(57)【要約】  本発明の目的は、低加速電圧において、明視野STEM、暗視野像STEM およびEELS を高分解能観察することに関する。  本発明は、電子線エネルギー損失分光装置（１７）を備えた透過走査型電子顕微鏡において、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更することによりSTEM 検出器（１１、１３）および電子線エネルギー損失分光装置（１７）の取込角を制御することに関する。  本発明によれば、取込角の制御に伴う色収差の発生を抑えつつ、明視野STEM、暗視野STEM およびEELS のそれぞれに最適な散乱角度を容易に制御できる。
2017056170.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一次電子線を放出する電子源と、  試料を保持する試料台を移動させるステージ駆動機構と、  一次電子線を試料上に集束する対物磁界レンズと、  試料上に照射された一次電子線を二次元に走査する走査コイルと、  試料を透過した電子を検出するSTEM検出器と、  試料を透過した電子のエネルギー損失スペクトルを検出する電子線エネルギー損失分光装置と、を備えた透過走査型電子顕微鏡において、  一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を変更することにより前記STEM検出器および前記電子線エネルギー損失分光装置の取込角を制御することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項２】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、  明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の加速電圧が40kV以下であることを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項３】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、  明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の切換えに応じて一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を変更することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項４】
請求項３記載の透過走査型電子顕微鏡において、  前記切換えに応じて前記磁界レンズおよび前記走査コイルの制御を自動変更することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項５】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、  前記ステージ駆動機構の駆動により、一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を調整することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項６】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、  高さが異なる試料台に交換することにより、一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を調整することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項７】
電子線エネルギー損失分光装置を備えた透過走査型電子顕微鏡におけるSTEMおよびEELSの観察方法であって、  電子源から放出される一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更することによりSTEM検出器および電子線エネルギー損失分光装置の取込角を制御することを特徴とする観察方法。
【請求項８】
請求項７記載のSTEMおよびEELSの観察方法であって、  明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の加速電圧が40kV以下であることを特徴とする観察方法。
【請求項９】
請求項７記載のSTEMおよびEELSの観察方法であって、  明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の切換えに応じて一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を変更することを特徴とする観察方法。
【請求項１０】
請求項９記載のSTEMおよびEELSの観察方法であって、  前記切換えに応じて、一次電子線を試料上に集束する磁界レンズ、および試料上に照射された一次電子線を二次元に走査する走査コイルの制御を自動変更することを特徴とする観察方法。
【請求項１１】
請求項７記載のSTEMおよびEELSの観察方法であって、  前記試料を保持する試料台を移動させるステージ駆動機構の制御により、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を調整することを特徴とする観察方法。
【請求項１２】
請求項７記載のSTEMおよびEELSの観察方法であって、  高さが異なる試料台に交換することにより、一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を調整することを特徴とする観察方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、電子線エネルギー損失分光装置を備えた走査透過型電子顕微鏡に関する。
【背景技術】
【０００２】  非特許文献１には、走査透過型電子顕微鏡（STEM：Scanning Transmission Microscopy）に電子線エネルギー損失分光装置（EELS：Electron Energy Loss Spectroscopy）を組合せる方法が記載されている。【０００３】  STEMは、電子線を用いて高い空間分解能で試料の構造を観察する装置である。また、EELSは、STEMの付属装置として取りつけられたエネルギー分光器を用いることにより、試料との相互作用によるエネルギー損失スペクトルを高いエネルギー分解能で取得できる。更に、特定のエネルギーの電子を選択的に検出することにより、エネルギーフィルター像を得ることができる。【０００４】  電子線が薄膜試料に照射されると、試料を構成する元素の種類や構造に応じて相互作用を受ける。透過した電子線の角度やエネルギーを選択的に検出することにより様々な情報を得ることができる。【０００５】  例えば、数十mrad以下の低角度で散乱した電子や散乱せずに透過した電子により形成した画像は明視野像と呼ばれる。これに対して、高角度で散乱した電子線には、試料の密度に依存した情報が含まれ、構成元素を識別するのに適しており、暗視野像と呼ばれる。環状検出器によって暗視野像を得る場合、検出する散乱角度範囲には最適値が存在する。加速電圧にも依存するが、例えば200kVでは、20mrad〜300mrad程度の範囲で適切に設定することが望ましい。【０００６】  同様にEELSでも検出する散乱角度には最適値が存在する。非特許文献２（第61項）には、プラズモン励起などに伴う非弾性散乱された電子が中心ビームより外に拡がるため、検出する散乱角が大きいほど検出効率が高くなり、S/Nの良い分析結果を与えることが記載されている。【０００７】  特許文献１には、EELSを取り付けたTEM/STEM装置において、環状暗視野電子検出器と明視野電子検出器の間などに電子レンズを配置し、かつ、EELSスペクトロメータの物点を虚像にすることにより、環状暗視野電子検出器への取込角度と明視野電子検出器への取込角度を変更せずに、EELSスペクトロメータへの機械的な入射角度を小さくすることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−３１９２３３号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】R.F. Egerton：Electron Energy-Loss Spectroscopy in the Electron Microscope, Third Edition, Plenum Press
【非特許文献２】進藤大輔、及川哲夫：材料評価のための分析電子顕微鏡法、共立出版
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】  本願発明者が、一次電子線による試料損傷の回避や、コントラスト強調などを目的に、40kV以下の低加速電圧において、明視野STEM、暗視野像STEMおよびEELSを高分解能観察することについて鋭意検討した結果、次の知見を得るに至った。【００１１】  なお、以後、「取込角」と表記した場合は、検出器で検出される試料面上に換算した散乱角度を言うことにする。検出器に入射した電子線から見込む角度のことを言う場合は、「入射角」と表記する。【００１２】  明視野STEM、暗視野像STEMおよびEELSではそれぞれ適切な取込角が異なり、観察条件によって適宜調整することが望ましい。【００１３】  非特許文献1（第103項）には、取込角を制御する方法として、試料の下流側に配置されたレンズを利用する方法が記載されている。【００１４】  しかし、試料の下流側に配置されたレンズを用いる場合、中心ビームから外に拡がった電子線を集束させ、取込角を制御することはできるが、このレンズは装置のスペース上の問題により、試料から離れた位置に配置せざるを得ない。この場合、取込角の制御に伴い必然的に色収差が増大し、EELSのエネルギー分解能の悪化を招いてしまう。特に、低い加速電圧では、高い加速電圧と比べて相対的に色収差の影響が生じやすい。【００１５】  また、非特許文献２に記載のように、検出する散乱角が大きいほどEELSの検出効率は高くなるが、無作為に検出角を増やした場合、エネルギー分光器の収差によってEELSのエネルギー分解能が悪化してしまう場合がある。このため、観察条件によって適切に調整するのことが望ましい。更に、検出器に取り込める散乱角度が同じ場合でも、加速電圧が低いほど検出効率は悪化してしまう。【００１６】  また、特許文献１では、スペース上の都合により、電子レンズを試料から離れた位置に配置せざるを得ず、よって焦点距離が長くなり、必然的に色収差が問題となってしまう。特許文献１は、TEM/STEMであり、高い加速電圧を前提としているため、色収差の問題に着目していない。【００１７】  本発明の目的は、低加速電圧において、明視野STEM、暗視野像STEMおよびEELSを高分解能観察することに関する。 
【課題を解決するための手段】
【００１８】  本発明は、電子線エネルギー損失分光装置を備えた透過走査型電子顕微鏡において、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更することによりSTEM検出器および電子線エネルギー損失分光装置の取込角を制御することに関する。
【発明の効果】
【００１９】  本発明によれば、取込角の制御に伴う色収差の発生を抑えつつ、明視野STEM、暗視野STEMおよびEELSのそれぞれに最適な散乱角度を容易に制御できる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】実施例１にかかるEELSを備えたSTEMの概略構成図
【図２】対物後方磁界レンズの集束作用を説明する概略図
【図３】試料の位置と対物後方磁界レンズの倍率の関係を示すグラフ
【図４】実施例１にかかるステージ駆動機構の概略側面図
【図５】実施例２にかかる試料ホルダー先端部の要部断面図
【図６】実施例２にかかる様々な高さを持つ試料台の断面図
【発明を実施するための形態】
【００２１】  実施例では、一次電子線を放出する電子源と、試料を保持する試料台を移動させるステージ駆動機構と、一次電子線を試料上に集束する対物磁界レンズと、試料上に照射された一次電子線を二次元に走査する走査コイルと、試料を透過した電子を検出するSTEM検出器と、試料を透過した電子のエネルギー損失スペクトルを検出する電子線エネルギー損失分光装置と、を備えた透過走査型電子顕微鏡において、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更することによりSTEM検出器および電子線エネルギー損失分光装置の取込角を制御することを開示する。
【００２２】  また、実施例では、明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の加速電圧が40kV以下である透過走査型電子顕微鏡を開示する。
【００２３】  また、実施例では、明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の切換えに応じて一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更する透過走査型電子顕微鏡を開示する。また、切換えに応じて磁界レンズおよび走査コイルの制御を自動変更する透過走査型電子顕微鏡を開示する。
【００２４】  また、実施例では、ステージ駆動機構の駆動により、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を調整する透過走査型電子顕微鏡を開示する。
【００２５】  また、実施例では、高さが異なる試料台に交換することにより、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を調整する透過走査型電子顕微鏡を開示する。
【００２６】  また、実施例では、電子線エネルギー損失分光装置を備えた透過走査型電子顕微鏡におけるSTEMおよびEELSの観察方法であって、電子源から放出される一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更することによりSTEM検出器および電子線エネルギー損失分光装置の取込角を制御するものを開示する。
【００２７】  また、実施例では、明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の加速電圧が40kV以下である、STEMおよびEELSの観察方法を開示する。
【００２８】  また、実施例では、明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の切換えに応じて一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更する、STEMおよびEELSの観察方法を開示する。また、切換えに応じて、一次電子線を試料上に集束する磁界レンズ、および試料上に照射された一次電子線を二次元に走査する走査コイルの制御を自動変更する、STEMおよびEELSの観察方法を開示する。
【００２９】  また、実施例では、試料を保持する試料台を移動させるステージ駆動機構の制御により、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を調整する、STEMおよびEELSの観察方法を開示する。
【００３０】  また、実施例では、高さが異なる試料台に交換することにより、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を調整する、STEMおよびEELSの観察方法を開示する。
【００３１】  以下、上記及びその他の新規な特徴と効果について図面を用いて説明する。
【実施例１】
【００３２】  図１は、実施例１にかかるEELSを備えたSTEMの概略構成図である。電子源１で発生した一次電子線１９は、集束レンズ３および対物前方磁界レンズ７によって試料上に集束される。また、一次電子線１９は、電子光学制御信号発生器２２から電子線走査コイル５に走査信号が供給されることにより、試料面上で走査される。試料３０は、対物レンズの磁界中に配置される。対物レンズのうち、試料３０よりも上側を対物前方磁界レンズ７、下側を対物後方磁界レンズ９とする。試料３０に一次電子線１９が照射された際、二次電子６が発生し、対物前方磁界レンズ７の上部に配置された二次電子検出器２０により検出される。また、試料３０が薄膜もしくは微小な粒子であり、一次電子線１９の加速電圧が十分に高い場合には、散乱電子１０は試料３０を透過する。そして散乱電子１０は、対物後方磁界レンズ９の下部に配置された暗視野STEM検出器１１、明視野STEM検出器１３、またはEELSスペクトル検出器１８により検出される。【００３３】  明視野STEM検出器１３には、暗視野STEM検出器１１に設けられた開口を通過した電子線が入射される。通常、取込角は必要以上に大きいため、明視野STEM絞り１２を用いて取込角を制限する。【００３４】  明視野STEM絞り１２と明視野STEM検出器１１が光軸外に退避すると、エネルギー分光器１７には、暗視野STEM検出器１１に設けられた開口を通過した電子線が入射される。これも取込角は必要以上に大きいため、EELS入射絞り１４によって取込角を制限する。多極子レンズ１５は、スペクトル検出器１８上に電子線を集束させる役割を持ち、４極子レンズ１６は、エネルギー分光器１７で発生した色分散を拡大または縮小する役割がある。電子線の損失エネルギーごとに分離させることにより、エネルギースペクトルを得ることができる。【００３５】  図２は、対物後方磁界レンズの集束作用を説明する概略図である。図３は、試料の位置と対物後方磁界レンズの倍率の関係を示すグラフである。図２と図３を用いて、取込角の制御について説明する。各検出器における取込角は、対物後方磁界レンズ９の角度倍率により調整される。ここで角度倍率Maは|Ma|=β/γで定義される。本実施例では、図２に示すように、βを取込角、γを入射角とする。角度倍率は、図３に示すように、光軸３４方向における試料３０の配置によって変化する。角度倍率が無限大とは、仮想物点３２が無限遠と見なせる状態であり、つまり散乱電子１０が光軸３４に対して並行な軌道となる状態を意味する。対物レンズの構造によっては、散乱電子は複数回集束されることもあり、そのような場合は角度倍率が無限大となる試料の位置は複数箇所に及ぶ。【００３６】  図４は、本実施例にかかるステージ駆動機構の概略側面図である。本実施例では、光軸３４に対する試料３０の配置を変える具体的な手段として、ステージ駆動機構２１を利用する。対物レンズ内に挿入された試料ホルダー８の先端は微動管２６と接触している。微動管２６は、微動管受け２７により支えられる。Z微動ステージ２８の光軸方向の上下運動が、試料ホルダー８の支持棒に伝わり、回転運動に変換される。結果として試料３０の光軸方向の位置が変化し、明視野STEM、暗視野STEMおよびEELSの取込角が変わる。それぞれ観察条件により適切な取込角が異なるため、適宜、試料の配置をステージ駆動により調整する。この場合、試料の稼働範囲は±0.3mm程度である。【００３７】  装置には、予め、目的別に複数の観察モードが登録されている。ユーザは必要に応じて、モニタ２３上の画面でモードを選択する。すると、ステージ制御信号発生器３５からZ微動ステージ２８に制御信号が送られ、選択された観察モードに適した試料３０の位置に自動で設定される。このとき、上記観察モードが切替るタイミングで、電子光学制御信号発生器２２から電子線走査コイル５、集束レンズ３および対物レンズに制御信号が送られ、自動で最適な制御値に設定し直される。観察モードは、例えば、EELS高S/Nモード、暗視野STEM重元素観察モードのような名称で登録されている。【００３８】  光軸３４に対する試料３０の配置によって角度倍率を調整することの利点のひとつは、色収差が小さい光学系が実現できることである。試料３０は、対物レンズの磁界中に配置されているため、焦点距離が極めて小さく、これに伴い散乱電子１０に作用する色収差を抑えることができる。試料３０が一次電子線１９の照射によって損傷を受けないように、またはコントラストをより強調する目的で、低加速電圧で観察する場合、高い加速電圧と比べて相対的に色収差の影響が生じやすいため、上記の構成との相性は非常に良い。 
【実施例２】
【００３９】  本実施例は、電子顕微鏡の基本的な動作は実施例１と共通であるが、試料の配置を変更する手段として、試料台の交換を利用することが相違する。以下、実施例１との相違点を中心に説明する。【００４０】  図５は、本実施例にかかる試料ホルダー先端の要部断面図であり、図６は、本実施例にかかる様々な高さを持つ試料台の断面図である。試料台２９は試料ホルダー８の先端部に固定され、散乱電子１０を通す開口を持つ構造となっている。開口の上部には試料が取りつけられる。この試料台は、ネジ、押しばね、または接着ペーストなどにより、取外し可能なように試料ホルダー８の先端部に固定されている。図６に示すように、様々な高さの試料台２９a、２９b、２９cなどが用意され、試料台２９の交換によって試料の光軸方向の配置を変えることができる。この場合、試料台の形状に特段の制限はないため、実施例１と比べて試料の配置を大きく変更することができる。
【実施例３】
【００４１】  本実施例は、実施例１と実施例２を組合せて使うものである。つまり、試料３０の光軸方向の配置を変更するために、Z微動ステージ２８の駆動と、試料台２９の交換を合わせて利用することにより、より柔軟な対応が可能となる。
【産業上の利用可能性】
【００４２】  本発明は、加速電圧を100kV以上とできるTEM/STEMにも採用できるが、特に、最大加速電圧が40kV以下の走査型電子顕微鏡に好適である。
【符号の説明】
【００４３】１  電子源３  集束レンズ４  対物絞り５  電子線走査コイル６  二次電子７  対物前方磁界レンズ８  試料ホルダー９  対物後方磁界レンズ１０  散乱電子１１  暗視野STEM検出器１２  明視野STEM絞り１３  明視野STEM検出器１４  EELS入射絞り１５  多極子レンズ１６  4極子レンズ１７  エネルギー分光器１８  EELSスペクトル検出器１９  一次電子線２０  二次電子検出器２１  ステージ駆動機構２２  電子光学制御信号発生器２３  モニタ２４  対物レンズ上磁極２５  対物レンズ下磁極２６  微動管２７  微動管受け２８  Z微動ステージ２９  試料台２９a  試料台（高）２９b  試料台（中）２９c  試料台（低）３０  試料３１  電子線３２  仮想物点３３  絞り３４  光軸３５  ステージ制御信号発生器
【図１】
2017056170.tif 000003
【図２】
2017056170.tif 000004
【図３】
2017056170.tif 000005
【図４】
2017056170.tif 000006
【図５】
2017056170.tif 000007
【図６】
2017056170.tif 000008
【手続補正書】
【提出日】平成30年3月16日(2018.3.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一次電子線を放出する電子源と、
試料を保持する試料台を移動させるステージ駆動機構と、
一次電子線を試料上に集束する対物磁界レンズと、
試料上に照射された一次電子線を二次元に走査する走査コイルと、
試料を透過した電子を検出するSTEM検出器と、
試料を透過した電子のエネルギー損失スペクトルを検出する電子線エネルギー損失分光装置と、を備えた透過走査型電子顕微鏡において、
一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を変更することにより前記STEM検出器および前記電子線エネルギー損失分光装置の取込角を制御することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項２】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、
明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の加速電圧が40kV以下であることを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項３】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、
明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の切換えに応じて一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を変更することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項４】
請求項３記載の透過走査型電子顕微鏡において、
前記切換えに応じて前記対物磁界レンズおよび前記走査コイルの制御を自動変更することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項５】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、
前記ステージ駆動機構の駆動により、一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を調整することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項６】
請求項１記載の透過走査型電子顕微鏡において、
高さが異なる試料台に交換することにより、一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を調整することを特徴とする透過走査型電子顕微鏡。
【請求項７】
電子線エネルギー損失分光装置を備えた透過走査型電子顕微鏡における観察方法であって、
電子源から放出される一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を変更することによりSTEM検出器および電子線エネルギー損失分光装置の取込角を制御することを特徴とする観察方法。
【請求項８】
請求項７記載の観察方法であって、
明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の加速電圧が40kV以下であることを特徴とする観察方法。
【請求項９】
請求項７記載の観察方法であって、
明視野STEM観察、暗視野STEM観察およびEELS観察の切換えに応じて一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を変更することを特徴とする観察方法。
【請求項１０】
請求項９記載の観察方法であって、
前記切換えに応じて、一次電子線を試料上に集束する磁界レンズ、および試料上に照射された一次電子線を二次元に走査する走査コイルの制御を自動変更することを特徴とする観察方法。
【請求項１１】
請求項７記載の観察方法であって、
前記試料を保持する試料台を移動させるステージ駆動機構の制御により、一次電子線の光軸方向に対する試料の配置を調整することを特徴とする観察方法。
【請求項１２】
請求項７記載の観察方法であって、
高さが異なる試料台に交換することにより、一次電子線の光軸方向に対する前記試料の配置を調整することを特徴とする観察方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
明視野STEM絞り１２と明視野STEM検出器１３が光軸外に退避すると、エネルギー分光器１７には、暗視野STEM検出器１１に設けられた開口を通過した電子線が入射される。これも取込角は必要以上に大きいため、EELS入射絞り１４によって取込角を制限する。多極子レンズ１５は、スペクトル検出器１８上に電子線を集束させる役割を持ち、４極子レンズ１６は、エネルギー分光器１７で発生した色分散を拡大または縮小する役割がある。電子線の損失エネルギーごとに分離させることにより、エネルギースペクトルを得ることができる。
【国際調査報告】
2017056170.tif 000009
2017056170.tif 000010
2017056170.tif 000011
2017056170.tif 000012