【手続補正書】
【提出日】平成29年1月27日(2017.1.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射線分解電気化学的システムであって、以下の（ａ）〜（ｄ）：
（ａ）  カソード、
（ｂ）  以下の（ｉ）および（ｉｉ）を含むアノード：
（ｉ）  半導体部、および
（ｉｉ）  前記半導体部と接触することにより整流性のない金属・半導体接合を形成するオーミック用金属を含む伝導体部、
（ｃ）  カソードおよびアノードと接触しているが、アノードの伝導体部とは接触していない電解質水溶液；  ここで、前記電解質水溶液がその中の水分子を分裂させるために充分なエネルギーの電離放射線に曝された際に、前記電解質水溶液中で溶媒和フリーラジカルイオンが形成される、および
（ｄ）  電離放射線；  前記電離放射線の一部が前記電解質水溶液中で水分子を分裂させて、正に帯電したフリーラジカルイオンおよび負に帯電したフリーラジカルイオンを形成し、それらは前記電解質水溶液中で溶媒和される、
を含み、且つその際、負に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンは、それらを取り囲む水分子から解放され、且つカソードと溶液との界面でレドックス反応に関与し、且つ、正に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンはそれらを取り囲む水分子から解放され、且つアノードと溶液との界面でレドックス反応に関与して、そのことにより、アノードおよびカソードが電気的に接続される際に仕事を行うことができる電流が生成される、前記放射線分解電気化学的システム。
【請求項２】
前記電離放射線の一部が半導体部内で電子・ホール対を形成し、それが分離して、ホールはアノードと溶液との界面に移動してそこでレドックス反応に関与し、且つ、電子はカソードと溶液との界面に移動してそこでレドックス反応に関与して、そのことにより電流に寄与する、請求項１に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項３】
前記半導体部が、ＴｉＯ2、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＺｎＯ、ＷＯ3、ＳｎＯ2、ＳｒＴｉＯ3、Ｆｅ2Ｏ3、ＣｄＳ、ＺｎＳ、ＣｄＳｅ、ＧａＰ、ＭｏＳ2、ＺｎＳ、ＺｒＯ2およびＣｅ2Ｏ3からなる群、およびそれらの組み合わせから選択されるバンドギャップが大きい半導体材料を含み、且つ約１０ｎｍ〜約５００μｍの範囲の厚さを有し、且つ
前記半導体部が約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有するナノ孔を含むナノスケールの組織を有し、
前記ナノ孔が約１０ｎｍ〜約５００μｍの範囲の間隔をあけられており、
前記オーミック用金属が、Ａｌ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｐｔ、Ｐｂ、ＭｏおよびＣｕからなる群、それらの合金、および前記金属元素および／または合金の組み合わせから選択され、
前記カソードが、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｒｕ、Ｃｕ、ＭｏおよびＩｒからなる群、それらの合金、および前記金属元素および／または合金の組み合わせから選択されるカソード用金属を含み、且つ、
前記カソードがナノスケールの組織を有し、前記ナノスケールの組織は、前記カソードが電離放射線の一部に曝された際に局在化表面プラズモンを生成し、その際、プラズモンの一部が、負に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンがそれらを取り囲む水分子から解放されてカソードと溶液との界面でレドックス反応に関与しそのことによって電流に寄与することを補助する、
請求項１に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項４】
前記半導体部は、ナノワイヤ、ナノロッド、ナノチューブ、焼結ナノ粒子、ナノシート、ナノメートル厚の膜、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される構造を含み、且つ前記半導体のナノ孔は前記構造の間の分離に相応する、請求項３に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項５】
前記アノードがさらに、半導体部と接触することにより整流性のある金属・半導体接合を形成するショットキー用金属を含むショットキー部（ｉｉｉ）を含み、
前記ショットキー用金属が、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｒｕ、Ｃｕ、Ｍｏ、ＩｒおよびＲｈからなる群、それらの合金、および前記金属元素および／または合金の組み合わせから選択され、
前記ショットキー部がナノスケールの組織を有し、前記ナノスケールの組織は、前記ショットキー部が電離放射線の一部に曝された際に局在化表面プラズモンを生成し、その際、プラズモンの一部が前記ショットキー部内で電子・ホール対を形成し、それが分離し、且つ前記ショットキー部は、ホールがアノードと溶液との界面に移動し且つそこでレドックス反応に関与し且つ電子が半導体部および伝導体部を介してカソードと溶液との界面に移動し且つそこでレドックス反応に関与してそのことによって電流に寄与することを可能にする厚さを有し、且つその際、プラズモンの一部が、正に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンがそれらを取り囲む水分子から解放されてアノードと溶液との界面でレドックス反応に関与してそのことによって電流に寄与することを補助し、
前記ショットキー部の厚さが約１ｎｍ〜約１００ｎｍの範囲であり、且つ
前記ショットキー部のナノスケールの組織は、波長約１００ｎｍ〜約８００ｎｍの範囲内で最適な表面プラズモン共鳴を提供する直径を有するナノ孔を含み、且つ
前記ナノ孔が約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有し、且つ
前記ナノ孔が約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の間隔をあけられている、
請求項１に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項６】
前記半導体部が、真性半導体（ｉ）、ｎ型半導体（ｎ）、ｎ+型半導体（ｎ+）、ｐ型半導体（ｐ）、ｐ+型半導体（ｐ+）およびそれらの組み合わせからなる群から選択され、
前記半導体部が、ｎ、ｐ、ｎ−ｐ、ｐ−ｐ+、ｎ−ｎ+、ｎ−ｉ−ｐおよびｎ+−ｎ−ｉ−ｐ−ｐ+からなる群から選択される構造を有し、且つ、
前記水溶液は、ｎ型半導体および／またはｎ+型半導体が前記電解質水溶液と接触する際に塩基性のｐＨを有する、またはｐ型半導体および／またはｐ+型半導体が前記電解質水溶液と接触する際に酸性のｐＨを有し、
そのことによって半導体部と溶液との界面で安定な整流性を有する接合が形成される、請求項１に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項７】
前記電離放射線が、63Ｎｉ、90Ｓｒ、35Ｓ、204Ｔｌおよび3Ｈ、148Ｇｄおよび137Ｃｓからなる群から選択される、β粒子放出型の放射線同位体であるか、または、210Ｐｏ、244Ｃｍ、238Ｐｕおよび241Ａｍからなる群から選択されるα粒子放出型の放射性同位体である放射線源からのものであり、
前記システムが電気化学的電池であり、且つ前記電離放射線は保護層によって封入されており、且つ前記保護層の少なくとも一部は電解質水溶液と接触しており、その際、前記保護層が放射線と電解質水溶液との間での化学反応を防止し、
前記放射線源が、アノードから、半導体部の格子に対する損傷を防止するまたは制限するために少なくとも充分な距離であって且つ電離放射線が電解質水溶液中を伝わることができるおおよその距離以下の距離をおかれていて、且つ
前記電気化学的電池が少なくとも実質的に封止され、且つカソード、アノード、封入された放射線源、および電解質水溶液は少なくとも実質的に封止された電気化学的電池内にある、
請求項１に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項８】
前記電離放射線は、電解質水溶液と接触していない放射線源からのものであり、前記カソード、前記アノードおよび前記電解質水溶液が、少なくとも実質的に封止された容器内にあり、その容器を放射線源からの電離放射線が通過する、請求項１に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項９】
前記電解質水溶液がさらにレドックス化合物を含み、前記レドックス化合物はカソードと溶液との界面およびアノードと溶液との界面でレドックス反応に関与するレドックス対を提供し、そのことによって１つまたはそれより多くのガス状の生成物の生成を減少させるまたは除去し、且つ、
前記レドックス化合物およびレドックス対がそれぞれ、
2016508608.tif 000001
からなる群から選択される、
請求項１に記載の放射線分解電気化学的システム。
【請求項１０】
カソード、半導体を含むアノード、前記カソードとアノードとの間に配置される電解質水溶液、および電離放射線を含む放射線分解電気化学的システムであって、前記電離放射線が前記溶液中で水分子を分裂させ、且つ、溶媒和フリーラジカルを形成し、それがラジカルの電荷に依存してアノードまたはカソードに移動し、且つ、アノードおよびカソードでレドックス反応に関与し、そのことによってアノードおよびカソードが電気的に接続される際に仕事を行うことができる電流が生成される、前記放射線分解電気化学的システム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
発明の概要
１つの実施態様において、本発明は放射線分解電気化学的システムであって、以下の（ａ）〜（ｄ）：
（ａ）  カソード、
（ｂ）  以下の（ｉ）および（ｉｉ）を含むアノード：
（ｉ）  半導体部、および
（ｉｉ）  前記半導体部と接触することにより整流性のない金属・半導体接合を形成するオーミック用金属を含む伝導体部、および
（ｃ）  カソードおよびアノードと接触するが、アノードの伝導体部とは接触していない電解質水溶液；  ここで、前記電解質水溶液がその中の水分子を分裂させるために充分なエネルギーの電離放射線に曝された際に、前記電解質水溶液中で溶媒和フリーラジカルイオンが形成される、および
（ｄ）  電離放射線；  前記電離放射線の一部が前記電解質水溶液中で水分子を分裂させて、正に帯電したフリーラジカルイオンおよび負に帯電したフリーラジカルイオンを形成し、それらは前記電解質水溶液中で溶媒和される、
を含み、且つその際、負に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンは、それらを取り囲む水分子から解放され、且つカソードと溶液との界面でレドックス反応に関与し、且つ、正に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンはそれらを取り囲む水分子から解放され、且つアノードと溶液との界面でレドックス反応に関与して、そのことにより、アノードおよびカソードが電気的に接続される際に仕事を行うことができる電流が生成される、前記システムに関する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
他の実施態様において、本発明は放射線分解電気化学的システムであって、以下の（ａ）〜（ｄ）：
（ａ）  カソード；  ここで、前記カソードはＰｔ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｒｕ、Ｃｕ、ＭｏおよびＩｒからなる群、それらの合金および上記の金属元素および／または合金の組み合わせから選択されるカソード用金属を含み、且つ、前記カソードは約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有するナノ孔を含むナノスケールの組織を有し、且つ前記ナノ孔は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲である間隔をあけられている、
（ｂ）  以下の（ｉ）〜（ｉｉｉ）を含むアノード：
（ｉ）  半導体部；  ここで、前記半導体部は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有するナノ孔を含むナノスケールの組織を有し、且つ前記半導体のナノ孔は約１０ｎｍ〜約５００μｍの範囲である間隔をあけられており、且つ、前記半導体部の構造はナノワイヤまたはナノチューブであり、且つ、前記半導体部は、ＴｉＯ2、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＺｎＯ、ＷＯ3、ＳｎＯ2、ＳｒＴｉＯ3、Ｆｅ2Ｏ3、ＣｄＳ、ＺｎＳ、ＣｄＳｅ、ＧａＰ、ＭｏＳ2、ＺｎＳ、ＺｒＯ2およびＣｅ2Ｏ3からなる群、およびそれらの組み合わせから選択される単結晶のバンドギャップが大きい半導体材料を含む、
（ｉｉ）  前記半導体部と接触することにより整流性のある金属・半導体接合を形成するショットキー用金属を含むショットキー部；  ここで、前記ショットキー用金属は、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｒｕ、Ｃｕ、Ｍｏ、ＩｒおよびＲｈからなる群、およびそれらの合金、および前記の金属元素および／または合金の組み合わせから選択され、且つ、前記ショットキー部の厚さは約１ｎｍ〜約１００ｎｍの範囲内であり、且つ、前記ショットキー部は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有するナノ孔を含むナノスケールの組織を有し、且つ前記ナノ孔は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲である間隔をあけられている、および
（ｉｉｉ）  前記半導体部と接触することにより整流性のない金属・半導体接合を形成するオーミック用金属を含む伝導体部；  ここで、前記オーミック用金属はＡｌ、Ａｇ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｂ、ＭｏおよびＣｕからなる群、それらの合金、および前記金属元素および／または合金の組み合わせから選択される、および
（ｃ）  カソードおよびアノードと接触するがアノードの伝導体部とは接触していない電解質水溶液；  ここで、前記電解質水溶液がその中の水分子を分裂させるために充分なエネルギーの電離放射線に曝された際に、前記電解質水溶液中で溶媒和フリーラジカルイオンが形成され、且つ、前記水溶液はｎ型半導体および／またはｎ+型半導体が前記電解質水溶液と接触する際には塩基性のｐＨを有するか、またはｐ型半導体および／またはｐ+型半導体が前記電解質水溶液と接触する際には酸性のｐＨを有し、そのことにより、半導体部と溶液との界面で安定な整流接合が形成され、且つ、前記電解質水溶液はさらに、カソードと溶液との界面およびアノードと溶液との界面で起きるレドックス反応に関与するレドックス対を提供するレドックス化合物を含み、そのことにより１つまたはそれより多くのガス状の生成物の生成が減少または除去され、前記レドックス化合物およびレドックス対はそれぞれ、
2016508608.tif 000002
からなる群から選択される、および
（ｄ）  電離放射線；  前記電離放射線の一部が、前記電解質水溶液中で水分子を分裂させて、正に帯電したフリーラジカルイオンおよび負に帯電したフリーラジカルイオンを形成し、それらは前記電解質水溶液中で溶媒和され、ここで放射線源は63Ｎｉ、90Ｓｒ、35Ｓ、204Ｔｌおよび3Ｈ、148Ｇｄおよび137Ｃｓからなる群から選択されるベータ粒子放出型の放射性同位体、または210Ｐｏ、244Ｃｍ、238Ｐｕおよび241Ａｍからなる群から選択されるアルファ粒子放出型の放射性同位体であり、且つ、前記電離放射線は、保護層によって封入された放射線源からのものであり、且つ前記保護層の少なくとも一部は前記電解質水溶液と接触しており、その際、前記保護層は、放射線と電解質水溶液との間の化学反応を防止し、且つその際、放射線源はアノードから、半導体部に対する格子の損傷を防止または制限するために少なくとも充分な距離であって且つ電離放射線が前記電解質水溶液中を伝わることができるおおよその距離以下の距離をおかれている、
を含み、その際、負に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンは、それらを取り囲む水分子から解放され、且つカソードと溶液との界面でレドックス反応に関与し、且つ、正に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンはそれらを取り囲む水分子から解放され、且つアノードと溶液との界面でレドックス反応に関与して、そのことにより、アノードおよびカソードが電気的に接続される際に仕事を行うことができる電流が生成される、前記システムに関する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
他の実施態様において、放射線分解電気化学的システムは、以下の（ａ）〜（ｄ）：
（ａ）  カソード、
（ｂ）  以下の（ｉ）および（ｉｉ）を含むアノード：
（ｉ）  半導体部、および
（ｉｉ）  前記半導体部と接触することにより整流性のない金属・半導体接合を形成するオーミック用金属を含む伝導体部、および
（ｃ）  カソードおよびアノードと接触しているが、アノードの伝導体部とは接触していない電解質水溶液；  ここで、前記電解質水溶液がその中の水分子を分裂させるために充分なエネルギーの電離放射線に曝された際に、前記電解質水溶液中で溶媒和フリーラジカルイオンが形成される、および
（ｄ）  電離放射線；  前記電離放射線の一部が前記電解質水溶液中で水分子を分裂させて、正に帯電したフリーラジカルイオンおよび負に帯電したフリーラジカルイオンを形成し、それらは前記電解質水溶液中で溶媒和される、
を含み、且つその際、負に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンは、それらを取り囲む水分子から解放され、且つカソードと溶液との界面でレドックス反応に関与し、且つ、正に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンはそれらを取り囲む水分子から解放され、且つアノードと溶液との界面でレドックス反応に関与して、そのことにより、アノードおよびカソードが電気的に接続される際に仕事を行うことができる電流が生成される。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
他の放射線分解電気化学的システムの実施態様
他の実施態様において、放射線分解電気化学的システムは、以下の（ａ）〜（ｄ）：
（ａ）  カソード；  ここで、前記カソードはＰｔ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｒｕ、Ｃｕ、ＭｏおよびＩｒからなる群、それらの合金および上記の金属元素および／または合金の組み合わせから選択されるカソード用金属を含み、且つ、前記カソードは約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有するナノ孔を含むナノスケールの組織を有し、且つ前記ナノ孔は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲である間隔があけられている、
（ｂ）  以下の（ｉ）〜（ｉｉｉ）を含むアノード：
（ｉ）  半導体部；  ここで、前記半導体部は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有するナノ孔を含むナノスケールの組織を有し、且つ前記半導体のナノ孔は約１０ｎｍ〜約５００μｍの範囲である間隔があけられており、且つ、前記半導体部の構造はナノワイヤまたはナノチューブであり、且つ、前記半導体部は、ＴｉＯ2、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＺｎＯ、ＷＯ3、ＳｎＯ2、ＳｒＴｉＯ3、Ｆｅ2Ｏ3、ＣｄＳ、ＺｎＳ、ＣｄＳｅ、ＧａＰ、ＭｏＳ2、ＺｎＳ、ＺｒＯ2およびＣｅ2Ｏ3からなる群、およびそれらの組み合わせから選択される単結晶のバンドギャップの大きな半導体材料を含む、
（ｉｉ）  前記半導体部と接触することにより整流性のある金属・半導体接合を形成するショットキー用金属を含むショットキー部；  ここで、前記ショットキー用金属は、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｄ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｒｕ、Ｃｕ、Ｍｏ、ＩｒおよびＲｈからなる群、およびそれらの合金、および前記の金属元素および／または合金の組み合わせから選択され、且つ、前記ショットキー部の厚さは約１ｎｍ〜約１００ｎｍの範囲であり、且つ、前記ショットキー部は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲の平均直径を有するナノ孔を含むナノスケールの組織を有し、且つ前記ナノ孔は約１０ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲である間隔があけられている、および
（ｉｉｉ）  前記半導体部と接触することにより整流性のない金属・半導体接合を形成するオーミック用金属を含む伝導体部；  ここで、前記オーミック用金属はＡｌ、Ａｇ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｂ、ＭｏおよびＣｕからなる群、それらの合金、および前記金属元素および／または合金の組み合わせから選択される、および
（ｃ）  カソードおよびアノードと接触しているがアノードの伝導体部とは接触していない電解質水溶液；  ここで、前記電解質水溶液がその中の水分子を分裂させるために充分なエネルギーの電離放射線に曝された際に、前記電解質水溶液中で溶媒和フリーラジカルイオンが形成され、且つ、前記水溶液はｎ型半導体および／またはｎ+型半導体が前記電解質水溶液と接触する際には塩基性のｐＨを有するか、またはｐ型半導体および／またはｐ+型半導体が前記電解質水溶液と接触する際には酸性のｐＨを有し、そのことにより、半導体部と溶液との界面で安定な整流接合が形成され、且つ、前記電解質水溶液はさらに、カソードと溶液との界面およびアノードと溶液との界面で起きるレドックス反応に関与するレドックス対を提供するレドックス化合物を含み、そのことにより１つまたはそれより多くのガス状の生成物の生成が減少または除去され、前記レドックス化合物およびレドックス対はそれぞれ、
2016508608.tif 000003
からなる群から選択される、および
（ｄ）  電離放射線；  前記電離放射線の一部が、前記電解質水溶液中の水分子を分裂させて、正に帯電したフリーラジカルイオンおよび負に帯電したフリーラジカルイオンを形成し、それらは前記電解質水溶液中で溶媒和され、ここで放射線源は63Ｎｉ、90Ｓｒ、35Ｓ、204Ｔｌおよび3Ｈ、148Ｇｄおよび137Ｃｓからなる群から選択されるβ粒子放出型の放射性同位体、または210Ｐｏ、244Ｃｍ、238Ｐｕおよび241Ａｍからなる群から選択されるα粒子放出型の放射性同位体であり、且つ、前記電離放射線は、保護層によって封入された放射線源からのものであり、且つ前記保護層の少なくとも一部は前記電解質水溶液と接触しており、その際、前記保護層は、放射線と電解質水溶液との間の化学反応を防止し、且つその際、放射線源はアノードから、半導体部に対する格子の損傷を防止または制限するために少なくとも充分な距離であって且つ電離放射線が前記電解質水溶液中に伝わることができるおおよその距離以下の距離をおかれている、
を含み、その際、負に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンは、それらを取り囲む水分子から解放され、且つカソードと溶液との界面でレドックス反応に関与し、且つ、正に帯電した溶媒和フリーラジカルイオンはそれらを取り囲む水分子から解放され、且つアノードと溶液との界面でレドックス反応に関与して、そのことにより、アノードおよびカソードが電気的に接続される際に仕事を行うことができる電流が生成される。