(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂と強化繊維との混合物を抄造成形して得たシート状ウエブを加熱圧着して固化した抄造法スタンパブルシートを加熱膨張させて膨張シートとし、この膨張シートと表皮を重ね合わせてなる軽量スタンパブルシート表皮貼合品において、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ融点または溶融粘度が前記熱可塑性樹脂以上である樹脂によって構成されたフィルムＡと、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ前記熱可塑性樹脂よりも融点の低い樹脂によって構成されたフィルムＢとからなるフィルムを、そのフィルムＡがウエブ側に位置するように積層し、加熱圧着により一体化してなる緻密な抄造法スタンパブルシートを、加熱膨張し、表皮を重ね合わせて成形した後の密度が空隙率ゼロの時の密度よりも小さくなるように圧縮成形することにより表皮貼合多孔質体としたものであることを特徴とする軽量スタンパブルシート表皮貼合品。
【請求項２】
上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂として、融点が135℃以上のポリプロピレンを用い、上記フィルムＡを構成する樹脂として、融点が135℃以上のポリプロピレンを用い、上記フィルムＢを構成する樹脂として、前記熱可塑性樹脂よりも融点の低いポリプロピレンまたはポリエチレンを用いたことを特徴とする請求項１に記載の軽量スタンパブルシート表皮貼合品。
【請求項３】
上記フィルムＡにフィラーを充填したことを特徴とする請求項１に記載の軽量スタンパブルシート表皮貼合品。
【請求項４】
上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用い、上記フィルムＡを構成する樹脂として、前記熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつフィラーを充填することにより前記熱可塑性樹脂以上の溶融粘度としたポリプロピレンを用い、上記フィルムＢを構成する樹脂として、前記熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ前記熱可塑性樹脂よりも融点の低いポリプロピレンを用いたことを特徴とする請求項１に記載の軽量スタンパブルシート表皮貼合品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
この発明は、接着性と非通気性に優れる抄造法スタンパブルシート、およびこのシートから製造される軽量スタンパブルシート成形品と軽量スタンパブルシート表皮貼合品に関するものであり、特に、軽量スタンパブルシート表皮貼合品は、基材と表皮との密着性に優れかつ非通気性を改善したものであり、天井材やドアトリム材等の自動車用内装品として有用である。
【０００２】
【従来の技術】
強化繊維と熱可塑性樹脂を主原料とするスタンパブルシートは、複雑な形状に成形でき、かつその成形品が高い強度を有すると共に、軽量であるという点から、近年、金属加工品の代替品として注目を浴びている。
このようなスタンパブルシートは、抄造技術を応用して、例えば、以下に示すような方法によって製造されている。すなわち、まず、粒状の熱可塑性樹脂と強化繊維を微小気泡を含む界面活性剤水溶液中に分散させた分散液を多孔性支持体上で抄くことにより、シート状のウエブ（堆積物）を調製し、このウエブを熱可塑性樹脂の融点以上かつ分解点未満の温度に一旦加熱した後に、加圧、冷却することにより、緻密な固化シート，いわゆる抄造法スタンパブルシートを得る。
【０００３】
この抄造法スタンパブルシートは、ほぼ単繊維の状態にまで開繊した強化繊維を含有するので、再び樹脂の融点以上かつ分解点未満の温度に加熱すると、樹脂に拘束されていた繊維がスプリングバックを起こして、元の厚さの数倍以上に膨張した膨張シートとなる。
そして、この膨張シートが、圧縮成形や真空成形、圧空成形等に供され、所定形状の軽量スタンパブルシートの成形を可能にする。すなわち、成形時の金型クリアランスを、理論厚さ（製品の空隙率がゼロとした時の厚さ）より大きく調整することにより、上記抄造法スタンパブルシートよりも密度が小さく、面剛性の高い多孔質の軽量スタンパブルシート成形品を得ることができる。このような軽量スタンパブルシート成形品とその製造方法については、例えば、特開昭６０−１７９２３４号公報および特開昭６２−１６１５２９号公報で提案されている。
なお、上記軽量スタンパブルシート成形品は、装飾性を必要とする部品に用いる場合には、上記膨張シートと装飾用表皮を貼合してなる軽量スタンパブルシート表皮貼合品とするのが一般的である。
【０００４】
このような軽量スタンパブルシート表皮貼合品として、従来、膨張シートと装飾用表皮を接着剤を介在させることなく単に加熱加圧成形することにより貼合一体化してなるものがある。しかし、シートと表皮間に接着層がない単純な表皮貼合では、軽量スタンパブルシート（以下、単に「基材」という。）と表皮間に十分な密着強度を期待することはできない。その理由は、空隙率が大きい膨張シートと表皮との接触面積が小さく、しかも、貼合時の接着成分が膨張シートの表層に存在している熱可塑性樹脂のみだからである。また、膨張シートの膨張状態を維持しながら軽量スタンパブルシート表皮貼合品を成形するために、貼合時の成形圧力は小さく、それ故に、膨張シート内部から表面への樹脂分の浸透（補給）も少ないからである。
【０００５】
これらの事情に鑑み、近年、基材と表皮の間に接着層を介在させて一体化してなる軽量スタンパブルシート表皮貼合品が提案されている。例えば、
▲１▼．基材と表皮の間にホットメルトタイプの接着フィルムを介在させた状態で加圧成形することにより、基材と表皮の密着性を改善する技術（特開平５−１６２７４  号公報参照）、
▲２▼．基材と表皮の間に無機フィラー入りの熱可塑性樹脂を介在させた状態で加圧成形することにより、基材と表皮の密着性を改善すると共に、表皮表面への樹脂の染みだしを防ぐ技術（特開平４−３３１１３７号公報参照）、
▲３▼．熱可塑性樹脂多孔質シートがラミネートされた表皮と膨張シートを加圧成形することにより、基材と表皮の密着性を改善すると共に、表皮側の外観を改善する技術（特開平５−１６２７７  号公報参照）、
が提案されている。
【０００６】
しかしながら、上述した各種提案にかかる技術では以下に示すような問題があった。すなわち、
▲１▼．基材と表皮の間にホットメルトタイプの接着フィルムを介在させた状態で加圧成形する技術では、加圧成形時に、前記接着フィルムの流動性が大きくなって、基材である多孔質の軽量スタンパブルシートの空隙に浸透し、いわゆる有効な接着含浸層を形成して、基材と表皮の間に残存しなくなる。そのため、基材と表皮の密着性は十分でなく、しかも、非通気性が悪いという問題があった。すなわち、このような非通気性が悪い材料では、貼合成形（特に真空成形）に際し必要量の圧損を確保できないこと、表皮貼合品を装着させる部材との間に結露を生じて該部材の腐食を招きやすいこと、表皮貼合品がフィルタとして作用して表皮が汚れること等の問題を生じるおそれがあった。従って、天井材やドアトリム材等の自動車用内装品として有用な軽量スタンパブルシート表皮貼合品は、上記非通気性を改善することが重要となる。
▲２▼．基材と表皮の間に無機フィラー入りの熱可塑性樹脂を介在させた状態で加圧成形する技術では、上記無機フィラーの充填量を調整して、外観不良（樹脂の染みだし）と密着性をある程度改善することができるが、密着性と非通気性を共に改善するのは難しいという問題があった。
▲３▼．熱可塑性樹脂多孔質シートがラミネートされた表皮と膨張シートを加圧成形する技術では、熱可塑性樹脂多孔質シートの流動性が悪く、前記多孔質シートと膨張シートの接触面積も小さいために、前記多孔質シートによるアンカー効果が十分に発揮されず、基材と表皮の密着性が悪いという問題があった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
この発明の目的は、上記問題を解消することにあり、特に、接着性と非通気性に優れる抄造法スタンパブルシートを開発し、これによって、非通気性を改善した軽量スタンパブルシート成形品、および基材と表皮との密着性に優れかつ非通気性を改善した軽量スタンパブルシート表皮貼合品を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
発明者らは、上掲の目的実現に向け鋭意研究を行った結果、熱可塑性樹脂と強化繊維をシート状に抄造成形する際に、その表面に接着性と非通気性を共に有するフィルムを積層することにより、抄造法スタンパブルシートの接着性と非通気性を共に改善できることを見出した。さらに、この抄造法スタンパブルシートを用いれば、表皮を貼合した後も、前記フィルムが基材と表皮の間に連続層として残存し、かつ基材表面側に十分な厚みの含浸接着層を形成することから、軽量スタンパブルシート表皮貼合品の密着性と非通気性が共に改善できることを見出し、この発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち、本発明は、
(1) 熱可塑性樹脂と強化繊維との混合物を抄造成形して得たシート状ウエブを加熱圧着して固化した抄造法スタンパブルシートを加熱膨張させて膨張シートとし、この膨張シートと表皮を重ね合わせてなる軽量スタンパブルシート表皮貼合品において、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ融点または溶融粘度が前記熱可塑性樹脂以上である樹脂によって構成されたフィルムＡと、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ前記熱可塑性樹脂よりも融点の低い樹脂によって構成されたフィルムＢとからなるフィルムを、そのフィルムＡがウエブ側に位置するように積層し、加熱圧着により一体化してなる緻密な抄造法スタンパブルシートを、加熱膨張し、表皮を重ね合わせて成形した後の密度が空隙率ゼロの時の密度よりも小さくなるように圧縮成形することにより表皮貼合多孔質体としたものであることを特徴とする軽量スタンパブルシート表皮貼合品である。
(2) 上記(1)に記載の発明において、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂として、融点が135℃以上のポリプロピレンを用い、上記フィルムＡを構成する樹脂として、融点が135℃以上のポリプロピレンを用い、上記フィルムＢを構成する樹脂として、前記熱可塑性樹脂よりも融点の低いポリプロピレンまたはポリエチレンを用いたことを特徴とする軽量スタンパブルシート表皮貼合品である。
(3) 上記(1)に記載の発明において、上記フィルムＡにフィラーを充填したことを特徴とする軽量スタンパブルシート表皮貼合品である。
(4) 上記(1)に記載の発明において、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用い、上記フィルムＡを構成する樹脂として、前記熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつフィラーを充填することにより前記熱可塑性樹脂以上の溶融粘度としたポリプロピレンを用い、上記フィルムＢを構成する樹脂として、前記熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ前記熱可塑性樹脂よりも融点の低いポリプロピレンを用いた軽量スタンパブルシート表皮貼合品である。
【００１０】
【作用】
この発明にかかる抄造法スタンパブルシートの特徴は、非通気性を示すフィルムＡと接着性を示すフィルムＢとからなる２層フィルムを、熱可塑性樹脂と強化繊維からなる抄造シート上に積層した点にある。これにより、上記抄造法スタンパブルシートを加熱加圧成形（膨張成形）すると、非通気性および接着性に優れた多孔質のスタンパブルシート成形品を得ることができる。また、上記抄造法スタンパブルシートと表皮を重ね合わせて膨張成形すると、単層の接着層を介在させた従来の軽量スタンパブルシート表皮貼合品に比べて、基材−表皮間の密着性に優れ、かつ非通気性を改善した軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得ることができる。ここで、上記軽量スタンパブルシート表皮貼合品において、フィルムＡは、融点または溶融粘度が基材を構成する熱可塑性樹脂以上である樹脂から構成されているので、基材表面側に十分な厚みの含浸接着層を形成して基材と表皮の間に残存し、非通気層として作用すると共に、そのアンカー効果によって密着強度を向上させる接着補助層としても作用する。一方、フィルムＢは、基材を構成する熱可塑性樹脂よりも融点の低い樹脂から構成されているので、表皮貼合時に溶融して表皮との接着層として作用する。
【００１１】
以下に、この発明の構成について詳細に説明する。この発明の抄造法スタンパブルシートは、熱可塑性樹脂と強化繊維との混合物を抄造成形して得たシート状ウエブを加熱圧着して固化してなる抄造法スタンパブルシートにおいて、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ融点または溶融粘度が前記熱可塑性樹脂以上である樹脂によって構成されたフィルムＡと、上記ウエブを構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ前記熱可塑性樹脂よりも融点の低い樹脂によって構成されたフィルムＢとからなるフィルムを、そのフィルムＢがウエブ側に位置するように積層し、加熱圧着により一体化してなる緻密な抄造法スタンパブルシートである。この発明の軽量スタンパブルシート成形品は、上記抄造法スタンパブルシートを加熱膨張させて膨張シートとし、この膨張シートを、成形後の密度が理論密度（空隙率ゼロの時の密度）よりも小さくなるように圧縮成形することにより多孔質体としたことを特徴とする軽量スタンパブルシート成形品である。この発明の軽量スタンパブルシート表皮貼合品は、上記抄造法スタンパブルシートを加熱膨張させて膨張シートとし、この膨張シートと表皮を重ね合わせて、成形後の密度が空隙率ゼロの時の密度よりも小さくなるように圧縮成形することにより表皮貼合多孔質体としたことを特徴とする軽量スタンパブルシート表皮貼合品である。
【００１２】
強化繊維について
この発明において基材を構成する強化繊維としては、ガラス繊維や炭素繊維、ボロン繊維、その他の金属繊維などの無機繊維、あるいはアラミド繊維やポリエステル繊維、ポリアミド繊維、木質繊維などの有機繊維を用いることができる。この強化繊維の繊維長は、補強効果に優れ、かつ抄造成形時の成形性を確保するという点から、５〜３０ｍｍ、好ましくは１０〜２６ｍｍの範囲内とすることが望ましい。この理由は、繊維長が５ｍｍより短いと、十分な補強効果が得られないので抄紙工程で断紙しやすくなるからである。一方、繊維長が３０ｍｍを超えると、抄紙工程で強化繊維が十分に開繊しないので成形体の膨張が不均一になるとともにスプリングバッグ効果が小さくなる。その結果、成形体の膨張性が低下すると同時に成形時の賦形性も悪化するからである。
この強化繊維の繊維径は、繊維による補強効果と膨張効果を確保するという点から、５〜３０μｍ、好ましくは１０〜２５μｍの範囲内とすることが望ましい。この理由は、繊維径が５μｍより小さいと、十分な膨張倍率が得られず、一方、繊維径が３０μｍを超えると、十分な補強効果が得られないからである。
【００１３】
この強化繊維は、必要によりカップリング剤あるいは収束剤による表面処理が施される。
とくに、強化繊維と熱可塑性樹脂との濡れ性や接着性を改良するために、シランカップリング剤による処理が施される。このシランカップリング剤としては、ビニルシラン系、アミノシラン系、エポキシシラン系、メタクリルシラン系、クロロシラン系、メルカプトシラン系のカップリング剤を用いることが好ましい。このようなシランカップリング剤による強化繊維の表面処理は、強化繊維を攪拌しながらシランカップリング剤溶液を噴霧する方法や、カップリング剤溶液中に強化繊維を浸漬する方法などの既知の方法によって行うことができる。なお、上記シランカップリング剤の処理量は、強化繊維に対して  ０．００１〜０．３  ｗｔ％、好ましくは  ０．００５〜０．２  ｗｔ％の範囲内とすることが望ましい。この理由は、  ０．００１ｗｔ％未満の処理量では、強度の向上が小さいからである。
また、抄造法スタンパブルシートの強度と膨張性を向上させるために、強化繊維は単繊維に開繊することが望ましい。そのため、上記強化繊維は、必要により水溶性の収束剤による処理が施される。この収束剤としては、ポリエチレンオキシド系やポリビニルアルコール系などがある。この収束剤の処理量は、強化繊維に対して、０．０３〜０．３  ｗｔ％、好ましくは０．０５〜０．２  ｗｔ％の範囲内とすることが望ましい。この理由は、０．３  ｗｔ％を超える処理量では、抄紙工程での繊維の開繊が難しくなるからである。
【００１４】
熱可塑性樹脂について
この発明において基材を構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリアセタール、並びにこれらの樹脂を主成分とする共重合体（例えばエチレン−塩化ビニル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、スチレン−ブタシエン−アクリロニトリル共重合体等）やグラフト化合物、もしくはこれらの樹脂のブレンド品などを用いることができる。なかでも好ましのは、ポリプロピレンである。
この熱可塑性樹脂の重量平均分子量（以下、単に「ＭＷ  」という。）は、    ５０，０００〜７００，０００  の範囲内であることが望ましい。この理由は、ＭＷ  が５０，０００未満の場合、溶融粘度が低く、強化繊維への濡れ性や接着性は良くなるものの、樹脂が脆性化しやすく、抄造成形した繊維強化熱可塑性樹脂基材の機械特性が低下するからである。一方、ＭＷ  が  ７００，０００を超えると、抄造成形時の流動性が低下すると共に、強化繊維接合点への含浸性や濡れ性が悪化し、やはり基材の機械特性が低下するからである。
この熱可塑性樹脂としては、その形状が、粒状，フレーク状，繊維状等であるものを用いることができる。特に粒状粒子の場合は、好ましくは樹脂粒径が５０〜２０００μｍの範囲内にあるものを用いることが望ましい。この理由は、樹脂粒径が５０μｍ未満では、ウエブ製造時に、装置への噛み込みなどのトラブルが生じやすく、一方、樹脂粒径が２０００μｍを超えると、強化繊維に樹脂が均一に分散した繊維強化熱可塑性樹脂基材を得ることが難しくなるからである。
【００１５】
この熱可塑性樹脂は、樹脂と強化繊維の接着性を向上させるために、酸やエポキシなどの種々の化合物で変性した樹脂を併用することができる。例えば、ポリプロピレンの場合、マレイン酸や無水マレイン酸、アクリル酸などで変性することができ、変性基が酸無水物基、カルボキシル基となるものが好ましい。
この変性樹脂は、ＭＷ  が２０，０００〜２００，０００  の範囲内であることが望ましい。この理由は、ＭＷ  が２０，０００未満では、溶融粘度が低く、強化繊維への濡れ性や接着性は良くなるものの、樹脂が脆性化しやすく、抄造成形した繊維強化熱可塑性樹脂基材の機械特性は低下するからである。一方、ＭＷ  が  ２００，０００超を超えると、抄造成形時の流動性が低下すると共に、強化繊維接合点への含浸性や濡れ性が悪化し、やはり前記基材の機械特性が低下するからである。
この変性樹脂は、前記変性基の量が０．０２〜３．０  ｗｔ％（  １００×変性基の重量／熱可塑性樹脂の重量）、好ましくは０．０５〜２．０  ｗｔ％の範囲内であることが望ましい。この理由は、変性基の量が０．０２ｗｔ％未満では、シランカップリング剤との反応が不十分となり、強度の向上が小さいからである。一方、３．０  ｗｔ％を超えると、熱可塑性樹脂の脆化やシートの着色などの不都合を招くからである。なお、熱可塑性樹脂として上記変性樹脂を併用する場合、それぞれの樹脂からなるウエブを積層成形して繊維強化熱可塑性樹脂基材を製造してもよいし、これらの樹脂を予め押出機などで溶融混練して粉砕したもの、あるいは一方の樹脂を他の樹脂でコーティングしたものを抄造成形に供して繊維強化熱可塑性樹脂基材を製造することもできる。
【００１６】
強化繊維と熱可塑性樹脂の配合比について
この発明において基材を構成する強化繊維と熱可塑性樹脂の配合比は、重量比（繊維／樹脂）で、２０／８０〜７０／３０の範囲内とすることが望ましい。この理由は、強化繊維の配合率（含有量）が２０ｗｔ％より少ないと、強化繊維による十分な補強効果が期待できず、一方、強化繊維の配合率（含有量）が７０ｗｔ％を超えると、膨張させた場合に、バインダー成分としての熱可塑性樹脂が不足し、樹脂を強化繊維接合点にまで均一に含浸することが難しくなり、強度の低下を招くからである。
【００１７】
表皮について
この発明の軽量スタンパブルシート表皮貼合成形品を構成する装飾用表皮としては、天然および合成繊維を素材とした織布、ニードルパンチ等を行った不織布、起毛織布、編布、植毛布等を用いることができる。とくに、自動車内装用途には、ＰＶＣ（ポリ塩化ビニル）やＴＰＯ（熱可塑性オレフィン）、熱可塑性ポリエステル、エラストマー等の熱可塑性樹脂シート、およびこのシートに基布やポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン等の樹脂発泡体をラミネートしたもの、あるいは上述の各種装飾用表皮単独、およびこれにバッキング材を貼着したもの、もしくはポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン等の樹脂発泡体をラミネートしたものが用いられる。また、これらの表皮にさらに各種ホットメルトをつけて使用される場合があるが、本発明においては、ホットメルトがなくても十分な接着強度を有しているので、その使用を強制するものではない。なお、ホットメルト付きの表皮を使用する場合には、例えば、ポリアミド系や変性ポリオレフィン系、ウレタン系、ポリオレフィン系といった各種ホットメルトのなかから、使用する２層フィルム樹脂成分と親和性および接着性の良いものを選択することが望ましい。
【００１８】
フィルムの構成について
この発明にかかる抄造法スタンパブルシート、軽量スタンパブルシート成形品または軽量スタンパブルシート表皮貼合品において、基材表面または基材と表皮の間に介在しているフィルムは、フィルムＡ−フィルムＢで構成されている。ここで、上記フィルムＡは、基材表面側に有効な含浸接着層を形成しつつ、基材表面または基材と表皮の間に非通気層として残存するような樹脂フィルムであることが望ましく、基材を構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ融点または溶融粘度が前記熱可塑性樹脂以上である樹脂によって構成されている。具体的には、重合度を上げて分子量を大きくするか、あるいは共重合化やグラフト化により部分変性させたり、他の樹脂をブレンドすることにより粘度を上げるか、または各種フィラーを充填する等の方法がある。特に、基材を構成する熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用い、かつフィルム樹脂にポリプロピレンを用いる場合には、上記フィルムＡを構成している樹脂は、分子量を大きくするか、またはＬＤＰＥ（低密度ポリエチレン）をブレンドするか、あるいは炭酸カルシウムや酸化チタン、マイカ、カーボンブラック、ケイ酸マグネシウム等の無機フィラーを充填することにより、基材を構成する熱可塑性樹脂よりも溶融粘度を上げることが望ましい。上記フィルムＢは、表皮側に浸透して表皮と基材との密着性の向上を担う樹脂層であり、基材を構成する熱可塑性樹脂と同一またはその熱可塑性樹脂を用いたブレンド品、または、熱可塑性樹脂がホモポリマーである場合においては、それを主成分とする共重合体またはグラフト品であり、かつ前記熱可塑性樹脂よりも融点の低い樹脂によって構成されている。具体的には、重合度を下げて分子量を小さくするか、あるいは共重合化やグラフト化により部分変性させたり、他の樹脂をブレンドすることにより粘度を下げる等の方法がある。特に、基材を構成する熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用い、かつフィルム樹脂にポリプロピレンを用いる場合には、上記フィルムＡとして、溶融粘度の高いポリプロピレンフィルムを用い、上記フィルムＢとして、融点が150℃以下である低融点のポリプロピレンフィルムまたはポリエチレンフィルムを用いる組み合わせが望ましい。なお、上述した２層フィルムは、従来既知の方法に従って製造することができる。例えば、ドライラミネート法または共押出法によりフィルムの多層化を実施することができる。さらに、前記２層フィルムの各層間には、接着性をさらに改良するための薄い接着層を設けることも可能である。
【００１９】
次に、この発明にかかる軽量スタンパブルシート成形品および軽量スタンパブルシート表皮貼合品を製造する一方法について説明する。
（１）  まず、強化繊維と熱可塑性樹脂粒子とを、空気の微小気泡が分散した界面活性剤水溶液に分散させる。次いで、得られた分散液を多孔性支持体を介して脱水することにより、分散液中の固形分を堆積させ、その堆積物を乾燥して、均一なウエブを得る。このウエブは、強化繊維と熱可塑性樹脂等から構成され、強化繊維の中に熱可塑性樹脂の粒子が均一に分散したものであり、それの厚さは、１〜１０ｍｍである。
【００２０】
（２）  次に、上記ウエブの片側あるいは両側にフィルムＡ−フィルムＢからなる２層フィルムを積層し、この積層体を熱可塑性樹脂の融点以上かつ分解点未満の温度で加熱し、樹脂を溶融させ、冷却盤間で圧力を加えてシート状に固化し、緻密な抄造法スタンパブルシートを得る。
ここで、上記熱可塑性樹脂がポリプロピレンの場合には、加熱温度は  １７０〜  ２３０  ℃、好ましくは  １９０〜２１０  ℃とする。この理由は、  ２３０℃を超えると、ポリプロピレンの分解による着色や強度低下を招くからである。また、冷却盤間における上記圧力は、緻密な抄造法スタンパブルシートを得るためには３〜５０  Ｋｇｆ／ｃｍ２  の範囲内とするのが望ましい。この理由は、５０  Ｋｇｆ／ｃｍ２  を超える圧力では、強化繊維の破損を招きやすいからである。
なお、この抄造法スタンパブルシートには、酸化防止剤や耐光安定剤、金属不活性化剤、難燃剤、カーボンブラック、ケイ酸マグネシウムなどの添加剤や着色剤等を含有させることができる。これらの添加剤や着色剤は、例えば、粒状の熱可塑性樹脂に予め配合したりコーティングしたりする方法、あるいは抄造法スタンバブルシート製造工程中に、スプレーなどで添加する方法等によって、抄造法スタンバブルシート中に含有させることができる。
【００２１】
（３）  そして、上述のようにして得られた抄造法スタンパブルシート（積層シート）を、構成樹脂の融点以上の温度に再加熱し、表皮貼合品の場合には膨張したシート上に表皮を積層したのち、成形金型内に置き、金型スペーサーの高さやプレスの型締め高さ等を調整し、加圧成形することによって一体化して、所定の厚みと密度を有する軽量スタンバブルシート成形品または軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得る。
ここで、このような膨張成形時の加熱温度は、抄造法スタンパブルシートを構成する熱可塑性樹脂の融点以上かつ分解点未満の温度範囲で適宜選択することができる。例えば、上記熱可塑性樹脂がポリプロピレンの場合には、加熱温度は  １７０〜２３０  ℃、好ましくは  １９０〜２１０  ℃とする。この抄造法スタンパブルシートの加熱方法としては、熱盤加熱や遠赤外線加熱、通風式加熱などがあり、とくに限定されるものでない。また、金型温度は、上記熱可塑性樹脂の凝固点以下であればよく、ハンドリング性や生産性の点から、通常、室温〜６０℃の範囲とする。さらに、成形圧力は、製品形状により異なるが、過剰の圧力は強化繊維を破断させるため、通常１〜５０ｋｇ／ｃｍ２  の範囲とする。
【００２２】
このようにして得られる軽量スタンパブルシート成形品の密度は、金型のクリアランスにより制御され、理論密度（ρ）よりも小さければ良く、好ましくは０．８ｇ／ｃｍ３以下、より好ましくは０．７ｇ／ｃｍ３以下とする。ここで、理論密度（ρ）とは、空隙率がゼロのときの密度であり、次式から求められる。
ρ＝１００  ／（Ｗｍ  ／ρｍ  ＋Ｗｒ  ／ρｒ  ）
Ｗｍ  ；熱可塑性樹脂の重量分率
Ｗｒ  ；強化繊維の重量分率
ρｍ  ；熱可塑性樹脂の密度
ρｒ  ；強化繊維の密度
また、軽量スタンパブルシート成形品の膨張倍率は、１．１  〜１５倍、好ましくは１．５  〜１０倍とする。この理由は、膨張倍率が大きすぎると、目付量が多い場合に、加熱時の表面と内部の温度差が大きくなり、均一な加熱が難しく厚みの不均一が生じるからである。一方、膨張倍率が小さすぎると、必要厚みにおける軽量化の効果が少ないからである。ここで、膨張倍率とは、膨張材（軽量スタンパブルシート成形品）の厚みを理論厚み（空隙率がゼロのときの厚み）で除したものである。
【００２３】
【実施例】
以下に、この発明を実施例に基づいて具体的に説明する。なお、実施例において用いたスタンパブルシートを構成する熱可塑性樹脂と強化繊維、２層フィルム、表皮は以下のとおりである。
・熱可塑性樹脂；ホモ構造ポリプロピレン
（ＭＦＲ２０  、融点  １５５℃、平均粒径  ５００μｍ）
・強化繊維；
ガラス繊維チョップドストランドＡ
（長さ１３ｍｍ、直径１７μｍ、アミノシラン系カップリング剤０．００５  ｗｔ％処理、ポリエチレンオキサイド系収束剤０．０５ｗｔ％処理、収束本数５０００本／束）
ガラス繊維チョップドストランドＢ
（長さ１３ｍｍ、直径２３μｍ、アミノシラン系カップリング剤０．００５  ｗｔ％処理、ポリエチレンオキサイド系収束剤０．０５ｗｔ％処理、収束本数５０００本／束）
・２層フィルム；
フィルムＸ→共押出し法による２層フィルムで、フィルムＡ（第１層）がＬＤ                ＰＥ（低密度ポリエチレン）を１０％ブレンドした厚さ２０μｍのポリプロピレン（ＭＦＲ０．６、融点  １４５℃）から構成され、フィルムＢ（第２層）が厚さ２５μｍのポリプロピレン（ＭＦＲ１２  、融点                    １３０℃）から構成されている。
フィルムＹ→ドライラミネート法による２層フィルムで、フィルムＡ（第１層）が酸化チタンを５％充填した厚さ３０μｍのポリプロピレン（ＭＦＲ１．０、融点  １６０℃）から構成され、フィルムＢ（第２層）が厚さ２５μｍのポリプロピレン（ＭＦＲ１２  、融点  １３０℃）から構成されている。
フィルムＺ→共押出し法による２層フィルムで、フィルムＡ（第１層）がＬＤ                ＰＥ（低密度ポリエチレン）を１０％ブレンドした厚さ２０μｍのポリプロピレン（ＭＦＲ０．６、融点  １４５℃）から構成され、フィルムＢ（第２層）が厚さ２５μｍの分岐型ポリエチレン（ＭＦＲ１５  、融点  １１５℃）から構成されている。
・表皮；ポリエステル不織布（厚さ２ｍｍ）に、バッキング材があり、ホットメルト層はない。
【００２４】
（実施例１）
２０．６２５ｇ  のポリプロピレン粒子、９．３７５ｇのガラス繊維チョップドストランドＡおよび７．５００ｇのガラス繊維チョップドストランドＢを  ０．８ｗｔ％のドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム水溶液１０ｌ中で攪拌し、起泡させて分散液を調製した。次いで、この分散液を抄紙面積  ２５０×２５０ｍｍ２の抄紙器に流し込み、吸引脱泡して、風乾し、目付量６００ｇ／ｍ２  のウエブ（基材）を得た。
次に、得られたウエブを  ２００℃で予熱し、予熱されたウエブとフィルムＸを重ね合わせて積層し、この積層体を２５℃の冷却盤間に配置し、５ｋｇｆ／ｃｍ２  の圧力でプレスし、固化した緻密な抄造法スタンパブルシートを得た（図１参照）。
そして、上記抄造法スタンパブルシートを遠赤外線ヒーターでヒータ設定温度  ２５０℃で２分間加熱し、次いで、加熱膨張した該シート上に表皮を載せ、クリアランスを３．５ｍｍ  に設定した金型により、表皮とともに上記シートを圧縮／冷却し、軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得た（図２参照）。このときの表皮貼合品の基材膨張倍率（空隙率ゼロの時の理論厚さに対する実際の基材厚さの比）は４倍であった。
このようにして得られた軽量スタンパブルシート表皮貼合品に関し、ＡＳＴＭ−Ｄ７３７  に準拠した通気性試験により通気度を評価した。その結果を表１に示す。
【００２５】
（実施例２）
２０．６２５ｇ  のポリプロピレン粒子、９．３７５ｇのガラス繊維チョップドストランドＡおよび７．５００ｇのガラス繊維チョップドストランドＢを  ０．８ｗｔ％のドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム水溶液１０ｌ中で攪拌し、起泡させて分散液を調製した。次いで、この分散液を抄紙面積  ２５０×２５０ｍｍ２の抄紙器に流し込み、吸引脱泡して、風乾し、目付量６００ｇ／ｍ２  のウエブ（基材）を得た。
次に、得られたウエブを  ２００℃で予熱し、予熱されたウエブとフィルムＸを重ね合わせて積層し、この積層体を２５℃の冷却盤間に配置し、５ｋｇｆ／ｃｍ２  の圧力でプレスし、固化した緻密な抄造法スタンパブルシートを得た。
そして、上記抄造法スタンパブルシートを遠赤外線ヒーターでヒータ設定温度  ２５０℃で２分間加熱し、次いで、加熱膨張した該シート上に表皮を載せ、クリアランスを３．５ｍｍ  に設定した金型により、表皮とともに基材を圧縮／冷却し、軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得た。このときの表皮貼合品の基材膨張倍率は４倍であった。
このようにして得られた軽量スタンパブルシート表皮貼合品から、長さ１５０ｍｍ  、幅２５ｍｍの剥離試験片（Ｔピール試験片）を切り出し、端から５０ｍｍ口開きを行った状態で、通常の引張試験（引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎ  ）により、最大荷重と最小荷重の平均値として剥離強度を測定した。また、ＡＳＴＭ−Ｄ７３７  に準拠した通気性試験により通気度を評価した。これらの結果を表１に併せて示す。
【００２６】
（実施例３）
実施例２において使用したフィルムＸの代わりにフィルムＹを使用したこと以外は、実施例２と同様にして軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得て、この表皮貼合品の剥離強度と通気度を測定した。その結果を表１に併せて示す。
【００２７】
（実施例４）
実施例２において使用したフィルムＸの代わりにフィルムＺを使用したこと以外は、実施例２と同様にして軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得て、この表皮貼合品の剥離強度と通気度を測定した。その結果を表１に併せて示す。
【００２８】
（比較例１，２，３）
実施例２において使用したフィルムＸの代わりに、フィルムＸを構成する樹脂層をそれぞれ単独のフィルム層として使用したこと以外は、実施例２と同様にして軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得て、これらの表皮貼合品の剥離強度と通気度を測定した（比較例１，２）。
また、実施例２において使用したフィルムＸの代わりに、実施例２のフィルムＹを構成する，酸化チタンを５％充填したポリプロピレン（ＭＦＲ１．０）樹脂層を単独のフィルム層として使用したこと以外は、実施例２と同様にして軽量スタンパブルシート表皮貼合品を得て、この表皮貼合品の剥離強度と通気度を測定した（比較例３）。これらの結果を表１に併せて示す。
【００２９】
さらに、このようにして得られた軽量スタンパブルシート表皮貼合品から、長さ１５０ｍｍ  、幅５０ｍｍの試験片を作製し、スパン１００ｍｍ  、クロスヘッドスピード５０ｍｍ／ｍｉｎ  で、表皮側から荷重をかける曲げ試験を実施し、最大荷重を測定した。これらの結果を表１に併せて示す。
【００３０】
【表１】
0003574209.tif 000002
【００３１】
この表１に示す結果から明らかなように、この発明にかかる軽量スタンパブルシート表皮貼合品は、融点または溶融粘度が基材を構成するポリプロピレン以上である樹脂からなるポリプロピレンフィルムが、基材と表皮の間に存在しているので、非通気性を改善することができる。また、表皮側界面では、基材を構成するポリプロピレンよりも融点の低いポリプロピレンフィルムが、表皮貼合時に表皮側に含浸接着層を形成するので、そのアンカー効果によって密着強度が向上する。一方、基材側界面では、融点または溶融粘度が基材を構成するポリプロピレン以上である樹脂からなるポリプロピレンフィルムが、基材表面側に十分な厚みの含浸接着層を形成するので、そのアンカー効果によって密着強度が向上する。従って、この発明によれば、単層のポリプロピレンフィルムを介在させた従来技術に比べて剥離強度が向上する。さらに、表面層の機械的強度が含浸硬化により向上し、表面層と内部層のサンドイッチ構造（サンドイッチ効果）によって、剛性および耐荷重性が向上した。
【００３２】
【発明の効果】
以上説明したようにこの発明によれば、接着性と非通気性に優れる抄造法スタンパブルシートを提供でき、これにより、非通気性を改善した軽量スタンパブルシート成形品、および基材と表皮との密着性に優れかつ非通気性を改善した多孔質の軽量スタンパブルシート表皮貼合品を容易に得ることができる。特に、この発明にかかる軽量スタンパブルシート表皮貼合品は、軽量化が望まれる自動車内装材、例えば天井材やドアトリム材などに有利に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明にかかる抄造法スタンパブルシートの一断面構造を示す図である。
【図２】この発明にかかる軽量スタンパブルシート表皮貼合品の一断面構造を示す図である。
【図１】
0003574209.tif 000003
【図２】
0003574209.tif 000004