(57)【要約】【課題】ＬＥＤ用に適し、輝度の明るいβ型サイアロン蛍光体の製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】焼成前原料に、リン化合物を添加して焼成することを特徴とするβサイアロン蛍光体の製造方法、より好ましくは、リン化合物がリン酸塩化合物であり、より好ましくは、リン酸塩化合物が、リン酸リチウム、リン酸ナトリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸二水素セシウム、リン酸ルビジウムからなる群から選択される少なくとも１種であるβサイアロン蛍光体の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
焼成前原料に、リン化合物を添加して焼成することを特徴とする請求項１記載のβサイアロン蛍光体の製造方法。
【請求項２】
該リン化合物がリン酸塩化合物である請求項１記載のβサイアロン蛍光体の製造方法。
【請求項３】
該リン酸塩化合物が、リン酸リチウム、リン酸ナトリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸二水素セシウム、リン酸ルビジウムからなる群から選択される少なくとも１種を含む請求項２記載のβサイアロン蛍光体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、β窒化珪素型構造を有する蛍光体の製造方法にかかわり、より詳しくは、粉体の輝度が高く、ＬＥＤとして使用する場合の発光効率を向上させることができるβサイアロン蛍光体の製造方法に係る。
【背景技術】
【０００２】
温度上昇に伴う輝度低下が小さく、耐久性に優れた蛍光体として、最近、結晶構造が安定である窒化物や酸窒化物の蛍光体が注目されている。
窒化物、酸窒化物蛍光体として、窒化ケイ素の固溶体であるサイアロンが代表的である。窒化ケイ素と同様にサイアロンには、α型、β型の二種類の結晶系が存在する。特定の希土類元素を付活させたβ型サイアロンは、有用な蛍光特性を有することが知られており、白色ＬＥＤ等への適用が検討されている。
【０００３】
特許文献１によれば、特定範囲の電子スピン密度を有し、一般式Ｓｉ６−ｘＡｌｘＯｘＮ８−ｘ（ｘは０〜４．２）で示され、Ｅｕを含有するβ型サイアロンを主成分とする蛍光体は、紫外光から可視光の幅広い波長域で励起され、５２０ｎｍ以上５５０ｎｍ以下の範囲内に主波長を有する緑色光を高効率で発光するため、緑色の蛍光体として優れていることが開示されている。また、この蛍光体を、単独もしくは他の蛍光体と組み合わせて種々の発光素子、特に紫外ＬＥＤや青色ＬＥＤを光源とする白色ＬＥＤに好適に使用できることも開示されている。
【０００４】
また、特許文献１には、Ｅｕを含有するβ型サイアロンを生成させる第一の工程と、得られたＥｕを含有するβ型サイアロンを窒素雰囲気中、真空中、または窒素以外のガスを主成分とする不活性雰囲気中でそれぞれの最適温度及び時間で熱処理し、場合によってはさらに酸処理を行うことにより結晶欠陥密度を低減する第二の工程とを有する製造方法が開示されている。この第二の工程での効果は、結晶欠陥濃度が高く、不安定な窒化物又は酸窒化物相を分解させる等して、不対電子存在数を減少させ、発光効率を向上させることであると記載されている。
【０００５】
その一方、蛍光体一般技術として、焼成時に助剤を添加すること、いわゆるフラックスの添加が行われている。このフラックスの作用については、もっとも単純な説明として、蛍光体原料より先にフラックスが融解し、液相を形成し、この液相に原料が溶解し、実質的に液相中での反応となり、反応が促進され、結晶性の向上、粒子成長の促進などに効果があるとされている。
【０００６】
また、別の一面としては、フラックスとして使用する物質の構成元素の一部が、目的とする蛍光体の構成元素の一部を代替する形で、低温のうちに構成され、温度が上昇するにつれ、本来の目的とする蛍光体の構成元素に置換することにより、反応が促進され、結晶性の向上、粒子成長の促進などに効果があると考えられる場合もある。
このような理屈がわかっていても、現実に特定の蛍光体に、どのようなフラックスを用いればよいかについては、その添加量や蒸気圧、あるいはフラックスの種類によっては粒子成長を抑制するものがあるなどの実情を考えると、上述のような、簡単な説明だけでは、フラックスの働きを説明しきれるものではなく、当業者であっても、目的とする蛍光体に対し、どのようなフラックスを使用すればよいかについては、わからないことが多い。
【０００７】
特にβサイアロン蛍光体の製造方法において、フラックスを使用することは、その焼成温度が、これまでよく使用されてきた酸化物蛍光体に比べ、非常に高温であること、そし
て賦活剤である２価の金属元素が取り込まれる際には、ケイ素原子と窒素原子の組み合わせが、アルミニウムと酸素の組み合わせと置換が生じつつ、そのバランスの崩れた（ケイ素原子とアルミニウムの置換量と、窒素原子と酸素原子の置換量のバランスが崩れた）分の電荷のバランスをとりつつ賦活剤が取り込まれていく（アルミニウムの近傍にＥｕがとりこまれる）ことを考えると、酸素を含む原料自体が、上述の２番目の原理のフラックスとして働くことから、実質フラックスを添加することは行われていなかった。
【０００８】
例えば、βサイアロン蛍光体に関する特許文献１に記載の製造方法にも、フラックスの使用については特段の記載は無い。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】ＷＯ２００８／０６２７８１国際公開パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特許文献１に記載のβ型サイアロン蛍光体は経時的な輝度や色度の変化は小さく、発光装置に使用するのに好適ではあるが、より明るい、あるいは同じ明るさであれば低いエネルギー消費ですむ発光装置が求められていることから、実用面においてさらなる輝度向上が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
そこで本発明者らは、鋭意検討の結果、β型サイアロン蛍光体の製造時に、リン化合物フラックスを使用することにより、輝度の向上したβサイアロン蛍光体が得られることを見出し、本発明に到達した。
すなわち本発明の要旨は、次の（１）〜（２）に存する。
（１）焼成前原料に、リン化合物を添加して焼成することを特徴とするβサイアロン蛍光体の製造方法。
（２）該リン化合物が、リン酸塩化合物である（１）記載のβサイアロン蛍光体の製造方法。
（３）該リン酸塩化合物が、リン酸リチウム、リン酸ナトリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸二水素セシウム、リン酸ルビジウムからなる群から選択される少なくとも１種を含む（２）記載の蛍光体の製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の製造方法を用いて得られた蛍光体は、粉体としての輝度が高く、発光装置として用いられると、従来のβ型サイアロン蛍光体を用いた発光装置よりも、発光効率を高く出来る。よって、本発明により、高い発光効率を有する発光装置を実現できる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。
［蛍光体の製造方法］
本発明の発光装置に使用するβサイアロン蛍光体の製造方法においては、原料、焼成条件、洗浄、分級など、これまで公知のβサイアロン蛍光体の製造方法を使用すればよい。βサイアロン蛍光体の一般式は、下記一般式で表されるものである。
【００１４】
Ｓｉ６−ｘＡｌｘＯｘＮ８−ｘ：Ｅｕｙ      ・・・  ［１］
（式中、ｘ及びｙは、それぞれ、０≦ｘ≦４．２、及び０．００１≦ｙ≦０．０３を満たす数を表す。）
【００１５】
（蛍光体原料）
本発明の蛍光体の製造方法において使用される蛍光体原料としては、公知のものを用いることができ、例えば、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）と窒化アルミニウム（ＡｌＮ）と酸化ケイ素（ＳｉＯ２）及び／又は酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）と、更にはＥｕの金属、酸化物、炭酸塩、塩化物、フッ化物、窒化物又は酸窒化物などのＥｕ含有化合物を用いることができる。また、βサイアロン、あるいはβサイアロン蛍光体自体を原料としてもよいことは言うまでもない。
【００１６】
（混合工程）
本発明の製造方法においては、通常、目的組成が得られるように蛍光体原料を秤量し、ボールミル等を用いて充分に混合し、蛍光体原料混合物を得る（混合工程）。 
上記混合手法としては、特に限定はされないが、具体的には、下記（Ａ）及び（Ｂ）の手法が挙げられる。 
【００１７】
（Ａ）例えばハンマーミル、ロールミル、ボールミル、ジェットミル等の乾式粉砕機、又は、乳鉢と乳棒等を用いる粉砕と、例えばリボンブレンダー、Ｖ型ブレンダー、ヘンシェルミキサー等の混合機、又は、乳鉢と乳棒を用いる混合とを組み合わせ、前述の蛍光体原料を粉砕混合する乾式混合法。
（Ｂ）前述の蛍光体原料に水等の溶媒又は分散媒を加え、例えば粉砕機、乳鉢と乳棒、又は蒸発皿と撹拌棒等を用いて混合し、溶液又はスラリーの状態とした上で、噴霧乾燥、加熱乾燥、又は自然乾燥等により乾燥させる湿式混合法。 
【００１８】
蛍光体原料の混合は、上記湿式混合法又は乾式混合法のいずれでもよいが、水分による蛍光体原料の汚染を避けるために、乾式混合法や非水溶性溶媒を使った湿式混合法がより好ましい。
【００１９】
（リン化合物の添加）
本発明の特徴は、この焼成前の原料に、リン化合物が混合されていることである。ここで使用されるリン化合物は特に限定されず、有機物、無機物のどちらでもよいが、好ましくは焼成時に五酸化リンの形に変化する物質である。具体的に好ましいものは、リン酸塩化合物、好ましくはアルカリ金属元素またはアルカリ土類金属元素のリン酸塩化合物である。アルカリ土類金属元素としてはＭｇが好ましい。また、アルカリ土類金属のリン酸塩化合物よりはアルカリ金属のリン酸塩化合物の方が好ましく、特に好ましくはリン酸リチウム、リン酸ナトリウム、リン酸二水素カリウム、リン酸二水素セシウム、リン酸ルビジウムからなる群より選ばれる少なくとも1種以上を用いることであり、最も好ましくは、
リン酸リチウム、リン酸二水素カリウム、リン酸二水素セシウムからなる群より選ばれる少なくとも1種以上を使用することである。
【００２０】
この使用量は、原料１００重量部に対し、０．０１重量部以上、１０重両部以下であり、より好ましくは、０．１重量部以上、５重量部以下である。
これらは水和物の形になっていてもよい。
【００２１】
（焼成工程）
焼成温度については、所望する蛍光体の組成により異なるので、一概に規定できないが、一般的には１８００℃以上２２００℃以下の温度範囲で、安定して蛍光体が得られる。好ましい焼成温度としては、１８２０℃以上が好ましく、１９００℃以上が特に好ましく、また、２１５０℃以下が好ましく、２１００℃以下が特に好ましい。
【００２２】
焼成工程における焼成雰囲気は、本発明の蛍光体が得られる限り任意であるが、通常は
、窒素含有雰囲気である。具体的には、窒素雰囲気、水素含有窒素雰囲気が挙げられ、中でも窒素雰囲気が好ましい。
なお、焼成雰囲気の酸素含有量は、通常１０ｐｐｍ以下、好ましくは５ｐｐｍ以下にするとよい。
【００２３】
また、昇温速度は、通常２℃／分以上、好ましくは３℃／分以上、また、通常２０℃／分以下、好ましくは１５℃／分以下である。昇温速度がこの範囲を下回ると、焼成時間が長くなる可能性がある。また、昇温速度がこの範囲を上回ると、焼成装置、容器等が破損する場合がある。 
焼成時間は、焼成時の温度や圧力等によっても異なるが、通常１０分間以上、好ましくは１時間以上、また、通常４８時間以下、好ましくは３６時間以下、特に好ましくは２４時間以下である。 
【００２４】
焼成時の圧力は、焼成温度等によっても異なるが、通常０．１ＭＰａ以上、好ましくは０．５ＭＰａ以上であり、また、上限としては、通常２ＭＰａ以下、好ましくは１．５ＭＰａ以下である。このうち、工業的には０．６ＭＰａ〜１．２ＭＰａ程度がコスト及び手間の点で簡便であり好ましい。 
得られる焼成物は、粒状又は塊状となる。これを解砕、粉砕及び／又は分級操作を組み合わせて所定のサイズの粉末にする。
【００２５】
（熱処理工程）
焼成工程で得られた蛍光体を、さらに焼成温度より低い温度で熱処理することが好ましい（熱処理工程）。酸窒化物の不純物相、あるいは不安定な酸窒化物相を熱分解させるためである。
適切な熱処理温度は、雰囲気等によっても異なるが、１２００℃以上１５５０℃以下の温度範囲が好ましい。１２００℃以上で不純物相の分解が進行する傾向にあり、１５５０℃以下でβ型サイアロンの急激な分解が抑制できる。
【００２６】
熱処理の雰囲気としては、窒素雰囲気、水素含有窒素雰囲気、アルゴン雰囲気、水素含有アルゴン雰囲気、真空雰囲気等が挙げられ、アルゴン雰囲気が好ましい。
熱処理時の圧力は、熱処理温度等によっても異なるが、通常０．０５ＭＰａ以上、好ましくは０．０９ＭＰａ以上であり、また、上限としては、通常１ＭＰａ以下、好ましくは０．５ＭＰａ以下である。このうち、工業的には０．０９ＭＰａ〜０．３ＭＰａ程度がコスト及び手間の点で簡便であり好ましい。
【００２７】
熱処理時間は、熱処理時の温度や圧力等によっても異なるが、通常１０分間以上、好ましくは１時間以上、また、通常４８時間以下、好ましくは２４時間以下である。 
尚、焼成工程と熱処理工程とは、本発明の製造方法の場合、焼成物を所定の粒度まで調整した後に、熱処理を行った方が効果的である。これは、賦活剤量の少ない１回目焼成後に粒度調整を行った場合でも、２回目焼成時に賦活剤元素によるフラックス効果が想定したよりも強く、目標粒径とずれが生じた場合には再度の粉砕等が必要になることがあり、このような場合には、焼成時に形成させる結晶欠陥だけではなく、粒径調整に要する解砕や粉砕時に形成させる結晶欠陥も取り除くことができるからである。
【００２８】
（洗浄工程）  
一般的に、β型サイアロン蛍光体は、焼成工程や熱処理工程において、熱分解により蛍光体表面にＳｉ金属が生成する傾向にある。蛍光体の特性向上のためには、このＳｉ金属をできる限り除去する必要がある。本発明においては、不純物を除去することができれば洗浄方法に特に制限はない。例えば、フッ化水素酸と硝酸とを用いて洗浄することができるが、安全性、環境負荷等を考慮する場合は、（ｉ）２０℃において固体であり、かつ、
２０℃における溶解度が０．０１ｇ／水１００ｍｌ以上、４００ｇ／水１００ｍｌ以下であるフッ化物の水溶液Ａと、（ｉｉ）硝酸、硫酸、塩酸、シュウ酸、及びリン酸からなる群から選ばれる少なくとも一種を含む水溶液Ｂとを用いて洗浄するとよい。
【００２９】
即ち、洗浄工程に用いる混酸の成分として、従来、フッ化水素酸と硝酸が使用されていたが、急性毒性物質であるフッ化水素酸の使用量を減らすため、例えば、フッ化ナトリウム（融点が９９３℃の安定な固体である。）の水溶液と硝酸とを用いることが好ましい。これにより、前記Ｓｉ金属を含む不純物を安全に、かつ、効率よく除去することができ、さらに、洗浄工程における歩留まりも向上させることができるので産業的利便性が向上する。水溶液Ａは、フッ化水素酸に比べ、人体に対して安全であり環境に対する負担が小さく、保管・運搬などの作業工程においても取扱が容易である。
【００３０】
前記水溶液Ａに用いられるフッ化物の２０℃における溶解度は、通常０．０１ｇ／水１００ｍｌ以上、好ましくは０．１ｇ／水１００ｍｌ以上であり、より好ましくは０．５ｇ／水１００ｍｌ以上であり、また、通常４００ｇ／水１００ｍｌ以下、好ましくは１００ｇ／水１００ｍｌ以下である。常温で固体であるがゆえに、取り扱い性、作業性が良好であり、安全に製造作業を行うことができる。また、このようなフッ化物を含む水溶液Ａは、Ｓｉ、ＳｉＯ２などの不純物について腐食性を示すので、単独でもこれらの化合物を除去することができるが、Ｓｉ、ＳｉＯ２などの不純物が、酸窒化物の不純物相で皮膜されている場合には、前記の水溶液Ａ単独では除去することが難しい傾向にあるため、硝酸、硫酸、塩酸、シュウ酸、及びリン酸からなる群から選ばれる少なくとも一種を含む水溶液Ｂを併用することで、酸窒化物の不純物相を除去し、Ｓｉ、ＳｉＯ２などの不純物も効率よく除去することができる。
【００３１】
上記フッ化物を具体的に例示すれば、ＬｉＦ、ＮａＦ、ＫＦ、ＲｂＦ、ＣｓＦ、ＮＨ４Ｆ、ＮａＨＦ２、ＫＨＦ２、ＲｂＨＦ２、ＮＨ５Ｆ２、ＡｌＦ３、ＺｎＦ２・４Ｈ２Ｏ、ＺｒＦ４、Ｎａ２ＴｉＦ６、Ｋ２ＴｉＦ６、（ＮＨ４）２ＴｉＦ６、Ｎａ２ＳｉＦ６、Ｋ２ＳｉＦ６、ＺｎＳｉＦ６・６Ｈ２Ｏ、ＭｇＳｉＦ６・６Ｈ２Ｏ、Ｎａ２ＺｒＦ６、Ｋ２ＺｒＦ６、（ＮＨ４）２ＺｒＦ６、ＫＢＦ４、ＮＨ４ＢＦ４、Ｍｇ（ＢＦ４）２・６Ｈ２Ｏ、ＫＰＦ６、Ｋ３ＡｌＦ６、Ｎａ３ＡｌＦ６、ＳｒＦ２等が挙げられる。例示した中でも、溶解度が適度高く、潮解性が低いことから、ＮａＦが好ましい。
【００３２】
また、前記水溶液Ｂとして用いることができる酸としては、フッ化水素酸以外の無機酸であり、具体的には、硝酸、硫酸、塩酸、シュウ酸、およびリン酸からなる群から選ばれる少なくとも一種（以下、これらの酸を「水溶液Ｂの無機酸」と称する。）である。中でも、酸化力が高いことから、硝酸が好ましい。
水溶液Ｂの無機酸の濃度としては、水溶液Ａと水溶液Ｂとの合計量に対し、合計で通常１０重量％以上、好ましくは１５重量％以上、より好ましくは２０重量％以上であり、通常７０重量％以下である。水溶液Ａと水溶液Ｂとの合計量に対する、水溶液Ｂの無機酸の濃度が前記範囲となれば、水溶液Ｂにおける水溶液Ｂの無機酸の濃度に特に制限はなく、例えば、希硝酸でも濃硝酸でも用いることができる。
【００３３】
水溶液Ａと水溶液Ｂとの組み合わせとしては、ＮａＦと硝酸との組み合わせが好ましい。これらの混合水溶液による溶解処理は、速やかにＳｉを除去して蛍光体の特性を向上することができるとともに、環境負担を減らしながら、作業性、産業的利便性が向上させることができることから好ましい。
本発明の洗浄工程においては、焼成工程で得られた蛍光体を、水溶液Ａと水溶液Ｂとの混合液に浸漬することにより行われる。この際、水溶液Ａと水溶液Ｂとを合わせることができればその混合方法に特に制限はなく、水溶液Ａに水溶液Ｂを加えても、水溶液Ｂに水溶液Ａを加えてもよい。
【００３４】
ここで、浸漬している間、静置することにしても構わないが、作業効率の観点から、洗浄時間を短縮することができる程度に攪拌することが好ましい。また、通常、室温で作業を行うが、必要に応じて水溶液を加熱してもよい。
蛍光体を、水溶液Ａと水溶液Ｂとの混合液に浸漬する時間は、攪拌条件等によっても異なるが、通常１時間以上、好ましくは２時間以上であり、また、通常２４時間以下、好ましくは１２時間以下である。
【００３５】
洗浄工程において、水溶液Ａと水溶液Ｂとの混合液に蛍光体を浸漬する作業を行った後、一般的な水洗、ろ過を行うことが好ましい。水洗における洗浄媒としては、通常、室温（２５℃程度）の水を用いるが、必要に応じて加熱してもよい。
上述した蛍光体の水洗は、洗浄後の蛍光体について、次のような水分散試験を行い、その時の上澄み液の電気伝導度が所定の値以下となるまで行うことが好ましい。 即ち、洗
浄後の蛍光体を、必要に応じて乾式ボールミル等で解砕ないし粉砕し、篩又は水簸により分級を行って所望の重量メジアン径に整粒する。その後、当該蛍光体の１０重量倍の水中で所定時間、例えば１０分間撹拌して分散させた後、１時間静置することにより、水よりも比重の重い蛍光体粒子を自然沈降させる。このときの上澄み液の電気伝導度を測定し、その電気伝導度が通常１００μＳ／ｃｍ以下、好ましくは５０μＳ／ｃｍ以下、最も好ましくは１０μＳ／ｃｍ以下となるまで、必要に応じて上述の洗浄操作を繰り返す。 
【００３６】
この蛍光体の水分散試験に用いられる水としては、特に制限はないが、洗浄媒の水と同様に脱塩水又は蒸留水が好ましく、特に電気伝導度は、通常０．０１μＳ／ｃｍ以上、好ましくは０．１μＳ／ｍ以上、また、通常１０μＳ／ｃｍ以下、好ましくは１μＳ／ｃｍ以下である。また、上記蛍光体の水分散試験に用いられる水の温度は、通常、室温（２５℃程度）である。 
【００３７】
このような洗浄を行うことにより得られる蛍光体は、これを重量比で１０倍の水に分散後、１時間静置して得られる上澄み液の電気伝導度が通常１０μＳ／ｃｍ以下である。 
なお、上記蛍光体の水分散試験における上澄み液の電気伝導度の測定は、例えば株式会社堀場製作所製、電気伝導度計「ＥＳ−１２」等を用いて行うことができる。
また、上記洗浄工程後は、蛍光体を付着水分がなくなるまで乾燥させて、使用に供する。また、さらに、必要に応じて、凝集をほぐすために分散・分級処理を行ってもよい。
【００３８】
（蛍光体の被覆工程）
このようにして得られた蛍光体の粒子表面に好ましくは金属の水酸化物を付着させることもできる。この場合付着させる方法については特に限定されないが、好ましくは、前記のようにして製造されたβ型サイアロン蛍光体と所定量の金属水酸化物の微粉末を溶媒中で混合して蛍光体スラリーとし、このスラリーを十分に混合した後、脱水、乾燥することにより製造することができる。この時用いられる溶媒としては水を用いるのが取扱い上好ましいが、たとえばエタノールなどのアルコールやアセトンなどの有機溶媒を使用してもよい。また、蛍光体のスラリー中に水酸イオンと化学反応して金属水酸化物を生成し得るだけの金属イオンを含有する溶液とを投入するか、または所定量の水に所望とする金属の化合物を蛍光体スラリー中に投入して十分に混合し、その蛍光体スラリーにアンモニア水や水酸化のような水酸イオンを含むアルカリ性の水溶液を添加しスラリーのｐＨを高めることで生成した金属水酸化物を蛍光体表面に沈積、付着させることによっても製造することができる。
【００３９】
［蛍光体の用途］
本発明により得られる蛍光体は、蛍光体を使用する任意の用途に用いることができる。また、本発明により得られる蛍光体は、本発明により得られる蛍光体を単独で使用するこ
とも可能であるが、本発明により得られる蛍光体を２種以上併用したり、本発明により得られる蛍光体とその他の蛍光体とを併用したりした、任意の組み合わせの蛍光体混合物として用いることも可能である。
【実施例】
【００４０】
以下、本発明を実施例によりさらに具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り以下の実施例に限定されるものではない。
【００４１】
[実施例１]
宇部興産社製α型窒化ケイ素粉末（「ＳＮ−Ｅ１０」グレード、酸素含有量１．２質量％、β相含有量４．５質量％、炭素含有量０．２質量％未満）９５．２質量％、トクヤマ社製窒化アルミニウム粉末（「Ｅ」グレード、酸素含有量０．９質量％、炭素含有量０．０３質量％）３．６１質量％、信越化学工業社製酸化ユーロピウム粉末（「ＲＵ」グレード）０．８１質量％、アドマテック社製酸化ケイ素（ＳＯ−Ｅ５）０．３５質量％を秤量し、上述の原料を充分に均一になるまで混合し「原料混合物A」を得た。
【００４２】
さらに上記「原料混合物Ａ」１００質量％に対し「添加物Ｂ」として１．０質量％の太平化学産業製リン酸ニ水素カリウムを秤量し加え、ナイロンメッシュ（ＮＭＧ２３、目開き９００ｕｍ）を１回パスさせて充分に均一になるまで混合した。
得られた蛍光体原料混合物を、外径６ｃｍ高さ３．６ｃｍの窒化ホウ素製ルツボに３００ｇ充填し、窒素圧０．９５ＭＰａの雰囲気下で、２０２５℃で１２時間保持することにより焼成し、焼成粉体を作製した。次いで、焼成粉体をアルゴン圧０．２０５ＭＰａの雰囲気化で、１４５０℃で１２時間保持することにより熱処理し、ナイロンメッシュ（Ｎ―Ｎｏ．３０５Ｔ、目開き４８μｍ）をパスさせて、熱処理粉体を得た。
得られた熱処理粉体を洗浄、乾燥することにより、実施例１の蛍光体を得た。
【００４３】
[実施例２−８]
実施例１の蛍光体の仕込み組成とＳｉ，Ａｌ，Ｅｕ濃度が同じになるように、実施例１に記載の「原料混合物Ａ」１００質量％に対し、表１に示した「添加物Ｂ」を１．０質量％を混合した以外は実施例１と同様にして、実施例２−６の蛍光体を得た。
【００４４】
実施例１〜８で得られた蛍光体の発光特性を表１にまとめた。実施例１〜８の蛍光体は全て比較例１より輝度が向上していることがわかる。
【００４５】
【表１】
2014205777.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００４６】
本発明の発光装置は使用している蛍光体の輝度が高いため、光を用いる任意の分野において用いることができ、例えば屋内及び屋外用の照明などのほか、携帯電話、家庭用電化製品、屋外設置用ディスプレイ等の各種電子機器の画像表示装置などに好適に用いることができる。