(57)【要約】  反りが発生しにくい硬化物を形成できる半導体封止用硬化性樹脂組成物を提供する。  無機充填剤（Ａ）と、前記無機充填剤（Ａ）の表面を覆うように形成された硬化性樹脂皮膜（Ｂ）とを含むことを特徴とする半導体封止用硬化性樹脂組成物。無機充填剤（Ａ）の含有量は、前記半導体封止用樹脂組成物の総重量に対して７５〜９９重量％であることが好ましい。前記硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、エポキシ化合物（ａ）と、硬化剤（ｂ）又は硬化触媒（ｄ）と、を含有することが好ましい。【特許請求の範囲】
【請求項１】
無機充填剤（Ａ）と、前記無機充填剤（Ａ）の表面を覆うように形成された硬化性樹脂皮膜（Ｂ）とを含むことを特徴とする半導体封止用硬化性樹脂組成物。
【請求項２】
無機充填剤（Ａ）の含有量が、前記半導体封止用樹脂組成物の総重量に対して７５〜９９重量％である、請求項１に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
【請求項３】
前記硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が、エポキシ化合物（ａ）と、硬化剤（ｂ）又は硬化触媒（ｄ）と、を含有する請求項１又は２に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
【請求項４】
エポキシ化合物（ａ）が、下記式（Ｉ）
【化１】
2017138268.tif 000012
［式（１）中、Ｒ1は、同一又は異なって、水素原子又はアルキル基を示す。］
で表される化合物を含む請求項３に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
【請求項５】
無機充填剤（Ａ）が、シリカ、アルミナ、及び窒化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも一種を含む請求項１〜４のいずれか１項に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
【請求項６】
粉体成形用樹脂組成物である請求項１〜５のいずれか１項に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物の硬化物。
【請求項８】
請求項７に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物の硬化物により半導体素子が封止された半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体封止用硬化性樹脂組成物（特に、粉体成形用硬化性樹脂組成物）及びその硬化物、並びに該硬化物により半導体素子が封止された半導体装置に関する。本願は、２０１６年２月１２日に、日本に出願した特願２０１６−０２４９０１号の優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
半導体には、半導体素子を光、熱、湿気、ほこり、物理的衝撃等から保護するために、半導体素子を被覆する樹脂（封止材）が設けられている。半導体の封止材には、耐熱性、耐湿性等が求められる。【０００３】
半導体の封止材は、エポキシ樹脂組成物とシリカとを含む硬化性樹脂組成物であってシリカを６０〜７０重量％程度含む材料を用い、トランスファー成形により半導体を封止するように形成されていることが多い。また、上記トランスファー成形以外に、エポキシ樹脂を含む組成物を用いて圧縮成形により半導体を封止する方法も知られている（例えば、特許文献１、２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平８−１７６２７６号公報
【特許文献２】特開２０００−２１９０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記のエポキシ樹脂組成物とシリカとを含む硬化性樹脂組成物であってシリカを６０〜７０重量％程度含む材料を用いてトランスファー成形により形成した場合、得られた封止材には反りが発生しやすいという問題があった。また、上記特許文献１及び２に記載の材料を用いて圧縮成形（粉体成形）により形成された封止材も、反りが発生しやすかった。このため、封止材を形成した際に反りが発生しにくい材料が求められているのが現状である。【０００６】
従って、本発明の目的は、反りが発生しにくい硬化物を形成できる半導体封止用硬化性樹脂組成物を提供することにある。
また、本発明の他の目的は、反りが低減された硬化物を提供することにある。
さらに、本発明の他の目的は、反りが低減された封止材を有する半導体装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記課題を解決するため鋭意検討した結果、表面を硬化性樹脂組成物の皮膜で覆われた無機充填剤を含む組成物が、反りが発生しにくい硬化物を形成できることを見出した。本発明は、これらの知見に基づいて完成されたものである。【０００８】
すなわち、本発明は、無機充填剤（Ａ）と、前記無機充填剤（Ａ）の表面を覆うように形成された硬化性樹脂皮膜（Ｂ）とを含むことを特徴とする半導体封止用硬化性樹脂組成物を提供する。【０００９】
無機充填剤（Ａ）の含有量は、前記半導体封止用樹脂組成物の総重量に対して７５〜９９重量％であることが好ましい。【００１０】
前記硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、エポキシ化合物（ａ）と、硬化剤（ｂ）又は硬化触媒（ｄ）と、を含有することが好ましい。【００１１】
エポキシ化合物（ａ）は、下記式（Ｉ）
【化１】
2017138268.tif 000002
［式（１）中、Ｒ1は、同一又は異なって、水素原子又はアルキル基を示す。］
で表される化合物を含むことが好ましい。【００１２】
無機充填剤（Ａ）は、シリカ、アルミナ、及び窒化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも一種を含むことが好ましい。【００１３】
前記半導体封止用硬化性樹脂組成物は、粉体成形用樹脂組成物であることが好ましい。【００１４】
また、本発明は、前記の半導体封止用硬化性樹脂組成物の硬化物を提供する。【００１５】
また、本発明は、前記の半導体封止用硬化性樹脂組成物の硬化物により半導体素子が封止された半導体装置を提供する。【００１６】
すなわち、本発明は、以下に関する。
［１］無機充填剤（Ａ）と、前記無機充填剤（Ａ）の表面を覆うように形成された硬化性樹脂皮膜（Ｂ）とを含むことを特徴とする、半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２］無機充填剤（Ａ）の含有量が、前記半導体封止用樹脂組成物の総重量に対して７５〜９９重量％（好ましくは８０〜９８．５重量％、より好ましくは８５〜９８重量％）である、［１］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［３］硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の厚みが０．００５〜０．５μｍ（好ましくは０．０１〜０．３μｍ、より好ましくは０．０１〜０．２μｍ）である、［１］又は［２］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［４］硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が、エポキシ化合物（ａ）と、硬化剤（ｂ）又は硬化触媒（ｄ）と、を含有する、請求項［１］〜［３］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［５］エポキシ化合物（ａ）が、芳香族エポキシ化合物（好ましくは芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物、より好ましくビスフェノールＡ型エポキシ化合物及びノボラック型エポキシ樹脂からなる群より選択される１以上）を含む、［４］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［６］エポキシ化合物（ａ）が、下記式（１）
【化２】
2017138268.tif 000003
［式（１）中、Ｒは、同一又は異なって、下記式（１ａ）で表される基又は下記式（１ｂ）で表される基を示す。但し、Ｒの少なくとも１つは、式（１ａ）で表される基（グリシジル基）である。
【化４】
2017138268.tif 000004
Ｘは、同一又は異なって、単結合又は連結基を示す。ｍは、０以上の整数を示す。］
で表される化合物及び下記式（２）
【化３】
2017138268.tif 000005
［式（２）中、ｎは、２以上の整数を示す。］
で表される構造単位を含む化合物からなる群より選択される１以上の化合物を含む、［４］又は［５］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［７］前記式（１）で表される化合物を含有し、前記式（１）で表される化合物のエポキシ基の当量が、５０〜２００００（好ましくは１００〜１０００、より好ましくは１５０〜５００）である、［６］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［８］前記式（２）で表される化合物を含有し、前記式（２）で表される化合物のエポキシ基の当量が、５０〜１０００（好ましくは１００〜５００）である、［６］又は［７］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［９］エポキシ化合物（ａ）が、下記式（Ｉ）
【化１】
2017138268.tif 000006
［式（１）中、Ｒ1は、同一又は異なって、水素原子又はアルキル基を示す。］
で表される化合物を含む、［４］〜［８］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１０］エポキシ化合物（ａ）が、２５℃で液状を呈する、［４］〜［９］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１１］前記硬化性樹脂組成物におけるエポキシ化合物（ａ）の含有量が、前記硬化性樹脂組成物の総重量に対して、０．５〜１０重量％（好ましくは１〜８重量％、より好ましくは２〜６重量％）である、［４］〜［１０］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１２］硬化性樹脂皮膜（Ｂ）におけるエポキシ化合物（ａ）の含有量が、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）１００重量％に対して、１０〜９５重量％（好ましくは３０〜９０重量％、より好ましくは４０〜８０重量％）である、［４］〜［１１］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１３］硬化剤（ｂ）を含有し、硬化剤（ｂ）が２５℃で固体状である、［４］〜［１２］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１４］硬化剤（ｂ）を含有し、硬化剤（ｂ）がフェノール系硬化剤を含む、［４］〜［１３］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１５］前記硬化性樹脂組成物に含まれる全てのエポキシ基を有する化合物におけるエポキシ基１当量あたり、０．５〜１．５当量となる割合で前記フェノール系硬化剤を含む、［１４］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１６］硬化剤（ｂ）の含有量が、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の総重量に対して、１〜５０重量％（好ましくは５〜４５重量％、より好ましくは１０〜４０重量％）である、［４］〜［１５］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１７］硬化剤（ｂ）の含有量が、前記硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ基を有する化合物の全量１００重量部に対して、１０〜２００重量部（好ましくは２０〜１００重量部）である、［４］〜［１６］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１８］硬化樹脂皮膜（Ｂ）が硬化剤（ｂ）及び硬化促進剤（ｃ）を含有する、［４］〜［１７］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［１９］硬化促進剤（ｃ）の含有量が、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の総重量に対して、０．０００１〜５重量％（好ましくは０．００１〜３重量％）である、［１８］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２０］硬化促進剤（ｃ）の含有量が、前記硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ基を有する化合物の全量１００重量部に対して、０．０５〜５重量部（好ましくは０．１〜３重量部、より好ましくは０．２〜３重量部、さらに好ましくは０．２５〜２．５重量部）である、［１８］又は［１９］の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２１］硬化触媒（ｄ）の含有量が、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の総重量に対して、０．０００１〜５重量％（好ましくは０．００１〜１重量％）である、［４］〜［２０］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２２］硬化触媒（ｄ）の含有量が、前記硬化性樹脂組成物に含まれるカチオン重合性化合物の全量１００重量部に対して、０．０００１〜１５重量部（好ましくは０．０１〜１２重量部、より好ましくは０．０５〜１０重量部、さらに好ましくは０．０５〜８重量部）である、［４］〜［２１］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２３］無機充填剤（Ａ）が、シリカ、アルミナ、及び窒化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも一種を含有する、［１］〜［２２］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２４］無機充填剤（Ａ）がシリカである、［１］〜［２３］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２５］前記硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ化合物の全量に対する芳香族エポキシ化合物の割合が、５０重量％以上（好ましくは６０重量％以上、より好ましくは８０重量％以上、さらに好ましくは９０重量％以上）である、［１］〜［２４］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２６］硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の含有量が、前記硬化性樹脂組成物の総重量に対して、１〜２５重量％（好ましくは１．５〜２０重量％、より好ましくは２〜１５重量％）である、［１］〜［２５］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２７］着色剤を含有する、［１］〜［２６］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２８］着色剤として黒色顔料を含有し、黒色顔料の含有量が、前記硬化性樹脂組成物の総重量に対して、０．０１〜５重量％（好ましくは０．０５〜１重量％）である、［１］〜［２７］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［２９］離型剤を含有する、［１］〜［２８］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［３０］離型剤の含有量が、前記硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ基を有する化合物の全量１００重量部に対して、０．５〜１２重量部（好ましくは１〜１０重量部）である、［２９］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［３１］２５℃で固体である、［１］〜［３０］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［３２］粉体成形用樹脂組成物である、［１］〜［３１］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物。
［３３］［１］〜［３２］のいずれか１つに記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物の硬化物。
［３４］［３３］に記載の半導体封止用硬化性樹脂組成物の硬化物により半導体素子が封止された半導体装置。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の半導体封止用硬化性樹脂組成物は上記構成を有するため、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の存在により、該硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を硬化させることによって無機充填剤（Ａ）同士の密着が強固となり、硬化物（封止材）の線膨張係数が低くなることによるものと推測されるが、粉体成形により形成した際に反りが発生しにくい硬化物を形成できる。【００１８】
また、本発明の半導体封止用硬化性樹脂組成物を用いて、粉体成形によって封止材を形成して半導体素子を封止する場合、生産性に優れ、低コストとすることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
＜半導体封止用硬化性樹脂組成物＞
本発明の半導体封止用硬化性樹脂組成物（単に「本発明の硬化性樹脂組成物」と称する場合がある）は、無機充填剤（Ａ）と、前記無機充填剤（Ａ）の表面を覆うように形成された硬化性樹脂皮膜（Ｂ）とを必須成分として含む硬化性樹脂組成物である。本発明の硬化性樹脂組成物は、上記必須成分以外にも、必要に応じてその他の成分を含んでいてもよい。なお、本発明の硬化性樹脂組成物は、硬化剤（ｂ）又は硬化触媒（ｄ）として加熱により硬化反応を開始乃至促進させるもの（例えば、後述の酸無水物系硬化剤や熱カチオン重合開始剤等）を用いた場合には、熱硬化性樹脂組成物として使用することができる。一方、硬化剤（ｂ）又は硬化触媒（ｄ）として光照射により硬化反応を開始乃至促進させるもの（例えば、後述の光カチオン重合開始剤等）を用いた場合には、光硬化性樹脂組成物として使用することができる。
【００２０】
［無機充填剤（Ａ）］
無機充填剤（Ａ）としては、公知乃至慣用の無機充填剤を使用することができ、特に限定されないが、例えば、シリカ、アルミナ（酸化アルミニウム）、ジルコン、珪酸カルシウム、リン酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、水酸化アルミニウム、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、フォステライト、ステアタイト、スピネル、クレー、カオリン、ドロマイト、ヒドロキシアパタイト、ネフェリンサイナイト、クリストバライト、ウォラストナイト、珪藻土、タルク等の粉体、又はこれらの成型体（例えば、球形化したビーズ等）等が挙げられる。また、無機充填剤（Ａ）としては、上述の無機充填剤に公知乃至慣用の表面処理が施されたもの等も挙げられる。中でも、無機充填剤（Ａ）としては、硬化物（封止材）の線膨張係数が低くなって、該封止材の反りがより生じにくくなる観点から、シリカ、アルミナ、窒化アルミニウムが好ましく、より好ましくはシリカ（シリカフィラー）である。
【００２１】
シリカとしては、特に限定されず、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、高純度合成シリカ等の公知乃至慣用のシリカを使用できる。なお、シリカとしては、公知乃至慣用の表面処理［例えば、金属酸化物、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、有機酸、ポリオール、シリコーン等の表面処理剤による表面処理等］が施されたものを使用することもできる。
【００２２】
シリカの形状は、特に限定されないが、例えば、粉体、球状、破砕状、繊維状、針状、鱗片状等が挙げられる。中でも、分散性の観点で、球状のシリカが好ましく、特に真球状のシリカ（例えば、アスペクト比が１．２以下の球状のシリカ）が好ましい。
【００２３】
シリカの中心粒径は、特に限定されないが、硬化物の強度、耐クラック性向上の観点で、０．１〜５０μｍが好ましく、より好ましくは０．１〜３０μｍである。なお、上記中心粒径は、レーザー回折・散乱法で測定した粒度分布における積算値５０％での粒径（メディアン径）を意味する。
【００２４】
なお、本発明の硬化性樹脂組成物において無機充填剤（Ａ）は、一種を単独で使用することもできるし、二種以上を組み合わせて使用することもできる。また、無機充填剤（Ａ）は、公知乃至慣用の製造方法により製造することもできるし、例えば、商品名「ＦＢ−９１０」、「ＦＢ−９４０」、「ＦＢ−９５０」（以上、デンカ（株）製）、商品名「ＭＳＲ−２２１２」、「ＭＳＲ−２５」（以上、（株）龍森製）、商品名「ＨＳ−１０５」、「ＨＳ−１０６」、「ＨＳ−１０７」（以上、マイクロン社製）等の市販品を使用することもできる。
【００２５】
本発明の硬化性樹脂組成物における無機充填剤（Ａ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物の総重量（１００重量％）に対して、７５〜９９重量％が好ましく、より好ましくは８０〜９８．５重量％、さらに好ましくは８５〜９８重量％である。無機充填剤（Ａ）の含有量を７５重量％以上とすることにより、本発明の硬化性樹脂組成物中の硬化性を有する成分の含有量を少なくすることができ、硬化物（封止材）の線膨張係数がより低くなって、該封止材の反りがより生じにくくなる傾向がある。また、成形（特に、粉体成形）時の未充填等の問題が抑制される傾向がある。一方、無機充填剤（Ａ）の含有量を９９重量％以下とすることにより、硬化後は無機充填剤（Ａ）同士の密着がより強固となり、硬化物（封止材）の線膨張係数がより低くなって、該封止材の反りがより生じにくくなる傾向がある。また、無機充填剤（Ａ）の脱落や成形時にパッケージの欠けが発生しにくくなる傾向がある。
【００２６】
なお、本明細書において、本発明の硬化性樹脂組成物に含まれる各成分（例えば、無機充填剤（Ａ）、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）等）の含有量は、それぞれ、合計が１００重量％以下となるように、記載の範囲内から適宜選択することができる。
【００２７】
［硬化性樹脂皮膜（Ｂ）］
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、無機充填剤（Ａ）の表面を覆うように形成されている。無機充填剤（Ａ）が硬化性樹脂皮膜（Ｂ）で覆われていることにより、硬化後は無機充填剤（Ａ）同士の密着が強固となり、硬化物（封止材）の線膨張係数が低くなって、該封止材の反りが生じにくくなる傾向がある。
【００２８】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の厚みは、特に限定されないが、０．００５〜０．５μｍが好ましく、より好ましくは０．０１〜０．３μｍ、さらに好ましくは０．０１〜０．２μｍである。上記厚みが上記範囲内であると、無機充填剤（Ａ）同士の距離がより適切となり、硬化物（封止材）の線膨張係数がより低くなって、該封止材の反りがより生じにくくなる傾向がある。
【００２９】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、樹脂又は硬化により樹脂を形成する成分を必須成分として含有する硬化性の組成物（硬化性樹脂組成物）である。例えば、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、加熱により硬化させて硬化物へと転化可能な熱硬化性組成物として使用できる。硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が硬化することにより、本発明の硬化性樹脂組成物は硬化する。
【００３０】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、硬化性の化合物を含む。上記硬化性の化合物としては、特に限定されず、公知乃至慣用の硬化性を有する化合物が使用できる。本発明の硬化性樹脂組成物は、無機充填剤（Ａ）の表面が硬化性樹脂皮膜（Ｂ）により覆われた構成を有することにより、該硬化性樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物の反りを発生しにくくすることができ、硬化性の化合物の種類は特に限定されない。上記硬化性の化合物としては、中でも、エポキシ化合物（ａ）が好ましい。
【００３１】
（エポキシ化合物（ａ））
エポキシ化合物（ａ）は、分子内にエポキシ基（オキシラニル基）を１つ以上有する化合物である。中でも、エポキシ化合物（ａ）としては、分子内にエポキシ基を２つ以上（好ましくは２〜６つ、より好ましくは２〜４つ）有する化合物が好ましい。
【００３２】
エポキシ化合物（ａ）としては、公知乃至慣用のエポキシ化合物を使用でき、特に限定されないが、例えば、脂環式エポキシ化合物（脂環式エポキシ樹脂）；脂肪族ポリグリシジルエーテル等の脂肪族エポキシ化合物（脂肪族エポキシ樹脂）；ビスフェノールＡ型エポキシ化合物等の芳香族エポキシ化合物（芳香族エポキシ樹脂）；複素環式エポキシ化合物（複素環式エポキシ樹脂）、分子内にエポキシ基を１個以上有するシロキサン誘導体等が挙げられる。中でも、硬化物（封止材）の反りをより低減させる観点で、芳香族エポキシ化合物が好ましい。
【００３３】
上記芳香族エポキシ化合物は、分子内に１個以上の芳香環（芳香族炭化水素環又は芳香族複素環）と１個以上のエポキシ基とを有する化合物である。芳香族エポキシ化合物としては、中でも、炭素原子を有する芳香環（特に、芳香族炭化水素環）を構成する１以上の炭素原子にグリシドキシ基が結合した化合物（芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物）が好ましい。
【００３４】
上記芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビフェノール型エポキシ化合物、ノボラック型エポキシ樹脂（例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡのクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）、ナフタレン型エポキシ化合物、トリスフェノールメタンから得られるエポキシ化合物等が挙げられる。中でも、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物（ビスフェノールＡ骨格と１個以上のエポキシ基とを有する化合物）、ノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。
【００３５】
上記芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物は、芳香環を構成する原子上に置換基を有していてもよい。上記置換基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基等のアルキル基（特に、炭素数１〜２０の直鎖又は分岐鎖状のアルキル基）；メチルカルボニル基（アセチル基）、エチルカルボニル基、ｎ−プロピルカルボニル基、イソプロピルカルボニル基、ｎ−ブチルカルボニル基、イソブチルカルボニル基、ｓ−ブチルカルボニル基、ｔ−ブチルカルボニル基等の炭素数１〜２０の直鎖又は分岐鎖状のアルキル−カルボニル基；塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等のハロゲン原子；ヒドロキシ基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロピルオキシ基、ブトキシ基、イソブチルオキシ基等のアルコキシ基（好ましくはＣ1-6アルコキシ基、より好ましくはＣ1-4アルコキシ基）；アリルオキシ基等のアルケニルオキシ基（好ましくはＣ2-6アルケニルオキシ基、より好ましくはＣ2-4アルケニルオキシ基）；アセチルオキシ基、プロピオニルオキシ基、（メタ）アクリロイルオキシ基等のアシルオキシ基（好ましくはＣ1-12アシルオキシ基）；メルカプト基；メチルチオ基、エチルチオ基等のアルキルチオ基（好ましくはＣ1-6アルキルチオ基、より好ましくはＣ1-4アルキルチオ基）；アリルチオ基等のアルケニルチオ基（好ましくはＣ2-6アルケニルチオ基、より好ましくはＣ2-4アルケニルチオ基）；カルボキシ基；メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、プロポキシカルボニル基、ブトキシカルボニル基等のアルコキシカルボニル基（好ましくはＣ1-6アルコキシ−カルボニル基）；アミノ基；メチルアミノ基、エチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のモノ又はジアルキルアミノ基（好ましくはモノ又はジ−Ｃ1-6アルキルアミノ基）；アセチルアミノ基、プロピオニルアミノ基等のアシルアミノ基（好ましくはＣ1-11アシルアミノ基）；エチルオキセタニルオキシ基等のオキセタニル基含有基；アセチル基、プロピオニル基等のアシル基；オキソ基；これらの２以上が必要に応じてＣ1-6アルキレン基を介して結合した基等が挙げられる。
【００３６】
上記芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物は、公知乃至慣用の方法により製造でき、特に限定されないが、例えば、ビスフェノール、ビフェノール、フェノール樹脂等のヒドロキシ基を有する芳香族化合物をグリシジルエーテル化することによって得られる。また、上記芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物は、市販品を使用することもできる。
【００３７】
上記芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物としては、下記式（１）で表される化合物、下記式（２）で表される構造単位を含む化合物が好ましい。
【化２】
2017138268.tif 000007
【化３】
2017138268.tif 000008
【００３８】
式（１）中、Ｒは、同一又は異なって、下記式（１ａ）で表される基又は下記式（１ｂ）で表される基を示す。但し、式（１）におけるＲの少なくとも１つは、式（１ａ）で表される基（グリシジル基）である。
【化４】
2017138268.tif 000009
【００３９】
式（１）中、Ｘは、同一又は異なって、単結合又は連結基（１以上の原子を有する二価の基）を示す。上記連結基としては、例えば、二価の炭化水素基、カルボニル基、エーテル結合、エステル結合、カーボネート基、アミド基、これらが複数個連結した基等が挙げられる。
【００４０】
上記二価の炭化水素基としては、炭素数が１〜１８の直鎖又は分岐鎖状のアルキレン基、二価の脂環式炭化水素基等が挙げられる。炭素数が１〜１８の直鎖又は分岐鎖状のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、メチルメチレン基、ジメチルメチレン基、エチレン基、プロピレン基、トリメチレン基等が挙げられる。上記二価の脂環式炭化水素基としては、例えば、１，２−シクロペンチレン基、１，３−シクロペンチレン基、シクロペンチリデン基、１，２−シクロヘキシレン基、１，３−シクロヘキシレン基、１，４−シクロヘキシレン基、シクロヘキシリデン基等のシクロアルキレン基（シクロアルキリデン基を含む）等が挙げられる。
【００４１】
上記Ｘにおける連結基としては、特に、炭素数が１〜１８の直鎖又は分岐鎖状のアルキレン基が好ましく、より好ましくは炭素数が１〜５の直鎖又は分岐鎖状のアルキレン基、さらに好ましくはメチルメチレン基、ジメチルメチレン基である。
【００４２】
上記Ｘとしては、中でも、単結合、メチルメチレン基、ジメチルメチレン基が特に好ましい。
【００４３】
式（１）及び式（１ｂ）中のベンゼン環は置換基を有していてもよい。上記ベンゼン環上の置換基としては、上述の置換基が挙げられる。上記ベンゼン環上の置換基の結合位置は特に限定されないが、通常、酸素原子と結合するベンゼン環の炭素原子の位置を１位とした場合、２位及び６位の炭素原子である。また、式（１）で表される化合物が複数の置換基を有する場合、それぞれの置換基の結合位置は同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、式（１）で表される化合物が複数の置換基を有する場合、複数の置換基は同一であってもよいし、異なっていてもよい。なお、式（１）で表される化合物がＲとして式（１ｂ）で表される基を含む場合、上記「複数の置換基」には、式（１ｂ）中の置換基も含まれる。
【００４４】
式（１）中、ｍは、０以上の整数を示す。
【００４５】
式（１）で表される化合物としては、ビフェノール型エポキシ化合物、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物等が挙げられる。
【００４６】
式（１）で表される化合物のエポキシ基の当量（エポキシ当量）は、特に限定されないが、５０〜２００００が好ましく、より好ましくは１００〜１０００、さらに好ましくは１５０〜５００である。エポキシ当量が５０以上であると、硬化物が脆くなりにくい傾向がある。一方、エポキシ当量が２００００以下であると、硬化物の機械強度が向上する傾向がある。なお、エポキシ当量は、ＪＩＳ  Ｋ７２３６：２００１に準じて測定される。
【００４７】
式（１）で表される化合物の標準ポリスチレン換算の重量平均分子量は、特に限定されないが、２５０〜４００００が好ましく、より好ましくは３８０〜１００００、さらに好ましくは３００〜１０００である。重量平均分子量が２５０以上であると、硬化物の機械強度や耐熱性、耐光性がより向上する傾向がある。一方、重量平均分子量が４００００以下であると、粘度が高くなり過ぎず成形時の流動性を低く維持しやすい傾向がある。なお、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定される。
【００４８】
式（２）中、ｎは、２以上の整数を示す。式（２）で表される構造単位を有する化合物は、式（２）で表される構造単位以外の構造単位（例えば、式（２）中のグリシドキシ基をヒドロキシ基に置換した構造単位）を有していてもよい。式（２）で表される化合物としては、フェノール樹脂中の少なくとも一部のヒドロキシ基をグリシドキシ基に置換した化合物が挙げられる。当該フェノール樹脂は、ノボラック型であってもよいしレゾール型であってもよいが、ノボラック型が好ましい。
【００４９】
式（２）中のベンゼン環は置換基を有していてもよい。上記ベンゼン環上の置換基としては、上述の置換基が挙げられる。上記ベンゼン環上の置換基の結合位置は特に限定されない。式（２）で表される化合物が複数の置換基を有する場合、それぞれの置換基の結合位置は同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、式（２）で表される化合物が２以上の置換基を有する場合、複数の置換基は同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【００５０】
式（２）で表される構造単位を有する化合物としては、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。
【００５１】
式（２）で表される化合物のエポキシ基の当量（エポキシ当量）は、特に限定されないが、５０〜１０００が好ましく、より好ましくは１００〜５００である。エポキシ当量が５０以上であると、硬化物が脆くなりにくい傾向がある。一方、エポキシ当量が１０００以下であると、硬化物の機械強度が向上する傾向がある。なお、エポキシ当量は、ＪＩＳ  Ｋ７２３６：２００１に準じて測定される。
【００５２】
上記芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物は、特に限定されないが、下記式（Ｉ）で表される化合物を少なくとも含むことが好ましい。
【化５】
2017138268.tif 000010
【００５３】
式（Ｉ）中、Ｒ1は、同一又は異なって、水素原子又は置換基を示す。置換基としては、上述の置換基が挙げられる。上記置換基としては、中でも、アルキル基が好ましく、より好ましくは炭素数１〜２０の直鎖又は分岐鎖状のアルキル基、さらに好ましくは炭素数１〜４の直鎖状のアルキル基、特に好ましくはメチル基である。
【００５４】
本発明の硬化性樹脂組成物においてエポキシ化合物（ａ）は、一種を単独で使用することもできるし、二種以上を組み合わせて使用することもできる。また、芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物は、例えば、商品名「ＹＸ４０００」、「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＬ６１２１Ｈ」（以上、三菱化学（株）製）、商品名「ＹＤシリーズ」、「ＹＤＰＮ／ＹＤＣＮシリーズ」（以上、新日鐵住金化学（株）製）、商品名「ＳＲ−Ｔシリーズ」（阪本薬品工業（株）製）等の市販品を使用することもできる。
【００５５】
エポキシ化合物（ａ）は、調合時、及び注型時などの作業性の点から、常温（２５℃）で液状を呈するものが好ましい。また、常温（２５℃）で固体であるエポキシ化合物（ａ）であっても、配合した後に液状を呈するものであれば、含有していてもよい。
【００５６】
本発明の硬化性樹脂組成物におけるエポキシ化合物（ａ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物の総重量（１００重量％）に対して、０．５〜１０重量％が好ましく、より好ましくは１〜８重量％、さらに好ましくは２〜６重量％である。エポキシ化合物（ａ）の含有量を０．５重量％以上とすることにより、配合物（本発明の硬化性樹脂組成物）中の有機成分が十分な量となるため粉体成形しやすくなったり、パッケージの欠けがより生じにくくなる傾向がある。一方、エポキシ化合物（ａ）の含有量を１０重量％以下とすることにより、本発明の硬化性樹脂組成物中の硬化性を有する成分の含有量を少なくすることができ、硬化物（封止材）の線膨張係数が低減され、硬化物の反り等の不具合の発生がより抑制される傾向がある。
【００５７】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）におけるエポキシ化合物（ａ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）１００重量％に対して、１０〜９５重量％が好ましく、より好ましくは３０〜９０重量％、さらに好ましくは４０〜８０重量％である。エポキシ化合物（ａ）の含有量を１０重量％以上とすることにより、硬化物（封止材）の強度、耐クラック性が向上する傾向がある。一方、エポキシ化合物（ａ）の含有量を９５重量％以下とすることにより、本発明の硬化性樹脂組成物中の硬化性を有する成分の含有量を少なくすることができ、硬化物（封止材）の線膨張係数が低減され、硬化物の反り等の不具合の発生がより抑制される傾向がある。
【００５８】
なお、本明細書において、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）に含まれる各成分（例えば、エポキシ化合物（ａ）、硬化剤（ｂ）、硬化促進剤（ｃ）、硬化触媒（ｄ）等）の含有量は、それぞれ、合計が１００重量％以下となるように、記載の範囲内から適宜選択することができる。
【００５９】
本発明の硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ化合物の全量（１００重量％）に対する芳香族エポキシ化合物の割合は、特に限定されないが、５０重量％以上（例えば、５０〜１００重量％）が好ましく、より好ましくは６０重量％以上、さらに好ましくは８０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。上記割合を５０重量％以上とすることにより、硬化物（封止材）の反りをより低減させることができる。また、硬化物（封止材）の耐熱性が向上する傾向がある。
【００６０】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、上述の必須成分の他にも、例えば、さらに硬化剤（ｂ）及び硬化促進剤（ｃ）を含んでいてもよい。また、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）は、上述の必須成分の他にも、例えば、さらに硬化触媒（ｄ）を含んでいてもよい。
【００６１】
（硬化剤（ｂ））
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化剤（ｂ）は、エポキシ化合物（ａ）等のエポキシ基を有する化合物と反応することにより、本発明の硬化性樹脂組成物（特に、硬化性樹脂皮膜（Ｂ））を硬化させる働きを有する化合物である。硬化剤（ｂ）としては、公知乃至慣用のエポキシ樹脂用硬化剤を使用することができ、特に限定されないが、例えば、酸無水物類（酸無水物系硬化剤）、アミン類（アミン系硬化剤）、ポリアミド樹脂、イミダゾール類（イミダゾール系硬化剤）、ポリメルカプタン類（ポリメルカプタン系硬化剤）、フェノール類（フェノール系硬化剤）、ポリカルボン酸類、ジシアンジアミド類、有機酸ヒドラジド等が挙げられる。なお、本発明の硬化性樹脂組成物を粉体成形用硬化性樹脂組成物として用いる場合には、硬化剤（ｂ）として２５℃で固体状のものを用いることが好ましい。
【００６２】
硬化剤（ｂ）としての酸無水物類（酸無水物系硬化剤）としては、公知乃至慣用の酸無水物系硬化剤を使用でき、特に限定されないが、例えば、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（４−メチルテトラヒドロ無水フタル酸、３−メチルテトラヒドロ無水フタル酸等）、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸（４−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、３−メチルヘキサヒドロ無水フタル酸等）、ドデセニル無水コハク酸、メチルエンドメチレンテトラヒドロ無水フタル酸、無水フタル酸、無水マレイン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルシクロヘキセンジカルボン酸無水物、無水ピロメリット酸、無水トリメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、無水ナジック酸、無水メチルナジック酸、水素化メチルナジック酸無水物、４−（４−メチル−３−ペンテニル）テトラヒドロ無水フタル酸、無水コハク酸、無水アジピン酸、無水セバシン酸、無水ドデカン二酸、メチルシクロヘキセンテトラカルボン酸無水物、ビニルエーテル−無水マレイン酸共重合体、アルキルスチレン−無水マレイン酸共重合体等が挙げられる。酸無水物系硬化剤としては、硬化物の耐熱性、透明性の観点で、飽和単環炭化水素ジカルボン酸の無水物（環にアルキル基等の置換基が結合したものも含む）が好ましい。
【００６３】
硬化剤（ｂ）としてのアミン類（アミン系硬化剤）としては、公知乃至慣用のアミン系硬化剤を使用でき、特に限定されないが、例えば、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジプロピレンジアミン、ジエチルアミノプロピルアミン、ポリプロピレントリアミン等の脂肪族ポリアミン；メンセンジアミン、イソホロンジアミン、ビス（４−アミノ−３−メチルジシクロヘキシル）メタン、ジアミノジシクロヘキシルメタン、ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、Ｎ−アミノエチルピペラジン、３，９−ビス（３−アミノプロピル）−３，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン等の脂環式ポリアミン；ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、トリレン−２，４−ジアミン、トリレン−２，６−ジアミン、メシチレン−２，４−ジアミン、３，５−ジエチルトリレン−２，４−ジアミン、３，５−ジエチルトリレン−２，６−ジアミン等の単核ポリアミン、ビフェニレンジアミン、４，４−ジアミノジフェニルメタン、２，５−ナフチレンジアミン、２，６−ナフチレンジアミン等の芳香族ポリアミン等が挙げられる。
【００６４】
硬化剤（ｂ）としてのフェノール類（フェノール系硬化剤）としては、公知乃至慣用のフェノール系硬化剤を使用でき、特に限定されないが、例えば、ノボラック型フェノール樹脂、ノボラック型クレゾール樹脂、パラキシリレン変性フェノール樹脂、パラキシリレン・メタキシリレン変性フェノール樹脂等のアラルキル樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、トリフェノールプロパン等が挙げられる。
【００６５】
硬化剤（ｂ）としてのポリアミド樹脂としては、例えば、分子内に第１級アミノ基及び第２級アミノ基のいずれか一方又は両方を有するポリアミド樹脂等が挙げられる。
【００６６】
硬化剤（ｂ）としてのイミダゾール類（イミダゾール系硬化剤）としては、公知乃至慣用のイミダゾール系硬化剤を使用でき、特に限定されないが、例えば、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテート、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテート、２−メチルイミダゾリウムイソシアヌレート、２−フェニルイミダゾリウムイソシアヌレート、２，４−ジアミノ−６−［２−メチルイミダゾリル−（１）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２−エチル−４−メチルイミダゾリル−（１）］−エチル−ｓ−トリアジン等が挙げられる。
【００６７】
硬化剤（ｂ）としてのポリメルカプタン類（ポリメルカプタン系硬化剤）としては、例えば、液状のポリメルカプタン、ポリスルフィド樹脂等が挙げられる。
【００６８】
硬化剤（ｂ）としてのポリカルボン酸類としては、例えば、アジピン酸、セバシン酸、テレフタル酸、トリメリット酸、カルボキシ基含有ポリエステル等が挙げられる。
【００６９】
中でも、硬化剤（ｂ）としては、硬化物の反りがより発生しにくくなる観点で、フェノール類（フェノール系硬化剤）が好ましい。なお、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）において硬化剤（ｂ）は、一種を単独で使用することもできるし、二種以上を組み合わせて使用することもできる。なお、硬化剤は公知乃至慣用の方法により製造することもできるし、例えば、商品名「リカシッドＭＨ−７００」、「リカシッドＭＨ−７００Ｆ」、「リカシッドＭＨ−７００Ｇ」、「リカシッドＴＨ」、「リカシッドＨＨ」、「リカシッドＨＮＡ−１００」（以上、新日本理化（株）製）；商品名「ＨＮ−５５００」（日立化成工業（株）製）；商品名「Ｈ−ＴＭＡｎ−Ｓ」、「Ｈ−ＴＭＡｎ」（以上、三菱ガス化学（株）製）；商品名「ＹＨ１１２０」（三菱化学（株）製）；商品名「タマノルＰＡ」、「タマノル５３１」、「タマノル７５８」、「タマノル７５９」、「タマノル７７０５」（以上、荒川化学工業（株）製）等の市販品を使用することもできる。
【００７０】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が硬化剤（ｂ）を含有する場合、硬化剤（ｂ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の総重量（１００重量％）に対して、１〜５０重量％が好ましく、より好ましくは５〜４５重量％、さらに好ましくは１０〜４０重量％である。硬化剤（ｂ）の含有量を１重量％以上とすることにより、硬化がより十分となり、硬化物の強靱性が向上する傾向がある。一方、硬化剤（ｂ）の含有量を５０重量％以下とすることにより、反りが抑制され、高強度、高弾性な硬化物が得られやすい傾向がある。
【００７１】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が硬化剤（ｂ）を含有する場合、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化剤（ｂ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ基を有する化合物の全量１００重量部に対して、１０〜２００重量部が好ましく、より好ましくは２０〜１００重量部である。より具体的には、硬化剤（ｂ）としてフェノール類を使用する場合、本発明の硬化性樹脂組成物に含まれる全てのエポキシ基を有する化合物におけるエポキシ基１当量当たり、０．５〜１．５当量となる割合で使用することが好ましい。硬化剤（ｂ）の含有量を１０重量部以上とすることにより、硬化がより十分となり、硬化物の強靱性が向上する傾向がある。一方、硬化剤（ｂ）の含有量を２００重量部以下とすることにより、反りが抑制され、高強度、高弾性な硬化物が得られやすい傾向がある。
【００７２】
（硬化促進剤（ｃ））
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化促進剤（ｃ）は、エポキシ基を有する化合物が硬化剤（ｂ）と反応する際に、その反応速度を促進する機能を有する化合物である。硬化促進剤（ｃ）としては、公知乃至慣用の硬化促進剤を使用することができ、例えば、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７（ＤＢＵ）又はその塩（例えば、フェノール塩、オクチル酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩、ギ酸塩、テトラフェニルボレート塩等）；１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン−５（ＤＢＮ）又はその塩（例えば、フェノール塩、オクチル酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩、ギ酸塩、テトラフェニルボレート塩等）；ベンジルジメチルアミン、２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルシクロヘキシルアミン等の第３級アミン；２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール；リン酸エステル、トリフェニルホスフィン等のホスフィン類；テトラフェニルホスホニウムテトラ（ｐ−トリル）ボレート等のホスホニウム化合物；オクチル酸亜鉛やオクチル酸スズ等の有機金属塩；金属キレート等が挙げられる。
【００７３】
本発明の硬化性樹脂組成物において硬化促進剤（ｃ）は、一種を単独で使用することもできるし、二種以上を組み合わせて使用することもできる。また、硬化促進剤（ｃ）は、公知乃至慣用の方法により製造することもできるし、例えば、商品名「Ｕ−ＣＡＴ  ＳＡ  ５０６」、「Ｕ−ＣＡＴ  ＳＡ  １０２」、「Ｕ−ＣＡＴ  ５００３」、「Ｕ−ＣＡＴ  １８Ｘ」、「１２ＸＤ」（開発品）（以上、サンアプロ（株）製）；商品名「ＴＰＰ−Ｋ」、「ＴＰＰ−ＭＫ」（以上、北興化学工業（株）製）；商品名「ＰＸ−４ＥＴ」（日本化学工業（株）製）等の市販品を使用することもできる。
【００７４】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が硬化促進剤（ｃ）を含有する場合、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化促進剤（ｃ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の総重量（１００重量％）に対して、０．０００１〜５重量％が好ましく、より好ましくは０．００１〜３重量％である。硬化促進剤（ｃ）の含有量を０．０００１重量％以上とすることにより、より効率的に硬化反応を進行させることができる傾向がある。一方、硬化促進剤（ｃ）の含有量を５重量％以下とすることにより、硬化性樹脂組成物の保存性がより向上したり、応力発生が抑制され、強度、耐クラック性に優れた硬化物が得られやすい傾向がある。
【００７５】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が硬化促進剤（ｃ）を含有する場合、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化促進剤（ｃ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ基を有する化合物の全量１００重量部に対して、０．０５〜５重量部が好ましく、より好ましくは０．１〜３重量部、さらに好ましくは０．２〜３重量部、特に好ましくは０．２５〜２．５重量部である。硬化促進剤（ｃ）の含有量を０．０５重量部以上とすることにより、より効率的に硬化反応を進行させることができる傾向がある。一方、硬化促進剤（ｃ）の含有量を５重量部以下とすることにより、硬化性樹脂組成物の保存性がより向上したり、応力発生が抑制され、強度、耐クラック性に優れた硬化物が得られやすい傾向がある。
【００７６】
（硬化触媒（ｄ））
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化触媒（ｄ）は、エポキシ化合物（ａ）等のカチオン重合性化合物の硬化反応（重合反応）を開始及び／又は促進させることにより、硬化性樹脂組成物を硬化させる働きを有する化合物である。硬化触媒（ｄ）としては、特に限定されないが、例えば、光照射や加熱処理等を施すことによりカチオン種を発生して、重合を開始させるカチオン重合開始剤（光カチオン重合開始剤、熱カチオン重合開始剤等）や、ルイス酸・アミン錯体、ブレンステッド酸塩類、イミダゾール類等が挙げられる。
【００７７】
硬化触媒（ｄ）としての光カチオン重合開始剤としては、例えば、ヘキサフルオロアンチモネート塩、ペンタフルオロヒドロキシアンチモネート塩、ヘキサフルオロホスフェート塩、ヘキサフルオロアルセネート塩等が挙げられ、より具体的には、例えば、トリアリールスルホニウムヘキサフルオロホスフェート（例えば、ｐ−フェニルチオフェニルジフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート等）、トリアリールスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート等のスルホニウム塩（特に、トリアリールスルホニウム塩）；ジアリールヨードニウムヘキサフルオロホスフェート、ジアリールヨードニウムヘキサフルオロアンチモネート、ビス（ドデシルフェニル）ヨードニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ヨードニウム［４−（４−メチルフェニル−２−メチルプロピル）フェニル］ヘキサフルオロホスフェート等のヨードニウム塩；テトラフルオロホスホニウムヘキサフルオロホスフェート等のホスホニウム塩；Ｎ−ヘキシルピリジニウムテトラフルオロボレート等のピリジニウム塩等が挙げられる。また、光カチオン重合開始剤としては、例えば、商品名「ＵＶＡＣＵＲＥ１５９０」（ダイセル・サイテック（株）製）；商品名「ＣＤ−１０１０」、「ＣＤ−１０１１」、「ＣＤ−１０１２」（以上、米国サートマー製）；商品名「イルガキュア２６４」（ＢＡＳＦ社製）；商品名「ＣＩＴ−１６８２」（日本曹達（株）製）等の市販品を好ましく使用することもできる。
【００７８】
硬化触媒（ｄ）としての熱カチオン重合開始剤としては、例えば、アリールジアゾニウム塩、アリールヨードニウム塩、アリールスルホニウム塩、アレン−イオン錯体等が挙げられ、商品名「ＰＰ−３３」、「ＣＰ−６６」、「ＣＰ−７７」（以上（株）ＡＤＥＫＡ製）；商品名「ＦＣ−５０９」（スリーエム製）；商品名「ＵＶＥ１０１４」（Ｇ．Ｅ．製）；商品名「サンエイドＳＩ−６０Ｌ」、「サンエイドＳＩ−８０Ｌ」、「サンエイドＳＩ−１００Ｌ」、「サンエイドＳＩ−１１０Ｌ」、「サンエイドＳＩ−１５０Ｌ」（以上、三新化学工業（株）製）；商品名「ＣＧ−２４−６１」（ＢＡＳＦ社製）等の市販品を好ましく使用することができる。さらに、熱カチオン重合開始剤としては、アルミニウムやチタン等の金属とアセト酢酸若しくはジケトン類とのキレート化合物とトリフェニルシラノール等のシラノールとの化合物、又は、アルミニウムやチタン等の金属とアセト酢酸若しくはジケトン類とのキレート化合物とビスフェノールＳ等のフェノール類との化合物等も挙げられる。
【００７９】
硬化触媒（ｄ）としてのルイス酸・アミン錯体としては、公知乃至慣用のルイス酸・アミン錯体系硬化触媒を使用することができ、特に限定されないが、例えば、ＢＦ3・ｎ−ヘキシルアミン、ＢＦ3・モノエチルアミン、ＢＦ3・ベンジルアミン、ＢＦ3・ジエチルアミン、ＢＦ3・ピペリジン、ＢＦ3・トリエチルアミン、ＢＦ3・アニリン、ＢＦ4・ｎ−ヘキシルアミン、ＢＦ4・モノエチルアミン、ＢＦ4・ベンジルアミン、ＢＦ4・ジエチルアミン、ＢＦ4・ピペリジン、ＢＦ4・トリエチルアミン、ＢＦ4・アニリン、ＰＦ5・エチルアミン、ＰＦ5・イソプロピルアミン、ＰＦ5・ブチルアミン、ＰＦ5・ラウリルアミン、ＰＦ5・ベンジルアミン、ＡｓＦ5・ラウリルアミン等が挙げられる。
【００８０】
硬化触媒（ｄ）としてのブレンステッド酸塩類としては、公知乃至慣用のブレンステッド酸塩類を使用することができ、特に限定されないが、例えば、脂肪族スルホニウム塩、芳香族スルホニウム塩、ヨードニウム塩、ホスホニウム塩等が挙げられる。
【００８１】
硬化触媒（ｄ）としてのイミダゾール類としては、公知乃至慣用のイミダゾール類を使用することができ、特に限定されないが、例えば、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテート、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテート、２−メチルイミダゾリウムイソシアヌレート、２−フェニルイミダゾリウムイソシアヌレート、２，４−ジアミノ−６−［２−メチルイミダゾリル−（１）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２−エチル−４−メチルイミダゾリル−（１）］−エチル−ｓ−トリアジン等が挙げられる。
【００８２】
本発明の硬化性樹脂組成物において硬化触媒（ｄ）は、一種を単独で使用することもできるし、二種以上を組み合わせて使用することもできる。なお、上述のように、硬化触媒（ｄ）としては市販品を使用することもできる。
【００８３】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が硬化触媒（ｄ）を含有する場合、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化触媒（ｄ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の総重量（１００重量％）に対して、０．０００１〜５重量％が好ましく、より好ましくは０．００１〜１重量％である。硬化触媒（ｄ）を上記範囲内で使用することにより、耐熱性、耐クラック性に優れた硬化物を得ることができる。
【００８４】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が硬化触媒（ｄ）を含有する場合、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）における硬化触媒（ｄ）の含有量（配合量）は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物に含まれるカチオン重合性化合物の全量１００重量部に対して、０．０００１〜１５重量部が好ましく、より好ましくは０．０１〜１２重量部、さらに好ましくは０．０５〜１０重量部、特に好ましくは０．０５〜８重量部である。硬化触媒（ｄ）を上記範囲内で使用することにより、耐熱性、耐クラック性に優れた硬化物を得ることができる。
【００８５】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の含有量は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物の総重量（１００重量％）に対して、１〜２５重量％が好ましく、より好ましくは１．５〜２０重量％、さらに好ましくは２〜１５重量％である。硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の含有量を１重量％以上とすることにより、本発明の硬化性樹脂組成物の硬化性が向上し、硬化物（封止材）の線膨張係数がより低くなって、該封止材の反りがより生じにくくなる傾向がある。一方、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の含有量を２０重量％以下とすることにより、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の厚みが適度となりやすく、無機充填剤（Ａ）同士の距離がより適切となり、また、本発明の硬化性樹脂組成物中の硬化性を有する成分の含有量を少なくすることができ、硬化物（封止材）の線膨張係数がより低くなって、該封止材の反りがより生じにくくなる傾向がある。なお、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）の重量（含有量）は、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物の溶剤を除く重量（含有量）と同じであり、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物とは別に本発明の硬化性樹脂組成物に添加した成分の重量は含まれないものとする。
【００８６】
［添加剤］
本発明の硬化性樹脂組成物は、上記以外にも、本発明の効果を損なわない範囲内で各種添加剤を含んでいてもよい。上記添加剤として、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等のヒドロキシ基を有する化合物を含有させると、反応を緩やかに進行させることができる。その他にも、本発明の効果を損なわない範囲内で、シリコーン系やフッ素系消泡剤、レベリング剤、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランや３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のシランカップリング剤、界面活性剤、難燃剤、着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、イオン吸着体、顔料、離型剤、中心粒径が１〜１０００ｎｍのナノ粒子フィラー等の慣用の添加剤を使用することができる。なお、上記添加剤は、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）に含まれていてもよいし、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）以外の本発明の硬化性樹脂組成物中に含まれていてもよい。即ち、上記添加剤は、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物に含まれていてもよいし、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物とは別に本発明の硬化性樹脂組成物に添加してもよい。上記添加剤の含有量は特に限定されず、本発明の効果を損なわない範囲内で適宜選択することができる。
【００８７】
本発明の硬化性樹脂組成物が離型剤を含む場合、粉体成形等の金型を使用した成形法による連続成形が容易となり、高い生産性で硬化物（封止材）を製造することが可能となる。離型剤としては、公知乃至慣用の離型剤を使用することができ、特に限定されないが、例えば、フッ素系離型剤（フッ素原子含有化合物；例えば、フッ素オイル、ポリテトラフルオロエチレン等）、シリコーン系離型剤（シリコーン化合物；例えば、シリコーンオイル、シリコーンワックス、シリコーン樹脂、ポリオキシアルキレン単位を有するポリオルガノシロキサン等）、ワックス系離型剤（ワックス類；例えば、カルナウバワックス等の植物ロウ、羊毛ワックス等の動物ロウ、パラフィンワックス等のパラフィン類、ポリエチレンワックス、酸化ポリエチレンワックス等）、高級脂肪酸又はその塩（例えば、金属塩等）、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、鉱油等が挙げられる。
【００８８】
なお、本発明の硬化性樹脂組成物において離型剤は、一種を単独で使用することもできるし、二種以上を組み合わせて使用することもできる。また、離型剤は、公知乃至慣用の方法によって製造することもできるし、市販品を使用することもできる。
【００８９】
本発明の硬化性樹脂組成物が離型剤を含有する場合、本発明の硬化性樹脂組成物における離型剤の含有量（配合量）は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物に含まれるエポキシ基を有する化合物の全量１００重量部に対して、０．５〜１２重量部が好ましく、より好ましくは１〜１０重量部である。離型剤の含有量を０．５重量部以上とすることにより、硬化物の離型性がより向上し、粉体成形等の金型を使用した成形法による連続成形がより容易となり、より高い生産性で硬化物（封止材）を製造することが可能となる。一方、離型剤の含有量を１２重量部以下とすることにより、半導体素子搭載用基板における硬化物のリードフレームあるいは半導体素子に対する良好な密着性を確保できる傾向がある。
【００９０】
本発明の硬化性樹脂組成物は半導体封止用の樹脂組成物である。このため、本発明の硬化性樹脂組成物は、着色剤や顔料として、カーボンブラック等の黒色顔料を含むことが好ましい。本発明の硬化性樹脂組成物が黒色顔料を含有する場合、本発明の硬化性樹脂組成物における黒色顔料の含有量（配合量）は、特に限定されないが、本発明の硬化性樹脂組成物の総重量（１００重量％）に対して、０．０１〜５重量％が好ましく、より好ましくは０．０５〜１重量％である。
【００９１】
本発明の硬化性樹脂組成物は、室温（例えば、２５℃）で固体であることが好ましい。この場合、本発明の硬化性樹脂組成物は粉体成形に特に適しており、粉体成形用硬化性樹脂組成物として好ましく使用することができる。
【００９２】
上述のように、本発明の硬化性樹脂組成物は硬化後に反りが発生しにくい。本発明の硬化性樹脂組成物は、トランスファー成形用樹脂組成物、コンプレッション成形用樹脂組成物、粉体成形用樹脂組成物（圧縮成形用樹脂組成物）のいずれであってもよい。中でも、本発明の硬化性樹脂組成物は、粉体成形によって形成された硬化物において特に反りが発生しにくいため、粉体成形用樹脂組成物であることが特に好ましい。
【００９３】
また、熱硬化性樹脂を使用する場合、トランスファー成形やコンプレッション成形等による成形においては、硬化が完了するまで熱硬化性樹脂を金型内に保持する必要がある。このため、成形サイクルを向上させるためには熱硬化性樹脂の硬化速度を高める必要があるが、一方で、硬化速度を高くすると熱硬化性樹脂の保存性が低下するため、従来は成形サイクルの向上には限界があった。これに対し、本発明の硬化性樹脂組成物は、粉体成形に特に適しているため、本発明の硬化性樹脂組成物が粉体成形用硬化性樹脂組成物である場合、硬化物を低コスト（安価に）かつ高生産効率で製造できる。より詳しくは、粉体成形時には加熱や光照射といった硬化処理を施す必要がなく、硬化物を成形後すぐ金型から取り出せるため、トランスファー成形に比べて成形サイクルを大幅に短くすることができる。また、本発明の硬化性樹脂組成物を粉体成形に付す場合には、トランスファー成形の場合と異なり、樹脂組成物を流動させる必要がなく、比較的安価な無機充填剤の含有量を大幅に高めることができ、さらに、打錠工程を省けることから、トランスファー成形に比べて安価に硬化物を製造することができる。
【００９４】
本発明の硬化性樹脂組成物は、特に限定されないが、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物（硬化性樹脂組成物）を無機充填剤（Ａ）に塗布して、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）が表面に形成された無機充填剤（Ａ）を得、さらに必要に応じて添加剤等を添加することにより調製することができる。なお、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物の塗布は、無機充填剤（Ａ）と添加剤等の混合物に対して行ってもよい。
【００９５】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物は、特に限定されないが、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）に含まれる上記の各成分を、必要に応じて加熱した状態で撹拌・混合することにより調製することができる。なお、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物は、各成分があらかじめ混合されたものをそのまま使用する１液系の組成物として使用することもできるし、例えば、別々に保管しておいた２以上の成分を使用前に所定の割合で混合して使用する多液系（例えば、２液系）の組成物として使用することもできる。上記撹拌・混合の方法は、特に限定されず、例えば、ディゾルバー、ホモジナイザー等の各種ミキサー、ニーダー、ロール、ビーズミル、自公転式撹拌装置等の公知乃至慣用の撹拌・混合手段を使用できる。また、撹拌・混合後、真空下にて脱泡してもよい。
【００９６】
硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物の塗布は、例えば、スプレードライヤー装置やヘンシェルミキサー等の高速攪拌装置に無機充填剤（Ａ）を入れて攪拌しながら、硬化性樹脂皮膜（Ｂ）を形成する組成物（例えば、エポキシ樹脂（ａ）、硬化剤（ｂ）又は硬化触媒（ｄ）等の有機成分、又は該有機成分を必要に応じて溶媒に溶解させたもの等）を噴霧することにより行うことができる。
【００９７】
なお、本発明の硬化性樹脂組成物は、加熱して該硬化性樹脂組成物におけるエポキシ化合物（ａ）及び硬化剤（ｂ）の一部を反応させることによって得られる、Ｂステージ化させた硬化性樹脂組成物（Ｂステージ状態の硬化性樹脂組成物）であってもよい。
【００９８】
本発明の硬化性樹脂組成物は、半導体装置における半導体素子を封止するための樹脂組成物、即ち、半導体封止用樹脂組成物（半導体装置における半導体素子の封止剤）である。本発明の硬化性樹脂組成物を半導体封止用樹脂組成物として用いることにより、反りが低減された硬化物により半導体素子が封止された半導体装置が得られる。
【００９９】
＜硬化物＞
本発明の硬化性樹脂組成物を硬化させることにより、硬化物（「本発明の硬化物」と称する場合がある）が得られる。特に、本発明の硬化性樹脂組成物を粉体成形法に付して硬化物を製造する場合には、例えば、本発明の硬化性樹脂組成物を粉体成形により所望の形状（例えば、半導体装置のパッケージ形状）に成形した後、金型から取り出し、これを加熱装置（オーブン等）や光照射装置を用いた加熱や光照射によって硬化させる方法をとるため、形状成形時には加熱や光照射の必要がなく、成形後すぐに成形物を金型から取り出すことができ、生産効率が高く、コストが低い。硬化の際の加熱温度（硬化温度）は、特に限定されないが、１００〜２００℃が好ましく、より好ましくは１５０〜１９０℃である。また、硬化の際の光照射の条件は、特に限定されず、適宜設定可能である。
【０１００】
＜半導体装置＞
本発明の半導体装置は、本発明の硬化性樹脂組成物（半導体封止用樹脂組成物）の硬化物により半導体素子が封止された半導体装置である。半導体素子の封止は、例えば、上述の方法で調製した本発明の硬化性樹脂組成物を半導体素子が設けられた所定の成形型（粉体成形用金型等）内に注入し、加圧した後、所定の条件で加熱硬化して行うことができる。これにより、本発明の硬化性樹脂組成物の硬化物により半導体素子が封止された半導体装置が得られる。硬化温度と硬化時間は、硬化物の調製時と同様の範囲で適宜設定することができる。
【実施例】
【０１０１】
以下に、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。なお、表１における硬化性樹脂組成物の各成分の配合量の単位は、重量部である。また、表１における「−」は、当該成分の配合を行わなかったことを意味する。【０１０２】
実施例１
［硬化性樹脂組成物の調製］
不活性ガスを注入したスプレードライヤー装置にシリカ（商品名「ＦＢ−９４０」、デンカ（株）製）１２００重量部、カーボンブラック３重量部、及び三酸化アンチモン２８重量部を入れ、気流で攪拌飛散させた。別途、表１に示す割合で芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物（商品名「ＹＸ４０００Ｈ」、三菱化学（株）製）、芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物（商品名「ＹＤＣＮ−７００−７」、新日鐵住金化学（株）製）、芳香族グリシジルエーテル系エポキシ化合物（商品名「ＳＲ−ＢＳＰ」、阪本薬品工業（株）製）、硬化剤（商品名「タマノル７５８」、荒川化学工業（株）製）、トリフェニルホスフィン、カルナウバワックス、及びシランカップリング剤（商品名「Ｚ−６０４０」、東レ・ダウコーニング（株）製）を、トルエン３００重量部に溶解させた。このようにして得た溶液（トルエン溶液）を、高速攪拌しているシリカ、カーボンブラック、及び三酸化アンチモンに対して、不活性ガスで置換したまま噴霧し、同時に４０〜８０℃に加熱した不活性ガス（熱風）で溶剤を乾燥することによって、粉体状の硬化性樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を調製した。なお、この例において不活性ガスとしては、窒素を使用した。【０１０３】
［硬化物の製造］
上記で調製した粉体状の硬化性樹脂組成物を粉体成形に付すことによって、硬化物を得た。具体的には、成形物形状に加工された金型に上記で調製した粉体状の硬化性樹脂組成物を入れ、これを１７５℃のプレス機で１２０秒間加圧し、直径６インチ、厚み０．５ｍｍの成形物形状の樹脂成形体を得た。得られた樹脂成形体をこのままオーブンに入れ、１７５℃で５時間加熱し、硬化物を得た。【０１０４】
実施例２及び３
硬化性樹脂組成物の組成を表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、粉体状の硬化性樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）及びその硬化物を調製した。【０１０５】
比較例１
［硬化性樹脂組成物の調製］
表１に示す配合処方（単位：重量部）でエポキシ化合物、硬化剤、硬化促進剤、離型剤、シランカップリング剤、シリカ、三酸化アンチモン、及びカーボンブラックを、スーパーミキサーでブレンドし、その次にニーダーで溶融混練し、冷却後に粉砕して粉体状の硬化性樹脂組成物（熱硬化性樹脂組成物）を調製した。【０１０６】
［硬化物の製造］
上記で調製した粉体状の硬化性樹脂組成物を用いたこと以外は実施例１と同様にして、粉体成形に付すことによって、硬化物を得た。【０１０７】
＜評価＞
実施例及び比較例で得られた硬化物について、下記の評価を実施した。【０１０８】
［反り］
実施例及び比較例で得られた硬化物の反りを以下の基準で評価した。結果を表１に示す。
○（良好）：反りが確認出来ない
×（不良）：反りが確認できる【０１０９】
【表１】
2017138268.tif 000011
【０１１０】
なお、表１に示す成分について、以下に説明する。
（エポキシ化合物）
ＹＸ４０００Ｈ：商品名「ＹＸ４０００Ｈ」（式（Ｉ）で表される化合物、エポキシ当量１８７〜１９７）、三菱化学（株）製
ＹＤＣＮ−７００−７：商品名「ＹＤＣＮ−７００−７」（ｏ−クレゾールノボラックをグリシジルエーテル化したもの、エポキシ当量１９７〜２０７）、新日鐵住金化学（株）製
ＳＲ−ＢＳＰ：商品名「ＳＲ−ＢＳＰ」（臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、阪本薬品工業（株）製
（硬化剤）
タマノル７５８：商品名「タマノル７５８」（フェノール系硬化剤）、荒川化学工業（株）製
（硬化促進剤）
トリフェニルホスフィン：城北化学工業（株）製
（離型剤）
カルナウバワックス：東亜化成（株）製
（シランカップリング剤）
Ｚ−６０４０：商品名「Ｚ−６０４０」、東レ・ダウコーニング（株）製
（無機充填剤）
ＦＢ−９４０：商品名「ＦＢ−９４０」（シリカ）、デンカ（株）製
ＨＳ−１０６：商品名「ＨＳ−１０６」（シリカ）、マイクロン社製
ＡＺ１０−７５：商品名「ＡＺ１０−７５」（アルミナ）、マイクロン社製
（難燃剤）
三酸化アンチモン：日本精鉱（株）製
（着色剤）
カーボンブラック：東海カーボン（株）製
【産業上の利用可能性】
【０１１１】
本発明の半導体封止用硬化性樹脂組成物は、半導体装置における半導体素子を封止するための樹脂組成物、即ち、半導体封止用樹脂組成物（半導体装置における半導体素子の封止剤）である。本発明の硬化性樹脂組成物を半導体封止用樹脂組成物として用いることにより、反りが低減された硬化物により半導体素子が封止された半導体装置が得られる。
【国際調査報告】
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