(57)【要約】【課題】原子力施設から発生する有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を減容するとともに、硫酸を用いることなく、有機系廃棄物からの放射性核種の溶離機能を高め、かつ、有機系廃棄物の残渣の酸化分解を促進して酸化剤の使用量を低減する。【解決手段】原子力施設から発生する有機系廃棄物の処理において、放射性核種を含む有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を酵素で分解し、セルロース分解物とするセルロース分解工程と、カルボン酸を用いて有機系廃棄物を化学除染する化学除染工程と、セルロース分解物及び化学除染工程にて生成した放射性核種溶解液を過酸化水素又はオゾンを用いて酸化分解する酸化分解工程とを行う。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性核種を含む有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を酵素で分解し、セルロース分解物とするセルロース分解工程と、カルボン酸を用いて前記有機系廃棄物を化学除染する化学除染工程と、前記セルロース分解物及び前記化学除染工程にて生成した放射性核種溶解液を過酸化水素又はオゾンを用いて酸化分解する酸化分解工程とを含むことを特徴とする有機系廃棄物の処理方法。
【請求項２】
前記化学除染工程は、前記有機系廃棄物を加温した状態で行うことを特徴とする請求項１記載の有機系廃棄物の処理方法。
【請求項３】
前記カルボン酸は、連続的又は断続的に前記有機系廃棄物に供給することを特徴とする請求項１又は２に記載の有機系廃棄物の処理方法。
【請求項４】
前記化学除染工程の上流側に、前記有機系廃棄物からクラッドを分離するクラッド分離工程を設けたことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機系廃棄物の処理方法。
【請求項５】
前記カルボン酸は、シュウ酸であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の有機系廃棄物の処理方法。
【請求項６】
前記酵素は、セルラーゼであることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機系廃棄物の処理方法。
【請求項７】
前記酸化分解工程は、前記セルロース分解物及び前記放射性核種溶解液を別々に酸化分解することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の有機系廃棄物の処理方法。
【請求項８】
放射性核種を含む有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を酵素で分解し、セルロース分解物とするセルロース分解部と、カルボン酸を用いて前記有機系廃棄物を化学除染する化学除染部と、前記セルロース分解物及び前記化学除染部にて生成した放射性核種溶解液を過酸化水素又はオゾンを用いて酸化分解する酸化分解部とを含むことを特徴とする有機系廃棄物の処理システム。
【請求項９】
前記化学除染部は、前記有機系廃棄物を加温するヒータ部を有することを特徴とする請求項８記載の有機系廃棄物の処理システム。
【請求項１０】
前記カルボン酸は、連続的又は断続的に前記有機系廃棄物に供給することを特徴とする請求項８又は９に記載の有機系廃棄物の処理システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力施設で発生する放射性核種を含む有機系廃棄物の処理方法及び処理システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所の原子炉冷却材浄化系、燃料プール冷却浄化系等から発生するセルロース系のろ過助剤、イオン交換樹脂等を含むフィルタスラッジその他の有機系廃棄物は、貯蔵タンクに長期間貯蔵保管されている。これらの廃樹脂は、原子力発電所の運転に伴って、定常的に発生し、最終的には減容後に処理される。
【０００３】
イオン交換樹脂は、スチレン・ジビニルベンゼンを基材としており、化学的に安定であるので、長時間の貯蔵が可能である。一方で、その安定性のために分解処理が難しく、減容する場合には、通常、高温での熱分解処理が必要である。
【０００４】
廃樹脂（使用済みイオン交換樹脂）の熱分解処理としては、プラズマを用いた処理方法が特許文献１に、マイクロ波を用いた処理方法が特許文献２に記載されている。これらの熱分解処理方法は、廃樹脂に対する減容性は高い。しかし、処理する廃樹脂に含まれる放射性核種の濃度が比較的高いため、減圧や雰囲気制御等の遠隔操作システム、及び高度な排ガス処理システムが必要となり、処理システム全体が複雑になる。
【０００５】
熱分解以外の廃樹脂減容処理としては、過酸化水素により使用済みイオン交換樹脂内の有機物を分解する処理方法がある。特許文献３には、セルロース分解酵素を用いてセルロース系のフィルタスラッジを加水分解して液化し、その液に鉄イオン（実施例においては硫酸第一鉄を使用している。）の存在下で過酸化水素を作用させて有機物を酸化分解する放射性廃棄物の処理方法が開示されている。特許文献４には、放射性イオン交換樹脂を硫酸第二鉄水溶液中で過酸化水素と接触させ、前記樹脂を酸化分解する化学分解法が開示されている。
【０００６】
その他の減容処理方法としては、使用済みイオン交換樹脂に含まれる放射性核種を硫酸水溶液等で溶離させることにより、樹脂の焼却又は化学分解を容易にするとともに、放射性核種を含む溶離液に２価の鉄イオンとアルカリを加え酸化してフェライト粒子を生成させ放射性核種をフェライト粒子に取込ませることにより、放射性核種を無機質に移行させる処理方法が特許文献５に記載されている。
【０００７】
特許文献６には、マロン酸とヒドラジンを用いる化学洗浄剤が開示されている。さらに、この文献には、従来の技術として、シュウ酸とクエン酸アンモニウムを含むもの（特公昭４５−３７３６０号公報）及びシュウ酸とヒドラジンを含むもの（特開昭５７−９８８５号公報）についても記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００１−３０５２８７号公報
【特許文献２】特開昭５９−４６８９９号公報
【特許文献３】特開昭６１−２７０７００号公報
【特許文献４】特開昭５８−１６１８９８号公報
【特許文献５】特開昭６３−４０９００号公報
【特許文献６】特開昭６２−１２７４８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献３及び４に記載の過酸化水素を用いた分解による減容処理で発生する残渣廃液には、大量の硫酸基が含まれているため、中和処理が必要となり、減容性が低下する。
【００１０】
特許文献５に記載の処理方法においては、望ましい溶離液として硫酸水溶液が用いられるため、廃硫酸が大量に発生することが課題となっている。
【００１１】
特許文献６に記載の化学洗浄剤は、洗浄の対象が金属材料であり、使用済みイオン交換樹脂の減容処理に用いるものではない。
【００１２】
本発明の目的は、原子力施設から発生する有機系廃棄物を減容処理する際、有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を減容するとともに、硫酸を用いることなく、有機系廃棄物からの放射性核種の溶離機能を高め、かつ、有機系廃棄物の残渣の酸化分解を促進して酸化剤の使用量を低減することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の有機系廃棄物の処理方法は、放射性核種を含む有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を酵素で分解し、セルロース分解物とする工程と、カルボン酸を用いて有機系廃棄物を化学除染する工程と、セルロース分解物及び化学洗浄にて生成するカルボン酸を含む放射性核種溶解液を過酸化水素又はオゾンを用いて酸化分解する工程とを含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、原子力施設から発生する有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を減容するとともに、硫酸を用いることなく、有機系廃棄物からの放射性核種の溶離機能を高めることができ、かつ、有機系廃棄物の残渣の酸化分解を促進して酸化剤の使用量を低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の有機系廃棄物の処理方法を示すフローチャートである。
【図２】有機系廃棄物の処理方法の変形例を示すフローチャートである。
【図３】有機系廃棄物の処理システムの概要を示す構成図である。
【図４】有機系廃棄物の処理システムの変形例を示す構成図である。
【図５】有機系廃棄物の処理システムの他の実施例を示す構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本発明においては、スルホ基を含まず分解処理が容易で還元作用があるカルボン酸（例えばシュウ酸）を用いた化学除染処理を提案する。この化学除染処理で用いるカルボン酸は、使用済みイオン交換樹脂に吸着するイオン状の放射性核種を溶離すると共に、有機系廃棄物に含まれるクラッドに取り込まれている放射性核種をクラッドごと溶解除去する。ここで、クラッドとは、原子力施設の配管の鋼材から発生する鉄サビ等の金属不純物をいう。
【００１７】
しかし、カルボン酸による上記の化学除染処理は、その処理により溶解した核種が、洗浄された使用済みイオン交換樹脂や沸騰型原子炉（ＢＷＲ）で樹脂と同時に廃棄物として発生するフィルタスラッジ類（粉末イオン交換樹脂やろ過助剤等）に再付着することにより、樹脂に吸着した放射性核種を溶離する能力が不十分となることが課題となる。特に、ろ過助剤であるセルロース系有機物は、繊維状の形状をしており、単位重量当たりの体積が大きいことから、イオン交換樹脂よりも体積割合が多い。そのため、核種の再付着に対する影響も大きい。
【００１８】
以下、本発明の実施形態に係る有機系廃棄物の処理方法及び処理システムについて説明する。
【００１９】
ここで、有機系廃棄物とは、セルロース系のろ過助剤、イオン交換樹脂等を含む再利用困難な廃液中の沈殿物をいい、いわゆるフィルタスラッジとも呼ばれるものである。有機系廃棄物は、放射性核種を含むものである。
【００２０】
図１は、前記処理方法の概要を示すフローチャートである。
【００２１】
本図において、前記処理方法は、セルロース分解工程Ｓ１０１と、カルボン酸による化学除染工程Ｓ１０２と、過酸化水素又はオゾンによる酸化分解工程Ｓ１０３とを含む。
【００２２】
前記処理方法は、放射性核種を含む有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を、セルラーゼその他の分解酵素又はセルロース分解菌等によって分解し、低分子のセルロース分解物とする工程（セルロース分解工程Ｓ１０１）と、カルボン酸を用いて有機系廃棄物を化学除染する工程（化学除染工程Ｓ１０２）と、酸化剤として過酸化水素又はオゾンを用いてセルロース分解物及びカルボン酸を含む放射性核種溶解液を酸化分解する工程（酸化分解工程Ｓ１０３）とを含むことを特徴とする。
【００２３】
セルロース分解工程Ｓ１０１は、有機系廃棄物の化学除染工程Ｓ１０２の事前処理である。
【００２４】
セルロース分解工程Ｓ１０１の後、セルロース系有機物を分離した有機系廃棄物に対して、スルホ基を含まず分解処理が容易で還元作用があるカルボン酸（カルボキシル基を有する酸であって、例としてはシュウ酸が挙げられる。）による化学除染工程Ｓ１０２を行う。
【００２５】
ここで、セルロース系有機物は、セルロースの分子構造を有する有機物の総称である。セルロース系有機物には、官能基、分子鎖等が付加されていてもよい。
【００２６】
酸化分解工程Ｓ１０３は、セルロース分解工程Ｓ１０１にて生成するセルロース分解物（セルロース分解液）と、化学除染工程Ｓ１０２にて生成する放射性核種溶解液とを、同系統の設備にてそれぞれ行ってもよい。
【００２７】
また、化学除染工程Ｓ１０２は、有機系廃棄物を加温した状態で行ってもよい。
【００２８】
さらに、化学除染工程Ｓ１０２においては、有機系廃棄物を上記カルボン酸で浸漬処理している間、新鮮なカルボン酸を連続的または断続的に供給してもよい。
【００２９】
後述の実施例１〜３は、本図に示す工程に対応する処理システムである。
【００３０】
前記処理方法においては、化学除染工程Ｓ１０２の後に過酸化水素又はオゾンを用いた酸化分解工程Ｓ１０３を行うため、放射性核種溶解液中のカルボン酸が分解され、これに伴って放射性核種が過酸化水素又はオゾンと接触する。このため、その金属イオンが触媒として作用し、液中の有機物の酸化分解が促進される。結果として、酸化剤の使用量が少なくて済むという効果が得られる。
【００３１】
また、図２は、前記処理方法の変形例を示すフローチャートである。
【００３２】
本図においては、セルロース分解工程Ｓ１０１の前にクラッド分離工程Ｓ１００を行う。
【００３３】
一方、有機系廃棄物の一つである使用済みイオン交換樹脂は、細孔を有し、細孔の内部に放射性核種を吸着している。
【００３４】
クラッド分離工程Ｓ１００は、比重分離、遠心分離等の物理的操作により有機系廃棄物からクラッドを分離するものである。これにより、有機系廃棄物に含まれる放射性核種の量をあらかじめ低減することができる。なお、分離したクラッド及び有機系廃棄物の処理は、それぞれを化学除染工程Ｓ１０２で別個に処理することが望ましい。また、化学除染工程Ｓ１０２で生成したそれぞれの放射性核種溶解液は、同一設備の酸化分解工程Ｓ１０３で同時に処理することが望ましい。
【００３５】
後述の実施例４は、本図に示す工程に対応する処理システムである。
【００３６】
なお、クラッド分離工程Ｓ１００は、化学除染工程Ｓ１０２の上流側で行えばよい。すなわち、クラッド分離工程Ｓ１００は、セルロース分解工程Ｓ１０１の後、化学除染工程Ｓ１０２の直前でもよい。
【００３７】
前記処理システムは、放射性核種を含む有機系廃棄物に含まれるセルロース系有機物を酵素で分解し、セルロース分解物とするセルロース分解部と、カルボン酸を用いて有機系廃棄物を化学除染する化学除染部と、セルロース分解物及び放射性核種溶解液を過酸化水素又はオゾンを用いて酸化分解する酸化分解部とを含むことを特徴とする。
【００３８】
前記処理システムにおいて、化学除染部は、有機系廃棄物を加温するヒータ部を有することが望ましい。
【００３９】
前記処理システムにおいて、カルボン酸は、連続的又は断続的に有機系廃棄物に供給してもよい。
【００４０】
以下、実施例について説明する。
【実施例１】
【００４１】
図３は、有機系廃棄物の処理システムの概要を示す構成図である。
【００４２】
本図において、処理システムは、セルロース系有機物分解処理システム１００（セルロース分解部）と、酸化分解処理システム１０１（酸化分解部）と、化学洗浄処理システム１０２（化学除染部）とを備えている。
【００４３】
セルロース系有機物分解処理システム１００は、第１受入タンク３と、分解タンク４と、第１温度制御装置５（第１温度制御部）と、第１攪拌装置６と、セルロース分解酵素タンク７と、排ガス設備８（排ガス処理設備）とを備えている。
【００４４】
酸化分解処理システム１０１は、酸化分解設備９と、処理水回収タンク１０と、第１分析・検査装置１１（第１分析・検査部）と、給水タンク１２と、セメント固化設備１３と、濃縮処理設備１４とを備えている。
【００４５】
化学洗浄処理システム１０２は、第２受入タンク１５と、シュウ酸浸漬槽１６と、第２攪拌装置１７と、シュウ酸供給タンク１８と、給水タンク１９と、回収タンク２０と、第２分析・検査装置２１（第２分析・検査部）と、焼却処理設備３４とを備えている。
【００４６】
上記の各タンク、装置等の間における液の移送は、図示しているように、移送ポンプ２を用いて行ってもよい。
【００４７】
セルロース系有機物分解処理システム１００においては、有機系廃棄物からセルロース系有機物を分解除去する。
【００４８】
セルロース系有機物分解処理システム１００においては、有機系廃棄物を水スラリ状にしたものを有機系廃棄物貯蔵タンク１から第１受入タンク３に導入する。その後、その有機系廃棄物を第１受入タンク３から一定量抜き出して分解タンク４に移送する。分解タンク４に移送した有機系廃棄物に対し、セルロース分解酵素タンク７から１ｗｔ％セルラーゼ酵素液を供給し、セルロース系有機物の分解処理を行う。分解タンク４は、第１温度制御装置５（ヒータ部でもある。）によって加温することができるようになっている。また、分解タンク４の有機系廃棄物は、第１攪拌装置６によって撹拌・混合することができるようになっている。
【００４９】
分解したセルロース系有機物が溶解する溶液（セルロース分解液）は、分解タンク４から抜出し、溶液を酸化分解処理システム１０１の酸化分解設備９に移送し、溶液中に含まれている有機物を酸化分解する。その後、酸化分解設備９で発生した処理水を処理水回収タンク１０に移送し、処理水の放射性核種の濃度等を第１分析・検査装置１１で測定する。その測定値が予め設定したしきい値以上の場合は、セメント固化設備１３に移送し、必要な前処理（蒸発濃縮等）を行ってからセメント固化の処理をする。測定値がしきい値未満の場合は、発電施設内の既設の濃縮処理設備１４に移送し、蒸発濃縮等の処理をする。設定するしきい値は、施設ごとによって異なる。
【００５０】
一方、分解タンク４にてセルロース系有機物を分解除去した有機系廃棄物は、化学洗浄処理システム１０２の第２受入タンク１５に移送する。その後、第２受入タンク１５から一定量抜出してシュウ酸浸漬槽１６に移送する。シュウ酸浸漬槽１６に移送した有機系廃棄物に対し、シュウ酸供給タンク１８から１０ｇ／Ｌ程度のシュウ酸溶液を供給し、有機系廃棄物のシュウ酸浸漬を行う。
【００５１】
浸漬処理により生成した放射性核種の溶離液は、酸化分解処理システム１０１にて酸化分解処理する。これにより、放射性核種の溶解液に含まれるシュウ酸は、分解除去される。
【００５２】
酸化分解処理システム１０１にて放射性核種の溶解液を処理する前には、セルロース分解液を分解処理した酸化分解設備９またはその処理水を回収した処理水回収タンク１０を水等により洗浄する。
【００５３】
シュウ酸を分解除去した溶解液は、処理水回収タンク１０で回収する。回収した溶解液は、必要な前処理（蒸発濃縮等）を行った後、セメント固化設備１３にてセメント固化の処理をする。
【００５４】
また、シュウ酸浸漬槽１６で化学洗浄した有機系廃棄物は、回収タンク２０にて回収する。その後、回収した有機系廃棄物の放射性核種の濃度等を第２分析・検査装置２１で測定する。その測定値が予め設定したしきい値以上の場合は、第２受入タンク１５に移送し、シュウ酸浸漬槽１６にて再度シュウ酸浸漬する。測定値がしきい値未満の場合は、焼却処理設備３４にて焼却処理するか、または、セメント固化処理する。
【００５５】
本実施例によれば、有機系廃棄物のうち嵩張る要因であるセルロース系有機物を分解除去し、シュウ酸により放射性核種を溶解液として抽出するため、有機系廃棄物を減容することができ、かつ、化学除染する前にセルロース系有機物を分解除去することにより、有機系廃棄物のうちセルロース系有機物に放射性核種が再付着することを防止することができる。
【００５６】
また、有機系廃棄物を減容した後でシュウ酸による化学洗浄処理を行うため、シュウ酸によって放射性核種を溶離する能力を向上することができ、かつ、シュウ酸の使用量を大幅に低減することができる。
【実施例２】
【００５７】
図４は、有機系廃棄物の処理システムの概要を示す構成図である。
【００５８】
実施例１と異なる点は、シュウ酸浸漬槽１６に第２温度制御装置２２（ヒータ部でもある。）を追設し、加温可能な構成とした点である。これにより、加温状態でシュウ酸浸漬を行うことができる。設定温度を室温以上９０℃以下とすると、有機系廃棄物に吸着した放射性核種を溶離する性能が高くなることを確認している。設定温度は、４０℃以上９０℃以下が更に望ましい。
【実施例３】
【００５９】
本実施例において実施例１又は実施例２と異なる点は、有機系廃棄物の化学洗浄処理において有機系廃棄物をシュウ酸浸漬している間に、新しいシュウ酸を連続的に又は断続的に繰り返し供給する点である。これにより、放射性核種を溶離する機能を向上することができる。
【実施例４】
【００６０】
図５は、有機系廃棄物の処理システムの概要を示す構成図である。
【００６１】
本実施例において実施例１〜３と異なる点は、有機系廃棄物をクラッド分離処理システム４０４に導入し、クラッドは有機系廃棄物よりも比重が大きいことを用いて、比重分離、遠心分離等の物理的操作により有機系廃棄物からクラッドを分離する点である。
【００６２】
本図においては、有機系廃棄物貯蔵タンク１から水スラリ状にした有機系廃棄物をクラッド分離処理システム４０４の第３受入タンク２３に導入する。その後、その有機系廃棄物を第３受入タンク２３から一定量抜き出し、クラッド分離装置２４に移送する。クラッド分離装置２４においては、比重分離、遠心分離等の物理的操作により有機系廃棄物からクラッドを分離する。その後、有機系廃棄物は有機系廃棄物回収タンク２５に、クラッドはクラッド回収タンク２６にそれぞれ移送する。
【００６３】
有機系廃棄物回収タンク２５で回収した有機系廃棄物の化学洗浄処理とクラッド回収タンク２６で回収したクラッドの溶解処理とは、別々に行えばよい。
【００６４】
よって、有機系廃棄物及びクラッドのどちらか一方を、セルロース系有機物分解処理システム１００の第１受入タンク３に導入し、セルロース系有機物分解処理システム１００における所定の処理を行う。その後、化学洗浄処理システム１０２の第２受入タンク１５に導入し、化学洗浄処理システム１０２における所定の処理を行う。その後、もう一方を、同系統のセルロース系有機物分解処理システム１００及び化学洗浄処理システム１０２にて同様に処理する。
【００６５】
化学洗浄処理システム１０２におけるそれぞれの処理により得られる放射性核種の溶解液またはクラッドの溶解液はそれぞれ、酸化分解処理システム１０１に導入し、酸化分解処理を施す。
【００６６】
これらの処理により、クラッドと共に溶解した放射性核種が有機系廃棄物に吸着する問題は考慮する必要がなくなる。
【００６７】
なお、図５においては、セルロース系有機物分解処理システム１００の前にクラッド分離処理システム４０４を配置しているが、これに限定されるものではない。本発明においては、化学洗浄処理の前で有機系廃棄物からクラッドを分離できればよいので、セルロース系有機物分解処理システム１００の後にクラッド分離処理システム４０４を配置してもよい。言い換えると、セルロース系有機物分解処理システム１００と化学洗浄処理システム１０２との間にクラッド分離処理システム４０４を配置してもよい。
【００６８】
以下、本発明の効果をまとめて説明する。
【００６９】
本発明によれば、原子力施設で発生する廃樹脂に吸着する放射性核種を、シュウ酸等のスルホ基を含まず分解処理が容易で還元作用があるカルボン酸にて溶離する能力を向上することができる。
【００７０】
また、本発明によれば、廃棄物処分の際、有害物質となるセルロース系有機物を分解除去できる。
【００７１】
さらに、本発明によれば、分解液及び溶解液を同一設備で酸化分解処理することにより設備費用を低減することができる。
【００７２】
さらにまた、本発明によれば、有機系廃棄物とクラッドを分離してから、それぞれを別個に化学除染することにより、クラッドと共に溶解した放射性核種が化学除染した樹脂に再吸着することを防ぎ、処理システムの溶離能力を向上することができる。
【００７３】
本発明によれば、有機系廃棄物を化学除染処理することで生成する放射性核種溶解液中のカルボン酸を、オゾン、過酸化水素等の酸化剤により酸化分解するため、溶解液中の金属イオンが触媒として作用し、酸化剤の使用量を低減することができる。
【符号の説明】
【００７４】
１：有機系廃棄物貯蔵タンク、２：移送ポンプ、３：第１受入タンク、４：分解タンク、５：第１温度制御装置、６：第１攪拌装置、７：セルロース分解酵素タンク、８：排ガス設備、９：酸化分解設備、１０：処理水回収タンク、１１：第１分析・検査装置、１２：給水タンク、１３：セメント固化設備、１４：濃縮処理設備、１５：第２受入タンク、１６：シュウ酸浸漬槽、１７：第２攪拌装置、１８：シュウ酸供給タンク、１９：給水タンク、２０：回収タンク、２１：第２分析・検査装置、３４：焼却処理設備、１００：セルロース系有機物分解処理システム、１０１：酸化分解処理システム、１０２：化学洗浄処理システム、４０４：クラッド分離処理システム。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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