(57)【要約】【課題】本発明は、光取り出し効率に優れるトップエミッション型有機ＥＬ表示装置を提供することを主目的とする。【解決手段】本発明は、支持基板、および上記支持基板上に形成された有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ素子基板と、複数のレンズ部を有し、上記レンズ部が上記有機ＥＬ素子と対向するように配置された封止基板と、上記有機ＥＬ素子基板および上記封止基板の間に充填された樹脂層とを有するトップエミッション型有機ＥＬ表示装置であって、画素のピッチに対する上記レンズ部の幅の比が０．２〜０．６の範囲内であることを特徴とするトップエミッション型有機ＥＬ表示装置を提供することにより、上記課題を解決する。【選択図】図１
2014120433.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持基板、および前記支持基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子基板と、
複数のレンズ部を有し、前記レンズ部が前記有機エレクトロルミネッセンス素子と対向するように配置された封止基板と、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板および前記封止基板の間に充填された樹脂層と
を有するトップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置であって、
画素のピッチに対する前記レンズ部の幅の比が０．２〜０．６の範囲内であることを特徴とするトップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【請求項２】
前記レンズ部の幅に対する前記レンズ部の高さの比が０．５〜２の範囲内であることを特徴とする請求項１に記載のトップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体封止のトップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子においては、発光に指向性がないために光損失が大きく、光取り出し効率は２０％〜３０％程度であるといわれており、光取り出し効率の改善が検討されている。なお、以下、エレクトロルミネッセンスをＥＬと略す場合がある。
【０００３】
光取り出し効率を向上させる手段としては種々の検討がなされており、例えば有機ＥＬ素子の光出射側にマイクロレンズやプリズム等の光学部材を設けることが提案されている（特許文献１〜３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−１９１４８号公報
【特許文献２】特開２００４−４７２９８号公報
【特許文献３】特開２００３−８６３５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年では、有機ＥＬ表示装置の大型化の要請に伴い、固体封止の有機ＥＬ表示装置が注目されている。また、トップエミッション方式およびボトムエミッション方式を比較すると、ボトムエミッション方式はＴＦＴ回路等により開口が狭くならないため光の利用効率が高く、低消費電力および長寿命を達成することができるという利点を有している。
固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置においては、有機ＥＬ素子が形成された有機ＥＬ素子基板と封止基板との間に樹脂を充填して有機ＥＬ素子を封止する。このような固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置では、一般的に封止基板および充填用樹脂の屈折率が異なるため、充填用樹脂と封止基板との界面にて有機ＥＬ素子からの発光が反射され、光取り出し効率が低下する。そこで、固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置においても、有機ＥＬ素子の光出射側にマイクロレンズ等の光学部材を設けて、光取り出し効率を改善することが考えられる。
【０００６】
例えば特許文献１には、基板上に下部電極と電子注入層と発光層とホール輸送層と透明電極層と被覆層とが順に積層され、被覆層が光出射側の上面にマイクロレンズアレイを有するトップエミッション型のＥＬ発光パネルが提案されている。また、このＥＬ発光パネルにおいては、被覆層によって発光素子を膜封止してもよく、封止部材によって発光素子を中空封止してもよいことが開示されている。しかしながら、被覆層によって発光素子を膜封止する場合には、マイクロレンズアレイが被覆層の光出射側の上面に形成されるため、被覆層とその下地層の屈折率が異なるとこれらの二層の界面で発光が反射されてしまう。また、封止部材によって発光素子を中空封止する場合には、封止部材とマイクロレンズアレイとの間には充填用ガスが存在するため、封止部材および充填用ガスの屈折率が異なるとこれらの界面で発光が反射されてしまう。
【０００７】
また、特許文献２には、基板上に陽極と正孔輸送層と発光層と陰極と微小レンズ群とが順に積層されたトップエミッション型の有機ＥＬ素子が提案されている。また、この有機ＥＬ素子においては、ガラスキャップによって有機ＥＬ素子を中空封止または固体封止してもよく、保護膜または微小レンズ群によって有機ＥＬ素子を膜封止してもよいことが開示されている。しかしながら、ガラスキャップによって有機ＥＬ素子を中空封止または固体封止する場合、ガラスキャップと微小レンズ群との間には充填用ガスまたは充填用樹脂が存在するため、ガラスキャップと充填用ガスまたは充填用樹脂との屈折率が異なるとこれらの界面で発光が反射されてしまう。また、保護膜または微小レンズ群によって有機ＥＬ素子を膜封止する場合、微小レンズ群が有機ＥＬ素子の光出射側を向くように設けられるため、微小レンズ群とその下地層の屈折率が異なるとこれらの二層の界面で発光が反射されてしまう。
【０００８】
また、特許文献３には、透明性基板上に微小なマイクロレンズまたはプリズムのような集光性を有する構造物が設置され、かつ集光性構造物よりも高い屈折率を有する透明性樹脂により平坦化した集光層が設けられた有機ＥＬ素子用透明性基板が提案されている。また、この有機ＥＬ素子用透明性基板はトップエミッション方式にも適用でき、発光素子が形成された別の基板と有機ＥＬ素子用透明性基板とを組み合わせることが開示されている。一方、トップエミッション方式での封止構造については詳しく記載されていない。しかしながら、中空封止および固体封止のいずれの場合であっても、集光性構造物よりも高い屈折率を有する透明性樹脂と発光素子が形成された別の基板との間には充填用ガスまたは充填用樹脂が存在するため、集光性構造物よりも高い屈折率を有する透明性樹脂と充填用ガスまたは充填用樹脂との屈折率が異なるとこれらの界面で発光が反射されてしまう。また、マイクロレンズまたはプリズムのような集光性構造物と充填用ガスまたは充填用樹脂との間には集光性構造物よりも高い屈折率を有する透明性樹脂が必ず存在するため、層界面が増える。各層の界面での発光の反射を抑制することを考慮すると、層界面が増えることは好ましくない。
【０００９】
このように特許文献１〜３に記載のいずれの方法を適用しても、固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置においては充填用樹脂および封止基板の界面での発光の反射を抑制することはできない。
【００１０】
また、有機ＥＬ表示装置においては、光取り出し効率向上のために、マイクロレンズやプリズムを画素毎に配置することも提案されている。しかしながら、マイクロレンズやプリズムの位置合わせが困難であり、製造工程が煩雑になる。特に、画素が高精細である場合には位置合わせが非常に難しく、さらに微小なマイクロレンズやプリズムの形成も困難になる。
【００１１】
本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率に優れる固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置を提供することを主目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するために、本発明は、支持基板、および上記支持基板上に形成された有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ素子基板と、複数のレンズ部を有し、上記レンズ部が上記有機ＥＬ素子と対向するように配置された封止基板と、上記有機ＥＬ素子基板および上記封止基板の間に充填された樹脂層とを有するトップエミッション型有機ＥＬ表示装置であって、画素のピッチに対する上記レンズ部の幅の比が０．２〜０．６の範囲内であることを特徴とするトップエミッション型有機ＥＬ表示装置を提供する。
【００１３】
本発明においては、封止基板が有機ＥＬ素子と対向する面にレンズ部を有しており、画素のピッチに対するレンズ部の幅の比が所定の範囲内であることにより、樹脂層および封止基板の界面での有機ＥＬ素子からの光の反射を抑制し、光の屈折を制御することができ、光取り出し効率を向上させることが可能である。したがって、画素毎にレンズ部を配置しなくとも光取り出し効率を改善することができ、画素およびレンズ部の位置合わせを行う必要がなく、簡単な工程で容易に光取り出し効率に優れる有機ＥＬ表示装置を得ることができる。
【００１４】
上記発明においては、上記レンズ部の幅に対する上記レンズ部の高さの比が０．５〜２の範囲内であることが好ましい。正面輝度を向上させることができ、さらに封止基板側から出射される光の配光分布を均一にすることができるからである。
【発明の効果】
【００１５】
本発明においては、光取り出し効率を向上させることが可能であるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の一例を示す概略断面図である。
【図２】本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の他の例を示す概略断面図である。
【図３】本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装における封止基板の一例を示す概略斜視図である。
【図４】本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装における封止基板の一例を示す概略断面図である。
【図５】本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装における封止基板の他の例を示す概略断面図である。
【図６】実施例１のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の一例を示す概略断面図である。
【図７】実施例１のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の放射光強度を示すグラフである。
【図８】実施例２のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の放射光強度を示すグラフである。
【図９】実施例３のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の放射光強度を示すグラフである。
【図１０】実施例４のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の放射光強度を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置について詳細に説明する。
【００１８】
本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置は、支持基板、および上記支持基板上に形成された有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ素子基板と、複数のレンズ部を有し、上記レンズ部が上記有機ＥＬ素子と対向するように配置された封止基板と、上記有機ＥＬ素子基板および上記封止基板の間に充填された樹脂層とを有するトップエミッション型有機ＥＬ表示装置であって、画素のピッチに対する上記レンズ部の幅の比が０．２〜０．６の範囲内であることを特徴とするものである。
【００１９】
本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置について図面を参照しながら説明する。
図１は本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の一例を示す概略断面図である。図１に例示するように、トップエミッション型有機ＥＬ表示装置１においては、有機ＥＬ素子基板１０と封止基板２０との間に樹脂層３０が充填されている。有機ＥＬ素子基板１０では、支持基板２上に有機ＥＬ素子９が形成されており、有機ＥＬ素子９は、支持基板２上に形成された背面電極層３と、背面電極層３上に形成され、画素Ｐを画定する絶縁層４と、背面電極層３上に形成され、赤色発光層５Ｒ、緑色発光層５Ｇ、青色発光層５Ｂを有する発光層５と、発光層５上に形成された透明電極層６とを有している。また、封止基板２０の屈折率は樹脂層３０の屈折率よりも大きく、封止基板２０は、有機ＥＬ素子９と対向する面に複数の凸レンズ部２１を有しており、画素Ｐのピッチｘに対する凸レンズ部２１の幅ｗ１の比が所定の範囲内になっている。このトップエミッション型有機ＥＬ表示装置１においては、封止基板２０側から光が取り出される。
【００２０】
図２は本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の他の例を示す概略断面図である。図２において、封止基板２０の屈折率は樹脂層３０の屈折率よりも小さく、封止基板２０は、有機ＥＬ素子９と対向する面に複数の凹レンズ部２２を有しており、画素Ｐのピッチｘに対する凹レンズ部２２の幅ｗ２の比が所定の範囲内になっている。なお、他の構成については、図１に示すトップエミッション型有機ＥＬ表示装置と同様である。
【００２１】
本発明においては、封止基板の有機ＥＬ素子と対向する面にレンズ部が形成されていることにより、封止基板の有機ＥＬ素子と対向する面が平面である場合と比較して、有機ＥＬ素子からの光の入射角を小さくすることができるため、樹脂層および封止基板の界面での光の反射率を低減させることができる。さらに、画素のピッチに対するレンズ部の幅の比が所定の範囲内であることにより、光の屈折を制御することができ、有機ＥＬ素子からの光の反射を効果的に抑制することができる。したがって、画素毎にレンズ部を配置しなくとも、光取り出し効率を向上させることが可能である。そのため、画素およびレンズ部の位置合わせを行う必要がなく、簡単な工程で容易に光取り出し効率に優れる有機ＥＬ表示装置を得ることができる。
【００２２】
ここで、「画素」とは、画像を構成する最小単位である。例えば赤、緑、青の３個の副画素で１個の画素が構成されている場合、本発明においては１個の副画素を画素という。具体的には、図１に示すように、有機ＥＬ素子９は赤色発光層５Ｒ、緑色発光層５Ｇ、青色発光層５Ｂで構成される発光層５を有しており、発光層５は絶縁層４で区画された複数の画素Ｐを有している。
【００２３】
また、低屈折率媒体から高屈折率媒体に光が入射する場合には、屈折角が入射角よりも小さくなり、界面で光が内向きに屈折することが多くなる。そのため、図１に例示するように、有機ＥＬ素子９からの光が屈折率の低い樹脂層３０から屈折率の高い封止基板２０に入射する場合には、レンズ部を凸レンズ部２１とすることにより、光の進行方向を正面に向けることができ、正面輝度を向上させることができる。
一方、高屈折率媒体から低屈折率媒体に光が入射する場合には、屈折角が入射角よりも大きくなり、界面で光が外向きに屈折または反射することが多くなる。そのため、図２に例示するように、有機ＥＬ素子９からの光が屈折率の高い樹脂層３０から屈折率の低い封止基板２０に入射する場合には、レンズ部を凹レンズ部２２とすることにより、光の進行方向を正面に向けることができ、正面輝度を向上させることができる。
このように本発明においては、封止基板および樹脂層の屈折率に応じてレンズ部の形状を適宜選択することにより、光の屈折を制御することができ、正面輝度を向上させ、光取り出し効率をさらに向上させることが可能である。
【００２４】
以下、本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置における各構成について説明する。
【００２５】
１．封止基板
本発明における封止基板は、有機ＥＬ素子基板と対向する面に、複数のレンズ部を有するものであり、このレンズ部は画素のピッチに対するレンズ部の幅の比が所定の範囲内になるものである。
以下、封止基板における各構成について説明する。
【００２６】
（１）レンズ部
本発明におけるレンズ部は、凸レンズ部および凹レンズ部のいずれであってもよく、封止基板および樹脂層の屈折率等により適宜選択される。上述のように、封止基板の屈折率が樹脂層の屈折率よりも大きい場合には凸レンズ部が好ましく、封止基板の屈折率が樹脂層の屈折率よりも小さい場合には凹レンズ部が好ましい。
【００２７】
レンズ部の形状としては、表面がレンズ面である形状であれば特に限定されるものではなく、例えば、図３（ａ）に示すような平凸球面レンズ状、図３（ｂ）に示すような平凸シリンドリカルレンズ状、図示しないが平凹球面レンズ状、平凹シリンドリカルレンズ状等が挙げられる。
【００２８】
レンズ部の幅としては、光の屈折により光取り出し効率を向上させることが可能な幅であればよく、画素のピッチに応じて適宜調整されるものである。具体的には、画素のピッチに対するレンズ部の幅の比は０．２〜０．６の範囲内であり、中でも０．２５〜０．５６の範囲内であることが好ましい。画素のピッチに対するレンズ部の幅の比が上記範囲内である場合には、さらに封止基板側から出射される光の配光分布を均一にすることができるとともに、正面輝度を向上させることができるからである。
具体的に、レンズ部の幅は、１μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましい。本発明においてはレンズ部を画素毎に配置する必要がないことから、後述するように画素が高精細である場合に有利である。レンズ部の幅が上記範囲内であれば、高精細な画素の場合、例えば画素のピッチが２μｍ〜３００μｍの範囲内である場合、光取り出し効率を向上させることが可能である。
ここで、レンズ部の幅とは、図１および図２に例示するような幅ｗ１、ｗ２をいう。例えば、レンズ部の平面視形状が図３（ａ）に示すように円形である場合にはレンズ部の幅は円形の直径を指す。また、レンズ部の形状が図３（ｂ）に示すようにシリンドリカルレンズ状である場合には、レンズ部の幅はレンズ部の幅方向における長さを指す。
【００２９】
レンズ部の高さとしては、光の屈折により光取り出し効率を向上させることが可能な程度であればよく、レンズ部の幅に応じて適宜調整される。中でも、レンズ部の幅に対するレンズ部の高さの比が０．５〜２の範囲内であることが好ましく、１であることがより好ましい。レンズ部の幅に対するレンズ部の高さの比が上記範囲内である場合に、レンズ部のレンズ面が適切な球面になり、光の屈折効果や集光効果が発揮されるものと推量される。したがって、正面輝度を向上させることができ、さらに封止基板側から出射される光の配光分布を均一にすることができる。
具体的に、レンズ部の高さは、０．２μｍ〜２００μｍの範囲内であることが好ましい。
ここで、レンズ部の高さとは、図４（ａ）、（ｂ）に例示するような高さｈをいう。例えば、図４（ａ）に示すようにレンズ部が凸レンズ部２１である場合、レンズ部の高さｈは凸レンズ部２１の高さをいう。また、図４（ｂ）に示すようにレンズ部が凹レンズ部２２である場合、レンズ部の高さｈは凹レンズ部２２の深さをいう。
【００３０】
レンズ部の配置としては、本発明の有機ＥＬ表示装置の用途等に応じて適宜選択される。中でも、図１および図２に例示するように、凸レンズ部２１または凹レンズ部２２のレンズ部は画素Ｐ毎に配置されていないことが好ましい。本発明においては、上述のようにレンズ部を画素毎に配置しなくとも光取り出し効率を向上させることができ、画素およびレンズ部の位置合わせを行う必要がない。
【００３１】
また、レンズ部は、隣接するレンズ部同士が接するように形成されていてもよく、隣接するレンズ部同士が接しないように形成されていてもよい。例えば図１において隣接する凸レンズ部２１は接するように形成されており、図５において隣接する凸レンズ部２１は離れて形成されている。このようなレンズ部の形成位置は、上述のレンズ部の寸法や形成方法等に応じて適宜選択される。
【００３２】
レンズ部は光透過性を有するものである。レンズ部の光透過性としては、可視光領域の波長に対して透過性を有していればよく、具体的には、可視光領域の全波長範囲に対する光透過率が８０％以上であることが好ましく、中でも８５％以上、特に９０％以上であることが好ましい。
ここで、光透過率は、例えば島津製作所製紫外可視光分光光度計ＵＶ−３６００により測定することができる。
【００３３】
レンズ部の材料としては、上記の寸法および光透過性を満たすレンズ部を形成可能な材料であれば特に限定されるものではなく、有機材料、無機材料、有機−無機ハイブリッド材料のいずれも用いることができる。有機材料としては、例えば、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニリデン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリプロピレン、ポリアクリルニトリル、ポリイミド、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、感光性アクリル樹脂、感光性ポリイミド、ポジレジスト、カルド樹脂、ポリシロキサン、ベンゾシクロブテン等が挙げられる。有機−無機ハイブリッド材料としては、例えば、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等の有機材料に、シリカ等の無機材料を含有させたものが挙げられる。無機材料としては、ガラスを挙げることができる。
【００３４】
また、レンズ部の屈折率としては、樹脂層の屈折率よりも大きくてもよく小さくてもよく、レンズ部が凸レンズ部および凹レンズ部のいずれであるかにより適宜選択される。具体的には、レンズ部および樹脂層の屈折率差は０．０５超０．４未満の範囲内であることが好ましく、中でも０．１〜０．３の範囲内であることが好ましい。レンズ部および樹脂層の屈折率差が大きいと、樹脂層および封止基板の界面での光の屈折角が大きくなり、光取り出し効率を向上させる効果が十分に得られない場合があるからである。また、レンズ部および樹脂層の屈折率差が小さいと、レンズ部による光の屈折効果が十分に得られない場合があるからである。
【００３５】
また、レンズ部の屈折率は、上記のレンズ部および樹脂層の屈折率差を満たしていればよいが、具体的には１．４５〜１．７の範囲内であることが好ましく、中でも１．５〜１．６の範囲内であることが好ましい。
【００３６】
レンズ部の形成方法としては、上記の形状や寸法等を満たすレンズ部を形成可能な方法であれば特に限定されるものではなく、材料や構成等に応じて適宜選択される。例えば、後述するように封止基板においてレンズ部が基底部と一体に形成されている場合には、ブラスト、エッチング、切削等により基板を加工する方法や、２Ｐ法等のインプリント法を挙げることができる。インプリント法は、ロールツーロールでレンズ部を形成可能であり、好適である。また、基底部上にレンズ部を形成する場合には、例えば、フォトリソグラフィー法や、基底部上にレンズ部を貼り合わせる方法等が挙げられる。
【００３７】
（２）封止基板
本発明における封止基板は、通常、基底部と、基底部上に形成された複数の凹レンズ部とを有する。例えば図４（ａ）、（ｂ）において、封止基板２０は基底部２３と基底部２３上に形成された複数の凸レンズ部２１または凹レンズ部２２とを有している。
【００３８】
通常、レンズ部および基底部は一体に形成されている。そのため、レンズ部および基底部の屈折率は等しく、封止基板内において有機ＥＬ素子からの光を屈折または反射させることなく出射させることができる。
なお、「レンズ部および基底部が一体に形成されている」とは、レンズ部および基底部が単一の部材として形成されていることをいう。
【００３９】
また、レンズ部および基底部が別々に形成されている場合には、レンズ部および基底部の屈折率はほぼ等しいことが好ましい。封止基板内において有機ＥＬ素子からの光をほとんど屈折または反射させることなく出射させることができるからである。この場合、レンズ部および基底部の屈折率差は０．０１〜０．１の範囲内であることが好ましい。このとき、レンズ部の屈折率は基底部の屈折率よりも大きくてもよく小さくてもよい。
【００４０】
基底部の厚みとしては、封止基板により有機ＥＬ素子を封止することが可能であり、上述の寸法を満たすレンズ部を基底部上に形成可能であれば特に限定されるものではなく、適宜調整される。具体的には、２０μｍ〜１ｍｍ程度にすることができる。基底部が薄いと、有機ＥＬ素子を封止することや、有機ＥＬ表示装置の強度を保つことが困難になるおそれがあるからである。また基底部が厚いと光取り出し効率が低下するおそれがあるからである。なお、フレキシブルな有機ＥＬ表示装置の場合には、基底部の厚みは比較的薄いことが好ましい。
【００４１】
基底部の材料および光透過性については、上記レンズ部と同様とすることができる。
【００４２】
また、封止基板は、可撓性を有していてもよく有さなくてもよく、有機ＥＬ表示装置の用途により適宜選択される。
【００４３】
２．画素
本発明においては、画素のピッチに対するレンズ部の幅の比が所定の範囲内となっている。本発明の有機ＥＬ表示装置は、上述のようにレンズ部を画素毎に配置する必要がないことから、画素が高精細である場合に特に有用である。具体的に、画素のピッチは２μｍ〜５００μｍの範囲内であることが好ましく、中でも２μｍ〜３００μｍの範囲内であることが好ましい。
また、画素の幅は０．５μｍ〜２００μｍの範囲内であることが好ましく、中でも１μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましい。
ここで、「画素」とは、上述のように画像を構成する最小単位である。例えば赤、緑、青の３個の副画素で１個の画素が構成されている場合、本発明においては１個の副画素を画素といい、画素のピッチは隣接する副画素の中心から中心までの距離を指し、画素の幅は１個の副画素の幅を指す。
【００４４】
画素の配列としては、有機ＥＬ表示装置における一般的な配列であればよい。また、画素の形状としては、有機ＥＬ表示装置における一般的な形状であればよく、任意の形状とすることができる。本発明においては、上述のようにレンズ部を画素毎に配置する必要がないことから、画素の配列や形状等は特に限定されない。
【００４５】
３．有機ＥＬ素子基板
本発明における有機ＥＬ素子基板は、支持基板と、支持基板上に形成された有機ＥＬ素子とを有するものである。
以下、有機ＥＬ素子基板における各構成について説明する。
【００４６】
（１）有機ＥＬ素子
本発明に用いられる有機ＥＬ素子は、支持基板上に形成された背面電極層と、背面電極層上に形成され、少なくとも発光層を含む有機ＥＬ層と、有機ＥＬ層上に形成された透明電極層とを有するものである。
以下、有機ＥＬ素子における各構成について説明する。
【００４７】
（ａ）有機ＥＬ層
本発明における有機ＥＬ層は、背面電極層上に形成され、少なくとも発光層を含むものである。
有機ＥＬ層を構成する層としては、発光層の他に、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層等が挙げられる。
以下、有機ＥＬ層における各構成について説明する。
【００４８】
（ｉ）発光層
本発明に用いられる発光層は、単色の発光層であってもよく、複数色の発光層であってもよく、本発明のトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の用途に応じて適宜選択される。通常は複数色の発光層が形成される。
【００４９】
発光層に用いられる発光材料としては、蛍光もしくは燐光を発するものであればよく、例えば、色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料等を挙げることができる。
【００５０】
色素系材料としては、例えば、シクロペンタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、シロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、クマリン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー等を挙げることができる。
【００５１】
金属錯体系材料としては、例えば、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体、あるいは、中心金属にＡｌ、Ｚｎ、Ｂｅ等またはＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙ等の希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造等を有する金属錯体を挙げることができる。具体的には、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）を用いることができる。
【００５２】
高分子系材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリビニルカルバゾール、ポリフルオレノン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリキノキサリン誘導体、ポリジアルキルフルオレン誘導体、およびそれらの共重合体等を挙げることができる。また、高分子系材料として、上記の色素系材料および金属錯体系材料を高分子化したものも用いることができる。
【００５３】
また、燐光材料としては、例えば、イリジウム錯体、プラチナ錯体、あるいは、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ等のスピン軌道相互作用が大きい重金属を中心金属とする金属錯体等を用いることができる。具体的には、フェニルピリジンやチエニルピリジンなどを配位子とするイリジウム錯体、プラチナポルフィリン誘導体等が挙げられる。
【００５４】
これらの発光材料は、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５５】
また、発光材料には、発光効率の向上、発光波長を変化させる等の目的で、蛍光もしくは燐光を発するドーパントを添加してもよい。このようなドーパントとしては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾリン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾン、キノキサリン誘導体、カルバゾール誘導体、フルオレン誘導体を挙げることができる。
【００５６】
発光層の厚みとしては、電子および正孔の再結合の場を提供して発光する機能を発現することができる厚みであれば特に限定されるものではなく、例えば１０ｎｍ〜５００ｎｍ程度にすることができる。
【００５７】
発光層の形成方法としては、上述の発光材料等を溶媒に溶解もしくは分散させた発光層形成用塗工液を塗布するウェットプロセスであってもよく、真空蒸着法等のドライプロセスであってもよい。中でも、効率およびコストの面から、ウェットプロセスが好ましい。
【００５８】
発光層形成用塗工液の塗布方法としては、例えば、インクジェット法、スピンコート法、キャスティング法、ディッピング法、バーコート法、ブレードコート法、ロールコート法、スプレーコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法等を挙げることができる。
【００５９】
（ii）正孔注入輸送層
本発明においては、発光層と陽極との間に正孔注入輸送層が形成されていてもよい。
正孔注入輸送層は、正孔注入機能を有する正孔注入層であってもよく、正孔輸送機能を有する正孔輸送層であってもよく、正孔注入層および正孔輸送層が積層されたものであってもよく、正孔注入機能および正孔輸送機能の両機能を有するものであってもよい。
【００６０】
正孔注入輸送層に用いられる材料としては、発光層への正孔の注入、輸送を安定化させることができる材料であれば特に限定されるものではなく、上記発光層の発光材料に例示した化合物の他、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリフェニレンビニレンおよびそれらの誘導体等の導電性高分子等を用いることができる。具体的には、ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル）ベンジジン（α−ＮＰＤ）、４，４，４−トリス（３−メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、ポリ３，４エチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）、ポリビニルカルバゾール等が挙げられる。
【００６１】
正孔注入輸送層の厚みとしては、正孔注入機能や正孔輸送機能が十分に発揮される厚みであれば特に限定されないが、具体的には０．５ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲内、中でも１０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【００６２】
正孔注入輸送層の形成方法としては、上述の材料等を溶媒に溶解もしくは分散させた正孔注入輸送層形成用塗工液を塗布するウェットプロセスであってもよく、真空蒸着法等のドライプロセスであってもよく、材料の種類等に応じて適宜選択される。
【００６３】
（iii）電子注入輸送層
本発明においては、発光層と陰極との間に電子注入輸送層が形成されていてもよい。
電子注入輸送層は、電子注入機能を有する電子注入層であってもよく、電子輸送機能を有する電子輸送層であってもよく、電子注入層および電子輸送層が積層されたものであってもよく、電子注入機能および電子輸送機能の両機能を有するものであってもよい。
【００６４】
電子注入層に用いられる材料としては、発光層への電子の注入を安定化させることができる材料であれば特に限定されるものではなく、上記発光層の発光材料に例示した化合物の他、アルミリチウム合金、ストロンチウム、カルシウム、リチウム、セシウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム、フッ化セシウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム、ポリスチレンスルホン酸ナトリウム等のアルカリ金属およびアルカリ土類金属の金属、合金、化合物、有機錯体等を用いることができる。
【００６５】
また、電子輸送性の有機材料にアルカリ金属またはアルカリ土類金属をドープした金属ドープ層を形成し、これを電子注入層にすることもできる。電子輸送性の有機材料としては、例えば、バソキュプロイン、バソフェナントロリン、フェナントロリン誘導体等を挙げることができ、ドープする金属としては、Ｌｉ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ等が挙げられる。
【００６６】
電子輸送層に用いられる材料としては、陰極から注入された電子を発光層へ輸送することが可能な材料であれば特に限定されるものではなく、例えば、バソキュプロイン、バソフェナントロリン、フェナントロリン誘導体、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）の誘導体等を挙げることができる。
【００６７】
電子注入輸送層の厚みとしては、電子注入機能や電子輸送機能が十分に発揮される厚みであれば特に限定されない。
【００６８】
電子注入輸送層の形成方法としては、上述の材料等を溶媒に溶解もしくは分散させた電子注入輸送層形成用塗工液を塗布するウェットプロセスであってもよく、真空蒸着法等のドライプロセスであってもよく、材料の種類等に応じて適宜選択される。
【００６９】
（ｂ）透明電極層
本発明における透明電極層は、有機ＥＬ層上に形成されるものである。
【００７０】
透明電極層は陽極および陰極のいずれであってもよい。
【００７１】
陽極は、抵抗が小さいことが好ましく、一般的には導電性材料である金属材料が用いられるが、有機化合物または無機化合物を用いてもよい。
陽極には、正孔が注入しやすいように仕事関数の大きい導電性材料を用いることが好ましい。例えば、Ａｕ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｔ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｍｏ、アルカリ金属、アルカリ土類金属等の金属；これらの金属の酸化物；ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、ＡｌＭｇ等のＡｌ合金、ＭｇＡｇ等のＭｇ合金、Ｎｉ合金、Ｃｒ合金、アルカリ金属の合金、アルカリ土類金属の合金等の合金；酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化亜鉛、酸化インジウム等の無機酸化物；金属ドープされたポリチオフェン、ポリアニリン、ポリアセチレン、ポリアルキルチオフェン誘導体、ポリシラン誘導体等の導電性高分子；α−Ｓｉ、α−ＳｉＣ；等が挙げられる。これらの導電性材料は、単独で用いても、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。２種類以上を用いる場合には、各材料からなる層を積層してもよい。
【００７２】
陰極は、抵抗が小さいことが好ましく、一般的には導電性材料である金属材料が用いられるが、有機化合物または無機化合物を用いてもよい。
陰極には、電子が注入しやすいように仕事関数の小さい導電性材料を用いることが好ましい。例えば、ＭｇＡｇ等のマグネシウム合金、ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、ＡｌＭｇ等のアルミニウム合金、Ｌｉ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ等のアルカリ金属類およびアルカリ土類金属類の合金等が挙げられる。
【００７３】
透明電極層の形成方法としては、一般的な電極の形成方法を用いることができ、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、ＥＢ蒸着法、イオンプレーティング法等のＰＶＤ法、またはＣＶＤ法等を挙げることができる。
【００７４】
（ｃ）背面電極層
本発明における背面電極層は、支持基板上に形成されるものである。
【００７５】
背面電極層は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよいが、本発明においては透明電極層側から光を取り出すため、通常は光透過性を有さないものとされる。
【００７６】
背面電極層は陽極および陰極のいずれであってもよい。
なお、陽極および陰極の材料については上記透明電極層の項に記載し、背面電極層の形成方法については上記透明電極層の形成方法と同様であるので、ここでの説明は省略する。
【００７７】
（ｄ）絶縁層
本発明に用いられる有機ＥＬ素子においては、図１および図２に例示するように、背面電極層３上に絶縁層４がパターン状に形成されていてもよい。絶縁層は、画素を画定するように形成されるものである。
絶縁層のパターンとしては、画素の配列に応じて適宜選択されるものであり、例えば格子状にすることができる。
絶縁層の材料としては、有機ＥＬ素子における一般的な絶縁層の材料を用いることができ、例えば、感光性ポリイミド樹脂、アクリル系樹脂等の光硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、無機材料等を挙げることができる。
絶縁層の厚みとしては、画素を画定し、透明電極層および背面電極層を絶縁することができれば特に限定されるものではない。
絶縁層の形成方法としては、有機ＥＬ素子における一般的な絶縁層の形成方法を適用することができ、例えば、フォトリソグラフィー法等が挙げられる。
【００７８】
（ｅ）隔壁
本発明に用いられる有機ＥＬ素子においては、絶縁層上に隔壁がパターン状に形成されていてもよい。隔壁は、透明電極層のパターンを画定するように形成されるものである。隔壁が形成されている場合には、メタルマスク等を用いなくとも透明電極層をパターン状に形成することが可能になる。
隔壁のパターンとしては、透明電極層のパターンに応じて適宜選択される。
隔壁の材料としては、有機ＥＬ素子における一般的な隔壁の材料を用いることができ、例えば、感光性ポリイミド樹脂、アクリル系樹脂等の光硬化型樹脂、または熱硬化型樹脂、および無機材料等を挙げることができる。
また、発光層をパターン状に形成するに際して、隔壁には表面エネルギーを変化させる表面処理を予め行ってもよい。
隔壁の高さとしては、透明電極層のパターンを画定し、隣接する透明電極層同士を絶縁することができれば特に限定されるものではない。
隔壁の形成方法としては、有機ＥＬ素子における一般的な隔壁の形成方法を適用することができ、例えば、フォトリソグラフィー法等が挙げられる。
【００７９】
（２）支持基板
本発明に用いられる支持基板は、上記有機ＥＬ素子を支持するものである。
【００８０】
支持基板は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよい。
支持基板の形成材料としては、例えば、ガラスや樹脂が挙げられる。
支持基板の厚みとしては、支持基板の材料およびトップエミッション型有機ＥＬ表示装置の用途により適宜選択され、具体的には０．００５ｍｍ〜５ｍｍ程度である。
【００８１】
４．樹脂層
本発明における樹脂層は、有機ＥＬ素子基板および封止基板の間に充填されるものである。
【００８２】
樹脂層の屈折率としては、レンズ部が凸レンズ部および凹レンズ部のいずれであるかに応じて適宜選択される。凸レンズ部の場合、樹脂層の屈折率はレンズ部の屈折率よりも小さければよい。また、凹レンズ部の場合、樹脂層の屈折率はレンズ部の屈折率よりも大きければよい。
樹脂層の屈折率は、上述のレンズ部および樹脂層の屈折率差を満たしていればよいが、具体的には、１．３〜２．０の範囲内であることが好ましく、中でも１．４５〜１．８の範囲内であることが好ましい。
【００８３】
また、樹脂層は光透過性を有するものである。樹脂層の光透過性としては、可視光領域の波長に対して透過性を有していればよく、具体的には、可視光領域の全波長範囲に対する光透過率が８０％以上であることが好ましく、中でも８５％以上、特に９０％以上であることが好ましい。
なお、光透過率は、例えば島津製作所製紫外可視光分光光度計ＵＶ−３６００により測定することができる。
【００８４】
樹脂層に用いられる樹脂としては、上記の光透過性を満たすものであればよく、例えば、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、熱可塑性樹脂を用いることができ、有機ＥＬ表示装置において充填用樹脂として一般的に使用される接着剤や粘着剤の中から目的の屈折率に応じて適宜選択して用いることができる。また、レンズ部に用いられるガラスや樹脂の屈折率は一般的に１．５〜１．７程度であることから、レンズ部よりも低い屈折率を有する樹脂としては、例えば、フッ素系樹脂、シロキサン等を挙げることができる。また、レンズ部よりも高い屈折率を有する樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂等の光硬化性樹脂または熱硬化性樹脂、あるいは芳香環、フッ素以外のハロゲン、硫黄を含む樹脂等を挙げることができる。
【００８５】
樹脂層の形成方法としては、有機ＥＬ素子基板および封止基板の間に樹脂層を充填可能な方法であれば特に限定されるものではなく、例えば、有機ＥＬ素子基板または封止基板上に樹脂を塗布する方法が挙げられる。塗布方法としては、有機ＥＬ素子基板または封止基板の全面に樹脂を塗布することができる方法であれば特に限定されるものではなく、例えば、スピンコート法、ロールコート法、グラビアコート法、バーコート法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、スクリーン印刷法等が挙げられる。
【００８６】
樹脂は、有機ＥＬ素子基板上に塗布してもよく、封止基板上に塗布してもよく、有機ＥＬ素子基板および封止基板の両方に塗布してもよい。中でも、封止基板上に樹脂を塗布することが好ましい。レンズ部の周囲において気泡の巻き込みを抑制することができるからである。また、レンズ部の周囲における気泡の巻き込みを抑制するために、減圧下で有機ＥＬ素子基板または封止基板上に樹脂を塗布し、有機ＥＬ素子基板および封止基板を貼り合わせてもよい。
【００８７】
樹脂層の厚みとしては、有機ＥＬ素子基板および封止基板を貼り合わせることが可能な程度であれば特に限定されるものではないが、具体的には１μｍ〜１０００μｍの範囲内であることが好ましく、中でも５μｍ〜２００μｍの範囲内であることが好ましい。
【００８８】
５．接着層
本発明においては、有機ＥＬ素子基板および封止基板の外周に有機ＥＬ素子を封止するように接着層が形成されていてもよい。
【００８９】
接着層は、有機ＥＬ素子基板および封止基板の外周に形成されるため、光透過性を有していてもよく有さなくてもよい。
接着層に用いられる接着剤としては、有機ＥＬ素子の封止に用いられる一般的な接着剤を使用することができ、例えば、光硬化型接着剤、熱硬化型接着剤が挙げられる。
【００９０】
接着層の厚みとしては、有機ＥＬ素子の封止を行うことが可能な程度であれば特に限定されるものではなく、上記樹脂層の厚みと同様とすることができる。
【００９１】
接着層の形成方法としては、例えば接着剤を塗布する方法を用いることができる。接着剤の塗布方法としては、有機ＥＬ基板または封止基板の外周に接着剤を塗布することができる方法であれば特に限定されるものではなく、例えばディスペンサーによる塗布方法が挙げられる。
【００９２】
本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。
【実施例】
【００９３】
以下、本発明について実施例を用いて具体的に説明する。
【００９４】
［実施例１］
下記の有機ＥＬ表示装置のモデルを用いて、光線追跡法によりシミュレーションを行った。この有機ＥＬ表示装置においては、図６（ａ）、（ｂ）に例示するように、凸レンズ部２１の中心と画素Ｐの中心との距離ｄを変化させた。
・封止基板の凸レンズ部の幅：９μｍ、高さ：９μｍ
・屈折率
凸レンズ部を有する封止基板：１．５、有機ＥＬ素子基板の支持基板：１．５、有機ＥＬ素子の透明電極層：１．９、樹脂層：１．３
・画素の幅：９μｍ、ピッチ：３６μｍ
・発光波長：５２０ｎｍ（緑色）
・凸レンズ部の中心と画素の中心との距離ｄ：０μｍ〜４．５μｍ
シミュレーション結果を図７に示す。
凸レンズ部の中心と画素の中心とが一致しない場合でも、放射光強度および正面強度の向上効果が得られることが確認された。
【００９５】
［実施例２］
下記の有機ＥＬ表示装置のモデルを用いて、光線追跡法によりシミュレーションを行った。この有機ＥＬ表示装置においては、凸レンズ部の高さｈを変化させた。
・封止基板の凸レンズ部の幅：９μｍ、高さｈ：４．５μｍ〜１５μｍ
・屈折率
凸レンズ部を有する封止基板：１．５、有機ＥＬ素子基板の支持基板：１．５、有機ＥＬ素子の透明電極層：１．９、樹脂層：１．３
・画素の幅：９μｍ、ピッチ：３６μｍ
・発光波長：５２０ｎｍ（緑色）
・凸レンズ部の中心と画素の中心との距離：０μｍ
シミュレーション結果を表１および図８に示す。
【００９６】
【表１】
2014120433.tif 000003
【００９７】
凸レンズ部により放射光強度が向上することが確認された。特に、凸レンズ部の高さｈが９μｍのとき、すなわち凸レンズ部の幅に対する高さの比が１であるとき、正面輝度が向上し、良好な配光分布が得られた。
【００９８】
［実施例３］
下記の有機ＥＬ表示装置のモデルを用いて、光線追跡法によりシミュレーションを行った。この有機ＥＬ表示装置においては、レンズ部の幅を変化させ、画素のピッチに対するレンズ部の幅の比を変化させた。
・封止基板の凸レンズ部の幅：６〜２４μｍ、高さ：６〜２４μｍ
・屈折率
凸レンズ部を有する封止基板：１．５、有機ＥＬ素子基板の支持基板：１．５、有機ＥＬ素子の透明電極層：１．９、樹脂層：１．３
・画素の幅：１８μｍ、ピッチ：３６μｍ
・発光波長：５２０ｎｍ（緑色）
シミュレーション結果を表２および図９に示す。
【００９９】
【表２】
2014120433.tif 000004
【０１００】
本実施例では凸レンズ部の中心と画素の中心とが必ずしも一致しないが、画素のピッチに対するレンズ部の幅の比が本発明の範囲のとき、放射光強度の向上効果が得られること、また良好な配光分布が得られることが確認された。特に、画素のピッチに対するレンズ部の幅の比が０．２５〜０．５６のとき、正面輝度が向上した。
【０１０１】
［実施例４］
下記の有機ＥＬ表示装置のモデルを用いて、光線追跡法によりシミュレーションを行った。この有機ＥＬ表示装置においては、樹脂層の屈折率を変化させ、樹脂層および凸レンズ部の屈折率差Δｎを変化させた。
・封止基板の凸レンズ部の幅：９μｍ、高さ：９μｍ
・屈折率
凸レンズ部を有する封止基板：１．５、有機ＥＬ素子基板の支持基板：１．５、有機ＥＬ素子の透明電極層：１．９、樹脂層：１．０〜１．４５
・画素の幅：９μｍ、ピッチ：３６μｍ
・発光波長：５２０ｎｍ（緑色）
・凸レンズ部の中心と画素の中心との距離：０μｍ
シミュレーション結果を図１０に示す。
凸レンズ部により放射光強度が向上することが確認された。また、樹脂層および凸レンズ部の屈折率差Δｎが０．１〜０．３のとき、特に０．２〜０．３のとき、良好な配光分布が得られた。
【符号の説明】
【０１０２】
１  …  トップエミッション型有機ＥＬ表示装置
２  …  支持基板
３  …  背面電極層
４  …  絶縁層
５  …  発光層
５Ｒ  …  赤色発光層
５Ｇ  …  緑色発光層
５Ｂ  …  青色発光層
６  …  透明電極層
９  …  有機ＥＬ素子
１０  …  有機ＥＬ素子基板
２０  …  封止基板
２１  …  凸レンズ部
２２  …  凹レンズ部
Ｐ  …  画素
ｘ  …  画素のピッチ
ｗ１、ｗ２  …  レンズ部の幅
【図１】
2014120433.tif 000005
【図２】
2014120433.tif 000006
【図３】
2014120433.tif 000007
【図４】
2014120433.tif 000008
【図５】
2014120433.tif 000009
【図６】
2014120433.tif 000010
【図７】
2014120433.tif 000011
【図８】
2014120433.tif 000012
【図９】
2014120433.tif 000013
【図１０】
2014120433.tif 000014