(57)【要約】本発明は、合わせガラス上のグラデーション模様を自在に変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることができるグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置、該ディスプレイ装置を含む自動車ルーフ用ガラス及び建築物用窓ガラスを提供することを目的とする。本発明は、一対のガラス板の間に、熱可塑性樹脂及び発光材料を含む合わせガラス用中間膜が積層された合わせガラスと、前記発光材料の励起波長の光線を照射する光源とを有し、前記合わせガラスと前記光源とが、前記光源から照射される光線が前記合わせガラスの周縁部から前記合わせガラスの内部に向けて照射されるように配置されているグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置である。
2017150555.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対のガラス板の間に、熱可塑性樹脂及び発光材料を含む合わせガラス用中間膜が積層された合わせガラスと、前記発光材料の励起波長の光線を照射する光源とを有し、
前記合わせガラスと前記光源とが、前記光源から照射される光線が前記合わせガラスの周縁部から前記合わせガラスの内部に向けて照射されるように配置されている
ことを特徴とするグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置。
【請求項２】
合わせガラスの面方向と光源から照射される光線の光軸とがなす角度が３０°以下であることを特徴とする請求項１記載のグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置。
【請求項３】
合わせガラスの面方向と光源から照射される光線の光軸とがなす角度が０．１°以上、３０°以下であることを特徴とする請求項２記載のグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置。
【請求項４】
合わせガラス用中間膜中の発光材料の含有量が、熱可塑性樹脂１００重量部に対して０．０１重量部以上、１５重量部以下であることを特徴とする請求項１、２又は３記載のグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置。
【請求項５】
光源から照射される光線の強度が５０ｍＷ／ｃｍ２以上であることを特徴とする請求項１、２、３又は４記載のグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置。
【請求項６】
光源から照射される光線の照射径が０．５ｃｍ以上であることを特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載のグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置。
【請求項７】
請求項１、２、３、４、５又は６記載のディスプレイ装置を含むことを特徴とする自動車ルーフ用ガラス。
【請求項８】
請求項１、２、３、４、５又は６記載のディスプレイ装置を含むことを特徴とする建築物用窓ガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラス上のグラデーション模様を自在に変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることができるグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置、該ディスプレイ装置を含む自動車ルーフ用ガラス及び建築物用窓ガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の車両のフロントガラス、サイドガラス、リアガラスや、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス間に、例えば、液状可塑剤とポリビニルアセタール樹脂とを含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラス等が挙げられる。【０００３】
近年、ガラスに求められる性能も多様化してきており、意匠性、プライバシー保護性、遮光性等の観点から、色の濃い部分から薄い部分へ、色彩が滑らかに変化するグラデーション模様を有するガラスが求められるようになってきている。
例えば、建築物の窓用のガラスとしてグラデーション模様を有するガラスを用いた場合、優れた意匠性を発揮できるとともに、必要な部分を不透明とすることにより優れたプライバシー保護性を発揮することができる。また、例えば、自動車ルーフ用のガラスとしてグラデーション模様を有するガラスを用いた場合にも、優れた意匠性を発揮できるとともに、外部からの光を遮蔽して室内の光の状態を制御することができる。
このようなグラデーション模様を有するガラスとして、例えば特許文献１には、濃色部とグラデーション部と透明部とを備え、これらの部位がこの順に厚み方向と直行する方向に並んで配置された合わせガラス用中間膜が開示されている。【０００４】
しかしながら、高い意匠性、プライバシー保護性、遮光性等を発揮するためには、１種類のグラデーション模様だけではなく、状況に応じてグラデーション模様を変化させることが求められる。また、状況によっては、グラデーション模様を消して、透明な状態に切り換えられることも求められる。しかしながら、従来のグラデーション模様を有するガラスでは、自在にグラデーション模様を変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることは困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２０１４／０７７３２８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記現状に鑑み、合わせガラス上のグラデーション模様を自在に変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることができるグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置、該ディスプレイ装置を含む自動車ルーフ用ガラス及び建築物用窓ガラスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、一対のガラス板の間に、熱可塑性樹脂及び発光材料を含む合わせガラス用中間膜が積層された合わせガラスと、前記発光材料の励起波長の光線を照射する光源とを有し、前記合わせガラスと前記光源とが、前記光源から照射される光線が前記合わせガラスの周縁部から前記合わせガラスの内部に向けて照射されるように配置されているグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置である。
以下に本発明を詳述する。【０００８】
本発明者らは、鋭意検討の結果、一対のガラス板の間に、熱可塑性樹脂及び発光材料を含む合わせガラス用中間膜が積層された合わせガラスと、該発光材料の励起波長を照射する光源と組み合わせ、該合わせガラスと光源とを、光源から照射される光線が合わせガラスの周縁部から合わせガラスの内部に向けて照射されるように配置することにより、合わせガラス上に現れるグラデーション模様を自在に変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることができることを見出し、本発明を完成した。【０００９】
本発明のグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置（以下、単に「ディスプレイ装置」ともいう。）は、合わせガラスと該合わせガラスに発光材料の励起波長の光線を照射する光源とを有する。
上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に、熱可塑性樹脂及び発光材料を含む合わせガラス用中間膜が積層されたものである。【００１０】
上記熱可塑性樹脂は特に限定されず、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、硫黄元素を含有するポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂等が挙げられる。なかでも、可塑剤と併用した場合に、ガラスに対して優れた接着性を発揮する合わせガラス用中間膜が得られることから、ポリビニルアセタール樹脂が好適である。【００１１】
上記ポリビニルアセタールは、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタールであれば特に限定されないが、ポリビニルブチラールが好適である。また、必要に応じて２種以上のポリビニルアセタールを併用してもよい。
上記ポリビニルアセタールのアセタール化度の好ましい下限は４０モル％、好ましい上限は８５モル％であり、より好ましい下限は６０モル％、より好ましい上限は７５モル％である。【００１２】
上記ポリビニルアセタールは、水酸基量の好ましい下限が１５モル％、好ましい上限が３５モル％である。水酸基量が１５モル％以上であると、合わせガラス用中間膜の成形が容易になる。水酸基量が３５モル％以下であると、得られる合わせガラス用中間膜の取り扱いが容易になる。
なお、上記アセタール化度及び水酸基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。【００１３】
上記ポリビニルアセタールは、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られ、鹸化度７０〜９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は５００、好ましい上限は４０００である。上記ポリビニルアルコールの重合度が５００以上であると、得られる合わせガラスの耐貫通性が高くなる。上記ポリビニルアルコールの重合度が４０００以下であると、合わせガラス用中間膜の成形が容易になる。上記ポリビニルアルコールの重合度のより好ましい下限は１０００、より好ましい上限は３６００である。【００１４】
上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。これらのアルデヒドは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。【００１５】
上記発光材料としては特に限定されず、従来公知の発光材料を用いることができる。
上記発光材料は、粒子状であることが好ましい。粒子状であることにより、合わせガラス用中間膜中に微分散させることが容易となる。【００１６】
上記合わせガラス用中間膜中の上記発光材料の含有量は、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が０．００１重量部、好ましい上限が１５重量部である。上記発光材料の含有量が０．００１重量部以上であると、意匠性がより一層高いグラデーション模様を表示することができる。上記発光材料の含有量が１５重量部以下であると、グラデーション模様を消したときの合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。上記発光材料の含有量のより好ましい下限は０．０１重量部、より好ましい上限は１０重量部、更に好ましい下限は０．０５重量部、更に好ましい上限は８重量部、特に好ましい下限は０．１重量部、特に好ましい上限は５重量部、最も好ましい上限は１重量部である。【００１７】
上記発光材料としては、具体的には例えば、高い発光性を発揮できることから、ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体が挙げられる。
ランタノイド錯体のなかでも、ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体は光線を照射することにより高い発光強度で発光する。上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体としては、ハロゲン原子を含む単座配位子を有するランタノイド錯体や、ハロゲン原子を含む二座配位子を有するランタノイド錯体、ハロゲン原子を含む三座配位子を有するランタノイド錯体、ハロゲン原子を含む四座配位子を有するランタノイド錯体、ハロゲン原子を含む五座配位子を有するランタノイド錯体、ハロゲン原子を含む六座配位子を有するランタノイド錯体等のハロゲン原子を含む多座配位子を有するランタノイド錯体が挙げられる。【００１８】
なかでも、ハロゲン原子を含む二座配位子を有するランタノイド錯体又はハロゲン原子を含む三座配位子を有するランタノイド錯体は、３００〜４１０ｎｍの波長の光を照射することにより、５８０〜７８０ｎｍの波長の光を極めて高い発光強度で発光する。この発光は極めて高強度であることから、これを含有する発光層を有する合わせガラス用中間膜は、出力が低強度の光線を照射したときでも、比較的高輝度で発光することができる。該合わせガラス用中間膜を用いれば、比較的簡易な光源を用いてもグラデーション模様を表示できることから、ディスプレイ装置を簡略化できる。
しかも、上記ハロゲン原子を含む二座配位子を有するランタノイド錯体又はハロゲン原子を含む三座配位子を有するランタノイド錯体は、耐熱性にも優れる。自動車ルーフ用ガラスや建築物用窓ガラスは太陽光の赤外線が照射されることにより、高温環境下で使用されることが多い。このような高温環境下では発光材料が劣化して、特に合わせガラスの端部において発光材料が劣化して、グラデーション模様の意匠性が低下してしまうことがある。発光材料として上記ハロゲン原子を含む二座配位子を有するランタノイド錯体又はハロゲン原子を含む三座配位子を有するランタノイド錯体を用いることにより、高温環境下においても、意匠性が変化しにくい合わせガラス用中間膜を得ることができる。【００１９】
本明細書においてランタノイドとは、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、プロメチウム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム又はルテチウムを含む。より一層高い発光強度が得られることから、ランタノイドは、ネオジム、ユーロピウム又はテルビウムが好ましく、ユーロピウム又はテルビウムがより好ましく、ユーロピウムが更に好ましい。【００２０】
上記ハロゲン原子を含む二座配位子としては、例えば、下記一般式（１）で表される構造を有する配位子、下記一般式（２）で表される構造を有する配位子などが挙げられる。【００２１】
【化１】
2017150555.tif 000003
【００２２】
上記一般式（１）において、Ｒ１及びＲ３は有機基を表し、Ｒ１及びＲ３の少なくとも一方はハロゲン原子を含む有機基であり、Ｒ２は、炭素数１以上の直鎖状の有機基を表す。上記Ｒ１及びＲ３は炭化水素基であることが好ましく、炭素数が１〜１０の炭化水素基であることがより好ましく、炭素数が１〜５の炭化水素基であることが更に好ましく、炭素数が１〜３の炭化水素基であることが特に好ましい。上記炭化水素基は水素原子の一部が、水素原子以外の原子及び官能基と置換されていても良い。上記炭素数が１〜３の炭化水素基としては、水素原子が置換されていないメチル基、エチル基、プロピル基や、水素原子の一部がハロゲン原子で置換されたメチル基、エチル基、プロピル基などが挙げられる。上記水素原子の一部がハロゲン原子で置換されたメチル基、エチル基、プロピル基のハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子を用いることができる。上記炭素数が１〜３の炭化水素基としては、高い発光強度で発光することから、水素原子の一部がハロゲン原子で置換されたメチル基、エチル基、プロピル基であることが好ましく、トリフルオロメチル基であることがより好ましい。
上記Ｒ２は、炭素数１以上のアルキレン基であることが好ましく、炭素数１〜５のアルキレン基であることがより好ましく、炭素数１のメチレン基であることが最も好ましい。上記炭素数１以上のアルキレン基は水素原子の一部が、水素原子以外の原子及び官能基と置換されていても良い。【００２３】
上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体は、ハロゲン原子を含む配位子を少なくとも１つ有すればよく、ハロゲン原子を含まない配位子を有していても良い。上記ハロゲン原子を含まない配位子としては、ハロゲン原子を含まないこと以外は上記一般式（１）と同一である配位子、下記一般式（２）〜（８）で表される構造を有する配位子などが挙げられる。下記一般式（２）〜（８）で表される構造を有する配位子は、一部または全ての水素原子が、−ＣＯＯＲ、−ＳＯ３、−ＮＯ２、−ＯＨ、アルキル基、−ＮＨ２などに置換されていてもよい。【００２４】
【化２】
2017150555.tif 000004
【００２５】
なお、上記式（２）において、２つのＮはビピリジン骨格のどこにあってもよい。例えば、ビピリジン骨格の２，２’位、３，３’位、４，４’位、２，３’位、２，４’位、３，４’位に２つのＮがあることが挙げられる。なかでも、２，２’位に２つのＮがあることが好ましい。【００２６】
【化３】
2017150555.tif 000005
【００２７】
なお、上記式（３）において、２つのＮはビピリジン骨格のどこにあってもよい。なかでも、１，１０位に２つのＮがあることが好ましい。【００２８】
【化４】
2017150555.tif 000006
【００２９】
なお、上記式（４）において、２つのＮはビピリジン骨格のどこにあってもよい。なかでも、１，１０位に２つのＮがあることが好ましい。【００３０】
【化５】
2017150555.tif 000007
【００３１】
なお、上記式（５）において、３つのＮはターピリジン骨格のどこにあってもよい。【００３２】
【化６】
2017150555.tif 000008
【００３３】
上記式（６）において、中央のＲ４は、炭素数１以上の直鎖状の有機基を表す。【００３４】
【化７】
2017150555.tif 000009
【００３５】
上記式（７）において、２つのＲ５は、炭素数１以上の直鎖状の有機基を表す。【００３６】
【化８】
2017150555.tif 000010
【００３７】
上記式（８）において、ｎは、１又は２の整数を表す。【００３８】
上記ハロゲン原子を含む二座配位子を有するランタノイド錯体は、例えば、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）フェナントロリンユーロピウム（Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎ）、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）ジフェニルフェナントロリンユーロピウム（Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｄｐｐｈｅｎ）、トリス（ヘキサフルオロアセチルアセトン）ジフェニルフェナントロリンユーロピウム、トリス（ヘキサフルオロアセチルアセトン）ビス（トリフェニルホスフィン）ユーロピウム、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）２，２’−ビピリジンユーロピウム、トリス（ヘキサフルオロアセチルアセトン）２，２’−ビピリジンユーロピウム、トリス（５，５，６，６，７，７，７−ヘプタフルオロ−２，４−ペンタンジオネート）２，２’−ビピリジンユーロピウム（［Ｅｕ（ＦＰＤ）３］ｂｐｙ）、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）３，４，７，８−テトラメチル−１，１０フェナントロリンユーロピウム（［Ｅｕ（ＴＦＡ）３］ｔｍｐｈｅｎ）、トリス（５，５，６，６，７，７，７−ヘプタフルオロ−２，４−ペンタンジオネート）フェナントロリンユーロピウム（［Ｅｕ（ＦＰＤ）３］ｐｈｅｎ）、ターピリジントリフルオロアセチルアセトンユーロピウム、ターピリジンヘキサフルオロアセチルアセトンユーロピウム等が挙げられる。【００３９】
上記ハロゲン原子を含む二座配位子を有するランタノイド錯体は、他にも例えば、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）フェナントロリンテルビウム（Ｔｂ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎ）、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）ジフェニルフェナントロリンテルビウム（Ｔｂ（ＴＦＡ）３ｄｐｐｈｅｎ）、トリス（ヘキサフルオロアセチルアセトン）ジフェニルフェナントロリンテルビウム、トリス（ヘキサフルオロアセチルアセトン）ビス（トリフェニルホスフィン）テルビウム、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）２，２’−ビピリジンテルビウム、トリス（ヘキサフルオロアセチルアセトン）２，２’−ビピリジンテルビウム、トリス（５，５，６，６，７，７，７−ヘプタフルオロ−２，４−ペンタンジオネート）２，２’−ビピリジンテルビウム（［Ｔｂ（ＦＰＤ）３］ｂｐｙ）、トリス（トリフルオロアセチルアセトン）３，４，７，８−テトラメチル−１，１０フェナントロリンテルビウム（［Ｔｂ（ＴＦＡ）３］ｔｍｐｈｅｎ）、トリス（５，５，６，６，７，７，７−ヘプタフルオロ−２，４−ペンタンジオネート）フェナントロリンテルビウム（［Ｔｂ（ＦＰＤ）３］ｐｈｅｎ）、ターピリジントリフルオロアセチルアセトンテルビウム、ターピリジンヘキサフルオロアセチルアセトンテルビウム等が挙げられる。【００４０】
上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体のハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子を用いることができる。なかでも、配位子の構造を安定化させることから、フッ素原子が好適である。【００４１】
上記ハロゲン原子を含む二座配位子を有するランタノイド錯体又はハロゲン原子を含む三座配位子を有するランタノイド錯体のなかでも、特に初期発光性に優れることから、ハロゲン原子を含むアセチルアセトン骨格を有する二座配位子を有するランタノイド錯体が好適である。
上記ハロゲン原子を含むアセチルアセトン骨格を有する二座配位子を有するランタノイド錯体は、例えば、Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎ、Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｄｐｐｈｅｎ、Ｅｕ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎ、［Ｅｕ（ＦＰＤ）３］ｂｐｙ、［Ｅｕ（ＴＦＡ）３］ｔｍｐｈｅｎ、［Ｅｕ（ＦＰＤ）３］ｐｈｅｎ等が挙げられる。これらのハロゲン原子を含むアセチルアセトン骨格を有する二座配位子を有するランタノイド錯体の構造を示す。【００４２】
【化９】
2017150555.tif 000011
【００４３】
上記ハロゲン原子を含むアセチルアセトン骨格を有する二座配位子を有するランタノイド錯体は、他にも例えば、Ｔｂ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎ、Ｔｂ（ＴＦＡ）３ｄｐｐｈｅｎ、Ｔｂ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎ、［Ｔｂ（ＦＰＤ）３］ｂｐｙ、［Ｔｂ（ＴＦＡ）３］ｔｍｐｈｅｎ、［Ｔｂ（ＦＰＤ）３］ｐｈｅｎ等が挙げられる。【００４４】
上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体は、粒子状であることが好ましい。粒子状であることにより、上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体を合わせガラス用中間膜中に微分散させることがより容易となる。
上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体が粒子状である場合、ランタノイド錯体の平均粒子径の好ましい下限は０．０１μｍ、好ましい上限は１０μｍであり、より好ましい下限は０．０３μｍ、より好ましい上限は１μｍである。【００４５】
上記合わせガラス用中間膜における上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体の含有量は、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が０．００１重量部、好ましい上限が１０重量部である。上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体の含有量が０．００１重量部以上であると、意匠性がより一層高いグラデーション模様を表示することができる。上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体の含有量の含有量が１０重量部以下であると、グラデーション模様を消したときの合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。上記ハロゲン原子を含む配位子を有するランタノイド錯体の含有量のより好ましい下限は０．０１重量部、より好ましい上限は５重量部、更に好ましい下限は０．０５重量部、更に好ましい上限は１重量部である。【００４６】
上記発光材料としては、テレフタル酸エステル構造を有する発光材料も用いることができる。上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料は、光線が照射されることにより発光する。【００４７】
上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料は、例えば、下記一般式（９）で表される構造を有する化合物や下記一般式（１０）で表される構造を有する化合物が挙げられる。
これらは単独で用いてもよく、２種以上を用いてもよい。【００４８】
【化１０】
2017150555.tif 000012
【００４９】
上記一般式（９）中、Ｒ６は有機基を表し、ｘは１、２、３又は４である。
合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなることから、ｘは１又は２であることが好ましく、ベンゼン環の２位又は５位に水酸基を有することがより好ましく、ベンゼン環の２位及び５位に水酸基を有することが更に好ましい。
上記Ｒ６の有機基は炭化水素基であることが好ましく、炭素数が１〜１０の炭化水素基であることがより好ましく、炭素数が１〜５の炭化水素基であることが更に好ましく、炭素数が１〜３の炭化水素基であることが特に好ましい。
上記炭化水素基の炭素数が１０以下であると、上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料を合わせガラス用中間膜に容易に分散させることができる。
上記炭化水素基はアルキル基であることが好ましい。【００５０】
上記一般式（９）で表される構造を有する化合物として、例えば、ジエチル−２，５−ジヒドロキシテレフタレート、ジメチル−２，５−ジヒドロキシテレフタレート等が挙げられる。
なかでも、意匠性がより一層高いグラデーション模様を表示できることから、上記一般式（９）で表される構造を有する化合物はジエチル−２，５−ジヒドロキシルテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製「２，５−ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）であることが好ましい。【００５１】
上記一般式（１０）中、Ｒ７は有機基を表し、Ｒ８及びＲ９は水素原子又は有機基を表し、ｙは１、２、３又は４である。
上記Ｒ７の有機基は炭化水素基であることが好ましく、炭素数が１〜１０の炭化水素基であることがより好ましく、炭素数が１〜５の炭化水素基であることが更に好ましく、炭素数が１〜３の炭化水素基であることが特に好ましい。
上記炭化水素基の炭素数が上記上限以下であると、上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料を合わせガラス用中間膜に容易に分散させることができる。
上記炭化水素基はアルキル基であることが好ましい。
上記一般式（１０）中、ＮＲ８Ｒ９はアミノ基である。Ｒ８及びＲ９は、水素原子であることが好ましい。
上記一般式（１０）で表される構造を有する化合物のベンゼン環の水素原子のうち、一つの水素原子が上記アミノ基であってもよく、二つの水素原子が上記アミノ基であってもよく、三つの水素原子が上記アミノ基であってもよく、四つの水素原子が上記アミノ基であってもよい。【００５２】
上記一般式（１０）で表される構造を有する化合物として、意匠性がより一層高いグラデーション模様を表示できることから、ジエチル−２，５−ジアミノテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製）が好ましい。【００５３】
上記合わせガラス用中間膜における上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限は０．００１重量部、好ましい上限は１５重量部である。
上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量が０．００１重量部以上であると、光線が照射されることにより、意匠性がより一層高いグラデーション模様を表示することができる。上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量が１５重量部以下であると、グラデーション模様を消したときの合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量のより好ましい下限は０．０１重量部、より好ましい上限は１０重量部、更に好ましい下限は０．１重量部、更に好ましい上限は８重量部、特に好ましい下限は０．５重量部、特に好ましい上限は５重量部である。【００５４】
上記合わせガラス用中間膜における上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量は、上記合わせガラス用中間膜１００重量％中、好ましい下限が０．００７重量％、好ましい上限が４．５重量％である。
上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量が０．００７重量％以上であると、意匠性がより一層高いグラデーション模様を表示することができる。上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量が４．５重量％以下であると、グラデーション模様を消したときの合わせガラス用中間膜の透明性がより一層高くなる。
上記テレフタル酸エステル構造を有する発光材料の含有量のより好ましい下限は０．０１重量％、より好ましい上限は４重量％、更に好ましい下限は０．１重量％、更に好ましい上限は３．５重量％である。【００５５】
上記合わせガラス用中間膜には、熱可塑性樹脂製造時に用いた中和剤等の原料に由来するカリウム、ナトリウム、マグネシウムが含まれ得る。上記合わせガラス用中間膜では、上記合わせガラス用中間膜に含まれるカリウム、ナトリウム及びマグネシウムの合計の含有量が５０ｐｐｍ以下であることが好ましい。
カリウム、ナトリウム及びマグネシウムの合計の含有量を５０ｐｐｍ以下とすることにより、併用する上記発光材料の発光性が低下するのを防止することができる。【００５６】
上記合わせガラス用中間膜に含まれるマグネシウムの含有量は４０ｐｐｍ以下であることが好ましい。上記合わせガラス用中間膜に含まれるマグネシウムの含有量が４０ｐｐｍ以下であることにより、上記合わせガラス用中間膜における上記発光材料の発光性能の低下をより確実に抑制することができる。上記合わせガラス用中間膜に含まれるマグネシウムの含有量は３５ｐｐｍ以下であることがより好ましく、３０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、２０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。上記合わせガラス用中間膜に含まれるマグネシウムの含有量は０ｐｐｍであってもよい。【００５７】
上記合わせガラス用中間膜に含まれるカリウム、ナトリウム及びマグネシウムの合計の含有量を５０ｐｐｍ以下とするためには、熱可塑性樹脂を過剰量のイオン交換水で複数回洗浄することが好ましい。【００５８】
上記合わせガラス用中間膜は、更に分散剤を含有することが好ましい。分散剤を含有することにより、上記発光材料の凝集を抑制でき、より均一な発光が得られる。
上記分散剤は、例えば、直鎖アルキルベンゼンスルホン酸塩等のスルホン酸構造を有する化合物や、ジエステル化合物、リシノール酸アルキルエステル、フタル酸エステル、アジピン酸エステル、セバシン酸エステル、リン酸エステル等のエステル構造を有する化合物や、ポリオキシエチレングリコール、ポリオキシプロピレングリコールやアルキルフェニル−ポリオキシエチレン−エーテル等のエーテル構造を有する化合物や、ポリカルボン酸等のカルボン酸構造を有する化合物や、ラウリルアミン、ジメチルラウリルアミン、オレイルプロピレンジアミン、ポリオキシエチレンの２級アミン、ポリオキシエチレンの３級アミン、ポリオキシエチレンのジアミン等のアミン構造を有する化合物や、ポリアルキレンポリアミンアルキレンオキシド等のポリアミン構造を有する化合物や、オレイン酸ジエタノールアミド、アルカノール脂肪酸アミド等のアミド構造を有する化合物や、ポリビニルピロリドン、ポリエステル酸アマイドアミン塩等の高分子量型アミド構造を有する化合物等の分散剤を用いることができる。また、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸（塩）や高分子ポリカルボン酸、縮合リシノール酸エステル等の高分子量分散剤を用いてもよい。なお、高分子量分散剤とは、その分子量が１万以上である分散剤と定義される。【００５９】
上記分散剤を配合する場合に、上記合わせガラス用中間膜中における上記発光材料に対する上記分散剤の含有量の好ましい下限は１重量部、好ましい上限は５０重量部である。上記分散剤の含有量がこの範囲内であると、上記発光材料を合わせガラス用中間膜中に均一に分散させることができる。上記分散剤の含有量のより好ましい下限は３重量部、より好ましい上限は３０重量部であり、更に好ましい下限は５重量部、更に好ましい上限は２５重量部である。【００６０】
上記合わせガラス用中間膜は、更に、紫外線吸収剤を含有してもよい。上記合わせガラス用中間膜が紫外線吸収剤を含有することにより、上記合わせガラス用中間膜の耐光性が高くなる。
意匠性がより一層高いグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置が得られることから、上記合わせガラス用中間膜中における上記紫外線吸収剤の含有量は、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい上限は１重量部、より好ましい上限は０．５重量部、更に好ましい上限は０．２重量部、特に好ましい上限は０．１重量部である。【００６１】
上記紫外線吸収剤は、例えば、マロン酸エステル構造を有する化合物、シュウ酸アニリド構造を有する化合物、ベンゾトリアゾール構造を有する化合物、ベンゾフェノン構造を有する化合物、トリアジン構造を有する化合物、ベンゾエート構造を有する化合物、ヒンダードアミン構造を有する化合物等の紫外線吸収剤が挙げられる。【００６２】
上記合わせガラス用中間膜は、更に、可塑剤を含有してもよい。
上記可塑剤は特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。【００６３】
上記一塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）、デシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチレングリコールジ−２−エチル酪酸エステル、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクチル酸エステル、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキシル酸エステル等が好適である。【００６４】
上記多塩基性有機酸エステルは特に限定されないが、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適である。【００６５】
上記有機エステル可塑剤は特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、アジピン酸エステル、炭素数４〜９のアルキルアルコール及び炭素数４〜９の環状アルコールから作製された混合型アジピン酸エステル、アジピン酸ヘキシル等の炭素数６〜８のアジピン酸エステル等が挙げられる。【００６６】
上記有機リン酸可塑剤は特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。【００６７】
上記可塑剤のなかでも、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（４ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ７）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。【００６８】
更に、上記可塑剤として、加水分解を起こしにくいため、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、ジヘキシルアジペート（ＤＨＡ）を含有することが好ましく、テトラエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を含有することがより好ましく、特にトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）を含有することがより好ましい。【００６９】
上記合わせガラス用中間膜における上記可塑剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する好ましい下限が３０重量部、好ましい上限が１００重量部である。上記可塑剤の含有量が３０重量部以上であると、合わせガラス用中間膜の溶融粘度が低くなるため、合わせガラス用中間膜を容易に成形できる。上記可塑剤の含有量が１００重量部以下であると、グラデーション模様を消したときの合わせガラス用中間膜の透明性が高くなる。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３５重量部、より好ましい上限は８０重量部、更に好ましい下限は４５重量部、更に好ましい上限は７０重量部、特に好ましい下限は５０重量部、特に好ましい上限は６３重量部である。【００７０】
上記合わせガラス用中間膜は、優れた耐光性を得ることができることから、酸化防止剤を含有することが好ましい。
上記酸化防止剤は特に限定されず、フェノール構造を有する酸化防止剤、硫黄を含む酸化防止剤、リンを含む酸化防止剤等が挙げられる。
上記フェノール構造を有する酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記フェノール構造を有する酸化防止剤としては、例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアシッドグリコールエステル、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオナート］等が挙げられる。上記酸化防止剤は、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。【００７１】
上記合わせガラス用中間膜は、必要に応じて、光安定剤、帯電防止剤、青色顔料、青色染料、緑色顔料、緑色染料等の添加剤を含有してもよい。【００７２】
上記合わせガラス用中間膜は、上記発光材料を含む発光層のみからなる単層構造であってもよいし、上記発光材料を含む発光層と他の層を積層した多層構造であってもよい。
上記合わせガラス用中間膜が多層構造である場合、上記発光材料を含む発光層は合わせガラス用中間膜の全面に配置されていてもよく、一部にのみ配置されていてもよく、合わせガラス用中間膜の厚み方向とは垂直の面方向の全面に配置されていてもよく、一部にのみ配置されていてもよい。上記発光材料を含む発光層が一部にのみ配置されている場合には、該一部を発光エリア、他の部分を非発光エリアとして、発光エリアにおいてのみグラデーション模様を表示できるようにすることができる。【００７３】
上記合わせガラス用中間膜が多層構造である場合、上記発光材料を含む発光層及び他の層の構成成分を調整することにより、得られる合わせガラス用中間膜に種々の機能を付与することも可能である。
例えば、上記合わせガラス用中間膜に遮音性能を付与するために、上記発光材料を含む発光層における熱可塑性樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量（以下、含有量Ｘともいう。）を、他の層における熱可塑性樹脂１００重量部に対する可塑剤の含有量（以下、含有量Ｙともいう。）よりも多くすることができる。この場合、上記含有量Ｘは上記含有量Ｙよりも５重量部以上多いことが好ましく、１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましい。合わせガラス用中間膜の耐貫通性がより一層高くなることから、上記含有量Ｘと上記含有量Ｙとの差は、５０重量部以下であることが好ましく、４０重量部以下であることがより好ましく、３５重量部以下であることが更に好ましい。なお、上記含有量Ｘと上記含有量Ｙとの差は、（上記含有量Ｘと上記含有量Ｙとの差）＝（上記含有量Ｘ−上記含有量Ｙ）により算出される。【００７４】
上記含有量Ｘの好ましい下限は４５重量部、好ましい上限は８０重量部であり、より好ましい下限は５０重量部、より好ましい上限は７５重量部であり、更に好ましい下限は５５重量部、更に好ましい上限は７０重量部である。上記含有量Ｘを上記好ましい下限以上とすることにより、高い遮音性を発揮することができる。上記含有量Ｘを上記好ましい上限以下とすることにより、可塑剤のブリードアウトの発生を抑止し、合わせガラス用中間膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。
上記含有量Ｙの好ましい下限は２０重量部、好ましい上限は４５重量部であり、より好ましい下限は３０重量部、より好ましい上限は４３重量部であり、更に好ましい下限は３５重量部、更に好ましい上限は４１重量部である。上記含有量Ｙを上記好ましい下限以上とすることにより、高い耐貫通性を発揮することができる。上記含有量Ｙを上記好ましい上限以下とすることにより、可塑剤のブリードアウトの発生を抑止し、合わせガラス用中間膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。【００７５】
また、本発明の合わせガラス用中間膜に遮音性を付与するためには、上記発光層における熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタールＸであることが好ましい。上記ポリビニルアセタールＸは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限５０００である。上記ポリビニルアルコールの平均重合度を２００以上とすることにより、得られる合わせガラス用中間膜の耐貫通性を向上させることができ、５０００以下とすることにより、発光層の成形性を確保することができる。上記ポリビニルアルコールの平均重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は４０００である。なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。【００７６】
上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数の好ましい下限は４、好ましい上限は６である。アルデヒドの炭素数を４以上とすることにより、充分な量の可塑剤を安定して含有させることができ、優れた遮音性能を発揮することができる。また、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。アルデヒドの炭素数を６以下とすることにより、ポリビニルアセタールＸの合成を容易にし、生産性を確保できる。上記炭素数が４〜６のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド等が挙げられる。【００７７】
上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量の好ましい上限は３０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量を３０モル％以下とすることにより、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量のより好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２６モル％、特に好ましい上限は２４モル％であり、好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１５モル％、更に好ましい下限は２０モル％である。
上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタールＸの水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。【００７８】
上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量の好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％である。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量を６０モル％以上とすることにより、発光層の疎水性を高くして、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトや白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量を８５モル％以下とすることにより、ポリビニルアセタールＸの合成を容易にし、生産性を確保することができる。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量の下限は６５モル％がより好ましく、６８モル％以上が更に好ましい。
上記アセタール基量は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。【００７９】
上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量の好ましい下限は０．１モル％、好ましい上限は３０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量を０．１モル％以上とすることにより、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、ブリードアウトを防止することができる。また、上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量を３０モル％以下とすることにより、発光層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量のより好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は５モル％、特に好ましい下限は８モル％であり、より好ましい上限は２５モル％、更に好ましい上限は２０モル％である。
上記アセチル基量は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。【００８０】
特に、上記発光層に遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を容易に含有させることができることから、上記ポリビニルアセタールＸは、上記アセチル基量が８モル％以上のポリビニルアセタール、又は、上記アセチル基量が８モル％未満、かつ、アセタール基量が６５モル％以上のポリビニルアセタールであることが好ましい。また、上記ポリビニルアセタールＸは、上記アセチル基量が８モル％以上のポリビニルアセタール、又は、上記アセチル基量が８モル％未満、かつ、アセタール基量が６８モル％以上のポリビニルアセタールであることが、より好ましい。【００８１】
また、本発明の合わせガラス用中間膜に遮音性を付与するためには、上記他の層における熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタールＹであることが好ましい。ポリビニルアセタールＹは、ポリビニルアセタールＸより水酸基量が大きいことが好ましい。【００８２】
上記ポリビニルアセタールＹは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。また、上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限は５０００である。上記ポリビニルアルコールの平均重合度を２００以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性を向上させることができ、５０００以下とすることにより、他の層の成形性を確保することができる。上記ポリビニルアルコールの平均重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は４０００である。【００８３】
上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数の好ましい下限は３、好ましい上限は４である。アルデヒドの炭素数を３以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。アルデヒドの炭素数を４以下とすることにより、ポリビニルアセタールＹの生産性が向上する。上記炭素数が３〜４のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド等が挙げられる。【００８４】
上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量の好ましい上限は３３モル％、好ましい下限は２８モル％である。上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量を３３モル％以下とすることにより、合わせガラス用中間膜の白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量を２８モル％以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。【００８５】
上記ポリビニルアセタールＹのアセタール基量の好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８０モル％である。上記アセタール基量を６０モル％以上とすることにより、充分な耐貫通性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができる。上記アセタール基量を８０モル％以下とすることにより、上記他の層とガラスとの接着力を確保することができる。上記ポリビニルアセタールＹのアセタール基量のより好ましい下限は６５モル％、より好ましい上限は６９モル％である。【００８６】
上記ポリビニルアセタールＹのアセチル基量の好ましい上限は７モル％である。上記ポリビニルアセタールＹのアセチル基量を７モル％以下とすることにより、他の層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＹのアセチル基量のより好ましい上限は２モル％であり、好ましい下限は０．１モル％である。
なお、ポリビニルアセタールＹの水酸基量、アセタール基量、及び、アセチル基量は、ポリビニルアセタールＸと同様の方法で測定できる。【００８７】
また、例えば、上記合わせガラス用中間膜に遮熱性能を付与するために、上記発光材料を含む発光層及び他の層のいずれか１層、いずれか２層、又は、すべての層に熱線吸収剤を含有させることができる。
上記熱線吸収剤は、赤外線を遮蔽する性能を有すれば特に限定されないが、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）粒子、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）粒子、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）粒子、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）粒子、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子、６ホウ化ランタン粒子及び６ホウ化セリウム粒子からなる群より選択される少なくとも１種が好適である。【００８８】
上記合わせガラス用中間膜の厚さは特に限定されないが、好ましい下限は５０μｍ、好ましい上限は１７００μｍであり、より好ましい下限は１００μｍ、より好ましい上限は１０００μｍ、更に好ましい上限は９００μｍである。なお、上記合わせガラス用中間膜の厚みの下限は、合わせガラス用中間膜の最小厚さの部分の厚みを意味し、上記合わせガラス用中間膜の厚みの上限は、合わせガラス用中間膜の最大厚さの部分の厚みを意味する。上記合わせガラス用中間膜が多層構造である場合、上記発光材料を含む発光層の厚さは特に限定されないが、好ましい下限は５０μｍ、好ましい上限は１０００μｍである。上記発光材料を含む発光層の厚さがこの範囲内であると、特定の波長の光線を照射したときに充分にコントラストの高い発光が得られる。上記発光材料を含む発光層の厚さのより好ましい下限は８０μｍ、より好ましい上限は５００μｍ、更に好ましい下限は９０μｍ、更に好ましい上限は３００μｍである。【００８９】
本発明の合わせガラス用中間膜は、断面形状が楔形であってもよい。合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形であることで、例えば、端部から合わせガラス中央部に掛けてのグラデーションが急激に変化することができる、逆に、端部から合わせガラス中央部に掛けてのグラデーションが緩やかに変化するなど、グラデーションの変化のバリエーションを増やすことができる。色むらが生じにくく、且つ、意匠性の高いグラデーション模様を表示させる観点からは、楔形の楔角θの上限は１ｍｒａｄであることが好ましい。なお、例えば押出機を用いて樹脂組成物を押出し成形する方法により断面形状が楔形の合わせガラス用中間膜を製造した場合、薄い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、薄い側の一端から内側に向かって０Ｘ〜０．２Ｘの距離の領域）に最小厚みを有し、厚い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、厚い側の一端から内側に向かって０Ｘ〜０．２Ｘの距離の領域）に最大厚みを有する形状となることがある。本明細書においては、このような形状も楔形に含まれる。【００９０】
本発明の合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合、発光層と、他の層（以下、「形状補助層」と呼ぶ場合がある。）を含む多層構造を有していてもよい。上記発光層の厚みを一定範囲とする一方、上記形状補助層を積層することにより、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状が一定の楔角である楔形となるように調整することができる。或いは、上記発光層及び上記形状補助層の少なくとも一方を楔形とすることで、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状が一定の楔角である楔形となるように調整することができる。上記形状補助層は、上記発光層の一方の面にのみ積層されていてもよく、両方の面に積層されていてもよい。更に、複数の形状補助層を積層してもよい。【００９１】
上記発光層は、断面形状が楔形であってもよく、矩形であってもよい。上記発光層の最大厚さと最小厚さの差は１００μｍ以下であることが好ましい。これにより、グラデーション模様に意図しない色むらが生じることを抑制することができる。上記発光層の最大厚さと最小厚さの差は９５μｍ以下であることがより好ましく、９０μｍ以下であることが更に好ましい。【００９２】
本発明の合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合、上記発光層の厚みは特に限定されないが、好ましい下限は５０μｍ、好ましい上限は７００μｍである。上記発光層の厚みがこの範囲内であると、意匠性の高いグラデーション模様を表示できる。上記発光層の厚みのより好ましい下限は７０μｍ、より好ましい上限は４００μｍであり、更に好ましい下限は８０μｍ、更に好ましい上限は１５０μｍである。なお、上記発光層の厚みの下限は、発光層の最小厚さの部分の厚みを意味し、上記発光層の厚みの上限は、発光層の最大厚さの部分の厚みを意味する。【００９３】
上記形状補助層は、上記発光層に積層して、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状が一定の楔角である楔形となるように調整する役割を有する。上記形状補助層は、断面形状が楔形、三角形、台形又は矩形であることが好ましい。断面形状が楔形、三角形、台形の形状補助層を積層することにより、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状を一定の楔角である楔形となるように調整することができる。また、複数の形状補助層を組み合わせて、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状を整えてもよい。【００９４】
上記形状補助層の厚みは特に限定されないが、実用面の観点、並びに、接着力及び耐貫通性を充分に高める観点から、好ましい下限は１０μｍ、好ましい上限は１０００μｍであり、より好ましい下限は２００μｍ、より好ましい上限は８００μｍであり、更に好ましい下限は３００μｍである。なお、上記形状補助層の厚みの下限は、形状補助層の最小厚さの部分の厚みを意味し、上記形状補助層の厚みの上限は、形状補助層の最大厚さの部分の厚みを意味する。また、複数の形状補助層を組み合わせて用いる場合は、その合計の厚みを意味する。【００９５】
本発明の合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合の、態様の一例を説明する模式図を、図１〜３に示した。なお、図１〜３では、図示の便宜上、合わせガラス用中間膜及び該合わせガラス用中間膜を構成する各層の厚みや楔角θは、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。【００９６】
図１には、合わせガラス用中間膜１の厚み方向の断面が示されている。合わせガラス用中間膜１は、発光材料を含有する発光層１１の一方の面に形状補助層１２が積層された２層構造を有する。ここで発光層１１は矩形であるのに対して、形状補助層１２の形状を楔形、三角形又は台形とすることにより、合わせガラス用中間膜１全体として楔角θが０．１〜１ｍｒａｄである楔形となっている。【００９７】
図２には、合わせガラス用中間膜２の厚み方向の断面が示されている。合わせガラス用中間膜２は、発光材料を含有する発光層２１の両面に形状補助層２２と形状補助層２３とが積層された３層構造を有する。ここで発光層２１と形状補助層２３とが厚みが一定の矩形であるのに対して、形状補助層２２の形状を楔形、三角形又は台形とすることにより、合わせガラス用中間膜２全体として楔角θが０．１〜１ｍｒａｄである楔形となっている。【００９８】
図３には、合わせガラス用中間膜３の厚み方向の断面が示されている。合わせガラス用中間膜３は、発光材料を含有する発光層３１の両面に形状補助層３２と形状補助層３３とが積層された３層構造を有する。ここで発光層３１は最大厚さと最小厚さの差が１００μｍ以下の緩やかな楔形であり、楔形の形状補助層３２、３３を積層することにより、合わせガラス用中間膜３全体として楔角θが０．１〜１ｍｒａｄである楔形となっている。【００９９】
上記合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。例えば、可塑剤と発光材料を含む可塑剤溶液と、熱可塑性樹脂とを十分に混合し、合わせガラス用中間膜を形成するための樹脂組成物を作製する。次に、該合わせガラス用中間膜を形成するための樹脂組成物を、押出機を用いて押出し、合わせガラス用中間膜を製造することができる。【０１００】
上記合わせガラスは、上記合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されたものである。
上記ガラス板は、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができる。例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入りガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ガラスの表面に紫外線遮蔽コート層が形成された紫外線遮蔽ガラスも用いることができるが、特定の波長の光線を照射する側とは反対のガラス板として用いることが好ましい。更に、上記ガラス板としてポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
上記ガラス板として、２種類以上のガラス板を用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色されたガラス板との間に、上記合わせガラス用中間膜を積層した合わせガラスが挙げられる。また、上記ガラス板として、２種以上の厚さの異なるガラス板を用いてもよい。【０１０１】
上記光源は、上記合わせガラス中の発光材料の励起波長の光線を照射するものであって、該光線を照射することにより合わせガラス上にグラデーション模様を表示させる役割を果たす。上記照射される光線は、上記発光材料の励起波長を含むものであり、上記発光材料の種類によって選択される。上記光源は、例えば、スポット光源（浜松ホトニクス社製、「ＬＣ−８」等）、キセノン・フラッシュランプ（ヘレウス社製、「ＣＷランプ」等）、ブラックライト（井内盛栄堂社製、「キャリーハンド」）等が挙げられる。【０１０２】
上記照射される光線の出力は特に限定されないが、１０ｍＷ／ｃｍ２以上であることが好ましい。１０ｍＷ／ｃｍ２以上の光線を照射することにより、意匠性に優れたグラデーション模様を表示することができる。上記照射する光線の出力のより好ましい下限は３０ｍＷ／ｃｍ２、更に好ましい下限は５０ｍＷ／ｃｍ２、特に好ましい下限は１００ｍＷ／ｃｍ２である。上記照射する光線の出力の上限は特に限定されないが、徒に装置を大型化させない観点からは、１０００ｍＷ／ｃｍ２以下が好ましい。
上記照射される光線の出力を調整できるようにすることにより、表示させるグラデーション模様を自在に変化させることができる。
なお、上記照射する光線の出力は、光源より１０ｃｍ離れた位置に配置したレーザーパワーメーター（例えば、オフィールジャパン社製、「ビームトラックパワー測定センサー３Ａ−ＱＵＡＤ」等）を用いた照射強度測定により測定することができる。【０１０３】
上記照射される光線の照射径は、０．１ｃｍ以上であることが好ましい。上記照射径が０．１ｃｍ以上であれば、意匠性に優れたグラデーション模様を表示させることが容易となる。上記照射される光線の照射径は、０．５ｃｍ以上であることがより好ましく、１．０ｃｍ以上であることが更に好ましく、３．０ｃｍ以上であることが特に好ましい。上記照射される光線の照射径の上限は特に限定されないが、合わせガラスの大きさを考慮すると、実質的には５０ｃｍ以下である。
なお、上記照射する光線の照射径は、光源より１０ｃｍ離れた位置に配置したレーザーパワーメーター（例えば、オフィールジャパン社製、「ビームトラックパワー測定センサー３Ａ−ＱＵＡＤ」等）を用いた照射強度測定により測定することができる。その際、特に照射する光線が円形状ではない場合や、楕円形状である場合には、光軸に垂直且つ合わせガラスの厚み方向と同一平面状の方向の径を照射径とする。【０１０４】
本発明のディスプレイ装置において上記合わせガラスと上記光源とは、上記光源から照射される光線が、上記合わせガラスの周縁部から合わせガラスの内部に向けて照射されるように配置される。
なお、本明細書において合わせガラスの周縁部とは、合わせガラスの端部から３０ｃｍの距離にある空間とする。その際、導光フィルムや光ファイバー等の導光材を通して、光源から照射される光線を合わせガラスの周縁部から合わせガラスの内部に導光できるのであれば、光源自体は合わせガラスの周縁部に配置されていなくともよい。
図４に、合わせガラスと光源との位置関係を説明する模式図を示した。【０１０５】
図４（ａ）において、合わせガラス４は、一対のガラス板４２の間に、熱可塑性樹脂及び発光材料を含む合わせガラス用中間膜４１が積層された構造を有する。光源５は、照射される光線が、合わせガラス４の周縁部から内部に向けて照射されるように配置される。
光源５から光線を照射すると、合わせガラス用中間膜４１中に含まれる発光材料が発光する。このとき周縁部から内部に向けて光線が照射されることにより、光源に近い部位ではより高い発光強度で発光する一方、光源から遠い部位では光線が減衰することから発光強度が低下する。その結果、光源に近い部位から遠い部位に向かって発光強度が異なる、グラデーション模様が表示される。このグラデーション模様は、照射される光線の出力を調整することにより変化させることができ、また、光線の照射を止めることにより消すこともできる。【０１０６】
図４（ｂ）において、合わせガラス４の面方向と光源５から照射される光線の光軸とがなす角度６は、３０°以下であることが好ましく、１５°以下であることがより好ましい。角度６が３０°以下であれば、グラデーション模様のコントラストを向上させることができる。合わせガラスの中央部にまで充分な光線が差し込み、グラデーション模様を表示可能な範囲を広くすることができることから、合わせガラス４の面方向と光源５から照射される光線の光軸とがなす角度６は、０．０１°以上であることが好ましく、０．０５°以上であることがより好ましく、０．１°以上であることが更に好ましく、０．５°以上であることが特に好ましい。なお、合わせガラス４の面方向と光源５から照射される光線の光軸とがなす角度６は表示させるグラデーションによっては０°であってもよいが、視認する上で充分な長さのグラデーションが得られることから、０°を超えることが好ましい。
なお、グラデーション模様は、角度６を調整することによっても変化させることができる。【０１０７】
本発明のディスプレイ装置は、合わせガラス上に表示されるグラデーション模様を自在に変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることができることから、意匠性、プライバシー保護性、遮光性等が求められる用途に好適に用いられる。例えば、自動車ルーフ用ガラスや建築物用窓ガラスに好適である。
本発明のディスプレイ装置を含む自動車ルーフ用ガラス、建築物用窓ガラスもまた、本発明の１つである。
【発明の効果】
【０１０８】
本発明によれば、合わせガラス上のグラデーション模様を自在に変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることができるグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置、該ディスプレイ装置を含む自動車ルーフ用ガラス及び建築物用窓ガラスを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１０９】
【図１】断面形状が楔形である本発明の合わせガラス用中間膜の態様の一例を説明する模式図である。
【図２】断面形状が楔形である本発明の合わせガラス用中間膜の態様の一例を説明する模式図である。
【図３】断面形状が楔形である本発明の合わせガラス用中間膜の態様の一例を説明する模式図である。
【図４】本発明のディスプレイ装置における合わせガラスと光源との位置関係を説明する模式図である。
【発明を実施するための形態】
【０１１０】
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されるものではない。
【０１１１】
（発光材料について）
実施例においては、以下の発光材料を用いた。
・Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎ
・Ｅｕ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎ
・Ｔｂ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎ
・Ｔｂ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎ
・ジエチル−２，５−ジヒドロキシルテレフタレート（Ａｌｄｒｉｃｈ社製「２，５−ジヒドロキシテレフタル酸ジエチル」）
市販品であるジエチル−２，５−ジヒドロキシルテレフタレート以外の４種の発光材料は、以下のように調製した。
【０１１２】
（１）Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎの調製
酢酸ユーロピウム（Ｅｕ（ＣＨ３ＣＯＯ）３）１２．５ｍｍｏｌを５０ｍＬの蒸留水へ溶かし、トリフルオロアセチルアセトン（ＴＦＡ、ＣＨ３ＣＯＣＨ２ＣＯＣＦ３）３３．６ｍｍｏｌを加え、室温で３時間撹拌した。沈殿した固体を濾過、水洗後、メタノールと蒸留水で再結晶を行なってＥｕ（ＴＦＡ）３（Ｈ２Ｏ）２を得た。得られた錯体Ｅｕ（ＴＦＡ）３（Ｈ２Ｏ）２５．７７ｇと１，１０−フェナントロリン（ｐｈｅｎ）２．５ｇを１００ｍＬのメタノールに溶かし、１２時間加熱還流を行なった。１２時間後、メタノールを減圧留去により取り除き、白色生成物を得た。この粉末をトルエンで洗浄し、未反応の原料を吸引濾過により取り除いた後、トルエンを減圧留去し、紛体を得た。トルエン、ヘキサンの混合溶媒により再結晶を行なうことにより、Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎを得た。
【０１１３】
（２）Ｅｕ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎの調製
酢酸ユーロピウム（Ｅｕ（ＣＨ３ＣＯＯ）３）１２．５ｍｍｏｌを５０ｍＬの蒸留水へ溶かし、ヘキサフルオロアセチルアセトン（ＨＦＡ）３３．６ｍｍｏｌを加え、室温で３時間撹拌した。沈殿した固体を濾過、水洗後、メタノールと蒸留水で再結晶を行なってＥｕ（ＨＦＡ）３（Ｈ２Ｏ）２を得た。得られた錯体（Ｅｕ（ＨＦＡ）３（Ｈ２Ｏ）２）７．２０ｇと１，１０−フェナントロリン（ｐｈｅｎ）２．５ｇを１００ｍＬのメタノールに溶かし、１２時間加熱還流を行なった。１２時間後、メタノールを減圧留去により取り除き、白色生成物を得た。この粉末をトルエンで洗浄し、未反応の原料を吸引濾過により取り除いた後、トルエンを減圧留去し、紛体を得た。トルエン、ヘキサンの混合溶媒により再結晶を行なうことにより、Ｅｕ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎを得た。
【０１１４】
（３）Ｔｂ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎの調製
酢酸テルビウム（Ｔｂ（ＣＨ３ＣＯＯ）３）１２．５ｍｍｏｌを５０ｍＬの蒸留水へ溶かし、ヘキサフルオロアセチルアセトン（ＨＦＡ、ＣＦ３ＣＯＣＨ２ＣＯＣＦ３）３３．６ｍｍｏｌを加え、室温で３時間撹拌した。沈殿した固体を濾過、水洗後、メタノールと蒸留水で再結晶を行なってＴｂ（ＨＦＡ）３（Ｈ２Ｏ）２を得た。得られた錯体Ｔｂ（ＨＦＡ）３（Ｈ２Ｏ）２７．２６ｇと１，１０−フェナントロリン（ｐｈｅｎ）２．５ｇを１００ｍＬのメタノールに溶かし、１２時間加熱還流を行なった。１２時間後、メタノールを減圧留去により取り除き、白色生成物を得た。この粉末をトルエンで洗浄し、未反応の原料を吸引濾過により取り除いた後、トルエンを減圧留去し、紛体を得た。トルエン、ヘキサンの混合溶媒により再結晶を行なうことにより、Ｔｂ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎを得た。
【０１１５】
（４）Ｔｂ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎの調製
ヘキサフルオロアセチルアセトンの代わりにトリフルオロアセチルアセトンを用いた以外はＴｂ（ＨＦＡ）３ｐｈｅｎと同様にして、Ｔｂ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎを得た。
【０１１６】
（熱可塑性樹脂について）
実施例においては、熱可塑性樹脂として、以下の手順に従って調製されたポリビニルブチラールを用いた。
攪拌機を取り付けた２ｍ３反応器に、ＰＶＡ（重合度１７００、けん化度９９モル％）の７．５質量％水溶液１７００ｋｇとｎ−ブチルアルデヒド７４．６ｋｇ、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール０．１３ｋｇを仕込み、全体を１４℃に冷却した。これに、濃度３０質量％の硝酸９９．４４Ｌを添加して、ＰＶＡのブチラール化を開始した。添加終了後から１０分後に昇温を開始し、９０分かけて６５℃まで昇温し、更に１２０分反応を行なった。その後、室温まで冷却して析出した固形分を濾過後、固形分に対して質量で１０倍量のイオン交換水で１０回洗浄した。その後、０．３質量％の炭酸水素ナトリウム水溶液を用いて十分に中和を行ない、更に固形分に対して質量で１０倍量のイオン交換水で１０回洗浄し、脱水した後、乾燥させ、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）を得た。
【０１１７】
（実施例１〜６）
（１）合わせガラス用中間膜及び合わせガラスの製造
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部に、Ｅｕ（ＴＦＡ）３ｐｈｅｎ０．２重量部を加え、発光性の可塑剤溶液を調製した。得られた可塑剤溶液の全量と、ポリビニルブチラール１００重量部とをミキシングロールで充分に混練することにより樹脂組成物を調製した。
得られた樹脂組成物を、押出機を用いて押出し、合わせガラス用中間膜（厚み７６０μｍ）を得た。
なお、得られた合わせガラス用中間膜について、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製、「ＩＣＰＥ−９０００」）を用いてナトリウム、カリウム及びマグネシウムの含有量の合計を測定したところ、５ｐｐｍであった。
【０１１８】
得られた合わせガラス用中間膜を、縦５ｃｍ×横５ｃｍの一対のクリアガラス（厚み２．５ｍｍ）の間に積層し、積層体を得た。得られた積層体を、真空ラミネーターにて９０℃下、３０分保持しつつ真空プレスを行い圧着した。圧着後１４０℃、１４ＭＰａの条件でオートクレーブを用いて２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
【０１１９】
（２）ディスプレイ装置の製造
得られた合わせガラスと、光源の出力調整、専用のバンドパスフィルター（朝日分光社製、「ＬＸ０４０５」）、ロッドレンズ（朝日分光社製）及びファイバー（朝日分光社製）によって、光線の出力や波長を調整できるようにした水銀光源（朝日分光社製、「ＲＥＸ−２５０」）とを組み合わせてディスプレイ装置を得た。その際に、光軸が合わせガラス内の合わせガラス用中間膜の厚み方向の中央部に位置し、且つ、光源を合わせガラスの端部から１ｃｍの位置に配置してディスプレイ装置を得た。
【０１２０】
（３）グラデーション模様の表示
得られたディスプレイ装置を暗室下に配置し、光源の出力、及び、合わせガラスの面方向と光源から照射される光線の光軸とがなす角度を表１のようにして、光線を照射した。
合わせガラス上の光源を配置した側の端部から０ｍｍ、１０ｍｍ、３０ｍｍ、５０ｍｍの位置に合わせガラスの面方向に対して垂直に輝度計（トプコンテクノハウス社製、「ＳＲ−３ＡＲ」）を配置し、合わせガラスの輝度を測定した。
その結果、実施例１〜５では、端部から距離により輝度が変化した、たいへんに美しいグラデーション模様を表示できた。また、光線を照射しなかった実施例６では、合わせガラスを透明とすることができた。
【０１２１】
【表１】
2017150555.tif 000013
【０１２２】
（実施例７〜２２）
発光材料の種類、含有量、光線の強度、照射径、合わせガラスの面方向と光源から照射される光線の光軸とがなす角度を表２〜表４のように変更した以外は、実施例１と同様の方法により、合わせガラス用中間膜、合わせガラス及びディスプレイ装置を製造した。
実施例１〜５と同様に、グラデーション模様の表示を確認したところ、端部から距離により輝度が変化した、たいへんに美しいグラデーション模様を表示できた。
【０１２３】
【表２】
2017150555.tif 000014
【０１２４】
【表３】
2017150555.tif 000015
【０１２５】
【表４】
2017150555.tif 000016
【産業上の利用可能性】
【０１２６】
本発明によれば、合わせガラス上のグラデーション模様を自在に変化させたり、透明な状態に切り換えたりすることができるグラデーション模様を表示できるディスプレイ装置、該ディスプレイ装置を含む自動車ルーフ用ガラス及び建築物用窓ガラスを提供することができる。
【符号の説明】
【０１２７】
１  合わせガラス用中間膜
１１  発光層
１２  形状補助層
２  合わせガラス用中間膜
２１  発光層
２２  形状補助層
２３  形状補助層
３  合わせガラス用中間膜
３１  発光層
３２  形状補助層
３３  形状補助層
４  合わせガラス
４１  合わせガラス用中間膜
４２  ガラス板
５  光源
６  合わせガラス４の面方向と光源５から照射される光線の光軸とがなす角度
【図１】
2017150555.tif 000017
【図２】
2017150555.tif 000018
【図３】
2017150555.tif 000019
【図４】
2017150555.tif 000020
【国際調査報告】
2017150555.tif 000021
2017150555.tif 000022
2017150555.tif 000023
2017150555.tif 000024