(57)【要約】  合わせガラスのヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であり、前記第１の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、前記第１の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、前記第１の層のみを備える中間膜の場合には、第１の層が、遮熱粒子を含み、前記第１の層と他の層とを備える中間膜の場合には、中間膜における少なくとも１層が、遮熱粒子を含む。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜である合わせガラス用中間膜であって、
前記第１の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、前記第１の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、
前記第１の層のみを備える単層の中間膜の場合には、前記第１の層が、遮熱粒子を含み、
前記第１の層と他の層とを備える多層の中間膜の場合には、多層の中間膜における少なくとも１層が、遮熱粒子を含む、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第１の層が、遮熱粒子を含む、請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１の層が、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を１０００ｐｐｍ以下で含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層が、可塑剤を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するリン化合物、又は、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するシラン化合物である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するリン酸エステルである、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記ポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するシルセスキオキサンである、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層が、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物を含む、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層を、中間膜における表面層として備える、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
熱可塑性樹脂を含む第２の層をさらに備え、
前記第２の層の第１の表面側に、前記第１の層が配置されている、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
熱可塑性樹脂を含む第３の層をさらに備え、
前記第２の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、近赤外線吸収剤と、酸化防止剤と、樹脂とを含む樹脂組成物により形成される中間膜が開示されている。上記近赤外線吸収剤は、特定のホスホン酸銅塩の粒子である。上記酸化防止剤は、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、及び、特定のリン系酸化防止剤から選択される少なくとも１種の酸化防止剤である。【０００４】
また、下記の特許文献２には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。【０００５】
下記の特許文献２には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】ＷＯ２０１４／０２７６３９Ａ１
【特許文献２】特開２００７−０７０２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
石などが合わせガラスに衝突し得るような場合には、合わせガラス部材が、中間膜から適度に剥離することが好ましい。剥離することにより、中間膜が破断することを防ぐことができる。従来の中間膜では、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性が低すぎることがある。また、中間膜が、錫ドープ酸化インジウム粒子や酸化タングステン粒子等を含む場合に、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることが困難である。【０００８】
本発明の目的は、合わせガラスのヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の広い局面によれば、第１の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜である合わせガラス用中間膜であって、前記第１の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、前記第１の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、前記第１の層のみを備える単層の中間膜である場合には、前記第１の層が、遮熱粒子を含み、前記第１の層と他の層とを備える多層の中間膜である場合には、多層の中間膜における少なくとも１層が、遮熱粒子を含む、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）が提供される。【００１０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、遮熱粒子を含む。【００１１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を１０００ｐｐｍ以下で含む。【００１２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、熱可塑性樹脂を含む。【００１３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、可塑剤を含む。【００１５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するリン化合物、又は、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するシラン化合物である。【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するリン酸エステルである。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基を有するシルセスキオキサンである。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、前記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物を含む。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、前記第１の層を、中間膜における表面層として備える。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂を含む第２の層をさらに備え、前記第２の層の第１の表面側に、前記第１の層が配置されている。【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂を含む第３の層をさらに備え、前記第２の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている。【００２２】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であり、上記第１の層が、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、上記第１の層が、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含み、上記第１の層のみを備える単層の中間膜の場合には、上記第１の層が、遮熱粒子を含み、上記第１の層と他の層とを備える多層の中間膜の場合には、多層の中間膜における少なくとも１層が、遮熱粒子を含むので、中間膜を用いた合わせガラスにおいて、ヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であるか、又は、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜である。本発明における上記第１の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含む。本発明における上記第１の層は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。
【００２７】
本発明に係る中間膜が、上記第１の層のみを備える単層の中間膜である場合には、上記第１の層が、遮熱粒子を含む。本発明に係る中間膜が、上記第１の層と他の層とを備える多層の中間膜である場合には、多層の中間膜における少なくとも１層が、遮熱粒子を含む。従って、本発明に係る中間膜は、遮熱粒子を含む。
【００２８】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスのヘーズ値を低くし、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる。石などが合わせガラスに衝突し得るような場合には、合わせガラス部材が、中間膜から適度に剥離することが好ましい。本発明では、このような場合に、剥離性が良好になる。また、中間膜が遮熱粒子を含む場合には、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることが困難である。本発明では、中間膜が遮熱粒子を含んでいても、合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高めることができる。
【００２９】
本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。
【００３０】
上記中間膜は、２層以上の構造を有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、上記他の層として、第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第２の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第２の層の第１の表面側に、上記第１の層が配置される。
【００３１】
上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、上記他の層として、第２の層と第３の層とを備えていてもよい。上記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第３の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第２の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。
【００３２】
剥離性を効果的に高める観点からは、上記中間膜は、上記第１の層を、中間膜における表面層として備えることが好ましい。上記中間膜は、上記第２の層を、中間膜における表面層として備えていてもよい。上記中間膜は、上記第３の層を、中間膜における表面層として備えることが好ましい。上記中間膜は、上記第１の層と上記第３の層とをそれぞれ、中間膜における表面層として備えることが好ましい。
【００３３】
上記第１の層の上記第２の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面（第２の表面）は、合わせガラス部材が積層される表面であってもよい。上記第３の層の上記第２の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
【００３４】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００３５】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００３６】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第２の層２の第１の表面２ａに、第１の層１が配置されており、積層されている。第２の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第２の層２は中間層である。第１の層１及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第２の層２は、第１の層１と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第１の層１と第２の層２と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第１の層１／第２の層２／第３の層３）を有する。
【００３７】
なお、第１の層１と第２の層２との間、及び、第２の層２と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層１と第２の層２、及び、第２の層２と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００３８】
本実施形態では、第１の層１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。第１の層１は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、第１の層１は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。第１の層１、第２の層２及び第３の層の内の少なくとも１層は、遮熱粒子を含む。第２の層２は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。第３の層３は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。合わせガラス部材の中間膜からの剥離性をより一層適度に高める観点からは、第３の層３は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、第３の層３は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含むことが好ましい。本発明の効果がより一層効果的に発揮されることから、第１の層１が遮熱粒子を含むことが好ましい。第１の層１が遮熱粒子を含む場合に、他の層（第２の層２及び第３の層３）は、遮熱粒子を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。本発明の効果がより一層効果的に発揮されることから、第３の層３が遮熱粒子を含むことが好ましい。遮熱性をより一層高める観点からは、第２の層２が遮熱粒子を含むことが好ましい。
【００３９】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００４０】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００４１】
本実施形態では、中間膜１１Ａ（第１の層）は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。中間膜１１Ａ（第１の層）は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、中間膜１１Ａ（第１の層）は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。中間膜１１Ａ（第１の層）は、遮熱粒子を含む。
【００４２】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層（単層の中間膜を含む）、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００４３】
（熱可塑性樹脂）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（１）としてポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（２）としてポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４４】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００４５】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。
【００４６】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００４７】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００４８】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【００４９】
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２７モル％未満、更に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２７モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００５１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、更に好ましくは３０モル％以上、特に好ましくは３１モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３４．５モル％以下、更に好ましくは３２モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００５２】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００５３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは１５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。
【００５４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００５５】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００５６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００５８】
上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【００５９】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。
【００６０】
合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）は、アセチル化度（ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（ａ）が７０モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。
【００６１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００６２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は７０モル％以上、好ましくは７０．５モル％以上、より好ましくは７１モル％以上、更に好ましくは７１．５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００６３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００６４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００６５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【００６６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００６７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００６８】
（可塑剤）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６９】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００７０】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００７１】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００７２】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００７３】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００７４】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【００７５】
【化１】
2017057499.tif 000003
【００７６】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【００７７】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【００７８】
上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（２）が上記ポリビニルアセタール樹脂（２）である場合にはポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）は好ましくは４０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【００７９】
上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（１）が上記ポリビニルアセタール樹脂（１）である場合にはポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）及び上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（上記熱可塑性樹脂（３）が上記ポリビニルアセタール樹脂（３）である場合にはポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは４４重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。上記含有量（１）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【００８０】
ガラスの剥離性をより一層適度にし、合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）は上記含有量（１）よりも多いことが好ましく、上記含有量（２）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
【００８１】
ガラスの剥離性をより一層適度にし、合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（２）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（２）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５０重量部以下である。
【００８２】
（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８３】
上記遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【００８４】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８５】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【００８６】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【００８７】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【００８８】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【００８９】
上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【００９０】
遮熱粒子：
上記中間膜は、いずれかの層に遮熱粒子を含む。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９１】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。上記遮熱粒子の他の例としては、カーボンブラックの粒子等が挙げられる。遮熱性を高めつつ適度にプライバシー保護性を持たせる観点からは、上記遮熱粒子は、カーボンブラックの粒子であることが好ましい。
【００９２】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【００９３】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【００９４】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【００９５】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【００９６】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【００９７】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【００９８】
上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３．０重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。なお、上記遮熱粒子の含有量は、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製「ＩＣＰＥ−９０００」）やＴＧ−ＤＴＡ（ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅr社製「ＴＧＡ  ８０００」により測定することができる。
【００９９】
接着力を良好な範囲に制御する観点から、本発明では、上記第１の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含む。接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記第３の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含むことが好ましい。
【０１００】
接着力をより一層良好な範囲に制御する観点から、上記第１の層は、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を１０００ｐｐｍ以下で含むことが好ましい。接着力をより一層良好な範囲に制御する観点から、上記第３の層は、アルカリ金属を含まないか又はアルカリ金属を１０００ｐｐｍ以下で含むことが好ましい。
【０１０１】
接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。接着力を良好な範囲に制御する観点から、上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましく、上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０２】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１０３】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１０４】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１０５】
上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ（マグネシウム原子）及びＫ（カリウム原子）の含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ（マグネシウム原子）及びＫ（カリウム原子）の含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。但し、上記第１の層におけるＭｇは５０ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。なお、上記アルカリ金属、アルカリ土類金属、Ｋ、Ｍｇの含有量は、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製「ＩＣＰＥ−９０００」）により測定するこ とができる。
【０１０６】
（リン化合物及びシラン化合物）
合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高める観点から、上記第１の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む。上記第１の層は、上記リン化合物のみを含んでいてもよく、上記シラン化合物のみを含んでいてもよく、上記リン化合物と上記シラン化合物との双方を含んでいてもよい。合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を適度に高める観点から、上記第３の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、マグネシウムを含まないか又はマグネシウムを５０ｐｐｍ以下で含み、かつ、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含んでいてもよい。上記リン化合物は、リン原子を含む。上記リン化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記シラン化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０７】
合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基におけるアルキレン基の炭素数は好ましくは４以下、より好ましくは３以下、特に好ましくは２以下である。上記ポリオキシアルキレン基は、ポリオキシエチレン基であることが特に好ましい。
【０１０８】
合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物が、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するリン化合物、又は、ポリオキシアルキレン基とポリオキシアルキレン基に結合したアルキル基とを有するシラン化合物であることが好ましい。
【０１０９】
合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記リン化合物は、リン酸エステルであることが好ましい。
【０１１０】
合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記シラン化合物は、シルセスキオキサンであることが好ましい。
【０１１１】
合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物を含むことが好ましい。合わせガラス部材の中間膜からの剥離性をより一層効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物としては、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステルが好ましい。また、上記ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステルとしては、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル又はポリオキシエチレントリデシルエーテルリン酸エステルが好ましい。
【０１１２】
上記リン化合物の市販品としては、第一工業製薬社製「プライサーフＡ２１２Ｃ」、プライサーフＡ２１５Ｃ」、「プライサーフＡ２０８Ｆ」、「プライサーフＡ２０８Ｎ」、「プライサーフＡ２０８Ｂ」、「プライサーフＡ２１９Ｂ」、「プライサーフＡ２１０Ｄ」及び「プライサーフＡＬ」、並びに、ＡＤＥＫＡ社製「アデカコールＴＳ−２３０Ｅ」、「アデカコールＴＳ−２３０Ｅ」、「アデカコールＴＳ−２３０Ｅ」、「アデカコールＣＳ−１４１Ｅ」、「アデカコールＣＳ−１３６１Ｅ」、「アデカコールＣＳ２７９」、「アデカコールＰＳ−４４０Ｅ」、「アデカコールＰＳ−８１０Ｅ」、「アデカコールＰＳ−８０７」及び「アデカコールＰＳ−９８４」等が挙げられる。
【０１１３】
上記シラン化合物の市販品としては、Ｈｙｂｒｉｄ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製「ＰＧ１１９０」等が挙げられる。
【０１１４】
合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を効果的に高める観点からは、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物の含有量（合計の含有量）は、好ましくは０．０５重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは０．１５重量％以上、特に好ましくは０．３重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは３重量％以下、更に好ましくは１重量％以下である。
【０１１５】
接着力をより一層良好な範囲に制御する観点から、上記ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）において、Ｐ（リン原子）の含有量又はＳｉ（珪素原子）の含有量は、好ましくは１５ｐｐｍ以上、より好ましくは５０ｐｐｍ以上、更に好ましくは１００ｐｐｍ以上、特に好ましくは１５０ｐｐｍ以上、好ましくは６０００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５００ｐｐｍ以下、更に好ましくは１０００ｐｐｍ以下、特に好ましくは５００ｐｐｍ以下である。なお、上記Ｐ（リン原子）や上記Ｓｉ（珪素原子）の含有量は、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製「ＩＣＰＥ−９０００」）により測定することができる。
【０１１６】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１７】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１１８】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１１９】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１２０】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１２１】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１２２】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１２３】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１２４】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１２５】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１２６】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１２７】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１２８】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１２９】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１３０】
期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量及びベントトリアゾール化合物の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１３１】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３２】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１３３】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１３４】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１３５】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１３６】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１３７】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．０３５重量％以上であることが好ましく、より好ましくは０．０５重量％以上である。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１３８】
（光安定剤）
合わせガラスにおけるＹＩ値の上昇を抑える観点から、上記中間膜は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第２の層は光安定剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記光安定剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３９】
上記光安定剤は、ヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤としては、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基、アルコキシ基又は水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤等が挙げられる。合わせガラスにおけるＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤が好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子に、アルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子に、アルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。
【０１４０】
上記ピペリジン構造の窒素原子に炭素原子（好ましくはアルキル基）が結合している化合物としては、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ７６５、Ｔｉｎｕｖｉｎ  １４４、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ７２３、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ６２２ＳＦ及びアデカスタブ  ＬＡ−５２等が挙げられる。
【０１４１】
上記ピペリジン構造の窒素原子に酸素原子（好ましくはアルコキシ基）が結合している化合物としては、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ＮＯＲ３７１、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ＸＴ８５０ＦＦ、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ＸＴ８５５ＦＦ及びアデカスタブ  ＬＡ−８１等が挙げられる。
【０１４２】
上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合している化合物としては、Ｔｉｎｕｖｉｎ  ７７０ＤＦ、及びＨｏｓｔａｖｉｎ  Ｎ２４等が挙げられる。
【０１４３】
上記中間膜１００重量％中又は光安定剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記光安定剤の各含有量は好ましくは０．００３５重量％以上、より好ましくは０．０２５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。上記光安定剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスにおけるＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。
【０１４４】
（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４５】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１４６】
中間膜の厚みをＴとする。
【０１４７】
多層の中間膜の場合に、上記第２の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．３７５Ｔ以下、より好ましくは０．２５Ｔ以下である。上記第２の層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【０１４８】
上記第１の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３１２５Ｔ以上、より好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第１の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第１の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【０１４９】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１５０】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１５１】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が配置され、積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が配置され、積層されている。第１の層１の外側の表面１ａに第１の合わせガラス部材２１が配置され、積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が配置され、積層されている。
【０１５２】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１５３】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１５４】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が配置され、積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が配置され、積層されている。
【０１５５】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１５６】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１５７】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１５８】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１５９】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【０１６０】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１６１】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１６２】
第２の層及び第３の層を形成するために、以下の材料を用いた。
【０１６３】
（熱可塑性樹脂）
ＰＶＢ１（ポリビニルアセタール樹脂、アセタール化に炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコールの平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．７モル％、アセタール化度６８．５モル％、アセチル化度０．８モル％）
【０１６４】
ＰＶＢ２（ポリビニルアセタール樹脂、アセタール化に炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコールの平均重合度２３００、水酸基の含有率２３．３モル％、アセタール化度６４．２モル％、アセチル化度１２．５モル％）
【０１６５】
ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０１６６】
（可塑剤）
３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート）
【０１６７】
（遮熱粒子）
ＩＴＯ（錫ドープ酸化インジウム粒子）
ＡＴＯ（アンチモンドープ酸化錫粒子）
カーボンブラック
【０１６８】
（金属塩）
酢酸Ｍｇ（酢酸マグネシウム）
【０１６９】
（ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物）
ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル  プライサーフＡ２０８Ｂ（第一工業製薬社製）（表中、Ａ２０８Ｂと記載する）
ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸エステル  プライサーフＡ２１９Ｂ（第一工業製薬社製）（表中、Ａ２１９Ｂと記載する）
ポリオキシエチレントリデシルエーテルリン酸エステル  プライサーフＡ２１２Ｃ（第一工業製薬社製）（表中、Ａ２１２Ｃと記載する）
ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸エステル  プライサーフＡ２０８Ｆ（第一工業製薬社製）（表中、Ａ２０８Ｆと記載する）
【０１７０】
（他のリン化合物）
リン酸ジブチル
リン酸トリブチル
リン酸トリス（２−エチルヘキシル）
ＰＥＧ（重合度４００、関東化学社製「ポリエチレングリコール４００」）
【０１７１】
（ポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物）
ＰＧ１１９０（Ｈｙｂｒｉｄ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ社製「ＰＯＳＳ  ＰＧ１１９０」）
【０１７２】
（他の成分）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１７３】
（実施例１）
（１）第１の層を形成するための組成物の作製
ＰＶＢ１を１００重量部と、３ＧＯを４０重量部と、プライサーフＡ２０８Ｂを得られる第１の層中で０．７重量％となる量と、ＩＴＯを得られる中間膜中で０．１５重量％となる量と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０１７４】
（２）中間膜の作製
第１の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、第１の層（厚み７６０μｍ）のみの単層の中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。
【０１７５】
（３）合わせガラスの作製
洗浄及び乾燥した２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦２５ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
【０１７６】
（実施例２〜８、参考例９〜１５、実施例１６〜２０、参考例２１、実施例２２，２３及び比較例１〜５）
第１の層における配合成分の種類及び配合量を以下の表１〜３に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
【０１７７】
なお、酢酸マグネシウムの配合量は、得られる第１の層において、マグネシウムの濃度が表１〜３に示す量となるように設定した。遮熱粒子は、得られる第１の層において、遮熱粒子の含有量が表１〜３に示す量となるように配合した。リン化合物及びシラン化合物は、得られる第１の層において、リン化合物及びシラン化合物の含有量が表１〜３に示す量となるように配合した。
【０１７８】
なお、全ての実施例２〜８、参考例９〜１５、実施例１６〜２０、参考例２１、実施例２２，２３及び比較例１〜５において、第１の層に、実施例１と同様の酸化防止剤を実施例１と同量（ポリビニルアセタール樹脂に対する量）で配合した。表１〜３では、酸化防止剤の含有量の記載は省略した。
【０１７９】
（実施例２４）
（１）第１，第３の層を形成するための組成物の作製
ＰＶＢ１を１００重量部と、３ＧＯを４０重量部と、プライサーフＡ２０８Ｂを得られる第１，第３の層中で０．７重量％となる量と、ＩＴＯを得られる中間膜中で０．１６重量％となる量と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０１８０】
（２）第２の層を形成するための組成物の作製
ＰＶＢ２を１００重量部と、３ＧＯを６０重量部とを混合し、第２の層を形成するための組成物を得た。
【０１８１】
（３）中間膜の作製
第１，第３の層を形成するための組成物及び第２の層を形成するための組成物を共押出することにより、厚み方向に第１の層（平均厚み３５０μｍ）、第２の層（平均厚み１００μｍ）、第１，第３の層（平均厚み３５０μｍ）の順に積層された三層構造の合わせガラス用中間膜を作製した。
【０１８２】
（４）合わせガラスの作製
洗浄及び乾燥した２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦２５ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
【０１８３】
（実施例２５〜２９及び比較例６）
第１，第３の層及び第２の層における配合成分の種類及び配合量を以下の表４に示すように変更したこと以外は実施例２４と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
【０１８４】
なお、酢酸マグネシウムの配合量は、得られる第１，第３の層において、マグネシウムの濃度が表４に示す量となるように設定した。遮熱粒子は、得られる第１，第３の層及び第２の層において、遮熱粒子の含有量が表４に示す量となるように配合した。リン化合物及びシラン化合物は、得られる第１，第３の層及び第２の層において、リン化合物及びシラン化合物の含有量が表４に示す量となるように配合した。
【０１８５】
なお、全ての実施例２５〜２９及び比較例６において、第１の層に、実施例２４と同様の酸化防止剤を実施例２４と同量（ポリビニルアセタール樹脂に対する量）で配合した。表４では、酸化防止剤の含有量の記載は省略した。
【０１８６】
（評価）
（１）ヘーズ値
ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して、得られた合わせガラスのヘーズ値を測定した。ヘーズ値を以下の基準で判定した。
【０１８７】
［ヘーズ値の判定基準］
○○：ヘーズ値が１．０％以下
○：ヘーズ値が１．０％を超え、１．５％以下
△：ヘーズ値が１．５％を超え、２．０％以下
×：ヘーズ値が２．０％を超える
【０１８８】
（２）ガラスの剥離性
合わせガラスをハンマーで叩き割ることにより、ガラスの剥離性を評価した。詳細は次の通りである。
【０１８９】
合わせガラスを、２４℃±１℃の温度に１６時間放置して調整し、これを頭部が０．４５ｋｇのハンマーで打って、ガラスの粒径が６ｍｍ以下になるまで粉砕した。次いで、目視にて、ガラスの剥離性を以下の基準で判定した。
【０１９０】
［ガラスの剥離性の判定基準］
○○：剥離している箇所が全体の５０％以上である
○：剥離している箇所が全体の５％以上５０％未満である
×：剥離している箇所が全体の５％未満である
【０１９１】
詳細及び結果を下記の表１〜４に示す。
【０１９２】
【表１】
2017057499.tif 000004
【０１９３】
【表２】
2017057499.tif 000005
【０１９４】
【表３】
2017057499.tif 000006
【０１９５】
【表４】
2017057499.tif 000007
【０１９６】
なお、遮熱粒子を含まない中間膜の参考例を示したが、参考例の中間膜は、実施例の中間膜と比べて、遮熱性が低かった。
【０１９７】
なお、第１の層のみの単層の中間膜の具体的な実施例を示した。２層及び３層の中間膜の場合でも、本発明の構成を備えることにより、第１の層に由来して、本発明の効果が得られることを確認した。例えば、中間膜におけるＰ（リン原子）の含有量又はＳｉ（珪素原子）の含有量が同じである場合に、ポリオキシアルキレン基を有するリン化合物又はポリオキシアルキレン基を有するシラン化合物を用いることによって、他のリン化合物又はシラン化合物を用いた場合と比べて、ガラス板等の合わせガラス部材の中間膜からの剥離性を高めることができる。
【符号の説明】
【０１９８】
１…第１の層
１ａ…外側の表面
２…第２の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１のガラス板
２２…第２のガラス板
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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