【誤訳訂正書】
【提出日】平成29年9月5日(2017.9.5)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
メソ多孔性黒鉛粒子上に担持された、高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を製造する方法であって、この方法は、工程：
ａ．多孔性基本骨格体を有する粒子を、黒鉛化性有機化合物で含浸する工程、
ｂ．工程ａ）で得られた粒子を高温黒鉛化プロセスに供し、黒鉛骨格体を多孔性基本骨格体中に備えさせる工程、
ｃ．こうして得られた黒鉛化された粒子を、基本骨格体を除去するプロセスに供し、メソ多孔性黒鉛骨格体を備えさせる工程、
ｄ．工程ｃ）で得られたメソ多孔性黒鉛粒子を、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｏ、Ｓｅ、Ｓｎ、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｐｄ、Ｗ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｒｈ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｃ、Ｙおよびこれらの塩および混合物を含めて、これらから選択された、少なくとも１つの触媒活性金属で含浸する工程、
ｅ．工程ｄ）において得られたメソ多孔性黒鉛粒子を水素化プロセスに供し、触媒活性金属部位をメソ多孔性黒鉛粒子上および／またはメソ多孔性黒鉛粒子中に備えさせる工程、および
ｆ．工程ｅ）において得られたメソ多孔性黒鉛粒子を、６００℃〜１４００℃の高温範囲内で高温処理に供する工程
を含む、前記方法。
【請求項２】
工程ｅ）において得られたメソ多孔性黒鉛粒子を、６００℃〜１０００℃の高温範囲内で、高温処理に供する工程を含む、請求項１記載の方法。
【請求項３】
工程ｅ）において得られたメソ多孔性黒鉛粒子を、不活性雰囲気中で、高温処理に供する工程を含む、請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
工程ａ）において使用される粒子は、コアおよび多孔性シェルを有する、請求項１から３までのいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
工程ａ）において使用される粒子は、中実のコアまたは多孔性コアを有する、請求項４記載の方法。
【請求項６】
工程ａ）において使用される粒子のコアおよび／またはシェルは、多孔性無機酸化物材料を含む、請求項５記載の方法。
【請求項７】
多孔性無機酸化物材料は、シリカおよび／または二酸化ジルコニウムを含む、請求項６記載の方法。
【請求項８】
コアと多孔性シェルとは、異なる材料から構成されている、請求項５または６記載の方法。
【請求項９】
黒鉛化性有機化合物は、重合可能な炭化水素モノマーまたはポリマー構造を形成させるための有機反応成分の混合物である、請求項１から８までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
重合可能な炭化水素モノマーまたはポリマー構造を形成させるための有機反応成分の混合物は、ラジカル的に重合可能である、請求項９記載の方法。
【請求項１１】
工程ｃ）において、黒鉛化された粒子を無機酸で処理する、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
工程ｄ）において、メソ多孔性黒鉛粒子を、前記の少なくとも１つの触媒活性金属の塩の溶液を用いて、単数または複数の金属塩の溶液量が黒鉛粒子のメソ孔内に完全に吸収される含浸工程において含浸する、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】
得られた含浸された黒鉛粒子を、メソ多孔性黒鉛粒子内の金属前駆物質溶液の分散度を向上させるための超音波処理によってさらに処理し、および最終的に不活性雰囲気下での得られた粒子の乾燥によって後処理する、請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
工程ｅ）において、工程ｄ）で得られたメソ多孔性黒鉛粒子を気相水素化プロセスに供する、請求項１から１３までのいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
請求項１記載の、メソ多孔性黒鉛体上に担持された、高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を製造する方法であって、この方法は、工程：
ａ．少なくとも１つの加水分解可能なケイ素化合物を少なくとも１つの細孔形成剤の存在下に反応させ、ＳｉＯ2前駆物質骨格体粒子を備えさせ、こうして得られた粒子を乾燥させ、かつこの粒子をか焼し、多孔性シリカ粒子を得る工程、
ｂ．工程ａ）で得られた多孔性シリカ粒子を黒鉛化触媒としての金属塩の溶液で処理し、および液状の黒鉛化および重合可能な有機モノマーならびに開始剤を添加する工程、
ｃ．工程ｂ）で得られた粒子を高温処理の黒鉛化プロセスに供する工程、
ｄ．こうして得られた黒鉛化された粒子を、ＳｉＯ2を溶かすためのフッ化水素酸または水酸化ナトリウム溶液での当該粒子の処理によって、脱ケイ化プロセスに供し、任意にその後に、酸で処理し、黒鉛化触媒を除去する工程、
ｅ．工程ｄ）で得られた黒鉛中空粒子を、金属塩の溶液量が粒子の細孔内に完全に吸収される含浸工程を経て、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｏ、Ｓｅ、Ｓｎ、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｐｄ、Ｗ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｒｈ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｃ、Ｙおよびこれらの混合物から選択された、少なくとも１つの触媒活性金属の塩の溶液で処理し、含浸された粒子をさらに超音波処理に供し、メソ孔系内の金属前駆物質の分散度を改善し、最終的に不活性の雰囲気下で乾燥させる工程、
ｆ．工程ｅ）で得られた、金属塩で負荷された粒子を、２００〜５００℃の高められた温度で１０時間までの時間に亘って、水素での水素化プロセスに供し、任意の金属塩残留物を除去し、こうして得られた粒子を乾燥させる工程、および
ｇ．得られた粒子を６００℃〜１０００℃の温度範囲内で、および不活性雰囲気内で処理する工程
を含む、前記方法。
【請求項１６】
メソ多孔性黒鉛体上に担持された、高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を製造する方法であって、工程
ａ．多孔性黒鉛粒子を、単数または複数の金属塩の溶液量が粒子の細孔内に完全に吸収される含浸工程を経て、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｏ、Ｓｅ、Ｓｎ、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｐｄ、Ｗ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｒｈ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｃ、Ｙおよびこれらの混合物から選択された、少なくとも１つの触媒活性金属の塩の溶液で処理し、任意にメソ孔系内の金属前駆物質を超音波処理によってさらに分散させ、および最終的に、得られた粒子を不活性雰囲気下で乾燥させる工程、
ｂ．工程ａ）で得られた、金属塩で負荷された粒子を、２００〜５００℃の高められた温度で１０時間までの時間に亘って、水素での気相水素化プロセスに供し、任意の金属塩残留物を除去し、および金属で負荷された粒子を乾燥させる工程、および
ｃ．得られた粒子を６００〜１４００℃の温度範囲内で熱処理し、前記粒子のミクロ構造を変性し、担体のメソ孔系内の粒子の閉じ込めを促進させ、こうして熱的および電気化学的に安定した粒子を得る工程
を含む、前記方法。
【請求項１７】
工程ｃ）を６００℃〜１０００℃の高温範囲内で実施する、請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
連続多孔性構造において高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を有するメソ多孔性黒鉛体であって、前記触媒活性金属ナノ粒子が連続３Ｄ細孔構造内に閉じ込められており、この触媒活性金属は、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｏ、Ｓｅ、Ｓｎ、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｐｄ、Ｗ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｒｈ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｃ、Ｙおよびこれらの混合物から選択されたものである、前記メソ多孔性黒鉛体。
【請求項１９】
触媒活性金属がＰｔとＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｒｕ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｎ、Ｍｏ、Ｍｎ、Ｙ、Ｓｃのいずれかとの二成分または三成分の組合せから選択されている、請求項１８記載の、連続多孔性構造において高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を有するメソ多孔性黒鉛体。
【請求項２０】
中空のコアおよびメソ多孔性シェルを有する、請求項１８または１９記載の、連続多孔性構造において高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を有するメソ多孔性黒鉛体。
【請求項２１】
６００℃〜７００℃まで温度安定性であり、１０００ｍ2／ｇを上回るＢＥＴ表面積および２〜６ｎｍの狭い細孔径分布を有する、請求項１８から２０までのいずれか１項に記載の、連続多孔性構造において高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を有するメソ多孔性黒鉛体。
【請求項２２】
１２００〜１５００ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する、請求項２１に記載の、連続多孔性構造において高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を有するメソ多孔性黒鉛体。
【請求項２３】
３〜４ｎｍの狭い細孔径分布を有する、請求項２１または２２に記載の、連続多孔性構造において高度に焼結安定性の金属ナノ粒子を有するメソ多孔性黒鉛体。
【請求項２４】
ＰＥＭ燃料電池におけるカソード側での酸素還元反応（ＯＲＲ）のための、触媒としての請求項１８から２３までのいずれか１項に記載の前記のメソ多孔性黒鉛体の使用。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７０】
実施例２−中空黒鉛球（ＨＧＳ）の合成
実施例１で得られたＳｉＯ2＠ｍ−ＳｉＯ2材料１ｇ（全細孔容積０．３７ｃｍ3／ｇ）を、Ｆｅ（ＮＯ3）3×９Ｈ2Ｏ ２Ｍ（０．８ｍｌ）のエタノール溶液で含浸し、かつ空気中で一晩中乾燥させた。その後に、ＤＶＢ０．３７ｍｌとＡＩＢＮ０．０１２ｇとの混合物を、Ａｒの下で初期湿潤法によりＳｉＯ2＠ｍ−ＳｉＯ2のメソ孔内に組み込む。生じる材料を７５℃で２４時間加熱し、ジビニルベンゼン（ＤＶＢ）の重合をＡｒの下で完結させる。メソ孔内への重合されたＤＶＢの炭化／黒鉛化を、５℃／分の加熱速度で窒素流の下で１０００℃で４時間、実施した。ＳｉＯ2＠ｍ−ＳｉＯ2シリカテンプレートを６時間水中の１０％フッ化水素酸を用いることによって溶かした。ＨＦの残りを除去した後、この材料を過剰の濃塩酸で処理し、Ｆｅを除去した。この材料を４回ミリポア（ｍｉｌｌｉｐｏｒｅ）水で洗浄し、かつ１回エタノールで洗浄した。この洗浄プロセスをそのつど、遠心分離（１４０００ｒｐｍ、５分間）および超音波による再分散（５分間）によって実施した。最後に、この材料を７５℃で一晩中、乾燥させた。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７６】
実施例６−ＮＨＣＳ上に担持されたＰｔナノ粒子
Ｐｔ金属ナノ粒子（２０質量％）を超音波による含浸およびさらに実施例５において得られたＮＨＣＳの細孔構造におけるＨ2ＰｔＣｌ6×６Ｈ2Ｏのエタノール溶液の還元により合成した。特に、１．３ｃｍ3／ｇの全細孔容積を有するＮＨＣＳ１００ｍｇに対して、Ｈ2ＰｔＣｌ6×６Ｈ2Ｏ６６ｍｇをエタノール０．１３ｍｌに溶かす。生じる溶液をＮＨＣＳ担体上に含浸し、生じる含浸された固体をさらに３０分間超音波処理する。その後に、エタノールをＡｒ流の下で１００℃で１時間ガラス管炉内で蒸発させる。その後に、還元工程を同じガラス管炉内でＡｒ中のＨ2３０体積％の混合物を用いて実施する。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８４】
熱処理下でのＰｔナノ粒子の変化を、インサイチュー（ｉｎ−ｓｉｔｕ）でのＸＲＤによって監視し、初期材料および最終材料を暗視野走査型透過電子顕微鏡法（ＤＦ−ＳＴＥＭ）によって分析した（図５）。２０質量％のＰｔ＠ＨＧＳのインサイチュー（ｉｎ−ｓｉｔｕ）でのＸＲＤの結果は、図５Ａに示されている。この材料は、ＸＲＤ室内で窒素雰囲気下に２℃／分〜８５０℃／分の速度で５０℃の間隔で加熱された。そのつどの温度での回折パターンの記録より前に、温度を３０分間維持した。２５℃で記録された、インサイチュー（ｉｎ−ｓｉｔｕ）でのＸＲＤパターンにおいて、Ｐｔに相応する反射を識別することは、小さな粒径のために、不可能である。いったん前記材料が１５０℃まで加熱されると、約４０゜での広い反射が目視可能になり、６５０℃までほとんど影響を及ぼされないままである。７５０℃および８５０℃で、粉末ＸＲＤパターンは、面心立方（ｆｃｃ）Ｐｔ結晶構造に相当する典型的な（１１１）、（２００）および（２２０）反射を示す。図５Ｄは、出発Ｐｔ＠ＨＧＳ材料の代表的なＤＦ−ＳＴＥＭ画像を示し、および図５Ｃは、８５０℃でインサイチュー（ｉｎ−ｓｉｔｕ）でのＸＲＤ後の熱処理された材料に相当する。この結果は、６５０℃までの処理温度で重大な粒子成長が起こらず、８５０℃での処理後であっても、幅広い反射によって示されているように、Ｐｔ粒子は、依然として極めて小さいことを明らかに示す。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８７】
【表１】
2015513449.tif 000001