(57)【要約】【課題】高い耐引裂き性を有するＲＴＶ−１シーラントを提供する。【解決手段】オルガノシリコン化合物を基剤とする架橋性組成物、より詳しくは、ＲＴＶ−１シーラントであって、（Ａ）少なくとも２個の縮合し得る基を有する、少なくとも一種のオルガノシリコン化合物、（Ｂ）ＢＥＴ表面積が３０〜１２０ｍ２／ｇであり、相対的増粘効果ηｒｅｌが１．４〜１０である、少なくとも一種の細かく分割した二酸化ケイ素、および（Ｃ）それぞれ圧力１０１３ｈＰａで初期沸点が１５０℃を超え、最終沸点が３５０℃未満であり、動粘度が４０℃で測定して１．５〜６．０ｍｍ２／ｓであり、粘度−密度定数（ＶＤＣ）が０．８２０以下であり、流動点が−５℃未満であり、芳香族炭素原子（ＣＡ）含有量が０．１％ＣＡ未満である、少なくとも一種の炭化水素成分を含んでなる、組成物に関する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
縮合反応により架橋し得る組成物であって、
（Ａ）少なくとも２個の縮合し得る基を有する、少なくとも一種のオルガノシリコン化合物、
（Ｂ）ＢＥＴ表面積が３０〜１２０ｍ２／ｇであり、相対的増粘効果ηｒｅｌが１．４〜１０である、少なくとも一種の細かく分割した二酸化ケイ素、および
（Ｃ）圧力１０１３ｈＰａにおける初期沸点が１５０℃を超え、最終沸点が３５０℃未満であり、４０℃で測定した動粘度が１．５〜６．０ｍｍ２／ｓであり、粘度−密度定数（ＶＤＣ）が０．８２０以下であり、流動点が−５℃未満であり、芳香族炭素原子（ＣＡ）含有量が０．１％ＣＡ未満である、少なくとも一種の炭化水素成分、
を含んでなる、組成物。
【請求項２】
前記オルガノシリコン化合物（Ａ）が、式：
ＲａＹｂＳｉＯ（４−ａ−ｂ）／２              （I）
（式中、
Ｒは、同一であるか、または異なるものでよく、所望により置換された、酸素原子により中断されていてよい炭化水素基を表し、
Ｙは、同一であるか、または異なるものでよく、ヒドロキシル基または加水分解し得る基を表し、
ａは、０、１、２、または３、好ましくは１または２である、および、
ｂは、０、１、２、または３、好ましくは０、１、または２、より好ましくは０または１であるが、ａ＋ｂの総計は３以下であり、分子１個当たり少なくとも２個の基Ｙが存在する。）
の単位を含んでなる化合物である、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記成分（Ｂ）が、親水性であり、焼成により製造された、細かく分割された二酸化ケイ素を含んでなる、請求項１または２に記載の組成物。
【請求項４】
前記成分（Ｂ）が、オルガノシリコン化合物（Ａ）１００重量部に対して、１０〜１００重量部の量で含まれてなる、請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項５】
前記成分（Ｃ）が、６０％〜８０％のパラフィン系炭素原子、２０％〜４０％のナフテン系炭素原子、および０．１％未満の芳香族炭素原子を含んでなる、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項６】
前記成分（Ｃ）が、オルガノシリコン化合物（Ａ）１００重量部に対して、２０〜１５０重量部の量で含まれてなる、請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項７】
（Ａ）少なくとも一種の式（ＩＩ）のオルガノシリコン化合物、
（Ｂ）少なくとも一種の細かく分割された二酸化ケイ素、
（Ｃ）少なくとも一種の炭化水素成分、
（Ｅ）少なくとも一種の式（ＩＩＩ）の架橋剤、
所望により
（Ｄ）硬化促進剤、
所望により
（Ｆ）充填剤、および
所望により
（Ｇ）添加剤
を含んでなる、請求項１〜６のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項８】
（Ａ）少なくとも一種の式（ＩＩ）のオルガノシリコン化合物、
（Ｂ）少なくとも一種の細かく分割された二酸化ケイ素、
（Ｃ）少なくとも一種の炭化水素成分、
（Ｅ）少なくとも一種の式（ＩＩＩ）の架橋剤、
（Ｄ）少なくとも一種の硬化促進剤、
および所望により
（Ｇ）添加剤
を含んでなる、請求項１〜７のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の組成物の製造方法であって、前記個々の成分を混合することによる、方法。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の組成物を架橋させることにより製造された、または請求項９により製造された成形製品。
【請求項１１】
耐引裂き値が少なくとも１０ｋＮ／ｍである、請求項１０に記載の成形製品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、オルガノシリコン化合物系架橋性組成物に関し、より詳しくは、低表面積の金属酸化物を細かく分割したものを炭化水素混合物との組合せで使用した、硬化状態で耐引裂き性に優れるＲＴＶ−１シーラント、その製造方法、およびその使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
水の排除により貯蔵が可能であり、水の進入により室温でエラストマーに縮合架橋する一成分シリコーンゴム混合物（ＲＴＶ−１組成物）は、以前から確立している製品である。これらの混合物は、例えば建設工業で、接合部用のシーラントとして大量に使用されている。これらの混合物のベースは、ポリジオルガノシロキサンであり、少なくとも２個の反応性基、例えばＯＨ、アシルオキシ、オキシム、アルコキシ、またはビニル基、を分子中に含む。これらの組成物は、充填剤、可塑剤、架橋剤、触媒、および添加剤をさらに含むことができる。
【０００３】
硬化した製品の性能特性および使用中の架橋性組成物の具体的な特性は、架橋性ポリジオルガノシロキサンの平均鎖長、可塑剤の存在、および細かく分割した補強充填剤の活性（この活性は、他の因子の間で充填剤粒子のＢＥＴ表面積と相関している。）により決定される。さらに、他の成分、例えば密着性促進剤および架橋剤も、特定のペースト特性および加硫特性に影響を及ぼす。組成物の機械的加硫物特性に対する触媒の影響は、無視されることが殆どである。
【０００４】
ＲＴＶ−１組成物中の個々の原料およびそれらの特性は、物理的特性間の極めて釣り合いのとれた関係を得るために選択されることが多い。未硬化状態における組成物の特性を最適化しても、硬化した状態においては組成物の特性が好ましくないように変化することが多いので、これは特に重要である。例えば、ＲＴＶ−１シーラント中の高比率の補強充填剤、例えばヒュームド二酸化ケイ素は、組成物を密封すべき接合部で平面化した時、望ましい高「ボディ」、即ち比較的高い粘度、従って、変形に対する大きな抵抗をもたらす。しかし、同時に、大量にある補強充填剤が、カートリッジからペーストを押し出す速度も低下させ、好ましくないことに、加硫した組成物のモジュラス（試験片の限定されたひずみにおける引張応力の値）を劇的に増加させてしまう。これは、これらの特性の少なくとも一つが、その用途に適切に設定されていないことを意味することが多い。
【０００５】
可塑剤は、未硬化ペーストのレオロジー特性、および硬化したシリコーンゴムの機械的特性にも影響を及ぼし、例えばシリコーン重合体を、シリコーン可塑剤または有機可塑剤で置き換えることにより押出し速度は増加するが、硬度は低下する。
【０００６】
硬化および未硬化のＲＴＶ−１シーラントの、一般的に互いに独立して影響されない更なる重要な特性は、例えばたるみ抵抗、体積収縮、または異基材に対する密着性である。
【０００７】
典型的には、建設分野におけるＲＴＶ−１シーラントに使用する架橋性ポリジオルガノシロキサンは、加水分解可能な末端基を有し、動的粘度が２５℃で１００００〜３５００００ｍｐａ・ｓである高粘度ポリジメチルシロキサンである。これらの材料は、例えばアルコール、オキシム、または酢酸の除去により架橋する。使用する可塑剤は、可塑剤が、製品中に留まり、加硫したシリコーンゴムから油性液体として排出（加硫ブリーディング、浸出、またはオイリング−アウトと呼ばれる現象）されないように、架橋性ポリジオルガノシロキサンとの相溶性が高いことが必要である。従って、好ましい可塑剤は、加水分解し得る基または炭化水素混合物を含まないポリジオルガノシロキサンである。通常のポリジオルガノシロキサン系の可塑剤は、動的粘度が２５℃で１００〜１００００ｍｐａ・ｓであるトリメチルシリル末端を有するポリジメチルシロキサンである。好適な有機可塑剤は、欧州特許第ＥＰ−Ｂ１−８８５９２１号に記載の、例えばパラフィン系炭化水素混合物であり、初期沸点が２９０℃を超え、動粘度が４０℃で測定して５ｍｍ２／ｓ〜１０ｍｍ２／ｓ、粘度−密度定数（ＶＤＣ）が０．８２未満、および分子量が３１０ｇ／ｍｏｌ以下であり、６０％〜８０％のパラフィン系、２０％〜４０％のナフテン系、および１％以下の芳香族炭素原子を含む。しかし、これらの可塑剤の欠点は、ＲＴＶ−１混合物中の架橋性ポリジオルガノシロキサン１００重量部に対して４０重量部を超えるかなりの量で使用した場合に、混合物が同時にペーストのレオロジー特性に影響を及ぼす成分（例えばポリグリコール）を含むと、加硫したシロキサンマトリックスとの不相溶性が、比較的高い分子量を有する成分の浸出となって現れることである。その上、欧州特許第ＥＰ−Ｂ１−８８５９２１号の実施例に記載されている加硫物は、低い耐引裂き性を有するが、現状技術水準によれば、建設用シーラントは耐引裂き性が、ＤＩＮ  ＩＳＯ  ３４−１の方法Ｃで測定して、３〜６Ｎ／ｍｍである。後者は、比較的低い沸騰範囲を有する炭化水素混合物を含むＲＴＶ−１混合物にも当てはまる。相溶性の高い炭化水素混合物は、例えば米国特許第６，４５１，４４０Ｂ２号により公知であり、４５〜７５重量％のナフテン系および２５〜５５重量％の非環状パラフィン系炭化水素を含む。高粘度の、架橋性ポリジメチルシロキサンとの相溶性が非常に高い他の炭化水素混合物は、体積収縮が好ましくない程高いレベルになることが多く、比較的低い温度でシリコーンマトリックスとの非相溶性を示すか、または材料の黄変を急速に引き起こす。
【０００８】
使用される充填剤は、透明な組成物を製造できるため、主として細かく分割したヒュームド二酸化ケイ素が使用される。技術的な理由から、１３０〜２００ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する細かく分割した二酸化ケイ素が確立している。１３０〜１５０ｍ２／ｇの等級を使用するのが好ましい。例えば、欧州特許第ＥＰ−Ｂ１−１８８４５４１号は、ＢＥＴ表面積が１５０ｍ２／ｇの二酸化ケイ素を使用してＲＴＶ−１シーラントを連続的に製造する方法を記載している。
【０００９】
活性が低い、即ちＢＥＴ表面積が１２０ｍ２／ｇ未満の、細かく分割した焼成二酸化ケイ素は、それらの補強効果が不十分なので実際にはほとんど使用されない。少量で使用される場合、低粘度、従ってたるみ抵抗が不十分な組成物が得られ、大量に使用される場合、過剰のモジュラスを有する組成物が得られる。
【００１０】
米国特許出願公開第ＵＳ−Ａ１−２００８／０２４５７６号は、ＢＥＴ表面積が１０〜９０ｍ２／ｇの二酸化ケイ素を使用し、高い引張せん断強度を有することを特徴とするシラン−架橋性ポリエーテルの製造を記載している。しかし、細かく分割したシリカの比率が１５重量％では、記載される可塑剤を含まない組成物は伸縮性が不十分なために、建設接合部を密封するには不適当である。その上、ポリエーテルを基剤とする組成物は、屋外用途向けには、化学的安定性が極めて低い。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】欧州特許第ＥＰ−Ｂ１−８８５９２１号
【特許文献２】米国特許第６，４５１，４４０Ｂ２号
【特許文献３】欧州特許第ＥＰ−Ｂ１−１８８４５４１号
【特許文献４】米国特許出願公開第ＵＳ−Ａ１−２００８／０２４５７６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
１５０ｍ２／ｇを超える非常に高いＢＥＴ表面積を有する細かく分割したヒュームド二酸化ケイ素は、増粘効果が高過ぎる。その上、このような二酸化ケイ素は、優れたたるみ抵抗、最適な押出し速度、およびひずみ下での引張強度に対する低い値のような性能特性を同時に満足させるのは不可能であるのが欠点である。さらに、活性の高い二酸化ケイ素等級との混合は、特に比較的少量で使用しなければならない場合にその分散性が著しく劣っているため、非常に困難である。
【００１３】
他の充填剤、例えば炭酸カルシウムを含まないＲＴＶ−１シーラントは、通常、細かく分割した二酸化ケイ素を、総重量に対して６〜１２重量％の量で含む。その場合、組成物は、カートリッジから容易に絞り出され、平面化する際の変形抵抗が十分に高く、垂直接合部から流れ出さず、低モジュラスのゴム―エラストマー材料に硬化する。従って、そのような組成物は、建設用接合部の密封に非常に良く適している。
【００１４】
しかし、満足できない点は、これらのシーラントの耐引裂き性が低いことである。従って、高い耐引裂き性を有するＲＴＶ−１シーラントを提供することが望まれている。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明は、縮合反応により架橋し得る組成物であって、
（Ａ）少なくとも２個の縮合し得る基を有する、少なくとも一種のオルガノシリコン化合物、
（Ｂ）ＢＥＴ表面積が３０〜１２０ｍ２／ｇであり、相対的増粘効果ηｒｅｌが１．４〜１０である、少なくとも一種の細かく分割した二酸化ケイ素、および
（Ｃ）圧力１０１３ｈＰａにおける初期沸点が１５０℃を超え、最終沸点が３５０℃未満であり、４０℃で測定した動粘度が１．５〜６．０ｍｍ２／ｓであり、粘度−密度定数（ＶＤＣ）が０．８２０以下であり、流動点が−５℃未満であり、芳香族炭素原子（ＣＡ）含有量が０．１％ＣＡ未満である、少なくとも一種の炭化水素成分、
を含んでなる、組成物を提供する。
【発明の具体的説明】
【００１６】
本発明においては、ＢＥＴ表面積は、ＤＩＮ  ＩＳＯ  ９２７７／ＤＩＮ  ６６１３２により測定する。
【００１７】
本発明においては、増粘効果は、回転粘度計（Ｈａａｋｅから市販のＲＳ６００、ＤＩＮ  ５３０１９測定システム、コーン／プレートＣ６０／２  Ｔｉ）を使用し、せん断速度１０ｓ−１で測定した、２５℃における分散液のｍＰａｓ・ｓで表した動的粘度である。「相対的増粘効果」ηｒｅｌは、ηとη０の比、即ちηｒｅｌ＝η／η０であり、ηは、二酸化ケイ素を含む液体の動的粘度に相当し、η０は、二酸化ケイ素を含まない純粋な液体の動的粘度に相当する。分散液は、二酸化ケイ素粉体４．５ｇを、不飽和の、イソフタル酸系のポリエステル樹脂のスチレン溶液１４５．５ｇに配合して得たものであり、該溶液は、動的粘度が２３℃で１０００±１００ｍＰａ・ｓであり、スチレン質量画分が、ＤＩＮ  １６９４５，４．１４で測定して３４％（ＢＡＳＦ  ＳＥ，  Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ，  ＤＥからＰａｌａｔａｌ（登録商標）Ｐ６の名称で市販）であり、０．５Ｌビーカー中、温度２３℃で撹拌し、ディソルバー（ＰｅｎｄｒａｕｌｉｋラボラトリーディソルバーＬＤ  ５０、４０ｍｍの歯がついたディスクを有する）を使用し、２８００ｍｉｎ−１で５分間分散させたものである。この手順におけるディソルバーディスクの、ビーカー底部からの距離は約２０ｍｍである。分散手順の中で、ビーカーに、ドリルで穴をあけた蓋を被せた。
【００１８】
本発明においては、オルガノシリコン化合物(Ａ)の動的粘度は、他に指示が無い限り、ＤＩＮ  ５３０１９により２５℃で、Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒから市販のＰｈｙｓｉｃａ  ＭＣＲ  ３００回転レオメーターを使用して測定した値である。ここでは、同軸のシリンダー測定システム（ＣＣ２７）を、１０〜２００ｍＰａ・ｓの粘度には１．１３ｍｍの輪状測定ギャップを、および２００ｍＰａ・ｓを超える粘度にはコーン／プレート測定システム（ＣＰ  ５０−１測定コーンを有するＳｅａｒｌｅ  Ｓｙｓｔｅｍ）を使用して行った。せん断速度は、重合体粘度に適合させた（５〜９９ｍＰａ・ｓは１００  １／ｓ、１００〜９９９ｍＰａ・ｓは２００  １／ｓ、１０００〜２９９９ｍＰａ・ｓは１２０  １／ｓ、３０００〜４９９９ｍＰａ・ｓは８０  １／ｓ、５０００〜９９９９ｍＰａ・ｓは６２  １／ｓ、１００００〜１２４９９ｍＰａ・ｓは５０  １／ｓ、１２５００〜１５９９９ｍＰａ・ｓは３８．５  １／ｓ、１６０００〜１９９９９ｍＰａ・ｓは３３  １／ｓ、２００００〜２４９９９ｍＰａ・ｓは２５  １／ｓ、２５０００〜２９９９９ｍＰａ・ｓは２０  １／ｓ、３００００〜３９９９９ｍＰａ・ｓは１７  １／ｓ、４００００〜５９９９９ｍＰａ・ｓは１０  １／ｓ、６００００〜１４９９９９は５  １／ｓ、１５００００〜１９９９９９ｍＰａ・ｓは３．３  １／ｓ、２０００００〜２９９９９９ｍＰａ・ｓは２．５  １／ｓ、３０００００〜１００００００ｍＰａ・ｓは１．５  １／ｓ）。
【００１９】
測定システムを測定温度に調整した後、準備段階、予備せん断、および粘度測定からなる３段階測定プログラムを使用した。準備段階は、１分以内でせん断速度を、上記の測定を行うせん断速度に徐々に増加させるもので、この速度は、予想される粘度によって異なる。これに到達した直後に、予備せん断を、一定せん断速度で30秒間行い、この後、２５回の個々の測定を、それぞれ４．８秒間行い、そこから平均値を決定することにより、粘度を決定する。平均値は、動的粘度に対応し、これをｍＰａ・ｓで記録する。
【００２０】
初期沸点および最終沸点は、それぞれＡＳＴＭ  Ｄ  ８６により決定する。
【００２１】
動粘度は、ＡＳＴＭ  Ｄ  ４４５−１２により４０℃で測定する。
【００２２】
粘度−密度定数（ＶＤＣ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ  ２１４０−０８により測定する。ＶＤＣの計算に必要な相対的密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ  １４８１−１２により１５．６℃で測定する。
【００２３】
流動点は、ＡＳＴＭ  Ｄ  ９７により測定する。
【００２４】
本発明において、用語「縮合反応」は、先行する加水分解工程の全てを含む。
【００２５】
本発明の組成物は、一成分または多成分組成物でよく、好ましくは水を排除して貯蔵されるが、水の進入により室温で架橋する一成分組成物（ＲＴＶ−１）である。
【００２６】
本発明の状況では、用語「縮合し得る基」は、先行する加水分解工程の全てを含む基を表す。
【００２７】
架橋反応に関与する、使用するオルガノシリコン化合物が有する縮合し得る基は、どのような望ましい基でもよく、好ましくはヒドロキシ、オルガニルオキシ、オキシモ、アミノ、アミノオキシ、またはアシルオキシ基である。
【００２８】
本発明により使用するオルガノシリコン化合物(Ａ)は、これまで縮合反応により架橋し得る組成物に使用されている、少なくとも２個の縮合し得る基を有する全てのオルガノシリコン化合物でよい。これらの化合物は、純粋なシロキサン、即ち≡Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ≡構造、またはシルカルベン、即ち≡Ｓｉ−Ｒ”−Ｓｉ≡構造（ここでＲ”は、所望により置換されて、または異原子により中断されている二価の炭化水素基である。）、またはオルガノシリコン基を含む望ましい重合体および共重合体でよい。
【００２９】
本発明により使用するオルガノシリコン化合物(Ａ)は、好ましくは式：
ＲａＹｂＳｉＯ（４−ａ−ｂ）／２                  （I）
（式中、
Ｒは、同一であるか、または異なるものでよく、所望により置換された、酸素原子により中断されていてよい炭化水素基を表し、
Ｙは、同一であるか、または異なるものでよく、ヒドロキシル基または加水分解し得る基を表し、
ａは、０、１、２、または３、好ましくは１または２である、および、
ｂは、０、１、２、または３、好ましくは０、１、または２、より好ましくは０または１であるが、ａ＋ｂの総計は３以下であり、分子１個当たり少なくとも２個の基Ｙが存在する。）
の単位を含んでなる化合物である。
【００３０】
基Ｒとしては、アルキル基、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、１−ｎ−ブチル基、２−ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、ｔｅｒｔ−ペンチル基、ヘキシル基、例えばｎ−ヘキシル基、ヘプチル基、例えばｎ−ヘプチル基、オクチル基、例えばｎ−オクチル基およびイソオクチル基、例えば２，２，４−トリメチルペンチル基、ノニル基、例えばｎ−ノニル基、デシル基、例えばｎ−デシル基、ドデシル基、例えばｎ−ドデシル基、オクタデシル基、例えばｎ−オクタデシル基、シクロアルキル基、例えばシクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基およびメチルシクロヘキシル基、アルケニル基、例えばビニル基、１−プロペニル基、および２−プロペニル基、アリール基、例えばフェニル基、ナフチル基、アントリル基、およびフェナントリル基、アルカリール基、例えばｏ−、ｍ−、ｐ−トリル基、キシリル基およびエチルフェニル基、およびアラルキル基、例えばベンジル、α−およびβ−フェニルエチル基が挙げられる。
【００３１】
置換された基Ｒとしては、ハロアルキル基、例えば３，３，３−トリフルオロプロピ−１−イル基、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロピ−２−イル基、およびヘプタフルオロプロピ−２−イル基、ハロアリール基、例えばｏ−、ｍ−、およびｐ−クロロフェニル基、アルコキシアルキル基、例えば２−メトキシエチル基、２−エトキシエチル基、２−メトキシプロピ−１−イル基、２−（２−メトキシエトキシ）エチル基、および２−（２−エトキシエトキシ）エチル基、アクリロイルオキシ基、例えば３−メタクリロイルオキシプロピル基、エポキシド基、例えば３−グリシジルオキシプロピル基、アミノアルキル基、例えば３−アミノプロピル基、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル基、（２，３，５，６，−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチル基、（Ｎ，Ｎ−ジ−ｎ−ブチルアミノ）メチル基、（Ｎ−シクロヘキシルアミノ）メチル基、（Ｎ−ｎ−ブチルアミノ）メチル基、（２，３，４，５−テトラヒドロピロール−１−イル）メチル基、および（２，３，４，５，６−ヘキサヒドロピリジ−１−イル）メチル基が挙げられる。
【００３２】
また、基Ｒは、例えば２個のシリル基同士を接合する二価の基を含んでもよいが、これは好ましくない。二価の基Ｒとしては、ポリイソブチレンジイル基およびプロパンジイル−末端を有するポリプロピレングリコール基が挙げられる。
【００３３】
基Ｒは、好ましくは１〜１８個の炭素原子を含む一価の炭化水素基であり、所望によりハロゲン原子、アミノ基、エーテル基、エステル基、エポキシ基、メルカプト基、シアノ基、アクリロイルオキシ基、トリメトキシシリルエチル基、トリエトキシシリルエチル基、または（ポリ）グリコールにより置換され、後者は、オキシエチレンおよび／またはオキシプロピレン単位から構築されており、より好ましくは１〜１２個の炭素原子を有するアルキル基、ビニル、フェニル、または（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチル基を含んでなる。好ましくは、オルガノシリコン化合物（Ａ）中の基Ｒの少なくとも９０％は、メチル基の定義を有する。オルガノシリコン化合物（Ａ）中、（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチル基Ｒは、好ましくは基Ｙを有するケイ素原子に結合している。
【００３４】
基Ｙとしては、ヒドロキシ基およびこれまで知られている全ての加水分解し得る基、例えば所望により置換された、酸素原子または窒素原子を経由してケイ素原子に結合した炭化水素基が挙げられる。
【００３５】
基Ｙは、好ましくはヒドロキシ基、オルガニルオキシ基、例えばメトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、イソブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基、および２−メトキシエトキシ基、アミノ基、例えばメチルアミノ基、ジメチルアミノ基、エチルアミノ基、ジエチルアミノ基、およびシクロヘキシルアミノ基、アミド基、例えばＮ−メチルアセトアミド基およびベンズアミド基、アミノオキシ基、例えばジエチルアミノオキシ基、オキシモ基、例えばメチルエチルケトキシモ基、メチルイソブチルケトキシモ基、メチル−ｎ−ブチルケトキシモ基、メチルイソプロピルケトキシモ基、メチル−ｎ−プロピルケトキシモ基、メチルイソペンチルケトキシモ基、メチルネオペンチルケトキシモ基、メチル−ｎ−ペンチルケトキシモ基、メチル−ｓｅｃ−ペンチルケトキシモ基およびジメチルケトキシモ基、エノキシ基、例えば２−プロペノキシ基、アシルオキシ基、例えばアセトキシ基、またはラクテート基を含んでなる。
【００３６】
より好ましくは、基Ｙは、ヒドロキシ基およびメトキシ基、エトキシ基、アセトキシ基、メチルラクテート基、エチルラクテート基、メチルエチルケトキシモ基、メチル−ｎ−ブチルケトキシモ基、メチルイソブチルケトキシモ基、メチル−ｎ−プロピルケトキシモ基、メチルイソプロピルケトキシモ基、またはジメチルケトキシモ基を含む。
【００３７】
特に、基Ｙは、ヒドロキシ基およびメトキシ基、エトキシ基、ジメチルケトキシモ基、メチル−ｎ−プロピルケトキシモ基、メチルイソプロピルケトキシモ基、またはアセトキシ基を含む。
【００３８】
特に好ましくは、本発明により使用するオルガノシリコン化合物（Ａ）は、式：
Ｙ３−ｆＲｆＳｉ−Ｏ−（ＳｉＲ２−Ｏ）ｅ−ＳｉＲｆＹ３−ｆ            （II）
（式中、
ＲおよびＹは、それぞれ同一であるか、または異なるものであって、上記定義の一つを有し、
ｅは、３０〜３０００であり、
ｆは、０、１、または２である。）
で表される化合物である。
【００３９】
好ましくは、Ｙが−ＯＨである場合、ｆは２であり、Ｙが−ＯＨ以外の基である場合、ｆは１または２である。
【００４０】
オルガノシリコン化合物（Ａ）の例としては、式：
Ｙ３−ｆＲｆＳｉ−Ｏ−（ＳｉＭｅ２Ｏ）３０−２０００−ＳｉＲｆＹ３−ｆ
（式中、末端基−ＳｉＲｆＹ３−ｆは、同一であるかまたは異なるものでよい、
アルコキシシリル末端基、例えば、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２Ｍｅ、−Ｓｉ（ＯＭｅ）３、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２Ｍｅ、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２Ｅｔ−、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２Ｅｔ、−Ｓｉ（ＯＥｔ）3、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（ＯＥｔ）Ｅｔ、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（ＯＥｔ）（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（ＯＥｔ）（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（ＯＥｔ）（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２Ｖｉ、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２Ｖｉ、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（ＯＥｔ）Ｖｉ、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２Ｐｈ、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２Ｐｈ、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（ＯＥｔ）Ｐｈ、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−Ｎ（ｎ−Ｃ４Ｈ９）２）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−Ｎ（ｎ−Ｃ４Ｈ９）２）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−ＮＨ（Ｃ４Ｈ９））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−ＮＨ（Ｃ４Ｈ９））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−ＮＨ（シクロ−Ｃ６Ｃ１１））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−ＮＨ（シクロ−Ｃ６Ｃ１１））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−（２，３，４，５−テトラヒドロピロール−１−イル））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−（２，３，４，５−テトラヒドロピロール−１−イル））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（ＣＨ２−（２，３，４，５，６−ヘキサヒドロピリジ−１−イル））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（ＣＨ２−（２，３，４，５，６−ヘキサヒドロピリジ−１−イル））、
アセチルオキシトリル末端基、例えば、−ＳｉＭｅ（Ｏ−ＣＯ−（ＣＨ３））２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−ＣＯ−（ＣＨ３））２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−ＣＯ−（ＣＨ３））２、−Ｓｉ（Ｏ−ＣＯ−（ＣＨ３））３、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（Ｏ−ＣＯ−（ＣＨ３））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（Ｏ−ＣＯ−（ＣＨ３））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（Ｏ−ＣＯ−（ＣＨ３））２、
オキシモシリル末端基、例えば、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））３、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（Ｅｔ））、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ４Ｈ９））３、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１））、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ５Ｈ１１）３、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ５Ｈ１１）３、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｓｅｃ−Ｃ５Ｈ１１）３、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎｅｏ−Ｃ５Ｈ１１）３、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７）
）、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））３、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））３、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｎ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））２、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（Ｍｅ）（ｉｓｏ−Ｃ３Ｈ７））、−ＳｉＭｅ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−ＳｉＶｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−ＳｉＰｈ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−ＳｉＥｔ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−ＳｉＭｅ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−ＳｉＶｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−ＳｉＰｈ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−ＳｉＥｔ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−ＳｉＥｔ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−Ｓｉ（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）３、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）２、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＥｔ）（Ｏ−Ｎ＝Ｃ（ＣＨ３）２）、
ラクチルシリル末端基、例えば、−ＳｉＭｅ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２，−ＳｉＶｉ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２、−ＳｉＭｅ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））２、−ＳｉＶｉ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））２、−ＳｉＰｈ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ）２、−Ｓｉ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））３、−Ｓｉ（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））３、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２、−Ｓｉ（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））２、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））、−Ｓｉ（ＯＭｅ）２（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ）、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））２、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））、−Ｓｉ（ＯＥｔ）２（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））；−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））２、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））２、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））、−Ｓｉ（ｎ−Ｃ８Ｈ１７）（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＣＨ３））、−Ｓｉ（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ２−ＣＨ３）−（ＣＨ２）３−ＣＨ３）（ＯＭｅ）（Ｏ−ＣＨ（ＣＨ３）−ＣＯ（ＯＥｔ））、および
−ＳｉＲｆＹ３−ｆ
の、Ｙ＝ＯＨである末端基の他の例、例えば、−ＳｉＭｅ２ＯＨ、−ＳｉＭｅＶｉＯＨ、−ＳｉＶｉ２ＯＨ、−ＳｉＥｔ２ＯＨ、−ＳｉＥｔＭｅＯＨ、−ＳｉＥｔＶｉＯＨ、−ＳｉＭｅＰｈＯＨ、−ＳｉＥｔＰｈＯＨ、−ＳｉＰｈ２ＯＨ、−ＳｉＰｈＶｉＯＨ（式中、Ｍｅはメチル基、Ｅｔはエチル基、Ｖｉはビニル基、およびＰｈはフェニル基である。）である。）
【００４１】
式（ＩＩ）には示していないが、本発明で使用するオルガノシリコン化合物（Ａ）は、その製造の結果、分子中の全ての単位、例えばＭｅＳｉＯ３／２またはＳｉＯ４／２単位、の０．１％までに影響を及ぼす分岐を有することがある。
【００４２】
本発明で使用するオルガノシリコン化合物（Ａ）は、動的粘度が、それぞれの場合に２５℃で、好ましくは１００〜１０６ｍＰａ・ｓ、より好ましくは１０３〜３５００００ｍＰａ・ｓである。
【００４３】
オルガノシリコン化合物（Ａ）は、市販製品である、および／またはシリコーン化学において一般的な技術的により製造することができる。
【００４４】
本発明で使用する成分（Ｂ）は、ＢＥＴ比表面積が、好ましくは３０〜１１０ｍ２／ｇ、より好ましくは４０〜７５ｍ２／ｇである。
【００４５】
本発明で使用する二酸化ケイ素（Ｂ）は、細かく分割した二酸化ケイ素であり、好ましくは焼成により製造された、細かく分割した二酸化ケイ素である。
【００４６】
成分（Ｂ）の例としては、Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥから市販の製品ＨＤＫ（登録商標）Ｄ０５およびＨＤＫ（登録商標）Ｃ１０、およびＥｖｏｎｉｋ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ  ＡＧ，Ｈａｎａｕ−Ｗｏｌｆｇａｎｇ，ＤＥから市販の製品Ａｅｒｏｓｉｌ（登録商標）ＯＸ５０およびＡｅｒｏｓｉｌ（登録商標）９０であり、好ましくは製品ＨＤＫ（登録商標）Ｄ０５、Ａｅｒｏｓｉｌ（登録商標）ＯＸ５０またはＡｅｒｏｓｉｌ（登録商標）９０である。
【００４７】
化学用語で、焼成により製造された二酸化ケイ素は、好ましくは高純度の無定形二酸化ケイ素からなり、遊離した白色粉体の外観を有する。この物質は、ＳｉＯ４／２四面体から構築されている。これらの四面体が、シロキサンブリッジ(Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ結合)により、互いに接合されている。好ましくは平均して２番目のＳｉ原子毎に、表面上にヒドロキシル基を有し、それによってシラノール基を形成している。
【００４８】
焼成により製造された二酸化ケイ素は、好ましくは親水性であり、典型的には平均で１ｎｍ２あたり１．５〜２個のシラノール基を有し、水に濡れ、水中に分散し得る。
【００４９】
本発明で使用する二酸化ケイ素(Ｂ)は、好ましくはないが、例えばオルガノシランおよび／またはオルガノシロキサン、またはステアリン酸により、もしくはヒドロキシル基をアルコキシ基にエーテル化することにより、疎水化されていてもよい。
【００５０】
特に好ましくは、二酸化ケイ素(Ｂ)は、親水性であり、焼成により製造され、細かく分割された二酸化ケイ素であり、より好ましくは親水性で、焼成により製造され、細かく分割された二酸化ケイ素であり、その表面が、化学物質により疎水化されていない。
【００５１】
成分(Ｂ)として湿式沈殿された二酸化ケイ素を使用することは可能であるが、そのような酸化物は、一般的に高い含水量を有するので、好ましくはない。
【００５２】
本発明で使用する二酸化ケイ素(Ｂ）は、好ましくは焼成により製造された、細かく分割された二酸化ケイ素で、炭素含有量が２．０重量％未満、より好ましくは１．０重量％未満である。より好ましくは、焼成により製造された、細かく分割され二酸化ケイ素は、炭素を含まない。
【００５３】
本発明で使用する二酸化ケイ素（Ｂ）は、相対的増粘効果が、好ましくは１．４〜６．０であり、より好ましくは１．４〜４．０、特に１．４〜３．０である。
【００５４】
さらに、本発明で使用する二酸化ケイ素（Ｂ）は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７８７−２（常圧下、１０５℃で、一定重量になるまで加熱）による乾燥減量が、好ましくは１０．０重量％以下、より好ましくは５．０重量％以下、とくに１．０重量％以下である。
【００５５】
本発明で使用する二酸化ケイ素（Ｂ）は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７８７−９（４％水性分散液中）によるｐＨが、好ましくは３．０〜１０．０、より好ましくは３．５〜８．０、特に４．０〜６．０である。
【００５６】
本発明で使用する二酸化ケイ素（Ｂ）は、市販の製品を含んでなる、および／または今日まで知られている望ましい方法、例えばＵｌｌｍａｎｓ  Ｅｎｚｙｋｌｏｐａｄｉｅ  ｄｅｒ  ｔｅｃｈｎｉｓｃｈｅｎ  Ｃｈｅｍｉｅ，  ｖｏｌｕｍｅ  ２１，  ４６２頁（１９８２）に記載されているような、ハロシリコン化合物の、酸素−水素火炎における、高温加水分解により、製造することができる。
【００５７】
本発明の組成物は、成分（Ｂ）を、それぞれの場合にオルガノシリコン化合物（Ａ）１００重量部に対して１０〜１００重量部、より好ましくは１５〜８０重量部、特に２０〜７０重量部の量で含む。
【００５８】
本発明で使用する炭化水素成分(Ｃ)は、実質的に直鎖状炭化水素および／または分岐鎖状炭化水素および／または環状炭化水素で構成される。
【００５９】
成分(Ｃ)は、好ましくは鉱物油製品である。
【００６０】
本発明で使用する炭化水素成分(Ｃ)は、好ましくは一種以上の炭化水素および可能であれば不純物、例えばＳ、Ｎおよび／またはＯにより置換された炭化水素からなる。
【００６１】
本発明で使用する炭化水素成分（Ｃ）が不純物を含む場合、問題とする量は、好ましくは１００００ｍｇ／ｋｇ以下、より好ましくは１０００ｍｇ／ｋｇ以下、特に１００ｍｇ／ｋｇ以下である。
【００６２】
成分（Ｃ）中に存在する炭化水素は、実質的に水素原子およびパラフィン系およびナフテン系炭素原子からなる。
【００６３】
本発明の意味におけるナフテン系炭素原子（ＣＮ）とは、飽和アルカンの環状構造部分に存在する炭素原子である。
【００６４】
本発明の意味におけるパラフィン系炭素原子（ＣＰ）とは、飽和アルカンの非環式構造部分に存在する炭素原子である。
【００６５】
本発明の意味における芳香族炭素原子（ＣＡ）とは、芳香族構造部分に存在し、共役二重結合系の一部である炭素原子である。
【００６６】
本発明で使用する成分（Ｃ）では、全ての炭素原子の０．１％未満が芳香族炭素原子である。
【００６７】
成分（Ｃ）は、好ましくは６０％〜８０％のパラフィン系炭素原子、２０％〜４０％のナフテン系炭素原子、および０．１％未満の芳香族炭素原子を含んでなる。
【００６８】
本発明で使用する成分（Ｃ）の特徴は、それぞれの場合に１０１３ｈＰａの圧力において、１５０℃を超える、好ましくは２００℃を超える、より好ましくは２２０℃を超える初期沸点を有する。
【００６９】
本発明で使用する成分（Ｃ）のさらなる特徴は、それぞれの場合に１０１３ｈＰａの圧力において、３５０℃未満の、好ましくは３４０℃未満の、より好ましくは３３０℃未満の最終沸点を有する。
【００７０】
本発明で使用する成分（Ｃ）は、動粘度が、４０℃で測定して、好ましくは２．０〜５．５ｍｍ２／ｓ、より好ましくは２．５〜５．０ｍｍ２／ｓである。
【００７１】
本発明で使用する成分（Ｃ）は、粘度−密度定数（ＶＤＣ）が、好ましくは０．７７０を超え、０．８２０以下である。
【００７２】
本発明で使用する成分（Ｃ）は、測定した時の流動点が、−７℃未満、より好ましくは−９℃未満である。
【００７３】
成分（Ｃ）は、市販製品であるか、または化学的／物理的方法により製造することができる。
【００７４】
本発明の組成物は、成分（Ｃ）を、それぞれの場合にオルガノシリコン化合物（Ａ）１００重量部に対して、２０〜１５０重量部、より好ましくは３０〜１２０重量部、特に４０〜９０重量部の量で含む。
【００７５】
上記の成分(Ａ)、(Ｂ)、および(Ｃ)に加えて、本発明の組成物は、それぞれ成分(Ａ)、(Ｂ)、および(Ｃ)とは異なった、縮合反応により架橋し得る組成物にこれまで使用されている、さらなる全ての物質、例えば硬化促進剤(Ｄ)、架橋剤(Ｅ)、充填剤(Ｆ)、および添加剤(Ｇ)を含むことができる。
【００７６】
硬化促進剤（Ｄ）としては、縮合反応により架橋し得る組成物にこれまで使用されている、全ての硬化促進剤を使用することができる。硬化促進剤（Ｄ）の例は、チタン化合物、例えばテトラブチルまたはテトライソプロピルチタネート、またはチタンキレート、例えばビス（エチルアセトアセタート）ジイソブトキシチタン、または有機スズ化合物、例えばジ−ｎ−ブチルスズジラウレートおよびジ−ｎ−ブチルスズジアセタート、ジ−ｎ−ブチルスズ酸化物、ジメチルスズジアセタート、ジメチルスズジラウレート、ジメチルスズジネオデカノエート、ジメチルスズ酸化物、ジ−ｎ−オクチルスズジアセテート、ジ−ｎ−オクチルスズジラウレート、ジ−ｎ−オクチルスズジ酸化物、およびこれらの化合物とアルコキシシラン、例えばテトラエトキシシラン、の反応生成物、ジ−ｎ−ブチルスズジアセテート、ジ−ｎ−ブチルスズジアセテートとテトラエトキシシランの反応生成物、好ましくはジ−ｎ−オクチルスズジアセテート、ジ−ｎ−オクチルスズジラウレート、ジ−ｎ−オクチルスズジ酸化物とテトラエトキシシランの反応生成物、テトラブチルチタネート、テトライソプロピルチタネート、またはビス（エチルアセトアセタート）ジイソブトキシチタンである。
【００７７】
本発明の組成物が硬化促進剤（Ｄ）を含む場合、問題とする量は、それぞれの場合に成分（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは０．１〜２０重量部、より好ましくは１〜１０重量部である。本発明の組成物は、好ましくは硬化促進剤（Ｄ）を含む。
【００７８】
本発明の組成物に所望により使用する架橋剤（Ｅ）は、これまで公知のどのような望ましい、少なくとも３個の加水分解可能な、例えば少なくとも３個のオルガニルオキシ基を有するシランまたはシロキサンを有する架橋剤でもよい。
【００７９】
本発明の組成物に所望により使用する架橋剤（Ｅ）は、好ましくは、式：
ＺｃＳｉＲ２（４−ｃ）                  （III）
（式中、
Ｒ２は、同一であるか、または異なるものでよく、一価の、所望により置換された、酸素原子により中断されていてよい、炭化水素基を表し、
Ｚは、同一であるか、または異なるものでよく、加水分解可能な基を表し、
ｃは、３または４である。）
のオルガノシリコン化合物、およびそれらの部分的加水分解物である。
【００８０】
基Ｒ２の例は、基Ｒに関して上記で挙げた例である。
【００８１】
基Ｚの例は、基Ｙに関して上記で挙げた加水分解可能な基に関する基である。
【００８２】
好ましい、およびより好ましい基Ｚは、基Ｙに関して上記に記載した加水分解可能な好ましい、およびより好ましい基である。
【００８３】
特に、基Ｚは、メトキシ基、エトキシ基、ジメチルケトキシモ基、メチル−ｎ−プロピルケトキシモ基、メチルイソプロピルケトキシモ基、またはアセトキシ基である。
【００８４】
式（Ｉ）の、Ｙが加水分解可能なに対応する単位、および式（ＩＩＩ）の架橋剤（Ｅ）も含むオルガノシリコン化合物（Ａ）を、本発明の組成物に使用する場合、基Ｙは、好ましくは基Ｚと同じ定義を有する。
【００８５】
式（ＩＩＩ）には示していないが、架橋剤（Ｅ）は、Ｓｉ−結合したヒドロキシル基の画分を、好ましくは全てのＳｉ−結合した最大５％まで有することができる。
【００８６】
本発明の組成物に所望により使用する架橋剤（Ｅ）は、好ましくは、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラプロポキシシラン、テトラブトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルメチル）−Ｏ−メチルカルバメート、（Ｎ−シクロヘキシルアミノメチル）トリエトキシシラン、１，２−ビス（トリメトキシシリル）エタン、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルジメトキシメチルシラン、および３−グリシジルオキシプロピルジエトキシメチルシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、１，３，５−トリス［３−（トリメトキシシリル）プロピル］−１，３，５−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，２Ｈ，３Ｈ）−トリオン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、メチルトリス（メチルエチルケトキシモ）シラン、メチルトリス（ジメチルケトキシモ）シラン、エチルトリス（ジメチルケトキシモ）シラン、メチルトリス（メチル−ｎ−プロピルケトキシモ）シラン、メチルトリス（メチルイソプロピルケトキシモ）シラン、ビニルトリス（メチルエチルケトキシモ）シラン、ビニルトリス（ジメチルケトキシモ）シラン、ビニルトリス（メチル−ｎ−プロピルケトキシモ）シラン、ビニルトリス（メチルイソプロピルケトキシモ）シラン、ビニルビス（ジメチルケトキシモ）メトキシシラン、ビニルビス（メチルエチルケトキシモ）メトキシシラン、テトラキス（メチルエチルケトキシモ）シラン、テトラキス（ジメチルケトキシモ）シラン、テトラキス（メチル−ｎ−プロピルケトキシモ）シラン、テトラキス（メチルイソプロピルケトキシモ）シラン、メチルトリアセトキシシラン、エチルトリアセトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、ジ（ｔｅｒｔ−ブトキシ）ジアセトキシシラン、Ｎ，Ｎ’，Ｎ”−トリシクロヘキシルー１−メチルシラントリアミン、１−メチル−Ｎ，Ｎ’，Ｎ”−トリス（１−メチルプロピル）シラントリアミン、（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチルトリメトキシシラン、（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチルトリエトキシシラン、（Ｎ，Ｎ−ジ−ｎ−ブチルアミノ）メチルトリメトキシシラン、（Ｎ，Ｎ−ジ−ｎ−ブチルアミノ）メチルトリエトキシシラン、Ｎ−シクロヘキシルアミノメチルトリメトキシシラン、Ｎ−シクロヘキシルアミノメチルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルアミノメチルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルアミノメチルトリエトキシシラン、（２，３，４，５，６−ヘキサヒドロピリジン−１−イル）メチルトリメトキシシラン、（２，３，４，５，６−ヘキサヒドロピリジン−１−イル）メチルトリエトキシシラン、（２，３，４，５−テトラヒドロピロール−１−イル）メチルトリメトキシシラン、（２，３，４，５−テトラヒドロピロール−１−イル）メチルトリエトキシシラン、および上記のオルガノシリコン化合物の部分的加水分解物、例えばヘキサエトキシジシロキサンも含まれる。
【００８７】
より好ましくは、本発明の組成物に所望により使用する架橋剤（Ｅ）は、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、メチルトリス（メチルエチルケトキシモ）シラン、ビニルトリス（メチルエチルケトキシモ）シラン、メチルトリス（ジメチルケトキシモ）シラン、エチルトリス（ジメチルケトキシモ）シラン、ビニルトリス（ジメチルケトキシモ）シラン、メチルトリアセトキシシラン、エチルトリアセトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチルトリメトキシシランおよび（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシジルオキシプロピルジメトキシメチルシランおよび３−グリシジルオキシプロピルジエトキシメチルシラン、または１，３，５−トリス［３−（トリメトキシシリル）プロピル］−１，３，５−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオンである。
【００８８】
本発明の組成物で所望により使用する架橋剤（Ｅ）が、上記シランの部分的加水分解物である場合、１０個までのケイ素原子を有するシランが好ましい。
【００８９】
本発明の組成物で所望により使用する架橋剤（Ｅ）は、市販製品および／またはケイ素化学で公知の方法により製造できる。
【００９０】
本発明の組成物が架橋剤（Ｅ）を含む場合、その関与する量は、それぞれの場合にオルガノシリコン化合物（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは０．１〜４０重量部、より好ましくは０．１〜３０重量部、特に０．１〜２０重量部である。本発明の組成物は、好ましくは架橋剤（Ｅ）を含んでなる。
【００９１】
本発明により使用できる、（Ｂ）とは異なる更なる充填剤（Ｆ）としては、非補強性充填剤（Ｆ）であり、ＢＥＴ表面積が２０ｍ２／ｇまでの充填剤、例えば石英、珪藻土、ケイ酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ゼオライト、金属酸化物粉末、例えば酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化鉄、または酸化亜鉛、および／または混合酸化物、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、セッコウ、窒化ケイ素、炭化ケイ素、窒化ホウ素、ガラス粉体、およびプラスチック粉体、例えばポリアクリロニトリル粉体が挙げられ、（Ｂ）とは異なる他の補強性充填剤としては、ＢＥＴ表面積が２０ｍ２／ｇを超える充填剤、例えば沈殿チョークおよびカーボンブラック、例えばファーネスブラックおよびアセチレンブラック、繊維状充填剤、例えばアスベストおよび重合体状繊維である。
【００９２】
本発明の組成物が充填剤（Ｆ）を含む場合、その関与する量は、それぞれの場合にオルガノシリコン化合物（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは１０〜１５０重量部、より好ましくは１０〜１３０重量部、特に１０〜１００重量部である。本発明の組成物は、好ましくは架橋剤（Ｆ）を含まない。
【００９３】
添加剤（Ｇ）の例としては、顔料、染料、着臭剤、酸化防止剤、電気的特性に影響を及ぼす試剤、例えば導電性カーボンブラック、難燃剤、光安定剤、殺生物剤、例えば殺真菌剤、殺菌剤、および殺ダニ剤、セルジェネレーター、例はアゾジカーボンアミドである、熱安定剤、捕そく剤、例えばＳｉ−Ｎ含有シラザンまたはシリルアミド、例えばＮ，Ｎ’−ビストリメチルシリル尿素またはヘキサメチルジシラザン、共触媒、例えばルイス酸およびブレンステッド酸、例はスルホン酸、リン酸、リン酸エステル、ホスホン酸、およびホスホン酸エステル、チキソトロピー剤、例えばひまし油または一端または両端にＯＨ末端を有するポリエチレングリコール、モジュラスをさらに調整するための試剤、例えばＯＨ末端基を有するポリジメチルシロキサン、および成分（Ａ）とは異なるシロキサンが挙げられる。
【００９４】
本発明の組成物が添加剤（Ｇ）を含む場合、その関与する量は、それぞれの場合にオルガノシリコン化合物（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは０．１〜２０重量部、より好ましくは０．１〜１５重量部、特に０．１〜１０重量部である。
【００９５】
本発明の組成物の個々の成分は、それぞれの場合に、そのような成分の一種類、またはそのような成分の、少なくとも２つの異なった種類の混合物を含んでいてもよい。
【００９６】
本発明の組成物は、好ましくは
（Ａ）少なくとも一種の式（ＩＩ）のオルガノシリコン化合物、
（Ｂ）少なくとも一種の細かく分割した二酸化ケイ素、
（Ｃ）少なくとも一種の炭化水素成分、
（Ｅ）少なくとも一種の式（ＩＩＩ）の架橋剤、
所望により
（Ｄ）硬化促進剤、
所望により
（Ｆ）充填剤、および
所望により
（Ｇ）添加剤
を含んでなる組成物である。
【００９７】
本発明の組成物は、より好ましくは
（Ａ）少なくとも一種の式（ＩＩ）のオルガノシリコン化合物、
（Ｂ）少なくとも一種の細かく分割した二酸化ケイ素、
（Ｃ）少なくとも一種の炭化水素成分、
（Ｅ）少なくとも一種の式（ＩＩＩ）の架橋剤、
（Ｄ）少なくとも一種の硬化促進剤、
および所望により
（Ｇ）添加剤
を含んでなる組成物である。
【００９８】
本発明の組成物は、特に
（Ａ）少なくとも一種の式（ＩＩ）のオルガノシリコン化合物、
（Ｂ）少なくとも一種の細かく分割した二酸化ケイ素、
（Ｃ）少なくとも一種の、４０℃で２．０〜５．５ｍ２／ｇの動粘度、０．８２以下の粘度−密度定数を有し、および２０〜４０％のナフテン系炭素原子および６０〜８０％のパラフィン系炭素原子、および０．１％未満の芳香族炭素原子を含んでなる炭化水素成分、
（Ｅ）少なくとも一種の式（ＩＩＩ）の架橋剤、
（Ｄ）少なくとも一種の硬化促進剤、
および所望により
（Ｇ）添加剤
を含んでなる組成物である。
【００９９】
本発明の組成物は、好ましくは成分（Ａ）〜（Ｇ）以外の成分は含まない。
【０１００】
本発明の組成物は、好ましくは濃厚からペースト状のコンシステンシーを有する組成物である。
【０１０１】
本発明の組成物は、押出し速度が好ましくは４０ｇ／ｍｉｎを超え、より好ましくは４５ｇ／ｍｉｎを超えている。
【０１０２】
本発明の組成物を形成するには、全ての成分を互いに、どのような順序にでも混合することができる。この混合は、室温、周囲雰囲気の圧力下で、言い換えれば、約９００〜１１００ｈＰａで行うことができる。しかし、必要であれば、この混合は、より高い温度で、例えば３５〜１３５℃の温度で行うこともできる。さらに、混合を時折、または連続的に減圧下で、例えば３０〜５００ｈＰａの絶対圧力で行い、揮発性成分または空気を除去することができる。
【０１０３】
混合物の製造は、連続的に、またはバッチ様式で、公知の方法で、公知の装置を使用して行うことができる。
【０１０４】
本発明の混合は、好ましくは水を非常に厳密に排除して、即ち含水量が好ましくは１００００ｍｇ／ｋｇ未満、より好ましくは５０００ｍｇ／ｋｇ未満、特に１０００ｍｇ／ｋｇ未満の原料を使用して行う。混合操作は、好ましくは乾燥空気または不活性ガス、例えば窒素雰囲気で行い、問題とするガスは、含水量が好ましくは１００００ｍｇ／ｋｇ未満、より好ましくは１０００ｍｇ／ｋｇ未満、特に５００ｍｇ／ｋｇ未満である。その製造に続いて、ペーストは、市販の湿分を通さない容器、例えばカートリッジ、チューブ状密封容器、ペール、およびドラム、に分配する。
【０１０５】
本発明は、個々の成分を混合することにより、本発明の組成物を製造する方法を提供する。
【０１０６】
本発明の組成物を架橋させるには、通常の空気中水分含有量で十分である。本発明の組成物の架橋は、好ましくは室温で行う。必要であれば、室温より高い、または低い温度で、例えば−５℃〜１５℃で、または３０℃〜５０℃で、および／または空気の標準的な含水量を超える水濃度で行うこともできる。
【０１０７】
架橋は、好ましくは圧力１００〜１１００ｈＰａ、特に周囲雰囲気の圧力、即ち約９００〜１１００ｈＰａで行う。
【０１０８】
本発明は、本発明の組成物を架橋させることにより製造された成形製品をさらに提供する。
【０１０９】
本発明の成形製品は、耐引裂値が好ましくは少なくとも１０ｋＮ／ｍである。本発明の組成物は、水を排除して貯蔵できるが、水の進入により室温で樹脂またはエラストマーに架橋し得る組成物を使用することができる、全ての用途に使用できる。
【０１１０】
従って、本発明の組成物は、例えば垂直に伸びる接合部を包含する接合部、および内側幅が１０〜４０ｍｍの類似の空隙、例えば建物、陸上用車両、水上用車両、および航空機用のシーラントとして、または窓の構築もしくはガラスキャビネットの製造における接着剤またはパテとして、および真水または塩水の度重なる作用にさらされる表面用コーティングを含む、保護性コーティング、またはスリップ防止用もしくはゴム−弾性製品のコーティング、として傑出した適合性を有する。
【０１１１】
本発明の組成物の利点は、容易に製造できること、および貯蔵安定性が非常に高いことである。
【０１１２】
本発明の組成物のさらなる利点は、使用の際の非常に良好な取扱い品質、および何度も使用する時の優れた処理特性である。
【０１１３】
本発明の架橋性組成物の利点は、架橋していない状態におけるペーストが、押出し速度と呼ばれる、カートリッジから容易に押し出せることである。
【０１１４】
本発明の架橋性組成物の利点は、多くの基材に非常に良く密着することである。
【０１１５】
本発明の組成物の利点は、加硫していない状態および加硫した状態の両方で、炭化水素成分（Ｃ）とシロキサンマトリックスとの高い相溶性を示し、従って、低温、例えば約０℃または２０℃で目に見える浸出を示さないことである。
【０１１６】
さらに、本発明の組成物の利点は、硬化した状態で、硬化した加硫物が高い耐引裂き値を示すことである。
【０１１７】
本発明の架橋性組成物の利点は、使用する物質に関して、非常に経済的なことである。
【実施例】
【０１１８】
下記の例において、他に指示が無い限り、動的粘度に関する全ての値は、温度２５℃に関連し、動粘度は、他に指示が無い限り、温度４０℃に関連する。他に指示が無い限り、下記の例は、周囲雰囲気の圧力、即ち約１０１３ｈＰａ、および室温、即ち約２３℃、または追加の加熱または冷却を行わずに、室温で反応物を組合せた時に生じる温度で行う。下記の例は、含水量が５０００ｍｇ／ｋｇ未満の原料を使用し、混合物は、製造の際、乾燥空気（含水量が０．１２ｇ／ｍ３以下）雰囲気に置いた。
【０１１９】
炭化水素混合物（ＨＣＭ−１〜ＨＣＭ−７）に関する下記の説明では、パラフィン系（ＣＰ）およびナフテン系（ＣＮ）炭素原子は、ＡＳＴＭ  Ｄ  ２１４０−０８（２頁、図１）におけるノモグラムで測定した。炭素原子の個々の多様性の比率は、１９９２のＤＩＮ  １３３３、４．５項に従って、整数に丸めた。従って、炭素分布を決定するのに使用する芳香族（ＣＡ）炭素原子の量は、常に０％である。従って、所望により内挿したＶＤＣ線と基線の交差点、即ち０％芳香族炭素原子（ＣＡ）における、は、パラフィン系（ＣＰ）およびナフテン系（ＣＮ）炭素原子の分布を与える。
【０１２０】
ＨＣＭ−１  それぞれの場合に圧力１０１３ｈＰａ、ＶＤＣ０．７９５、４０℃で測定した動粘度４．１ｍｍ２／ｓ、流動点−１９℃、ナフテン系炭素原子含有量３０％ＣＮおよびパラフィン系炭素原子含有量７０％ＣＰで、初期沸点が２７８℃、最終沸点が３２２℃の炭化水素成分。
【０１２１】
ＨＣＭ−２  それぞれの場合に圧力１０１３ｈＰａ、ＶＤＣ０．８１１、４０℃で測定した動粘度２．４ｍｍ２／ｓ、流動点−５０℃、ナフテン系炭素原子含有量３６％ＣＮおよびパラフィン系炭素原子含有量６４％ＣＰで、初期沸点が２３６℃、最終沸点が２６２℃の炭化水素成分。
【０１２２】
ＨＣＭ−３  それぞれの場合に圧力１０１３ｈＰａ、ＶＤＣ０．８０６、４０℃で測定した動粘度２．９ｍｍ２／ｓ、流動点−４０℃、ナフテン系炭素原子含有量３４％ＣＮおよびパラフィン系炭素原子含有量６６％ＣＰで、初期沸点が２５４℃、最終沸点が２８２℃の炭化水素成分。
【０１２３】
ＨＣＭ−４  それぞれの場合に圧力１０１３ｈＰａ、ＶＤＣ０．７９８、４０℃で測定した動粘度３．５ｍｍ２／ｓ、流動点−２５℃、ナフテン系炭素原子含有量３１％ＣＮおよびパラフィン系炭素原子含有量６９％ＣＰで、初期沸点が２５６℃、最終沸点が３２９℃の炭化水素成分。
【０１２４】
ＨＣＭ−５  それぞれの場合に圧力１０１３ｈＰａ、ＶＤＣ０．７８７、４０℃で測定した動粘度６．０ｍｍ２／ｓ、流動点−２℃、ナフテン系炭素原子含有量２１％ＣＮおよびパラフィン系炭素原子含有量７９％ＣＰで、初期沸点が３０４℃、最終沸点が３４７℃の炭化水素成分。
【０１２５】
ＨＣＭ−６  それぞれの場合に圧力１０１３ｈＰａ、ＶＤＣ０．７９１、４０℃で測定した動粘度６．１ｍｍ２／ｓ、流動点−４８℃、ナフテン系炭素原子含有量２６％ＣＮおよびパラフィン系炭素原子含有量７２％ＣＰで、初期沸点が３００℃、最終沸点が３５０℃の炭化水素成分。
【０１２６】
ＨＣＭ−７  それぞれの場合に圧力１０１３ｈＰａ、ＶＤＣ０．７９０、４０℃で測定した動粘度６．０ｍｍ２／ｓ、流動点−１８℃、ナフテン系炭素原子含有量２７％ＣＮおよびパラフィン系炭素原子含有量７３％ＣＰで、初期沸点が３００℃、最終沸点が３５０℃の炭化水素成分。
【０１２７】
本発明の実施例１
２５℃で動的粘度７５０００ｍＰａ・ｓのα、ω−ジヒドロキシポリジメチルシロキサン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＰｏｌｙｍｅｒ  ＦＤ  ８０の名称で市販）１００重量部、ＨＭＣ−１  ６３重量部、およびエチルトリスアセトキシシラン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＶｅｒｎｅｔｚｅｒ  ＥＳ  ２３の名称で市販）８重量部を互いに、プラネタリーミキサー中、１５分間撹拌することにより混合した。次いで、ＢＥＴ比表面積５２ｍｇ２／ｇおよび相対的増粘効果２．０を有するヒュームド二酸化ケイ素（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＨＤＫ（登録商標）Ｄ０５の名称で市販）３７．８重量部を混合し、混合物を、絶対圧力１００ｍｂａｒ下で完全に均質化した。最後にジブチルスズジアセテート０．０１８部を加え、混合物を絶対圧力１００ｍｂａｒ下で５分間さらに撹拌した。得られたＲＴＶ−１シーラントは、水分を通さない市販のポリエチレンカートリッジ中に分配した。
【０１２８】
本発明の実施例２
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、ＨＣＭ−２  ６３重量部を使用して繰り返した。
【０１２９】
本発明の実施例３
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、ＨＣＭ−３  ６３重量部を使用して繰り返した。
【０１３０】
本発明の実施例４
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、ＨＣＭ−４  ６３重量部を使用して繰り返した。
【０１３１】
比較例Ｃ１
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、ＨＣＭ−５  ６３重量部を使用して繰り返した。
【０１３２】
比較例Ｃ２
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、ＨＣＭ−６  ６３重量部を使用して繰り返した。
【０１３３】
比較例Ｃ３
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、ＨＣＭ−７  ６３重量部を使用して繰り返した。
【０１３４】
比較例Ｃ４
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、２５℃で動的粘度１００ｍＰａ・ｓのα、ω−ビス（トリメチルシロキシ）ポリジメチルシロキサン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＳｉｌｉｃｏｎｏｌ  ＡＫ  １００の名称で市販）６３重量部を使用して繰り返した。
【０１３５】
比較例Ｃ５
本発明の例１に記載する手順を、ＨＣＭ−１  ６３重量部の代わりに、２５℃で動的粘度１０ｍＰａ・ｓのα、ω−ビス（トリメチルシロキシ）ポリジメチルシロキサン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＳｉｌｉｃｏｎｏｌ  ＡＫ  １０の名称で市販）６３重量部を使用して繰り返した。
【０１３６】
本発明の実施例５
本発明の例１に記載する手順を、本発明の例１で使用したＢＥＴ比表面積５２ｍ２／ｇのヒュームド二酸化ケイ素３７．８重量部の代わりに、ＢＥＴ比表面積１０１ｍ２／ｇおよび相対的増粘効果２．８を有するヒュームド二酸化ケイ素（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＨＤＫ（登録商標）Ｃ１０の名称で市販）３１．０重量部を使用して、繰り返した。
【０１３７】
本発明の実施例６
本発明の例１に記載する手順を、本発明の例１で使用したＢＥＴ比表面積５２ｍ２／ｇのヒュームド二酸化ケイ素３７．８重量部の代わりに、ＢＥＴ比表面積９０ｍ２／ｇおよび相対的増粘効果３．５を有するヒュームド二酸化ケイ素（Ｅｖｏｎｉｋ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ  ＡＧ，  Ｈａｎａｕ，  ＤＥからＡＥＲＯＳＩＬ（登録商標）９０の名称で市販）３１．０重量部を使用して、繰り返した。
【０１３８】
比較例Ｃ６
本発明の例１に記載する手順を、本発明の例１で使用したＢＥＴ比表面積５２ｍ２／ｇおよび相対的増粘効果２．０のヒュームド二酸化ケイ素３７．８重量部の代わりに、ＢＥＴ比表面積１５５ｍ２／ｇおよび相対的増粘効果４．５を有するヒュームド二酸化ケイ素（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＨＤＫ（登録商標）Ｖ１５の名称で市販）２５．０重量部を使用して、繰り返した。
【０１３９】
本発明の実施例７
２５℃で動的粘度７５０００ｍＰａ・ｓのα、ω−ジヒドロキシポリジメチルシロキサン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＰｏｌｙｍｅｒ  ＦＤ  ８０の名称で市販）１００重量部、ＨＭＣ−１  ６３重量部、（２，３，５，６−テトラヒドロ−１，４−オキサジン−４−イル）メチルトリエトキシシラン３．５重量部、エトキシ含有量が３７％のメチルトリエトキシシラン加水分解物（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＴＲＡＳＩＬ（登録商標）の名称で市販）３．５重量部、１，２−ビス（トリエトキシシリル）エタン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＶｅｒｎｅｔｚｅｒ  ＥＴ  １３の名称で市販）０．１重量部、テトラエチルシリケート（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＳｉｌｉｋａｔ  ＴＥＳ  ２８の名称で市販）１．３重量部、ビニルトリエトキシシラン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＧＥＮＩＯＳＩＬ（登録商標）ＧＦ  ５６の名称で市販）２．７部、３−アミノプロピルトリエトキシシラン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＧＥＮＩＯＳＩＬ（登録商標）ＧＦ  ９３の名称で市販）３部、および５０℃で動的粘度２００ｍＰａ・ｓを有するポリエチレングリコール−ポリプロピレングリコール共重合体（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＳｔａｂｉｌｉｓａｔｏｒ  ４３の名称で市販）０．６部を、プラネタリーミキサーに入れ、３０分間撹拌した。次いで、ＢＥＴ比表面積５２ｍｇ２／ｇおよび相対的増粘効果２．０を有するヒュームド二酸化ケイ素（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＨＤＫ（登録商標）Ｄ０５の名称で市販）４５重量部を混合し、混合物を、絶対圧力１００ｍｂａｒ下で完全に均質化した。続いて、このバッチを、ｎ−オクチルホスホン酸をメチルトリメトキシシランに入れた溶液０．５重量部、およびジ−ｎ−ブチルスズジアセテートおよびテトラエトキシシランを反応させることにより調製した触媒（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＫａｔａｌｙｓａｔｏｒ  ４１の名称で市販）０．２３重量部を加え、混合して完了した。最後に、混合物を絶対圧力１００ｍｂａｒ下で５分間撹拌した。得られたＲＴＶ−１シーラントは、水分を通さない市販のポリエチレンカートリッジ中に分配した。
【０１４０】
本発明の実施例８
２５℃で動的粘度５００００ｍＰａ・ｓのメチルジメトキシシリル末端を有するポリジメチルシロキサン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＰｏｌｙｍｅｒ  ＮＧ  ４１０−５００００の名称で市販）１０３．５重量部およびＨＭＣ−１  ６３重量部をプラネタリーミキサーに入れ、５分間撹拌した。次いで、メチルトリメトキシシラン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＳｉｌａｎ  Ｍ１−Ｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙの名称で市販）３．０重量部およびビニルトリメトキシシラン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＧＥＮＩＯＳＩＬ（登録商標）ＸＬ１０の名称で市販）３．０重量部を加え、撹拌を１０分間行った。このバッチを続いてビス（エチルアセトアセタート）ジイソブトキシチタン（Ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  （Ｂｅｌｇｉｕｍ）ＢＶＢＡ，Ｋａｌｌｏ，ＢＥからＴｙｚｏｒ（登録商標）ＩＢＡＹの名称で市販）３．０重量部を混合しながら加え、さらに１０分間撹拌した。続いてこのバッチを、ＢＥＴ比表面積５２ｍｇ２／ｇおよび相対的増粘効果２．０を有するヒュームド二酸化ケイ素（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＨＤＫ（登録商標）Ｄ０５の名称で市販）３８重量部を混合しながら配合し、完了させた。最後に、混合物を絶対圧力１００ｍｂａｒ下で１０分間撹拌した。得られたＲＴＶ−１シーラントは、水分を通さない市販のポリエチレンカートリッジ中に分配した。
【０１４１】
本発明の実施例９
２５℃で動的粘度７５０００ｍＰａ・ｓのα、ω−ジヒドロキシポリジメチルシロキサン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＰｏｌｙｍｅｒ  ＦＤ  ８０の名称で市販）１００重量部、ＨＭＣ−１  ６３重量部、メチルトリス（メチルエチルケトキシイミノ）シラン（Ｈｏｎｅｙｗｅｌｌ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ，  Ｉｎｃ．，  Ｍｏｒｒｉｓｔｏｗｎ，  ＮＪ  ０７９６２，  ＵＳからＯＳ（登録商標）１０００の名称で市販）７．１重量部、ビニルトリス（メチルエチルケトキシイミノ）シラン（Ｈｏｎｅｙｗｅｌｌ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ，  Ｉｎｃ．，  Ｍｏｒｒｉｓｔｏｗｎ，  ＮＪ  ０７９６２，  ＵＳからＯＳ（登録商標）２０００の名称で市販）２．６重量部、および３−アミノプロピルトリエトキシシラン（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＧＥＮＩＯＳＩＬ（登録商標）ＧＦ  ９３の名称で市販）１．５重量部を、プラネタリーミキサーに入れ、３０分間撹拌した。次いで、ＢＥＴ比表面積５２ｍｇ２／ｇおよび相対的増粘効果２．０を有するヒュームド二酸化ケイ素（Ｗａｃｋｅｒ  Ｃｈｅｍｉｅ  ＡＧ，Ｍｕｎｉｃｈ、ＤＥからＨＤＫ（登録商標）Ｄ０５の名称で市販）５６重量部を混合し、混合物を、絶対圧力１００ｍｂａｒ下で完全に均質化した。次いで、このバッチを、ジオクチルスズジラウレート（Ｒｏｈｍ  ｕｎｄ  Ｈａａｓ，  Ｆｒａｎｋｆｕｒｔ，  ＤＥからＭｅｔａｔｉｎ（登録商標）Ｋａｔａｌｙｓａｔｏｒ  ８１２  ＥＳの名称で市販）０．１重量部を撹拌しながら配合することにより、完了させた。最後に、混合物を絶対圧力１００ｍｂａｒ下で５分間撹拌した。得られたＲＴＶ−１シーラントは、水分を通さない市販のポリエチレンカートリッジ中に分配した。
【０１４２】
上記の例で得た組成物を、たるみ抵抗、押出し速度、皮張り時間、１００％モジュラス、引張強度、ショアＡ硬度、耐引裂き性、および浸出に関して試験した。
【０１４３】
試験方法の説明
以下に記載する試験方法による特性（たるみ抵抗、押出し速度、皮張り時間、１００％モジュラス、引張強度、ショアＡ硬度、耐引裂き性、および浸出）評価の前に、各製品の試料を、先ず、気密で水を通さないように密封したカートリッジ中、２３℃で２４時間保管した。
【０１４４】
皮張り時間は、５０％空気中相対湿度および２３℃で測定した。この場合、新しく塗布した組成物の表面を、３分間隔で、硬度ＨＢの鉛筆の、前もって鋭くした先端で穏やかに接触させた。皮張り時間は、組成物が鉛筆の先端から垂れ下がらなくなった時に、到達する。
【０１４５】
たるみ抵抗は、ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ７３９０により測定した。それぞれの組成物を、１５０ｍｍｘ２０ｍｍｘ１０ｍｍ（長さｘ幅ｘ深さ）のＵ字形アルミニウム輪郭中に置き、その後、試験片を垂直に設定し、室温で保管する。評価は、試験片を直立させてから２時間後に開始する。さらに２時間後、さらなる検査を行い、何か変化が生じた場合、２時間後にさらなる検査を行う。それぞれの場合における評価は、組成物が輪郭から下方向に現れたか、否かを決定する。シーラントが輪郭から２ｍｍより多く現れなかった場合、結果はポジティブ（ｐｏｓ）と評価し、シーラントが輪郭から２ｍｍより多く現れた場合、結果はネガティブ（ｎｅｇ）と評価する。
【０１４６】
機械的特性（１００％モジュラス、引張強度、耐引裂き性）を測定するために、各２ｍｍ厚のシートをポリエチレンフィルム上にコーティングし、２４時間硬化させた後、フィルムから剥離し、空気が全ての側面から入るようにさらに１４４時間吊るし、試料を合計１６８時間硬化させた。この手順中の相対的空気湿度は２３℃で５０％であった。１００％モジュラスおよび引張強度の機械的特性を測定するために、ＤＩＮ  ５３５０４によりＳ２形状の試験片７個をそれぞれの場合に加硫物から打ち抜き、１００％モジュラスおよび引張強度の報告値は、それぞれの個別測定の平均値に対応する。耐引裂き値の測定には、試験片３個を、それぞれの場合にＤＩＮ  ＩＳＯ  ３４−１の方法Ｃにより、加硫物から、相互に９０°の２方向で打ち抜き、報告値は、両除去方向に対する中央値の平均値に対応し、整数に丸めた。
【０１４７】
ＤＩＮ  ５３５０５によりショアＡ硬度を測定するために、６ｍｍ厚の試験片を調製し、同様に１６８時間、相対空気湿度５０％および２３℃で、外界空気湿分との反応により、硬化させた。
【０１４８】
浸出には、シート２ｍｍ厚をポリエチレンフィルム上にコーティングし、相対空気湿度５０％および温度２３℃で、外界空気湿分との反応により、７２時間硬化させた。貯蔵に続いて、サイズ８ｃｍｘ３ｃｍ（長さｘ幅）の試験片を加硫物シートから切り取り、秤量した（＝質量ｍ１）。秤量した試験片を、予め秤量しておいた（＝質量ｍ２）２シートのろ紙の間に挟んだ。ろ紙は、浸出した全ての油を完全に吸収するように選択した（例えば、Ｗｈａｔｍａｎ（登録商標）５８９／２ブランドろ紙）。続いて、各場合における一試験片を３時間、温度２３℃、相対的空気湿度５０％で、温度０℃、相対的空気湿度５０％で、および市販の冷蔵庫中−２０℃で保管した。その後、ろ紙の両シートを手で短時間押し付け、試験片を取り出し、ろ紙シートを再度秤量（＝質量ｍ３）した。重量％で表す浸出は、質量ｍ１に対する質量の差（ｍ３−ｍ２）の比ｘ１００％に対応し、可塑剤とシリコンゴムマトリックスの非相溶性の尺度である。
浸出＝（ｍ３−ｍ２）／ｍ１ｘ１００％
【０１４９】
押出し速度の測定には、内容物訳３００ｍｌの全カートリッジを、押出し圧力２．５ｂａｒで、３ｍｍのノズル開口部を通して１５秒間で排出し、押し出されたペーストの質量を測定した。結果を４倍し、従って、毎分のグラムで表した押出し速度に外挿した。
【０１５０】
結果は、表１〜３に示す。
【０１５１】
【表１】
2014205832.tif 000002
【０１５２】
【表２】
2014205832.tif 000003
【０１５３】
【表３】
2014205832.tif 000004
【外国語明細書】
2014205832000001.pdf