(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質を試料に加える工程、及び当該工程後の試料に５−クロロ−２−ヒドロキシ−３−（２，４−ジヒドロキシフェニルアゾ）ベンゼンスルホン酸を加える工程を有することを特徴とする微量アルミニウムの分析方法。
【請求項２】
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質が、イットリウム、ランタノイド元素及びアクチノイド元素から選ばれる元素を含む化合物であることを特徴とする請求項１の微量アルミニウムの分析方法。
【請求項３】
イットリウム、ランタノイド元素及びアクチノイド元素から選ばれる元素を含む化合物が、ランタン、イットリウム及びガドリニウムから選ばれる元素の塩であることを特徴とする請求項２の微量アルミニウムの分析方法。
【請求項４】
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質を加える工程前に、試料を灰化し、得られた灰化物中のアルミニウム成分を水系媒体中に溶解する工程をさらに有することを特徴とする請求項１乃至３の微量アルミニウムの分析方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、５−クロロ−２−ヒドロキシ−３−（２，４−ジヒドロキシフェニルアゾ）ベンゼンスルホン酸（以下、ルモガリオンと略す。）を用いる微量アルミニウムの分析、定量方法に関する。より詳細には、ルモガリオンを分析対象試料中に添加することにより、当該試料中のアルミニウムとルモガリオンとのキレートを形成させ、そのキレート量を測定することを特徴とする微量アルミニウムの分析、定量方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、アルミニウムの神経毒性やアルツハイマー型老年期痴呆症との関係が議論されている。そこで、水道水や河川水、食品や医薬中の微量アルミニウムの分析が求められている。同様に、患者の健康管理や診断等に必要な、血清や尿等の中の微量アルミニウムの分析も求められている。
このような微量アルミニウムを定量する方法として、ルモガリオン用いる分析法が知られている。この方法は、ルモガリオンが、弱酸性でアルミニウム等と赤色系統のキレートを作り赤色の蛍光も発するとの性質を利用するものであって、所定の処理をした試料中に、ルモガリオンを添加し、水溶液中のアルミニウムとのキレートを形成させ、そのキレートの量を蛍光光度計や蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィー等により定量することにより、水溶液中の微量のアルミニウム量を定量するものである。この方法によれば、０．０２μｇ／Ｌ程度の高感度の検出が可能である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、従来のルモガリオン用いる微量アルミニウムの分析法では、試料中に種々の妨害物質が存在する場合、正確な測定は困難であった。そこで、妨害物質の妨害抑制方法が提案されており、鉄イオン等に対しては、フェナントロリン等を添加することにより妨害抑制することが報告されている（分析化学便覧ｐ２２５〜２２９）。しかし、このような鉄イオン等に対する妨害抑制を実行しても、正確な測定をすることができない場合があった。
本発明者は、このような従来のルモガリオンを用いる分析法での問題点を解決するべく検討した結果、ルモガリオンを用いる前に、試料中にリン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質を加えることにより、従来は正確な定量、分析をすることができなかった場合でも、微量のアルミニウム量の正確で高感度な定量が可能となることを見出した。
本発明者はさらに、上記の操作の前に、試料の灰化、当該灰化試料からのアルミニウム成分の水媒体中への溶解等を行うことにより、試料中に妨害する有機物が存在する場合等でも正確で高感度での定量が可能となり、さらに、液体試料に加えて固体試料中の微量アルミニウムの高感度での定量が可能となることを見出した。
本発明は、このような知見に基づき完成されたものであり、従来の方法では、種々の妨害物質のため正確な定量、分析をすることができなかった場合でも、正確で高感度な定量が可能となる微量のアルミニウム量の分析方法を提供することを課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明は、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質を試料に加える工程、及び当該工程後の試料にルモガリオンを加える工程を有することを特徴とする微量アルミニウムの分析方法を提供するものである。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明の微量アルミニウムの分析方法においては、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質が分析対象の試料に加えられる。
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質とは、リン酸と反応し得る物質であって、その生成物が少なくとも特定のｐＨ範囲で水に不溶なものを言う。その生成物が、ある特定のｐＨ範囲では水に不溶であれば、他のｐＨ範囲で水に可溶であっても、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質に該当する。
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質としては、イットリウム及びランタンその他のランタノイド元素又はアクチニウムその他のアクチノイド元素を含む化合物が挙げられる。中でも、イットリウム、ランタン、ガドリニウムを含む化合物が好ましい。これらの元素を含む化合物としては、これらの元素の水溶性塩が例示される。塩としては、塩化物等のハロゲン化物、酢酸塩等の有機酸塩、硝酸塩等が例示される。
【０００６】
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質は、そのまま、あるいは当該物質の水溶液等の形態で、通常は水媒体中の溶液である分析対象試料に添加される。通常添加量は微量であるので、水溶液等の形態で添加することが好ましい。
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質は、添加後、リン酸等の妨害物質と反応し、妨害物質は水不溶性となる。
添加及び添加後の条件としては、ｐＨをリン酸と反応して水不溶物を形成し得る範囲とする必要があり、この具体的な範囲はリン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質の種類により変動する。ただし、ルモガリオンを添加する工程におけるｐＨが約５なので、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質の添加及び添加後もｐＨ程度で行うことが、操作の容易さの観点から好ましい。従って、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質として、ｐＨ５程度で水に不溶となる物を生成する物質が好ましい。
他の添加及び添加後の条件としては、通常、特別な条件は必要でなく、同様な分析において通常採用されている条件で両者を充分混合すればよい。
リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質の添加量は、妨害物質の量に依存する。例えばリン酸が１モル場合は、ランタンを含む物質を１モル以上添加する必要がある。通常、妨害物質の量は分析時には不明であるので、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質は大過剰添加される。分析ブランクに影響を与えない範囲で、大過剰添加することが好ましい。
【０００７】
以上のようにして、妨害物質が水不溶性となり妨害抑制された試料には、ルモガリオンが加えられる。ルモガリオンの添加は、そのまま、あるいは水溶液等の形態で、水媒体中の溶液である試料に添加される。通常添加量は微量であるので、水溶液等の形態で添加することが好ましい。
ルモガリオンの添加量は、アルミニウムとキレート形成する量より過剰であれば良いが、アルミニウムの量は分析時には不明であるので、ルモガリオンは大過剰添加される。従って、ルモガリオン水溶液の濃度は、予想されるアルミニウムの濃度の数十倍〜数百倍程度が好ましく、例えば、アルミニウムの濃度が１μｇ／ｋｇ程度と考えられる場合、０．２ｍｇ／ｋｇ程度が好ましい。
ルモガリオンとアルミニウムでキレートを形成させるためのｐＨとしては、キレートを形成する範囲であれば特に限定されないが、約５程度が好ましい。所定のｐＨの調整は、緩衝液の添加により行うことができる。当該緩衝液としては、ルモガリオンとアルミニウムがキレートを形成するｐＨに調製できれるものであればよいが、好ましくは酢酸とアンモニア水の混合液が例示される。この緩衝液としては、超高純度試薬を用いることが好ましい。
又、このキレート形成反応は、通常は、特別な条件を必要としない。通常は、同様な分析で採用されている条件でよい。
【０００８】
本発明の微量アルミニウムの分析方法は、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質を試料に加える工程、及び当該工程後の試料にルモガリオンを加える工程を有することを特徴とするが、他の条件は通常の比色分析と同様な条件で同様に行うことができる。
試料の量としては、下限は天秤で秤量できる重量から、上限は装置、操作上可能な範囲から得られるが、通常は０．１ｇ〜１０ｇが好ましい。
試料容器としては、ポリプロピレン製容器も用いられるが、テフロン（登録商標）製、石英製が好ましい。
【０００９】
本発明の微量アルミニウムの分析方法においては、リン酸と反応して水不溶物を形成し得る物質を加える工程前に、試料を灰化し、得られた灰化物中のアルミニウム成分を水系媒体中に溶解する工程をさらに行うと、分析を妨害する有機物の影響を除去でき、固形試料についても分析が可能になるので好ましい。
試料の灰化は、空気等の酸素含有ガスの存在下、試料を５００℃程度の温度で、数時間以上加熱することにより行うことができる。灰化の前に試料に濃硫酸を加えることが好ましい。又加熱の前にホットプレート上で予備加熱することも好ましい。
試料の灰化後、得られた灰化物中のアルミニウム成分は水系媒体中に溶解される。溶解は、灰化に使用した容器内の灰化物を取出し、水系媒体中に分散してもよいが、通常灰化物は微量であるので灰化に使用した容器内に水等を加えて灰化物を当該水等中に分散しアルミニウム成分を溶解させてもよい。
溶解のための条件としては、灰化物のアルミニウム成分が水系媒体中に充分溶解されるようにすればよいが、アルミニウム成分が充分溶解されるように、硝酸等を系内に加えたり、加熱したりすることが好ましく行われる。
【００１０】
ルモガリオンが加えられアルミニウムとのキレートが形成された後、当該試料中のキレートの量が測定され、当該測定値に基づき試料中のアルミニウムの量が算出される。
この測定に使用される測定装置、検出装置としては、蛍光検出−高速液体クロマトグラフ装置が好ましい。ただし、蛍光光度計、紫外可視吸光光度計器、紫外可視検出−高速液体クロマトグラフ装置も使用することができる。
【００１１】
【発明の効果】
本発明の方法によれば、試料中にリン酸等が存在している場合であっても微量アルミニウムの高感度での定量が可能となる。試料を灰化し、得られた灰化物中のアルミニウム成分を水系媒体中に溶解する工程を前処理として行うことにより、分析を妨害する有機物が存在する場合や、固形試料の場合であっても微量アルミニウムの正確で高感度での定量が可能となる。
【００１２】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によりなんら限定されるものではない。
【００１３】
実施例１
約３％無水リン酸二ナトリウムを含有する緩衝液の１ロット（以下ロット１とする）から、試料５ｇを採り、これに濃硫酸１ｍＬを加え、ホットプレート上で加熱した後、チューブ炉で５００℃、８時間加熱して、灰化した。灰化した試料に濃硝酸５００μＬを加えた後、純水を加えて１０ｍＬに定容した。定容した水溶液から０．２５ｍＬを反応容器に分取して、そこに塩化ランタン溶液（ランタンとして約１０％を含む希塩酸溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）の１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。これに２ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、下記の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析した。
0003600821.tif 000002
アルミニウムの定量結果は、表１に示す。
約３％無水リン酸二ナトリウムを含有する緩衝液の他の２ロットについても同様な分析を行った。
表１  アルミニウムの定量結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000003
この測定に用いたものと同一の約３％無水リン酸二ナトリウムを含有する緩衝液中のアルミニウム量を、電気加熱原子吸光光度計で測定したところ３３μｇ／ｋｇであり、本方法の定量値と良好に一致した。
【００１４】
比較例１
実施例１に使用した約３％無水リン酸二ナトリウムを含有する緩衝液のロット１から、試料５ｇを採り、これに、濃硫酸１ｍＬを加え、ホットプレート上で加熱した後、チューブ炉で５００℃、８時間加熱して、灰化した。灰化した試料に濃硝酸５００μＬを加えた後、純水を加えて１０ｍＬに定容した。定容した水溶液から１ｍＬを反応容器に分取して、そこに緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）の１ｍＬ、２ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析し、そのアルミニウムの添加回収試験結果を、表２に示す。
実施例１で用いたロット２及びロット３についても同様な分析を行った。
表２  アルミニウムの定量結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000004
アルミニウムはほとんど検出されなかった。
【００１５】
実施例２
実施例１に使用した約３％無水リン酸二ナトリウムを含有する緩衝液のロット１から、試料５ｇを採り、これにアルミニウム標準溶液をアルミニウムに換算して１μｇ添加し（試料に換算して２００μｇ／ｋｇ）、濃硫酸１ｍＬを加え、ホットプレート上で加熱した後、チューブ炉で５００℃、８時間加熱して灰化した。灰化した試料に濃硝酸５００μＬを加えた後、純水を加えて１０ｍＬに定容した。定容した水溶液から１ｍＬを反応容器に分取して、塩化ランタン溶液（ランタンとして約１０％を含む希塩酸溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）の１ｍＬを加え３０秒間攪拌した。これに２ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析し、そのアルミニウムの添加回収試験結果を、表３に示す。
実施例１で用いたロット２及びロット３についても同様な分析を行った。
表３  アルミニウムの添加回収試験結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000005
添加回収率とは、定量値／（実施例１の測定値＋２００μｇ／ｋｇ）を％表示したものである。
表３から明らかなように、定量値は、実施例１の測定値＋２００μｇ／ｋｇと良く一致しており、再現性、添加回収率も良好な結果が得られた。
【００１６】
比較例２
実施例１に使用した約３％無水リン酸二ナトリウムを含有する緩衝液のロット１から、試料５ｇを採り、これにアルミニウム標準溶液をアルミニウムに換算して０．２５μｇ添加し（試料に換算して５０μｇ／ｋｇ）、濃硫酸１ｍＬを加え、ホットプレート上で加熱した後、チューブ炉で５００℃、８時間加熱して、灰化した。灰化した試料に濃硝酸５００μＬを加えた後、純水を加えて１０ｍＬに定容した。定容した水溶液から１ｍＬを反応容器に分取して、そこに緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）の１ｍＬ、２ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析し、そのアルミニウムの添加回収試験結果を、表４に示す。
実施例１で用いたロット２及びロット３についても同様な分析を行った。
表４  アルミニウムの定量結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000006
添加回収率とは、定量値／（実施例１の測定値＋５０μｇ／ｋｇ）を％表示したものである。
アルミニウムはほとんど検出されなかった。
【００１７】
実施例３
３％リン酸二水素ナトリウム水溶液を含む３％硝酸溶液から、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、塩化ランタン溶液（ランタンとして約１０％を含む希塩酸溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
一方、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液５０μＬ（試料に換算して４００μｇ／ｋｇ添加）、塩化ランタン溶液（ランタンとして約１０％を含む希塩酸溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。これらに２０ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析した。分析は同一試料について２回行い、それぞれｎ＝１及びｎ＝２として、その結果を、表５に示す。
表５  アルミニウムの添加回収試験結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000007
＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えない場合の定量値
＊＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えた場合の定量値
＊＊＊  （＊＊の定量値）／（＊の定量値＋４００μｇ／ｋｇ）を％で表示
再現性、添加回収率共に良好な結果が得られた。
【００１８】
実施例４
３％リン酸二水素ナトリウム水溶液を含む３％硝酸溶液から、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、塩化イットリウム溶液（イットリウムとして約１０％を含む３％硝酸水溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
一方、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液５０μＬ（試料に換算して４００μｇ／ｋｇ添加）、塩化イットリウム溶液（イットリウムとして約１０％を含む３％硝酸水溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
これらに２０ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析した。分析は同一試料について２回行い、それぞれｎ＝１及びｎ＝２として、その結果を、表６に示す。
表６  アルミニウムの添加回収試験結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000008
＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えない場合の定量値
＊＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えた場合の定量値
＊＊＊  （＊＊の定量値）／（＊の定量値＋４００μｇ／ｋｇ）を％で表示
再現性、添加回収率共に良好な結果が得られた。
【００１９】
実施例５
３％リン酸二水素ナトリウム水溶液を含む３％硝酸溶液から、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、塩化ガドリニウム溶液（ガドリニウムとして約１０％を含む３％硝酸水溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
一方、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液５０μＬ（試料に換算して４００μｇ／ｋｇ添加）、塩化ガドリニウム溶液（ガドリニウムとして約１０％を含む３％硝酸水溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
これらに２０ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析した。分析は同一試料について２回行い、それぞれｎ＝１及びｎ＝２として、その結果を、表７に示す。
表７  アルミニウムの添加回収試験結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000009
＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えない場合の定量値
＊＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えた場合の定量値
＊＊＊  （＊＊の定量値）／（＊の定量値＋４００μｇ／ｋｇ）を％で表示
再現性、添加回収率共に良好な結果が得られた。
【００２０】
実施例６
３％リン酸二水素ナトリウム水溶液を含む３％硝酸溶液から、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、硝酸ランタン溶液（ランタンとして約１０％を含む３％硝酸水溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
一方、試料０．２５ｍＬを反応容器に分取して、２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液５０μＬ（試料に換算して４００μｇ／ｋｇ添加）、硝酸ランタン溶液（ランタンとして約１０％を含む３％硝酸水溶液）０．１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
これらに２０ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬ、３％硝酸水溶液０．６５ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、６０℃、１時間反応した。
このようにして得られた試料を、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析した。分析は同一試料について２回行い、それぞれｎ＝１及びｎ＝２として、その結果を、表８に示す。
表８  アルミニウムの添加回収試験結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000010
＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えない場合の定量値
＊＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えた場合の定量値
＊＊＊  （＊＊の定量値）／（＊の定量値＋４００μｇ／ｋｇ）を％で表示
再現性、添加回収率共に良好な結果が得られた。
【００２１】
実施例７
３％リン酸二水素ナトリウム水溶液を含む３％硝酸溶液から、試料０．１ｍＬを反応容器に分取して、酢酸ランタン溶液（ランタンとして約１％を含む３％硝酸水溶液）１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
一方、試料０．１ｍＬを反応容器に分取して、２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液５０μＬ（試料に換算して４００μｇ／ｋｇ添加）、酢酸ランタン溶液（ランタンとして約１％を含む３％硝酸水溶液）１ｍＬ、緩衝液（酢酸１５０ｇと３０％アンモニア水１００ｇを混合した液）１ｍＬを加え、３０秒間攪拌した。
これらに２０ｍｇ／Ｌのルモガリオン溶液を１ｍＬを加え、純水にて１０ｍＬに定容後、実施例１と同様の条件で、蛍光検出器を用いた高速液体クロマトグラフィーにより分析した。分析は同一試料について２回行い、それぞれｎ＝１及びｎ＝２として、その結果を、表９に示す。
表９  アルミニウムの添加回収試験結果  ＜単位：μｇ／ｋｇ＞
0003600821.tif 000011
＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えない場合の定量値
＊＊  試料に２ｍｇ／Ｌアルミニウム標準溶液を加えた場合の定量値
＊＊＊  （＊＊の定量値）／（＊の定量値＋４００μｇ／ｋｇ）を％で表示
再現性、添加回収率共に良好な結果が得られた。
以上の事から、本発明方法がアルミニウムの分析方法として極めて有用なことは明らかである。