(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極触媒層の間に高分子電解膜が挟まれ、各電極触媒層の外側にガス拡散層がそれぞれ積層されてなる電極構造体をシールする燃料電池用シールの成形方法であって、
当該シールが前記高分子電解膜と一体成形され得る成形型に前記電極構造体を組み込み、該成形型を、電極構造体を複数積層して燃料電池スタックとして組み付ける際の組み付け圧と同等の圧力が電極構造体に付与されるように型締めした状態で、成形型内のキャビティにシールの材料を充填することを特徴とする燃料電池用シールの成形方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池のガスシール等に用いられるシールと、その成形方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池は、平板状の電極構造体の両側にセパレータが積層された積層体が１ユニットとされ、複数のユニットが積層されて燃料電池スタックとして構成される。電極構造体は、正極側の電極触媒層（カソード電極板）と負極側の電極触媒層（アノード電極板）との間に高分子電解膜が挟まれ、各電極触媒層の外側にガス拡散層がそれぞれ積層された積層体である。セパレータは電子伝達機能を有する材料からなるもので、燃料ガスである水素ガス、酸素や空気等の酸化剤ガスおよび冷媒がそれぞれ独立して流通する多数の溝状のガス通路を備え、各ガス通路間の凸条がガス拡散層に接触する状態で、電極構造体に積層されている。
【０００３】
このような燃料電池によると、例えば、負極側に配されたセパレータのガス通路に燃料ガスを流し、正極側に配されたセパレータのガス通路に酸化剤ガスを流すと、電気化学反応が起こって電気が発生する。当該燃料電池の作動中においては、ガス拡散層は電気化学反応によって生成した電子を電極触媒層とセパレータとの間で伝達させると同時に燃料ガスおよび酸化剤ガスを拡散させる。また、負極側の電極触媒層は燃料ガスに化学反応を起こさせプロトンと電子を発生させ、正極側の電極触媒層は酸素とプロトンと電子から水を生成し、電解膜はプロトンをイオン伝導させる。そして、正負の電極触媒層からを通して電力が取り出される。
【０００４】
上記のような燃料電池においては、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷媒を、それぞれ独立したガス通路に流通させる必要があることから、これらガス通路をシールによって隔絶している。シールする部位としては、燃料電池スタックの構造により多少異なるが、例えば、燃料電池スタックを貫通するガス通路の連通口の周囲、電極構造体の周縁部、セパレータの表面に設けられる冷媒通路の周囲、セパレータの表面の周縁部等が挙げられる。
【０００５】
従来のシール技術としては、フッ素系、シリコーン系、エチレン・プロピレン系等の有機ゴムからなる弾性材料をシート状やＯリング状に成形してシール部位に装填し、積層状態で圧縮されることによって生じる反発力によってシールする構造が一般的である。この他には、黒鉛やセラミックス等からなる無機材料を圧縮した状態とするシールや、加締めによってシールするメカニカルシール、接着等が挙げられる。
【０００６】
ところで、燃料電池は携行されたり車両に搭載されたりして使用されるものがある。その場合には、特に小型化や薄板化が求められるが、上記セパレータは比較的脆い黒鉛でできているため、燃料電池スタックに組み付ける際に破壊を招きやすい。したがって、用いるシールとしては、柔らかく、かつ、適度な反発力を有し、組み付け時にセパレータの破壊が起こらない上記有機ゴムが広く用いられている。
【０００７】
図６は、有機ゴムをシール材料として電極構造体１の周縁部に図示せぬセパレータと密着するシールを設ける従来方法を示している。電極構造体１は、カソード電極板２とアノード電極板３との間に高分子電解膜４が挟まれ、各電極板２，３の外側にガス拡散層５が積層されてなるものである。中央の電解膜４は、各電極板２，３および各ガス拡散層５よりも面積が大きく周縁部４ａが露出しており、その周縁部４ａに、図６（ｅ）に示すようにシール６０が一体成形される。また、図６の符号７０，８０は、それぞれ成形型の上型、下型であり、これらの内部には、電極構造体１が嵌合する凹所７１，８１と、キャビティ９０を構成する溝７２，８２とが、それぞれ上下対称に形成されている。また、上型７０には、外部からキャビティに通じるゲート７３が形成されている。
【０００８】
上記電極構造体１にシール６０を設けるには、まず、図６（ａ）に示すように下型８０の凹所８１に電極構造体１を嵌合してから、図６（ｂ）に示すように上型７０を下降させて凹所７１に電極構造体１を嵌合させる。次いで、図６（ｃ）に示すように上下の型７０，８０を規定の型圧で型締めし、図６（ｄ）に示すようにゲート７３からキャビティ９０にシール材料６０Ａを注入する。シール材料６０Ａが加硫ゴムの場合には加硫工程がなされ、また、熱硬化（性）型の材料であれば加熱処理がなされ、熱可塑（性）型の材料であれば加熱することなく、この後、型開きされて図６（ｅ）に示す電極構造体１を得る。この電極構造体１の電解膜４には、各電極板２，３および各ガス拡散層５を囲んだシール６０が一体成形される。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、電極構造体１の厚さは厳密には一定ではなく、規定厚さよりも厚かったり薄かったりする場合がある。図６に示したシールの成形方法では、電極構造体１の厚さが規定通りであれば一定範囲内のシールの締め代、すなわちシール圧およびシール高さを確保することができるが、規定厚さよりも厚い場合には、図７（ａ）に示すように上型７０と下型８０の周縁部の合わせが不十分となって隙間Ｓ１が生じ、この隙間Ｓ１にシール材料が侵入することにより、図７（ｂ）に示すようにシール６０の外側にバリ６１が形成されてしまう。このため、シール６０の厚さが規定より厚くなり、加えてバリ６１を除去する必要が生じる。
【００１０】
一方、電極構造体１の厚さが規定厚さよりも薄いと、図８（ａ）に示すように上型７０と電極構造体１との間に隙間Ｓ２が生じ、電極構造体１が十分圧縮されない状態でシール６０が成形される。すると、図８（ｂ）に示すように、電極構造体１からのシール６０の高さＨ２が規定より厚くなり、燃料電池スタックとして組み付けた際にシール６０が過大な圧縮を受け、その結果としてセパレータに破損や変形を生じさせることになる。また、シール材料が電極構造体１と上型７０との間（隙間Ｓ２）に流れ込んで電極構造体１が破損したり、電極構造体１にシール材料が付着して発電性能が劣化したり、場合によっては通電不能の状態になるおそれがある。
【００１１】
したがって本発明は、電極構造体の厚さにばらつきがあっても、それに関係なく常に一定のシール圧およびシール高さを確保することができ、電極構造体が燃料電池スタックとして組み付けられた状態で、セパレータ等の当該シールに密着する部材の破損やシールの漏れ等の不具合が生じない優れたシール性能を発揮する燃料電池用シールの成形方法を提供することを目的としている。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明の燃料電池用シールの成形方法は、一対の電極触媒層の間に電解膜が挟まれ、各電極触媒層の外側にガス拡散層がそれぞれ積層されてなる電極構造体をシールする燃料電池用シールの成形方法であって、当該シールが電解膜と一体成形され得る成形型に電極構造体を組み込み、該成形型を、電極構造体を複数積層して燃料電池スタックとして組み付ける際の組み付け圧と同等の圧力が電極構造体に付与されるように型締めした状態で、成形型内のキャビティにシールの材料を充填することを特徴としている。
【００１６】
本発明の成形方法によれば、成形型を型締めする際に、燃料電池スタックの組み付け圧と同等の圧力を電極構造体に与えることにより、成形型に形成されているシールのキャビティ高さ、すなわち成形後のシールの高さと電極構造体のガス拡散層の高さとのギャップが、電極構造体の厚さに関わらず常に一定となる。したがって、燃料電池スタックに組み付ける際、電極構造体の厚さにばらつきがあっても、シール圧およびシール高さは一定となる。その結果、シールに密着する部材の破損あるいはシール圧不足による漏れ等の不具合が生じず、優れたシール性能を発揮する。
【００１７】
また、電極構造体は、燃料電池スタックとして組み付けられる前のシール成形時に、組み付け圧が予め付与されて予備圧縮されるので、厚さのばらつきが減少するとともに、燃料電池スタックとして組み付ける際の圧縮量の変化も減少する。このため、シールの締め代を必要以上に大きくとることなく、適正な範囲でシールの寸法を設定することができる。
【００１８】
なお、本発明に係るシールの材料としては、フッ素系、シリコーン系、エチレン・プロピレン系等の有機ゴムからなる弾性材料が好適に用いられる。ここで、電解膜の材質によっては、電解膜と同系統の材質のシールを選定することで、プライマを塗布する等の接着処理を行うことなく、シールの成形と同時にシールを電解膜に接着させることができる。また、より強固な接着性が要求される場合には、シールに接着成分を配合させることができる。その例としては、電解膜がフッ素系の材質の場合、シールの材料としてフッ素ゴムまたはフッ素系エラストマーを選定する。
【００１９】
【発明の実施の形態】
以下、図面を参照して本発明の一実施形態を説明する。
図１は電極構造体１に有機ゴム製のシール１０を成形する方法を工程順に示す縦断面図、図２は成形型の平面図である。図２に示すように電極構造体１は長方形状であって、図１（ｅ）に示すように、カソード電極板（電極触媒層）２とアノード電極板（電極触媒層）３との間に高分子電解膜４が挟まれ、各電極板２，３の外側にガス拡散層５が積層されてなるものである。中央の電解膜４は、各電極板２，３および各ガス拡散層５よりも面積が大きく均一幅の周縁部４ａが露出しており、その周縁部４ａにシール１０が一体成形される。シール１０は、電極構造体１の両側に積層される図示せぬセパレータに密着する。電極構造体１は、両側にセパレータが積層された状態で１ユニットとされ、複数のユニットが積層され、かつ、所定の組み付け圧で組み付けられることにより、燃料電池スタックが構成される。
【００２０】
図１（ａ）〜（ｂ）の符号２０，３０は、それぞれ成形型の上型、下型である。下型３０の底部には電極構造体１が嵌合する凹所３１が形成され、凹所３１の周囲にはキャビティ５０の一部を構成する断面台形状の溝３２が形成されている。この溝３２の断面形状は台形状に限られず、シールの圧縮量や発生面圧等により様々な形状（例えば、円、楕円、三角形等）から選択される。そして、この溝３２の周囲には、上方に突出する枠状の外型４０が下型３０と一体に形成されている。一方、上型２０は下型３０の外型４０内に嵌合するようになっており、その内面には、下型３０の同様の凹所２１および溝２２が形成されている。また、外型４０には、外部からキャビティ５０に通じる断面円形の複数のゲート４１が形成されている。ゲート４１は外型４０の上面と内側面に開口するようＬ字状に延びており、内側面側の開口は、凹所３１にセットされる電極構造体１の電解膜４に臨む位置に形成されている。
【００２１】
なお、ゲート４１の数や形成箇所は、ゲート４１のサイズ（断面積）、注入時のシール材料の温度、注入圧、注入量および流れ性、成形サイクル等に基づいて適宜に決定される。また、ゲート４１は上型２０、下型３０のいずれに形成されていてもよく、シール１０の形状に応じて形成箇所が適宜に定められる。ただし、本実施形態のように電解膜４のシール面（上下面）から離れた位置にゲートの開口が配されていることが、シール性能の観点から望ましい。ゲート４１に充填されたシール材料は最終的に切り離すので、切り離しを容易とする断面薄肉の食い切りをゲート４１に設定してもよい。
【００２２】
次に、電極構造体１にシール１０を設ける工程を説明する。まず、図１（ａ）に示すように、下型３０の凹所３１に電極構造体１を嵌合し、次いで、図１（ｂ）に示すように上型２０を下降させて凹所２１に電極構造体１を嵌合させる。次いで、図１（ｃ）に示すように上下の型２０，３０を型締めする。型締めを行うと、成形型の構造上、型締め圧は電極構造体１に直接かかるが、その圧力を、電極構造体１を複数積層して燃料電池スタックとして組み付ける際の組み付け圧と同等とする。すなわち、燃料電池スタックの組み付け圧と同等の圧力を電極構造体１に付与する。また、型締めした状態では、上型２０および下型３０の各溝２２，３２を主体としたキャビティ５０が形成される。
【００２３】
次いで、型締めを保持した状態で、ゲート４１からキャビティ５０にシール材料１０Ａを注入して充填する。シール材料１０Ａはゲート４１の全てから注入するのではなく、空気抜き孔としていくつかを残しておいてもよい。ただし、成形型全体を真空中に保持することができる成形機を用いる場合は、空気抜き孔を設ける必要はない。続いて、シール材料１０Ａが加硫ゴムの場合には加硫工程を行い、また、熱硬化（性）型の材料であれば加熱処理を施し、熱可塑（性）型の材料であれば加熱することなく、この後、型開きして図１（ｅ）に示す電極構造体１を得る。電解膜４の周縁部４ａ全面には、各電極板２，３および各ガス拡散層５を囲んだシール１０が一体成形される。
【００２４】
上記成形方法によれば、成形型を型締めする際に、燃料電池スタックの組み付け圧と同等の圧力を電極構造体１に与えることにより、シール１０のキャビティ５０の高さ、すなわち成形後のシール１０の高さと電極構造体１のガス拡散層５の高さとのギャップＨ１が、電極構造体１の厚さに関わらず常に一定となる。したがって、燃料電池スタックに組み付ける際、電極構造体１の厚さにばらつきがあっても、シール圧およびシール高さは一定となる。その結果、シール１０に密着するセパレータの破損あるいはシール圧不足によるガス漏れ等の不具合が生じず、優れたシール性能を発揮する。
【００２５】
また、電解膜４にシール１０が一体成形されているので、部品点数の削減がなされるとともに、ハンドリング性および組み付け精度の向上が図られる。特に、電解膜４に対し加硫接着または溶融接着により接着すると、密着性に優れ、電解膜４に対するシール１０の接着部でのガス等の浸透が完全に遮断されるといった利点を有する。
【００２６】
また、各電極板２，３および各ガス拡散層５から露出する電解膜４の周縁部４ａ全面がシール１０で被われるので、電解膜４に生じる皺に起因していたシール不良が起こらない。電解膜４は吸湿しやすく、吸湿すると皺が発生する性質があるので、従来では、作業環境を低湿度とし、厳密な湿度管理のもとで組み付け作業を行うことが求められていた。しかしながら、本実施形態では皺が発生しやすい電解膜４の周縁部４ａがシール１０で被われるので、皺発生防止のための湿度管理を緩和することができるとともに、湿度調整不良による組み付けの不具合がなくなる。
【００２７】
図３は、成形型の変形例であって、この場合、上型２０と下型３０にゲート２３，３３がそれぞれ形成されており、これらゲート２３，３３は、凹所２１（３１）と溝２２（３２）との間において、互いに対向する状態に形成されている。このようなゲート２３，３３の配置によれば、電解膜４の上下からシール材料が同時にキャビティ５０に流入するので、電解膜４に折れや曲がりといった変形が生じにくい。
【００２８】
なお、上記成形型は上下二分割型であったが、図４に示す三分割型の成形型を用いることもできる。同図の成形型は、上型２０と下型３０が上下対称の形状であり、外型４０が別体となっている。図５はこの成形型の平面を示しており、この場合、外型４０に形成されているゲート４２は楕円状である。ゲート４２の断面形状は、楕円状や上記ゲート４１のように円形状の他、矩形状等であってもよく、特に制限されるものではない。
【００２９】
また、ゲートがキャビティ５０に臨む開口は、シール材料がスムーズかつ確実にキャビティ５０内に充填され得る観点から、シール１０が延びる方向に沿ってなるべく長く設定されることが望ましい。また、その開口は、ゲート部分に充填されたシール材料の切り離しを容易とするために、シール１０の高さよりも極力薄い断面とすることが望ましい。
【００３０】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、シールとガス拡散層との間の高さのギャップが一定であることから、電極構造体の厚さにばらつきがあってもシール圧およびシール高さを一定とすることができ、その結果、当該シールに密着する部材の破損あるいはシール圧不足による漏れ等の不具合が生じず、優れたシール性能を発揮するといった効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施形態に係るシールの成形方法の工程を（ａ）〜（ｅ）の順に示す縦断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係るシールの成形型の平面図である。
【図３】本発明の一実施形態に係るシールの成形型の変形例を示す縦断面図である。
【図４】本発明の一実施形態に係るシールの成形型の他の変形例を示す縦断面図である。
【図５】図４の成形型の平面図である。
【図６】従来のシールの成形方法の工程を（ａ）〜（ｅ）の順に示す縦断面図である。
【図７】（ａ）は従来のシールの成形方法において電極構造体が規定厚より厚い場合の成形型の型締め状態を示す縦断面図、（ｂ）は得られた電極構造体の縦断面図である。
【図８】（ａ）は従来のシールの成形方法において電極構造体が規定厚より薄い場合の成形型の型締め状態を示す縦断面図、（ｂ）は得られた電極構造体の縦断面図である。
【符号の説明】
１…電極構造体
２…カソード電極板（電極触媒層）
３…アノード電極板（電極触媒層）
４…高分子電解膜
５…ガス拡散層
１０…シール
２０…上型
３０…下型
４０…外型
Ｈ１…ギャップ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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