(57)【要約】【課題】放射能汚染土壌の放射性物質から地表面に放射される放射線を安全なレベルまで遮蔽することができる放射能汚染土壌覆土剤を提供する。【解決手段】特定の温度で焼成され、所定径以下の微粉末状に形成されたリモナイトを含む覆土剤であって、放射性物質に汚染された放射能汚染土壌の地表面に散布され、前記リモナイトによる所定厚みの被覆層が形成されることを特徴とする放射能汚染土壌覆土剤とした。また、リモナイトとゼオライトとを一定の割合で混合したことにも特徴を有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
特定の温度で焼成され、所定径以下の微粉末状に形成されたリモナイトを含む覆土剤であって、
放射性物質に汚染された放射能汚染土壌の地表面に散布され、前記リモナイトによる所定厚みの被覆層が形成されることを特徴とする放射能汚染土壌覆土剤。
【請求項２】
前記リモナイトとゼオライトとを一定の割合で混合したことを特徴とする請求項１に記載の放射能汚染土壌覆土剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射能汚染土壌から地表空間に放射される放射線量を低減する放射能汚染土壌覆土剤に関し、詳しくは、放射性物質に汚染された放射能汚染土壌から地表空間に放射される放射線を遮蔽する効果が高い放射能汚染土壌覆土剤に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
天災（地震等）による原子力発電所の事故により大気、海洋、地下に放射された放射性物質（主に、ヨウ素１３１「半減期８．０日」、セシウム１３４「半減期２．１年」、セシウム１３７「半減期３０．２年」）は、周辺の海や土壌を汚染して深刻な環境問題を生起する。特に、大気中に放出された放射性物質は、風によって拡散して雨や雪により地表面に堆積して、周辺広域に放射能汚染土壌を形成する。
【０００３】
放射能汚染土壌は、付着した放射性物質の放射性崩壊により放射線を放射し、地表の空間線量を上昇させ、人や動物に放射線被曝の被害を及ぼすだけではなく、土壌から植物へ放射性物質が移行し、農作物などの食品汚染を引き起こすことになる。特に放射性物質のセシウム１３７は、半減期が約３０年と長く、そのまま放置しておけば長い年月放射線による汚染が継続する為、放射能汚染土壌から放射性物質を除去する作業（以下、除染という。）が必要である。
【０００４】
土壌に堆積した放射性物質（特に、セシウム１３７）は、土壌の性質（粘土質、砂質など）にもよるが土壌の下方へ浸透しにくく長期間に亘って土壌の表層にとどまるという特性がある。このため、放射能汚染土壌の除染はその表層（例えば、表層５ｃｍ）を除去することで可能である。
【０００５】
また、天然のゼオライトには放射性物質（特に、セシウム）を吸着する性質があることが知られている。そこで、放射性物質処理剤としてモルデナイトから天然ゼオライトを平均粒径５．０μｍ以下の微粒子に形成し、放射性汚染水やその他非処理物から天然ゼオライト微粒子に放射性物質を吸着して除去する技術が提案されている（特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１２−２４７４０５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、放射能汚染土壌の除染を、その表層（例えば、表層５ｃｍ）を除去する方法では、除去した放射能汚染土壌には多量の放射性物質が含まれているため、例えば、農地などの広大な面積の除染を行った場合、大量の放射能汚染土壌が発生し、新たにその埋設場所や管理の問題が発生することになる。
【０００８】
また、特許文献１では、非処理物（汚染水や土壌）からゼオライトに放射性物質を吸着させることで、非処理物の除染を行うことはできるが、ゼオライトに吸着された放射性物質から放射される放射線は、放射性崩壊による減衰以外の要因ではなくならないため、放射性物質を吸着させた後のゼオライトの処理の問題が残ることになる。
【０００９】
本発明は、このような現状に鑑み、放射性物質から放射される放射線を遮蔽することができる放射能汚染土壌覆土剤を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記の課題を解決するために、請求項１に記載の発明は、特定の温度で焼成され、所定径以下の微粉末状に形成されたリモナイトを含む覆土剤であって、放射性物質に汚染された放射能汚染土壌の地表面に散布され、前記リモナイトによる所定厚みの被覆層が形成されることを特徴とする放射能汚染土壌覆土剤とした。
【００１１】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の放射能汚染土壌覆土剤において、前記リモナイトとゼオライトとを一定の割合で混合したことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
請求項１記載の発明によれば、放射能汚染土壌の地表面に所定厚さ（例えば、５〜１０ｍｍ）のリモナイトによる被覆層（以下、リモナイト被覆層という。）を形成することで、放射性物質（特に、セシウム）を含有する放射能汚染土壌から地表空間に放射される放射線（γ腺）量を低減させ、放射線の遮蔽効果を得ることができる。
【００１３】
また、リモナイトを微粉末化（例えば、１μｍ以下）に形成し、リモナイト被覆層におけるリモナイトの密度を高くすることで、放射線の遮蔽効果を上昇させることができる。
【００１４】
さらに、リモナイトを特定の温度（３００℃前後）で焼成することで、リモナイトは相転移し表面積が最大になる為、放射線を遮蔽する面積が最大となり、リモナイト被覆層が同じ厚さでも焼成しないリモナイトより高い遮蔽効果を得ることができる。
【００１５】
請求項２記載の発明によれば、リモナイトとゼオライトとを一定の割合で混合したため、ゼオライトによるセシウムの吸着による農作物等への移行の抑制とリモナイトによる放射腺（γ線）の封じ込めの相乗効果を期待することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本実施例に係る放射能汚染土壌覆土剤による覆土例を示す断面図である。
【図２】本実施例における放射能汚染土壌覆土剤の他の使用例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本実施例に係る放射能汚染土壌覆土剤の一例について説明する。
【００１８】
本発明は、リモナイトを含む放射能汚染土壌覆土剤であって、放射能汚染土壌の地表面に放射能汚染土壌覆土剤を散布してリモナイト被覆層を形成した。これにより、放射能汚染土壌から地表空間に放射される放射線を遮蔽することができる。以下、放射能汚染土壌覆土剤による放射能汚染土壌からの放射線量の低減について説明する。
【００１９】
本願出願人は、土壌改良剤として農作物や植物の生育、飼料添加剤として豚の健康維持や肉質改善、水質浄化剤として池・湖などの藻やアオコの除去、硫化水素やアンモニアガス等の有害物質に対し吸着剤の働き等多様かつ有用な潜在能力をもつ鉄の酸化物（酸化鉄）を主成分とする天然のリモナイトの特性に注目し、その構造と機能に関する研究を行ってきた。リモナイトとは、例えば、阿蘇黄土と呼ばれ阿蘇の一帯に分布する天然の鉄の酸化鉱物すなわち褐鉄鉱である。特定の温度（例えば、３００℃前後）で焼成され、所定径（例えば、１μｍ）以下の微粉末状に形成される。
【００２０】
この中で、リモナイトの地層下部の黒ボク土中に存在する有機物質である腐植物質リモナイトの複合物質が環境有害物質の除染に対して有効な機能をもつとの知見を得た。このようなリモナイトの多機能かつ高密度 (通常の土壌質の密度約１．８〜２．０に比べ高い) の特性を踏まえ、リモナイトの新たな機能発現を探るべく、放射能汚染土壌からの放射線量低減効果に対する応用を試みた。
【００２１】
本実施例では実証実験として、ホットスポットと呼ばれる複数の放射能汚染土壌にリモナイトを含む放射能汚染土壌覆土剤を散布して、放射能汚染土壌の地表面にリモナイト被覆層を形成し、空間線量の変化を数週間にわたり調べた。ここで、ホットスポットとは、放射性物質の付着量が多く、同じ地域でも検出される空間線量が多い放射能汚染土壌のことである。
【００２２】
実証実験としては、土壌に堆積して汚染する放射性物質のうち、その放出量および放射線被曝の面から、ヨウ素１３１（半減期８．０日）、セシウム１３４ (半減期２．１年)、セシウム１３７（半減期３０．２年）が問題となる、中でも半減期からセシウム１３４およびセシウム１３７は、セシウム１３４からは６０５ｋｅＶおよび７９６ｋｅＶのγ線、また、セシウム１３７からは６６２ｋｅＶのγ線が放射される。このため、空間線量の変化とともにγ線のスペクトル測定を行った。また、放射線量に対するリモナイト被覆層の厚さの効果についても調べた。
【００２３】
具体的には、図１に示すように、複数の放射能汚染土壌２０の地表面にリモナイトを含む放射能汚染土壌覆土剤を散布して所定厚さＴ（５〜１０ｍｍ）のリモナイト被覆層１０を形成し、放射能汚染土壌２０の上部の略中央部に位置する観測点３０における放射線量（γ線）を測定した。
【００２４】
実証実験の結果、放射能汚染土壌のいずれの箇所においても、放射能汚染土壌覆土剤の散布前後において、空間線量は急激な低下を示し、その値は継続することを発見した。複数の放射能汚染土壌うち、ある特定の放射能汚染土壌においては、放射線量が「０．５８ｍシーベルト／毎時」から国が定めた除染ガイドライン基準値（０．２３ｍシーベルト）以下の「０．１５ｍシーベルト／毎時」に低下し、所定期間（例えば、３ヶ月）経過しても放射線量は安定している。つまり、放射能汚染土壌をリモナイト被覆層で覆土した場合、放射線量を国が定めた除染ガイドライン基準値以下の安全なレベルに下げることができた。
【００２５】
一般に、γ線と物質の相互作用には、下記の3つの効果が関与している。
（１）  光電効果： 低エネルギーのγ線が物質中で軌道電子に全エネルギーを与えて消滅し、代わりにその電子を放出させる過程。
（２）  コンプトン効果： 光子と物質中の電子との弾性衝突による散乱過程で、電子の結合状態にほとんど左右されず、電子密度だけに依存する。
（３）  電子対生成： 高エネルギーのγ線が原子核や電子のつくる電場の中で消滅して一対のｅ+（陽電子）とｅ‐（電子）を生成する過程。
γ線の減衰係数μは、それぞれの過程に対応する減衰係数を足したものとして表される。すなわち光電効果、コンプトン効果、電子対生成の各過程に対応する減衰係数をそれぞれらμｐｈ、μｃｏｍｐ、μｐａｉｒとすると、μは以下のように表される。
μ＝μｐｈ＋μｃｏｍｐ＋μｐａｉｒ
これら三つの相互作用のいずれの場合にも原子から電子が放出される。放出された電子はさらに物質と相互作用を起こして、もっていたエネルギーを失う。このとき起こる相互作用としては、電子と物質の相互作用がそのまま該当する。そのため、γ線と物質との相互作用に関わるこれら３つの効果の大きさは原子番号に依存する。
【００２６】
放射性元素のセシウムからのγ線のエネルギーから、γ線の吸収過程はコンプトン効果が主要因であり、リモナイト中の金属成分のうち７０％近くを占め、原子番号が最も大きい鉄成分がγ線吸収効果に対し大きな役割を担っていると示唆される。コンプトン効果の主要因については、リモナイト被覆層が形成される前後におけるγ線のスペクトルの測定により、低エネルギー領域の放射線量の増加が観測されたことから、それが裏付けられた。また、放射線量の減衰率に対するリモナイト被覆層の厚みの効果から、リモナイトのγ線に対する質量吸収係数が評価された。
【００２７】
また、リモナイト被覆層の厚み（図１におけるＴ）についても実証実験を行った結果、リモナイト被覆層の厚みを、５ｍｍ、１０ｍｍ、２０ｍｍ、４０ｍｍの４種類で試したところ、空間線量の測定値は殆ど同じであるという結果が得られた。この結果、放射能汚染土壌に散布するリモナイト被覆層の厚みは、５ｍｍ〜１０ｍｍであれば十分で有り、必要以上にリモナイト被覆層を厚くする必要はない。
【００２８】
このように、リモナイトを含む放射能汚染土壌覆土剤により放射能汚染土壌の地表面を覆土することにより、一般的な土壌を覆土するより少ない量で高い放射線の遮蔽効果を得ることができる。放射線（特にセシウムのγ線）は瞬時に約１００ｍもの距離に飛散している。そのため放射能汚染土壌覆土剤により覆土する場合、同じ厚さでも広く覆土することにより、遠くの土壌から発せられる放射線はリモナイトに斜めに入射するため1点における放射線量の遮蔽率は上昇する。
【００２９】
また、リモナイトによる放射線の遮蔽効果は、覆土するリモナイトの密度に起因するため、より密度の高い形状、加工品を使用することにより遮蔽効果を上昇させることができる。リモナイトの密度を高める形状については、リモナイトを微粉末化（例えば、１μ以下）することにより得られる。
【００３０】
また、リモナイトは焼成することが可能である。リモナイトを焼成する場合、３００℃前後で相転移し表面積が最大になる。その為、放射線を遮蔽する面積が最大となり、リモナイト被覆層が同じ厚さでも焼成しないリモナイトより高い遮蔽効果を得ることができる。
【００３１】
現行、放射能汚染土壌改質に向けては、セシウムの吸着に効果があると言われている「ゼオライト」が除染作業において使用されている。ゼオライトにより、農作物等へのセシウムの移行は相当量抑えられるものと予想されるが、ゼオライトによる放射線量の減衰の効果は認められていない。また、土壌に一旦吸着されたセシウムはゼオライト等では脱離しにくく、そのように強く吸着されている状況では、ゼオライトによる除染効果はきわめて限定的だと考えられる。
【００３２】
そのため、今後の除染作業には、「ゼオライトとリモナイトの混合物」を放射能汚染土壌覆土剤として使用し、その相乗効果を活用することができる。すなわち、ゼオライトによるセシウムの吸着による農作物等への移行の抑制とリモナイトによる放射腺（γ線）の封じ込めが期待できる。
【００３３】
また、放射線の遮蔽効果は覆土したリモナイトの密度に起因することから、対象箇所に散布したあと、水を散布することにより土壌の特性で密度が高まる状態を作ることができる。さらに、覆土したあと、板などで踏み固めたり、広い箇所では重機で押し固めたりすることで高い密度状態を得られる。よって同じ覆土量でも遮蔽効果を高めることができる。
【００３４】
さらに、上述したように、土壌に堆積した放射性物質（特に、セシウム）は、土壌の性質（粘土質、砂質など）にもよるが土壌の下方へ浸透しにくく長期間に亘って土壌の表層にとどまるという特性がある。このため、放射能汚染土壌の除染はその表層（例えば、表層５ｃｍ）を除去することで可能である。
【００３５】
このため、現在の除染作業の手法としては、放射能汚染土壌の表層を除去する「表土除去」がある。しかしながら、単なる「表土除去」による除染では、牧場、農地などの広大な範囲の除染を行った場合、除染により発生する膨大な放射能汚染土壌を放射性廃棄物として埋め立てる廃棄場所やその後の管理が問題となる。
【００３６】
また、放射能汚染土壌を汚染された深さまで掘削し、その下の汚染されていない土壌と入れ替える「天地返し」などがある。また、「天地返し」の手法では、限られた敷地囲で除染を行う場合は、放射能汚染土壌の表土除去を行い、敷地内に穴を掘り、その穴に表土除去した放射能汚染土壌を埋め立て、穴を掘削した土壌を表土除去した箇所に客土する方法もある。この「天地返し」の手法では、除染により発生する放射能汚染土壌を放射性廃棄物として処分する必要は無いが、同じ敷地内に放射能汚染土壌は埋め立てられて残ることになる。
【００３７】
そこで、上記「天地返し」の手法を行う場合に、本実施例におけるリモナイトを主成分とする放射能汚染土壌覆土剤を用いることができる。つまり、図２に示すように、埋め立てられた放射能汚染土壌２０の上層を、リモナイト被覆層１０で覆土し、その上に除染されていない土壌４０で覆うことで、放射能汚染土壌２０からの放射線の放射を遮蔽することができる。なお、図２に示すように、リモナイト被覆層１０は、放射能汚染土壌２０の上層を覆うだけではなく、放射能汚染土壌２０の周囲を覆うように配することもできる。また、ゼオライトとリモナイトの混合物からなる放射能汚染土壌覆土剤を用いて、リモナイト被覆層１０を形成することで、より安全に放射能汚染土壌２０を無害化することが可能となる。
【００３８】
上述してきたように、リモナイトを含む放射能汚染土壌覆土剤を用いて、放射能汚染土壌の地表面を覆土することにより、放射能汚染土壌からその地表空間に放射される放射線を遮蔽することができる。
【００３９】
また、リモナイトを含む放射能汚染土壌覆土剤とすることで、放射能汚染土壌から放射される放射線を遮蔽する放射能汚染土壌覆土剤としてだけではなく、土壌改良剤、水質浄化剤、有害物質の吸着剤などの効果も期待できるので、自然環境に悪影響を与えるどころか環境改善の要素をも併せ持つ放射能汚染土壌覆土剤とすることができる。
【００４０】
以上、上述したように本発明を説明してきたが、本発明はこれらに限定されるものではない。また、上述した各効果は、本発明から生じる最も好適な効果を列挙したに過ぎず、本発明による効果は、実施例に記載されたものに限定されるものではない。
【符号の説明】
【００４１】
１０  リモナイト被覆層
２０  放射能汚染土壌
３０  観測点
４０  除染されていない土壌
【図１】
2014142251.tif 000003
【図２】
2014142251.tif 000004