(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
縮重合性を有するアルコキシシランを加水分解したゾルを、縮重合反応によりゲル化させることによってゲル状化合物とし、このゲル状化合物を疎水化剤との反応により疎水化処理した後に、超臨界乾燥を施してエアロゲルにするエアロゲルの製法において、アルコキシシラン又は加水分解重合を促進させる触媒のいずれか一方のみを含む溶液を含浸させた溶液含浸フィルターと、アルコキシシラン、触媒、水及び溶媒を含む反応物とを当接した状態で、反応物を縮重合反応させることによりゲル状化合物にすることを特徴とする密度傾斜性エアロゲルの製法。
【請求項２】
前記反応物がゾルであることを特徴とする請求項１記載の密度傾斜性エアロゲルの製法。
【請求項３】
前記反応物がゲルであることを特徴とする請求項１記載の密度傾斜性エアロゲルの製法。
【請求項４】
前記ゲルの両面に前記溶液含浸フィルターを当接することを特徴とする請求項３記載の密度傾斜性エアロゲルの製法。
【請求項５】
前記触媒がアンモニアであることを特徴とする請求項１乃至請求項４いずれかに記載の密度傾斜性エアロゲルの製法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シリカの多孔質骨格からなる密度の分布を存在させた密度傾斜性エアロゲルの製法に関し、詳しくは、例えば、透明性を有するガラス等の板や中空容器の間に充填する採光性、光透過性、透明性及び断熱性に優れた高強度透明断熱層などを構成する充填材料等の様々な用途に用いることができる密度傾斜性エアロゲルの製法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、熱伝導率が小さく、かつ、光透過性を有する材料として、シリカからなるエアロゲルが知られている。このエアロゲルは、ＵＳＰ４４０２９２７号、同４４３２９５６号、同４６１０８６３号の各明細書に開示されているように、アルコキシシラン（シリコンアルコキシド、アルキルシリケート等とも称される）を加水分解、重合して得られるシリカ骨格からなる湿潤状態のゲル状化合物を、アルコ−ル、又は液化二酸化炭素等の溶媒（分散媒）の存在下で、この溶媒の臨界点以上の超臨界状態で乾燥し、必要に応じてはその後にさらに５００〜７５０℃程度もしくはそれ以上に加熱処理を施すことにより製造することができる。また、ＵＳＰ５１３７９２７号、同５１２４３６４号のように、ケイ酸ナトリウムを原料として同様にゲル状化合物を得、このゲル状化合物を超臨界乾燥することによっても製造することができる。このような製造方法により得られるエアロゲルは、例えば、光透過性を有する断熱材料等として有用な素材である。
【０００３】
しかし、この前記のようなエアロゲルは非常に軽量であり、強度が小さく脆いため、割れや壊れが発生し易く、取り扱いが非常に困難であるという欠点を有していた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明者らは、一般的に、密度が大きいエアロゲルほど強度が大きくなるということに着目し、特願平７−１０５２９９号で開示したように、高密度エアロゲルを作製することに成功したが、エアロゲルの密度を大きくし過ぎると、肝心の断熱性や透明性が損なわれる傾向にあるという問題があった。また、発明者らは、特願平６−２１６８７０号で開示したように、高密度部分と低密度部分のサンドイッチ構造をしたエアロゲルを発明したが、この場合、取り扱いの際に、密度の異なる部分の界面で剥離を起こし易い傾向にあるという問題があった。
【０００５】
本発明は前記の事実に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、透明性、断熱性に優れ、かつ、取り扱い性良好な強度を有する密度傾斜性エアロゲルの製法を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明の請求項１に係る密度傾斜性エアロゲルの製法は、縮重合性を有するアルコキシシランを加水分解したゾルを、縮重合反応によりゲル化させることによってゲル状化合物とし、このゲル状化合物を疎水化剤との反応により疎水化処理した後に、超臨界乾燥を施してエアロゲルにするエアロゲルの製法において、アルコキシシラン又は加水分解重合を促進させる触媒のいずれか一方のみを含む溶液を含浸させた溶液含浸フィルターと、アルコキシシラン、触媒、水及び溶媒を含む反応物とを当接した状態で、反応物を縮重合反応させることによりゲル状化合物にすることを特徴とする。
【０００７】
本発明の請求項２に係る密度傾斜性エアロゲルの製法は、前記反応物がゾルであることを特徴とする。
【０００８】
本発明の請求項３に係る密度傾斜性エアロゲルの製法は、前記反応物がゲルであることを特徴とする。
【０００９】
本発明の請求項４に係る密度傾斜性エアロゲルの製法は、前記ゲルの両面に前記溶液含浸フィルターを当接することを特徴とする。
【００１０】
本発明の請求項５に係る密度傾斜性エアロゲルの製法は、前記触媒がアンモニアであることを特徴とする。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下に本発明を詳細に説明する。
【００１２】
本発明に用いるアルコキシシランとは、下記の一般式▲１▼で表されるアルコキシシランであり、より具体的には、下記の一般式▲２▼で表される２官能のアルコキシシラン、下記の一般式▲３▼で表される３官能のアルコキシシラン、下記の一般式▲４▼で表される４官能のアルコキシシラン及び下記の一般式▲５▼で表されるアルコキシシランのオリゴマー等である。
【００１３】
【化１】
0003579998.tif 000002
【００１４】
【化２】
0003579998.tif 000003
【００１５】
【化３】
0003579998.tif 000004
【００１６】
【化４】
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【００１７】
【化５】
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【００１８】
本発明に係るゲル状化合物（湿潤アルコゲル）は、前記の一般式▲３▼〜一般式▲５▼で表されるアルコキシシランからなる群から選択される少なくとも１種、又は前記の一般式▲３▼〜一般式▲５▼で表されるアルコキシシランからなる群から選択される少なくとも１種と前記の一般式▲２▼で表されるアルコキシシランとを含有する混合物を加水分解し、縮重合することによって得られる。
【００１９】
本発明で用いられる前記の一般式▲２▼〜一般式▲４▼で表されるアルコキシシランの具体例を挙げると、２官能アルコキシシランとしては、例えば、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、メチルフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン等があり、３官能アルコキシシランとしては、例えば、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン等があり、４官能アルコキシシランとしては、例えば、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン等があるが特に、限定されない。
【００２０】
前記の一般式▲５▼で表されるアルコキシシランのオリゴマーとしては、重合度が１０（以下重合度がｎのものはｎ量体と記す。）以下であることが好ましいが、無色透明な液状であれば、これに限定されない。前記アルコキシシランのオリゴマーは、この重合度が均一な化合物である必要はなく、重合度の分布が存在したり分子構造が鎖状、分岐状及び環状で混在していても構わない。物質としての安定性や、ゲル状化合物を作製するための反応時間を考慮すれば、２〜６量体のものが好ましい。前記アルコキシシランのオリゴマー内のＲはアルキル基、フェニル基を表し、中でも、メチル基（−ＣＨ３  ）、エチル基（−Ｃ２  Ｈ５  ）が好ましい。具体的にはメトキシシランのオリゴマーの場合には平均分子量が２５０〜７００、エトキシシランのオリゴマーの場合には平均分子量が３００〜９００のオリゴマーが好ましい。
【００２１】
本発明で前記アルコキシシランを効率よく加水分解し、縮重合を行うためには、このアルコキシシランを含む反応溶液に、予め触媒を添加しておくことが好ましい。このような触媒としては、酸性触媒、塩基性触媒等が挙げられる。具体的に述べると、酸性触媒としては、塩酸、クエン酸、硝酸、硫酸、フッ化アンモニウム等が用いられ、塩基性触媒としては、アンモニア、ピペリジン等が用いられるが、これらに限定されるものではない。
【００２２】
アルコキシシランの加水分解、縮重合に用いられる溶媒としては、通常、原料となるアルコキシシランと水とを均一に溶解混合するために、アルコ−ル、アセトン等が用いられるが、これらに限定されるわけではなく、アルコキシシランと水との両方が溶解しやすい溶媒であればよい。しかし、ゲル状化合物の生成過程の加水分解反応でアルコ−ルが生成すること、また、超臨界乾燥のことを考慮すると、溶媒としては、例えば、エタノール等のアルコールが好ましい。
【００２３】
本発明に係る密度傾斜性エアロゲルは、後述する方法で得たゲル状化合物を疎水化剤との反応により疎水化処理した後に、超臨界乾燥を施して作製される。密度傾斜性エアロゲル作製のためのゲル状化合物の作製方法としては、例えば、次のような方法があるが、これらに限定されるものではない。
【００２４】
図１は第１の実施の形態の概略説明図である。図１（ａ）に示すように、アルコキシシラン若しくはアルコキシシランのみをエタノール等の溶媒に溶解させたアルコキシシラン溶液、又は、水とアンモニア等の触媒若しくは水と触媒とを溶媒に溶解させた溶液を、例えば、フェルト状の多孔質材等のフィルターに含浸させておき、この溶液含浸フィルター１を容器２内で、アルコキシシラン、水及び触媒を溶媒に溶解させた反応物であるゾル３と接触させた状態で、ゾル３をゲル化させることにより、図１（ｂ）に示すように、ゲル状化合物４を得る。すなわち、溶液含浸フィルター１の溶液からゾル３に、シリカの原料となるアルコキシシランが供給されるか、又は、アルコキシシランのシリカへの化学変化を促進させる水及び触媒が供給され、結果的に、溶液含浸フィルター１に接している面に近い程、シリカ濃度が高く、溶液含浸フィルター１に接している面から遠ざかる程、シリカ濃度が低くなるというシリカ濃度分布を有するゲル状化合物４が得られる。従って、このゲル状化合物４を疎水化処理後、超臨界乾燥すると、図３に示すように、溶液含浸フィルター１に接していた当接面に近い程、密度が高く、溶液含浸フィルター１に接している面から遠ざかる反対面に近い程、密度が低くなるという、密度に傾斜性を有するシリカエアロゲルが得られる。
【００２５】
図２は第２の実施の形態の概略説明図である。図２（ａ）に示すように、アルコキシシラン、水及び触媒を溶媒に溶解させた反応物であるゾル３を容器２内に流し込み、図２（ｂ）、図２（ｃ）に示すように、ゾル３をゲル化した直後のゲル５の片面又は両面に前記溶液含浸フィルター１を当接して、さらに所定時間放置して、縮重合反応をさせることにより密度傾斜性のゲル状化合物４を得る。すなわち、溶液含浸フィルター１の溶液からゾル３に、アルコキシシランのシリカへの化学変化を促進させる水及び触媒が供給され、結果的に、溶液含浸フィルター１に接している面である当接面に近い程、シリカ濃度が高く、溶液含浸フィルター１に接している面から遠ざかる反対面に近い程、シリカ濃度が低くなるという、シリカ濃度分布を有するゲル状化合物４が得られる。従って、ゲル５の両面に前記溶液含浸フィルター１を当接した場合には、前記ゲル状化合物４を疎水化処理後、超臨界乾燥すると、図４に示すように、溶液含浸フィルター１に接していた上面及び下面に近い程、密度が高く、溶液含浸フィルター１に接していた面から遠ざかる程、すなわち、中心に近い程、密度が低くなるという、密度に傾斜性を有するシリカエアロゲルが得られる。
【００２６】
また、ゾル調製の際の配合比は限定されず、透明性、断熱性、比表面積、密度、光屈折率など要求される性能によって様々に変化させることが可能である。本発明で作製される密度傾斜性エアロゲルの密度は特に限定されないが、０．０１〜０．５ｇ／ｃｍ３  であることが好ましく、さらには、０．０４〜０．２５ｇ／ｃｍ３  であることがより好ましい。すなわち、このエアロゲルの密度が０．０１ｇ／ｃｍ３  未満の場合には、ゲル化させるのに多大の時間を要し、あるいは、超臨界乾燥時の収縮が避けられず、あまりに軽量な為、作業者の手や容器、部材など接触するものに付着して割れる等、現実的には取扱いが困難なものとなるといった問題が生じ、０．５ｇ／ｃｍ３  を越える場合には、エアロゲルの熱伝導率もやや大きくなり、断熱性の点でさほど優れた素材ではなくなり、透光性等の性能も低下し、さらにはエアロゲルの調製が困難となる。したがって、超臨界乾燥後の密度が前記範囲であるようにゾルの配合比が決定される。
【００２７】
得られたゲル状化合物に対しては、超臨界乾燥前に疎水化処理を行う。疎水化剤は、ゲル状化合物が有するシラノール基に対して反応する官能基と疎水基とを有しているものを用いる。シラノール基に対して反応する官能基としては、例えば、ハロゲン、アミノ基、イミノ基、カルボキシル基、アルコキシル基及び水酸基が挙げられる。疎水基としては、例えば、アルキル基、フェニル基及びそれらのフッ化物等が挙げられる。疎水化剤は前記官能基及び疎水基を、それぞれ１種のみを有してもよいし、２種以上を有してもよい。具体的には、ヘキサメチルジシラザン、ヘキサメチルジシロキサン、トリメチルクロロシラン、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、トリエチルエトキシシラン、トリエチルメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジクロロシラン、ジメチルジエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリクロロシラン、エチルトリクロロシラン等の有機シラン化合物が挙げらる。
【００２８】
ここで、疎水化処理は、超臨界乾燥を行う前に予め、液体を媒体として行うか、後述する超臨界乾燥中に超臨界流体を媒体として行う。これらの媒体としては、疎水化剤との反応性が低く、かつ、疎水化剤を溶解するものであればよく、特に限定されない。液体で疎水化処理を行う場合はアルコールなどの溶媒に前記疎水化剤を溶解させたものを疎水化溶液として調製し、この疎水化溶液中にゲル状化合物を浸漬することで行う。また、反応については必要に応じて加熱を行う。
【００２９】
超臨界乾燥を行う際に用いられる溶媒としては、特に限定されないが、例えば、エタノ−ル、メタノ−ル、イソプロパノール、ジクロロジフルオロメタン、二酸化炭素、水等の単独系または２種以上の混合系を挙げることができる。混合系ではなく単一の溶媒で超臨界乾燥を行う場合は、一般的にはオ−トクレ−ブ中に溶媒と、同一の溶媒に溶媒置換を行ったゲル状化合物を一緒に入れ、その溶媒の臨界点以上の温度、圧力まで上昇させた後に溶媒を徐々に除き、最終的に常温常圧の状態に戻すことによって乾燥を終了する。また、２種以上の混合系で超臨界乾燥を行う場合は、乾燥容器内でその混合系での超臨界状態になるよう設定した温度、圧力まで上昇させる方法、乾燥容器内でゲル状化合物の第１の溶媒から超臨界状態にしたい第２の溶媒に置換し、ほぼ溶媒置換を完結させてから、第２の溶媒の超臨界状態で溶媒を除去する方法等がなされている。
【００３０】
この発明のエアロゲルは、非常に微細なシリカ粒子からなる構造体で、その粒子径は光の波長よりもはるかに小さく空隙構造も非常に均質であることから、多孔体であるにもかかわらず透明性を有する。ここで光透過性とは、例えば、可視光波長領域等に対する視覚的な透明性や、赤外領域に対する透過性であるが、これに限定されない。しかも疎水性を有するため耐湿性に優れ、性能や寸法が経時的に安定な材料である。
【００３１】
本発明に係る密度傾斜性エアロゲルの製法は、縮重合性を有するアルコキシシランを加水分解したゾルを、縮重合反応によりゲル化させることによってゲル状化合物とし、このゲル状化合物を疎水化剤との反応により疎水化処理した後に、超臨界乾燥を施してエアロゲルにするエアロゲルの製法において、アルコキシシラン又は加水分解重合を促進させる触媒のいずれか一方のみを含む溶液を含浸させた溶液含浸フィルターと、アルコキシシラン、触媒、水及び溶媒を含む反応物とを当接した状態で、反応物を縮重合反応させることによりゲル状化合物にするので、高密度部分から低密度部分へと密度が徐々に変化する密度傾斜性エアロゲルが得られる。すなわち、少なくとも一方の外殻部の密度が大きいために取り扱い性が良く、しかも低密度部分で断熱性を発現するので、良好な透明性断熱材料となる。また、本発明による密度傾斜性エアロゲルでは、低密度部分と高密度部分の明確な界面が存在しないため、取り扱いによる界面での剥離等による破損もなくなる。
【００３２】
【実施例】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。
【００３３】
以下に、この発明の具体的な実施例及び比較例を示すが、この発明は、下記実施例に限定されるものではない。
【００３４】
（実施例１）
図１に示すように、溶液として、平均分子量４７０のテトラメトキシシランのオリゴマー〔コルコート株式会社製；商品名メチルシリケート５１〕を用い、この溶液をフェルトに含浸させた溶液含浸フィルター１を容器２内に敷いた。
【００３５】
前記テトラメトキシシランのオリゴマーと水と２８重量％のアンモニア水溶液とをエタノールに溶解させたものを、モル比がテトラメトキシシランのオリゴマー：水：アンモニア：エタノール＝１：２０：０．１４：３３の混合比になるように調製し、反応物であるゾル３を得た。このゾル３を前記溶液含浸フィルター１を敷いた容器２内に流し込んだ後、室温下で放置することでゲル状化合物４を得た。次に、このゲル状化合物４を、容器３内から取り出し、さらに溶液含浸フィルター１も取り外した後に、ゲル状化合物４をエタノール洗浄し、その後、ヘキサメチルジシラザン〔トーレダウコーニングシリコーン株式会社製；品番ＳＺ６０７９〕の１．２モル／リットルのエタノール溶液中に浸漬し、疎水化処理を施した。
【００３６】
次に、高圧容器内にこのゲル状化合物を入れ、さらにエタノールを満たした後、この容器内に１８℃、５５ｋｇ／ｃｍ２  の二酸化炭素を添加し、ゲル内及び容器内のエタノ−ルを二酸化炭素に置換する操作を２〜３時間行った。その後、容器内を二酸化炭素の超臨界条件である、８０℃、１６０ｋｇ／ｃｍ２  にして、超臨界乾燥（溶媒除去）を２時間行った後に減圧し、ゲル状化合物に含まれるエタノールを除去して、密度傾斜性シリカエアロゲル試料を作製した。
【００３７】
（実施例２）
実施例１において、溶液含浸フィルター１に含浸させる溶液として、テトラメトキシシランのオリゴマーに代えて、１Ｎのアンモニア水を用いて、溶液含浸フィルター１を作製したこと以外は、実施例１と同様にして密度傾斜性シリカエアロゲル試料を作製した。
【００３８】
（実施例３）
図２（ａ）に示すように、テトラメトキシシランのオリゴマーと水と２８重量％のアンモニア水溶液とをエタノールに溶解させたものを、モル比がテトラメトキシシランのオリゴマー：水：アンモニア：エタノール＝１：２０：２．２：１２０の混合比になるように調製し、ゾル３を得た。このゾル３を前記容器２内に流し込んだ後、室温下で放置することで反応物であるゲル５を得た。溶液としてテトラメトキシシランのオリゴマーを用い、この溶液をフェルトに含浸させた溶液含浸フィルター１を図２（ｂ）に示すように、別の容器２内に敷いた。この溶液含浸フィルター１の上に前記ゲル５を当接し、さらに、このゲル５の上にも、前記溶液含浸フィルター１を当接し、さらに室温で放置して、図２（ｃ）に示すように、ゲル状化合物４を得た。
【００３９】
次にこのゲル状化合物４を、ジメチルジメトキシシラン〔トーレダウコーニングシリコーン株式会社製；品番ＡＹ４３−００４〕の２．４モル／リットルエタノール溶液に浸漬し、疎水化処理を施した。さらに、このゲル状化合物を高圧容器内に入れ、エタノールを満たした後、この容器内に二酸化炭素を添加しながら加熱し、８０℃、１６０ｋｇ／ｃｍ２  にした。この条件で容器内のエタノールを二酸化炭素に置換した後に減圧し、ゲル状化合物４に含まれるエタノールを除去して、密度傾斜性シリカエアロゲル試料を作製した。
【００４０】
（実施例４）
実施例３において、溶液含浸フィルター１に含浸させる溶液として、テトラメトキシシランのオリゴマーに代えて、５Ｎのアンモニア水を用いて、溶液含浸フィルター１を作製したこと以外は、実施例３と同様にして、密度傾斜性シリカエアロゲル試料を作製した。
【００４１】
（比較例１）
テトラメトキシシランのオリゴマーと水と２８重量％のアンモニア水溶液とをエタノールに溶解させたものを、モル比がテトラメトキシシランのオリゴマー：水：アンモニア：エタノール＝１：２０：２．２：１２０の混合比になるように調製し、ゾル３を得て、このゾル３を前記容器２内に流し込んだ後、室温下で放置することでゲル状化合物４を得た以外は、実施例１と同様にして、疎水化処理及び超臨界乾燥を施し、シリカエアロゲル試料を作製した。
【００４２】
（比較例２）
テトラメトキシシランのオリゴマーと水と０．０７５Ｎのアンモニア水溶液とをエタノールに溶解させたものを、モル比がテトラメトキシシランのオリゴマー：水：アンモニア：エタノール＝１：７：０．０２７：３．８の混合比になるように調製し、ゾル３を得て、このゾル３を前記容器２内に流し込んだ後、室温下で放置することでゲル状化合物４を得た以外は、実施例３と同様にして、疎水化処理及び超臨界乾燥を施し、シリカエアロゲル試料を作製した。
【００４３】
実施例１〜実施例４並びに比較例１及び比較例２で得たシリカエアロゲルの密度、可視光透過率、熱伝導率及び曲げ強度を測定した。
【００４４】
ここで、熱伝導率は、英弘精機（株）  製の定常法による熱伝導率測定装置を使用して、ＡＳＴＭ−Ｃ５１８に準拠した方法で、設定温度２０℃と４０℃の条件で測定した。可視光透過率は、１ｃｍ厚み試料について、可視光域の光透過率分布を測定し、可視光透過率をＪＩＳ−Ｒ３１０６に基づいて求めた。
【００４５】
試料の主な内容及び測定結果を表１に示した。
【００４６】
【表１】
0003579998.tif 000007
【００４７】
表１の結果、実施例の密度傾斜性シリカエアロゲルは、比較例のシリカエアロゲルに比べて、断熱性、光透過性及び機械的強度のバランスに優れており、かつ、取り扱い性も良好なものであった。
【００４８】
本発明によって得られる密度傾斜性シリカエアロゲルは、断熱性等、多孔質材料に特有の機能に優れ、かつ光透過性に優れている。しかも本発明による製法により得られる密度傾斜性シリカエアロゲルは、特性を最大限に生かしながら、取り扱い性等の強度も十分に有するものが得られる。
【００４９】
本発明によって得られるエアロゲルは、例えば、太陽光集熱に有用な光透過性断熱材、または、音響材料、触媒担体、チェレンコフカウンター媒体等の様々な用途に用いることができる。
【００５０】
【発明の効果】
本発明の請求項１乃至請求項５に係る密度傾斜性エアロゲルの製法は、アルコキシシラン又は加水分解重合を促進させる触媒のいずれか一方のみを含む溶液を含浸させた溶液含浸フィルターと、アルコキシシラン、触媒、水及び溶媒を含む反応物とを当接した状態で、反応物を縮重合反応させることによりゲル状化合物にするので、本発明の請求項１乃至請求項５に係るエアロゲルの製法によると、高密度部分から低密度部分へと密度が徐々に変化する密度傾斜性エアロゲルが得られ、少なくとも一方の外殻部の密度が大きいために取り扱い性が良く、しかも低密度部分で断熱性を発現するので、良好な透明性断熱材料となるとともに、低密度部分と高密度部分の明確な界面が存在しないため、取り扱いによる界面での剥離等による破損が低減される。すなわち、透明性、断熱性に優れ、かつ、取り扱い性良好な強度を有する密度傾斜性エアロゲルが得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係る密度傾斜性ゲル状化合物の作製方法の概略説明図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態に係る密度傾斜性ゲル状化合物の作製方法の概略説明図である。
【図３】本発明の第１の実施の形態に係る密度傾斜性シリカエアロゲルの密度分布図である。
【図４】本発明の第２の実施の形態に係る密度傾斜性シリカエアロゲルの密度分布図である。
【符号の説明】
１    溶液含浸フィルター
２    溶液
３    ゾル
４    ゲル状化合物
５    ゲル
【図１】
0003579998.tif 000008
【図２】
0003579998.tif 000009
【図３】
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【図４】
0003579998.tif 000011