【事件の表示】
　特許第５８９８３４７号発明「発光素子の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　平成２９年２月７日付け訂正請求において、特許第５８９８３４７号の明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項２について訂正することを認める。
　特許第５８９８３４７号の請求項１に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第５８９８３４７号の請求項１ないし３に係る特許についての出願は、平成２８年３月１１日付けでその特許権の設定登録がされ、その後、特許異議申立人尾田哲之より請求項１に対して特許異議の申立てがされ、同年１２月１２日付けで取消理由が通知され、平成２９年２月７日に意見書の提出及び訂正請求がされ、同年３月１０日に特許異議申立人尾田哲之から意見書が提出され、同年３月２７日に訂正拒絶理由が通知され、同年４月２５日に意見書が提出されたものである。
   　　
第２　訂正の適否
１　訂正の内容　
　平成２９年２月７日付けの訂正請求書による訂正（以下「本件訂正」という。）は、特許第５８９８３４７号（以下「本件特許」という。）の明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり訂正することを求めるものであって、以下の訂正事項１ないし訂正事項４からなる。
　
（１）訂正事項１  
　特許請求の範囲の請求項１に「前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、」と記載されているものを、 
　「前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより、前記ｎ型層に存在するＳｉ原子の濃度に対するＯ原子とＣ原子の濃度の総和の比である総和不純物濃度比を０．８以下とすることによって、比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、」に訂正する。 
      　
（２）訂正事項２ 　
　特許請求の範囲の請求項２に「請求項１に記載の発光素子の製造方法であって、
　前記基板が、
　単結晶サファイアからなる基材と、
　前記基材上にエピタキシャル形成されてなる、ＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）からなる成長下地層と、
からなり、
　前記ｎ型層形成工程においては、前記成長下地層の上に前記成長下地層よりＡｌモル濃度が低い前記ｎ型層を形成する、
ことを特徴とする発光素子の製造方法。」と記載されているものを、
　「発光素子の製造方法であって、
　所定の基板の上に第１のIII族窒化物からなるｎ型層をエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、
　前記ｎ型層の上に、第２のIII族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、
　前記発光層の上に、第３のIII族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、
を備え、
　前記基板が、
　単結晶サファイアからなる基材と、
　前記基材上にエピタキシャル形成されてなる、ＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）からなる成長下地層と、
からなり、
　前記第１のIII族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、
　前記第２のIII族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、
　前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下であり、前記成長下地層の上に前記成長下地層よりＡｌモル濃度が低い前記ｎ型層を形成する、
ことを特徴とする発光素子の製造方法。」に訂正する。　
　
（３）訂正事項３　
　願書に添付した明細書の段落【０００８】に「前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、」と記載されているものを、
　「前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより、前記ｎ型層に存在するＳｉ原子の濃度に対するＯ原子とＣ原子の濃度の総和の比である総和不純物濃度比を０．８以下とすることによって、比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、」に訂正する。　
　
（４）訂正事項４　
　願書に添付した明細書の段落【００１０】に「請求項２の発明は、請求項１に記載の発光素子の製造方法であって、前記基板が、単結晶サファイアからなる基材と、前記基材上にエピタキシャル形成されてなる、ＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）からなる成長下地層と、からなり、前記ｎ型層形成工程においては、前記成長下地層の上に前記成長下地層よりＡｌモル濃度が低い前記ｎ型層を形成する、ことを特徴とする。」と記載されているものを、
　「請求項２の発明は、発光素子の製造方法であって、所定の基板の上に第１のIII族窒化物からなるｎ型層をエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、前記ｎ型層の上に、第２のIII族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、前記発光層の上に、第３のIII族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、を備え、前記基板が、単結晶サファイアからなる基材と、前記基材上にエピタキシャル形成されてなる、ＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）からなる成長下地層と、からなり、前記第１のIII族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、前記第２のIII族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下であり、前記成長下地層の上に前記成長下地層よりＡｌモル濃度が低い前記ｎ型層を形成する、ことを特徴とする。」に訂正する。　
　
２　訂正の目的の適否、一群の請求項、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１について
　ア　訂正後の請求項１の発明特定事項である「前記ｎ型層に存在するＳｉ原子の濃度に対するＯ原子とＣ原子の濃度の総和の比である総和不純物濃度比を０．８以下とする」について、本件特許明細書の記載を参酌し、その技術的意味を検討する。  
 　 
（ア）本件特許明細書の発明の詳細な説明には、以下の記載がある（下線は、当審が付加した。以下同様。）。  
　ａ　「【００２８】 
　ｎ型層２の比抵抗には、作製条件によって違いが生じる。本実施の形態においては、ＭＯＣＶＤ法を用いる場合に、成長温度を１１５０℃〜１２００℃と設定し、成長圧力を１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒとすることが、ｎ型層２の低抵抗化およびキャリア濃度の増加を実現するうえで好適であることが、本発明の発明者によって確認されている。その詳細については後述する。」　 
　
　ｂ　「【００３３】 
　＜ｎ型層の低抵抗化＞ 
　次に、上述したｎ型層２の低抵抗化を実現する好適な作製条件について説明する。図２、図３、図４、および図５はこれを説明するための図である。ここでは、基材１ａとしてサファイアを用い、成長下地層１ｂとしてＡｌＮを形成してなる基板１を用い、ＭＯＣＶＤ法によって、種々の条件でｎ型層２を形成した場合について示す。原料ガスとしては、ＴＭＡ（トリメチルアルミニウム）、ＴＭＧ（トリメチルガリウム）、およびＮＨ３を用い、それぞれの毎分の供給流量比が１：１：４０００となるように供給している。また、Ｓｉドープのためのシランガスは、ｎ型層２中のＳｉ濃度が１×１０１９／ｃｍ２となるように供給している。」　　 
　
　ｃ　「【００３６】 
　図２および図３より、成長温度が１１５０℃〜１２００℃の場合に、高いキャリア濃度が得られ、かつ、１．５Ωｃｍ以下という顕著な低抵抗が実現されてなることが確認される。また、図４および図５より、圧力が１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒの範囲で、高いキャリア濃度が得られ、やはり１．０Ωｃｍ以下という低抵抗な状態が実現されてなる。これらより、成長温度を１１５０℃〜１２００℃と設定し、成長圧力を１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒとすることが、ｎ型層２の低抵抗化およびキャリア濃度の増加を実現するうえで好適であるといえる。なお、これらの低抵抗な状態のｎ型層２において、良好な結晶品質が実現されているのは、上述の通りである。」　 
　ｄ　「【００４０】 　
　これらを鑑みると、ｎ型層２における比抵抗の大小と、不純物であるＯ原子とＣ原子についての総和不純物濃度比との間には、相関があるものと判断される。その一方で、成長条件の変化に対する不純物濃度比の変化の挙動はＯ原子とＣ原子とで異なることから、これらを個別に制御するよりもむしろ、総和不純物濃度比を制御することが、ｎ型層２の低抵抗化には有効であるといえる。例えば、総和不純物濃度比が概ね０．８以下であれば、１．５Ωｃｍ以下という、比抵抗が充分に小さいｎ型層２の形成が実現されることになる。具体的には、上述したように、成長温度が１１５０℃〜１２００℃であり、成長圧力が１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒである場合に、係る低比抵抗のｎ型層２の形成が実現される。」　 
 　 
　以上の記載によれば、 
　「前記ｎ型層に存在するＳｉ原子の濃度に対するＯ原子とＣ原子の濃度の総和の比である総和不純物濃度比を０．８以下とする」は、訂正前の「ｎ型層形成工程」に、別途、何らかの「総和不純物濃度比制御工程」を追加することを意味するのではなく、少なくとも、本件特許明細書の【００３３】に記載された特定の条件において、「形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより」、自ずと、達成されることであると解される。 
　以下、この解釈を踏まえて検討する。  
  
（イ）特許請求の範囲の減縮  
　訂正前の請求項１の「ｎ型層形成工程」は、「形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する」ものであるから、総和不純物濃度比を０．８以下とするものである。 
　そうすると、本件訂正により「前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより、前記ｎ型層に存在するＳｉ原子の濃度に対するＯ原子とＣ原子の濃度の総和の比である総和不純物濃度比を０．８以下とすることによって、比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、」に訂正することは、特許請求の範囲を実質的に減縮するものではない。 
　よって、訂正事項１は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものではない。  
    　
（ウ）誤記又は誤訳の訂正  
　「誤記の訂正」とは、本来その意であることが、明細書、特許請求の範囲又は図面の記載などから明らかな内容の字句、語句に正すことをいい、訂正前の記載が当然に訂正後の記載と同一の意味を表示するものと客観的に認められるものを言い、誤記の存在が必要である。 
　そこで検討すると、訂正前の「前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、」との記載は、本件特許明細書との関係で、誤りであるとはいえない。 
　よって、訂正前の前記記載に誤記が存在するとはいえないから、訂正事項１は、誤記の訂正を目的とするものではない。 
 　  
（エ）明瞭でない記載の釈明  
　「明瞭でない記載の釈明」とは、特許明細書、特許請求の範囲又は図面中のそれ自体意味の不明瞭な記載、又は、特許明細書、特許請求の範囲又は図面中の他の記載との関係で不合理を生じているために不明瞭となっている記載等、明細書、特許請求の範囲又は図面に生じている記載上の不備を正し、その記載本来の意味内容を明らかにすることをいう。 
　そこで検討すると、訂正前の「前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、」との記載は、明瞭であるから、訂正事項１は、特許請求の範囲に生じている記載上の不備を正して、その記載本来の意味内容を明らかにするものではない。 
　よって、訂正事項１は、明瞭でない記載の釈明を目的とするものではない。  
 　  
（オ）請求項間の引用関係の解消  
　訂正事項１は、請求項間の引用関係の解消を目的とするものではない。  
 　  
　イ　よって、訂正事項１は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号ないし第４号に規定する何れの事項を目的とする訂正ではないことから、訂正事項１についての訂正は認められない。
　  　
（２）訂正事項２について
　ア　訂正事項２は、訂正前の請求項２の記載が訂正前の請求項１の記載を引用する記載であったものを、請求項間の引用関係を解消し、請求項１の記載を引用しない、独立形式に改める訂正であって、特許法第１２０条の５第２項ただし書第４号に規定する「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするものであり、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　    　  　
　イ　よって、訂正後の請求項２について訂正を認める。   　
　
（３）訂正事項３について
　ア　訂正事項３は、上記訂正事項１に係る訂正にともない特許請求の範囲の記載と明細書の記載との整合を図るための訂正であるところ、上記「（１）訂正事項１について」で検討したように、訂正事項１についての訂正は認められない。
　そうすると、訂正事項３は、上記整合を図るためのものではなく、単に記載を改めるものにすぎない。そして、訂正前の記載に「誤記又は誤訳」があるとも認められない。　
　
　イ　よって、訂正事項３は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号ないし第４号に規定する何れの事項を目的とする訂正ではないことから、訂正事項３についての訂正は認められない。
　
（４）訂正事項４について
　ア　訂正事項４は、上記訂正事項２に係る訂正にともない特許請求の範囲の記載と明細書の記載との整合を図るための訂正であり、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に規定する「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　    　  　
　イ　よって、訂正後の明細書の段落【００１０】について訂正を認める。
　　
３　小括
　以上のとおりであるから、訂正事項１及び訂正事項３についての訂正は認められず、訂正事項２及び訂正事項４についての訂正を認める。　
　　　
第３　取消理由
　当審において、請求項１に係る特許（以下「本件発明１」という。）に対して通知した取消理由の概要は、次のとおりである。
　  　
【理由１】
　本件発明１は、当業者が下記の甲第１号証に記載された甲１発明及び甲第２号証ないし甲第４号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるから、本件発明１の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、取り消すべきものである。　
　                      　
　甲１発明は、以下のものである。
　「発光素子の製造方法であって、
　サファイア基板の上にＳｉドープのｎ−Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎからなるｎ型層をエピタキシャル成長させる工程と、
　ｎ型層の上に、Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなる単一量子井戸層をエピタキシャル成長させる工程と、
　単一量子井戸層の上に、Ｍｇドープのｐ−Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなるｐ型層をエピタキシャル成長させる工程を備え、
　ｎ型層がＡｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎであり、
　単一量子井戸層が紫外線領域である２９２ｎｍの発光波長を有するＡｌ０．４Ｇａ０．６Ｎであり、
　ｎ型層の形成工程においては、
温度を約１１００℃（１０５０℃ないし１１７５℃）
　　
【理由２】
　本件発明１は、当業者が下記の甲第１号証に記載された引用発明及び甲第３号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるから、本件発明１の特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、取り消すべきものである。　　
　　　                　
　引用発明は、以下のものである。　
　「発光素子の製造方法であって、
　サファイア基板の上にＳｉドープのｎ−Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎからなるｎ型層をエピタキシャル成長させる工程と、
　ｎ型層の上に、Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなる単一量子井戸層をエピタキシャル成長させる工程と、
　単一量子井戸層の上に、Ｍｇドープのｐ−Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなるｐ型層をエピタキシャル成長させる工程を備え、
　ｎ型層がＡｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎであり、
　単一量子井戸層が紫外線領域である２９２ｎｍの発光波長を有するＡｌ０．４Ｇａ０．６Ｎであり、
　ｎ型層の形成工程においては、
温度を約１１００℃
　　　　
　甲第１号証：Amy HANLON et al.、292nm AlGaN Single-Quantum Well Light Emitting Diodes Grown on Transparent AlN Base、Jpn.J.Appl.Phys.、日本、2003.発行、Vol.42、pp.L628-L630
　甲第２号証：特開２００２−３５９３９０号公報
　甲第３号証：K.B.Nam, J.Li, M.L.Nakarmi, J.Y.Lin, and H.X.Jiang、Achieving highly conductive AlGaN alloys with high Al contents、APPLIED PHYSICS LETTERS、その他、2002.08.05発行、VOLUME 81, NUMBER 6、pp 1038-1040    　
　甲第４号証：M.L.Nakarmi et al.、Transport properties of highly conductive n-type Al-rich AlxGa1-xN(x＞0.7)、APPLIED PHYSICS LETTERS、その他、2004.発行、VOLUME85,NUMBER17、p.3769-3771
     　
第４　甲各号証の記載
（１）甲第１号証については、下記「第５　当審の判断」を参照。
（２）甲第２号証には、「ｎ−Ａｌ０．６Ｇａ０．４Ｎ層を圧力１５Ｔｏｒｒ、基板温度１１５０℃で形成する」という技術的事項が記載されている。
（３）甲第３号証には、「ｎ−ＡｌＧａＮを圧力５０Ｔｏｒｒ、基板温度１０５０℃で形成し、比抵抗０．４５ΩｃｍのＡｌ０．７Ｇａ０．３Ｎを得る」という技術的事項が記載されている。
（４）甲第４号証には、「０．００７５Ωｃｍのｎ−Ａｌ０．７Ｇａ０．３Ｎ」が記載されている。　
　  　
第５　当審の判断
１　取消理由【理由１】について
（１）甲第１号証には、以下の発明（以下「甲１発明」という。）が記載されている。  　
　　　　
　「発光素子の製造方法であって、
　サファイア基板の上にＳｉドープのｎ−Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎからなるｎ型層をエピタキシャル成長させる工程と、
　ｎ型層の上に、Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなる単一量子井戸層をエピタキシャル成長させる工程と、
　単一量子井戸層の上に、Ｍｇドープのｐ−Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなるｐ型層をエピタキシャル成長させる工程を備え、
　ｎ型層がＡｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎであり、
　単一量子井戸層が紫外線領域である２９２ｎｍの発光波長を有するＡｌ０．４Ｇａ０．６Ｎであり、
　ｎ型層の形成工程においては、
温度を約１１００℃（１０５０℃ないし１１７５℃）
　      　
（２）対比　
　本件発明１と甲１発明とを対比すると、以下の点で相違する。
　＜相違点＞
　ｎ型層形成工程に関して、
　本件発明１は、「形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ
、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する」のに対して、
　甲１発明は、温度を約１１００℃（１０５０℃ないし１１７５℃）とし、形成圧力を７６Ｔｏｒｒとするものであって、比抵抗が不明である点。　
　
（３）判断
　ア　そもそも、甲１発明の「ｎ型層の形成工程」における温度及び形成圧力を、他の条件に変更しなければならないという課題はないことから、甲１発明の「ｎ型層の形成工程」における温度及び形成圧力を変更する動機付けがない。
  　
　イ　確かに、甲第２号証には、「ｎ−Ａｌ０．６Ｇａ０．４Ｎ層を圧力１５Ｔｏｒｒ、基板温度１１５０℃で形成する」という技術的事項が記載されているものの、甲第２号証は、「転位密度を低減することにより暗電流を抑制して光検出感度を向上させた半導体受光素子」に関するものであり、圧力１５Ｔｏｒｒ及び基板温度１１５０℃は、低転位密度の窒化物半導体層を形成するための、一つの例示にすぎず、その条件で形成された「ｎ−Ａｌ０．６Ｇａ０．４Ｎ層」の比抵抗が小さくなることは記載されていないことから、甲１発明の「ｎ型層の形成工程」における温度及び形成圧力の条件として採用する動機付けがない。　
　　　
　ウ　一方、甲第３号証及び甲第４号証には、比抵抗の小さな「Ａｌ０．７Ｇａ０．３Ｎ」について記載され、さらに、甲第３号証には、「圧力５０Ｔｏｒｒ、基板温度１０５０℃」で形成することも記載されていることから、甲１発明の「ｎ型層（Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎ）」を形成するために、「ｎ型層の形成工程」における温度及び形成圧力を「圧力５０Ｔｏｒｒ、基板温度１０５０℃」に変更することは、当業者が容易に着想し得ることであるといえる。
　しかしながら、当該「ｎ型層（Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎ）」を、５０Ｔｏｒｒの圧力を維持したまま、基板温度だけを「１１５０℃以上１２００℃以下」に高めた際に、同様に、比抵抗の小さな「ｎ型層（Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎ）」を形成できることを示唆する記載はなく、その動機付けがあるとまではいえない。
　　 　                   　
　エ　そして、甲第２号証ないし甲第４号証の記載を総合しても、比抵抗を小さくするために、本件発明１と同様の条件を導き出せるものではない。
　
　オ　したがって、本件発明１は、当業者が甲第１号証に記載された甲１発明及び甲第２号証ないし甲第４号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるとすることはできない。
　
　カ　まとめ
　本件発明１に係る特許は、取消理由通知に記載した【理由１】、すなわち、特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、取り消すことができない。　
　　　　
２　取消理由【理由２】について
（１）甲第１号証には、以下の発明（以下「引用発明」という。）が記載されている。
　
　「発光素子の製造方法であって、
　サファイア基板の上にＳｉドープのｎ−Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎからなるｎ型層をエピタキシャル成長させる工程と、
　ｎ型層の上に、Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなる単一量子井戸層をエピタキシャル成長させる工程と、
　単一量子井戸層の上に、Ｍｇドープのｐ−Ａｌ０．４Ｇａ０．６Ｎからなるｐ型層をエピタキシャル成長させる工程を備え、
　ｎ型層がＡｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎであり、
　単一量子井戸層が紫外線領域である２９２ｎｍの発光波長を有するＡｌ０．４Ｇａ０．６Ｎであり、
　ｎ型層の形成工程においては、
温度を約１１００℃
　
（２）対比　
　本件発明１と引用発明とを対比すると、以下の点で相違する。
　＜相違点＞
　ｎ型層形成工程に関して、
　本件発明１は、「形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ
、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する」のに対して、
　引用発明は、温度を約１１００℃とし、形成圧力を７６Ｔｏｒｒとするものであって、比抵抗が不明である点。　
　
（３）判断
　ア　甲第３号証には、「ｎ−ＡｌＧａＮを圧力５０Ｔｏｒｒ、基板温度１０５０℃で形成し、比抵抗０．４５ΩｃｍのＡｌ０．７Ｇａ０．３Ｎを得る」という技術的事項が記載されていることから、引用発明の「ｎ型層（Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎ）」を形成するために、「ｎ型層の形成工程」における温度及び形成圧力を「圧力５０Ｔｏｒｒ、基板温度１０５０℃」に変更することは、当業者が容易に着想し得ることであるといえる。
　しかしながら、当該「ｎ型層（Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎ）」を、５０Ｔｏｒｒの圧力を維持したまま、基板温度だけを「１１５０℃以上１２００℃以下」に高めた際に、同様に、比抵抗の小さな「ｎ型層（Ａｌ０．６９Ｇａ０．３１Ｎ）」を形成できることを示唆する記載はなく、その動機付けがあるとまではいえない。
　
　イ　したがって、本件発明１は、当業者が甲第１号証に記載された引用発明及び甲第３号証に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるとすることはできない。
　   　　
　ウ　まとめ
　本件発明１に係る特許は、取消理由通知に記載した【理由２】によっては、取り消すことができない。　　　
　
第６　むすび
　請求項１に係る特許は、特許異議申立書に記載された特許異議申立理由（【理由１】）及び取消理由通知に記載した取消理由（【理由２】）によっては、取り消すことができない。
　また、他に請求項１に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成２９年５月１７日（２０１７．５．１７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
発光素子の製造方法
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、紫外領域に発光波長を有する発光素子の製造方法に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　ＩＩＩ族窒化物半導体は、ワイドバンドギャップを有しバンド間遷移が直接遷移型であることから、短波長領域（青〜紫〜紫外）の発光波長を有する発光素子の構成材料として好適である。
　【０００３】
　このような発光素子の一例として、ＩＩＩ族窒化物からなるｎ型層にＳｉドーパントを３×１０１７ｃｍ−３以上５×１０１９ｃｍ−３以下の濃度範囲で添加することでキャリア濃度を制御し、該ｎ型層において高結晶品質と充分な移動度とが実現されており、かつ発光波長が紫外光領域の２００ｎｍである発光ダイオードおよび半導体レーザーがすでに公知である（例えば、特許文献１参照）。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００４】
　【特許文献１】特開２００３−２７３３９８号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００５】
　いわゆるＰＮ型の半導体発光素子であって、紫外領域に発光波長を有するものは、ＡｌリッチなＡｌＧａＮを用いてこれを構成することで実現される。その発光効率を高めるには、ｎ型層を、高い結晶品質を維持しつつ低抵抗化することが重要である。なぜならば、ｎ型層の比抵抗は、キャリア濃度と移動度との積に反比例する関係にあることから、ＡｌリッチなＡｌＧａＮを用いて形成したｎ型層において比抵抗の低減つまりは低抵抗化が実現されていれば、少なくともキャリア濃度の増加もしくは移動度の増加が生じていることになるからである。これらキャリア濃度の増加および移動度の増加はいずれも、発光効率の向上に寄与するものである。
　【０００６】
　特許文献１においては、Ａｌリッチな場合にｎ型層が高抵抗となることについての記載はあるが、係る場合のｎ型層の低抵抗化を実現する技術については具体的な開示はなされていない。
　【０００７】
　本発明は、上記課題を鑑みてなされたものであり、紫外領域に発光波長を有する、高発光効率の発光素子を製造する方法を提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【０００８】
　上記課題を解決するため、請求項１の発明は、発光素子の製造方法であって、所定の基板の上に第１のＩＩＩ族窒化物からなるｎ型層をエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、前記ｎ型層の上に、第２のＩＩＩ族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、前記発光層の上に、第３のＩＩＩ族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、を備え、前記第１のＩＩＩ族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、前記第２のＩＩＩ族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより
、前記ｎ型層に存在するＳｉ原子の濃度に対するＯ原子とＣ原子の濃度の総和の比である総和不純物濃度比を０．８以下とすることによって、
　【００１０】
　請求項２の発明は
、発
所定の基板の上に第１のＩＩＩ族窒化物からなるｎ型層をエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、前記ｎ型層の上に、第２のＩＩＩ族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、前記発光層の上に、第３のＩＩＩ族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、を備え、
前記第１のＩＩＩ族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、前記第２のＩＩＩ族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、
形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより、比抵抗が１．５Ωｃｍ以下であり、
　【００１１】
　請求項３の発明は、発光素子の製造方法であって、単結晶サファイアからなる基材の上にＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）からなる成長下地層をエピタキシャル形成してなる基板を、少なくとも１２５０℃以上に加熱する熱処理工程と、前記基板の上に、前記成長下地層よりもＡｌモル濃度の低い第１のＩＩＩ族窒化物にてエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、前記ｎ型層の上に、第２のＩＩＩ族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、前記発光層の上に、第３のＩＩＩ族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、を備え、前記第１のＩＩＩ族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、前記第２のＩＩＩ族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、ことを特徴とする。
　【発明の効果】
　【００１３】
　請求項１ないし請求項３の発明によれば、ｎ型層において低抵抗と高い結晶品質とが実現されてなる、発光効率に優れた、紫外領域に発光波長を有する発光素子を実現することができる。
　【図面の簡単な説明】
　【００１４】
　【図１】発光素子１０の断面構造を模式的に示す図である。
　【図２】ｎ型層２の成長温度と比抵抗との関係を示す図である。
　【図３】ｎ型層２の成長温度とキャリア濃度との関係を示す図である。
　【図４】ｎ型層２の成長圧力と比抵抗との関係を示す図である。
　【図５】ｎ型層２の成長圧力とキャリア濃度との関係を示す図である。
　【図６】ｎ型層２の不純物濃度比と成長温度との関係を示す図である。
　【図７】ｎ型層２の不純物濃度比と成長圧力との関係を示す図である。
　【図８】Ｓｉ原子の活性化率と総和不純物濃度比との関係を示す図である。
　【発明を実施するための形態】
　【００１５】
　＜発光素子の構成概要＞
　図１は、本発明の実施の形態に係る発光素子１０の断面構造の一例を模式的に示す図である。発光素子１０は、基板１の上に、ｎ型層２と、発光層３と、ｐ型層４とがこの順にエピタキシャル形成されてなる積層構造体である。ここで、基板１は、基材１ａと、その上にエピタキシャル形成されてなる成長下地層１ｂとからなる、いわゆるエピタキシャル基板である（あるいはテンプレート基板とも称される）。また、発光素子１０においては、ｐ型層４の上に、Ａｕ／Ｎｉなどでｐ型電極５が形成されてなる。さらに、発光層３およびｐ型層４の一部をエッチング等にて除去することにより露出させたｎ型層２の上に、Ａｌ／Ｔｉなどのｎ型電極６が形成されてなる。なお、図示の都合上、図１の図面における各層の厚みの比率および縦横の比率は、実際の比率を反映したものではない。
　【００１６】
　発光素子１０は、いわゆるＰＮ型の半導体発光素子である。ｐ型電極５とｎ型電極６との間の電圧印加による発光層３へのキャリア閉じ込めとその再結合によって、所定波長の光を発光するものである。発光波長は、発光層３の組成などによって定まる。本実施の形態に係る発光素子１０は、紫外領域に発光波長を有するよう構成される。
　【００１７】
　基材１ａは、その上に形成する成長下地層１ｂの有無に関わらず、その上に形成される層を含む各層の形成手法に応じて適宜に選択される。例えば、ＳｉＣ（炭化ケイ素）やサファイアなどの基板を用いる。あるいは、ＺｎＯ、ＬｉＡｌＯ２、ＬｉＧａＯ２、ＭｇＡｌ２Ｏ４、（ＬａＳｒ）（ＡｌＴａ）Ｏ３、ＮｄＧａＯ３、ＭｇＯといった各種酸化物材料、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｃといった各種ＩＶ族単結晶、ＳｉＧｅといった各種ＩＶ−ＩＶ族化合物、ＧａＡｓ、ＡｌＮ、ＧａＮ、ＡｌＧａＮといった各種ＩＩＩ−Ｖ族化合物およびＺｒＢ２といった各種ホウ化物の単結晶から適宜選択して用いてもよい。
　【００１８】
　ただし、紫外領域に発光波長を有することから、基材１ａとしては、当該領域の波長の光に対し透明な材料を用いることが望ましい。次述する成長下地層１ｂを構成するＩＩＩ族窒化物の結晶構造との相性から鑑みると、基材１ａとしてはサファイアが最も好適である。（０００１）面を主面とするＩＩＩ族窒化物結晶を成長下地層１ｂとして得る場合には、例えば（１１−２０）面及び（０００１）面サファイアを基材１ａとして用いることができる。また、（１１−２０）面を主面とするＩＩＩ族窒化物結晶を成長下地層１ｂとして得る場合には、例えば（１０−１２）面サファイアを基材１ａとして用いることができる。基材１ａの厚みには特段の材質上の制限はないが、取り扱いの便宜上、数百μｍ〜数ｍｍの厚みのものが好適である。
　【００１９】
　成長下地層１ｂは、例えばＭＯＣＶＤ法、ＭＢＥ法、ＨＶＰＥ法などの公知の成膜手法によって形成された、ＩＩＩ族窒化物結晶からなるエピタキシャル膜である。ここでいうＩＩＩ族窒化物結晶とは、例えばＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０＜ｐ≦１）である。好ましくはＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）である。より好ましくはＡｌＮである。ここで、ＡｌＮは単一組成で形成できるため、組成分布等の問題がなく、最も好ましい形態であるが、ＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）とすることにより、ＡｌＮに物性が近似し、結晶品質、物性の面からほぼ同等の効果を有する。なお、ＭＯＣＶＤ法には、ＰＡＬＥ法（パルス原子層エピタキシ法；Ｐｕｌｓｅｄ　Ａｔｏｍｉｃ　Ｌａｙｅｒ　Ｅｐｉｔａｘｙ）、プラズマアシスト法やレーザーアシスト法などが併用できる。ＭＢＥ法及びＨＶＰＥ法に関しても、同様の技術を併用可能である。ＭＯＣＶＤ法、ＭＢＥ法及びＨＶＰＥ法といった成長方法は、製造条件を高精度に制御することができるので、高品質な結晶を成長させることに適している。これらの成長方法に関しては、以降の各層の形成についても同様である。
　【００２０】
　成長下地層１ｂは、数百ｎｍ〜数μｍ程度の厚みに形成されるのが好適な一例である。下地層１ｂの表面形態については、例えば、ＥＬＯ成長を促進するために加工された凹凸形状を有するもの、下地層１ｂの形成時にテキスチャー構造を有するもの、原子レベルで平坦な面を有するものなどを得ることができるが、好適な一例として、作製条件を適宜に定めることにより、最表面の表面粗さが０．３ｎｍ以下の成長下地層１ｂを有する基板１を得ることができる。すなわち、原子レベルの平坦性が実現されてなる基板１が得られる。本願においては、ＡＦＭ（原子間力顕微鏡）によって評価される５μｍ×５μｍの正方形領域における算術平均粗さＲａを表面粗さとしている。
　【００２１】
　ＭＯＣＶＤ法にて成長下地層１ｂを形成する場合、基材１ａの加熱温度を１３００℃〜１４００℃の範囲に設定し、反応管内の圧力は１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒに設定して作製するのが、好適な一例である。
　【００２２】
　なお、成長下地層１ｂは、一般的には１×１０１０／ｃｍ２程度ないしはそれ以上の転位を含んでいる。ＩＩＩ族窒化物結晶においては、らせん転位および刃状転位という二種類の転位が存在しうるが、成長下地層１ｂにおいては刃状転位が主に存在する。なお、本実施の形態において、転位密度は平面ＴＥＭによって評価している。また、Ｘ線ロッキングカーブ測定による（０００２）面の半値幅は１５０秒以下であり、（１０−１２）面の半値幅は１５００秒以下である。
　【００２３】
　成長下地層１ｂの厚みは、特に限定されるものではなく、最終的に利用されるデバイス構造あるいは使用形態に最適な膜厚を選択する。例えば、数ｎｍ〜数ｍｍ程度の膜厚が想定される。また、成長下地層１ｂの組成は、平均組成を示しており、必ずしも組成を全て均一である必要はなく、例えば、傾斜組成にしたり、異なる組成の応力緩和層を挿入したりすることも可能である。
　【００２４】
　また、成長下地層１ｂ内には、成長下地層１ｂを形成する際に不可避的に含まれてしまうＨ、Ｃ、Ｏ、Ｓｉ、Ｂ、Ｉｎ、遷移金属等の不純物が存在する場合もあるし、導電率制御のために意図的に導入される、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｃｄといった不純物を含んでいてもよい。
　【００２５】
　ｎ型層２は、上述のような基板１の上に、例えばＭＯＣＶＤ法、ＭＢＥ法などの公知の成膜手法によって形成された、ＩＩＩ族窒化物結晶からなるエピタキシャル膜である。ただし、ここでいうＩＩＩ族窒化物結晶とは、具体的には、波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）である。係る要件をみたす場合、発光層３から発せられる紫外光は吸収されることなくｎ型層を透過するので、発光素子１０において高い発光効率が実現される。少なくとも、ｘ＞０．５であればこの要件をみたすことが、本発明の発明者によって確認されている。ｘ＝０．６がその好適な一例である。
　【００２６】
　また、ｎ型層２には、Ｓｉがｎ型のドーパントとして所定の濃度でドープされてなる。ＭＯＣＶＤ法にてｎ型層２を作製する場合であれば、ＩＩＩ族窒化物形成用の原料ガスの供給に併せて、シラン（ＳｉＨ４）ガスを所定の供給流量で流すことにより、係るドープが実現される。また、一方で、ｎ型層２には、Ｃ原子、Ｏ原子その他の不純物も不可避的に存在する。
　【００２７】
　ｎ型層２は、１〜５μｍ程度の厚みに形成されるのが好適な一例である。作製条件を適宜に定めることにより、転位密度が１×１０１０／ｃｍ２以下で、Ｘ線ロッキングカーブ測定による（０００２）面の半値幅が３００秒以下であり、かつ（１０−１２）面の半値幅が１２００秒以下である、結晶品質の良いｎ型層２を得ることができる。これにより、その上に形成する発光層３およびｐ型層４においても良好な結晶品質を得ることが可能となる。
　【００２８】
　ｎ型層２の比抵抗には、作製条件によって違いが生じる。本実施の形態においては、ＭＯＣＶＤ法を用いる場合に、成長温度を１１５０℃〜１２００℃と設定し、成長圧力を１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒとすることが、ｎ型層２の低抵抗化およびキャリア濃度の増加を実現するうえで好適であることが、本発明の発明者によって確認されている。その詳細については後述する。
　【００２９】
　発光層３は、ｎ型層２の上に、例えばＭＯＣＶＤ法、ＭＢＥ法などの公知の成膜手法によって形成された、ＩＩＩ族窒化物結晶からなるエピタキシャル膜である。ただし、ここでいうＩＩＩ族窒化物結晶とは、具体的には、紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）である。例えば、ｙ＝０．５であれば、紫外領域に属する波長２６０ｎｍの発光が実現される。発光層３は、５ｎｍ〜３０ｎｍ程度の厚みに形成されるのが好適な一例である。なお、発光層３はＩｎやＢを含んでいてもよく、複数周期の量子井戸構造とすることもできる。
　【００３０】
　ｐ型層４は、発光層３の上に、例えばＭＯＣＶＤ法、ＭＢＥ法などの公知の成膜手法によって形成された、ＩＩＩ族窒化物結晶からなるエピタキシャル膜である。ここでいうＩＩＩ族窒化物結晶とは、例えばＡｌｚＧａ１−ｚＮ（０≦ｚ≦１）である。ｚ＝０．６がその一例である。
　【００３１】
　また、ｐ型層４には、Ｍｇ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｓｒ、Ｚｎ、Ｃｄなどがｐ型のドーパントとして所定の濃度でドープされてなる。ｐ型層４は、０．１〜０．３μｍ程度の厚みに形成されるのが好適な一例である。
　【００３２】
　基板１上へのｎ型層２、発光層３、およびｐ型層４の形成は、その全て、あるいは一部について、同一のＭＯＣＶＤ装置やＭＢＥ装置などを用いて、連続的に行う態様であってもよい。また、基板１がエピタキシャル基板である場合、基材１ａ上への成長下地層１ｂの形成からｐ型層４の形成に至るまでを、同一装置で行う態様であってもよい。
　【００３３】
　＜ｎ型層の低抵抗化＞
　次に、上述したｎ型層２の低抵抗化を実現する好適な作製条件について説明する。図２、図３、図４、および図５はこれを説明するための図である。ここでは、基材１ａとしてサファイアを用い、成長下地層１ｂとしてＡｌＮを形成してなる基板１を用い、ＭＯＣＶＤ法によって、種々の条件でｎ型層２を形成した場合について示す。原料ガスとしては、ＴＭＡ（トリメチルアルミニウム）、ＴＭＧ（トリメチルガリウム）、およびＮＨ３を用い、それぞれの毎分の供給流量比が１：１：４０００となるように供給している。また、Ｓｉドープのためのシランガスは、ｎ型層２中のＳｉ濃度が１×１０１９／ｃｍ２となるように供給している。
　【００３４】
　図２および図３はそれぞれ、成長温度を種々に変えてｎ型層２を形成した場合の、成長温度と生成されたｎ型層２の比抵抗の関係、および成長温度とｎ型層２のキャリア濃度との関係を示す図である。その際の圧力は１５Ｔｏｒｒである。なお、比抵抗は、渦電流抵抗測定器によって得られた値である。キャリア濃度は、水銀プローブを用いたＣＶ測定によって得られた値である。また、成長温度とは、基板１の加熱温度を指し示しており、ＭＯＣＶＤ装置を用いる場合であれば、基板１を設置するトレー（例えば耐腐食性コーティング付カーボン部材（４ｍｍ厚）で構成される）に近接する熱電対により測定される。圧力とは、ＭＯＣＶＤ装置の反応管内の圧力を指し示している。これは図４および図５の場合についても同様である。
　【００３５】
　図４および図５はそれぞれ、同じくＭＯＣＶＤ法によって、種々の成長圧力を与えてｎ型層２を形成した場合の成長温度と生成されたｎ型層２の比抵抗との関係、および成長圧力とｎ型層２のキャリア濃度の関係を示す図である。その際の温度は１２００℃である。
　【００３６】
　図２および図３より、成長温度が１１５０℃〜１２００℃の場合に、高いキャリア濃度が得られ、かつ、１．５Ωｃｍ以下という顕著な低抵抗が実現されてなることが確認される。また、図４および図５より、圧力が１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒの範囲で、高いキャリア濃度が得られ、やはり１．０Ωｃｍ以下という低抵抗な状態が実現されてなる。これらより、成長温度を１１５０℃〜１２００℃と設定し、成長圧力を１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒとすることが、ｎ型層２の低抵抗化およびキャリア濃度の増加を実現するうえで好適であるといえる。なお、これらの低抵抗な状態のｎ型層２において、良好な結晶品質が実現されているのは、上述の通りである。
　【００３７】
　図２ないし図５の結果によれば、ｎ型層２の抵抗値が成長温度および圧力に対して単調に変化せず、いずれに対してもある値のところで減少から増加に転じている。つまりは、極小の状態が存在することになる。係る結果を生じさせると考えられる因子について、以下に示す。
　【００３８】
　図６は、ｎ型層２に存在するＳｉ原子の濃度に対する、該ｎ型層２に不純物として存在するＯ原子とＣ原子の濃度の比（これらを不純物濃度比と称する）と、成長温度との関係について示す図である。また、図６には、Ｏ原子とＣ原子の濃度の総和についても、不純物濃度比を示している（これを特に、総和不純物濃度比と称することがある）。また、図７は同様に、不純物濃度比と圧力との関係について示す図である。なお、各原子の濃度は、ＳＩＭＳ（２次イオン質量分析装置）によって測定している。ＳＩＭＳ測定にはＰｈｙｓｉｃａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ社製の四重極型ＳＩＭＳ装置を用い、一次イオン（セシウムイオン）を加速電圧５ｋｅＶ、入射角６０°で入射して測定を行った。また、絶対値校正用標準試料としてＡｌＮとＧａＮを用いた。
　【００３９】
　図６における不純物濃度の成長温度に対する変化と、図２における比抵抗の変化とを比較すると、図６におけるＯ原子とＣ原子それぞれについての不純物濃度比の温度に対する変化は、必ずしも、図２における比抵抗の変化と一致していない。しかしながら、総和不純物濃度比の成長温度に対する変化、具体的には、成長温度が１２００℃までは成長温度が高いほど総和不純物濃度比が減少するが、１２００℃より高温になると増加に転じるという変化、つまりは極小が存在するという変化は、比抵抗の成長温度に対する変化とよく一致している。図７における不純物濃度比の成長圧力に対する変化と、図４における比抵抗の変化とを比較してみても、同様のことがいえる。
　【００４０】
　これらを鑑みると、ｎ型層２における比抵抗の大小と、不純物であるＯ原子とＣ原子についての総和不純物濃度比との間には、相関があるものと判断される。その一方で、成長条件の変化に対する不純物濃度比の変化の挙動はＯ原子とＣ原子とで異なることから、これらを個別に制御するよりもむしろ、総和不純物濃度比を制御することが、ｎ型層２の低抵抗化には有効であるといえる。例えば、総和不純物濃度比が概ね０．８以下であれば、１．５Ωｃｍ以下という、比抵抗が充分に小さいｎ型層２の形成が実現されることになる。具体的には、上述したように、成長温度が１１５０℃〜１２００℃であり、成長圧力が１０Ｔｏｒｒ〜５０Ｔｏｒｒである場合に、係る低比抵抗のｎ型層２の形成が実現される。
　【００４１】
　図８は、こうした総和不純物濃度比と比抵抗との相関の持つ意味について補足的に説明すべく示す、発光素子１０においてドナーとして作用するＳｉ原子の活性化率と、総和不純物濃度比との関係を示す図である。図８からは、総和不純物濃度比が０．８より小さい領域では、高い活性化率が得られることが分かる。活性化率が高いほどキャリア濃度は高くなることから、上述のような低抵抗状態の実現は、つまりはキャリア濃度の増加をもたらしているものと解される。また、図８は、Ｏ原子およびＣ原子をそれぞれ単独に減少させようとするよりもむしろ、その総和を減少させることが、キャリア濃度の増加にとって有効であること、つまりは発光効率の向上にとって有効であることを意味している。
　【００４２】
　以上、説明したように、本実施の形態によれば、紫外領域に発光波長を有する、高発光効率の発光素子が実現される。具体的には、低抵抗かつ高結晶品質で紫外領域の光に対する吸収能を持たないｎ型層を有する発光素子が実現できる。特に、低抵抗に関しては、ｎ型層におけるＳｉ原子の濃度値に対する、酸素原子と炭素原子の濃度値の総和の比率を０．８以下とすることで、１．５Ωｃｍ以下という、充分に小さい比抵抗が実現される。
　【００４３】
　＜変形例＞
　上述したような、基材１ａとその上にＩＩＩ族窒化物結晶膜がエピタキシャル形成されてなる成長下地層１ｂとから構成される基板１を用いて発光素子１０を形成する場合、ｎ型層２の形成に先立って、基板１を、所定の処理装置によって少なくとも１２５０℃以上に、好ましくは１５００℃以上に加熱する熱処理を行ってもよい。これにより、成長下地層１ｂを構成するＩＩＩ族窒化物結晶の結晶品質の改善が実現される。係る熱処理は、特に成長下地層１ｂの転位の低減や表面におけるピットの解消に対して有効である。例えば、転位密度は、おおよそ１／１０以下にまで減少する。特に、刃状転位を効果的に合体消失させることができる。上述の実施の形態において述べたように、成長下地層１ｂにおいては１×１０１０／ｃｍ２程度ないしはそれ以上の転位を含んでいるが、ｎ型層２の形成に先立って、熱処理を適宜に行うことにより、成長下地層１ｂの転位は熱処理前よりも１オーダー程度減少する。また、熱処理せずに形成したｎ型層２においては、１×１０１０／ｃｍ２以下という転位密度が実現されてなるが、係る熱処理後に形成したｎ型層２においても、やはり、熱処理しない場合よりも転位密度が１オーダー程度減少することが、本発明の発明者によって確認されている。また、ｎ型層２における転位の進行方向を、膜厚成長方向に平行に貫通する方向から、傾きを生じせしめ、転位密度の合体消失を促進するという効果も有する。併せて、ｎ型層２をＡｌＮの格子定数にコヒーレントに成長させ大きな圧縮応力を生じさせることも確認されている。
　【００４４】
　すなわち、このような熱処理を行った上でｎ型層２を形成することで、ｎ型層の結晶品質をさらに良好なものとすることができる。また、このような熱処理を加えた場合、Ｏ原子・Ｃ原子の不純物の取り込みを抑制するという効果も確認されている。
　【００４５】
　なお、加熱温度を少なくとも１２５０℃以上とするのは、一般に、ＭＯＣＶＤ法などで成長下地層１ｂを形成する際の基板自体の温度が１２５０℃以下であることから、それ以上の温度で加熱を行うことで、少なくとも転位の低減という効果が得られるからである。ＭＯＣＶＤ法などの成膜手法は、一般に非平衡反応によって成膜を行う手法であるので、形成されるエピタキシャル膜には、熱平衡状態において存在する数よりも多くの結晶欠陥（転位など）が、いわば凍結されたような状態で存在していると考えられるが、１２５０℃以上に加熱することで、熱平衡状態に近づき、転位が低減されるものと推察される。ただし、これは、ＭＯＣＶＤ法による成長下地層１ｂの形成温度を１２５０℃以下に限定するものではなく、それ以上の温度で形成するものであっても良い。Ａｌを主成分とするＩＩＩ族窒化物、特にＡｌＮの場合、ＭＯＣＶＤ法による形成温度を１２５０℃以上に高くすることが想定される。もちろん、１２５０℃以上の基板温度で成膜した場合においても、基板温度以上の温度で加熱処理を行うことにより、転位低減の効果は得られる。
　【００４６】
　なお、このような加熱処理による結晶品質の改善は、成長下地層１ｂを構成するＩＩＩ族窒化物において全ＩＩＩ族元素におけるＡｌの割合が８０モル％以上である場合に特に有効であり、なかでもＡｌＮの場合に有効である。ＩＩＩ族窒化物がＡｌＮの場合、組成揺らぎ等のばらつきの問題が無いので、品質管理上はこの場合が最も望ましいが、全ＩＩＩ族元素におけるＡｌの割合が８０モル％以上であれば、ＡｌＮの場合と同じ温度の加熱処理において、同様の結晶品質の改善効果が確認され、加熱処理前の成長下地層１ｂの品質もＡｌＮの場合とほぼ同程度の品質が得られる。全ＩＩＩ族元素におけるＡｌの割合が８０％未満の場合、ＡｌＮの場合と同じ温度で加熱処理を行うと、他のＩＩＩ族元素、例えばＧａ成分の蒸発によるピットの発生が問題となり、表面平坦性が損なわれる場合がある。
　【００４７】
　熱処理中の雰囲気に関しては、ＩＩＩ族窒化物の分解を防ぐためにも窒素元素を含有する雰囲気であるのが望ましい。例えば、窒素ガス、アンモニアガスを含む雰囲気を用いることができる。熱処理時の圧力条件に関しては、減圧から加圧までどの圧力で行っても結晶品質が改善されることが、確認されている。
　【００４８】
　なお、係る熱処理は、単結晶である基材１ａの結晶配列の規則性を利用して、その上に形成された成長下地層１ｂの結晶品質の改善を行うものでもある。そのため、基材１ａとして用いる材料は、結晶品質の改善のために行う熱処理の温度帯で分解、融解しないもの、あるいは、成長下地層１ｂを形成するＩＩＩ族窒化物結晶と強く反応しないものが望ましい。ただし、熱処理により基材１ａと成長下地層１ｂとの界面において全体的にあるいは局所的に極薄の反応生成物が生成されることは、本発明からは除外されない。転位の低減等のためのバッファ層的な役割を果たすなど、こうした極薄の反応生成物が存在した方がむしろ好ましい場合もある。
　【００４９】
　従って、熱処理は、基材１ａの融点を超えない温度範囲で、あるいは、基材１ａと成長下地層１ｂとの反応生成物の生成が顕著に起こらない温度範囲つまりは過度な反応による成長下地層１ｂの結晶品質の劣化が生じない温度範囲で行うことが望ましい。特に、基材１ａとしてサファイアを用い、成長下地層１ｂをＡｌを含むＩＩＩ族窒化物にて形成する場合には、両者の界面にγ−ＡＬＯＮが顕著に形成されない温度範囲で熱処理を行うことが好ましい。γ−ＡＬＯＮが顕著に形成されてしまうと、成長下地層１ｂの表面粗さが大きくなり、デバイス応用が困難となってしまうからである。
　【符号の説明】
　【００５０】
　１　基板
　１ａ　基材
　１ｂ　成長下地層
　２　ｎ型層
　３　発光層
　４　ｐ型層
　５　ｐ型電極
　６　ｎ型電極
　１０　発光素子
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　発光素子の製造方法であって、
　所定の基板の上に第１のＩＩＩ族窒化物からなるｎ型層をエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、
　前記ｎ型層の上に、第２のＩＩＩ族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、
　前記発光層の上に、第３のＩＩＩ族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、
を備え、
　前記第１のＩＩＩ族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、
　前記第２のＩＩＩ族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、
　前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより
、前記ｎ型層に存在するＳｉ原子の濃度に対するＯ原子とＣ原子の濃度の総和の比である総和不純物濃度比を０．８以下とすることによって、
ことを特徴とする発光素子の製造方法。
　【請求項２】
　発
　
所定の基板の上に第１のＩＩＩ族窒化物からなるｎ型層をエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、
　前記ｎ型層の上に、第２のＩＩＩ族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、
　前記発光層の上に、第３のＩＩＩ族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、
を備え、
　前記基板が、
　単結晶サファイアからなる基材と、
　前記基材上にエピタキシャル形成されてなる、ＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）からなる成長下地層と、
からなり、
　
前記第１のＩＩＩ族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、
　前記第２のＩＩＩ族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、
　前記ｎ型層形成工程においては、
形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより、比抵抗が１．５Ωｃｍ以下であり、
ことを特徴とする発光素子の製造方法。
　【請求項３】
　発光素子の製造方法であって、
　単結晶サファイアからなる基材の上にＡｌｐＧａ１−ｐＮ（０．８≦ｐ≦１）からなる成長下地層をエピタキシャル形成してなる基板を、少なくとも１２５０℃以上に加熱する熱処理工程と、
　前記基板の上に、前記成長下地層よりもＡｌモル濃度の低い第１のＩＩＩ族窒化物にてエピタキシャル形成するｎ型層形成工程と、
　前記ｎ型層の上に、第２のＩＩＩ族窒化物からなる発光層をエピタキシャル形成する発光層形成工程と、
　前記発光層の上に、第３のＩＩＩ族窒化物からなるｐ型層をエピタキシャル形成する形成するｐ型層形成工程と、
を備え、
　前記第１のＩＩＩ族窒化物が波長が３００ｎｍ以下の光に対する吸収能を有さない組成範囲のＡｌｘＧａ１−ｘＮ（０≦ｘ≦１）であり、
　前記第２のＩＩＩ族窒化物が紫外領域に発光波長を有する組成範囲のＡｌｙＧａ１−ｙＮ（０≦ｙ≦１）であり、
　前記ｎ型層形成工程においては、形成温度を１１５０℃以上１２００℃以下とし、かつ、形成圧力を１０Ｔｏｒｒ以上５０Ｔｏｒｒ以下とすることにより比抵抗が１．５Ωｃｍ以下の前記ｎ型層を形成する、
ことを特徴とする発光素子の製造方法。