【手続補正書】
【提出日】平成29年2月3日(2017.2.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ｉ）ＳｉＯ２およびＢ２Ｏ３を含むＭＷＷフレームワーク構造を有するゼオライト材料を用意すること、ここで、モル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２は多くとも０．０２：１であり、ＭＷＷフレームワーク構造の少なくとも９９質量％はＢ２Ｏ３およびＳｉＯ２からなる；
（ｉｉ）以下を含む、（ｉ）において用意されたゼオライト材料にチタンを組み込むこと
（ｉｉ．１）（ｉ）において用意されたゼオライト材料、ＭＷＷテンプレート化合物およびチタン供給源を含有する水性合成混合物を製造すること、ここで、ＳｉＯ２として算出されるとともに（ｉ）において用意されたゼオライト材料に含有されるＳｉに対するＭＷＷテンプレート化合物のモル比は、０．５：１から１．４：１の範囲である；
（ｉｉ．２）ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を、（ｉｉ．１）において製造された水性合成混合物から水熱合成して、ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を含む母液を得ること；
（ｉｉｉ）ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を含む（ｉｉ．２）から得られた母液をスプレー乾燥させること
を含む、ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料の製造のための方法。
【請求項２】
（ｉ）において、ＭＷＷフレームワーク構造を有するゼオライト材料が、
（ａ）ケイ素供給源、ホウ素供給源およびＭＷＷテンプレート化合物を含有する合成混合物から、０．０２：１超のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２でＳｉＯ２およびＢ２Ｏ３を含むＢ−ＭＷＷ前駆体を水熱合成して、Ｂ−ＭＷＷ前駆体をそれの母液中で得ること；
（ｂ）それの母液からＢ−ＭＷＷ前駆体を分離させ、分離されたＢ−ＭＷＷ前駆体を焼成して、Ｂ−ＭＷＷを得ること；
（ｃ）Ｂ−ＭＷＷを液体溶媒系で処理することによって（ｂ）から得られたＢ−ＭＷＷを脱ホウ素化して、ＭＷＷフレームワーク構造および多くとも０．０２：１のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２を有するゼオライト材料を得ること、ならびに液体溶媒系からゼオライト材料を少なくとも部分的に分離させること
を含む方法によって用意される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
（ｃ）が、ＭＷＷフレームワーク構造および多くとも０．０２：１のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２を有するゼオライト材料を乾燥させることを含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
（ｃ）から得られたＭＷＷフレームワーク構造および多くとも０．０２：１のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２を有する分離させたゼオライト材料を（ｉｉ）より前に焼成にかけない、請求項２または３に記載の方法。
【請求項５】
（ｃ）において、ＭＷＷフレームワーク構造および多くとも０．０２：１のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２を有するゼオライト材料が、１マイクロメートルから１０マイクロメートルの範囲におけるＤｖ１０値、５マイクロメートルから５０マイクロメートルの範囲におけるＤｖ５０値、および１２マイクロメートルから２００マイクロメートルの範囲におけるＤｖ９０値を有する粒子の形態で得られる、請求項２から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
（ｉ）において用意された、ＭＷＷフレームワーク構造を有するゼオライト材料のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２が、多くとも０．０１：１であり、ここで、ＭＷＷフレームワーク構造の少なくとも９９．５質量％が、Ｂ２Ｏ３およびＳｉＯ２からなる、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
（ｉｉ．１）において、ＭＷＷテンプレート化合物が、ピペリジン、ヘキサメチレンイミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’，Ｎ’−ヘキサメチル−１，５−ペンタンジアンモニウムイオン、１，４−ビス（Ｎ−メチルピロリジニウム）ブタン、オクチルトリメチルアンモニウムヒドロキシド、ヘプチルトリメチルアンモニウムヒドロキシド、ヘキシルトリメチルアンモニウムヒドロキシド、およびその２種以上の混合物からなる群から選択され、チタン供給源が、テトラブチルオルトチタネート、テトライソプロピルオルトチタネート、テトラ−エチルオルトチタネート、二酸化チタン、四塩化チタン、チタンｔｅｒｔ−ブトキシド、およびその２種以上の混合物からなる群から選択される、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
（ｉｉ．１）における水性合成混合物中にて、ＳｉＯ２として算出されるとともに多くとも０．０２：１のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２を有するゼオライト材料に含有されるＳｉに対する、ＴｉＯ２として算出されるとともにチタン供給源に含有されるＴｉのモル比が、０．００５：１から０．１：１の範囲であり、ＳｉＯ２として算出されるとともに多くとも０．０２：１のモル比Ｂ２Ｏ３：ＳｉＯ２を有するゼオライト材料に含有されるＳｉに対するＨ２Ｏのモル比が、８：１から２０：１の範囲であり、ＳｉＯ２として算出されるとともに（ｉ）において用意されたゼオライト材料に含有されるＳｉに対するＭＷＷテンプレート化合物のモル比が、０．５：１から１．７：１の範囲である、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
（ｉｉ．２）において、水熱合成が、８０℃から２５０℃の範囲における温度で、および１０時間から１００時間の範囲における期間の間実施される、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料がそれの母液から分離されるのが、（ｉｉ．２）中でも、（ｉｉ．２）後および（ｉｉｉ）前でもない、請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を含む（ｉｉｉ）にかけられた母液が、チタン含有ゼオライト材料を含む母液の合計質量に対して５質量％から２５質量％の範囲における固形分を有する、請求項１から１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
（ｉｉｉ）におけるスプレー乾燥中、乾燥用ガス入口温度が２００℃から７００℃の範囲であり、乾燥用ガス出口温度が７０℃から１９０℃の範囲である、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
（ｉｉｉ）から得られたＭＷＷフレームワーク構造を有するゼオライト材料が、各場合においてゼオライト材料の合計質量に対して、元素Ｓｉとして算出される３０質量％から４０質量％の範囲におけるＳｉ含有量、０質量％から１４質量％の範囲における合計有機炭素含有量（ＴＯＣ）、および元素チタンとして算出される２．１質量％から２．８質量％のＴｉ含有量を有し、（ｉｉｉ）において、ＭＷＷフレームワーク構造を有するゼオライト材料が、１マイクロメートルから１０マイクロメートルの範囲におけるＤｖ１０値、５マイクロメートルから５０マイクロメートルの範囲におけるＤｖ５０値、および１２マイクロメートルから２００マイクロメートルの範囲におけるＤｖ９０値を有する粒子の形態で得られる、請求項１から１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
（ｉｖ）（ｉｉｉ）から得られたＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を、多くとも５のｐＨを有する水溶液を用いて処理すること
をさらに含む、請求項１から１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
（ｉｉｉ）後および（ｉｖ）前に、（ｉｉｉ）から得られたスプレー乾燥させたＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料が、焼成にかけられない、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
（ｉｖ）において、該水溶液が、０から５の範囲におけるｐＨを有する、請求項１４または１５に記載の方法。
【請求項１７】
（ｉｖ）において、ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料が、該水溶液を用いて、５０℃から１７５℃の範囲における温度で処理される、請求項１４から１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
（ｖ）（ｉｖ）から得られたＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を水溶液から分離させること
をさらに含む、請求項１４から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
（ｖ）が、ＭＷＷフレームワーク構造を有する分離されたチタン含有ゼオライト材料を乾燥させることを含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
（ｖｉ）懸濁液を製造すること、および懸濁液をスプレー乾燥にかけること
をさらに含む、請求項１４から１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
（ｖｉｉ）（ｉｖ）から得られたＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を焼成すること
をさらに含む、請求項１４から２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２２】
（ｖｉｉｉ）（ｉｖ）または（ｖ）または（ｖｉ）または（ｖｉｉ）において得られたＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を形状化して、成形物を得ること；
（ｉｘ）（ｖｉｉｉ）において得られた成形物を乾燥および／または焼成すること；
（ｘ）（ｖｉｉｉ）または（ｉｘ）において得られた成形物を、水処理にかけること、ここで、水処理は、液体水を用いてオートクレーブ内にて自生圧力下で１００℃から２００℃の範囲における温度で成形物を処理することを含む；
（ｘｉ）水処理された成形物を乾燥および／または焼成すること
をさらに含む、請求項１から２１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２３】
ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料を含むスプレー粉末であって、フレームワーク構造の少なくとも９９質量％が、チタン、ケイ素および酸素からなり、スプレー粉末の少なくとも９９質量％が、ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料からなり、ここで、ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料の格子パラメータｃが、ＸＲＤを介して決定される場合に（２５．２±０．２）オングストロームであり、ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料のＵＶ／ＶＩＳスペクトルが、２００ｎｍから２２０ｎｍの範囲に最大を持つ帯域を有し、少なくとも２５０ｎｍの範囲に最大を持つ帯域を有さない、スプレー粉末。
【請求項２４】
ＭＷＷフレームワーク構造を有するチタン含有ゼオライト材料の結晶化度が、ＸＲＤを介して決定される場合に、少なくとも（７７±５）％である、請求項２３に記載のスプレー粉末。
【請求項２５】
各場合においてスプレー粉末の合計質量に対して、１．５質量％から２．０質量％の範囲における元素Ｔｉとして算出されるＴｉ含有量、および４４質量％から４８質量％の範囲における元素Ｓｉとして算出されるＳｉ含有量を有し、スプレー粉末の合計質量に対して多くとも０．１質量％の合計有機炭素含有量（ＴＯＣ）を有し、スプレー粉末の合計質量に対して、多くとも０．１質量％の元素ホウ素として算出されるホウ素含有量を有する、請求項２３または２４に記載のスプレー粉末。
【請求項２６】
スプレー粉末の粒子が、１マイクロメートルから１０マイクロメートルの範囲におけるＤｖ１０値、５マイクロメートルから５０マイクロメートルの範囲におけるＤｖ５０値、および１２マイクロメートルから２００マイクロメートルの範囲におけるＤｖ９０値を有し、ＤＩＮ６６１３３に従ってＨｇポロシメトリーによって決定される場合に、５０ナノメートルを超える範囲における平均孔径（４Ｖ／Ａ）を有するマクロ細孔を含む、請求項２３から２５のいずれか一項に記載のスプレー粉末。
【請求項２７】
請求項１または２に記載の方法によって得られ得るもしくは得られた、請求項２３から２６のいずれか一項に記載のスプレー粉末、または請求項１または２に記載の方法によって得られ得るもしくは得られたスプレー粉末。
【請求項２８】
成形物中に含まれる、請求項２３から２７のいずれか一項に記載のスプレー粉末。
【請求項２９】
請求項２３から２７のいずれか一項に記載のスプレー粉末を含む成形物。
【請求項３０】
触媒として、触媒担持体として、または触媒前躯体として、触媒の製造のための方法が、スプレー粉末に少なくとも１種の亜鉛含有化合物を含浸させることを含む、請求項２３から２８のいずれか一項に記載のスプレー粉末または請求項２９に記載の成形物を使用する方法。