(57)【要約】  フェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂と、ポリエステル構造を主骨格とする第２の有機樹脂と、を含み、前記第１の有機樹脂および前記第２の有機樹脂のうちいずれか一方が連続相２をなし、他方が該連続相２中に１μｍ以下の平均粒径を有する有機樹脂粒子３として存在している、複合樹脂材料１。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
フェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂と、ポリエステル構造を主骨格とする第２の有機樹脂と、を含み、
前記第１の有機樹脂および前記第２の有機樹脂のうちいずれか一方が連続相をなし、他方が該連続相中に１μｍ以下の平均粒径を有する有機樹脂粒子として存在している、複合樹脂材料。
【請求項２】
さらに金属元素を含む、請求項１に記載の複合樹脂材料。
【請求項３】
前記金属元素の含有量が、全量中０．０１〜１．０質量％である、請求項２に記載の複合樹脂材料。
【請求項４】
前記金属元素が、Ｍｇ、Ｔｉ、ＺｒおよびＡｌのうち少なくともいずれか１種を含む、請求項２または３に記載の複合樹脂材料。
【請求項５】
前記有機樹脂粒子が、前記第２の有機樹脂であるとともに、３００ｎｍ以下の平均粒径を有する、請求項１〜４のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項６】
前記第１の有機樹脂および前記第２の有機樹脂の合量１００質量部に対する前記第２の有機樹脂の比率が、１〜７５質量部である、請求項１〜５のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項７】
前記第２の有機樹脂が、アルコキシ基を含む、請求項１〜６のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項８】
前記第２の有機樹脂の前記主骨格と、前記アルコキシ基とが、エステル結合により結合している、請求項７に記載の複合樹脂材料。
【請求項９】
前記第１の有機樹脂および前記第２の有機樹脂が有する全エステル結合に対する、前記アルコキシ基のモル比率が、３〜３０％である、請求項７または８に記載の複合樹脂材料。
【請求項１０】
前記第１の有機樹脂および前記第２の有機樹脂の合量１００質量部に対する、前記第２の有機樹脂の比率が、１〜３０質量部である、請求項７〜９のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項１１】
さらに有機溶剤を含み、該有機溶剤は、前記第１の有機樹脂および前記第２の有機樹脂のいずれも溶解する、請求項１〜１０のいずれかに記載の複合樹脂材料。
【請求項１２】
前記有機溶剤の含有量が、５質量％以下である、請求項１１に記載の複合樹脂材料。
【請求項１３】
前記有機溶剤が、クロロホルムおよびトルエンのうち少なくともいずれか一方である、請求項１１または１２に記載の複合樹脂材料。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれかに記載の複合樹脂材料からなる誘電体フィルム。
【請求項１５】
請求項１４に記載の誘電体フィルム上に金属膜を備えた金属化フィルムが巻回または積層されてなる本体部と、該本体部に設けられた外部電極とを有することを特徴とするフィルムコンデンサ。
【請求項１６】
請求項１５に記載のフィルムコンデンサが、バスバーにより複数個接続されていることを特徴とする連結型コンデンサ。
【請求項１７】
スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えているインバータであって、前記容量部が請求項１５に記載のフィルムコンデンサであることを特徴とするインバータ。
【請求項１８】
スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えているインバータであって、前記容量部が請求項１６に記載の連結型コンデンサであることを特徴とするインバータ。
【請求項１９】
電源と、該電源に接続されたインバータと、該インバータに接続されたモータと、該モータにより駆動する車輪と、を備えている電動車両であって、前記インバータが請求項１７または請求項１８に記載のインバータであることを特徴とする電動車輌。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合樹脂材料、誘電体フィルムと、これを用いたフィルムコンデンサおよび連結型コンデンサ、ならびにインバータ、電動車輌に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
フィルムコンデンサは、例えば、ポリプロピレン樹脂をフィルム化した誘電体フィルムの表面に電極として、蒸着によって形成された金属膜を有している。このような構成により、誘電体フィルムの絶縁欠陥部で短絡が生じた場合にも、短絡のエネルギーで欠陥部周辺の金属膜が蒸発、飛散して絶縁化し、フィルムコンデンサの絶縁破壊を防止できるという利点を有している（例えば、特許文献１を参照）。【０００３】
このように、フィルムコンデンサは電気回路が短絡した際の発火や感電を防止することができる。この点が注目され、近年、フィルムコンデンサは、ＬＥＤ（Light Emitting Diode）照明等の電源回路への適用を始め、用途が拡大しつつある。【０００４】
しかしながら、フィルムコンデンサは、各種の電子部品が実装された基板上において、セラミックコンデンサなど他の電子部品に比べてサイズが大きい。当該基板の低背化や実装密度の向上のため、フィルムコンデンサの小型化が検討されている。【０００５】
また、電子機器の小型化、コンデンサの高容量化などにより、その使用環境が高温になっている。フィルムコンデンサには、そのような条件下でも長時間にわたり安定な電気特性が得られる耐熱性が要求されている。【０００６】
フィルムコンデンサを小型化する手段として、誘電体フィルムを薄層化することや、誘電体フィルムの積層数や巻回数を減らすことが挙げられる。【０００７】
例えば、耐熱性と電気特性に優れたポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）などの材料は、他の樹脂を配合した樹脂組成物として用いることで薄層化されている（例えば、特許文献２を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平９−１２９４７５号公報
【特許文献２】特開２００９−６７９２８号公報
【発明の概要】
【０００９】
本開示の複合樹脂材料は、フェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂と、ポリエステル構造を主骨格とする第２の有機樹脂と、を含み、前記第１の有機樹脂および前記第２の有機樹脂のうちいずれか一方が連続相をなし、他方が該連続相中に１μｍ以下の平均粒径を有する有機樹脂粒子として存在している。
【００１０】
本開示の誘電体フィルムは、上記の複合樹脂材料からなる。
【００１１】
本開示のフィルムコンデンサは、上記の誘電体フィルム上に金属膜を備えた金属化フィルムが巻回または積層されてなる本体部と、該本体部に設けられた外部電極とを有する。
【００１２】
本開示の連結型コンデンサは、上記のフィルムコンデンサが、バスバーにより複数個接続されている。
【００１３】
本開示のインバータは、スイッチング素子により構成されるブリッジ回路と、該ブリッジ回路に接続された容量部とを備えているインバータであって、前記容量部が上記のフィルムコンデンサまたは連結型コンデンサである。
【００１４】
本開示の電動車輌は、電源と、該電源に接続されたインバータと、該インバータに接続されたモータと、該モータにより駆動する車輪と、を備えている電動車両であって、前記インバータが上記のインバータである。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】複合樹脂材料の一実施形態を模式的に示す断面図である。
【図２】フィルム状の複合樹脂材料の一実施形態を模式的に示す断面図である。
【図３】（ａ）は、誘電体フィルムの表面に金属膜を有する構造を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は第１実施形態に係るフィルムコンデンサを示す外観斜視図である。
【図４】第２実施形態に係るフィルムコンデンサの構成を模式的に示した展開斜視図である。
【図５】連結型コンデンサの一実施形態の構成を模式的に示した斜視図である。
【図６】インバータの一実施形態の構成を説明するための概略構成図である。
【図７】電動車輌の一実施形態を示す概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本実施形態の複合樹脂材料は、第１の有機樹脂と、第２の有機樹脂と、を含んでいる。第１の有機樹脂は、フェニレンエーテル構造を有しており、第２の有機樹脂はポリエステル結合を主骨格としている。
【００１７】
フェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂は、絶縁性に優れている。ポリエステル結合を主骨格とする第２の有機樹脂は、比誘電率と耐衝撃性に優れている。また、いずれも耐熱性の高い有機樹脂である。本実施形態の複合樹脂材料は、第１の有機樹脂と第２の有機樹脂とを含むことにより、機械的特性（耐衝撃性等）、耐熱性、誘電特性（比誘電率）、絶縁性等の各種特性のバランスに優れたものとなる。
【００１８】
フェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂は、比較的比誘電率が低く、極性の低い有機樹脂である（例えば、ポリフェニレンエーテルの比誘電率は２．６）。一方、ポリエステル結合を主骨格とする第２の有機樹脂は、比較的比誘電率が高い、すなわち極性の高い有機樹脂である（例えば、ポリアリレートの比誘電率は３．２）。第１の有機樹脂と第２の有機樹脂を混合して複合化することで、第１の有機樹脂の優れた絶縁性と、第２の有機樹脂の高い比誘電率とを兼ね備えた複合樹脂材料が得られる。
【００１９】
本実施形態の複合樹脂材料１では、図１に示すように、第１の有機樹脂および第２の有機樹脂のいずれか一方が複合樹脂材料１の連続相２をなし、もう一方が１μｍ以下の平均粒径を有する有機樹脂粒子３として連続相２中に存在している。
【００２０】
ここで、連続相とは、分散系において全体がつながった状態、すなわち媒質や分散媒がとる状態をいい、その中に別の物質が粒子状の分散質として分散している。
【００２１】
このように、一方の有機樹脂からなる連続相２中にもう一方の有機樹脂が１μｍ以下の微小な有機樹脂粒子３として存在することにより、有機樹脂粒子３が複合樹脂材料１中に均一に分散する。複合樹脂材料１は、たとえば、図２に示すような薄層フィルムを形成した場合に、面平均粗さＳａが５０ｎｍ以下であるとともに、最大高さＳｚが５００ｎｍ以下、かつ１０点平均粗さＳｚＪＩＳが３５０ｎｍ以下という、厚さＴのばらつき（表面粗さ）が小さい薄層フィルムとすることができる。
【００２２】
このように、複合樹脂材料１は、たとえば薄層フィルムや被覆膜（以下、単にフィルムという場合もある）として用いた際に、薄層フィルムや被覆膜の厚さ（Ｔ）のばらつき（表面粗さ）を低減することができる。したがって、複合樹脂材料１を用いたフィルムは、一様に緻密で各種特性のばらつきが小さく、絶縁性に優れたものとすることができる。
【００２３】
このような効果は、特にフィルムの厚さ（Ｔ）が５μｍ以下の場合に顕著となる。有機樹脂粒子３の平均粒径は、特に５００ｎｍ（０．５μｍ）以下であるのがよい。
【００２４】
有機樹脂粒子３は、球状、楕円体状、円板状、円柱状、層状、不定形等、いずれの形状を有していてもよい。特に球状および楕円体状、すなわち複合樹脂材料１の表面または断面において円状または楕円状をなしているのがよい。有機樹脂粒子３が球状または楕円体状であることにより、有機樹脂粒子３を連続相２中に均一に分散させることができる。
【００２５】
有機樹脂粒子３は、たとえば図２に示すようなフィルム状の複合樹脂材料１において、その面方向における長さＤｐが、フィルムの厚さ方向における長さＤｔに対し、１．０〜２．０倍であってもよい。すなわち、有機樹脂粒子３は、フィルムの断面において、円状またはフィルムの面方向の長さＤｐが厚さ方向の長さＤｔよりも大きい扁平な形状を有し、そのアスペクト比（Ｄｐ／Ｄｔ）が、２．０以下であってもよい。フィルムの厚さＴに対する有機樹脂粒子３の平均粒径が、例えば７％以上と大きい場合、フィルムの連続相２中に有機樹脂粒子３を均一に分散した状態とするのは難しい。このような場合、有機樹脂粒子３のアスペクト比Ｄｐ／Ｄｔを２．０以下とすることにより、有機樹脂粒子３を連続相２中において、より均一に分散させることができる。
【００２６】
第１の有機樹脂と第２の有機樹脂との比率は、第１の有機樹脂と第２の有機樹脂との合量１００質量部に対し、第２の有機樹脂が１〜７５質量部の範囲であるのがよい。このような範囲とすることで、耐熱性、機械的特性（耐衝撃性）、誘電特性（比誘電率）、絶縁性（絶縁破壊電界）等の各種特性のバランスに、特に優れた複合樹脂材料１とすることができる。
【００２７】
さらに、複合樹脂材料１では、第１の有機樹脂を連続相２とし、第２の有機樹脂を有機樹脂粒子３として、連続相２中に有機樹脂粒子３を分散させる、すなわち、第１の有機樹脂中に第２の有機樹脂を分散させることにより、高電界下における絶縁特性の劣化を抑制する（寿命を向上させる）ことができる。
【００２８】
上述したように、第１の有機樹脂は極性の低い有機樹脂であり、第２の有機樹脂は極性の高い有機樹脂である。例えば、エステル結合などの極性基を有する化合物を、極性の低い低密度ポリエチレンに微量添加することにより、高電界下において低密度ポリエチレンに流れる電流値が抑制される（電学論Ａ、１１８、ｐｐ１１４５−１１５１（１９９８）を参照）ことが知られている。これは、低密度ポリエチレン中を移動する電荷がエステル結合のＣ＝Ｏ部にトラップされる（以下、単に電荷トラップ効果ともいう）からである。このように、高電界下における有機樹脂中の伝導電流を抑制することで、有機樹脂の絶縁特性の劣化が抑制される（寿命特性が向上する）と考えられる。
【００２９】
たとえば、極性の低い第１の有機樹脂に対する極性の高い第２の有機樹脂の分散性を高め、第１の有機樹脂（連続相２）中に第２の有機樹脂の有機樹脂粒子３が分散された状態とすることにより、上記のような絶縁特性劣化の抑制効果が得られる。
【００３０】
第２の有機樹脂である有機樹脂粒子３の平均粒径は、３００ｎｍ以下であるのがよい。第１の有機樹脂（連続相２）中に平均粒径３００ｎｍ以下の第２の有機樹脂（有機樹脂粒子３）が分散していることにより、複合樹脂材料の絶縁特性の劣化がより抑制される（寿命特性がより向上する）。これは、平均粒径が３００ｎｍ以下と小さい第２の有機樹脂（有機樹脂粒子３）が、第１の有機樹脂（連続相２）中に分散していることにより、上述の電荷トラップ効果が増大するためであると考えられる。
【００３１】
このように、一方の有機樹脂からなる連続相２中に他方の有機樹脂粒子３が分散した組織構造、および有機樹脂粒子３の平均粒径や形状は、複合樹脂材料の表面または断面を走査透過顕微鏡（ＳＴＥＭ）で観察することにより確認できる。また、フィルム状の複合樹脂材料の厚さＴのばらつきは、接触式膜厚測定計を用いた膜厚測定や原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）による表面粗さ測定により確認できる。
【００３２】
複合樹脂材料１は、さらに金属元素を含んでいてもよい。金属元素が複合樹脂材料１中に分散していることにより、複合樹脂材料１の絶縁特性の劣化をさらに抑制できる。複合樹脂材料１中に金属元素が分散している場合、上述の極性基を導入した場合と同様、金属元素の導入により、複合樹脂材料１中を移動する電荷が金属元素にトラップされ、複合樹脂材料１の絶縁性の劣化が抑制される。
【００３３】
複合樹脂材料１中の金属元素の含有量は、０．０１〜１．０質量％とすればよい。複合樹脂材料１に含まれる金属元素を、０．０１質量％以上とすることにより、効果的に電荷をトラップすることができる。また、１．０質量％以下とすることで、金属元素間における電荷のホッピングを抑制する効果が得られる。
【００３４】
複合樹脂材料１に含まれる金属元素としては、たとえばＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等が挙げられる。特に、Ｍｇ、Ｔｉ、ＺｒおよびＡｌのうち少なくともいずれか１種を含むのがよい。複合樹脂材料１に含まれる金属元素は、１種だけでなく２種以上であってもよい。複合樹脂材料１に含まれる金属元素の種類および含有量は、たとえば高周波誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析により確認できる。
【００３５】
金属元素は、例えば金属酸化物フィラーとして複合樹脂材料１中に含まれていてもよい。また、たとえば、第１の有機樹脂および／または第２の有機樹脂に、金属アルコキシドが混合された複合樹脂材料１としてもよい。
【００３６】
金属アルコキシドを含む複合樹脂材料１の場合、第２の有機樹脂がアルコキシ基を含んでいてもよい。
【００３７】
通常、極性の高い有機樹脂は極性の低い有機樹脂中に分散しにくい。極性の高い第２の有機樹脂に、極性の低いアルコキシ基が含まれていることにより、第２の有機樹脂の極性が低下して第１の有機樹脂中に分散しやすくなる。特に、第２の有機樹脂の主骨格にアルコキシ基が結合することにより、第２の有機樹脂の極性がより低下し、第１の有機樹脂中に分散しやすくなる。
【００３８】
第２の有機樹脂の主骨格と、アルコキシ基とは、エステル結合により結合していてもよい。通常、有機樹脂の重合体と金属アルコキシドとを反応させると、重合体の官能基と金属アルコキシドとが加水分解および重縮合することにより架橋され、分子内の主骨格に金属アルコキシド基を有する有機樹脂となる。このように第２の有機樹脂の主骨格に金属元素が導入されると、第２の有機樹脂の優れた耐熱性、機械的特性、電気的特性等が損なわれる場合がある。
【００３９】
一方、第２の有機樹脂に、金属アルコキシドが分解したアルコキシ基が結合している場合、第２の有機樹脂の主骨格は金属元素を含まない。したがって、第２の有機樹脂の優れた耐熱性、機械的特性、電気的特性が維持される。この場合、第２の有機樹脂の主骨格とアルコキシ基とはエステル結合により結合することになる。
【００４０】
第２の有機樹脂中におけるアルコキシ基の含有量は、複合樹脂材料１に含まれる全エステル結合、すなわち第２の有機樹脂が有する全エステル結合に対するモル比率にして、３〜３０％、より好ましくは１０〜２５％、特には１０〜２０％であるのがよい。複合樹脂材料１に含まれるアルコキシ基の含有量をこのような範囲とすることで、第２の有機樹脂の耐熱性や機械特性を維持したまま、高電界下における第２の有機樹脂自体の伝導電流を抑制することができ、絶縁特性の劣化をより抑制（寿命特性を向上）できる。
【００４１】
第２の有機樹脂がアルコキシ基を含む場合、第１の有機樹脂と第２の有機樹脂との比率は、第１の有機樹脂と第２の有機樹脂との合量１００質量部に対し、第２の有機樹脂が１〜３０質量部の範囲であるのがよい。第２の有機樹脂の比率を１質量部以上３０質量部以下とすることで、第１の有機樹脂により形成される連続相２中において、第２の有機樹脂が適度な粒径を有する有機樹脂粒子３として良好に分散し、効果的に電荷をトラップすることができる。
【００４２】
複合樹脂材料１に含まれる第１の有機樹脂および第２の有機樹脂等の樹脂成分は、核磁気共鳴分光法（ＮＭＲ）により解析・確認できる。
【００４３】
第２の有機樹脂とアルコキシ基との結合状態、および複合樹脂材料１中のアルコキシ基の含有量（第２の有機樹脂が有する全エステル結合に対するアルコキシ基のモル比率）は、核磁気共鳴分光法（ＮＭＲ）により確認することができる。具体的には、１Ｈ−ＮＭＲ（プロトンＮＭＲ）測定、１３Ｃ―ＮＭＲ測定、及び二次元相関ＮＭＲのＨＭＱＣ（Heteronuclear Multiple Quantum Coherence）測定、ＨＭＢＣ（Heteronuclear Multiple Bond Connectivity）測定を行い、確認することができる。
【００４４】
本実施形態の複合樹脂材料１は、例えば以下のようにして得ることができる。第１の有機樹脂および第２の有機樹脂を、それぞれ有機溶剤に溶解し、第１の樹脂溶液および第２の樹脂溶液を作製する。ここで作製した第２の樹脂溶液を第２の樹脂溶液Ａ１と称する。
【００４５】
作製した第１の樹脂溶液および第２の樹脂溶液Ａ１を、第１の有機樹脂と第２の有機樹脂とが所望の比率となるように混合し、撹拌を２４時間以上行うことにより混合樹脂溶液Ａ２を得る。
【００４６】
金属酸化物フィラー（以下、単にフィラーという場合もある）を混合する場合は、有機溶剤にフィラーを分散させ、フィラー分散液Ｂ１を作製する。得られたフィラー分散液と、上記の混合樹脂溶液Ａ２とを所定の比率となるように混合し、撹拌を２４時間以上行うことにより混合樹脂溶液Ｂ２を得る。
【００４７】
金属アルコキシドを混合する場合は、有機溶剤に金属アルコキシドを溶解し、金属アルコキシド溶液を作製する。乾燥雰囲気中（例えば、露点−５０℃以下の空気中や窒素中など）において、作製した金属アルコキシド溶液と、上述の第２の樹脂溶液Ａ１とを、所定の比率で混合し、２４時間以上撹拌する。これらの工程を乾燥雰囲気中で行うことにより、金属アルコキシドの加水分解を抑制しつつ、第２の有機樹脂のエステル結合と金属アルコキシドとを反応させる。すなわち、金属アルコキシドが第２の有機樹脂のエステル結合を分解し、そのエステル結合が分解した部分に金属アルコキシドのアルコキシ基が付加反応により結合する。この反応により、ポリエステル構造の主骨格にアルコキシ基が結合した第２の有機樹脂と、金属元素と、を含む第２の樹脂溶液Ｃ１が得られる。
【００４８】
さらに、第１の樹脂溶液と第２の樹脂溶液Ｃ１とを所定の比率で混合し、２４時間以上撹拌することで、第１の有機樹脂と、ポリエステル構造の主骨格にアルコキシ基が結合した第２の有機樹脂と、金属元素と、を含む混合樹脂溶液Ｃ２が得られる。
【００４９】
得られた混合樹脂溶液Ａ２、Ｂ２、またはＣ２を用いて、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製基材の上に製膜することで、フィルム状の複合樹脂材料１が得られる。製膜法としては、ドクターブレード法、ダイコータ法、およびナイフコータ法などから選ばれる１種類の製膜法を用いることができる。また、混合樹脂溶液Ａ２、Ｂ２、またはＣ２を用いてディッピング、スプレーなど周知の方法により複合樹脂材料１の被膜を形成することもできる。
【００５０】
なお、これらの溶液調整工程（混合・撹拌）は、すべて乾燥雰囲気中で行ってもよい。乾燥雰囲気は、金属アルコキシドを混合する場合と同様、例えば、露点−５０℃以下の空気や窒素とすればよい。各種溶液の混合・撹拌には、例えばスターラやミックスロータを用いればよい。
【００５１】
フェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂としては、例えば、核置換フェノールの重合体または共重合体、および必要に応じてスチレン系重合体、ゴム変性スチレン系重合体を含んだものが挙げられる。これらフェニレンエーテル構造を有する第２の有機樹脂は、耐熱性、絶縁性に優れており、種々の構造部品や電気・電子部品として用いられている。
【００５２】
第１の有機樹脂として、たとえばポリフェニレンエーテルであれば、一般式（１）で表される繰り返し単位を有するポリマーが挙げられる。
【００５３】
【化１】
2016199886.tif 000003
【００５４】
上記一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は、それぞれ独立して、水素原子、ハロゲン原子、第一級または第二級の低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基またはハロ炭化水素オキシ基（但し、少なくとも２個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子を隔てている）を示す。
【００５５】
ポリエステルを主骨格とする第２の有機樹脂としては、例えばポリカーボネート、ポリアリレート、およびこれらの重合体が挙げられる。ポリカーボネートおよびポリアリレートは、耐熱性、機械的特性（耐衝撃性等）、誘電特性に優れ、特に比誘電率が高いことからフィルムコンデンサの誘電体フィルムとして好適に用いることができる。なお、ポリエステルを主骨格とする有機樹脂であれば、ポリカーボネートおよびポリアリレート以外の有機樹脂を用いてもよい。
【００５６】
たとえばポリカーボネートであれば、一般式（２）、ポリアリレートであれば、一般式（３）または（４）で表される繰り返し単位を有するポリマーが一例として挙げられる。
【００５７】
【化２】
2016199886.tif 000004
【００５８】
一般式（２）、（３）、または（４）中、Ｘは、脂肪族の２価基、環状脂肪族の２価基、一般式（５）で表される２価基から選ばれる少なくとも１種を示す。一般式（４）中、Ｙは、置換もしくは無置換のアリレン基を示す。
【００５９】
一般式（５）中、Ｒ５、Ｒ６は、それぞれ独立して置換もしくは無置換のアルキル基、アリール基、またはハロゲン原子を示す。Ａは、単結合、炭素原子数１〜 １２の直鎖状、分岐状、または環状のアルキレン基を示す。
【００６０】
上記一般式（２）、（３）、（４）中のＸの具体例としては、たとえば一般式（６ａ）〜（６ｎ）で表される２価基が挙げられる。
【００６１】
【化３】
2016199886.tif 000005
【００６２】
これらの有機樹脂は、１種だけでも良いし２種以上を併用してもよい。また、複数成分の共重合体でもよい。
【００６３】
金属酸化物フィラーとしては、例えばＭｇＯ、ＳｉＯ２，ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３などの微粒子を用いればよい。金属酸化物フィラーの粒径は、たとえば一次粒径の平均が１００ｎｍ以下、特に１０〜５０ｎｍとすればよい。
【００６４】
金属アルコキシドとしては、例えば一般式（７）で表される化合物が挙げられる。
ＢｐＭ        （７）
ここで、Ｂは炭素数１〜８、好ましくは１〜４のアルコキシ基、ＭはＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等の金属元素、ｐは２〜６の整数を示す。
【００６５】
具体的には、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テトラブトキシシラン等のテトラアルコキシシラン類、テトラｎ−プロポキシチタン、テトライソプロポキシチタン（チタニウムイソプロピレート、Ｔｉ−ｉ−Ｐｒ）、テトラブトキシチタン（チタニウム（ＩＶ）ブトキシド、Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）等のテトラアルコキシチタン類、テトラｎ−プロポキシジルコニウム、テトライソプロポキシジルコニウム、テトラブトキシジルコニウム（ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド、Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）等のテトラアルコキシジルコニウム類、およびジエトキシマグネシウム、ジメトキシ銅、トリブトキシアルミニウム、テトラエトキシゲルマニウム、ペンタｎ−プロポキシタンタル、ヘキサエトキシタングステン等の金属アルコキシド類が挙げられる。
【００６６】
金属アルコキシドの他の例としては、例えば一般式（８）で表される化合物が挙げられる。
Ｒ７ｑＢｒＭ（Ｒ８ｓＺ）ｔ        （８）
Ｒ７は水素か炭素数１〜１２、好ましくは１〜５のアルキル基またはフェニル基、Ｂは炭素数１〜８、好ましくは１〜４のアルコキシ基、ＭはＭｇ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｔａ、Ｗ等の金属元素、Ｒ８は炭素数１〜４、好ましくは２〜４のアルキレン基またはアルキリデン基、Ｚはイソシアネート基、エポキシ基、カルボキシル基、酸ハロゲン化物基、酸無水物基、アミノ基、 チオール基、ビニル基、メタクリル基、ハロゲン基等の一般的な官能基、ｑは０〜５の整数、ｒは１〜５の整数、ｓは０または１、ｔは０〜５の整数を示す。
【００６７】
金属元素Ｍは、特にＭｇ、Ｔｉ、ＺｒおよびＡｌのいずれかであるのがよい。これらの金属元素群の金属アルコキシドは、第２の有機樹脂の主骨格にアルコキシ基を付加しやすい。
【００６８】
第１、第２の有機樹脂および金属アルコキシドを溶解させる溶剤は、以下に示すのもが適切である。有機溶剤としては、例えば、メタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、エチレングリコール、エチレングリコールモノプロピルエーテル、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、キシレン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジメチルアセトアミド、シクロヘキサン、トルエン、クロロホルム、テトラヒドロフラン又は、これらから選択された２種以上の混合物を含んだ有機溶剤を用いる。第１の有機樹脂を溶解する有機溶剤、第２の有機樹脂を溶解する有機溶剤、および金属アルコキシドを溶解する有機溶剤は、いずれも同じ有機溶剤を用いることが好ましい。
【００６９】
第１の樹脂溶液および第２の樹脂溶液Ａ１の各有機樹脂（第１の有機樹脂、第２の有機樹脂）の濃度（樹脂濃度）は、例えばそれぞれ１０〜２５質量％とすればよい。フィラー分散液Ｂ１のフィラー濃度は、例えば５〜１５質量％とすればよい。
【００７０】
金属アルコキシド溶液の金属アルコキシド濃度は、例えば５〜１５質量％とすればよい。第２の樹脂溶液Ａ１と金属アルコキシド溶液とを混合する際、第２の有機樹脂１００質量％に対する金属アルコキシドの比率は、例えば１〜１０質量％とすればよい。
【００７１】
第１の樹脂溶液と第２の樹脂溶液Ａ１との混合、フィラー分散液Ｂ１と混合樹脂溶液Ａ２との混合、金属アルコキシド溶液と第２の樹脂溶液Ａ１との混合、および第１の樹脂溶液と第２の樹脂溶液Ｃ１との混合（撹拌）条件は、例えば温度１０〜３０℃、スターラやミックスロータなどを用いて回転数１００〜５００ｒｐｍとすればよい。撹拌時間は、２４〜９６時間とすればよい。これらの工程、すなわち各溶液の作製や混合・撹拌工程は、全て乾燥雰囲気中（例えば、露点−５０℃以下の空気中や窒素中など）で行うのがよい。
【００７２】
複合樹脂材料１は、有機溶剤を含んでいてもよい。特に複合樹脂材料１が疎水性の有機溶剤を含むことにより、複合樹脂材料１の吸水率を低減できる。トルエンやクロロホルムは、水への溶解性が特に低い有機溶剤であり、このような有機溶剤を含むことで複合樹脂材料１の吸水率をより低減することができる。また、複合樹脂材料１が有機溶剤を含むことにより、基材上に製膜したフィルム状の複合樹脂材料１と、基材との密着性が低下し、複合樹脂材料１を基材から容易に剥離することができる、すなわち複合樹脂材料１の基材からの剥離性が向上するという利点もある。なお、本実施形態の複合樹脂材料１に含まれる有機溶剤は、第１の有機樹脂および第２の有機樹脂のいずれも溶解するものであるのがよい。特に、第１の有機樹脂および第２の有機樹脂のいずれに対しても良溶媒であるのがよい。ここで、良溶媒（good solvent）とは、溶質に対して溶解度の大きい溶媒を指す。なお、溶質に対して溶解度の小さい溶媒は貧溶媒（poor solvent）と呼ぶ。第１の有機樹脂および第２の有機樹脂のいずれに対しても良溶媒であるものとしては、例えばクロロホルムやトルエンが挙げられる。クロロホルムやトルエンは疎水性が高く、複合樹脂材料１の吸水率を低減するという効果も得られる。
【００７３】
複合樹脂材料１の有機溶剤の含有量は、５質量％以下であることが好ましい。複合樹脂材料１に含まれる有機溶剤の含有量を５質量％以下とすることで、一様に緻密で各種特性のばらつきが小さい複合樹脂材料１とすることができる。ここで、一様に緻密で各種特性のばらつきが小さいとは、たとえばフィルム状の複合樹脂材料１の場合、破壊の起点となる欠陥（例えば局所的な肉薄部、ボイド、異相、凝集、低密度部）が少ないことをいう。
【００７４】
図３（ａ）は、フィルム状の樹脂材料１（誘電体フィルム１という場合もある）の表面に金属膜４を有する構造を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、第１実施形態のフィルムコンデンサを示す外観斜視図である。
【００７５】
図３（ｂ）に示す第１実施形態のフィルムコンデンサＡは、誘電体フィルム１の片面に金属膜４を備えた金属化フィルム５を積層した本体部６に、外部電極７が設けられた構成を基本的な構成とするものであり、必要に応じてリード線８が設置される。
【００７６】
この場合、本体部６、外部電極７およびリード線８の一部は、必要に応じて絶縁性および耐環境性の点から外装部材９に覆われていてもよい。図３（ｂ）においては、外装部材９の一部を取り除いた状態を示しており、外装部材９の取り除かれた部分を破線で示している。
【００７７】
複合樹脂材料１（誘電体フィルム１）は、図３（ａ）（ｂ）に示した積層型に限らず、巻回型のフィルムコンデンサＢにも適用することができる。
【００７８】
図４は、フィルムコンデンサの第２実施形態の構成を模式的に示した展開斜視図である。
【００７９】
フィルムコンデンサＢでは、巻回された金属化フィルム５ａ、５ｂにより本体部６が構成され、本体部６の対向する端面に外部電極７ａ、７ｂとしてメタリコン電極が設けられている。
【００８０】
金属化フィルム５ａ、５ｂは、誘電体フィルム１ａ、１ｂの表面に金属膜４ａ、４ｂを有する構成である。この場合、金属膜４ａ、４ｂは、誘電体フィルム１ａ、１ｂの幅方向の一端側に、金属膜４ａ、４ｂの形成されていない部分（以下、金属膜非形成部１０ａ、１０ｂという場合がある）が長手方向に連続して残るように形成されている。金属膜非形成部１０ａ、１０ｂは、誘電体フィルム１ａ、１ｂが露出した部分である。
【００８１】
金属化フィルム５ａ、５ｂは、金属膜非形成部１０ａ、１０ｂが誘電体フィルム１ａ、１ｂの幅方向に互いに逆方向になるように配置され、幅方向に広がるように金属膜４ａ、４ｂをずらした状態で重ねあわあされている。
【００８２】
すなわち、フィルムコンデンサＢは、誘電体フィルム１ａと金属膜４ａとによって構成される金属化フィルム５ａと、誘電体フィルム１ｂと金属膜４ｂとによって構成される金属化フィルム５ｂとが、図４に示すように重ねられ巻回されている。なお、図４では、フィルムコンデンサＢの構成を見易くするため、誘電体フィルム１ａ、１ｂ、金属膜４ａ、４ｂの厚みを、図４の奥から手前に向けて厚くなるように記載したが、実際にはこれらの厚みは一定である。
【００８３】
図５は、連結型コンデンサの一実施形態の構成を模式的に示した斜視図である。図５においては構成を分かりやすくするために、ケースならびにモールド用の樹脂を省略して記載している。連結型コンデンサＣは、複数個のフィルムコンデンサＢが一対のバスバー２１、２３により並列接続された構成である。バスバー２１、２３は、外部接続用の端子部２１ａ、２３ａとフィルムコンデンサＢの外部電極７ａ、７ｂにそれぞれ接続される引出端子部２１ｂ、２３ｂにより構成されている。
【００８４】
フィルムコンデンサＢまたは連結型コンデンサＣを構成する誘電体フィルムとして、フィルム状の複合樹脂材料１（誘電体フィルム１）を適用すると、ポリプロピレンやポリエチレンテレフタレートなどによって形成されていた従来の誘電体フィルムよりも厚みを薄くできるため、フィルムコンデンサＢおよび連結型コンデンサＣのサイズの小型化とともに高容量化を図ることができる。
【００８５】
また、誘電体フィルム１の主成分であるフェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂およびポリエステル結合を主骨格とする第２の有機樹脂は、いずれも耐熱性に優れた有機樹脂である。したがって、フィルムコンデンサＢおよび連結型コンデンサＣの耐熱性が向上し、高温域（例えば、温度が８０℃以上の雰囲気）での使用においても静電容量および絶縁抵抗の低下の小さいコンデンサ製品をとすることができる。なお、連結型コンデンサＣは、図５に示したような平面的な配置の他に、フィルムコンデンサＢの平坦な面同士が重なるように積み上げた構造であっても同様の効果を得ることができる。
【００８６】
図６は、インバータの一実施形態の構成を説明するための概略構成図である。図６には、整流後の直流から交流を作り出すインバータＤの例を示している。本実施形態のインバータＤは、図６に示すように、スイッチング素子（例えば、ＩＧＢＴ（Insulated gate Bipolar Transistor））により構成されるブリッジ回路３１と、電圧安定化のためにブリッジ回路３１の入力端子間に配置された容量部３３とを備えた構成である。ここで、容量部３３として上記のフィルムコンデンサＢまたは連結型コンデンサＣが適用される。
【００８７】
なお、このインバータＤは、直流電源の電圧を昇圧する昇圧回路３５に接続される。一方、ブリッジ回路３１は駆動源となるモータジェネレータ（モータＭ）に接続される。
【００８８】
インバータＤの容量部３３に上記したフィルムコンデンサＢまたは連結型コンデンサＣを適用すると、インバータＤに占める容量部３３の体積を小さくすることができる。したがって、より小型化かつ静電容量の大きい容量部３３を有するインバータＤを得ることができる。また、高温域においても変調波の変動の小さいインバータＤを得ることができる。
【００８９】
図７は、電動車輌の一実施形態を示す概略構成図である。図７には、電動車輌Ｅとしてハイブリッド自動車（ＨＥＶ）の例を示している。
【００９０】
図７における符号４１は駆動用のモータ、４３はエンジン、４５はトランスミッション、４７はインバータ、４９は電源（電池）、５１ａ、５１ｂは前輪および後輪である。
【００９１】
この電動車輌Ｅは、駆動源としてモータ４１またはエンジン４３、もしくは両方の出力がトランスミッション４５を介して左右一対の前輪５１ａに伝達される機能を主として備えており、電源４９はインバータ４７を介してモータ４１に接続されている。
【００９２】
また、図７に示した電動車輌Ｅには、電動車輌Ｅ全体の統括的な制御を行う車輌ＥＣＵ５３が設けられている。車輌ＥＣＵ５３には、イグニッションキー５５や図示しないアクセルペダル、ブレーキ等の電動車輌Ｅからの運転者等の操作に応じた駆動信号が入力される。この車輌ＥＣＵ５３は、その駆動信号に基づいて指示信号をエンジンＥＣＵ５７、電源４９、および負荷としてのインバータ４７に出力する。エンジンＥＣＵ５７は、指示信号に応答してエンジン４３の回転数を制御し、電動車輌Ｅを駆動する。
【００９３】
本実施形態のフィルムコンデンサＢまたは連結型コンデンサＣを容量部３３として適用したインバータＤを、例えば、図７に示すような電動車輌Ｅに搭載すると、ポリプロピレンやポリエチレンテレフタレートなどによって形成されていた従来の誘電体フィルムを適用したフィルムコンデンサや連結型コンデンサを用いたインバータに比較して、車輌の重量を軽くできることから、その分、燃費を向上させることが可能になる。また、エンジンルーム内における自動車の制御装置の占める割合を低くできる。また、エンジンルーム内に耐衝撃性を高めるための機能を内装させることができることから車輌の安全性をさらに向上させることが可能になる。
【００９４】
なお、複合樹脂材料１は、上記の誘電体フィルムおよびフィルムコンデンサ以外に、種々の電子部品の絶縁膜や絶縁層、絶縁被覆などにも適用できる。たとえば、配線基板の絶縁層や、電線の被覆として好適に使用できる。また、本実施形態のインバータＤは、上記のハイブリッド自動車（ＨＥＶ）のみならず、電気自動車（ＥＶ）や電動自転車、発電機、太陽電池など種々の電力変換応用製品に適用できる。
【実施例】
【００９５】
＜実施例１＞
フェニレンエーテル構造を有する第１の有機樹脂としてポリフェニレンエーテルであるザイロン（登録商標）のＰＰＥ  Ｐｏｗｄｅｒ（旭化成ケミカルズ製、以下、ＰＰＥという）を、ポリエステルを主骨格とする第２の有機樹脂としてポリアリレート（Ｕ−１００、ユニチカ製）を用いた。【００９６】
ＰＰＥをクロロホルムに溶解させ、樹脂濃度２０質量％の第１の樹脂溶液とし、Ｕ−１００をクロロホルムに溶解させ、樹脂濃度２０質量％の第２の樹脂溶液Ａ１とした。【００９７】
第１の樹脂溶液と第２の樹脂溶液Ａ１とを混合し、ミックスロータを用いて５０ｒｐｍで２４時間撹拌し、混合樹脂溶液Ａ２を得た。なお、溶液作製工程はすべて乾燥窒素の雰囲気中で行った。第１の有機樹脂（ＰＡＲ）と第２の有機樹脂（ＰＰＥ）との混合比率を、第１の有機樹脂と第２の有機樹脂との合量に対する質量比率として表１に示す。【００９８】
得られた混合樹脂溶液Ａ２を、コータを用いてシリコンウェハの基材上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥してフィルム状の複合樹脂材料（誘電体フィルム）を作製した。【００９９】
作製した誘電体フィルムについて、１Ｈ−ＮＭＲ（プロトンＮＭＲ）測定およびガスクロマトグラフ（ＧＣ）測定を行い、誘電体フィルムを構成する有機樹脂および有機溶剤の同定とその含有量を確認した。第１の有機樹脂（ＰＰＥ）のベンゼン部位に由来する−Ｈ（６．４〜６．９ｐｐｍ）のピークの積分値Ｉ１と、第２の有機樹脂（Ｕ−１００）のイソフタル酸部位に由来する−Ｈ（９．０ｐｐｍ、９．１〜８．８７ｐｐｍ）のピークの積分値Ｉ２とから、それぞれの含有量（Ｉ１／（Ｉ１＋Ｉ２）、Ｉ２／（Ｉ１＋Ｉ２））を算出した結果、その含有比率は、表１に示したものと同様であった。誘電体フィルム中の有機溶剤（クロロホルム）の含有量を表１に示す。【０１００】
誘電体フィルムの断面を、走査透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ、日立ハイテクノロジーズ製）を用いて１万倍の倍率で観察し（明視野像、加速電圧３０ｋＶ）、誘電体フィルムの平均厚さおよび断面の組織を確認した。誘電体フィルムの平均厚さは、１０箇所を測定しその平均を算出したところ、いずれも４μｍであった。有機樹脂粒子の平均粒径は、誘電体フィルムの断面写真を画像解析し、有機樹脂粒子の断面積を円換算することで算出した。有機樹脂粒子の有無（種類）、有機樹脂粒子の平均粒径とＤｐ／Ｄｔ比を表１に示す。【０１０１】
また、誘電体フィルムの表面粗さを、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて測定した。測定した結果、面平均粗さＳａが５０ｎｍ以下であるとともに、最大高さＳｚが５００ｎｍ以下、かつ１０点平均粗さＳｚＪＩＳが３５０ｎｍ以下であるものを○とし、各測定値がそれよりも大きいものを×として表１に示した。【０１０２】
耐熱性については、誘電体フィルムのガラス転移温度Ｔｇを示唆熱・熱重量同時測定（ＴＧ−ＤＴＡ）により評価した。誘電体フィルムのガラス転移温度Ｔｇを表１に示す。【０１０３】
誘電体フィルムの比誘電率（εｒ）、絶縁破壊電界（ＢＤＥ）、および寿命は、以下のように測定した。シリコンウェハ基材から誘電体フィルムを剥がし、誘電体フィルムの両面に真空蒸着法によりＡｌの金属膜（厚さ７５ｎｍ）を形成して金属化フィルムを作製した。誘電体フィルムの比誘電率（εｒ）は、ＬＣＲメータを用いて測定した試料の静電容量から、式Ｃ＝εｒ×Ｓ／ｄを用いて算出した。式中、Ｃは試料の静電容量、Ｓは金属膜に挟まれた誘電体フィルムの面積、ｄは金属膜間の距離（誘電体フィルムの平均厚さ）である。【０１０４】
絶縁破壊電界（ＢＤＥ）は、金属化フィルムの金属膜間に、毎秒１０Ｖの昇圧速度で直流電圧を印加し、漏れ電流値が１．０ｍＡを超えた瞬間の電圧値から求めた。誘電体フィルムの比誘電率（εｒ）および絶縁破壊電界（ＢＤＥ）を表１に示す。【０１０５】
また、金属化フィルムの金属膜間に、温度１１０℃で５００Ｖ／μｍの直流電圧を印加し、漏れ電流値が１．０ｍＡを超えるまでの時間を測定し、誘電体フィルムの絶縁特性の劣化を評価した。この時間を誘電体フィルムの寿命とし、表１に記載した。なお、金属化フィルムの測定領域は１．５ｍｍ×１．５ｍｍとした。【０１０６】
【表１】
2016199886.tif 000006
【０１０７】
試料Ｎｏ．２〜６では、第１の有機樹脂および第２の有機樹脂のうちいずれか一方の連続相中に、他方の有機樹脂粒子が存在していることを確認した。なお、誘電体フィルムの断面における有機樹脂粒子の形状は、円状または楕円状であった。これらの誘電体フィルムは、ガラス転移温度Ｔｇが高く耐熱性に優れ、比誘電率εｒが高く、厚さＴが５μｍ以下でも絶縁性の高いバランスに優れたものであった。一方、試料Ｎｏ．１および７では、有機樹脂粒子の存在を確認できず、各種特性に偏りがみられた。【０１０８】
＜実施例２＞
金属酸化物フィラーとして、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、または酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）を用いた。フィラーの粒径は、いずれも一次粒径が３０〜４５ｎｍのものを用いた。【０１０９】
金属アルコキシドとして、ジルコニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ）、チタニウム（ＩＶ）ブトキシド（Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ）、チタニウム（ＩＶ）イソプロポキシド（Ｔｉ−ｉ−Ｐｒ）、またはアルミニウムアルキルアセトアセテートジイソプロピレート（Ａｌ−Ｍ）を用いた。【０１１０】
金属酸化物フィラーをそれぞれクロロホルムに分散させ、フィラー濃度が５質量％のフィラー分散液Ｂ１を作製した。第１および第２の樹脂の合量１００質量部に対し、金属酸化物酸化物がそれぞれ１質量部となるように、フィラー分散液Ｂ１と混合樹脂溶液Ａ２とを混合し、スターラを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌して混合樹脂溶液Ｂ２を得た。混合樹脂溶液Ａ２の有機樹脂の比率は、表２に示した通りである。【０１１１】
Ｚｒ−ｎ−ｂｕｔ、Ｔｉ−ｎ−ｂｕｔ、Ｔｉ−ｉ−ＰｒまたはＡｌ−Ｍをそれぞれクロロホルムに溶解させ、金属アルコキシド濃度１０質量％の各種金属アルコキシド溶液とした。【０１１２】
作製した第２の樹脂溶液Ａ１に、金属アルコキシド溶液を添加し、混合溶液とした。このとき、１００質量部のＵ−１００に対して金属アルコキシドが表２に示す比率になるように調整した。スターラを用いて混合溶液を３００ｒｐｍで２４時間撹拌し、第２の樹脂溶液Ｃ１を得た。【０１１３】
ＰＰＥとＵ−１００の比率が表２に示す比率となるように、第１の樹脂溶液と第２の樹脂溶液Ｃ１とを混合し、スターラを用いて３００ｒｐｍで２４時間撹拌して混合樹脂溶液Ｃ２を得た。なお、溶液作製工程はすべて露点−５０℃以下の乾燥空気中で行った。【０１１４】
この混合樹脂溶液Ｂ２またはＣ２を、コータを用いてポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）基材上に塗布し、１８０℃で１時間乾燥して溶剤を乾燥させ、フィルム状の複合樹脂材料（誘電体フィルム）を作製した。誘電体フィルムの厚さは３．５μｍであった。【０１１５】
【表２】
2016199886.tif 000007
【０１１６】
作製した誘電体フィルムについて、実施例１と同様に１Ｈ−ＮＭＲ（プロトンＮＭＲ）測定を行った。第１の有機樹脂（ＰＰＥ）のベンゼン部位に由来する−Ｈ（６．４〜６．９ｐｐｍ）のピークの積分値Ｉ１と、第２の有機樹脂（Ｕ−１００）のイソフタル酸部位に由来する−Ｈ（９．０ｐｐｍ、９．１〜８．８７ｐｐｍ）のピークの積分値Ｉ２とから、それぞれの含有量（Ｉ１／（Ｉ１＋Ｉ２）、Ｉ２／（Ｉ１＋Ｉ２））を算出した結果、その含有比率は、表２に示したものと同様であった。【０１１７】
第１の樹脂溶液と第２の樹脂溶液Ｃ１とを混合した試料、すなわち金属アルコキシドを添加した試料の１Ｈ−ＮＭＲスペクトルには、Ｕ−１００およびＰＰＥに基くピーク以外に４．４ｐｐｍ付近（４．４３〜４．２３ｐｐｍ）にピークが観測された。このピークは、試料Ｎｏ．１〜９、２２〜２６では観測されなかった。さらにこのピークは、二次元相関ＮＭＲ法のＨＭＱＣ（Heteronuclear Multiple Quantum Coherence）測定及びＨＭＢＣ（Heteronuclear Multiple Bond Connectivity）測定を行い、アルコキシ基（−ＯＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３、−ＯＣＨ（ＣＨ３）２）の酸素原子に隣接する炭素原子に結合した水素によるものであること、すなわちアルコキシ基が金属元素を介さずに直接有機樹脂の主骨格にエステル結合していることがわかった。未反応の金属アルコキシドによるピークは確認できなかった。また、得られた１Ｈ−ＮＭＲスペクトルから、誘電体フィルムに含まれる全エステル結合に対するアルコキシ基の比率（変性量）を算出し、表３に記載した。【０１１８】
誘電体フィルムに含まれる金属元素の種類および含有量は、ＩＣＰ発光分光分析により確認した。誘電体フィルムに含まれる金属元素は、誘電体フィルム用溶液を作製する際に添加した金属アルコキシドを構成する金属元素と同じであった。【０１１９】
誘電体フィルムの断面を、走査透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ、日立ハイテクノロジーズ製）を用いて１万倍の倍率で観察し（明視野像、加速電圧３０ｋＶ）、断面の組織を確認した。試料Ｎｏ．１０〜３５には、第１の有機樹脂（ＰＰＥ）中に第２の有機樹脂（Ｕ−１００）の粒子（有機樹脂粒子）が分散していることを確認した。【０１２０】
有機樹脂粒子の平均粒径は、誘電体フィルムの断面写真を画像解析し、有機樹脂粒子の断面積を円換算することで算出した。有機樹脂粒子の平均粒径を表３に示す。【０１２１】
誘電体フィルムの比誘電率および寿命特性は以下のようにして評価した。誘電体フィルムからＰＥＴフィルムを剥がし、誘電体フィルムの両面に真空蒸着法により平均厚みが７５ｎｍのＡｌの電極層を形成して金属化フィルムを作製した。【０１２２】
誘電体フィルムの比誘電率（εｒ）は、ＬＣＲメータを用いて測定した試料の静電容量から、式Ｃ＝εｒ×Ｓ／ｄを用いて算出した。【０１２３】
絶縁破壊電界（ＢＤＥ）は、金属化フィルムの金属膜間に、毎秒１０Ｖの昇圧速度で直流電圧を印加し、漏れ電流値が１．０ｍＡを超えた瞬間の電圧値から求めた。誘電体フィルムの比誘電率（εｒ）および絶縁破壊電界（ＢＤＥ）を表３に示す。【０１２４】
得られた金属化フィルムの金属膜間に、温度１１０℃で５００Ｖ／μｍの直流電圧を印加し、漏れ電流値が１．０ｍＡを超えるまでの時間を測定した。この時間を誘電体フィルムの寿命とし、表３に記載した。なお、金属化フィルムの測定領域は１．５ｍｍ×１．５ｍｍとした。【０１２５】
【表３】
2016199886.tif 000008
【０１２６】
試料Ｎｏ．２０〜２４では、微粒の金属酸化物フィラーを含むことから、絶縁特性の劣化が抑制され、寿命特性が向上していた。また、試料Ｎｏ．８〜１９、２５〜３３では、ポリエステル構造を主骨格としアルコキシ基を含む第２の有機樹脂（変性Ｕ−１００）が、有機樹脂粒子として分散していることから、絶縁特性の劣化がさらに抑制され、アルコキシ基を含まない場合と比較して寿命特性が向上していた。
【符号の説明】
【０１２７】
Ａ、Ｂ・・・・・・・フィルムコンデンサ
Ｃ・・・・・・・・・連結型コンデンサ
Ｄ、４７・・・・・・インバータ
Ｅ・・・・・・・・・電動車輌
１、１ａ、１ｂ・・・複合樹脂材料（誘電体フィルム）
２・・・・・・・・・連続相
３・・・・・・・・・有機樹脂粒子
４、４ａ、４ｂ・・・金属膜
５、５ａ、５ｂ・・・金属化フィルム
６・・・・・・・・・本体部
７、７ａ、７ｂ・・・外部電極
８・・・・・・・・・リード線
９・・・・・・・・・外装部材
１０ａ、１０ｂ・・・金属膜非形成部
２１、２３・・・・・バスバー
３１・・・・・・・・ブリッジ回路
３３・・・・・・・・容量部
３５・・・・・・・・昇圧回路
４１・・・・・・・・モータ
４３・・・・・・・・エンジン
４５・・・・・・・・トランスミッション
４７・・・・・・・・インバータ
４９・・・・・・・・電源
５１ａ・・・・・・・前輪
５１ｂ・・・・・・・後輪
５３・・・・・・・・車輌ＥＣＵ
５５・・・・・・・・イグニッションキー
５７・・・・・・・・エンジンＥＣＵ
【図１】
2016199886.tif 000009
【図２】
2016199886.tif 000010
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2016199886.tif 000015
【国際調査報告】
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