(57)【要約】  金属と炭素繊維との複合材の製造方法は、炭素繊維（１）等を含有する塗工液（５）をグラビア塗工装置（20）により金属箔（10）の表面（10a）に塗工することで、金属箔（10）の表面（10a）上に炭素繊維層（11）が形成された塗工箔（12）を得る工程と、塗工箔（12）が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、積層体を塗工箔（12）の積層方向に加圧しながら加熱することにより塗工箔（12）を接合一体化する工程と、を具備する。グラビア塗工装置（20）のグラビアロール（21）の周面（21a）のセル（22）の形状はカップ状であり、且つ、セル（22）の口形状に内接する円の直径は炭素繊維（１）の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている。
2017110140.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素繊維とバインダーと前記バインダー用溶剤とを混合状態に含有する塗工液を、周面に多数のセルが設けられたグラビアロールを備えたグラビア塗工装置により金属箔の表面に塗工することにより、前記金属箔の表面上に炭素繊維層が形成された塗工箔を得る工程と、
前記塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、
前記積層体を加熱することにより前記積層体から前記バインダーを除去し、そして前記前記積層体を前記塗工箔の積層方向に加圧しながら加熱することにより前記塗工箔を接合一体化する工程と、を具備し、
前記グラビアロールの前記セルの形状がカップ状であり、且つ、前記セルの口形状に内接する円の直径が前記炭素繊維の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている、金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
【請求項２】
前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる請求項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
【請求項３】
前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層の表面に摺り均し処理を施さないで前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる請求項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
【請求項４】
前記塗工箔を接合一体化する工程では、前記積層体の温度が前記塗工箔を接合一体化する温度まで上昇するように前記積層体を加熱する途中で前記積層体から前記バインダーを除去する請求項１〜３のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
【請求項５】
前記セルの形状は、格子型、ピラミッド型、亀甲型及び円型からなる群より選択される少なくとも一つである請求項１〜４のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
【請求項６】
前記金属箔はアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方である請求項１〜５のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
【請求項７】
積層状に一体化される複数の絶縁基板構成層を備えた絶縁基板の製造方法であって、
複数の構成層のうち少なくとも一つの構成層は金属と炭素繊維との複合材で形成されており、
前記複合材を請求項１〜６のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法により製造する、絶縁基板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属と炭素繊維との複合材の製造方法、及び、絶縁基板の製造方法に関する。【０００２】
なお本明細書及び特許請求の範囲では、「アルミニウム」の語は、特に明示する場合を除き純アルミニウム及びアルミニウム合金の双方を含む意味で用いられ、また同じく「銅」の語は、特に明示する場合を除き純銅及び銅合金の双方を含む意味で用いられる。【０００３】
また、本発明に係る絶縁基板の上下方向は限定されるものではないが、本明細書及び特許請求の範囲では、絶縁基板の構成を理解し易くするため、発熱性素子が搭載される絶縁基板の搭載面側を絶縁基板の上側及びその反対側を絶縁基板の下側とそれぞれ定義する。
【背景技術】
【０００４】
金属として例えばアルミニウムの放熱性を向上させるとともに線膨張率をコントロールした材料として、アルミニウムと炭素材との複合材が検討されている。【０００５】
この複合材の製造方法として、溶融したアルミニウムに炭素材としての炭素繊維を入れて撹拌混合する方法（溶湯撹拌法）、空隙を有する炭素成形体内に溶融したアルミニウムを押し込む方法（溶湯鍛造法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して加圧加熱焼成する方法（粉末冶金法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して押出加工する方法（粉末押出法）などが知られている。【０００６】
しかしながら、これらの方法では、溶融したアルミニウム又はアルミニウム粉末を用いるので、製造作業が煩雑であるし、製造設備が大型化していた。【０００７】
また、特開昭５９−７６８４０号公報（特許文献１）は、無機ウィスカーを有機結合剤により金属薄板の金属面に結合又は接着させることで前駆成型物（プリプレグ）を製作し、次いで前駆成型物を複数積層して加熱加圧することで強化金属材を製造する方法を開示している。【０００８】
また、特許第５１５０９０５号公報（特許文献２）は、炭素繊維を有機バインダー及び溶剤と混合して塗布混合物を準備し、次いで塗布混合物をシート状又はフォイル状の金属支持体上に付着させることでプリフォーム箔（塗工箔）を形成し、その後、プリフォーム箔を複数積み重ねて積層体を形成し、そして積層体を加熱圧接してプリフォーム箔同士を一体化させることにより、金属と炭素繊維との複合材としての金属基炭素繊維複合材を製造する方法を開示している。【０００９】
また、金属と炭素繊維との複合材の製造方法を開示したその他の文献としては、特許第５１４５５９１号公報（特許文献３）及び特開２０１５−２５１５８号公報（特許文献４）がある。【００１０】
上記の特許文献２〜４に開示された製造方法では、金属層と炭素繊維層が交互に複数積層された状態で接合一体化されてなる金属と炭素繊維との複合材が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開昭５９−７６８４０号公報
【特許文献２】特許第５１５０９０５号公報
【特許文献３】特許第５１４５５９１号公報
【特許文献４】特開２０１５−２５１５８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
而して、上記の特許文献１に開示された複合材の製造方法では、金属薄板の金属面に結合又は接着した無機ウィスカー層が厚すぎると、無機ウィスカー層内に金属薄板の金属が十分に浸透することができず、無機ウィスカー層内に空隙ができてしまうこと、及び、無機ウィスカー層を挟んだ両側に配置された金属薄板同士があまり接合されないことが原因で、複合材の強度は低かった。【００１３】
上記の特許文献２〜４に開示された複合材には次のような欠点があった。【００１４】
ここで本明細書では、複合材において、金属層と炭素繊維層との積層方向に対して垂直な面を「複合材の平面」といい、金属層と炭素繊維層との積層方向に対して垂直な面方向を「複合材の平面方向」という。【００１５】
複合材において、炭素繊維層中の炭素繊維の繊維方向が複合材の平面内で一方向に揃っている場合、即ち炭素繊維が一方向に配向している場合には、線膨張係数、熱伝導率等の複合材の物性が複合材の平面内における炭素繊維の繊維方向（即ち炭素繊維の配向方向）とその直角方向とで大きく相異する。そのため、複合材が加熱されたときに複合材が歪み易いという欠点があった。【００１６】
そこで、プリフォーム箔を炭素繊維の繊維方向が交互に直角になるように複数積層して積層体を形成することが考えられる。【００１７】
しかしこの方法では、炭素繊維の繊維方向を考慮しながらプリフォーム箔を積層しなければならないので、プリフォーム箔の積層作業が面倒である。しかも、複合材の平面内における炭素繊維の繊維方向に対して斜め方向（例：４５°の方向）の物性（例：線膨張係数）を炭素繊維の繊維方向及びその直角方向の物性と同じにすることが困難であった。【００１８】
本発明は、上述した技術背景に鑑みてなされたもので、その目的は、複合材の平面方向の物性の均一化を図ることができる金属と炭素繊維との複合材の製造方法、及び、絶縁基板の製造方法を提供することにある。【００１９】
本発明のその他の目的及び利点は、以下の好ましい実施形態から明らかにされるであろう。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
本発明は以下の手段を提供する。【００２１】
［１］  炭素繊維とバインダーと前記バインダー用溶剤とを混合状態に含有する塗工液を、周面に多数のセルが設けられたグラビアロールを備えたグラビア塗工装置により金属箔の表面に塗工することにより、前記金属箔の表面上に炭素繊維層が形成された塗工箔を得る工程と、
前記塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、
前記積層体を加熱することにより前記積層体から前記バインダーを除去し、そして前記前記積層体を前記塗工箔の積層方向に加圧しながら加熱することにより前記塗工箔を接合一体化する工程と、を具備し、
前記グラビアロールの前記セルの形状がカップ状であり、且つ、前記セルの口形状に内接する円の直径が前記炭素繊維の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている、金属と炭素繊維との複合材の製造方法。【００２２】
［２］  前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる前項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。【００２３】
［３］  前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層の表面に摺り均し処理を施さないで前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる前項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。【００２４】
［４］  前記塗工箔を接合一体化する工程では、前記積層体の温度が前記塗工箔を接合一体化する温度まで上昇するように前記積層体を加熱する途中で前記積層体から前記バインダーを除去する前項１〜３のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。【００２５】
［５］  前記セルの形状は、格子型、ピラミッド型、亀甲型及び円型からなる群より選択される少なくとも一つである前項１〜４のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。【００２６】
［６］  前記金属箔はアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方である前項１〜５のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。【００２７】
［７］  積層状に一体化される複数の絶縁基板構成層を備えた絶縁基板の製造方法であって、
複数の構成層のうち少なくとも一つの構成層は金属と炭素繊維との複合材で形成されており、
前記複合材を前項１〜６のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法により製造する、絶縁基板の製造方法。
【発明の効果】
【００２８】
本発明は以下の効果を奏する。【００２９】
前項［１］では、金属箔の表面に塗工液を塗工すること、塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成すること、及び、積層体を加圧加熱することで塗工箔を接合一体化することを採用することにより、金属と炭素繊維との複合材を安価に且つ大量に製造することができる。【００３０】
さらに、積層体からバインダーを除去することにより、得られる複合材の熱伝導率を確実に高めることができる。【００３１】
さらに、塗工液を金属箔の表面に塗工するための塗工装置がグラビア塗工装置であり、グラビア塗工装置のグラビアロールのセルの形状がカップ状であり、更に、セルの口形状に内接する円の直径が炭素繊維の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されているにより、金属箔の表面内における炭素繊維の繊維方向がランダムになるように炭素繊維層を金属箔の表面上に形成することができる。そのため、複合材の平面方向の物性の均一化を図ることができる。しかも、積層体を形成する際に炭素繊維の繊維方向を考慮する必要がなく、これにより複合材の平面方向の物性の均一化を容易に図ることができる。【００３２】
前項［２］では、炭素繊維層から溶剤を除去することにより、塗工箔を接合一体化する工程において塗工箔を良好に接合一体化することができる。【００３３】
前項［３］では、炭素繊維層の表面に摺り均し（すりならし）処理を施さないことにより、炭素繊維層中の炭素繊維の繊維方向をランダムな状態に確実に維持することができる。これにより、複合材の平面方向の物性の均一化を確実に図ることができる。【００３４】
前項［４］では、積層体の温度が塗工箔を接合一体化する温度まで上昇するように積層体を加熱する途中で積層体からバインダーを除去することにより、複合材の製造を容易に行うことができる。【００３５】
前項［５］では、セルの形状が、格子型、ピラミッド型、亀甲型及び円型からなる群より選択される少なくとも一つであることにより、金属箔の表面内における炭素繊維の繊維方向が確実にランダムになるように炭素繊維層を金属箔の表面上に形成することができる。これにより、複合材の平面方向の物性の均一化を確実に図ることができる。【００３６】
前項［６］では、金属箔がアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方であることにより、高い熱伝導率を有する複合材を確実に得ることができる。【００３７】
前項［７］では、冷熱サイクル等の温度変化に対して高い信頼性を有する絶縁基板を製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る金属と炭素繊維との複合材の製造方法を示す流れ図である。
【図２】図２は、塗工箔を得る工程を説明する概略図である。
【図３Ａ】図３Ａは、グラビアロールの周面における格子型セルの配列状態を示す平面図である。
【図３Ｂ】図３Ｂは、図３Ａの格子型セルの形状を示す斜視図である。
【図４Ａ】図４Ａは、グラビアロールの周面におけるピラミッド型セルの配列状態を示す平面図である。
【図４Ｂ】図４Ｂは、図４Ａのピラミッド型セルの形状を示す斜視図である。
【図５Ａ】図５Ａは、グラビアロールの周面における亀甲型セルの配列状態を示す平面図である。
【図５Ｂ】図５Ｂは、図５Ａの亀甲型セルの形状を示す斜視図である。
【図６Ａ】図６Ａは、グラビアロールの周面における円型セルの配列状態を示す平面図である。
【図６Ｂ】図６Ｂは、図６Ａの円型セルの形状を示す斜視図である。
【図７Ａ】図７Ａは、セルの底面が平坦状である場合のセルの側面図である。
【図７Ｂ】図７Ｂは、セルの底面が凹曲面状である場合のセルの側面図である。
【図７Ｃ】図７Ｃは、セルの底面が凹錐面状である場合のセルの側面図である。
【図８】図８は、セルの内周側面に連絡口が設けられている場合のセルの斜視図である。
【図９】図９は、塗工箔の条材を切断するときの概略図である。
【図１０】図１０は、塗工箔が複数積層されて形成された積層体の概略側面図である。
【図１１】図１１は、塗工箔を焼結一体化する工程を説明する概略図である。
【図１２】図１２は、塗工箔を焼結一体化する工程において積層体を加熱する時の温度曲線の一例を示す図（グラフ）である。
【図１３】図１３は、塗工箔が焼結一体化されて得られた本実施形態の複合材の概略側面図である。
【図１４】図１４は、本実施形態の複合材で定義された様々な方向を示す複合材の斜視図である。
【図１５】図１５は、絶縁基板の側面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３９】
次に、本発明の一実施形態について図面を参照して以下に説明する。
【００４０】
本発明の一実施形態に係る金属と炭素繊維との複合材（複合体）の製造方法は、図１に示すように、塗工箔を得る工程Ｓ１と、積層体を形成する工程Ｓ２と、塗工箔を焼結一体化する工程Ｓ３とを含んでおり、この記載の順にこれらの工程が行われる。
【００４１】
塗工箔を得る工程Ｓ１は、図２に示すように詳述すると塗工箔１２の帯状条材１２Ａ（即ち帯状の長尺な塗工箔１２）を得る工程である。すなわちこの工程Ｓ１は、塗工液５を金属箔１０の帯状条材１０Ａの表面１０ａに塗工することにより、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に塗工液５からなる炭素繊維層１１が形成されてなる塗工箔１２の条材１２Ａを得る工程である。塗工液５は、炭素繊維１とバインダー２とバインダー２用溶剤３とを混合状態に含有したものである。
【００４２】
さらに、塗工箔１２を得る工程Ｓ１は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成された炭素繊維層１１から溶剤３を除去する工程Ｓ１ａを含んでいる（図１参照）。
【００４３】
積層体１５を形成する工程Ｓ２は、図１０に示すように、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成する工程である。
【００４４】
塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３は、図１１に示すように、積層体１５を塗工箔１２の積層方向（即ち積層体１５の厚さ方向）に加圧しながら加熱することにより塗工箔１２を焼結一体化する工程である。この工程Ｓ３は、積層体１５を加熱することにより積層体１５からバインダー２を除去する工程Ｓ３ａを含んでいる（図１参照）。
【００４５】
なお、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３は、特許請求の範囲に記載された、塗工箔１２を接合一体化する工程についての望ましい一例に相当している。
【００４６】
本実施形態に係る金属と炭素繊維との複合材１７とは、マトリックスとして金属が用いられており且つ当該金属（マトリックス）と複合化される材料として炭素繊維１を含有しているものを意味する。すなわちこの複合材１７は、炭素繊維１を含有する金属基複合材として捉えることができる。
【００４７】
本実施形態で得られる複合材１７は、図１３に示すように、金属箔１０で形成された金属層と多数の炭素繊維１を主体とする炭素繊維層１１とが交互に複数積層された状態で焼結一体化されたものである。炭素繊維層１１内には金属箔１０の金属の一部が浸透している。そしてこの複合材１７では、金属がマトリックスに相当し、炭素繊維１が金属（マトリックス）と複合化される材料に相当している。
【００４８】
この複合材１７は、図１５に示した絶縁基板５０を構成する複数の絶縁基板構成層５１〜５５のうち少なくとも一つの構成層の材料として好適に使用可能である。
【００４９】
絶縁基板５０は、例えば、パワーモジュール用基板等の電子モジュール用基板として用いられる。そして、絶縁基板５０は、複数の構成層として、配線層５１と、第１応力緩衝層５２と、セラミック層（絶縁層）５３と、第２応力緩衝層５４と、金属冷却層５５とを備えるとともに、上から下へ順に、配線層５１、第１応力緩衝層５２、セラミック層５３、第２応力緩衝層５４及び冷却層５５が積層された状態でろう付け等の所定の接合手段によりこれらの構成層５１〜５５が接合一体化されている。
【００５０】
絶縁基板５０の搭載面５０ａには電子素子等の発熱性素子５６（二点鎖線で示す）がはんだ付け等により接合されて搭載される。搭載面５０ａは配線層５１の上面からなる。
【００５１】
冷却層５５は、発熱性素子５６を冷却するための層であり、例えば冷却部材（放熱部材を含む）であり複数の放熱フィン５５ａを有している。一般に冷却層５５はアルミニウム又は銅製である。
【００５２】
本実施形態の複合材１７は、その平面方向の線膨張係数を金属の線膨張係数とセラミックの線膨張係数との中間値に設定することができる。そのため、絶縁基板５０において、これらの構成層５１〜５５のうち特に第１及び第２応力緩衝層５２、５４の少なくとも一方が本実施形態の複合材１７で形成されることが望ましい。
【００５３】
また、本実施形態の複合材１７は、炭素繊維１で強化された金属基複合材料として捉えることができ、高いヤング率を有している。したがって、高い機械的強度を要求される部材の材料としても好適に使用可能である。
【００５４】
次に、各工程について以下に詳細に説明する。
【００５５】
＜塗工箔１２を得る工程Ｓ１＞
本工程Ｓ１で使用される塗工液５は例えば次のようにして得られる。図２に示すように、多数の炭素繊維１とバインダー２とバインダー２用溶剤３とを混合容器４１内に入れてこれらを撹拌混合装置４２により撹拌混合する。これにより、炭素繊維１とバインダー２と溶剤３とを混合状態に含有した塗工液５が得られる。このとき、分散剤、消泡剤、表面調整剤、粘度調整剤なども必要に応じて混合容器４１内に入れて撹拌混合しても良い。
【００５６】
撹拌混合装置４２は限定されるものではなく、撹拌羽根付き撹拌器、プラネタリーミキサー、ホモディスパー、ビーズミルなどを使用可能である。
【００５７】
炭素繊維１、バインダー２及び溶剤３についての具体的な説明は後述する。
【００５８】
塗工液５を塗工するための塗工装置としてはグラビア塗工装置（例：グラビアコーター）２０が用いられている。
【００５９】
グラビア塗工装置２０は、詳述するとダイレクトグラビア塗工装置（例：ダイレクトグラビアコーター）であり、グラビアロール２１、バックアップロール２３、グラビアロール２１の周面２１ａに塗工液５を付着させる塗工液付着手段２５などを備えている。グラビアロール２１の周面２１ａにはその全体に亘って多数のセル（凹部）２２が整然と配列して設けられている（図３Ａ、４Ａ、５Ａ及び６Ａ参照）。隣り合うセル２２間には隔壁部２１ｂが形成されており、この隔壁部２１ｂによって各セル２２が仕切られている。バックアップロール２３は、グラビアロール２１に対向して配置されている。
【００６０】
塗工液付着手段２５は、本実施形態では塗工液５を収容した塗工液パン２６を備えたものであり、グラビアロール２１の周面２１ａの周方向の一部がパン２６内の塗工液５に漬けられた状態でグラビアロール２１がその中心軸を中心に回転することにより、グラビアロール２１の周面２１ａに塗工液５が付着されるように構成されている。パン２６内の塗工液５中の炭素繊維１はその繊維方向がランダムになるように塗工液５中に分散している。
【００６１】
図２に示したグラビア塗工装置２０では、巻出しロール２７ａから巻き出された金属箔１０の条材１０Ａは、グラビアロール２１とバックアップロール２３との間と、乾燥装置としての乾燥炉２８内とを所定の送り速度で略水平方向に順次通過したのち巻取りロール２７ｂに巻き取られる。
【００６２】
金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆは金属箔１０の条材１０Ａの長手方向に設定されており、この送り方向Ｆに平行な方向がグラビア塗工装置２０（詳述するとグラビア塗工装置２０のグラビアロール２１）による金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａへの塗工液５の塗工方向となる。
【００６３】
本実施形態では、グラビアロール２１は金属箔１０の条材１０Ａの下側に金属箔１０の条材１０Ａをその幅方向の全体に亘って横断する態様にして配置されており、バックアップロール２３は金属箔１０の条材１０Ａの上側に金属箔１０の条材１０Ａをその幅方向の全体に亘って横断する態様にして配置されている。したがって、塗工液５が塗工される金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａとは、詳述すると金属箔１０の条材１０Ａの下表面である。
【００６４】
なお本発明では、塗工液５が塗工される金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａは、金属箔１０の条材１０Ａの下表面であることに限定されるものではなく、その他に例えば金属箔１０の条材１０Ａの上表面であっても良く、また金属箔１０の条材１０Ａの上下両表面であっても良い。
【００６５】
塗工液５の塗工は、金属箔１０の条材１０Ａがグラビアロール２１とバックアップロール２３との間を通過する際に行われる。すなわち、グラビアロール２１が回転することにより、グラビアロール２１の周面２１ａにパン２６内の塗工液５が付着して各セル２２内に塗工液５が入る。そして、グラビアロール２１の周面２１ａに付着した余分な塗工液５がドクターブレード（スクレーパ）２４により掻き取られ、その後、グラビアロール２１の周面２１ａが金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに当接することにより、セル２２内の塗工液５が金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに転移される。その結果、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上にその全体に亘って、転移した塗工液５からなる炭素繊維層１１が形成される。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に炭素繊維層１１が形成されてなる塗工箔１２の条材１２Ａが得られる。
【００６６】
グラビアロール２１の回転方向は、通常、金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆと同じ方向に設定される。グラビアロール２１の周速度は、通常、金属箔１０の条材１０Ａの送り速度と等しく設定される。
【００６７】
乾燥炉２８は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成された炭素繊維層１１（即ち塗工箔１２の条材１２Ａの炭素繊維層１１）を加熱乾燥することにより炭素繊維層１１に含まれている溶剤３を炭素繊維層１１から蒸発させて除去するためのものである。
【００６８】
グラビア塗工装置２０のグラビアロール２１において、セル２２の形状はカップ状であり、特に、セル２２の周囲が全周に亘って略閉鎖された形状であることが望ましい。
【００６９】
具体的にはセル２２の形状は、格子型２２Ａ（図３Ａ及び３Ｂを見よ）、ピラミッド型２２Ｂ（図４Ａ及び４Ｂを見よ）、亀甲型２２Ｃ（図５Ａ及び５Ｂを見よ）及び円型２２Ｄ（図６Ａ及び６Ｂを見よ）からなる群より選択される少なくとも一つであることが望ましい。
【００７０】
格子型セル２２Ａは、図３Ａ及び３Ｂに示すように四角錐台状に凹んで形成されている。
【００７１】
ピラミッド型セル２２Ｂは、図４Ａ及び４Ｂに示すように四角錐状に凹んで形成されている。
【００７２】
亀甲型セル２２Ｃ、は図５Ａ及び５Ｂに示すように六角錐台状に凹んで形成されている。
【００７３】
円型セル２２Ｄは、図６Ａ及び６Ｂに示すように円錐台状に凹んで形成されている。
【００７４】
さらに、セル２２（例：格子型、ピラミッド型、亀甲型、円型）の底面２２ｂの形状は限定されるものではなく、例えば、図７Ａに示すように平坦状であっても良いし、図７Ｂに示すように凹曲面状（例：凹球面状）であっても良いし、図７Ｃに示すように凹錐面状（例：凹角錐面状、凹円錐面状）であっても良いし、更に、これらの形状のうち少なくとも二つが組み合わされた形状であっても良い。
【００７５】
さらに本実施形態では、セル２２は、セル２２の周囲が全周に亘って完全に閉鎖された形状であることが望ましいが、これに限定されるものではなく、図８に示すように、セル２２の内周側面２２ａの一部に、セル２２内の塗工液５の一部が隣りのセル２２内へ流れうるようにするための小さな連絡口２２ｃが形成された形状であっても良い。
【００７６】
セル２２の大きさは、セル２２内に平均繊維長の炭素繊維１がセル２２の開口面と略平行な状態で入るのに十分な大きさであり、且つ、セル２２内に入った平均繊維長の炭素繊維１がセル２２内でセル２２の内周方向に３６０°回転可能な大きさであることが望ましい。具体的には、セル２２の口形状に内接する円Ｎ（詳述するとセル２２の開口周縁２２ｄに内接する円Ｎ）の直径Ｗが炭素繊維１の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されていることが望ましい。
【００７７】
なお、図３Ａ、４Ａ及び５Ａではセル２２の口形状に内接する円Ｎは二点鎖線で示されており、図６Ａではセル２２の口形状に内接する円Ｎはセル２２の開口周縁２２ｄと一致する。
【００７８】
このように、セル２２の形状がカップ状であり、且つ、セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗが炭素繊維１の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されることにより、グラビアロール２１の周面２１ａにパン２６内の塗工液５が付着した時（即ちグラビアロール２１の周面２１ａがパン２６内の塗工液５に浸けられた時）、塗工液５中の炭素繊維１の繊維方向がセル２２の内周方向にランダムになるように塗工液５がセル２２内に入る。セル２２内に入った塗工液５中の炭素繊維１はセル２２の内周方向に回転可能である。そして、この状態でセル２２内の塗工液５がグラビアロール２１の回転に伴い金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに転移される。その結果、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向がランダムになるように炭素繊維層１１が金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成される。
【００７９】
一方、もしセル２２の形状がカップ状ではなくセル２２の形状としてよく知られている斜線型（図示せず）である場合では、グラビアロール２１の周面２１ａにパン２６内の塗工液５が付着した時、塗工液５中の炭素繊維１の繊維方向がセル２２の斜線方向に沿って一方向に揃うように塗工液５がセル２２内に入り易い。そして、この状態でセル２２内の塗工液５がグラビアロール２１の回転に伴い金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに転移される。その結果、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向がランダムにならず一方向に揃い易い。よって、セル２２の形状は斜線型ではなくカップ状でなければならない。
【００８０】
セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗの上限については限定されるものではなく、例えば２５００μｍである。
【００８１】
セル２２の開口周縁２２ｄの形状が正方形状（例：格子型２２Ａ、ピラミッド型２２Ｂ）である場合は、セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗは、セル２２の形状が亀甲型２２Ｃや円型２２Ｄである場合よりも大きい方が望ましく、特に炭素繊維１の平均繊維長に対して１．５倍以上であることが非常に望ましい。
【００８２】
グラビアロール２１により金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に炭素繊維層１１を形成した後であって且つ金属箔１０の条材１０Ａ（塗工箔１２の条材１２Ａ）が乾燥炉２８内に入る前（即ち炭素繊維層１１から溶剤３を除去する工程Ｓ１ａの前）においては、炭素繊維層１１の表面に当該表面を平坦にするための摺り均し（すりならし）処理を施さないようにすることが望ましい。
【００８３】
摺り均し処理とは、炭素繊維層１１の表面に摺り均し部材（例：摺り均し板）の端縁辺部を金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆに対して交差する方向（例：直角方向）に当てた状態にして金属箔１０の条材１０Ａを摺り均し部材に対して相対的に送り方向Ｆに送ることにより、炭素繊維層１１の表面を摺り均し部材の端縁辺部で摺って炭素繊維層１１の表面を平坦に均す処理である。
【００８４】
この摺り均し処理を炭素繊維層１１の表面に施した場合、炭素繊維層１１中の炭素繊維１の繊維方向が摺り均し部材の端縁辺部に沿う方向に揃う傾向がある。したがって、炭素繊維層１１の表面に摺り均し処理をなるべく施さないことが望ましい。炭素繊維層１１の表面に摺り均し処理を施さない場合は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維層１１中の炭素繊維１の繊維方向をランダムな状態に確実に維持することができる。これにより、複合材１７の平面方向の物性の均一化を確実に図ることができる。
【００８５】
炭素繊維１は繊維状の炭素粒子であれば使用可能であり、具体的には例えば、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維及びカーボンナノファイバー（例：気相成長カーボンファイバー、カーボンナノチューブ）からなる群より選択される１種の炭素繊維か又は２種以上の混合炭素繊維が用いられる。
【００８６】
ＰＡＮ系炭素繊維及びピッチ系炭素繊維のうち特にピッチ系炭素繊維を用いることが望ましい。その理由は、ピッチ系炭素繊維の繊維方向の熱伝導率がＰＡＮ系炭素繊維のそれよりも大きく、そのためより高い熱伝導率を有する複合材１７を得られるからである。
【００８７】
炭素繊維１の長さは限定されるものではなく、特に炭素繊維１の平均繊維長が１ｍｍ以下であることが望ましい。その理由は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向が確実にランダムになるように炭素繊維層１１を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成できるからである。これにより、複合材１７の平面方向の物性の均一化を更に確実に図ることができる。
【００８８】
炭素繊維１の長さの下限は限定されるものではなく、通常、炭素繊維１の平均繊維長の下限は１０μｍである。
【００８９】
炭素繊維１の繊維直径は限定されるものではなく、炭素繊維１の平均繊維直径は例えば０．１ｎｍ〜２０μｍである。炭素繊維１がＰＡＮ系炭素繊維やピッチ系炭素繊維である場合は、炭素繊維１は例えばチョップドファイバーやミルドファイバーであってその平均繊維直径は例えば５μｍ〜１５μｍである。炭素繊維１が気相成長カーボンナノファイバーである場合は、炭素繊維１の平均繊維直径は例えば０．１ｎｍ〜２０μｍである。
【００９０】
バインダー２は、炭素繊維１に金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａへの付着力を付与し、これにより炭素繊維層１１中の炭素繊維１が金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａから脱落するのを抑制するためのものであり、通常、樹脂からなる。
【００９１】
さらに、バインダー２は、加熱すると有機物の焼結残渣又はアモルファス炭化物になり易く、これらはバインダー２の残渣として複合材１７の熱伝導率を低下させる要因になる。したがって、バインダー２は、非酸化雰囲気中にて２００℃〜４５０℃の温度で炭化せずに昇華又は分解などにより消失するものを用いることが望ましい。そのようなバインダー２として、アクリル系樹脂、ポリエチレングリコール系樹脂、ブチレンゴム樹脂、フェノール樹脂、セルロース系樹脂などが好適に使用される。これらのバインダー２は一般に常温で固形である。
【００９２】
溶剤３は、バインダー２を常温で溶解するものであることが望ましく、水、アルコール系溶剤、炭化水素系溶剤、エステル系溶剤、エーテル系溶剤などが好適に使用される。
【００９３】
塗工液５は、炭素繊維１とバインダー２を質量比で７５：２５〜９９．５：０．５の割合で含有していることが望ましい。この場合には、塗工箔１２を得る工程Ｓ１において炭素繊維１を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに確実に付着させることができるし、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａにおいてバインダー２を確実に消失除去することができる。特に望ましくは、塗工液５は炭素繊維１とバインダー２を質量比で８０：２０〜９９：１の割合で含有していることが良い。
【００９４】
塗工箔１２を得る工程Ｓ１では、炭素繊維層１１に含まれる炭素繊維１の塗工量が４０ｇ／ｍ２以下になるように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工することが望ましい。その理由は次のとおりである。
【００９５】
すなわち、炭素繊維層１１に含まれる炭素繊維１の塗工量が４０ｇ／ｍ２以下になるように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工する場合には、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３において金属箔１０の金属が炭素繊維層１１内の空隙の略全部に十分に浸透するとともに炭素繊維層１１を挟んだ両側に配置された両金属箔１０、１０同士が十分に焼結される。これにより、複合材１７の強度（機械的強度等）を確実に高めることができる。さらに、複合材１７の製造時間を短縮化するため、炭素繊維層１１に含まれる炭素繊維１の塗工量は３０ｇ／ｍ２以下であることが特に望ましい。
【００９６】
また、得られる複合材１７において炭素繊維１の体積が複合材１７全体の体積に対して５０％未満になるように、塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工することが望ましく、これにより、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３において金属箔１０の金属を炭素繊維層１１内に確実に浸透させることができて、塗工箔１２を確実に強固に焼結一体化することができる。
【００９７】
ここで、複合材１７が図１５に示した絶縁基板５０の第１応力緩衝層５２の材料として用いられる場合には、複合材１７の平面方向の線膨張係数が絶縁基板５０のセラミック層５３の線膨張係数と配線層５１の線膨張係数との中間値になるように金属箔１０の体積と炭素繊維１の体積との比率を設定することが望ましい。
【００９８】
また、複合材１７が絶縁基板５０の第２応力緩衝層５４の材料として用いられる場合には、複合材１７の平面方向の線膨張係数が絶縁基板５０のセラミック層５３の線膨張係数と冷却層５５の線膨張係数との中間値になるように金属箔１０の体積と炭素繊維１の体積との比率を設定することが望ましい。
【００９９】
金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合においては、特に、複合材１７の平面方向の線膨張係数を、セラミック層５３の材料としてよく使用されるセラミック（窒化アルミ、アルミナ、炭化ケイ素等）の線膨張係数（例：約３×１０−６／Ｋ〜５×１０−６／Ｋ）と冷却層５５の材料としてよく使用されるアルミニウムの線膨張係数（約２３×１０−６／Ｋ）との中間値（約１０×１０−６／Ｋ〜１６×１０−６／Ｋ）にするためには、炭素繊維１の体積を複合材１７全体の体積に対して１０％以上５０％未満に設定することが望ましい。
【０１００】
金属箔１０（金属箔１０の条材１０Ａ）は、塗工に耐えうるものであればその材料に限定されるものではない。特に、金属箔１０はアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方であることが望ましい。その理由は、高い熱伝導率を有する複合材１７を確実に得られるからである。
【０１０１】
金属箔１０がアルミニウム箔である場合において、アルミニウム箔の材料は限定されるものではなく、Ａ１０００系、Ａ３０００系、Ａ６０００系等が用いられる。一般に、アルミニウム箔の材料は、得られる複合材１７の物性（熱伝導率、線膨張係数など）が所望する設定値になるように複数種のアルミニウム材料の中から適宜選択される。
【０１０２】
金属箔１０が銅箔である場合において、銅箔の種類及び材料は限定されるものではなく、電解銅箔、圧延銅箔などが用いられる。一般に、銅箔の材料は、得られる複合材１７の物性が所望する設定値になるように複数種の銅材料の中から適宜選択される。
【０１０３】
金属箔１０の厚さは限定されるものではなく、得られる複合材１７の物性が所望する設定値になるように金属箔１０の厚さを選択可能である。
【０１０４】
ここで、市販されている金属箔（アルミニウム箔、銅箔）１０の最薄の厚さは６μｍであることから、金属箔１０の厚さの下限は６μｍであることが金属箔１０を容易に入手可能である点で特に望ましい。金属箔１０の厚さの上限は通常１００μｍであり、特に概ね５０μｍであることが望ましい。
【０１０５】
金属箔１０の幅は限定されるものではなく、複合材１７の用途などに応じて設定され、例えば１０ｍｍ〜１２００ｍｍに設定される。
【０１０６】
溶剤３を除去する工程Ｓ１ａは、図２に示すように、塗工箔１２の条材１２Ａが乾燥炉２８を通過することにより行われる。すなわち、塗工箔１２の条材１２Ａが乾燥炉２８を通過した時に炭素繊維層１１が乾燥炉２８により加熱されて乾燥され、これにより炭素繊維層１１に含まれている溶剤３が炭素繊維層１１から蒸発除去される。その後、塗工箔１２の条材１２Ａは巻取りロール２７ｂに巻き取られる。
【０１０７】
乾燥炉２８による溶剤３の除去条件は、炭素繊維層１１に含まれている溶剤３を炭素繊維層１１から蒸発除去可能な条件であれば限定されるものではなく、通常、乾燥温度６０℃〜２５０℃及び乾燥時間１ｍｉｎ〜１２０ｍｉｎの乾燥条件を溶剤３の除去条件として適用可能である。
【０１０８】
さらに、溶剤３を除去した後では炭素繊維層１１内に大きな空隙が生じていることもあるので、押圧ロール（図示せず）で炭素繊維層１１をその厚さ方向に押圧して炭素繊維層１１のかさ密度を高めることも可能である。
【０１０９】
＜積層体１５を形成する工程Ｓ２＞
積層体１５を形成する工程では、図９に示すように、巻取りロール２７ｂから巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａを切断機２９により所定形状に切断する。これにより、塗工箔１２の条材１２Ａから所定形状（例：略四角形状）の塗工箔１２を複数切り出す。そして、図１０に示すように、塗工箔１２を複数積層することにより、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成する。あるいは、図示していないが巻取りロール２７ｂから巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａをロール状に巻くことにより、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成しても良い。
【０１１０】
こうして形成された積層体１５はプリフォーム（焼結素材）として用いられる。
【０１１１】
塗工箔１２の積層枚数は限定されるものではなく、所望する複合材１７の厚さなどに応じて設定され、例えば５〜１０００枚に設定される。
【０１１２】
＜塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３＞
塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３では、図１１に示すように、加圧加熱焼結装置などの焼結装置（接合装置）３０の焼結室３１内に積層体１５を配置し、そして焼結装置３０によって所定の焼結雰囲気中にて積層体１５を塗工箔１２の積層方向（即ち積層体１５の厚さ方向）に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体１５を焼結し即ち塗工箔１２を焼結一体化する。これにより、図１３に示すように本実施形態の複合材１７が得られる。
【０１１３】
この工程Ｓ３では、積層体１５が加圧加熱されることにより、炭素繊維層１１がその厚さ方向に圧縮されて金属箔１０の金属の一部が炭素繊維層１１内に浸透して炭素繊維層１１内に存在する微細な空隙（例：炭素繊維層１１中の炭素繊維１間の隙間）に充填されて、当該空隙が略消滅する。これにより、得られる複合材１７の密度を複合材１７の理論密度の９５％以上にすることができる。
【０１１４】
なお、複合材１７の理論密度とは、複合材１７が金属箔１０の金属と炭素繊維１とだけで形成されており且つ複合材１７の内部に空隙が全く存在しない場合における複合材１７の密度を意味する。
【０１１５】
焼結装置３０としては、ホットプレス装置（例：真空ホットプレス装置）、放電プラズマ焼結装置などが好適に用いられる。
【０１１６】
積層体１５への加圧は、例えば、焼結装置３０に備えられた一対のパンチ３２、３２で積層体１５を挟んで加圧することにより行われる。
【０１１７】
焼結雰囲気は非酸化雰囲気であることが望ましい。非酸化雰囲気は、不活性ガス雰囲気（例：窒素ガス雰囲気、アルゴンガス雰囲気）、真空雰囲気などを含む。
【０１１８】
焼結温度とは、塗工箔１２を焼結一体化（接合一体化）する温度を意味する。具体的には焼結温度は、金属箔１０の金属の融点以下の温度に設定され、特に、金属箔１０の金属の融点と当該融点よりも５０℃程度低い温度との間の温度に設定されることが塗工箔１２を確実に良好に焼結一体化できる点で望ましい。金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合、焼結温度は５５０℃〜６２０℃の範囲に設定されることが望ましい。
【０１１９】
積層体１５への加圧力は限定されるものではなく、積層体１５を軽く押圧する程度の加圧力でも良い。さらに、積層体１５への加熱時に積層体１５を加圧すると金属箔１０の金属の流動性が向上することがあるので、積層体１５への加圧により金属箔１０の金属が積層体１５から流れ出ない程度の加圧力で加圧するか、あるいは金属箔１０の金属が積層体１５から流れ出ないように金型（図示せず）内で積層体１５を加圧することが特に望ましい。
【０１２０】
もし塗工箔１２間に空隙が残った状態で塗工箔１２が焼結一体化されると、当該空隙の部分が複合材１７の内部欠陥になる。そこで、この欠陥の発生を抑制するため、積層体１５を焼結雰囲気として真空雰囲気中にて加圧すること又は／及び積層体１５を金型内にて加圧することが望ましい。
【０１２１】
本実施形態では、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａは、焼結装置３０により塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３における積層体１５を初期温度としての約室温から焼結温度まで加熱する途中で焼結装置３０により行われる。この場合におけるバインダー２の除去工程Ｓ３ａを以下に説明する。
【０１２２】
図１２は、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３において積層体１５を加熱する時の温度曲線の一例を示す図（グラフ）である。
【０１２３】
同図中のＴ１〜Ｔ２（但し、Ｔ１＜Ｔ２）の温度範囲は、積層体１５の塗工箔１２の炭素繊維層１１に含まれているバインダー２が昇華又は分解などにより消失する範囲であり、通常２００℃〜４５０℃である。Ｔ３は焼結温度であり、Ｔ２よりも高い温度である（即ちＴ３＞Ｔ２）。
【０１２４】
塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３では、積層体１５の温度が約室温から焼結温度Ｔ３まで上昇するように焼結装置３０により積層体１５を加熱する途中における積層体１５の温度がＴ１〜Ｔ２の範囲内である時に、バインダー２が昇華又は分解などにより消失して積層体１５（詳述すると積層体１５の塗工箔１２の炭素繊維層１１）から除去される。
【０１２５】
積層体１５の温度がＴ１〜Ｔ２の温度範囲内である時間Δｔは、バインダー２を積層体１５から除去しうる時間であれば限定されるものではなく、焼結装置３０による積層体１５の昇温速度、積層体１５に含まれているバインダー２の全量、積層体１５の厚さ（例：塗工箔１２の積層枚数）、焼結雰囲気などに応じて設定されるものであり、通常１０ｍｉｎ以上に設定される。
【０１２６】
また、積層体１５の温度がＴ１〜Ｔ２の温度範囲内である時に昇温を一旦停止したり昇温速度を緩やかにしたりすることにより上記時間Δｔを長くし、これによりバインダー２の除去を確実に行うようにすることも可能である。
【０１２７】
このように、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａを、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３における積層体１５を焼結温度Ｔ３まで加熱する途中で行うことにより、複合材１７の製造工程数を削減することができて複合材１７の製造を容易に行える。
【０１２８】
なお本発明は、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａが、焼結装置３０により塗工箔１２を焼結一体化（接合一体化）する工程Ｓ３から独立して行われることを排除するものではない。
【０１２９】
この場合、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａは、積層体１５を形成する工程Ｓ２の後であって且つ塗工箔１２を焼結一体化（接合一体化）する工程Ｓ３の前に行われることが望ましい。その理由は、積層体１５の形成時に炭素繊維層１１中の炭素繊維１が金属箔１０の表面１０ａから脱落するのを確実に抑制できるからである。さらにこの場合、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａを行った後であって且つ塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３を行う前においては、積層体１５を非酸化雰囲気中に配置しておくこと又は／及び積層体１５の温度を３００℃以下に設定しておくことが望ましい。その理由は、炭素繊維１の酸化消耗を確実に抑制できるし、金属箔１０がアルミニウム箔である場合においてアルミニウム箔の酸化を確実に抑制できるからである。
【０１３０】
本実施形態では、上述したように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工するための塗工装置がグラビア塗工装置２０であり、グラビア塗工装置２０のグラビアロール２１のセル２２の形状がカップ状であり、更に、セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗが炭素繊維１の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向がランダムになるように炭素繊維層１１を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成することができる。そのため、複合材１７の平面方向の物性（熱伝導率、線膨張係数など）の均一化を図ることができる。
【０１３１】
しかも、積層体１５を形成する際に炭素繊維１の繊維方向を考慮する必要がなく、そのため、複合材１７の平面方向の物性の均一化を容易に図ることができる。
【０１３２】
ここで、図１４中の矢印「Ｐ」は、グラビア塗工装置２０による金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａへの塗工液５の塗工方向を示している。本実施形態では、複合材１７の長さ方向Ａとは塗工方向Ｐと平行な方向を意味する。複合材１７の幅方向Ｂとは、複合材１７の平面内における複合材１７の長さ方向Ａに対して直角方向を意味する。複合材１７の斜め方向Ｄとは、複合材１７の平面内において複合材１７の長さ方向Ａに対して４５°斜めの方向を意味する。「Ｃ」は複合材１７の厚さ方向であり、この厚さ方向Ｄは塗工箔１２の積層方向と一致している。
【０１３３】
本実施形態の複合材１７は、図１４に示すように、複合材１７の長さ方向Ａの物性と、複合材１７の幅方向Ｂの物性と、複合材１７の斜め方向Ｄの物性とは互いに略等しくなる。よって、図１５に示した絶縁基板５０において、絶縁基板５０を構成する複数の構成層５１〜５５のうち少なくとも一つの構成層を複合材１７で形成することにより、冷熱サイクル等の温度変化に対して高い信頼性を有する絶縁基板を得ることができ、したがって熱歪みによる絶縁基板５０の割れや剥離を確実に抑制することができる。
【０１３４】
一方、もし塗工装置がグラビア塗工装置２０ではなく、ロールコート装置（例：ロールコーター）、ダイコート装置（例：ダイコーター）又はナイフコート装置（例：ナイフコーター）である場合は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向が一方向に揃い易い。そのため、複合材１７の平面方向の物性の均一化を図ることが非常に困難である。
【０１３５】
以上で本発明の一実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で様々に変更可能である。
【０１３６】
本発明では、塗工箔を得る工程において塗工液が塗工される金属箔は、上記実施形態で示したような金属箔の条材であることに限定されるものではなく、その他に例えば条材状ではない金属箔（例：予め設定された長さ寸法及び幅寸法を有する略方形状の金属箔）であっても良い。
【０１３７】
さらに本発明では、グラビア塗工装置は、上記実施形態で示したようにダイレクトグラビア塗工装置であることが特に望ましいが、その他に例えばオフセットグラビア塗工装置（例：オフセットグラビアコーター）であっても良い。
【実施例】
【０１３８】
次に、本発明の具体的な実施例及び比較例を以下に示す。ただし、本発明は以下に示した実施例に限定されるものではない。【０１３９】
＜実施例１＞
実施例１では、アルミニウムと炭素繊維との複合材を次の手順で製造した。【０１４０】
平均繊維長１５０μｍ及び平均繊維直径１０μｍの炭素繊維（日本グラファイトファイバー（株）製：ＸＮ−１００）と、バインダーとして平均分子量７０万のポリエチレンオキサイド（明成化学工業（株）製：アルコックス（登録商標）Ｅ−４５）の３質量％水溶液と、溶剤としてイソプロピルアルコールと、水と、分散剤と、表面調整剤とを撹拌混合し、これにより塗工液を得た。塗工液に含まれるバインダーの質量は炭素繊維の質量に対して固形分で１０％であった。また、塗工液の粘度は２５℃で１０００ｍＰａ・ｓであった。【０１４１】
厚さ２０μｍ及び幅５００ｍｍのアルミニウム箔（その材質：Ａ１Ｎ３０）の帯状条材の下表面にその全体に亘って塗工液をグラビアコーター（詳述するとダイレクトグラビアコーター）により塗工速度２０ｍ／ｍｉｎで塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の下表面上に炭素繊維層が形成されてなる塗工箔の条材を得た。そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより炭素繊維層から溶剤を蒸発除去した。炭素繊維層から溶剤を除去した後の炭素繊維層に含まれる炭素繊維の塗工量は３０ｇ／ｍ２であった。【０１４２】
グラビアコーターの構成は次のとおりであった。【０１４３】
グラビアコーターに備えられたグラビアロールの周面のメッシュは＃２５、セルの形状は格子型、セルの口形状に内接する円の直径は１０００μｍであった。【０１４４】
乾燥炉による溶剤の除去条件は、乾燥温度が１８０℃、乾燥時間が２ｍｉｎであった。【０１４５】
次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔を複数切り出した。そして、塗工箔を２００枚積層することで積層体を形成した。【０１４６】
次いで、加圧加熱焼結装置としての放電プラズマ焼結装置により真空雰囲気中にて積層体を塗工箔の積層方向に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体を焼結し即ち塗工箔を焼結一体化し、これによりアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。複合材の厚さは４ｍｍであった。【０１４７】
この焼結に適用した焼結条件は次のとおりであった。【０１４８】
焼結温度は５５０℃、焼結温度の保持時間（焼結時間）は３ｈ、室温からの昇温速度は５０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は１５ＭＰａ、真空度は５Ｐａであった。【０１４９】
また、このように塗工箔を焼結一体化した工程において積層体を室温から焼結温度５５０℃まで加熱する途中で昇温を一旦停止し、積層体からのバインダーの除去を行った。この際に適用したバインダーの除去条件は次のとおりであった。【０１５０】
バインダーを除去するための積層体の加熱温度は３８０℃、加熱時間は３０ｍｉｎであった。【０１５１】
得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。【０１５２】
＜実施例２＞
実施例２では、アルミニウムと炭素繊維との複合材を次の手順で製造した。【０１５３】
平均繊維長２００μｍ及び平均繊維直径１０μｍの炭素繊維（三菱樹脂（株）製：Ｋ２２３ＨＭ）と、バインダーとしてアクリル系樹脂と、溶剤としてプロピレングリコールエチルエーテルアセテートと、分散剤と、表面調整剤とを撹拌混合し、これにより塗工液を得た。塗工液に含まれるバインダーの質量は炭素繊維の質量に対して固形分で２０％であった。また、塗工液の粘度は２５℃で７００ｍＰａ・ｓであった。【０１５４】
厚さ２０μｍ及び幅２８０ｍｍのアルミニウム箔（その材質：Ａ１Ｎ３０）の帯状条材の下表面にその全体に亘って塗工液をグラビアコーターにより塗工速度３０ｍ／ｍｉｎで塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の下表面上に炭素繊維層が形成されてなる塗工箔の条材を得た。そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより炭素繊維層から溶剤を蒸発除去した。炭素繊維層から溶剤を除去した後の炭素繊維層に含まれる炭素繊維の塗工量は２０ｇ／ｍ２であった。【０１５５】
グラビアコーターの構成は次のとおりであった。【０１５６】
グラビアロールに備えられたグラビアロールの周面のメッシュは＃３０、セルの形状はピラミッド型、セルの口形状に内接する円の直径は８３０μｍであった。【０１５７】
乾燥炉による溶剤の除去条件は、乾燥温度が１７０℃、乾燥時間が１ｍｉｎであった。【０１５８】
次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔を複数切り出した。そして、塗工箔を２００枚積層することで積層体を形成した。【０１５９】
次いで、加圧加熱焼結装置としての真空ホットプレス装置により真空雰囲気中にて積層体を塗工箔の積層方向に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体を焼結し即ち塗工箔を焼結一体化し、これによりアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。複合材の厚さは４ｍｍであった。【０１６０】
この焼結に適用した焼結条件は次のとおりであった。【０１６１】
焼結温度は６００℃、焼結温度の保持時間（焼結時間）は６ｈ、室温からの昇温速度は２０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は１５ＭＰａ、真空度は５×１０−１Ｐａであった。【０１６２】
また、このように塗工箔を焼結一体化した工程において、室温からの昇温速度（２０℃／ｍｉｎ）が実施例１のそれ（５０℃／ｍｉｎ）よりも遅く、積層体を室温から焼結温度６００℃まで加熱する途中で昇温を一旦停止しなくてもバインダーが積層体から除去された。【０１６３】
得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。【０１６４】
＜比較例１＞
比較例１では、アルミニウムと炭素繊維との複合材を次の手順で製造した。【０１６５】
上記実施例１で用いた塗工液と同じ塗工液を準備した。そして、厚さ２０μｍ及び幅１５０ｍｍのアルミニウム箔（その材質：Ａ１Ｎ３０）の条材の下表面にその全体に亘って塗工液を試験用アプリケーターにより塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の下表面上に炭素繊維層が形成されてなる塗工箔の条材を得た。そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより炭素繊維層から溶剤を蒸発除去した。炭素繊維層から溶剤を除去した後の炭素繊維層に含まれる炭素繊維の塗工量は３０ｇ／ｍ２であった。【０１６６】
乾燥炉による溶剤の除去条件は、乾燥温度が１００℃、乾燥時間が３０ｍｉｎであった。【０１６７】
次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔を複数切り出した。そして、塗工箔を塗工方向に向きを全て揃えて２００枚積層することで積層体を形成した。【０１６８】
次いで、加圧加熱焼結装置としての放電プラズマ焼結装置により真空雰囲気中にて積層体を塗工箔の積層方向に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体を焼結し即ち塗工箔を焼結一体化し、これによりアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。複合材の厚さは４ｍｍであった。【０１６９】
この焼結に適用した焼結条件及びバインダーの除去条件は上記実施例１と同じであった。【０１７０】
得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。【０１７１】
＜比較例２＞
比較例２では、塗工箔を塗工方向が交互に直角になるように２００枚積層することで積層体を形成したこと以外は、上記比較例１と同じ製造工程及び製造条件でアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。【０１７２】
得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。【０１７３】
＜物性測定＞
上記実施例１、２、比較例１及び２の複合材についてそれぞれ熱伝導率と線膨張係数を測定した。その結果を表１に示した。【０１７４】
【表１】
2017110140.tif 000003
【０１７５】
表１中の「熱伝導率」及び「線膨張係数」欄において、「Ａ方向」、「Ｂ方向」、「Ｃ方向」及び「Ｄ方向」は、それぞれ、前述の図１４に示すように、複合材の長さ方向Ａ、幅方向Ｂ、厚さ方向Ｃ及び斜め方向Ｄを意味している。【０１７６】
表１に示すように、実施例１及び２の複合材では、Ａ方向とＢ方向とＤ方向の熱伝導率は互いに概ね等しく、またＡ方向とＢ方向とＤ方向の線膨張係数も互いに概ね等しかった。したがって、実施例１及び２の複合材の平面方向の物性（熱伝導率、線膨張係数）は略均一であることを確認し得た。【０１７７】
一方、比較例１の複合材では、Ａ方向とＢ方向とＤ方向の熱伝導率は互いに相異しており、またＡ方向とＢ方向とＤ方向の線膨張係数も互いに相異していた。比較例２の複合材では、Ａ方向とＢ方向の熱伝導率は互いに概ね等しいがＤ方向の熱伝導率がＡ方向及びＢ方向の熱伝導率と相異しており、またＡ方向とＢ方向の線膨張係数は互いに等しいがＤ方向の線膨張係数がＡ方向及びＢ方向の線膨張係数と相異していた。したがって、比較例１及び２の複合材の平面方向の物性（熱伝導率、線膨張係数）は均一性に乏しいことを確認し得た。【０１７８】
＜冷熱サイクル試験＞
上記実施例１、２、比較例１及び２の複合材に対してそれぞれ以下の冷熱サイクル試験を行った。【０１７９】
上記実施例１、２、比較例１及び２の複合材をそれぞれ正方形状（その寸法：縦３０ｍｍ×横３０ｍｍ）に切断し、それぞれの表面に正方形状（その寸法：縦２０ｍｍ×横２０ｍｍ×厚さ１．６ｍｍ）の炭化ケイ素板（ＳｉＣ板）をはんだ付けにより積層状に接合し、これにより実施例１、２、比較例１及び２の接合体を得た。そして、各接合体に対して−４０℃〜８０℃の冷熱サイクル試験を３０００サイクル繰り返して行った。【０１８０】
この冷熱サイクル試験の結果では、実施例１及び２の接合体はその接合界面に剥がれは発生しなかった。したがって、実施例１及び２の複合材は絶縁基板の構成層の材料として好適に用いることができることを確認し得た。一方、比較例１及び２の接合体はその接合界面に部分的に剥がれが発生しており更に変形していた。これらの結果を表１中の「剥がれの有無」欄に示した。【０１８１】
本願は、２０１５年１２月２４日付で出願された日本国特許出願の特願２０１５−２５１４１６号の優先権主張を伴うものであり、その開示内容は、そのまま本願の一部を構成するものである。【０１８２】
ここに用いられた用語及び表現は、説明のために用いられたものであって限定的に解釈するために用いられたものではなく、ここに示され且つ述べられた特徴事項の如何なる均等物をも排除するものではなく、この発明のクレームされた範囲内における各種変形をも許容するものであると認識されなければならない。【０１８３】
本発明は、多くの異なった形態で具現化され得るものであるが、この開示は本発明の原理の実施例を提供するものと見なされるべきであって、それら実施例は、本発明をここに記載しかつ／または図示した好ましい実施形態に限定することを意図するものではないという了解のもとで、多くの図示実施形態がここに記載されている。【０１８４】
本発明の図示実施形態を幾つかここに記載したが、本発明は、ここに記載した各種の好ましい実施形態に限定されるものではなく、この開示に基づいていわゆる当業者によって認識され得る、均等な要素、修正、削除、組み合わせ（例えば、各種実施形態に跨る特徴の組み合わせ）、改良及び／又は変更を有するありとあらゆる実施形態をも包含するものである。クレームの限定事項はそのクレームで用いられた用語に基づいて広く解釈されるべきであり、本明細書あるいは本願のプロセキューション中に記載された実施例に限定されるべきではなく、そのような実施例は非排他的であると解釈されるべきである。例えば、この開示において、「preferably」という用語は非排他的なものであって、「好ましいがこれに限定されるものではない」ということを意味するものである。この開示および本願のプロセキューション中において、ミーンズ・プラス・ファンクションあるいはステップ・プラス・ファンクションの限定事項は、特定クレームの限定事項に関し、ａ）「means for」あるいは「step for」と明確に記載されており、かつｂ）それに対応する機能が明確に記載されており、かつｃ）その構成を裏付ける構成、材料あるいは行為が言及されていない、という条件の全てがその限定事項に存在する場合にのみ適用される。この開示および本願のプロセキューション中において、「present invention」または「invention」という用語は、この開示範囲内における１または複数の側面に言及するものとして使用されている場合がある。このpresent inventionまたはinventionという用語は、臨界を識別するものとして不適切に解釈されるべきではなく、全ての側面すなわち全ての実施形態に亘って適用するものとして不適切に解釈されるべきではなく（すなわち、本発明は多数の側面および実施形態を有していると理解されなければならない）、本願ないしはクレームの範囲を限定するように不適切に解釈されるべきではない。この開示および本願のプロセキューション中において、「embodiment」という用語は、任意の側面、特徴、プロセスあるいはステップ、それらの任意の組み合わせ、及び／又はそれらの任意の部分等を記載する場合にも用いられる。幾つかの実施例においては、各種実施形態は重複する特徴を含む場合がある。この開示および本願のプロセキューション中において、「e.g.,」、「NB」という略字を用いることがあり、それぞれ「たとえば」、「注意せよ」を意味するものである。
【産業上の利用可能性】
【０１８５】
本発明は、金属と炭素繊維との複合材の製造方法、及び、絶縁基板の製造方法に利用可能である。
【符号の説明】
【０１８６】
１：炭素繊維
２：バインダー
３：溶剤
５：塗工液
１０：金属箔
１０Ａ：金属箔の条材
１１：炭素繊維層
１２：塗工箔
１２Ａ：塗工箔の条材
１５：積層体
１７：金属と炭素繊維との複合材
２０：グラビア塗工装置
２１：グラビアロール
２２：セル
２８：乾燥炉
３０：焼結装置
【図１】
2017110140.tif 000004
【図２】
2017110140.tif 000005
【図３Ａ】
2017110140.tif 000006
【図３Ｂ】
2017110140.tif 000007
【図４Ａ】
2017110140.tif 000008
【図４Ｂ】
2017110140.tif 000009
【図５Ａ】
2017110140.tif 000010
【図５Ｂ】
2017110140.tif 000011
【図６Ａ】
2017110140.tif 000012
【図６Ｂ】
2017110140.tif 000013
【図７Ａ】
2017110140.tif 000014
【図７Ｂ】
2017110140.tif 000015
【図７Ｃ】
2017110140.tif 000016
【図８】
2017110140.tif 000017
【図９】
2017110140.tif 000018
【図１０】
2017110140.tif 000019
【図１１】
2017110140.tif 000020
【図１２】
2017110140.tif 000021
【図１３】
2017110140.tif 000022
【図１４】
2017110140.tif 000023
【図１５】
2017110140.tif 000024
【国際調査報告】
2017110140.tif 000025
2017110140.tif 000026