(57)【要約】  第１の波長を有する第１のレーザ光により、基底準位にあるパラジウム同位体を第１の励起準位に励起する。第２の波長を有する第２のレーザ光を用いて、第１の励起準位のパラジウム同位体を、第２の励起準位に励起する。第１および第２の励起ステップにより、質量数が奇数のパラジウム同位体が第２の励起準位へ選択的に励起され、このパラジウム同位体のイオンコア状態の同一性が第１の励起準位と第２の励起準位の間で保たれる。第２の励起準位が自動イオン化準位となるように第１および第２の波長が選択され、又は、第２の励起準位が自動イオン化準位ではない場合には、第３の励起ステップにおいて、第３の波長を有する第３のレーザ光を用いて、第２の励起準位のパラジウム同位体を自動イオン化準位へ励起するように、第１、第２および第３の波長が選択される。
2017104825.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質に複数の波長のレーザ光を照射することによりパラジウム含有物質から質量数が奇数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法であって、
第１の波長を有する第１のレーザ光を用いて、基底準位にあるパラジウム同位体を、第１の励起準位に励起する第１の励起ステップと、
第２の波長を有する第２のレーザ光を用いて、第１の励起準位のパラジウム同位体を、第２の励起準位に励起する第２の励起ステップとを含み、
第１および第２の励起ステップにより、質量数が奇数のパラジウム同位体が第２の励起準位へ選択的に励起され、当該パラジウム同位体のイオンコア状態の同一性が第１の励起準位と第２の励起準位の間で保たれ、
かつ、
（Ａ）第２の励起準位が自動イオン化準位となるように第１および第２の波長が選択され、又は、
（Ｂ）第２の励起準位が自動イオン化準位ではない場合には、第３の励起ステップにおいて、第３の波長を有する第３のレーザ光を用いて、第２の励起準位の前記パラジウム同位体を自動イオン化準位へ励起するように、第１、第２および第３の波長が選択される、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項２】
前記（Ｂ）の場合において、第１、第２および第３の波長は、前記自動イオン化準位の前記パラジウム同位体のイオンコア状態が第１の励起準位および第２の励起準位におけるイオンコア状態と同じであるか又は異なるように、選択される、請求項１に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項３】
前記自動イオン化準位におけるイオンコア状態が第１の励起準位および第２の励起準位におけるイオンコア状態と同じになるように、第３の波長が選択される、請求項２に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項４】
第１および第２の波長は、それぞれ、２４７．７ｎｍおよび８３５．６ｎｍであり、
第１および第２のレーザ光は、直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに平行な状態で、パラジウム含有物質における同じ位置に照射される、請求項３に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項５】
第１および第２の波長は、それぞれ、２４４．９ｎｍおよび５７６．２ｎｍであり、
第１および第２のレーザ光は、直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに平行な状態で、パラジウム含有物質における同じ位置に照射される、請求項３に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項６】
第１および第２の波長は、それぞれ、２４４．９ｎｍおよび５６０．５ｎｍであり、
第１および第２のレーザ光は、
（Ａ）直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに直交する状態で、パラジウム含有物質における同じ位置に照射され、または、
（Ｂ）円偏光もしくは楕円偏光の状態で、パラジウム含有物質における同じ位置に照射される、請求項３に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項７】
第１および第２の波長は、それぞれ、２７６．３ｎｍおよび５２１．０ｎｍであり、第３のレーザ光の波長は、７６０．１ｎｍ若しくは７６０．６ｎｍ、７３０．９ｎｍ、７１２．０ｎｍ、または、６９９．１ｎｍであることにより、前記第３の波長に対応する自動イオン化準位におけるイオンコア状態は、第１の励起準位および第２の励起準位におけるイオンコア状態と異なる、請求項２に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項８】
第３のレーザ光の波長は、７６０．６ｎｍまたは７３０．９ｎｍである、請求項７に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項９】
第３のレーザ光の波長範囲Ｒは、１．５ｎｍ以下の幅を有し、該波長範囲Ｒには、７６０．１ｎｍと７６０．６ｎｍの一方または両方が含まれる、請求項７または８に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項１０】
前記パラジウム含有物質に、第１、第２、および第３のレーザ光を照射する時に、前記パラジウム含有物質に電場を印加する、請求項７〜９のいずれか一項に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項１１】
前記パラジウム含有物質は、放射性パラジウム同位体１０７Ｐｄを含む使用済核燃料である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項１２】
前記（Ａ）の場合において、
第１の波長λ１は２４４．９ｎｍであり、第２の波長λ２は、３３４．０ｎｍ＜λ２＜３７８．８ｎｍを満たし且つ第２の励起準位が自動イオン化準位となる特定の値であり、または、
第１の波長λ１は２４７．７ｎｍであり、第２の波長λ２は、３２８．８ｎｍ＜λ２＜３７２．１ｎｍを満たし且つ第２の励起準位が自動イオン化準位となる特定の値である、請求項１に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項１３】
第１および第２のレーザ光は、
直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに平行な状態で、パラジウム含有物質における同じ位置に照射され、または、
直線偏光の状態で且つ偏光方向が互いに直交する状態で、または、円偏光もしくは楕円偏光の状態で、パラジウム含有物質における同じ位置に照射される、請求項１２に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法。
【請求項１４】
複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質に複数の波長のレーザ光を照射することによりパラジウム含有物質から質量数が奇数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置であって、
第１の波長を有する第１のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより、基底準位にあるパラジウム同位体を第１の励起準位に励起する第１のレーザ照射装置と、
第２の波長を有する第２のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより、第１の励起準位のパラジウム同位体を、第２の励起準位に励起する第２のレーザ照射装置と、を備え、
第１および第２のレーザ光により、質量数が奇数のパラジウム同位体が第２の励起準位へ選択的に励起され、当該パラジウム同位体のイオンコア状態の同一性が第１の励起準位と第２の励起準位の間で保たれ、
かつ、
（Ａ）第２の励起準位が自動イオン化準位となるように第１および第２の波長が選択され、又は、
（Ｂ）第２の励起準位が自動イオン化準位ではない場合には、第３の波長を有する第３のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより、第２の励起準位にある前記パラジウム同位体を自動イオン化準位に励起する第３のレーザ照射装置を備え、第１、第２および第３のレーザ光により前記パラジウム同位体を自動イオン化準位へ励起するように、第１、第２および第３の波長が選択される、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置。
【請求項１５】
前記（Ｂ）の場合において、第１、第２および第３の波長は、前記自動イオン化準位の前記パラジウム同位体のイオンコア状態が第１の励起準位および第２の励起準位におけるイオンコア状態と同じであるか又は異なるように、選択される、請求項１４に記載のパラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数種類のパラジウム同位体のうち奇数質量数の同位体を選択的にイオン化する方法と装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射性廃棄物の放射線量（線量）を低減化したり、放射性廃棄物から資源として利用可能な物質を取り出したりするシステムの研究開発が進められている（下記の特許文献１と非特許文献１を参照）。
放射性廃棄物から、放射性のパラジウム同位体１０７Ｐｄを取り出すことにより、放射性廃棄物の線量を低減できる。
また、放射性廃棄物に１０４Ｐｄ、１０５Ｐｄ、１０６Ｐｄ、１０７Ｐｄ、１０８Ｐｄ、１１０Ｐｄが含まれている場合、放射性廃棄物から１０７Ｐｄを除去することにより、その後の放射性廃棄物に含まれるパラジウム同位体の資源化が可能となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特公平７−１６５８４号公報
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｊｓｔ．ｇｏ．ｊｐ／ｉｍｐａｃｔ／ｐｒｏｇｒａｍ０８．ｈｔｍｌ
【非特許文献２】「パラジウムのレーザー同位体分離試験報告書」，報告書番号ＰＮＣ−ＴＮ８４１０  ９５−０７７，１９９５年４月，動力炉・核燃料開発事業団  東海事業所
【非特許文献３】Ｎ．ＫＡＲＡＭＡＴＳＫＯＳ  ｅｔ  ａｌ，  “ＲＹＤＢＥＲＧ  ＳＥＲＩＥＳ  ＩＮ  ＴＨＥ  ＰＨＯＴＯＩＯＮＩＺＡＴＩＯＮ  ＳＰＥＣＴＲＵＭ  ＯＦ  Ｐｄ  Ｉ”，  ＰＨＹＳＩＣＳ  ＬＥＴＴＥＲＳ，  ｖｏｌｕｍｅ  １０２Ａ，  ｎｕｍｂｅｒ  ９，  ｐａｇｅｓ  ４０９−４１１（１１  Ｊｕｎｅ  １９８４）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
原子炉の使用済核燃料（放射性廃棄物）から、奇数質量数のパラジウム同位体を次のように分離する方法が特許文献１または非特許文献２に記載されている。まず、使用済核燃料の一部を、再処理工程において、不溶解残渣としてフィルターに補集する。不溶解残渣には、質量数が奇数と偶数のパラジウム同位体が含まれている。不溶解残渣に、第１〜第３の波長をそれぞれ有するレーザ光を照射する。この時、第１の波長（２７６．３ｎｍ）のレーザ光により、不溶解残渣に含まれる複数種類のパラジウム同位体１０４Ｐｄ，１０５Ｐｄ，１０６Ｐｄ，１０７Ｐｄ，１０８Ｐｄ，１１０Ｐｄが第１の励起準位へ励起される。第２の波長（５２１．０ｎｍ）のレーザ光により、第１の励起準位にある複数種類のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体１０５Ｐｄ，１０７Ｐｄが選択的に第２の励起準位に励起される。さらに、第３の波長のレーザ光により、第２の励起準位にある１０５Ｐｄ，１０７Ｐｄがイオン化される。このように生じたパラジウムイオンは、電場によって中性の他の種類のパラジウム同位体から分離される。【０００６】
複数種類のパラジウム同位体を含む物質（上述の放射性廃棄物や天然の物質など）から、奇数質量数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する場合に、このイオン化を効率よく行えるようにすることが望まれる。なお、天然の物質から、奇数質量数のパラジウム同位体１０５Ｐｄをイオン化する場合には、当該パラジウムイオンを、電場により天然の物質から取り出し、資源として活用できる。【０００７】
本発明の目的は、複数種類のパラジウム同位体を含む物質から、奇数質量数のパラジウム同位体を、効率よく、選択的にイオン化できる方法と装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本願の発明者は、奇数質量数のパラジウム同位体を選択的に自動イオン化準位（すなわち自然にイオン化する準位）に励起する場合に、イオンコア状態を考慮した励起に着目し、パラジウム同位体のイオンコア状態の同一性を保ちつつパラジウム同位体を励起することによりイオン化効率を高められることを知見した。
すなわち、イオンコア状態が同じエネルギー準位の間ではパラジウム同位体がレーザ照射により遷移しやすいことが発明者により判明した。このようなイオンコア状態それ自体及びその考慮については、特許文献１と非特許文献１〜３には記載されていない。本発明は、このような着目とその検証に基づいたものである。【０００９】
すなわち、上述の目的を達成するため、本発明によると、複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質に複数の波長のレーザ光を照射することによりパラジウム含有物質から質量数が奇数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法であって、
第１の波長を有する第１のレーザ光を用いて、基底準位にあるパラジウム同位体を、第１の励起準位に励起する第１の励起ステップと、
第２の波長を有する第２のレーザ光を用いて、第１の励起準位のパラジウム同位体を、第２の励起準位に励起する第２の励起ステップとを含み、
第１および第２の励起ステップにより、質量数が奇数のパラジウム同位体が第２の励起準位へ選択的に励起され、当該パラジウム同位体のイオンコア状態の同一性が第１の励起準位と第２の励起準位の間で保たれ、
かつ、
（Ａ）第２の励起準位が自動イオン化準位となるように第１および第２の波長が選択され、又は、
（Ｂ）第２の励起準位が自動イオン化準位ではない場合には、第３の励起ステップにおいて、第３の波長を有する第３のレーザ光を用いて、第２の励起準位の前記パラジウム同位体を自動イオン化準位へ励起するように、第１、第２および第３の波長が選択される、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法が提供される。【００１０】
また、上述の目的を達成するため、本発明によると、複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質に複数の波長のレーザ光を照射することによりパラジウム含有物質から質量数が奇数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置であって、
第１の波長を有する第１のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより、基底準位にあるパラジウム同位体を第１の励起準位に励起する第１のレーザ照射装置と、
第２の波長を有する第２のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより、第１の励起準位のパラジウム同位体を、第２の励起準位に励起する第２のレーザ照射装置と、を備え、
第１および第２のレーザ光により、質量数が奇数のパラジウム同位体が第２の励起準位へ選択的に励起され、当該パラジウム同位体のイオンコア状態の同一性が第１の励起準位と第２の励起準位の間で保たれ、
かつ、
（Ａ）第２の励起準位が自動イオン化準位となるように第１および第２の波長が選択され、又は、
（Ｂ）第２の励起準位が自動イオン化準位ではない場合には、第３の波長を有する第３のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより、第２の励起準位にある前記パラジウム同位体を自動イオン化準位に励起する第３のレーザ照射装置を備え、第１、第２および第３のレーザ光により前記パラジウム同位体を自動イオン化準位へ励起するように、第１、第２および第３の波長が選択される、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置が提供される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によると、第１の波長を有する第１のレーザ光と、第２の波長を有する第２のレーザ光により、複数種類のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体が選択的に第１の励起準位を経て第２の励起準位に励起される。第２の励起準位は、自動イオン化準位であり、そうでない場合には、第３の波長を有する第３のレーザ光を用いて、第２の励起準位の前記パラジウム同位体が自動イオン化準位へ励起される。【００１２】
パラジウム同位体を、上述のように基底準位から二段階または三段階で自動イオン化準位に励起する場合に、少なくとも第１の励起準位と第２の励起準位の間で、パラジウム同位体のイオンコア状態を同じに保たれる。これにより、第１の励起準位から第２の励起準位へ奇数質量数のパラジウム同位体を励起させる効率を高めることができる。その結果、奇数質量数のパラジウム同位体を、効率よく、基底準位から二段階または三段階で選択的に自動イオン化準位に励起できる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の第１実施形態のイオン化方法により奇数質量数のパラジウム同位体を三段階で励起する場合の説明図である。
【図２Ａ】イオンコアの説明図である。
【図２Ｂ】イオンコアの別の説明図である。
【図３】第１および第２の波長がそれぞれ２４７．７ｎｍおよび８３５．６ｎｍである場合に奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
【図４Ａ】第１実施形態のイオン化方法の実験結果を示す。
【図４Ｂ】第２実施形態に対応する実験結果を示す。
【図５】第１実施形態による、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置を示す概略図である。
【図６】第１および第２の波長がそれぞれ２４４．９ｎｍおよび５７６．２ｎｍである場合に奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
【図７】第１および第２の波長がそれぞれ２４４．９ｎｍおよび５６０．５ｎｍである場合に奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
【図８Ａ】パラジウム原子を基底準位からｎが９以上の準位に直接励起した場合において、各準位にあるパラジウム原子がイオン化する確率の理論値を示す。
【図８Ｂ】パラジウム原子を各準位に励起した場合に、生成されたパラジウムイオンの強度を示す公知の測定データである。
【図９】本発明の第２実施形態のイオン化方法により奇数質量数のパラジウム同位体を三段階で励起する場合の説明図である。
【図１０Ａ】奇数質量数のパラジウム同位体を三段階に励起した場合において、生成されたパラジウムイオンの強度の測定結果を示す。
【図１０Ｂ】図１０Ａの結果を数値で示した表である。
【図１１Ａ】図１０Ａの部分拡大図であり、ｎ＝９のイオン強度のピーク付近を示す。
【図１１Ｂ】図１０Ａの部分拡大図であり、ｎ＝１０のイオン強度のピーク付近を示す。
【図１１Ｃ】図１０Ａの部分拡大図であり、ｎ＝１１のイオン強度のピーク付近を示す。
【図１１Ｄ】図１０Ａの部分拡大図であり、ｎ＝１２のイオン強度のピーク付近を示す。
【図１１Ｅ】図１０Ａの部分拡大図であり、ｎ＝１３のイオン強度のピーク付近を示す。
【図１２】本発明の第２実施形態による、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置を示す概略図である。
【図１３】第３のレーザ光の強度分布を一例として示す。
【図１４】第３実施形態のイオン化方法により、奇数質量数のパラジウム同位体を二段階で自動イオン化準位へ励起する場合の説明図である。
【図１５】二段階励起例１の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
【図１６】二段階励起例２の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
【図１７】二段階励起例３の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
【図１８】二段階励起例４の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
【図１９Ａ】第３実施形態によるイオン化装置の構成例１を示す。
【図１９Ｂ】第３実施形態によるイオン化装置の構成例２を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の好ましい実施形態を図面に基づいて説明する。なお、各図において共通する部分には同一の符号を付し、重複した説明を省略する。
【００１５】
［第１実施形態］
本発明の第１実施形態によるイオン化方法は、複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質から質量数が奇数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する方法である。複数種類のパラジウム同位体として、パラジウム同位体１０２Ｐｄ，１０４Ｐｄ，１０５Ｐｄ，１０６Ｐｄ，１０７Ｐｄ，１０８Ｐｄ，１１０Ｐｄがある。
【００１６】
（三段階の励起によるイオン化）
図１は、第１実施形態のイオン化方法により、奇数質量数のパラジウム同位体を三段階で励起する場合の説明図である。三段階の励起は、基底準位から第１の励起準位への励起と、第１の励起準位から第２の励起準位への励起と、第２の励起準位から自動イオン化準位への励起とからなる。
【００１７】
図１に示すように、第１実施形態のイオン化方法は、実線の３つの矢印で示す第１〜第３の励起ステップＳ１〜Ｓ３を有する。第１実施形態では、第１〜第３の波長をそれぞれ有する第１〜第３のレーザ光を同時にパラジウム含有物質に照射することにより、第１〜第３の励起ステップＳ１〜Ｓ３が生じる。第１実施形態において、第１のレーザ光の波長が２４７．７ｎｍであり第２のレーザ光の波長が８３５．６ｎｍである場合に、第１および第２のレーザ光は、直線偏光の状態でパラジウム含有物質に照射され、かつ、パラジウム含有物質において、第１のレーザ光の偏光方向は、第２のレーザ光の偏光方向と平行である。
【００１８】
第１実施形態では、三段階励起において、奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態は同じに保たれる。図２Aと図２Bは、パラジウム同位体のイオンコアの説明図である。図２Ａは、パラジウム同位体を構成するｎ個の電子のうちいずれの電子も光の吸収により励起されていない場合を示す。図２Ｂは、図２Ａの状態から１つの電子が光を吸収して励起された場合を示す。パラジウム同位体のイオンコアとは、パラジウム同位体を構成する原子核と複数の電子のうち、光を吸収して励起された電子を除く電子と、原子核とを合わせたものを意味する。イオンコア状態とは、イオンコアにおける電子の配置の状態を意味する。したがって、図２Ａにおいては、イオンコア状態は、ｎ個の電子の配置の状態を意味し、図２Ｂにおいては、イオンコア状態は、イオンコアにおける（ｎ−１）個の電子の配置の状態を意味する。また、パラジウム同位体が、イオンコア状態を同じに保ちつつ第１の励起準位から第２の励起準位へ励起される場合には、このパラジウム同位体のイオンコアにおける全ての電子の配置の状態は、第１の励起準位と第２の励起準位の間で同じである。
【００１９】
第１の励起ステップＳ１では、２４７．７ｎｍである第１の波長を有する第１のレーザ光により、質量数が奇数のパラジウム同位体だけでなく、質量数が偶数のパラジウム同位体も、第１の励起準位に励起される。第１の励起準位に励起された奇数質量数のパラジウム同位体の状態は、４ｄ９（２Ｄ３／２）５ｐ２［３／２］１で表わされる。
【００２０】
このように第１の励起準位に励起された奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態は、２Ｄ３／２で表わされる。なお、以下で、第１実施形態において、「第１のレーザ光」は、第１の励起ステップＳ１で用いるレーザ光を意味する。
【００２１】
第２の励起ステップＳ２では、８３５．６ｎｍである第２の波長を有する第２のレーザ光により、第１の励起準位にある複数種類のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体が、選択的に第２の励起準位へ励起される。これは、奇数質量数のパラジウム同位体が核スピンを有していることによる。奇数質量数のパラジウム同位体では、核スピンがパラジウム原子の電子軌道に作用することにより、その第１および第２の励起準位に微細構造が生じている。この微細構造が存在するので、第１および第２のレーザ光により、奇数質量数のパラジウム同位体を、第１の励起準位から第２の励起準位へ励起できる。
【００２２】
これに対し、偶数質量数のパラジウム同位体は、第２のレーザ光を吸収して励起できるエネルギ準位の微細構造を有しない。すなわち、第１の励起準位にある偶数質量数のパラジウム同位体は、第２のレーザ光によっては第２の励起準位へ実質的に励起されない。
【００２３】
第２の励起準位に励起された奇数質量数のパラジウム同位体の状態は、４ｄ９（２Ｄ３／２）６ｓ２［３／２］１で表わされる。
【００２４】
第２の励起ステップＳ２では、第１の励起準位の奇数質量数のパラジウム同位体は、イオンコア状態の同一性を保ちつつ第２の励起準位へ励起される。すなわち、第２の励起準位の奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態は、第１の励起準位に励起された奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態と同じである。なお、以下で、第１実施形態において、「第２のレーザ光」は、第２の励起ステップＳ２で用いるレーザ光を意味する。
【００２５】
第３の励起ステップＳ３では、第３の波長を有する第３のレーザ光により、第２の励起準位の奇数質量数のパラジウム同位体は、イオンコア状態の同一性を保ちつつ自動イオン化準位へ励起される。この第３のレーザ光は、パラジウム含有物質に照射される時に直線偏光の状態であってもよいし、円偏光または楕円偏光の状態であってもよい。なお、以下で、第１実施形態において、「第３のレーザ光」は、第３の励起ステップＳ３で用いるレーザ光を意味する。
【００２６】
これについて、上述した第２の励起準位の奇数質量数のパラジウム同位体が、第３のレーザ光によりイオンコア状態が２Ｄ３／２である自動イオン化準位に励起されるように、第３のレーザ光の波長（すなわち第３の波長）が選択される。実施例では、第３のレーザ光により奇数質量数のパラジウム同位体が励起される自動イオン化準位は、リュードベリ準位のうち、主量子数ｎ（以下で単にｎともいう）が９以上のエネルギー準位である。好ましくは、第３の波長が６５２．２ｎｍであることにより、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが９である自動イオン化準位に励起されて４ｄ９（２Ｄ３／２）９ｐ［３／２］１で表わされる状態になる。ただし、この自動イオン化準位は、ｎが９よりも大きいリュードベリ準位であってもよい。例えば、この自動イオン化準位は、ｎが１０、１１、１２、または１３のリュードベリ準位であってもよい。第３の波長が６１７．９ｎｍである場合、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが１０である自動イオン化準位に励起されて４ｄ９（２Ｄ３／２）１０ｐ［３／２］１で表わされる状態になる。なお、第３の波長は、６５２．５ｎｍであってもよい。この波長でもパラジウムイオンの強度が大きくなった。
【００２７】
なお、第１、第２および第３の波長をそれぞれ有する第１、第２および第３のレーザ光の各々は、当該波長を含む波長範囲で実質的な強度を有しているものであってよい。この波長範囲の幅は、０．６ｎｍ以上であって１．５ｎｍ以下（例えば０．１ｎｍ程度）であってよい。この場合、当該レーザ光は、この波長範囲内の波長で強度が最大値となり、この波長範囲内のどの波長でも、強度が当該最大値の所定の割合（例えば５０％、好ましくは７５％、より好ましくは９０％）以上になる。なお、当該レーザ光は、この波長範囲外では、どの波長でも、上記最大値の上記所定の割合より小さくてよい。
【００２８】
（エネルギー準位の構造）
図３は、第１実施形態における奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
図３における第１の励起準位は、基底準位の奇数質量数のＰｄ同位体（パラジウム同位体）が、２４７．７ｎｍの波長を持つ第１のレーザ光により励起される準位である。また、図３における第２の励起準位は、図３における第１の励起準位の奇数質量数のＰｄ同位体が、８３５．６ｎｍの波長を持つ第２のレーザ光により励起される準位である。
【００２９】
奇数質量数のＰｄ同位体のエネルギー準位は、図３のように複雑な微細構造になっている。これは、奇数質量数のＰｄ同位体の核スピンＩが０でないため、全角運動量Ｆ（＝Ｊ＋Ｉ）が多数のｍＦ準位に分裂するためである。全角運動量Ｆの場合、Ｆのｚ成分ｍＦは（２Ｆ＋１）種類の値を取ることができるので、（２Ｆ＋１）個の微細準位に分裂している。図３において、基底準位から第１の励起準位への励起と、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが変化しない励起である（ΔｍＦ＝０）、
【００３０】
奇数質量数のＰｄ同位体が基底準位（Ｊ＝０）で取り得る全角運動量Ｆの値は５／２である。したがって、基底準位では、Ｆ＝５／２のｚ成分ｍＦがそれぞれ−５／２、−３／２、−１／２、１／２、３／２、５／２である６つの微細準位が存在している。
【００３１】
図３の第１の励起準位（Ｊ＝１）で取り得る全角運動量Ｆの値には３／２、５／２、７／２の３種類がある。したがって、第１の励起準位では、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。
【００３２】
図３の第２の励起準位（Ｊ＝１）で取り得る全角運動量Ｆの値にも３／２、５／２、７／２の３種類がある。したがって、第２の励起準位でも、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。
【００３３】
図３において、基底準位から第１の励起準位への励起は、いずれかの実線矢印が示す励起となり、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、いずれかの破線矢印が示す励起となる。
【００３４】
（実験）
図４Aは、第１実施形態によるイオン化方法の実験結果を示す。図４Ａは、上述した第１実施形態のイオン化方法において、第１〜第３の波長を、それぞれ、２４７．７ｎｍ、８３５．６ｎｍおよび６５２．２ｎｍにした場合に得られた奇数質量数のパラジウム同位体のイオンの強度を示す。図４Ａにおいて、横軸は、第３のレーザ光の強度を示し、縦軸は、得られた奇数質量数のパラジウム同位体１０５Ｐｄのイオンの強度（量）の常用対数を示す。
【００３５】
図４Ｂは、後述の第２実施形態に対応する場合である。すなわち、図４Ｂでは、波長がそれぞれ２７６．４ｎｍ、５２１．０ｎｍおよび７３０．９ｎｍである３つのレーザ光を同時にパラジウム含有物質に照射することにより奇数質量数のパラジウム同位体１０５Ｐｄを選択的にイオン化した場合を示す。図４Ｂにおいて、横軸は、第３のレーザ光の強度を示し、縦軸は、得られた奇数質量数のパラジウム同位体１０５Ｐｄのイオンの強度（量）の常用対数を示す。
【００３６】
図４Ｂでは、図１において、奇数質量数のパラジウム同位体は、破線の矢印で示す（１）〜（３）の経路で自動イオン化準位へ励起される（詳しくは後述の第２実施形態を参照）。したがって、図４Ｂでは、奇数質量数のパラジウム同位体は、第１の励起準位と第２励起準位との間で同じイオンコア状態（２Ｄ５／２）を保つが、第２の励起準位から自動イオン化準位へ遷移する時に、イオンコア状態は２Ｄ５／２から２Ｄ３／２に変化する。
【００３７】
図４Ａと図４Ｂとで、各レーザ光の波長は上述のように異なっているが、それ以外の条件（例えばレーザ光の強度）は同じにした。図４Ａと図４Ｂから分かるように、図４Ａの第１実施形態では、イオン化されたパラジウム同位体の強度（量）は、図４Ｂの場合の１００倍以上になっている。例えば、自動イオン化準位への励起に用いたレーザ光の強度が３００μＪ／ｃｍ２の場合では、第１実施形態の図４Ａは図４Ｂの場合よりも約３３０倍になっている。自動イオン化準位への励起に用いたレーザ光の強度が５００μＪ／ｃｍ２の場合では、第１実施形態の図４Ａは図４Ｂの場合よりも約２６０倍になっている。
【００３８】
（イオン化装置の構成）
図５は、第１実施形態によるイオン化装置１００の構成を示す。上述した第１実施形態によるイオン化方法は、イオン化装置１００により行われてよい。第１実施形態によるイオン化装置１００は、第１レーザ照射装置１０３と第２レーザ照射装置１０５と第３レーザ照射装置１２１を備える。
【００３９】
図５において、パラジウム含有物質１は気体であってよい。図１では、パラジウム含有物質１は、複数種類のパラジウム同位体を含む物体（例えば上述した放射性廃棄物の不溶解残渣）が電子銃や加熱装置などにより蒸気となったものである。例えば、真空チャンバーに坩堝１０２を配置し、この坩堝１０２に上記物体を入れて、電子ビームを上記物体に当てる。これにより、この物体の蒸気をパラジウム含有物質１として発生させる。
【００４０】
第１レーザ照射装置１０３は、第１のレーザ光を生成し、奇数質量数と偶数質量数のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質１に直線偏光の第１のレーザ光を照射する。
第２レーザ照射装置１０５は、第２のレーザ光を生成して直線偏光の第２のレーザ光をパラジウム含有物質１に照射する。
パラジウム含有物質１の位置で、第１のレーザ光の偏光方向が第２のレーザ光の偏光方向と平行になるように、第１レーザ照射装置１０３と第２レーザ照射装置１０５は構成されている。なお、偏光方向は電場の振動方向である。
【００４１】
第１実施形態では、第１レーザ照射装置１０３は、レーザ射出部１０７と複数のミラー１０９ａ，１０９ｂと偏光素子１１１と偏光方向調整素子１１３を備える。
【００４２】
レーザ射出部１０７は、直線偏光の第１のレーザ光を射出する。レーザ射出部１０７は例えば色素レーザである。
複数のミラー１０９ａ，１０９ｂは、それぞれ、レーザ射出部１０７からの第１のレーザ光を反射することにより、この第１のレーザ光をパラジウム含有物質１へ案内する。
【００４３】
偏光素子１１１は、レーザ射出部１０７から射出された第１のレーザ光の直線偏光度を向上させる。偏光素子１１１は例えば偏光プリズムであってよい。なお、レーザ射出部１０７が直線偏光でないレーザ光を射出する場合には、偏光素子１１１は、レーザ射出部１０７から射出された第１のレーザ光を直線偏光に変換する。レーザ射出部１０７が直線偏光の第１のレーザ光を射出する場合には、図５において偏光素子１１１を省略してもよい。
【００４４】
偏光方向調整素子１１３は、偏光素子１１１を通過した第１のレーザ光の偏光方向を変える。これにより、偏光方向調整素子１１３を通過した直線偏光の第１のレーザ光の偏光方向と、第２のレーザ光の偏光方向は、パラジウム含有物質１の位置で互いに平行になる。偏光方向調整素子１１３は、例えば２分の１波長板であってよい。
【００４５】
第２レーザ照射装置１０５は、レーザ射出部１１５と複数のミラー１１７ａ，１１７ｂと偏光素子１１９を備える。
【００４６】
レーザ射出部１１５は、直線偏光の第２のレーザ光を射出する。レーザ射出部１１５は例えば色素レーザである。
複数のミラー１１７ａ，１１７ｂは、それぞれ、レーザ射出部１１５からの第２のレーザ光を反射することにより、第２のレーザ光をパラジウム含有物質１へ案内する。
【００４７】
偏光素子１１９は、レーザ射出部１１５から射出された直線偏光の第２のレーザ光の直線偏光度を向上させる。偏光素子１１９は例えば偏光プリズムであってよい。なお、レーザ射出部１１５が直線偏光でない第２のレーザ光を射出する場合には、偏光素子１１９は、レーザ射出部１１５から射出された第２のレーザ光を直線偏光に変換する。レーザ射出部１１５が直線偏光の第２のレーザ光を射出する場合には、図１において偏光素子１１９を省略してもよい。
【００４８】
第１および第２のレーザ光がパラジウム含有物質１における同じ位置に照射されるように、第１レーザ照射装置１０３と第２レーザ照射装置１０５が構成される。そのために、一例では、複数のミラー１０９ａ，１０９ｂ，１１７ａ，１１７ｂにより、第１のレーザ光と第２のレーザ光とは、パラジウム含有物質１を貫通する同じ仮想直線上を互いに逆方向に進行してパラジウム含有物質１に入射する。
【００４９】
第３レーザ照射装置１２１は、第３のレーザ光をパラジウム含有物質１に照射する。第３のレーザ光は、直線偏光の第１および第２のレーザ光により二段階に励起された奇数質量数のパラジウム同位体を、主量子数ｎが９以上のリュードベリ準位に励起する。これにより、奇数質量数のパラジウム同位体は自動的にイオン化する。
【００５０】
図５の例では、第３レーザ照射装置１２１は、第３のレーザ光を射出するレーザ射出部１２３とミラー１２５を有する。レーザ射出部１２３からの第３のレーザ光は、ミラー１２５で反射されてミラー１１７ｂへ入射する。ミラー１２５は、特定の波長の光を反射し他の波長の光を透過させるダイクロイックミラーである。すなわち、ダイクロイックミラー１２５は、第２のレーザ光を透過させ、第３のレーザ光を反射する。これにより、第２および第３のレーザ光は、同じ経路を伝播するように重なり、ミラー１１７ｂで反射してパラジウム含有物質１に入射する。
【００５１】
イオン化装置１００は、収集装置１２７を備えていてもよい。収集装置１２７は、イオン化されたパラジウム同位体を所望の箇所に集める。収集装置１２７は、例えば金属電極１２８と金網状電極１２９と収集基板１３１を備える。金属電極１２８に正電圧が加えられ、金網状電極１２９が接地されていることにより、イオン化されたパラジウム同位体は、金網状電極１２９を通過して収集基板１３１に堆積する。
【００５２】
（他の波長の例１）
第１のレーザ光の波長（第１の波長）は２４４．９ｎｍであり、第２のレーザ光の波長（第２の波長）は５７６．２ｎｍであってもよい。この場合は、以下で述べない点は上述と同じである。
【００５３】
第１および第２のレーザ光は、それぞれ、第１レーザ照射装置１０３と第２レーザ照射装置１０５により、直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに平行な状態で、パラジウム含有物質１における同じ位置に照射される。これによっても、パラジウム含有物質１に含まれる複数種類のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体が、選択的に、第１の励起準位を経て第２の励起準位へ励起される。この時、奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態は、第１の励起準位と第２の励起準位との間で同じになる。
【００５４】
図６は、奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
図６における第１の励起準位は、基底準位の奇数質量数のＰｄ同位体が、２４４．９ｎｍの波長を持つ第１のレーザ光により励起される準位である。また、図６における第２の励起準位は、図６における第１の励起準位の奇数質量数のＰｄ同位体が、５７６．２ｎｍの波長を持つ第２のレーザ光により励起される準位である。図６において、基底準位から第１の励起準位への励起と、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが変化しない励起である（ΔｍＦ＝０）。
【００５５】
図６の第１の励起準位（Ｊ＝１、４ｄ９（２Ｄ３／２）５ｐ２［１／２］１）で取り得る全角運動量Ｆの値には３／２、５／２、７／２の３種類がある。したがって、第１の励起準位では、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。
【００５６】
図６の第２の励起準位（Ｊ＝１、４ｄ９（２Ｄ３／２）５ｄ２［１／２］１）で取り得る全角運動量Ｆの値にも３／２、５／２、７／２の３種類がある。したがって、第２の励起準位でも、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。
【００５７】
図６において、基底準位から第１の励起準位への励起は、いずれかの実線矢印が示す励起となり、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、いずれかの破線矢印が示す励起となる。
【００５８】
第３のレーザ光の波長（第３の波長）は、次の（ａ）および（ｂ）を満たすように選択され、例えば１０５１．３ｎｍ、９６７．７ｎｍ、または９２０．８ｎｍである。
（ａ）第１および第２のレーザ光により、第２の励起準位に励起された奇数質量数のパラジウム同位体を、第３のレーザ光によりｎが９以上のリュードベリ準位である自動イオン化準位へ励起する。
（ｂ）自動イオン化準位に励起される奇数質量数のパラジウム同位体は、第１の励起準位および第２の励起準位と自動イオン化準位との間でイオンコア状態が同じになる。
第３の波長が１０５１．３ｎｍの場合には、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが９である自動イオン化準位に励起され、４ｄ９（２Ｄ３／２）９ｐ［１／２］１で表わされる状態になる。第３の波長が９６７．７ｎｍの場合には、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが１０である自動イオン化準位に励起され、４ｄ９（２Ｄ３／２）１０ｐ［１／２］１で表わされる状態になる。第３の波長が９２０．８ｎｍの場合には、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが１１である自動イオン化準位に励起され、４ｄ９（２Ｄ３／２）１１ｐ［１／２］１で表わされる状態になる。
【００５９】
（他の波長の例２）
第１のレーザ光の波長（第１の波長）は２４４．９ｎｍであり、第２のレーザ光の波長（第２の波長）は５６０．５ｎｍであってもよい。この場合は、以下で述べない点は上述と同じである。
【００６０】
第１および第２のレーザ光は、それぞれ、第１レーザ照射装置１０３と第２レーザ照射装置１０５により、直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに直交する状態で、パラジウム含有物質１における同じ位置に照射される。あるいは、第１および第２のレーザ光は、それぞれ、第１レーザ照射装置１０３と第２レーザ照射装置１０５により、円偏光または楕円偏光の状態で、パラジウム含有物質１における同じ位置に照射される。このような第１および第２のレーザ光によっても、パラジウム含有物質１に含まれる複数種類のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体が、選択的に、第１の励起準位を経て第２の励起準位へ励起される。この時、奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態は、第１の励起準位と第２の励起準位との間で同じになる。
【００６１】
図７は、第１実施形態における奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。
図７における第１の励起準位は、基底準位の奇数質量数のＰｄ同位体が、２４４．９ｎｍの波長を持つ第１のレーザ光により励起される準位である。また、図７における第２の励起準位は、図７における第１の励起準位の奇数質量数のＰｄ同位体が、５６０．５ｎｍの波長を持つ第２のレーザ光により励起される準位である。図７において、基底準位から第１の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが変化しない励起であり、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが１だけ変化する励起である（ΔｍＦ＝±１）。
【００６２】
図７の第１の励起準位（Ｊ＝１、４ｄ９（２Ｄ３／２）５ｐ２［１／２］１）で取り得る全角運動量Ｆの値には３／２、５／２、７／２の３種類がある。したがって、第１の励起準位では、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。
【００６３】
図７の第２の励起準位（Ｊ＝０、４ｄ９（２Ｄ３／２）５ｄ２［１／２］０）で取り得る全角運動量Ｆの値は、５／２の１種類がある。したがって、第２の励起準位では、６つの微細準位が存在している。
【００６４】
図７において、基底準位から第１の励起準位への励起は、いずれかの実線矢印が示す励起となり、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、いずれかの破線矢印が示す励起となる。
【００６５】
第３のレーザ光の波長（第３の波長）は、次の（ａ）および（ｂ）を満たすように選択され、例えば１１０８．０ｎｍ、１０１５．４ｎｍまたは９６４．０ｎｍである。
（ａ）第１および第２のレーザ光により、第２の励起準位に励起された奇数質量数のパラジウム同位体を、第３のレーザ光によりｎが９以上のリュードベリ準位である自動イオン化準位へ励起する。
（ｂ）自動イオン化準位に励起される奇数質量数のパラジウム同位体は、第１の励起準位および第２の励起準位と自動イオン化準位との間でイオンコア状態が同じになる。
第３の波長が１１０８．０ｎｍの場合には、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが９である自動イオン化準位に励起され、４ｄ９（２Ｄ３／２）９ｐ［１／２］１で表わされる状態になる。第３の波長が１０１５．４ｎｍの場合には、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが１０である自動イオン化準位に励起され、４ｄ９（２Ｄ３／２）１０ｐ［１／２］１で表わされる状態になる。第３の波長が９６４．０ｎｍの場合には、奇数質量数のパラジウム同位体は、ｎが１１である自動イオン化準位に励起され、４ｄ９（２Ｄ３／２）１１ｐ［１／２］１で表わされる状態になる。
【００６６】
（第１実施形態による効果）
第１実施形態によると、第１の励起準位から第２励起準位を経て自動イオン化準位へ励起するまで奇数質量数のパラジウム同位体は、同じイオンコア状態２Ｄ３／２を保つので、極めて高い効率で、奇数質量数のパラジウム同位体をイオン化することができる。例えば、図４Aの実験結果で示されるように、第１実施形態では、励起過程でイオンコア状態が変わる場合よりも１００倍以上の効率で奇数質量数のパラジウム同位体を選択的にイオン化することができる。
【００６７】
［第２実施形態］
本発明の第２実施形態による、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置（以下、単にイオン化装置ともいう）は、複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質から質量数が奇数のパラジウム同位体を選択的にイオン化するための装置である。複数種類のパラジウム同位体として、パラジウム同位体１０２Ｐｄ，１０４Ｐｄ，１０５Ｐｄ，１０６Ｐｄ，１０７Ｐｄ，１０８Ｐｄ，１１０Ｐｄがある。
【００６８】
パラジウム含有物質に含まれるパラジウム同位体は、リュードベリ準位のうち、主量子数ｎが９以上の各エネルギー準位（すなわち自動イオン化準位）に励起された場合には、高い確率で自動的にイオン化される（以下、主量子数ｎを単にｎで表現し、エネルギー準位を単に準位ともいう）。第２実施形態によるイオン化装置は、質量数が奇数と偶数のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体を選択的に、ｎが１０、１１、１２、または１３の準位に励起する。
【００６９】
この場合、理論に基づくと、ｎが９以上の準位に励起されたパラジウム原子が最も高い確率でイオン化する。しかし、本願の発明者は、ｎが１０、１１、１２、または１３の準位に励起されたパラジウム原子のほうが高い確率でイオン化することを見出した。
【００７０】
（理論に基づくイオン化の確率）
図８Ａは、各準位にあるパラジウム原子がイオン化する確率の理論値を示す。図８Ａでは、ｎが９の準位に励起されたパラジウム原子が自動的にイオン化（電離）する確率を１として、他の準位にあるパラジウム原子のイオン化確率の相対値を示している。ｎの準位にあるパラジウム同位体が自動的にイオン化する確率は、理論によると、１／ｎ３に比例する。
【００７１】
図８Ｂは、パラジウム原子を各準位に励起した場合に、生成されたパラジウムイオンの強度を示す公知の測定データである。図８Ｂは、非特許文献３に記載のデータに基づいている。図８Ｂのデータは、パラジウム原子の準位が、基底準位から、１回の励起で、ｎが９以上の各準位に移行した場合のものである。図８Ｂにおいて、横軸は、パラジウム原子を含む物質に照射したレーザ光の波長を示す。ここで、各波長のレーザ光の強度は同じである。図８Ｂにおいて、縦軸は、このレーザ光の照射により生成されたパラジウムイオンの強度（数）を示す。図８Ｂにおいてｎ＝９、ｎ＝１０、ｎ＝１１の矢印で示すピークは、それぞれ、基底準位からｎ＝９、ｎ＝１０、ｎ＝１１の準位に励起されたパラジウム原子によるイオン強度を示す。図８Ｂの結果は、図８Ａの理論値と一致している。すなわち、理論の通り、図８Ｂでは、ｎ＝９の準位に励起されたパラジウム同位体によるイオン強度が最も高い。
【００７２】
（三段階の励起によるイオン化）
図９は、パラジウム含有物質において、奇数質量数のパラジウム同位体が、選択的に三段階で励起されてイオン化する場合を示す説明図である。三段階の励起は、基底準位から第１の励起準位への励起と、第１の励起準位から第２の励起準位への励起と、第２の励起準位からｎが９以上の準位への励起とからなる。
【００７３】
基底準位から第１の励起準位への励起は、波長λ１が２７６．３ｎｍであり左旋回の円偏光状態となっている第１のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより行われる。この時、図９に示すように、質量数が奇数のパラジウム同位体だけでなく、質量数が偶数のパラジウム同位体も、第１の励起準位に励起される。
【００７４】
第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、波長λ２が５２１．０ｎｍであり左旋回（光の進行方向から見た場合に左旋回となる。以下、同様）の円偏光状態となっている第２のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより行われる。この時、図９に示すように、質量数が奇数と偶数のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体が選択的に第２の励起準位に励起される。すなわち、この時、質量数が偶数のパラジウム同位体は、第１の励起準位から第２の励起準位に実質的に励起されない。
【００７５】
これは、奇数質量数のパラジウム同位体が核スピンを有していることによる。奇数質量数のパラジウム同位体では、核スピンがパラジウム原子の電子軌道に作用することにより、そのエネルギー準位に微細構造が生じている。この微細構造により、奇数質量数のパラジウム同位体が選択的に第１の励起準位から第２の励起準位に励起される。
【００７６】
第２の励起準位からｎが９以上の準位への励起は、この励起に対応する波長λ３の第３のレーザ光をパラジウム含有物質に照射することにより行われる。ここで、第３のレーザ光を円偏光状態にすることは不要である。
【００７７】
第１、第２、および第３のレーザ光をパラジウム含有物質に同時に照射することにより、奇数質量数のパラジウム同位体が、選択的に三段階で、ｎが９以上の準位へ励起される。
【００７８】
（実験）
本願の発明者は、三段階励起について、以下の実験をした。天然のパラジウム含有物質を用意した。このパラジウム含有物質は、１０４Ｐｄ，１０５Ｐｄ，１０６Ｐｄ，１０８Ｐｄ，１１０Ｐｄを含むが、放射性の１０７Ｐｄを含まない。天然のパラジウム含有物質に、３つの色素レーザ装置からそれぞれ第１、第２、および第３のレーザ光を同時に照射した。この時、生成されたパラジウムイオンの強度（数）を測定した。
第１のレーザ光の波長を、パラジウム同位体を基底準位から第１の励起準位へ励起させる一定の値（２７６．３ｎｍ）にした。
第２のレーザ光の波長を、パラジウム同位体を第１の励起準位から第２の励起準位へ励起させる一定の値（５２１．０ｎｍ）にした。
第３のレーザ光の波長を、各値に変化させた。すなわち、第１および第２のレーザ光の波長を一定にしたまま、第３のレーザ光の波長を変えて、第１、第２、および第３のレーザ光を同時にパラジウム含有物質に照射した。この時、第３のレーザ光の波長毎に、パラジウムイオンの強度を測定した。
【００７９】
図１０Ａは、この実験で生成されたパラジウムイオンの強度の測定結果を示す。図１０Ａにおいて、横軸は、パラジウム含有物質に照射した第３のレーザ光の波長を示す。縦軸は、第１〜第３のレーザ光の照射により生じたパラジウムイオンの強度（検出数）を示す。図１０Ａにおいて、ｎ＝９〜ｎ＝１４の矢印が示す箇所は、それぞれ、ｎが９〜１４の準位に励起されたパラジウム同位体のイオン強度を示す。
図１０Ｂは、図１０Ａの結果を数値で示した表である。
【００８０】
図１０Aと図１０Bから分かるように、パラジウム同位体を基底準位から三段階で主量子数ｎが９以上の準位に励起させた場合には、ｎ＝９の準位に励起されたパラジウム同位体よりも、ｎ＝１０、１１、１２または１３の準位に励起されたパラジウム同位体のほうが高い頻度（確率）でイオン化することが実験により見出された。特に、ｎ＝１０または１１の準位に励起されたパラジウム同位体は、ｎ＝９の準位に励起されたパラジウム同位体のイオン化確率の２倍を超える高い確率（２．２３倍または２．３３倍の確率）でイオン化されることが分かる。
【００８１】
図１１Ａ〜図１１Ｅは、図１０Ａの部分拡大図であり、それぞれ、ｎ＝９、１０、１１、１２、１３の準位に励起されたパラジウム同位体のイオン強度を示す。図１１の縦軸は、相対的なイオン強度を示す。図１１Ｂにおいて、２つのピークが存在する。一方のピークは、波長が７６０．６ｎｍで生じており、他方のピークは、波長が７６０．１ｎｍで生じている。これら２つのピークのイオン強度は、それぞれ、ｎ＝９に相当する波長８１０．８ｎｍ（図１０Ｂを参照）でのイオン強度の２．２３倍と１．７７倍である。
【００８２】
なお、上述の実験結果は、１０５Ｐｄについてのものであるが、上述の実験結果は、１０５Ｐｄと同じ核スピンを持つ１０７Ｐｄにも当てはまる。すなわち、上記の実験において、仮に、１０５Ｐｄを１０７Ｐｄで置き換え、他の実験条件を同じにした場合にも、図１０A、図１０B、および図１１A〜図１１Eと同様の結果が得られる。
【００８３】
（イオン化装置の構成）
図１２は、本発明の第２実施形態による、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化装置１０を示す概略図である。イオン化装置１０は、複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質１において奇数質量数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する。特に、イオン化装置１０は、上述の実験結果に基づいて、パラジウム同位体を三段階でｎが１０，１１，１２、または１３の準位に励起するように構成される。パラジウム含有物質１は、一例では、原子力発電所の発電に利用された使用済核燃料（すなわち、放射性廃棄物）であるが、天然の物質または他の物質であってもよい。
【００８４】
イオン化装置１０は、第１、第２、および第３のレーザ照射装置３，５，７を備える。第１のレーザ照射装置３は、第１の波長を持つ第１のレーザ光をパラジウム含有物質１に照射する。第２のレーザ照射装置５は、第２の波長を持つ第２のレーザ光をパラジウム含有物質１に照射する。第３のレーザ照射装置７は、第３の波長を持つ第３のレーザ光をパラジウム含有物質１に照射する。この構成で、第１、第２、および第３のレーザ照射装置３，５，７は、それぞれ第１、第２、および第３のレーザ光を、パラジウム含有物質１における同じ位置または範囲に同時に照射する。これらのレーザ光が、照射されるパラジウム含有物質１は、固体であっても、気体であってもよい。気体の場合、パラジウム含有物質１は、容器内において加熱装置により蒸発されたものであってよい。
【００８５】
第１の波長は２７６．３ｎｍであり、第２の波長は５２１．０ｎｍである。第３の波長は、７６０．１ｎｍ若しくは７６０．６ｎｍ、７３０．９ｎｍ、７１２．０ｎｍ、または、６９９．１ｎｍである。好ましくは、第３の波長は、７６０．６ｎｍまたは７３０．９ｎｍである。さらに好ましくは、第３の波長は、７３０．９ｎｍである。
【００８６】
第３の波長が７６０．１ｎｍ若しくは７６０．６ｎｍ、または、７３０．９ｎｍである場合、第１、第２、および第３のレーザ照射装置３，５，７は、それぞれ、チタンサファイア結晶により固体レーザ装置であってよい。すなわち、この固体レーザ装置は、７６０．１ｎｍ若しくは７６０．６ｎｍ、または、７３０．９ｎｍの波長のレーザ光を高い出力で射出可能である。
【００８７】
図１３は、第３のレーザ照射装置７がパラジウム含有物質１に照射する第３のレーザ光の強度分布を一例として示す。この強度分布は、波長に対する分布である。図１３において、横軸は、第３のレーザ光の波長を示し、縦軸は、各波長における、第３のレーザ光の強度である。図１３において、第３のレーザ光の強度は、波長λｐから波長λｑまでの波長範囲Ｒにおいては、どの波長でも、当該強度の最大値Ｉｍａｘの５０％以上（好ましくは７５％以上、さらに好ましくは９０％以上）の強度を有する。なお、図１３では、第３のレーザ光の強度は、波長範囲Ｒ内において最大値Ｉｍａｘをとる。λｐとλｑとの差（すなわち、波長範囲Ｒの幅）の大きさは、０．６ｎｍ以上であって１．５ｎｍ以下の値（例えば約１ｎｍ）であってよい。
【００８８】
上述した第３の波長は、波長範囲Ｒに含まれる。すなわち、本願において、第３のレーザ光が第３の波長を持つことは、第３の波長が、波長範囲Ｒに含まれることを意味する。また、本願において、第３のレーザ光の波長（第３の波長）が特定の値（すなわち、７６０．１ｎｍ若しくは７６０．６ｎｍ、７３０．９ｎｍ、７１２．０ｎｍ、または、６９９．１ｎｍ）であることは、当該特定の値が、波長範囲Ｒに含まれることを意味する。
【００８９】
なお、例えば、波長範囲Ｒに含まれず、かつ、波長λｐよりも１ｎｍ以上小さい波長の範囲では、どの波長であっても、第３のレーザ光の強度は、ゼロまたはゼロの近傍の値である。同様に、例えば、波長範囲Ｒに含まれず、かつ、波長λｑよりも１ｎｍ以上大きい波長の範囲では、どの波長であっても、第３のレーザ光の強度は、ゼロまたはゼロの近傍の値である。
【００９０】
パラジウム同位体をｎ＝１０の準位に励起する場合には、波長範囲Ｒは、１．５ｎｍ以下の幅を有し、波長範囲Ｒには、７６０．１ｎｍと７６０．６ｎｍの一方または両方が含まれる。７６０．１ｎｍと７６０．６ｎｍは、図１１Ｂにおいて２つのピークをそれぞれとる波長である。波長範囲Ｒが、７６０．１ｎｍと７６０．６ｎｍの両方を含む場合、λｐが７６０．１ｎｍ（より厳密には、７６０．１０ｎｍ）よりも小さく、λｑが７６０．６ｎｍ（より厳密には、７６０．６０ｎｍ）よりも大きいのがよい。これにより、効率よく、パラジウム同位体をｎ＝１０の準位に励起できる。
【００９１】
なお、第１の波長（２７６．３ｎｍ）を有する第１のレーザ光は、波長が２７６．２５ｎｍ以上であり２７６．３４ｎｍ以下の範囲で実質的な強度を有しているものであってよい。例えば、この範囲外では、どの波長でも、第１のレーザ光の強度はゼロであってよい。
同様に、第２の波長（５２１．０ｎｍ）を有する第１のレーザ光は、波長が５２０．９５ｎｍ以上であり５２１．０４ｎｍ以下の範囲で実質的な強度を有しているものであってよい。例えば、この範囲外では、どの波長でも、第２のレーザ光の強度はゼロであってよい。
【００９２】
イオン化装置１０は、好ましくは、案内用光学素子９と、偏光用光学素子１１とを備える。
【００９３】
案内用光学素子９は、第１、第２、および第３のレーザ照射装置３，５，７からそれぞれ射出された第１、第２、および第３のレーザ光を、パラジウム含有物質１の同じ位置または範囲に案内する。図１２の例では、案内用光学素子９は、複数の反射ミラーであるが、他の構成を有していてもよい。
【００９４】
偏光用光学素子１１は、第１および第２のレーザ光を左旋回の円偏光または楕円偏光にした状態でパラジウム含有物質１に照射させるためのものである。図１２の例では、レーザ照射装置３，５から射出されたレーザ光は、直線偏光しているので、偏光用光学素子１１は、第１および第２のレーザ光がそれぞれ通過する１／４波長板１１であってよい。すなわち、直線偏光している第１および第２のレーザ光の各々は、１／４波長板１１を通過することにより、左旋回の円偏光または楕円偏光の状態になる。これにより、第１および第２のレーザ光は、左旋回の円偏光または楕円偏光の状態でパラジウム含有物質１に照射される。なお、偏光用光学素子１１は、１／４波長板以外のものであってもよい。
【００９５】
イオン化装置１０は、好ましくは、パラジウム含有物質１に電場を印加する電場印加装置１３を備える。電場印加装置１３は、電極１３ａと電源１３ｂを有する。電極１３ａは、好ましくは、パラジウム含有物質１の近傍に配置される。電源１３ｂは、パラジウム含有物質１の電位よりも低い電位（例えば、負の電位）を電極１３ａに印加する。これにより、電極１３ａは、パラジウム含有物質１に電場を印加する。その結果、パラジウム含有物質１において生じたパラジウムイオンは、電極１３ａに引き寄せられて、電極１３ａに堆積する。
【００９６】
（イオン化方法）
本発明の第２実施形態による、パラジウム同位体の偶奇分離イオン化方法を説明する。この方法は、上述したイオン化装置１０を用いて行われる。
【００９７】
第１〜第３のレーザ照射装置３，５，７により、第１、第２、および第３のレーザ光をパラジウム含有物質１における同じ位置または範囲に同時に照射する。これにより、上述したように、パラジウム含有物質１に含まれている複数種類のパラジウム同位体のうち、奇数質量数のパラジウム同位体が、三段階で、主量子数ｎが１０、１１、１２または１３の準位に選択的に励起されて、自動的にイオン化する。すなわち、陽イオンであるパラジウムイオンが生成される。
【００９８】
この時、好ましくは、電場印加装置１３により、パラジウム含有物質１に電場を印加する。すなわち、電源１３ｂは、パラジウム含有物質１の電位よりも低い電位を電極１３ａに印加する。これにより、第１〜第３のレーザ照射装置３，５，７によりイオン化されたパラジウム同位体（パラジウムの陽イオン）は、電極１３ａが生成する電場により、パラジウム含有物質１から分離される。分離されたパラジウムイオンは電場印加装置１３の電極１３ａに吸着される。したがって、パラジウムイオンを電極１３ａに堆積させることができる。
パラジウム含有物質１が使用済核燃料である場合には、例えば放射性パラジウム同位体１０７Ｐｄおよび安定パラジウム同位体１０５Ｐｄがパラジウム含有物質１から分離されて電極１３ａに堆積される。これにより使用済核燃料の線量を低減できる。パラジウム含有物質１が１０７Ｐｄを含まない天然のである場合には、パラジウム同位体１０５Ｐｄがパラジウム含有物質１から分離されて電極１３ａに堆積され、堆積された１０５Ｐｄを資源として活用できる。
【００９９】
（第２実施形態による効果）
第１のレーザ光により、奇数と偶数の質量数を持つパラジウム同位体が基底準位から第１の励起準位に励起され、第２のレーザ光により、第１の励起準位から、奇数の質量数を持つパラジウム同位体が選択的に第２の励起準位に励起され、第３のレーザ光により、第２の励起準位から、奇数の質量数を持つパラジウム同位体が、主量子数ｎが１０、１１、１２、または１３である準位に励起される。このように、ｎが１０、１１、１２、または１３の準位に三段階で励起されたパラジウム同位体は、高い確率で自動的にイオン化する。
これについて、三段階の励起において、ｎが９であるリュードベリ準位に励起されたパラジウム同位体よりも、ｎが１０、１１、１２、または１３であるリュードベリ準位に励起されたパラジウム同位体のほうが高い確率でイオン化する。
したがって、複数種類のパラジウム同位体を含む物質から、奇数質量数のパラジウム同位体を分離して効率よくイオン化できる。
【０１００】
［第３実施形態］
本発明の第３実施形態によるイオン化方法は、複数種類のパラジウム同位体を含むパラジウム含有物質から質量数が奇数のパラジウム同位体を選択的にイオン化する方法である。第３実施形態において、以下で説明しない点は第１実施形態と同じである。例えば、以下において、第１実施形態で用いたものと同じ用語や記号の意味は、第１実施形態の場合と同じである。
【０１０１】
（二段階の励起によるイオン化）
図１４は、第３実施形態のイオン化方法により、奇数質量数のパラジウム同位体を二段階で自動イオン化準位へ励起する場合の説明図である。二段階の励起は、基底準位から第１の励起準位への励起と、第１の励起準位から第２の励起準位への励起とからなる。上述の第１実施形態では、第２の励起準位は自動イオン化準位ではなかったが、第３実施形態では、第２の励起準位は自動イオン化準位である。
【０１０２】
図１４に示すように、第３実施形態のイオン化方法は、実線の２つの矢印で示す第１および第２の励起ステップＳ１，Ｓ２を有する。第３実施形態では、第１および第２の波長をそれぞれ有する第１および第２のレーザ光を同時にパラジウム含有物質に照射することにより、第１および第２の励起ステップＳ１，Ｓ２が生じる。第３実施形態では、第１および第２のレーザ光の各々は、少なくともパラジウム含有物質に照射される時に直線偏光である。
【０１０３】
これについて、次の（１）〜（３）が満たされるように、第１および第２の波長が選択される。
（１）第２の励起準位が自動イオン化準位となる。
（２）複数種類のパラジウム同位体のうち実質的に奇数質量数のパラジウム同位体のみが選択的に第２の励起準位まで励起される。すなわち、偶数質量数のパラジウム同位体は、第１の励起準位に励起されても第２の励起準位へは実質的に励起されない。
（３）第２の励起準位の奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態は、第１の励起準位に励起された奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態と同じである。
【０１０４】
＜二段階励起例１＞
第３実施形態の二段階励起例１を図１５に基づいて説明する。
図１５は、二段階励起例１の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。図１５の場合、第１のレーザ光の第１の波長λ１は２４４．９ｎｍであり、第２のレーザ光の第２の波長λ２は、３３４．０ｎｍ＜λ２＜３７８．８ｎｍを満たす特定の値である。
【０１０５】
図１５における第１の励起準位は、基底準位の奇数質量数のパラジウム同位体が、第１のレーザ光により励起される準位であり、４ｄ９（２Ｄ３／２）５ｐ２［１／２］１で表わされる
また、図１５における第２の励起準位（すなわち自動イオン化準位）は、図１５における第１の励起準位の奇数質量数のパラジウム同位体が第２のレーザ光により励起される準位である。この自動イオン化準位は、４ｄ９（２Ｄ３／２）ｎｓ［３／２］１、４ｄ９（２Ｄ３／２）ｎｄ２［１／２］１、および４ｄ９（２Ｄ３／２）ｎｄ２［３／２］１でそれぞれ表わされる３つの準位のいずれかである。この自動イオン化準位が、当該３つの準位のいずれであるかは、波長λ２の上記特定の値によって決まる。
【０１０６】
図１５の場合、第１および第２のレーザ光が直線偏光として照射されるパラジウム含有物質において、第１のレーザ光の偏光方向は、第２のレーザ光の偏光方向と平行である。これにより、図１５に示すように、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが変化しない励起となる（ΔｍＦ＝０）。
【０１０７】
図１５の第１の励起準位（Ｊ＝１）では、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。図１５の第２の励起準位（Ｊ＝１）では、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。
【０１０８】
図１５において、奇数質量数のパラジウム同位体について、基底準位から第１の励起準位への励起は、いずれかの実線矢印が示す励起となり、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、いずれかの破線矢印が示す励起となる（このことは、後述する図１６〜図１８にも当てはまる）。
【０１０９】
＜二段階励起例２＞
第３実施形態の二段階励起例２を図１６に基づいて説明する。
図１６は、二段階励起例２の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。図１６の場合も、第１のレーザ光の第１の波長λ１は２４４．９ｎｍであり、第２のレーザ光の第２の波長λ２は、３３４．０ｎｍ＜λ２＜３７８．８ｎｍを満たす特定の値である。
【０１１０】
図１６における第１の励起準位は、図１５の場合と同じである。一方、図１６における第２の励起準位（すなわち自動イオン化準位）は、図１６における第１の励起準位の奇数質量数のパラジウム同位体が第２のレーザ光により励起される準位である。この自動イオン化準位は、４ｄ９（２Ｄ３／２）ｎｄ２［１／２］０で表わされる。
【０１１１】
図１６の場合、第１および第２のレーザ光が直線偏光として照射されるパラジウム含有物質において、第１のレーザ光の偏光方向は、第２のレーザ光の偏光方向と直交する。これにより、図１６に示すように、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが１だけ変化する励起となる（ΔｍＦ＝±１）。
【０１１２】
図１６の第２の励起準位（Ｊ＝０、４ｄ９（２Ｄ３／２）ｎｄ２［１／２］０）で取り得る全角運動量Ｆの値は、５／２の１種類がある。したがって、第２の励起準位では、６つの微細準位が存在している。
【０１１３】
＜二段階励起例３＞
第３実施形態の二段階励起例３を図１７に基づいて説明する。
図１７は、二段階励起例３の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。図１７の場合、第１のレーザ光の第１の波長λ１は２４７．７ｎｍであり、第２のレーザ光の第２の波長λ２は、３２８．８ｎｍ＜λ２＜３７２．１ｎｍを満たす特定の値である。
【０１１４】
図１７における第１の励起準位は、基底準位の奇数質量数のパラジウム同位体が、第１のレーザ光により励起される準位であり、４ｄ９（２Ｄ３／２）５ｐ２［３／２］１で表わされる
また、図１７における第２の励起準位（すなわち自動イオン化準位）は、図１５の場合と同じである。
【０１１５】
図１７の場合、第１および第２のレーザ光が直線偏光として照射されるパラジウム含有物質において、第１のレーザ光の偏光方向は、第２のレーザ光の偏光方向と平行である。これにより、図１７に示すように、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが変化しない励起となる（ΔｍＦ＝０）。
【０１１６】
図１７の第１の励起準位（Ｊ＝１）では、Ｆ＝３／２について４つの微細準位が存在し、Ｆ＝５／２について６つの微細準位が存在し、Ｆ＝７／２について８つの微細準位が存在している。
【０１１７】
＜二段階励起例４＞
第３実施形態の二段階励起例４を図１８に基づいて説明する。
図１８は、二段階励起例４の場合において奇数質量数のパラジウム同位体が遷移するエネルギー準位の微細構造を示す。図１８の場合も、第１のレーザ光の第１の波長λ１は２４７．７ｎｍであり、第２のレーザ光の第２の波長λ２は、３２８．８ｎｍ＜λ２＜３７２．１ｎｍを満たす特定の値である。
【０１１８】
図１８における第１の励起準位は、図１７の場合と同じである。一方、図１８における第２の励起準位（すなわち自動イオン化準位）は、図１６の場合と同じである。
【０１１９】
図１８の場合、第１および第２のレーザ光が直線偏光として照射されるパラジウム含有物質において、第１のレーザ光の偏光方向は、第２のレーザ光の偏光方向と直交する。これにより、図１８に示すように、第１の励起準位から第２の励起準位への励起は、Ｆのｚ成分ｍＦが１だけ変化する励起となる（ΔｍＦ＝±１）。
【０１２０】
（イオン化装置の構成）
図１９Ａと図１９Ｂは、それぞれ、第３実施形態によるイオン化装置２００の構成例を示す。上述した第３実施形態によるイオン化方法は、イオン化装置２００により行われてよい。イオン化装置２００は、第１レーザ照射装置２０３と第２レーザ照射装置２０５を備える。第１レーザ照射装置２０３は、第１のレーザ光を生成し、パラジウム含有物質１に直線偏光の第１のレーザ光を照射する。第２レーザ照射装置２０５は、第２のレーザ光を生成して直線偏光の第２のレーザ光をパラジウム含有物質１に照射する。図１９Ａと図１９Ｂにおいて、パラジウム含有物質１と坩堝１０２と収集装置１２７の構成と機能は図５の場合と同じである。
【０１２１】
＜二段階励起例１、３の場合＞
第１レーザ照射装置２０３と第２レーザ照射装置２０５は、それぞれ第１および第２のレーザ光を、直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに平行な状態で、パラジウム含有物質１における同じ位置に照射するように構成されている。これにより、上述した図１５の二段階励起例１と図１７の二段階励起例３が実現される。このように二段階励起例１、３を実現する構成を、図１９Ａに基づいて説明するが、当該構成は図１９Ａに限定されない。二段階励起例１を実現する構成（例えば図１９Ａの構成例）において、第１のレーザ光の波長λ１は２４４．９ｎｍであり、第２のレーザ光の波長λ２は、３３４．０ｎｍ＜λ２＜３７８．８ｎｍを満たす上記特定の値である。二段階励起例３を実現する構成（例えば図１９Ａの構成例）において、第１のレーザ光の波長λ１は２４７．７ｎｍであり、第２のレーザ光の波長λ２は、３２８．８ｎｍ＜λ２＜３７２．１ｎｍを満たす上記特定の値である。
【０１２２】
図１９Ａにおいて、第１レーザ照射装置２０３は、レーザ射出部２０７と複数のミラー２０９ａ，２０９ｂと偏光素子２１１を備える。複数のミラー２０９ａ，２０９ｂは、それぞれ、レーザ射出部２０７からの第１のレーザ光を反射することにより、この第１のレーザ光をパラジウム含有物質１へ案内する。偏光素子２１１は、例えば偏光プリズムであり、レーザ射出部２０７から射出された直線偏光の第１のレーザ光の直線偏光度を向上させる。すなわち、偏光素子２１１を通過した光は、１つの方向に偏光した直線偏光になる。
【０１２３】
第２レーザ照射装置２０５は、第２のレーザ光を射出するレーザ射出部２１５とミラー２１７を有する。レーザ射出部２１５からの第２のレーザ光は、ミラー２１７で反射されてミラー２０９ｂへ入射する。ミラー２１７は、特定の波長の光を反射し他の波長の光を透過させるダイクロイックミラーである。すなわち、ダイクロイックミラー２１７は、第１のレーザ光を透過させ、第２のレーザ光を反射する。これにより、第１および第２のレーザ光は、同じ経路を伝播するように重なり、ミラー２０９ｂで反射して偏光素子２１１を通過し、偏光方向が互いに平行な直線偏光の状態でパラジウム含有物質１に入射する。
【０１２４】
＜二段階励起例２、４の場合＞
第１レーザ照射装置２０３と第２レーザ照射装置２０５は、それぞれ第１および第２のレーザ光を、直線偏光の状態で、かつ、偏光方向が互いに直交する状態で、パラジウム含有物質１における同じ位置に照射するように構成されている。これにより、図１６の二段階励起例２と図１８の二段階励起例４が実現される。このように二段階励起例２、４を実現する構成を、図１９Ｂに基づいて説明するが、当該構成は図１９Ｂに限定されない。二段階励起例２を実現する構成（例えば図１９Ｂの構成例）において、第１のレーザ光の波長λ１は２４４．９ｎｍであり、第２のレーザ光の波長λ２は、３３４．０ｎｍ＜λ２＜３７８．８ｎｍを満たす上記特定の値である。二段階励起例４を実現する構成（例えば図１９Ｂの構成例）において、第１のレーザ光の波長λ１は２４７．７ｎｍであり、第２のレーザ光の波長λ２は、３２８．８ｎｍ＜λ２＜３７２．１ｎｍを満たす上記特定の値である。
【０１２５】
図１９Ｂにおいて、第１レーザ照射装置２０３の構成は、図１９Ａの場合と同じである。
第２レーザ照射装置２０５は、レーザ射出部２１５と複数のミラー２１９ａ，２１９ｂと偏光素子２２１と偏光方向調整素子２２３を備える。
【０１２６】
レーザ射出部２１５は、直線偏光の第２のレーザ光を射出する。複数のミラー２１９ａ，２１９ｂは、それぞれ、レーザ射出部２１５からの第２のレーザ光を反射することにより、この第２のレーザ光を、第１のレーザ光が照射されるパラジウム含有物質１の位置へ案内する。偏光素子２２１は、例えば偏光プリズムであり、レーザ射出部２１５から射出された第２のレーザ光の直線偏光度を向上させる。すなわち、偏光素子２２１を通過した光は、１つの方向に偏光した直線偏光になる。偏光方向調整素子２２３は、偏光素子２２１を通過した第２のレーザ光の偏光方向を変える。これにより、偏光方向調整素子２２３を通過した直線偏光の第２のレーザ光の偏光方向と、第１のレーザ光の偏光方向は、パラジウム含有物質１の位置で互いに直交する。偏光方向調整素子２２３は、例えば２分の１波長板であってよい。
【０１２７】
なお、二段階励起例２、４においては、第１レーザ照射装置２０３と第２レーザ照射装置２０５は、第１および第２のレーザ光を、円偏光または楕円偏光の状態で、パラジウム含有物質１における同じ位置に照射するように構成されてもよい。これによっても二段階励起例２、４を実現可能である。この場合、第１および第２の波長λ１，λ２は、上述と同じである。
【０１２８】
また、第３実施形態においても、第１および第２の波長λ１，λ２をそれぞれ有する第１および第２のレーザ光の各々は、当該波長λ１またはλ２を含む波長範囲で実質的な強度を有しているものであってよい。この波長範囲の幅は、０．６ｎｍ以上であって１．５ｎｍ以下（例えば０．１ｎｍ程度）であってよい。この場合、当該レーザ光は、この波長範囲内の波長で強度が最大値となり、この波長範囲内のどの波長でも、強度が当該最大値の所定の割合（例えば５０％、好ましくは７５％、より好ましくは９０％）以上になる。なお、当該レーザ光は、この波長範囲外では、どの波長でも、上記最大値の上記所定の割合より小さくてよい。
【０１２９】
上述の各二段階励起例１〜４において、第２の波長λ２は、質量分析法により特定できる。例えば、二段階励起例１または２において、第１のレーザ光の波長λ２を、上述の第１の波長λ１に固定し、第２のレーザ光の波長を、３３４．０ｎｍから３７８．８ｎｍまでの範囲内で変えながら、第１および第２のレーザ光をパラジウム含有物質１に照射する。これにより生じたパラジウム同位体のイオンに対して質量分析法を行って、第２のレーザ光の波長の値毎に、横軸が質量（または質量に相当する値）を示し縦軸がイオンの強度を示す質量スペクトルのグラフを求める。この質量スペクトルのグラフにおいて、イオンの強度のピークが、偶数質量数のパラジウム同位体の質量を示す横軸の位置では生じておらず、奇数質量数のパラジウム同位体の質量を示す横軸の位置では生じている場合には、この場合における第２のレーザ光の波長の値が、二段階励起例１または２を実現する第２の波長λ２（すなわち、３３４．０ｎｍ＜λ２＜３７８．８ｎｍを満たす上記特定の値）になる。このようにして求めた図１５の場合（二段階励起例１）における第２の波長の一例は、３４２．７ｎｍである。二段階励起例３または４における第２の波長も同様に求めることができる。
【０１３０】
（第３実施形態による効果）
第３実施形態によると、奇数質量数のパラジウム同位体を二段階励起により選択的に自動イオン化準位へ励起できるので、第１実施形態および第２実施形態と比べてレーザ照射装置の台数を３台から２台に減らすことができる。したがって、装置の導入およびメンテナンスに要するコストを削減（２／３に削減）することができる。
また、第１および第２のレーザ光を、（例えば図１９Ａの構成により）重ねることが容易になる。その結果、第１および第２のレーザ光を、複数回、パラジウム含有物質１を通過させるためのマルチパス光学系も容易に実現できる。これについて、例えばマルチパス光学系を構成する各ミラーは、２つの波長（第１および第２の波長）対応したものでよくなる。
さらに、第１の励起準位と第２の励起準位（自動イオン化準位）との間で、奇数質量数のパラジウム同位体のイオンコア状態が２Ｄ３／２に保たれるので、極めて高い効率で、奇数質量数のパラジウム同位体をイオン化することができる。
【０１３１】
本発明は上述した実施の形態に限定されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々変更を加え得ることは勿論である。
【０１３２】
なお、上述した第１実施形態、第２実施形態、および第３実施形態の部分的な又は全体的な組み合わせを、これらが相反しなければ（又は矛盾しなければ）採用してもよい。
【符号の説明】
【０１３３】
１  パラジウム含有物質、
３  第１のレーザ照射装置、
５  第２のレーザ照射装置、
７  第３のレーザ照射装置、
９  案内用光学素子（反射ミラー）、
１０  イオン化装置、
１１  偏光用光学素子（１／４波長板）、
１３  電場印加装置、
１３ａ  電極、
１３ｂ  電源、
１０２  坩堝、
１０３  第１レーザ照射装置、
１０５  第２レーザ照射装置、
１０７  レーザ射出部、
１０９ａ，１０９ｂ  ミラー、
１１０  同位体の選択的励起装置、
１１１  偏光素子、
１１３  偏光方向調整素子、
１１５  レーザ射出部、
１１７ａ，１１７ｂ  ミラー、
１１９  偏光素子、
１００  イオン化装置、
１２１  第３レーザ照射装置、
１２３  レーザ射出部、
１２５  ミラー（ダイクロイックミラー）、
１２７  収集装置、
１２８  金属電極、
１２９  金網状電極、
１３１  収集基板、
２００  イオン化装置、
２０３  第１レーザ照射装置、
２０５  第２レーザ照射装置、
２０７  レーザ射出部、
２０９ａ，２０９ｂ  ミラー、
２１１  偏光素子、
２１５  レーザ射出部、
２１７  ミラー（ダイクロイックミラー）、
２１９ａ，２１９ｂ  ミラー、
２２１  偏光素子、
２２３  偏光方向調整素子
【図１】
2017104825.tif 000003
【図２Ａ】
2017104825.tif 000004
【図２Ｂ】
2017104825.tif 000005
【図３】
2017104825.tif 000006
【図４Ａ】
2017104825.tif 000007
【図４Ｂ】
2017104825.tif 000008
【図５】
2017104825.tif 000009
【図６】
2017104825.tif 000010
【図７】
2017104825.tif 000011
【図８Ａ】
2017104825.tif 000012
【図８Ｂ】
2017104825.tif 000013
【図９】
2017104825.tif 000014
【図１０Ａ】
2017104825.tif 000015
【図１０Ｂ】
2017104825.tif 000016
【図１１Ａ】
2017104825.tif 000017
【図１１Ｂ】
2017104825.tif 000018
【図１１Ｃ】
2017104825.tif 000019
【図１１Ｄ】
2017104825.tif 000020
【図１１Ｅ】
2017104825.tif 000021
【図１２】
2017104825.tif 000022
【図１３】
2017104825.tif 000023
【図１４】
2017104825.tif 000024
【図１５】
2017104825.tif 000025
【図１６】
2017104825.tif 000026
【図１７】
2017104825.tif 000027
【図１８】
2017104825.tif 000028
【図１９Ａ】
2017104825.tif 000029
【図１９Ｂ】
2017104825.tif 000030
【国際調査報告】
2017104825.tif 000031
2017104825.tif 000032
2017104825.tif 000033
2017104825.tif 000034