(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で示される分子量分布が４以下で、プロピレン−エチレン共重合体成分を３０〜９９重量％含む、以下の製造方法により得られるポリプロピレン系エラストマーを主成分とする、剪断速度１５０ｓ-1における溶融粘度が６００〜１４００Ｐａ・ｓである熱可塑性エラストマー１００重量部、及び
脂肪族カルボン酸と周期律表第II族金属の酸化物又は水酸化物とを該周期律表第II族金属が理論量より過剰となるように反応させて得られる金属石鹸０．０１〜０．５重量部よりなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
［製造方法］
下記成分（Ａ）及び（Ｂ）、または、さらに（Ｃ）、及び／または（Ｄ）
（Ａ）  チタン化合物
（Ｂ）  有機アルミニウム化合物
（Ｃ）  電子供与体
（Ｄ）  一般式  Ｒ−Ｉ（但し、Ｒはヨウ素原子又は炭素原子数１〜７のアルキル基又はフェニル基である。）で示されるヨウ素化合物
の存在下にプロピレンを０．１〜５００ｇポリマー／ｇ・チタン化合物の範囲となるように予備重合を行って触媒含有予備重合体を得て、次いで該触媒含有予備重合体の存在下に１−ブテンの重合及びプロピレンの重合を経てプロピレンとエチレンとの混合物のランダム共重合を順次行って高分子量の粉状物を得、さらに有機過酸化物で分解する方法
【請求項２】
剪断速度１５０ｓ-1における溶融粘度が４００〜１２００Ｐａ・ｓで且つ溶融張力が１ｇ以上であることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、新規な熱可塑性樹脂組成物に関する。詳しくは、熱可塑性エラストマーの溶融張力を保持したまま溶融粘度を下げることにより成形加工性が改善され、且つ熱可塑性エラストマーの特性を有すると共に外観が極めて良好なフィルム又はシート（以下、フィルムと総称する）の成形が可能な熱可塑性樹脂組成物を提供するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ポリプロピレン系エラストマーを主成分とする熱可塑性エラストマー（以下、熱可塑性エラストマーともいう）は、フィルムに成形した際の粘着性、適度な伸縮性等の特性を有するため、工業用ラッピング用フィルムなどとしての用途が期待されている。
【０００３】
従来より、上記熱可塑性エラストマーは、分子量分布の広いものが一般に知られていたが、成形加工性、成形直後の透明性は良好である反面、時間の経過に伴い成形品であるフィルム表面に低分子量物がブリードアウトし、その外観を悪化させるという問題を有する。
【０００４】
そこで、熱可塑性エラストマーの分子量分布を狭くすることにより成形品の低分子量物のブリードアウトをなくすことが検討されている。
【０００５】
ところが、分子量分布を狭くすることにより、溶融粘度が高くなるため成形加工性が悪くなり、フィルムへの加工を行う場合にメルトフラクチャーやシャークスキン等の外観不良が発生する。
【０００６】
かかる外観不良の対策として、フィルム成形時の温度を上げ、溶融粘度を下げることにより成形を行う方法があるが、成形加工時に樹脂の劣化や溶融張力の低下がみられ、高速での製膜に好ましくない。
【０００７】
また、熱可塑性エラストマーにオレフィン系ワックスや界面活性剤などを添加し、成形時の流れを改良する方法が考えられるが、このような高粘度の樹脂に対しては十分な効果が得られない。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
従って、熱可塑性エラストマーの溶融張力を保持したまま溶融粘度を下げることにより成形加工性を改良した熱可塑性エラストマーの開発が望まれていた。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の問題を解決するために研究を重ねた結果、熱可塑性エラストマーに、特定の金属石鹸を添加することにより樹脂の溶融張力を保持したまま、溶融粘度を低下させ上記の問題点を解決し、成形品の外観が改良されることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
即ち、本発明は、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で示される分子量分布が４以下で、プロピレン−エチレン共重合体成分を３０〜９９重量％（以下、「ｗｔ％」と略記する。）含むポリプロピレン系エラストマーを主成分とする熱可塑性エラストマー１００重量部、及び脂肪族カルボン酸と周期律表第ＩＩ族金属の酸化物又は水酸化物とを該周期律表第ＩＩ族金属が理論量より過剰となるように反応させて得られる金属石鹸０．０１〜５重量部よりなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物である。
【００１１】
本発明に使用される熱可塑性エラストマーは、Ｍｗ／Ｍｎで示される分子量分布が４以下で、プロピレン−エチレン共重合体成分を３０〜９９ｗｔ％含むポリプロピレン系エラストマーを主成分とするものである。
【００１２】
即ち、上記ポリプロピレン系エラストマーの分子量分布が４を越えた場合は、低分子量部分の量が多く、得られる熱可塑性樹脂組成物をフィルムに成形後かかる低分子量部分のブリードアウトによる外観不良の問題を招く。上記ポリプロピレン系エラストマーの分子量分布は、４以下であれば良いが、特に、２．０〜３．５の範囲のものが好ましい。
【００１３】
また、ポリプロピレン系エラストマーのプロピレン−エチレン共重合体成分の割合が３０ｗｔ％より少ない場合、得られる熱可塑性樹脂組成物は、剛性が上がり柔軟性の特性が十分ではなく、フィルムに成形した場合、熱可塑性エラストマー特有の伸縮性を損なう等の問題を有する。また、該プロピレン−エチレン共重合体成分の割合が９９ｗｔ％を越えた場合、得られる熱可塑性樹脂組成物は、弾性が上がり、流動特性が十分ではなく、フィルムに成形した場合、成形加工性が悪くなる等の問題を有する。
【００１４】
上記ポリプロピレン系エラストマーのプロピレン−エチレン共重合体成分の割合は、特に、５０〜９５ｗｔ％の範囲が好適である。
【００１５】
なお、その場合、得られる重合体のプロピレン重合体成分は１〜７０ｗｔ％、好ましくは３〜６０ｗｔ％、さらに好ましくは、５〜５０ｗｔ％であり、さらに、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含量が、共重合体成分中のポリプロピレンに基づく単量体単位が９０〜２０モル％、好ましくは８５〜４０モル％、より好ましくは８５〜５０及びエチレンに基づく単量体単位が１０〜８０モル％、好ましくは１５〜６０モル％、より好ましくは１５〜５０モル％の範囲となるものである。
【００１６】
本発明において、熱可塑性エラストマーは、上記ポリプロピレン系エラストマーを主成分とするものであるが、該ポリプロピレン系エラストマーの特性に著しく影響を与えない範囲で他の樹脂成分を含有することができる。かかる樹脂成分としては、例示すれば、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、エチレンとＣ４〜Ｃ１０のα−オレフィンとの共重合体、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリエチレンメタクリレートのポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン単独共重合体、ポリプロピレン−エチレンブロック共重合体もしくはランダム共重合体、ポリプロピレン−エチレン−ブテン−１のターポリマー、スチレン系エラストマー等が挙げられる。また、これらの樹脂成分の配合量は、樹脂成分の種類によっても多少異なるが、一般に、ポリプロピレン系エラストマーに対して、２０ｗｔ％以下が適当である。
【００１７】
本発明において、上記ポリプロピレン系エラストマーを主成分とする熱可塑性エラストマーの他の特性は特に制限されるものではない。一般には、１５０ｓ−１における溶融粘度が６００〜１４００Ｐａ・ｓ、好ましくは、５００〜１３００Ｐａ・ｓ、溶融張力が１ｇ以上、特に１．５〜７．０ｇのものが本発明の組成を構成した場合、フィルム成形の材料として優れた特性を発揮するために好ましい。
【００１８】
本発明に使用される上記ポリプロピレン系エラストマーの製造方法は、特に制限されるものではないが、代表的な製造方法として下記に示す方法が挙げられる。
【００１９】
即ち、下記成分（Ａ）及び（Ｂ）、または、さらに（Ｃ）、及び／または（Ｄ）
（Ａ）  チタン化合物
（Ｂ）  有機アルミニウム化合物
（Ｃ）  電子供与体
（Ｄ）  一般式  Ｒ−Ｉ（但し、Ｒはヨウ素原子又は炭素原子数１〜７のアルキル基又はフェニル基である。）で示されるヨウ素化合物
の存在下にプロピレンを０．１〜５００ｇポリマー／ｇ・チタン化合物の範囲となるように予備重合を行って触媒含有予備重合体を得て、次いで該触媒含有予備重合体の存在下に１−ブテンの重合及びプロピレンの重合を経てプロピレンとエチレンとの混合物のランダム共重合を順次行って高分子量の粉状物を得、さらに有機過酸化物で分解する方法により分子量分布が４以下となるように調整する方法である。
【００２０】
かかる製造方法は、特開平５−３２０４６８号公報等に詳述されており、本発明において、上記ポリプロピレン系エラストマーは、該方法に従って製造されたものが好適に使用される。
【００２１】
本発明において、前記熱可塑性エラストマーに対する添加成分は、脂肪族カルボン酸と周期律表第ＩＩ族金属の酸化物又は水酸化物とを該周期律表第ＩＩ族金属が理論量より過剰となるように反応させて得られる金属石鹸であって、含有する金属量を理論量より０．０５モル〜１モル過剰とした金属石鹸である。
【００２２】
上記金属石鹸の原料となる脂肪酸は炭素数１２〜３０を有する不飽和のモノカルボン酸の１種類以上で、構造中に側鎖、水酸基、ケトン基、アルデヒド基、エポキシ基等があっても良い。炭素数が１２以上の脂肪酸としては、例えば、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、エルカ酸等がある。
【００２３】
また、金属石鹸を構成する金属としては、具体的にはＩＩａアルカリ土類金属及びＩＩｂ亜鉛族金属が挙げられ、好ましくはＭｇ、Ｃａ、Ｚｎである。この金属石鹸の代表的な化合物としては、１２−ヒドロキシステアリン酸マグネシウム等がある。
【００２４】
上記金属石鹸反応条件としては、使用する脂肪族カルボン酸の融点以上の温度で、周期律表第ＩＩ族金属の酸化物又は水酸化物とを該周期律表第ＩＩ族金属が理論量より過剰となるように加え、直接反応して得ることができる。
【００２５】
本発明の金属石鹸の金属の含有量は、脂肪族カルボン酸に対し過剰であることが好ましい。脂肪族カルボン酸に対し酸化金属の量が過剰にある金属石鹸は、金属の含有量が過剰に添加されていないもの（通常の金属石鹸）と比較して樹脂に添加したとき、製品の外観が良好となる。これは、金属量が脂肪族カルボン酸に対し過剰であることで金属石鹸自体がアルカリ性となり、この金属石鹸を樹脂に添加することで、添加されたベース樹脂もアルカリ性雰囲気下になり、金属石鹸のブリードが抑えられるものと推定される。
【００２６】
上記金属石鹸の添加量は、熱可塑性エラストマー１００重量部に対して０．０１〜５重量部である。金属石鹸の添加量が０．０１重量部より少ない場合には、成形して得られるフィルムの外観改良に充分な効果を示さない。一方、５重量部より添加量が多い場合には成形して得られるフィルムに金属石鹸がブリードアウトするため好ましくない。成形加工性改良とブリードアウトを考慮すると好ましくは０．０３〜３重量部、より好ましくは０．０５〜２重量部である。
【００２７】
上記した熱可塑性エラストマーと金属石鹸等は、一般には樹脂の融点以上の温度で公知の混練装置を使用して混練することができる。例えば、スクリュー押出機、バンバリーミキサー、ミキシングロール等を用いて、１６０〜３３０℃、好ましくは、１７０〜３００℃で混練する方法が採用することができる。また、溶融混練は、窒素ガスなどの不活性ガス気流下で行うこともできる。なお、溶融混練前に公知の混合装置、例えば、タンブラー、ヘンシェルミキサー等を使用して予備混合を行うこともできる。
【００２８】
本発明の金属石鹸は、樹脂に直接添加し、上記の混練を行い使用するのが一般的であるが、さらに金属石鹸を１〜５０ｗｔ％含有した高濃度のマスターバッチとし成形時に樹脂と混合して使用することも可能である。この場合の配合量としては、例えば、樹脂１００重量部に対して、金属石鹸含有量１０ｗｔ％のマスターバッチで０．１〜１００重量部、好ましくは０．５〜２５重量部である。
【００２９】
本発明の熱可塑性樹脂組成物には、さらに上記の金属石鹸１００重量部に対して平均分子量１００〜１００００、好ましくは５００〜８０００のポリエチレングリコールを１〜１００重量部、好ましくはの３〜４３重量部配合することが、成形加工特性をさらに向上するためにより好ましい。
【００３０】
また、本発明の熱可塑性樹脂組成物に、公知の添加剤、例えば、酸化防止剤、光安定剤、帯電防止剤等を配合することは適宜行うことができる。
【００３１】
更に、前記した各成分の他に無機充填材を熱可塑性エラストマー１００重量部に対して１〜７０重量部、好ましくは３〜６０重量部の範囲で添加することにより、剛性及び寸法安定性の向上を図ることができる。無機充填材としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、タルク、クレー、シリカ、ガラス繊維、カーボン繊維、チタン酸カリウムウィスカー、ウォラストナイト等の公知のものを何等制限なく使用できる。
【００３２】
本発明の樹脂組成物は、上記組成により、溶融張力を維持したまま流動性が改良されるため、剪断速度１５０ｓ−１における溶融粘度が４００〜１２００Ｐａ・ｓ、特に４００〜１１００Ｐａ・ｓ、溶融張力が１ｇ以上、特に、１．５ｇ以上のものが得られ、成形加工性に優れた熱可塑性エラストマーである。
【００３３】
なお、本発明の熱可塑性エラストマーの溶融粘度、溶融張力の測定は、２３０℃で測定した。
【００３４】
【発明の効果】
本発明の樹脂組成物は溶融粘度が低く、溶融張力が高いために、成形加工性が良好であり、Ｔダイ、インフレーション等の押出成形、異形成形、ブロー成形等の各種成形に用いることが可能である。この様な成形方法で得られる製品の用途としては、例えば、フィルム用途としてはラップフィルム、シュリンクフィルム、ストッチレフィルム、シーラント用フィルム、サイジングフィルム、粘着テープ、マスキングフィルム、農業用フィルム、医療用フィルム等、シートとしては文具シート、咬合シート、デスクマット、農業用シート等、成形体としては化粧箱、化粧袋、包装箱、包装袋、食品容器、雑貨部品、ホース、チューブ、玩具等がある。
【００３５】
【実施例】
以下、本発明を実施例及び比較例を掲げて説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３６】
以下の実施例において用いた測定方法について説明する。
【００３７】
１）分子量分布の測定
数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量１万以下の割合は、ＧＰＣ（ゲルパーミェーションクマトグラフィー）法により測定した。ウォーターズ社製ＧＰＣ−１５０ＣによりＯ−ジクロルベンゼンを溶媒とし、１３５℃で行った。用いたカラムは、東ソー製ＴＳＫ    ｇｅｌ    ＧＭＨ６−ＨＴ、ゲルサイズ１０〜１５μである。較正曲線は標準試料として重量平均分子量が９５０、２９００、１万、５万、４９．８万、２７０万、６７５万のポリスチレンを用いて作成した。
【００３８】
２）プロピレン−エチレンランダム共重合体成分におけるエチレンに基づく単量体単位およびプロピレンに基づく単量単位のそれぞれ割合の測定方法およびポリブテン成分の割合の測定方法
１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルのチャートを用いて算出した。即ち、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分におけるエチレンに基づく単量体単位およびプロピレンに基づく単量体単位のそれぞれの割合は、まず、ポリマー（Ｐｏｌｙｍｅｒ）２９巻（１９８８年）１８４８頁に記載された方法により、ピークの帰属を決定し、次にマクロモレキュールズ（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ）第１０巻（１９７７年）７７３頁に記載された方法により、エチレンに基づく単量体単およびプロピレンに基づく単量体単位のそれぞれの割合を算出した。次いで，プロピレンに基づいて単量体単位中のメチル炭素に起因するピークと、ポリブテン成分中のメチル炭素に起因するピークとの積分強度比からポリブテン成分の重量と割合を算出した。
【００３９】
３）ポリ１−ブテンのアイソタクティシィティーの測定
１３Ｃ−ＮＭＲにより測定を行い、ポリマー・ジャーナル（Ｐｏｌｙｍｅｒ    Ｊ．）第１６巻（１９８４年）７１６〜７２６頁に基づいて行った。
【００４０】
４）メルトインデックス
ＪＩＳ    Ｋ７２１０に準じて測定した。
【００４１】
５）溶融粘度の測定
東洋精機株式会社のキャピログラフ１Ｂを用い２３０℃、１５０ｓ−１での溶融粘度を測定した。
【００４２】
６）ヘイズ値
ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準じて測定した。
【００４３】
７）溶融張力の測定
東洋精機株式会社のメルトテンションＩＩ型を用い２３０℃、押出速度５ｍｍ／ｍｉｎ、引取速度１００ｒｐｍの条件で測定した。
【００４４】
製造例１−１〜１−４
（予備重合）
攪拌機を備えた内容積１リットルのガラス製オートクレーブ反応器を窒素ガスで十分に置換した後、ヘプタン４００ミリリットルを挿入した。反応器内温度を２０℃に保ち、ジエチレングリコールジメチルエーテル０．１８ｍｍｏｌ、ヨウ化エチル２２．７ｍｍｏｌ、ジエチルアルミニウムクロライド１８．５ｍｍｏｌ、及び三塩化チタン（丸紅ソルベイ化学社「ＴＯＳ−１７」）２２．７ｍｍｏｌを加えた後、プロピレンを三塩化チタン１ｇ当たり３ｇとなるように３０分間連続的に反応器に導入した。なお、この間の温度は２０℃に保持した。プロピレンの供給を停止した後、反応器内を窒素ガスで十分に置換し、得られたチタン含有ポリプロピレンを精製ヘプタンで４回洗浄した。分析の結果、三塩化チタン１ｇ当たり２．９ｇのプロピレンが重合されていた。
【００４５】
（本重合）
工程１：１−ブテンの重合
攪拌機を備えた内容量１リットルのステンレス製オートクレーブ反応器を窒素ガスで十分に置換した後、ヘプタン４００ミリリットルを挿入した。反応器内温度を２０℃に保ち、ジエチルアルミニウムクロライド１８．１５ｍｍｏｌ、ジエチレグリコールジメチルエーテル０．１８ｍｍｏｌ、ヨウ化エチル２２．７ｍｍｏｌ、予備重合で得られたチタン含有ポリプロピレンを三塩化チタンとして２２．７ｍｍｏｌを加えた後、１−ブテンを三塩化チタン１ｇ当たり１５ｇとなるように２時間連続的に反応器に導入した。なお、この間の温度は２０℃に保持した。１−ブテンの供給を停止した後、反応器内を窒素ガスで置換し、チタン含有ポリ１−ブテン重合体を得た。分析の結果、三塩化チタン１ｇ当たり１４ｇの１−ブテンが重合されていた。
【００４６】
工程２：プロピレンの重合およびプロピレン−エチレンの共重合
窒素置換を施した２リットルのオートクレーブに、液体プロピレンを１リットル、ジエチルアルミニウムクロライド０．７０ｍｍｏｌを加え、オートクレーブの内温を７０℃に昇温した。チタン含有ポリ１−ブテン重合体を三塩化チタンとして０．０８７ｍｍｏｌ加え、７０℃で６０分間のプロピレンの重合を行った。この間水素は用いなかった。次いでオートクレーブの内温を急激に５５℃に降温すると同時にエチルアルミニウムセスキエトキシド（ＥｔＡｌ（ＯＥｔ）２）０．５０ｍｍｏｌおよびメタクリル酸メチル０．０１４ｍｍｏｌの混合溶液を加え、エチレンを供給し、気相中のエチレンガス濃度が７ｍｏｌ％となるようにし、５５℃で１２０分間のプロピレンとエチレンの共重合を行った。この間のエチレンガス濃度はガスクロマトグラフで確認しながら７ｍｏｌ％を保持した。この間水素は用いなかった。重合終了後、未反応モノマーをパージし、粒子性の重合体を得た。重合槽内及び攪拌羽根への付着は全く認められなかった。収量は１４０ｇであり、全重合体の重合倍率は７３７０ｇ−ポリマー／ｇ−三塩化チタンであった。
【００４７】
また、別に上記のプロピレンだけの重合を行った結果、上記７０℃、６０分間で、三塩化チタン１ｇ当たり、１０３０ｇのプロピレンが重合されていた。この結果、ブロック共重合体中のポリブテン成分は０．１９ｗｔ％、及びポリプロピレン成分は１４ｗｔ％であることがわかる。結果を表１に示した。
【００４８】
次に、得られた重合体３０ｋｇに、有機過酸化物として１，３−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンを表２に示す割合で添加し、また、酸化防止剤を０．１ｐｈｒ添加し、ヘンシェルミキサーで１分間混合した後、φ６５ｍｍ単軸押出機で２３０℃の条件で溶融混練し、ペレットを得た。
【００４９】
製造例２，３
製造例１の１−ブテンの重合に於いて、１−ブテンの重合量を三塩化チタン１ｇ当たり、３ｇ、５０ｇとし、プロピレンとエチレンの共重合をエチレンガス濃度がそれぞれ３．５モル％および８モル％となるようにした以外は製造例１と同様の操作を行った。結果を表１に示した。さらに、製造例１と同様にして表２に示した量の有機過酸化物と溶融混練した。
【００５０】
製造例４
製造例１のプロピレンの重合に於いて、プロピレンの重合を６０℃で１０分間とし、プロピレンとエチレンの共重合をエチレンガス濃度が１２モル％となるようにした以外は製造例１と同様の操作を行った。別途の重合実験でこの時のプロピレンの重合倍率は２４０ｇ−ＰＰ／ｇ−ＴｉＣｌであった。結果を表１に示した。さらに、製造例１と同様にして表２に示した量の有機過酸化物と溶融混練した。
【００５１】
比較製造例１
製造例１と同様の予備重合を行った後、本重合を下記の通り行った。
【００５２】
（本重合）
攪拌機を備えた内容積２リットルのステンレス製オートクレープ反応器を窒素ガスで置換した後、液体プロピレンを１リットル、ジエチルアルミニウムクロリドを０．７３ｍｍｏｌ、ジエチルアルミニウム（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノキシド）を０．２２ｍｍｏｌ加え、反応容器を５５℃に昇温した。水素を気相の水素ガス濃度が２ｍｏｌ％になるように導入した後、予備重合で得られたチタン含有ポリマーを三塩化チタンとして０．０９ｍｍｏｌを窒素ガス雰囲気下に加えた。５５℃で３０分間プロピレンの単独重合を行った後、ジエチルアルミニウム（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノキシド）を０．２２ｍｏｌおよび酢酸ブチル０．０３７ｍｍｏｌを加え、引き続きエチレンの導入を開始し、気相中のエチレンガス濃度が１０ｍｏｌ％となるように供給し５５℃で１２０分間プロピレンとエチレンの重合を行った。重合終了後、未反応のプロピレン、エチレン、水素を除去した後、プロピレノキシドと水で処理する事によりプロピレンエチレンブロック共重合体を得た。結果を表１、２に示した。
【００５３】
【表１】
0003603101.tif 000002
【００５４】
【表２】
0003603101.tif 000003
【００５５】
実施例１、２
製造例１−２及び製造例２で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットと１２−ヒドロキシステアリン酸マグネシウム（マグネシウム含有量５．８重量％、融点２２８℃、０．４４モルＭｇＯが過剰（栄伸化成製ＥＭＳ−６）（表中＊１）を表３に示す割合で混合した後、φ５０ｍｍ押出機にて溶融混練しペレットを得た。このペレットをキャピログラフを用いて２３０℃、１５０［ｓ−１］における溶融粘度を測定した。また、φ４０ｍｍＴダイ押出機にてシリンダ温度２３０℃、ロール温度４０℃の条件で、厚み２００μｍのシートを作成し、得られたシートの外観の評価を良好なものを○、ややメルトフラクチャーの発生するものを△、メルトフラクチャーが激しいものを×で評価すると共にシートのへーズ測定を行った。結果を表３に示した。
【００５６】
実施例３〜８、参考例１
製造例１−１、１−２及び製造例２、３、４で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットと１２−ヒドロキシステアリン酸マグネシウム（マグネシウム含有量５．８重量％、融点２２８℃、０．４４モルＭｇＯが過剰）を９ｗｔ％及び平均分子量４０００のポリエチレングリコールを１ｗｔ％含有するマスターバッチ（栄伸化成製ＡＰ−５００Ｐ）（表中＊２）を表３に示す割合で混合及び溶融混練し、実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００５７】
比較例１
製造例１−２で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットのみを使用して実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００５８】
比較例２
製造例１−２で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットと過剰の金属を含有しない１２−ヒドロキシステアリン酸マグネシウム（表中＊Ａ）を表３に示す割合で混合し及び溶融混練し、実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００５９】
比較例３
製造例１−２で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットとステアリン酸マグネシウム（表中＊Ｂ）を表３に示す割合で混合及び溶融混練し、実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００６０】
比較例４
製造例１−２で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットと分子量１０００の流動パラフィン（表中＊Ｃ）を表３に示す割合で混合及び溶融混練し、実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００６１】
比較例５
製造例１−２で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットと分子量５０００のポリエチレングリコール（表中＊Ｄ）を表３に示す割合で混合及び溶融混練し、実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００６２】
比較例６
製造例１−３で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットと実施例１と同様の金属石鹸（表中＊１）を使用して、表３に示す割合で混合及び溶融混練し、実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００６３】
比較例７
製造例１−４で得られたプロピレン系ブロック共重合体のペレットと実施例１と同様の金属石鹸（表中＊１）を使用して、表３に示す割合で混合及び溶融混練し、実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００６４】
比較例８
比較製造例１で得られたプロピレン系ブロック共重合体のみを使用して実施例１と同様の方法で試験を行った。結果を表３に示した。
【００６５】
0003603101.tif 000004