(57)【要約】【課題】シリカとカーボンと特定の元素（例えば、焼結助剤を構成する、アルミニウム、イットリウム等の元素）を含み、かつ、鉄等の不純物の含有率が小さい粒子を、簡易にかつ低コストで製造することのできる方法を提供する。【解決手段】（Ｂ）液分中のＳｉ濃度が１０質量％以上のケイ酸アルカリ水溶液と、カーボンを混合して、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を得る工程と、（Ｃ）カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸を混合して、シリカとカーボンの混合物を得る工程と、（Ｄ）シリカとカーボンの混合物と、酸を混合する工程と、（Ｅ）工程（Ｃ）における処理後のシリカとカーボンの混合物と、水を混合する工程とを含み、工程（Ｂ）〜（Ｅ）のいずれかの工程において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素（例えば、アルミニウム、イットリウム等）を含む化合物を添加する、シリカとカーボンの混合物の製造方法。【選択図】図１
2014141400.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ｂ）液分中のＳｉ濃度が１０質量％以上のケイ酸アルカリ水溶液とカーボンを混合して、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を得るカーボン混合工程と、
（Ｃ）工程（Ｂ）で得られたカーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸を混合して、液分中のＣ及びＳｉをシリカとカーボンからなる粒子として析出させ、粒子含有液状物を得た後、該粒子含有液状物を固液分離して、シリカとカーボンからなる粒子の集合体であるシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得るシリカ回収工程と、
（Ｄ）工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と酸を混合して、ｐＨが３．０未満の酸性スラリーを調製し、上記固形分中に残存する不純物を溶解させた後、上記酸性スラリーを固液分離して、シリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得る酸洗浄工程と、
（Ｅ）工程（Ｄ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と水を混合して、スラリーを調製し、上記固形分中に残存する不純物を溶解させた後、上記スラリーを固液分離して、シリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得る水洗浄工程とを含む、シリカとカーボンの混合物の製造方法であって、
上記工程（Ｂ）〜（Ｅ）のいずれかの工程において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物を添加し、工程（Ｅ）で得られたシリカとカーボンの混合物が、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含むことを特徴とするシリカとカーボンの混合物の製造方法。
【請求項２】
上記工程（Ｅ）において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含み、かつ、水溶性の化合物を添加する請求項１に記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
【請求項３】
上記工程（Ｂ）において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含み、かつ、水に難溶性の化合物を添加する請求項１に記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
【請求項４】
上記元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素が、アルミニウムまたは希土類元素である請求項１〜３のいずれか１項に記載のシリカとカーボンからなる混合物の製造方法。
【請求項５】
工程（Ｃ）において、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸の混合が、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を鉱酸に添加することによって行われる、請求項１〜４のいずれか１項に記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
【請求項６】
工程（Ｃ）において、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸をｐＨ１．０以下に保ちながら混合する、請求項１〜５のいずれか１項に記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法によって得られる、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含むシリカとカーボンの混合物。
【請求項８】
シリカとカーボンの混合物中の、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素の含有率の合計が０．００３〜６質量％である、請求項７に記載のシリカとカーボンの混合物。
【請求項９】
工程（Ｅ）で得られる上記シリカとカーボンの混合物に含まれる、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を除く不純物元素の、各々の含有率が１０ｐｐｍ以下である請求項７または８に記載のシリカとカーボンの混合物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリカとカーボンの混合物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化ケイ素またはシリコンの原料として、シリカ（ＳｉＯ２）とカーボン（Ｃ）の混合物を用いることが知られている。
シリカとカーボンの混合物を用いた炭化ケイ素の製造方法として、例えば、安価なシリカとコークスなどの炭素を原料とし、それらを１５００〜１９００℃に加熱することで、炭素とシリカによる還元反応によって、比較的高純度の炭化ケイ素を製造する方法が知られている（特許文献１）。
また、シリカとカーボンの混合物を用いた高純度シリコン製造用原材料の製造方法として、カーボンと二酸化珪素を主成分とする材料の混合物を、１３００℃以上１８００℃以下の温度範囲で５０００Ｐａ以下の圧力のもとに両物質間の接触面における反応により一酸化珪素ガス及び一酸化炭素ガスを生成させ、さらにこのガスを冷却して一酸化珪素の一部をバルク状に固化した後、回収するとともに、他の一酸化珪素を排気する方法が提案されている（特許文献２）。一酸化珪素（ＳｉＯ）からシリコンを製造する場合、従来技術において得られるシリコンの純度は、原材料である一酸化珪素の純度に依存するが、特許文献２に記載の方法によると、原材料として高純度の一酸化珪素を得ることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−０４４２２３号公報
【特許文献２】特開２００５−２０６４４１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
半導体等に用いられる炭化ケイ素及びシリコンには高い純度が求められているが、原料となるシリカ及びカーボンに含まれている不純物の量を減少させることができれば、より簡易な方法で、高純度の炭化ケイ素及びシリコンを得ることができる。
また、予め、特定の元素（例えば、イットリウム（Ｙ）、アルミニウム（Ａｌ）等の焼結助剤）を、原料となるシリカ及びカーボンに含有させることで、焼結を促進させたり、炭化ケイ素やシリコンに、様々な付加価値をつけることができる。
そこで、本発明は、シリカとカーボンと特定の元素（例えば、焼結助剤を構成する元素であるアルミニウム、イットリウム等）を含み、かつ、この特定の元素以外の不純物（例えば、半導体の忌避成分であるチタン等）の含有率が小さい混合物を、簡易にかつ低コストで製造することのできる方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、（Ｂ）特定のケイ酸アルカリ水溶液とカーボンを混合するカーボン混合工程と、（Ｃ）得られた混合物と鉱酸を混合して、シリカとカーボンからなる粒子を析出させ、該粒子の集合体であるシリカとカーボンの混合物を得るシリカ回収工程と、（Ｄ）シリカとカーボンの混合物と酸を混合する酸洗浄工程と、（Ｅ）シリカとカーボンの混合物と水を混合する水洗浄工程を含む方法であって、上記工程（Ｂ）〜（Ｅ）のいずれかの工程において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物（例えば、炭化ケイ素を製造する際に焼結助剤として作用する、イットリウムやアルミニウムを含む化合物）を混合する方法によれば、前記の目的を達成することができることを見出し、本発明を完成した。
【０００６】
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［９］を提供するものである。
［１］  （Ｂ）液分中のＳｉ濃度が１０質量％以上のケイ酸アルカリ水溶液とカーボンを混合して、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を得るカーボン混合工程と、（Ｃ）工程（Ｂ）で得られたカーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸を混合して、液分中のＣ及びＳｉをシリカとカーボンからなる粒子として析出させ、粒子含有液状物を得た後、該粒子含有液状物を固液分離して、シリカとカーボンからなる粒子の集合体であるシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得るシリカ回収工程と、（Ｄ）工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と酸を混合して、ｐＨが３．０未満の酸性スラリーを調製し、上記固形分中に残存する不純物を溶解させた後、上記酸性スラリーを固液分離して、シリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得る酸洗浄工程と、（Ｅ）工程（Ｄ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と水を混合して、スラリーを調製し、上記固形分中に残存する不純物を溶解させた後、上記スラリーを固液分離して、シリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得る水洗浄工程とを含む、シリカとカーボンの混合物の製造方法であって、上記工程（Ｂ）〜（Ｅ）のいずれかの工程において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素（例えば、焼結助剤を構成する元素であるアルミニウム、イットリウム等）を含む化合物を添加し、工程（Ｅ）で得られたシリカとカーボンの混合物が、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含むことを特徴とするシリカとカーボンの混合物の製造方法。
【０００７】
［２］  上記工程（Ｅ）において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含み、かつ、水溶性の化合物を添加する前記［１］に記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
［３］  上記工程（Ｂ）において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含み、かつ、水に難溶性の化合物を添加する前記［１］に記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
［４］  上記元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素が、アルミニウムまたは希土類元素（例えば、イットリウム）である前記［１］〜［３］のいずれかに記載のシリカとカーボンからなる混合物の製造方法。
［５］  工程（Ｃ）において、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸の混合が、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を鉱酸に添加することによって行われる、前記［１］〜［４］のいずれかに記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
［６］  工程（Ｃ）において、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸をｐＨ１．０以下に保ちながら混合する、前記［１］〜［５］のいずれかに記載のシリカとカーボンの混合物の製造方法。
［７］  前記［１］〜［６］のいずれかに記載の製造方法によって得られる、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含むシリカとカーボンの混合物。
［８］  シリカとカーボンの混合物中の、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素の含有率の合計が０．００３〜６質量％である、前記［７］に記載のシリカとカーボンの混合物。
［９］  工程（Ｅ）で得られる上記シリカとカーボンの混合物に含まれる、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を除く不純物元素の、各々の含有率が１０ｐｐｍ以下である前記［７］または［８］に記載のシリカとカーボンの混合物。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のシリカとカーボンの混合物の製造方法によると、操作が簡易であり、処理効率が高いことなどに起因して、従来技術に比して低い製造コストでシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
また、特定の元素（例えば、炭化ケイ素の焼結時の焼結助剤を構成する元素であるアルミニウム、イットリウム等）を、簡易な方法で、シリカとカーボンの混合物に含有させることができ、当該特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物を得ることができる。
また、本発明の製造方法により得られる、シリカとカーボンの混合物は、不純物の含有率が小さいという特長がある。
なお、上記特定の元素とは、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素であって、不純物に該当しないものをいう。また、上記不純物とは、ケイ素（Ｓｉ）、炭素（Ｃ）、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、及び上記特定の元素（例えば、アルミニウム、イットリウム等）を除く、炭化ケイ素の忌避成分に該当する元素（例えば、鉄（Ｆｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、チタン（Ｔｉ）、ホウ素（Ｂ）、リン（Ｐ）等）をいう。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明のシリカとカーボンの混合物の製造方法の実施形態の一例を示すフロー図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明のシリカとカーボンの混合物の製造方法を詳しく説明する。
なお、以下の工程（Ａ１）〜工程（Ｅ）中、工程（Ｂ）〜（Ｅ）は、本発明において必須の工程である。工程（Ａ）は、シリカ含有鉱物を原料としてケイ酸アルカリ水溶液を調製する場合に追加される工程である。工程（Ａ１）、（Ａ２）、及び（Ｂ１）は、本発明において必須ではなく、任意で追加可能な工程である。
【００１１】
［工程（Ａ１）；原料水洗工程］
工程（Ａ１）は、シリカ含有鉱物（岩石状又は粉末状）を水洗して、粘土分及び有機物を除去する工程である。水洗後のシリカ含有鉱物は、通常、フィルタープレス等を用いて、さらに脱水させる。
シリカ含有鉱物としては、珪藻土、珪質頁岩等が挙げられる。シリカ含有鉱物は、アルカリに対する溶解性が高いことが望ましい。
ここで、珪藻土とは、珪藻が海底や湖底に沈積し、長い年月の間に体内の原形質その他の有機物が分解し、非晶質シリカを主体とした珪藻殻が集積して堆積したものである。
珪質頁岩とは、珪質の生物遺骸等に由来する頁岩である。すなわち、海域には、珪質の殻を有する珪藻などのプランクトンが生息するが、このプランクトンの死骸が海底中に堆積すると、死骸中の有機物の部分は徐々に分解され、珪質（ＳｉＯ２；シリカ）の殻のみが残る。この珪質の殻（珪質堆積物）が、時間の経過や温度・圧力の変化などに伴い、続成作用により変質して、硬岩化することにより珪質頁岩となる。なお、珪質堆積物中のシリカは、続成作用によって、非晶質シリカから、結晶化してクリストバライト、トリデイマイトへ、さらに石英へと変化する。
【００１２】
珪藻土は、主に非晶質シリカであるオパールＡからなる。珪質頁岩は、オパールＡより結晶化が進んだオパールＣＴまたはオパールＣを主に含む。オパールＣＴとは、クリストバライト構造とトリディマイト構造からなるシリカ鉱物である。オパールＣとは、クリストバライト構造からなるシリカ鉱物である。このうち、本発明では、オパールＣＴを主とする珪質頁岩が好ましく用いられる。
さらに、Ｃｕ−Ｋα線による粉末Ｘ線回折において、石英の２θ＝２６．６ｄｅｇのピーク頂部の回折強度に対するオパールＣＴの２θ＝２１．５〜２１．９ｄｅｇの回折強度は、石英を１とした場合の比率で、好ましくは０．２〜２．０、より好ましくは０．４〜１．８、特に好ましくは０．５〜１．５である。該値が０．２未満の場合には、反応性に富むオパールＣＴの量が少ないため、シリカの収量が低下する。一方、該値が２．０を超える場合には、オパールＣＴの量が石英よりはるかに多い珪質頁岩は資源的に少ないことから、経済性が悪くなる。
なお、石英に対するオパールＣＴの回折強度の比率は、以下の式で求める。
石英に対するオパールＣＴの回折強度の比率＝（２１．５〜２１．９ｄｅｇのピーク頂部の回折強度）／（２６．６ｄｅｇのピーク頂部の回折強度）
【００１３】
また、珪質頁岩のＣｕ−Ｋα線による粉末Ｘ線回折において、オパールＣＴの２θ＝２１．５〜２１．９ｄｅｇの間に存在するピークの半値幅は、好ましくは０．５°以上、より好ましくは０．７５°以上、特に好ましくは１．０°以上である。該値が０．５°未満の場合には、オパールＣＴの結晶の結合力が増大し、アルカリとの反応性が低下して、シリカの収量が減少する。ここで、半値幅とは、ピーク頂部の回折強度の１／２に位置する回折線の幅をいう。
本発明で用いる珪質頁岩の中のシリカ（ＳｉＯ２）の含有率は、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは７５質量％以上である。該含有率が７０質量％以上であると、より高純度のシリカを低コストで製造することができる。
シリカ含有鉱物は、例えば、珪質頁岩等のシリカ含有鉱物を粉砕装置（例えば、ジョークラッシャー、トップグラインダーミル、クロスビーターミル、ボールミル等）で粉砕することによって得ることができる。
【００１４】
［工程（Ａ２）；原料焼成工程］
工程（Ａ２）は、シリカ含有鉱物を３００〜１０００℃で０．５〜２時間焼成（加熱）し、有機物を除去する工程である。
なお、工程（Ａ１）と工程（Ａ２）の双方を実施する場合、その順序は特に限定されない。
【００１５】
［工程（Ａ）；アルカリ溶解工程］
工程（Ａ）は、シリカ含有鉱物とアルカリ水溶液を混合して、ｐＨが１１．５以上のアルカリ性スラリーを調製し、液分中のＳｉ濃度が１０質量％以上となるように、上記シリカ含有鉱物中のＳｉを液分中に溶解させた後、上記アルカリ性スラリーを固液分離して、ケイ酸アルカリ水溶液と、固形分を得るアルカリ溶解工程である。
ここで、本明細書中、ケイ酸アルカリ水溶液とは、化学式中にシリカ（ＳｉＯ２）を含む物質を含有するアルカリ性の水溶液をいう。
シリカ含有鉱物とアルカリ水溶液を混合してなるアルカリ性スラリーのｐＨは、１１．５以上、好ましくは１２．５以上、より好ましくは１３．０以上である。該ｐＨが１１．５未満であると、シリカを十分に溶解させることができず、シリカが固形分中に残存してしまうため、得られるシリカの収量が減少する。
ｐＨを上記数値範囲内に調整するためのアルカリ水溶液としては、水酸化ナトリウム水溶液、水酸化カリウム水溶液等が用いられる。
【００１６】
スラリーの固液比（アルカリ水溶液１リットルに対するシリカ含有鉱物の質量）は、好ましくは１００〜５００ｇ／リットル、より好ましくは２００〜４００ｇ／リットルである。該固液比が１００ｇ／リットル未満では、スラリーの固液分離に要する時間が増大するなど、処理効率が低下する。該固液比が４００ｇ／リットルを超えると、シリカ等を十分に溶出させることができないことがある。
スラリーは、通常、所定時間（例えば、３０〜９０分間）攪拌される。
攪拌後のスラリーは、フィルタープレス等の固液分離手段を用いて、固形分と液分に分離される。液分は、Ｓｉ及び他の成分（Ｆｅ等の不純物）を含むケイ酸アルカリ水溶液であり、次の工程（Ｂ１）または工程（Ｃ）で処理される。液分中に含まれるＳｉの濃度は、１０質量％以上、好ましくは１０〜２０質量％、より好ましくは１２〜１８質量％、特に好ましくは１３〜１６質量％である。Ｓｉの濃度が１０質量％未満であると、後述する工程（Ｃ）においてゲル状のカーボン含有シリカが析出する場合があり、固液分離に時間がかかるとともに、得られるシリカとカーボンの混合物の量が低下する。
なお、工程（Ａ）においてアルカリ性スラリーを得る際の液温は、エネルギーコストの観点から、好ましくは５〜１００℃、より好ましくは１０〜８０℃、特に好ましくは１０〜４０℃である。液温を上記範囲内に保持することにより、処理効率を高めることができる。
【００１７】
［工程（Ｂ１）；不純物回収工程］
工程（Ｂ１）は、工程（Ａ）で得られたケイ酸アルカリ水溶液と酸を混合して、ｐＨを１０．３を超え、１１．５未満であり、かつ液分中のＳｉ濃度が１０質量％以上のアルカリ性スラリーを調製し、液分中のＳｉ以外の不純物を析出させた後、上記アルカリ性スラリーを固液分離して、ケイ酸アルカリ水溶液と、固形分を得る工程である。
なお、工程（Ｂ１）で回収されずに液分中に残存する不純物は、工程（Ｃ）以降の工程で回収される。
工程（Ｂ１）において、酸との混合後の液分のｐＨは、１０．３を超え、１１．５未満、好ましくは１０．４〜１１．０、特に好ましくは１０．５〜１０．８である。該ｐＨが１０．３以下であると、不純物と共にＳｉも析出してしまう。一方、該ｐＨが１１．５以上では、十分に析出せずに液分中に残存する不純物の量が多くなる。
【００１８】
また、酸と混合後の液分中に含まれるＳｉの濃度は、１０質量％以上、好ましくは１０〜２０質量％、より好ましくは１２〜１８質量％、特に好ましくは１３〜１６質量％である。Ｓｉの濃度が１０質量％未満であると、後述する工程（Ｃ）においてシリカがゲル状で析出する場合があり、固液分離に時間がかかるとともに、得られるシリカの量が低下する。
ｐＨを上記数値範囲内に調整するための酸としては、硫酸、塩酸、シュウ酸等が用いられる。
ｐＨ調整後、フィルタープレス等の固液分離手段を用いて、固形分と液分に分離する。
このうち、固形分（ケーキ）は、不純物を含むものである。
液分は、Ｓｉを含むものであり、後述する工程（Ｃ）で処理される。
なお、工程（Ｂ１）においてｐＨ調整を行う際の液温は、エネルギーコストの観点から、好ましくは５〜１００℃、より好ましくは１０〜８０℃、特に好ましくは１０〜４０℃である。液温を上記範囲内とすることにより、処理効率を高めることができる。
【００１９】
［工程（Ｂ）；カーボン混合工程］
工程（Ｂ）は、液分中のＳｉ濃度が１０質量％以上のケイ酸アルカリ水溶液と、カーボンを混合して、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を得る工程である。
工程（Ｂ）において用いられるケイ酸アルカリ水溶液は、特に限定されないが、具体的には、前工程（工程（Ａ）または工程（Ｂ１））で得られたケイ酸アルカリ水溶液、及び水ガラス等が挙げられる。
本発明で用いられる水ガラスは、市販のものを使用することができ、ＪＩＳ規格により規定される１号、２号、３号の他に各水ガラスメーカーで製造販売されているＪＩＳ規格外の製品も使用することができる。
ケイ酸アルカリ水溶液中に含まれるＳｉの濃度は、１０質量％以上、好ましくは１０〜２０質量％、より好ましくは１２〜１８質量％、特に好ましくは１３〜１６質量％である。Ｓｉ濃度が１０質量％未満であると、工程（Ｃ）においてゲル状のカーボン含有シリカが析出する場合があり、固液分離に時間がかかるとともに、得られるシリカとカーボンの混合物の量が低下する。
Ｓｉ濃度が２０質量％を超えると、ケイ酸アルカリ水溶液のハンドリング（輸送等）が悪化するとともに、不純物の除去が不十分となる場合がある。
【００２０】
本発明で用いられるカーボンは特に限定されるものではないが、例えば石油コークス、石炭ピッチ、カーボンブラック、各種有機樹脂等が挙げられる。
カーボンの粒度は好ましくは５ｍｍ以下であり、より好ましくは２ｍｍ以下である。粒度が５ｍｍを超える場合、不純物の除去が不十分となる場合がある。
なお、工程（Ｂ）の前に、カーボンを上記の粒度範囲にまで粉砕する工程を含んでもよい。
混合方法は、特に限定されるものではないが、ケイ酸アルカリ水溶液にカーボンを加える方法が好ましい。
工程（Ｂ）においてカーボンを混合することによって、得られるシリカとカーボンの混合物中のカーボン由来の不純物を大幅に低減することができる。また、後述する工程（Ｃ）において、内部にカーボンが均一に取り込まれたシリカとカーボンからなる粒子を析出することができる。
【００２１】
さらに、本発明において、工程（Ａ）と工程（Ｂ）の間で、適宜、イオン交換処理及び／又は活性炭処理を行うことができる。
イオン交換処理は、キレート樹脂、イオン交換樹脂等のイオン交換媒体を用いて行なうことができる。
イオン交換媒体の種類は、除去対象元素に対する選択性を考慮して、適宜定めればよい。例えば、ホウ素を除去する場合、グルカミン基を有するキレート樹脂や、Ｎ−メチルグルカミン基を有するイオン交換樹脂等を用いることができる。
イオン交換媒体の形態は、特に限定されるものではなく、ビーズ状、繊維状、クロス状等が挙げられる。イオン交換媒体への液分の通液方法もなんら限定されるものではなく、例えばカラムにキレート樹脂またはイオン交換樹脂を充填して連続的に通液する方法などを用いることができる。
イオン交換処理及び／又は活性炭処理を行う際の液温は、各処理に用いる材料の耐用温度以下であれば、特に限定されない。
【００２２】
［工程（Ｃ）；シリカ回収工程］
工程（Ｃ）は、工程（Ｂ）で得られたカーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と、鉱酸を混合して、液分中のＣ及びＳｉを、シリカとカーボンからなる粒子（非ゲル状のカーボン含有沈降性シリカ）として析出させ、粒子含有液状物を得た後、該液状物を固液分離して、シリカとカーボンからなる粒子の集合体であるシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得る工程である。
なお、シリカとカーボンからなる粒子は、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と、鉱酸との混合と同時に生成する。
また、本明細書中、「シリカとカーボンの混合物」とは、工程（Ｃ）に限らず、他の工程においても、シリカとカーボンからなる粒子の集合体を意味する。また、シリカとカーボンからなる粒子とは、１つの粒子の中に、シリカ及びカーボンが含まれていることを意味する。
【００２３】
工程（Ｃ）において用いられる鉱酸は、例えば硫酸、塩酸、硝酸等が挙げられ、硫酸を用いることが、薬剤コストの低減の観点から、好ましい。
鉱酸の濃度は、好ましくは１体積％以上、より好ましくは５〜２０体積％、特に好ましくは１０〜１５体積％である。鉱酸の濃度が、１体積％未満の場合には、シリカとカーボンからなる粒子と、ゲル状のカーボン含有シリカの両方が生成するおそれがある。このゲル状のカーボン含有シリカが生成すると、最終生成物中の不純物の濃度が高くなる。また、該濃度が２０体積％を超えると、コストの面から好ましくない。
カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸の混合方法は、特に限定されるものではないが、シリカとカーボンからなる粒子のみを生成させる観点から、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を鉱酸に添加する方法が好ましい。具体的には、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を鉱酸に滴下する方法や、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を、１．０ｍｍφ以上、好ましくは４．０ｍｍφ以上のチューブ等から、鉱酸中に直接押し出す方法等が挙げられる。
また、混合する際のｐＨは、好ましくは１．０以下、より好ましくは０．９以下である。ｐＨが１．０を超えると、ゲル状のカーボン含有シリカが析出する場合があり、固液分離に時間がかかるとともに、得られるシリカとカーボンの混合物の量が低下する。
また、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液の鉱酸中への流出速度は、限定されないが、混合する際にｐＨが１．０を超え、かつ、流出速度が大きい場合には、シリカとカーボンからなる粒子が生成しない、あるいは、シリカとカーボンからなる粒子とゲル状のカーボン含有シリカの両方が生成するおそれがある。
【００２４】
工程（Ｃ）において、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸を混合する際のシリカとカーボンからなる粒子の析出温度は、特に限定されるものではないが、好ましくは１０〜８０℃、より好ましくは１５〜４０℃、特に好ましくは２０〜３０℃であり、通常、常温（例えば１０〜４０℃）である。８０℃を超えると、エネルギーコストが上昇するとともに、設備の腐食が生じ易くなる。
上記カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液中のＣ及びＳｉを、シリカとカーボンからなる粒子として析出させた後、フィルタープレス等の固液分離手段を用いて、シリカとカーボンからなる粒子の集合体であるシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分に分離する。得られたシリカとカーボンの混合物は、ゲル状ではなく、粒子状であるため、固液分離に要する時間を短くすることができる。
工程（Ｃ）で得られた固形分に含まれるシリカとカーボンの混合物は、不純物が低減されたものである。
【００２５】
工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物は、シリカとカーボンからなる粒子の集合体である。
上記シリカとカーボンからなる粒子は、粒子内にシリカとカーボンの各々が全体的に分布しており、かつ、不純物が低減されたもの（例えば、ホウ素（Ｂ）及びリン（Ｐ）の各々の含有率が１ｐｐｍ以下のもの）である。
上記シリカとカーボンからなる粒子は、粒子内にシリカとカーボンの各々が全体的に分布しているため、焼成時の反応性が高く、焼成によって容易に高純度の炭化ケイ素やシリコンを得ることができる。
具体的には、粒子内の好ましくは９０体積％以上、より好ましくは９５体積％以上、さらに好ましくは９８体積％以上、特に好ましくは１００体積％の領域において、シリカの含有率が９０質量％以下であり、かつカーボンの含有率が１０質量％以上であることが好ましい。
【００２６】
また、粒子内の任意の地点において、シリカの含有率は、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは６０〜９０質量％、さらに好ましくは６０〜８０質量％、特に好ましくは６０〜７０質量％であり、また、カーボンの含有率は、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１０〜４０質量％、さらに好ましくは２０〜４０質量％、特に好ましくは３０〜４０質量％である。
また、粒子の製造の容易性の観点から、粒子の中心部から縁辺に向かって、カーボンの含有率が傾斜状に徐々に小さくなっている粒子が好ましい。具体的には、粒子の中心部のカーボンの含有率が３０〜４０質量％であり、中心部と縁辺の間の中間領域のカーボンの含有率が、２０〜３０質量％であり、縁辺または縁辺の近傍のカーボンの含有率が１０〜２０質量％である粒子が好ましい。
また、上記シリカとカーボンからなる粒子は、不純物（例えば、Ｂ、Ｐ等）の含有率が低いため、高純度の炭化ケイ素やシリコンの原料として好適に用いることができる。
上記シリカとカーボンからなる粒子の大きさは、特に限定されるものではないが、通常、粒子の長径が５００μｍ以下、好ましくは４００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下である。
【００２７】
なお、工程（Ｃ）において、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液及び鉱酸の少なくともいずれか一方と、過酸化水素を混合してもよい。
過酸化水素を混合することで、不純物（特に、Ｔｉ）が低減されたシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
混合方法は、特に限定されるものではなく、例えば、（１）カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と過酸化水素を混合し、次いで得られた混合物と鉱酸を混合する方法、（２）鉱酸と過酸化水素を混合し、次いで、得られた混合物と、カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液を混合する方法、（３）カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と鉱酸を混合し、次いで、得られた混合物と、過酸化水素を混合する方法、（４）カーボン含有ケイ酸アルカリ水溶液と、鉱酸と、過酸化水素を同時に混合する方法、等が挙げられる。中でも、工程の上流側で不純物の低減を図るという観点から、（１）および（２）の方法が好ましい。
【００２８】
過酸化水素の添加量は、炭素（Ｃ）とシリカ（ＳｉＯ２）の合計の質量（１００質量％）に対して、好ましくは０．１〜１５質量％、より好ましくは０．１〜１０質量％、特に好ましくは０．１〜５質量％である。該添加量が０．１質量％未満では、不純物（特に、Ｔｉ）の低減効果が十分ではなく、該添加量が１５質量％を超えると、不純物（特に、Ｔｉ）の低減効果が飽和状態となる。
工程（Ｃ）において用いられる鉱酸が、硫酸である場合、工程（Ｃ）で得られた不純物を含む液分を中和処理することで、液分中の不純物を石膏として析出させ、この石膏をセメントの原料として再利用してもよい。
【００２９】
［工程（Ｄ）；酸洗浄工程］
工程（Ｄ）は、工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、酸を混合して、ｐＨが３．０未満の酸性スラリーを調製し、上記固形分中に残存する不純物を溶解させた後、上記酸性スラリーを固液分離して、シリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得る工程である。
工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分は、不純物が低減されたものである。工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分に対して、工程（Ｄ）（酸洗浄工程）を行うことにより、より不純物が低減されたシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
工程（Ｄ）における酸性スラリーのｐＨは、３．０未満、好ましくは２．０以下である。酸性スラリーのｐＨを上記範囲内に調整して酸洗浄を行うことによって、工程（Ｃ）で得られた固形分にわずかに残存する不純物を溶解して、液分中へ移行させることができ、固形分中のＣ及びＳｉＯ２の含有率を上昇させることができる。これによって、さらに不純物が低減されたシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
ｐＨを上記数値範囲内に調整するための酸としては、硫酸、塩酸、シュウ酸等が用いられる。
【００３０】
ｐＨ調整後、フィルタープレス等の固液分離手段を用いて、固形分と液分に分離する。
なお、工程（Ｄ）においてｐＨ調整を行う際の液温は、特に限定されるものではないが、エネルギーコストの観点から、好ましくは１０〜８０℃、より好ましくは１５〜４０℃、特に好ましくは２０℃〜３０℃である。該液温は、通常、常温（例えば１０〜４０℃）である。液温を上記範囲内とすることにより、処理効率を高めることができる。
また、酸洗浄工程後の液分を回収し、工程（Ｃ）に用いられる鉱酸、および工程（Ｄ）に用いられる酸として、再利用してもよい。
【００３１】
本発明では、工程（Ｃ）における過酸化水素の使用に代えて、または、工程（Ｃ）における過酸化水素の使用とともに、工程（Ｄ）において、酸と過酸化水素を混合することで、不純物（特に、Ｔｉ）が低減されたシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
混合方法は、特に限定されるものではなく、例えば、（１）工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、過酸化水素を混合し、次いで、得られた混合物と酸を混合する方法、（２）酸と過酸化水素を混合し、次いで、得られた混合物と、工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分を混合する方法、（３）工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、酸を混合し、次いで、得られた混合物と、過酸化水素を混合する方法、（４）工程（Ｃ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、酸と、過酸化水素を同時に混合する方法、等が挙げられる。中でも、工程の上流側で不純物の低減を図るという観点から、（１）および（２）の方法が好ましい。
過酸化水素の添加量は、炭素（Ｃ）とシリカ（ＳｉＯ２）の合計の質量（１００質量％）に対して、好ましくは０．１〜１５．０質量％、より好ましくは０．１〜１０．０質量％、特に好ましくは０．１〜５．０質量％である。該添加量が０．１質量％未満では、不純物（特に、Ｔｉ）の低減効果が十分ではなく、該添加量が１５．０質量％を超えると、不純物（特に、Ｔｉ）の低減効果が飽和状態となる。
【００３２】
［工程（Ｅ）；水洗浄工程］
工程（Ｅ）は、工程（Ｄ）で得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分と、水を混合して、スラリーを調製し、上記固形分中に残存する不純物を溶解させた後、上記スラリーを固液分離して、シリカとカーボンの混合物を含む固形分と、不純物を含む液分を得る工程である。
水洗浄を行うことにより、工程（Ｄ）で得られた固形分にわずかに残存するナトリウム、硫黄等の不純物を溶解して、液分中へ移行させることができ、固形分中のＣ及びＳｉＯ２の含有率を上昇させることができる。このため、さらに不純物が低減されたシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
水洗浄後、フィルタープレス等の固液分離手段を用いて、固形分と液分に分離する。
本工程で得られた固形分に対して、水洗浄工程をさらに行ってもよい。
また、水洗浄工程後の液分を回収し、この液分を、工程（Ａ１）、工程（Ａ）、工程（Ｃ）、工程（Ｄ）、及び工程（Ｅ）に用いられる水として、再利用してもよい。
また、得られたシリカとカーボンの混合物を含む固形分を、アルカリ溶液（例えば水酸化ナトリウム）に溶解させ、工程（Ｂ）のケイ酸アルカリ水溶液として用い、工程（Ｂ）〜工程（Ｅ）を複数回繰り返すことによって、より不純物が低減されたシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
【００３３】
本発明の製造方法では、上記工程（Ｂ）〜（Ｅ）のいずれかの工程において、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物（例えば、本発明の製造方法で得られるシリカとカーボンの混合物を用いて、炭化ケイ素を得る際に、焼結助剤として作用する、アルミニウム、イットリウム等を含む化合物）を添加する。
上記化合物に含まれる元素は、好ましくは元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる１〜２種、より好ましくは１種である。
上記化合物を添加することで、特定の元素（元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素）を含有する、シリカとカーボンからなる粒子の集合体であるシリカとカーボンの混合物を得ることができる。
【００３４】
元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物（以下、「特定の元素を含む化合物」ともいう。）を添加する方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、（１）工程において混合される２種の物質の中のいずれか一方の物質と、特定の元素を含む化合物を混合した後に、該混合物と他方の物質を混合する方法、（２）工程において混合される２種の物質を混合した後に、得られた混合物と、特定の元素を含む化合物を混合する方法、（３）工程において混合される２種の物質と、特定の元素を含む化合物を同時に混合する方法、が挙げられる。
例えば、工程（Ｂ）において特定の元素を含む化合物を添加する方法としては、（１）ケイ酸アルカリ水溶液と、特定の元素を含む化合物を混合し、次いで、得られた混合物と、カーボンを混合する方法、（２）特定の元素を含む化合物と、カーボンを混合し、次いで得られた混合物と、ケイ酸アルカリ水溶液を混合する方法、（３）ケイ酸アルカリ水溶液とカーボンを混合し、次いで、得られた混合物と、特定の元素を含む化合物を混合する方法、（４）ケイ酸アルカリ水溶液と、カーボンと、特定の元素を含む化合物を同時に混合する方法、が挙げられる。
【００３５】
特定の元素を含む化合物は、工程（Ｂ）〜（Ｅ）のいずれの工程で添加してもよいが、各工程において、特定の元素が他の不純物とともに除去されることを防ぐ観点から、工程（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｅ）のいずれかの工程で添加することか好ましく、工程（Ｂ）、及び（Ｅ）のいずれかの工程で添加することが、特に好ましい。
工程（Ｂ）において元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物（以下、「特定の元素を含む化合物」ともいう。）を添加する方法としては、例えば、（１）ケイ酸アルカリ水溶液と、特定の元素を含む化合物を混合し、次いで、得られた混合物とカーボンを混合する方法、（２）特定の元素を含む化合物と、カーボンを混合し、次いで、得られた混合物と、ケイ酸アルカリ水溶液を混合する方法、（３）ケイ酸アルカリ水溶液とカーボンを混合し、次いで、得られた混合物と、特定の元素を含む化合物を混合する方法、（４）ケイ酸アルカリ水溶液と、カーボンと、特定の元素を含む化合物を同時に混合する方法、が挙げられる。
【００３６】
工程（Ｃ）において特定の元素を含む化合物を添加する方法としては、例えば、（１）工程（Ｂ）で得られた混合物と、特定の元素を含む化合物を混合し、次いで、得られた混合物と、鉱酸を混合する方法、（２）特定の元素を含む化合物と、鉱酸を混合し、次いで、得られた混合物と、工程（Ｂ）で得られた混合物を混合する方法、（３）工程（Ｂ）で得られた混合物と、鉱酸を混合し、次いで、得られた混合物と、特定の元素を含む化合物を混合する方法、（４）工程（Ｂ）で得られた混合物と、鉱酸と、特定の元素を含む化合物を同時に混合する方法、が挙げられる。
工程（Ｄ）または（Ｅ）において特定の元素を含む化合物を添加する方法としては、例えば、（１）酸または水と、特定の元素を含む化合物を混合し、次いで、得られた混合物と、前工程で得られたシリカとカーボンの混合物を混合する方法、（２）酸または水と、特定の元素と、前工程で得られたシリカとカーボンの混合物を同時に混合する方法、が挙げられる。
【００３７】
上記元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含む化合物は、水溶性の化合物であっても、水に難溶性の化合物であってもよい。
上記水溶性化合物としては、例えば、アルミン酸ナトリウム、塩化イットリウム、塩化イットリビウム、臭化イットリウム、硫酸ジルコニウム等が挙げられる。上記水に難溶性の化合物としては、例えば、酸化アルミニウム、酸化イットリウム、酸化イットリビウム、シュウ酸イットリウム、酸化ジルコニウム等が挙げられる。
また、各工程において、特定の元素が他の不純物とともに除去されることを防ぐ観点から、工程（Ｂ）において添加される特定の元素を含む化合物は、水に難溶性の化合物であることが好ましい。
また、作業の容易性、及び特定の元素を含む化合物を均一に混合する観点から、工程（Ｅ）において添加される特定の元素を含む化合物は、水溶性の化合物であることが好ましい。
上記元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素としては、例えば、アルミニウム、希土類元素（例えば、イットリウム（Ｙ））等が挙げられる。
具体的には、工程（Ｂ）において、水に難溶性の化合物として、酸化アルミニウムや、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）等を使用することができる。
また、工程（Ｅ）において、水溶性の化合物として、アルミン酸ナトリウム等を使用することができる。
【００３８】
本発明の製造方法によって最終的に得られた、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素を含む、シリカとカーボンの混合物（以下、「特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物」ともいう。）を含む固形分は、適宜、乾燥処理及び／又は焼成処理を行うことができる。乾燥処理及び／又は焼成処理の条件は、例えば、１００〜１０００℃で１〜５時間である。
上記シリカとカーボンの混合物に含まれる元素は、好ましくは、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる１〜２種、より好ましくは１種である。
【００３９】
本発明の製造方法で得られる特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物は、炭素（Ｃ）及びシリカ（ＳｉＯ２）の含有率が高く、かつ、不純物の含有率が低いものである。
上記特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物中の、炭素（Ｃ）及びシリカ（ＳｉＯ２）の合計の含有率は、好ましくは９９．０質量％以上、より好ましくは９９．５質量％以上、特に好ましくは９９．９質量％以上である。
また、上記特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物に含まれる、不純物（例えば、鉄（Ｆｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、チタン（Ｔｉ）、ホウ素（Ｂ）、リン（Ｐ）等）の含有率は、各々、好ましくは１０ｐｐｍ以下、より好ましくは５ｐｐｍ以下である。
また、上記特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物に含まれる、元素の周期表における第１〜１３族の元素から選ばれる少なくとも１種の元素の合計の含有率は、好ましくは０．００３〜６質量％、より好ましくは０．００３〜３質量％である。該含有率が０．００３質量％以上であると、特定の元素を含有させることによる効果を十分に得ることができる。該含有率が６質量％以下であると、本発明の製造方法で得られるシリカとカーボンの混合物を、炭化ケイ素やシリコン等の原料として用いた場合に、より高純度の炭化ケイ素やシリコン等を得ることができる。
【００４０】
本発明の製造方法で得られる特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物は、焼成時の反応性が高く、特定の元素を含有する炭化ケイ素（ＳｉＣ）の原料や、特定の元素を含有するシリコン（Ｓｉ）の原料として、好適に用いることができる。
例えば、本発明の製造方法で得られるシリカとカーボンの混合物を焼成することで、特定の元素を含有する高純度の炭化ケイ素を得ることができる。
具体的には、アルミニウムまたは希土類元素を含む、シリカとカーボンの混合物を焼成することで、アルミニウムまたは希土類元素が均一に分散した、焼結用に適した高純度炭化ケイ素粉末を得ることができる。
本発明の特定の元素を含む、シリカとカーボンの混合物を焼成して、炭化ケイ素を得る場合、Ｃ及びＳｉＯ２の配合モル比（Ｃ／ＳｉＯ２）は、好ましくは２〜５である。また、焼成温度は、好ましくは１５００〜２５００℃である。
また、Ｃ及びＳｉＯ２の配合モル比（Ｃ／ＳｉＯ２）を調整することで、特定の元素を含有するシリコンを得ることができる。
【００４１】
［実施例１］
水ガラス溶液（富士化学社製、ＳｉＯ２／Ｎａ２Ｏのモル比＝３．２０）２１０ｇに水５２．５ｇを加えて攪拌して、Ｓｉ濃度が１０質量％の珪酸アルカリ水溶液を得た。
得られた珪酸アルカリ水溶液に、カーボン（東海カーボン社製、平均粒子径：１ｍｍ）４０．５ｇ、酸化アルミニウム（関東化学社製）５ｇをそれぞれ加えて混合し、カーボンおよびアルミニウム含有珪酸アルカリ水溶液（カーボン含有珪酸アルカリ水溶液）を得た。
得られたカーボン含有珪酸アルカリ水溶液６６．２ｇを硫酸濃度１０．７体積％の硫酸（水１６５．６ｍｌに濃硫酸２０ｍｌを混合したもの）２００ｇ中に滴下し、２５℃でカーボンおよびアルミニウム含有沈降性シリカを析出させた後、減圧下でブフナー漏斗を用いて固液分離し、Ｃ、ＡｌおよびＳｉＯ２を含む固形分（カーボンおよびアルミニウム含有沈降シリカ）３８．６ｇと不純物を含む液分２３２．３ｇを得た。なお、硫酸のｐＨは、滴下終了まで１．０以下に保った。
【００４２】
得られたカーボンおよびアルミニウム含有沈降シリカに対して、硫酸濃度１０．７体積％の硫酸２００ｇを添加して、ｐＨ３．０未満のスラリーを調製し、６時間静置した後、固液分離し、固形分を蒸留水で洗浄した。水洗した固形分を１０５℃で１日乾燥させて、カーボンおよびアルミニウム含有沈降シリカ２４．３ｇを得た。
得られたカーボンおよびアルミニウム含有沈降シリカ中のアルミニウム（Ａｌ）、鉄（Ｆｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、チタン（Ｔｉ）、ホウ素（Ｂ）、リン（Ｐ）の各含有率を測定した結果を、表１に示す。
【００４３】
［実施例２］
水ガラス溶液（富士化学社製、ＳｉＯ２／Ｎａ２Ｏのモル比＝３．２０）１４０ｇに水３５ｇを加えて攪拌して、Ｓｉ濃度が１０質量％の珪酸アルカリ水溶液を得た。
得られた珪酸アルカリ水溶液にカーボン（東海カーボン社製、平均粒子径：１ｍｍ）２７．０ｇを加えて混合し、カーボン含有珪酸アルカリ水溶液を得た。
得られたカーボン含有珪酸アルカリ水溶液６６．２ｇを硫酸濃度１０．７体積％の硫酸（水１６５．６ｍｌに濃硫酸２０ｍｌを混合したもの）２００ｇ中に滴下し、２５℃でカーボン含有沈降性シリカを析出させた後、減圧下でブフナー漏斗を用いて固液分離し、ＣおよびＳｉＯ２を含む固形分（カーボン含有沈降シリカ）３３．９ｇと、不純物を含む液分２３２．３ｇを得た。なお、硫酸のｐＨは、滴下終了まで１．０以下に保った。
【００４４】
得られたカーボン含有沈降シリカに対して、硫酸濃度１０．７体積％の硫酸を２００ｇ添加して、ｐＨ３．０未満のスラリーを調製し、６時間静置した後、固液分離し、固形分を蒸留水で洗浄した。
さらに、得られた固形物を、Ａｌ濃度が５質量％のアルミン酸ナトリウム水溶液に加えて、スラリーを調製した。このスラリーを、速やかにブフナー漏斗を用いて固液分離し、Ｃ、ＡｌおよびＳｉＯ２を含む固形分（カーボンおよびアルミニウム含有沈降シリカ）３４．５ｇを得た。得られた固形分を１０５℃で１日乾燥させ、カーボンおよびアルミニウム含有沈降シリカ２１．５ｇを得た。
カーボンおよびアルミニウム含有沈降シリカ中のアルミニウム（Ａｌ）、鉄（Ｆｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）、チタン（Ｔｉ）、ホウ素（Ｂ）、リン（Ｐ）の含有率を測定した結果を、表１に示す。
【００４５】
【表１】
2014141400.tif 000003
【００４６】
表１から、本発明によれば、半導体等の忌避成分（不純物）であって炭化ケイ素等に含まれることが好ましくない元素であるＦｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｂ、及びＰの各含有率が１０ｐｐｍ未満であり、不純物が非常に少ないこと、および、炭化ケイ素等の製造の際に焼結助剤を構成する元素となるＡｌが、十分に大きな含有率で含まれていることがわかる。
【図１】
2014141400.tif 000004