(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、スクリューと前記スクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、前記エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、加熱して溶融する工程と、
所定の開口形状を有する前記ダイスから、前記スクリューの回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、
前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、前記エポキシ樹脂組成物からなるタブレットを得る工程であって、前記タブレットが、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有する、工程と、
前記タブレットを、その中に被封止体が配置された成形型を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、
前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体を封止することにより、封止構造体を得る工程と、
を含み、
前記エポキシ樹脂組成物は、
エポキシ樹脂と、
硬化剤と、
無機充填剤と、
硬化促進剤と、
融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、
封止構造体の製造方法。
【請求項２】
溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す前記工程が、８０℃以上１００℃以下の温度で実施される、請求項１に記載の封止構造体の製造方法。
【請求項３】
封止する前記工程が、１２０℃以上２００℃以下の温度、３ＭＰａ以上１５ＭＰａ以下の圧力で実施される、請求項１または２に記載の封止構造体の製造方法。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか一項に記載の封止構造体の製造方法に用いられる、タブレットであって、
当該タブレットは、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有し、
当該タブレットは、
エポキシ樹脂と、
硬化剤と、
無機充填剤と、
硬化促進剤と、
融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、エポキシ樹脂組成物からなる、
タブレット。
【請求項５】
前記ワックスが、前記エポキシ樹脂組成物全体に対して、０．０３質量％以上２．０質量％以下の量である、請求項４に記載のタブレット。
【請求項６】
前記封止構造体が、車載用電子制御ユニット、ローターコアおよびステータコアからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項４または５に記載のタブレット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止構造体の製造方法および当該方法に用いるためのエポキシ樹脂組成物に関する。より詳細には、本発明は、タブレット状エポキシ樹脂組成物を用いて、トランスファー成形法により封止構造体を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体素子等に代表される電子部品、またはロータ等の構造体を、外部環境から保護するため、熱硬化性樹脂を用いて封止する方法が広く採用されている。特に封止用樹脂としてエポキシ樹脂を使用したトランスファーモールド法は経済性と生産性に優れており、大量生産に好適であることから、樹脂封止の主流となっている。
【０００３】
またトランスファー成形を行なう際の成形方式としては、封止用の樹脂組成物をタブレットに予備成形し、そして大型タブレットを用いて１回の成形で多数の光半導体装置を成形するコンベンショナル方式が導入されている（例えば、特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平９−２０８８０５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、従来技術の方法では、大型タブレットの中心部に封じ込められた空気に起因して、封止成形品に小さなボイドが生じたり、トランスファーモールド時において封止樹脂組成物の溶融に不均一性が生じて、得られる封止成形品の密度や特性にムラが発生したりする場合があった。
【０００６】
本発明はかかる事情に鑑みてなされたものであり、大型封止樹脂タブレットを用いて、被封止体を効率よく封止して、封止材中のボイドの発生が低減された大型の封止構造体を製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、大型封止樹脂タブレットの製造から被封止体の封止を一連の工程で実施することにより、大型の封止構造体が優れた製造効率で製造できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
本発明によれば、
エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、スクリューと前記スクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、前記エポキシ樹脂組成物からなる顆粒または粉末を、加熱して溶融する工程と、
所定の開口形状を有する前記ダイスから、前記スクリューの回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、
前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、前記エポキシ樹脂組成物からなるタブレットを得る工程であって、前記タブレットが、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有する、工程と、
前記タブレットを、その中に被封止体が配置された成形型を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、
前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体を封止することにより、封止構造体を得る工程と、
を含み、
前記エポキシ樹脂組成物は、
エポキシ樹脂と、
硬化剤と、
無機充填剤と、
硬化促進剤と、
融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、
封止構造体の製造方法が提供される。
【０００９】
また本発明によれば、
上記封止構造体の製造方法に用いられる、タブレットであって、
当該タブレットは、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有し、
当該タブレットは、
エポキシ樹脂と、
硬化剤と、
無機充填剤と、
硬化促進剤と、
融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、エポキシ樹脂組成物からなる、
タブレットが提供される。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、大型の封止構造体を優れた製造効率で製造する方法、および当該方法に使用することができる封止樹脂タブレットの材料としてのエポキシ樹脂組成物が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本実施形態の一例における押出機の縦断面図である。
【図２】本実施形態の一例におけるトランスファー成形機に接続された、被封止体が収容されたキャビティである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
【００１３】
（封止構造体の製造方法）
本実施形態の封止構造体の製造方法は、以下の工程１〜工程５を含む。
工程１：顆粒状又は粉末状のエポキシ樹脂組成物を、スクリューとこのスクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、この顆粒状又は粉末状のエポキシ樹脂組成物を、加熱して溶融する。
工程２：工程１で得られた溶融されたエポキシ樹脂組成物を、所定の開口形状を有するダイスから、スクリューの回転により押し出す。
工程３：工程２で押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、タブレット状エポキシ樹脂組成物を得る。
工程４：工程３で得られたタブレット状エポキシ樹脂組成物を、その中に被封止体が配置されたキャビティを備えるトランスファー成形機に移送する。
工程５：トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、タブレット状エポキシ樹脂組成物でキャビティ内の被封止体を封止することにより、封止構造体を得る。
以下、各工程について説明する。
【００１４】
上記工程１〜工程３は、押出機を用いて実施される。図１は本発明の実施形態の一例における押出機の縦断面図を示したものである。すなわち、顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物１を投入するホッパー２と、押出機の先端に取り付けられ、所定のタブレット断面と同形状の開口を有しかつ温度制御されたダイス５とを有する。さらに、押出機には、シリンダ４３を介して原材料粉末を加熱するためのヒータ４１が取り付けられており、シリンダ４３および投入側のシリンダ４３ａ内には、顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物１を押し出し、また加熱により溶融したエポキシ樹脂組成物１を押し出しながら混練するスクリュー４２が組み込まれている。また、押出機にはダイス５の温度を制御するための温度調節器５１が接続されている。
【００１５】
顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物１は、ホッパー２から、押出機内のシリンダ４３内に投入され、ヒータ４１による加熱、およびシリンダ４３内に設けられたスクリュー４２の回転による混練により溶融状態に可塑化される。この可塑化されたエポキシ樹脂組成物１は、ダイス５の開口から連続的に押し出されて押出し材６となる。押出し材６は、カッター（図示せず）により所定のタブレット長に切断されてタブレット状エポキシ樹脂組成物が得られる。
【００１６】
本実施形態において、押出機先端に取り付けたダイス５の開口形状は、タブレット状エポキシ樹脂組成物の断面形状と同一の開口形状である。また、開口形状が円形である場合、開口形状の寸法は、たとえば、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、好ましくは、５０ｍｍ以上９０ｍｍ以下である。開口形状は、その寸法を含めて、目的のタブレット形状に合わせて適宜選択される。
【００１７】
本実施形態において、押出機から押し出された押出材６は、カッターで、所望の長さに切断される。この長さは、例えば、５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の範囲であり、好ましくは、１００ｍｍ以上２００ｍｍ以下である。上記範囲の寸法を有するタブレット状エポキシ樹脂組成物は、その後のトランスファー成形において、優れた溶融性を有するため好ましい。
【００１８】
本実施形態において、タブレット状エポキシ樹脂組成物を連続的に得られるようになるため、ボイドが少なく、タブレット高さの高いタブレット状エポキシ樹脂組成物を効率良く製造することが可能である。また、本実施形態では、エポキシ樹脂の組成により異なるものの、エポキシ樹脂組成物温度の適正化を図って押し出すことにより、押し出したエポキシ樹脂組成物の断面形状が、所定のタブレットの断面形状と同一であるように、すなわち前記ダイスの開口形状と同様に押し出すことができる。
【００１９】
さらに、本実施形態によれば、ボイドがほとんどまたは全く無いタブレット状エポキシ樹脂組成物を製造することができる。このようなタブレット状エポキシ樹脂組成物は、加熱温度をさらに適正化すること、また、ダイスの開口形状やタブレットの高さを調整すること等により実現できる。
【００２０】
成形材料温度の適正化は、目的とするタブレットの形状、寸法、及び組成により、適宜選択され、具体的には、押出機の運転条件の調整により行うことができる。たとえば、溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す際のスクリュー回転数は１５〜３５ｒｐｍで操作するのが好ましく、より好ましくは２０〜３０ｒｐｍである。また溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す際の条件は、８０〜１００℃の温度、および１０〜３０ｂａｒの圧力の条件を用いることが好ましい。
【００２１】
ダイス温度は、温度調節器５１により８０〜１００℃で操作するのが好ましく、８５〜９０℃の範囲で操作するのがより好ましい。ダイスの温度設定は、押出し成形したタブレットの直径がその許容値を満たし、かつタブレットの外観が滑らかになるように調節することが必要である。
【００２２】
工程３で得られたタブレット状エポキシ樹脂組成物は、トランスファー成形機（図示せず）に移送される（工程４）。好ましくは、上記工程３と工程４とは、インサイチュで、すなわち、工程３で得られたタブレット状エポキシ樹脂組成物を取り出すことなく、そのままトランスファー成形機に移送される。
【００２３】
続く封止工程は、以下の工程により実施される。
先ず、図２に示されるように、例えば、被封止体として、電子部品１１が実装されている回路基板１２を準備する。次に、図２に示されるように、成形型３０を開いて、成形型内に回路基板１２をセットする。次に、図２に示されるように、ポット４０にタブレットを入れて成形型３０を型締めする。次に、ポット４０に収容されている溶融したエポキシ樹脂組成物Ｊｕを、プランジャ７０によりゲート５０を介してキャビティ３３へ供給して充填し、キャビティ３３に充填されている樹脂素材Ｊｕを直接に保圧する。回路基板１２を封止した樹脂素材Ｊｕが固化して封止樹脂となった後に、成形型３０を開いて、回路基板１２を封止した状態の電子制御装置１０を取り出す。
【００２４】
被封止体を封止する上記工程は、例えば、１２０℃以上２００℃以下の温度、３ＭＰａ以上１５ＭＰａ以下の圧力で実施される。好ましくは、上記工程は、１４０℃〜１８０℃の温度、５〜１２ＭＰａの圧力で実施される。これにより、ボイドの発生のない、信頼性に優れた封止構造体を得ることができる。
【００２５】
好ましい実施形態において、押出機とトランスファー成形機とは、連結されており、押出機のダイス５から押し出されたタブレット状エポキシ樹脂組成物は、直接、トランスら―成形機のポット４０に移送される。これにより、上記工程１〜工程５は、一連の工程で実施される。
【００２６】
（被封止構造体）
封止構造体における被封止体は、電子部品が実装されている回路基板に限らず、例えば、磁石が固定されるローターコア（国際公開ＷＯ２０１２／０２９２７８等参考）、コイル等が絶縁加工されるステータコア（特開２０２０−０９４０９２等参考）、車載用電子制御ユニット（国際公開ＷＯ２０１６／１３９９８５等参考）などが挙げられる。
【００２７】
ローターコアについて説明する。ローターコアに設けられた穴部に永久磁石を挿入し、穴部と永久磁石との間に封止用樹脂組成物を充填することにより、永久磁石をローターコアに固定する。この封止用樹脂組成物を充填する工程において、本発明の封止構造体の製造方法を適用することができる。本発明の封止構造体の製造方法を適用することにより、本発明の効果が優れたものとなり、ローターコアの大型化や複数同時生産が可能となる。
【００２８】
ステータコアについて説明する。ステータコアには複数のティースを有しており、複数のティースにはコイルが巻回されている。この時、コイルをステータコアから絶縁する必要があり、封用樹脂組成物を介在させることで絶縁させることができる。この封止用樹脂組成物を介在させる工程において、本発明の封止構造体の製造方法を適用することができる。本発明の封止構造体の製造方法を適用することにより、本発明の効果が優れたものとなり、ステータコアの大型化や複数同時生産が可能となる。
【００２９】
車載用電子制御ユニットについて説明する。車載用電子制御ユニットとして、電子部品等を搭載した基板を封止用樹脂組成物により封止したものが検討されている。この封止用樹脂組成物により封止させる工程において、本発明の封止構造体の製造方法を適用することができる。本発明の封止構造体の製造方法を適用することにより、本発明の効果が優れたものとなり、車載用電子制御ユニットの大型化や複数同時生産が可能となる。
【００３０】
（封止用樹脂組成物）
上記封止構造体の製造において被封止体を封止するために用いられるブレット状エポキシ樹脂組成物（本明細書中、「封止用樹脂組成物」と称する場合がある）について、以下に説明する。
【００３１】
本実施形態の封止用樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填剤と、硬化促進剤と、融点が３０℃以上９０℃以下のワックスとを含む。以下、各成分について説明する。
【００３２】
［エポキシ樹脂］
本実施形態の封止用樹脂組成物に用いられるエポキシ樹脂としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂等のフェノール樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルトルイジン、ジアミノジフェニルメタン型グリシジルアミン、アミノフェノール型グリシジルアミンのような芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のアラルキル型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシド、アリサイクリックジエポキシ−アジペイド等の脂環式エポキシ等の脂肪族エポキシ樹脂が挙げられる。これらは単独でも２種以上混合して使用しても良い。
【００３３】
エポキシ樹脂の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して好ましくは５質量％以上４０質量％以下、より好ましくは１０質量％以上２０質量％以下である。
【００３４】
［硬化剤］
本実施形態の封止用樹脂組成物は、エポキシ樹脂を三次元架橋させるために硬化剤を含む。硬化剤としては、たとえばフェノール樹脂系硬化剤が好ましく用いられる。フェノール樹脂系硬化剤としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のノボラック型樹脂；トリフェノールメタン型フェノール樹脂等の多官能型フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂等の変性フェノール樹脂；フェニレン骨格及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のビスフェノール化合物等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。このようなフェノール樹脂系硬化剤により、耐燃性、耐湿性、電気特性、硬化性、保存安定性等のバランスが良好となる。特に、硬化性の点から、たとえばフェノール樹脂系硬化剤の水酸基当量は、９０ｇ／ｅｑ以上、２５０ｇ／ｅｑ以下とすることができる。
【００３５】
さらに、併用できる硬化剤としては、例えば重付加型の硬化剤、触媒型の硬化剤、縮合型の硬化剤等を挙げることができる。
【００３６】
重付加型の硬化剤としては、例えば、ジエチレントリアミン（ＤＥＴＡ）、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）、メタキシレンジアミン（ＭＸＤＡ）などの脂肪族ポリアミン、ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、ｍ−フェニレンジアミン（ＭＰＤＡ）、ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）などの芳香族ポリアミンのほか、ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）、有機酸ジヒドラジドなどを含むポリアミン化合物；ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）などの脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）などの芳香族酸無水物などを含む酸無水物；ノボラック型フェノール樹脂、フェノールポリマーなどのポリフェノール化合物；ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテルなどのポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネートなどのイソシアネート化合物；カルボン酸含有ポリエステル樹脂などの有機酸類などが挙げられる。
【００３７】
触媒型の硬化剤としては、例えば、ベンジルジメチルアミン（ＢＤＭＡ）、２，４，６−トリスジメチルアミノメチルフェノール（ＤＭＰ−３０）などの３級アミン化合物；２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール（ＥＭＩ２４）などのイミダゾール化合物；ＢＦ３錯体などのルイス酸などが挙げられる。
【００３８】
縮合型の硬化剤としては、例えば、レゾール樹脂、メチロール基含有尿素樹脂のような尿素樹脂；メチロール基含有メラミン樹脂のようなメラミン樹脂などが挙げられる。
【００３９】
このような他の硬化剤を併用する場合において、フェノール樹脂系硬化剤の含有量の下限値としては、全硬化剤に対して、２０質量％以上であることが好ましく、３０質量％以上であることがより好ましく、５０質量％以上であることが特に好ましい。配合割合が上記範囲内であると、耐燃性を保持しつつ、良好な流動性を発現させることができる。また、フェノール樹脂系硬化剤の含有量の上限値としては、特に限定されないが、全硬化剤に対して、１００質量％以下であることが好ましい。
【００４０】
本発明に係る封止用樹脂組成物に対する硬化剤の含有量の合計値の下限値については、特に限定されるものではないが、封止用樹脂組成物全体に対して、０．８質量％以上であることが好ましく、１．５質量％以上であることがより好ましい。配合割合の下限値が上記範囲内であると、良好な硬化性を得ることができる。また、封止用樹脂組成物に対する硬化剤の含有量の合計値の上限値についても、特に限定されるものではないが、封止用樹脂組成物全体に対して、１２質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましい。
【００４１】
なお、硬化剤としてのフェノール樹脂と、エポキシ樹脂とは、封止用樹脂組成物中のエポキシ基数（ＥＰ）と、全フェノール樹脂のフェノール性水酸基数（ＯＨ）との当量比（ＥＰ）／（ＯＨ）が、０．８以上、１．３以下となるように配合することが好ましい。当量比が上記範囲内であると、得られる封止用樹脂組成物を成形する際、十分な硬化特性を得ることができる。ただし、エポキシ樹脂と反応し得るフェノール樹脂以外の樹脂を併用する場合は、適宜当量比を調整すればよい。
【００４２】
［無機充填剤］
本実施形態の封止用樹脂組成物に用いられる無機充填剤としては、例えば、溶融破砕シリカ及び溶融球状シリカ等の溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、カオリン、タルク、クレイ、マイカ、ロックウール、ウォラストナイト、ガラスパウダー、ガラスフレーク、ガラスビーズ、ガラスファイバー、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化アルミ、カーボンブラック、グラファイト、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、硫酸バリウム、セルロース、アラミド、木材、フェノール樹脂成形材料やエポキシ樹脂成形材料の硬化物を粉砕した粉砕粉等が挙げられる。この中でも、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ等のシリカが好ましく、溶融球状シリカがより好ましい。また、この中でも、炭酸カルシウム、ウォラストナイトがコストの面で好ましい。無機充填剤は、一種で使用しても良いし、または二種以上を併用してもよい。
【００４３】
無機充填剤の平均粒径Ｄ５０は、好ましくは０．０１μｍ以上、７５μｍ以下であり、より好ましくは０．０５μｍ以上、５０μｍ以下である。無機充填剤の平均粒径を上記範囲内にすることにより、金型内の充填性が向上する。また、無機充填剤の平均粒径の上限値を７５μｍ以下とすることにより、さらに充填性が向上する。平均粒径Ｄ５０は、レーザー回折型測定装置ＲＯＤＯＳ  ＳＲ型（ＳＹＭＰＡＴＥＣ  ＨＥＲＯＳ＆ＲＯＤＯＳ）での体積換算平均粒径とした。
【００４４】
また、本発明に係る封止用樹脂組成物においては、無機充填剤は、２種以上の異なる平均粒径Ｄ５０を有する球状シリカを含むことができる。これにより、トランスファーモールドの際の流動性及び充填性が向上し得る。
【００４５】
無機充填剤の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは６０質量％以上であり、さらに好ましくは６５質量％以上であり、特に好ましくは７５質量％以上である。下限値が上記範囲内であると、得られる封止用樹脂組成物の硬化に伴う吸湿量の増加や、強度の低下が低減できる。また、無機充填剤の量は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは９３質量％以下であり、より好ましくは９１質量％以下であり、さらに好ましくは９０質量％以下である。上限値が上記範囲内であると、得られる封止用樹脂組成物は良好な流動性を有するとともに、良好な成形性を備える。したがって、封止構造体の製造安定性が高まり、歩留まり及び耐久性のバランスに優れた構造体が得られる。
【００４６】
また、無機充填剤として、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ等のシリカを用いる場合、シリカの含有量が、封止用樹脂組成物全体に対して、４０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上であることがより好ましい。下限値が上記範囲内であると、トランスファーモールド時の封止用樹脂組成物の流動性と熱膨張率のバランスが良好となる。
【００４７】
また、無機充填剤と、後述するような水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物や、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛、三酸化アンチモン等の無機系難燃剤とを併用する場合には、これらの無機系難燃剤と上記無機充填剤の合計量は、上記無機充填剤の含有量の範囲内とすることが望ましい。
【００４８】
［硬化促進剤］
本実施形態の封止用樹脂組成物に用いられる硬化促進剤としては、イミダゾール類を用いることが好ましい。イミダゾール類は、たとえばイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシジメチルイミダゾール、および２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール化合物、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２'−メチルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２'−ウンデシルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２'−エチル−４−メチルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２'−メチルイミダゾリル（１'）］−エチル−ｓ−トリアジンのイソシアヌル酸付加物、２−フェニルイミダゾールのイソシアヌル酸付加物、２−メチルイミダゾールのイソシアヌル酸付加物から選択される一種または二種以上を含むことができる。
【００４９】
硬化促進剤としてイミダゾール類が用いられる場合、イミダゾール類の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０３質量％以上であることがより好ましく、０．０５質量％以上であることがとくに好ましい。イミダゾール類の含有量を上記下限値以上とすることによって、得られる封止材の耐温度サイクル性をより効果的に向上させることができる。また、封止成形時における硬化性を向上させることも可能である。一方で、イミダゾール類の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して２．０質量％以下であることが好ましく、１．０質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以下であることがとくに好ましい。イミダゾール類の含有量を上記上限値以下とすることにより、トランスファーモールド時における流動性を向上させ、充填性の向上に寄与することができる。
【００５０】
硬化促進剤は、イミダゾール類の他に、たとえば有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン等のイミダゾール類以外のアミン系硬化促進剤から選択される一種または二種以上をさらに含むことができる。
【００５１】
封止用樹脂組成物で用いることができる有機ホスフィンとしては、例えばエチルホスフィン、フェニルホスフィン等の第１ホスフィン；ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の第２ホスフィン；トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第３ホスフィンが挙げられる。
【００５２】
封止用樹脂組成物で用いることができるテトラ置換ホスホニウム化合物としては、例えば下記一般式（４）で表される化合物等が挙げられる。
【００５３】
【化１】
0006989044.tif 000002
（上記一般式（４）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６およびＲ７は芳香族基またはアルキル基を表す。Ａはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表す。ＡＨはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表す。ｘ、ｙは１〜３の数、ｚは０〜３の数であり、かつｘ＝ｙである。）
【００５４】
一般式（４）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られるがこれに限定されるものではない。まず、テトラ置換ホスホニウムハライドと芳香族有機酸と塩基を有機溶剤に混ぜ均一に混合し、その溶液系内に芳香族有機酸アニオンを発生させる。次いで水を加えると、一般式（４）で表される化合物を沈殿させることができる。一般式（４）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ４、Ｒ５、Ｒ６およびＲ７がフェニル基であり、かつＡＨはヒドロキシル基を芳香環に有する化合物、すなわちフェノール類であり、かつＡは該フェノール類のアニオンであるのが好ましい。上記フェノール類としては、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコールなどの単環式フェノール類、ナフトール、ジヒドロキシナフタレン、アントラキノールなどの縮合多環式フェノール類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳなどのビスフェノール類、フェニルフェノール、ビフェノールなどの多環式フェノール類などが例示される。
【００５５】
硬化促進剤として用いられるホスホベタイン化合物としては、例えば、下記一般式（５）で表される化合物等が挙げられる。
【００５６】
【化２】
0006989044.tif 000003
（上記一般式（５）において、Ｒ８は炭素数１〜３のアルキル基、Ｒ９はヒドロキシル基を表す。ｆは０〜５の数であり、ｇは０〜３の数である。）
【００５７】
一般式（５）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られる。まず、第三ホスフィンであるトリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩とを接触させ、トリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩が有するジアゾニウム基とを置換させる工程を経て得られる。しかしこれに限定されるものではない。
【００５８】
硬化促進剤として用いられるホスフィン化合物とキノン化合物との付加物としては、例えば、下記一般式（６）で表される化合物等が挙げられる。
【００５９】
【化３】
0006989044.tif 000004
（上記一般式（６）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ１０、Ｒ１１およびＲ１２は炭素数１〜１２のアルキル基または炭素数６〜１２のアリール基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１３、Ｒ１４およびＲ１５は水素原子または炭素数１〜１２の炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ１４とＲ１５が結合して環状構造となっていてもよい。）
【００６０】
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるホスフィン化合物としては、例えばトリフェニルホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の芳香環に無置換またはアルキル基、アルコキシル基等の置換基が存在するものが好ましく、アルキル基、アルコキシル基等の置換基としては１〜６の炭素数を有するものが挙げられる。入手しやすさの観点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
【００６１】
また、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるキノン化合物としては、ベンゾキノン、アントラキノン類が挙げられ、中でもｐ−ベンゾキノンが保存安定性の点から好ましい。
【００６２】
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物の製造方法としては、有機第三ホスフィンとベンゾキノン類の両者が溶解することができる溶媒中で接触、混合させることにより付加物を得ることができる。溶媒としてはアセトンやメチルエチルケトン等のケトン類で付加物への溶解性が低いものがよい。しかしこれに限定されるものではない。
【００６３】
一般式（６）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ１０、Ｒ１１およびＲ１２がフェニル基であり、かつＲ１３、Ｒ１４およびＲ１５が水素原子である化合物、すなわち１，４−ベンゾキノンとトリフェニルホスフィンを付加させた化合物が封止用樹脂組成物の硬化物の熱時弾性率を低下させる点で好ましい。
【００６４】
硬化促進剤として使用されるホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物としては、例えば下記一般式（７）で表される化合物等が挙げられる。
【００６５】
【化４】
0006989044.tif 000005
（上記一般式（７）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９は、それぞれ、芳香環または複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。式中Ｒ２０は、基Ｙ２およびＹ３と結合する有機基である。式中Ｒ２１は、基Ｙ４およびＹ５と結合する有機基である。Ｙ２およびＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ２およびＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４およびＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ４およびＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｒ２０、およびＲ２１は互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４およびＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環または複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。）
【００６６】
一般式（７）において、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒ１８およびＲ１９としては、例えば、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ナフチル基、ヒドロキシナフチル基、ベンジル基、メチル基、エチル基、ｎ−ブチル基、ｎ−オクチル基およびシクロヘキシル基等が挙げられ、これらの中でも、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ヒドロキシナフチル基等のアルキル基、アルコキシ基、水酸基などの置換基を有する芳香族基もしくは無置換の芳香族基がより好ましい。
【００６７】
また、一般式（７）において、Ｒ２０は、Ｙ２およびＹ３と結合する有機基である。同様に、Ｒ２１は、基Ｙ４およびＹ５と結合する有機基である。Ｙ２およびＹ３はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ２およびＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。同様にＹ４およびＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ４およびＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。基Ｒ２０およびＲ２１は互いに同一であっても異なっていてもよく、基Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、およびＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。このような一般式（７）中の−Ｙ２−Ｒ２０−Ｙ３−、および−Ｙ４−Ｒ２１−Ｙ５−で表される基は、プロトン供与体が、プロトンを２個放出してなる基で構成されるものであり、プロトン供与体としては、分子内にカルボキシル基、または水酸基を少なくとも２個有する有機酸が好ましく、さらには芳香環を構成する隣接する炭素にカルボキシル基または水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物が好ましく、芳香環を構成する隣接する炭素に水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物がより好ましく、例えば、カテコール、ピロガロール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン、２，２'−ビフェノール、１，１'−ビ−２−ナフトール、サリチル酸、１−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、クロラニル酸、タンニン酸、２−ヒドロキシベンジルアルコール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，２−プロパンジオールおよびグリセリン等が挙げられるが、これらの中でも、カテコール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレンがより好ましい。
【００６８】
また、一般式（７）中のＺ１は、芳香環または複素環を有する有機基または脂肪族基を表し、これらの具体的な例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基およびオクチル基等の脂肪族炭化水素基や、フェニル基、ベンジル基、ナフチル基およびビフェニル基等の芳香族炭化水素基、グリシジルオキシプロピル基、メルカプトプロピル基、アミノプロピル基等のグリシジルオキシ基、メルカプト基、アミノ基を有するアルキル基およびビニル基等の反応性置換基等が挙げられるが、これらの中でも、メチル基、エチル基、フェニル基、ナフチル基およびビフェニル基が熱安定性の面から、より好ましい。
【００６９】
ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物の製造方法としては、メタノールを入れたフラスコに、フェニルトリメトキシシラン等のシラン化合物、２，３−ジヒドロキシナフタレン等のプロトン供与体を加えて溶かし、次に室温攪拌下ナトリウムメトキシド−メタノール溶液を滴下する。さらにそこへ予め用意したテトラフェニルホスホニウムブロマイド等のテトラ置換ホスホニウムハライドをメタノールに溶かした溶液を室温攪拌下滴下すると結晶が析出する。析出した結晶を濾過、水洗、真空乾燥すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が得られる。しかし、これに限定されるものではない。
【００７０】
硬化促進剤の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して０．０５質量％以上であることが好ましく、０．０８質量％以上であることがより好ましく、０．１０質量％以上であることがとくに好ましい。硬化促進剤の含有量を上記下限値以上とすることにより、トランスファーモールド時における封止用樹脂組成物の硬化性を効果的に向上させることができる。一方で、硬化促進剤の含有量は、封止用樹脂組成物全体に対して２．０質量％以下であることが好ましく、１．０質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以下であることがとくに好ましい。硬化促進剤の含有量を上記上限値以下とすることにより、封止時における流動性を向上させ、充填性の向上に寄与することができる。
【００７１】
［ワックス］
本実施形態に係る封止用樹脂組成物は、融点が３０℃から９０℃のワックスを含む。このようなワックスを含むことにより、封止用樹脂組成物は、トランスファーモールドで適用される温度下で、溶融性が良好であり、よって封止時における流動性が向上するとともに、充填性が向上し得る。このようなワックスとしては、カルナバワックス等の天然ワックス、モンタン酸エステルワックスや酸化ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸およびその金属塩類が挙げられる。
【００７２】
ワックスの配合量は、封止用樹脂組成物全体に対して、例えば、０．０５質量％以上、２．０質量％以下である。ワックスの配合量の下限値は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは、０．１質量％以上であり、より好ましくは、０．２質量％以上である。ワックスの配合量の上限値は、封止用樹脂組成物全体に対して、好ましくは、１．５質量％以下であり、より好ましくは１．０質量％以下である。上記範囲でワックスを配合することにより、得られる封止用樹脂組成物は、トランスファーモールド時において優れた流動性と、充填性とを有する。
【００７３】
［カップリング剤］
本発明に係る封止用樹脂組成物は、エポキシ樹脂と無機充填剤との密着性を向上させるため、シランカップリング剤等のカップリング剤を含んでもよい。カップリング剤例えばエポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、メルカプトシラン等が挙げられる。
【００７４】
エポキシシランとしては、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が挙げられる。また、アミノシランとしては、例えば、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−６−（アミノヘキシル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（３−（トリメトキシシリルプロピル）−１，３−ベンゼンジメタナン等が挙げられる。また、ウレイドシランとしては、例えば、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、ヘキサメチルジシラザン等が挙げられる。アミノシランの１級アミノ部位をケトン又はアルデヒドを反応させて保護した潜在性アミノシランカップリング剤として用いてもよい。また、アミノシランとしては、２級アミノ基を有してもよい。また、メルカプトシランとしては、例えば、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシランのほか、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィドのような熱分解することによってメルカプトシランカップリング剤と同様の機能を発現するシランカップリング剤など、が挙げられる。またこれらのシランカップリング剤は予め加水分解反応させたものを配合してもよい。これらのシランカップリング剤は１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。
【００７５】
連続成形性という観点では、メルカプトシランが好ましく、流動性の観点では、アミノシランが好ましく、密着性という観点ではエポキシシランが好ましい。
【００７６】
本発明に係る封止用樹脂組成物に用いることができるシランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の下限値としては、封止用樹脂組成物全体に対して、０．０１質量％以上が好ましく、より好ましくは０．０５質量％以上、特に好ましくは０．１質量％以上である。シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の下限値が上記範囲内であれば、エポキシ樹脂と無機充填剤との界面強度が低下することがなく、良好な耐振動性を得ることができる。また、シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の上限値としては、封止用樹脂組成物全体に対して、１質量％以下が好ましく、より好ましくは０．８質量％以下、特に好ましくは０．６質量％以下である。シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量の上限値が上記範囲内であれば、エポキシ樹脂と無機充填剤との界面強度が低下することがなく、良好な耐振動性を得ることができる。また、シランカップリング剤等のカップリング剤の含有量が上記範囲内であれば、封止用樹脂組成物の硬化物の吸水性が増大することが防止される。
【００７７】
［その他の添加剤］
本実施形態の封止用樹脂組成物は、上記成分に加え、必要に応じてさらに、着色剤、難燃剤、離型剤等の他の添加剤を含み得る。
【００７８】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
以下、実施形態の例を付記する。
１．  顆粒状又は粉末状のエポキシ樹脂組成物を、スクリューと前記スクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、顆粒状又は粉末状の前記エポキシ樹脂組成物を、加熱して溶融する工程と、
所定の開口形状を有する前記ダイスから、前記スクリューの回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、
前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、タブレット状エポキシ樹脂組成物を得る工程と、
前記タブレット状エポキシ樹脂組成物を、その中に被封止体が配置された成形型を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、
前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記タブレット状エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体を封止することにより、封止構造体を得る工程と、
を含む、封止構造体の製造方法。
２．  溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す前記工程が、８０℃以上１００℃以下の温度で実施される、１．に記載の封止構造体の製造方法。
３．  封止する前記工程が、１２０℃以上２００℃以下の温度、３ＭＰａ以上１５ＭＰａ以下の圧力で実施される、１．または２．に記載の封止構造体の製造方法。
４．  前記タブレット状エポキシ樹脂組成物が、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有する、１．乃至３．のいずれかに記載の封止構造体の製造方法。
５．  顆粒状又は粉末状のエポキシ樹脂組成物を、スクリューと前記スクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、顆粒状又は粉末状の前記エポキシ樹脂組成物を、加熱して溶融する工程と、
所定の開口形状を有する前記ダイスから、前記スクリューの回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、
前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、タブレット状エポキシ樹脂組成物を得る工程と、
前記タブレット状エポキシ樹脂組成物を、その中に被封止体が配置された成形型を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、
前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記タブレット状エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体を封止することにより、封止構造体を得る工程と、を含む封止構造体の製造方法に用いられる、エポキシ樹脂組成物であって、
エポキシ樹脂と、
硬化剤と、
無機充填剤と、
硬化促進剤と、
融点が３０℃以上９０℃以下のワックスと、を含む、エポキシ樹脂組成物。
６．  前記ワックスが、当該エポキシ樹脂組成物全体に対して、０．０３質量％以上２．０質量％以下の量である、５．に記載のエポキシ樹脂組成物。
７．  前記タブレット状エポキシ樹脂が、直径４０ｍｍ以上１００ｍｍ以下、長さ５０ｍｍ以上３００ｍｍ以下の寸法を有する、５．または６．に記載のエポキシ樹脂組成物。
８．  前記封止構造体が、車載用電子制御ユニット、ローターコアおよびステータコアからなる群から選択される少なくとも１種である、５．乃至７．のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
【実施例】
【００７９】
以下、本発明を実施例および比較例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００８０】
（実施例１〜４、比較例１〜２）
＜タブレット状封止用樹脂組成物の調製＞
各実施例、および各比較例のそれぞれについて、以下のように封止用樹脂組成物を調製した。
表１に示す各成分を使用し、上記「封止構造体の製造」に記載の工程１〜３の方法により、タブレット状の封止用樹脂組成物を得た。
【００８１】
表１中の各成分の詳細は下記のとおりである。また、表１中に示す処方は、樹脂組成物全体に対する各成分の配合割合（質量部）を示している。
【００８２】
（エポキシ樹脂）
・エポキシ樹脂１：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、製品名「ＥＰＩＣＲＯＮ  Ｎ−６７０」）
・エポキシ樹脂２：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、製品名「ＥＰＩＣＲＯＮ  Ｎ−６８５」）
・エポキシ樹脂３：トリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製、製品名「ｊＥＲ  １０３２Ｈ６０」）
【００８３】
（硬化剤）
・フェノール樹脂系硬化剤１：ノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製、製品名「スミライトレジンＰＲ−５１４７０」）
・フェノール樹脂系硬化剤２：トリスフェニルメタン型フェノールノボラック樹脂（明和化成株式会社製、製品名「ＭＥＨ−７５００」）
【００８４】
（無機充填材）
・無機充填材１：溶融球状シリカ（デンカ株式会社製、製品名「ＦＢ−９５０」）
・無機充填材２：溶融球状シリカ（デンカ株式会社製、製品名「ＦＢ−１０５」）
・無機充填材３：溶融破壊シリカ（フミテック株式会社製、製品名「ＦＭＴ−１５Ｃ」）
・無機充填材４：ガラス繊維（日東紡績社製、製品名「ＣＳ３Ｅ４７９」）
【００８５】
（硬化促進剤）
・硬化促進剤１：テトラフェニルホスフォニウム２，３−ジヒドロキシナフタレート
・硬化促進剤２：テトラフェニルホスフォニウム４，４−スルフォニルジフェノラート
・硬化促進剤３：２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール（四国化成株式会社製）
【００８６】
（ワックス）
・ワックス１：カルナバワックス（東亞合成社製、製品名「ＴＯＷＡＸ−１３２」、融点：８３℃）
・ワックス２：ステアリン酸（日油社製、製品名「ＳＲ−サクラ」、融点：６０℃）
・ワックス３：ジエタノールアミン・ジモンタン酸エステル（伊藤製油社製、製品名「ＩＴＯＨＷＡＸ  ＴＰ  ＮＣ−１３３」、融点：７８℃）
・ワックス４：酸化ポリエチレンワックス（クラリアント・ジャパン社製、製品名「ＰＥＤ１９１」、融点：１２２℃）
・ワックス５：部分ケン化エステルワックス（クラリアント・ジャパン社製、製品名「ＬＯＣＯＷＡＸ  ＯＰ」、融点：１００℃）
【００８７】
（添加剤）
・シランカップリング剤１：Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン（東レ・ダウコーニング株式会社製、製品名「ＣＦ−４０８３」）
・シランカップリング剤２：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業株式会社製、製品名「ＫＢＭ−４０３」）
・カーボンブラック：カーボンブラック（三菱ケミカル株式会社製、製品名「カーボン＃５」）
・低応力剤１：シリコーンゴム（東レ・ダウコーニング株式会社製、製品名「ＣＦ−２１５２」）
・低応力剤２：シリコーンオイル（東レ・ダウコーニング株式会社製、製品名「ＦＺ−３７３０」）
【００８８】
＜タブレット状封止用樹脂組成物の性能評価＞
得られたタブレット状封止用樹脂組成物を、以下の項目について評価した。評価結果を以下の表１に示す。
【００８９】
（押し出し機連続作業性）
押し出し機にて直径６０ｍｍ、長さ２００ｍｍのタブレット状封止用樹脂組成物を得る際の連続作業性を評価した。評価基準を以下に示す。
〇：タブレット状封止用樹脂組成物のダイスからの押し出しが連続して１０回以上可能
×：タブレット状封止用樹脂組成物のダイスからの押し出しが１０回未満
【００９０】
（タブレット温度）
ダイスより押し出されたタブレット状封止用樹脂組成物の表面温度を表面温度計にて計測した。
【００９１】
（タブレット外観）
ダイスより押し出されたタブレット状封止用樹脂組成物の外観を評価した（直径６０ｍｍ、長さ２００ｍｍ）。評価基準を以下に示す。
〇：タブレット状封止用樹脂組成物の表面荒れ、変形なし
×：タブレット状封止用樹脂組成物の表面荒れ、変形あり
【００９２】
【表１】
0006989044.tif 000006
【００９３】
実施例のタブレット状封止用樹脂組成物はいずれも、押し出し機連続作業性に優れるとともに、優れた外観を有していた。
【符号の説明】
【００９４】
１  顆粒状または粉末状のエポキシ樹脂組成物
２  ホッパー
４１  ヒータ
４２  スクリュー
４３  シリンダ
４３ａ  投入側シリンダ
５  ダイス
５１  温度調節器
６  押出し材
１０  電子制御装置
１１  電子部品
１２  回路基板
３０  成形型、
３３  キャビティ
４０  ポット
５０  ゲート
Ｊｕ  溶融エポキシ樹脂組成物
【要約】
【課題】大型封止樹脂タブレットを用いて、被封止体を効率よく封止して、封止材中のボイドの発生が低減された大型の封止構造体を製造する方法を提供する。
【解決手段】顆粒状又は粉末状のエポキシ樹脂組成物を、スクリューと前記スクリューの先端に設けられたダイスとを備える押出機に供給し、顆粒状又は粉末状の前記エポキシ樹脂組成物を、加熱して溶融する工程と、所定の開口形状を有する前記ダイスから、前記スクリューの回転により、前記溶融したエポキシ樹脂組成物を押し出す工程と、前記押し出しされたエポキシ樹脂組成物を、所定の長さに切断して、タブレット状エポキシ樹脂組成物を得る工程と、前記タブレット状エポキシ樹脂組成物を、その中に被封止体が配置された成形型を備えるトランスファー成形機に移送する工程と、前記トランスファー成形機を用いるトランスファーモールド法にて、前記タブレット状エポキシ樹脂組成物で前記成形型内の前記被封止体を封止することにより、封止構造体を得る工程と、を含む、封止構造体の製造方法。
【選択図】図１【図１】
0006989044.tif 000007
【図２】
0006989044.tif 000008