(57)【要約】  高熱伝導率と半導体素子に近い熱膨張率を兼ね備え、さらには、半導体素子のヒートシンク等として使用するのに好適なように、両面間の厚みの差を低減させたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を提供する。アルミニウム−ダイヤモンド系複合化部と該複合化部の両面を被覆するアルミニウムを主成分とする金属を含む表面層とを有する平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体であって、前記複合化部はアルミニウム又はアルミニウム合金のマトリクスと、当該マトリクス中に分散したダイヤモンド粒子とで構成される複合材料で構成されており、前記ダイヤモンド粒子は粒径１μｍ以上２０μｍ以下のダイヤモンド粒子が１０〜４０体積％、粒径１００μｍ以上２５０μｍ以下のダイヤモンド粒子が５０〜８０体積％を占め、粒径１μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径２５０μｍ超のダイヤモンド粒子を含有しないダイヤモンド粉末で構成され、５０ｍｍ×５０ｍｍにおける面内厚み差の平均値が１００μｍ以下であるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
2017065139.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記１）〜６）の工程を含むアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
１）粒径１μｍ以上２０μｍ以下のダイヤモンド粒子が１０〜４０体積％、粒径１００μｍ以上２５０μｍ以下のダイヤモンド粒子が５０〜８０体積％を占め、粒径１μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径２５０μｍ超のダイヤモンド粒子を含有しないダイヤモンド粉末１００質量部に対し、有機バインダーを０．５〜２０質量部、溶媒を１０〜６０質量部添加してスラリーを得る工程
２）前記スラリーを成型することで５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形を基準とする面内厚み差の平均値が１００μｍ以下であるダイヤモンド粒子の平板状成形体を作製する工程
３）該成形体をアルミニウム又はアルミニウム合金箔及び離型板で両面から挟む構造にて型材に充填してなる構造体を形成し、有機バインダーの分解温度以上で加熱し、次いで厚さ方向に圧縮する工程
４）前記構造体を６００〜７５０℃に加熱する工程
５）融点以上に加熱したアルミニウム又はアルミニウム合金を６００〜７５０℃に加熱された前記構造体へ含浸させ、両面がアルミニウムを主成分とする金属を含む表面層で被覆された平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を作製する工程
６）前記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を加工する工程
【請求項２】
工程２）の後、前記ダイヤモンド成形体を加熱する工程３）の前に、前記ダイヤモンド成形体を加工する工程をさらに含む請求項１に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項３】
前記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を加工する工程６）において、側面部の加工及び穴部の加工形成の少なくとも一方を行う請求項１又は２に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項４】
ダイヤモンド粒子が、その表面に化学的に結合したβ型炭化珪素の層を有する請求項１〜３の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項５】
アルミニウム−ダイヤモンド系複合化部と該複合化部の両面を被覆するアルミニウムを主成分とする金属を含む表面層とを有する平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体であって、
前記複合化部はアルミニウム又はアルミニウム合金のマトリクスと、当該マトリクス中に分散したダイヤモンド粒子とで構成される複合材料で構成されており、
前記ダイヤモンド粒子は粒径１μｍ以上２０μｍ以下のダイヤモンド粒子が１０〜４０体積％、粒径１００μｍ以上２５０μｍ以下のダイヤモンド粒子が５０〜８０体積％を占め、粒径１μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径２５０μｍ超のダイヤモンド粒子を含有しないダイヤモンド粉末で構成され、
５０ｍｍ×５０ｍｍにおける面内厚み差の平均値が１００μｍ以下である、
アルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項６】
温度２５℃での熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上である請求項５に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項７】
密度が３．０２〜３．２８ｇ／ｃｍ3である請求項５又は６に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項８】
平均厚みが０．４８〜２．２ｍｍである請求項５〜７の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項９】
請求項５〜８の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体からなる半導体素子用放熱部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、光通信分野等で用いられる半導体レーザー素子や高周波素子等の半導体素子では、作動時に同素子から発生する熱を如何に効率的に逃がすかが、動作不良や故障を防止するために非常に重要である。近年、半導体素子の技術進歩に伴い、素子の高速化、高出力化、高集積化が進み、その放熱に対する要求はますます厳しくなってきている。ゆえに、一般には、ヒートシンク等の放熱部品に対しても高い熱伝導率が要求され、熱伝導率が３９０Ｗ／ｍＫと高い銅（Ｃｕ）が用いられている。  【０００３】
一方、個々の半導体素子は、高出力化に伴いその寸法が大きくなってきており、半導体素子と放熱に用いるヒートシンクとの熱膨張のミスマッチの問題が顕在化してきた。これらの問題を解決するため、高熱伝導かつ半導体素子と同等の熱膨張率を示すヒートシンク材料の開発が求められている。このような材料として、金属とセラミックスの複合体、例えばアルミニウム（Ａｌ）と炭化ケイ素（ＳｉＣ）の複合体が提案されている（特許文献１)。【０００４】
しかしながら、Ａｌ−ＳｉＣ系の複合材料においては、いかに条件を適正化しても熱伝導率は３００Ｗ／ｍＫ以下であり、さらに高い熱伝導率を有するヒートシンク材料の開発が求められている。このような材料として、ダイヤモンドの持つ高い熱伝導率と金属の持つ大きな熱膨張率を組み合わせた、高熱伝導率かつ半導体素子材料に近い熱膨張係数を持つ、金属−ダイヤモンド複合材料が提案されている（特許文献２）。【０００５】
また、ダイヤモンド粒子の表面に、β型ＳｉＣ層を形成することで、複合化時に形成される低熱膨張率の金属炭化物の生成を抑えると共に、溶融金属との濡れ性が改善され、得られる金属−ダイヤモンド複合材料の熱伝導率が改善されることが開示されている（特許文献３）。【０００６】
金属−セラミックス複合体の製法において、セラミックス粉の成形工程では従来粉末充填法やプリフォーム法が用いられている。プリフォーム法では、セラミックス粒子を焼結する、あるいは無機バインダーと混合し、成形後、焼成することで多孔質の成形体の作製が可能であり、寸法精度の向上が期待できる。しかし、前者の方法は黒鉛やダイヤモンドといった焼結が行えないセラミックス粒子に対しては適用できないという問題がある。また、後者の方法は得られる複合体中に無機バインダーが存在するため、ヒートシンクの熱伝導率が低下する欠点がある。この問題を解決するため、ダイヤモンド粒子を粉末の状態で多孔質の型材に入れ、離型剤を塗布した緻密な離型板で挟む配置により構造体を作製し、アルミニウムを溶湯鍛造するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の粉末充填法による製法が本出願人により開発されている（特許文献４）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平９−１５７７７３号公報
【特許文献２】特開２０００−３０３１２６号公報
【特許文献３】特表２００７−５１８８７５号公報
【特許文献４】ＷＯ２０１０／００７９７４
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献４に記載の前記粉末充填法によれば、熱伝導率を低下させず、かつダイヤモンド粒子を用いたヒートシンクを作製することができる。しかし、この方法では粉末を型材へ入れる際にばらつきが発生し、粉末を平坦かつ均一に充填することが困難であった。また、異なる粒度分布を持つ粒子を混合した原料粉を使用した場合、充填の過程で粗粒と微粒が充填体上部と下部で分離する恐れがあった。このような充填体をアルミニウム溶湯に含浸した場合、得られるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の熱膨張率も複合体の上部と下部で差が生じ、反りなどが発生する問題も生じる。【０００９】
一方、半導体やヒートシンクの表面は完全に平滑ではないため、これらの接合界面は微小的には完全に密着しておらず、空隙が存在する。この空隙により、ヒートシンクの放熱特性が著しく低下するため、空隙を埋めるために放熱グリス等が用いられているが、一般的に放熱グリスの熱伝導率は数Ｗ／ｍＫ程度であり、熱特性維持のためにグリスの塗布量を減らすことが望ましい。そのため、ヒートシンクにおいても面精度の向上が求められている。【００１０】
即ち、本発明の目的は、高い熱伝導率と半導体素子に近い熱膨張率を兼ね備え、さらには、半導体素子のヒートシンク等として使用するのに好適なように、両面間の面内厚みの差を低減させたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は一側面において、下記１）〜６）の工程を含むアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法である。
１）粒径１μｍ以上２０μｍ以下のダイヤモンド粒子が１０〜４０体積％、粒径１００μｍ以上２５０μｍ以下のダイヤモンド粒子が５０〜８０体積％を占め、粒径１μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径２５０μｍ超のダイヤモンド粒子を含有しないダイヤモンド粉末１００質量部に対し、有機バインダーを０．５〜２０質量部、溶媒を１０〜６０質量部添加してスラリーを得る工程
２）前記スラリーを成型することで５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形を基準とする面内厚み差の平均値が１００μｍ以下であるダイヤモンド粒子の平板状成形体を作製する工程
３）該成形体をアルミニウム又はアルミニウム合金箔及び離型板で両面から挟む構造にて型材に充填してなる構造体を形成し、有機バインダーの分解温度以上で加熱し、次いで厚さ方向に圧縮する工程
４）前記構造体を６００〜７５０℃に加熱する工程
５）融点以上に加熱したアルミニウム又はアルミニウム合金を６００〜７５０℃に加熱された前記構造体へ含浸させ、両面がアルミニウムを主成分とする金属を含む表面層で被覆された平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を作製する工程
６）前記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を加工する工程【００１２】
本発明に係る製造方法の一実施形態においては、工程２）の後、前記ダイヤモンド成形体を加熱する工程３）の前に、前記ダイヤモンド成形体を加工する工程をさらに含む。【００１３】
本発明に係る製造方法の別の一実施形態においては、前記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を加工する工程６）において、側面部の加工及び穴部の加工形成の少なくとも一方を行う。【００１４】
本発明に係る製造方法の更に別の一実施形態においては、ダイヤモンド粒子が、その表面に化学的に結合したβ型炭化珪素の層を有する。【００１５】
本発明は別の一側面において、アルミニウム−ダイヤモンド系複合化部と該複合化部の両面を被覆するアルミニウムを主成分とする金属を含む表面層とを有する平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体であって、
前記複合化部はアルミニウム又はアルミニウム合金のマトリクスと、当該マトリクス中に分散したダイヤモンド粒子とで構成される複合材料で構成されており、
前記ダイヤモンド粒子は粒径１μｍ以上２０μｍ以下のダイヤモンド粒子が１０〜４０体積％、粒径１００μｍ以上２５０μｍ以下のダイヤモンド粒子が５０〜８０体積％を占め、粒径１μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径２５０μｍ超のダイヤモンド粒子を含有しないダイヤモンド粉末で構成され、
５０ｍｍ×５０ｍｍにおける面内厚み差の平均値が１００μｍ以下である。【００１６】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の一実施形態においては、温度２５℃での熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上である。【００１７】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の別の一実施形態においては、密度が３．０２〜３．２８ｇ／ｃｍ3である。【００１８】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の更に別の一実施形態においては、平均厚みが０．４８〜２．２ｍｍである。【００１９】
本発明は更に別の一側面において、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体からなる半導体素子用放熱部品である。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、さらには、両面間の面内厚み差が小さいため、半導体素子の放熱用ヒートシンク等として好ましく用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の複合化前の構造体の断面図である。
【図３】本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の複合化前の構造体の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、図を用いて、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体及びその製造方法の実施形態を説明する。
【００２３】
以下の説明において、「〜」という記号は「以上」及び「以下」を意味する。例えば「Ａ〜Ｂ」とは、Ａ以上でありＢ以下であるという意味である。また、「両面」とは平板上に形成されたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の上下両方の主面を意味する。
【００２４】
図１に示したように、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体１は、ダイヤモンド粒子とアルミニウムを主成分とする金属とを含む平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体１であって、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体１は複合化部２及び複合化部２の両面に設けられた表面層３ａ、３ｂを有する。複合化部２はアルミニウム又はアルミニウム合金のマトリクスと、当該マトリクス中に分散したダイヤモンド粒子とで構成される複合材料で構成されており、表面層３ａ、３ｂがアルミニウムを主成分とする金属を含む材料からなる。このような構造のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体では、上記表面層３と複合化部２との間に応力が生じにくく、研磨等で力が加わった時に、表面層３が破損するのを防止できる。
【００２５】
本発明では、ダイヤモンド粉末及び有機バインダーを含むスラリーを成形することにより得られたダイヤモンド成形体をアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の作製において用いることを特徴の一つとする。
【００２６】
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、さらには、両面間の厚みばらつきが低減され、面精度が向上している。具体的には、５０ｍｍ×５０ｍｍにおける面内厚み差の平均値を１００μｍ以下とすることができ、好ましくは８０μｍ以下とすることができ、より好ましくは６０μｍ以下とすることができ、例えば４０〜１００μｍとすることができる。
【００２７】
両面間の厚みばらつきを低減する観点からは、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の平均厚みは２．２ｍｍ以下であることが好ましく、２．０ｍｍ以下であることがより好ましく、１．８ｍｍ以下であることが更により好ましい。但し、平均厚みは、小さくなりすぎると複合体を成形するのが難しくなることから、０．４８ｍｍ以上であることが好ましい。
【００２８】
以下、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体１について、溶湯鍛造法による製造方法を説明する。しかしながら、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、溶湯鍛造法によって製造されるもののみに限定されるわけではない。
【００２９】
ここで、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の複合化の方法としては、大別すると含浸法と粉末冶金法の２種類がある。このうち、熱伝導率等の特性面から、実際に商品化されているのは、含浸法によるものが多い。含浸法にも種々の製法が有り、常圧で行う方法と、高圧下で行う高圧鍛造法がある。高圧鍛造法には、溶湯鍛造法とダイキャスト法がある。本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を製造するのに好適な方法は、高圧下で含浸を行う高圧鍛造法であり、熱伝導率等の特性に優れた緻密な複合体を得るには溶湯鍛造法が好ましい。溶湯鍛造法とは、一般的に、高圧容器内に、ダイヤモンド等の粉末又は成形体を装填し、これにアルミニウム合金等の溶湯を高温、高圧下で含浸させて複合体を得る方法である。
【００３０】
［ダイヤモンド粉末］
アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の原料であるダイヤモンド粉末は、天然ダイヤモンド粉末もしくは人工ダイヤモンド粉末のいずれも使用することができる。
【００３１】
ダイヤモンド粉末の粒度に関しては、熱伝導率の点から、１μｍ以上かつ２０μｍ以下の粒径を有するダイヤモンド粒子と１００μｍ以上２５０μｍ以下の粒径を有する粒子を含むことが好ましい。粒径１〜２０μｍのダイヤモンド粒子は全ダイヤモンド粒子に対し、１０〜４０体積％であることが好ましく、２０〜３０体積％であることがより好ましい。また、粒径１００〜２５０μｍのダイヤモンド粒子は、全ダイヤモンド粒子に対し、５０〜８０体積％であることが好ましく、６０〜７０体積％であることがより好ましい。
【００３２】
一方で、優れた熱伝導率を得るという理由により、粒径が１μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径が２５０μｍを超えるダイヤモンド粒子は存在しないことが好ましく、粒径が１０μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径が２００μｍを超えるダイヤモンド粒子は存在しないことがより好ましい。なお、ここでいう存在しないというのは実質的に存在しないという意味であり、特性に影響を与えない範囲で不可避的に混入することは許容される。例示的には、粒径が１μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径が２５０μｍを超えるダイヤモンド粒子の合計が１体積％以下であり、好ましくは０．５体積％以下であることを指し、より好ましくは０．１体積％以下であり、更により好ましくは０．０１体積％以下である。好ましい態様においては、粒径が１０μｍ未満のダイヤモンド粒子及び粒径が２００μｍを超えるダイヤモンド粒子の合計が１体積％以下であり、好ましくは０．５体積％以下であり、より好ましくは０．１体積％以下であり、更により好ましくは０．０１体積％以下である。
【００３３】
ダイヤモンド粉末の充填量を上げるため、粒径１０〜２０μｍのダイヤモンド粒子が全ダイヤモンド粒子に対し、１０〜４０体積％であることが好ましく、２０〜３０体積％であることがより好ましい。また、本発明の好適な実施形態においては、粒径１５０〜２００μｍのダイヤモンド粒子が、全ダイヤモンド粒子に対し、５０〜８０体積％であることが好ましく、６０〜７０体積％であることがより好ましい。粒度分布測定は、一般的に使用されているレーザー回折散乱法等を用いて行う。
【００３４】
アルミニウム−ダイヤモンド系複合体中のダイヤモンド粒子の含有量は、好ましくは４０体積％以上７０体積％以下であり、より好ましくは６０体積％以上７０体積％以下である。ダイヤモンド粒子の含有量が６０体積％以上であれば、得られるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の熱伝導率を十分に確保できる。また、充填性の面より、ダイヤモンド粒子の含有量が７０体積％以下であることが好ましい。７０体積％以下であれば、ダイヤモンド粒子の形状を球形等に加工する必要がなく、安定したコストでアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００３５】
溶湯鍛造法によって得られる複合体は、適切な条件であれば溶湯が粉末同士の空隙間に行き渡るので、充填体積に対する粉末の体積の割合が、得られる複合体全体の体積に対する粉末材料の体積（粒子の含有量）とほぼ等しくなり、複合体の厚みにもよるが、０．５〜２％程度の差である。
【００３６】
更に、上記ダイヤモンド粒子の表面にβ型炭化珪素の層を形成したダイヤモンド粉末を使用することにより、複合化時に形成される低熱伝導率の金属炭化物（Ａｌ4Ｃ3）の生成を抑えることができ、且つ、溶湯アルミニウムとの濡れ性を改善することができる。その結果、得られるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の熱伝導率が向上するという効果を得ることができる。β型炭化珪素の層は、ダイヤモンド粒子を珪素および酸化珪素粉末と共にアルゴン等不活性ガス雰囲気内で加熱処理することで形成可能である。
【００３７】
［有機バインダー］
また、有機バインダーおよび溶媒をダイヤモンド粒子に加え、スラリーとすることで、ダイヤモンド粒子を成形することが可能となる。後述する方法にてダイヤモンド成形体を作製することで、ダイヤモンド成形体およびアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の厚みばらつきを低減することが可能となる。上記ダイヤモンド成形体の作製において用いられる前記有機バインダーとしては、ダイヤモンド粉や他の添加剤と反応せず、加熱分解後に残留灰分が無いものであれば使用可能である。例えばアクリル系、セルロース系、ポリビニルアルコール系、ポリビニルアセタール系、ウレタン系、酢酸ビニル系から選ばれる少なくとも１つの樹脂が挙げられるが、溶媒の取扱いの簡便さ及びコスト面から、水溶性バインダーを用いることがより好ましい。また、スラリーの分散状態を損なわない範囲であれば、複数の有機バインダーを併用することも可能である。
【００３８】
有機バインダーは、成形体を有機バインダーの分解温度以上に加熱処理することで、ダイヤモンド成形体内より除去することが可能である。添加する有機バインダーの量が、ダイヤモンド粉末１００質量部に対して０．５質量部未満となると、得られるダイヤモンド成形体の強度が低くなり、その後の工程におけるハンドリングや加工時に成形体が容易に変形し、厚みばらつきが増加してしまうため好ましくない。従って、添加する有機バインダーの量はダイヤモンド粉末１００質量部に対して０．５質量部以上とすることが好ましく、０．８質量部以上とすることがより好ましく、１．０質量部以上とすることが更により好ましい。一方、有機バインダーの添加量がダイヤモンド粉末１００質量部に対し、２０質量部を超えると、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体に必要な密度を得るために成形体の厚みを大きくする必要があるが、前記加熱処理における有機バインダーの分解前後の成形体の体積変化が大きくなり、厚みばらつきが大きくなってしまうため好ましくない。従って、添加する有機バインダーの量はダイヤモンド粉末１００質量部に対して２０質量部以下とすることが好ましく、１８質量部以下とすることがより好ましく、１６質量部以下とすることが更により好ましい。
【００３９】
［溶媒］
溶媒は、有機バインダーを溶解させ、ダイヤモンド粉末を分散させる溶媒であれば水系、非水系溶媒ともに使用できる。溶媒の取扱いの簡便さ及びコスト面から、水の使用が好ましいが、非水系溶媒の例として、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール等のアルコール系、メチルエチルケトン、アセトン等のケトン系、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル系、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル系、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等のアミド系等から１種又はそれらの混合物が挙げられる。溶媒添加量は、ダイヤモンド粉末１００質量部に対し１０質量部を下回ると、有機バインダーが溶け残り、ハンドリング及び加工性が悪くなる。従って、溶媒添加量はダイヤモンド粉末１００質量部に対して１０質量部以上とすることが好ましく、１１質量部以上とすることがより好ましく、１２質量部以上とすることが更により好ましい。また、溶媒添加量がダイヤモンド粉末に対し６０質量部を超えると、スラリーの粘度が低くなり過ぎ、成形体としての加工が困難となる。従って、溶媒添加量はダイヤモンド粉末１００質量部に対して６０質量部以下とすることが好ましく、５５質量部以下とすることがより好ましく、５０質量部以下とすることが更により好ましい。
【００４０】
［その他添加剤］
本発明に用いられるダイヤモンド成形体には必要に応じて、可塑剤、分散剤等の添加剤を使用しても良い。
【００４１】
可塑剤としては例えばフタル酸ジオクチル、フタル酸ジイソノニル等のフタル酸エステル系、ポリエチレングリコール等のエチレングリコール系等が挙げられ、これらから１種又は２種以上を使用する。
【００４２】
また、分散剤としては、例えば四級アンモニウム塩等のカチオン性界面活性剤、ポリエチレングリコール系等の非イオン性界面活性剤が挙げられ、これらから１種又は２種以上を使用する。
【００４３】
［ダイヤモンド成形体の作製］
まず、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を作製するためのダイヤモンド成形体は以下の様にして作製することができる。ダイヤモンド成形体の原料粉末であるダイヤモンド粉末に対し、有機バインダー、溶媒等を加えてスラリーを調製する。このスラリーを用いて、例えば、ドクターブレード法、プレス法、押出成型法、鋳込法等の公知の成型法により、所定の厚みのダイヤモンド成形体を成型する。
【００４４】
当該スラリーを用いてダイヤモンドを成形することにより、ダイヤモンド成形体の面内厚み差を５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形を基準とする面内の任意の９点を測定したときの最大値及び最小値の差を面内厚み差とし、これを複数回求め、その平均値を１００μｍ以下とすることができ、好ましくは８０μｍ以下することができ、より好ましくは６０μｍ以下することができ、例えば４０〜１００μｍとすることができる。このように、面内厚さの均一性が高いダイヤモンド成形体を用いてアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を作製することにより、複合体の５０ｍｍ×５０ｍｍにおける面内厚みの差を１００μｍ以下にすることができる。
【００４５】
最終的に得られるアルミニウム−ダイヤモンド複合体の両面間の厚みばらつきを低減する観点からは、ダイヤモンド成形体の平均厚みは２．２ｍｍ以下であることが好ましく、２．０ｍｍ以下であることがより好ましく、１．８ｍｍ以下であることが更により好ましい。但し、平均厚みは、小さくなりすぎると複合体を成形するのが難しくなることから、０．４８ｍｍ以上であることが好ましい。
【００４６】
上記ダイヤモンド成形体は乾燥後、型材内へ配置後、大気雰囲気下または窒素雰囲気下において有機バインダーの分解温度以上の温度で加熱し、有機バインダーを除去する。ダイヤモンド成形体は型材内に配置後に加熱することにより、粉末の状態に戻るため、型材内へ配置しなければ形状を保つことが困難となり、厚みのばらつきが増加する。但し、８００℃以上で加熱するとダイヤモンドの酸化が進行し、複合体の熱伝導率が低下するため、加熱温度は８００℃以下にすることが好ましい。加熱時の雰囲気についてはコスト面より大気中または窒素雰囲気下で行うことが好ましいが、アルゴン等の不活性ガス雰囲気下でも特性的に問題はない。加熱時間については成形体のサイズにもよるが、例示的には１〜３時間程度とすればよい。
【００４７】
加熱したダイヤモンド成形体は有機バインダーが存在していた空間を有するため、そのままアルミニウム合金へ含浸すると、得られるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体のダイヤモンド含有率が下がり、複合体の熱伝導率が低下する。そこでダイヤモンド成形体をプレス加工等により圧縮し、成形体の密度を上げる必要がある。加工圧は、アルミニウム合金含浸後の複合体中のダイヤモンドの含有率を上げるため、０．５ＭＰａ以上であることが好ましく、０．６ＭＰａ以上であることがより好ましい。また、型材の変形や破壊を引き起こす可能性があるため、２ＭＰａ以下であることが好ましく、１．８ＭＰａ以下であることがより好ましい。
【００４８】
［溶湯鍛造法］
溶湯鍛造の準備として、型材（図２、図３の４ａ、４ｂ）、アルミニウム又はアルミニウム合金箔（図２、図３の８ａ、８ｂ）、離型剤を塗布した緻密な離型板（図２、図３の５ａ、５ｂ）及びダイヤモンド成形体（図２、図３の６）を図２又は図３に示すように配置することにより、型材４（４ａ、４ｂ）、アルミニウム又はアルミニウム合金箔８（８ａ、８ｂ）、離型板５（５ａ、５ｂ）及び充填されたダイヤモンド成形体６からなる溶湯鍛造のための構造体を作製することができる。ここで、図２及び図３は溶湯鍛造のための構造体の断面図であり、上記ダイヤモンド成形体が充填された部分についての断面図である。なお、溶湯鍛造法でアルミニウム合金とダイヤモンド成形体を複合化する際には、アルミニウム合金は、上記多孔質体からなる型材を通ってダイヤモンド成形体が充填される部分に到達する。配置方法によって得られるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の形状、特性等に差はないため、以下では図２を配置方法の代表例として説明する。
【００４９】
［アルミニウム合金］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体中のアルミニウム又はアルミニウム合金（アルミニウムを含有する金属）は、含浸時にダイヤモンド粉末の空隙中（ダイヤモンド粒子間）に十分に浸透させるために、なるべく融点が低いことが好ましく、例えば５７０〜６６０℃の融点を有することが好ましい。このようなアルミニウム合金として、例えばシリコンを５〜２５質量％含有したアルミニウム合金が挙げられる。シリコンを５〜２５質量％含有したアルミニウム合金を用いることにより、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の緻密化が促進されるという効果を得ることができる。
【００５０】
更に、上記アルミニウム合金にマグネシウムを含有させることにより、ダイヤモンド粒子と金属部分との結合がより強固になるので好ましい。アルミニウム合金中のマグネシウムの含有量は例えば５質量％以下とすることができ、好ましくは０．５〜２質量％とすることができる。アルミニウム合金中のアルミニウム、シリコン、マグネシウム以外の金属成分に関しては、アルミニウム合金の特性が極端に変化しない範囲であれば特に制限はなく、例えば、銅等が含まれていても良い。アルミニウム合金の例示的な組成としては、シリコンを５〜２５質量％、マグネシウムを０〜５質量％含有し、残部がアルミニウム及び不可避的不純物からなる組成が挙げられる。
【００５１】
［型材］
溶湯鍛造法にてアルミニウム又はアルミニウム合金が含浸し得る型材４の材料としては、溶湯鍛造法にてアルミニウム合金が含浸できる形状又は多孔質体であれば特に制約はない。しかし、該型材としては、耐熱性に優れ、安定した溶湯の供給が行える、黒鉛、窒化ホウ素、アルミナ繊維等の材質が好ましく用いられる。
【００５２】
［離型板］
更に、緻密な離型板５としては、ステンレス板やセラミックス板を使用することができ、溶湯鍛造法にてアルミニウム又はアルミニウム合金が含浸されない緻密体であれば特に制限はない。また、離型板に塗布する離型剤については、耐熱性に優れる、黒鉛、窒化ホウ素、アルミナ等の離型剤の内１つ又はそれらの組合せが好ましく使用できる。さらには、離型板の表面をアルミナゾル等によりコーティングした後、上記離型剤を塗布することにより、より安定した離型が行える離型板を得ることができる。
【００５３】
本発明の一実施形態においては、含浸による複合化後に、複合体両面に配置した離型板５を剥がすことを特徴とする。このような特有の構成により、非常に平滑な表面を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００５４】
図２に示すように、上記構造体の両面に金属板（図２の７）を配置してもよい。また、複数枚の構造体を積層してブロックとする場合には、構造体の間に該金属板７を介して積層してもよい。このような金属板７を配置することにより、溶湯を均一に含浸させることができ、また、含浸処理後のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の取り出し等の操作が容易に行えるようになる。
【００５５】
得られた構造体１個以上を積層してブロックとし、このブロックを６００〜７５０℃程度で加熱することができる。そして、該ブロックを高圧容器内に１個または２個以上配置し、ブロックの温度低下を防ぐために出来るだけ速やかに、融点以上に加熱したアルミニウム合金の溶湯を給湯して２０ＭＰａ以上の圧力で加圧することで、ダイヤモンドとアルミニウム合金の複合化及び成形を行うことができる。
【００５６】
ここで、ブロックの加熱温度は、６００℃以上であれば、アルミニウム合金とダイヤモンド粒子の複合化が安定し、十分な熱伝導率を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。また、加熱温度が７５０℃以下であれば、アルミニウム合金との複合化時に、ダイヤモンド粉末表面のアルミニウムカーバイド（Ａｌ4Ｃ3）の生成を抑制でき、十分な熱伝導率を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００５７】
また、含浸時の圧力に関しては、２０ＭＰａ以上であればアルミニウム合金の複合化が安定し、十分な熱伝導率を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。さらに好ましくは、含浸圧力は、５０ＭＰａ以上である。５０ＭＰａ以上であれば、より安定した熱伝導率特性を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００５８】
［アニール処理］
なお、上記操作により得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材には、アニール処理を行ってもよい。アニール処理を行うことにより、上記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体内の歪みが除去され、より安定した熱伝導率特性を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００５９】
得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材の表面に影響を与えずに、成形体中の歪みのみを除去するには、上記アニール処理は、温度４００℃〜５５０℃の条件で１０分間以上行うことが好ましい。
【００６０】
［加工方法］
さらに、上記操作により得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材の側面を所定の形状に加工することでアルミニウム−ダイヤモンド複合体を得ることができる。また、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体を他の放熱部材にネジ止めするために、平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の上下面を貫くように加工することにより、穴部を設けることも可能である。上記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材は、非常に硬い難加工性材料である。このため、通常の機械加工やダイヤモンド工具を用いた研削加工も可能ではあるが、工具の耐久性や加工コストの面からウォータージェット加工やレーザー加工による加工が好ましい。
【００６１】
［表面層］
本発明のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を半導体素子のヒートシンクとして用いる場合、複合体両面にアルミニウムを含有する金属を含む材料からなる表面層３が存在することが望ましい。これにより複合体両面にめっき処理を施す場合の密着性向上と、複合体両面の表面粗さ改善の効果が望める。
【００６２】
ここで、上記表面層３は、主にアルミニウムを含有する金属を含む材料からなるが、アルミニウムを含有する金属以外の物質が含まれていてもよい。即ち、上記ダイヤモンド粒子や他の不純物等が含まれていてもよい。
【００６３】
しかし、ダイヤモンド粒子は、表面層３の表面から０．０１ｍｍの部分には存在しないことが好ましい。このような構成により、通常の金属加工で採用される加工方法が採用でき、研磨傷をつけることなく、表面層３を平滑にすることができる。
【００６４】
また、上記表面層３は、アルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有していることが好ましい。アルミニウムを含有する金属の含有量が８０体積％以上であれば、通常の金属加工で採用される加工方法が採用でき、表面層３の研磨を行える。更には、アルミニウムを含有する金属の含有量が９０体積％以上であることがより好ましい。アルミニウムを含有する金属の含有量が９０体積％以上であれば、表面の研磨時に、内部の不純物等が脱離して研磨傷をつけることがない。アルミニウムを含有する金属中におけるアルミニウムの含有量は、複合体両面にめっき処理を施す場合の密着性向上のため７５質量％以上１００質量％以下であることが好ましく、８０質量％以上１００質量％以下であることがより好ましく、８５質量％以上１００質量％以下であることが更により好ましい。
【００６５】
上記表面層の厚みについては、平均厚みで１０μｍ以上であることが好ましい。平均厚み１０μｍ以上であれば、その後の処理においてダイヤモンド粒子が複合体表面へ露出してしまうことが無く、目標とする面精度及びめっき層の密着性が確保できる。また、両面の表面層３の平均厚みの合計が、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体１の厚みの２０％以下であることが好ましい。表面層の平均厚みの合計が複合体の厚みの２０％以下であれば面精度及びめっき層の密着性に加え、十分な熱伝導率を備えたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００６６】
上記表面層３の導入に関しては、例えばダイヤモンド成形体の充填時に、ダイヤモンド成形体と離型剤を塗布した緻密な離型板との間にアルミニウム箔やアルミナ繊維等のセラミックス繊維を配置してアルミニウム合金を複合化することにより、また、複合体を得た後、表面へアルミニウムの溶射等によって導入することも可能である。
【００６７】
［表面金属層］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、半導体素子のヒートシンクとして用いる場合、半導体素子とロウ付けにより接合して用いられることが多い。よって、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の半導体素子との接合表面には、表面金属層を設けることが好ましい。表面金属層の形成方法としては、めっき法、溶射法、スパッタリング法等の方法を採用することができる。処理費用の面からは、めっき処理が好ましい。表面金属層はアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面全体に設けることもでき、表面の一部に設けることもできる。以下、めっき処理の好適な例について説明する。
【００６８】
まずアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面層３を構成するアルミニウムを含有する金属に膜厚が１〜１０μｍの結晶質のＮｉめっきを施す。めっき法は、電気Ｎｉめっきが好ましいが、結晶質のＮｉめっき膜が得られるのであれば、無電解Ｎｉめっきあるいは電気Ｎｉめっきと無電解Ｎｉめっきの組合せを適用することもできる。Ｎｉめっきは、リン（Ｐ）を５〜１５重量％含有するＮｉ合金めっきとすることもできる。Ｎｉめっきの膜厚が１μｍ未満では、めっき膜のピンホール（めっき未着部分）が発生し好ましくない。１０μｍを超えると、めっき膜中に発生する残留応力が増加し、本実施形態のような用途では、実使用時の温度負荷により、めっき膜の膨れ、剥離やクラック発生の問題があり好ましくない。
【００６９】
Ｎｉめっきの密着性に関しては、ピール強度が５０Ｎ／ｃｍ以上であることが好ましく、さらに好ましくは７８Ｎ／ｃｍ以上である。ピール強度が５０Ｎ／ｃｍ未満では、半導体素子の放熱部品として用いる場合、実使用時の温度負荷により、めっき層が剥離する問題が発生することがあり好ましくない。
【００７０】
高温でのロウ材接合を行う場合、最表面に電気めっき処理法又は無電解めっき処理法で、膜厚が０．０３〜４μｍのＡｕめっきを施すことが好ましい。めっき膜厚が０．０３μｍ未満では、接合が不十分となり好ましくない。上限に関しては、特性上の制約はないが、Ａｕめっきは非常に高価であり、４μｍ以下であることが好ましい。
【００７１】
また、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の温度が２５℃のときの熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上であり、２５℃から１５０℃における熱膨張係数が４×１０-6／Ｋ〜１０×１０-6／Ｋであることが好ましい。
【００７２】
２５℃での熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上であり、２５℃から１５０℃の熱膨張係数が４×１０-6／Ｋ〜１０×１０-6／Ｋであれば、高熱伝導率かつ半導体素子と同等レベルの低膨張率となる。そのため、ヒートシンク等の放熱部品として用いた場合、放熱特性に優れ、また、温度変化を受けても半導体素子と放熱部品との熱膨張率の差が小さいため、半導体素子の破壊を抑制できる。その結果、高信頼性の放熱部品として好ましく用いられる。
【００７３】
［半導体素子］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体放熱部品は、高熱伝導率かつ半導体素子と同等レベルの低熱膨張率であり、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＳｉＣ等の高出力が要求される半導体レーザー素子又は高周波素子の放熱部品として好適である。特に、高周波素子であるＧａＮ−ＨＥＭＴ素子、ＧａＡｓ−ＨＥＭＴ素子の放熱部品として好適である。
【００７４】
以上、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体及びこれを用いた放熱部品、並びにこれらの製造方法について、実施形態を挙げて説明したが、本発明はこれらに制限されるものではない。
【実施例】
【００７５】
以下に、実施例を挙げて、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【００７６】
（実施例１〜８、比較例１〜１０）
市販されている高純度のダイヤモンドを分級し、ダイヤモンド粉末Ａ（粒子径２５０μｍ超）、ダイヤモンド粉末Ｂ（粒子径１００μｍ以上２５０μｍ以下）、ダイヤモンド粉末Ｃ（粒子径２０μｍ超１００μｍ未満）、ダイヤモンド粉末Ｄ（粒子径１μｍ以上２０μｍ以下）、ダイヤモンド粉末Ｅ（粒子径１μｍ未満）を得た。これらのダイヤモンド粉末を表１に示すような配合で混合した。各ダイヤモンド粉末の粒径はレーザー回折・散乱法による粒度分布測定装置（ベックマン・コールター社：ＬＳ２３０）によって測定した。混合後のダイヤモンド粉末１００質量部に対し、有機バインダーとしてヒドロキシメチルプロピルセルロース、溶媒として水をそれぞれ表１に示す量を添加したものをスラリーとして準備し、小型撹拌混合器にて１０分間混合して、スラリーを調製した。なお、比較例１においては有機バインダーおよび溶媒を添加せず、ダイヤモンド粉末を後述する黒鉛製の型材に直接配置することでアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の作製を行った。【００７７】
得られたスラリーを圧力１０ＭＰａでプレス機によって成型し、９０℃で３時間乾燥した後、打ち抜き加工によりカットすることで縦７５ｍｍ×横７５ｍｍ×厚さ１．５ｍｍの平板状のダイヤモンド成形体を作製した。この段階において、任意の縦５０ｍｍ×横５０ｍｍの正方形領域中の任意の９か所において面内厚みをマイクロメーターにより測定し、これを５回繰り返したときの面内厚み差（最大厚み−最小厚み）の平均値を表１に示す。【００７８】
続いて、得られた成形体を内側に７５ｍｍ×７５ｍｍ×５ｍｍの大きさの矩形状の穴の開いた外形１００ｍｍ×１００ｍｍ×５ｍｍの黒鉛製の型材内に配置した。具体的には、アルミナゾルをコーティングして温度３００℃で１時間焼き付け処理を行った後、黒鉛系離型剤を表面に塗布した７５ｍｍ×７５ｍｍ×２ｍｍｔのステンレス板（ＳＵＳ３０４）を２枚用意し、ダイヤモンド成形体の両面に７５ｍｍ×７５ｍｍ×０．０１ｍｍのアルミニウム箔を配置し、さらに当該ステンレス板で成形体の両面に配置されたアルミニウム箔を挟むようにして型材の穴内に成形体を充填した構造体を作製した。【００７９】
この構造体を電気炉にて温度５００℃で２時間加熱処理し、ヒドロキシメチルプロピルセルロースを分解した。加熱処理後の構造体は、成形体両面を挟んでいるステンレス板ごとプレス機にて１ＭＰａでプレスを行った。この構造体を、黒鉛系離型剤を塗布した１００×１００×１ｍｍｔのステンレス板で挟んで複数個を積層し、積層体の上下両側に１２ｍｍ厚みの鉄板を配置して、Ｍ１０のボルト６本で鉄板同士を連結し、面方向の締め付けトルクが１０Ｎｍとなるようにトルクレンチで締め付けて一つのブロックとした。【００８０】
上記ブロックを、電気炉で温度６２０℃に予備加熱した後、あらかじめ加熱しておいた内径３００ｍｍのプレス型内に収め、珪素を１２％、マグネシウムを１％含有し、残部がアルミニウム及び不可避的不純物からなる組成を有する温度８００℃のアルミニウム合金の溶湯を注ぎ、１００ＭＰａの圧力で２０分加圧してダイヤモンド粉末にアルミニウム合金を含浸させた。室温まで冷却後、湿式バンドソーにて離型板の側面形状に沿って切断し、挟んだステンレス板を剥がし、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を得た。これらアルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材をレーザー加工により外形５０ｍｍ×５０ｍｍに加工し、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得た。各複合体の任意の９か所の面内厚みをマイクロメーターにより５回測定して厚みの平均値及び面内厚み差（最大厚み−最小厚み）の平均値を求めた。また、複合体の密度をアルキメデス法にて測定し、ダイヤモンド含有率を複合則を用いて算出した（ダイヤモンド密度：３．５２ｇ／ｃｍ3、アルミニウム合金密度：２．７ｇ／ｃｍ3）。その結果を表２に示す。さらに、作製したアルミニウム−ダイヤモンド系複合体をウォータージェット加工にて割断し、断面を工業顕微鏡により観察し、２面の表面層について、任意の５箇所の厚みを計測し、平均値を確認したところ、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の上下両面において表面から深さ０．０１ｍｍの領域にダイヤモンド粒子が存在しない領域（表面層）を確認した。また、当該領域はエネルギー分散型Ｘ線分析装置により、アルミニウムを主成分とする金属で構成されていることを確認した。【００８１】
また、レーザー加工により２５ｍｍ×２５ｍｍ×２ｍｍｔの熱伝導率測定用試験体を作製した。試験片を用い、２５℃での熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＬＦ／ＴＣＭ−８５１０Ｂ）により測定した。さらに、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材をウォータージェット加工により熱膨張係数測定用試験体（３×２×１０ｍｍ）を作製し、温度２５〜１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計で測定した。その結果を表２に示す。【００８２】
表２に示されるように、実施例１〜８に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、面内厚み差の平均値が０．０５０〜０．０６９ｍｍと小さく、かつ高熱伝導率を有している。【００８３】
これに対し、比較例１のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体では、面内厚み差の平均値が１００μｍを超えた。これはダイヤモンド粉末を、有機バインダーおよび溶媒と混合せず、粉末の状態で枠に充填したためである。【００８４】
比較例２ないし５に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体では、所望の熱伝導率が得られなかった。これは、表１に示したように、比較例２では１μｍ以上かつ２０μｍ以下の粒径を有する粒子が４０体積％超、比較例３では１００μｍ以上かつ２５０μｍ以下の粒径を有する粒子が５０体積％未満、比較例４では２５０μｍ超の粒径を有するダイヤモンド粒子が含まれるためである。また、比較例５では１μｍ未満の粒径を有する粒子が含まれるためである。【００８５】
比較例６ないし比較例８においては、加工時や取扱い時に欠けが生じ、所望するハンドリング性が発揮されなかった。これは、表１に示したように、比較例６では１μｍ以上かつ２０μｍ以下の粒径を有する粒子が１０体積％未満、比較例７では１００μｍ以上２５０μｍ以下の粒子が８０体積％超、それぞれ含まれるためである。また、比較例８は添加した有機バインダーの量がダイヤモンド粒子１００質量部に対して０．５質量部未満であったためである。【００８６】
さらに、比較例９では作製したアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の面内厚み差の平均値が１００μｍ超となった。これは添加した有機バインダーの量がダイヤモンド粒子１００質量部に対し２０質量部超であったためである。【００８７】
比較例１０および比較例１１においては、ダイヤモンド成形体を成型することが困難であった。これは、ダイヤモンド粉末１００質量部に対し溶媒の添加量が比較例１０では１０質量部未満であり、比較例１１では６０質量部を超えていたためである。【００８８】
（実施例９〜１３、比較例１２〜１３）
高純度ダイヤモンド粉末を混合し、実施例１と同様な粒度分布を得た。この混合粉末１００質量部に対し、有機バインダーとしてヒドロキシメチルプロピルセルロースを５質量部、溶媒として水を１５質量部添加したものをスラリーとして準備し、小型撹拌混合器にて１０分間混合して、スラリーを調製した。【００８９】
得られたスラリーを表３に示す方法及び狙い厚みで成型し、９０℃で３時間乾燥した後、打ち抜き加工によりカットすることで縦７５ｍｍ×横７５ｍｍの平板状ダイヤモンド成形体を作製した。この段階において、任意の縦５０ｍｍ×横５０ｍｍの正方形領域中任意の９か所において面内厚みをマイクロメーターにより５回測定したときの面内厚み差（最大厚み−最小厚み）の平均値を表３に示す。【００９０】
続いて、得られた成形体に実施例１と同様の手順でアルミニウム合金を含浸し、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を作製した。得られた複合体母材をウォータージェット加工により外形５０ｍｍ×５０ｍｍに加工し、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得た。アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の面内厚み任意の９か所の平均値及び面内厚み差（最大厚み−最小厚み）の平均値、複合体の密度、ダイヤモンド含有率、及び複合体の熱伝導率、熱膨張係数をそれぞれ実施例１と同様の方法で測定した。その結果を表４に示す。【００９１】
比較例１２に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は面内厚み差の平均値が１００μｍ超となった。これはダイヤモンド成形体の平均厚みが２．２ｍｍ超であったためである。また、比較例１３では、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の加工時や取扱い時に欠けや折れが生じ、ハンドリング性が悪かった。これはダイヤモンド成形体の平均厚みが０．４８ｍｍ未満であったためである。【００９２】
（実施例１４）
高純度ダイヤモンド粉末を混合し、実施例１と同様な粒度分布を得た。この混合粉末１００質量部に対し、有機バインダーとしてブチラールを１８質量部、溶媒としてトルエン、メチルエチルケトン、アセトン、及びメタノールを体積混合比３：３：１：１で混合した液体を６０質量部添加したものをスラリーとして準備し、小型撹拌混合器にて１０分間混合して、スラリーを調製した。【００９３】
得られたスラリーを脱泡した後、プレス機にて成型、乾燥し、カットすることで縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚さ１．５ｍｍのダイヤモンド成形体を作製した。この段階において、任意の９か所において面内厚みをマイクロメーターにより５回測定したときの面内厚み差の平均値は０．０２７ｍｍであった。【００９４】
続いて、得られた成形体に実施例１と同様の手順でアルミニウム合金を含浸し、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を作製した。得られた複合体母材をレーザー加工により外形５０ｍｍ×５０ｍｍに加工し、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得た。得られた複合体の任意の９か所の面内厚み平均値及び面内厚み差（最大厚み−最小厚み）の平均値、複合体の密度、及び複合体の熱伝導率をそれぞれ実施例１と同様の方法で測定した。その結果、面内の厚みばらつきは０．０８１ｍｍ、密度は３．２２０ｇ／ｃｍ3、ダイヤモンド含有率は６３体積％、温度２５℃における熱伝導率は５１０Ｗ／ｍＫ、温度２５〜１５０℃の熱膨張係数は７．０×１０-6／Ｋであった。【００９５】
（実施例１５）
粒径１０μｍ以上２０μｍ以下の高純度ダイヤモンド粉末２０体積％、および粒径１５０μｍ以上２００μｍ以下の高純度ダイヤモンド粉末７０体積％、残分が粒径２０μｍを超え１５０μｍ未満からなるダイヤモンド粒子１００質量部に対し、有機バインダーとしてヒドロキシメチルプロピルセルロースを５質量部、溶媒として水を１５質量部添加したものをスラリーとして準備し、小型撹拌混合器にて１０分間混合して、スラリーを調製した。【００９６】
得られたスラリーを実施例１と同様の手順で成形し、縦７５ｍｍ×横７５ｍｍ×厚さ１．５ｍｍの平板状のダイヤモンド成形体を作製した。この段階において、任意の縦５０ｍｍ×横５０ｍｍの正方形領域中任意の９か所において面内厚みをマイクロメーターにより５回測定したときの面内厚み差の平均値は０．０２３ｍｍであった。【００９７】
続いて、得られた成形体へ実施例１と同様の手順でアルミニウム合金を含浸し、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体母材を作製した。得られた複合体母材をレーザー加工により外形５０ｍｍ×５０ｍｍに加工し、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得た。この複合体の任意の９か所の面内厚み平均値及び面内厚み差（最大厚み−最小厚み）の平均値、複合体の密度、及び複合体の熱伝導率、熱膨張係数をそれぞれ実施例１と同様の方法で測定した。その結果、面内厚み差の平均値は０．０４９ｍｍ、密度は３．２２３ｇ／ｃｍ3、ダイヤモンド含有率は６３体積％、温度２５℃における熱伝導率は５５０Ｗ／ｍＫ、温度２５〜１５０℃の熱膨張係数は７．０×１０-6／Ｋであった。【００９８】
【表１】
2017065139.tif 000003
【００９９】
【表２】
2017065139.tif 000004
【０１００】
【表３】
2017065139.tif 000005
【０１０１】
【表４】
2017065139.tif 000006
【符号の説明】
【０１０２】
１  アルミニウム−ダイヤモンド系複合体
２  複合化部
３ａ、３ｂ  表面層
４ａ、４ｂ  型材
５ａ、５ｂ  離型版
６  ダイヤモンド成形体
７ａ、７ｂ  金属板
８ａ、８ｂ  アルミニウム又はアルミニウム合金箔
【図１】
2017065139.tif 000007
【図２】
2017065139.tif 000008
【図３】
2017065139.tif 000009
【国際調査報告】
2017065139.tif 000010
2017065139.tif 000011