(57)【要約】複数の繊維束ｆで形成されたシート状繊維束群Ｆにマトリックス樹脂組成物Ｓが含浸され、面方向に沿った断面における特定の範囲（Ａ）内の繊維束ｆのうち、繊維軸方向が−９０°超−４５°以下の繊維束ｆの割合Ｑ１、−４５°超０°以下の繊維束ｆの割合Ｑ２、０°超４５°以下の繊維束ｆの割合Ｑ３、４５°超９０°以下の繊維束ｆの割合Ｑ４がいずれも１５％以上であり、厚み方向に沿った断面における特定の範囲（Ｂ）内の繊維束ｆのうち、繊維軸方向が−１０°以上１０°以下の繊維束ｆの割合Ｑ５が９７％以下である、繊維強化樹脂材料１。
2017164157.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の繊維束で形成されたシート状繊維束群にマトリックス樹脂組成物が含浸された繊維強化樹脂材料であって、
面方向に沿った断面での縦２５ｍｍ×横１２５ｍｍの矩形の範囲（Ａ）において、横方向を０°、反時計回りを正としたとき、下記割合Ｑ１〜Ｑ４がいずれも１５％以上であり、
厚み方向に沿った断面での縦２ｍｍ×横１２５ｍｍの矩形の範囲（Ｂ）において、面方向を０°、反時計回りを正としたとき、下記割合Ｑ５が９７％以下である、繊維強化樹脂材料。
割合Ｑ１：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−９０°超−４５°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ２：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−４５°超０°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ３：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が０°超４５°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ４：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が４５°超９０°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ５：前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−１０°以上１０°以下の繊維束の本数の割合。
【請求項２】
前記割合Ｑ５が、前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−５°以上５°以下の繊維束の本数の割合である、請求項１に記載の繊維強化樹脂材料。
【請求項３】
前記割合Ｑ５が、９５％以下である、請求項１又は２に記載の繊維強化樹脂材料。
【請求項４】
前記繊維束の平均幅Ｌ１に対する平均繊維長Ｌ２の比Ｌ２／Ｌ１が５〜２０である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料。
【請求項５】
単位厚さあたりの前記繊維束の積層数が８以上である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料。
【請求項６】
繊維質量含有率が６０質量％以上である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の繊維強化樹脂材料。
【請求項７】
複数の繊維束で形成されたシート状繊維束群を、マトリックス樹脂組成物からなる一対の樹脂シートで挟み、それらを両面側から加圧して前記マトリックス樹脂組成物を前記シート状繊維束群に含浸して繊維強化樹脂材料を得る含浸工程を有し、
前記繊維束が、平均幅Ｌ’１が２〜１２ｍｍ、平均繊維長Ｌ’２が２０〜１００ｍｍ、平均厚みＬ’３が０．０１〜０．１ｍｍで、比Ｌ’２／Ｌ’１が５〜２０である、繊維強化樹脂材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化樹脂材料及びその製造方法に関する。
本願は、２０１６年３月２４日に、日本出願された特願２０１６−０５９８１０号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
部分的に肉厚の異なる部分や、リブやボスなどを有する繊維強化樹脂材料成形体の中間材料としては、金型による成形時に流動しやすい性質を有するＳＭＣ（Ｓｈｅｅｔ  Ｍｏｌｄｉｎｇ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄ）が広く用いられている。ＳＭＣは、例えばガラス繊維や炭素繊維などの長尺の強化繊維を所定の長さに裁断した複数のチョップド繊維束で形成されたシート状繊維束群に、不飽和ポリエステル樹脂などの熱硬化性樹脂を含浸させた繊維強化樹脂材料である。【０００３】
ＳＭＣを成形して得られる繊維強化樹脂材料成形体としては、例えば、以下のものが挙げられる。
（ｉ）繊維長５〜１００ｍｍの強化繊維を１０，０００〜７００，０００本含むチョップド繊維束とマトリックス樹脂組成物とを含有し、前記チョップド繊維束の平均幅Ｗｍと平均厚みｔｍとの比率（Ｗｍ／ｔｍ）が７０〜１，０００であり、平均幅Ｗｍが２〜５０ｍｍであり、平均厚みｔｍが０．０１〜０．１ｍｍである繊維強化樹脂材料（特許文献１）。
（ｉｉ）繊維長５〜１００ｍｍの強化繊維を１０，０００〜１，０００，０００本含み、幅Ｗと厚みｔの比率（Ｗ／ｔ）が１０〜１０００であるチョップド繊維束と、マトリックス樹脂組成物とを含有する繊維強化樹脂材料（特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−６２４７４号公報
【特許文献２】特開２００９−１１４６１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、特許文献１、２のような従来の繊維強化樹脂材料で得られる繊維強化樹脂材料成形体は、引張強度や引張弾性率等の機械物性がまだ不十分である。そのため、引張強度や引張弾性率等がより高い繊維強化樹脂材料成形体を製造できる繊維強化樹脂材料を得ることは重要である。【０００６】
本発明は、引張強度や引張弾性率等の機械物性が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られる繊維強化樹脂材料、及び繊維強化樹脂材料の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、以下の構成を有する繊維強化樹脂材料、及び繊維強化樹脂材料の製造方法を提供する。
［１］複数の繊維束で形成されたシート状繊維束群にマトリックス樹脂組成物が含浸された繊維強化樹脂材料であって、
面方向に沿った断面での縦２５ｍｍ×横１２５ｍｍの矩形の範囲（Ａ）において、横方向を０°、反時計回りを正としたとき、下記割合Ｑ１〜Ｑ４がいずれも１５％以上であり、
厚み方向に沿った断面での縦２ｍｍ×横１２５ｍｍの矩形の範囲（Ｂ）において、面方向を０°、反時計回りを正としたとき、下記割合Ｑ５が９７％以下である、繊維強化樹脂材料。
割合Ｑ１：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−９０°超−４５°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ２：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−４５°超０°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ３：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が０°超４５°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ４：前記範囲（Ａ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が４５°超９０°以下の繊維束の本数の割合。
割合Ｑ５：前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−１０°以上１０°以下の繊維束の本数の割合。
［２］前記割合Ｑ５が、前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−５°以上５°以下の繊維束の本数の割合である、［１］に記載の繊維強化樹脂材料。
［３］前記割合Ｑ５が、９５％以下である、［１］又は［２］に記載の繊維強化樹脂材料。
［４］前記繊維束の平均幅Ｌ１に対する平均繊維長Ｌ２の比Ｌ２／Ｌ１が５〜２０である、［１］〜［３］のいずれかに記載の繊維強化樹脂材料。
［５］単位厚さあたりの前記繊維束の積層数が８以上である、［１］〜［４］のいずれかに記載の繊維強化樹脂材料。
［６］繊維質量含有率が６０質量％以上である、［１］〜［５］のいずれかに記載の繊維強化樹脂材料。
［７］複数の繊維束で形成されたシート状繊維束群を、マトリックス樹脂組成物からなる一対の樹脂シートで挟み、それらを両面側から加圧して前記マトリックス樹脂組成物を前記シート状繊維束群に含浸して繊維強化樹脂材料を得る含浸工程を有し、
前記繊維束が、平均幅Ｌ’１が２〜１２ｍｍ、平均繊維長Ｌ’２が２０〜１００ｍｍ、平均厚みＬ’３が０．０１〜０．１ｍｍで、比Ｌ’２／Ｌ’１が５〜２０である、繊維強化樹脂材料の製造方法。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の繊維強化樹脂材料を用いれば、引張強度や引張弾性率等の機械物性が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られる。
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法であれば、引張強度や引張弾性率等の機械物性が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られる繊維強化樹脂材料を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の繊維強化樹脂材料の一例を示した斜視図である。
【図２】図１の繊維強化樹脂材料を面方向に切断した断面図である。
【図３】図１の繊維強化樹脂材料を厚み方向に切断した断面図である。
【図４】図１の繊維強化樹脂材料中の繊維束を示した斜視図である。
【図５】本発明の繊維強化樹脂材料積層体の製造方法に用いる製造装置の一例を示した概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
［繊維強化樹脂材料］
本発明の繊維強化樹脂材料は、複数の繊維束で形成されたシート状繊維束群にマトリックス樹脂組成物が含浸された繊維強化樹脂材料（ＳＭＣ）である。以下、本発明の繊維強化樹脂材料の一例を示して説明する。
【００１１】
本実施形態の繊維強化樹脂材料１は、図１に示すように、複数の繊維束ｆで形成された長尺のシート状繊維束群Ｆにマトリックス樹脂組成物Ｓが含浸されて形成されている。繊維束ｆは、複数本の強化繊維が束ねられたものである。
【００１２】
（割合Ｑ１〜Ｑ４）
図２に示すように、繊維強化樹脂材料１の面方向に沿った断面における、縦２５ｍｍ×横１２５ｍｍの矩形の範囲（Ａ）において、横方向を０°、反時計回りを正とする。このとき、繊維強化樹脂材料１では、下記の割合Ｑ１〜Ｑ４がいずれも１５％以上になっている。
【００１３】
割合Ｑ１：範囲（Ａ）内の繊維束ｆの総数に対する、繊維軸方向が−９０°超−４５°以下の繊維束ｆの本数の割合。
割合Ｑ２：範囲（Ａ）内の繊維束ｆの総数に対する繊維軸方向が−４５°超０°以下の繊維束の割合。
割合Ｑ３：範囲（Ａ）内の繊維束ｆの総数に対する繊維軸方向が０°超４５°以下の繊維束の割合。
割合Ｑ４：範囲（Ａ）内の繊維束ｆの総数に対する繊維軸方向が４５°超９０°以下の繊維束の割合。
なお、割合Ｑ１〜Ｑ４の合計は１００％である。
例えば、繊維束を図示した図４の平行四辺形においては、任意の短辺のいずれか１点をＮ１、Ｎ１を含む長辺方向におけるＮ１以外の点をＮ２とした時、このＮ１とＮ２を結ぶ直線が繊維束の繊維軸に相当する。すなわち、この繊維束における繊維軸方向は、この平行四辺形の右下の角をＮ１、右上の角をＮ２とする場合には、このＮ１とＮ２を直線で結ぶことで決定される。
繊維束の数は、例えば、繊維強化樹脂材料のＸ線ＣＴ画像からカウントすることができ、繊維強化樹脂材料の樹脂分を窒素雰囲気化で加熱分解させたり、この樹脂分を溶解除去することでカウントすることができる。
【００１４】
このように、繊維強化樹脂材料１では、面方向において、各繊維束ｆが、その繊維軸方向が特定の方向に偏らないように分散されている。これにより、繊維強化樹脂材料１を成形して得られる繊維強化樹脂材料成形体の引張弾性率が高くなる。割合Ｑ１〜Ｑ４はそれぞれ、引張弾性率が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい点から、１５〜３５％が好ましく、２０〜３０％がより好ましい。
【００１５】
また、引張弾性率が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい点から、割合Ｑ１〜Ｑ４はできるだけ差がないことが好ましい。具体的には、割合Ｑ１〜Ｑ４における最も高い割合と最も低い割合との差は、２０％以下が好ましく、１０％以下がより好ましい。具体的には、０超２０％以下が好ましく、０超１０％以下がより好ましい。
【００１６】
（割合Ｑ５）
図３に示すように、繊維強化樹脂材料１の厚み方向に沿った断面における、縦２ｍｍ×横１２５ｍｍの矩形の範囲（Ｂ）において、面方向を０°、反時計回りを正とする。このとき、繊維強化樹脂材料１では、下記の割合Ｑ５が９７％以下になっている。
割合Ｑ５：前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する、繊維軸方向が−１０°以上１０°以下の繊維束の本数の割合。
【００１７】
繊維強化樹脂材料１では、このように傾きが−１０°以上１０°以下とほぼ面方向に平行な状態で存在する繊維束ｆの割合が９７％以下になっている。すなわち、範囲（Ｂ）における３％以上の割合の繊維束ｆが面方向に対して絶対値で１０°を超える傾きで存在している。これにより、各繊維束同士の絡み合いが高まることで、繊維強化樹脂材料１を成形して得られる繊維強化樹脂材料成形体の引張強度が高くなる。
【００１８】
割合Ｑ５が対象とする繊維束は、引張強度がより高い繊維強化樹脂材料成形体が得られる傾向にあることから、前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−５°以上５°以下の繊維束とするのが好ましい。
また、割合Ｑ５は、さらに引張強度が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られる傾向にあることから、９０〜９７％の範囲とするが好ましく、９０〜９５％の範囲とするのがより好ましく、９０〜９３％の範囲とするのがさらに好ましい。
本発明の繊維強化樹脂材料を構成する繊維束における、上述の分散状態は、例えば、前記材料のＸ線ＣＴの３次元画像を分析することで確認することができる。
【００１９】
（繊維束）
繊維束を形成する強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、繊維強化樹脂材料成形体の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
強化繊維は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２０】
繊維束の平均幅Ｌ１（図４）は、２〜１２ｍｍが好ましく、２〜１０ｍｍがより好ましく、３〜８ｍｍがさらに好ましく、３〜６ｍｍが特に好ましい。繊維束の平均幅Ｌ１が下限値以上であれば、成形時に繊維強化樹脂材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。繊維束の平均幅Ｌ１が上限値以下であれば、引張強度、引張弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい。
なお、繊維束の平均幅Ｌ１は、以下の方法で測定される。電気炉などで繊維強化樹脂材料を加熱してマトリックス樹脂組成物を分解させ、残存した繊維束から無作為に１０本の繊維束を選択する。１０本の繊維束のそれぞれについて、繊維軸方向の両端部と中央部の３箇所で幅をノギスにて測定し、それら測定値の全てを平均して平均幅とする。
【００２１】
繊維束の平均繊維長Ｌ２（図４）は、２０〜１００ｍｍが好ましく、２５〜８０ｍｍがより好ましく、２５〜５５ｍｍがさらに好ましい。繊維束の繊維長Ｌ２が下限値以上であれば、引張強度、引張弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい。繊維束の繊維長Ｌ２が上限値以下であれば、成形時に繊維強化樹脂材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
なお、繊維束の平均繊維長Ｌ２は、以下の方法で測定される。平均幅の測定と同様にして得た１０本の繊維束のそれぞれについて最大の繊維長をノギスにて測定し、それら測定値の全てを平均して平均繊維長とする。
【００２２】
繊維束における平均幅Ｌ１に対する平均繊維長Ｌ２の比Ｌ２／Ｌ１は、５〜２０が好ましく、５〜１０がより好ましく、７〜９がさらに好ましい。比Ｌ２／Ｌ１が前記範囲内であれば、引張強度、引張弾性率等の機械物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすくなる。
【００２３】
繊維束の平均厚みＬ３（図４）は、０．０１〜０．１ｍｍが好ましく、０．０２〜０．１ｍｍがより好ましく、０．０２〜０．０８ｍｍがさらに好ましく、０．０４〜０．０６ｍｍが特に好ましい。繊維束の平均厚みＬ３が下限値以上であれば、繊維束の取り扱いが容易であり、さらに、繊維束群にマトリックス樹脂組成物を含浸させることが容易になる。繊維束の平均厚みＬ３が上限値以下であれば、引張強度、引張弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい。
なお、繊維束の平均厚みは、以下の方法で測定される。平均幅の測定と同様にして得た１０本の繊維束のそれぞれについて、繊維軸方向の両端部と中央部の３箇所で厚みをノギスにて測定し、それら測定値の全てを平均して平均厚みとする。
【００２４】
繊維束における平均厚みＬ３に対する平均幅Ｌ１の比Ｌ１／Ｌ３は、１０〜５００が好ましく、５０〜４００がより好ましく、１００〜３００がさらに好ましい。比Ｌ１／Ｌ３が前記範囲内であれば、引張強度、引張弾性率等の機械物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすくなる。
【００２５】
繊維強化樹脂材料における単位厚さあたり（厚み１ｍｍあたり）の繊維束の積層数は、８以上が好ましく、８〜１６がより好ましく、８〜１２がさらに好ましい。繊維束の積層数が下限値以上であれば、引張強度、引張弾性率等の機械物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすくなる。繊維束の積層数が上限値以下であれば、成形時に繊維強化樹脂材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
ここでいう「積層」とは、繊維強化樹脂材料を厚さ方向に投影した時に、この繊維強化樹脂材料を構成する任意の繊維束の少なくとも一部（繊維束の投影面積の１％以上）が、接触の有無は関係なく他の繊維束と重なった状態にあることを意味する。
なお、繊維束の積層数は、例えば、繊維強化樹脂材料のＸ線ＣＴ画像からカウントすることができ、繊維強化樹脂材料の樹脂分を窒素雰囲気化で加熱分解させたり、この樹脂分を溶解除去することでカウントすることができる。
【００２６】
本発明の繊維強化樹脂材料の繊維質量含有率は、繊維強化樹脂材料の総質量に対し、６０質量％以上が好ましく、６０〜８０質量％がより好ましく、６０〜７０質量％がさらに好ましい。繊維質量含有率が下限値以上であれば、引張強度、引張弾性率などの物性に優れた繊維強化樹脂材料成形体が得られやすい。繊維質量含有率が上限値以下であれば、成形時に繊維強化樹脂材料がより流動しやすくなるため、成形が容易になる。
【００２７】
（マトリックス樹脂組成物）
マトリックス樹脂組成物としては、熱硬化性樹脂を含む組成物が好ましい。
熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ウレタン系樹脂、尿素性樹脂、メラミン樹脂、イミド系樹脂等が挙げられる。熱硬化性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２８】
マトリックス樹脂組成物には、必要に応じて、硬化剤、内部離型剤、増粘剤、安定剤等の添加剤が配合されていてもよい。
【００２９】
以上説明した本発明の繊維強化樹脂材料においては、割合Ｑ１〜Ｑ４がいずれも１５％以上で、かつ割合Ｑ５が９７％以下に制御されている。このように、本発明の繊維強化樹脂材料では、面方向に沿った断面においては繊維軸方向がよりランダムに近くなるように繊維束が分散される一方で、厚み方向に沿った断面においては面方向に対して繊維軸方向の傾きが大きい繊維束がより多くなるように制御されている。繊維強化樹脂材料中の繊維束の配向状態がこのように制御されていることにより、前記繊維強化樹脂材料を成形して得られる繊維強化樹脂材料成形体は引張強度及び引張弾性率等の機械物性が優れたものとなる。
【００３０】
なお、本発明の繊維強化樹脂材料は前記した繊維強化樹脂材料１には限定されない。例えば、本発明の繊維強化樹脂材料は長尺でなくてもよい。
【００３１】
［繊維強化樹脂材料の製造方法］
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法は、前述した繊維強化樹脂材料を製造する方法である。繊維強化樹脂材料における繊維束の面方向及び厚み方向の配向は、繊維束の繊維長、幅及び厚みを調節することにより制御することができる。具体的には、下記の含浸工程のシート状繊維束群を形成する繊維束として、平均幅Ｌ’１が２〜１２ｍｍ、平均繊維長Ｌ’２が２０〜１００ｍｍ、平均厚みＬ’３が０．０１〜０．１ｍｍで、比Ｌ’２／Ｌ’１が５〜２０である繊維束を使用する。
含浸工程：複数の繊維束で形成されたシート状繊維束群を、マトリックス樹脂組成物からなる一対の樹脂シートで挟み、それらを両面側から加圧して前記マトリックス樹脂組成物を前記シート状繊維束群に含浸して繊維強化樹脂材料を得る工程。
【００３２】
以下、本発明の繊維強化樹脂材料積層体の製造方法の一例として、図５に例示した製造装置１００を用いる場合を例に説明する。以下の説明においては、ＸＹＺ直交座標系を設定し、必要に応じてこのＸＹＺ直交座標系を参照しつつ各部材の位置関係について説明する。
【００３３】
（製造装置）
製造装置１００は、繊維束供給部１０と、第１のキャリアシート供給部１１と、第１の搬送部２０と、第１の塗工部１２と、裁断機１３と、第２のキャリアシート供給部１４と、第２の搬送部２８と、第２の塗工部１５と、含浸部１６と、収納容器４０と、を備えている。
【００３４】
第１のキャリアシート供給部１１は、第１の原反ロールＲ１から引き出された長尺の第１キャリアシート３を第１の搬送部２０へと供給する。第１の搬送部２０は、一対のプーリ２１ａ，２１ｂの間に無端ベルト２２を掛け合わせたコンベア２３を備えている。コンベア２３では、一対のプーリ２１ａ，２１ｂを同一方向に回転させることによって無端ベルト２２を周回させ、無端ベルト２２の面上において第１キャリアシート３をＸ軸方向の右側に向けて搬送する。
【００３５】
第１の塗工部１２は、第１の搬送部２０におけるプーリ２１ａ側の直上に位置しており、マトリックス樹脂組成物からなるペーストＰを供給するコータ２４を備えている。第１キャリアシート３がコータ２４を通過することで、第１キャリアシート３の面上にペーストＰが所定の厚みで塗工され、第１樹脂シートＳ１が形成される。第１樹脂シートＳ１は、第１キャリアシート３の搬送に伴って走行する。
【００３６】
繊維束供給部１０は、長尺の繊維束ｆ’を複数のボビン１７から引き出しながら、複数のガイドロール１８を介して裁断機１３に向けて供給する。裁断機１３は、第１の塗工部１２よりも搬送方向の後段において、第１キャリアシート３の上方に位置している。裁断機１３は、繊維束供給部１０から供給された繊維束ｆ’を所定の長さに連続的に裁断するものであり、ガイドロール２５と、ピンチロール２６と、カッターロール２７とを備えている。ガイドロール２５は、供給された繊維束ｆ’を回転しながら下方に向けて案内する。ピンチロール２６は、ガイドロール２５との間で繊維束ｆ’を挟み込みながら、ガイドロール２５とは逆向きに回転する。これにより、複数のボビン１７から繊維束ｆ’が引き出される。カッターロール２７は、回転しながら繊維束ｆ’を所定の長さとなるように裁断する。裁断機１３により所定の長さに裁断された繊維束ｆは落下して第１樹脂シートＳ１の上に散布され、シート状繊維束群Ｆが形成される。
【００３７】
第２のキャリアシート供給部１４は、第２の原反ロールＲ２から引き出された長尺の第２キャリアシート４を第２の搬送部２８へと供給する。第２の搬送部２８は、コンベア２３により搬送される第１キャリアシート３の上方に位置しており、複数のガイドロール２９を備えている。第２の搬送部２８は、第２のキャリアシート供給部１４から供給された第２キャリアシート４を、第１キャリアシート３とは反対方向（Ｘ軸方向の左側）に搬送した後、搬送方向を複数のガイドロール２９によって第１キャリアシート３と同じ方向に反転させる。
【００３８】
第２の塗工部１５は、第１キャリアシート３とは反対方向に搬送されている第２キャリアシート４の直上に位置し、マトリックス樹脂組成物からなるペーストＰを供給するコータ３０を備えている。第２キャリアシート４がコータ３０を通過することで、第２キャリアシート４の面上にペーストＰが所定の厚みで塗工され、第２樹脂シートＳ２が形成されるようになっている。第２樹脂シートＳ２は、第２キャリアシート４の搬送に伴って走行する。
【００３９】
含浸部１６は、第１の搬送部２０における裁断機１３よりも後段に位置し、貼合機構３１と、加圧機構３２とを備えている。貼合機構３１は、コンベア２３のプーリ２１ｂの上方に位置し、複数の貼合ロール３３を備えている。複数の貼合ロール３３は、第２樹脂シートＳ２が形成された第２キャリアシート４の背面に接触した状態で搬送方向に並んで配置されている。また、複数の貼合ロール３３は、第１キャリアシート３に対して第２キャリアシート４が徐々に接近するように配置されている。
【００４０】
貼合機構３１では、第１キャリアシート３と第２キャリアシート４とが、その間に第１樹脂シートＳ１、シート状繊維束群Ｆ及び第２樹脂シートＳ２を挟み込んだ状態で重ね合わされながら搬送される。ここで、第１樹脂シートＳ１、シート状繊維束群Ｆ及び第２樹脂シートＳ２を挟み込んだ状態で第１キャリアシート３と第２キャリアシート４が貼合されたものを積層前駆体Ｓ３という。
【００４１】
加圧機構３２は、貼合機構３１の後段に位置し、一対のプーリ３４ａ，３４ｂの間に無端ベルト３５ａを掛け合わせた下側コンベア３６Ａと、一対のプーリ３４ｃ，３４ｄの間に無端ベルト３５ｂを掛け合わせた上側コンベア３６Ｂとを備えている。下側コンベア３６Ａと上側コンベア３６Ｂとは、互いの無端ベルト３５ａ，３５ｂを突き合わせた状態で、互いに対向して配置されている。
【００４２】
加圧機構３２では、下側コンベア３６Ａの一対のプーリ３４ａ，３４ｂが同一方向に回転されることによって無端ベルト３５ａが周回される。また、加圧機構３２では、上側コンベア３６Ｂの一対のプーリ３４ｃ，３４ｄを同一方向に回転させることによって、無端ベルト３５ｂが無端ベルト３５ａと同じ速さで逆向きに周回される。これにより、無端ベルト３５ａ，３５ｂの間に挟み込まれた積層前駆体Ｓ３がＸ軸方向の右側に搬送される。
【００４３】
加圧機構３２には、さらに複数の下側ロール３７ａと、複数の上側ロール３７ｂとが設けられている。複数の下側ロール３７ａは、無端ベルト３５ａの突合せ部分の背面に接触した状態で搬送方向に並んで配置されている。同様に、複数の上側ロール３７ｂは、無端ベルト３５ｂの突き合わせ部分の背面に接触した状態で搬送方向に並んで配置されている。また、複数の下側ロール３７ａと複数の上側ロール３７ｂとは、貼合シートＳ３の搬送方向に沿って互い違いに並んで配置されている。
【００４４】
加圧機構３２では、無端ベルト３５ａ，３５ｂの間を貼合シートＳ３が通過する間に、積層前駆体Ｓ３を複数の下側ロール３７ａ及び複数の上側ロール３７ｂにより加圧する。このとき、第１樹脂シートＳ１及び第２樹脂シートＳ２のマトリックス樹脂組成物がシート状繊維束群Ｆに含浸され、第１キャリアシート３と第２キャリアシート４に挟持された状態で繊維強化樹脂材料１（ＳＭＣ）が形成される。
【００４５】
収納容器４０は、繊維強化樹脂材料１が第１キャリアシート３と第２キャリアシート４に挟持された原反Ｒを収納するための容器である。
【００４６】
（製造方法）
製造装置１００を用いた繊維強化樹脂材料積層体の製造方法では、例えば、以下の散布工程及び含浸工程を順次行う。
散布工程：長尺の繊維束ｆ’を連続的に裁断し、裁断された複数の繊維束ｆを第１樹脂シートＳ１上にシート状に散布してシート状繊維束群Ｆを形成する工程。
含浸工程：シート状繊維束群Ｆ上に第２樹脂シートＳ２を積層して前駆積層体Ｓ３を形成し、前駆積層体Ｓ３を両面側から加圧し、シート状繊維束群Ｆにマトリックス樹脂組成物を含浸させて繊維強化樹脂材料１を得る工程。
【００４７】
＜散布工程＞
第１のキャリアシート供給部１１により、第１の原反ロールＲ１から長尺の第１キャリアシート３を引き出して第１の搬送部２０へと供給し、第１の塗工部１２によりペーストＰを所定の厚みで塗工して第１樹脂シートＳ１を形成する。第１の搬送部２０によって第１キャリアシート３を搬送することにより、第１キャリアシート３上の第１樹脂シートＳ１を走行させる。
【００４８】
繊維束供給部１０から供給した繊維束ｆ’を裁断機１３において所定の長さとなるように連続的に裁断し、裁断された繊維束ｆを第１樹脂シートＳ１の上に落下させて散布する。これにより、走行する第１樹脂シートＳ１上に、各繊維束ｆがランダムな繊維配向で散布されたシート状繊維束群Ｆが連続的に形成される。
【００４９】
散布工程においては、例えば、幅が２〜１０ｍｍで、厚みが０．０２〜０．１１ｍｍの長尺の繊維束ｆ’を裁断機１３に供給する。そして、平均繊維長Ｌ２が２０〜１００ｍｍとなるように裁断する。これにより、裁断された繊維束ｆ（チョップド繊維束）は、平均幅Ｌ’１が２〜１０ｍｍ、平均繊維長Ｌ’２が２０〜１００ｍｍ、平均厚みＬ’３が０．０２〜０．１ｍｍで、比Ｌ’２／Ｌ’１が５〜２０の繊維束となる。
なお、散布工程は裁断後の繊維束の各寸法が前記範囲内に調節されるものであれば上記方法には限定されない。例えば、裁断前に繊維束を幅方向に拡幅する開繊や、繊維束を幅方向に分割する分繊等を行う場合には、上記の方法と異なる寸法の繊維束を用いる方法であってもよい。
【００５０】
シート状繊維束群を形成する繊維束の平均幅Ｌ’１は、割合Ｑ１〜Ｑ５を前記した範囲内に制御しやすい点から、２〜１２ｍｍが好ましく、２〜１０ｍｍがより好ましく、３〜８ｍｍがさらに好ましく、３〜６ｍｍが特に好ましい。
シート状繊維束群を形成する繊維束の平均繊維長Ｌ’２は、同じ理由で、２０〜１００ｍｍが好ましく、２５〜８０ｍｍがより好ましく、２５〜５５ｍｍがさらに好ましい。
シート状繊維束群を形成する繊維束の平均厚みＬ’３は、同じ理由で、０．０１〜０．１ｍｍが好ましく、０．０２〜０．１ｍｍがより好ましく、０．０２〜０．０８ｍｍがさらに好ましく、０．０４〜０．０６ｍｍが特に好ましい。
比Ｌ’２／Ｌ’１は、同じ理由で、５〜２０が好ましく、５〜１０がより好ましく、７〜９がさらに好ましい。
比Ｌ’１／Ｌ’３は、同じ理由で、１０〜５００が好ましく、５０〜４００がより好ましく、１００〜３００がさらに好ましく、１００〜２００が特に好ましい。
【００５１】
＜含浸工程＞
第２のキャリアシート供給部１４により、第２の原反ロールＲ２から長尺の第２キャリアシート４を引き出して第２の搬送部２８へと供給する。第２の塗工部１５により、第２キャリアシート４の面上にペーストＰを所定の厚みで塗工し、第２樹脂シートＳ２を形成する。
【００５２】
第２キャリアシート４を搬送することで第２樹脂シートＳ２を走行させ、貼合機構３１によりシート状繊維束群Ｆ上に第２キャリアシート４とともに第２樹脂シートＳ２を貼り合わせて積層する。これにより、シート状繊維束群Ｆが第１樹脂シートＳ１及び第２樹脂シートＳ２で挟み込まれた材料前駆体が、第１キャリアシート３と第２キャリアシート４で挟み込まれた前駆積層体Ｓ３が連続的に形成される。
【００５３】
加圧機構３２により、前駆積層体Ｓ３を両面から加圧し、第１樹脂シートＳ１及び第２樹脂シートＳ２のマトリックス樹脂組成物をシート状繊維束群Ｆに含浸させ、第１キャリアシート３と第２キャリアシート４の間で繊維強化樹脂材料１を形成する。平均幅Ｌ’１、平均繊維長Ｌ’２、平均厚みＬ’３及び比Ｌ’２／Ｌ’１がそれぞれ制御された繊維束でシート状繊維束群を形成し、両面側から加圧して含浸を行うことで、繊維束の配向状態が前記割合Ｑ１〜Ｑ５の各条件を満たす繊維強化樹脂材料が形成される。
繊維強化樹脂材料１が第１キャリアシート３と第２キャリアシート４で挟持された状態の原反Ｒは収納容器４０に振り込んで収納する。
【００５４】
以上説明した本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法によれば、割合Ｑ１〜Ｑ４がいずれも１５％以上で、かつ割合Ｑ５が９７％以下の繊維強化樹脂材料が得られる。そのため、前記繊維強化樹脂材料を成形して得られる繊維強化樹脂材料成形体は引張強度及び引張弾性率等の機械物性が優れたものとなる。
【００５５】
なお、本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法は、前記したような長尺の繊維強化樹脂材料を連続的に製造する方法には限定されず、枚葉の繊維強化樹脂材料を製造する方法であってもよい。
【実施例】
【００５６】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。
［実施例１］
シミュレーションソフトとしてＬＳ−ＤＹＮＡ（ＬＳＴＣ社製）を使用してシミュレーションを実施した。
シミュレーションにおいて、１５，０００本の炭素繊維からなる幅６ｍｍ、繊維長５０．８ｍｍ、厚み０．０５５ｍｍの繊維束を設定した。次いで、繊維重量含有率が６６％となる枚数の前記繊維束を０．５ｍの高さから落下させて厚み２．５ｍｍのシート状繊維束群とし、ビニルエステルからなる樹脂シートで前記シート状繊維束群を挟持した状態で厚みが２ｍｍとなるまで加圧して樹脂を含浸させ、縦２５．４ｍｍ×横１５０ｍｍ×厚み２ｍｍの繊維強化樹脂材料とした。
このシミュレーションにおける繊維強化樹脂材料について割合Ｑ１〜Ｑ５を算出した。なお、割合Ｑ１〜Ｑ４を算出する際の範囲（Ａ）は、横方向における両側の縁から１０ｍｍの部分を除くように設定し、割合Ｑ５が対象とする繊維束は、前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−１０°以上１０°以下の繊維束とした。繊維強化樹脂材料中のマトリックス樹脂を硬化させた硬化物についてもシミュレーションした結果を表１に示す。引張強度は３０７ＭＰａ、引張弾性率は、４７．１ＧＰａであった。また、対象とする繊維束を前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−５°以上５°以下の繊維束とした場合の割合Ｑ５は、９２．４％であった。さらに、上記と同様な条件で得られた繊維強化樹脂材料の硬化物の物性値を実測した結果、引張強度は３４２ＭＰａ、引張弾性率は４２．４ＧＰａであった。【００５７】
［比較例１］
繊維束の厚みを０．１１ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にシミュレーションした。結果を表１に示す。引張強度は２３２ＭＰａ、及び引張弾性率は、４１．７ＧＰａであった。また、対象とする繊維束を前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−５°以上５°以下の繊維束とした場合の割合Ｑ５は、９７．７％であった。さらに、上記と同様な条件で得られた繊維強化樹脂材料の硬化物の物性値を実測した結果、引張強度は２３９ＭＰａ、引張弾性率は４４．０ＧＰａであった。【００５８】
［比較例２］
繊維束の厚みを０．１５ｍｍ、繊維束の幅を１４ｍｍ、繊維長を２５．４ｍｍに変更した以外は、実施例１と同様にシミュレーションした。結果を表１に示す。引張強度は１４６ＭＰａ、及び引張弾性率は、３０．６ＧＰａであった。また、対象とする繊維束を前記範囲（Ｂ）内の繊維束の総数に対する繊維軸方向が−５°以上５°以下の繊維束とした場合の割合Ｑ５は、９９．８％であった。【００５９】
【表１】
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【００６０】
表１に示すように、割合Ｑ１〜Ｑ４がいずれも１５％以上で、かつ割合Ｑ５が９７％以下である実施例１の繊維強化樹脂材料は、割合Ｑ５が９７％超である比較例１の繊維強化樹脂材料に比べて、得られる繊維強化樹脂材料成形体（硬化物）の引張強度が高かった。また、実施例１は、割合Ｑ１〜Ｑ４に１５％未満のものがあり、割合Ｑ５が９７％超である比較例２に比べて、引張強度及び引張弾性率が高かった。
【産業上の利用可能性】
【００６１】
本発明の繊維強化樹脂材料を用いれば、引張強度や引張弾性率等の機械物性が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られる。
本発明の繊維強化樹脂材料の製造方法であれば、引張強度や引張弾性率等の機械物性が高い繊維強化樹脂材料成形体が得られる繊維強化樹脂材料を製造することができる。
【符号の説明】
【００６２】
１  繊維強化樹脂材料
ｆ  繊維束
Ｆ  シート状繊維束群
Ｓ  マトリックス樹脂組成物
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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