(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性物質の貯蔵に用いる部材を製造する放射性物質貯蔵部材の製造方法において、
アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、
冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、
予備成形体を無加圧状態で真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとする工程と、
７５％以上９５％以下の重量密度の前記ビレットを熱間押出する工程と、
を含み、熱間押出のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材とすることを特徴とする放射性物質貯蔵部材の製造方法。
【請求項２】
放射性物質の貯蔵に用いる部材を製造する放射性物質貯蔵部材の製造方法において、
アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、
冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、
予備成形体を無加圧状態でステップ昇温させながら真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとする工程と、
誘導加熱手段によりビレットを加熱する工程と、
誘導加熱した７５％以上９５％以下の重量密度のビレットをダイスによって押出成形する工程と、
を含み、熱間押出のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材とすることを特徴とする放射性物質貯蔵部材の製造方法。
【請求項３】
放射性物質の貯蔵に用いる部材を製造する放射性物質貯蔵部材の製造方法において、
アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、
冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、
予備成形体を無加圧状態でステップ昇温させながら真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとする工程と、
真空焼結時の熱を用いて７５％以上９５％以下の重量密度のビレットを押出成形する工程と、
を含み、熱間押出のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材とすることを特徴とする放射性物質貯蔵部材の製造方法。
【請求項４】
さらに、前記予備成形体の重量密度を、７５％以上９５％以下としたことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一つに記載の放射性物質貯蔵部材の製造方法。
【請求項５】
さらに、上記混合に、メカニカルアロイングを用いることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一つに記載の放射性物質貯蔵部材の製造方法。
【請求項６】
さらに、メカニカルアロイングにボールミリングを用いると共に予め供試材に添加する元素が主成分のボールを用いて、ボールミリング中のボールの磨耗により前記アルミニウムマトリックス中に前記ボールの元素の添加を行うようにしたことを特徴とする請求項５に記載の放射性物質貯蔵部材の製造方法。
【請求項７】
アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合した混合粉末を重量密度が７５％〜９５％になるように成形したものであり、且つ粉末同士がステップ昇温させながら行う真空焼結により融着して重量密度が７５％以上９５％以下で熱間押出し成形されることを特徴とする放射性物質貯蔵部材の押出成形用ビレット。
【請求項８】
メカニカルアロイングによりアルミニウム粉末を扁平化すると共に当該アルミニウム粉末に対して粉砕したボロンまたはボロン化合物を折り込むように分散した混合粉末を重量密度が７５％〜９５％になるように成形したものであり、且つ粉末同士がステップ昇温させながら行う真空焼結により融着して重量密度が７５％以上９５％以下で熱間押出し成形されることを特徴とする放射性物質貯蔵部材の押出成形用ビレット。
【請求項９】
アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末との混合粉末を冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により成形した予備成形体を無加圧状態でステップ昇温させながら真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとし、このビレットを誘導加熱手段により加熱して、重量密度が７５％以上９５％以下の前記ビレットを熱間押出成形し、当該熱間押出成形のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材としたことを特徴とする使用済み燃料集合体を収容する角パイプ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、燃焼を終えた使用済み核燃料集合体を収容、貯蔵するものであってキャスクやラックを構成する放射性物質貯蔵部材の製造方法および押出成形用ビレット、並びに使用済み燃料集合体を収容する角パイプに関する。
【０００２】
【従来の技術】
核燃料サイクルの終期にあって燃焼を終え使用できなくなった核燃料集合体を、使用済み核燃料という。現在、この使用済み核燃料は、再処理するまで貯蔵施設において貯蔵管理されている。たとえば、燃料プールによる貯蔵方式においては、プール内に角パイプを束ねたＳＵＳラックを沈め、この角パイプ内に使用済み燃料集合体を収容することにより、冷却効果、遮蔽効果、未臨界性などの要求を満たようにしている。
【０００３】
近年では、ラックを構成する角パイプとして、ステンレス材にボロンを添加したものが用いられ始めている。このような角パイプを用いれば、角パイプの間に配置していた中性子吸収材を省略できるから、角パイプ間の隙間を埋めることができる。このため、プールのピット内に挿入できる角パイプの本数が増えるから、その分、使用済み燃料集合体の収容数を増加させることができる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
このような角パイプは、キャスク、横型サイロ、プール、ボールドなどの各種貯蔵方式に適用することができるが、ラックを構成するにしてもその生産すべき本数が多いので、角パイプを効率的に生産できる技術が要求されている。また、使用済み燃料集合体から発生する中性子を吸収する必要があるので、角パイプの構造に健全性が要求される。
【０００５】
また、角パイプは、使用済み燃料集合体を貯蔵する際に使用するものであるが、当該角パイプ式のラックの他に平板式のラックが知られており、このような平板式のラックにおいても効率的な生産性および構造の健全性が要求されている。この発明は、このような角パイプなどの製造方法に関するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上述の目的を達成するために、請求項１にかかる放射性物質貯蔵部材の製造方法は、放射性物質の貯蔵に用いる部材を製造する放射性物質貯蔵部材の製造方法において、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、予備成形体を無加圧状態で真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとする工程と、７５％以上９５％以下の重量密度の前記ビレットを熱間押出する工程と、を含み、熱間押出のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材とすることを特徴とする。
【０００７】
アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合して当該混合粉末を冷間静水圧成形法（ＣＩＰ：Ｃｏｌｄ  Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ  Ｐｒｅｓｓ）により予備成形する。予備成形を行うことにより、成形密度のばらつきを少なくできる。また、予備成形体を無加圧下で真空焼結する。これにより、ＨＩＰ（Ｈｏｔ  Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ  Ｐｒｅｓｓ）のときのようにキャニングする必要がないため、真空焼結した後に外削などの機械加工をせずに済む。また、ホットプレスのときのような型内に入れてプレスする必要がない。このため、加工工程を大幅に削減され、ビレットの製造が容易になる。また、使用済み燃料貯蔵部材としては、たとえば、バスケットを構成する角パイプあるいは平板式ラックを構成する板状部材を挙げることができる。
【０００８】
また、請求項２にかかる放射性物質貯蔵部材の製造方法は、放射性物質の貯蔵に用いる部材を製造する放射性物質貯蔵部材の製造方法において、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、予備成形体を無加圧状態でステップ昇温させながら真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとする工程と、誘導加熱手段によりビレットを加熱する工程と、誘導加熱した７５％以上９５％以下の重量密度のビレットをダイスによって押出成形する工程と、を含み、熱間押出のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材とすることを特徴とする。
【０００９】
冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形することで、予備成形体の重量密度が増加する。この状態で無加圧下の真空焼結を施し、粉体同士が融着して予備成形体全体で電気伝導度が向上する。これによって予備成形体に誘導電流が流れやすくなり、誘導加熱が効率的に行われるようになる。
【００１０】
また、請求項３にかかる放射性物質貯蔵部材の製造方法は、放射性物質の貯蔵に用いる部材を製造する放射性物質貯蔵部材の製造方法において、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、予備成形体を無加圧状態でステップ昇温させながら真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとする工程と、真空焼結時の熱を用いて７５％以上９５％以下の重量密度のビレットを押出成形する工程と、を含み、熱間押出のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材とすることを特徴とする。
【００１１】
真空焼結時の熱を利用して熱間押出することで、再加熱の必要性がなくなる。このため、放射性物質貯蔵部材の製造をより簡易化することができる。なお、この発明は、真空焼結工程と押出工程とが近接したラインによって連続的に行われるときに有効であるが、真空焼結時の熱が利用できる限りにおいて、両工程のラインが離れた場所にあっても問題ない。
【００１２】
また、請求項４にかかる放射性物質貯蔵部材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵部材の製造方法において、さらに、前記予備成形体の重量密度を、７５％以上９５％以下としたことを特徴とする。
【００１３】
重量密度が７５％以上９５％以下の場合であっても、真空焼結により粉末同士を融着させるため押出工程における搬送作業中などで割れが発生したりしない。したがって、当該範囲の重量密度で予備成形したものでも、角パイプや板材を健全な状態で押し出すことが可能となる。なお、重量密度とは、物体の重さをその体積でわったものをいう。
【００１４】
また、請求項５にかかる放射性物質貯蔵部材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵部材の製造方法において、さらに、上記混合に、メカニカルアロイングを用いることを特徴とする。中性子吸収材、たとえば、ボロンまたはボロン化合物は、その平均粒径が数μｍ程度に小さいと、混合時に凝集して偏析することが判っている。このため、通常の焼結においては、平均粒径が十数μｍ以上のボロンまたはボロン化合物を使用するようにしている。しかし、平均粒径が大きいと使用済み燃料貯蔵部材の強度が低下してしまう。
【００１５】
そこで、この製造方法では、メカニカルアロイングを用いてアルミニウム粉末と中性子吸収材粉末をと混合するようにした。当該メカニカルアロイングには、各種のボールミリング装置を用いることができる。ボールミリングを行うことでアルミニウム粉末が次第に折りたたまれ、扁平な形状に変化する。また、中性子吸収材は、ボールミリングにより粉砕されて初期の平均粒径に比べて相当程度小さくなり、アルミニウムマトリックス中にすり込まれつつ分散する。これにより、中性子吸収材を微細かつ均一に分散させることができ、使用済み燃料貯蔵部材の機械的強度を向上させることができる。
【００１６】
また、請求項６にかかる放射性物質貯蔵部材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵部材の製造方法において、さらに、メカニカルアロイングにボールミリングを用いると共に予め供試材に添加する元素が主成分のボールを用いて、ボールミリング中のボールの磨耗により前記アルミニウムマトリックス中に前記ボールの元素の添加を行うようにしたことを特徴とする。
【００１７】
ボールミリングを行うとボールどうしの衝突により当該ボールが磨耗してその成分が粉黛に混じってしまう。そこで、もともと添加する予定の元素を主成分とするボールを用いて、ボールの磨耗に乗じて元素の添加を行うようにした。このようにすれば、製造工程の手間を省くことが可能になる。
【００１８】
また、請求項７にかかる放射性物質貯蔵部材の押出成形用ビレットは、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合した混合粉末を重量密度が７５％〜９５％になるように成形したものであり、且つ粉末同士がステップ昇温させながら行う真空焼結により融着して重量密度が７５％以上９５％以下で熱間押出し成形されることを特徴とする。
【００１９】
冷間で予備成形した状態では粉末同士が融着しておらず電気伝導度が低いが、これを真空焼結することにより粉末同士が融着してビレット全体として誘導電流が流れるようになる。このため、ビレットの誘導加熱の速度を向上させ且つ均一に加熱できるようになるから、放射性物質貯蔵部材の製造工程が簡易化される。また、重量密度は７５％〜９５％で十分であり、焼結により粉末同士が融着しているため、押出成形工程における搬送作業中などに割れ等が発生することなく、健全な押出成形が行える。また、押出成形時に空隙がつぶれて略１００％の重量密度となるため、焼結時に重量密度を上げる必要はない。
【００２０】
また、請求項８にかかる放射性物質貯蔵部材の押出成形用ビレットは、メカニカルアロイングによりアルミニウム粉末を扁平化すると共に当該アルミニウム粉末に対して粉砕したボロンまたはボロン化合物を折り込むように分散した混合粉末を重量密度が７５％〜９５％になるように成形したものであり、且つ粉末同士がステップ昇温させながら行う真空焼結により融着して重量密度が７５％以上９５％以下で熱間押出し成形されることを特徴とする。
【００２１】
このような中性子吸収材粉末を焼結することにより、焼結時における中性子吸収材粉末の凝集を防止することができる。また、メカニカルアロイングによりボロンを微細に粉砕し、これをアルミニウム粉末に折り込むように分散させているので、かかる粉末を用いて製造した放射性物質貯蔵部材は、その機械的強度が優れたものになる。
【００２２】
また、請求項９にかかる使用済み燃料集合体を収容する角パイプは、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末との混合粉末を冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により成形した予備成形体を無加圧状態でステップ昇温させながら真空焼結して重量密度が７５％以上９５％以下のビレットとし、このビレットを誘導加熱手段により加熱して、重量密度が７５％以上９５％以下の前記ビレットを熱間押出成形し、当該熱間押出成形のつぎに引張矯正してから切断して製品としての放射性物質貯蔵部材としたことを特徴とする。
【００２３】
【発明の実施の形態】
以下、この発明にかかる放射性物質貯蔵部材の製造方法および押出成形用ビレットの実施の形態につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、この実施の形態によりこの発明が限定されるものではない。
【００２４】
（実施の形態１）
［角パイプの構造］
図１は、角パイプを示す断面図である。この角パイプ１は、断面が正方形をしており、ＡｌまたはＡｌ合金粉末に中性子吸収性能を持つＢまたはＢ化合物の粉末を添加したアルミニウム複合材またはアルミニウム合金により構成されている。また、中性子吸収材には、ボロンの他にカドミウム、ハフニウム、希土類元素などの中性子吸収断面積の大きなものを用いることができる。沸騰水型炉（ＢＷＲ）の場合には、主にＢまたはＢ化合物が用いられるが、加圧水型炉（ＰＷＲ）の場合には、Ａｇ−Ｉｎ−Ｃｄ合金が用いられる。Ｂを分散形材料として用いる場合は、加工しやすくするため７重量％以下にするのが好ましい。また、Ａｇ−Ｉｎ−Ｃｄ合金の組成は、Ｉｎを１５重量％、Ｃｄを５重量％にするのが一般的である。希土類元素には、ユーロピウム、ディスプロシウム、サマリウム、ガドリニウムなどの酸化物を用いることができる。
【００２５】
［角パイプの製造方法］
つぎに、角パイプ１の具体的な製造方法の一例について説明する。図２は、この発明の実施の形態１にかかる角パイプの製造方法を示すフローチャートである。まず、アトマイズ法などの急冷凝固法によりＡｌまたはＡｌ合金粉末を作製すると共に（ステップＳ２０１）、ＢまたはＢ化合物の粉末を用意し（ステップＳ２０２）、これら両粒子をクロスロータリーミキサー、Ｖミキサー、リボンミキサー、パグミキサー等によって１０〜２０分間混合する（ステップＳ２０３）。なお、混合は、アルゴン雰囲気中で行うようにしてもよい。また、用いるアルミニウム粉末の平均粒径は３５μｍ、Ｂ４Ｃの平均粒径は１０μｍ程度である。
【００２６】
前記ＡｌまたはＡｌ合金には、純アルミニウム地金、Ａｌ−Ｃｕ系アルミニウム合金、Ａｌ−Ｍｇ系アルミニウム合金、Ａｌ−Ｍｇ−Ｓｉ系アルミニウム合金、Ａｌ−Ｚｎ−Ｍｇ系アルミニウム合金、Ａｌ−Ｆｅ系アルミニウム合金などを用いることができる。また、前記ＢまたはＢ化合物には、Ｂ４Ｃ、Ｂ２Ｏ３などを用いることができる。ここで、アルミニウムに対するボロンの添加量は、１．５重量％以上、９重量％以下とするのが好ましい。１．５重量％以下では十分な中性子吸収能が得られず、９重量％より多くなると引っ張りに対する延びが低下するためである。
【００２７】
つぎに、混合粉末をラバーケース内に入れて封入し、ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ  ＩｓｏｓｔａｔｉｃＰｒｅｓｓ）により常温で全方向から均一に高圧をかけ、粉末成形を行う（ステップＳ２０４）。ＣＩＰの成形条件は、成形圧力を１０００ｋｇ／ｃｍ２〜２０００ｋｇ／ｃｍ２とする。ＣＩＰ処理により、粉状体の体積は約２割ほど減少し、その予備成形体の直径が６００ｍｍ、長さが１５００ｍｍになるようにする。ＣＩＰによって全方向から均一に圧力を加えることにより、成形密度のばらつきが少ない高密度な成形品を得ることができる。また、ＣＩＰ工程において、予備成形体の重量密度が７５％〜９５％となるように成形を行う。
【００２８】
また、ＣＩＰに代えて、一軸方向の高圧プレスによって予備成形体を成形することもできる。具体的には、上記混合粉末をプレス機にセットした型内に入れ、５０００ｔｏｎから１００００ｔｏｎの高い成形圧力をもって予備成形体を成形する。このように極めて高い圧力をもってプレスすることで、予備成形体の成形密度が均一化される。この成形密度の均一化の程度は、上記ＣＩＰ工程によって得られる程度と略同等となるようにするのが好ましく、そのときは目的の成形密度を基準として上記成形圧力を決定すればよい。また、ＣＩＰと比較して、ラバーケース内に混合粉末を入れて真空引きする必要がなく、型内に混合粉末を入れて押し固めれば済むので、比較的簡単に予備成形作業を行うことができる。
【００２９】
つぎに、予備成形体を焼結炉内に入れて真空引きし、無加圧状態で焼結を行う（ステップＳ２０５）。真空焼結時の真空度は１０−１Ｔｏｒｒ程度とし、温度は５５０℃〜６００℃とする。焼結温度の保持時間は５時間〜１０時間の間で適宜設定する。ここで、焼結温度は、脱気しつつ１００℃ピッチでステップ昇温させる。加熱には、焼結炉に設けた黒鉛ヒーターを用いる。この真空焼結によって仮に固めた粉末同士が融合してネックを形成し、押出用のビレットとなる。また、真空焼結の際にＨＩＰやホットプレスのような加圧は行わないので、焼結体の重量密度は予備成形時と殆ど変わらず、７５％〜９５％の状態を維持している。さらに、真空焼結によってビレットの酸化が防止され、且つキャニングを省略できるため、缶代が節約でき、缶除去のための外削、端面削等の切削工程が不要になると共に、それに付随する缶封入等の製造工程を省略することができる。
【００３０】
そして、ポートホール押出機を用いて当該ビレットを熱間押出しする（ステップＳ２０６）。この場合の押出条件として、加熱温度を５００℃〜５２０℃、押出速度を５ｍ／ｍｉｎとする。なお、この条件は、Ｂの含有量により適宜変更する。ポートホール押出機の押出力は、５０００ｔｏｎ〜６０００ｔｏｎとする。図３は、ポートホール押出機のダイス構成図であり同図（ａ）が軸方向断面図、（ｂ）が径方向断面図である。ポートホール押出機３００は、ダイス３０１およびコンテナ３０２と、コンテナ３０２の周囲に設置した誘導加熱用の高周波コイル３０３とを備えている。高周波コイル３０３にＲＦ電流を流すことで、ダイス３０１内のビレットＢを誘導加熱することができる。ダイス３０１はメス型３０４とオス型３０５とからなり、オス型３０５のマンドレル３０６をメス型３０４に挿入することで押出形状が四角形のベアリング３０７が形成される。マンドレル３０６は、オス型３０５の周囲から延出した４本のブリッジ３０８により支持され、ブリッジ３０８間に４つのポート３０９を形成する。
【００３１】
前記誘導加熱は、ビレットＢに誘導電流を発生させることで加熱するものであるが、加熱対象であるビレットＢは上記真空焼結工程において各混合粉末を融合させた状態としているため、誘導電流がビレットＢ全体として発生し効率的な加熱が可能となる。実際に供試材として、重量２５１０ｇ、寸法φ８９ｍｍ×１７５ｍｍ、体積１１００ｍｍ３、相対密度８５％となる２つの予備成形体をＣＩＰにより作成し、その一方にのみ真空焼結を行い両者を比較した。この結果、ＣＩＰのみで固めた供試材の電気伝導度は７％であったが、真空焼結を施した供試材は３７％となり５倍以上の電気伝導度を示した。
【００３２】
さらに、この供試材を誘導加熱したところ、真空焼結を施した供試材の場合、誘導加熱の昇温プログラム（２００℃／ｍｉｎで５２０℃まで昇温後、一定時間保持）通りに温度上昇し、供試材のエッジ部、中間部の表面および内部中心における温度のばらつきが少なく、どの位置でも略均一に温度上昇していることが判った。一方、ＣＩＰのみで固めた供試材の場合、昇温プログラム通りに昇温できず昇温速度が５０℃／ｍｉｎ程度に留まった。これにより、電気伝導度の向上が押出時の誘導加熱時間に関係し、本発明のように真空焼結を施すことで昇温プログラムに追従して温度上昇させることが可能であることが判った。その結果、真空焼結することで誘導加熱の効率が飛躍的に高まり、ビレットの押出速度を向上できるという利点が得られる。
【００３３】
そして、コンテナ内で誘導加熱されたビレットＢは、後方からポンチにより押され、ブリッジ３０８により一旦４分割されてポート３０９を通過する。続いて、ポート３０９からベアリング３０７に至るまでに再び一体化し、ベアリング３０７によって所定の押出形状をした角パイプ１として押し出される。このとき、ビレットＢの重量密度は７５％〜９５％であるが、押出成形することで角パイプ１の重量密度が、押出時に粉末粒子間の空隙がつぶされるため略１００％となる。
【００３４】
つぎに、押出成形後、引張矯正を施すと共に（ステップＳ２０７）、非定常部および評価部を切断し、製品とする（ステップＳ２０８）。完成した角パイプ１は、図１に示すように、断面の一辺が１６２ｍｍ、内側が１５１ｍｍの四角形状となる。なお、上記製造工程は、ビレットの成形工程と押出工程とが別の場所で行われるか、または時間をおいて行われる場合に有用である。
【００３５】
また、真空焼結ラインと押出ラインが連続した製造ライン等のように真空焼結工程と押出工程とが時間的に近接して行われる場合、真空焼結時に５５０℃〜６００℃まで温度上昇させているため、焼結終了後、少なくとも押出温度である５００℃以上となる熱領域でコンテナ内に挿入し、そのまま押出すようにしてもよい。具体的には、真空炉内からビレットを取り出し、このビレットの温度が下がらないうちに押出機まで搬送する。そして、押出機によって角パイプ１に押出成形する。なお、加熱したビレットを空気中に曝しても、短時間であれば酸化による影響を殆ど無視できるので、角パイプ１の性能に影響することは殆どない。好ましくは、ビレットを真空炉から取り出し、１５分以内に押し出すようにすれば、酸化の影響が殆ど問題ではなくなる。以上のようにすれば、誘導加熱によってビレットを再加熱する必要がないため、さらに製造工程を簡略化することができる。
【００３６】
この場合も、真空焼結によってビレットの酸化が防止され、且つキャニングを省略できるため、缶代が節約でき、缶除去のための切削工程が不要になると共に、それに付随する缶封入等の製造工程を省略することができる。また、真空焼結時の温度が下がらないような保温チャンバー内に一時的かつ短時間保管し、少なくとも５００℃以上の温度領域でビレットを押出機のコンテナ内に移すようにしてもよい。この場合は、真空焼結ラインと押出ラインとが連続している必要はなく、場所的に離れていても問題ない。さらに、真空焼結ラインと押出ラインとの距離が小さく、ビレットの搬送時間が短かければ、上記同様に真空加熱の熱によって押出成形を行うことができることはいうまでもない。
【００３７】
また、上例では押出機に、圧縮率が高く、アルミニウムなどの軟質材の複雑形状押出しに適したポートホール押出機を用いたが、これに限定されない。たとえば、固定または移動マンドレル方式を採用してもよい。また、直接押出しの他、静水圧押出しを行うようにしてもよく、当事者の可能な範囲で適宜選択することができる。さらに、生産効率は低いが、上記誘導加熱に代えて、ビレットを加熱炉内でバッチ処理するようにしてもよい。
【００３８】
（実施の形態２）
上記では角パイプ１を構成する材料としてボロンを添加したアルミニウム合金を用いている。ここで、添加元素であるＢ４Ｃの平均粒径が大きいと角パイプ１の強度が低くなり、その一方、Ｂ４Ｃの平均粒径を小さくするとＢ４Ｃどうしが凝集して偏析するため、中性子吸収能の低下や加工性の悪化が生じてしまう。上記の通り、Ａｌ粉末の平均粒径は８０μｍでありＢ４Ｃ粉末の平均粒径は９μｍであって、当該Ｂ４Ｃの粒径を９μｍとしたのは、これ以上粒径を小さくするとＢ４Ｃ粉末の凝集が進んで偏析が生じやすくなるからである。そこで、この実施の形態２では、上記実施の形態１における混合機に代えて、高エネルギーボールミリング（メカニカル・アロイング）を用いることで、Ｂ４Ｃ粉末の微細化および均一分散化を図るようにした。
【００３９】
当該高エネルギーボールミリングには、一般的な転動ミル、揺動ミルおよびアトライターミルを用いることができるが、以下ではアトライターミルを例示する。図４は、この発明の実施の形態２にかかる角パイプ１の製造方法に用いるアトライターミルの構成図である。アトライターミル３０の容器３１には１５０リットルの容量のものを用いる。当該容器３１の壁内にはウォータージャケット３２が形成されている。ウォータージャケット３２内にはポンプなどの給水器３３から適量の冷却水を供給する。アトライター３４は、上方に配置した駆動モータ３５と減速機３６を介して結合している。容器３１の上面には、容器３１中を不活性ガスであるアルゴン（Ａｒ）雰囲気にするため、流入口３７および流出口３８が設けられている。流入口３７にはアルゴンガスのガスボンベ３９が接続され、流出口３８にはホース４０を接続して水中に入れ、大気の逆流を防止する。また、このボールミリングに使用するボール４１には、炭素鋼ベースの軸受鋼（ＳＵＪ−２）を用いる。
【００４０】
つぎに、実際に高エネルギー粉末を製造する場合の条件として、前記容器３１内に入れるボール４１の量を４５０ｋｇ、当該ボール４１の径を３／８インチとした。また、アトライター３４の回転数は３００ｒｐｍとし、さらに、０．５リットル／ｍｉｎのアルゴンを連続的に流して容器３１内を不活性ガス雰囲気とした。また、ボールミリングの前に、その助剤として粉末１ｋｇに対して３０ｃｃのエタノールあるいはメタノールを投入した。前記容器３１内に投入する粉末の量は、１５ｋｇとした。このうち、Ｂ４Ｃの投入量は０．７５ｋｇ（５重量％）とした。また、使用するＡｌ粉末には、平均粒径が３５μｍのものを用い、Ｂ４Ｃ粉末には、平均粒径が９μｍのものを用いた。ボールミリングの時間は１ｈから１０ｈの範囲で適宜選択するようにした。
【００４１】
ボールミリングの過程において、投入したアルミニウムは、ボール４１の衝撃を受けることによってつぶされ、かつ折りたたまれ、扁平形状になる。このため、アルミニウムの外径は一面方向に広がって８０μｍ程度になる。一方、Ｂ４Ｃ粉末は、ボールミリングによって破砕され、その粒径が０．５μｍ〜１．０μｍ程度まで小さくなると共にアルミニウムマトリックス中に均一にすり込まれてゆく。
【００４２】
つぎに、ボールミリングの過程で、ボール４１どうしの衝突により当該ボール４１が磨耗してその成分が不純物として混じることがある。そこで、ボール４１の成分に予め不純物として添加する元素を含めておき、ボールミリングの過程で当該元素を添加するようにしてもよい。この元素としては、たとえば、ジルコンなどを挙げることができる。ボールミリングの終了後は、容器３１内から高エネルギー粉末を取りだし、ホットプレス工程、押出し工程に進み、図１に示すような角パイプ１を成形する。
【００４３】
以上、この角パイプ１の製造方法によれば、Ｂ４Ｃ粉末を微細化、均一化してＡｌ粉末のマトリックス中に分散させることができるので、角パイプ１の強度を向上させることができる。具体的には、上記実施の形態１の方法により得た角パイプ１と比較して、その強度を約１．２〜１．５倍まで向上させることができる。特に、使用済み燃料集合体の重量が大きいＰＷＲ用キャスクの角パイプとして有用である。さらに、高い硬度を有するＢ４Ｃ粉末を微細かつ均一にマトリックス中に分散し、それによってＢ４Ｃ粉末の凝集を防止するようにしているので、押出性を向上することができる。このため、押出用のダイスの磨耗低減にも効果がある。
【００４４】
また、ボールミリングを行うときに、アルコールなどの有機溶剤を投入するようにしてもよく、このようにすることで有機溶剤とアルミニウムとの化合物が添加され、角パイプ１の強度および延性が向上するといった効果がある。
【００４５】
（実施の形態３）
つぎに、使用済み燃料集合体を収容するラックは、上記角パイプ式に代えて平板式にすることもできる。図５は、平板式のラックを示す斜視図である。この平板式ラック６０では、まず、上記実施の形態１または２の製造方法により製作したビレットを押出すことによって幅が３００ｍｍ〜３５０ｍｍ程度の板状部材６１を成形する。続いて、それぞれの板状部材６１に複数のスリット６２を連設する。そして、この板状部材６１をスリット６２部分で縦横交互に係合させて格子状断面を形成する。なお、この平板式ラック６０の場合、上記角パイプ式に比べて板厚が小さくなるので、アルミニウムに分散させるボロンの量を多めにしておく。この平板式ラック６０は、キャスクや使用済み燃料プールのラックなどに用いることができる。
【００４６】
なお、図示しないが、上記実施の形態１または２の製造方法により、板状体を成形でき、この板状体は、平板式ラック６０のみならず、低レベル廃棄物の輸送容器の構造材としても用いることができる。
【００４７】
（実施の形態４）
上記実施の形態１または２では、角パイプ１にボロンを分散させることにより中性子吸収能を与え、使用済み燃料集合体が臨界になるのを防止するようにしている。この実施の形態４では、角パイプ１によらず、使用済み燃料集合体からの中性子を吸収する丸棒材を成形する。丸棒材７０は、図６に示す使用済み燃料集合体７１の制御棒クラスタ案内管７２（または計測管）内に挿入する。この丸棒材７０を挿入することにより所定の中性子吸収能が確保できるから、角パイプ１に多量のボロンを分散させる必要がなくなる。なお、この丸棒材７０の製造には、最終の押出工程におけるダイスの形状が異なるだけであるから、上記実施の形態１または２の製造方法を用いることができる。
【００４８】
（実施の形態５）
つぎに、上記角パイプ１の具体的な使用例について説明する。図７は、キャスクを示す斜視図である。図８は、図７に示したキャスクの軸方向断面図である。図９は、図７に示したキャスクの径方向断面図である。このキャスク１００は、胴本体１０１のキャビティ１０２内面をバスケット１３０の外周形状に合わせて機械加工したものである。
【００４９】
胴本体１０１および底板１０４は、γ線遮蔽機能を有する炭素鋼製の鍛造品である。なお、炭素鋼の代わりにステンレス鋼を用いることもできる。前記胴本体１０１と底板１０４は、溶接により結合する。また、耐圧容器としての密閉性能を確保するため、一次蓋１１０と胴本体１０１との間には金属ガスケットを設けておく。
【００５０】
胴本体１０１と外筒１０５との間には、水素を多く含有する高分子材料であって中性子遮蔽機能を有するレジン１０６が充填されている。また、胴本体１０１と外筒１０５との間には熱伝導を行う複数の銅製内部フィン１０７が溶接されており、前記レジン１０６は、この内部フィン１０７によって形成される空間に流動状態で注入され、冷却固化される。なお、内部フィン１０７は、放熱を均一に行うため、熱量の多い部分に高い密度で設けるようにするのが好ましい。また、レジン１０６と外筒１０５との間には、数ｍｍの熱膨張しろ１０８が設けられる。
【００５１】
蓋部１０９は、一次蓋１１０と二次蓋１１１により構成される。この一次蓋１１０は、γ線を遮蔽するステンレス鋼または炭素鋼からなる円盤形状である。また、二次蓋１１１もステンレス鋼製または炭素鋼製の円盤形状であるが、その上面には中性子遮蔽体としてレジン１１２が封入されている。一次蓋１１０および二次蓋１１１は、ステンレス製または炭素鋼製のボルト１１３によって胴本体１０１に取り付けられている。さらに、一次蓋１１０および二次蓋１１１と胴本体１０１との間にはそれぞれ金属ガスケットが設けられ、内部の密封性を保持している。また、蓋部１０９の周囲には、レジン１１４を封入した補助遮蔽体１１５が設けられている。
【００５２】
キャスク本体１１６の両側には、キャスク１００を吊り下げるためのトラニオン１１７が設けられている。なお、キャスク１００の搬送時には補助遮蔽材１１５を取り外して緩衝体１１８を取り付ける。緩衝体１１８は、ステンレス鋼材により作成した外筒１２０内にレッドウッド材などの緩衝材１１９を組み込んだ構造である。
【００５３】
バスケット１３０は、使用済み核燃料集合体を収容するセル１３１を構成する６９本の角パイプ１からなる。当該角パイプ１には、上記実施の形態１または２にかかる製造方法により製造したものを用いる。図１０は、上記角パイプの挿入方法を示す斜視図である。上記工程により製造した角パイプ１は、キャビティ１０２内の加工形状に沿って順次挿入される。
【００５４】
また、図１０および図８に示すように、キャビティ１０２のうちセル数が５個または７個となる角パイプ列の両側には、それぞれダミーパイプ１３３が挿入されている。このダミーパイプ１３３は、胴本体１０１の重量を軽減すると共に胴本体１０１の厚みを均一化すること、角パイプ１を確実に固定することを目的とする。このダミーパイプ１３３にもボロン入りアルミニウム合金を用い、上記同様の工程により製作する。なお、このダミーパイプ１３３は省略することもできる。
【００５５】
キャスク１００に収容する使用済み核燃料集合体は、核分裂性物質および核分裂生成物などを含み、放射線を発生すると共に崩壊熱を伴うため、キャスク１００の除熱機能、遮蔽機能および臨界防止機能を貯蔵期間中（６０年程度）、確実に維持する必要がある。この実施の形態にかかるキャスク１００では、胴本体１０１のキャビティ１０２内を機械加工して角パイプ１で構成したバスケット１３０の外側を略密着状態（大きな隙間なし）で挿入するようにしており、さらに、胴本体１０１と外筒１０５との間に内部フィン１０７を設けている。このため、燃料棒からの熱は、角パイプ１或いは充填したヘリウムガスを通じて胴本体１０１に伝導し、主に内部フィン１０７を通じて外筒１０５から放出されることになる。
【００５６】
また、使用済み核燃料集合体から発生するγ線は、炭素鋼あるいはステンレス鋼からなる胴本体１０１、外筒１０５、蓋部１０９などにおいて遮蔽される。また、中性子はレジン１０６によって遮蔽され、放射線業務従事者に対する被ばく上の影響をなくすようにしている。具体的には、表面線当量率が２ｍＳｖ／ｈ以下、表面から１ｍの線量当量率が１００μＳｖ／ｈ以下になるような遮蔽機能が得られるように設計する。さらに、セル１３１を構成する角パイプ１には、ボロン入りのアルミニウム合金を用いているので、中性子を吸収して臨界に達するのを防止することができる。
【００５７】
さらに、このキャスク１００によれば、胴本体１０１のキャビティ１０２内を機械加工しバスケット１３０の外周を構成する角パイプ１を略密着状態で挿入するようにしたので、角パイプとキャビティとの対面する面積が広くなり、角パイプ１からの熱伝導を良好にできる。また、キャビティ１０２内の空間領域をなくすことができるから、角パイプ１の収容数が同じであれば、胴本体１０１をコンパクトかつ軽量にすることができる。逆に、胴本体１０１の外径を変えない場合、それだけセル数を確保できるから、使用済み核燃料集合体の収納数を増加することができる。具体的に当該キャスク１００では、使用済み核燃料集合体の収容数を６９体にでき、かつキャスク本体１１６の外径を２５６０ｍｍ、重量を１２０ｔｏｎに抑えることができる。
【００５８】
また、上記実施の形態では、角パイプ１を束ねてバスケット１３０を構成したが、この角パイプ１を千鳥状或いは市松模様状に配置してバスケットを構成してもよい。そのとき、角パイプ１のエッジ部分には、相互に噛み合って固定できる構造を設けるのが好ましい。
【００５９】
（実施の形態６）
続いて、上記角パイプの他の使用例について説明する。図１１は、ＰＷＲ用の使用済み燃料プールを示す斜視図である。この使用済み燃料プール２００は、上記実施の形態１または２により製造した角パイプ１を複数立設し、その上下部分をサポート板２０１により支持したラック２０２を備えている。ラック２０２は、鉄筋コンクリート製のピット２０３内に設置されており、当該ピット２０３内面は、ピット水の漏洩防止のためにステンレス鋼鈑のライニング２０４により内張りされている。
【００６０】
また、このピット２０３内は、常時、ホウ酸水により満たされている。この使用済み燃料プール２００は、上記角パイプ１を用いて構成しているので、中性子吸収能が高く、かつその構造の健全性を確保できる。このため、使用済み燃料集合体が臨界に達するのを有効に防止することができる。さらに、Ｂ−ＳＵＳ製の角パイプをＢ−Ａｌ製の角パイプに置きかえることで、燃料プール内の異常時荷重を大幅に軽減できるので、貯蔵施設の安全性を向上できる。
【００６１】
なお、燃料プール内のラック２０２として用いる場合、現状用いているＢ−ＳＵＳ製の角パイプのｐＨが約３．０であるのに対し、Ｂ−Ａｌ製の角パイプ１のｐＨが約４．５であり、ホウ酸水が酸性であるため隙間腐食を生じさせる可能性がある。このため、燃料プールの水環境をマイルドにするのが好ましい。
【００６２】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明の放射性物質貯蔵部材の製造方法（請求項１）では、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程とを含むようにしたので、放射性物質貯蔵部材の製造を簡略化できる。
【００６３】
また、この発明の放射性物質貯蔵部材の製造方法（請求項２）では、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、冷間静水圧成形法または一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、予備成形体を無加圧状態で真空焼結してビレットとする工程と、誘導加熱手段によりビレットを加熱する工程と、誘導加熱したビレットをダイスによって押出成形することで、使用済み燃料集合体収納用のバスケットを構成する角パイプ若しくは板材、または使用済み燃料の案内管に挿入する棒体を成形する工程とを含む。また、使用済み燃料集合体を収容する角パイプ（請求項９）では、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末との混合粉末を冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により成形した予備成形体を無加圧状態で真空焼結してビレットとし、このビレットを誘導加熱手段により加熱して押出成形した。これにより、誘導加熱が効率的に行われ、製造工程が簡略化されると共に効率的にビレットの押出成形が行える。
【００６４】
また、この発明の放射性物質貯蔵部材の製造方法（請求項３）では、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合する工程と、冷間静水圧成形法または冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形する工程と、予備成形体を無加圧状態で真空焼結してビレットとする工程と、真空焼結時の熱を用いてビレットを押出成形することで、使用済み燃料集合体収納用のバスケットを構成する角パイプ若しくは板材、または使用済み燃料の案内管に挿入する棒体を成形する工程とを含むので、ビレットの再加熱が不要になり、製造工程を簡略化できる。
【００６５】
また、この発明の放射性物質貯蔵部材の製造方法（請求項４）では、予備成形体の重量密度を７５％以上９５％以下としても、健全な押出成形を行うことができる。
【００６６】
また、この発明の放射性物質貯蔵部材の製造方法（請求項５）では、メカニカルアロイングを用いてアルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合するようにしたので、アルミニウムマトリックス中に中性子吸収材粉末が微細化した状態で均一に分散する。このため、使用済み燃料貯蔵部材の機械的強度が向上する。
【００６７】
また、この発明の放射性物質貯蔵部材の製造方法（請求項６）では、ボールミリングに用いるボールは添加予定の元素が主成分であるので、ボールミリングの過程で供試材に添加したい元素をこの過程で添加することができる。このため、製造工程を簡略化することができる。
【００６８】
また、この発明の放射性物質貯蔵部材の押出成形用ビレット（請求項７）では、アルミニウム粉末と中性子吸収材粉末とを混合した混合粉末を重量密度が７５％〜９５％になるように成形したものであり、且つ粉末同士が焼結により融着しているので、ビレットの誘導加熱が容易になり、放射性物質貯蔵部材の製造工程が簡易化される。
【００６９】
また、この発明の放射性物質貯蔵部材の押出成形用ビレット（請求項８）では、メカニカルアロイングによりアルミニウム粉末を扁平化すると共に当該アルミニウム粉末に対して粉砕したボロンまたはボロン化合物を折り込むように分散した混合粉末を重量密度が７５％〜９５％になるように成形したものであり、且つ粉末同士が焼結により融着しているので、焼結時の凝集を防止できる。このため、これを用いて押出成形した放射性物質貯蔵部材の成分は均質になり、機械的強度を向上できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】角パイプを示す断面図である。
【図２】この発明の実施の形態１にかかる角パイプの製造方法を示すフローチャートである。
【図３】ポートホール押出機のダイス構成図であり同図（ａ）が軸方向断面図、（ｂ）が径方向断面図である。
【図４】この発明の実施の形態２にかかる製造方法を実施するための、粉末製造装置の概略構成を示す図である。
【図５】平板式のラックを示す斜視図である。
【図６】使用済み燃料集合体を示す説明図である。
【図７】キャスクを示す斜視図である。
【図８】図７に示したキャスクの径方向を示す断面図である。
【図９】図７に示したキャスクの軸方向を示す断面図である。
【図１０】角パイプの挿入方法を示す斜視図である。
【図１１】ＰＷＲ用の使用済み燃料プールを示す斜視図である。
【符号の説明】
１  角パイプ
１００  キャスク
１０１  胴本体
１０２  キャビティ
１０４  底板
１０５  外筒
１０６  レジン
１０７  内部フィン
１０８  熱膨張しろ
１０９  蓋部
１１０  一次蓋
１１１  二次蓋
１１５  補助遮蔽体
１１６  キャスク本体
１１７  トラニオン
１１８  緩衝体
１３０  バスケット
１３１  セル
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
0003553520.tif 000007
【図７】
0003553520.tif 000008
【図８】
0003553520.tif 000009
【図９】
0003553520.tif 000010
【図１０】
0003553520.tif 000011
【図１１】
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