(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに対向する陽極と陰極間に、単層または複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、該有機化合物薄膜の少なくとも１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層であることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子。
【化１】
0003578253.tif 000091
（式中、Ｒ１は水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基を表す。Ａｒ１は置換もしくは無置換のアリール基を表し、Ａｒ２、Ａｒ３は置換もしくは無置換のアリレン基を表す。）
【請求項２】
前記発光層の有機化合物薄膜の少なくとも１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂と電子輸送性物質とを含有する層からなることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化１】
0003578253.tif 000092
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３は夫々前記の定義と同一。）
【請求項３】
前記発光層の有機化合物薄膜の少なくとも１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂と電子輸送性物質と発光性物質とを含有する層からなることを特徴とする請求項１記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化１】
0003578253.tif 000093
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３は夫々前記の定義と同一。）
【請求項４】
互いに対向する陽極と陰極間に、少なくとも１層のホール注入輸送層を有する複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、該ホール注入輸送層の少なくとも１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層であることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子。
【化１】
0003578253.tif 000094
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３は夫々前記の定義と同一。）
【請求項５】
互いに対向する陽極と陰極間に、複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、該発光層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層と、少なくとも１層のホール注入輸送層及び／又は少なくとも１層の電子注入輸送層、もしくは少なくとも１層のホール及び電子注入輸送層から構成されていることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子。
【化１】
0003578253.tif 000095
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３は夫々前記の定義と同一。）
【請求項６】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（Ｉ）および（ＩＩ）で表わされる構成単位からなり、一般式（Ｉ）で表される構成単位の組成比をｋ、一般式（ＩＩ）で表される構成単位の組成比をｊとしたときの割合が０＜ｋ／（ｋ＋ｊ）≦１である芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化１】
0003578253.tif 000096
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３は夫々前記の定義と同一。）
【化２】
0003578253.tif 000097
〔式中、Ｘは脂肪族の２価基、環状脂肪族の２価基、芳香族の２価基、又はこれらを連結してできる２価基、又は、
【化３】
0003578253.tif 000098
（ここで、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５は独立して置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基またはハロゲン原子であり、ａ及びｂは各々独立して０〜４の整数であり、ｃ及びｄは各々独立して０〜３の整数であり、Ｙは単結合、炭素原子数２〜１２の直鎖状のアルキレン基、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＯ−または下記式
【化４】
0003578253.tif 000099
から選ばれ、Ｚ１、Ｚ２は置換もしくは無置換の脂肪族の２価基又は置換もしくは無置換のアリレン基を表し、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２は各々独立して水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜５の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数１〜５の置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアリール基を表し、また、Ｒ６とＲ７は結合して炭素数５〜１２の炭素環または複素環を形成してもよく、また、Ｒ６、Ｒ７はＲ２、Ｒ３と共同で炭素環または複素環を形成してもよく、Ｒ１３、Ｒ１４は単結合または炭素数１〜４のアルキレン基を表し、Ｒ１５、Ｒ１６は各々独立して炭素数１〜５の置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基を表し、ｅは０〜４の整数、ｆは０〜２０の整数、ｇは０〜２０００の整数を表す。）から選ばれた基を表す。〕
【請求項７】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＩＩＩ）で表わされる繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化５】
0003578253.tif 000100
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２、Ａｒ３及びＸは前記定義と同一であり、ｎは繰り返し数を表し２〜５０００の整数を表す。）
【請求項８】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＩＶ）で表される構成単位を含有した芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする請求項１、２、３、４、又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化６】
0003578253.tif 000101
（式中、Ａｒ２、Ａｒ３は前記定義と同一であり、Ａｒ４は置換もしくは無置換のアリレン基を表す。Ｒ１７、Ｒ１８は同一又は異なるアシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基を表す。）
【請求項９】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＩＶ）および（ＩＩ）で表わされる構成単位からなり、一般式（ＩＶ）で表される構成単位の組成比をｋ、一般式（ＩＩ）で表される構成単位の組成比をｊとしたときの割合が０＜ｋ／（ｋ＋ｊ）≦１である芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする１、２、３、４又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化６】
0003578253.tif 000102
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ａｒ２、Ａｒ３及びＡｒ４は夫々前記定義と同一。）
【化２】
0003578253.tif 000103
（式中、Ｘは前記定義と同一。）
【請求項１０】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（Ｖ）で表される繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする請求項１、２、３、４、又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化７】
0003578253.tif 000104
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ａｒ２、Ａｒ３、Ａｒ４、Ｘ及びｎは前記定義と同一である。）
【請求項１１】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＶＩ）で表される構成単位を含有した芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする１、２、３、４又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化８】
0003578253.tif 000105
（式中、Ｒ１７及びＲ１８は前記定義と同一。）
【請求項１２】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＶＩ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される構成単位からなり、一般式（ＶＩ）で表される構成単位の組成比をｋ、一般式（ＩＩ）で表される構成単位の組成比をｊとしたときの割合が０＜ｋ／（ｋ＋ｊ）≦１である芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化８】
0003578253.tif 000106
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８は前記定義と同一。）
【化２】
0003578253.tif 000107
（式中、Ｘは前記定義と同一。）
【請求項１３】
前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＶＩＩ）で表される繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載の有機薄膜ＥＬ素子。
【化９】
0003578253.tif 000108
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｘ及びｎは前記定義と同一である。）
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は新規な有機薄膜ＥＬ素子に関し、更に詳しくは耐熱性、機械的強度、経時変化がなく、耐久性に優れた芳香族ポリカーボネート樹脂からなる有機薄膜ＥＬ素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、有機薄膜ＥＬ素子は自己発光型であるために視野角依存性に富み、視認性が高く、さらには薄膜型の完全固体素子であるために省スペース等の観点から注目され、実用化研究への展開が開始されている。
しかしながら、エネルギー変換効率、発光量子効率のさらなる向上や、経時での有機薄膜の安定性の付与など解決すべき問題が多数ある。
【０００３】
これまで、有機薄膜ＥＬ素子は低分子を利用したものと高分子を利用したものが報告されている。低分子系においては、種々の積層構造の採用により高効率化の実現が、またドーピング法をうまくコントロールすることにより耐久性の向上が報告されている。ただし、低分子集合体の場合、長時間における経時での膜状態の変化が生じることが報告されており、膜の安定性に関して本質的な問題点を抱えている。一方、高分子系材料においては、これまで、主にＰＰＶ（ｐｏｌｙ−ｐ−ｐｈｅｎｙｌｅｎｅｖｉｎｙｌｅｎｅ）系列やｐｏｌｙ−ｔｈｉｏｐｈｅｎｅ等について精力的に検討が行われてきた。
しかしながらこれらの材料系は純度を上げることが困難であることや、本質的に蛍光量子収率が低いことが挙げられ、高性能なＥＬ素子は得られていないのが現状である。高分子材料の場合、本質的にガラス状態が安定であることを考慮した場合、高蛍光量子効率を付与することができれば、優れたＥＬ素子の構築が可能となる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記従来技術の現状に鑑みてなされたものであり、発光層の有機薄膜層を構成する成分として、特に電荷輸送性を有し耐熱性に優れる芳香族ポリカーボネート樹脂を含有した、経時変化がなく耐久性に優れる有機薄膜ＥＬ素子を提供することをその目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは鋭意検討した結果、特定の芳香族ポリカーボネート樹脂を含有させた有機層を有するＥＬ素子が優れた発光特性を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００６】
即ち、本発明によれば、互いに対向する陽極と陰極間に、単層または複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、該有機化合物薄膜の少なくとも１層が、下記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層であることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化１】
0003578253.tif 000002
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３は夫々前記の定義と同一。）
【０００７】
また、本発明によれば、前記発光層の有機化合物薄膜の少なくとも１層が、前記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂と電子輸送性物質、或いは更に発光性物質とを含有する層からなることを特徴とする前記有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
また、本発明によれば、互いに対向する陽極と陰極間に、少なくとも１層のホール注入輸送層を有する複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、該ホール注入輸送層の少なくとも１層が、前記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層であることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
また、本発明によれば、互いに対向する陽極と陰極間に、複数層の有機化合物薄膜よりなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子において、該発光層が、前記一般式（Ｉ）で表わされる構成単位を含有する芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層と、少なくとも１層のホール注入輸送層及び／又は少なくとも１層の電子注入輸送層、もしくは少なくとも１層のホール及び電子注入輸送層から構成されていることを特徴とする有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【０００８】
更に、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（Ｉ）および（ＩＩ）で表わされる構成単位からなり、一般式（Ｉ）で表される構成単位の組成比をｋ、一般式（ＩＩ）で表される構成単位の組成比をｊとしたときの割合が０＜ｋ／（ｋ＋ｊ）≦１である芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化１】
0003578253.tif 000003
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３は夫々前記の定義と同一。）
【化２】
0003578253.tif 000004
（式中、Ｘは夫々前記の定義と同一。）
【０００９】
また、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＩＩＩ）で表わされる繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化５】
0003578253.tif 000005
（式中、Ｒ１、Ａｒ１、Ａｒ２、Ａｒ３、Ｘ及びｎは夫々前記の定義と同一。）
【００１０】
また、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が下記一般式（ＩＶ）で表される構成単位を含有した芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化６】
0003578253.tif 000006
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ａｒ２、Ａｒ３及びＡｒ４は夫々前記定義と同一。）
【００１１】
また、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が下記一般式（ＩＶ）および（ＩＩ）で表わされる構成単位からなり、一般式（ＩＶ）で表される構成単位の組成比をｋ、一般式（ＩＩ）で表される構成単位の組成比をｊとしたときの割合が０＜ｋ／（ｋ＋ｊ）≦１である芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化６】
0003578253.tif 000007
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ａｒ２、Ａｒ３及びＡｒ４は夫々前記の定義と同一。）
【化２】
0003578253.tif 000008
（式中、Ｘは夫々前記の定義と同一。）
【００１２】
また、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（Ｖ）で表される繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化７】
0003578253.tif 000009
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ａｒ２、Ａｒ３、Ａｒ４、Ｘ及びｎは前記定義と同一である。）
【００１３】
また、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＶＩ）で表される構成単位を含有した芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化８】
0003578253.tif 000010
（式中、Ｒ１７及びＲ１８は前記定義と同一。）
【００１４】
更に、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＶＩ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される構成単位からなり、一般式（ＶＩ）で表される構成単位の組成比をｋ、一般式（ＩＩ）で表される構成単位の組成比をｊとしたときの割合が０＜ｋ／（ｋ＋ｊ）≦１である芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化８】
0003578253.tif 000011
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８は前記定義と同一。）
【化２】
0003578253.tif 000012
（式中、Ｘは前記定義と同一。）
【００１５】
更にまた、本発明によれば、前記芳香族ポリカーボネート樹脂が、下記一般式（ＶＩＩ）で表される繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂であることを特徴とする前記各有機薄膜ＥＬ素子が提供される。
【化９】
0003578253.tif 000013
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｘ及びｎは前記定義と同一である。）
【００１６】
本発明の有機薄膜ＥＬ素子の発光層に含有させる芳香族ポリカーボネート樹脂は、下記一般式（Ｉ）、下記一般式（Ｉ）および（ＩＩ）又は下記一般式（ＩＩＩ）、特に下記一般式（ＩＶ）、一般式（ＩＶ）及び（ＩＩ）、一般式（Ｖ）、とりわけ一般式（ＶＩ）、一般式（ＶＩ）及び（ＩＩ）、一般式（ＶＩＩ）で表わされる構成単位及び繰り返し単位からなり、ホール輸送性と蛍光特性を合せ持つため、有機薄膜ＥＬ素子においては電荷輸送性高分子材料、或いは蛍光材料として使用できるものである。
【化１】
0003578253.tif 000014
【化２】
0003578253.tif 000015
【化５】
0003578253.tif 000016
【化６】
0003578253.tif 000017
【化７】
0003578253.tif 000018
【化８】
0003578253.tif 000019
【化９】
0003578253.tif 000020
（上記各式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１７、Ｒ１８、Ａｒ１、Ａｒ２、Ａｒ３、Ａｒ４、ｎ及びＸは夫々前記の定義と同一。）
【００１７】
本発明の有機薄膜ＥＬ素子の発光層に含有させる、上記芳香族ポリカーボネート樹脂は、従来ポリカーボネート樹脂の製造法として公知のビスフェノールと炭酸誘導体との重合と同様の方法で製造できる。
【００１８】
すなわち、本発明の前記一般式（Ｉ）、一般式（ＩＶ）又は一般式（ＶＩ）で表される構成単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂は、下記一般式（ＶＩＩ）、一般式（ＩＸ）又は一般式（Ｘ）で表される電荷輸送能を有するジオール化合物と、ビスアリールカーボネートとのエステル交換法、ホスゲン等のハロゲン化カルボニル化合物との溶液または界面重合によるホスゲン法、或いは、ジオールから誘導されるモノクロロホーメートあるいはビスクロロホーメートを用いるクロロホーメート法等により製造される。これら公知の製造法については例えばポリカーボネート樹脂ハンドブック（本間精一著、日刊工業新聞社発行）等に記載されている。この際、下記一般式（ＸＩ）で表されるジオールを併用することによって、前記一般式（Ｉ）で表される構成単位と前記一般式（ＩＩ）で表される構成単位からなる芳香族ポりカーボネート樹脂、前記一般式（ＩＶ）で表される構成単位と前記一般式（ＩＩ）で表される構成単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂、或いは前記一般式（ＶＩ）で表される構成単位と前記一般式（ＩＩ）で表される構成単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂を製造することができ、こうすることによって機械的特性等の改良された所望の特性を備えた芳香族ポリカーボネート樹脂が得られる。この場合、一般式（ＸＩ）で表されるジオールは１種或いは２種以上併用してもよい。前記一般式（Ｉ）で表される構成単位と前記一般式（ＩＩ）で表される構成単位との割合、前記一般式（ＩＶ）で表される構成単位と前記一般式（ＩＩ）で表される構成単位との割合、及び前記一般式（ＶＩ）で表される構成単位と前記一般式（ＩＩ）で表される構成単位との割合は、所望の特性により広い範囲から選択することができる。
【００１９】
更に、適当な重合操作を選択することによって共重合体の中でもランダム共重合体、交互共重合体、ブロック共重合体、ランダム交互共重合体、ランダムブロック共重合体等を得ることができる。例えば、一般式（ＶＩＩＩ）、（ＩＸ）、（Ｘ）で表わされる電荷輸送能を有するジオールと一般式（ＸＩ）で表わされるジオールをはじめから均一に混合してホスゲンとの縮合反応を行えば一般式（Ｉ）あるいは（ＩＶ）あるいは（ＶＩ）で表わされる構成単位と一般式（ＩＩ）で表わされる構成単位とからなるランダム共重合体が得られる。又は、幾種類かのジオールを反応の途中から加えることによりランダムブロック共重合体が得られる。
【００２０】
また、前記一般式（ＩＩＩ）、前記一般式（Ｖ）、又は前記一般式（ＶＩＩ）で表される繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂は、下記一般式（ＶＩＩＩ）、一般式（ＩＸ）、又は一般式（Ｘ）で表されるジオール化合物と、一般式（ＸＩ）から誘導されるビスクロロホーメートとの界面重合あるいは溶液重合によって得られる。また一般式（ＶＩＩＩ）、一般式（ＩＸ）、又は一般式（Ｘ）で表されるジオール化合物から誘導されるビスクロロホーメートと一般式（ＸＩ）で表されるジオールとの重合によっても得られる。これらビスクロロホーメートとジオールの縮合反応の際、ビスクロロホーメート及び／又はジオールを２種以上使用することによりランダム交互共重合体が得られる。
【００２１】
以上すべての重合操作において分子量を調節するために分子量調節剤として末端停止剤を用いることが望ましく、従って、本発明で使用されるポリカーボネート樹脂の末端部には停止剤に基づく置換基が結合しても良い。使用される末端停止剤は、従来公知の１価の芳香族ヒドロキシ化合物、１価の芳香族ヒドロキシ化合物のハロホーメート誘導体、１価のカルボン酸または１価のカルボン酸のハライド誘導体等で良い。これらの末端封止剤は単独で使用してもよく、又、複数併用してもよい。好ましい末端停止剤は、１価の芳香族ヒドロキシ化合物であり、フェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールまたはｐ−クミルフェノール等を使用することができる。
【００２２】
【化１０】
0003578253.tif 000021
【化１１】
0003578253.tif 000022
【化１２】
0003578253.tif 000023
【化１３】
ＨＯ−Ｘ−ＯＨ                        （ＸＩ）
〔各式（ＶＩＩＩ）〜（ＸＩ）中、Ｒ１、Ｒ１７、Ｒ１８、Ａｒ１、Ａｒ２Ａｒ３及びＸは夫々前記の定義と同一。〕
【００２３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を更に詳しく説明する。
本発明は、上記したように前記一般式（Ｉ）、または該一般式（Ｉ）及び前記一般式（ＩＩ）、或いは前記一般式（ＩＩＩ）で表わされる構成単位及び繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂、特に、前記一般式（ＩＶ）、または該一般式（ＩＶ）及び前記一般式（ＩＩ）、或いは前記一般式（Ｖ）で表わされる構成単位及び繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂、とりわけ、前記一般式（ＶＩ）または該一般式（ＶＩ）及び前記一般式（ＩＩ）、或いは前記一般式（ＶＩＩ）で表される構成単位及び繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂を含有した有機薄膜からなる発光層を備えた有機薄膜ＥＬ素子に関するものである。
【００２４】
本発明において用いる芳香族ポリカーボネート樹脂は、前記一般式（Ｉ）、（ＩＶ）又は（ＶＩ）で表される構成単位からなる単独重合体、または、前記一般式（ＩＩＩ）、（Ｖ）又は（ＶＩＩ）で表される繰り返し単位からなる交互共重合体、更にまた前記一般式（Ｉ）及び（ＩＩ）、前記一般式（ＩＶ）及び（ＩＩ）、或いは前記一般式（ＶＩ）及び（ＩＩ）で表される構成単位からなるランダムまたはブロック共重合体のいずれでもよい。
また、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂の分子量は、ポリスチレン換算数平均分子量で１０００〜１００００００、好ましくは２０００〜５０００００である。
【００２５】
次に本発明において芳香族ポリカーボネート樹脂の主要な構成単位である一般式（Ｉ）についてさらに詳細に説明する。
尚、本発明においては、「アリール」とは複素環基を含めた基を表す。
前記一般式（Ｉ）中、Ｒ１は水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基を表す。
Ｒ１の置換もしくは無置換のアルキル基としては、以下のものを挙げることができる。
炭素数１〜５の直鎖又は分岐鎖のアルキル基であり、これらのアルキル基は更にフッ素原子、シアノ基、フェニル基又はハロゲン原子もしくは炭素数１〜５の直鎖又は分岐鎖のアルキル基で置換されたフェニル基を含有してもよい。具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｔ−ブチル基、ｓ−ブチル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブチル基、トリフルオロメチル基、２−シアノエチル基、ベンジル基、４−クロロベンジル基、４−メチルベンジル基等が挙げられる。
【００２６】
また、Ｒ１の置換もしくは無置換のアリール基としては、以下のものを挙げることができる。
フェニル基、ナフチル基、ビフェニリル基、ターフェニリル基、ピレニル基、フルオレニル基、９，９−ジメチル−２−フルオレニル基、アズレニル基、アントリル基、トリフェニレニル基、クリセニル基、フルオレニリデンフェニル基、５Ｈ−ジベンゾ〔ａ，ｄ〕シクロヘプテニリデンフェニル基、チエニル基、ベンゾチエニル基、フリル基、ベンゾフラニル基、カルバゾリル基、ピリジニル基、ピロリジル基、オキサゾリル基等が挙げられ、これらは上記した置換もしくは無置換のアルキル基、上記した置換もしくは無置換のアルキル基を有するアルコキシ基、及びフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等のハロゲン原子、下記一般式で表されるアミノ基を置換基として有していてもよい。
【化１４】
0003578253.tif 000024
（式中、Ｒ１９、Ｒ２０はＲ１で定義される置換もしくは無置換のアルキル基、Ｒ１で定義される置換もしくは無置換のアリール基を表すと共にＲ１９とＲ２０が共同で環を形成したり、アリール基上の炭素原子と共同で環を形成してもよい。このような具体例としてピペリジノ基、モルホリノ基、ユロリジル基等が挙げられる。）
【００２７】
前記一般式（Ｉ）中、Ａｒ１は置換もしくは無置換のアリール基を表す。
Ａｒ１の置換もしくは無置換のアリール基としては、下記一般式（ＸＩＩ）で表される基及びピロール、ピラゾール、イミダゾール、トリアゾール、ジオキサゾール、インドール、イソインドール、ベンズイミダゾール、ベンゾトリアゾール、ベンズイソキサジン、カルバゾール、フェノキサジン等のアミン構造を有する複素環基から誘導される１価基が挙げられる。
これらはＲ１で定義された置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、及びフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子を置換基として有していてもよい。
【化１５】
0003578253.tif 000025
（式中、Ｒ１７、Ｒ１８はアシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基を表す。Ａｒ４はアリレン基を表す。ｈは１〜３の整数を表す。）
【００２８】
上記一般式（ＸＩＩ）において、Ｒ１７、Ｒ１８のアシル基としては、アセチル基、プロピオニル基、ベンゾイル基等が挙げられる。
Ｒ１７、Ｒ１８の置換もしくは無置換のアルキル基は、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアルキル基と同様のものが挙げられる。
Ｒ１７、Ｒ１８の置換もしくは無置換のアリール基は、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアリール基に加えて下記一般式（ＸＩＩＩ）で表される基を挙げることができる。
【化１６】
0003578253.tif 000026
［式中、Ｂは−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＯ−及び以下の２価基から選ばれる。
【化１７】
0003578253.tif 000027
（ここで、Ｒ２１は、水素原子、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアリール基、アミノ基、ニトロ基、シアノ基を表し、Ｒ２２は、水素原子、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアルキル基、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアリール基を表し、ｉは１〜１２の整数、ｌは１〜３の整数を表す。）］
Ｒ２１のアルコキシ基の具体例としてはメトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｉ−ブトキシ基、ｓ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、２−ヒドロキシエトキシ基、２−シアノエトキシ基、ベンジルオキシ基、４−メチルベンジルオキシ基、トリフルオロメトキシ基等が挙げられる。
Ｒ２１のハロゲン原子としてはフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。
Ｒ２１のアミノ基としてはＲ１の置換もしくは無置換のアリール基の置換基として定義されたアミノ基を表す。
また、上記一般式（ＸＩＩ）において、Ａｒ４のアリレン基としてはＲ１で定義された置換もしくは無置換のアリール基から誘導される２価基を挙げることができる。
【００２９】
前記一般式（Ｉ）中、Ａｒ２、Ａｒ３は置換もしくは無置換のアリレン基を表す。
Ａｒ２、Ａｒ３のアリレン基としては、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアリール基から誘導される２価基を挙げることができる。
以上一般式（Ｉ）の構成単位について説明したが同一の記号については他の一般式中でも同じ定義である。
以下に代表的具体例を示す。
【００３０】
【化１８】
0003578253.tif 000028
【００３１】
【化１９】
0003578253.tif 000029
【００３２】
【化２０】
0003578253.tif 000030
【００３３】
【化２１】
0003578253.tif 000031
【００３４】
【化２２】
0003578253.tif 000032
【００３５】
【化２３】
0003578253.tif 000033
【００３６】
【化２４】
0003578253.tif 000034
【００３７】
【化２５】
0003578253.tif 000035
【００３８】
【化２６】
0003578253.tif 000036
【００３９】
【化２７】
0003578253.tif 000037
【００４０】
【化２８】
0003578253.tif 000038
【００４１】
【化２９】
0003578253.tif 000039
【００４２】
【化３０】
0003578253.tif 000040
【００４３】
【化３１】
0003578253.tif 000041
【００４４】
【化３２】
0003578253.tif 000042
【００４５】
【化３３】
0003578253.tif 000043
【００４６】
【化３４】
0003578253.tif 000044
【００４７】
【化３５】
0003578253.tif 000045
【００４８】
【化３６】
0003578253.tif 000046
【００４９】
【化３７】
0003578253.tif 000047
【００５０】
【化３８】
0003578253.tif 000048
【００５１】
【化３９】
0003578253.tif 000049
【００５２】
【化４０】
0003578253.tif 000050
【００５３】
【化４１】
0003578253.tif 000051
【００５４】
【化４２】
0003578253.tif 000052
【００５５】
【化４３】
0003578253.tif 000053
【００５６】
【化４４】
0003578253.tif 000054
【００５７】
【化４５】
0003578253.tif 000055
【００５８】
【化４６】
0003578253.tif 000056
【００５９】
【化４７】
0003578253.tif 000057
【００６０】
【化４８】
0003578253.tif 000058
【００６１】
【化４９】
0003578253.tif 000059
【００６２】
【化５０】
0003578253.tif 000060
【００６３】
【化５１】
0003578253.tif 000061
【００６４】
【化５２】
0003578253.tif 000062
【００６５】
【化５３】
0003578253.tif 000063
【００６６】
【化５４】
0003578253.tif 000064
【００６７】
【化５５】
0003578253.tif 000065
【００６８】
本発明においては、芳香族ポリカーボネート樹脂として、電荷輸送能を有する前記一般式（Ｉ）の構成単位のみからなる芳香族ポリカーボネート樹脂を有効成分として含有させることもできるが、機械的特性を調節するためのそれ以外の構成単位とを有する共重合体を使用することもできる。それ以外の構成単位としては従来公知のポリカーボネート樹脂の構成単位をそのまま利用することができる。例えば、ポリカーボネート樹脂ハンドブック（本間精一著、日刊工業新聞社発行）に記載されている基本単位を利用することができる。このような従来公知の構成単位のうち、好ましい例として前記一般式（ＩＩ）で表される構成単位を挙げることができる。以下にもう一つの主要な構成単位である一般式（ＩＩ）についてその原料となる前記一般式（ＸＩ）の例を挙げて詳細に説明する。
【００６９】
一般式（ＸＩ）のＸが脂肪族の２価基、環状脂肪族の２価基である場合のジオールの代表的具体例は、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、１，６−へキサンジオール、１，５−へキサンジオール、１，７−へプタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオール、１，１１−ウンデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、ネオペンチルグリコール、２−エチル−１，６−へキサンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−１，３−プロパンジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、シクロヘキサン−１，４−ジメタノール、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパン、キシリレンジオール、１，４−ビス（２−ヒドロキシエチル）ベンゼン、１，４−ビス（３−ヒドロキシプロピル）ベンゼン、１，４−ビス（４−ヒドロキシブチル）ベンゼン、１，４−ビス（５−ヒドロキシペンチル）ベンゼン、１，４−ビス（６−ヒドロキシへキシル）ベンゼン等である。
【００７０】
また、Ｘが芳香族の２価基である場合としては、Ｒ１で定義された置換もしくは無置換のアリール基から誘導される２価基を挙げることができる。
また、Ｘは上記これらの２価を連結してできる２価基や、以下に示される２価基を表す。
【化５６】
0003578253.tif 000066
［式中、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５は独立して置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基またはハロゲン原子であり、ａ及びｂは各々独立して０〜４の整数であり、ｃ及びｄは各々独立して０〜３の整数であり、Ｙは単結合、炭素原子数２〜１２の直鎖状のアルキレン基、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−ＣＯ−または下記式
【化５７】
0003578253.tif 000067
（ここで、Ｚ１、Ｚ２は置換もしくは無置換の脂肪族の２価基又は置換もしくは無置換のアリレン基を表し、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２は各々独立して水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜５の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数１〜５の置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアリール基を表し、また、Ｒ６とＲ７は結合して炭素数５〜１２の炭素環または複素環を形成してもよく、また、Ｒ６、Ｒ７はＲ２、Ｒ３と共同で炭素環または複素環を形成してもよく、Ｒ１３、Ｒ１４は単結合または炭素数１〜４のアルキレン基を表し、Ｒ１５、Ｒ１６は各々独立して炭素数１〜５の置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基を表し、ｅは０〜４の整数、ｆは０〜２０の整数、ｇは０〜２０００の整数を表す。）から選ばれた基を表す。〕
これらの中で、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基はいずれもＲ１で定義された置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基と同様である。又、ハロゲン原子はフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子を表す。又、Ｚ１、Ｚ２が置換もしくは無置換の脂肪族の２価基である場合としてはＸが脂肪族の２価基、環状脂肪族の２価基である場合のジオールからヒドロキシ基を除いた２価基を挙げることができる。又、Ｚ１、Ｚ２が置換もしくは無置換のアリレン基である場合としてはＲ１で定義された置換もしくは無置換のアリール基から誘導される２価基を挙げることができる。
【００７１】
これらＸが芳香族の２価基である場合の好ましいジオールの代表的具体例としては、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス（２−メチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，１−ジメチルプロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（３−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルプロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３−メチルブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ペンタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−４−メチルペンタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサン、４，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）へプタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ノナン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−イソプロピル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓｅｃ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−シクロヘキシル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−アリル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（３，５−ジチル−４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘプタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ノルボルナン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルエーテル、エチレングリコールビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、３，３’−ジメチル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、３，３’−ジメチル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、３，３’−ジメチル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、３，３’−ジフェニル−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、３，３’−ジクロロ−４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）ケトン、３，３，３’，３’−テトラメチル−６，６’−ジヒドロキシスピロ（ビス）インダン、３，３’，４，４’−テトラヒドロ−４，４，４’，４’−テトラメチル−２，２’−スピロビ（２Ｈ−１−ベンゾピラン）−７，７’−ジオール、トランス−２，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−ブテン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）キサンテン、１，６−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，６−ヘキサンジオン、α，α，α’，α’−テトラメチル−α，α’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−キシレン、α，α，α’，α’−テトラメチル−α，α’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｍ−キシレン、２，６−ジヒドロキシジベンゾ−ｐ−ジオキシン、２，６−ジヒドロキシチアントレン、２，７−ジヒドロキシフェノキサチイン、９，１０−ジメチル−２，７−ジヒドロキシフェナジン、３，６−ジヒドロキシジベンゾフラン、３，６−ジヒドロキシジベンゾチオフェン、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、１，４−ジヒドロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシピレン、ハイドロキノン、レゾルシン、エチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）、ジエチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）、トリエチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−テトラメチルジシロキサン、フェノール変性シリコーンオイル等が挙げられる。又、ジオール２モルとイソフ夕ロイルクロライド又はテレフタロイルクロライド１モルとの反応により製造されるエステル結合を含む芳香族ジオール化合物も有用である。
以上一般式（ＩＩ）の構成単位についてその原料となる一般式（ＸＩ）の例を挙げて説明したが同一の記号については他の一般式中でも同じ定義である。
【００７２】
前記一般式（Ｉ）で表される構成単位と一般式（ＩＩ）で表される構成単位との共重合ポリカーボネート樹脂において、一般式（Ｉ）の構成単位の含有する割合は任意の範囲で選択することができるが、一般式（Ｉ）の構成単位の含有率はポリカーボネート樹脂の電荷輸送性に対応しているので、好ましくは全構成単位中５モル％以上、より好ましくは２０モル％以上含有する事が望ましい。
【００７３】
本発明において用いる芳香族ポリカーボネート樹脂は、前記したように、前記一般式（ＶＩＩＩ）、（ＩＸ）又は（Ｘ）で表されるジオール化合物と、必要に応じて前記一般式（ＸＩ）で表されるジオールとを、エステル交換法、又はホスゲン法により、或いは、前記一般式（ＶＩＩＩ）、（ＩＸ）又は（Ｘ）で表されるジオール化合物と、前記一般式（ＸＩ）で表されるジオールから誘導されるビスクロロホ−メートとを、もしくは、前記一般式（ＶＩＩＩ）、（ＩＸ）又は（Ｘ）で表されるジオール化合物から誘導される、ビスクロロホ−メートと、前記一般式（ＸＩ）で表されるジオールを、溶媒、脱酸剤の存在下で反応させる方法等により製造できる。
【００７４】
以下、前記製造法に関してさらに詳細に説明する。
エステル交換法では、不活性ガス存在下にジオール化合物とビスアリールカーボネートを混合し、通常減圧下１２０〜３５０℃で反応させる。減圧度は段階的に変化させ、最終的には１ｍｍＨｇ以下にして生成するフェノール類を系外に留去させる。反応時間は通常１〜４時間程度である。また、必要に応じて分子量調節剤や酸化防止剤を加えてもよい。ビスアリールカーボネートとしてはジフェニルカーボネート、ジ−ｐ−トリルカーボネート、フェニル−ｐ−トリルカーボネート、ジ−ｐ−クロロフェニルカーボネート、ジナフチルカーボネートなどが挙げられる。
【００７５】
ホスゲン法では、通常脱酸剤および溶媒の存在下に反応を行う。脱酸剤としては水酸化ナトリウムや水酸化カリウムなどのアルカリ金属水酸化物、ピリジンなどが用いられる。溶媒としては例えばジクロロメタン、クロロベンゼンなどのハロゲン化炭化水素が用いられる。また、反応促進のためにたとえば第３級アミン、第４級アンモニウム塩などの触媒を用いることができ、分子量調節剤としてたとえばフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールなどの末端停止剤を用いることが望ましい。反応温度は通常０〜４０℃、反応時間は数分〜５時間であり、反応中のｐＨは通常１０以上に保つことが好ましい。
【００７６】
ビスクロロホ−メートを用いる場合はジオール化合物を溶媒に溶解し、脱酸剤を添加し、これにビスクロロホ−メートを添加することにより得られる。脱酸剤としては、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミンのような第３級アミンおよびピリジンが使用される。反応に使用される溶媒としては、たとえば、ジクロロメタン、ジクロロエタン、トリクロロエタン、テトラクロロエタン、トリクロロエチレン、クロロホルムなどのハロゲン化炭化水素およびテトラヒドロフラン、ジオキサンなどの環状エーテル系の溶媒が好ましい。また、分子量調節剤として、たとえば、フェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールなどの末端停止剤を用いることが望ましい。反応温度は通常０〜４０℃、反応時間は数分〜５時間である。
【００７７】
上記の方法に従って製造される芳香族ポリカーボネート樹脂には、必要に応じて酸化防止剤、光安定剤、熱安定剤、滑剤、可塑剤等の添加剤を加えることができる。
【００７８】
次に、本発明の有機薄膜ＥＬ素子について説明する。
本発明の有機薄膜ＥＬ素子における有機化合物薄膜層のうち上記の芳香族ポリカーボネート樹脂を含有する層は、スピンコート法やキャスト法等の公知の方法によって薄膜化することができる。上記芳香族ポリカーボネート樹脂はジクロロメタンやテトラヒドロフラン等の有機溶媒に容易に溶解する。従って上記芳香族ポリカーボネート樹脂を溶解できる適当な溶媒により適当な濃度の溶液を作製し、これを用いて上記方法等により塗工し薄膜を作製できる。
電子輸送性物質や発光性物質とを含有する膜を作製する場合は、上記芳香族ポリカーボネート樹脂溶液にそれらを共に溶解させて塗工すれば作製できる。
また、異種のポリマーは相溶しにくい性質を利用して一種のポリマー媒体中に他種のポリマー微小分散相を形成するような膜を作製することもできる。この場合、樹脂の組み合わせや混合比を変えた混合溶液を作製し、これを用いて同様な湿式成膜法で塗工すればよい。この様な膜に於いては前記芳香族ポリカーボネート樹脂をポリマー媒体として使用しても良いし、微小分散相として使用しても良い。
【００７９】
これらの膜は通常２０μｍ以下と薄いので、塗工前に孔径０．４５μｍ以下、より好ましくは孔径０．１μｍ以下のフィルターで溶液を濾過して使用するのが好ましい。
また、有機薄膜ＥＬ素子における有機層が複数の有機化合物薄膜層からなり低分子化合物層を有する場合には湿式成膜法以外に真空蒸着やスパッタ法等の乾式成膜法を利用することができる。
【００８０】
本発明の有機薄膜ＥＬ素子を構成する発光層は、有機化合物薄膜の単層もしくは複数層から構成されてもよい。
発光層が単層から構成される場合、その層が、ポリカーボネート樹脂単独から構成されても良いし、場合によっては、電子輸送性を有する低分子化合物の分散や高分子とのブレンドまたは他の電荷輸送性ポリマーとのブレンド、さらには蛍光量子効率の極めて高い蛍光分子を微量ドーピングすることも、高効率化に有効である。
【００８１】
本発明の有機薄膜ＥＬ素子を構成する発光層は、さらに、必要であれば、複数層から構成することも可能である。この場合、ポリカーボネート樹脂含有層の上部にさらにスピンコート法や真空蒸着法により電子注入輸送層や他の発光層等を積層することが可能である。また、ポリカーボネート樹脂含有層を形成する前に、ホール注入輸送層を形成することも性能向上に有効な場合がある。
【００８２】
上記電子輸送性物質としては、電子を輸送する能力を持つ既存の材料を使用することができる。例えば、フルオレノン、アントラキノジメタン、ジフェノキノン、チオピランジオキシド、ペリレンテトラカルボン酸、フルオレニリデンメタン、アントラキノジメタン、アントロン等とその誘導体やこれまで優れた電子輸送性を有することが報告されているオキサジアゾール誘導体やトリアゾール誘導体を利用することが可能である。
【００８３】
また、上記蛍光量子効率の極めて高い蛍光分子としては、溶液状態において強い蛍光を示すレーザー色素等やこれまで有機ＥＬ素子に発光材として使用されてきた既存の低分子蛍光性材料を利用することが可能である。例えば、アントラセン、ナフタレン、フェナントレン、ピレン、テトラセン、コロネン、クリセン、フルオレセイン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ペリノン、フタロペリノン、ナフタロペリノン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、アルダジン、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、ピラジン、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、イミン、ジフェニルエチレン、ビニルアントラセン、ジアミノカルバゾール、ピラン、チオピラン、ポリメチン、メロシアニン、イミダゾールキノレート化オキシノイド化合物、キナクリドン、ルブレン等およびそれらの誘導体がある。
【００８４】
更に、上記ホール注入輸送層を構成する材料としては、これまで有機ＥＬ素子において機能することが報告されているフタロシアニン系化合物、ポルフィリン系化合物、オキサジアゾール、トリアゾール、トリフェニルアミン系化合物、ポリシラン等の既存材料を利用することが可能である。
【００８５】
この様にして形成された有機化合物薄膜層の膜厚については特に制限はなく、通常５ｎｍから２０μｍの範囲で選ばれる。更に好ましくは５ｎｍから０．２μｍの範囲である。膜厚はピンホール等の膜欠陥の発生や発光波長での素子内での光干渉や膜厚増加により印加電圧の上昇等を加味して調整される。
【００８６】
本発明における有機薄膜ＥＬ素子の陽極としては４ｅＶ、好ましくは４．８ｅＶより大きな仕事関数を持つ金属、合金、金属酸化物等が利用される。このような電極材料の具体例としては、金、白金、パラジウム、銀、タンクステン、ニッケル、コバルト、ＩＴＯ、ＣｕＩ、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の透明電極の利用が挙げられる。特に好ましくはＩＴＯ基板が好適である。ＩＴＯ基板の場合、表面の平滑なものが好ましく、また、表面の汚れを良く洗浄して使用する。洗浄法としては既知の方法でよいが、オゾン雰囲気下での紫外線照射や酸素雰囲気下でのプラズマ処理を行ったものが好適である。
【００８７】
一方、陰極としては、仕事関数の４ｅＶより小さい金属、合金等が利用される。このような物質の具体例としては、ナトリウム、カルシウム、マグネシウム、リチウム、アルミニウム、サマリウム及びこれらの合金等が利用できる。
【００８８】
本発明の有機薄膜ＥＬ素子を面発光素子として使用する場合は、これらの電極は少なくとも一方が素子の発光波長領域において十分透明であり、その反対側は発光波長領域において十分反射率が大きいことが望まれる。端面発光の場合には透明である必要は無い。
透明電極としては先に述べたＩＴＯが好ましく、その基板も透明なガラス板やプラスチック板が使用される。
【００８９】
得られた有機薄膜ＥＬ素子の環境の温湿度、雰囲気に対する安定性向上のために、素子の表面に保護層を設けたり、シリコンオイル等を封入して素子全体を保護することが有効である。
【００９０】
このようにして得られた本発明の有機薄膜ＥＬ素子を用い、陽極にプラスを陰極にマイナスを接続し、電圧を印加するとＥＬ発光を観測することができる。
通常有機薄膜ＥＬ素子では、通電によりジュール熱が発生しその熱により有機化合物薄膜層の再結晶化、凝集の進行等や低分子材料の拡散が生じ、これらはいずれも素子の耐久性を低下すると言う問題を有している。
本発明の有機薄膜ＥＬ素子では、有機化合物薄膜層に融点が高くアモルファス状態の安定な芳香族ポリカーボネート樹脂を使用するため、結晶化や凝集による素子劣化や拡散による素子劣化を抑制することができ、良好な耐久性を有する素子を得ることができる。
【００９１】
【実施例】
以下、実施例により本発明を説明するが、本発明は、これら実施例によって何ら限定されるものではない。
【００９２】
製造例１
電荷輸送能を有するジオールとしてＮ−｛４−〔２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ビニル〕フェニル｝−Ｎ，Ｎ−ビス（４−トリル）アミン４．８４部を脱水処理したテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）４０部に溶解させ、室素ガス気流下で攪拌しながらトリエチルアミンを３．０６部加えた後にジエチレングリコールのビスクロロホーメート２．３２部をＴＨＦ８部に溶解させた液を水浴で２０℃に冷却しながら３０分かけて滴下した。その後、室温でさらに１時間攪拌反応させ、４重量％のフェノールのＴＨＦ溶液を１部加え反応を終了させた。その後、析出した塩を濾過によって除き、得られた反応液を多量のメタノール中へ滴下して析出させ、黄色のポリカーボネート樹脂を得た。その後、ＴＨＦに溶解させた液をメタノール中へ滴下して析出させる再沈殿操作を２回繰り返して精製し、表３に示す交互共重合ポリカーボネート樹脂（樹脂Ｎｏ．１）を得た。この樹脂の分子量をゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したところポリスチレン換算の分子量は、数平均分子量で１７０００、重量平均分子量で３２３００であった。又、示差走査熱量測定から求めたガラス転移温度は１１９．２℃であった。この樹脂の赤外吸収スペクトル（ＫＢｒ錠剤法）では、１７６０ｃｍ−１にカーボネート基に帰属されるＣ＝Ｏ伸縮振動の吸収が認められた。また、元素分析の結果を表１に示すが、樹脂Ｎｏ．１の繰り返し単位からなるポリカーボネート樹脂として計算した値に一致した。
【００９３】
製造例２〜２５
電荷輪送能を有するジオールの種類を変えて、あるいはそれ以外の共重合させるジオールから誘導されるビスクロロホーメートの種類を変えて、あるいはビスクロロホーメートの代わりにホスゲンの２量体であるトリクロロメチルクロロホーメートを使用し、製造例１と同様に操作して樹脂Ｎｏ．２〜２５のポリカーボネート樹脂を得た。これら樹脂の数平均分子量、重量平均分子量、元素分析値、ガラス転移温度を表１にまとめて示す。
【００９４】
製造例２６
電荷輸送能を有するジオールとしてＮ−｛４−〔２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ビニル〕フェニル｝−Ｎ，Ｎ−ビス（４−トリル）アミン３．４６部と共重合ジオールとしての１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン２．５４部と分子量調節剤としての４−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール０．０１部を攪拌反応容器に入れ、室素気流下で水酸化ナトリウム２．７部とナトリウムハイドロサルファイト０．０５部を水６０部に溶解させた液を加えて加熱攪拌して溶解させた。その後、６℃まで冷却し、ホスゲンの３量体であるビス（トリクロロメチル）カーボネート２．９６部をジクロロメタン４０部に溶解させた液を強く攪拌しながら１５分かけて滴下しエマルジョンを形成させながら反応させた。滴下終了後１５分攪拌した後水酸化ナトリウム０．７部を加え、さらに１５分攪拌牟した後トリエチルアミン０．００５部を加えて３０℃で９０分攪拌反応させた。その後、ジクロロメタン２５０部を加えて有機層を分液した。この有機層を５％の水酸化ナトリウム水溶液、２％の塩酸水溶液の順で洗浄し、最後に水で洗浄した。この有機層を多量のメタノール中に滴下して黄色のポリカーボネート樹脂を析出させ、表１に示すランダム共重合ポリカーボネート樹脂（樹脂Ｎｏ．２６）を得た。構造式中の繰り返し単位の添字は全繰り返し単位の個数を１としたときの各構成単位の組成比を表している。元素分析の結果を表１に合わせて示すが樹脂Ｎｏ．２６のそれぞれの組成比からなる二つの繰り返し単位からなるランダム共重合ポリカーボネート樹脂として計算した値に一致している。この樹脂の分子量をゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したところポリスチレン換算の分子量は、数平均分子量で１０６０００、重量平均分子量で６２７０００であった。又、示差走査熱量測定から求めたガラス転移温度は１８４℃であった。
【００９５】
製造例２７〜４１
ジオールの種類及び構成単位の組成比を変えて製造例２６と同様な操作を行い、樹脂Ｎｏ．２７〜３１のポリカーボネート樹脂を得た。これら樹脂の数平均分子量、重量平均分子量、元素分析値、ガラス転移温度を表１にまとめて示す。
【００９６】
【表１−（１）】
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【００９７】
【表１−（２）】
0003578253.tif 000069
【００９８】
【表１−（３）】
0003578253.tif 000070
【００９９】
【表１−（４）】
0003578253.tif 000071
【０１００】
【表１−（５）】
0003578253.tif 000072
【０１０１】
【表１−（６）】
0003578253.tif 000073
【０１０２】
【表１−（７）】
0003578253.tif 000074
【０１０３】
【表１−（８）】
0003578253.tif 000075
【０１０４】
【表１−（９）】
0003578253.tif 000076
【０１０５】
【表１−（１０）】
0003578253.tif 000077
【０１０６】
【表１−（１１）】
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【０１０７】
【表１−（１２）】
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【０１０８】
【表１−（１３）】
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【０１０９】
【表１−（１４）】
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【０１１０】
【表１−（１５）】
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【０１１１】
【表１−（１６）】
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【０１１２】
【表１−（１７）】
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【０１１３】
【表１−（１８）】
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【０１１４】
【表１−（１９）】
0003578253.tif 000086
【０１１５】
実施例１
２ｍｍのストライプ状にエッチングを行ったＩＴＯ基板を煮沸アルコールにより洗浄し、さらに表面を酸素プラズマにより表面処理した。化合物Ｎｏ．１０の芳香族ポリカーボネート樹脂の１．０ｗｔ％ジクロロメタン溶液を作製し、孔径０．１μｍのメンブランフィルターで濾過した。この溶液を使用して、ＩＴＯ基板上にスピンコート法により１００ｎｍの膜厚の有機発光層を形成した。十分乾燥を行った後に、蒸着装置内部に基板をセットし、１０−４Ｐａの真空度にてマスクを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍｍであった。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１１６】
実施例２
実施例１と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、この場合さらにジクロロメタン溶液内に下記構造式で表わされる２−（４−Ｂｉｐｈｅｎｙｌｙｌ）−５−（４−ｔ−ｂｕｔｙｌｐｈｅｎｙｌ）−１，３，４−ｏｘａｄｉａｚｏｌｅ（ＰＢＤ）（Ａ）を固形分の３０ｗｔ％になるように溶解させ、有機発光層を形成した。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【化５６】
0003578253.tif 000087
【０１１７】
実施例３
実施例１と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ジクロロメタン溶液内に２−（４−Ｂｉｐｈｅｎｙｌｙｌ）−５−（４−ｔ−ｂｕｔｙｌｐｈｅｎｙｌ）−１，３，４−ｏｘａｄｉａｚｏｌｅ（ＰＢＤ）を固形分の３０ｗｔ％と微量の下記構造式で表わされるペリレン誘導体（Ｂ）を固形分の３ｗｔ％溶解させ、有機発光層を形成した。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにてオレンジ色の発光が観察された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【化５７】
0003578253.tif 000088
【０１１８】
実施例４
実施例１と同様に処理したＩＴＯ基板上に、実施例１と同じジクロロメタン溶液を用いてｄｉｐｐｉｎｇ法により実施例１と同様な５０ｎｍの膜を形成した。十分乾燥を行った後に、蒸着装置内部に基板をセットし、１０−４Ｐａの真空度にて５０ｎｍの下記構造式で表わされる化合物（Ｃ）のＡｌｑ分子堆積膜を形成し、さらに、マスクを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍｍであった。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色の発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【化５８】
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【０１１９】
実施例５
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎｏ．１を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２０】
実施例６
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．５を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２１】
実施例７
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．９を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２２】
実施例８
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．１２を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２３】
実施例９
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．２５を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２４】
実施例１０
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．３０を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２５】
実施例１１
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．３９を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２６】
実施例１２
実施例２と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．４０を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２７】
実施例１３
実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．１６を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２８】
実施例１４
実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．２０を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１２９】
実施例１５
実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．２７を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１３０】
実施例１６
実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．３０を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１３１】
実施例１７
実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．３１を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１３２】
実施例１８
実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート成分として化合物Ｎｏ．３６を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１３３】
実施例１９
実施例４と同様にして有機薄膜ＥＬ素子の作製を行った。ただし、ポリカーボネート樹脂成分として化合物Ｎｏ．３８を用いた。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１３４】
実施例２０
２ｍｍのストライプ状にエッチングを行ったＩＴＯ基板を煮沸アルコールにより洗浄し、さらに表面を酸素プラズマにより表面処理した。この上にホール注入輸送層として銅フタロシアニンの１０ｎｍの膜を真空蒸着により作製した。この上に実施例１で使用した化合物Ｎｏ．１０の芳香族ポリカーボネート樹脂溶液を用いてスピンコート法により９０ｎｍの膜厚の有機発光層を形成した。十分乾燥を行った後に、蒸着装置内部に基板をセットし、１０−４Ｐａの真空度にてマスクを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍｍであった。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１３５】
実施例２１
実施例２０と同様にしてＩＴＯ基板上に銅フタロシアニン層と化合物Ｎｏ．１０の芳香族ポリカーボネート層を作製した。この上に実施例４と同じように真空蒸着法により５０ｎｍのＡｌｑ分子堆積膜を形成し、さらに、マスクを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍｍであった。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにて緑色の発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【０１３６】
実施例２２
実施例２０と同様にしてＩＴＯ基板上に銅フタロシアニン層を作製した。この上に実施例３で用いた化合物Ｎｏ．１０の芳香族ポリカーボネート樹脂とＰＢＤとペリレン誘導体（Ｂ）の混合溶液を用いてスピンコート法で有機発光層を作製した。さらに、真空蒸着法で、下記構造式で表わされる化合物（Ｄ）のオキサジアゾール化合物の３０ｎｍの電子注入輸送層を作製した。さらに、マスクを介し２００ｎｍのＭｇＡｇ合金層を形成し、有機薄膜ＥＬ素子を作製した。発光面のサイズは２ｍｍ×２ｍｍであった。
このようにして作製したＥＬ素子を用い、ＩＴＯを陽極に、ＭｇＡｇを陰極に接続したところ、印加電圧１０Ｖにてオレンジ色の発光が観測された。また、この有機層は結晶化等の変質は起こさなかった。
【化５９】
0003578253.tif 000090
【０１３７】
【発明の効果】
本発明の有機薄膜ＥＬ素子は、発光層を構成する有機化合物薄膜層に、前記一般式（Ｉ）、または該一般式（Ｉ）及び前記一般式（ＩＩ）、或いは前記一般式（ＩＩＩ）で表わされる構成単位及び繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂を使用しており、該芳香族ポリカーボネート樹脂は電荷輸送能を持ち且つ高い機械的強度を有し、融点が高く、安定なアモルファス状態を有するため、結晶化や凝集、或いは拡散による素子の劣化を生じることがなく耐久性に優れた有機薄膜ＥＬ素子である。
また、本発明の有機薄膜ＥＬ素子において、上記芳香族ポリカーボネート樹脂として、特に、前記一般式（ＩＶ）、または該一般式（ＩＶ）前記一般式（ＩＩ）、或いは前記一般式（Ｖ）で表わされる構成単位及び繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂、とりわけ、前記一般式（ＶＩ）、または該一般式（ＶＩ）及び前記一般式（ＩＩ）、或いは前記一般式（ＶＩＩ）で表わされる構成単位及び繰り返し単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂を使用したものは、上記性能において更に優れた有機薄膜ＥＬ素子である。