(57)【要約】【課題】  カチオン性イオンを吸着できる粒子を含んだ液体から、前記吸着粒子を容易に固液分離する方法の提供を目的とする。【解決手段】  カチオン性イオンを吸着できる粒子を含んだ液体へアニオン性高分子凝集剤を混合して第一混合液を調製した後、前記第一混合液へカチオン性高分子凝集剤を混合して、第二混合液を調製することによって、第二混合液中に、アニオン性高分子凝集剤とカチオン性高分子凝集剤が、カチオン性イオンを吸着できる粒子を保持した状態で複合体を形成できる。  そして、複合体はカチオン性イオンを吸着できる粒子よりも外形が大きくなるため、複合体は第二混合液から固液分離し易い。そのため、第二混合液から複合体を固液分離することで、カチオン性イオンを吸着できる粒子を容易に回収できる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
カチオン性イオンを吸着できる粒子を含んだ液体から、前記粒子を固液分離する方法であって、
前記液体へアニオン性高分子凝集剤を混合して、第一混合液を調製する工程、
前記第一混合液へカチオン性高分子凝集剤を混合して、第二混合液を調製する工程、
前記第二混合液から、前記アニオン性高分子凝集剤と前記カチオン性高分子凝集剤および前記粒子の複合体を除去する工程、
を備える固液分離する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カチオン性イオンを吸着できる粒子を含んだ液体から、前記粒子を固液分離できる方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所などの核施設の事故では、水中でカチオン性イオンとなる放射性物質（例えばセシウム１３７など）が多数発生していることが報告されている。そして、前記放射性物質の回収には、例えば、ゼオライト、活性炭、紺青（プルシアンブルー）などのカチオン性イオンを吸着できる粒子（以降、吸着粒子、と称することがある）が利用されている。
そして、吸着粒子は粉末状または水に分散させたサスペンジョンの状態で、カチオン性イオンに汚染された液体に混合して使用されている。
【０００３】
そのため、前記カチオン性イオンを吸着した使用済みの吸着粒子を、沈殿あるいは濾別により液体中から容易に固液分離して回収できる方法が望まれている。また、合成や再結晶によって液体中で吸着粒子を調製した場合には、吸着粒子を単離して得るために、吸着粒子を沈殿あるいは濾別により液体中から容易に固液分離して回収できる方法が望まれている。
しかし、カチオン性イオンの吸着性能を向上することを目的に、例えば、マイクロメートルオーダーやナノメートルオーダーなど直径が小さな吸着粒子を使用した場合、あるいは、液体中で前記直径が小さな吸着粒子を調製した場合、前記直径が小さな吸着粒子は液体中で沈殿し難く、また濾別し難いため、液体中から固液分離して回収するのが困難であった。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、吸着粒子を含んだ液体から、前記吸着粒子を容易に固液分離する方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、
「カチオン性イオンを吸着できる粒子を含んだ液体から、前記粒子を固液分離する方法であって、
前記液体へアニオン性高分子凝集剤を混合して、第一混合液を調製する工程、
前記第一混合液へカチオン性高分子凝集剤を混合して、第二混合液を調製する工程、
前記第二混合液から、前記アニオン性高分子凝集剤と前記カチオン性高分子凝集剤および前記粒子の複合体を除去する工程、
を備える固液分離する方法。」
である。
【発明の効果】
【０００６】
本発明者らは検討を続けた結果、吸着粒子を含んだ液体へアニオン性高分子凝集剤を混合して第一混合液を調製した後、前記第一混合液へカチオン性高分子凝集剤を混合して、第二混合液を調製することによって、第二混合液中に、アニオン性高分子凝集剤とカチオン性高分子凝集剤が吸着粒子を保持した状態で複合体（以降、複合体、と称することがある）を形成することを見出した。
そして、複合体は吸着粒子よりも外形が大きくなるため、複合体は第二混合液から固液分離し易い。そのため、第二混合液から複合体を固液分離することで吸着粒子を容易に回収できる。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
本発明の固液分離方法について、詳細を説明する。
【０００８】
本発明でいうカチオン性イオンとは、例えば、海水や河川などの環境水、有機溶媒、水などの液体中で陽電荷を備えるイオンを指すものであり、例えば、セシウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオンなどを挙げることができる。
なお、カチオン性イオンは単元素のイオン化物に限定されるものではなく、例えば有機金属や金属酸化物あるいは金属錯体などの複合体や化合物のイオン化物であってもよい。
【０００９】
カチオン性イオンを吸着できる粒子（吸着粒子）の種類は、吸着対象となるカチオン性イオンを吸着する能力を有するものであればよく、適宜選択され限定されるものではないが、例えば、カチオン性イオンがセシウムイオンである場合には、吸着粒子としてゼオライトや活性炭あるいは紺青などを使用することができ、セシウムイオン以外の例えば鉄イオンなどの重金属イオンに対する吸着粒子としては、例えば金属水酸化物吸着剤などを使用することができる。
【００１０】
吸着粒子の形状や直径は、カチオン性イオンの吸着性能に優れるように、適宜調整するものであり限定されるものではないが、形状として例えば、球状（略球状や真球状）、繊維状、針状（例えば、テトラポット状など）、平板状、多面体形状、羽毛状、不定形形状などから適宜選択することができ、直径として例えば、マイクロメートルオーダー（１μｍ以上１ｍｍ未満）やナノメートルオーダー（１ｎｍ以上１μｍ未満）の大きさを有する吸着粒子を使用することができる。
【００１１】
特に、吸着粒子の質量に占める表面積の割合が大きいことで、カチオン性イオンを効率良く吸着できるように、直径がナノメートルオーダーの球状の吸着粒子を用いるのが好ましい。上述した、直径がマイクロメートルオーダーやナノメートルオーダーの大きさを有する吸着粒子として、例えば、関東化学社製のプルシアンブルー型錯体ナノ粒子や大日精化工業社製の紺青を挙げることができる。
【００１２】
本発明でいう吸着粒子の直径とは、吸着粒子の電子顕微鏡写真を撮影し、前記吸着粒子の直径を測定することで求めることができる。なお、電子顕微鏡写真に写る吸着粒子の形状が非円形である場合には、同じ面積を有する円の直径を吸着粒子の直径とみなす。
なお、粒子直径が小さすぎるなど、上述した方法で電子顕微鏡写真から吸着粒子の直径を測定することができない場合、測定対象となる吸着粒子を大塚電子（株）製ＦＰＲＡ１０００（測定範囲３ｎｍ〜５０００ｎｍ）に供して、動的光散乱法で３分間の連続測定を行い、散乱強度から得られた粒子径測定データから求めた値を吸着粒子の直径とみなす。つまり、連続測定を３回行い、キュムラント法により算出された平均粒径の平均値を吸着粒子の直径とする。なお、測定に使用する測定液は温度２５℃に調整し、２５℃の純水を散乱強度のブランクとして用いる。
【００１３】
本発明でいう吸着粒子を含んだ液体の種類は、適宜調整するものであり限定されるものではないが、例えば、海水や河川などの環境水、カチオン性イオンや水中でカチオン性イオンを生じる物質に汚染された土や焼却灰などを分散させカチオン性イオンを移行させた液体、吸着粒子の合成や再結晶操作の際に使用する液体などを挙げることができる。
【００１４】
吸着粒子を含んだ液体の質量に占める吸着粒子の質量割合は、アニオン性高分子凝集剤とカチオン性高分子凝集剤が吸着粒子を保持して複合体を形成し易いように、適宜調整されるものであり限定されるものではないが、例えば、０．００１質量％〜５０質量％であるのが好ましく、０．００３質量％〜３０質量％であるのがより好ましく、０．００５質量％〜１０質量％であるのが最も好ましい。
【００１５】
本発明に用いるアニオン性高分子凝集剤としては、例えば、アクリル酸またはその塩の重合物、アクリル酸またはその塩とアクリルアミドとの共重合物、アクリルアミドと２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸塩の共重合物、アクリル酸またはその塩とアクリルアミドと２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸塩の３元共重合物、ポリアクリルアミドの部分加水分解物などが挙げられるが、特にこれらに限定されるものではない。アニオン性高分子凝集剤の分子量の範囲は特に限定されないが、５００万〜２０００万の範囲が好ましい。また、これらのアニオン性高分子凝集剤は、単独でまたは混合物として用いることができる。
【００１６】
なお、上述のようなアニオン性高分子凝集剤として、例えば、アコフロック（登録商標、ＭＴアクアポリマー社製、型番：Ａ−２３５Ｈ）、タイポリマー（大明化学工業社製、型番：Ｔ−３３０）、ニッシンフロック（日進産業社製、型番：Ａ６３Ｍ）、などを使用することができる。
【００１７】
吸着粒子を含んだ液体へ混合するアニオン性高分子凝集剤の量は、複合体が形成されるように適宜調整されるものであり限定されるものではないが、例えば、第一混合液の質量に占めるアニオン性高分子凝集剤の質量割合が、０．００１質量％〜２０質量％となるように混合するのが好ましく、０．００５質量％〜１０質量％となるように混合するのがより好ましく、０．０１質量％〜５質量％となるように混合するのが最も好ましい。
【００１８】
本発明に用いるカチオン性高分子凝集剤とは、分子構造中にカチオン性を有する官能基を含む高分子凝集剤であり、例えば、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートの３級塩および／または４級塩（例えば、塩化メチル４級塩）の重合物、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートの３級塩および／または４級塩（例えば、塩化メチル４級塩）とアクリルアミドの共重合物、Ｎ−ビニルアクリルアミジン塩単位含有高分子凝集剤（例えば、特開平５−１９２５１３号公報、特開平８−１５５５００号公報、特開平８−２４３６００号公報、特開平９−８７３２３号公報等に開示された高分子凝集剤）等のカチオン性高分子凝集剤、並びに、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートの３級塩および／または４級塩（例えば、塩化メチル４級塩）等から選ばれる１種以上のカチオン性単量体とアクリルアミドとの共重合物類などの両性高分子凝集剤などが挙げられるが、特にこれらに限定されるものではない。また、これらのカチオン性高分子凝集剤は、単独でまたは混合物として用いることができる。
【００１９】
なお、上述のようなカチオン性高分子凝集剤として、例えば、アロンフロック（登録商標、ＭＴアクアポリマー社製、型番：Ｃ−３０３ＭＬ）、タイポリマー（大明化学工業社製、型番：ＴＣ−５４０）、ニッシンフロック（日進産業社製、型番：Ｃ３４０Ｍ）、などを使用することができる。
【００２０】
吸着粒子を含んだ液体へ混合するカチオン性高分子凝集剤の量は、複合体が形成されるように適宜調整されるものであり限定されるものではないが、例えば、第一混合液とカチオン性高分子凝集剤の合計質量に占めるカチオン性高分子凝集剤の質量割合が、０．００１質量％〜２０質量％となるように混合するのが好ましく、０．００５質量％〜１０質量％となるように混合するのがより好ましく、０．０１質量％〜５質量％となるように混合するのが最も好ましい。
【００２１】
吸着粒子を含んだ液体へアニオン性高分子凝集剤を混合して第一混合液を調製する方法、および、第一混合液へカチオン性高分子凝集剤を混合して第二混合液を調製する方法は、適宜選択するものであり限定されるものではないが、例えば、攪拌しながら前記凝集剤を混合する方法、前記凝集剤を混合し手で動かし攪拌する方法、前記凝集剤を混合し超音波や振動を作用させて攪拌する方法、前記凝集剤を混合した後に静置して自然拡散により混合する方法などを挙げることができる。
【００２２】
また、第一混合液を調製する工程と第二混合液を調製する工程は連続的に行っても、あるいは、第一混合液を調製した後第一混合液を静置した後に第二混合液を調製する工程を行ってもよい。
【００２３】
混合時における、吸着粒子を含んだ液体や前記凝集剤の温度は適宜調整するが、例えば、０℃〜１００℃であるのが好ましく、５℃〜７０℃であるのがより好ましく、１０℃〜４０℃であるのがより好ましい。
【００２４】
本発明の固液分離方法において、最終的に吸着粒子を含んだ液体へ混合するアニオン性高分子凝集剤の量とカチオン性高分子凝集剤の量の比は、複合体が形成されるように適宜調整する。
【００２５】
調製した第二混合液から複合体を除去する方法は、適宜選択することができ限定されるものではないが、例えば、第二混合液から複合体をすくい上げる方法、第二混合液を遠心分離装置に供して沈殿した複合体を取り出する方法、多孔体（例えば不織布や濾紙など）や珪藻土あるいはシリカ粒子などを用いて濾別する方法などを挙げることができる。
【００２６】
また、より効率よく複合体を除去する必要がある場合には、第二混合液へ新たな凝集剤を混合して複合体を凝集沈殿させるのが好ましい。この時使用する新たな凝集剤の種類は、吸着粒子を固液分離できるよう適宜調整するものであり限定されるものではないが、例えば、無機系のポリ塩化アルミニウム、硫酸バンド、塩化第二鉄などを採用することができる。
なお、第二混合液へ混合する新たな凝集剤の量や濃度、また混合方法は、適宜調整する。
【実施例】
【００２７】
以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、これらは本発明の範囲を限定するものではない。なお、本実施例では、新たな凝集剤を混合した後の第二混合液を、第三混合液と称する。
【００２８】
（アニオン性高分子凝集剤水溶液の準備）
アニオン性高分子凝集剤であるアコフロック（ＭＴアクアポリマー社製、型番：Ａ−２３５Ｈ）を水に混合して、アニオン性高分子凝集剤水溶液（アニオン性高分子凝集剤の濃度：０．１質量％、色：無色、固形物の存在：無し、温度：２５℃）を調製した。
【００２９】
（カチオン性高分子凝集剤水溶液の準備）
カチオン性高分子凝集剤であるアロンフロック（ＭＴアクアポリマー社製、型番：Ｃ−３０３ＭＬ）を水に混合して、カチオン性高分子凝集剤水溶液（カチオン性高分子凝集剤の濃度：０．２質量％、色：無色、固形物の存在：無し、温度：２５℃）を調製した。
【００３０】
（吸着粒子を含んだ液体の準備）
吸着粒子である紺青粒子ａ（紺青粒子の粒子形状：多面体形状、紺青粒子の粒子径：７５ｎｍ、関東化学社製、プルシアンブルー型錯体ナノ粒子）を水に分散させて、紺青粒子の分散液Ａ（紺青粒子の濃度：０．００５質量％、色：青色、温度：２５℃）を調製した。
同様に、吸着粒子である紺青粒子ｂ（紺青粒子の粒子形状：多面体形状、紺青粒子の粒子径：１７０ｎｍ、大日精化工業社製、紺青）を水に分散させて、紺青粒子の分散液Ｂ（紺青粒子の濃度：０．００５質量％、色：青色、温度：２５℃）を調製した。
【００３１】
（参考例１）
水１０ｍｌへアニオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第一混合液を調製した。なお、第一混合液の色は無色であり、第一混合液中に固形物は形成されなかった。
次いで、調製した第一混合液へカチオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第二混合液を調製した。なお、第二混合液の色は無色であり、第二混合液中に蜘蛛の巣状の固形物（色：白色）が形成された。
【００３２】
（参考例２）
水１０ｍｌへカチオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第一混合液を調製した。なお、第一混合液の色は無色であり、第一混合液中に固形物は形成されなかった。
次いで、調製した第一混合液へアニオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第二混合液を調製した。なお、第二混合液の色は無色であり、第二混合液中に蜘蛛の巣状の固形物（色：白色）が形成された。
【００３３】
（参考例３）
参考例１で調製した第二混合液へ、ポリ塩化アルミニウム水溶液（ポリ塩化アルミニウムの濃度：１０質量％）４ｍｌを注ぎ入れ手で動かし攪拌することで、第三混合液を調製した。
なお、第三混合液の色は無色であり、第三混合液中に蜘蛛の巣状の固形物（色：白色）が凝集し沈殿した状態で存在していた。
【００３４】
（実施例１）
紺青粒子の分散液Ａ１０ｍｌへアニオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第一混合液を調製した。なお、第一混合液の色は青色であったことから、第一混合液中に紺青粒子が分散していることが判明した。また、第一混合液中に固形物は形成されなかった。
次いで、調製した第一混合液へ、カチオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第二混合液を調製した。
このようにして調製した第二混合液中には、蜘蛛の巣状の固形物が形成された。また前記固形物の色は青色であったことから、紺青粒子を保持した状態で前記固形物が形成されていることが判明した。そして、前記固形物が形成された後の第二混合液の色は無色であったことから、第二混合液中には紺青粒子が分散していない、あるいは、ごく少量の紺青粒子のみが分散した状態であることが判明した。
最後に、上述のようにして調製された第二混合液を濾紙シリンジフィルター（アズワン社製、商品名：シリンジフィルター、開孔径：０．４５μｍ）により濾過することで、蜘蛛の巣状の固形物を濾別して紺青粒子の分散液Ａから紺青粒子を回収した。
【００３５】
（実施例２）
実施例１で調製した第二混合液へ、ポリ塩化アルミニウム水溶液（ポリ塩化アルミニウムの濃度：１０質量％）４ｍｌを注ぎ入れ手で動かし攪拌することで、第三混合液を調製した。
このようにして調製した第三混合液中には、蜘蛛の巣状の固形物が凝集し沈殿した状態で存在していた。また前記固形物の色は青色であったことから、紺青粒子を保持した状態で前記固形物が形成されていることが判明した。そして、前記固形物が形成された後の第三混合液の色は無色であったことから、第三混合液中には紺青粒子が分散していない、あるいは、ごく少量の紺青粒子のみが分散した状態であることが判明した。
最後に、上述のようにして調製された第三混合液から上澄み液を取り除くことで、蜘蛛の巣状の固形物を分別でき紺青粒子の分散液Ａから紺青粒子を回収した。
【００３６】
（比較例１）
紺青粒子の分散液Ａ１０ｍｌへカチオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第一混合液を調製した。なお、第一混合液の色は青色であったことから、第一混合液中に紺青粒子が分散していることが判明した。また、第一混合液中に固形物は形成されなかった。
次いで、調製した第一混合液へ、アニオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第二混合液を調製した。
このようにして調製した第二混合液の色は青色であったことから、紺青粒子は第二混合液中になお多量に分散していることが判明した。また、第二混合液中には固形物は形成されなかった。
最後に、上述のようにして調製された第二混合液を濾紙シリンジフィルター（アズワン社製、商品名：シリンジフィルター、開孔径：０．４５μｍ）により濾過したが、紺青粒子を濾別することができず紺青粒子の分散液Ａから紺青粒子を回収できなかった。
【００３７】
（実施例３）
硝酸セシウムを紺青粒子の分散液Ａに溶解させて、紺青粒子の分散液Ａ´（セシウムの濃度：０．５ｐｐｍ（パーツ・パー・ミリオン）、紺青粒子の濃度：０．００５質量％）を調製した。
紺青粒子の分散液Ａ´１０ｍｌへアニオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第一混合液を調製した。なお、第一混合液の色は青色であったことから、第一混合液中に紺青粒子が分散していることが判明した。また、第一混合液中に固形物は形成されなかった。
次いで、調製した第一混合液へ、カチオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第二混合液を調製した。
このようにして調製した第二混合液中には、蜘蛛の巣状の固形物が形成された。また前記固形物の色は青色であったことから、紺青粒子を保持した状態で前記固形物が形成されていることが判明した。そして、前記固形物が形成された後の第二混合液の色は無色であったことから、第二混合液中には紺青粒子が分散していない、あるいは、ごく少量の紺青粒子のみが分散した状態であることが判明した。
そして、第二混合液へポリ塩化アルミニウム水溶液（ポリ塩化アルミニウムの濃度：１０質量％）４ｍｌを注ぎ入れ手で動かし攪拌することで、第三混合液を調製した。
このようにして調製した第三混合液中には、蜘蛛の巣状の固形物が凝集し沈殿した状態で存在していた。また前記固形物の色は青色であったことから、紺青粒子を保持した状態で前記固形物が形成されていることが判明した。そして、前記固形物が形成された後の第三混合液の色は無色であったことから、第三混合液中には紺青粒子が分散していない、あるいは、ごく少量の紺青粒子のみが分散した状態であることが判明した。
最後に、上述のようにして調製された第三混合液から上澄み液を取り除くことで、蜘蛛の巣状の固形物を分別でき紺青粒子の分散液Ａ´から紺青粒子を回収した。
【００３８】
（実施例４）
硝酸セシウムを紺青粒子の分散液Ｂに溶解させて、紺青粒子の分散液Ｂ´（セシウムの濃度：０．５ｐｐｍ、紺青粒子の濃度：０．００５質量％）を調製した。
紺青粒子の分散液Ｂ´１０ｍｌへアニオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第一混合液を調製した。なお、第一混合液の色は青色であったことから、第一混合液中に紺青粒子が分散していることが判明した。また、第一混合液中に固形物は形成されなかった。
次いで、調製した第一混合液へ、カチオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第二混合液を調製した。
このようにして調製した第二混合液中には、蜘蛛の巣状の固形物が形成された。また前記固形物の色は青色であったことから、紺青粒子を保持した状態で前記固形物が形成されていることが判明した。そして、前記固形物が形成された後の第二混合液の色は無色であったことから、第二混合液中には紺青粒子が分散していない、あるいは、ごく少量の紺青粒子のみが分散した状態であることが判明した。
そして、第二混合液へポリ塩化アルミニウム水溶液（ポリ塩化アルミニウムの濃度：１０質量％）４ｍｌを注ぎ入れ手で動かし攪拌することで、第三混合液を調製した。
このようにして調製した第三混合液中には、蜘蛛の巣状の固形物が凝集し沈殿した状態で存在していた。また前記固形物の色は青色であったことから、紺青粒子を保持した状態で前記固形物が形成されていることが判明した。そして、前記固形物が形成された後の第三混合液の色は無色であったことから、第三混合液中には紺青粒子が分散していない、あるいは、ごく少量の紺青粒子のみが分散した状態であることが判明した。
最後に、上述のようにして調製された第三混合液から上澄み液を取り除くことで、蜘蛛の巣状の固形物を分別でき紺青粒子の分散液Ｂ´から紺青粒子を回収した。
【００３９】
（参考例４）
硝酸セシウムを水に溶解させて、セシウム水溶液（セシウムの濃度：０．５ｐｐｍ）を調製した。
セシウム水溶液１０ｍｌへアニオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第一混合液を調製した。なお、第一混合液の色は無色であり、第一混合液中に固形物は形成されなかった。
次いで、調製した第一混合液へ、カチオン性高分子凝集剤水溶液４ｍｌを注ぎ入れ、手で動かし攪拌することで第二混合液を調製した。
このようにして調製した第二混合液中には、蜘蛛の巣状の固形物（色：白色）が形成された。
そして、第二混合液へポリ塩化アルミニウム水溶液（ポリ塩化アルミニウムの濃度：１０質量％）４ｍｌを注ぎ入れ手で動かし攪拌することで、第三混合液を調製した。
なお、第三混合液の色は無色であり、第三混合液中に蜘蛛の巣状の固形物（色：白色）が凝集し沈殿した状態で存在していた。
最後に、上述のようにして調製された第三混合液から上澄み液を取り除くことで、蜘蛛の巣状の固形物を分別して回収した。
【００４０】
実施例３−４および参考例４で取り除いた上澄み液を、以下に説明する測定へ供することで、本固液分離方法が発揮するセシウム回収率（％）を測定した。
【００４１】
（上澄み液中に存在するセシウム濃度の測定方法）
上澄み液を原子吸光分析装置へ供し上澄み液中に残留しているセシウム濃度（ｐｐｍ）を測定することで、本固液分離方法のセシウム回収率（％）を測定した。
なお、セシウム回収率（％）は、上澄み液に残留しているセシウム濃度（ｐｐｍ）を、以下の数式に算入することで算出した。
Ａ＝１００−（Ｂ／Ｃ）×１００
Ａ：セシウム回収率（％）
Ｂ：上澄み液に残留しているセシウム濃度（ｐｐｍ）
Ｃ：紺青粒子の分散液Ａ´または紺青粒子の分散液Ｂ´、あるいはセシウム水溶液中に含まれるセシウムの濃度（０．５ｐｐｍ）
【００４２】
測定の結果から、実施例３における固液分離方法のセシウム回収率は９９％、実施例４における固液分離方法のセシウム回収率は９８％であったのに対して、参考例４における固液分離方法のセシウム回収率は０％であることが判明した。この結果から、本発明の固液分離方法は、セシウムを吸着した紺青を固液分離できる方法であることが判明した。
【００４３】
参考例、実施例、比較例の各測定結果を表１にまとめた。
【００４４】
表１では、最初に凝集剤を混合した液体を試験液として表した。
また、表１では、第一混合液を調製するため前記試験液へ混合した凝集剤を第一液、第二混合液を調製するため第一混合液へ混合した凝集剤を第二液として表し、表中ではアニオン性高分子凝集剤を「アニオン」、カチオン性高分子凝集剤を「カチオン」と省略して表した。
さらに、第二混合液へ新たな凝集剤としてポリ塩化アルミニウムを混合した場合には、表中に「ＰＡＣ」と表した。
なお、表１では、凝集の有無の欄において、第二混合液中に蜘蛛の巣状の固形物が形成された場合には○として表し、第二混合液中に蜘蛛の巣状の固形物が形成されなかった場合には×として表した。そして、第三混合液中に蜘蛛の巣状の固形物が凝集し沈殿した状態で存在していた場合には◎として表した。
そして、実施例３−４および参考例４については、測定されたセシウム回収率（％）を記載した。
【００４５】
【表１】
2014180635.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００４６】
本発明によれば、カチオン性イオンを吸着できる粒子を含んだ液体から、前記カチオン性イオンを吸着できる粒子を固液分離する方法を提供できる。