(57)【要約】【課題】長期信頼性に優れた電子装置を実現できる封止用エポキシ樹脂組成物を提供する。【解決手段】電子装置１００は、配線基板１０１と、配線基板１０１の少なくとも一方の面１１０に実装され、少なくとも一つは配線基板１０１との間にギャップ１０３を有するＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品１０５と、上記ＱＦＰ型パッケージと配線基板１０１との間のギャップ１０３、複数の電子部品１０５、および配線基板１０１を一括封止する封止材１０７と、を備え、ギャップ１０３には封止材１０７が充填されている。  本発明の封止用エポキシ樹脂組成物は、電子装置１００を構成する封止材１０７の形成に用いられ、エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂（Ａ）と、硬化剤（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、を含む。【選択図】図１
2014148586.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
配線基板と、
前記配線基板の少なくとも一方の面に実装され、少なくとも一つは前記配線基板との間にギャップを有するＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品と、
前記ＱＦＰ型パッケージと前記配線基板との間の前記ギャップ、複数の前記電子部品、および前記配線基板を一括封止する封止材と、
を備え、前記ギャップには前記封止材が充填されている電子装置を構成する前記封止材の形成に用いられる封止用エポキシ樹脂組成物であって、
エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂（Ａ）と、
硬化剤（Ｂ）と、
無機充填材（Ｃ）と、
を含む、封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の封止用エポキシ樹脂組成物において、
前記配線基板の少なくとも一方の面には、外部機器と電気的に接続する外部接続部品がさらに実装されている、封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の電子装置において、
前記電子装置がエレクトロニックコントロールユニットに用いられる、封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物において、
前記無機充填材（Ｃ）の含有量が、前記封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、５０質量％以上である、封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１乃至４いずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物において、
前記硬化剤（Ｂ）が、ノボラック型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトール型フェノール樹脂、及びヒドロキシベンズアルデヒドとホルムアルデヒドとフェノールの反応生成物を主とするフェノール樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含む、封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１乃至５いずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物において、
前記封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ弾性率が５ＧＰａ以上２０ＧＰａ以下である、封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１乃至６いずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物において、
当該封止用エポキシ樹脂組成物の、高化式粘度測定装置を用いて測定温度１７５℃、荷重１０ｋｇで測定した際の高化式粘度が１０Ｐａ・ｓ以上５０Ｐａ・ｓ以下である、封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
配線基板と、
前記配線基板の少なくとも一方の面に実装され、少なくとも一つは前記配線基板との間にギャップを有するＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品と、
前記ＱＦＰ型パッケージと前記配線基板との間の前記ギャップ、複数の前記電子部品、および前記配線基板を一括封止する封止材と、
を備え、
前記封止材は、請求項１乃至７いずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物であり、前記ギャップには前記硬化物が充填されている、電子装置。
【請求項９】
請求項８に記載の電子装置において、
前記配線基板の少なくとも一方の面には、外部機器と電気的に接続する外部接続部品がさらに実装されており、
前記封止材は、前記外部接続部品の少なくとも一部をさらに一括封止している、電子装置。
【請求項１０】
請求項８または９に記載の電子装置において、
前記ギャップの体積をａとし、前記ギャップに充填された前記硬化物の占有体積をｂとしたとき、
ｂ／ａ×１００で算出される前記硬化物の充填率が５％以上９５％以下である、電子装置。
【請求項１１】
請求項８乃至１０いずれか一項に記載の電子装置において、
前記無機充填材（Ｃ）の最大粒子径をＤｍａｘとし、前記ＱＦＰ型パッケージと前記配線基板との間の前記ギャップの垂直距離をＷとしたとき、Ｗ／Ｄｍａｘが０．２以上３．０以下である、電子装置。
【請求項１２】
請求項１１に記載の電子装置において、
前記平均粒子径ｄ５０が０．０１μｍ以上７５μｍ以下である、電子装置。
【請求項１３】
請求項１１または１２に記載の電子装置において、
前記Ｗは、２０μｍ以上２００μｍ以下である、電子装置。
【請求項１４】
請求項８乃至１３いずれか一項に記載の電子装置において、
当該電子装置がエレクトロニックコントロールユニットに用いられる、電子装置。
【請求項１５】
請求項８乃至１４いずれか一項に記載の電子装置を備える、自動車。
【請求項１６】
少なくとも一つはＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品を配線基板の少なくとも一方の面に実装する実装工程と、
請求項１乃至７いずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、前記ＱＦＰ型パッケージと前記配線基板との間に形成されたギャップ、複数の前記電子部品、および前記配線基板を一括封止する封止工程と、
を含む、電子装置の製造方法。
【請求項１７】
請求項１６に記載の電子装置の製造方法において、
前記配線基板の少なくとも一方の面に、外部機器と電気的に接続する外部接続部品を実装する工程をさらに含む、電子装置の製造方法。
【請求項１８】
請求項１６または１７に記載の電子装置の製造方法において、
前記封止工程では、前記エポキシ樹脂組成物を用いたトランスファー成形により一括封止する、電子装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂組成物、電子装置、自動車および電子装置の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
自動車などに搭載されるエレクトロニックコントロールユニットなどの電子装置は、水や腐食性ガスなどの侵入を防止し、配線基板およびその配線基板上に実装された電子部品などを保護する構成が求められる。
【０００３】
特許文献１（特開２０１０−６７７７３号公報）には、配線基板に電子部品を実装する工程と、上記配線基板に実装された上記電子部品を樹脂で封止する第１の樹脂封止工程と、上記配線基板に、上記配線基板上の電子回路と外部電子回路系とを電気的に接続する外部接続端子を実装する工程と、上記配線基板と上記第１の樹脂封止工程で樹脂封止された上記電子部品とを樹脂で一体的に封止する第２の樹脂封止工程とを有することを特徴とする電気電子制御装置の製造方法が記載されている。
第１の樹脂封止工程で使用する樹脂としては、熱硬化性樹脂が用いられると記載されている。また、第２の樹脂封止工程では、熱可塑性樹脂が用いられると記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−６７７７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、本発明者らの検討によると、例えば、特許文献１（特開２０１０−６７７７３号公報）に記載された方法により得られた電子装置は、冷熱サイクル時に配線基板上に実装された電子部品が剥離してしまう場合があることが明らかになった。
【０００６】
そこで、本発明は、長期信頼性に優れた電子装置を実現できる封止用エポキシ樹脂組成物を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明によれば、
配線基板と、
上記配線基板の少なくとも一方の面に実装され、少なくとも一つは上記配線基板との間にギャップを有するＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品と、
上記ＱＦＰ型パッケージと上記配線基板との間の上記ギャップ、複数の上記電子部品、および上記配線基板を一括封止する封止材と、
を備え、上記ギャップには上記封止材が充填されている電子装置を構成する上記封止材の形成に用いられる封止用エポキシ樹脂組成物であって、
エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂（Ａ）と、
硬化剤（Ｂ）と、
無機充填材（Ｃ）と、
を含む、封止用エポキシ樹脂組成物が提供される。
【０００８】
また、本発明によれば、  
配線基板と、
上記配線基板の少なくとも一方の面に実装され、少なくとも一つは上記配線基板との間にギャップを有するＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品と、
上記ＱＦＰ型パッケージと上記配線基板との間の上記ギャップ、複数の上記電子部品、および上記配線基板を一括封止する封止材と、
を備え、
上記封止材は、上記封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物であり、上記ギャップには上記硬化物が充填されている、電子装置が提供される。
【０００９】
また、本発明によれば、上記電子装置を備える、自動車が提供される。
【００１０】
また、本発明によれば、
少なくとも一つはＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品を配線基板の少なくとも一方の面に実装する実装工程と、
上記封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、上記ＱＦＰ型パッケージと上記配線基板との間に形成されたギャップ、複数の上記電子部品、および上記配線基板を一括封止する封止工程と、
を含む、電子装置の製造方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、長期信頼性に優れた電子装置を実現できる封止用エポキシ樹脂組成物を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明に係る実施形態の電子装置１００の構成の一例を示す断面図である。
【図２】本発明に係る実施形態の電子装置１００の構成の一例を示す断面図である。
【図３】図１に示す領域Ａの断面拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。図は概略図であり、実際の寸法比率とは必ずしも一致していない。また、「〜」はとくに断りがなければ、以上から以下を表す。
【００１４】
図１は、本発明に係る実施形態の電子装置１００の構成の一例を示す断面図である。図２は、本発明に係る実施形態の電子装置１００の構成の一例を示す断面図である。図３は、図１に示す領域Ａの断面拡大図である。なお、図１および図２は電子装置１００を示す模式図であり、本実施形態に係る電子装置１００の構成は図１および図２に示すものに限られない。
【００１５】
電子装置１００は、配線基板１０１と、配線基板１０１の少なくとも一方の面１１０に実装され、少なくとも一つは配線基板１０１との間にギャップ１０３を有するＱＦＰ（Quad Flat Package）型パッケージである複数の電子部品１０５と、上記ＱＦＰ型パッケージと配線基板１０１との間のギャップ１０３、複数の電子部品１０５、および配線基板１０１を一括封止する封止材１０７と、を備える。ギャップ１０３には本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物である封止材１０７が充填されている。
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物は、電子装置１００を構成する封止材１０７の形成に用いられ、エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂（Ａ）と、硬化剤（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、を含む。
なお、図１〜図３において、ギャップ１０３に封止材１０７が１００％充填されている態様を示しているが、実際にはギャップ１０３の一部に封止材１０７が充填されていればよく、１００％充填されている必要はない。
【００１６】
電子装置１００は、例えば、ハイブリッド車、燃料電池車および電気自動車などの自動車に搭載するエレクトロニックコントロールユニットである。
【００１７】
配線基板１０１に実装される電子部品１０５としては、例えば、集積回路、大規模集積回路、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード、固体撮像素子、セラミックコンデンサ、チップ抵抗、マイクロコンピュータなどが挙げられる。また、実装される電子部品１０５のパッケージは、複数の電子部品１０５の少なくとも一つはＱＦＰ型である。
【００１８】
配線基板１０１は、少なくとも１層以上（例えば４層）の配線層を有しており、その大きさは、例えば、１．６ｍｍｔ×６０ｍｍ×６０ｍｍである。
配線基板１０１としては、例えば、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂にガラス繊維や無機フィラ等を配合した樹脂プリント基板（ガラスエポキシ（ＦＲ４）基板など）、ポリイミドまたは液晶ポリマーから成るフレキシブル基板、セラミック基板、金属基板などが用いられる。
配線基板１０１の厚みは、例えば、１．０ｍｍ以上３．０ｍｍ以下である。
【００１９】
本実施形態に係る電子装置１００は、図２に示すように、配線基板１０１の少なくとも一方の面１１０に外部機器と電気的に接続する外部接続部品１０９がさらに実装されていてもよい。このとき、封止材１０７は、外部接続部品１０９の少なくとも一部をさらに一括封止していることが好ましい。これにより、外部接続部品１０９の接続信頼性を向上できる。
【００２０】
外部接続部品１０９の材料としては、例えば、錫、金、ニッケル、亜鉛等でめっきが施された銅、鉄、あるいはそれらの合金が用いられる。
【００２１】
本実施形態に係る電子装置１００は、封止材１０７により、ギャップ１０３、複数の電子部品１０５、および配線基板１０１が一括封止されている。これにより、電子部品１０５と配線基板１０１との接着性が向上し、冷熱サイクル時に配線基板１０１から電子部品１０５が剥離してしまうのを抑制できる。その結果、電子装置１００の長期信頼性を向上できる。
【００２２】
また、本実施形態に係る電子装置１００は、ギャップ１０３の体積をａとし、ギャップに充填された本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止材１０７）の占有体積をｂとしたとき、ｂ／ａ×１００で算出される上記硬化物の充填率が、好ましくは５％以上９５％以下であり、より好ましくは１０％以上９０％以下であり、さらに好ましくは１５％以上８５％以下である。
ここで、上記硬化物の充填率は、超音波探査装置（ＳＡＴ）の透過法や、断面研磨サンプルの観察により測定することができる。中でも超音波探査装置（ＳＡＴ）の透過法は、非破壊で測定できる点で好ましい。
【００２３】
上記硬化物の充填率が上記上限値以下であると、得られる封止材１０７の応力緩和能を向上させることができる。そうすると、配線基板１０１および電子部品１０５との熱膨張係数の差に起因する剥がれやクラックの発生を抑制することができる。
また、上記硬化物の充填率が上記下限値以上であると、電子部品１０５と配線基板１０１との接着性が向上し、冷熱サイクル時に配線基板１０１から電子部品１０５が剥離してしまうのを抑制できる。
したがって、上記硬化物の充填率が上記範囲内であると、電子部品１０５と配線基板１０１との接着性を向上させつつ、電子装置１００の応力緩和能を向上させることができる。その結果、電子装置１００の長期信頼性をより一層向上できる。上記硬化物の充填率は、例えば、封止用エポキシ樹脂組成物の粘度を調整することにより調整することができる。
【００２４】
（封止用エポキシ樹脂組成物）
次に、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物について、詳細に説明する。
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物は、電子装置１００を構成する封止材１０７の形成に用いられ、エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂（Ａ）と、硬化剤（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、を含む。以下、各成分について説明する。
【００２５】
［熱硬化性樹脂（Ａ）］
熱硬化性樹脂（Ａ）は、例えば、エポキシ樹脂（Ａ１）、フェノール樹脂、オキセタン樹脂、（メタ）アクリレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、またはマレイミド樹脂等が用いられる。中でも、硬化性、保存性、硬化物の耐熱性、耐湿性、および耐薬品性に優れるエポキシ樹脂（Ａ１）が好適に用いられる。
【００２６】
本実施形態に係る熱硬化性樹脂（Ａ）は、エポキシ樹脂（Ａ１）を含む。エポキシ樹脂（Ａ１）としては、一分子中にエポキシ基を２個以上有するものであれば特に分子量や構造は限定されるものではない。
エポキシ樹脂（Ａ１）としては、例えばフェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルトルイジン、ジアミノジフェニルメタン型グリシジルアミン、アミノフェノール型グリシジルアミンのような芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂；トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂；アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂；トリアジン核含有エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂；ナフトール型エポキシ樹脂；ナフタレン型エポキシ樹脂；ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂；フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のアラルキル型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、またはビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシド、アリサイクリックジエポキシ−アジペイド等の脂環式エポキシ等の脂肪族エポキシ樹脂等が挙げられる。これらは単独でも２種以上混合して使用しても良い。
【００２７】
エポキシ樹脂（Ａ１）としては、芳香族環にグリシジルエーテル構造またはグリシジルアミン構造が結合した構造を含むものが、耐熱性、機械特性、および耐湿性の観点から好ましい。
【００２８】
また、フェノール樹脂としては、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂等が挙げられる。
【００２９】
本実施形態に係る熱硬化性樹脂（Ａ）の含有量は、特に限定されないが、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは５質量％以上４０質量％以下であり、より好ましくは７質量％以上２０質量％以下である。
【００３０】
本実施形態に係るエポキシ樹脂（Ａ１）の含有量は、特に限定されないが、熱硬化性樹脂（Ａ）１００質量％に対して、好ましくは７０質量％以上１００質量％以下であり、より好ましくは８０質量％以上１００質量％以下である。
【００３１】
［硬化剤（Ｂ）］
硬化剤（Ｂ）は、熱硬化性樹脂（Ａ）に好ましい態様として含まれるエポキシ樹脂（Ａ１）を三次元架橋させるために用いられるものである。硬化剤（Ｂ）としては、特に限定されないが、例えばナフテン酸コバルト等のナフテン酸塩、またはフェノール樹脂等を用いることができる。フェノール樹脂系硬化剤は、一分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではない。
フェノール樹脂系硬化剤としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；トリフェノールメタン型フェノール樹脂等の多官能型フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂等の変性フェノール樹脂；フェニレン骨格及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のビスフェノール化合物；ヒドロキシベンズアルデヒドとホルムアルデヒドとフェノールの反応生成物を主とするフェノール樹脂；下記式（１２Ａ）で表されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【００３２】
【化１】
2014148586.tif 000003
（式（１２Ａ）中、２つのＹは、それぞれ互いに独立して、下記式（１２Ｂ）または下記式（１２Ｃ）で表されるヒドロキシフェニル基を表し、Ｘは、下記式（１２Ｄ）または下記式（１２Ｅ）で表されるヒドロキシフェニレン基を表す。）
【００３３】
【化２】
2014148586.tif 000004
【００３４】
これらは、１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。これらの中でも、ノボラック型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトール型フェノール樹脂、及びヒドロキシベンズアルデヒドとホルムアルデヒドとフェノールの反応生成物を主とするフェノール樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含むことが好ましい。このようなフェノール樹脂系硬化剤を用いることにより、耐燃性、耐湿性、電気特性、硬化性、および保存安定性等のバランスが良好となる。特に、硬化性の点から、フェノール樹脂系硬化剤の水酸基当量は、例えば９０ｇ／ｅｑ以上２５０ｇ／ｅｑ以下とすることができる。
【００３５】
さらに、併用できる硬化剤としては、例えば重付加型の硬化剤、触媒型の硬化剤、縮合型の硬化剤等を挙げることができる。
【００３６】
重付加型の硬化剤としては、例えばジエチレントリアミン（ＤＥＴＡ）、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）、メタキシレンジアミン（ＭＸＤＡ）等の脂肪族ポリアミン；ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、ｍ−フェニレンジアミン（ＭＰＤＡ）、ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）等の芳香族ポリアミン；ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）、有機酸ジヒドララジド等を含むポリアミン化合物；ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）等の脂環族酸無水物；無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）等の芳香族酸無水物などを含む酸無水物；ノボラック型フェノール樹脂、フェノールポリマー等のポリフェノール化合物；ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテル等のポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネート等のイソシアネート化合物；カルボン酸含有ポリエステル樹脂等の有機酸類等が挙げられる。
【００３７】
触媒型の硬化剤としては、例えばベンジルジメチルアミン（ＢＤＭＡ）、２，４，６−トリスジメチルアミノメチルフェノール（ＤＭＰ−３０）等の３級アミン化合物；２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール（ＥＭＩ２４）等のイミダゾール化合物；ＢＦ３錯体等のルイス酸等が挙げられる。
【００３８】
縮合型の硬化剤としては、例えばレゾール樹脂、メチロール基含有尿素樹脂のような尿素樹脂；メチロール基含有メラミン樹脂のようなメラミン樹脂等が挙げられる。
【００３９】
このような他の硬化剤を併用する場合において、フェノール樹脂系硬化剤の含有量は、全硬化剤（Ｂ）に対して、２０質量％以上であることが好ましく、３０質量％以上であることがより好ましく、５０質量％以上であることが特に好ましい。配合割合が上記下限値以上であると、耐燃性を保持しつつ、良好な流動性を発現させることができる。また、フェノール樹脂系硬化剤の含有量は、特に限定されないが、全硬化剤（Ｂ）に対して、１００質量％以下であることが好ましい。
【００４０】
封止用エポキシ樹脂組成物に対する硬化剤（Ｂ）の含有量は、特に限定されるものではないが、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、０．８質量％以上であることが好ましく、１．５質量％以上であることがより好ましい。配合割合を上記下限値以上とすることにより、良好な硬化性を得ることができる。また、封止用エポキシ樹脂組成物に対する硬化剤（Ｂ）の含有量は、特に限定されるものではないが、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、１２質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましい。
【００４１】
なお、硬化剤（Ｂ）としてのフェノール樹脂と熱硬化性樹脂（Ａ）としてのエポキシ樹脂（Ａ１）は、全熱硬化性樹脂（Ａ）中のエポキシ基数（ＥＰ）と全フェノール樹脂のフェノール性水酸基数（ＯＨ）との当量比（ＥＰ）／（ＯＨ）が、０．８以上１．３以下となるように配合されることが好ましい。当量比が上記範囲内であると、得られる封止用エポキシ樹脂組成物を成形する際、十分な硬化特性を得ることができる。ただし、エポキシ樹脂と反応し得るフェノール樹脂以外の樹脂を併用する場合は、適宜当量比を調整すればよい。
【００４２】
［無機充填材（Ｃ）］
無機充填材（Ｃ）としては、例えば溶融破砕シリカ及び溶融球状シリカ等の溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、カオリン、タルク、クレイ、マイカ、ロックウール、ウォラストナイト、ガラスパウダー、ガラスフレーク、ガラスビーズ、ガラスファイバー、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化アルミ、カーボンブラック、グラファイト、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸マグネシウム、硫酸バリウム、セルロース、アラミド、木材、フェノール樹脂成形材料やエポキシ樹脂成形材料の硬化物を粉砕した粉砕粉等が挙げられる。これらの中でも、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ等のシリカが好ましく、溶融球状シリカがより好ましい。また、これらの中でも、コストの面では炭酸カルシウムが好ましい。無機充填材（Ｃ）としては、一種で使用しても良いし、または二種以上を併用してもよい。
【００４３】
無機充填剤（Ｃ）のレーザー回折散乱式粒度分布測定法による体積基準粒度分布における平均粒子径ｄ５０は、好ましくは０．０１μｍ以上７５μｍ以下であり、より好ましくは０．１μｍ以上５０μｍ以下であり、さらに好ましくは１μｍ以上３０μｍ以下である。無機充填剤（Ｃ）の平均粒子径ｄ５０を上記範囲内にすることにより、ギャップ１０３の充填性が向上する。平均粒子径ｄ５０は、レーザー回折型測定装置ＲＯＤＯＳ  ＳＲ型（ＳＹＭＰＡＴＥＣ  ＨＥＲＯＳ＆ＲＯＤＯＳ）での体積換算平均粒子径とした。
【００４４】
また、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物において、無機充填剤（Ｃ）は、平均粒子径ｄ５０が異なる２種以上の球状シリカを含むことができる。これにより、流動性及び充填性の向上とバリ抑制の両立が可能となる。
【００４５】
また、本実施形態に係る電子装置１００において、無機充填材（Ｃ）の最大粒子径をＤｍａｘとし、図３に示すように、上記ＱＦＰ型パッケージ（複数の電子部品１０５の一つ）と配線基板１０１との間のギャップ１０３の垂直距離をＷとしたとき、Ｗ／Ｄｍａｘが好ましくは０．２以上３．０以下であり、より好ましくは０．４以上２．８以下である。Ｗ／Ｄｍａｘが上記範囲内であると、電子装置１００の長期信頼性をより一層向上できる。
ここで、本実施形態における最大粒子径Ｄｍａｘは、以下のように定義される。まず、無機充填材（Ｃ）を所定のサイズのメッシュを用いてふるいにかける。このとき用いられるメッシュのサイズが、無機充填材（Ｃ）の最大粒径Ｄｍａｘである。平均粒子径ｄ５０が異なる２種以上の球状シリカを含む場合は、通常、一番大きい平均粒子径ｄ５０を有する球状シリカがＤｍａｘを有する。
無機充填材（Ｃ）の最大粒子径Ｄｍａｘは好ましくは、２０μｍ以上２００μｍ以下であり、より好ましくは３０μｍ以下１５０μｍ以下である。
【００４６】
上記垂直距離Ｗは、例えば、２０μｍ以上２００μｍ以下である。ここで、垂直距離Ｗは、レーザー変位計で計測されたＱＦＰ型パッケージと基板の段差から、ＱＦＰ型パッケージの値を差し引いた値により測定することができる。
【００４７】
また、無機充填材（Ｃ）は、特に限定されないが、あらかじめ乾燥させてシリカ粒子表面に付着した水分を除去しておくことが好ましい。シリカ粒子の表面に付着した水分を取り除いておくと、後述するカップリング剤処理の際、粒子表面にカップリング剤を均一に結合させることができる。
【００４８】
無機充填材（Ｃ）の含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは６０質量％以上であり、さらに好ましくは６５質量％以上であり、特に好ましくは７５質量％以上である。上記下限値以上であると、得られる封止用エポキシ樹脂組成物の硬化に伴う吸湿量の増加や、強度の低下を低減できる。また、無機充填材（Ｃ）の含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは９３質量％以下であり、より好ましくは９１質量％以下であり、さらに好ましくは９０質量％以下である。上記上限値以下であると、得られる封止用エポキシ樹脂組成物は良好な流動性を有するとともに、良好な成形性を備える。したがって、電子装置１００の製造安定性が高まり、歩留まり及び長期信頼性のバランスに優れた電子装置１００が得られる。
【００４９】
また、無機充填材（Ｃ）と、後述するような水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物；硼酸亜鉛；モリブデン酸亜鉛；三酸化アンチモン等の無機系難燃剤とを併用する場合には、これらの無機系難燃剤と上記無機充填材（Ｃ）の合計量は、上記無機充填材（Ｃ）の含有量の範囲内とすることが望ましい。
【００５０】
無機充填材（Ｃ）には、予めシランカップリング剤などのカップリング剤（Ｆ）（第１カップリング剤とも呼ぶ。）による表面処理が行われていてもよい。これにより、無機充填材の凝集を抑制し、良好な流動性を得ることができる。したがって、ギャップ１０３への封止用エポキシ樹脂組成物の充填性を向上させることが可能となる。
また、樹脂成分との親和性が高まるため、封止用エポキシ樹脂組成物を用いて形成される封止材１０７の強度を向上させることができる。
無機充填材（Ｃ）の表面処理に用いられる第１カップリング剤としては、特に限定されるものではないが、例えばエポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、メルカプトシランなどが挙げられる。
【００５１】
エポキシシランとしては、例えばγ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどが挙げられる。また、アミノシランとしては、例えばγ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシランなどの１級アミノシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−６−（アミノヘキシル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（３−（トリメトキシシリルプロピル）−１，３−ベンゼンジメタナンなどの２級アミノシランが挙げられる。また、ウレイドシランとしては、例えばγ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、ヘキサメチルジシラザンなどが挙げられる。アミノシランの１級アミノ部位をケトン又はアルデヒドを反応させて保護した潜在性アミノシランカップリング剤として用いてもよい。また、アミノシランとしては、２級アミノ基を有してもよい。また、メルカプトシランとしては、例えばγ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシランのほか、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィドのような熱分解することによってメルカプトシランカップリング剤と同様の機能を発現するシランカップリング剤など、が挙げられる。また、これらのシランカップリング剤は予め加水分解反応させたものを配合してもよい。これらのシランカップリング剤は１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。
【００５２】
連続成形性という観点では、メルカプトシランが好ましい。流動性の観点では、メルカプトシランおよびアミノシランが好ましく、メルカプトシランおよび２級アミノシランがより好ましい。密着性という観点ではエポキシシランが好ましい。
【００５３】
このような無機充填材（Ｃ）の表面処理に使用する第１カップリング剤の種類を適宜選択し、または第１カップリング剤の配合量を適宜調整することにより、封止用エポキシ樹脂組成物の流動性および封止材１０７の強度等を制御することができる。
【００５４】
無機充填材（Ｃ）へのカップリング処理は、例えば次のように行うことができる。まず、ミキサーを用いて無機充填材（Ｃ）とシランカップリング剤を混合攪拌する。ミキサーとしては、例えばリボンブレンダー等を用いることができる。このとき、ミキサー内の湿度を５０％以下に設定しておくのが好ましい。このような噴霧環境に調整することにより、シリカ粒子の表面に水分が再付着するのを抑制することができる。さらに、噴霧中のカップリング剤に水分が混入し、カップリング剤同士が反応してしまうのを抑制することができる。
次いで、得られた混合物をミキサーから取り出し、エージング処理を行い、カップリング反応を促進させる。エージング処理は、例えば、２０±５℃の条件下で、７日間以上放置することにより行われる。このような条件でおこなうことにより、シリカ粒子の表面にカップリング剤を均一に結合させることができる。その後、ふるいにかけ、粗大粒子を除去することにより、シランカップリング処理が施された無機充填材（Ｃ）が得られる。
このような表面処理シリカ粒子を用いることにより、シリカ粒子と樹脂成分との界面接着強度を向上させることができる。さらには、封止材１０７中のマイクロクラックの発生を抑制することができる。
【００５５】
［その他の成分］
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤（Ｄ）を含んでもよい。硬化促進剤（Ｄ）は、エポキシ樹脂のエポキシ基とフェノール樹脂系硬化剤（Ｂ）の水酸基との反応を促進するものであればよく、一般に使用される硬化促進剤（Ｄ）を用いることができる。
【００５６】
硬化促進剤（Ｄ）の具体例としては、有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、イミダゾールなどのアミジン系化合物、ベンジルジメチルアミンなどの３級アミンや上記化合物の４級オニウム塩であるアミジニウム塩、アンモニウム塩などに代表される窒素原子含有化合物が挙げられる。
これらのうち、硬化性の観点からはリン原子含有化合物が好ましく、流動性と硬化性のバランスの観点からは、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等の潜伏性を有する硬化促進剤がより好ましい。流動性という点を考慮するとテトラ置換ホスホニウム化合物が特に好ましく、また耐半田性の観点では、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物が特に好ましく、また潜伏的硬化性という点を考慮すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が特に好ましい。また、連続成形性の観点では、テトラ置換ホスホニウム化合物が好ましい。また、コスト面を考えると、有機ホスフィン、窒素原子含有化合物も好適に用いられる。
【００５７】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物で用いることができる有機ホスフィンとしては、例えばエチルホスフィン、フェニルホスフィン等の第１ホスフィン；ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の第２ホスフィン；トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第３ホスフィンが挙げられる。
【００５８】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物で用いることができるテトラ置換ホスホニウム化合物としては、例えば下記一般式（１）で表される化合物等が挙げられる。
【００５９】
【化３】
2014148586.tif 000005
【００６０】
一般式（１）において、Ｐはリン原子を表し、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、それぞれ独立して芳香族基又はアルキル基を表し、Ａはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表し、ＡＨはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表し、ｘ及びｙは１〜３の整数であり、ｚは０〜３の整数であり、かつｘ＝ｙである。
【００６１】
一般式（１）で表される化合物は、例えば次のようにして得られるが、これに限定されるものではない。まず、テトラ置換ホスホニウムハライドと芳香族有機酸と塩基を有機溶剤に混ぜ均一に混合し、その溶液系内に芳香族有機酸アニオンを発生させる。次いで、水を加えると、一般式（１）で表される化合物を沈殿させることができる。
一般式（１）で表される化合物において、合成時の収得率と硬化促進効果のバランスに優れるという観点では、リン原子に結合するＲ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４がフェニル基であり、かつＡＨはヒドロキシル基を芳香環に有する化合物、すなわちフェノール化合物であり、かつＡは該フェノール化合物のアニオンであるのが好ましい。なお、フェノール化合物とは、単環のフェノール、クレゾール、カテコール、レゾルシンや縮合多環式のナフトール、ジヒドロキシナフタレン、複数の芳香環を備える（多環式の）ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、フェニルフェノール、フェノールノボラック等を概念に含むものであり、中でも水酸基を２個有するフェノール化合物が好ましく用いられる。
【００６２】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物で用いることができるホスホベタイン化合物としては、例えば下記一般式（２）で表される化合物等が挙げられる。
【００６３】
【化４】
2014148586.tif 000006
【００６４】
一般式（２）において、Ｘ１は炭素数１〜３のアルキル基を表し、Ｙ１はヒドロキシル基を表し、ａは０〜５の整数であり、ｂは０〜４の整数である。
【００６５】
一般式（２）で表される化合物は、例えば第三ホスフィンであるトリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩とを接触させ、トリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩が有するジアゾニウム基とを置換させる工程を経て得られる。しかしこれに限定されるものではない。
【００６６】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物で用いることができるホスフィン化合物とキノン化合物との付加物としては、例えば下記一般式（３）で表される化合物等が挙げられる。
【００６７】
【化５】
2014148586.tif 000007
【００６８】
一般式（３）において、Ｐはリン原子を表し、Ｒ５、Ｒ６及びＲ７は、互いに独立して、炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数６〜１２のアリール基を表し、Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０は、互いに独立して、水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素基を表す。Ｒ８とＲ９は、互いに結合して環を形成していてもよい。
【００６９】
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるホスフィン化合物としては、例えばトリフェニルホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の芳香環に無置換又はアルキル基、アルコキシル基等の置換基が存在するものが好ましい。アルキル基、アルコキシル基等の置換基としては１〜６の炭素数を有するものが挙げられる。入手しやすさの観点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
【００７０】
またホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるキノン化合物としては、ｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノン、アントラキノン類が挙げられる。これらの中でもｐ−ベンゾキノンが保存安定性の点から好ましい。
【００７１】
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物は、例えば有機第三ホスフィンとベンゾキノン類の両者が溶解することができる溶媒中で接触、混合させることにより得ることができる。溶媒としてはアセトンやメチルエチルケトン等のケトン類で付加物への溶解性が低いものがよい。しかしこれに限定されるものではない。
【００７２】
一般式（３）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ５、Ｒ６及びＲ７がフェニル基であり、かつＲ８、Ｒ９及びＲ１０が水素原子である化合物、すなわち１，４−ベンゾキノンとトリフェニルホスフィンを付加させた化合物が、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物の熱時弾性率を低下させる点で好ましい。
【００７３】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物で用いることができるホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物としては、例えば下記一般式（４）で表される化合物等が挙げられる。
【００７４】
【化６】
2014148586.tif 000008
【００７５】
一般式（４）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３及びＲ１４は、互いに独立して、芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、Ｘ２は、基Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４及びＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｘ２、及びＸ３は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。
【００７６】
一般式（４）において、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３及びＲ１４としては、例えば、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ナフチル基、ヒドロキシナフチル基、ベンジル基、メチル基、エチル基、ｎ−ブチル基、ｎ−オクチル基及びシクロヘキシル基等が挙げられる。これらの中でも、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ヒドロキシナフチル基等の置換基を有する芳香族基もしくは無置換の芳香族基が好ましい。
【００７７】
また、一般式（４）において、Ｘ２は、Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。同様に、Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。同様にＹ４及びＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。基Ｘ２及びＸ３は互いに同一であっても異なっていてもよく、基Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。このような一般式（４）中の−Ｙ２−Ｘ２−Ｙ３−、及び−Ｙ４−Ｘ３−Ｙ５−で表される基は、プロトン供与体が、プロトンを２個放出してなる基で構成されるものである。このため、プロトン供与体としては、分子内にカルボキシル基または水酸基を少なくとも２個有する有機酸が好ましく、芳香環を構成する炭素上にカルボキシル基または水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物がより好ましく、芳香環を構成する隣接する炭素上に水酸基を少なくとも２個有する芳香族化合物がさらに好ましい。
プロトン供与体としては、例えば、カテコール、ピロガロール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン、２，２'−ビフェノール、１，１'−ビ−２−ナフトール、サリチル酸、１−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、クロラニル酸、タンニン酸、２−ヒドロキシベンジルアルコール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，２−プロパンジオール及びグリセリン等が挙げられる。これらの中でも、原料入手の容易さと硬化促進効果のバランスという観点では、カテコール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレンがより好ましい。
【００７８】
また、一般式（４）中のＺ１は、芳香環又は複素環を有する有機基又は脂肪族基を表す。これらの具体的な例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基またはオクチル基等の脂肪族炭化水素基や、フェニル基、ベンジル基、ナフチル基またはビフェニル基等の芳香族炭化水素基、グリシジルオキシプロピル基、メルカプトプロピル基、アミノプロピル基またはビニル基等の反応性置換基などが挙げられる。これらの中でも、メチル基、エチル基、フェニル基、ナフチル基、またはビフェニル基が熱安定性の面から、より好ましい。
【００７９】
ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物は、例えば次のようにして得られる。まず、メタノールを入れたフラスコに、フェニルトリメトキシシランなどのシラン化合物、２，３−ジヒドロキシナフタレンなどのプロトン供与体を加えて溶かす。次いで、上記フラスコに室温攪拌下でナトリウムメトキシド−メタノール溶液を滴下する。次いで、予め用意したテトラフェニルホスホニウムブロマイドなどのテトラ置換ホスホニウムハライドをメタノールに溶かした溶液を、上記フラスコに室温攪拌下で滴下すると結晶が析出する。析出した結晶を濾過、水洗、真空乾燥すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が得られる。しかし、これに限定されるものではない。
【００８０】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物に用いることができる硬化促進剤（Ｄ）の含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、０．１質量％以上であることが好ましい。硬化促進剤（Ｄ）の含有量が上記下限値以上であると、充分な硬化性を得ることができる。また、硬化促進剤（Ｄ）の含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは３質量％以下であり、より好ましくは１質量％以下である。硬化促進剤（Ｄ）の含有量が上記上限値以下であると、充分な流動性を得ることができる。
【００８１】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物には、さらに芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｅ）（以下、単に「化合物（Ｅ）」と称することもある）が含まれていてもよい。化合物（Ｅ）を用いることにより、硬化促進剤（Ｄ）として潜伏性を有しないリン原子含有硬化促進剤を用いた場合であっても、封止用エポキシ樹脂組成物の溶融混練中における反応を抑えることができ、安定して封止用エポキシ樹脂組成物を得ることができる。また、化合物（Ｅ）は、封止用エポキシ樹脂組成物の溶融粘度を下げ、流動性を向上させる効果も有するものである。化合物（Ｅ）としては、下記一般式（５）で表される単環式化合物、又は下記一般式（６）で表される多環式化合物などを用いることができる。これらの化合物は水酸基以外の置換基を有していてもよい。
【００８２】
【化７】
2014148586.tif 000009
【００８３】
一般式（５）において、Ｒ１５及びＲ１９のいずれか一方は水酸基であり、他方は水素原子、水酸基又は水酸基以外の置換基である。また、Ｒ１６、Ｒ１７及びＲ１８は、水素原子、水酸基又は水酸基以外の置換基である。
【００８４】
【化８】
2014148586.tif 000010
【００８５】
一般式（６）において、Ｒ２０及びＲ２６のいずれか一方は水酸基であり、他方は水素原子、水酸基又は水酸基以外の置換基である。また、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３、Ｒ２４及びＲ２５は、水素原子、水酸基又は水酸基以外の置換基である。
【００８６】
一般式（５）で表される単環式化合物の具体例としては、例えばカテコール、ピロガロール、没食子酸、没食子酸エステル又はこれらの誘導体が挙げられる。また、一般式（６）で表される多環式化合物の具体例としては、例えば１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン及びこれらの誘導体が挙げられる。これらのうち、流動性と硬化性の制御のしやすさから、芳香環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物が好ましい。また、混練工程での揮発を考慮した場合、母核は低揮発性で秤量安定性の高いナフタレン環である化合物とすることがより好ましい。この場合、化合物（Ｅ）を、具体的には、例えば１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン及びその誘導体などのナフタレン環を有する化合物とすることができる。これらの化合物（Ｅ）は１種類を単独で用いても２種以上を併用してもよい。
【００８７】
化合物（Ｅ）の含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０３質量％以上であることがより好ましく、０．０５質量％以上であることがさらに好ましい。化合物（Ｅ）の含有量が上記下限値以上であると、封止用エポキシ樹脂組成物の充分な低粘度化と流動性向上効果を得ることができる。また、化合物（Ｅ）の含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、２質量％以下であることが好ましく、０．８質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以下であることがさらに好ましい。化合物（Ｅ）の含有量が上記上限値以下であると、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化性の低下や硬化物の物性の低下を引き起こす恐れが少ない。
【００８８】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物においては、エポキシ樹脂（Ａ１）と、無機充填材（Ｃ）との密着性をさらに向上させるため、上述した第１カップリング剤とは別に、カップリング剤（Ｆ）（第２カップリング剤とも呼ぶ。）をさらに添加することができる。第２カップリング剤としては、エポキシ樹脂（Ａ１）と無機充填材（Ｃ）との間で反応し、エポキシ樹脂（Ａ１）と無機充填材（Ｃ）の界面強度を向上させるものであればよい。
第２カップリング剤としては、特に限定されるものではないが、例えばエポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、メルカプトシランなどが挙げられる。また、第２カップリング剤は、前述の化合物（Ｅ）と併用することで、封止用エポキシ樹脂組成物の溶融粘度を下げ、流動性を向上させるという化合物（Ｅ）の効果を高めることもできるものである。
【００８９】
エポキシシランとしては、例えばγ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどが挙げられる。また、アミノシランとしては、例えばγ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシランなどの１級アミノシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−６−（アミノヘキシル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（３−（トリメトキシシリルプロピル）−１，３−ベンゼンジメタナンなどの２級アミノシランが挙げられる。また、ウレイドシランとしては、例えばγ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、ヘキサメチルジシラザンなどが挙げられる。アミノシランの１級アミノ部位をケトン又はアルデヒドを反応させて保護した潜在性アミノシランカップリング剤として用いてもよい。また、アミノシランとしては、２級アミノ基を有してもよい。また、メルカプトシランとしては、例えばγ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシランのほか、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィドのような熱分解することによってメルカプトシランカップリング剤と同様の機能を発現するシランカップリング剤など、が挙げられる。また、これらのシランカップリング剤は予め加水分解反応させたものを配合してもよい。これらのシランカップリング剤は１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。
【００９０】
連続成形性という観点では、メルカプトシランが好ましい。流動性の観点では、メルカプトシランおよびアミノシランが好ましく、メルカプトシランおよび２級アミノシランがより好ましい。密着性という観点ではエポキシシランが好ましい。
【００９１】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物に用いることができるカップリング剤（Ｆ）の含有量（第１カップリング剤および第２カップリング剤の合計量）は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０５質量％以上であることがより好ましく、０．１質量％以上であることがさらに好ましい。カップリング剤（Ｆ）の含有量が上記下限値以上であれば、エポキシ樹脂（Ａ１）と無機充填材（Ｃ）との界面強度が低下することがなく、良好な耐振動性を得ることができる。また、カップリング剤（Ｆ）の含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、１質量％以下であることが好ましく、０．８質量％以下であることがより好ましく、０．６質量％以下であることがさらに好ましい。カップリング剤（Ｆ）の含有量が上記上限値以下であれば、エポキシ樹脂（Ａ１）と無機充填材（Ｃ）との界面強度が低下することがなく、良好な耐振動性を得ることができる。また、カップリング剤（Ｆ）の含有量が上記上限値以下であれば、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物の吸水性が増大することがなく、良好な防錆性を得ることができる。
【００９２】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物においては、難燃性を向上させるために無機難燃剤（Ｇ）を添加してもよい。無機難燃剤（Ｇ）としては、燃焼時に脱水、吸熱することによって燃焼反応を阻害する金属水酸化物、又は複合金属水酸化物が、燃焼時間を短縮することができる点で好ましい。金属水酸化物としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化ジルコニアを挙げることができる。複合金属水酸化物としては、２種以上の金属元素を含むハイドロタルサイト化合物であって、少なくとも一つの金属元素がマグネシウムであり、かつ、その他の金属元素がカルシウム、アルミニウム、スズ、チタン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、又は亜鉛から選ばれる金属元素であればよい。このような複合金属水酸化物としては、水酸化マグネシウム・亜鉛固溶体が市販品で入手が容易である。なかでも、連続成形性の観点からは水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム・亜鉛固溶体が好ましい。無機難燃剤（Ｇ）は、単独で用いても、２種以上用いてもよい。また、連続成形性への影響を低減する目的から、シランカップリング剤などの珪素化合物やワックスなどの脂肪族系化合物などで表面処理を行って用いてもよい。
【００９３】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物においては、イオン性不純物の濃度は、封止用エポキシ樹脂組成物に対して、好ましくは５００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは３００ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは２００ｐｐｍ以下である。また、イオン性不純物の濃度は、特に限定されないが、例えば、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物に対して、０ｐｐｂ以上であり、より好ましくは１０ｐｐｂ以上であり、さらに好ましくは１００ｐｐｂ以上である。これにより、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物を封止材１０７に用いた際、高温、高湿下で処理しても高い防錆性を保持することができる。
本実施形態に係るイオン性不純物としては、特に限定されるものではないが、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、ハロゲンイオンなど、より具体的にはナトリウムイオン、塩素イオンなどが挙げられる。ナトリウムイオンの濃度は、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物に対して、好ましくは１００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは７０ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは５０ｐｐｍ以下である。また、塩素イオンの濃度は、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物に対して、好ましくは１００ｐｐｍ以下であり、より好ましくは５０ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは３０ｐｐｍ以下である。上記の範囲とすることにより、配線基板１０１や電子部品１０５の腐食を抑制することができる。
本実施形態においては、例えば純度の高いエポキシ樹脂を使用することにより、イオン性不純物を低減することができる。以上により、長期信頼性に優れた電子装置１００が得られる。
【００９４】
イオン性不純物の濃度は、下記のようにして求めることができる。まず、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物を１７５℃、１８０秒で成形硬化後、粉砕機で粉砕し硬化物の粉末を得る。得られた硬化物粉末を純水中で１２０℃、２４時間処理し、純水中にイオンを抽出した後、ＩＣＰ−ＭＳ（誘導結合プラズマイオン源質量分析装置）を用い測定できる。
【００９５】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物においては、アルミナの含有量は、封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは１０質量％以下であり、より好ましくは７質量％以下であり、さらに好ましくは５質量％以下である。アルミナの含有量は、特に限定されないが、例えば、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは０質量％以上であり、より好ましくは０．０１質量％以上であり、さらに好ましくは０．１質量％以上である。アルミナの含有量を上記範囲内とすることにより、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の流動性を向上させること、および軽量化を図ることができる。なお、本実施形態において、０質量％は検出限界の値を許容する。
【００９６】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物では、前述した成分以外に、ハイドロタルサイト類またはマグネシウム、アルミニウム、ビスマス、チタン、ジルコニウムから選ばれる元素の含水酸化物などのイオン捕捉剤；カーボンブラック、ベンガラ、酸化チタンなどの着色剤；カルナバワックスなどの天然ワックス；ポリエチレンワックスなどの合成ワックス；ステアリン酸やステアリン酸亜鉛などの高級脂肪酸及びその金属塩類若しくはパラフィンなどの離型剤；ポリブタジエン化合物、アクリロニトリルブタジエン共重合化合物、シリコーンオイル、シリコーンゴムなどのシリコーン化合物などの低応力剤；チアゾリン、ジアゾール、トリアゾール、トリアジン、ピリミジン等の密着付与剤を適宜配合してもよい。
【００９７】
本実施形態に係る着色剤の含有量は、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上１質量％以下であり、より好ましくは０．０５質量％以上０．８質量％以下である。着色剤の含有量を上記範囲内とすることにより、色が付いた不純物を除去する工程が不要となり、作業性が向上する。したがって、歩留まりに優れた電子装置１００が実現される。
【００９８】
本実施形態に係る離型剤の含有量は、特に限定されないが、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、例えば好ましくは０．０１質量％以上であり、より好ましくは０．０５質量％以上である。また、離型剤の含有量は、特に限定されないが、例えば好ましくは１質量％以下であり、より好ましくは０．５質量％以下であり、さらに好ましくは０．２質量％以下であり、特に好ましくは０．１質量％以下である。
【００９９】
本実施形態に係る低応力剤の含有量は、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上３質量％以下であり、より好ましくは０．０５質量％以上２質量％以下である。低応力剤の含有量が上記範囲内であると、得られる封止材１０７の応力緩和能を向上させることができる。そうすると、配線基板１０１および電子部品１０５との熱膨張係数の差に起因する剥がれやクラックの発生を抑制することができる。
【０１００】
本実施形態に係るイオン捕捉剤の含有量は、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上３質量％以下であり、より好ましくは０．０５質量％以上２質量％以下である。イオン捕捉剤の含有量が上記範囲内であると、配線基板１０１および電子部品１０５の表面に錆が生じるのを抑制することができる。そうすると、高温高湿度下でも、配線基板１０１および電子部品１０５と、封止材１０７との界面の密着力を長期間にわたって維持することができる。
【０１０１】
本実施形態に係る密着付与剤の含有量は、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の合計値１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上３質量％以下であり、より好ましくは０．０５質量％以上２質量％以下である。密着付与剤の含有量が上記範囲内であると、配線基板１０１および電子部品１０５と封止材１０７との密着性を向上させることができる。そうすると、高温高湿度下でも、配線基板１０１および電子部品１０５と、封止材１０７との界面の密着力を長期間にわたって維持することができる。
【０１０２】
（封止用エポキシ樹脂組成物の製造方法）
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の製造方法は、特に制限されないが、例えば次のように行われる。まず、熱硬化性樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）及び無機充填材（Ｃ）、ならびに好ましくはその他の添加剤などを、所定量配合する。次いで、配合したものを、たとえばミキサー、ジェットミル、ボールミルなどを用いて常温で均一に粉砕、混合する。次いで、加熱ロール、ニーダー又は押出機などの混練機を用いて、９０〜１２０℃程度まで封止用エポキシ樹脂組成物を加温しながら溶融し混練を行う。次いで、混練後の封止用エポキシ樹脂組成物を冷却、粉砕し、顆粒又は粉末状の固形の封止用エポキシ樹脂組成物を得る。これらの製造工程における条件を適宜調整することにより、所望の分散度や流動性などを有する封止用エポキシ樹脂組成物を得ることができる。
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の粉末又は顆粒の粒度は、例えば５ｍｍ以下が好ましい。５ｍｍ以下とすることにより、打錠時に充填不良をおこし、タブレットの質量のバラツキが大きくなることを抑制することができる。
【０１０３】
さらに、得られた封止用エポキシ樹脂組成物の粉末又は顆粒を打錠成形することによりタブレットを得ることができる。打錠成形に用いる装置としては、単発式、又は多連ロータリー式の打錠機を用いることができる。タブレットの形状は、特に限定されないが、円柱状であることが好ましい。打錠機のオス型、メス型及び環境の温度に特に制限はないが、３５℃以下が好ましい。３５℃を超えると封止用エポキシ樹脂組成物が反応により粘度上昇し、流動性が損なわれる恐れがある。打錠圧力は４００×１０４以上３０００×１０４以下Ｐａの範囲が好ましい。打錠圧力を上記上限値以下とすることにより、タブレット打錠直後に破壊が生じることを抑制できる。一方、打錠圧力を上記下限値以上とすることにより、十分な凝集力が得られないために輸送中にタブレットの破壊が生じることを抑制することができる。打錠機のオス型、メス型の金型の材質、表面処理に特に限定はなく、公知の材質のものを使用することができる。表面処理の例としては、たとえば放電加工、離型剤のコーティング、メッキ処理、研磨などを挙げることができる。
【０１０４】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の、高化式粘度測定装置を用いて測定温度１７５℃、荷重１０ｋｇで測定した際の高化式粘度は、下限値が好ましくは１０Ｐａ・ｓ以上であり、より好ましくは１２Ｐａ・ｓ以上である。一方、上限値は好ましくは５０Ｐａ・ｓ以下であり、より好ましくは３０Ｐａ・ｓ以下であり、さらに好ましくは１５Ｐａ・ｓ以下である。上記下限値以上であれば、成形時の巻き込みなどによるボイドの発生を抑制することができる。上記上限値以下であれば、良好な充填性を得ることができる。これにより、製造安定性に優れた電子装置１００が実現される。
また、本実施の形態においては、例えば、エポキシ樹脂、硬化剤の軟化点を下げる、潜伏性の硬化促進剤を用いる、充填材として溶融球状シリカを用いるなどにより、上記高化式粘度を低減することができる。
【０１０５】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の１７５℃におけるゲルタイムが、１０秒以上５０秒以下であることが好ましく、１５秒以上、４５秒以下であることがより好ましい。上記下限値以上であれば、充填性を向上させることができる。上記上限値以下であれば、成形サイクルを早くすることができる。
また、本実施の形態においては、例えば、硬化促進剤の量を増やすことにより、上記ゲルタイムを低減することができる。これにより、製造安定性に優れた電子装置１００が実現される。
【０１０６】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物のスパイラルフローが、５０ｃｍ以上であることが好ましく、６０ｃｍ以上であることがより好ましく、８０ｃｍ以上であることがさらに好ましい。上記下限値以上であれば、充填性、特に垂直方向への充填性を向上させることができる。上記スパイラルフローの上限値としては、とくに限定されないが２００ｃｍ以下が好ましく、１５０ｃｍ以下がより好ましく、１００ｃｍ以下が特に好ましい。これにより、製造安定性に優れた電子装置１００が実現される。
また、本実施形態においては、例えば、充填材として溶融球状シリカを用いる、エポキシ樹脂、硬化剤の軟化点を下げる、硬化促進剤の量を減らすなどにより、上記スパイラルフローを増加することができる。
【０１０７】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の、キュラストメーターを用いて測定温度１７５℃で硬化トルクを経時的に測定した際の、測定開始６０秒後の硬化トルク値をＴ６０、測定開始３００秒後までの最大硬化トルク値をＴｍａｘとしたとき、測定開始３００秒後までの最大硬化トルク値に対する測定開始６０秒後の硬化トルク値の比Ｔ６０／Ｔｍａｘ（％）が、４０％以上であることが好ましく、４５％以上であることがより好ましく、５０％以上であることがさらに好ましい。上記硬化トルク値の比の上限値としては、とくに限定されないが１００％以下が好ましく、９５％以下がより好ましい。上記下限値以上であれば、生産性向上が期待できる。
また、本実施形態においては、例えば、硬化促進剤の量を増やすことにより、上記硬化トルク値の比を増加することができる。これにより、製造安定性に優れた電子装置１００が実現される。
【０１０８】
また、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止材１０７）のガラス転移温度（Ｔｇ）が、１３０℃以上であることが好ましく、１４０℃以上であることがより好ましい。上記下限値以上であれば、電子装置１００の信頼性向上が期待できる。上記ガラス転移温度（Ｔｇ）の上限値としては、とくに限定されないが２００℃以下が好ましく、１９０℃以下がより好ましい。これにより、耐久性に優れた電子装置１００が実現される。
また、本実施形態においては、例えば、エポキシ樹脂、硬化剤の軟化点を上げることにより、上記ガラス転移温度（Ｔｇ）を増加させることができる。
【０１０９】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止材１０７）の２５℃における曲げ強度が、７０ＭＰａ以上であることが好ましく、１００ＭＰａ以上であることがより好ましい。上記下限値以上であれば、クラックなどが発生しにくく信頼性向上が期待できる。上記曲げ強度の上限値としては、とくに限定されないが３００ＭＰａ以下が好ましく、２５０ＭＰａ以下がより好ましい。これにより、耐久性に優れた電子装置１００が実現される。
また、本実施の形態においては、例えば、充填材の表面にカップリング剤を処理することにより、上記曲げ強度を増加することができる。
【０１１０】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止材１０７）の２５℃における曲げ弾性率の上限値が、２０ＧＰａ以下であることが好ましく、１５ＧＰａ以下であることがより好ましい。上記上限値以下であれば、応力緩和による信頼性向上が期待できる。上記曲げ弾性率の下限値としては、とくに限定されないが５ＧＰａ以上が好ましく、１０ＧＰａ以上がより好ましい。これにより、耐久性に優れた電子装置１００が実現される。
また、本実施の形態においては、例えば、低応力剤の添加量を増やす、充填材の配合量を減らすなどにより、上記曲げ弾性率を低減することができる。
【０１１１】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止材１０７）の、２５℃以上ガラス転移温度（Ｔｇ）以下の領域における線膨張係数（α１）が、５ｐｐｍ／℃以上、２５ｐｐｍ／℃以下であることが好ましく、１０ｐｐｍ／℃以上、２０ｐｐｍ／℃以下であることがより好ましい。上記範囲内であれば、電子装置１００との熱膨張差が小さくかつ電子部品１０５の抜け落ちが防止できる。これにより、耐久性に優れた電子装置１００が実現される。
また、本実施の形態においては、例えば、充填材の配合量を増やすことにより、上記線膨張係数（α１）を低減することができる。
【０１１２】
本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物（封止材１０７）の、ガラス転移温度（Ｔｇ）を超える領域における線膨張係数（α２）が、１０ｐｐｍ／℃以上１００ｐｐｍ／℃以下であることが好ましく、２０ｐｐｍ／℃以上８０ｐｐｍ／℃以下であることがより好ましい。上記範囲内であれば、電子装置１００との熱膨張差が小さくかつ電子部品１０５の抜け落ちが防止できる。これにより、耐久性に優れた電子装置１００が実現される。
また、本実施の形態においては、例えば、充填材の配合量を増やすことにより、上記線膨張係数（α２）を低減することができる。
【０１１３】
（電子装置の製造方法）
本実施形態に係る電子装置１００の製造方法は、少なくとも一つはＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品１０５を配線基板１０１の少なくとも一方の面１１０に実装する実装工程と、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、上記ＱＦＰ型パッケージと配線基板１０１との間に形成されたギャップ、複数の電子部品１０５、および配線基板１０１を一括封止する封止工程と、を含む。
【０１１４】
まず、配線基板１０１の少なくとも一方の面１１０に少なくとも一つはＱＦＰ型パッケージである複数の電子部品１０５を実装する。
【０１１５】
複数の電子部品１０５は、Ｓｎ／Ｐｂ共晶はんだ、Ｓｎ／Ａｇ／Ｃｕ系鉛フリーはんだ等を用い、配線基板１０１を２００〜２６０℃のリフロー炉内を通過させることにより、配線基板１０１の両面、あるいは片面に実装される。
【０１１６】
また、配線基板１０１の少なくとも一方の面１１０に、外部機器と電気的に接続する外部接続部品１０９を実装する工程をさらに含んでもよい。外部接続部品１０９は、例えば、はんだ付け、あるいはプレスフィット等の方法で配線基板１０１に実装される。
【０１１７】
次に、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、上記ＱＦＰ型パッケージと配線基板１０１との間に形成されたギャップ、複数の電子部品１０５、配線基板１０１および必要に応じて外部接続部品１０９を一括封止する。
【０１１８】
一括封止する封止工程では、例えば、本実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物を用いたトランスファー成形により一括封止することができる。
【０１１９】
つづいて、本実施形態に係るトランスファー成形について説明する。
本実施形態に係るトランスファー成形は、例えば、金型及びプランジャを用いて樹脂封止を行う。金型により封止用エポキシ樹脂組成物の充填空間が画定される。金型に電子部品１０５を実装した配線基板１０１を配置し、封止用エポキシ樹脂組成物を充填することにより樹脂封止を行う。
【０１２０】
具体的には、まず、電子部品１０５を実装した配線基板１０１を、予め定めた温度（例えば、１５０〜１９０℃にした金型内に配置する。次に、プランジャにより封止用エポキシ樹脂組成物を予め定めた成形圧力（例えば、３〜１０ＭＰa）で金型内（充填空間）に注入充填し、例えば、６０〜１５０秒間の樹脂封止成形を行う。その後、必要に応じて硬化処理（例えば、１５０〜１９０℃、２〜６時間）を行う。これにより、電子装置１００が得られる。
【０１２１】
本実施形態の電子装置１００は、例えば、ハイブリッド車、燃料電池車および電気自動車などの自動車に搭載することができる。
【実施例】
【０１２２】
以下、本実施形態を、実施例を参照して詳細に説明する。なお、本実施形態は、これらの実施例の記載に何ら限定されるものではない。特に記載しない限り、以下に記載の「部」は「質量部」、「％」は「質量％」を示す。
【０１２３】
各実施例および各比較例で用いた原料成分を下記に示した。
（熱硬化性樹脂（Ａ））
エポキシ樹脂１：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬社製：ＥＯＣＮ−１０２０−５５、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ、軟化点６２℃）
エポキシ樹脂２：ビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン社製、ＹＸ４０００Ｈ、エポキシ当量１９５ｇ／ｅｑ、融点１０５℃）
【０１２４】
（硬化剤（Ｂ））
フェノール樹脂系硬化剤：ノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト社製、ＰＲ−ＨＦ−３、水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ、軟化点８０℃）
【０１２５】
（無機充填材（Ｃ））
球状シリカ１（平均粒径ｄ５０：２０μｍ、最大粒子径ｄｍａｘ：７５μｍ）
球状シリカ２（平均粒径ｄ５０：１５μｍ、最大粒子径ｄｍａｘ：４５μｍ）
【０１２６】
（硬化促進剤（Ｄ））
トリフェニルホスフィン（北興化学工業社製、ＴＰＰ）
【０１２７】
（カップリング剤（Ｆ））
シランカップリング剤１：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ−４０３）
シランカップリング剤２：γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ−８０３）
【０１２８】
（その他の添加剤）
離型剤：カルナバワックス（日興ファイン社製、ニッコウカルナバ、融点８３℃）
イオン捕捉剤：ハイドロタルサイト（協和化学工業社製、ＤＨＴ−４Ｈ）
着色剤：カーボンブラック（三菱化学社製、ＭＡ６００） 
低応力剤１：シリコーンレジン（信越化学工業社製、ＫＭＰ−５９４）
低応力剤２：シリコーンオイル（東レダウコーニング社製、ＴＺ−８１２０）
無機難燃剤：水酸化アルミニウム(住友化学社製、ＣＬ−３０３、平均粒径ｄ５０：３．５μｍ)
【０１２９】
各実施例について、表１に示す配合量に従って各成分を配合したものを、ミキサーを用いて常温で混合し、粉末状の中間体を得た。得られた粉末状の中間体を自動供給装置（ホッパー）に装填して、８０℃〜１００℃の加熱ロールへ定量供給し、溶融混練を行った。その後冷却し、粉砕することにより、封止用エポキシ樹脂組成物を得た。成形装置を用いて、得られた封止用エポキシ樹脂組成物を打錠成形することにより、タブレットを得た。
得られた封止用エポキシ樹脂組成物について、以下に示す測定および評価を行った。評価結果は表２に示す。
【０１３０】
（評価項目）
スパイラルフロー：低圧トランスファー成形機（コータキ精機社製、ＫＴＳ−１５）をインサート成形に転用して、ＡＮＳＩ／ＡＳＴＭ  Ｄ  ３１２３−７２に準じたスパイラルフロー測定用金型に、１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、保圧時間１２０秒の条件で封止用エポキシ樹脂組成物を注入し、流動長を測定した。スパイラルフローは、流動性のパラメータであり、数値が大きい方が、流動性が良好である。表２中におけるスパイラルフローの単位はｃｍである。
【０１３１】
［ゲルタイム］
１７５℃に制御された熱板上に、封止用エポキシ樹脂組成物を載せ、スパチュラで約１回／ｓｅｃ．のストロークで練る。封止用エポキシ樹脂組成物が熱により溶解してから硬化するまでの時間を測定し、ゲルタイムとした。表２中におけるゲルタイムの単位は秒である。
【０１３２】
［高化式粘度］
約２．５ｇの封止用エポキシ樹脂組成物を、タブレット状（直径１１ｍｍ、高さ約１５ｍｍ）としたのち、高化式粘度測定装置（島津製作所社製、ＣＦＴ−５００Ｄ）を用いて測定温度１７５℃、荷重１０ｋｇの条件で、直径０．５ｍｍ、長さ１．０ｍｍのノズル（ダイス）を使用して測定した。表２中における高化式粘度の単位はＰａ・ｓである。
【０１３３】
［キュラストトルク比］
キュラストメーター（オリエンテック社製、ＪＳＲキュラストメーターＩＶＰＳ型）を用いて、測定温度１７５℃で封止用エポキシ樹脂組成物の硬化トルクを経時的に測定した際の、測定開始６０秒後の硬化トルク値をＴ６０、測定開始３００秒後までの最大硬化トルク値をＴｍａｘとする。測定開始３００秒後までの最大硬化トルク値に対する測定開始６０秒後の硬化トルク値の比Ｔ６０／Ｔｍａｘ（％）を、キュラストトルク比として求めた。キュラストメーターにおけるトルクは熱剛性のパラメータである。このため、キュラストトルク比が大きい程、硬化性が良好となる。
【０１３４】
［ガラス転移温度］
低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製、ＫＴＳ−３０）をインサート成形に転用して、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間２分の条件で、封止用エポキシ樹脂組成物を注入成形し、４ｍｍ×４ｍｍ×１５ｍｍの試験片を得た。得られた試験片を、１７５℃、４時間で後硬化した後、熱機械分析装置（セイコー電子工業社製、ＴＭＡ１００）を用いて、測定温度範囲０℃から３２０℃までの温度域において昇温速度５℃／分で測定した時のチャートより、ガラス転移温度以下の領域での線膨張係数（α１）とゴム状相当領域の線膨張係数（α２）とを決定する。このとき、α１及びα２の延長線の交点をガラス転移温度とした。表２中において、ガラス転移温度の単位は℃、線膨張係数（α１、α２）の単位はｐｐｍ／℃である。
【０１３５】
［曲げ強度及び曲げ弾性率（２５℃）］
成形機（コータキ精機株式会社製、ＫＴＳ−３０）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で、封止用エポキシ樹脂組成物を注入成形し、長さ８０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ４ｍｍの成形品（硬化物）を得た。得られた成形品を、後硬化として１７５℃、４時間加熱処理したものを試験片とし、曲げ強度及び曲げ弾性率をＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に準じて、２５℃雰囲気下で測定した。単位は、曲げ強度がＭＰａ、曲げ弾性率がＧＰａ。
【０１３６】
［電子装置の作製］
まず、ＦＲ４基板（住友ベークライト社製、ＥＬＣ−４７６２、厚み１．６ｍｍ、６０ｍｍ×６０ｍｍ）にＱＦＰ型パッケージ（ラピスセミコンダクタ社製、ＭＬ６１０Ｑ３８０、厚み２．７ｍｍ、１４ｍｍ×１４ｍｍ）をピーク温度２４０℃、ピーク温度時間１０秒で搭載した。
次いで、得られたＱＦＰ型パッケージを搭載した基板を金型内に配置し、成形機（コータキ精機株式会社製、ＫＴＳ−３０）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、２０秒の条件で、得られた封止用エポキシ樹脂組成物を金型内に注入し成形した。次いで、１７５℃、１２０秒間硬化処理をおこなった。
【０１３７】
［充填率の測定］
超音波探査装置（ＳＡＴ）の透過法により、ＱＦＰ型パッケージとＦＲ４基板との間のギャップに対する封止材（封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物）の充填率を測定した。具体的には、ＳＡＴで得られた画像を二値化し、充填部と未充填部の面積を算出した。次いで、それぞれの面積にギャップ高さをかけて充填部の体積Ｖ１と未充填部の体積Ｖ２をそれぞれ算出した。次いで、下記式より充填率を算出した。なお、ギャップ高さ（垂直距離Ｗ）は、レーザー変位計で計測されたＱＦＰ型パッケージと基板の段差から、ＱＦＰ型パッケージの値を差し引いた値により測定した。
充填率 [％] = １００×Ｖ１／（Ｖ１＋Ｖ２）
【０１３８】
［電子装置の信頼性評価］
得られた電子装置を−４０℃の環境下に３０分間放置し、次いで、１２５℃の環境下に３０分間放置した。この操作を合計１０００サイクルおこない、５００サイクル目および１０００サイクル目におけるＱＦＰ型パッケージとＦＲ４基板との間の剥離の有無を目視で観察した。
【０１３９】
【表１】
2014148586.tif 000011
【０１４０】
【表２】
2014148586.tif 000012
【０１４１】
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【符号の説明】
【０１４２】
１００  電子装置
１０１  配線基板
１０３  ギャップ
１０５  電子部品
１０７  封止材
１０９  外部接続部品
１１０  一方の面
【図１】
2014148586.tif 000013
【図２】
2014148586.tif 000014
【図３】
2014148586.tif 000015