【事件の表示】
　特許第５８８２４２８号発明「合わせガラス用中間膜、及び、合わせガラス」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第５８８２４２８号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜１５〕について訂正することを認める。
　特許第５８８２４２８号の請求項１〜３、７、１２〜１５に係る特許を維持する。
　特許第５８８２４２８号の請求項４〜６、８〜１１に対する特許異議申立ては却下する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第５８８２４２８号の請求項１〜１５に係る特許についての出願は、２００９年９月３０日（優先権主張２００８年９月３０日、日本国、２００８年１２月１９日、日本国、２００９年７月１０日、日本国）を国際出願日とする特願２００９−５４３２６５号の一部を平成２６年９月１０日に新たな特許出願としたものであって、平成２８年２月１２日にその特許権の設定登録がされ、その後、その特許について、特許異議申立人株式会社クラレにより特許異議の申立てがなされ、平成２８年１１月１４日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成２９年１月１２日に意見書の提出及び訂正の請求がなされ、この訂正の請求に対して特許異議申立人から平成２９年３月３日に意見書（以下、「異議申立人意見書」という。）の提出がなされ、平成２９年３月１４日付け取消理由が通知され、その指定期間内である平成２９年５月１２日に意見書の提出及び訂正の請求がなされたものである。
第２　訂正の適否についての判断
１　訂正の内容
　平成２９年５月１２日付けの訂正の請求（以下、「本件訂正請求」という。）による訂正の内容は以下のとおりである。なお、本件訂正請求により、平成２９年１月１２日付けの訂正の請求は取り下げられたものとみなす。
（１）特許請求の範囲の請求項１に記載された
「周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である遮音層を有し、前記遮音層は可塑剤を含有する合わせガラス用中間膜であって、
前記遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を１６０重量部以下含有することを特徴とする」を
「周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である遮音層を有し、前記遮音層は可塑剤を含有する合わせガラス用中間膜であって、
前記遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を
７１重量部以上、
し、
前記アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、アセチル基量が５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下である
ことを特徴とする」
に訂正する（以下、「訂正事項１」という）。
（２）特許請求の範囲の請求項４〜６を削除する（以下、「訂正事項２」という）。
（３）特許請求の範囲の請求項７に記載された「請求項１、２、３、４、５又は６」を「
請求項１、２又は３
（４）特許請求の範囲の請求項８〜１１を削除する（以下、「訂正事項４」という）。
（５）特許請求の範囲の請求項１２に記載された「請求項１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０又は１１」を「
請求項１、２、３又は７
（６）特許請求の範囲の請求項１３に記載された「請求項１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１又は１２」を「
請求項１、２、３、７又は１２
（７）特許請求の範囲の請求項１５に記載された「請求項１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１、１２、１３又は１４」を「
請求項１、２、３、７、１２、１３又は１４
（８）願書に添付された明細書（以下、「本件特許明細書」という。）の段落【００５４】、【００５７】〜【００６２】、【００７２】、【００７５】、及び【表１】〜【表７】における「実施例１〜９、１２〜５１」を、それぞれ「
参考例１〜９、１２〜５１
（９）本件特許明細書の段落【００６３】及び【００６４】における「実施例及び比較例」を「
実施例、比較例、及び参考例
２　訂正要件の判断
（１）訂正事項１について
　訂正事項１は、訂正前の請求項１に記載された「遮音層」における「アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部」に対する「可塑剤」の含有量を「１６０重量部以下」から「７１重量部以上、１６０重量部以下」に減縮するものであり、また、「アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂」の「アセチル基量」を「５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下」に限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
　訂正事項１に関連する記載として、本件特許明細書には、「第１の態様の遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう。）１００重量部に対して可塑剤を７１重量部以上含有する。本発明者らは、大量の可塑剤とポリビニルアセタール樹脂とを含有する遮音層はガラス転移温度が充分に低く、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１を−３０℃〜０℃の範囲内に調整できることを見出した。」（段落【００１２】）と記載され、また、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が「５．１ｍｏｌ％」である実施例１０、及び、「８．９ｍｏｌ％」である実施例１１が記載されているから、訂正事項１は、本件特許明細書に記載された事項の範囲内においてなされたものであり、新規事項の追加に該当しない。
　そして、訂正事項１は、訂正前の請求項１を減縮するものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（２）訂正事項２及び４について
　訂正事項２及び４は、訂正前の請求項４〜６、８〜１１を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
　そして、訂正事項２及び４は、本件特許明細書に記載した事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
（３）訂正事項３、５、６及び７
　訂正事項３、５、６及び７は、訂正事項２及び４に係る訂正に伴い、請求項７、１２、１３及び１５における引用請求項の一部を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
　そして、訂正事項３、５、６及び７は、本件特許明細書に記載した事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
（４）訂正事項８及び９
　訂正事項８及び９は、訂正事項１及び４に係る訂正に伴い、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載を整合させるための訂正であるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものである。
　そして、訂正事項８及び９は、本件特許明細書に記載した事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものではない。
（５）一群の請求項について
　訂正前の請求項１５が、訂正前の請求項１〜１４を引用するものであるから、訂正事項１〜７の特許請求の範囲の訂正は、一群の請求項１〜１５について請求されたものである。また、訂正事項８及び９の明細書の訂正は、この一群の請求項の全てについて請求されたものである。
３　むすび
　以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項、及び、同条第９項において準用する同法第１２６条第４項〜第６項までの規定に適合するので、訂正後の請求項〔１〜１５〕について訂正を認める。
第３　特許異議の申立てについて
１　本件発明
（１）本件訂正請求により訂正された請求項１〜３、７、１２〜１５に係る発明（以下、「本件発明１〜３、７、１２〜１５」という。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１〜１５に記載された事項により特定される次のとおりである。
【請求項１】
周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である遮音層を有し、前記遮音層は可塑剤を含有する合わせガラス用中間膜であって、
前記遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を７１重量部以上、１６０重量部以下含有し、
前記アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、アセチル基量が５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下である
ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、平均重合度が２６００以上であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、水酸基量が２１．５ｍｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
（削除）
【請求項５】
（削除）
【請求項６】
（削除）
【請求項７】
アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることを特徴とする請求項１、２又は３記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
（削除）
【請求項９】
（削除）
【請求項１０】
（削除）
【請求項１１】
（削除）
【請求項１２】
遮音層が２枚の保護層の間に挟みこまれており、前記保護層はポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することを特徴とする請求項請求項１、２、３又は７記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
遮音層が２枚の保護層の間に挟み込まれており、前記保護層の周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ２がＴ１より高いことを特徴とする請求項１、２、３、７又は１２記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
保護層の周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ２が０℃〜４０℃の範囲内であることを特徴とする請求項１２又は１３記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
請求項１、２、３、７、１２、１３又は１４記載の合わせガラス用中間膜が、２枚の透明板の間に挟み込まれていることを特徴とする合わせガラス。
２　取消理由の概要
　訂正前の請求項１〜１５に係る特許に対して平成２８年１１月１４日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。
（１）取消理由１
　請求項１、３、７、１２〜１５に係る発明は、甲第４号証（実験結果報告書）及び参考資料１（特開平６−１１５９８０号公報）の記載を参酌すると、甲第１号証（特表２００８−５３２８１７号公報）に記載された発明といえるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。また、請求項２、３、５〜７、１２〜１５に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができない。
（２）取消理由２
　請求項８〜１５に係る発明は、参考資料２（特開２０００−２７２９３７号公報）の記載を参酌すると、甲第２号証（特開２００７−３３１９５９号公報）に記載された発明といえるから、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができない。
（３）取消理由３
　本件特許明細書の発明の詳細な説明には、可塑剤量が特定量よりも低い場合に、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１を−３０℃〜０℃の範囲に調製する手段を記載しておらず、請求項１〜１５に係る発明を当業者が実施することができる程度に明確かつ十分に記載されているといえないから、請求項１〜１５に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものである。
（４）取消理由４
　請求項１〜１５に係る発明は、「０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供する」（段落【０００７】）との課題を解決できると当業者が認識できる範囲のものでないから、請求項１〜１５に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしてない特許出願に対してなされたものである。
　なお、平成２９年３月１４日付けで特許権者に通知した取消理由は、平成２９年１月１２日付けの訂正の請求に付随して生じた記載不備に対してなされたものであり、その要旨は、当該訂正請求によって訂正された発明の詳細な説明の実施例と比較例の対比において、当該訂正請求によって訂正された請求項１〜３、７、１２〜１５に係る発明は、課題を解決できると当業者が認識できる範囲のものでないから、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしてないというものである。
３　甲号証及び参考資料について
（１）甲第１号証（特表２００８−５３２８１７号公報）
　甲第１号証には、以下の事項が記載されている。なお、下線は当審が付した。
　ア　「【請求項１】
　可塑化された熱可塑性ポリマーを含む第１ポリマーシート；および
　可塑化された熱可塑性ポリマーを含む第２ポリマーシートを含み、前記第２ポリマーシートの前記可塑化された熱可塑性ポリマーにおける可塑剤の量は、前記第１ポリマーシートの前記可塑化された熱可塑性ポリマーにおける可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１０部多く、前記第１ポリマーシートおよび前記第２ポリマーシートは、それぞれ５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する、ポリマー中間層。」
　イ　「【０００５】
　発明の要旨
　本発明は、パネルを貫通して透過される音の量を低減するために、多層ガラスパネルタイプの用途において使用することのできる、多層中間層を提供する。この効果は、一緒に単一の多層中間層にされている、２つ以上のポリマーシートにおいて可塑剤濃度の差異を維持することによって達成される。」
　ウ　「【０００６】
　詳細な説明
　本発明によれば、
多層中間層（この中間層は、異なる可塑剤濃度を有する２つのポリマーシートを有する。）を、パネル中に組み込むことによって、驚くべきことに、多層ガラスパネルに優れた音響抑制特性が付与できることがわかった。
　エ　「【０００９】
　
本明細書において使用される「可塑剤含有量」は、重量当たりの重量を基準として、樹脂１００部当たり（ｐｈｒ）の部として測定できる。
　オ　「【００１２】
　本発明の様々な実施形態において、ポリマーシートの熱可塑性ポリマー成分の残留ヒドロキシル含有量は異なっており、安定した可塑剤の差を有するシートを製造することができる。・・・
本明細書において使用される残留ヒドロキシル含有量は、ＡＳＴＭ１３９６に従って重量パーセントに基づいて測定される。
　カ　「【００１４】
　可塑剤の所与の種類に関して、ポリ（ビニルブチラール）におけるこの可塑剤の相溶性は、ヒドロキシル含有量によって主に求められる。通常、ポリ（ビニルブチラール）の残留ヒドロキシル含有量が多い程、可塑剤の相溶性または収容力がより低減される。同様に、より少ない残留ヒドロキシル含有量を有するポリ（ビニルブチラール）は、可塑剤の相溶性または収容力を増大させることになる。これらの特性を用いて、それぞれのポリ（ビニルブチラール）ポリマーのヒドロキシル含有量を選択し、適切な可塑剤の充填ができるように、およびポリマーシート間の可塑剤含有量の差を安定的に維持するように、ポリマーシートのそれぞれを配合することができる。」
　キ　「【００２３】
　本発明の様々な実施形態において、
本発明の多層中間層は
合せガラスパネルを通る音響透過を、少なくとも２デシベル（ｄＢ）低減させる。
　ク　「【００２６】
　本発明の、およびこれらの出願において使用されている方法とは明らかに異なる、様々な実施形態において、本発明の２つの隣接ポリマーシートは、前述のように異なる可塑剤含有量を有し、それぞれが５ｍｏｌ％未満、４ｍｏｌ％未満、３ｍｏｌ％未満、２ｍｏｌ％未満、または１ｍｏｌ％未満の、残留アセテート含有量をさらに有する。これらの残留アセテート濃度は、どの組み合わせにおいても、上で与えられた残留ヒドロキシル含有量と結合されて、可塑剤含有量および残留ヒドロキシル含有量において記述された差を有しながら、殆ど、ないし全く残留アセテート含有量を有しない、本発明の２つのポリマーシートを形成することができる。・・・」
　ケ　「【００５０】
　適切な任意の可塑剤を本発明のポリマー樹脂に添加して、ポリマーシートを形成するようにすることができる。・・・好ましい実施形態において、
可塑剤は、トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート）である。
　コ　「【００６６】
　実施例
　
３ＧＥＨ（トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート））の様々な量を配合した、記録された残留ヒドロキシル含有量を有するポリ（ビニルブチラール）シートおよびこれらのシートの厚さを表１に列挙する。
すべてのシートにおいて、残留アセテート含有量は無視することができ、１ｍｏｌ％未満である。
【００６７】
【表１】
　従来の中間層および
本発明の中間層の実施例を表２に示す。
【００６８】
【表２】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　甲第１号証には、上記コの実施例の中間層番号８に注目すると、ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−３）とポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）とポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−３）からなる多層シートを有する中間層が記載され、上記エ、オ及びケを参酌すると、前記ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）は、残留ヒドロキシル含有量が１１．８重量％、残留アセテート含有量が１ｍｏｌ％未満であり、樹脂１００重量部あたり、可塑剤３ＧＥＨ（トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート））を７２．９重量部配合したポリ（ビニルブチラール）シートであること、及び、前記ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−３）は、残留ヒドロキシル含有量が１８．５重量％、残留アセテート含有量が１ｍｏｌ％未満であり、樹脂１００重量部あたり、可塑剤３ＧＥＨを３５重量部配合したポリ（ビニルブチラール）シートであることが記載されている。また、上記ウ及びキによれば、甲第１号証には、前記多層シートを有する中間層が、遮音性の合わせガラス用中間層であることが記載されている。
　これら記載を整理すると、甲第１号証には、
「遮音性の合わせガラス用中間層であって、ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−３）とポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）とポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−３）からなる多層シートを有し、ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）は、残留ヒドロキシル含有量が１１．８重量％、残留アセテート含有量が１ｍｏｌ％未満であり、樹脂１００重量部あたり、可塑剤３ＧＥＨ（トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート））を７２．９重量部配合したポリ（ビニルブチラール）シートであり、ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−３）は、残留ヒドロキシル含有量が１８．５重量％、残留アセテート含有量が１ｍｏｌ％未満であり、樹脂１００重量部あたり、可塑剤３ＧＥＨを３５重量部配合したポリ（ビニルブチラール）シートである、合わせガラス用中間層」の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。
（２）甲第２号証（特開２００７−３３１９５９号公報）
　甲第２号証には、以下の事項が記載されている。
　ア　「【請求項１】
遮音層と、前記遮音層を狭持する２層の保護層とからなる合わせガラス用中間膜であって、
前記遮音層は、ポリビニルアルコールを炭素数が４又は５のアルデヒドによりアセタール化して得られる、アセチル化度が４〜７モル％のポリビニルアセタール１００重量部に対して、可塑剤を４５〜７５重量部含有し、
前記保護層は、ブチラール化度が６０〜７５モル％、アセチル化度が３モル％以下のポリビニルブチラール１００重量部に対して、可塑剤を２０〜４５重量部含有する
ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。」
　イ　「【００１５】
上記遮音層を形成するポリビニルアセタールのアセチル化度の下限は４モル％、上限は７モル％である。４モル％未満であると、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることが困難となり、ブリードアウトの原因となったりすることがある。また、７モル％を超えると、遮音層の疎水性が低くなり、白化の原因となる。好ましい下限は５モル％である。」
　ウ　「【００４５】
（実施例３）
遮音層の作製においてアセチル化度７モル％のポリビニルブチラールを用い、可塑剤配合量を６０重量部とし、遮音層の厚みを０．１２ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
【００４６】
（実施例４）
遮音層の作製においてアセチル化度５モル％のポリビニルブチラールを用い、可塑剤配合量を６０重量部とし、遮音層の厚みを０．１２ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。」
（３）甲第３号証（特開平６−９２６号公報）
　甲第３号証には、以下の事項が記載されている。
　ア　「【請求項１】　アセタール基の炭素数が４〜６であり、かつ、アセチル基が結合しているエチレン基量の平均値の、主鎖の全エチレン基量に対するモル分率が８〜３０モル％であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と可塑剤とからなる少なくとも１つの層（Ａ）と、
アセタール基の炭素数が３〜４であり、かつ、アセチル基が結合しているエチレン基量の平均値の、主鎖の全エチレン基量に対するモル分率が４モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）と可塑剤とからなる少なくとも１つの層（Ｂ）とが積層されてなる、合わせガラス用中間膜。」
　イ　「【００３９】ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）において、残存アセチル基量の平均値は８〜３０モル％に限定される。その理由は、この量が８モル％以下であると遮音性能が十分に発揮されず、３０モル％以上ではアルデヒドの反応率が著しく低下するからである。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）においてアセチル基量の平均値のより好ましい値は１０〜２４モル％である。」
（４）甲第４号証（実験結果報告書）
　甲第４号証には、甲１発明のポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）に相当する実験シートを作製し、本件特許明細書の段落【０００９】に記載された方法に準じて測定した、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が、−７．１℃であるとの実験結果が示されている。
（５）参考資料１（特開平６−１１５９８０号公報）
　参考資料１には、以下の事項が記載されている。
　ア　「【００２１】ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することにより得られ、通常、主鎖のエチレン基にアセタール基とアセチル基と水酸基を有する。」
４　取消理由に対する当審の判断
（１）取消理由１（特許法第２９条第１項第３号及び第２項）について
ア　本件発明１について
　本件発明１と甲１発明を対比すると、甲１発明の「ポリ（ビニルブチラール）」は、本件発明１の「アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂」に相当する。また、甲１発明の「合わせガラス用中間層」は「遮音性」であり、「ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）」も遮音性を有しているといえるから、甲１発明の「ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）」は、本件発明１の「遮音層」に相当する。さらに、甲１発明の「樹脂１００重量部あたり、可塑剤３ＧＥＨ（トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート））を７２．９重量部配合」することは、本件発明１の「ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を７１重量部以上、１６０重量部以下含有」することに相当する。また、甲１発明の「残留アセテート含有量」は、本件発明１の「アセチル基量」に相当する。
　したがって、本件発明１と甲１発明とは、「遮音層を有し、前記遮音層は可塑剤を含有する合わせガラス用中間膜であって、前記遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を７１重量部以上、１６０重量部以下含有する合わせガラス用中間膜」で一致し、以下の点で相違している。
　（相違点１）遮音層の動的粘弾性に関して、本件発明１は「周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である」ことが特定されているのに対して、甲１発明はその点について特定されていない点。
　（相違点２）ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量に関して、本件発明１は「５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下」であるのに対して、甲１発明は「１ｍｏｌ％未満」である点。
　そして、上記相違点のうち、少なくとも相違点２は、ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が異なっており、実質的な相違点である。
　よって、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえず、特許法第２９条第１項第３号に記載する発明に該当しない。
　次に、本件発明１が甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるかを検討する。
　上記相違点２について検討すると、甲第１号証には、上記３（１）ア、イ、ウ、オ、カ及びクによれば、多層ガラスパネルに優れた音響抑制特性を付与するために、異なる可塑剤濃度を有する複数のポリマーシートを積層した多層中間膜を用いること、そして、前記多層中間膜の複数のポリマーシートにおいて異なる可塑剤濃度を安定的に含有させるため、それぞれのポリマーシートの熱可塑性ポリマー成分の残留ヒドロキシル含有量を制御し、この残留ヒドロキシル含有量に対応して、残留アセテート含有量を５ｍｏｌ％未満とすることが記載されている。すなわち、甲第１号証に記載された多層中間膜において、ポリマーシートの熱可塑性ポリマー成分の残留アセテート含有量を５ｍｏｌ％未満とすることは、甲第１号証の技術思想を実現するために欠くことのできない事項といえる。
　そうしてみると、甲１発明において、「ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）」のアセチル基量が「１ｍｏｌ％未満」であることを、「５ｍｏｌ％未満」との数値範囲を超えて、「５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下」とすることには阻害要因がある。
　したがって、本件発明１は甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでないから、特許法第２９条第２項の規定を違反しているといえない。
イ　本件発明２、３、７、１２〜１５について
　本件発明２、３、７、１２〜１５は、本件発明１を減縮するものであるから、上記アでの検討と同様に、甲第１号証に記載された発明であるとはいえず、特許法第２９条第１項第３号に記載する発明に該当しない。また、甲第１号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでないから、特許法第２９条第２項の規定を違反しているといえない。
ウ　特許異議申立人の意見について
　特許異議申立人は、合わせガラス用中間膜において、遮音性を発揮させ、ブリードアウトや白化を防ぐために、遮音層を形成するポリビニルアセタールのアセチル化度を４〜７ｍｏｌ％とするとの甲第２号証の記載事項（上記３（２）ア、イ及びウ参照）、及び、遮音性を発揮させるために、ポリビニルアセタール樹脂の残存アセチル基量の平均値は８〜３０モル％とするとの甲第３号証の記載事項（上記３（３）ア及びイ参照）に基づき、甲１発明の「ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）」として、アセチル基量が４〜７ｍｏｌ％または８〜３０モル％であるポリビニルアセタール樹脂を選択することは当業者が容易になし得たことであり、アセチル基量が５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下程度であるポリビニルアセタール樹脂を選択することは、当業者が適宜採用する設計変更にすぎないから、本件発明１は、甲第１号証〜甲第３号証に記載された発明から当業者が容易になし得たものであることを主張している（異議申立人意見書の第２頁第５行〜第３頁第１９行）。
　しかしながら、上記アで検討したとおり、甲第１号証に記載された多層中間膜において、ポリマーシートの熱可塑性ポリマー成分のアセチル基量を５ｍｏｌ％未満とすることは、甲第１号証の技術思想を実現するために欠くことのできない事項であるから、甲１発明において、「ポリ（ビニルブチラール）シート（ＰＶＢ−１０）」として、この範囲を超えたアセチル基量のポリビニルアセタール樹脂を選択することは、当業者が適宜採用する設計変更とはいえない。
　よって、特許異議申立人の上記主張は採用できない。
（２）取消理由２（特許法第２９条第１項第３号）について
　取消理由２の対象となった請求項は、訂正によって削除されたため、取消理由２に理由はない。
（３）取消理由３（特許法第３６条第４項第１号）について
　本件発明１は、「周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である遮音層を有し」、「前記遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を７１重量部以上、１６０重量部以下含有し、前記アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、アセチル基量が５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下である」との特定事項を含む「ガラス用中間膜」の発明である。
　これに対して、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、その実施例として、アセタール基の炭素数が４、アセチル基量が５．１ｍｏｌ％のポリビニルブチラール樹脂１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）８０重量部を添加した樹脂組成物であって、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−５．７℃である樹脂組成物からなる遮音層を備えた合わせガラス用中間膜（実施例１０）、及び、アセタール基の炭素数が４、アセチル基量が８．９ｍｏｌ％ポリビニルブチラール樹脂１００重量部に対して、可塑剤として３ＧＯを８０重量部添加した樹脂組成物であって、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−６．５℃である樹脂組成物からなる遮音層を備えた合わせガラス用中間膜（実施例１１）が記載されている。
　そして、発明の詳細な説明の段落【００１２】及び【００２５】には、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤の含有量が７１重量部未満であると、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃を範囲内にすることができないことが記載され、さらに、参考例１〜９、１２〜３２には、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を７１〜１６０重量部添加した樹脂組成物は、その周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内であることも記載されている。
　そして、これら記載事項を踏まえれば、実施例１０及び１１に記載されたポリビニルブチラール樹脂を用いて、可塑剤の含有量が７１〜１６０重量とした場合にも、樹脂組成物の周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１を−３０℃〜０℃の範囲内に調製することは、当業者であれば過度な試行錯誤を必要とせず実施できるものといえるから、発明の詳細な説明は、当業者が本件発明１を実施できる程度に明確かつ十分に記載されている。
　本件発明１を引用する本件発明２、３、７、１２〜１５に対しても同様である。
　したがって、本件特許明細書の発明の詳細な説明は、本件発明１〜３、７、１２〜１５を当業者が実施できる程度に記載されているから、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしている。
（４）取消理由４（特許法第３６条第６項第１号）について
　本件特許明細書の発明の詳細な説明の段落【０００７】の記載からみて、発明の解決しようとする課題は、「０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供すること」といえる。
　そして、本件発明１が、発明の詳細な説明に記載された発明であるというためには、本件発明１が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により、当業者が上記課題を解決できると認識できる範囲のものであること、すなわち、本件発明１によって、０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供のできることを、発明の詳細な説明の記載により当業者が認識できる範囲のものであることを要する。
　そこで検討するに、発明の詳細な説明の実施例１０及び１１には、上記（３）で検討したとおりの合わせガラス用中間膜が記載されていると共に、当該中間膜を用いた合わせガラスの０℃における共振周波数の１次モード（１００Ｈｚ近傍）の損失係数が０．２であり、比較例１のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が６０重量部であり、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が２．８℃である樹脂組成物を用いた場合の損失係数（０．０８）より向上していることも記載されている。
　また、発明の詳細な説明の段落【００１２】及び【００２５】には、遮音層における、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が７１重量部未満であると、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃を範囲内にすることができず、遮音層の０℃以下の環境下において固体音の遮音性が低下することが記載されていると共に、参考例１〜９、１２〜３２には、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量が７１〜１６０重量であり、その周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である樹脂組成物を用いた場合の前記損失係数が０．１９以上であり、前記比較例１の損失係数より向上していることも記載されているから、実施例１０及び１１に記載されたポリビニルブチラール樹脂を用いて、可塑剤の含有量が７１〜１６０重量とすると共に、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１を−３０℃〜０℃の範囲内とした樹脂組成物を用いた場合にも、０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができることを認識できる。
　そうしてみると、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載された発明といえるし、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものといえる。
　本件発明１を引用する本件発明２、３、７、１２〜１５に対しても同様である。
　したがって、本件発明１〜３、７、１２〜１５は、発明の詳細な説明に記載された発明であるといえるから、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしている。
　
５　平成２９年１月１２日付けの訂正の請求に付随して生じた記載不備について
　特許異議申立人は、当該訂正請求で訂正された発明の詳細な説明において、実施例１０の損失係数が、比較例１２（訂正前の実施例９）の損失係数より小さいことから、ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量が「５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下」を有するように訂正された請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明の記載により、「０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供する」（段落【０００９】）との課題を解決できると当業者が認識できる範囲のものでないこと、及び、発明の詳細な説明には、上記課題を解決できることが具体的に記載されていないため、上記請求項１に係る発明を当業者が実施することができる程度に明確かつ十分に記載されていないことを主張している（異議申立人意見書の第６頁第１９行〜第８頁第７行）。
　これに対して、上記２に記載したとおり、平成２９年３月１４日付けで取消理由を通知し、上記第２で検討したとおり、本件訂正請求によって、訂正前の発明の詳細な説明の「実施例１〜９、１２〜３２」は、それぞれ「参考例１〜９、１２〜３２」に訂正された。
　そして、訂正後の発明の詳細な説明に記載されている実施例と比較例を対比すると、実施例１０及び１１の損失係数（０．２０）は、比較例１の損失係数（０．０８）より向上しており、０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜が得られていると認められる。さらに、上記４（３）及び（４）で検討したとおり、発明の詳細な説明の段落【００１２】及び【００２５】の記載や参考例１〜９、１２〜３２の記載を参酌すれば、本件発明１は、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものといえるし、発明の詳細な説明は、当業者が本件発明１を実施できる程度に明確かつ十分に記載されている。
　よって、平成２９年１月１２日付けの訂正の請求に付随して生じた記載不備は、本件訂正請求によって解消した。
６　むすび
　以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、本件請求項１〜３、７、１２〜１５に係る特許を取り消すことはできない。
　そして、他に本件請求項１〜３、７、１２〜１５に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　また、請求項４〜６、８〜１１に係る発明は、訂正により削除されたため、本件特許の請求項４〜６、８〜１１に対して、特許異議申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成２９年６月７日（２０１７．６．７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
合わせガラス用中間膜、及び、合わせガラス
　【技術分野】
　【０００１】
本発明は、０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜に関する。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスに関する。
　【背景技術】
　【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少ないため、安全性が高い。そのため、自動車等の車両、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス板間に、例えば、ポリビニルブチラール樹脂等のポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する合わせガラス用中間膜を介在させ、積層し、一体化させた合わせガラス等が挙げられる。
　【０００３】
近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚さを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚さを薄くすると、遮音性が低下するという問題があった。このような合わせガラスを自動車等のフロントガラスとして用いた場合、風切り音やワイパーの駆動音等の５０００Ｈｚ程度の音域の遮音性が充分に得られない。
　【０００４】
このような問題に対して、例えば、特許文献１には、複数枚のガラス板と、該複数枚のガラス板間に介在された中間膜とを備えた合わせガラスであって、中間膜は、アセタール化度が６０〜８５ｍｏｌ％のポリビニルアセタール樹脂と、アルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩と、可塑剤とを含み、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量が３０質量部を超え、アルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩の含有量が０．００１〜１．０質量部である遮音層を有する合わせガラスが開示されている。
　【０００５】
特許文献１に開示されている合わせガラスは遮音性に優れるとされている。車の騒音や警笛の音等の空気音と、車のエンジンの振動による音等の固体音とがあるが、特許文献１に記載の合わせガラスは、０℃以下の環境下において固体音の遮音性が劣るという問題があった。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００６】
　【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００７】
本発明は、０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することを目的とする。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【０００８】
本発明は、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である遮音層を有する合わせガラス用中間膜である。
以下に本発明を詳述する。
　【０００９】
本明細書においてｔａｎδとは、動的粘弾性測定によって得られる損失正接の値を意味する。本発明において、ｔａｎδは、以下の方法で測定することができる。
得られた合わせガラス用中間膜を用いて、試験シート（直径８ｍｍ）を作製する。この試験シートの動的粘弾性を、せん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件下において、昇温速度３℃／分で動的粘弾性の温度分散測定をすることにより、ｔａｎδを測定できる。上記ｔａｎδの最大値を示す温度とは、得られた損失正接の最大値を示す温度を意味する。上記ｔａｎδの最大値を示す温度は、例えば、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、測定することができる。
　【００１０】
本発明の合わせガラス用中間膜は、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である遮音層を有する。遮音層のｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃未満であると、合わせガラス用中間膜の強度が低下し、０℃を超えると、０℃以下の環境下において、固体音の遮音性が低下してしまう。遮音層のｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１のより好ましい下限は−２５℃、より好ましい上限は−５℃であり、更に好ましい下限は−２２℃、更に好ましい上限は−６℃であり、特に好ましい下限は−１８℃、特に好ましい上限は−１０℃である。
　【００１１】
ｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が上記範囲にある遮音層は、例えば、以下の２つの態様がある。
第１の態様は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を７１重量部以上含有する遮音層である。
第２の態様は、アセタール基の炭素数が５以上であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を５０重量部以上含有する遮音層である。
以下にこれらの態様について詳しく説明する。
　【００１２】
第１の態様の遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう。）１００重量部に対して可塑剤を７１重量部以上含有する。本発明者らは、大量の可塑剤とポリビニルアセタール樹脂とを含有する遮音層はガラス転移温度が充分に低く、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１を−３０℃〜０℃の範囲内に調整できることを見出した。第１の態様の遮音層は、ポリビニルアセタール樹脂に対して大量の可塑剤を含有しているため、０℃以下の環境下であっても、固体音の遮音性に優れる。
　【００１３】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａはポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造される。
　【００１４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａに含まれるアセタール基の炭素数は３又は４である。即ち、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するのに用いるアルデヒドは、炭素数が３又は４のアルデヒドである。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａに含まれるアセタール基の炭素数が３未満であると、ガラス転移温度が充分に低下せず、０℃以下の環境下において、固体音の遮音性が低下することがある。
　【００１５】
上記炭素数が３又は４のアルデヒドは、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒドが好適である。上記アルデヒドは、単独で使用されてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　【００１６】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル基量の好ましい下限は１５ｍｏｌ％である。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル基量が１５ｍｏｌ％未満であると、可塑剤とポリビニルアセタール樹脂Ａとの相溶性が低く、可塑剤がブリードアウトすることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル基量の上限は特にないが、実質的な上限は３０ｍｏｌ％である。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル基量が３０ｍｏｌ％を超えると、上記ポリビニルアルコールとアルデヒドとの反応性が著しく低下することからポリビニルアセタール樹脂の製造が困難になることがある。上記アセチル基量のより好ましい下限は１７ｍｏｌ％、より好ましい上限は２５ｍｏｌ％であり、更に好ましい下限は１７．５ｍｏｌ％、更に好ましい上限は２２ｍｏｌ％である。
　【００１７】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基量の好ましい上限は２１．５ｍｏｌ％である。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基量が２１．５ｍｏｌ％を超えると、可塑剤とポリビニルアセタール樹脂Ａとの相溶性が低く、可塑剤がブリードアウトすることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基量の下限は特にないが、実質的な下限は１０ｍｏｌ％である。上記水酸基量のより好ましい上限は２０ｍｏｌ％、更に好ましい上限は１８．５ｍｏｌ％である。
　【００１８】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの平均重合度の好ましい下限は５００、好ましい上限は５０００である。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの平均重合度が５００未満であると、合わせガラスの耐貫通性が低下することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの平均重合度が５０００を超えると、合わせガラス用中間膜の成形が困難になることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの平均重合度のより好ましい下限は８００、より好ましい上限は３５００であり、更に好ましい上限は３０００である。
また、得られる合わせガラスの板ズレを防止する効果を得るためには、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの平均重合度が２６００以上であることが好ましく、２７００以上であることがより好ましい。ここで板ズレとは、合わせガラスを立てかけた状態で高温環境下に保管したときに、ガラス板の重さにより一方のガラス板に対して他方のガラス板がずれてしまう現象を意味する。
　【００１９】
上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。
　【００２０】
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されず、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。
　【００２１】
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。
　【００２２】
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、例えば、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，２−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル等が挙げられる。
　【００２３】
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　【００２４】
上記可塑剤は、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ７）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。なかでも、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ７）、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）等のジエステル化合物がより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）が更に好ましい。
　【００２５】
第１の態様の遮音層における可塑剤の含有量は、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ１００重量部に対して下限が７１重量部である。第１の態様の遮音層における可塑剤の含有量が７１重量部未満であると、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃を範囲内にすることができず、０℃以下の環境下において固体音の遮音性が低下する。第１の態様の遮音層における可塑剤の含有量の好ましい下限は８０重量部、より好ましい下限は１００重量部である。
第１の態様の遮音層における可塑剤の含有量の上限は特にないが、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ１００重量部に対する好ましい上限は１６０重量部である。第１の態様の遮音層における可塑剤の含有量が１６０重量部を超えると、可塑剤がブリードアウトして合わせガラス用中間膜の透明性が低下したり、得られる合わせガラスを立てかけた状態で高温環境下に保管したときに板ズレが発生したりすることがある。第１の態様の遮音層における可塑剤の含有量のより好ましい上限は１５０重量部であり、更に好ましい上限は１４０重量部であり、特に好ましい上限は１２０重量部である。
　【００２６】
第２の態様の遮音層は、アセタール基の炭素数が５以上であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｂ」ともいう。）１００重量部に対して可塑剤を５０重量部以上含有する。本発明者らは、アセタール基の炭素数が特定の範囲にあるポリビニルアセタール樹脂Ｂは、ガラス転移温度が充分に低く、一定以上の可塑剤を配合することにより、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１を−３０℃〜０℃の範囲内に調整できることを見出した。第２の態様の遮音層は、アセタール基の炭素数が５以上であるポリビニルアセタール樹脂を含有しているため、０℃以下の環境下であっても、固体音の遮音性に優れる。
　【００２７】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂはポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造される。
上記ポリビニルアルコールは、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより製造される。
　【００２８】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂに含まれるアセタール基の炭素数は５以上である。即ち、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するのに用いるアルデヒドは、炭素数が５以上のアルデヒドである。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂに含まれるアセタール基の炭素数が５未満であると、ガラス転移温度が充分に低下せず、大量の可塑剤を用いなければ、０℃以下の環境下において、遮音性が低下することがある。上記アセタール基の炭素数は特にないが、実質的には１２が上限である。炭素数が１２を超えるアルデヒドを用いて工業的にポリビニルアセタール樹脂を合成することは困難であり、現時点においてアセタール基の炭素数が１２を超えるポリビニルアセタール樹脂の市販品もない。上記アセタール基の炭素数のより好ましい下限は６、より好ましい上限は１１である。
　【００２９】
上記炭素数が５以上のアルデヒドは、例えば、ｎ−バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘプチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド、シンナムアルデヒド、ｎ−ウンデシルアルデヒド、ｎ−ドデシルアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド等が好適である。上記アルデヒドは、単独で使用されてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　【００３０】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル基量の好ましい下限は５ｍｏｌ％である。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル基量が５ｍｏｌ％未満であると、可塑剤とポリビニルアセタール樹脂Ｂとの相溶性が低く、可塑剤がブリードアウトすることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル基量の上限は特にないが、実質的な上限は３０ｍｏｌ％である。上記アセチル基量のより好ましい下限は８ｍｏｌ％、更に好ましい下限は１０ｍｏｌ％、特に好ましい下限は１２ｍｏｌ％である。
　【００３１】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基量の好ましい上限は３９ｍｏｌ％である。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基量が３９ｍｏｌ％を超えると、可塑剤とポリビニルアセタール樹脂Ｂとの相溶性が低く、可塑剤がブリードアウトすることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基量の下限は特にないが、実質的な下限は１０ｍｏｌ％である。上記水酸基量のより好ましい上限は３５ｍｏｌ％である。
　【００３２】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの平均重合度の好ましい下限は２６００、好ましい上限は５０００である。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの平均重合度が２６００未満であると、合わせガラスの耐貫通性が低下したり、得られる合わせガラスを立てかけた状態で高温環境下に保管したときに板ズレが発生したりすることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの平均重合度が５０００を超えると、合わせガラス用中間膜の成形が困難になることがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの平均重合度のより好ましい下限は２７００、より好ましい上限は３２００である。
　【００３３】
上記可塑剤は特に限定されず、第１の態様の遮音層で用いる可塑剤と同様の可塑剤を用いることができる。
　【００３４】
第２の態様の遮音層における可塑剤の含有量は、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂ１００重量部に対する下限が５０重量部である。第２の態様の遮音層では、アセタール基の炭素数が５以上であるポリビニルアセタール樹脂Ｂを用いることにより、第１の態様の遮音層に比べて少量の可塑剤の配合であっても周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１を−３０℃〜０℃の範囲内に調整することができ、０℃以下の環境下での固体音の遮音性を実現することができる。第２の態様の遮音層における可塑剤の含有量の好ましい下限は６０重量部である。
第２の態様の遮音層における可塑剤の含有量の上限は特にないが、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂ１００重量部に対する好ましい上限は８０重量部である。第２の態様の遮音層における可塑剤の含有量が８０重量部を超えると、可塑剤がブリードアウトして合わせガラス用中間膜の透明性が低下したり、得られる合わせガラスを立てかけた状態で高温環境下に保管したときに板ズレが発生したりすることがある。第２の態様の遮音層における可塑剤の含有量のより好ましい上限は７５重量部である。
　【００３５】
上記遮音層の厚さの好ましい下限は２０μｍ、好ましい上限は１８００μｍである。上記遮音層の厚さが２０μｍ未満であると、充分な遮音性を発揮できないことがある。上記遮音層の厚さが１８００μｍを超えると、合わせガラス用中間膜全体の厚さが厚くなってしまい実用的ではないことがある。上記遮音層の厚さのより好ましい下限は５０μｍ、より好ましい上限は５００μｍである。
　【００３６】
本発明の合わせガラス用中間膜は、遮音層が２枚の保護層の間に挟み込まれており、保護層、遮音層、保護層の順で積層されていることが好ましい。上記保護層は、上記遮音層と組み合わせることにより、０℃以下の環境下のみならず、０℃を超える環境下における固体音の遮音性を付与する役割を有する。上記保護層は、第１の態様の遮音層を用いる場合においては、上記遮音層からの可塑剤のブリードアウトを防止する役割も有する。
　【００３７】
上記保護層は、周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ２が上記Ｔ１より高いことが好ましく、０℃〜４０℃の範囲内であることがより好ましい。上記保護層のｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ２が上記Ｔ１より高いことにより、０℃以下の環境下のみならず、０℃を越える環境下における固体音の遮音性が得られる。更に、上記Ｔ２を０℃〜４０℃の範囲内とすることにより、常温域における固体音の遮音性が得られる。なお、常温域とは、５℃〜３５℃の範囲内を意味する。上記Ｔ２のより好ましい下限は３℃、より好ましい上限は３９℃である。
　【００３８】
上記保護層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｃ」ともいう。）と可塑剤とを含有することが好ましい。
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃはポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造される。
上記ポリビニルアルコールは、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより製造される。
上記ポリビニルアルコールの鹸化度の好ましい下限は８０ｍｏｌ％、好ましい上限は９９．８ｍｏｌ％である。
　【００３９】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃに含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。即ち、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃを製造するのに用いるアルデヒドは特に限定されず、上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ、ポリビニルアセタール樹脂Ｂに用いるアルデヒドと同様のアルデヒドを用いることができる。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃに含まれるアセタール基の炭素数は３又は４であることが好ましい。上記アルデヒドは、単独で使用されてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
　【００４０】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃのアセチル基量は１０ｍｏｌ％以下であることが好ましい。アセチル基量が１０ｍｏｌ％を超えると、合わせガラス用中間膜の強度が充分に得られないことがある。
また、上記第１の態様の遮音層と組み合わせる場合には、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃのアセチル基量は３ｍｏｌ％以下であることが好ましい。アセチル基量が３ｍｏｌ％以下であるポリビニルアセタール樹脂は可塑剤との相溶性が低い。可塑剤との相溶性が低いポリビニルアセタール樹脂Ｃを含有する保護層を用いることにより、第１の態様の遮音層に含まれる大量の可塑剤がブリードアウトすることを防止することができる。
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃのアセチル基量のより好ましい上限は２．５ｍｏｌ％である。
　【００４１】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃのアセタール化度の好ましい下限は６０ｍｏｌ％、好ましい上限は７５ｍｏｌ％である。このようなポリビニルアセタール樹脂Ｃを含有する保護層を用いることにより、特に第１の態様の遮音層に含まれる大量の可塑剤がブリードアウトすることを防止することができる。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃのアセタール化度が６０ｍｏｌ％未満であると、保護層の耐湿性が低下することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃのアセタール化度が７５ｍｏｌ％を超えると、アセタール化反応が進みにくいので好ましくない。
　【００４２】
上記保護層に用いる可塑剤は、上述した可塑剤を用いることができる。上記保護層に用いる可塑剤は、上記遮音層に用いる可塑剤と、同一であってもよく、異なってもよい。
　【００４３】
上記保護層における可塑剤の含有量は、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｃ１００重量部に対して好ましい下限が２５重量部、好ましい上限が５０重量部である。上記保護層における可塑剤の含有量が２５重量部未満であると、合わせガラスの耐貫通性が著しく低下することがある。上記保護層における可塑剤の含有量が５０重量部を超えると、上記保護層から可塑剤がブリードアウトすることにより、合わせガラス用中間膜の透明性が低下することがある。上記保護層における可塑剤の含有量の好ましい下限は３０重量部、好ましい上限は４５重量部である。
　【００４４】
上記保護層の厚さの好ましい下限は１００μｍ、好ましい上限は１０００μｍである。上記保護層の厚さが１００μｍ未満であると、常温域における固体音の遮音性が低下したり、上記遮音層から可塑剤がブリードアウトしたりすることがある。上記保護層の厚さが１０００μｍを超えると、合わせガラス用中間膜全体の厚さが厚くなってしまい実用的ではないことがある。上記保護層の厚さのより好ましい下限は２００μｍ、より好ましい上限は５００μｍである。
　【００４５】
上記遮音層及び上記保護層は、必要に応じて分散助剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、接着力調整剤、耐湿剤、熱線反射剤、熱線吸収剤、蛍光増白剤、青色顔料等の添加剤を含有してもよい。
　【００４６】
本発明の合わせガラス用中間膜が、上記遮音層及び上記保護層とを有するものである場合、上記遮音層は、上記周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である領域１と、上記保護層を構成する樹脂組成物からなる領域２とが水平に配置されていなもよい。上記遮音層をこのような構造とすることにより、板ズレの発生を効果的に防止することができる。
上記領域１と領域２との配置は特に限定されず、例えば、上記領域１と領域２とがストライプ状に交互に配置されていてもよく、上記領域１が中央部に、該領域１を囲むように上記領域２が周辺部に配置されていてもよい。
　【００４７】
本発明の合わせガラス用中間膜は、必要に応じて更に他の層を有していてもよい。例えば、他の層として熱線吸収粒子を含有する層を有する場合には、本発明の合わせガラス用中間膜に遮熱性の機能を付与することができる。
　【００４８】
本発明の合わせガラス用中間膜の厚さの好ましい下限は３００μｍ、好ましい上限は２０００μｍである。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが３００μｍ未満であると、充分な固体音の遮音性や耐貫通性が得られないことがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さが２０００μｍを超えると、実用化されている合わせガラスの厚みを超えてしまうことがある。本発明の合わせガラス用中間膜の厚さのより好ましい下限は４００μｍ、より好ましい上限は１２００μｍである。
　【００４９】
本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されず、例えば、上記遮音層を形成するための樹脂組成物、及び、保護層を形成するための樹脂組成物をそれぞれ調製した後、共押出する方法や、それぞれを押出やプレス成形によりシート化した後に積層し、一体化させる方法等が挙げられる。
　【００５０】
本発明の合わせガラス用中間膜が、２枚の透明板の間に挟み込まれている合わせガラスもまた、本発明の１つである。なお、本発明の合わせガラスをペアガラスの一部として用いてもよい。
本発明の合わせガラスに用いられる透明板は特に限定されず、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができ、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ポリカーボネートやポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
　【００５１】
上記板ガラスとして、２種類以上の板ガラスを用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色された板ガラスとの間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟み込ませることにより得られた合わせガラスが挙げられる。また、上記無機ガラスと、上記有機プラスチックス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟み込ませることにより得られた合わせガラスが挙げられる。
本発明の合わせガラスは、自動車用ガラスとして使用する場合は、フロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラス、パノラマガラスとして用いることができる。
また、本発明の合わせガラスの製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。
　【発明の効果】
　【００５２】
本発明によれば、０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することができる。
　【発明を実施するための形態】
　【００５３】
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されない。
　【００５４】
（
参考例１
　（１）樹脂組成物Ａの調製
アセタール基の炭素数が４、アセチル基量が１３ｍｏｌ％、水酸基量が２２．５ｍｏｌ％、平均重合度が２３００のポリビニルブチラール樹脂１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）７１重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、遮音層用の樹脂組成物Ａを調製した。
なお、ｎ−ブチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルブチラール樹脂を用いた。
　【００５５】
　（２）樹脂組成物Ｃの調製
アセタール基の炭素数が４、アセチル基量が１ｍｏｌ％、ブチラール化度が６５ｍｏｌ％のポリビニルブチラール樹脂１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０．５重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、保護層用の樹脂組成物Ｃを調製した。
なお、ｎ−ブチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルブチラール樹脂を用いた。
　【００５６】
　（３）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂組成物Ａを２枚のテフロン（登録商標）シート間に０．１ｍｍのクリアランス板を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚さ０．１ｍｍの樹脂組成物シートＡを得た。
樹脂組成物Ｃを２枚のテフロン（登録商標）シート間に０．３５ｍｍのクリアランス板を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚さ０．３５ｍｍの樹脂組成物シートＣを得た。
得られた樹脂組成物シートＡ、ＣをＣ／Ａ／Ｃの順に積層した。該積層体を２枚のテフロン（登録商標）シート間に０．８ｍｍのクリアランス板を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚さ０．８ｍｍの合わせガラス用中間膜を得た。
　【００５７】
（
実施例１０、１１、参考例２〜９、１２〜２７
樹脂組成物Ａに含まれるポリビニルアセタール樹脂の種類及び可塑剤の配合量を表１〜４に示したようにした以外は
参考例１
なお、
参考例２０
参考例２
　【００５８】
（
参考例２８
樹脂組成物Ａ及び樹脂組成物Ｃの調製において、可塑剤として、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）を用いたこと以外は
参考例５
　【００５９】
（
参考例２９
樹脂組成物Ａ及び樹脂組成物Ｃの調製において、可塑剤として、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）を用いたこと以外は
参考例５
　【００６０】
（
参考例３０
樹脂組成物Ａ及び樹脂組成物Ｃの調製において、可塑剤として、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）を用いたこと以外は
参考例５
　【００６１】
（
参考例３１
樹脂組成物Ａ及び樹脂組成物Ｃの調製において、可塑剤として、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（４ＧＨ）を用いたこと以外は
参考例５
　【００６２】
（
参考例３２
樹脂組成物Ａ及び樹脂組成物Ｃの調製において、可塑剤として、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ７）を用いたこと以外は
参考例５
　【００６３】
（評価）
実施例、比較例、及び参考例
　【００６４】
　（１）周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１及びＴ２の測定
実施例、比較例、及び参考例
　【００６５】
　（２）Ｌｏｓｓ　ｆａｃｔｏｒ評価
得られた合わせガラス用中間膜を縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出し、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚さ２．０ｍｍ）で挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で、３０分保持し、真空プレスした。ガラスからはみ出た合わせガラス用中間膜を切り落とし、評価用サンプルを作製した。
得られた評価用サンプルについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて０℃の条件下で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の１次モード（１００Ｈｚ近傍）の損失係数を評価した。
　【００６６】
　（３）板ズレの評価
得られた合わせガラス用中間膜（１５×３０ｃｍ）を２枚の透明なフロートガラス（縦１５ｃｍ×横３０ｃｍ×厚さ２．０ｍｍ）で挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で、３０分保持し、真空プレスして評価用サンプルを得た。
得られた評価用サンプルの一方の面を垂直面に固定し、他方の面に両面テープを用いてフロートガラス（１５×３０ｃｍ×厚み１５ｍｍ）を接着した。合わせガラスの側面にズレ量を測定するための基準線を引き、８０℃の環境下にて３０日間放置した。３０日経過した後、評価用サンプルの２枚のガラスのズレ量を測定した。
　【００６７】
　（４）ブリードアウト評価
得られた合わせガラス用中間膜を縦１００ｍｍ×横１００ｍｍに切り出し、離型処理された厚さ１００μｍのＰＥＴフィルム（縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ）と、透明なフロートガラス（縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ）とを、ガラス／ＰＥＴフィルム／合わせガラス用中間膜／ＰＥＴフィルム／ガラスの順に積層し、真空ラミネーターにて９０℃で、３０分保持し、真空プレスした。その後、ガラス及びＰＥＴフィルムを取り除き、合わせガラス用中間膜を取り出し、２３℃の環境下にて、油性マジックを用いて、合わせガラス用中間膜の表面に、長さ８ｃｍの線を５本引いた。合わせガラス用中間膜を２３℃で４週間保管した。合わせガラス用中間膜を目視にて観察し、４週間保管してもすべての線が滲まなかった場合を「◎」、３週間保管後ではすべての線が滲まなかったが、４週間保管後には少なくとも１本の線が滲んだ場合を「○」、２週間保管後ではすべての線が滲まなかったが、３週間保管後には少なくとも１本の線が滲んだ場合を「△」と評価した。
　【００６８】
　【表１】
　【００６９】
　【表２】
　【００７０】
　【表３】
　【００７１】
　【表４】
　【００７２】
（
参考例３３
　（１）樹脂組成物Ｂの調製
アセタール基の炭素数が５、アセチル基量が１３ｍｏｌ％、水酸基量が２２．５ｍｏｌ％、平均重合度が２３００のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、遮音層用の樹脂組成物Ｂを調製した。
なお、ｎ−バレルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。
　【００７３】
　（２）樹脂組成物Ｃの調製
アセタール基の炭素数が４、アセチル基量が１ｍｏｌ％、ブチラール化度が６５ｍｏｌ％のポリビニルブチラール樹脂１００重量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０．５重量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練することにより、保護層用の樹脂組成物Ｃを調製した。
なお、ｎ−ブチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルブチラール樹脂を用いた。
　【００７４】
　（３）合わせガラス用中間膜の作製
樹脂組成物Ｂを２枚のテフロン（登録商標）シート間に０．１ｍｍのクリアランス板を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚さ０．１ｍｍの樹脂組成物シートＢを得た。
樹脂組成物Ｃを２枚のテフロン（登録商標）シート間に０．３５ｍｍのクリアランス板を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚さ０．３５ｍｍの樹脂組成物シートＣを得た。
得られた樹脂組成物シートＢ、ＣをＣ／Ｂ／Ｃの順に積層した。該積層体を２枚のテフロン（登録商標）シート間に０．８ｍｍのクリアランス板を介して挟み込み、１５０℃にてプレス成形して、厚さ０．８ｍｍの合わせガラス用中間膜を得た。
　【００７５】
（
参考例
樹脂組成物Ｂに含まれるポリビニルアセタール樹脂の種類及び可塑剤の配合量を表４〜６に示したようにした以外は
参考例１
なお、アセタール基の炭素数が５のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−バレルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。アセタール基の炭素数が６のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−ヘキシルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。アセタール基の炭素数が７のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−ヘプチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。アセタール基の炭素数が８のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−オクチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。アセタール基の炭素数が９のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−ノニルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。アセタール基の炭素数が１０のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−デシルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。アセタール基の炭素数が１１のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−ウンデシルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。アセタール基の炭素数が１２のポリビニルアセタール樹脂は、ｎ−ドデシルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルアセタール樹脂を用いた。
　【００７６】
　【表５】
　【００７７】
　【表６】
　【００７８】
　【表７】
　【産業上の利用可能性】
　【００７９】
本発明によれば、０℃以下の環境下において固体音の遮音性に優れる合わせガラス用中間膜を提供することができる。また、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することができる。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ１が−３０℃〜０℃の範囲内である遮音層を有し、前記遮音層は可塑剤を含有する合わせガラス用中間膜であって、
前記遮音層は、アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して可塑剤を
７１重量部以上、
し、
前記アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、アセチル基量が５．１ｍｏｌ％以上、８．９ｍｏｌ％以下である
ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
　【請求項２】
アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、平均重合度が２６００以上であることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
　【請求項３】
アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、水酸基量が２１．５ｍｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
　【請求項４】
（削除）
　【請求項５】
（削除）
　【請求項６】
（削除）
　【請求項７】
アセタール基の炭素数が３又は４であるポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることを特徴とする
請求項１、２又は３
　【請求項８】
（削除）
　【請求項９】
（削除）
　【請求項１０】
（削除）
　【請求項１１】
（削除）
　【請求項１２】
遮音層が２枚の保護層の間に挟みこまれており、前記保護層はポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有することを特徴とする
請求項１、２、３又は７
　【請求項１３】
遮音層が２枚の保護層の間に挟み込まれており、前記保護層の周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ２がＴ１より高いことを特徴とする
請求項１、２、３、７又は１２
　【請求項１４】
保護層の周波数１Ｈｚにおけるｔａｎδの最大値を示す温度Ｔ２が０℃〜４０℃の範囲内であることを特徴とする請求項１２又は１３記載の合わせガラス用中間膜。
　【請求項１５】
請求項１、２、３、７、１２、１３又は１４