(57)【要約】【課題】高感度で放射線を検出することができる超伝導放射線検出器、放射線分析装置を提供する。【解決手段】放射線を吸収し、当該放射線のエネルギーを熱エネルギーに変換する吸収体２２と、超伝導転移を利用して前記熱エネルギーを電気信号に変換する温度センサ２４と、前記熱エネルギーを外部に放出するヒートシンク２６と、前記吸収体２２から前記温度センサ２４へ前記熱エネルギーを伝達する１又は２以上の熱伝導部２８とを備える超伝導放射線検出器３において、前記熱伝導部２８は常伝導金属で形成された熱伝導体３２を有することを特徴とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射線を吸収し、当該放射線のエネルギーを熱エネルギーに変換する吸収体と、
超伝導転移を利用して前記熱エネルギーを電気信号に変換する温度センサと、
前記熱エネルギーを外部に放出するヒートシンクと、
前記吸収体から前記温度センサへ前記熱エネルギーを伝達する１又は２以上の熱伝導部と
を備える超伝導放射線検出器において、
前記熱伝導部は常伝導金属で形成された熱伝導体を有することを特徴とする超伝導放射線検出器。
【請求項２】
前記熱伝導体は、Au, Ag, Cuのいずれか１種を主成分とすることを特徴とする請求項１に記載の超伝導放射線検出器。
【請求項３】
前記温度センサは、Ir層とAu層、Mo層とAu層、Mo層とCu層、Ag層とAl層、Ti層とAu層のいずれか１種の２層で形成されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の超伝導放射線検出器。
【請求項４】
前記熱伝導部は、前記温度センサに固定された前記熱伝導体と、当該熱伝導体を前記吸収体に固着する接着体とを有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の超伝導放射線検出器。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の超伝導放射線検出器を１又は２以上備えることを特徴とする放射線分析装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、試料から放出される放射線のエネルギーを計測することにより、試料に含まれる元素の組成を分析する超伝導放射線検出器、放射線分析装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
原子力は、一般家庭や工場、研究所などにおいて、必要な電力を確保する上で必要不可欠な存在といえる。原子力の利用に伴い、使用済核燃料や高放射性廃液に含まれる放射線に対する安全確保の重要性が年々高まっており、精度よく効率的に放射線を検査、分析する必要がある。放射線は、そのエネルギーによって、Ｘ線、α線、β線、γ線、中性子線などに分類される。
【０００３】
従来の放射線分析方法として、核物質に応じて加熱、酸浸漬、アルカリ溶融、マイクロ波加熱による前処理により試料を溶液化し、固相抽出剤などを用いて化学分離を行い、放射線測定を行う破壊分析が知られている。ところが、破壊分析は、試料の溶解処理に長時間を要することや、化学分離が煩雑で二次廃棄物発生量が多いこと、半減期の非常に長い核種の測定に長時間を要すること、作業が危険なことなどの問題があった。
【０００４】
これに対し、核物質から発生する放射線を検出する非破壊分析が開示されている。このような非破壊分析に用いる分析装置の１つに、エネルギー分散型Ｘ線分析装置（EDS : Energy Dispersive X-ray Spectrometer）が知られている。従来、EDSは、放射線検出素子としてGeなどを用いた半導体検出素子が使用されていた。しかしEDSにおけるエネルギー分解能は、半導体が有するエネルギーギャップ幅に依存するのでエネルギー分解能の改善には限界があった。そのため、半導体検出素子を用いた放射線分析では、精密な元素の特定や同位体分析をすることが不可能である、という問題があった。
【０００５】
これに対し、Geなどの半導体検出器よりも高いエネルギー分解能を有する検出器として超電導現象を利用した超伝導転移端センサ（TES : Transition Edge
Sensor）が注目されている（例えば、非特許文献１）。非特許文献１には、外部から照射された放射線により発生した熱エネルギーを超伝導転移端センサで抵抗変化として検出するＴＥＳマイクロカロリメータが開示されている。ＴＥＳマイクロカロリメータは、入射した放射線のエネルギーを放射線吸収体で吸収して熱に変換し、該放射線吸収体の温度変化を超伝導転移端センサで計測することにより、該放射線のエネルギーを測定する。
【０００６】
図６に示すＴＥＳを用いた従来の超伝導放射線検出器１００は、放射線を吸収し、放射線のエネルギーを熱エネルギーに変換する吸収体１０１と、超伝導転移を利用して前記熱エネルギーを電気信号に変換するＴＥＳ１０２と、前記熱エネルギーを外部に放出するヒートシンク１０３と、前記吸収体１０１から前記ＴＥＳ１０２へ前記熱エネルギーを伝導する熱伝導部１０４と、ＴＥＳ１０２に電気的に接続された電極１０５とを備える。熱伝導部１０４は、吸収体１０１における温度上昇をＴＥＳ１０２へ速やかに伝導するため、熱伝導性に優れている必要がある。また、吸収体１０１が熱伝導部１０４以外の他の部分、例えばヒートシンクや電極などに接触すると、熱損失が生じてしまうため、正確な分析が困難になってしまう。
【０００７】
ＴＥＳ１０２は、転移状態に温度が保持された状態で所定のバイアス電圧が印加されている。この状態ではＴＥＳ１０２におけるジュール発熱（Ｐ＝Ｖ２／Ｒ）とヒートシンク１０３への熱流出量がつり合っている。ＲはＴＥＳ１０２の抵抗値である。この状態で放射線が吸収体１０１に入射すると、吸収体１０１の温度が上昇する。吸収体１０１の温度は熱伝導部１０４を通じてＴＥＳ１０２に伝導される。これによりＴＥＳ１０２は、温度が上昇する。
【０００８】
このようにしてＴＥＳ１０２の抵抗値が変化することにより内部を流れる電流に変化が生じる。この電流の変化から、放射線のエネルギーを測定する。このように構成された超伝導放射線検出器１００は、半導体検出器と比較して、１〜２桁程度高い分解能を得ることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】Applied Physics Letters 66,1988(1995)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
上記従来の超伝導放射線検出器１００では、厚さ400nm〜500nm程度の極薄いヒートシンク１０３上にＴＥＳ１０２及び吸収体１０１を設ける必要があることから、加工が容易であるという理由で、厚膜レジストやエポキシ樹脂などを用いて熱伝導部１０４が形成されていた。厚膜レジストやエポキシ樹脂で形成された熱伝導部１０４は、熱伝導率が低いため、吸収体１０１における温度上昇をＴＥＳ１０２へ速やかに、かつ損失なく伝導することができず、放射線入射信号の波高値の減少、信号立上がりの遅延、信号立下りの遅延など、分光特性や係数率特性の劣化を引き起こしていた。
【００１１】
そこで本発明は、高感度で放射線を検出することができる超伝導放射線検出器、放射線分析装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明に係る超伝導放射線検出器は、放射線を吸収し、当該放射線のエネルギーを熱エネルギーに変換する吸収体と、超伝導転移を利用して前記熱エネルギーを電気信号に変換する温度センサと、前記熱エネルギーを外部に放出するヒートシンクと、前記吸収体から前記温度センサへ前記熱エネルギーを伝達する１又は２以上の熱伝導部とを備える超伝導放射線検出器において、前記熱伝導部は常伝導金属で形成された熱伝導体を有することを特徴とする。
【００１３】
本発明に係る放射線分析装置は、上記超伝導放射線検出器を１又は２以上備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明に係る超伝導放射線検出器及び放射線分析装置によれば、熱伝導部が、常伝導金属で形成された熱伝導体を有することにより、吸収体の熱エネルギーを損失なく、かつ素早くＴＥＳに伝導することができるので、高感度で放射線を検出することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本実施形態に係る放射線分析装置の全体構成を模式的に示す図である。
【図２】本実施形態に係る超伝導放射線検出器の構成を示す縦断面図である。
【図３】本実施形態に係る超伝導放射線検出器の製造方法を段階的に示す縦断面図であり、図３ＡはＴＥＳを形成した段階、図３Ｂは電極を形成した段階、図３Ｃは熱伝導体を形成した段階、図３Ｄは基板に穴を形成した段階、図３Ｅは熱伝導体上に接着体を形成した段階、図３Ｆは吸収体を熱伝導体上に降下させている段階をそれぞれ示す図である。
【図４】本実施形態に係る超伝導検出器を用いて放射線測定を行った結果を示すグラフ（１）である。
【図５】本実施形態に係る超伝導検出器を用いて放射線測定を行った結果を示すグラフ（２）である。
【図６】従来例に係る超伝導放射線検出器の構成を示す縦断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、図面を参照して本発明の実施形態について詳細に説明する。
【００１７】
（全体構成）
図１に示す放射線分析装置１は、冷却装置２と、当該冷却装置２内に設けられた超伝導放射線検出器（以下、「検出器」という。）３と、当該検出器３に定電圧を供給する電圧供給部４と、検出器３から出力される放射線入射信号を増幅する出力増幅部５と、当該出力増幅部５から出力される増幅された放射線入射信号に基づき計測結果を表示する表示部６とを備える。
【００１８】
冷却装置２は、特に限定されるものではないが、例えば希釈冷凍装置が好適に用いられる。希釈冷凍装置は、4Heを3Heで希釈する際の吸熱反応を利用して、その混合ガスを循環させ、連続的に100mK以下の極低温環境を作ることができる。冷却装置２には、放射線２０が透過する透過窓７が設けられている。
【００１９】
出力増幅部５は、超伝導量子干渉素子（ＳＱＵＩＤ；Superconducting quantum interference device）１２とＳＱＵＩＤ駆動部１４とを有する。ＳＱＵＩＤ１２はＳＱＵＩＤループ１６と、当該ＳＱＵＩＤループ１６に磁気結合された入力コイル１８とで構成される。ＳＱＵＩＤ駆動部１４は、ＳＱＵＩＤ１２を駆動し、当該ＳＱＵＩＤ１２により検出器３から出力される電流信号を入力コイル１８で磁場に変換してＳＱＵＩＤループ１６で読み出すことにより放射線入射信号を増幅する。検出器３及びＳＱＵＩＤ１２は冷却装置２内に収容され、冷却される。
【００２０】
検出器３は、図２に示すように、放射線２０を吸収し、放射線２０のエネルギーを熱エネルギーに変換する吸収体２２と、超伝導転移を利用して前記熱エネルギーを電気信号に変換する温度センサとしてのＴＥＳ２４と、前記熱エネルギーを外部に放出するヒートシンク２６と、前記吸収体２２から前記ＴＥＳ２４へ前記熱エネルギーを伝導する熱伝導部２８と、ＴＥＳ２４に電気的に接続された電極３０とを備える。
【００２１】
吸収体２２は、特に限定されるものではないが、放射線吸収効率に優れた材質、例えば、Bi、Sn、Pbなどの重金属で形成される。
【００２２】
ＴＥＳ２４は超伝導金属で形成され、例えば、Ir層とAu層、Mo層とAu層、Mo層とCu層、Ag層とAl層、Ti層とAu層のいずれか１種の２層で形成されるのが好ましい。ＴＥＳ２４は、１００μm〜４００μm角程度の大きさにすることができる。例えば、ＴＥＳ２４がIr層と当該Ir層上に積層されたAu層の２層である場合、Ir層の厚さは１００nm〜１５０nm、Au層の厚さは１０nm〜３０nmとすることで、９０〜１４０mKにおいて急峻な超伝導転移を実現できる。ＴＥＳ２４は、入力コイル１８と電気的に接続されている。
【００２３】
熱伝導部２８は、前記ＴＥＳ２４に固定された前記熱伝導体３２と、当該熱伝導体３２を前記吸収体２２に固着する接着体３４とを有し、吸収体２２とＴＥＳ２４を接続する唯一の接点となる。熱伝導体３２は、極低温下でも優れた熱伝導性を有する常伝導金属、例えば、Au, Ag, Cuのいずれか１種を主成分とする材料で形成されるのが好ましい。常伝導金属とは、使用温度域において超伝導を示さない金属をいう。ここで主成分とは、熱伝導体３２を構成する全成分100質量％に対して、50質量％を超える成分をいう。熱伝導体３２は、直径20μm〜50μm程度のバンプを用いることができる。接着体３４は、エポキシ樹脂、スタイキャストなどを好適に用いることができる。
【００２４】
ヒートシンク２６は、窒化シリコン（SiN）で形成された厚さ400nm〜500nm程度の薄膜である。電極３０は、例えばNbやAlで形成され、図示しない配線により電圧供給部４及び入力コイル１８に電気的に接続される。
【００２５】
このように構成された検出器３は、基板３３上に形成されているが、ヒートシンク２６の下部は基板３３に穴３５が形成されている。これにより、検出器３は、メンブレン構造を有するヒートシンク２６のみによって支持される。
【００２６】
なお、ヒートシンク２６と基板３３との間にシード層（図示しない）を形成してもよい。シード層は、例えば、Tiで形成することができる。
【００２７】
（製造方法）
次に、上記のように構成された検出器３の製造方法について図３を参照して説明する。まず、窒化シリコン層３８が積層されたシリコンウェハ３６上に、シリコンウェハ３６を３００℃に加熱してスパッタリング積膜法を用いてIr層とAu層を順に積層し、フォトリソグラフィー及びリアクティブイオンエッチング法等によりパターニングしてＴＥＳ２４を形成する（図３Ａ）。次いで、Nb層をスパッタリング積膜法を用いて積層し、フォトリソグラフィー及びリフトオフ法によりパターニングして電極３０を形成する（図３Ｂ）。次いでＴＥＳ２４の中央部にバンプボンディングマシーンを用いてバンプ状の熱伝導体３２を形成する（図３Ｃ）。
【００２８】
そして、裏面からヒドラジン等を用いたケミカルエッチングあるいは深堀誘導結合型リアクティブイオンエッチング等のドライプロセスによりシリコンを除去し、窒化シリコン層３８の下部に穴３５を形成して、ヒートシンク２６をメンブレン構造にする（図３Ｄ）。
【００２９】
次いで、熱伝導体３２上に接着体３４を少量塗布する（図３Ｅ）。最後に、マニュアルダイボンダを用いて吸収体２２を熱伝導体３２上に降下させ（図３Ｆ）、吸収体２２を熱伝導体３２上に固定する。このようにしてメンブレン構造を有するヒートシンク２６のみによって支持された検出器３（図２）を製造することができる。
【００３０】
（動作及び効果）
次に本実施形態に係る検出器３の動作及び効果について説明する。検出器３及びＳＱＵＩＤ１２は冷却装置２内に収容され、ＴＥＳ２４の超伝導転移温度領域の温度に保持されている。また、ＴＥＳ２４には所定のバイアス電圧Ｖが印加されている。放射線が吸収体２２に入射していない定常状態では、ＴＥＳ２４におけるジュール発熱（Ｐ＝Ｖ２／Ｒ）と、ヒートシンク２６への熱流出量とがつり合っている。なお、ＲはＴＥＳ２４の抵抗値である。
【００３１】
Ｘ線などの放射線２０が、透過窓７を透過して吸収体２２に入射すると（図１）、吸収体２２の温度が上昇する。すなわち、吸収体２２において、入射した放射線２０のエネルギーが熱エネルギーに変換される。
【００３２】
前記熱エネルギーは、熱伝導部２８を介して検出器３に伝導される（図２）。検出器３は、前記熱エネルギーによって温度が上昇する。この温度上昇による抵抗変化に伴い、ＴＥＳ２４内部を流れる電流に変化が生じる。
【００３３】
ＴＥＳ２４は上記電流の変化を放射線入射信号としてＳＱＵＩＤ１２へ出力する。ＳＱＵＩＤ１２は、入力コイル１８において電流変化を磁束変化に変換し、ＳＱＵＩＤループ１６においてその磁束変化を電圧変化へと変換する。ＳＱＵＩＤ１２は、放射線入射信号を増幅し、表示部６へ出力する。表示部６は、放射線入射信号に基づき特性波形を表示する。
【００３４】
具体的には、吸収体２２から熱エネルギーが入力されたことによってＴＥＳ２４の温度が上昇した場合、ＴＥＳ２４の抵抗値が上昇する。このとき、ＴＥＳ２４に印加される電圧Ｖが一定に保たれることによりＴＥＳ２４内部を流れる電流は減少するのでジュール発熱が減少する。すなわち検出器３は、ＴＥＳ２４の温度を下げて、一定の温度に戻そうとする。これを負の電熱フィードバック（ＥＴＦ；Electro Thermal Feedback）という。放射線のエネルギーは、ジュール発熱の減少分に等しいので、ＴＥＳ２４を流れる電流の変化を測定してジュール発熱の減少分を算出することにより、入射した放射線のエネルギーを得ることができる。
【００３５】
ＴＥＳ２４は、ヒートシンク２６へ熱エネルギーを放出することにより、ある時間で再び定常状態に戻る。
【００３６】
本実施形態に係る検出器３は、熱伝導部２８が、常伝導金属で形成された熱伝導体３２を有することにより、吸収体２２の熱エネルギーを損失なく、かつ素早くＴＥＳ２４に伝導することができるので、高感度で放射線を検出することができる。
【００３７】
上記本実施形態に係る検出器を製造して、実際に当該検出器の特性を確認した。確認に用いた検出器３は、ヒートシンク２６として厚さ400nmの窒化シリコン膜を基板３３としてのシリコンウェハ上に形成し、ＴＥＳ２４としてIr層とAu層から成る２重層をヒートシンク２６上に積層し、熱伝導部２８として金バンプをＴＥＳ２４の中央部に設け、接着体３４としてスタイキャスト製のエポキシ樹脂を金バンプ上に少量塗布し、Pbで形成した吸収体２２を金バンプ上に固定して作製した。金バンプは、50μm程度の大きさとした。この検出器３を120mK以下の極低温に冷却して241ＡＭ線源から発生するγ線（主に60keV）を吸収体２２に入射させた。
【００３８】
図４に示すグラフは、実際に作製した検出器３を用いて測定した放射線入射信号の特性波形である。この結果、従来のエポキシ樹脂で形成された熱伝導部を用いた検出器と比較し、波形の最高値を示す信号波高値が2.5倍以上となり、検出感度が飛躍的に向上したことが確認できた。
【００３９】
図５に示すグラフは、図４の特性波形を基に、最大波高値を１に規格したグラフと、さらに２つの時定数（1.73msec、8.00msec）でフィッティングした関数を示している。本実施形態及び従来のエポキシ樹脂で形成された熱伝導部を用いた検出器のそれぞれの時定数は、出力（a.u.）が1/eとなる時間で評価し、このうち信号立下り部で最初に現れる速い立下り時定数を持つ部分が、主にＴＥＳ２４でのETFによる冷却能力で規定され、その後に現れる遅い時定数が、主に吸収体２２からＴＥＳ２４へ熱伝導部２８を経由して熱が流れる際の熱コンダクタンスによって規定されると考えられる。すなわち本図においてこの熱伝導部２８の熱コンダクタンスによって規定される遅い立下り時間が、本実施形態に係る検出器の場合が8msec、従来の検出器の場合が24msecであることが確認できた。この結果から、従来の検出器において、早い時定数の立下りの後に表れる極めて遅い時定数を有する立下り部分が格段に高速化していることが確認できた。
【００４０】
以上より、金バンプから成る熱伝導体３２が有する高い熱伝導特性が、硬Ｘ線、γ線を検出する場合において放射線入射信号のＳ／Ｎ比（信号対ノイズの比）を飛躍的に向上させ、超高エネルギー分解能の達成に直結する検出特性の著しい向上をもたらすことを示している。さらに本実施形態に係る検出器３は、信号の立下りを高速化することができるので、計数率特性を改善することができる。
【００４１】
（変形例）
本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨の範囲内で適宜変更することが可能である。
【００４２】
上記実施形態では、１個の熱伝導部２８において１個の吸収体２２と１個のＴＥＳ２４とを接続する場合について説明したが、本発明はこれに限らず、２個以上の熱伝導部２８で１個の吸収体２２と１個のＴＥＳ２４とを接続することとしてもよい。これにより、吸収体２２からＴＥＳ２４への熱伝導度をさらに向上することができるので、より一層感度を向上することができる。
【００４３】
上記実施形態では、放射線分析装置１が１個の検出器３を備える場合について説明したが、本発明はこれに限らず、放射線分析装置１が２以上の検出器３を備えることとしてもよい。この場合、縦横に検出器３を並べて全体としてアレイ化してもよい。
【符号の説明】
【００４４】
１        ：放射線分析装置
３        ：検出器（超伝導放射線検出器）
２０      ：放射線
２２      ：吸収体
２４      ：ＴＥＳ（温度センサ）
２６      ：ヒートシンク
２８      ：熱伝導部
３２      ：熱伝導体
３４      ：接着体
【図１】
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【図２】
2014020958.tif 000004
【図３】
2014020958.tif 000005
【図４】
2014020958.tif 000006
【図５】
2014020958.tif 000007
【図６】
2014020958.tif 000008