(57)【要約】      （修正有）【課題】喫煙品に関し、特に、個々に主流煙中の特定の成分又は成分群の機械測定収量を減少させる２つ以上の技術的応用を組合せた喫煙品を提供する。【解決手段】喫煙材ロッド２とそれに取り付けられたフィルタ３を含む喫煙品であって、フィルタ３は、酢酸セルロースを含むセクションと、酢酸セルロース及びアミン官能化キレート樹脂を含むセクションと、酢酸セルロース及び合成重合体由来炭素材料を含む高活性炭素を含むセクションの３つのセクションを含む。喫煙材ロッド２は、（ａ）低ＴＳＮＡ及び／又は低金属含量を有する１種以上のタバコ又はタバコ等級を含むタバコブレンド、（ｂ）ポリフェノール及び／又はペプチドを除去する処理をされたタバコブレンド、及び（ｃ）不燃性無機充填剤、結合剤、及びエアロゾル発生手段を含むタバコ代替シート、のうちの少なくとも１つを含む。【選択図】図１９
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【実用新案登録請求の範囲】
【請求項１】
喫煙材ロッドとそれに取り付けられたフィルタを含む喫煙品であって、
前記フィルタは、酢酸セルロースを含むセクションと、酢酸セルロース及びアミン官能化キレート樹脂を含むセクションと、酢酸セルロース及び合成重合体由来炭素材料を含む高活性炭素を含むセクションの３つのセクションを含む、喫煙品。
【請求項２】
前記フィルタは、酢酸セルロースを含むセクションが吸い口端段に、酢酸セルロース及びアミン官能化キレート樹脂を含むセクションが中央段に、並びに酢酸セルロース及び合成重合体由来炭素材料を含む高活性炭素を含むセクションがタバコ端段に位置する、ことを特徴とする請求項１に記載の喫煙品。
【請求項３】
前記喫煙材ロッドは、
（ａ）低ＴＳＮＡ及び／又は低金属含量を有する１種以上のタバコ又はタバコ等級を含むタバコブレンド、
（ｂ）ポリフェノール及び／又はペプチドを除去する処理をされたタバコブレンド、及び
（ｃ）不燃性無機充填剤、結合剤、及びエアロゾル発生手段を含むタバコ代替シート、
のうちの少なくとも１つを含む、ことを特徴とする請求項１または請求項２に記載の喫煙品。
【請求項４】
前記喫煙材ロッドが、最大６０％のタバコ代替シートを含む、ことを特徴とする請求項３に記載の喫煙品。
【請求項５】
前記喫煙材ロッドが、２０％のタバコ代替シート及び８０％のタバコを含む、ことを特徴とする請求項４に記載の喫煙品。
【請求項６】
グリセリンが続いて前記タバコ代替シート及びタバコのブレンドに添加される、ことを特徴とする請求項３乃至５いずれか１項に記載の喫煙品。
【請求項７】
前記喫煙材ロッドが、最大１００％の処理されたタバコブレンドを含む、ことを特徴とする請求項３記載の喫煙品。
【請求項８】
前記喫煙材ロッドが、７５％の処理されたタバコブレンド及び２５％のタバコを含む、ことを特徴とする請求項７記載の喫煙品。
【請求項９】
（ａ）、（ｂ）、及び（ｃ）の全てを含む、ことを特徴とする請求項３に記載の喫煙品。
【請求項１０】
前記酢酸セルロース及びアミン官能化キレート樹脂を含むセクションが、２０ｍｇのアミン官能化キレート樹脂を含む、ことを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１項に記載の喫煙品。
【請求項１１】
前記酢酸セルロース及び合成重合体由来炭素材料を含む高活性炭素を含むセクションが、６０ｍｇの炭素を含む、請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の喫煙品。
【請求項１２】
前記重合体由来炭素材料を含む高活性炭素がビーズである、ことを特徴とする請求項１乃至１１いずれか１項に記載の喫煙品。
【請求項１３】
前記アミン官能化キレート樹脂がＣＲ２０である、ことを特徴とする請求項１乃至１２いずれか１項に記載の喫煙品。
【考案の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本考案は喫煙品に関し、特に、個々に主流煙中の特定の成分又は成分群の機械測定収量を減少させる２つ以上の技術的応用を組合せた喫煙品に関する。
【背景技術】
【０００２】
タバコの煙は、５０００種を超える同定成分からなる複雑で動的な混合物で、その内の約１５０種が望ましくないものとして報告されている。これらの成分は、喫煙者により吸い込まれる主流煙（mainstream smoke：ＭＳ）中に存在し、また吸煙と吸煙の間に副流煙（sidestream smoke：ＳＳ）として放出される。
【０００３】
２００１年に米国医学研究所（Institute of Medicine：ＩＯＭ）は、喫煙関連疾患は喫煙量依存性で、また疫学研究によると喫煙を中止すると喫煙関連疾患のリスクが減少するので、曝露量を減少させる可能性のある商品（potential reduced-exposure product：ＰＲＥＰ）を開発することにより喫煙関連リスクを減少できる可能性があるかもしれないと報告している。ＩＯＭはＰＲＥＰを、（１）１種以上のタバコの有毒物質への曝露の大幅な減少をもたらす製品；及び（２）リスク低減の請求が行われた場合、合理的に１つ以上の特定の疾患又は他の健康への悪影響のリスクを低減することが合理的に期待できる製品として定義している。（Strattonら、２００１）。現在までにＩＯＭによって概説されている一般的な要件を満たすとされた可燃性タバコ製品は現れていない。
【０００４】
ＩＯＭ及び他のグループ（生命科学研究局（Life Sciences Research Office：ＬＳＲＯ）２００７；世界保健機関（World Health Organisation：（ＷＨＯ）２００７）は、燃焼性タバコ製品が、ＰＲＥＰとして認められるために必要とされる可能性の高いいくつかの活動の段階を記述している。しかしながら、関連するデータを提供するのに必要な詳細な方法及び段階については未だ科学界で合意されるに至っていない。例えば、あるグループは、特定のタバコ成分に対する主流煙収量制限を提案し、別のグループは、この評価に生物監視を取り入れるべきであると提言している。
【０００５】
ここ数年、特定の主流煙成分の低減に向けて多くの研究が行われてきた。喫煙品の様々な部分を標的にして研究が行われている。出発原料から特定の化合物の濃度を下げるかそれらの化合物を除去する努力が、例えば遺伝子工学によって、或は特定のタバコをブレンドすることによって行われている。タバコの処理により、タバコ材料を喫煙品に組み込む前に化合物を低減又は除去する努力が行われてきた。喫煙品のタバコロッド内のタバコを「希釈」する様々な方法が、種々の希釈剤又は充填剤を使用して試みられてきた。他の方法としては、周囲の空気を喫煙品に取り込み主流煙を希釈するという喫煙品の換気を含んでいる。濾過は、主流煙成分が喫煙品のフィルタ部を通過する際に主流煙成分除去を促進するための多くの研究が行われている明らかに別の領域である。これらの個々の対策の全てが効果を有しているものの、一般に全体状況の中のごく一部に対処しているに過ぎない。
【０００６】
取り組むべき更なる課題は、消費者に受け入れられる製品を製造するということの重要性である。従来の喫煙品の感覚刺激の大部分は主流煙の成分に基づいている。これらの一部を除去すると、喫煙者が喫煙を不満足に感じる可能性がある。
【０００７】
従って、望ましくないとされる全ての主流煙成分の放出が大幅に低減された喫煙品を提供するという課題が存在する。しかしながら、特定の成分を低減するための個々の対策が往々にして他の成分を低減しないばかりか、場合によっては他の成分の濃度を増加させることになる。
【０００８】
喫煙機で測定される有毒物質収量の全体的な低減は、フィルタ通気、即ち高い透過性を有する紙巻きタバコペーパーを用いて煙を希釈すること、及び煙の粒子相に結合している有毒物質の場合は、フィルタの濾過効率を高めることで達成することができる。長年にわたり、世界各地の政府や公衆衛生当局は、禁煙しない喫煙者の喫煙による健康リスクを低減する方法としてＩＳＯタール収量が少ないタバコを考えていた。しかし、最近になってこの製品変更研究に対する批判が高まっている。世界保健機関のタバコ製品規制に関する研究グループ（The Study Group on Tobacco Product Regulation：ＴｏｂＲｅｇ）は、特定の煙成分群を選択し、その収量を制限する規制方法を最近提案している。また、このグループは、成分収量は、提案喫煙機条件で測定して、ニコチン１ｍｇ当たりで決定した収量に基づいて管理するべきであると勧告している。
【０００９】
機械測定されたタール及びニコチン収量に対して特定の煙成分を選択的に低減する方法は、個々の成分の物理化学的性質に大きく依存する。従来のタバコの設計パラメータでは、煙成分の相対的な低減に対して有効な範囲が限定されている。例えば、従来の酢酸セルロース（cellulose acetate：ＣＡ）フィルタの濾過効率を高めても、粒子相成分はタール及びニコチンと共に減少するが、選択的な成分の減少はほとんどまたはまったく起こらない。また、酢酸セルロースフィルタは揮発成分に対してほとんどまたはまったく効果がないので、濾過効率を上げるとタール及びニコチンに対する揮発成分の比率が上昇してしまう。
【００１０】
フィルタ通気を高めることは煙成分に対して様々な影響を及ぼす。全ての煙成分の絶対収量は減少するものの、タール或はニコチンに対する大部分の粒子相成分の収量は変化しないか、或は増加する場合さえある。アンモニアや一酸化炭素等の揮発性成分の一部の収量はタール及びニコチンの両方に対して減少するが、フェノール等の半揮発性成分の一部の相対収量は増加する。
【００１１】
揮発性アルデヒド及びシアン化水素等の揮発性気相成分の多くは、フィルタ内に活性チャコールや特定の樹脂等の吸着材料を用いて選択的に低減することができる。しかしながら、一酸化炭素及び一酸化窒素等の永久気体は室温では吸着されにくく、粒子相内の有毒物質は主としてエアロゾル粒子内に結合しているので濾過によって選択的に低減することはできない。
【００１２】
１９５０年代以来、タバコの煙から成分を選択的に除去若しくは低減する試みが行われてきた。多孔質吸着剤による吸着は、煙から揮発成分の一部を除去することができる手段である。活性炭は、紙巻きタバコフィルタに広く使用されている非選択的吸着剤であり、物理吸着を介して広い範囲の揮発性の煙成分を大幅に低減することができる。しかしながら、この課題の難しさを過小評価すべきではない。タバコ煙吸着剤を用いた場合、高流量条件（典型的な喫煙機条件に対して約１リットル／分の流量）で操作する必要があり、従って、煙成分とフィルタ吸着剤との接触時間（数ミリ秒程度）を非常に短くする必要がある。吸着剤は、気体−固体界面（溶液中でなく）で、気相と粒子相の両方における何千もの他の化学物質の存在下で機能する必要もある。また吸着剤の表面は煙のエアロゾル粒子の凝縮による遮断を受け易い。永久気体、並びにホルムアルデヒド、アルデヒド又はＨＣＮ等の周囲温度で高い蒸気圧を有する煙成分に対しては、物理吸着は効果が小さいことが判明しており、代わりの手段が必要である。
【００１３】
タバコの煙は多くの揮発性のアルデヒド、即ちホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、及びブチルアルデヒド等の飽和化合物、並びにアクロレイン及びクロトンアルデヒド等の不飽和化合物の両方を含有する。タバコの煙の中のカルボニルは、大部分が炭水化物である多くのタバコ成分の燃焼によって主に生成される。特に、糖がタバコの煙の中のホルムアルデヒドの主な発生源であると考えられている。セルロースが主流煙のアセトアルデヒドの主要な前駆体であることが示唆されている。保湿剤として時にタバコに添加されるグリセリンが更なるアクロレインの前駆体であることを示唆するいくつかのデータがある。ホルムアルデヒドの沸点は、周囲の大気温度より低いが、フィルタ付きタバコを出る主流煙中のホルムアルデヒドの３０％は粒子相に存在するので、室温で選択的に濾過することはできない。水蒸気が存在するために、煙の粒子相中のホルムアルデヒドは水和形態、ＣＨ２（ＯＨ）２として存在する。タバコの煙の中で最も高収量成分の１つであるアセトアルデヒドはその沸点が周囲温度付近にあるので非常に高い蒸気圧を有する。これら二つの要因の組合せのために、煙流からアルデヒドをフィルタ添加物によって実質的に除去することが大きな難しい課題となっている。
【００１４】
従来の構造の紙巻きタバコから微粒子成分の実質的な特異的低減を達成する有望な方法はタバコを変えることである。タバコを異なる品種に置き換えてブレンドにすることで、いくつかの煙成分に影響を及ぼすことが可能である。例えば、バーレー種タバコの窒素含有煙成分収量は、熱風乾燥したタバコ又はオリエンタルタバコよりも高く、そのホルムアルデヒド及びカテコール収量は、熱風乾燥したタバコよりも高い。しかしながら、ある成分又はある一組の成分の減少が、他の成分の増加によって相殺される場合が多い。これを回避するために、煙の成分を特定してタバコの葉から除去することができれば有用である。
【００１５】
葉から直接移動する金属成分（クロム、ニッケル、ヒ素、セレン、カドミウム、水銀、及び鉛）及びＮＡＴ及びＮＡＢ等のタバコ特異的ニトロソアミン（ＴＳＮＡ）の一部を除いて、煙成分の大部分は葉の構成成分から熱合成によって形成される。従って、揮発性カルボニル、ベンゾ［ａ］ピレン、一酸化炭素、ベンゼン、及びトルエンの主要な前駆体は、ペクチン、セルロース及び糖等の構造炭水化物である。窒素含有煙成分は葉の中の窒素含有前駆体から形成され、またタンパク質及びアミノ酸の燃焼がカナダ保健省のリストに記載のあるいくつかの窒素含有煙成分発生の原因であるという重要な証拠が存在する。タンパク質及びアミノ酸が、シアン化水素、ピリジン及びキノリン、並びに２−アミノナフタレン及び４−アミノビフェニルの前駆体であることが報告されている。タバコタンパク質は、また変異原性複素環アミンの形成及びそれによるＴＡ９８エイムス試験における凝縮煙からの変異原性とも強く相関している。
【００１６】
タバコ中のポリフェノールは、フェノール性煙化合物の主要な前駆体である。熱風乾燥したタバコ中で最も豊富なポリフェノールであるクロロゲン酸は、フェノール、カテコール、及び置換カテコールの主要な前駆体であり、ハイドロキノンもクロロゲン酸の分解生成物として報告されている。ルチンとコーヒー酸も熱分解でカテコールと置換カテコールを生成するがタバコ中で低濃度であり、また熱分解での収量も低いため、熱風乾燥したタバコ煙でのそれらのカテコールに対する寄与はクロロゲン酸よりもはるかに低い。
【考案の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本考案は、オーダーメードのタバコブレンドとオーダーメードの吸着フィルタ添加剤の組合せを提供する。この組み合わせにより、望ましくないとされる主流煙成分が大幅に低減された喫煙品が得られる。
【００１８】
より具体的には、本考案は、
（ａ）低ＴＳＮＡ及び／又は低金属含量を有する１種以上のタバコ又はタバコ等級を含むタバコブレンド、
（ｂ）ポリフェノール及び／又はペプチド（可溶性及び不溶性）を除去する処理をされたタバコブレンド、
（ｃ）不燃性無機充填剤、結合剤、及びエアロゾル発生手段を含むタバコ代替シート、
（ｄ）重合体由来炭素材料を含む高活性炭素、及び
（ｅ）アミン官能化キレート樹脂
の中の少なくとも２つを含む喫煙品を提供する。
【００１９】
好ましい態様では、本考案に従う喫煙品は、本明細書で定義されているように、主流煙の主要成分の少なくとも７５％、好ましくは少なくとも９０％、更に好ましくは全てが低減される。
【００２０】
本考案に関連して述べる主流煙の所謂「主要成分」は、文献で望ましくないものとして同定されている煙成分（例えば、The Scientific Basis of Tobacco Product Regulation（タバコ製品規制の科学的根拠）: Report of a WHO Study Group（ＷＨＯ研究グループ報告）(2007), WHO Technical Report Series 945, Genevaを参照）、及び／又はその収量が本明細書に記載されたデータで分析されているものである（例えば、表６，７及び８を参照）。
【００２１】
減少量は、好ましくは、表３に記載されている喫煙機の条件のいずれかを使用して決定される。好ましくは、収量の減少量はカナダ保健省提案喫煙機条件で測定される。
【００２２】
主要成分の収量の減少量は、好ましくは少なくとも５％、又は少なくとも１０％以上である。
【００２３】
好ましくは、本考案の喫煙品が低ＴＳＮＡ及び／又は低金属含量を有する１種以上のタバコ及び／又はタバコ等級を含むタバコブレンドを含む場合、喫煙品は、更に（ｂ）〜（ｅ）に列挙した２つ以上の技術を含む。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
本考案を完全に理解するために、本考案の側面及び態様を、単なる非限定的な例により、添付図面を参照しながら説明する。
【図１】紙巻きタバコの構造の詳細を示す表２である。
【図２】異なる喫煙機条件を用いた試験用紙巻きタバコの主要成分収量を示す表４である。
【図３】ブレンド中の金属及びタバコ特異的ニトロソアミン含有量を示す表５である。
【図４】カナダ保健省提案喫煙機条件下で測定した金属及びＴＳＮＡの主流煙収量を示す表６である。
【図５Ａ】カナダ保健省提案喫煙機条件下で測定した他の成分の主流煙収量を示す表７である。
【図５Ｂ】カナダ保健省提案喫煙機条件下で測定した他の成分の主流煙収量を示す表７である。
【図５Ｃ】カナダ保健省提案喫煙機条件下で測定した他の成分の主流煙収量を示す表７である。
【図６】カナダ保健省提案喫煙機条件下で測定した対照用及び３段フィルタＥＣにおけるカルボニル及びその他の揮発気相煙成分の主流煙収量を示す表８である。
【図７】カナダ保健省提案喫煙機条件下で測定した対照用及び２段フィルタＥＣにおけるカルボニル及びその他の揮発気相煙成分の主流煙量収量を示す表９である。
【図８Ａ】ＩＳＯ喫煙機条件下での副流煙収量を示す表１０である。
【図８Ｂ】ＩＳＯ喫煙機条件下での副流煙収量を示す表１０である。
【図９】ＥＣ（１ｍｇＩＳＯ）のＨＣＩ機械有毒物質収量と公表データ源からのものとの比較を示す。
【図１０】ＥＣ（６ｍｇＩＳＯ）のＨＣＩ機械有毒物質収量と公表データ源からのものとの比較を示す。
【図１１】ＥＣ収量と公表ＨＣＩ収量データ間の合計有毒物質収量（Total Toxicant Yields：ＴＴＹ）の比較を示す。
【図１２】ＥＣ収量と公表ＨＣＩ収量データ間の有毒物質のサブセット（ＴＳＹ）の全収量の比較を示す。
【図１３】ＥＣ収量と公表ＨＣＩ収量データ間の合計規格化有毒物質収量（ＮＴＴ）の比較を示す図である。
【図１４】高活性重合体誘導炭素を調製する工程の概要を示す。
【図１５】対照用紙巻きタバコとの比較でのテスト製品の煙及び生物指標化合物の変更を示す表１５である。
【図１６】生体内試験の計画を示す。
【図１７】生体内試験の結果を示す。
【図１８】生体内試験の結果を示す。
【図１９】本考案の態様による喫煙品の見取り図を示す。
【考案を実施するための形態】
【００２５】
タバコ代替シート（tobacco substitute sheet：ＴＳＳ）又はタバコブレンド処理（tobacco blend treatment：ＢＴ）を含む２種の低毒性タバコブレンドを、アミン官能化樹脂材料（ＣＲ２０Ｌ）及び／又は高活性炭素吸着剤（high activity carbon adsorbent：ＨＡＣ）を含有するフィルタと組み合わせて、３種の実験用紙巻きタバコ（experimental cigarette：ＥＣ）を作製した。煙成分の主流煙収量を異なる４つの喫煙機条件で定量した。カナダ保健省提案（Health Canada Intense：ＨＣＩ）喫煙機条件により、ニコチンを含まない乾燥した粒状物質及び測定されたほとんどの煙成分に対して最高の主流煙収量を得た。ＥＣの成分収量を、２種の比較用市販（commercial comparator：ＣＣ）紙巻きタバコ、３種の科学的対照用紙巻きタバコ（scientific control：ＳＣ）の成分収量、及び１２０種の市販紙巻きタバコに関する公表データと比較した。ＥＣの発生する機械収量が、ＨＣＩの煙化学分析が可能な紙巻きタバコ成分のいくつかで最低値であることが判明した。従って、これらの比較から、ＥＣは、市販の紙巻きタバコと比較して発生する主流煙機械成分収量が低減されていることが確認される。
【００２６】
紙巻きタバコに基づくＰＲＥＰの設計の第一段階は、煙成分の収量を低減する技術の開発であった。実験用紙巻きタバコ（ＥＣ）をこれらの技術を用いて作成した後、喫煙機を用いてそれらの成分収量を評価した。関連する対照用及び参照用製品との比較により、成分の収量を低減する紙巻きタバコの設計の有効性が示された。参照用製品との比較で、煙成分の喫煙機測定収量を低減することが明らかとなっているこれらのＥＣは、「機械収量低減試作品」（reduced machine-yield prototypes：ＲＭＹＰ）と称される。
【００２７】
本考案者らは、紙巻きタバコ煙中の成分の低減に対する異なる個々の技術的方法を説明してきた。その中の１つはタバコブレンド成分を選択して、望ましくない煙成分の既知の前駆体の濃度を低減させたブレンドを提供することを含み、その中の２つはタバコを変え、また、その中の２つは紙巻きタバコフィルタを変更するものである。タバコブレンド（ＴＢ）、タバコ代替シート材料（ＴＳＳ）、及びタバコブレンド処理（ＢＴ）は、燃焼紙巻きタバコ内で成分の発生を元から低減する。２つのフィルタ技術、アミン官能性樹脂材料（ＣＲ２０Ｌ）、及び高活性重合体由来炭素吸着剤（ＨＡＣ）は、生成後の揮発性種を煙の流れから除去する。これらの技術は、以下（２．１節）に、より詳細に記載する。
【００２８】
タバコブレンド
これは、ＴＳＮＡ及び金属等の望ましくない煙成分の前駆体の濃度が低いタバコブレンド成分を選択することを含む。例えば、ＴＳＮＡの濃度は、特定の（例えば、より軽い）タバコブレンドの使用によって、或はタバコ植物のＴＳＮＡの前駆体である硝酸エステル含量の低い部分を選択することで低減できる。当業者はこれらの所望の特性を有するタバコブレンドを提供するようにブレンド工程を適合させる方法を熟知している。
【００２９】
タバコブレンドは、また紙巻きタバコ中で燃えるタバコの質量を削減するために膨張させた刻みタバコである膨張タバコを含んでもよい。その膨化方法は膨化米スナック食品の製造に用いる膨化方法と類似している。使用される１つの方法は、ドライアイス膨張タバコ（dry-ice expanded tobacco：ＤＩＥＴ）と呼ばれ、液体二酸化炭素をタバコの葉に浸透させた後、加温することを含む。その結果、二酸化炭素がタバコを強制的に膨張させる。市販の低ＩＳＯタール収率のタバコブランドの一部は、全体のブレンド中である程度の割合の膨化タバコを用いている。
【００３０】
タバコブレンド処理
タバコからタンパク質及びポリフェノールを除去する方法で処理され、煙の有毒物質収量に対して有益な効果を有する処理タバコブレンドについて本明細書に記載する。タバコ処理は、熱風乾燥した刻みタバコに対して行い、水でタバコを抽出し、次いで水性プロテアーゼ酵素溶液で処理する。タバコ抽出物を吸着剤で処理して濃縮した後、可溶分を抽出タバコに再び加えた。処理後のタバコは元のタバコの構造を維持しているので、シート材に再構成する必要はなく、従来の紙巻きタバコ製造装置を使用して紙巻きタバコにした。
【００３１】
タバコ代替シート
煙有毒物質収量を低減する別の方法は、煙をグリセリンで希釈することであり、紙巻きタバコ中に最大６０％のグリセリンを含有する「タバコ代替」シートを含ませることが提案されている。このような実験用紙巻きタバコの主流煙の解析により、一部の揮発性種以外のほとんどの測定成分の収量が低減されることが分かった。
【００３２】
アミン官能化樹脂材料
化学吸着によって、紙巻きタバコの主流煙から高揮発性のアルデヒド及びＨＣＮを除去することが可能であることが見出された。ジビニルベンゼンで架橋した表面アミン官能基を有する弱塩基性マクロ孔質ポリスチレン樹脂が紙巻きタバコフィルタ添加剤として同定・評価された。三菱化学株式会社により製造されるこの材料は、通常、水性環境のビード形態で供給され、商品名ダイヤイオン（登録商標）ＣＲ２０（以下、ＣＲ２０と称する）の名で販売されている。この材料は、主流煙からアルデヒドを求核捕獲する可能性を提供し、その弱い塩基性の性質によってまた主流煙からＨＣＮを除去するのに使用することもできる。
【００３３】
アミン官能化キレート樹脂材料は、喫煙品のフィルタの空洞に組み込んでも、又はフィルタの全部又は一部に使うフィルタ材料（酢酸セルロース等）全体に分散（ダルメシアン型）させてもよい。
【００３４】
高活性炭素
重合体由来炭素の球状粒子を含む高活性炭素は適切な工程（Von Blucher and De Ruiter 2004; Von Blucher et el 2006; Bohringer and Fichtner 2008）で調製され、また、ブルーチャ社（Blucher GmbH）（ドイツ）から入手可能であった。この重合体由来の材料は、現代の炭素フィルタ付き紙巻きタバコ製品に広く使用されるココナッツの殻由来の炭素よりも、揮発性紙巻きタバコの有毒物質を除去する効率が一般に約２倍大きい。重合体由来炭素は、ＩＳＯ及びＨＣＩの両喫煙条件で、かつ円周が標準及び小サイズの紙巻きタバコで良好な性能を示した。また、より高い流量の喫煙条件でのアセトアルデヒドの除去では限界も観察された。
【００３５】
高活性炭素は喫煙品のフィルタの空洞に組み込んでも、又はフィルタの全部又は一部に使うフィルタ材料（酢酸セルロース等）全体に分散（ダルメシアン型）させてもよい。
【００３６】
本考案は、記載されているブレンド及びフィルタ技術の組合せにより作製されたＥＣを提供する。これらのＥＣの研究の目標は、これらの技術が、組み合わされることで市販品と比較して有毒物質の機械収量を低減する試作品になるか、また人間の喫煙で喫煙者の有毒物質に対する曝露を減少させる可能性があるかを評価することである。
【００３７】
様々な喫煙機条件でＥＣの試験を行い、紙巻きタバコ１本当たりで、かつニコチン収量１ミリグラム当たりの割合としてタバコ成分の収量を解析することで、関連する市販の比較用紙巻きタバコと、また文献に報告されている広範囲な製品とも比較できる。この研究で示された結果は、可燃性のＲＭＹＰの開発が可能であることを示している。
【００３８】
２．材料及び方法
２．１．実験用、対照用及び比較用紙巻きタバコ
ＥＣは、タバコの中の特定の化学種である煙有毒物質又はその前駆体を低減するために開発したブレンド技術とフィルタ技術との組合せから構成した（表１）。各々のＥＣに対し、個々に低ＴＳＮＡ含量と低金属含量のタバコの等級を選択してブレンドし、実験用タバコの設計のための低有毒物質の出発点を提供した。
【００３９】
【表１】
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【００４０】
タバコブレンド処理
簡潔に言えば、タバコブレンドを水抽出処理工程の後に、抽出物から２段濾過を経てポリフェノールと可溶性ペプチドが除去される。残留タバコ固形物は、プロテアーゼで処理されて不溶性タンパク質が除去される。洗浄し、酵素を不活性化した後、タバコ固形物と濾過した水性抽出物を合わせた。処理工程によって、フェノール、芳香族アミン、ＨＣＮ、及び他の多くの窒素含有煙成分収量が減少したが、一方でホルムアルデヒド及びイソプレンの収量の増加も起こった。
【００４１】
抽出されるタバコ材料は、ストリップタバコ、裁断タバコ、刻みタバコ又は粉砕タバコである。好ましい態様では、タバコは裁断タバコである。しかしながら、他の形状のタバコも本明細書に記載の方法を用いて抽出できる。
【００４２】
タバコ材料は、抽出のための溶媒と混合しスラリー状にしてもよい。溶媒は、タバコ材料に重量で１０：１から５０：１、好ましくは２０：１から４０：１、最も好ましくは２５：１から３０：１の割合で添加される。特に好ましい態様では、溶媒はタバコ材料に重量で２７：１の割合で添加される。
【００４３】
溶媒は、有機溶液であってもよいが、好ましくは水溶液又は水である。抽出工程の極めて初期の段階では、溶媒は通常は水であるが、エタノール又はメタノール等のアルコールも含んでもよく、或は界面活性剤を含んでもよい。タバコから抽出される特定の成分によっては他の溶媒も使用することができる。
【００４４】
抽出は、１５〜８５℃、好ましくは６５℃で行われる。スラリーは、タバコが懸濁された状態に維持されるように、抽出の間、継続して撹拌するのが好ましい。抽出は、１５分から２時間行うべきである。好ましい態様では、抽出は約２０分行われる。
【００４５】
抽出中に可溶性のタバコ成分はタバコ材料から除去され溶液に溶け込む。これらのタバコ成分としては、ニコチン、糖類、一部のタンパク質、アミノ酸、ペクチン、ポリフェノール及び香味成分などである。初期のタバコ重量の約５５％までが可溶になる。タバコ繊維中のペクチンは、タバコの繊維構造を維持するために抽出および処理工程を通して架橋された状態のままにあることが重要である。従って、タバコを抽出するために使用する溶媒及びその下流の処理手順で使用するあらゆる溶媒にカルシウムを加えてもよい。
【００４６】
抽出後、スラリーを排出すると濾液（母濾液）が回収できる。一方、不溶性のタバコ残渣は搬送されている間に逆流洗浄によって更に抽出され、可能な限り多くの可溶成分がタバコから除去される。
【００４７】
新鮮な溶媒をタバコに加え、濾液（「洗浄濾液」）を回収する。洗浄濾液は、上流地点でベルト上を移動する次のタバコ残渣に加えることで再利用することができる。洗浄濾液を回収し、次のタバコ残渣に再度加えることを、数回、好ましくは、３、４又は５回繰り返してもよい。このように、ベルトの先頭で回収される最終的な洗浄濾液には、タバコ残渣がフィルタの長さを移動する際にタバコ残渣から除去された可溶性タバコ成分が濃縮されている。最終洗浄濾液を、更に抽出の準備ができているタバコスラリーを形成するために新しいタバコに加えることで再利用する。例えば、最終洗浄濾液を、抽出前にタバコスラリーが形成されるタバコ混合タンク内に入れてもよい。このように、抽出工程は、再利用の洗浄濾液を用いて新しいタバコを抽出する連続した工程である。タバコは、この抽出工程の開始時のみ新しい溶媒で抽出される。一旦抽出工程が始まると、新しい溶媒は抽出に使用されず、溶媒は再利用の洗浄濾液のみで構成される。
【００４８】
抽出が続くと、このように抽出液の可溶性タバコ成分は更に濃縮される。これらの成分には、抽出タンク内での最初の抽出中に溶液に溶け込んだ成分（母濾液を形成）及び水平ベルトフィルタ上での二次抽出中に溶液に溶け込んだ成分（洗浄濾液を形成）が含まれる。
【００４９】
従って、最終濾液は母濾液と洗浄濾液の両方を含む。そうすることで、ろ過後に得られるタバコ残渣は、抽出のために使用された溶媒に可溶なこれらの成分は含まない。抽出後のタバコを濾過の最後に搾り、過剰な液体が全て取り除いてもよい。水平ベルトフィルタから出た抽出後のタバコは、このように典型的には脱水されたマット状である。
【００５０】
以下、タバコ抽出液と称される最終濾液を引き続き処理して、最終タバコ製品中の望ましくない成分を除去してもよい。望ましくない成分としては、タンパク質、ポリペプチド、アミノ酸、ポリフェノール、硝酸エステル、アミン、ニトロソアミン及び顔料化合物等である。しかしながら、糖及びニコチン等の望ましいと考えられる成分の濃度は、抽出されたタバコの香味及び喫煙特性が元の材料のものと同等になるように、影響されずにそのまま維持される。
【００５１】
好ましい態様では、タバコ抽出液は、タンパク質、ポリペプチド及び／又はアミノ酸を除去するために処理される。元のタバコ材料に含まれるタンパク質の最大で６０％は、ヒドロキシアパタイト等の不溶性吸着剤、又はアタパルジャイト或はベントナイト等のフラー土鉱物を使用して除去することができる。タバコ抽出液は、好ましくはポリペプチドを除去するためにベントナイトで処理される。ベントナイトは、最初に抽出したタバコの重量の２〜４％の量で抽出液に添加してもよい。あるいは、タバコ抽出液をベントナイトの水スラリーを含むタンクに供給してもよい。好適なスラリーには、約６４ｋｇの水に約７ｋｇのベントナイト（１時間当たりの量）、例えば６４．１８ｋｇの水に７．１３ｋｇのベントナイト（１時間当たりの量）が含まれる。いずれの場合でも、ベントナイトの濃度は、タバコ抽出液のタンパク質含有量を実質的に減少させるのに充分高いものでなければならないが、更にニコチンまでを吸収するほど高くてはいけない。またベントナイトの処理は、除去しなければ濃縮後の抽出液を暗色化する傾向にあるタバコ抽出液に見られる顔料化合物の除去にも効果的である。抽出液の処理に充分なベントナイトを使用すると、顔料化合物の量が低減し、それほど暗色化していない製品が得ることができる。
【００５２】
ベントナイト処理後、タバコ抽出液は、遠心分離及び／又は濾過によってスラリーから精製される。タバコ抽出液は、さらに、又は、これとは別にポリフェノールを除去するために処理される。
【００５３】
ポリビニルポリピロリドン（ＰＶＰＰ）は、ビールからポリフェノールを除去するために伝統的に醸造業で使用されているポリフェノールに対する不溶性吸着剤である。ＰＶＰＰは、最初に抽出したタバコの重量の５〜１０％の量で抽出液に添加してもよい。この量のＰＶＰＰで溶液中のポリフェノールの５０〜９０％を除去できる。ＰＶＰＰによってタバコ抽出液からポリフェノールを除去するのに最適なｐＨは、約３であると考えられている。従って、ＰＶＰＰによる吸着の効率は、塩酸等の適切な酸の添加によって抽出液のｐＨを低下させることで高められる。
【００５４】
ポリフェノールを吸着するためにＰＶＰＰを使用する代わりに１種以上の酵素をタバコ抽出液に加えてポリフェノールを分解してもよい。好適な酵素は、ラッカーゼ（ユリシオールオキシダーゼ（urishiol oxidase））である。しかし、本考案はタバコからタンパク質及び／又はポリフェノールのみを除去する方法に限定されるものではない。タバコ抽出液から他の望ましくないタバコ成分を除去するために、その代りの、又は追加の酵素、薬剤又は吸着剤を使用してもよい。抽出液から除去することができる可能性のある望ましくない更なるタバコ成分の例としては、硝酸エステル、アミン類及びニトロソアミンが挙げられる。
【００５５】
複数の成分をタバコ抽出物から除去しようとする場合、複数のタンクを直列に並べて設置し、各々が異なる酵素、薬剤又は吸着剤を含み、選択された全てのタバコ成分が除去されるようにする。あるいは、望ましくない成分が一工程で除去されるように１つのタンクが複数の酵素、薬剤又は吸着剤を含んでもよい。例えば、ベントナイト又はＰＶＰＰが入ったタンクが１つ以上の追加の酵素、薬剤又は吸着剤を含んで、タバコからタンパク質又はフェノールだけではなく、１つ以上のさらなる望ましくない成分を除去するようにしてもよい。
【００５６】
選択された望ましくない成分を除去するタバコ抽出液の処理後、好ましくは、抽出液を重量で２０〜５０％の固形物濃度にまで濃縮する。固形分１０％までの濃縮は、逆浸透を利用して最も効率的に達成することができる。固形分約４０％までのさらなる濃縮は、流下膜式蒸発器を用いて達成することができる。他の濃縮方法も使用することができ、当業者に知られている。濃縮されたタバコ抽出液は、次いで抽出後のタバコと再度混合してもよい。
【００５７】
しかし、上述したように水性溶液中で抽出したタバコを、好ましくは更に抽出して１種以上の更なる望ましくない成分を除去した後に濃縮したタバコ抽出液と再度混合するのが好ましい。
【００５８】
タバコの更なる抽出は、選択した成分を除去するために特異的に選択される酵素を使用して行うことができる。好ましい態様では、酵素は、タバコからタンパク質を除去するためのタンパク質分解酵素である。酵素は、好ましくは細菌酵素又は真菌酵素であり、より好ましくは食品又は洗剤業界で商業的に使用されている酵素である。酵素は、サビナーゼ（Savinase、登録商標）、ニュートラーゼ（Neutrase、登録商標）、エンゾベーク（Enzobake、登録商標）及びアルカラーゼ（Alcalase、登録商標）からなる群から選択され、これらは全てＮｏｖｏｚｙｍｅｓＡ／Ｓ社から入手可能である。タンパク質分解酵素は、好ましくはタバコ材料の重量で０．１〜５％の量でタバコに添加される。例えば、サビナーゼ（登録商標）は、重量で約１％の量でタバコに添加してもよい。タバコは選択された酵素の溶液で再スラリー化してもよい。水のタバコに対する比は、重量で１０：１〜５０：１、好ましくは２０：１〜４０：１、最も好ましくは２５：１〜３０：１であるべきである。特に好ましい態様では、水のタバコに対する比は、重量で２７：１である。
【００５９】
タバコ／酵素混合物のｐＨは、最適な酵素活性を促進するｐＨであるべきである。従って、脱水されたマット状タバコを、例えば水酸化ナトリウム等の塩基を添加することでｐＨを調整したタンクに供給すると都合がよい。ｐＨが調整されたタバコは、次いで、選択した酵素との混合のための酵素を分量するタンク内に供給する。タバコ／酵素混合物は、次に酵素抽出が行われるプラグ流反応器に供給してもよい。酵素抽出は、最適な酵素活性を促進する温度で行うべきである。好ましくは、酵素の変性を避けるために、例えば、３０〜４０℃等の狭い温度範囲を採用するのがよい。サビナーゼ（登録商標）が酵素として選択された場合の最適な作業条件は、５７℃でｐＨ９〜１１である。酵素抽出は、少なくとも４５分間実施すべきであり、それより短い時間は、タンパク質分解酵素がタバコタンパク質を分解するには不充分であると考えられる。
【００６０】
当然のことながら、タバコから取り除くべき成分が複数ある場合、複数の酵素抽出を行うことも可能である。これらの抽出を順次行っても、あるいは複数の酵素を一回の処理工程中にタバコに添加してもよい。
【００６１】
また後続に別に抽出工程を形成するのではなく、処理工程の極めて最初の段階で酵素を含ませることも可能である。
【００６２】
酵素抽出に続いて、不溶性のタバコ残渣は、酵素がなくなるようにすすぎ洗いするために塩溶液、好ましくは塩化ナトリウム溶液で洗浄してもよい。塩溶液すすぎ洗いは、連続的な逆流方式で行ってもよい。
【００６３】
しかし、塩水溶液でのすすぎは、タバコから酵素のすべてを除去するには充分でない場合もある。洗浄されたタバコを、塩水溶液によるすすぎ洗いの後、タバコに残存している全ての残留酵素を不活性化するために処理してもよい。これは酵素を不活性するには充分であるがタバコがその繊維形状を失わない程度に、タバコをスチーム処理することによって行うことができる。１つの態様では、スチーム処理は、９８℃で４分間行うが、所望により１０分まで延ばしてもよい。あるいは、タバコを熱処理、例えば、タバコをレンジ加熱、又は焼くことによって酵素を不活性化してもよい。別の態様では、酵素を化学変性によって不活性化してもよいが、タバコから薬剤を除去する工程が必要になる。
【００６４】
次いで、処理タバコを濃縮されたタバコ抽出液と再度混合してもよい。処理された抽出液を抽出後のタバコに戻すことで最終製品にタバコの水溶性香味成分及びニコチンを確実に保持させることができる。従って、再混合することにより、元の材料と同様の物理的形状及び外観、味及び喫煙特性を有していながら、タンパク質、ポリフェノールあるいは選択された他の成分濃度が大幅に減少したタバコ製品が得られる。再混合は、タバコ抽出液をタバコに噴霧して行うことができる。処理タバコと再混合する元の抽出液の量は、選択した成分を除去するための抽出液の処理中に失われる量に依存し、タバコの種類によっても変わる。
【００６５】
処理タバコの乾燥は、処理したタバコ抽出液との再混合の前、中又は後のいずれかに標準的な乾燥工程によって行うことができる。処理タバコの乾燥開始の際の水分含有量は、典型的には約７０〜８０％である。好ましい態様では、乾燥後の水分含有量は約１４％になる。エプロンドライヤー等の加熱したドライヤーを使用してタバコの最初の水分含有量を約３０％まで減少させてもよい。次いで、エアードライヤー等の第２の加熱ドライヤーを使用して更に水分含量を約１４％まで減少させてもよい。
【００６６】
最終乾燥製品は、次いでシート等の最終形態に加工され、裁断されると紙巻きタバコの充填剤の一部又は全てを形成することができる。しかしながら、抽出処理工程中にタバコの元の成分の３０％ほどが除去されるので、タバコの単位重量当たりの残りの成分の濃度は原材料と比較して増加する。これらの成分には、糖類及びデンプンと共に燃焼する際に煙中のアセトアルデヒド及びホルムアルデヒド等の有害な揮発性物質を生成するセルロースが含まれる。
【００６７】
タバコ代替シート
タバコブレンドにタバコ代替シート（ＴＳＳ）を混合することで、紙巻きタバコ中のタバコの量を低減し、その結果、紙巻きタバコが毒性物質を生成する可能性を全体として減らす。また、ＴＳＳはグリセリンを含んでいるので、加熱されるとグリセリンを煙流に放出し、それがニコチンを含まない乾燥粒子状物質（nicotine-free dry particulate matter：ＮＦＤＰＭ（「タール」としても知られる））として測定される粒子状煙の総量を増やす一因である。ほとんどの紙巻きタバコは比ＮＦＤＰＭ収量値を満たすように設計されているので、煙流へのグリセリンの混入は効果的に全ＮＦＤＰＭ値に対するタバコ燃焼生成物の寄与を少なくする。この処理は「希釈」と呼ばれる。ＴＳＳを紙巻きタバコに混合することで、粒子相及び蒸気相の両方の毒性物質を含む広範囲の煙成分が低減される。生体外での毒性テストによって、グリセリン含量に比例して煙微粒子の活性が下がることが分かった。ニコチンに対するヒトの曝露量は、フィルタ研究による定量値で平均１８％、２４時間尿中バイオマーカーでは１４％低減された。煙微粒子に対する曝露量は、フィルタ研究では平均２９％、及び尿中４−（メチルニトロソアミノ）−１−（３−ピリジル）−１−ブタノール濃度に基づく値でもほぼ同量減少した。これらの結果から、タバコ代替シートを使用することにより、煙の何種類かの有毒物質に対する曝露を低減できることが分かる。
【００６８】
本考案によれば、不燃性無機充填剤材料、アルギン酸系結合剤及びエアロゾル発生手段を含むタバコ代替シートを含む喫煙品を作製することができる。
【００６９】
タバコ代替シートは、その主成分として不燃性無機充填剤、結合剤、及びエアロゾル生成手段を含むのが有利であり、これら３つの成分は合わせて、タバコ代替シート材料の重量で少なくとも８５％、好ましくは９０％超、更に好ましくは、全部でタバコ代替シート材料の重量で約９４％以上を構成する。３種の成分でタバコ代替材料の１００％であってもよい。残りの成分は、例えば、着色剤、木材パルプ等の繊維、又は香味剤等の中の１種以上であるのが好ましい。その他の微量成分材料は当業者に知られている。従って、タバコ代替シート材料はその成分の点で非常に単純なものである。
【００７０】
本明細書で使用される用語「タバコ代替品シート材料」は喫煙製品で使用できる材料を意味する。これは、材料自身が必ず燃焼を維持することを必ずしも意味するものではない。タバコ代替シート材料を通常はシートとして作製し、次いで切断する。タバコ代替シート材料を次に他の材料と混合し、喫煙可能な充填剤材料を作製することができる。
【００７１】
本考案は、喫煙可能な充填剤材料の紙に巻かれたロッドを含む喫煙品であって、前記喫煙可能な充填剤材料が不燃性無機充填剤、アルギン酸系結合剤、及びエアロゾル発生手段を含むタバコ代替シート材料を組み込んだブレンドから成り、前記喫煙品が４．０を超えるエアロゾル移動効率を有する喫煙品を更に提供する。本明細書で用いるエアロゾル移動効率は、煙中のエアロゾルの割合を喫煙可能な充填剤材料中のエアロゾルの割合で除したもので評価される。好ましくは、エアロゾル移動効率は５超、より好ましくは６超である。
【００７２】
本考案の喫煙品に使用される喫煙可能な充填剤材料は、重量で７５％以下のタバコ代替材料から成るブレンドを含んでもよい。
【００７３】
好ましくは、無機充填剤材料は、最終シート材料の６０〜９０％の範囲、より好ましくは７０％超を占める。無機充填剤材料は、最終シート材料の重量で約７４％を占めるのが有利であるが、より高い濃度、例えば、最終シート材料の重量で８０％、８５％、又は９０％を占めてもよい。
【００７４】
不燃性充填剤は、５００μｍ〜７５μｍの範囲の平均粒子径を有する材料をある割合で含むのが有利である。好ましくは、無機充填剤の平均粒子径は４００μｍ〜１００μｍの範囲内にあり、１２５μｍ超、好ましくは１５０μｍ超である。平均粒子径は１７０μｍ又は約１７０μｍであるのが有利であり、１７０μｍ〜２００μｍの範囲内にあってもよい。代替タバコ製品中のこの粒子径は、食品用無機充填剤材料に通常使用される粒子径、即ち約２〜３μｍとは対照的である。各々の無機充填剤に対する粒子径の範囲は、個々に１μｍ〜１ｍｍ（１０００μｍ）であってもよい。無機充填剤材料を、粉砕する、挽く、或は沈殿させることによって所望の粒径にしてもよい。
【００７５】
無機充填剤材料は、真珠岩、アルミナ、珪藻土、炭酸カルシウム（白亜）、蛭石、酸化マグネシウム、硫酸マグネシウム、酸化亜鉛、硫酸カルシウム（石膏）、酸化第二鉄、軽石、二酸化チタン、アルミン酸カルシウム、若しくは他の不溶性アルミン酸塩、又はその他の無機充填剤材料の内の１種以上であることが有利である。これらの材料の密度範囲は、０．１〜５．７ｇ／ｃｍ３の範囲にあるのが適切である。有利には、充填剤材料は３ｇ／ｃｍ３未満、好ましくは、２．５ｇ／ｃｍ３未満、より好ましくは、２．０ｇ／ｃｍ３未満、及び更に好ましくは１．５ｇ／ｃｍ３未満である。１ｇ／ｃｍ３未満の密度を有する無機充填剤が望ましい。無機充填剤を低密度にすることで製品の密度を低下させ、それにより灰特性を向上させることができる。
【００７６】
無機充填剤材料の組合せを使用する場合は、充填剤の内の１種以上は好適には小さい粒子径のものであり、別の充填剤はそれより大きい粒子径でもよく、各々の充填剤を所望の平均粒子径を達成するような割合にするのが適切である。最終喫煙品に要求される静的燃焼速度は、喫煙可能な充填剤材料中のタバコとタバコ代替シート材料を適切にブレンドすることによって達成することができる。
【００７７】
無機充填剤材料は凝集塊状ではない方が好ましい。無機充填剤材料は、使用前にほとんど前処理を必要とせず、おそらく粒子の分級位である。好ましくは、結合剤は、最終充填剤材料の重量で約５〜１３％の範囲、より好ましくは１０％未満、更に好ましくは８％未満を占める。また結合剤は最終シート材料の約７．５％以下を占めるのが有利である。結合剤がアルギン酸系結合剤と非アルギン酸系結合剤の混合物である場合、その結合剤は少なくとも５０％のアルギン酸系化合物から、好ましくは少なくとも６０％のアルギン酸系化合物から、より好ましくは少なくとも７０％のアルギン酸系化合物から構成されるのが好ましく有利である。非アルギン酸系結合剤が使用される場合は、結合剤混合物の必要量を適切に低減できる。混合結合剤の量の減少に応じて、混合結合剤中のアルギン酸系化合物の量を増加するのが有利である。適切なアルギン酸系結合剤としては、アルギン酸アンモニウム、アルギン酸ナトリウム、アルギン酸ナトリウムカルシウム、アルギン酸カルシウムアンモニウム、アルギン酸カリウム、アルギン酸マグネシウム、アルギン酸トリエタノールアミン及びアルギン酸プロピレングリコールエステル等の可溶性アルギン酸化合物が挙げられる。セルロース結合剤、ゴム又はゲル等の他の有機結合剤もアルギン酸結合剤と組み合わせて使用することができる。適切なセルロース結合剤としては、セルロース、及びカルボキシメチルセルロースナトリウム、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース又はセルロースエーテル等のセルロース誘導体が挙げられる。適切なゴムとしては、アラビアゴム、ガティゴム、トラガカントゴム、カラヤゴム、イナゴマメゴム、アカシアゴム、グアーゴム、マルメロ種子ゴム又はキサンタンゴム等が挙げられる。適切なゲルとしては、寒天、アガロース、カラギーナン、フコイダン及びファーセレラン等が挙げられる。また、デンプンも有機結合剤として使用することができる。他の適切なゴムは、E. Whistler著「Industrial Gums（産業用ゴム）；Academic Press社刊」等のハンドブックを参考にして選択することができる。結合剤の大半をアルギン酸系結合剤が占めることが特に好ましい。アルギン酸系化合物は、本考案において燃焼の際に味に影響を与えないので好ましい。
【００７８】
好ましくは、エアロゾル発生手段は、５〜２０％の範囲で存在し、より好ましくは１５％未満、更に好ましくは７％超、更により好ましくは１０％超含有される。好ましくは、エアロゾル発生手段は１３％未満である。最も好ましくはエアロゾル発生手段が、最終シート材料の重量で１１％〜１３％であり、約１１．２５％又は約１２．５％であると有利である。適切には、エアロゾル発生手段の量は、喫煙品の喫煙可能な充填剤材料を含むブレンド中に存在するタバコ材料の量との組み合わせで選択される。例えば、シート材料を高い割合で含み、タバコ材料を少ない割合で含むブレンドでは、シート材料中にエアロゾル発生手段を少なく充填することが要求される。あるいは、シート材料を低い割合で含み、タバコ材料を多い割合で含むブレンドでは、シート材料中にエアロゾル発生手段を多く充填することが要求される。
【００７９】
適切なエアロゾル発生手段としては、グリセリン、プロピレングリコール及びトリエチレングリコール等の多価アルコール；クエン酸トリエチル又はトリアセチン等のエステル；高沸点炭化水素、又はグリコール、ソルビトール或は乳酸等の非ポリオールから選択されるエアロゾル形成手段等が挙げられる。これらエアロゾル発生手段を組み合わせて使用してもよい。
【００８０】
エアロゾル発生手段の別の機能は、シート材料の可塑化である。追加の適切な可塑剤としては水が挙げられる。シート材料を適切に曝気してもよい。それによって、注型されたスラリーから気泡構造を有するシート材料が形成される。
【００８１】
有利には、エアロゾル発生手段、又はその手段の一部をカプセル化、好ましくはマイクロカプセル化又はその他の方法で安定化させてもよい。このような場合、エアロゾル発生手段の量は所定の範囲を超えてもよい。
【００８２】
喫煙材料は材料を暗色化する着色剤及び／又は特定の香味を付与する香味剤を含むのが有利である。適切な香味剤又は着色剤としては、地域により規制の対象となるが、ココア、甘草、キャラメル、チョコレート又は飴等が挙げられる。微細粉砕、顆粒化、又は微細に均質化したタバコを使用してもよい。業界が認可した食品着色を使用してもよく、例えば、Ｅ１５０ａ（キャラメル）、Ｅ１５１（ブリリアントブラックＢＮ）、Ｅ１５３（植物炭素）又はＥ１５５（ブラウンＨＴ）等が挙げられる。適切な香味剤としては、例えば、メンソール及びバニリン等が挙げられる。その他のケーシング材料も適切に用いてもよい。これとは別に、蛭石又はその他の無機充填剤材料が存在するとタバコ代替シート材料の色が暗くなる場合がある。好ましくは、着色剤は、最終タバコ代替シート材料の重量で０〜１０％、最大で５〜７％を占めてもよい。着色剤は、最終タバコ代替シート材料の７％未満、好ましくは６％未満、より好ましくは５％未満であるのが有利である。４％未満、３％未満及び２％未満の着色剤を用いるのが最も好ましい。ココアは、最終タバコ代替シート材料の重量で０〜５％の範囲、甘草は０〜４％の範囲を適切に占めてもよい。着色剤が、例えばココア又は甘草である場合、所望の色のシートを得るためのココアの最少量は、最終代替シート材料の重量で約３％であり、甘草の場合は約２％である。同様にキャラメルは、最終タバコ代替シートの重量で０〜５％の範囲で、好ましくは約２％未満、より好ましくは約１．５％を適切に占めてもよい。その他の適切な着色剤としては、糖蜜、麦芽抽出物、コーヒー抽出物、茶の樹脂状物質、イナゴマメのさや、プルーン抽出物又はタバコ抽出物等が挙げられる。これら着色剤の混合物も使用可能である。
【００８３】
地域の規制の下で許可されれば、香味剤も、タバコ代替シート材料の味及び香味特性を変えるために添加してもよい。それとは別に食品用色素を使用する場合は、最終タバコ代替シート材料の重量で０．５％以下を占めると有利である。あるいは、着色剤をシート製造後にシート内に散粉してもよい。
【００８４】
例えば木材パルプ、亜麻、麻又は靭皮等のセルロース繊維等の繊維を加えれば、高い強度、低い密度、或は高い充填値の内の１つ以上の特性を有するシート材料を提供できる。繊維を加える場合、最終シート材料の重量で約０．５〜１０％の範囲、好ましくは５％未満、更に好ましくは約３％未満を占めてもよい。シート材料中には、セルロース系や他の繊維材料を含まないのが有利である。
【００８５】
タバコ代替シート材料は、非タバコ含有シートであるのが有利である。当然であるが、ブレンドに多量のシート材料、例えば、ブレンドの７５％超を占める量を含有させると、ブレンドの燃焼が悪くなる。この問題は、例えば、タバコ代替シート材料に最大で５〜１０％の少量の粒子状炭素を混合することによって克服される。この炭素は、凝集した炭素質材料ではないことが好ましく、即ち別の材料と混合して、凝集塊となるような予備処理を行っていないものが好ましい。
【００８６】
好ましくは、タバコ代替シート材料をタバコ材料とブレンドし、喫煙可能な材料を提供する。ブレンド中のタバコ材料成分は、高品質葉片等級のものであることが好ましい。タバコ剤の大半が刻みタバコであるのが有利である。タバコ材料は、例えば、ＤＩＥＴ等の高度膨張工程を経た膨張タバコを２０〜１００％含んでもよい。このような材料の充填力は、典型的には、６〜９ｃｃ／ｇの範囲にある（英国特許第１，４８４，５３６号、又は米国特許第４，３４０，０７３号参照）
【００８７】
好ましくは、このブレンドは、葉片以外の他のブレンド成分を３０％未満含み、その他のブレンド成分としては、カットロール状茎（cut rolled stem：ＣＲＳ）、水処理された茎（water treated stem：ＷＴＳ）、スチーム処理された茎（steam treated stem：ＳＴＳ）又は再生タバコ等である。好ましくは、その他の成分としては、タバコ材料の最終重量の好ましくは２０％未満、より好ましくは１０％未満、さらに好ましくは５％未満を構成する。
【００８８】
適切には、本考案の喫煙品はエアロゾル発生手段で処理されたタバコ材料を含む。タバコ材料はエアロゾル発生手段で処理されてもよいが、これはタバコ材料及びシート材料の全てのブレンドに必須なわけではない。
【００８９】
タバコに添加するエアロゾル発生手段の量は、タバコの重量で２〜６％の範囲である。処理後のタバコ材料とシート材料とのブレンドのエアロゾル発生手段の総量は、喫煙材の重量で４〜１２％、好ましくは１０％未満、かつ５％超であるのが有利である。
【００９０】
高活性炭素
２段フィルタ及び３段フィルタで使用される重合体由来の高活性炭素顆粒は、典型的にココナッツ殻に由来する市販の紙巻きタバコに一般に使用される炭素とは異なる細孔構造を有している。その結果、さまざまな揮発性の煙の毒性成分に対して優れた吸着性能を有する。
【００９１】
球状粒子形の重合体由来炭素を、図１４に示したように適切な工程で調製した(Von Blucher and De Ruiter 2004, Von Blucher et el 2006, Bohringer and Fichtner 2008)。重合体由来活性炭素は、不活性雰囲気中の減圧下で、間接加熱ロータリーキルンでバッチプロセスを用いて調製される。球状重合体供給原料の調製後、過剰の発煙硫酸を用いて供給材料を熱的に安定にする。その後、材料をゆっくり５００℃に加熱することで、主にＳＯ２及びＨ２Ｏを放出させ、重合体を炭化させる。得られた炭素は、典型的な吸着物質が吸着できない初期孔系を有する。吸着できる多孔質系を作製するには、酸化剤（水蒸気）の活性化のために材料を更に９００〜１０００℃に加熱する。これにより、主に０．７〜３ｎｍの孔径を有する細孔から成る細孔系が達成される。続くＣＯ２の活性化によって、主に３〜８０ｎｍの範囲のより大きいメソ孔が形成される。水蒸気及びＣＯ２による活性化工程を組み合わせによって、所望の細孔特性を作製するための柔軟な方策が提供される。
【００９２】
重合体由来炭素は合成材料であるので、より均一な粒子径と同時に、より極めて明確な球形を有する。重合体由来材料は、炭化プロセスの出発原料として天然ココナッツ殻と比較し、重合体供給原料の合成品としての性質を反映して、密度が低くて灰分が少ない。
【００９３】
ほとんどの煙成分は、ＩＳＯ条件下でココナッツ活性炭よりも重合体由来炭素によってより効率的に吸着され、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、シアン化水素（ＨＣＮ）及びトルエン（５０〜６０％低減）以外に煙成分で８０〜９５％程度の低減が観察された。ＨＣＩ条件下で、従来のココナッツ炭素を用いた紙巻きタバコでは、アセトアルデヒド（１６％）以外に、ほとんどの煙成分が２５〜４５％程度低減された。重合体由来炭素を含む紙巻きタバコでは、アセトアルデヒド及びＨＣＮ（１５〜３０％）以外に、大部分の煙成分が６０〜９０％低減された。
【００９４】
アミン官能化樹脂ビーズ
ダイヤイオン（登録商標）ＣＲ２０は、本考案に使用できる市販（三菱化学（株）製）のアミン官能化樹脂ビーズである。これは、高多孔性架橋ポリスチレンマトリックスに結合しているキレート配位子としてポリアミン基を有する。ＣＲ２０は、遷移金属イオンに対し大きな親和性を示す。官能化によって生成するアミン基の正確な種類を精密に制御できないため、いくつかの異なる種類が樹脂の表面に存在し得る。
【００９５】
商用銘柄ＣＲ２０（以後、ＣＲ２０Ｃと呼ぶ）には、紙巻きタバコに組み込むと、従来の消費者に許容されるタバコ煙の特性と相容れない特有の臭気があることが判明した。しかしながら、三菱による合成条件の変更により、この臭気の強さは大幅に低減され、ＣＲ２０の「低臭気」銘柄（以下、ＣＲ２０Ｌと呼ぶ）が得られた。特に明記しない限り、本研究では、得られた全ての結果はＣＲ２０Ｌによるものである。この材料のビーズ径は６００ｍｍ、密度は０．６４ｇ／ｃｍ３、含水率は１５重量％、総交換容量は０．９２ｍｅｑ／ｃｍ３であった。
【００９６】
ＣＲ２０Ｄ及びＣＲ２０ＨＤを含めて、様々な種類のＣＲ２０が、三菱化学（株）で作られている。イオン交換樹脂の異なる種類や銘柄の全ては本明細書で使用される用語ＣＲ２０に包含される。
【００９７】
一部のＣＲ２０ビーズは、水中に入った状態で供給されるが、紙巻きタバコのフィルタへの応用に適するように、少なくとも水の一部を除去することが必要な場合がある。一態様では、水を除去し、材料を１５％以下の水分になるまで乾燥する。別の態様では、より高い含水率が喫煙品のフィルタで許容され得る。
【００９８】
具体的にＣＲ２０Ｌを含めて、ＣＲ２０は紙巻きタバコフィルタに組み込むことができる。従来の炭素を含むフィルタと比較して、ＣＲ２０Ｌは、ＨＣＮ、ホルムアルデヒド及びアセトアルデヒドに対する削減効果が優れている。しかしながら、炭素は、煙流から他の揮発成分を除去する点でＣＲ２０Ｌよりも効率がよい。
【００９９】
実験用紙巻きタバコ
ＩＳＯの１ｍｇと６ｍｇのＮＦＤＰＭ（タール）収量を目標に、これらの技術を使用して紙巻きタバコを作製した。
【０１００】
ＥＣの煙成分低減に対するフィルタ技術の寄与の評価をできるように３種の科学的対照用紙巻きタバコも作製した。また、１ｍｇＩＳＯ設計及び６ｍｇＩＳＯ設計の２種の比較用市販紙巻きタバコもまたこれらの研究で使用した。市販銘柄との比較を行ったが、それは、異なる煙成分低減技術を統合して一貫性のある消費者に受け入れられる紙巻きタバコ設計の成功を評価するために現実的な対照用紙巻きタバコが必要だからである。また、市販紙巻きタバコを使用することで、科学的対照に対してではなく、現実世界の紙巻きタバコに対して成分がどの程度の低減が実現できるかを検証することもできる。最後に、市販製品を参照用に使用することで、現実世界の使用での感覚受容性及びヒトに対する曝露についての適切な比較が可能である。
【０１０１】
比較用市販製品は、２００７年〜２００８年にドイツの市場での一流ブランドの１ｍｇ及び６ｍｇ（ＩＳＯ）の喫煙機成分収量と同等であった。実際の市販の一流ブランドではなく、ブレンド及び紙巻きタバコの設計特性に関する全情報の入手が可能で、かつ感覚受容性及びヒトへの曝露に対し製品の隠蔽を可能にするために、比較用にＢＡＴグループの紙巻きタバコを選んだ。従って、この両方の市販紙巻きタバコの試料は、ヒトの喫煙研究を支援するためにブランドマーク或は他の識別情報は入れずに、これらの研究のために特別に作製された。
【０１０２】
２．２．実験用、比較用及び対照用紙巻きタバコの仕様
共通の特徴をＥＣの設計に用いた。すべて同じ基本寸法で、紙巻きタバコ長８４ｍｍ（タバコロッド５７ｍｍ＋フィルタ２７ｍｍ）、円周２４．６ｍｍで作製し、フィルタは全てクエン酸トリエチルで可塑化した酢酸セルロース（ＣＡ）繊維を用いた。これらの試作品に使用するタバコブレンドのために低ＴＳＮＡと低金属含量のタバコ銘柄を特定して混合した。３種の異なる実験用紙巻きタバコを調製し、３種のＥＣの設計特性を表２（図１参照）にまとめ、対照用紙巻きタバコ及び比較用市販品と比較し、以下に説明する。
【０１０３】
実験用紙巻きタバコＢＴ１は、ＢＴ処理済タバコ（７５．４％処理済バージニアタバコ、４．３％オリエンタルタバコ、２０．３％未処理バージニアタバコ）を含有するバージニア式タバコブレンドを、ＣＲ２０段（ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びＨＣＮの収量低減用）を含有するフィルタ、及び段（イソプレン及び他の揮発毒性物質の収量低減用）を含有する重合体由来高活性炭素フィルタと組み合わせたものであった。この紙巻きタバコの目標ＮＦＤＰＭ収量はＩＳＯ喫煙機条件下で１ｍｇであった。実験用紙巻きタバコＴＳＳ１もまたＩＳＯ喫煙機条件下で１ｍｇのＮＦＤＰＭ収量が得られるように設計されており、ＴＳＳを含有するＵＳ式ブレンド（バージニア、バーレー及びオリエンタルタバコのブレンド、約２０％のＴＳＳと実験用紙巻きタバコＢＴ１に使用したものと同じフィルタを含む）に基づいた。実験用紙巻きタバコＴＳＳ６もまた、異なるＵＳ式ブレンドに２０％ＴＳＳを用い、ＩＳＯ喫煙機条件下で６ｍｇのＮＦＤＰＭ収量が得られるように設計された。この紙巻きタバコでは異なるフィルタ構造、即ち、口端部にＣＡ段を有するタバコロッドに隣接したＣＡ繊維間に散在させた８０ｍｇの高活性炭素を含む２段区分フィルタを用いた。
【０１０４】
比較用市販紙巻きタバコＣＣ１は、メリーランドタバコを一部含んだＵＳ−ブレンド式タバコを含有していた。比較用市販紙巻きタバコＣＣ６も、典型的なＵＳ−ブレンド式紙巻きタバコであるが、ＣＣ１とは異なるブレンドを有していた。３種のＥＣの設計の特徴を表２（図１参照）にまとめて、対照用紙巻きタバコ及び市販の比較品と比較する。市販の比較用紙巻きタバコの両方共、単段酢酸セルロースフィルタを用いた。３種の「科学的対照用」（scientific control：ＳＣ）紙巻きタバコは、各対照用紙巻きタバコに用いたフィルタが追加のフィルタ吸着媒体のない単段２７ｍｍＣＡフィルタである以外は、関連する実験用紙巻きタバコＢＴ１、ＴＳＳ１及びＴＳＳ６と同一の構造であった。
【０１０５】
表２から、ＢＴ１とＣＣ１の紙巻きタバコ構造は、フィルタ通気と紙透過性がよく一致し、非常に類似していたことが分かる。タバコ密度及びフィルタ圧力降下（吸引抵抗、即ちフィルタの流れに対する抵抗）にわずかな差があり、どちらのパラメータもＣＣ１よりもＢＴ１が高かった。ＴＳＳ１とＣＣ１の紙巻きタバコ構造はまた非常に類似していた。ＴＳＳ１のフィルタ圧力降下は、対照用の市販品よりも大きいが、ＣＣ１の方がタバコ密度及びフィルタ圧力降下共大きかった。ＴＳＳ６及びＣＣ６に関しては、１ｍｇ（ＩＳＯ）製品の場合よりも少ないフィルタ通気を用いた。この２種の６ｍｇ（ＩＳＯ）製品を比較すると、ＴＳＳ６の方がタバコ密度と圧力降下の値でわずかに高く、フィルタ通気はわずかに低かった。
【０１０６】
２．３．煙化学分析
煙化学分析の前に、紙巻きタバコをＩＳＯ３４０２(1999)の仕様に合わせて調整した。ＩＳＯ４３８７(2000)に規定された喫煙条件（即ち、３５ｍＬの吸煙を２秒間、６０秒毎に行う、３５／２／６０と略す）及びＮＦＤＰＭ及びニコチンの分析のために開発されたＩＳＯ３３０８(2000)に従って所定の化学分析を行った。
【０１０７】
約１５０種の煙成分は有毒物質として記載され、いくつかの規制当局から、それらサブセット（約４０種）の収量データが要求された。これらの有毒物質の一部に対する収量制限（Burns, D., et al (2008), Mandated lowering of toxicants in cigarette smoke（紙巻きタバコ煙中の有毒物質低減義務）：世界保健機関のＴｏｂＲｅｇ提案の記述 Tob. Control 17, 132-141）が、有毒物質の生物監視の方法（Hecht, S.S. et al (2010) Applying tobacco carcinogen and toxicant biomarkers in product regulation and cancer prevention（製品規制及び癌予防におけるタバコ発癌物質及び有毒物質の生物マーカーの応用） Chem. Res. Toxicol. 23,1001-1008)と共に提案されている。これらの理由により、またより正確にＥＣを特徴付けるために、主流煙中の範囲を広げた（４７検体）煙成分の収量を測定した。今回の研究で検討しなかったその他の約１００種の有毒物質は、利用可能な有効な分析手段がないため測定しなかった。ベンゾ［ａ］ピレン収量の値は、直接測定によって、及び一連の多環芳香族炭化水素（polycyclic aromatic hydrocarbon:ＰＡＨ）の一部としての２回測定された。
【０１０８】
他の検体の測定のためにＩＳＯの喫煙パラメータに若干の変更が必要であった。今回の方法は、ブリティッシュ  アメリカン  タバコから入手可能である(www.batscience.com/groupms/sites/BAT_7AWFH3.nsf/vwPagesWebLive/DO7AXLPY?opendocument&SKN=1)。喫煙機から煙成分の収量を測定することは、ヒトの喫煙収量を再現しているわけではないので、機械収量性能を可能喫煙条件の広い範囲にわたり評価できるようにするために、全てのＲＴＰを様々な異なる喫煙機設定で試験した。これらの修正喫煙条件を表３に記載する。
【０１０９】
【表３】
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【０１１０】
副流煙（ＳＳ）収量も、カナダ保健省(1999)の記述に従って測定したが、ＩＳＯの煙発生条件下のみで、広範囲の成分に関して測定した。ＳＳ試験は、Labstat International ULCによって実施された。
【０１１１】
２．４．統計分析
異なる紙巻きタバコ型間の煙収量の統計的比較を、Minitab v16で、両側独立ステューデントｔ−検定（two-tailed, unpaired, Student's t-test）を用いて実施した。Ｐ＜０．０１及びＰ＜０．０５の有意水準が示され、Ｐ値が０．０５を超えるものは有意ではない（ＮＳ）として示される。
【０１１２】
研究間の個々の煙成分の収量を比較するために、公表されたデータセット（カナダ保健省（2004）、カウンツ(Counts)ら（2005）、オーストラリア保健省（2002））の平均値を、アンダーソンダーリン（Anderson Darling）統計を用いて正規分布を調べた。有毒物質データ内のパーセンタイル分布をMinitab V16で経験累積分布分析を用いて計算した。
【０１１３】
３．結果と考察
多くの喫煙機条件の下で主流煙成分及び特定の毒性物質の収量を定量化することによって、ブレンドと煙化学の視点から実際の性能を調べるためにＥＣの試験を行った。
【０１１４】
ＥＣからの副流煙（ＳＳ）排出量もＩＳＯ喫煙プロファイルを用いて評価した。２種の市販紙巻きタバコと３種の科学的対照用紙巻きタバコを用いた比較に基づいてテストを行った。最後の段階として、ＥＣの総合的性能を、以前に数カ国から公表された紙巻きタバコの主流煙収量データとの比較、及び特定の有毒物質のニコチン収量に対する比率の両方で評価を行った。
【０１１５】
３．１．主流煙成分収量
４つの喫煙機条件下での主要な煙成分（ＮＦＤＰＭ、ニコチン及びＣＯ）とグリセリンの収量を表４（図２参照）に示す。グリセリンの測定値がこの表に含まれるが、それは、煙粒子相中の他の煙成分を希釈するために、ＥＣ、ＴＳＳ１及びＴＳＳ６に用いられるタバコ代替シートにグリセリンが組み込まれているからである。
【０１１６】
表４から、ＢＴ１とＣＣ１は、４つの喫煙条件の全てにわたって、主流煙中のＮＦＤＰＭ及びニコチンの収量では良く一致したが、ＢＴ１はＣＣ１よりもＣＯ収量が低かったことが分かる。ＴＳＳ１とＣＣ１が、４つの喫煙条件の全てにわたって、ＮＦＤＰＭ及びニコチンの収量では良く一致したが、ＴＳＳ１はＣＣ１よりもＣＯ収量が低かった。ＴＳＳ１の高いグリセリン収量は、ＴＳＳのグリセリン含有量に因る意図した希釈効果と合致する。ＴＳＳ６及びＣＣ６は、４つの喫煙条件の全てにわたって、主流煙中のＮＦＤＰＭ及びニコチンの収量では一致したが、ＣＣ６の方が、ＣＯ収量が高く、ＴＳＳ６のグリセリン収量は予想より高かった。
【０１１７】
これらの主要な煙検体について測定された収量は、喫煙機条件に基づいた順位と同じ順位、即ち、ＩＳＯ＜ＨＣＩ−ＶＯ＜ＷＧ９Ｂ＜ＨＣＩであった。異なる条件間の収量差は、６ｍｇ製品よりも１ｍｇ製品の方が実質大きかったが、それは、１ｍｇ製品の方が、通気の程度が高く、従って、ＷＧ９Ｂ及びＨＣＩの条件での通気閉鎖の影響がより大きいからである。６ｍｇの製品では、いくつかの条件間での主要煙測定値（ＮＦＤＰＭ、ニコチン及びＣＯ）の差は小さかった（５〜１０％程度）。
【０１１８】
この研究で定量される４７種の有毒物質も、表３に示した喫煙機条件の全てで評価したが、ＩＳＯ喫煙機条件下でのＥＣ、ＴＳＳ１及びＢＴ１のデータは、予備実験によって、この方法では多くの成分の収量がＬＯＱを下回ることが分かったために収集しなかった。これらの有害物質の喫煙機収量は、一般に表４に示したＮＦＤＰＭ、ニコチン及びＣＯで知られた順位に従ったので、この論文の残り部分ではＨＣＩ条件下で得た収量のみ記述する。一般的な収量の傾向に対していくつかの一貫性のある例外が観察された。全ての製品で、揮発性フェノール、キノリン及びフルオレンは、喫煙条件の厳しさの増加及び主要な煙成分の測定値と共に体系的には増加せず、ヒ素、フェナントレン及びＰＡＨ群のベンゾ［ａ］ピレンの値も製品の大部分でこの挙動を示した。ＨＣＩ条件の方が全体の煙の量が多いにもかかわらず、特にこれらの化学種の収量は、ＨＣＩ条件よりもＷＧ９Ｂ条件の方が多かった。揮発性フェノールが酢酸セルロースフィルタによって煙から選択的に除去されることは知られているが、ここで観察される一貫性のある挙動は、ＷＧ９Ｂ条件とＨＣＩ条件との間で、これらの化学種に対する濾過効率になんらかの変化があることを表しているのかもしれない。あるいは、高強度喫煙条件での測定方法のなんらかの分析的弱点を表しているのかもしれない。同様の変化が一部の検体で不定期に観察された（例えば、ＣＣ１での１，３−ブタジエン収量は、他の５種の製品で喫煙条件全体での傾向から予測されるよりも低かった）。このことは、特に、異なる喫煙条件間でほぼ同量のＮＦＤＰＭが生成した場合の６ｍｇ用製品で見られ、これらの観察はおそらく分析誤差が原因か、又は分析技術の識別能の限界を反映している。
【０１１９】
この研究でのＨＣＩ喫煙条件の使用は、ＥＣ及び比較用市販紙巻きタバコの最も厳しいテストに相当する。これらの喫煙条件はＥＣ及び市販紙巻きタバコに用いる設計機能（フィルタ通気）を無効化するが、通気紙巻きタバコから得られる機械収量値に対する批判の対応に用いることができる。
【０１２０】
３．１．１．金属及びＴＳＮＡの収量
規制リストに含まれる有毒物質の２つの群は、金属とタバコ特異的ニトロソアミン（ＴＳＮＡ）である。これらの有毒物質群の両者とも、主に紙巻きタバコ製造で使用されるタバコブレンドによって影響を受けるので、慎重なブレンドの選択が煙中の有毒物質の低減に大きく寄与する。ブレンド中の金属及びＴＳＮＡの化学分析を表５（図３参照）に示す。ＨＣＩ喫煙条件でのそれらの主流煙中の収量を表６（図４参照）に示す。各ＥＣの収量については、以下の節の３．１．２．１．〜３．１．２．３．で議論する。
【０１２１】
３．１．２．その他の有毒物質の収量
ＨＣＩ喫煙機条件下でのＥＣと対照用市販品間の煙成分収量比較を表７（図５参照）に示す。各ＥＣの収量については、以下の節の３．１．２．１〜３．１．２．３で議論する。
【０１２２】
３．１．２．１．ＢＴ１
ブレンドの化学成分測定（表５）から、ＢＴ１のブレンド中のヒ素及びクロム含量は市販紙巻きタバコＣＣ１よりも統計的に有意に高く、一方で、ＢＴ１の鉛及びニッケル含有量は低いことが分かった。ＢＴ１の主流煙中の金属の収量は、ＣＣ１の収量に比較して、ヒ素と水銀の収量は高かったが、それら以外はＣＣ１の収量と同等か、低かった。ヒ素の収量がより高いのは、ブレンド中でこの金属の含有量が高いことで説明できるが、水銀収量については、ブレンド中の含有量によって説明できず人為的原因によるものかもしれない、というのは、ＢＴ１のブレンド中の水銀含有量はＣＣ１と同等又はそれよりも低く、水銀のＬＯＱ未満だからである（表５）。
【０１２３】
ＢＴ１のブレンド中のニトロソアミン含有量は、バージニア種とＵＳブレンド紙巻きタバコの比較で以前見られたと同様に、比較用のＵＳブレンド市販品ＣＣ１よりも低かった。主流煙中の窒素含有成分は以下の二つの理由からＢＴ１の方がＣＣ１よりも低いと予測された。即ち、第１に、タバコ処理により窒素含有煙化合物の前駆体が低減され、第２に、バージニア式タバコは典型的にＵＳブレンド紙巻きタバコよりも窒素含有煙成分の収量が低いということである。窒素含有化合物の収率の測定値は予想される差異を示した。即ち、ＴＳＮＡの収量は、ＢＴ１がＣＣ１よりも統計学的に有意に低く（低減率：８３〜９６％）（表６）、ＢＴ１の芳香族アミン収量はＣＣ１よりも低く（低減率：２６〜５７％）（表７）、ＢＴ１の他の窒素含有化合物の収量もＣＣ１に対して各成分が大幅に低かった（ＣＣ１に対する低減率：ＨＣＮ８２％、ＮＯ７９％、アンモニア７５％、ピリジン９７％、キノリン６７％、アクリロニトリル６９％）（表７）。ブレンドの選択、ＢＴ工程の使用（及びＨＣＮ収量の場合にフィルタにＣＲ２０を組み込むこと）によって、ＥＣの有毒物質が期待通り低減されたことが、このデータから確認できる。
【０１２４】
ＢＴ工程はブレンド中のポリフェノール濃度も低減するので主流煙中のフェノール収量の低減が予測される。しかしながら、一般に、ＵＳブレンド製品よりもバージニア式製品の方が、フェノール収量は高収量であると予測され、このタバコの型の相違によってＢＴ工程による低減の程度が緩和される可能性がある。ＣＣ１及びＢＴ１のフェノール化合物収量の比較から複雑な状況であることが分かる。フェノール、ｐ−クレゾール及びレゾルシノールはＢＴ１の方が低いのに対して、ｍ−クレゾール、カテコール及びハイドロキノンはＢＴ１の方が高い（図７）。
【０１２５】
ＢＴ工程は、ベンゾ［ａ］ピレン収量に影響を与えず、今回の研究におけるＰＡＨの分析から、ＢＴ１とＣＣ１ではフルオレン、フェナントレン、ピレン及びベンゾ［ａ］ピレンの収量は同等であることが分かった。低級カルボニル収量は紙巻きタバコＢＴ１の方が、ホルムアルデヒド（ＢＴ１の方が高い収量（増加率：４１％））以外は低かった（低減率：２６〜７４％）。ＢＴ１の揮発性炭化水素の収量は、イソプレン、ベンゼン、トルエン及びナフタレンでＣＣ１の対応する成分収量に対して、低減率が２１〜７８％で低かった。しかしながら、１，３−ブタジエン収量はＢＴ１がＣＣ１に対して３５％高かった。ＣＣ１の１，３−ブタジエン収量はＨＣＩ条件下での予測よりも低く、従って、この観察結果は信頼できないかもしれない。揮発性成分収量の観察された差異のほとんどは、ＢＴ１のフィルタ内の効果的な気相吸着剤の使用と一致している。ホルムアルデヒドの収量の一因はショ糖濃度であるが、通常、ＵＳブレンドよりもバージニアブレンドの方が高い。ホルムアルデヒド収量はブレンド処理工程によっても増加する。従って、ＢＴ１のホルムアルデヒドの収量が高いことは、紙巻きタバコ中のホルムアルデヒド生成の知識に基づいて理解できる。ＢＴ１の方が、１，３−ブタジエンの見かけの収量が高いのは、おそらくＣＣ１の収量の測定誤差によるものと思われる、というのもこの差を支持する明らかな機構要因が存在しないからである（タバコ処理工程によって、１，３−ブタジエン収量に統計的に有意な変化は起こらず、しかもＢＴ１フィルタ中の気相吸着剤によりＢＴ１の１，３ブタジエンの収量は低減されるはずである）。煙有毒物質の全体の低減に対するＢＴ１に使用されたブレンドと選択フィルタの寄与は３．２節で取り上げられ、結果はブレンドの化学的要因に起因する表７で観察されるホルムアルデヒドの高い収量値と一致する。
【０１２６】
３．１．２．２．ＴＳＳ１
ブレンド中の全体的な金属含有量は、ＣＣ１よりＴＳＳ１の方が一部の金属（ヒ素、クロム及びニッケル）では高く、カドミウム含有量では低く、その他の金属では差がなかった（表５）。ＴＳＳは高い割合の白亜を含有し、ブレンド中の金属の一部の原因となる。ＴＳＳは、分析から、ＴＳＳ１ブレンドよりもクロム濃度は高く、その他の測定された金属では同等か低い濃度であることが分かった。従って、ＣＣ１よりもＴＳＳ１の方が、クロム含量が高いのは、ブレンド中にＴＳＳ材料を含んでいることを反映している可能性が最も高く、一方で、ヒ素とニッケル濃度が高いのは、ブレンドに使用された様々なタバコの種類が原因である可能性が最も高い。なお、ＴＳＳからの金属の移動は、白亜とタバコの中の微量金属の化学形態（従って、揮発性）が異なる可能性があるので、必ずしもタバコからの場合と同じ効率で起こるとは限らない。このように、ＨＣＩ喫煙機械条件下の主流煙中の金属収量は、ＴＳＳ１はＣＣ１と比較して、低いか、或は統計的に有意な差が認められなかった（表６）。ＴＳＳ１のブレンド中のニトロソアミン含有量はＣＣ１よりも低く（低減率：２３〜７２％）（表５）、それに対応して、ＨＣＩ喫煙機条件下での主流煙中のＴＳＳ１のＴＳＮＡ収量はＣＣ１よりも低かった（１７〜６９％）（表６）。
【０１２７】
ＴＳＳ１はＣＣ１よりも、フェノール（低減率：２９〜５７％）、カルボニル（低減率：４４〜８６％）、ＰＡＨ（低減率：８〜７１％）及びその他の種々の揮発成分（低減率：２７〜９４％）のほとんどで統計的に有意に収量が低かったが、カテコール、ハイドロキノン、ベンゾ［ａ］ピレンでは統計的に有意な収量の差はなかった（表７）。これらのデータは、検討した検体品全体の中でＴＳＳ１が有毒物質の収量が低いことを実証し、従って、ＴＳＳ及び三段フィルタがＥＣにおいて主流煙中の有毒物質を全体的に低減する働きをするという予測を支持している。
【０１２８】
３．１．２．３．ＴＳＳ６
ＴＳＳ６及びＣＣ６のブレンド中の金属含有量は、ＴＳＳ６の方がクロムとカドミウムのブレンド濃度が統計的に有意に高い以外は同等である。上述したように、クロム濃度が高いのはＴＳＳの無機物含有量が高いことが原因である可能性が最も高いのに対し、カドミウム含有量が高いのは、２つのブレンドでそれぞれに使用したタバコの種類が異なったことを反映している可能性が最も高い。ＨＣＩ喫煙機条件下で測定された主流煙中のカドミウム及びクロムの収量は、ＣＣ６と比較してＴＳＳ６での上昇はなかった（表６）。このことも、これらの金属の化学形態がＥＣと比較用の市販品とでは異なり、主流煙に移動しにくいという主張を支持している。
【０１２９】
ブレンド中のニトロソアミン含有量は、ＴＳＳ６がＣＣ６ブレンドの測定値に対して低かった（低減率：３９〜５４％）（表５）。ここでも、ブレンド中のこの低いニトロソアミン含有量が、ＨＣＩ喫煙機条件下（表６）での主煙中のこれらのＴＳＮＡの収量の低減率３７〜５０％という結果につながった。
【０１３０】
有意差ではない１−及び２−アミノナフタレン及びｍ−及びｐ−クレゾール、並びにＣＣ６に対する増加率（１３％）が有意差とはいえないアンモニア以外は、ＴＳＳ６の主流煙中の他の全ての化学種がＣＣ６の収量よりも統計的に有意に低かった（芳香族アミン（低減率：１３〜２０％）、フェノール（低減率：８〜３２％）、カルボニル（低減率：３５〜８５％）、ＰＡＨ（低減率：１８〜８１％）及びその他の種々の揮発性有毒物質（低減率：４１〜９６％））（表７）。これらのデータも、測定した全ての種類の有毒物質が低減されていることを示しており、従って、ＴＳＳがＥＣ中で期待通りに機能して主流煙全体の有毒物質を低減することは明らかである。
【０１３１】
３．２．フィルタ比較
表７に示した主流煙収量データから、ＢＴ１のホルムアルデヒドと１，３−ブタジエン以外は、全てのＥＣで、対応する市販の対照用紙巻きタバコよりもカルボニル及び気相成分が低かった。ＥＣに使用したブレンドと選択フィルタのこれらの煙成分の全体の低減に対する寄与の理解を深めるため、ＥＣと対照用紙巻きタバコ（ＳＣ−ＢＴ１、ＳＣ−ＴＳＳ１及びＳＣ−ＴＳＳ６）の直接比較を行った。対照用紙巻きタバコは、吸着剤のない１段のＣＡフィルタを用いた以外は、適切なＥＣと全て同一であった。カルボニル及びその他の気相成分に関するＥＣ及び対照用紙巻きタバコの収量の比較を、表８及び表９（それぞれ図６及び図７参照）に示す。
【０１３２】
これらのデータから明らかなように、カルボニル及びその他の気相成分の収量は全て、ＥＣのＢＴ１及びＴＳＳ１に使用されているＣＲ２０Ｌ及び高活性炭素を含有する３段フィルタが存在することによって低減された（表８）。ＢＴ１の測定された主流煙中の全ての揮発性成分の収量の変化は、対照用紙巻きタバコＳＣ−ＢＴ１に対して、アセトアルデヒドの２３％からクロトンアルデヒドの７９％の範囲の低減率で、平均で５０％の低減率であった。ＴＳＳ１も非常に類似の低減を示し、ＳＣ−ＴＳＳ１に対して、ホルムアルデヒド収量の１０％〜クロトンアルデヒド収量の７９％の範囲の低減率で、平均５０％の低減率であった。
【０１３３】
表９から明らかなように、追加の炭素由来重合体を含有するがＣＲ２０Ｌ樹脂を含有しない２段フィルタ（ＴＳＳ６に使用）は、アセトアルデヒドの１１％からクロトンアルデヒド７９％の範囲の低減率で、気相煙成分の収量をまた平均４８％低減した。これらのデータを併せることで、ＥＣに使用されている選択フィルタによって、紙巻きタバコの主流煙中の相当な量の揮発成分が除去されることが確認され、フィルタ吸着剤の以前の研究が裏付けられた。ＥＣのすべてで、主流煙中のホルムアルデヒド及び１，３−ブタジエンのいずれの収量も、科学的対照用紙巻きタバコの測定値よりも低かった。主流煙からのホルムアルデヒドの除去でＣＲ２０Ｌが高活性炭素に比べて優れた性能を有することは、ＴＳＳ１／ＳＣ−ＴＳＳ１の組の１．９μｇ／ｃｉｇの低減（低減率：１０％）と比較し、ＢＴ１／ＳＣ−ＢＴ１の組では、高い初期値のホルムアルデヒドの収量が大幅に低減（５３μｇ／ｃｉｇ、即ち低減率５３％）されていることによって分かる。従って、市販紙巻きタバコＣＣ１との比較で、ＢＴ１のホルムアルデヒド収量が多い（表７）のは、これらの紙巻きタバコ間のブレンドの違いが原因であるに違いないことは明らかである。同様の比較によって、ＢＴ１がＣＣ１に対して１，３−ブタジエン収量が多いのは、ＣＣ１の１，３−ブタジエンの測定値の分析誤差に起因する可能性が最も高いことも確認される。
【０１３４】
３．３．ＥＣ有毒物質収量と公表紙巻きタバコ銘柄データの収量との比較
本論文では、ＥＣの有毒物質収量と２種の比較用の市販紙巻きタバコの収量との比較に焦点を当ててきた。しかしながら、ＥＣが従来の市販紙巻きタバコと比較して機械収量を低減するか否かを完全に立証するためには、ＥＣの収量を広範囲の紙巻きタバコの収量と比較する必要がある。ここで記載したＥＣの絶対収量値を、ＨＣＩ喫煙条件下で得た公表データと比較することができる。即ち、（１）（Health Canada（カナダ保健省）(2004) Constituents and emissions reported for cigarettes sold in Canada（カナダで販売される紙巻きタバコに関して報告された成分及び排出物）http://www.hc-sc.gc.ca/hc-ps/alt_formats/hecs-sesc/pdf/tobactabac/legislation/reg/indust/constitu-eng.pdf (accessed November 2010)；依頼して、TRR_RRRT@hc-sc.gc.caから入手したデータ；（２）Counts, M.E. et al. (2005) Smoke composition and predicting relationships for international commercial cigarettes smoked with three machine-smoking conditions（３種の喫煙機条件で喫煙実験された国際市販紙巻きタバコの煙組成及び関係の予測） Regul. Toxicol. Pharmacol. 41, 185-227; （３）Department of Health Australia and Ageing (オーストラリア保健・高齢者担当省): http://www.health.gov.au/internet/main/publishing.nsf/Content/tobacco-emis,（２０１０年１１月にアクセス）である。ただし、そのような比較は、ＮＦＤＰＭ、ニコチン、及びＣＯ以外の煙成分の分析について研究室間での標準化が限定されていることに基づく良く知られた難しさがあるため、注意して取り扱わなければならない。
【０１３５】
本研究で説明したＥＣの有毒物質と比較するための世界的な紙巻きタバコ収量データの参照セットを提供するために、上記の３つのデータ源を１つのデータセットにまとめた。全データセットを以下のように切り詰めた。第一に、ヒ素、メチルエチルケトン、ニッケル及びセレンの収量については、３つの情報源の全てからは収量を得られなかったので、データセットから除去した。第二に、不完全な、重複した又は誤ったデータが原因でいくつかの銘柄をデータセットから除外した（ＨＣデータセットの２つの銘柄は、トルエン及びスチレン収量が誤って（入れ替わって）いるようであり、ジタン（Ｇｉｔａｎｅｓ）ＫＳのタール、ニコチン及びＣＯの収量がＨＣデータセットに記載がなく、ＨＣデータセットで複数の同じ収量データの例が見られた。）。最後に、対照用製品をデータセットから除去し、確実に市販銘柄のみが含まれるようにした。その結果、１６の国又は地域に渡る１２０の紙巻きタバコ銘柄のデータセットとなった。広範ではあるが、このデータセットが設計の特徴の範囲に関して、或は世界的銘柄の代表的な試料としても、世界で販売されている紙巻きタバコ製品の全体を十分に代表している可能性は低い。しかしながら、これらの点で限界はあるが、これらはＥＣに対する有毒物質収量の有効な比較セットである。
【０１３６】
データが、正規分布しているか否かの検討を行った。データセットの有毒物質のデータは正規分布したものも多くあったが、大半（特にＴＳＮＡ及び芳香族アミン等の窒素含有有毒物質）はそうではなかった。従って、参照データセットを経験累積分布分析にかけ、有毒物質内のパーセンタイル分布を作製した。次いでＥＣの収量を経験的累積分布と比較し、これらの収量の位置を比較銘柄と比較して特定した（図８及び図９）。これらの比較では、ここに記載したＥＣの収量は、多数の有毒物質の範囲の下限にあり、多くの場合、市販銘柄データセットの製品のいずれよりも特定の有毒物で低い値である。この例外は、ＢＴ１のカテコール収量並びにＴＳＳ１及びＴＳＳ６のＮＯ及びＴＳＮＡであり、収量は市販製品データセットの中央値とほぼ同等である。これとは対照的に、比較用市販紙巻きタバコＣＣ１及びＣＣ６は、市販品のデータセットで観察される収量の範囲に渡って全体的に分布している。
【０１３７】
ＥＣ及びデータセットの各市販製品の全有毒物質濃度を検討して、更なる比較を行った。比較は３つの方法で行った。最初の方法は、各紙巻きタバコについて３９種の有毒物質の収量を合計し、各銘柄について合計有毒物質収量（total toxicant yield：ＴＴＹ）を求める。この方法の有用性には限界がある、というのは各ブランドのＴＴＹ値は、タール、ＣＯ及びニコチンによって支配され、多くの他の有毒物質は合計値に有意に寄与しないからである。第２の方法は、各紙巻きタバコについて全ての有毒物質（但し、タール、ニコチン及びＣＯの収量を除く）の収量を合計し、有毒物質収量のサブセット（toxicant subset of yield：ＴＳＹ）の合計を求める。第３の正規化法は、全ての有毒物質の寄与に、より大きな洞察を加え、市販品のデータセットの各々の有毒物質に対して中央値を計算した。この中央値をそれぞれの有毒物質について１００に正規化し、有毒物質の収量を１００の値に対して基準化した。全ての有毒物質ついて基準化した値を合計し、各銘柄に対して正規化有毒物質合計（normalized toxicant total：ＮＴＴ）を求めた。ＥＣのＴＴＹ値、ＴＳＹ値及びＮＴＴ値を、図１０〜１２の市販品のデータセットの全ての銘柄の値と比較して順位付けをする。比較から、これらの方法の各々で、ＥＣは順位の下限に位置していた。１ｍｇのＥＣが、３種の方法の各々で最も低い有毒物質収量を有することが分かり、６ｍｇのＥＣも、ＴＳＹ及びＮＴＴでは市販の銘柄のいずれよりも低かった。ＴＴＹ分析では、１２０種の市販製品の内で２種がタールとニコチンの値が低いために、ＴＳＳ６よりも低いＴＴＹ値を示した。比較用の市販紙巻きタバコのＣＣ１及びＣＣ６も、市販銘柄のデータセットとの比較で合計有毒物質値がかなり低く、１／４程度の値であった。
【０１３８】
これらの分析を合わせると、公表されているＨＣＩ煙化学が利用できる紙巻きタバコの最も低い有毒物質機械測定収量の一部をＥＣが提供することがわかる。従って、これらの比較によって、ＥＣが市販紙巻きタバコの公知の水準と比較して有毒物質収量の発生が低減されていることが立証される。
【０１３９】
３．４．ニコチン収量に対する比率としてのＥＣ収量の比較
上述の分析は有毒物質の機械収量の評価に限定される。しかしながら、煙有毒物質の紙巻きタバコ主流煙中のニコチン収量に対する比率が、主流煙中の収量値単独よりも喫煙者の有毒物質に対する曝露のより良好な予測因子となることが提案されている。従って、本研究で測定された主流煙中の成分の主流煙中のニコチン収量に対する比率（収量は全てＨＣＩ喫煙機条件で測定）が計算され、補足表として記載されている（表１０、図８Ａ及び８Ｂ）。カナダ保健省提案喫煙機条件下で、ＢＴ１、ＴＳＳ１及びＣＣ１のＮＦＤＰＭは同等であったが、ＣＣ１よりもＢＴ１のニコチン収量はわずかに高く、ＴＳＳ１のニコチン収量はわずかに低かった（表４及び表７）。ＥＣの収量値をニコチン収量に対する比率として計算し、ＣＣ１及びＣＣ６のその比率と比較すると、紙巻きタバコ１本当たりの収量を比較した場合に見出した傾向と同じ傾向であったが、ＣＣ１と比べてＢＴ１からの低い値はより顕著であり、ＣＣ１と比べてＴＳＳ１からの低い値はそれほど顕著ではなかった。
【０１４０】
３．５．副流煙収量
ＥＣの煙の排出物の化学分析を完了するために、副流煙（ＳＳ）中のより広い煙成分の収量をＩＳＯ喫煙条件で測定した。ＩＳＯ喫煙条件は、他のいずれの喫煙条件よりも副流煙（ＳＳ）収量が高いので、ＩＳＯ喫煙条件を選択した。一般に、いかなる喫煙条件下でも、副流煙の量は、喫煙の静的燃焼、即ちくすぶり段階で消費されたタバコの量に依存することが予測される。副流煙（ＳＳ）収量の結果を、ＥＣ（ＢＴ１及びＴＳＳ１）と市販紙巻きタバコＣＣ１の比較として表１０に示す。
【０１４１】
ＢＴ１がＣＣ１に対して統計的に有意に高い収量の副流煙成分は、ＮＦＤＰＭ（増加率：２１％）、並びにベンゾ［ａ］ピレン（増加率：２８％）、フェノール（増加率：２８〜７７％）、カルボニル（増加率：２２〜６３％）、及び揮発性炭化水素（増加率：２０〜２４％）等のいくつかの成分であった。それに対して、ＢＴ１がＣＣ１に対して低い収量の窒素含有副流煙成分は、ＴＳＮＡ（低減率：３１％〜８２％）、ＨＣＮ（低減率：４７％）、芳香族アミン（低減率：２１％〜４０％）、並びに窒素酸化物、ピリジン及びキノリン（低減率：１９％〜３５％）であった。これらの変化のほとんどは、以前の記載（Liu et al, 2010）にあるが、ＢＴ１の副流煙中の高いフェノール収量及び予測より低いＴＳＮＡ収量は、バージニアタバコとＵＳブレンドタバコの化学的相違も副流煙中の個々の成分収量に影響を与えていることを示唆している。最後に、ＢＴ１のタバコの重量がＣＣ１より１３％多いことも全体的に観察された増加に寄与している。
【０１４２】
多くの副流煙成分がＥＣ紙巻きタバコＴＳＳ１の方がＣＣ１よりも低かった。副流煙収量で最大の数値差はＴＳＮＡで観察され、ＣＣ１に対するＴＳＳ１の低減率が２８％〜５２％であった。これらの観察結果は、これらの化学種の主流煙の収量で観察された傾向と一致する。広範囲にわたる低減は、ＴＳＳを組み込んだことでタバコの質量が減少し、その結果発生する煙の全量が減少することを反映している可能性が最も高い。ＣＣ１に対してＴＳＳ１の方が統計的に有意に高い収量を有する副流煙成分はホルムアルデヒドである（１９％増）。ブレンド中へのＴＳＳの組み込み濃度を上げると副流煙中のホルムアルデヒド収量が高くなることが観察されており（McAdamら, 2010）、ホルムアルデヒドがＴＳＳ製造に用いる有機材料の燃焼副産物である可能性が示唆された。
【０１４３】
４．結論
技術的方法の組合せを用いて３種のＥＣを作製し、４つの異なる喫煙機条件下での化学的な試験により、ＥＣの主流煙中の有毒物質が全体的に低減していることを確認した。従来の紙巻きタバコの主流煙中の有毒物質収量の公表値と比較した場合、ＢＴ１のホルムアルデヒド量は高いものの、ニコチン比に基づいて順位付けされた場合でも、これらのＥＣの性能は優れているようである。本研究で示されたデータは、これらのＥＣに対する機械収量低減試作品（ＲＭＹＰ）という呼称を支持し、またＴＳＳの方法を用いて行われたＥＣの以前のデータから、喫煙者がこれらのＲＭＹＰが用いられることで、主流煙への曝露に対する生物指標が低くなることが示唆される。
【０１４４】
今回のＲＭＹＰから得られた全体に低い機械収量並びに比較用市販品及び他の公表された有毒物質データに対するそれらの性能にもかかわらず、このような製品が健康リスクを減少させることと関連しているかを判断するためには、曝露の生物指標及び生物学的効果の生物指標を含む科学的な大量のデータを取得する必要があり、従って、ＲＭＹＰがＰＲＥＰのＩＯＭ定義を満たすか否かは全く不確実である。
【０１４５】
それにもかかわらず、本研究の結果は、これらのＲＭＹＰの人間の生物指標研究及びそれらの製造に使用した技術の更なる応用と改良を含む今後の研究を促進するには十分であると我々は信じる。
【０１４６】
５．喫煙品試作品
３種のＲＴＰ喫煙品試作品を本考案に従って製造した。紙巻きタバコは、キングサイズ形式で２７ｍｍのフィルタ長と５６ｍｍのタバコロッドを有している。試作品は、葉片、拡張タバコ、及び非タバコシート或は変性タバコの混合物を含んだタバコロッドを有している。従来の紙巻きタバコペーパーは、タバコロッドを形成し、燃焼速度及びそれに続く吸煙回数を確保するために用いられる。
【０１４７】
２つの試作品のフィルタは、ＣＡ吸い口端セグメント（長さ７ｍｍ）、ＣＲ２０ＨＤイオン交換樹脂を含有するＣＡ中央セグメント（長さ１０ｍｍ）及び工学的微細構造を有する炭素ビーズを含有するダルメシアン型タバコ端部（長さ１０ｍｍ）から成る３段フィルタである。第３の試作品のフィルタは、ＣＡ吸い口端セグメント（長さ１５ｍｍ）及び高活性重合体由来炭素ビーズを含有するダルメシアン型タバコセグメント（長さ１２ｍｍ）から成る２段フィルタである。
【０１４８】
試作品紙巻きタバコは、ＩＳＯのＮＦＤＰＭ収量が１ｍｇ（Ｔ５６２及びＨ６７１）及び６ｍｇ（Ｆ７５２）となるように製造した。試作品の紙巻きタバコの仕様を表１１〜表１３により詳細に記載する。
【０１４９】
【表１１】
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ａオーロラ（Ａｕｒｏｒａ）：１００％熱風乾燥したタバコ
ｂＳＣＢ：５０％熱風乾燥したタバコ、５０％バーレータバコ
ｃタバコブレンド処理を用いて加工したタバコ
ｄ非タバコシートは下記の仕様のＴＳＳである：白亜（７８．５％）、Ｋｅｌｖｉｓアルギナート（７．５％）、グリセリン（１２．５％）及びキャラメル着色剤（１．５％）（製造者：Ｄｅｌｉ−ＨＴＬ）
【０１５０】
【表１２】
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【０１５１】
【表１３】
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ａＣＲ２０ＨＤ：アミン官能化樹脂（製造者：三菱）
ｂBlucher炭素：球形炭素ビーズ（製造者：Adsor Tech.）
ｃ完成した２段又は３段フィルタのプラグラッパー
【０１５２】
６．煙有毒物質曝露実験
本実験によって、従来のタバコから本考案に係る有毒物質低減試作品（ＲＴＰ）に切り替えた喫煙者の有毒物質に対する曝露生物指標（ＢｏＥ）の評価を検討した。
【０１５３】
上記で詳細に説明した技術を融合して、下記の表１４で詳述する１種類の６ｍｇＩＳＯタール収量のＲＴＰと２種類の１ｍｇＩＳＯタール収量のＲＴＰを作製した。
【０１５４】
【表１４】
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＊ＩＳＯ条件：吸煙容積３５ｍＬ、吸煙時間２秒、吸煙間隔６０秒、フィルタ通気１００％開放
＃ＨＣＩ（カナダ保健省提案）条件：吸煙容積５５ｍＬ、吸煙時間２秒、吸煙間隔３０秒、フィルタ通気１００％閉鎖
【０１５５】
煙化学分析から、従来設計の対照用紙巻きタバコに比べて有毒物質が十分減少していることが分かる：表１５（図１５）参照。
【０１５６】
図１６に示すような不定期な臨床拘束を伴う６週間の単一施設、単純盲検、無作為化対照切り替え実験を行った。合計３０１人の健常成人被験者をこの実験に採用した。内訳は６〜７ｍｇのＩＳＯタール収量紙巻きタバコの１００人の喫煙者（６ｍｇの群に割り当てられる）、１〜２ｍｇのＩＳＯタール収量紙巻きタバコの１５１人の喫煙者（１ｍｇの群に割り当てられる）、及び５０人の非喫煙者である。採用された喫煙者は無作為に、タール群内で１群約５０人の対照群又はテスト群に割り当てられた。全ての喫煙者は供給された対照用製品を２週間吸煙し、１４日目の基準値測定を行った。対照群喫煙者は更に４週間続けて対照用製品を吸煙し、一方、テスト群喫煙者は４週間の間ＲＴＰに切り替えた。それぞれの場合において、２８日目（２週間）及び４１日目（４週間）に測定を行った。非喫煙者群は生物指標のバックグラウンドレベルを提供した。
【０１５７】
３回（喫煙者）及び２回（非喫煙者）の短期間の臨床拘束に２４時間尿試料の採取を行い（図１６参照）、尿中の曝露の生物指標のレベルを分析することによって、多数の煙成分への曝露を評価した。曝露の生物指標の分析は、有効と認められたＬＣ−ＭＳ／ＭＳ法を用いて行った。
【０１５８】
ＲＴＰの煙化学を対照用紙巻きタバコと比較すると、ほとんどの測定した有毒物質は設計及び有毒物質に依存して実測レベルで相当に低下していた（低減率：１０％〜９６％）（表１５参照）。収量が高かった唯一の製品は、ニコチンで１６％、１，３−ブタジエンで３５％の増加率を示したＢＴ１であったが、全体としては、他の全ての有毒物質で最も大きい低減率を示した。対応する生物指標の変化の方向と相対的な大きさは、煙化学（表１５並びに図１７及び図１８）の変化に主に従うが、ある場合には、煙の減少が生物指標の増加を伴うこと（ＴＳＳ１のニコチン及びＮＮＫ）や、煙は増加するが生物指標は減少する（ＢＴ１の１，３−ブタジエン）ことがあった。これらの不一致の理由は不明であるが、分析的ばらつきや喫煙者の挙動が関与している可能性がある。
【０１５９】
図１７は、対照用紙巻きタバコＣＣ６（１４日目）から試験用紙巻きタバコＴＳＳ６（４１日目）に切り替えた群２の生物指標の結果を示す。＊は、１４日目と４１日目の結果が統計学的有意差（ｐ＜＝０．０１）であることを意味する。非喫煙者の生物指標水準を参考のために示す。全ての非喫煙者のレベルは１４日目の値よりかなり低かった。
【０１６０】
図１８は、対照用紙巻きタバコＣＣ１（１４日目）から試験用紙巻きタバコＴＳＳ１（４１日目）に切り替えた群４及び対照用紙巻きタバコＣＣ１（１４日目）から試験用紙巻きタバコＢＴ１（４１日目）に切り替えた群５の生物指標の結果を示す。
【０１６１】
この実験から、有毒物質が低減された試作品の紙巻きタバコに切り替えた喫煙者の群は、平均して、対応する曝露生物指標（ＢｏＥ）のレベルが下がっていることが分かった。これらは、粒子状及び気相有毒物質に対するＢｏＥを含んでいた。試作品の種類によってＢｏＥの減少も様々なレベルとなり、使用する技術の組合せの仕方に応じて、５０％よりも大幅に低下する場合もあった。一般に、生物指標レベルの低下のほとんどは、切り替え２週間後には明らかであった。全ての場合で、平均の生物指標レベルは非喫煙者の群で低かった。
【０１６２】
本研究は、従来のタバコから本考案に係る有毒物質が削減された紙巻きタバコ試作品への切り替えに従った喫煙者のタバコ煙有毒物質のＢｏＥの範囲が大幅に減少することを初めて実証している。
【０１６３】
図１９は、本考案の態様による喫煙品設計を示す。喫煙品１は、タバコロッド２及びフィルタ３を含む。このタバコロッドは、組成が７５％ブレンド処理タバコ、１２．５％葉及び１２．５％膨張タバコである喫煙材のロッドを含む。
【０１６４】
ブレンド処理タバコは、以下の処理をされた結果、タンパク質とポリフェノール含有量が削減されたタバコである：（ｉ）タバコを水抽出する、（ｉｉ）水性抽出物を粘土と樹脂中を通過させる、（ｉｉｉ）繊維の酵素処理と不活性化を行う、及び（ｉｖ）抽出物と繊維を合一させ乾燥する。葉は、従来の市販紙巻きタバコに使用されるタバコである。膨張タバコは、従来の市販紙巻きタバコに使用される超臨界ＣＯ２工程で膨張されたタバコである。
【０１６５】
フィルタ３は、非多孔性の紙である先端紙によってタバコロッド２に取り付けられる。
【０１６６】
フィルタ３は、差込図で示すように、３つのセクションから構成されている。タバコロッドの端に隣接するセクション４は、長さ１０ｍｍで６０ｍｇの合成炭素を含有する。これは、工学的多孔質構造を有する炭素の一形態である。中央区分５は長さ１０ｍｍで、２０ｍｇ（即ち、２ｍｇ／ｍｍ）のＣＲ２０ＨＤ及び含水率が１２〜１７％のアミン官能化樹脂を有する。フィルタの吸い口端セグメント６は長さ７ｍｍである。これは、例えば、従来の市販紙巻きタバコに用いられる酢酸セルローストウを含んでも良い。
【０１６７】
図１９に示した喫煙品設計の可能な変形形態では、喫煙材は更にタバコ代替シートを含むことができる。タバコ代替シートは、タバコブレンドに組み込みタバコの量を削減するグリセリンを含有する白亜系シートである。タバコ代替シートを、上述の喫煙製品設計の喫煙材を構成する異なる材料の任意の一部若しくは全部、又は全部に置き換えることができる。
【０１６８】
さらなる変形例では、フィルタにＣＲ２０Ｄを使用することができる。ＣＲ２０Ｄは、０〜５％の水分含量を有するアミン官能化樹脂である。例えば、ＣＲ２０Ｄを上述の設計に使用するＣＲ２０ＨＤに部分的又は完全に置き換えてもよい。
【０１６９】
上記の説明および実施例は、単に本考案を例示するために記載したに過ぎず、限定を意図したものではない。当業者は本考案の精神及び本質を取り込む上記実施形態の修飾に想到することができるので、本考案は、添付の実用新案登録請求の範囲に属する全ての変更及びその均等物を含むように広く解釈されなければならない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
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【図５Ｃ】
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【図６】
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【図７】
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【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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