【事件の表示】
　特許第５７８５３０７号発明「音響低減ポリマー中間層」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第５７８５３０７号の明細書、特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書、特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−７〕について訂正することを認める。
　特許第５７８５３０７号の請求項１、３〜７に係る特許を維持する。
　特許第５７８５３０７号の請求項２に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
１．手続の経緯 
　特許第５７８５３０７号の請求項１〜７に係る特許についての出願は、平成１８年３月１６日（パリ条約による優先権主張　２００５年３月１７日　米国）を国際出願日とする出願である特願２００８−５０２０８２号出願の一部を新たに平成２６年６月２日に特許出願したものであって、平成２７年７月３１日にその特許権の設定登録がされ、その後、その請求項１〜７に係る特許について、特許異議申立人株式会社クラレ（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがなされ、平成２８年５月２０日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成２８年８月２２日に意見書の提出及び訂正の請求がなされ、平成２８年９月３０日に申立人から意見書が提出された。 
　その後、平成２８年１２月６日付けで取消理由が通知され、その指定期間内である平成２９年３月１０日に意見書の提出及び訂正の請求（以下、「本件訂正請求」という。）がなされ、本件訂正請求に対して平成２９年４月２１日に申立人から意見書が提出されたものである。
　
２．訂正の適否についての判断  
（１）訂正の内容  
　本件訂正請求による訂正の内容は、以下のア．〜ス．のとおりである。 
　なお、訂正事項１３に関して、本件訂正請求書の「７．イ（ス）」では、明細書段落【００６９】の【表２】中「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された量（ｐｈｒ）＊」の列の右に「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の差（ｐｈｒ）」を追加し、「中間層番号７」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の差（ｐｈｒ）」の計算結果を「３２．９」と訂正するとなっているが、本件訂正請求書に添付された訂正明細書の段落【００６９】の【表２】では、当該箇所は「３４．９」となっているので、「３４．９」として判断する。
　
ア．訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に 
「当該第２層における可塑剤の量は、当該第１層及び当該第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１２部多く」とあるのを  
「当該第２層における可塑剤の量は、当該第１層及び当該第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも
３５．７
　
イ．訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項１に 
「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを  
「
共押出
　
ウ．訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項３に 
「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを  
「
共押出
　
エ．訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項４に 
「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを  
「
共押出
　
オ．訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項５に 
「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを  
「
共押出
、３
　
カ．訂正事項６
　特許請求の範囲の請求項６に 
「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを  
「
共押出
、３
　
キ．訂正事項７
　特許請求の範囲の請求項７に 
「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを  
「
共押出
、３
　
ク．訂正事項８
　特許請求の範囲の請求項２を削除する。
　
ケ．訂正事項９
　明細書段落【００６９】の【表２】中「中間層番号７」の「多重シートにおいて配合された３ＧＥＨ含有量」の欄に「７５」とあるのを「
７２．９
　
コ．訂正事項１０
　明細書段落【００６９】の【表２】中「中間層番号７」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の欄に「３７．６」とあるのを「
３７．８
　
サ．訂正事項１１
　明細書段落【００６９】の【表２】中「中間層番号８」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の欄に「３７．８」とあるのを「
３７．６
　
シ．訂正事項１２
　明細書段落【００６９】の【表２】中「中間層番号９」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の欄に「３６．０」とあるのを「
３８．０
　
ス．訂正事項１３
　明細書段落【００６９】の【表２】中「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された量（ｐｈｒ）＊」の列の右に「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の差（ｐｈｒ）」を追加し、「中間層番号」の「１」〜「９」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の差（ｐｈｒ）」の計算結果「−」　「−」　「
１６．０
１４．０
１３．０
３５．７
３４．９
３７．９
「３７．９
　
（２）訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　事案に鑑み、明細書段落【００６９】の【表２】に関する訂正事項９〜１３について、まず検討する。
　また、本件特許に係る出願は、外国語書面出願であるので、必要に応じて、外国語書面（以下、「本件外国語書面」という。）の対応する表を括弧内に示す。
　
ア．訂正事項９について 
　訂正前の明細書段落【００６９】の表２（本件外国語書面Ｔａｂｌｅ２）中「中間層番号７」の「多重シートを有する中間層の構成」の「シート２」には、「ＰＶＢ１０」と記載されている。表１（本件外国語書面Ｔａｂｌｅ１）によれば、「ＰＶＢ１０」の「３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）」は「７２．９」で、表１中「３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）」の欄に「７５」なる値は記載されていないから、表２中「多重シートにおいて配合された３ＧＥＨ含有量」の欄に「７５」とあるのは誤記と認める。訂正事項９は、誤記の訂正を目的とするものである。
　訂正事項９は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
イ．訂正事項１０について 
　訂正前の明細書段落【００６９】の表２（本件外国語書面Ｔａｂｌｅ２）中「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」は、「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」の「シート１」と「シート２」との値の差であるから、「中間層番号７」については、７５．６（シート２）−３７．８（シート１）＝３７．８が正しく、明細書段落【００６９】の表２中「中間層番号７」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の欄に「３７．６」とあるのは誤記と認める。訂正事項１０は、誤記の訂正を目的とするものである。
　訂正事項１０は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
ウ．訂正事項１１について 
　訂正前の明細書段落【００６９】の表２（本件外国語書面Ｔａｂｌｅ２）中「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」は、「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」の「シート１」と「シート２」との値の差であるから、「中間層番号８」については、７２．７（シート２）−３５．１（シート１）＝３７．６が正しく、明細書段落【００６９】の表２中「中間層番号８」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の欄に「３７．８」とあるのは誤記と認める。訂正事項１１は、誤記の訂正を目的とするものである。
　訂正事項１１は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
エ．訂正事項１２について 
　訂正前の明細書段落【００６９】の表２（本件外国語書面Ｔａｂｌｅ２）中「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」は、「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」の「シート１」と「シート２」との値の差であるから、「中間層番号９」については、７３．０（シート２）−３５．０（シート１）＝３８．０が正しく、明細書段落【００６９】の表２中「中間層番号９」の「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の欄に「３６．０」とあるのは誤記と認める。訂正事項１２は、誤記の訂正を目的とするものである。
　訂正事項１２は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
オ．訂正事項１３について
　訂正前の請求項１の第１層（第３層）と第２層との「可塑剤の量」の差の求め方に関連して、明細書段落【００１０】に「本明細書全体を通して、ポリマーシートの可塑剤含有量が与えられた場合、この特定のシートの可塑剤含有量は、この特定のシートを製造するために使用された溶融物中の可塑剤のｐｈｒを参照して規定される。」と記載されているが、訂正前の明細書段落【００６９】の表２の場合は、「ポリマーシートの可塑剤含有量が与えられた場合」（表１参照）に該当するが、訂正前の表２に、段落【００１０】の記載に基づく第１層（第３層）と第２層との「可塑剤の量」の差が記載されていなかった。訂正事項１３は、段落【００１０】の記載と表２との整合をとるためにされたもので、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項１３は、明細書段落【００１０】の記載、表１及び表２に基づき、シート１とシート２の配合された３ＧＥＨ含有量を、単純に減算して求めたもので、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
カ．訂正事項１について
　訂正事項１は、「当該第２層における可塑剤の量」について、訂正前の請求項１の「当該第１層及び当該第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも１２部多く」を、「当該第１層及び当該第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも３５．７部多く」と限定するもので、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　訂正事項１は、明細書段落【００１０】の記載、【００６８】の表１及び【００６９】の表２（中間層番号６、８、９）に基づくもので、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
キ．訂正事項２について
　訂正事項２は、特許請求の範囲の請求項１に 「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを「共押出ポリマー中間層」に訂正するもので、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項２は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
ク．訂正事項３〜７について
　訂正事項３〜７のうち、特許請求の範囲の請求項３〜７に 「共押し出しされたポリマー中間層」とあるのを「共押出ポリマー中間層」に訂正する訂正は、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項３〜７のうち、特許請求の範囲の請求項３〜７で、引用する請求項から請求項２を削除する訂正は、訂正事項８により請求項２を削除することに伴い、整合を図るものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　訂正事項３〜７は、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
ケ．訂正事項８について
　訂正事項８は、請求項２を削除するもので、特許請求の範囲の減縮を目的とし、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　
（３）一群の請求項について 
　本件訂正は、訂正前の請求項１と、請求項１を直接あるいは間接に引用する請求項２〜７とを対象とするものであるから、本件訂正は、請求項１〜７について、一群の請求項ごとに請求されたものである。
　
（４）小括  
　以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号〜第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項、及び同条第９項において準用する同法第１２６条第４項から第６項までの規定に適合するから、訂正後の請求項〔１〜７〕について訂正を認める。
　
３．本件発明 
　本件訂正請求により訂正された訂正請求項１〜７に係る発明（以下、「本件訂正発明１〜７」という。）は、その特許請求の範囲の請求項１〜７に記載された次の事項により特定されるとおりのものであると認める。 
「【請求項１】
可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第１層；
当該第１層に直接接触して配置されており、可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第２層；及び
当該第２層に直接接触して配置されており、可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第３層を含み、
当該第２層における可塑剤の量は、当該第１層及び当該第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも３５．７部多く、
当該第２層が、当該第１層及び当該第３層の重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも２％少ない残留ヒドロキシル含有量を有し、
当該第１層および当該第２層は、それぞれ５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する；
共押出ポリマー中間層。
【請求項２】
（削除）
【請求項３】
前記第２層は、前記第１層及び前記第３層の重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも４％少ない残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の共押出ポリマー中間層。
【請求項４】
前記第２層は、前記第１層及び前記第３層の重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも８％少ない残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の共押出ポリマー中間層。
【請求項５】
前記第２層は１７％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第１層は２０％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１、３〜４のいずれか１に記載の共押出ポリマー中間層。
【請求項６】
前記第１層及び前記第２層はそれぞれ３ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する、請求項１、３〜５のいずれか１に記載の共押出ポリマー中間層。
【請求項７】
前記第１層及び前記第２層はそれぞれ１ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する、請求項１、３〜５のいずれか１に記載の共押出ポリマー中間層。」 
 　 
４．取消理由の概要 
　訂正前の請求項１〜７に係る特許に対して平成２８年５月２０日付け及び平成２８年１２月６日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。なお、特許異議申立書に記載された特許異議申立理由は、すべて通知した。
　
［理由１］．本件特許は、明細書の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない。  
［理由２］．本件特許の下記の請求項に係る発明は、その出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。  
［理由３］．本件特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。  
 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　記   
 　 
［理由１］（３６条第４項第１号）  
（１）段落【００６９】の【表２】の右端の欄「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の、中間層７〜９についての値（中間層７は３７．６、中間層８は３７．８、中間層９は３６．０）の算出根拠が不明である。（誤記であれば、算出の根拠を説明されたい。）（中間層３〜６の値についても同様。） 
（２）ポリマーシートの可塑剤含有量について、段落【００１０】に「・・・本明細書全体を通して、ポリマーシートの可塑剤含有量が与えられた場合、この特定のシートの可塑剤含有量は、この特定のシートを製造するために使用された溶融物中の可塑剤のｐｈｒを参照して規定される。」と記載されているが、表２の段落【００６９】の【表２】の右端の欄「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」は、この定義に反するのではないか。 
（３）段落【００６９】の【表２】の「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」の欄及び「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の欄に関して、「＊中間層は、低温、通常１０℃、または室温、通常２０から２３℃において貯蔵される。」とあるが、中間層の貯蔵を「低温、通常１０℃」と「室温、通常２０から２３℃」とのいずれの条件で行ったのかが不明である。（中間層の貯蔵条件が、「低温、通常１０℃」と「室温、通常２０から２３℃」とでは、「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」が異なるのではないか。） 
 　 
［理由２］（２９条第２項）  
甲第１号証：特開２００１−４８６００号公報  
甲第２号証：特開平６−１１５９８０号公報  
甲第３号証：国際公開第９７／２４２３０号  
  
　請求項１〜４、６〜７に係る発明は、甲第１号証に記載の発明および甲第２号証に記載のものに基づき、この発明の属する分野において通常の知識を有する者が容易に想到し得た程度のものである。  
　請求項５に係る発明は、甲第１号証に記載の発明および甲第２号証、甲第３号証に記載のものに基づき、この発明の属する分野において通常の知識を有する者が容易に想到し得た程度のものである。  
　
［理由３］（３６条第６項第２号）  
　請求項１〜７は、「ポリマー中間層」という物の発明であるが、請求項１〜７の「共押し出しされた」との記載は、製造に関して技術的な特徴や条件が付された記載がある場合に該当するため、当該請求項にはその物の製造方法が記載されているといえる。  
　しかしながら、本願明細書等には不可能・非実際的事情について何ら記載がなく、当業者にとって不可能・非実際的事情が明らかであるとも言えない。
　したがって、請求項１〜７に係る発明は明確でない。
　
５．甲号証の記載
（１）甲第１号証（以下、「甲１」という。）（特開２００１−４８６００号公報）
　甲１には、以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されている（特に、【請求項１】、【０００１】、【００２１】、【００６３】、【００６５】、【００７４】、【００７８】、【００８２】、【００８３】、【００９１】、【００９３】の【表１】の実施例３参照）。 
 「可塑化されたポリビニルブチラール樹脂を含む樹脂層Ａ； 
　当該樹脂層Ａに直接接触して配置されており、可塑化されたポリビニルブチラール樹脂を含む樹脂層Ｂ；及び 
　当該樹脂層Ｂに直接接触して配置されており、可塑化されたポリビニルブチラール樹脂を含む樹脂層Ａを含み、 
　当該樹脂層Ａにおける可塑剤の量は、ポリビニルブチラール樹脂１００部に対し３９部であり、当該樹脂層Ｂにおける可塑剤の量は、ポリビニルブチラール樹脂１００部に対し６０部であり、 
 当該樹脂層Ａがブチラール化度６８．９モル％、アセチル基量０．９モル％であり、当該樹脂層Ｂが、ブチラール化度６４．５モル％、アセチル基量１３．０モル％であり、 
　多層成形機を用いて一体成形された三層中間膜」 
　
（２）甲第２号証（以下、「甲２」という。）（特開平６−１１５９８０号公報 ）
　甲２には、以下の事項が記載されている。
「【００２７】他方、ポリビニルアセタール樹脂(B) において、アセタール基が結合しているエチレン基とアセチル基が結合しているエチレン基との和の、主鎖の全エチレン基に対するモル分率は、樹脂(A) の対応する値より５モル％以上低い値に限定される。その理由は、この値が樹脂(A) の対応する値より５モル％以上低くないと、ポリビニルアセタール樹脂(A) と樹脂(B) の各動的粘弾性的特性が近似しているため、広い温度領域において良好な遮音性能を得ることができないからである。・・・」
「【００２８】ポリビニルアセタール樹脂(A) および樹脂(B) において、アセチル基が結合しているエチレン基の、主鎖の全エチレン基に対するモル分率は４モル％以下に限定される。その理由は、この量が４モル％以上では耐熱性、耐候性等が十分に発揮されないからである。ポリビニルアセタール樹脂において、アセチル基が結合しているエチレン基の、主鎖の全エチレン基に対するモル分率の特に好ましい値は、０〜２モル％である。」
「【００９５】
【表１】
」
　
（３）甲第３号証（以下、「甲３」という。）（国際公開第９７／２４２３０号）
　甲３には、以下の事項が記載されている（訳文は、申立人の提出したとおり。）。
「可塑剤と樹脂の相溶性は、安全積層品および中間層が使用に付され得る様々なあらゆる条件に曝された際に、安全積層品においてガラス層の間の中間層として適用されているシートの一体性を維持する上で重要である。」（２頁２４行〜２９行）
「重量に基づいて、ＰＶＢは典型的には、１９．５％未満、好ましくは約１７〜１９％の、ポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）として計算されたヒドロキシル基、０〜１０％、好ましくは０〜３％の、ポリビニルエステル（例えばアセテート）として計算された残留エステル基を有する。」（３頁３行〜８行）
　
６．当審の判断
　事案に鑑み、３６条の理由１及び理由３をまず判断する。
（１）理由１（３６条第４項第１号）
ア．「訂正前の段落【００６９】の【表２】の右端の欄「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」の、中間層７〜９についての値（中間層７は３７．６、中間層８は３７．８、中間層９は３６．０）の算出根拠が不明である。（誤記であれば、算出の根拠を説明されたい。）（中間層３〜６の値についても同様。）」については、訂正事項１０〜１２で、訂正されており、算出根拠は、明確になっている。
　
イ．「ポリマーシートの可塑剤含有量について、段落【００１０】に「・・・本明細書全体を通して、ポリマーシートの可塑剤含有量が与えられた場合、この特定のシートの可塑剤含有量は、この特定のシートを製造するために使用された溶融物中の可塑剤のｐｈｒを参照して規定される。」と記載されているが、表２の段落【００６９】の【表２】の右端の欄「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）＊」は、この定義に反するのではないか。」については、訂正事項１３で訂正されており、段落【００１０】の記載と表２とは整合するものとなっている。
　　
ウ．訂正された表２から、配合量から求めた「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の差（ｐｈｒ）」と、「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」から求めた「シート１および２の３ＧＥＨ含有量の測定された差（ｐｈｒ）」とは、差が小さく（中間層番号６、８、９参照）、中間層の貯蔵条件が、「低温、通常１０℃」と「室温、通常２０から２３℃」とでは、「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」が影響を受けることがあっても、その影響は小さいことがわかる。
　そうすると、中間層の貯蔵条件は、当業者は「低温、通常１０℃」と「室温、通常２０から２３℃」とのいずれかを選ぶことにより「４週間後の各シートにおける測定された３ＧＥＨ含有量（ｐｈｒ）＊」を求められることは容易に理解できる。
　
エ．小括
　以上のとおりであるから、理由１については理由がない。
　
（２）理由３（３６条第６項第２号）
　本件訂正請求により、請求項１、３〜７の「共押し出しされたポリマー中間層」との記載は、「共押出ポリマー中間層」と訂正された。「共押出ポリマー中間層」の記載は、ポリマー中間層の状態を表すものであり、また、「共押出」の用語は、フィルムの技術分野で通常使われている技術用語である。
　したがって、請求項１、３〜７に係る発明は明確でないとはいえない。
　
（３）理由２（２９条第２項）
ア．本件訂正発明１
　本件訂正発明１と甲１発明を対比すると、甲１発明の「多層成形機を用いて一体成形された三層中間膜」、「樹脂層Ａ」、「樹脂層Ｂ」は、それぞれ、本件訂正発明１の「共押出ポリマー中間層」、「第１層」又は「第３層」、「第２層」に相当する。  
　両者は、少なくとも以下の相違点１及び２で相違する。  
 〈相違点１〉本件訂正発明１では、第２層における可塑剤の量は、第１層及び第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも３５．７部多いのに対して、甲１発明では、樹脂層Ｂにおける可塑剤の量は、ポリビニルブチラール樹脂１００部に対し６０部であり、樹脂層Ａにおける可塑剤の量は、ポリビニルブチラール樹脂１００部に対し３９部であり、その差が２１部である点。  
 〈相違点２〉本件訂正発明１では、第２層は、５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有しているのに対して、甲１発明では、樹脂層Ｂのアセチル基量が１３．０モル％である点。 
 　 
　相違点１を検討する。
　甲１の【００９３】の【表１】の実施例３において、樹脂層Ｂにおける可塑剤の量は、ポリビニルブチラール樹脂１００部に対し６０部であり、樹脂層Ａにおける可塑剤の量は、ポリビニルブチラール樹脂１００部に対し３９部であり、その差が２１部であり、本件訂正発明１の、「第２層における可塑剤の量は、第１層及び第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも３５．７部多い」とは、「第２層における可塑剤の量」の範囲が、明確に相違する。
　また、甲２の【００９５】の【表１】の実施例１〜７及び比較例１〜３にも、相違点１に係る事項である「第２層における可塑剤の量は、第１層及び第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも３５．７部多い」ものは記載されていない。　
　本件訂正発明１は、相違点１に係る事項を有することにより、「音響透過を減少させ、容易に取り扱われ、フロントガラスおよび建築用窓ガラスのための合せガラスパネルなどの、多層構造体中にすぐに組み込まれる、多層中間層を提供する」（本件特許明細書段落【００７２】、【００７０】の【表３】）との作用効果を奏するものである。 
　そうすると、相違点１に係る事項が、当業者が容易になし得たものではない。 
　よって、相違点２を検討するまでもなく、本件訂正発明１は、甲１発明及び甲２記載事項に基づき、当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。
　
イ．本件訂正発明３〜４、６〜７
　本件訂正発明３〜４、６〜７は、本件訂正発明１の発明特定事項をすべて含むので、上記６．（３）ア．で述べた理由と同一の理由により、本件訂正発明３〜４、６〜７は、甲１発明及び甲２記載事項に基づき、当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。
　
ウ．本件訂正発明５
　本件訂正発明５は、本件訂正発明１の発明特定事項をすべて含み、甲３にも、相違点１に係る事項は記載されていないから、本件訂正発明１と同様の理由により、甲１発明及び甲２〜甲３記載事項に基づき、当業者が容易に発明できたものであるとはいえない。
　
７．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議の申立ての理由及び取消理由の理由によっては、本件訂正請求による訂正後の請求項１、３〜７に係る特許を取り消すことができない。
　また、他に本件訂正請求による訂正後の請求項１、３〜７に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。 
　さらに、本件訂正請求による訂正後の請求項２に係る特許は、本件訂正請求による訂正により削除されたため、申立人の請求項２に係る特許についての特許異議の申立ては、対象となる請求項が存在しない。
　よって、結論のとおり決定する。 
【異議決定日】
平成２９年６月３０日（２０１７．６．３０）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
音響低減ポリマー中間層
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、ポリマー中間層およびポリマー中間層を備えた多層ガラスパネルの分野に存在し、より詳しくは、本発明は多重熱可塑性シートを含むポリマー中間層の分野に存在する。
　【背景技術】
　【０００２】
　ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）は、安全ガラスまたはポリマー積層板などの光透過積層板における中間層として使用できる、ポリマーシートを製造する際に通常使用される。安全ガラスは、ガラスの２枚のシートの間に配置されたポリ（ビニルブチラール）シートを含む透明な積層板のことをしばしば意味する。安全ガラスは、建築および自動車の開口部における透明なバリアを提供するためにしばしば使用される。このバリアの主たる機能は、物体の衝撃によって引き起こされたエネルギーなどのエネルギーを、開口部またはガラス破片分散体を貫通させることなく吸収し、したがって、閉じ込められた領域内の物体および人物に与える損傷または怪我の程度を最小限にすることである。また、安全ガラスを使用して、音響雑音を減衰させ、紫外（ＵＶ）および／または赤外（ＩＲ）線透過を低減させ、および／または窓の開口部の外観および美的魅力を増強させることなどの、その他の有益な効果をもたらすことができる。
　【０００３】
　安全ガラスに存在する熱可塑性ポリマーは、ガラスを通る音の透過率を低減させるために、１つまたはそれ以上の変更された物理特性を有している、ポリ（ビニルブチラール）などの、熱可塑性ポリマーの単一層からなりうる。このような音響減衰における従来の試みには、低いガラス転移温度を有する熱可塑性ポリマーを使用することが含まれている。この他の試みには、熱可塑性ポリマーの２つの隣接層を使用することが含まれており、このとき層は異なる特性を有する（例えば、米国特許第５３４０６５４号、および第５１９０８２６号および米国特許出願２００３／０１３９５２０Ａ１を参照されたい。）。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００４】
　【特許文献１】米国特許第５３４０６５４号明細書
　【特許文献２】米国特許第５１９０８２６号明細書
　【特許文献３】米国特許出願公開第２００３／０１３９５２０号明細書
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００５】
　易しい加工処理ができるようにしながら、および光学的な品質に負の影響を与えることなく、多層ガラスパネル、特にポリ（ビニルブチラール）層を含む多層ガラスパネルの音響減衰特性を増強するためには、さらに改善された組成物および方法が必要である。
　【課題を解決するための手段】
　【０００６】
　発明の要旨
　本発明は、パネルを貫通して透過される音の量を低減するために、多層ガラスパネルタイプの用途において使用することのできる、多層中間層を提供する。この効果は、一緒に単一の多層中間層にされている、２つ以上のポリマーシートにおいて可塑剤濃度の差異を維持することによって達成される。
　【発明を実施するための形態】
　【０００７】
　詳細な説明
　本発明によれば、多層中間層（この中間層は、異なる可塑剤濃度を有する２つのポリマーシートを有する。）を、パネル中に組み込むことによって、驚くべきことに、多層ガラスパネルに優れた音響抑制特性が付与できることがわかった。本明細書全体を通して詳細に記述されているように、異なる可塑剤濃度を安定的に含有するように、ポリマーシートを配合することによって、多層ガラスパネルを貫通する音響透過が、例えば、関心のある周波数または周波数領域において２デシベルを超えて低減できることが発見された。さらに、３つのポリマーシート層を有する実施形態は、取り扱いが容易で、従来法における従来の中間層の直接の代替品として使用されるように配合できるので、本発明の中間層は、適用分野において使用されている製造方法にいかなる変更も加えることなく、多くの適用分野において有用であるはずである。例えば、自動車のフロントガラス分野では、完成したフロントガラスを形成するために使用される積層工程を変更することなく、本発明の中間層によって代替できる、従来のポリマー中間層を使用することを含み得る。
　【０００８】
　本明細書において使用される「中間層」は、フロントガラスおよび建築用窓ガラスにおける安全ガラスなどの、多層ガラス分野において使用できるあらゆる熱可塑性構造体であり、「多層」中間層は、通常積層工程を通じて、２つ以上の個々の層を一緒にして単一中間層にすることによって形成されるあらゆる中間層である。
　【０００９】
　本発明の様々な実施形態において、多層中間層は、本明細書におけるどこか他の場所において詳述されているように、互いに接触して配置された２つのポリマーシートを含み、それぞれのポリマーシートは熱可塑性ポリマーを含む。熱可塑性ポリマーは、それぞれのシートが同じであるかまたは異なっていることができる。これらの実施形態において、音響減衰効果は、異なる可塑剤含有量を有するそれぞれのポリマーシートを製造し、次いで２つの層を一緒に積層し、単一の多層中間層を形成することによって、中間層に付与される。ポリマーシートの組成は、１つのポリマーシートから別のポリマーシートへの、可塑剤の正味の移動が無視できるかまたはゼロであり、これによって可塑剤の差を保持するようなものである。
　【００１０】
　本明細書において使用される「可塑剤含有量」は、重量当たりの重量を基準として、樹脂１００部当たり（ｐｈｒ）の部として測定できる。例えば、可塑剤の３０ｇがポリマー樹脂の１００ｇに添加された場合は、得られた可塑化ポリマーの可塑剤含有量は、３０ｐｈｒであることになる。本明細書全体を通して、ポリマーシートの可塑剤含有量が与えられた場合、この特定のシートの可塑剤含有量は、この特定のシートを製造するために使用された溶融物中の可塑剤のｐｈｒを参照して規定される。
　【００１１】
　可塑剤含有量が未知のシートに関して、可塑剤含有量は、適切な溶媒または溶媒の混合物を用いて可塑剤をシートから抽出する湿式化学法により求めることができる。試料シートの重量および抽出されたシートの重量を知ることによって、ｐｈｒで表された可塑剤含有量を計算することができる。２つのポリマーシート中間層の場合、ポリマーシートのそれぞれにおける可塑剤含有量を測定する前に、１つのポリマーシートを別のポリマーシートから物理的に分離することができる。
　【００１２】
　本発明の様々な実施形態において、２つのポリマーシートの可塑剤含有量は少なくとも８ｐｈｒ、１０ｐｈｒ、１２ｐｈｒ、１５ｐｈｒ、１８ｐｈｒ、２０ｐｈｒ、または２５ｐｈｒだけ、異なる。それぞれのシートは、例えば、３０から１００ｐｈｒ、４０から９０ｐｈｒ、または５０から８０ｐｈｒを有することができる。
　【００１３】
　本発明の様々な実施形態において、ポリマーシートの熱可塑性ポリマー成分の残留ヒドロキシル含有量は異なっており、安定した可塑剤の差を有するシートを製造することができる。本明細書において使用される残留ヒドロキシル含有量（ビニルヒドロキシル含有量またはポリ（ビニルアルコール）（ＰＶＯＨ）含有量として）は、加工処理が完了した後に、ポリマー鎖に側基として残留しているヒドロキシル基の量を指す。例えば、ポリ（ビニルブチラール）は、ポリ（酢酸ビニル）を加水分解してポリ（ビニルアルコール）とし、次いで、ポリ（ビニルアルコール）をブチルアルデヒドと反応させてポリ（ビニルブチラール）を形成することによって、製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解する工程において、通常、酢酸側基のすべてがヒドロキシル基へ変換されるわけではない。さらに、ブチルアルデヒドとの反応により、通常、すべてのヒドロキシル基がアセタール基へ変換されるわけではない。したがって、いかなる完成されたポリ（ビニルブチラール）においても、通常、残留酢酸基（酢酸ビニル基として）および残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）が、ポリマー鎖の側基として存在することになる。本明細書において使用される残留ヒドロキシル含有量は、ＡＳＴＭ１３９６に従って重量パーセントに基づいて測定される。
　【００１４】
　本発明の様々な実施形態において、２つの隣接するポリマーシートの残留ヒドロキシル含有量は、少なくとも１．８％、２．０％、２．２％、２．５％、３．０％、４．０％、５．０％、７．５％だけまたは少なくとも１０％だけ異なることができる。この差は、より少ない残留ヒドロキシル含有量を有するシートの残留ヒドロキシル含有量を、より多い残留ヒドロキシル含有量を有するシートの残留ヒドロキシル含有量から引き算することによって、計算される。例えば、第１ポリマーシートが２０重量％の残留ヒドロキシル含有量を有し、第２ポリマーシートが１７重量％の残留ヒドロキシル含有量を有する場合は、２つのシートの残留ヒドロキシル含有量は、３重量％だけ異なる。
　【００１５】
　可塑剤の所与の種類に関して、ポリ（ビニルブチラール）におけるこの可塑剤の相溶性は、ヒドロキシル含有量によって主に求められる。通常、ポリ（ビニルブチラール）の残留ヒドロキシル含有量が多い程、可塑剤の相溶性または収容力がより低減される。同様に、より少ない残留ヒドロキシル含有量を有するポリ（ビニルブチラール）は、可塑剤の相溶性または収容力を増大させることになる。これらの特性を用いて、それぞれのポリ（ビニルブチラール）ポリマーのヒドロキシル含有量を選択し、適切な可塑剤の充填ができるように、およびポリマーシート間の可塑剤含有量の差を安定的に維持するように、ポリマーシートのそれぞれを配合することができる。
　【００１６】
　従来技術において知られているように、残留ヒドロキシル含有量を、反応時間、反応物濃度、および製造工程におけるその他の変数を制御することによって、制御することができる。様々な実施形態において、２つのシートの残留ヒドロキシル含有量は以下の通りである：２５％未満の第１シートと２３％未満の第２シート；２３％未満の第１シートと２１％未満の第２シート；２１％未満の第１シートと１９％未満の第２シート；２０％未満の第１シートと１７％未満の第２シート；１８％未満の第１シートと１５％未満の第２シート；１５％未満の第１シートと１２％未満の第２シート。これらの実施形態のいずれにおいても、２つの層の間のヒドロキシル含有量の差に関して、前のパラグラフにおいて与えられた数値のいずれでも、使用することができる。
　【００１７】
　本明細書において使用されるポリマーシートの引張り破壊応力、または引張り強さは、ＪＩＳ　Ｋ６７７１に記載の方法に従って定義され、測定される。本発明の様々な実施形態において、２つのポリマーシートは以下に従う引張り破壊応力を有し、以下のリストにおける第１ポリマーシートは、より少ない可塑剤含有量を有するポリマーシートである：１平方センチメートルメートル当たり１３５キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１２０キログラム未満の第２ポリマーシート；１平方センチメートル当たり１５０キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１３５キログラム未満の第２ポリマーシート；１平方センチメートル当たり１６５キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１５０キログラム未満の第２ポリマーシート；または１平方センチメートル当たり１８０キログラムを超える第１ポリマーシートと１平方センチメートル当たり１６５キログラム未満の第２ポリマーシート；または一般に、２つのポリマーシートは、１平方センチメートルメートル当たり少なくとも１５キログラムだけ、引張り破壊応力が異なる。
　【００１８】
　本明細書において使用される従来の合せガラスは、従来の中間層を積層することにより形成され、今日では、通常、商業用合せガラスのために用いられており、従来の中間層は、１平方センチメートルメートル当たり２００キログラムまたはそれ以上の引張り破壊応力を有する。本発明のために、従来の合せガラスを、「参照積層パネル」または「参照パネル」と呼ぶ。
　【００１９】
　本発明の中間層からなるガラス積層板を特徴付けるために使用される防音材の改善は、前のパラグラフに記載の参照積層パネルを参照して求められる。ガラスの２つの外層を有する典型的な積層板において、「組み合わせガラス厚さ」は、ガラスの２つの層の厚さの合計であり；ガラスの３つ以上の層を有するより複雑な積層板においては、組み合わせガラス厚さは、ガラスの３つ以上の層の合計であることになる。
　【００２０】
　本発明のために、「一致周波数」は、パネルが、「一致効果」のために音響透過損失において窪み（ｄｉｐ）を示す周波数のことをいう。参照パネルの一致周波数は、通常、２，０００から６，０００ヘルツの範囲にあり、参照パネルにおけるガラスの組み合わせガラス厚さに等しい厚さを有する一枚仕上げのガラスシートから、以下のアルゴリズムにより実験的に求めることができる：
　【００２１】
　【数１】
　式中、「ｄ」はミリメートルで表された全ガラス厚さであり、「ｆｃ」はヘルツで表される。
　【００２２】
　本発明のために、音響性能の改善を、参照パネルの一致周波数（参照周波数）における音響透過損失の増加によって測定することができる。
　【００２３】
　固定された寸法の、本発明の積層板または従来の参照パネルの「音響透過損失」は、２０℃の固定された温度において、ＡＳＴＭ　Ｅ９０（９５）により求められる。
　【００２４】
　本発明の様々な実施形態において、本発明の多層中間層は、ガラスシートの２枚の間に積層された場合、本発明の多層中間層の厚さに匹敵する厚さの単一の従来の中間層を有する比較参照パネルと比較して、合せガラスパネルを通る音響透過を、少なくとも２デシベル（ｄＢ）低減させる。
　【００２５】
　本発明の様々な実施形態において、本発明の中間層は、ガラスの２枚のシートの間に積層された場合、比較参照パネルと比較して、参照周波数において、音響透過の減少を少なくとも２ｄＢ、より好ましくは４ｄＢ、さらにより好ましくは６ｄＢ以上、例えば８ｄＢ以上、改善させる。
　【００２６】
　多層ガラスパネルを通る音響透過を低減させる隣接するポリマーシートを含む中間層を製造する従来技術の試みは、これらのシート間の様々な組成置換に頼ってきた。例には、異なる炭素長を有するアセタールの使用を教示している米国特許第５１９０８２６号、ならびに異なる重合度の使用を教示している日本特許出願３１２４４４１Ａおよび米国特許出願２００３／０１３９５２０Ａ１がある。他の２つの特許出願、日本国特許第３３７７８４８号および米国特許第５３４０６５４号は、組成差として、２つの隣接シートの１つにおいて少なくとも５ｍｏｌ％の残留アセテート水準を用いることを教示している。
　【００２７】
　本発明の、およびこれらの出願において使用されている方法とは明らかに異なる、様々な実施形態において、本発明の２つの隣接ポリマーシートは、前述のように異なる可塑剤含有量を有し、それぞれが５ｍｏｌ％未満、４ｍｏｌ％未満、３ｍｏｌ％未満、２ｍｏｌ％未満、または１ｍｏｌ％未満の、残留アセテート含有量をさらに有する。これらの残留アセテート濃度は、どの組み合わせにおいても、上で与えられた残留ヒドロキシル含有量と結合されて、可塑剤含有量および残留ヒドロキシル含有量において記述された差を有しながら、殆ど、ないし全く残留アセテート含有量を有しない、本発明の２つのポリマーシートを形成することができる。本発明の多層中間層のさらなる実施形態は、３つ以上のポリマーシートを有する中間層を含み、追加のポリマーシートの１つまたはそれ以上が、５ｍｏｌ％未満、４ｍｏｌ％未満、３ｍｏｌ％未満、２ｍｏｌ％未満、または１ｍｏｌ％未満の、残留アセテート含有量を有する。
　【００２８】
　本発明のさらなる実施形態は、可塑剤含有量がより大きいポリマーシートと接触して配置された、第３ポリマーシートをさらに含む前述の実施形態のいずれをも含む。この第３ポリマーシート層の追加は、以下の構造を有する３層構造体をもたらす：可塑剤含有量の比較的少ない第１ポリマーシート｜｜可塑剤含有量の比較的大きい第２ポリマーシート｜｜第３ポリマーシート。この第３ポリマーシートは、第１ポリマーシートと同じ組成を有することができ、またはこの第３ポリマーシートは異なっていることもできる。
　【００２９】
　様々な実施形態において、第３ポリマーシートは、第１ポリマーシートと同じ組成を有しており、取り扱いが比較的容易な２つのシートの間に積層された、取り扱いが比較的困難なポリマーシートを有する３層積層中間層を提供し、取り扱いが比較的容易であり、本発明の中間層の外側の２つのポリマーシートの組成、または類似の加工特性（例えば、ブロッキング傾向）をもたらす組成を有する単一のポリマーシートをこれまで使用していた、現存する工程に直接組み込まれうる、多層中間層をもたらす。
　【００３０】
　単一中間層における３つのポリマーシートを利用する他の実施形態において、第３ポリマーシートは、第１ポリマーシートとは異なる組成を有し、第３ポリマーシートと第２ポリマーシートとの間の組成の差は、第１ポリマーシートと第２ポリマーシートとの間の差について上で与えられた差のどれにでもなることができる。例えば、１つの例示的な実施形態は、２０％の残留ヒドロキシル含有量を有する第１のポリマー層｜｜１６％の残留ヒドロキシル含有量を有する第２ポリマーシート｜｜１８％の残留ヒドロキシル含有量を有する第３ポリマーシートであることになる。この例において、第３ポリマーシートは、少なくとも第３ポリマーシートが第２ポリマーシートのヒドロキシル含有量より２％多い残留ヒドロキシル含有量を有しているという点で、第２ポリマーシートとは異なっていることが注目されよう。勿論、本明細書全体を通して指摘されるその他の差異のいずれによっても、単独でまたは組み合わせ状態において、第３のポリマー層と第２のポリマー層が区別できる。
　【００３１】
　本明細書に記載の３層実施形態に加えて、さらなる実施形態は、さらに少ない残留ヒドロキシルシートを使用できる、４層以上の層を有する中間層を含み、例えば、ポリマーシートの繰り返しは、交互に変わるヒドロキシル含有量および場合により少ないまたは無視しうる残留アセテート含有量とともに、交互に変わる可塑剤含有量を有する。このようなやり方で形成された中間層は、例えば、４、５、６、または１０までの個々の層を有することができる。
　【００３２】
　当技術分野において知られている他の従来の層を、本発明の中間層の中に組み入れることができる。例えば、金属化された層、赤外線反射積層（ｓｔａｃｋ）、または上に堆積された他の性能（ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ）層を有する、ポリ（エチレンテレフタレート）のようなポリエステルなどの（本明細書のどこか他の場所において詳細に記述されている）ポリマーフィルムを、本発明のポリマーシートの任意の２つの層の間に含ませることができる。例えば、２層実施形態において、中間層を以下の構成によって製造することができる：比較的大きい可塑剤含有量を有するポリマーシート｜｜性能層を有するポリエステルフィルム｜｜比較的低い可塑剤含有量を有するポリマーシート。一般に、ポリ（ビニルブチラール）、ポリエステルフィルム、下塗層、およびハードコート層などの熱可塑性物質の追加層は、所望する結果および特定の用途に従って、本発明の多層中間層に追加することができる。
　【００３３】
　本発明の様々な実施形態において、異なる可塑剤含有量を有する２つのポリマーシート中間層の特徴である同一の音響低減効果が、共押出法を使用することによって、単一のポリマーシートにおいて達成される。当技術分野において知られているように、共押出を用いて、シート内に領域を有する単一のポリマーシートを形成することができ、それぞれの領域は、多重シートが用いられた場合に、別々の層がそうなるはずの形にほぼ似た形をしている。別々の２つ以上のポリマーシートが互いに接触して配置され、次いで単一中間層に積層される、本発明のそれぞれの中間層実施形態に関して、共押し出しされたポリマーシートが、本発明の積層された中間層における個々の層に対応する、２つ以上の明確な領域を有する実施形態もまた存在する。さらに、別々のポリマーシートが一緒に積層されている本発明の多層ガラスパネル、中間層の製造方法、および多重多層ガラスパネルの製造方法のそれぞれに関して、多層中間層の代わりに共押し出しされたポリマーシートを使用する、類似の実施形態もまた存在している。
　【００３４】
　本明細書において提供される中間層に加えて、本発明はまた、本発明の中間層のいずれかを含む多層ガラスパネルを開口部に配置するステップを含む、開口部を通る音響水準を低減させる方法を提供する。
　【００３５】
　また、本発明は、２つのポリマーシートが、本明細書のどこか他の場所において記述されている通りの、異なる組成を有する、第１ポリマーシートおよび第２ポリマーシートを形成するステップおよび２つのポリマーシートを一緒に積層して中間層を形成させるステップを含む、中間層を製造する方法を含む。
　【００３６】
　また、本発明は、３つのポリマーシートが、本明細書のどこか他の場所において記述されている通りの３層実施形態による組成を有している、第１ポリマーシート、第２ポリマーシートおよび第３ポリマーシートを形成するステップおよび３つのポリマーシートを一緒に積層して中間層を形成させるステップを含む、中間層を製造する方法を含む。
　【００３７】
　また、本発明は、ガラスまたはアクリル層などの、当技術分野において知られている２つの、剛性で透明なパネルの間に、本発明の中間層のいずれかを積層することを含む、多層窓ガラスの製造方法を含む。
　【００３８】
　また、本発明は、本発明の多層中間層を含む、フロントガラスおよび建築用窓ガラスなどの多層ガラスパネルを含む。
　【００３９】
　また、本発明は、本発明の多層中間層を含む、フロントガラスおよび建築用窓ガラスなどの多層ガラスパネルを含む。また、ガラスパネルの代わりに、アクリルなどのプラスチック、または適切な他の材料を有する多層窓ガラスパネルも含まれる。
　【００４０】
　（ポリマーフィルム）
　本明細書において使用される「ポリマーフィルム」は、性能強化層として機能する比較的薄い、剛性ポリマー層を意味する。ポリマーフィルムは、ポリマーフィルムがこれ自体で多層窓ガラス構造体に対して、必要な耐貫通性およびガラス保持特性を提供することはなく、赤外線吸収特性などの性能改善をもたらすという点で、本明細書において使用されるポリマーシートとは異なる。ポリ（エチレンテレフタレート）は、ポリマーフィルムとして最も普通に使用される。
　【００４１】
　様々な実施形態において、ポリマーフィルム層は、０．０１３ｍｍから０．２０ｍｍ、好ましくは０．０２５ｍｍから０．１ｍｍ、または０．０４から０．０６ｍｍの厚さを有する。ポリマーフィルム層は、場合により表面処理または被覆されて、接着または赤外線反射などの、１つまたはそれ以上の特性を改善することができる。これらの機能性性能層には、例えば、太陽光に曝された場合、太陽赤外線を反射し、可視光を透過させる多層積層（ｍｕｌｔｉ−ｌａｙｅｒ　ｓｔａｃｋ）が含まれる。この多層積層は、当技術分野において知られており（例えば、ＷＯ８８／０１２３０および米国特許第４７９９７４５号を参照されたい。）、例えば、１つまたはそれ以上のオングストローム厚さの金属層および１つまたはそれ以上の（例えば、２つの）順番に堆積された、光学的に協力する誘電体層を含むことができる。これもまた知られているように（例えば、米国特許第４０１７６６１号および第４７８６７８３号を参照されたい。）、金属層を、付随している任意のガラス層の除霜または防曇のために、場合により電気的に抵抗加熱することができる。
　【００４２】
　本発明に用いることができるポリマーフィルムの追加の種類は、米国特許第６７９７３９６号に記載されており、金属層によって引き起こされうる干渉をもたらすことなく、赤外線を反射する機能を果たす、多くの非金属層を含む。
　【００４３】
　ポリマーフィルム層は、いくつかの実施形態において、光学的に透明であり（すなわち、層の一方の側面に隣接する物体を、他方の側から層を通して見る特定の観察者の目が、心地よく見ることができる。）、通常、いずれかの隣接ポリマーシートよりも大きい、いくつかの実施形態においては著しく大きい、組成に無関係な引張り弾性率を有する。様々な実施形態において、ポリマーフィルム層は、熱可塑性材料を含む。適切な特性を有する熱可塑性材料の中には、ナイロン、ポリウレタン、アクリル、ポリカーボネート、ポリプロピレンなどのポリオレフィン、酢酸セルロースおよび三酢酸セルロース、塩化ビニルポリマーおよびコポリマーなどがある。様々な実施形態において、ポリマーフィルム層は、よく知られた特性を有する再延伸熱可塑性フィルムなどのポリエステルを含む材料、例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）およびポリ（エチレンテレフタレート）グリコール（ＰＥＴＧ）を含む。様々な実施形態において、ポリ（エチレンテレフタレート）が使用され、様々な実施形態において、ポリ（エチレンテレフタレート）は、２軸方向に延伸されて強度を改善させ、高温に曝された際に熱的に安定化されて低収縮特性をもたらす（例えば、１５０℃で３０分保持した後の収縮は、両方向とも２％未満）。
　【００４４】
　本発明で使用できる、ポリ（エチレンテレフタレート）フィルム用の様々な被覆および表面処理技術は、公表された欧州特許出願番号０１５７０３０において開示されている。本発明のポリマーフィルムは、また、当技術分野において知られているハードコートおよび／またはおよび除霜層を含むことができる。
　【００４５】
　（ポリマーシート）
　本明細書において使用される「ポリマーシート」は、積層窓ガラスパネルに十分な耐貫通性およびガラス保持特性を付与する中間層として使用するのに、単独でまたは２層以上の層の積層状態において適している薄層に、適切ないずれかの方法によって形成される、いかなる熱可塑性ポリマー組成物をも意味する。可塑化ポリ（ビニルブチラール）は、ポリマーシートを形成するために最も一般に使用される。
　【００４６】
　ポリマーシートは、適切ないかなるポリマーをも含むことができ、好ましい実施形態において、ポリマーシートはポリ（ビニルブチラール）を含む。ポリマーシートのポリマー成分としてポリ（ビニルブチラール）を含む、本明細書において与えられた本発明の実施形態のいずれにおいても、ポリマー成分が、ポリ（ビニルブチラール）からなるまたは本質的になる、別の実施形態が含まれている。これらの実施形態においては、本明細書において開示された添加物の変形形態のいずれをも、ポリ（ビニルブチラール）からなるまたは本質的になるポリマーを有するポリマーシートに使用することができる。
　【００４７】
　一実施形態において、ポリマーシートは、部分的にアセタール化されたポリ（ビニルアルコール）をベースとするポリマーを含む。別の実施形態において、ポリマーシートは、ポリ（ビニルブチラール）、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリ（エチレン酢酸ビニル）、これらの組み合わせなどからなる群から選択されたポリマーを含む。別の実施形態において、ポリマーシートは、可塑化ポリ（ビニルブチラール）を含む。さらなる実施形態において、ポリマーシートは、ポリ（ビニルブチラール）および１種またはそれ以上の他のポリマーを含む。適切な可塑剤収容力を有する他のポリマーも、使用できる。特にポリ（ビニルブチラール）に関して、（例えば、これに限らないが、可塑剤、成分の百分率、厚さ、および特性強化添加物に関して）好ましい範囲、数値、および／または方法が与えられる本明細書におけるセクションのいずれにおいても、これらの範囲はまた、適用できる場合は、ポリマーシートにおける成分と同じくらい有用である、本明細書において開示された他のポリマーおよびポリマーブレンドに対しても適用される。
　【００４８】
　ポリ（ビニルブチラール）を含む実施形態では、様々な実施形態において、残留ヒドロキシル含有量は制御されるという認識の下で、本明細書のどこか他の場所で記述されているように、ポリ（ビニルブチラール）は、酸触媒の存在下においてポリ（ビニルアルコール）をブチルアルデヒドと反応させ、次いで触媒の中和、分離、安定化、および樹脂の乾燥を含む、知られているアセタール化法により製造することができる。
　【００４９】
　様々な実施形態において、ポリマーシートは、３０，０００、４０，０００、５０，０００、５５，０００、６０，０００、６５，０００、７０，０００、１２０，０００、２５０，０００、または３５０，０００グラム／モル（ｇ／ｍｏｌまたはダルトン）を超える分子量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む。また、ジアルデヒドまたはトリアルデヒドの少量をアセタール化ステップの間に添加して、分子量を３５０ダルトン超に増大させることができる（例えば、米国特許第４８７４８１４号；第４８１４５２９号；および第４６５４１７９号を参照されたい。）。本明細書において使用される用語「分子量」は、重量平均分子量を意味する。
　【００５０】
　前述の実施形態の任意のものに加えて、追加の従来のポリマーシートが、可塑剤含有量に差のあるものとして使用される場合は、これらの追加の、従来のポリマーシートは、樹脂の１００部（ｐｈｒ）当たり２０から６０、２５から６０、２０から８０、または１０から７０部の可塑剤を含むことができる。勿論、特定の用途に適切な、他の量を使用することができる。いくつかの実施形態においては、可塑剤は、２０個未満、１５個未満、１２個未満、または１０個未満の炭素原子を有する炭化水素のセグメントを有する。
　【００５１】
　適切な任意の可塑剤を本発明のポリマー樹脂に添加して、ポリマーシートを形成するようにすることができる。本発明のポリマーシートにおいて使用する可塑剤は、とりわけ、多塩基酸または多価アルコールのエステルを含むことができる。適切な可塑剤には、例えば、トリエチレングリコールジ−（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ヘプチルアジペートとノニルアジペートとの混合物、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、油で改質されたセバシン酸アルキドなどのポリマー可塑剤、および米国特許第３８４１８９０号において開示されたものなどのホスフェートとアジペートとの混合物および米国特許第４１４４２１７号において開示されたものなどのアジペート、および前述したものの混合物および組み合わせが含まれる。使用することのできる他の可塑剤は、米国特許第５０１３７７９号に開示されたように、Ｃ４からＣ９のアルキルアルコールおよびＣ４からＣ１０の環式アルコールから製造された混合アジペートおよびヘキシルアジペートなどのＣ６からＣ８のアジピン酸エステルである。好ましい実施形態において、可塑剤は、トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート）である。
　【００５２】
　また、接着制御剤（ＡＣＡ）を本発明のポリマーシートに含ませて、所望の接着性を付与することができる。これらの作用剤は、例えば、３ポリマーシート実施形態において外側のシートに取り入れることができる。米国特許第５７２８４７２号において開示されているＡＣＡのどれでも使用することができる。加えて、残留酢酸ナトリウムおよび／または酢酸カリウムを、酸の中和において使用された、随伴している水酸化物の量を変化させることによって調節することができる。様々な実施形態において、本発明のポリマーシートは、酢酸ナトリウムに加えて、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）（ケミカルアブストラクト番号７９９９２−７６−０）を含む。ポリマーシートのガラスに対する接着を制御するのに有効な量のマグネシウム塩を、含ませることができる。
　【００５３】
　添加物を、ポリマーシートに取り入れて最終製品における性能を増強することができる。このような添加物には、これに限らないが、当技術分野において知られている、可塑剤、染料、顔料、安定剤（例えば、紫外線安定剤）、酸化防止剤、難燃剤、その他の赤外線吸収剤、ブロッキング防止剤、前記添加物の組み合わせなどが含まれる。
　【００５４】
　可視または近赤外スペクトルにおける光を選択的に吸収する作用剤を、適切なポリマーシートのどれにでも添加することができる。使用することができる作用剤には、染料および顔料（インジウムスズ酸化物、アンチモンスズ酸化物または六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）など）が含まれる。
　【００５５】
　適切ないずれかの方法を使用して、本発明のポリマーシートおよび多層中間層を製造することができる。ポリ（ビニルブチラール）を製造するための適切な方法の詳細は、当業者に知られている（例えば、米国特許第２２８２０５７号および第２２８２０２６号を参照されたい。）。一実施形態においては、Ｂ．Ｅ．Ｗａｄｅ（２００３）による、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ　ｏｆ　Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　＆　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、第３版、第８巻、３８１〜３９９頁の、Ｖｉｎｙｌ　Ａｃｅｔａｌ　Ｐｏｌｙｍｅｒｓに記載の溶媒法を使用することができる。別の実施形態においては、該文献に記載の水性法を使用することができる。ポリ（ビニルブチラール）は、例えば、ビューツバル（Ｂｕｔｖａｒ）（商標）樹脂としてＳｏｌｕｔｉａ　Ｉｎｃ．、セントルイス、ミズーリ州から、様々な形態で商業的に入手することができる。
　【００５６】
　本明細書において使用される「樹脂」は、酸触媒作用および続いて行われるポリマー前駆体の中和から得られる混合物から取り出されるポリマー（例えば、ポリ（ビニルブチラール））成分を指す。樹脂は一般に、ポリマー（例えば、ポリ（ビニルブチラール））に加えて、アセテート、塩、およびアルコールなどの他の成分を有する。本明細書において使用される「溶融物」は、樹脂と可塑剤および場合によりその他の添加物との混合物を指す。
　【００５７】
　ポリ（ビニルブチラール）層を形成する１つの例示的な方法は、樹脂、可塑剤、および添加物を含む溶融ポリ（ビニルブチラール）を押し出しすること、次いで、溶融物をシートダイ（例えば、ある寸法の方が、垂直寸法より実質的に大きい開口部を有するダイ）に強制的に通すことを含む。ポリ（ビニルブチラール）層を形成する別の例示的な方法は、溶融物をダイからローラー上に流し出し、樹脂を凝固させ、次いで凝固した樹脂をシートとして取り出すことを含む。いずれの実施形態においても、層の片側または両側の表面組織は、ダイ開口部の表面を調節することによって、またはローラー表面に組織を提供することによって、制御することができる。層組織を制御するための他の技法は、材料のパラメータ（例えば、樹脂および／または可塑剤の水含有量、溶融物の温度、ポリ（ビニルブチラール）の分子量分布、または前記パラメータの組み合わせ）を変化させることを含む。さらにこの層を、積層工程中にこの層の脱気を容易にするために、一時的な表面の不規則性を規定する一定間隔で置かれた突起物を含むように配置することができ、その後で、積層工程の温度および圧力を高くして突起物を層の中に融解させ、これにより滑らかな仕上げをもたらすことになる。
　【００５８】
　多層中間層の製造は、ポリマーシートの３つの層を個別に製造し、次いで、単一の多層中間層を生み出すのに適した条件（圧力および熱など）下において、３つのシートを一緒に積層するなどの、当技術分野において知られている技法を用いることにより、達成することができる。
　【００５９】
　異なる可塑剤含有量を有する領域を含む、本発明のポリマーシートを、当技術分野において知られているいずれかの方法によって製造することができる。代表的な方法において、ポリマー樹脂、可塑剤および所望の添加物のいずれかを含む２つ以上の溶融物を、個別に形成し、共押し出しして、使用したそれぞれの溶融物に対応する領域を有する単一のポリマーシートを形成することができる。例えば、規定された可塑剤含有量を有する第１溶融物および第１溶融物の可塑剤含有量より２０ｐｈｒ少ない可塑剤含有量を有する第２溶融物を、共押し出しして、それぞれが個々のシートの形状に似ている第１領域と第２領域を有するポリマーシートを形成することができ、前記第２領域は、前記第１溶融物の可塑剤含有量より、安定的に２０ｐｈｒ少ない可塑剤含有量を有する。
　【００６０】
　様々な実施形態において、本発明の中間層は、０．１から２．５ミリメートル、０．２から２．０ミリメートル、０．２５から１．７５ミリメートルおよび０．３から１．５ミリメートル（ｍｍ）の、全厚さを有することができる。多層中間層の個々のポリマーシートは、合計された場合上記で与えられた全厚さの範囲となる、例えばほぼ等しい厚さを有することができる。勿論、他の実施形態において層の厚さは異なることができ、上記で与えられた全厚さを、さらに増大させることができる。
　【００６１】
　前述のポリマーシートのパラメータは、ポリ（ビニルブチラール）タイプの層である、本発明の多層構造体におけるいずれの層に対しても当てはまる。
　【００６２】
　以下のパラグラフでは、ポリマーシートの特性を改善および／または測定するために使用することができる様々な技法について述べる。
　【００６３】
　ポリマーシート、特にポリ（ビニルブチラール）層の透明性は、ヘーズ値（層を通過する際に入射光の方向から散乱された光の量を定量したもの）を測定することによって、求めることができる。ヘーズ％は、以下の技法に従って測定することができる。ヘーズの量を測定する装置、ヘーズメータ、型式Ｄ２５（Ｈｕｎｔｅｒ　Ａｓｓｏｃｉａｔｅｓ（レストン、バージニア州）から入手可能である。）は、視野角２°でＩｌｌｕｍｉｎａｎｔＣを用いて、ＡＳＴＭ　Ｄ１００３−６１（再承認１９７７）−手順Ａに従って使用することができる。本発明の様々な実施形態において、ヘーズ％は５％未満、３％未満、および１％未満である。
　【００６４】
　可視透過率は、パーキンエルマーコーポレーション（Ｐｅｒｋｉｎ　Ｅｌｍｅｒ　Ｃｏｒｐ．）によって製造されたラムダ（Ｌａｍｂｄａ）９００などの紫外−可視−近赤外分光光度計を用いて、国際標準規格ＩＳＯ９０５０：１９９０に記載の方法により、定量することができる。様々な実施形態において、本発明のポリマーシートを通過する透過率は、少なくとも６０％、少なくとも７０％、または少なくとも８０％である。
　【００６５】
　パメル（ｐｕｍｍｅｌ）接着は、以下の技法に従って測定することができ、本明細書において「パメル」と記載されている場合は、ポリマーシートのガラスに対する接着性を定量化するためのものである。以下の技法を用いてパメルを求める。２層のガラス積層板試料を、標準のオートクレーブ積層条件によって作製する。積層板を、約−１８℃（０°Ｆ）まで冷却し、ガラスを破壊するために、手を使用してハンマーで打ちつける（パメルする。）。次いで、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されていないすべての破損ガラスを除去し、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されている残りのガラスの量を、目視により標準のセットと比較する。標準は、様々な程度のガラスが、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されたまま残っている尺度に対応する。特に、ゼロのパメル標準においては、ポリ（ビニルブチラール）層に接着されたまま残っているガラスは存在しない。１０のパメル標準においては、ガラスの１００％がポリ（ビニルブチラール）層に接着されたまま残っている。本発明のポリ（ビニルブチラール）層は、例えば、３から１０の間のパメル値を有することができる。
　【００６６】
　ポリマーシートの引張り破壊応力は、ＪＩＳ　Ｋ６７７１に記載の手順に従って求めることができる。
　【００６７】
　実施例
　３ＧＥＨ（トリエチレングリコールジ−（２−エチルヘキサノエート））の様々な量を配合した、記録された残留ヒドロキシル含有量を有するポリ（ビニルブチラール）シートおよびこれらのシートの厚さを表１に列挙する。これらのシートは、本発明の中間層を構成するために使用するか、または参照パネルを製造するための従来の中間層として使用する。すべてのシートにおいて、残留アセテート含有量は無視することができ、１ｍｏｌ％未満である。
　【００６８】
　【表１】
　従来の中間層および本発明の中間層の実施例を表２に示す。
　【００６９】
　【表２】
　【００７０】
　従来の合せガラス、すなわち参照パネルおよび前記参照パネルと比較して音響性能の改善が目立つ中間層からなる合せガラスの実施例を表３に示す。
　【００７１】
　【表３】
　【００７２】
　本発明により、音響透過を減少させ、容易に取り扱われ、フロントガラスおよび建築用窓ガラスのための合せガラスパネルなどの、多層構造体中にすぐに組み込まれる、多層中間層を提供することが、今や可能である。
　【００７３】
　本発明を例示的な実施形態を参照して説明してきたが、当業者は、本発明の範囲を逸脱することなく、様々な変更をなしうることおよび同等物を本発明の要素の代わりにすることができることは理解されよう。加えて、特定の状況または材料を本発明の教示に適合させるために、本発明の本質的な範囲を逸脱することなく、多くの変更をなしうる。したがって、本発明は、本発明を実施するために企図された最良の形態として開示された特定の実施形態に限定されるものではなく、本発明は、添付の特許請求の範囲の範囲に当てはまるすべての実施形態を含むものであることが意図されている。
　【００７４】
　さらに、本発明の単独成分のいずれかに与えられた範囲、数値または特性のいずれも、本発明の他の成分のいずれかに与えられた範囲、数値または特性のいずれかと交換可能な場合は交換して使用し得て、本明細書全体を通じて与えられたような、成分のそれぞれの数値を限定している実施形態を形成することができることが理解されよう。例えば、可塑剤に与えられた範囲のいずれかに加えて、与えられた範囲のいずれかの残留アセテート含有量を含むポリマーシートを形成し、必要に応じて、本発明の範囲内にあるが、列記するのが面倒な、多くの変形品を形成することができる。
　【００７５】
　要約または請求項のいずれかにおいて与えられた、図の参照番号のいずれも、説明する目的だけのものであり、特許請求された発明を、図のいずれかに示すある特定の実施形態のいずれに限定するものであると解釈されるべきではない。
　【００７６】
　図は、特段の指示がない限り、縮尺して描かれてはいない。
　【００７７】
　本明細書において参照された、定期刊行物の論文、特許、特許出願および書籍を含むそれぞれの参考資料は、参照により全体が本明細書に組み込まれる。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第１層；
当該第１層に直接接触して配置されており、可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第２層；及び
当該第２層に直接接触して配置されており、可塑化されたポリ（ビニルブチラール）を含む第３層を含み、
当該第２層における可塑剤の量は、当該第１層及び当該第３層における可塑剤の量より、１００部当たり少なくとも
３５．７
当該第２層が、当該第１層及び当該第３層の重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも２％少ない残留ヒドロキシル含有量を有し、
当該第１層および当該第２層は、それぞれ５ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する；
共押出
　【請求項２】
（削除）
　【請求項３】
前記第２層は、前記第１層及び前記第３層の重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも４％少ない残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の
共押出
　【請求項４】
前記第２層は、前記第１層及び前記第３層の重量％当たりの残留ヒドロキシル含有量より少なくとも８％少ない残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１に記載の
共押出
　【請求項５】
前記第２層は１７％未満の残留ヒドロキシル含有量を有し、前記第１層は２０％未満の残留ヒドロキシル含有量を有する、請求項１
、３
共押出
　【請求項６】
前記第１層及び前記第２層はそれぞれ３ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する、請求項１
、３
共押出
　【請求項７】
前記第１層及び前記第２層はそれぞれ１ｍｏｌ％未満の残留アセテート含有量を有する、請求項１
、３
共押出