(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ流れに変換する第１フローセルと、第１フローセルを前記試料液が流れるとき、その流れの電気抵抗を検出する抵抗検出部と、前記粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ偏平流に変換する第２フローセルと、前記偏平流をその幅の広い側から撮像して粒子像を得る撮像部と、検出された電気抵抗と撮像された粒子像に基づいて粒子を分析する分析部と、分析結果を出力する出力部からなり、分析部は、検出された電気抵抗から各粒子の体積情報を検出する第１検出部と、撮像された粒子像から各粒子の投影面積情報を検出する第２検出部と、前記体積情報に基づいて第１粒度分布を算出する第１粒度分布算出部と、前記投影面積情報に基づいて第２粒度分布を算出する第２粒度分布算出部と、撮像された粒子の奥行き寸法情報を第１および第２粒度分布に基づいて算出する奥行き算出部と、撮像された粒子像を奥行き寸法情報と共に出力部に出力させる出力制御部からなる粒子測定装置。
【請求項２】
奥行き算出部は、撮像された粒子像が最大投影面積を表わすものとして、粒子の奥行き寸法情報を算出することを特徴とする請求項１記載の粒子測定装置。
【請求項３】
粒子の奥行き寸法情報が、最大奥行き寸法、最小奥行き寸法および平均奥行き寸法の少くとも１つからなる請求項１記載の粒子測定装置。
【請求項４】
第１フローセルと第２フローセルとが一体に形成されてなる請求項１記載の粒子測定装置。
【請求項５】
粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ流れに変換する工程と、第１フローセルを流れる各粒子の体積情報を検出する工程と、前記粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ偏平流に変換する工程と、前記偏平流をその幅の広い側から撮像して粒子像を得る工程と、撮像された粒子像から各粒子の投影面積情報を検出する工程と、前記体積情報に基づいて第１粒度分布を算出する工程と、前記投影面積情報に基づいて第２粒度分布を算出する工程と、撮像された粒子の奥行き寸法情報を第１および第２粒度分布に基づいて算出する工程と、撮像された粒子像を奥行き寸法情報と共に出力する工程からなる粒子測定方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、粒子分析装置およびその方法に関し、特に粉体粒子についてその形状やサイズを測定するための分析装置およびその分析方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ファインセラミックス粒子、顔料、化粧品用パウダーやトナー等の粉体の品質を管理する上で、粒子の形状やサイズを分析・測定することは非常に重要である。
【０００３】
その測定装置として、従来から、粒子像を撮像して解析する装置（イメージフローサイトメータ）や電気的検知帯法による測定装置が広く使用されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、イメージフローサイトメータでは、撮像方向からの粒子形状と面積は得られるが、粒子のボリューム（体積）についての情報は得られない。また、電気的検知帯法による測定装置では、粒子のボリュームについての情報は得られるが、形状についての情報は得られないという問題点があった。
【０００５】
この発明は、このような事情を考慮してなされたもので、イメージフローサイトメータと電気的検知帯法の装置とを機能的に組合せて粒子の形状とボリュームとを統計的に測定する装置と方法を提供するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
この発明は、粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ流れに変換する第１フローセルと、第１フローセルを前記試料液が流れるとき、その流れの電気抵抗を検出する抵抗検出部と、前記粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ偏平流に変換する第２フローセルと、前記偏平流をその幅の広い側から撮像して粒子像を得る撮像部と、検出された電気抵抗と撮像された粒子像に基づいて粒子を分析する分析部と、分析結果を出力する出力部からなり、分析部は、検出された電気抵抗から各粒子の体積情報を検出する第１検出部と、撮像された粒子像から各粒子の投影面積情報を検出する第２検出部と、前記体積情報に基づいて第１粒度分布を算出する第１粒度分布算出部と、前記投影面積情報に基づいて第２粒度分布を算出する第２粒度分布算出部と、撮像された粒子の奥行き寸法情報を第１および第２粒度分布に基づいて算出する奥行き算出部と、撮像された粒子像を奥行き寸法情報と共に出力部に出力させる出力制御部からなる粒子測定装置を提供するものである。
【０００７】
この発明の装置の分析対象は、ファインセラミックス、顔料、化粧品用パウダーやトナーのような無機物の粉体、食品添加物のような有機物の粉体、および血球のような生体粒子などを含むものであり、予め染料や標識試薬によって染色処理された粒子であってもよい。
【０００８】
この発明の第１フローセルは、細孔（オリフィス）によって連通された、電解液を収容するセルからなり、好適には粒子を含む試料液をシース液に包んで流すことにより流体力学的効果によって試料液の流れを形成して細孔に粒子を一列に通過させることのできるセルである。
【０００９】
この発明に用いる第１フローセルは、例えば、直径２０〜１０００μｍの細孔に試料液を０．５〜１０ｍ／ｓｅｃ程度の速度で流し得るものである。
また、試料液およびシース液は、同一の導電率を有することが好ましい。
【００１０】
抵抗検出部は、第１フローセル内に、細孔を挟んで設けられた第１および第２電極と、第１および第２電極間に電圧を印加する電源と、粒子が細孔を通過するときに、第１および第２電極間の電気抵抗変化を検出するために、第１および第２電極間に流れる電流又はその間の電圧を電気抵抗信号として検出する検出装置から構成されることが好ましい。
【００１１】
この電気抵抗信号は、粒子が細孔を通過する時、山状のパルス波形となるが、そのパルス高さは、周知のように粒子の体積にほぼ比例する。
【００１２】
第２フローセルは、粒子を含む試料液、すなわち、粒子懸濁液の流れをシース液で包んで流すことにより流体力学的効果によって、偏平な流れに変換することができるセルであり、これには、従来公知のものを用いることができる。
【００１３】
第２フローセルは、例えば幅１０００〜１００００μｍ、厚さ１００〜１０００μｍの偏平な流れが得られるような流路（オリフィス）を備える。
なお、第２フローセルに供給されるシース液については、粒子懸濁液の性質（粒子や溶媒の性質）に対応してその種類を選択することが好ましい。
【００１４】
撮像部は、光照射装置と撮像装置から構成されるが、光照射装置には、パルス発光するストロボやレーザ光源を用いることが好ましい。これには、連続的に発光する光源を用いることもできるが、この場合には、撮像装置にシャッターを設ける必要がある。撮像装置には、一般的な２次元画像を撮像するビデオカメラ（ＣＣＤカメラ）を用いることができる。
【００１５】
光照射装置と、撮像装置とは第２フローセルを挟んで配置され、第２フローセルにおいて粒子懸濁液が偏平な流れに変換される場合、光照射装置は、粒子懸濁流の偏平な一面に直交して光を照射し、撮像装置はその光軸上に配置されることが好ましい。
【００１６】
分析部は、ＣＰＵ，ＲＯＭ，ＲＡＭおよびＩ／Ｏポートからなるマイクロコンピュータから構成されることが好ましい。
出力部には、例えば、ＣＲＴや液晶ディスプレイやプリンターを用いることができる。
【００１７】
この発明の分析部は、粒子の最大投影像とその奥行き寸法を検出して出力部に出力するが、それらの検出原理を次に説明する。
まず、粒子が図９に示すようなダ円体の粒子であると仮定すると、この粒子は
（ｘ２／ａ２）＋（ｙ２／ｂ２）＋（ｚ２／ｃ２）＝１，（ａ＜ｃ＜ｂ）
で表わされる。
【００１８】
そこで、粒子の配向性を考慮すると、粒子はＸ軸方向から撮像され、その粒子画像の面積（最大投影面積）Ｓと、体積Ｖは、それぞれ、
Ｓ＝πｂｃ              …………（ａ）
Ｖ＝４πａｂｃ／３      …………（ｂ）
となる。
【００１９】
ここで、粒子の配向性について説明する。液体の中を流れる粒子には、常に剪断力が働くことはよく知られている。粒子に剪断力が働くことによって、粒子は流れの中を抵抗の少ない方向に向きを変えていく。第２フローセルは、試料液を常に偏平な流れになるように制御している。
【００２０】
試料液中を流れる粒子には、偏平流の短軸方向により多くの剪断力が働いている。ゆえに、偏平な流れの中を流れる粒子は、常に面積の大きい方を、流れの長軸方向と平行になるように流れる。その流れの中にある粒子を流れの長軸方向と平行になるように流れの幅の広い側から撮像してやると、粒子は最大投影面積を有する画像が撮像されることになる。
【００２１】
そこで、この面積Ｓと体積Ｖが、それぞれ直径Ｒｓの円の面積と直径Ｒｖの球の体積に等しいものとすると、
式（ａ），（ｂ）から
Ｒｓ＝２（ｂｃ）１／２    …………（１）
Ｒｖ３＝８ａｂｃ        …………（２）
【００２２】
式（１）、（２）から
Ｒｓ＝Ｒｖ３／２／（２ａ）１／２    …………（３）
となる。
【００２３】
ところで、ａ＜ｃ＜ｂであるから
ａ＜（ｂｃ）１／２      …………（４）
式（４）と（１）から
Ｒｓ＞２ａ            …………（５）
式（５）と（３）から
Ｒｓ＞Ｒｖ            …………（６）
となる。
【００２４】
そこで、第１粒度分布算出部で得られる第１粒度分布、つまり、球相当径Ｒｖに関する粒度分布と、第２粒度分布算出部で得られる第２粒度分布、つまり、円相当径Ｒｓに関する粒度分布を、図１０に示すようにＸ−Ｙ座標上で対比させると、式（６）の関係からＸ−Ｙ座標における粒子の出現予想領域は、直線Ｒｓ＝Ｒｖより上側の領域、つまり５角形ｈｉｊｋ１で囲まれる領域となる。
【００２５】
ところで、式（３）に示すように、ＲｓはＲｖについての単調増加関数であるから、図１０の座標において、式（３）の曲線が点ｊを通るときａの値が最大となり、点ｈを通るときａの値が最小となる。
【００２６】
従って、点ｊおよび点ｈの各座標を式（３）にそれぞれ代入することにより、粒子の奥行き寸法（２ａ）の最大値と最小値が算出される。また、図１０に示すように第１および第２粒度分布の各平均値がｍ，ｎであれば、それらを式（３）に代入して粒子の奥行き寸法の平均値を求めることができる。
【００２７】
また、この発明は、別の観点から、粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ流れに変換する工程と、第１フローセルを流れる各粒子の体積を検出する工程と、前記粒子含有試料液をシース液で取り囲んだ偏平流に変換する工程と、前記偏平流をその幅の広い側から撮像して粒子像を得る工程と、撮像された粒子像から各粒子の投影面積を検出する工程と、前記体積から粒子の球相当径に関する第１粒度分析を算出する工程と、前記投影面積から粒子の円相当径に関する第２粒度分布を算出する工程と、撮像された粒子の奥行き寸法情報を第１および第２粒度分布に基づいて算出する工程と、撮像された粒子像を奥行き寸法情報と共に出力する工程からなる粒子測定方法を提供するものである。
【００２８】
【発明の実施の形態】
以下、図面に示す実施形態に基づいてこの発明を詳述する。これによってこの発明が限定されるものではない。
図１は実施形態の要部を示す断面図であり、第１フローセル１と第２フローセル２とを一体に結合した複合フローセル３は、粒子含有試料液を注入する注入口４と、第１シース液を注入する注入口５と、第２シース液を注入する注入口６と、注入口４から注入される粒子含有試料液を第２図に示すように第１シース液１１に包んで粒子を一列に通過するためのオリフィス７を備える。
【００２９】
さらに、フローセル３はオリフィス７を通過した試料液１０を図３に示すように更に第２シース液１２に包んで偏平な流れに変換するオリフィス８と、第１および第２シース液１１、１２と粒子含有試料液を排出する排出口９と備える。
【００３０】
図２は図１のＡ−Ａ矢視断面図、図３は図１のＢ−Ｂ矢視断面図であり、オリフィス７では、図２に示すように第１シース液１１によって試料液１０が細くしぼられるので、試料液１０に含まれる粒子は、オリフィス７を一列に通過する。
【００３１】
フローセル３内にはプラチナ製の第１および第２電極１３、１４が設けられ、定電流電源１５が接続されているので、オリフィス７を粒子が通過する毎に電極１４、１５間の電圧が変化する。そこで、抵抗検出部１６は、その電圧に基づいて電極間の抵抗の変化分を検出するようになっている。
【００３２】
また、オリフィス８では、図３に示すように第２シース液１２によって試料液１０が偏平流に変換される。
光照射装置１７と撮像装置１８が、フローセル３を挟んで配置され、光照射装置１７はオリフィス８によって偏平流の偏平な一面に直交して光を照射し、撮像装置１８はその光軸上に配置される。なお、光照射装置１７はストロボ１７ａを備え、撮像装置１８はビデオカメラ１８ａを備える。
【００３３】
この偏平に絞られた流れに対して、ストロボ１７ａからパルス光を１／３０秒ごとに周期的に照射することによって、１／３０秒ごとに粒子の静止画像がビデオカメラ１８ａで撮像される。
【００３４】
偏平流の偏平な面をビデオカメラ１８ａで撮像すれば、ビデオカメラ１８ａの撮像エリア全体に渡って粒子像を捉えることができ、１回の撮像で多数の粒子を撮像できる。
【００３５】
また、撮像される粒子の重心とビデオカメラ１８ａの撮像面との距離はほぼ一定になるので、粒子の大きさに関わらず常にピントの合った粒子像が得られる。さらに、流体力学的な効果によって、偏平な粒子や細長い粒子は抵抗の最も少ない向きに偏向するので、得られた粒子像は粒子の最大投影面積を表わす。
【００３６】
複数回のパルス光照射によって撮像される粒子像の数は、ビデオカメラ１８ａの撮像エリアの面積、試料流の厚み、粒子懸濁液の単位体積当たりの粒子数、および撮像回数（フレーム数）によって決まる。
【００３７】
図４はこの実施形態の分析部２０を示すブロック図であり、体積検出部２１は、オリフィス７を通過する各粒子の体積を抵抗検出部１６からの信号に基づいて検出し、検出結果を格納部（ＲＡＭ）２２に格納する。
【００３８】
一方、ビデオカメラ１８ａから出力された画像信号は、面積検出部２３でＡ／Ｄ変換され、画像データとして取り込まれる。そして、試料液流に対する照射光の強度むら（シェーディング）を補正するためのバックグランド補正が行われた後、適当なスレシホールドレベルで２値化され、各粒子の総画素数から粒子の最大投影面積が算出される。
【００３９】
さらに、面積検出部２３は、撮像されたフレームから粒子像の切り出しを行い、切り出した粒子像を最大投影面積の値と共に格納部（ＲＡＭ）２４に格納する。
第１粒度分布算出部２５は、格納部２２から各粒子の体積を読み出して各粒子の球相当径Ｒｖを算出し、球相当径Ｒｖについての頻度分布、つまり、第１粒度分布を算出する。
【００４０】
第２粒度分布算出部２６は、格納部２４から各粒子の最大投影面積を読み出して各粒子の円相当径Ｒｓを算出し、円相当径Ｒｓについての頻度分布、つまり、第２粒度分布を算出する。
【００４１】
奥行き算出部は、算出された第１および第２粒度分布を図１０に示すように対比して、粒子の出現予想領域を求め、その出現予想領域に基づいて、粒子の奥行き寸法情報、すなわち最大奥行き寸法、最小奥行き寸法、および平均奥行き寸法を算出する。
【００４２】
そして、出力制御部２８は、格納部２４に格納されている粒子画像と共に、奥行き寸法情報や第１および第２粒分布などを出力部３０に出力させる。
また、第１および第２粒度分布算出部２５、２６は、それぞれ累積粒度分布、１０％径、５０径、９０％径を算出し、算出結果を出力制御部２８を介して出力部３０に出力させる。なお、１０％径、５０％径、９０％径とは、累積粒度分布の値がそれぞれ１０、５０、９０％の値になるところの粒径のことを指す。すなわち、５０％径とは、粒径の中心値のことであり、メジアン径とも言う。
【００４３】
実施例
前述の実施形態を用いた実施例を次に説明する。
測定対象粒子としてカーボンを電解液に混合して粒子含有試料液を作成し、第１シース液に及び第２シース液には電解液を用いた。
【００４４】
なお、フローセル３については、オリフィス７の流路が内径１００μｍの円形孔のもの、オリフィス８の流路が４０００μｍ×１０００μｍの方形孔のものを使用した。
【００４５】
測定手順は図５のフローチャートに示す通りである。なお、体積Ｖｉを検出した粒子数は１２．５万個、その内、投影面積Ｓｉを検出した粒子数は６．０万個であり、この測定によって得られた円相当径Ｒｓおよび球相当径Ｒｖについての粒度分布をそれぞれ図６に示す。
つまり、Ｒｓは４〜６μｍの間に分布し、その平均値５μｍであり、Ｒｖは３〜５μｍの間に分布し、その平均値は３．８μｍである。
【００４６】
図６において、点ｈおよび点ｊの座標はそれぞれ（３，６）、（５，５）となるから、
式（３）に点ｊおよび点ｈの各座標を代入すると、２ａは５および０．７５となり、奥行き寸法の最大値は５μｍ最小値は０．７５μｍとして算出される。
さらに、式（３）に平均値Ｒｓ＝５、Ｒｖ＝３．８を代入すれば２ａ＝２．２となり、奥行き寸法の平均値は２．２μｍとして算出される。
【００４７】
図７は出力部３０から出力された各分布データと算出値を示し、図８は出力部３０から出力された粒子像を示している。
なお、図７において「ＤＣ」は抵抗検出部１６から得られた粒子体積に基づくデータを示し、「ｐｉｃ」はビデオカメラ１８ａから得られた粒子画像に基づくデータを示している。
【００４８】
【発明の効果】
この発明によれば、最大投影面積を有する粒子画像に対応する奥行き寸法情報が統計的に得られるので、多数の粒子の形状を容易に分析することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の実施形態の要部断面図である。
【図２】図１のＡ−Ａ矢視断面図である。
【図３】図１のＢ−Ｂ矢視断面図である。
【図４】この発明の実施形態を示すブロック図である。
【図５】実施例の手順を示すフローチャートである。
【図６】実施例の粒度分布データの対比を示すグラフである。
【図７】実施例の出力例を示す説明図である。
【図８】実施例の出力例を示す説明図である。
【図９】この発明によって測定される粒子形状の一例を示す説明図である。
【図１０】この発明における粒度分布データの対比を示すグラフである。
【符号の説明】
１    第１フローセル
２    第２フローセル
３    複合フローセル
４    注入口
５    注入口
６    注入口
７    オリフィス
８    オリフィス
９    排出口
１３    第１電極
１４    第２電極
１５    定電流電源
１６    抵抗検出部
１７    光照射装置
１７ａ  ストロボ
１８    撮像装置
１８ａ  ビデオカメラ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
0003587607.tif 000009
【図９】
0003587607.tif 000010
【図１０】
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