(57)【要約】  Ｕおよび／またはＰｕを含有した使用済金属燃料を乾式再処理する際、高温溶融塩をアノード電解する効率を低下させる要因を解決する。使用済金属燃料棒を、ルツボ中に充填した溶融塩中でアノード電解により溶解し、カソード極表面にＵおよび／またはＰｕを再度還元析出させて電解精錬する溶融塩電解槽は、アノード電解の進行に伴う金属燃料棒とアノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構を備えたアノード極給電体と、Ｕおよび／またはＰｕイオンが金属に還元される範囲の電位に制御されたカソード極給電体と、金属燃料棒を局所的に加熱するための加熱機構、および／または局所的に励起状態にするための励起機構と、アノード極給電体とカソード極給電体の間に、電場と磁場の組み合わせにより、Ｕおよび／またはＰｕイオンの分離効率を向上させるように配置されたソレノイドコイルまたは永久磁石とを含み、これを用いてアノード電解を行う。
2017061267.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジルコニウム（Ｚｒ）とウラン（Ｕ）、Ｕとプルトニウム（Ｐｕ）、またはＺｒとＵおよびＰｕからなる元素を含有した使用済金属燃料棒を、ルツボ中に充填した溶融塩中でアノード電解により溶解し、カソード極表面にＵおよび／またはＰｕを再度還元析出させて電解精錬する溶融塩電解槽であって、前記電解槽は、
前記アノード電解の進行に伴う前記金属燃料棒と前記アノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構を備えたアノード極給電体と、
Ｕおよび／またはＰｕイオンが金属に還元される範囲の電位に制御された前記カソード極に結合されたカソード極給電体と、
前記金属燃料棒を局所的に加熱するための加熱機構、および／または局所的に励起状態にするための励起機構と、
前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に、電場と磁場の組み合わせにより、前記Ｕおよび／またはＰｕイオンの分離効率を向上させるように配置されたソレノイドコイルまたは永久磁石と、
を含む前記電解槽。
【請求項２】
前記アノード極給電体の先端部分が、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成され、前記金属燃料棒を押さえるための押え板が前記籠型アノード極給電体の内部に配置され、前記アノード電解の進行に伴って前記押え板を自動的に加圧して移動させることが可能な機構をさらに備え、これにより前記金属燃料棒と前記アノード極給電体間の接触抵抗の劣化を回復させるように構成された、請求項１に記載の電解槽。
【請求項３】
前記アノード極給電体の先端部分が、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成され、前記金属燃料棒を押さえるための押え板が前記籠型アノード極給電体の内部に配置され、前記籠型アノード極給電体と前記押え板の接合部に、５０Ｈｚから２００ｋＨｚの機械的振動を発生する機構がさらに配置され、前記押え板の前記機械的振動により前記金属燃料棒と前記アノード極給電体間の接触抵抗の劣化を回復させるように構成された、請求項１に記載の電解槽。
【請求項４】
前記加熱機構または前記励起機構が、前記アノード極給電体に１ｋＨｚ〜２０ＭＨｚの低周波電磁場を印加する機構である、請求項１または２に記載の電解槽。
【請求項５】
前記アノード溶解したＵ、Ｐｕ以外のマイナーアクチノイド等の金属を還元吸着するための液体Ｃｄ層を前記アノード極給電体の下部に備え、前記液体Ｃｄ層を電気的に接続させたＣｄカソード極給電体をさらに備えた、請求項１〜４のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項６】
前記カソード極の過電圧を低減し、電解精錬効率を向上させるために、前記アノード極給電体の周囲に複数のカソード極給電体を配置した、請求項１〜５のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項７】
水平回転軸を有する回転装置を前記ルツボの外側に設け、前記回転軸を中心に前記ルツボを周期的に揺動させて前記溶融塩を攪拌することにより、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させるように構成された、請求項１〜６のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項８】
前記ルツボに前記溶融塩を循環させるための配管と、さらに該配管にフィルターおよび循環ポンプとを備え、これにより前記溶融塩を循環・攪拌し、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させ、さらに前記溶融塩を浄化するように構成された、請求項１〜７のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項９】
前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に印加された電場の方向に対して６０°〜９０°の角度をなす方向に、前記ソレノイドコイルまたは前記永久磁石を用いて磁場を印加して、前記Ｕおよび／またはＰｕイオンの分離効率を向上させるように構成された、請求項１〜８のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項１０】
前記使用済金属燃料棒および放射性金属イオンに１００ｋＨｚ〜２０ＭＨｚの低周波電磁場を印加することにより、放射性元素濃度を低減させる請求項１〜９のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項１１】
前記アノード電解の電解電流として全波整流または半波整流化した交流電源を用い、前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の表面層に１０５〜１０７Ｖ／ｃｍの交流成分を有する電場を印加してβ崩壊速度を加速するように構成された、請求項１〜９のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項１２】
前記アノード極給電体および／または前記カソード極給電体に前記励起機構としてレーザー光を照射してα崩壊速度および／またはβ崩壊速度を加速するように構成された、請求項１〜９のいずれか１項に記載の電解槽。
【請求項１３】
前記レーザーが出力１０１２Ｗ／ｃｍ２以上のＹＡＧレーザーまたは太陽光レーザーである、請求項１２に記載の電解槽。
【請求項１４】
ジルコニウム（Ｚｒ）とウラン（Ｕ）、Ｕとプルトニウム（Ｐｕ）、またはＺｒとＵおよびＰｕからなる元素を含有した使用済金属燃料棒を、ルツボ中に充填した溶融塩中でアノード電解により溶解し、カソード極表面にＵおよび／またはＰｕを再度還元析出させて電解精錬する電解法において、
前記アノード電解を行う際に、前記アノード電解の進行に伴う前記金属燃料棒と前記アノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構を備えたアノード極給電体を用いることと、
前記カソード極に結合されたカソード極給電体を、Ｕおよび／またはＰｕイオンが金属に還元される範囲の電位に制御することと、
加熱機構により前記金属燃料棒を局所的に加熱すること、および／または励起機構により局所的に励起状態にすることと、
前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に、電場と磁場の組み合わせにより、前記Ｕおよび／またはＰｕイオンの分離効率を向上させるようにソレノイドコイルまたは永久磁石を配置することと、
を含む、電解精錬効率を向上させた前記電解法。
【請求項１５】
前記アノード極給電体の先端部分を、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成し、前記金属燃料棒を押さえるための押え板を前記籠型アノード極給電体の内部に配置し、前記アノード電解の進行に伴い、前記押え板を自動的に加圧して移動させることにより、前記金属燃料棒と前記アノード極間の接触抵抗の劣化を回復させる、請求項１４に記載の電解法。
【請求項１６】
前記アノード極給電体の先端部分を、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型に構成し、前記金属燃料棒を押さえるための押え板を前記籠型アノード極給電体の内部に配置し、前記籠型アノード極給電体と前記押え板の接合部に、５０Ｈｚから２００ｋＨｚの機械的振動を発生する機構をさらに配置し、前記押え板の前記機械的振動により前記金属燃料棒と前記アノード極給電体間の接触抵抗の劣化を回復させる、請求項１４に記載の電解法。
【請求項１７】
前記アノード極給電体に、１ｋＨｚ〜２０ＭＨｚ以下の低周波電磁場を印加して前記金属燃料棒を局所的に加熱する、請求項１４〜１６に記載の電解法。
【請求項１８】
前記アノード極給電体の下部に配置され、Ｃｄカソード極給電体に電気的に接続された液体Ｃｄ層で、アノード溶解したＵ、Ｐｕ以外のマイナーアクチノイド等の金属を還元吸着する、請求項１４〜１７のいずれか１項に記載の電解法。
【請求項１９】
前記アノード極給電体の周囲に複数のカソード極給電体を配置することによりカソード極の過電圧を低減し、電解精錬効率を向上させる請求項１４〜１８のいずれか１項に記載の電解法。
【請求項２０】
前記ルツボの外側に取付けられた水平回転軸を有する回転装置により、前記回転軸を中心に前記ルツボを周期的に揺動させて前記溶融塩を攪拌することにより、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させる、請求項１４〜１９のいずれか１項に記載の電解法。
【請求項２１】
前記ルツボに設けられた配管、および該配管に設けられたフィルターおよび循環ポンプにより前記溶融塩を循環・攪拌し、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させ、さらに前記溶融塩を浄化する、請求項１４〜２０のいずれか１項に記載の電解法。
【請求項２２】
前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に印加された電場に対して６０°〜９０°をなす角度の方向に、ソレノイドコイルまたは永久磁石を用いて磁場を印加することにより金属イオン分離効率を向上させる、請求項１４〜２１のいずれか１項に記載の電解法。
【請求項２３】
前記使用済金属燃料棒および放射性金属イオンに１００ｋＨｚ〜２０ＭＨｚの低周波電磁場を印加することにより、放射性元素濃度を低減させる請求項１４〜２２のいずれか１項に記載の電解法。
【請求項２４】
請求項１４〜２２のいずれか１項に記載の電解法において、電解電流として全波整流または半波整流化した交流電源を用い、前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の表面層に１０５〜１０７Ｖ／ｃｍの交流成分を有する電場を印加することによりβ崩壊速度を加速する方法。
【請求項２５】
請求項１４〜２２のいずれか１項に記載の電解法において、前記アノード極給電体および／または前記カソード極給電体に前記励起機構としてレーザー光を照射することにより、α崩壊速度および／またはβ崩壊速度を加速する方法。
【請求項２６】
前記レーザー光に出力１０１２Ｗ／ｃｍ２以上のＹＡＧレーザーまたは太陽光レーザーを用いる、請求項２５に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ウラン（Ｕ）およびまたはプルトニウム（Ｐｕ）を含有した使用済金属燃料を乾式再処理するための、高温溶融塩を用いたアノード電解用ルツボの構造とそれを備えた電解装置、およびそれを用いた電解方法に関する。さらに本発明は、乾式再処理過程で排出される放射元素の崩壊速度を加速して、放射性廃棄物減容を可能とする方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
使用済核燃料棒をからＵ２３７、Ｕ２３３等を回収する再処理工程は、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）、硝酸等をベースにした水溶液を用いたＰＵＲＥＸ法と称される湿式再処理と、溶融塩電解法を使用した乾式再処理に大別される。従来、酸化物使用済燃料棒は湿式再処理法で処理されてきた。湿式再処理では、まず酸化物燃料を溶解させることが必要で、そのために強酸性の硝酸が使用されてきた。しかしその結果、処理プロセス機器に対しての腐食等の障害が大きいため、日本においては依然湿式再処理施設が稼働していない。さらに、湿式再処理施設を稼働させるためには大きなコストが必要となる。【０００３】
これに対して乾式再処理法は、小規模であるため低コスト化が可能で、かつ臨界管理が容易である。この乾式再処理法は金属燃料を対象に開発され、主にＵ−Ｐｕ−Ｚｒの３元合金燃料棒からＵ、Ｐｕを抽出する工程である。また、高速炉では中性子のエネルギーが高く、燃料を高純度に精製する必要がないため、回収物の純度が低い乾式再処理が適用しやすい。【０００４】
現在考えられている乾式再処理プロセスでは、まず、高速炉から取り出した燃料集合体（燃料ピンの束）を「集合体解体工程」で分解する。続いてこれらの燃料ピンを、「燃料要素せん断工程」で数ｃｍ程度の長さに短くせん断する。こうして得られた使用済燃料のチップは、次の「電解精製工程」において、塩化リチウム−塩化カリウム（ＬｉＣｌ−ＫＣｌ）溶融塩中で溶解し、固体陰極あるいは液体カドミウム（Ｃｄ）陰極でアクチノイド元素を核分裂生成物から分離して回収する。ここで回収したアクチノイド元素には、溶融塩や液体金属カドミウムといった溶媒が付着している。このため「陰極回収物処理工程」においてこれらの付着物を高温で蒸留分離する。こうして得られたアクチノイド金属は、目的の濃度になるようにジルコニウム（Ｚｒ）やＵを加えて、高温の「射出成型工程」で棒状の燃料合金に溶融・鋳造する。この燃料棒は「燃料要素封入工程」でステンレス製の被覆管に封入することにより新燃料ピンとなり、さらに「集合体組立工程」で集合体に束ねて高速炉に再装荷する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際特許出願２０１２／１０２０９２Ａ１
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Dry (non-aqueous) Processing of Used Nuclear Fuel, Terry Todd, Idaho National Laboratory, Panel on “Exploring the Options for Used Nuclear Fuel in Light of U. S. and International Decisions”, Waste Management, 2012, February 27, 2012
【非特許文献２】Asian Nuclear Prospects 2010, “Pyrochemical Reprocessing of Spent Fuel by Electrochemical Techniques Using Solid Aluminium Cathodes”, P. Soucek, R. Malmbeck, C. Nourry, and J.-P. Glatz, European Commission, JRC, Institute for Transuranium Elements, Postfach 2340, 76125 Karlsruhe
【非特許文献３】Surface Engineering for Bone Implants: A Trend from Passive to Active Surfaces, Ruggero Bosco, Jeroen Van Den Beucken, Sander Leeuwenburgh and John Jansen, Coatings, 2012, 2(3), 95-119
【非特許文献４】Accurate Simulations of Electric Double Layer Capacitance of Ultramicroelectrodes, Hainan Wang and Laurent Pilon*, the JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C, 2011, 115, 16711-16719
【非特許文献５】Final Report “ACCELERATED BETA DECAY for DISPOSAL OF FISSION, FRAGMENT WASTES”, Principal Investigator: Howard R. Reiss, Physics Department, American University, Washington, DC 20016-8058, Grant No. DE-FGO%96ERl2195, March 6, 2000
【非特許文献６】Nuclear Half-life Modification Technology, GDR GREEN NEWSLETTER 001, Submitted by Larry Geer for GDR, “Radioactivity Deactivation at High Temperature in an Applied DC Voltage Field Demonstrated in 1964 Full story on GDR.org”, Larry Geer & Cecil Baumgartner, 2014/10/15
【非特許文献７】“Accelerated alpha-decay of 232U isotope achieved by exposure of its aqueous solution with gold nanoparticles to laser radiation”, A.V. Simakin, G.A. Shafeev, Wave Research Center of A.M. Prokhorov General Physics Institute of the Russian Academy of Sciences, Vavilov Street, Moscow 119991, Russian Federation
【非特許文献８】“Correlation Between Microstructure and Corrosion Behavior of Two 90Cu10Ni Alloy Tubes”, Ma Aili, Jiang Shengli, Zheng Yugui, Yao Zhiming, Ke Wei, Xia Shuang, Acta Metallurgica Sinica (English Letters), 2014, 27(4), 730-738
【非特許文献９】“POSTIRRADIATION EXAMINATION OF U-Pu-Zr FUEL ELEMENTS IRRADIATED IN EBR-I 1 TO 4.5 ATOMIC PERCENT BURNUP”, W. F. Murphy, W. N. Beck, F. L. Brown, B. J. Koprowski, and L. A. Neimark ARGONNE NATIONAL LABORATORY, 9700 South Cass Avenue, Argonne, Illinois 60439
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
乾式再処理システムにおいて最も重要な要素は「電解精製技術」である（非特許文献１）。図１は、乾式再処理システムの概念図を示したものである。これを参照すると、細断された金属燃料をステンレス製籠型のアノード極構造物に入れ、金属燃料を、約５００℃で溶融したＬｉＣｌ−ＫＣｌ塩中で、以下の式に従ってアノード（陽極）溶解させる。従って、ルツボには高温の溶融塩に耐える材料を用いることが必要である。乾式再処理を開発したアルゴンヌ国立研究所（ＡＮＬ）ではイットリア（Ｙ２Ｏ３）をコーティングした黒鉛ルツボを用いているが、これよりさらに耐熱および耐食性のある材料を開発することも提案されている。また高溶融塩液体を生成するためには、ルツボ自体に誘導加熱可能な材質を選択することが望まれる。この場合、黒鉛ルツボの内面には、耐食性のある酸化物あるいはセラミックをコーティングすることが必要になる。【０００８】
図２は従来の乾式再処理の電解装置の一例の模式的断面図を示す。この電解装置において、ルツボ１０の中にはアノード極給電体（陽極）３０、カソード極給電体（陰極）４０、液体Ｃｄ電極給電体５０が設置され、ルツボ内にＬｉＣｌ‐ＫＣｌの溶融塩２０を入れ、その上の空間にアルゴンガス注入し、アルゴンガス雰囲気を造るためにルツボに蓋１２を取り付ける。アノード極給電体には、金属燃料ピンを収納する金属性溶融塩およびアノード溶解した金属イオンが通過可能な多孔性の籠３３が取り付けられている。棒状のカソード極給電体４０の先端部分のカソード極４１は一体化させている。カソード極給電体は、カソード極の過電圧を低減し電解精錬効率を向上させるために、アノード極給電体の周囲に複数個配置してもよい。さらに、高温で液体金属であるＣｄ電極給電体５０を設ける。この給電体は、液体金属Ｃｄ槽６０の中の液体金属Ｃｄ６２中に浸されて電気的に接続されている。さらにルツボに入れたＬｉＣｌ−ＫＣｌ塩を５００℃に加熱溶融するためにルツボの外周にコイルを設け、電磁誘導現象を利用して加熱する。アノード極籠３１に金属燃料要素（燃料ピン）３３を入れてアノード分極すると、Ｕおよび／またはＰｕは以下の式のようにアノード溶解する。
【式１】
【０００９】
Ｕ → Ｕ３＋＋ ３ｅ−（ e−：電子）
【式２】
【００１０】
Ｐｕ → Ｐｕ３＋＋ ３ｅ−
【００１１】
溶解したＵ３＋および／またはＰｕ３＋イオンはカソード極表面で金属に還元される。このように金属の酸化還元反応は重要である。しかし、Ｕ、Ｐｕに比較して酸化還元電位が貴の電位にあって還元されにくい核分裂生成物（ＦＰ）のうち、アルカリ金属（ＡＬ）、希土類元素(ＲＥ)、アルカリ土類金属（ＡＬＥ）はイオンとして存在する可能性が高い。一方、一部のＵ、Ｐｕと残されたマイナーアクチノイド元素（ＭＡ）は、金属カドニウム（Ｃｄ）５０に析出する。これらの還元反応において重要な因子は、Ｕ、Ｐｕ、ＭＡ等の酸化還元電位の位置である。図３はＰ. Ｓｏｕｃｅｋ等による、これらの金属／金属イオンの酸化還元電位の位置関係である（非特許文献２）。図３に示すように、酸化還元電位は電極材料に依存するが、電解精錬の場合、酸化還元電位の変化が大きい方が有利であり、従ってＷまたはＡｌが望ましい。
【００１２】
Ｕ３＋／Ｕおよび／またはＰｕ３＋／Ｐｕの還元電位に比較して、その他の多くのＭＡ元素、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素等の金属還元電位はより卑な電位にある。このような酸化還元電位の違いを利用し、Ｕおよび／またはＰｕの還元電位に設定可能なカソード極と、その他の金属イオンの還元電位に設定可能な液体金属Ｃｄカソード極を分離設置して、Ｕおよび／またはＰｕを分離し精錬することが可能となる。
【００１３】
次にサイクリックボルタモグラムの測定について説明する。そのために、まず模擬使用済金属燃料棒サンプルを作製した。それにはアクチノイド元素金属が必要となるが、電解還元が困難な金属酸化物であるＵ、Ｐｕ、Ａｍ、Ｃｍ、Ｎｐ等の酸化物は、金属Ｌｉを用いて還元することによって模擬使用済金属燃料棒サンプルを作製した。アクチノド元素酸化物とＬｉＣｌ−ＫＣｌをルツボに入れ、１０００℃の溶融塩に溶解させた。溶解操作後に、さらにルツボに金属Ｌｉを添加し、カバーガスとしてアルゴンガスを用いて約１０００℃で還元処理を行った。この処理により、模擬使用済金属燃料棒サンプルを製作した。
【００１４】
この模擬燃料棒を約５００℃のＬｉＣｌ−ＫＣｌ溶融塩の中で、Ａｇ／ＡｇＣｌ参照電極を基準としてサイクリックボルタモグラムを測定した。その結果を図４に示す。図４から分かるように、Ｕ{Ｕ(０)}は約−１．３Ｖで、Ｐｕ{Ｐｕ(０)}は約−１．６Ｖで最もアノード溶解する傾向にある。換言すると、この電位から外れるとアノード溶解速度は低下する。従って、金属燃料棒の電位をアノード溶解領域に維持することが重要である。
【００１５】
以上の事項を考慮すると、使用済み核燃料を効率良く処理するには、以下の点を改良することが必要になる。
１．金属燃料のアノード溶解速度の向上
ａ．接触：  本発明では、籠型アノード電極の中に細断した金属燃料棒要素（燃料ピン）を入れて電解している。アノード溶解が進むと、金属燃料ピン表面が溶解するので、籠型アノード極と金属燃料棒と接触が不良になる可能性が高くなる。金属燃料ピンを効率的にアノード溶解させるためには、この接触不良対策をすることが必要となる。
ｂ．電位：  前述の通り、金属のアノード溶解は電位に強く依存する。
ｃ．温度：  高温になるほど、溶解速度は大きくなる。
ｄ．流速：  溶解生成物を金属表面から素早く除去することが必要となる。
【００１６】
２．溶解したＵ、Ｐｕ金属イオンの選別
ａ．  ＵおよびＰｕが選択的還元されるカソード極の設置。
ｂ．  アルカリ金属ＡＬ、アルカリ土類金属ＡＬＥ等の還元電位より貴な電位で選択的にＵおよびＰｕが還元可能なようにする。そして、アノード溶解したＵ３＋、Ｐｕ３＋イオンがカソード極表面で金属に還元される現象に適した電位に制御する。この結果、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオンは金属に還元されず、イオンの状態で存在するので分離が容易となる。
ｃ．  大部分のＭＡおよび一部のＵ、Ｐｕイオン等は、液体金属Ｃｄカソード極に吸収されるようにする。
ｄ．  Ｕ、Ｐｕを金属還元する棒状の主カソード極と、残りのＵ、Ｐｕ、ＭＡその他の元素を収集する液体金属Ｃｄカソード極の２種類のカソード極を設置する。
ｅ．  籠型アノード電極に入れた使用済核燃料棒をアノード溶解する過程で、不溶解性の物質が落下する。この落下物を液体金属Ｃｄに吸収されるようにする。
ｆ．  Ｕ、Ｐｕイオンと他のＭＡ、アルカリ元素、アルカリ土類金属イオンの分離効率を向上させるために、マグネトロンスパッタリング法において用いられるコイル（非特許文献３）と同様に、アノード極とカソード極間を結ぶ方向に対して略垂直に磁場が形成されように、ルツボの中にコイルを設定する。
【００１７】
３．金属イオンから金属への還元
ａ．  Ｐｕイオン等が液体金属Ｃｄと以下の式に基づき反応し、液体金属Ｃｄにデンドライト状の結晶が成長することが報告されている。
【式３】
【００１８】
Ｐｕ３＋ ＋ ３ｅ− ＋ ６Ｃｄ → ＰｕＣｄ６
このデンドライトの形成は電解精錬効率を低下させるので、液体金属Ｃｄを攪拌するなどして、デンドライトの形成をなるべく防止することが望ましい。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明の目的は、上に挙げた乾式再処理法の効率化を阻害する問題点を解決して、電解精錬効率をさらに向上させることにある。それを実現するための本発明の電解槽は、
ジルコニウム（Ｚｒ）とウラン（Ｕ）、Ｕとプルトニウム（Ｐｕ）、またはＺｒとＵおよびＰｕからなる元素を含有した使用済金属燃料棒を、ルツボ中に充填した溶融塩中でアノード電解により溶解し、カソード極表面にＵおよび／またはＰｕを再度還元析出させて電解精錬する溶融塩電解槽であって、前記電解槽は、
前記アノード電解の進行に伴う前記金属燃料棒と前記アノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構を備えたアノード極給電体と、
Ｕおよび／またはＰｕイオンが金属に還元される範囲の電位に制御された前記カソード極に結合されたカソード極給電体と、
前記金属燃料棒を局所的に加熱するための加熱機構、および／または局所的に励起状態にするための励起機構と、
前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に、電場と磁場の組み合わせにより、前記Ｕおよび／またはＰｕイオンの分離効率を向上させるように配置されたソレノイドコイルまたは永久磁石とを含む。
さらに本発明は、上記電解槽を用いて電解精錬効率を向上させた電解法も含む。【００２０】
本発明は、上記アノード電解の進行に伴う前記金属燃料棒と前記アノード極の接触抵抗の劣化を回復させる機構として、前記アノード極給電体の先端部分が、前記使用済金属燃料棒を入れるために籠型であり、前記金属燃料棒を押さえるための押え板を前記籠型アノード極給電体の内部に配置し、前記アノード電解の進行に伴って前記押え板を自動的に加圧して移動させることが可能な機構を含んでもよい。さらに、金属燃料棒と前記アノード極との接触抵抗を低減するために、アノード極給電体と金属燃料棒との接触部に振動を印加しても良い。機械的振動周波数としては５０〜２００ｋＨｚが望ましい。【００２１】
さらに、上記加熱機構または励起機構が、前記アノード極給電体に１ｋＨｚ〜２０ＭＨｚの低周波電磁場を印加する機構であることを含んでもよい。【００２２】
さらに、上記電解槽は、前記アノード溶解したＵ、Ｐｕ以外のマイナーアクチノイド等の金属を還元吸着するための、Ｃｄカソード極給電体に電気的に接続された液体Ｃｄ層を前記アノード極給電体の下部に備えることを含んでもよい。【００２３】
さらに、上記電解槽は、水平回転軸を有する回転装置を前記ルツボの外側に取付け、前記回転軸を中心に前記ルツボを周期的に揺動させて前記溶融塩を攪拌することにより、または機械的振動機構を用いて前記溶融塩を攪拌させることにより、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させる機構を含んでもよい。【００２４】
また、上記溶融塩の攪拌の別の方法として、前記ルツボに前記溶融塩を循環させるための配管と、さらに該配管にフィルターおよび循環ポンプとを備え、これにより前記溶融塩を循環・攪拌し、前記アノード極給電体および前記カソード極給電体の表面の溶融塩を分離・拡散させ、さらに前記溶融塩を浄化するようにしてもよい。【００２５】
さらに本発明では、Ｕおよび／またはＰｕイオンの分離効率を向上させるために、前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の間に印加された電場の方向に対して６０°〜９０°の角度をなす方向に、ソレノイドコイルまたは永久磁石を用いて磁場を印加してもよい。【００２６】
さらに、低周波電磁場を印加することにより乾式再処理過程で排出される放射元素の崩壊速度が加速することにより、放射性廃棄物減容を可能とする乾式再処理法も提供する。具体的には、使用済金属燃料棒および放射性金属イオンに１００ｋＨｚから２０ＭＨｚの低周波電磁場を印加することを含む。【００２７】
さらに本発明では、β崩壊速度を加速するために、アノード電解の電解電流として全波整流または半波整流化した交流電源を用い、前記アノード極給電体と前記カソード極給電体の表面層に１０５〜１０７Ｖ／ｃｍの交流電場成分を含む電場を印加するように構成してもよい。【００２８】
さらに、前記アノード極給電体および／または前記カソード極給電体に励起機構としてレーザー光を照射することにより、α崩壊速度および／またはβ崩壊速度を加速してもよい。
【発明の効果】
【００２９】
本発明により、小型で電解精錬効率の高い、使用済金属燃料を乾式再処理するための高温溶融塩電解ルツボとそれを用いた電解装置、および電解方法を提供することが可能となる。さらに本発明の別の実施例により、放射性元素濃度の低減、あるいはβ崩壊速度を加速して放射性廃棄物減容が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】乾式再処理システムの概念図。
【図２】従来技術による乾式再処理用電解装置の模式的断面図である。
【図３】超ウラン元素の酸化還元電位である。
【図４】ＬｉＣｌ−ＫＣｌ−ＰｕＣｌ３−ＵＣｌ３のサイクリックボルタモグラムを示す。
【図５】本発明の実施例による、金属燃料棒接触効率を向上させた電解精錬用ルツボの概略断面図である。
【図６Ａ】加圧バネがない条件下での電解精錬時における金属燃料の電位変化である。
【図６Ｂ】加圧バネを利用した場合の電解精錬時における金属燃料の電位変化である。
【図７Ａ】本発明の別の実施例による、動揺機構を付加したルツボ構造体の模式的断面図である。
【図７Ｂ】本発明の別の実施例による、機械的振動を発生する振動機構を付加したルツボ構造体の模式的断面図である。
【図７Ｃ】本発明の別の実施例による、機械的振動を発生する振動機構等を付加したルツボ構造体の模式的断面図である。
【図８】アノード溶解速度に対するルツボの揺動による効果を示すグラフである。
【図９】本発明のまた別の実施例による、溶融塩循環ライン設けたルツボ構造体の模式的断面図である。
【図１０Ａ】本発明のまた別の実施例による、アノード給電体を加熱することが可能なルツボ構造の模式的断面図である。
【図１０Ｂ】本発明のまた別の実施例による、金属棒ピンの局所的加熱方法を示す模式的断面図である。
【図１１】金属燃料棒のアノード溶解量と温度の関係を示すグラフである。
【図１２】本発明のまた別の実施例による、ソレノイドコイルにより発生した磁場を利用した、ＵおよびＰｕイオンの分離効率向上に適したルツボ構造の模式的断面図である
【図１３Ａ】本発明のまた別の実施例による、永久磁石から発生した磁場を利用した、ＵおよびＰｕイオンの分離効率向上に適したルツボ構造の模式的平面図である。
【図１３Ｂ】本発明のまた別の実施例による、永久磁石から発生した磁場を利用した、ＵおよびＰｕイオンの分離効率向上に適したルツボ構造の模式的断面図である。
【図１３Ｃ】本発明のまた別の実施例による、ソレノイドコイルから発生した磁場を利用した、ＵおよびＰｕイオンの分離効率向上に適したルツボ構造の模式的平面図である。
【図１４Ａ】本発明のまた別の実施例による、レーザー光を利用した分離効率向上のためのルツボ構造の模式的断面図である。
【図１４Ｂ】本発明のまた別の実施例による、レーザー光を利用した分離効率向上のためのルツボ構造の模式的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
以下の実施例で本発明の内容およびその効果に関して説明する。
【実施例１】
【００３２】
まず、籠型アノード極と細断した金属燃料棒ピンとの間の接触抵抗を良好に維持する方法に関して説明する。
図５に示すように、図２に示した基本型ルツボの籠型アノード極に収納した細断金属燃料棒ピン３３を、籠型アノード極３１に密着させるように、籠の中に金属燃料棒ピン押え板３２がついた給電体３０を入れる。この細断金属燃料棒を籠型アノード極に押しつけるために、押え板付きアノード極給電体３０を加圧するための加圧体バネ９１をアノード極加圧体カバー９０の中に装着する。このバネ力により、断金属燃料棒は籠型アノード極に押しつけられ（本実施例では、１０，０００Ｎ／ｍ２の力で押しつけている）、金属燃料棒がアノード溶解進行に伴い接触不良になることを防止する。【００３３】
図５に示す加圧バネ９１がない場合の、Ｕ金属燃料棒に流れた電流と、アノード溶解に伴う電位変化を図６Ａに示す。電流密度を０．２５、０．５、１．０Ａ／ｃｍ２と変化させた場合の、アノード反応する金属燃料棒アノードの電位、およびカソード電位の変化示した。カソード電位の変化は小さいのに対してアノード電位は大きく変化し、時間と共に約−１．４Ｖから約−１Ｖにシフトした。印加電流が大きい程、電位のシフトは大きかった。前述の通り、電位が約−１．３Ｖから貴の方向にシフトすると、アノード溶解反応が低下する。このように電位が大きくシフトすることは、電解精錬効率の低下を意味する【００３４】
これに対して、図５に示すようなバネ構造体を使用して、金属燃料棒と籠型アノード極との接触を低く保った場合は、図６Ｂに示すようにアノード電位の変化は小さくなった。この結果は、バネ構造体によりアノード極と金属燃料棒との間の接触を低く保つことにより、精錬効率を向上させることが可能であることを示す。
【実施例２】
【００３５】
図６Ａ、６Ｂに結果を示したように、電解電流を一定にした時、金属燃料棒アノード極の電位は電解時間と共に貴の方向にシフトしている。このことはアノード極表面が酸化性物質層に急速に変化していることを示している。電解効率を向上させるためには、アノード電極表面からこの酸化性物質を素早く分離する機構を電解槽に組み込むことが必要となる。そこで分離効率を上げるために、ルツボ内の溶融塩を攪拌可能なようにした。その第１の実施例を図７Ａに示す。本実施例では、ルツボを揺動可能とするために回転軸７０をルツボの側壁に取り付ける。この回転軸を中心にルツボを揺動運動させ、この揺動運動により籠型アノード電極内の金属燃料棒表面付近の溶融塩を動揺させることにより、表面の電解生成物の分離・拡散を促進する。金属燃料アノード溶解に対する回転（往復）速度の効果を図８に示す。この揺動運動によりアノード溶解速度を向上させることが可能となる。さらに、前述したとおり液体金属Ｃｄ中には電解精錬効率を低下させるＰｕＣｄ６のデンドライトが形成される可能性が高い。液体金属Ｃｄを揺動させると、このデントライトが壊される。このように、回転軸を用いたルツボの揺動運動は、電解精錬効率の向上に有効である。【００３６】
別の実施例を図７Ｂに示す。本実施例では、籠型アノード極３１、燃料ピン押え板３２とアノード極給電体３０の接合部に機械的振動機構３９を付加する。これによりアノード溶解する燃料ピン３３に機械的振動を与えて、籠型アノード極３１と燃料ピンの間の接触抵抗を低減する。【００３７】
また別の実施例を図７Ｃに示す。本実施例では、図７Ａに示した燃料ピン押え板３２と燃料ピン押さえ板バネ９１を用いて、燃料ピン３３を籠型アノード極３１に密着させる。さらに図７Ｂと同様に籠型アノード極３１、燃料ピン押え板３２とアノード極給電体３０の接合部に機械的振動機構３９を付加する。この様なバネと振動両方の効果により接触抵抗をさらに低減することができる。【００３８】
機械的振動の別の例として、超音波振動の印加が有効である。例えば、１０ｋＨｚから２００ｋＨｚの超音波を１Ｗ／ｃｍ２以上の出力で照射することが有効である。超音波以外に５０Ｈｚから１０ｋＨｚの機械的振動を用いることも可能である。
【実施例３】
【００３９】
ルツボ内の溶融塩を攪拌可能にする別の実施例を図９に示す。本実施例のルツボ構造では、溶融塩を循環できる機構が組み込んである。ルツボ本体に溶融塩循環配管２１を取り付け、この配管にさらにフィルター２２と循環ポンプ２３を取り付ける。循環ポンプで溶融塩を循環させることにより溶融塩を攪拌することが可能となり、実施例２と同様に電解精錬効率の向上を図ることができる。
【実施例４】
【００４０】
次に、金属燃料棒の昇温によりアノード溶解速度を上昇させるための加熱機構を備えたルツボの実施例を図１０Ａに示す。ルツボ全体をルツボの外側に設置したコイル８１を用いて誘導加熱し、溶融塩温度を約５００℃にする。これに加えて、アノード溶解させる金属燃料棒を局所的に加熱して温度を上げ、効率的にアノード溶解速度を向上させる。図１０Ａに示すように、パイプ状の金属性アノード極給電体３０の中にコイル８３を設置し、このコイルに高周波を印加してアノード極給電体３０を加熱し、熱伝導で金属燃料棒３３を局所的に加熱する。ここでパイプ状給電体はステンレス鋼で、全長３０ｃｍ、直径１０ｃｍΦで厚さを１ｃｍとした。その内径８ｃｍの空洞の中にコイルを設置した。温度はまず６００℃を目標に１００℃昇温する加熱を設定し、さらに昇温速度を１０℃／ｍｉｎとした。この条件下で必要となる電力を試算すると９００Ｗとなるが、金属燃料棒の昇温加熱に必要な実際の電力量はロス等を考慮してこの２．５倍と見込んだ。１０℃／ｍｉｎ、６００秒の昇温加熱条件を考慮して、現実的には２．２ｋＷの高周波電力が必要となる。印加する電磁波の周波数は５０〜１０ｋＨｚとした。【００４１】
このように、段階的に金属燃料棒の温度を上げてアノード溶解量の変化を測定した。その結果を図１１に示す。燃料ピンの温度を上げることによりアノード溶解量は明らかに増大した。このようにアノード給電体の内部にソレノイドコイルを設置して、交流波電磁場を印加して局所的に誘導加熱して金属燃料棒を昇温すると、大きな溶解量の上昇効果が得られることが確認できた。【００４２】
さらに別の実施例として、図１０Ｂに示すように、金属燃料ピンをアノード溶解する場合、アノード溶解している箇所を直接局所的に誘導加熱しても昇温効果を得るために有効である。表面を局所的に誘導加熱するためには、高周波の周波数と電流浸透深さの関係を考慮することが必要である。電流進入深さは温度、材質に依存する。本発明では約５００℃の溶融塩環境を前提としている。この温度で数μｍ〜数ｍｍの電流浸透深さを考慮すると、周波数の範囲としては１ｋＨｚ〜２０ＭＨｚ（高周波領域）の範囲で、かつ出力としては１００Ｗ以上の範囲が望ましい。局所的な加熱方法は、ルツボ全体の加熱温度を低減して、再処理コストを低減することが可能となる利点もある。【００４３】
さらに、アノード極である燃料ピンをアノード溶解する時、燃料ピンの溶解表面に１〜２Ｖの電位差が印加される。例えば、水の電解の場合、約１０Åに大部分の電位が印可されると考えられている（非特許文献４）。本発明の電解反応もこの反応機構と類似していると想定する。また乾式再処理ではＫ、Ｌｉ、Ｃｌを用いており、これらのイオンとＨ２Ｏの大きさを比較すると、乾式再処理槽における電気二重層の厚さは水電解の場合と比較して数倍と考えられる。従って、乾式再処理の場合、イオン半径等を考慮して電気二重層の厚さを数倍程度と想定すると、電場の強さは１０５〜１０７Ｖ／ｃｍとなる。
【実施例５】
【００４４】
実施例１から３において２種類のカソード極の電位を制御することにより、Ｕ、Ｐｕイオンとこれら以外の金属イオンを分離する方法を採用した。この方法とは別に、磁場を利用した分離方法を以下に示す（特許文献１参照）。具体的には図１２に示すように、ルツボ１０の内部にアノード極籠３１、および籠に入れた金属燃料ピン３３、カソード極４０、４１の周囲に、分離効率向上用コイルソレノイドコイル８２を設置する。このように電解電場の方向に略直角（６０°〜９０°）に磁場方向を配置することにより、金属燃料からアノード溶解したＵ３＋、Ｐｕ３＋、および不純物金属イオンが磁場により次式に従って、カソード電極軸方向に分布するようにできる。
【式４】
【００４５】
Ｍ/Ｚ＝ｅ(Ｂｒ)２/２Ｅ  （Ｍ：質量、Ｚ：イオン電荷数、ｅ：電子の電荷、Ｂｒ：磁束密度、Ｅ：電場）
【式５】
【００４６】
Ｈ＝ｎＩ/２（Ｈ：コイルの中心磁場、ｎ：コイルの巻き数、Ｉ：電流）
この式からわかるように、金属イオンがカソード極４０、４１に到着する位置はＭ/Ｚの値に依存する。この現象を利用して、電解精錬の分離効率を向上させることができる。分離効率は磁場の強さに依存するが、Ｂ＝μＨ（μ：透磁率）の関係に基づき、分離効率はコイルの巻き数と電流に依存する。例えば、巻き数を１００、電流値を５０Ａとしたときのコイルの中心磁場Ｈは０．２５Ｔ（テスラ）となる。本発明では、ＵおよびＰｕイオンを対象にしており、イオンの特性を比較することにより、本発明で必要となる磁場は０．０１Ｔ以上となるが、有効な効率を達成するためには１０倍以上の０．２５Ｔ以上の磁場の印加が望ましい。
【実施例６】
【００４７】
磁場を応用した別の実施例を図１３Ａ、１３Ｂに示す。この実施例では、籠型アノード極３１とカソード極４１の周囲に、永久磁石８５および８６を配置する。磁場の方向は、アノード極とカソード極の配置方向に直角になるように配置する。この配置にすることにより、アノード溶解したＵ３＋、Ｐｕ３＋イオン等のアクチノイド元素金属イオンを、カソード極の軸方向に分離分布させることができる。この実施例では、５００℃の溶融塩中に永久磁石を設置するので、５００℃以上のキュリー点が要求される。このような高キュリー点を有する永久磁石としては、サマリウム系（Ｓｍ）永久磁石（ＳｍＣｏ５磁石）の他、アルニコ合金（Ａｌ−Ｎｉ−Ｃｏ）、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ磁石等がある。さらに、これらの永久磁石は飽和磁気が１Ｔ以上となる優位点がある。このように、永久磁石を用いても、実施例５と同様な分離効率を期待することが可能となる。【００４８】
また、上記永久磁石の代わりにソレノイドコイルを用いて磁場形成をすることも可能である。ソレノイドコイルを用いた磁場により分離効率を向上させる構造を図１３Ｃに示す。この構造では、分離効率をさらに向上させるために、カソード極４１およびカソード極給電体４０を同心円上に４体設置する。これらのカソード極４１と籠型アノード極３１の間にソレノイドコイル４２を４体設置する。ソレノイドコイルと磁場との関係は、実施例５で記載した条件と同様である。
【実施例７】
【００４９】
放射性元素の崩壊はα崩壊とβ崩壊に大別される。一般的にβ崩壊後に、過剰なエネルギーを解放してγ崩壊する。β崩壊には量子論的に許容遷移型と禁止遷移型があり、β崩壊の寿命である半減期に関して、許容遷移型の場合半減期は短くなり、禁止遷移型の場合半減期は長くなる。この長半減期のβ崩壊の放射能が環境対策として大きな問題となる。Ｒｅｉｓｓはこれについて量子論的に考察し、崩壊過程を示すハミルトニアンに摂動論を利用して、許容遷移に関する項目を入れることによりβ崩壊半減期が短くなることを報告している（非特許文献５）。具体的には、２００ｋＨｚから４．４ＭＨｚの強電磁場の印加によりβ崩壊半減期が短くなる可能性を報告している。本発明のルツボを用いて、β崩壊を加速することができる。図１２に示す構造のルツボにおいて、金属イオンが還元吸着したカソード極、および液体Ｃｄカソード電極に吸着したＵ、Ｐｕおよび他の放射性元素に、ソレノイドコイル８２を用いてこれらの放射性元素に電磁場を印加することが可能となる。これによってβ崩壊半減期を短くする効果が期待できる。
【実施例８】
【００５０】
実施例７で説明したβ崩壊加速方法の別の実施例を次に示す。実施例４で説明したように、電解を行うと電極の反応表面層数１０Åに１０５〜１０７Ｖ／ｃｍの強い電場が印加される。実施例７で説明したように、電解時に単純な直流の通電に加えて交流を検討することは崩壊速度加速の観点から意味深い。ただし、交流電解は酸化還元反応が略同時に起こるので、その点では望ましくない。しかし、全波整流または半波整流すれば、電磁波印加と電解を同時に実施することが可能となる。実施例７では、２００ｋＨｚ〜４．４ＭＨｚが有効であるが、直接的に電場を印加する場合、直流でも、高温下で、ＵまたはＰｕが含まれるセラミック状核燃料の放射性元素濃度の低減効果をもたらすことが観測される場合があることが報告されている。放射性元素濃度の低減はα又はβ崩壊速度加速現象を意味する。この他に、直流電流または５０、６０Ｈｚの低周波変動電流を用いて高電圧を利用する方法もある（非特許文献６）。一般に高電圧を印加すると、放電が発生するので電圧印加には限界がある。高電圧を印加する場合は真空にする場合が多い。例えば、この報告では真空下で３０００Ｖを直流または５０〜６０Ｈｚの交流を印加することが提案されている。電圧を印加する場合、巨視的な距離を前提に高電圧を印加する場合は３０００Ｖ以上の高電圧が必要となる。物理的に考察すると、原子又は原子核に対する効果であることを考えると、単なる電圧ではなく電場に意味がある。溶融塩における電解の場合、放電は電極表面層を形成する原子が対象となる。しかし、水中の電解の場合は水分子の放電が先行する問題がある。この実施例では、例えば、溶融塩中で電解電流を０．４１Ａ／ｃｍ２以下として、周波数５０Ｈｚ以上の全波整電流を通電する。この場合、電場は電極表面層に直接印加され、実施例４で説明したように１０５〜１０７Ｖ／ｃｍの高電場が表面層に印加される。実質的に、表面層の放射性元素に対する低周波高電場は崩壊速度の加速をもたらす。低周波電磁場の周波数は１００ｋＨｚ〜２０ＭＨｚとし、さらにアノード極電位が−２から１Ｖ（Ｖ：Ａｇ/ＡｇＣｌ）の範囲になるように交流電磁場を印加する。このように低周波電解は、高電場印加方法として有効である。この実施例で示す様に、局所的な加熱とβ崩壊速度加速の両者を目的にする場合、低周波電磁場の周波数は１ｋＨｚ〜２０ＭＨｚに拡大することが望ましい。
【実施例９】
【００５１】
次に、レーザー光を利用した分離効率の向上方法、およびβ崩壊速度の加速方法の実施例について説明する。本実施例はレーザー光を利用したルツボであり、図１４Ａ、１４Ｂに示す。図１４Ａでは、レーザー光を照射し、さらに溶融液を浄化・攪拌する機構を組み込んでいる。具体的には、ルツボ１０の中に中空のアノード極給電体３５を用い、レーザー光を通すためにパイレックス（登録商標）または石英製の燃料ピン押え板３７を使用する。籠型アノード極３１の中に燃料ピン３３を入れ、燃料ピンにはレーザー光源３６からレーザー光を照射する。このレーザー光照射により燃料ピン３３が局所的に加熱され、アノード極の溶解効率が向上する。アノード熔解効率を上げるために燃料ピン押え板３７を下方に押す目的で、燃料ピン押えバネ９１と燃料ピン押えバネ固定ケース９０を設置する。また、溶融塩２０を攪拌・浄化する目的で溶融液循環配管２１を設け、その配管には溶融塩フィルター２２と循環ポンプ２３を取り付ける。
【実施例１０】
【００５２】
図１４Ｂに示す別の実施例のルツボ構造では、アノード極に加えてカソード極にもレーザー光を照射可能な構造になっている。カソード給電体４０の周りに石英ガラス製カソード・レーザー光誘導管４２を設けることにより、金属還元によりカソード極に吸着したＵ、Ｐｕを励起状態にするために直接レーザー光が照射可能な構造となっている。【００５３】
図１４Ａおよび１４Ｂのルツボ構造で用いるレーザーは、大出力の発光が可能な炭酸ガスレーザー、ＹＡＧレーザー、太陽光レーザー等が適している。Ａ．Ｖ．ＳｉｍａｋｉｎらはＹＡＧレーザー等の大出力レーザーを用いることにより、Ｕ等のα崩壊速度の加速現象およびＰｂ（２１２）、Ｔｌ（２０８）のβ崩壊速度の加速に関して報告している（非特許文献７）。レーザー光フォトンの電場が、放射性元素金属微粒子に固体プラズマ状態を発生させ、プラズモン等が生成される。このときのレーザー光のエネルギー密度は１０１２〜１０１３Ｗ／ｃｍ２が必要である。さらに、プラズモン等が生成された金属微粒子にレーザー光を照射すると、エネルギー的に１０４〜１０６倍増幅される。この結果、レーザー光の強度は１０１６〜１０１８Ｗ／ｃｍ２に増幅される。このような強いエネルギー状態下で、α崩壊速度および／又はβ崩壊速度が加速すると予測されている。【００５４】
本発明における使用済み核燃料ピンを電解精錬するとき、籠型アノードに入れる金属燃料ピンの表面層が溶解する過程において、金属結晶の構造（結晶粒界等）に沿って選択的に、部分的に溶解することが報告されている（非特許文献８）。このことは、一部未溶解のコロイド状の金属微粒子が放出される可能性を意味する。逆に、カソード極側表面全面においても選択的な還元析出が起こる。これらの現象は、電極表面層において金属コロイド状の不安定な微粒子が形成される可能性が高いことを示す。金属組織を微視的に観察すると、結晶粒の固まりとなっている。勿論この結晶粒の内部にも転移が多く存在する。金属をアノード溶解するとき、まず弱い箇所から溶解が開始する。この弱い点が結晶粒界、および転移の部分である。結晶粒界、転移が選択的に溶解すると、残った結晶粒が脱落する可能性が高くなる。結晶粒の寸法は加工方法に依存し、ｎｍオーダーから１０μｍまで幅広く分布する。本発明では燃料ピンを射出成形しているので結晶粒の成長が抑制され、μｍ以下のオーダーの結晶粒が観測された（非特許文献９）。以上のようにアノード極およびカソード極表面に金属コロイドが形成される状態で高出力のレーザー光を照射すれば、β崩壊半減期を短くする効果が期待できる。【００５５】
上記記載は実施例についてなされたが、本発明はそれに限定されず、本発明の精神と添付の請求の範囲の範囲内で種々の変更、および修正をすることができることは当業者に明らかである。
【符号の説明】
【００５６】
１  電解槽
１０  ルツボ
１２  ルツボカバー
１３  溶融塩ドレイン配管
１４  溶融塩ドレイン配管バルブ
２０  溶融塩
２１  溶融塩循環配管
２２  溶融塩フィルター
２３  循環ポンプ
３０  アノード極給電体
３１  籠型アノード極
３２  燃料ピン押え板
３３  燃料ピン
３５  中空アノード極給電体
３６  レーザー
３７  透明燃料ピン押え板
３９  機械的振動機構
４０  カソード極給電体
４１  カソード極
４２  ソレノイドコイル
５０  Ｃｄカソード極給電体
６０  液体Ｃｄカソード槽
６１  液体Ｃｄドレイン配管
６２  液体Ｃｄ
６３  液体Ｃｄドレイン配管バルブ
７０  回転軸
８１  ルツボ誘導加熱コイル
８２  分離効率向上ソレノイドコイル
８３  アノード極局所誘導加熱コイル
８５  永久磁石N極
８６  永久磁石S極
９０  燃料ピン押さえバネ固定ケース
９１  燃料ピン押さえバネ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６Ａ】
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【図６Ｂ】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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【図７Ｃ】
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【図８】
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【図９】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３Ａ】
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【図１３Ｂ】
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【図１３Ｃ】
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【図１４Ａ】
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【図１４Ｂ】
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【国際調査報告】
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