(57)【要約】【課題】  本発明は、対象物質とシュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させることで、対象物質から効率的かつ効果的に放射性セシウムを溶離させることが可能な放射性セシウムの溶離処理方法及び放射性セシウムの溶離処理装置を提供することを目的とする。【解決手段】  実施形態の放射性セシウムの溶離処理方法は、カルシウム及び放射性セシウムを含有する対象物質とシュウ酸を含有する溶離液とを混合し、対象物質から放射性セシウムを溶離させる処理方法であって、対象物質とシュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させる溶離促進剤とシュウ酸を含有する溶離液と対象物質とを混合する混合ステップＳ１を備えるものとする。【選択図】図３
2014173905.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
カルシウム及び放射性セシウムを含有する対象物質とシュウ酸を含有する溶離液とを混合し、前記対象物質から放射性セシウムを溶離させる処理方法であって、
前記対象物質と前記シュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させる溶離促進剤と前記シュウ酸を含有する溶離液と前記対象物質とを混合する混合ステップ
を備える放射性セシウムの溶離処理方法。
【請求項２】
前記混合ステップは、前記シュウ酸を含有する溶離液と前記対象物質とを混合する第１の混合ステップと、
前記シュウ酸を含有する溶離液と混合された後に液相を分離された前記対象物質と前記溶離促進剤とを混合する第２の混合ステップと、
を備える請求項１に記載の放射性セシウムの溶離処理方法。
【請求項３】
前記溶離促進剤とは、塩酸及び硫酸から選ばれる少なくとも１種の物質を含有する溶液である請求項１または請求項２に記載の放射性セシウムの溶離処理方法。
【請求項４】
前記溶離促進剤とは、水酸化ナトリウムまたは硝酸から選ばれる少なくとも１種の物質を含有する溶液である請求項２に記載の放射性セシウムの溶離処理方法。
【請求項５】
前記シュウ酸を含有する溶離液と前記溶離促進剤と混合された前記対象物質から、液相を分離する分離ステップと、
前記液相にセシウム吸着剤を添加し、前記液相と前記セシウム吸着剤との混合物から、固相を回収する廃液処理ステップと、
を備える請求項１乃至請求項４のいずれか一項に記載の放射性セシウムの溶離処理方法。
【請求項６】
カルシウム及び放射性セシウムを含有する対象物質とシュウ酸を含有する溶離液とを混合し、前記対象物質から放射性セシウムを溶離させる処理装置であって、
前記対象物質と前記シュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させる溶離促進剤と前記シュウ酸を含有する溶離液と前記対象物質とが投入されるセシウム溶離槽と、
を備える放射性セシウムの溶離処理装置。
【請求項７】
カルシウム及び放射性セシウムを含有する対象物質とシュウ酸を含有する溶離液とを混合し、前記対象物質から放射性セシウムを溶離させる処理装置であって、
前記シュウ酸を含有する溶離液と前記対象物質とを混合する第１のセシウム溶離槽と、
前記シュウ酸を含有する溶離液と混合された後に液相を分離された前記対象物質と前記溶離促進剤とを混合する第２のセシウム溶離槽と、
前記シュウ酸を含有する溶離液と混合された前記対象物質から、液相を分離する第１の固液分離装置と、
を備える放射性セシウムの溶離処理装置。
【請求項８】
前記溶離促進剤とは、塩酸及び硫酸から選ばれる少なくとも１種の物質を含有する溶液である請求項６または請求項７に記載の放射性セシウムの溶離処理装置。
【請求項９】
前記溶離促進剤とは、硝酸及び水酸化ナトリウムから選ばれる少なくとも１種の物質を含有する溶液である請求項７に記載の放射性セシウムの溶離処理装置。
【請求項１０】
前記シュウ酸を含有する溶離液と前記溶離促進剤と混合された前記対象物質から、液相を分離する固液分離装置と、
セシウム吸着剤が内部に収容され、前記液相が投入されるセシウム吸着カラムと、
を備える請求項６乃至請求項９のいずれか一項に記載の放射性セシウムの溶離処理装置。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、放射性セシウムの溶離処理方法及び放射性セシウムの溶離処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所において、放射性物質が建屋外に飛散するようなシビアアクシデントが発生すると、広域に渡り放射能汚染される。こうした放射能汚染の影響は、土壌や下水処理場で発生する汚泥、この汚泥を焼却処理した汚泥焼却灰、及び各地の一般廃棄物焼却場で発生する焼却灰や飛灰等にまでおよぶ。原子力発電所のシビアアクシデントに由来する放射能汚染物に含有される放射性核種の大部分は、放射性セシウムの１３４Ｃｓや１３７Ｃｓであり、汚染された対象はこれらの核種を含む。放射性セシウムのうち特に１３７Ｃｓは半減期が３０．２年であって、比較的高強度の放射線を長期間にわたり環境に放出することが懸念される核種である。
【０００３】
そのため、汚染された対象物質から放射性セシウムを溶離させる技術が望まれている。これまでに、汚泥焼却灰や土壌等をシュウ酸水溶液等に浸し、放射性セシウムを液相側に溶離させる技術が提案されている（非特許文献１参照）。放射性セシウムを対象物質から液相側に溶離させることで、放射性セシウムを濃縮することが可能となり、放射性廃棄物として管理、処理される量を大きく低減することが可能である。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】松山加苗、他５名、「下水汚泥焼却灰からの放射性セシウム溶離技術の開発」、第１回環境放射能除染研究発表会要旨集、環境放射能除染研究学会、５２ページ
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
例えば放射性セシウムで汚染された汚泥焼却灰など、カルシウム及び放射性セシウムを含有する対象物質を、シュウ酸を含有する溶離液と混合し処理する際、対象物内のカルシウム成分とシュウ酸成分が反応し、シュウ酸カルシウムが析出する。シュウ酸カルシウムは、溶離液中に溶離した放射性セシウムを吸着するため、溶離液中に溶離している放射性セシウムの割合（放射性セシウムの溶離率）を低減させる。
【０００６】
本発明は、前記対象物質とシュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させることで、対象物質から効率的かつ効果的に放射性セシウムを溶離させることが可能な放射性セシウムの溶離処理方法及び放射性セシウムの溶離処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するため、実施形態の放射性セシウムの溶離処理方法は、カルシウム及び放射性セシウムを含有する対象物質とシュウ酸を含有する溶離液とを混合し、対象物質から放射性セシウムを溶離させる処理方法であって、対象物質とシュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させる溶離促進剤とシュウ酸を含有する溶離液と対象物質とを混合する混合ステップを備えるものとする。
【０００８】
また、実施形態の放射性セシウムの溶離処理装置は、カルシウム及び放射性セシウムを含有する対象物質とシュウ酸を含有する溶離液とを混合し、対象物質から放射性セシウムを溶離させる処理装置であって、対象物質とシュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させる溶離促進剤とシュウ酸を含有する溶離液と対象物質とが投入されるセシウム溶離槽と、を備えるものとする。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】第１の実施形態における放射性セシウムの溶離処理装置のブロック図。
【図２】第１の実施形態における第１の廃液処理機構のブロック図。
【図３】第１の実施形態における放射性セシウムの溶離処理方法のフローチャート。
【図４】第１の溶離液を用いた処理による放射性セシウムの溶離率を示すグラフ。
【図５】第２の実施形態における放射性セシウムの溶離処理装置のブロック図。
【図６】第２の実施形態における放射性セシウムの溶離処理方法のフローチャート。
【図７】第２の実施形態における放射性セシウムの溶離処理による放射性セシウムの溶離率を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
【００１１】
（第１の実施形態）
第１の実施形態について図１乃至図４を用いて説明する。図１は、第１の実施形態における放射性セシウムの溶離処理装置のブロック図である。図２は、第１の実施形態における第１の廃液処理機構のブロック図である。図３は、第１の実施形態における放射性セシウムの溶離処理方法のフローチャートである。図４は、第１の溶離液を用いた処理による放射性セシウムの溶離率を示すグラフである。
【００１２】
本実施形態において、放射性セシウムを溶離する対象物質は、汚泥を焼却した後に生じる焼却灰である。
【００１３】
（焼却灰について）
以下、焼却灰について説明する。焼却灰は主に、ＳｉＯやＣａ９Ａｌ（ＰＯ４）７、Ｃａ１９Ｆｅ２（ＰＯ４）１４、Ｆｅ２Ｏ３、Ａｌ（ＰＯ３）３等で構成されており、放射性セシウムの一部は焼却灰の構造中に取り込まれて存在している。焼却灰の成分の一部は、シュウ酸水溶液中に溶解する。例えば、Ｃａ９Ａｌ（ＰＯ４）７やＣａ１９Ｆｅ２（ＰＯ４）１４、Ａｌ（ＰＯ３）３等が溶解する。焼却灰の構造を形成していた成分が溶解することにより、放射性セシウムもシュウ酸水溶液中に溶離する。
【００１４】
また、シュウ酸水溶液中に溶離したカルシウム成分はシュウ酸成分と以下の式により反応し、シュウ酸カルシウムとして析出する。
【００１５】
（ＣＯＯＨ）２  ＋  Ｃａ２＋  →  Ｃａ（ＣＯＯＨ）２↓  ＋  ２Ｈ＋
そして、シュウ酸カルシウムは析出する際、シュウ酸水溶液中に溶離した放射性セシウムの一部を吸着する。
【００１６】
（第１の実施形態の溶離処理装置について）
以下に、第１の実施形態の溶離処理装置１０の構成について説明する。図１に示されたそれぞれの構成をつなぐ矢印は、物質の移動方向を示している。また、矢印で繋がれた構成同士は、図示していない配管やコンベア等を介して接続しているものとする。
【００１７】
第１の実施形態の溶離処理装置１０は、焼却灰を収容する焼却灰貯槽１３と、第１の溶離液を収容する第１の溶離液槽１２とを備える。焼却灰貯槽１３と第１の溶離液槽１２は、第１のセシウム溶離槽１１に接続している。第１のセシウム溶離槽１１は、内容物を撹拌するためのミキサー等が設けられているものとする。
【００１８】
また、第１のセシウム溶離槽１１には、第１の固液分離装置１４が接続している。第１の固液分離装置１４には、第１の廃液処理機構３０と除染済み焼却灰処理機構５０が接続している。また、第１の固液分離装置１４と第１の廃液処理機構３０の間と、第１の固液分離装置１４と除染済み焼却灰処理機構５０の間には、それぞれ第１の計測器１５と第２の計測器１６が設けられている
以下、それぞれの構成について説明する。まず、第１の溶離液とは、シュウ酸水溶液と溶離促進剤である。溶離促進剤とは、焼却灰とシュウ酸との反応に起因するシュウ酸カルシウムの析出量を低減させる物質であり、塩酸または硫酸を含有する溶液である。溶離促進剤を添加することで、シュウ酸カルシウムの析出量が低減され、放射性セシウムの溶離率が向上する。
【００１９】
溶離促進剤の添加によって放射性セシウムの溶離率が向上することは、後述の実施例１で説明する通り、その効果が確認されている。ここで、溶離促進剤の添加により放射性セシウムの溶離率が向上する機構について推測されることを記載する。
【００２０】
例えば塩酸は、シュウ酸カルシウムと反応し、シュウ酸カルシウムよりも溶解度の高い塩化カルシウムとシュウ酸となる。シュウ酸カルシウムと塩酸が反応する際に、吸着されていた放射性セシウムが溶離するため、シュウ酸カルシウム内に存在する放射性セシウムの総量が減少し、放射性セシウムの溶離率が向上すると推測される。
【００２１】
または塩酸は、焼却灰から溶離したカルシウム成分がシュウ酸成分と反応する前に、カルシウム成分と反応し、溶解度の高い塩化カルシウムとシュウ酸となると推測される。シュウ酸カルシウムの析出量を低減されるため、シュウ酸カルシウム内に存在する放射性セシウムの総量が減少し、放射性セシウムの溶離率が向上すると推測される。
【００２２】
一方硫酸は、焼却灰から溶離したカルシウム成分がシュウ酸成分と反応する前に、カルシウム成分と反応し、硫酸カルシウムとなると推測される。そのため、シュウ酸カルシウムの析出量が減少し、シュウ酸カルシウム内に存在する放射性セシウムの総量が減少し、放射性セシウムの溶離率が向上すると推測される。また、硫酸カルシウムは、シュウ酸カルシウムに比べ、放射性セシウムを吸着しにくい可能性も考えられる。
【００２３】
または硫酸は、シュウ酸カルシウムと反応し硫酸カルシウムとなり、シュウ酸カルシウムと硫酸が反応する際に、吸着されていた放射性セシウムが溶離すると推測される。そのため、シュウ酸カルシウム内に存在する放射性セシウムの総量が減少し、放射性セシウムの溶離率が向上すると推測される。
【００２４】
次に、第１の固液分離装置１４について説明する。第１の固液分離装置１４は液体と固体の混合物を液相と固相とに分離する装置であり、例えば、遠心分離やろ過、加圧ろ過等の手段を用いている。第１の固液分離装置１４で分離された液相と固相とをそれぞれ、第１の液相と第１の固相と記載することとする。なお、第１の固相とは、第１の溶離液と混合された後に液相を分離された焼却灰である。また、第１の固相部分には液体が含有されていることがあり、第１の液相には若干の固体が含まれていることがある。
【００２５】
次に、第１の計測器１５及び第２の計測器１６について説明する。第１の計測器１５及び第２の計測器１６は放射線検出器であり、例えばＮａＩシンチレーション式検出器などである。第１の計測器１５及び第２の計測器１６は、それぞれ第１の液相または第１の固相の放射線量を監視している。
【００２６】
次に、第１の廃液処理機構３０について図２を用いて説明する。第１の廃液処理機構３０は、第１の液相に含有される放射性セシウムを除去するための機構である。第１の廃液処理機構３０は、セシウム吸着剤を内部に収容している第１のセシウム吸着カラム４０を備える。第１のセシウム吸着カラム４０には上部から第１の液相が投入され、下部から第１のセシウム吸着カラム４０を通過してきた液相が放出される。第１のセシウム吸着カラム４０には、第１の除染済み廃液処理機構４３が接続されている。第１のセシウム吸着カラム４０を通過してきた液相は廃液処理機構４３に投入される。第１の除染済み廃液処理機構４３は、放射性セシウムが除去された廃液を最終的に処理するための機構である。シュウ酸を分解するためのＵＶ照射装置や、廃液を外部に搬出可能な形態にするための装置を備えるものとする。廃液を外部に搬出可能な形態にするための装置とは、例えば液体を気密なタンク等に充填する充填機であるものとする。
【００２７】
また、図示しないが、第１の廃液処理機構３０には吸着剤処理機構を設けてもよい。吸着剤処理機構は、第１のセシウム吸着カラム４０内に収容されていたセシウム吸着剤を、搬出や保管に適した形態にするための機構である。セシウム吸着剤を乾燥させる乾燥器や、容器に充填するための充填機、固型化装置等を備えるものとする。
【００２８】
セシウム吸着剤が充填される容器とは、例えば、セシウム吸着剤を充填後、内部を気密状態にすることが可能なステンレス製の容器である。また、固型化装置とは例えば、セシウム吸着剤を溶融させてガラス化させるガラス固化装置や、セシウム吸着剤を圧縮して固型化させる装置であるものとする。
【００２９】
なお、セシウム吸着剤は例えば、フェロシアン化物、ケイチタン酸及びゼオライトからなる群の内、少なくとも一種を含有するものであるものとする。
【００３０】
また、吸着剤処理機構は第１の廃液処理機構３０とは別に第１の実施形態の溶離処理装置１０中に設けられていてもよい。
【００３１】
次に、除染済み焼却灰処理機構５０について説明する。除染済み焼却灰処理機構５０は、放射性セシウムの溶離処理後の焼却灰を搬出や保管に適した形態にするための機構である。例えば溶離処理後の焼却灰を洗浄する洗浄器、乾燥させる乾燥器、固型化するための装置、容器等に充填するための充填機等を備えているものとする。これら固型化装置や充填機、充填するための容器は第１の吸着剤処理機構４４に設けられているものと同様である。
【００３２】
なお、第１の実施形態の溶離処理装置１０は各構成が第１の溶離液によって腐食されにくい材料（例えばステンレス）で構成されているものとする。また、溶離液や焼却灰に接触する部分には、耐食性の高いコーティング等が施されているものとしてもよい。
【００３３】
（第１の実施形態の溶離処理方法について）
以下、本実施形態の放射性セシウムの溶離処理方法について説明する。まず、混合ステップＳ１を行なう。混合ステップＳ１は、第１の溶離液と焼却灰とを混合するステップである。第１の実施形態の溶離処理装置１０においては、第１の溶離液槽１２と焼却灰貯槽１３からそれぞれ第１の溶離液と焼却灰を第１のセシウム溶離槽１１に投入し、第１のセシウム溶離槽１１内で混合する。その際、第１の溶離液と焼却灰の反応を促進させるため、混合物をミキサーで撹拌するものとしてもよい。
【００３４】
混合ステップＳ１によって、焼却灰の成分がシュウ酸と反応して第１の溶離液中に溶け出し、放射性セシウムも第１の溶離液中に溶離することとなる。また、焼却灰中のカルシウム成分の一部は、溶離促進剤と反応する。
【００３５】
次に分離ステップＳ２を行なう。分離ステップＳ２は、第１の溶離液と混合された焼却灰を第１の液相と第１の固相とに分離するステップである。第１の実施形態の溶離処理装置１０においては、第１のセシウム溶離槽１１内の混合物を第１の固液分離装置１４に搬送し、第１の固液分離装置１４で第１の液相と第１の固相に分離する。第１の液相は第１の廃液処理機構３０に搬送され、第１の固相は除染済み焼却灰処理機構５０に搬送される。
【００３６】
分離ステップＳ２によって第１の液相には、第１の溶離液や焼却灰中から溶離した成分、放射性セシウムが主に含有されることとなる。一方、第１の固相には、焼却灰のうち第１の溶離液中に溶離しなかった部分と、カルシウム成分に起因する析出物が主に含有されることとなる。
【００３７】
次に、廃液処理ステップＳ３を行なう。廃液処理ステップＳ３は、セシウム吸着剤を用いて第１の液相から放射性セシウムを回収するステップである。
【００３８】
第１の実施形態の溶離処理装置１０においては、第１の廃液処理機構３０で行なわれる。まず、第１のセシウム吸着カラム４０に第１の液相を投入し、第１のセシウム吸着カラム４０を通過してきた液体の処理を、第１の除染済み廃液処理機構４３で行なう。第１のセシウム吸着カラム４０に投入された第１の液相は、カラムを通過する過程でセシウム吸着剤に放射性セシウムが吸着されることで、放射性セシウムが除去される。
【００３９】
廃液処理ステップＳ３によって、第１の液相中の放射性セシウムが除去される。そして、第１の廃液処理用固液分離装置４２では、第１の液相に含有されていたシュウ酸成分が紫外線により分解される。そして、放射性セシウムが除去されシュウ酸が分解された第１の液相は、例えば容器等に充填され、塩酸や硫酸等を含有する廃液の処理工場に搬送され処理される。また、セシウム吸着剤は吸着剤処理機構で固型化され、または乾燥後容器等に充填され、搬出可能な形態にされる。そして、放射性物質の保管施設等に搬送され放射性汚染物質として埋設処理等され、または保管される。
【００４０】
また、廃液処理ステップＳ３と平行して除染済み焼却灰処理ステップＳ４を行う。除染済み焼却灰処理ステップＳ４は、第１の固相を搬出可能な形態とするステップである。第１の実施形態の溶離処理装置１０においては、除染済み焼却灰処理機構５０で行なわれる。第１の固相を洗浄して固形化し、または洗浄して乾燥後容器等に充填し搬出可能な形態にする。そして、放射性セシウムの溶離処理済みの焼却灰として埋設処理され、または、一般の焼却灰と同様にセメントの材料として用いられる。
【００４１】
（実施例１）
本実施形態の溶離処理方法で溶離処理を行なった結果について記載する。なお、本溶離処理は実験室で行なったものである。溶離処理を行なった焼却灰は数十グラム程度であり、第１のセシウム溶離槽１１としてビーカー等のガラス容器等を用い、第１の固液分離装置１４として遠心分離機等を用いたものである。  第１の溶離液のシュウ酸の濃度は０．５ｍｏｌ／ｌに調整されており、０．１ｍｏｌ／ｌの塩酸、０．１ｍｏｌ／ｌの硫酸、及び０．５ｍｏｌ／ｌの硫酸のいずれか１つを含有するように調整されている。
【００４２】
図４に、第１の溶離液による処理後の焼却灰、つまり、第１の固相の放射性セシウムの溶離率を示す。また、図４の左端には、比較のため０．５ｍｏｌ／ｌのシュウ酸水溶液のみを用いて同様に処理された焼却灰の溶離率の結果を記載している。なお、溶離率とは対象物中に含有される放射性セシウムの内、溶離液中に溶離した放射性セシウムの割合である。溶離率の算出は以下のように行なった。
【００４３】
【数１】
2014173905.tif 000003
【００４４】
図４の結果より、第１の溶離液で処理した焼却灰の方が、シュウ酸水溶液のみで処理した焼却灰よりも溶離率が高いことが分かる。すなわち、溶離促進剤をシュウ酸水溶液に添加することにより、放射性セシウムの溶離率を向上させることが可能である。
【００４５】
（第２の実施形態）
第２の実施形態について図５乃至図７を用いて説明する。図５は第２の実施形態における放射性セシウムの溶離処理装置のブロック図である。図６は、第２の実施形態における放射性セシウムの溶離処理方法のフローチャートである。図７は、第２の実施形態における放射性セシウムの溶離処理による放射性セシウムの溶離率である。なお、第１の実施形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【００４６】
（第２の実施形態の溶離処理装置について）
本実施形態の構成について説明する。第２の実施形態の溶離処理装置９は、第１の実施形態における溶離処理装置１０と同様の構成を備える。そしてさらに、第２の計測器１６と除染済み焼却灰処理機構５０との間に、第２の実施形態の溶離処理装置９特有の構成を備える。以下、第２の実施形態の溶離処理装置９特有の構成について説明する。
【００４７】
第２の実施形態の溶離処理装置９は、第２の計測器１６を介して第１の固液分離装置１４に接続している第２のセシウム溶離槽１８を備える。第１のセシウム溶離槽１８にも、第１のセシウム溶離槽１１と同様に、内容物を撹拌するためのミキサー等が設けられているものとする。第２のセシウム溶離槽１８には、第２の溶離液を収容する第２の溶離液槽１９が接続している。
【００４８】
また、第２のセシウム溶離槽１８には、第２の固液分離装置２０が接続している。第２の固液分離装置２０には、第２の廃液処理機構３１と、除染済み焼却灰処理機構５０が接続されている。第２の固液分離装置２０と第２の廃液処理機構３１の間と、第２の固液分離装置２０と除染済み焼却灰処理機構５０の間には、それぞれ第３の計測器２３と第４の計測器２４が設けられている。
【００４９】
第２のセシウム溶離槽１８、第２の溶離液槽１９、第２の固液分離装置２０、第３の計測器２３、第４の計測器２４及び第２の廃液処理機構３１は、第１の実施形態における第１のセシウム溶離槽１１、第１の溶離液槽１２、第１の固液分離装置１４、第１の計測器１５、第２の計測器１６及び第１の廃液処理機構３０と同様の構成である。
【００５０】
なお、第２の実施形態において、第１の溶離液槽１２と第２の溶離液槽１９が収容している第１の溶離液及び第２の溶離液は第１の実施形態の第１の溶離液とは異なるものである。第２の実施形態において第１の溶離液槽１２に収容されている第１の溶離液は、シュウ酸水溶液であり溶離促進剤を含有していない。また、第２の溶離液槽１９に収容されている第２の溶離液は、溶離促進剤の水溶液であってシュウ酸成分を含まない。また、本実施形態における溶離促進剤は、硝酸または水酸化ナトリウムを含有する溶液である。
【００５１】
本実施形態において、溶離促進剤の添加によって放射性セシウムの溶離率が向上することは、後述の実施例２で説明する通り、その効果が確認されている。ここで、溶離促進剤の添加により放射性セシウムの溶離率が向上する機構について推測されることを記載する。
【００５２】
例えば硝酸は塩酸と同様に、シュウ酸カルシウムと反応し、溶解度の高い硝酸カルシウムとシュウ酸となることで、シュウ酸カルシウムを溶解していると推測される。シュウ酸カルシウムの析出量が減少した分、シュウ酸カルシウム内に存在する放射性セシウムの総量が減少し、放射性セシウムの溶離率が向上すると推測される。
【００５３】
また、水酸化ナトリウムの場合、シュウ酸カルシウムが溶解度の高いシュウ酸ナトリウムとなり、シュウ酸カルシウムの析出量が低減される。そして、シュウ酸カルシウムが水酸化ナトリウムと反応する際に、吸着されていた放射性セシウムが溶離するため、シュウ酸カルシウム内に存在する放射性セシウムの総量が減少し、放射性セシウムの溶離率が向上すると推測される。なお、水酸化カルシウムはシュウ酸カルシウムよりも、放射性セシウムを吸着しにくい可能性も考えられる。
【００５４】
（第２の実施形態の溶離処理方法について）
以下、本実施形態の放射性セシウムの溶離処理方法とその作用について説明する。まず、第１の混合ステップＳ５を行なう。第１の混合ステップＳ５は、第１の溶離液と焼却灰とを混合するステップである。第２の実施形態の溶離処理装置９においては、第１の実施形態の溶離処理装置１０における混合ステップＳ１と同様の手順で処理を行なう。
【００５５】
第１の混合ステップＳ５によって、焼却灰の成分がシュウ酸と反応して第１の溶離液中に溶け出し、放射性セシウムも第１の溶離液中に溶離することとなる。また、焼却灰中のカルシウム成分の一部は、第１の溶離液のシュウ酸成分と反応し析出する。
【００５６】
次に第１の分離ステップＳ６を行なう。第１の分離ステップＳ６は、第１の溶離液と焼却灰との混合物を第１の液相と第１の固相とに分離するステップである。第２の実施形態の溶離処理装置９においては、第１の実施形態の溶離処理装置１０における分離ステップＳ２と同様の手順で処理を行なう。
【００５７】
第１の分離ステップＳ６によって第１の液相には、第１の溶離液、焼却灰中から溶離した成分及び放射性セシウムが主に含有されることとなる。一方、第１の固相には、焼却灰のうち第１の溶離液中に溶離しなかった部分と、シュウ酸カルシウム等が主に含有されることとなる。
【００５８】
次に、第１の廃液処理ステップＳ７を行なう。第１の廃液処理ステップＳ７は、第１の実施形態の溶離処理装置１０における廃液処理ステップＳ３と同様に、セシウム吸着剤を用いて第１の液相から放射性セシウムを回収するステップである。第２の実施形態の溶離処理装置９においては、第１の実施形態の溶離処理装置１０における廃液処理ステップＳ３と同様の手順で処理を行なう。
【００５９】
第１の廃液処理ステップＳ７によって、第１の液相中の放射性セシウムが除去されシュウ酸成分が分解される。そして、容器等に充填され硝酸や水酸化ナトリウム等を含有する廃液の処理工場に搬送され、処理される。また、セシウム吸着剤は搬出可能な形態とされ、放射性汚染物質として埋設処理等される。
【００６０】
第１の固相は第２の混合ステップＳ８で引き続き処理される。第２の混合ステップＳ８は、第２の溶離液と第１の固相とを混合するステップである。第２の実施形態の溶離処理装置９においては、第１の固液分離装置１４と第２の溶離液槽１８からそれぞれ第２の溶離液と第１の固体を第２のセシウム溶離槽１８に投入し、混合する。
【００６１】
第２の混合ステップＳ８によって、第１の固相中のシュウ酸カルシウムが第２の溶離液中の溶離促進剤と反応し、放射性セシウムが第２の溶離液中に溶離する。
【００６２】
次に、第２の分離ステップＳ９を行う。第２の分離ステップＳ９は、第２の溶離液と第１の固相との混合物を第２の液相と第２の固相とに分離するステップである。第２の実施形態の溶離処理装置９においては、第２のセシウム溶離槽１８内の混合物を第２の固液分離装置２０に搬送し、第２の液相と第２の固相に分離する。本実施形態における第２の固相とは、第２の溶離液と混合された後に、液相部分を分離された焼却灰である。第２の液相は第２の廃液処理機構３１に搬送され、第２の固相は除染済み焼却灰処理機構５０に搬送される。
【００６３】
第２の分離ステップＳ９によって第２の液相には、第２の溶離液や第１の固相から溶離した成分、放射性セシウムが主に含有されることとなる。一方、第２の固相には、第１の固相のうち第２の溶離液中に溶離しなかった部分と、カルシウム成分に起因する析出物が主に含有されることとなる。
【００６４】
次に、第２の廃液処理ステップＳ１０を行なう。第２の廃液処理ステップＳ１０は、セシウム吸着剤を用いて第２の液相から放射性セシウムを回収するステップである。
【００６５】
第２の実施形態の溶離処理装置９では、第２の廃液処理機構３１において廃液処理ステップＳ７と同様の手順で処理を行なう。第２の廃液処理ステップＳ１０によって、第２の液相中の放射性セシウムが除去される。そして、容器等に充填され、硝酸や水酸化ナトリウム等を含有する廃液の処理工場に搬送され、処理される。また、セシウム吸着剤は搬出可能な形態とされ、放射性汚染物質として埋設処理等される。
【００６６】
次に、除染済み焼却灰処理ステップＳ１１を行う。除染済み焼却灰処理ステップＳ１１は、第２の固相を搬出可能な形態とするステップである。除染済み焼却灰処理機構５０において第１の実施形態の除染済み焼却灰処理ステップＳ４と同様の手順で行なわれる。
【００６７】
（実施例２）
本実施形態の溶離処理方法で溶離処理を行なった結果について記載する。なお、本溶離処理は実施例１と同様に実験室で行なったものである。
【００６８】
第１の溶離液第１の溶離液中のシュウ酸の濃度は０．５ｍｏｌ／ｌに調整されている。また、第２の溶離液の溶離促進剤は１ｍｏｌ／ｌの水酸化ナトリウム水溶液、または１ｍｏｌ／ｌの硫酸水溶液となるように調整されている。
【００６９】
図７に、第１の溶離液及び第２の溶離液による処理後の焼却灰、つまり、第２の固相の放射性セシウムの溶離率を示す。また、図７の左端には比較のため、第１の溶離液及び第２の溶離液をともに０．５ｍｏｌ／ｌのシュウ酸水溶液として処理した焼却灰の溶離率の結果を記載している。溶離率の算出は以下のように行なった。
【００７０】
【数２】
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【００７１】
図７の結果より、シュウ酸で処理した後に第２の溶離液で処理した焼却灰の方が、シュウ酸水溶液で２回繰り返して処理した焼却灰よりも溶離率が高いことが分かる。すなわち、シュウ酸で処理した後に溶離促進剤で処理することにより、放射性セシウムの溶離率を向上させることが可能である。
【００７２】
よって、第１の実施形態及び第２の実施形態の溶離処理方法及び、溶離処理を行なうことで効果的に放射性セシウムを溶離させることが可能である。
【００７３】
また、一サイクルの溶離処理でより多くの放射性セシウムを焼却灰から溶離させることが可能となり、目標の溶離率を達成するまでに繰り返される溶離処理の回数を減少させることができる。よって、本実施形態ではより効率的に焼却灰から放射性セシウムを溶離させることが可能である。
【００７４】
また、本実施形態において、第１の溶離液に含有される成分の一部はシュウ酸であり、最終的に二酸化炭素と水に分解することができるため、環境に対する負担が少ない。
【００７５】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。また、各実施形態を組み合わせることも可能である。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【００７６】
例えば、第１の実施形態と第２の実施形態において、対象物質は汚泥焼却灰であるとしたが、汚泥以外を焼却した際に生じる焼却灰や、土壌等でも良いものとする。
【００７７】
また、各実施形態において、溶離液に含まれる各成分の濃度を記したが、これらは一例であり、適宜変更することが可能である。
【００７８】
また、第１の実施形態における溶離促進剤である塩酸と硫酸には、第１の実施形態で説明したとおり、シュウ酸カルシウムと反応し放射性セシウムの溶離率を向上させる作用があるものと考えられる。そのため、塩酸と硫酸を、第２の実施形態における溶離促進剤として用いても、溶離率が向上すると推測される。
【００７９】
また、第２の実施形態における溶離促進剤は、塩酸、硫酸及び硝酸のうち少なくとも２種を用いるものとしてもよい。その場合でも、溶離率が向上すると推測される。
【００８０】
また、第１の実施形態において第１の溶離液は、シュウ酸水溶液と溶離促進剤を混合したものであるが、シュウ酸水溶液と溶離促進剤を別々に第１のセシウム溶離槽１１に添加してもよい。第１のセシウム溶離槽１１内で混合され、結果として第１の実施形態における第１の溶離液と同様の作用効果を奏する。
【００８１】
また、対象物質の組成によっては、溶離処理中に焼却灰の大部分または全てが溶離液に溶解することが考えられる。その場合であっても、液相側に溶離した放射性セシウムは濃縮することが可能であり、放射性廃棄物として管理、処理される量を大きく低減することが可能である。
【００８２】
また、対象物質の全てが完全に溶離液中に溶解した場合は、固相部分が存在しないので、第１の固液分離装置１４または第２の固液分離装置２０で固液分離をする必要はなくなる。
【００８３】
なお、焼却灰の全てが完全に溶離液中に溶解した場合は、水酸化ナトリウムなどで溶離液を中和することにより溶解成分が全て固相とすることも可能であり、これを焼却することにより除染済み焼却灰とすることも可能である。
【符号の説明】
【００８４】
９・・・・・第２の実施形態の溶離処理装置
１０・・・・・第１の実施形態の溶離処理装置
１１・・・・・第１のセシウム溶離槽
１２・・・・・第１の溶離液槽
１３・・・・・焼却灰貯槽
１４・・・・・第１の固液分離装置
１５・・・・・第１の計測器
１６・・・・・第２の計測器
１８・・・・・第２のセシウム溶離槽
１９・・・・・第２の溶離液槽
２０・・・・・第２の固液分離装置
２３・・・・・第３の計測器
２４・・・・・第４の計測器
３０・・・・・第１の廃液処理機構
３１・・・・・第２の廃液処理機構
４０・・・・・第１のセシウム吸着カラム
４３・・・・・第１の除染済み廃液処理機構
５０・・・・・除染済み焼却灰処理機構
Ｓ１・・・・・混合ステップ
Ｓ２・・・・・分離ステップ
Ｓ３・・・・・廃液処理ステップ
Ｓ４・・・・・除染済み焼却灰処理ステップ
Ｓ５・・・・・第１の混合ステップ
Ｓ６・・・・・第２の分離ステップ
Ｓ７・・・・・第１の廃液処理ステップ
Ｓ８・・・・・第２の混合ステップ
Ｓ９・・・・・第２の分離ステップ
Ｓ１０・・・・・第２の廃液処理ステップ
Ｓ１１・・・・・除染済み焼却灰処理ステップ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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