(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミックスからなる支持体と、この支持体の表面を被覆する炭化珪素被膜とを備えているセラミックス積層部材を製造する方法であって、カーボンまたはセラミックスを含んでなり、かつ除去可能な担体の表面に被膜を形成し、次いで前記担体、前記被膜およびこの被膜に対して一体化されている支持体を備えている積層体を製造し、次いで前記積層体から前記担体を除去することを特徴とする、セラミックス積層部材の製造方法。
【請求項２】
前記被膜の表面に追従しうる表面形状を有する支持体を、前記被膜に対して接触させ、一体化することを特徴とする、請求項１記載のセラミックス積層部材の製造方法。
【請求項３】
前記支持体を前記被膜と一体化する前の前記支持体の寸法と、前記支持体を前記被膜と一体化した後の前記支持体の寸法との差が、一体化前の前記支持体の寸法に対して５％以下であることを特徴とする、請求項２記載のセラミックス積層部材の製造方法。
【請求項４】
前記支持体と前記被膜との一体化に際して接合材を使用することを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載のセラミックス積層部材の製造方法。
【請求項５】
前記担体の除去方法が、熱分解、酸化、加工、酸処理または溶解であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一つの請求項に記載のセラミックス積層部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、セラミックスからなる支持体と、この支持体の表面を被覆する炭化珪素被膜とを備えているセラミックス積層部材を製造する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
現在、ガスタービン部品、ディーゼルエンジン部品のライナー等、高温雰囲気で使用されるセラミックス部材の表面耐酸化膜として、緻密質の炭化珪素膜の被膜が有効であることが知られている。また、他にも半導体製造装置など、幾つかの用途において、セラミックス部材の表面を緻密質の炭化珪素薄膜や窒化珪素薄膜によって被覆することが知られている。こうしたセラミックス薄膜を形成する方法としては、化学的気相成長法、電気化学的気相成長法、スパッタリング法、溶射法等が知られている。例えば、気相法によると、高純度で緻密質の良質な薄膜を形成できるので、現在のところ多用されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
こうした緻密質の薄膜を支持体上に形成する際には、通常は過酷な成膜条件を適用する必要がある。例えば、化学的気相成長法等の気相法の場合には、支持体を高温で保持すると共に、塩素系のガスに対して支持体を暴露する必要がある。また、溶射法の場合には、溶融した原料粉末を支持体の表面に衝突させる必要がある。これらの理由から、支持体の表面には、マイクロクラックや微小亀裂などの欠陥部分が発生し易く、また平坦性が劣化し易い。このため、支持体と被膜とを備えている積層部材を製造するのに際して、支持体が不可避的に劣化し易く、この結果被膜の物性も劣化し易い。
【０００４】
本発明の課題は、セラミックスからなる支持体と、この支持体の表面を被覆する炭化珪素被膜とを備えているセラミックス積層部材を製造する方法において、支持体の劣化、特に支持体の表面におけるマイクロクラックや微小亀裂等の欠陥の発生を防止し、被膜の物性を一層向上させることである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明は、セラミックスからなる支持体と、この支持体の表面を被覆する炭化珪素被膜とを備えているセラミックス積層部材を製造する方法であって、カーボンまたはセラミックスを含んでなり、かつ除去可能な担体の表面に被膜を形成し、次いで担体、被膜およびこの被膜に対して一体化されている支持体を備えている積層体を製造し、次いで積層体から担体を除去することを特徴とする。
【０００６】
本発明の作用効果および好適な実施形態について、図１〜３を適宜参照しつつ、説明する。最初に、例えば図１（ａ）に示すようなカーボンまたはセラミックスを含んでなる担体１を準備する。担体１は、盤状の本体１ｂと、本体１ｂの一方の主面から突出している盤状突起１ａとを備えている。むろん、本発明を実施するのに際しては、担体の形状は、最終的に目的とする被膜の形状に合わせて種々変更することができる。この段階では、通常は担体を構成する材質を加工することによって、所定形状の担体１を製造する。次いで、担体１の表面２を覆うように炭化珪素被膜３を形成する。
【０００７】
被膜３を形成した後、図１（ｂ）に示すように、被膜３に対して接するようにセラミックスからなる支持体４を形成する。特に好ましくは、被膜３と支持体４とが、被膜３の全面にわたって隙間無く接触している。本実施例では、支持体４は、盤状の本体４ａと、本体４ａの周縁部分から突出している環状の突起４ｂとを備えている。本体４ａ上および環状突起４ｂの内側に凹部５が形成されている。この際、支持体４に対して被膜３を一体化することによって、積層体３０が得られる。
【０００８】
次いで、図１（ｃ）に示すように、担体１を除去し、被膜３を担体のあった側に向かって露出させる。この結果、支持体４と被膜３とからなるセラミックス積層部材６が得られる。積層部材６の凹部１６は、被膜３に面している。
【０００９】
図１（ａ）〜（ｃ）の実施形態においては、支持体と被膜とを直接に一体化させた。しかし、支持体と被膜との一体化に際して接合材を使用することができる。この実施形態について、図２（ａ）〜（ｃ）を参照しつつ、説明する。
【００１０】
最初に、前記したようにして担体１を準備する。次いで、担体１の表面２を覆うように被膜３を形成する。被膜３上に接合材層７を形成する。図２（ｂ）に示す積層体３１においては、支持体９は、盤状の本体９ａと、本体９ａの周縁部分から突出している環状の突起９ｂとを備えている。本体９ａ上および環状突起９ｂの内側に凹部５が形成されている。支持体９に対して接合材層８を介して被膜３が接合されており、これによって支持体９と被膜３とが一体化されている。特に好ましくは、被膜３と支持体９とが、支持体９の全接合面にわたって、接合材層８を介して隙間無く接触している。
【００１１】
次いで、図２（ｃ）に示すように、担体１を除去し、被膜３を担体のあった側に向かって露出させる。この結果、支持体９、接合材層８および被膜３からなる積層部材１０が得られる。積層部材１０の凹部１６は、被膜３に面している。
【００１２】
本発明によれば、前記したように、担体１の方に直接に被膜３を形成しており、被膜３を形成する過酷な工程で担体１の特に表面にマイクロクラックや微小亀裂等の欠陥が発生しても、被膜３は最終的には過酷な成膜プロセスを経ていない支持体９の方に一体化される。従って、積層部材の被膜３は、担体１の劣化の影響を受けることはなく、従って積層部材の特性が良好であり、特に被膜３と支持体との界面付近における物性が特に良好になる。
【００１３】
担体上に被膜を形成する方法としては、化学的気相成長法、物理的気相成長法、電気化学的気相成長法、スラリーコート法、溶射法、昇華法を好適な方法として例示できる。被膜の相対密度が９９％以上である場合、および／または被膜を構成する材質の純度が９８％以上である場合には、化学的気相成長法、物理的気相成長法、電気化学的気相成長法、昇華法が特に好ましい。
【００１４】
担体の材質［削除］は、カーボンまたはセラミックスとする。被膜を形成する工程で、必要となる８００°Ｃ以上での熱処理にも耐え得るからである。また、担体の材質としてカーボン［削除］を使用すると、特に担体の機械加工が容易である。
【００１５】
被膜の材質［削除］は、炭化珪素とする。耐食性と、６００°Ｃ以上の高温に対する耐久性を備えるからである。
【００１６】
被膜と支持体とを備えている積層体を製造する方法としては、次の［削除］方法が好ましい。
【００１７】
すなわち、被膜３に対して追従しうる表面形状を有する支持体４、９を、予め成形しておくことができる。この場合には、図１に示すように、支持体４を、担体１上の被膜３に対して直接接触させることができる。または、支持体９を、担体１上の被膜３に対して、前記した接合材層７を介して接触させることができる。セラミックスからなる支持体は、被膜３に対して追従しうる表面形状を有する［削除］。
【００１８】
こうした実施形態においては、支持体と被膜との接合力を向上させることは一般には難しいので、接合材を使用するか、または後述する反応焼結法を応用することが特に好ましい。
【００１９】
この際、接合材を使用する場合も、反応焼結法を使用する場合も、共に一体化工程の間に支持体４、９の寸法が変化するが、これが被膜３の剥離や亀裂の原因となりうる。これを有効に防止するためには、支持体を被膜と一体化する前の支持体の寸法と、支持体を被膜と一体化した後の支持体の寸法との変化の差を、一体化前の支持体の寸法を１００％としたときに、５％以下とすることが好ましく、１％以下とすることが一層好ましいことが判明した。
【００２０】
接合材を使用することによって、支持体と被膜との密着性が一層向上し、接合が強固となる。接合材としては、セラミックス、金属、ガラス、シリコーン樹脂、有機物を使用でき、またこれらの混合物を使用できる。このうち、シリコーン樹脂やポリエーテルスルホン樹脂等の有機物を使用すると、比較的に低温で被膜と支持体とを接合することができ、また、接合材の弾性により、支持体と被膜の剥離や亀裂の原因となる内部応力の発生を抑制できるため、更に好ましい。
【００２１】
担体を除去する方法としては、担体を加熱して熱分解する方法、担体を酸化して除去する方法、担体を加工によって除去する方法、担体を酸処理することによって除去する方法、担体を溶解させて除去する方法がある。これらの除去方法は、使用する担体の材質に応じて選択することができる。このうち、特にカーボンからなる担体を使用すると、酸化によって比較的に簡単に除去することができるので、特に好ましい。
【００２２】
次に反応焼結法を応用した方法について、図３（ａ）〜（ｃ）を参照しつつ、説明する。図１（ａ）に示すような担体１を準備する。次いで、担体１の表面２を覆うように被膜３を形成する。次いで、図３（ａ）に示す所定形状のセラミックス成形体１１を準備する。この成形体１１は、盤状の本体１１ａと、本体１１ａの周縁部分から突出している環状の突起１１ｂとを備えている。この段階では、成形体１１の内側表面に対して被膜３が接触しているが、接合はしていない。成形体１１を構成するセラミックスとしては、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミニウム、酸化アルミニウムを例示できる。
【００２３】
成形体１１の上側表面に、反応焼結可能な物質を含有する層１２を形成する。層１２は、好ましくは、前記物質を含有する圧粉体からなる。この圧粉体中には、前記物質の粉末以外には、分散媒体と、必要に応じて有機物とを含有させる。成形体が炭化珪素、窒化珪素からなる場合には、珪素粉末を使用し、成形体が窒化アルミニウム、酸化アルミニウムからなる場合には、アルミニウム粉末を使用する。
【００２４】
次いで、このアセンブリの全体を加熱し、反応焼結を進行させる。この過程で、アルミニウムや珪素が層１２から下方へと向かって浸透していき、反応する。アルミニウムや珪素の一部分は、成形体１１を横断し、被膜３と成形体との界面に達する。これによって、図３（ｂ）に示す積層体３３が得られる。積層体３３においては、反応焼結体１３が、前記の珪素またはアルミニウムを主成分とする接合材層１４を介して、被膜３に対して接合されている。
【００２５】
この積層体３３から、前記したようにして担体１を除去し、図３（ｃ）に示すセラミックス積層部材１５を得る。積層部材１５においては、支持体１３の表面に接合材層１４を介して被膜３が形成されている。支持体１３は、盤状の本体１３ａと、本体１３ａの周縁部分から突出している環状の突起１３ｂとを備えている。
【００２６】
本発明においては、従来製造できなかった組み合わせの被膜と支持体とを備えている積層部材を製造できる。［削除］
【００２７】
本発明において被膜を昇華法によって形成することにより、高純度で、耐食性に優れた被膜を得ることができる。この場合、特に［削除］炭化珪素多結晶膜を形成することが［削除］好ましい。この実施態様について説明する。
【００２８】
本発明者は、多結晶の炭化珪素膜を形成する方法を模索していたが、この過程で、単結晶の製造方法として知られている昇華法に着目した。そして、基板等を種々変更して実験を重ねた結果、セラミックス原料（特に炭化珪素原料）を加熱して気化させ、この原料の蒸気を担体上に堆積させることによって、高純度の多結晶膜が得られることを見いだした。こうして得られたセラミックス膜は、例えば強力な腐食力を有するハロゲン系腐食性ガスに対しても強い耐食性を有しているという、驚くべき結果を得た。
【００２９】
ハロゲン系腐食性ガスとしては、ＣＦ４、ＮＦ３、ＣｌＦ３、ＨＦ、ＨＣｌ、ＨＢｒを例示できる。ＣＦ４、ＮＦ３、ＣｌＦ３の中で、ＣｌＦ３が特にＦラジカルの解離度が高く、同じ温度およびプラズマ出力下で比較すると、最も強い腐食性を有している。
【００３０】
このような結果が得られた原因はいまだ完全には明らかではないが、次の理由によるものと推定される。即ち、炭化珪素原料を気化させて、基体上に堆積させる段階で、炭化珪素原料中の不純物を清浄化する効果があり、ある程度純度の高い原料粉末、特に好ましくは純度９９．５％以上の原料粉末を選択することによって、金属不純物の含有量が１０ｐｐｍ以下という極めて高純度の炭化珪素多結晶膜を形成できる。
【００３１】
ここで、炭化珪素多結晶膜を昇華法によって形成した場合に、混酸に対して耐性があることが確認された。この理由は、おそらく、基体上に堆積するときの温度が、昇華法による場合の方が高く、２０００℃程度に上昇することによって、堆積される膜内の結晶性および結晶粒子の成長の度合いと形状とが影響したものと考えられる。
【００３２】
本発明者は更に具体的に、これらの点を検討した結果、炭化珪素多結晶体が、平均粒径が１０μｍ以上である六角柱状粒子の集合体からなることが特に好ましいことを見いだした。この平均粒径は、通常は、６μｍ以下である。更に、主として３Ｃの結晶相からなる六角柱状粒子の集合体であることか好ましい。
【００３３】
ここで炭化珪素多結晶膜の結晶のタイプについて説明する。ＳｉＣの原子構造を見ると、ＳｉとＣとのつくる正四面体が平面状に並んで層を形成しており、各層が積層されている。ＳｉＣには多数の多形が知られているが、工業材料として重要な多形は、２Ｈ、３Ｃ、４Ｈ、６Ｈおよび１５Ｒである。これらの表記法は、ラムズデル（Ｒａｍｓｄｅｌｌ）の表記法に従ったものである。Ｈ、Ｃ、Ｒは、それぞれ、六方晶、立方晶、菱面体を表す。各数字は、単位格子内の積層の数である。立方晶（３Ｃ）の炭化珪素をβ型炭化珪素と呼び、立方晶以外の非等軸晶をα型炭化珪素と呼ぶ。
【００３４】
炭化珪素多結晶膜の密度は３．１５ｇ／ｃｃ以上、３．２１ｇ／ｃｃ以下であることが特に好ましい。
【００３５】
また、炭化珪素多結晶膜の結晶性については、炭化珪素多結晶体のＸ線回折チャートにおける最強ピークの半価幅が０．３０°以下であることが特に好ましい。これは０．２０°以上であり、通常は０．２４°以上である。
【００３６】
前記半価幅の測定方法について述べる。炭化珪素多結晶体の試料を粉砕して平均粒径３０μｍ以下の粉末を得、この粉末を試料ホルダーにセットする。Ｘ線回折装置においては、管球として銅を使用し、ゴニオメーター半径１８５ｍｍとし、ＤＳスリット１°とし、ＳＳスリット１°とし、ＲＳスリット０．３ｍｍとし、回折側にグラファイト単結晶のモノクロメーターを設置した。
【００３７】
図４は、上記の方法に従って、炭化珪素多結晶被膜を製造するための装置の一例を模式的に示す断面図である。ルツボ１７の内側空間２２は、隔壁１９によって２つに仕切られている。本実施形態では、隔壁１９の上側の空間２２ａを原料室として使用し、隔壁１９の下側の空間２２ｂを成膜室として使用する。隔壁１９は、原料室２２ａと成膜室２２ｂとを区分している。隔壁１９は、原料の蒸気が通過できるものであることが必要であり、このために通気孔が設られているか、あるいは蒸気の通過が可能なほどに十分に多孔質でなければならない。
【００３８】
原料室２２ａは蓋２１によって密閉されており、原料室２２ａ内に炭化珪素原料２０が収容されている。成膜室２２ｂの下端部に担体１が固定されている。蓋２１および担体１は、原料室２２ａ、成膜室２２ｂ中の蒸気が外に漏れることを、妨げる役割をしている。
【００３９】
ルツボ１７内において、原料室２２ａ側は相対的に温度が高く、担体１側の成膜室２２ｂは、相対的に温度が低い。原料２０からの蒸気が、矢印Ａのように隔壁１９を通過して、低温側である成膜室へと移動し、担体１の表面に炭化珪素膜３が形成される。
【００４０】
炭化珪素原料２０は、昇華し易さの点からは粉末であることが好ましいが、粉末に限定はされない。粉末の成形体を使用すると、原料室２２ａ内に充填できる原料粉末の重量を多くできるし、原料の取り扱いも容易となるため、好ましい。
【００４１】
担体１は、多様な材料で作製できるが、多結晶セラミックスからなっていることが、良質な炭化珪素多結晶体を生成させるために好ましい。基体の材質としては、例えば、ＳｉＣ、Ｓｉ３Ｎ４、ＡｌＮ，Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＳｉＯ２、ＭｇＯ、Ｃ、Ｓｉおよびこれらの複合体を例示できる。
【００４２】
また、炉の低温部分と高温部分とは、いずれが上になっていても良い。しかし、図４に示すように、高温部分（セラミックス原料のある部分）の方を上にすると、下側から上方へと向かって熱が上昇してくるために、低温部分（担体１のある部分）と高温部分との間の温度差を一定に保つことが容易になるため、好ましい。また、高温部分と低温部分とが水平になるように、配置しても良い。
【００４３】
原料の加熱方法としては、いろいろな方法が適用できるが、比較的手軽に高温状態を生成できる抵抗加熱法や高周波加熱法が好ましい。高周波加熱法による場合には、高周波の放電が生じない圧力以上で、反応を行わせる必要がある。炭化珪素多結晶体の結晶性および堆積速度を向上させるためには、１０Ｔｏｒｒ以下の圧力とすることが好ましく、０．５Ｔｏｒｒ以下の圧力とすることが、更に好ましい。このような低い圧力下で堆積を行う場合には、抵抗加熱法によって原料を加熱することが好ましい。
【００４４】
また、均質な結晶性を有する炭化珪素多結晶膜や、均一な厚さを有する炭化珪素多結晶体を形成できるようにするためには、担体の温度を均一に保つ必要がある。この点から、担体内の温度分布は±２０℃以内にすることが好ましく、±５℃以内とすることが、更に好ましい。
【００４５】
本発明によって製造された積層部材は、各種の製品、例えば耐食性部材に対して、適用することができる。こうした製品として、ガスタービン等の高温雰囲気で使用されるセラミックス部品があげられる。具体的にはガスタービン用の燃焼器、静翼、動翼、熱交換器、燃焼ガス通路部品に適用できる。
【００４６】
また、本発明の積層部材を、電磁波透過体に対して適用できる。これには、電磁波透過窓、高周波電極装置、高周波プラズマを発生させるためのチューブ、高周波プラズマを発生させるためのドームを例示できる。また、本発明の積層部材は、半導体ウエハーを設置するためのサセプターに対して適用できる。こうしたサセプターとしては、セラミック静電チャック、セラミックスヒーター、高周波電極装置を例示することができる。この他、ダミーウエハー、シャドーリング、半導体ウエハーを支持するためのリフトピン、シャワー板等の各半導体製造用装置の基材として、使用することができる。
【００４７】
【実施例】
以下、更に具体的な実験結果について述べる。
（実施例１）
図２（ａ）〜（ｃ）で参照しつつ説明した方法に従って、本発明の実施例に係る積層部材を製造した。カーボン製の円盤状担体１を使用した。担体１は、直径３０ｃｍ、高さ１０ｃｍの突起１ａと、直径３４ｃｍ、高さ２ｃｍの本体１ｂとを備えている。担体１上に化学的気相成長法（ＣＶＤ法）によって厚さ１ｍｍの炭化珪素膜を形成した。ＣＶＤ処理条件は１３５０°で１０時間とし、原料として四塩化炭素、メタン、水素を使用した。
【００４８】
別途、内径３０ｃｍ、外径３４ｃｍ、高さ１２ｃｍ、底面の厚さ２ｃｍの円筒状の窒化アルミニウム焼結体を支持体９として用意した。支持体９の焼成条件は、１９００°で３時間とした。炭化珪素膜３付きの担体１と支持体９とを嵌め合わせる際、両者の隙間が０．１ｍｍとなるように、両者を加工した。炭化珪素膜付きの担体１の表面に、珪素粉末を含有するスラリーを塗布して塗布層７を形成し、この塗布面を支持体９に対して嵌め合わせ、真空中で、１５００°で１時間熱処理した。この熱処理によって、珪素粉末が溶解し、接合材層８が形成され、炭化珪素膜３付きの担体１と支持体９とが強固に接合された。次いで、カーボン製の担体１を機械加工によってほぼ除去した。最終的には、積層体を５００℃×４時間の酸化処理に供することによって、機械加工後に残留したカーボンを完全に除去した。以上によって、炭化珪素膜が内張りされた窒化アルミニウム製のルツボを製造することに成功した。
【００４９】
（実施例２）
図２（ａ）〜（ｃ）で参照しつつ説明した方法に従って、本発明の実施例に係る積層部材を製造した。カーボン製の円盤状担体１を使用した。担体１は、直径３０ｃｍ、高さ１０ｃｍの突起１ａと、直径３４ｃｍ、高さ２ｃｍの本体１ｂとを備えている。担体１上に、後述する方法に従って、厚さ１ｍｍの炭化珪素膜を形成した。具体的には、図５に示す成膜装置を使用し、カーボンからなる担体１の上に炭化珪素膜３を形成した。ただし、図５において、図４に示した部材と同じ部材には同じ符号を付け、その説明は省略する。
【００５０】
ルツボ１７は円筒形をしており、ルツボの材質は高密度のカーボン（Ｃ）からなっている。平均粒径０．５μｍ、純度９９．５％のα−ＳｉＣ粉末を、１００ｋｇｆ／ｃｍ2 の荷重で一軸プレスし、直径φ３０ｍｍ×厚さ５ｍｍの円板状成形体２０を得た。この成形体２０を、原料室２２ａに充填した。原料２０を充填したルツボ１７を、図５に示す真空加熱炉中に設置した。ただし、２３は炉床であり、２４は炉壁である。
【００５１】
炉内に抵抗加熱ヒーター２５を設置し、ヒーター２５の内側を２２００℃に加熱した。なお、加熱温度は、ＳｉＣの昇華が始まる２０００℃以上とする必要があり、２２００〜２４００℃が好ましい。この時、炉内の雰囲気はアルゴンとし、圧力は０．０１Ｔｏｒｒとした。温度制御を原料室２２ａの近傍で行っていることから、原料室２２ａの温度は２２００℃となっているが、ヒーター２５の無い成膜室２２ｂは、原料室２２ａよりも若干低い温度となっている。炉床２３に接している担体１は、担体１から炉床２３へと熱が逃げるために、成膜室２２ｂ内よりも一層低い温度となっている。本実施例では、原料室の温度と担体の温度との差を５０℃とした。なお、原料室の温度と担体の温度との差は、２０℃以上、５００℃以下とすることが好ましい。
【００５２】
ルツボ１７内を多結晶の成長温度まで昇温する際には、担体１上に不安定な結晶核の成長が起こらないように、ルツボ１７内にアルゴン雰囲気を満たした。所定の成長温度に到達した後に、ルツボ１７内を減圧し、多結晶の成長を開始させた。
【００５３】
この結果、膜厚１ｍｍ程度の緻密質の多結晶炭化珪素膜３が担体１上に堆積した。この膜３の表面は、滑らかで透明感があった。この膜３の密度は３．１９ｇ／ｃｃであり、平均粒径は２００μｍであり、純度は９９．９９９％以上であった。
【００５４】
別途、内径３０ｃｍ、外径３４ｃｍ、高さ１２ｃｍ、底面の厚さ２ｃｍの円筒状の窒化アルミニウム焼結体を支持体９として用意した。支持体９の焼成条件は、１９００°で３時間とした。炭化珪素膜３付きの担体１と支持体９とを嵌め合わせる際、両者の隙間が０．０５ｍｍとなるように、両者を加工した。炭化珪素膜付きの担体１の表面に、シリコーン樹脂のペーストを塗布して塗布層７を形成し、この塗布面を支持体９に対して嵌め合わせ、真空中で、プレス処理した。次いで、カーボン製の担体１を機械加工によって完全に除去した。以上によって、炭化珪素膜が内張りされた窒化アルミニウム製の耐食性積層部材を製造することに成功した。
【００５５】
【発明の効果】
以上述べてきたように、本発明によれば、セラミックスからなる支持体と、この支持体の表面を被覆する炭化珪素被膜とを備えているセラミックス積層部材を製造する方法において、支持体の劣化、特に支持体の表面におけるマイクロクラックや微小亀裂等の欠陥の発生を防止し、被膜の物性を一層向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】（ａ）は、担体１上に被膜３を形成した状態を示す断面図であり、（ｂ）は、積層体３０を示す断面図であり、（ｃ）は、積層部材６を示す断面図である。
【図２】（ａ）は、担体１上に被膜３および接合材層７を形成した状態を示す断面図であり、（ｂ）は、積層体３１を示す断面図であり、（ｃ）は、積層部材１０を示す断面図である。
【図３】（ａ）は、担体１上に被膜３、成形体１１および反応焼結する物質の層１２を形成した状態を示す断面図であり、（ｂ）は、積層体３３を示す断面図であり、（ｃ）は、積層部材１５を示す断面図である。
【図４】本発明の積層部材を製造するのに際して、多結晶膜を製造するために使用できる装置の一例を模式的に示す断面図である。
【図５】本発明の積層部材を製造するのに際して、多結晶膜を製造するために使用できる装置の一例を模式的に示す断面図である。
【符号の説明】
１担体    ２  担体１の表面    ３  被膜    ４、９  支持体    ４ａ、９ａ、１３ａ  盤状の本体    ４ｂ、９ｂ、１３ｂ  環状の突起  ６、１０、１５    積層部材    ８、１４  接合材層    １１  セラミックス成形体    １２  反応焼結可能な物質を含有する層    １３  反応焼結体（支持体）    １６  凹部    ３０、３１、３３  積層体
【図１】
0003553744.tif 000002
【図２】
0003553744.tif 000003
【図３】
0003553744.tif 000004
【図４】
0003553744.tif 000005
【図５】
0003553744.tif 000006