(57)【要約】【課題】成形性、寸法安定性、剛性、耐衝撃性等の物性バランスに優れ、かつ、成形外観に優れたポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の提供。【解決手段】特定のプロピレン樹脂（ア）８０〜９９重量％と特定の炭素繊維（イ）１〜２０重量％（ただし、成分（ア）と成分（イ）の合計を１００重量％とする）の合計量１００重量部に対して、さらに、特定のフィラー（ウ）を２５〜９０重量部、特定のエラストマー（エ）１０〜４５重量部を含有するポリプロピレン系樹脂組成物などによる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記のプロピレン系樹脂（ア）８０〜９９重量％および炭素繊維（イ）１〜２０重量％（ただし、（ア）と（イ）の合計を１００重量％とする）の合計量１００重量部に対して、下記のフィラー（ウ）２５〜９０重量部およびエラストマー（エ）１０〜４５重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
プロピレン系樹脂（ア）：次の（ア−ｉ）〜（ア−ｉｖ）に規定する要件を有する。
（ア−ｉ）：プロピレン単独重合体および／又はプロピレン単独重合体部分とプロピレン・α−オレフィン共重合体部分とからなるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体である。
（ア−ｉｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１〜５００ｇ／１０分である。
（ア−ｉｉｉ）：前記プロピレン単独重合体においては、プロピレン単独重合体全体のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上である。
（ア−ｉｖ）：前記プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体においては、プロピレン単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上である。
炭素繊維（イ）：次の（イ−ｉ）に規定する要件を有する。
（イ−ｉ）繊維径が３〜１５μｍ、繊維長が０．１〜２０ｍｍである。
フィラー（ウ）：次の（ウ−ｉ）に規定する要件を有する。
（ウ−ｉ）炭素繊維（イ）以外の無機系フィラー及び有機系フィラーからなる群より選ばれる少なくとも一種である。
エラストマー（エ）：次の（エ−ｉ）〜（エ−ｉｉｉ）に規定する要件を有する。
（エ−ｉ）オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーからなる群より選ばれる少なくとも一種である。
（エ−ｉｉ）：密度が０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３である。
（エ−ｉｉｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．２〜７０ｇ／１０分である。
【請求項２】
プロピレン系樹脂（ア）および炭素繊維（イ）の合計量１００重量部に対して、さらに下記の変性ポリオレフィン系樹脂（オ）１〜２０重量部を含有する請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
変性ポリオレフィン系樹脂（オ）：酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種である。
【請求項３】
フィラー（ウ）がタルクである請求項１又は２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
下記の条件（Ｐ−１）〜（Ｐ−４）を満足する請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
（Ｐ−１）：ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１５〜７０ｇ／１０分である。
（Ｐ−２）：ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠するポリプロピレン系樹脂組成物の曲げ弾性率が３０００ＭＰａ以上である。
（Ｐ−３）：ＴＭＡ法によって測定されるポリプロピレン系樹脂組成物全体の２５〜８０℃における線膨張係数が５．０×１０−５／℃以下である。
（Ｐ−４）：ＩＳＯ１７９（ノッチ付）に準拠して、測定雰囲気温度２３℃にて測定したポリプロピレン系樹脂組成物のシャルピー衝撃強度が５ｋＪ／ｍ２以上である。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を、射出成形、圧縮成形又は射出圧縮成形により成形してなることを特徴とする成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体に関し、さらに詳しくは、成形性、寸法安定性、剛性、耐衝撃性等の物性バランスに優れるとともに、炭素繊維を含有しているにもかかわらず成形外観に優れたポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンは、成形加工が容易で、また、軽量性と機械物性のバランスにも優れているため、金属、あるいはガラスなどの代替として生活資材、自動車内外装部品等の各種工業部品等に幅広く使用されている。特に、自動車分野においては、自動車の低燃費化や低排出ガス、安全性、デザイン性などの改良が要請されており、これらを満たすための材料としてポリプロピレンは多用されている。
【０００３】
また、上記の部品の材料として使用されるポリプロピレンは、剛性や耐衝撃性、寸法安定性などの性能をより高度に、バランスよく有することを必要とされており、従来からタルク、マイカ、炭酸カルシウム等の無機フィラーを配合するなどの工夫がなされてきた。
しかし、近年の自動車分野においては、ハイブリッド車や電気自動車を代表とする低燃費・低排出ガス車の需要の高まりから、より一層の軽量化が求められており、とりわけフェンダーやバックドアなど、軽量性かつ高剛性、低線膨張係数で表される寸法安定性が求められる自動車外装部品においては、従来の無機フィラーの配合では、その効果は不十分であった。
【０００４】
そのため、例えば、特許文献１では、寸法安定性、剛性、耐衝撃性、軽量性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体を提供するために、炭素繊維を配合した材料が提案されている。また、特許文献２では、炭素繊維強化ポリオレフィン系樹脂の強度等の物性向上のために、ペレットの長さ方向に炭素長繊維が同一長さで平行配列した炭素長繊維強化樹脂ペレットが提案されている。
しかし、特許文献１ではメルトフローレートが低めのエラストマーを使用している為、ポリプロピレン系樹脂組成物の粘度が高くなり、ポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体を得るに際し、混練による炭素繊維の折損が懸念される。ここで特許文献１の実施例を見ると、ペレット中に残存している炭素繊維長は０．１ｍｍ以下となってしまっており、炭素繊維を使用することによる効果を十分に引き出しているとは言い難い。また、これらの文献においては炭素繊維はポリプロピレンとの接着性が低いため、成形体表面においては炭素繊維とポリプロピレンとの界面に大きな溝ができ、かつ、ポリプロピレンの収縮により炭素繊維の繊維形状が浮き出るため、自動車外装部品としての凄艶性（光沢・色相・表面平滑性等の外観）や質感を著しく失ってしまうなど、成形品の外観に問題点がある。
【０００５】
これら外観の改良方法として、特許文献３では、成形体表面を研磨加工する方法が提案されている。特に、ポリプロピレンは炭素繊維との接着性が低いため、この方法は、効果的と思われるが、作業工程が増えるという問題がある。
また、特許文献４では、メタロセン触媒を用いて重合した特定のポリプロピレン樹脂と特定のポリプロピレンブロック共重合体とを組合せ、これに炭素繊維を配合した樹脂組成物が提案されている。しかし、剛性や耐衝撃性などの物性については、記載がなく不明である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−２３２４１３号公報
【特許文献２】特開２００５−１２５５８１号公報
【特許文献３】特開２００２−０６７０７０号公報
【特許文献４】特開２００９−１４９８２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、上記従来技術の問題点に鑑み、成形性、寸法安定性、剛性、耐衝撃性等の物性バランスに優れ、かつ、成形体表面の研磨などの特殊加工を必要とせずに、成形外観に優れたポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記課題を解決するため、鋭意研究を重ねた結果、特定のプロピレン系樹脂に特定の炭素繊維、炭素繊維以外の特定のフィラーおよび特定のエラストマーを特定の割合で含有してなるポリプロピレン系樹脂組成物、並びにそれを用いてなる成形体が、上記の課題を解決できることを見出し、これらの知見に基づき、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち、本発明の第１の発明によれば、下記のプロピレン系樹脂（ア）８０〜９９重量％および炭素繊維（イ）１〜２０重量％（ただし、（ア）と（イ）の合計を１００重量％とする）の合計量１００重量部に対して、下記のフィラー（ウ）２５〜９０重量部とエラストマー（エ）１０〜４５重量部とを含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
プロピレン系樹脂（ア）：次の（ア−ｉ）〜（ア−ｉｖ）に規定する要件を有する。
（ア−ｉ）：プロピレン単独重合体および／又はプロピレン単独重合体部分とプロピレン・α−オレフィン共重合体部分とからなるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体である。
（ア−ｉｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１〜５００ｇ／１０分である。
（ア−ｉｉｉ）：前記プロピレン単独重合体においては、プロピレン単独重合体全体のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上である。
（ア−ｉｖ）：前記プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体においては、プロピレン単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上である。
炭素繊維（イ）：次の（イ−ｉ）に規定する要件を有する。
（イ−ｉ）繊維径が３〜１５μｍ、繊維長が０．１〜２０ｍｍである。
フィラー（ウ）：次の（ウ−ｉ）に規定する要件を有する。
（ウ−ｉ）炭素繊維（イ）以外の無機系フィラー及び有機系フィラーから選ばれる少なくとも一種である。
エラストマー（エ）：次の（エ−ｉ）〜（エ−ｉｉｉ）に規定する要件を有する。
（エ−ｉ）オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーから選ばれる少なくとも一種である。
（エ−ｉｉ）：密度が０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３である。
（エ−ｉｉｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．２〜７０ｇ／１０分である。
【００１０】
また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、プロピレン系樹脂（ア）および炭素繊維（イ）の合計量１００重量部に対して、さらに下記の変性ポリオレフィン系樹脂（オ）１〜２０重量部を含有する請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
変性ポリオレフィン系樹脂（オ）：酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂からなる群から選ばれる少なくとも一種の変性ポリオレフィン系樹脂。
【００１１】
また、本発明の第３の発明によれば、第１又は２の発明において、成分（ウ）がタルクであるポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
【００１２】
また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明において、以下の条件（Ｐ−１）〜（Ｐ−４）を満足するポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
（Ｐ−１）：ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１５〜７０ｇ／１０分である。
（Ｐ−２）：ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠するポリプロピレン系樹脂組成物の曲げ弾性率が３０００ＭＰａ以上である。
（Ｐ−３）：ＴＭＡ法によって測定されるポリプロピレン系樹脂組成物全体の２５〜８０℃における線膨張係数が５．０×１０−５／℃以下である。
（Ｐ−４）：ＩＳＯ１７９（ノッチ付）に準拠して、測定雰囲気温度２３℃にて測定したポリプロピレン系樹脂組成物のシャルピー衝撃強度が５ｋＪ／ｍ２以上である。
【００１３】
また、本発明の第５の発明によれば、第１〜４のいずれかの発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物を、射出成形、圧縮成形又は射出圧縮成形により成形してなることを特徴とする成形体が提供される。
【発明の効果】
【００１４】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体は、成形性、寸法安定性、剛性、耐衝撃性等の物性バランスに優れ、かつ、成形体表面の研磨などの特殊加工を必要とせずに、成形外観に優れる。
そのため、自動車部内外装部品、とりわけ従来より金属が使用されていたフェンダーやバックドアなどの高い剛性と寸法安定性が求められる自動車外装部品へ好適に用いることで自動車を軽量化し、燃費の向上やＣＯ２排出量削減などが期待できる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明は、特定のプロピレン系樹脂（ア）に特定の炭素繊維（イ）、炭素繊維以外の特定のフィラー（ウ）および特定のエラストマー（エ）を、特定の割合で含有してなるポリプロピレン系樹脂組成物、並びにその成形体に関する。
以下、本願発明において用いられる各成分、得られるポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体について、詳細に説明する。
【００１６】
１．プロピレン系樹脂（ア）
本発明に用いられるプロピレン系樹脂（ア）は、次の（ア−ｉ）〜（ア−ｉｉｉ）に規定する要件を有する。
（ア−ｉ）：プロピレン単独重合体および／又はプロピレン単独重合体部分とプロピレン・α−オレフィン共重合体部分とからなるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体である。
（ア−ｉｉ）：メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１〜５００ｇ／１０分である。
（ア−ｉｉｉ）：前記プロピレン単独重合体においては、プロピレン単独重合体全体のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上である。
（ア−ｉｖ）：前記プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体においては、プロピレン単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上である。
本発明に用いられるプロピレン系樹脂（ア）は、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体において、良好な成形性、成形外観、機械的強度などを付与する機能を有する。
【００１７】
（１）要件
（ア−ｉ）種類
本発明に用いられるプロピレン系樹脂（ア）は、プロピレン単独重合体および／又はプロピレン単独重合体部分とプロピレン・α−オレフィン共重合体部分とからなるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体である。これらの重合体を用いることにより、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を成形体とした時の剛性、強度や、軽量性などを高めることができる。
【００１８】
また、本発明でプロピレン系樹脂（ア）としてプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体を使用する場合、用いられるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体は、プロピレン単独重合体部分（ａ１）とプロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）とからなるが、ここで用いられるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体は、通常は逐次重合して得られる。
プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体におけるプロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）の含量は、通常３〜６０重量％、好ましくは５〜５０重量％、更に好ましくは７〜４０重量％である。プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）の含有量が３％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の十分な耐衝撃強度が得られない場合がある。また、６０重量％を超えると、剛性などが低下するおそれがある。
【００１９】
プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）に使用されるα−オレフィンとしては、例えば、エチレン、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、１−オクテン等を挙げることができる。これらは１種を用いて共重合してもよく、また、２種以上を組み合わせて共重合してもよい。中でも、ポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の耐衝撃強度の向上という観点からは、その効果が大きいエチレン及び／又は１−ブテンであるのが好ましく、最も好ましいのはエチレンである。
プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）のプロピレン含量は、通常４０〜８０重量％、好ましくは４５〜７５重量％、５０〜７０重量％がさらに好ましい。該含有量が上記範囲外であると、ポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の衝撃強度が低下するおそれがある。プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）のプロピレン含量は、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）の重合時のα−オレフィンとプロピレンの組成比を制御することにより、調整することができる。
また、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）の割合や、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）のプロピレン含量は、クロス分別装置やＦＴ−ＩＲ等を用いて測定される値であり、その測定条件等は、例えば、特開２００８−１８９８９３号公報に記載されている方法を使用すればよい。
なお、プロピレン単独重合体と、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体のプロピレン単独重合体部分（ａ１）については、以下の（ア−ｉｉ）ＭＦＲの部分で説明する。
【００２０】
（ア−ｉｉ）メルトフローレート（ＭＦＲ）
本発明に用いられるプロピレン系樹脂（ア）の全体のメルトフローレート（以下ＭＦＲと略記することがある）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、１〜５００ｇ／１０分、好ましくは１０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは２０〜３００ｇ／１０分である。ＭＦＲが１ｇ／１０分未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物の成形体への成形時にショートショットが生じたり、大型の成形体が得られなくなったりする場合がある。なお、５００ｇ／１０分を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の衝撃強度が低下するおそれがある。
プロピレン系樹脂（ア）がプロピレン単独重合体の場合は、重合時の水素濃度等を制御することにより、ＭＦＲを調整することができる。また、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体においては、ＭＦＲは、プロピレン単独重合体部分（ａ１）のＭＦＲとプロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）のＭＦＲとのバランスにより調整、決定されるので、プロピレン単独重合体部分（ａ１）を製造する際の水素濃度などを制御することで、調整することができる。
なお、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して測定した値である。
【００２１】
（ア−ｉｉｉ・ｉｖ）アイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）
本発明に用いられるプロピレン系樹脂（ア）のアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）は、前記プロピレン単独重合体においては、プロピレン単独重合体全体のアイソタクチックペンタッド分率を、前記プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体においては、プロピレン単独重合体部分（ａ１）のアイソタクチックペンタッドを１３Ｃ−ＮＭＲで測定したものである。ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性、軽量性などの観点から、前記プロピレン単独重合体においては、プロピレン単独重合体全体のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上であり、前記プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体においては、プロピレン単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率が９０％以上である。これらは共に、９２％以上であることが好ましく、９５％以上であることが更に好ましく、９７％以上であることがより好ましい。これらのアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が、９０％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の剛性や寸法安定性、軽量性などが低下するおそれがある。前記アイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９０％以上であると、剛性や寸法安定性などが高くなり、その物性がより良好なものとなる。これは、プロピレン系樹脂分子の配向結晶性が高まり、また、プロピレン系樹脂（ア）中において炭素繊維（イ）の配向と均一分散が容易になるためと推察される。
ここで、アイソタクチックペンタッド分率は、同位体炭素による核磁気共鳴スペクトル（１３Ｃ−ＮＭＲ）を使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック分率である。すなわち、アイソタクチックペンタッド分率は、プロピレンモノマー単位が５個連続してアイソタクチック結合したプロピレン単位の分率である。具体的には、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中ｍｍｍｍピークの強度分率をもってアイソタクチックペンタッド単位を測定する。
また、アイソタクチックペンタッド分率は、プロピレン単独重合体、または、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体のプロピレン単独重合体部分（ａ１）の重合時の温度や使用する触媒の種類によって、調整することができる。
【００２２】
（２）製造方法
以下、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に用いられるプロピレン系樹脂（ア）の製造方法について説明する。先ず、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体の製造方法について説明する。
（ｉ）プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体の製造方法
本発明で用いられるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体の製造は、高立体規則性触媒を用いて重合する方法が好ましく用いられる。プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体は、プロピレン単独重合体部分（ａ１）とプロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）との反応混合物である。これは、結晶性プロピレン重合体部分であるプロピレン単独重合体部分（ａ１）の重合（前段）と、この後に続く、プロピレン・α−オレフィン共重合体（ａ２）の重合（後段）の製造工程により得られる。
【００２３】
上記重合に用いられる触媒としては、高立体規則性触媒であれば特に限定されるものではなく、前記したように、公知の触媒が使用可能である。例えば、チタン化合物と有機アルミニウムを組み合わせた、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒（例えば、ポリプロピレンハンドブック（１９９８年５月１５日初版第１刷発行）等に記載）、あるいは、メタロセン触媒（例えば、特開平５−２９５０２２号公報参照。）が使用できる。チーグラー・ナッタ触媒は、チタン化合物として有機アルミニウム等で還元して得られた三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物を電子供与性化合物で処理し更に活性化したもの（例えば、特開昭４７−３４４７８号公報、特開昭５８−２３８０６号公報、特開昭６３−１４６９０６号公報参照。）、塩化マグネシウム等の担体に四塩化チタンを担持させることにより得られるいわゆる担持型触媒（例えば、特開昭５８−１５７８０８号公報、特開昭５８−８３００６号公報、特開昭５８−５３１０号公報、特開昭６１−２１８６０６号公報参照。）等が含まれる。
【００２４】
また、助触媒として使用される有機アルミニウム化合物としては、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロライド、ジイソブチルアルミニウムクロライドなどのアルキルアルミニウムハライド、ジエチルアルミニウムハイドライドなどのアルキルアルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムエトキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシド、メチルアルモキサン、テトラブチルアルモキサンなどのアルモキサン、メチルボロン酸ジブチル、リチウムアルミニウムテトラエチルなどの複合有機アルミニウム化合物などが挙げられる。また、これらを２種類以上混合して使用することも可能である。
また、上述の触媒には、立体規則性改良や粒子性状制御、可溶性成分の制御、分子量分布の制御等を目的とする各種重合添加剤を使用することができる。例えば、ジフェニルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルメチルジメトキシシランなどの有機ケイ素化合物、酢酸エチル、安息香酸ブチル、ｐ−トルイル酸メチル、ジブチルフタレートなどのエステル類、アセトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン類、ジエチルエーテルなどのエーテル類、安息香酸、プロピオン酸などの有機酸類、エタノール、ブタノールなどのアルコール類等の電子供与性化合物を挙げることができる。
【００２５】
重合形式としては前記の通りであるが、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ベンゼン若しくはトルエン等の不活性炭化水素を重合溶媒として用いるスラリー重合、プロピレン自体を重合溶媒とするバルク重合、また、原料のプロピレンを気相状態下で重合する気相重合が可能である。また、いずれの重合形式を組み合わせて行うことも可能である。例えば、プロピレン単独重合体部分（ａ１）をバルク重合で行い、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）を気相重合で行う方法や、プロピレン単独重合体部分（ａ１）をバルク重合、続いて気相重合で行い、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）は、気相重合で行う方法などが挙げられる。
また、重合形式として、回分式、連続式、半回分式のいずれによってもよく、所望により、二段及び三段等の複数段の連続重合法を用いてもよい。
さらに、重合用の反応器としては、特に形状、構造を問わないが、スラリー重合、バルク重合で一般に用いられる攪拌機付き槽や、チューブ型反応器、気相重合に一般に用いられる流動床反応器、攪拌羽根を有する横型反応器などが挙げられる。
気相重合においては、プロピレン単独重合体部分（ａ１）の重合工程は、プロピレン、連鎖移動剤として水素を供給して、前記触媒の存在下に、温度０〜１００℃、好ましくは３０〜９０℃、特に好ましくは４０〜８０℃、プロピレンの分圧０．６〜４．２ＭＰａ、好ましくは１．０〜３．５ＭＰａ、特に好ましくは１．５〜３．０ＭＰａ、滞留時間は０．５〜１０時間で行う。プロピレン単独重合体部分（ａ１）には、本発明の効果を損なわない範囲で、プロピレン以外のα−オレフィン、例えばα−オレフィンがエチレンの場合は７重量％以下のエチレンが共重合されていても構わない。
【００２６】
本発明に用いられるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体のプロピレン単独重合体部分（ａ１）のＭＦＲは、通常１０〜７００ｇ／１０分の範囲である。プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体のプロピレン単独重合体部分（ａ１）をこの様な範囲とする為には、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素を、水素／プロピレンのモル比で５×１０−３〜０．２の範囲で行うことにより、所望のＭＦＲに調節することが可能である。
プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体を製造する際は、引き続いて、即ち前段重合工程で製造されたプロピレン単独重合体部分（ａ１）の存在下、後段重合工程で、プロピレン、α−オレフィンと水素を供給して、前記触媒（前記プロピレン単独重合体部分（ａ１）の製造に使用した当該触媒）の存在下に０〜１００℃、好ましくは３０〜９０℃、特に好ましくは４０〜８０℃、プロピレン及びα−オレフィンの分圧各０．１〜２．０ＭＰａ、好ましくは０．１〜１．５ＭＰａ、滞留時間は０．５〜１０時間の条件で、プロピレンとα−オレフィンの共重合を行い、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）を製造し、最終的な生成物として、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体を得る。プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）には、本発明の効果を損なわない範囲でプロピレンと２種類以上のα−オレフィンが共重合されていても構わない。
【００２７】
本発明に用いられるプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体のＭＦＲは、１〜５００ｇ／１０分、好ましくは１０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは２０〜３００ｇ／１０分である。前記のように、プロピレン単独重合体部分（ａ１）のＭＦＲは、通常１０〜７００ｇ／１０分の範囲なので、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合のＭＦＲをこの範囲とする為には、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）のＭＦＲは、１０−４〜１００ｇ／１０分とするのが好ましい。プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）のＭＦＲを１０−４〜１００ｇ／１０分にコントロールする場合、触媒の種類にもよるが、水素／（プロピレン＋α−オレフィン）モル比を、１０−５〜０．８の範囲で行うことにより、所望のＭＦＲに調節することが可能である。また、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）中のα−オレフィン含量を特定の範囲内に維持するためには、後段のプロピレン濃度に対するα−オレフィン濃度を調整すればよい。さらに、ゲル発生やベタツキを抑えるために、プロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）の反応中あるいは反応前に、エタノールなどのアルコール類を添加することが望ましい。具体的には、アルコール類／有機アルミニウム化合物の比で、０．５〜３．０モル比の条件で行うことができる。また、このアルコール類の添加量で、プロピレン・α−オレフィンブロック共重合体のプロピレン・α−オレフィン共重合体部分（ａ２）の割合も、コントロールすることができる。
また、このようなプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体は、各社から種々の市販品が上市されているので、これら市販品の物性を測定して、所望のものを用いることもできる。
【００２８】
（ｉｉ）プロピレン単独重合体の製造方法
本発明で用いられるプロピレン単独重合体の製造は、前記のプロピレン・α−オレフィンブロック共重合体の製造方法のうち、プロピレン単独重合体部分（ａ１）の製造方法に準じて行えばよい。
本発明に用いられるプロピレン単独重合体のＭＦＲは、１〜５００ｇ／１０分、好ましくは１０〜４００ｇ／１０分、より好ましくは２０〜３００ｇ／１０分である。。プロピレン単独重合体のＭＦＲをこの様な範囲とする為には、触媒の種類にもよるが、連鎖移動剤の水素を、水素／プロピレンのモル比で５×１０−３〜０．２の範囲で行うことにより、所望のＭＦＲに調節することが可能である。
【００２９】
（３）配合割合
本発明において用いられるプロピレン系樹脂（ア）の配合割合は、プロピレン系樹脂（ア）と炭素繊維（イ）との合計を１００重量％として、８０〜９９重量％、好ましくは８２〜９５重量％である。プロピレン系樹脂（ア）の配合割合が８０重量％未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の耐衝撃性と外観が著しく悪化してしまうため好ましくない。一方、９９重量％を越えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の強度、寸法安定性のより一層の向上が達成できないおそれがある。
また、本発明において用いられるプロピレン系樹脂（ア）の、プロピレン系樹脂組成物全体における配合割合は、通常は２４〜７７重量％であり、さらに好ましくは３５〜７０重量％である。
【００３０】
２．炭素繊維（イ）
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、次の（イ−ｉ）に規定する要件を有する。
（イ−ｉ）繊維径が３〜１５μｍ、繊維長が０．１〜２０ｍｍである。
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、本発明のポリプロピレン樹脂組成物において、良好な剛性、寸法安定性などを付与する機能を有する。
【００３１】
（１）要件
（イ−ｉ）繊維径および繊維長
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、繊維径が３〜１５μｍであり、好ましくは、５〜１２μｍである。繊維径が３μｍ未満の場合、炭素繊維の剛性が著しく低下することで、ポリプロピレン樹脂組成物の機械強度が低下する場合があり、一方、繊維径が１５μｍを超えると、繊維が太くなるために、しなりがなくなり、折れやすくなるので、ポリプロピレン樹脂組成物への補強効果が低下する。
なお、繊維径は、走査型電子顕微鏡などを用いて測定することができる。
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、繊維長が０．１〜２０ｍｍであり、好ましくは、０．５〜１５ｍｍであり、さらに好ましくは、１〜１０ｍｍである。繊維長が０．１ｍｍ未満の場合、長さが短すぎるために、ポリプロピレン樹脂組成物への補強効果が低下し、一方、繊維長が２０ｍｍ以上であると、溶融混練の際に繊維の投入が困難になる。
なお、繊維長は、必要に応じて顕微鏡等で拡大した後、一般の定規、又はノギスなどにより測定することができる。
【００３２】
（２）引張弾性率
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、通常、２００〜１０００ＧＰａ程度の引張弾性率を有するが、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の強度や経済性の点などから、本発明においては、２００〜９００ＧＰａのものを用いるのが好ましく、２００〜３００ＧＰａのものを用いるのがより好ましい。
なお、引張弾性率は、ＪＩＳ  Ｒ７６０６（旧ＪＩＳ  Ｒ７６０１）に準拠して、測定することができる。
【００３３】
（３）密度
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、通常１．７〜５ｇ／ｃｍ３程度の密度を有するが、軽量性や経済性などから、１．７〜２．５ｇ／ｃｍ３の密度を有するものを用いるのが好ましい。
なお、密度は、ＪＩＳ  Ｒ７６０３（旧ＪＩＳ  Ｒ７６０１）に準拠して測定することができる。
【００３４】
（４）チョップドカーボンファイバー（ＣＣＦ）
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、繊維原糸を所望の長さに裁断した、いわゆるチョップドカーボンファイバー（以下、単にＣＣＦともいう。）を用いることもでき、必要に応じて、各種サイジング剤を用いて、ＣＣＦを集束処理されたものであってもよいし、またＣＣＦをさらに細かく粉砕して使用しても良い。
さらに、これらの炭素繊維は、予め任意の量のプロピレン系樹脂（ア）とＣＣＦとを溶融混練して得られた炭素短繊維含有ペレットや、また、予め任意の量のプロピレン系樹脂（ア）と溶融押出加工して連続した多数本の繊維を集合一体化したペレットとし、且つ、該ペレット中における炭素繊維長さが実質的に該ペレットの一辺（押出方向）の長さと同じである、炭素長繊維含有ペレットとして用いてもよい。
本発明に用いられる炭素繊維（イ）は、ポリプロピレン系樹脂組成物の製造を簡略化し、また炭素繊維の取り扱いの容易さや、作業工程の簡略化の点などから、ＣＣＦを用いることが好ましい。
また、繊維集束に用いるサイジング剤は、プロピレン系樹脂（ア）との溶融混練において、融解する必要があるため、２００℃以下で溶融するものであることが好ましい。
また、このＣＣＦの形状は、直線状のものだけでなく、繊維が湾曲したカール状のカーボンファイバーであってもよい。
この様なＣＣＦの具体例としては、ＰＡＮ系炭素繊維では、三菱レイヨン社製商品名「パイロフィルチョップ」、東レ社製商品名「トレカチョップ」、東邦テナックス社製商品名「ベスファイトチョップ」などを挙げることができ、また、ピッチ系炭素繊維では、三菱樹脂社製商品名「ダイアリードチョップドファイバー」、大阪ガスケミカル社製商品名「ドナカーボチョップ」、呉羽化学社製商品名「クレカチョップ」などを挙げることができる。
【００３５】
炭素繊維（イ）は、プロピレン系樹脂（ア）、フィラー（ウ）及びエラストマー（エ）と共に溶融混練されて、表面外観に優れた本発明のポリプロピレン系樹脂組成物となる。
この溶融混練の際には、得られた樹脂組成物ペレット中、あるいは成形体中に存在する該炭素繊維の重量平均繊維長さは、好ましくは０．１〜１．０ｍｍ、より好ましくは０．２〜０．６ｍｍとなる様な複合化方法を選択するのが好ましい。ペレットや成形体中に残存する炭素繊維（イ）の重量平均繊維長さをこの様な範囲とすることにより、得られる成形体の剛性や衝撃強度等の機械物性、線膨張係数及び外観を良好にすることが可能となる。即ち、ペレットや成形体中に残存する炭素繊維（イ）の重量平均繊維長さが０．１ｍｍ未満の場合、アスペクト比が低く線膨張係数が悪化したり、剛性が低下するなど十分な補強効率が得られない傾向となり、一方、ペレットや成形体中に残存する炭素繊維（イ）の重量平均繊維長さが１．０ｍｍを超えると、衝撃強度や外観が著しく悪化する場合がある。なお、ペレットや成形体中に残存する炭素繊維（イ）の重量平均繊維長さは、測定試料をるつぼ内で４５０℃で４０分加熱し、残渣として得られた炭素繊維をデジタルマイクロスコープにて拡大、撮影を行い、撮影した画像を画像解析ソフトを用いて解析する方法によって測定することができる。
炭素繊維（イ）の重量平均繊維長さをこの様な範囲とする方法としては、例えば、２軸押出機による溶融混練では、プロピレン系樹脂（ア）、フィラー（ウ）及びエラストマー（エ）を共に十分に溶融混練した後、炭素繊維（イ）をサイドフィード法等によりフィードし、繊維の折損を最小限に留めながら、集束繊維を分散させる等の方法を好ましい方法として挙げることができる。
【００３６】
（５）配合割合
本発明に用いられる炭素繊維（イ）の配合割合は、プロピレン系樹脂（ア）と炭素繊維（イ）との合計を１００重量％として、１〜２０重量％、好ましくは２〜１８重量％である。炭素繊維（イ）の配合割合が１重量％未満の場合、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の強度、寸法安定性のより一層の向上が期待できないおそれがあり、一方、２０重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の耐衝撃性と外観が著しく悪化し、経済性の観点からも好ましくない。
また、本発明において用いられる炭素繊維（イ）の、プロピレン系樹脂組成物全体における配合割合は、通常は０．５〜１５重量％であり、好ましくは１〜１３重量％であり、さらに好ましくは３〜１０重量％である。
【００３７】
３．フィラー（ウ）
本発明において用いられるフィラー（ウ）は、次の（ウ−ｉ）に規定する要件を有する。
（ウ−ｉ）炭素繊維（イ）以外の無機系フィラー及び有機系フィラーからなる群より選ばれる少なくとも一種である。
本発明において用いられるフィラー（ウ）は、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体において、剛性、寸法安定性などの更なる向上に有効であり、併せて経済性の向上にも寄与する。
【００３８】
（１）要件
（ウ−ｉ）種類
本発明において用いられるフィラー（ウ）は、炭素繊維（イ）以外の無機系フィラー及び有機系フィラーからなる群より選ばれる少なくとも一種である。
無機系フィラーとしては、例えば、シリカ、ケイ藻土、バリウムフェライト、酸化ベリリウム、軽石、軽石バルンなどの酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウムなどの水酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイト、ドーソナイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸アンモニウム、亜硫酸カルシウムなどの硫酸塩または亜硫酸塩、タルク、クレー、マイカ、ガラス繊維、ガラスバルーン、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウム、ワラストナイト、モンモリロナイト、ベントナイトなどのケイ酸塩、硫化モリブデン、ボロン繊維、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム、塩基性硫酸マグネシウム繊維、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維などを挙げることができる。
一方、有機系フィラーとしては、例えば、モミ殻などの殻繊維、木粉、木綿、ジュート、紙細片、セロハン片、芳香族ポリアミド繊維、セルロース繊維、ナイロン繊維、ポリエステル繊維、各種有機繊維、熱硬化性樹脂粉末などを挙げることができる。
本発明において用いられるフィラー（ウ）としては、本発明の効果を得られるものであれば、炭素繊維（イ）以外の無機系フィラー及び有機系フィラーからなる群より選ばれる少なくとも一種を特に制限なく使用することができるが、剛性や寸法安定性をより向上させ得ると共に、経済性などの観点から、タルクを使用するのが好ましい。
【００３９】
（２）形状
本発明において用いられるフィラー（ウ）の形状は特に制限はなく、粒状、板状、棒状、繊維状、ウィスカー状など、いずれの形状のものも使用することができる。中でも、フィラー（ウ）として粒状や板状のフィラーを、特にタルクを使用する場合、剛性や寸法安定性の向上効果が特に大きく、かつ経済的であるなどの観点から、レーザー回折法により測定した平均粒径が１〜１０μｍであることが好ましい。平均粒径が１μｍ未満、又は１０μｍを越える場合、機械物性バランス（特に剛性と衝撃強度）が悪化する場合がある。平均粒径の測定は、レーザー回折法（具体的には、堀場製作所製ＬＡ９２０Ｗ及び同等の測定機器）によって測定した粒度累積分布曲線から読み取った累積量５０重量％の粒径値より求めることができる。
これらのフィラー（ウ）は、ポリマー用フィラーとして、後述のマスターバッチ用ペレットも含め、種々の製品が多くの会社から市販されているので、それらの中から所望の製品を購入し、使用することができる。
【００４０】
さらに、フィラー（ウ）は、有機チタネート系カップリング剤、有機シランカップリング剤、不飽和カルボン酸、又はその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステル等によって表面処理したものを用いてもよく、また、二種以上併用して表面処理してもよい。
【００４１】
（３）配合割合
本発明に用いられるフィラー（ウ）の配合割合は、プロピレン系樹脂（ア）と炭素繊維（イ）との合計１００重量部に対して、２５〜９０重量部、好ましくは２８〜８０重量部、さらに好ましくは３０〜６５重量部、特に好ましくは３５〜５５重量部である。フィラー（ウ）の配合割合が、２５重量部未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の強度、寸法安定性のより一層の向上が期待できず、また、外観が悪化してしまうおそれがある。一方、９０重量部を超えると、成形品の衝撃強度が悪化するおそれがある。
また、本発明において用いられるフィラー（ウ）の、プロピレン系樹脂組成物全体における配合割合は、通常は１５〜４５重量％であり、さらに好ましくは２０〜３５重量％である。
【００４２】
４．エラストマー（エ）
本発明に用いるエラストマー（エ）は、下記（エ−ｉ）〜（エ−ｉｉｉ）に規定する要件を有する。
（エ−ｉ）オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーからなる群より選ばれる少なくとも一種である。
（エ−ｉｉ）：密度が０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３である。
（エ−ｉｉｉ）：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．２〜７０ｇ／１０分である。
本発明に用いるエラストマー（エ）は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体において、適度の柔軟性、良好な耐衝撃性及び流動性などの機能を付与する。
【００４３】
（１）要件
（エ−ｉ）種類
本発明に用いるエラストマー（エ）は、オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーからなる群より選ばれる少なくとも一種である。
オレフィン系エラストマーとしては、例えば、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＥＰＲ）、エチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）などのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー；エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体などのエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどを挙げることができる。
【００４４】
また、スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＩＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＣ）、水添スチレン・ブタジエンエラストマー（ＨＳＢＲ）、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン・エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＢＢＳ）、部分水添スチレン−イソプレン−スチレン共重合体エラストマー、部分水添スチレン−イソプレン・ブタジエン−スチレン共重合体エラストマーなどのスチレン系エラストマー、さらにエチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＣＥＢＣ）などの水添ポリマー系エラストマーなどを挙げることができる。
中でも、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）及び／又はエチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）を使用すると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体において、適度の柔軟性などが付与し易く、耐衝撃性及び流動性などの性能がより優れ、経済性にも優れる傾向にあるなどの点から好ましい。
なお、エラストマー（エ）は、２種以上を併用することもできる。
（エ−ｉｉ）密度
本発明に用いられるエラストマー（エ）は、その密度が０．８６０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．８６３〜０．８８６ｇ／ｃｍ３である。密度が０．８６０ｇ／ｃｍ３未満であれば、剛性の低下が極端に大きくなり、一方、密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３超であれば。衝撃改質能が劣り好ましくない。
密度は、製造する際の各成分のモノマー濃度を制御すること等により調整することができる。
なお、密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ  １５０５に準拠して測定される値である。
（エ−ｉｉｉ）ＭＦＲ
また、エラストマー（エ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．２〜７０ｇ／１０分であり、好ましくは１．０〜６８ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜６５ｇ／１０分、より好ましくは２５〜６３ｇ／１０分、特に好ましくは３０〜６０ｇ／１０分の範囲内である。ＭＦＲが０．１ｇ／１０分未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の成形性（流動性）、成形外観などが低下するおそれがあり、一方、ＭＦＲが７０ｇ／１０分を超えると、耐衝撃性が低下するおそれがある。
ＭＲＦは、製造する際の水素濃度などを制御することなどにより、調節することができる。
なお、ＭＦＲは、ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８に準拠して測定される値である。
【００４５】
（２）製造方法
本発明に用いられるエラストマー（エ）は、例えば、オレフィン系エラストマーにおいては、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーや、エチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどの各モノマーを、触媒の存在下、重合することにより製造される。触媒としては、例えば、ハロゲン化チタンの様なチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体の様な有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、またはアルキルアルミニウムクロリドなどのいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ９１／０４２５７号パンフレットなどに記載のメタロセン化合物系触媒などを使用することができる。
重合法としては、気相流動床法、溶液法、スラリー法などの製造プロセスを適用して重合することができる。
また、エラストマー（エ）のうち、スチレン系エラストマーは、通常のアニオン重合法及びそのポリマー水添技術などにより製造することができる。
また、エラストマー（エ）は種々の製品が市販されており、これらの製品から本願規定の条件を満たす製品を選択して入手し、使用することもできる。
【００４６】
（３）配合割合
本発明に用いられるエラストマー（エ）の配合割合は、プロピレン系樹脂（ア）と炭素繊維（イ）との合計１００重量部に対して、１０〜４５重量部、好ましくは１３〜４０重量部である。
エラストマー（エ）の配合割合が１０重量部未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の耐衝撃性や寸法安定性が低下するおそれがある。一方、配合割合が４５重量部を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の成形性や強度が損なわれるおそれがある。
また、本発明において用いられるエラストマー（エ）の、プロピレン系樹脂組成物全体における配合割合は、通常は５〜２５重量％であり、好ましくは７〜２３重量％であり、さらに好ましくは１０〜２０重量％である。
【００４７】
５．変性ポリオレフィン系樹脂（オ）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体において、衝撃強度や剛性のより一層の向上を図るなどのため、変性ポリオレフィン系樹脂（オ）を含有することが好ましい。
本発明において用いられる変性ポリオレフィン系樹脂（オ）は、酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種である。
変性ポリオレフィン系樹脂（オ）を配合することにより、プロピレン系樹脂（ア）と炭素繊維（イ）との間の親和性を高めたり、プロピレン系樹脂（ア）中の炭素繊維（イ）の分散を良好にするなどのため、ポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体において、耐衝撃強度、外観品質、剛性等の機能をより高度に付与できる。
【００４８】
（１）種類
変性ポリオレフィン系樹脂（オ）として用いる、酸変性ポリオレフィン系樹脂及びヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂の種類としては、特に制限はなく、従来公知のものを用いることができる。
酸変性ポリオレフィン系樹脂として、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−α−オレフィン−非共役ジエン化合物共重合体（ＥＰＤＭなど）、エチレン−芳香族モノビニル化合物−共役ジエン化合物共重合エラストマーなどのポリオレフィンを、マレイン酸又は無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸を用いてグラフト共重合し、化学変性したものが挙げられる。このグラフト共重合は、例えば、上記ポリオレフィンを適当な溶媒中において、ベンゾイルパーオキシドなどのラジカル発生剤を用いて、不飽和カルボン酸と反応させることにより行われる。また、不飽和カルボン酸又はその誘導体の成分は、ポリオレフィン用モノマーとのランダム又はブロック共重合によりポリマー鎖中に導入することもできる。
【００４９】
変性のため使用される不飽和カルボン酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等のカルボキシル基、及び必要に応じてヒドロキシル基やアミノ基などの官能基が導入された重合性二重結合を有する化合物が挙げられる。また、不飽和カルボン酸の誘導体としては、これらの酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩等があり、その具体例としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、フマル酸モノアミド、マレイミド、Ｎ−ブチルマレイミド、メタクリル酸ナトリウム等を挙げることができる。好ましくは無水マレイン酸である。
【００５０】
また、グラフト反応条件としては、例えば、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３等のジアルキルパーオキシド類、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキシン−３等のパーオキシエステル類、ベンゾイルパーオキシド等のジアシルパーオキシド類、ジイソプロピルベンゼンヒドロパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ヒドロパーオキシ）ヘキサン等のヒドロパーオキシド類等の有機過酸化物を、前記ポリオレフィン１００重量部に対して、０．００１〜１０重量部程度用いて、８０〜３００℃程度の温度で、溶融状態又は溶液状態で反応させる方法が挙げられる。
【００５１】
好ましい酸変性ポリオレフィン系樹脂としては、エチレン及び／又はプロピレンを主たるポリマー構成単位とするオレフィン系重合体に、無水マレイン酸をグラフト重合することにより変性したもの、エチレン及び／又はプロピレンを主体とするオレフィンと無水マレイン酸とを共重合することにより変性したものなどが挙げられる。具体的には、ポリエチレン／無水マレイン酸グラフトエチレン・ブテン−１共重合体の組み合わせ、又はポリプロピレン／無水マレイン酸グラフトポリプロピレンの組み合わせなどが挙げられる。
【００５２】
酸変性ポリオレフィン系樹脂が無水マレイン酸変性ポリオレフィン系樹脂である場合、酸量（酸変性量またはグラフト率という場合がある。）は、特に限定されないが、好ましくは無水マレイン酸換算で、平均で０．０５〜１０重量％、好ましくは０．０７〜５重量％である。
この様な無水マレイン酸変性ポリオレフィン系樹脂は市販品から適宜選択して用いることができ、例えば、アルケマ社製の「ＯＲＥＶＡＣ  ＣＡ１００」等を挙げることができる。
酸変性ポリオレフィン系樹脂中の酸量がこの範囲であれば、プロピレン系樹脂（ア）と炭素繊維（イ）、ポリプロピレン系樹脂組成物におけるそれらの親和性や分散性が十分なものとなるため、剛性や外観が向上した前記樹脂組成物が得られ易く、また、酸量が過大になって、成形性を損ねることや、前記樹脂組成物が脆性になり耐衝撃性が失われることもない。又、これらの酸変性ポリオレフィン系樹脂や後記するヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、２種以上混合して使用してもよい。
【００５３】
同様に、ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、ヒドロキシル基を含有する変性ポリオレフィン系樹脂である。ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、ヒドロキシル基を適当な部位、例えば、主鎖の末端や側鎖に有していてもよい。
ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂を構成するオレフィン系樹脂としては、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、４−メチルペンテン−１、ヘキセン、オクテン、ノネン、デセン、ドデセンなどのα−オレフィンの単独又は共重合体、前記α−オレフィンと共重合性単量体との共重合体などが例示できる。
好ましいヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂には、ヒドロキシ変性ポリエチレン系樹脂（例えば、低密度、中密度又は高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリプロピレン系樹脂（例えば、アイソタクチックポリプロピレンなどのポリプロピレンホモポリマー、プロピレンとα−オレフィン（例えば、エチレン、ブテン、ヘキサンなど）とのランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリ（４−メチルペンテン−１）などが例示できる。
【００５４】
前記反応性基を導入するための単量体としては、例えば、ヒドロキシル基を有する単量体（例えば、アリルアルコール、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなど）が例示できる。
また、ヒドロキシル基を有する単量体による変性量は、変性前のポリオレフィン系樹脂に対して、０．１〜２０重量％、好ましくは０．５〜１０重量％程度である。ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂の平均分子量は、特に限定されない。
【００５５】
ヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、ＪＩＳ  Ｋ００７０で規定される水酸基価が１〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇのものが好ましい。水酸基価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であると、本発明の電磁波シールド用樹脂組成物や成形体の電磁波シールド性や衝撃強度が悪化するおそれがあり、一方、１００ｍｇＫＯＨ／ｇを超えると、成形性が悪化するおそれがある。この様なヒドロキシ変性ポリオレフィン系樹脂は、市販品から適宜選択して用いることができ、例えば、三洋化成工業社製ユーメックス等が挙げられる。
【００５６】
（２）配合割合
本発明に用いられる変性ポリオレフィン系樹脂（オ）の配合割合は、プロピレン系樹脂（ア）と炭素繊維（イ）との合計１００重量部に対して、好ましくは１〜２０重量部、さらに好ましくは２〜１５重量部である。
また、本発明において用いられる変性ポリオレフィン系樹脂（オ）の、プロピレン系樹脂組成物全体における配合割合は、通常は０．４〜１３重量％、好ましくは１〜１０重量％であり、さらに好ましくは２〜５重量％である。
変性ポリオレフィン系樹脂（オ）の配合量が１重量部未満であると、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物やその成形体の衝撃強度、強度のより一層の向上ができないおそれがある。一方、配合量が１５重量部を超えると、適度の柔軟性が損なわれるおそれがある（柔軟性不足）し、耐衝撃性も低下するおそれがある。
【００５７】
６．任意添加成分
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、前記のプロピレン系樹脂（ア）〜変性ポリオレフィン系樹脂（オ）以外に、さらに必要に応じて、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、例えば、発明の効果を一層向上させたり、他の効果を付与する等の目的のため、任意の添加成分を配合することができる。
【００５８】
具体的には、顔料などの着色剤、ヒンダードアミン系などの光安定剤、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、ソルビトール系などの造核剤、フェノール系、リン系などの酸化防止剤、非イオン系などの帯電防止剤、無機化合物などの中和剤、チアゾール系などの抗菌・防黴剤、ハロゲン化合物などの難燃剤、可塑剤、有機金属塩系などの分散剤、脂肪酸アミド系などの滑剤、窒素化合物などの金属不活性剤、非イオン系などの界面活性剤や、前記プロピレン系樹脂（ア）以外のポリプロピレン系樹脂などのポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂やポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂、エラストマー（エ）以外のエラストマー（ゴム成分）などを挙げることができる。
これらの任意添加成分は、２種以上を併用してもよく、組成物に添加してもよいし、プロピレン系樹脂（ア）などに添加されていてもよく、それぞれの成分においても、２種以上併用することもできる。
【００５９】
着色剤として、例えば、無機系や有機系の顔料などは、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の、着色外観、見映え、風合い、商品価値、耐候性や耐久性などの付与、向上などに有効である。
具体例として、無機系顔料としては、ファーネスカーボン、ケッチェンカーボンなどのカーボンブラック；酸化チタン；酸化鉄（ベンガラ等）；クロム酸（黄鉛など）；モリブデン酸；硫化セレン化物；フェロシアン化物などが挙げられ、有機系顔料としては、難溶性アゾレーキ；可溶性アゾレーキ；不溶性アゾキレート；縮合性アゾキレート；その他のアゾキレートなどのアゾ系顔料；フタロシアニンブルー；フタロシアニングリーンなどのフタロシアニン系顔料；アントラキノン；ペリノン；ペリレン；チオインジゴなどのスレン系顔料；染料レーキ；キナクリドン系；ジオキサジン系；イソインドリノン系などが挙げられる。また、メタリック調やパール調にするには、アルミフレーク；パール顔料を含有させることができる。また、染料を含有させることもできる。
【００６０】
光安定剤や紫外線吸収剤として、例えば、ヒンダードアミン化合物、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系やサリシレート系などは、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の耐候性や耐久性などの付与、向上に有効であり、耐候変色性の一層の向上に有効である。
具体例としては、ヒンダードアミン化合物として、コハク酸ジメチルと１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンとの縮合物；ポリ〔〔６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル〕〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕ヘキサメチレン〔（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ〕〕；テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；テトラキス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート；ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート；ビス−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルセバケートなどが挙げられ、ベンゾトリアゾール系としては、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール；２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾールなどが挙げられ、ベンゾフェノン系としては、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン；２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノンなどが挙げられ、サリシレート系としては、４−ｔ−ブチルフェニルサリシレート；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエートなどが挙げられる。
ここで、前記光安定剤と紫外線吸収剤とを併用する方法は、耐候性、耐久性、耐候変色性などの向上効果が大きく好ましい。
【００６１】
酸化防止剤として、例えば、フェノール系、リン系やイオウ系の酸化防止剤などは、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の、耐熱安定性、加工安定性、耐熱老化性などの付与、向上などに有効である。
また、帯電防止剤として、例えば、非イオン系やカチオン系などの帯電防止剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の帯電防止性の付与、向上に有効である。
【００６２】
７．ポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体
（１）特性
本発明のポリプロピレン樹脂組成物およびその成形体は、成形性、剛性、寸法安定性、耐衝撃性等の物性バランスに優れるとともに、成形外観に優れ、具体的には、以下の特性を有する。
（ｉ）メルトフローレート（ＭＦＲ）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲは、好ましくは１５〜７０ｇ／１０分、より好ましくは１６〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１７〜４０ｇ／１０分、特に好ましくは１８〜３５ｇ／１０分である。ＭＦＲが１５ｇ／分未満であると、成形が困難となるおそれがあり、一方、７０ｇ／分を越えると、成形体の衝撃強度等が低下するおそれがある。
ＭＦＲは、ＪＩＳ−Ｋ７２１０に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定される。
（ｉｉ）曲げ弾性率
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の曲げ弾性率は、好ましくは３０００ＭＰａ以上、より好ましくは、３２００ＭＰａ以上であり、好ましくは９０００ＭＰａ以下である。曲げ弾性率が３０００ＭＰａ未満であると、剛性が不足するおそれがある。一方、９０００ＭＰａを越えると、炭素繊維およびフィラーの配合割合が増加するため、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の耐衝撃性が著しく悪化する場合がある。
なお、曲げ弾性率は、ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠し測定され、具体的には、後述する実施例項に記述の方法で決定される。
（ｉｉｉ）線膨張係数
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の線膨張係数は、好ましくは５．０×１０−５／℃以下、より好ましくは、３×１０−５／℃以下であり、好ましくは０．１×１０−５／℃以上である。線膨張係数が５．０×１０−５／℃を超えると、寸法安定性が十分でないおそれがある。一方、０．１×１０−５／℃未満であると、炭素繊維およびフィラーの配合割合が増加するため、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の耐衝撃性が著しく悪化したり、外観が悪化する場合がある。
なお、線膨張係数は、ＴＭＡ法によって２５〜８０℃において測定され、具体的には、後述する実施例項に記述の方法で決定される。
（ｉｖ）シャルピー衝撃強度
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体のシャルピー衝撃強度は、好ましくは５ｋＪ／ｍ２以上、より好ましくは８ｋＪ／ｍ２以上であり、好ましくは６０ｋＪ／ｍ２以下である。シャルピー衝撃強度が５ｋＪ／ｍ２未満であると、耐衝撃性が不足するおそれがある。一方、６０ｋＪ／ｍ２を超えると、炭素繊維およびフィラーの配合割合が減少するため、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性および寸法安定性が著しく悪化する場合がある。
なお、シャルピー衝撃強度は、ＩＳＯ１７９（ノッチ付）に準拠して、測定雰囲気温度２３℃にて測定され、具体的には、後述する実施例項に記述の方法で決定される。
【００６３】
（２）ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系樹脂（ア）、炭素繊維（イ）、フィラー（ウ）及びエラストマー（エ）と、必要に応じ変性ポリオレフィン系樹脂（オ）及び任意添加成分などを、前記配合割合で、従来公知の方法で混合・溶融混練することにより、製造することができる。また、有機過酸化物を配合する際には、押出機などを用いて溶融混練されることが好ましい。
【００６４】
混合は、通常、タンブラー、Ｖブレンダー、リボンブレンダーなどの混合機器を用いて行い、また、溶融混練は、通常、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダーなどの混練機器を用いて溶融混練し、造粒する。溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練してもよく、また、性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ずプロピレン系樹脂（ア）とフィラー（ウ）、及びエラストマー（エ）の一部又は全部と、フィラー（ウ）の一部とを混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
【００６５】
溶融混練は、通常、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダーなどの混練機器を用いて溶融混練し、造粒することができる。この内、二軸押出機については、プロピレン系樹脂（ア）とフィラー（ウ）とエラストマー（エ）とを共に十分に溶融混練した後、炭素繊維（イ）をサイドフィード法等によりフィードする事が好ましい。
何故なら、炭素繊維の折損を最小限に留めながら集束繊維を分散させ、本発明の樹脂組成物およびその成形体の強度や寸法安定性、外観耐熱性などを高い水準で発現することができるからである。
さらに、炭素繊維（イ）又はフィラー（ウ）は、それを高濃度化した所謂マスターバッチペレット（以下、単にＭＢＰともいう場合がある。）としたものを、プロピレン系樹脂（ア）などと混合又は混練する方法も、好ましい。何故なら、この方法によれば、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物における炭素繊維（イ）又はフィラー（ウ）の混合・分散を容易にするなどして、前記同様、本発明の樹脂組成物の性能向上を図ることができ、また、製造効率が向上するなど経済性も改善できるからである。
【００６６】
（３）成形体の製造方法
本発明の成形体は、前記方法で製造されたポリプロピレン系樹脂組成物を、例えば、射出成形（ガスアシスト射出成形、二色射出成形、インサート射出成形、コアバック射出成形、サンドイッチ射出成形も含む）、射出圧縮成形（プレスインジェクション）、押出成形、シート成形及び中空成形機などの周知の成形方法にて、成形することによって得ることができる。この内、射出成形、圧縮成形又は射出圧縮成形にて得ることが好ましい。
【００６７】
（４）用途
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の用途としては、例えば、自動車用部品、電気製品・電子製品用部品、建材部品等が挙げられる。とりわけ、剛性及び寸法安定性に優れるため、これらの性能をバランスよく、より高度に必要とされる用途、フェンダー、バックドアなどなどに代表される自動車外装部品などの用途に、好適に用いることができる。
【実施例】
【００６８】
本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
なお、実施例で用いた評価法、分析の各法および材料は、以下の通りである。
【００６９】
１．評価方法、分析方法
（１）ＭＦＲ（単位：ｇ／１０分）：ＪＩＳ−Ｋ７２１０に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重（２１．１８Ｎ荷重）で測定した。
（２）シャルピー衝撃強度：
厚さ４．０ｍｍ、幅１０．０ｍｍ、長さ８０ｍｍのノッチ付き（ノッチ半径０．２５ｍｍ）射出成形試験片を用い、ＩＳＯ１７９（ノッチ付）に準拠して、測定雰囲気温度２３℃にて測定した（単位はｋＪ／ｍ２）。
試験片の成形は、東芝社製射出成形機ＩＳ８０Ｇを用い、成形温度２００℃、金型温度４０℃の条件で行った。
（３）曲げ弾性率：
厚さ４．０ｍｍ、幅１０．０ｍｍ、長さ８０ｍｍの射出成形試験片を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠し、測定雰囲気温度２３℃にて測定した（単位はＭＰａ）。試験片の成形は、前記シャルピー衝撃強度と同様に行った。
（４）曲げ応力：
厚さ４．０ｍｍ、幅１０．０ｍｍ、長さ８０ｍｍの射出成形試験片を用い、ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠し、測定雰囲気温度２３℃にて測定した（単位はＭＰａ）。試験片の成形は、前記シャルピー衝撃強度と同様に行った。
（５）線膨張係数：
線膨張係数は、以下のようにして測定した。先ず、型締め圧１７０トンの射出成形機
（株式会社東芝製「ＩＳ１７０ＦＩＩ」）にて、シリンダー温度２２０℃、金型温度４０℃の条件で射出成形した１２０ｍｍ×１２０ｍｍ×３ｍｍの試験片を恒温室にて５日以上調整した後、成形加工時のひずみの除去、脱水及び脱気を行うために１００℃にて１時間アニール処理した。次いで、その試験片の中央から１０ｍｍ×１０ｍｍ×３ｍｍの試験片を切り出し、各々樹脂の流れ方向とその直角方向の線膨張係数を、ＪＩＳＫ−７１９７に従って、線膨張係数測定装置（株式会社島津製作所製「ＴＭＡ−６０」）を用いて、圧縮モードにて測定した。測定は、１６℃〜８５℃の温度範囲について２℃／分の昇温速度で行った内の２５〜８０℃までの平均線膨張係数を測定し、２方向の測定値の平均値を線膨張係数とした。
（６）外観評価：
前記線膨張係数と同様に成形した１２０ｍｍ×１２０ｍｍ×３ｍｍの試験片の１２０ｍｍ×１２０ｍｍの面を、下記基準に従い目視にて判定した。
○：成形体表面に炭素繊維の繊維形状が目立たない。
×：成形体表面に炭素繊維の繊維形状が目立つ。
【００７０】
（７）重量平均繊維長さ：
下記の各実施例記載の方法で得られた溶融混練後のペレットを測定試料として用い、測定を行った。各試料をるつぼに入れ、当該るつぼを加熱装置（ＣＥＭ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製Ｐｈｏｅｎｉｘ  Ｍｉｃｒｏｗａｖｅ  Ｆｕｒｎａｃｅ）にて４５０℃で４０分加熱し、炭素繊維を残渣として得た。得られた残渣は、デジタルマイクロスコープ（ＫＥＹＥＮＣＥ製ＶＨＸ−９００）を用いて、３０倍の倍率で視野内の炭素繊維を撮影した。撮影した画像を画像処理ソフト（製Ｉｍａｇｅ−Ｐｒｏ  Ｐｌｕｓ  ６．３Ｊ）を用いて繊維長（長いものから３００〜４００本程度）を測定し、得られた個々の繊維の繊維長をＬｉとして、次式に基づき重量平均繊維長さＬｗを求めた。
Ｌｗ＝（ΣＬｉ２）／（ΣＬｉ）
【００７１】
２．材料
（１）プロピレン系樹脂（ア）
（以下いずれも酸化防止剤、中和剤を添加済みのペレットである。）
（ｉ）ア−１：日本ポリプロ社製、商品名「ノバテックＰＰ」の下記組成のグレードを用いた。
該材料は、チーグラー・ナッタ触媒で重合されたプロピレン・エチレンブロック共重合体であり、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が５０ｇ／１０分、プロピレン単独重合体部分の１３Ｃ−ＮＭＲで測定するアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９７％、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体に対するプロピレン・エチレン共重合体部分の含有率が２０重量％、プロピレン・エチレン共重合体部分のエチレン含量が３６重量％である。
（ｉｉ）ア−２：日本ポリプロ社製、商品名「ノバテックＰＰ」の下記組成のグレードを用いた。
該材料は、チーグラー・ナッタ触媒で重合されたプロピレン・エチレンブロック共重合体であり、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１１０ｇ／１０分、プロピレン単独重合体部分の１３Ｃ−ＮＭＲで測定するアイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）が９７％、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体に対するプロピレン・エチレン共重合体部分の含有率が９．７重量％、プロピレン・エチレン共重合体部分のエチレン含量が４０重量％である。
【００７２】
（２）炭素繊維（イ）
（ｉ）イ−１：三菱レイヨン社製、商品名「パイロフィル」  ＴＲ０６６Ａ（繊維径７μｍ、繊維長６ｍｍ、引張弾性率２３５ＧＰａ、密度１．８ｇ／ｃｍ３）を使用した。
【００７３】
（３）フィラー（ウ）
（ｉ）ウ−１：林化成社製タルク、商品名「ミクロンホワイト５０００ＳＭＡ」（平均粒子径５μｍ）を使用した。
【００７４】
（４）エラストマー（エ）
（ｉ）エ−１：三井化学社製、エチレン・ブテン共重合体、商品名「タフマーＡ４０５０Ｓ」、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：６．７ｇ／１０分、密度：０．８６４ｇ／ｃｍ３を使用した。
（ｉｉ）エ−２：三井化学社製、エチレン・ブテン共重合体、商品名「タフマーＡ３５０７０Ｓ」、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：６０ｇ／１０分、密度：０．８７０ｇ／ｃｍ３を使用した。
【００７５】
（５）成分オ：変性ポリオレフィン系樹脂
（ｉ）オ−１：無水マレイン酸変性ポリオレフィン系樹脂（無水マレイン酸グラフト率＝０．８重量％）であるアルケマ社製、商品名「ＯＲＥＶＡＣ  ＣＡ１００」を使用した。
【００７６】
３．実施例及び比較例
（１）ポリプロピレン系樹脂組成物の製造及び成形
［実施例１〜８、比較例１〜８］
表１に示す配合割合で、炭素繊維（イ）以外の成分を、プロピレン系樹脂（ア）及び炭素繊維（イ）の合計１００重量部に対して、フェノール系酸化防止剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製：イルガノックス１０１０）０．１６重量部、リン系酸化防止剤（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製：イルガフォス１６８）０．０８重量部、ステアリン酸カルシウム０．４８重量部とともにスーパーミキサーを用い混合した後、日本製鋼所製「ＴＥＸ３０」、Ｌ／Ｄ＝４２、シリンダー径３０ｍｍのシリンダー後部から供給し、さらに押出機先端から３バレル手前の位置から、サイドフィーダーを用いて炭素繊維（イ）を所定の濃度となるようにサイドフィードして溶融混練（２３０℃）する方法で、ペレットを得た。
【００７７】
【表１】
2014141663.tif 000002
【００７８】
（２）評価
得られたペレットは、前記評価方法に示した要領で、それぞれの評価用試験片を成形し、性能評価を行った。
結果を表２に示す。
【００７９】
【表２】
2014141663.tif 000003
【００８０】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びその成形体の発明の構成要件を満たしている実施例１〜８は、成形性、寸法安定性、剛性及び耐衝撃性の物性バランスに優れるとともに、成形外観に優れている。
【００８１】
一方、本発明の必須構成要件における各規定を満たさない比較例１〜８は、これらの性能バランスが不良で見劣りしている。
例えば、比較例１においては、炭素繊維（イ）が含まれないため、外観は優れるものの、実施例５に比べて、剛性と線膨張係数（寸法安定性）が劣る。また、比較例２、５においては、フィラー（ウ）が含まれない、又はその含有量が少ないため、線膨張係数が大きく寸法安定性が悪い。比較例３、７においては、エラストマー（エ）が含まれない、又はその含有量が少ないため、シャルピー衝撃強度、線膨張係数が劣る。比較例４においては、炭素繊維（イ）の含有量が多いため、シャルピー衝撃強度と成形外観が大きく劣る。比較例６においては、フィラー（ウ）の含有量が多いため、シャルピー衝撃強度が劣る。比較例８においては、エラストマー（エ）の含有量が多いため、ＭＦＲが低く、曲げ弾性率が劣る。
【産業上の利用可能性】
【００８２】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物及びそれを用いた成形体は、成形性、線膨張係数（寸法安定性）、剛性及び耐衝撃性の物性バランスに優れるとともに、成形外観にも優れるため、用途として、例えば、自動車用部品、電気製品・電子製品用部品、建材部品等に好適に用いることができる。とりわけ、高剛性・低線膨張係数が求められる、例えばフェンダーやバックドアなどの自動車外装部品の用途に、特に好適に用いることができる。