(57)【要約】【課題】光取り出し効率に優れるトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法を提供する。【解決手段】支持基板上に有機ＥＬ素子が形成された有機ＥＬ素子基板を準備する準備工程と、封止基板上に屈折率の異なる高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを含有する紫外線硬化型樹脂を塗布し、上記紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して上記高屈折率モノマーを重合させ、層表面から上記封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成する傾斜屈折率層形成工程と、上記有機ＥＬ素子基板の上記有機ＥＬ素子および上記封止基板上に形成された上記傾斜屈折率層が対向するように配置し、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着層を介して貼り合わせる貼合工程とを有することを特徴とするトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法。【選択図】図１
2014120323.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持基板上に有機エレクトロルミネッセンス素子が形成された有機エレクトロルミネッセンス素子基板を準備する準備工程と、
封止基板上に屈折率の異なる高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを含有する紫外線硬化型樹脂を塗布し、前記紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して前記高屈折率モノマーを重合させ、層表面から前記封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成する傾斜屈折率層形成工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子基板の前記有機エレクトロルミネッセンス素子および前記封止基板上に形成された前記傾斜屈折率層が対向するように配置し、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着層を介して貼り合わせる貼合工程と
を有することを特徴とするトップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体封止のトップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子においては、発光に指向性がないために光損失が大きく、光取り出し効率は２０％〜３０％程度であるといわれており、光取り出し効率の改善が検討されている。なお、以下、エレクトロルミネッセンスをＥＬと略す場合がある。
【０００３】
光取り出し効率を向上させる手段としては種々の検討がなされており、例えば有機ＥＬ素子を構成する各層の界面での屈折率差を小さくする手法が検討されている。例えば特許文献１には、透明基材上に透明電極と有機ＥＬ層と陰極とが順に積層された有機ＥＬ素子において、透明基材と透明電極との間に屈折率の傾斜構造を有する層を形成する手法が提案されている。また特許文献２には、基板上に第１電極と発光層と第２電極とが順に積層された面発光素子において、発光層を電圧印加時に基板の法線方向に対して垂直な方向に周期構造を持つ屈折率分布を有するものとする手法が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−７３４６５号公報
【特許文献２】特開２００７−８０８９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年では、有機ＥＬ装置の大型化の要請に伴い、固体封止の有機ＥＬ装置が注目されている。また、トップエミッション方式およびボトムエミッション方式を比較すると、ボトムエミッション方式はＴＦＴ回路等により開口が狭くならないため光の利用効率が高く、低消費電力および長寿命を達成することができるという利点を有している。
固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ装置においては、有機ＥＬ素子が形成された有機ＥＬ素子基板と封止基板との間に接着剤を充填して有機ＥＬ素子を封止する。このような固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ装置では、一般的に、有機ＥＬ素子の透明電極層、接着剤および封止基板の屈折率が異なるため、有機ＥＬ素子の透明電極層と接着剤との界面および接着剤と封止基板との界面にて有機ＥＬ素子からの発光が反射され、光取り出し効率が低下する。そこで、固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ装置においても、各層の界面での屈折率差を小さくし、光取り出し効率を改善することが求められる。
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載の方法では、屈折率の傾斜構造を有する層を形成するために、屈折率の異なる材料の配分を変えて製膜していることから、形成工程が煩雑である。
また、特許文献２に記載の方法では、発光層に周期構造をもつ屈折率分布を形成するために、正方格子や三角格子等の周期構造をもって第１電極を形成する必要があり、構成が複雑になる。さらに、特許文献２に記載の発光層および第１電極を固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ装置に適用しても、有機ＥＬ素子の透明電極層と接着剤との界面および接着剤と封止基板との界面での発光の反射を抑制することはできない。
【０００７】
本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率に優れる固体封止のトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法を提供することを主目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明は、支持基板上に有機ＥＬ素子が形成された有機ＥＬ素子基板を準備する準備工程と、封止基板上に屈折率の異なる高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを含有する紫外線硬化型樹脂を塗布し、上記紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して上記高屈折率モノマーを重合させ、層表面から上記封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成する傾斜屈折率層形成工程と、上記有機ＥＬ素子基板の上記有機ＥＬ素子および上記封止基板上に形成された上記傾斜屈折率層が対向するように配置し、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着層を介して貼り合わせる貼合工程とを有することを特徴とするトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法を提供する。
【０００９】
本発明においては、高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを含有する紫外線硬化型樹脂を用い、紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して高屈折率モノマーを重合させることにより、高屈折率モノマーが拡散移動して、層表面から封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成することができる。したがって、複雑な層構成や形成工程を要することなく、接着層と傾斜屈折率層との界面および傾斜屈折率層と封止基板との界面での発光の反射を抑制することができる。また、本発明においては、接着層が低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散されたものであることにより、接着層の高屈折率化が可能であり、有機ＥＬ素子の透明電極層と接着層との界面での発光の反射を抑制することができる。よって、光取り出し効率に優れる有機ＥＬ装置を得ることが可能である。
【発明の効果】
【００１０】
本発明においては、光取り出し効率に優れるトップエミッション型有機ＥＬ装置を得ることができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明のトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法の一例を示す工程図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明のトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法について詳細に説明する。なお、トップエミッション型有機ＥＬ装置を単に有機ＥＬ装置と称する場合がある。
【００１３】
本発明のトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法は、支持基板上に有機ＥＬ素子が形成された有機ＥＬ素子基板を準備する準備工程と、封止基板上に屈折率の異なる高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを含有する紫外線硬化型樹脂を塗布し、上記紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して上記高屈折率モノマーを重合させ、層表面から上記封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成する傾斜屈折率層形成工程と、上記有機ＥＬ素子基板の上記有機ＥＬ素子および上記封止基板上に形成された上記傾斜屈折率層が対向するように配置し、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着層を介して貼り合わせる貼合工程とを有することを特徴としている。
【００１４】
本発明のトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法について図面を参照しながら説明する。
図１（ａ）〜（ｄ）は、本発明のトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法の一例を示す工程図である。まず、図１（ａ）に示すように、支持基板２上に背面電極層３を形成し、背面電極層３上に発光層を区画する絶縁層４を形成し、背面電極層３上に赤色発光層５Ｒ、緑色発光層５Ｇおよび青色発光層５Ｂを有する発光層５と透明電極層６とを順に積層して、有機ＥＬ素子７を形成し、有機ＥＬ素子用基板１０を準備する準備工程を行う。次に、図１（ｂ）に示すように、封止基板２０上に、屈折率の異なる高屈折率モノマー１１および低屈折率バインダー（図示なし）を含有する紫外線硬化型樹脂１２ａを塗布し、紫外線硬化型樹脂１２ａの塗膜側から紫外線Ｌを照射して、紫外線硬化型樹脂１２ａに含まれる高屈折率モノマー１１を重合させる傾斜屈折率層形成工程を行う。この際、紫外線硬化型樹脂１２ａの塗膜側から紫外線Ｌを照射するため、紫外線硬化型樹脂１２ａの塗膜の表面から高屈折率モノマー１１の重合が開始され、それに伴い高屈折率モノマー１１の濃度勾配ができ、封止基板２０側から紫外線硬化型樹脂１２ａの塗膜の表面に向かって高屈折率モノマー１１の拡散移動が起こる。そのため、図１（ｃ）に例示するように、紫外線照射条件に応じて、高屈折率モノマー１１の疎密ができる。高屈折率モノマー１１の疎密は屈折率の差として現れるため、結果として、層表面から封止基板２０側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層１２ｂが形成される。次に、図１（ｄ）に例示するように、有機ＥＬ素子基板１０の有機ＥＬ素子７と封止基板２０上に形成された傾斜屈折率層１２ｂとが対向するように配置し、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着層１５を介して貼り合わせる貼合工程を行う。このようにしてトップエミッション型有機ＥＬ装置１を作製することができる。このトップエミッション型有機ＥＬ装置１においては、封止基板２０側から光が取り出される。
【００１５】
一般的に、有機ＥＬ装置においては、封止基板の屈折率は接着層の屈折率よりも低く、接着層の屈折率は有機ＥＬ素子の透明電極層の屈折率よりも低い。また、高屈折率媒体から低屈折率媒体に光が入射するとき、屈折率差が大きいと界面で光の反射が顕著に起こる。これに対し本発明においては、上述のように、高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを含有する紫外線硬化型樹脂を用い、紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して、高屈折率モノマーを重合させることにより、層表面から封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成することができる。したがって、屈折率の高い接着層と屈折率の低い封止基板との間で、接着層側から封止基板側に向かって屈折率が低くなるように屈折率を変化させることができ、接着層と傾斜屈折率層との界面および傾斜屈折率層と封止基板との界面にて有機ＥＬ素子からの発光の反射を抑制することができる。また本発明においては、接着層が低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散されたものであることにより、接着層の高屈折率化が可能であり、有機ＥＬ素子の透明電極層と接着層との界面にて有機ＥＬ素子からの発光の反射を抑制することができる。よって本発明においては、光取り出し効率を向上させることが可能である。
【００１６】
また本発明においては、紫外線照射により紫外線硬化型樹脂を硬化させる際に、高屈折率モノマーが拡散移動して層内に屈折率勾配が形成されるため、複雑な層構成や形成工程を要することなく、光取り出し効率に優れる有機ＥＬ装置を得ることが可能である。
【００１７】
ここで、傾斜屈折率層の「層表面」とは、封止基板上に傾斜屈折率層を形成した際に、傾斜屈折率層の封止基板と接している面とは反対側の面をいう。また、「層表面から封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する」とは、傾斜屈折率層の封止基板と接している面とは反対側の面から、傾斜屈折率層の封止基板と接している面に向かって、屈折率が低くなる屈折率勾配を有することをいう。
【００１８】
以下、本発明のトップエミッション型有機ＥＬ装置の製造方法における各工程について説明する。
【００１９】
１．準備工程
本発明における準備工程は、支持基板上に有機ＥＬ素子が形成された有機ＥＬ素子基板を準備する工程である。
以下、有機ＥＬ素子基板における各構成について説明する。
【００２０】
（１）有機ＥＬ素子
本発明に用いられる有機ＥＬ素子は、支持基板上に形成されるものであり、支持基板上に形成された背面電極層と、背面電極層上に形成され、少なくとも発光層を含む有機ＥＬ層と、有機ＥＬ層上に形成された透明電極層とを有するものである。
以下、有機ＥＬ素子における各構成について説明する。
【００２１】
（ａ）有機ＥＬ層
本発明に用いられる有機ＥＬ層は、背面電極層上に形成され、少なくとも発光層を含むものである。
有機ＥＬ層を構成する層としては、発光層の他に、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層等が挙げられる。
以下、有機ＥＬ層における各構成について説明する。
【００２２】
（ｉ）発光層
本発明に用いられる発光層は、単色の発光層であってもよく、複数色の発光層であってもよく、有機ＥＬ装置の用途に応じて適宜選択される。有機ＥＬ装置が表示装置である場合には、通常、複数色の発光層が形成される。
【００２３】
発光層に用いられる発光材料としては、蛍光もしくは燐光を発するものであればよく、例えば、色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料等を挙げることができる。
【００２４】
色素系材料としては、例えば、シクロペンタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、シロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、クマリン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー等を挙げることができる。
【００２５】
金属錯体系材料としては、例えば、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体、あるいは、中心金属にＡｌ、Ｚｎ、Ｂｅ等またはＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙ等の希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造等を有する金属錯体を挙げることができる。具体的には、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）を用いることができる。
【００２６】
高分子系材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリビニルカルバゾール、ポリフルオレン誘導体、ポリキノキサリン誘導体、ポリジアルキルフルオレン誘導体、およびそれらの共重合体等を挙げることができる。また、高分子系材料として、上記の色素系材料および金属錯体系材料を高分子化したものも用いることができる。
【００２７】
また、燐光材料としては、例えば、イリジウム錯体、プラチナ錯体、あるいは、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ等のスピン軌道相互作用が大きい重金属を中心金属とする金属錯体等を用いることができる。具体的には、フェニルピリジンやチエニルピリジンなどを配位子とするイリジウム錯体、プラチナポルフィリン誘導体等が挙げられる。
【００２８】
これらの発光材料は、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２９】
また、発光材料には、発光効率の向上、発光波長を変化させる等の目的で、蛍光もしくは燐光を発するドーパントを添加してもよい。このようなドーパントとしては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾリン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾン、キノキサリン誘導体、カルバゾール誘導体、フルオレン誘導体を挙げることができる。
【００３０】
発光層の厚みとしては、電子および正孔の再結合の場を提供して発光する機能を発現することができる厚みであれば特に限定されるものではなく、例えば１０ｎｍ〜５００ｎｍ程度にすることができる。
【００３１】
発光層の形成方法としては、上述の発光材料等を溶媒に溶解もしくは分散させた発光層形成用塗工液を塗布するウェットプロセスであってもよく、真空蒸着法等のドライプロセスであってもよい。中でも、効率およびコストの面から、ウェットプロセスが好ましい。
【００３２】
発光層形成用塗工液の塗布方法としては、例えば、インクジェット法、スピンコート法、キャスティング法、ディッピング法、バーコート法、ブレードコート法、ロールコート法、スプレーコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法等を挙げることができる。
【００３３】
（ii）正孔注入輸送層
本発明においては、発光層と陽極との間に正孔注入輸送層が形成されていてもよい。
正孔注入輸送層は、正孔注入機能を有する正孔注入層であってもよく、正孔輸送機能を有する正孔輸送層であってもよく、正孔注入層および正孔輸送層が積層されたものであってもよく、正孔注入機能および正孔輸送機能の両機能を有するものであってもよい。
【００３４】
正孔注入輸送層に用いられる材料としては、発光層への正孔の注入、輸送を安定化させることができる材料であれば特に限定されるものではなく、上記発光層の発光材料に例示した化合物の他、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリフェニレンビニレンおよびそれらの誘導体等の導電性高分子等を用いることができる。具体的には、ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル）ベンジジン（α−ＮＰＤ）、４，４，４−トリス（３−メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、ポリ３，４エチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）、ポリビニルカルバゾール等が挙げられる。
【００３５】
正孔注入輸送層の厚みとしては、正孔注入機能や正孔輸送機能が十分に発揮される厚みであれば特に限定されないが、具体的には０．５ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲内、中でも１０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
【００３６】
正孔注入輸送層の形成方法としては、上述の材料等を溶媒に溶解もしくは分散させた正孔注入輸送層形成用塗工液を塗布するウェットプロセスであってもよく、真空蒸着法等のドライプロセスであってもよく、材料の種類等に応じて適宜選択される。
【００３７】
（iii）電子注入輸送層
本発明においては、発光層と陰極との間に電子注入輸送層が形成されていてもよい。
電子注入輸送層は、電子注入機能を有する電子注入層であってもよく、電子輸送機能を有する電子輸送層であってもよく、電子注入層および電子輸送層が積層されたものであってもよく、電子注入機能および電子輸送機能の両機能を有するものであってもよい。
【００３８】
電子注入層に用いられる材料としては、発光層への電子の注入を安定化させることができる材料であれば特に限定されるものではなく、上記発光層の発光材料に例示した化合物の他、アルミリチウム合金、ストロンチウム、カルシウム、リチウム、セシウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム、フッ化セシウム、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム、ポリスチレンスルホン酸ナトリウム等のアルカリ金属およびアルカリ土類金属の金属、合金、化合物、有機錯体等を用いることができる。
【００３９】
また、電子輸送性の有機材料にアルカリ金属またはアルカリ土類金属をドープした金属ドープ層を形成し、これを電子注入層にすることもできる。電子輸送性の有機材料としては、例えば、バソキュプロイン、バソフェナントロリン、フェナントロリン誘導体等を挙げることができ、ドープする金属としては、Ｌｉ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ等が挙げられる。
【００４０】
電子輸送層に用いられる材料としては、陰極から注入された電子を発光層へ輸送することが可能な材料であれば特に限定されるものではなく、例えば、バソキュプロイン、バソフェナントロリン、フェナントロリン誘導体、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）の誘導体等を挙げることができる。
【００４１】
電子注入輸送層の厚みとしては、電子注入機能や電子輸送機能が十分に発揮される厚みであれば特に限定されない。
【００４２】
電子注入輸送層の形成方法としては、上述の材料等を溶媒に溶解もしくは分散させた電子注入輸送層形成用塗工液を塗布するウェットプロセスであってもよく、真空蒸着法等のドライプロセスであってもよく、材料の種類等に応じて適宜選択される。
【００４３】
（ｂ）透明電極層
本発明に用いられる透明電極層は、有機ＥＬ層上に形成されるものである。
透明電極層は陽極および陰極のいずれであってもよい。
【００４４】
陽極は、抵抗が小さいことが好ましく、一般的には導電性材料である金属材料が用いられるが、有機化合物または無機化合物を用いてもよい。
陽極には、正孔が注入しやすいように仕事関数の大きい導電性材料を用いることが好ましい。例えば、Ａｕ、Ｃｒ、Ｍｏ等の金属；酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化亜鉛、酸化インジウム等の無機酸化物；金属ドープされたポリチオフェン等の導電性高分子等が挙げられる。これらの導電性材料は、単独で用いても、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。２種類以上を用いる場合には、各材料からなる層を積層してもよい。なお、酸化インジウム錫、酸化インジウム亜鉛、酸化亜鉛および酸化インジウムの屈折率は１．８〜２．０程度、ポリチオフェン系の屈折率は１．６〜１．７程度である。
【００４５】
陰極は、抵抗が小さいことが好ましく、一般的には導電性材料である金属材料が用いられるが、有機化合物または無機化合物を用いてもよい。
陰極には、電子が注入しやすいように仕事関数の小さい導電性材料を用いることが好ましい。例えば、ＭｇＡｇ等のマグネシウム合金、ＡｌＬｉ、ＡｌＣａ、ＡｌＭｇ等のアルミニウム合金、Ｌｉ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ等のアルカリ金属類およびアルカリ土類金属類の合金等が挙げられる。
【００４６】
透明電極層の形成方法としては、一般的な電極の形成方法を用いることができ、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、ＥＢ蒸着法、イオンプレーティング法等のＰＶＤ法、またはＣＶＤ法等を挙げることができる。
【００４７】
（ｃ）背面電極層
本発明に用いられる背面電極層は、支持基板上に形成されるものである。
背面電極層は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよいが、本発明においては透明電極層側から光を取り出すため、通常は光透過性を有さないものとされる。
【００４８】
背面電極層は陽極および陰極のいずれであってもよい。
なお、陽極および陰極の材料については上記透明電極層の項に記載し、背面電極層の形成方法については上記透明電極層の形成方法と同様であるので、ここでの説明は省略する。
【００４９】
（ｄ）絶縁層
本発明に用いられる有機ＥＬ素子においては、背面電極層上に絶縁層がパターン状に形成されていてもよい。絶縁層は、画素を画定するように形成されるものである。
絶縁層のパターンとしては、画素の配列に応じて適宜選択されるものであり、例えば格子状にすることができる。
絶縁層の材料としては、有機ＥＬ素子における一般的な絶縁層の材料を用いることができ、例えば、感光性ポリイミド樹脂、アクリル系樹脂等の光硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、無機材料等を挙げることができる。
絶縁層の厚みとしては、画素を画定し、透明電極層および背面電極層を絶縁することができれば特に限定されるものではない。
絶縁層の形成方法としては、有機ＥＬ素子における一般的な絶縁層の形成方法を適用することができ、例えば、フォトリソグラフィー法等が挙げられる。
【００５０】
（ｅ）隔壁
本発明に用いられる有機ＥＬ素子においては、絶縁層上に隔壁がパターン状に形成されていてもよい。隔壁は、透明電極層のパターンを画定するように形成されるものである。隔壁が形成されている場合には、メタルマスク等を用いなくとも透明電極層をパターン状に形成することが可能になる。
隔壁のパターンとしては、透明電極層のパターンに応じて適宜選択される。
隔壁の材料としては、有機ＥＬ素子における一般的な隔壁の材料を用いることができ、例えば、感光性ポリイミド樹脂、アクリル系樹脂等の光硬化型樹脂、または熱硬化型樹脂、および無機材料等を挙げることができる。
また、発光層をパターン状に形成するに際して、隔壁には表面エネルギーを変化させる表面処理を予め行ってもよい。
隔壁の高さとしては、透明電極層のパターンを画定し、隣接する透明電極層同士を絶縁することができれば特に限定されるものではない。
隔壁の形成方法としては、有機ＥＬ素子における一般的な隔壁の形成方法を適用することができ、例えば、フォトリソグラフィー法等が挙げられる。
【００５１】
（２）支持基板
本発明に用いられる支持基板は、上記有機ＥＬ素子を支持するものである。
本発明における有機ＥＬ装置はトップエミッション型であるため、支持基板は光透過性を有していてもよく有さなくてもよい。
また、支持基板は、可撓性を有していてもよく有さなくてもよく、有機ＥＬ装置の用途により適宜選択される。
支持基板の材料としては、例えば、ガラスや樹脂が挙げられる。また、支持基板の表面にはガスバリア層が形成されていてもよい。
支持基板の厚みとしては、支持基板の材料および有機ＥＬ装置の用途により適宜選択され、具体的には０．００５ｍｍ〜５ｍｍ程度である。
【００５２】
２．傾斜屈折率層形成工程
本発明における傾斜屈折率層形成工程は、封止基板上に屈折率の異なる高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを含有する紫外線硬化型樹脂を塗布し、上記紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して上記高屈折率モノマーを重合させ、層表面から上記封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成する工程である。
以下、本発明に用いられる紫外線硬化型樹脂および封止基板、ならびに傾斜屈折率層の形成方法について説明する。
【００５３】
（１）紫外線硬化型樹脂
本発明に用いられる紫外線硬化型樹脂は、屈折率の異なる高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーを少なくとも含有するものである。
【００５４】
高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーの屈折率差としては、高屈折率バインダーの屈折率が低屈折率モノマーの屈折率よりも高ければよく、封止基板の屈折率等に応じて適宜選択される。具体的には、高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーの屈折率差は、０．１以上であることが好ましく、中でも０．１〜０．３の範囲内、特に０．１５〜０．２５の範囲内であることが好ましい。高屈折率モノマーおよび低屈折率バインダーの屈折率差が上記範囲であれば、光取り出し効率の向上に有効な屈折率勾配を形成することができるからである。
【００５５】
高屈折率モノマーの屈折率は、低屈折率バインダーの屈折率よりも高ければよく、具体的には１．６０〜１．８０の範囲内であることが好ましく、中でも１．６０〜１．７５の範囲内、特に１．６０〜１．７０の範囲内であることが好ましい。
【００５６】
低屈折率バインダーの屈折率は、高屈折率モノマーの屈折率よりも低ければよく、封止基板の屈折率等に応じて適宜選択される。光取り出し効率向上のためには、低屈折率バインダーおよび封止基板の屈折率差は小さいことが好ましく、具体的には０．１以下であることが好ましく、中でも０．０５以下、特に０．０２以下であることが好ましい。低屈折率バインダーおよび封止基板の屈折率差が大きいと、傾斜屈折率層および封止基板の界面にて有機ＥＬ素子からの発光が反射されてしまい、光取り出し効率を向上させる効果が十分に得られない場合があるからである。低屈折率バインダーの屈折率は、上記の低屈折率バインダーおよび封止基板の屈折率差を満たしていれば、封止基板の屈折率よりも高くてもよく低くてもよいが、通常は封止基板の屈折率よりも高く設定される。
低屈折率バインダーの屈折率は、高屈折率モノマーの屈折率よりも低く、上記の低屈折率バインダーおよび封止基板の屈折率差を満たしていればよいが、具体的には１．４〜１．６の範囲内であることが好ましく、中でも１．４５〜１．５５の範囲内、特に１．４８〜１．５２の範囲内であることが好ましい。
【００５７】
ここで、高屈折率モノマーの屈折率とは、モノマー単体の屈折率をいい、重合前の高屈折率モノマーの屈折率を指す。
屈折率は、エリプソメトリー法により測定することができる。具体的には、直線偏光の光を膜に入射させ、膜を反射した光の偏光状態（一般には楕円偏光）を調べ、膜の物性を記述するのに最適なモデルでフィッティングすることによって、膜の屈折率ｎと消衰係数ｋ（光学定数）を測定することができる。
【００５８】
紫外線硬化型樹脂は光透過性を有するものである。紫外線硬化型樹脂の光透過性としては、紫外線硬化型樹脂を用いて形成される傾斜屈折率層が、可視光領域の波長に対して透過性を有していればよく、具体的には、可視光領域の全波長範囲に対する光透過率が８０％以上であることが好ましく、中でも８５％以上、特に９０％以上であることが好ましい。
ここで、光透過率は、例えば島津製作所製紫外可視光分光光度計ＵＶ−３６００により測定することができる。
【００５９】
また、紫外線硬化型樹脂は、水蒸気、酸素等に対してガスバリア性を有していてもよい。紫外線硬化型樹脂のガスバリア性としては、紫外線硬化型樹脂を用いて形成される傾斜屈折率層の酸素透過率が５０ｃｃ／ｍ２／ｄａｙ／ａｔｍ以下であることが好ましく、１０ｃｃ／ｍ２／ｄａｙ／ａｔｍ以下であることがより好ましい。また、紫外線硬化型樹脂を用いて形成される傾斜屈折率層の水蒸気透過率が５０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることが好ましく、１０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることがより好ましい。
ここで、酸素透過率はＭＯＣＯＮ社のＯＸ-ＴＲＡＮ装置を用い、２３℃、９０％ＲＨの環境下で測定された値であり、水蒸気透過率はＭＯＣＯＮ社のＰＥＲＭＡＴＲＡＮ−Ｗ装置を用い、４０℃、９０％ＲＨの環境下で測定された値である。
【００６０】
低屈折率バインダーとしては、上述の屈折率を満たし、光透過性を有する紫外線硬化型樹脂を得ることができるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、ポリビニルアセテート、ポリビニルブチラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルホルマール、セルロースアセテートブチレート、これらを大部分含むインターポリマーおよびこれらの混合物よりなる群から選ばれた重合体バインダー等が挙げられる。
【００６１】
また、高屈折率モノマーとしては、上述の屈折率を満たし、紫外線硬化性を有し、光透過性を有する紫外線硬化型樹脂を得ることができるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、スチレン、２−クロロスチレン、２−ブロモスチレン、メトキシスチレン、フェニルアクリレート、β−クロロフェニルアクリレート、２−フェニルエチルアクリレート、２−フェノキシエチルメタアクリレート、フェノールエトキシレートモノアクリレート、２−（ｐ−クロロフェノキシ）エチルアクリレート、ベンジルアリレート２−（１−ナフチルオキシ）エチルアクリレート、２，２−ジ（ｐ−ヒドロキシフェニル）−プロパンジアクリレートまたはジメタアクリレート、２，２−ジ−（ｐ−ヒドロキシフェニル）−プロパンジメタアクリレート、ビスフェノール−Ａのジ−（３−メタアクリルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）エーテル、ビスフェノール−Ａのジ−（２−メタアクリルオキシ）エーテル、ビスフェノール−Ａのジ（３−アクリルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）エーテル、ビスフェノール−Ａのジ（２−アクリルオキシエチル）エーテル、エトキシレートビスフェノール−Ａジアクリレート、テトラクロロ−ビスフェノール−Ａのジ（３−メタアクリルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）エーテル、テトラクロロ−ビスフェノール−Ａのジ−（２−メタアクリルオキシエチル）エーテル、テトラブロモ−ビスフェノール−Ａのジ−（３−メタアクリルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）エーテル、テトラブロモ−ビスフェノール−Ａのジ−（２−メタアクリルオキシエチル）エーテル、ジフェノール酸のジ−（３−メタアクリルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）エーテル、１，４−ベンゼンジオールジメタアクリレート、１，４−ジイソプロペニルベンゼン、１，３，５−トリイソプロペニルベンゼン、ハイドロキノンメチルメタアクリレート、２−［Ｂ−（Ｎ−カルバゾイル）プロピオニルオキシ］エチルアクリレート、およびＮ−ビニルカルバゾール等が挙げられる。
【００６２】
紫外線硬化型樹脂中の高屈折率モノマーの含有量としては、有機ＥＬ素子基板側から封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成可能な程度であれば特に限定されるものではないが、具体的には１質量％〜１０質量％の範囲内であることが好ましく、中でも２．５質量％〜７．５質量％の範囲内、特に４質量％〜６質量％の範囲内であることが好ましい。
【００６３】
紫外線硬化型樹脂には、上記の低屈折率バインダーおよび高屈折率モノマーの他に、開始剤等が含有されていてもよい。開始剤としては、例えば、９，１０−アンスラキノン、１−クロロアンスラキノン、２−クロロアンスラキノン、２−メチルアンスラキノン、２−エチルアンスラキノン、２−ｔ−ブチルアンスラキノン、オクタメチルアンスラキノン、１，４−ナフトキノン、９，１０−フェナンスレキノン、１，２−ベンズアスラキノン、２，３−ベンズアンスラキノン、２−メチル−１，４−ナフトキノン、２，３−ジクロロナフトキノン、１，４−ジメチルアンスラキノ、２，３−ジメチルアンスラキノン、２−フェニルアンスラキノン、２，３−ジフェニルアンスラキノン、アンスラキノンアルファスルホン酸ナトリウム、３−クロロ−２−メチルアンスラキノン、レテンキノン、７，８，９，１０−テトラヒドロナフタセンキノン、および１，２，３，４−テトラヒドロベンズアンスラセン−７，１２−ジオン等が挙げられる。
【００６４】
（２）封止基板
本発明に用いられる封止基板は、有機ＥＬ素子を封止するものである。
【００６５】
本発明における有機ＥＬ装置はトップエミッション型であるため、封止基板は光透過性を有している。封止基板の光透過性としては、可視光領域の波長に対して透過性を有していればよく、具体的には、可視光領域の全波長範囲に対する光透過率が８０％以上であることが好ましく、中でも８５％以上、特に９０％以上であることが好ましい。
ここで、光透過率は、例えば島津製作所製紫外可視光分光光度計ＵＶ−３６００により測定することができる。
【００６６】
また、封止基板は、可撓性を有していてもよく有さなくてもよく、有機ＥＬ装置の用途により適宜選択される。
【００６７】
封止基板の材料としては、光透過性を有する封止基板が得られるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、石英、ガラス等の無機材料や、アクリル樹脂、ＣＯＰと称されるシクロオレフィンポリマー、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンスルフィド、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン等の樹脂が挙げられる。本発明においては、傾斜屈折率層および封止基板の界面にて、傾斜屈折率層の屈折率を封止基板の屈折率と同等あるいは封止基板の屈折率よりも低くすることができるため、傾斜屈折率層および封止基板の界面での全反射を防ぎ、発光の反射を抑制することができる。
また、樹脂製の封止基板の表面にはガスバリア層が形成されていてもよい。
【００６８】
封止基板の厚みとしては、封止基板の材料および有機ＥＬ装置の用途により適宜選択される。具体的に、封止基板の厚みは０．００１ｍｍ〜５ｍｍ程度である。
【００６９】
（３）傾斜屈折率層の形成方法
傾斜屈折率層形成工程においては、まず、封止基板上に紫外線硬化型樹脂を塗布する。紫外線硬化型樹脂の塗布方法としては、封止基板の全面に紫外線硬化型樹脂を塗布することができる方法であれば特に限定されるものではなく、例えば、スピンコート法、ロールコート法、グラビアコート法、バーコート法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、スクリーン印刷法等が挙げられる。
【００７０】
傾斜屈折率層形成工程においては、次に、上記紫外線硬化型樹脂の塗膜側から紫外線を照射して高屈折率モノマーを重合させる。
【００７１】
得られる傾斜屈折率層は、層表面から封止基板側に向かって屈折率が低くなる屈折率勾配を有するものである。傾斜屈折率層内での屈折率勾配としては、層表面から封止基板側に向かって屈折率が単調に低くなっていればよく、屈折率が連続的に変化していてもよく段階的に変化していてもよい。
【００７２】
ここで、傾斜屈折率層が有する屈折率勾配は、示差型の屈折率測定器を用いて確認することができる。
【００７３】
傾斜屈折率層の厚みとしては、屈折率勾配を有する傾斜屈折率層が得られる程度であれば特に限定されるものではないが、５μｍ〜１００μｍの範囲内であることが好ましく、中でも１０μｍ〜５０μｍの範囲内、特に１０μｍ〜２０μｍの範囲内であることが好ましい。
【００７４】
３．貼合工程
本発明における貼合工程は、上記有機ＥＬ素子基板の上記有機ＥＬ素子および上記封止基板上に形成された上記傾斜屈折率層が対向するように配置し、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着層を介して貼り合わせる工程である。
【００７５】
高屈折率微粒子および低屈折率樹脂の屈折率差としては、高屈折率微粒子の屈折率が低屈折率樹脂の屈折率よりも高ければよく、透明電極層の屈折率等に応じて適宜選択される。具体的には、高屈折率微粒子および低屈折率樹脂の屈折率差は、０．２以上であることが好ましく、中でも０．３〜１．０の範囲内、特に０．４〜０．８の範囲内であることが好ましい。高屈折率微粒子および低屈折率樹脂の屈折率差が上記範囲であれば、接着層の高屈折率化が可能である。
【００７６】
高屈折率微粒子の屈折率は、低屈折率樹脂の屈折率よりも高ければよいが、具体的には１．９〜２．６の範囲内であることが好ましい。
【００７７】
低屈折率樹脂の屈折率は、上記高屈折率微粒子の屈折率よりも低ければよいが、具体的には１．５５〜１．６の範囲内であることが好ましい。
【００７８】
また、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着層の屈折率は、透明電極層の屈折率等に応じて適宜選択される。光取り出し効率向上のためには、接着層および透明電極層の屈折率差は小さいことが好ましく、具体的には０．２以下であることが好ましく、中でも０．１以下、特に０．０５以下であることが好ましい。接着層および透明電極層の屈折率差が大きいと、透明電極層および接着層の界面にて有機ＥＬ素子からの発光が反射されてしまい、光取り出し効率を向上させる効果が十分に得られない場合があるからである。
接着層の屈折率は、上記の接着層および透明電極層の屈折率差を満たしていれば、透明電極層の屈折率よりも高くてもよく低くてもよいが、中でも透明電極層の屈折率よりも高いことが好ましい。接着層の屈折率を透明電極層の屈折率と同等あるいは透明電極層の屈折率よりも高くすることができるため、透明電極層および接着層の界面での全反射を防ぎ、発光の反射をさらに抑制することができるからである。
【００７９】
接着層は光透過性を有するものである。接着層の光透過性としては、可視光領域の波長に対して透過性を有していればよく、具体的には、可視光領域の全波長範囲に対する光透過率が８０％以上であることが好ましく、中でも８５％以上、特に９０％以上であることが好ましい。
ここで、光透過率は、例えば島津製作所製紫外可視光分光光度計ＵＶ−３６００により測定することができる。
【００８０】
また、接着層は、水蒸気、酸素等に対してガスバリア性を有していてもよい。接着層のガスバリア性としては、上記紫外線硬化型樹脂の項に記載したガスバリア性と同様である。
【００８１】
接着層に用いられる高屈折率微粒子としては、上述の屈折率を満たし、光透過性を有する接着層を得ることができ、絶縁性を有するものであれば特に限定されるものではない。このような高屈折率微粒子としては、例えば無機酸化物の微粒子を挙げることができ、具体的には、ＺｎＯ、ＺｒＯ、ＴｉＯ2、ＣｅＯ2、ＳｎＯ2、Ｌａ2Ｏ3等の微粒子が挙げられる。
【００８２】
高屈折率微粒子の粒径は、５０ｎｍ〜５００ｎｍ程度とすることができる。
また、接着層中の高屈折率微粒子の含有量としては、低屈折率樹脂１００重量部に対して１０重量部〜３０重量部程度とすることができる。高屈折率微粒子の含有量が少ないと、接着層を十分に高屈折率化させることが困難であり、含有量が多いと、接着層による有機ＥＬ素子基板および封止基板の貼合が困難になるおそれがある。
【００８３】
また、接着層に用いられる低屈折率樹脂としては、上述の屈折率を満たし、光透過性を有する接着層を得ることができるものであれば特に限定されるものではなく、有機ＥＬ装置に用いられる一般的な接着剤を使用することができ、例えば、光硬化型樹脂、熱硬化型樹脂が挙げられる。具体的には、エポキシ系樹脂を用いることができる。
【００８４】
接着層の厚みとしては、有機ＥＬ素子基板および封止基板を接着可能な程度であれば特に限定されるものではないが、中でも、傾斜屈折率層の厚みよりも薄いことが好ましい。具体的には、接着層の厚みは２５μｍ以下であることが好ましく、中でも１５μｍ以下、特に５μｍ以下であることが好ましい。
【００８５】
接着層の形成方法としては、例えば有機ＥＬ素子基板または傾斜屈折率層上に、低屈折率樹脂に高屈折率微粒子が分散された接着剤を塗布し、有機ＥＬ素子基板および封止基板を重ね合せた後に硬化させる方法を用いることができる。接着剤の塗布方法としては、有機ＥＬ基板または傾斜屈折率層の全面に接着剤を塗布することができる方法であれば特に限定されるものではない。また、接着剤が光硬化型接着剤である場合には紫外線照射により硬化させ、接着剤が熱硬化型接着剤である場合には加熱により硬化させることができる。
【００８６】
４．その他の工程
本発明の有機ＥＬ装置の製造方法は、有機ＥＬ素子基板および封止基板の外周に有機ＥＬ素子を封止するように第２接着層を形成する第２接着層形成工程を有していてもよい。第２接着層を形成する場合には、上記紫外線硬化型樹脂および接着層はガスバリア性を有さなくてもよい。
【００８７】
第２接着層はガスバリア性を有するものである。第２接着層のガスバリア性としては、上記紫外線硬化型樹脂の項に記載したガスバリア性と同様である。
【００８８】
第２接着層は、有機ＥＬ素子基板および封止基板の外周に形成されるため、光透過性を有していてもよく有さなくてもよい。
【００８９】
第２接着層に用いられる第２接着層用接着剤としては、有機ＥＬ素子の封止に用いられる一般的な接着剤を使用することができ、例えば、光硬化型接着剤、熱硬化型接着剤が挙げられる。
【００９０】
第２接着層の厚みとしては、有機ＥＬ素子の封止を行うことが可能な程度であれば特に限定されるものではなく、上記傾斜屈折率層および接着層の合計厚みと同様とすることができる。
【００９１】
第２接着層の形成方法としては、例えば第２接着層用接着剤を塗布し、有機ＥＬ素子基板および封止基板を重ね合せた後に硬化させる方法を用いることができる。第２接着層用接着剤の塗布方法としては、有機ＥＬ基板または封止基板の外周に第２接着層用接着剤を塗布することができる方法であれば特に限定されるものではなく、例えばディスペンサーによる塗布方法が挙げられる。また、第２接着層用接着剤が光硬化型接着剤である場合には、紫外線照射により硬化させ、第２接着層用接着剤が熱硬化型接着剤である場合には、加熱により硬化させることができる。
【００９２】
５．有機ＥＬ装置
本発明により製造される有機ＥＬ装置は、表示装置、照明装置、光源等として用いることができる。
【００９３】
本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。
【実施例】
【００９４】
以下、本発明について実施例を用いて具体的に説明する。
【００９５】
［有機ＥＬ素子基板１の作製］
まず、第１電極層としてＩＴＯおよびＣｒの積層からなる反射電極が、幅１００μｍ、ライン＆スペース１１０μｍのパターン状に形成された基板を準備した。次いで、基板上に、フォトレジストからなる厚さ１μｍの隔壁形成用層をスピンコート法により形成した。隔壁形成用層のパターニングはフォトリソグラフィー法により行い、発光画素サイズ８０μｍ×２４０μｍ、隔壁の幅３０μｍとなるマスクパターンを用い、露光および現像により隔壁を形成した。
【００９６】
次に、上記隔壁が形成された第１電極層上に、グラビアオフセット印刷法により正孔注入層を形成した。すなわち、正孔注入層用インキとしてＰＥＤＯＴ−ＰＳＳと称されるポリエチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホネートを用いて、所望の膜厚が得られるように、グラビア版のセル形状およびインキ濃度を調整し、グラビア版とブランケットを平台オフセット印刷機に装着し、グラビア版に正孔注入層用インキを供給し、セル内に正孔注入層用インキを充填した。続いて、グラビア版からブランケットに正孔注入層用インキを受理させ、その後、ブランケットから隔壁が形成された基板上に正孔注入層用インキを転移させることにより、隔壁によって分断された正孔注入層を形成した。
次いで、同様にして、発光層用インキとしてポリフルオレン誘導体系の緑色発光材料を用いて、グラビアオフセット印刷法により発光層を形成した。
続いて、発光層上に、メタルマスクを用いて、カルシウムを２０ｎｍ厚で真空蒸着法にて成膜することにより、電子注入層を形成した。
【００９７】
次に、上記電子注入層上にＩＺＯと称される酸化インジウム亜鉛電極膜を１５０ｎｍ厚でスパッタリング法により成膜し、透明な第２電極層を形成した。この際、酸素ガスの導入量を０．２ｃｃ、アルゴンガスの導入量を５．０ｃｃとしたときの酸素比率である酸素／アルゴン比＝０．０４を基準として、アルゴンガスの導入量または酸素ガスの導入量を変化させ、酸素／アルゴン比を０．００〜０．２０と変化させた。また、圧力を０．２Ｐａ、出力をＤＣ９００Ｗ、成膜レートを１２．０Å／ｓとした。
これにより、有機ＥＬ素子基板１を得た。
【００９８】
［有機ＥＬ素子基板２の作製］
まず、陽極としてＩＴＯ／Ｃｒからなる反射電極が、幅１００μｍ、ライン＆スペース１１０μｍのパターン状に形成された基板を準備した。次いで、基板上に、フォトレジストからなる厚さ１μｍの隔壁形成用層をスピンコート法により形成した。隔壁形成用層のパターニングはフォトリソグラフィー法により行い、発光画素サイズ８０μｍ×２４０μｍ、隔壁の幅３０μｍとなるマスクパターンを用い、露光および現像により隔壁を形成した。
【００９９】
次に、上記隔壁が形成された陽極上に、１×１０−４Ｐａの真空中にて、α−ＮＰＤと称されるビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル）ベンジジンを抵抗加熱蒸着法にて成膜し、厚み１５０ｎｍの正孔注入輸送層を形成した。次いで、１×１０−４Ｐａの真空中にて、正孔注入輸送層上に、Ａｌｑ３と称されるトリス（８−キノリノラト）アルミニウム錯体を抵抗加熱蒸着法にて成膜し、厚み６０ｎｍの発光層兼電子輸送層を形成した。続いて、１×１０−４Ｐａの真空中にて、発光層兼電子輸送層上に、ＭｇＡｇを抵抗加熱蒸着法で成膜し、厚み１０ｎｍの電子注入層兼陰極を形成した。
これにより、有機ＥＬ素子基板２を得た。
【０１００】
［実施例１］
高屈折率モノマーとしてＮ−ビニルカルバゾールを５質量％と、低屈折率バインダーとしてセルロースアセテートブチレートとを含む紫外線硬化型樹脂を準備した。次いで、封止基板上に紫外線硬化型樹脂を塗布し、紫外線硬化型樹脂の塗膜側から露光し、屈折率勾配を有する傾斜屈折率層を形成した。
次に、屈折率１．５５〜１．６のエポキシ系樹脂に屈折率２．４の酸化ジルコニウムのナノ粒子が分散された接着剤を用い、傾斜屈折率層が形成された封止基板と上記有機ＥＬ素子基板１とを貼り合せ、有機ＥＬ装置を作製した。
【０１０１】
［実施例２］
有機ＥＬ素子基板１に替えて、有機ＥＬ素子基板２を用いたこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ装置を作製した。
【０１０２】
［比較例１］
封止基板上にエポキシ系接着剤を塗布し、上記有機ＥＬ素子基板１と貼り合せ、有機ＥＬ装置を作製した。
【０１０３】
［比較例２］
有機ＥＬ素子基板１に替えて、有機ＥＬ素子基板２を用いたこと以外は、比較例１と同様にして有機ＥＬ装置を作製した。
【０１０４】
［評価］
得られた有機ＥＬ装置について、発光層の上部からＴＯＰＣＯＭ社製ＢＭ−９を使用し輝度を測定した。その結果、実施例１の有機ＥＬ装置は比較例１の有機ＥＬ装置と比較して輝度が５％向上した。また、実施例２の有機ＥＬ装置も比較例２の有機ＥＬ装置と比較して輝度が５％向上した。
【符号の説明】
【０１０５】
１  …  有機ＥＬ装置
２  …  支持基板
３  …  背面電極層
４  …  絶縁層
５  …  発光層
５Ｒ  …  赤色発光層
５Ｇ  …  緑色発光層
５Ｂ  …  青色発光層
６  …  透明電極層
７  …  有機ＥＬ素子
１０  …  有機ＥＬ素子基板
１１  …  高屈折率モノマー
１２ａ  …  紫外線硬化型樹脂
１２ｂ  …  傾斜屈折率層
１５  …  接着層
２０  …  封止基板
Ｌ  …  紫外線
【図１】
2014120323.tif 000003