(57)【要約】【課題】グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭が抑制された容器詰飲料を提供すること。【解決手段】  グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ）；（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び（Ｂ）ホップエキス    固形分換算で０．００２〜０．０８質量％を含有する容器詰飲料。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料であって、
次の成分（Ａ）及び（Ｂ）；
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ）ホップエキス    固形分換算で０．００２〜０．０８質量％
を含有する容器詰飲料。
【請求項２】
（Ｂ1）α酸及びイソα酸の含有量が０．００００３〜０．００３質量％である、請求項１記載の容器詰飲料。
【請求項３】
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料であって、
次の成分（Ａ）及び（Ｂ1）；
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン   ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ1）α酸及びイソα酸            ０．００００３〜０．００３質量％
を含有する容器詰飲料。
【請求項４】
成分（Ａ）と成分（Ｂ1）との質量比〔（Ｂ1）／（Ａ）〕が０．０００４以上である、請求項３に記載の容器詰飲料。
【請求項５】
成分（Ｂ1）が（Ｂ）ホップエキスに由来するものを含む、請求項３又は４記載の容器詰飲料。
【請求項６】
成分（Ａ）と成分（Ｂ）の固形分との質量比〔（Ｂ）／（Ａ）〕が０．０２以上である、請求項１、２及び５のいずれか一項に記載の容器詰飲料。
【請求項７】
更に（Ｃ）炭酸ガスを含有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の容器詰飲料。
【請求項８】
（Ｃ）炭酸ガスの含有量がガス容量比で１〜３である、請求項７記載の容器詰飲料。
【請求項９】
更に、酸味料を含有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載の容器詰飲料。
【請求項１０】
更に、高甘味度甘味料を含有する、請求項１〜９のいずれか一項に記載の容器詰飲料。
【請求項１１】
アルコールの含有量が１質量％未満である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の容器詰飲料。
【請求項１２】
ビアテイスト飲料である、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の容器詰飲料。
【請求項１３】
アルコールの含有量が０．００質量％である、請求項１〜１２のいずれか一項に記載のビアテイスト飲料。
【請求項１４】
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法であって、
次の成分（Ａ）及び（Ｂ）を、
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ）ホップエキス    固形分換算で０．００２〜０．０８質量％
となるように配合する、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法。
【請求項１５】
成分（Ａ）と成分（Ｂ）を、成分（Ａ）に対する成分（Ｂ）の固形分との質量比〔（Ｂ）／（Ａ）〕が０．０２以上となるように配合する、請求項１４記載のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法。
【請求項１６】
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法であって、
次の成分（Ａ）及び（Ｂ1）を、
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ1）α酸及びイソα酸             ０．００００３〜０．００３質量％
となるように配合する、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法。
【請求項１７】
成分（Ａ）と成分（Ｂ1）を、成分（Ａ）に対する成分（Ｂ1）との質量比〔（Ｂ1）／（Ａ）〕が０．０００４以上となるように配合する、請求項１６記載のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、容器詰飲料に関する。
【背景技術】
【０００２】
ヘスペリジンは、柑橘類に多く含まれるフラボノイドの一種であり、ヘスペレチンの７位の水酸基に、ルチノースがβ−結合した化合物である。ヘスペリジンは、毛細血管の強化、出血予防、血中中性脂肪の分解等の生理作用を有することが報告されており、生体への利用が期待されている。しかしながら、ヘスペリジンは水に難溶であるため、生体外では有効に作用するものの、生体内における効果が十分ではなく、飲料をはじめとする水系組成物としての利用が制限されるという問題あった。
【０００３】
そこで、水への溶解性を改善すべく、ヘスペリジンとα−グルコシル糖化合物とを含有する溶液に糖転移酵素を作用させて得られるグルコシルヘスペリジンが提案されている（特許文献１）。このグルコシルヘスペリジンは、ヘスペリジンのグルコース残基にグルコースが１つα−１，４結合したモノグルコシルヘスペリジンと、前記グルコース残基にα−１，４結合したグルコース数の異なるグルコシルヘスペリジンとの混合物である。
【０００４】
グルコシルヘスペリジンの生理作用を効果的に発現させるためには、グルコシルヘスペリジンの摂取量及び体内吸収量を増やすことが有効であり、またそれを簡便に達成可能とする手段として飲料の形態とすることが挙げられる。しかしながら、グルコシルヘスペリジンは薬品臭が強いため、飲料の形態で長期に亘って継続摂取する上で障害となりやすい。
【０００５】
そこで、グルコシルヘスペリジンを含有する飲料に、トレハロース及びニゲロオリゴ糖を特定量含むオリゴ糖を配合することにより、グルコシルヘスペリジン特有の臭いを抑制できることが報告されている（特許文献２）。また、グルコシルヘスペリジンを含有する飲料に、リンゴ酸を配合することにより、グルコシルヘスペリジンに特有の苦味を抑制できるとの報告もある（特許文献３）。
【０００６】
一方、ホップエキスは、ビール飲料の主原料として使用され、ビールの苦味と芳香の素になる成分として広く知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平３-７５９３号公報
【特許文献２】特開２００６−６７９４６号公報
【特許文献３】特開２０１１−１２６８４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の課題は、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制された容器詰飲料を提供することにある。また、本発明の課題は、グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、上記課題に鑑み検討した結果、意外にもホップエキスがグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制に有効であることを見出した。
【００１０】
すなわち、本発明は、グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ）；
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ）ホップエキス    固形分換算で０．００２〜０．０８質量％
を含有する容器詰飲料を提供するものである。
【００１１】
また、本発明は、グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ1）；
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ1）α酸及びイソα酸             ０．００００３〜０．００３質量％
を含有する容器詰飲料を提供するものである。
【００１２】
更に、本発明は、グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ）を、
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ）ホップエキス    固形分換算で０．００２〜０．０８質量％
となるように配合する、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法を提供するものである。
【００１３】
更にまた、本発明は、グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ1）を、
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン   ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ1）α酸及びイソα酸            ０．００００３〜０．００３質量％
となるように配合する、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法を提供するものである。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭を抑制することができる。したがって、本発明の容器詰飲料は、長期に亘ってグルコシルヘスペリジンを継続して摂取することが可能であるから、種々の生理効果を十分に期待することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明の容器詰飲料は、グルコシルヘスペリジンを含有する。
グルコシルヘスペリジンは、ヘスペリジンのグルコース残基の４位に、グルコースがα−１，４結合した化合物である。具体的には、下記式（１）において、ｎが１であるモノグルコシルヘスペリジンと、ｎが２以上の整数であるグルコシルヘスペリジンとの混合物であっても良いが、ｎが１であるモノグルコシルヘスペリジンのみであっても良い。ｎが２以上であるグルコシルヘスペリジンの場合、ｎは、２〜２０の整数が好ましく、２〜１０の整数がより好ましく、２〜５の整数が更に好ましく、２及び３がより更に好ましい。
【００１６】
【化１】
2014140355.tif 000002
【００１７】
〔式中、Ｇｌｃはグルコース残基を示し、ｎは１以上の整数を示す。〕
【００１８】
また、グルコシルヘスペリジン中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量は、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制の観点から、３０〜１００質量％が好ましく、３０〜９５質量％が好ましく、５０〜９０質量％がより好ましく、７０〜８５質量％が更に好ましい。なお、かかる当該混合物中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量の範囲としては、グルコシルヘスペリジン中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量は、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制の観点から、３０質量％以上が好ましく、５０質量％以上がより好ましく、７０質量％以上が更に好ましく、そして１００質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましく、９０質量％以下が更に好ましく、８５質量％以下がより更に好ましい。
【００１９】
このようなグルコシルヘスペリジンは、例えば、ヘスペリジンにグルコース源（糖供与体）の存在下、糖転移酵素を作用させる方法等の公知の方法により得ることができる。グルコース源としては、例えば、アミロース、デキストリン、シクロデキストリン、マルトオリゴ糖等の澱粉部分加水分解物、液化澱粉、糊化澱粉等を挙げることができる。糖転移酵素は、例えば、α−グリコシダーゼ（EC 3.2.1.20）、シクロマルトデキストリン グルカノトランスフェラーゼ（EC 2.4.1.19）、α−アミラーゼ（EC 3.2.1.1）等を、グルコース源に応じて適宜選択して使用することができる。具体的な操作方法は、例えば、特許第３０６０２２７号明細書等の記載を参照することができる。
【００２０】
グルコシルヘスペリジンは商業的に入手したものを使用してもよく、例えば、ヘスペリジンＳ（林原生物化学研究所社製）、αＧヘスペリジンＨ、αＧヘスペリジンＰＡ−Ｔ（以上、江崎グリコ社製）等を挙げることができる。
【００２１】
本発明の容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量は、０．００１〜０．２質量％であるが、生理効果の観点から、０．００５質量％以上が好ましく、０．０１質量％以上がより好ましく、０．０２質量％以上が更に好ましく、０．０３質量％以上が更に好ましく、また薬品臭の抑制の観点から、０．１７質量％以下が好ましく、０．１５質量％以下がより好ましく、０．１３質量％以下が更に好ましく、０．１質量％以下が更に好ましい。（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量の範囲としては、本発明の容器詰飲料中に、好ましくは０．００５〜０．１７質量％、より好ましくは０．０１〜０．１５質量％、更に好ましくは０．０２〜０．１３質量％、更に好ましくは０．０３〜０．１質量％である。
【００２２】
本発明の容器詰飲料は、（Ｂ）ホップエキスを含有する。ホップはクワ科のツル性の多年草であり、（Ｂ）ホップエキスはホップの球花やその圧縮物をそのまま又は粉砕した後、炭酸ガス、水、有機溶媒等の溶剤で抽出することによって調製することができる。抽出操作としては、例えば、ビール醸造に用いられる一般的なホップエキスの調製法を適宜選択することができるが、例えば、溶剤中にホップの球花、その粉砕物等を冷浸、温浸等によって浸漬する方法、加温し攪拌しながら抽出を行い、濾過して抽出液を得る方法の他、パーコレーション法等も採用することができる。抽出操作に使用可能な有機溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール等の炭素数１〜４の低級アルコール；酢酸エチルエステル等の低級アルキルエステル；エチレングリコール、ブチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等の多価アルコール；アセトン等のケトン；酢酸等の低級脂肪酸；ベンゼン、ヘキサン等の炭化水素；エチルエーテル、石油エーテルなどのエーテル等を挙げることができる。これら有機溶媒は、１種又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、抽出によって得られた粗抽出物は、必要に応じて、ろ過、遠心分離等の固液分離に付すことができる。
抽出後、必要により固液分離して得られた液を、そのままホップエキスとして用いてもよいが、そこに含まれる溶剤の少なくとも一部を除去した濃縮物、あるいは減圧乾燥、凍結乾燥等により乾燥した乾燥物等を用いてもよい。また、市販のホップエキスを用いることもできる。
【００２３】
本発明の容器詰飲料中の（Ｂ）ホップエキスの含有量は、固形分換算で０．００２〜０．０８質量％であるが、より一層の薬品臭の抑制の観点から、０．００２５質量％以上が好ましく、０．００３質量％以上がより好ましく、０．００４質量％以上が更に好ましく、またホップエキス由来の生臭さ抑制の観点から、０．０６質量％以下が好ましく、０．０５質量％以下がより好ましく、０．０４質量％以下が更に好ましく、０．０３５質量％以下が更に好ましい。（Ｂ）ホップエキスの含有量の範囲としては、本発明の容器詰飲料中に、固形分換算で、好ましくは０．００２５〜０．０６質量％、より好ましくは０．００３〜０．０５質量％、更に好ましくは０．００３〜０．０４質量％、より更に好ましくは０．００４〜０．０３５質量％である。ここで、本明細書において「固形分」とは、試料を１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥して揮発成分を除いた残分をいう。
【００２４】
また、本発明の容器詰飲料は、（Ｂ1）α酸及びイソα酸を含有する。「α酸及びイソα酸」は、ホップ中に存在する成分であり、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制に寄与するものの、一方で独特の生臭さを有することがある。本発明の容器詰飲料において、（Ｂ1）α酸及びイソα酸は、主に（Ｂ）ホップエキスに由来するものであるが、（Ｂ）ホップエキス以外の配合成分に由来するものでも、新たに加えられたα酸及びイソα酸であってもよい。ここで、本明細書において「α酸」とは、フムロン、アドフムロン、コフムロン、ポストフムロン及びプレフムロンの総称であり、また「イソα酸」とは、イソフムロン、イソアドフムロン、イソコフムロン、イソポストフムロン及びイソプレフムロンの総称である。本発明においては、上記５種のα酸及び上記５種のイソα酸のうち少なくとも１種を含有すればよい。なお、α酸及びイソα酸の含有量は上記１０種の合計量に基づいて定義される。
【００２５】
本発明の容器詰飲料中の（Ｂ1）α酸及びイソα酸の含有量は０．００００３〜０．００３質量％であるが、より一層の薬品臭の抑制の観点から、０．００００５質量％以上が好ましく、０．０００１質量％以上がより好ましく、０．０００５質量％以上が更に好ましく、また生臭さ抑制の観点から、０．００２５質量％以下が好ましく、０．００２質量％以下がより好ましく、０．００１５質量％以下が更に好ましい。（Ｂ1）α酸及びイソα酸の含有量の範囲としては、本発明の容器詰飲料中に、好ましくは０．００００５〜０．００２５質量％、より好ましくは０．０００１〜０．００２質量％、更に好ましくは０．０００５〜０．００１５質量％である。なお、α酸及びイソα酸の含有量は、後述する実施例の「３．α酸及びイソα酸の分析」により測定できる。
【００２６】
本発明の容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンと（Ｂ）ホップエキスの固形分との質量比〔（Ｂ）／（Ａ）〕は、薬品臭の抑制の観点から、０．０２以上が好ましく、０．０４以上がより好ましく、０．０７以上が更に好ましく、０．１２以上が更に好ましく、０．３５以上が殊更に好ましい。また、ホップエキス由来の生臭さ抑制の観点から、２以下が好ましく、１．４以下がより好ましく、１．２以下が更に好ましく、０．８以下が更に好ましく、０．６以下が殊更に好ましい。かかる質量比〔（Ｂ）／（Ａ）〕の範囲としては、好ましくは０．０２〜２、より好ましくは０．０４〜１．４、更に好ましくは０．０７〜１．２、より更に好ましくは０．１２〜０．８、殊更に好ましくは０．３５〜０．６である。
【００２７】
また、本発明の容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンと（Ｂ1）α酸及びイソα酸との質量比〔（Ｂ1）／（Ａ）〕は、薬品臭の抑制の観点から、０．０００４以上が好ましく、０．０００７以上がより好ましく、０．００１以上が更に好ましく、０．００３以上がより更に好ましく、そして生臭さ抑制の観点から、０．０４以下が好ましく、０．０３以下がより好ましく、０．０２以下が更に好ましく、０．０１５以下がより更に好ましい。かかる質量比〔（Ｂ1）／（Ａ）〕の範囲としては、好ましくは０．０００４〜０．０４、より好ましくは０．０００７〜０．０３、更に好ましくは０．００１〜０．０２、より更に好ましくは０．００３〜０．０１５である。
【００２８】
また、本発明の容器詰飲料は、更に（Ｃ）炭酸ガスを含有することができる。これにより、飲みやすさをより向上させることができる。
圧入する（Ｃ）炭酸ガスは、炭酸感の付与の観点から、ガス容量比で１以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、１．８以上が更に好ましく、そして、３以下が好ましく、２．７以下がより好ましく、２．５以下が更に好ましい。（Ｃ）炭酸ガスの含有量の範囲は、ガス容量比で１〜３が好ましく、１．５〜２．７がより好ましく、１．８〜２．５が更に好ましい。ここで、本明細書において「ガス容量比（ガスボリューム）」とは、２０℃における酸性飲料の容量に対する溶解している炭酸ガス容量の比率をいう。  
【００２９】
本発明の容器詰飲料は、アルコール飲料としても、非アルコール飲料としてもよいが、非アルコール飲料が好ましい。ここで、本明細書において「非アルコール飲料」とは、アルコール含有量が０質量％の飲料のみならず、適用される法規（日本にあっては酒税法）に定められた酒類に該当しないアルコール含有量も包含する概念である。
また、非アルコール飲料の場合、ビール様の風味を有するビアテイスト飲料が好ましい。ここで「ビアテイスト飲料」とは、麦芽を酵母等で発酵させて製造された通常のビール飲料のような味わい、香りを有する飲料をいう。
本発明の容器詰飲料が非アルコール飲料である場合、容器詰飲料中のアルコール含有量は、１質量％未満が好ましく、０．７質量％未満がより好ましく、０．５質量％以下がより好ましく、０．５質量％未満が更に好ましく、０．３質量％未満が更に好ましく、０質量％であってもよく、更に０．００質量％であってもよい。中でも、容器詰飲料中のエタノール含有量は、１質量％未満が好ましく、０．７質量％未満がより好ましく、０．５質量％以下がより好ましく、０．５質量％未満が更に好ましく、０．３質量％未満が更に好ましく、０質量％であってもよく、更に０．００質量％であってもよい。一方、本発明の容器詰飲料がアルコール飲料である場合、アルコール含有量は１質量％以上において、嗜好性に合わせて適宜選択可能である。アルコールの含有量、エタノールの含有量は、ガスクロマトグラフィー法により測定することができる。なお、「アルコール含有量が０．００質量％」とは、後掲の実施例に記載の「アルコールの分析」において、アルコールの含有量が小数点２桁未満において検出限界以下である場合も包含する概念である。
【００３０】
本発明の容器詰飲料のｐＨ（２０℃）は、３〜７が好ましく、飲みやすさの観点から、３．１以上がより好ましく、３．２以上が更に好ましく、そして、６．５以下がより好ましく、５以下が更に好ましく、４以下が更に好ましい。かかるｐＨの範囲としては、好ましくは３〜６．５、より好ましくは３．１〜５、更に好ましくは３．２〜４である。
なお、ｐＨは、飲料約１００ｍＬを３００ｍＬのビーカーに測りとり、温度調整をして測定するものとする。また、飲料中に炭酸ガスが含まれる場合には、飲料約１００ｍＬを３００ｍＬのビーカーに量り取り、スターラーピースを入れてスターラーで激しく２０分間攪拌して、炭酸ガスを取り除いた後、温度調整をして測定するものとする。
【００３１】
本発明の容器詰飲料は、飲みやすさの向上、ｐＨ調整のために、酸味料を含有することができる。酸味料としては、例えば、アスコルビン酸、クエン酸、グルコン酸、コハク酸、酒石酸、乳酸、フマル酸、リンゴ酸、アジピン酸等の有機酸、リン酸等の無機酸及びそれらの塩類から選ばれる１種又は２種以上を使用することができる。中でも、アスコルビン酸、クエン酸、グルコン酸、酒石酸、リンゴ酸、リン酸及びそれらの塩類から選ばれる１種又は２種以上が好ましい。なお、塩としては、カリウム、ナトリウム等のアルカリ金属塩を挙げることができる。
本発明の容器詰飲料中の酸味料の含有量は、嗜好性、所望のｐＨ値に合わせて適宜決定することができるが、０．００１質量％以上が好ましく、０．００３質量％以上がより好ましく、０．００５質量％以上が更に好ましく、そして、２質量％以下が好ましく、１質量％以下がより好ましく、０．５質量％以下が更に好ましい。酸味料の含有量の範囲としては、本発明の容器詰飲料中に、好ましくは０．０１〜２質量％、より好ましくは０．００３〜１質量％、更に好ましくは０．００５〜０．５質量％である。
【００３２】
更に、本発明の容器詰飲料には、高甘味度甘味料を含有することができる。ここで「高甘味度甘味料」とは、ショ糖と比べて数十倍から数百倍の甘味を有し、微量の添加で飲食品に甘味を付与することができる人工又は天然の甘味料を意味する。高甘味度甘味料としては、例えば、アスパルテーム、スクラロース（登録商標）、アセスルファムカリウム、サッカリン、サッカリンナトリウム、ステビア、甘草、羅漢果、ネオテーム、ソーマチン、マビンリン、ブラゼイン、モネリン等が挙げられる。これらは、１種又は２種以上を使用することができる。中でも、アスパルテーム、スクラロース（登録商標）、アセスルファムカリウム、ステビア、ネオテーム及びソーマチンから選ばれる１種又は２種以上が好ましい。
本発明の容器詰飲料中の高甘味度甘味料の含有量は、嗜好性に合わせて適宜決定することができるが、０．００００５質量％以上が好ましく、０．０００１質量％以上がより好ましく、０．０００５質量％以上が更に好ましく、そして、０．５質量％以下が好ましく、０．３質量％以下がより好ましく、０．１質量％以下が更に好ましい。高甘味度甘味料の含有量の範囲としては、本発明の容器詰飲料中に、好ましくは０．００００５〜０．５質量％、より好ましくは０．０００１〜０．３質量％、更に好ましくは０．０００５〜０．１質量％である。
【００３３】
本発明の容器詰飲料は、更に香料、ビタミン、ミネラル、酸化防止剤、各種エステル類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、甘味料（高甘味度甘味料を除く）、果汁エキス、野菜エキス、花蜜エキス、品質安定剤等の添加剤を１種又は２種以上を組み合わせて含有させることができる。これら添加剤の含有量は、本発明の目的を損なわない範囲内で適宜設定することができる。香料として、例えば、モルトフレーバー、ホップフレーバー、ビールフレーバー、アルコールフレーバー及びカラメルフレーバーから選ばれる少なくとも１種を配合すると、ビアテイストを高めることができる。
【００３４】
また、本発明の容器詰飲料は、ポリエチレンテレフタレートを主成分とする成形容器（いわゆるＰＥＴボトル）、金属缶、金属箔やプラスチックフィルムと複合された紙容器、瓶等の通常の包装容器に充填して提供することができる。その場合、例えば、金属缶のような容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては適用されるべき法規（日本にあっては食品衛生法）に定められた殺菌条件で製造できる。ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器などで高温短時間殺菌後、一定の温度まで冷却して容器に充填する等の方法が採用できる。また無菌下で、充填された容器に別の成分を配合して充填してもよい。
【００３５】
以上、本発明の容器詰飲料について説明したが、グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法においても、上記と同様の構成を採用することができる。
【００３６】
前述の実施形態に関し、本発明は更に以下の飲料及び方法を開示する。
＜１＞
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ）；
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ）ホップエキス    固形分換算で０．００２〜０．０８質量％
を含有する容器詰飲料。
【００３７】
＜２＞
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法であって、
次の成分（Ａ）及び（Ｂ）を、
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン、及び
（Ｂ）ホップエキス
を配合し、（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン濃度を０．００１〜０．２質量％に、（Ｂ）ホップエキスの濃度を固形分換算で０．００２〜０．０８質量％に、それぞれ調整する、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法。
【００３８】
＜３＞
当該容器詰飲料中の（Ｂ1）α酸及びイソα酸の含有量が０．００００３〜０．００３質量％である、前記＜１＞記載の容器詰飲料、又は前記＜２＞記載のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法。
【００３９】
＜４＞
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ1）；
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン    ０．００１〜０．２質量％、及び
（Ｂ1）α酸及びイソα酸             ０．００００３〜０．００３質量％
を含有する容器詰飲料。
【００４０】
＜５＞
グルコシルヘスペリジンを含有する容器詰飲料のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法であって、次の成分（Ａ）及び（Ｂ1）を、
（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン、及び
（Ｂ1）α酸及びイソα酸
を配合し、（Ａ）モノグルコシルヘスペリジン濃度を０．００１〜０．２質量％に、（Ｂ1）α酸及びイソα酸の濃度を０．００００３〜０．００３質量％に、それぞれ調整する、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法。
【００４１】
＜６＞
成分（Ｂ1）が（Ｂ）ホップエキスに由来するものを含む、前記＜４＞記載の容器詰飲料、又は前記＜５＞記載のグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法（以下、「容器詰飲料、又はグルコシルヘスペリジン由来の薬品臭の抑制方法」を「容器詰飲料等」と称する）。
＜７＞
グルコシルヘスペリジンが、好ましくはヘスペリジンのグルコース残基の４位に、グルコースがα−１，４結合した化合物である、前記＜１＞〜＜６＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜８＞
グルコシルヘスペリジンが、好ましくは前記式（１）において、ｎが１であるモノグルコシルヘスペリジンであるか、あるいは該モノグルコシルヘスペリジンと、ｎが２以上の整数であるグルコシルヘスペリジンとの混合物である、前記＜１＞〜＜７＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜９＞
グルコシルヘスペリジンが混合物である場合、好ましくは前記式（１）において、ｎが１であるモノグルコシルヘスペリジンと、好ましくはｎが２〜２０の整数、より好ましくは２〜１０の整数、更に好ましくは２〜５の整数、更に好ましくは２及び３であるグルコシルヘスペリジンとの混合物である、前記＜８＞記載の容器詰飲料等。
＜１０＞
グルコシルヘスペリジン中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量が、好ましくは３０〜１００質量％、より好ましくは３０〜９５質量％、更に好ましくは５０〜９０質量％、より更に好ましくは７０〜８５質量％である、前記＜１＞〜＜９＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
【００４２】
＜１１＞
グルコシルヘスペリジンが、好ましくはヘスペリジンにグルコース源（糖供与体）の存在下、糖転移酵素を作用させて得られるものである、前記＜１＞〜＜１０＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１２＞
当該容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量が、好ましくは０．００５質量％以上、より好ましくは０．０１質量％以上、更に好ましくは０．０２質量％以上、更に好ましくは０．０３質量％以上であって、好ましくは０．１７質量％以下、より好ましくは０．１５質量％以下、更に好ましくは０．１３質量％以下、更に好ましくは０．１質量％以下である、前記＜１＞〜＜１１＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１３＞
当該容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンの含有量が、好ましくは０．００５〜０．１７質量％、より好ましくは０．０１〜０．１５質量％、更に好ましくは０．０２〜０．１３質量％、更に好ましくは０．０３〜０．１質量％である、前記＜１＞〜＜１２＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１４＞
当該容器詰飲料中の（Ｂ）ホップエキスの含有量が、固形分換算で、好ましくは０．００２５質量％以上、より好ましくは０．００３質量％以上、更に好ましくは０．００４質量％以上であって、好ましくは０．０６質量％以下、より好ましくは０．０５質量％以下、更に好ましくは０．０４質量％以下、更に好ましくは０．０３５質量％以下である、前記＜１＞〜〜＜３＞及び＜６＞〜＜１３＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１５＞
当該容器詰飲料中の（Ｂ）ホップエキスの含有量が、固形分換算で、好ましくは０．００２５〜０．０６質量％、より好ましくは０．００３〜０．０５質量％、更に好ましくは０．００３〜０．０４質量％、更に好ましくは０．００４〜０．０３５質量％である、前記＜１＞〜＜３＞及び＜６＞〜＜１４＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１６＞
α酸が、フムロン、アドフムロン、コフムロン、ポストフムロン及びプレフムロンから選ばれる少なくとも１種であり、イソα酸が、イソフムロン、イソアドフムロン、イソコフムロン、イソポストフムロン及びイソプレフムロンから選ばれる少なくとも１種であり、またα酸及びイソα酸が、フムロン、アドフムロン、コフムロン、ポストフムロン、プレフムロン、イソフムロン、イソアドフムロン、イソコフムロン、イソポストフムロン及びイソプレフムロンから選ばれる少なくとも１種である、前記＜３＞〜＜１５＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１７＞
当該容器詰飲料中の（Ｂ1）α酸及びイソα酸の含有量が、好ましくは０．００００５質量％以上、より好ましくは０．０００１質量％以上、更に好ましくは０．０００５質量％以上であって、好ましくは０．００２５質量％以下、より好ましくは０．００２質量％以下、更に好ましくは０．００１５質量％以下である、前記＜３＞〜＜１６＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１８＞
当該容器詰飲料中の（Ｂ1）α酸及びイソα酸の含有量が、好ましくは０．００００５〜０．００２５質量％、より好ましくは０．０００１〜０．００２質量％、更に好ましくは０．０００５〜０．００１５質量％である、前記＜３＞〜＜１７＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜１９＞
当該容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンと（Ｂ）ホップエキスの固形分との質量比〔（Ｂ）／（Ａ）〕が、好ましくは０．０２以上、より好ましくは０．０４以上、更に好ましくは０．０７以上、更に好ましくは０．１２以上、更に好ましくは０．３５以上であって、好ましくは２以下、より好ましくは１．４以下、更に好ましくは１．２以下、更に好ましくは０．８以下、更に好ましくは０．６以下である、前記＜１＞〜＜３＞及び＜６＞〜＜１８＞のいずれか一に記載の容器詰飲料。
＜２０＞
当該容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンと（Ｂ）ホップエキスの固形分との質量比〔（Ｂ）／（Ａ）〕が、好ましくは０．０２〜２、より好ましくは０．０４〜１．４、更に好ましくは０．０７〜１．２、更に好ましくは０．１２〜０．８、更に好ましくは０．３５〜０．６である、前記＜１＞〜〜＜３＞及び＜６＞〜＜１９＞のいずれか一に記載の容器詰飲料。
【００４３】
＜２１＞
当該容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンと（Ｂ1）α酸及びイソα酸との質量比〔（Ｂ1）／（Ａ）〕が、好ましくは０．０００４以上、より好ましくは０．０００７以上、更に好ましくは０．００１以上、より更に好ましくは０．００３以上であって、好ましくは０．０４以下、より好ましくは０．０３以下、更に好ましくは０．０２以下、より更に好ましくは０．０１５以下である、前記＜３＞〜＜２０＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜２２＞
当該容器詰飲料中の（Ａ）モノグルコシルヘスペリジンと（Ｂ1）α酸及びイソα酸との質量比〔（Ｂ1）／（Ａ）〕が、好ましくは０．０００４〜０．０４、より好ましくは０．０００７〜０．０３、更に好ましくは０．００１〜０．０２、より更に好ましくは０．００３〜０．０１５である、前記＜３＞〜＜２１＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜２３＞
当該容器詰飲料が、好ましくは（Ｃ）炭酸ガスを更に含有する、前記＜１＞〜＜２２＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜２４＞
当該容器詰飲料中の（Ｃ）炭酸ガスの含有量が、ガス容量比で、好ましくは１以上、より好ましくは１．５以上、更に好ましくは１．８以上であって、好ましくは３以下、より好ましくは２．７以下、更に好ましくは２．５以下である、前記＜２３＞記載の容器詰飲料等。
＜２５＞
当該容器詰飲料中の（Ｃ）炭酸ガスの含有量が、ガス容量比で、好ましくは１〜３が好ましく、１．５〜２．７がより好ましく、１．８〜２．５である、前記＜２３＞又は＜２４＞記載の容器詰飲料等。
＜２６＞
当該容器詰飲料が、好ましくはアルコール飲料又は非アルコール飲料である、前記＜１＞〜＜２５＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜２７＞
当該容器詰飲料が、好ましくはビアテイスト飲料である、前記＜１＞〜＜２６＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜２８＞
当該容器詰飲料が非アルコール飲料である場合、非アルコール飲料中のエタノール含有量が、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．７質量％未満、更に好ましくは０．５質量％以下、より更に好ましくは０．５質量％未満、より更に好ましくは０．３質量％未満、殊更に好ましくは０．００質量％である、前記＜２６＞又は＜２７＞記載の容器詰飲料等。
＜２９＞
当該容器詰飲料が非アルコール飲料である場合、非アルコール飲料中のエタノール含有量が、好ましくは適用される法規（日本にあっては酒税法）に定められた酒類に該当しないアルコール含有量である、前記＜２６＞又は＜２７＞記載の容器詰飲料等。
＜３０＞
当該容器詰飲料がアルコール飲料である場合、アルコール飲料中のエタノール含有量が、好ましくは１質量％以上である、前記＜２６＞又は＜２７＞記載の容器詰飲料等。
【００４４】
＜３１＞
当該容器詰飲料がエタノール以外のアルコールの含有量が、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．７質量％未満、更に好ましくは０．５質量％以下、より更に好ましくは０．５質量％未満、より更に好ましくは０．３質量％未満、殊更に好ましくは０．００質量％である、前記＜１＞〜＜３０＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜３２＞
ｐＨが、好ましくは３以上、より好ましくは３．１以上、更に好ましくは３．２以上であって、好ましくは７以下、より好ましくは６．５以下、更に好ましくは５以下、更に好ましくは４以下である、前記＜１＞〜＜３１＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜３３＞
ｐＨが、好ましくは３〜７、より好ましくは３〜６．５、更に好ましくは３．１〜５、更に好ましくは３．２〜４である、前記＜１＞〜＜３２＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜３４＞
当該容器詰飲料が、好ましくは酸味料を更に含有する、前記＜１＞〜＜３３＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜３５＞
酸味料が、好ましくは有機酸、無機酸及びそれらの塩類から選ばれる１種又は２種以上である、前記＜３４＞記載の容器詰飲料等。
＜３６＞
酸味料が、好ましくはアスコルビン酸、クエン酸、グルコン酸、コハク酸、酒石酸、乳酸、フマル酸、リンゴ酸、アジピン酸、リン酸及びそれらの塩類から選ばれる１種又は２種以上、より好ましくはアスコルビン酸、クエン酸、グルコン酸、酒石酸、リンゴ酸、リン酸及びそれらの塩類から選ばれる１種又は２種以上である、前記＜３４＞又は＜３５＞記載の容器詰飲料等。
＜３７＞
当該容器詰飲料中の酸味料の含有量が、好ましくは０．００１質量％以上、より好ましくは０．００３質量％以上、更に好ましくは０．００５質量％以上であって、好ましくは２質量％以下、より好ましくは１質量％以下、更に好ましくは０．５質量％以下である、前記＜３４＞〜＜３６＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜３８＞
当該容器詰飲料中の酸味料の含有量が、好ましくは０．０１〜２質量％、より好ましくは０．００３〜１質量％、更に好ましくは０．００５〜０．５質量％である、前記＜３４＞〜＜３７＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜３９＞
当該容器詰飲料が、好ましくは高甘味度甘味料を更に含有する、前記＜１＞〜＜３８＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜４０＞
高甘味度甘味料が、好ましくはアスパルテーム、スクラロース（登録商標）、アセスルファムカリウム、サッカリン、サッカリンナトリウム、ステビア、甘草、羅漢果、ネオテーム、ソーマチン、マビンリン、ブラゼイン及びモネリンから選ばれる１種又は２種以上、より好ましくはアスパルテーム、スクラロース（登録商標）、アセスルファムカリウム、ステビア、ネオテーム及びソーマチンから選ばれる１種又は２種以上である、前記＜３９＞記載の容器詰飲料等。
【００４５】
＜４１＞
当該容器詰飲料中の高甘味度甘味料の含有量が、好ましくは０．００００５質量％以上、より好ましくは０．０００１質量％以上、更に好ましくは０．０００５質量％以上であって、好ましくは０．５質量％以下、より好ましくは０．３質量％以下、更に好ましくは０．１質量％以下である、前記＜３９＞又は＜４０＞記載の容器詰飲料等。
＜４２＞
当該容器詰飲料中の高甘味度甘味料の含有量が、好ましくは０．００００５〜０．５質量％、より好ましくは０．０００１〜０．３質量％、更に好ましくは０．０００５〜０．１質量％である、前記＜３９＞〜＜４１＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜４３＞
当該容器詰飲料が、好ましくは香料、ビタミン、ミネラル、酸化防止剤、各種エステル類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、甘味料（高甘味度甘味料を除く）、果汁エキス、野菜エキス、花蜜エキス、品質安定剤等の添加剤を１種又は２種以上を更に含有する、前記＜１＞〜＜４２＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜４４＞
香料が、好ましくはモルトフレーバー、ホップフレーバー、ビールフレーバー、アルコールフレーバー及びカラメルフレーバーから選ばれる少なくとも１種である、前記＜４３＞記載の容器詰飲料等。
＜４５＞
容器が、好ましくはＰＥＴボトル、金属缶、瓶、又は金属箔若しくはプラスチックフィルムと複合された紙容器である、前記＜１＞〜＜４４＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
＜４６＞
加熱殺菌されたものである、前記＜１＞〜＜４５＞のいずれか一に記載の容器詰飲料等。
【実施例】
【００４６】
１．モノグルコシルヘスペリジンの分析
試験飲料を希釈し、メンブランフィルターにてろ過した試料を、高速液体クロマトグラフを用いてグラジエント法により測定した。分析機器の装置構成は次の通りである。
ポンプ（デガッサー内臓）：Ｌ-２１３０、
オートサンプラー：Ｌ-２２００、
カラムオーブン：Ｌ２３００、
ダイオードアレイ検出器：Ｌ-２４５０、株式会社ハイテクノロジーズ製
逆相分配カラム： Cadenza CD-C18、Size:4.6mm i.d.x150mm,3μm、インタクト株式会社製
【００４７】
分析条件は次の通りである。
サンプル注入量：２０μＬ、
流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ、
ＵＶ−ＶＩＳ検出器設定波長：２８３ｎｍ、
カラムオーブン設定温度：４０℃、
溶離液Ａ：０．０５Ｍ 酢酸、
溶離液Ｂ：アセトニトリル
【００４８】
濃度勾配条件
時間        溶離液Ａ      溶離液Ｂ
０．０分        ８５％        １５％
２０．０分        ８０％        ２０％
３５．０分        １０％        ９０％
５０．０分        １０％        ９０％
５０．１分        ８５％        １５％
６０．０分        ８５％        １５％
【００４９】
２．ホップエキスの固形分量の分析
試料１ｇを秤量瓶に正確に量り取り、１０５℃の電気恒温乾燥機で３時間乾燥して揮発成分を取り除き、乾燥後の質量を量り、固形分量とした。
【００５０】
３．α酸及びイソα酸の分析
ＢＣＯＪビール分析法  ６．２．２α酸、β酸−ＨＰＬＣ法−に準じて分析した。
【００５１】
分析条件は以下の通りである。
分析用異動相；
Ｃ液  ：メタノール/水/85%リン酸/10%水酸化テトラエチルアンモニウム＝755mL/2255mL/17g/29.5g （pH3〜3.1)
Ｄ液  ：メタノール
Ｅ液  ：メタノール/水/10%水酸化テトラエチルアンモニウム/42.5%リン酸＝465mL/135mL/17.7g/適量 （pH4.85)
検出  ：  ０−１３分２５４ｎｍ（イソα酸）、１３．１−２２分３２６ｎｍ（α酸）、２２．１−３０分３４６ｎｍ（β酸）
試料量：  １０．０μＬ
流速  ：  １．５ｍＬ／ｍｉｎ
カラム温度：  ５０℃
移動相のタイムプログラム：
0-8min Ｃ液
8.01 min  Ｅ液
8.02-23min グラジェント 0-50％Ｂ液、100-50％Ｅ液
23.01-28min 50％Ｄ液、50％Ｅ液
28.01min Ｃ液
【００５２】
４．炭酸ガスの分析
「最新・ソフトドリンクス（最新・ソフトドリンクス編集委員会、株式会社光琳、平成１５年９月３０日発行）」の第ＶＩ編  ３−１−２ガス内圧力の検査に記載の方法を用いた
。具体的には、以下のとおりである。
１）測定前に製品を恒温槽にて２０℃程度（１８〜２２℃）まで温め、液温を均一にした。
２）試料を測定機にかけ、スニフト（スニフトバルブを開放し、大気圧までゲージを戻す）を行う。スニフト操作を行うことによりヘッドスペース中のエアーを抜いた。
３）次に激しく振動させゲージ圧が一定値を示したら、その値を読み、製品の温度を測定し、表（スニフト用ガスボリュームチャート）よりガスボリュームを求めた。
【００５３】
５．アルコールの分析（エタノールの分析）
エタノールの分析は、次に示すガスクロマトグラフ法にしたがって行った。
分析機器は、ＧＣ-１４Ｂ（島津製作所社製）を使用した。分析機器の装置構成は次の通りである。
・検出器  ：ＦＩＤ
・カラム  ：Gaskuropack55、80〜100mesh、φ3.2mm×3.1mm
【００５４】
分析条件は次の通りである。
・温度    ：試料注入口及び検出機２５０℃、カラム１３０℃
・ガス圧力：ヘリウム（キャリアガス）１４０ｋＰａ、水素６０ｋＰａ、空気５０ｋＰａ
・注入量  ：２μＬ
【００５５】
以下の手順にて分析用試料を調製した。
試験飲料５ｇを量りとり、これに水を加えて２５ｍＬに定容した。その溶液をディスクろ過し、試料溶液とした。調製した試料溶液をガスクロマトグラフ分析に供した。
【００５６】
６．官能評価
各容器詰飲料について、飲用試験を実施した。飲料試験は、４名の専門パネルが各容器詰飲料の薬品臭について下記の基準により評価し、その後協議により評点を決定した。なお、専門パネルが飲用の際にホップエキス由来の生臭さを感じた場合には、表１中の備考にその旨を記載した。
【００５７】
「薬品臭」の評価基準
評点５：薬品臭を感じない
４：薬品臭をほとんど感じない
３：薬品臭を極僅かに感じる
２：薬品臭を感じる
１：薬品臭を強く感じる
【００５８】
実施例１〜２２及び比較例１〜４
表１に示す各成分を量り取り、６０ｇのイオン交換水に混合溶解し、次いで酸味料でｐＨ調整した後、イオン交換水で１２０ｇに調整した。更に炭酸ガス容量比３．１の炭酸水又はイオン交換水で全量を５００ｇに調整し（炭酸水の場合、炭酸ガスの最終容量比は２．３）、耐熱耐圧性ＰＥＴボトルに充填後、キャップをした（ポストミックス方式）。その後６５℃で１０分殺菌して容器詰飲料（容器詰炭酸飲料）を調製した。得られた容器詰飲料の分析結果、官能評価の結果を表１に併せて示す。
【００５９】
実施例２３
表１に示す各成分を量り取り、３０ｇのイオン交換水に混合溶解し、次いで酸味料でｐＨ調整した後、イオン交換水で５０ｇに調整し、炭酸ガスの最終容量比を２．８に調整した以外は、実施例１と同様に容器詰飲料（容器詰炭酸飲料）を調製した。得られた容器詰飲料の分析結果、官能評価の結果を表１に併せて示す。
【００６０】
【表１】
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【００６１】
表１から、モノグルコシルヘスペリジンとホップエキスをそれぞれ特定量含有させることで、グルコシルヘスペリジン由来の薬品臭が抑制された容器詰飲料が得られることが明らかとなった。