(57)【要約】  本発明は、コンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムに関する。本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムによれば、高電圧および高温下で長期間にわたりコンデンサを使用した場合においてもｔａｎδの上昇および静電容量の低下を抑制することができる。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
少なくとも一方の面において、高さ０．４μｍ以上の突起総体積が１ｍｍ２当たり５０μｍ３以上１５０μｍ３以下である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項３】
少なくとも一方の面において、楕円密度が６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
前記長期耐用性試験において０時間〜１５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０において、１５００時間の経過前に測定されたｔａｎδ／ｔａｎδ０の最大値から、１５００時間経過時に測定されたｔａｎδ／ｔａｎδ０を差し引いた差分として算出されるΔ（ｔａｎδ）が−１０．０以上０．５０以下である、請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
前記少なくとも一方の面において、最大突起高さが０．５μｍ以上１．０μｍ以下である、請求項２または３に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
β型球晶が生成したポリプロピレンキャストシートの二軸延伸フィルムである、請求項１〜５のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
前記ポリプロピレンキャストシートはβ晶分率が５％〜３０％である、請求項６に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項８】
１．０μｍ以上６．０μｍ以下の厚みを有する、請求項１〜７のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属膜を有する金属化フィルム。
【請求項１０】
請求項９に記載の金属化フィルムを含むコンデンサ。
【請求項１１】
１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法であって、
（１）ポリプロピレン樹脂組成物を加熱する工程１、
（２）前記工程１により得られた溶融したポリプロピレン樹脂組成物を押し出す工程２、
（３）前記工程２により得られたポリプロピレン樹脂組成物を、少なくとも１個の金属ドラムに接触させる工程３、および
（４）前記工程３により得られたキャスト原反シートを、二軸延伸する工程４
を順に含む、方法。
【請求項１２】
工程３において、少なくとも１個の金属ドラムの表面温度を９０℃〜１４０℃の温度に保持する、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
工程４において、キャスト原反シートを、１４０〜１６０℃の温度において延伸する工程を含む、請求項１１または１２に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本特許出願は、日本国特許出願第２０１５−０７３２９８号（出願日２０１５年３月３１日）および日本国特許出願第２０１５−０７３３００号（出願日２０１５年３月３１日）について優先権を主張するものであり、ここに参照することによって、それらの全体が本明細書中へ組み込まれるものとする。
本発明は、コンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム、詳しくは高温下での長期耐電圧試験において静電容量の低下が少ないコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ポリプロピレンフィルムは、誘電損失（以下、ｔａｎδともいう）や耐電圧性といった電気特性が他のプラスチックフィルムより優れていることから、フィルムコンデンサ等の電気用途に広く用いられている。しかしながら、ポリプロピレンフィルムは一般に耐熱性が低いため、高温下で用いられるコンデンサについて適していない。また、長期間の使用により静電容量の低下が生じ、耐電圧性の更なる向上についての要求が存在する。【０００３】
特許文献１には、耐熱性および耐電圧性の改良を目的として、ポリプロピレンフィルム両面の表面粗さ、突起高さ、突起個数を制御することにより耐電圧性と素子加工性が改良されたコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムが提案されている。【０００４】
特許文献２には、特定のメソペンタッド分率、重量平均分子量および分子量分布を有するポリプロピレン樹脂原料を用いたコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムが提案されている。【０００５】
特許文献３には、特定の重量平均分子量を有するポリプロピレン樹脂を主成分とする粗面化されたポリプロピレンフィルムが提案されている。【０００６】
特許文献４には、ポリプロピレンフィルムの内部構造と高電圧を負荷した際の漏れ電流との関係について着目した結果、結晶子サイズを微細化するとともに高配向化することによりポリプロピレンフィルムの耐電圧性を向上させたコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムが提案されている。【０００７】
特許文献５には、ポリプロピレンフィルムの熱収縮応力値を一定の範囲とすることにより、高温および長期荷電時に静電容量の低下が小さく、ｔａｎδ特性の安定したコンデンサ用ポリプロピレンフィルムが提案されている。
【特許文献１】特開２０１１−１２２１４２公報
【特許文献２】特開２０１２−１４９１７１公報
【特許文献３】特開２０１４−７７０５７公報
【特許文献４】特開２０１４−２３１５８４公報
【特許文献５】特開２００９−８８４９２公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１〜３には、ポリプロピレンフィルムの表面における粗大突起の数を減らし、細かく均一に粗化された表面形状とすることにより、絶縁破壊強度やヒーリング特性（保安性）を向上させるという効果が得られることが開示されている。しかしながら、本発明者らは、引用文献１〜３に記載のポリプロピレンフィルムはいずれも、高電圧および高温下で長期間にわたり使用した場合に生じる静電容量の低下については十分に抑制されていないことを突き止めた。
また、引用文献４には、結晶子サイズを微細化するとともに高配向化することによりポリプロピレンフィルムの耐電圧性を向上させるという効果が得られることが開示されている。しかしながら、上記ポリプロピレンフィルムにおいても、高電圧および高温下で長期間にわたり使用した場合に生じる静電容量の低下は十分に抑えられていないことが分かった。
さらに、引用文献５には、ポリプロピレンフィルムの熱収縮応力値を一定の範囲とすることにより、高温および長期荷電時に静電容量の低下が小さく、ｔａｎδ特性の安定したコンデンサ用ポリプロピレンフィルムが得られることが開示されている。しかしながら、本発明者らは、上記ポリプロピレンフィルムでは、高電圧および高温下で長期間にわたり使用した場合に生じる静電容量の低下は、十分に抑えられていないことを突き止めた。また、引用文献５では、フィルムの表面形状とコンデンサ素子のｔａｎδとの関係性については検討されていない。
したがって、本発明の目的は、コンデンサに高電圧を高温下で長期間にわたり印加した場合でも、静電容量の低下を抑制することができるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、コンデンサを高電圧および高温下で長期間にわたり使用した場合に生じる静電容量の低下を抑制するために研究を重ねた結果、コンデンサ素子のｔａｎδの上昇が遅くなるようなポリプロピレンフィルムほど、静電容量の変化率ΔＣが小さく、経時による静電容量の低下が少ないことを見出した。【００１０】
コンデンサ素子のｔａｎδは、誘電体を構成するポリプロピレン分子の分子運動に起因する誘電損失と、電極での抵抗や電極間の漏れ電流等の電極損失とから構成されるものである。本発明者らは、コンデンサを高電圧および高温下で長期間にわたり使用した際、これらの両方が大きく上昇してしまうと、コンデンサとしてのｔａｎδが上昇するため、容量低下が大きくなり、長期耐用性が低下することをも見出した。本発明者らは、これら、コンデンサ素子の分子運動起因の誘電損失および電極損失の両方の上昇を抑制した場合に、コンデンサ素子のｔａｎδの上昇が著しく抑制されることを見出した。【００１１】
本発明者らは鋭意検討した結果、コンデンサ素子の分子運動起因の誘電損失の上昇は、一例として、ある特定の範囲の分子量分布やメソペンタッド分率を有する、１種以上のポリプロピレン樹脂を使用することにより、結晶子サイズが特定のサイズ以下に制御され、厚さ方向に対する複屈折値が特定の範囲に制御された二軸延伸ポリプロピレンフィルムにより抑制されることを見出した。【００１２】
さらに、本発明者らは、コンデンサ素子の電極損失を低減するために有効な表面形状について鋭意検討した結果、一例として、クレーター状の微細凹凸として表面に形成される円形状や楕円形状等の密度、すなわち楕円密度が比較的小さいことを特徴とする表面形状が好ましいこと、および比較的突起高さの高い粗大突起が多いことを特徴とする表面形状が好ましいことを見出した。表面形状におけるこれらの特徴は、上記特許文献１〜４等の従来技術において開示された絶縁破壊強度やヒーリング特性（保安性）を向上させるために細かく均一に粗化し、突起高さの低い楕円形状等の数を増やした表面や、粗大突起の数を抑制し、細かく均一に粗化した表面の特徴とは大きく異なるものである。【００１３】
こうして、本発明者らは、経時によるｔａｎδの上昇に着目した結果、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下となるポリプロピレンフィルムであれば、高電圧および高温下で長期間にわたりコンデンサを使用した場合においてもコンデンサ素子のｔａｎδの上昇を抑制し、結果として静電容量の低下を抑制することができることを見出し、本発明を完成させるに至った。【００１４】
すなわち、本発明には、以下のものが含まれる。
［１］１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
［２］少なくとも一方の面において、高さ０．４μｍ以上の突起総体積が１ｍｍ２当たり５０μｍ３以上１５０μｍ３以下である、上記［１］に記載のポリプロピレンフィルム。
［３］少なくとも一方の面において、楕円密度が６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下である、上記［１］または［２］に記載のポリプロピレンフィルム。
［４］前記長期耐用性試験において０時間〜１５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０において、１５００時間の経過前に測定されたｔａｎδ／ｔａｎδ０の最大値から、１５００時間経過時に測定されたｔａｎδ／ｔａｎδ０を差し引いた差分として算出されるΔ（ｔａｎδ）が−１０．０以上０．５０以下である、上記［１］〜［３］のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
［５］前記少なくとも一方の面において、最大突起高さが０．５μｍ以上１．０μｍ以下である、上記［２］または［３］に記載のポリプロピレンフィルム。
［６］β型球晶が生成したポリプロピレンキャストシートの二軸延伸フィルムである、上記［１］〜［５］のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
［７］前記ポリプロピレンキャストシートはβ晶分率が５％〜３０％である、上記［６］に記載のポリプロピレンフィルム。
［８］１．０μｍ以上６．０μｍ以下の厚みを有する、上記［１］〜［７］のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
［９］上記［１］〜［８］のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属膜を有する金属化フィルム。
［１０］［９］に記載の金属化フィルムを含むコンデンサ。
［１１］コンデンサ用フィルムとして用いる、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるフィルムの使用。
［１２］コンデンサ用フィルムとして用いる、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるフィルムの使用方法。
［１３］１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法であって、
（１）ポリプロピレン樹脂組成物を加熱する工程１、
（２）前記工程１により得られた溶融したポリプロピレン樹脂組成物を押し出す工程２、
（３）前記工程２により得られたポリプロピレン樹脂組成物を、少なくとも１個の金属ドラムに接触させる工程３、および
（４）前記工程３により得られたキャスト原反シートを、二軸延伸する工程４
を順に含む、方法。
［１４］工程３において、少なくとも１個の金属ドラムの表面温度を９０℃〜１４０℃の温度に保持する、［１３］に記載の方法。
［１５］工程４において、キャスト原反シートを、１００〜１６０℃の温度において延伸する工程を含む、［１３］または［１４］に記載の方法。
［１６］少なくとも一方の面において、高さ０．４μｍ以上の突起総体積が１ｍｍ２当たり５０μｍ３以上１５０μｍ３以下であるポリプロピレンフィルムであって、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
［１７］少なくとも一方の面において、楕円密度が６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下であるポリプロピレンフィルムであって、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率［１／時間］が５．０×１０−４以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
［１８］１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属膜を有する金属化フィルムを含むコンデンサ。
【発明の効果】
【００１５】
本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを用いたコンデンサは、長時間にわたり高温下で高電圧を印加した場合でもｔａｎδの上昇が小さく、結果として静電容量の低下が小さい（抑制されている）。また、本発明のポリプロピレンフィルムは、絶縁破壊特性に優れる内部構造をも有する。したがって、本発明によれば、高温下および高電圧での長期耐用性（長寿命）を有するコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムが得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】図１は、矢印ＭＤの方向を流れ方向とし、および矢印ＴＤの方向を幅方向として延伸した本発明のポリプロピレンフィルムの表面の光学顕微鏡による観察結果を示す。
【図２】図２は、クレーター状の微細凹凸を模式的に示す（ａ）斜視図（イメージ図）、（ｂ）横断面図、および（ｃ）（ｂ）のＩ−Ｉ’線に沿う縦断面図である。
【図３】図３は、図１のポリプロピレンフィルムの表面における楕円の数をカウントした例を示す。
【符号の説明】
【００１７】
２０  微細凹凸
２０ａ、２０ｂ 突起
２０ｃ  窪み
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明及び本明細書中において、「／」の符号は、「÷」を意味するものである（但し、「２θ／θ」、「および／または」、「ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ／ＨＴ型」の「／」を除く）。例えば、１／時間は、１÷時間（ｈｏｕｒ）を意味し、ｔａｎδ／ｔａｎδ０は、ｔａｎδ÷ｔａｎδ０を意味する。
≪１．本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム≫
本発明のポリプロピレンフィルムは、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率（以下、単にｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率ともいう）が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムである。
【００１９】
ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であれば、高温下、長期にわたり高圧電流を印加した場合でも静電容量の変化率ΔＣが小さいコンデンサが得られることとなる。本発明では、ｔａｎδ［％］は、本発明のポリプロピレンフィルムを誘電体として用いたコンデンサに直流電流を流した場合に計測される誘電正接（誘電損失）をいう。したがって、ｔａｎδはコンデンサ素子のｔａｎδであり、初期値ｔａｎδ０はコンデンサ素子の初期値ｔａｎδ０である。言い換えれば、本発明のポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムであって、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する、前記ポリプロピレンフィルムを含むコンデンサの長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたコンデンサのｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定されたコンデンサの初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるポリプロピレンフィルムである。また、コンデンサ素子の静電容量の変化率ΔＣは、上記長期耐用性試験において計測した、所定時間経過後の静電容量から初期の静電容量を引いた差分の、初期の静電容量に対する割合[％]として算出する。ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］を超える場合、誘電損失の増加を抑えることができず、結果として、高温下、長期にわたり高圧電流を印加した場合に静電容量の変化率ΔＣが小さいコンデンサが得られない。
【００２０】
上記長期耐用性試験は、以下の通り行うことができる。長期耐用性試験前の初期の静電容量およびｔａｎδ０を測定する。次に、１０５℃の恒温槽中にて、コンデンサ素子に直流６００Ｖの電圧を１００時間印加する。その後、コンデンサ素子を恒温槽から取出す。１００時間経過後のコンデンサ素子の静電容量およびｔａｎδを室温にて測定する。その後、コンデンサ素子を恒温槽に戻す。この操作を所定の時間毎に、例えば１００時間毎や５００時間毎に繰り返し行う。本発明では、コンデンサ素子５個について所定の時間にて測定した静電容量およびｔａｎδの平均値を算出する。恒温槽としては、例えばアドバンテック製送風定温乾燥機ＦＣ−６１０を用いることができる。また、ｔａｎδおよび静電容量の測定は、例えば日置電機株式会社製ＬＣＲハイテスター３５２２−５０を用いて行うことができる。本発明では、恒温槽としてアドバンテック製送風定温乾燥機ＦＣ−６１０を用いた。また、本発明では、ｔａｎδおよび静電容量の測定は、日置電機株式会社製ＬＣＲハイテスター３５２２−５０を用いて行った。ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率は、上記長期耐用性試験において計測した／ｔａｎδ０を時間に対してプロットした点から最小二乗法を用いて得られる一次近似直線の傾きとして算出する。ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率は、
【数１】
2016159330.tif 000003
と表現することもできる。
【００２１】
本発明の、コンデンサ素子のｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるポリプロピレンフィルムを用いることにより、コンデンサを高電圧および高温下で長期間にわたり使用した際の静電容量の低下を抑制し、その結果コンデンサの長期耐用性を向上させることができる。コンデンサ素子のｔａｎδは、誘電体を構成するポリプロピレン分子の分子運動に起因する誘電損失と、電極での抵抗や電極間の漏れ電流等の電極損失とから構成されるものである。これら２つの損失はいずれも、一度増加を始めてしまうと、不可逆的に増加を続ける性質を有する。分子運動に起因する誘電損失が増大する場合は、コンデンサの内部発熱等によりポリプロピレン内部の結晶高次構造が変化していることが考えられる。そのため、一般的には元には戻らず、上記誘電損失は増加を続けることとなる。また、電極損失においても、フィルムコンデンサ内部の電極部の部分破壊や構造変化によって損失が増大すると考えられる。したがって、上記電極損失は一度増加を始めると減少に転じることは無いと考えられる。よって、本発明者らは、コンデンサを高電圧および高温下で長期間にわたり使用する際において、コンデンサ素子のｔａｎδの増加を極力小さく抑えることが、長期耐用性の向上につながるとの考えのもと、本発明を完成させた。ここで、本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムが本発明の効果に優れる理由について、仮に上述の理由とは異なっていたとしても、本発明の範囲内であることをここで明記する。
【００２２】
本発明のポリプロピレンフィルムは、ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が好ましくは４．９×１０−４以下、より好ましくは４．８×１０−４以下、さらに好ましくは４．７×１０−４以下であり、特に好ましくは４．５×１０−４以下であり、特段好ましくは４．０×１０−４以下である。また、ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率の下限値に関して、通常０以上であり、例えば０．１×１０−８以上、０．１×１０−５以上、０．１×１０−４以上、１．０×１０−４以上等である。本発明のポリプロピレンフィルムは、ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が、上記上限値および下限値の任意の組合わせの範囲、例えば０以上５．０×１０−４以下、０．１×１０−８以上４．９×１０−４以下、０．１×１０−５以上４．８×１０−４以下、０．１×１０−４以上４．７×１０−４以下、１．０×１０−４以上４．０×１０−４以下等が好ましい。
【００２３】
本発明におけるｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率は、例えば、（１）原料（特に樹脂成分）の選定、（２）キャスト原反シートを成形する際に冷却して固化させるための金属ドラム温度、（３）キャスト原反シートを延伸する際の延伸時温度、等で調整することができる。
上述の通り、コンデンサ素子のｔａｎδの上昇は、コンデンサ素子の分子運動起因の誘電損失および電極損失の両方の上昇を抑制した場合に著しく抑制することができる。原料を適宜選定することにより、コンデンサ素子の分子運動起因の誘電損失を抑えることができる。
また、キャスト原反シートを成形する際に冷却して固化させるための金属ドラム温度およびキャスト原反シートを延伸する際の延伸時温度を調整することにより、少なくとも一方の面における楕円密度、および高さ０．４μｍ以上の突起総体積が所望の値となり、コンデンサ素子の誘電損失を抑えることができる。
【００２４】
本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム（以下、単にポリプロピレンフィルムともいう）は、少なくとも一方の表面においてクレーター状の微細な凹凸により粗面化されていることが好ましい。β型球晶を有するポリプロピレンキャストシートを延伸した場合、β型球晶はより密度の大きなα型球晶に結晶変態する。その結果、結晶変態が起きた部分にはクレーター状の微細凹凸がフィルム表面に形成される。このクレーター状の微細凹凸の多くは、例えば光学顕微鏡等により、互いに逆向きに湾曲した対をなす２つの円弧形状又は略円弧形状（以下、円弧形状および略円弧形状を纏めて、「（略）円弧形状」ともいう）として観察される（図１参照）。観察された対をなす２つの（略）円弧形状部分を補完（補間）して繋いだ場合、楕円形状又は略楕円形状（以下、楕円形状および略楕円形状を纏めて、「（略）楕円形状」ともいう）となる。  この対をなす２つの（略）円弧形状部分は、突起と、突起間における窪みとを形成する（図２（ａ）参照）。この突起および窪みにより、上記クレーター状の微細な凹凸を形成する（図２（ｂ）および（ｃ）参照）。なお、２つの（略）円弧形状は合わさって円形状若しくは略円形状（以下、円形状および略円形状を纏めて、「（略）円形状」ともいう）又は（略）楕円形状をなしている場合もある。この場合の突起の横断面は円環状若しくは略円環状（以下、円環状および略円環状を纏めて、「（略）円環状」ともいう）又は楕円環状若しくは略楕円環状（以下、楕円環状および略楕円環状を纏めて、「（略）楕円環状」ともいう）となる。また、対をなさずに単独の（略）円弧形状として観察される場合もある。
【００２５】
本発明のポリプロピレンフィルムは、上記クレーター状の微細な凹凸を形成する突起について、少なくとも一方の面において、高さ０．４μｍ以上の突起総体積が１ｍｍ２当たり５０μｍ３以上１５０μｍ３以下であることが好ましい。より好ましくは、本発明のポリプロピレンフィルムは、少なくとも一方の面において、高さ０．４μｍ以上の突起総体積が１ｍｍ２当たり６０μｍ３以上１４０μｍ３以下、さらに好ましくは７０μｍ３以上１３０μｍ３以下、特に好ましくは８０μｍ３以上１２０μｍ３以下である。本発明のポリプロピレンフィルムは、少なくとも一方の面において、高さ０．４μｍ以上の突起総体積が１ｍｍ２当たり５０μｍ３以上１５０μｍ３以下の範囲であれば、コンデンサ素子の電極損失が低減され、結果として高温下、長期にわたり高圧電流を印加した場合でも静電容量の変化率ΔＣが小さいコンデンサが容易に得られるため好ましい。
【００２６】
本発明では、突起総体積とは、ポリプロピレンの表面の一定範囲における上記クレーター状の微細な凹凸を形成する突起の体積の合計値をいう。突起総体積における突起には、互いに逆向きに湾曲した対をなす２つの（略）円弧形状として観察される突起、２つの突起が合わさって（略）円形状または（略）楕円形状として観察される突起、対をなさない単独の（略）円弧形状として観察される突起が包含される。突起総体積は、光干渉式非接触表面形状測定機を使用して、三次元表面粗さ評価法を用いて、表面形状を計測することにより求めることができる。三次元表面粗さ評価法では、フィルム表面の全面の高さを評価するため、上記フィルム間の空隙を三次元的に評価することができる。従って、測定対象面の局所的な微細変化や変異を把握することができ、より正確な表面粗さを評価することができる。単なる突起の高さ（一般的な中心線平均粗さＲａなどによる二次元の表面粗さ評価）ではなく、三次元的な突起部の合計の体積を用いてフィルム間の空隙を評価することができる。
【００２７】
本発明では、高さ０．４μｍ以上の突起総体積は、光干渉式非接触表面形状測定機として、例えば株式会社菱化システム製「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を用いて計測することができる。本発明では、光干渉式非接触表面形状測定機として、株式会社菱化システム製「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を用いた。株式会社菱化システム製「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を用いる場合、ＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルターおよび×２０対物レンズを用いて、一視野あたり２４０μｍ×１８０μｍの計測を計測対象のフィルム表面の任意の１０箇所について測定する。得られたデータは、メディアンフィルタによるノイズ除去処理を行う。その後、カットオフ値３０μｍによるガウシアンフィルタ処理を行う。次に、うねり成分を除去する。これにより、粗面化表面の状態を適切に計測できる状態とする。「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ−Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」を用いて、「山側高さ閾値」を、０．４μｍに設定する。次いで、「山側体積」として表示されるものを一視野あたりの突起総体積とする。この測定を１０箇所について行い、その平均値を一視野の面積で割った一視野あたりの突起部総体積を、１ｍｍ２あたりの高さ０．４μｍ以上の突起総体積［単位：μｍ３／ｍｍ２］とする。
【００２８】
本発明のポリプロピレンフィルムは、表面において、デジタルスコープ等、例えば株式会社キーエンス製デジタルマイクロスコープＶＨＸ−２０００を用いて観察される上記対をなす２つの（略）円弧形状から構成される（略）円形状および（略）楕円形状の単位面積当たりの数である楕円密度が、少なくとも一方の面において、６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下であることが好ましい。楕円密度が６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下であれば、高温下で長期間にわたり高電圧を印加した場合でも静電容量の変化率ΔＣが小さいコンデンサが容易に得られるため好ましい。
【００２９】
本発明において、楕円密度とは、デジタルスコープ等、例えば株式会社キーエンス製デジタルマイクロスコープＶＨＸ−２０００を用いて観察される上記対をなす２つの（略）円弧形状の突起が合わさって構成される（略）円形状または（略）楕円形状、および上記対をなす２つの（略）円弧形状を補間して繋いで構成される（略）楕円形状の単位面積当たりの数（対をなす２つの（略）円弧状突起から形成される（略）円形状および（略）楕円形状の密度）である。上記（略）楕円形には、対をなす２つの（略）円弧形状が合わさって（略）楕円形となったもの、および長さが１〜２００μｍの範囲で対をなす（略）円弧形状の間を補間してつないで（略）楕円形としたものをも包含し、その（略）楕円の長軸は、１〜２５０μｍの範囲、および短軸は１〜１５０μｍの範囲であってよい。例えば図１の場合では、（略）円形状および（略）楕円形状の数は８個となる（図３参照）。例えば株式会社キーエンス製デジタルマイクロスコープＶＨＸ−２０００を用いる場合には、レンズ倍率：１００倍、測定方法：反射測定、視野範囲：３．４ｍｍ×２．６ｍｍにて計測することができる。楕円密度が６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下であれば、コンデンサ素子の電極損失が低減され、結果として高温下で長期間にわたり高圧電流を印加した場合でも静電容量の変化率ΔＣが小さいコンデンサが容易に得られるので好ましい。
【００３０】
楕円密度は、より好ましくは６５個／ｍｍ２以上、さらに好ましくは６８個／ｍｍ２以上である。また、楕円密度は、より好ましくは８０個／ｍｍ２以下、さらに好ましくは７８個／ｍｍ２以下である。本発明のポリプロピレンフィルムは、楕円密度は、より好ましくは６５個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下、さらに好ましくは６８個／ｍｍ２以上７８個／ｍｍ２以下である。
本発明では、楕円密度は、株式会社キーエンス製デジタルマイクロスコープＶＨＸ−２０００を用いて、レンズ倍率：１００倍、測定方法：反射測定、視野範囲：３．４ｍｍ×２．６ｍｍにて計測した。
【００３１】
本発明のポリプロピレンフィルムは、上記長期耐用性試験において０時間〜１５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδを初期値ｔａｎδ０で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０において、１５００時間の経過前に測定されたｔａｎδを初期値ｔａｎδ０で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の最大値から、１５００時間経過時に測定されたｔａｎδを初期値ｔａｎδ０で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０を差し引いた差分として算出されるΔ（ｔａｎδ）（以下、単にΔ（ｔａｎδ）ともいう）が、−１０．０以上０．５０以下であることが好ましい。Δ（ｔａｎδ）が−１０．０以上０．５０以下であるコンデンサであれば、高温下、長期にわたり高圧電流を印加した場合でも静電容量の変化率ΔＣが小さいコンデンサが容易に得られる。
【００３２】
より好ましくは、本発明のポリプロピレンフィルムは、Δ（ｔａｎδ）の上限値に関しては、０．４５以下、さらに好ましくは０．４０以下、より好ましくは０．３５以下である。また、本発明のポリプロピレンフィルムは、Δ（ｔａｎδ）の下限値に関しては、より好ましくは−５．０以上、さらに好ましくは−３．０以上、より好ましくは−１．５以上である。本発明のポリプロピレンフィルムは、Δ（ｔａｎδ）が、上記上限値および下限値の任意の組合わせの範囲、例えば−５．０以上０．４５以下、−３．０以上０．４０以下、−１．５以上０．３５以下等である。
【００３３】
本発明のポリプロピレンフィルムは、好ましくは、少なくとも一方の面において、最大突起高さ（Ｓｐ）が０．５μｍ以上１．０μｍ以下、より好ましくは０．５μｍ以上０．９μｍ以下、さらに好ましくは０．６μｍ以上０．９μｍ以下、特に好ましくは０．６μｍ以上０．８以下μｍ、特段好ましくは０．７μｍ以上０．８μｍ以下である。本発明では、表面形状の最大突起高さとは、ポリプロピレンの表面の一定範囲における上記クレーター状の微細な凹凸を形成する突起の最大値をいう。
【００３４】
本発明では、最大突起高さ（Ｓｐ）は、例えば光干渉式非接触表面形状測定器を用いて計測することができる。光干渉式非接触表面形状測定器としては、例えば株式会社菱化システム製「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」が挙げられる。本発明では、光干渉式非接触表面形状測定機として、株式会社菱化システム製「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を用いた。株式会社菱化システム製「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を用いる測定では、ＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルターおよび×２０対物レンズを用いて、一視野あたり２４０μｍ×１８０μｍの計測を計測対象のフィルム表面の任意の１０箇所について測定する。得られたデータは、メディアンフィルタによるノイズ除去処理を行う。その後、カットオフ値３０μｍによるガウシアンフィルタ処理を行う。次に、うねり成分を除去する。これにより、粗面化表面の状態を適切に計測することができる状態となる。そして、最大突起高さ（Ｓｐ）を含む各種三次元粗さパラメータが算出される。本発明では、１０箇所について計測した値から平均値を算出する。
【００３５】
本発明のポリプロピレンフィルムは、好ましくは、広角Ｘ線回折法により測定したα晶（０４０）面反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式により求めた結晶子サイズが、１２２Å以下であり、および光学的複屈折測定により求めた厚さ方向に対する複屈折値ΔＮｙｚの値が７．０×１０−３以上１０．０×１０−３以下である。
【００３６】
本発明において、結晶子サイズとは、広角Ｘ線回折法（ＸＲＤ法）を用いて測定される、ポリプロピレンフィルムのα晶（０４０）面の回折反射ピークを使用して、後述するＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて求められる結晶子サイズをいう。本発明のポリプロピレンフィルムは、その結晶子サイズが好ましくは１２２Å以下、より好ましくは１２０Å以下である。また、結晶子サイズは、１００Å以上であることが好ましく、１１０Å以上であることがより好ましく、１１５Å以上であることが特に好ましい。従って、結晶子サイズは、１１０Å以上１２０Å以下であることがより好ましく、１１５Å以上１２０Å以下であることが特に好ましい。結晶子サイズが、小さいほど、漏れ電流が小さくなり、ジュール発熱による構造破壊が発生し難くなるため、耐熱性、耐電圧性、および長期間にわたる耐熱性および耐電圧性が好ましく向上する。しかし、機械的強度等の観点および高分子鎖のラメラ（折り畳み結晶）厚さを考慮すると、結晶子サイズの下限は、通常、１００Å前後と考えられる。
【００３７】
本発明のポリプロピレンフィルムの結晶子サイズは、具体的には、以下のようにして求めることができる。まず、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびその金属化フィルムの広角Ｘ線回折測定を行い、得られたα晶（０４０）面の回折反射ピークの半価幅を求める。次に、下記数式（１）：
Ｄ＝Ｋ×λ／（β×Ｃｏｓθ）          （１）
〔ここで、Ｄは結晶子サイズ（Å）、Ｋは定数（形状因子）、λは使用Ｘ線の波長（Å）、βはα晶（０４０）面の回折反射ピークの半価幅、θはα晶（０４０）面の回折ブラッグ角である〕
で示されるＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて、結晶子サイズを計算する。
【００３８】
本発明では、α晶（０４０）面の回折反射ピークを測定するために、例えばリガク社製のデスクトップＸ線回折装置ＭｉｎｉＦｌｅｘ３００（商品名）を用いることができる。本発明では、α晶（０４０）面の回折反射ピークを測定するために、リガク社製のデスクトップＸ線回折装置ＭｉｎｉＦｌｅｘ３００（商品名）を用いた。出力３０ｋＶ、１０ｍＡで発生させたＸ線を用い、受光モノクローメーターで単色化したＣｕＫα線（波長１．５４１８Å）をスリットで平行化し、測定フィルムに照射する。回折強度は、シンチュレーションカウンターを用い、ゴニオメーターを用いて２θ／θ連動走査して測定する。装置に標準で付属されている統合粉末Ｘ線解析ソフトウェアＰＤＸＬを用いて、得られたデータを利用して、α晶（０４０）面の回折反射ピークの半価幅を求める。
【００３９】
上述の測定により得られる回折反射ピークのθおよび半価幅を利用し、（１）式のＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて、結晶子サイズを求めることができる。本発明では、例えば形状因子定数Ｋ＝０．９４を用い、λ＝１．５４１８Åである。
【００４０】
一般に、結晶子サイズは、キャスト原反シートを得る際の冷却条件および延伸条件等によって制御することができる。キャスト原反シートを形成する際の金属ドラム群の温度が低いほど、結晶子サイズは小さくなる傾向にあり、延伸倍率が高いほど、結晶子サイズは小さくなる。上記金属ドラム群とは、キャスト原反シートを冷却するための金属ドラムが２個以上集まって構成される金属ドラムの集合体を意味する。したがって、金属ドラム群の温度とは、金属ドラム群を構成する全ての金属ドラムの温度を意味する。
【００４１】
本発明において、ポリプロピレンフィルムの厚さ方向に対する複屈折値ΔＮｙｚとは、光学的複屈折測定により求められる厚さ方向に対する複屈折値ΔＮｙｚをいう。具体的には、フィルムの面内方向の主軸をｘ軸およびｙ軸、また、フィルムの厚み方向（面内方向に対する法線方向）をｚ軸とし、面内方向のうち、屈折率のより高い方向の遅相軸をｘ軸とすると、ｙ軸方向の三次元屈折率からｚ軸方向の三次元屈折率を差し引いた値が複屈折値ΔＮｙｚとなる。フィルムの配向の強度の指標として、複屈折値ΔＮｙｚの値を用いることができる。フィルムの配向強度が強い場合、面内屈折率である、ｙ軸方向の三次元屈折率が高くなり、厚み方向の屈折率であるｚ軸方向の三次元屈折率が低くなるので、複屈折値ΔＮｙｚの値が大きくなる。
【００４２】
本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの厚み方向に対する複屈折値ΔＮｙｚの値は、好ましくは７．０×１０−３以上１０．０×１０−３以下である。７．０×１０−３以上９．０×１０−３以下であることがより好ましく、７．５×１０−３以上９．０×１０−３以下であることがさらに好ましい。複屈折値ΔＮｙｚの値が７．０×１０−３以上であると、フィルムの配向が十分であり、耐電圧性、長期間にわたる耐電圧性も十分となる。一方、複屈折値ΔＮｙｚの値が１０．０×１０−３以下であると、製膜性の観点から、複屈折値ΔＮｙｚの値が１０．０×１０−３より高くなるような高配向フィルムを得ることより容易であると考えられる。
【００４３】
本発明では、ポリプロピレンフィルムの厚み方向に対する「複屈折値ΔＮｙｚ」を測定するために、例えば大塚電子株式会社製位相差測定装置ＲＥ−１００を用いることができる。本発明では、大塚電子株式会社製位相差測定装置ＲＥ−１００を用いた。レタデーション（位相差）の測定は傾斜法を用いて行う。より具体的には、フィルムの面内方向の主軸をｘ軸およびｙ軸、また、フィルムの厚み方向（面内方向に対する法線方向）をｚ軸とし、面内方向のうち、屈折率のより高い方向の遅相軸をｘ軸とする。ｘ軸を傾斜軸として、０°〜５０°の範囲でｚ軸に対して１０°ずつ傾斜させたときの各レタデーション値を求める。得られたレタデーション値から、非特許文献「粟屋裕、高分子素材の偏光顕微鏡入門，１０５〜１２０頁  、２００１年」に記載の方法を用いて、厚さ方向（ｚ軸方向）に対するｙ軸方向の複屈折ΔＮｙｚを計算する。なお、例えば、逐次延伸法において、ＭＤ方向（流れ方向）の延伸倍率よりも、ＴＤ方向（幅方向）の延伸倍率が高い場合、ＴＤ方向が遅相軸（ｘ軸）となり、ＭＤ方向がｙ軸となる。
【００４４】
ポリプロピレンフィルムの面方向に配向を与えると、厚さ方向の屈折率Ｎｚが変化して、複屈折ΔＮｙｚが大きくなり、耐電圧性が向上する（絶縁破壊電圧が高くなる）。これは、以下の理由によると考えられる。ポリプロピレンの分子鎖が面方向に配向すると、厚さ方向の屈折率Ｎｚは低くなる。フィルム厚さ方向の電気伝導性は分子鎖間での伝達となるので低くなる。従って、ポリプロピレン分子鎖が面方向に配向した（複屈折ΔＮｙｚが大きい）場合は、ポリプロピレンの分子鎖が面方向に配向していない場合（複屈折ΔＮｙｚが小さい）、すなわち電気伝導性が分子鎖内での伝達となる場合と比較して、耐電圧性が向上すると考えられる。
【００４５】
一般に、製膜条件（高延伸倍率化など）を変えることで、ポリプロピレン分子鎖の配向を変更して、「複屈折値ΔＮｙｚ」を制御することができる。また、ポリプロピレン樹脂の特性を変えることで、「複屈折値ΔＮｙｚ」を制御することもできる。
【００４６】
本発明のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を含むポリプロピレン樹脂組成物を二軸延伸して得ることができる。ポリプロピレン樹脂としては、限定的ではなく、例えばキャスト原反シートとした際にβ型球晶を形成するポリプロピレン樹脂が好適である。ポリプロピレン樹脂は、一種類であってもよく、二種類以上のポリプロピレン樹脂であってもよい。
【００４７】
ポリプロピレン樹脂としては、ポリプロピレン樹脂Ａが好ましい。ポリプロピレン樹脂Ａは、重量平均分子量が２５万以上４５万以下が好ましく、より好ましくは２５万以上４０万以下である。ポリプロピレン樹脂Ａは、重量平均分子量が２５万以上４５万以下であるので、樹脂流動性が適度であり、キャスト原反シートの厚さの制御が容易であり、薄い延伸フィルムを容易に作製し得る。更に、シートおよびフィルムの厚みにムラが発生し難くなり、適度な延伸性が得られるので好ましい。
【００４８】
ポリプロピレン樹脂Ａは、７．０以上１２．０以下の分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量（Ｍｗ／Ｍｎ））が好ましく、７．５以上１２．０以下の（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することがより好ましく、７．５以上１１．０以下の（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することがさらに好ましく、８．０以上１１．０以下の（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することが特段好ましく、９．０以上１１．０以下の（Ｍｗ／Ｍｎ）を有することが特に好ましい。さらに、ポリプロピレン樹脂Ａは、２０．０以上７０．０以下の分子量分布（Ｚ平均分子量／数平均分子量（Ｍｚ／Ｍｎ））が好ましく、２５．０以上６０．０以下の分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を有することがより好ましく、２５．０以上５０．０以下の分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を有することがさらに好ましい。ポリプロピレン樹脂Ａの上記各分子量分布が上記好ましい範囲内であることによって、本発明フィルムにおいて、所望の上記ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率を得られやすい。
【００４９】
ポリプロピレン樹脂Ａの含有率は、ポリプロピレン樹脂全体を１００重量％とすると、５５重量％以上９０重量％以下であることが好ましく、６０重量％以上、８５重量％以下であることがより好ましく、６０重量％以上８０重量％以下であることが特に好ましい。
【００５０】
本発明では、ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）、Ｚ平均分子量および分子量分布（Ｍｗ／ＭｎおよびＭｚ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）装置、例えば東ソー株式会社製示差屈折計（ＲＩ）内蔵型高温ＧＰＣ測定機ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ−ＨＴを用いて測定することができる。ＧＰＣカラムとしては、例えば東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２０）ＨＴを３本連結して用いることができる。本発明では、東ソー株式会社製示差屈折計（ＲＩ）内蔵型高温ＧＰＣ測定機ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ−ＨＴを用いた。また、ＧＰＣカラムとしては、東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２０）ＨＴを３本連結して用いた。測定は以下の通り行うことができる。カラム温度を１４０℃に設定して溶離液としてトリクロロベンゼンを１．０ｍｌ／１０分の流速で流してＭｗとＭｎの測定値を得る。東ソー株式会社製標準ポリスチレンを用いてその分子量Ｍに関する検量線を作成して、測定値をポリスチレン値に換算して、Ｍｗ、ＭｎおよびＭｚを得る。さらに、標準ポリスチレンの分子量Ｍの底１０の対数を、対数分子量（「Ｌｏｇ（Ｍ）」）という。
【００５１】
上述のポリプロピレン樹脂Ａは、分子量微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差（以下、微分分布値の差ともいう）が、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を１００％（基準）とすると、８．０％以上１８．０％以下であり、１０．０％以上１７．０％以下であることが好ましく、１２．０％以上１６．０％以下であることがより好ましい。
【００５２】
ポリプロピレン樹脂Ａの有するＭｗの値（２５万〜４５万）より、低分子量側の分子量１万から１０万の成分（以下、単に「低分子量成分」ともいう）の代表的な分布値として、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５の成分を、高分子量側の分子量１００万前後の成分（以下、単に「高分子量成分」ともいう）の代表的な分布値として、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０前後の成分と比較すると、低分子量成分の方が８．０％以上１８．０％以下の割合で多いことが理解される。つまり、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが７．０〜１２．０であるといっても単に分子量分布幅の広さを表しているに過ぎず、その中の高分子量成分、低分子量成分の量的な関係までは分からない。そこで、本発明に係るポリプロピレン樹脂Ａは、広い分子量分布を有すると同時に、分子量１万から１０万の成分を、分子量１００万の成分と比較して、８．０％以上１８．０％以下の割合で多く含むことが好ましい。
【００５３】
ポリプロピレン樹脂Ａは、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差が、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を１００％（基準）とすると、８．０％以上１８．０％以下であるので、低分子量成分を、高分子量成分と比較すると、８．０％以上１８．０％以下の割合で多く含むこととなるので、結晶子サイズがより小さくなり、所望の配向性および粗化された表面を得やすくなり、好ましい。
【００５４】
このような微分分布値は、ＧＰＣを用いて、次のようにして得ることができる。ＧＰＣの示差屈折（ＲＩ）検出計によって得られる、時間に対する強度を示す曲線（一般には、「溶出曲線」ともいう）を使用する。標準ポリスチレンを用いて得た検量線を使用して、時間軸を対数分子量（Ｌｏｇ（Ｍ））に変換することで、溶出曲線をＬｏｇ（Ｍ）に対する強度を示す曲線に変換する。ＲＩ検出強度は、成分濃度と比例関係にあるので、強度を示す曲線の全面積を１００％とすると、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）に対する積分分布曲線を得ることができる。微分分布曲線は、この積分分布曲線をＬｏｇ（Ｍ）で微分することによって得られる。したがって、「微分分布」とは、濃度分率の分子量に対する微分分布を意味する。この曲線から、特定のＬｏｇ（Ｍ）のときの微分分布値を読み、本発明に係る関係を得ることができる。
【００５５】
ポリプロピレン樹脂Ａは、メソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）が、９４．０％以上９９．５％以下が好ましく、９４．０％以上９９．０％以下がより好ましく、９４．０％以上９８．５％以下がさらに好ましく、９４．０％以上９８．０％未満が特段好ましく、９５．０％以上９７．０％以下であることがより特段好ましい。メソペンタッド分率の下限値に関しては、９４．０％以上が好ましく、９４．５％以上がより好ましく、９５％以上がさらに好ましい。
【００５６】
メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が上記好ましい範囲である場合、適度に高い立体規則性により、樹脂の結晶性が適度に向上し、本発明フィルムにおいて、所望の上記ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率を得られやすい。そのため、初期耐電圧性および長期間に渡る耐電圧性が適度に向上する傾向にある。一方、キャスト原反シート成形の際の固化（結晶化）の速度が適当で有り、適度の延伸性を有し得る。
【００５７】
メソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）は、高温核磁気共鳴（ＮＭＲ）測定によって得ることができる立体規則性の指標である。メソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）は、例えば日本電子株式会社製高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）ＪＮＭ−ＥＣＰ５００を用いて測定することができる。観測核は、１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）であり、測定温度は１３５℃、溶媒にはｏ−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ：ＯＤＣＢと重水素化ＯＤＣＢの混合溶媒（混合比＝４：１）を用いることができる。高温ＮＭＲによる測定方法は、例えば「日本分析化学・高分子分析研究懇談会編、新版高分子分析ハンドブック、紀伊国屋書店、１９９５年、第６１０頁」に記載の方法を参照して行うことができる。本発明では、日本電子株式会社製高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）ＪＮＭ−ＥＣＰ５００を用い、「日本分析化学・高分子分析研究懇談会編、新版高分子分析ハンドブック、紀伊国屋書店、１９９５年、第６１０頁」に記載の方法に準拠して測定した。
【００５８】
測定モードは、シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング、パルス幅は、９．１μｓｅｃ（４５°パルス）、パルス間隔５．５ｓｅｃ、積算回数４５００回、シフト基準は、ＣＨ３（ｍｍｍｍ）＝２１．７ｐｐｍとすることができる。
【００５９】
立体規則性度を表すペンタッド分率は、同方向並びの連子「メソ（ｍ）」と異方向の並びの連子「ラセモ（ｒ）」の５連子（ペンタッド）の組み合わせ（ｍｍｍｍおよびｍｒｒｍ等）に由来する各シグナルの強度の積分値に基づいて百分率で計算される。ｍｍｍｍおよびｍｒｒｍ等に由来する各シグナルは、例えば「Ｔ．Ｈａｙａｓｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ，２９巻，１３８頁（１９８８）」等を参照して帰属することができる。
【００６０】
ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂Ａとともに、ポリプロピレン樹脂Ｂを使用してもよい。ポリプロピレン樹脂Ｂは、好ましくは、Ｍｗが３０万以上４０万以下、Ｍｗ／Ｍｎが７．０以上９．０以下、および分子量分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値からＬｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差が１．０％以上８．０％未満である。
【００６１】
ポリプロピレン樹脂ＢのＭｗは、３０万以上４０万以下が好ましく、３３万以上３８万以下であることがより好ましい。
【００６２】
ポリプロピレン樹脂Ｂの分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、７．０以上９．０以下が好ましく、７．５以上８．９以下がより好ましく、７．５以上８．５以下であることがさらに好ましい。ポリプロピレン樹脂Ｂの分子量分布が上記好ましい範囲内であることによって、本発明フィルムにおいて、所望の上記ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率を得られやすい。
【００６３】
ポリプロピレン樹脂Ｂは、分子量微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍｗ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍｗ）＝６のときの微分分布値を引いた差が、Ｌｏｇ（Ｍｗ）＝６のときの微分分布値を１００％（基準）とすると、１．０％以上８．０％未満であり、３．０％以上７．５％以下であることが好ましく、５．０％以上７．５％以下であることがより好ましい。
【００６４】
ポリプロピレン樹脂Ｂは、２０．０以上７０．０以下の分子量分布（Ｚ平均分子量／数平均分子量（Ｍｚ／Ｍｎ））を有することが好ましく、２５．０以上６０．０以下の分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を有することがより好ましく、２５．０以上５０．０以下の分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を有することが特に好ましい。ポリプロピレン樹脂Ｂは、メソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）が９４．０％以上９８．０％未満であることが好ましく、９５．０％以上９７．０％以下であることがより好ましい。メソペンタッド分率の下限値に関して、９４．０％以上が好ましく、９４．５％以上がより好ましく、９５％以上がさらに好ましい。
【００６５】
ポリプロピレン樹脂としてポリプロピレン樹脂Ｂを使用する場合、当該ポリプロピレン樹脂Ｂの含有率は、ポリプロピレン樹脂を１００重量％とすると、ポリプロピレン樹脂Ｂを１０重量％以上４５重量％以下であることが好ましく、１５重量％以上４０重量％以下であることがより好ましく、２０重量％以上４０重量％以下であることがさらに好ましい。
【００６６】
ポリプロピレン樹脂が、ポリプロピレン樹脂ＡおよびＢを含む場合（即ち、本発明のポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂として、ポリプロピレン樹脂Ａ及びポリプロピレン樹脂Ｂを使用する場合）、ポリプロピレン樹脂の合計を基準（１００重量％）として、５５〜９０重量％ポリプロピレン樹脂Ａと、ポリプロピレン樹脂Ｂを４５〜１０重量％含むことが好ましく、６０〜８５重量％ポリプロピレン樹脂Ａと、ポリプロピレン樹脂Ｂを４０〜１５重量％含むことがより好ましく、６０〜８０重量％ポリプロピレン樹脂Ａと、ポリプロピレン樹脂Ｂを４０〜２０重量％含むことが特に好ましい。
【００６７】
ポリプロピレン樹脂が、ポリプロピレン樹脂ＡおよびＢを含む場合、ポリプロピレンＡとＢの微分分布値の差（好ましくは重量平均分子量および／またはＭｗ／Ｍｎ）が異なる、つまり、分子量分布の構成に相違があることによって、混合し成形して得られたポリプロピレンフィルムは、高分子量成分と低分子量成分の量的な関係が微妙に異なるため、ある種の微細混合（相分離）状態をとり、結晶サイズが微細化しやすく好ましいと考えられる。さらには、同じ延伸倍率であっても（延伸倍率を高くすることなく）高配向化し易い傾向に有り、表面も微細な粗化を得られやすく好ましいと考えられる。ポリプロピレン樹脂が、ポリプロピレン樹脂Ａとポリプロピレン樹脂Ｂの両方を含む場合、上述のような理由で本発明は優れた効果を奏すると考えられるが、このような理由によって、本発明は何ら制限されることはない。
【００６８】
本発明に用いるポリプロピレン樹脂は、ポリプロピレン樹脂ＡおよびＢをいずれも含む場合、高温下で長期間にわたり高圧電流を印加した場合でも静電容量の変化率ΔＣが小さいコンデンサが容易に得られるので好ましい。また、上記した場合、上述の結晶子サイズおよび複屈折ΔＮｙｚを容易に満たすこともできるため好ましい。
【００６９】
本発明に用いるポリプロピレン樹脂組成物及び本発明のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂ＡおよびＢ以外のポリプロピレン樹脂（以下「他のポリプロピレン樹脂」ともいう）を含むことができる。「他のポリプロピレン樹脂」とは、一般的にポリプロピレン樹脂とされる樹脂であって、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り特に制限されることはない。他のポリプロピレン樹脂としては、例えば、耐熱性を向上させることを目的として、長鎖分岐ポリプロピレン（分岐型ポリプロピレン）を含むことができる。本発明に係るポリプロピレン樹脂は、そのような他のポリプロピレン樹脂を、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムに悪影響を与えない量で含むことができる。
【００７０】
本発明に用いるポリプロピレン樹脂組成物及び本発明のポリプロピレンフィルムは、更にポリプロピレン樹脂以外の他の樹脂（以下「他の樹脂」ともいう）を含むことができる。「他の樹脂」とは、一般的に、主成分の樹脂とされるポリプロピレン樹脂以外の樹脂であって、本発明が目的とする本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り特に制限されることはない。他の樹脂としては、例えばポリエチレン、ポリ（１−ブテン）、ポリイソブテン、ポリ（１−ペンテン）、ポリ（１−メチルペンテン）などのポリプロピレン以外の他のポリオレフィン、エチレン−プロピレン共重合体、プロピレン−ブテン共重合体、エチレン−ブテン共重合体等のα−オレフィン同士の共重合体、スチレン−ブタジエンランダム共重合体などのビニル単量体−ジエン単量体ランダム共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体などのビニル単量体−ジエン単量体−ビニル単量体ランダム共重合体等が挙げられる。本発明に用いるポリプロピレン樹脂組成物は、そのような他の樹脂を、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムに悪影響を与えない量で含むことができる。ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂１００重量部に対して、他の樹脂を好ましくは１０重量部以下含んでよく、より好ましくは５重量部以下含んでよい。また、ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂１００重量部に対して、他の樹脂を好ましくは０．１重量部以上含んでよく、より好ましくは１重量部以上含んでよい。
【００７１】
本発明に用いるポリプロピレン樹脂は、一般的に公知の重合方法を用いて製造することができ、ポリプロピレン樹脂を製造することができる限り、特に制限されることはない。そのような重合方法として、例えば気相重合法、塊状重合法およびスラリー重合法を例示することができる。
【００７２】
重合は、１つの重合反応器を用いる単段（一段）重合であってよく、少なくとも２つ以上の重合反応器を用いた多段重合であっても良い。更に、反応器中に水素またはコモノマーを分子量調整剤として添加して行っても良い。
【００７３】
触媒は、一般的に公知のチーグラー・ナッタ触媒を使用することができ、本発明に係るポリプロピレン樹脂を得ることができる限り特に限定されることはない。また、触媒は、助触媒成分やドナーを含むことができる。触媒や重合条件を調整することによって、分子量、分子量分布、および立体規則性等を制御することができる。
【００７４】
「微分分布値の差」は、例えば、重合条件を調節して、分子量分布を調整することで、分解剤を使用することで、高分子量成分を選択的に分解処理することで、異なる分子量の樹脂を混合することで、所望の値に調節することができる。
【００７５】
重合条件によって、分子量分布の構成を調整する場合には、後述する重合触媒を用いることにより、分子量分布や分子量の構成を容易に調整することが可能となり好ましい。この場合自在に含有させることが可能となり好ましい。多段重合反応により得る方法としては、例えば、次のような方法が例示できる。
【００７６】
触媒の存在下、高分子量重合反応器と低分子量または中分子量反応器の複数の反応器により高温で重合する。生成樹脂の高分子量成分および低分子量成分は、反応器における順番を問わず調製される。まず、第１重合工程において、プロピレンおよび触媒を第１重合反応器に供給する。これらの成分とともに、分子量調整剤としての水素を、要求されるポリマーの分子量に到達するために必要な量で混合する。反応温度は、例えばスラリー重合の場合、７０〜１００℃程度、滞留時間は２０分〜１００分程度である。複数の反応器は、例えば直列に使用することができ、その場合、第１の工程の重合生成物を、追加のプロピレン、触媒、分子量調整剤とともに連続的に次の反応器に送る。続いて、第１重合工程より低分子量あるいは高分子量に分子量を調整した第２の重合を行う。第１および第２の反応器の収量（生産量）を調整することによって、高分子量成分および低分子量成分の組成（構成）を調整することが可能となる。
【００７７】
用いる触媒としては、一般的なチーグラー・ナッタ触媒が良い。また、助触媒成分やドナーを含んでも構わない。触媒や重合条件を適宜調整することによって、分子量分布をコントロールすることが可能となる。
【００７８】
過酸化分解によって、ポリプロピレン原料樹脂の分子量分布の構成を調整する場合には、過酸化水素や有機過酸化物などの分解剤による過酸化処理による方法が好ましい。ポリプロピレンのような崩壊型ポリマーに過酸化物を添加すると、ポリマーからの水素引抜き反応が起こる。生じたポリマーラジカルは一部再結合し架橋反応も起こすが、殆どのラジカルは二次分解（β開裂）を起こし、より分子量の小さな二つのポリマーに分かれることが知られている。したがって、高分子量成分から高い確率で分解が進行し、よって、低分子量成分が増大し、分子量分布の構成を調整することができる。低分子量成分を適度に含有している樹脂を過酸化分解により得る方法としては、例えば、次のような方法が挙げられる。
【００７９】
重合して得たポリプロピレン樹脂の重合粉あるいはペレットに、有機過酸化物として、例えば１，３−ビス−（ターシャリー−ブチルパーオキサイドイソプロピル）−ベンゼンなどを０．００１質量％〜０．５質量％程度、目標とする高分子量成分および低分子量成分の組成（構成）を考慮しながらその量を調整することにより添加する。これらを溶融混練器機にて、１８０℃〜３００℃程度の溶融混練することによって行うことができる。
【００８０】
ブレンド（樹脂混合）により低分子量成分の含有量を調整する場合には、異なる分子量の樹脂を、少なくとも２種類以上の樹脂を、ドライまたは溶融混合するのが好ましい。
【００８１】
一般的には、主樹脂と、それより平均分子量が高いか、あるいは低い添加樹脂を１〜４０質量％程度混合した２種のポリプロピレン混合系が、低分子量成分量の調整が行い易いため、好ましく利用される。
【００８２】
また、この混合することによる調整の場合、平均分子量の目安として、メルトフローレート（ＭＦＲ）を用いても構わない。この場合、主樹脂と添加樹脂のＭＦＲの差は、１〜３０ｇ／１０分程度としておくのが、調整の際の利便性の観点から好ましい。
【００８３】
複数のポリプロピレン樹脂（例えば主成分としてポリプロピレン樹脂Ａおよび副成分（添加成分）としてポリプロピレン樹脂Ｂなど）を混合する方法、すなわちポリプロピレン樹脂組成物を調製する方法としては、特に制限はない。その方法としては、ポリプロピレン樹脂の重合粉またはペレットを、ミキサー等を用いてドライブレンドする方法や、主要樹脂ポリプロピレン樹脂Ａと添加ポリプロピレン樹脂Ｂ等の重合粉またはペレットを、混練機に供給し、溶融混練してブレンド樹脂を得る方法（即ち、メルトブレンド法）等があるがいずれの方法でもよい。また、各ポリプロピレン樹脂の重合粉またはペレット等を押出機へ直接供給し、押出機中で混練することにより、前記各ポリプロピレン樹脂が混合されたポリプロピレン樹脂組成物とすることもできる。
【００８４】
ミキサーや混練機に特に制限は無く、また、混練機も、１軸スクリュータイプ、２軸スクリュータイプあるいは、それ以上の多軸スクリュータイプの何れでも良い。さらに、２軸以上のスクリュータイプの場合、同方向回転、異方向回転のどちらの混練タイプでもよい。
【００８５】
溶融混練によるブレンドの場合は、良好な混練さえ得られれば、混練温度にも特に制限はないが、一般的には、２００℃〜３００℃の範囲であり、２３０℃〜２７０℃が好ましい。あまり高い混練温度は、樹脂の劣化を招くので好ましくない。樹脂の混練混合の際の劣化を抑制するため、混練機に窒素などの不活性ガスをパージしても構わない。溶融混練された樹脂は、一般的に公知の造粒機を用いて、適当な大きさにペレタイズすることによって、混合ポリプロピレン原料樹脂ペレットを得ることができる。
【００８６】
本態様のポリプロピレン原料樹脂中に含まれる重合触媒残渣等に起因する総灰分は、電気特性を向上させるために可能な限り少ないことが好ましい。総灰分は、ポリプロピレン樹脂を基準（１００重量部）として、１００ｐｐｍ以下が好ましく、５０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、４０ｐｐｍ以下であることがさらに好ましく、３０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。総灰分は可能な限り少ないことが好ましいため、その下限値は特に限定されないが、例えば０ｐｐｍ以上、０．０１ｐｐｍ、０．１ｐｐｍ等である。
【００８７】
ポリプロピレン樹脂組成物は、添加剤をさらに含むことができる。「添加剤」とは、一般的に、ポリプロピレン樹脂組成物に使用される添加剤であって、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り特に制限されることはない。添加剤には、例えば、酸化防止剤、塩素吸収剤や紫外線吸収剤等の必要な安定剤、滑剤、可塑剤、難燃化剤、帯電防止剤等が含まれる。本発明に用いるポリプロピレン樹脂組成物は、そのような添加剤を、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムに悪影響を与えない量で含むことができる。
【００８８】
「酸化防止剤」とは、一般に酸化防止剤と呼ばれ、ポリプロピレンに使用され、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り、特に制限されることはない。酸化防止剤は、一般的に２種類の目的で使用される。一つの目的は、押出機内での熱劣化および酸化劣化を抑制することであり、他の目的は、コンデンサフィルムとしての長期使用における劣化抑制およびコンデンサ性能向上に寄与することである。押出機内での熱劣化および酸化劣化を抑制する酸化防止剤を「１次剤」ともいい、コンデンサ性能向上に寄与する酸化防止剤を、「２次剤」ともいう。
【００８９】
これらの２つの目的に、２種類の酸化防止剤を用いてもよいし、２つの目的に１種類の酸化防止剤を使用してもよい。
【００９０】
２種類の酸化防止剤を用いる場合、ポリプロピレン樹脂組成物には、ポリプロピレン樹脂を基準（１００重量部）として、１次剤として、例えば、２，６−ジ−ターシャリー−ブチル−パラ−クレゾール（一般名称：ＢＨＴ）を、好ましくは１００ｐｐｍ〜１００００ｐｐｍ（さらに好ましくは１０００ｐｐｍ〜４０００ｐｐｍ）程度含むことができる。この目的の酸化防止剤は、押出機内での成形工程にてほとんどが消費され、製膜成形後のフィルム中には、ほとんど残存しない（一般的には、残存量１００ｐｐｍより少ない）。
【００９１】
２次剤として、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤を使用することができる。
【００９２】
「カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤」とは、通常、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤とされ、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り特に制限されることはない。
カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、例えば、トリエチレングリコール−ビス［３−（３−ターシャリー−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス２４５）、１，６−ヘキサンジオール−ビス［３−（３，５−ジ−ターシャリー−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス２５９）、ペンタエリスルチル・テトラキス［３−（３，５−ジ−ターシャリーブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス１０１０）、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ターシャリー−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（商品名：イルガノックス１０３５）、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ターシャリー−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート（商品名：イルガノックス１０７６）、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ターシャリー−ブチル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナマミド）（商品名：イルガノックス１０９８）などが挙げられるが、高分子量であり、ポリプロピレンとの相溶性に富み、低揮発性かつ耐熱性に優れたペンタエリスルチル・テトラキス［３−（３，５−ジ−ターシャリーブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］が最も好ましい。
【００９３】
ポリプロピレン樹脂組成物には、ポリプロピレン樹脂を基準（１００重量部）として、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤を、１０００ｐｐｍ（質量基準）以上１００００ｐｐｍ（質量基準）以下含むことが好ましく、５０００ｐｐｍ（質量基準）以上７０００ｐｐｍ（質量基準）以下含むことがより好ましく、５５００ｐｐｍ（質量基準）以上７０００ｐｐｍ（質量基準）以下含むことがさらに好ましい。押出機内で少なからず、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤も消費されるためである。
【００９４】
ポリプロピレン樹脂組成物が、１次剤を含まない場合、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤をより多く使用することができる。押出機内で、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤の消費量が増えるので、ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂を基準（１００重量部）として、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤を、６０００ｐｐｍ（質量基準）以上８０００ｐｐｍ（質量基準）以下含むことが好ましい。
【００９５】
本発明のポリプロピレンフィルムは、長期使用時における時間と共に進行する劣化を抑制する目的で、カルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤（２次剤）を１種類以上含有してもよい。本発明のポリプロピレンフィルム中の上記酸化防止剤の含有量に関して、ポリプロピレン樹脂を基準（１００重量部）として、１０００ｐｐｍ（質量基準）以上１００００ｐｐｍ（質量基準）以下であることが好ましく、４０００ｐｐｍ（質量基準）以上６０００ｐｐｍ（質量基準）以下であることがより好ましく、４５００ｐｐｍ（質量基準）以上６０００ｐｐｍ（質量基準）以下であることがさらに好ましい。フィルム中の含有量は、４０００ｐｐｍ（質量基準）以上６０００ｐｐｍ（質量基準）以下であることが、適切な効果発現の観点からより好ましい。
【００９６】
ポリプロピレンと分子レベルで相溶性が良好であるカルボニル基を有するヒンダードフェノール系酸化防止剤を最適な特定範囲の量で含有させたコンデンサフィルムは、前出の内部構造（結晶子サイズ）、配向性（複屈折）、表面粗化性（突起体積）によって得られる高い耐電圧性能を維持したまま、１１０℃以上という非常に高温の寿命（ライフ）促進試験においても、１００時間を超える長期に渡って、静電容量を低下させず（劣化が進行せず）、長期耐用性の向上が得られるので好ましい。
【００９７】
尚、フィルムの成形工程中（特に、押出機内）においては、ポリプロピレン樹脂組成物は、少なからず熱劣化（酸化劣化）やせん断劣化を受ける。このような劣化の進行度合い、即ち分子量分布や立体規則性の変化は、押出機内の窒素パージ（酸化の抑制）、押出機内のスクリュー形状（せん断力）、キャスト時のＴダイの内部形状（せん断力）、酸化防止剤の添加量（酸化の抑制）、キャスト時の巻き取り速度（伸長力）などにより抑制することが可能である。
【００９８】
「塩素吸収剤」とは、一般に塩素吸収剤と呼ばれ、ポリプロピレンに使用され、本発明の目的を達成することができる限り、特に制限されることはない。塩素吸収剤として、例えばステアリン酸カルシウムなどの金属石鹸等を例示できる。
【００９９】
本発明のポリプロピレンフィルムを製造するための「延伸前のキャスト原反シート」、すなわち未延伸のキャスト原反シート（以下、キャスト原反シートまたはポリプロピレンキャスト原反シートともいう）は、公知の方法を使用して成形することができる。例えばポリプロピレン樹脂ペレット、ドライ混合されたポリプロピレン樹脂ペレット（および／または重合粉）あるいは、予め溶融混練して作製した混合ポリプロピレン樹脂ペレット類、すなわち、ペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を押出機に供給する。次いで、供給したポリプロピレン樹脂ペレット等を、好ましくは１７０℃〜３２０℃、より好ましくは２００℃〜３００℃、さらに好ましくは２３０℃〜２７０℃の温度に加熱することにより溶融する。その後、必要に応じて、溶融したポリプロピレン樹脂組成物をろ過フィルターへ通してもよい。次に、溶融したポリプロピレン樹脂組成物を好ましくは１７０℃〜３２０℃、より好ましくは２００℃〜３００℃、さらに好ましくは２３０℃〜２７０℃の温度に加熱することによりＴダイから押し出す。押し出されたポリプロピレン樹脂組成物を８０℃〜１４０℃、好ましくは９０〜１４０℃、より好ましくは９０℃〜１０５℃に保持された少なくとも１個以上の金属ドラムで冷却することにより、固化させる。これは、押し出されたポリプロピレン樹脂組成物を金属ドラムに接触させることにより行う。これにより、未延伸のキャスト原反シートを成形することができる。このようにして得られる未延伸のキャスト原反シートは、β型球晶が生成したポリプロピレンキャストシートであることが好ましい。本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、所望の表面形状を得るために、すなわち、楕円密度が６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下であるポリプロピレンフィルムを製造するための未延伸のキャスト原反シートを成形する際の金属ドラム群の温度は、９０〜１４０℃（特に９０℃〜１０５℃）に保持することが好ましい。また、本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、所望の表面形状を得るために、すなわち、高さ０．４μｍ以上の突起総体積を１ｍｍ２当たり５０μｍ３以上１５０μｍ３以下の範囲とするために、未延伸のキャスト原反シートを成形する際の金属ドラム群の温度は９０〜１４０℃（特に９０℃〜１０５℃）に保持することが好ましい。なお、（１）ポリプロピレン樹脂（ポリプロピレン樹脂組成物）を加熱する方法、（２）押出機の種類、押出条件等、（３）押し出されたポリプロピレン樹脂組成物を金属ドラムに接触させる方法および条件等、（４）キャスト原反シートの物性等、（５）延伸条件、延伸方法等は、後述の≪２．本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法≫における記載と同等である。したがって、これらの記載を参照されたい。
【０１００】
未延伸のキャスト原反シートを成形する際、金属ドラム群の温度を、８０℃〜１４０℃、好ましくは、９０℃〜１４０℃、より好ましくは、９０℃〜１２０℃、さらに好ましくは９０〜１０５℃に保持することによって、得られるキャスト原反シートのβ晶分率は、Ｘ線法で１％以上５０％以下、好ましくは、５％以上３０％以下、より好ましくは、５％以上２０％以下程度となる。なお、この値は、β晶核剤を含まない時の値である。
【０１０１】
前述のβ晶分率の範囲では、コンデンサ特性と素子巻き加工性の両物性を満足させることができるため好ましい。
【０１０２】
β晶分率は、Ｘ線回折強度測定によって得られ、「Ａ．Ｔｕｒｎｅｒ−Ｊｏｎｅｓ  ｅｔ  ａｌ．，Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．，７５巻，１３４頁  （１９６４）」に記載されている方法によって算出することができ、Ｋ値と呼ばれる。即ち、α晶由来の３本の回折ピークの高さの和とβ晶由来の１本の回折ピークの比によってβ晶の比率が表現される。
【０１０３】
未延伸のキャスト原反シートが、β型球晶が生成したポリプロピレンキャストシートである場合には、β型球晶の平均半径は、好ましくは０．１μｍ〜１０μｍ、より好ましくは０．５μｍ〜８μｍ、さらに好ましくは１μｍ〜５μｍである。本発明では、β型球晶の平均半径は、偏光顕微鏡（ニコン製「ＥＣＬＩＰＳＥ  Ｅ２００」）用いて、一視野（４６０×６２０μｍ）中で確認される全てのβ型球晶について計測した半径の平均値である。半径の計測には、日本ローバー製の画像解析ソフト「ＩｍａｇｅＰｒｏ」を用いた。
【０１０４】
上記キャスト原反シートの厚さは、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り、特に制限されることはないが、通常、０．０５ｍｍ〜２ｍｍであることが好ましく、０．１ｍｍ〜１ｍｍであることがより好ましい。
【０１０５】
本発明のポリプロピレンフィルムは、前記ポリプロピレンキャスト原反シートに延伸処理を行って製造することができる。延伸は、縦および横に二軸に配向せしめる二軸延伸が良く、延伸方法としては逐次二軸延伸方法が好ましい。逐次二軸延伸方法としては、まずキャスト原反シートを１００〜１８０℃、好ましくは１４０〜１６０℃の温度に保ち、速度差を設けたロール間に通して流れ方向（縦方向）に３〜７倍、好ましくは３．５〜６倍、さらに好ましくは３．８〜６倍に延伸し、直ちに室温に冷却する。この縦延伸工程の温度を適切に調整することにより、β晶は融解しα晶に転移し、凹凸が顕在化する。引き続き、当該延伸フィルムをテンターに導いて１６０℃以上の温度で幅方向（横方向）に３〜１１倍、より好ましくは５〜１０．５倍、さらに好ましくは７〜１０倍に延伸した後、緩和、熱固定を施して巻き取る。
なお、（１）ポリプロピレン樹脂組成物を加熱する方法、（２）押出機の種類、押出条件等、（３）押し出されたポリプロピレン樹脂組成物を金属ドラムに接触させる方法および条件等、（４）キャスト原反シートの物性等、（５）延伸条件、延伸方法等、などの各説明は、上述した事項以外にも後述の≪２．本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法≫における記載を参照されたい。
【０１０６】
巻き取られたフィルムは、２０〜４５℃程度の雰囲気中でエージング処理を施された後、所望の製品幅に断裁することができる。
【０１０７】
本発明のポリプロピレンフィルムにおける楕円密度は、エンボス法およびエッチング法等の公知の粗面化方法を使用して達成することもできるが、その中でも特に、不純物の混入などの必要がない、β晶を用いる表面粗化法を用いることが好ましい。β晶の生成割合は、使用するポリプロピレン樹脂の分子構造等の特性を変えることで調整することができる。また、キャスト温度、すなわちキャスト原反シートを形成する際の金属ドラム群の温度および金属ドラム群の回転速度等の延伸条件によってもβ晶の割合をコントロールすることができる。さらに縦延伸工程のロール温度ではβ晶の融解割合を制御することができる。β晶生成および融解の二つのパラメータについて最適な製造条件を選択することで、表面性を制御することができる。
【０１０８】
本発明のポリプロピレンフィルムにおける高さ０．４μｍ以上の突起部総体積は、エンボス法およびエッチング法等の公知の粗面化方法を使用して達成することもできるが、その中でも特に、不純物の混入などの必要がない、β晶を用いる表面粗化法を用いることが好ましい。β晶の生成割合は、使用するポリプロピレン樹脂の分子構造等の特性を変えることで調整することができる。また、キャスト温度、すなわちキャスト原反シートを形成する際の金属ドラム群の温度および金属ドラム群の回転速度等の延伸条件によってもβ晶の割合をコントロールすることができる。さらに縦延伸工程のロール温度ではβ晶の融解割合を制御することができる。β晶生成および融解の二つのパラメータについて最適な製造条件を選択することで、表面性を制御することができる。
【０１０９】
本発明のポリプロピレンフィルムは、β型球晶が生成したポリプロピレンキャストシートの二軸延伸フィルムであることが好ましい。
【０１１０】
本発明のポリプロピレンフィルムに、金属蒸着加工工程などの後工程において、接着特性を高める目的で、延伸および熱固定工程終了後に、オンラインもしくはオフラインにてコロナ放電処理を行うことができる。コロナ放電処理は、公知の方法を用いて行うことができる。雰囲気ガスとして空気、炭酸ガス、窒素ガスおよびこれらの混合ガスを用いて行うことが好ましい。
【０１１１】
このようにして得られたポリプロピレンフィルムは、１．０μｍ以上６．０μｍ以下の厚みを有することが好ましく、１．５μｍ以上４．０μｍ以下の厚みを有することがより好ましく、１．８μｍ以上３．５μｍ以下の厚みを有することがさらに好ましく、１．８μｍ以上３．０μｍ未満の厚みを有することが特に好ましい。本発明のポリプロピレンフィルムは、厚みが極めて薄いフィルムであることが好ましい。厚みは、マイクロメーター（ＪＩＳ−Ｂ７５０２）を用いて、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に準拠して測定される値をいう。
【０１１２】
≪２．本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法≫
本発明の製造方法は、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法であって、
（１）ポリプロピレン樹脂組成物を加熱する工程１、
（２）前記工程１により得られた溶融したポリプロピレン樹脂組成物を押し出す工程２、
（３）前記工程２により得られたポリプロピレン樹脂組成物を、少なくとも１個の金属ドラムに接触させる工程３、および
（４）前記工程３により得られたキャスト原反シートを、二軸延伸する工程４
を順に含む方法である。この本発明のフィルムの製造方法によれば、上述の本発明のフィルムを好適に製造することができる。
【０１１３】
工程１
本発明の製造方法は、ポリプロピレン樹脂組成物を加熱する工程１を含む。工程１により、溶融された樹脂組成物が得られる。
【０１１４】
溶融するポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂を一種のみ含むものであってもよく、二種以上含むものであってもよい。ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂を、ポリプロピレン樹脂組成物の全質量を基準に好ましくは８５質量％〜１００質量％、より好ましくは９０質量％〜１００質量％、さらに好ましくは９５質量％〜１００質量％、特に好ましくは９８質量％〜１００質量％含む。
【０１１５】
ここで、（ａ）ポリプロピレン樹脂組成物を構成する、使用可能な樹脂の種類、物性、含有量、重合方法等の各説明、（ｂ）ポリプロピレン樹脂組成物に含有してもよい添加剤の種類、含有量等の各説明、（ｃ）樹脂等の混合方法、（ｄ）溶融物の混練温度、などの本発明におけるポリプロピレン樹脂組成物に関する各詳細な説明については、いずれも上述の≪１．本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム≫の項目に記載された内容と同様である。そのため、ここでは、上記記載を省略する。
【０１１６】
工程１において、ポリプロピレン樹脂組成物を加熱する温度としては、ポリプロピレン樹脂組成物を溶融させることができる限り特に制限されないが、好ましくは１７０〜３２０℃、より好ましくは２００℃〜３００℃、さらに好ましくは２３０℃〜２７０℃の範囲内である。上記範囲内の温度でポリプロピレン樹脂組成物を加熱する場合、ポリプロピレン樹脂組成物を均一に溶融させることが可能となり、およびポリプロピレン樹脂や他の樹脂の劣化が起こり難い傾向となる。溶融したポリプロピレン樹脂組成物はろ過フィルターへ通してもよい。
【０１１７】
ポリプロピレン樹脂組成物は、従来公知の方法により加熱することができる。例えば加熱装置を備えた押出機を用いることによりポリプロピレン樹脂組成物を加熱することができる。このような押出機としては、ポリプロピレン樹脂組成物を加熱することができる限り特に限定されず、例えば１軸スクリュータイプの押出機であっても２軸以上の多軸スクリュータイプの押出機であってもよい。ドライブレンド法で製造したポリプロピレン樹脂組成物を用いる場合、ポリプロピレン樹脂組成物が十分に混合され、および均一に溶融したポリプロピレン樹脂組成物が得られることから、多軸スクリュータイプが好ましい。押出機を用いる場合、押出機内を窒素などの不活性ガスでパージすることにより、ポリプロピレン樹脂の酸化による劣化を抑制することができる。
【０１１８】
工程２
本発明の製造方法は、前記工程１により得られた溶融したポリプロピレン樹脂組成物を押し出す工程２を含む。工程２により、シート状に押し出された樹脂組成物が得られる。
【０１１９】
シート状に押し出された樹脂組成物とは、溶融した樹脂組成物が好ましくは０．０５ｍｍ〜２３ｍｍ、より好ましくは０．１ｍｍ〜２ｍｍ、さらに好ましくは０．１５ｍｍ〜１ｍｍの厚みで押し出されたものである。
【０１２０】
溶融されたポリプロピレン樹脂組成物は、従来公知の方法により、例えばＴダイを用いて押し出すことができる。Ｔダイの種類、形状等は特に限定されない。
【０１２１】
Ｔダイを用いて樹脂組成物を押し出す場合には、Ｔダイの押し出し温度は、１７０℃〜３２０℃が好ましく、２００℃〜３００℃がより好ましく、２３０℃〜２７０℃がさらに好ましい。
【０１２２】
工程３
本発明のフィルムの製造方法は、前記工程２により得られたポリプロピレン樹脂組成物を、少なくとも１個の金属ドラムに接触させる工程３を含む。工程３により、未延伸のキャスト原反シートが得られる。
【０１２３】
キャスト原反シートの厚さは、本発明が目的とするコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り、特に制限されることはないが、通常、０．０５ｍｍ〜２ｍｍであることが好ましく、０．１ｍｍ〜１ｍｍであることがより好ましい。
【０１２４】
押し出されたポリプロピレン樹脂組成物を、少なくとも１個の金属ドラムに接触させる方法としては、例えば、回転させた金属ロール上にシート状に押し出された樹脂組成物を吐出することにより行うことが挙げられる。より具体的には、前記押し出された樹脂組成物を金属ロール上に吐出することにより、前記樹脂組成物を少なくとも１個、好ましくは２〜５個、より好ましくは２〜３個の金属ドラムに巻きつける。
【０１２５】
工程３において、金属ドラムの表面温度は、好ましくは８０℃〜１４０℃、より好ましくは９０〜１４０℃、さらに好ましくは９０℃〜１２０℃、特に好ましくは９０℃〜１０５℃の温度に保持することができる。金属ドラムの表面温度が上記範囲内の温度である場合には、キャスト原反シートのβ晶分率を、次に述べる範囲に調節することが容易となり、結果として、本発明の範囲の楕円密度および突起総体積を得ることが容易となる。その結果、本発明フィルムにおいて、所望の上記ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率を得られやすいので、上記各好ましい金属ドラムの表面温度範囲で工程３を行うことは好ましい態様である。
【０１２６】
得られるキャスト原反シートのβ晶分率は、Ｘ線法で好ましくは１％以上５０％以下、より好ましくは５％以上３０％以下、さらに好ましくは５％以上２０％以下である。なお、この値は、β晶核剤を含まない時の値である。β晶分率は、上述の通り測定することができる。
【０１２７】
接触させる方法としては、特に限定されないが、回転させた金属ロール上にシート状に押し出された樹脂組成物を吐出することにより行うことができる。これにより、シート状に押し出された樹脂組成物を均等に冷却させることができる。
【０１２８】
工程４
本発明のフィルムの製造方法は、前記工程３により得られたキャスト原反シートを、二軸延伸する工程４を含む。工程４により、二軸延伸ポリプロピレンフィルムが得られる。工程４は、いわゆる流れ方向の延伸工程及び幅方向の延伸工程を含む。
【０１２９】
キャスト原反シートを二軸延伸する延伸方法としては、周速差を設けたロール間で延伸する方法、テンター法、チューブラー法等公知の方法を用いることができる。延伸方向としては、一軸延伸、二軸延伸、斜め方向への二軸延伸等が可能であり、二軸以上の延伸では、逐次延伸および同時延伸がいずれも適用可能である。これらのうち、テンター法による同時二軸延伸方法、テンター法による逐次二軸延伸方法、および周速差を設けたロール間で縦（流れ、ＭＤ）延伸した後テンター法にて横（巾、ＴＤ）延伸する逐次二軸延伸方法が好ましく、周速差を設けたロール間で縦（流れ、ＭＤ）延伸した後テンター法にて横（巾、ＴＤ）延伸する逐次二軸延伸方法がより好ましい。
【０１３０】
工程４において、キャスト原反シートを、１００〜１８０℃、好ましくは１４０〜１６０℃の温度において延伸する工程を含むことが好ましい。
逐次二軸延伸方法を用いる場合には、使用する樹脂の融点およびガラス転移温度により延伸温度や延伸倍率を調整する必要がある。まず、キャスト原反シートを好ましくは１００〜１８０℃、より好ましくは１４０〜１６０℃、より好ましくは１４４〜１６０℃、さらに好ましくは１４４℃〜１５０℃の温度に保つ。キャスト原反シートの温度が上記範囲内であれば、この縦方向、言い換えれば流れ方向の延伸工程においてβ晶が融解し、結晶変態によりα晶に変化し、その結果、クレーター状の凹凸が生じる。そのため、本発明における所望の楕円密度及び／又は突起総体積を得ることが容易となる。その結果、本発明フィルムにおいて、所望の上記ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率を得られやすいので、上記各好ましい延伸時温度範囲で工程４における上記流れ方向の延伸を行うことは好ましい態様である。
キャスト原反シートは、周速差を設けたロール間に通して、あるいはテンター法にて、縦方向（流れ方向）に好ましくは３〜７倍、より好ましくは３．５〜６．５倍、さらに好ましくは３．８〜６倍に延伸する。
延伸後、フィルムにかけられた張力を緩和することにより、一軸延伸されたフィルムが得られる。
次に、当該一軸方向に延伸されたフィルムを、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、さらに好ましくは１６０℃以上の温度に保つ。一軸延伸フィルムの延伸温度の好ましい上限値は、例えば１８０℃である。当該一軸方向に延伸されたフィルムの温度が上記範囲内であれば均一に二軸延伸されたフィルムを得ることができる。その結果、縦方向の延伸工程にて形成されたクレーター状の凹凸から、横方向、言い換えれば幅方向の延伸工程において、本発明の楕円密度及び突起総体積にて（略）円形状および楕円形状等として観察される突起が形成される。テンター法において、当該一軸方向に延伸されたフィルムを、横方向（幅方向）に好ましくは３〜１１倍、より好ましくは５〜１０．５倍、さらに好ましくは７〜１０倍に延伸する。延伸後、フィルムにかけられた張力を緩和を行うことにより、二軸延伸されたフィルムが得られる。
【０１３１】
得られた二軸延伸フィルムは、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムである。
【０１３２】
得られた二軸延伸フィルムは、≪１．本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム≫の項目に記載された厚みと同様の厚みを有する。
【０１３３】
その他の工程
本発明のフィルムの製造方法は、上記工程１〜工程４以外に、その他の工程を含むことができる。その他の工程としては、断裁工程、巻き取り工程、粗面化工程、金属蒸着加工工程などが挙げられる。
【０１３４】
断裁工程は、二軸延伸工程後、二軸延伸フィルムを巻き取る前に行うのが好ましい。断裁工程により、任意の製品幅に断裁することができる。
【０１３５】
本発明のフィルムの製造方法は、二軸延伸ポリプロピレンシートの片面又は両面に金属膜を蒸着する金属蒸着加工工程を更に含んでよい。また、その金属蒸着加工工程の金属蒸着加工工程などの後工程において、接着特性を高める目的で、延伸および熱固定工程終了後に、オンラインもしくはオフラインにてコロナ放電処理を行う工程を更に含んでもよい。コロナ放電処理は、公知の方法を用いて行うことができる。雰囲気ガスとして空気、炭酸ガス、窒素ガスおよびこれらの混合ガスを用いて行うことが好ましい。
【０１３６】
巻き取り工程では、二軸延伸されたフィルムを所望の長さに巻き取ることができる。
【０１３７】
≪３．本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムのコンデンサ用としての使用及び使用方法≫
本発明のポリプロピレンフィルムの使用又は使用方法は、それぞれ、コンデンサ用フィルムとして用いる、１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるフィルムの使用又は使用方法である。
【０１３８】
本発明のポリプロピレンフィルムは、初期耐電圧性が高く、長期的な耐電圧性に優れる。更に、表面が適度に粗化されているので、素子巻き適性に優れる。更に、非常に薄くすることも可能なので高い静電容量を発現し易い。従って、本発明のポリプロピレンフィルムは、小型、かつ、５μＦ以上、好ましくは１０μＦ以上、さらに好ましくは２０μＦ以上の高容量のコンデンサに極めて好適に使用することができる。
【０１３９】
本発明の金属化フィルムを含むコンデンサは、高温下で長期間にわたり電圧を印加した場合でも静電容量の低下が少ない。例えば１０５℃の雰囲気下、６００Ｖの電圧を直流で１５００時間印加した場合でも、静電容量の変化率ΔＣは０％〜−２０％である。したがって、本発明のポリプロピレンフィルムは、コンデンサに好適に用いることができる。
【０１４０】
本発明のポリプロピレンフィルムを用いることができるコンデンサの型は、特に限定されないが例えば扁平型であってよい。また、本発明のポリプロピレンフィルムは、例えば高電圧コンデンサ、各種スイッチング電源、コンバーター、インバーター等のフィルター用または平滑用コンデンサ、電気自動車やハイブリッド自動車等に用いられる駆動モーターを制御するインバーター電源回路平滑用コンデンサ等に用いることができる。
【０１４１】
本発明のポリプロピレンフィルムをコンデンサ用フィルムとして用いる方法では、コンデンサとして加工するために本発明のポリプロピレンフィルムに電極を付けることができる。そのような電極は、本発明が目的とするコンデンサを得ることができる限り特に限定されることはく、通常コンデンサを製造するために使用される電極を用いることができる。電極として、例えば、金属箔、少なくとも片面を金属化した紙およびプラスチックフィルム等を例示することができる。
【０１４２】
コンデンサには、小型および軽量化が一層要求されるので、本発明のフィルムの片面もしくは両面を直接金属化して電極を形成することが好ましい。この電極の形成により、本発明のポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属膜を有するフィルム（本発明の金属化フィルム）が得られる。金属膜に用いられる金属は、例えば、亜鉛、鉛、銀、クロム、アルミニウム、銅、およびニッケルなどの金属単体、それらの複数種の混合物、およびそれらの合金などを使用することができる。環境、経済性およびコンデンサ性能などを考慮すると、金属膜に用いられる金属は、亜鉛およびアルミニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種が、好ましい。
【０１４３】
金属蒸着膜の膜抵抗は、コンデンサの電気特性の点から、１〜１００Ω／□が好ましい。この範囲内でも高めであることがセルフヒーリング（自己修復）特性の点から望ましく、膜抵抗は５Ω／□以上であることがより好ましく、１０Ω／□以上であることが更に好ましい。また、コンデンサ素子としての安全性の点から、膜抵抗は５０Ω／□以下であることがより好ましく、２０Ω／□以下であることが更に好ましい。金属蒸着膜の膜抵抗は、例えば当業者に既知のニ端子法によって金属蒸着中に測定することができる。金属蒸着膜の膜抵抗は、例えば蒸発源の出力を調整して蒸発量を調整することによって調節することができる。金属膜の厚さは特に限定されないが、１０ｎｍ〜１００ｎｍが好ましい。
【０１４４】
フィルムの片面に金属蒸着膜を形成する場合、フィルムを巻回した際にコンデンサとなるよう、フィルムの片方の端部から一定幅は蒸着せずに絶縁マージンが形成される。さらに、金属化ポリプロピレンフィルムとメタリコン電極との接合を強固にするため、絶縁マージンと逆の端部に、ヘビーエッジ構造を形成することが好ましく、ヘビーエッジの膜抵抗は２〜８Ω／□が好ましく、３〜６Ω／□であることがより好ましい。
【０１４５】
本発明のポリプロピレンフィルムの表面を直接金属化する方法として、例えば真空蒸着法およびスパッタリング法を例示することができ、本発明が目的とするコンデンサを得ることができる限り特に限定されることはない。生産性および経済性などの観点から、真空蒸着法が好ましい。真空蒸着法として、一般的にるつぼ法式やワイヤー方式などを例示することができるが、本発明が目的とするコンデンサを得ることができる限り特に限定されることはなく、適宜最適なものを選択することができる。
【０１４６】
蒸着により金属化する際のマージンパターンも特に限定されるものではないが、コンデンサの保安性等の特性を向上させる点から、フィッシュネットパターンないしはＴマージンパターン等といった、いわゆる特殊マージンを含むパターンを本発明のフィルムの片方の面上に施すことができる。本発明のフィルムの片方の面上にパターンを形成した場合、コンデンサの保安性が高まり、コンデンサの破壊やショートの防止などが抑制されやすい傾向となる。
【０１４７】
マージンを形成する方法はテープ法、オイル法など、一般に公知の方法が、何ら制限無く使用することができる。
【０１４８】
扁平型コンデンサを得る場合、電極が取り付けられた、または金属化された本発明のフィルムを、単独で、または２枚以上相合わせて、好ましくは２枚相合わせて巻回する。巻回の回数は、コンデンサの用途等に応じて適宜選択することができるが、例えば、扁平型コンデンサの場合、５００回〜２０００回程度であってよい。巻回は、自動巻取機を用いて行うことができる。素子巻きした素子は、加圧下および／または加熱下で熱処理を行うことができる。圧力は例えば２００〜１０００ｋＰａであってよい。また、温度は、例えば６０〜１３０℃であってよい。熱処理した素子端面に亜鉛金属を溶射する。これにより扁平型コンデンサを得ることができる。
【０１４９】
≪４．本発明のコンデンサ≫
本発明のコンデンサは、上述の本発明のフィルムの片面又は両面に金属膜を有する金属化フィルムを含むコンデンサである。即ち、本発明のコンデンサは、上述の本発明のコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを含む。
本発明のコンデンサは、小型かつ、５μＦ以上、好ましくは１０μＦ以上、さらに好ましくは２０μＦ以上の高容量であってよい。
【０１５０】
本発明のコンデンサは、高温下で長期間にわたり電圧を印加した場合でも静電容量の低下が少ない。例えば１０５℃の雰囲気下、６００Ｖの電圧を直流で１５００時間印加した場合でも、静電容量の変化率ΔＣは０％〜−２０％である。
【０１５１】
本発明のコンデンサの型は、特に限定されないが例えば扁平型であってよい。
本発明のコンデンサの用途としては、高電圧コンデンサ、各種スイッチング電源、コンバーター、インバーター等のフィルター用または平滑用コンデンサ、電気自動車やハイブリッド自動車等に用いられる駆動モーターを制御するインバーター電源回路平滑用コンデンサであってよい。
【０１５２】
本発明のコンデンサは、従来公知の方法を用いて製造することができる。例えば本発明のコンデンサは、上述の通り、本発明のフィルムの片面又は両面に金属膜を有する金属化フィルムを用いて製造することができる。
【０１５３】
以下に実施例を示して、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
【実施例】
【０１５４】
［ｔａｎδ／ｔａｎδ０］
以下の実施例および比較例において作製したコンデンサ素子のｔａｎδを、日置電機株式会社製ＬＣＲハイテスター３５２２−５０を用いて経過時間０時間〜１５００時間の間の所定の時間において測定した。コンデンサ素子５個について、各測定時間におけるｔａｎδを初期値ｔａｎδ０（経過時間０時間のｔａｎδ）で規格化することによりｔａｎδ／ｔａｎδ０を算出した。各測定時間におけるコンデンサ素子５個のｔａｎδ／ｔａｎδ０の平均値を求めた。【０１５５】
［静電容量の変化率ΔＣ］
以下の実施例および比較例において作製したコンデンサ素子の静電容量を、日置電機株式会社製ＬＣＲハイテスター３５２２−５０を用いて経過時間０時間〜１５００時間の間の所定の時間において測定した。コンデンサ素子５個について、各測定時間における静電容量から初期静電容量（経過時間０時間の静電容量）を引いた差分の、初期静電容量（経過時間０時間の静電容量）に対する割合[％]を静電容量の変化率ΔＣ[％]として算出した。各測定時間におけるコンデンサ素子５個の静電容量の変化率ΔＣ[％]の平均値を求めた。【０１５６】
［１ｍｍ２当たりの０．４μｍ以上の突起総体積］
以下の実施例および比較例において作製したポリプロピレンフィルムについて突起総体積を以下の通り測定した。光干渉式非接触表面形状測定器として株式会社菱化システム製の「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を用いた。ＷＡＶＥモードにより、５３０ｗｈｉｔｅフィルターおよび×２０（２０倍）対物レンズを用いた。一視野あたり２４０μｍ×１８０μｍの計測を計測対象のフィルム表面の任意の１０箇所について行った。得られたデータについて、メディアンフィルタによるノイズ除去処理を行った。その後、カットオフ値３０μｍによるガウシアンフィルタ処理を行った。これによりうねり成分を除去した。このようにして粗面化表面の状態を適切に計測できる状態とした。突起部総体積は、「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ−Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」を用いて求めた。「山側高さ閾値」を、０．４μｍに設定した。「山側体積」として表示されるものを一視野あたりの突起総体積とした。この測定を１０箇所について行った。得られた突起総体積の平均値を求めた。次いで平均値を一視野の面積（０．２３７ｍｍ×０．１７８ｍｍ＝０．０４２２ｍｍ２）で割ることにより、「１ｍｍ２あたりの０．４μｍ以上の突起総体積（単位：μｍ３／ｍｍ２）」を算出した。なお、それぞれの測定箇所における基準面は、ガウシアンフィルタ処理を行う際における「うねり成分」の高さとした。【０１５７】
［楕円密度］
以下の実施例および比較例において作製したポリプロピレンフィルムについて、株式会社キーエンス製デジタルマイクロスコープＶＨＸ−２０００を用いて視野範囲内の（略）円形状および（略）楕円形状の数を計測した。以下に計測条件を示す。
レンズ倍率：  １００倍
測定方法：  反射測定
視野範囲：  ３．４ｍｍ×２．６ｍｍ【０１５８】
［重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）および差（ＤＭ）］
ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いて、以下の条件で測定した。
測定器：東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵高温ＧＰＣ
ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ／ＨＴ型
カラム：東ソー株式会社製、ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨｈｒ−Ｈ（２０）ＨＴを３本連結した。
カラム温度：１４５℃。
溶離液：トリクロロベンゼン
流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
検量線の作製には、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用い、測定結果はポリプロピレン値に換算した。【０１５９】
［メソペンタッド分率］
メソペンタッド分率は、ＮＭＲ装置を用いて、以下の条件で測定した。
高温型核磁気共鳴（ＮＭＲ）装置：日本電子株式会社製、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）、ＪＮＭ−ＥＣＰ５００
観測核は：１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）
測定温度：１３５℃
溶媒：オルト−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）と重水素化ＯＤＣＢの混合溶媒（混合比＝４：１））
測定モード：シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング
パルス幅：９．１μｓｅｃ（４５°パルス）
パルス間隔：５．５ｓｅｃ
積算回数：４，５００回
シフト基準：ＣＨ３（ｍｍｍｍ）＝２１．７ｐｐｍ【０１６０】
［β型球晶の平均半径］
ポリプロピレンキャストシートの突起総体積および楕円密度を測定した表面を偏光顕微鏡（ニコン製「ＥＣＬＩＰＳＥ  Ｅ２００」）で観察した。一視野（４６０×６２０μｍ）中で確認される全てのβ型球晶について半径を計測した。得られた半径の平均値を平均半径として求めた。半径の計測には、日本ローバー製の画像解析ソフト「ＩｍａｇｅＰｒｏ」を用いた。【０１６１】
［β晶分率］
β晶分率は、Ｘ線回折強度測定によって求められるＫ値を用いて評価した。
Ｘ線回折強度測定条件は次の通り行った。
測定装置：リガク社製、デスクトップＸ線回折装置ＭｉｎｉＦｌｅｘ３００
Ｘ線源：ＣｕＫα線
Ｘ線発生出力：３０ＫＶ−１０ｍＡ
照射Ｘ線：モノクローメーター単色化ＣｕＫα線（波長１．５４１８Å）
検出器：シンチュレーションカウンター
ゴニオメーター走査：２θ／θ連動走査
Ｋ値は、得られた強度曲線から、以下の式：
Ｋ値（強度比％）＝Ｈβ／（Ｈβ＋ＨαＩ＋ＨαＩＩ＋ＨαＩＩＩ）×１００
に従うα晶由来の３本の回折ピークの高さの和とβ晶由来の１本の回折ピークの比によって算出した。なお、上記式は、
【数２】
2016159330.tif 000004
とも表現することができる。【０１６２】
Ｈβはβ晶（２θ＝１６ｄｅｇ）の結晶性回折に対応するピークの強度（高さ）、ＨαＩはα晶（１１０）面の結晶性回折に対応するピークの強度（高さ）、ＨαＩＩはα晶（０４０）面の結晶性回折に対応するピークの強度（高さ）、ＨαＩＩＩはα晶（１３０）面の結晶性回折に対応するピークの強度（高さ）である。ただし、いずれも非晶性散乱を差し引いた後の強度（高さ）を用いた。【０１６３】
［二軸延伸ポリプロピレンフィルムの厚み］
厚みは、マイクロメーター（ＪＩＳ−Ｂ７５０２）を用いて、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に準拠して測定した。【０１６４】
［最大突起高さ（Ｓｐ）］
以下の実施例および比較例において作製したポリプロピレンフィルムについて最大突起高さ（Ｓｐ）を以下の通り測定した。光干渉式非接触表面形状測定器として株式会社菱化システム製「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を用いた。ＷＡＶＥモードにより、５３０ｗｈｉｔｅフィルターおよび×２０（２０倍）対物レンズを用いた。一視野あたり２４０μｍ×１８０μｍの計測を計測対象のフィルム表面の任意の１０箇所について測定した。得られたデータについて、メディアンフィルタによるノイズ除去処理を行った。その後、カットオフ値３０μｍによるガウシアンフィルタ処理を行った。これによりうねり成分を除去した。このようにして粗面化表面の状態を適切に計測できる状態とした。上記１０箇所において測定した値の平均値を算出した。その平均値を最大突起高さ（Ｓｐ）とした。【０１６５】
実施例１
［キャスト原反シートの作製］
ＰＰ樹脂Ａ〔Ｍｗ＝３２万、Ｍｗ／Ｍｎ＝９．３、差（ＤＭ）＝１１．２％（分子量分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値からＬｏｇ（Ｍ）＝６のときの微分分布値を引いた差、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を１００％（基準）とする）、メソペンタッド分率[ｍｍｍｍ]＝９５％、プライムポリマー製〕と、ＰＰ樹脂Ｂ〔Ｍｗ＝３５万、Ｍｗ／Ｍｎ＝７．７、差（ＤＭ）＝７．２％、メソペンタッド分率[ｍｍｍｍ]＝９６．５％、大韓油化製〕とを、６５：３５の重量比で押出機へ供給した。供給したＰＰ樹脂ＡおよびＰＰ樹脂Ｂは、押出機中で混練することにより、ポリプロピレン樹脂組成物とした。次いでポリプロピレン樹脂からなるポリプロピレン樹脂組成物を樹脂温度２５０℃で溶融した。その後、溶融したポリプロピレン樹脂組成物をＴダイを用いて押出した。押し出されたポリプロピレン樹脂組成物を、表面温度を９７℃に保持した金属ドラムに巻きつけることにより固化させた。これによりキャスト原反シートを作製した。得られたキャスト原反シートは、β型球晶の平均半径が１．７μｍ、β晶分率が１３％であった。【０１６６】
［二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製］
得られた未延伸キャスト原反シートを１４５℃の温度に保ちながら、速度差を設けたロール間に通した。これにより未延伸キャスト原反シートを流れ方向に３〜７倍に延伸した。その後、一軸延伸したフィルムを直ちに室温に冷却した。引き続き、当該一軸延伸フィルムをテンターに導いた。その後一軸延伸フィルムを１６０℃以上の温度で幅方向に３〜１１倍に延伸した。こうして二軸延伸されたフィルムを緩和した後、熱固定を施した。次いで二軸延伸フィルムを巻き取った。巻き取った二軸延伸フィルムについて２０〜４５℃程度の雰囲気中でエージング処理を施した。こうして厚み２．３μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。【０１６７】
得られた二軸延伸ポリプロピレンフィルムについて１ｍｍ２当たりの高さ０．４μｍ以上の突起総体積、楕円密度および最大突起高さ（Ｓｐ）を測定した。結果を表１に示す。【０１６８】
［コンデンサの作製］
得られたポリプロピレンフィルムを用いて、以下の通りコンデンサを作製した。二軸延伸ポリプロピレンフィルムに、Ｔマージン蒸着パターンを蒸着抵抗１５Ω／□にてアルミニウム蒸着を施した。これにより金属化フィルムを得た。この金属化フィルムを６０ｍｍ幅にスリットした。２枚の金属化フィルムを相合わせた。この相合わせた金属化フィルムを、株式会社皆藤製作所製自動巻取機３ＫＡＷ−Ｎ２型を用いることにより、巻き取り張力２００ｇにて、１０７６ターン巻回を行った。素子巻きした素子は、プレスしながら１２０℃にて１５時間熱処理を施した。その後、素子端面に亜鉛金属を溶射した。こうして扁平型コンデンサを得た。扁平型コンデンサの端面にリード線をはんだ付けした。その後、扁平型コンデンサをエポキシ樹脂で封止した。出来上がったコンデンサは、静電容量が７５μＦ（±５μＦ）であった。【０１６９】
得られたコンデンサについて、上記測定方法に従い、アドバンテック製送風定温乾燥機ＦＣ−６１０中において、試験環境温度１０５℃下で６００Ｖの電圧にて１５００時間、直流電流を印加した。０時間、１００時間、２００時間、３００時間、４００時間、５００時間、１０００時間、１５００時間における静電容量とｔａｎδを測定した。ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率、Δ（ｔａｎδ）および静電容量の変化率ΔＣを求めた。結果を表１に示す。また、各時間において測定したｔａｎδを表２に示す。【０１７０】
実施例２
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて１００℃に保持したこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサの評価を行った。結果を表１および２に示す。【０１７１】
実施例３
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４４℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４４℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。結果を表１および２に示す。【０１７２】
実施例４
原料としてＰＰ樹脂ＡとＰＰ樹脂Ｂを用いてキャスト原反シートを作製したことに代えて原料としてＰＰ樹脂Ａを単独で用いてキャスト原反シートを作製したこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサの評価を行った。結果を表１および２に示す。【０１７３】
実施例５
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて９５℃に保持したこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサの評価を行った。結果を表１および２に示す。【０１７４】
実施例６
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて１００℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４４℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４４℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサの評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１７５】
実施例７
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて９５℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４４℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４４℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサの評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１７６】
実施例８ 
原料としてＰＰ樹脂ＡとＰＰ樹脂Ｂを用いてキャスト原反シートを作製したことに代えて原料としてＰＰ樹脂Ａを単独で用いてキャストシートを作製したこと、およびキャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて９５℃に保持したこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１７７】
実施例９
キャスト原反シートの作製において、原料としてＰＰ樹脂ＡとＰＰ樹脂Ｂとを６５：３５の重量比で押出機へ供給したことに代えて、原料として、ＰＰ樹脂Ａと、ＰＰ樹脂Ｂと、ＰＰ樹脂Ｃ１（長鎖分岐ポリプロピレン樹脂、ボレアリス社製ＷＢ１３５ＨＭＳ）とを６４：３４：２の質量比で押出機へ供給したこと、金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて９９℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４４℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１７８】
比較例１
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８８℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１３８℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１３８℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１７９】
比較例２
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８８℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４０℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４０℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８０】
比較例３
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８９℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４０℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４０℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８１】
比較例４
ＰＰ樹脂ＡとＰＰ樹脂Ｂを用いてキャスト原反シートを作製したことに代えて原料としてＰＰ樹脂Ｃ２〔Ｍｗ＝３０万、Ｍｗ／Ｍｎ＝４．１、差（ＤＭ）＝４．６、メソペンタッド分率[ｍｍｍｍ]＝９４．０％、プライムポリマー製〕を単独で用いてキャスト原反シートを作製したこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８２】
比較例５
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８８℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４２℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４２℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８３】
比較例６
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８９℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４２℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４２℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８４】
比較例７
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８８℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４３℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４３℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８５】
比較例８
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８９℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４３℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４３℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８６】
比較例９
キャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて８７℃に保持したこと、および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製において未延伸キャスト原反シートを１４３℃の温度に保ちながら流れ方向に延伸を行ったこと、すなわち、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製の際に行う流れ方向の延伸時に関して、未延伸キャスト原反シートの保持温度を１４５℃に代えて１４３℃の温度に保ちながら延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８７】
比較例１０
原料としてＰＰ樹脂ＡとＰＰ樹脂Ｂを用いてキャスト原反シートを作製したことに代えて原料としてＰＰ樹脂Ｃ２〔Ｍｗ＝３０万、Ｍｗ／Ｍｎ＝４．１、差（ＤＭ）＝４．６、メソペンタッド分率[ｍｍｍｍ]＝９４．０％、プライムポリマー製〕を単独で用いてキャストシートを作製したこと、およびキャスト原反シートの作製に用いる金属ドラムの表面温度を９７℃に代えて９５℃に保持したこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサを作製した。次いで、製造した二軸延伸ポリプロピレンフィルムおよびコンデンサについて評価を行った。結果を表１および表２に示す。【０１８８】
【表１】
2016159330.tif 000005
【０１８９】
【表２】
2016159330.tif 000006
【０１９０】
表１および表２に示される通り、本発明の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、コンデンサに用いた場合に高電圧および高温下で長期間にわたり使用した場合においてもｔａｎδの上昇が抑制され、結果として静電容量の低下が抑制されることが理解される。
【図１】
2016159330.tif 000007
【図２】
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【図３】
2016159330.tif 000009
【手続補正書】
【提出日】平成29年1月20日(2017.1.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
少なくとも一方の面において、高さ０．４μｍ以上の突起総体積が１ｍｍ２当たり５０μｍ３以上１５０μｍ３以下である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項３】
少なくとも一方の面において、楕円密度が６０個／ｍｍ２以上８０個／ｍｍ２以下である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
前記長期耐用性試験において０時間〜１５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０において、１５００時間の経過前に測定されたｔａｎδ／ｔａｎδ０の最大値から、１５００時間経過時に測定されたｔａｎδ／ｔａｎδ０を差し引いた差分として算出されるΔ（ｔａｎδ）が−１０．０以上０．５０以下である、請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
前記少なくとも一方の面において、最大突起高さが０．５μｍ以上１．０μｍ以下である、請求項２または３に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
前記ポリプロピレンフィルムは、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が７．５以上１２．０以下であるポリプロピレン樹脂Ａを含む、請求項１〜５のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
前記ポリプロピレン樹脂Ａの、分子量微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差が１１．２％以上１８．０％以下である、請求項６に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項８】
１．０μｍ以上６．０μｍ以下の厚みを有する、請求項１〜７のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属膜を有する金属化フィルム。
【請求項１０】
請求項９に記載の金属化フィルムを含むコンデンサ。
【請求項１１】
１０５℃にて６００Ｖの電圧を印加する長期耐用性試験において、０時間〜５００時間の経過時間の間に測定されたｔａｎδ［％］を経過時間０時間において測定された初期値ｔａｎδ０［％］で規格化した値ｔａｎδ／ｔａｎδ０の時間に対する変化率が５．０×１０−４［１／時間］以下であるコンデンサ用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法であって、
（１）ポリプロピレン樹脂組成物を加熱する工程１、
（２）前記工程１により得られた溶融したポリプロピレン樹脂組成物を押し出す工程２、
（３）前記工程２により得られたポリプロピレン樹脂組成物を、少なくとも１個の金属ドラムに接触させる工程３であって、前記少なくとも１個の金属ドラムの表面温度を９０℃〜１４０℃の温度に保持する工程３、および
（４）前記工程３により得られたキャスト原反シートを、二軸延伸する工程４であって、キャスト原反シートを１４４℃〜１６０℃の温度に保ちながら流れ方向の延伸を行う工程４
を順に含む、製造方法。
【請求項１２】
前記ポリプロピレン樹脂組成物は、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が７．５以上１２．０以下であるポリプロピレン樹脂Ａを含む、請求項１１に記載の製造方法。
【請求項１３】
前記ポリプロピレン樹脂Ａの、分子量微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差が１１．２％以上１８．０％以下である、請求項１２に記載の製造方法。
【請求項１４】
前記工程３において、前記少なくとも１個の金属ドラムの表面温度を９５℃〜１４０℃の温度に保持する、請求項１１〜１３のいずれかに記載の製造方法。
【国際調査報告】
2016159330.tif 000010
2016159330.tif 000011