(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極接合体とガスセパレータとが交互に積層された燃料電池スタックにおいて、
前記電極接合体は、固体電解質膜を挟持する電極の間から該固体電解質膜の端部がはみ出すように構成され、かつ、そのはみ出した端部の全体を被覆する樹脂被覆部を有し、
前記ガスセパレータは、セパレータ板と該セパレータ板を囲繞支持するセパレータ枠とを有し、該セパレータ板は、前記電極の一方に燃料ガスを供給し他方に酸化剤ガスを供給するガス流路を有するとともに、前記セパレータ枠は、前記セパレータ板のガス流路に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給または排出するためのガスマニホールド装填口を四周辺部分に有するとともに、前記電極接合体の樹脂被覆部と接合することによって、前記電極接合体を支持することを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項２】
前記樹脂被覆部は厚み方向において前記電極接合体と同一の厚みに成型されることを特徴とする請求項１の燃料電池スタック。
【請求項３】
前記樹脂被覆部は樹脂接着剤であることを特徴とする請求項１または２の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は燃料電池スタックおよび燃料電池スタック用電極接合体ならびにその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
燃料電池は、使用される電解質の種類により、固体高分子電解質型、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型等の各種が知られている。このうち固体高分子電解質型燃料電池は、分子中にプロトン交換基を有する高分子樹脂膜を飽和に含水させるとプロトン導電性電解質として機能することを利用した燃料電池であって、比較的低温度域で作動し、発電効率も優れているため、電気自動車搭載用を初めとして各種の用途が見込まれている。
【０００３】
固体高分子電解質型燃料電池スタックは、固体高分子電解質膜の両面にガス拡散電極をホットプレス等の手段により接合してなる電極接合体（単セル）と、カーボンや金属製のガスセパレータとを積層した構造を有する（たとえば特開平６−１１９９２８号公報参照）。
【０００４】
ガス拡散電極は、電解質膜に接する側に配される触媒活物質を含む触媒層と、この触媒層を支持すると共に反応ガス（燃料ガス、酸化剤ガス）を供給および排出し、さらに集電体としての機能をも有する多孔質のガス拡散層とからなり、一方のガス拡散電極は燃料ガス（たとえば水素ガスまたは水素を高濃度に含むガス）の供給を受ける燃料電極（アノード極）となり、他方のガス拡散電極は酸化剤ガス（たとえば空気）の供給を受ける酸化剤電極（カソード極）となる。
【０００５】
このような従来技術による２セルの燃料電池スタックの構成例が図３に示される。
【０００６】
単セル１０は、上記のように、電解質膜１１の両面にガス拡散電極１２が接合されてなる。
【０００７】
ガスセパレータは、表裏面にそれぞれ多数の凹溝２、３が互いに直交方向に形成されたガス不透過性材料（たとえばグラファイト）よりなるセパレータ板１が、フェノール樹脂等の樹脂絶縁材料よりなるセパレータ枠４の内部に収納された状態で支持されて構成されている。セパレータ枠４にはガスマニホールドを収容するためのマニホールド装填口５が開口形成される。
【０００８】
この燃料電池スタックにおいて、マニホールド装填口５に装填される燃料ガスガス供給マニホールド（図示せず）には燃料ガスが導入され、セパレータ枠４の内部に形成される流路孔６を介して、セパレータ板１とセパレータ枠４との間の上方空間領域７に導入され、セパレータ板１の表面側の凹溝２を図において左方向に流動する。そして、図示されない反対側端部において、同様にセパレータ板１とセパレータ枠４との間に形成される上方空間領域（７）およびセパレータ枠４の内部に形成される流路孔（６）を通り、燃料ガス排出マニホールドに排出される。
【０００９】
酸化剤ガスは、セパレータ板１の下面に形成された凹溝３を通って、燃料ガスとは直交方向に流れる。凹溝３は、セパレータ板１とセパレータ枠４との間の下方に形成される下方空間領域８を介して、図３に示されるマニホールド装填口５と直交方向に形成されるマニホールド装填口に装填される酸化剤ガス供給あるいは排出マニホールドと連通している。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、図３に示されるように構成される燃料電池スタックにおいては、電解質膜１１の端部を上下に積層されるガスセパレータで両側から挟持するものであるため、各セパレータと電解質膜との接合面は平面でなければならない。一方、燃料電池スタックにおいては、小型軽量化を図るため、ガス供給あるいは排出用マニホールドをガスセパレータの内部に設置する内部マニホールド方式が採用されることが多い。このため、一枚のガスセパレータを作成するには、セパレータ枠４のマニホールド装填口５の内側部分を上方から切削除去して流路孔６に相当する凹溝を複数並設した後、被覆部材９を載置接合して流路孔６を上方より閉塞する工程が必要であった。被覆部材９は、電極端部支持のための高さ調整手段としても必要である。
【００１１】
このため、ガスセパレータの製造工程が複雑化するだけでなく、被覆部材９の接着部分からガスが漏洩する危険が潜在していた。
【００１２】
また、ガス拡散電極１２がガスセパレータの上方空間領域７および下方空間領域８において終端しているため、これら空間領域を流れるそれぞれの反応ガスにガス拡散電極１２の端部および電解質膜１１がさらされている。このため、特に上方空間領域７を流れる燃料ガスにさらされる上面側において、ガス拡散電極１２に用いられる触媒（Ｐｔ）と燃料ガス（水素）とが反応して発火する危険が伴う。
【００１３】
さらに、電解質膜１１は燃料電池稼働時には膨潤状態にあるため、ガス拡散電極１２が電解質膜から剥離し、さらには剥離した電極が流路孔を塞いで反応ガスの流通を妨げるという障害も生じていた。
【００１４】
そこで、上記従来技術では反応ガスにさらされていた部分を被覆し、かつ電極端部をセパレータ枠の両側から支持する構造とすることが要求される。この要求は、電極端部を図３において右方向に延長させてこの端部を支持するための凹部をセパレータ枠４の内枠部の部分１３に形成するか、逆にセパレータ枠の内枠部を図３に示される位置よりも左方向に延長して電極端部支持用の凹部を形成することによって満たすことが可能である。しかしながら、後者によるときは流路孔の容積が小さくなってしまい、また、いずれにしても電極端部支持用の凹部を加工する手間が余分にかかるので好ましくない。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
そこで本発明は上記した従来技術の問題点を解消し、加工手間を要することなく電極端部を確実に固定して反応ガスの漏洩を防止することのできる新規なシール手段を備えた燃料電池スタックを提供することを目的とする。
【００１６】
また、本発明は、従来技術において必要とされていた流路孔閉塞用および高さ調整用の被覆部材を不要化することによりセパレータの製造工程を簡略化し、またセパレータを薄くすることにより燃料電池スタックの小型軽量化を達成することを目的とする。
【００１７】
これらの目的を達成するため、本発明では、電極接合体において両側の電極よりもはみ出している電解質膜端部の露出面を樹脂接着剤により被覆することを提案する。
【００１８】すなわち、本発明は、電極接合体とガスセパレータとが交互に積層された燃料電池スタックにおいて、前記電極接合体は、固体電解質膜を挟持する電極の間から該固体電解質膜の端部がはみ出すように構成され、かつ、そのはみ出した端部の全体を被覆する樹脂被覆部を有し、前記ガスセパレータは、セパレータ板と該セパレータ板を囲繞支持するセパレータ枠とを有し、該セパレータ板は、前記電極の一方に燃料ガスを供給し他方に酸化剤ガスを供給するガス流路を有するとともに、前記セパレータ枠は、前記セパレータ板のガス流路に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給または排出するためのガスマニホールド装填口を四周辺部分に有するとともに、前記電極接合体の樹脂被覆部と接合することによって、前記電極接合体を支持することを特徴とする。
【００１９】前記樹脂被覆部は、好ましくは、前記電極接合体の厚み方向において面一となるような厚みに設けられる。前記樹脂被覆部は樹脂接着剤からなるものとすることができる。
【００２０】
また、本発明は、固体電解質の両側にガス流通可能な多孔質材よりなる電極が接合されてなる電極接合体において、前記電極の端部からはみ出している前記固体電解質の露出面を被覆する樹脂被覆部が、前記電極接合体の両面において前記電極と面一に設けられてなることを特徴とする。
【００２２】
【作用】
電極接合体における樹脂被覆部は、電極端部からはみ出している電解質膜の露出面を被覆する。燃料電池スタックにおいては、樹脂被覆部が両側よりガスセパレータ間に挟持されて接合されることにより、電極端部が確実に支持され、反応ガスの漏洩を防止する。
【００２３】
スタック組み付け時においては、電極接合体とガスセパレータ間の接触抵抗を低下させるために、スタック両側より加圧する。組み付け荷重以上の荷重条件で両側から加圧されることにより硬化した樹脂被覆部は、組み付け時においては非弾性体となっているので、スタック組み付け時の加圧条件下においても変形から防止され、ガスセパレータからはみ出すことがなく、弾性体である電極接合体とガスセパレータとが圧接される。
【００２４】
【実施例】
以下図１および図２を参照して本発明の一実施例による燃料電池スタックの構成を説明する。
【００２５】
電極接合体２０は、図１に示されるように、電解質膜２１の両側にガス拡散電極（以下単に電極と言う）２２、２３が接合されてなり、さらに、これら電極からはみ出している電解質膜の四周端部の露出面を被覆するエポキシ系接着剤よりなる樹脂被覆部２４が設けられる。
【００２６】
樹脂被覆部２４による端部被覆工程は、電解質膜２１の両側に電極２２、２３を接合した電極接合体２０を治具に挟み、電解質膜２１の端部露出面を被覆するようにエポキシ系接着剤を充填し、燃料電池スタックを固定する際の実際の組み付け荷重以上の荷重（たとえば１５ｋｇｆ／ｃｍ２）で両側から加圧しながら、自然乾燥により接着剤を硬化させた後に治具を外すことによって行うことができる。これにより、樹脂被覆部２４の厚みは電極接合体２０の厚みと同一に成形され、しかも燃料電池スタックの組み付け時において５０ｋｇｆ／ｃｍ２を上限として上記加圧による荷重以下の荷重（たとえば１０ｋｇｆ／ｃｍ２）を加えても、成形された樹脂被覆部２４は非弾性体となっているため、燃料電池スタックにおいてセパレータからはみ出ることがなく、弾性体である電極接合体２０とガスセパレータ２５とが圧接される。
【００２７】
このような電極接合体２０を２つ用いて各々をガスセパレータ２５で挟持しながら積層して得た２セルの燃料電池スタックが図２に示される。
【００２８】
ガスセパレータ２５は、その上面および下面にそれぞれ反応ガスの流路溝となる凹溝２６、２７を有するグラファイト等のガス不透過性材料よりなるセパレータ板２８と、該セパレータ板２８を囲繞支持するフェノール樹脂等の樹脂絶縁材料よりなるセパレータ枠２９とからなる。セパレータ枠２９は、反応ガスを供給あるいは排出するためのガスマニホールドを装填可能なマニホールド装填口３０を四周辺部分に各々有すると共に、各マニホールド装填口３０の内周側に通ずるガス流路孔３１が貫通形成されている。
【００２９】
セパレータ枠２９におけるガス流路孔３１は、セパレータ板２８におけるガス流路溝２６、２７と平行に形成される。すなわち、樹脂絶縁材料を射出成形する一工程で、ガス流路孔３１を備えたセパレータ枠２９が形成され、従来技術に用いられていた被覆部材９を製造する工程およびこの被覆部材を載置してガス流路孔を閉塞する工程を必要としない。
【００３０】
セパレータ枠２９のガス流路孔３１は、一端においてマニホールド装填口３０に開口し、他端においてセパレータ板２８とセパレータ枠２９との間に形成される空間部３２に開口している。空間部３２は、セパレータ板２８の一方のガス流路溝、たとえば上方に形成される燃料ガス流路溝２６に通じている。かくして、燃料ガスは、マニホールド装填口３０に装填される燃料ガス供給マニホールド（図示せず）から、セパレータ枠２９内のガス流路孔３１および空間部３２を通って、セパレータ板２８上面の燃料ガス流路溝２６を図において左方向に流れてゆく。そして、図示される端部の反対側に同様に形成されている空間部（３２）およびガス流路孔（３１）を通って、反対側のマニホールド装填口（３０）に装填される燃料ガス排出マニホールド（図示せず）に排出される。他方の反応ガスである酸化剤ガスは、セパレータ板２８下面の酸化剤ガス流路溝２７を通って、燃料ガスとは直交方向に流れるものであるが、その詳細説明は省略する。
【００３１】
セパレータ枠２９のマニホールド装填口３０の内側部分３３の厚みは、セパレータ板２８の厚みと略同一であり、セパレータ枠のマニホールド装填口の外側部分３４の厚みは、セパレータ板２８の厚みに電極接合体２０の全体厚みを加えたものと略同一である。
【００３２】
電極接合体２０、セパレータ板２８およびセパレータ枠２９の各々の接合箇所には、熱硬化性樹脂によるシール剤３５が塗布され、反応ガスのリークを防止している。
【００３３】
なお、図示実施例においては、図１から明らかなように、電極接合体２０全体としては正方形の表裏面を有しているが、一方の面に設けられる電極２２と他方の面に設けられる電極２３はいずれも長方形の面形状を有し、しかも、それら長方形の長辺と短辺との関係が電極２２と電極２３とでは異なるように形成されている。このため、電極２２の側においては樹脂被覆部２４は図１において上下方向に幅広とされ、電極２３の側においては反対に図１において左右方向に幅広とされている。このような設計により、各々の電極面上を流れる反応ガスに対して適切なシール効果を与えることができる。
【００３４】
【発明の効果】
本発明によれば、電極端部の露出部の全部を被覆する樹脂被覆部を設けたことにより、セパレータ枠間において確実に電極端部を支持することができ、電極端部からの反応ガスの漏洩を防止することができる。
【００３５】
請求項５の発明によれば、スタック組み付け時において、電極接合体とガスセパレータ間の接触抵抗を低下させるために、スタック両側より加圧する。組み付け荷重以上の荷重条件で両側から加圧されることにより硬化した樹脂被覆部は、組み付け時においては非弾性体となっているので、スタック組み付け時の加圧条件下においても変形から防止され、弾性体である電極接合体とガスセパレータとを圧接することができる。
【００３６】
さらに、電極端部が樹脂被覆部で被覆されるため、燃料電池スタックにおいて電解質膜が反応ガスに晒される露出部分がなくなり、電解質膜の膨潤による剥離等の燃料電池稼働時のトラブルが解消される。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例による燃料電池スタックに用いられる電極接合体の構成を示す上面図、側面図および下面図である。
【図２】図１の電極接合体を用いた２セルの燃料電池スタックを示す部分断面図である。
【図３】従来技術による燃料電池スタックの構成例を示す部分断面図である。
【符号の説明】
２０  電極接合体（燃料電池単セル）
２１  電解質膜
２２、２３  ガス拡散電極
２４  樹脂被覆部
２５  ガスセパレータ
２６、２７  凹溝（ガス流路溝）
２８  セパレータ板
２９  セパレータ枠
３０  マニホールド装填口
３１  ガス流路孔
【図１】
0003594347.tif 000002
【図２】
0003594347.tif 000003
【図３】
0003594347.tif 000004