(57)【要約】  ３０℃での合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む第１，第２の層を備え、前記第１，第２の層中のそれぞれの熱可塑性樹脂及び可塑剤を用いた曇点の差の絶対値をＸａとし、前記合わせガラス用中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、前記合わせガラス用中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺとしたときに、中間膜は、第１の構成：「Ｘａ≦１１５、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ＋５９」及び第２の構成：「前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹとしたときに、Ｙ≧２、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋５９」の内の少なくとも一方を満たす。
2017135448.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
第１の層と、
前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、
前記第１の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、
前記第２の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸａとし、前記合わせガラス用中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、前記合わせガラス用中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺとしたときに、中間膜は、下記の第１の構成及び下記の第２の構成の内の少なくとも一方を満たす、合わせガラス用中間膜。
第１の構成：Ｘａ≦１１５、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ＋５９
第２の構成：前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹとしたときに、Ｙ≧２、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋５９
【請求項２】
前記第１の構成を満たす、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第２の構成を満たす、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２４モル％未満である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２２モル％以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以上、１００重量部以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が２５重量部を超える、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第３の層を備え、
前記第３の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第３の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸｂとし、前記合わせガラス用中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、前記合わせガラス用中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺとしたときに、中間膜は、下記の第３の構成及び下記の第４の構成の内の少なくとも一方を満たす、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
第３の構成：Ｘｂ≦１１５、かつＺ≦−０．１６Ｘｂ＋５９
第４の構成：前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹとしたときに、Ｙ≧２、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘｂ−０．２Ｙ＋５９
【請求項１３】
前記第３の構成を満たす、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第４の構成を満たす、請求項１２又は１３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１２〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多く、
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１２〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下であり、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下である、請求項１２〜１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１８】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い、請求項１２〜１７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１９】
Ｚ≧−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋４０を満たす、請求項１〜１８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２０】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。【０００４】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。【０００５】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
合わせガラスは、２０℃付近の環境だけでなく、３０℃付近の環境に晒されることが多い。近年、２０℃付近での遮音性だけでなく、３０℃付近での遮音性に優れている合わせガラスを得ることができる中間膜が望まれている。【０００８】
特許文献１に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、合わせガラス作製後に３０℃での遮音性が低下してしまい、３０℃での合わせガラスの遮音性が十分に高くならないことがある。さらに、従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、２０℃及び３０℃の双方での合わせガラスの遮音性が十分に高くならないことがある。【０００９】
本発明の目的は、３０℃での合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、好ましい中間膜として、２０℃及び３０℃の双方での合わせガラスの遮音性を高めることもできる合わせガラス用中間膜を提供する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の広い局面によれば、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、前記第１の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、前記第２の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸａとし、前記合わせガラス用中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、前記合わせガラス用中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺとしたときに、中間膜は、下記の第１の構成及び下記の第２の構成の内の少なくとも一方を満たす、合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）が提供される。【００１１】
第１の構成：Ｘａ≦１１５、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ＋５９【００１２】
第２の構成：前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹとしたときに、Ｙ≧２、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋５９【００１３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、前記第１の構成を満たす。【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、前記第２の構成を満たす。【００１５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である。【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２４モル％未満である。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２２モル％以上である。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以上、１００重量部以下である。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下である。【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が２５重量部を超える。【００２２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。【００２３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第３の層を備え、前記第３の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸｂとし、前記合わせガラス用中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、前記合わせガラス用中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺとしたときに、中間膜は、下記の第３の構成及び下記の第４の構成の内の少なくとも一方を満たす。【００２４】
第３の構成：Ｘｂ≦１１５、かつＺ≦−０．１６Ｘｂ＋５９【００２５】
第４の構成：前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹとしたときに、Ｙ≧２、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘｂ−０．２Ｙ＋５９【００２６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、前記第３の構成を満たす。【００２７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、前記第４の構成を満たす。【００２８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である。【００２９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多く、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い。【００３０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下であり、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下である。【００３１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。【００３２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、Ｚ≧−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋４０を満たす。【００３３】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００３４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、上記第１の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、上記第２の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第２の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸａとし、上記合わせガラス用中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、上記合わせガラス用中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺとしたときに、中間膜は、第１の構成及び第２の構成の内の少なくとも一方を満たすので、３０℃での合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３６】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００３７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよく、４層以上の構造を有していてもよい。
【００３８】
本発明に係る中間膜は、第１の層と、第２の層とを備える。上記第２の層は、上記第１の層の第１の表面に積層されている。上記第１の層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。上記第２の層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。上記第２の層は最外層（表面層）であってもよく、上記第２の層の上記第１の層が積層されている面の反対側に他の層が積層されていてもよい。上記第２の層は合わせガラス部材に積層される層であることが好ましい。上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。
【００３９】
本発明に係る中間膜において、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第２の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸａ（モル％）とし、上記中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、上記中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺ（重量部）とする。本発明に係る中間膜は、第１の構成及び第２の構成の内の少なくとも一方を満たす。
【００４０】
第１の構成：Ｘａ≦１１５    …式（Ａａ１）、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ＋５９    …式（Ｂａ１）
【００４１】
第２の構成：上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹ（モル％）としたときに、Ｙ≧２    …式（Ａ２）、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋５９    …式（Ｂａ２）
【００４２】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、３０℃での合わせガラスの遮音性を高めることができる。さらに、本発明では、２０℃での合わせガラスの遮音性も高めることができる。すなわち、本発明では、２０℃及び３０℃の双方の合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【００４３】
本発明者らは、２０℃及び３０℃での遮音性の低下が、層間での可塑剤の移行の程度により影響されることを見出し、上記の２つの式（Ａａ１）及び（Ｂａ１）を満足するか、又は、上記の２つの式（Ａ２）及び（Ｂａ２）を満足することで、３０℃での遮音性が効果的に高くなることを更に見出した。
【００４４】
本発明に係る中間膜は、第３の層を備えることが好ましい。上記第３の層は、上記第１の層の上記第１の表面と反対の第２の表面に積層される。上記第３の層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。上記第３の層は最外層（表面層）であってもよく、上記第３の層の上記第１の層が積層されている面の反対側に他の層が積層されていてもよい。上記第３の層は合わせガラス部材に積層される層であることが好ましい。上記第３の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。
【００４５】
本発明に係る中間膜は、上記第１の構成及び上記第２の構成の内の少なくとも一方を満たしていればよく、上記第１の構成を満たしていてもよく、上記第２の構成を満たしていてもよい。本発明に係る中間膜は、上記第１の構成と上記第２の構成とのうち、上記第１の構成のみを満たしていてもよく、上記第２の構成のみを満たしていてもよく、上記第１の構成と上記第２の構成との双方を満たしていてもよい。遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の構成において、中間膜は、Ｚ≦−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋５９を満たすことが好ましい。
【００４６】
本発明に係る中間膜において、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、上記第３の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第３の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸｂ（モル％）とし、上記中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、上記中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺ（重量部）とする。本発明に係る中間膜は、第３の構成及び第４の構成の内の少なくとも一方を満たすことが好ましい。
【００４７】
第３の構成：Ｘｂ≦１１５    …式（Ａｂ３）、かつＺ≦−０．１６Ｘｂ＋５９    …式（Ｂｂ３）
【００４８】
第４の構成：上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹとしたときに、Ｙ≧２    …式（Ａ４）、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘｂ−０．２Ｙ＋５９    …式（Ｂｂ４）
【００４９】
上記の２つの式（Ａｂ３）及び（Ｂｂ３）を更に満足するか、又は、上記の２つの式（Ａ４）及び（Ｂｂ４）を満足することで、３０℃での遮音性がより一層効果的に高くなる。
【００５０】
本発明に係る中間膜は、上記第１の構成及び上記第３の構成の内の少なくとも一方を満たすことが好ましく、上記第１の構成を満たしていてもよく、上記第３の構成を満たしていてもよい。本発明に係る中間膜は、上記第１の構成と上記第３の構成とのうち、上記第１の構成のみを満たしていてもよく、上記第３の構成のみを満たしていてもよく、上記第１の構成と上記第３の構成との双方を満たしていてもよい。
【００５１】
上記式（Ａａ１）、（Ａ２）、（Ａｂ３）、（Ａ４）、（Ｂａ１）、（Ｂａ２）、（Ｂｂ３）、及び（Ｂｂ４）をそれぞれ満たすことによる具体的な効果について以下説明する。
【００５２】
上記式（Ａａ１）及び（Ａｂ３）は、合わせガラスの透明性、中間膜のリサイクル性の向上に影響する。中間膜を得るために、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）が再利用されることがある。中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）としては、中間膜の製造工程で発生する中間膜の両端の不要部分（耳）、合わせガラスの製造工程で発生する中間膜の周囲の不要部分（トリム）、合わせガラスの製造工程にて発生した合わせガラスの不良品からガラス板を分離し、除去して得られる合わせガラス用中間膜、並びに使用済の車両及び老朽化した建築物を解体することで得られた合わせガラスから、ガラス板を分離し、除去して得られる中間膜等が挙げられる。なお、中間膜の製造工程で発生する不要となった中間膜も、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料に相当する。中間膜材料を再混練した後のヘーズが低いと、使用できる回収中間膜量が増加し、リサイクル性を高めることができる。曇点が離れている層同士の曇点の差が近い中間膜は、回収した時にヘーズを低くすることができる。本発明では、曇点の差を（Ａａ１）、（Ａｂ３）のように制御することで再混練後のヘーズを低くすることができ、リサイクル性を高めることができる。
【００５３】
上記式（Ａ２）及び（Ａ４）は、遮音性に特に影響する。具体的には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が高くなるほど遮音性は向上するため、本発明ではアセチル化度を式（Ａ２）及び（Ａ４）のように制御することで遮音性を高めることができる。
【００５４】
上記式（Ｂａ１）、（Ｂａ２）、（Ｂｂ３）、及び（Ｂｂ４）は、３０℃での遮音性に特に影響する。具体的には、合わせガラスの製造時に、積層した合わせガラスと中間膜を加圧下で圧着する。圧着後、上記第２，  第３の層中の可塑剤が、より可塑剤との親和性が高い上記第１の層中へと移行する。その結果、遮音性の効果が得られる温度範囲は低温側へと変化する。中間膜を用いた合わせガラスでは、２０℃付近の環境だけでなく、３０℃付近の環境に晒されることも多い。本発明では、中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量を適切に調整することにより、遮音性の効果が得られる温度範囲を低温側に下げ過ぎることなく、３０℃付近でも遮音性を高めることができる。
【００５５】
３０℃での遮音性を更により一層良好にする観点からは、本発明に係る中間膜は、下記の式（Ｃａ）を満たすことが好ましく、下記の（Ｃｂ）を満たすことが好ましい。
【００５６】
Ｚ≦−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋５８．５    …式（Ｃａ）
Ｚ≦−０．１６Ｘｂ−０．２Ｙ＋５８．５    …式（Ｃｂ）
【００５７】
３０℃での遮音性を特に良好にする観点からは、本発明に係る中間膜は、下記の式（Ｄａ）を満たすことが好ましく、下記の（Ｄｂ）を満たすことが好ましい。
【００５８】
Ｚ≦−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋５８    …式（Ｄａ）
Ｚ≦−０．１６Ｘｂ−０．２Ｙ＋５８    …式（Ｄｂ）
【００５９】
２０℃での遮音性をより一層良好にする観点からは、上記中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、上記中間膜中の可塑剤全体の含有量が、下記の式（Ｅａ）を満たすことが好ましく、下記の（Ｅｂ）を満たすことが好ましい。
【００６０】
Ｚ≧−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋４０    …式（Ｅａ）
Ｚ≧−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋４０    …式（Ｅｂ）
【００６１】
２０℃での遮音性を更により一層良好にする観点からは、上記中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、上記中間膜中の可塑剤全体の含有量が、下記の式（Ｆａ）を満たすことが好ましく、下記の（Ｆｂ）を満たすことが好ましい。
【００６２】
Ｚ≧−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋４２．５    …式（Ｆａ）
Ｚ≧−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋４２．５    …式（Ｆｂ）
【００６３】
２０℃での遮音性を特に一層良好にする観点からは、上記中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、上記中間膜中の可塑剤全体の含有量が、下記の式（Ｇａ）を満たすことが好ましく、下記の（Ｇｂ）を満たすことが好ましい。
【００６４】
Ｚ≧−０．１６Ｈａ−０．２Ｙ＋４５    …式（Ｇａ）
Ｚ≧−０．１６Ｈａ−０．２Ｙ＋４５    …式（Ｇｂ）
【００６５】
上記中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、上記中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量Ｚについて説明する。
【００６６】
上記中間膜を縦０．５ｃｍ、横５ｃｍに切断し、上記第２の層、上記第１の層、及び、上記第３の層が積層された３層構造の場合は、上記中間膜を、２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に、１２時間放置した後、上記第２の層を上記第１の層から剥離し、次いで、上記第３の層を上記第１の層から剥離する。剥離された上記第１の層の重量を分析用電子天びん（エー・アンド・デイ社製「ＧＨ−２００」）を用いて測定し、剥離された上記第１の層の重量をＸ１（ｍｇ）とする。剥離された上記第１の層を、ガスクロマトグラフ（島津製作所社製「ＧＣ−２０１４」）を用いて、上記第１の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計に占める熱可塑性樹脂の含有率（Ｒ１）、及び、上記第１の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計に占める可塑剤の含有率（Ｐ１）を測定する。測定条件は以下の通りとする。
カラム：ＤＢ−５ＭＳ  ０．２５ｍｍ×３０ｍ、０．２５μｍ膜厚
カラム温度：１２０℃−１０℃／分−３２０℃
注入口温度：２５０℃
検出器温度：３２０℃
キャリアー：Ｈｅ  １．１ｍＬ／分
注入量：１．０μＬ
スプリット比：１０：１
【００６７】
測定は以下のようにして行われてもよい。中間膜を縦０．５ｃｍ、横５ｃｍに切断する。第２の層、第１の層、及び、第３の層が積層された３層構造の場合は、上記中間膜を、２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に、１２時間放置した後、第２の層を第１の層から剥離し、次いで、第３の層を第１の層から剥離する。剥離された上記第１の層について、ガスクロマトグラフ（島津製作所社製「ＧＣ−２０１４」）を用いて、上記第１の層中の熱可塑性樹脂１００重量部に対する可塑剤の重量部基準での含有量Ｑ１を測定する。中間膜を、２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に、１２時間放置した後、中間膜を剥離し、｛０．２８×（１００＋Ｑ１）／１００｝ｇの第１の層を採取する。可塑剤３．５ｇと採取した｛０．３５×（１００＋Ｑ１）／１００｝ｇの第１の層を混合し、試験管内の溶液を１７０℃に加熱し、可塑剤に第１の層を溶解させた溶液を得る。試験管内の溶液を１７０℃に加熱し、可塑剤に熱可塑性樹脂を溶解させた溶液を得る。なお、溶液を１７０℃に加熱しても熱可塑性樹脂が溶解しない場合は、熱可塑性樹脂が溶解するまで溶液を攪拌してもよい。その後、１０分あたり１℃の速度で溶液の温度を−１５℃まで降下させる。このときに、溶液の一部に曇りが発生し始めるときの該溶液の温度を目視で観察し、該温度を第１の層の熱可塑性樹脂の曇点とすることができる。第２の層及び第３の層に含まれる熱可塑性樹脂の曇点も、上記と同様の方法で測定することができる。
【００６８】
なお、上記Ｒ１は上記第１の層中の熱可塑性樹脂の含有量を、上記第１の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計の含有量で除算することにより算出し、上記Ｐ１は上記第１の層中の可塑剤の含有量を、上記第１の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計の含有量で除算することにより算出する。同様にして、上記第２の層の重量Ｘ２（ｍｇ）、上記第２の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計に占める熱可塑性樹脂の含有率（Ｒ２）、及び、上記第２の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計に占める可塑剤の含有率（Ｐ２）を測定する。同様にして、上記第３の層の重量Ｘ３（ｍｇ）、上記第３の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計に占める熱可塑性樹脂の含有率（Ｒ３）、及び、上記第３の層中の熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計に占める可塑剤の含有率（Ｐ３）を測定する。更に、上記第１の層中の熱可塑性樹脂の含有量をＸ１（ｍｇ）×Ｒ１、上記第２の層中の熱可塑性樹脂の含有量をＸ２（ｍｇ）×Ｒ２、及び、上記第３の層中の熱可塑性樹脂の含有量をＸ３（ｍｇ）×Ｒ３として算出し、上記中間膜中の熱可塑性樹脂の含有量をＸ１（ｍｇ）×Ｒ１＋Ｘ２（ｍｇ）×Ｒ２＋Ｘ３（ｍｇ）×Ｒ３とする。同様にして、上記第１の層中の可塑剤の含有量をＸ１（ｍｇ）×Ｐ１、上記第２の層中の可塑剤の含有量をＸ２（ｍｇ）×Ｐ２、及び、上記第３の層中の可塑剤の含有量をＸ３（ｍｇ）×Ｐ３として算出し、上記中間膜中の可塑剤の含有量をＸ１（ｍｇ）×Ｐ１＋Ｘ２（ｍｇ）×Ｐ２＋Ｘ３（ｍｇ）×Ｐ３とする。この結果から、上記中間膜中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する、上記中間膜中の上記可塑剤の含有量Ｚを、［｛Ｘ１（ｍｇ）×Ｐ１＋Ｘ２（ｍｇ）×Ｐ２＋Ｘ３（ｍｇ）×Ｐ３｝／｛Ｘ１（ｍｇ）×Ｒ１＋Ｘ２（ｍｇ）×Ｒ２＋Ｘ３（ｍｇ）×Ｒ３｝］×１００により算出する。上記中間膜が４層以上の多層構造を有する場合は、上記第１の層、上記第２の層、及び、上記第３の層を特定し、３層構造を有する場合と同様に上記中間膜中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する、上記中間膜中の上記可塑剤の含有量Ｚを測定することが好ましい。なお、上記第１の層、上記第２の層、及び、上記第３の層の少なくとも一層に着色領域を含み、かつ中間膜の平面方向の一部のみに着色領域を有する場合は、着色領域を含まないように、上記中間膜を縦０．５ｃｍ、横５ｃｍに切断したうえで、上記中間膜中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する、上記中間膜中の上記可塑剤の含有量Ｚを測定することが好ましい。
【００６９】
また、以下の方法で測定することもできる。中間膜を１５ｇ採取する。縦３ｍｍ×横３ｍｍ巾に切り取り、アルミニウム皿（アズワン社製  ５−３６１−０２）に入れる。真空オーブンで５０℃２時間真空乾燥させる。２３℃の室内で、ガラス製のデシケータにアルミニウム皿を入れて３０分間冷却した後、精密天秤でアルミニウム皿と中間膜の合計重量Ａ（ｇ）を計測する。アルミニウム皿から円筒濾紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ  Ｎｏ．８４）に中間膜を移し入れる。空のアルミニウム皿の重量Ｂ（ｇ）を計測する。丸底フラスコをオーブンに入れて、１２０℃で２時間乾燥させる。２３℃の室内で、デシケータに丸底フラスコを入れて３０分間冷却してから、精密天秤で丸底フラスコの重量Ｃ（ｇ）を計測する。上記丸底フラスコにジエチルエーテルを１５０ｍｌ測り、入れる。ソックスレー抽出器を丸底フラスコに取り付ける。水温５０℃の水浴にソックスレー抽出器を取り付けた丸底フラスコを入れ、１０時間加熱還流する。加熱還流後の丸底フラスコをオーブンに入れ、１２０℃で２時間乾燥させてジエチルエーテルを完全に取り除く。２３℃の室内で、ガラス製のデシケータに丸底フラスコを入れて３０分間冷却してから、精密天秤で丸底フラスコと抽出液の合計重量Ｄ（ｇ）を計測する。この結果から、上記中間膜中の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する、上記中間膜中の上記可塑剤の含有量Ｚを、［（Ｄ−Ｃ）／｛（Ａ−Ｂ）−（Ｄ−Ｃ）｝×１００］により算出する。
【００７０】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００７１】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００７２】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００７３】
以下、曇点、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００７４】
（曇点）
上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点１は、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第２の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点２、及び、上記第３の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を、上記第３の層中の上記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点３よりも低いことが好ましい。上記曇点１が上記曇点２及び上記曇点３よりも低くすることにより、合わせガラスの遮音性をより一層高くすることができる。
【００７５】
合わせガラスの遮音性がより一層高くなることから、上記曇点１は上記曇点２及び上記曇点３よりも５０℃以下低いことが好ましく、６０℃以下低いことがより好ましく、７０℃以下低いことが更に好ましく、８０℃以下低いことが特に好ましい。上記第１の構成及び上記第２の構成のうち上記第２の構成のみを満たす場合には、上記曇点１と上記曇点２及び上記曇点３との差の絶対値は、中間膜のリサイクル性より一層高くなることから、１６０℃以下であることが好ましく、１４０℃以下であることがより好ましく、１２０℃以下であることが更に好ましい。上記第１の構成及び上記第２の構成のうちのいずれか又はいずれも満たす場合には、上記曇点１と上記曇点２及び上記曇点３との差の絶対値は、１１２．５℃以下であることが好ましく、１１０℃以下であることがより好ましく、１０７．５℃以下であることが更に好ましく、１０５℃以下であることが特に好ましい。
【００７６】
上記曇点１は好ましくは−２５℃以上、より好ましくは−２０℃以上、更に好ましくは−１５℃以上、特に好ましくは−１０℃以上、好ましくは４０℃以下、より好ましくは３５℃以下、更に好ましくは３０℃以下である。上記曇点１が上記下限以上であると、合わせガラスの剛性がより一層高くなる。上記曇点１が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００７７】
上記曇点２及び上記曇点３は好ましくは１００℃以上、より好ましくは１０５℃以上、更に好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１１５℃以上、好ましくは１９０℃以下、より好ましくは１８５℃以下、更に好ましくは１８０℃以下である。上記曇点２及び上記曇点３が上記下限以上であると、合わせガラスの剛性がより一層高くなる。上記曇点１が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００７８】
上記曇点は、ＪＩＳ  Ｋ２２６６「原油及び石油製品の流動点並びに石油製品曇り点試験方法」に準拠して測定される曇点である。上記熱可塑性樹脂及び上記可塑剤を用いて測定される曇点は、具体的には、可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意し、試験管（直径２ｃｍ）内で、上記可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、上記熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、上記可塑剤に上記熱可塑性樹脂を溶解させた溶液を１７０℃に加熱した後、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を−１５℃まで降下させるか、又は試験管を−１９６℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を上記可塑剤の流動点温度まで降下させたときに、この溶液の一部に曇りが発生し始める温度を意味する（第１の曇点の判定方法）。曇点が低いほど、熱可塑性樹脂と可塑剤との相溶性が高いことを表す。なお、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して溶液の温度を−１５℃まで降下させて溶液の一部に曇りが発生し始める場合には、試験管を−１９６℃ではなく−２０℃の雰囲気に放置する。
【００７９】
従って、上記曇点を評価する際には、第１の層に含まれている熱可塑性樹脂８重量部と、第１の層に含まれている可塑剤１００重量部とを用意した後、上記可塑剤１００重量部に上記熱可塑性樹脂８重量部を溶解させた液が用いられる。
【００８０】
上記溶液の一部に曇りが発生し始める温度（曇点）の測定方法としては、例えば、溶液の外観を目視で観察する方法、溶液のヘーズをヘーズメーターで測定する方法、並びにあらかじめ曇りに関する複数段階の限度見本を作製しておき、この限度見本と対照して曇りを判定する方法等が挙げられる。なかでも、溶液の外観を目視で観察する方法が好ましい。溶液のヘーズをヘーズメーターで測定する場合には、ヘーズが１０％以上となる温度を曇点とする。
【００８１】
また、上記熱可塑性樹脂及び上記可塑剤を用いて測定される曇点は、上記可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、上記熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意し、試験管（直径２ｃｍ）内で、上記可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、上記熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、上記可塑剤に上記熱可塑性樹脂を溶解させた溶液を１７０℃に加熱し、次に所定の温度の恒温室内に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定した場合に、ヘーズが１０％以上であるか否かによっても判断できる（第２の曇点の判定方法）。例えば、５℃、０℃及び−５℃の恒温室内に試験管を１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の溶液のヘーズをヘーズメーターで測定することにより、ヘーズが１０％以上を示した温度を測定してもよい。
【００８２】
本発明では、上記曇点は、上記第１の曇点の判定方法で判定されてもよく、上記第２の曇点の判定方法で判定されてもよい。上記第１の曇点の判定方法で判定されることが好ましいが、曇点をより一層精度良く特定することなどを目的として上記第２の曇点の判定方法も採用可能である。
【００８３】
また、上記第１、第２の判定方法で上記可塑剤に上記熱可塑性樹脂を溶解させる際、十分に溶解させるために溶解温度を１７０℃から２００℃に変更したり、溶解するまで攪拌したりした場合も、同じ傾向が得られる。
【００８４】
上記曇点の判定方法に用いる熱可塑性樹脂に関しては、中間膜の製造に用いる熱可塑性樹脂を用いてもよく、中間膜の層中に含まれる熱可塑性樹脂を取り出して用いてもよい。
【００８５】
（熱可塑性樹脂）
上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよいが、遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂（１）は、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよいが、遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８６】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００８７】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００８８】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００８９】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００９０】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、４又は５であることが好ましい。
【００９１】
上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００９３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３８モル％以下、更に好ましくは３７モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００９４】
遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは２モル％以上、更に好ましくは３モル％以上、特に好ましくは４モル％以上、最も好ましくは５モル％以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは１５モル％以下、より一層好ましくは１１．５モル％以下、更に好ましくは１１モル％以下、更に一層好ましくは１０モル％以下、特に好ましくは９．５モル％以下、最も好ましくは８．５モル％以下である。
【００９５】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、上記第１の構成及び上記第２の構成のうち上記第１の構成のみを満たす場合には、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上であり、上記第１の構成及び上記第２の構成のうちのいずれか又はいずれも満たす場合には、好ましくは３モル％以上、より好ましくは５モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２４モル％未満、最も好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。
【００９７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００９８】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１００】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１０１】
上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【０１０２】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【０１０３】
合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％未満であり、かつアセタール化度（ａ）が６５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。
【０１０４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％未満、好ましくは７．９モル％以下、より好ましくは７．８モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは６モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは２モル％以上、特に好ましくは５モル％以上、最も好ましくは５．５モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が０．１モル％以上、８モル％未満であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１０５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６５モル％以上、好ましくは６６モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、更に好ましくは６７．５モル％以上、特に好ましくは７５モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、更に好ましくは８３モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１０６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１０７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％以上、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１０８】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは７８モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、特に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１０９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１１０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【０１１１】
（可塑剤）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１２】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１１３】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【０１１４】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１１５】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１１６】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１１７】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１１８】
【化１】
2017135448.tif 000003
【０１１９】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【０１２０】
上記可塑剤は、ジ−（２−ブトキシエチル）−アジペート（ＤＢＥＡ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことが更に好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが特に好ましい。
【０１２１】
上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）、並びに上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部を超え、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、より一層好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、特に好ましくは３２重量部以下、最も好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であっても、上記の２つの式（Ａａ１）及び（Ｂａ１）を満たすか、又は、上記の２つの式（Ａ２）及び（Ｂａ２）を満たすことで、３０℃付近での遮音性を高めることができる。
【０１２２】
上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは４０重量部以上、より好ましくは４５重量部以上、より一層好ましくは５０重量部以上、更に好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であっても、上記の２つの式（Ａａ１）及び（Ｂａ１）を満たすか、又は、上記の２つの式（Ａ２）及び（Ｂａ２）を満たすことで、３０℃付近での遮音性を高めることができる。
【０１２３】
合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
【０１２４】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
【０１２５】
（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２６】
上記遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１２７】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２８】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１２９】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１３０】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１３１】
上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１３２】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３３】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１３４】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１３５】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１３６】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１３７】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１３８】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１３９】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１４０】
上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１４１】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４２】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１４３】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１４４】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１４５】
上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１４６】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４７】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１４８】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。
【０１４９】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１５０】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１５１】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１５２】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１５３】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１５４】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１５５】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１５６】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１５７】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１５８】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１５９】
期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１６０】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６１】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１６２】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１６３】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６４】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６５】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１６６】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１６７】
（他の成分）
中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６８】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第１の層のガラス転移温度は好ましくは１５℃以下、より好ましくは１０℃以下、更に好ましくは５℃以下、特に好ましくは０℃以下である。第１の層のガラス転移温度は好ましくは−２０℃以上である。
【０１６９】
上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上であり、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下である。中間膜が長さ方向と幅方向とを有する場合には、一端と他端との距離は、中間膜の長さ方向の距離である。中間膜が正方形の平面形状を有する場合には、一端と他端との距離は、対向し合う一端と他端との距離である。
【０１７０】
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ以下、更に好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１７１】
中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、更に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１７２】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１７３】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１７４】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【０１７５】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１７６】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一の熱可塑性樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一の熱可塑性樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７７】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１７８】
（合わせガラス）
図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７９】
図２に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８０】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８１】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１８２】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１８３】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１８４】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１８５】
本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの曲げ剛性を高く維持することができる。合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりする観点からは、上記ガラス板の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以下、更に一層好ましくは０．８ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。
【０１８６】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１８７】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１８８】
透明性により一層優れた合わせガラスを得る観点からは、合わせガラスの上記可視光線透過率は、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上である。合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳ  Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ  Ｒ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラス（熱線吸収板ガラス）の間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの可視光線透過率は７０％以上であることが好ましい。可視光線透過率は、より好ましくは７５％以上である。
【０１８９】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１９０】
以下の材料を用意した。
【０１９１】
（熱可塑性樹脂）
下記の表１に示すポリビニルアセタール樹脂を用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂では全て、アセタール化に、炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０１９２】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
【０１９３】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０１９４】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１９５】
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１，２に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０１９６】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）３５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０１９７】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３４０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３４０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７８０μｍ）を作製した。
【０１９８】
合わせガラスＡの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ  Ｒ３２０８に準拠したグリーンガラス（縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２ｍｍ）２枚の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスＡを得た。
【０１９９】
（実施例２〜２３及び比較例１）
第１の層を形成するための組成物と第２の層及び第３の層を形成するための組成物とに用いるポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の種類と配合量とを下記の表１，２に示すように設定したこと、並びに第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表１，２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例２〜２３及び比較例１では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
【０２００】
（評価）
（１）曇点
実施例及び比較例の第１の層で用いた各可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、実施例及び比較例の第１の層で用いた各ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意した。試験管（日電理化硝子社製「（Ｗ／Ｏ  Ｒｉｍ）Ｐ−１８Ｍ」、直径１．８ｃｍ）内で、該第１の可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該ポリビニルアセタール樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合し、試験管内の溶液を１７０℃に加熱し、該第１の可塑剤に該ポリビニルアセタール樹脂を溶解させた溶液を得た。なお、溶液を１７０℃に加熱しても該ポリビニルアセタール樹脂が溶解しなかった場合は、該ポリビニルアセタール樹脂が溶解するまで溶液を攪拌した。その後、１０分あたり１℃の速度で溶液の温度を−１５℃まで降下させた。このときに、溶液の一部に曇りが発生し始めるときの該溶液の温度を目視で観察し、該温度を曇点１とした。同様にして、実施例及び比較例の第２の層及び第３の層で用いた各可塑剤と、実施例及び比較例の第２の層及び第３の層で用いたポリビニルアセタール樹脂を用いて、曇点２及び曇点３とを測定した。具体的な測定方法は、上述した通りである。なお、曇点が１５０℃未満である場合に、試験管内の溶液を１５０℃に加熱して上記と同様の操作をしても、同様の曇点が得られた。
【０２０１】
（２）３０℃での遮音性の変化
得られた合わせガラスを２３℃の環境下にて２４時間保管した。２４時間保管した合わせガラスを３０℃の恒温槽で１時間保管した後、ＩＳＯ  １６９４０：２００８に従って、３０℃の恒温槽中での機械インピーダンスを中央加振法で測定した。得られた伝達関数から、２４時間後の１次モードでの損失係数ηａを半値幅法で算出した。また、得られた合わせガラスを２３℃の環境下にて１２週間保管したこと以外は上記と同様にして、１２週間後の１次モードでの損失係数ηｂを算出した。
【０２０２】
２４時間後の１次モードでの損失係数ηａと１２週間後の１次モードでの損失係数ηｂから、３０℃での遮音性の変化率を次式の様に算出した。
【０２０３】
３０℃での遮音性の変化率＝（ηｂ−ηａ）／ηａ×１００
【０２０４】
（３）２０℃での遮音性
得られた合わせガラスを２３℃の環境下にて１２週間保管した。１２週間保管した合わせガラスを２０℃の恒温槽で１時間保管した後、ＩＳＯ  １６９４０：２００８に従って、２０℃の恒温槽中での機械インピーダンスを中央加振法で測定した。得られた伝達関数から、１２週間後の１次モードでの損失係数ηｃを半値幅法で算出した。算出したηｃから、２０℃での遮音性を下記の基準で判定した。
【０２０５】
［２０℃での遮音性の判定基準］
○○：ηｃが０．２以上
○：ηｃが０．１５以上かつ０．２未満
×：ηｃが０．１５未満
【０２０６】
（４）３０℃での遮音性
上記で測定した１２週間後の３０℃での１次モードでの損失係数ηｂから、３０℃での遮音性を記の基準で判定した。
【０２０７】
［３０℃での遮音性の判定基準］
○○：ηｂが０．２以上
○：ηｂが０．１５以上かつ０．２未満
×：ηｂが０．１５未満
【０２０８】
詳細及び結果を下記の表１，２に示す。なお、下記の表１，２では、ポリビニルアセタール樹脂、及び可塑剤以外の配合成分の記載は省略した。
【０２０９】
【表１】
2017135448.tif 000004
【０２１０】
【表２】
2017135448.tif 000005
【符号の説明】
【０２１１】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
【図１】
2017135448.tif 000006
【図２】
2017135448.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成30年3月12日(2018.3.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
第１の層と、
前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層と、
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第３の層とを備え、
前記第１の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、
前記第２の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、
前記第３の層が、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含み、
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸａとし、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点と、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を、前記第３の層中の前記可塑剤１００重量部に溶解させた液を用いて測定される曇点との差の絶対値をＸｂとし、前記合わせガラス用中間膜中の熱可塑性樹脂全体１００重量部に対する、前記合わせガラス用中間膜中の可塑剤全体の重量部基準での含有量をＺとしたときに、中間膜は、Ｘａ≦１０５、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘａ＋５９を満たし、下記の第３の構成及び下記の第４の構成の内の少なくとも一方を満たす、合わせガラス用中間膜。
第３の構成：Ｘｂ≦１１５、かつＺ≦−０．１６Ｘｂ＋５９
第４の構成：前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、かつ、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のモル％基準でのアセチル化度をＹとしたときに、Ｙ≧２、かつ、Ｚ≦−０．１６Ｘｂ−０．２Ｙ＋５９
【請求項２】
（削除）
【請求項３】
（削除）
【請求項４】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が２４モル％未満である、請求項１又は４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２２モル％以上である、請求項１、４及び５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１及び４〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以上、１００重量部以下である、請求項１及び４〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下である、請求項１及び４〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が２５重量部を超える、請求項１及び４〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い、請求項１及び４〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
（削除）
【請求項１３】
前記第３の構成を満たす、請求項１及び４〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第４の構成を満たす、請求項１、４〜１１及び１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１、４〜１１、１３及び１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多く、
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量は、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１、４〜１１及び１３〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下であり、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対する前記第３の層中の前記可塑剤の含有量が５０重量部以下である、請求項１、４〜１１及び１３〜１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１８】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い、請求項１、４〜１１及び１３〜１７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１９】
Ｚ≧−０．１６Ｘａ−０．２Ｙ＋４０を満たす、請求項１、４〜１１及び１３〜１８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２０】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１、４〜１１及び１３〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【国際調査報告】
2017135448.tif 000008
2017135448.tif 000009
2017135448.tif 000010
2017135448.tif 000011