(57)【要約】      （修正有）【課題】化学的に不安定なラジカル重合性モノマーを必要と似ず、異質材料同士の密着性を向上させ、光線透過性およびガスバリア性に優れた接着性付与剤を提供する。【解決手段】式(I):2014077025.tif 000008（式中、Ｒ1は前記と同じ、Ｒ3は炭素数１〜６のアルキレン基、Ｒ4は水素原子または炭素数１〜１８の炭化水素基を示す）で表わされる（メタ）アクリロイル基含有化合物および式(I)の酸素含有複素環部分が−Ｏ−Ｒに変更した化合物である（メタ）アクリル酸エステル化合物からなる群より選ばれた少なくとも１種の（メタ）アクリル系化合物を含有するモノマー成分を重合させてなる（メタ）アクリル系ポリマーを含有することを特徴とする接着性付与剤。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
式(I):
【化１】
2014077025.tif 000006
（式中、Ｒ1は水素原子またはメチル基、Ｒ2は炭素数１〜６のアルキレン基または炭素数１〜６のオキシアルキレン基を示す）
で表わされる（メタ）アクリロイル基含有化合物および式(II):
【化２】
2014077025.tif 000007
（式中、Ｒ1は前記と同じ、Ｒ3は炭素数１〜６のアルキレン基、Ｒ4は水素原子または炭素数１〜１８の炭化水素基を示す）
で表わされる（メタ）アクリル酸エステル化合物からなる群より選ばれた少なくとも１種の（メタ）アクリル系化合物を含有するモノマー成分を重合させてなる（メタ）アクリル系ポリマーを含有することを特徴とする接着性付与剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接着性付与剤に関する。さらに詳しくは、本発明は、異質材料同士の密着性を向上させ、光線透過性およびガスバリア性に優れた接着性付与剤に関する。本発明の接着性付与剤は、例えば、樹脂基材と無機質基材などのように異質材料同士を密着させるときなどに好適に使用することができる。
【背景技術】
【０００２】
接着性に優れている接着性付与剤として、ジアルキルパーオキサイド系ラジカル発生剤と、ラジカル重合性を有する炭素−炭素不飽和結合および反応性置換基を有するラジカル重合性モノマーとの組合せからなる接着性付与剤が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
しかし、前記接着性付与剤には、ラジカル重合性モノマーがラジカル発生剤とともに用いられているため、当該ラジカル重合性モノマーの重合反応が進行しやすいことから、化学的安定性に劣るという欠点がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２−１８０４３５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、前記従来技術に鑑みてなされたものであり、化学的に不安定なラジカル重合性モノマーを必要とせず、異質材料同士の密着性を向上させ、光線透過性およびガスバリア性に優れた接着性付与剤を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、式(I):
【０００７】
【化１】
2014077025.tif 000002
【０００８】
（式中、Ｒ1は水素原子またはメチル基、Ｒ2は炭素数１〜６のアルキレン基または炭素数１〜６のオキシアルキレン基を示す）
で表わされる（メタ）アクリロイル基含有化合物および式(II):
【０００９】
【化２】
2014077025.tif 000003
【００１０】
（式中、Ｒ1は前記と同じ、Ｒ3は炭素数１〜６のアルキレン基、Ｒ4は水素原子または炭素数１〜１８の炭化水素基を示す）
で表わされる（メタ）アクリル酸エステル化合物からなる群より選ばれた少なくとも１種の（メタ）アクリル系化合物を含有するモノマー成分を重合させてなる（メタ）アクリル系ポリマーを含有することを特徴とする接着性付与剤に関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の接着性付与剤は、化学的に不安定なラジカル重合性モノマーを必要としないことから化学的に安定しており、異質材料同士の密着性に優れ、さらに光線透過性およびガスバリア性にも優れるという格別顕著に優れた効果を奏する。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明の接着性付与剤は、前記したように、式(I)で表わされる（メタ）アクリロイル基含有化合物および式(II)で表わされる（メタ）アクリル酸エステル化合物からなる群より選ばれた少なくとも１種の（メタ）アクリル系化合物を含有するモノマー成分を重合させることによって得られる（メタ）アクリル系ポリマーを含有することを特徴とする。
【００１３】
なお、本願明細書において、「（メタ）アクリレート」は、「アクリレート」または「メタクリレート」を意味する。「（メタ）アクリル酸」は、「アクリル酸」または「メタクリル酸」を意味する。また、「（メタ）アクリロイル」は、「アクリロイル」または「メタクリロイル」を意味する。
【００１４】
式(I)で表わされる（メタ）アクリロイル基含有化合物および式(II)で表わされる（メタ）アクリル酸エステル化合物は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００１５】
式(I)で表わされる（メタ）アクリロイル基含有化合物において、Ｒ1は、水素原子またはメチル基である。Ｒ2は、炭素数１〜６のアルキレン基または炭素数１〜６のオキシアルキレン基である。炭素数１〜６のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、ｎ−プロピレン基、イソプロピレン基、ｎ−ブチレン基、イソブチレン基、ｓｅｃ−ブチレン基、ｔｅｒｔ−ブチレン基、ｎ−ペンチレン基、イソペンチレン基、ｔｅｒｔ−ペンチレン基、ｎ−ヘキシレン基、イソへキシレン基、２−ヘキシレン基、ジメチルブチレン基、シクロへキシレン基などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。炭素数１〜６のオキシアルキレン基としては、例えば、オキシメチレン基、オキシエチレン基、オキシｎ−プロピレン基、オキシイソプロピレン基、オキシｎ−ブチレン基、オキシイソブチレン基、オキシｓｅｃ−ブチレン基、オキシｔｅｒｔ−ブチレン基、オキシｎ−ペンチレン基、オキシイソペンチレン基、オキシｔｅｒｔ−ペンチレン基、オキシｎ−ヘキシレン基、オキシイソへキシレン基、オキシ２−ヘキシレン基、オキシジメチルブチレン基、オキシシクロへキシレン基などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００１６】
式(I)で表わされる（メタ）アクリロイル基含有化合物としては、例えば、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］メチルアクリレート、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］メチルメタクリレート、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］エチルアクリレート、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］エチルメタクリレート、３−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］プロピルアクリレート、３−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］プロピルメタクリレート、４−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］ブチルアクリレート、４−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］ブチルメタクリレート、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルアクリレート、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルメタクリレート、２−［３−{２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル}プロパノイルオキシ］エチルアクリレート、２−［３−{２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル}プロパノイルオキシ］エチルメタクリレート、４−［３−{２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル}プロパノイルオキシ］ブチルアクリレート、４−［３−{２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル}プロパノイルオキシ］ブチルメタクリレート、２−［３−{２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル}プロパノイルオキシ］エチルアクリレート、２−［３−{２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル}プロパノイルオキシ］エチルメタクリレート、２−（アクリロイルオキシ）エチル２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−カルボキシレート、２−（メタクリロイルオキシ）エチル２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５カルボキシレート、４−（アクリロイルオキシ）ブチル２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−カルボキシレート、４−（メタクリロイルオキシ）ブチル２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−カルボキシレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの（メタ）アクリロイル基含有化合物は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００１７】
式(II)で表わされる（メタ）アクリル酸エステル化合物において、Ｒ1は、水素原子またはメチル基である。Ｒ3は、炭素数１〜６のアルキレン基である。Ｒ4は、水素原子または炭素数１〜１８の炭化水素基である。炭素数１〜６のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、ｎ−プロピレン基、イソプロピレン基、ｎ−ブチレン基、イソブチレン基、ｓｅｃ−ブチレン基、ｔｅｒｔ−ブチレン基、ｎ−ペンチレン基、イソペンチレン基、ｔｅｒｔ−ペンチレン基、ｎ−ヘキシレン基、イソへキシレン基、２−ヘキシレン基、ジメチルブチレン基、シクロへキシレン基などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。炭素数１〜１８の炭化水素基としては、例えば、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数６〜１８のアリール基などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。炭素数１〜１８のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、イソペンチル基、ｔｅｒｔ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、イソへキシル基、ジメチルブチル基、シクロへキシル基、ｎ−ヘプチル基、イソヘプチル基、ｎ−オクチル基、イソオクチル基、エチルヘキシル基などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのアルキル基のなかでは、炭素数１〜８のアルキル基が好ましい。炭素数６〜１８のアリール基としては、例えば、フェニル基、メチルフェニル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、トリメチルフェニル基、プロピルフェニル基、イソプロピルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ペンチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ペンチルフェニル基、ヘキシルフェニル基、ヘプチルフェニル基、オクチルフェニル基、ノニルフェニル基、デシルフェニル基、ウンデシルフェニル基、ドデシルフェニル基、ベンジルフェニル基、４−（１−メチル−１−フェニルエチル）フェニル基、ジノニルフェニル基、α−ナフチル基、β−ナフチル基などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００１８】
式(II)で表わされる（メタ）アクリル酸エステル化合物としては、例えば、２−［２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］メチルアクリレート、２−［２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］メチルメタクリレート、２−［２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルアクリレート、２−［２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルメタクリレート、２−［２−（４−ブトキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルアクリレート、２−［２−（４−ブトキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルメタクリレート、２−［２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルオキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルアクリレート、２−［２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルオキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルメタクリレート、２−［２−（４−ベンゾイルオキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルアクリレート、２−［２−（４−ベンゾイルオキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルメタクリレート、４−［２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルアクリレート、４−［２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルメタクリレート、４−［２−（４−エトキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルアクリレート、４−［２−（４−エトキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルメタクリレート、４−［２−（４−ブトキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルアクリレート、４−［２−（４−ブトキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルメタクリレート、４−［２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルオキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルアクリレート、４−［２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルオキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルメタクリレート、４−［２−（４−ベンゾイルオキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルアクリレート、４−［２−（４−ベンゾイルオキシ−２−ヒドロキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］ブチルメタクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの（メタ）アクリル酸エステル化合物は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００１９】
モノマー成分における（メタ）アクリル系化合物の含有率は、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定すればよく、特に限定されないが、異質材料同士の密着性、光線透過性およびガスバリア性を向上させる観点から、好ましくは１質量％以上、より好ましくは３質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上であり、その上限値は１００質量％である。
【００２０】
なお、モノマー成分には、本発明の目的が阻害されない範囲内で、他のモノマーが含まれていてもよい。モノマー成分における他のモノマーの量は、モノマー成分に含まれる（メタ）アクリル系化合物の残部である。
【００２１】
前記他のモノマーとしては、例えば、アルキル（メタ）アクリレート、水酸基含有（メタ）アクリレート、カルボキシル基含有モノマー、シラン基含有モノマー、酸性リン酸エステル系モノマー、エポキシ基含有モノマー、窒素原子含有モノマー、２個以上の重合性二重結合含有モノマー、芳香族系モノマー、ハロゲン原子含有モノマー、ビニルエステル系モノマー、ビニルエーテル系モノマーなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００２２】
アルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、エチルアクリレート、エチルメタクリレート、ｎ−プロピルアクリレート、ｎ−プロピルメタクリレート、イソプロピルアクリレート、イソプロピルメタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、イソブチルアクリレート、イソブチルメタクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、オクチルアクリレート、オクチルメタクリレート、ノニルアクリレート、ノニルメタクリレート、ラウリルアクリレート、ラウリルメタクリレート、ステアリルアクリレート、ステアリルメタクリレートなどの（メタ）アクリル酸アルキルエステル；イソボルニルアクリレート、イソボルニルメタクリレート、シクロヘキシルアクリレート、シクロヘキシルメタクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；シクロヘキシルメチルアクリレート、シクロヘキシルメチルメタクリレート、シクロヘキシルエチルアクリレート、シクロヘキシルエチルメタクリレート、シクロヘキシルプロピルアクリレート、シクロヘキシルプロピルメタクリレート、４−メチルシクロヘキシルメチルアクリレート、４−メチルシクロヘキシルメチルメタクリレートなどのシクロアルキルアルキル（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの（メタ）アクリル酸エステルは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。アルキル（メタ）アクリレートのなかでは、密着性を向上させる観点から、アルキル基の炭素数が１〜８のアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、アルキル基の炭素数が１〜４のアルキル（メタ）アクリレートがより好ましい。モノマー成分におけるアルキル（メタ）アクリレートの量は、当該アルキル（メタ）アクリレートの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。なお、密着性を向上させる観点から、モノマー成分におけるメチル（メタ）アクリレート、好ましくはメチルメタクリレートの含有率は、２０質量％以上であることが好ましく、４０質量％以上であることがより好ましく、４５質量％以上であることがさらに好ましい。
【００２３】
水酸基含有（メタ）アクリレートとしては、例えば、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、３−ヒドロキシプロピルアクリレート、３−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシブチルアクリレート、２−ヒドロキシブチルメタクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート、４−ヒドロキシブチルメタクリレート、カプロラクトン変性ヒドロキシアクリレート、カプロラクトン変性ヒドロキシメタクリレートなどのエステル基の炭素数が１〜１８の水酸基含有（メタ）アクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの水酸基含有（メタ）アクリレートは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分における水酸基含有（メタ）アクリレートの量は、当該水酸基含有（メタ）アクリレートの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００２４】
カルボキシル基含有モノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、イタコン酸、マレイン酸、無水マレイン酸などの脂肪族カルボン酸などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのカルボキシル基含有モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分におけるカルボキシル基含有モノマーの量は、当該カルボキシル基含有モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００２５】
シラン基含有モノマーとしては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリ（メトキシエトキシ）シラン、３−アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、２−スチリルエチルトリメトキシシラン、ビニルトリクロロシラン、３−アクリロイルオキシプロピルヒドロキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルヒドロキシシラン、３−アクリロイルオキシプロピルメチルヒドロキシシラン、３−メタクリロイルオキシプロピルメチルヒドロキシシランなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのシラン基含有モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分におけるシラン基含有モノマーの量は、当該シラン基含有モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００２６】
酸性リン酸エステル系モノマーとしては、例えば、２−アクリロイルオキシエチルアシッドホスフェート、２−メタクリロイルオキシエチルアシッドホスフェート、２−アクリロイルオキシプロピルアシッドホスフェート、２−メタクリロイルオキシプロピルアシッドホスフェートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの酸性リン酸エステル系モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分における酸性リン酸エステル系モノマーの量は、当該酸性リン酸エステル系モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００２７】
エポキシ基含有モノマーとしては、例えば、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレートなどのエポキシ基含有（メタ）アクリル酸エステルなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのエポキシ基含有モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分におけるエポキシ基含有モノマーの量は、当該エポキシ基含有モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００２８】
窒素原子含有モノマーとしては、例えば、アクリルアミド、メタクリルアミドなどの（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ’−ジメチルアミノエチルアクリレート、Ｎ，Ｎ’−ジメチルアミノエチルメタクリレート、Ｎ，Ｎ’−ジエチルアミノエチルアクリレート、Ｎ，Ｎ’−ジエチルアミノエチルメタクリレート、イミドアクリレート、イミドメタクリレートなどの窒素原子含有（メタ）アクリレート；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどの（メタ）アクリロニトリル；アクリロイルモルホリン、メタクリロイルモルホリンなどの（メタ）アクリロイルモルホリン；ビニルピリジン、ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルピロリドンなどのビニル基含有モノマーなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの窒素原子含有モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分における窒素原子含有モノマーの量は、当該窒素原子含有モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００２９】
２個以上の重合性二重結合含有モノマーとしては、例えば、エチレングリコールジアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、トリプロピレングリコールジアクリレート、トリプロピレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの２個以上の重合性二重結合含有モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分における２個以上の重合性二重結合含有モノマーの量は、当該２個以上の重合性二重結合含有モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００３０】
芳香族系モノマーとしては、例えば、スチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン系化合物などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの芳香族系モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分における芳香族系モノマーの量は、当該芳香族系モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００３１】
ハロゲン原子含有モノマーとしては、例えば、塩化ビニルなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。ハロゲン原子含有モノマーは、１種類のみを用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分におけるハロゲン原子含有モノマーの量は、当該ハロゲン原子含有モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００３２】
ビニルエステル系モノマーとしては、例えば、塩化ビニル、塩化ビニリデン、酢酸ビニルなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。ビニルエステル系モノマーは、１種類のみを用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分におけるビニルエステル系モノマーの量は、当該ビニルエステル系モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００３３】
ビニルエーテル系モノマーとしては、例えば、ブチルビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテルなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらのビニルエーテル系モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。モノマー成分におけるビニルエーテル系モノマーの量は、当該ビニルエーテル系モノマーの種類などによって異なることから一概には決定することができないため、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜決定することが好ましい。
【００３４】
なお、モノマー成分には、耐加水分解性を向上させる観点から、ビスアリールフルオレンを基本構造としたアクリレートを含有させてもよい。ビスアリールフルオレンを基本構造としたアクリレートは、例えば、大阪ガスケミカル（株）製、商品名：オグソールＥＡ−０２００、オグソールＥＡ−０２００、オグソールＥＡ−０５００、オグソールＥＡ−１０００などとして商業的に容易に入手することができる。また、特開２００２−６９１３０号公報に記載されている（メタ）アクリル酸のシクロヘキシルアルキルエステル、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、トリシクロ［５，２，１，０2.6］デカ−８−イル（メタ）アクリレートやテルペン系（メタ）アクリレートなどを用いてもよい。
【００３５】
また、モノマー成分には、本発明の接着性付与剤に紫外線吸収性を付与する観点から、例えば、２−[２’−ヒドロキシ−５’−（メタクリロイルオキシエチル）フェニル]−２Ｈ−ベンゾトリアゾールなどのベンゾトリアゾール系の紫外線吸収性基含有モノマー、ベンゾフェノン系の紫外線吸収性基含有モノマー、トリアジン系の紫外線吸収性基含有モノマーなどの紫外線吸収性基含有モノマー；１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルメタクリレートなどの紫外線安定性基含有モノマー；イミド（メタ）アクリレート、モルホリノ（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ヒドロキシ（メタ）アクリレートなどの接着性を向上させるモノマーなどを含有させてもよい。これらのモノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００３６】
紫外線吸収性基含有モノマーは、例えば、大塚化学（株）製、商品名：ＲＵＶＡ９３、大阪有機化学工業（株）製、商品名：ＢＰ−１Ａなどとして商業的に容易に入手することができる。紫外線安定性基含有モノマーは、例えば、（株）ＡＤＥＫＡ製、商品名：アデカスタブＬＡ−８２、アデカスタブＬＡ−８７などのアデカスタブリーズなどとして商業的に容易に入手することができる。カプロラクトン変性ヒドロキシ（メタ）アクリレートは、例えば、ダイセル化学工業（株）製、商品名：プラクセルＦＭ１、プラクセルＦＭ１Ｄ、プラクセルＦＭ２Ｄ、プラクセルＦＭ３、プラクセルＦＡ１ＤＭ、プラクセルＦＡ２Ｄなどとして商業的に容易に入手することができる。
【００３７】
モノマー成分を重合させる際には、分子量分布の増大やゲル化を抑制する観点から、必要により連鎖移動剤を用いてもよい。連鎖移動剤としては、例えば、メルカプト酢酸、３−メルカプトプロピオン酸などのメルカプトカルボン酸類；メルカプト酢酸メチル、３−メルカプトプロピオン酸メチル、３−メルカプトプロピオン酸２−エチルヘキシル、３−メルカプトプロピオン酸ｎ−オクチル、３−メルカプトプロピオン酸メトキシブチル、３−メルカプトプロピオン酸ステアリル、トリメチロールプロパントリス（３−メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３−メルカプトプロピオネート）、ジペンタエリスリトールヘキサキス（３−メルカプトプロピオネート）などのメルカプトカルボン酸エステル類；エチルメルカプタン、ｔｅｒｔ−ブチルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、１，２−ジメルカプトエタンなどのアルキルメルカプタン類；２−メルカプトエタノール、４−メルカプト−１−ブタノールなどのメルカプトアルコール類；ベンゼンチオール、ｍ−トルエンチオール、ｐ−トルエンチオール、２−ナフタレンチオールなどの芳香族メルカプタン類；トリス〔（３−メルカプトプロピオニロキシ）−エチル〕イソシアヌレートなどのメルカプトイソシアヌレート類；２−ヒドロキシエチルジスルフィド、テトラエチルチウラムジスルフィドなどのジスルフィド類；ベンジルジエチルジチオカルバメートなどのジチオカルバメート類；α−メチルスチレンダイマーなどのダイマー類；四臭化炭素などのハロゲン化アルキルなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの連鎖移動剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。これらの連鎖移動剤のなかでは、入手が容易であること、架橋防止性に優れていること、重合速度の低下の度合いが小さいことなどから、メルカプトカルボン酸類、メルカプトカルボン酸エステル類、アルキルメルカプタン類、メルカプトアルコール類、芳香族メルカプタン類、メルカプトイソシアヌレート類などのメルカプト基を有する化合物が好ましい。
【００３８】
連鎖移動剤の量は、モノマー成分の組成、重合温度などの重合条件、目標とする（メタ）アクリル系ポリマーの分子量などに応じて適宜設定すればよく、特に限定されないが、重量平均分子量が数千〜数万の（メタ）アクリル系ポリマーを得る場合には、モノマー成分１００質量部あたり、０．１〜２０質量部であることが好ましく、０．５〜１５質量部であることがより好ましい。
【００３９】
モノマー成分を重合させる方法としては、例えば、溶液重合法、分散重合法、懸濁重合法、乳化重合法、塊状重合法などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００４０】
モノマー成分を溶液重合法によって重合させる場合、溶媒として、例えば、トルエン、キシレンなどの芳香族系溶媒；イソプロピルアルコール、ｎ−ブチルアルコール、イソブチルアルコールなどのアルコール系溶媒；プロピレングリコールメチルエーテル、ジプロピレングリコールメチルエーテル、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブなどのエーテル系溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸セロソルブなどのエステル系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジアセトンアルコールなどのケトン系溶媒；ジメチルホルムアミドなどのアミド系溶媒などの有機溶媒が挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの溶媒は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。溶媒の量は、重合条件、モノマー成分の組成、得られる（メタ）アクリル系ポリマーの濃度などを考慮して適宜決定すればよい。
【００４１】
モノマー成分を重合させる際には、重合開始剤を用いることができる。重合開始剤としては、例えば、過酸化水素；過硫酸ナトリウム、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウムなどの過硫酸塩；２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル）などのアゾ系化合物；ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイドなどの有機過酸化物などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの重合開始剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。重合開始剤の量は、得られる（メタ）アクリル系ポリマーの所望する物性などに応じて適宜設定すればよいが、通常、モノマー成分１００質量部あたり、好ましくは０．０１〜５０質量部、より好ましくは０．０５〜２０質量部である。
【００４２】
モノマー成分を重合させる際の重合条件は、重合方法に応じて適宜設定すればよく、特に限定されるものではない。モノマー成分の重合温度は、好ましくは室温〜２００℃、より好ましくは４０〜１４０℃である。反応時間は、モノマー成分の重合反応が完結するように適宜設定すればよい。
【００４３】
以上のようにしてモノマー成分を重合させることにより、（メタ）アクリル系ポリマーが得られる。（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は、好ましくは２０００〜１００万、より好ましくは４０００〜５０万、さらに好ましくは５０００〜３０万である。なお、重量平均分子量は、ポリスチレン標準でゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定したときの値である。
【００４４】
本発明の接着性付与剤は、前記（メタ）アクリル系ポリマーを含有するものであり、必要により、所望の濃度となるように溶媒で希釈して用いることができる。溶媒としては、モノマー成分を溶液重合法によって重合させる際に用いられる溶媒と同様のものが例示されるが、本発明は、当該溶媒の種類によって限定されるものではない。（メタ）アクリル系ポリマーの溶媒溶液における（メタ）アクリル系ポリマーの濃度は、前記有機溶媒を用いることにより、容易に調整することができる。（メタ）アクリル系ポリマーの溶媒溶液における（メタ）アクリル系ポリマーの濃度は、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などによって異なるので一概には決定することができないことから、本発明の接着性付与剤の用途、使用目的などに応じて適宜調整することが好ましいが、通常、５〜８０質量％の範囲から選ばれる。
【００４５】
従来、例えば、ポリカーボネートなどの樹脂基材の表面上にハードコートなどの皮膜を形成させたとき、当該樹脂基材と皮膜との接着性がその用途によって十分ではないことがある。これに対し、本発明の（メタ）アクリル系ポリマーを含有する接着性付与剤を当該樹脂基材の表面に塗布した場合には、当該樹脂基材と皮膜との密着性を向上させることができるのみならず、樹脂基材の光線透過性を維持するとともに耐擦り傷性を向上させることができるという優れた利点がある。
【００４６】
前記樹脂基材としては、例えば、ポリエチレン、塩素化ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、ポリプロピレン、プロピレン−塩化ビニル共重合体、などのオレフィン系樹脂；メタクリル酸メチル樹脂などのアクリル系樹脂；塩化ビニル樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、塩化ビニル−塩化ビニリデン共重合体、塩化ビニル−アクリロニトリル共重合体、塩化ビニル−アクリル酸エステル共重合体、塩化ビニル−メタクリル酸共重合体などの塩化ビニル系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル；ポリ四フッ化エチレン、ポリフッ化エチレンプロピレン、四フッ化エチレン−パーフロロアルコキシエチレン共重合体、エチレン−四フッ化エチレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン、ポリ三フッ化塩化エチレンなどのフッ素樹脂などをはじめ、ＡＢＳ樹脂、エチレン−ビニルアルコール−塩化ビニル共重合体、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール、セルロース系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリフェニレンオキサイド、ポリスルホン、ポリアミドイミド、ポリアミノビスマレイミド、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルホン、ポリアリレート、グラフト化ポリフィニレンエーテル、ポリエーテルエテルケトン、ポリエーテルイミド、シリコーン樹脂などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００４７】
前記樹脂基材の厚さは、当該樹脂基材および皮膜を有する積層体の用途などによって異なるので一概には決定することができないが、通常、１μｍ〜１０ｍｍ程度である。
【００４８】
前記皮膜としては、例えば、二酸化ケイ素（シリカ）を含有するハードコートなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。ハードコートは、耐擦傷性を付与するために形成されるものである。ハードコートなどの皮膜の厚さは、透明性および耐擦り傷性を向上させる観点から、０．１〜１０μｍであることが好ましい。
【００４９】
ハードコートに用いられる樹脂は、高硬度を有し、耐擦傷性を向上させることができる樹脂であればよく、特に限定されない。ハードコートに用いられる樹脂としては、例えば、ポリオールアクリレート、ポリエステルアクリレート、ポリウレタンアクリレート、ポリエポキシアクリレートなどの多官能アクリル樹脂、シリコーン系硬化性樹脂、メラミン樹脂、ウレタン樹脂、アルキド樹脂、アクリル樹脂、多官能アクリル樹脂などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００５０】
ハードコートに用いられる樹脂のなかでは、密着性および耐擦傷性を向上させる観点から、シリコーン系硬化性樹脂が好ましい。シリコーン系硬化性樹脂は、シロキサン結合を有する硬化性樹脂である。シリコーン系硬化性樹脂としては、例えば、トリアルコキシシラン、テトラアルコキシシランまたはそれらのアルキル化物の部分加水分解物、メチルトリアルコキシシラン、フェニルトリアルコキシシランなどを加水分解させたもの、コロイド状シリカ充填オルガノトリアルコキシシランの部分加水分解縮合物などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。シリコーン系硬化性樹脂は、商業的に容易に入手することができるものであり、その例としては、大八化学工業（株）製、商品名：Ｓｉコート２など；東芝シリコーン（株）製、商品名：トスガード５１０、ＵＶＨＣ８５５３、ＵＶＨＣ８５５６、ＵＶＨＣ８５５８など；信越化学工業（株）製、品番：ＫＰ−８５１、ＫＰ−８５４、Ｘ−１２−２２０６、Ｘ−１２−２４００、Ｘ−１２−２４５０など；（株）日本ダクロシャムロック製、商品名：ソルガードＮＰ７２０、ソルガードＮＰ７３０、ソルガードＲＦ０８３１などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００５１】
本発明の接着性付与剤を樹脂基材に塗布する方法としては、例えば、バーコーター法、ナイフコーター法、スロットダイコーター法、リップコーター法、ロールコーター法、フローコーター法、スプレーコーター法、ディッピング法などの方法が挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００５２】
本発明の接着性付与剤を樹脂基材に塗布した後には、必要により、形成された塗膜を室温〜１６０℃程度の温度で加熱することによって乾燥させることができる。乾燥は、室温での予備乾燥の後、加熱による乾燥であってもよい。
【００５３】
本発明の接着性付与剤を樹脂基材に塗布することによって形成された塗膜の乾燥後の厚さは、密着性および耐擦り傷性を向上させる観点から、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．３μｍ以上、さらに好ましくは１μｍ以上であり、全光透過率を向上させる観点から、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。
【００５４】
次に、本発明の接着性付与剤を樹脂基材に塗布することによって形成された塗膜に、例えば、ハードコートなどの皮膜を形成するハードコート剤などの皮膜形成剤を塗布し、形成された皮膜を乾燥させることにより、ハードコートなどの皮膜を有する積層体を得ることができる。
【００５５】
以上のようにして樹脂基材の表面上に、本発明の接着性付与剤からなる塗膜を介して、ハードコートなどの皮膜が形成された積層体が得られるが、当該積層体は、皮膜としてハードコートを有する場合には耐擦り傷性に優れ、また皮膜と樹脂基材との密着性にも優れ、さらに樹脂基材および皮膜が本来有する光線透過性をほとんど低下させることなく維持することができるという優れた性質を有する。
【００５６】
また、本発明の接着性付与剤に架橋剤を含有させることが好ましい。従来、ガスバリア性フィルムと樹脂フィルムとを貼り合わせたとき、ガスバリア性フィルムと樹脂フィルムの接着性がその用途によっては十分ではないことがある。これに対して、架橋剤をさらに含有させた本発明の接着性付与剤をガスバリア性フィルムまたは樹脂フィルムの表面にあらかじめ塗布しておくことにより、ガスバリア性フィルムと樹脂フィルムとの密着性を向上させることができるのみならず、ガスバリア性をほとんど阻害することなく、光線透過性を維持することができるという利点がある。
【００５７】
前記架橋剤としては、例えば、（ブロック）ポリイソシアネート化合物、エポキシ樹脂、オキサゾリン基含有樹脂、アミノプラスト樹脂などが挙げられ、これらは、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。これらのなかでは、硬化性および耐候性を向上させる観点から、（ブロック）ポリイソシアネート化合物、エポキシ樹脂およびオキサゾリン基含有樹脂からなる群より選ばれた少なくとも１種が好ましく、（ブロック）ポリイソシアネート化合物がより好ましい。
【００５８】
（ブロック）ポリイソシアネート化合物とは、ポリイソシアネート化合物および／またはブロックポリイソシアネート化合物を意味する。
【００５９】
ポリイソシアネート化合物としては、イソシアネート基を分子内に少なくとも２つ有する化合物が挙げられる。ポリイソシアネート化合物の具体例としては、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、４，４’−メチレンビス（シクロヘキシルイソシアネート）、リジンジイソシアネート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、１，３−ビス（イソシアナートメチル）シクロヘキサン、１，５−ナフタレンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイソシアネートなどのポリイソシアネート；これらのポリイソシアネートのアダクト体、ビュレット体、イソシアヌレート体、アロファネート体などのポリイソシアネートの変性物（誘導体）などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００６０】
ブロックポリイソシアネート化合物は、加熱によって（メタ）アクリル系ポリマーを架橋させるが、常温で貯蔵安定性を向上させる性質を有する。また、ブロックポリイソシアネート化合物は、接着性に優れている。ブロックポリイソシアネート化合物は、通常、ポリイソシアネート化合物のイソシアネート基をブロック化剤でブロックさせたものである。ブロック化剤としては、例えば、ε−カプロラクタム、フェノール、クレゾール、オキシム、アルコールなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。ブロックポリイソシアネート化合物のなかでは、芳香環に直接結合したイソシアネート基を有しない無黄変性ポリイソシアネート化合物は、（メタ）アクリル系ポリマーの黄変を防止する観点から好ましい。
【００６１】
（ブロック）ポリイソシアネート化合物は、例えば、住化バイエルウレタン（株）製、商品名：デスモジュールＮ３２００、デスモジュールＮ３３００、デスモジュールＢＬ３１７５、デスモジュールＮ３４００、デスモジュールＮ３６００、デスモジュールＶＰＬＳ２１０２、スミジュールＢＬ３５７５ＭＰＡ／Ｘ；旭化成ケミカルズ（株）製、商品名：デュラネートＥ−４０２−９０Ｔ、デュラネートＴＰＡ−Ｂ８０Ｅ、デュラネートＭＦ−Ｂ６０Ｘ、デュラネートＭＦ−Ｋ６０Ｘ、日本ポリウレタン工業（株）製、商品名：コロネート２７９３、ＳＲＣ−２０２などとして商業的に容易に入手することができる。
【００６２】
エポキシ樹脂としては、例えば、ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名：エピコート８２８、エピコート１００１Ｘ７０、エピコート８１５；（株）ＡＤＥＫＡ製、商品名：アデカレジンＥＰ−４１００などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００６３】
オキサゾリン基含有樹脂としては、例えば、（株）日本触媒製、商品名：エポクロスＫ−２０００シリーズ、エポクロスＷＳ−５００、エポクロスＷＳ−７００などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００６４】
アミノプラスト樹脂は、メラミンやグアナミンなどのアミノ基を有する化合物とホルムアルデヒドとの付加縮合物であり、アミノ樹脂とも呼ばれている。
【００６５】
アミノプラスト樹脂としては、例えば、ジメチロールメラミン、トリメチロールメラミン、テトラメチロールメラミン、ペンタメチロールメラミン、ヘキサメチロールメラミン、完全アルキル型メチル化メラミン、完全アルキル型ブチル化メラミン、完全アルキル型イソブチル化メラミン、完全アルキル型混合エーテル化メラミン、メチロール基型メチル化メラミン、イミノ基型メチル化メラミン、メチロール基型混合エーテル化メラミン、イミノ基型混合エーテル化メラミンなどのメラミン樹脂；ブチル化ベンゾグアナミン、メチル／エチル混合アルキル化ベンゾグアナミン、メチル／ブチル混合アルキル化ベンゾグアナミン、ブチル化グリコールウリルなどのグアナミン樹脂などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００６６】
アミノプラスト樹脂は、例えば、三井サイテック（株）製、商品名：サイメル１１２８、サイメル３０３、マイコート５０６、サイメル２３２、サイメル２３５、サイメル７７１、サイメル３２５、サイメル２７２、サイメル２５４、サイメル１１７０などとして商業的に容易に入手することができる。
【００６７】
架橋剤の量は、当該架橋剤の種類などによって異なるので一概には決定することができないが、通常、本発明の接着性付与剤に含まれている（メタ）アクリル系ポリマー（不揮発分）１００質量部あたり、硬化性を十分に接着性付与剤に付与する観点から、好ましくは１質量部以上、より好ましくは３質量部以上であり、密着性を向上させる観点から、好ましくは６０質量部以下、より好ましくは５０質量部以下、さらに好ましくは３０質量部以下である。架橋剤の量は、例えば、（メタ）アクリル系ポリマーが１分子内に複数個の水酸基を有する場合には、当該（メタ）アクリル系ポリマーが有する水酸基の数に応じて架橋剤の量を適宜調整してもよい。
【００６８】
前記ガスバリア性フィルムを構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、エチレン−四フッ化エチレン共重合体、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。ガスバリア性フィルムは、前記樹脂からなる樹脂フィルムの表面にアルミニウム、酸化アルミニウムなどが蒸着されているものである。ガスバリア性フィルムの厚さは、特に限定されないが、通常、好ましくは５〜１０００μｍ、より好ましくは１０〜５００μｍである。
【００６９】
ガスバリア性フィルムは、商業的に容易に入手することができるものであり、その例として、東レ（株）製、商品名：バリアロックスなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００７０】
前記樹脂フィルムを構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレン、塩素化ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、ポリプロピレン、プロピレン−塩化ビニル共重合体、などのオレフィン系樹脂；メタクリル酸メチル樹脂などのアクリル系樹脂；塩化ビニル樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、塩化ビニル−塩化ビニリデン共重合体、塩化ビニル−アクリロニトリル共重合体、塩化ビニル−アクリル酸エステル共重合体、塩化ビニル−メタクリル酸共重合体などの塩化ビニル系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル；ポリ四フッ化エチレン、ポリフッ化エチレンプロピレン、四フッ化エチレン−パーフロロアルコキシエチレン共重合体、エチレン−四フッ化エチレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン、ポリ三フッ化塩化エチレンなどのフッ素樹脂などをはじめ、ＡＢＳ樹脂、エチレン−ビニルアルコール−塩化ビニル共重合体、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール、セルロース系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリフェニレンオキサイド、ポリスルホン、ポリアミドイミド、ポリアミノビスマレイミド、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルホン、ポリアリレート、グラフト化ポリフィニレンエーテル、ポリエーテルエテルケトン、ポリエーテルイミド、シリコーン樹脂などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００７１】
前記樹脂フィルムの厚さは、ガスバリア性フィルムと当該樹脂フィルムとの積層体の用途などによって異なるので一概には決定することができないが、通常、好ましくは５〜１０００μｍ、より好ましくは１０〜５００μｍである。
【００７２】
なお、前記樹脂フィルムには、本発明の接着性付与剤との密着性を向上させる観点から、本発明の接着性付与剤と接触する面に、例えば、コロナ放電処理などの易接着化処理が施されていてもよい。
【００７３】
本発明の接着性付与剤をガスバリア性フィルムまたは樹脂フィルムに塗布する方法としては、例えば、バーコーター法、ナイフコーター法、スロットダイコーター法、リップコーター法、ロールコーター法、フローコーター法、スプレーコーター法、ディッピング法などの方法が挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００７４】
本発明の接着性付与剤をガスバリア性フィルムまたは樹脂フィルムに塗布した後には、必要により、形成された塗膜を室温〜１６０℃程度の温度で加熱することによって乾燥させることができる。乾燥は、室温での予備乾燥の後、加熱による乾燥であってもよい。
【００７５】
本発明の接着性付与剤をガスバリア性フィルムまたは樹脂フィルムに塗布することによって形成された塗膜の乾燥後の厚さは、密着性、光線透過性およびガスバリア性を向上させる観点から、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．３μｍ以上、さらに好ましくは０．５μｍ以上であり、全光透過率を向上させる観点から、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下である。
【００７６】
次に、本発明の接着性付与剤をガスバリア性フィルムまたは樹脂フィルムに塗布することによって形成された塗膜を介してガスバリア性フィルムと樹脂フィルムとを重ね合せ、例えば、２５〜８０℃程度の温度で１〜７日間程度養生することにより、ガスバリア性フィルムと樹脂フィルムとが本発明の接着性付与剤の塗膜を介して一体化された積層体を得ることができる。
【００７７】
以上のようにして得られた積層体は、ガスバリア性フィルムと樹脂フィルムとの密着性に優れ、さらに光線透過性およびガスバリア性にも優れるという優れた性質を有する。
【００７８】
なお、本発明の接着性付与剤には、本発明の目的が阻害されない範囲内で、着色剤、添加剤などが含まれていてもよい。
【００７９】
着色剤としては、顔料および染料が挙げられ、これらは、それぞれ単独で用いてもよく、併用してもよい。これらのなかでは、塗膜の耐候性を高める観点から、顔料が好ましい。顔料としては、無機顔料および有機顔料が挙げられ、これらは、それぞれ単独で用いてもよく、併用してもよい。顔料のなかでは、塗膜の耐候性を高める観点から、無機顔料が好ましい。顔料の粒子径は、分散性を向上させる観点から、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．１μｍ以上であり、平滑な塗膜を形成する観点から、好ましくは１．０μｍ以下、より好ましくは０．５μｍ以下である。
【００８０】
無機顔料としては、例えば、酸化チタン、カーボンブラック、酸化鉄、炭酸カルシウム、マイカ、酸化アルミニウム、酸化クロムなどが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００８１】
有機顔料としては、例えば、アゾ系顔料、フタロシアニン系顔料、アニリンブラック系顔料、アンスラキノン系顔料などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００８２】
染料としては、天然染料および化学染料が挙げられる。天然染料としては、例えば、ベニバナ、サフラン、貝紫などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの天然染料は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。化学染料としては、例えば、酸性染料、塩基性染料、直接染料、反応性染料などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの化学染料は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。反応性染料としては、例えば、Ｃ．Ｉ．リアクティブ・レッド１８０などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００８３】
着色剤のなかでは、本発明の接着性付与剤からなる塗膜の耐候性を向上させるとともに、密着性を向上させる観点から、無機顔料が好ましく、カーボンブラックおよび酸化チタンが好ましい。
【００８４】
着色剤の量は、着色剤の種類や目的とする色彩の濃度などによって異なるので一概には決定することができないため、当該着色剤の種類や目的とする色彩の濃度などに応じて適宜調整することが好ましい。
【００８５】
添加剤としては、例えば、立体障害ピペリジン化合物などの添加型紫外線安定剤；リン化合物、窒素化合物、ホウ素化合物、ハロゲン系化合物などの難燃剤；レベリング剤；酸化防止剤；熱導電性フィラー；防錆剤；防黴剤；分散安定化剤；可塑剤；蛍光性増白剤；界面活性剤；リチウム系や有機ホウ素系の帯電防止剤；増粘剤；消泡剤；有機粒子、無機粒子などの粒子などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの添加剤は、それぞれ単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００８６】
無機粒子、有機粒子などの粒子は、本発明の接着性付与剤からなる塗膜の耐ブロッキング性または硬度を改善する観点から好ましい。前記粒子の形状としては、例えば、粉末状、粒状、顆粒状、真球状、平板状、繊維状などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。
【００８７】
無機粒子の具体例としては、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、硫酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、シリカ、アルミナ、クレー、タルク、マイカ、ホワイトカーボンなどの粒子が挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。前記無機粒子には、本発明の目的が阻害されない範囲内で不純物が含まれていてもよい。
【００８８】
有機粒子の具体例としては、ポリオレフィン系ワックス、アクリル樹脂、スチレン系樹脂、ナイロンなどのポリアミド、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、シリコーン樹脂などの樹脂粒子；セルロースパウダー、ニトロセルロースパウダー、木粉、古紙粉、籾殻粉、デンプンなどの粒子が挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの有機粒子のなかでは、耐熱性の観点から、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、尿素樹脂などの窒素原子を有する樹脂粒子が好ましい。
【００８９】
添加剤の量は、その添加剤の種類によって異なるので一概には決定することができないことから、本発明の目的が阻害されない範囲内で適宜調整することが好ましい。
【実施例】
【００９０】
次に本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明は、かかる実施例のみに限定されるものではない。
【００９１】
製造例１
撹拌機、滴下口、温度計および冷却管を備えた１０００ｍＬ容のフラスコ内に、メチルトリエトキシシラン１６４ｇおよびイソブチルアルコール４６ｇを仕込み、氷冷下で撹拌しながら５℃以下の温度に維持した後、５℃以下の温度に冷却したコロイダルシリカの水分散液（シリカの含有率：２０質量％）１３８ｇを滴下口からフラスコ内に滴下し、氷冷下で２時間、さらに２０〜２５℃で８時間攪拌した。
【００９２】
次に、ジアセトンアルコール４５ｇおよびイソブチルアルコール５０ｇをフラスコ内に添加し、次いで１０％プロピオン酸ナトリウム水溶液１．５ｇを添加した後、フラスコの内容物のｐＨを酢酸で６〜７に調整した。その後、フラスコの内容物にイソブチルアルコールを添加し、不揮発分の含有率が１５質量％となるように調整し、室温中で３日間熟成することにより、熱硬化型ハードコート剤を得た。
【００９３】
実施例１
撹拌機、滴下口、温度計、冷却管および窒素ガス導入口を備えた３００ｍＬ容のフラスコ内に酢酸エチル９０ｇ、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］エチルメタクリレート５ｇ、３−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン１０ｇ、メチルメタクリレート７８ｇおよびブチルアクリレート７ｇを仕込み、還流温度まで昇温させた。還流し始めたら、重合開始剤として２，２’−アゾビス−（２−メチルブチロニトリル）１．５ｇと酢酸エチル１０ｇとの混合物を３時間かけてフラスコ内に連続滴下した。さらに４時間加熱することにより、（メタ）アクリル系ポリマーの不揮発分含量が５０．０質量％の溶液を得た。なお、この（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は３７０００であった。
【００９４】
前記で得られた（メタ）アクリル系ポリマー１００ｇをジアセトンアルコールで不揮発分含量が１５質量％となるように希釈することにより、接着性付与剤を得た。
【００９５】
前記で得られた接着性付与剤を透明なポリカーボネートフィルム〔旭硝子（株）製、商品名：レキサン９０３４、厚さ：３ｍｍ〕にバーコーターで乾燥後の厚さが約５μｍとなるように塗布し、室温中で１分間乾燥させた後、１２０℃の空気中で５分間加熱乾燥させることにより、接着性付与剤層を形成させた。その後、製造例１で得られた熱硬化型ハードコート剤をバーコーターで厚さが約５μｍとなるように塗布し、室温中で１分間乾燥させ、次いで１２０℃の空気中で６０分間加熱乾燥させることにより、ハードコート層が形成された積層体を得た。
【００９６】
次に、紫外線劣化促進試験機〔岩崎電気（株）製、商品名：アイスーパーＵＶテスターＳＵＶ−Ｗ１５１〕を用い、温度６０℃、相対湿度５０％の雰囲気中で、前記で得られた積層体のハードコート層に紫外線（紫外線強度：１００ｍＷ／ｃｍ2）を２４０時間照射した。
【００９７】
前記積層体の物性として、紫外線照射前後の全光線透過性、密着性および耐擦り傷性を以下の方法に基づいて調べた。その結果を表１に示す。
【００９８】
（１）全光線透過性
ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準拠してヘイズメーター〔日本電色工業（株）製、品番：ＮＤＨ−２０００〕を用いて紫外線照射前後の積層体のハードコート層が形成されている面における全光線透過率を測定し、以下の評価基準に基づいて評価した。
〔評価基準〕
○：全光線透過率が９０％以上（合格）
×：全光線透過率が９０％未満（不合格）
【００９９】
（２）密着性
ＪＩＳ  Ｋ５４００  （１９９０）８．５．２（碁盤目テープ法）に準拠して積層体のハードコート層の密着性試験を行なった後、ハードコート層の密着状態を目視にて観察し、以下の評価基準に基づいて評価した。
〔評価基準〕
○：異常なし（合格）
×：ハードコートの剥離が発生（不合格）
【０１００】
（３）耐擦り傷性
ＡＳＴＭ  Ｄ１０４４に準拠し、テーバー摩耗試験機にて摩耗輪ＣＳ−１０Ｆを用いて紫外線照射前後の積層体のハードコート層を摩耗させ、摩耗されたハードコート層のヘイズ（曇価）をＪＩＳ  Ｋ７１０５に準拠して測定し、以下の評価基準に基づいて評価した。
〔評価基準〕
○：ヘイズが３％未満（合格）
×：ヘイズが３％以上（不合格）
【０１０１】
比較例１
撹拌機、滴下口、温度計、冷却管および窒素ガス導入口を備えた３００ｍＬ容のフラスコ内に酢酸エチル９０ｇ、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）−５−（２”−メタクリロイルオキシエチル）ベンゾトリアゾール５ｇ、３−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン１０ｇ、メチルメタクリレート７８ｇおよびブチルアクリレート７ｇを仕込み、還流温度まで昇温させた。還流し始めたら、重合開始剤として２，２’−アゾビス−（２−メチルブチロニトリル）１．５ｇと酢酸エチル１０ｇとの混合物を３時間かけてフラスコ内に連続滴下した。さらに４時間加熱することにより、（メタ）アクリル系ポリマーの不揮発分含量が５０．０質量％の溶液を得た。なお、この（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は３８０００であった。
【０１０２】
前記で得られた（メタ）アクリル系ポリマー１００ｇをジアセトンアルコールで不揮発分含量が１５質量％となるように希釈することにより、接着性付与剤を得た。
【０１０３】
前記で得られた接着性付与剤を用い、実施例１と同様の操作を行なうことにより、積層体を作製し、実施例１と同様にして積層体の物性として、紫外線照射前後の全光線透過性、密着性および耐擦り傷性を調べた。その結果を表１に示す。
【０１０４】
【表１】
2014077025.tif 000004
【０１０５】
表１に示された結果から、実施例１では、特定の（メタ）アクリル系化合物を含有するモノマー成分を重合させることによって得られた（メタ）アクリル系ポリマーが接着性付与剤に用いられているので、化学的に不安定なラジカル重合性モノマーを使用しなくても、異質材料であるポリカーボネートシートとハードコートとの密着性、光線透過性および耐擦り傷性に優れた積層体が得られることがわかる。
【０１０６】
実施例２
撹拌機、滴下口、温度計、冷却管および窒素ガス導入口を備えた３００ｍＬ容のフラスコ内に酢酸エチル９０ｇ、２−［２−（６−ヒドロキシベンゾ［１，３］ジオキソール−５−イル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イル］エチルメタクリレート５ｇ、２−ヒドロキシエチルメタクリレート９．３ｇ、メチルメタクリレート５３．６ｇおよびブチルアクリレート３２．１ｇを仕込み、還流温度まで昇温させた。還流し始めたら、重合開始剤として２，２’−アゾビス−（２−メチルブチロニトリル）１．５ｇと酢酸エチル１０ｇとの混合物を３時間かけてフラスコ内に連続滴下した。さらに４時間加熱することにより、（メタ）アクリル系ポリマーの不揮発分含量が５０．０質量％の溶液を得た。なお、この（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は４１０００であった。
【０１０７】
前記で得られた（メタ）アクリル系ポリマー１００ｇ、ポリイソシアネート系架橋剤〔住化バイエルウレタン（株）製、商品名：デスモジュールＮ３２００〕７ｇを混合し、トルエンで不揮発分含量が３０質量％となるように希釈することにより、接着性付与剤を得た。
【０１０８】
前記で得られた接着性付与剤を透明なガスバリア性ポリエチレンテレフタレートフィルム〔東レフィルム加工（株）製、商品名：バリアロックス１０１１ＨＧ-ＣＲ、厚さ：１２μｍ、蒸着層：アルミナ〕（以下、「ＰＥＴフィルム」という）の蒸着面にバーコーターで塗布し、熱風循環式オーブン中で１４０℃の温度で２分間乾燥させることにより、厚さが５μｍの接着性付与剤層が形成されたフィルムを得た。
【０１０９】
次に、前記フィルムの接着性付与剤層が形成されている面と、あらかじめプラズマ処理を施しておいたフッ素樹脂フィルム〔東レフィルム加工（株）製、商品名：トヨフロン７５Ｅ、材質：エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体、厚さ：７５μｍ〕のプラズマ処理面とを貼り合わせ、４０℃の空気中で３日間養生させることにより、ガスバリア層が形成された積層体を得た。
【０１１０】
次に、紫外線劣化促進試験機〔岩崎電気（株）製、商品名：アイスーパーＵＶテスターＳＵＶ−Ｗ１５１〕を用い、温度６０℃、相対湿度５０％の雰囲気中で、前記で得られた積層体のＰＥＴフィルム面に紫外線（紫外線強度：１００ｍＷ／ｃｍ2）を２４０時間照射した。
【０１１１】
前記積層体の物性として、紫外線照射前後の全光線透過性、接着性およびガスバリア性を以下の方法に基づいて調べた。その結果を表２に示す。
【０１１２】
（１）全光線透過性
ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準拠してヘイズメーター〔日本電色工業（株）製、品番：ＮＤＨ−５０００〕を用いて紫外線照射前後の積層体の接着性付与剤層が形成されている面における全光線透過率を測定し、以下の評価基準に基づいて評価した。
〔評価基準〕
○：全光線透過率が８５％以上（合格）
×：全光線透過率が８５％未満（不合格）
【０１１３】
（２）接着性
ＪＩＳ  Ｚ１７０７に準拠して積層体を幅１５ｍｍの短冊に切り出し、その端部からＰＥＴフィルムの一部を剥離させ、剥離試験機〔（株）島津製作所製、商品名：オートグラフＡＧＳ−１００Ｄ〕で１００ｍｍ/分の速度でＴ型剥離を行ない、接着強度（ｇ／１５ｍｍ）を測定し、以下の評価基準に基づいて評価した。
〔評価基準〕
◎：剥離強度が５００ｇ／ｍｍ以上（接着性に非常に優れている）
○：剥離強度が４００ｇ／１５ｍｍ以上、５００ｇ／ｍｍ未満（接着性に優れている）
×：剥離強度が４００ｇ／１５ｍｍ未満（接着性に劣る）
【０１１４】
（３）ガスバリア性
ガスバリア性を評価するために前記積層体の水蒸気透過率を調べた。前記積層体の水蒸気透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７１２９（２００８）の「付属書Ｂ」の記載に準じて、水蒸気透過率測定装置（モコン社製、商品名：ＰＥＲＭＡＴＲＡＮ  ３／３１）を用いて温度４０℃、相対湿度９０％の雰囲気中で測定し、以下の評価基準に基づいて評価した。
〔評価基準〕
○：水蒸気透過率が１．５ｇ／ｍ2／ｄａｙ未満（ガスバリア性に優れている）
△：水蒸気透過率が１．５ｇ／ｍ2／ｄａｙ以上、２．０ｇ／ｍ2／ｄａｙ未満（ガスバリア性が良好）
×：水蒸気透過率が２．０ｇ／ｍ2／ｄａｙ以上（ガスバリア性が不良）
【０１１５】
実施例３
撹拌機、滴下口、温度計、冷却管および窒素ガス導入口を備えた３００ｍＬ容のフラスコ内に酢酸エチル９０ｇ、２−［２−（２−ヒドロキシ−４−オクチルオキシフェニル）−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−５−イルオキシ］エチルメタクリレート５ｇ、２−ヒドロキシエチルメタクリレート９．３ｇ、メチルメタクリレート２７．５ｇおよびブチルアクリレート５８．２ｇを仕込み、還流温度まで昇温させた。還流し始めたら、重合開始剤として２，２’−アゾビス−（２−メチルブチロニトリル）１．５ｇと酢酸エチル１０ｇとの混合物を３時間かけてフラスコ内に連続滴下した。さらに４時間加熱することにより、（メタ）アクリル系ポリマーの不揮発分含量が５０．０質量％の溶液を得た。なお、この（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は４６０００であった。
【０１１６】
次に、基材フィルムとして厚さ１２５μｍのポリエチレンナフタレートフィルム〔帝人デュポンフィルム（株）製、商品名：テオネックス（登録商標）Ｑ６５ＦＡ−１２５〕にコロナ放電による帯電処理を施した。その後、このポリエチレンナフタレートフィルムを真空蒸着装置に入れ、１．３３×１０-3Ｐａの減圧下で酸化ケイ素（ＳｉＯ）を高周波加熱によって蒸発させ、当該ポリエチレンナフタレートフィルムの帯電処理面に蒸着させることにより、厚さ２０ｎｍの酸化ケイ素（ＳｉＯ1.7）の蒸着層を有するガスバリア性フィルム（以下、「ＰＥＮフィルム」という）を得た。
【０１１７】
実施例２で用いられた（メタ）アクリル系ポリマーの代わりに前記で得られた（メタ）アクリル系ポリマー１００ｇを用い、ガスバリア性ポリエチレンテレフタレートフィルムの代わりにＰＥＮフィルムを用いたこと以外は、実施例２と同様の操作を行なうことにより、接着性付与剤を得た。得られた接着性付与剤を用いて実施例２と同様にして積層体を作製し、その物性として、紫外線照射前後の全光線透過性、接着性およびガスバリア性を実施例２と同様にして調べた。その結果を表２に示す。
【０１１８】
比較例２
撹拌機、滴下口、温度計、冷却管および窒素ガス導入口を備えた３００ｍＬ容のフラスコ内に酢酸エチル９０ｇ、２−（２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）−５−（２”−メタクリロイルオキシエチル）ベンゾトリアゾール５ｇ、２−ヒドロキシエチルメタクリレート９．３ｇ、メチルメタクリレート２７．５ｇおよびブチルアクリレート５８．２ｇを仕込み、還流温度まで昇温させた。還流し始めたら、重合開始剤として２，２’−アゾビス−（２−メチルブチロニトリル）１．５ｇと酢酸エチル１０ｇとの混合物を３時間かけてフラスコ内に連続滴下した。さらに４時間加熱することにより、（メタ）アクリル系ポリマーの不揮発分含量が５０．０質量％の溶液を得た。なお、この（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は４５０００であった。
【０１１９】
実施例２で用いられた（メタ）アクリル系ポリマーの代わりに、前記で得られた（メタ）アクリル系ポリマー１００ｇを用いたこと以外は、実施例２と同様の操作を行なうことにより、接着性付与剤を得た。得られた接着性付与剤を用いて実施例２と同様にして積層体を作製し、その物性として、紫外線照射前後の全光線透過性、接着性およびガスバリア性を実施例２と同様にして調べた。その結果を表２に示す。
【０１２０】
【表２】
2014077025.tif 000005
【０１２１】
表２に示された結果から、実施例２および実施例３では、特定の（メタ）アクリル系化合物を含有するモノマー成分を重合させることによって得られた（メタ）アクリル系ポリマーが接着性付与剤に用いられているので、化学的に不安定なラジカル重合性モノマーを使用しなくても、異質材料であるＰＥＴフィルム、ＰＥＮフィルムなどの樹脂フィルムとフッ素樹脂フィルムとの接着性に優れ、全光線透過率が高く、ガスバリア性にも優れた積層体が得られることがわかる。
【０１２２】
以上のことから、本発明の接着性付与剤は、異質材料同士の密着性を向上させ、光線透過性およびガスバリア性に優れていることから、異質材料同士を密着させるときなどに好適に使用することができるものであることがわかる。