(57)【要約】【課題】防カビ性に優れると共にポリエステル鋼板や塩化ビニル鋼板等の各種被着体に対する低温養生条件下での接着性が良好であり,且つ加熱しても変色しにくい室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を提供する。【解決手段】分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）と，非反応性シリコーンオイル（Ｂ）と，無機充填材（Ｃ）と，一般式Ｒ１ａＳｉ（ＯＮ＝ＣＲ２２）（４−ａ）（式中,Ｒ１は独立に１価の脂肪族飽和炭化水素基であり,Ｒ２は独立に非置換又は置換の１価の炭化水素基であり,ａは１〜２の整数である）で示される加水分解性オルガノシラン,その部分加水分解物又はこれらの混合物（Ｄ）と，２級アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）と，ジンクピリチオン（Ｆ）とから成ることを特徴とする室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）と，非反応性シリコーンオイル（Ｂ）と，無機充填材（Ｃ）と，一般式Ｒ１ａＳｉ（ＯＮ＝ＣＲ２２）（４−ａ）（式中,Ｒ１は独立に１価の脂肪族飽和炭化水素基であり,Ｒ２は独立に非置換又は置換の１価の炭化水素基であり,ａは１〜２の整数である）で示される加水分解性オルガノシラン,その部分加水分解物又はこれらの混合物（Ｄ）と，２級アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）と，ジンクピリチオン（Ｆ）とから成ることを特徴とする室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物。
【請求項２】
分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）１００重量部に対して２級アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）は１〜６重量部であり，ジンクピリチオン（Ｆ）は０．１〜１．０重量部であることを特徴とする請求項１記載の室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は，室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物に関し，特には硬化物に防カビ性があり，各種被着体に対して低温下でも高い接着性を有するとともに加熱しても変色しにくい室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来，硬化物の防カビ性が，常態及び熱水浸漬後も優れると共に，紫外線によっても黄変しない，脱オキシムタイプの室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物が提案されている（特許文献１）。該室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は，（Ａ）２５℃における粘度が１００〜５００，０００ｃＳｔであり，末端がシラノール基またはアルコキシ基で封鎖されたポリオルガノシロキサン１００重量部，（Ｂ）特許文献１中の一般式（１）で示される加水分解性オルガノシラン，その部分加水分解物又はこれらの混合物０．１〜３０重量部，（Ｃ）特許文献１中の一般式（２）で表わされるトリアゾリル基含有化合物０．０１〜０．０８重量部，（Ｄ）特許文献１中の一般式（３）で示されるベンゾイミダゾリルカルバメート化合物０．０１〜５重量部を含有する室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−５７０７２号公報
【０００４】
しかしながら，該室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物は防カビ性に優れているがポリエステル鋼板や塩化ビニル鋼板等の各種被着体に対する低温養生条件下での接着性が不十分であるという課題がある。また,該接着性を改良するために接着助剤としてシランカップリング剤を添加すると防カビ性が低下し,さらには熱が加わった際の変色の程度が大きいという課題がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は，防カビ性に優れると共にポリエステル鋼板や塩化ビニル鋼板等の各種被着体に対する低温養生条件下での接着性が良好であり,且つ加熱しても変色しにくい室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
請求項１記載の発明は，分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）と，非反応性シリコーンオイル（Ｂ）と，無機充填材（Ｃ）と，一般式Ｒ１ａＳｉ（ＯＮ＝ＣＲ２２）（４−ａ）（式中,Ｒ１は独立に１価の脂肪族飽和炭化水素基であり,Ｒ２は独立に非置換又は置換の１価の炭化水素基であり,ａは１〜２の整数である）で示される加水分解性オルガノシラン,その部分加水分解物又はこれらの混合物（Ｄ）と，２級アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）と，ジンクピリチオン（Ｆ）とから成ることを特徴とする室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物を提供する。
【０００７】
請求項２記載の発明は，分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）１００重量部に対して２級アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）は１〜６重量部であり，ジンクピリチオン（Ｆ）は０．１〜１．０重量部であることを特徴とする請求項１記載の室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物を提供する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物は，防カビ性に優れると共にポリエステル鋼板や塩化ビニル鋼板等の各種被着体に対する低温養生条件下での接着性が良好であるという効果がある。また加熱しても変色しにくいという効果がある。このため美感を必要とする建築用途のシーラントとして好適に使用できるという効果がある。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下本発明について詳細に説明する。
【００１０】
本発明にかかる室温硬化型オルガノポリシロキサン組成物は，分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）と，非反応性シリコーンオイル（Ｂ）と，無機充填材（Ｃ）と，一般式Ｒ１ａＳｉ（ＯＮ＝ＣＲ２２）（４−ａ）（式中,Ｒ１は独立に１価の脂肪族飽和炭化水素基であり,Ｒ２は独立に非置換又は置換の１価の炭化水素基であり,ａは１〜２の整数である）で示される加水分解性オルガノシラン,その部分加水分解物又はこれらの混合物（メチルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン）（Ｄ）と，２級アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）と，ジンクピリチオン（Ｆ）とから成り，必要により硬化触媒や，揺変剤、防錆剤等の添加剤を配合することが出来る。
【００１１】
分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）
本発明に使用される分子鎖両末端がシラノール基又はアルコキシ基で封鎖されたジオルガノポリシロキサン（Ａ）は，一般的に室温硬化型の縮合型ポリオルガノシロキサン組成物に用いられる。該ジオルガノポリシロキサン（Ａ）は硬化前の本組成物にシーラントとして使用する際に必要とする適度の押し出し性を与え，また硬化後のゴム状弾性体に優れた機械的性質を与えるために配合され，２５℃における粘度は１００〜５００，０００ｃＳｔであることが望ましい。粘度が１００ｃＳｔ未満では硬化後のゴム状弾性体の機械的特性が不十分となり，５００，０００ｃＳｔ超では均一な組成物が得にくくなり，押し出し作業性が悪くなる。より好ましい２５℃における粘度は２，０００〜１００，０００ｃＳｔであり，２０００ｃＳｔ未満では硬化後のゴム状弾性体の機械的特性が不十分となる傾向があり，１００，０００ｃＳｔ超では均一な組成物が得にくくなる傾向があり，また押し出し作業性が悪くなる傾向がある。
【００１２】
ケイ素原子に直接結合する有機基としては，メチル，エチル，プロピル，ブチル，ヘキシルのようなアルキル基，ビニル，アリルのようなアルケニル基，クロロメチル基，β−シアノエチル基，３，３，３−トリフルオロプロピル基のような１価の置換炭化水素基などが例示されるが，合成の容易さからメチル基，ビニル基が一般的であり，その他の有機基は，硬化後のゴム状弾性体に耐油性や塗装適正のような特殊な性質を与えるときにのみ使用される。
【００１３】
また，特にメチル基は原料中間体が最も容易に得られるばかりでなく，シロキサンの重合度が高くても低粘度となり，硬化前の本組成物の押し出し作業性と硬化後のゴム状弾性体の物性のバランスを良好なものとする。全有機基の８５％以上はメチル基であることが好ましく，実質的にすべての有機基がメチル基であることがさらに好ましい。なお硬化後のゴム状弾性体に耐寒性や耐熱性を必要とするときには，有機基の一部にフェニル基を用いる。
【００１４】
非反応性シリコーンオイル（Ｂ）
本発明に使用される非反応性シリコーンオイル（Ｂ）は，本組成物をシーラントして使用する際の作業性を向上させ，またヘラ等で押える際の糸切れ性等を向上させるとともに，硬化後のゴム状弾性体の硬さや伸びを調整することを目的として配合される。非反応性シリコーンオイルとは，分子中にアルコキシ基やシラノール基などの反応基を有しないシリコーンオイルであり，分子鎖末端はトリメチルシロキシ基などのトリオルガノシロキシ基で封鎖されている。最も好適に使用されるのは両末端がトリメチルシロキシ基で封鎖されたポリジメチルシロキサンである。
【００１５】
非反応性シリコーンオイル（Ｂ）の粘度は２５℃で５〜５０，０００ｃＳｔであることが好ましく,５ｃＳｔ未満では本組成物の硬化後のゴム状弾性体の機械的特性が不十分となる場合があり，５０，０００ｃＳｔ超では本組成物の押し出し作業性が悪くなる場合がある。より好ましくは５０〜５，０００ｃＳｔであり，５０ｃＳｔ未満では本組成物の硬化後のゴム状弾性体の機械的特性が不十分となる傾向があり，５，０００ｃＳｔ超では本組成物の押し出し作業性が悪くなる傾向がある。
【００１６】
非反応性シリコーンオイル（Ｂ）の配合量は，前記（Ａ）成分１００重量部当たり,０．１〜１００重量部であり,好ましくは０．２〜８０重量部である。０．１重量部未満では本組成物の押し出し作業性が不十分となり,１００重量部超では硬化物の機械的強度が低下する。０．２重量部未満では本組成物の押し出し作業性が不十分となる傾向があり,８０重量部超では硬化物の機械的強度が低下する傾向がある。
【００１７】
無機充填材（Ｃ）
本は発明に使用される無機充填剤（Ｃ）は，本組成物に例えばシーラントしてのゴム物性を付与するための補強性または非補強性の充填剤を言い，例えば，噴霧質シリカ及び該シリカの表面をクロルシランで疎水処理したものや，粉砕シリカ，コロイダル炭酸カルシウム及びこれらの表面を脂肪酸石鹸，ロジン又はロジン酸エステルで表面処理したものや，重質炭酸カルシウム，珪藻土，酸化鉄，二酸化チタン，酸化亜鉛，金属炭酸塩，カーボンブランク，微粉マイカ等を挙げることができる。無機充填剤（Ｃ）は１種単独で或いは２種以上を併用しても良い。無機充填剤（Ｃ）は前記（Ａ）成分１００重量部あたり，５〜３００重量部であり,５重量部未満で補強効果が十分ではなく，３００重量部超では本組成物としての作業性が不良となる。
【００１８】
一般式Ｒ１ａＳｉ（ＯＮ＝ＣＲ２２）（４−ａ）（式中,Ｒ１は独立に１価の脂肪族飽和炭化水素基であり,Ｒ２は独立に非置換又は置換の１価の炭化水素基であり,ａは１〜２の整数である）で示される加水分解性オルガノシラン,その部分加水分解物又はこれらの混合物（Ｄ）
本発明に使用されるこれらの（Ｄ）成分は，本組成物において架橋剤として配合する。式中，Ｒ１は不飽和基を含まない必要があり，不飽和基があると変色の原因となる。Ｒ１の１価の脂肪族飽和炭化水素基の代表例としては，炭素原子数が１〜１０のものを挙げることができ，具体的には，例えば，メチル基，エチル基，プロピル基，イソプロピル基，ブチル基，イソブチル基，ｔｅｒｔ−ブチル基，ペンチル基，ネオペンチル基，ヘキシル基，ヘプチル基，オクチル基，ノニル基，デシル基などのアルキル基等が挙げられ，また，該脂肪族飽和炭化水素基は，これらの基の炭素原子に結合している水素原子の一部または全部がフッ素，塩素，臭素等のハロゲン原子，シアノ基，アミノ基などで置換された基，例えば，クロロメチル基，２−ブロモエチル基，３−クロロプロピル基，３，３，３−トリフルオロプロピル基,３，３，４，４，５，５，６，６−ノナフルオロヘキシル基等のハロゲン置換炭化水素基や３−アミノプロピル基，シアノエチル基であってもよい。特に好適なＲ１はメチル基である。
【００１９】
Ｒ２で示される非置換又は置換の１価の炭化水素基としては，好ましくは脂肪族飽和炭化水素基であり，さらに好ましくはメチル基，エチル基,プロピル基,ブチル基である。
【００２０】
上記（Ｄ）成分の加水分解性オルガノシランの具体例としては,例えば,メチルトリス（ジメチルケトオキシム）シラン，メチルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン，エチルトリス（メチルエチルケトオキシム）シラン，メチルトリス（メチルイソブチルケトオキシム）シランなどのケトオキシムシランが挙げられるが,これらの加水分解性オルガノシラン及びその部分加水分解物は１種単独であるは２種以上を併用してもよく,また（Ｄ）成分としては,加水分解性オルガノシランと部分加水分解物の混合物であってもよい。
【００２１】
このような加水分解性オルガノシラン,その部分加水分解物又はこれらの混合物の配合量は,前記（Ａ）成分１００重量部当たり,０．１〜３０重量部であり,好ましくは１〜１５重量部である。０．１重量部未満では本組成物の硬化の際の架橋が不十分となり,３０重量部超では硬化物の機械的強度が低下する。１重量部未満では本組成物の硬化の際の架橋が不十分となる傾向があり,１５重量部超では硬化物の機械的強度が低下する傾向がある。
【００２２】
２級アミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）
本発明に使用される２級のアミノ基を有するシランカップリング剤（Ｅ）は,本組成物にポリエステル鋼板や塩化ビニル鋼板等の各種被着体に対する接着性を付与するために配合される。アミノ基はすべて２級アミノ基であることが好ましく，１級のアミノ基を有すると加熱時の変色の程度が大きくなる。ただし２級アミノ基及び１級アミノ基を有するシランカップリング剤であっても２級アミノ基のみ（１級アミノ基を有しない）のシランカップリング剤と併用することで所定の変色の範囲に収まる場合は使用することが可能である。また，分子内に芳香環を有しなければ，アミノ基を含有しそのアミノ基が２級のアミノ基であるアミノシラン化合物であれば特に限定されない。市販の２級アミノ基を有するシランカップリング剤としてはＤｙｎａｓｙｌａｎ１１２４（商品名，ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）アミン，エボニックデグサジャパン（株）社製），Ｄｙｎａｓｙｌａｎ１１０７（商品名，Ｎ−（２−アミノエチル−３−アミノプロピル）トリメトキシシラン，エボニックデグサジャパン（株）社製）がある。
【００２３】
配合量は上記（Ａ）成分に１００重量部に対して０．５〜６重量部であり,より好ましくは１〜５重量部である。０．５重量部未満では各種被着体に対する接着性が不十分となり,６重量部超では硬化物の機械的特性が低下すると共にコスト高となる。１重量部未満では各種被着体に対する接着性が不十分となる傾向があり,５重量部超では硬化物の機械的特性が低下すると共にコスト高となる傾向がある。
【００２４】
ジンクピリチオン（Ｆ）
本発明に使用されるジンクピリチオン（Ｆ）は本組成物に防カビ性を付与するために配合され,また本組成物が加熱されても変色しにくい効果を付与するために配合される。ジンクピリチオンは,亜鉛  ピリジン−２−チオール−Ｎ−オキシドまたはビス（１−ヒドロキシ−２（Ｈ）−ピリジンチオネート）亜鉛として公知の抗微生物性添加剤であり,米国特許第２８０９９７１号に記載のように,１−ヒドロキシ−２−ピリジンチオンまたはその可溶性塩を亜鉛塩（例えばＺｎＳＯ４）と反応させ,亜鉛ピリチオン沈殿を生成させることによって製造される。市販のジンクピリチオンには,サンアイゾール２００（商品名，粉末，三愛石油株式会社製）がある。
【００２５】
配合量は，上記（Ａ）成分１００重量部に対して０．１〜１．０重量部であり,より好ましくは０．３〜０．６重量部である。０．１重量部未満では防カビ性が不十分となり,１．０重量部超ではコスト高となる。０．３重量部未満では防カビ性が不十分となる傾向があり,０．６重量部超ではコスト高となる傾向がある。
【００２６】
硬化触媒
前記（Ａ）〜（Ｆ）成分以外に配合される硬化触媒としては，例えば，オクテン酸錫，ナフテン酸錫，カプリル酸第一錫，オレイン酸等の錫カルボン酸塩；ジブチル錫ジアセテート，ジブチル錫ジオクトエート，ジブチル錫ジラウレート，ジブチル錫ジオレート，ジフェニル錫ジアセテート，ジブチル錫オキサイド，ジブチル錫ジメトキシド，ジブチルビス（トリエトキシシロキシ）錫，ジブチル錫ベンジルマレート等の錫化合物；テトラエチルチタネート，テトラプロピルチタネート，テトラブチルチタネート，テトラエトキシジルコネート等の金属アルコキシド；オクテン酸鉄，ナフテン酸鉄，ナフテン酸鉛，ナフテン酸亜鉛，ステアリン酸亜鉛，亜鉛−２−エチルヘキソエート，鉛−２−エチルオクトエート，鉄−２−エチルヘキソエート，コバルト−２−エチルヘキソエート，マンガン−２−エチルヘキソエート，ナフテン酸コバルト，アルコキシアルミニウム化合物等の有機金属化合物；３−アミノプロピルトリエトキシシラン，Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン等のアミノアルキル基置換アルコキシシラン；ヘキシルアミン，リン酸ドデシルドデシルアミン等のアミン化合物及びその塩；ベンジルトリエチルアンモニウムアセテート等の第４級アンモニウム塩；酢酸カリウム，酢酸ナトリウム，臭酸リチウム等のアルカリ金属の低級脂肪酸塩；ジメチルヒドロキシルアミン，ジエチルヒドロキシルアミン等のジアルキルヒドロキシルアミンなどが挙げられる。硬化触媒の使用量は、通常、前記成分（Ａ）１００重量部当たり、０〜５重量部、好ましくは０〜１重量部である。
【００２７】
前記（Ａ）〜（Ｆ）成分以外に配合される添加剤としては，例えば、ポリエーテル化合物等の揺変剤；顔料、染料等の着色剤；ベンガラ、酸化セリウム等の耐熱性向上剤；脱水剤；防錆剤；を配合することができる。
【００２８】
以下，実施例及び比較例にて具体的に説明する。
【実施例】
【００２９】
実施例１及び実施例２
表１に示す配合にて，分子鎖両末端がシラノール基で封鎖されたポリジメチルシロキサンと，非反応性シリコーンオイルとして分子鎖末端がトリメチルシロキシ基で封鎖されたポリジメチルシロキサンと，噴霧質シリカ  アエロジル２００（商品名，比表面積（ＢＥＴ法）２００±２５ｍ２／ｇ，日本アエロジル(株)社製）と，炭酸カルシウムとして  表面処理炭酸カルシウム  白艶華ＣＣＲ（商品名，１次粒子径８０ｎｍ，白石工業社製）と重質炭酸カルシウム  ホワイトンＰ−３０（商品名，平均粒子径（重量による積算分率５０％の粒子径）４μｍを１：１（重量比）で混合したものと，ルチル型二酸化チタン  タイペークＲ−８２０（商品名，平均粒子径（重量による積算分率５０％の粒子径）０．２６μｍ，石原産業社製）と，ジンクピリチオンとしてサンアイゾール２００を混合し，次にこの混合物にメチルトリス（メチルエチルケトオキシム）シランと，２級アミノ基を有するシランカップリング剤としてＤｙｎａｓｙｌａｎ１１２４及びＤｙｎａｓｙｌａｎ１１０７と，ジブチル錫ジオクチル酸を減圧下に混合し，実施例１及び実施例２の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を得た。
【００３０】
比較例１乃至比較例４
表１に示す配合にて，実施例のジンクピリチオンに代えてテブコナゾール｛２−（４−クロロフェニル）エチル−α−（１,１−ジメチルエチル）−１Ｈ−１,２,４−トリアゾール−１−イル−エタノール｝とカーベンダジム（２−ベンゾイミダゾリルカルバミン酸メチル）を，実施例で使用したシランカップリング剤のほかにトリス（３−（トリメトキシシリル）プロピル）イソシアヌレートＳＩＱＵＥＳＴ  Ｙ−１９０２０（商品名，モメンティブ・パフォーマンスアンドマテリアルズジャパン社製）及びグリシドキシプロピルトリメトキシシランＳＨ−６０４０（商品名，東レ・ダウコーニング社製）を使用した以外は実施例と同様にして，比較例１乃至比較例４の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を得た。
【００３１】
【表１】
2014205771.tif 000002
【００３２】
評価項目及び評価方法
【００３３】
低温接着性
５℃雰囲気下にて９０ｍｍ×６０ｍｍのＰＥＴ鋼板ＦＩＮＥＴＯＰ１（厚さ０．６ｍｍ，商品名，東洋鋼鈑(株)社製）または塩化ビニル鋼板ビニトップ（厚さ０．６ｍｍ，商品名，東洋鋼鈑(株)社製）またはポリエステル鋼板ＦＩＮＥＴＯＰ６（厚さ０．６ｍｍ，商品名，東洋鋼鈑(株)社製）またはＡＥＳ（アクリルニトリル／エチレン−プロピレン−ジエン／スチレン）板（厚さ２ｍｍ，，商品名，日本テストパネル社製）上に，厚さ２ｍｍ×幅１０ｍｍ×長さ７０ｍｍに実施例及び比較例の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物をヘラを用いて塗り広げ，７日間放置し硬化させる。硬化した本組成物を指で把持した上で垂直方向に引張り，本組成物が完全に剥離または破壊するまで引張る。剥離または破壊した状態を目視にて観察し本組成物の凝集破壊となった比率を判定する。本組成物の凝集破壊％が９５〜１００％を○，８０〜９４％を△，０〜７９％を×と評価した。
【００３４】
防カビ性
２３℃５０％ＲＨ下にて，実施例及び比較例の室温硬化性オルガノポリシロキサン組成物を厚さ２ｍｍ幅２５ｍｍ×長さ２５ｍｍのシート状に硬化させて成形し，７日間養生して試験体とする。得られた試験体をＪＩＳＡ２９１１プラスチック製品の試験  方法Ｂ  試料区分Ｉに従い，試験を行なった。試験体は７日間養生後の試験体を常態として，この他に同一に作製した試験体をさらに７０℃の温水に３日間浸漬したものを温水浸漬として試験した。評価は以下によって行ない，最終的に評価０〜評価２を○と，評価３〜評価５を×と評価した。
評価０：肉眼及び顕微鏡下でカビの発育は認められない。
評価１：肉眼では発育が認められないが，顕微鏡下では明らかに確認できる。
評価２：肉眼でカビの発育が認められ，発育部分の面積は試料の全面積の２５％未満。
評価３：肉眼でカビの発育が認められ，発育部分の面積は試料の全面積の２５％以上５０％未満。
評価４：菌糸はよく発育し，発育部分の面積は試料の全面積の５０％以上。
評価５：菌糸の発育は激しく，試料全面を覆っている。
【００３５】
加熱黄変性
（試験体の作製方法を詳しく記載してください）
次に試験体を９０℃１０日間放置し，９０℃放置前と放置後の色差（ΔＥ＊ａｂ）を分光測色計ＣＭ−７００ｄ（商品名，コニカミノルタ社製）で，正反射光除去方式,光源Ｄ６５，視野角１０度で測定した。ΔＥ＊ａｂが０〜２未満を○と，同２以上３未満を△と，同３以上を×と評価した。
【００３６】
評価結果
評価結果を表２に示す。
【００３７】
【表２】
2014205771.tif 000003
【００３８】
まとめ
実施例１及び実施例２はすべての評価項目が○であり，低温接着性，防カビ性，及び加熱黄変性は良好であった。