(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の単電池をゴムパッキンを介して挟持するセパレータであって、周縁部における前記ゴムパッキンを配設する部位に形成された凹溝がスクリーン印刷により印刷材料が充填されて平坦化されるとともに、前記凹溝が平坦化された部位に、ゴムを含むコーティング剤をスクリーン印刷によりコーティングしてゴム層が形成され、このゴム層が加硫成形されて周縁部にゴムパッキンが成形一体化されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
凹溝にスクリーンマスクとしてメタルマスクを使用して印刷材料が充填され平坦化された請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
燃料電池の単電池と、この単電池を挟持するその周縁部に凹溝を形成したセパレータとの間に介在させるゴムパッキンを成形する方法であって、前記セパレータの凹溝にスクリーン印刷により印刷材料を充填して平坦化する工程と、前記凹溝が平坦化された部位にゴムを含むコーティング剤をスクリーン印刷によりコーティングしてゴム層を形成し、このゴム層を加硫又は架橋してセパレータの周縁部に加硫接着させることにより、セパレータにゴムパッキンを直接成形一体化する工程とを含むことを特徴とする燃料電池用ゴムパッキンの成形方法。
【請求項４】
印刷材料を充填するスクリーン印刷におけるスクリーンマスクとしてメタルマスクを使用する請求項３に記載の燃料電池用ゴムパッキンの成形方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池、特に固体高分子型燃料電池用のセパレータ及びそのゴムパッキンの成形方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池は、イオン導電性を有するイオン交換樹脂等の膜を高分子電解質膜として用い、この高分子電解質膜を挟んでその両側にカソード電極（正極）とアノード電極（負極）の両電極を配置し、例えば負極側に水素ガス等の燃料ガスを、一方正極側には酸素ガス又は空気等の酸化ガスを供給して電気化学反応を起こさせることにより、燃料ガスのもつ化学エネルギーを電気量に変換して電気を発生させるものである。
【０００３】
ところで、このような固体高分子型燃料電池は単セルを複数積層して構成されるが、隣接する単セル間には、電極との間で燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成しかつ燃料ガスと酸化ガスを仕切るセパレータが設けられている。そして、電極とセパレータ間は、燃料ガスや酸化ガスが高分子電解質膜の周縁部から漏出しないように気密にガスシールしなければならず、通常、圧縮成形、射出成形あるいはシートの打ち抜き等により成形された薄肉のゴムパッキンを燃料電池の組み立て時に介在させる作業が行われている。
【０００４】
さらに、ある種のセパレータにあっては、小さい圧力で高いシール性能を得るため、周縁部のゴムパッキンを介在させる部位に凹溝を刻設し、この凹溝の形状に合致したゴムパッキンを嵌合させながら組立て作業が行われている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
上記のゴムパッキンは、燃料ガスおよび酸化ガスに対するガスシールであり、そのシールは長期間に亘り厳重に保持する必要があり、ゴムパッキンとしては、圧縮永久歪、耐熱性、電気絶縁性等の物性が優れたものが要求されている。また、上記のゴムパッキンは極めて薄いフィルム状の薄膜体であり、圧縮成形、射出成形等により成形した場合には、厚みにばらつきがあり高精度のものが得られないほか、薄肉で柔軟なゴムパッキンを電極と周縁部に凹溝が形成されたセパレータ間の所定の位置に組み込む作業が困難であり、組み付け時に変形や位置ずれが生じて確実なシール性を確保できない問題点があった。
【０００６】
本発明は、上記問題点を解決するものであり、ゴムパッキンを所定位置に確実に配設でき、しかも緊密なシール性を確保できるとともに、ゴムパッキンの組み込み作業が不要となり、高い生産性で燃料電池アセンブリを構築できる燃料電池用セパレータ、および燃料電池のシール用ゴムパッキンの成形方法を提供することを目的とするものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記目的を達成するために、あらかじめゴムパッキンをセパレータに直接成形一体化することを基本的手段とし、請求項１に係る発明は、燃料電池の単電池をゴムパッキンを介して挟持するセパレータであって、周縁部における前記ゴムパッキンを配設する部位に形成された凹溝がスクリーン印刷により印刷材料が充填されて平坦化されるとともに、前記凹溝が平坦化された部位に、ゴムを含むコーティング剤をスクリーン印刷によりコーティングしてゴム層が形成され、このゴム層が加硫成形されて周縁部にゴムパッキンが成形一体化されているものである。また、請求項２に係る発明は、請求項１において、セパレータの凹溝にスクリーンマスクとしてメタルマスクを使用して印刷材料が充填され平坦化されるものである。
【０００８】
さらに、請求項３に係る発明は、燃料電池の単電池と、この単電池を挟持するその周縁部に凹溝を形成したセパレータとの間に介在させるゴムパッキンを成形する方法であって、前記セパレータの凹溝にスクリーン印刷により印刷材料を充填して平坦化する工程と、前記凹溝が平坦化された部位にゴムを含むコーティング剤をスクリーン印刷によりコーティングしてゴム層を形成し、このゴム層を加硫又は架橋してセパレータの周縁部に加硫接着させることにより、セパレータにゴムパッキンを直接成形一体化する工程とを含むものである。また、請求項４に係る発明は、請求項３において、印刷材料を充填するスクリーン印刷におけるスクリーンマスクとしてメタルマスクを使用するものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。図１は、固体高分子型燃料電池を構成する単セル１の概略縦断面図であり、通常燃料電池はこの単セル１を複数積層した積層体（図示せず）として構成されている。
【００１０】
図１において、単セル１は、高分子電解質膜２とこの高分子電解質膜２を挟んで両側に配設されるカソード電極３およびアノード電極４とからなる燃料電池本体と、カソード電極３およびアノード電極４にそれぞれ当接するように設けられたセパレータ５，５とにより構成されている。また、カソード電極側セパレータ５の電極３側には酸化ガス供給用の溝７が設けられ、アノード電極側セパレータ５の電極４側には燃料ガス供給用の溝８が設けられ、溝７は図示しない酸化ガス供給管に、溝８は図示しない燃料ガス供給管にそれぞれ連通している。上記単セル１には、高分子電解質膜２，カソード電極３およびアノード電極４からなる燃料電池本体の周囲に、燃料ガスおよび酸化ガスの漏洩を防止するとともに、カソード電極側セパレータ５とアノード電極側セパレータ５との間の絶縁を確保する額縁状のゴムパッキン９，９をセパレータ５，５との間に介在させている。
【００１１】
そして、本発明では、セパレータ５の周縁部のゴムパッキン９を介在させる部位に凹溝６が刻設されており、まず第１工程において、この凹溝６にスクリーン印刷により印刷材料１０が充填硬化されている。すなわち、図２に示すように、凹溝６が形成されたセパレータ５の表面にスクリーンマスク好ましくはメタルマスク１４を設け、スキージ１５を用いてメタルマスク１４の貫通孔を通じてペースト、液状ゴム、ゴム溶液等の印刷材料１０を凹溝６に充填し、印刷材料１０を室温或いは必要に応じて加熱して硬化させて表面を平坦面１６に形成している。前記印刷材料１０の好ましい例としては、溶剤によりゴムコンパウンドを溶解させたゴム溶液を利用し、前記貫通孔を通じて凹溝６に充填した未加硫ゴム層１０を形成し、上記溶剤を揮発させてから前記未加硫ゴム層１０の加硫処理を行い、セパレータ５の凹溝６内にゴム層１０を加硫接着して一体に形成している。また、上記ゴム溶液の作成にあたっては、例えば原料ゴムとして市販のエチレンープロピレンターポリマーゴム（ＥＰＴ）１００重量部に対し、架橋剤として過酸化物ジクミルパーオキサイド（ＤＣＰ／１００）を３重量部、ステアリン酸１．０重量部、その他所望の配合剤とともに配合し、ミキシングロールで混練し、未加硫ゴムを調製した。この未加硫ゴムを約１ｃｍ角程度に細片化し、得られた細片をトルエンと共に真空脱泡装置付攪拌機に投入し、大気圧下で１０時間攪拌し溶解後、真空脱泡装置を駆動し真空化で更に１５分間攪拌脱泡した。なお、前記未加硫ゴムとトルエンとの割合を、前者／後者（重量比）＝３０／７０とし、得られるゴム溶液の粘度を２３℃において、５Ｐａ・Ｓとなるようにした。そして、スクリーン印刷により充填した後、熱風乾燥機（８０℃）にて５分間乾燥させて溶剤を揮発させて凹溝６内に未加硫ゴム層を形成した。その後、このゴム層を電子線照射によって架橋あるいは加熱加硫することにより凹溝６に接着一体化したゴム層を形成した。
【００１２】
次に、第２工程として、図３および図４に示すように、凹溝６がゴム層１０の充填により平坦面１６に形成されたセパレータ５の表面を、額縁状の透孔１２を有するスクリーンマスク（スクリーンメッシュ若しくはメタルマスクのいずれでもよい）１１で覆い、溶剤によりゴムコンパウンドを溶解させたゴム溶液をマスク上から塗布するスクリーン印刷法を利用して、所定回数（例えば、複数回）塗布し、前記透孔１２を通じてその形状に合致した所定厚さの未加硫ゴムコーティング層１３を形成し、上記溶剤を揮発させてから前記未加硫ゴムコーティング層１３の加硫処理を行い、セパレータ５の周縁部に額縁状の薄肉ゴム層１３（ゴムパッキン９）が加硫接着して一体に形成されている。この薄肉ゴム層１３は先に凹溝６に充填されたゴム層１０とも接着一体化されている。
【００１３】
予めゴムパッキンが接着一体化したセパレータを用いると、ゴムパッキンの配設作業が不要であり、ゴムシール層が薄くても、単電池の両側部にセパレータを配設するという簡単な操作により、確実かつ精度よく位置決めして前記単位セルを構築できるとともに、高い組立作業性および生産性で容易に固体高分子型燃料電池のシール構造を形成できる。
【００１４】
また、周縁部に凹溝が形成されたセパレータであっても、ゴムパッキンの形成と同様にスクリーン印刷を利用して容易に凹溝にペースト等を充填できる。この際、スクリーンマスクとして貫通孔を有するメタルマスクを使用するほうが充填作業が確実であり好ましい。
【００１５】
【発明の効果】
本発明では、単電池（燃料電池本体）とセパレータとの間に介在させるシール材を、予めセパレータの所定位置表面にゴムパッキンとして成形かつ接着一体化させているので、シール材単体を組み込む作業が不要になり、シール材の変形や位置ずれを生じることなく、ゴムパッキンを所定位置に確実に配設できる。しかも単電池（燃料電池本体）とセパレータ間におけるガスシールを容易かつ確実に行うことができ、緊密なシール性を確保できる。特に、薄肉であっても高い作業効率で燃料電池にゴムパッキンを組み込むことができ、高い生産性で燃料電池アセンブリを構築できる。
【００１６】
【実施例】
以下、凹溝に印刷材料を充填硬化させたセパレータ表面にゴムパッキンを成形一体化する前記第２工程についての実施例を詳述する。
（実施例１）
原料ゴムとして市販のエチレンープロピレンターポリマーゴム（ＥＰＴ）１００重量部に対し、架橋剤として過酸化物ジクミルパーオキサイド（ＤＣＰ／１００）を３重量部、ステアリン酸１．０重量部、その他所望の配合剤とともに配合し、ミキシングロールで混練し、未加硫ゴムを調製した。この未加硫ゴムを約１ｃｍ角程度に細片化し、得られた細片をトルエンと共に真空脱泡装置付攪拌機に投入し、大気圧下で１０時間攪拌し溶解後、真空脱泡装置を駆動し真空化で更に１５分間攪拌脱泡した。なお、前記未加硫ゴムとトルエンとの割合を、前者／後者（重量比）＝３０／７０とし、得られるゴム溶液の粘度を２３℃において、５Ｐａ・Ｓとなるようにした。
【００１７】
次いで、上記の溶解脱泡したＥＰＴゴム溶液をカーボングラファイト製集電体の所定表面にスクリーン印刷により塗布した後、熱風乾燥機（８０℃）にて５分間乾燥させて溶剤を揮発させた。この塗布および乾燥の処理を繰り返し７回行い、集電体周縁部表面に厚み３００μｍの未加硫ゴムコーティング層を形成した。その後、集電体上のゴム層を電子線照射によって架橋することにより接着一体化したゴムシールを形成した。
【００１８】
（実施例２）
原料ゴムとして市販のＥＰＤＭ１００重量部に対し、補強剤としてサーマルブラック（キャンカーブ社製、ＭＴカーボンＮ９９０ウルトラピュア）４０重量部を添加配合し、ミキシングロールで混練して未加硫ゴムを調製した。この未加硫ゴムを約１ｃｍ角程度に細片化し、得られた細片をトルエンと共に真空脱泡装置付攪拌機に投入し、大気圧下で１０時間攪拌し溶解後、真空脱泡装置を駆動し真空化で更に１５分間攪拌脱泡した。
【００１９】
次いで、上記の溶解脱泡したＥＰＤＭゴム溶液をカーボングラファイト製セパレータの所定表面にスクリーン印刷により塗布した後、熱風乾燥機（８０℃）にて５分間乾燥させて溶剤を揮発させた。この塗布および乾燥の処理を繰り返し７回行い、セパレータ周縁部表面に厚み３００μｍの未架橋のゴム薄膜を形成した。その後、電子線照射装置に導入しセパレータ上のゴム薄膜を窒素雰囲気中において照射線量１５〜８０Ｍｒａｄの電子線を照射して架橋することにより、ゴムパッキンが直接成形され接着一体化された燃料電池用セパレータを得た。
【図面の簡単な説明】
【図１】固体高分子型燃料電池を構成する単位セルの概略縦断面図である。
【図２】セパレータの凹溝を充填する工程を示す図である。
【図３】ゴムパッキンの成形工程の一部を示す概略断面図である。
【図４】ゴムパッキンが一体成形されたセパレータを示す概略断面図である。
【符号の説明】
１  単位セル
２  高分子電解質膜
３  カソード電極
４  アノード電極
５  セパレータ
６  凹溝
７，８  溝
９  ゴムパッキン
１０  印刷材料
１１  スクリーンマスク
１２  透孔
１３  ゴムコーティング層
１４  メタルマスク
１５  スキージ
１６  平坦面
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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