ                      （１０）
ＡＨ２＝ＰＨ２／Ｐｔ                      （１１）
ＡＯ  ＝ＰＯ  ／Ｐｔ                      （１２）
Ａｉ  ＝Ｐｉ  ／Ｐｔ                      （１３）
【００６４】
定常状態では原料ガス組成、反応温度はほとんど一定で安定しているので、流量変動に比して、組成変動は無視できるので
【００６５】
【数１９】
ｄＰＣＯ＝ＡＣＯ・ｄＰｔ                                  （１４）
ｄＰＨ２＝ＡＨ２・ｄＰｔ                  （１５）
ｄＰＯ  ＝ＡＯ  ・ｄＰｔ                  （１６）
ｄＰｉ  ＝Ａｉ  ・ｄＰｔ                  （１７）
また反応量をｙ、オレフィンのフィード流量ＦＯ  とすると
【００６６】
【数２０】
ＦＯ  ＝ｙ＋ＰＯ                        （１８）
定常状態において、反応量ｙは一定であるので（１８）を微分すると
【００６７】
【数２１】
ｄＦＯ  ＝ｄＰＯ                        （１９）
となる。
（１９）に（１６）を代入し
【００６８】
【数２２】
ｄＦＯ  ＝ＡＯ  ・ｄＰｔ                  （２０）
を得る。
（９）に、（１０）〜（１７）及び（２０）を代入すると、
【００６９】
【数２３】
0003577734.tif 000006
【００７０】
ここで（２２）の左辺は単位量のオレフィンのフィード流量の変化に対するＣＯ分圧の変化、即ち式（１）で定義しているプロセスゲインＫＰ  である。
従って
【００７１】
【数２４】
0003577734.tif 000007
【００７２】
と表される。プロセスゲインをこの式（２３）に従って変更することにより、プロセス応答を正確に表現できる伝達関数がその都度得られる。
また、制御方法Ｅ、Ｇについても同様の手順で、プロセスゲインを得ることができる。
従って、一定周期で、プロセスデータＡｉ  、ＡＣＯ、ＡＯ  及びＰｔ  を検出部から取り込み、上式（２３）に従ってＫＰ  の値を求め、プロセスモデルのゲインＫＰ  の値を変化させることで、プロセスモデルにおけるゲインスケジューリングが可能となる。
【００７３】
３．フィードフォワード制御
本実施態様の内、制御方式Ｆの方式について説明する。反応器気相のＣＯ分圧は、フィードオキソガス中の組成変動の影響を受ける。そこでフィードオキソガス中のＣＯ濃度変動を補償するために、フィードフォワード制御を行い、オレフィンのフィード流量ＦＯ  を制御する。ここでｕをパージガスの流量、ＣＣＯ、ＣＯ  を反応器気相のＣＯ分圧、オレフィン濃度（分圧）、Ｆｉｎをオキソガスのフィード流量及びＢＣＯをフィードオキソガス中ＣＯ分圧、ｙを反応量とすると、反応器まわりのマスバランスより
【００７４】
【数２５】
ＦｉｎＢＣＯ＝ｙ＋ｕ・ＣＣＯ              （２４）
又反応量ｙは
ｙ＝ＦＯ  −ｕ・ＣＯ                    （２５）
（２３）に（２４）を代入し時間微分すると
【００７５】
【数２６】
0003577734.tif 000008
更に、イナート持ち込み量は一定、又、Ｈ２  濃度（分圧）は一定に制御されているので、ＣＯ  ＋ＣＣＯ＝一定となる。
従って、
【００７６】
【数２７】
0003577734.tif 000009
【００７７】
が成立する。従ってフィードオキソガス中のＣＯ分圧ＢＣＯに変動が生じた場合には、式（２７）に基づいてオレフィンのフィード流量ＦＯ  を変化させることで、フィードオキソガス中のＣＯ変動が補償される。
また、制御方法Ｅ、Ｇについても、同様の手順でＣＯ濃度変動を補償することができる。
【００７８】
図面を参照して本発明を更に詳しく説明する。本発明の第一の実施態様のアルデヒド類の製造方法は、例えば、従来技術で説明した図１の系統図のシステムにおいて行われる。制御方式Ｆに於ては、反応器気相のＣＯ分圧の所望値を、ＰＩＤ制御装置における目標値として設定し、この目標値及び反応器気相のＣＯ濃度の検出量に基づき、反応器１に供給されるオレフィンのフィード流量を調節する。オレフィンのフィード流量の調節は、フィード調節弁２０の開度調節によって行われ、反応器気相中のＣＯ濃度が、前記目標値に一致するように制御される。
【００７９】
図３は本発明の第二の実施態様のアルデヒド類の製造方法を実施するシステムの系統図を示す。同図において、このシステムは、反応器１、気液分離器２、パージ調節弁９、オキソガスフィード調節弁１０、オレフィンフィード調節弁２０、各系統配管、及び制御部８を有しており、所定の位置には信号検出部及び操作部が設けられ、制御用配線を介してこれらと制御部８とが結ばれている。
以下、図３により、リサイクルガスの一酸化炭素分圧を検出した場合の制御方法Ｆの説明を行う。
【００８０】
反応器１には、オレフィン供給ライン１１、オキソガス供給ライン１２が原料フィードのために接続されており、オキソガス供給ライン１２には水素ガス供給ライン１６が接続されている。反応器１には更に、触媒供給ライン１４、製品のアルデヒドを取り出すためのアルデヒド生成物抜出しライン１５、気液分離器２との間の連絡ライン１７、１８、及び気液分離器２からリサイクルガスを抜き出して反応器１に戻すためのリサイクルガス供給ライン１３が接続されている。
【００８１】
リサイクルガス供給ライン１３の気液分離器２側には、リサイクルガスパージ調節弁９が設けられており、このパージ調節弁９の出口側にはパージガス組成分析計３及びリサイクルガスパージ流量計４が設置されている。また、リサイクルガス供給ライン１３には、反応器１に供給されるリサイクルガス中のＣＯ濃度分析のためにＣＯ分析計５が配置されている。オキソガス供給ライン１２には、オキソガスの流量を調節するフィード調節弁１０、オキソガスの流量を検出する流量計６、及びその成分を測定するためのＣＯ分析計７が配置されている。また、オレフィン供給ライン１１には、フィード調節２０及び流量計２１が配置されている。
【００８２】
制御部８は、反応プロセス全体を制御するプロセスコンピュータで構成されており、機能的に、各検出部にて検出されたデータを一旦記憶するデータ記憶部８１、フィードオキソガスの組成変動を補償するためのフィードフォワード（ＦＦ）制御部８２、リサイクルガス中のＣＯ濃度をその目標値に従って制御するためのフィードバック（ＦＢ）制御部８３、プロセスモデルを算出するためのモデル算出部８５、算出されたモデルが格納されるモデル８４、及びフィード流量コントローラ８６から成る。フィードバック制御部８３には、リサイクルガス中のＣＯ濃度の目標値ｍが、必要に応じてオペレータから入力される。制御部８は、ＤＣＳ（分散型コンピュータシステム）として構成することができ、また、各制御部の信号はＤＤＣ（直接デジタル制御）の制御信号として出力することもできる。
【００８３】
上記のように構成されたシステムにおいて、反応器１には、各供給ライン１１、１２、１３、１４、１６を経由して、オレフィン、オキソガス、リサイクルガス、触媒、及び水素ガスが、反応条件に応じた供給レートで連続的に供給されている。反応器１内部で、オレフィンとオキソガスとが、触媒の存在下に所定の温度及び圧力下でヒドロホルミル化反応することにより、ノルマルアルデヒド及びイソアルデヒドが所望の比率で生成される。得られたアルデヒド生成物は、液状成分として反応器１の下部よりアルデヒド生成物抜出しライン１５を経由して連続的に抜き出される。
【００８４】
一方、反応器１内のガス状成分は、反応器１の塔頂から抜出しライン１７を経由して気液分離器２に抜き出され、気液分離器２内で気液分離する。気液分離器２内の液相は、液戻りライン１８を経由して再び反応器１内に戻り、また、気相のガス状成分は、リサイクルガス供給ライン１３を経由して、反応器１にその底部から戻される。
【００８５】
フィードオキソガスの組成変動は、フィードフォワード制御部８２からの操作信号ｊによって補償できる。このフィードフォワード制御は、反応器１まわりのマスバランスより導出される前記式（２７）に基づいて行われるものである。オキソガス中ＣＯ分析計７によって検出されるオキソガス中のＣＯ濃度信号ａ、リサイクルガス中ＣＯ分析計５によって検出されるリサイクルガス中のＣＯ濃度信号ｃ、及びオキソガス流量計６によって検出されるオキソガス流量信号ｂの各信号は、一旦データ記憶部８１に取り込まれ、更にデータ記憶部８１から、フィードフォワード制御用データｅとしてフィードフォワード制御部８２内に取り込まれる。この信号に基づいて、フィードフォワード制御部８２は、フィードフォワード操作信号ｊを算出する。
【００８６】
また、アルデヒド生成物のノルマルアルデヒドとイソアルデヒドとの比率を所望の比率とするために、反応器１内に戻るリサイクルガスのＣＯ濃度の目標値が設定されている。この目標値に従う制御は、フィードバック操作信号ｋに基づいて行われ、オレフィンフィード調節弁２０の開度を調節することによって可能となる。
【００８７】
フィードバック操作信号ｋの算出は以下のようにして行われる。リサイクルガス中のＣＯ分圧計５によって検出されるリサイクルガス中のＣＯ濃度信号ｃが、一旦データ記憶部８１に取り込まれる。フィードバック制御部８３は、これらの信号をフィードバック制御用データｆとして一定周期で取り込む。ＣＯ分圧（濃度）目標値ｍはフィードバック制御部８３に記憶されている。
【００８８】
プロセスゲインＫＰ  の算出は以下のようにして行われる。パージガス組成分析計３によって得られるパージガス中の成分組成（ＣＯ及びイナート成分）を示すパージガス組成信号ｎ、及びリサイクルガスパージ流量計４で検出されたパージガス流量信号ｄが、一旦データ記憶部８１に取り込まれる。
【００８９】
モデル算出部８５は、プロセスモデル算出用データｈを一定周期で取り込み、このデータに基づいて前記式（２３）の演算処理を行い、プロセスゲインを算出する。算出されたプロセスゲインは、プロセスモデル変更情報ｉとしてモデル８４に与えられ、モデル８４において、プロセスモデルの伝達関数（式（１））の変更に使用される。フィードバック制御部８３は、モデル８４からこのプロセスモデル情報ｇを受けて、前記式（２）〜式（５）に基づいて、演算処理を行う。この演算処理により、ＣＯの予測濃度とその目標値ｍとの差が最小となるオレフィンのフィード流量が、フィードバック操作量ｋとして得られる。
【００９０】
上記のように各々算出されたフィードフォワード操作量ｊとフィードバック操作量ｋとは、フィード流量コントローラ８６で加算されてその設定値とされる。この設定値は、オレフィンフィード調節弁２０にその開度調節のためのオレフィンのフィード流量操作信号１として与えられる。なお、この構成に代えて、フィードフォワード操作量ｊ又はフィードバック操作量ｋの何れかを操作量として、オレフィンフィード調節弁２０に与えてもよい。
【００９１】
【実施例】
以下に実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【００９２】
実施例１
図１系統図の構成で、制御方法Ｅの方式を用いて、プロピレン中のプロパンを短時間に２．５ｗｔ％増加させた場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力の制御を行わず、フィードプロピレン中のプロパンを短時間で２．５ｗｔ％増加させ、且つ、リサイクルガス中の一酸化炭素濃度をその目標値になるように、パージ流量を調節して反応器内の一酸化炭素分圧の制御を行った。
その結果図４に示すように、プロピレンの反応速度及び反応器内の一酸化炭素分圧は所定の範囲内に収まっており、良好に制御されている。
【００９３】
比較例１
図１系統図の構成で、プロピレン中のプロパンが２．５ｗｔ％短時間に増加した場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力（全圧）をパージ流量を調節して所定圧に維持しながら、フィードプロピレン中のプロパンを短時間で２．５ｗｔ％増加させた。
その結果図５に示すように、プロピレンの反応速度は所定の範囲内に収まっているが、反応器内の一酸化炭素分圧は大きく変化してしまった。
【００９４】
実施例２
図１系統図の構成で、制御方法Ｅの方式を用いて、プロピレンのフィード流量を２時間かけて１０％増加させた場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力の制御を行わず、プロピレンのフィード流量を短時間で１０％増加させ、且つ、リサイクルガス中の一酸化炭素濃度をその目標値になるように、パージ流量を調節して反応器内の一酸化炭素分圧の制御を行った。
その結果図６に示すように、反応器内の一酸化炭素分圧は所定の範囲内に収まっており、良好に制御されている。
【００９５】
比較例２
図１系統図の構成で、プロピレンのフィード流量を２時間かけて１０％増加させた場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力（全圧）をパージ流量を調節して所定圧に維持しながら、プロピレンのフィード流量を２時間かけて１０％増加させた。
その結果図７に示すように、反応器内の一酸化炭素分圧は大きく変化してしまった。
【００９６】
実施例３
図１系統図の構成で、制御方法Ｆの方式を用いて、プロピレン中のプロパンを短時間に１０ｗｔ％増加させた場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力（全圧）をパージ流量を調節して所定圧に維持しながら、フィードプロピレン中のプロパンを短時間で１０ｗｔ％増加させ、且つ、リサイクルガス中の一酸化炭素濃度をその目標値になるように、プロピレンのフィード流量を調節して反応器内の一酸化炭素分圧の制御を行った。
その結果図８に示すように、プロピレンの反応速度及び反応器内の一酸化炭素分圧は所定の範囲内に収まっており、良好に制御されている。
【００９７】
比較例３
図１系統図の構成で、プロピレン中のプロパンを短時間に１０ｗｔ％増加させた場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力（全圧）をパージ流量を調節して所定圧に維持しながら、フィードプロピレン中のプロパンを短時間で１０ｗｔ％増加させ、且つ、リサイクルガス中の一酸化炭素濃度をその目標値になるように、オキソガスのフィード流量を調節して反応器内の一酸化炭素分圧の制御を行った。
その結果図９に示すように、反応器内の一酸化炭素分圧は所定の範囲内に収まっているが、プロピレンの反応速度は大きく変化してしまった。
【００９８】
実施例４
図１系統図の構成で、制御方法Ｆの方式を用いて、プロピレン中のプロパンを短時間に１０ｗｔ％減少させた場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力（全圧）をパージ流量を調節して所定圧に維持しながら、フィードプロピレン中のプロパンを短時間で１０ｗｔ％減少させ、且つ、リサイクルガス中の一酸化炭素濃度をその目標値になるように、プロピレンのフィード流量を調節して反応器内の一酸化炭素分圧の制御を行った。
その結果図１０に示すように、プロピレンの反応速度、及び反応器内の一酸化炭素分圧は所定の範囲内に収まっており、良好に制御されている。
【００９９】
比較例４
図１系統図の構成で、プロピレン中のプロパンを短時間に１０ｗｔ％減少させた場合の反応の制御性についてシミュレーションにより調査した。すなわち、反応器圧力（全圧）をパージ流量を調節して所定圧に維持しながら、フィードプロピレン中のプロパンを短時間で１０ｗｔ％減少させ、且つ、リサイクルガス中の一酸化炭素濃度をその目標値になるように、オキソガスのフィード流量を調節して反応器内の一酸化炭素分圧の制御を行った。
その結果図１１に示すように、反応器内の一酸化炭素分圧は所定の範囲内に収まっているが、プロピレンの反応速度は大きく変化してしまった。
【０１００】
【発明の効果】
以上説明したように本発明によると、目標値の変更に際して反応器気相中のＣＯ濃度が大きく振れることはなく、所望の値に目標値を設定するのみで生成するアルデヒドのｎ／ｉ比を所望の値に維持することができるので、オペレータの負担が軽減され、さらに、原料の大きな濃度変化時にもアルデヒドの生産量を一定に維持することができる。
【０１０１】
また、コンピュータ内に所定の伝達関数を有するプロセスモデルを格納し、モデル予測制御を行う構成を採用すれば、目標値の変更が特に急激な場合でも、大きな制御の振れを伴うことなくその変更に対応して安定に制御できるので、変更を行うオペレータの熟練度に拘らず安定なプロセス制御が特に容易となる。
上記伝達関数の係数を、プロセスから得られたデータによって順次変更する構成を採用すれば、生産レートが大きく変更された場合でも、プロセスは、オペレータによる特別な操作を要することなく、安定な制御を維持することができる。
【０１０２】
更に、所定の関数に基づいてパージ流量、オキソガスのフィード流量又はオレフィンのフィード流量を変化させてフィードオキソガスの組成の変動を補償する構成を採用すれば、フィードオキソガスの組成の大きな変動或いは相違に拘らず、反応器気相中のＣＯ濃度を所望の範囲内に容易に制御できるので、所望の比率のアルデヒドの生産が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】従来及び本発明の第一実施態様のアルデヒド類の製造方法を実施するシステムの構成を示す系統図である。
【図２】本発明の制御を説明するためのグラフである。
【図３】本発明の第二の実施態様のアルデヒド類の製造方法を示すためのシステム系統図である。
【図４】本発明の実施例１で得られた制御結果を示す図である。
【図５】本発明の比較例１で得られた制御結果を示す図である。
【図６】本発明の実施例２で得られた制御結果を示す図である。
【図７】本発明の比較例２で得られた制御結果を示す図である。
【図８】本発明の実施例３で得られた制御結果を示す図である。
【図９】本発明の比較例３で得られた制御結果を示す図である。
【図１０】本発明の実施例４で得られた制御結果を示す図である。
【図１１】本発明の比較例４で得られた制御結果を示す図である。
【符号の説明】
１：ヒドロホルミル化反応器（反応器）
２：気液分離器
３：パージガス組成分析計
４：リサイクルガスパージ流量計
５：リサイクルガス中ＣＯ分析計
６：オキソガス流量計
７：オキソガス中ＣＯ分析計
８：制御部
９：リサイクルガスパージ調節弁
１０：フィードガス調節弁
２０：フィードオレフィン調節弁
８１：データ記憶部
８２：フィードフォワード制御部
８３：フィードバック制御部
８４：モデル
８５：モデル算出部
８６：パージ流量コントローラ
【図１】
0003577734.tif 000010
【図２】
0003577734.tif 000011
【図３】
0003577734.tif 000012
【図４】
0003577734.tif 000013
【図５】
0003577734.tif 000014
【図６】
0003577734.tif 000015
【図７】
0003577734.tif 000016
【図８】
0003577734.tif 000017
【図９】
0003577734.tif 000018
【図１０】
0003577734.tif 000019
【図１１】
0003577734.tif 000020