(57)【要約】  制振性がより一層優れる、樹脂組成物、ペレット、ベール、制振材、遮音材および合わせガラス用中間膜を提供する。前記樹脂組成物は、具体的には、下記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）、およびガラス転移温度−５０〜４５℃の粘着付与樹脂（Ｙ）を含有する樹脂組成物であって、前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重合体ブロック（Ｂ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｘ）とし、前記粘着付与樹脂（Ｙ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｙ）としたとき、Ｔｇ（Ｘ）とＴｇ（Ｙ）の差の絶対値が５０℃以下である、樹脂組成物。  ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）：芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を７０モル％超含有する重合体ブロック（Ａ）と、共役ジエン化合物およびイソブチレンからなる群から選択される少なくとも１種に由来する構造単位を３０モル％以上含有する重合体ブロック（Ｂ）とを有するブロック共重合体、またはその水素添加物であって、前記ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量が２５質量％以下である、ブロック共重合体またはその水素添加物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）、およびガラス転移温度−５０〜４５℃の粘着付与樹脂（Ｙ）を含有する樹脂組成物であって、
前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重合体ブロック（Ｂ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｘ）とし、前記粘着付与樹脂（Ｙ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｙ）としたとき、Ｔｇ（Ｘ）とＴｇ（Ｙ）の差の絶対値が５０℃以下である、樹脂組成物。
ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）：芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を７０モル％超含有する重合体ブロック（Ａ）と、共役ジエン化合物およびイソブチレンからなる群から選択される少なくとも１種に由来する構造単位を３０モル％以上含有する重合体ブロック（Ｂ）とを有するブロック共重合体、またはその水素添加物であって、前記ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量が２５質量％以下である、ブロック共重合体またはその水素添加物。
【請求項２】
前記粘着付与樹脂（Ｙ）の分子量が１００〜１０，０００である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記粘着付与樹脂（Ｙ）が脂環式骨格を有する、請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
前記粘着付与樹脂（Ｙ）が酸素原子を含有する、請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
前記粘着付与樹脂（Ｙ）の酸価が１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
前記粘着付与樹脂（Ｙ）が、ロジン系樹脂、フェノール系樹脂およびクマロン−インデン系樹脂からなる群から選択される少なくとも１種である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項７】
前記ロジン系樹脂が水添または非水添ロジンエステルである、請求項６に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
前記粘着付与樹脂（Ｙ）が２５℃で液状である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項９】
前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重量平均分子量が２０，０００〜８００，０００である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１０】
前記水素添加物において、前記重合体ブロック（Ｂ）における水素添加率が８０〜９９モル％である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１１】
前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）において、共役ジエン化合物が、イソプレン、ブタジエン、または、イソプレンとブタジエンの混合物である、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１２】
前記ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量が１〜１５質量％である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１３】
成分（Ｘ）と成分（Ｙ）の含有割合［Ｘ／Ｙ］が、質量比で、９０／１０〜１０／９０である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１４】
前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）を下記成形条件に従って成形して得られる厚さ１ｍｍのフィルムのモルフォロジーが、スフィア（球状）のミクロ相分離構造を有する、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
成形条件：温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧する。
【請求項１５】
前記樹脂組成物を下記成形条件に従って成形して得られる厚さ１ｍｍのフィルムのモルフォロジーが、スフィア（球状）のミクロ相分離構造を有する、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
成形条件：温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧する。
【請求項１６】
前記樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ温度における貯蔵弾性率Ｇ’（top）に対する、前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）の比率［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］が１０以上である、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１７】
ＪＩＳ  Ｋ７２４４−１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１Ｈｚ、測定温度−７０〜２００℃、昇温速度３℃／分の条件で測定したｔａｎδのピークトップ強度が２．５以上である、請求項１〜１６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１８】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含有してなるペレット。
【請求項１９】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含有してなるベール。
【請求項２０】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含有してなる制振材。
【請求項２１】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含有してなる遮音材。
【請求項２２】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含有してなる合わせガラス用中間膜。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物、ペレット、ベール、制振材、遮音材および合わせガラス用中間膜に関する。
【背景技術】
【０００２】
芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロックと、共役ジエン化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロックとを有するブロック共重合体およびその水素添加物が制振性に優れることは既に知られており、これを含有する樹脂組成物は制振材として利用されてきた。
近年は、自動車等の車両内部の低振動化および低騒音化、並びに、一般家庭での事務機器の普及および家電製品の大型化により発生する騒音および振動の低減が重要な課題となっており、また、屋外においても、橋梁等の構造物および産業機械等の低振動化および低騒音化が進んでいる。このため、より一層優れた制振性を有する材料の開発が求められている。【０００３】
制振性に優れた材料としては、これまでに以下の（ｉ）〜（iv）が知られている。
（ｉ）エラストマー（Ａ）と、軟化剤（Ｂ）、粘着付与剤（Ｃ）および可塑剤（Ｄ）から選ばれる少なくとも１種とを含有し、該組成物の剪断モードでの動的粘弾性測定により得られる損失正接（ｔａｎδ）のピークが２０℃以下にあり、損失正接（ｔａｎδ）が２０℃において０．４以上で、２０℃での貯蔵弾性率（Ｇ’）が１ＭＰａ以下である耐震マット用組成物（特許文献１参照）、
（ii）分子中に二個以上の所定の数平均分子量のビニル芳香族モノマーから成るブロックと一個以上のビニル結合金有量が４０％以上であり、０℃以上にｔａｎδの主分散のピークを有するイソプレンまたはイソプレン−ブタジエンから成るブロックより構成される所定分子量のブロック共重合体１００重量部、および３０℃以上の軟化点を有する粘着付与樹脂５〜２５０重量部からなる組成物（特許文献２参照）、
（iii）（Ａ）ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックの少なくとも一つと、共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックの少なくとも一つからなるブロック共重合体を水素添加して得られる水添ブロック共重合体と、その１００質量部に対して、（Ｂ）軟化剤としてのオイル１〜５００質量部および（Ｃ）加工助剤としてのポリオレフィン系樹脂０．１〜５０質量部を含むと共に、さらに（Ｄ）粘弾性調整用樹脂を含み、かつアスカＣ硬度が１０〜７０度であるエラストマー組成物からなる衝撃吸収材料（特許文献３参照）、
（iv）（ａ）少なくとも１個のビニル芳香族モノマーからなり、所定の数平均分子量のブロック（Ａ）と、イソプレン、ブタジエンもしくはイソプレン−ブタジエンからなり、３，４−結合および１，２−結合含有量が３０％以上で、ｔａｎδのピーク温度が−２０℃以上であり、かつｔａｎδのピーク値が０．３以上であるブロック（Ｂ）より構成される所定の数平均分子量のブロック共重合体、またはその水添物１００重量部、（ｂ）軟化剤１０〜２，０００重量部、および（ｃ）粘着付与樹脂１０〜２，０００重量部を含んでなる柔軟性組成物（特許文献４参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−３３５９９７号公報
【特許文献２】特開平０２−１３５２５６号公報
【特許文献３】特開２０１０−２７５４５７号公報
【特許文献４】特開平０６−２９３８５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明者らの検討によると、いずれの従来技術においても、必ずしも十分な制振性が得られるわけではなかった。そのため、ブロック共重合体またはその水素添加物の制振性を、より効率的およびより効果的に向上させる技術開発が求められる。
そこで、本発明の課題は、制振性がより一層優れる、樹脂組成物、ペレット、ベール、制振材、遮音材および合わせガラス用中間膜を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題を解決すべく、鋭意検討を行ったところ、特定のブロック共重合体またはその水素添加物と、所定のガラス転移温度を有する粘着付与樹脂とを、両者のガラス転移温度の差の絶対値が所定温度以下となるように組み合わせたときに、制振性が大きく向上することが判明し、本発明に至った。【０００７】
本発明は、下記［１］〜［２２］に関する。
［１］下記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）、およびガラス転移温度−５０〜４５℃の粘着付与樹脂（Ｙ）を含有する樹脂組成物であって、
前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重合体ブロック（Ｂ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｘ）とし、前記粘着付与樹脂（Ｙ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｙ）としたとき、Ｔｇ（Ｘ）とＴｇ（Ｙ）の差の絶対値が５０℃以下である、樹脂組成物。
ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）：芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を７０モル％超含有する重合体ブロック（Ａ）と、共役ジエン化合物およびイソブチレンからなる群から選択される少なくとも１種に由来する構造単位を３０モル％以上含有する重合体ブロック（Ｂ）とを有するブロック共重合体、またはその水素添加物であって、前記ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量が２５質量％以下である、ブロック共重合体またはその水素添加物。
［２］前記粘着付与樹脂（Ｙ）の分子量が１００〜１０，０００である、上記［１］の樹脂組成物。
［３］前記粘着付与樹脂（Ｙ）が脂環式骨格を有する、上記［１］または［２］の樹脂組成物。
［４］前記粘着付与樹脂（Ｙ）が酸素原子を含有する、上記［１］または［２］の樹脂組成物。
［５］前記粘着付与樹脂（Ｙ）の酸価が１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、上記［１］〜［４］のいずれかの樹脂組成物。
［６］前記粘着付与樹脂（Ｙ）が、ロジン系樹脂、フェノール系樹脂およびクマロン−インデン系樹脂からなる群から選択される少なくとも１種である、上記［１］〜［５］のいずれかの樹脂組成物。
［７］前記ロジン系樹脂が水添または非水添ロジンエステルである、上記［６］の樹脂組成物。
［８］前記粘着付与樹脂（Ｙ）が２５℃で液状である、上記［１］〜［７］のいずれかの樹脂組成物。
［９］前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重量平均分子量が２０，０００〜８００，０００である、上記［１］〜［８］のいずれかの樹脂組成物。
［１０］前記水素添加物において、前記重合体ブロック（Ｂ）における水素添加率が８０〜９９モル％である、上記［１］〜［９］のいずれかの樹脂組成物。
［１１］前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）において、共役ジエン化合物が、イソプレン、ブタジエン、または、イソプレンとブタジエンの混合物である、上記［１］〜［１０］のいずれかの樹脂組成物。
［１２］前記ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量が１〜１５質量％である、上記［１］〜［１１］のいずれかの樹脂組成物。
［１３］
成分（Ｘ）と成分（Ｙ）の含有割合［Ｘ／Ｙ］が、質量比で、９０／１０〜１０／９０である、上記［１］〜［１２］のいずれかの樹脂組成物。
［１４］前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）を下記成形条件に従って成形して得られる厚さ１ｍｍのフィルムのモルフォロジーが、スフィア（球状）のミクロ相分離構造を有する、上記［１］〜［１３］のいずれかの樹脂組成物。
成形条件：温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧する。
［１５］前記樹脂組成物を下記成形条件に従って成形して得られる厚さ１ｍｍのフィルムのモルフォロジーが、スフィア（球状）のミクロ相分離構造を有する、上記［１］〜［１４］のいずれかの樹脂組成物。
成形条件：温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧する。
［１６］前記樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ温度における貯蔵弾性率Ｇ’（top）に対する、前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）の比率［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］が１０以上である、上記［１］〜［１５］のいずれかの樹脂組成物。
［１７］ＪＩＳ  Ｋ７２４４−１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１Ｈｚ、測定温度−７０〜２００℃、昇温速度３℃／分の条件で測定したｔａｎδのピークトップ強度が２．５以上である、上記［１］〜［１６］のいずれかの樹脂組成物。
［１８］上記［１］〜［１７］のいずれかの樹脂組成物を含有してなるペレット。
［１９］上記［１］〜［１７］のいずれかの樹脂組成物を含有してなるベール。
［２０］上記［１］〜［１７］のいずれかの樹脂組成物を含有してなる制振材。
［２１］上記［１］〜［１７］のいずれかの樹脂組成物を含有してなる遮音材。
［２２］上記［１］〜［１７］のいずれかの樹脂組成物を含有してなる合わせガラス用中間膜。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、制振性がより一層優れる、樹脂組成物、ペレット、ベール、制振材、遮音材および合わせガラス用中間膜を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】スフィアのミクロ相分離構造の概略図である。
【図２】シリンダーのミクロ相分離構造の概略図である。
【図３】ラメラのミクロ相分離構造の概略図である。
【図４】樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ温度における貯蔵弾性率Ｇ’（top）に対する、前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）の比率［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］を説明するためのグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明は、後述するブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）［以下、成分（Ｘ）と称することがある。］、およびガラス転移温度−５０〜４５℃の粘着付与樹脂（Ｙ）［以下、成分（Ｙ）と称することがある。］を含有する樹脂組成物であって、
前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重合体ブロック（Ｂ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｘ）とし、前記粘着付与樹脂（Ｙ）のガラス転移温度をＴｇ（Ｙ）としたとき、Ｔｇ（Ｘ）とＴｇ（Ｙ）の差の絶対値が５０℃以下である、樹脂組成物に関する。
以下、Ｔｇ（Ｘ）とＴｇ（Ｙ）の差の絶対値、つまり｜Ｔｇ（Ｘ）−Ｔｇ（Ｙ）｜は、｜ΔＴｇ｜と表すことがある。
｜ΔＴｇ｜が５０℃を超えると、制振性の向上効果が得られなくなる。制振性の観点から、｜ΔＴｇ｜は、好ましくは４５℃以下、より好ましくは４０℃以下、さらに好ましくは３０℃以下、特に好ましくは２０℃以下である。｜ΔＴｇ｜の下限値に特に制限はなく、０℃であってもよく、０．５℃であってもよい。｜ΔＴｇ｜を前記範囲に制御することによって、組成物中の成分（Ｘ）と成分（Ｙ）が近い温度でガラス転移するため、後述する樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ温度における貯蔵弾性率Ｇ’（top）に対する、前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）の比率［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］の値が大きくなり、tanδのピーク強度が高くなるため、前記成分（Ｘ）の制振性を大幅に向上させることができる。つまり、成分（Ｘ）のみの制振性と比べて、｜ΔＴｇ｜が前記範囲となる成分（Ｘ）と成分（Ｙ）とを含有する樹脂組成物の方が、制振性が大幅に高くなる。
なお、本発明において、ガラス転移温度は、実施例に記載の方法、具体的には下記測定方法に従って求めた。
（ガラス転移温度の測定方法）
示差走査型熱量計「ＤＳＣ６２００」（セイコーインスツル株式会社製）を用い、成分（Ｘ）を精秤し、１０℃／分の昇温速度にて−１２０℃から６０℃まで昇温し、測定曲線の変曲点の温度を読みとり、重合体ブロック（Ｂ）のガラス転移温度［Ｔｇ（Ｘ）］とした。
また、示差走査型熱量計「ＤＳＣ６２００」（セイコーインスツル株式会社製）を用い、成分（Ｙ）を精秤し、１０℃／分の昇温速度にて−１２０℃から１００℃まで昇温し、測定曲線の変曲点の温度を読みとり、成分（Ｙ）のガラス転移温度［Ｔｇ（Ｙ）］とした。
【００１１】
以下、本発明の樹脂組成物が含有する成分（Ｘ）および成分（Ｙ）について順に説明する。
［ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）］
成分（Ｘ）は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を７０モル％超含有する重合体ブロック（Ａ）と、共役ジエン化合物およびイソブチレンからなる群から選択される少なくとも１種に由来する構造単位を３０モル％以上含有する重合体ブロック（Ｂ）とを有するブロック共重合体またはその水素添加物であって、前記ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量が２５質量％以下のブロック共重合体またはその水素添加物である。
成分（Ｘ）としては、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００１２】
（重合体ブロック（Ａ））
重合体ブロック（Ａ）は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位（以下、「芳香族ビニル化合物単位」と略称することがある。）を７０モル％超含有し、機械的特性の観点から、好ましくは８０モル％以上、より好ましくは８５モル％以上、さらに好ましくは９０モル％以上、特に好ましくは９５モル％以上であり、実質的に１００モル％であってもよい。
【００１３】
前記芳香族ビニル化合物としては、例えばスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン、２，６−ジメチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、α−メチル−ｏ−メチルスチレン、α−メチル−ｍ−メチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレン、β−メチル−ｏ−メチルスチレン、β−メチル−ｍ−メチルスチレン、β−メチル−ｐ−メチルスチレン、２，４，６−トリメチルスチレン、α−メチル−２，６−ジメチルスチレン、α−メチル−２，４−ジメチルスチレン、β−メチル−２，６−ジメチルスチレン、β−メチル−２，４−ジメチルスチレン、ｏ−クロロスチレン、ｍ−クロロスチレン、ｐ−クロロスチレン、２，６−ジクロロスチレン、２，４−ジクロロスチレン、α−クロロ−ｏ−クロロスチレン、α−クロロ−ｍ−クロロスチレン、α−クロロ−ｐ−クロロスチレン、β−クロロ−ｏ−クロロスチレン、β−クロロ−ｍ−クロロスチレン、β−クロロ−ｐ−クロロスチレン、２，４，６−トリクロロスチレン、α−クロロ−２，６−ジクロロスチレン、α−クロロ−２，４−ジクロロスチレン、β−クロロ−２，６−ジクロロスチレン、β−クロロ−２，４−ジクロロスチレン、ｏ−ｔ−ブチルスチレン、ｍ−ｔ−ブチルスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレン、ｏ−メトキシスチレン、ｍ−メトキシスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｏ−クロロメチルスチレン、ｍ−クロロメチルスチレン、ｐ−クロロメチルスチレン、ｏ−ブロモメチルスチレン、ｍ−ブロモメチルスチレン、ｐ−ブロモメチルスチレン、シリル基で置換されたスチレン誘導体、インデン、ビニルナフタレン等が挙げられる。該芳香族ビニル化合物は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。中でも、製造コストと物性バランスの観点から、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、およびこれらの混合物が好ましく、スチレンがより好ましい。
【００１４】
但し、本発明の目的および効果の妨げにならない限り、重合体ブロック（Ａ）は芳香族ビニル化合物以外の他の不飽和単量体に由来する構造単位（以下、「他の不飽和単量体単位」と略称することがある。）を３０モル％以下の割合で含有していてもよい。該他の不飽和単量体としては、例えばブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチルブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、イソブチレン、メタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、Ｎ−ビニルカルバゾール、β−ピネン、８，９−ｐ−メンテン、ジペンテン、メチレンノルボルネン、２−メチレンテトラヒドロフラン等からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。重合体ブロック（Ａ）中の、前記他の不飽和単量体に由来する構造単位の含有量は、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは１０モル％以下、さらに好ましくは５モル％以下、特に好ましくは実質的に０モル％である。
重合体ブロック（Ａ）が該他の不飽和単量体単位を含有する場合の結合形態は特に制限はなく、ランダム、テーパー状のいずれでもよい。
【００１５】
ブロック共重合体は、前記重合体ブロック（Ａ）を少なくとも１つ有していればよい。ブロック共重合体が重合体ブロック（Ａ）を２つ以上有する場合には、それら重合体ブロック（Ａ）は、同一であっても異なっていてもよい。なお、本明細書において「重合体ブロックが異なる」とは、重合体ブロックを構成するモノマー単位、重量平均分子量、立体規則性、および複数のモノマー単位を有する場合には各モノマー単位の比率および共重合の形態（ランダム、グラジェント、ブロック）のうち少なくとも１つが異なることを意味する。
【００１６】
ブロック共重合体が有する前記重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限はないが、ブロック共重合体が有する前記重合体ブロック（Ａ）のうち、少なくとも１つの重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量が好ましくは３，０００〜６０，０００、より好ましくは４，０００〜５０，０００である。ブロック共重合体が、前記範囲内の重量平均分子量である重合体ブロック（Ａ）を少なくとも１つ有することにより、機械強度がより向上する。
【００１７】
なお、本明細書および特許請求の範囲に記載の「重量平均分子量」は全て、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によって求めた標準ポリスチレン換算の重量平均分子量である。ブロック共重合体が有する各重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量は、製造工程において各重合体ブロックの重合が終了する都度、サンプリングした液を測定することで求めることができる。また、例えばＡ１−Ｂ−Ａ２構造を有するトリブロック共重合体の場合は、最初の重合体ブロックＡ１および重合体ブロックＢの重量平均分子量を上記方法により求め、ブロック共重合体の重量平均分子量からそれらを引き算することにより、２番目の重合体ブロックＡ２の重量平均分子量を求めることができる。また、他の方法として、Ａ１−Ｂ−Ａ２構造を有するトリブロック共重合体の場合は、重合体ブロック（Ａ）の合計の重量平均分子量は、ブロック共重合体の重量平均分子量と１Ｈ−ＮＭＲ測定で確認する重合体ブロック（Ａ）の合計含有量から算出し、ＧＰＣ測定によって、失活した最初の重合体ブロックＡ１の重量平均分子量を算出し、これを引き算することによって２番目の重合体ブロックＡ２の重量平均分子量を求めることもできる。
【００１８】
前記ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量（複数の重合体ブロック（Ａ）を有する場合はそれらの合計含有量である。）は、制振性の観点から、２５質量％以下である。２５質量％を超えると、たとえ｜ΔＴｇ｜が前記範囲内であっても、制振性の向上効果が得られなくなる。
重合体ブロック（Ａ）の含有量の下限値に特に制限はないが、重合体ブロック（Ａ）の含有量が１質量％未満であると、ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）のペレットを形成することが困難となる傾向にある。
上記同様の観点から、重合体ブロック（Ａ）の含有量は、好ましくは１〜２５質量％、より好ましくは１〜２２質量％、さらに好ましくは１〜１８質量％、特に好ましくは１〜１５質量％であり、１〜１０質量％であってもよいし、３〜８質量％であってもよい。また、機械的特性の観点からは、６〜１８質量％が好ましく、６〜１５質量％がより好ましく、８〜１５質量％がさらに好ましく、１０〜１５質量％が特に好ましい。
なお、ブロック共重合体における重合体ブロック（Ａ）の含有量は、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルにより求めた値であり、より詳細には実施例に記載の方法に従って測定した値である。
【００１９】
（重合体ブロック（Ｂ））
重合体ブロック（Ｂ）は、共役ジエン化合物およびイソブチレンからなる群から選択される少なくとも１種に由来する構造単位を３０モル％以上含有し、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６５モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上含有する。
重合体ブロック（Ｂ）は、共役ジエン化合物に由来する構造単位を３０モル％以上含有していてもよいし、イソブチレンに由来する構造単位を３０モル％以上含有していてもよいし、共役ジエン化合物とイソブチレンとの混合物に由来する構造単位を３０モル％以上含有していてもよい。また、重合体ブロック（Ｂ）は、共役ジエン化合物１種に由来する構造単位のみを有していてもよいし、共役ジエン化合物２種以上に由来する構造単位を有していてもよい。
前記共役ジエン化合物としては、イソプレン、ブタジエン、ヘキサジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、ミルセン等を挙げることができる。中でも、イソプレン、ブタジエン、および、イソプレンとブタジエンの混合物が好ましく、これらのいずれであってもよく、これらの中でも、イソプレンがより好ましい。ブタジエンとイソプレンの混合物の場合、それらの混合比率［イソプレン／ブタジエン］（質量比）に特に制限はないが、好ましくは５／９５〜９５／５、より好ましくは１０／９０〜９０／１０、さらに好ましくは４０／６０〜７０／３０、特に好ましくは４５／５５〜６５／３５である。なお、該混合比率［イソプレン／ブタジエン］をモル比で示すと、好ましくは５／９５〜９５／５、より好ましくは１０／９０〜９０／１０、さらに好ましくは４０／６０〜７０／３０、特に好ましくは４５／５５〜５５／４５である。
【００２０】
上記の通り、重合体ブロック（Ｂ）は、共役ジエン化合物に由来する構造単位を３０モル％以上含有していることが好ましく、イソプレンに由来する構造単位（以下、「イソプレン単位」と略称することがある。）を３０モル％以上含有していることも好ましく、ブタジエンに由来する構造単位（以下、「ブタジエン単位」と略称することがある。）を３０モル％以上含有していることも好ましく、イソプレンおよびブタジエンの混合物に由来する構造単位（以下、「イソプレンおよびブタジエンの混合物単位」と略称することがある。）を３０モル％以上含有していることも好ましい。
重合体ブロック（Ｂ）が２種以上の構造単位を有している場合は、それらの結合形態はランダム、テーパー、完全交互、一部ブロック状、ブロック、またはそれらの２種以上の組み合わせからなっていることができる。
【００２１】
重合体ブロック（Ｂ）を構成する構成単位が、イソプレン単位、ブタジエン単位、イソプレンおよびブタジエンの混合物単位のいずれかである場合、イソプレンおよびブタジエンそれぞれの結合形態としては、ブタジエンの場合には１，２−結合、１，４−結合を、イソプレンの場合には１，２−結合、３，４−結合、１，４−結合をとることができる。
ブロック共重合体においては、重合体ブロック（Ｂ）中の３，４−結合単位および１，２−結合単位の含有量（以下、ビニル結合量と称することがある。）の合計が好ましくは２０モル％以上、より好ましくは４０モル％以上、さらに好ましくは５０モル％以上である。また、特に制限されるものではないが、重合体ブロック（Ｂ）中のビニル結合量は、好ましくは９０モル％以下、より好ましくは８５モル％以下である。ここで、ビニル結合量は、実施例に記載の方法に従って、１Ｈ−ＮＭＲ測定によって算出した値である。
なお、重合体ブロック（Ｂ）がブタジエンのみからなる場合には、前記の「３，４−結合単位および１，２−結合単位の含有量」とは「１，２−結合単位の含有量」と読み替えて適用する。
【００２２】
また、ブロック共重合体が有する前記重合体ブロック（Ｂ）の合計の重量平均分子量は、制振性等の観点から、水素添加前の状態で、好ましくは１５，０００〜８００，０００であり、より好ましくは５０，０００〜７００，０００であり、さらに好ましくは７０，０００〜６００，０００、特に好ましくは９０，０００〜５００，０００、最も好ましくは１３０，０００〜４５０，０００である。
【００２３】
重合体ブロック（Ｂ）は、本発明の目的および効果の妨げにならない限り、共役ジエン化合物およびイソブチレン以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位を含有していてもよい。この場合、重合体ブロック（Ｂ）において、共役ジエン化合物およびイソブチレン以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位の含有量は、好ましくは７０モル％未満、より好ましくは５０モル％未満、さらに好ましくは３５モル％未満、特に好ましくは２０モル％未満であり、５〜１５モル％であってもよい。
該他の重合性の単量体としては、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔ−ブチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、ビニルナフタレンおよびビニルアントラセン等の芳香族ビニル化合物、並びにメタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、Ｎ−ビニルカルバゾール、β−ピネン、８，９−ｐ−メンテン、ジペンテン、メチレンノルボルネン、２−メチレンテトラヒドロフラン、１，３−シクロペンタジエン、１，３−シクロヘキサジエン、１，３−シクロヘプタジエン、１，３−シクロオクタジエン等からなる群から選択される少なくとも１種の化合物が好ましく挙げられる。中でも、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレンが好ましく、スチレンがより好ましい。
重合体ブロック（Ｂ）が、共役ジエン化合物およびイソブチレン以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位を含有する場合、その具体的な組み合わせとしては、好ましくは、イソプレンとスチレン、ブタジエンとスチレン、イソプレンとブタジエンの混合物とスチレンであり、より好ましくは、イソプレンとスチレン、イソプレンとブタジエンの混合物とスチレンである。
重合体ブロック（Ｂ）が、共役ジエン化合物およびイソブチレン以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位を含有する場合、その結合形態は特に制限はなく、ランダム、テーパー状のいずれでもよい。
【００２４】
ブロック共重合体は、上記重合体ブロック（Ｂ）を少なくとも１つ有していればよい。ブロック共重合体が重合体ブロック（Ｂ）を２つ以上有する場合には、それら重合体ブロック（Ｂ）は、同一であっても異なっていてもよい。
【００２５】
（重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）の結合様式）
ブロック共重合体は、重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）とが結合している限りは、その結合形式は限定されず、直鎖状、分岐状、放射状、またはこれらの２つ以上が組合わさった結合様式のいずれでもよい。中でも、重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）の結合形式は直鎖状であることが好ましく、その例としては重合体ブロック（Ａ）をＡで、また重合体ブロック（Ｂ）をＢで表したときに、Ａ−Ｂで示されるジブロック共重合体、Ａ−Ｂ−ＡまたはＢ−Ａ−Ｂで示されるトリブロック共重合体、Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂで示されるテトラブロック共重合体、Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂ−ＡまたはＢ−Ａ−Ｂ−Ａ−Ｂで示されるペンタブロック共重合体、（Ａ−Ｂ）ｎＸ型共重合体（Ｘはカップリング剤残基を表し、ｎは３以上の整数を表す）等を挙げることができる。中でも、直鎖状のトリブロック共重合体、またはジブロック共重合体が好ましく、Ａ−Ｂ−Ａ型のトリブロック共重合体が、制振性、柔軟性、製造容易性等の観点から好ましく用いられる。
ここで、本明細書においては、同種の重合体ブロックが二官能のカップリング剤等を介して直線状に結合している場合、結合している重合体ブロック全体は一つの重合体ブロックとして取り扱われる。これに従い、上記例示も含め、本来、厳密にはＹ−Ｘ−Ｙ（Ｘはカップリング残基を表す）と表記されるべき重合体ブロックは、特に単独の重合体ブロックＹと区別する必要がある場合を除き、全体としてＹと表示される。本明細書においては、カップリング剤残基を含むこの種の重合体ブロックを上記のように取り扱うので、例えば、カップリング剤残基を含み、厳密にはＡ−Ｂ−Ｘ−Ｂ−Ａ（Ｘはカップリング剤残基を表す）と表記されるべきブロック共重合体はＡ−Ｂ−Ａと表記され、トリブロック共重合体の一例として取り扱われる。
【００２６】
本発明においては、上記ブロック共重合体（つまり非水添ブロック共重合体）をそのまま用いてもよいし、上記ブロック共重合体の水素添加物（水添ブロック共重合体とも称する。）を用いてもよい。
耐熱性、耐候性および制振性の観点から、重合体ブロック（Ｂ）が有する炭素−炭素二重結合の８０モル％以上が水素添加（以下、水添と略称することがある。）されていることが好ましく、８５モル％以上が水添されていることがより好ましく、８８モル％以上が水添されていることがさらに好ましい。なお、該値を水素添加率（水添率）と称することがある。水素添加率の上限値に特に制限はないが、上限値は９９モル％であってもよく、９８モル％であってもよい。
一方で、架橋または発泡させることを考慮した場合は、水素添加率は５０モル％以下であってもよく、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは５モル％以下、さらに好ましくは３モル％以下である。
なお、上記の水素添加率は、重合体ブロック（Ｂ）中の共役ジエン化合物由来の構造単位中の炭素−炭素二重結合の含有量を、水素添加後の１Ｈ−ＮＭＲ測定によって求めた値であり、より詳細には実施例に記載の方法に従って測定した値である。
【００２７】
（ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重量平均分子量（Ｍｗ））
ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーによる標準ポリスチレン換算で求めた重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは２０，０００〜８００，０００、より好ましくは５０，０００〜７００，０００、さらに好ましくは７０，０００〜６００，０００、特に好ましくは９０，０００〜５００，０００、最も好ましくは１３０，０００〜４５０，０００である。ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の重量平均分子量が２０，０００以上であれば、耐熱性が高くなり、８００，０００以下であれば、成形性が良好となる。
【００２８】
ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）は、本発明の目的および効果を損なわない限り、分子鎖中および／または分子末端に、カルボキシル基、水酸基、酸無水物基、アミノ基、エポキシ基等の官能基を、１種または２種以上を有していてもよく、また官能基を有さないものであってもよい。
【００２９】
（モルフォロジー）
前記ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）は、温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧の条件で成形して得られる厚さ１ｍｍのフィルムのモルフォロジーが、図１に示されるスフィア（球状）または図２に示されるシリンダー（柱状）のミクロ相分離構造を有することが好ましい。スフィアのミクロ相分離構造を有する場合、重合体ブロック（Ａ）が球状となって、重合体ブロック（Ｂ）中に存在しており、一方、シリンダー（柱状）のミクロ相分離構造を有する場合は、重合体ブロック（Ａ）が柱状になって重合体ブロック（Ｂ）中に存在している。前記重合体ブロック（Ａ）の含有量が少ないほど、スフィアのミクロ相分離構造を有する傾向にある。
上記のように成形して得られるフィルムのモルフォロジーがスフィア（球状）またはシリンダー（柱状）のミクロ相分離構造を有することによって、制振性が一層高くなる。同様の観点から、該フィルムのモルフォロジーがスフィア（球状）のミクロ相分離構造を有することがより好ましい。
なお、図３に示す様に、該フィルムが、重合体ブロック（Ａ）の層と重合体ブロック（Ｂ）の層とが交互に重なったラメラ構造のミクロ相分離構造を有する場合、成形性および制振性に乏しい。
【００３０】
（ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）の製造方法）
ブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）は、溶液重合法、乳化重合法または固相重合法等により製造することができる。中でも溶液重合法が好ましく、例えば、アニオン重合、カチオン重合等のイオン重合法、ラジカル重合法等の公知の方法を適用できる。中でも、アニオン重合法が好ましい。アニオン重合法では、溶媒、アニオン重合開始剤、および必要に応じてルイス塩基の存在下、芳香族ビニル化合物と、共役ジエン化合物からなる群から選択される少なくとも１種を逐次添加して、ブロック共重合体を得、必要に応じてカップリング剤を添加して反応させることにより、所望のブロック共重合体が得られる。また、必要に応じてブロック共重合体を水素添加することにより、水添ブロック共重合体を得ることができる。カチオン重合法では、例えば、ルイス酸およびこれと組み合わせてカチオン重合活性種を形成する有機化合物から構成される開始剤系の存在下に、必要に応じてピリジン誘導体、アミド類等の添加剤の共存下で、ヘキサン、塩化メチレン等の不活性溶媒中で、主として芳香族ビニル化合物からなる単量体と、主としてイソブチレンからなる単量体を、任意の順序で段階的に重合させて各重合体ブロックを逐次形成してゆくことにより製造することができる。その場合のルイス酸としては、例えば、四塩化チタン、三塩化ホウ素、塩化アルミニウム、四塩化スズ等が挙げられる。またカチオン重合活性種を形成する有機化合物としては、例えばアルコキシ基、アシロキシ基、ハロゲン原子等の官能基を有する有機化合物、具体例としては、ビス（２−メトキシ−２−プロピル）ベンゼン、ビス（２−アセトキシ−２−プロピル）ベンゼン、ビス（２−クロロ−２−プロピル）ベンゼン等が挙げられる。また、上記のアミド類としては、例えば、ジメチルアセトアミド、ジメチルホルムアミド等が挙げられる。
【００３１】
上記方法においてアニオン重合の重合開始剤として使用し得る有機リチウム化合物としては、例えばメチルリチウム、エチルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、ペンチルリチウム等が挙げられる。また、重合開始剤として使用し得るジリチウム化合物としては、例えばナフタレンジリチウム、ジリチオヘキシルベンゼン等が挙げられる。
前記カップリング剤としては、例えばジクロロメタン、ジブロモメタン、ジクロロエタン、ジブロモエタン、ジブロモベンゼン、安息香酸フェニル等が挙げられる。
これらの重合開始剤およびカップリング剤の使用量は、目的とするブロック共重合体またはその水素添加物の所望とする重量平均分子量により適宜決定される。通常は、アルキルリチウム化合物、ジリチウム化合物等の開始剤は、重合に用いる芳香族ビニル化合物、ブタジエン、イソプレン等の単量体の合計１００質量部あたり０．０１〜０．２質量部の割合で用いられるのが好ましく、カップリング剤を使用する場合は、前記単量体の合計１００質量部あたり０．００１〜０．８質量部の割合で用いられるのが好ましい。
【００３２】
溶媒としては、アニオン重合反応に悪影響を及ぼさなければ特に制限はなく、例えば、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ペンタン等の脂肪族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素等が挙げられる。また、重合反応は、通常０〜１００℃、好ましくは１０〜７０℃の温度で、０．５〜５０時間、好ましくは１〜３０時間行う。
【００３３】
また、ブロック共重合体の重合体ブロック（Ｂ）が共役ジエンに由来する構造単位である場合には、重合の際に共触媒としてルイス塩基を添加する方法により、重合体ブロック（Ｂ）の３，４−結合および１，２−結合の含有量を高めることができる。
用いることのできるルイス塩基としては、例えば、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン等のエーテル類、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル類、トリエチルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチレンジアミン、Ｎ−メチルモルホリン等のアミン類等が挙げられる。該ルイス塩基は、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
ルイス塩基の添加量は、前記重合体ブロック（Ｂ）が共役ジエン化合物、特にイソプレンおよび／またはブタジエンに由来する構造単位を含む場合には、重合体ブロック（Ｂ）を構成するイソプレン単位および／またはブタジエン単位のビニル結合量をどの程度に制御するかにより決定される。そのため、ルイス塩基の添加量に厳密な意味での制限はないが、重合開始剤として用いられるアルキルリチウム化合物またはジリチウム化合物に含有されるリチウム１グラム原子あたり、通常０．１〜１，０００モル、好ましくは１〜１００モルの範囲内で用いるのが好ましい。
【００３４】
上記した方法により重合を行なった後、アルコール類、カルボン酸類、水等の活性水素化合物を添加して重合反応を停止させる。その後、水添ブロック共重合体を得る場合には、不活性有機溶媒中で水添触媒の存在下に水素添加反応（水添反応）を行う。水素添加反応は、水素圧力を０．１〜２０ＭＰａ、好ましくは０．５〜１５ＭＰａ、より好ましくは０．５〜５ＭＰａ、反応温度を２０〜２５０℃、好ましくは５０〜１８０℃、より好ましくは７０〜１８０℃、反応時間を通常０．１〜１００時間、好ましくは１〜５０時間として実施することができる。
水添触媒としては、例えば、ラネーニッケル；Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ等の金属をカーボン、アルミナ、珪藻土等の単体に担持させた不均一系触媒；遷移金属化合物とアルキルアルミニウム化合物、アルキルリチウム化合物等との組み合わせからなるチーグラー系触媒；メタロセン系触媒等が挙げられる。
【００３５】
このようにして得られたブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）は、重合反応液をメタノール等に注ぐことにより凝固させた後、加熱または減圧乾燥させるか、重合反応液をスチームと共に熱水中に注ぎ、溶媒を共沸させて除去するいわゆるスチームストリッピングを施した後、加熱または減圧乾燥することにより取得することができる。
【００３６】
［ガラス転移温度−５０〜４５℃の粘着付与樹脂（Ｙ）］
本発明の樹脂組成物は、前記成分（Ｘ）と共に、成分（Ｙ）としてガラス転移温度［Ｔｇ（Ｙ）］−５０〜４５℃の粘着付与樹脂を含有する。成分（Ｙ）としては、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
成分（Ｙ）としては、公知の粘着付与樹脂の中から、ガラス転移温度−５０〜４５℃のものを選択すればよい。つまり、後述する具体例の中から、当該ガラス転移温度のものを利用すればよい。成分（Ｙ）のガラス転移温度は、制振性の観点から、好ましくは−５０〜１５℃、より好ましくは−４０〜０℃、さらに好ましくは−３５〜−５℃、特に好ましくは−３５〜−１５℃、最も好ましくは−３５〜−２０℃である。成分（Ｙ）としては、２５℃で液状の粘着付与樹脂が好ましいとも言える。
ところで、本発明では、成分（Ｙ）として当該粘着付与樹脂を含有させるため、樹脂組成物に粘着性が付与されるであろうが、単に当該粘着性の付与のために該成分（Ｙ）を含有させるわけではなく、成分（Ｘ）の制振性を一層高めるために用いている。つまり、前述の通り、｜ΔＴｇ｜が前記範囲を満たすように成分（Ｘ）と成分（Ｙ）とを選択して組み合わせることにより、樹脂組成物の制振性を大幅に高めることができる。
【００３７】
成分（Ｙ）の分子量としては、特に制限されるものではないが、重量平均分子量が好ましくは１００〜１０，０００、より好ましくは１００〜５，０００、さらに好ましくは１５０〜３，０００、特に好ましくは１５０〜１，０００、最も好ましくは２００〜６００である。成分（Ｙ）の分子量を前記下限値以上とすることで、ブリードアウトを抑制し易くなり、前記上限値以下とすることで、ガラス転移温度が高くなり過ぎることを抑制できる。
また、制振性の観点から、成分（Ｙ）は酸価が１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましく、６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがより好ましく、３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがさらに好ましく、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがよりさらに好ましく、３ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが特に好ましく、１ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが最も好ましい。
ここで、酸価は、市販品であればカタログ値を参照することもできるし、また、ＪＩＳ  Ｋ０７００（１９９２年）に準ずる電位差滴定法によって求めることもできる。
【００３８】
成分（Ｙ）としては、より具体的には、ロジン系樹脂、テルペン系樹脂、フェノール系樹脂、キシレン系樹脂、クマロン−インデン系樹脂、（水添）石油樹脂、スチレン系樹脂（但し、前記成分（Ｘ）を除く。）等が挙げられる。成分（Ｙ）は、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。また、成分（Ｙ）としては、脂環式骨格を有する粘着付与樹脂も好ましい一態様であり、酸素原子を有する粘着付与樹脂も好ましい一態様であり、脂環式骨格および酸素原子を有する粘着付与樹脂も好ましい一態様である。
【００３９】
中でも、制振性の観点から、成分（Ｙ）としては、ロジン系樹脂、フェノール系樹脂およびクマロン−インデン系樹脂からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、ロジン系樹脂であることがより好ましい。
ロジン系樹脂としては、例えば、ガムロジン、トール油ロジン、ウッドロジン等のロジン；水添ロジン、不均化ロジン、重合ロジン等の変性ロジン；これらロジンまたは変性ロジンとアルコールとのエステル化合物、例えばメチルエステル、エチルエステル、プロピルエステル、グリセリンエステル、ペンタエリスリトールエステル等の、水添または非水添ロジンエステル等が挙げられる。ロジン系樹脂としては、制振性の観点から、水添または非水添ロジンエステルが好ましい。該水添または非水添ロジンエステルのエステル部位は、ガラス転移温度を低くする観点から、メチルエステル、エチルエステルまたはプロピルエステルであることが好ましい。上記ロジン系樹脂としては、市販のロジン系樹脂をそのまま用いてもよいし、精製して用いてもよい。また、ロジン系樹脂に含まれる特定の有機酸（例えば、アビエチン酸、ネオアビエチン酸、パラストリン酸、ピマール酸、イソピマール酸、パラストリン酸等）および該有機酸の変性物のうちの１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
テルペン系樹脂としては、例えば、α−ピネン、β−ピネン、ジペンテン等を主体とするテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、水添テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂等が挙げられる。
（水添）石油樹脂としては、例えば、（水添）脂肪族系（Ｃ５系）石油樹脂、（水添）芳香族系（Ｃ９系）石油樹脂、（水添）共重合系（Ｃ５／Ｃ９系）石油樹脂、（水添）ジシクロペンタジエン系石油樹脂等が挙げられる。
スチレン系樹脂としては、例えば、ポリα−メチルスチレン、α−メチルスチレン／スチレン共重合体、スチレン系モノマー／脂肪族系モノマー共重合体、スチレン系モノマー／α−メチルスチレン／脂肪族系モノマー共重合体、スチレン系モノマー共重合体、スチレン系モノマー／芳香族系モノマー共重合体等を挙げることができる。
また、成分（Ｙ）としては、成分（Ｘ）との相容性の観点から、成分（Ｙ）の１Ｈ−ＮＭＲ測定において６〜８ｐｐｍにピークが見られるものであることが好ましい。
【００４０】
（成分（Ｘ）と成分（Ｙ）の含有割合）
本発明の樹脂組成物において、成分（Ｘ）と成分（Ｙ）の含有割合［Ｘ／Ｙ］は、質量比で、好ましくは９０／１０〜１０／９０、より好ましくは９０／１０〜３０／７０、さらに好ましくは８０／２０〜３０／７０、よりさらに好ましくは８０／２０〜４０／６０、特に好ましくは７０／３０〜５０／５０、最も好ましくは７０／３０〜５５／４５である。
成分（Ｙ）の含有割合を上記所定量以上とすることにより、制振性の向上効果が十分となる傾向にある。また、成分（Ｙ）の含有割合を小さく抑えることにより、機械的特性および成形性の低下を抑制し、且つ、成分（Ｙ）が樹脂組成物からブリードアウトを抑制し易くなる傾向にある。
【００４１】
［その他の成分］
本発明の樹脂組成物は、必要に応じて、前記成分（Ｘ）および成分（Ｙ）以外の成分を含有していてもよい。例えば、軟化剤、充填材、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、中和剤、滑剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、撥水剤、防水剤、着色剤、蛍光剤、難燃剤、帯電防止剤、導電性付与剤、防菌剤、防カビ剤、熱伝導性付与剤、電磁波シールド性付与剤、架橋剤、架橋助剤、架橋促進剤、発泡剤、発泡助剤、加工助剤等、顔料、染料が挙げられる。
軟化剤としては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル等の鉱物油；落花生油、ロジン等の植物油；燐酸エステル；低分子量ポリエチレングリコール；流動パラフィン；低分子量エチレン、エチレン−α−オレフィン共重合オリゴマー、液状ポリブテン、液状ポリイソプレンまたはその水素添加物、液状ポリブタジエンまたはその水素添加物等の合成油等が挙げられる。
本発明の樹脂組成物は軟化剤を含有していてもよいが、本発明の効果が発現するメカニズムに影響を及ぼさない程度であることが好ましく、例えば、前記成分（Ｘ）１００質量部に対して、５０質量部以下が好ましく、４０質量部以下がより好ましく、３０質量部以下がさらに好ましく、１０質量部以下が特に好ましく、実質的に軟化剤を含有しない態様も好ましい。これは、軟化剤の含有量が増えると組成物のガラス転移温度が下がる傾向にあるため、後述するｔａｎδピークトップ温度が下がり、２０℃におけるｔａｎδピークトップ周波数が上がることで、制振性を発現する周波数が高くなってしまい、例えば制振材として用いる場合には好ましくない。
また、本発明の樹脂組成物は、軟化剤以外にも上記その他の成分を含有していてもよいが、本発明の効果が発現するメカニズムに影響を及ぼさない程度であることが好ましく、例えば、前記成分（Ｘ）１００質量部に対して、その他の成分の合計（但し、軟化剤を除く。）として５０質量部以下が好ましく、４０質量部以下がより好ましく、３０質量部以下がさらに好ましく、１０質量部以下が特に好ましく、実質的にその他の成分を含有しない態様も好ましい。
【００４２】
（樹脂組成物の調製方法）
本発明の樹脂組成物の調製方法に特に制限はなく、公知の手段を利用して調製することができる。例えば、前記成分（Ｘ）および（Ｙ）、必要に応じてその他の成分をヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー、コニカルブレンダー等の混合機を用いて混合することによって製造するか、またはその後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、ロール等の混練機を用いて８０〜２５０℃で溶融混練することにより、本発明の樹脂組成物を調製することができる。また、各成分［少なくとも成分（Ｘ）および成分（Ｙ）］が可溶な溶媒に各成分を溶解させて混合し、溶媒を除去することによって樹脂組成物を調製することもできる。成分（Ｘ）および成分（Ｙ）の２種からなる樹脂組成物を調製する場合には、後者の方法が簡便であり好ましい。
また、発泡させる場合には、例えば、樹脂組成物に発泡剤をドライブレンドした樹脂組成物を、所望の形状をしたキャビティを備えた金型内に射出発泡成形することにより得られる。
（ペレットおよびベール）
こうして得られた樹脂組成物（特に、発泡させていない樹脂組成物）は、ホットカット等の手段により、ペレットにすることができる。また、樹脂組成物をベール成形機で成形することによって、ベールにすることもできる。つまり、本発明は、前記樹脂組成物を含有してなるペレットまたはベールも提供する。
【００４３】
（ｔａｎδのピークトップ強度）
本発明の樹脂組成物を、温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚み１．０ｍｍの単層シートを作製し、該単層シートを円板形状に切り出して試験片とする。該試験片を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７２４４−１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１Ｈｚ、測定温度−７０〜２００℃、昇温速度３℃／分の条件で測定したｔａｎδのピークトップ強度は２．５以上となり得るため、非常に制振性に優れる。より高いものでは２．８以上、３．０以上、３．３以上、さらには３．５以上となるものもある。ｔａｎδのピークトップ強度の上限値に特に制限はないが、４．５以下となる傾向にあり、多くの場合、４．２以下となる傾向にある。
さらに、樹脂組成物の代わりに前記成分（Ｘ）のみを用いて上記方法に従って試験片を作製し、同じ方法で測定したｔａｎδのピークトップ強度を基準としたときの、樹脂組成物を用いて得られるｔａｎδのピークトップ強度の差（Δｔａｎδ）は、好ましくは＋０．５以上、より好ましくは＋０．７以上、さらに好ましくは＋０．９以上、特に好ましくは＋１．０以上となる傾向にあり、成分（Ｘ）単独の場合に比べて、本願樹脂組成物の制振性は大幅に向上すると言える。
なお、ｔａｎδのピークトップ強度とは、ｔａｎδのピークが最大となるときのｔａｎδの値のことである。ｔａｎδのピークトップ強度の測定方法は、より詳細には実施例に記載の通りである。
【００４４】
本発明の樹脂組成物は、樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ温度における貯蔵弾性率Ｇ’（top）（図４中の３参照）に対する、前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）（図４中の４参照）の比率［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］（図４でいうと、３と４を繋ぐ直線の傾き５に相当する。）が１０以上であることが制振性の観点から好ましく、１２以上であることがより好ましく、１３以上であることがさらに好ましく、１４以上または１５以上となる場合もある。該比率の上限値に特に制限はないが、通常、２０以下となる傾向にある。ここで、ｔａｎδのピークトップ温度とは、ｔａｎδのピークが最大となるときの温度のことである。なお、図４中の数値は参考のためのものであり、記載された数値によって何ら影響を受けるものではない。
ｔａｎδのピークトップ温度−５℃からｔａｎδのピークトップ温度という温度範囲では、樹脂組成物中の成分（Ｘ）の重合体ブロック（Ｂ）が柔らかくなっており、当該温度範囲において貯蔵弾性率Ｇ’の落差（図４中の３と４を繋ぐ直線の傾き５）が大きいことで、ｔａｎδのピークトップ強度が向上し、制振性の向上効果がより顕著なものとなる傾向がある。つまり、前記｜ΔＴｇ｜が前述の範囲となることに加えて、Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）が上記範囲であることによって、制振性の向上効果がより一層顕著になる傾向がある。
なお、貯蔵弾性率は、下記測定方法に従って求めた値である。
（貯蔵弾性率の測定方法）
本発明の樹脂組成物を、温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚み１．０ｍｍの単層シートを作製し、該単層シートを円板形状に切り出して試験片とする。該試験片を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７２４４−１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１Ｈｚ、測定温度−７０〜２００℃、昇温速度３℃／分の条件で貯蔵弾性率を測定する。
【００４５】
ここで、前記ｔａｎδピークトップ温度は、時間温度換算則によってｔａｎδピークトップ周波数に換算することができる。ｔａｎδピークトップ周波数は、樹脂組成物を制振材として用いる際に制振性を高く発揮できる周波数に対応している。
１Ｈｚにおけるｔａｎδピークトップ温度と２０℃におけるｔａｎδピークトップ周波数の関係は以下のようになっている。
「１Ｈｚにおけるtanδピークトップ温度」−「２０℃におけるｔａｎδピークトップ周波数」；20℃−1Hz；12℃−10Hz；3℃−100Hz；-7℃−1,000Hz；-10℃−3,000Hz；-17℃−10,000Hz；-26℃−100,000Hz；-36℃−1,000,000Hz
このように、１Ｈｚにおけるｔａｎδピークトップ温度が下がるにつれて２０℃におけるｔａｎδピークトップ周波数が上がるため、適切な周波数領域（通常、１Ｈｚ〜１００，０００Ｈｚ）で制振が求められている制振材として使うためには、樹脂組成物のｔａｎδピークトップ温度を適切な範囲に調整することが好ましい。
【００４６】
中でも、本発明の樹脂組成物を合わせガラス用中間膜として用いる場合には、-10℃−3,000Hzにおけるｔａｎδが重要である。樹脂組成物の−１０℃におけるｔａｎδは、好ましくは０．３以上、より好ましくは１．０以上、さらに好ましくは１．５以上、よりさらに好ましくは２．０以上、特に好ましくは２．５以上である。樹脂組成物の−１０℃におけるｔａｎδが上記範囲であることにより、合わせガラス用中間膜に用いた際に３，０００Ｈｚ以上の高周波数領域を効果的に遮音することができ、遮音性がより向上する。
さらに、前記成分（Ｘ）の−１０℃におけるｔａｎδを基準としたときの、樹脂組成物の−１０℃におけるｔａｎδの差（Δｔａｎδ）は、好ましくは０以上、より好ましくは＋０．１以上、さらに好ましくは＋０．３以上、特に好ましくは＋０．５以上となる傾向にある。
なお、−１０℃におけるｔａｎδの測定方法は、実施例に記載の通りである。
【００４７】
（樹脂組成物のモルフォロジー）
本発明の樹脂組成物は、温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧の条件で成形して得られる厚さ１ｍｍのフィルムのモルフォロジーが、スフィア（球状）またはシリンダー（柱状）のミクロ相分離構造を有するものが好ましい。ここでいうスフィアまたはシリンダーのモルフォロジーのミクロ相分離構造は、前述したブロック共重合体またはその水素添加物（Ｘ）が形成する図１または図２で示されるミクロ相分離構造と同様である。特に限定されるわけではないが、樹脂組成物においては、成分（Ｘ）の重合体ブロック（Ａ）が島相となり、スフィアまたはシリンダー（図１および図２中の１に相当する。）を形成する傾向にあり、成分（Ｙ）は成分（Ｘ）の重合体ブロック（Ｂ）と相容して海相（図１および図２中の２に相当する。）を形成する傾向にある。
上記のように成形して得られるフィルムのモルフォロジーがスフィア（球状）またはシリンダー（柱状）のミクロ相分離構造を有することによって、制振性が一層高くなる。同様の観点から、該フィルムのモルフォロジーがスフィア（球状）のミクロ相分離構造を有することがより好ましい。
なお、フィルムを形成してからモルフォロジーを評価するが、樹脂組成物そのものも同様のモルフォロジーを有しているものと考えられる。
【００４８】
［用途］
本発明の樹脂組成物は、非常に制振性に優れる。そのため、本発明は、本発明の樹脂組成物を含有してなる制振材、遮音材、吸音材、合わせガラス用中間膜等も提供する。制振材としては、特に自動車用制振材に好適に用いられる。また、他にも、ダムラバー、靴底材料、床材、ウェザーストリップ、フロアマット、ダッシュインシュレーター、ルーフライニング、ドアパネル、エンジンヘッドカバー、ドアホールシール、フェンダーライナー等も有用である。
また、家電分野におけるテレビ、ブルーレイレコーダーやＨＤＤレコーダー等の各種レコーダー類、プロジェクター、ゲーム機、デジタルカメラ、ホームビデオ、アンテナ、スピーカー、電子辞書、ＩＣレコーダー、ＦＡＸ、コピー機、電話機、ドアホン、炊飯器、電子レンジ、オーブンレンジ、冷蔵庫、食器洗い機、食器乾燥機、ＩＨクッキングヒーター、ホットプレート、掃除機、洗濯機、充電器、ミシン、アイロン、乾燥機、電動自転車、空気清浄機、浄水器、電動歯ブラシ、照明器具、エアコン、エアコンの室外機、除湿機、加湿機等の各種電気製品では、シール材、接着剤、粘着剤、パッキン、Ｏリング、ベルト、防音材等として利用可能である。
【００４９】
なお、本明細書の記載事項は、いずれも任意に採用することができる。つまり、好ましいとされる事項を１つ採用するのみならず、好ましいとされる事項と、その他の好ましいとされる事項とを組み合わせて採用することもできる。
【実施例】
【００５０】
以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。【００５１】
なお、各例における各測定方法は以下の通りに実施した。
［水添ブロック共重合体の物性の測定方法］
（１）重合体ブロック（Ａ）の含有量
水添ブロック共重合体をＣＤＣｌ３に溶解して１Ｈ−ＮＭＲスペクトルを測定［装置：「ＡＤＶＡＮＣＥ  ４００  Ｎａｎｏ  ｂａｙ」（Ｂｒｕｋｅｒ社製）、測定温度：５０℃］し、スチレンに由来するピーク強度から重合体ブロック（Ａ）の含有量を算出した。【００５２】
（２）モルフォロジー
水添ブロック共重合体を、温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚さ１ｍｍのフィルムを作製した。該フィルムを所望の大きさにカットして試験片としたうえで、面出し温度−１１０℃においてダイヤモンドカッターを用いて面出しを行った。走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）（エスアイアイ・ナノテクノロジー株式会社製）を使用して、測定温度２５℃で試験片の断面（１μｍ角）を観察し、モルフォロジーを評価した。なお、スフィア（図１）、シリンダー（図２）、ラメラ（図３）のいずれかのミクロ相分離構造を有する場合には、その旨を表２および表３に示した。【００５３】
（３）重量平均分子量（Ｍｗ）
下記条件のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定により、水添ブロック共重合体のポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）を求めた。
（ＧＰＣ測定装置および測定条件）
・装置        ：ＧＰＣ装置「ＨＬＣ−８０２０」（東ソー株式会社製）
・分離カラム  ：東ソ−株式会社製の「ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＸＬ」、「Ｇ４０００ＨＸＬ」および「Ｇ５０００ＨＸＬ」を直列に連結した。
・溶離液      ：テトラヒドロフラン
・溶離液流量  ：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
・サンプル濃度：５ｍｇ／１０ｍＬ
・カラム温度  ：４０℃
・検出器：示差屈折率（ＲＩ）検出器
・検量線：標準ポリスチレンを用いて作成【００５４】
（４）重合体ブロック（Ｂ）における水素添加率
１Ｈ−ＮＭＲ測定によって、水添ブロック共重合体の重合体ブロック（Ｂ）における水素添加率を求めた。
・装置：核磁気共鳴装置「ＡＤＶＡＮＣＥ  ４００  Ｎａｎｏ  ｂａｙ」（Ｂｒｕｋｅｒ社製）
・溶媒：重水素化クロロホルム【００５５】
（５）水添ブロック共重合体における重合体ブロック（Ｂ）のビニル結合量（１，２−結合および３，４−結合の合計含有量）
水素添加前のブロック共重合体の１Ｈ−ＮＭＲ測定を測定し、１，２−結合および３，４−結合のピーク面積と１，４−結合のピーク面積の合計に対する１，２−結合および３，４−結合のピーク面積の割合を算出し、ビニル結合量とした。【００５６】
（６）重合体ブロック（Ｂ）のガラス転移温度［Ｔｇ（Ｘ）］
示差走査型熱量計「ＤＳＣ６２００」（セイコーインスツル株式会社製）を用い、水添ブロック共重合体を精秤し、１０℃／分の昇温速度にて−１２０℃から６０℃まで昇温し、測定曲線の変曲点の温度を読みとり、重合体ブロック（Ｂ）のガラス転移温度［Ｔｇ（Ｘ）］とした。【００５７】
［粘着付与樹脂の物性の測定方法］
（７）酸価
ＪＩＳ  Ｋ０７００（１９９２年）に記載の電位差滴定法によって、粘着付与樹脂の酸価を求めた。
（８）ガラス転移温度［Ｔｇ（Ｙ）］
示差走査型熱量計「ＤＳＣ６２００」（セイコーインスツル株式会社製）を用い、粘着付与樹脂を精秤し、１０℃／分の昇温速度にて−１２０℃から１００℃まで昇温し、測定曲線の変曲点の温度を読みとり、粘着付与樹脂のガラス転移温度［Ｔｇ（Ｙ）］とした。
（９）重量平均分子量
水添ブロック共重合体の重量平均分子量の測定方法と同様にして、粘着付与樹脂の重量平均分子量を求めた。【００５８】
［実施例で使用した各成分］
以下に、実施例および比較例で用いた水添ブロック共重合体の製造方法を示す。【００５９】
（製造例１）水添ブロック共重合体（Ｘ−１）の製造
窒素置換した後、窒素を流しながら乾燥させた耐圧容器に、溶媒としてシクロヘキサン５０ｋｇ、アニオン重合開始剤として濃度１０．５質量％のｓｅｃ−ブチルリチウムのシクロヘキサン溶液２０ｇ（ｓｅｃ−ブチルリチウムの実質的な添加量：２．１ｇ）を仕込み、ルイス塩基としてテトラヒドロフラン３４０ｇを仕込んだ。
耐圧容器内を５０℃に昇温した後、スチレン（１）０．１６ｋｇを加えて１時間重合させ、引き続いてイソプレン７．８ｋｇ加えて２時間重合させ、さらにスチレン（２）０．１６ｋｇを加えて１時間重合させることにより、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレントリブロック共重合体を含む反応液を得た。
該反応液に、オクチル酸ニッケルおよびトリメチルアルミニウムから形成されるチーグラー系水素添加触媒を水素雰囲気下で添加し、水素圧力１ＭＰａ、８０℃の条件で５時間反応させた。該反応液を放冷および放圧させた後、水洗により上記触媒を除去し、真空乾燥させることにより、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレントリブロック共重合体の水素添加物（以下、Ｘ−１と称することがある）を得た。
各原料およびその使用量について表１にまとめる。また、水添ブロック共重合体（Ｘ−１）の物性については、別途、表２に示す。【００６０】
（製造例２〜９）水添ブロック共重合体の製造
各成分およびそれらの使用量を表１に記載の通りに変更したこと以外は製造例１と同様にして、水添ブロック共重合体（Ｘ−２）〜（Ｘ−８）および（Ｘ’−１）を製造した。
各水添ブロック共重合体の物性については、別途、表２および表３に示す。【００６１】
【表１】
2018062192.tif 000002
【００６２】
また、実施例および比較例で用いた粘着付与樹脂は、以下の通りである。粘着付与樹脂の物性について表２および表３に示す。
（使用した粘着付与樹脂）
・水添ロジンメチルエステル
・ロジンメチルエステル（非水添）
・ダイマロン（ヤスハラケミカル株式会社製）
・Regalez（登録商標）1018（Ｅａｓｔｍａｎ社製）
・パインクリスタル（登録商標）ＫＥ−３１１（荒川化学工業株式会社製）
・アルコン（登録商標）Ｐ１００（荒川化学工業株式会社製）【００６３】
（実施例１〜１２、比較例１〜４）樹脂組成物の製造
各製造例で得られた水添ブロック共重合体と、表２または表３に示す粘着付与樹脂とをトルエンに溶解して混合し、次いで、トルエンを揮発させることによって、樹脂組成物を調製した。得られた樹脂組成物を用いて、後述の測定方法に従って各物性評価を行った。その結果を表２および表３に示す。【００６４】
各例で得られた樹脂組成物の物性評価は、以下の通りに実施した。
［樹脂組成物の物性の評価方法］
（１０）樹脂組成物のモルフォロジー
樹脂組成物を、温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚さ１ｍｍのフィルムを作製した。該フィルムを用いて、上記水添ブロック共重合体のモルフォロジーの測定方法と同様にしてモルフォロジーを評価した。なお、スフィア（図１）、シリンダー（図２）、ラメラ（図３）のいずれかのミクロ相分離構造を有する場合には、その旨を表２および表３に示した。【００６５】
（１１）ｔａｎδの測定
以下の測定のため、上記トルエンを揮発させる際、厚みが１．０ｍｍになるように調整することで、厚み１．０ｍｍの単層シートを作製した。該単層シートを円板形状に切り出し、これを試験シートとした。
測定には、ＪＩＳ  Ｋ７２４４−１０（２００５年）に基づいて、平行平板振動レオメータとして、円板の直径が８ｍｍのゆがみ制御型動的粘弾性装置「ＡＲＥＳ−Ｇ２」（ティー・エイ・インスツルメント・ジャパン社製）を用いた。
上記試験シートによって２枚の円板間の隙間を完全に充填し、歪み量０．１％で、上記試験シートに１Ｈｚの周波数で振動を与え、−７０℃から２００℃まで３℃／分の定速で昇温した。なお、測定は、窒素雰囲気下にて実施した。せん断損失弾性率およびせん断貯蔵弾性率の測定値に変化がなくなるまで、上記試験シートと円板の温度を保持し、樹脂組成物の−１０℃におけるｔａｎδ、及びｔａｎδのピーク強度の最大値（ピークトップ強度）を求めた。該値が大きいほど、制振性に優れる。【００６６】
（１２）Δｔａｎδ
上記（１１）のｔａｎδの測定において、樹脂組成物の代わりに水添ブロック共重合体を用いたこと以外は同様にして測定を行った。
水添ブロック共重合体を用いたときのｔａｎδのピークトップ強度を基準とし、樹脂組成物を用いたときのｔａｎδのピークトップ強度の上昇幅を求め、該値をピークトップ強度の差（Δｔａｎδ）とした。
また、水添ブロック共重合体を用いたときの−１０℃におけるｔａｎδを基準とし、樹脂組成物を用いたときのｔａｎδの上昇幅を求め、該値を−１０℃におけるｔａｎδの差（Δｔａｎδ）とした。
なお、樹脂組成物を用いたときのｔａｎδの方が大きい場合には、プラス（＋）で示し、樹脂組成物を用いたときのｔａｎδの方が小さい場合には、マイナス（−）で示した。該値が大きいほど、制振性の向上効果に優れる。【００６７】
（１３）樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ温度における貯蔵弾性率Ｇ’（top）に対する、前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）の比率［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］
樹脂組成物を、温度２００℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚み１．０ｍｍの単層シートを作製し、該単層シートを円板形状に切り出して試験片とした。該試験片を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７２４４−１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１Ｈｚ、測定温度−７０〜２００℃、昇温速度３℃／分の条件で貯蔵弾性率を測定した。
前記（１１）にてｔａｎδのピークトップ強度が得られた温度（ｔａｎδのピークトップ温度）における貯蔵弾性率Ｇ’（top）と、前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）とから、それらの比率［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］を算出した。【００６８】
【表２】
2018062192.tif 000003
【００６９】
【表３】
2018062192.tif 000004
【００７０】
表２および表３より、実施例１〜１２では、ｔａｎδのピークトップ強度が高くなっており、且つ、成分（Ｘ）のみを用いたときのｔａｎδのピークトップ強度に対して大幅に向上したことが分かる。また、樹脂組成物の−１０℃におけるｔａｎδが高いため、本発明の樹脂組成物を合わせガラス用中間膜に用いた際に３，０００Ｈｚ以上の高周波数領域を効果的に遮音することができるといえる。
一方、｜ΔＴｇ｜が５０℃を超えている比較例１〜３の場合、樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ強度は不十分であり、且つ、成分（Ｘ）のみを用いたときのｔａｎδのピークトップ強度に対する向上効果が見られず、むしろ低下する傾向が見られた。また、重合体ブロック（Ａ）の含有量が２５質量％を超えている水添ブロック共重合体（Ｘ’−１）を用いた比較例４では、｜ΔＴｇ｜が５０℃以下であるにも関わらず、樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ強度は不十分であり、且つ、水添ブロック共重合体のみを用いたときのｔａｎδのピークトップ強度に対する向上効果が見られなかった。つまり、本願発明の効果は、重合体ブロック（Ａ）の含有量が２５質量％以下である場合に発現する効果であると言える。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明の樹脂組成物は、非常に制振性に優れる。そのため、本発明の樹脂組成物を含有してなる、制振剤、遮音材、吸音材、あわせガラス用中間膜等も工業的に有用である。また、他にも、本発明の樹脂組成物を含有してなる、ダムラバー、靴底材料、床材、ウェザーストリップ、フロアマット、ダッシュインシュレーター、ルーフライニング、ドアパネル、エンジンヘッドカバー、ドアホールシール、フェンダーライナー等も工業的に有用である。
また、家電分野におけるテレビ、ブルーレイレコーダーやＨＤＤレコーダー等の各種レコーダー類、プロジェクター、ゲーム機、デジタルカメラ、ホームビデオ、アンテナ、スピーカー、電子辞書、ＩＣレコーダー、ＦＡＸ、コピー機、電話機、ドアホン、炊飯器、電子レンジ、オーブンレンジ、冷蔵庫、食器洗い機、食器乾燥機、ＩＨクッキングヒーター、ホットプレート、掃除機、洗濯機、充電器、ミシン、アイロン、乾燥機、電動自転車、空気清浄機、浄水器、電動歯ブラシ、照明器具、エアコン、エアコンの室外機、除湿機、加湿機等の各種電気製品においては、シール材、接着剤、粘着剤、パッキン、Ｏリング、ベルト、防音材等として利用可能である。
【符号の説明】
【００７２】
１：重合体ブロック（Ａ）
２：重合体ブロック（Ｂ）、または、重合体ブロック（Ｂ）および成分（Ｙ）
３：樹脂組成物のｔａｎδのピークトップ温度における貯蔵弾性率Ｇ’（top）
４：前記ピークトップ温度−５℃における貯蔵弾性率Ｇ’（-5）
５：［Ｇ’（-5）／Ｇ’（top）］が表す傾き
【図１】
2018062192.tif 000005
【図２】
2018062192.tif 000006
【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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2018062192.tif 000010
2018062192.tif 000011
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