(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
R-Fe-B系合金粉末(RはYを含む希土類元素の少なくとも1種)に、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールのうち少なくとも1種0.05〜0.5wt%と水20〜50wt%とからなるバインダーを添加、混練してスラリー状となし、該スラリーをスプレードライヤー装置により造粒粉となした後、該造粒粉の圧縮成形前に、該造粒粉にパルス磁場を印加して一次粒子に崩壊させかつ配向させた後、静磁場中で圧縮成形し、水素流気中での脱バインダー処理を行った後、焼結、熱処理することにより焼結永久磁石を得ることを特徴とするR-Fe-B系焼結永久磁石の製造方法。
【請求項２】
30kOe以上のパルス磁場で磁場配向させた後、8kOe〜15kOeの静磁場中で圧縮成形することを特徴とする請求項1に記載のR-Fe-B系焼結永久磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
この発明は、粉末冶金法によりＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石を製造する方法に係り、特に、特定の粘結剤と水とからなるバインダーを添加混練してスラリーとなし、これをスプレードライヤー装置により球形状の造粒粉となして、成形時の流動性、潤滑性を向上させた造粒粉を使用するに際し、圧縮成形時の磁場中での配向度を向上させるために、成形時にパルス磁場印加して一次粒子を配向させた後、さらに静磁場中で圧縮成形することにより、磁気特性の高い、寸法精度のすぐれた薄肉形状品や小型形状品を提供することができるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
今日、家電製品を初めコンピュータの周辺機器や自動車等用途に用いられる小型モーターやアクチュエータ等には、小型化、軽量化とともに高性能化が求められており、その磁石材料も小型化、軽量化、薄肉化が要求されている。
現在の代表的な永久磁石材料としては、アルニコ磁石、フェライト磁石、希土類コバルト磁石、そして、出願人が先に提案したＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石（特公昭６１−３４２４２号等）が挙げられる。
上記の中でも、特に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は、資源的に豊富な軽希土類元素などを主成分とするため、磁石を安定に供給することができ、しかも他の磁石材料に比べて磁気特性が格段にすぐれるために、各種用途に多用されている。
【０００３】
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石は、最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）が４０ＭＧＯｅを超え、最大では５０ＭＧＯｅを超える極めて優れた磁気特性を有するが、その優れた磁気特性を発現させるためには、所要組成からなる合金を１〜１０μｍ程度の平均粒度に粉砕することが必要となる。
合金粉末の粒度を小さくすると、成形時の粉末の流動性が悪くなり、成形体密度のバラツキや成形機の寿命を低下させるとともに、焼結後の寸法精度にもバラツキを生じることとなり、特に薄肉形状や小型形状の製品を得るのが困難であった。
また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石は、大気中で酸化し易い希土類元素や鉄を主成分として含有するため、合金粉末の粒度を小さくすると、酸化により磁気特性が劣化する問題もあった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
そのため、特に成形性を改良するために、成形前の合金粉末に、ポリオキシエチレンアルキルエーテル等を添加したもの（特公平４−８０９６１号）、それらにさらにパラフィンやステアリン酸塩を添加したもの（特公平４−８０９６２号、特公平５−５３８４２号）、またオレイン酸を添加したもの（特公昭６２−３６３６５号）などが提案された。
しかし、ある程度の成形性は向上できるものの、その改善効果にも限界があり、近年要求される薄肉形状や小型形状の成形は依然困難であった。
【０００５】
また、上記のバインダーや潤滑剤の添加とともに、さらに成形性を改良し、薄肉形状品や小型形状品を製造する方法として、成形前の合金粉末に飽和脂肪族カルボン酸や不飽和脂肪族カルボン酸にミリスチル酸エチルやオレイン酸からなる滑剤を添加して混練した後、造粒を行なって成形する方法（特開昭６２−２４５６０４号）、あるいはパラフィン混合物に飽和脂肪族カルボン酸や不飽和脂肪族カルボン酸等を添加、混練後、造粒した後成形する方法（特開昭６３−２３７４０２号）も提案されている。
【０００６】
しかし、上記の方法では、粉末粒子の結合力が十分でなく、造粒粉が壊れやすいために、十分な粉末の流動性を実現することが困難であった。
また、上記の方法により得られる造粒粉はいずれも磁気的に異方性であるために磁気特性の高い異方性の焼結体は得られない。
成形性を向上させたり、粉末粒子の結合力を高めるためには、種々バインダーや潤滑剤の添加量を増やすことが考えられるが、多量に添加すると、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末中のＲ成分とバインダーとの反応により、焼結後の焼結体の残留酸素量、残留炭素量が増加し、磁気特性の劣化を招くことになるので、添加量にも制限があった。
【０００７】
また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を対象とするものではないが、Ｃｏ系スーパーアロイ粉末を対象とした圧縮成形用のバインダーとして、対象合金粉末に対して、１．５〜３．５ｗｔ％のメチルセルロースとさらに所定量の添加物であるグリセリンとほう酸を混合した組成が提案（ＵＳＰ４，１１８，４８０）され、また、工具用合金粉末の射出成形用のバインダーとして、特殊組成からなり、対象合金粉末に対して０．５〜２．５ｗｔ％のメチルセルロースに水、グリセリン等の可塑剤、ワックスエマルジョン等の滑剤、離型剤を添加した組成が提案（特開昭６２−３７３０２）されている。
しかし、それらはいずれも所定の流動性と成形体強度を確保するため、いずれも対象合金粉末に対して、上記のように例えば０．５ｗｔ％以上もの比較的多量のバインダーを使用するもので、しかも種々のバインダー添加剤の添加、例えばグリセリン等の可塑剤をメチルセルロースと同量程度添加することが不可欠であるため、射出成形や圧縮成形後、脱脂した後、焼結後でもかなりの炭素と酸素が残留し、特にこの発明の対象とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の場合、磁気の劣化を招くので、容易には適用できない。
【０００８】
また、フェライトなどの酸化物粉末を対象として、平均粒度１μｍ以下粉末に、バインダーとして０．６〜１．０ｗｔ％のポリビニルアルコールを添加したのち、スプレードライヤー装置により造粒粉を製造し、該造粒粉を成形、焼結する方法が知られている。
しかし、それらはいずれも酸化物粉末に対して０．６ｗｔ％以上もの多量のバインダーを使用するもので、脱脂処理を施したのちの焼結体にもかなりの炭素及び酸素が残留するため、非常に酸化及び炭化しやすい性質を有し、少しの酸化あるいは炭化によっても極端に磁気特性が劣化するこの発明の対象とする希土類含有合金粉末に、上記のような酸化物を対象とした方法をそのまま適用することはできない。
【０００９】
特に、酸化物の場合は比較的多量のバインダーを用いても大気中で脱脂、焼結できるため、脱脂、焼結時にバインダーが燃焼してある程度の残留炭素の抑制を図ることができるが、この発明の対象とする希土類含有合金粉末の場合は、酸化により磁気特性が劣化するため大気中で脱脂、焼結することができないので、多量のバインダー添加は得られる焼結磁石の磁気特性に致命的な悪影響を及ぼすこととなる。
【００１０】
このように、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法において、成形前の合金粉末に、種々のバインダーや潤滑剤を添加したり、さらに造粒を行なって、成形性を改良する試みが種々提案されてはいるが、いずれの方法によっても、近年要求されるような、磁気特性が高く、寸法精度のすぐれた薄肉形状や小型形状のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石を製造するのは困難であった。
【００１１】
この発明は、粉末冶金法によりＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石を製造する方法において、合金粉末とバインダーとの反応を抑制し、焼結体の残留酸素量、残留炭素量を低減させるとともに、成形時の粉体の流動性、潤滑性を向上させて、さらに、１次粒子のＣ軸の十分な配向が得られ、磁気特性が高く、寸法精度のすぐれた薄肉形状や小型形状のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法の提供を目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
発明者らは、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末とバインダーとの反応を抑制でき、焼結体の残留酸素量、残留炭素量を低減させる方法を種々検討した結果、バインダーとして、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールのうち少なくとも１種と水とからなるバインダーを用いることにより、焼結前の工程におけるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末とバインダーとの反応を抑制することができ、焼結後の焼結体の残留酸素量、残留炭素量を大幅に低減できることを知見した。
【００１３】
また、上記バインダーが、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールをそれぞれ単独で用いる場合、その添加量を０．５ｗｔ％以下としても、成形時に金型へ粉末を供給するためのフィーダー内における振動にも十分耐えられる程度の一次粒子の粒子間結合力と、十分な流動性及び成形体強度を得ることができること、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールをそれぞれ複合した場合には、その量を０．４ｗｔ％以下としても上記と同様な作用効果が得られること、さらに、必要に応じて使用する滑剤も０．３ｗｔ％以下と極少量でよく、総バインダー中の炭素含有量を大幅低減できることを知見した。
【００１４】
さらに、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末と上記のバインダーとを添加、混練したスラリーをスプレードライヤー装置によって造粒した造粒粉を、圧縮成形前にパルス磁場を印加して一次粒子に崩壊させるとともに配向した後、さらに静磁場中で圧縮成形することにより、該造粒粉の一次粒子のＣ軸の十分な配向が得られるとともに、バインダー自体のすぐれた流動性とも相まって、粉体の流動性が格段に向上し、成形体密度のバラツキや成形機の寿命を低下させることもなく、焼結後の寸法精度にもすぐれる、薄肉形状や小型形状でかつ優れた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石が効率よく得られることを知見し、この発明を完成した。
【0015】
すなわち、この発明はR-Fe-B系合金粉末(RはYを含む希土類元素の少なくとも1種)に、
メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールのうち少なくとも1種0.05〜0.5wt%と水20〜50wt%とからなるバインダーを添加、混練してスラリー状となし、
該スラリーをスプレードライヤー装置により造粒粉となした後、
該造粒粉にパルス磁場を印加して一次粒子に崩壊させかつ配向させた後、
静磁場中で圧縮成形し、水素流気中での脱バインダー処理を行った後、焼結、熱処理することにより焼結永久磁石を得ることを特徴とするR-Fe-B系焼結永久磁石の製造方法である。
【００１６】
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末
この発明において、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（但しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）としては、所要組成からなる単一の合金を粉砕した粉末や、異なる組成の合金を粉砕した後、混合して所要組成に調整した粉末、保磁力の向上や製造性を改善するために添加元素を加えたものなど、公知のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を用いることができる。
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の製造方法も、溶解・粉化法、超急冷法、直接還元拡散法、水素含有崩壊法、アトマイズ法などの公知の方法を適宜選定することができる。
【００１７】
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の粒度は特に限定しないが、合金粉末の平均粒度が１μｍ未満では大気中の酸素あるいはバインダー内の水と反応して酸化しやすくなり、焼結後の磁気特性を低下させる恐れがあるため好ましくなく、また、１０μｍを超える平均粒径では粒径が大きすぎて焼結密度が９５％程度で飽和し、該密度の向上が望めないため好ましくない。よって１〜１０μｍの平均粒度が好ましい範囲である。特に好ましくは１〜６μｍの範囲である。
【００１８】
バインダー成分
この発明において、合金粉末をスラリー状にするために添加するバインダーには、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールのうち少なくとも１種と水とからなるものを用いる。
上記メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールは少量の添加でスラリーの粘度を向上させることができるとともに、乾燥後においても高い結合力を保持することができ、また添加量が少量でよいため、粉末中の残留酸素量、炭素量を低減することができる。
【００１９】
メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールをそれぞれを単独で用いる場合の含有量は、０．０５ｗｔ％未満では造粒粉内の粒子間の結合力が弱く、成形前の給粉時に造粒粉が壊れるとともに粉体の流動性が著しく低下し、また、０．５ｗｔ％を越えると、焼結体における残留炭素量と酸素量が増加して保磁力が下がり磁気特性が劣化するので、０．０５ｗｔ％〜０．５ｗｔ％の含有量がこれらの点で好ましい。
また、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールを複合して用いる場合の含有量も、上記の単独で用いる場合と同様に、０．０５ｗｔ％未満では造粒粉内の粒子間の結合力が弱く、成形前の給粉時に造粒粉が壊れるとともに粉体の流動性が著しく低下し、また、０．４ｗｔ％を越えると、焼結体における残留炭素量と酸素量が増加して保磁力が下がり磁気特性が劣化するので、０．０５ｗｔ％〜０．４ｗｔ％の含有量が好ましい範囲である。
【００２０】
この発明において、上述のバインダーに添加する水の含有量は、２０ｗｔ％未満では合金粉末とバインダーとを混練したスラリーの濃度が高くなって、粘度が増加しすぎるため、該スラリーを後述する撹拌機からスプレードライヤー装置まで供給することができず、また、５０ｗｔ％を超えるとスラリーの濃度が低くなりすぎ、撹拌機内及び撹拌機のスラリー供給パイプ内で沈殿が起こり、供給量が不安定になるとともにスプレードライヤー装置によって得られる造粒粉の平均粒度が２０μｍ未満となり、さらに粒度にバラツキを生じるため、２０ｗｔ％〜５０ｗｔ％が好ましい範囲である。さらに好ましくは３０ｗｔ％〜４０ｗｔ％の範囲である。
水としては、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末のＲ成分との反応を極力抑制するために、脱酸素処理した純水、あるいは窒素などの不活性ガスをバブリング処理した水を用いることが望ましい。
【００２１】
また、合金粉末へのバインダーの添加、撹拌は、０℃〜１５℃の温度範囲内で行うことが好ましく、合金粉末と水との酸化反応をより抑制することができる。逆に、１５℃を超える温度での撹拌は合金粉末と水との酸化反応を促進されるため好ましくない。０℃〜１５℃の温度範囲内に保持するには、予め該温度に冷却した水を用いたり、撹拌容器を冷却水などによって冷却する手段などを採用することができる。
【００２２】
また、上述したバインダーにグリセリン、ワックスエマルジョン、ステアリン酸、フタール酸エステル、ペトリオール、グライコール等の分散剤、潤滑剤のうち少なくとも１種を添加するか、あるいはさらに、ｎ−オクチルアルコール、ポリアルキレン誘導体、ポリエーテル系誘導体等の消泡剤を添加すると、スラリーの分散性、均一性の向上及びスプレードライヤー装置での粉化状態が良好になり、気泡が少なく、滑り性、流動性にすぐれる球形状の造粒粉をより容易に得ることが可能になる。
なお、添加する場合は、０．０３ｗｔ％未満の含有量では造粒粉を成形後の離型性改善に効果がなく、また０．３ｗｔ％を超えると焼結体における残留炭素量と酸素量が増加して保磁力が下がり磁気特性が劣化するので、０．０３ｗｔ％〜０．３ｗｔ％の含有量が好ましい。
【００２３】
造粒方法
この発明において、合金粉末スラリーに上述したバインダーを添加、混練したスラリーは、スプレードライヤー装置によって造粒粉にする。
まず、スプレードライヤー装置を用いた造粒粉の製造方法を説明すると、スラリー撹拌機からスラリーをスプレードライヤー装置に供給する、例えば、回転ディスクの遠心力で噴霧したり、加圧ノズル先端部で霧状に噴霧され、噴霧された液滴は、加熱された不活性ガスの熱風によって瞬時に乾燥されて造粒粉となり、回収部内の下部に自然落下する。
【００２４】
スプレードライヤー装置の構成としては、上記のディスク回転型、加圧ノズル型のいずれでもよいが、造粒するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は非常に酸化し易いために、装置のスラリー収納部内あるいは造粒粉の回収部内を不活性ガスなどで置換でき、かつその酸素濃度を常時３％以下に保持できる密閉構造であることが好ましい。
また、スプレードライヤー装置の回収部内の構成としては、回転ディスクあるいは加圧ノズルより噴霧された液滴を瞬時に乾燥させるために、回転ディスクの近傍あるいは加圧ノズルの上方に加熱された不活性ガスを噴射する噴射口を配置し、また回収部内の下部に、噴射されたガスを回収部外へ排出する排出口を設けるが、その際、予め装置外部あるいは装置に付属された加熱器で所要温度に加熱された不活性ガスの温度を低下させないように、上記噴射口を不活性ガスの温度に応じた温度、例えば６０〜１５０℃に保持することが好ましい。
【００２５】
すなわち、不活性ガスの温度が低下すると、噴霧された液滴を短時間で十分乾燥することができなくなるため、スラリーの供給量を減少させなければならず能率が低下してしまう。また、比較的大きな粒径の造粒粉を作る場合は、回転ディスクの回転数あるいは加圧ノズルの圧力を低下させるが、その際に不活性ガスの温度が低下していると、噴霧された液滴を十分乾燥することができないので、結果としてスラリーの供給量を減少させることにより、大きな粒径の造粒粉を得る場合には極端に能率が低下することになる。従って、予め加熱された不活性ガスの温度をそのまま維持しながら回収部内へ送り込むには、噴射口の温度を６０〜１５０℃に保持することが好ましく、特に１００℃前後が最も好ましい。
【００２６】
また、不活性ガスの噴射口と排出口の温度差が小さい場合も処理能率が低下する傾向があるので、排出口の温度は５０℃以下、好ましくは４０℃以下、特に好ましくは常温に設定することが望ましい。
不活性ガスとしては、窒素ガスやアルゴンガスが好ましく、加熱温度は６０〜１５０℃が好ましい。
【００２７】
造粒粉の粒度は、スプレードライヤー装置へ供給するスラリーの濃度や、その供給量、あるいは回転ディスクの回転数または加圧ノズルの圧力によって制御することができるが、平均粒径が２０μｍ未満では、造粒粉の流動性がほとんど向上せず、また、平均粒径が４００μｍを超えると、粒径が大きすぎて成形時の金型内への充填密度が低下するとともに成形体密度も低下し、ひいては、焼結後の焼結体密度の低下をきたすこととなるため好ましくなく、よって、造粒粉の平均粒径は２０〜４００μｍが好ましい。特に好ましくは５０〜２００μｍである。また、ふるいによりアンダーカット、オーバーカットを行なうことにより、さらに極めて流動性に富んだ造粒粉を得ることができる。
さらに、得られた造粒粉にステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ポリエチレングリコール等の潤滑剤を少量添加すると、さらに流動性を向上させることができ有効である。
【００２８】
スプレー造粒粉は、バインダー添加量を増やすに従い粉体の流動性はよくなるが、１次粒子同士の結合力は高まり、２次粒子である造粒粉は硬いものになる。この２次粒子は磁気的には等方性であるためにプレスの圧縮応力若しくは磁場強度の高い磁場でこれを壊して１次粒子のＣ軸を揃えなければ、高い磁気特性の焼結体は得られない。
従って、バインダー添加量の比較的多い、０．３ｗｔ％〜０．５ｗｔ％のバインダー添加量で、すぐれた磁気特性の焼結体を得るには、磁場強度３０ｋＯｅ以上の磁場中で圧縮成形しなければならないが、３０ｋＯｅ以上の大きさの磁場強度の発生は量産レベルでは非常に難しい。
そこでこの発明では、圧縮成形時に瞬間的に３０ｋＯｅ以上のパルス磁場で磁場配向させた後、８ｋＯｅ〜１５ｋＯｅ静磁場中で圧縮成形して成形体の配向度を向上させるもので、かかる方法によれば配向度は向上し、また、工業的な量産規模に最適な工程である。
【００２９】
造粒後の工程、すなわち、成形、焼結、熱処理など条件、方法は公知のいずれの粉末冶金的手段を採用することができるが、高磁気特性の焼結体を得るには、以下の圧縮成形の方法により成形体の配向度を向上させる必要がある。
成形は、公知のいずれの成形方法も採用できるが、圧縮成形で行なうことが最も好ましく、その圧力は、０．３〜２．０Ｔｏｎ／ｃｍ2が好ましい。
【００３０】
焼結前には、真空中で加熱する一般的な方法や、水素流気中で１００〜２００℃／時間で昇温し、３００〜６００℃で１〜２時間程度保持する方法などにより脱バインダー処理を行なうことが好ましい。脱バインダー処理を施すことにより、バインダー中のほぼ全炭素が脱炭され、磁気特性の向上に繋がる。
なお、Ｒ元素を含む合金粉末は、水素を吸蔵しやすいために、水素流気中での脱バインダー処理後には脱水素処理を行なうことが好ましい。脱水素処理は、真空中で昇温速度は、５０〜２００℃／時間で昇温し、５００〜８００℃で１〜２時間程度保持することにより、吸蔵されていた水素はほぼ完全に除去される。
また、脱水素処理後は、引き続いて昇温加熱して焼結を行うことが好ましく、５００℃を超えてからの昇温速度は任意に選定すればよく、例えば１００〜３００℃／時間など、焼結に際して取られる公知の昇温方法を採用できる。
【００３１】
脱バインダー処理後の成形品の焼結並びに焼結後の熱処理条件は、選定した合金粉末組成に応じて適宜選定されるが、焼結並びに焼結後の熱処理条件としては、１０００〜１１８０℃、１〜２時間保持する焼結工程、４５０〜８００℃、１〜８時間保持する時効処理工程などが好ましい。
【００３２】
【作用】
この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、メチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールの単独あるいは複合したものと水とからなるバインダーを添加、混練してスラリー状となし、該スラリーをスプレードライヤー装置により造粒粉となし、該造粒粉をパルス磁場中で磁場配向した後、静磁場中で成形し、焼結、熱処理することにより、該造粒粉の一次粒子のＣ軸の十分な配向が可能となり、磁気特性が向上するとともにバインダー自体の優れた潤滑性とも相まって、粉体の流動性が格段に向上し、成形サイクルが向上するとともに、成形体密度のバラツキや成形機の寿命を低下させることもなく、焼結後の寸法精度にも優れる、薄肉形状や小型形状でかつ優れた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石が得られる。
なお、この発明における造粒粉は、バインダーによって被覆されているため、大気中において酸化し難いので、成形工程における作業性が向上するという利点も有する。
【００３３】
【実施例】
実施例１
Ｒとして、Ｎｄ１３．３原子％、Ｐｒ０．３１原子％、Ｄｙ０．２８原子％、Ｃｏ３．４原子％、Ｂ６．５原子％、残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる原料を、Ａｒガス雰囲気中で高周波溶解して、ボタン状溶製合金を得た。次に、該合金を粗粉砕した後、ジョークラッシャーなどにより平均粒度約１５μｍに粉砕し、さらに、ジェットミルにより平均粒度３μｍの粉末を得た。
該粉末に表１に示す種類及び添加量のバインダー、水、滑剤を添加して室温で混練してスラリー状となし、該スラリーをディスク回転型スプレードライヤー装置により、不活性ガスを窒素で、熱風入口温度を１００℃、出口温度を４０℃に設定して造粒を行った。
【００３４】
該造粒粉を金型に充填した後、造粒粉に３０ｋＯｅのパルス磁場を印加し、さらに１０ｋＯｅの静磁場中で、圧力１ｔｏｎ／ｃｍ2で１０ｍｍ×１５ｍｍ×厚み１０ｍｍの形状に圧縮成形した後、水素雰囲気中で室温から３００℃までを昇温速度１００℃／時で加熱する脱バインダー処理を行ない、引き続いて真空中で１１００℃まで昇温し１時間保持する焼結を行ない、さらに焼結完了後、Ａｒガスを導入して７℃／分の速度で８００℃まで冷却し、その後１００℃／時の速度で冷却して５５０℃で２時間保持して時効処理を施して異方性の焼結体を得た。
成形時の造粒粉の成形体の寸法及び密度並びに得られた焼結磁石の残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を表２のＮｏ．１〜７に示す。
なお、流動性は、内径８ｍｍのロートの管を１００ｇの原料粉が自然落下し通過するまでに要した時間で測定した。
また、得られた全ての焼結体には、ワレ、ヒビ、変形などは全く見られなかった。
【００３５】
比較例１
実施例１の造粒粉を、そのまま１０ｋＯｅと１５ｋＯｅの静磁場中で圧力１ｔｏｎ／ｃｍ2で１０ｍｍ×１５ｍｍ×厚み１０ｍｍの形状に圧縮成形した。成形後の処理条件は実施例１の条件と同一である。
焼結後の残留酸素量、残留炭素量、磁気特性を表２のＮｏ．８〜１０に示す。この時の測定方法は実施例１と同一条件である。
また、得られた焼結体には、ワレ、ヒビ、変形などはまったく見られなかった。
【００３６】
【表１】
0003540389.tif 000002
【００３７】
【表２】
0003540389.tif 000003
【００３８】
【発明の効果】
この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に、少量のメチルセルロース、ポリアクリルアミド、ポリビニルアルコールの単独あるいは複合したものと水とからなるバインダーと水を添加、混練してスラリー状となし、該スラリーをスプレードライヤー装置により造粒することにより、バインダーを特定してＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末とバインダーとの反応を抑制するとともに、造粒粉の形状をできるだけ球形にして造粒粉に高い流動性を付与した、平均粒径２０μｍ〜４００μｍの造粒粉が得られ、この造粒粉を用いることによって粉体の流動性が格段に向上し、また、磁場による造粒粉の配向度を向上させるために、金型に充填後、パルス磁場を印加し、さらに静磁場中で圧縮成形することにより配向度の高い成形体を作製でき、また、水素中で脱脂焼結、熱処理することにより、焼結後の残留酸素量と炭素量が低減するので、造粒粉の流動性の向上に必要なバインダー添加量（０．３ｗｔ％〜０．５ｗｔ％）まで添加量を増加させても焼結後の残留酸素量と炭素量は比較的少なく、配向度が高く磁気特性が優れているだけでなく、成形体の密度のバラツキが少なく、また焼結後の寸法精度にも優れる、薄肉形状や複雑形状を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石が効率よく得られる。