(57)【要約】      （修正有）【課題】放射能により汚染された物、大地、空気などの放射能を低減させる放射性汚染物の無害化処理水を提供する。【解決手段】硫酸デュテリュームを水で希釈化した放射性物質処理水を、放射性物質汚染物に接触させたり、大地に散布したり、又は空中に噴霧する事により、硫酸デュテリュームが放射性物質を非放射性物質に核変換することによって、放射性物質を低減することができ、広大な領域の放射性物質除染が容易に行うことが可能となる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
硫酸デュテリューム（Ｄ２ＳＯ４）を水で希釈化したことを特徴とする放射性汚染物の無害化処理水。
【請求項２】
希釈は、硫酸デュテリュームに１０〜１００倍の水を加えることを特徴とした請求項１記載の放射性汚染物無害化処理水。
【請求項３】
請求項１記載の処理水中に、放射性汚染物質を入れることを特徴とした放射性汚染物の無害化処理方法。
【請求項４】
請求項１記載の処理水を放射能汚染地又は汚染物に散布することを特徴とした放射能汚染物の無害化処理方法。  
【請求項５】
散布は処理水を噴霧散布することを特徴とした請求項４記載の放射能汚染物の無害化処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、放射性物質の無害化処理水及び放射性物質により汚染された地域の無害化処理により放射性物質による汚染地を無害化し、居住可能地にすることを目的とした放射性物質の無害化処理水及び汚染地の無害化処理に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来放射性物質により汚染された物については、廃棄処分、焼却処分等対象物に対応した方法で無害化処理されていたが、地域汚染については、有効な処理方法がなく洗浄除去、廃棄（例えば、土地については、表土５ｃｍを掘り集めて、予め定めた廃棄地域に埋める）などの処分によっていた。
【０００３】
しかしながら、広大な土地（例えば住居地又は耕作地）については、放射線汚染物の除去、廃棄或いは洗浄などは不可能であり、結局不毛地（不住地）とする以外に、有効な処理方法が知られていなかった。
【０００４】
また、放射能の自然消滅は、物質によって異なり、短期消滅の物から長期残留の物まである。例えば沃素１３１などは半減期が８日であるが、セシウム１３７は半減期が３０年であり、プルトニウム２３９は半減期が２．４万年であって、殆どの汚染物についてその自然回復は望むべくもない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特表２００１−５００６０８号公報
【特許文献２】特表２００１−５２５９２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
従来金属表面などの放射能汚染については、前記金属表面にゲルを付着させた後、そのゲルを取り除くことによって、前記金属表面の放射能汚染を低減する汚染除去方法が提案されている（特許文献１）。
【０００７】
また、放射能を有する試料に光子ビームを接触させて、前記放射能を崩解させ、又は低減させる方法も提案されている（特許文献２）。
【０００８】
然しながら、本願発明の対象とする放射能汚染地は、広大な汚染地域であって、前記従来技術では、無害化の目的を達成することが到底出来ないことは明らかである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
この発明は、硫酸デュテリューム（Ｄ２ＳＯ４）を主とする放射性物質処理剤（ＤII、ＯII、ＴII）を水で希釈し（例えば１０倍〜１００倍の水を用いる）、汚染地に散布することにより、放射能を低減させる汚染処理により、前記従来の問題点を解決したのである。
【００１０】
前記放射性物質処理剤を散布すると放射性元素ＣＳ１３３、ＣＳ１３７に重水素が関与することにより、非放射性元素Ｐｒ等の安定元素に変換される。前記放射性物質処理剤は、硫酸デュテリューム（Ｄ２ＳＯ４）を主体とした放射性物質処理剤で、用途に応じて、ＤII、ＯII、ＴIIの3種に分類される。前記ＤIIに、土壌への浸透力を増加させたものがＯIIである。例えば放射性物質ＣＳに、ＯＨ触媒を添加して土壌への浸透力を増加させることが出来る。
【００１１】
また、自然由来の有機物で非界面活性があり、非電導性の液を添加し、前記液面にＣＳ等を浮上させる役目を果たすのが前記ＴIIである。
【００１２】
前記ＣＳ等の放射性物質は、水分の蒸発と共に空間に漂うようになる為に、前記放射性物質除去剤を散布した後に、前記汚染処理場上を不織布又はビニールなどで覆い、前記放射性物質除去剤の蒸発により、空中にＣＳなどが散乱しないような処置をとる必要がある（ＣＳ等は、地面で全部処理されることが望ましい）。
【００１３】
何故ならば前記ＣＳ等が空中に散乱すると、その処理が難しく、全体として放射性物質の処理が不十分となり、爾後の作業に支障を来たすおそれがあるからである。
【００１４】
前記のように地上の放射性物質を適正に処理すれば、地上における放射能が急激に低減し作業性を著しく向上させることが出来る。例えば、防護服の着用が不必要になれば、防護服関連の作業が皆無になり、作業能率が著しく向上することは勿論、作業者に対する放射能関連防護作業も一切不用になるからである。
【００１５】
一般に作業者の防護を必要とする場合には、前記作業能率の低下は勿論、就業前後の防護関連作業（防護服着用その他）が無くなるのみならず、作業時間の制約が無くなり、作業能率が格段に向上することは明らかである。
【００１６】
前記の外、作業者の安全に関する危惧が皆無になり、作業性の改善と心理的開放など、作業者はあらゆる束縛から解放される。
【００１７】
この発明の放射能汚染処理剤は、水に希釈して汚染地に散布すれば、１回の散布で５０％以上の放射能の低減が認められた。従って前記処理剤の適量を汚染地に散布すれば、放射能を急速に低減させることができる。そこで散布形態、散布量その他散布条件の改善によって比較的低廉に放射能汚染を解決することができる可能性がある。
【００１８】
この発明によれば放射能汚染物を単に集めることでなく、放射能を低減させるのであるから、早急に計画的汚染処理を行えば、汚染地を短期間に人の永住できる地区に改変することができる。
【００１９】
この発明は放射能自体を低減させるのであるから、放射性能を有する物を埋設その他の処理をする方法と根本的に相違する。即ち放射能を低減させるものであるから、事後放射能が復活するおそれがなく、永住に支障を来すおそれもない。但し空中の汚染の処理は、噴霧散布、雨などに依存する外なく、空気中から地上（その他の物）を再汚染させるおそれがあるので、早急の対策を要する。尚、散水又は降雨による除染は、汚染水の処理を考慮しなければならない。
【発明の効果】
【００２０】
この発明によれば、放射能無害化処理水を放射能汚染地に散布することによって、放射線量を著しく低減させる効果がある。従って適当な処理によって、放射能汚染地の放射線量を、人の移住可能な線量以下に処理出来る効果がある。また、処理液の散布であるから地面の凹凸に関係なく、障害物などがあっても、そのまま処理出来る効果がある。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】（ａ）この発明の６月４日、５日におけるセシウム量の変化を示す線グラフ、（ｂ）同じく６月４日、５日における別地点のセシウム量の変化を示す線グラフ。
【図２】（ａ）実験例１における６月２１日、２２日の放射能の経時変化を示す棒グラフ、（ｂ）実験例２における７月１４日、１５日の実験における放射能の変化を示す棒グラフ。
【図３】（ａ）実験例５において、７月４日、５日、６日、９日のＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅの各試料のｐＨの変化を示す棒グラフ、（ｂ）同じく伝導率の変化を示す棒グラフ。
【図４】（ａ）実験例５において、７月４日、５日、６日、９日のＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅの各試料の液温の変化を示す棒グラフ、（ｂ）同じく放射線量の変化を示す棒グラフ。
【図５】実験例６において、Ａ、Ｂ、Ｃの各資料の放射線量の経日変化を示す棒グラフ。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明を実施するための形態として、以下の実験を行った。各実験で使用する放射性物質除去剤の成分は以下のとおりである。
【００２３】
（放射性物質除去剤ＤII）
硫酸デュテリューム（Ｄ２ＳＯ４）  ５〜４０％
プラズマ水  １５〜３５％
触媒  ２５〜８０％
ナノカーボン  １〜５％
【００２４】
（放射性物質除去剤ＯII）
上記放射性物質除去剤ＤIIにイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、エタノール、触媒を５〜２０％添加したものである。
【００２５】
（放射性物質除去剤ＴII）
上記放射性物質除去剤ＤIIにナノ化した植物性脂肪酸を５〜２５％添加したものである。
【００２６】
（実験例１）
平成２４年６月２１日〜６月２２日に、福島県双葉郡川内村上川内で、下記実験を行った。
【００２７】
Ｎｏ．１  Ａ〜Ｃ地点
Ｎｏ．２  Ｄ〜Ｆ地点
Ｎｏ．３  Ｇ〜Ｉ地点
に分けて夫々放射性物質除去剤ＤII（以下「ＤII」という）を散布した。その結果を表１に表す。
【表１】
2014074608.tif 000002
【００２８】
＜６月２１日＞
ＤII散布前の地面の放射線量は、０．８６μｓｖ/ｈであった。  
ＤII散布３０分後の平均放射線量は、０．５５μｓｖ/ｈとなった。
【００２９】
＜６月２２日＞
ＤII散布２４時間後の平均放射線量は０．３６μｓｖ/ｈとなった。即ち２４時間で散布前放射線量の約５９％減少したことが認められた。
【００３０】
（実験例２）
平成２４年７月１４日〜７月１５日に、福島県双葉郡川内村上川内集会所付近のＡ〜Ｈ地点で実験した所、表２の結果を得た。
【表２】
2014074608.tif 000003
【００３１】
＜７月１４日＞
ＤII散布前の平均放射線量は、１．１０μｓｖ/ｈであった。  
ＤII散布３０分後の平均放射線量は、０．６８μｓｖ/ｈであった。
【００３２】
＜７月１５日＞
ＤII散布２４時間後の平均放射線量は、０．４４μｓｖ/ｈであった。従って散布前線量の約６０％減少したことが認められた。
【００３３】
（実験例３）
検体原水に対してＤIIを１％添加し時間経過後測定した。  
・検水原体I系
ｐＨ  ６．９９
伝導率  ３．５５ｍｓ
ｐｐｔ  １．７５
排水温  ２９．１℃
・検水原体II系
ｐＨ  ７．０２
伝導率  ２．３２ｍｓ
ｐｐｔ  １．０６
排水温  ２９．１℃
【表３】
2014074608.tif 000004
【００３４】
I系での測定結果
＜８月５日＞
原水測定時、空間線量は０．１８μｓｖ/ｈ、地表放射線量は０．４５μｓｖ/ｈであった。
【００３５】
＜８月６日＞
９時３０分に測定を開始し、３０分経過後の放射線量は０．２３μｓｖ/ｈ、４０分経過時には０．１７μｓｖ/ｈ、９時間経過時には０．１３μｓｖ/ｈ、８月１０日には、０．１２μｓｖ/ｈとなった。その結果、当初放射線量の約７３％の減少結果を得られた。
【表４】
2014074608.tif 000005
【００３６】
II系での測定結果
＜８月５日＞
原水測定時、空間線量０．１８μｓｖ/ｈ、放射線量０．２３μｓｖ/ｈであった。
【００３７】
＜８月６日＞
９時３０分に開始を開始し、３０分経過後の放射線量は０．２３μｓｖ/ｈ、４０分経過後には０．１８μｓｖ/ｈ、その後９時間経過後には０．１３μｓｖ/ｈ、８月１０日には０．１μｓｖ/ｈとなった。その結果、放射線量は当初の原水測定時より約５６％の減少結果が得られた。
【００３８】
但し、放射線測定器ＪＧ２２Ｎでの簡易測定であり、空間線量の影響は考慮してはいないが、I系II系を通じ、５６％〜７１％の放射線量の減少結果を得られた。
【００３９】
（実験例４）
放射性物質除去剤ＯII（以下、「ＯII」）を検水原体I系、II系に対して１％添加し時間経過測定をした。その結果を表５、６に表す。
【表５】
2014074608.tif 000006
【表６】
2014074608.tif 000007
【００４０】
I系での測定結果
８月５日原水測定時、空間線量は０．１７μｓｖ/ｈ、放射線量は０．４５μｓｖ/ｈであった。
【００４１】
８月７日１０：３０開始時には０．２３μｓｖ/ｈ、２４時間経過後には０．１３μｓｖ/ｈ、その後１７時間経過後には０．１２μｓｖ/ｈとなった。その結果当初の原水測定時より約７３％の減少結果を得られた。
【００４２】
II系での測定結果
８月５日原水測定時、空間線量０．１８μsv/h、放射線量０．２３μsv/hであった。
【００４３】
８月７日１０：３０開始時には０．１８μｓｖ/ｈ、２４時間経過後には０．１３μｓｖ/ｈ、その１７時間経過後には０．１０μｓｖ/ｈとなった。その結果当初の原水測定時より約５６％の減少結果を得られた。
【００４４】
但し、放射線測定器ＪＧ２２Ｎでの簡易測定であり、空間線量の影響は考慮してはいない。
【００４５】
（実験例５）
下記のサンプルを作成し、放射線量等の時間経過を観察した。その結果を表７乃至表１０に示す。
【００４６】
＜Ａ＞（ＴＣ  ＦＯＳ）
放射線量１．８μｓｖ/ｈの汚染土壌１００ｇに、浄水器により浄水した水２５００ｃｃを入れて攪拌し、ＴＣ（TERRRACOLLOID）テラコロイド１０ｃｃに処理液５ｃｃを添加
＜Ｂ＞（ＦＯＳ  Ｇ）
放射線量１．８μｓｖ/ｈの飯館村の汚染土壌１０ｇに浄水器の水３００ｃｃを入れ攪拌ＦＯＳ５ｃｃを添加
＜Ｃ＞（ＦＯＳ  Ｇ  ＲＤ）
放射線量１．８μｓｖ/ｈの飯館村の汚染土壌１０ｇに還元水３００ｃｃを入れ攪拌
＜Ｄ＞（ＲＤ）
還元水３００ｃｃ
＜Ｅ＞（ＴＷ）
浄水器を通した水道水３００ｃｃ
【表７】
2014074608.tif 000008
【表８】
2014074608.tif 000009
【表９】
2014074608.tif 000010
【表１０】
2014074608.tif 000011
【００４７】
サンプルＡの測定結果、ｐＨは３・０付近で安定し、伝導率も２．３ｍｓ〜２．５ｍｓで、放射線量は７月４日に０．４５μｓｖ/ｈ、７月５日に０．２２μｓｖ/ｈ、７月６日に０．１８μｓｖ/ｈ、７月９日に０．１８μｓｖ/ｈとなった。
【００４８】
サンプルＢの測定結果、ｐＨは、２．９２〜３．３４に変化した。伝導率も４．９４μｓ、４．１μｓ、４．０７ｍｓに変化した。  放射線量は、７月４日０．４５μｓｖ/ｈ、７月５日０．２μｓｖ/ｈ、７月６日０．１７μｓｖ/ｈ、７月９日０・１２μｓｖ/ｈに減少した。放射線量測定中に多少、上げ下げがあったが、土中のＣｓが表面に上昇した為と思われる。
【００４９】
サンプルＣの測定結果、ｐＨは４．１７〜４．１９、伝導率は、１．２８ｍｓ、１．２２ｍｓ、１．３ｍｓに変化した。放射線量は、７月４日０．４５μｓｖ/ｈ、７月５日０．２２μｓｖ/ｈ、７月６日０．１３μｓｖ/ｈ、７月９日０．１３μｓｖ/ｈであり、７月６日以降は数値的には安定していた。
【００５０】
サンプルＤの測定結果、ｐＨは７月５日に９．７８、７月６日に８．２８、７月９日に６．９８となり、還元水は３日から４日で通常の水に戻ることを確認した。しかし伝導率は、ほぼ一定の値であった。
【００５１】
サンプルＥの測定結果、ｐＨは、７月５日に６．９５、７月６日に、７．０６、７月９日に、６．７２を示した。
【００５２】
以上のことから、サンプルＡではＴＣを使用することで、Ｃｓが浮上し、処理速度が速くなるのを期待したが、そのような結果は得られなかった。
【００５３】
サンプルＢは、従来の方法であるが、土壌に入り込んで途中からでてくるＣｓによって、多少放射線量にバラツキが見られるが、時間と共に安定してくる結果が得られた。
【００５４】
サンプルＣは、還元水を併用してみたが、安定度は多少あるものの、３日位で還元水は減少するために、時間的な考慮も検討すべきである。
【００５５】
また、汚染地については、土地のみならず空気汚染もあるので、地表を処理しても２〜３日経過すると、地表の汚染が見られる。その理由は、空気中の浮遊物の降下（又は付着）によって、汚染度の上昇が見られる。空気の汚染は、暫く如何ともなし難いが、降雨等により空中の汚染度の低下がみられる一方、地上の汚染度の上昇となることがしばしば見られた。
【００５６】
前記処理液を空中散布（例えば地上１ｍ〜３ｍの上部から散布）すれば
空中汚染度の改善が見られる。尤も地上一定高さ付近（例えば１ｍ前後の高さ）の空気の汚染により、地上汚染が進行する場合もある。従って地形により空気の流れが停滞する場所においては、地上汚染を有効に処理しても、時間の経過と共に地上汚染が進行する場合もある。このような場合には、前記処理液を地上１〜３ｍの高さから下向きに散布すると、地上に停滞した放射線発生源（例えば塵芥）を処理することが出来る。
【００５７】
この場合の霧は、０．１〜０．２ｍｍ程度の微粒子が良く０．１ｍｍ以下の微粒子は好ましくない（０，１ｍｍ以下では効果が低減する）。前記０．１ｍｍ以下の微粒子は、浮遊状態となり処理が難しくなる問題点もある。
【００５８】
（実験例６）
福島県双葉郡川内村上川内地内で下記の土壌サンプルを作成し、ＤII、ＯIIを散布した所、表１１の結果を得た。即ち各土壌共２４時間経過後にＣｓ１３４、Ｃｓ１３７は、１/３程度となる事実が認められた。
【００５９】
土壌Ａ  ＤII、ＯII散布前
土壌Ｂ  土壌ＡにＤIIを散布し、２４時間経過したもの
土壌Ｃ  土壌ＡにＯIIを散布し、５分経過したもの
【表１１】
2014074608.tif 000012
【００６０】
ＤII散布後、地上の放射線量は急激に低下するが、空間の放射線量はほぼ一定であった。従って空間の放射線線量により後日地上の放射線量が増加する可能性がある。
【００６１】
そこで処理効率を向上させるには、地表の放射線量低下処理と同時に空中の放射線量の低下処理が必須要件となる。例えば地表の放射線量の処理時に、所定の高さから（例えば１ｍ〜３ｍ）噴霧すれば空中の放射線量の低下も期待されるが、実効度、噴霧量、粒の大きさ、噴射ノズルの高さ等最良条件は今後の研究課題である。
【００６２】
上記各実験において使用したＤIIは、Ｄ２ＳＯ４（硫酸デュテリューム）を主体とした薬剤で、水や土壌に散布すると、水分（Ｈ２Ｏ）がＨ・、（ＯＨ、Ｏ）水和電子（ｅａｐ-）、Ｈ２、 Ｈ２Ｏ２ などのラジカルあるいは電子生成物を生じ、主に溶存酸素を増加する作用で、土壌改良や水質浄化を進めることができることが認められた。
【００６３】
その作用を利用し、Ｃｓ１３３やＣｓ１３７に重水素が入るとプラセオジム１４１という物質に転換されるという仮定から今回の実験を始めた。
【００６４】
（１）福島県相馬市東玉野菖蒲沢の実験では、２６日間、７回の測定結果の平均で約６９％のＣｓの減少が確認され、分布センターの結果も５３％減少した結果が得られた。
【００６５】
（２）福島県相馬郡飯館村中泥町中泥の実験では、２３日間６回の測定結果の平均で、１９％のＣｓの減少が確認され、また分析センターの結果では、約８０％の減少結果が得られた。この測定結果に差があるのは、現地の空中線量の値が高く、その場所での測定では、空中線量の影響が多大であると考察された。
【００６６】
宮城県岩沼市下野郷では、比較的空中線量の影響が少ない場所で、汚染土壌を（１）と（２）から移動して測定結果を見た。
【００６７】
５月２０日から１７日間計６回の測定結果で（１）の菖蒲沢は、約５６％Ｃｓの減少が見られ、（２）の飯館村中泥の結果は、約３５％のＣｓの減少が確認できた。
【００６８】
以上の結果から、ＦＯＳ自体にＣｓを減少させる作用があると推定した。ただし、飯館村の土壌は、放射線量が高く、Ｃｓの他ＳｒやＰｕも含まれているのではないかと推定した。
【００６９】
次に、Ｄ２ＳＯ４（硫酸デュテリューム）は以下の構造式で表される。
【数１】
2014074608.tif 000013
【００７０】
放射能を無害化するには、放射能を出す物質から放射能を出さない物質に変化させることが必要であるが、この方法には、原子核を融合させるか、又は分裂させることが必要である。この反応は大出力のレーザーや核融合、あるいは核分裂を起こす特殊な条件が必要である。今回Ｄ２ＳＯ４（硫酸デュテリューム）を主体とした放射性除去剤ＤIIで元素変換出来るという現象が再現性をもって確認することができた。
【００７１】
原子核反応において、セシウム１３３は、５５個の陽子と７８個の中性子から出来ている。つまり５５と７８、１３３が原子核の重さになる。また重水素は、１個の陽子と１個の中性子からなる。
【００７２】
次に原子核は２、プラセオジムは５９個の陽子と８２個の中性子から出来ており、陽子と中性子の和の１４１が原子核の重さになる。
【００７３】
反応は４つの重水素であり、セシウムの陽子５５に水素が４つ加わり５９になり、中性子は、水素４つ増えて８２となる。陽子５９個と中性子８２個で、重さは１４１というプラセオジムという元素に変換される。
【００７４】
そこでセシウム１３３+４個の重水素２＝プラセオジム１４１となり、次式となる。
【００７５】
５５Ｃｓ１３３+４０Ｎ２→５９Ｐｒ１４１
【００７６】
セシウム１３７は５５個の陽子と、８２個の中性子から出来ている。ここに４個の陽子を加えると、陽子数は５９個、中性子はそのままの８２個でプラセオジム１４１に変換される。陽子と中性子の数は合い、核反応としてみた場合の電子や中性子の放出はない。自然界の現象では、Ｈ２Ｏを２個使い、４個の水素が使われ、２個の酸素（Ｏ２）が余ることになる。次の反応で放射性のセシウムを放射性でないプラセオジムに変換できる。
【００７７】
セシウム１３７+４個の水素＝プラセオジム１４１
【００７８】
前記における地域の無害化処理については、地形、散布量、汚染度など千差万別であるが、処理地を定め、複数回処理すれば人の居住が可能になる処理が判明する（現在実験中）。従って、早期除染に連なる処理方法の開発が見込まれる。
【図１】
2014074608.tif 000014
【図２】
2014074608.tif 000015
【図３】
2014074608.tif 000016
【図４】
2014074608.tif 000017
【図５】
2014074608.tif 000018