【事件の表示】
　特許第５７３８７０４号発明「二酸化炭素分離装置および二酸化炭素分離方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第５７３８７０４号の明細書、特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書、特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−１１〕、〔１２−２２〕について訂正することを認める。
　特許第５７３８７０４号の請求項１、９ないし１２、２０ないし２２に係る特許を維持する。
　特許第５７３８７０４号の請求項２〜８、１３〜１９に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
１．手続の経緯
　特許第５７３８７０４号の請求項１〜２２に係る特許についての出願は、平成２７年５月１日付けで、その特許権の設定登録がされ、その後、特許異議申立人株式会社ルネッサンス・エナジー・リサーチ（以下、「申立人」という。）より請求項１〜２２に対して特許異議の申立てがされ、平成２８年３月２日付けで取消理由が通知され、平成２８年５月２日に特許権者から意見書の提出及び訂正請求がされ、平成２８年５月１９日付けで訂正請求があった旨の通知がされ、平成２８年６月２１日に申立人から意見書の提出がされ、平成２８年９月１日付けで取消理由通知（決定の予告）がされ、平成２８年１１月４日に特許権者から意見書の提出及び訂正請求がされ、平成２８年１２月１３日付けで訂正請求があった旨の通知がされ、平成２９年１月１３日に申立人から意見書が提出されたものである。
　　　　
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正の内容
　本件訂正請求による訂正の内容は、以下の訂正事項１〜２５のとおりである（なお、平成２８年５月２日の訂正請求は、同年１１月４日の訂正請求がなされたため、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなす。）。
　　
ア．訂正事項１ 
　特許請求の範囲の請求項１に「前記透過膜の透過面側の水分を維持する水分維持手段」とあるのを、「前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上であり、かつ、前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段、及び前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段を有することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持する水分維持手段」と訂正する。 
イ．訂正事項２ 
　特許請求の範囲の請求項１に「・・を備える二酸化炭素分離装置。」とあるのを、「・・を備え、前記透過膜の厚さが５０μｍ〜１９０μｍである二酸化炭素分離装置。」と訂正する。 
ウ．訂正事項３ 
　特許請求の範囲の請求項９に「請求項１〜８のいずれか１項に記載」とあるのを、「請求項１に記載」と訂正する。 
エ．訂正事項４ 
　特許請求の範囲の請求項１０に「請求項１〜９のいずれか１項に記載」とあるのを、「請求項１又は９に記載」と訂正する。 
オ．訂正事項５ 
　特許請求の範囲の請求項１１に「請求項１〜１０のいずれか１項に記載」とあるのを、「請求項１、９又は１０に記載」と訂正する。 
カ．訂正事項６〜１２ 
　特許請求範囲の請求項２〜８を削除する訂正を行う。 
キ．訂正事項１３ 
　願書に添付した明細書の段落【００７８】を、「図４〜図６に二酸化炭素分離性についての実験結果を表として示す。但し、実施例１〜１０、１５、１６、２０〜２２は参考例である。表中の「温度」は、サンプル透過膜に供給されるテストガスの温度を示す。「供給側全圧」は、サンプル透過膜の供給面側に供給されるテストガスの圧力を示す。「供給側加湿」は、サンプル透過膜の供給面側に供給されるテストガスの相対湿度を示す。「透過側全圧」は、サンプル透過膜の透過面側に供給されるアルゴンガスの圧力を示す。「透過側加湿」は、サンプル透過膜の透過面側に供給されるアルゴンガスの相対湿度を示す。「乾燥厚み」は、二酸化炭素促進輸送膜の乾燥時の厚みを示し、サンプル透過膜の厚みから支持体の厚みを差し引いた厚さである。「二酸化炭素透過度」および「ガス選択性」は、その数値が高いほど二酸化炭素分離性が良好であることを示す。「結果評価」は、二酸化炭素透過度およびガス選択性の両者の総合で決められ、◎は優、○は良、△は可、×は不良であることを示す。なお、◎、○、△、×の結果評価は、表ごとにおいて相対的に決定したものである。」と訂正する。 
ク．訂正事項１４ 
　特許請求の範囲の請求項１２に「・・透過面側へ透過させる透過膜を用いて」とあるのを、「・・透過面側へ透過させる、厚さ５０μｍ〜１９０μｍの透過膜を用いて」と訂正する。 
ケ．訂正事項１５ 
　特許請求の範囲の請求項１２に「・・、前記透過膜の透過面側の水分を維持しつつ・・」とあるのを、「・・、前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上で加圧され、さらに前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制し、かつ、前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持しつつ・・」と訂正する。 
コ．訂正事項１６ 
　特許請求の範囲の請求項２０に「請求項１２〜１９のいずれか１項に記載」とあるのを、「請求項１２に記載」と訂正する。 
サ．訂正事項１７ 
　特許請求の範囲の請求項２１に「請求項１２〜２０のいずれか１項に記載」とあるのを、「請求項１２又は２０に記載」と訂正する。 
シ．訂正事項１８ 
　特許請求の範囲の請求項２２に「請求項１２〜２１のいずれか１項に記載」とあるのを、「請求項１２、２０又は２１に記載」と訂正する。 
ス．訂正事項１９〜２５ 
　特許請求範囲の請求項１３〜１９を削除する訂正を行う。 
 　　 
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無、実質上特許請求の範囲の拡張・変更の存否について 
　　　
ア．訂正事項１について 
　訂正事項１は、訂正前の請求項１の「水分維持手段」を、特定の「蒸発抑制手段」と、特定の「水分供給手段」と、を有する「水分維持手段」に限定するものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とする。 
 　そして、訂正事項１は、訂正前の請求項２〜７、明細書の段落【００４５】、【００７９】、【００８１】等の記載から導き出される事項であって新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。 
 　よって、訂正事項１は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
イ．訂正事項２について 
　訂正事項２は、訂正前の請求項１の「透過膜」を特定の「厚さ」の「透過膜」に限定するものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とする。 
　そして、訂正事項２は、訂正前の請求項８、明細書の段落【００８３】等の記載から導き出される事項であって新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。 
　よって、訂正事項２は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
ウ．訂正事項３〜５について 
 　訂正事項３〜５はいずれも、訂正前の請求項９〜１１が引用する請求項を減らすものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とし、新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。
　よって、訂正事項３〜５は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
エ．訂正事項６〜１２について 
　訂正事項６〜１２は、訂正前の請求項２〜８を削除するものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とし、新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。 
　よって、訂正事項６〜１２は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
オ．訂正事項１３について 
　訂正事項１３は、明細書の記載を、訂正事項１〜１２、１４〜２５による特許請求の範囲の訂正の内容に整合するように訂正するものであって、明瞭でない記載の釈明を目的とし、新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。
　よって、訂正事項１３は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
カ．訂正事項１４について 
　訂正事項１４は、訂正前の請求項１２の「透過膜」を特定の「厚さ」の「透過膜」に限定するものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とする。 
　そして、訂正事項１４は、訂正前の請求項１９、明細書の段落【００８３】等の記載から導き出される事項であって新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。 
　よって、訂正事項１４は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
キ．訂正事項１５について 
　訂正事項１５は、訂正前の請求項１２の「水分を維持」することを、特定の条件で「背圧を調整すること」と、特定の条件で「水分を供給すること」と、によって「水分を維持」することに限定するものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とする。 
　そして、訂正事項１５は、訂正前の請求項１３〜１８、明細書の段落【００４５】、【００７９】、【００８１】等の記載から導き出される事項であって新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。 
　よって、訂正事項１５は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
ク．訂正事項１６〜１８について 
　訂正事項１６〜１８はいずれも、訂正前の請求項２０〜２２が引用する請求項を減らすものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とし、新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。 
　よって、訂正事項１６〜１８は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
ケ．訂正事項１９〜２５について 
　訂正事項１９〜２５は、訂正前の請求項１３〜１９を削除するものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とし、新規事項の追加に該当せず、実質上、特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでない。 
　よって、訂正事項１９〜２５は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、及び、同条第９項で準用する第１２６条第５、６項に適合する。 
 　　　　 
（３）一群の請求項について 
　訂正前の請求項１〜１１は、請求項１の記載を他の請求項が引用して記載した関係にあるから一群の請求項であり、訂正事項１〜１２はこれら一群の請求項についての訂正である。訂正前の請求項１２〜２２は、請求項１２の記載を他の請求項が引用して記載した関係にあるから一群の請求項であり、訂正事項１４〜２５はこれら一群の請求項についての訂正である。訂正事項１３は、一群の請求項である請求項１〜１１、１２〜２２の全てに係る明細書の記載の訂正である。
　よって、本件訂正は、特許法第１２０条の５第４項及び同条第９項で準用する第１２６条第４項に適合する。 
 　　 　
（４）平成２９年１月１３日付け意見書における申立人の主張について
　申立人は、本件明細書に添付された図面の【図４】においては、原料ガスの温度が１３０〜１８０℃である場合の実施例１〜９（訂正後の参考例）が開示されているものの、これらの実施例は、透過側全圧が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａであっても、透過側の加湿は行われておらず、透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給する水分供給手段を有するものとなっていないため、水分維持手段が、蒸発抑制手段と、水分供給手段とをともに有することを限定した訂正事項１、１５の根拠を本件明細書から見出すことはできないことを主張している（同意見書第１０〜１１頁「（４−２）補足」参照。）。
　しかしながら、本件明細書に添付された図面の【図５】等を参照すると、透過側全圧が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａの条件を満たし、加湿されたスイープガスを供給して２０％ＲＨ〜９０％ＲＨの条件を満たす透過側加湿とする例（実施例１１〜１４）等も開示されていることを考慮すると、本件明細書に添付された図面の【図４】には透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給する水分供給手段を有するものが開示されていないとしても、透過側全圧が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａであり透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給する水分供給手段を有するものも、本件明細書に記載された事項の範囲内のものといえるから、申立人の主張は採用できない。
　　　　
（５）むすび 
　したがって、上記訂正事項はいずれも、特許法第１２０条の５第２項、及び、同条第９項で準用する第１２６条第４〜６項に適合するので、訂正後の明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−１１〕、〔１２−２２〕について訂正することを認める。 
 　　　　　　 
３．特許異議の申立てについて
（１）本件特許発明
　本件訂正請求により訂正された請求項に係る発明は、その特許請求の範囲の請求項１、９〜１２、２０〜２２に記載された次の事項により特定されるとおりのものである（以下、「本件特許発明１、９〜１２、２０〜２２」という。）
　　　
「【請求項１】 
　ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され、前記供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる透過膜と、 
　前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上であり、かつ、前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段、及び前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段を有することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持する水分維持手段と、
　を備え、前記透過膜の厚さが５０μｍ〜１９０μｍである二酸化炭素分離装置。 
　 　　 
【請求項２】〜【請求項８】削除 
　 　　 
【請求項９】 
　前記透過膜は、前記二酸化炭素キャリアとして、アルカリ金属炭酸塩あるいはアルカリ金属重炭酸塩あるいはアルカリ金属水酸化物を有する請求項１に記載の二酸化炭素分離装置。 
【請求項１０】 
　前記透過膜は、さらに添加剤として、窒素含有化合物あるいは硫黄含有化合物を有する請求項１又は９に記載の二酸化炭素分離装置。 
【請求項１１】 
　前記原料ガスには、水蒸気が含まれている請求項１、９又は１０に記載の二酸化炭素分離装置。 
【請求項１２】 
　ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され、前記供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる、厚さ５０μｍ〜１９０μｍの透過膜を用いて、前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上で加圧され、さらに前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制し、かつ、前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持しつつ二酸化炭素を分離する二酸化炭素分離方法。
 　　 
【請求項１３】〜【請求項１９】削除 
 　　 
【請求項２０】 
　前記透過膜は、前記二酸化炭素キャリアとして、アルカリ金属炭酸塩あるいはアルカリ金属重炭酸塩あるいはアルカリ金属水酸化物を有する請求項１２に記載の二酸化炭素分離方法。 
【請求項２１】 
　前記透過膜は、さらに添加剤として、窒素含有化合物あるいは硫黄含有化合物を有する請求項１２又は２０に記載の二酸化炭素分離方法。 
【請求項２２】 
　前記原料ガスには、水蒸気が含まれている請求項１２、２０又は２１に記載の二酸化炭素分離方法。」 
　　　
（２）特許異議申立の理由及び証拠
　本件特許異議の申立ての理由及び証拠は次のとおりである。
　　
［理由１］訂正前の請求項１、２、６、８〜１３、１７、１９〜２２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であって特許法第２９条第１項第３号に該当し、また、訂正前の請求項１〜２２に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第２〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであって特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、訂正前の請求項１〜２２に係る発明の特許は、特許法第１１３条第２項に該当し、取り消すべきものである。
［理由２］訂正前の請求項１〜３、８〜１４、１９〜２２に係る発明は、甲第２号証に記載された発明であって特許法第２９条第１項第３号に該当し、また、訂正前の請求項１〜２２に係る発明は、甲第２号証に記載された発明及び甲第１、３〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであって特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、訂正前の請求項１〜２２に係る発明の特許は、特許法第１１３条第２項に該当し、取り消すべきものである。
［理由３］訂正前の請求項１、４、５、７〜１２、１５、１６、１８〜２２係る発明は、甲第３号証に記載された発明であって特許法第２９条第１項第３号に該当し、また、訂正前の請求項１〜２２に係る発明は、甲第３号証に記載された発明及び甲第１〜２、４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであって特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、訂正前の請求項１〜２２に係る発明の特許は、特許法第１１３条第２項に該当し、取り消すべきものである。
［理由４］訂正前の請求項１〜２２に係る発明は、本件特許明細書の発明の詳細な説明に記載された発明ではなく特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていないから、訂正前の請求項１〜２２に係る発明の特許は、特許法第１１３条第４項に該当し、取り消すべきものである。
［理由５］本件特許明細書の発明の詳細な説明には不備があり、訂正前の請求項１〜２２に係る発明は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、訂正前の請求項１〜２２に係る発明の特許は、特許法第１１３条第４項に該当し、取り消すべきものである。
　　　　　
［証拠］
甲第１号証：特開２００９−１９５９００号公報
甲第２号証：ＳＣＥＪ　４２ｎｄ　Ａｕｔｕｍｎ　Ｍｅｅｔｉｎｇ（Ｋｙｏｔｏ，２０１０）第１０６４頁
甲第３号証：Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｍｅｍｂｒａｎｅ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　２８６（２００６）第３１０−３２１頁  
甲第４号証：化学便覧　基礎編　改訂５版　ＩＩ−１８２
　　　
（３）甲第１〜４号証の記載事項
ア．甲第１号証
（摘示１−１）「【請求項１】
　所定の主成分ガスに少なくとも二酸化炭素と水蒸気が含まれる原料ガスをＣＯ２促進輸送膜の原料側面に１００℃以上の供給温度で供給して、前記ＣＯ２促進輸送膜を透過した二酸化炭素を透過側面から取り出す二酸化炭素分離装置であって、
　前記ＣＯ２促進輸送膜が、ポリビニルアルコール−ポリアクリル酸共重合体ゲル膜に炭酸セシウム若しくは重炭酸セシウム若しくは水酸化セシウムからなる添加剤を添加したゲル層を親水性の多孔膜に担持させて形成されることを特徴とする二酸化炭素分離装置。」
（摘示１−２）「【００８６】
　図５に示すように、各サンプル１０は、ステンレス製の流通式ガス透過セル１１（膜面積：２．８８ｃｍ２）の原料側室１２と透過側室１３の間に、２枚のフッ素ゴム製ガスケットをシール材として用いて固定されている。原料ガス（ＣＯ２、Ｈ２、Ｈ２Ｏからなる混合ガス）ＦＧを、２．２４×１０−２ｍｏｌ／ｍｉｎの流量で原料側室１２に供給し、スイープガス（Ａｒガス）ＳＧを、８．１８×１０−４ｍｏｌ／ｍｉｎの流量で透過側室１３に供給する。原料側室１２の圧力は、排気ガスの排出路の途中の冷却トラップ１４の下流側に設けられた背圧調整器１５で調整される。透過側室１３の圧力は大気圧である。透過側室１３から排出するスイープガスＳＧ’中の水蒸気を冷却トラップ１６で除去した後のガス組成をガスクロマトグラフ１７で定量し、これとスイープガスＳＧ中のＡｒの流量よりＣＯ２及びＨ２のパーミアンス［ｍｏｌ／（ｍ２・ｓ・ｋＰａ）］を計算し、その比より、ＣＯ２／Ｈ２選択性を算出する。なお、冷却トラップ１６とガスクロマトグラフ１７の間にも背圧調整器１９が設けられており、これによって透過側室１３の圧力が調整される。」
（摘示１−３）「【０１１９】
［本発明膜の第２実施形態］
　本発明膜の第２実施形態（以下、適宜「本実施形態」と称する）につき、図１４〜図１７の各図を参照して説明する。なお、本実施形態は、本発明膜の第１実施形態と比較して本発明膜及び本発明方法の一部構成が異なるのみであるため、同一の構成要素についてはその旨を記載して説明を割愛する。
・・・
【０１２１】
（実施例１）
　まず、ＰＶＡ／ＰＡＡ共重合体（例えば、住友精化製の仮称ＳＳゲル）を１ｇに水２０ｇを加えた後、室温で攪拌してゲルを溶解させる。次に、これにグルタルアルデヒドを０．００８〜０．０３４３ｇ程度加えた後、９５℃の温度条件下で１５時間攪拌する。そして、これにＣｓ２ＣＯ３を２．３３ｇ加えて更に室温で攪拌することでキャスト溶液を得る。即ち、実施例１では、ゲル溶解工程、グルタルアルデヒド添加工程、高温下での攪拌工程、Ｃｓ２ＣＯ３添加工程、室温下での攪拌工程、の順に処理を行うことでキャスト溶
液を作製する。
・・・
【０１２６】
　図１４は、実施例１の方法で作製されたキャスト溶液を用いて作製された本発明膜による（ａ）ＣＯ２パーミアンスＲＣＯ２、（ｂ）Ｈ２パーミアンスＲＨ２、及び（ｃ）ＣＯ２／Ｈ２選択性を、原料側圧力を２００ｋＰａ〜６００ｋＰａの範囲の加圧状態で測定した結果を示す。なお、図１３では、キャスト溶液作製の際に添加されるグルタルアルデヒドの添加量を異ならせて各データの測定を行った。即ち、グルタルアルデヒドの添加量として、（１）０．００８ｇ、（２）０．０１５３ｇ、（３）０ｇ（不添加）の３パターンで実験を行った。なお、グラフ上では、グルタルアルデヒドを「ＧＡ」と略記している（以下のグラフも同様）。
【０１２７】
　また、実験条件としては、温度条件を１６０℃、原料ガスＦＧをＣＯ２：５．０％、Ｈ２：４５％、Ｈ２Ｏ：５０％の混合比率（モル％）、原料ガスＦＧの流量を２５℃・１ａｔｍ下で３６０ｃｍ３／ｍｉｎ、透過側の圧力を原料側の圧力から２０ｋＰａ減、スイープガスＳＧの流量を２５℃・１ａｔｍ下で４０ｃｍ３／ｍｉｎとした。なお、この実験条件は、各実施例とも共通である。」（図１４の掲載は省略する。） 
　　
イ．甲第２号証
（摘示２−１）
「２．実験
　促進輸送膜はキャスト法により作製した。水溶性高分子，ＣＯ２キャリア，種々の添加剤の混合水溶液を、ガラス板上にキャストし、乾燥させることで促進輸送膜を得た。作製した膜は支持膜である疎水性ＰＴＦＥ多孔膜で挟み、ガス透過実験を行った。
　ガス透過実験は以下の手法で行った。透過セルのフィード側にＣＯ２、Ｎ２混合ガス（ＣＯ２：１０％、Ｎ２：９０％）と水蒸気を供給し、透過側にはスイープガス（Ｈｅ）を供給した。膜を透過したガスを含むスイープガスを、ガスクロマトグラフで分析し、その組成から透過性能（ＣＯ２透過速度、Ｎ２透過速度、ＣＯ２／Ｎ２選択性）を算出した。温度は１１０〜１３０℃、フィード側圧力は２００ｋＰａ、透過側圧力は１８０ｋＰａで実験を行った。」（第１０６４頁左欄、Ｆｉｇ．１の掲載は省略する。）
　　
ウ．甲第３号証
（摘示３−１）「架橋されたポリ（ビニルアルコール）にアミンを含有しているＣＯ２選択的ポリマー膜」（第３１０頁の表題）　　 
 　 
（摘示３−２）「活性層は高密度であり、熱処理後の厚さは約２０〜８０μｍであった。」（第３１２頁右欄第３０〜３１行） 
 　　 
（摘示３−３）「２．３．気体透過測定 
・・・気体透過試験は、温度の正確な制御について、オーブン（・・）も内部で透過セルを用いることにより行われた。透過装置の概略図が図１に示される。・・適正量の水を、２つのＶａｒｉａｎ　Ｐｒｏｓｔｅｒ２１０ポンプ（・・）を用いて２つの容器に圧送することにより、フィードガスおよびスイープガスが透過セルに入る前に、それぞれ、フィードガスおよびスイープガスの含水量を制御した。」（第３１２頁右欄第３３〜５３行） 
 　　 
（摘示３−４）「図１　気体透過装置の概略図 
（以下は、図１における用語） 
・Ｎ２ ｐｕｒｇｅ：Ｎ２パージ 
・ｗａｔｅｒ　ｒｅｓｅｒｖｏｉｒ：貯水槽 
・ｗａｔｅｒ　ｐｕｍｐ：水ポンプ 
・ｆｅｅｄ　ｇａｓ：フィードガス 
・ｍａｓｓ　ｆｌｏｗ　ｍｅｔｅｒ：質量流量計 
・ｓｗｅｅｐ　ｇａｓ：スイープガス 
・ｏｖｅｎ：オーブン 
・ｈｕｍｉｄｉｆｉｅｒ：加湿器 
・ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ　ｃｅｌｌ：透過セル 
・ｂａｃｋ　ｐｒｅｓｓｕｒｅ　ｒｅｇｕｌａｔｏｒ：背圧調整器 
・ｗａｔｅｒ　ｋｎｏｃｋｏｕｔ：脱水」 
（第３１３頁．図１の掲載は省略する。） 
 　　 
（摘示３−５）「特段の断りがなければ、この研究において用いられる膜は、５０重量％のＰＶＡ、１８．３重量％のＫＯＨ、２０．７重量％のＡＩＢＡ−Ｋ及び１１．０重量％のポリ（アリルアミン）を含有した。・・図４は、膜におけるＣＯ２輸送機構の概略図を示す。合成された膜は、輸送のために、ＡＩＢＡ−Ｋ及びＫＨＣＯ３−Ｋ２ＣＯ３（ＫＯＨから変換された）の両方を移動性の担体として、並びにポリ（アリルアミン）をＣＯ２固定された担体として含有した。」（第３１４頁左欄第４〜１４行） 
 　　　 
（摘示３−６）「３．４　水含量の分離性能に対する影響 
　この作業では、フィードガスおよびスイープガスの両方が、制御された量の水を供給された後、透過セルに入った。１２０℃及び１５０℃での膜分離性能に対する水含量の影響が、ＢＨＡ微多孔テフロン支持体上で厚み〜８０μｍの膜を用いて調査された。供給圧は２．０気圧であり、その一方で透過圧は約１．０気圧であった。 フィードガスは、２０％のＣＯ２、４０％のＨ２及び４０％のＮ２からなった。図９は１２０℃及び１５０℃においてスイープ側での水含量の関数としてＣＯ２透過度を示す。スイープ側の水含量が増大するにつれ、ＣＯ２透過度はほとんど線形に増大した。水含量が５８％（ｍｏｌ）から９３％（ｍｏｌ）に増大したとき、１２０℃でのＣＯ２透過度は３７００バーラーから８２００バーラーと同じくらい高くまで増大し、一方、１５０℃での透過度は９２０バーラーから２７００バーラーまで増大した。」（第３１６頁左欄第１５行〜右欄第２行） 
 　　 
（摘示３−７）「図９　ＣＯ２透過度対スイープ側の水含量 
（以下は、図９における用語） 
（□）Ｔ＝１２０℃；（Δ）Ｔ＝１５０℃；フィード水含量＝４１ｍｏｌ％；供給圧＝２．０気圧 
・ＣＯ２　ｐｅｒｍｅａｂｉｌｉｔｙ（Ｂａｒｒｅｒｓ）：ＣＯ２透過度（バーラー） 
・ｓｗｅｅｐ　ｓｉｄｅ　ｗａｔｅｒ　ｃｏｎｔｅｎｔ（ｍｏｌ％）：スイープ側水含量（ｍｏｌ％）」 
（第３１６頁．図９の掲載は省略する。） 
 　　 
（摘示３−８）「図１０は、１２０℃及び１５０℃においてスイープ側における水濃度の関数としてＣＯ２／Ｈ２選択性を示す。ＣＯ２／Ｈ２選択性は、両温度において、スイープ側水含量が増大するにつれ、増大した。スイープ側水含量が９３ｍｏｌ％であったとき、１２０℃及び１５０℃でのＣＯ２／Ｈ２選択性はそれぞれ４５０及び２７０に到達した。この増大は、Ｈ２の輸送が水含量の増大によっては有意に影響されなかった一方でＣＯ２透過度が上昇したことによって説明され得る。」（第３１６頁右欄第１２〜２０行） 
 　　 
（摘示３−９）「図１０　ＣＯ２／Ｈ２選択性対スイープ側の水含量 
（□）Ｔ＝１２０℃；（Δ）Ｔ＝１５０℃；フィード水含量＝４１ｍｏｌ％；供給圧＝２．０気圧」（第３１６頁．図１０の掲載は省略する。） 
 　　 
（摘示３−１０）「フィード側の含水量も、ＣＯ２透過度及びＣＯ２／Ｈ２選択性に有意な影響があった。表１は１２０℃における影響を示す。フィード流における水含量が増大するにつれ、ＣＯ２透過度及びＣＯ２／Ｈ２選択性の両方が増大した。」（第３１６頁右欄第２１〜２４行）
　　　
エ．甲第４号証
（摘示４−１）水の蒸気圧が１１０℃、１１５℃で、１０７４．６Ｔｏｒｒ、１２６８．０Ｔｏｒｒであることを示す表。
　　　
（４）取消理由通知（決定の予告）について
　平成２８年９月１日付けで特許権者に通知した取消理由は、上記２．の訂正前の請求項１〜２２に係る特許に対して、甲第３号証を主引用例とする特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項の理由に基づくものである。
　　
ア．甲第３号証に記載された発明 
　上記（３）ウ．に摘示した事項（摘示３−１、３、４、５〜１０等参照。）からみて、甲第３号証には、次の発明が記載されていると認められる（以下、「引用発明」という。）。 
　 　　 
「架橋されたポリビニルアルコールにアミンを含有する透過膜であって、ＣＯ２輸送のために、移動性の担体として、ＫＨＣＯ３−Ｋ２ＣＯ３（ＫＯＨから変換された）及びポリ（アリルアミン）をＣＯ２固定された担体、を含有させた、膜厚が８０μｍ以下であり、 二酸化炭素と水が含まれる供給ガスが供給面側に１２０℃の供給温度で供給され、 供給ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる二酸化炭素選択的ポリマー膜と、
透過面側に供給されるスイープガスの水分量を、５８−９３ｍｏｌ％とする加湿器と、 
を備え、 
２０％のＣＯ２、４０％のＨ２及び４０％のＮ２からなるフィードガスが、制御された量の水を供給された後導入される、 
二酸化炭素分離装置。」 
 　　 
イ．本件特許発明１について 
　本件特許発明１と引用発明とを対比する。 
　　　 
　引用発明の「架橋されたポリビニルアルコールにアミンを含有する透過膜であって、ＣＯ２輸送のために、移動性の担体として、ＫＨＣＯ３−Ｋ２ＣＯ３（ＫＯＨから変換された）及びポリ（アリルアミン）をＣＯ２固定された担体、を含有させた」「二酸化炭素選択的ポリマー膜」は、本件特許発明１の「ゲル膜・・供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる透過膜」に相当する。 
 　　 
　また、引用発明の「膜厚が８０μｍ以下」は、本件特許発明１の「厚さが５０μｍ〜１９０μｍ」と「厚さが５０μｍ〜８０μｍ」において重複する（なお、甲第３号証には、膜層の厚さを約「２０〜８０μｍ」の範囲とすることも記載されている（摘示３−２）参照。）。 
 　　　 
　また、引用発明の「二酸化炭素と水が含まれる供給ガスが供給面側に１２０℃の供給温度で供給され」は、本件特許発明１の「水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され」に相当する。
 　　　 
　また、引用発明の「透過面側に供給されるスイープガスの水分量を、５８−９３ｍｏｌ％とする加湿器」は、「水分量を５８−９３ｍｏｌ％とする」ことは「％ＲＨ」にすれば「２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿」することに包含される乃至重複するものと認められるから、本件特許発明１の「透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段」に相当する。 
　また、引用発明は、そのような水分供給手段を有することによって、透過膜の透過面側の水分が維持されることは明らかであるから、「透過膜の透過面側の水分を維持する水分維持手段」を有するといえる。 
 　　 
　そして、本件特許発明１は、フィードガスの水分について特定するものではないから、引用発明の「２０％のＣＯ２、４０％のＨ２及び４０％のＮ２からなるフィードガスが、制御された量の水を供給された後導入される」は、本件特許発明１との相違点とはならないものである。 
 　　 
　そうすると、両者は、 
「ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され、前記供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる透過膜と、 
 前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段を有することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持する水分維持手段と、
を備え、前記透過膜の厚さが５０μｍ〜８０μｍである二酸化炭素分離装置。」の点で一致し、次の点で相違するといえる。 
 　　 
相違点１：本件特許発明１は、「前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上であり、かつ、前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段」を有するのに対して、引用発明は、「水が含まれる供給ガスが供給面側に１２０℃の供給温度で供給され」るものであって「供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃で」ないから、原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃である条件において「透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段」を有するものでもない点。 
 　　 
　そこで、相違点１について検討する。
　　　
（相違点１について） 
　二酸化炭素分離装置において、透過膜の透過面側に、実質的に水分の蒸発抑制の働きをする背圧調整器を設けることは、例えば、甲第１号証（摘示１−２等参照。【図５】の番号１９の部材。）に記載されるように周知と認められるが、斯かる周知技術を考慮しても、甲第１号証の記載から、引用発明において、原料ガスの温度を１３０℃〜１８０℃としたうえで「透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整すること」が、当業者が容易になし得たこととまではいえない。
　また、甲第２、４号証に記載された発明を考慮しても、斯かる点を当業者が容易になし得たこととはいえない。
　　
　よって、相違点１は実質的な相違点であり、本件特許発明１は甲第３号証に記載された発明であるとはいえないし、甲第１〜２、４号証に記載された発明を考慮しても、甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
 　　　　 
ウ．本件特許発明９〜１１について 
　本件特許発明９〜１１は、本件特許発明１を引用して記載されたものであり、本件特許発明１と同様の発明特定事項を有するものであるから、本件特許発明９〜１１と引用発明とを対比すると、上記イ．に記載した相違点１と同様の点において相違するといえる。
　そして、その相違点については、上記イ．において、相違点１について記載した理由と同様の理由によって実質的な相違点と認められるから、その余の点について検討するまでもなく、本件特許発明９〜１１は甲第３号証に記載された発明であるとはいえないし、甲第１〜２、４号証に記載された発明を考慮しても、甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
 　　　　　　 
エ．本件特許発明１２ 
　本件特許発明１２に係る「二酸化炭素分離方法」の発明は、本件特許発明１に係る「二酸化炭素分離装置」を用いた方法に相当する。
　これに対し、甲第３号証には、上記ア．で認定した引用発明に係る二酸化炭素分離装置によって二酸化炭素を分離する二酸化炭素分離方法の発明も開示されるものと認められ、そのような二酸化炭素分離方法の発明と、本件特許発明１２とを対比すると、上記イ．に記載した相違点１と同様の相違点が工程上あるものといえる。
　そして、その相違点については、上記イ．において、相違点１について記載した理由と同様の理由によって実質的な相違点といえるから、その余の点について検討するまでもなく、本件特許発明１２は甲第３号証に記載された発明であるとはいえないし、甲第１〜２、４号証に記載された発明を考慮しても、甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
 　　　　 
オ．本件特許発明２０〜２２について 
　本件特許発明２０〜２２は、本件特許発明１２を引用して記載されたものであり、本件特許発明１２と同様の発明特定事項を有するものであるから、本件特許発明２０〜２２と引用発明とを対比すると、上記イ．に記載した相違点１と同様の点において相違するといえ、その相違点については、上記イ．において、相違点１について記載した理由と同様の理由によって実質的な相違点といえるから、その余の点について検討するまでもなく、本件特許発明２０〜２２は甲第３号証に記載された発明であるとはいえないし、甲第１〜２、４号証に記載された発明を考慮しても、甲第３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
 　　
カ．申立人の意見について
　申立人は、平成２９年１月１３日付け意見書において、引用発明（甲第３号証に記載された発明）において、供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することは、甲第１号証に記載されるように当業者の設計事項であり、また、透過膜の透過面側を飽和水蒸気圧以上とすることは、例えば、甲第２号証に記載されているように本件出願時に当業者が適宜行っていることであるから、本件特許発明１、９〜１１、１２、２０から２２は、甲第３号証と甲第１号証に記載される発明に基づいて当業者が容易になし得たこと等を主張していると認められる（同意見書第４〜８頁「（３−１）訂正後の本件特許発明１」〜「（３−４）訂正後の本件特許発明２０〜２２」参照。）。
　しかしながら、引用発明は、供給面側に供給される原料ガスの温度が１２０℃のものであるところ、甲第１号証に記載された発明に基づいて、当該温度を１３０℃〜１８０℃としたうえで、「透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段」を有するものとし、さらに、甲第２、４号証の技術事項を参照して、「透過膜の透過面側を飽和水蒸気圧以上」とする、という推考の過程を経て、引用発明を本件特許発明１の構成とすることは、本件特許発明１を知らずして当業者が容易になし得たもの、とすることはできない。
　よって、申立人の主張は採用できない。
　　　
キ．まとめ
　以上のとおり、本件特許発明１、９〜１２、２０〜２２は、甲第３号証に記載された発明ではなく、また、甲第３号証に記載された発明及び甲第１〜２、４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
　　　
（５）取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由について
　取消理由通知（決定の予告）において採用した特許異議申立理由は、［理由３］（上記（４）参照。）であるので、［理由１］、［理由２］、［理由４］、［理由５］について検討する。
　　　
ア．［理由１］について
（ア）甲第１号証に記載された発明
　甲第１号証には、上記（３）ア．に摘示したとおりの事項が記載されており、その特許請求の範囲の【請求項１】（摘示１−１）、【０１２６】〜【０１２７】（摘示１−３）等の記載事項からみて、甲第１号証には、次の発明が記載されていると認められる（以下、「甲１発明」という。）。
　　　
「ポリビニルアルコール−ポリアクリル酸共重合体ゲル膜に炭酸セシウム若しくは重炭酸セシウム若しくは水酸化セシウムからなる添加剤を添加したゲル層、及び水を有し、
　所定の主成分ガスに少なくとも二酸化炭素と水蒸気が含まれる原料ガスをＣＯ２促進輸送膜の原料側面に１００℃以上の供給温度で供給して、　
ＣＯ２促進輸送膜を透過した二酸化炭素を透過側面から取り出す、
原料ガスの温度が１６０℃である場合に、ＣＯ２促進輸送膜の透過側面が１８０ｋＰａ〜５８０ｋＰａで加圧されるように背圧を調整する、
二酸化炭素分離装置。」
　　
（注．「１８０ｋＰａ〜５８０ｋＰａ」は、【０１２６】の「原料側圧力を２００ｋＰａ〜６００ｋＰａ」及び【０１２７】の「透過側の圧力を原料側の圧力から２０ｋＰａ減」との記載に基づいて換算したもの。）
　　
（イ）検討
　本件特許発明１と甲１発明とを対比すると、本件特許発明が「透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段を有する」、「透過膜の透過面側を飽和水蒸気圧以上とする」ものであるのに対して、甲１発明はそのような水分供給手段を有さず、透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上であるか不明である点で、両者は少なくとも、相違する。
　そして、甲第３号証に、加湿されたスイープガスを供給することで、透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段」が記載され、甲第４号証を参酌すると、甲第２号証に「透過膜の透過面側を飽和水蒸気圧以上とする」例が記載されているとしても、斯かる水分供給手段や、透過膜の透過面側を飽和水蒸気圧以上とする構成を、甲１発明で採用する動機付けがあったものとは認められないし、甲第４号証を考慮してもそれらの点を当業者が容易になし得たものであるとはいえない。
　　
　そして、本件特許発明９〜１２、２０〜２２は、本件特許発明１と同様の発明特定事項を有するから、本件特許発明１と同様の点で相違し、斯かる相違点については、本件特許発明１についての理由と同様の理由により、甲第２〜４号証に記載された発明を考慮しても、甲１発明に基づいて当業者が容易になし得たものともいえない。
　　　
（ウ）まとめ
 　以上のとおり、本件特許発明１、９〜１２、２０〜２２は、甲第１号証に記載された発明ではなく、また、甲第１号証及び甲第２〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
　　　
イ．［理由２］について
（ア）甲第２号証に記載された発明
　甲第２号証には、上記（３）イ．に摘示したとおりの事項が記載されており、その摘示事項（摘示２−１）等からみて、甲第２号証には、次の発明が記載されていると認められる（以下、「甲２発明」という。）
　　　
「水溶性高分子、水、二酸化炭素キャリア及び種々の添加剤を有し、
１１０〜１３０℃の二酸化炭素、窒素混合ガスと水蒸気がフィード側に供給され、
フィード側に供給される二酸化炭素、窒素混合ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過側へ透過させる促進輸送膜と、
二酸化炭素、窒素混合ガスの温度が１１０〜１３０℃の場合、透過側の圧力を１８０ｋＰａに調整する手段と、を備える
二酸化炭素分離装置。」
（当審注：１８０ｋＰａは甲第４号証に掲載されたデータによって換算すると１３０℃での飽和水蒸気圧未満である。）
　　　　
（イ）検討
　本件特許発明１と甲２発明とを対比すると、本件特許発明が「透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段を有する」ものであるのに対して、甲２発明はそのような水分供給手段を有さない点で、両者は少なくとも、相違する。
　そして、甲第３号証に、加湿されたスイープガスを供給することで、透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段」が記載されているとしても、斯かる水分供給手段を、甲２発明で採用する動機付けがあったものとは認められないし、甲第１、４号証を考慮してもそれらの点を当業者が容易になし得たものであるとはいえない。
　　
　そして、本件特許発明９〜１２、２０〜２２は、本件特許発明１と同様の発明特定事項を有するから、本件特許発明１と同様の点で相違し、斯かる相違点については、本件特許発明１についての理由と同様の理由により、甲第２〜４号証に記載された発明を考慮しても、甲１発明に基づいて当業者が容易になし得たものともいえない。
　　　　
（ウ）まとめ
 　以上のとおり、本件特許発明１、９〜１２、２０〜２２は、甲第２号証に記載された発明ではなく、また、甲第２号証及び甲第１、３〜４号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともいえない。
　　　
ウ．［理由４、５］について
（ア）理由４、５について
　申立人は、特許異議申立書において、本件明細書の第５〜６図には、二酸化炭素透過度及びガス選択性の両者の総合で決められる結果評価について、比較例と同じく「×」である例が、実施例１５、１６、２２として含まれているから、訂正前の請求項１〜２２に係る発明は、その課題を解決できない例を含むので特許法第３６条第６項第１号の要件を満たさないこと（理由４）、及び、訂正前の請求項１〜２２に係る発明の一部（例えば、実施例１５、１６、２２）は、発明の詳細な説明において、その課題を解決することができるように記載されていないので特許法第３６条第４項第１号の要件を満たさないこと（理由５）を申立理由として主張している（特許異議申立書第５１頁「（４−６）理由４，５」参照。）。
　しかしながら、本件訂正請求によって、特許請求の範囲が減縮され（訂正事項１、２、１４、１５等参照）、実施例１５、１６、２２等の実施例は、参考例であって本件特許発明の実施例ではないものとなった（訂正事項１３参照）から、特許異議申立書における特許法第３６条第６項第１号、及び、同条第４項第１号による申立理由は、理由のないものとなった。
　　
（イ）平成２９年１月１３日付け意見書における申立人の主張について
　申立人は、本件明細書に添付された図面の【図４】の実施例１〜９（訂正後の参考例）は、透過側全圧が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａであっても、透過側の加湿は行われておらず、透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給する水分供給手段を有するものとなっていないため、水分維持手段が、蒸発抑制手段と、水分供給手段とをともに有することを限定した本件特許発明１〜２２は、特許法第３６条第６項第１号の要件を満たさないことを主張している（同意見書第１０〜１１頁「（４−２）補足」参照。）。
　しかしながら、上記「２．（４）」に記載したとおり、蒸発抑制手段と、水分供給手段とをともに有する水分維持手段は、本件明細書に記載された事項の範囲内のものであって、それによって、本件特許発明の課題を解決できるものと当業者が認識できないとはいえないから、申立人の主張は採用できない。
　　
（ウ）まとめ
　以上のとおり、本件特許発明１、９〜１２、２０〜２２についての特許は、特許法第３６条第６項第１号、及び、同条第４項第１号に規定する要件を満たす特許出願に対してされたものである。
　　　　
４．むすび
　以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載された理由によっては、本件請求項１、９〜１２、２０〜２２に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件請求項１、９〜１２、２０〜２２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない
　そして、本件訂正により、本件請求項２〜８、１３〜１９に係る発明の特許は存在しなくなった。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成２９年３月２１日（２０１７．３．２１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
二酸化炭素分離装置および二酸化炭素分離方法
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、二酸化炭素分離装置および二酸化炭素分離方法に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　近年、混合ガス中の二酸化炭素を選択的に分離する技術の開発が進んでいる。例えば、地球温暖化対策として排ガス中の二酸化炭素を回収して濃縮する技術や、水蒸気改質により炭化水素を水素と一酸化炭素（ＣＯ）に改質し、さらに一酸化炭素と水蒸気を反応させて二酸化炭素と水素を生成させ、二酸化炭素を選択的に透過する膜によって二酸化炭素を分離することで水素を主成分とする燃料電池用等のガスを得る技術が開発されている。
　【０００３】
　二酸化炭素の分離法として膜分離法が知られている。膜分離法は、分離膜で区画された２つの領域の二酸化炭素の分圧差により分離を行うものでエネルギー消費が少なく、かつ設置面積がコンパクトな点で優れている。また、システムの能力の拡縮もフィルターユニットの増減で対応可能であり、システムの拡縮性の点でも優れている。
　【０００４】
　膜分離法に関して、下記の特許文献１においては、未架橋のビニルアルコール−アクリル酸塩共重合体水溶液を、二酸化炭素透過性支持体上へ膜状に塗布した後、加熱し、架橋させて水不溶化し、この水不溶化物に二酸化炭素キャリア（二酸化炭素と親和性を有する物質）を含む水溶液を吸収させてゲル化することにより二酸化炭素分離ゲル膜を製造することが開示されている。
　【０００５】
　また、下記の特許文献２においては、ポリビニルアルコール−ポリアクリル酸共重合体ゲル膜に炭酸セシウム若しくは重炭酸セシウム若しくは水酸化セシウムからなる添加剤を添加したゲル層を親水性の多孔膜に担持させてＣＯ２促進輸送膜を形成し、所定の主成分ガスに少なくとも二酸化炭素と水蒸気が含まれる原料ガスをＣＯ２促進輸送膜の供給側面に１００℃以上の供給温度で供給して、ＣＯ２促進輸送膜を透過した二酸化炭素を透過側面から取り出すようにした二酸化炭素分離装置が開示されている。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００６】
　【特許文献１】特公平７−１０２３１０号公報
　【特許文献２】特開２００９−１９５９００号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００７】
　本発明は、これら公知技術よりも二酸化炭素分離性に優れた二酸化炭素分離装置および二酸化炭素分離方法を提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【０００８】
　本発明の請求項１に記載の二酸化炭素分離装置は、ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され、前記供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる透過膜と、前記透過膜の透過面側の水分を維持する水分維持手段と、を備えることを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【０００９】
　本発明の請求項２に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項１に記載の二酸化炭素分離装置において、前記水分維持手段は、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段を有することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１０】
　本発明の請求項３に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項２に記載の二酸化炭素分離装置において、前記蒸発抑制手段は、前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上で加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１１】
　本発明の請求項４に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項１に記載の二酸化炭素分離装置において、前記水分維持手段は、前記透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段を有することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１２】
　本発明の請求項５に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項４に記載の二酸化炭素分離装置において、前記水分供給手段は、前記透過膜の透過面側に加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１３】
　本発明の請求項６に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項２または請求項３に記載の二酸化炭素分離装置において、前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃である場合、前記蒸発抑制手段は、前記透過膜の透過面側が１５０ｋＰａ〜１５００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１４】
　本発明の請求項７に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項４または請求項５に記載の二酸化炭素分離装置において、前記水分供給手段は、前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１５】
　本発明の請求項８に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項１〜７のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離装置において、前記透過膜の厚さは、５０μｍ〜１９０μｍであることを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１６】
　本発明の請求項９に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項１〜８のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離装置において、前記透過膜は、前記二酸化炭素キャリアとして、アルカリ金属炭酸塩あるいはアルカリ金属重炭酸塩あるいはアルカリ金属水酸化物を有することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１７】
　本発明の請求項１０に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項１〜９のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離装置において、前記透過膜は、さらに添加剤として、窒素含有化合物あるいは硫黄含有化合物を有することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１８】
　本発明の請求項１１に記載の二酸化炭素分離装置は、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離装置において、前記原料ガスには、水蒸気が含まれていることを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００１９】
　本発明の請求項１２に記載の二酸化炭素分離方法は、ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され、前記供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる透過膜を用いて、前記透過膜の透過面側の水分を維持しつつ二酸化炭素を分離することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２０】
　本発明の請求項１３に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１２に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２１】
　本発明の請求項１４に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１３に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上で加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２２】
　本発明の請求項１５に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１２に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜の透過面側に水分を供給することで、前記透過膜の透過面側の水分を維持することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２３】
　本発明の請求項１６に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１５に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜の透過面側に加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２４】
　本発明の請求項１７に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１３または請求項１４に記載の二酸化炭素分離方法において、前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃である場合、前記透過膜の透過面側が１５０ｋＰａ〜１５００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２５】
　本発明の請求項１８に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１５または請求項１６に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２６】
　本発明の請求項１９に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１２〜１８のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜の厚さは、５０μｍ〜１９０μｍであることを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２７】
　本発明の請求項２０に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１２〜１９のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜は、前記二酸化炭素キャリアとして、アルカリ金属炭酸塩あるいはアルカリ金属重炭酸塩あるいはアルカリ金属水酸化物を有することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２８】
　本発明の請求項２１に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１２〜２０のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離方法において、前記透過膜は、さらに添加剤として、窒素含有化合物あるいは硫黄含有化合物を有することを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【００２９】
　本発明の請求項２２に記載の二酸化炭素分離方法は、請求項１２〜２１のいずれか１項に記載の二酸化炭素分離方法において、前記原料ガスには、水蒸気が含まれていることを特徴とする。これにより、二酸化炭素分離性を向上させられる。
　【発明の効果】
　【００３０】
　本発明によれば、二酸化炭素分離性に優れた二酸化炭素分離装置および二酸化炭素分離方法が提供される。
　【図面の簡単な説明】
　【００３１】
　【図１】本発明に係る二酸化炭素分離装置の構成を示す図である。
　【図２】図１の二酸化炭素促進輸送膜の付近の構成を拡大して示す図である。
　【図３】本発明に係る二酸化炭素分離装置に対する比較例としての二酸化炭素分離装置の構成を示す図である。
　【図４】二酸化炭素分離性についての実験結果を表として示す図である。
　【図５】二酸化炭素分離性についての実験結果を表として示す図である。
　【図６】二酸化炭素分離性についての実験結果を表として示す図である。
　【発明を実施するための形態】
　【００３２】
　以下、本発明に係る二酸化炭素分離装置および二酸化炭素分離方法の実施形態について、添付の図面に沿って説明する。
　【００３３】
（二酸化炭素分離装置）
　図１は、本発明に係る二酸化炭素分離装置の構成を示している。本発明に係る二酸化炭素分離装置１０は、水素を主成分とする原料ガスＦＧに含まれる二酸化炭素を選択的に透過させる透過膜を用い、原料ガスＦＧ中の二酸化炭素を分離する装置であり、例えば二酸化炭素メンブレンリアクターにおいて水素を主成分とする改質ガス（原料ガスＦＧ）に含まれる二酸化炭素を分離する。
　【００３４】
二酸化炭素分離装置１０は、透過膜の一例としての二酸化炭素促進輸送膜１２を有している。図２は、二酸化炭素促進輸送膜１２の付近の構成を拡大して示している。
　【００３５】
　図１および図２に示すように、二酸化炭素促進輸送膜１２の供給面側としての一面側には供給室１４が、透過面側としての他面側には透過室１６が設けられている。供給室１４の一方側には供給管１８が接続されており、供給管１８からは原料ガスＦＧが供給されるようになっている。原料ガスＦＧは、水蒸気改質器（図示省略）を通じて供給されるものであり、水蒸気、主成分ガスである水素および分離対象である二酸化炭素を含んでおり、その供給温度は１００℃以上とされる。
　【００３６】
　供給室１４に供給された原料ガスＦＧは、透過室１６との二酸化炭素の分圧差によって二酸化炭素が分離処理され、処理ガスＦＧ’として供給室１４の他方側に接続される排出管２０を通じて供給室１４から排出される。
　【００３７】
　処理ガスＦＧ’の流れ方向において排出管２０の下流側には、冷却器２２と背圧調整弁（図中に「ＢＰＲ」と示す）２４とが設けられている。冷却器２２は、処理ガスＦＧ’を冷却し処理ガスＦＧ’中の水分を除去する機能を有している。背圧調整弁２４は、供給室１４の圧力、即ち二酸化炭素促進輸送膜１２の供給面側の背圧を調整する機能を有している。
　【００３８】
　透過室１６の一方側には供給管２６が接続されており、供給管２６から例えばアルゴンガスなどのスイープガスＳＧが透過室１６に供給されるようになっている。図２に示すように、スイープガスＳＧは二酸化炭素促進輸送膜１２を透過してきた二酸化炭素を含む透過ガスＰＧを外部に掃き出し、透過室１６における透過ガスＰＧの分圧を低減させ、二酸化炭素促進輸送膜１２を透過する透過ガスＰＧの透過力を維持するためのものである。スイープガスＳＧは、空気やヘリウムであってもよい。
　【００３９】
　図１に示すように、スイープガスＳＧの流れ方向において供給管２６の上流側には、スイープガスＳＧが圧縮充填されているスイープガスボンベ２８と加湿器３０が設けられている。スイープガスＳＧは、開閉弁３２および流量制御器（図中で「ＭＦＣ」と示す）３４を通って加湿器３０に送られ、加湿器３０で所定の湿度％ＲＨに加湿制御された上で供給管２６を通じて透過室１６に供給される。
　【００４０】
　透過室１６に供給されたスイープガスＳＧは、二酸化炭素促進輸送膜１２を透過してきた透過ガスＰＧを引き連れ透過室１６の他方側に接続される排出管３６を通じて透過室１６から排出される。スイープガスＳＧの流れ方向において排出管３６の下流側には、冷却器３８と背圧調整弁（図中に「ＢＰＲ」と示す）４０とが設けられている。冷却器３８は、スイープガスＳＧおよび透過ガスＰＧを冷却しそれらガス中の水分を除去する機能を有している。背圧調整弁４０は、透過室１６の圧力、即ち二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の背圧を調整する機能を有している。なお、背圧調整弁４０は、排出管３６と冷却器３８との間に設けるようにしてもよい。
　【００４１】
　二酸化炭素促進輸送膜１２は、ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを含んで構成されている。具体的には、二酸化炭素促進輸送膜１２は、支持体（図示省略）上に形成されたゲル膜に水および二酸化炭素キャリアが含有されて構成されている。なお、ゲル膜には、水および二酸化炭素キャリアの他に適宜な添加剤が含有されている。二酸化炭素促進輸送膜１２を形成する組成物についての具体的な説明は後述する。
　【００４２】
　二酸化炭素促進輸送膜１２は、二酸化炭素キャリアの存在により高い二酸化炭素透過度（ガス選択性）を有している。
　【００４３】
　二酸化炭素促進輸送膜１２においては、二酸化炭素分子は二酸化炭素キャリアと反応し専ら促進輸送機構によって膜中を透過するため、膜厚を厚くしても二酸化炭素の透過性はあまり変化しない。一方、膜中で二酸化炭素キャリアと反応しない水素分子は、溶解拡散機構によって膜中を透過するため、その透過性は膜厚の厚さに反比例する。従って、一般的には二酸化炭素促進輸送膜１２の膜厚を厚くすることで二酸化炭素の分離性を高めることができる。
　【００４４】
　しかし、発明者達は、１００℃以上の原料ガスＦＧを二酸化炭素促進輸送膜１２の供給面側に供給し二酸化炭素促進輸送膜１２を１００℃以上の環境下で使用する場合には、膜厚を厚くすると二酸化炭素分離性が急激に低下することを知見した。また、この厚膜化による二酸化炭素分離性の低下は、厚膜において透過面側で水が蒸発し水分が維持されないことに起因することを知見した。
　【００４５】
　そこで、本発明に係る二酸化炭素分離装置１０にあっては、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の水分を維持する水分維持手段として前述の背圧調整弁４０および加湿器３０を備えている。即ち、背圧調整弁４０により、透過室１６の圧力、即ち二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の背圧を飽和水蒸気圧以上に加圧調整することで、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側での水の蒸発を抑制し、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の水分を維持するようにした。また、加湿器３０により、スイープガスＳＧを加湿した上で透過室１６に供給することで、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の水分を維持するようにした。
　【００４６】
　なお、二酸化炭素促進輸送膜１２の供給面側には水蒸気を含む原料ガスＦＧが供給されているため、供給面側の水分は元来的に維持される状態となっている。別言すると、原料ガスＦＧが１００℃以上であっても水蒸気を含めることで、二酸化炭素促進輸送膜１２の供給面側の水分を維持することができ、二酸化炭素分離性を維持することができる。
　【００４７】
　図３は、本発明に係る二酸化炭素分離装置１０に対する比較例としての二酸化炭素分離装置１００を示している。比較例としての二酸化炭素分離装置１００にあっては、透過室１６の圧力、即ち二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の背圧を調整するための背圧調整弁４０が備えられておらず、透過室１６は大気圧と同程度の背圧とされている。また、スイープガスＳＧを加湿制御するための加湿器３０が備えられておらず、スイープガスＳＧは加湿されずに透過室１６に供給されている。
　【００４８】
　本発明に係る二酸化炭素分離装置１０は、比較例としての二酸化炭素分離装置１００に対して、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の水分を維持する水分維持手段として背圧調整弁４０および加湿器３０を備えているので、二酸化炭素促進輸送膜１２を厚膜化した場合であっても透過面側の水分を維持することができ、二酸化炭素分離性を向上させることができる。なお、背圧調整弁４０は水分維持手段のうち蒸発維持手段として捉えることができ、加湿器３０は水分維持手段のうち水分供給手段として捉えることができる。
　【００４９】
（二酸化炭素促進輸送膜の組成物）
　以下、二酸化炭素促進輸送膜１２を形成する組成物について具体的に説明する。
　【００５０】
−ゲル膜−
　ゲル膜は、二酸化炭素キャリア、水を内包した膜を形成できる架橋可能基を有する親水性ポリマー（以下、適宜、官能性ポリマーと称する）により形成される。二酸化炭素キャリアは水溶性であるため、ゲル膜の形成には、水と親和性の高いポリマーを用いることが好ましい。架橋可能基とは、架橋可能軌道氏が直接、或いは、架橋剤を介して結合して架橋構造を形成しうる官能基を指す。ゲル膜を構成する親水性ポリマーは架橋剤により形成された架橋構造を有していてもよい。
　【００５１】
　ゲル膜形成用の官能性ポリマーは、天然高分子（多糖類系、微生物系、動物系）、半合成高分子（セルロース系、デンプン系、アルギン酸系）および合成高分子系（ビニル系、その他）であり、以下に述べるポリビニルアルコールを始めとする合成ポリマーや、植物由来のセルロース等を原料とする天然あるいは半合成ポリマーを適宜選択して使用することができる。
　【００５２】
　官能性ポリマーのうち、天然高分子および半合成高分子について詳しく説明する。植物系多糖類としては、アラビアガム、κ−カラギーナン、ι−カラギーナン、λ−カラギーナン、グアガム（Ｓｑｕａｌｏｎ製Ｓｕｐｅｒｃｏｌなど）、ローカストビーンガム、ペクチン、トラガント、トウモロコシデンプン（Ｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｔａｒｃｈ　＆　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏ．製Ｐｕｒｉｔｙ−２１など）、リン酸化デンプン（Ｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｔａｒｃｈ　＆　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏ．製Ｎａｔｉｏｎａｌ　７８−１８９８など）など、微生物系多糖類としては、キサンタンガム（Ｋｅｌｃｏ製Ｋｅｌｔｒｏｌ　Ｔなど）、デキストリン（Ｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｔａｒｃｈ　＆　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏ．製Ｎａｄｅｘ３６０など）など、動物系天然高分子としては、ゼラチン（Ｃｒｏｄａ製Ｃｒｏｄｙｎｅ　Ｂ４１９など）、カゼイン、コンドロイチン硫酸ナトリウム（Ｃｒｏｄａ製Ｃｒｏｍｏｉｓｔ　ＣＳなど）などが挙げられる。セルロース系としては、エチルセルロース（Ｉ．Ｃ．Ｉ．製Ｃｅｌｌｏｆａｓ　ＷＬＤなど）、カルボキシメチルセルロース（ダイセル製ＣＭＣなど）、ヒドロキシエチルセルロース（ダイセル製ＨＥＣなど）、ヒドロキシプロピルセルロース（Ａｑｕａｌｏｎ製Ｋｌｕｃｅｌなど）、メチルセルロース（Ｈｅｎｋｅｌ製Ｖｉｓｃｏｎｔｒａｎなど）、ニトロセルロース（Ｈｅｒｃｕｌｅｓ製Ｉｓｏｐｒｏｐｙｌ　Ｗｅｔなど）、カチオン化セルロース（Ｃｒｏｄａ製Ｃｒｏｄａｃｅｌ　ＱＭなど）などが挙げられる。デンプン系としては、リン酸化デンプン（Ｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｔａｒｃｈ　＆　Ｃｈｅｍｉｃａｌ製Ｎａｔｉｏｎａｌ　７８−１８９８など）、アルギン酸系としては、アルギン酸ナトリウム（Ｋｅｌｃｏ製Ｋｅｌｔｏｎｅなど）、アルギン酸プロピレングリコールなど、その他の分類として、カチオン化グアガム（Ａｌｃｏｌａｃ製Ｈｉ−ｃａｒｅ１０００など）、ヒアルロン酸ナトリウム（Ｌｉｆｅｃａｒｅ　Ｂｉｏｍｅｄｉａｌ製Ｈｙａｌｕｒｅなど）が挙げられる。上記官能性ポリマーはいずれも、市販品を使用することができ、例えば、それぞれの化合物名に添えて（　）内に記載されるメーカーより提供される商品を使用することができる。
　【００５３】
　官能性ポリマーのうち、合成高分子について詳しく説明する。アクリル系としては、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸ナトリウム、ポリアクリル酸共重合体、ポリアクリルアミド、ポリアクリルアミド共重合体、ポリジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート四級塩またはその共重合体など、ビニル系としては、ポリビニルピロリドン、ポリビニルピロリドン共重合体、ポリビニルアルコールなど、その他としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリイソプロピルアクリルアミド、ポリメチルビニルエーテル、ポリエチレンイミン、ポリアリルアミン、ポリビニルアミン、ナフィオン、ポリスチレンスルホン酸又はその共重合体、ナフタレンスルホン酸縮合物塩、ポリビニルスルホン酸又はその共重合体、ポリアクリル酸又はその共重合体、アクリル酸又はその共重合体等、マレイン酸共重合体、マレイン酸モノエステル共重合体、アクリロイルメチルプロパンスルホン酸又はその共重合体、など）、ポリジメチルジアリルアンモニウムクロライドまたはその共重合体、ポリアミジンまたはその共重合体、ポリイミダゾリン、ジシアンシアミド系縮合物、エピクロルヒドリン・ジメチルアミン縮合物、ポリアクリルアミドのホフマン分解物、水溶性ポリエステルなどが使用できる。また、市販品を使用してもよく、例えば、水溶性ポリエステル（互応化学（株）製プラスコートＺ−２２１、Ｚ−４４６、Ｚ−５６１、Ｚ−４５０、Ｚ−５６５、Ｚ−８５０、Ｚ−３３０８、ＲＺ−１０５、ＲＺ−５７０、Ｚ−７３０、ＲＺ−１４２：いずれも商品名）などが挙げられる。
　【００５４】
　ゲル膜を形成する官能性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール類であることが好ましく、特に、ポリビニルアルコール、ポリビニルアルコール−ポリアクリル酸共重合体が最も好ましい。
　【００５５】
　前記官能性ポリマーの含有量は、当該ゲル膜全体の５〜８０質量％であることが好ましく、７．５〜７５質量％であることがより好ましく、１０〜７０質量％であることがさらに好ましい。また、ゲル膜を形成する官能性ポリマーは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
　【００５６】
−架橋剤−
　前記官能性ポリマーは、架橋剤を用いて形成された架橋構造を有していてもよい。このような架橋構造を有することにより、前記ゲル膜の膜強度・耐久性が向上する。
　【００５７】
　前記架橋剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、エポキシ化合物、イソシアネート化合物、アルデヒド化合物、紫外線架橋型化合物、脱離基含有化合物、カルボン酸化合物、ウレア化合物、有機金属化合物などが挙げられる。
　【００５８】
−二酸化炭素キャリア−
　二酸化炭素キャリアは、二酸化炭素と親和性を有し、かつ、塩基性を示す各種の水溶性の無機物質であり、具体的には、アルカリ金属炭酸塩、アルカリ金属重炭酸塩及びアルカリ金属水酸化物からなる群より選ばれる化合物である。これらの物質を二酸化炭素キャリアとして選択することで、二酸化炭素分離性を向上させることができる。
　【００５９】
　アルカリ金属炭酸塩としては、例えば、炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸ルビジウム、炭酸セシウムなどが挙げられる。
　【００６０】
　アルカリ金属重炭酸塩としては、例えば、炭酸水素リチウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素ルビジウム、炭酸水素セシウムなどが挙げられる。
　【００６１】
　アルカリ金属水酸化物としては、例えば、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ルビジウム、水酸化セシウムなどが挙げられる。
　【００６２】
　これらの中でも、二酸化炭素との親和性がよいという観点から、アルカリ金属としてカリウム、ルビジウム、及びセシウムから選ばれたアルカリ金属元素を含む化合物が好ましい。さらに好ましくはカリウム、又はセシウムを含む化合物である。
　【００６３】
　二酸化炭素キャリアの前記ゲル膜における含有量は、当該膜全体の５〜９５質量％であることが好ましく、７．５〜９２．５質量％であることがより好ましく、１０〜９０質量％であることがさらに好ましい。含有量が前記範囲であることで、十分な二酸化炭素キャリア能が得られ、且つ、ゲル膜中において、キャリアが過剰に含まれる際に懸念される二酸化炭素キャリアが著しく局在し、性能が不安定になる現象が抑制される。
　【００６４】
−添加剤−
　ゲル膜の形成に使用される組成物には、前記官能性ポリマー、二酸化炭素キャリア及び溶媒としての水に加え、架橋剤や種々の添加剤を併用してもよい。
（反応促進添加剤）
　添加剤は、二酸化炭素と二酸化炭素キャリアとの反応を促進する化合物であり、窒素含有化合物あるいは硫黄含有化合物である。これらの物質を添加剤として加えることで、二酸化炭素分離性を向上させることができる。
　【００６５】
　窒素含有化合物としては、例えば、グリシン、アラニン、セリン、プロリン、ヒスチジン、タウリン、ジアミノプロピオン酸などのアミノ酸類、ピリジン、ヒスチジン、ピペラジン、イミダゾール、トリアジンなどのヘテロ化合物類、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、モノプロパノールアミン、ジプロパノールアミン、トリプロパノールアミンなどのアルカノールアミン類や、クリプタンド〔２．１〕、クリプタンド〔２．２〕などの環状ポリエーテルアミン類、クリプタンド〔２．２．１〕、クリプタンド〔２．２．２〕などの双環式ポリエーテルアミン類やポルフィリン、フタロシアニン、エチレンジアミン四酢酸などを用いることができる。
　【００６６】
　硫黄含有化合物としては、例えば、シスチン、システインなどのアミノ酸類、ポリチオフェン、ドデシルチオールなどを用いることができる。
　【００６７】
−支持体−
　支持体は、二酸化炭素促進輸送膜１２を支持するものであり、二酸化炭素透過性を有し、組成物を塗布して二酸化炭素促進輸送膜１２を形成することができ、さらにこの膜を支持することができるものであれば特に限定されない。
　【００６８】
　支持体の材質としては、紙、上質紙、コート紙、キャストコート紙、合成紙、さらに、セルロース、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリイミド、ポリスルフォンアラミド、ポリカーボネート、金属、ガラス、セラミックスなどが好適に使用できる。より具体的にはポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリエーテルイミド、ポリフェニルサルファイド、ポリエチレンテレフタレート、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデンなどの樹脂材料が好適に使用できる。これら中でもポリオレフィンおよびそのフッ化物が、経時安定性の観点から特に好ましく使用できる。
　【００６９】
支持体の形態としては織布、不織布、多孔質膜等を採用することができる。一般的には自己支持性が高く、空隙率が高い支持体が好適に使用できる。
　【００７０】
　ポリフェニルサルファイド、ポリスルフォン、セルロースのメンブレンフィルター膜、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、高分子量ポリエチレンの延伸多孔膜などは空隙率が高く、二酸化炭素の拡散阻害が小さく、強度、製造適性などの観点から好ましい。この中でも特にポリテトラフルオロエチレンの延伸膜が好ましい。
　【００７１】
　これらの支持体を単独に用いることもできるが、補強用の支持体と一体化した複合膜も好適に使用できる。
　【００７２】
　支持体は厚すぎるとガス透過性が低下し、薄すぎると強度に難がある。そこで支持体の厚さは３０〜５００μｍが好ましく、さらには５０〜３００μｍがより好ましく、さらには５０〜２００μｍが特に好ましい。
　【００７３】
（二酸化炭素分離性の実験結果）
　二酸化炭素分離性についての実験は、以下のように行った。
　【００７４】
　二酸化炭素促進輸送膜１２を支持体ごと直径４７ｍｍに切り取り、ＰＴＦＥメンブレンフィルター（孔径０．１０μｍ、ＡＤＶＡＮＴＥＣ社製）で挟んで分離性試験用のサンプル透過膜（有効面積２．４０ｃｍ２）を作製した。このサンプル透過膜の供給面側には原料ガスＦＧとしてＣＯ２／Ｈ２：１０／９０（容積比）のテストガスを流量１００ｍｌ／分で供給し、透過面側にはスイープガスＳＧとしてアルゴンガスを流量１００ｍｌ／分で供給した。そして、サンプル透過膜を透過してきた透過ガスをガスクロマトグラフで分析し、二酸化炭素透過度および水素透過度を得た。二酸化炭素分離性は、二酸化炭素透過度およびガス選択性で評価した。なお、ガス選択性は次式により算出した。
　【００７５】
　ガス選択性　＝　二酸化炭素透過度　／　水素透過度
　【００７６】
　二酸化炭素分離性についての実験に用いる二酸化炭素促進輸送膜１２は、以下のように製膜した。
　【００７７】
　伊那寒天ＵＰ−３７（伊那寒天社製）０．５質量％、ポリビニルアルコール−ポリアクリル酸塩共重合体（ナトリウム塩、クラレ社製、商品名：クラストマーＡＰ２０）２．５質量％、炭酸カリウム１．３質量％、グリシン１．２質量％の熱水溶液（温度：８５℃以上）を調製した。その熱水溶液を、ＰＥＴフィルム（東レ社製Ｔ６０、１００μｍ厚）にＲｔｏＲ方式で塗布し、冷却、乾燥して製膜した。冷却温度を８℃に設定した冷却部でゲル膜とした後、乾燥後、巻き取った後、乾燥膜上にもう二度塗布・乾燥工程を行った。そして、１２０℃で熱架橋を施し均一な膜厚の二酸化炭素促進輸送膜１２を得た。なお、二酸化炭素促進輸送膜１２の膜厚は、塗布・乾燥工程を行う回数を増減したり、ＰＥＴフィルムから剥離したものを重ねたりすることで調整した。
　【００７８】
　図４〜図６に二酸化炭素分離性についての実験結果を表として示す。
但し、実施例１〜１０、１５、１６、２０〜２２は参考例である。
　【００７９】
　図４の表に示す実験結果は、透過側全圧を変化させた場合のものを示している。なお、サンプル透過膜に供給されるテストガスの温度（および供給側全圧）も種々変化させている。図示の如く、テストガスの温度が１３０℃〜１８０℃である場合（および供給側全圧が３００ｋＰａ〜２０００ｋＰａである場合）、透過側全圧は１５０ｋＰａ〜１５００ｋＰａが好ましく、３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａがより好ましい。
　【００８０】
　従って、図１に示す二酸化炭素分離装置１０において、原料ガスＦＧの温度が１３０℃〜１８０℃ある場合（および供給側全圧が３００ｋＰａ〜２０００ｋＰａである場合）、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側が１５０ｋＰａ〜１５００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の水分が維持され、二酸化炭素分離性が良好となる。
　【００８１】
　図５の表に示す実験結果は、透過側加湿を変化させた場合のものを示している。図示の如く、透過側加湿は２０％ＲＨ〜９０％ＲＨが好ましく、２０％ＲＨ〜６０％ＲＨがより好ましい。
　【００８２】
　従って、図１に示す二酸化炭素分離装置１０において、透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスＳＧを供給することで、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の水分が維持され、二酸化炭素分離性が良好となる。
　【００８３】
　図６の表に示す実験結果は、乾燥厚みを変化させた場合のものを示している。図示の如く、乾燥厚みは５０μｍ〜１９０μｍが好ましく、５０μｍ〜１２５μｍがより好ましい。
　【００８４】
　従って、図１に示す二酸化炭素分離装置１０において、二酸化炭素促進輸送膜１２の厚さを５０μｍ〜１９０μｍに設定することで、二酸化炭素分離性が良好となる。これは、二酸化炭素促進輸送膜１２の膜圧をある程度厚くすることで、溶解拡散機構によって膜中を透過する水素分子の透過性が低下するためである。
　【００８５】
　なお、上記の二酸化炭素分離装置１０においては、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側での水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段として、背圧調整弁４０を採用し、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の背圧を加圧調整することで二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側での水の蒸発を抑制するように構成したが、それ以外にも、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側の温度を低下させることで二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側での水の蒸発を抑制するようにしてもよい。
　【００８６】
　また、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側に水分を供給する水分供給手段として、加湿器３０を採用し、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側に供給されるスイープガスＳＧを加湿することで二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側に水分を供給するように構成したが、それ以外にも、二酸化炭素促進輸送膜１２の透過面側に直接的に水蒸気あるいは水滴を供給するように構成してもよい。
　【符号の説明】
　【００８７】
１０　二酸化炭素分離装置
１２　二酸化炭素促進輸送膜
１４　供給室
１６　透過室
３０　加湿器（水分維持手段の一例、水分供給手段の一例）
４０　背圧調整弁（水分維持手段の一例、蒸発抑制手段の一例）
ＦＧ　原料ガス
ＦＧ’　処理ガス
ＰＧ　透過ガス
ＳＧ　スイープガス
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され、前記供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる透過膜と、
　
前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上であり、かつ、前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制する蒸発抑制手段、及び前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給する水分供給手段を有することで、
　を備え
、前記透過膜の厚さが５０μｍ〜１９０μｍであ
　【請求項２】　
（削除）
　【請求項３】　
（削除）
　【請求項４】　
（削除）
　【請求項５】　
（削除）
　【請求項６】　
（削除）
　【請求項７】　
（削除）
　【請求項８】　
（削除）
　【請求項９】
　前記透過膜は、前記二酸化炭素キャリアとして、アルカリ金属炭酸塩あるいはアルカリ金属重炭酸塩あるいはアルカリ金属水酸化物を有する請求項
１に
　【請求項１０】
　前記透過膜は、さらに添加剤として、窒素含有化合物あるいは硫黄含有化合物を有する請求項１
又は９に
　【請求項１１】
　前記原料ガスには、水蒸気が含まれている請求項１
、９又は
０に
　【請求項１２】
　ゲル膜、水および二酸化炭素キャリアを有し、１００℃以上の原料ガスが供給面側に供給され、前記供給面側に供給される原料ガスに含まれる二酸化炭素を選択的に透過面側へ透過させる
、厚さ５０μｍ〜１９０μｍの
前記透過膜の透過面側が飽和水蒸気圧以上で加圧され、さらに前記供給面側に供給される原料ガスの温度が１３０℃〜１８０℃であって前記透過膜の透過面側が３００ｋＰａ〜１０００ｋＰａで加圧されるように背圧を調整することで、前記透過膜の透過面側の水の蒸発を抑制し、かつ、前記透過膜の透過面側に２０％ＲＨ〜９０％ＲＨに加湿されたスイープガスを供給することで、前記透過膜の透過面側に水分を供給することで、
　【請求項１３】　
（削除）
　【請求項１４】　
（削除）
　【請求項１５】　
（削除）
　【請求項１６】　
（削除）
　【請求項１７】　
（削除）
　【請求項１８】　
（削除）
　【請求項１９】　
（削除）
　【請求項２０】
　前記透過膜は、前記二酸化炭素キャリアとして、アルカリ金属炭酸塩あるいはアルカリ金属重炭酸塩あるいはアルカリ金属水酸化物を有する請求項１
２に
　【請求項２１】
　前記透過膜は、さらに添加剤として、窒素含有化合物あるいは硫黄含有化合物を有する請求項１２
又は
０に
　【請求項２２】
　前記原料ガスには、水蒸気が含まれている請求項１２
、２０又は
１に