(57)【要約】  本発明は、高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現できるポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ、並びにそれらの製造方法を提供することを目的とする。  上記目的を達成するため、本発明は以下の構成を有する。すなわち、広角Ｘ線回折で測定されるα晶(１１０)面の結晶配向度が０．７８以上であり、幅方向および長手方向の１２０℃で１０分間加熱処理後の熱収縮率の和が４．０％以下である、ポリプロピレンフィルムである。また、長手方向における厚み斑が０．１〜６．０％であり、長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和が４００ＭＰａ以上であるポリプロピレンフィルムである。
2016182003.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
広角Ｘ線回折で測定されるα晶(１１０)面の結晶配向度が０．７８以上であり、幅方向および長手方向の１２０℃で１０分間加熱処理後の熱収縮率の和が４．０％以下である、ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
幅方向における伸度５％時の応力（ＴＤ−Ｆ５値）と長手方向における伸度５％時の応力（ＭＤ−Ｆ５値）との関係が（ＭＤ−Ｆ５値）／（ＴＤ−Ｆ５値）＞０．４である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項３】
長手方向における最大点強度（Ｓｔ）と最大点伸度（Ｅｌ)の関係が（Ｓｔ）／（Ｅｌ）≧１．２である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
１２５℃における長手方向の伸度５０％時の応力（Ｆ５０値）が１３ＭＰａ以上である、請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
１１０℃での体積抵抗率が５×１０１４Ω・ｃｍ以上である、請求項１〜４のいずれに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
少なくとも片表面の光沢度が１３０％以上１５０％未満であり、重ね合わせた際の静摩擦係数（μｓ）が０．１以上１．５以下である、請求項１〜５のいずれに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
少なくとも片表面において、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）により検出される窒素元素組成量が１ａｔｏｍｉｃ％以上である、請求項１〜６のいずれに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項８】
少なくとも片表面をプラズマ処理してなる、請求項１〜７のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項９】
長手方向における厚み斑が０．１〜６．０％であり、長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和が４００ＭＰａ以上であるポリプロピレンフィルム。
【請求項１０】
１２５℃で１５分間加熱処理後の長手方向の熱収縮率、及び、１２５℃で１５分間加熱処理後の幅方向の熱収縮率のいずれの値も２％以下である、請求項９に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項１１】
全ヘイズが０．０１〜１．０％である、請求項９または１０に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項１２】
メゾ相構造を有する未延伸ポリプロピレンフィルムを、少なくとも一方向に２倍以上延伸してなる、請求項９〜１１のいずれかに記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる金属膜積層フィルム。
【請求項１４】
請求項１３に記載の金属膜積層フィルムを用いてなるフィルムコンデンサ。
【請求項１５】
請求項１〜７のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムの少なくとも片表面をプラズマ処理する工程を有する、ポリプロピレンフィルムの製造方法。
【請求項１６】
請求項９〜１１のいずれかに記載のポリプロピレンフィルムを製造する方法であって、メゾ相構造を有する未延伸ポリプロピレンフィルムを、少なくとも一方向に２倍以上延伸する工程を有する、ポリプロピレンフィルムの製造方法。
【請求項１７】
請求項１５または１６に記載のポリプロピレンフィルムの製造方法により得られるポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設ける金属膜付与工程を有する、金属膜積層フィルムの製造方法。
【請求項１８】
請求項１７に記載の金属膜積層フィルムの製造方法により得られる金属膜積層フィルムを用いる、フィルムコンデンサの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ並びにそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性等に優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に用いられている。【０００３】
この中でもコンデンサ用途は、その優れた耐電圧性、低損失特性から直流用途、交流用途に限らず高電圧コンデンサ用に特に好ましく用いられている。【０００４】
最近では、各種電気設備がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。そのような市場、特に自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）や太陽光発電、風力発電用途の要求を受け、ポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧を向上させ、生産性、加工性を維持させつつ、一層の薄膜化が必須な状況となってきている。【０００５】
かかるポリプロピレンフィルムは、絶縁破壊電圧の向上、生産性、加工性および耐熱性の観点からフィルム面内高倍率延伸が必要であり、フィルムの強度や結晶配向度を高めることが特に重要である。ここで耐熱性という観点では、将来的に、ＳｉＣを用いたパワー半導体用途を考えた場合、使用環境の温度が高温になると言われている。コンデンサとしてさらなる耐熱化と耐電圧性の要求から、１１０℃を超えた高温環境下でのフィルムの絶縁破壊電圧の向上が求められている。しかしながら、非特許文献１に記載のように、ポリプロピレンフィルムの使用温度上限は約１１０℃といわれており、このような温度環境下において絶縁破壊電圧を安定維持することは極めて困難であった。【０００６】
これまでポリプロピレンフィルムにおいて薄膜でかつ、高温環境下での性能を得るための手法として、例えば、結晶子サイズと面配向度の制御することで絶縁破壊電圧を向上させる提案がなされている（例えば、特許文献１）。また、結晶子サイズを特定のサイズ以下に制御し、厚さ方向に対する複屈折値を特定の範囲に制御することで長期的な耐熱性及び絶縁破壊電圧を向上させる提案がなされている（例えば、特許文献２）。【０００７】
また、強度または耐熱性に優れるとされるポリプロピレンフィルムとして、特許文献３には、高い引張破断強度などを有するとされるポリプロピレンフィルムが開示されている。特許文献４には、耐熱性、寸法安定性に優れ、高剛性で高温下の荷重で伸びが少なく、１５０℃において低収縮率であるとされるポリプロピレンフィルムが開示されている。特許文献５には、フィルム外観が良好で、手切れ性に優れたプロピレン系樹脂積層フィルムとして、長手方向の引張破断点強度などが規定されたプロピレン系樹脂積層フィルムが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平２−１２９９０５号公報
【特許文献２】特開２０１４−２３１５８４号公報
【特許文献３】特開平１１−１８８７９０号公報
【特許文献４】特開２０１４−５１６５７号公報
【特許文献５】特開平９−２６２９４５号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】河合基伸、「フィルムコンデンサ躍進、クルマからエネルギーへ」、日経エレクトロニクス、日経ＢＰ社、２０１２年９月１７日号、p.57-62
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、特許文献１〜５に記載のポリプロピレンフィルムは、いずれも高温環境下での絶縁破壊電圧の向上が十分ではなく、さらにコンデンサとしたときの高温環境下での耐電圧性と信頼性ついても、十分とは言い難いものであった。【００１１】
そこで、本発明は、高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現できるポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ、並びにそれらの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意検討を重ね、特許文献１〜５に記載のポリプロピレンフィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧、並びにコンデンサとしたときの耐電圧性および信頼性が十分ではない理由について、以下のように考えた。【００１３】
すなわち、特許文献１および２に記載のポリプロピレンフィルムについては、結晶子サイズや面配向および複屈折を制御することで絶縁破壊電圧の向上効果は見られるも、立体規則性が低いポリプロピレン樹脂を用い、延伸倍率が低いこと、延伸後に構造安定化させる熱処理が不適切であることが理由であると考えた。【００１４】
また、特許文献３に記載のポリプロピレンフィルムについては、原料にエチレン成分を含有しており、横延伸後のリラックス、及び、熱処理工程がない為、高温環境下では分子鎖配向が大きく収縮することから、熱収縮率が十分に低くならないことが理由であると考えた。【００１５】
さらに、特許文献４に記載のポリプロピレンフィルムについては、横延伸後の熱処理温度が高い為、分子鎖配向構造を安定化させる熱処理が不適切であることが理由であると考えた。【００１６】
そして、特許文献５に記載のポリプロピレンフィルムについては、原料にエチレン成分を含有しており、横延伸後のリラックス、及び、熱処理工程がない為、高温環境下では分子鎖配向が大きく収縮することから、熱収縮率が十分に低くないことが理由であると考えた。【００１７】
以上の考察を踏まえて、本発明者らはさらに検討を重ね、１）ポリプロピレンフィルムの結晶配向度が一定以上であり、かつ、所定の条件で加熱処理した後の幅方向および長手方向の熱収縮率の和が一定以下であること、または、２）ポリプロピレンフィルムの長手方向における厚み斑が特定の範囲であり、かつ、長手方向と幅方向における最大点強度の和が一定以上であること、により上記の課題を解決できることを見出した。したがって、本発明の構成は以下のとおりである。すなわち、
（１）広角Ｘ線回折で測定されるα晶(１１０)面の結晶配向度が０．７８以上であり、幅方向および長手方向の１２０℃で１０分間加熱処理後の熱収縮率の和が４．０％以下である、ポリプロピレンフィルム（第１の形態）。
（２）長手方向における厚み斑が０．１〜６．０％であり、長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和が４００ＭＰａ以上であるポリプロピレンフィルム（第２の形態）。
【発明の効果】
【００１８】
本発明により、高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現できるポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ、並びにそれらの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】体積抵抗測定回路を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、広角Ｘ線回折で測定されるα晶(１１０)面の結晶配向度が０．７８以上であり、幅方向および長手方向の１２０℃で１０分間加熱処理後の熱収縮率の和が４．０％以下である。なお、本発明において、ポリプロピレンフィルムをフィルムと称する場合がある。
【００２１】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、広角Ｘ線回折で測定されるポリプロピレンフィルムのα晶(１１０)面の結晶配向度が０．７８以上である。上記結晶配向度は好ましくは０．８０以上、より好ましくは０．８１以上である。上限は特に限定されないが、０．９５とするものである。上記結晶配向度が０．７８未満の場合は、フィルムを構成する結晶構造の配向秩序性が乱れている状態である故に、部分的に絶縁破壊しやすい箇所が存在していることになり、コンデンサとした場合に高温環境下において容量低下やショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。
【００２２】
また、本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、高温環境下での寸法安定性を有し、コンデンサとした場合に高い信頼性を得る観点から、幅方向および長手方向の１２０℃で１０分間加熱処理後の熱収縮率の和が４．０％以下である。本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムにおける上記の熱収縮率の和は、好ましくは３．６％以下、より好ましくは３．３％以下である。下限は特に限定されないが、コンデンサ製造工程や使用工程の熱により素子の巻き状態が緩む場合があるので、１％とするものである。上記熱収縮率の和が４．０％を超える場合は、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮が生じ、素子端部メタリコンとの接触不良により耐電圧性が低下したり、素子が巻き締まることで容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。
【００２３】
ここで本発明の第１の形態および第２の形態のポリプロピレンフィルムにおける「長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向（以降、「ＭＤ」という場合がある）であり、「幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向（以降、「ＴＤ」という場合がある）である。フィルム製造工程における流れ方向が不明なポリプロピレンフィルムについては、広角Ｘ線によるポリプロピレンフィルムのα晶（１１０）面の結晶配向を次のように測定し、ＭＤおよびＴＤを定義する。詳しくは、フィルム表面に対して垂直方向にＸ線を入射し、２θ＝約１４°（α晶（１１０）面）における結晶ピークを円周方向にスキャンし、得られた回折強度分布の回折強度が最も高い方向をＭＤ、それと直交する方向をＴＤとする。
【００２４】
本発明者らは鋭意検討することにより、ポリプロピレンフィルムの結晶配向度および熱収縮率を制御し両立することが、ポリプロピレンフィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧を向上する観点、および、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温環境下での耐電圧性と信頼性を得る観点において重要であることを見出したものである。ここで、ポリプロピレンフィルムの結晶配向度および熱収縮率をそれぞれ上記した範囲内に制御することは、後述する高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレン原料の使用や溶融シート冷却固化時の冷却温度などの条件を好ましい範囲内で制御すること、二軸延伸時の面積倍率は５０倍以上とし、延伸後の熱処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理をフィルムに施し、次いで、前記処理温度より高温でかつ二軸延伸時の幅方向の延伸温度未満の温度での熱処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。
【００２５】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、幅方向における伸度５％時の応力（ＴＤ−Ｆ５値）と長手方向における伸度５％時の応力（ＭＤ−Ｆ５値）との関係が（ＭＤ−Ｆ５値）／（ＴＤ−Ｆ５値）＞０．４であることが好ましく、より好ましくは０．４５以上、さらに好ましくは０．５以上である。（ＭＤ−Ｆ５値）／（ＴＤ−Ｆ５値）の値の上限は特に限定されないが、２．０とするものである。（ＭＤ−Ｆ５値）／（ＴＤ−Ｆ５値）の関係が０．４以下である場合は、結晶配向度が低くなりやすく、フィルムを構成する結晶構造の秩序性が乱れている状態である。したがって、部分的に絶縁破壊しやすい箇所が存在していることになり、コンデンサとした場合に高温環境下において容量低下やショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。（ＭＤ−Ｆ５値）／（ＴＤ−Ｆ５値）の関係を本発明の好ましい範囲に制御するには、二軸延伸時の面積倍率は５０倍以上とし、延伸後の熱処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理をフィルムに施し、次いで、前記処理温度より高温でかつ二軸延伸時の幅方向の延伸温度未満の温度での熱処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。
【００２６】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、長手方向における最大点強度（Ｓｔ）と最大点伸度（Ｅｌ)の関係が（Ｓｔ）／（Ｅｌ）≧１．２であることが好ましく、より好ましくは（Ｓｔ）／（Ｅｌ）≧１．６、さらに好ましくは（Ｓｔ）／（Ｅｌ）≧２．０である。（Ｓｔ）／（Ｅｌ）の値の上限は特に限定されないが、４．０とするものである。（Ｓｔ）／（Ｅｌ）の値が１．２に満たない場合、実質的にフィルムの強度が低いことを意味し、高温環境下でのフィルムの絶縁破壊電圧が低くなりやすく、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工での、フィルム搬送中に破膜する場合がある。またコンデンサとした場合に高温環境下において容量低下やショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。（Ｓｔ）／（Ｅｌ）の値を上記した範囲に制御するには、二軸延伸時の面積倍率は５０倍以上とし、延伸後の熱処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理をフィルムに施し、次いで、前記処理温度より高温でかつ二軸延伸時の幅方向の延伸温度未満の温度での熱処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。
【００２７】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、１２５℃における長手方向の伸度５０％時の応力（Ｆ５０値）が１３ＭＰａ以上であることが好ましく、より好ましくは１５ＭＰａ以上、さらに好ましくは１７ＭＰａ以上である。上限は特に限定されないが、３０ＭＰａとするものである。Ｆ５０値が１３ＭＰａに満たない場合は、高温環境下でのフィルムの絶縁破壊電圧が低くなりやすく、コンデンサとした場合に高温環境下において容量低下やショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。Ｆ５０値を上記した範囲に制御するには、後述する高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレン原料の使用や溶融シート冷却固化時の冷却温度などの条件を好ましい範囲内で制御すること、二軸延伸時の面積倍率は５０倍以上とし、延伸後の熱処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理をフィルムに施し、次いで、前記処理温度より高温でかつ二軸延伸時の幅方向の延伸温度未満の温度での熱処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。
【００２８】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、１１０℃での体積抵抗率が５×１０１４Ω・ｃｍ以上であることが好ましく、より好ましくは８×１０１４Ω・ｃｍ以上、さらに好ましくは１×１０１５Ω・ｃｍ以上である。上限は特に限定されないが、１×１０１７Ω・ｃｍとするものである。１１０℃での体積抵抗率が５×１０１４Ω・ｃｍに満たない場合は、コンデンサとした場合に、特に高温環境下において、もれ電流の増大に繋がり、コンデンサの自己発熱による容量低下やショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。１１０℃での体積抵抗率を上記した範囲に制御するには、後述する高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレン原料の使用、二軸延伸時の面積倍率は５０倍以上にすることにより達成可能である。さらには、溶融シート冷却固化時の冷却温度などの条件を好ましい範囲内で制御すること、延伸後の熱処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理をフィルムに施し、次いで、前記処理温度より高温でかつ二軸延伸時の幅方向の延伸温度未満の温度での熱処理をフィルムに適宜施すことにより、より向上させることが可能である。
【００２９】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、少なくとも片表面の光沢度が１３０％以上１５０％未満であり、重ね合わせた際の静摩擦係数（μｓ）が０．１以上１．５以下であることが好ましい。
【００３０】
上記光沢度が１３０％未満の場合、フィルム表面での光散乱密度が高いことから、表面が過度に粗面化し、絶縁破壊電圧の低下を生じ易くなる場合がある。他方、光沢度が１５０％以上の場合は表面が平滑化されていることを意味し、フィルムの滑りが極端に低下しやすくなる場合がある。そのため、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなり、素子加工性が劣ったりすることがある。上記光沢度は、より好ましくは１３２％以上１４８％未満、さらに好ましくは１３５％以上１４６％未満である。
【００３１】
また、上記重ね合わせた際の静摩擦係数（μｓ）が、０．１未満であると、フィルムが滑りすぎて製膜時の巻き取りや素子加工時に巻きずれが発生する場合がある。μｓが１．５を超えると、フィルムの滑りが極端に低下し、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなり、素子加工性が劣ったりすることがある。μｓは、より好ましくは、０．１以上１．２以下、さらに好ましくは０．３以上１以下、最も好ましくは０．５以上０．９以下である。本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、光沢度および静摩擦係数（μｓ）を上記した好ましい範囲で両立化をすることが、耐電圧特性を向上させながら素子加工性を向上させる観点からより好ましい。光沢度および静摩擦係数（μｓ）の上記した好ましい範囲での両立化は、後述する使用原料や溶融シート冷却固化時の冷却温度および積層樹脂構成などの条件を好ましい範囲内で制御することにより達成可能である。
【００３２】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、表面を適度に粗面化しフィルム層間間隙の均一性、フィルム同士あるいは搬送ロールとのすべり易さ、コンデンサ素子作成時の加工性およびコンデンサとしての信頼性を得る観点から、少なくとも片表面の３次元中心面平均粗さＳＲａは１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下が好ましく、より好ましくは２０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下、さらに好ましくは３０ｎｍ以上７０ｎｍ以下である。少なくとも片表面のＳＲａが１０ｎｍ未満であるとフィルムの滑りが極端に低下し、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなり、素子加工性が劣ったり、またコンデンサとして連続使用時にシワ等の影響で容量変化が大きくなったり、フィルムを積層したコンデンサとした場合にフィルム層間の適度な隙間がないため自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し難くコンデンサの信頼性が低下する場合がある。本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムのＳＲａを上記した好ましい範囲内に制御するには、たとえば、後述する高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレン原料の使用や溶融シート冷却固化時の冷却温度などの条件や積層樹脂構成を好ましい範囲内で制御することにより達成可能である。
【００３３】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、表面を適度に粗面化しフィルム層間間隙の均一性、フィルム同士あるいは搬送ロールとのすべり易さ、コンデンサ素子作成時の加工性およびコンデンサとしての信頼性を得る観点から、少なくとも片表面の１０点平均粗さＳＲｚが１３０ｎｍ以上２，０００ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは２００ｎｍ以上１，５００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以上１，０００ｎｍ以下である。少なくとも片表面のＳＲｚが１３０ｎｍ未満であるとフィルムの滑りが極端に低下し、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなり、素子加工性が劣る場合がある。また、コンデンサとして連続使用時にシワ等の影響で容量変化が大きくなったり、フィルムを積層したコンデンサとした場合にフィルム層間の適度な隙間がないため自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し難くコンデンサの信頼性が低下する場合がある。本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムのＳＲｚを上記した好ましい範囲内に制御するにはたとえば、後述する高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレン原料の使用や溶融シート冷却固化時の冷却温度などの条件や積層樹脂構成を好ましい範囲内で制御することにより達成可能である。
【００３４】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、本発明の目的を損なわない範囲で少なくとも片表面に粒子またはポリプロピレン以外の樹脂を含んでいてもよい。用いる粒子としては、無機粒子や有機粒子が挙げられる。無機粒子としては、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニアなどの金属酸化物や硫酸バリウム、炭酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、リン酸カルシウム、マイカ、カオリン、クレーなどを挙げることができる。これらの中でも、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニアなどの金属酸化物や炭酸カルシウムが好ましい。有機粒子としては、ポリメトキシシラン系化合物の架橋粒子、ポリスチレン系化合物の架橋粒子、アクリル系化合物の架橋粒子、ポリウレタン系化合物の架橋粒子、ポリエステル系化合物の架橋粒子、フッソ系化合物の架橋粒子、もしくはこれらの混合物を挙げることができる。前記の無機粒子および有機粒子の平均粒径は、０．０３〜１０μｍの範囲であることが好ましい。平均粒径は、より好ましくは０．０５〜５μｍ、更に好ましくは０．０７〜１μｍ、最も好ましくは０．０９〜０．３μｍである。平均粒径が０．０３μｍ未満では表面粗さが小さくなり、ハンドリング性の不足やコンデンサ信頼性が低下する場合がある。他方１０μｍを超えるとフィルムが破れやすくなったり、薄膜フィルムから脱落し、絶縁欠陥を生じ易くなる場合がある。上記粒子の含有量（合計量）としては、当該表面層を構成するポリプロピレン樹脂と粒子との量を１００質量部としたとき、０．０１〜１質量部であることが好ましい。含有量が０．０１質量部未満では、ハンドリング性の不足やコンデンサ信頼性が低下する場合がある。１質量部を超えるとフィルムが破れやすくなったり、薄膜フィルムから脱落し、絶縁欠陥を生じ易くなる場合がある。粒子の含有量は、より好ましくは０．０２〜０．８質量部、さらに好ましくは０．０４〜０．６質量部である。またポリプロピレン以外の樹脂としては、各種ポリオレフィン系樹脂を含むビニルポリマー樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂などが挙げられ、特に、ポリメチルペンテン、シクロオレフィンコポリマ、シクロオレフィンポリマー、シンジオタクチックポリスチレンなどが好ましく例示される。
【００３５】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、少なくとも片表面にポリプロピレンとポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂とをブレンドした樹脂構成とすることで形成される海島構造を利用して表面凹凸を付与できる。ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂としては、上述したポリプロピレン以外の樹脂を用いることができるが、ポリプロピレンとは非相溶だが比較的親和性が高く、ドメインサイズを小さくできることから特にポリメチルペンテン系樹脂が好ましい。ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂の含有量は、当該表面層を構成するポリプロピレン樹脂とポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂との全量を１００質量部とした場合、０．５質量部以上５．０質量部未満が好ましく、より好ましくは０．８質量部以上４．５質量部以下、さらに好ましくは１．０質量部以上４．０質量部以下である。ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂の含有量が５．０質量部以上であると、ドメイン界面の影響が大きくなるため、高温環境下での絶縁破壊電圧を低下させてしまう場合がある。他方、Ａ層の割合が小さすぎるとフィルム表面に凹凸を効率良く形成できない場合があり、コンデンサ素子加工性が得られにくくなる場合がある。
【００３６】
ここで少なくとも片表面に粒子またはポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂を含む構成層を設ける場合に、積層フィルムとすることが好ましい。積層の方法としては、ラミネートによるフィルム同士を貼り合わせる方法、共押出によるフィードブロック方式やマルチマニホールド方式、コーティングによる方法などが挙げられる。これらの積層の方法うち、生産効率およびコストの観点から、溶融共押出による積層方法、コーティングによる積層方法が好ましい。また積層はフィルム厚さ方向に２層以上積層されてなる構成が好ましい。具体的には少なくとも一方の表層をＡ層とする２層以上の構成であり、たとえばＡ層／Ｂ層の２層構成、Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層構成、Ａ層をフィルム両表面の最外層とする４層以上の構成、などである。ここでＡ層とは粒子を含む構成層と定義するものである。
【００３７】
ここで本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムが厚さ方向に２層以上積層した構成である場合に、フィルム全厚みに対するＡ層の厚みの割合（両表層にＡ層がある場合はそれら合わせた両表層の厚みの割合）は製膜性や表面形状を制御する点から、好ましくは１〜６０％、より好ましくは５〜５０％、さらに好ましくは１０〜４０％である。Ａ層の割合が大きすぎると、粒子またはポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂ドメイン界面の影響が大きくなるため、高温環境での絶縁破壊電圧を低下させてしまう場合がある。他方、Ａ層の割合が小さすぎるとフィルム表面に凹凸を効率良く形成できない場合があり、コンデンサ素子加工性が得られなくなる場合がある。特にフィルム全厚みが３．０μｍ以下のフィルムの場合に、上記した積層構成とすることでコンデンサ素子加工性の向上効果を得られやすくなる。また、Ａ層を構成する片面層のフィルム厚みは１．０μｍ未満が好ましく、より好ましくは０．８μｍ以下、さらに好ましくは０．６μｍ以下である。ここで各層を判別するには、例えば、フィルム断面を作成し走査型電子顕微鏡ＳＥＭなどを用いた断面観察を行うことで、粒子またはポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂を含有するＡ層もしくはＡ層とＢ層との樹脂界面を判定することでその存在を判別することが可能である。
【００３８】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムに用いると好ましいポリプロピレンは、通常、包装材やコンデンサ用に使用されるものである。前記ポリプロピレンは、冷キシレン可溶部（以下ＣＸＳ）が４質量％以下であることが好ましい。これらを満たさないと製膜安定性に劣る場合があったり、二軸延伸したフィルムを製造する際にフィルム中にボイドを形成する場合があり、絶縁破壊電圧の低下が大きくなる場合がある。
【００３９】
ここで冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）とはフィルムをキシレンで完全溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分のことをいい、立体規則性の低い、分子量が低い等の理由で結晶化し難い成分に該当していると考えられる。このような成分が多く樹脂中に含まれているとフィルムの絶縁破壊電圧が低下したり、もれ電流が増加する等の問題を生じることがある。従って、ＣＸＳは４質量％以下であることが好ましいが、更に好ましくは３質量％以下であり、特に好ましくは２質量％以下である。このようなＣＸＳを有するポリプロピレンとするには、樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られた樹脂を溶媒あるいはプロピレンモノマー自身で洗浄する方法等の方法が使用できる。
【００４０】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレンは、好ましくはメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、より好ましくは２〜５ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）であることが、製膜性の点から好ましい。メルトフローレート（ＭＦＲ）を上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが採用される。
【００４１】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレンは、主としてプロピレンの単独重合体からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分などを含有してもよいし、プロピレンが単独ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成する単量体成分として例えばエチレン、プロピレン（共重合されたブレンド物の場合）、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチルペンテン−１、３−メチルブテンー１、１−ヘキセン、４−メチルペンテン−１、５−エチルヘキセン−１、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネンなどが挙げられる。共重合量またはブレンド量は、絶縁破壊電圧、耐熱性の点から、共重合量では１ｍｏｌ％未満とすることが好ましく、ブレンド量では１０質量％未満とするのが好ましい。
【００４２】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムに用いられるポリプロピレンは、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤、ポリプロピレン以外の樹脂などを含有してもよい。
【００４３】
これらの中で、酸化防止剤の種類および添加量の選定は、長期耐熱性の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。その具体例としては種々のものが挙げられるが、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）とともに１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えば、ＢＡＳＦ社製Irganox（登録商標）1330：分子量７７５．２）またはテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦ社製Irganox（登録商標）1010：分子量１１７７．７）等を併用することが好ましい。これら酸化防止剤の総含有量はポリプロピレン全量に対して０．０３〜１．０質量％の範囲が好ましい。酸化防止剤が少なすぎると長期耐熱性に劣る場合がある。酸化防止剤が多すぎるとこれら酸化防止剤のブリードアウトによる高温下でのブロッキングにより、コンデンサ素子に悪影響を及ぼす場合がある。より好ましい総含有量は０．１〜０．９質量％であり、特に好ましくは０．２〜０．８質量％である。
【００４４】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、メソペンタッド分率が０．９５以上であり、融点が１６０℃を超えるポリプロピレン樹脂を含んでなることが好ましい。メソペンタッド分率は０．９７以上がより好ましく、０．９８以上がさらに好ましい。
【００４５】
メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度が高く、融点が高くなり、高温環境下での絶縁破壊電圧を向上できるので好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。このように、高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレンを得る為には、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒において、電子供与成分の選定を適宜行う方法等が好ましく採用される。ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が０．９５未満の場合、ポリプロピレンの規則性が低い為、フィルムの高温環境下での強度や絶縁破壊電圧の低下を招いたり、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工での、フィルム搬送中に破膜する場合がある。ポリプロピレン樹脂の融点は１６３℃以上がより好ましく、１６５℃以上がさらに好ましい。融点が１６０℃以下の場合、結晶性が低い為、フィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧の低下を招いたり、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工での、フィルム搬送中に破膜する場合がある。
【００４６】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、透明性、易滑性、高温特性に優れる為、一般工業用途、包装用途に好適に用いられる。通常３０μｍ以下の一般コンデンサに有用であるのは勿論だが、特に高温環境下で用いられる自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）等に要求される薄膜の耐熱フィルムコンデンサ用に好適である。特にフィルム厚みは０．５μｍ以上１５μｍ未満の範囲であることが好ましく、より好ましくは０．５μｍ以上６μｍ以下、さらに好ましくは０．８μｍ以上３．０μｍ以下、最も好ましくは０．９μｍ以上２．８μｍ以下である。
【００４７】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、コンデンサのタイプに限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では箔巻きコンデンサ、金属蒸着膜コンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。また、形状の観点では、捲巻式であっても積層式であっても構わない。しかしながら本発明のフィルムの特性から特に金属蒸着膜コンデンサとして好ましく使用される。
【００４８】
ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難であるために、金属付着力を良好とする目的で、蒸着前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。通常ポリプロピレンフィルムの表面濡れ張力は３０ｍＮ／ｍ程度であるが、これらの表面処理によって、濡れ張力を３７〜７５ｍＮ／ｍ、好ましくは３９〜６５ｍＮ／ｍ、最も好ましくは４１〜５５ｍＮ／ｍ程度とすることが、金属膜との接着性に優れ、保安性も良好となるので好ましい。
【００４９】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、少なくとも片表面をプラズマ処理してなることが好ましい。プラズマ処理は、コロナ放電処理対比で、フィルム表面に均一な処理が可能で、また表面濡れ張力を高めることが可能である。さらに処理雰囲気のガスによってもその効果を高めることが可能である。本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、プラズマ処理を大気圧中で行うことが好ましい。その雰囲気ガスとして、酸素、窒素、水素、アルゴン、炭酸ガス、シランガスなどを用いることができるが、特に窒素ガスまたは、窒素ガスを含む混合ガスが好ましく、窒素ガスが最も好ましい。理由は明確ではないが、プラズマ処理に由来するＣ−Ｏ（エーテル基、ヒドロキシ基）、Ｃ＝Ｏ（カルボニル基）、Ｏ＝Ｃ−Ｏ（エステル基、カルボキシ基）の官能基に加え、窒素元素に由来するＣ−ＮおよびＮ−Ｃ＝Ｏ（アミド基）の官能基をフィルム表面に均一付与でき、アルミニウム、亜鉛およびこれら合金を含む金属蒸着膜の密着性および均一性が向上することでコンデンサの耐電圧性および信頼性を向上することができるものと考察している。
【００５０】
ここで、本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムを、上述のとおり、「少なくとも片表面をプラズマ処理してなる」と規定することは、「物の発明についての請求項にその物の製造方法が記載されている場合」に該当し、当該請求項の記載が「発明が明確であること」という要件に適合しないとされる可能性がある。しかしながら、後述のとおり、用いる雰囲気ガスの種類によっては直接特定できる場合もあるものの、一般的にはプラズマ処理の有無を、「その構造又は特性により直接特定すること」は困難である。したがって、上記規定には「出願時において当該物をその構造又は特性により直接特定することが不可能であるか、又はおよそ実際的でないという事情（不可能・非実際的事情）」が存在すると考えられる。
【００５１】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、少なくとも片表面において、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）により検出される窒素元素組成量が１ａｔｏｍｉｃ％以上であることが好ましい。より好ましくは４ａｔｏｍｉｃ％以上、さらに好ましくは８ａｔｏｍｉｃ％以上である。窒素元素組成量の上限は特に限定されないが、２０ａｔｏｍｉｃ％とするものである。窒素元素組成量は雰囲気ガスおよび放電処理強度で適宜調整が可能である。さらにプラズマ処理を大気圧で行う雰囲気中の酸素濃度は１ｐｐｍ以上５００ｐｐｍ以下（体積基準、以下同様）が好ましく、より好ましくは５ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０ｐｐｍ以上５０ｐｐｍ以下である。酸素濃度が１ｐｐｍ未満の場合には、官能基の付与効果が十分得られにくい場合があり、他方５００ｐｐｍを超える場合にはフィルムの酸化劣化進行しコンデンサの耐電圧性および信頼性が低下する場合がある。また放電処理強度は２０〜３００Ｗ・分／ｍ２が好ましく、より好ましくは３５〜２６０Ｗ・分／ｍ２さらに好ましくは５０〜２２０Ｗ・分／ｍ２、最も好ましくは６０〜１８０Ｗ・分／ｍ２である。処理強度が２０Ｗ・分／ｍ２未満の場合は、フィルム表面に均一かつ、十分に官能基を付与することができない場合があり、他方、３００Ｗ・分／ｍ２を超える場合は、官能基の付与が飽和状態になり、フィルムへの熱ダメージが強く絶縁欠陥を発生させてしまう場合がある。ここでプラズマ処理が施されているか否かは、上述したＸ線光電子分光法（ＸＰＳ）よって検出されるフィルムの片表面の元素組成で確認することができる場合がある。表面処理が未処理のポリプロピレンフィルムでは−Ｃのみが検出され、コロナ処理のポリプロピレンフィルムでは−Ｃ、−Ｏのみが検出される。それに対して、プラズマ処理のポリプロピレンフィルムでは−Ｃ，−Ｏ以外の元素組成が検出される場合がある。
【００５２】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、二軸延伸、熱処理および弛緩処理されることによって得られる。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、その中でも、フィルムの製膜安定性、結晶・非晶構造、表面特性、機械特性および熱寸法安定性を制御する点においてテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。
【００５３】
次いで本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムについて説明する。
【００５４】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、長手方向における厚み斑が０．１〜６．０％であり、長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和が４００ＭＰａ以上である。
【００５５】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、長手方向における厚み斑が０．１〜６．０％である。６．０％を超える場合には、フィルム薄膜部における絶縁破壊電圧の低下や製膜時のフィルム破れ、外観の悪化などの懸念が顕在化する場合がある。そのため、歩留まりの悪化やコンデンサとしたときの容量低下やショート破壊を引き起こし、高温環境下での耐電圧性および信頼性が低下する可能性がある。上記観点から長手方向における厚み斑は、より好ましくは０．１〜４．５％、さらに好ましくは０．１〜３．０％である。
【００５６】
さらに本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和が４００ＭＰａ以上である。４００ＭＰａ未満の場合には、ポリプロピレンフィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧の低下を招いたり、異物が混入した場合に短絡が生じる場合がある。また、コンデンサとしたときの容量低下やショート破壊を引き起こし、高温環境下での耐電圧性および信頼性が低下する可能性がある。上記観点から長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和は、より好ましくは４６０ＭＰａ以上、さらに好ましくは５６０ＭＰａ以上である。上限は特に限定されないが、フィルムの剛性が高過ぎた場合、柔軟性が損なわれハンドリング性に劣る場合があるので８００ＭＰａが上限である。
【００５７】
発明者らは鋭意検討することにより、長手方向における厚み斑や、長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和が、ポリプロピレンフィルムの歩留まりや高温環境下での絶縁破壊電圧に高い相関性があり、また、コンデンサとしたときの高温環境下での耐電圧性および信頼性の向上には、長手方向における厚み斑を小さく、長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和を高くするよう制御することが重要であることを見出したものである。ここで、長手方向における厚み斑、及び長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度との和をかかる範囲に制御する方法としては、たとえば、フィルムの原料組成を後述する範囲とし立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂などを使用すること、また、キャスティング条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を高め、該未延伸ポリプロピレンフィルムがメゾ相構造を有するようにすることが好ましい。
【００５８】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、１２５℃で１５分間加熱処理後の長手方向の熱収縮率、及び、１２５℃で１５分間加熱処理後の幅方向の熱収縮率のいずれの値も２．０％以下であることが好ましい。１２５℃で１５分間加熱処理後の長手方向の熱収縮率の値はより好ましくは１．７％以下、さらに好ましくは１．４％以下である。また、１２５℃で１５分間加熱処理後の幅方向の熱収縮率の値はより好ましくは、１．５％以下、さらに好ましくは１．０％以下、最も好ましくは０．５％以下である。熱収縮率の下限は特に限定されないが、フィルムが膨張しすぎる場合はコンデンサ製造工程や使用工程の熱により素子の巻き状態が緩む場合があるので、上記いずれの方向についても、好ましくは−１．０％である。熱収縮率が２．０％を超える場合は、高温環境下での熱変形量が大きく、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮が生じ、フィルム間に隙間が生じる場合があり、耐電圧性が低下する場合がある。ここで、熱収縮率をかかる範囲に制御する方法としては、フィルムの原料組成を後述する範囲とし立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂などを使用すること、また、キャスティング条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を高めることが好ましい。
【００５９】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、１２５℃で測定した場合の長手方向の最大点強度が８０ＭＰａ以上であることが好ましい。前記長手方向の最大点強度は、９５ＭＰａ以上がより好ましく、１１０ＭＰａ以上がさらに好ましい。１２５℃で測定した場合の長手方向の最大点強度が８０ＭＰａ未満の場合には、ポリプロピレンフィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧の低下を招いたり、異物が混入した場合に短絡が生じる場合がある。また、コンデンサとしたときの容量低下やショート破壊を引き起こし、高温環境下での耐電圧性および信頼性が低下する可能性がある。ここで、１２５℃で測定した場合の長手方向の最大点強度をかかる範囲に制御する方法としては、フィルムの原料組成を後述する範囲とし立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂などを使用すること、また、キャスティング条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を高めることが好ましい。
【００６０】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、全ヘイズが０．０１〜１．０％であることが好ましい。より好ましくは、０．０１〜０．６％であり、さらに好ましくは０．０１〜０．４％である。全ヘイズが１．０％を超えた場合には、コンデンサ用途では、特に薄膜フィルムとしたとき、金属層の蒸着時などにフィルム破れが発生する場合がある。これは、ポリプロピレンのβ晶に起因して発生するフィルム内部の微小なボイドがフィルム破れの原因になっているためと考えられる。ここで、全ヘイズをかかる範囲に制御する方法としては、たとえば、フィルムの原料組成を後述する範囲とし立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂などを使用すること、キャスティング条件を後述する範囲内とし、未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を高めること、また、縦延伸条件を後述する範囲内とすることが好ましい。
【００６１】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、メゾ相構造を有する未延伸ポリプロピレンフィルムを、少なくとも一方向に２倍以上延伸してなることが好ましい。メゾ相分率として２０％以上が好ましく、より好ましくは４０％以上、さらに好ましくは６０％以上、最も好ましくは８０％以上、さらに好ましくは９０％以上である。
【００６２】
ここで、本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムを、上述のとおり、「メゾ相構造を有する未延伸ポリプロピレンフィルムを、少なくとも一方向に２倍以上延伸してなる」と規定することは、「物の発明についての請求項にその物の製造方法が記載されている場合」に該当し、当該請求項の記載が「発明が明確であること」という要件に適合しないとされる可能性がある。しかしながら、一般的に原料として用いられる未延伸ポリプロピレンフィルムがメゾ相構造を有していたか否かを、延伸後のポリプロピレンフィルムの「構造又は特性により直接特定すること」は困難である。したがって、上記規定には「出願時において当該物をその構造又は特性により直接特定することが不可能であるか、又はおよそ実際的でないという事情（不可能・非実際的事情）」が存在すると考えられる。
【００６３】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムにおいて、良好な厚み斑を達成するためには、プロピレン−エチレン共重合体などの共重合体成分を延伸助剤として用いる手法が考えられるが、多量に含有するとフィルムの機械特性が低下したり、熱収縮率が増加する場合がある。また、延伸倍率を高く設定する手法も考えられるが、熱収縮率が増加する場合がある。
【００６４】
そこで、本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムの厚み斑を良化する手法として、未延伸ポリプロピレンフィルムの段階でメゾ相を形成させることを着想した。メゾ相とは結晶と非晶の中間相であり、溶融状態から非常に早い冷却速度で固化させた際に特異的に生成する。一般的にポリプロピレンを結晶化させると球晶が成長することが知られているが、結晶化した未延伸ポリプロピレンフィルムを延伸すると、球晶部と球晶間の非晶部で延伸応力に差が生じ、局所的な延伸斑が発生し厚み斑が悪化すると考えられる。一方、メゾ相は球晶生成しないため、延伸斑が生じず厚み斑が良好となる。未延伸ポリプロピレンフィルムでメゾ相を効率的に形成するには、結晶生成を抑える必要があるが、ポリプロピレンは結晶性高分子である為、非常に結晶生成しやすい。特に、立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂を用いると非常に結晶生成しやすくなる為、メゾ相の形成を阻害してしまう。そこで、一般的には結晶生成を抑える為に、メソペンタッド分率の低いポリプロピレン樹脂を使用したり、プロピレン−エチレン共重合体などの共重合体を用いる手法が用いられる。しかしながら、そういった手段を用いると、フィルムの高温環境下での機械特性が低下したり、熱収縮率が増加する場合がある。
【００６５】
本発明者らは鋭意検討した結果、立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂を用いながらも、結晶生成を抑えメゾ相を形成させることに成功し、ポリプロピレンフィルムの厚み斑だけでなく、機械特性、絶縁破壊電圧、熱収縮率などにおいて驚くべき向上効果を発現しうることを見出し、本発明に至ったのである。結晶生成を抑えるための手法としては、たとえば、キャスティングドラムの温度を４０℃以下とすること、未延伸ポリプロピレンフィルムを３００μｍ以下とすること、キャストドラム上の未延伸ポリプロピレンフィルムに冷風を当てて冷却効率を高めること、また、口金のリップ部の温度を上流の短管部分より高く設定することにより、結晶生成を抑制することが挙げられる。口金リップ部を昇温することによる効果は、ポリマーとリップ部との摩擦が軽減され、剪断による結晶化を抑えることができるためと推測している。
【００６６】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が０．９７以上であり、結晶化温度（Ｔｍｃ）が１１５℃以下であるポリプロピレン樹脂を用いることが好ましい。規則性、結晶性の非常に高いポリプロピレンを用いることが、効果を発現する上で非常に重要である。メソペンタッド分率は０．９７以上がより好ましく、０．９７５以上が更に好ましく、０．９８以上が特に好ましい。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度が高く、融点が高くなり、機械強度、絶縁破壊電圧が高くなるので好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。本発明では、高メソペンタッド分率のポリプロピレン樹脂は、特に、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒によるものが好ましく、電子供与成分の選定を適宜行う方法等が好ましく採用され、これによるポリプロピレン樹脂は分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．０以上、＜２，１＞エリトロ部位欠損は０．１ｍｏｌ％以下とすることができ、このようなポリプロピレン樹脂を用いることが好ましい。ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が０．９５未満の場合、ポリプロピレンの規則性が低い為、フィルムの剛性に乏しく、フィルムの耐電圧性の低下を招いたり、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工での、フィルム搬送中に破膜する場合がある。ポリプロピレン樹脂のＴｍｃは１１５℃以下がより好ましく、１１３℃以下がさらに好ましく、１１１℃以下が最も好ましい。Ｔｍｃが１１５℃より高い場合、結晶生成能が高くなり、未延伸シートにおいてメゾ相の生成が困難になる場合がある。
【００６７】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、上述のメゾ相構造を有する未延伸ポリプロピレンフィルムを、少なくとも一方向に２倍以上延伸してなることが好ましい。少なくとも一方向に２倍以上延伸を施すことで、分子鎖が伸長し配向構造を有することができ、フィルムの機械特性が向上、コンデンサとしたとき高温環境下での耐電圧性および信頼性を向上させることができる。この観点から、好ましくは４．６倍以上の延伸、より好ましくは５．４倍以上の延伸である。上限は特に限定しないが、製膜安定性の観点から１５倍の延伸とするものである。
【００６８】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、厚み斑、機械特性、熱収縮率に優れる為、一般工業用途、包装用途に好適に用いられる。特に、薄膜での厚み斑、機械特性に優れることから、通常厚み１５μｍ以下の一般コンデンサ用フィルムに有用であるのは勿論だが、特に高温環境下で用いられる自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）等に要求される薄膜の耐熱フィルムコンデンサ用に好適である。特にフィルム厚みは０．５μｍ以上１１μｍ未満の範囲であることが好ましく、より好ましくは０．５μｍ以上７μｍ以下、さらに好ましくは０．８μｍ以上５．０μｍ以下であり、上記耐熱フィルムコンデンサ用途としては特性と薄膜化によるコンデンササイズのバランスから０．８μｍ以上３．８μｍ以下が最も好ましい。
【００６９】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、コンデンサのタイプに限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では箔巻きコンデンサ、金属蒸着膜コンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。また、形状の観点では、捲巻式であっても積層式であっても構わない。しかしながら本発明のフィルムの特性から特に金属蒸着膜コンデンサとして好ましく使用される。
【００７０】
なお、ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難であるために、金属付着力を良好とする目的で、蒸着前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。通常ポリプロピレンフィルムの表面濡れ張力は３０ｍＮ／ｍ程度であるが、これらの表面処理によって、濡れ張力を３７〜５０ｍＮ／ｍ、好ましくは３９〜４８ｍＮ／ｍ程度とすることが、金属膜との接着性に優れ、保安性も良好となるので好ましい。
【００７１】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、二軸延伸されることによって得られる。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られる。中でも、フィルムの製膜安定性、厚み均一性、フィルムの最大点強度、熱寸法安定性を制御する点においてテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。本発明のポリプロピレンフィルムは、単層フィルムでも積層フィルムでもよい。積層の方法としては、ラミネートによるフィルム同士を貼り合わせる方法、共押出によるフィードブロック方式やマルチマニホールド方式、コーティングによる方法などが挙げられる。また積層はフィルム厚さ方向に２層以上積層されていてもよい。
【００７２】
次に本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムの製造方法を説明する。以下、より具体的に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。まず、ポリプロピレン樹脂を支持体上に溶融押出して未延伸ポリプロピレンフィルムとする。この未延伸ポリプロピレンフィルムを長手方向に延伸し、次いで幅方向に延伸して、逐次二軸延伸せしめる。その後、熱処理および弛緩処理を施して二軸配向ポリプロピレンフィルムを製造する。その際、面積倍率は５０倍以上に延伸することが好ましい。さらに前記二軸延伸後の熱処理および弛緩処理工程では、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理をフィルムに施し（１段目熱処理工程）、次いで、前記処理温度より高温でかつ二軸延伸時の幅方向の延伸温度未満の温度での熱処理をフィルムに施す（２段目熱処理工程）ことが、より本発明の効果を得やすくなるため好ましい。以下、具体的に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【００７３】
まず、ポリプロピレン樹脂を単軸押出機から溶融押出し、濾過フィルターを通した後、２３０〜２８０℃、より好ましくは２３０〜２６０℃の温度でスリット状口金から押し出す。積層構成とする場合には、粒子やポリプロピレン樹脂と非相溶の樹脂をポリプロピレン樹脂に予めコンパウンドした原料ＡをＡ層用の単軸押出機に供給し、ポリプロピレン樹脂原料ＢをＢ層用の単軸押出機に供給し、２００〜２８０℃、より好ましくは２００〜２６０℃にて溶融共押出によるフィードブロック方式でＡ層／Ｂ層／Ａ層の３層構成に積層された樹脂をスリット状口金から溶融シートを押し出し、１０〜１１０℃の温度に制御された冷却ドラム上で固化させ未延伸ポリプロピレンフィルムを得る。
【００７４】
未延伸ポリプロピレンフィルムではメゾ相構造を有していることがより好ましく、メゾ相分率として２０％以上が好ましく、より好ましくは４０％以上、さらに好ましくは７０％以上、最も好ましくは８０％以上、さらに好ましくは９０％以上である。ここで未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を算出するには、未延伸ポリプロピレンフィルムを広角Ｘ線回折で測定し、Ｘ線回折プロファイルを用いて算出する。得られたＸ線回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してメゾ相とα晶、非晶のプロファイルとに分離し、メゾ相分率を算出する。本発明において、メゾ相を形成している、またはメゾ相構造を有するとは、上記メゾ相分率が２０％以上であることをいう。α晶に由来する回折プロファイルとは、回折角（２θ）が１０〜３０度の範囲での広角Ｘ線回折測定において観測される、１４．１度付近、１６．９度付近、１８．６度付近、２１．６度付近および２１．９度付近の５つのピークからなるものである。メゾ相に由来する回折プロファイルとは、１５度付近と２１度付近の２つのブロードなピークからなるものである。非晶に由来する回折プロファイルとは、回折角が１６．２度付近のブロードなピークであり、溶融状態のポリプロピレン樹脂を広角Ｘ線回折で測定することで得られる。
【００７５】
キャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法、エアーチャンバー法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表面粗さの制御が可能なエアーナイフ法が好ましい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアーが流れるようにエアーナイフの位置を適宜調整することが好ましい。
【００７６】
結晶配向度を高めたり、機械特性を向上させたり、電気特性を向上させたり、表面の光沢度を高めたりする観点から、キャスティングドラムの温度は、より好ましくは１０〜９０℃、さらに好ましくは１０〜６０℃、最も好ましくは１０〜３０℃である。キャスティングドラムの温度を１０〜３０℃とすることで未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を高め、該未延伸ポリプロピレンフィルムがメゾ相構造を有するようにすることができる。メゾ相は結晶と非晶の中間相であり、溶融状態から非常に早い冷却速度で固化させた際に特異的に生成する。一般的にポリプロピレンを冷却固化させると、結晶化し、球晶が成長することが知られているが、このように球晶が生じた未延伸ポリプロピレンフィルムを延伸すると、球晶内部や球晶間の結晶と非晶の間などで延伸応力に差が生じ、局所的な延伸斑が発生し厚み斑や構造斑に繋がると考えられる。一方、メゾ相は球晶形態をとらないため、延伸斑が生じず均一性が高くなるため、コンデンサとしたときの耐電圧性および信頼性が向上すると考えられる。
【００７７】
次に、この未延伸ポリプロピレンフィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。まず未延伸ポリプロピレンフィルムを７０〜１５０℃、好ましくは８０〜１４０℃に保たれたロールに通して予熱し、引き続き該未延伸ポリプロピレンフィルムを７０℃〜１５０℃、好ましくは８０〜１４０℃の温度に保ち、長手方向に２〜１５倍、好ましくは４．５〜１２倍、より好ましくは５．５〜１０倍に延伸した後、室温まで冷却する。さらに未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率が２０％以上の場合は、８０〜１３０℃、好ましくは９０〜１２０℃に保たれたロールに通して予熱し、引き続き該未延伸ポリプロピレンフィルムを８０〜１３０℃、好ましくは９０〜１２０℃の温度に保ち長手方向に２〜１５倍、好ましくは４．５〜１２倍、より好ましくは５．５〜１０倍に延伸した後、室温まで冷却する。
【００７８】
次いで長手方向に一軸延伸せしめたフィルムをテンターに導いてフィルムの端部をクリップで把持し、１４０〜１７０℃、好ましくは１４５〜１６０℃の温度（幅方向の延伸温度）で幅方向に７〜１５倍、より好ましくは９〜１２倍、最も好ましくは９．２〜１１．５倍に延伸する。
【００７９】
ここで、面積倍率は５０倍以上であることが好ましい。本発明において、面積倍率とは、長手方向の延伸倍率に幅方向の延伸倍率を乗じたものである。面積倍率は、５５倍以上であることがより好ましく、特に好ましくは６０倍以上である。面積倍率が上記の範囲であることにより、ポリプロピレンフィルムのα晶(１１０)面の結晶配向度を高め、長手方向における伸度５％時の応力（ＭＤ−Ｆ５値）と幅方向における伸度５％時の応力（ＴＤ−Ｆ５値）との比（ＭＤ−Ｆ５値）／（ＴＤ−Ｆ５値）、長手方向における最大点強度（Ｓｔ）と最大点伸度（Ｅｌ)との比（Ｓｔ）／（Ｅｌ）を好ましい範囲にでき、１２５℃における長手方向の伸度５０％時の応力（Ｆ５０値）を向上できるという効果が得られる。なお、面積倍率の上限は特に限定されるものではないが、製膜安定性の観点から、１５０倍以下であることが好ましい。
【００８０】
本発明においては、続く熱処理および弛緩処理工程ではクリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２〜２０％の弛緩を与えつつ、１１５℃以上１４０℃以下の温度（１段目熱処理温度）で熱固定（１段目熱処理）した後に、再度クリップで幅方向を緊張把持したまま前記の熱固定温度（１段目熱処理温度）を超えて、幅方向の延伸温度未満の条件で熱固定を施す（２段目熱処理）ように多段方式の熱処理を行うことが、熱寸法安定性を向上させ、ポリプロピレンフィルムのα晶(１１０)面の結晶配向度を高め、幅方向における伸度５％時の応力（ＴＤ−Ｆ５値）と長手方向における伸度５％時の応力（ＭＤ−Ｆ５値）との関係（ＭＤ−Ｆ５値）／（ＴＤ−Ｆ５値）、を好ましい範囲にでき、１２５℃における長手方向の伸度５０％時の応力（Ｆ５０値）を向上でき、フィルム耐電圧特性を向上させる観点から重要である。
【００８１】
弛緩処理においては、熱寸法安定性を高める観点から、弛緩率は５〜１８％がより好ましく、８〜１５％がさらに好ましい。２０％を超える場合はテンター内部でフィルムが弛みすぎ製品にシワが入り蒸着時にムラを発生させる場合があったり、機械特性の低下が生じたり、他方、弛緩率が２％より小さい場合は十分な熱寸法安定性が得られず、コンデンサとしたときの高温環境下で容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。
【００８２】
１段目熱処理温度は、延伸時の分子鎖配向を維持でき機械特性を高められる観点から、１１５℃以上１４０℃以下が好ましく、より好ましくは１２０℃以上、１３８℃以下、さらに好ましくは１２５℃以上、１３５℃以下である。１１５℃未満の熱処理温度では高温環境下でのコンデンサ特性において容量減少やショート破壊を引き起こす場合がある。他方、１４０℃を超える場合は延伸により形成した分子鎖配向の緩和が進行するため機械特性の低下が生じる場合がある。
【００８３】
２段目熱処理温度を、１段目の熱処理温度を超えて、幅方向の延伸温度未満の温度とすることで、１段目の熱処理で緩和不十分な運動性の高い非晶分子鎖を緩和させることができる。その結果、１２５℃における長手方向の伸度５０％時の応力（Ｆ５０値）を向上できる。この観点から、２段目熱処理温度は［（１段目の熱処理温度）＋５℃］以上、［（幅方向の延伸温度）−５℃］以下が好ましく、［（１段目の熱処理温度）＋８℃］以上、［（幅方向の延伸温度）−８℃］以下がさらに好ましい。多段式の熱処理を経た後はクリップで幅方向を緊張把持したまま８０〜１００℃での冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、フィルム製品ロールを巻き取る。
【００８４】
ここで第１の形態のポリプロピレンフィルムはフィルムを巻取る前もしくは巻取後の加工工程において、蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理、プラズマ処理などの表面処理を行うことが好ましい。
【００８５】
本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムの製造方法は、本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムの少なくとも片表面をプラズマ処理する工程を有することがより好ましい。上記プラズマ処理する工程を有することにより、蒸着金属とフィルムの密着性を高めコンデンサの耐電圧性および信頼性を向上させやすくなる。また、上記プラズマ処理する工程は、窒素雰囲気下で行うことがさらに好ましい。
【００８６】
なお、本発明の第１の形態のポリプロピレンフィルムを得るため、特に重要な製造条件は以下の条件である。
・面積倍率が５０倍以上（特に好ましくは６０倍以上）であること。
加えて、以下の条件が満たされていることが、より好ましい。
・１段目の熱処理温度が、１１５℃以上１４０℃以下であること。
・１段目の熱処理温度が、幅方向の延伸温度未満の温度であること。
・２段目の熱処理温度が、１段目の熱処理温度を超える温度であること。
・２段目の熱処理温度が、幅方向の延伸温度未満の温度であること。
・１段目の熱処理工程において、３〜１２％の弛緩処理が施されていること。
【００８７】
さらに好ましくは以下の製造条件の少なくとも１つ以上を満足する場合であり、フィルム厚み３μｍ以下の電気特性、コンデンサの加工性、耐電圧性および信頼性を向上することができる。
・溶融シートのキャスティングドラム温度が１０〜３０℃の範囲であること。
・フィルム厚さ方向に２層以上積層されてなる構成（Ａ層／Ｂ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ層など）であり、Ａ層の厚み割合が全層厚みの１０〜４０％であること。
・Ａ層には平均粒径０．０９〜０．３μｍの粒子を０．０４〜０．６質量部含み、より好ましくはポリプロピレン樹脂と非相溶の樹脂としてポリメチルペンテンを１．０質量部以上４．０質量部以下含んでいること。
・蒸着層を設けるフィルム片表面に窒素雰囲気下でプラズマ処理を施すこと。
【００８８】
次に本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムの製造方法を説明する。まず、ポリプロピレン樹脂を支持体上に溶融押出して未延伸ポリプロピレンフィルムとし、この未延伸ポリプロピレンフィルムを縦延伸、横延伸の逐次二軸延伸した後に熱処理および弛緩処理を施してポリプロピレンフィルムを製造する。以下、より具体的に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【００８９】
まず、メソペンタッド分率が０．９７以上であり、Ｔｍｃが１１５℃以下であるポリプロピレン樹脂を溶融押出し、濾過フィルターを通した後、２３０〜２６０℃の温度でスリット状口金から溶融シートを押出し、４０℃以下の温度に制御されたキャスティングドラム上で固化させ未延伸ポリプロピレンフィルムを得る。キャスティングドラムの温度は３０℃未満がより好ましく、２５℃以下がさらに好ましい。また、未延伸ポリプロピレンフィルムの厚みは３００μｍ以下が好ましく、２５０μｍ以下がより好ましく、２００μｍ以下がさらに好ましい。キャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスティング法などのうちいずれの手法を用いてもよい。
【００９０】
本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムの製造方法は、本発明の第２の形態のポリプロピレンフィルムを製造する方法であって、メゾ相構造を有する未延伸ポリプロピレンフィルムを、少なくとも一方向に２倍以上延伸する工程を有することが好ましい。
【００９１】
以下、延伸する工程について説明する。未延伸ポリプロピレンフィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめるため、まず、未延伸ポリプロピレンフィルムを２０〜１４０℃に保たれたロールに通して予熱し、引き続き該未延伸ポリプロピレンフィルムを２０〜１４０℃、好ましくは８０〜１３０℃に保たれたロールに通して予熱し、引き続き該未延伸ポリプロピレンフィルムを８０〜１３０℃、好ましくは９０〜１２５℃、より好ましくは１１５〜１２３℃の温度に保ち、長手方向に２倍以上、好ましくは２〜１５倍に延伸した後、室温まで冷却する。予熱ロールの温度は延伸温度より低いことが好ましい。より好ましい長手方向の延伸倍率としては４．６〜１０倍であり、さらに好ましくは５〜９倍、最も好ましくは５．４〜８倍である。延伸方法や延伸倍率は、とくに限定されず用いるポリマー特性により適宜選択される。
【００９２】
次いで、縦一軸延伸フィルムをテンターに導いてフィルムの端部をクリップで把持し横延伸を１２０〜１６５℃の温度で幅方向に２倍以上、好ましくは５〜１５倍、より好ましくは６〜１２倍、さらに好ましくは７．５〜９倍に延伸する。幅方向の延伸倍率が５倍未満の場合、フィルムの幅方向の機械特性が低下したり、厚み斑が悪化する為、絶縁破壊電圧が低下する場合がある。一方、幅方向の延伸倍率が１５倍を超えると、破膜しやすくなり生産性が低下する場合や熱収縮率が大きくなり信頼性が低下する場合がある。
【００９３】
本発明においては続く熱処理および弛緩処理工程ではクリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２〜２０％の弛緩を与えつつ、１１５℃以上１４０℃以下の温度で１段目熱処理した後に、クリップで幅方向を緊張把持したまま前記１段目の熱処理温度を超えて横延伸温度未満の条件で熱固定を施す２段目熱処理を施すように多段方式の熱処理を行うことが、フィルムを高剛性化し、かつフィルムの熱収縮率を低減し、フィルム耐電圧特性を向上させる観点から重要である。
【００９４】
弛緩処理工程における弛緩率は、熱寸法安定性を得る観点から５〜１８％が好ましく、８〜１５％がより好ましい。２０％を超える場合はテンター内部でフィルムが弛みすぎ製品にシワが入り蒸着時にムラを発生させる場合があり、他方弛緩率が２％より小さい場合は熱寸法安定性が得られず、コンデンサとしたときの高温環境下で容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。
【００９５】
１段目熱処理温度は延伸時の分子鎖配向を維持でき機械特性を高められる観点から、１段目の熱処理温度は１１５℃以上１４０℃以下とすることが好ましく、１２０℃以上、１３８℃以下がより好ましく、１２５℃以上、１３５℃以下がさらに好ましい。１１５℃未満の熱処理温度では高温環境下でのコンデンサ特性において容量減少やショート破壊を引き起こす場合がある。他方、１４０℃を超えての熱処理の場合は分子鎖配向緩和が進行するため、フィルムの機械特性が低くなる場合がある。
【００９６】
２段目熱処理温度は１段目の熱処理温度を超えて横延伸温度未満とすることで、１段目の熱処理工程で緩和不十分な運動性の高い非晶分子鎖を緩和させることができ、熱収縮率を低減できるものである。この観点から２段目熱処理温度は１段目の熱処理温度＋５℃以上、横延伸温度−５℃以下が好ましく、１段目の熱処理温度＋８℃以上、横延伸温度−８℃以下がさらに好ましい。
【００９７】
多段式の熱処理を経た後はクリップで幅方向を緊張把持したまま８０〜１００℃での冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、フィルム製品ロールを巻き取る。ここでフィルムを巻取る前に蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行うことが好ましい。
【００９８】
続いて、本発明の第１の形態または第２の形態のポリプロピレンフィルムを用いてなる金属膜積層フィルム、それを用いてなるフィルムコンデンサ、およびそれらの製造方法について説明する。
【００９９】
本発明の金属膜積層フィルムは、本発明の第１の形態または第２の形態のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる。
【０１００】
また、本発明の金属膜積層フィルムの製造方法は、上記第１の形態または第２の形態のポリプロピレンフィルムの製造方法により得られるポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設ける金属膜付与工程を有する。
【０１０１】
本発明において、上記したポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとする金属膜付与工程の方法は特に限定されないが、例えば、ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、アルミニウムまたは、アルミニウムと亜鉛との合金を蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となる蒸着膜等の金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロムなどの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。ポリプロピレンフィルム表面の粗さが表裏で異なる場合には、粗さが平滑な表面側に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとすることが耐電圧性を高める観点から好ましい。
【０１０２】
本発明では、必要により、金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でアニール処理を行なったり、熱処理を行なったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなどのコーティングを施すこともできる。
【０１０３】
本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを用いてなる。
【０１０４】
また、本発明のフィルムコンデンサの製造方法は、上記本発明の金属膜積層フィルムの製造方法により得られる金属膜積層フィルムを用いる。
【０１０５】
例えば、上記した本発明の金属膜積層フィルムを、種々の方法で積層もしくは巻回すことにより本発明のフィルムコンデンサを得ることができる。巻回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を例示すると、次のとおりである。
【０１０６】
ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを減圧状態で蒸着する。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面が一方にマージンを有した、テープ状の巻取リールを作成する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻取リールを左マージンおよび右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。
【０１０７】
両面に蒸着を行う場合は、一方の面の長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着し、もう一方の面には長手方向のマージン部が裏面側蒸着部の中央に位置するようにストライプ状に蒸着する。次に表裏それぞれのマージン部中央に刃を入れてスリットし、両面ともそれぞれ片側にマージン（例えば表面右側にマージンがあれば裏面には左側にマージン）を有するテープ状の巻取リールを作製する。得られたリールと未蒸着の合わせフィルム各１本ずつを、幅方向に金属化フィルムが合わせフィルムよりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。
【０１０８】
以上のようにして作成した巻回体から芯材を抜いてプレスし、両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して巻回型フィルムコンデンサを得ることができる。フィルムコンデンサの用途は、鉄道車輌用、自動車用（ハイブリットカー、電気自動車）、太陽光発電・風力発電用および一般家電用等、多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。その他、包装用フィルム、離型用フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途でも用いることができる。
【０１０９】
本発明における特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。
【０１１０】
（１）フィルム厚み
ポリプロピレンフィルムの任意の１０箇所の厚みを、２３℃６５％ＲＨの雰囲気下で接触式のアンリツ（株）製電子マイクロメータ（Ｋ−３１２Ａ型）を用いて測定した。その１０箇所の厚みの平均値をポリプロピレンフィルムのフィルム厚みとした。
【０１１１】
（２）フィルムの長手方向における厚み斑（第２の形態）
ポリプロピレンフィルムを１０ｍｍ幅に切り取り、長手方向に５０ｍｍ間隔で２０点厚みを測定した。得られた２０点の厚みのデータの平均値を求めた。また、最大値と最小値の差（絶対値）を求め、最小値と最大値の差の絶対値を平均値で除して１００を乗じた値をフィルムの長手方向厚み斑とした。また、厚みの測定は２３℃６５％ＲＨの雰囲気下で接触式のアンリツ（株）製電子マイクロメータ（Ｋ−３１２Ａ型）を用いて実施した。
【０１１２】
（３）広角Ｘ線回折で測定されるポリプロピレンフィルムのα晶(１１０)面の結晶配向度（第１の形態）
ポリプロピレンフィルムを長さ４ｃｍ、幅１ｍｍの短冊状に切断し、厚さが１ｍｍになるように重ねて試料調製した。フィルム表面に対して垂直方向にＸ線を入射し、２θ＝約１４°（α晶（１１０）面）における結晶ピークを円周方向にスキャンして得られる配向ピークの半値幅Ｈ（°）から、下記式により計算した。
【０１１３】
結晶配向度＝（１８０°−Ｈ）／１８０°
測定装置および条件を以下に示す。
（測定装置）
・Ｘ線回折装置  理学電機(株)社製  ４０３６Ａ２型
Ｘ線源  ：ＣｕＫα線（Ｎｉフィルタ使用）
出力    ：４０ｋＶ−３０ｍＡ
・ゴニオメータ  理学電機(株)社製  ２１５５Ｄ型
スリット：２ｍｍφ−１°−１°
検出機  ：シンチレーションカウンター
・計数記録装置  理学電機(株)社製  ＲＡＤ−Ｃ型
（測定条件）
・円周方向スキャン（２θ＝約１４°）
スキャン方法  ：ステップスキャン
測定範囲      ：０〜３６０°
ステップ      ：０．５°
積算時間      ：２秒
（４）長手方向における、最大点強度（Ｓｔ）と最大点伸度（Ｅｌ）（第１の形態）
ポリプロピレンフィルムを長手方向に、幅１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍ（測定部位は中央の５０ｍｍ）の矩形に切り出しサンプルとした。次に、矩形のサンプル引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）に、初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、２３℃下で引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの引張試験を行った。サンプルが破断するまでの最大荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除した値を最大点強度の応力（単位：ＭＰａ）として算出し、該最大点強度に対応する破断点を最大点伸度（単位：％）とした。測定は各サンプル５回ずつ行い、その平均値を算出し、最大点強度（Ｓｔ）と最大点伸度（Ｅｌ）を求めた。
【０１１４】
なお、最大点強度算出の為に用いるフィルム厚みは上記（１）で測定した値を用いた。
（５）フィルムの長手方向、幅方向における最大点強度の和（第２の形態）
ポリプロピレンフィルムを試験方向長さ５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出しサンプルとした。次に、矩形のサンプル引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）に、初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、２３℃下で引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの引張試験を行った。サンプルが破断するまでの最大荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除した値を最大点強度の応力（単位：ＭＰａ）として算出した。最大点強度測定は各サンプル５回ずつ行い、その平均値を算出し、最大点強度を求めた。フィルムの長手方向における最大点強度と幅方向における最大点強度の和を算出した。
【０１１５】
なお、最大点強度算出の為に用いるフィルム厚みは上記（１）で測定した値を用いた。
【０１１６】
（６）フィルムの幅方向および長手方向における、伸度５％時の応力（ＴＤ−Ｆ５値）および（ＭＤ−Ｆ５値）（第１の形態）
ポリプロピレンフィルムを幅方向および長手方向に、それぞれ、幅１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍ（測定部位は中央の５０ｍｍ）の矩形に切り出しサンプルとした。次に、矩形のサンプル引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）に、初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、２３℃下で引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの引張試験を行った。サンプルの伸び５％時にフィルムにかかっていた荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除した値を伸度５％時の応力（単位：ＭＰａ）として算出し、測定は各サンプル５回ずつ行い、その平均値を算出し、「ＴＤ−Ｆ５値」、「ＭＤ−Ｆ５値」をそれぞれ算出した。
【０１１７】
なお、Ｆ５値算出の為に用いるフィルム厚みは上記（１）で測定した値を用いた。
【０１１８】
（７）１２５℃で測定した場合のフィルムの最大点強度（第２の形態）
ポリプロピレンフィルムを準備し、長手方向、及び幅方向を長辺方向とするサンプルを、長さ５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出し、矩形のサンプル引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）に、初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、１２５℃に加熱されたオーブン中へチャックごと投入し、１分間加熱した後、引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの引張試験を行った。サンプルが破断するまでの最大荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除した値を最大点強度の応力として算出し、測定は各サンプル５回ずつ行い、その平均値で評価を行った。なお、最大点強度算出の為に用いるフィルム厚みは上記（１）で測定した値を用いた。
【０１１９】
（８）１２５℃における長手方向の伸度５０％時の応力（Ｆ５０値）（第１の形態）
ポリプロピレンフィルムを長手方向に、幅１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍ（測定部位は中央の５０ｍｍ）の矩形に切り出しサンプルとした。次に矩形のサンプル引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）に、初期チャック間距離２０ｍｍでセットし、１２５℃に加熱されたオーブン中へチャックごと投入し、１分間加熱した後、引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの引張試験を行った。サンプル伸び５０％時にフィルムにかかっていた荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅（１０ｍｍ））で除した値を伸度５０％時の応力（Ｆ５０値）（単位：ＭＰａ）として算出し、測定は各サンプル５回ずつ行い、その平均値で評価を行った。
【０１２０】
なお、Ｆ５０値算出の為に用いるフィルム厚みは上記（１）で測定した値を用いた。
【０１２１】
（９）１２０℃で１０分間熱処理後の熱収縮率（第１の形態）
ポリプロピレンフィルムを幅方向および長手方向に、それぞれ、幅１０ｍｍ、長さ５０ｍｍ（測定方向）の試料を５本切り出し、両端から５ｍｍの位置にそれぞれ印を付けて試長４０ｍｍ（ｌ０）とした。次に、試験片を紙に挟み込み荷重ゼロの状態で１２０℃に保温されたオーブン内で、１０分間加熱後に取り出して、室温で冷却後、寸法（ｌ１）を測定して下記式にて求め、５本の平均値を熱収縮率とした。
【０１２２】
熱収縮率＝｛（ｌ０−ｌ１）／ｌ０｝×１００（％）
（１０）１２５℃で１５分間加熱処理後の熱収縮率（第２の形態）
ポリプロピレンフィルムを準備し、長手方向、及び幅方向を長辺方向とするサンプルを、長さ５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出し、試長が約４０ｍｍとなるように両端から５ｍｍの位置に印を付け、印間の間隔をニコン社製万能投影機試（Ｖ−１６Ａ）を用いて測定し、試長（ｌ０）とする。次に、試験片を紙に挟み込み荷重ゼロの状態で１２５℃に保温されたオーブン内で、１５分間加熱後に取り出して、室温で冷却後、寸法（ｌ１）を測定して下記式にて求め、５本の平均値を熱収縮率とした。
【０１２３】
熱収縮率＝｛（ｌ０−ｌ１）／ｌ０｝×１００（％）
（１１）１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧１（Ｖ／μｍ）（第１の形態）
１２５℃に保温されたオーブン内で、フィルムを１分間加熱後にその雰囲気中でＪＩＳ  Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２  Ｂ法（平板電極法）に準じて、絶縁破壊電圧試験を３０回行い、得られた値をフィルムの厚み（上記（１））で除し、（Ｖ／μｍ）に換算し、計３０点の測定値（算出値）のうち最大値から大きい順に５点と最小値から小さい順に５点を除いた２０点の平均値を１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧とした。
【０１２４】
（１２）１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧２（Ｖ／μｍ）（第２の形態）
１２５℃に保温されたオーブン内で、フィルムを１分間加熱後にその雰囲気中でＪＩＳ  Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２  Ｂ法（平板電極法）に準じて測定した。ただし、下部電極については、ＪＩＳ  Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２のＢ法記載の金属板の上に、同一寸法の株式会社十川ゴム製「導電ゴムＥ−１００＜６５＞」を載せたものを電極として使用した。絶縁破壊電圧試験を３０回行い、得られた値をフィルムの厚み（上記（１））で除し、（Ｖ／μｍ）に換算し、計３０点の測定値（算出値）のうち最大値から大きい順に５点と最小値から小さい順に５点を除いた２０点の平均値を１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧とした。
【０１２５】
（１３）フィルムの全ヘイズ（第２の形態）
ポリプロピレンフィルムを、ヘイズメーター（日本電色工業社製、ＮＤＨ−５０００）を用いて、ＪＩＳ−Ｋ７１３６（２０００）に準じて２３℃でのヘイズ値（％）を３回測定し、平均値を用いた。
【０１２６】
（１４）メソペンタッド分率
ポリプロピレンフィルムを６０℃のｎ−ヘプタンで２時間抽出し、ポリプロピレン中の不純物・添加物を除去した後、１３０℃で２時間以上減圧乾燥したものをサンプルとする。該サンプルを溶媒に溶解し、１３Ｃ−ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた（単位：％）。
測定条件
・装置：Ｂｒｕｋｅｒ製ＤＲＸ−５００
・測定核：13Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
・測定濃度：１０質量％
・溶媒：ベンゼン：重オルトジクロロベンゼン＝１：３混合溶液（体積比）
・測定温度：１３０℃
・スピン回転数：１２Ｈｚ
・ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
・パルス幅：４５°（４．５μｓ）
・パルス繰り返し時間：１０秒
・データポイント：６４Ｋ
・積算回数：１００００回
・測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ  ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
解析条件
ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとした。ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ製）を用いて、ピーク分割を行う。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、更にソフトの自動フィッテイングを行い、ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計をメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とする。
(1)ｍｒｒｍ
(2)(3)ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
(4)ｒｒｒｒ
(5)ｍｒｍｒ
(6)ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
(7)ｍｍｒｒ
(8)ｒｍｍｒ
(9)ｍｍｍｒ
(10)ｍｍｍｍ。
【０１２７】
同じサンプルについて同様の測定を５回行い、得られたメソペンタッド分率の平均値を当該サンプルのメソペンタッド分率とした。
【０１２８】
（１５）ポリプロピレン樹脂の融点
示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ  ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのポリプロピレンチップを３０℃から２６０℃まで４０℃／分の条件で昇温する。次いで、２６０℃で５分間保持した後、４０℃／分の条件で３０℃まで降温する。さらに、３０℃で５分間保持した後、３０℃から２６０℃まで４０℃／分の条件で昇温する。この昇温時に得られる吸熱カーブのピーク温度をポリプロピレン樹脂の融点とした。
【０１２９】
（１６）結晶化温度（Ｔｍｃ）（第２の形態）
示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ  ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇのポリプロピレン樹脂を３０℃から２６０℃まで４０℃／分の条件で昇温した。次いで、２６０℃で５分間保持した後、４０℃／分の条件で３０℃まで降温した。この際に得られる放熱カーブのピーク温度を結晶化温度とした。
【０１３０】
（１７）３次元中心面平均粗さＳＲａおよび１０点平均粗さＳＲｚ（第１の形態）
小坂研究所製のｓｕｒｆ−ｃｏｒｄｅｒ  ＥＴ−４０００Ａを用いて下記条件にて３次元表面粗さを測定した。サンプルセットは、視野測定のＸ方向がポリプロピレンフィルムの幅方向になるようにし、上面が測定面として試料台にセットした。下記条件にて場所を変えて１０回測定し、それぞれの３次元中心面表面粗さの平均値を算出し、ＳＲａとし、また、それぞれの１０点平均粗さの平均値を算出し、ＳＲｚとした。なお測定はフィルムの表裏両面にて行い、ＳＲａが小さかった面をポリプロピレンフィルムの３次元中心面平均粗さＳＲａおよび１０点平均粗さＳＲｚの評価面とした。
【０１３１】
装置：小坂研究所製“ｓｕｒｆ−ｃｏｒｄｅｒ  ＥＴ−４０００Ａ”
解析ソフト：ｉ−Ｆａｃｅ  ｍｏｄｅｌ  ＴＤＡ３１
触針先端半径：０．５μｍ
測定視野    ：Ｘ方向：１０００μｍ  ピッチ：５μｍ
Ｙ方向：２５０μｍ  ピッチ：１０μｍ
針圧        ：５０μＮ
測定速度    ：０．１ｍｍ／ｓ
カットオフ値：低域０．２ｍｍ、高域-なし
レベリング  ：全域
フィルター  ：ガウシアンフィルタ（空間型）
倍率        ：２万倍
（１８）光沢度（第１の形態）
ＪＩＳ  Ｋ−７１０５（１９８１）に準じ、スガ試験機株式会社製  デジタル変角光沢計ＵＧＶ−５Ｄを用いて入射角６０°受光角６０°の条件でキャスティングドラム接触面側の表面を測定した５点のデータの平均値を光沢度（％）とした。
【０１３２】
（１９）静摩擦係数（μｓ）（第１の形態）
東洋精機（株）製スリップテスターを用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２５（１９９９）に準じて、２５℃、６５％ＲＨにて測定した。なお、測定は長手方向同士で、かつ、異なる面同士を重ねて、すなわち、一方のフィルムの表面と他方のフィルムの裏面とが接するように重ねて行った。同じ測定を一つのサンプルにつき５回行い、得られた値の平均値を算出し、当該サンプルの静摩擦係数（μｓ）とした。
【０１３３】
（２０）フィルム表面の窒素元素組成量（第１の形態）
コロナ放電処理またはプラズマ処理を施したフィルム表面（フィルム処理表面が不明な場合は、フィルム両面のうち濡れ張力が高い方のフィルム表面）について、以下の装置を用い、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）にて測定した。超高真空中でフィルム表面に軟Ｘ線を照射し、フィルム表面から放出される光電子をアナライザーで検出した。フィルム表面中の束縛電子の結合エネルギー値から表面の炭素元素、酸素元素、窒素元素の各元素情報を得て、各元素ピーク強度面積比をデータ処理装置にて定量化し、酸素元素、炭素元素、窒素元素の全体量における窒素元素量組成量（ａｔｏｍｉｃ％）を求めた。
装置： ＰＨＩ社製  ＱｕａｎｔｅｒａＳＸＭ
励起Ｘ線： Ｍｏｎｏｃｈｒｏｍａｔｉｃ  Ａｌ  Ｋα１，２線（１４８６．６ｅＶ）
Ｘ線径： ２００μｍ
光電子脱出角度（試料表面に対する検出器の傾き） ： ４５°
データ処理：ナロースキャンのスムージング 9-point smoothing
横軸補正C1sメインピークを284.6 eVとした。
【０１３４】
（２１）濡れ張力
表面処理を施した側のフィルム表面について、ＪＩＳ Ｋ ６７６８（１９９９）に準じて測定した（単位：ｍＮ／ｍ）。
【０１３５】
（２２）未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率（広角Ｘ線回折）
キャスト工程後の未延伸ポリプロピレンフィルムを幅方向に１０ｍｍ、長手方向に２０ｍｍに切り出した。その試料を用いて、室温中で、回折角（２θ）が５〜３０度の範囲で測定を行った。詳細な測定条件を下記する。
・装置：nano viewer(株式会社リガク製)
・波長：0.15418nm
・Ｘ線入射方向：Through方向（フィルム表面に垂直に入射）
・測定時間：300秒
次に、得られた回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してメゾ相、α晶、非晶のプロファイルの３成分に分離する。解析ソフトウェアとして、ＷａｖｅＭｅｔｒｉｃｓ，ｉｎｃ社製のＩＧＯＲ  Ｐｒｏ（Ｖｅｒ．６）ソフトウェアを用いた。解析を行うにあたり、以下の様な仮定を行った。
・ピーク形状関数：ローレンツ関数
・ピーク位置：非晶＝16.2度、メゾ相＝15.0度、21.0度
α晶＝14.1度、16.9度、18.6度、21.6度、21.9度
・ピーク半値幅：非晶＝8.0、メゾ相(15.0度)=3.5、メゾ相(21.0度)=2.7
非晶、メゾ相の半値幅は上記の値で固定するが、α晶は固定しない。
【０１３６】
得られたピーク分離結果に対して、メゾ相に由来する１５度と２１度にピークを有する回折プロファイルの面積（ｍ１５とｍ２１）を算出し、α晶に由来する１４．１度、１６．９度、１８．６度、２１．６度および２１．９度にピークを有する回折プロファイルの面積（α１４．１とα１６．９とα１８．６とα２１．６とα２１．９）を算出しこれを下記式のとおり算出することにより、メゾ相に由来するプロファイルの面積の割合を求め、これをメゾ相分率とした。
【０１３７】
（式）メゾ相分率（％）＝１００×（ｍ１５＋ｍ２１）／（ｍ１５＋ｍ２１＋α１４．１＋α１６．９＋α１８．６＋α２１．６＋α２１．９）
（２３）１１０℃での体積抵抗率（第１の形態）
ＪＩＳ  Ｋ−６９１１（２００６）に準じ、図１に示すように接続し、試験片を１１０℃で３０分保持後、電圧１００Ｖで１分間充電して体積抵抗Ｒｖ[Ω]を測定した。得られた体積抵抗から式（１）を用いて体積抵抗率ρｖ[Ω・cm]を算出した。ここで、dは主電極の直径[cm]、tはフィルム試料厚さ[cm]である。フィルム試料厚さはミツトヨ製レーザーホロゲージにより被測定試料内任意５ヶ所の厚さを測定し、その相加平均値を試料厚さとした。dおよびtは室温での測定値を用いて計算した。
測定装置：ULTRA HIGH RESISTANCE METER R8340A（エーディーシー製）、
TEST FIXTURE TR43C（ADVANTEST製）
フィルム試料片寸法：40mm×40mm
電極の形状：主電極；φ10mm
環状電極；内径 φ13mm 外径 φ26mm
対向電極；φ28mm
電極の材質：主電極および対向電極ともに導電性ペースト
環状電極；金属電極（金メッキ品）
印加電圧 ：100V/1分値
前処理 ：C-90h/22±1℃/60±5％RH
試験温度 ：室温１１０℃
【０１３８】
【数１】
2016182003.tif 000003
【０１３９】
（２４）蒸着コンデンサ特性の評価（１１０℃での耐電圧および信頼性）
後述する各実施例および比較例で得られたフィルムのコロナ放電処理またはプラズマ処理を施したフィルム表面（フィルム処理表面が不明な場合は、フィルム両面のうち濡れ張力が高い方のフィルム表面）に、ＵＬＶＡＣ製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が８Ω／ｓｑで長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた所謂Ｔ型マージンパターンを有する蒸着パターンを施し、幅５０ｍｍの蒸着リールを得た。
【０１４０】
次いで、このリールを用いて皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ−４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１２０℃の温度で１０時間の熱処理を施し、リード線を取り付けコンデンサ素子を仕上げた。
【０１４１】
こうして得られたコンデンサ素子１０個を用いて、１１０℃高温下でコンデンサ素子に３００ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分間経過後にステップ状に５０ＶＤＣ／１分で徐々に印加電圧を上昇させることを繰り返す所謂ステップアップ試験を行なった。
【０１４２】
＜素子加工性＞
下記基準で判断した。上記と同様にしてコンデンサ素子を作成し、目視により素子の形状を確認した。
【０１４３】
Ａ：コンデンサ素子のフィルムのずれ、変形がなく、後の工程に全く支障がないレベル
Ｂ：コンデンサ素子のフィルムのずれ、変形は若干あるが後の工程で問題がないレベル
Ｃ：コンデンサ素子のフィルムのずれ、変形が大きく、後の工程に支障を来すレベル
Ａ、Ｂは使用可能である。Ｃでは実用が困難である。
【０１４４】
＜耐電圧＞
この際の静電容量変化を測定しグラフ上にプロットして、該容量が初期値の７０％になった電圧をフィルムの厚み（上記（１））で割り返して耐電圧評価とし、以下の通り評価した。
【０１４５】
Ｓ：４２０Ｖ以上
Ａ：４００Ｖ／μｍ以上４２０Ｖ／μｍ未満
Ｂ：３８０Ｖ／μｍ以上４００Ｖ／μｍ未満
Ｃ：３６０Ｖ／μｍ以上３８０Ｖ／μｍ未満
Ｄ：３６０Ｖ／μｍ未満。
【０１４６】
Ｓ、Ａ、Ｂは使用可能である。Ｃ、Ｄでは実用上の性能に劣る。
【０１４７】
＜信頼性＞
静電容量が初期値に対して１０％以下に減少するまで電圧を上昇させた後に、コンデンサ素子を解体し破壊の状態を調べて、信頼性を以下の通り評価した。
【０１４８】
Ａ：素子形状の変化は無く貫通状の破壊は観察されない。
【０１４９】
Ｂ：素子形状の変化は無くフィルム１０層以内の貫通状破壊が観察される。
【０１５０】
Ｃ：素子形状に変化が認められる若しくは１０層を超える貫通状破壊が観察される。
【０１５１】
Ｄ：素子形状が破壊する。
【０１５２】
Ａは問題なく使用でき、Ｂでは条件次第で使用可能である。Ｃ、Ｄでは実用上の性能に劣る。
【実施例】
【０１５３】
以下、実施例を挙げて本発明の効果をさらに説明する。実施例１〜９、及び比較例１〜５は本発明の第１の形態に関する。【０１５４】
（実施例１）
メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．９質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂にBasell社製分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（高溶融張力ポリプロピレンProfax  PF-814）を１．０質量％ブレンドし温度２６０℃の押出機に供給し、樹脂温度２６０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを９４℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１４５℃に予熱し、引き続き１４８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．８倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５８℃の温度で幅方向に１０．５倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１４０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１５５℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．３μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての信頼性、耐電圧は実使用上問題のないレベルであった。【０１５５】
（実施例２および３）
溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率および横延伸温度および該二軸延伸後の熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、実施例２では厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルム、実施例３では厚み２．０μｍのポリプロピレンフィルムを得た。実施例２のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての耐電圧が非常に優れ、信頼性は実使用上問題のないレベルであった。実施例３のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサ素子加工性はやや劣るが実使用において問題ないレベルであり、またコンデンサとしての耐電圧が非常に優れ、信頼性は実使用上問題のないレベルであった。【０１５６】
（実施例４）
Ａ／Ｂ／Ａ３層複合押出の表層部に該当するＡ層用のポリプロピレン樹脂として、メソペンタッド分率が０．９８、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．９質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部に対し、「表面シランカップリング処理した平均粒子径０．１μｍシリカ粒子：株式会社トクヤマ製ＳＡＮＳＩＬ  ＳＳ−０１」を０．５質量部となるように２４０℃に設定した押出機で混練押出し、ストランドを水冷後チップ化し、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）とした。次いで、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）をＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、基層部に該当するＢ層用のポリプロピレン樹脂として、メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部を、Ｂ層用の単軸の溶融押出機に供給し、２６０℃で溶融押出を行い、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーを、樹脂温度２６０℃でＴダイより吐出させ、該溶融シートを２０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。【０１５７】
次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１２５℃に予熱し、引き続き１２８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に６．０倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５８℃の温度で幅方向に１０．５倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１３５℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４５℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．２μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての信頼性および耐電圧が非常に優れたレベルであった。【０１５８】
（実施例５）
Ａ／Ｂ／Ａ３層複合押出の表層部に該当するＡ層用のポリプロピレン樹脂としてメソペンタッド分率が０．９８、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．９質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部、三井化学製ポリメチルペンテン系樹脂“ＴＰＸ”（登録商標）  ＭＸ００２（融点が２２４℃）を５質量部の配合比でブレンドし、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出し、ストランドを水冷後チップ化し、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ２）とした。これをＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーを、樹脂温度２６０℃でＴダイより吐出させ、該溶融シートを２０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１１５℃に予熱し、引き続き１１８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に６．０倍に延伸した。その後、表１に示した条件で製膜した以外は実施例４と同様にして、フィルム厚み２．３μｍのフィルムを得た。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての信頼性および耐電圧が非常に優れたレベルであった。【０１５９】
（実施例６）
実施例５と同様にして表１に示した条件で二軸延伸、熱処理および弛緩処理を施し、フィルム表面のコロナ放電処理を行わずにフィルム厚み２．３μｍのフィルムロールとして巻き取った。次いで該フィルムロールのフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に大気圧プラズマ表面処理装置にてロールｔｏロール方式で、窒素ガス雰囲気中の大気圧プラズマ処理を１００Ｗ・分／ｍ２の処理強度で施した。プラズマ処理での雰囲気中の酸素濃度は４０ｐｐｍであった。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての信頼性が非常に優れ、さらに耐電圧が極めて優れたレベルであった。【０１６０】
（実施例７）
実施例１と同様にして表１に示した条件で二軸延伸、熱処理および弛緩処理を施し、フィルム表面のコロナ放電処理を行わずにフィルム厚み２．３μｍのフィルムロールとして巻き取った。次いで該フィルムロールのフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に大気圧プラズマ表面処理装置にてロールｔｏロール方式で、窒素ガス雰囲気中の大気圧プラズマ処理を５０Ｗ・分／ｍ２の処理強度で施した。プラズマ処理での雰囲気中の酸素濃度は４０ｐｐｍであった。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての耐電圧が非常に優れ、信頼性は実使用上問題のないレベルであった。【０１６１】
（実施例８）
実施例１と同様にして表３に示した条件で二軸延伸、熱処理および弛緩処理を施し、フィルム表面のコロナ放電処理を行わずにフィルム厚み２．３μｍのフィルムロールとして巻き取った。次いで該フィルムロールのフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に大気圧プラズマ表面処理装置にてロールｔｏロール方式で、窒素ガス雰囲気中の大気圧プラズマ処理を１１０Ｗ・分／ｍ２の処理強度で施した。プラズマ処理での雰囲気中の酸素濃度は４０ｐｐｍであった。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての信頼性および耐電圧が非常に優れたレベルであった。【０１６２】
（実施例９）
メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．９質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２６０℃の押出機に供給し、樹脂温度２６０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを３０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１２２℃に予熱し、引き続き１２５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．９倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６１℃の温度で幅方向に１１．０倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み５．８μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れ、またコンデンサとしての耐電圧が非常に優れ、信頼性は実使用上問題のないレベルであった。【０１６３】
（比較例１）
溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率および横延伸温度および該二軸延伸後の熱処理条件を表３の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．２μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れるが、コンデンサとしての耐電圧が極めて低く、信頼性評価においては素子形状が変形するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１６４】
（比較例２）
メソペンタッド分率が０．９４１のプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率および横延伸温度を表３の条件に変更し、二軸延伸後の熱処理を施さないとした以外は実施例１と同様にして、厚み２．３μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れるが、コンデンサとしての耐電圧が低く、信頼性評価においては素子破壊するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１６５】
（比較例３）
Ａ／Ｂ／Ａ３層複合押出の表層部に該当するＡ層用のポリプロピレン樹脂としてメソペンタッド分率が０．９７２、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が３．０ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が５質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂９０質量部、三井化学製ポリメチルペンテン系樹脂“ＴＰＸ”（登録商標）  ＭＸ００２（融点が２２４℃）を１０質量部の配合比でブレンドし、２６０℃に設定した二軸押出機で混練押出し、ストランドを水冷後チップ化し、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ３）とした。これをＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーを、樹脂温度２６０℃でＴダイより吐出させ、該溶融シートを８８℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１４５℃に予熱し、引き続き１４８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．６倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６３℃の温度で幅方向に１０．５倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１７０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１５５℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．２μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れるが、コンデンサとしての耐電圧が低く、信頼性評価においては素子形状が変形するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１６６】
（比較例４）
二軸延伸時の延伸倍率および横延伸温度を表３の条件とし、二軸延伸後の熱処理および弛緩処理を施さないとした以外は実施例３と同様にして、厚み２．０μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、コンデンサ素子加工時にフィルムすれや変形が生じ、コンデンサとしての耐電圧が低く、信頼性評価において素子が破壊するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１６７】
（比較例５）
メソペンタッド分率が０．９７２、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が３．０ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が５質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率および横延伸温度および該二軸延伸後の熱処理条件を表３の条件とした以外は実施例９と同様にして、厚み６．０μｍのポリプロピレンフィルムを得た。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表４に示す通りで、コンデンサ素子加工性に優れるが、コンデンサとしての耐電圧が低く、信頼性評価においては素子形状が変形するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１６８】
以下の実施例１０〜１３，及び比較例６〜８は本発明の第２の形態に関する。【０１６９】
（実施例１０）
表５に示すとおり、チーグラー・ナッタ触媒にて重合されたメソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃、Ｔｍｃが１１１℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー(株)製ポリプロピレン樹脂チップを温度２４０℃に設定した押出機に供給しＴ型スリットダイ（リップ温度：２６０℃）よりシート状に溶融押出し、該溶融シートを２０℃に保持されたキャスティングドラム上で、静電印加により密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１２０℃に予熱し、引き続き１２０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．８倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６０℃の温度で幅方向に８．６倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み５．４μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表６に示す通りで、コンデンサとしての信頼性は非常に優れたレベルであった。【０１７０】
（実施例１１）
表５に示すとおり、実施例１０で用いたメソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃、Ｔｍｃが１１１℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー(株)製ポリプロピレン樹脂チップを温度２４０℃に設定した押出機に供給しＴ型スリットダイ（リップ温度：２６０℃）よりシート状に溶融押出し、該溶融シートを２５℃に保持されたキャスティングドラム上で、静電印加により密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１１８℃に予熱し、引き続き１１８℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．０倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６０℃の温度で幅方向に８．５倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に７％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み５．２μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表２に示す通りで、コンデンサとしての信頼性は非常に優れたレベルであった。【０１７１】
（実施例１２）
表５に示すとおり、チーグラー・ナッタ触媒にて重合されたメソペンタッド分率が０．９７６、融点が１６４℃で、Ｔｍｃが１１３℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が３．０ｇ／１０分であるプライムポリマー(株)製ポリプロピレン樹脂チップを温度２４０℃に設定した押出機に供給しＴ型スリットダイ（リップ温度：２６２℃）よりシート状に溶融押出し、該溶融シートを２０℃に保持されたキャスティングドラム上で、静電印加により密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１２０℃に予熱し、引き続き１２０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．６倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６０℃の温度で幅方向に８．７倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１３３℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４５℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み５．３μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表６に示す通りで、コンデンサとしての信頼性は実使用上問題のないレベルであった。【０１７２】
（実施例１３）
表５に示すとおり、実施例１０で用いたメソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃、Ｔｍｃが１１１℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー(株)製ポリプロピレン樹脂チップを温度２４０℃に設定した押出機に供給しＴ型スリットダイ（リップ温度２５８℃）よりシート状に溶融押出し、該溶融シートを１８℃に保持されたキャスティングドラム上で、静電印加により密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１２２℃に予熱し、引き続き１２２℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．６倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６０℃の温度で幅方向に８．８倍延伸し、次いで、弛緩処理として幅方向に１１％の弛緩を与えながら１２８℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１３８℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．８μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表６に示す通りで、コンデンサとしての信頼性は非常に優れたレベルであった。【０１７３】
（比較例６）
表５に示すとおり、ポリプロピレン樹脂として、メソペンタッド分率が０．９７４、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が５．０ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体（日本ポリプロ（株）製：ノバテック（登録商標）ＰＰ  「ＳＡ４Ｌ」）（以下、「ＰＰ−１」という）を用いた。６０ｍｍ押出機を用いて、２５０℃でＴダイよりシート状に押出し、３０℃の冷却ロールで冷却固化した後、１３５℃で長さ方向（ＭＤ方向）に４．５倍に延伸し、ついで両端をクリップで挟み、熱風オーブン中に導いて、１７０℃で予熱後、１６０℃で横方向（ＴＤ方向）に８．２倍に延伸し、ついで３．７％の緩和率で緩和させながら１６８℃で熱処理した。その後、フィルムの片面にコロナ処理を行い、フィルム厚み４．０μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表６に示す通りで、コンデンサとしての信頼性評価においては素子破壊するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１７４】
（比較例７）
表５に示すとおり、実施例１０で用いたメソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃、Ｔｍｃが１１１℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー(株)製ポリプロピレン樹脂チップを温度２４０℃に設定した押出機に供給しＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを９０℃に保持されたキャスティングドラム上で、静電印加により密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１４２℃に予熱し、引き続き１４２℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．１倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６０℃の温度で幅方向に８．８倍延伸し、次いで、弛緩処理として幅方向に６％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み６．０μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表６に示す通りで、コンデンサとしての信頼性評価においては素子形状が変形するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１７５】
（比較例８）
表５に示すとおり、チーグラー・ナッタ触媒にて重合されたメソペンタッド分率が０．９６０、融点が１６１℃で、Ｔｍｃが１０８℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が３．０ｇ／１０分であるプライムポリマー(株)製ポリプロピレン樹脂チップを温度２４０℃に設定した押出機に供給しＴ型スリットダイ（リップ温度：２６１℃）よりシート状に溶融押出し、該溶融シートを２０℃に保持されたキャスティングドラム上で、静電印加により密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。次いで、該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて徐々に１２０℃に予熱し、引き続き１２０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．２倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６０℃の温度で幅方向に７．８倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み６．０μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表６に示す通りで、コンデンサとしての信頼性評価においては素子形状が変形するなど問題が生じるレベルのものであった。【０１７６】
【表１】
2016182003.tif 000004
【０１７７】
【表２】
2016182003.tif 000005
【０１７８】
【表３】
2016182003.tif 000006
【０１７９】
【表４】
2016182003.tif 000007
【０１８０】
【表５】
2016182003.tif 000008
【０１８１】
【表６】
2016182003.tif 000009
【符号の説明】
【０１８２】
Ｅ：電源
Ａ：電流計
Ｘ：試料
ａ：主電極
ｂ：対電極
ｃ：ガード電極
【図１】
2016182003.tif 000010
【国際調査報告】
2016182003.tif 000011
2016182003.tif 000012
2016182003.tif 000013
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