(57)【要約】      （修正有）【課題】エッジ単層部と中央部の境目に発生する厚み斑を抑制し、切断や厚薄の問題を回避できる配向積層ポリエステルフィルムの製造方法の提供。【解決手段】ポリエステル（Ａ）からなるフィルム層11aと、ポリエステル（Ｂ）からなるフィルム層11bとを積層し、それらの積層方向および製膜方向に直交する方向（幅方向）の両端部にポリエステル（Ｂ）からなるエッジ単層部11cを設けた未延伸シートを押し出す工程と、フィルムの幅方向に延伸する工程とを有し、製膜方向に沿って把持具を囲む遮熱板を有し、該遮熱板とフィルムとのフィルムの厚み方向における距離（Ｌ１およびＬ２）がいずれも０．５〜３ｃｍの範囲で、かつ幅方向に延伸する直前の幅方向におけるエッジ単層部の最も内側の位置をＸ１とし、幅方向における遮熱板の最も内側の位置をＸ２とし、Ｘ２−Ｘ１は、Ｌ１およびＬ２よりも大きい位置関係にある配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステル（Ａ）からなるフィルム層（Ａ）と、ポリエステル（Ｂ）からなるフィルム層（Ｂ）とを積層し、それらの積層方向および製膜方向に直交する方向（幅方向）の両端部にポリエステル（Ｂ）からなるエッジ単層部を設けた未延伸シートを押し出す工程と、ステンター内で、フィルムの幅方向の両端部を把持具で把持して幅方向に延伸する工程とを有する配向積層ポリエステルフィルムの製造方法であって、
製膜方向に沿って把持具を囲む遮熱板を有し、該遮熱板とフィルムとのフィルムの厚み方向における２つの距離（Ｌ１およびＬ２）がいずれも０．５〜３ｃｍの範囲で、かつ幅方向に延伸する直前の幅方向におけるエッジ単層部の最も内側の位置をＸ１とし、幅方向における遮熱板の最も内側の位置をＸ２としたとき、Ｘ２−Ｘ１は、Ｌ１およびＬ２よりも大きい位置関係にあることを特徴とする配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項２】
幅方向に延伸する前に、製膜方向に２倍以上延伸する請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項３】
把持具に冷却を施す請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項４】
ポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）とは、繰り返し単位の８０モル％以上が同じ繰り返し単位であり、かつ固有粘度の差が０．０３ｄｌ／ｇを超え、０．１０ｄｌ／ｇ以下である請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項５】
フィルム層（Ｂ）の厚みが、フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）の厚みの合計に対して、５〜７０％の範囲にある請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項６】
未延伸シートの厚みが２００μｍ以下である請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項７】
未延伸シートを幅方向に３倍以上の延伸倍率で延伸する請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項８】
ポリエステル（Ｂ）が少なくとも一部にトリミングされたエッジ単層部を含有する請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項９】
溶融押出する前のポリエステル（Ａ）の固有粘度が０．６０〜０．６５ｄｌ／ｇの範囲である請求項１記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれかに記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法によって得られた配向積層ポリエステルフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は配向積層フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステルフィルムは、フィルムの品質性能に対する多様化に伴い、種々の用途に用いられるようになってきた。そして、各主要との要求に応えるため、異なる特性を有するフィルム層を積層した配向積層ポリエステルフィルムが提案されてきている。この配向積層ポリエステルフィルムは、各層の組成、性質が異なることにより、さまざまな特徴を発現できる反面、次のような問題がある。
【０００３】
すなわち、通常のポリマーフィルムの製造において、供給した原料が全て製品になる分けではない。具体的には、製膜中にクリップなどで把持されるフィルムの両端部、製膜中に破断したフィルム、製膜されたが品質が要求に満たないフィルム、また製膜途中の未延伸フィルムなどは、製品にならず、再度チップ化され再利用される。そして、単層のフィルムであれば、これらを回収したそのまま再利用することができるが、配向積層ポリエステルフィルムでは、それぞれの層の組成、品質が異なることから、これら異なる各層を混合して再利用すると、組成が変わってしまい、その回収や再利用は大幅に制限される。
【０００４】
そこで、特許文献１（特開平１−１１８４２８号公報）や特許文献２（特開平６−９１７１９号公報）では、配向積層ポリエステルフィルムの両端部（以下、エッジと称することがある。）を単層とし、エッジの単層部をトリミングして、再生利用することが提案されている。しかし、中央部とエッジ単層のポリマー構成が異なることから、異なるポリマー境界での延伸工程での剥離切断が発生したり、中央部より両端部のポリマーの粘度が低い場合には、その部分の強度が弱く過延伸されやすくなり、切断の原因になる問題がある。また、切断しないとしても、単層部と中央部の境目に厚み斑が発生し、製品化できる幅に制約を受け歩留まりが大幅に低下する問題がある。上記文献には明示されていないが、再生したポリマーの自己再利用に関し、再生ポリマーは熱劣化したり、押出し工程でのせん断負荷により固有粘度が低下しているので、製品の主たる特性を発現する層（本発明においてはフィルム層（Ａ））には含有させず、エッジ単層部に供される樹脂層に含有させるのが合理的である。この場合、エッジ単層部のポリマーの粘度は自ずと中央部より低くなり、上記の問題を発生しやすくなる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１−１１８４２８号公報
【特許文献２】特開平６−９１７１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記のごとき従来技術の有するエッジ単層部と中央部の境目に厚み斑が発生するという新たな課題を見出し、その厚み斑を抑制し、切断や厚薄の問題を回避でき、結果生産性を向上できる配向積層ポリエステルフィルムの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記のごとき従来技術が潜在していた課題を解決すべく鋭意研究した結果、積層フィルムの両端部を単一層にして幅方向に延伸する際に、把持具を遮熱板で囲み、かつ遮熱板と両端部の単一層との位置関係を特定の範囲にすることで、延伸性を向上できることを見出し、本発明に到達した。
【０００８】
かくして本発明によれば、以下の（１）〜（９）の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法およびそれを用いた配向積層ポリエステルフィルムが提供される。
（１）ポリエステル（Ａ）からなるフィルム層（Ａ）と、ポリエステル（Ｂ）からなるフィルム層（Ｂ）とを積層し、それらの積層方向および製膜方向に直交する方向（幅方向）の両端部にポリエステル（Ｂ）からなるエッジ単層部を設けた未延伸シートを押し出す工程と、ステンター内で、フィルムの幅方向の両端部を把持具で把持して幅方向に延伸する工程とを有する配向積層ポリエステルフィルムの製造方法であって、
製膜方向に沿って把持具を囲む遮熱板を有し、該遮熱板とフィルムとのフィルムの厚み方向における２つの距離（Ｌ１およびＬ２）がいずれも０．５〜３ｃｍの範囲で、かつ幅方向に延伸する直前の幅方向におけるエッジ単層部の最も内側の位置をＸ１とし、幅方向における遮熱板の最も内側の位置をＸ２としたとき、Ｘ２−Ｘ１は、Ｌ１およびＬ２よりも大きい位置関係にある配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（２）幅方向に延伸する前に、製膜方向に２倍以上延伸する上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（３）把持具に冷却を施す上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（４）ポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）とは、繰り返し単位の８０モル％以上が同じ繰り返し単位であり、かつ固有粘度の差が０．０３ｄｌ／ｇを超え、０．１０ｄｌ／ｇ以下である上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（５）フィルム層（Ｂ）の厚みが、フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）の厚みの合計に対して、５〜７０％の範囲にある上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（６）未延伸シートの厚みが２００μｍ以下である上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（７）未延伸シートを幅方向に３倍以上の延伸倍率で延伸する上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（８）ポリエステル（Ｂ）が少なくとも一部にトリミングされたエッジ単層部を含有する上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（９）溶融押出する前のポリエステル（Ａ）の固有粘度が０．６０〜０．６５ｄｌ／ｇの範囲である上記（１）記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法。
（１０）上記（１）〜（９）のいずれかに記載の配向積層ポリエステルフィルムの製造方法によって得られた配向積層ポリエステルフィルム。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、エッジ単層部と中央部の境目に発生する厚み斑に起因する切断を抑制でき、配向積層ポリエステルフィルムの生産性を向上できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の実施形態の一例であり、２層シートの押出装置のうち押出機からキャスティングドラムまでを示している。
【図２】本発明の一つの実施形態の例示であり、２層の積層状態を作り出すフィードブロック８を図１の矢印Ａ方向から見た断面を示している。
【図３】本発明の一つの実施形態の例示であり、製膜方向に直交する方向（幅方向）の両端部にエッジ単層部を設けるフィードブロック９を図１の紙面手前側から見た断面を示している。
【図４】図１〜３の実施形態を用いて製膜した未延伸フィルムの製膜方向に直交する方向の断面図を示す。
【図５】図４に示した未延伸フィルムの幅方向の厚みグラフの一例である。
【図６】本発明により得られた未延伸フィルムを、縦、横方向に延伸して得られた２軸延伸フィルムの幅方向の厚みグラフの一例である。
【図７】本発明によらない状態で得られた未延伸フィルムを、同様に２軸延伸したフィルムの幅方向の厚みグラフの一例である。
【図８】本発明の一つの実施形態の例示であり、幅方向に延伸する際のフィルム端部の抑えるときの位置関係を示すフィルムの幅方向に沿った断面の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面を引用して本発明を説明する。
図１は、本発明の一つの実施形態の一例である。２層シートの押出装置のうち押出機からキャスティングドラムまでを示している。２層シートの押出装置は、２層シートのフィルム層（Ｂ）となるポリエステル（Ｂ）の流れ方向の上流側から順に押出機１、ギアポンプ２、フィルター３、ポリマーパイプ４ａ、同様に２層シートのフィルム層（Ａ）となるポリエステル（Ａ）の流れ方向の上流側から順に押出機５、ギアポンプ６、フィルター７、ポリマーパイプ４ｂとなっており、フィードブロック８の内部で２つの溶融樹脂を積層させ、フィードブロック９にてフィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）の積層方向および製膜方向に直交する方向（幅方向）の両端部にエッジ単層部を設け、ダイ１０からシート状に溶融樹脂１１を２層シートとして押し出す構成となっている。ダイ１０は単層のサイドフィード式であり、ダイの片側に樹脂の供給口を有するものを例示している。
【００１２】
ポリエステル（Ａ）および（Ｂ）に用いる樹脂としては、フィルムに製膜可能なポリエステルであれば特に制限されず、例えばポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートが挙げられ、これらを用いる場合には、さらにキャスティングドラム１２で冷却して未延伸積層フィルムとし、図示しない延伸装置によって縦延伸および／または横延伸を施して配向積層フィルムとすることができる。
【００１３】
なお、説明の便宜上、本発明では、フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）の積層方向を、積層方向、厚み方向またはｚ方向と称することがある。また、製膜中の進行する方向に沿ったフィルムの方向を、製膜方向、長手方向、縦方向またはＭＤ方向と称することがある。さらにまた、製膜方向および積層方向に直交する方向を、幅方向、横方向またはＴＤ方向と称することがある。
【００１４】
図２は本発明の一つの実施形態の例示であり、２層の積層状態を作り出すフィードブロック８を図１の矢印Ａ方向から見た断面を示している。１３ａはポリエステル（Ａ）であり、ポリエステル（Ａ）の流路を示している。１３ｂはポリエステル（Ｂ）であり、ポリエステル（Ｂ）の流路を示している。１４はポリエステル（Ｂ）からなるフィルム層（Ｂ）の層厚調整具であり、フィルム層（Ｂ）の全体の厚み、幅方向の層厚プロファイルを調整する部材である。
【００１５】
図３は本発明の一つの実施形態の例示であり、製膜方向に直交する方向（幅方向）の両端部にエッジ単層部を設けるフィードブロック９を図１の紙面手前側から見た断面を示している。１５はポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）の積層樹脂である。１６はポリエステル（Ｂ）のダイ先端側エッジ単層幅調整具であり、１７はポリエステル（Ｂ）のダイ根元側エッジ単層幅調整具である。
【００１６】
図４に図１〜３の実施形態を用いて製膜した未延伸フィルムの製膜に直交する方向の断面図を示す。１１ａがフィルム層（Ａ）、１１ｂがフィルム層（Ｂ）、１１ｃがエッジ単層である。
【００１７】
図５は図４に示した未延伸フィルムの幅方向の厚みグラフの一例である。矢印Ｂ部は単層境界での厚み変化部を示している。この厚み変化の大きさは、フィルム層（Ａ）とエッジ単層部の樹脂の固有粘度差に応じて変化し、粘度差が大きいほど厚み変化も大きくなることが実験により明らかになっている。
【００１８】
図６は本発明により得られた未延伸フィルムを、縦、横方向に延伸して得られた２軸延伸フィルムの幅方向の厚みグラフの一例である。矢印Ｃの位置が単層境界部であるが、厚み変化は殆ど見られない。
【００１９】
それに対し図７は本発明によらない状態で得られた未延伸フィルムを、同様に２軸延伸したフィルムの幅方向の厚みグラフの一例である。単層境界の位置（矢印Ｃ）には大きな厚み変化が発生し、その外側の矢印Ｄでは過剰に延伸された結果、厚みが中央部より薄くなっている。
【００２０】
図８は本発明の一つの実施形態の一例である。未延伸または縦延伸されたフィルム２０の両エッジ部を把持し、横方向に延伸する直前の状態を示している。クリップ１９（把持具）は図示省略しているが駆動装置に接続され、クリップレール２１上を横方向に規制されつつ縦方向に進行する。レール内部にはレールの過熱を防止するレール冷却水２２が通っていることが好ましい。１８はフィルム端部の過熱防止カバー（遮熱板）であり、クリップ、レール、駆動装置の過熱防止および、油滴飛散防止の機能も併せて持たせることができる。本カバー内部はクリップやその他装置、フィルムエッジ部の過熱を防止するために冷却風が通気されていることが好ましい。本カバーの先端からフィルム面までの距離について、上側の距離をＬ１、下側の距離をＬ２としたとき、Ｌ１とＬ２が小さいほどフィルム加熱熱風がクリップ側に流れ込む量が少なく、エッジ単層部のフィルム温度を低く抑えられ、エッジ単層部の過剰な延伸が抑制される。一方、フィルムの熱風によるバタツキでカバーとフィルムが接触しフィルムに傷が入る問題を回避するためには適切な範囲に設定する必要がある。そのため、Ｌ１とＬ２はいずれも０．５−３．０ｃｍの範囲であることが必要である。また、矢印Ｅで示すエッジ単層部の位置からフィルムカバーまでの幅方向距離はＸ２−Ｘ１で表され、フィルム加熱熱風の影響はこのＸ２−Ｘ１の距離にもよるため、Ｘ２−Ｘ１はＬ１とＬ２のいずれよりも大きいことが必要である。
【００２１】
以下、さらに本発明を詳細に説明する。
前述のとおり、本発明は、ポリエステル（Ａ）からなるフィルム層（Ａ）と、ポリエステル（Ｂ）からなるフィルム層（Ｂ）とを積層し、それら積層方向および製膜方向に直交する方向（幅方向）の両端部にポリエステル（Ｂ）からなるエッジ単層部を設けた未延伸シートを押し出し、少なくとも幅方向に延伸した後にエッジ単層部をトリミングする配向積層ポリエステルフィルムの製造方法である。
【００２２】
そして、本発明の特徴は、前述の図８で説明した通り、ステンター内で、フィルムの幅方向の両端部を把持具で把持して幅方向に延伸する際に、製膜方向に沿って把持具を囲む遮熱板を有し、該遮熱板とフィルムとのフィルムの厚み方向における距離（Ｌ１とＬ２）がそれぞれ０．５〜３ｃｍの範囲で、かつ幅方向に延伸する直前の幅方向におけるエッジ単層部の最も内側の位置をＸ１とし、幅方向における遮熱板の最も内側の位置をＸ２としたとき、Ｘ１はＸ２よりもＬ１およびＬ２のいずれよりもより把持具に近い位置に配置したことにある。すなわち、Ｘ２−Ｘ１が、Ｌ１とＬ２のいずれよりも大きいことである。
【００２３】
Ｌ１またはＬ２が下限未満では、ステンター内でフィルムが微妙に揺れるだけで、遮熱板とフィルムとが接触し、かえって切断を助長してしまい、他方上限を超えると、前述の図５の矢印Ｂで示される厚み斑に起因する切断を抑制するのが困難になる。そのような観点から、好ましいＬ１とＬ２は０．５〜３ｃｍの範囲、さらには０．７〜２ｃｍの範囲である。また、Ｘ２−Ｘ１が、Ｌ１とＬ２のいずれよりも大きくないと、やはり前述の図５の矢印Ｂで示される厚み斑に起因する切断を抑制するのが困難になる。すなわち、遮熱板の先端からフィルム面までの距離Ｌ１とＬ２が小さいほどフィルム加熱熱風がクリップ側に流れ込む量が少なく、エッジ単層部のフィルム温度を低く抑えられ、エッジ単層部の過剰な延伸が抑制されるが、フィルムの熱風によるバタツキでカバーとフィルムが接触しフィルムに傷が入る問題を回避するためには適切な範囲に設定する必要がある。矢印Ｅで示すエッジ単層部の位置からフィルムカバーまでの幅方向距離はＸ２−Ｘ１で表され、フィルム加熱熱風の影響はこの距離にもよるため、Ｘ２−Ｘ１が、Ｌ１とＬ２のいずれよりも大きい位置に設定する必要がある。
【００２４】
なお、本発明の効果の点から、把持具は、ステンターの熱によって加熱されないように遮熱板を設けるだけでなく、積極的に冷却していることが好ましい。具体的な冷却方法としては、レール内部にレールの過熱を防止するレール冷却水２２を通す方法や、フィルムエッジ部の過熱を防止するために遮熱板とクリップの間に冷却風が通気されていることが好ましい。
【００２５】
本発明では、後述の通り、前述の図５の矢印Ｂで示される厚み斑の位置と遮熱板の位置とを特定の関係にしたことから、前述の図５の矢印Ｂで示される厚み斑に起因する切断などを抑制できる。そのため、前述の図５の矢印Ｂで示される厚み斑を小さくするために、ポリエステル（Ａ）と（Ｂ）との組み合わせは特に制限されず、設計の自由が確保される。
【００２６】
そのような観点から、ポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）とは、その繰り返し単位の５０モル％以上が同じ繰り返し単位であることが好ましい。同じ繰り返し単位の割合が下限未満では、層間での剥離が生じたり、延伸の制御が難しくなる。好ましい同じ繰り返し単位の割合は、７０モル％以上、さらに８０モル％以上、特に９０モル％以上である。
【００２７】
また、本発明におけるポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）との固有粘度の差は、前述の通り、前述の図５の矢印Ｂで示される厚み斑を縮小しなくてもよいことから、特に制限されない。換言すれば、回収したポリマーを用いる際に、固有粘度差をなくすように、回収ポリマーの使用割合を減らしたり、固有粘度の高いポリマーを別途用意して混練するなどしなくてもよい。そのような観点から、本発明の製造方法はある程度固有粘度差が大きいものほど効果的であり、０．０３ｄｌ／ｇを超えることが好ましい。他方上限は特に制約されないが、０．１０ｄｌ／ｇ以下であることが好ましい。なお、このように固有粘度差を設けられることから、耐加水分解性などの高い固有粘度の高い樹脂をそれらの特性が求められる側の表層に配置し、そのような特性が求められない側の層には、固有粘度の低い生産性に優れた樹脂を配置するような設計も採用することができる。
【００２８】
本発明におけるポリエステル（Ａ）および（Ｂ）としては、フィルムへの製膜が可能なものであれば、それ自体公知のものを採用でき、例えば、ジオール成分と芳香族ジカルボン酸成分との重縮合によって得られる芳香族ポリエステルが好ましい。かかる芳香族ジカルボン酸成分としては、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、６，６’−（エチレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸などの６，６’−（アルキレンジオキシ）ジ−２−ナフトエ酸が挙げられる。また、かかるジオール成分としては、例えばエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，６−ヘキサンジオールが挙げられる。
【００２９】
これらの中でも、高温での加工時の寸法安定性の点からは、エチレンテレフタレートまたはエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰り返し単位とするものが好ましく、特にエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰り返し単位とするものが好ましい。ここでいう主たるとは、好ましくは８０モル％以上、さらに９０モル％以上を意味する。
【００３０】
本発明におけるポリエステル（Ａ）または（Ｂ）のいずれか固有粘度の高い方のポリエステルは、その溶融押出する前の固有粘度が０．６０〜０．６５ｄｌ／ｇの範囲にあることが、フィルムに製膜する際の溶融状態での樹脂の積層状態や、製膜後のフィルムの機械的特性を高度に維持しやすいことから好ましい。なお、後述の回収ポリマーを使用する場合、回収ポリマーはポリエステル（Ｂ）として使用することが、エッジ単層部に用いれることから好ましく、そのため、ポリエステル（Ａ）の固有粘度は、ポリエステル（Ｂ）の固有粘度よりも高いことが好ましい。
【００３１】
ところで、本発明の配向積層フィルムは、フィルム層（Ａ）または（Ｂ）の少なくともいずれかに不活性粒子を含有させることが好ましい。この不活性粒子の粒子サイズや粒子量は、配向積層フィルムを用いる用途に応じて適宜決めればよい。このような不活性粒子を含有させることで、フィルムに白度、光沢性、隠蔽性を待たせたり、フィルムの巻き取り性を向上させることができる。含有させる不活性粒子としては、例えば、ルチル型酸化チタン、アナターゼ型酸化チタン、硫酸バリウム、酸化シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、燐酸カルシウム、カオリン、タルクのような無機不活性粒子、シリコーン、架橋ポリスチレン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体のような有機不活性粒子をあげることができる。また、含有させる不活性粒子の平均粒径は０．０１〜８μｍが好ましい。
【００３２】
本発明では、ポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）とを押出機から押し出してから、ダイから吐出されるまでの間で、厚み方向に積層した、すなわち、フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）を積層する。この際、ポリエステル（Ａ）は組成や固有粘度を異にする、例えばポリエステルＡ１、ポリエステルＡ２・・・といった複数のポリエステルとそれぞれ押し出す押出機を用意し、それぞれでフィルム層（Ａ１）、フィルム層（Ａ２）・・・を形成してもよい。具体的な積層構造としては、フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）を積層した２層積層フィルム、フィルム層（Ａ）の両面にフィルム層（Ｂ）を積層した３層フィルム、フィルム層（Ｂ）の両面にフィルム層（Ａ）を積層した３層フィルム、フィルム層（Ａ１）とフィルム層（Ａ２）とフィルム層（Ｂ）とを積層した３層フィルム、フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）とを交互に積層した多層積層フィルムなどが挙げられる。
【００３３】
ところで、本発明の製造方法では、上記（Ｂ）の厚みが、フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）の厚みの合計に対して、５〜７０％の範囲にあることが好ましい。フィルム層Ｂの厚みの好ましい下限は、１０％以上、さらに２０％以上、特に３０％以上である。フィルム層Ｂの厚みが下限以上であることで、エッジ単層部と接合するポリエステル（Ａ）の割合が少なくなり、厚み斑を抑制しやすくなる。他方、フィルム層Ｂの厚みの好ましい上限は、６０％以下、さらに５０％以下である。フィルム層Ｂの厚みが上限以下であることで、前述の厚み斑の改善効果がより発現される。また、回収ポリマーをポリエステル（Ｂ）に使用する場合、フィルム層（Ｂ）の厚みが上限を超えると、単層フィルムに近づき、エッジ単層部を設けなくても、回収ポリマーのほとんどを自己回収で使用することができ、生産性の向上効果が乏しくなる。
【００３４】
つぎに、本発明の製造方法では、上記フィルム層（Ａ）とフィルム層（Ｂ）を積層した後、その幅方向の両端部にエッジ単層部を設ける。このとき、押し出すダイの幅にもよるが、未延伸フィルムの断面積で見たときの、それぞれの端部に設けられるエッジ単層部の断面積の割合（片側）の下限は、５％以上、さらに７％以上、特に８％以上であることが、ダイからの押し出しを安定させつつ、幅方向に延伸する際に把持される幅方向の端部を十分に確保する点から好ましい。他方、それぞれの端部に設けられるエッジ単層部の断面積の割合の上限は、製品とされる部分を効率的に確保する観点から、２５％以下、さらに２０％以下、特に１５％以下であることが好ましい。
【００３５】
また、未延伸フィルムの製膜方向に直交する断面を見たとき、両エッジ単層部の幅（片側）が、未延伸フィルムの全幅に対して、２〜１５％の範囲にあることが好ましい。両エッジ単層部の幅（片側）が、未延伸フィルムの全幅に対して、下限以上あることで、ダイからの押し出しを安定させつつ、幅方向に延伸する際に把持される幅方向の端部を十分に確保しやすい。他方、両エッジ単層部の幅（片側）が、未延伸フィルムの全幅に対して、上限以下であることで、製品とされる部分を効率的に確保でき、またダイからの押し出しを安定化させやすい。そのような観点から、好ましい下限は３％以上、さらに４％以上であり、好ましい上限は１２％以下、さらに１０％以下である。
【００３６】
このようにしてダイから押し出される未延伸シートの幅方向の中央部における厚みは特に制限されないが、後述の幅方向に延伸する際に、厚み斑による破断が薄いほど顕著に発現する、すなわち本発明の厚み斑の改良による効果がより発現されやすいことから、２００μｍ以下、さらに１６０μｍ以下であることが好ましい。未延伸シートの幅方向の中央部における厚みの下限は、特に制限されないが、押し出しを安定化しやすいことから、１０μｍ以上、さらに５０μｍ以上、特に８０μｍ以上であることが好ましい。
【００３７】
なお、上述の未延伸シートの製造は、例えば、ポリエステル（Ａ）と、ポリエステル（Ｂ）とを用意し、これらを溶融状態で積層してダイからシート状に共押出する工程、得られたシート状物を冷却固化する工程で製造できる。溶融状態で押し出す工程での温度は、未溶融物がなく、過度にポリエステルの熱劣化が進まない温度であれば特に制限されず、例えば、最も融点の高いポリエステルの融点（Ｔｍ：℃）ないし（Ｔｍ＋７０）℃の温度で行うことが好ましい。つぎに、冷却については、得られる積層未延伸ポリエステルフィルムの平坦性を維持しつつ、厚み斑も少なくするために、フィルム製膜方向に沿ってダイの下方に設置された回転する冷却ドラムを用い、それにシート状物を密着させて冷却するのが好ましい。
【００３８】
このようにして得られた未延伸シートは、少なくとも幅方向に延伸、好ましくは製膜方向と幅方向に延伸する。以下では、製膜方向に延伸し、つづいて幅方向に延伸する逐次二軸延伸を例にとって説明する。まず、未延伸シートを、製膜方向にもっともガラス転移温度の高いポリエステルのガラス転移温度（Ｔｇ）−１０）℃〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度で延伸し、次いで幅方向にＴｇ〜（Ｔｇ＋７０）℃の温度で延伸する。この際、通常、製膜方向の延伸は回転速度の異なるロール間で行われ、幅方向の延伸はテンター法と言われる、フィルムの幅方向の端部を把持部で把持して延伸する方法が行われる。そして、冒頭で述べたとおり、未延伸シートのエッジ単層部の境界に厚み斑があると、この幅方向の延伸の際に、延伸斑が生じたり、過度に延伸された部分が破断したりするのである。そのため、幅方向の延伸倍率が高いほど、上記厚み斑による影響は大きく、そういった観点から本発明の製造方法は、幅方向の延伸倍率が３倍以上、さらに３．５倍以上であるときに、より効果的である。
【００３９】
また、さらに必要に応じて縦方向および／または横方向に再度延伸してもよい。このように延伸したときの全延伸倍率は、面積延伸倍率（縦方向の延伸倍率×横方向の延伸倍率）として９倍以上が好ましく、１２〜３５倍がさらに好ましく、１５〜３０倍が特に好ましい。さらにまた、延伸後のフィルムは、（Ｔｇ＋７０）〜（Ｔｇ−１０）℃の温度で熱固定することができ、例えば１８０〜２５０℃で熱固定するのが好ましい。熱固定時間は１〜６０秒が好ましい。また、前述の延伸は逐次二軸延伸で説明したが、縦方向と横方向に同時に延伸する同時二軸延伸を用いても良い。
【００４０】
このようにして幅方向に延伸されたフィルムは、熱固定処理の前もしくは後に、エッジ単層部をトリミングして、製品として巻き取られる。なお、エッジのトリミングは、フィルムの両端部をレザーカッターやロータリーカッター等で切り取る工程である。
また、本発明の製造方法では、必要に応じて、積層フィルムの製造工程中または製造後にフィルムに塗液を塗布し乾燥する工程を設けても良い。塗膜の種類や塗布方法などはそれ自体公知の方法を任意に採用できる。
【００４１】
ところで、本発明の製造方法は、冒頭で述べたとおり、回収ポリマーを再利用するのに極めて有効であり、以下、回収ポリマーの作成方法や投入方法について説明する。
まず、トリミングされたエッジ単層部や、製品とならなかった配向積層フィルム、また未延伸シートなどは粉砕され、乾燥され、溶融押出されて再生チップとして再利用する。なお、ポリエステル（Ａ）と（Ｂ）とで組成が異なる場合、エッジ単層部と配向積層フィルムとは別々に回収して、別々に再生チップとするのが、後に再生チップを使用する場合の品質の変化を押える上で好ましい。そのため、前述の未延伸シートなども、エッジ単層部と切り分けてから回収するのが好ましい。すなわち、本発明においてはトリミングされたフィルムエッジ部分を回収した樹脂と、フィルム中央部を回収した樹脂では、ポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）の含有率が異なるので、それぞれ独立した回収系を用意するのが好ましく、このような回収系を用意しても付加価値の高いフィルムの生産においてはコストダウン効果が大きい。
【００４２】
このようにして製造された例えば再生チップは、ポリエステル（Ｂ）に投入する。この際、回収系の異なる回収ポリエステルでは、ポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）の含有率が異なるため、それぞれの含有率に応じて配合比を調整し、バージンポリマーと適量混合することで、所望の組成や固有粘度とすることが可能となる。
【００４３】
また、本発明では、ポリエステル（Ａ）およびポリエステル（Ｂ）を溶融状態で押し出す際に、水を含有させることは、固有粘度の調整において有効である。本発明におけるポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）の固有粘度の差は、それぞれを構成する原料の固有粘度によってほぼ決まる。しかし所望とされる特性を得る為の配合比とすると、固有粘度の差が０．０３ｄｌ／ｇ以下にできない場合も考えられる。それに対し、それぞれのポリエステルを押出す際に一定量の水を含有させることで、製膜した積層フィルム各層の固有粘度の調整を行うことができる。水を含有させるのは、乾燥機内部でも良いし、押出機の直前の樹脂溜り部でも良い。なお、乾燥機の乾燥条件を変えることでもある程度固有粘度の調整をすることは可能である。
【実施例】
【００４４】
以下、実施例によって本発明を更に説明する。尚、実施例中の物性値の測定および製膜性の評価は下記の方法とした。
【００４５】
（１）固有粘度
製膜前の原料および製膜後のフィルムを、それぞれ溶媒に溶解させオストワルド式粘度計を応用した自動粘度計を用いて測定した。なお、測定は３５℃で行い、溶媒はｏ−クロロフェノールを用いた。なお、ｏ−クロロフェノールでは十分に溶けない場合は、Ｐ−クロロフェノール／テトラクロロエタン（４０／６０重量比）の混合溶媒を用いた。
【００４６】
（２）各フィルム層の厚みおよびエッジ単層部の幅ならびにそれらの断面積比  
キャスティングドラム１２で冷却固化した未延伸サンプルを三角形に切り出し、包理カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包理した。そして、包理されたサンプルをミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ―Ｓ）で縦方向に平行な断面をおよそ５０ｎｍ厚みの薄膜切片にしたあと、透過型電子顕微鏡を用いて、加速電子１００ｋｖにて観察・投影し、写真から各層の厚みを測定し、各層の厚みを測定した。また、未延伸フィルムの幅方向に同様な測定を行い、エッジ単層部の幅ならびにそれらの断面積比を求めた。
【００４７】
（３）製膜性、厚み斑の判定区分
１２時間以上連続して製膜し、製膜性、厚み斑の状況を下記状態に区分した。
＜製膜性＞
安定：１２時間以上無切断
不安定：３〜４時間は連続通膜でき製品は取れるが、稼働率が悪い。
切断多発：１時間以内で切断発生し、製品が取れない。
＜厚み斑＞
良好：エッジ単層部を設けていない場合と同様の歩留状況
悪化：エッジ単層境界部の厚み段差が製品部にまで影響し、歩留まりが低下する状態
【００４８】
（４）カール
２軸延伸フィルムをＭＤ方向が長手になるように、幅１２．７ｍｍ×長さ１７０ｍｍの短冊状にサンプリングし、長さ１０ｃｍ分が空中に浮くように保持具間にキャスティングドラムに接触した面を上向きにして水平に張り、厚み４．５μｍ当り１．０ｇの張力を付与する。その状態でサンプル幅方向片端と最上部（または最下部）の高さの差を測定し、さらに反対側の端との高さの差も測定し平均を取った値をカール値とする。符号はキャスティングドラムに接触した面の中央部が凸方向をマイナスとする。
【００４９】
（５）二軸延伸後の単層幅
トリミングする前の２軸延伸フィルムをサンプリングし、それぞれの端部について、長さ方向に１ｍ間隔で５点測定し、エッジ単層部と製品となるフィルム層Ａとフィルム層Ｂの積層された部分との境界を確認し、端部からその境界までの距離を測定した。測定結果は平均値で示すが、ばらつきが１ｃｍ以上ある場合は範囲で示した。
【００５０】
なお、実施例、比較例で用いた樹脂は以下の通りである。
・ＰＥＮ１：固有粘度０．６２ｄｌ／ｇのポリエチレン−２，６−ナフタレートであり、再生したポリマーを含まないバージンポリマーのみで構成されている。表面活性付与の為、平均粒径０．１μｍの無機粒子を０．２重量％含有している。
・ＰＥＮ２：固有粘度０．５５ｄｌ／ｇのポリエチレン−２，６−ナフタレートであり、再生したポリマーを８０重量％含み、再生ポリマーのうち４５重量％がトリミングされたエッジ単層部を再生したポリマーを使用している。表面活性付与の為、平均粒径０．４μｍの不活性粒子を０．０５重量％含有している。
・ＰＥＮ３：固有粘度０．５８ｄｌ／ｇのポリエチレン−２，６−ナフタレートであり、再生したポリマーを６０重量％含み、再生ポリマーのうち３０重量％がトリミングされたエッジ単層部を再生したポリマーを使用している。表面活性付与の為、平均粒径０．４μｍの不活性粒子を０．０５重量％含有している。
・ＰＥＮ４：固有粘度０．６０ｄｌ／ｇのポリエチレン−２，６−ナフタレートであり、再生したポリマーを含まないバージンポリマーのみで構成されている。表面活性付与の為、平均粒径０．１μｍの無機粒子を０．２重量％含有している。
【００５１】
［実施例１］
まず、図１に示す構成の押出装置、図２，３に示すフィードブロックを用い２層フィルムを製膜した。
フィルム層（Ａ）側の原料ＰＥＮ１を押出機５に投入し、ギアポンプ６で計量、続くフィルター７で濾過しおよそ２８０℃の温度で積層フィードブロック８に導いた。一方、フィルム層（Ｂ）側の原料ＰＥＮ２は押出機１に投入し、ギアポンプ２で計量、続くフィルター３で濾過しおよそ２８０℃の温度で積層フィードブロック８に導いた。
積層フィードブロック８にて図２に示すごとく、ダイから吐出された後フィルム層（Ｂ）がキャスティングドラムに接触する側に積層するように、ポリエステル（Ａ）：ＰＥＮ１の片側にポリエステル（Ｂ）：ＰＥＮ２を合流させた。
次いで、エッジ単層フィードブロック９にて図３に示すごとく、ポリエステル（Ａ）：ＰＥＮ１とポリエステル（Ｂ）：ＰＥＮ２の積層樹脂の幅方向の両端部に、ポリエステル（Ｂ）：ＰＥＮ２を合流させダイ１０に送り込んだ。
【００５２】
次いで単層ダイ１０から押し出してキャスティングドラム１２で冷却固化し、エッジ単層付きの８００ｍｍ幅の積層未延伸フィルムを得た。この未延伸フィルムの層構成を測定すると、フィルム全厚が１３０μｍ（フィルム層Ａが６３％、フィルム層Ｂが３７％）、エッジ単層の幅が両側とも４０ｍｍであり、フィルム層（Ａ）の断面積と、フィルム層（Ｂ）およびエッジ単層部の合計の断面積は同率であった。エッジ単層の境界部の段差高さは、中央部のフィルム対比約３％であった。
得られた未延伸フィルムを１６０℃、４．６倍で縦延伸するとエッジ単層の幅は両側とも２．０ｃｍとなった。縦延伸フィルムの端部から１．０ｃｍの位置をクリップで把持し、単層境界からフィルム端部加熱防止カバーまでのフィルム幅方向距離（Ｘ２−Ｘ１）を３．０ｃｍとし、上側のフィルム端部加熱防止カバー先端からフィルム面までの距離（Ｌ１）を２．０ｃｍ、下側のフィルム端部加熱防止カバー先端からフィルム面までの距離（Ｌ２）を１．０ｃｍとし、加熱オーブン内に導き、１５５℃、５．４倍で横延伸し、更に２２０℃で熱固定して二軸延伸フィルムを得た。二軸延伸後のエッジ単層幅は両側とも４．０ｃｍであり、エッジ部に過剰な延伸が発生しなかったことが示された。冷却後エッジ単層部をトリミングした。なお、フィルム端部加熱防止カバーの内側には冷却風として、加熱オーブンの外側の空気が取り込まれるように連通させ、かつ図８の２２で示される冷却水の配管には水を循環させた。
連続２４時間の間、製品部となるフィルムが破断することなく安定して２軸延伸フィルムを得ることができた。また、トリミングする前の２軸延伸フィルムをサンプリングし、幅方向の厚みを計測すると、図６に示すような概ね平坦なパターンとなっていて、エッジ単層境界部にも殆ど段差は見られなかった。カール等の必要部性も要求範囲内に収まった。
【００５３】
［比較例１］
縦延伸倍率を４．３倍に変更し、縦延伸後のエッジ単層幅が３．２ｃｍとなったこと以外は実施例１と同様に縦延伸フィルムを得た。そして、単層境界からフィルム端部加熱防止カバーまでのフィルム幅方向距離が１．８ｃｍとなったこと以外は、実施例１と同様に横延伸、熱固定を実施した。二軸延伸後のエッジ単層幅は両側とも８．０〜１０ｃｍと広く、ばらつく結果となった。単層境界部の厚み増加部が製品側へ近づいたため、製品エッジに厚い部分が含まれ、厚み斑が要求範囲をオーバーした。
【００５４】
［実施例２］
縦延伸倍率を４．３倍に変更し、縦延伸後のエッジ単層幅が３．２ｃｍとなったこと以外は実施例１と同様に縦延伸フィルムを得た。そして、単層境界からフィルム端部加熱防止カバーまでのフィルム幅方向距離が１．８ｃｍとなったことから、フィルム端部加熱防止カバー先端からフィルム面までの距離（Ｌ１）を１．０ｃｍとしたこと以外は、実施例１と同様に横延伸、熱固定を実施した。二軸延伸後のエッジ単層幅は両側とも６．０ｃｍであり、エッジ部に過剰な延伸が発生しなかったことが示された。冷却後エッジ単層部をトリミングした。
連続２４時間の間、製品部となるフィルムが破断することなく安定して２軸延伸フィルムを得ることができた。また、トリミングする前の２軸延伸フィルムをサンプリングし、幅方向の厚みを計測すると、図６に示すような概ね平坦なパターンとなっていて、エッジ単層境界部にも殆ど段差は見られなかった。カール等の必要部性も要求範囲内に収まった。
【００５５】
［実施例３］
用いる樹脂を変更し、平坦層と粗面層のＩＶ差を０．０４ｄｌ／ｇとしたこと以外実施例１と同様に２軸延伸フィルムを得た。カールが若干小さくなったが問題ないレベルで、その他は実施例１と同様に良好な結果となった。
【００５６】
［比較例２］
フィルム端部加熱防止カバー先端からフィルム面までの距離（Ｌ１）を４．０ｃｍとしたこと以外は、実施例１と同様に縦延伸、横延伸、熱固定を実施した。結果、横延伸時の加熱風がエッジ部まで及んだことで、エッジ部に過剰な延伸が発生し製品の厚み斑に悪影響を及ぼした。
【００５７】
［実施例４］
ポリエステル樹脂の組み合わせを、ポリエステル（Ａ）をＰＥＮ１、ポリエステル（Ｂ）をＰＥＮ３とし、両層のＩＶ差を０．０２ｄｌ／ｇとしたこと以外は、実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムは、エッジ部の局部延伸は認められず厚み斑も良好であったが、カール値が大きく変化した。
【００５８】
［比較例３］
フィルム端部加熱防止カバー先端からフィルム面までの距離（Ｌ１）を０．４ｃｍとしたこと以外は、実施例１と同様に縦延伸、横延伸、熱固定を実施した。結果、横延伸時の加熱風によるフィルム振動の為、フィルムと加熱防止カバー先端が接触してフィルムに傷が入り、そこを基点に横延伸での切断が頻発した。
【００５９】
【表１】
2014100798.tif 000003
【００６０】
表１中のポリエステル（Ａ）／（Ｂ）構成の欄にある、ＰＥＮ１〜４は、上記（４）で作成した樹脂であり、二軸延伸後の単層幅とは、トリミングする前の２軸延伸フィルムをサンプリングし、それぞれの端部について、長さ方向に１ｍ間隔で５点測定し、エッジ単層部と製品となるフィルム層Ａとフィルム層Ｂの積層された部分との境界を確認し、端部からその境界までの距離を測定した結果である。
【産業上の利用可能性】
【００６１】
本発明によれば、配向積層ポリエステルフィルムの製造方法として利用でき、両端部をエッジ単層部にした場合でも、高い稼働率、高い歩留まりでの製膜が可能となり、大幅に生産性を向上できる製造方法として極めて有益である。
【符号の説明】
【００６２】
１：ポリエステル（Ｂ）の押出機
２：ポリエステル（Ｂ）のギアポンプ
３：ポリエステル（Ｂ）のフィルター
４ａ：ポリエステル（Ｂ）側のポリマーパイプ
４ｂ：ポリエステル（Ａ）側のポリマーパイプ
５：ポリエステル（Ａ）の押出機
６：ポリエステル（Ａ）のギアポンプ
７：ポリエステル（Ａ）のフィルター
８：積層フィードブロック
９：エッジ単層フィードブロック
１０：単層ダイ
１１：未延伸フィルム
１１ａ：フィルム層（Ａ）
１１ｂ：フィルム層（Ｂ）
１１ｃ：エッジ単層
１２：キャスティングドラム
１３ａ：ポリエステル（Ａ）の流路、またはポリエステル（Ａ）
１３ｂ：ポリエステル（Ｂ）の流路、またはポリエステル（Ｂ）
１４：ポリエステル（Ｂ）の層厚調整具
１５：ポリエステル（Ａ）とポリエステル（Ｂ）の積層樹脂
１６：ポリエステル（Ｂ）のダイ先端側エッジ単層幅調整具
１７：ポリエステル（Ｂ）のダイ根元側エッジ単層幅調整具
１８：フィルム端部加熱防止カバー（遮熱板）
１９：クリップ
２０：縦延伸後のフィルム
２１：クリップレール
２２：レール冷却水配管
２３：フィルム加熱熱風ノズル
矢印Ａ：フィードブロック８の下方から上方への方向
矢印Ｂ：未延伸フィルムの単層境界位置に発生する段差位置を示す
矢印Ｃ：延伸されたフィルムの単層境界位置に発生する段差位置を示す
矢印Ｄ：延伸されたフィルムの単層境界位置に発生する段差の外側の過延伸により薄くなった部分を示す。
矢印Ｅ：縦延伸後のエッジ単層境界位置
矢印Ｆ：フィルム加熱熱風ノズルからの熱風の方向
Ｘ１：フィルム端を基点としたエッジ単層境界位置
Ｘ２：フィルム端からフィルム端部加熱防止カバーまでのフィルム幅方向距離
Ｌ１：フィルムの上側にあるフィルム端部加熱防止カバー（遮熱板）先端からフィルム面までの距離
Ｌ２：フィルムの下側にあるフィルム端部加熱防止カバー（遮熱板）先端からフィルム面までの距離
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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