(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の粉体の集合体を含む第１シート層と、前記第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を含む第２シート層とを備える複合積層体であって、
前記第２シート層は前記第１シート層によって挟層され、複合積層体の両主面は前記第２シート層によってさらに与えられ、前記複合積層体の内部に積層される第２シート層の厚みは、前記複合積層体の主面に与えられる第２シート層の厚みより厚く、
前記第１シート層に含まれる前記第１の粉体の集合体の一部が前記第２シート層に拡散あるいは流動することによって互いに固着されていることを特徴とする複合積層体。
【請求項２】
前記複合積層体の内部に積層される前記第２シート層の厚みは、前記複合積層体の主面に与えられる前記第２シート層の厚みに対して１．７５ないし２．６７倍であることを特徴とする、請求項１に記載の複合積層体。
【請求項３】
前記第１シート層の厚みは互いに実質的に同じであることを特徴とする、請求項１または２に記載の複合積層体。
【請求項４】
前記第１の粉体の集合体はガラスを含み、前記第２の粉体の集合体はセラミック粉末を含むことを特徴とする請求項１ないし３の何れかに記載の複合積層体。
【請求項５】
前記複合積層体の主面および／または内部に、導電膜をさらに備え、前記第１シート層、前記第２シート層および導電膜をもって回路基板を構成することを特徴とする請求項１ないし４の何れかに記載の複合積層体。
【請求項６】
少なくとも一方の主面に沿って開口を位置させているキャビティをさらに備えていることを特徴とする、請求項１ないし５の何れかに記載の複合積層体。
【請求項７】
第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層と、前記第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層とを備える生の複合積層体であって、前記生の第２シート層は前記生の第１シート層によって挟層され、前記生の複合積層体の両主面は前記生の第２シート層によってさらに与えられ、前記生の複合積層体の内部に積層される生の第２シート層の厚みは、前記複合積層体の主面に与えられる生の第２シート層の厚みより厚い、生の複合積層体を用意する第１のステップと、
前記生の第１シート層に含まれる前記第１の粉体の集合体の一部を溶融させて、これを前記生の第２シート層に拡散あるいは流動させ、前記生の第１シート層と前記生の第２シート層を互いに固着させるように、前記第２の粉体の集合体を焼結させないが前記第１の粉体の集合体の一部を溶融させ得る温度で、前記生の複合積層体を焼成する第２のステップとを備えることを特徴とする、複合積層体の製造方法。
【請求項８】
前記第１のステップにおいて、前記生の複合積層体の内部に積層される前記生の第２シート層の厚みは、前記生の複合積層体の主面に与えられる前記第２シート層の厚みに対して１．７５ないし２．６７倍であることを特徴とする、請求項７に記載の複合積層体の製造方法。
【請求項９】
第１の粉体の集合体を用意する工程と、前記第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を用意する工程と、前記第１の粉体の集合体を含む第１のグリーンシートを成形する工程と、前記第１のグリーンシート上に、前記第２の粉体の集合体を含む第２のグリーンシートを成形して生の第１中間積層体を得る工程と、前記生の第１中間積層体を複数積層して生の複合積層体を用意する工程を備える第１のステップと、
前記生の第１シート層に含まれる前記第１の粉体の集合体の一部を溶融させて、これを前記生の第２シート層に拡散あるいは流動させ、前記生の第１シート層と前記生の第２シート層を互いに固着させるように、前記第２の粉体の集合体を焼結させないが前記第１の粉体の集合体の一部を溶融させ得る温度で、前記生の複合積層体を焼成する第２のステップとを備えることを特徴とする、複合積層体の製造方法。
【請求項１０】
第１の粉体の集合体を用意する工程と、前記第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を用意する工程と、前記第２の粉体の集合体を含む第２のグリーンシートを成形する工程と、前記第２のグリーンシート上に、前記第１の粉体の集合体を含む第１のグリーンシートを成形して生の第１中間積層体を得る工程と、前記生の第１中間積層体を複数積層して生の複合積層体を用意する工程を備える第１のステップと、
前記第１シート層に含まれる前記第１の粉体の集合体の一部を溶融させて、これを前記第２シート層に拡散あるいは流動させ、前記生の第１シート層と前記生の第２シート層を互いに固着させるように、前記第２の粉体の集合体を焼結させないが前記第１の粉体の集合体の一部を溶融させ得る温度で、前記生の複合積層体を焼成する第２のステップとを備えることを特徴とする、複合積層体の製造方法。
【請求項１１】
前記第１のステップにおいて、前記第１のグリーンシートは、前記第２のグリーンシートを成形する際のスラリーに対して耐溶剤性を有することを特徴とする、請求項９に記載の複合積層体。
【請求項１２】
前記第１のステップにおいて、前記第２のグリーンシートは、前記第１のグリーンシートを成形する際のスラリーに対して耐溶剤性を有することを特徴とする、請求項１０に記載の複合積層体。
【請求項１３】
前記第１のステップにおいて、第１の粉体の集合体を含む第１のグリーンシート上に、前記第２の粉体の集合体を含む層を成形して、生の第１中間積層体を得る第１工程と、
前記生の第１中間積層体を複数用意し、前記第１のグリーンシート同士が互いに接するように圧着して、生の第２中間積層体を得る第２工程と、
前記生の第２中間積層体を複数用意し、前記第２の粉体の集合体を含む層同士が互いに接するように圧着して生の複合積層体を得る第３工程とを備えることを特徴とする、請求項７，８，９，１１の何れかに記載の複合積層体の製造方法。
【請求項１４】
前記第１のステップにおいて、第２の粉体の集合体を含む第２のグリーンシート上に、前記第１の粉体の集合体を含む層を成形して、生の第１中間積層体を得る第１工程と、
前記生の第１中間積層体を複数用意し、前記第２のグリーンシート同士が互いに接するように圧着して、生の第２中間積層体を得る第２工程と、
前記生の第２中間積層体を複数用意し、前記第２の粉体の集合体を含む層同士が互いに接するように圧着して生の複合積層体を得る第３工程とを備えることを特徴とする、請求項７，８，１０，１２の何れかに記載の複合積層体の製造方法。
【請求項１５】
前記第１のステップにおいて、前記生の複合積層体の主面および／または内部に、導電膜を形成する工程をさらに備えることを特徴とする請求項７ないし１４の何れかに記載の複合積層体の製造方法。
【請求項１６】
前記第１のステップにおいて、前記生の第１中間積層体の少なくとも一方の主面に、導電膜をさらに成形する工程をさらに備えていることを特徴とする、請求項９ないし１５の何れかに記載の複合積層体の製造方法。
【請求項１７】
前記第１のステップにおいて、前記生の第２中間積層体の少なくとも一方の主面に、導電膜をさらに成形する工程をさらに備えていることを特徴とする、請求項１３または１４に記載の複合積層体の製造方法。
【請求項１８】
前記第１のステップにおいて、前記生の第１シート層の厚みは互いに実質的に同じであることを特徴とする、請求項７ないし１７の何れかに記載の複合積層体。
【請求項１９】
前記第１のステップにおいて、前記第１の粉体の集合体はガラスを含み、前記第２の粉体の集合体はセラミック粉末を含むことを特徴とする、請求項７ないし１８の何れかに記載の複合積層体の製造方法。
【請求項２０】
前記生の第２中間積層体の少なくとも一方の主面に沿って開口を位置させるようにキャビティを成形するステップを備えることを特徴とする、請求項７ないし１９に記載の複合積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、複合積層体およびその製造方法に関するもので、特に、焼成による収縮が抑制された複合積層体およびその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、チップ部品等の小型化および軽量化が進んでおり、これを実装する回路基板についても小型化および軽量化が望まれている。このような要望に応えるため、例えばガラスセラミック多層回路基板が有効である。なぜなら、ガラスセラミック多層回路基板によれば、高密度配線および薄層化が可能となり、応じて小型化および軽量化を図ることができるからである。
【０００３】
しかし、このようなガラスセラミック多層回路基板は、焼成工程を経て製造されるものであるが、一般に焼結時において、基板の主面に対して垂直方向の収縮（以下、縦収縮と略す）ならびに水平方向の収縮（以下、横収縮と略す）を伴うため、例えば±０．５％程度の寸法のばらつきが生じているのが現状である。特に、適宜の電子部品を収容するためのキャビティを有するガラスセラミック多層回路基板の場合に、寸法ばらつきがより顕著になる。
【０００４】
そこで、寸法精度の高いガラスセラミック多層回路基板の製造方法として、例えば特開平５−１０２６６６号公報または特開平７−３３０４４５号公報に記載されるように、さらにキャビティを有するガラスセラミック多層回路基板の製造方法として、例えば特開平６−３２９４７６号公報に記載されるように、ガラスセラミック成形体の片面または両面にガラスセラミック成形体の焼結温度では焼結しないグリーンシートを積層した状態とし、この状態で焼成した後、グリーンシートによってもたらされた粉体層を除去する方法が提案されている。
【０００５】
しかしながら、上述したガラスセラミック多層回路基板の製造方法によれば、焼成後において、グリーンシートによる粉体層を除去しなければならないため、このような除去のための煩雑な工程が必要になるばかりでなく、焼成前のガラスセラミック成形体の表面に予め導電膜を形成しておき、これをガラスセラミック成形体の焼成工程において同時に焼成することが不可能である。また、グリーンシートによる粉体層を除去した後のガラスセラミック多層回路基板の表面粗さが大きくなるなどの問題も生じる。
【０００６】
また、特開平９−２６６３６３号公報では、ガラスセラミック層とアルミナ層とを積層した状態で焼成を行ない、ガラスセラミック層のみを焼結させ、アルミナ層を未焼結の状態としながら、ガラスセラミック層に含まれるガラスをアルミナ層の内部に浸入させることにより、アルミナ層を固着させることが記載されている。この場合において、ガラスセラミック層から浸入するガラスは、アルミナ層の全域に行き届くことがなく、アルミナ層のみ固着部分を除去するとともに、表面を研磨することが行なわれ、これらの除去および研磨の後に回路パターンのための導電膜の形成が実施される。◆
したがって、この従来技術によれば、除去および研磨工程によって表面粗さを小さくすることが可能であるが、前述した従来技術と同様、焼成工程の後に除去工程が別途必要であるとともに、回路基板の表面に形成されるべき導電膜を、ガラスセラミック層との同時焼成によって得ることができない。
【０００７】
また、特開平５−１３６５７２号公報では、前述した従来技術と同様、ガラスセラミック成形体の片面または両面に、このガラスセラミックの焼結温度では焼結しないグリーンシートを積層し、ガラスセラミック成形体のみを焼結させることが記載されている。ここでは、焼結しなかったグリーンシートによって与えられた粉体層に樹脂を充填することが行われる。
【０００８】
したがって、この従来技術によれば、未焼結の粉体層を除去する工程が不要であるが、未焼結の粉体層に樹脂を充填させるという工程が別途必要である。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明の目的は、複合積層体の横収縮ならびに寸法ばらつきを抑制し、かつ、焼成工程の後において除去工程や樹脂充填工程等の後工程を特に必要とすることなく、使用に供せられ得る状態とすることができる複合積層体およびその製造方法を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明の複合積層体は、第１の粉体の集合体を含む第１シート層と、第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を含む第２シート層とを備える複合積層体であって、第２シート層は第１シート層によって挟層され、複合積層体の両主面は第２シート層によってさらに与えられ、複合積層体の内部に積層される第２シート層の厚みは、複合積層体の主面に与えられる第２シート層の厚みより厚く、第１シート層に含まれる第１の粉体の集合体の一部が第２シート層に拡散あるいは流動することによって互いに固着されていることを特徴とする。
【００１１】
また、上述の複合積層体の内部に積層される第２シート層の厚みは、複合積層体の主面に与えられる第２シート層の厚みに対して１．７５ないし２．６７倍であることが好ましい。
【００１２】
また、上述の第１シート層の厚みは互いに実質的に同じであることが好ましい。
【００１３】
また、上述の第１の粉体の集合体はガラスを含み、第２の粉体の集合体はセラミック粉末を含むことが好ましい。
【００１４】
また、本発明の複合積層体は、上述の複合積層体の主面および／または内部に、導電膜をさらに備え、第１シート層、第２シート層および導電膜をもって回路基板を構成してもよい。
【００１５】
また、本発明の複合積層体は、少なくとも一方の主面に沿って開口を位置させているキャビティをさらに備えていてもよい。
【００１６】
本発明の複合積層体の製造方法は、第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層と、第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層とを備える生の複合積層体であって、生の第２シート層は生の第１シート層によって挟層され、生の複合積層体の両主面は生の第２シート層によってさらに与えられ、生の複合積層体の内部に積層される生の第２シート層の厚みは、複合積層体の主面に与えられる生の第２シート層の厚みより厚い、生の複合積層体を用意する第１のステップと、生の第１シート層に含まれる第１の粉体の集合体の一部を溶融させて、これを生の第２シート層に拡散あるいは流動させ、生の第１シート層と生の第２シート層を互いに固着させるように、第２の粉体の集合体を焼結させないが第１の粉体の集合体の一部を溶融させ得る温度で、生の複合積層体を焼成する第２のステップとを備えることを特徴とする。
【００１７】
また、前述の第１のステップにおいて、生の複合積層体の内部に積層される生の第２シート層の厚みは、生の複合積層体の主面に与えられる第２シート層の厚みに対して１．７５ないし２．６７倍であることが好ましい。
【００１８】
また、本発明の複合積層体の具体的な一つの製造方法は、第１の粉体の集合体を用意する工程と、第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を用意する工程と、第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層となるべき第１のグリーンシートを成形する工程と、第１のグリーンシート上に、第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層となるべき第２のグリーンシートを成形して生の第１中間積層体を得る工程と、生の第１中間積層体を複数積層して生の複合積層体を用意する工程を備える第１のステップと、生の第１シート層に含まれる第１の粉体の集合体の一部を溶融させて、これを生の第２シート層に拡散あるいは流動させ、生の第１シート層と生の第１シート層を互いに固着させるように、第２の粉体の集合体を焼結させないが第１の粉体の集合体の一部を溶融させ得る温度で、生の複合積層体を焼成する第２のステップとを備えることを特徴とする。
【００１９】
また、同様に本発明の複合積層体の具体的な他の製造方法は、第１の粉体の集合体を用意する工程と、第１の粉体の集合体の少なくとも一部を溶融させ得る温度では焼結しない第２の粉体の集合体を用意する工程と、第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層となるべき第２のグリーンシートを成形する工程と、第２のグリーンシート上に、第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層となるべき第１のグリーンシートを成形して生の第１中間積層体を得る工程と、生の第１中間積層体を複数積層して生の複合積層体を用意する工程を備える第１のステップと、生の第１シート層に含まれる第１の粉体の集合体の一部を溶融させて、これを生の第２シート層に拡散あるいは流動させ、生の第１シート層と生の第２シート層を互いに固着させるように、第２の粉体の集合体を焼結させないが第１の粉体の集合体の一部を溶融させ得る温度で、生の複合積層体を焼成する第２のステップとを備えることを特徴とする。
【００２０】
また、上述の具体的な一つの製造方法における第１のステップにおいて、第１のグリーンシートは、第２のグリーンシートを成形する際のスラリーに対して耐溶剤性を有することが好ましい。
【００２１】
また、上述の具体的な他の製造方法における第１のステップにおいて、第２のグリーンシートは、第１のグリーンシートを成形する際のスラリーに対して耐溶剤性を有することが好ましい。
【００２２】
また、上述の具体的な一つの製造方法は、第１のステップにおいて、第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層上に、第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層が成形された、生の第１中間積層体を得る第１工程と、生の第１中間積層体を複数用意し、生の第１シート層同士が互いに接するように圧着して、生の第２中間積層体を得る第２工程と、生の第２中間積層体を複数用意し、生の第２シート層同士が互いに接するように圧着して生の複合積層体を得る第３工程とを備えることが好ましい。
【００２３】
また、上述の具体的な他の製造方法は、第１のステップにおいて、第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層上に、第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層が成形された、生の第１中間積層体を得る第１工程と、生の第１中間積層体を複数用意し、生の第１シート層同士が互いに接するように圧着して、生の第２中間積層体を得る第２工程と、生の第２中間積層体を複数用意し、生の第２シート層同士が互いに接するように圧着して生の複合積層体を得る第３工程とを備えることが好ましい。
【００２４】
また、本発明の複合積層体の製造方法は、上述の第１のステップにおいて、生の複合積層体の主面および／または内部に、導電膜をさらに形成する工程を備えていてもよい。
【００２５】
また、本発明の複合積層体のより一層具体的な一つの製造方法は、第１のステップにおいて、生の第１中間積層体の少なくとも一方の主面に、導電膜をさらに形成する工程をさらに備えていることを特徴とする。
【００２６】
また、同様に本発明の複合積層体のより一層具体的な他の製造方法は、第１のステップにおいて、生の第２中間積層体の少なくとも一方の主面に、導電膜をさらに形成する工程をさらに備えていることを特徴とする。
【００２７】
また、本発明の複合積層体の製造方法は、第１のステップにおいて、生の第１シート層の厚みは互いに実質的に同じであることが好ましい。
【００２８】
また、本発明の複合積層体の製造方法は、第１のステップにおいて、第１の粉体の集合体はガラスを含み、第２の粉体の集合体はセラミック粉末を含むことが好ましい。
【００２９】
また、本発明の複合積層体の製造方法は、生の第２中間積層体の少なくとも一方の主面に沿って開口を位置させるようにキャビティを成形するステップを備えていてもよい。
【００３０】
【発明の実施の形態】
本発明に係る複合積層体の積層構造に関して、種々の実施形態があり、以下に図１ないし図４を参照して４つの典型的な実施形態について説明する。
【００３１】
図１ないし図４に示した各実施形態は、何れも第１の粉体の集合体を含む第１シート層２と、第２の粉体の集合体を含む第２シート層３ａ，３ｂとを共通して備える。したがって、図１ないし図４において、これら共通する要素には同様の参照符号を付すとともに、これら共通する要素については、一括して説明することにする。
【００３２】
図１に示した第１の実施形態による複合積層体１は、第１の粉体の集合体を含む第１シート層２と、第２の粉体の集合体を含む第２シート層３ａ，３ｂとを備える。第１シート層２と第２シート層３ａは互いに交互に接するように積層され、さらに第２シート層３ｂは第１シート層２に接するように積層され、かつ、複合積層体１の両主面に与えられている。このとき、第２シート層３ａの厚みＡと、第２シート層３ｂの厚みＢは、Ａ＞Ｂであることを要する。また、第１シート層３ｂの厚みＣ１ないしＣ４は、Ｃ１＞Ａ，Ｃ２＞Ａ，Ｃ３＞Ａ，Ｃ４＞Ａを満たすことが好ましく、さらにＣ１＝Ｃ２＝Ｃ３＝Ｃ４であることがより好ましい。
【００３３】
図２に示した第２の実施形態による複合積層体１１は、図１の複合積層体１の両主面に与えられた第２シート層３ｂ上に導電膜４をさらに備えている。導電膜４は、例えばＡｇペーストを用いてスクリーン印刷により所望のパターンをもって形成されている。なお、Ａｇペーストに代えて、Ａｇ−Ｐｄペースト、Ａｇ−Ｐｔペースト、Ｃｕペースト、Ｎｉペースト等を用いてもよい。
【００３４】
図３に示した第３の実施形態による複合積層体２１は、図１の複合積層体１の内部に複数積層されて形成された第１シート層２の内部に導電膜５をさらに備えている。導電膜５は、例えば導電膜４と同様に、所望のパターンをもって形成されている。
【００３５】
図４に示した第４の実施形態による複合積層体３１は、図１の複合積層体の主面に沿って開口を位置させているキャビティ６をさらに備える。キャビティ６は、所望の深さならびに大きさをもって成形されている。
【００３６】
複合積層体１，１１，２１，３１において、第１シート層２に含まれる第１の粉体の集合体の一部は、第２シート層３ａ，３ｂの全域に拡散あるいは流動しており、第２の粉体の全てが第１シート層２の材料によって互いに固着されていることが好ましい。このような状態をより確実に得るためには、第２シート層は３ａ，３ｂは第１シート層２より薄いほうが好ましい。
【００３７】
また、複合積層体１，１１，２１，３１の内部に積層される第２シート層３ａの厚みは、複合積層体１，１１，２１，３１の主面に与えられる第２シート層３ｂの厚みより厚いことを要する。上述の厚みが薄い場合、複合積層体１，１１，２１，３１の中心部近傍において、複合積層体１，１１，２１，３１は横収縮を引き起こす。なお、内部に積層される第２シート層３ａ自体の厚みが十分に厚い場合、複合積層体１，１１，２１，３１の横収縮に伴う反りや歪みは抑制されるが、第１シート層２に含まれる第１の粉体の集合体の一部が第２シート層３ａ，３ｂの全域に拡散あるいは流動しなくなり、シート間の固着力が低下する。また、第２シート層３ａ，３ｂの厚みが過剰であると、緻密なガラスセラミックスを得るために焼成温度を高める必要がある。なお、複合積層体１，１１，２１，３１の内部に積層される第２シート層３ａの厚みは、複合積層体１，１１，２１，３１の主面に与えられる第２シート層３ｂの厚みに対して１．７５ないし２．６７倍であることが好ましく、より好ましくは、２．０倍である。
【００３８】
また、複合積層体１，１１，２１，３１において、第２シート層３ａ，３ｂの各側に位置される第１シート層２の各厚みは、互いに実質的に同じであることが好ましい。このような関係をもって第１シート層２の各厚みが設定されると、焼成段階において第１シート層２の各々の縦収縮量を互いに実質的に等しくすることができ、なおかつ第２シート層３ａ，３ｂにより横収縮が抑制されるため、焼成後の複合積層体１，１１，２１，３１において縦横収縮に伴う反りや歪みが生じることを有利に抑制することができる。
【００３９】
また、第１シート層２に含まれる第１の粉体の集合体はガラスを含み、第２シート層３ａ，３ｂに含まれる第２の粉体の集合体はセラミック粉末を含むことが好ましい。
【００４０】
また、図２ないし図４にそれぞれ示した複合積層体１１，２１，３１のように、導電膜４，５を備えるものにあっては、焼成前の生の複合積層体を用意した段階において、このような導電膜４，５が生の複合積層体の主面および／または内部に形成された状態とされ、導電膜４，５が導電性金属粉末を含むペースト等をもって形成される場合には、生の複合積層体の焼成工程において、この導電性金属粉末をも焼結させるようにする。
【００４１】
なお、図２において複合積層体１１の両主面に導電膜４を備えるものを示したが、一方の主面のみに導電膜４を備えてもよく、また位置もこれに限定されない。また同様に、図３において複合積層体２１の内部に複数の導電膜５を備えるものを示したが、導電膜５の位置ならびに枚数は図３に限定されない。また同様に、図４においてキャビティを備え、かつ導電膜４ならびに導電膜５を備えるする複合積層体を示したが、導電膜４，５の有無、位置ならびに枚数はこれに限定されない。また、異なる層に積層された複数の導電膜同士を電気的に接続するために、スルーホールやビヤホール等が成形されていてもよい。
【００４２】
次に、本発明に係る複合積層体の製造方法に関して、上述の図１に示した複合積層体１については図５を、上述の図３に示した複合積層体２１については図６を、上述の図４に示した複合積層体３１については図６ならびに図７をそれぞれ参照して説明する。
【００４３】
まず、図１に示した複合積層体１の製造方法について図５を参照して説明する。まず、第２粉体の集合体を含むスラリーを用いてグリーンシートを成形し、このグリーンシート上に第１の粉体の集合体を含むスラリーを用いてシートを成形し所定のサイズに切断して、図５（ａ）に示す、第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層１３ｂ上に、第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層１２ａが成形されている、生の第１中間積層体１ａを得る。
【００４４】
次に、生の第１中間積層体１ａを２つ用意し、生の第１シート層１２ａ同士が互いに接するように圧着して、図５（ｂ）に示す、生の第２中間積層体１ｂを得る。このとき、互いに接した２つの生の第１シート層１２ａ，１２ａは、圧着されて１つの生の第１シート層１２となる。
【００４５】
次に、生の第２中間積層体１ｂを２つ用意し、生の第２シート層１３ｂ同士が互いに接するように圧着して、図５（ｃ）に示す、最小単位の生の複合積層体１ｃを得る。このとき、互いに接した２つの生の第２シート層１３ｂ，１３ｂは、圧着されて１つの生の第２シート層１３ａとなる。
【００４６】
次に、図５（ｄ）に示すように、最小単位の生の複合積層体１ｃを２つ用意し、生の第２シート層１３ｂ同士が互いに接するように圧着して、これを焼成して、図１に示す複合積層体１を得る。
【００４７】
図３に示した複合積層体２１の製造方法について図６を参照して説明する。なお、図５と共通する要素には同様の参照符号を付すとともに、これら共通する要素については、説明を省略することにする。
【００４８】
まず、図５（ａ）に示した生の第１中間積層体１ａを２つ準備し、一方の第１中間積層体１ａの生の第１シート層１２ａ上に導電膜１５を形成して、図６（ａ）に示す生の第１中間積層体２１ａを得る。このとき、導電膜１５は所定の電極パターンをもって形成されるため、導電膜１５が形成された生の第１中間体２１ａの一方の主面の一部に生の第１シート層１２ａが露出していてもよい。
【００４９】
次に、生の第１中間積層体１ａと生の第１中間積層体２１ａを、生の第１シート層１２ａが成形されている主面同士が互いに接するように圧着して、図６（ｂ）に示す、生の第２中間積層体２１ｂを得る。このとき、導電膜１５を挟んで対向する２つの生の第１シート層１２ａ，１２ａは、圧着されて１つの生の第１シート層１２となる。
【００５０】
次に、生の第２中間積層体２１ｂを２つ用意し、生の第２シート層１３ｂ同士が互いに接するように圧着して、図６（ｃ）に示す、最小単位の生の複合積層体２１ｃを得る。このとき、互いに接した２つの生の第２シート層１３ｂ，１３ｂは、圧着されて１つの生の第２シート層１３ａとなる。
【００５１】
次に、最小単位の生の複合積層体２１ｃを２つ用意し、生の第２シート層１３ｂ同士が互いに接するように圧着して、これを焼成して、図３に示す複合積層体２１を得る。
【００５２】
図４に示した複合積層体３１の製造方法について図７を参照して説明する。なお、図５ならびに図６と共通する要素には同様の参照符号を付すとともに、これら共通する要素については、説明を省略することにする。
【００５３】
まず、図６（ｃ）に示す最小単位の生の複合積層体２１ｃを、上述した製造方法により得る。次に、最小単位の生の複合積層体２１ｃの一方の主面に導電性ペーストを用いて導電膜１４を印刷し、その後、導電膜１４を形成した主面に沿って開口を位置させるキャビティ１６を打ち抜き成形して、最小単位の生の複合積層体３１ａを得る。
【００５４】
次に、最小単位の生の複合積層体３１ａと、図６（ｄ）に示した最小単位の生の複合積層体２１ｃを用意し、生の第２シート層１３ｂ同士が互いに接するように圧着して、これを焼成して、図４に示す複合積層体３１を得る。
【００５５】
なお、図５および図６に示す生の第１中間体１１ａ，２１ａは、第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層１３ｂ上に第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層１２ａを成形したが、第１の粉体の集合体を含む生の第１シート層１２ａ上に第２の粉体の集合体を含む生の第２シート層１３ｂを成形してもよい。
【００５６】
また、生の第１シート層１２ａ，生の第２シート層１３ｂに成形は、ドクターブレード法、グラビア法のほか、ディップ法、スプレー法、ロール成形法、薄膜成形法、粉末プレス成形法等を用いることもできる。
【００５７】
また、一方のシート上で他方のシートを成形する場合、１層目に成形するシートは、２層目のシート成形に用いるスラリーに対して耐溶剤性を有することが好ましい。すなわち本発明において、例えば、１層目に生の第２シート層１３ｂを成形し、その上に第１シート層１２ａを成形する場合、第２シート層は第１シート層のシート成形に用いるスラリーに対して耐溶剤性を有することが好ましい。上記のように耐溶剤性がない場合、１層目のシートが２層目のシート成形に用いられるスラリーによって溶解するため、２層目のシートを成形することが困難となる。
【００５８】
また、図５および図６に示した複合積層体の製造方法において、導電膜５は生の第１シート層１２ａ上に形成したが、導電膜１５を形成する位置や大きさ上述の実施形態に特に限定されることなく、例えば、図５（ａ）に示す生の第１中間積層体１ａの生の第２シート層１３ｂ上に形成してもよい。
【００５９】
また、図１ないし図４に示した複合積層体は、何れも焼成後の複合積層体を模式的に示したものであるが、焼成時において生の第１シート層２に含まれる第１の粉体の集合体の一部が第２シート層３ａ，３ｂに拡散あるいは流動するため、図１ないし図４における第１シート層２と第２シート層３ａ，３ｂの境界は、必ずし明確なものでなくともよい。
【００６０】
【実施例】
図１に示した複合積層体１に関し、複合積層体１の内部に積層されるように成形した第２シート層３ａと複合積層体１の両主面に成形した第２シート層３ｂの厚みをそれぞれ変化させた７つの試料を作製し、横収縮率を測定する実験を行なった。これを以下に説明する。
【００６１】
まず、第２の粉体として、粒径０．５μｍのアルミナ粉末を準備し、このアルミナ粉末１００重量部に対して、分散媒として水を４５重量部、分散剤としてのポリアルキレングリコールを５０重量部、およびバインダーとしてのウレタン樹脂エマルジョンを１５重量部添加し、混合し、かつ分散処理することによって、第２の粉体の集合体を含む第２スラリーを得る。なお、第２スラリーに対して、可塑剤、消泡剤、粘着付与剤等を添加してもよい。
【００６２】
次に、この第２スラリーから気泡を除去した後、グラビア法を適用してＰＥＴフィルム上に塗布し乾燥させることによって、厚みが１．０μｍ，１．５μｍ，２．０μｍ，４．０μｍである、生の第２シート層となる複数のグリーンシートを得る。なお、上述のウレタン樹脂エマルジョンは、上述の乾燥工程においてエマルジョンを破壊してゲル化するため、水に再溶解しない耐水性を備え、したがって第２シート層となるべき複数のグリーンシートは水系のスラリーに対して耐溶剤性を備える。
【００６３】
他方、第１の粉体として、粒径３．０μｍのＢ−Ｓｉ−Ｃａ−Ａｌ−Ｏ系ガラス粉末と粒径０．５μｍのアルミナ粉末とを準備し、これらを前者が６０重量部、後者が４０重量部となるように混合し、この混合物に、分散媒として水を３６重量部、分散剤としてのポリアルキレングリコールを１重量部、およびバインダーとしてのウレタン樹脂エマルジョンを１２重量部添加し、混合し、かつ分散処理することによって、第１の粉体の集合体を含む第１スラリーを得る。なお、第１スラリーに対して、可塑剤、消泡剤、粘着付与剤等を添加してもよい。
【００６４】
次に、上述の生の第２シート層となるグリーンシートの主面上に第１スラリーを塗布することによって、生の第１シート層となる厚み７５μｍのグリーンシートを成形し、生の第１中間積層体を得る。
【００６５】
次に、上述の生の第１中間積層体２つを、それぞれ第１シート層となるグリーンシート同士が互いに接するように、６０℃、２０００ｋｇｆ／ｃｍ２の条件で圧着して、生の第２中間積層体を得る。このとき、互いに接した厚み７５μｍのグリーンシート同士は、圧着されて厚み１４０μｍの生の第１シート層となる。
【００６６】
次に、上述の複数の生の第２中間積層体３つを、それぞれ生の第２シート層となるグリーンシート同士が互いに接するように、６０℃、１００ｋｇｆ／ｃｍ２の条件で圧着して、これを１００ｍｍ×１００ｍｍのサイズに切断して、試料１ないし７の生の複合積層体を得る。このとき、互いに接した生の第２シート層となるグリーンシートは、圧着されて１つの生の第２シート層となる。
【００６７】
なお、生の複合積層体の内部に積層される生の第２シート層の厚みを２．０μｍとする場合は、上述した生の第２シート層となるグリーンシートの厚みが１．０μｍであるもの同士を互いに接するように圧着する。同様に、生の複合積層体の内部に積層される生の第２シート層の厚みを３．０μｍとする場合は、上述した生の第２シート層となるグリーンシートの厚みが１．５μｍであるもの同士を互いに接するように圧着する。同様に、生の複合積層体の内部に積層される生の第２シート層の厚みを３．５μｍとする場合は、上述した生の第２シート層となるグリーンシートの厚みが１．５μｍであるものと２．０μｍであるものが互いに接するように圧着する。同様に、生の複合積層体の内部に積層される生の第２シート層の厚みを４．０μｍとする場合は、上述した生の第２シート層となるグリーンシートの厚みが２．０μｍであるもの同士を互いに接するように圧着する。
【００６８】
次に、比較例として、上述した第１スラリーを用いて厚みが７５μｍのグリーンシートを成形し、これを６枚積層して６０℃、１００ｋｇｆ／ｃｍ２の条件で圧着して、１００ｍｍ×１００ｍｍに切断して、厚みが４２０μｍである試料８の生の積層体を得た。
【００６９】
こうして得られた試料１ないし７の生の複合積層体と試料８の生の積層体を、空気中において焼成温度７００℃ないし１０００℃、例えば８５０℃で２時間焼成して、試料１ないし７の複合積層体と試料８の積層体を得た。焼成時において、試料１ないし７の複合積層体については、第１の粉体の集合体ならびに第２の粉体の集合体に含まれるアルミナ粉末は焼結しないが、第１の粉体の集合体に含まれるガラス粉末が溶融し、第１シート層から第２シート層へ拡散あるいは流動し、その後冷え固まって、第１シート層と第２シート層を固着する。
【００７０】
そこで、試料１ないし７の複合積層体の内部に積層された第２シート層と主面に与えられた第２シート層の厚みの関係ならびに横収縮率、試料８の積層体の横収縮率を測定し、これを評価して表１にまとめた。評価については、本発明の最も優れる試料を◎、次に優れる試料を○、本発明の範囲外を×とした。
【００７１】
なお、本発明の複合積層体において、第２シート層は横収縮を抑制する目的で形成されるものであって、縦収縮が生じることは本発明の予定の範囲内である。すなわち、厚み１４０ｍの生の第１シート層は、焼成によって縦収縮を生じ、厚み１００μｍの第１シート層となる。試料１ないし７の複合積層体ならびに試料８の積層体の全体厚みは、表１に示す通りである。なお、第２シート層は焼成によっても縦横収縮しない。
【００７２】
【表１】
0003554962.tif 000002
【００７３】
表１から明らかであるように、複合積層体の主面に与えられる第２シート層の厚みを内部に積層される第２シートの厚みで除した値（以下、倍率と略す）が１．０以上である試料１，４，５，６，７は、焼成温度が何れも８５０℃で、横収縮率が０．３ないし１．４％で低く優れた。これに対して、従来技術である試料８の横収縮率は１１．０％で高く劣った。
【００７４】
上述の試料１，４，５，６，７の中で、倍率が１．７５ないし２．６７である試料１，５，７は、何れも焼成温度が８５０℃であり、横収縮率も０．３ないし０．５％で低く優れ、本発明の特に優れる範囲内となった。
【００７５】
試料２は、焼成温度が８５０℃であったが横収縮率が２．３％であった。従来技術と比較すると低く優れる結果であるが、上述の試料４と比較して２倍近く横収縮が発生しているため、本発明の範囲外とした。
【００７６】
また、試料３は、横収縮率が０．３％と低く優れる結果となったが、他の試料の８５０℃に対して９００℃という高温で焼成する必要があり、本発明の範囲外となった。
【００７７】
なお、第１シート層に含まれる第１の粉体の集合体、ならびに第２シート層に含まれる第２の粉体の集合体としては、上述したアルミナ粉末のほか、例えばＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＢａＴｉＯ３、ＳｒＴｉＯ３、ＭｇＯ３、Ｆｅ２Ｏ３、ＲｕＯ、Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ３、Ｂ４Ｃ、ＳｉＣ、ＷＣ等の粉末であってもよい。
【００７８】
【発明の効果】
以上のように本発明に係る複合積層体によれば、複合積層体の横収縮ならびに寸法ばらつきを抑制し、かつ、焼成工程の後において除去工程や樹脂充填工程等の後工程を特に必要とすることなく、使用に供することができる。
【００７９】
また、本発明に係る複合積層体の製造方法によれば、複合積層体の横収縮ならびに寸法ばらつきを抑制し、かつ、焼成工程の後において除去工程や樹脂充填工程等の後工程を特に必要とすることなく、使用に供することができる複合積層体を提供することができる。。
【００８０】
また、上述の複合積層体の内部に積層される第２シート層の厚みは、複合積層体の主面に与えられる第２シート層の厚みに対して１．７５ないし２．６７倍であることを特徴とすることで、上述の効果がより顕著な複合積層体を提供することができる。
【００８１】
また、本発明に係る複合積層体において、第１シート層の各厚みを互いに実質的に同じとなるように設定することで、焼成工程において第１シート層の各々の縦収縮量を互いに実質的に等しくすることができ、なおかつ第２シート層により横収縮が抑制されるため、焼成後の複合積層体において縦横収縮に伴う反りや歪みが生じることを有利に抑制することができる。
【００８２】
また、上述のように、第２シート層を除去したり、ここに樹脂を充填したりする処理を必要としないため、複合積層体の表面に形成されるべき導電膜の焼成を、複合積層体の焼成と同時に行なうことが可能となる。
【００８３】
また、上述のような横収縮ならびに寸法ばらつきは、特にキャビティを有する複合積層体において生じ易いので、本発明は、キャビティを有する複合積層体に対して、より有利に適用することができる。
【００８４】
また、第２シート層に含まれる第２の粉体の集合体としては、絶縁性、誘電性、圧電性、磁性等の任意の性質を有するものを比較的自由に用いることができるので、得られた複合積層体に対して特定の電磁気的機能を容易に付与することができる。また、これらの性質を任意に組み合わせることにより、例えば、Ｌ−Ｃ−Ｒ複合基板等を容易に作製することができる。また、第２の粉体の集合体として、高い耐摩耗性、高い靭性を有するものを用いることで、複合積層体を機械的強度の高いものとすることができる。また、光反射性、赤外線反射性等の性質を有する粉体を第２の粉体の集合体として用いることで、複合積層体に対して特定の光学的機能を付与することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る第１の実施形態の複合積層体の断面図である。
【図２】本発明に係る第２の実施形態の複合積層体の断面図である。
【図３】本発明に係る第３の実施形態の複合積層体の断面図である。
【図４】本発明に係る第４の実施形態の複合積層体の断面図である。
【図５】本発明に係る第１の実施形態の複合積層体の製造方法を説明するために用いられる、（ａ）は生の第１中間積層体、（ｂ）は生の第２中間積層体、（ｃ）は最小単位の生の複合積層体の断面図である。
【図６】本発明に係る第３の実施形態の複合積層体の製造方法を説明するために用いられる、（ａ）は第１シート層と導電膜、（ｂ）は生の第１中間積層体、（ｃ）は生の第２中間積層体、（ｄ）は最小単位の生の複合積層体の断面図である。
【図７】本発明に係る第４の実施形態の複合積層体の製造方法を説明するために用いられる、キャビティが成形された最小単位の生の複合積層体の断面図である。
【符号の説明】
１      複合積層体
２      第１シート層
３ａ    複合積層体の内部に成形される第２シート層
３ｂ    複合積層体の主面に与えられる第２シート層
４，５  導電膜
６      キャビティ
【図１】
0003554962.tif 000003
【図２】
0003554962.tif 000004
【図３】
0003554962.tif 000005
【図４】
0003554962.tif 000006
【図５】
0003554962.tif 000007
【図６】
0003554962.tif 000008
【図７】
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