(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料融液の表面に接触させた種結晶を引き上げながら単結晶を育成する結晶育成方法に用いられ、ルツボ上方を覆う位置に配設された、前記種結晶を引き上げる、引き上げ軸を通すための孔を有する板状の耐火物が、前記引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている、単結晶育成装置において、
夫々の前記耐火物の合わせ目部は、一方の前記耐火物の合わせ目部の先端が他方の前記耐火物の合わせ目部の先端の下側に位置し、互いの前記耐火物の前記合わせ目部において上側と下側とで対向する平面を有し、該平面同士が単結晶育成時に密着することを特徴とする単結晶育成装置。
【請求項２】
夫々の前記耐火物の合わせ目部は、凹部と凸部を有し、一方の前記耐火物の凹部と他方の前記耐火物の凸部、一方の前記耐火物の凸部と他方の前記耐火物の凹部とを突き合わせるインロー構造に形成され、
夫々の前記耐火物の前記凹部及び前記凸部は、夫々、前記耐火物の厚みの略１／２の高さを有していることを特徴とする請求項１に記載の単結晶育成装置。
【請求項３】
夫々の前記耐火物の合わせ目部は、傾斜面からなり、互いの前記耐火物の前記傾斜面同士を突き合わせる構造に形成され、
前記耐火物の前記傾斜面は、４０°以上７０°未満の傾斜角度を有していることを特徴とする請求項１に記載の単結晶育成装置。
【請求項４】
前記耐火物の合わせ目部先端は、Ｃ面又はＲ面に形成された角部を有していることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の単結晶育成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原料融液の表面に接触させた種結晶を引き上げながら単結晶を育成する結晶育成方法に用いられる、単結晶育成装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
単結晶の育成方法としては、原料を充填したルツボを加熱溶融した後に、原料融液表面に種結晶を接触させ、種結晶を引き上げながら単結晶の育成を行うチョクラルスキー法が広く普及している。
【０００３】
単結晶の育成では、炉内の温度分布や温度勾配が重要である。単結晶の育成過程においては、熱平衡状態から僅かに過冷却の状態を作り、原料融液（液体）から結晶（固体）に変化した際に発生する潜熱を逃がしながら単結晶を成長させる。そのため、単結晶成長中の炉内の温度分布や温度勾配を制御することが、工業的に利用可能な単結晶体を製造するために重要になる。
【０００４】
例えば、夫々の等温線同士の間隔が狭くなっている炉内温度分布を有し、炉内温度勾配が急峻である場合、温度制御が容易で、結晶化に伴う潜熱を十分に逃がすことが出来るため、単結晶の形状制御が容易となる。
しかし、育成する単結晶内部の温度差が大きくなり、結晶の熱膨張に起因した熱ひずみにより、結晶欠陥が導入され、多結晶化が発生し易くなる。また、多結晶化しなくても熱ひずみによる結晶の割れや、結晶内部に導入された結晶欠陥により結晶品質が低下する問題が発生する。
【０００５】
一方、夫々の等温線同士の間隔が広くなっている炉内温度分布を有し、炉内温度勾配が緩やかな場合、育成する単結晶内部の温度差が小さくなり、結晶の熱膨張に起因した熱ひずみは低減され、熱ひずみに起因した多結晶化や割れは、発生し難くなる。
しかし、結晶成長は、原料融液の等温線分布に沿って行われるため、炉内温度勾配が緩やかで、夫々の等温線同士の間隔が広くなっている状態では、単結晶の成長制御が非常に難しくなる。
例えば、抵抗加熱用発熱体や誘導加熱コイル等、単結晶育成時における炉内の加熱手段の出力制御幅が狭くなる。また、結晶成長が、単結晶育成装置周囲の環境変化や装置内構成物の変化に伴う温度変化に敏感となる。そして、わずかな単結晶成長装置内部の温度のゆらぎが発生しても、急激な結晶成長が起こる現象や逆に結晶成長が起こらなくなる現象が発生する。このような不安定な結晶成長では、結晶内部に導入された結晶欠陥に起因した多結晶化や、急激な結晶形状の変化による応力集中部の発生による割れが問題となる。さらに、所望の単結晶形状が得られないことにより、単結晶をウエハ状に加工した際に、ウエハが得られない部分が発生し、ウエハ加工時の歩留まりが低下する。
【０００６】
このように、単結晶の育成においては、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配の最適化が必要となる。
ところで、本発明者は、単結晶育成装置における、発熱体の周囲に配置される断熱構造体に関し、発熱体からの輻射熱が断熱材間を通って外部に漏れることを抑制して、断熱構造体の内側領域の温度分布の不均一や熱効率の低下を抑制しうる技術として、次の特許文献１に記載の断熱構造体を導出した。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１６−２００２５４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１に記載の技術は、図５(a)に示すように、発熱体（ヒータ５４、５５、ルツボ５１、原料融液５２）の周りに配置する断熱構造体５３であって、高さ方向に積層された複数の断熱材５３１〜５３５を有し、図５(b)に示すように、高さ方向に隣接する一方の断熱材５３ｎと、他方の断熱材５３ｎ＋１とにおいて、一方の断熱材５３ｎにおける他方の断熱材５３ｎ＋１と対向する面には凸部５３ａｎが形成され、他方の断熱材５３ｎ＋１における一方の断熱材５３ｎと対向する面には凸部５３ａｎに対応した凹部５３ｂｎ＋１が形成された構成となっている。なお、図５(a)中、５６はチャンバ、５７は種結晶、５８ａは種結晶保持部、５８は引き上げ軸、５９はルツボ支持台である。
特許文献１に記載の技術によれば、高さ方向に隣接して積層される断熱材同士が凹部と凸部を有することで、凸部の側壁により発熱体からの輻射熱が断熱材間を通って外部に漏れることを抑制できる。
このため、本発明者らは、特許文献１に記載の、高さ方向に隣接して積層される断熱材同士が凹部と凸部を有する断熱構造体の技術を用いた単結晶育成装置を構成すれば、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配の最適化ができると考えていた。
【０００９】
しかるに、本発明者らは、更なる試行錯誤を繰り返した結果、特許文献１に記載の、高さ方向に隣接して積層される断熱材同士が凹部と凸部を有する断熱構造体の技術を用いた単結晶育成装置には、工業的に単結晶の育成を繰り返し行う場合において、コストを抑制しながら、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配の最適化を維持し、単結晶の歩留まりを向上させるために、更なる改良すべき課題があることを見出した。
【００１０】
本発明は、上記事情に鑑み、工業的に単結晶の育成を繰り返し行うことによる、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配の変化を極力抑制でき、低コストで単結晶の歩留まりが高い単結晶育成装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的を達成するため、本発明による単結晶育成装置は、原料融液の表面に接触させた種結晶を引き上げながら単結晶を育成する結晶育成方法に用いられ、ルツボ上方を覆う位置に配設された、前記種結晶を引き上げる、引き上げ軸を通すための孔を有する板状の耐火物が、前記引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている、単結晶製造装置において、夫々の前記耐火物の合わせ目部は、一方の前記耐火物の合わせ目部の先端が他方の前記耐火物の合わせ目部の下側に位置し、互いの前記耐火物の前記合わせ目部において上側と下側とで対向する平面を有し、該平面同士が単結晶育成時に密着することを特徴とする。
【００１２】
また、本発明の単結晶育成装置においては、夫々の前記耐火物の合わせ目部は、凹部と凸部を有し、一方の前記耐火物の凹部と他方の前記耐火物の凸部、一方の前記耐火物の凸部と他方の前記耐火物の凹部とを突き合わせるインロー構造に形成され、夫々の前記耐火物の前記凹部及び前記凸部は、夫々、前記耐火物の厚みの略１／２の高さを有しているのが好ましい。
【００１３】
また、本発明の単結晶育成装置においては、夫々の前記耐火物の合わせ目部は、傾斜面からなり、互いの前記耐火物の前記傾斜面同士を突き合わせる構造に形成され、前記耐火物の前記傾斜面は、４０°以上７０°未満の傾斜角度を有しているのが好ましい。
【００１４】
また、本発明の単結晶育成装置においては、前記耐火物の合わせ目部先端は、Ｃ面又はＲ面に形成された角部を有しているのが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、工業的に単結晶の育成を繰り返し行うことによる、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配の変化を極力抑制でき、低コストで単結晶の歩留まりが高い単結晶育成装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施形態に適用され得る単結晶育成装置の一例を概略的に示す説明図である。
【図２】本発明の第１実施形態にかかる単結晶育成装置の要部構成を示す説明図で、(a)はルツボ上方を覆う位置に配設された、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている板状の耐火物の全体構成を示す斜視図、(b)は(a)に示す分割される一方の板状の耐火物の合わせ目部を示す斜視図、(c)は(b)に示す板状の耐火物の合わせ目部における凸部の高さ、長さと板状の耐火物の厚みとの関係を示す図、(d)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の一変形例を示す図、(e)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の他の変形例を示す図である。
【図３】図２の実施形態の変形例にかかる単結晶育成装置の要部構成を示す説明図で、(a)はルツボ上方を覆う位置に配設された、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている板状の耐火物の全体構成を示す斜視図、(b)は(a)の側面図である。
【図４】本発明の第２実施形態にかかる単結晶育成装置の要部構成を示す説明図で、(a)はルツボ上方を覆う位置に配設された、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている板状の耐火物の全体構成を示す斜視図、(b)は(a)に示す分割される一方の板状の耐火物の合わせ目部を示す斜視図、(c)は(b)に示す板状の耐火物の合わせ目部における傾斜面の傾斜角度を示す図、(d)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の一変形例を示す図、(e)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の他の変形例を示す図である。
【図５】特許文献１に記載の断熱構造体を概略的に示す説明図で、(a)は断熱構造体を備えた単結晶育成装置の構成例を示す図、(b)は(a)の断熱構造体に含まれる断熱材の構成を示す図である。
【図６】従来の単結晶育成装置におけるルツボ上方を覆う位置に配設された、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている板状の耐火物の構成を示す説明図で、(a)は全体構成を示す斜視図、(b)は(a)に示す分割される一方の板状の耐火物の合わせ目部を示す斜視図、(c)は(b)の側面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図を参照して、本発明を実施するための形態の説明を行う。
図１は本発明の実施形態に適用され得る、単結晶製造方法として最も一般的なチョクラルスキー法に用いられる、単結晶育成装置の一例を概略的に示す説明図である。
チョクラルスキー法は、ある結晶方位に従って切り出された種結晶と呼ばれる単結晶を上下動可能な引上げ軸の先端部に取り付け、引き上げ軸を介して単結晶の先端を原料融液の表面に接触させ、回転しながら徐々に引上げることによって、種結晶の性質を伝播しながら大口径化して単結晶を製造する方法である。
【００１８】
図１に示すように、本実施形態に適用され得る単結晶育成装置は、ルツボ１と、ルツボ１の周囲に配設された耐火物３と、ルツボ１上方を覆う位置に配設された耐火物４と、回転機構（不図示）を備えた引き上げ軸８と、ルツボ１を加熱する加熱手段５（図１の例では高周波誘導コイル）と、ルツボ１を支持する支持台を構成する耐火物９を備えている。加熱手段５を構成する高周波誘導コイルには、高周波電力を供給するための電源（不図示）が設けられている。なお、加熱手段５は、抵抗発熱体で構成されていてもよい。
【００１９】
単結晶の製造では、単結晶原料を充填したルツボ１を加熱手段５により加熱し、原料融液２を得る。その後、引上げ軸８の先端部に取り付けられた種結晶７を回転させながら原料融液２の表面に接触させ、原料融液２の表面に種結晶が接触した状態を維持したまま引き上げ軸８を徐々に引き上げながら単結晶の製造を行う。
【００２０】
しかるに、上記構成の単結晶育成装置におけるルツボ１の周囲に配設された耐火物３に関し、本発明者が導出した特許文献１に記載の、高さ方向に隣接して積層される断熱材同士が凹部と凸部を有する断熱構造体の技術を用いて、高さ方向に複数に積層され、高さ方向に隣接して積層される耐火物同士が凹部と凸部を有する構成とすれば、原料融液２及びルツボ１からの輻射熱が外部に漏れることを抑制できる。
【００２１】
ここで、本発明者らは、原料融液２及びルツボ１からの輻射熱が外部に漏れることを抑制できれば、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配を最適化した状態に維持できると考えていた、そして、ルツボ１の周囲に配設される耐火物３が、高さ方向に複数に積層され、高さ方向に隣接して積層される耐火物３同士が凹部と凸部を有する構成の単結晶育成装置を用いて、工業的に単結晶の育成を繰り返す実験を行った。
【００２２】
しかし、単結晶の育成を繰り返すと、ルツボ１の周囲に配設された耐火物３に、特許文献１に記載の、高さ方向に隣接して積層される断熱材同士が凹部と凸部を有する断熱構造体の技術を用いた、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配が徐々にずれることにより、単結晶の歩留まりが低下する問題が発生することが判明した。
【００２３】
この単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配のずれは、単結晶育成過程における熱サイクルにより発生する炉内構成物の経時変化によるものと考えられる。単結晶育成過程では、室温で炉内のルツボに原料を入れ、耐火物を配設した状態から、原料融解及び結晶成長のために、単結晶育成装置内部の温度を上昇させる。このときに上昇させる温度としては、原料を融解するのに十分な温度が必要である。また、結晶成長終了後には、育成した単結晶を取り出すために、再び室温まで冷却をする必要がある。
【００２４】
単結晶育成装置内部に設置された原料を融解するまでの温度は、融液成長の場合には、原料(単結晶体)の融点である。例えば、代表的な半導体材料であるシリコンでは、融点が約１４１４℃である。酸化物単結晶では、タンタル酸リチウムで、融点が約１６５０℃、サファイアで融点が約２０５０℃である。このような室温から１０００℃を超える融点まで温度上昇を経て、再び室温まで温度を下げる熱サイクルにより、単結晶育成装置内部の構成物が経時変化する。その経時変化する主要な構成物として、耐火物が考えられる。
【００２５】
耐火物は、使用温度、雰囲気により材質が選択される。耐火物も上述のような熱サイクルを繰り返すことにより、単結晶育成装置内部の雰囲気との反応やごく僅かながらも昇華による劣化を生じる。また、耐火物は、膨張収縮を繰り返す。しかるに、耐火物には、熱を遮蔽するために、通常は熱伝導率の小さいものが用いられる。このため、単結晶の育成における熱サイクルを経る過程において、耐火物の内部で温度差が生じていることになる。その結果、上述のような熱サイクルを繰り返すことで、耐火物の内部の温度分布や温度勾配に起因した熱ひずみが発生し、耐火物に変形が生じる。
【００２６】
ここで、特許文献１に記載したルツボ周囲に配設する断熱構造体（耐火物）は、例えば、煉瓦状の断熱材（耐火物）を高さ方向に複数積み上げた構成であり、ルツボ上部に配設する断熱構造体（耐火物）に比べて厚みが大きい。厚みが大きい高さ方向に隣接して積層される断熱材（耐火物）同士が凹部と凸部を有する構成にすれば、凸部の側壁により発熱体からの輻射熱が断熱材（耐火物）間を通って外部に漏れることを抑制し易いと考えられる。
【００２７】
ところで、ルツボ上部に配設する耐火物は、育成した単結晶を取り出すために、図６(a)に示すように、種結晶を引き上げる、引き上げ軸を通すための孔４Ｈを有するとともに、引き上げ軸を通すための孔４Ｈを横断する直線を境界として垂直方向（垂直な面により切断する方向）に略半円状に２分割された板状に形成されることが多い。
その理由は、ルツボ上部に配設する耐火物が、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割された板状に形成されていれば、一方の板状の耐火物を取り外すことで、引き上げ軸を通すための孔の径よりも大きな径に成長した単結晶を取り出すことができるのに対し、ルツボ上部に配設する耐火物が分割されていない構成の場合、引き上げ軸を通すための孔の径よりも大きな径に成長した単結晶を取り出すことができなくなるためである。
【００２８】
しかるに、本発明者は、特許文献１に記載の技術の導出時点では、ルツボ周囲に配設する厚みの大きい断熱構造体（耐火物）における、発熱体からの輻射熱が断熱材間を通って外部に漏れることを抑制することに着目したが、ルツボ上部に配設する耐火物が、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として垂直方向に略半円状に２分割された板状に形成されていることに伴う変形の問題、及び、工業的な単結晶の育成過程における熱サイクルを繰り返し経ることによる変形の問題は着目するには至っていなかった。
【００２９】
そして、原料融液の表面に接触させた種結晶を引き上げながら単結晶を育成する結晶育成方法に用いられる従来の単結晶育成装置では、特許文献１に記載の単結晶育成装置も含めて、ルツボ上部に配設する耐火物は、図６(b)に示すように、引き上げ軸を通すための孔４Ｈを横断する直線を境界として垂直方向に略半円状に分割し、夫々の板状の耐火物における垂直な面同士を突き合わせる構造となっていた。
【００３０】
このような構造のルツボ上部に配設する耐火物（特に引き上げ軸を通すための孔４Ｈ近傍）に変形が生じると、耐火物同士の合わせ目部に隙間が生じ易くなる。この隙間から、雰囲気ガスの漏れが生じた場合には、対流伝熱による熱流出が起こる。また、光が漏れる場合には、輻射による熱流出が起こる。このような熱流出は、耐火物の変形により生じた隙間から、局所的に発生する。その結果、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配が局所的に変化し、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配の対称性が崩れ、単結晶の歩留まりが低下する。
【００３１】
ルツボ上部に配設する耐火物は、単結晶の育成時に、引き上げ軸を通すための孔近傍より雰囲気ガスが系外に流出し、対流伝熱による熱輸送量が多く、孔部側面からも加熱されるため、孔近傍の温度が最も高く、周辺に向かうにしたがって温度が低い、引き上げ軸を通すための孔近傍を中心とした同心円状の等温線となるような点対称の温度分布や温度勾配を有している。
しかるに、上述のように、本発明者らが、工業的な単結晶の育成過程での熱サイクルを繰り返したところ、ルツボ上部に配設する耐火物は、特に、引き上げ軸を通すための孔近傍が、耐火物内の温度分布や温度勾配に起因した熱ひずみにより変形し易いことが判明した。ルツボ上部に配設する耐火物の変形により当初設計した合わせ目部に隙間が生じると、隙間から雰囲気ガスによる対流伝熱及び輻射による熱流出が生じる。
ルツボ上部に配設する耐火物の変形は、例えば、図６(a)、図６(b)に示すような、略円板状の耐火物４が、引き上げ軸を通すための孔４Ｈを横断する直線を境界として垂直方向に耐火物４１と耐火物４２とに２分割された構成の場合、耐火物４の外形形状である円形の中心部に位置する引き上げ軸を通すための孔４Ｈ近傍の合わせ目部が、ルツボ上方部中央に位置しているため高温になり易く変形が大きくなる。この部分の変形は、一般的に下方からの熱により円形の中心部に位置する引き上げ軸を通すための孔４Ｈ近傍が上側へ反る傾向にあるため、円形の中心部に位置する引き上げ軸を通すための孔４Ｈ近傍に隙間が生じる。
【００３２】
ルツボ上部に配設する耐火物に変形が生じると、単結晶の歩留まりが低下するため、変形したルツボ上部に配設する耐火物を交換する必要が生じる。しかるに、ルツボ上部に配設する耐火物の変形が生じるまでの、工業的な単結晶の育成過程における熱サイクルを繰り返す回数が少ないと、耐火物の交換コストが高くなってしまう。
【００３３】
しかるに、本発明者が特許文献１に記載の技術を導出した時点では、上述のように、ルツボ上部に配設する耐火物が、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として垂直方向に略半円状に２分割された板状に形成されていることに伴う変形の問題、及び、工業的な単結晶の育成過程における熱サイクルを繰り返し経ることによる変形の問題は着目するに至っていなかった。
本発明者らは、更なる試行錯誤を繰り返した結果、特許文献１に記載の、高さ方向に隣接して積層される断熱材同士が凹部と凸部を有する断熱構造体の技術を用いた単結晶育成装置には、工業的に単結晶の育成を繰り返し行う場合において、コストを抑制しながら、単結晶育成装置内部の温度分布や温度勾配の最適化を維持し、単結晶の歩留まりを向上させるために、更なる改良すべき課題が内在していたことを見出した。
【００３４】
そこで、本発明者らは、ルツボ上部に配設する耐火物の変形が円形の中心に位置する引き上げ軸を通すための孔近傍が上側へ反る傾向にあることから、中心に位置する引き上げ軸を通すための孔近傍が上側に反ったとしても隙間が生じないようにするための手段として、夫々の耐火物の合わせ目部を、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている一方の耐火物の合わせ目部の先端が他方の耐火物の合わせ目部の下側に位置し、互いの耐火物の合わせ目部において上側と下側とで対向する平面を有し、平面同士が単結晶育成時に密着する構造となる、本発明の単結晶育成装置の構成を着想するに至った。
【００３５】
第１実施形態
図２は本発明の第１実施形態にかかる単結晶育成装置の要部構成を示す説明図で、(a)はルツボ上方を覆う位置に配設された、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている板状の耐火物の全体構成を示す斜視図、(b)は(a)に示す分割される一方の板状の耐火物の合わせ目部を示す斜視図、(c)は(b)に示す板状の耐火物の合わせ目部における凸部の高さ、長さと板状の耐火物の厚みとの関係を示す図、(d)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の一変形例を示す図、(e)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の他の変形例を示す図である。図３は図２の実施形態の変形例にかかる単結晶育成装置の要部構成を示す説明図で、(a)はルツボ上方を覆う位置に配設された、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている板状の耐火物の全体構成を示す斜視図、(b)は(a)の側面図である。なお、本発明の実施形態に用いる図においては、便宜上、特許文献１に記載の、高さ方向に隣接して積層される断熱材同士が凹部と凸部を有する断熱構造体の技術に対応する、耐火物３と耐火物４とが高さ方向に積層される部分の構成は省略してある。
【００３６】
本実施形態の単結晶育成装置では、図２(a)、図２(b)に示すように、夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部は、凹部４ｂ１（４ｂ２）と凸部４ａ１（４ａ２）を有し、一方の耐火物４１の凹部４ｂ１と他方の耐火物４２の凸部４ａ２、一方の耐火物４１の凸部４ａ１と他方の耐火物４２の凹部４ｂ２とを突き合わせるインロー構造に形成されている。
夫々の耐火物４１（４２）の凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）は、夫々、図２(c)に示すように、耐火物４１（４２）の厚み（ｔｘ）の略１／２倍の高さ（ｈｂ≒１／２ｔｘ、ｈａ≒１／２ｔｘ）を有するとともに、耐火物４１（４２）の厚みの０．４倍〜０．６倍の長さ（Ｌｂ＝（０．６〜０．４）ｔｘ、Ｌａ＝（０．４〜０．６）ｔｘ）を有している。
そして、互いの耐火物４１（４２）は、凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）において上側と下側とで対向する平面を有し、この上側と下側で対向する平面同士が単結晶育成時に密着するように配設されている。
【００３７】
本実施形態の単結晶育成装置によれば、夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部を、一方の耐火物４１の凹部４ｂ１と他方の耐火物４２の凸部４ａ２、一方の耐火物４１の凸部４ａ１と他方の耐火物４２の凹部４ｂ２とを突き合わせるインロー構造に形成し、凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）において上側と下側で対向する平面同士が単結晶育成時に密着するようにしたので、互いの耐火物の凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）が突き合わさることによって、耐火物の中心部に位置する引き上げ軸を通すための孔４Ｈ近傍が上側に反る変形が生じても、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における凸部４ａ１の垂直方向の平面が、凸部４ａ１の長さにわたって、合わせ目部の先端が上側に位置する他方の耐火物４２における凹部４ｂ２の垂直方向の平面と密着した状態に重なるため、ガス対流を遮断し、光（輻射）の漏れを防止することが出来る。
【００３８】
なお、本実施形態の単結晶育成装置における夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部のインロー構造をなす凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）は、上側と下側とで対向する平面を有し、この上側と下側で対向する平面同士が単結晶育成時に密着するように配設することが重要である。この平面部分に隙間があるとガス対流を遮断し、光（輻射）の漏れを防止することができなくなる。
逆に、凸部４ａ１（４ａ２）の先端（凹部４ｂ１（４ｂ２）の根元）の垂直方向の合わせ目部同士は、室温において隙間を設けるのが好ましい。垂直方向の合わせ目部同士の隙間は、装置内で結晶育成を行う温度に合わせて設計され得る。室温の状態で垂直方向の合わせ目部同士に隙間が無いと、加熱時の温度上昇により耐火物が熱膨張したときに、垂直方向の合わせ目同士（特に、ルツボに近い側の合わせ目部同士）に応力がかかり過ぎることで、耐火物の位置ずれや破損の虞がある。そのため、耐火物の使用温度の熱ひずみ量を考慮して、室温では図３(a)、図３(b)に示すように垂直方向の合わせ目部同士に隙間がある構造とするのが好ましい。
なお、図３(a)、図３(b)の例では、凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）において上側と下側で対向する平面同士は、室温において隙間を有し、加熱されたときに密着する構成となっている。
【００３９】
また、本実施形態の単結晶育成装置によれば、夫々の耐火物４１（４２）の凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）を、夫々、耐火物４１（４２）の厚み（ｔｘ）の略１／２倍の高さ（ｈｂ≒１／２ｔｘ、ｈａ≒１／２ｔｘ）を有した構成とし、互いの耐火物における上側と下側とで密着する部位の厚みを略均等にしたので、一方の耐火物の合わせ目部のみに変形が激しく起きることや、凸部の割れや破損、あるいは隙間の発生を防止できる。この作用効果は、本発明者らが、互いの耐火物４ａ１（４ａ２）の凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）の夫々の高さに関する試行錯誤の結果、知得するに至った。
【００４０】
夫々の耐火物の凹部及び凸部を、夫々、耐火物の厚みの略１／２の高さを有した構成としない場合、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物と、合わせ目部の先端が上側に位置する他方の耐火物とで、上側と下側とで重なる部位の厚みが異なることになる。
しかし、上側と下側とで重なる部位の厚みが異なる場合、一方の耐火物の合わせ目部のみに変形が激しく起き、凸部の割れや破損、あるいは凹部及び凸部における平面部分の隙間の発生が起こり易くなる。
【００４１】
また、本実施形態の単結晶育成装置によれば、夫々の耐火物４１（４２）の凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）を耐火物４１（４２）の厚み（ｔｘ）の０．４倍〜０．６倍の長さ（Ｌｂ＝（０．６〜０．４）ｔｘ、Ｌａ＝（０．４〜０．６）ｔｘ）を有した構成としたので、耐火物に変形が生じても、凹部及び凸部における平面部分の隙間の発生や、凸部の割れや破損を防止し易くなる。
夫々の耐火物の凹部及び凸部の長さが、耐火物の厚みの０．４倍未満であると、耐火物の変形時に凹部及び凸部における平面部分に隙間が生じ易くなる。耐火物内の温度差は、耐火物の厚みに比例し、耐火物が厚くなるにしたがって耐火物内の温度差が広がって熱応力が大きくなり耐火物の変形量が多くなる。そのため、夫々の耐火物の凹部及び凸部の長さは、耐火物の厚みの０．４倍以上必要であり、耐火物の厚みが厚くなるほど長い方が好ましい。
但し、夫々の耐火物の凹部及び凸部の長さが、耐火物の厚みの０．６倍を超えると、耐火物の変形時に、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物における凸部が、合わせ目部の先端が上側に位置する他方の耐火物における凹部に接触した状態が拘束され過ぎて応力が大きく発生し、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物における凸部が割れる虞がある。
そこで、本実施形態の単結晶育成装置においては、好ましくは、夫々の耐火物４１（４２）の凹部４ｂ１（４ｂ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）の長さＬｂ、Ｌａは、耐火物の厚みの０．５倍の長さ（Ｌｂ＝０．５ｔｘ、Ｌａ＝０．５ｔｘ）とするのが良い。
【００４２】
なお、合わせ目部を構成する凸部の先端は欠け易い。特に、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物の凸部における、合わせ目部の先端が上側に位置する他方の耐火物の凹部の根元に近い側の角部は、耐火物の変形時に応力が集中して欠けを生じ易い。
このため、本実施形態の単結晶育成装置においては、好ましくは、耐火物の合わせ目部先端の角部（特に、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１の凸部４ａ１における、合わせ目部の先端が上側に位置する他方の耐火物４２の凹部４ｂ２の根元に近い側の角部）は、図２(d)、図２(e)に示すように、Ｃ面やＲ面に形成された構成とするのが望ましい。
【００４３】
第２実施形態
図４は本発明の第２実施形態にかかる単結晶育成装置の要部構成を示す説明図で、(a)はルツボ上方を覆う位置に配設された、引き上げ軸を通すための孔を横断する直線を境界として分割されている板状の耐火物の全体構成を示す斜視図、(b)は(a)に示す分割される一方の板状の耐火物の合わせ目部を示す斜視図、(c)は(b)に示す板状の耐火物の合わせ目部における傾斜面の傾斜角度を示す図、(d)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の一変形例を示す図、(e)は(c)に示す板状の耐火物における合わせ目部の角部の他の変形例を示す図である。
本実施形態の単結晶育成装置では、図４(a)に示すように、夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部は、傾斜面からなり、互いの耐火物４１（４２）の傾斜面同士を突き合わせる構造に形成されている。
耐火物の傾斜面４１（４２）は、図４(c)に示すように、水平面に対し４０°以上７０°未満の傾斜角度（３０°≦αｘ＜７０°）を有している。
【００４４】
本実施形態の単結晶育成装置における夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部は、耐火物の厚みが小さく、第１実施形態のようなインロー構造が難しい場合に最適な構造である。
この合わせ目部は、側方からみたときに直角三角形を反転させて突き合わせ、斜辺同士を接触させた構造となっている。そのため、耐火物が変形しても、図４(c)に示す直角三角形の底辺の長さＬｃに相当する部分までであれば、互いの耐火物４１（４２）の傾斜面同士を密着させた状態で、ガス対流を遮断し、光（輻射）の漏れを防止することが可能となる。
【００４５】
そして、本実施形態の単結晶育成装置によれば、夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部を構成する傾斜面の傾斜角度を、水平面に対し４０°以上７０°未満（３０°≦αｘ＜７０°）としたので、耐火物に変形が生じても、傾斜面同士の隙間の発生や、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における合わせ目部の先端の破損を防止し易くなる。
【００４６】
耐火物の傾斜面の傾斜角度が７０°を超えると、耐火物の変形時に合わせ目部に隙間が生じる可能性が高い。
一方、耐火物の傾斜面の傾斜角度が４０°未満であると、耐火物の変形時に、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における傾斜面が、合わせ目部の先端が上側に位置する他方の耐火物４２における傾斜面に接触した状態が拘束され過ぎて応力が大きく発生し、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における合わせ目部の下側の先端が割れる可能性がある。
そこで、本実施形態の単結晶育成装置においては、好ましくは、耐火物の傾斜面の傾斜角度を４５°とすると、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における傾斜面と、合わせ目部の先端が上側に位置する一方の耐火物４２における傾斜面とにかかる応力のバランスがとれて、傾斜面同士の隙間の発生や、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における合わせ目部の先端の破損を防止し易くなる。
【００４７】
なお、傾斜面で構成された合わせ目部の先端は鋭利となり欠け易い。特に、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における合わせ目部の先端の角部は、耐火物の変形時に応力が集中して欠けを生じ易い。
このため、本実施形態の単結晶育成装置においては、好ましくは、耐火物の合わせ目部の先端の角部（特に、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物４１における合わせ目部の先端の角部）は、図４(d)、図４(e)に示すように、Ｃ面やＲ面に形成された構成とすることが望ましい。また、夫々の耐火物の合わせ目部の先端の角部がＣ面やＲ面に形成されていると、互いの耐火物４１（４２）における合わせ目部の先端近傍で隙間をもつこともでき、第１実施形態の単結晶育成装置の合わせ目部を構成するインロー構造における凸部の先端（凹部の根元）の垂直方向の合わせ目部同士の隙間と同様、加熱時の温度上昇により耐火物が熱膨張したときの、傾斜角度を有する合わせ目部同士（特に、ルツボに近い側の合わせ目部同士）に応力がかかり過ぎることによる、耐火物の位置ずれや破損を防止することができる。
【実施例】
【００４８】
以下、本発明の実施例について比較例を挙げて具体的に説明する。ここでは、一例としてタンタル酸リチウム単結晶育成方法について説明する。なお、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。
【００４９】
実施例１
実施例１の単結晶育成装置は、図２、図３に示した第１実施形態の単結晶育成装置に対応した構成を備えたものとした。
タンタル酸リチウム単結晶の育成手順は次のようにして行った。室温で、イリジウム製のルツボ１に、タンタル酸リチウムの原料２を充填し、ルツボ１を銅製の高周波誘導コイル５によって加熱する。ルツボ１内のタンタル酸リチウム原料を融解し、イリジウム製の引上げ軸８を１〜２０ｒｐｍで回転させながら、１〜５ｍｍ/ｈの速度で垂直に引き上げることによって、種結晶７から単結晶を育成する。単結晶の育成が完了後、室温まで徐々に温度を下げ、その後に育成した単結晶を取り出す。
実施例１では、このような単結晶の育成を連続的に繰り返した。
【００５０】
実施例１の単結晶育成装置における、ルツボ上方を覆う位置に配設する耐火物はアルミナ製とした。円盤状の耐火物を２分割し、半円状の耐火物を２枚組み合わせて使用した。合わせ目部は、図２に示したのと同様、互いの耐火物４１（４２）の凹部４ｂ１（４ｂ２）と凸部４ａ１（４ａ２）とを突き合わせるインロー構造とした。インロー構造の凸部４ａ１（４ａ２）及び凸部４ａ１（４ａ２）の高さ及び長さを夫々１５ｍｍ、耐火物全体の厚みは３０ｍｍとした。この耐火物は、タンタル酸リチウムの単結晶育成中に１４００℃に上昇する。使用したアルミナの熱膨張率は８．０×１０−６／Ｋである。そこで、インロー構造の隙間を０．２ｍｍとした。
実施例１の単結晶育成装置を用いて、単結晶の育成を連続的に繰り返したところ、１００回まで単結晶の歩留まり低下は認められなかった。耐火物の変形は認められたが、合わせ目部からのガス対流や光（輻射）が漏れる隙間は認められなかった。
【００５１】
実施例２
実施例２の単結晶育成装置は、図４に示した第２実施形態の単結晶育成装置に対応した構成を備えたものとした。
詳しくは、ルツボ上方を覆う位置に配設するアルミナ耐火物の合わせ目部を図４に示した傾斜面からなり、互いの耐火物４１（４２）の傾斜面同士を突き合わせる構造とした。傾斜面で構成される夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部における断面の直角三角形の底辺の長さを３０ｍｍとするとともに、傾斜面の水平面に対する傾斜角度を４５°とした。また、室温における合わせ目部同士の隙間を０．２ｍｍとした。
その他の構成は、実施例１の単結晶育成装置と同様に構成し、実施例１と同様に単結晶の育成を連続的に繰り返した。
実施例２の単結晶育成装置を用いて、単結晶の育成を連続的に繰り返したところ、１００回まで単結晶の歩留まり低下は認められなかった。耐火物の変形は認められたが、合わせ目部からのガス対流や光（輻射）が漏れる隙間は認められなかった。
【００５２】
実施例３
実施例２の単結晶育成装置は、図４に示した第２実施形態の単結晶育成装置に対応した構成を備えたものとした。
詳しくは、ルツボ上方を覆う位置に配設するアルミナ耐火物の合わせ目部を図４に示した傾斜面からなり、互いの耐火物４１（４２）の傾斜面同士を突き合わせる構造とした。傾斜面で構成される夫々の耐火物４１（４２）の合わせ目部における傾斜面の水平面に対する傾斜角度を６０°とするとともに、室温における合わせ目部同士の隙間を０．２ｍｍとした。
その他の構成は、実施例１の単結晶育成装置と同様に構成し、実施例１と同様に単結晶の育成を連続的に繰り返した。
実施例２の単結晶育成装置を用いて、単結晶の育成を連続的に繰り返したところ、１００回まで単結晶の歩留まり低下は認められなかった。耐火物の変形は認められたが、合わせ目部からのガス対流や光（輻射）が漏れる隙間は認められなかった。
【００５３】
比較例１
比較例１の単結晶育成装置は、ルツボ上方を覆う位置に配設するアルミナ耐火物の合わせ目部を図６に示すような、夫々の板状の耐火物４１（４２）における垂直な面同士を突き合わせる構造とした。合わせ目部からガス対流や光（輻射）が漏れることを防止するため、室温において夫々の板状の耐火物４１（４２）の合わせ目部同士に隙間が無いように配設した。
その他の構成は、実施例１の単結晶育成装置と同様に構成し、実施例１と同様に単結晶の育成を連続的に繰り返した。
比較例１の単結晶育成装置を用いて、単結晶の育成を連続的に繰り返したところ、３０回以後の単結晶の育成において単結晶の歩留まり低下が認められた。耐火物に変形が認められるとともに、合わせ目部からガス対流や光（輻射）が漏れる隙間が認められた。
【００５４】
比較例２
比較例２の単結晶育成装置は、ルツボ上方を覆う位置に配設するアルミナ耐火物の合わせ目部を、互いの耐火物の凹部と凸部とを突き合わせるインロー構造とし、インロー構造の凸部の高さを、合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物：５ｍｍ、合わせ目部の先端が上側に位置する他方の耐火物：２５ｍｍとした。
その他の構成は、実施例１の単結晶育成装置と同様に構成し、実施例１と同様に単結晶の育成を連続的に繰り返した。
比較例２の単結晶育成装置を用いて、単結晶の育成を連続的に繰り返したところ、５回以後の単結晶の育成において単結晶の歩留まり低下が認められた。合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物におけるインロー構造の凸部に割れが認められるとともに、合わせ目部からガス対流や光（輻射）が漏れる隙間が認められた。
【００５５】
比較例３
比較例３の単結晶育成装置は、ルツボ上方を覆う位置に配設するアルミナ耐火物の合わせ目部を傾斜面からなり、互いの耐火物の傾斜面同士を突き合わせる構造とし、傾斜面の水平面に対する傾斜角度を１０°とした。
その他の構成は、実施例１の単結晶育成装置と同様に構成した。そして、単結晶の育成を連続的に繰り返した。
比較例３の単結晶育成装置を用いて、単結晶の育成を連続的に繰り返したところ、１５回以後の単結晶の育成において単結晶の歩留まり低下が認められた。合わせ目部の先端が下側に位置する一方の耐火物における合わせ目部の先端の一部に割れが認められ、合わせ目部からガス対流や光（輻射）が漏れる隙間が認められた。
【００５６】
比較例４
比較例４の単結晶育成装置は、ルツボ上方を覆う位置に配設するアルミナ耐火物の合わせ目部を傾斜面からなり、互いの耐火物の傾斜面同士を突き合わせる構造とし、傾斜面の水平面に対する傾斜角度を８０°とした。
その他の構成は、実施例１の単結晶育成装置と同様に構成し、単結晶の育成を連続的に繰り返した。
比較例４の単結晶育成装置を用いて、単結晶の育成を連続的に繰り返したところ、４０回以後の単結晶の育成において単結晶の歩留まり低下が認められた。耐火物に変形が認められるとともに、合わせ目部からガス対流や光（輻射）が漏れる隙間が認められた。
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明の単結晶製造装置は、原料融液から種結晶を引き上げながら単結晶を育成する結晶育成方法を用いて工業的に単結晶の育成を繰り返し行うことが求められる分野に有用である。
【符号の説明】
【００５８】
１          ルツボ
２          原料融液
３          ルツボ１の周囲に配設された耐火物
４          ルツボ１上方を覆う位置に配設された耐火物
４１        一方の耐火物
４２        他方の耐火物
４ａ１、４ａ２        凸部
４ｂ１、４ｂ２        凹部
４Ｈ        孔
５          加熱手段（高周波誘導コイル）
６          チャンバ
７          種結晶
８          引き上げ軸
９          ルツボ１を支持する支持台をなす耐火物
５１        ルツボ
５２        原料融液
５３        断熱構造体
５３１、５３２、５３３、５３４、５３５        断熱材
５４、５５  ヒータ
５６        チャンバ
５７        種結晶
５８        引き上げ軸
５８ａ      種結晶保持部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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