(57)【要約】  連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体（３）であって、  前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．３５倍以上である、複合成形体。
2017073696.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体（３）であって、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．３５倍以上である、複合成形体。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．５倍以上である、請求項１に記載の複合成形体。
【請求項３】
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の１．０倍以上である、請求項１又は２に記載の複合成形体。
【請求項４】
前記熱可塑性樹脂組成物（２）が、不連続強化材料を含む、請求項１〜３のいずれか１項記載の複合成形体。
【請求項５】
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分は、互いに混じり合った凹凸構造である、請求項１〜４のいずれか１項記載の複合成形体。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌと、前記複合成形体（３）の厚みｔの間に、Ｌ＞１．８ｔの関係が成り立つ、請求項５に記載の複合成形体。
【請求項７】
前記Ｌと前記ｔの間に、Ｌ＞２．０ｔの関係が成り立つ、請求項５又は６に記載の複合成形体。
【請求項８】
前記界面は、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる連続強化繊維（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）に含まれる不連続強化材料により形成される界面である、請求項６又は７に記載の複合成形体。
【請求項９】
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体（３）であって、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分は、互いに混じり合った凹凸構造である、複合成形体。
【請求項１０】
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌと、複合成形体（３）の厚みｔの間に、Ｌ＞１．８ｔの関係が成り立つ、請求項９に記載の複合成形体。
【請求項１１】
前記Ｌと前記ｔの間に、Ｌ＞２．０ｔの関係が成り立つ、請求項９又は１０に記載の複合成形体。
【請求項１２】
前記界面は、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる連続強化繊維（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）に含まれる不連続強化材料により形成される界面である、請求項１０又は１１に記載の複合成形体。
【請求項１３】
前記連続強化繊維（Ａ）が、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、超高強力ポリエチレン繊維、ポリベンザゾール系繊維、液晶ポリエステル繊維、ポリケトン繊維、金属繊維、及びセラミック繊維からなる群より選ばれる少なくとも１種である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の複合成形体。
【請求項１４】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、熱可塑性ポリエーテルイミド、及び熱可塑性フッ素系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種である、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の複合成形体。
【請求項１５】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、熱可塑性樹脂繊維である、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の複合成形体。
【請求項１６】
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材が布帛状である、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の複合成形体。
【請求項１７】
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体の製造方法であって、
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内で賦型する工程と、
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程と、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）を接合する工程と、
を含む、複合成形体の製造方法。
【請求項１８】
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程の後に、
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上の金型内で、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）を圧縮成形する工程と、
をさらに含む、請求項１７に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項１９】
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程における金型温度が熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以下である、前記１７又は１８に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項２０】
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内で賦型する工程の後に、
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上の金型内で、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を圧縮成形する工程、
をさらに含む、請求項１７に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項２１】
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程において、前記金型が前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上である時に射出充填する、請求項２０に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項２２】
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分は、互いに混じり合った凹凸構造である、前記１７〜２１のいずれか１項に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項２３】
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填・保圧するときの射出圧力または射出保圧力と、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）を圧縮成形するときのプレス圧力が同等である、前記１７〜２２のいずれか１項に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項２４】
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填後、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）の固化点−１０℃以下まで、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）を圧縮成形するときのプレス圧力と同等の射出保圧力をかけ続ける、前記１７〜２３のいずれか１項に記載の複合成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合成形体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
各種機械や自動車等の構造部品、圧力容器、及び管状の構造物等には、樹脂材料にガラス繊維等の強化材が添加された複合材料成形体が使用されている。
当該複合材料成形体を構成する材料としては、連続強化繊維と連続熱可塑性樹脂繊維が連続して均一に混じり合った複合糸、及び当該複合糸からなる布帛が提案されている。
さらには、前記布帛を２８０℃程度に加熱して熱可塑性樹脂の部分を溶融させた後に、５０℃程度に冷却して固化させた成形体についても提案されている（例えば、特許文献１参照）。【０００３】
また、近年においては、複雑な形状の構造部材を成形するハイブリッド成形方法として、金属部材や複合材料を射出成形機の金型内に挿入した後に、溶融した熱可塑性樹脂組成物を金型内に射出充填して、複合成形体を得る方法についての提案もなされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１５−１０１７９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述した従来知られている複合成形体は、金型内にあらかじめ挿入しておいた金属部材や複合材料と、射出充填した熱可塑性樹脂組成物との界面の接合強度が十分とはいえず、未だ改善の余地がある。【０００６】
また、前記特許文献１の方法でも、ハイブリッド成形による接合強度に優れた複合成形体に関しては何ら開示がなされていない。【０００７】
そこで本発明においては、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料と、熱可塑性樹脂組成物とを具備する、接合強度に優れた複合成形体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上述した従来技術の課題を解決するべく鋭意検討した結果、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料と熱可塑性樹脂組成物とを具備する、接合強度に優れた複合成形体を、特定のハイブリッド成形を行うことにより製造することができることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、以下の通りである。【０００９】
［１］
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体（３）であって、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．３５倍以上である、複合成形体。
［２］
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．５倍以上である、上記［１］に記載の複合成形体。
［３］
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の１．０倍以上である、上記［１］又は［２］に記載の複合成形体。
［４］
前記熱可塑性樹脂組成物（２）が、不連続強化材料を含む、上記［１］〜［３］のいずれか記載の複合成形体。
［５］
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分は、互いに混じり合った凹凸構造である、上記［１］〜［４］のいずれか記載の複合成形体。
［６］
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌと、前記複合成形体（３）の厚みｔの間に、Ｌ＞１．８ｔの関係が成り立つ、上記［５］に記載の複合成形体。
［７］
前記Ｌと前記ｔの間に、Ｌ＞２．０ｔの関係が成り立つ、上記［５］又は［６］に記載の複合成形体。
［８］
前記界面は、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる連続強化繊維（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）に含まれる不連続強化材料により形成される界面である、上記［６］又は［７］に記載の複合成形体。
［９］
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体（３）であって、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分は、互いに混じり合った凹凸構造である、複合成形体。
［１０］
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌと、複合成形体（３）の厚みｔの間に、Ｌ＞１．８ｔの関係が成り立つ、上記［９］に記載の複合成形体。
［１１］
前記Ｌと前記ｔの間に、Ｌ＞２．０ｔの関係が成り立つ、上記［９］又は［１０］に記載の複合成形体。
［１２］
前記界面は、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる連続強化繊維（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）に含まれる不連続強化材料により形成される界面である、上記［１０］又は［１１］に記載の複合成形体。
［１３］
前記連続強化繊維（Ａ）が、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、超高強力ポリエチレン繊維、ポリベンザゾール系繊維、液晶ポリエステル繊維、ポリケトン繊維、金属繊維、及びセラミック繊維からなる群より選ばれる少なくとも１種である、上記［１］〜［１２］のいずれかに記載の複合成形体。
［１４］
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、熱可塑性ポリエーテルイミド、及び熱可塑性フッ素系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種である、上記［１］〜［１３］のいずれかに記載の複合成形体。
［１５］
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、熱可塑性樹脂繊維である、上記［１］〜［１４］のいずれかに記載の複合成形体。
［１６］
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材が布帛状である、上記［１］〜［１５］のいずれかに記載の複合成形体。
［１７］
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体の製造方法であって、
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内で賦型する工程と、
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程と、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）を接合する工程と、
を含む、複合成形体の製造方法。
［１８］
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程の後に、
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上の金型内で、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）を圧縮成形する工程と、
をさらに含む、上記［１７］に記載の複合成形体の製造方法。
［１９］
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程における金型温度が熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以下である、上記［１７］又は［１８］に記載の複合成形体の製造方法。
［２０］
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内で賦型する工程の後に、
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上の金型内で、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を圧縮成形する工程、
をさらに含む、上記［１７］に記載の複合成形体の製造方法。
［２１］
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程において、前記金型が前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上である時に射出充填する、上記［２０］に記載の複合成形体の製造方法。
［２２］
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分は、互いに混じり合った凹凸構造である、上記［１７］〜［２１］のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
［２３］
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填・保圧するときの射出圧力または射出保圧力と、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）を圧縮成形するときのプレス圧力が同等である、上記［１７］〜［２２］のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
［２４］
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填後、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）の固化点−１０℃以下まで、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）を圧縮成形するときのプレス圧力と同等の射出保圧力をかけ続ける、上記［１７］〜［２３］のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料と、熱可塑性樹脂脂組成物とからなる、接合強度に優れた複合成形体及びその製造方法が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本実施形態の複合成形体の一例の概略斜視図を示す。
【図２】（Ａ）〜（Ｄ）  本実施形態の複合成形体の成形工程の概略図を示す。
【図３】本実施形態の複合成形体の接合部分の断面を示す。
【図４】本実施形態の距離Ｌと厚みｔを示す。
【図５】実施例２における引張試験の結果を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明を実施するための形態（以下、「本実施形態」という。）について詳細に説明する。本発明は、以下の本実施形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施できる。
【００１３】
〔複合成形体〕
本実施形態の複合成形体は、
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体（３）であって、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、前記熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．３５倍以上である。
【００１４】
（熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１））
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料は、連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む。
＜連続強化繊維（Ａ）＞
連続強化繊維（Ａ）としては、通常の繊維強化複合材料として使用されるものを用いることができ、以下に限定されるものではないが、例えば、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、超高強力ポリエチレン繊維、ポリベンザゾール系繊維、液晶ポリエステル繊維、ポリケトン繊維、金属繊維、セラミックス繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種が好ましいものとして挙げられる。
機械的特性、熱的特性、汎用性の観点から、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維が好ましく、経済性の面からは、ガラス繊維が好ましい。
【００１５】
連続強化繊維（Ａ）として、ガラス繊維を選択した場合、集束剤を用いてもよく、集束剤としてはシランカップリング剤、潤滑剤、及び結束剤を含むことが好ましい。
【００１６】
［シランカップリング剤］
シランカップリング剤は、通常ガラス繊維の表面処理剤として用いられ、界面接着強度向上に寄与する。
シランカップリング剤としては、以下に限定されるものではないが、例えば、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン及びＮ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン等のアミノシラン類；γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン及びγ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン等のメルカプトシラン類；エポキシシラン類；ビニルシラン類からなる群より選択される１種類以上を用いることが好ましい。
【００１７】
［潤滑剤］
潤滑剤は、ガラス繊維の開繊性向上に寄与する。
潤滑剤としては、目的に適した通常の液体又は固体の任意の潤滑材料が使用可能であり、以下に限定されるものではないが、例えば、カルナウバワックスやラノリンワックス等の動植物系又は鉱物系のワックス；脂肪酸アミド、脂肪酸エステル、脂肪酸エーテル、芳香族系エステル、芳香族系エーテル等の界面活性剤から選択される１種以上を用いることが好ましい。
【００１８】
［結束剤］
結束剤は、ガラス繊維の集束性向上及び界面接着強度向上に寄与する。
結束剤としては、目的に適したポリマー、熱可塑性樹脂が使用可能である。
ポリマーとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、アクリル酸のホモポリマー、アクリル酸とその他共重合性モノマーとのコポリマー、並びにこれらの第１級、第２級及び第３級アミンとの塩等が挙げられる。また、例えば、ｍ−キシリレンジイソシアナート、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルイソシアナート）及びイソホロンジイソシアナート等のイソシアネートと、ポリエステル系やポリエーテル系のジオールとから合成されるポリウレタン樹脂も好適に使用される。
【００１９】
アクリル酸のホモポリマー及びコポリマーとしては、重量平均分子量１，０００〜９０，０００であることが好ましく、より好ましくは１，０００〜２５，０００である。ここで、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）（ポリスチレン換算）により測定することができる。
【００２０】
アクリル酸とその他共重合性モノマーとのコポリマーを構成する共重合性モノマーとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、水酸基及び／又はカルボキシル基を有するモノマーのうち、アクリル酸、マレイン酸、メタクリル酸、ビニル酢酸、クロトン酸、イソクロトン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸及びメサコン酸よりなる群から選択される１種以上が挙げられる（但し、アクリル酸のみの場合を除く）。共重合性モノマーとしては、エステル系モノマーを１種以上有することが好ましい。
【００２１】
アクリル酸のホモポリマー及びコポリマーの第１級、第２級及び第３級アミンとの塩としては、以下に限定されるものではないが、例えば、トリエチルアミン塩、トリエタノールアミン塩やグリシン塩等が挙げられる。
中和度は、他の併用薬剤（シランカップリング剤等）との混合溶液の安定性向上や、アミン臭低減の観点から、２０〜９０％とすることが好ましく、４０〜６０％とすることがより好ましい。
【００２２】
塩を形成するアクリル酸のポリマーの重量平均分子量は、特に制限されないが、３，０００〜５０，０００の範囲であることが好ましい。ガラス繊維の集束性向上の観点から、３，０００以上であることが好ましく、複合材料成形体とした際の特性向上の観点から５０，０００以下であることが好ましい。
【００２３】
結束剤として用いられる熱可塑性樹脂としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアセタール系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、熱可塑性ポリエーテルイミド、熱可塑性フッ素系樹脂、及びこれらを変性させた変性熱可塑性樹脂等が挙げられる。
結束剤として用いられる熱可塑性樹脂は、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる熱可塑性樹脂（Ｂ）、例えば連続熱可塑性樹脂繊維と同種の熱可塑性樹脂及び／又は変性熱可塑性樹脂であると、複合材料成形体となった後、ガラス繊維と熱可塑性樹脂の接着性が向上する傾向にあるため好ましい。
なおここで、連続熱可塑性樹脂繊維とは、連続強化繊維、例えば連続ガラス繊維と混繊したポリアミド繊維などを指し、加熱プレス後溶融して熱可塑性樹脂連続複合材料のマトリックス材料となる。
さらに、両繊維の接着性を一層向上させるために集束剤を水分散体としてガラス繊維に付着させる場合において、乳化剤成分の比率を低減、あるいは乳化剤を不要とできる等の観点から、結束剤として用いられる熱可塑性樹脂としては、変性熱可塑性樹脂が好ましい。ここで、変性熱可塑性樹脂とは、熱可塑性樹脂の主鎖を形成し得るモノマー成分以外に、その熱可塑性樹脂の性状を変化させる目的で、異なるモノマー成分を共重合させ、親水性、結晶性、熱力学特性等を改質したものを意味する。
【００２４】
結束剤として用いられる変性熱可塑性樹脂は、以下に限定されるものではないが、例えば、変性ポリオレフィン系樹脂、変性ポリアミド系樹脂、変性ポリエステル系樹脂等が挙げられる。
【００２５】
結束剤としての変性ポリオレフィン系樹脂とは、エチレン、プロピレン等のオレフィン系モノマーと不飽和カルボン酸等のオレフィン系モノマーと共重合可能なモノマーとの共重合体であり、公知の方法により製造できる。変性ポリオレフィン系樹脂は、オレフィン系モノマーと不飽和カルボン酸とを共重合させたランダム共重合体でもよいし、オレフィンに不飽和カルボン酸をグラフトしたグラフト共重合体でもよい。
【００２６】
オレフィン系モノマーとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン等が挙げられる。これらは１種のみを単独で使用してもよく、あるいは２種以上を組み合わせて使用してもよい。
オレフィン系モノマーと共重合可能なモノマーとしては、例えば、アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、メタクリル酸、ビニル酢酸、クロトン酸、イソクロトン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸等の不飽和カルボン酸等が挙げられ、これらは、１種のみを単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００２７】
オレフィン系モノマーと、当該オレフィン系モノマーと共重合可能なモノマーとの共重合比率としては、共重合の合計質量を１００質量％とした場合、オレフィン系モノマー６０〜９５質量％、オレフィン系モノマーと共重合可能なモノマー５〜４０質量％であることが好ましく、オレフィン系モノマー７０〜８５質量％、オレフィン系モノマーと共重合可能なモノマー１５〜３０質量％であることがより好ましい。
オレフィン系モノマーが６０質量％以上である場合、マトリックスとの親和性が良好となる傾向にあり、オレフィン系モノマーの質量％が９５質量％以下である場合、変性ポリオレフィン系樹脂の水分散性が良好となり、連続強化繊維への均一付与が行い易くなる傾向にある。
【００２８】
結束剤として用いられる変性ポリオレフィン系樹脂は、共重合により導入したカルボキシル基等の変性基が、塩基性化合物で中和されていてもよい。
塩基性化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ類；アンモニア；モノエタノールアミン、ジエタノールアミン等のアミン類が挙げられる。
結束剤として用いられる変性ポリオレフィン系樹脂の重量平均分子量は、特に制限されないが、５，０００〜２００，０００であることが好ましく、５０，０００〜１５０，０００であることがより好ましい。変性ポリオレフィン系樹脂の重量平均分子量は、ガラス繊維の集束性向上の観点から５，０００以上であることが好ましく、水分散性とする場合の乳化安定性の観点から２００，０００以下であることが好ましい。
【００２９】
結束剤として用いられる変性ポリアミド系樹脂とは、分子鎖中にポリアルキレンオキサイド鎖や３級アミン成分等の親水基を導入した変性ポリアミド化合物であり、公知の方法により製造できる。
分子鎖中にポリアルキレンオキサイド鎖を導入する場合は、例えばポリエチレングリコールやポリプロピレングリコール等の一部又は全部をジアミン又はジカルボン酸に変性したものを共重合する。また、３級アミン成分を導入する場合は、例えばアミノエチルピペラジン、ビスアミノプロピルピペラジン、α−ジメチルアミノε−カプロラクタム等を共重合する。
【００３０】
結束剤として用いられる変性ポリエステル系樹脂とは、ポリカルボン酸又はその無水物とポリオールとの共重合体で、かつ末端を含む分子骨格中に親水基を有する樹脂であり、公知の方法により製造できる。親水基としては、例えば、ポリアルキレンオキサイド基、スルホン酸塩、カルボキシル基、これらの中和塩等が挙げられる。
ポリカルボン酸又はその無水物としては、芳香族ジカルボン酸、スルホン酸塩含有芳香族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸、脂環式ジカルボン酸、３官能以上のポリカルボン酸等が挙げられる。
【００３１】
芳香族ジカルボン酸としては、フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、無水フタル酸等が挙げられる。
スルホン酸塩含有芳香族ジカルボン酸としては、スルホテレフタル酸塩、５−スルホイソフタル酸塩、５−スルホオルトフタル酸塩等が挙げられる。
脂肪族ジカルボン酸又は脂環式ジカルボン酸としては、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ダイマー酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、無水コハク酸、無水マレイン酸等が挙げられる。
３官能以上のポリカルボン酸としては、トリメリット酸、ピロメリット酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸等が挙げられる。
【００３２】
これらの中で、変性ポリエステル系樹脂の耐熱性を向上させる観点から、全ポリカルボン酸成分の４０〜９９モル％が芳香族ジカルボン酸であることが好ましい。また、変性ポリエステル系樹脂を水分散液とする場合の乳化安定性の観点から、全ポリカルボン酸成分の１〜１０モル％がスルホン酸塩含有芳香族ジカルボン酸であることが好ましい。
【００３３】
変性ポリエステル樹脂を構成するポリオールとしては、ジオール、３官能以上のポリオール等が挙げられる。
ジオールとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ポリテトラメチレングリコール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ビスフェノールＡ又はそのアルキレンオキサイド付加物等が挙げられる。３官能以上のポリオールとしては、トリメチロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリトール等が挙げられる。
【００３４】
変性ポリエステル樹脂を構成するポリカルボン酸又はその無水物とポリオールとの共重合比率としては、共重合成分の合計質量を１００質量％とした場合、ポリカルボン酸又はその無水物４０〜６０質量％、ポリオール４０〜６０質量％であることが好ましく、ポリカルボン酸又はその無水物４５〜５５質量％、ポリオール４５〜５５質量％であることがより好ましい。
【００３５】
変性ポリエステル系樹脂の重量平均分子量としては、３，０００〜１００，０００が好ましく、１０，０００〜３０，０００がより好ましい。変性ポリエステル系樹脂の重量平均分子量は、ガラス繊維の集束性向上の観点から、３，０００以上であることが好ましく、水分散性とする場合の乳化安定性の観点から、１００，０００以下であることが好ましい。
【００３６】
結束剤として用いる、前記ポリマー、熱可塑性樹脂は、１種のみを単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。
結束剤の全量を１００質量％とした場合、アクリル酸のホモポリマー、アクリル酸とその他共重合性モノマーとのコポリマー、並びにこれらの第１級、第２級及び第３級アミンとの塩より選択された１種以上のポリマーを５０質量％以上用いることが好ましく、６０質量％以上用いることがより好ましい。
【００３７】
［ガラス繊維集束剤の組成］
ガラス繊維集束剤において、それぞれ、シランカップリング剤を０．１〜２質量％、潤滑剤を０．０１〜１質量％、結束剤を１〜２５質量％を含有することが好ましく、これらの成分を水で希釈し、全質量を１００質量％に調整する。
【００３８】
ガラス繊維集束剤におけるシランカップリング剤の配合量は、ガラス繊維の集束性向上及び界面接着強度向上と複合材料成形体の機械的強度向上との観点から、０．１〜２質量％であることが好ましく、より好ましくは０．１〜１質量％、さらに好ましくは０．２〜０．５質量％である。
ガラス繊維集束剤における潤滑剤の配合量は、充分な潤滑性を与えるという観点、及びエアスプライサーによる繋ぎ糸の引張り破断強力向上と混繊工程における開繊性向上の観点から、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０２質量％以上であり、界面接着強度向上と複合材料成形体の機械的強度向上の観点から、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．５質量％以下である。
ガラス繊維集束剤における結束剤の配合量は、ガラス繊維の集束性制御及び界面接着強度向上と複合材料成形体の機械的強度向上との観点から、好ましくは１〜２５質量％、より好ましくは３〜１５質量％、さらに好ましくは３〜１０質量％である。
【００３９】
［ガラス繊維集束剤の使用態様］
ガラス繊維集束剤は、使用態様に応じて、水溶液、コロイダルディスパージョンの形態、乳化剤を用いたエマルジョンの形態等、いずれの形態に調製してもよいが、集束剤の分散安定性向上、耐熱性向上の観点から、水溶液であることが好ましい。
【００４０】
本実施形態の複合成形体を構成する熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる連続強化繊維（Ａ）としてのガラス繊維は、上述した集束剤を、公知のガラス繊維の製造工程において、ローラー型アプリケーター等の公知の方法を用いて、ガラス繊維に付与して製造したガラス繊維を乾燥することによって連続的に得られる。
集束剤はガラス繊維１００質量％に対し、シランカップリング剤、潤滑剤及び結束剤の合計質量として、好ましくは０．１〜３質量％、より好ましくは０．２〜２質量％、さらに好ましくは０．２〜１質量％付与する。ガラス繊維の集束性制御と界面接着強度向上の観点から、集束剤の付与量が、ガラス繊維１００質量％に対し、シランカップリング剤、潤滑剤及び結束剤の合計質量として０．１質量％以上であることが好ましく、エアスプライサーによる繋ぎ糸の引張り破断強力向上と混繊工程における開繊性向上の観点から３質量％以下であることが好ましい。
【００４１】
連続強化繊維（Ａ）として、炭素繊維を選択した場合には、集束剤は、潤滑剤、結束剤を含むことが好ましい。集束剤、潤滑剤、結束剤の種類については、特に制限はなく公知の物が使用できる。具体的材料としては、前記特許文献１に記載されている材料を使用できる。
【００４２】
その他の連続強化繊維（Ａ）を用いる場合、連続強化繊維（Ａ）の特性に応じ、ガラス繊維、炭素繊維に用いる集束剤の種類、付与量を適宜選択すればよく、炭素繊維に用いる集束剤に準じた集束剤の種類、付与量とすることが好ましい。
【００４３】
［連続強化繊維（Ａ）の単糸数］
連続強化繊維（Ａ）の単糸数は、混繊工程における開繊性、及び取扱い性の観点から３０〜１５，０００本であることが好ましい。
【００４４】
＜熱可塑性樹脂（Ｂ）＞
本実施形態の複合成形体を構成する熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる熱可塑性樹脂（Ｂ）は、通常、複合材料成形体に用いるものを使用することができる。熱可塑性樹脂（Ｂ）は、繊維状に加工できるといった観点から、結晶性樹脂であることが好ましい。
熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系樹脂；ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド４６等のポリアミド系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂；ポリオキシメチレン等のポリアセタール系樹脂；ポリカーボネート系樹脂；ポリエーテルケトン；ポリエーテルエーテルケトン；ポリエーテルスルフォン；ポリフェニレンサルファイド；熱可塑性ポリエーテルイミド；テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体等の熱可塑性フッ素系樹脂、及びこれらを変性させた変性熱可塑性樹脂から選ばれる少なくとも１種の熱可塑性樹脂を溶融紡糸して得られた連続繊維であることが好ましい。
これらの熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンサルファイド、熱可塑性ポリエーテルイミド、及び熱可塑性フッ素系樹脂が好ましく、機械的物性、汎用性の観点から、ポリオレフィン系樹脂、変性ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂及びポリエステル系樹脂がより好ましく、熱的物性の観点を加えると、ポリアミド系樹脂及びポリエステル系樹脂がさらに好ましい。
また、繰り返し荷重負荷に対する耐久性の観点から、ポリアミド系樹脂がよりさらに好ましく、ポリアミド６６を好適に用いることができる。
【００４５】
［ポリエステル系樹脂］
ポリエステル系樹脂とは、主鎖に−ＣＯ−Ｏ−（エステル）結合を有する高分子化合物を意味する。以下に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレート、ポリ−１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート等が挙げられる。
ポリエステル系樹脂は、ホモポリエステルであってもよく、また、共重合ポリエステルであってもよい。共重合ポリエステルの場合、ホモポリエステルに適宜第３成分を共重合させたものが好ましく、第３成分としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ジエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ポリアルキレングリコール等のジオール成分、アジピン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸等のジカルボン酸成分等が挙げられる。また、バイオマス資源由来の原料を用いたポリエステル系樹脂を用いることもでき、以下に限定されるものではないが、例えば、ポリ乳酸、ポリブチレンスクシネート、ポリブチレンスクシネートアジペート等の脂肪族ポリエステル系樹脂、ポリブチレンアジペートテレフタレート等の芳香族ポリエステル系樹脂等が挙げられる。
【００４６】
［ポリアミド系樹脂］
ポリアミド系樹脂とは、主鎖に−ＣＯ−ＮＨ−（アミド）結合を有する高分子化合物を意味する。以下に限定されるものではないが、例えば、ラクタムの開環重合で得られるポリアミド、ω−アミノカルボン酸の自己縮合で得られるポリアミド、ジアミン及びジカルボン酸を縮合することで得られるポリアミド、並びにこれらの共重合物が挙げられる。
ポリアミド系樹脂は、１種を単独で用いてもよく、２種以上の混合物として用いてもよい。
【００４７】
ラクタムとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、ピロリドン、カプロラクタム、ウンデカンラクタムやドデカラクタムが挙げられる。
ω−アミノカルボン酸としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ラクタムの水による開環化合物であるω−アミノ脂肪酸が挙げられる。
ラクタム又はω−アミノカルボン酸はそれぞれ２種以上の単量体を併用して縮合させてもよい。
【００４８】
ジアミン（単量体）としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ヘキサメチレンジアミンやペンタメチレンジアミン等の直鎖状の脂肪族ジアミン；２−メチルペンタンジアミンや２−エチルヘキサメチレンジアミン等の分岐型の脂肪族ジアミン；ｐ−フェニレンジアミンやｍ−フェニレンジアミン等の芳香族ジアミン；シクロヘキサンジアミン、シクロペンタンジアミンやシクロオクタンジアミン等の脂環式ジアミンが挙げられる。
【００４９】
ジカルボン酸（単量体）としては、以下に限定されるものではないが、例えば、アジピン酸、ピメリン酸やセバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸；フタル酸やイソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸；シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸が挙げられる。
単量体としてのジアミン及びジカルボン酸はそれぞれ１種単独又は２種以上の併用により縮合させてもよい。
【００５０】
ポリアミド系樹脂としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ポリアミド４（ポリα−ピロリドン）、ポリアミド６（ポリカプロアミド）、ポリアミド１１（ポリウンデカンアミド）、ポリアミド１２（ポリドデカンアミド）、ポリアミド４６（ポリテトラメチレンアジパミド）、ポリアミド６６（ポリヘキサメチレンアジパミド）、ポリアミド６１０、ポリアミド６１２、ポリアミド６Ｔ（ポリヘキサメチレンテレフタルアミド）、ポリアミド９Ｔ（ポリノナンメチレンテレフタルアミド）、及びポリアミド６Ｉ（ポリヘキサメチレンイソフタルアミド）、並びにこれらを構成成分として含む共重合ポリアミドが挙げられる。
【００５１】
共重合ポリアミドとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、ヘキサメチレンアジパミド及びヘキサメチレンテレフタルアミドの共重合物、ヘキサメチレンアジパミド及びヘキサメチレンイソフタルアミドの共重合物、並びにヘキサメチレンテレフタルアミド及び２−メチルペンタンジアミンテレフタルアミドの共重合物が挙げられる。
【００５２】
（熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材の形態）
本実施形態における複合成形体を構成する熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材の形態については、特に制限はなく、布帛状、熱可塑性樹脂が連続強化繊維に含浸したプリプレグ状、シート状、フィルム状、紛体状、粒状、ペレット状等が挙げられ、金型内での形状追従性、操作性、形状柔軟性の観点から、布帛状であることが好ましい。
【００５３】
布帛を得る方法としては特に限定されず、用途、目的に応じて選定した適切な布帛を作製するための公知の方法を用いることができる。
例えば、織物は、シャトル織機、レピア織機、エアジェット織機、ウォータージェット織機等の製織機を用い、少なくとも一部に複合糸条を含んでいればよい。中でも、複合糸条を含む繊維を配列させた経糸に、緯糸を打ち込むことによって得ることが好ましい。
編物は、丸編み機、横編み機、トリコット編み機、ラッシェル編み機等の編み機を用い、少なくとも一部に複合糸条を含む繊維を編成することによって得られる。
不織布は、少なくとも一部に複合糸条を含む繊維をウェブと呼ばれるシート状の繊維集合体とした後、ニードルパンチ機、ステッチボンド機、柱状流機等の物理作用やエンボスロール等による熱作用や接着剤によって繊維同士を結合させることによって得られる。
その他の布帛の形態等については、適宜前記特許文献１に記載の方法を用いることができる。
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材として布帛状の形態のものを用いると、当該布帛状のものは、切断面が、板状の物に対して界面構造に凹凸を有しているため、射出充填された熱可塑性樹脂組成物との接合面に凹凸が生じ、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面積が大きくなり、かつ熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）でアンカー効果が発現することによって、より高い接合強度が得られる傾向にある。
【００５４】
布帛状の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料の素材としては、混繊糸が好ましいが、連続強化繊維（例えば、ガラス繊維やカーボン繊維）に熱可塑性樹脂を紛体で分散したものや付着したもの、又はフィルム状の熱可塑性樹脂を連続強化繊維と重ね合わせたものでもよい。
【００５５】
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）は、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材として熱可塑性樹脂連続繊維複合材料混繊糸を用いる場合は、連続熱可塑性樹脂繊維であることがより好ましい。
「熱可塑性樹脂連続繊維複合材料混繊糸」とは、本実施形態の複合成形体を構成する熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の構成の一形態である。すなわち、「熱可塑性樹脂連続繊維複合材料混繊糸」は、連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）から構成されるもののうち、熱可塑性樹脂が「連続熱可塑性樹脂繊維」であって、連続強化繊維と該連続熱可塑性樹脂繊維を混繊したものである。
「連続熱可塑性樹脂繊維」とは、熱可塑性樹脂を繊維状にしたものであって、好適な例としてポリアミド繊維、ポリエステル繊維などが挙げられる。
【００５６】
また、連続強化繊維と連続熱可塑性樹脂繊維との混繊糸の製造方法としては、以下に限定されるものではないが、公知の方法を利用できる。
例えば、連続強化繊維及び／又は連続熱可塑性樹脂繊維を静電気力や流体噴霧による圧力、ローラー等に押し付ける圧力等による外力によって開繊した後、連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）としての連続熱可塑性樹脂繊維を開繊したままの状態で合糸・引き揃える開繊合糸法；流体交絡（インターレース）法が挙げられる。
中でも、連続強化繊維（Ａ）の損傷が抑制でき、開繊性に優れ、均一に混合可能であるという観点から、流体交絡法（インターレース）法が好ましい。流体交絡（インターレース）法としては、空気、窒素ガス及び水蒸気等の流体による渦流乱流帯域を糸軸とほぼ平行に２個又はそれ以上作り、該帯域に繊維を導いてループや捲縮を生じない程度の張力下で非嵩高性の糸条とする方法や、連続強化繊維（Ａ）のみ開繊した後、又は連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）としての連続熱可塑性樹脂繊維共に開繊した後に流体交絡させる方法（開繊後流体交絡法）等が挙げられる。特に、熱可塑性樹脂（Ｂ）としての連続熱可塑性樹脂繊維に単独で熱加工を含む工程で仮撚加工を施した後、同一の装置で連続して、流体交絡法により混繊することが好ましい。
その他、混繊法の詳細については、適宜上記特許文献１に記載された方法を用いることができる。
【００５７】
（熱可塑性樹脂組成物（２））
本実施形態における複合成形体を構成する熱可塑性樹脂組成物（２）は、一般の射出成形に使用される熱可塑性樹脂組成物であれば特に制限なく用いることができる。
熱可塑性樹脂組成物（２）としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、アクリル樹脂、スチレン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアリレート、ポリフェニレンエーテル、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、全芳香族ポリエステル、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエーテルイミド、ポリエーテルサルフォン、ポリアミド系樹脂、ポリサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン等の１種または２種以上を混合した組成物を用いることができる。
また、これらの熱可塑性樹脂組成物には、各種充填材が配合されていてもよい。
【００５８】
各種充填剤としては、連続強化繊維（Ａ）と同種の材料の不連続強化材料である短繊維、長繊維材料を用いてもよい。
不連続強化材料としてガラス短繊維、長繊維を用いる場合には、連続強化繊維（Ａ）と同様に集束剤を用いてもよく、集束剤としてはシランカップリング剤、潤滑剤及び結束剤を含むことが好ましい。
シランカップリング剤、潤滑剤、結束剤の種類に関しては、前述の連続強化繊維（Ａ）の集束剤と同様のものが挙げられる。
【００５９】
熱可塑性樹脂組成物（２）の樹脂材料としては、本実施形態における複合成形体の、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）との接合強度の観点から、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）と類似のものが好ましく、同種類のものがより好ましい。
具体的には、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を構成する熱可塑性樹脂（Ａ）にポリアミド６６繊維を用いた場合には、熱可塑性樹脂組成物（２）の樹脂材料は、ポリアミド６６であることが好ましい。
【００６０】
〔複合成形体の特性〕
本実施形態における複合成形体は、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）との接合部分の引張強度が、熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．３５倍以上であり、好ましくは０．５倍以上、より好ましくは１．０倍以上である。
【００６１】
ここで、接合部分の引張強度とは、引張試験による引張強度を測定して判定したものである。
複合成形体が接合部分で破壊した場合は、熱可塑性樹脂組成物（２）のみによる成形体を切り出して引張強度を測定し、接合部分の引張強度と比較する。
複合成形体が熱可塑性樹脂組成物（２）の部分で破壊した場合は、接合部分の引張強度が熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の１．０倍以上であると判定する。
ここで、引張試験については、後述する〔実施例〕に示す方法に従って実施することができ、前記接合部分の引張強度、及び熱可塑性樹脂組成物の引張強度を測定することができる。
【００６２】
また、本実施形態における複合成形体において、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分は、接合強度の観点から、互いに混じり合った凹凸構造となることが好ましい。
【００６３】
ここで、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌと、前記複合成形体（３）の厚みｔの間に、Ｌ＞１．８ｔの関係が成り立つことが好ましく、Ｌ＞２．０ｔの関係が成り立つことがより好ましく、Ｌ＞３．０ｔの関係が成り立つことがさらに好ましい。
Ｌとｔの関係が上記式を満たす場合、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面積が大きくなり、かつ熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）でアンカー効果が発現し、より高い接合強度が得られる傾向にある。
ここで、界面の距離Ｌ及び複合成形体の厚みｔについては、後述する〔実施例〕に示す方法に従って測定することができる。
【００６４】
また、前記界面は、通常、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる連続強化繊維（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）に含まれる不連続強化材料により形成される界面のことを示す。
【００６５】
〔複合成形体の製造方法〕
本実施形態における複合成形体の製造方法について説明する。
本実施形態における複合成形体の製造方法は、
連続強化繊維（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）と、を具備し、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合している複合成形体の製造方法であって、
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内で賦型する工程と、
前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程と、
前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、前記熱可塑性樹脂組成物（２）を接合する工程と、
を含む、製造方法である。
【００６６】
本実施形態における複合成形体の製造方法は、以下の例に限定されるものではなく、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）として、種々の形態のものを適用することができる。
例えば、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を構成する素材、好ましくは布帛状の素材を、所望の複合成形体に合わせて裁断し、製品厚みを考慮して、必要枚数積層させ、金型形状にあわせてセットする。この時、布帛状の素材を用いることにより、一般的な強化繊維に樹脂が含浸された従来の複合材料板に比して、金型に対して自由度を高くすることができ、複合成形体において高低差がある場合でも、形状自由度を高く成形することができる。さらに、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）として布帛状の素材を選択した場合、未溶融状態の端部は空隙を多く含むため、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）を接合する工程おいて、熱可塑性樹脂組成物（２）がその空隙部分に入り込み、接合面積が増えてアンカー効果も強くなるため、接合強度が向上する傾向にある。
【００６７】
（熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内で賦型する工程）
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以下に温調した金型に素材をセットした後、金型を閉じて圧縮し、賦型する。
型締め圧力としては、特に限定はされないが、好ましくは１ＭＰａ以上、より好ましくは３ＭＰａ以上である。また、ガス抜き等をするために一端型締めをし、圧縮成形した後に一端金型の型締め圧力を解除してもよい。
【００６８】
（前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程及び前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と前記熱可塑性樹脂組成物（２）を接合する工程）
熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内にセットして金型を閉じた後、所定の時間後に熱可塑性樹脂組成物（２）を射出充填して成形し、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）とを接合することにより、ハイブリッド成形体である本実施形態の複合成形体を得ることができる。
【００６９】
本実施形態における複合成形体の製造方法においては、前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程の後に、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上の金型内で、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）を圧縮成形する工程を行うことが好ましい。
【００７０】
前記熱可塑性樹脂組成物（２）の射出充填工程の後に、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）及び前記熱可塑性樹脂組成物（２）の圧縮成形を行う場合、前記熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程における金型温度が熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以下とすることが好ましい。具体的には、射出充填時の金型温度は、熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点−１００℃以上又はガラス転移温度−５０℃以上であることが好ましく、より好ましくは融点−５０℃以上又はガラス転移温度−２５℃以上であり、さらに好ましくは融点−１０℃以上又はガラス転移温度以上である。
【００７１】
本実施形態における複合成形体の製造方法においては、圧縮成形を行う際の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に負荷されるプレス圧力と、熱可塑性樹脂組成物（２）を射出する際に負荷する射出圧力または射出保圧力が同等であることが好ましい。ここで、プレス圧力の方が射出圧力または射出保圧力よりも大きい場合、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる熱可塑性樹脂（Ｂ）が溶融時に流出してしまい、強化繊維が含まれない部分が存在し、その部分が脆弱となる傾向にある。一方、射出圧力または射出保圧力の方がプレス圧力よりも大きい場合、射出圧力または射出保圧力に負けて熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）が押され、（１）に含まれる強化繊維配向が崩れてしまう傾向にある。
なお、圧力が同等とは、必ずしも同一である必要はなく、±１０ＭＰａ、好ましくは±５ＭＰａの圧力差がある場合も含まれる。なお、ここで射出保圧力とは射出成形時の保持圧力のことである。
【００７２】
また、別の態様として、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内で賦型する工程の後に、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上の金型内で、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を圧縮成形する工程、をさらに含んでいてもよい。
【００７３】
この方法を採用する場合、熱可塑性樹脂組成物（２）を金型内に射出充填する工程においては、金型が熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上である時に射出充填することが好ましい。熱可塑性樹脂組成物（２）を射出充填する時の金型温度は、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点＋１０℃以上又はガラス転移温度＋１０℃以上であることがより好ましく、さらに好ましくは融点＋２０℃以上又はガラス転移温度＋２０℃以上であり、さらにより好ましくは融点＋３０℃以上又はガラス転移温度＋３０℃以上である。
熱可塑性樹脂組成物（２）を射出充填する時の金型温度は、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点＋５０℃以内又はガラス転移温度＋５０℃以内である。
【００７４】
このときの熱可塑性樹脂組成物（２）を射出充填するタイミングは、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を金型内にセットして金型を閉じてから３０秒以内であることが好ましい。
【００７５】
更に、熱可塑性樹脂組成物（２）を射出充填する時の金型内に挿入した熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の端面温度は、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点±１０℃以内であることが好ましい。
ここで、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の端面温度とは、射出充填される熱可塑性樹脂組成物と接する部分の温度である。
【００７６】
本実施形態における複合成形体の製造方法においては、圧縮成形を行う際の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に負荷されるプレス圧力と、熱可塑性樹脂組成物（２）を射出する際に負荷する射出圧力または射出保圧力が同等になることが好ましい。  
【００７７】
本実施形態における複合成形体は、上述したように、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）とが接合面を介して結合しており、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度が、熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．３５倍以上であり、好ましくは０．５倍以上であり、より好ましくは１．０倍以上である。
このように、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）の接合部分の引張強度を熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．３５倍以上とするためには、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）の接合後、融点以上の金型で圧縮成形することが有効である。
また、接合部分の引張強度を熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の０．５倍以上とするためには、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）の接合後、融点以上の金型で圧縮成形することに加えて、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に布帛状の素材を選択することが有効である。
さらに、接合部分の引張強度を熱可塑性樹脂組成物（２）の引張強度の１．０倍以上とするためには、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）の接合後、融点以上の金型で圧縮成形すること、前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に布帛状の素材を選択することに加えて、プレス圧力と射出圧力または射出保圧力を同等にし、さらに、射出保圧時間を長く、例えば５秒以上、好ましくは１０秒以上、より好ましくは、金型温度が前記熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）に含まれる熱可塑性樹脂（Ｂ）および熱可塑性樹脂組成物（２）の固化点以下になるまでの間の時間保持することが有効である。
【実施例】
【００７８】
以下、本発明を、実施例と比較例を挙げて説明するが、本実施形態は、以下の実施例に限定されるものではない。【００７９】
実施例及び比較例における、各物性の評価方法は以下のとおりである。【００８０】
（断面観察方法）
試験片の接合面部分を研磨し、デジタルマイクロスコープ（商品名「ＶＨＸ１０００」  キーエンス社製）を使用して図３に示すように断面の観察を行った。次いで、図４に示すように熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌと、複合成形体（３）の厚みｔを測定した。熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と熱可塑性樹脂組成物（２）に含まれる樹脂が同色で界面の判断が難しい場合、画像処理ソフトを使用して２値化を行うことで接合面における界面を明確に判断した。【００８１】
（引張試験方法）
試験片を長手方向に５０ｍｍの間隔でチャッキングし、万能試験機（  商品名「インストロン５５８１」、インストロン社製）にて、速度５ｍｍ／ｍｉｎ、２３℃５０％ＲＨ環境下で引張強度を測定した。【００８２】
［実施例１］
下記集束剤ａを１．０質量％付着させた、繊度６８５ｄｔｅｘで単糸数４００本のガラス繊維を連続強化繊維（Ａ）として用いた。
（集束剤ａの組成（固形分換算））：
・シランカップリング剤：γ−アミノプロピルトリエトキシシラン０．６質量％〔商品名：ＫＢＥ−９０３（信越化学工業（株）製）〕
・潤滑剤：ワックス０．１質量％〔商品名：カルナウバワックス（（株）加藤洋行製）〕
・結束剤：アクリル酸／マレイン酸共重合体塩５質量％〔商品名：アクアリックＴＬ（日本触媒（株）製）〕【００８３】
熱可塑性樹脂（Ｂ）として、交絡処理を施していないポリアミド６６繊維〔商品名：レオナ（登録商標）４７０／１４４ＢＡＵ（旭化成せんい（株）製）、繊度４７０ｄｔｅｘ、単糸数１４４本〕を用いた。熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点は、２６５℃であった。【００８４】
連続強化繊維（Ａ）として繊度６８５ｄｔｅｘで単糸数４００本のガラス繊維２束と、熱可塑性樹脂（Ｂ）として繊度４７０ｄｔｅｘのＰＡ繊維２束を合糸・引き揃えた後、流体交絡ノズルに実質的に垂直に供給し、下記条件で流体交絡させて、複合糸条を得た。
・流体交絡ノズル：京セラ  ＫＣ−ＡＪＩ−Ｌ（１．５ｍｍ径、推進型）
・空気圧：２ｋｇ／ｃｍ２（実施例１）
・加工速度：３０ｍ／分【００８５】
得られた複合糸条を経糸、緯糸として用い、経糸密度が６本／５ｍｍ、緯糸密度が６本／５ｍｍの織物（布帛：熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材）を製織した。
製織時に毛羽やフィブリル状物の発生はなく、織機にも糸くずや毛玉の付着は観察されず製織性は良好であった。【００８６】
次に、上記織物（布帛：熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材）を用いて、ハイブリッド成形体を製造した。
ハイブリッド成形体としては、図１に示す平板の複合成形体（縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍ、肉厚２．０ｍｍ）を、下記の手順に従って製造した。
図１の複合成形体１は、熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）からなる圧縮成形部分２と、熱可塑性樹脂組成物（２）からなる射出成形部分３とから構成されている。
図２（Ａ）〜（Ｄ）に、圧縮成形工程、及び射出成形工程を含む、複合成形体の製造工程を示す。
成形機は、最大型締め力３００トンの東芝機械製（Ｓ１００Ｖ−８Ａ）を用いた。【００８７】
（布帛裁断工程）：上述のようにして作製した布帛を、成形後に図１中の符号２の形状になるように幅２５０ｍｍ、高さ１２５ｍｍに裁断した。
（布帛の賦型工程）：図２（Ａ）に示すように、１５０℃に加熱した金型を開き、上記所望の形状に裁断した布帛を７枚、金型内の所定の位置にセットし、次いで型締め力９０ｔで型締めし、賦型した。
（射出充填・接合・圧縮成形工程）：前記型締め後、金型の温度を２５５℃まで昇温した状態で、図２（Ｂ）に示すように、短繊維ＧＦ３３％含有のポリアミド６６樹脂［商品名：レオナ（登録商標）１４Ｇ３３］の樹脂組成物を、シリンダー設定温度２９０℃、射出圧力２０ＭＰａ、射出速度５０ｍｍ／ｓｅｃで射出充填し、射出保圧力１０ＭＰａをかけた。射出成形工程が終了後、金型の温度を熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上である３００℃まで昇温後、３分間保持することにより、圧縮成形を行った。
（冷却工程）：次いで、金型を１５０℃に冷却し、冷却固化を行った。
（離型工程）：図２（Ｃ）に示すように、前記金型を開放し、図２（Ｄ）に示すように、図１の形状の平板の複合成形品を取り出した。【００８８】
複合成形体を取り出し後、図１中の鎖線に示すように、短冊形状の成形品（長さ１００ｍｍ、幅１０ｍｍ）を５本切り出して、試験片を得、上述した方法により断面観察と引張試験を行った。【００８９】
試験片５点の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌを測定したところ、距離Ｌの平均値は６．６ｍｍ、厚みｔの平均値は２．１０ｍｍとなり、Ｌ＞１．８ｔの関係を満たしていた。【００９０】
引張試験の結果、接合部分で試験片は破断した。このときの引張強度の平均値は７５ＭＰａであった。さらに、熱可塑性樹脂組成物（２）のみを切り出して引張試験を実施したところ、引張強度の平均値は１３７ＭＰａであった。
接合部分の引張強度は、熱可塑性樹脂（２）の引張強度の約０．５５倍であった。【００９１】
［実施例２］
実施例１と同じ織物（布帛：熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材）を用いて、ハイブリッド成形体を製造した。
ハイブリッド成形体としては、図１に示す平板の複合成形体（縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍ、肉厚２．０ｍｍ）を、下記の手順に従って製造した。【００９２】
（布帛裁断工程）：上述のようにして作製した布帛を図１中の符号２の形状になるように幅２５０ｍｍ、高さ１２５ｍｍに裁断した。
（布帛の賦型工程）：図２（Ａ）に示すように、１５０℃に加熱した金型を開き、上記所望の形状に裁断した布帛を７枚、金型内の所定の位置にセットし、次いで型締め力６５ｔで型締めし、賦型した。
（射出充填・接合・圧縮成形工程）：前記型締め後、金型の温度を２５５℃まで昇温した状態で、図２（Ｂ）に示すように、短繊維ＧＦ３３％含有のポリアミド６６樹脂［商品名：レオナ（登録商標）１４Ｇ３３］の樹脂組成物を、シリンダー設定温度２９０℃、射出圧力２０ＭＰａ、射出速度５０ｍｍ／ｓｅｃで射出充填し、射出保圧力２０ＭＰａをかけた。射出充填工程が終了後、金型の温度を熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上である３００℃まで昇温し、３分間保持することにより、圧縮成形を行った。
（冷却工程）：次いで、金型を１５０℃に冷却し、冷却固化を行った。熱可塑性樹脂（Ｂ）の固化温度以下である２００℃まで射出保圧力を２０ＭＰａに保持した。
（離型工程）：前記金型を開放し、実施例１と同様の平板の複合成形品を取り出した。【００９３】
複合成形体を取り出し後、実施例１と同様の短冊形状の成形品（長さ１００ｍｍ、幅１０ｍｍ）を５本切り出して、試験片を得、上述した方法により断面観察と引張試験を行った。【００９４】
試験片５点の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌを測定したところ、距離Ｌの平均値は５．７ｍｍ、厚みｔの平均値は１．９０ｍｍとなり、Ｌ＞１．８ｔの関係を満たしていた。【００９５】
引張試験の結果を図５に示す。
引張試験の破壊界面は、熱可塑性樹脂組成物（２）からなる射出成形部分（図１の符号３の部分）で発生し、圧縮成形部分２と射出成形部分３との接合部分の強度は、熱可塑性樹脂組成物の強度の１．０倍以上であることが分かった。同様に他の試験片についても破壊は全て熱可塑性樹脂組成物部分（図１の符号３の部分）で発生した。【００９６】
［実施例３］
実施例１と同じ織物（布帛：熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材）を用いて、ハイブリッド成形体を製造した。
ハイブリッド成形体としては、図１に示す平板の複合成形体（縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍ、肉厚２．０ｍｍ）を、下記の手順に従って製造した。【００９７】
（布帛裁断工程）：上述のようにして作製した布帛を図１中の符号２の形状になるように幅２５０ｍｍ、高さ１２５ｍｍに裁断した。
（布帛の賦型工程）：図２（Ａ）に示すように、３００℃に加熱した金型を開き、上記所望の形状に裁断した布帛を７枚、金型内の所定の位置にセットし、次いで型締め力９０ｔで型締めし、賦型した。
（射出充填・接合・圧縮成形工程）：前記型締め後、短繊維ＧＦ３３％含有のポリアミド６６樹脂［商品名：レオナ（登録商標）１４Ｇ３３］の樹脂組成物を、シリンダー設定温度２９０℃、射出圧力２０ＭＰａ、射出速度５０ｍｍ／ｓｅｃで射出充填し、射出保圧力１０ＭＰａをかけた。射出成形工程が終了後、金型の温度を熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点以上である３００℃まで昇温し、３分間保持することにより、圧縮成形を行った。
（冷却工程）：次いで、金型を１５０℃に冷却し、冷却固化を行った。
（離型工程）：前記金型を開放し、実施例１及び２と同様の平板の複合成形品を取り出した。【００９８】
複合成形体を取り出し後、実施例１と同様の短冊形状の成形品（長さ１００ｍｍ、幅１０ｍｍ）を５本切り出して、試験片を得、上述した方法により断面観察と引張試験を行った。【００９９】
試験片５点の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌを測定したところ、距離Ｌの平均値は５．３ｍｍ、厚みｔの平均値は１．９０ｍｍとなり、Ｌ＞１．８ｔの関係を満たしていた。【０１００】
引張試験の結果、接合部分で試験片は破断した。このときの引張強度の平均値は６９ＭＰａであった。さらに、熱可塑性樹脂組成物（２）のみを切り出して引張試験を実施したところ、引張強度の平均値は１３７ＭＰａであった。
接合部分の引張強度は、熱可塑性樹脂（２）の引張強度の約０．５０倍であった。【０１０１】
［実施例４］
下記集束剤ａを１．０質量％付着させた、繊度６８５ｄｔｅｘで単糸数４００本のガラス繊維を連続強化繊維（Ａ）として用いた。
（集束剤ａの組成（固形分換算））：
・シランカップリング剤：γ−アミノプロピルトリエトキシシラン０．６質量％〔商品名：ＫＢＥ−９０３（信越化学工業（株）製）〕
・潤滑剤：ワックス０．１質量％〔商品名：カルナウバワックス（（株）加藤洋行製）〕
・結束剤：アクリル酸／マレイン酸共重合体塩５質量％〔商品名：アクアリックＴＬ（日本触媒（株）製）〕【０１０２】
熱可塑性樹脂（Ｂ）として、交絡処理を施していないポリアミド６６繊維〔商品名：レオナ（登録商標）４７０／１４４ＢＡＵ（旭化成せんい（株）製）、繊度４７０ｄｔｅｘ、単糸数１４４本〕を用いた。熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点は、２６５℃であった。【０１０３】
連続強化繊維（Ａ）として繊度６８５ｄｔｅｘで単糸数４００本のガラス繊維２束と、熱可塑性樹脂（Ｂ）として繊度４７０ｄｔｅｘのＰＡ繊維２束を合糸・引き揃えた後、流体交絡ノズルに実質的に垂直に供給し、下記条件で流体交絡させて、複合糸条を得た。
・流体交絡ノズル：京セラ  ＫＣ−ＡＪＩ−Ｌ（１．５ｍｍ径、推進型）
・空気圧：２ｋｇ／ｃｍ２（実施例１）
・加工速度：３０ｍ／分【０１０４】
得られた複合糸条を経糸、緯糸として用い、経糸密度が６本／５ｍｍ、緯糸密度が６本／５ｍｍの織物（布帛：熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材）を製織した。
製織時に毛羽やフィブリル状物の発生はなく、織機にも糸くずや毛玉の付着は観察されず製織性は良好であった。【０１０５】
次に、上記織物（布帛：熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）の素材）を用いて、プリプレグ材料を製造した。
布帛７枚を厚み２．０ｍｍの型枠を付けた鉄板二枚に挟み、次いで３００℃に加熱した圧縮成形機に入れて圧縮力５ＭＰａで１０分間加熱した後に冷却版に移し替え、５分間冷却し、板状のプリプレグを作製した。【０１０６】
次に、上記プリプレグ材料を用いて、ハイブリッド成形体を製造した。
ハイブリッド成形体としては、図１に示す平板の複合成形体（縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍ、肉厚２．０ｍｍ）を、下記の手順に従って製造した。【０１０７】
（プリプレグ材料裁断工程）：上述のようにして作製したプリプレグ材料を、成形後に図１中の符号２の形状になるように幅２５０ｍｍ、高さ１２５ｍｍに裁断した。
（プリプレグ材料予備加熱工程）：プリプレグ材料をヘレウス社製の短波長赤外線ヒーターで３００℃に予備加熱した。
（布帛の賦型工程）：図２（Ａ）に示すように、３００℃に加熱した金型を開き、上記所望の形状に裁断し、予備加熱したプリプレグ材料を金型内の所定の位置にセットし、次いで型締め力９０ｔで型締めし、賦型した。
（射出充填・接合・圧縮成形工程）：前記型締め後、図２（Ｂ）に示すように、短繊維ＧＦ３３％含有のポリアミド６６樹脂［商品名：レオナ（登録商標）１４Ｇ３３］の樹脂組成物を、シリンダー設定温度２９０℃、射出圧力２０ＭＰａ、射出速度５０ｍｍ／ｓｅｃで射出充填し、射出保圧力１０ＭＰａをかけた。射出成形工程が終了後、３分間保持することにより、圧縮成形を行った。
（冷却工程）：次いで、金型を１５０℃に冷却し、冷却固化を行った。
（離型工程）：前記金型を開放し、実施例１と同様の平板の複合成形品を取り出した。【０１０８】
複合成形体を取り出し後、実施例１と同様の短冊形状の成形品（長さ１００ｍｍ、幅１０ｍｍ）を５本切り出して、試験片を得、上述した方法により断面観察と引張試験を行った。【０１０９】
試験片５点の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌを測定したところ、距離Ｌの平均値は４．２ｍｍ、厚みｔの平均値は２．０１ｍｍとなり、Ｌ＞１．８ｔの関係を満たしていた。【０１１０】
引張試験の結果、接合部分で試験片は破断した。このときの引張強度の平均値は５０ＭＰａであった。さらに、熱可塑性樹脂組成物（２）のみを切り出して引張試験を実施したところ、引張強度の平均値は１３７ＭＰａであった。
接合部分の引張強度は、熱可塑性樹脂（２）の引張強度の約０．３６倍であった。【０１１１】
［比較例１］
実施例４と同様のプリプレグ材料を用いて、ハイブリッド成形体を製造した。
ハイブリッド成形体としては、図１に示す平板の複合成形体（縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍ、肉厚２．０ｍｍ）を、下記の手順に従って製造した。【０１１２】
（プリプレグ材料裁断工程）：上述のようにして作製したプリプレグ材料を、成形後に図１中の符号２の形状になるように幅２５０ｍｍ、高さ１２５ｍｍに裁断した。
（プリプレグ材料予備加熱工程）：プリプレグ材料をヘレウス社製の短波長赤外線ヒーターで３００℃に予備加熱した。
（布帛の賦型工程）：１５０℃に加熱した金型を開き、上記所望の形状に裁断し、予備加熱したプリプレグ材料を金型内の所定の位置にセットし、次いで型締め力９０ｔで型締めし、賦型した。
（射出充填・接合・圧縮成形工程）：前記型締め後、短繊維ＧＦ３３％含有のポリアミド６６樹脂［商品名：レオナ（登録商標）１４Ｇ３３］の樹脂組成物を、シリンダー設定温度２９０℃、射出圧力２０ＭＰａ、射出速度５０ｍｍ／ｓｅｃで射出充填し、射出保圧力１０ＭＰａをかけた。射出成形工程が終了後、３分間保持することにより、圧縮成形を行った。
（冷却工程）：次いで、金型を１００℃に冷却し、冷却固化を行った。
（離型工程）：前記金型を開放し、実施例１と同様の平板の複合成形品を取り出した。【０１１３】
複合成形体を取り出し後、短冊形状の成形品（長さ１００ｍｍ、幅１０ｍｍ）を５本切り出して、試験片を得、上述した方法により断面観察と引張試験を行った。【０１１４】
試験片５点の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌを測定したところ、距離Ｌの平均値は２．３ｍｍ、厚みｔの平均値は１．８９ｍｍとなり、Ｌ＝１．２ｔとなった。【０１１５】
引張試験の結果、接合部分で試験片は破断した。このときの引張強度の平均値は２０ＭＰａであった。さらに、熱可塑性樹脂組成物（２）のみを切り出して引張試験を実施したところ、引張強度の平均値は１３４ＭＰａであった。
接合部分の引張強度は、熱可塑性樹脂（２）の引張強度の約０．１５倍であった。【０１１６】
［比較例２］
実施例４と同様のプリプレグ材料を用いて、ハイブリッド成形体を製造した。
ハイブリッド成形体としては、図１に示す平板の複合成形体（縦２５０ｍｍ、横２５０ｍｍ、肉厚２．０ｍｍ）を、下記の手順に従って製造した。【０１１７】
（プリプレグ材料裁断工程）：上述のようにして作製したプリプレグ材料を、成形後に図１中の符号２の形状になるように幅２５０ｍｍ、高さ１２５ｍｍに裁断した。
（プリプレグ材料予備加熱工程）：プリプレグ材料をヘレウス社製の短波長赤外線ヒーターで３００℃に予備加熱した。
（布帛の賦型工程）：２００℃に加熱した金型を開き、上記所望の形状に裁断し、予備加熱したプリプレグ材料を金型内の所定の位置にセットし、次いで型締め力９０ｔで型締めし、賦型した。
（射出充填・接合・圧縮成形工程）：前記型締め後、短繊維ＧＦ３３％含有のポリアミド６６樹脂［商品名：レオナ（登録商標）１４Ｇ３３］の樹脂組成物を、シリンダー設定温度２９０℃、射出圧力２０ＭＰａ、射出速度５０ｍｍ／ｓｅｃで射出充填し、射出保圧力１０ＭＰａをかけた。射出成形工程が終了後、３分間保持することにより、圧縮成形を行った。
（冷却工程）：次いで、金型を１００℃に冷却し、冷却固化を行った。
（離型工程）：前記金型を開放し、実施例１と同様の平板の複合成形品を取り出した。【０１１８】
複合成形体を取り出し後、短冊形状の成形品（長さ１００ｍｍ、幅１０ｍｍ）を５本切り出して、試験片を得、上述した方法により断面観察と引張試験を行った。【０１１９】
試験片５点の熱可塑性樹脂連続繊維複合材料（１）と、熱可塑性樹脂組成物（２）の接合面における界面の距離Ｌを測定したところ、距離Ｌの平均値は３．２ｍｍ、厚みｔの平均値は１．８７ｍｍとなり、Ｌ＝１．７ｔとなった。【０１２０】
引張試験の結果、接合部分で試験片は破断した。このときの引張強度の平均値は３１ＭＰａであった。さらに、熱可塑性樹脂組成物（２）のみを切り出して引張試験を実施したところ、引張強度の平均値は１３５ＭＰａであった。
接合部分の引張強度は、熱可塑性樹脂（２）の引張強度の約０．２３倍であった。
上記実施例１〜４及び比較例１〜２の結果を、以下の表１に纏めた。【０１２１】
【表１】
2017073696.tif 000003
【０１２２】
表１の結果から、本実施形態の複合成形体は、いずれも接合強度に優れていることが分かる。
本出願は、２０１５年１０月２９日に日本国特許庁へ出願された日本特許出願（特願２０１５−２１３４０７号及び特願２０１５−２１３４０８号）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
【産業上の利用可能性】
【０１２３】
本発明の複合成形品は、各種機械や自動車のピラー、メンバ、フレーム、ビーム、サポート、オイルパン、バンパー、シートフレームなどの部品、電気部品の筐体等、高レベルでの機械的物性が要求される連続熱可塑性連続繊維複合材料と熱可塑性樹脂組成物との複合成形体としての産業上の利用可能性を有する。
【符号の説明】
【０１２４】
１    複合成形体
２    熱可塑性樹脂連続繊維複合材料からなる圧縮成形部分
３    熱可塑性樹脂組成物からなる射出成形部分
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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