(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの流体状媒質のための触媒材又は吸着材を有する充填構造体であって、前記充填構造体は積み重ねて配置された充填要素群（１０）を有し、前記充填要素群（１０）は前記媒質の流れの主方向（９）に沿って配列されるとともに充填要素（１）にて形成された層から組み立てられており、前記充填要素（１）は媒質を透過させる壁（２）を備えるとともに触媒材又は吸着材（３）を有し、かつ前記充填要素（１）間に相互に交差し開路した流路が設けられた充填構造体において、
前記層は複数の充填要素（１）によって形成され、前記充填要素群（１０）は充填要素（１）が挿入される支持部材（４）を備え、かつ前記充填要素（１）はほぼ円筒形であることを特徴とする充填構造体。
【請求項２】
前記触媒材又は吸着材（３）は粗大粒の形で備えられた請求項１に記載の充填構造体。
【請求項３】
前記充填要素（１）の壁（２）はワイヤブレード又は編ワイヤクロスから製作されたことを特徴とする請求項１又は２に記載の充填構造体。
【請求項４】
前記支持部材（４）は３次元格子から製作されたことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の充填構造体。
【請求項５】
前記支持部材（４）は静的混合構造物形状を呈することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の充填構造体。
【請求項６】
前記支持部材（４）はジグザグ状に屈曲された面（４１，４２；５１）から組み立てられたことを特徴とする請求項４又は５に記載の充填構造体。
【請求項７】
前記充填要素（１）は支持部材（４）において懸吊される手段を備えたことを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の充填構造体。
【請求項８】
前記支持部材（４）は流路を備え、２つ又はそれ以上の充填要素（１）が少なくとも個々の流路において直線状に配置されたことを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の充填構造体。
【請求項９】
前記充填要素（１）の壁（２）は２つの層にて構成され、一方の層は媒質を透過させる耐流体性の皮膜からなり、他方の層は有孔性支持構造をなす請求項１に記載の充填構造体。
【請求項１０】
触媒蒸留法のための固定ベッド形反応装置において、触媒反応が蒸留法又は精留法と組み合わされる請求項１乃至９のいずれか一項に記載の充填構造体の使用方法。
【請求項１１】
吸着コラムにおける請求項１乃至９のいずれか一項に記載の充填構造体の使用方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、少なくとも１つの流体状媒質のための触媒材又は吸着材を有し、充填要素群を積み重ねて配置し、この充填要素群は媒質の流れの主方向に沿って配列された層から組み立てられ、この層は充填要素によって形成され、この充填要素は媒質を透過させる壁を備え、かつ触媒材又は吸着材を有し、この充填要素間に相互に交差し開路した流路が設けられる充填構造体、及び、例えばＭＴＢＥ（メチル第三ブチルエーテル）、ＥＴＢＥ（エチル第三ブチルエーテル）若しくはＴＡＭＥ（第三アミルメチルエーテル）を生成するための触媒蒸留法又は吸着法への適用における充填構造体の使用方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
このような装置は欧州特許第０３９６６５０号及び第０３６７７１７号より公知である。周知の装置の充填要素群は二重壁を有する充填要素からなる。二重壁間には用途に応じて選択された触媒材又は吸着材が挿入される。
【０００３】
充填要素間の流路は静的混合構造をなす。この混合構造により、コラムの断面に渡り反応に有利な温度、速度及び濃度の平衡が生じる。更に、圧力低下が比較的微少であることも有利である。
【０００４】
周知の装置の不利な点は、充填要素群が互いに別の充填要素群の上に積み重ねられることを許容する機械的安定性を充填要素は有さねばならず、同時に、充填要素の構造は流路系を生成せねばならないことである。更に、充填要素は触媒材及び吸着材により充填された時、所定の形状を保持せねばならない。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上記問題点を解決するためになされたものであって、その目的は、機械的安定性、流路系、充填時の形状保持等の充填要素の構造に対する必要条件をより容易に満たすように周知の装置を更に改良し、又充填要素群は充填要素を容易に交換できるような構成とする充填構造体を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため、本発明の充填構造体では、該充填構造体が積み重ねて配置された充填要素群を有し、該充填要素群は媒質の流れの主方向に沿って配列されるとともに充填要素にて形成された層から組み立てられており、該充填要素は媒質を透過させる壁を備えるとともに触媒材又は吸着材を有し、充填要素間に相互に交差し開路した流路が設けられ、充填要素群は充填要素が挿入される支持部材を備えている。
【０００７】
【作用】
充填かつ密閉された充填要素は支持部材の中に挿入され、複数の充填要素が充填要素群をなして静的混合構造をなし、媒質が充填要素の壁を透過する。
【０００８】
【実施例】
以下、本発明を具体化した一実施例を図１〜図８に従って説明する。図１に示す充填要素１ａはストッキング状の充填ドラム２からなっている。充填ドラム２は下部密閉部２ａを備え、触媒粒３により部分的に充填されている。充填要素１ａの壁２をなしている充填ドラム２は薄い金属線（線の直径は約０．１から０．２ｍｍ）から製作された組物又はメリヤスとして好適に生成されている。この充填ドラム２は粗大触媒材により充填されるまで、一定の寸法安定性を有さない。充填要素１ａは、例えば葉巻形をなし、ほぼ円形の断面を有する。しかし、充填要素１ａは、例えば楕円形断面を有する筒形であってもよい。他の断面形状も可能である。ここで、筒形とは例えば、断面が丸コーナを有さない「三角形」のものも含む。
【０００９】
充填要素１ａを触媒材３により充填するには振動装置が有用である。充填後、クランプ（図示せず）又は他の接合手段により充填ドラム２を上部にて密閉すると有利である。触媒材又は吸着材を交換する必要があると、充填要素１ａを容易に空にできて再利用が容易であるように、この接合手段は取外し及び交換が容易に行われる必要がある。
【００１０】
充填かつ密閉された充填要素１ａは支持部材４の中に挿入される。図２を参照されたい。複数の充填要素１ａが充填要素群１０をなしている。図２において、明らかにするため、右側に支持部材４の細部のみを示し、左側に充填要素１ａの配置を示す。この配置により、欧州特許第００７０９１７号から周知であるように、必要不可欠な静的混合構造が設けられている。
【００１１】
充填要素群１０は流れの主方向９に沿って配列された層から組み立てられている。層は複数の平行な充填要素１ａによって形成されている。充填要素１ａの間に流路が配置されている。流路は流れの主方向９に対し傾斜し、相互に交差して開路している。
【００１２】
欧州特許第００７０９１７号から公知のストリップ形部を有する構造物は、例えば支持構造物として充填要素１ａに好適である。図２において、３次元格子形状を呈している支持部材４を示す。この格子は交点にて相互接合しているロッド又はワイヤから構成されている。支持部材４は流路を備え、その流路内に充填要素１ａが挿入可能である。充填要素１ａは支持部材４において懸吊可能となる手段を有する。それは、例えば上端のフック２ｂであり、図３を参照されたい。
【００１３】
充填要素１ａは部分的に異なる長さを有する（図２を参照）。長さを均一にできるように、短い充填要素１ｂを使用することも可能である（図３を参照されたい）。この場合、支持部材４の長い流路にて２つ又はそれ以上の充填要素１ｂが互いに後続して直線状に配置されている。支持部材４の流路は部分的に空であるか、又は充填要素１ａ及び１ｂにより僅かに部分的に覆われている。
【００１４】
波状又はジグザグ状の屈曲面の充填構造体は静的混合構造として公知である（例えば、ドイツ特許第２７２２４２４号を参照されたい）。そうした混合構造も支持構造物として利用可能である。図４ａ（流れの主方向９に対し平行な図）及び４ｂ（流れの主方向９に対し垂直な図）に例を示す。波状面４１及び４２は頂上部にて接触点４１２を有し、交差流路を有する構造物をなしている。矢印４１ａ及び４２ａは流路の傾斜方向を示している。図４ａの例において、隣接面４１及び４２の間の流路は充填要素１により覆われた部分と覆われていない部分とが互い違いになっている。図４ｂに示すように、本発明の流路は僅かに部分的に覆われている。図５において充填要素１の別の配置が概略的に示されている。図示していないが、更なる配置も可能である。例えば、全ての流路を充填要素１により覆うことが可能である。
【００１５】
欧州特許第０２２１０９５号及びＰＣＴ出願公開ＷＯ９０／１０４９７号より公知である「渦充填構造体」も更なる支持構造物として好適である。ＷＯ９０／１０４９７号に記載された充填構造体もジグザグ状の屈曲面により形成可能である。この場合、個々の面はチェス盤状に配置された菱形の接続面であり、接続面の中には開口として構成されているものもある。図６における格子型平面５０はより大きな面の細部であり、線５１１，５１２に沿って折り曲げることにより図７の屈曲面５１に変換される。破線により対角線５０８及び５０９が示された菱形の接続面５５，５６は、渦充填構造体の密閉接続面とみなすことができる。図示していない第２の屈曲面が面５１に隣接して配置されている。この場合、この第２面の屈曲縁は一点鎖線で示す直線５２の方向に延びている。直線５２に位置する２点Ａ，Ｂは２つの屈曲面の間の接触点を示す。渦充填構造体は更に対応面を取り付けることにより形成される。
【００１６】
周知の渦充填構造体は支持構造物として本発明による充填要素群に好適である。しかし、この充填構造体に対応した３次元格子を設け、その棒材を図７において面５１の接続面の連続縁によって示すような層の中に配置するようにすることも可能である。充填要素１ａは折り曲げて生成される流路の中に挿入できる（「第１の流路系」）。渦充填構造体は対称性を有し、流れの主方向９に平行な軸の周囲を９０度回転した後、構造物は再度開放及び密閉の接続面の元の配置を示す。言い換えると、第２の交差流路系が存在し、この流路は第１流路系の流路に対し直交する方向に、即ち矢印５５ａ，５６ａの方向に延びている。充填要素１ａはこれら水平に延びる流路の中にも挿入できる。支持構造物が図７における面５１に応じて格子状の層から構成されていると、水平に挿入された充填要素は充填要素群を強化する効果を及ぼす。
【００１７】
図８は本発明に従った充填構造体を有する反応装置１００（円形断面を有する）の下部を示し、この下部において充填要素群１０が積み重ねられて配置されている。隣接した充填要素群は相互に９０度の角度をなすように配置されている。上部充填要素群は縁辺一点鎖線１０ａにより示されている。円形状の突出部１１ａを有するカラー１１は充填要素群１０を包囲している。流体状媒質の供給及び排出のために連絡片１０１が設けられている。反応熱の放散は冷却シェル１１１（冷却媒質連絡片１１０）を介し実施できる。
【００１８】
欧州特許第０３９６６５０号において、触媒剤又は流体状触媒材の使用方法についても提示されている。これは、例えば充填要素の壁が２つの層にて構成され、一方の層が流体状媒質を透過させる耐流体性の皮膜からなり、他方の膜が有孔支持構造をなしているのであれば、ここで記載した反応装置にも適用可能である。
【００１９】
本発明による充填構造体は、例えば気体相と液体相のように２つの流体相に提供されると、同２相は向流と並流の双方にて実施可能である。２相は混合不可能であって、かつ異なる濃度を有するならば、双方とも流体であってもよい。本発明による充填構造体を有する反応装置は、例えばスラッジベッド形コラム又は気泡コラムでもよい。
【００２０】
【発明の効果】
以上詳述したように、本発明によれば、機械的安定性、流路系、充填時の形状保持等の充填要素の構造に対する必要条件をより容易に満たすことができる優れた効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による充填要素の下部域の側面図である。
【図２】充填要素群及び関連支持部材の斜視図である。
【図３】第２の充填要素の側面図である。
【図４】（ａ）は第２の支持部材を有する充填要素群に沿った断面図であり、（ｂ）は層に沿って開路した（ａ）における充填要素群の側面図である。
【図５】図４（ａ）における充填要素群の変形の断面図である。
【図６】菱形接続面を有する平面格子の斜視図である。
【図７】ジグザグ状に屈曲された図６における格子の斜視図である。
【図８】本発明による反応装置の縦断面図である。
【符号の説明】
１…充填要素、２…壁、３…吸着材、４…支持部材、１０…充填要素群。
【図１】
0003579459.tif 000002
【図２】
0003579459.tif 000003
【図３】
0003579459.tif 000004
【図４】
0003579459.tif 000005
【図５】
0003579459.tif 000006
【図６】
0003579459.tif 000007
【図７】
0003579459.tif 000008
【図８】
0003579459.tif 000009