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　特願２００１−３０４７８９「有機エレクトロルミネッセンス素子」拒絶査定不服審判事件〔平成１４年　６月２１日出願公開、特開２００２−１７５８８５〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯及び本願発明
　本願は、平成１１年１２月２２日（優先権主張　平成１０年１２月２８日）に特許出願した特願２０００−５９３０６９号の一部を平成１３年１０月１日に新たな特許出願としたものであって、平成１８年１月１７日付けで手続補正がなされ、平成１９年２月１日付けで拒絶査定がなされ、これに対して平成１９年３月１５日に審判請求がなされ、その後、当審において平成２０年６月１７日付けで拒絶理由通知がなされたものである。
　本願の特許請求の範囲の請求項１乃至１０に係る発明は、平成１８年１月１７日付けの手続補正書により補正された明細書の記載からみて、その請求項１乃至１０に記載されたとおりのものと認められるところ、その請求項２に記載された発明（以下、「本願発明」という。）は次のとおりのものである。
　
「少なくとも一対の電極間に挟持された有機発光層を含む有機化合物層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、該有機発光層をハロゲン含有化合物からなる不純物の濃度が５００ｐｐｍ未満の有機化合物材料で形成した有機エレクトロルミネッセンス素子であって、該有機化合物材料が、
【化１】
　
　
　
　（式中、Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルケニル基、アルコキシ基、アリーロキシ基、アミノ基又は複素環基を表し、これらは同一でも異なるものであってもよい。ｒ１及びｒ２は、それぞれ独立に、０又は１〜５の整数を表す。ｒ１及びｒ２が、それぞれ独立に、２以上の整数であるとき、Ｒ１同士及びＲ２同士は各々同一でも異なるものであってもよく、Ｒ１同士及びＲ２同士は結合して環を形成してもよい。Ｌ１は単結合又はアリーレン基を表し、アリーレン基は、アルキレン基、−Ｏ−、−Ｓ−又は−ＮＲ−（ここでＲはアルキル基又はアリール基を表す）が介在するものであってもよい。また、Ｒ３及びＲ４は、それぞれ独立に、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アルケニル基、アルコキシ基、アリーロキシ基、アミノ基又は複素環基を表し、これらは同一でも異なるものであってもよい。ｒ３及びｒ４は、それぞれ独立に、０又は１〜５の整数を表す。ｒ３及びｒ４が、それぞれ独立に、２以上の整数であるとき、Ｒ３同士及びＲ４同士は各々同一でも異なるものであってもよく、Ｒ３同士及びＲ４同士は結合して環を形成してもよい。Ｌ２は単結合又はアリーレン基を表し、アリーレン基は、アルキレン基、−Ｏ−、−Ｓ−又は−ＮＲ−（ここでＲはアルキル基又はアリール基を表す）が介在するものであってもよい。）、
　
【化２】
　
　
（式中、Ａ１〜Ａ４は、それぞれ独立に、炭素数６〜１６のアリール基を表す。これらのアリール基は、水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アリール基又はアミノ基により置換されていてもよい。また、Ａは単結合、アリーレン基又はポリアリーレン基であり、置換されていてもよい。）、
　
【化３】
　
　
（式中、Ａｒは、それぞれ独立にアリーレン基又はポリアリーレン基であり、Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基又はアリール基である。ｎは１〜６の整数である。）、
　
【化４】
　
　
　
（式中、Ａｒ１〜Ａｒ４は、それぞれ独立に、アリール基であり、少なくとも一つは、以下に示すスチリル基で置換されているものである。
【化５】
　
　
　（Ｒ８〜Ｒ１０は、それぞれ独立に、水素、アルキル基又はアリール基である。））、
及び
　
【化６】
　
　
（式中、Ａｒ’，Ａｒ’’，Ｘ，Ｙは、それぞれ独立に、アリール基を示す。）
の中から選ばれる少なくとも一種類である有機エレクトロルミネッセンス素子。」
　
２．引用例
　これに対して、当審において平成２０年６月１７日付けで通知した拒絶の理由に引用した特開平８−４８６５６号公報（以下、「引用例１」という。）、及び同じく特開平８−２８３４１６号公報（以下、「引用例２」という。）には、以下の事項が記載されている。
　
ａ．引用例１；
　
　有機ＥＬ素子用化合物および有機ＥＬ素子に関するもので、
記載事項ア．【特許請求の範囲】【請求項１】、【請求項３１】
「【請求項１】下記化１で表されるテトラアリールジアミン誘導体である有機ＥＬ素子用化合物。
　
　
　
［化１において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、それぞれアリール基、アルキル基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アミノ基またはハロゲン原子を表し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４のうちの少なくとも１個はアリール基である。ｒ１、ｒ２、ｒ３およびｒ４は、それぞれ０または１〜５の整数であり、ｒ１、ｒ２、ｒ３およびｒ４の和は１以上の整数であり、少なくとも１個のアリール基がＲ１〜Ｒ４として存在する。Ｒ５およびＲ６は、それぞれアルキル基、アルコキシ基、アミノ基またはハロゲン原子を表し、これらは同一でも異なるものであってもよい。ｒ５およびｒ６は、それぞれ０または１〜４の整数である。］
【請求項３１】請求項１〜３０のいずれかの有機ＥＬ素子用化合物の少なくとも１種以上を含有する層を少なくとも１層有する有機ＥＬ素子。」
　
記載事項イ．【従来の技術】の項中【０００４】
「また一方、有機ＥＬ素子は、蛍光性有機化合物を含む薄膜を、陰極と陽極とで挟んだ構成を有し、前記薄膜に電子および正孔（ホール）を注入して再結合させることにより励起子（エキシトン）を生成させ、このエキシトンが失活する際の光の放出（蛍光・燐光）を利用して発光させる素子である。」
　
記載事項ウ．【００２２】
「第二に、この有機ＥＬ素子用化合物を用いることにより、発光寿命が長く、耐久性・信頼性の高い高輝度な有機ＥＬ素子を実現することである。特に、素子の駆動時の電圧上昇や電流のリーク、部分的な非発光部の出現・成長、さらには初期の輝度低下を抑えた高信頼性の高輝度発光素子を実現することである。」
　
記載事項エ．【０１７９】
「本発明の化合物は、発光層、正孔注入輸送層のいずれにも適用可能であるが、正孔注入輸送性が良好であるので、正孔注入輸送層に用いることが好ましい。」
　
記載事項オ．【０２６４】〜【０２６８】
「【０２６４】＜実施例１＞
Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラ（３−ビフェニリル）ベンジジン（化合物Ｎｏ．Ｉ−１）の合成
　２０００ｍｌの常圧水添装置にｍ−ニトロビフェニル２５０ｇの（１．２６ｍｏｌ）、５％Ｐｄ−Ｃ１２．５ｇ、エタノール１２５０ｍｌを仕込み、室温にて理論量の水素ガスを吸収させた。濾過して触媒を除去し、濾液を溶媒留去して、２１２ｇのｍ−アミノビフェニルを得た（収率９９．９％）。さらに、ｍ−ニトロビフェニルを２５４ｇ（１．２８ｍｏｌ）とした以外は同スケールにてもう１バッチ反応させて、２１５ｇのｍ−アミノビフェニルを得た（収率９９．７％）。
【０２６５】１００００ｍｌの反応容器に、濃塩酸７７５ｍｌ、水７７５ｍｌ、氷７７５ｇを仕込み、ｍ−アミノビフェニル１２５ｇ（０．７４０ｍｏｌ）を加えて懸濁させた。これに０℃以下で亜硝酸ナトリウム５６．３ｇ（０．８１６ｍｏｌ）の７５０ｍｌ水溶液を３０分間滴下し、その後５０分間同温にて攪拌した。得られたジアゾニウム塩水溶液に、０℃以下でヨウ化カリウム１８５ｇ（１．１２ｍｏｌ）の１２５０ｍｌ水溶液を１時間滴下した。滴下後１時間同温で攪拌し、室温に戻して２時間攪拌した。
【０２６６】反応溶液を酢酸エチル抽出し、有機層を水洗、乾燥（硫酸マグネシウム）、溶媒留去し、粗結晶を得た。同スケールにてさらに１バッチ反応させ、得られた粗結晶を合わせてｎ−ヘキサンにてシリカゲルカラム精製し、２９７ｇのｍ−ヨードビフェニルを得た（２バッチ合わせての収率７１．７％）。
【０２６７】２０００ｍｌの反応容器にｍ−アミノビフェニル１４０ｇ（０．８２８ｍｏｌ）、ｍ−ヨードビフェニル２３２ｇ（０．８２９ｍｏｌ）、炭酸カリウム６３．１ｇ（０．４５７ｍｏｌ）、銅粉１３．９ｇ、ニトロベンゼン８００ｍｌを仕込み、Ａｒ気流下で３２時間加熱還流させた。反応終了後、濾過して不溶物を除き、濾液を溶媒留去した。得られた残渣をｎ−ヘキサン／トルエン＝４／１にてシリカゲルカラム精製し、４４．５ｇ　のジ（３−ビフェニル）アミン（高純度品）を得た（収率１６．７％）。
【０２６８】５００ｍｌの反応容器にジ（３−ビフェニル）アミン４４．５ｇ（０．１３９ｍｏｌ）、４，４’−ジヨードビフェニル２７．６ｇ（０．０６８０ｍｏｌ）、炭酸カリウム３４．３ｇ（０．２４９ｍｏｌ）、銅粉２．３ｇ、ニトロベンゼン１８０ｍｌを仕込み、Ａｒ気流下で２４時間加熱還流させた。反応終了後、濾過して不溶物を除き、濾液を溶媒留去した。得られた残渣をｎ−ヘキサン／トルエン＝３／１にてシリカゲルカラム精製し、３０ｇの一次精製Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラ（３−ビフェニリル）ベンジジンを得た（収率５５．７％）。これをトルエンにて再結晶精製し、純度９９．５８％品６．０ｇと純度９９．２３％品５．０ｇを得た（収率２０．４％）。さらに、昇華精製を行い、純度９９．９９％品８．０ｇを得た。」
　
記載事項カ．【０２７０】〜【０２７２】
「【０２７０】＜実施例２＞
Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラ（４−ビフェニリル）ベンジジン（化合物Ｎｏ．ＩＩ−１）の合成
　４−アミノビフェニル７２．５ｇの（０．４２９ｍｏｌ）、４−ヨードビフェニル１２０ｇ（０．４２９ｍｏｌ）、炭酸カリウム３２．６ｇ（０．２３６ｍｏｌ）、銅６．８ｇ（０．１０７ｍｏｌ）、ニトロベンゼン４３０ｍｌを仕込み、２１０℃で一晩反応させた。反応後放冷し、減圧濾過にて銅塩類を除き、クロロホルムで洗浄後、濾液の溶媒を減圧留去した。残渣にメタノールを５００ｍｌ加え冷却し、析出結晶を濾取した。得られた結晶４９ｇをジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）２５０ｍｌに加熱溶解し、水冷すると副生成物のトリビフェニルアミンが析出してくるため、濾取して除き、濾液を水１０００ｍｌに投入して析出した結晶を濾取、水洗、メタノール洗浄した。
【０２７１】得られた水分を含んだ結晶３５ｇをトルエン７５０ｍｌで再結晶して、黄緑色リン片状晶のジ（４−ビフェニル）アミンを得た。母液は濃縮して二次晶を採取した。収量は１９ｇであった（収率１３．８％）。
【０２７２】ジ（４−ビフェニル）アミン１５ｇ（０．０４６７ｍｏｌ）、４，４’−ジヨードビフェニル９．５ｇ（０．０２３４ｍｏｌ）、炭酸カリウム９．７ｇ（０．０７０２ｍｏｌ）、銅０．７４ｇ（０．０１１７ｍｏｌ）、ニトロベンゼン７６ｍｌを仕込み、２２０℃で２昼夜反応させた。反応後ＤＭＦを７５０ｍｌ加え、熱時濾過して銅塩類を除き、濾液を冷却し、析出結晶を濾取した。得られた水を含んだ結晶２５ｇを１００倍量のトルエンで３回再結晶を繰り返して、目的物である淡黄色晶のＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラ（４−ビフェニリル）ベンジジンを得た（収量９ｇ、収率４８．６％）。さらに、昇華精製を行い、純度９９．９９％品を得た。」
　　　
記載事項キ．【０２７４】〜【０２７６】
「【０２７４】＜実施例３＞
Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（３−ビフェニリル）ベンジジン（化合物Ｎｏ．ＶＩＩ−１）の合成
　１００００ｍｌの反応容器に、濃塩酸１５５ｍｌ、水１５５ｇ、氷１５５ｇを仕込み、ｍ−アミノビフェニル２５ｇ（０．１４８ｍｏｌ）を加えて懸濁させた。これに０℃以下で亜硝酸ナトリウム１１．３ｇ（０．１６４ｍｏｌ）の１５０ｍｌ水溶液を３０分間滴下し、その後５０分間同温にて攪拌した。得られたジアゾニウム塩水溶液に、０℃以下でヨウ化カリウム３７ｇ（０．２２３ｍｏｌ）の２５０ｍｌ水溶液を１時間滴下した。滴下後１時間同温で攪拌し、室温に戻して２時間攪拌した。反応溶液を酢酸エチル抽出し、有機層を水洗、乾燥（硫酸マグネシウム）、溶媒留去し、粗結晶を得た。
【０２７５】これをｎ−ヘキサンにてシリカゲルカラム精製し、２８ｇのｍ−ヨードビフェニルを得た。
【０２７６】３００ｍｌの反応容器にＮ，Ｎ’−ジフェニルベンジジン１０ｇ（０．０２９８ｍｏｌ）、ｍ−ヨードビフェニル２５ｇ（０．０８９３ｍｏｌ）、炭酸カリウム１２．３ｇ（０．０８９１ｍｏｌ）、銅粉２．６ｇ、ニトロベンゼン１５０ｍｌを仕込み、Ａｒ気流下で２４時間加熱還流させた。反応終了後、濾過して不溶物を除き、濾液を溶媒留去した。得られた残渣をｎ−ヘキサン／酢酸エチル＝５／１にてシリカゲルカラム精製し、１５ｇの一次精製Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（３−ビフェニリル）ベンジジンを得た（収率７８．８％）。これをトルエンにて再結晶精製し、１０．６ｇの純度９９．９％品を得た（収率５５．６％）。さらに昇華精製を行い、純度９９．９９％品を得た。」
　
　前記記載事項ア．ないし記載事項キ．の記載、特に、記載事項ウ．中に「本発明の化合物は、発光層に適用可能である。」旨の記載があることからして、
　引用例１には、
「陰極と陽極とで挟まれた発光層を含む有機ＥＬ素子において、発光層材料が、化１で表されるテトラアリールジアミン誘導体［化１において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は、それぞれアリール基、アルキル基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アミノ基またはハロゲン原子を表し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４のうちの少なくとも１個はアリール基である。ｒ１、ｒ２、ｒ３およびｒ４は、それぞれ０または１〜５の整数であり、ｒ１、ｒ２、ｒ３およびｒ４の和は１以上の整数であり、少なくとも１個のアリール基がＲ１〜Ｒ４として存在する。Ｒ５およびＲ６は、それぞれアルキル基、アルコキシ基、アミノ基またはハロゲン原子を表し、これらは同一でも異なるものであってもよい。ｒ５およびｒ６は、それぞれ０または１〜４の整数である。］であり、実施例１〜３の記載によれば、前記テトラアリールジアミン誘導体の純度は９９．９９％品である有機ＥＬ素子。」の発明（以下、「引用発明」という。）が記載されているといえる。
　　
ｂ．引用例２；
　
　環状ホスファゼン化合物および有機薄膜ＥＬ素子に関するもので、
記載事項ク．【特許請求の範囲】
「【請求項１】下記化１で示され、ヘキサクロルシクロトリホスファゼンまたはオクタクロルシクロテトラホスファゼンにＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ’−（３−ヒドロキシフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミンを反応させて得られるか、またはこの反応の後さらにフェノールを反応させて得られる環状ホスファゼン化合物。
【化１】
　
［化１において、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ〔Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミノ〕−３−フェニルオキシ基またはフェノキシ基を表し、Ｒ１とＲ２とは同一でも異なるものであってもよい。ｎは３または４である。Ｒ１同士およびＲ２同士は同一でも異なるものであってもよく、これらＲ１およびＲ２のうちの２個以上は〔Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミノ〕−３−フェニルオキシ基である。］
　
【請求項２】請求項１の環状ホスファゼン化合物を含有する有機化合物層を少なくとも１層有する有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項３】前記環状ホスファゼン化合物を含有する有機化合物層が正孔注入輸送層であり、この正孔注入輸送層と発光層とを有する請求項２の有機薄膜ＥＬ素子。
【請求項４】さらに電子注入輸送層を有する請求項３の有機薄膜ＥＬ素子。」
　
記載事項ケ．【従来の技術】の項中【００１０】
「このように、上記のポリホスファゼン化合物は、高分子であるがゆえに、未置換の塩素が側鎖に残存すること、かつ精製が困難で高純度のものが得られないことなどから、上記予稿集にも述べられているように、未反応の残留塩素や不純物による素子の特性劣化が大きな問題となる。より具体的には、残留塩素と他の素子材料との反応が生じること、不純物による注入キャリアのトラップや再結合・発光領域およびその近傍での励起子の失活が生じること、などである。」
　
記載事項コ．【００１２】
「【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、第一に、耐熱性や非晶質安定性が高く、未反応の残留塩素や不純物がなく、有機薄膜ＥＬ素子や有機薄膜太陽電池、電子写真感光体等の光・電子機能を有する素子の有機化合物材料に適用できる、新規な環状ホスファゼン化合物を提供することである。第二に、この環状ホスファゼン化合物を用いることにより、耐熱性の問題や結晶化、未反応の残留塩素および不純物による劣化の問題を改善し、高輝度で長寿命な有機薄膜ＥＬ素子を提供することである。」
　　　
記載事項サ．【００２４】、【００２５】
「【００２４】また、純度（質量％）は９９．９％以上である。この値は、液体クロマトグラフィーにより、分離した目的物ピークの吸光度を測定して得られた値である。
【００２５】これらの環状ホスファゼン化合物は、出発原料に由来する残留塩素がほとんどなく、塩素置換率は、好ましくは９９％以上、さらに好ましくは９９．５〜１００％である。」
　
３．対比
　本願発明と引用発明とを対比する。
　
（ａ）引用発明の対象である「有機ＥＬ素子」は、本願発明の対象である「有機エレクトロルミネッセンス素子」に相当する。
　
（ｂ）引用例１の記載内容からして、陰極と陽極とで挟まれた各層の材料は、発光層に用いる材料を含めて有機化合物材料を用いていることは明らかであるから、引用発明の「陰極と陽極とで挟まれた発光層を含む有機ＥＬ素子」は、本願発明の「一対の電極間に挟持された有機発光層を含む有機化合物層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子」に相当する。
　　　
（ｃ）引用発明の「化１で表されるテトラアリールジアミン誘導体の構造式」は、本願発明の「化２で表される化合物の構造式」のうち、「Ａ１〜Ａ４は、それぞれ独立に、炭素数６のアリール基を表し、これらのアリール基は、水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アリール基又はアミノ基により置換されていてもよく、また、Ａはポリアリーレン基であり、置換されていてもよい場合」に相当する。
　
（ｄ）引用発明の「化１で表されるテトラアリールジアミン誘導体の純度」は、９９．９９％であるから、不純物の濃度は、０．０１％（１００ｐｐｍ）であると認められる。
　
　前記（ａ）乃至（ｄ）に記載したことからして、本願発明と引用発明の両者は、
「一対の電極間に挟持された有機発光層を含む有機化合物層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、有機発光層を形成する有機化合物材料が、
【化２】
　
　
　
（式中、Ａ１〜Ａ４は、それぞれ独立に、炭素数６のアリール基を表す。これらのアリール基は、水素原子、アルキル基、アルコキシ基、アリール基又はアミノ基により置換されていてもよい。また、Ａはポリアリーレン基であり、置換されていてもよい。）である有機有機エレクトロルミネッセンス素子。」　
である点で一致し、次の相違点が存在する。
　
相違点；
　
　本願発明は、有機発光層をハロゲン含有化合物からなる不純物の濃度が５００ｐｐｍ未満の有機化合物材料で形成するのに対して、引用発明は、有機発光層を不純物の濃度が１００ｐｐｍの有機化合物材料で形成するものであるが、引用例１には、ハロゲン含有化合物からなる不純物の濃度が５００ｐｐｍ未満とすることの記載がない点。
　
４．当審の判断
　前記相違点について検討する。
　
　引用例１の実施例１〜３についての記載事項オ．〜キ．によれば、最終的に得られたテトラアリールジアミン誘導体に残留する不純物には、塩酸を含む溶剤に由来した塩素化合物など、すなわちハロゲン含有化合物が含まれていると容易に推認される。そして、その不純物が最大でも１００ｐｐｍ以下であることにほかならないから、たとえその不純物のすべてがハロゲン含有化合物であったとしても、その量は最大でも１００ｐｐｍ以下と解される。
　
　また、本願発明において、ハロゲン含有化合物からなる不純物濃度の上限値を５００ｐｐｍとすることについても、引用例２についての記載事項ケ．及びコ．の記載内容からして、本願出願時の技術水準によれば、「残留塩素や不純物がないことにより高輝度で長寿命な有機ＥＬ素子が得られる」こと自体は知られており、また、不純物濃度が本願発明の範囲内の１００ｐｐｍである有機ＥＬ素子も、実用に供される物として知られていたのであるから、これらを前提にすれば、当業者であれば、精製純度を高めることによる設備投資及びランニングコスト等の費用の増加という経済的要素を考慮しながら、有機ＥＬ素子における不純物の許容限度を適宜設定し得ることは明らかであって、有機ＥＬ素子の発光寿命の観点から、不純物としてのハロゲン含有化合物の上限値としての許容濃度が５００ｐｐｍであることを確認し、ハロゲン含有化合物の上限値濃度を５００ｐｐｍとすることは容易なことである。
　したがって、相違点に係る本願の発明特定事項は、格別のものではない。
　
　本願発明の作用・効果についても、引用発明、及び引用例２に記載された発明から予測し得る範囲のものと認められる。
　　
　よって、本願発明は、引用例１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
５．むすび
　以上のとおり、本願発明は、引用例１及び２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　よって、結論のとおり審決する。