(57)【要約】【課題】チョクラルスキー法を用いてウェーハ用タンタル酸リチウム単結晶インゴット等を育成するのに使用され、インゴットテールへのイリジウム等の付着が起点となって発生するインゴットのクラックを防止して歩留り向上につながるイリジウム製ルツボとその作製方法を提供する。【解決手段】本発明のイリジウム製ルツボは、直胴部と円錐形の底を有し、該円錐形の底の高さが２０ｍｍ以上８０ｍｍ以下であることを特徴とすると共に、このイリジウム製ルツボの前記直胴部は、長方形状のイリジウム板材を券回し突合せ溶接して作製され、前記円錐形の底は、円板の一部を扇形に切り抜いたイリジウム板材を巻回し突合せ溶接して作製される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
チョクラルスキー法によって単結晶インゴットを育成するために使用するイリジウム製ルツボであって、該ルツボは、直胴部と円錐形の底を有し、該円錐形の底の高さが２０ｍｍ以上８０ｍｍ以下であることを特徴とするイリジウム製ルツボ。
【請求項２】
前記単結晶インゴットは、タンタル酸リチウム単結晶であることを特徴とする請求項１に記載のイリジウム製ルツボ。
【請求項３】
前記直胴部の溶接部分と前記円錐形の底の溶接部分をずらして突合せ溶接することを特徴とする請求項１又は２に記載のイリジウム製ルツボ。
【請求項４】
長方形状のイリジウム板材を巻回し円筒状としてその両端部を突合せ溶接することでルツボの直胴部を作製すると共に、円板の一部を扇形に切り抜いたイリジウム板材を巻回し円錐状としてその両端部を突合せ溶接することでルツボの円錐形の底を作製した後、該円錐形の底の円周端と前記直胴部の円周端とを突合せ溶接することを特徴とするイリジウム製ルツボの作製方法。
【請求項５】
前記直胴部の溶接部分と前記円錐形の底の溶接部分をずらして突合せ溶接することを特徴とする請求項４に記載のイリジウム製ルツボの作製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、チョクラルスキー法（Ｃｚ法）を用いてウェーハ用タンタル酸リチウム単結晶インゴットおよびサファイアインゴットを育成するのに使用されるイリジウム製ルツボ及びその作製方法に関するものであり、特に、インゴットテールへのイリジウム付着が起点となって発生するインゴットのクラックを防止することを目的としたイリジウム製ルツボ及びその作製方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
タンタル酸リチウム単結晶ウェーハは、携帯電話やスマートフォン等の電子機器の表面弾性波（ＳＡＷ）デバイス基板として広く使用されているが、電子機器の回路パターンの微細化や薄型化が進んだ近年では、コストに対する要求が強くなってきているために、タンタル酸リチウム単結晶の育成歩留りを上げることが必要になってきている。
【０００３】
このタンタル酸リチウム単結晶は、表面弾性波素子等に好適に用いられており、一般に、図５に示される単結晶の育成装置において、次の（１）〜（５）に示す手順によるチョクラルスキー法によって育成されている。
（１）炉の中で、イリジウム製のルツボのまわりを耐火物で囲み、該ルツボ又は耐火物の上に、ルツボ上部の温度勾配を適切に保つための熱反射の機能を持たせたアフターヒーター及びアフターヒーター蓋を有する貴金属製の構造物を設置する。
（２）原料となるタンタル酸リチウム結晶塊をルツボの中で加熱溶融する。
（３）得られた融液に種結晶を浸漬する。
（４）所定の回転数で、種結晶を回転させながら該種結晶を静かに引き上げる。
（５）種結晶の下にタンタル酸リチウムの単結晶を成長させる。
【０００４】
タンタル酸リチウム単結晶のインゴットは、前記のような手順で製造されるのが一般的であるが、中にはNGと判定されて使用できないインゴットが含まれているのが実情である。そして、そのNGとされる原因は、クラックによるNGが大半を占めており、続いて、ボイド、組成不良等の結晶欠陥によるものである。特に、クラックによる場合は、結晶育成後の冷却工程においてインゴットテール部分を起点としたクラックが発生してNGとされるのが半分近くを占めている。
【０００５】
本発明者は、インゴットの育成歩留りを向上させるためには、前記のようなテールクラックを防止することが歩留り向上に大きく貢献すると考え、テールクラックについて鋭意分析したところ、異物の付着が起点となってそこからクラックが発生している（図６参照）ことから、テールクラックの原因は、異物が核となって、そこを起点としてクラックが発生しているのではないかと考えた。そして、さらにその異物を調べたところ、その異物の主な成分がルツボからメルト中に溶け出した、又は外部から入り込んだイリジウムやアルミナ、ジルコニアなどの物質であることから、単結晶とイリジウムなどの異物との熱膨張係数差によってインゴットのテール部分にクラックが発生するのではないかという考えに至った。
【０００６】
ところで、従来のタンタル酸リチウム単結晶の育成技術においては、インゴットの回転数が速くなるとインゴットテール部分の形状が凹に、遅くなると凸になる傾向がある。そして、テール部分の凸形状が大きくなると所望量の結晶育成が完了する前に、ルツボ底にテール部分がぶつかってクリスタルダウンという現象が発生し、製造上好ましくない。そこで、このクリスタルダウンを防止するために、テール側では単結晶の育成初期よりも回転数を速くしてテールの形状をコントロールしているのが実情である。
【０００７】
しかし、テール側でインゴットの回転数を速くすると、メルト内に強制対流の発生が強くなり、ルツボ底に溜まった異物をメルト内に巻き上げる可能性が高くなってしまうことから、本発明者は、インゴットの回転数を速くすることで異物がメルト内に巻き上がって単結晶に取り込まれたり、又は単結晶の表面に付着してクラックの起点となっているのではないかと考え、次に、ルツボ底に溜まったイリジウムやアルミナ、ジルコニアなどの異物がメルト内に巻き上がらないようにするためのルツボ底の形状について鋭意検討を行った。
【０００８】
イリジウム製のルツボは、高温強度が高いことから、タンタル酸リチウム単結晶の育成において従来から用いられているが、このイリジウム材は、その加工が極めて困難であり加工コストが高いために、最も加工コストが安い単純形状の平底ルツボが使用されている。例えば、特許文献１には、イリジウム又はイリジウム合金からなる円筒形状の直胴部とイリジウム又はイリジウム合金からなる円板形状の底部とを溶接接合したイリジウム又はイリジウム合金製ルツボが記載されている。
【０００９】
また、特許文献２には、乱流が生じないでメルト全体を均一に撹拌するために、ルツボの内面形状が回転軸に対して対称的な円錐形状、放物体形状又は半楕円形状とし、かつ、該形状が凹条のルツボ底部中心にて滑らかに連続している形状とした単結晶育成装置用のルツボが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００６−２０５２００号公報
【特許文献２】実公平４−１０２２４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、特許文献１の平底ルツボは、従来のルツボのように、クリスタルダウンなどを防止するためにテール側でインゴットの回転数を速くすると、メルト内に強制対流の発生が強くなり、ルツボ底に溜まった異物が巻き上がってテールクラックの発生を防止することが困難である。
また、特許文献２のルツボは、メルト全体にわたって左右対称的に循環軌跡を描く強制対流を積極的に生じさせて、メルト全体を均一に撹拌させるものであり、ルツボ底に溜まった異物が内側面に沿って上方に昇って行く強制対流によってメルト内に巻き上がってしまうために、テールクラックを防止することが困難である。
【００１２】
そこで、本発明は、メルト内の異物の巻き上がりを抑制することで異物の付着が起点となって発生するテールクラックを防止し、タンタル酸リチウム単結晶インゴットの歩留りを向上することができるイリジウム製ルツボを提供するとともに、設備コストが安く、平底ルツボと同様の簡単な加工工程で作製することが可能なイリジウム製ルツボの作製方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明者は、前記目的を達成するために、タンタル酸リチウム単結晶インゴットを育成するルツボ形状と異物付着の原因について鋭意検討を重ねた結果、ルツボ底形状を円錐形の形状にすれば、インゴットを回転した時に巻き上がる異物（イリジウム、アルミナ、ジルコニアなどの成分）が極力円錐形の底の部分に溜まって濃縮し、メルト内に巻き上がらないことを知見するとともに、このような底形状が円錐形のルツボをある程度の回転数で回転してメルト内に強制対流を起こしても、インゴットテール部分に異物の付着がないためにテールクラックの発生を防止することができることを知見し、本発明に至ったものである。
【００１４】
すなわち、本発明のイリジウム製ルツボは、チョクラルスキー法によって単結晶インゴットを育成するために使用するイリジウム製ルツボであって、該ルツボは、直胴部と円錐形の底を有し、該円錐形の底の高さが２０ｍｍ以上８０ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００１５】
また、本発明で育成される単結晶インゴットは、タンタル酸リチウム単結晶であり、本発明のイリジウム製ルツボは、その直胴部の溶接部分と円錐形の底の溶接部分をずらして溶接していることを特徴とする。
【００１６】
さらに、本発明の作製方法は、長方形状のイリジウム板材を巻回し円筒状としてその両端部を突合せ溶接することでルツボの直胴部を作製すると共に、円板の一部を扇形に切り抜いたイリジウム板材を巻回し円錐状としてその両端部を突合せ溶接することでルツボの円錐形の底を作製した後、該円錐形の底の円周端と前記直胴部の円周端とを突合せ溶接することを特徴とする。
【００１７】
本発明の作製方法は、前記直胴部の溶接部分と前記円錐形の底の溶接部分をずらして突合せ溶接することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１８】
本発明は、円錐形のルツボ底を有するイリジウム製ルツボを使用することでテールクラックを防止することができるから、タンタル酸リチウム単結晶インゴットの歩留りを向上させることができる。
また、本発明の作製方法では、円錐形のルツボ底は、丸底ルツボの場合のように押し型を作る必要もなく、円板の一部を扇形に切り抜いた板材を券回しその両端部を突合せ溶接して作製できるので、丸底ルツボの場合のように押し型代の特別な費用が発生せず、平底ルツボと同様の簡単な加工工程で作製することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の実施例であり、直径１５０φで直胴高さがそれぞれ２０ｍｍ、５０ｍｍ、８０ｍｍのルツボの側面図である。
【図２】図２は、本発明のルツボの展開図である。
【図３】図３は、比較例であり、直径１５０φで直胴高さが１００ｍｍのルツボの側面図である。
【図４】図４は、従来のイリジウム製ルツボの側面図である。
【図５】図５は、３６度回転Ｙ軸タンタル酸リチウム単結晶の育成方法、又は、３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウム単結晶の育成方法に好適に用いることができるタンタル酸リチウム単結晶の育成装置の縦断面概略図である。
【図６】図６は、異物付着が起点と思われるタンタル酸リチウムインゴットのテールクラックを示す写真図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
タンタル酸リチウム単結晶の育成に使用される一般的な単結晶の育成装置は、図５に示されるように、セラミックス製の耐火性ルツボ台２３と、該耐火性ルツボ台２３の底部に設けられたアルミナ台２２と、該アルミナ台２２上に設けられたルツボ２１と、該ルツボ２１を囲む断熱材２４と、ドーナツ型で円板状の熱反射板であるリフレクター２６と、該リフレクター２６の上方に設けられた、円筒状の熱反射板からなるアフターヒーター２７と、該アフターヒーター２７の蓋２８と、ルツボ台２３の周囲に設けられた加熱コイル２９を備えている。
【００２１】
本発明のイリジウム製ルツボは、図５に示される育成装置のルツボ２１として使用される。この育成装置を使ってタンタル酸リチウムの単結晶を育成する手順としては、先ず、ルツボ２１が加熱コイル２９によって誘導加熱され、ルツボ２１内の原料が融解して融液３０となる。
【００２２】
次に、この育成装置の上部には、タンタル酸リチウム単結晶の種結晶３２がシードホルダー３１に取り付けられており、この種結晶３２を融液３０に浸漬した後、シードホルダー３１を回転させながら、この種結晶３２をゆっくりと引き上げると、円錐状の肩部３５ａと円柱状の胴部３５ｂよりなるタンタル酸リチウム単結晶のインゴット３５が育成される。
【００２３】
このような育成装置に使用される本発明のイリジウム製ルツボは、育成するインゴットの径により異なるが4インチタンタル酸リチウム結晶に限れば、その直胴部の板厚が１．５ｍｍ〜３．５ｍｍ、内径が１４０ｍｍ〜１８０ｍｍ、直胴高さが１３０ｍｍ〜２００ｍｍの範囲であるのが好ましい。また、その底面の円錐形の高さｈが２０ｍｍ〜８０ｍｍの範囲が好ましく、より好ましくは、３０ｍｍ〜７０ｍｍの範囲である。円錐形の高さが２０ｍｍ未満であると、従来の平底の場合とあまり変わらず、メルト内の異物が円錐形の底の部分に十分に濃縮せず、異物の巻き上がりを十分に防止することができない。また、８０ｍｍを超えると、以下に示す比較例２の場合のように、メルト内の異物の巻き上げを防止することはできるものの、ルツボのテール部分が長くなって加熱状態が従来の条件と大きく変わってしまうために、育成後の冷却工程における熱収縮差(熱歪)という別の要因でクラックが発生してしまうと考えられる。
【００２４】
以下、本発明を実施例及び比較例に基づいて更に説明するが、本発明は、これらによって何ら限定されるものではない。
【実施例１】
【００２５】
底面の円錐形の高さｈが２０ｍｍ、板厚が２ｍｍ、内径１５０ｍｍ、直胴高さ１５０ｍｍである図１−Ａに示されるイリジウム製ルツボを作製し、このイリジウム製ルツボを図５に示される３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウム単結晶の育成装置にセットした。この育成装置に使用したリフレクターのサイズは、外径１６０ｍｍ、内径１０５ｍｍ、厚さ２ｍｍであり、アフターヒーターとしては、直径１５０ｍｍ、高さ１８０ｍｍのイリジウム製アフターヒーターを使用した。
【００２６】
次に、組成比Ｌｉ／Ｔａが０．９４３（モル比）である、Ｙ軸タンタル酸リチウムの焼成原料４５００ｇと結晶塊５５００ｇの合計１００００ｇをルツボ内に入れ、ルツボを加熱して焼成原料と結晶塊を溶融した。溶融した後、３８度回転Ｙ軸タンタル酸リチウムの種結晶をシードホルダーに取り付け、融液中に浸漬し、シードホルダーを浸漬直後７ｒｐｍの回転数で回転させながら徐々に回転数を上げていくとともに、テール部では回転数が１５ｒｐｍになるように調整して、種結晶をゆっくりと引き上げて、直径が１００ｍｍ、円柱状の胴部の長さが約１１０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶のインゴットを育成した。
【００２７】
上記と同様の操作を行って、タンタル酸リチウム単結晶のインゴットを１０本育成したところ、良品の割合（％）である歩留りは９０％（９本／１０本）であった。NGとされた１本は、テールからのクラックではなく、別の要因によりNGとされたものであり、テールクラックの発生はゼロであった。  
【実施例２】
【００２８】
実施例２は、底面の円錐形の高さｈを２０ｍｍから５０ｍｍに変更した、図１−Ｂに示されるイリジウム製ルツボを作製し、実施例１と同様の操作を行って、タンタル酸リチウム単結晶のインゴットを育成した。その結果、歩留まりは１００％（１０本／１０本）であった。
【実施例３】
【００２９】
実施例３は、底面の円錐形の高さｈを８０ｍｍに変更した、図１−Ｃに示されるイリジウム製ルツボを作製し、実施例１と同様の操作を行って、タンタル酸リチウム単結晶のインゴットを育成した。その結果、歩留まりは９０％（９本／１０本）であった。
【００３０】
（比較例１）
比較例１として、図４に示される従来の平底のイリジウム製ルツボを使用し、実施例１と同様の操作を行って、タンタル酸リチウム単結晶のインゴットを育成した。その結果、歩留まりは７０％（７本／１０本）であり、１０本中３本にはテールクラックが発生していた。
【００３１】
（比較例２）
比較例２として、図３に示される底面の円錐形の高さｈが１００ｍｍであるイリジウム製ルツボを作製し、実施例１と同様の操作を行って、タンタル酸リチウム単結晶のインゴットを育成した。その結果、歩留まりは6０％（６本／１０本）であった。１０本中４本がNGとされた原因は、予期していたメルト内の異物の巻き上げによるものではなく、円錐形の高さｈが高いために加熱状態が従来の条件と大きく変わってしまったために、育成後の冷却工程における熱収縮差（熱歪）という別の要因でクラックが発生してしまったと考えられる。
【００３２】
（ルツボの作製）
次に、本発明のイリジウム製ルツボの作製方法について説明する。図２に展開図を示すように、長方形状のイリジウム板材及び円板の一部を扇形に切り抜いたイリジウム板材を準備し、長方形状のイリジウム板材を巻回して円筒状としその両端部を突合せ溶接することでルツボの直胴部を作製する。また、同様に、円板の一部を扇形に切り抜いたイリジウム板材を巻回して円錐状としその両端部を突合せ溶接することでルツボの円錐形の底を作製する。そして、このようにそれぞれ作製された直胴部の円周端と円錐形の底の円周端とを突合せ溶接して両者を一体化することで本発明のイリジウム製ルツボを作製することができる。
【００３３】
本発明のイリジウム製ルツボでは、その直胴部と円錐形の底とを突合せ溶接してイリジウム製ルツボを作製する場合に、直胴部の突合せ溶接部と円錐形の底の突合せ溶接部が一直線上に揃わないようにすることが好ましい。仮に、突合せ溶接部が直胴部から円錐形の底にかけて一直線上に揃って伸びていると、突合せ溶接部に応力が集中した際に溶接部に亀裂等が生じることによる湯漏れの可能性が高くなるので、突合せ溶接部をずらすことで溶接部の湯漏れの可能性を防ぐことができるからである。また、突合せ溶接部への応力集中を回避する目的で、突合せ部を丸める、あるいは、円錐形の底の部分を丸めたり、内側のトンガリ底に小径の平板を当てて補強してもよい。
【００３４】
また、本発明の円錐形のルツボ底は、丸底形状の場合とは異なるから、押し型を作って板材を丸底に型成形する必要がない。ルツボ半径ｒ、底面の円錐形の高さｈの円錐形のルツボ底を作製する場合、円錐形の底板サイズは、図２に示す以下の数１及び数２の式に基づいて算出することができる。すなわち、底板の円板のＲは、数１の式に基づいて算出し、次に、底板の円板から扇形の部分を切り取った残りの角度θは、数２の式に基づいて算出することができるから、底板の円板から（３６０−θ）の角度の扇形を切り抜いてこの板材を巻回し、両端部を突合せ溶接すれば、所望の円錐形のルツボ底を作製することができる。
したがって、本発明の円錐形のルツボ底は、従来の円板の底板と同じように、平板から溶接して作製することができるから、従来の平底ルツボとあまり変わらないコストで本発明のルツボを作成することができるという設備コスト上のメリットもある。
【００３５】
【数１】
2014012613.tif 000003
【数２】
2014012613.tif 000004
【産業上の利用可能性】
【００３６】
本発明のイリジウム製ルツボによれば、メルト内の異物の巻き上げが抑制されるから、育成されたタンタル酸リチウム単結晶ウェーハは、その品質が従来のものより優れており、携帯電話やスマートフォン等の電子機器用デバイス基板等に好適であり、産業上極めて有用である。
【符号の説明】
【００３７】
２１  ルツボ
２２  アルミナ台
２３  ルツボ台
２４  断熱材
２５  耐火性アルミナ
２６  リフレクター
２７  アフターヒーター
２８  アフターヒーター蓋
２９  加熱コイル
３０  溶融液
３１  シードホルダー
３２  種結晶
３５  タンタル酸リチウム単結晶のインゴット
３５ａ  タンタル酸リチウム単結晶インゴットの円錐状の肩部
３５ｂ  タンタル酸リチウム単結晶インゴットの円柱状の胴部
【図１】
2014012613.tif 000005
【図２】
2014012613.tif 000006
【図３】
2014012613.tif 000007
【図４】
2014012613.tif 000008
【図５】
2014012613.tif 000009
【図６】
2014012613.tif 000010