(57)【要約】  高純度金属（高純度錫）が真空梱包されてなる高純度金属真空梱包品（高純度錫真空梱包品）であって、高純度金属の表面の少なくとも一部がフッ化炭素樹脂シートで覆われており、フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属が真空梱包用フィルムによって真空梱包されてなる高純度金属真空梱包品（高純度錫真空梱包品）によって望まれない炭素不純物が含有されない高純度錫製品を提供する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高純度金属が真空梱包されてなる、高純度金属真空梱包品であって、
高純度金属の表面の少なくとも一部がフッ化炭素樹脂シートで覆われており、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属が、真空梱包用フィルムによって真空梱包されてなる、高純度金属真空梱包品。
【請求項２】
フッ化炭素樹脂シートが、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）シートである、請求項１に記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項３】
フッ化炭素樹脂シートが、０．０５〜５．０ｍｍの厚みを有する、請求項１又は２に記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項４】
真空梱包用フィルムとして、金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層を有する積層フィルムが用いられ、金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包された、請求項１〜３のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項５】
真空梱包用フィルムとして、Ａｌ蒸着ポリエチレンフィルムが用いられ、
Ａｌ蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包された、請求項１〜４のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項６】
高純度金属が、略円柱の形状である、請求項１〜５のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項７】
高純度金属の表面粗さＲａが、０．３〜５．０μｍの範囲にある、請求項１〜６のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項８】
高純度金属が、高純度錫である、請求項１〜７のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項９】
高純度金属が、略円柱の形状であり、
略円柱の形状の高純度金属の側部曲面の表面が、フッ化炭素樹脂シートで覆われており、
側部曲面の表面がフッ化炭素樹脂シートで覆われた、略円柱の形状の高純度金属が、真空梱包用フィルムによって真空梱包されてなる、請求項１〜８のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
【請求項１０】
高純度金属の表面の少なくとも一部を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程、
を含む、高純度金属を真空梱包する方法。
【請求項１１】
高純度金属の表面の少なくとも一部を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程、
を含む、高純度金属が真空梱包されてなる、高純度金属真空梱包品の製造方法。
【請求項１２】
真空梱包用フィルムとして、金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層を有する積層フィルムが使用され、
金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包される、請求項１０〜１１のいずれかに記載の方法。
【請求項１３】
真空梱包用フィルムとして、Ａｌ蒸着ポリエチレンフィルムが使用され、
Ａｌ蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包される、請求項１０〜１２のいずれかに記載の方法。
【請求項１４】
高純度金属の表面の少なくとも一部を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程が、
略円柱の形状の高純度金属の側部曲面の表面を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程であり、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程が、
側部曲面の表面がフッ化炭素樹脂シートで覆われた、略円柱の形状の高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程である、請求項１０〜１３のいずれかに記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高純度錫の真空梱包方法および真空梱包された高純度錫に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸化しやすい高純度金属の製品、例えば高純度錫の製品は、酸化や汚染を防ぐために真空梱包して出荷される。真空梱包用フィルムとしては、酸素透過度の低いポリエチレンやアルミニウム蒸着ポリエチレンフィルムが使用されている。【０００３】
真空梱包されて出荷された製品は、梱包を開いて使用される。真空梱包を開いた後に、エッチング等の洗浄操作を行うと、操作に伴って製品の酸化が進行してしまうために、酸化しやすい高純度金属の製品、例えば高純度錫の製品は、真空梱包を開いてそのまますぐに使用できる態様で出荷される。そして、例えば、すぐに溶融させてその後の精密加工に使用される。【０００４】
特許文献１は、梱包された高純度ターゲットに係る技術が記載されており、空気清浄度がクラス６以下のクリーンエアーを使用して成型して製造されたポリエチレン袋を用いて、高純度ターゲットを梱包すると、取り出されたターゲットは、スパッタリングでの使用開始時の安定性と長寿命特性が実現できるとしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００１−２４０９５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明者は、高純度錫をさらに高純度化することを試みてきた。ところが、高純度化を進めても、出荷された高純度錫の製品を加熱溶融すると、しばしばその溶融液には、炭素不純物が混入して、望まれないパーティクル形成の原因となっていた。【０００７】
したがって、本発明の目的は、望まれない炭素不純物が含有されない、高純度錫製品を、提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は上記課題を解決すべく鋭意検討して、高純度錫をさらに高純度化することを試みてきたのであるが、炭素不純物のある程度の混入はどうしても回避することができなかった。ところが、研究開発の視点を全く変えて、加熱溶融する直前の高純度錫の表面を電子顕微鏡で観察すると、肉眼では観察されない微粒子が存在していること、この成分を解析すると炭素を含有するものであることを見出した。そして、高純度錫を真空梱包する際に、ポリエチレンシートと錫の間にフッ化炭素樹脂シートを介在させて真空梱包すると、梱包を開いた高純度錫製品では、炭素付着物が極めて低減されていることを見出して、本発明に到達した。【０００９】
したがって本発明は次の（１）以下を含む。
（１）
高純度金属が真空梱包されてなる、高純度金属真空梱包品であって、
高純度金属の表面の少なくとも一部がフッ化炭素樹脂シートで覆われており、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属が、真空梱包用フィルムによって真空梱包されてなる、高純度金属真空梱包品。
（２）
フッ化炭素樹脂シートが、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）シートである、（１）に記載の高純度金属真空梱包品。
（３）
フッ化炭素樹脂シートが、０．０５〜５．０ｍｍの厚みを有する、（１）又は（２）に記載の高純度金属真空梱包品。
（４）
真空梱包用フィルムとして、金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層を有する積層フィルムが用いられ、金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包された、（１）〜（３）のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
（５）
真空梱包用フィルムとして、Ａｌ蒸着ポリエチレンフィルムが用いられ、
Ａｌ蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包された、（１）〜（４）のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
（６）
高純度金属が、略円柱の形状である、（１）〜（５）のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
（７）
高純度金属の表面粗さＲａが、０．３〜５．０μｍの範囲にある、（１）〜（６）のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
（８）
高純度金属が、高純度錫である、（１）〜（７）のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。
（９）
高純度金属が、略円柱の形状であり、
略円柱の形状の高純度金属の側部曲面の表面が、フッ化炭素樹脂シートで覆われており、
側部曲面の表面がフッ化炭素樹脂シートで覆われた、略円柱の形状の高純度金属が、真空梱包用フィルムによって真空梱包されてなる、（１）〜（８）のいずれかに記載の高純度金属真空梱包品。【００１０】
（１１）
高純度金属の表面の少なくとも一部を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程、
を含む、高純度金属を真空梱包する方法。
（１２）
高純度金属の表面の少なくとも一部を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程、
を含む、高純度金属が真空梱包されてなる、高純度金属真空梱包品の製造方法。
（１３）
フッ化炭素樹脂シートが、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）シートである、（１１）又は（１２）に記載の方法。
（１４）
フッ化炭素樹脂シートが、０．０５〜５．０ｍｍの厚みを有する、（１１）〜（１３）のいずれかに記載の方法。
（１５）
真空梱包用フィルムとして、金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層を有する積層フィルムが使用され、
金属蒸着層又は金属酸化物蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包される、（１１）〜（１４）のいずれかに記載の方法。
（１６）
真空梱包用フィルムとして、Ａｌ蒸着ポリエチレンフィルムが使用され、
Ａｌ蒸着層が、高純度金属に接触することなく真空梱包される、（１１）〜（１５）のいずれかに記載の方法。
（１７）
高純度金属が、略円柱の形状である、（１１）〜（１６）のいずれかに記載の方法。
（１８）
高純度金属の表面粗さＲａが、０．３〜５．０μｍの範囲にある、（１１）〜（１７）のいずれかに記載の方法。
（１９）
高純度金属が、高純度錫である、（１１）〜（１８）のいずれかに記載の方法。
（２０）
高純度金属の表面の少なくとも一部を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程が、
略円柱の形状の高純度金属の側部曲面の表面を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程であり、
フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程が、
側部曲面の表面がフッ化炭素樹脂シートで覆われた、略円柱の形状の高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程である、（１１）〜（１９）のいずれかに記載の方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、望まれない炭素不純物が含有されない、高純度金属製品（高純度錫製品）を得ることができる。本発明の高純度金属真空梱包品（高純度錫真空梱包品）は、真空梱包を開封した後に洗浄等することなくすぐに使用することができ、例えばすぐに加熱溶融して高純度の金属（錫）の溶湯を調製して、ＬＳＩ等の超微細加工装置に、本発明による高純度金属真空梱包品を溶湯として使用することができ、その溶湯は、炭素不純物が極めて低減されたものとなっている。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１はナフロンシートを介して真空梱包された高純度錫の開封品の表面のＳＥＭ写真である。
【図２】図２はナフロンシートを介することなく直接にＡｌ蒸着ポリエチレンフィルムによって真空梱包された高純度錫の開封品の表面のＳＥＭ写真である。
【図３−１】図３−１はナフロンシートを介することなく直接にＡｌ蒸着ポリエチレンフィルムによって真空梱包された高純度錫の開封品の表面の付着物付近を拡大したＳＥＭ写真である。
【図３−２】図３−２はナフロンシートを介することなく直接にＡｌ蒸着ポリエチレンフィルムによって真空梱包された高純度錫の開封品の表面の付着物付近を拡大したＥＤＸ写真である。
【図４】図４は旋盤によって切削加工した高純度錫の表面のＳＥＭ写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について、詳細に説明する。本発明は以下に説明する実施の態様に限定されるものではない。
【００１４】
［真空梱包方法］
本発明の高純度金属真空梱包品は、高純度金属の表面の少なくとも一部を、フッ化炭素樹脂シートで覆う工程、フッ化炭素樹脂シートで少なくとも一部の表面が覆われた高純度金属を、真空梱包用フィルムによって真空梱包する工程、を含む方法によって、高純度金属を真空梱包して製造することができる。
【００１５】
［高純度金属］
本発明による真空梱包は、酸化しやすい高純度金属に好適に使用できる。このような高純度金属としては、例えば高純度の錫（Ｓｎ）、ビスマス（Ｂｉ）、銅（Ｃｕ）をあげることができる。好適には高純度のＳｎが使用される。このような高純度金属は、エッチング等の洗浄操作をさらに行うことなく、真空梱包を開いてそのまますぐに、例えば、すぐに溶融させて、ＬＳＩ等の超微細加工装置に、本発明による高純度金属真空梱包品を溶湯として使用されるために、炭素不純物の低減が特に重要である。高純度金属の純度は、真空梱包が使用される程度の純度であれば、特に制限なく本発明の優位性を享受でき、例えば２Ｎ（９９％）、３Ｎ（９９．９％）、４Ｎ（９９．９９％）、５Ｎ（９９．９９９％）、６Ｎ（９９．９９９９％）といった純度の金属を使用できる。
【００１６】
［高純度金属の形状］
高純度金属の形状は、本発明による真空梱包の操作が実施できる形状であれば、特に制限はない。好適な形状として、例えば、略円柱、円柱、直方体、立方体などの形状をあげることができる。好適には略円柱とすることができる。それぞれの形状に沿って、フッ化炭素樹脂シートを配置して少なくとも一部を覆い、真空梱包用フィルムによって真空梱包を行うことは、当業者がその形状に応じて、適宜実施することができる。
【００１７】
［高純度金属の表面粗さ］
好適な実施の態様において、高純度金属の表面粗さＲａは、例えば０．３〜５．０μｍの範囲、０．３〜３．３μｍの範囲、好ましくは０．５〜３．０μｍの範囲とすることができる。本発明において表面粗さＲａは、算術平均粗さとして求めることができる。表面粗さＲａは、炭素付着量の低減の観点からは小さいほうが好ましいが、小さすぎるとその後の作業時にこすり傷がつきやすくなって外観を損ねる。
【００１８】
［フッ化炭素樹脂シートで覆う工程］
フッ化炭素樹脂シートで覆う工程では、高純度金属の表面の少なくとも一部を覆う。高純度金属の表面の全部を覆ってもよい。作業性を維持しながら効果的に覆うためには、高純度金属の形状に応じて、真空梱包用フィルムが真空梱包時に強く圧着される表面部分を、覆うべき少なくとも一部として、選択する。例えば、高純度金属が略円柱状である場合には、略円柱の形状の高純度金属の側部曲面の表面を、フッ化炭素樹脂シートで覆う。この場合に、所望により、略円柱の形状の高純度金属の上面部及び／又は底面部をさらに覆ってもよく、結果として略円柱の形状の高純度金属の表面の全部を覆ってもよい。
【００１９】
［フッ化炭素樹脂シート］
好適な実施の態様において、フッ化炭素樹脂シートとして、例えばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）シート、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体(４．６フッ化)、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体、ポリビニリデンフルオライド(２フッ化)、ポリクロロトリフルオロエチレン(３フッ化)、クロロトリフルオエチレン・エチレン共重合体シートなどを使用することできる。好適にはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）シートとして、デュポン社製テフロン（登録商標）シートやニチアス社製ナフロンシート）が使用される。好適な実施の態様において、フッ化炭素樹脂シートの厚みは、例えば０．０１〜６．０ｍｍの範囲、０．０５〜５．０ｍｍの範囲、好ましくは０．０２〜４．０ｍｍの範囲、０．０５〜３．０ｍｍの範囲とすることができる。このような範囲とすることによって、炭素付着物を低減するための剛直さと、真空梱包時に真空梱包用フィルムを破断させないための柔軟さを両立することができる。
【００２０】
［真空梱包用フィルム］
真空梱包用フィルムとしては、高純度金属の真空梱包のために従来から使用されている真空梱包用フィルムを、特に制限無く使用することができる。このように使用される真空梱包用フィルムとしては、酸素の透過性を低減したフィルム（酸素バリア性のフィルム）及び水蒸気の透過性を低減したフィルム（水蒸気バリア性のフィルム）をあげることができる。このような真空梱包用フィルムとして、例えば可撓性の大きな樹脂フィルム、金属層及び／又は金属酸化物層を蒸着等して設けた積層フィルムをあげることができる。このような積層フィルムに使用される樹脂フィルムとしては、ポリエチレンフィルム、ナイロンフィルム、ＰＥＴフィルムをあげることができる。蒸着等して設けられる金属層の金属としては、例えばＡｌ（アルミニウム）、Ｓｎをあげることができ、金属酸化物層の金属酸化物としては、例えばＡｌ2Ｏ3（酸化アルミニウム）、ＳｉＯ2（酸化ケイ素）をあげることができる。好適にはＡｌ蒸着ポリエチレンフィルム、Ｓｎ蒸着ポリエチレンフィルムを使用することができる。真空梱包用フィルムとしては、このようなフィルムに対してさらに積層された積層フィルムを使用することができ、例えば金属層及び金属酸化物層の表面にさらにポリエチレンフィルム、ナイロンフィルム、ＰＥＴフィルムを積層した積層フィルムとすることができる。あるいは、輸送時の保護の確実や、さらに水蒸気バリア性を高める等の所望に応じて、複数枚のフィルム（積層フィルム）を適宜重ねて、真空梱包を行うことができる。
【００２１】
［真空梱包］
真空梱包用フィルムを使用した真空梱包は、公知の手段及び条件下によって行うことができる。使用可能な真空梱包装置としては、例えば柏木式真空包装機（ＮＰＣ社製）、ＧＤＰ−４００（タムラシール社製）をあげることができる。好適な実施の態様において、真空梱包は、パーティクルの少ない条件下で行うことができる。
【００２２】
［高純度金属真空梱包品］
本発明の高純度金属真空梱包品（高純度錫真空梱包品）は、真空梱包を開封した後に洗浄等することなくすぐに使用することができる。例えば、ＬＳＩ等の超微細加工装置に、本発明による高純度金属真空梱包品を溶湯として使用することができる。この溶湯は、炭素不純物が極めて低減されており、望まれないパーティクルの形成を抑制でき、微細な流路に目詰まりを起こすことがない。
【実施例】
【００２３】
以下に、実施例及び比較例をもって説明するが、これらは発明を理解し易いようにするためであり、本発明は実施例又は比較例によって限定されるものではない。【００２４】
［実施例１］
純度４Ｎ（９９．９９質量％、炭素、窒素、酸素、水素を除く。）の市販の塊状錫を用意した。
旋盤で５０φ、長さ５０ｍｍ、表面粗さＲａ３．０μｍの円柱状に切削加工した。
この錫の円柱を厚さ０．３ｍｍのナフロンシート（ニチアス株式会社製）で包み、さらに２枚のＡｌ蒸着ポリエチレンフィルム（大日本印刷株式会社製、商品名ＤＮＰテクノパック）（Ａｌ蒸着厚１２μｍ、ポリエチレン厚８０μｍ）によって上下方向から、ポリエチレン面を内側に向けて挟んだ後に、シーラーで端部を加熱封止して袋を形成して包んだ後に、約−６４ｋＰａで真空吸引下で袋の開口部を加熱封止して、真空梱包をした。真空梱包装置として柏木式真空包装機を使用した。
真空梱包品を３時間放置した後に開封して、円柱形状物の側面の曲面表面をＳＥＭ／ＥＤＸ観察を行った。結果を図１に示す。【００２５】
図１に示すように、ナフロンシートを介して真空梱包された高純度錫の開封品には、炭素の付着がないことが、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）及びＥＤＸ（エネルギー分散型X線分光法）の観察によって確認された。この結果を表１にまとめて示す。【００２６】
［実施例２、３］
実施例１におけるナフロンシートの厚さを変更した以外については、実施例１と同様に行った実験の結果を、実施例２（ナフロンシート厚さ０．０５ｍｍ）及び実施例３（ナフロンシート厚さ３ｍｍ）として、表１にまとめて示す。【００２７】
［比較例１］
比較例１では、実施例１において、ナフロンシートを介することなく、すなわち直接にＡｌ蒸着ポリエチレンフィルムによって、実施例１と同様に真空梱包した後に、真空梱包品を3時間放置した後に開封して、円柱形状物の側面の曲面表面をＳＥＭ／ＥＤＸ観察を行った。この結果を図２、図３−１及び３−２に示す。また、これらを表１にまとめて示す。【００２８】
【表１】
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【００２９】
図２は図１（実施例１）と同条件で、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）によって観察した写真である。図２には写真の上部から下部に至る縦筋が多数観察されており、これらは旋盤加工によるものと思われる縦筋であり、線状に連続した突起部と思われる。これらの縦筋のうち、写真の左右方向の中央付近の縦筋には、縦筋に沿って染みのように広がるある横幅をもった付着物が観察される。これらはそれぞれの筋が線状に連続した突起部であるとした場合の頂部付近にあると見られる。また写真の中央付近には、この縦筋に沿った付着物とは形状の異なる塊状の付着物も観察される。図３−１は、その付着物付近を拡大したＳＥＭ写真であり、付着物が明瞭に観察される。図３−２は、図３−１と同視野のＥＤＸ写真であり、付着物が炭素含有付着物であることが明瞭に観察される。【００３０】
本発明者は、このような炭素付着物の起源となり得る候補を検討した結果、錫表面に圧着されたポリエチレンフィルムであると、結論した。高純度錫の表面は、マクロ的に観察した場合には十分に滑らかなものとなっているが、これをミクロ的に観察した場合には、切削加工等に由来して、山と谷とが形成されている。この山と谷とにポリエチレンフィルムが削られて、真空梱包時の圧着によって微小な断片が、付着すると本発明者は考えている。【００３１】
図４は、旋盤によって切削加工した高純度錫の表面を、図１（実施例１）と同条件で、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）によって観察した写真である。図４に示すように、マクロ的な観察では滑らかに見える高純度錫の表面は、ミクロ的な観察では山と谷とが形成されている。【００３２】
このような高純度錫の表面のミクロ的な山と谷は、おそらくは刃のようになっていて、真空梱包の際に柔軟なポリエチレンシートが錫表面の山と谷に圧着されて表面を擦る際に、発生すると考えている。これに対して、ナフロンシートは、剛直であってすべり性が良いため、ポリエチレンのように錫表面に付着することないと考えている。【００３３】
なお、実施例１と同様の条件での真空梱包を、厚さ１０ｍｍのナフロンシートを用いて行ったところ、Ａｌ蒸着ポリエチレン（Ａｌ蒸着厚１２μｍ、ポリエチレン厚８０μｍ）は、真空梱包後の作業時に、ナフロンシートの端部の突出部によって、Ａｌ蒸着ポリエチレンによって破れてしまった。したがって、炭素付着物の低減の観点では、使用できるナフロンシートの厚みには上限はないが、その外側に使用されるＡｌ蒸着ポリエチレン等の梱包材の柔らかさに応じて、ナフロンシートの端部の突出部によってその外側の梱包材に破れが生じない程度の柔軟性が維持できる程度までの、ナフロンシートの厚みであるように選択されることが好ましい。
【産業上の利用可能性】
【００３４】
本発明によれば、望まれない炭素不純物が含有されない、高純度金属製品（高純度錫製品）を得ることができる。本発明は産業上有用な発明である。
【図１】
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【図２】
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【図３−１】
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【図３−２】
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【図４】
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【国際調査報告】
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2017145947.tif 000010
2017145947.tif 000011
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