(57)【要約】被着体としてのポリオレフィン系樹脂等に対して、誘電加熱処理を施すことにより、比較的短時間で、かつ、強固な接合を実現できる誘電加熱接着フィルム及びそれを用いた接合方法を提供する。誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が１〜３０μｍの誘電フィラーと、を含有しており、かつ、厚さが１０〜２，０００μｍであることを特徴とする誘電加熱接着フィルム及びそれを用いた接合方法である。
2018079354.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、
（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、１〜３０μｍの範囲内の値である誘電フィラーと、
を含有しており、
かつ、厚さが１０〜２，０００μｍであることを特徴とする誘電加熱接着フィルム。
【請求項２】
前記（Ａ）成分１００重量部に対して、前記（Ｂ）成分の配合量を５〜８００重量部の範囲内の値とすることを特徴とする請求項１に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項３】
前記（Ａ）成分は、ポリプロピレン系樹脂であることを特徴とする請求項１又は２に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項４】
前記（Ａ）成分であるポリプロピレン系樹脂の、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１（１９８７）で規定される融点／軟化点が、８０〜２００℃の範囲内の値であることを特徴とする請求項３に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項５】
前記（Ｂ）成分は、酸化亜鉛であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項６】
２３℃における周波数４０ＭＨｚの条件下、誘電正接ｔａｎδを誘電率ε’で除してなる誘電特性（ｔａｎδ／ε’）が、０．００５以上であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項７】
２３℃及び８０℃における、周波数１０Ｈｚの条件下に測定した貯蔵弾性率Ｅ’を１×１０６〜１×１０１０Ｐａの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項８】
誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、１〜３０μｍの範囲内の値である誘電フィラーと、を含有しており、かつ、厚さが１０〜２，０００μｍである誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法であり、
（１）同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体の間に、前記誘電加熱接着フィルムを挟持する工程と、
（２）前記複数の被着体の間に挟持した、前記誘電加熱接着フィルムに対して、誘電加熱装置を用いて、高周波出力０．１〜２０ｋＷ、及び高周波印加時間１秒以上４０秒未満の条件で、誘電加熱処理を行う工程と、
を含むことを特徴とする誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、誘電加熱接着フィルム、及び誘電加熱接着フィルムを用いてなる接合方法に関する。
特に、一般的に接合困難な被着体に用いられ、誘電加熱処理（高周波誘電加熱処理と称する場合もある。）によって、比較的短時間であっても、強固な接合力が得られる誘電加熱接着フィルム、及びそのような誘電加熱接着フィルムを用いてなる接合方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、一般的に困難な、複数の被着体の接合方法として、例えば、所定樹脂中に、発熱材料を配合してなる接着剤を介在させ、誘電加熱処理、誘導加熱処理、超音波溶着処理、あるいは、レーザー溶着処理等の接合方法を実施する旨が提案されている。【０００３】
ここで、誘電加熱処理としては、接着剤中に、カーボンブラック（ＣＢ）や炭化ケイ素（ＳｉＣ）等を混合し、それを複数の被着体の間に介在させて、周波数２８又は４０ＭＨｚの誘電加熱処理、若しくはマイクロ波加熱処理を施すことによって、複数の被着体を接合させる接合方法が提案されている（特許文献１及び２参照）。【０００４】
また、他の誘電加熱処理としては、ポリオレフィン系樹脂に、強誘電体と炭素化合物、或いは導電物質等を混合し、誘電正接（ｔａｎδ）が０．０３以上の接着剤を作成し、それを複数の被着体の間に介在させて、周波数４０ＭＨｚの誘電加熱処理によって、複数の被着体を接合させる接合方法が提案されている（特許文献３及び４参照）。【０００５】
さらにまた、接着する複数の被着体（母材）に対して、親和性を有する接着剤に、誘電加熱媒体を充填してなる、誘電加熱用の接着剤組成物であって、比誘電率をε’、誘電正接をｔａｎδとし、接着しようとする母材の合計厚をｄ（ｍｍ）としたとき、係数Ｃを７８〜８５の範囲として、かつ、Ｃ×｛（ｔａｎδ）／ε’｝１／２≧ｄを満たす、誘電加熱性の接着層組成物が提案されている（特許文献５参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１０−６９０８号公報（特許請求の範囲等）
【特許文献２】特開２００８−１５６５１０号公報（特許請求の範囲等）
【特許文献３】特開２００３−２３８７４５号公報（特許請求の範囲等）
【特許文献４】特開２００３−１９３００９号公報（特許請求の範囲等）
【特許文献５】特開２０１４−３７４８９号公報（特許請求の範囲等）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１又は特許文献２に開示された誘電加熱処理によると、接着剤中に、カーボンブラック（ＣＢ）のような導電性材料を、相当量充填して、接着層組成物が構成してあることから、誘電加熱処理した際に、電気絶縁破壊を起こし、接合部や被着体同士の炭化が生じやすいという問題点が見られた。
その上、得られる接着層組成物が、完全不透明な黒色（可視光透過率：０％）であり、被着体同士を上下方向において位置合わせすることが困難であって、そのため、正確な位置に誘電加熱処理を施すことが困難であるという問題が見られた。【０００８】
また、特許文献３又は特許文献４に開示されている誘電加熱処理によると、それぞれ接着用樹脂組成物に対して、金属や炭化化合物等の導電物質を相当量添加してあることから、誘電加熱処理した際に、同じく電気絶縁破壊を起こしやすいという問題点が見られた。
その上、得られる接着用樹脂組成物が、完全不透明（可視光透過率：０％）であり、複数の被着体同士を上下方向において位置合わせすることが困難であって、そのため、正確な位置に誘電加熱処理を施すことが困難であるという問題が見られた。【０００９】
さらにまた、特許文献５に開示されている誘電加熱用の接着層組成物によると、使用可能な被着体の種類が、過度に制限されやすいという問題点が見られた。
その上、十分な接合強度を得るため、少なくとも４０〜７０秒もの誘電加熱処理が必要であって、実使用上、処理時間が長くかかるという問題があった。【００１０】
そこで、本発明者らは、鋭意検討した結果、接着することが一般的に困難な複数の被着体を、ポリオレフィン系樹脂を主成分とした接着フィルムであっても、配合する誘電フィラーの平均粒子径（メディアン径：Ｄ５０）を制御することによって、例えば、４０秒未満の誘電加熱処理によっても、かつ、被着体の種類によらず、良好な接合性が得られることを見出し、本発明を完成させたものである。
すなわち、本発明によれば、電気絶縁破壊の発生を防止しつつ、接着することが一般的に困難な被着体を、極めて短時間、かつ、強固な接合を実現すべく、所定の樹脂と、所定誘電フィラーと、の組み合わせからなる誘電加熱接着剤、及び所定の誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本願発明によれば、誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、
（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定されてなる平均粒子径が、１〜３０μｍの範囲内の値である誘電フィラーと、を含有しており、かつ、
厚さが１０〜２，０００μｍであることを特徴とする誘電加熱接着フィルムが提供され、上述した問題点を解決することができる。
すなわち、このような誘電加熱接着フィルムであれば、例えば、４０秒未満の誘電加熱処理によっても、かつ、被着体の種類によらず、良好な接合性を得ることができる。【００１２】
また、本願発明の誘電加熱接着フィルムを構成するにあたり、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｂ）成分の配合量を５〜８００重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
すなわち、かかる（Ｂ）成分の配合量であれば、比較的短時間の誘電加熱処理によっても、かつ、被着体の種類によらず、良好な接合性を得ることができる。【００１３】
また、本願発明の誘電加熱接着フィルムを構成するにあたり、（Ａ）成分は、融点又は軟化点が、８０〜２００℃のポリプロピレン系樹脂であることが好ましい。
すなわち、（Ａ）成分であるポリプロピレン系樹脂が、かかる融点又は軟化点を有することにより、使用環境等における耐熱性と、誘電加熱処理における溶着性との間で、良好なバランスを図ることができる。【００１４】
また、本願発明の誘電加熱接着フィルムを構成するにあたり、（Ｂ）成分は、酸化亜鉛であることが好ましい。
すなわち、（Ｂ）成分が、酸化亜鉛であれば、比較的少量の配合であっても、誘電加熱処理において、所定の発熱効果を発揮することができる。【００１５】
また、本願発明の誘電加熱接着フィルムを構成するにあたり、２３℃における周波数４０ＭＨｚの条件下、誘電正接ｔａｎδを誘電率ε’で除した値、すなわち、誘電特性（ｔａｎδ／ε’）が、０．００５以上であることが好ましい。
すなわち、このような誘電特性の値を制御することによって、誘電加熱処理における良好な溶着性を確保し、ひいては、複数の被着体同士で、強固な結合を得ることができる。【００１６】
また、本願発明の誘電加熱接着フィルムを構成するにあたり、温度８０℃、周波数１０Ｈｚの条件下に測定された貯蔵弾性率Ｅ’が、１×１０６〜１×１０１０Ｐａであることが好ましい。
すなわち、所定条件下に測定された貯蔵弾性率Ｅ’を制御することにより、誘電加熱接着フィルムとしての所定の取り扱い性を確保したり、誘電加熱接着フィルムを長尺ロール状に巻いたり、さらには、ロール・ツー・ロール方式への供給が比較的容易になるためである。【００１７】
また、本発明の別の態様は、誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、１〜３０μｍの範囲内の値である誘電フィラーと、を含有しており、かつ、厚さが１０〜２，０００μｍである誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法であり、
（１）同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体の間に、誘電加熱接着フィルムを挟持する工程と、
（２）複数の被着体の間に挟持した、誘電加熱接着フィルムに対して、誘電加熱装置を用いて、高周波出力０．１〜２０ｋＷ、及び高周波印加時間１秒以上４０秒未満の条件で、誘電加熱処理を行う工程と、を含むことを特徴とする誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法である。
すなわち、このような誘電加熱接着フィルムであれば、例えば、４０秒未満の短時間の誘電加熱処理によっても、かつ、被着体の種類によらず、良好な接合性を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】図１は、耐熱クリープ試験に対する、（Ａ）成分（ポリオレフィン系樹脂）の融点又は軟化点の影響を説明するための図である。
【図２】図２は、誘電加熱接着フィルムを用いてなる高周波接着性に対する、（Ｂ）成分（誘電フィラー）の平均粒子径の影響を説明するための図である。
【図３】図３は、誘電特性（ｔａｎδ／ε’）に対する、（Ｂ）成分（誘電フィラー）の平均粒子径の影響を説明するための図である。
【図４】図４は、誘電特性（ｔａｎδ／ε’）に対する、（Ｂ）成分（誘電フィラー）の種類（６種類）及び配合量（３水準）の影響を説明するための図である。
【図５】図５は、誘電加熱装置を用いてなる、誘電加熱処理を説明するための図である。
【図６】図６（ａ）〜（ｂ）は、本発明の誘電加熱接着フィルムの表面および断面状態を説明するための図（写真、倍率：１，０００倍）である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
[第１の実施形態]
第１の実施形態における誘電加熱接着フィルムは、誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる被着体同士を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、
（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定されてなる平均粒子径（Ｄ５０）が、１〜３０μｍの範囲内の値である誘電フィラーと、
を含有しており、かつ、厚さが１０〜２，０００μｍであることを特徴とする誘電加熱接着フィルムである。
以下、第１の実施形態における誘電加熱接着フィルムの配合成分や形態等につき、具体的に説明する。
【００２０】
１．誘電加熱接着フィルムの配合成分
（１）Ａ成分：ポリオレフィン系樹脂
（種類）
ポリオレフィン系樹脂（主成分）の種類については、特に制限されるものではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリメチルペンテン等のホモポリマーからなる樹脂、及びエチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン、4−メチルペンテン等の共重合体からなるα‐オレフィン樹脂等が挙げられる。ポリオレフィン樹脂は、これらの一種単独で用いられてもよく、二種以上の組み合わせで用いられてもよい。ポリオレフィン樹脂において、ポリプロピレン樹脂が機械的強度に優れ安定した接着特性を得られるため、特に好ましい。
【００２１】
（融点又は軟化点）
また、ポリオレフィン系樹脂の融点又は軟化点を８０〜２００℃の範囲内の値とすることが好ましい。
すなわち、結晶性のポリオレフィン系樹脂の場合、結晶部分が溶解する温度として、示差走査熱量計（ＤＳＣ）等で測定される融点を所定範囲内の値に規定することにより、使用環境等における耐熱性と、誘電加熱処理における溶着性との間の良好なバランスを図ることができる。
より具体的には、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて、測定試料（結晶性のポリオレフィン系樹脂）１０ｍｇを、２５０℃まで昇温した後、２５℃まで１０℃／分の降温速度で冷却して結晶化させ、再度１０℃／分の昇温速度で加熱して、融解させた際に、ＤＳＣチャート（融解曲線）上で観察される融解ピークのピーク温度を、測定試料の融点とすることができる。
【００２２】
また、非結晶性（アモルファス性）のポリオレフィン系樹脂の場合、非晶部分が溶解する温度として、環球法等に準拠して測定される軟化点（ガラス転移点）を所定範囲内の値に規定することによって、こちらも耐熱性と、誘電加熱処理における溶着性との間の良好なバランスを図ることができる。
より具体的には、ＪＩＳ  Ｋ  ６８６３（１９９４）に準拠して、非結晶性のポリオレフィン系樹脂の軟化点を測定することができる。
【００２３】
いずれにしても、結晶性のポリオレフィン系樹脂の融点、又は非結晶性のポリオレフィン系樹脂の軟化点が、８０℃未満の値になると、耐熱性が不十分となって、使用用途が過度に制限されたり、機械的強度が著しく低下したりする場合がある。
一方、結晶性のポリオレフィン系樹脂の融点、又はアモルファス性のポリオレフィン系樹脂の軟化点が、２００℃を超えた値になると、誘電加熱処理における溶着に過度に時間がかかったり、接合強度が過度に低くなったりする場合がある。
したがって、第１の実施形態における誘電加熱接着フィルムには、結晶性のポリオレフィン系樹脂及び非結晶性のポリオレフィン系樹脂のいずれも使用することができるが、その融点又は軟化点を１００〜１９０℃の範囲内の値とすることがより好ましく、１３０〜１８０℃の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００２４】
ここで、図１に言及して、（Ａ）成分の融点又は軟化点と、耐熱クリープ試験との関係を説明する。
すなわち、図１の横軸には、（Ａ）成分の融点又は軟化点の値（℃）がとってあり、縦軸には、耐熱クリープ試験結果（相対評価）が示してある。より具体的には、後述する実施例１に記載されている評価において、評価◎を５点、評価○を３点、評価△を１点、評価×を０点として、相対評価したものである。
そして、図１中の特性曲線から理解されるように、耐熱クリープ試験結果につき、（Ａ）成分の融点等が７０℃ほどの低さでは、相対評価の点数が低く、かかる融点等が高くなるほど、相対評価の点数が高くなる傾向がみられている。
より具体的には、（Ａ）成分の融点等が１３０℃以上になると、耐熱クリープ試験結果の評価点として、３以上の値が得られている。
よって、耐熱クリープ試験結果のみを考慮した場合、例えば、（Ａ）成分の融点等を１２０〜２００℃の範囲内の値とすることが好ましいと言える。
【００２５】
（平均分子量）
また、ポリオレフィン系樹脂の平均分子量(重量平均分子量)は、通常、５０００〜３０万の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、ポリオレフィン系樹脂の重量平均分子量が、５０００未満の値になると、耐熱性や接合強度が著しく低下する場合があるためである。
一方、ポリオレフィン系樹脂の重量平均分子量が３０万を超えた値になると、誘電加熱処理を実施した際の溶着性等が著しく低下する場合があるためである。
したがって、ポリオレフィン系樹脂の重量平均分子量を１万〜２０万の範囲内の値とすることがより好ましく、３万〜１０万の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、ポリオレフィン系樹脂の重量平均分子量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ７３６７−３（１９９９）に準拠して、極限粘度法により測定することができる。
また、ポリオレフィン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下で、通常１〜３００ｇ／１０ｍｉｎの範囲内の値とすることが好ましい。ＭＦＲが１ｇ／１０ｍｉｎ以上であることで、接着部分の耐熱性が向上する。また、ＭＦＲが３００ｇ／１０ｍｉｎ以下であることで、誘電加熱による接合時間を短くすることが可能となり、安定した接着性を得ることができる。
したがって、ポリオレフィン樹脂のＭＦＲを１〜１００ｇ／１０ｍｉｎとすることが好ましく、１〜５０ｇ／１０ｍｉｎとすることがさらに好ましい。なお、ポリオレフィン樹脂のＭＦＲの値は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０−１（２０１４）に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下で測定することができる。
【００２６】
（２）Ｂ成分：誘電フィラー
（種類）
誘電フィラー（主成分）としては、例えば、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚ等の高周波の印加により、発熱可能な高誘電損率を有する高周波吸収性充填剤である。
したがって、酸化亜鉛、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、アナターゼ型酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸鉛、ニオブ酸カリウム、ルチル型酸化チタン、水和ケイ酸アルミニウム、アルカリ金属又はアルカリ土類金属の水和アルミノケイ酸塩等の結晶水を有する無機物質等の一種単独又は二種以上の組み合わせが好適である。この中でも、種類が豊富で、さまざまな形状、サイズから選択ができ、誘電接着フィルムの接着特性や機械特性を用途に合わせて改良することができるため、誘電フィラーとしては酸化亜鉛が特に好ましい。
【００２７】
（配合量）
また、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｂ）成分の配合量を５〜８００重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、（Ｂ）成分の配合量が過度に少なくなると、誘電加熱処理をした場合であっても、発熱性に乏しくなって、（Ａ）成分の溶融性が過度に低下して、強固な接合が得られない場合があるためである。
一方、（Ｂ）成分の配合量が過度に多くなると、誘電加熱処理をした際の誘電加熱接着フィルムの流動性が、過度に低下する場合があるためである。
したがって、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｂ）成分の配合量を３０〜６００重量部の範囲内の値とすることがより好ましく、５０〜３００重量部の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００２８】
（平均粒子径）
また、ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される（Ｂ）成分の平均粒子径（メディアン径、Ｄ５０）を、１〜３０μｍの範囲内の値とすることを特徴とする。
この理由は、かかる平均粒子径が１μｍ未満になると、フィラー内部で分極できる距離が小さくなるため分極の度合いが小さくなり、高周波印加した際の反転運動が低下するため、誘電加熱性が過度に低下し、被着体同士の強固な接合が困難となったりする場合があるためである。
一方、平均粒子径が増大するにつれて、フィラー内部で分極できる距離が大きくなるため分極の度合いが大きくなり、高周波印加した際の反転運動が激しくなるため、誘電加熱性が向上する。
しかしながら、平均粒子径が３０μｍを超えると、周囲の誘電フィラーとの距離が短いため、その電荷の影響を受けて高周波印加した際の反転運動が低下し、誘電加熱性が過度に低下したり、あるいは、被着体同士の強固な接合が困難となったりする場合がある。
したがって、（Ｂ）成分の平均粒子径を、２〜２５μｍの範囲内の値とすることがより好ましく、３〜２０μｍの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００２９】
ここで、図２に言及して、（Ｂ）成分の平均粒子径と、誘電加熱接着フィルムを用いてなる高周波接着性との関係を説明する。
すなわち、図２の横軸には、（Ｂ）成分の平均粒子径の値（μｍ）がとってあり、縦軸には、接着強度の値（相対評価）が示してある。より具体的には、後述する実施例１に記載されている評価に準じて、評価◎を５点、評価○を３点、評価△を１点、評価×を０点として、相対評価したものである。
そして、図２中の特性曲線から理解されるように、接着強度につき、（Ｂ）成分の平均粒子径に関して最適値が存在しているということができる。
すなわち、（Ｂ）成分の平均粒子径が０．４μｍと過度に小さい場合には、被着体同士を十分に高周波接着できないと言える。
それに対して、（Ｂ）成分の平均粒子径が２μｍと比較的大きくなると、高周波接着性の評価は急激に向上していると言える。
さらに、（Ｂ）成分の平均粒子径が１０〜２０μｍと相当大きくなると、高周波接着性の評価はほぼ安定し、過度に小さい場合と比較して、かなり向上していると言える。
一方、（Ｂ）成分の平均粒子径が４０μｍを超え、５０μｍとかなり大きくなると、高周波接着性の評価は逆に低下し、過度に小さい場合と同等になっていると言える。
したがって、誘電加熱接着フィルムを用いてなる高周波接着性に対して、（Ｂ）成分の平均粒子径は最適値を有しており、例えば、１〜３０μｍの範囲内の値とすることが好ましく、２〜２０μｍの範囲内の値とすることがさらに好ましいと言える。
【００３０】
また、図３に言及して、（Ｂ）成分の平均粒子径と、ｔａｎδ／ε’で表される誘電特性との関係を説明する。
すなわち、図３の横軸には、（Ｂ）成分の平均粒子径の値（μｍ）がとってあり、縦軸には、誘電特性として、ｔａｎδ／ε’×１０-3の値が採って示してある。
そして、図３中の特性曲線から理解されるように、誘電特性につき、（Ｂ）成分の平均粒子径に関して最適値が存在しているということができる。
すなわち、（Ｂ）成分の平均粒子径が０．４μｍと過度に小さい場合には、誘電特性がかなり低く、したがって、被着体同士を十分に高周波接着できないと推定される。
それに対して、（Ｂ）成分の平均粒子径が２μｍと比較的大きくなると、誘電特性の値は急激に大きくなり、少なくとも０．００５を超えている。
さらに、（Ｂ）成分の平均粒子径が１０μｍ前後になると、誘電特性の値は、若干ばらつくものの、少なくとも０．００８〜０．０１の範囲に至っている。
一方、（Ｂ）成分の平均粒子径が１０μｍを超えて、２０μｍ程度になると、誘電特性の値は逆に低下し、０．００８を下回る値になっている。
また、（Ｂ）成分の平均粒子径が４０μｍを超えて、５０μｍ程度になると、誘電特性の値は相当低下し、０．００２を下回る値になっている。
したがって、ｔａｎδ／ε’で表される誘電特性に対して、（Ｂ）成分の平均粒子径は最適値を有しており、比較的高い値を得るためには、例えば、１〜２０μｍの範囲内の値とすることが好ましく、２〜１５μｍの範囲内の値とすることがさらに好ましいと言える。
【００３１】
さらに、図４に言及して、（Ｂ）成分の種類（合計６種）及び配合量（３水準）と、ｔａｎδ／ε’で表される誘電特性との関係を説明する。
すなわち、図４の横軸には、（Ａ）成分１００重量部に対する（Ｂ）成分の配合量（重量部）がとってあり、縦軸には、ｔａｎδ／ε’で表される誘電特性の値が採って示してある。
また、特性曲線ＡがＴｉＯ2（アナターゼ型結晶）に対応し、特性曲線ＢがＺｎＯに対応し、特性曲線ＣがＳｉＣに対応し、特性曲線ＤがＴｉＯ2（ルチル型結晶）に対応し、特性曲線ＥがＢａＴｉＯ3に対応し、特性曲線ＦがＺｒＯ2に対応している。
そして、図４中の特性曲線Ａ〜Ｃから理解されるように、（Ｂ）成分が、ＴｉＯ2（アナターゼ型結晶）、ＺｎＯ、及びＳｉＣであれば、配合量が１５０重量部程度まで増加するにつれて、誘電特性（ｔａｎδ／ε’）の値が著しく大きくなっている。
同様に、図４中の特性曲線Ａ〜Ｃから理解されるように、配合量が３５０重量部程度まで増えると、誘電特性（ｔａｎδ／ε’）の値もさらに大きくなるが、一部飽和する傾向もみられている。
一方、特性曲線Ｄ〜Ｆから理解されるように、（Ｂ）成分が、ＴｉＯ2（ルチル型結晶）、ＢａＴｉＯ3、ＺｒＯ2であれば、配合量が１５０重量部程度まで増えたとしても、誘電特性（ｔａｎδ／ε’）の値がほとんど変化していないと言える。
よって、ｔａｎδ／ε’で表される誘電特性に対して、（Ｂ）成分の種類および配合量が極めて強い影響力を示しており、比較的高い値を得るためには、例えば、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｂ）成分の配合量を５０〜５００重量部の範囲内の値とすることがより好ましく、１００〜４００重量部の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００３２】
（３）添加剤
また、誘電加熱接着フィルム中に、粘着付与剤、可塑剤、ワックス、着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、カップリング剤、粘度調整剤、誘電フィラーを除く有機又は無機の充填剤等の少なくとも一つの各種添加剤を配合することが好ましい。
粘着付与剤や可塑剤は、誘電加熱接着フィルムの溶融特性や接着特性を改良することができる。粘着付与剤としては、例えば、ロジン誘導体、ポリテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂及びその水素化物、テルペンフェノール樹脂、クマロン・インデン樹脂、脂肪族系石油系樹脂、芳香族系石油樹脂及びその水素化物が挙げられる。また、可塑剤としては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、あるいは芳香族系プロセルスオイルなどの石油系プロセスオイル、ひまし油あるいはトール油などの天然油、フタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチルあるいはアジピン酸ジブチルなどの二塩基酸ジアルキル、液状ポリブテンあるいは液状ポリイソプレンなどの低分子量液状ポリマーが例示される。
その場合、添加剤の種類やその配合用途等にもよるが、通常、誘電加熱接着フィルムの全体量の、０．１〜２０重量％の範囲内の値とすることが好ましく、１〜１０重量％の範囲内の値とすることがより好ましく、２〜５重量％の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００３３】
２．誘電加熱接着フィルムの形態
（１）厚さ
また、誘電加熱接着フィルムの厚さを１０〜２，０００μｍの範囲内の値とすることを特徴とする。
この理由は、誘電加熱接着フィルムの厚さが１０μｍの値になると、被着体同士の接合強度が急激に低下する場合があるためである。
一方、誘電加熱接着フィルムの厚さが２，０００μｍを超えた値になると、ロール状に巻いたり、さらには、ロール・ツー・ロール方式に適用することが困難となる場合があるためである。
したがって、誘電加熱接着フィルムの用途等にもよるが、通常、誘電加熱接着フィルムの厚さを、１００〜１，０００μｍの範囲内の値とすることがより好ましく、２００〜６００μｍの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
【００３４】
（２）誘電特性（ｔａｎδ／ε’）
また、誘電加熱接着フィルムの形態に関して、２３℃における周波数４０ＭＨｚの条件下に測定される誘電正接ｔａｎδを、同様に測定される誘電率ε’で表される誘電特性（ｔａｎδ／ε’）が、０．００５以上であることが好ましい。
この理由は、かかる誘電特性（ｔａｎδ／ε’）が、０．００５未満になると、ポリオレフィン樹脂の種類等にかかわらず、誘電加熱処理をした場合であっても、所定の発熱をせず、被着体同士を強固に接合することが困難となる場合があるためである。
但し、誘電特性（ｔａｎδ／ε’）が、過度に大きくなると、使用可能なポリオレフィン樹脂の種類や誘電フィラーの種類が過度に制限したり、全光線透過率が急激に低下したりする場合がある。
したがって、誘電加熱接着フィルムの誘電特性（ｔａｎδ／ε’）を、０．００８〜０．０５の範囲内の値とすることがより好ましく、０．０１〜０．０３の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、誘電加熱接着フィルムの誘電特性（ｔａｎδ／ε’）の測定方法は、後述する実施例１において詳述する。
【００３５】
（３）光透過率
また、誘電加熱接着フィルムの全光線透過率として、１％以上の値とすることが好ましく、５％以上がより好ましく、１０％以上とすることがより好ましい。
この理由は、かかる全光線透過率（％）が、１％未満になると、誘電加熱接着フィルムの厚さが過度に厚くなった場合に、透過光等を用いて、目視による所定場所への位置合わせが事実上、困難となる場合があるためである。また、誘電加熱接着フィルムの光透過率の上限値には、特に制限はないが、好ましいポリオレフィン樹脂と誘電フィラーとの配合比率等の影響により、通常５０％程度となる。
なお、誘電加熱接着フィルムの全光線透過率（％）の測定方法は、後述する実施例１において詳述する。
【００３６】
（４）粘弾性特性
また、誘電加熱接着フィルムの粘弾性特性（動的弾性率）に関して、周波数１０Ｈｚの条件下に測定した貯蔵弾性率Ｅ’が、室温及び８０℃の温度下において、ともに１×１０6〜１×１０10Ｐａの範囲内の値であることが好ましい。
この理由は、かかる貯蔵弾性率Ｅ’が、室温または８０℃で１×１０6Ｐａ未満の値になると、誘電加熱接着フィルムの表面にタック性が現れ、ロール形状での保管がブロッキングにより困難になる場合があるためである。
一方、かかる貯蔵弾性率Ｅ’が、室温または８０℃で１×１０10Ｐａを超えた値になると、誘電加熱接着フィルムが脆性となりやすくロールからの巻出しや高テンションでの被着体への貼りあわせが困難となる場合があるためである。
したがって、誘電加熱接着フィルムの室温及び８０℃の温度下における貯蔵弾性率Ｅ’を、５×１０6〜５×１０9Ｐａの範囲内の値とすることがより好ましく、１×１０7〜１×１０9Ｐａの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
なお、誘電加熱接着フィルムの貯蔵弾性率Ｅ’の測定方法は、後述する実施例１において詳述する。
【００３７】
[第２の実施形態]
第２の実施形態は、誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる被着体同士を接合するための誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法である。
そして、誘電加熱接着フィルムが、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂、（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、１〜３０μｍの範囲内の値である誘電フィラー、を含有しており、かつ、厚さが１０〜２，０００μｍであり、かつ、下記工程（１）及び（２）を含んでいる。
（１）同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体の間に、誘電加熱接着フィルムを挟持する工程
（２）複数の被着体の間に挟持した、誘電加熱接着フィルムに対して、誘電加熱装置を用いて、高周波出力０．１〜２０ｋＷ、及び高周波印加時間１秒以上４０秒未満の条件で、誘電加熱処理を行う工程
以下、第２の実施形態における誘電加熱接着フィルムの接合方法につき、第１の実施形態と異なる点を中心に説明する。
【００３８】
１．工程（１）
工程（１）は、誘電加熱接着フィルムを、所定場所に配置する工程であって、同一若しくは異なる材料からなる複数の被着体の間に、誘電加熱接着フィルムを挟持する工程である。
その際、通常、誘電加熱接着フィルムを、所定形状に切断し、複数の被着体の間に挟持することが好ましい。
更に言えば、誘電加熱接着フィルムを、位置ずれしないように、正確な位置に配置すべく、誘電加熱接着フィルムの一面又は両面であって、かつ、全面あるいは、部分的に、粘着部を設けたり、さらには、誘電加熱接着フィルムの一部に、仮固定用孔や突起等を設けたりすることも好ましい。
また、第２実施形態で使用される被着体の材質としては、特に制限はなく、有機、無機、及び金属等の材料でもよく、それらの複合材料であってもよい。有機材料としては、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、アクリロニトリル‐ブタジエン‐スチレン共重合体樹脂（ＡＢＳ樹脂）、ポリカーボネート樹脂、ナイロン６、ナイロン６６等のポリアミド樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ樹脂）、ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ樹脂）、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリスチレン樹脂、等のプラスチック材料、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）、シリコーンゴム等のゴム材料が挙げられる。無機材料としてはガラス等が挙げられる。また、ガラス繊維と前記のプラスチック材料との複合材料である繊維強化樹脂（ＦＲＰ）も好ましい被着体の材質として挙げられる。
特に、ポリプロピレンやポリエチレンなどの低極性のために難接着性である材料が、少なくとも一方の被着体である場合は、本実施形態の誘電加熱接着方法により強固な接合を達成することができるため、好ましい。
【００３９】
２．工程（２）
工程（２）は、図５に示すように、被着体同士の間に挟持した、誘電加熱接着フィルムに対して、誘電加熱装置を用いて、例えば、高周波出力０．１〜２０ｋＷ、及び印加時間１〜４０秒間の条件で、誘電加熱処理を行う工程である。
以下、工程（２）において使用する誘電加熱接着装置や、その誘電加熱条件について、説明する。
【００４０】
（１）誘電加熱接着装置
誘電加熱接着装置１０は、図５に示すように、第１被着体１２及び第２被着体１４との間に挟持した、誘電加熱接着フィルム１３を介して、誘電加熱処理するとともに、第１の高周波印加電極１６及び第２の高周波印加電極１８の加圧処理によって、第１被着体１２及び第２被着体１４を接合するために用いられる装置である。
そして、かかる誘電加熱接着装置１０は、対向配置されている第１の高周波印加電極１６及び第２の高周波印加電極１８のそれぞれに、例えば、周波数２８ＭＨｚ又は４０ＭＨｚ程度の高周波を印加するための高周波電源２０を備えている。
また、両電極間に、高周波電界を印加すると、第１被着体及び第２被着体の重ね合わせ部分において、誘電加熱接着フィルム、すなわち、当該誘電加熱接着フィルム中に均一分散された誘電加熱媒体が、高周波エネルギーを吸収する。
さらにまた、誘電加熱媒体は、発熱源として機能し、その発熱によって、誘電加熱接着フィルムの主成分であるオレフィン系樹脂が溶融し、最終的には、第１被着体及び第２被着体を接合することができる。
したがって、図５に示すように、プレス装置として兼用する、第１の高周波印加電極１６及び第２の高周波印加電極１８の圧縮方向への加圧も加味され、誘電加熱接着フィルム１３の加熱溶融によって、第１被着体１２及び第２被着体１４を強固に接合することができる。
【００４１】
（２）誘電加熱接着条件
よって、誘電加熱接着条件は、適宜変更できるが、通常、高周波出力としては、０．１〜２０ｋＷの範囲内の値とすることが好ましく、０．２〜１０ｋＷの範囲内の値とすることがより好ましく、０．２〜５ｋＷの範囲内の値とすることがさらに好ましい。
また、高周波の印加時間についても、１〜４０秒間の範囲内の値とすることが好ましく、５〜３０秒間の範囲内の値とすることがより好ましく、１０〜２０秒間の範囲内の値とすることがさらに好ましい。
さらに、高周波の周波数を１〜１００ＭＨｚの範囲内の値とすることが好ましく、５〜８０ＭＨｚの範囲内の値とすることがより好ましく、１０〜５０ＭＨｚの範囲内の値とすることがさらに好ましい。具体的には、国際電気通信連合により割り当てられた工業用周波数帯１３．５６ＭＨｚ、２７．１２ＭＨｚ、４０．６８ＭＨＺが、本実施形態の誘電加熱接着方法にも利用される。
【実施例】
【００４２】
[実施例１]
１．誘電加熱接着フィルムの作成
（Ａ）成分としてポリプロピレン系樹脂（日本ポリプロ社製ノバテックＰＰＭＨ４、ポリプロピレンホモポリマー、融点：１６５℃、表１中、Ａ１と記載する。）１００重量部と、（Ｂ）成分として酸化亜鉛（堺化学工業社製ＬＰＺＩＮＣ１１，平均粒子径：１１μｍ、表１中、Ｂ１と記載する。）６９重量部と、をそれぞれ秤量して準備した。
次いで、表１に示すように、（Ａ）成分と、（Ｂ）成分とを予備混合した後、３０ｍｍφ二軸押出機のホッパーに供給し、シリンダー設定温度１８０〜２００℃、ダイス温度２００℃に設定し、溶融混練することにより、粒状のペレットを得た。
次いで、得られた粒状のペレットを、Ｔダイを設置した単軸押出機のホッパーに投入し、シリンダー温度を２００℃、ダイス温度を２００℃の条件として、Ｔダイから、厚さ４００μｍのフィルム状溶融混練物を押し出し、室温に冷却させることにより、実施例１の誘電加熱接着フィルムを得た。
なお、図６（ａ）〜（ｂ）に、それぞれ誘電加熱接着フィルムの表面および断面状態を写真（倍率１０００倍）で示す。【００４３】
２．誘電加熱接着フィルムの評価
（１）厚さ
得られた誘電加熱接着フィルムの厚さを、マイクロメーターを用いて、１０箇所測定し、その平均値を算出した。【００４４】
（２）全光線透過率
ＪＩＳ  Ｋ  ７３６１−１（１９９７）に準拠し、日本電色工業社製ヘーズメーターＮＤＨ５０００を用いて、Ｄ６５光源として全光線透過率を測定した。【００４５】
（３）誘電特性（ｔａｎδ／ε’）
マテリアルアナライザＥ４９９１（Ａｇｉｌｅｎｔ社製）を用いて、２３℃における周波数４０ＭＨｚの条件下、接着フィルムの誘電率ε’及び誘電正接ｔａｎδを測定し、（ｔａｎδ／ε’）の値を算出した。【００４６】
（４）貯蔵弾性率Ｅ’
１５ｍｍ×５ｍｍ×１ｍｍの短冊状に切断した接着フィルムについて、動的粘弾性測定装置（ＴＡインスツルメント社製Ｑ−８００）を用いて、貯蔵弾性率Ｅ’を測定した。
すなわち、引張モード、周波数１０Ｈｚ、昇温速度３℃／分、測定温度範囲−１００〜２００℃の条件で、粘弾性測定を実施し、所定温度として常温（２３℃）及び８０℃における貯蔵弾性率Ｅ’を測定した。【００４７】
（５）高周波接着性
２５ｃｍ×１２．５ｃｍに切断した誘電加熱接着フィルム（接着フィルム）を、被着体として２枚のガラス繊維強化ポリプロピレン板（２５ｃｍ×１０ｃｍ×１．５ｍｍ）の間の所定場所に挟みこんだ。
次いで、高周波誘電加熱装置（山本ビニター社製ＹＲＰ−４００Ｔ−Ａ）の電極間に固定した状態で、周波数４０ＭＨｚ、出力２００Ｗの条件下に、所定時間高周波を印加して、接着フィルムと被着体を接合させてなる試験片を作成した。
得られた試験片につき、以下の基準で、高周波接着性を評価した。
◎：１０秒未満の高周波印加で、被着体同士が、接着フィルムによって接合した。
○：１０秒以上〜４０秒未満の高周波印加で、被着体同士が、接着フィルムによって接合した。
△：４０秒以上〜６０秒未満の高周波印加で、被着体同士が、接着フィルムによって接合した。
×：６０秒高周波印加しても、被着体同士が、接着フィルムによって接合しなかった。【００４８】
（６）引張せん断試験
万能引張試験機（インストロン社製インストロン５５８１）を用い、引張速度１００ｍｍ／分の条件で、「（５）高周波接着性」の評価で得られた試験片の引張せん断力を測定し、さらに、破壊モードを観察した。
◎：材料破壊又は凝集破壊であり、引張せん断強度が６ＭＰａ以上であった。
○：材料破壊又は凝集破壊であり、引張せん断強度が２ＭＰａ以上〜６ＭＰａ未満であった。
△：界面剥離であり、引張せん断強度が２ＭＰａ未満であった。
×：高周波接着性の評価において接着できなかった、もしくは試験を行うまで接着状態が維持できず被着体が脱落してしまったため引張せん断試験を行うことができなかった。【００４９】
（７）耐熱クリープ試験
「（５）高周波接着性」の評価で得られた試験片の端部に、１００ｇの錘を付け、８０℃のオーブン中に垂下し、２４時間静置した。
最後に、試験片をオーブンから取り出し、室温に戻した後、下記基準に沿って、耐熱クリープ試験を評価した。
◎：２４時間経過後も接着を維持していた。
○：１２時間まで接着していたが、２４時間経過時には錘が脱落していた。
△：１２時間以内に錘が脱落していた。
×：高周波接着性の評価において接着できなかった、もしくは試験を行うまで接着状態が維持できず被着体が脱落してしまったため耐熱クリープ試験を行うことができなかった。【００５０】
[実施例２]
実施例２においては、(Ｂ)成分の配合量を、（Ａ）成分１００重量部に対して、１５６重量部と、若干減少させた以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。【００５１】
[実施例３]
実施例３においては、(Ｂ)成分の配合量を、（Ａ）成分１００重量部に対して、２６７重量部と、さらに減少させた以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。【００５２】
[実施例４]
実施例４においては、(Ｂ)成分の酸化亜鉛の種類を、Ｂ１から、Ｂ２（堺化学工業社製ＬＰＺＩＮＣ２、不定形、平均粒子径２μｍ、表１中、Ｂ２と表記する。）に変更するとともに、当該(Ｂ)成分の配合量を、（Ａ）成分１００重量部に対して、１５６重量部とした以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。【００５３】
[実施例５]
実施例５においては、(Ｂ)成分の酸化亜鉛の種類を、Ｂ１から、Ｂ３（堺化学工業社製ＬＰＺＩＮＣ２０、不定形、平均粒子径２０μｍ、表１中、Ｂ３と表記する。）に変更するとともに、(Ｂ)成分の配合量を、（Ａ）成分１００重量部に対して、１５６重量部とした以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。【００５４】
[実施例６]
実施例６においては、(Ａ)成分として、ランダムポリプロピレン（プライムポリマー社製プライムポリプロＦ−７４４ＮＰ、融点：１３０℃、表１中、Ａ２と表記する。）を用い、当該(Ａ)成分１００重量部に対して、(Ｂ)成分の配合量を、１５６重量部とした以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。【００５５】
[実施例７]
実施例７においては、(Ａ)成分として、エチレン／α−オレフィンの共重合体（住友化学社製エクセレンＦＸ３５２、融点７０℃、表１中、Ａ３と表記する。）を用い、当該(Ａ)成分１００重量部に対して、(Ｂ)成分の配合量を、６９重量部とした以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。【００５６】
[比較例１]
比較例１においては、(Ｂ)成分の酸化亜鉛の種類を、Ｂ１から、Ｂ４（和光純薬工業社製酸化亜鉛特級、不定形、平均粒子径０．４μｍ、表１中、Ｂ４と表記する。）に変更するとともに、当該(Ｂ)成分の配合量を、（Ａ）成分１００重量部に対して、６９重量部とした以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。【００５７】
[比較例２]
比較例２においては、(Ｂ)成分の酸化亜鉛の種類を、Ｂ１から、Ｂ５（堺化学工業社製ＬＰＺＩＮＣ−Ｓ５０、球状、平均粒子径５０μｍ、表１中、Ｂ５と表記する。）に変更するとともに、当該(Ｂ)成分の配合量を、（Ａ）成分１００重量部に対して、６９重量部とした以外は、実施例１と同様に、誘電加熱接着フィルムを作成し、評価した。
【００５８】
【表１】
2018079354.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００５９】
本発明の誘電加熱接着フィルムによれば、被着体が、炭化水素を主体とする無極性の熱可塑性樹脂であり、かつ、溶剤や適当な接着剤を用いても接着するのが一般に困難な材料、例えば、ポリオレフィン系樹脂等であっても、誘電加熱処理により、４０秒未満の短時間で、かつ強固な接合を実現できるようになった。
特に、誘電加熱処理であれば、接合部のみを外部から加熱溶融することができ、被着体として、三次元部材同士（立体部材同士）であっても接合可能であるから、これにより、大型部品や複雑構造部品の製造における接合技術として活用されることが期待される。
すなわち、本発明によれば、誘導加熱処理によって、外部から、所定の接着部のみを加熱するため、厚物や複雑な立体構造を有する部材、高い寸法精度を求められる部材の接合に有効である。
特に、本発明によれば、被着体の接合部位に局所的に印加することができるので、大型で且つ複雑な立体構造体や積層構造体等の接合にも有効に適用することが期待される。
したがって、被着体として、ポリオレフィン系樹脂に対して高強度な接合を可能とし、さらには、今後普及の拡大が予想される繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）をはじめとする高機能熱可塑性樹脂複合材に対しても応用可能である。【００６０】
また、本発明によれば、接着フィルムの厚さや貯蔵弾性率などの物性を制御することが比較的容易であって、ロール・ツー・ロール方式に適用することもでき、かつ、抜き加工等により、複数の被着体の間の接着面積や形状に合わせて、誘電加熱接着フィルムを任意の面積や形状とすることができる。
その上、本発明によれば、軽量化が進む航空機や自動車分野における繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）材料の接合、小型化・複雑構造化の進む電子機器、医療用機器の分野における接合技術としての活用も期待される。
更に言えば、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂は耐溶剤性に劣っているため、溶剤希釈された接着剤による接合が困難である。また、ポリオレフィン系樹脂をボルトやリベット等の機械的接合手段で接合するのでは、重量がかさみ、また接合部の強度を損ねる恐れがある。
本発明によれば、このようなポリオレフィン樹脂等に対しても、軽量で、強固な接合が安定して得られるようになる。
【符号の説明】
【００６１】
１０：高周波誘電加熱装置
１２：第１被着体
１３：誘電加熱接着フィルム
１４：第２被着体
１６：第１の高周波印加電極（プレス装置兼用）
１８：第２の高周波印加電極（プレス装置兼用）
２０：高周波電源
【図１】
2018079354.tif 000004
【図２】
2018079354.tif 000005
【図３】
2018079354.tif 000006
【図４】
2018079354.tif 000007
【図５】
2018079354.tif 000008
【図６】
2018079354.tif 000009
【手続補正書】
【提出日】平成30年8月23日(2018.8.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
周波数が１〜１００ＭＨｚの範囲内の値の高周波による誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、
（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、２〜２５μｍの範囲内の値である誘電フィラーとしての酸化亜鉛と、を含有しており、
前記誘電加熱接着フィルムの厚さが１００〜１０００μｍの範囲内の値であることを特徴とする誘電加熱接着フィルム。
【請求項２】
前記（Ａ）成分１００重量部に対して、前記（Ｂ）成分の配合量を３０〜６００重量部の範囲内の値とすることを特徴とする請求項１に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項３】
前記（Ａ）成分は、ポリプロピレン系樹脂であることを特徴とする請求項１又は２に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項４】
前記（Ａ）成分であるポリプロピレン系樹脂の、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１（１９８７）で規定される融点又は軟化点が、８０〜２００℃の範囲内の値であることを特徴とする請求項３に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項５】
光透過率を５％以上とすることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項６】
２３℃における周波数４０ＭＨｚの条件下、誘電正接ｔａｎδを誘電率ε’で除してなる誘電特性（ｔａｎδ／ε’）が、０．００５以上であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項７】
２３℃及び８０℃における、周波数１０Ｈｚの条件下に測定した貯蔵弾性率Ｅ’を１×１０6〜１×１０10Ｐａの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の誘電加熱接着フィルム。
【請求項８】
誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、２〜２５μｍの範囲内の値である誘電フィラーとしての酸化亜鉛と、を含有しており、誘電加熱接着フィルムの厚さを１００〜１０００μｍの範囲内の値とし、かつ、誘電加熱接着条件としての、高周波の周波数が１〜１００ＭＨｚの範囲内の値である誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法であり、
（１）同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体の間に、前記誘電加熱接着フィルムを挟持する工程と、
（２）前記複数の被着体の間に挟持した、前記誘電加熱接着フィルムに対して、誘電加熱装置を用いて、高周波出力０．１〜２０ｋＷ、及び高周波印加時間１秒以上４０秒未満の条件で、誘電加熱処理を行う工程と、
を含むことを特徴とする誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本願発明によれば、周波数が１〜１００ＭＨｚの範囲内の値の高周波による誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、
（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定されてなる平均粒子径が、２〜２５μｍの範囲内の値である誘電フィラーとしての酸化亜鉛と、を含有しており、誘電加熱接着フィルムの厚さが１００〜１０００μｍの範囲内の値であることを特徴とする誘電加熱接着フィルムが提供され、上述した問題点を解決することができる。
すなわち、このような誘電加熱接着フィルムであれば、例えば、４０秒未満の誘電加熱処理によっても、かつ、被着体の種類によらず、良好な接合性を得ることができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
また、本願発明の誘電加熱接着フィルムを構成するにあたり、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｂ）成分の配合量を３０〜６００重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
すなわち、かかる（Ｂ）成分の配合量であれば、比較的短時間の誘電加熱処理によっても、かつ、被着体の種類によらず、良好な接合性を得ることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
また、本願発明の誘電加熱接着フィルムを構成するにあたり、光透過率を５％以上とすることが好ましい。
すなわち、光透過率をかかる範囲に調整することにより、誘電加熱接着フィルムが過度に厚くなった場合であっても、目視により所定場所への位置合わせが可能となるためである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
また、本発明の別の態様は、誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、２〜２５μｍの範囲内の値である誘電フィラーとしての酸化亜鉛と、を含有しており、誘電加熱接着フィルムの厚さを１００〜１０００μｍの範囲内の値とし、
かつ、誘電加熱接着条件としての、高周波の周波数が１〜１００ＭＨｚの範囲内の値である誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法であり、
（１）同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体の間に、誘電加熱接着フィルムを挟持する工程と、
（２）複数の被着体の間に挟持した、誘電加熱接着フィルムに対して、誘電加熱装置を用いて、高周波出力０．１〜２０ｋＷ、及び高周波印加時間１秒以上４０秒未満の条件で、誘電加熱処理を行う工程と、を含むことを特徴とする誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法である。
すなわち、このような誘電加熱接着フィルムであれば、例えば、４０秒未満の短時間の誘電加熱処理によっても、かつ、被着体の種類によらず、良好な接合性を得ることができる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
[第１の実施形態]
第１の実施形態における誘電加熱接着フィルムは、周波数が１〜１００ＭＨｚの範囲内の値の高周波による誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる被着体同士を接合するための誘電加熱接着フィルムであって、
（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、
（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定されてなる平均粒子径（Ｄ５０）が、２〜２５μｍの範囲内の値である誘電フィラーとしての酸化亜鉛と、を含有しており、誘電加熱接着フィルムの厚さが１００〜１０００μｍの範囲内の値であることを特徴とする誘電加熱接着フィルムである。
以下、第１の実施形態における誘電加熱接着フィルムの配合成分や形態等につき、具体的に説明する。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
[第２の実施形態]
第２の実施形態は、誘電加熱処理によって、同一材料若しくは異なる材料からなる被着体同士を接合するための誘電加熱接着フィルムを用いた接合方法である。
そして、誘電加熱接着フィルムが、（Ａ）ポリオレフィン系樹脂と、（Ｂ）ＪＩＳ  Ｚ  ８８１９−２（２００１）に準拠し、測定される平均粒子径が、２〜２５μｍの範囲内の値である誘電フィラーとしての酸化亜鉛と、を含有しており、誘電加熱接着フィルムの厚さを１００〜１０００μｍの範囲内の値とし、誘電加熱接着条件としての、高周波の周波数が１〜１００ＭＨｚの範囲内の値であって、かつ、下記工程（１）及び（２）を含んでいる。
（１）同一材料若しくは異なる材料からなる複数の被着体の間に、誘電加熱接着フィルムを挟持する工程
（２）複数の被着体の間に挟持した、誘電加熱接着フィルムに対して、誘電加熱装置を用いて、高周波出力０．１〜２０ｋＷ、及び高周波印加時間１秒以上４０秒未満の条件で、誘電加熱処理を行う工程
以下、第２の実施形態における誘電加熱接着フィルムの接合方法につき、第１の実施形態と異なる点を中心に説明する。
【国際調査報告】
2018079354.tif 000010
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