(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
膜電極複合体の両外面にガス拡散層、ガス流路構成部材、セパレータを順次配して構成される単セルを備える固体高分子電解質型燃料電池において、
前記ガス流路構成部材が、前記ガス拡散層の表面に導電性のペースト材を塗布することにより形成されていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項２】
請求項１に記載の固体高分子電解質型燃料電池において、
前記ガス拡散層が、前記膜電極複合体の電極の表面に導電性のペースト材を塗布することにより形成されていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項３】
請求項１または２のいずれかに記載の複数の前記単セルが積層される固体高分子電解質型燃料電池において、
所定の単セルと、該単セルに隣接する単セルとの対向するセパレータ間に、導電性のペースト材を塗布することにより形成された冷媒用流路が備えられていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項４】
膜電極複合体の両外面にガス拡散層、ガス流路構成部材、セパレータを順次配して構成される単セルを備える固体高分子電解質型燃料電池において、
前記ガス流路構成部材が、前記セパレータの表面に導電性のペースト材を塗布することにより形成され、
前記ガス拡散層が、前記膜電極複合体の電極の表面に導電性のペースト材を塗布することにより形成されている
ことを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項５】
膜電極複合体の両外面にガス拡散層、ガス流路構成部材、セパレータを順次配して構成される単セルが複数積層される固体高分子電解質型燃料電池において、
前記単セルは、前記ガス流路構成部材が、前記セパレータの表面に導電性のペースト材を塗布することにより形成され、
所定の前記単セルと、該単セルに隣接する単セルとの対向するセパレータ間に、導電性のペースト材を塗布することにより形成された冷媒用流路が備えられていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれかに記載の固体高分子電解質型燃料電池において、前記の導電性のペースト材が、樹脂とカーボン粉との混合物より形成されていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項７】
請求項６に記載の固体高分子電解質型燃料電池において、前記樹脂とカーボン粉との混合物が、水系溶媒、または有機系溶媒、またはその双方の混合溶媒、もしくはこれらの一つに界面活性物質を添加したものを用いて調合されていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項８】
請求項６または７のいずれかに記載の固体高分子電解質型燃料電池において、前記の樹脂が熱可塑性樹脂であり、フッ素樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ナイロン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、メタクリレート樹脂、ＡＢＳ樹脂のうちの少なくともいずれか一つからなることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項９】
請求項６または７に記載の固体高分子電解質型燃料電池において、前記の樹脂が熱硬化性樹脂であり、フェノール樹脂、メラニン樹脂、エポキシ樹脂のうちの少なくともいずれか一つからなることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は固体高分子電解質膜を電解質層として用いる固体高分子電解質型燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図５は、一般に用いられている固体高分子電解質型燃料電池の最小発電単位である単セルの構成を示す断面図である。膜電極複合体（ＭＥＡ；Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ  ）は、固体高分子電解質膜１の両面に貴金属を含む触媒層２を接合して形成されている。膜電極複合体の外側には、カーボンペーパーよりなるガス拡散層３と、セパレータ４が配されている。セパレータ４は、ガス拡散層５に面して備えられたガス流路に燃料ガスと酸化剤ガスを通流させるとともに、発電反応により得られた電流を伝える役割を果たす。
【０００３】
この単セルで発電運転を行う場合には、図６に示したごとく、セルのセパレータ４の外側に集電板１１を配し、さらにその外側に端板１２を配してスタッド１３とナット１４により締付けて用いる。外部の供給源から、酸化剤ガスとしての空気をカソードへ、また燃料ガスとしての水素をアノードへと供給することにより、セルにおいて電気化学反応が起こり電気エネルギーが得られる。得られた電気エネルギーは、集電板１１により外部に取出される。電気化学反応に用いられなかった未反応のガスは、それぞれ空気排ガス、燃料排ガスとして外部へ排出される。また、電気化学反応には発熱が伴うので、冷却水装置に貯えた水を循環ポンプによって循環供給することによってセルの温度制御が行われる。
【０００４】
なお、１個のセルで得られる電圧は１Ｖに満たない低い値である。したがって、高い電圧を必要とする場合には、多数のセルを積層して電気的に直列接続とし、その外側に集電板と端板を配したスタック構造が用いられる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
上記のセル構成においては、セパレータ４に反応ガス通流用の流路が備えられている。このため、セパレータ４は、カーボン材を機械加工して形成する方法、カーボン材をモールド成形する方法、あるいは、金属板をプレス加工する方法等によって製作されている。また、ガス拡散層３には、カーボンペーパーやカーボンクロスが用いられている。
【０００６】
このため、上記のごとき構成では、セルの製作に数多くの製作工程を要し、しかもコストの高い加工が必要となるので、低コストの固体高分子電解質型燃料電池を得ることができないという問題点がある。
【０００７】
また、上記のごとき構成では、反応ガス通流用の流路を一体に備えるためにはセパレータ４をある程度厚さの厚いものとする必要があるので、セルの厚さの低減が制約され、厚さの薄い、コンパクトなセルを構成することが困難であるという難点がある。
本発明の目的は、これらの難点を解消し、低コストで、かつコンパクトな固体高分子電解質型燃料電池を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明においては、
膜電極複合体の両外面にガス拡散層、ガス流路構成部材、セパレータを順次配して構成される単セルを備える固体高分子電解質型燃料電池において、
（１）上記のガス流路構成部材を、ガス拡散層の表面、あるいはセパレータの表面に、例えばフッ素樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂、またはフェノール樹脂、メラミン樹脂等の熱硬化性樹脂とカーボン粉との混合物を、水系溶媒または有機系溶媒またはその双方の混合溶媒、もしくはこれらに界面活性物質を添加したものを用いて調合して得た導電性のペースト材を塗布することにより形成することとする。
【０００９】
（２）また、上記のガス拡散層を、膜電極複合体の電極の表面に上記（１）と同様の導電性のペースト材を塗布することにより形成することとする。
（３）さらに、複数の単セルを積層して構成するものにおいて、所定の単セルと、該単セルに隣接する単セルとの対向するセパレータ間に、上記（１）と同様の導電性のペースト材を塗布することにより冷媒用流路を形成することとする。
【００１０】
上記（１）のごとくとすれば、平板状のガス拡散層の表面、あるいは平板状のセパレータの表面に導電性のペースト材を塗布することにより適当な形状のガス流路が容易に形成できるので、図５のようなガス流路を形成したセパレータを備える必要はない。したがって、セパレータは平板状の薄板でよく、ガス流路も薄く形成できるので厚さの薄いセルが構成できる。またセパレータの製作に特殊な加工を必要としないため、低コストで製作できることとなる。
【００１１】
また、上記（２）のごとくガス拡散層を形成し、さらに上記（３）のごとく冷媒用流路を形成することとすれば、一貫した工程によりセルの製作が行えるので、製作コストを低減することができる。また、塗布によりガス拡散層、冷媒用流路を形成するので厚さの調整が容易で、セルの厚さの低減が可能となる。
【００１２】
【発明の実施の形態】
＜実施例１＞
図１は、本発明の固体高分子電解質型燃料電池の第１の実施例の単セルの製作方法を示す分解斜視図である。
本単セルは 50cm2の電極面積を有する電池で、その製作手順は次のとおりである。まず、固体高分子電解質膜１を、中心部に 71mm × 71mm の空きを備えた額縁状の樹脂シート７で覆い、シリコン系の接着材によって、固体高分子電解質膜１の外周と樹脂シート７の額縁部とを接着して、側端へのガス漏洩を防止した額付き電解質膜を製作した。ついで、この樹脂シート７の中央部の電解質膜部分に 71mm × 71mm の広がりをもつ白金ベースの触媒層２をスクリーン印刷法によって形成した。続いて、カーボンとポリテトラフロロエチレン（ＰＴＦＥ）とポリエチレンテレフタレートの微粒子を２：１：１の割合で混合し、水と界面活性剤を加えて調合し製作したペーストを、触媒層２の上に、スクリーン印刷法により約 0.1mmの厚さに塗布し、140 ℃に加熱して、ガス拡散層５を形成した。次いで、カーボンとＰＴＦＥとポリエチレンテレフタレートの微粒子を３：１：２の割合で混合し、水と界面活性剤を加えて調合してペーストを製作し、上記のごとく形成された膜電極複合体（ＭＥＡ）の両面のガス拡散層５の上に、スクリーン印刷法で塗布することにより高さ約 0.4mmのガス流路構成用のリブ６を形成した。さらに、その上に、金メッキを施した SUS316 よりなるセパレータ８を配置し、樹脂シート７の額縁部と本セパレータ８との間をシリコン系の接着剤により接着した。このようにして製作された単セルの厚さはおおよそ 1.2mmで、極めて薄い単セルが得られた。
【００１３】
このようにして製作した単セルに水素ガスと空気を供給して、Ｉ−Ｖ特性を試験した結果によれば、電流密度が  ０．５  Ａ／ｃｍ２において発生電圧  ６５０ｍＶを示し、図５の構成の従来の単セルと同等の特性が得られた。
【００１４】
＜実施例２＞
図２は、本発明の固体高分子電解質型燃料電池の第２の実施例の単セルの製作方法を示す分解斜視図である。
本単セルも  ５０ｃｍ２の電極面積を有するもので、その製作手順は次のとおりである。まず、実施例１と同様の方法によって膜電極複合体を製作し、その上に、同じく実施例１と同様の方法によって、ガス拡散層６を形成した。次いで、金メッキを施した  ＳＵＳ３１６  よりなるセパレータ８に、カーボンとＰＴＦＥとポリエチレンテレフタレ−トの微粒子を３：１：２の割合で混合し、水と界面活性剤を加えて調合し製作したペーストをスクリーン印刷法で塗布することにより高さ約  ０．４ｍｍのガス流路構成用のリブ６を形成した。そののち、ガス拡散層５を備えた膜電極複合体とリブ６を備えたセパレータ８を、ガス拡散層５とリブ６が相対するように配置して積層し、膜電極複合体の樹脂シート７の額縁部とセパレータ８をシリコン系の接着剤によって接着して単セルを構成した。
【００１５】
この単セルに水素ガスと空気を供給して、Ｉ−Ｖ特性を試験した結果によれば、電流密度が  ０．５Ａ／ｃｍ２  において発生電圧  ６５０ｍＶを示し、図５の構成の従来の単セルや図１の実施例１の単セルと同等の特性が得られた。
【００１６】
＜実施例３＞
図３は、本発明の固体高分子電解質型燃料電池の第３の実施例の燃料電池積層体の製作方法を示す分解斜視図である。
実施例１に示した方法により製作した単セル１０の SUS316 よりなるセパレータ８の上に、カーボンとＰＴＦＥとポリエチレンテレフタレ−トの微粒子を３：１：２の割合で混合し、水と界面活性剤を加えて調合し製作したペーストをスクリーン印刷法で塗布して高さ約 0.4mmの冷却水流路構成用のリブ６Ａを形成した。次いで、リブ６Ａの周囲に、実施例１、実施例２で用いた額縁状の樹脂シート７と同様の樹脂シート７Ａを配置したのち、ガス漏洩を防止するために、隣接するセパレータ８同士をシリコン系接着剤によって接着した。この方法によって厚さが約 1.2mmの薄型の単セル１０を35枚積層してコンパクトな燃料電池積層体を構成し、図６のごとく、両端に集電板１１ならびに端板１２を配置し、スタッド１３とナット１４を用いて締め付けたのち、水素ガスと空気を供給して発電実験を行った。その結果によれば、最高出力として 800Ｗが得られた。この値は、図５の構成の従来の単セルを積層した燃料電池積層体を用いたものと同等の優れた特性である。
【００１７】
なお、上記の実施例１〜３では、ガス拡散層６の形成やリブ６、６Ａの形成に、カーボンとＰＴＦＥとポリエチレンテレフタレ−トの微粒子を混合し、水と界面活性剤を加えて調合し製作したペーストを用いているが、ＰＴＦＥならびにポリエチレンテレフタレ−トは同様の特性を持つ他の熱可塑性樹脂、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ナイロン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、メタクリレート樹脂、ＡＢＳ樹脂等としてもよい。また、フェノール樹脂、メラニン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を用いることとしてもよい。また、水と界面活性剤を加えて調合し製作しているが、有機系溶媒、または有機系溶媒と水系溶媒の混合溶媒、あるいは、これらに界面活性物質を添加したものを用いて調合することとしてもよい。さらに、上記実施例では調合したペーストの塗布をスクリーン印刷法により行ったが、これに代えて、スリップキャスティング法やスプレー法により塗布することとしてもよい。
【００１８】
【発明の効果】
上述のように、本発明によれば、
膜電極複合体の両外面にガス拡散層、ガス流路構成部材、セパレータを順次配して構成される単セルを備える固体高分子電解質型燃料電池において、
（１）上記のガス流路構成部材を、ガス拡散層の表面、あるいはセパレータの表面に、例えばフッ素樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂、または、フェノール樹脂、メラニン樹脂等の熱硬化性樹脂とカーボン粉との混合物を、水系溶媒または有機系溶媒またはその双方の混合溶媒、もしくはこれらに界面活性物質を添加したものを用いて調合して得た導電性のペースト材を塗布することにより形成することとしたので、セパレータやガス流路構成部材が極めて薄型に構成できることとなり、かつ製造が簡単で、かつ工数が短縮されるので、低コストで、かつコンパクトな固体高分子電解質型燃料電池が得られることとなった。
【００１９】
（２）また、上記のガス拡散層を、膜電極複合体の電極の表面に上記（１）と同様の導電性のペースト材を塗布することにより形成することとすれば、一貫した工程でセルを形成できるので、低コストで、かつコンパクトな固体高分子電解質型燃料電池として好適である。
【００２０】
（３）さらに、複数の単セルを積層して構成するものにおいて、所定の単セルと、該単セルに隣接する単セルとの対向するセパレータ間に、同様の導電性のペースト材を塗布することにより冷媒用流路を形成することとすれば、さらに、燃料電池積層体が一貫して製作でき、かつ冷媒用流路を薄型に形成することができるので、低コストで、かつコンパクトな固体高分子電解質型燃料電池としてより一層好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の固体高分子電解質型燃料電池の第１の実施例の単セルの製作方法を示す分解斜視図
【図２】本発明の固体高分子電解質型燃料電池の第２の実施例の単セルの製作方法を示す分解斜視図
【図３】本発明の固体高分子電解質型燃料電池の第３の実施例の燃料電池積層体の製作方法を示す分解斜視図
【図４】第３の実施例による燃料電池積層体を組み込んだ固体高分子電解質型燃料電池の断面図
【図５】従来の固体高分子電解質型燃料電池の単セルの構成を示す断面図
【図６】固体高分子電解質型燃料電池の運転時の構成図
【符号の説明】
１        固体高分子電解質膜
２        触媒層
５        ガス拡散層
６        リブ（ガス流路形成用）
６Ａ        リブ（冷却水流路形成用）
７        樹脂シート
７Ａ        樹脂シート
８        セパレータ
１０        単セル
１１        集電板
１２        端板
【図１】
0003580172.tif 000002
【図２】
0003580172.tif 000003
【図３】
0003580172.tif 000004
【図４】
0003580172.tif 000005
【図５】
0003580172.tif 000006
【図６】
0003580172.tif 000007