(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シート状の正極、シート状の負極、正極リード、及び負極リードを含む素電池と、
前記素電池を前記正極リードおよび前記負極リードの先端が外部に突出するように被覆すると共に、両方の開口部が熱融着により封止された筒状フィルムと
を具備するシート形電池であって、
前記筒状フィルムは、熱融着性層を備えた二枚の熱融着シール用フィルムを互いの熱融着性層が対向するように重ね、二つの相対する開口部を、内面が熱融着性層である封止用フィルムで外側から挟んで覆い、熱融着で固定したものであることを特徴とするシート形電池。
【請求項２】
シート状の正極、シート状の負極、正極リード、及び負極リードを含む素電池と、
前記素電池を前記正極リードおよび前記負極リードの先端が外部に突出するように被覆すると共に、両方の開口部が熱融着により封止された筒状フィルムと
を具備するシート形電池であって、
前記筒状フィルムは、熱融着性層を備えた熱融着シール用フィルムをその熱融着性層が内側に位置するように二つに折り、前記熱融着シール用フィルムの開口部を、内面が熱融着性層である封止用フィルムで外側から挟んで覆い、熱融着で固定したものであることを特徴とするシート形電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、発電要素がフィルム内に収納された構造のシート形電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電子機器の発達にともない、小型で軽量、かつエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能な非水電解液二次電池の開発が要望されている。このような二次電池としては、リチウムまたはリチウム合金を活物質とする負極と、モリブデン、バナジウム、チタンあるいはニオブなどの酸化物、硫化物もしくはセレン化物を活物質として含む懸濁液が塗布された集電体からなる正極と非水電解液を具備したリチウム二次電池が知られている。
【０００３】
また、最近では負極に例えばコークス、黒鉛、炭素繊維、樹脂焼成体、熱分解気相炭素のようなリチウムイオンを吸蔵放出する炭素質材料を含むものを用い、正極としてリチウムコバルト酸化物やリチウムマンガン酸化物を含むものを用いるリチウムイオン二次電池の開発、商品化が活発に行われている。
【０００４】
これら非水電解液二次電池の形態は、当初、コイン形や、円筒形が主流であったが、用途の多様化に伴い角形や長円形等の体積効率の優れた形態を有するものの要求が高まっている。また、さらなる軽量化及び小型化を目的として、発電要素を収納する容器を従来の金属製外装缶からフィルム材料に変更することが検討されている。
【０００５】
このフィルム材料としては、フィルムの内外で水蒸気及び酸素等の気体の交換が行われないよう中心にアルミニウム箔等の金属箔が配置され、最外層としてポリエチレンテレフタレート等の前記金属箔を物理的衝撃から保護するための樹脂層が、最内層としてアイオノマー等の熱融着性樹脂層が設けられた複合フィルム（ラミネートフィルム）が一般的に用いられている。前記複合フィルムを用いた電池の封止は、まず、２枚の複合フィルムの間に発電要素となる内容物を前記発電要素と前記最内層が接するように配置し、前記２枚のフィルムの４辺を加熱圧着し、フィルム周縁の最内層同士を接着することにより行われる。このように発電要素をフィルム材料で密封することにより、電池の薄形化及び軽量化を図れる。
【０００６】
前述のようなフィルム材で封止する構造の電池において、電池の気密性を従来の金属外装缶を用いたものと同程度にするためには、融着部の面積をある程度大きくする必要がある。
【０００７】
しかしながら、融着部を広くすると、融着部の大きさ分二次電池の外形が大きくなるため、大きさの割に電池容量が低く、単位体積当たりのエネルギー効率が低くなるという問題点が生じる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、高い気密性を維持しつつ、単位体積当たりのエネルギー効率が向上されたシート形電池を提供しようとするものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明によると、シート状の正極、シート状の負極、正極リード、及び負極リードを含む素電池と、
前記素電池を前記正極リードおよび前記負極リードの先端が外部に突出するように被覆すると共に、両方の開口部が熱融着により封止された筒状フィルムと
を具備するシート形電池であって、
前記筒状フィルムは、熱融着性層を備えた二枚の熱融着シール用フィルムを互いの熱融着性層が対向するように重ね、二つの相対する開口部を、内面が熱融着性層である封止用フィルムで外側から挟んで覆い、熱融着で固定したものであることを特徴とするシート形電池が提供される。
また、本発明によると、シート状の正極、シート状の負極、正極リード、及び負極リードを含む素電池と、
前記素電池を前記正極リードおよび前記負極リードの先端が外部に突出するように被覆すると共に、両方の開口部が熱融着により封止された筒状フィルムと
を具備するシート形電池であって、
前記筒状フィルムは、熱融着性層を備えた熱融着シール用フィルムをその熱融着性層が内側に位置するように二つに折り、前記熱融着シール用フィルムの開口部を、内面が熱融着性層である封止用フィルムで外側から挟んで覆い、熱融着で固定したものであることを特徴とするシート形電池が提供される。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係るシート形電池を図１〜５に示すシート形ポリマー電解質二次電池（ａ）  〜（ｂ）  を例にして説明する。
【００１１】
（１）ポリマー電解質二次電池（ａ）
図１は本発明に係るシート形電池の一例（シート形ポリマー電解質二次電池（ａ）  ）を示す上面図、図２は図１の二次電池のＡ−Ａ線に沿う断面図、図３は図１の二次電池の組立方法を説明するための斜視図である。
【００１２】
図１に示すように、２枚の矩形状熱融着シール用フィルム１ａ，（１ｂ）の間に素電池が帯状の正極リード２及び帯状の負極リード３の先端が外部に突出された状態で配置されている。短冊形の熱融着シール用フィルムを縦に二つ折りにすることにより形成された封止用フィルム４ａは、前記フィルム１ａ及び前記フィルム１ｂの長手方向に沿う右側端部にこの端部を挟むように熱融着で接着されている。短冊形の熱融着シール用フィルムを縦に二つ折りにすることにより形成された封止用フィルム４ｂは、前記フィルム１ａ及び前記フィルム１ｂの長手方向に沿う左側端部にこの端部を挟むように熱融着で接着されている。前記フィルム１ａ及び前記フィルム１ｂの間に形成された残りの開口部、すなわち、前記フィルム１ａ及び前記フィルム１ｂの長手方向と直交する両端部（図１の点々模様で示す領域）は、熱融着によって封止されている。前記素電池５は、図２に示すように、負極層６が銅製エキスパンドメタルのような網状集電体７の両面に担持された構造を有する負極８を備える。２枚の正極９は、前記負極８の両面に配置されている。各正極９は、活物質を含む正極層１０がアルミニウム製エキスパンドメタルのような網状集電体１１の両面に担持された構造を有する。固体電解質層１２は、前記正極９と前記負極８の間に介在されている。前記各正極９の集電体１１は、図２の手前側に位置する部分に帯状の正極端子１３を有する。また、前記負極８の集電体７は、前記正極端子１３と重ならないような位置（例えば、図２の奥側に位置する部分）に帯状の負極端子１４を有する。前記２枚の正極端子１３は、前記正極リード２を三つ折りにすることにより形成された袋内に１つに束ねられた状態で配置され、この袋内に溶接によって固定されている。一方、前記負極端子１４は、前記負極リード３を三つ折りにすることにより形成された袋内に先端が配置され、この袋内に溶接によって固定されている。
【００１３】
このようなシート形ポリマー電解質二次電池（ａ）  は、例えば、以下に説明する方法により製造される。まず、図３に示すように、２枚の矩形状熱融着シール用フィルム１ａ、１ｂを用意する。また、短冊形の熱融着シール用フィルム２枚それぞれを縦方向に二つに折り、熱融着性の封止用フィルム４ａ、４ｂを用意する。前記封止用フィルム４ａで前記フィルム１ａ及びフィルム１ｂの長手方向に沿う右側端部を挟み、これらを熱融着で接着する。また、前記封止用フィルム４ｂで前記フィルム１ａ及びフィルム１ｂの長手方向に沿う左側端部を挟み、これらを熱融着で接着する。このようにして得られた筒状のフィルム内に前述した構造の素電池５を前記正極リード２及び前記負極リード３の先端が外部に突出するように配置する。次いで、前記筒状フィルムの長手方向と直交する両端部を熱融着によって封止することにより、前述した図１，２に示す構造のシート形ポリマー電解質二次電池（ａ）  を製造する。
【００１４】
なお、前述した図１，２においては、２枚の熱融着シール用フィルムを用いる構成にしたが、１枚の熱融着シール用フィルムを二つに折って用いることができる。この場合、二つ折りにしたフィルムの開口している端部のうち、互いに対向している二つの端部を前述したような封止用フィルムで封止する。
【００１５】
前記熱融着シール用フィルムとしては、例えば、絶縁性を有する最外層と、熱融着性を有する最内層と、前記最外層及び前記最内層の間に配置された金属層とを含むラミネートフィルムを挙げることができる。このようなフィルムは、内部に金属層を含むため、前記二次電池の気密性を高めることができ、好適である。
【００１６】
前記熱融着シール用フィルムの最内層は、例えば、アイオノマー、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレンビニルアセテート樹脂（ＥＶＡ）のような熱融着樹脂を含む層から形成することができる。
【００１７】
前記熱融着シール用フィルムの金属層を形成する金属は、例えば、アルミニウム、ニッケル等を挙げることができる。
【００１８】
前記熱融着シール用フィルムの最外層は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート、ナイロンのような絶縁性樹脂を含む層から形成することができる。
【００１９】
前記ラミネートフィルムとしては、例えば、（ａ）  ＰＥＴ（最外層）／Ａｌ箔／ＰＥＴ／ＰＰもしくはＰＥ（最内層）、（ｂ）  ＰＥＴ（最外層）／Ａｌ箔／ナイロン／ＰＥ（最内層）、（ｃ）  ＰＥＴ（最外層）／ＰＥ／Ｎｉ箔／アイオノマー（最内層）、（ｄ）  ナイロン（最外層）／ＰＥ，ＰＥＴ／ＰＥ／ＥＶＡ，ＰＥＴ／アイオノマー（最内層）、（ｅ）  ＰＥＴ（最外層）／ナイロン／ＰＥ，ＰＥＴ／ＰＰ，ＰＥＴ／ナイロン／ＰＰ，ＰＥＴ／ビニリデンクロライド樹脂／ＰＥ，Ａｌ蒸着ＰＥＴ／ＰＥ，ＰＥＴ／Ａｌ箔／ＰＥＴ／アイオノマー（最内層）、（ｆ）  ポリカーボネート（最外層）／ＰＥ／ＥＶＡ（最内層）、（ｇ）  ＰＥＴ（最外層）／Ａｌ箔／ＰＥ／アイオノマー（最内層）等を挙げることができる。
【００２０】
前記ポリマー電解質二次電池の正極、負極及び電解質層としては、例えば、以下に説明するものを用いることができる。
【００２１】
（正極）
この正極は、正極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む正極層が集電体に担持されたものから形成される。
【００２２】
前記正極活物質としては、種々の酸化物（例えばＬｉＭｎ２  Ｏ４  などのリチウムマンガン複合酸化物、二酸化マンガン、例えばＬｉＮｉＯ２  などのリチウム含有ニッケル酸化物、例えばＬｉＣｏＯ２  などのリチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケルコバルト酸化物、リチウムを含む非晶質五酸化バナジウムなど）や、カルコゲン化合物（例えば、二硫化チタン、二硫化モリブテンなど）等を挙げることができる。中でも、リチウムマンガン複合酸化物、リチウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物を用いるのが好ましい。
【００２３】
前記非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶解することにより調製される。
【００２４】
前記非水溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。前記非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上混合して使用しても良い。
【００２５】
前記電解質としては、例えば、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４  ）、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６  ）、ホウ四フッ化リチウム（ＬｉＢＦ４  ）、六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ６  ）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ３  ＳＯ３  ）、ビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチウム［ＬｉＮ（ＣＦ３  ＳＯ３  ）２      ］等のリチウム塩を挙げることができる。
【００２６】
前記電解質の前記非水溶媒に対する溶解量は、０．２ｍｏｌ／ｌ〜２ｍｏｌ／ｌとすることが望ましい。
【００２７】
前記非水電解液を保持するポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、前記誘導体を含むポリマー、ビニリデンフロライド（ＶｄＦ）とヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）との共重合体等を用いることができる。前記ＨＦＰの共重合割合は、前記共重合体の合成方法にも依存するが、通常、最大で２０重量％前後である。
【００２８】
前述した図１、２においては、前記正極の集電体としてアルミニウム製エキスパンドメタルを使用したが、前記集電体には、例えばアルミニウム箔、アルミニウム製メッシュ、アルミニウム製パンチドメタル等を用いても良い。
【００２９】
前記正極の端子１３及びリード２は、例えば、アルミニウムから形成することができる。また、前記正極端子１３は、メッシュのような網状のものや、板状のものを用いることができる。
【００３０】
前記正極は、導電性を向上する観点から導電性材料を含んでいてもよい。前記導電性材料としては、例えば、人造黒鉛、カーボンブラック（例えばアセチレンブラックなど）、ニッケル粉末等を挙げることができる。
【００３１】
前記正極は、例えば、以下に説明する方法によって作製することができる。
【００３２】
前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤、前記活物質及び前記導電材料を前記ポリマーが可溶な有機溶媒に混合してペーストを調製した後、製膜することにより電解液未含浸の正極層を得る。これを前記集電体に積層し、前記正極層中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去した後、前記非水電解液を含浸させることにより前記正極を得ることができる。また、正極層の集電体への積層は、前記ペーストを前記集電体に塗布することによって行っても良い。
【００３３】
前記可塑剤としては、例えば、フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）、フタル酸ジメチル（ＤＭＰ）、フタル酸ジエチル（ＤＥＰ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ｔｒｉｓ−ブトキシエチルホスフェート等を挙げることができる。
【００３４】
（負極）
この負極は、負極活物質、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む負極層が集電体に担持されたものから形成される。
【００３５】
前記負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵放出する炭素質材料を挙げることができる。かかる炭素質材料としては、例えば、有機高分子化合物（例えば、フェノール樹脂、ポリアクリロニトリル、セルロース等）を焼成することにより得られるもの、コークスや、メソフェーズピッチを焼成することにより得られるもの、人造グラファイト、天然グラファイト等に代表される炭素質材料を挙げることができる。中でも、５００℃〜３０００℃の温度で、常圧または減圧下にて前記メソフェーズピッチを焼成して得られる炭素質材料を用いるのが好ましい。
【００３６】
前記非水電解液及び前記ポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。
【００３７】
前述した図１、２においては前記負極の集電体としては、銅製エキスパンドメタルを使用したが、例えば銅箔、銅製メッシュ、銅製パンチドメタル等を用いても良い。
【００３８】
前負極の端子１４及びリード３は、例えば、銅から形成することができる。また、前記負極端子１４は、メッシュのような網状のものや、板状のものを用いることができる。
【００３９】
なお、前記負極は、人造グラファイト、天然グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ニッケル粉末、ポリフェニレン誘導体等の導電性材料、オレフィン系ポリマーや炭素繊維等のフィラーを含むことを許容する。
【００４０】
前記負極は、例えば、以下に説明する方法によって作製することができる。
【００４１】
前記非水電解液を保持するポリマー、可塑剤および前記活物質を前記ポリマーが可溶な有機溶媒に混合してペーストを調製した後、製膜することにより電解液未含浸の負極層を得る。これを前記集電体に積層し、前記負極層中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去した後、前記非水電解液を含浸させることにより前記負極を得ることができる。また、負極層の集電体への積層は、前記ペーストを前記集電体に塗布することによって行っても良い。
【００４２】
前記可塑剤としては、前述した正極で説明したのと同様なものを用いることができる。
【００４３】
（固体ポリマー電解質層）
この電解質層は、非水電解液及びこの電解液を保持するポリマーを含む。
【００４４】
前記非水電解液及び前記ポリマーとしては、前述した正極で説明したものと同様なものが用いられる。
【００４５】
前記電解質層は、強度を更に向上させる観点から、酸化硅素粉末のような無機フィラーを添加しても良い。
【００４６】
前記電解質層は、例えば、以下に説明する方法で作製することができる。
【００４７】
前記非水電解液を保持するポリマーに可塑剤を添加し、これらを有機溶媒に溶解させてペーストを調製し、成膜し、得られた膜中の可塑剤を例えば溶媒抽出により除去した後、前記非水電解液を含浸させることにより得ることができる。
【００４８】
前記可塑剤としては、前述した正極で説明したのと同様なものを用いることができる。
【００４９】
なお、可塑剤の抽出及び非水電解液の含浸は、正極、負極及び固体電解質層について個別に行っても良いし、正極、負極及び固体電解質層のうち少なくとも２つを積層した状態で行うこともできる。
【００５０】
（２）ポリマー電解質二次電池（ｂ）
図４は本発明に係るシート形電池の一例であるポリマー電解質二次電池（ｂ）  を示す上面図、図５は図４の二次電池の組立工程を説明するための斜視図である。
【００５１】
図４に示すように、二つ折りにされた熱融着シール用フィルム内１５に、前述した二次電池（ａ）  で説明したのと同様な構成の素電池が正極リード２及び負極リード３の先端が外部に突出された状態で配置されている。前記フィルム１５の長手方向に沿う左側端部に、前記フィルム１５の折り曲げ端部が位置している。短冊形の熱融着シール用フィルムを縦に二つ折りにして形成された封止用フィルム１６は、前記フィルム１５の長手方向に沿う右側端部にこの端部を挟むように熱融着によって接着されている。前記フィルム１５の長手方向と直交する両端部（図４の点々模様で示す領域）は、熱融着により封止されている。
【００５２】
このようなシート形ポリマー電解質二次電池（ｂ）  は、例えば、以下に説明する方法により製造される。まず、図５に示すように、矩形状熱融着シール用フィルム１５を横に二つ折りにする。また、短冊形の熱融着シール用フィルムを縦方向に二つに折り、熱融着性の封止用フィルム１６を用意する。前記フィルム１５の長手方向に沿う両端部のうち、開口している方を（図５では、フィルム１５の長手方向に沿う右側端部）前記封止用フィルム１６で挟み、これらを熱融着で接着する。このようにして得られた筒状のフィルム内に前述した構造の素電池５を前記正極リード２及び前記負極リード３の先端が外部に突出するように配置する。次いで、前記筒状フィルムの長手方向と直交する両端部を熱融着によって封止することにより、前述した図４に示す構造のシート形ポリマー電解質二次電池（ｂ）  を製造する。
【００５３】
前記熱融着シール用フィルムとしては、前述した二次電池（ａ）  で説明したのと同様なものを挙げることができる。
【００５４】
以上詳述したように本発明に係るシート形電池は、シート状の正極と、シート状の負極と、正極リードと、負極リードとを含む素電池を備え、前記素電池を熱融着シール用フィルムにより前記正極リードおよび前記負極リードの先端が外部に突出するように被覆し、前記フィルムを熱融着で張り合わせることにより得られる構造を有するシート形電池において、前記素電池を被覆する際に前記フィルムに生じる開口部（但し、前記正極リード及び前記負極リードが突出している端部を除く）のうち少なくとも１端は別のフィルム材を貼り着けることにより封止され、残りの開口部は熱融着により封止されることを特徴とするものである。このような電池は、封止されるべきフィルム端部（但し、正極リード及び負極リードが突出している端部を除く）のうち少なくとも１端が熱融着でなく、別のフィルム材の張り付けにより封止されているため、最外郭寸法（電池サイズ）を小さくすることができる。その結果、前記電池は、高い気密性を維持しつつ、単位体積当たりのエネルギー効率を向上することができる。
【００５５】
【実施例】
以下、本発明に係わる実施例を図面を参照して詳細に説明する。
【００５６】
（実施例１）
＜正極の作製＞
まず、活物質として組成式がＬｉＭｎ２  Ｏ４  で表されるリチウムマンガン複合酸化物５６重量％と、カーボンブラック５重量％と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末１７重量％と、可塑剤としてフタル酸ジブチル（ＤＢＰ）２２重量％をＮ−Ｎ−ジメチルホルムアミド中で混合し、ペーストを調製した。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、非水電解液未含浸の正極シートを作製した。アルミニウム製エキスパンドメタルからなり、正極端子部を有する集電体の両面に、得られた正極シートを熱ロールで加熱圧着することにより非水電解液未含浸の正極を作製した。
【００５７】
＜負極の作製＞
活物質としてメソフェーズピッチ炭素繊維５８重量％と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末１７重量％と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）｝２５重量％とをＮ−Ｎ−ジメチルホルムアミド中で混合し、ペーストを調製した。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の負極シートを作製した。銅製エキスパンドメタルからなり、負極端子部を有する集電体の両面に、得られた負極シートを熱ロールで加熱圧着することにより電解液未含浸の負極を作製した。
【００５８】
＜固体ポリマー電解層の作製＞
酸化硅素粉末３３．３重量％と、ビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン（ＶｄＦ−ＨＦＰ）の共重合体粉末２２．２重量％と、可塑剤｛フタル酸ジブチル（ＤＢＰ）｝４４．５重量％とをアセトン中で混合し、ペースト状にした。得られたペーストをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に塗布し、シート化し、電解液未含浸の電解質層を作製した。
【００５９】
＜非水電解液の調製＞
エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）が体積比で２：１の割合で混合された非水溶媒に電解質としてのＬｉＰＦ６  をその濃度が１ｍｏｌ／ｌになるように溶解させて非水電解液を調製した。
【００６０】
＜素電池の作製＞
前記正極を２枚と前記負極を１枚と前記電解質層を２枚用意し、前記正極と前記負極をその間に前記電解質層を介在させながら交互に積層し、これらを１４５℃に加熱した剛性ロールにて加熱圧着し、積層物を作製した。このような積層物をメタノール中に浸漬し、前記積層物中のＤＢＰをメタノールによって抽出し、除去した。これを乾燥し、前記組成の非水電解液に浸積することにより前記積層物への電解液の含浸を行い、積層厚が２．０ｍｍ、外径寸法が４０×６０ｍｍの素電池を作製した。
【００６１】
＜電池の組立＞
前記素電池が有する合計２つの正極端子を１つに束ねた状態で、正極リード（厚さが０．５ｍｍの帯状アルミニウム箔からなる）を三つ折りにすることにより形成された袋内に配置し、超音波溶接によりこれらを固定した。また、負極端子を負極リード（厚さが０．５ｍｍの帯状銅箔からなる）を三つ折りにすることにより形成された袋内に配置し、これらを超音波溶接により固定した。
【００６２】
一方、熱融着シール用フィルムとして、厚さが０．１ｍｍで、ポリエチレンテレフタレート層、アルミニウム箔層、ポリエチレン層及びアイオノマー樹脂層がこの順番に積層された矩形状複合フィルム（寸法が５０×９０ｍｍ）を２枚用意した。この２枚のフィルムをアイオノマー樹脂層（熱融着性樹脂層）が内側に位置するように重ねた。また、厚さが０．１ｍｍの短冊形の複合フィルム（寸法が２３×９０ｍｍ）を２枚用意し、各フィルムを縦に二つに折って封止用フィルムを作製した。前記２枚の複合フィルム本体の長手方向に沿う両端部を前記各封止用フィルムでそれぞれ挟み、これらを熱融着で接着することにより筒状のフィルムを作製した。この筒状フィルム内に前記素電池を前記正極リード及び前記負極リードの先端が外部に突出するように配置した。ひきつづき、前記筒状フィルムの開口されている２辺を、加熱融着時の影響が素電池に表れないように素電池寸法と加熱融着部分のマージンを持たせるようにして融着幅１０ｍｍで加熱融着することにより、前述した図１，２に示す構造を有し、厚さが２．４ｍｍで、リード部分を除く外径寸法が５０×９０ｍｍで、電気容量が１５０ｍＡｈのポリマー電解質二次電池を１００個製造した。
【００６３】
（実施例２）
前述した実施例１と同様にして素電池の作製を行った。実施例１と同様な素材の矩形複合フィルム（厚さが０．１ｍｍで、寸法が１０３×９０ｍｍ）を用意し、横方向に沿って二つ折りにした。また、厚さが０．１ｍｍの短冊形の複合フィルム（寸法が２３×９０ｍｍ）を用意し、フィルムを縦に二つに折って封止用フィルムを作製した。前記二つ折りにしたフィルムの開口している端部のうち、折り返し端部と対向している端部を前記封止用フィルムで挟み、これらを熱融着で接着することにより筒状フィルムを作製した。この筒状フィルム内に前記素電池を前記正極リード及び前記負極リードの先端が外部に突出するように配置した。ひきつづき、前記筒状フィルムの開口されている２辺を、加熱融着時の影響が素電池に表れないように素電池寸法と加熱融着部分のマージンを持たせるようにして融着幅１０ｍｍで加熱融着することにより、前述した図４に示す構造を有し、厚さが２．４ｍｍで、リード部分を除く外径寸法が５０×９０ｍｍで、電気容量が１５０ｍＡｈのポリマー電解質二次電池を１００個製造した。
【００６４】
（比較例１）
前述した実施例１と同様にして素電池の作製を行った。実施例１と同様な素材の矩形複合フィルム（厚さが０．１ｍｍで、寸法が７０×９０ｍｍ）を２枚用意し、この２枚のフィルムを互いのアイオノマー樹脂層（熱融着性樹脂層）が対向するように重ねた。この２枚のフィルムの間に前記素電池を前記正極リード及び前記負極リードの先端が外部に突出するように配置した。ひきつづき、前記フィルムの４辺全てを、加熱融着時の影響が素電池に表れないように素電池寸法と加熱融着部分のマージンを持たせるようにして融着幅１０ｍｍで加熱融着することにより図６に示すような構造を有し、厚さが２．２ｍｍで、リード部分を除く外径寸法が７０×９０ｍｍで、電気容量が１５０ｍＡｈのポリマー電解質二次電池を１００個製造した。
【００６５】
すなわち、図６に示すように、各二次電池は、２枚の熱融着シール用フィルム２１を内部に熱融着性層が位置するように熱融着で張り合わせることにより形成された袋内に、素電池が正極リード２及び負極リード３の先端が外部に突出された状態で収納された構造を有する。なお、前記フィルム２１における斜線で示す領域は、熱融着部を示す。
【００６６】
（比較例２）
前述した実施例１と同様にして素電池の作製を行った。実施例１と同様な素材の矩形複合フィルム（厚さが０．１ｍｍで、寸法が１２３×９０ｍｍ）を用意し、内側に熱融着性樹脂層が位置するように横方向に沿って二つ折りにした。このフィルム内に前記素電池を前記正極リード及び前記負極リードの先端が外部に突出するように配置した。ひきつづき、前記フィルムの開口している３辺を、加熱融着時の影響が素電池に表れないように素電池寸法と加熱融着部分のマージンを持たせるようにして融着幅１０ｍｍで加熱融着することにより図７に示すような構造を有し、厚さが２．２ｍｍで、リード部分を除く外径寸法が６０×９０ｍｍで、電気容量が１５０ｍＡｈのポリマー電解質二次電池を１００個製造した。
【００６７】
すなわち、図７に示すように、各二次電池は、内側に熱融着性樹脂層が位置するように横方向に二つ折りにした熱融着シール用フィルム２２を熱融着で張り合わせることにより形成された袋内に、素電池が正極リード２及び負極リード３の先端が外部に突出された状態で収納された構造を有する。なお、前記フィルム２２における斜線で示す領域は、熱融着部を示す。
【００６８】
得られた実施例１〜２及び比較例１〜２の二次電池それぞれについて、平均作動電圧を３．８Ｖとした場合の体積効率（Ｗｈ／ｌ；リード部を除く外径寸法から算出する）を求め、その結果を下記表１、２に示す。また、表１、２中の体積効率は、二次電池１００個の平均値である。
【００６９】
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表１，２から明らかなように、実施例１〜２の二次電池は、それぞれ、比較例１，２の二次電池に比べて単位体積当たりのエネルギー効率を向上できることがわかる。
【００７０】
【発明の効果】
以上詳述したように本発明によれば、高い気密性を維持しつつ、単位体積当たりのエネルギー効率を向上することができ、信頼性が高いシート形電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るシート形電池の一例（シート形ポリマー電解質二次電池（ａ）  ）を示す上面図。
【図２】図１Ａ−Ａ線に沿う断面図。
【図３】図１の二次電池の組立方法を説明するための斜視図。
【図４】本発明に係るシート形電池の一例（シート形ポリマー電解質二次電池（ｂ）  ）を示す上面図。
【図５】図４の二次電池の組立方法を説明するための斜視図。
【図６】比較例１のポリマー電解質二次電池を示す上面図。
【図７】比較例２のポリマー電解質二次電池を示す上面図。
【符号の説明】
１ａ…熱融着シール用フィルム、
２…正極リード、
３…負極リード、
４ａ、４ｂ…封止用フィルム。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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