(57)【要約】本発明は高温／高湿の環境下における、基材及び重合体層間の密着性と、耐擦性とが両立可能な光学部材の製造方法を提供する。本発明の光学部材の製造方法は、下層樹脂及び上層樹脂を塗布する工程（１）と、塗布された上記下層樹脂及び上記上層樹脂が基材側から順に積層された状態で、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に金型を上記上層樹脂側から押し付け、凹凸構造を表面に有する樹脂層を形成する工程（２）と、上記樹脂層を硬化させ重合体層を形成する工程（３）とを含み、上記下層樹脂中のアミド基の濃度は１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満であり、測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、上記重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下、かつ、上記重合体層の上記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材と、前記基材と直に接する、複数の凸部が可視光の波長以下のピッチで設けられる凹凸構造を表面に有する重合体層とを備える光学部材の製造方法であって、
下層樹脂及び上層樹脂を塗布する工程（１）と、
塗布された前記下層樹脂及び前記上層樹脂が前記基材側から順に積層された状態で、前記下層樹脂及び前記上層樹脂に金型を前記上層樹脂側から押し付け、前記凹凸構造を表面に有する樹脂層を形成する工程（２）と、
前記樹脂層を硬化させ、前記重合体層を形成する工程（３）とを含み、
前記下層樹脂は、アミド基を含有し、
前記下層樹脂中の前記アミド基の濃度は、１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満であり、
測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、前記重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、前記重合体層の前記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下であることを特徴とする光学部材の製造方法。
【請求項２】
前記下層樹脂中の前記アミド基の濃度は、２ｍｍｏｌ／ｇ以上、４．５ｍｍｏｌ／ｇ未満であることを特徴とする請求項１に記載の光学部材の製造方法。
【請求項３】
前記下層樹脂中の前記アミド基の濃度は、２．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、４ｍｍｏｌ／ｇ未満であることを特徴とする請求項２に記載の光学部材の製造方法。
【請求項４】
前記ボトム温度は１２５℃以上、１９５℃以下であり、かつ、前記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１．５×１０８Ｐａ以上、９×１０８Ｐａ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項５】
前記ボトム温度は１４０℃以上、１８０℃以下であり、かつ、前記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は２×１０８Ｐａ以上、８×１０８Ｐａ以下であることを特徴とする請求項４に記載の光学部材の製造方法。
【請求項６】
前記下層樹脂は、単官能アミドモノマーを含有し、
前記下層樹脂中の前記単官能アミドモノマーの含有量は、１５重量％以上、４９重量％以下であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項７】
前記単官能アミドモノマーは、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、及び、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミドのうちの少なくとも一方を含むことを特徴とする請求項６に記載の光学部材の製造方法。
【請求項８】
前記上層樹脂は、フッ素含有化合物を含有し、
前記上層樹脂中の前記フッ素含有化合物の含有量は、０．１重量％以上、３０重量％以下であることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項９】
前記上層樹脂中の前記フッ素含有化合物の含有量は、５重量％以上、２５重量％以下であることを特徴とする請求項８に記載の光学部材の製造方法。
【請求項１０】
前記上層樹脂中の前記フッ素含有化合物の含有量は、１０重量％以上、２０重量％以下であることを特徴とする請求項９に記載の光学部材の製造方法。
【請求項１１】
前記下層樹脂及び前記上層樹脂のうちの少なくとも一方は、無溶剤系であることを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項１２】
前記基材の少なくとも前記重合体層側の表面には、トリアセチルセルロースが存在することを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項１３】
前記工程（１）は、前記下層樹脂を前記基材上に塗布し、前記上層樹脂を前記金型上に塗布することによって行われ、
前記工程（２）は、前記上層樹脂が塗布された前記金型を、前記上層樹脂側から、前記基材上に塗布された前記下層樹脂に押し付けることによって行われることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項１４】
前記工程（１）は、前記下層樹脂及び前記上層樹脂を前記基材上に順に塗布することによって行われることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項１５】
前記工程（１）は、前記下層樹脂及び前記上層樹脂を前記基材上に同時に塗布することによって行われることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の光学部材の製造方法。
【請求項１６】
基材と、
前記基材と直に接する、複数の凸部が可視光の波長以下のピッチで設けられる凹凸構造を表面に有する重合体層とを備える光学部材であって、
前記重合体層は、アミド基を１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満の濃度で含有する下層樹脂と、上層樹脂とが、前記基材側から順に積層された状態で、前記下層樹脂及び前記上層樹脂に金型を前記上層樹脂側から押し付けて形成した、前記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物であり、
測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、前記重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、前記重合体層の前記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下であることを特徴とする光学部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学部材の製造方法、及び、光学部材に関する。より詳しくは、ナノメートルサイズの凹凸構造を有する光学部材の製造方法、及び、光学部材に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
反射防止性を有する光学部材は、種々検討されている（例えば、特許文献１〜４参照）。特に、ナノメートルサイズの凹凸構造（ナノ構造）を有する光学部材は、優れた反射防止性を有することが知られている。このような凹凸構造によれば、空気層から基材にかけて屈折率が連続的に変化するために、反射光を劇的に減少させることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第２０１３／００５７６９号
【特許文献２】特開２０１３−１８９１０号公報
【特許文献３】特開２０１３−２５２６８９号公報
【特許文献４】特開２０１３−３９７１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
このような光学部材としては、例えば、凹凸構造を有する重合体層が基材上に配置される構成が挙げられる。本発明者らが検討したところ、アミド基を含有する重合体層によれば、水素結合力が強いため、基材（特に、極性が高く、表面処理が施されていない基材）との密着性が高まることが分かった。更に、アミド基（アミド結合）は結合間の凝集力が強いため、重合体層の基材とは反対側の表面をスチールウール等の硬いもので擦っても傷が付きにくいことが分かった。【０００５】
しかしながら、本発明者らが検討したところ、アミド基の含有量が多過ぎると、重合体層が硬くなるとともに、その弾性が低下してしまうことが分かった。そのため、重合体層の基材とは反対側の表面を不織布等の軟らかいもので擦ると、重合体層の凸部（突起）が倒れた後に起き上がらず（復元せず）、光学部材が白化して見えてしまう問題があることが分かった。すなわち、重合体層の耐擦性が低下してしまう問題があることが分かった。特に、高温／高湿の環境下においては、水分等の影響によって重合体層の表面の滑り性が低下し、耐擦性が顕著に低下してしまうだけではなく、基材と重合体層との密着性も低下してしまう問題があることが分かった。【０００６】
以上のように、従来の光学部材に対しては、高温／高湿の環境下における、基材及び重合体層間の密着性と、耐擦性とを両立するという課題があった。しかしながら、上記課題を解決する手段は見出されていなかった。【０００７】
例えば、上記特許文献１には、トリアセチルセルロースを含む基材と微細凹凸構造を有する活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の硬化物とが密着している、と記載されているが、耐擦性の低下に関する記載はなく、上記課題を解決するものではなかった。また、上記特許文献２〜４に記載の発明も同様に、上記課題を解決するものではなかった。【０００８】
本発明は、上記現状に鑑みてなされたものであり、高温／高湿の環境下における、基材及び重合体層間の密着性と、耐擦性とが両立可能な光学部材の製造方法、及び、光学部材を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、高温／高湿の環境下における、基材及び重合体層間の密着性と、耐擦性とが両立可能な光学部材の製造方法について種々検討したところ、下層樹脂及び上層樹脂を塗布し、その２層が基材側から順に積層された状態で、２層に金型を押し付け、ナノメートルサイズの凹凸構造を表面に有する樹脂層を形成した後、その樹脂層を硬化させて重合体層を形成する方法に着目した。そして、下層樹脂にアミド基を所定の濃度で含有させ、かつ、重合体層の貯蔵弾性率の最小値及びそのときのボトム温度を所定の範囲とすることで、高温／高湿の環境下における、基材及び重合体層間の密着性と、耐擦性とが両立可能となることを見出した。以上により、上記課題をみごとに解決することができることに想到し、本発明に到達したものである。【００１０】
すなわち、本発明の一態様は、基材と、上記基材と直に接する、複数の凸部が可視光の波長以下のピッチで設けられる凹凸構造を表面に有する重合体層とを備える光学部材の製造方法であって、下層樹脂及び上層樹脂を塗布する工程（１）と、塗布された上記下層樹脂及び上記上層樹脂が上記基材側から順に積層された状態で、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に金型を上記上層樹脂側から押し付け、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層を形成する工程（２）と、上記樹脂層を硬化させ、上記重合体層を形成する工程（３）とを含み、上記下層樹脂は、アミド基を含有し、上記下層樹脂中の上記アミド基の濃度は、１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満であり、測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、上記重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、上記重合体層の上記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下である光学部材の製造方法であってもよい。【００１１】
本発明の別の一態様は、基材と、上記基材と直に接する、複数の凸部が可視光の波長以下のピッチで設けられる凹凸構造を表面に有する重合体層とを備える光学部材であって、上記重合体層は、アミド基を１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満の濃度で含有する下層樹脂と、上層樹脂とが、上記基材側から順に積層された状態で、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に金型を上記上層樹脂側から押し付けて形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物であり、測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、上記重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、上記重合体層の上記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下である光学部材であってもよい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、高温／高湿の環境下における、基材及び重合体層間の密着性と、耐擦性とが両立可能な光学部材の製造方法、及び、光学部材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】実施形態１の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。
【図２】重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’の測定例を示すグラフである。
【図３】重合体層を擦った後の状態を示すＳＥＭ写真であり、（ａ）はボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が適正な範囲内である場合を示し、（ｂ）は貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が（ａ）よりも低い場合を示し、（ｃ）はボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値のうちの少なくとも一方が（ａ）よりも高い場合を示す。
【図４】実施形態１の光学部材を示す断面模式図である。
【図５】実施形態２の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｅ）。
【図６】実施形態３の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。
【図７】比較例１５の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。
【図８−１】比較例１６の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。
【図８−２】比較例１６の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ｅ〜ｆ）。
【図９】比較例１８の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下に実施形態を掲げ、本発明について図面を参照して更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施形態のみに限定されるものではない。また、各実施形態の構成は、本発明の要旨を逸脱しない範囲において適宜組み合わされてもよいし、変更されてもよい。
【００１５】
［実施形態１］
実施形態１の光学部材の製造方法について、図１を参照して以下に説明する。図１は、実施形態１の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。
【００１６】
（ａ）下層樹脂及び上層樹脂の塗布
まず、図１（ａ）に示すように、下層樹脂５ａを基材２上に塗布する。その結果、下層樹脂５ａは、基材２と直に接するように形成される。一方、上層樹脂５ｂを金型６の凹凸面上に塗布する。
【００１７】
下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂの塗布方法としては特に限定されず、例えば、スプレー方式、グラビア方式、スロットダイ方式等で塗布する方法が挙げられる。膜厚が容易に調整可能であり、かつ、装置コストを低減する観点からは、スプレー方式で塗布する方法が好ましい。中でも、スワールノズル、静電ノズル、又は、超音波ノズルを用いて塗布することが特に好ましい。
【００１８】
（ｂ）凹凸構造の形成
図１（ｂ）に示すように、上層樹脂５ｂが塗布された金型６を、上層樹脂５ｂ側から、基材２上に塗布された下層樹脂５ａに押し付けることによって、下層樹脂５ａ上に上層樹脂５ｂを積層させると同時に凹凸構造を形成する。その結果、凹凸構造を基材２とは反対側の表面に有する樹脂層７が形成される。樹脂層７は、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂが一体化し、両者の界面が存在しないものである。
【００１９】
（ｃ）樹脂層の硬化
凹凸構造が形成された樹脂層７を硬化（重合）させる。その結果、図１（ｃ）に示すような重合体層３が形成される。
【００２０】
樹脂層７の硬化は、活性エネルギー線の照射によって行われることが好ましい。本明細書中、活性エネルギー線は、紫外線、可視光線、赤外線、プラズマ等を指す。樹脂層７は、紫外線によって硬化するものであることが好ましい。活性エネルギー線の照射は、基材２側から行ってもよく、樹脂層７側から行ってもよい。また、樹脂層７に対する活性エネルギー線の照射回数は特に限定されず、１回のみであってもよいし、複数回であってもよい。
【００２１】
（ｄ）金型の剥離
金型６を重合体層３から剥離する。その結果、図１（ｄ）に示すような光学部材１が完成する。重合体層３の基材２とは反対側の表面に形成された凹凸構造は、複数の凸部（突起）４が可視光の波長以下のピッチ（隣接する凸部４の頂点間の距離）Ｐで設けられる構造、すなわち、モスアイ構造（蛾の目状の構造）に相当する。よって、光学部材１は、モスアイ構造を表面に有する反射防止部材に相当する。これにより、光学部材１は、モスアイ構造による優れた反射防止性（低反射性）を示すことができる。
【００２２】
上述した製造プロセスにおいて、例えば、基材２をロール状にすれば、上記工程（ａ）〜（ｄ）を連続的に効率良く行うことができる。
【００２３】
続いて、光学部材１を製造する際に用いられる各部材について、以下に説明する。
【００２４】
基材２の材料としては特に限定されず、例えば、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）等が挙げられる。本実施形態においては、後述するように、下層樹脂５ａがアミド基を含有している、すなわち、重合体層３がアミド基を含有しているため、基材２が極性の高いトリアセチルセルロースを含む場合であっても、高温／高湿の環境下における、基材２と重合体層３との密着性が高い。より具体的には、基材２の少なくとも重合体層３（下層樹脂５ａ）側の表面にトリアセチルセルロースが存在する場合であっても、高温／高湿の環境下における、基材２と重合体層３との密着性が高い。本明細書中、トリアセチルセルロースは、酢化度が５８％以上である酢酸セルロースを指し、好ましくは、酢化度が６１％以上である酢酸セルロースを指す。基材２は、上記材料以外に、可塑剤等の添加剤を適宜含んでいてもよい。
【００２５】
基材２の重合体層３（下層樹脂５ａ）側の表面には、表面処理が施されていなくてもよく、洗浄処理等の表面処理が施されていてもよい。一方、基材２と重合体層３（下層樹脂５ａ）とは直に接しているため、基材２の重合体層３（下層樹脂５ａ）側の表面には、表面処理による層（例えば、プライマー処理によるプライマー層）が配置されていない。
【００２６】
基材２の形状としては特に限定されず、例えば、フィルム状、シート状等が挙げられる。光学部材１をフィルム状にする場合は、フィルム状の基材２を用いればよく、例えば、トリアセチルセルロースフィルム（ＴＡＣフィルム）等が好ましく用いられる。また、基材２が偏光板の一部を構成する形態が好ましい。
【００２７】
基材２の厚みは特に限定されないが、透明性及び加工性を確保する観点から、５０μｍ以上、１００μｍ以下であることが好ましい。
【００２８】
下層樹脂５ａは、アミド基を含有している。下層樹脂５ａ中のアミド基の濃度は、１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満である。下層樹脂５ａ中のアミド基の濃度が１．５ｍｍｏｌ／ｇ未満である場合、重合体層３の基材２側の表面におけるアミド基の量が少なくなり過ぎてしまうため、特に、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性が低下してしまう。下層樹脂５ａ中のアミド基の濃度が５ｍｍｏｌ／ｇ以上である場合、重合体層３の架橋密度が低下するとともに、結合間の凝集力が強くなり過ぎてしまうため、重合体層３の硬度が高くなり、高温／高湿の環境下における耐擦性が低下してしまう。高温／高湿の環境下における、基材２、及び、重合体層３間の密着性と、耐擦性とを充分に高める観点から、下層樹脂５ａ中のアミド基の濃度は、２ｍｍｏｌ／ｇ以上、４．５ｍｍｏｌ／ｇ未満であることが好ましく、２．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、４ｍｍｏｌ／ｇ未満であることがより好ましい。
【００２９】
重合体層３中のアミド基の濃度を高くすれば、基材２と重合体層３との密着性を高めることができる。これに対して、本実施形態のように、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂから重合体層３を形成する方法によれば、下層樹脂５ａがアミド基を含有することによって、重合体層３の基材２側の表面におけるアミド基の量を効率的に高めることができる。そのため、単層の樹脂（例えば、下層樹脂５ａのみ）から重合体層３を形成する場合と比較してアミド基の濃度が低くても、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性を損なうことなく、耐擦性を高めることができる。
【００３０】
下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂは、各々、単官能アミドモノマー、多官能アクリレート、単官能アクリレート、フッ素含有化合物等を適宜含んでいてもよい。下層樹脂５ａ中のアミド基は、単官能アミドモノマー由来のものであることが好ましい。
【００３１】
単官能アミドモノマーとしては、例えば、Ｎ−アクリロイルモルホリン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルメタクリルアミド、Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−３−フェニル−アクリルアミド等が挙げられる。Ｎ−アクリロイルモルホリンのうち公知のものとしては、例えば、ＫＪケミカルズ社製の単官能アミドモノマー（製品名：ＡＣＭＯ（登録商標））等が挙げられる。Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミドのうち公知のものとしては、例えば、ＫＪケミカルズ社製の単官能アミドモノマー（製品名：ＤＭＡＡ（登録商標））等が挙げられる。Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミドのうち公知のものとしては、例えば、ＫＪケミカルズ社製の単官能アミドモノマー（製品名：ＤＥＡＡ（登録商標））等が挙げられる。Ｎ−ビニル−２−ピロリドンのうち公知のものとしては、例えば、日本触媒社製の単官能アミドモノマー（製品名：Ｎ−ビニルピロリドン）等が挙げられる。Ｎ，Ｎ−ジメチルメタクリルアミドのうち公知のものとしては、例えば、東京化成工業社製の単官能アミドモノマー（製品コード：Ｄ０７４５）等が挙げられる。Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチル−３−フェニル−アクリルアミドのうち公知のものとしては、例えば、シグマアルドリッチ社製の単官能アミドモノマー等が挙げられる。下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂは、各々、１種類の単官能アミドモノマーを含んでいてもよく、複数種類の単官能アミドモノマーを含んでいてもよい。
【００３２】
多官能アクリレートとしては、例えば、ウレタンアクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、１，９−ノナンジオールジアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、トリペンタエリスリトールアクリレートと、モノ及びジペンタエリスリトールアクリレートと、ポリペンタエリスリトールアクリレートとの混合物、エトキシ化ポリグリセリンポリアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、アルコキシ化ジペンタエリスリトールポリアクリレート、ポリエチレングリコール２００ジアクリレート、ポリエチレングリコール３００ジアクリレート、ポリエチレングリコール４００ジアクリレート、ポリエチレングリコール６００ジアクリレート、６官能ポリエステルアクリレート、エトキシ化グリセリントリアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート、エトキシ化（４モル付加物）ビスフェノールＡジアクリレート、ジプロピレングリコールジアクリレート等が挙げられる。ウレタンアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、共栄社化学社製の多官能アクリレート（製品名：ＵＡ−３０６Ｈ）、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ｕ−１０ＰＡ）等が挙げられる。エトキシ化ペンタエリスリトールテトラアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：ＡＴＭ−３５Ｅ）等が挙げられる。ペンタエリスリトールトリアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−ＴＭＭ−３ＬＭ−Ｎ）、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−ＴＭＭ−３Ｌ）、第一工業製薬社製の多官能アクリレート（製品名：ＰＥＴ−３）等が挙げられる。１，９−ノナンジオールジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−ＮＯＤ−Ｎ）等が挙げられる。ジペンタエリスリトールヘキサアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、共栄社化学社製の多官能アクリレート（製品名：ライトアクリレートＤＰＥ−６Ａ）、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−ＤＰＨ）等が挙げられる。トリペンタエリスリトールアクリレートと、モノ及びジペンタエリスリトールアクリレートと、ポリペンタエリスリトールアクリレートとの混合物としては、例えば、大阪有機化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：ビスコート＃８０２）等が挙げられる。エトキシ化ポリグリセリンポリアクリレートとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：ＮＫ  ＥＣＯＮＯＭＥＲ（登録商標）  Ａ−ＰＧ５０２７Ｅ）等が挙げられる。トリメチロールプロパントリアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、共栄社化学社製の多官能アクリレート（製品名：ライトアクリレートＴＭＰ−Ａ）等が挙げられる。アルコキシ化ジペンタエリスリトールポリアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、日本化薬社製の多官能アクリレート（製品名：ＫＡＹＡＲＡＤ（登録商標）  ＤＰＥＡ−１２）、日本化薬社製の多官能アクリレート（製品名：ＫＡＹＡＲＡＤ  ＤＰＣＡ−３０）等が挙げられる。ポリエチレングリコール２００ジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、第一工業製薬社製の多官能アクリレート（製品名：ＰＥ−２００）等が挙げられる。ポリエチレングリコール３００ジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、第一工業製薬社製の多官能アクリレート（製品名：ＰＥ−３００）等が挙げられる。ポリエチレングリコール４００ジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−４００）等が挙げられる。ポリエチレングリコール６００ジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−６００）等が挙げられる。６官能ポリエステルアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、ダイセル・オルネクス社製の多官能アクリレート（製品名：ＥＢＥＣＲＹＬ（登録商標）４５０）等が挙げられる。エトキシ化グリセリントリアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−ＧＬＹ−９Ｅ）等が挙げられる。１，６−ヘキサンジオールジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−ＨＤ−Ｎ）等が挙げられる。トリプロピレングリコールジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：ＡＰＧ−２００）等が挙げられる。エトキシ化（４モル付加物）ビスフェノールＡジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：Ａ−ＢＰＥ−４）等が挙げられる。ジプロピレングリコールジアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、新中村化学工業社製の多官能アクリレート（製品名：ＡＰＧ−１００）等が挙げられる。下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂは、各々、１種類の多官能アクリレートを含んでいてもよく、複数種類の多官能アクリレートを含んでいてもよい。
【００３３】
単官能アクリレートとしては、例えば、ポリプロピレングリコールモノアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート等が挙げられる。ポリプロピレングリコールモノアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、日油社製の単官能アクリレート（製品名：ＡＰ−５５０）等が挙げられる。２−ヒドロキシエチルメタクリレートのうち公知のものとしては、例えば、日本触媒社製の単官能アクリレート（製品名：２ＨＥＭＡ）等が挙げられる。４−ヒドロキシブチルアクリレートのうち公知のものとしては、例えば、日本化成社製の単官能アクリレート（製品名：４ＨＢＡ）等が挙げられる。下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂは、各々、１種類の単官能アクリレートを含んでいてもよく、複数種類の単官能アクリレートを含んでいてもよい。
【００３４】
フッ素含有化合物は、構成成分としてフッ素含有モノマーを含んでいる。フッ素含有化合物は、更に、アクリレートモノマー等の他のモノマー成分を含んでいてもよい。
【００３５】
フッ素含有化合物は、反応性基を有することが好ましい。本明細書中、反応性基は、光、熱等の外部エネルギーによって他の成分と反応する部位を指す。このような反応性基としては、例えば、アルコキシシリル基、シリルエーテル基、アルコキシシリル基が加水分解されたシラノール基、カルボキシル基、水酸基、エポキシ基、ビニル基、アリル基、アクリロイル基、メタクリロイル基等が挙げられる。反応性基としては、反応性及び取り扱い性の観点から、アルコキシシリル基、シリルエーテル基、シラノール基、エポキシ基、ビニル基、アリル基、アクリロイル基、又は、メタクリロイル基が好ましく、ビニル基、アリル基、アクリロイル基、又は、メタクリロイル基がより好ましく、アクリロイル基、又は、メタクリロイル基が更に好ましい。
【００３６】
フッ素含有化合物は、反応性基に加えて、フルオロアルキル基、フルオロオキシアルキル基、フルオロアルケニル基、フルオロアルカンジイル基、及び、フルオロオキシアルカンジイル基からなる群より選択される少なくとも１つを含む部位を有することが好ましい。フルオロアルキル基、フルオロオキシアルキル基、フルオロアルケニル基、フルオロアルカンジイル基、及び、フルオロオキシアルカンジイル基は、各々、アルキル基、オキシアルキル基、アルケニル基、アルカンジイル基、及び、オキシアルカンジイル基が有する水素原子の少なくとも一部がフッ素原子で置換された置換基である。フルオロアルキル基、フルオロオキシアルキル基、フルオロアルケニル基、フルオロアルカンジイル基、及び、フルオロオキシアルカンジイル基は、いずれも主にフッ素原子及び炭素原子から構成される置換基であり、その構造中に分岐部が存在していてもよく、これらの置換基は複数連結していてもよい。
【００３７】
フッ素含有化合物の構成成分であるフッ素含有モノマーの一例は、下記一般式（Ａ）で表される。
Ｒｆ１−Ｒ２−Ｄ１  （Ａ）
上記一般式（Ａ）中、Ｒｆ１は、フルオロアルキル基、フルオロオキシアルキル基、フルオロアルケニル基、フルオロアルカンジイル基、及び、フルオロオキシアルカンジイル基からなる群より選択される少なくとも１つを含む部位を表す。Ｒ２は、アルカンジイル基、アルカントリイル基、又は、それらから導出されるエステル構造、ウレタン構造、エーテル構造、トリアジン構造を表す。Ｄ１は、反応性基を表す。
【００３８】
上記一般式（Ａ）で表されるフッ素含有モノマーとしては、例えば、２，２，２−トリフルオロエチルアクリレート、２，２，３，３，３−ペンタフロオロプロピルアクリレート、２−パーフルオロブチルエチルアクリレート、３−パーフルオロブチル−２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−パーフルオロヘキシルエチルアクリレート、３−パーフルオロヘキシル−２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−パーフルオロオクチルエチルアクリレート、３−パーフルオロオクチル−２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−パーフルオロデシルエチルアクリレート、２−パーフルオロ−３−メチルブチルエチルアクリレート、３−パーフルオロ−３−メトキシブチル−２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−パーフルオロ−５−メチルヘキシルエチルアクリレート、３−パーフルオロ−５−メチルヘキシル−２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−パーフルオロ−７−メチルオクチル−２−ヒドロキシプロピルアクリレート、テトラフルオロプロピルアクリレート、オクタフルオロペンチルアクリレート、ドデカフルオロヘプチルアクリレート、ヘキサデカフルオロノニルアクリレート、ヘキサフルオロブチルアクリレート、２，２，２−トリフルオロエチルメタクリレート、２，２，３，３，３−ペンタフルオロプロピルメタクリレート、２−パーフルオロブチルエチルメタクリレート、３−パーフルオロブチル−２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−パーフルオロオクチルエチルメタクリレート、３−パーフルオロオクチル−２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−パーフルオロデシルエチルメタクリレート、２−パーフルオロ−３−メチルブチルエチルメタクリレート、３−パーフルオロ−３−メチルブチル−２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−パーフルオロ−５−メチルヘキシルエチルメタクリレート、３−パーフルオロ−５−メチルヘキシル−２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−パーフルオロ−７−メチルオクチルエチルメタクリレート、３−パーフルオロ−７−メチルオクチルエチルメタクリレート、テトラフルオロプロピルメタクリレート、オクタフルオロペンチルメタクリレート、ドデカフルオロヘプチルメタクリレート、ヘキサデカフルオロノニルメタクリレート、１−トリフルオロメチルトリフルオロエチルメタクリレート、ヘキサフルオロブチルメタクリレート、トリアクリロイル−ヘプタデカフルオロノネニル−ペンタエリスリトール等が挙げられる。
【００３９】
フッ素含有モノマーの好ましい材料としては、例えば、フルオロポリエーテル部位を有する材料が挙げられる。フルオロポリエーテル部位は、フルオロアルキル基、オキシフルオロアルキル基、オキシフルオロアルキルジイル基等からなる部位であり、下記一般式（Ｂ）又は（Ｃ）に代表される構造である。
ＣＦｎ１Ｈ（３−ｎ１）−（ＣＦｎ２Ｈ（２−ｎ２））ｋＯ−（ＣＦｎ３Ｈ（２−ｎ３））ｍＯ−  （Ｂ）
−（ＣＦｎ４Ｈ（２−ｎ４））ｐＯ−（ＣＦｎ５Ｈ（２−ｎ５））ｓＯ−  （Ｃ）
上記一般式（Ｂ）及び（Ｃ）中、ｎ１は１〜３の整数であり、ｎ２〜ｎ５は１又は２であり、ｋ、ｍ、ｐ、及び、ｓは０以上の整数である。ｎ１〜ｎ５の好ましい組み合わせとしては、ｎ１が２又は３、ｎ２〜ｎ５が１又は２である組み合わせであり、より好ましい組み合わせとしては、ｎ１が３、ｎ２及びｎ４が２、ｎ３及びｎ５が１又は２である組み合わせである。
【００４０】
フルオロポリエーテル部位に含まれる炭素数は、４以上、１２以下であることが好ましく、４以上、１０以下であることがより好ましく、６以上、８以下であることが更に好ましい。炭素数が４未満である場合、表面エネルギーが低下する懸念がある。炭素数が１２よりも多い場合、溶媒への溶解性が低下する懸念がある。なお、フッ素含有モノマーは、１分子当たりに複数のフルオロポリエーテル部位を有していてもよい。
【００４１】
フッ素含有化合物のうち公知のものとしては、例えば、ダイキン工業社製のフッ素系添加剤（製品名：オプツール（登録商標）ＤＡＣ−ＨＰ）、旭硝子社製のフッ素系添加剤（製品名：Ａｆｌｕｉｄ）、ＤＩＣ社製のフッ素系添加剤（製品名：メガファック（登録商標）ＲＳ−７６−ＮＳ）、ＤＩＣ社製のフッ素系添加剤（製品名：メガファックＲＳ−９０）、ネオス社製のフッ素系添加剤（製品名：フタージェント（登録商標）６０１ＡＤ）、ネオス社製のフッ素系添加剤（製品名：フタージェント６５０Ａ）、油脂製品社製のフッ素系添加剤（製品名：Ｃ１０ＧＡＣＲＹ）、油脂製品社製のフッ素系添加剤（製品名：Ｃ８ＨＧＯＬ）等が挙げられる。フッ素含有化合物は、紫外線によって重合するものであることが好ましく、−ＯＣＦ２−鎖及び／又は＝ＮＣＯ−鎖を有することが好ましい。下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂは、各々、１種類のフッ素含有化合物を含んでいてもよく、複数種類のフッ素含有化合物を含んでいてもよい。
【００４２】
下層樹脂５ａは、単官能アミドモノマーを含有し、下層樹脂５ａ中の単官能アミドモノマーの含有量は、１５重量％以上、４９重量％以下であることが好ましい。下層樹脂５ａ中の単官能アミドモノマーの含有量が１５重量％未満である場合、重合体層３の基材２側の表面におけるアミド基の量が少なくなり、特に、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性が低下する懸念がある。下層樹脂５ａ中の単官能アミドモノマーの含有量が４９重量％よりも多い場合、重合体層３の架橋密度が低下するとともに、結合間の凝集力が強くなるため、重合体層３の硬度が高くなり、高温／高湿の環境下における耐擦性が低下する懸念がある。下層樹脂５ａ中の単官能アミドモノマーの含有量は、２０重量％以上、４５重量％以下であることがより好ましく、２０重量％以上、４０重量％以下であることが更に好ましい。
【００４３】
下層樹脂５ａが単官能アミドモノマーを含有することによって、アミド基を含有する下層樹脂５ａを容易に実現することができる。この場合、単官能アミドモノマーは、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、及び、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミドのうちの少なくとも一方を含むことが好ましい。Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、及び、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミドは、単官能アミドモノマーの中でも分子量が多く、ガラス転移温度が低いため、含有量が少量であっても、高温／高湿の環境下における、基材２、及び、重合体層３間の密着性と、耐擦性とを好ましく高めることができる。
【００４４】
上層樹脂５ｂは、フッ素含有化合物を含有し、上層樹脂５ｂ中のフッ素含有化合物の含有量は、０．１重量％以上、３０重量％以下であることが好ましい。上層樹脂５ｂ中のフッ素含有化合物の含有量が０．１重量％未満である場合、重合体層３の基材２とは反対側の表面の滑り性が低下する懸念がある。その結果、その表面を擦る際に、凸部４に対する負荷が大きくなり、光学部材１が白化して見えやすくなる懸念がある。上層樹脂５ｂ中のフッ素含有化合物の含有量が３０重量％よりも多い場合、上層樹脂５ｂの粘度が増加するとともに、下層樹脂５ａとの溶解度パラメータ（ＳＰ値）の差が大きくなるため、下層樹脂５ａと上層樹脂５ｂとが混ざりにくくなり、両者間の密着性が低下する懸念がある。上層樹脂５ｂ中のフッ素含有化合物の含有量は、５重量％以上、２５重量％以下であることがより好ましく、１０重量％以上、２０重量％以下であることが更に好ましい。上層樹脂５ｂが複数種類のフッ素含有化合物を含有する場合、各フッ素含有化合物の含有量の合計が上記範囲であることが好ましい。
【００４５】
上層樹脂５ｂがフッ素含有化合物を含有することによって、フッ素原子を重合体層３の基材２とは反対側の表面に効率良く配向させることができる。そのため、重合体層３の基材２とは反対側の表面の滑り性が高まり、その表面を擦る際に、凸部４に対する負荷を低下させることができる。更に、重合体層３の吸湿性が低下するため、特に、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性の低下を抑制することができる。また、単官能アミドモノマーの含有量が多く、極性が高くなり過ぎる場合であっても、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性の低下を抑制することができる。これに対して、下層樹脂５ａがフッ素含有化合物を含有する場合、その含有量が多過ぎると、フッ素原子が重合体層３の基材２側の表面に多く配向する懸念がある。そのため、重合体層３の基材２側の表面において、アミド基の量が相対的に少なくなってしまい、特に、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性が低下する懸念がある。よって、下層樹脂５ａは、フッ素含有化合物を含有しないことが好ましい。
【００４６】
上層樹脂５ｂがフッ素含有化合物を含有することによって、重合体層３の表面エネルギーを低くすることができ、モスアイ構造と組み合わせることで、撥水性に優れた光学部材１が得られる。その結果、親水性の汚れに対する防汚性に優れた光学部材１が得られる。撥水性の度合いを示す指標としては、水の接触角が用いられる。水の接触角が大きいほど、撥水性がより高いことを示す。撥水性が充分に高い光学部材１を得る観点からは、重合体層３の基材２とは反対側の表面に対する水の接触角は、６０°以上であることが好ましい。
【００４７】
フッ素含有化合物中のフッ素原子の濃度は、２０重量％以上、５０重量％以下であることが好ましく、２５重量％以上、４５重量％以下であることがより好ましく、３０重量％以上、４０重量％以下であることが更に好ましい。フッ素含有化合物中のフッ素原子の濃度が２０重量％未満である場合、フッ素原子の量が少なく、フッ素原子が重合体層３の基材２とは反対側の表面に配向しにくくなるため、特に、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性が低下する懸念がある。フッ素含有化合物中のフッ素原子の濃度が５０重量％よりも高い場合、フッ素含有化合物の極性が低くなり過ぎてしまい、上層樹脂５ｂ中における単官能アミドモノマーとの相溶性が悪化し、フッ素原子の分布が不均一になる懸念がある。その結果、フッ素原子が重合体層３の基材２とは反対側の表面に配向しにくくなるため、特に、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性が低下する懸念がある。
【００４８】
下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂは、各々、上述した単官能アミドモノマー、多官能アクリレート、単官能アクリレート、及び、フッ素含有化合物以外に、離型剤、重合開始剤等の添加剤を適宜含んでいてもよい。
【００４９】
離型剤は、図１（ｄ）において、金型６を重合体層３から剥離しやすくするために添加されるものである。離型剤としては、例えば、フッ素系離型剤、シリコン系離型剤、リン酸エステル系離型剤等が挙げられる。フッ素系離型剤としては、例えば、上述したフッ素含有化合物が挙げられ、そのうち公知のものとしては、例えば、ダイキン工業社製のフッ素系離型剤（製品名：オプツールＡＥＳ４）等が挙げられる。シリコン系離型剤としては、例えば、シリコンジアクリレート等が挙げられ、そのうち公知のものとしては、例えば、ダイセル・オルネクス社製のシリコン系離型剤（製品名：ＥＢＥＣＲＹＬ３５０）等が挙げられる。リン酸エステル系離型剤としては、例えば、（ポリ）オキシエチレンアルキルリン酸エステル等が挙げられ、そのうち公知のものとしては、例えば、日光ケミカルズ社製のリン酸エステル系離型剤（製品名：ＮＩＫＫＯＬ（登録商標）  ＴＤＰ−２）等が挙げられる。
【００５０】
重合開始剤としては、例えば、光重合開始剤等が挙げられる。光重合開始剤は、活性エネルギー線に対して活性であり、モノマーを重合する重合反応を開始させるために添加されるものである。光重合開始剤としては、例えば、ラジカル重合開始剤、アニオン重合開始剤、カチオン重合開始剤等を用いることができる。このような光重合開始剤としては、例えば、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルトリクロロアセトフェノン、２，２’−ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン等のアセトフェノン類；ベンゾフェノン、４，４’−ビスジメチルアミノベンゾフェノン、２−クロロチオキサントン、２−メチルチオキサントン、２−エチルチオキサントン、２−イソプロピルチオキサントン等のケトン類；ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル等のベンゾインエーテル類；ベンジルジメチルケタール、ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン等のベンジルケタール類；２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド類；１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン等のアルキルフェノン類、等が挙げられる。２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイドのうち公知のものとしては、例えば、ＢＡＳＦ社製の光重合開始剤（製品名：ＩＲＧＡＣＵＲＥ（登録商標）  ＴＰＯ）等が挙げられる。ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイドのうち公知のものとしては、例えば、ＢＡＳＦ社製の光重合開始剤（製品名：ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ８１９）等が挙げられる。１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトンのうち公知のものとしては、例えば、ＢＡＳＦ社製の光重合開始剤（製品名：ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４）等が挙げられる。
【００５１】
下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂのうちの少なくとも一方は、溶剤を含有しないことが好ましい。すなわち、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂのうちの少なくとも一方は、無溶剤系であることが好ましい。下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂのうちの少なくとも一方が無溶剤系である場合、溶剤の使用に係るコスト、及び、環境面での負荷（使用時の臭気等）を低減することができる。更に、溶剤を乾燥させて除去するための装置が不要であり、装置コストを低減することができる。一方、下層樹脂５ａが溶剤を含有する場合、溶剤の乾燥が不充分であれば、基材２と重合体層３との密着性が低下する懸念がある。また、上層樹脂５ｂが溶剤を含有する場合、フッ素含有化合物も含有していれば、フッ素含有化合物が混ざり過ぎてしまい、フッ素原子が重合体層３の基材２とは反対側の表面に配向しにくくなる懸念がある。
【００５２】
下層樹脂５ａの厚みＤａは特に限定されないが、５μｍ以上、１５μｍ以下であることが好ましい。本実施形態における下層樹脂５ａの厚みＤａは、図１（ａ）に示すように、基材２側の表面から基材２とは反対側の表面までの距離を指す。
【００５３】
上層樹脂５ｂの厚みＤｂは特に限定されないが、０．５μｍ以上、３μｍ以下であることが好ましい。本実施形態における上層樹脂５ｂの厚みＤｂは、図１（ａ）に示すように、金型６の凹部の底点に対応する位置から、金型６とは反対側の表面までの距離を指す。
【００５４】
上層樹脂５ｂの粘度は、下層樹脂５ａの粘度よりも低いことが好ましい。具体的には、２５℃において、下層樹脂５ａの粘度は、２００ｍＰａ・ｓ未満であることが好ましく、１５０ｍＰａ・ｓ未満であることがより好ましい。上層樹脂５ｂの粘度は、３０ｍＰａ・ｓ未満であることが好ましく、２０ｍＰａ・ｓ未満であることがより好ましい。２５℃において、下層樹脂５ａの粘度が２００ｍＰａ・ｓ以上であり、上層樹脂５ｂの粘度が３０ｍＰａ・ｓ以上である場合、下層樹脂５ａと上層樹脂５ｂとが混ざりにくくなり、両者間の密着性が低下する懸念がある。上層樹脂５ｂの粘度が下層樹脂５ａの粘度よりも低い場合、上層樹脂５ｂがフッ素含有化合物を含有すれば、フッ素含有化合物の流動性が好ましく確保される。そのため、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂが積層された状態で、上層樹脂５ｂ中のフッ素原子が下層樹脂５ａ中に混入しにくく、上層樹脂５ｂ（重合体層３）の基材２とは反対側の表面に配向しやすくなる。本明細書中、粘度は、ブルックフィールド社製の粘度計（製品名：ＤＶ２Ｔ）を用いて測定される。
【００５５】
測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、重合体層３の貯蔵弾性率Ｅ’（以下、単に、貯蔵弾性率Ｅ’とも言う。）が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、重合体層３の貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下である。本実施形態のように、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂから重合体層３を形成する方法において、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値を上記範囲とすれば、高温／高湿の環境下における耐擦性を高めることができる。ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が上記範囲外である場合、高温／高湿の環境下において、重合体層３の耐擦性が低下し、重合体層３の基材２とは反対側の表面を不織布等の軟らかいもので擦ると、凸部４が倒れた後に起き上がらず（復元せず）、光学部材１が白化して見えてしまう。高温／高湿の環境下における耐擦性を充分に高める観点から、ボトム温度は１２５℃以上、１９５℃以下であり、かつ、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１．５×１０８Ｐａ以上、９×１０８Ｐａ以下であることが好ましく、ボトム温度は１４０℃以上、１８０℃以下であり、かつ、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は２×１０８Ｐａ以上、８×１０８Ｐａ以下であることがより好ましい。本明細書中、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は、測定機として日立ハイテクサイエンス社製の粘弾性測定装置（製品名：ＤＭＡ７１００）を用い、測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下で測定される貯蔵弾性率Ｅ’から決定される。ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は、重合体層３の組成（具体的には、下層樹脂５ａにおける単官能アミドモノマー等の組成）によって調整することができる。
【００５６】
貯蔵弾性率Ｅ’と耐擦性との関係について、以下に説明する。
【００５７】
図２は、重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’の測定例を示すグラフである。図２に示すように、貯蔵弾性率Ｅ’は、温度が高くなるにつれて下降し、その後、一定又は上昇に転じる。貯蔵弾性率Ｅ’が上昇に転じるのは、温度上昇に伴って重合体層３が膨張するためである。図２中、貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１７５℃であり、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１．５×１０８Ｐａである。
【００５８】
図３は、重合体層を擦った後の状態を示すＳＥＭ写真であり、（ａ）はボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が適正な範囲内である場合を示し、（ｂ）は貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が（ａ）よりも低い場合を示し、（ｃ）はボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値のうちの少なくとも一方が（ａ）よりも高い場合を示す。通常、貯蔵弾性率Ｅ’が高い領域は結晶領域であり、貯蔵弾性率Ｅ’が結晶領域よりも低い領域は弾性領域であり、更に低い領域は流動領域である。重合体層３の基材２とは反対側の表面を不織布等の軟らかいもので擦ると、凸部４は一旦倒れる。ここで、貯蔵弾性率Ｅ’が流動領域内である場合、重合体層３（凸部４）が軟らかく、弾性が不足しているため、図３（ｂ）に示すように、凸部４は起き上がらない（復元しない）。また、貯蔵弾性率Ｅ’が結晶領域内である場合、重合体層３（凸部４）が硬いため、凸部４は倒れにくくなるが、図３（ｃ）に示すように、その分起き上がりにくい（復元しにくい）。これらに対して、本実施形態のように、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が適正な範囲内である場合、重合体層３（凸部４）の弾性が適度に保たれているため、図３（ａ）に示すように、凸部４は起き上がる（復元する）。すなわち、優れた耐擦性を実現することができる。一方、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が適正な範囲内であっても、ボトム温度が図３（ａ）の状態よりも高い場合は、重合体層３の基材２とは反対側の表面を擦る際の環境の温度と、ボトム温度とが離れ過ぎてしまうため、重合体層３（凸部４）が硬過ぎて、弾性が不足してしまい、図３（ｃ）に示すように、凸部４は起き上がらない（復元しない）。
【００５９】
耐擦性は、一般的に、重合体層３の架橋密度及びガラス転移温度（Ｔｇ）と相関すると考えられるが、本発明者らが検討したところ、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値との方がよく相関することが分かった。この理由は、以下のように考えられる。架橋密度ｎは、式：ｎ＝Ｅ’／３ＲＴ（Ｅ’：貯蔵弾性率、Ｒ：気体定数、Ｔ：絶対温度）から計算される値である。また、ガラス転移温度Ｔｇは、ｔａｎδ＝Ｅ’’／Ｅ’（Ｅ’：貯蔵弾性率、Ｅ’’：損失弾性率）の温度依存性を示すグラフのピーク値に対応する値（温度）である。すなわち、架橋密度及びガラス転移温度は、貯蔵弾性率Ｅ’等を介して間接的に得られる値である。これに対して、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は、図２に例示するような貯蔵弾性率Ｅ’の温度依存性を示すグラフから直接的に得られる値である。よって、凸部４のような微細な突起の復元（耐擦性）に対しては、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値がより相関する特性であると考えられる。
【００６０】
重合体層３の厚みＤは特に限定されないが、上層樹脂５ｂがフッ素含有化合物を含有する場合、フッ素原子を重合体層３の基材２とは反対側の表面に高濃度で配向させる観点から、重合体層３の厚みＤは薄いことが好ましい。具体的には、５．０μｍ以上、２０．０μｍ以下であることが好ましい。本実施形態における重合体層３の厚みＤは、図１（ｄ）に示すように、基材２側の表面から凸部４の頂点までの距離を指す。
【００６１】
凸部４の形状は特に限定されず、例えば、柱状の下部と半球状の上部とによって構成される形状（釣鐘状）、錐体状（コーン状、円錐状）等の、先端に向かって細くなる形状（テーパー形状）が挙げられる。また、凸部４は、枝突起を有する形状であってもよい。枝突起とは、モスアイ構造を形成する金型を作製するための陽極酸化及びエッチングを行う過程で形成されてしまった、間隔が不規則な部分に対応する凸部を示す。図１（ｄ）中、隣接する凸部４の間隙の底辺は傾斜した形状となっているが、傾斜せずに水平な形状であってもよい。
【００６２】
隣接する凸部４間のピッチＰは、可視光の波長（７８０ｎｍ）以下であれば特に限定されないが、モアレ、虹ムラ等の光学現象を充分に防止する観点からは、１００ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であることが好ましく、１００ｎｍ以上、２００ｎｍ以下であることがより好ましい。本明細書中、隣接する凸部間のピッチは、日立ハイテクノロジーズ社製の走査型電子顕微鏡（製品名：Ｓ−４７００）で撮影される平面写真の１μｍ角の領域内における、枝突起を除くすべての隣接する凸部間の距離の平均値を指す。なお、隣接する凸部間のピッチは、メイワフォーシス社製のオスミウムコーター（製品名：Ｎｅｏｃ−ＳＴ）を用いて、重合体層の凹凸構造上に和光純薬工業社製の酸化オスミウムＶＩＩＩ（厚み：５ｎｍ）を塗布した状態で測定される。
【００６３】
凸部４の高さは特に限定されないが、後述する凸部４の好ましいアスペクト比と両立させる観点から、５０ｎｍ以上、６００ｎｍ以下であることが好ましく、１００ｎｍ以上、３００ｎｍ以下であることがより好ましい。本明細書中、凸部の高さは、日立ハイテクノロジーズ社製の走査型電子顕微鏡（製品名：Ｓ−４７００）で撮影される断面写真における、枝突起を除く連続して並んだ１０個の凸部の高さの平均値を示す。ただし、１０個の凸部を選択する際は、欠損や変形した部分（試料を準備する際に変形させてしまった部分等）がある凸部を除くものとする。試料としては、光学部材の特異的な欠陥がない領域でサンプリングされたものが用いられ、例えば、光学部材が連続的に製造されるロール状である場合、その中央付近でサンプリングされたものを用いる。なお、凸部の高さは、メイワフォーシス社製のオスミウムコーター（製品名：Ｎｅｏｃ−ＳＴ）を用いて、重合体層の凹凸構造上に和光純薬工業社製の酸化オスミウムＶＩＩＩ（厚み：５ｎｍ）を塗布した状態で測定される。
【００６４】
凸部４のアスペクト比は特に限定されないが、０．８以上、１．５以下であることが好ましい。凸部４のアスペクト比が１．５以下である場合、モスアイ構造の加工性が充分に高まり、スティッキングが発生したり、モスアイ構造を形成する際の転写具合が悪化したりする（金型が詰まったり、巻き付いてしまう、等）懸念が低くなる。凸部４のアスペクト比が０．８以上である場合、モアレ、虹ムラ等の光学現象を充分に防止し、良好な反射特性を実現することができる。本明細書中、凸部のアスペクト比は、上述したような方法で測定される、隣接する凸部間のピッチと凸部の高さとの比（高さ／ピッチ）を指す。
【００６５】
凸部４の配置は特に限定されず、ランダムに配置されていても、規則的に配置されていてもよい。モアレの発生を充分に防止する観点からは、ランダムに配置されていることが好ましい。
【００６６】
金型６としては、例えば、下記の方法で作製されるものを用いることができる。まず、金型６の材料となるアルミニウムを、支持基板上にスパッタリング法によって成膜する。次に、成膜されたアルミニウムの層に対して、陽極酸化及びエッチングを交互に繰り返すことによって、モスアイ構造の雌型（金型６）を作製することができる。この際、陽極酸化を行う時間、及び、エッチングを行う時間を調整することによって、金型６の凹凸構造を変化させることができる。
【００６７】
支持基板の材料としては特に限定されず、例えば、ガラス；ステンレス、ニッケル等の金属材料；ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、環状オレフィン系高分子（代表的には、ノルボルネン系樹脂等である、日本ゼオン社製の高分子（製品名：ゼオノア（登録商標））、ＪＳＲ社製の高分子（製品名：アートン（登録商標）））等のポリオレフィン系樹脂；ポリカーボネート樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、トリアセチルセルロース等の樹脂材料、等が挙げられる。また、支持基板上にアルミニウムを成膜したものの代わりに、アルミニウム製の基板を用いてもよい。
【００６８】
金型６の形状としては特に限定されず、例えば、平板状、ロール状等が挙げられる。
【００６９】
金型６には、離型剤によって表面処理が施されていることが好ましい。すなわち、金型６には、離型処理が施されていることが好ましい。金型６に離型処理を施すことによって、上記工程（ｄ）において、金型６を重合体層３から容易に剥離することができる。また、金型６に離型処理を施すことによって、金型６の表面エネルギーを低くすることができる。そのため、上層樹脂５ｂがフッ素含有化合物を含有する場合、上記工程（ｂ）において、金型６を上層樹脂５ｂ側から下層樹脂５ａに押し付ける際に、フッ素原子を上層樹脂５ｂの基材２とは反対側の表面に効率的に配向させることができる。更に、樹脂層７を硬化させる前に、フッ素原子が樹脂層７の基材２とは反対側の表面から離れてしまうことを防止することができる。その結果、光学部材１において、フッ素原子を重合体層３の基材２とは反対側の表面に効率的に配向させることができる。
【００７０】
金型６に塗布する離型剤としては、例えば、フッ素系、シリコン系、リン酸エステル系等の離型剤が挙げられ、フッ素系離型剤が好ましく用いられる。上層樹脂５ｂがフッ素含有化合物を含有する場合、金型６に離型処理を施す際にフッ素系離型剤を用いれば、フッ素含有化合物との相互作用が強くなり、フッ素原子を上層樹脂５ｂの基材２とは反対側の表面により効率的に配向させることができる。
【００７１】
以上より、実施形態１の光学部材の製造方法によれば、高温／高湿の環境下における、基材２、及び、重合体層３間の密着性と、耐擦性とが両立可能な光学部材１を製造することができる。
【００７２】
次に、実施形態１の光学部材について、図４を参照して以下に説明する。図４は、実施形態１の光学部材を示す断面模式図である。
【００７３】
光学部材１は、基材２と、基材２と直に接する重合体層３とを備えている。重合体層３は、複数の凸部（突起）４が可視光の波長以下のピッチ（隣接する凸部４の頂点間の距離）Ｐで設けられる凹凸構造を表面に有している。よって、光学部材１は、モスアイ構造（蛾の目状の構造）を表面に有する反射防止部材に相当する。これにより、光学部材１は、モスアイ構造による優れた反射防止性（低反射性）を示すことができる。
【００７４】
重合体層３は、アミド基を１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満の濃度で含有する下層樹脂と、上層樹脂とが、基材２側から順に積層された状態で、下層樹脂及び上層樹脂に金型を上層樹脂側から押し付けて形成した、凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物である。このような構成によれば、基材２側の表面におけるアミド基の量が多い重合体層３が得られる。下層樹脂中のアミド基の濃度が１．５ｍｍｏｌ／ｇ未満である場合、重合体層３の基材２側の表面におけるアミド基の量が少なくなり過ぎてしまうため、特に、高温／高湿の環境下において、基材２と重合体層３との密着性が低下してしまう。下層樹脂中のアミド基の濃度が５ｍｍｏｌ／ｇ以上である場合、重合体層３の架橋密度が低下するとともに、結合間の凝集力が強くなり過ぎてしまうため、重合体層３の硬度が高くなり、高温／高湿の環境下における耐擦性が低下してしまう。
【００７５】
測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、重合体層３の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、重合体層３の貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下である。ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が上記範囲外である場合、高温／高湿の環境下において、重合体層３の耐擦性が低下し、重合体層３の基材２とは反対側の表面を不織布等の軟らかいもので擦ると、凸部４が倒れた後に起き上がらず（復元せず）、光学部材１が白化して見えてしまう。
【００７６】
以上より、実施形態１の光学部材によれば、高温／高湿の環境下における、基材２、及び、重合体層３間の密着性と、耐擦性とが両立可能な光学部材１が得られる。
【００７７】
実施形態１の光学部材の一例としては、上述した実施形態１の光学部材の製造方法によって製造される光学部材が挙げられる。
【００７８】
［実施形態２］
実施形態２の光学部材の製造方法について、図５を参照して以下に説明する。図５は、実施形態２の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｅ）。実施形態２の光学部材の製造方法は、下層樹脂及び上層樹脂を基材上に順に塗布すること以外、実施形態１の光学部材の製造方法と同様であるため、重複する点については説明を適宜省略する。なお、実施形態２の光学部材は、実施形態１の光学部材と同様であるため、説明を省略する。
【００７９】
（ａ）下層樹脂の塗布
まず、図５（ａ）に示すように、下層樹脂５ａを基材２上に塗布する。その結果、下層樹脂５ａは、基材２と直に接するように形成される。
【００８０】
（ｂ）上層樹脂の塗布
図５（ｂ）に示すように、塗布された下層樹脂５ａ上に上層樹脂５ｂを塗布する。その結果、上層樹脂５ｂは、下層樹脂５ａの基材２とは反対側に形成される。
【００８１】
（ｃ）凹凸構造の形成
図５（ｃ）に示すように、塗布された下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂが基材２側から順に積層された状態で、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂに金型６を上層樹脂５ｂ側から押し付け、凹凸構造を表面に有する樹脂層７を形成する。
【００８２】
（ｄ）樹脂層の硬化
凹凸構造が形成された樹脂層７を硬化させる。その結果、図５（ｄ）に示すような重合体層３が形成される。
【００８３】
（ｅ）金型の剥離
金型６を重合体層３から剥離する。その結果、図５（ｅ）に示すような光学部材１が完成する。
【００８４】
［実施形態３］
実施形態３の光学部材の製造方法について、図６を参照して以下に説明する。図６は、実施形態３の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。実施形態３の光学部材の製造方法は、下層樹脂及び上層樹脂を基材上に同時に塗布すること以外、実施形態１の光学部材の製造方法と同様であるため、重複する点については説明を適宜省略する。なお、実施形態３の光学部材は、実施形態１の光学部材と同様であるため、説明を省略する。
【００８５】
（ａ）下層樹脂及び上層樹脂の塗布
まず、図６（ａ）に示すように、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂを基材２上に同時に塗布する。その結果、上層樹脂５ｂは、下層樹脂５ａの基材２とは反対側に形成される。下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂを同時に塗布する方法としては、例えば、共押し出し方式で塗布する方法が挙げられる。
【００８６】
（ｂ）凹凸構造の形成
図６（ｂ）に示すように、塗布された下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂが基材２側から順に積層された状態で、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂに金型６を上層樹脂５ｂ側から押し付け、凹凸構造を表面に有する樹脂層７を形成する。
【００８７】
（ｃ）樹脂層の硬化
凹凸構造が形成された樹脂層７を硬化させる。その結果、図６（ｃ）に示すような重合体層３が形成される。
【００８８】
（ｄ）金型の剥離
金型６を重合体層３から剥離する。その結果、図６（ｄ）に示すような光学部材１が完成する。
【００８９】
実施形態３の光学部材の製造方法によれば、下層樹脂５ａ、及び、上層樹脂５ｂを同時に塗布するため、実施形態２の光学部材の製造方法と比較して、工程数を減らすことができる。
【００９０】
以下に、実施例及び比較例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。
【００９１】
（組成材料）
実施例及び比較例において、光学部材を製造するために用いた組成材料は以下の通りである。
【００９２】
（下層樹脂ＬＲ−１〜ＬＲ−３６）
表１〜１２に示すような組成の各種下層樹脂を用いた。表１〜１２には、各下層樹脂中のアミド基の濃度、及び、各下層樹脂中の単官能アミドモノマーの含有量も示した。なお、表１〜１２中の各材料名の表記は、下記の通りである。
＜多官能アクリレート＞
・「ＵＡ」：ウレタンアクリレート（共栄社化学社製の「ＵＡ−３０６Ｈ」）
・「ＰＡ」：ウレタンアクリレート（新中村化学工業社製の「Ｕ−１０ＰＡ」）
・「ＡＴＭ」：エトキシ化ペンタエリスリトールテトラアクリレート（新中村化学工業社製の「ＡＴＭ−３５Ｅ」）
・「ＴＭＭ」：ペンタエリスリトールトリアクリレート（新中村化学工業社製の「Ａ−ＴＭＭ−３ＬＭ−Ｎ」）
・「ＰＥＴ」：ペンタエリスリトールトリアクリレート（第一工業製薬社製の「ＰＥＴ−３」）
・「ＤＰＥ」：ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（共栄社化学社製の「ライトアクリレートＤＰＥ−６Ａ」）
・「＃８０２」：トリペンタエリスリトールアクリレートと、モノ及びジペンタエリスリトールアクリレートと、ポリペンタエリスリトールアクリレートとの混合物（大阪有機化学工業社製の「ビスコート＃８０２」）
・「ＰＧ」：エトキシ化ポリグリセリンポリアクリレート（新中村化学工業社製の「ＮＫ  ＥＣＯＮＯＭＥＲ  Ａ−ＰＧ５０２７Ｅ」）
・「ＤＰＥＡ」：アルコキシ化ジペンタエリスリトールポリアクリレート（日本化薬社製の「ＫＡＹＡＲＡＤ  ＤＰＥＡ−１２」）
・「ＤＰＣＡ」：アルコキシ化ジペンタエリスリトールポリアクリレート（日本化薬社製の「ＫＡＹＡＲＡＤ  ＤＰＣＡ−３０」）
・「ＥＢ」：６官能ポリエステルアクリレート（ダイセル・オルネクス社製の「ＥＢＥＣＲＹＬ４５０」）
・「Ａ」：ポリエチレングリコール６００ジアクリレート（新中村化学工業社製の「Ａ−６００」）
＜単官能アクリレート＞
・「ＡＰ」：ポリプロピレングリコールモノアクリレート（日油社製の「ＡＰ−５５０」）
・「ＨＢＡ」：４−ヒドロキシブチルアクリレート（日本化成社製の「４ＨＢＡ」）
＜単官能アミドモノマー＞
・「ＡＣ」：Ｎ−アクリロイルモルホリン（ＫＪケミカルズ社製の「ＡＣＭＯ」）
・「ＤＭ」：Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド（ＫＪケミカルズ社製の「ＤＭＡＡ」）
・「ＤＥ」：Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド（ＫＪケミカルズ社製の「ＤＥＡＡ」）
＜重合開始剤＞
・「ＴＰＯ」：２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド（ＢＡＳＦ社製の「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ＴＰＯ」）
【００９３】
【表１】
2017145881.tif 000003
【００９４】
【表２】
2017145881.tif 000004
【００９５】
【表３】
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【００９６】
【表４】
2017145881.tif 000006
【００９７】
【表５】
2017145881.tif 000007
【００９８】
【表６】
2017145881.tif 000008
【００９９】
【表７】
2017145881.tif 000009
【０１００】
【表８】
2017145881.tif 000010
【０１０１】
【表９】
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【０１０２】
【表１０】
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【０１０３】
【表１１】
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【０１０４】
【表１２】
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【０１０５】
（上層樹脂ＵＲ−１）
まず、フッ素系添加剤（ネオス社製の「フタージェント６５０Ａ」）に対して、東京理化器械社製のロータリーエバポレーター（製品名：Ｎ−１１１０型）を用いて、メチルイソブチルケトンからＮ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド（ＫＪケミカルズ社製の「ＤＥＡＡ」）への溶媒置換を行った。その後、富山産業社製のミニジェットオーブン（製品名：ＭＤ−９２）を用いて、加熱処理を温度１８０℃で５時間行った。加熱処理後、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド（ＫＪケミカルズ社製の「ＤＥＡＡ」）を添加することによって、固形分（フッ素含有化合物）の濃度が１５重量％に調整された上層樹脂ＵＲ−１を作製した。上層樹脂ＵＲ−１の２５℃における粘度は、１１ｍＰａ・ｓであった。
【０１０６】
（上層樹脂ＵＲ−２〜ＵＲ−１１）
表１３〜１５に示すように組成を変更したこと以外、上層樹脂ＵＲ−１の作製方法と同様にして、各種上層樹脂を作製した。表１３〜１５には、各上層樹脂の２５℃における粘度も示した。なお、表１３〜１５中の各材料名の表記は、下記の通りである。
＜固形分（フッ素含有化合物）＞
・「６５０Ａ」：フッ素系添加剤（ネオス社製の「フタージェント６５０Ａ」）
・「ＲＳ」：フッ素系添加剤（ＤＩＣ社製の「メガファックＲＳ−７６−ＮＳ」）
・「ＤＡＣ」：フッ素系添加剤（ダイキン工業社製の「オプツールＤＡＣ−ＨＰ」）
＜溶媒＞
・「ＡＣ」：Ｎ−アクリロイルモルホリン（ＫＪケミカルズ社製の「ＡＣＭＯ」）
・「ＤＥ」：Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド（ＫＪケミカルズ社製の「ＤＥＡＡ」）
・「ＡＰＧ」：ジプロピレングリコールジアクリレート（新中村化学工業社製の「ＡＰＧ−１００」）
【０１０７】
【表１３】
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【０１０８】
【表１４】
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【０１０９】
【表１５】
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【０１１０】
（上層樹脂ＵＲ−１２）
下記材料の混合物を用いた。上層樹脂ＵＲ−１２は、フッ素含有化合物を含有しないものであった。上層樹脂ＵＲ−１２の２５℃における粘度は、４１０ｍＰａ・ｓであった。
＜多官能アクリレート＞
・ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（新中村化学工業社製の「Ａ−ＤＰＨ」）：２５重量部
・ペンタエリスリトールトリアクリレート（第一工業製薬社製の「ＰＥＴ−３」）：２５重量部
・アルコキシ化ジペンタエリスリトールポリアクリレート（日本化薬社製の「ＫＡＹＡＲＡＤ  ＤＰＥＡ−１２」）：２５重量部
・ポリエチレングリコール６００ジアクリレート（新中村化学工業社製の「Ａ−６００」）：２５重量部
＜離型剤＞
・（ポリ）オキシエチレンアルキルリン酸エステル（日光ケミカルズ社製の「ＮＩＫＫＯＬ  ＴＤＰ−２」）：０．１重量部
＜重合開始剤＞
・１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン（ＢＡＳＦ社製の「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４」）：１重量部
・ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド（ＢＡＳＦ社製の「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ８１９」）：０．５重量部
【０１１１】
（実施例１）
実施例１の光学部材を、実施形態１の光学部材の製造方法によって作製した。
【０１１２】
（ａ）下層樹脂及び上層樹脂の塗布
まず、下層樹脂５ａを基材２上に、第一理化社製のバーコーター（製品名：Ｎｏ．０５）で塗布した。その結果、下層樹脂５ａは、基材２と直に接するように形成された。一方、上層樹脂５ｂを金型６の凹凸面上に塗布した。具体的には、まず、上層樹脂５ｂをポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に、第一理化社製のバーコーター（製品名：Ｎｏ．０５）で塗布した。そして、上層樹脂５ｂが塗布されたポリエチレンテレフタレートフィルムを、上層樹脂５ｂ側から、金型６の凹凸面上に、一進産業社製のラミネートローラー（製品名：ＲＭ２０−１００）を用いて貼り付けた後、ポリエチレンテレフタレートフィルムを取り除いた。その結果、上層樹脂５ｂは、金型６の凹凸面上に形成された。
【０１１３】
基材２としては、富士フイルム社製のトリアセチルセルロースフィルム（製品名：ＴＡＣ−ＴＤ８０Ｕ）を用いた。基材２の厚みは、８０μｍであった。
【０１１４】
下層樹脂５ａとしては、上述した下層樹脂ＬＲ−１を用いた。下層樹脂５ａの厚みＤａは、９μｍであった。上層樹脂５ｂとしては、上述した上層樹脂ＵＲ−１を用いた。上層樹脂５ｂの厚みＤｂは、１μｍであった。
【０１１５】
金型６としては、下記の方法で作製したものを用いた。まず、金型６の材料となるアルミニウムを、１０ｃｍ角のガラス基板上にスパッタリング法によって成膜した。成膜されたアルミニウムの層の厚みは、１．０μｍであった。次に、成膜されたアルミニウムの層に対して、陽極酸化及びエッチングを交互に繰り返すことによって、多数の微小な穴（隣り合う穴の底点間の距離が可視光の波長以下）が設けられた陽極酸化層を形成した。具体的には、陽極酸化、エッチング、陽極酸化、エッチング、陽極酸化、エッチング、陽極酸化、エッチング、及び、陽極酸化を順に行う（陽極酸化：５回、エッチング：４回）ことによって、アルミニウムの内部に向かって細くなる形状（テーパー形状）を有する微小な穴（凹部）を多数形成し、その結果、凹凸構造を有する金型６が得られた。陽極酸化は、シュウ酸（濃度：０．０３重量％）を用いて、液温５℃、印加電圧８０Ｖの条件下で行った。１回の陽極酸化を行う時間は、２５秒とした。エッチングは、リン酸（濃度：１ｍｏｌ／ｌ）を用いて、液温３０℃の条件下で行った。１回のエッチングを行う時間は、２５分とした。金型６を走査型電子顕微鏡で観察したところ、凹部の深さは２９０ｎｍであった。なお、金型６には、ダイキン工業社製のフッ素系離型剤（製品名：オプツールＡＥＳ４）によって事前に離型処理を施した。
【０１１６】
（ｂ）凹凸構造の形成
上層樹脂５ｂが塗布された金型６を、上層樹脂５ｂ側から、基材２上に塗布された下層樹脂５ａに、一進産業社製のラミネートローラー（製品名：ＲＭ２０−１００）で押し付ける（貼り付ける）ことによって、下層樹脂５ａ上に上層樹脂５ｂを積層させると同時に凹凸構造を形成した。その結果、凹凸構造を基材２とは反対側の表面に有する樹脂層７が形成された。
【０１１７】
（ｃ）樹脂層の硬化
凹凸構造が形成された樹脂層７に、基材２側から紫外線（照射量：１Ｊ／ｃｍ２）を照射して硬化（重合）させた。その結果、重合体層３が形成された。
【０１１８】
（ｄ）金型の剥離
金型６を重合体層３から剥離した。その結果、光学部材１が完成した。光学部材１の表面仕様は、下記の通りであった。
凸部４の形状：釣鐘状
隣接する凸部４間のピッチＰ：２００ｎｍ
凸部４の高さ：２００ｎｍ
凸部４のアスペクト比：１
【０１１９】
重合体層３の厚みＤは、１０μｍであった。重合体層３のボトム温度は、１７６℃であった。重合体層３の貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は、２．３×１０８Ｐａであった。なお、貯蔵弾性率Ｅ’の測定用試料としては、下層樹脂５ａ（９０重量部）と上層樹脂５ｂ（１０重量部）との混合物に紫外線（照射量：１Ｊ／ｃｍ２）を照射して硬化させた、角断面形状（長さ：３５ｍｍ、幅：５ｍｍ、厚み：１ｍｍ）を有する硬化物（重合体層）を用いた。貯蔵弾性率Ｅ’の測定は、上記測定用試料の両端をクランプした状態で行われ、クランプされていない部分の長さは２０ｍｍであった。
【０１２０】
（実施例２〜３０、及び、比較例１〜１４）
表１６〜２３に示すような材料に変更したこと以外、実施例１と同様にして、各例の光学部材を作製した。表１６〜２３には、各例の重合体層のボトム温度、及び、各例の重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’の最小値も示した。なお、表１６〜２３中の各材料名の表記は、下記の通りである。
＜下層樹脂＞
・「ＬＲ−１」〜「ＬＲ−３６」：下層樹脂ＬＲ−１〜ＬＲ−３６
＜上層樹脂＞
・「ＵＲ−１」〜「ＵＲ−１２」：上層樹脂ＵＲ−１〜ＵＲ−１２
【０１２１】
（比較例１５）
表２３に示すような材料を用い、図７に示すような製造プロセスによって、比較例１５の光学部材を作製した。図７は、比較例１５の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。
【０１２２】
（ａ）下層樹脂の塗布
まず、図７（ａ）に示すように、下層樹脂１０５ａ（下層樹脂ＬＲ−５）を基材１０２上に、第一理化社製のバーコーター（製品名：Ｎｏ．０５）で塗布した。下層樹脂１０５ａの厚みＥａは、９μｍであった。
【０１２３】
基材１０２としては、富士フイルム社製のトリアセチルセルロースフィルム（製品名：ＴＡＣ−ＴＤ８０Ｕ）を用いた。基材１０２の厚みは、８０μｍであった。
【０１２４】
（ｂ）凹凸構造の形成
図７（ｂ）に示すように、塗布された下層樹脂１０５ａに金型１０６を押し付け、凹凸構造を形成した。
【０１２５】
金型１０６としては、下記の方法で作製したものを用いた。まず、金型１０６の材料となるアルミニウムを、１０ｃｍ角のガラス基板上にスパッタリング法によって成膜した。成膜されたアルミニウムの層の厚みは、１．０μｍであった。次に、成膜されたアルミニウムの層に対して、陽極酸化及びエッチングを交互に繰り返すことによって、多数の微小な穴（隣り合う穴の底点間の距離が可視光の波長以下）が設けられた陽極酸化層を形成した。具体的には、陽極酸化、エッチング、陽極酸化、エッチング、陽極酸化、エッチング、陽極酸化、エッチング、及び、陽極酸化を順に行う（陽極酸化：５回、エッチング：４回）ことによって、アルミニウムの内部に向かって細くなる形状（テーパー形状）を有する微小な穴（凹部）を多数形成し、その結果、凹凸構造を有する金型１０６が得られた。陽極酸化は、シュウ酸（濃度：０．０３重量％）を用いて、液温５℃、印加電圧８０Ｖの条件下で行った。１回の陽極酸化を行う時間は、２５秒とした。エッチングは、リン酸（濃度：１ｍｏｌ／ｌ）を用いて、液温３０℃の条件下で行った。１回のエッチングを行う時間は、２５分とした。金型１０６を走査型電子顕微鏡で観察したところ、凹部の深さは２９０ｎｍであった。なお、金型１０６には、ダイキン工業社製のフッ素系離型剤（製品名：オプツールＡＥＳ４）によって事前に離型処理を施した。
【０１２６】
（ｃ）下層樹脂の硬化
凹凸構造が形成された下層樹脂１０５ａに、基材１０２側から紫外線（照射量：１Ｊ／ｃｍ２）を照射して硬化させた。その結果、図７（ｃ）に示すような重合体層１０３ａが形成された。
【０１２７】
（ｄ）金型の剥離
金型１０６を重合体層１０３ａから剥離した。その結果、図７（ｄ）に示すような光学部材１０１ａが完成した。光学部材１０１ａの表面仕様は、下記の通りであった。
凸部１０４ａの形状：釣鐘状
隣接する凸部１０４ａ間のピッチＱ１：２００ｎｍ
凸部１０４ａの高さ：２００ｎｍ
凸部１０４ａのアスペクト比：１
【０１２８】
（比較例１６）
表２３に示すような材料を用い、図８−１及び図８−２に示すような製造プロセスによって、比較例１６の光学部材を作製した。図８−１は、比較例１６の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。図８−２は、比較例１６の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ｅ〜ｆ）。なお、本比較例は、上記特許文献３の実施例３に相当する。
【０１２９】
（ａ）下層樹脂の塗布
まず、図８−１（ａ）に示すように、下層樹脂１０５ａ（下層樹脂ＬＲ−３５）を基材１０２上に、第一理化社製のバーコーター（製品名：Ｎｏ．０５）で塗布した。下層樹脂１０５ａの厚みＥａは、１０μｍであった。基材１０２としては、比較例１５と同様なものを用いた。
【０１３０】
（ｂ）下層樹脂の硬化
塗布された下層樹脂１０５ａに、基材１０２側から紫外線（照射量：１Ｊ／ｃｍ２）を照射して硬化させた。その結果、図８−１（ｂ）に示すような重合体層１０３ａが形成された。
【０１３１】
（ｃ）上層樹脂の塗布
図８−１（ｃ）に示すように、上層樹脂１０５ｂ（上層樹脂ＵＲ−１２）を金型１０６の凹凸面上に塗布した。具体的には、まず、上層樹脂１０５ｂをポリエチレンテレフタレートフィルム上に、第一理化社製のバーコーター（製品名：Ｎｏ．０５）で塗布した。そして、上層樹脂１０５ｂが塗布されたポリエチレンテレフタレートフィルムを、上層樹脂１０５ｂ側から、金型１０６の凹凸面上に、一進産業社製のラミネートローラー（製品名：ＲＭ２０−１００）を用いて貼り付けた後、ポリエチレンテレフタレートフィルムを取り除いた。その結果、上層樹脂１０５ｂは、金型１０６の凹凸面上に形成された。上層樹脂１０５ｂの厚みＥｂは、１０μｍであった。金型１０６としては、比較例１５と同様なものを用いた。
【０１３２】
（ｄ）凹凸構造の形成
図８−１（ｄ）に示すように、上層樹脂１０５ｂが塗布された金型１０６を、上層樹脂１０５ｂ側から、基材１０２上に形成された重合体層１０３ａに、一進産業社製のラミネートローラー（製品名：ＲＭ２０−１００）で押し付ける（貼り付ける）ことによって、重合体層１０３ａ上に上層樹脂１０５ｂを積層させると同時に凹凸構造を形成した。
【０１３３】
（ｅ）上層樹脂の硬化
凹凸構造が形成された上層樹脂１０５ｂに、基材１０２側から紫外線（照射量：１Ｊ／ｃｍ２）を照射して硬化させた。その結果、図８−２（ｅ）に示すような重合体層１０３ｂが形成された。重合体層１０３ａと重合体層１０３ｂとは完全に分離しており、両者の界面が存在する。
【０１３４】
（ｆ）金型の剥離
金型１０６を重合体層１０３ｂから剥離した。その結果、図８−２（ｆ）に示すような光学部材１０１ｂが完成した。光学部材１０１ｂの表面仕様は、下記の通りであった。
凸部１０４ｂの形状：釣鐘状
隣接する凸部１０４ｂ間のピッチＱ２：２００ｎｍ
凸部１０４ｂの高さ：２００ｎｍ
凸部１０４ｂのアスペクト比：１
【０１３５】
（比較例１７）
表２３に示すような材料に変更したこと以外、比較例１６と同様にして、比較例１７の光学部材を作製した。なお、本比較例は、上記特許文献４の実施例８に相当する。
【０１３６】
（比較例１８）
表２３に示すような材料を用い、図９に示すような製造プロセスによって、比較例１８の光学部材を作製した。図９は、比較例１８の光学部材の製造プロセスを説明するための断面模式図である（工程ａ〜ｄ）。なお、本比較例は、上記特許文献３の表層形成用組成物を用いた例に相当する。
【０１３７】
（ａ）上層樹脂の塗布
まず、図９（ａ）に示すように、上層樹脂１０５ｂ（上層樹脂ＵＲ−１２）を金型１０６の凹凸面上に塗布した。具体的には、まず、上層樹脂１０５ｂをポリエチレンテレフタレートフィルム上に、第一理化社製のバーコーター（製品名：Ｎｏ．０５）で塗布した。そして、上層樹脂１０５ｂが塗布されたポリエチレンテレフタレートフィルムを、上層樹脂１０５ｂ側から、金型１０６の凹凸面上に、一進産業社製のラミネートローラー（製品名：ＲＭ２０−１００）を用いて貼り付けた後、ポリエチレンテレフタレートフィルムを取り除いた。その結果、上層樹脂１０５ｂは、金型１０６の凹凸面上に形成された。上層樹脂１０５ｂの厚みＥｂは、１０μｍであった。金型１０６としては、比較例１５と同様なものを用いた。また、基材１０２を準備した。基材１０２としては、比較例１５と同様なものを用いた。
【０１３８】
（ｂ）凹凸構造の形成
図９（ｂ）に示すように、上層樹脂１０５ｂが塗布された金型１０６を、上層樹脂１０５ｂ側から、基材１０２に、一進産業社製のラミネートローラー（製品名：ＲＭ２０−１００）で押し付ける（貼り付ける）ことによって、基材１０２上に上層樹脂１０５ｂを積層させると同時に凹凸構造を形成した。
【０１３９】
（ｃ）上層樹脂の硬化
凹凸構造が形成された上層樹脂１０５ｂに、基材１０２側から紫外線（照射量：１Ｊ／ｃｍ２）を照射して硬化させた。その結果、図９（ｃ）に示すような重合体層１０３ｂが形成された。
【０１４０】
（ｄ）金型の剥離
金型１０６を重合体層１０３ｂから剥離した。その結果、図９（ｄ）に示すような光学部材１０１ｃが完成した。光学部材１０１ｃの表面仕様は、下記の通りであった。
凸部１０４ｃの形状：釣鐘状
隣接する凸部１０４ｃ間のピッチＱ３：２００ｎｍ
凸部１０４ｃの高さ：２００ｎｍ
凸部１０４ｃのアスペクト比：１
【０１４１】
［光学部材の評価］
実施例１〜３０、及び、比較例１〜１８の光学部材について、基材と重合体層との密着性（以下、単に、密着性とも言う。）、及び、耐擦性の評価結果を、表１６〜２３に示す。
【０１４２】
（密着性の評価）
常温／常湿の環境下における密着性は、以下の方法によって評価した。まず、各例の光学部材に対して、大王製紙社製のワイプ（製品名：エリエールプロワイプソフトマイクロワイパーＳ２２０）を用いて、重合体層の基材とは反対側の表面（凹凸構造の表面）を１００往復分拭いた。その後、各例の光学部材を、温度２３℃、湿度５０％の環境下で３日間放置した。次に、重合体層の基材とは反対側の表面に対して、カッターナイフで、碁盤目状に縦１１本、横１１本の切り込みを１ｍｍ間隔で入れて、１００個の正方形状の升目（１ｍｍ角）を刻んだ。そして、日東電工社製のポリエステル粘着テープ（製品名：Ｎｏ．３１Ｂ）を升目部分に圧着した後、粘着テープを升目部分の表面に対して９０°の方向に、１００ｍｍ／ｓの速度で剥がした。その後、基材上の重合体層の剥離状態を目視観察し、基材上の重合体層が剥がれた升目の個数を数えた。結果を、「Ｘ／１００」で示した（Ｘは、基材上の重合体層が剥がれた升目の個数）。判定基準は、下記の通りとした。
レベルＡ：１００個のうち、１個も剥がれなかった（０／１００）。
レベルＢ：１００個のうち、１個以上、９９個以下剥がれた（１／１００〜９９／１００）。
レベルＣ：１００個のうち、１００個とも剥がれた（１００／１００）。
ここで、判定がレベルＡである場合を、実使用上問題ないレベル（常温／常湿の環境下における密着性が高い）と判断した。
【０１４３】
高温／高湿の環境下における密着性は、以下の方法によって評価した。まず、各例の光学部材に対して、大王製紙社製のワイプ（製品名：エリエールプロワイプソフトマイクロワイパーＳ２２０）を用いて、重合体層の基材とは反対側の表面（凹凸構造の表面）を１００往復分拭いた。その後、各例の光学部材を、温度６０℃、湿度９５％の環境下で３日間放置し、更に、温度２３℃、湿度５０％の環境下に戻して１日間放置した。次に、重合体層の基材とは反対側の表面に対して、カッターナイフで、碁盤目状に縦１１本、横１１本の切り込みを１ｍｍ間隔で入れて、１００個の正方形状の升目（１ｍｍ角）を刻んだ。そして、日東電工社製のポリエステル粘着テープ（製品名：Ｎｏ．３１Ｂ）を升目部分に圧着した後、粘着テープを升目部分の表面に対して９０°の方向に、１００ｍｍ／ｓの速度で剥がした。その後、基材上の重合体層の剥離状態を目視観察し、基材上の重合体層が剥がれた升目の個数を数えた。結果を、「Ｘ／１００」で示した（Ｘは、基材上の重合体層が剥がれた升目の個数）。判定基準は、下記の通りとした。
レベルａ：１００個のうち、１個も剥がれなかった（０／１００）。
レベルｂ：１００個のうち、１個以上、２個以下剥がれた（１／１００〜２／１００）。
レベルｃ：１００個のうち、３個以上、５個以下剥がれた（３／１００〜５／１００）。
レベルｄ：１００個のうち、６個以上、９９個以下剥がれた（６／１００〜９９／１００）。
レベルｅ：１００個のうち、１００個とも剥がれた（１００／１００）。
ここで、判定がレベルａ、レベルｂ、又は、レベルｃである場合を、実使用上問題ないレベル（高温／高湿の環境下における密着性が高い）と判断した。
【０１４４】
上述した方法による、常温／常湿の環境下における密着性、及び、高温／高湿の環境下における密着性の評価結果に基づき、密着性に対する総合評価を下記の通り行った。
◎：常温／常湿の環境下における密着性がレベルＡであり、かつ、高温／高湿の環境下における密着性がレベルａであった。
○：常温／常湿の環境下における密着性がレベルＡであり、かつ、高温／高湿の環境下における密着性がレベルｂであった。
△：常温／常湿の環境下における密着性がレベルＡであり、かつ、高温／高湿の環境下における密着性がレベルｃであった。
×：常温／常湿の環境下における密着性がレベルＡ又はレベルＢであり、かつ、高温／高湿の環境下における密着性がレベルｄ又はレベルｅであった。
××：常温／常湿の環境下における密着性がレベルＣであり、かつ、高温／高湿の環境下における密着性がレベルｅであった。
ここで、総合評価が◎、○、又は、△である場合を、実使用上問題ないレベルと判断した。
【０１４５】
高温／高湿の環境下における耐擦性は、各例の光学部材について、不織布で表面を擦る前後での反射率を評価した。具体的には、まず、各例の光学部材に対して、基材の重合体層とは反対側の表面に黒アクリル板を貼り付けた。その後、温度２３℃、湿度５０％の環境下で、各例の光学部材の重合体層の基材とは反対側の表面に対して極角５°の方位から光源を照射し、入射角５°における正反射分光反射率を測定した。反射率の測定は、島津製作所社製の分光光度計（製品名：ＵＶ−３１００ＰＣ）を用い、３８０〜７８０ｎｍの波長領域で行った。そして、測定結果から、４５０〜６５０ｎｍの波長領域における平均反射率を算出し、その値を反射率Ａ（単位：％）とした。
【０１４６】
反射率を測定した後、各例の光学部材を、温度６０℃、湿度９５％の環境下で１日間放置し、更に、温度２３℃、湿度５０％の環境下に戻して１日間放置した。次に、旭化成せんい社製の不織布（製品名：ベンコットラボ（登録商標））を用いて、各例の光学部材の重合体層の基材とは反対側の表面を１０往復擦った。その後、各例の光学部材について、上述した方法と同様にして入射光５°における正反射分光反射率を測定した。そして、測定結果から、４５０〜６５０ｎｍの波長領域における平均反射率を算出し、その値を反射率Ｂ（単位：％）とした。
【０１４７】
耐擦性の評価指標としては、「擦る前後での反射率の変化率（単位：％）＝１００×（反射率Ｂ−反射率Ａ）／反射率Ａ」を用い、判定基準を下記の通りとした。
◎：反射率の変化率が、１５％以下であった。
○：反射率の変化率が、１５％よりも高く、２５％未満であった。
△：反射率の変化率が、２５％以上、３０％以下であった。
×：反射率の変化率が、３０％よりも高く、５０％未満であった。
××：反射率の変化率が、５０％以上であった。
ここで、判定が◎、○、又は、△である場合を、実使用上問題ないレベル（高温／高湿の環境下における耐擦性が高い）と判断した。
【０１４８】
【表１６】
2017145881.tif 000018
【０１４９】
【表１７】
2017145881.tif 000019
【０１５０】
【表１８】
2017145881.tif 000020
【０１５１】
【表１９】
2017145881.tif 000021
【０１５２】
【表２０】
2017145881.tif 000022
【０１５３】
【表２１】
2017145881.tif 000023
【０１５４】
【表２２】
2017145881.tif 000024
【０１５５】
【表２３】
2017145881.tif 000025
【０１５６】
表１６〜２０に示すように、実施例１〜３０はいずれも、常温／常湿、及び、高温／高湿の各環境下における密着性、並びに、高温／高湿の環境下における耐擦性が高かった。中でも、実施例４、実施例６、実施例８、実施例１３、実施例１６、実施例１９、実施例２０、実施例２３、及び、実施例２４は、密着性及び耐擦性がより高く、実施例１、実施例２、実施例３、実施例２１、実施例２２、実施例２７、実施例２８、及び、実施例３０は、密着性及び耐擦性が特に高かった。
【０１５７】
下層樹脂中の単官能アミドモノマーの種類が同じ（Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド）である実施例１、実施例２、実施例３、実施例４、実施例５、実施例６、及び、実施例７を比較すると、下層樹脂中のアミド基の濃度が、実施例５（１．６１ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例４（２．１１ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例３（２．６１ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例１（３．０２ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例２（３．９２ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例６（４．４２ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例７（４．９２ｍｍｏｌ／ｇ）の順に高くなるにつれて、密着性が全体的に同等又は高まり、特に、高温／高湿の環境下における密着性が同等又は高まった。一方、下層樹脂中のアミド基の濃度が、実施例７（４．９２ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例６（４．４２ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例２（３．９２ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例１（３．０２ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例３（２．６１ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例４（２．１１ｍｍｏｌ／ｇ）、実施例５（１．６１ｍｍｏｌ／ｇ）の順に低くなるにつれて、高温／高湿の環境下における耐擦性が同等又は高まった。以上より、下層樹脂中のアミド基の濃度を最適に制御することによって、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性を高めることができることが分かった。また、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性を充分に高める観点から、下層樹脂中のアミド基の濃度は、２ｍｍｏｌ／ｇ以上、４．５ｍｍｏｌ／ｇ未満であることが好ましく、２．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、４ｍｍｏｌ／ｇ未満であることがより好ましいことも分かった。
【０１５８】
実施例６、実施例８、実施例１４、実施例１７、実施例１９、及び、実施例２０のように、ボトム温度が１２５℃以上、１９５℃以下であり、かつ、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が１．５×１０８Ｐａ以上、９×１０８Ｐａ以下である場合、高温／高湿の環境下における耐擦性がより高かった。更に、実施例１、実施例２、実施例３、実施例４、実施例５、実施例１３、実施例１６、実施例２１、実施例２２、実施例２３、実施例２４、実施例２５、実施例２７、実施例２８、及び、実施例３０のように、ボトム温度が１４０℃以上、１８０℃以下であり、かつ、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が２×１０８Ｐａ以上、８×１０８Ｐａ以下である場合、高温／高湿の環境下における耐擦性が特に高かった。よって、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値を最適に制御することによって、高温／高湿の環境下における耐擦性を高めることができることが分かった。
【０１５９】
以上より、下層樹脂中のアミド基の濃度と、ボトム温度及び貯蔵弾性率Ｅ’の最小値とを最適に制御することによって、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性を高めることができることが分かった。
【０１６０】
上層樹脂中のフッ素含有化合物の種類が同じである実施例１９、実施例２０、実施例２１、及び、実施例２６を比較すると、上層樹脂中のフッ素含有化合物の含有量が、実施例２６（０重量％）、実施例１９（０．１重量％）、実施例２０（５重量％）、実施例２１（１０重量％）の順に多くなるにつれて、高温／高湿の環境下における耐擦性が高まった。これは、実施例２６、実施例１９、実施例２０、実施例２１の順に、上層樹脂中のフッ素原子の量が多くなり、重合体層の基材とは反対側の表面の滑り性が高まるためである。一方、上層樹脂中のフッ素含有化合物の種類が同じである実施例２２、実施例２３、実施例２４、及び、実施例２５を比較すると、上層樹脂中のフッ素含有化合物の含有量が、実施例２５（３２重量％）、実施例２４（３０重量％）、実施例２３（２５重量％）、実施例２２（２０重量％）の順に少なくなるにつれて、密着性が全体的に同等又は高まり、特に、高温／高湿の環境下における密着性が高まった。これは、実施例２５、実施例２４、実施例２３、実施例２２の順に、上層樹脂中のフッ素原子の量が少なくなり、その結果、フッ素原子が、重合体層の基材側の表面に多く配向することなく、重合体層の基材とは反対側の表面に効率良く配向するためである。すなわち、実施例２２の方が、実施例２５よりも、重合体層の基材側の表面におけるアミド基の量が多くなる。以上より、上層樹脂中のフッ素含有化合物の含有量を最適に制御することによって、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性を高めることができることが分かった。また、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性を充分に高める観点から、上層樹脂中のフッ素含有化合物の含有量は、０．１重量％以上、３０重量％以下であることが好ましく、５重量％以上、２５重量％以下であることがより好ましく、１０重量％以上、２０重量％以下であることが更に好ましいことも分かった。
【０１６１】
一方、表２１〜２３に示すように、比較例１〜１８はいずれも、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性のうちの少なくとも一方が低かった。比較例１、及び、比較例２は、下層樹脂中のアミド基の濃度が１．５ｍｍｏｌ／ｇ未満であるため、高温／高湿の環境下における密着性が低かった。比較例３は、下層樹脂中のアミド基の濃度が５ｍｍｏｌ／ｇ以上であり、更に、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が１×１０８Ｐａ未満であるため、高温／高湿の環境下における耐擦性が低かった。比較例４、及び、比較例５は、ボトム温度が２１０℃よりも高いため、高温／高湿の環境下における耐擦性が低かった。比較例６、及び、比較例７は、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が１×１０８Ｐａ未満であるため、高温／高湿の環境下における耐擦性が低かった。比較例８は、ボトム温度が１１０℃未満であるため、高温／高湿の環境下における耐擦性が低かった。比較例９は、ボトム温度が１１０℃未満であり、更に、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が１×１０８Ｐａ未満であるため、高温／高湿の環境下における耐擦性が低かった。比較例１０は、下層樹脂中のアミド基の濃度が１．５ｍｍｏｌ／ｇ未満であり、更に、ボトム温度が１１０℃未満であるため、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性が低かった。比較例１１は、下層樹脂中のアミド基の濃度が１．５ｍｍｏｌ／ｇ未満であり、更に、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が１×１０９Ｐａよりも大きいため、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性が低かった。比較例１２、及び、比較例１３は、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が１×１０９Ｐａよりも大きいため、高温／高湿の環境下における耐擦性が低かった。比較例１４は、ボトム温度が２１０℃よりも高く、更に、貯蔵弾性率Ｅ’の最小値が１×１０９Ｐａよりも大きいため、高温／高湿の環境下における耐擦性が低かった。比較例１５は、重合体層が下層樹脂のみから形成され、アミド基の濃度が低い状態である、特に、重合体層の基材側の表面におけるアミド基の量が効率的に高まらないため、高温／高湿の環境下における、密着性及び耐擦性が低かった。比較例１６、及び、比較例１７は、下層樹脂を硬化させた後に上層樹脂を塗布するため、高温／高湿の環境下における両者間の密着性が低かった。比較例１８は、重合体層が上層樹脂のみから形成され、更に、アミド基を含有していないため、密着性が低かった。
【０１６２】
［付記］
本発明の一態様は、基材と、上記基材と直に接する、複数の凸部が可視光の波長以下のピッチで設けられる凹凸構造を表面に有する重合体層とを備える光学部材の製造方法であって、下層樹脂及び上層樹脂を塗布する工程（１）と、塗布された上記下層樹脂及び上記上層樹脂が上記基材側から順に積層された状態で、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に金型を上記上層樹脂側から押し付け、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層を形成する工程（２）と、上記樹脂層を硬化させ、上記重合体層を形成する工程（３）とを含み、上記下層樹脂は、アミド基を含有し、上記下層樹脂中の上記アミド基の濃度は、１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満であり、測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、上記重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、上記重合体層の上記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下である光学部材の製造方法であってもよい。
【０１６３】
上記工程（１）中の「下層樹脂及び上層樹脂を塗布する」とは、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を同じ部材上に重ねて塗布する場合だけではなく、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を異なる部材上に塗布する場合も含む。上記下層樹脂及び上記上層樹脂を異なる部材上に塗布する場合としては、例えば、上記下層樹脂を上記基材上に塗布し、上記上層樹脂を上記金型上に塗布するものであってもよい。
【０１６４】
また、上記工程（２）中の「塗布された上記下層樹脂及び上記上層樹脂が上記基材側から順に積層された状態で、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に金型を上記上層樹脂側から押し付ける」とは、上記下層樹脂及び上記上層樹脂が上記基材側から順に積層された後に上記金型を押し付ける場合だけではなく、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材側から順に積層しつつ上記金型を押し付ける場合も含む。言い換えれば、上記工程（２）において、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材側から順に積層させること（以下、積層化ステップとも言う。）と、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に上記金型を上記上層樹脂側から押し付けること（以下、押し付けステップとも言う。）とを、同じタイミング又は異なるタイミングで行う方法を含む。
【０１６５】
上記積層化ステップと上記押し付けステップとを同じタイミングで行う方法としては、以下の（方法１）が好ましい。
【０１６６】
（方法１）上記下層樹脂を上記基材上に塗布し、上記上層樹脂を上記金型上に塗布し、その後、上記上層樹脂が塗布された上記金型を、上記上層樹脂側から、上記基材上に塗布された上記下層樹脂に押し付けつつ（上記押し付けステップ）、上記下層樹脂上に上記上層樹脂を積層させる（上記積層化ステップ）。
すなわち、上記工程（１）は、上記下層樹脂を上記基材上に塗布し、上記上層樹脂を上記金型上に塗布することによって行われ、上記工程（２）は、上記上層樹脂が塗布された上記金型を、上記上層樹脂側から、上記基材上に塗布された上記下層樹脂に押し付けることによって行われてもよい。この場合、上記上層樹脂を上記下層樹脂上へ積層させつつ、上記凹凸構造を形成することができる。更に、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に順に塗布する場合（後述する（方法２））よりも、工程数を減らすことができる。また、本方法によれば、防汚性を好ましく高めることができ、特に上記上層樹脂の構成材料のロスを最小限に抑えることができる。
【０１６７】
上記積層化ステップと上記押し付けステップとを異なるタイミングで行う方法としては、以下の（方法２）〜（方法５）が好ましい。
【０１６８】
（方法２）上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に順に塗布し（上記積層化ステップ）、その後、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に上記金型を上記上層樹脂側から押し付ける（上記押し付けステップ）。
すなわち、上記工程（１）は、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に順に塗布することによって行われてもよい。この場合、一般的な塗布方式（例えば、グラビア方式、スロットダイ方式等）の装置を併設することによって、上記下層樹脂及び上記上層樹脂の塗布を効率的に行うことができる。
【０１６９】
（方法３）上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に同時に塗布し（上記上層樹脂は、上記下層樹脂の上記基材とは反対側に形成される）（上記積層化ステップ）、その後、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に上記金型を上記上層樹脂側から押し付ける（上記押し付けステップ）。
すなわち、上記工程（１）は、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に同時に塗布することによって行われてもよい。この場合、上記下層樹脂及び上記上層樹脂の塗布を効率的に行うことができる。更に、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に順に塗布する場合（上述した（方法２））よりも、塗布装置を簡略化し、工程数を減らすことができるため、生産性が高まる。
【０１７０】
（方法４）上記上層樹脂及び上記下層樹脂を上記金型上に順に塗布し（上記積層化ステップ）、その後、上記基材に、上記上層樹脂及び上記下層樹脂が塗布された上記金型を押し付ける（上記押し付けステップ）。
すなわち、上記工程（１）は、上記上層樹脂及び上記下層樹脂を上記金型上に順に塗布することによって行われてもよい。この場合、例えば、上記金型としてフレキシブルなものを用いれば、上記基材の形状によらず、上記凹凸構造を容易に形成することができる。
【０１７１】
（方法５）上記上層樹脂及び上記下層樹脂を上記金型上に同時に塗布し（上記下層樹脂は、上記上層樹脂の上記金型とは反対側に形成される）（上記積層化ステップ）、その後、上記基材に、上記上層樹脂及び上記下層樹脂が塗布された上記金型を押し付ける（上記押し付けステップ）。
すなわち、上記工程（１）は、上記上層樹脂及び上記下層樹脂を上記金型上に同時に塗布することによって行われてもよい。この場合、例えば、上記金型としてフレキシブルなものを用いれば、上記基材の形状によらず、上記凹凸構造を容易に形成することができる。
【０１７２】
以下に、本発明の光学部材の製造方法の他の好ましい特徴の例を挙げる。各例は、本発明の要旨を逸脱しない範囲において適宜組み合わされてもよい。
【０１７３】
上記下層樹脂中の上記アミド基の濃度は、２ｍｍｏｌ／ｇ以上、４．５ｍｍｏｌ／ｇ未満であってもよい。これにより、高温／高湿の環境下における、上記基材及び上記重合体層間の密着性と、耐擦性とをより高めることができる。
【０１７４】
上記下層樹脂中の上記アミド基の濃度は、２．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、４ｍｍｏｌ／ｇ未満であってもよい。これにより、高温／高湿の環境下における、上記基材及び上記重合体層間の密着性と、耐擦性とを更に高めることができる。
【０１７５】
上記ボトム温度は１２５℃以上、１９５℃以下であり、かつ、上記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１．５×１０８Ｐａ以上、９×１０８Ｐａ以下であってもよい。これにより、高温／高湿の環境下における耐擦性をより高めることができる。
【０１７６】
上記ボトム温度は１４０℃以上、１８０℃以下であり、かつ、上記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は２×１０８Ｐａ以上、８×１０８Ｐａ以下であってもよい。これにより、高温／高湿の環境下における耐擦性を更に高めることができる。
【０１７７】
上記下層樹脂は、単官能アミドモノマーを含有し、上記下層樹脂中の上記単官能アミドモノマーの含有量は、１５重量％以上、４９重量％以下であってもよい。これにより、高温／高湿の環境下における、上記基材及び上記重合体層間の密着性と、耐擦性とをより高めることができる。
【０１７８】
上記単官能アミドモノマーは、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、及び、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミドのうちの少なくとも一方を含むものであってもよい。これにより、上記単官能アミドモノマーの含有量が少量であっても、高温／高湿の環境下における、上記基材及び上記重合体層間の密着性と、耐擦性とを好ましく高めることができる。
【０１７９】
上記上層樹脂は、フッ素含有化合物を含有し、上記上層樹脂中の上記フッ素含有化合物の含有量は、０．１重量％以上、３０重量％以下であってもよい。これにより、上記重合体層の上記基材とは反対側の表面の滑り性を高めることができ、その結果、高温／高湿の環境下における耐擦性を高めることができる。また、上記重合体層の吸湿性が低下するため、特に、高温／高湿の環境下において、上記基材と上記重合体層との密着性の低下を抑制することができる。
【０１８０】
上記上層樹脂中の上記フッ素含有化合物の含有量は、５重量％以上、２５重量％以下であってもよい。これにより、高温／高湿の環境下における耐擦性をより高めることができる。また、高温／高湿の環境下において、上記基材と上記重合体層との密着性の低下をより抑制することができる。
【０１８１】
上記上層樹脂中の上記フッ素含有化合物の含有量は、１０重量％以上、２０重量％以下であってもよい。これにより、高温／高湿の環境下における耐擦性を更に高めることができる。また、高温／高湿の環境下において、上記基材と上記重合体層との密着性の低下を更に抑制することができる。
【０１８２】
上記下層樹脂及び上記上層樹脂のうちの少なくとも一方は、無溶剤系であってもよい。これにより、溶剤の使用に係るコスト、及び、環境面での負荷を低減することができる。更に、溶剤を乾燥させて除去するための装置が不要であり、装置コストを低減することができる。
【０１８３】
上記基材の少なくとも上記重合体層側の表面には、トリアセチルセルロースが存在していてもよい。これにより、上記基材の少なくとも上記重合体層側の表面に、極性の高いトリアセチルセルロースが存在する場合であっても、高温／高湿の環境下における上記基材と上記重合体層との密着性を高めることができる。
【０１８４】
本発明の別の一態様は、基材と、上記基材と直に接する、複数の凸部が可視光の波長以下のピッチで設けられる凹凸構造を表面に有する重合体層とを備える光学部材であって、上記重合体層は、アミド基を１．５ｍｍｏｌ／ｇ以上、５ｍｍｏｌ／ｇ未満の濃度で含有する下層樹脂と、上層樹脂とが、上記基材側から順に積層された状態で、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に金型を上記上層樹脂側から押し付けて形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物であり、測定温度範囲−５０〜２５０℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、及び、周波数１０Ｈｚの条件下での動的粘弾性測定における、上記重合体層の貯蔵弾性率Ｅ’が最小となるボトム温度は１１０℃以上、２１０℃以下であり、かつ、上記重合体層の上記貯蔵弾性率Ｅ’の最小値は１×１０８Ｐａ以上、１×１０９Ｐａ以下である光学部材であってもよい。
【０１８５】
「下層樹脂と、上層樹脂とが、上記基材側から順に積層された状態で、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に金型を上記上層樹脂側から押し付けて形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物」とは、上記下層樹脂及び上記上層樹脂が上記基材側から順に積層された後に上記金型を押し付けて形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物だけではなく、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材側から順に積層しつつ上記金型を押し付けて形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物も含む。言い換えれば、上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材側から順に積層させること（上記積層化ステップ）と、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に上記金型を上記上層樹脂側から押し付けること（上記押し付けステップ）とを、同じタイミング又は異なるタイミングで行って形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物を含む。
【０１８６】
上記積層化ステップと上記押し付けステップとを同じタイミングで行って形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物としては、以下の（硬化物１）が好ましい。
【０１８７】
（硬化物１）上記下層樹脂を上記基材上に配置し、上記上層樹脂を上記金型上に配置し、その後、上記上層樹脂が配置された上記金型を、上記上層樹脂側から、上記基材上に配置された上記下層樹脂に押し付けつつ（上記押し付けステップ）、上記下層樹脂上に上記上層樹脂を積層させて（上記積層化ステップ）形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物。
【０１８８】
上記積層化ステップと上記押し付けステップとを異なるタイミングで行って形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物としては、以下の（硬化物２）〜（硬化物５）が好ましい。
【０１８９】
（硬化物２）上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に順に配置し（上記積層化ステップ）、その後、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に上記金型を上記上層樹脂側から押し付けて（上記押し付けステップ）形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物。
【０１９０】
（硬化物３）上記下層樹脂及び上記上層樹脂を上記基材上に同時に配置し（上記上層樹脂は、上記下層樹脂の上記基材とは反対側に配置される）（上記積層化ステップ）、その後、上記下層樹脂及び上記上層樹脂に上記金型を上記上層樹脂側から押し付けて（上記押し付けステップ）形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物。
【０１９１】
（硬化物４）上記上層樹脂及び上記下層樹脂を上記金型上に順に配置し（上記積層化ステップ）、その後、上記基材に、上記上層樹脂及び上記下層樹脂が配置された上記金型を押し付けて（上記押し付けステップ）形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物。
【０１９２】
（硬化物５）上記上層樹脂及び上記下層樹脂を上記金型上に同時に配置し（上記下層樹脂は、上記上層樹脂の上記金型とは反対側に配置される）（上記積層化ステップ）、その後、上記基材に、上記上層樹脂及び上記下層樹脂が配置された上記金型を押し付けて（上記押し付けステップ）形成した、上記凹凸構造を表面に有する樹脂層の硬化物。
【０１９３】
本発明の光学部材の他の好ましい特徴の例としては、上述した本発明の光学部材の製造方法の好ましい特徴の例の中で光学部材の特徴に関係するものが挙げられる。
【符号の説明】
【０１９４】
１、１０１ａ、１０１ｂ、１０１ｃ：光学部材
２、１０２：基材
３、１０３ａ、１０３ｂ：重合体層
４、１０４ａ、１０４ｂ、１０４ｃ：凸部
５ａ、１０５ａ：下層樹脂
５ｂ、１０５ｂ：上層樹脂
６、１０６：金型
７：樹脂層
Ｐ、Ｑ１、Ｑ２、Ｑ３：ピッチ
Ｄ：重合体層の厚み
Ｄａ、Ｅａ：下層樹脂の厚み
Ｄｂ、Ｅｂ：上層樹脂の厚み
【図１】
2017145881.tif 000026
【図２】
2017145881.tif 000027
【図３】
2017145881.tif 000028
【図４】
2017145881.tif 000029
【図５】
2017145881.tif 000030
【図６】
2017145881.tif 000031
【図７】
2017145881.tif 000032
【図８−１】
2017145881.tif 000033
【図８−２】
2017145881.tif 000034
【図９】
2017145881.tif 000035
【国際調査報告】
2017145881.tif 000036
2017145881.tif 000037
2017145881.tif 000038
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