【手続補正書】
【提出日】平成29年6月2日(2017.6.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６１】
（例１７）
上記固相重合技術を用い、例７に記載したのと同様にして調製した出発ポリマーを用いて、ＰＥＮコＰＤＩ−５コポリエステルイミドを製造した。質量およそ５ｇのポリマーサンプルを高温ブロック内のＳｃｈｌｅｎｋチューブに入れた。次にサンプルを真空中で（＜０．１ｍｂａｒ）２００℃に１６時間加熱した。ＳＳＰ手順の後、より高分子量のポリマーをＤＳＣで分析して、ＳＳＰ直後に（すなわちその熱履歴を消去しないで）ポリマーの結晶化度を測定したところ、最終ポリマーが４６．５６Ｊｇ-1のΔＨmおよび４５％の結晶化度を示すことが立証された。
このポリマーのカルボキシル末端基含量も分析し、その値を下記表１４に示す。ここで認められるように、本明細書に記載されているコポリエステルは驚くほど低いカルボキシル末端基含量を示し、ＳＳＰはこの特性を際立たせる。
【表１４】
2016520705.tif 000001
本発明のまた別の態様は、以下のとおりであってもよい。
〔１〕脂肪族グリコール、芳香族ジカルボン酸、および式（Ｉ）のモノマーから誘導される繰り返し単位を含むコポリエステルを含むポリエステルフィルム。
2016520705.tif 000002
(I)
（式中、ｎ＝２、３または４であり、コモノマー（Ｉ）はコポリエステルのグリコール部分の一部を構成する）
〔２〕モノマー（Ｉ）がコポリエステルのグリコール部分の約１〜約５０ｍｏｌ％の範囲で存在する、前記〔１〕に記載のフィルム。
〔３〕脂肪族グリコールがＣ2、Ｃ3またはＣ4脂肪族ジオールから選択される、前記〔１〕から〔２〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔４〕脂肪族グリコールがエチレングリコールである、前記〔１〕から〔３〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔５〕脂肪族グリコールの炭素原子の数がコモノマー（Ｉ）の数（ｎ）と同じである、前記〔１〕から〔４〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔６〕ｎ＝２である、前記〔１〕から〔５〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔７〕芳香族ジカルボン酸がナフタレンジカルボン酸およびテレフタル酸から選択される、前記〔１〕から〔６〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔８〕芳香族ジカルボン酸が２，６−ナフタレンジカルボン酸である、前記〔１〕から〔７〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔９〕コポリエステルが式（ＩＩａ）を有する、前記〔１〕から〔８〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
2016520705.tif 000003
(IIa)
（式中、
ｎ＝２、３または４であり、
基Ｘは前記脂肪族グリコールの炭素鎖であり、
ｐおよびｑはそれぞれ脂肪族グリコール含有繰り返しエステル単位およびモノマー（Ｉ）含有繰り返しエステル単位のモル分率である）
〔１０〕モノマー（Ｉ）がコポリエステルのグリコール部分の約３〜約１５ｍｏｌ％の量、好ましくは約１０ｍｏｌ％以下の量で存在する、前記〔９〕に記載のフィルム。
〔１１〕コポリエステルが式（ＩＩｂ）を有する、前記〔１〕から〔７〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
2016520705.tif 000004
(IIb)
（式中、ｎ＝２、３または４であり、
基Ｘは前記脂肪族グリコールの炭素鎖であり、
ｐおよびｑはそれぞれ脂肪族グリコール含有繰り返しエステル単位およびモノマー（Ｉ）含有繰り返しエステル単位のモル分率である）
〔１２〕モノマー（Ｉ）がコポリエステルのグリコール部分の約１〜約３０ｍｏｌ％、好ましくは約３〜約１５ｍｏｌ％の範囲で存在する、前記〔１１〕に記載のフィルム。
〔１３〕コポリエステルが２５グラム当量／１０6ｇポリマー以下、好ましくは１グラム当量／１０6ｇポリマー以下のカルボキシル末端基含量を示す、前記〔１〕から〔１２〕までのいずれか１項記載のフィルム。
〔１４〕フィルムが配向フィルム、特に二軸配向フィルムである、前記〔１〕から〔１３〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔１５〕前記芳香族ジカルボン酸がナフタレンジカルボン酸であり、フィルムの結晶化度がフィルム密度から計算して、０％結晶性のポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）の密度１．３２５ｇ／ｃｍ3および１００％結晶性のＰＥＮの密度１．４０７ｇ／ｃｍ3に基づいて少なくとも約１０％であり、あるいは、前記芳香族ジカルボン酸がテレフタル酸であり、フィルムの結晶化度がフィルム密度から計算して、０％結晶性のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の密度１．３３５ｇ／ｃｍ3および１００％結晶性のＰＥＴの密度１．４５５ｇ／ｃｍ3に基づいて少なくとも約１０％である、前記〔１〕から〔１４〕までのいずれか１項に記載のフィルム。
〔１６〕脂肪族グリコール、芳香族ジカルボン酸、および式（Ｉ）のモノマーから誘導される繰り返し単位を含むコポリエステルを調製する方法であって、
2016520705.tif 000005
(I)
（式中、ｎ＝２、３または４であり、コモノマー（Ｉ）はコポリエステルのグリコール部分の一部を構成する）
（ｉ）前記脂肪族グリコールを前記芳香族ジカルボン酸（好ましくはナフタレンジカルボン酸またはテレフタル酸）と反応させて前記芳香族ジカルボン酸のビス（ヒドロキシアルキル）−エステル（好ましくはビス（ヒドロキシアルキル）−ナフタレートまたはビス（ヒドロキシアルキル）−テレフタレート）を形成するステップ、
（ｉｉｉ）高まった温度および圧力の条件下、触媒の存在下で、前記芳香族ジカルボン酸の前記ビス（ヒドロキシアルキル）−エステルをモノマー（Ｉ）と反応させるステップ
を含む、方法。
〔１７〕前記芳香族ジカルボン酸がナフタレンジカルボン酸であり、前記ビス（ヒドロキシアルキル）−エステルがビス（ヒドロキシアルキル）−ナフタレートであるか、または前記芳香族ジカルボン酸がテレフタル酸であり、前記ビス（ヒドロキシアルキル）−エステルがビス（ヒドロキシアルキル）−テレフタレート）である、前記〔１６〕に記載の方法。
〔１８〕脂肪族グリコール、芳香族ジカルボン酸、および式（Ｉ）のモノマーから誘導される繰り返し単位を含むコポリエステルであって、
2016520705.tif 000006
(I)
（式中、ｎ＝２、３または４であり、コモノマー（Ｉ）はコポリエステルのグリコール部分の一部を構成する）
前記〔１６〕もしくは〔１７〕に記載の方法により得ることができ、および／または２５グラム当量／１０6ｇポリマー以下、好ましくは１グラム当量／１０6ｇポリマー以下のカルボキシル末端基含量を示す、コポリエステル。
〔１９〕コポリエステルが前記〔２〕から〔１３〕までのいずれか１項に定義されている通りである、前記〔１６〕または〔１７〕に記載の方法または前記〔１８〕に記載のコポリエステル。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
脂肪族グリコール、芳香族ジカルボン酸、および式（Ｉ）のモノマーから誘導される繰り返し単位を含む熱可塑性コポリエステルを含む、半結晶性ポリエステルフィルム。
【化１】
2016520705.tif 000007
（Ｉ）
（式中、ｎ＝２、３または４であり、コモノマー（Ｉ）はコポリエステルのグリコール部分の一部を構成する）
【請求項２】
モノマー（Ｉ）がコポリエステルのグリコール部分の約１〜約５０ｍｏｌ％の範囲で存在する、請求項１に記載のフィルム。
【請求項３】
脂肪族グリコールがＣ2、Ｃ3またはＣ4脂肪族ジオールから選択される、請求項１又は２に記載のフィルム。
【請求項４】
脂肪族グリコールがエチレングリコールである、請求項１から３までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項５】
脂肪族グリコールの炭素原子の数が、コモノマー（Ｉ）の数（ｎ）と同じである、請求項１から４までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項６】
ｎ＝２である、請求項１から５までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項７】
コポリエステルが、脂肪族グリコール、芳香族ジカルボン酸、及び式（Ｉ）のモノマーのみを含む、請求項１から６までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項８】
芳香族ジカルボン酸が、ナフタレンジカルボン酸およびテレフタル酸から選択される、請求項１から７までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項９】
芳香族ジカルボン酸が、２，６−ナフタレンジカルボン酸である、請求項１から８までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１０】
コポリエステルが式（ＩＩａ）を有する、請求項１から９までのいずれか１項に記載のフィルム。
【化２】
2016520705.tif 000008
（ＩＩａ）
（式中、
ｎ＝２、３または４であり、
基Ｘは、前記脂肪族グリコールの炭素鎖であり、
ｐおよびｑは、それぞれ脂肪族グリコール含有繰り返しエステル単位およびモノマー（Ｉ）含有繰り返しエステル単位のモル分率である）
【請求項１１】
モノマー（Ｉ）が、コポリエステルのグリコール部分の約３〜約１５ｍｏｌ％の量、好ましくは約１０ｍｏｌ％以下の量で存在する、請求項１０に記載のフィルム。
【請求項１２】
コポリエステルが式（ＩＩｂ）を有する、請求項１から８までのいずれか１項に記載のフィルム。
【化３】
2016520705.tif 000009
（ＩＩｂ）
（式中、ｎ＝２、３または４であり、
基Ｘは、前記脂肪族グリコールの炭素鎖であり、
ｐおよびｑは、それぞれ脂肪族グリコール含有繰り返しエステル単位およびモノマー（Ｉ）含有繰り返しエステル単位のモル分率である）
【請求項１３】
モノマー（Ｉ）が、コポリエステルのグリコール部分の約１〜約３０ｍｏｌ％、好ましくは約３〜約１５ｍｏｌ％の範囲で存在する、請求項１２に記載のフィルム。
【請求項１４】
コポリエステルが、２５グラム当量／１０6ｇポリマー以下、好ましくは１グラム当量／１０6ｇポリマー以下のカルボキシル末端基含量を示す、請求項１から１３までのいずれか１項記載のフィルム。
【請求項１５】
フィルムが配向フィルム、特に二軸配向フィルムである、請求項１から１４までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１６】
前記芳香族ジカルボン酸が、ナフタレンジカルボン酸であり、フィルムの結晶化度が、フィルム密度から計算して、０％結晶性のポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）の密度１．３２５ｇ／ｃｍ3および１００％結晶性のＰＥＮの密度１．４０７ｇ／ｃｍ3に基づいて、少なくとも約１０％であり、あるいは、
前記芳香族ジカルボン酸がテレフタル酸であり、フィルムの結晶化度がフィルム密度から計算して、０％結晶性のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）の密度１．３３５ｇ／ｃｍ3および１００％結晶性のＰＥＴの密度１．４５５ｇ／ｃｍ3に基づいて少なくとも約１０％である、
請求項１から１５までのいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１７】
脂肪族グリコール、芳香族ジカルボン酸、および式（Ｉ）のモノマーから誘導される繰り返し単位を含む熱可塑性コポリエステルを調製する方法であって、
【化４】
2016520705.tif 000010
（Ｉ）
（式中、ｎ＝２、３または４であり、コモノマー（Ｉ）はコポリエステルのグリコール部分の一部を構成する）
（ｉ）前記脂肪族グリコールを、前記芳香族ジカルボン酸（好ましくはナフタレンジカルボン酸またはテレフタル酸）と反応させて、前記芳香族ジカルボン酸のビス（ヒドロキシアルキル）−エステル（好ましくはビス（ヒドロキシアルキル）−ナフタレートまたはビス（ヒドロキシアルキル）−テレフタレート）を形成するステップ、
（ｉｉ）高まった温度および圧力の条件下、触媒の存在下で、前記芳香族ジカルボン酸の前記ビス（ヒドロキシアルキル）−エステルを、モノマー（Ｉ）と反応させるステップ
を含む、方法。
【請求項１８】
前記芳香族ジカルボン酸が、ナフタレンジカルボン酸であり、前記ビス（ヒドロキシアルキル）−エステルがビス（ヒドロキシアルキル）−ナフタレートであるか、または
前記芳香族ジカルボン酸が、テレフタル酸であり、前記ビス（ヒドロキシアルキル）−エステルがビス（ヒドロキシアルキル）−テレフタレート）である、
請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
脂肪族グリコール、芳香族ジカルボン酸、および式（Ｉ）のモノマーから誘導される繰り返し単位を含む熱可塑性コポリエステルであって、
【化５】
2016520705.tif 000011
（Ｉ）
（式中、ｎ＝２、３または４であり、コモノマー（Ｉ）はコポリエステルのグリコール部分の一部を構成する）
請求項１７又は１８に記載の方法により得ることができ、および／または２５グラム当量／１０6ｇポリマー以下、好ましくは１グラム当量／１０6ｇポリマー以下のカルボキシル末端基含量を示す、コポリエステル。
【請求項２０】
コポリエステルが請求項２から１４までのいずれか１項に定義されている通りである、請求項１７または１８に記載の方法または請求項１９に記載のコポリエステル。