(57)【要約】【課題】放射性セシウムを含有する液から効率良くかつ常に一定放射能濃度まで放射性セシウムを分離する方法を提供する。【解決手段】放射性セシウム汚染水と磁性吸着剤Ａを撹拌する工程、磁性吸着剤Ａを分離する工程、残液を磁性吸着剤Ｂと再度撹拌する工程を含むことを特徴とする放射性セシウム除去方法。磁性吸着剤Ｂの放射能濃度が、磁性吸着剤Ａの放射能濃度より低いと、好ましい。磁性体粒子とゼオライトを水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したものを磁性吸着剤として用いると、好ましい。磁性体粒子と水不溶性フェロシアン化物を水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したものを磁性吸着剤として用いると、好ましい。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムを含有する液と磁性吸着剤Ａを接触させる工程、該液から磁性吸着剤Ａを分離する工程、磁性吸着剤Ａを分離した該液と磁性吸着剤Ｂを接触させる工程を含むことを特徴とする、放射性セシウムの処理方法。
【請求項２】
磁性吸着剤Ｂの放射能濃度が、磁性吸着剤Ａの放射能濃度より低いことを特徴とする、請求項１記載の放射性セシウムの処理方法。
【請求項３】
磁性体粒子とゼオライトを水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したものを磁性吸着剤として用いる、請求項１または２記載の放射性セシウムの処理方法。
【請求項４】
磁性体粒子と水不溶性フェロシアン化物を水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したものを磁性吸着剤として用いる、請求項１または２記載の放射性セシウムの処理方法。
【請求項５】
水不溶性フェロシアン化物が水溶性樹脂の存在下に製造されたものである、請求項４記載の放射性セシウムの処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウムを含有する液から効率良くかつ常に一定放射能濃度まで放射性セシウムを分離する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
重金属イオンや放射性セシウム等の有害成分を含有する溶液からこれらを分離するため、さまざまな手法が検討されてきた。最も簡便には、活性炭やイオン交換樹脂等の吸着剤を利用する方法が広く用いられている。これらの吸着剤を溶液に添加して使用する場合、吸着剤を処理済みの溶液から分離する必要があり、この作業には大きな困難を伴っていた。近年、超伝導磁石や高勾配磁気分離技術が進歩してきたため、磁性を利用して溶液中の有害成分を分離する技術の実用性が高まり、注目を集めるようになってきた。さらに、２０１１年に起きた福島第一原子力発電所の事故においては、放射性セシウムが広範囲に飛散し、さまざまな物質に付着した放射性セシウムを分離する技術が必要となってきた。
【０００３】
具体的な手法としては、有害成分自体に磁性を持たせる方法、有害成分と磁性体粒子を混合しておいて凝集剤を加え、磁性のあるフロックを形成する方法、活性炭やゼオライトのような吸着剤に磁性を持たせる方法がある。
【０００４】
このうち、有害成分自体に磁性を持たせる方法は汎用性に欠ける。また磁性のあるフロックを形成する方法は、大量の磁性体粒子と凝集剤を必要とすることが多く、むしろ処理が煩雑になるという問題がある。一方、吸着剤に磁性を持たせる方法は、有害成分を効果的に吸着できるというメリットが期待できるものの、吸着剤本来の吸着能力を落とすことなく高い磁性を持たせ、安価に製造する実用的な方法がまだない。
【０００５】
例えば、磁性体の核とこの核を覆いかつ金属イオンを吸着する外皮とを有する磁性吸着剤が提案されている（特許文献１参照）。この吸着剤は、直径１〜１０ｍｍの球状磁性体に対して、金属イオン吸着基を持つ高分子化合物を吹き付け、乾燥させて合成されており、吹き付けにおける材料ロスが大きいため高価であり、実用性がない。別のタイプとして、直径１〜１０ｍｍの球状磁性体に対して、アルミノ珪酸塩の結晶としてゼオライトを生成させた吸着剤も示されているが、比表面積が極めて小さいため、吸着容量が低いという問題点がある。また、多孔質ガラスビーズ、シリカゲル、アルミナ、ゼオライト等の無機系多孔質物質に磁性金属と有機物質を担持させ、有機物を熱分解して吸着性能を発現させるタイプの磁性吸着剤が提案されている（特許文献２参照）。この吸着剤においては、担磁のために無機系多孔質物質を鉄系化合物の溶液に含浸させ、さらに熱処理を施している。操作が煩雑なため製造コストが高くつき、実用性がない。また鉄系化合物の吸着量には限界があるため、高い磁性を持たせることができない。さらに、シリカゲル、ゼオライト、活性炭等の多孔質吸着剤に酸化鉄を化合させる方法が提案されている（特許文献３参照）。しかしながら、この方法の場合には磁性吸着剤の担持量が低く、磁気による分離を効率良く行うためには多量の酸化鉄を化合させる必要があるため、結果として吸着容量が著しく低下し、製造コストも高くなるという問題がある。ゼオライトと磁性体粒子を接着剤（セメント）で結合させた磁性吸着剤も提案されている（特許文献４、５参照）。接着剤にセメントを用いているため、強度を確保するために極めて長期にわたる蒸気乾燥が必要となり、製造上の問題が大きい。
【０００６】
このような問題を解決し、セシウム吸着量を上げ、磁気による除去効率を改善した方法として、磁性体粒子とセシウム吸着性化合物がバインダーを用いて結着されている磁性吸着剤を提唱した。
【０００７】
こうした磁性吸着剤は、放射性セシウム含有液に投入・攪拌し、磁性吸着剤に放射性セシウムを吸着させてから、磁気分離によりこの液から分離させる。分離後の磁性吸着剤はセシウム吸着能に余力があるので、新たに放射性セシウム含有液と混合され、再度の処理に用いることができる。しかしながら、繰り返しの磁性吸着剤の使用回数が多くなると、繰り返し初期に用いた磁性吸着剤による処理に比べ、処理後の液の放射能濃度は少しずつではあるが上昇してくる。そして、処理前の放射性セシウム含有液の放射性セシウム濃度が高い場合には、磁性吸着剤を繰り返し用いた場合に、この上昇により処理後の液の放射能濃度が河川放流基準を超えてしまうという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平１０−９９８４３号公報
【特許文献２】特開２００２−２３３７５４号公報
【特許文献３】特開２００５−１３７９７３号公報
【特許文献４】特開平１−１９４９４０号公報
【特許文献５】特開２００５−１７７７０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明では、磁性吸着剤を用いて、放射性セシウムを含有する溶液から効率良くかつ常に一定放射能濃度まで放射性セシウムを分離する方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を鋭意研究し、放射性セシウムを含有する液と磁性吸着剤Ａを接触させる工程、該液から磁性吸着剤Ａを分離する工程、磁性吸着剤Ａを分離した該液と磁性吸着剤Ｂを接触させる工程を含むことにより、放射性セシウムを含有する液から効率良くかつ常に一定放射能濃度まで放射性セシウムを分離できることを見出して、本発明に到達した。
【００１１】
接触前の磁性吸着剤Ｂの放射能濃度が、接触前の磁性吸着剤Ａの放射能濃度より低いと、好ましい。
【００１２】
上記磁性吸着剤として、磁性体粒子とゼオライトを水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したものを用いると、好ましい。
【００１３】
上記磁性吸着剤として、磁性体粒子と水不溶性フェロシアン化物を水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したものを用いると、好ましい。
【００１４】
上記水不溶性フェロシアン化物が水溶性樹脂の存在下に製造されたものであると、好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明においては、繰り返しの磁性吸着剤の使用による、処理後の液の放射能濃度の上昇を、磁性吸着剤Ａ、磁性吸着剤Ｂの２種類の磁性吸着剤を用いて処理することにより、放射性セシウムを含有する溶液から効率良くかつ常に一定放射能濃度まで放射性セシウムを分離することが可能となる。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下に、本発明の放射性セシウムの処理方法を詳細に説明する。
本発明の放射性セシウムの処理方法は、放射性セシウムを含有する液と磁性吸着剤Ａを接触させる工程、該液から磁性吸着剤Ａを分離する工程、磁性吸着剤Ａを分離した該液と磁性吸着剤Ｂを接触させる工程を含むことを特徴とする。
【００１７】
従来、磁性吸着剤を放射性セシウム含有液に投入して攪拌し、磁気分離装置によりこの磁性吸着剤を分離した後に再度放射性セシウム含有液の処理に用いることを繰り返すと、処理後の液の放射能濃度は繰り返し初期ほどには低下せず、わずかずつではあるが徐々に上昇し、特に処理前の放射性セシウム含有液の放射能濃度が高い場合には、この繰り返しにより処理後の液の放射能濃度が河川放流基準を超えてしまうという問題があったが、本発明の方法を採用することにより、磁性吸着剤を繰り返し用いて放射性セシウム含有液を処理する場合であっても、処理後の放射能濃度を十分に低いレベルで一定にすることが可能となる。
【００１８】
本発明において、繰り返し処理に用いる磁性吸着剤Ｂの放射能濃度は、繰り返し処理に用いる磁性吸着剤Ａの放射能濃度より低いと、好ましい。この場合、磁性吸着剤Ｂは、磁性吸着剤Ａよりも放射能濃度が低ければ、新品であっても１回ないし数回使用したものでも構わない。本発明者らは、処理後の液の放射能濃度が、使用する磁性吸着剤の放射能濃度に依存し、磁性吸着剤の放射能濃度が高いと処理後の液の放射能濃度も高く、磁性吸着剤の放射能濃度が低いと処理後の液の放射能濃度も低くなる傾向があることを見出した。磁性吸着剤Ｂの放射能濃度を磁性吸着剤Ａの放射能濃度より低くすることにより、１回目の処理で処理液の放射能濃度をある程度のレベルまで低減しておき、２回目の処理でより低放射能濃度の磁性吸着剤Ｂを用いることで、最終処理液の放射能濃度を大きく低減することが可能となる。
【００１９】
実際の処理に当たっては、２回目の処理に用いた磁性吸着剤Ｂの放射能濃度が上がってきた後は、磁性吸着剤Ｂを磁性吸着剤Ａとして１回目処理工程に回し、新たな磁性吸着剤を新たな磁性吸着剤Ｂとして２回目の処理に用いることができる。このような使用方法により、磁性吸着剤の使用量を大きく増やすことなく、最終処理液の放射能濃度を大幅に低減することが可能となる。
【００２０】
本発明に係る磁性吸着剤は少なくとも磁性体粒子とセシウム吸着性化合物からなり、磁性体粒子とセシウム吸着性化合物とはバインダーによって結着されたものであることが好ましい。
【００２１】
本発明に係る磁性吸着剤に用いられる磁性体粒子としては特に制限はなく、磁性を示すあらゆる材料を用いることができる。例えば鉄、ニッケル、コバルト等の金属またはこれらを主成分とする磁性合金の粉末、四三酸化鉄、三二酸化鉄、コバルト添加酸化鉄、バリウムフェライト、ストロンチウムフェライト等の金属酸化物系磁性体の粉末が挙げられる。磁性体粒子の粒径は０．１〜１００μｍが好ましい。０．１μｍ未満では、取り扱いに困難が生じることがあり、１００μｍを超えると、セシウム吸着性化合物との混合がスムースに進まない場合がある。本発明に係る磁性吸着剤におけるこれら磁性体粒子の含有率は１０〜７０質量％が好ましく、特に２０〜６０質量％となるようにするのが好ましい。磁性体粒子の含有率が１０質量％を下回ると、磁気分離の効率が低下するので好ましくない。また、磁性体粒子の含有率が７０質量％を上回ると、セシウム吸着性化合物の含有率が低くなるためにセシウム吸着性が低下するので好ましくない。
【００２２】
本発明に用いられるセシウム吸着性化合物としては特に制限はなく、公知のものを用いることができる。例えば、ゼオライト、結晶質四チタン酸、スメクタイト、水不溶性フェロシアン化物、リンモリブデン酸アンモニウム、リンタングステン酸アンモニウム、シリコチタネート等を挙げることができる。これらの中で、セシウムの吸着性の点で、ゼオライト、水不溶性フェロシアン化物が好ましく使用される。セシウム吸着性化合物を粉体として入手し、磁性体粒子およびバインダーと結着させて磁性吸着剤を得る場合、セシウム吸着性化合物の粒径は０．１〜１００μｍが好ましい。０．１μｍ未満では、取り扱いに困難が生じることがあり、１００μｍを超えると、磁性体粒子との混合がスムースに進まない場合がある。本発明に係る磁性吸着剤におけるセシウム吸着性化合物の含有率は１０〜７０質量％が好ましく、特に２０〜６０質量％となるようにするのが好ましい。セシウム吸着性化合物の含有率が１０質量％を下回るとセシウムの吸着効率が低下しやすい。また、セシウム吸着性化合物の含有率が７０質量％を上回ると、磁性体粒子の含有率が低くなるために磁気分離の効率が低下しやすい。
【００２３】
本発明に係る磁性吸着剤において、磁性体粒子とセシウム吸着性化合物とを結着させるバインダーの種類に特に制限はなく、造粒、成形分野において従来公知のバインダーを用いることができる。具体的には、例えばセメント、石膏、水ガラス、アルミナ、シリカ、合成または天然粘土等の無機系バインダーや、デンプン類、カゼイン、ゼラチン、ポリビニルアルコール系樹脂、アクリル系樹脂、ポリアミド樹脂、セルロース系樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ラテックス類等の有機系バインダーを挙げることができる。これらバインダーの中で、磁性体粒子とセシウム吸着性化合物の双方に親和性を持ち、安定な磁性吸着剤を形成できる点から、有機系バインダーである水溶性樹脂または水性樹脂エマルジョンが好ましい。
【００２４】
水溶性樹脂の例としては、デンプン類（デンプン、カチオン性デンプン、両性デンプン、酸化デンプン、リン酸エステル化デンプン等のエステル化デンプン、エーテル化デンプン等）、ゼラチン、キトサン類、ポリビニルアルコール系樹脂（ポリビニルアルコール、カチオン変性ポリビニルアルコール、アニオン変性ポリビニルアルコール、シラノール変性ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール等）、セルロース系樹脂（メチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース等）、ポリアクリル酸系樹脂、ポリアクリルアミド、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド等が挙げられる。また、水性樹脂エマルジョンの例としては、ポリアクリル酸エステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ラテックス類（ポリ（スチレン／ブタジエン）樹脂、ポリ（アクリロニトリル／ブタジエン）樹脂）、ポリ（エチレン／酢酸ビニル）樹脂等の非水溶性樹脂を水中に分散させたものが挙げられる。
【００２５】
本発明に係る磁性吸着剤におけるバインダーの含有率は５〜５０質量％が好ましく、特に１０〜３０質量％となるようにするのが好ましい。磁性吸着剤中のバインダーの含有率が５質量％を下回ると磁性吸着剤の物理的強度が低下して、磁性吸着剤が分解しやすくなる。また、バインダーの含有率が５０質量％を上回ると、セシウムの吸着効率が低下しやすい。水溶性樹脂には耐水化処理を施すことが好ましい。耐水化処理法としては特に制限はなく、各種アルデヒド化合物、メチロール化合物、エポキシ化合物、イソシアネート化合物による架橋反応等を利用することができる。
【００２６】
本発明に係る磁性吸着剤の製造方法としては、磁性体粒子とセシウム吸着性化合物とをバインダーとともに混合、乾燥、粉砕する方法がある。別の方法として磁性体粒子とセシウム吸着性化合物とをモノマーとともに塊状重合させ、乾燥、粉砕する方法もあるが、製造工程の制御のしやすさやコストの点から、前者の方法が有利である。各工程において用いられる装置について、特に制限はない。乾燥後の磁性吸着剤は、機械的に粉砕する等により適宜粒子径を調整される。磁性吸着剤の粒子径は２０ｍｍ以下が、セシウム溶出液への投入、攪拌、分離等の作業性の点で、好ましい。より好ましくは０．５〜１０ｍｍ、特に好ましくは１〜７ｍｍである。
【００２７】
本発明に係わる磁性吸着剤としては、磁性吸着剤の安定性、セシウム吸着性の点で、磁性体粒子とゼオライトを水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したもの、磁性体粒子と水不溶性フェロシアン化物を水性樹脂エマルジョンまたは耐水化された水溶性樹脂を用いて結着したものが好ましい。
【００２８】
セシウム吸着性化合物として水不溶性フェロシアン化物を用いる場合には、上述したように予め合成しておいた水不溶性フェロシアン化物を、磁性体粒子およびバインダーとともに混合、乾燥、粉砕することにより磁性吸着剤を得ることもできるが、水不溶性フェロシアン化物をバインダーの存在下に合成し、次いで磁性体粒子と混合、乾燥、粉砕する方法を取ることもできる。後者の方法は、不溶性フェロシアン化物が微粒子の状態で安定に存在し、その比表面積が大きくなることから高いセシウム吸着能が発現するので有利である。水溶性樹脂の存在下に水不溶性フェロシアン化物を合成するには、水溶性樹脂の溶液に可溶性フェロシアン化物を溶かしておき、攪拌しつつここへ遷移金属イオン溶液を添加するか、あるいは逆に、水溶性樹脂の溶液に遷移金属イオンを溶かしておき、攪拌しつつここへ可溶性フェロシアン化物溶液を添加すればよい。水溶性樹脂の溶液に遷移金属イオンを溶かすと、ゲル状物が分離することがあるので、前者の合成法が好ましい。
【００２９】
本発明の放射性セシウムの処理方法は、放射性セシウムを含む水や固形物から放射性セシウムを除去することを対象とする。放射性セシウムを含む固形物の場合は、該固形物を水中に投入して攪拌し、放射性セシウムを水中に溶出した後、放射性セシウムの除去を行う。溶出を行う水には、固形物からの放射性セシウムの溶出性を高めるため、セシウム溶出剤を含有させても良いし、水を加熱してもよい。
【００３０】
磁性吸着剤の投入に関しては、固形物を放射性セシウム溶出液から除去したのち磁性吸着剤を投入しても良いし、該固形物を除去せずに磁性吸着剤を投入して良いが、放射性セシウムの除去率を高める点で前者の方法が好ましい。放射性セシウム溶出液と磁性吸着剤の接触方法としては、放射性セシウム溶出液に磁性吸着剤を投入して静置および／または攪拌するバッチ処理が、簡便な装置で実施できるので好ましい。
【００３１】
放射性セシウムを水中に溶出したのち固形物を水中から除去を行う方法としては、スクリュープレス、フィルタープレス、ローラープレス、真空脱水機、遠心濃縮脱水機、ベルトプレス、ベルトスクリーン、振動ふるい、多重板波動フィルター、多重円板脱水機等の脱水装置により脱水する方法等が挙げられる。
【００３２】
磁性吸着剤を攪拌する方法としては、攪拌羽根で攪拌する方法、エアレーションなど曝気による方法、電磁石制御により攪拌する方法などが挙げられる。放射性セシウム溶出液中で磁性吸着剤ＡおよびＢを攪拌する時間は１０分〜５時間が好ましい。より好ましくは２０分〜３時間である。接触時間が１０分より短いと、放射性セシウムの吸着が不十分となることがある。５時間より長く接触させても、吸着がすでに平衡に達しているため作業効率上好ましくない上に、長時間の攪拌が磁性吸着剤の機械的な強度に悪影響を与えることがある。磁性吸着剤ＡおよびＢの撹拌時間はどちらを長くしてもよいが、高放射能濃度の放射性セシウム含有液を処理する磁性吸着剤Ａの撹拌時間を長くし、第一次処理液の放射能濃度を一定濃度以下にした方が、最終的な放射性セシウムの除去効率を高められるため、好ましい。
【００３３】
放射性セシウム溶出液に対する磁性吸着剤の添加量に制限はなく、放射性セシウムが目的とするレベルまで除去される添加量を、放射性セシウムの濃度に応じて実験的に定めればよい。例えば放射性セシウム濃度が０．００１質量％（１０ｐｐｍ）で他のイオンを含んでいない場合、９０％以上の放射性セシウムを分離するためには、添加する磁性吸着剤の放射性セシウム吸着容量が、被処理液内に存在する放射性セシウム量の２〜１００倍となるように加えることが好ましい。磁性吸着剤量が２倍を下回ると、放射性セシウムの除去が不十分となることがある。また１００倍以上を加えても放射性セシウム除去レベルには変化がなく不経済であるとともに、場合によっては攪拌や磁気分離作業に対して支障となることがある。磁性吸着剤ＡおよびＢの添加量はどちらを多くしてもよいが、高放射能濃度の放射性セシウム含有液を処理する磁性吸着剤Ａの添加量を多くし、第一次処理液の放射能濃度を一定濃度以下にした方が、最終的な放射性セシウムの除去効率を高められるため、好ましい。
【００３４】
放射性セシウムを吸着した磁性吸着剤は、永久磁石、電磁石、超電導磁石によって短時間に集磁され、放射性セシウムが除かれた固形物から分離される。磁気分離装置としては、例えば特開２０１０−３６１１３号公報に開示される装置が挙げられるが、これに限定されず、特に制限はない。また、磁性吸着剤から処理液中にセシウム吸着性化合物が漏出する場合があり、こうしたセシウム吸着性化合物を取り除くため、処理液を分離膜に通す等の処理をしても良い。
【実施例】
【００３５】
以下に、本発明を実施例により詳細に説明するが、本発明は実施例に限定されるものでない。なお、実施例中の百分率は、質量基準である。
【００３６】
＜磁性吸着剤１の合成＞
平均粒径５μｍの四三酸化鉄３００ｇとゼオライト（新東北化学工業（株）；ゼオフィルＣＰ）１０５ｇを、アセトアセチル変性ポリビニルアルコール（日本合成化学工業（株）；Ｚ２００）１０％水溶液６９０ｇと４０％グリオキザール水溶液８．７ｇともに乳鉢で混練し、プラスチック容器に広げて８０℃で３分乾燥させた。得られた乾燥固形物をミニブレンダーで粉砕して磁性吸着剤１を４５０ｇ得た。
【００３７】
＜磁性吸着剤２の合成＞
アセトアセチル変性ポリビニルアルコール１０％水溶液６９０ｇをポリウレタン樹脂（ＤＩＣ（株）製；ハイドランＣＰ−７０２０；固形分４０％）１７２．５ｇに置き換えた他は、磁性吸着剤１の合成と同様に操作して、磁性吸着剤２を４５０ｇ得た。
【００３８】
＜磁性吸着剤３の合成＞
ゼオライト１０５ｇをフェロシアン化鉄（大日精化工業（株）；ＭＩＬＯＲＩ  ＢＬＵＥ  ９０５）１０５ｇに置き換えた他は、磁性吸着剤１の合成と同様に操作して、磁性吸着剤３を４５０ｇ得た。
【００３９】
＜磁性吸着剤４の合成＞
アセトアセチル変性ポリビニルアルコールをポリウレタン樹脂に置き換えた他は、磁性吸着剤３の合成と同様に操作して、磁性吸着剤４を４５０ｇ得た。
【００４０】
＜磁性吸着剤５の合成＞
アセトアセチル変性ポリビニルアルコール１０％水溶液６９０ｇに、フェロシアン化カリウム３水和物（１２６ｇ）の水溶液５１０ｍｌを加え、攪拌しつつ硫酸ニッケル６水和物（７８ｇ）の水溶液３００ｍｌを添加した。１０分かき混ぜたのち、平均粒径５μｍの四三酸化鉄（３００ｇ）を加えてさらに５分かき混ぜ、さらに、４０％グリオキザール水溶液を８．７ｇ加えて１０分かき混ぜた後、プラスチック容器に広げて８０℃で３時間乾燥させた。得られた乾燥固形物をミニブレンダーで粉砕して、磁性吸着剤５を４２０ｇ得た。
【００４１】
実施例１
放射性セシウムを含む４６００Ｂｑ／ｋｇの溶出液１０Ｌに、磁性吸着剤Ａとして、放射能濃度３．５万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤１を３５０ｇ添加し、３０分間攪拌した。その後、磁石を当てて磁性吸着剤Ａを集め、デカンテーションにより処理液１を得た。こうして得た処理液１の放射能濃度は２１７Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４２】
処理液１に磁性吸着剤Ｂとして、放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤１を３５０ｇ添加し、３０分間攪拌した。その後、磁石を当てて磁性吸着剤を集め、デカンテーションにより処理液２を得た。こうして得た処理液２の放射能濃度は３８Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４３】
実施例２
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度３．２万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤２を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤２を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は２０９Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は３６Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４４】
実施例３
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度４．３万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤３を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤３を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１９４Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は３２Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４５】
実施例４
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度３．８万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤４を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤４を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１８３Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は３０Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４６】
実施例５
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度４．５万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１９２Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は２３Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４７】
実施例６
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度４．５万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度３２００Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１９２Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は２８Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４８】
実施例７
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度４．５万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度１．８万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１９２Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は５２Ｂｑ／ｋｇであった。
【００４９】
実施例８
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度３２００Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１２０Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は１２Ｂｑ／ｋｇであった。
【００５０】
実施例９
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度３２００Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１１４Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は４３Ｂｑ／ｋｇであった。
【００５１】
実施例１０
磁性吸着剤Ａとして放射能濃度１．８万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を、また磁性吸着剤Ｂとして放射能濃度４．５万Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を用いた以外は実施例１と同様にして、処理した。処理液１の放射能濃度は１４８Ｂｑ／ｋｇ、処理液２の放射能濃度は６９Ｂｑ／ｋｇであった。
【００５２】
比較例１
放射性セシウムを含む４６００Ｂｑ／ｋｇの溶出液１０Ｌに、放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤５を３５０ｇ添加し、３０分間攪拌した。その後、磁石を当てて磁性吸着剤を集め、デカンテーションにより処理液１を得た。こうして得た処理液１の放射能濃度は１１４Ｂｑ／ｋｇであった。
【００５３】
実施例、比較例で得られた各処理後の放射能濃度を表１に示す。
【００５４】
【表１】
2014074695.tif 000002
【００５５】
実施例に示すように、放射性セシウムを含有する液と磁性吸着剤Ａを接触させる工程、該液から磁性吸着剤Ａを分離する工程、磁性吸着剤Ａを分離した該液と磁性吸着剤Ｂを接触させる工程を含むことにより、最終処理液の放射能濃度を大きく低減することが可能となる。実施例８と９、および７と１０の比較より、磁性吸着剤Ｂの放射能濃度が磁性吸着剤Ａの放射能濃度より低い実施例８および７は、処理液２の放射能濃度が低く、好ましい。
【００５６】
一方、放射能濃度０Ｂｑ／ｋｇの磁性吸着剤を用いているものの、１回の処理しか行わない比較例１は、処理液の放射能濃度が実施例よりも高くなっている。
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明によれば、放射性セシウムを含有する液と磁性吸着剤Ａを接触させる工程、該液から磁性吸着剤Ａを分離する工程、磁性吸着剤Ａを分離した該液と磁性吸着剤Ｂを接触させる工程を含むことにより、放射性セシウムを含有する溶液から、効率良く放射性セシウムを分離することができる。本発明は特に放射性セシウムで汚染された水、さらには汚泥、土壌、焼却灰の除染に有効であると考えられる。