(57)【要約】【課題】本発明の目的とするところは、燃料電池セパレータに、導電性を有する部分と、絶縁性を有する部分とを精度良く形成しながら、この燃料電池セパレータの良好な生産性を維持することができる燃料電池セパレータの製造方法を提供することにある。【解決手段】本発明に係る製造方法で製造される燃料電池セパレータ２０は、導電性を有し且つ溝２が形成されている導電部６１と、電気的絶縁性を有し且つマニホールド１３が形成されている絶縁部６２とを備え、前記絶縁部６２が前記導電部６１の外縁に接合されている。本方法は、前記導電部６１の周囲で熱硬化性の絶縁性成形材料を成形することで、前記絶縁部６２を形成するステップを含む。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性を有し且つ溝が形成されている導電部と、電気的絶縁性を有し且つマニホールドが形成されている絶縁部とを備え、前記絶縁部が前記導電部の外縁に接合されている燃料電池セパレータを製造する方法であって、
前記導電部の周囲で熱硬化性の絶縁性成形材料を成形することで、前記絶縁部を形成するステップを含む燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記絶縁性成形材料をトランスファ成形する請求項１に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項３】
熱硬化性樹脂成分と黒鉛粒子とを含有する導電性成形材料を成形することで前記導電部を形成するステップを更に含む請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記導電性成形材料の硬化反応を完了させることなく、前記導電性成形材料から前記導電部を形成し、
前記絶縁部を形成する際に、前記絶縁性成形材料を成形しながら前記導電性成形材料の硬化反応を完了させる請求項３に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記絶縁性成形材料にエポキシ樹脂とフェノール系化合物とを含有させ、
前記導電性成形材料にエポキシ樹脂とフェノール系化合物とを含有させる請求項３又は４に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項６】
前記絶縁性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より大きくすると共に、前記導電性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より小さくし、或いは
前記絶縁性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より小さくすると共に、前記導電性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より大きくする請求項５に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項７】
金属材から前記導電部を形成するステップを更に含む請求項１に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記絶縁部のナトリウムイオン含有量が５ｐｐｍ以下であり、前記絶縁部の塩化物イオン含有量が５ｐｐｍ以下であり、且つ前記絶縁部のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下である請求項１乃至７のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項９】
前記絶縁部上にガスケットを積層するステップを更に含む請求項１乃至８のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれか一項に記載の方法によって製造される燃料電池セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に適用される燃料電池セパレータの製造方法、及びこの方法により製造される燃料電池セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、燃料電池は、複数の単セルを数十〜数百個直列に重ねて構成されるセルスタックから構成され、これにより燃料電池が起電力を発生させることができる。燃料電池は、電解質の種類によりいくつかのタイプに分類されるが、近年、高出力の燃料電池として、電解質に固体高分子電解質膜を用いた固体高分子型燃料電池が注目されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池の単セルは、例えば燃料電池用のセパレータ、ガスケット、膜−電極複合体が重ねられることで構成されている（図１参照）。セパレータには、ガス又は冷媒を流通させるための溝が形成されている領域を取り囲む外周部分に、マニホールドが形成されている。また、必要に応じ、セパレータの外周部分に、シーリングのためのガスケットが積層される。
【０００４】
このような燃料電池を構成する部品のうち、セパレータは、ガス供給排出用の溝とマニホールドとが形成されている特異な形状を有している。セパレータは、燃料電池内を流れる燃料、酸化剤及び冷却水が混合しないように分離する働きを有すると共に、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達したり、燃料電池で生じた熱を外部へ放熱したりするという、重要な役割を担っている。
【０００５】
セパレータは、例えば金属プレート等の金属材が加工されたり、黒鉛粒子と樹脂成分とを含有する導電性成形材料が金型内で成形されたりすることによって、製造される。
【０００６】
このような燃料電池セパレータに関しては、その中央部のみを導電性とし、外周部を絶縁性の樹脂で構成する技術が知られている（特許文献１、２参照）。このような技術は、例えばセルスタックとその外部との間の電気的絶縁性を確保する目的、或いはマニホールドの周辺に電気的絶縁性を付与することでマニホールドの周囲を構成する部材が溶出することによる腐食（電解腐食）を抑制する目的で、適用される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００４−１３９７８８号公報
【特許文献２】特開２０１１−２１６４０５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、燃料電池セパレータは、ガス又は冷媒を流通させるための溝及びマニホールドを有する、複雑な形状の部材である。このため、このような複雑な形状を有する燃料電池セパレータに、導電性を有する部分と、絶縁性を有する部分とを精度良く形成しながら、この燃料電池セパレータに長期耐久性を付与し、更にこの燃料電池セパレータの良好な生産性を維持することは、容易ではなかった。
【０００９】
すなわち、例えば特許文献１では、ポリフェニレンサルファイド等の熱可塑性樹脂から外周部を形成すると、中央部と外周部との間の密着性が充分に得られず、中央部から外周部が剥離するおそれがある。
【００１０】
一方、特許文献２では、中央部と外周部とを同時に成型硬化するため、両者の間の境界位置を精密に制御することが困難となり、このため、燃料電池セパレータの所望の位置に導電性及び電気絶縁性を付与することが難しくなる。
【００１１】
本発明は上記事由に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、燃料電池セパレータに、導電性を有する部分と、絶縁性を有する部分とを精度良く形成しながら、両者の間の良好な密着性を確保することができ、且つこの燃料電池セパレータの良好な生産性を維持することができる燃料電池セパレータの製造方法、及びこの方法により製造される燃料電池セパレータを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の第１の態様に係る燃料電池セパレータの製造方法は、導電性を有し且つ溝が形成されている導電部と、電気的絶縁性を有し且つマニホールドが形成されている絶縁部とを備え、前記絶縁部が前記導電部の外縁に接合されている燃料電池セパレータを製造する方法であって、
前記導電部の周囲で熱硬化性の絶縁性成形材料を成形することで、前記絶縁部を形成するステップを含む。
【００１３】
本発明の第２の態様では、第１の態様において、前記絶縁性成形材料をトランスファ成形する。
【００１４】
本発明の第３の態様に係る燃料電池セパレータの製造方法は、第１又は第２の態様において、熱硬化性樹脂成分と黒鉛粒子とを含有する導電性成形材料を成形することで前記導電部を形成するステップを更に含む。
【００１５】
本発明の第４の態様では、第３の態様において、前記導電性成形材料の硬化反応を完了させることなく、前記導電性成形材料から前記導電部を形成し、
前記絶縁部を形成する際に、前記絶縁性成形材料を成形しながら前記導電性成形材料の硬化反応を完了させる。
【００１６】
本発明の第５の態様では、第３又は第４の態様において、前記絶縁性成形材料にエポキシ樹脂とフェノール系化合物とを含有させ、
前記導電性成形材料にエポキシ樹脂とフェノール系化合物とを含有させる。
【００１７】
本発明の第６の態様では、第５の態様において、前記絶縁性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より大きくすると共に、前記導電性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より小さくし、或いは
前記絶縁性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より小さくすると共に、前記導電性成形材料における前記フェノール系化合物に対する前記エポキシ樹脂の当量比を１より大きくする。
【００１８】
本発明の第７の態様に係る燃料電池セパレータの製造方法は、第１の態様において、金属材から前記導電部を形成するステップを更に含む。
【００１９】
本発明の第８の態様に係る燃料電池セパレータの製造方法では、第１乃至第７のいずれかの態様において、前記絶縁部のナトリウムイオン含有量が５ｐｐｍ以下であり、前記絶縁部の塩化物イオン含有量が５ｐｐｍ以下であり、且つ前記絶縁部のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下である。
【００２０】
本発明の第９の態様に係る燃料電池セパレータの製造方法は、第１乃至第８のいずれかの態様において、前記絶縁部上にガスケットを積層するステップを更に含む。
【００２１】
本発明の第１０の態様に係る燃料電池セパレータは、第１乃至第９のいずれか一の態様に係る方法によって製造される。
【発明の効果】
【００２２】
本発明は、燃料電池セパレータに、導電性を有する部分と、絶縁性を有する部分とを精度良く形成しながら、両者の間の良好な密着性を確保することができ、且つこの燃料電池セパレータの良好な生産性を維持することができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の一実施形態における燃料電池の単位セルを示す分解斜視図である。
【図２】本発明の一実施形態における燃料電池を示す斜視図である。
【図３】（ａ）は本発明の一実施形態におけるセパレータの第１の例を示す断面図、（ｂ）は本発明の一実施形態におけるセパレータの第２の例を示す断面図である。
【図４】本発明の一実施形態におけるセパレータの第３の例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の、より具体的な実施形態を説明する。
【００２５】
図１は、本実施形態における燃料電池用のセパレータ２０（以下、セパレータ２０という）、及びセパレータ２０を備える固体高分子型燃料電池の単位セルの構造を、概略的に示す。単位セルは、セパレータ２０、ガスケット１２、並びに膜−電極複合体５が重ねられることで構成されている。膜−電極複合体５は、酸化剤電極３１、燃料電極３２、及び電解質４から構成される。
【００２６】
セパレータ２０には、ガス（燃料ガス又は酸化剤ガス）又は冷媒（冷却水等）を流通させるための溝２が形成されている。本実施形態では、一つの単位セルは、セパレータ２０として、カソード側セパレータ２１とアノード側セパレータ２２とを備える。カソード側セパレータ２１とアノード側セパレータ２２の各々は、その厚み方向の第一の面と、この第一の面とは反対側にある第二の面とを有する。
【００２７】
単位セル内においては、カソード側セパレータ２１の第一の面は酸化剤電極３１と重なるように配置され、アノード側セパレータ２２の第一の面は燃料電極３２と重なるように配置される。アノード側セパレータ２２は、燃料ガスを流通させるための溝２（２０２）が形成されている領域と、この領域を取り囲む外周部分とを有する。溝２０２は、アノード側セパレータ２２の第一の面に形成されている。また、カソード側セパレータ２１は、酸化剤ガスを流通させるための溝２（２０１）が形成されている領域と、この領域を取り囲む外周部分とを有する。酸化剤ガスを流通させるための溝２（２０１）は、図１には図示はされていないが、カソード側セパレータ２１の第一の面に形成されている（図３，４参照）。また、カソード側セパレータ２１の第二の面には、冷却水を流通させるための溝２（２０３）が形成されている。
【００２８】
二つの単位セルが重ねられる際には、一方の単位セルにおけるカソード側セパレータ２１の第二の面と、他方の単位セルにおけるアノード側セパレータ２２の第二の面とが、重ねられる。このカソード側セパレータ２１と、アノード側セパレータ２２との間には、溝２０３から構成される、冷却水を流通させるための流路が、形成される。
【００２９】
尚、本実施形態では、上記の通り冷却水を流通させるための溝２０３がカソード側セパレータ２１の第二の面に形成されているが、冷却水を流通させるための溝がアノード側セパレータ２２の第二の面に形成されていてもよい。また、カソード側セパレータ２１の第二の面に冷却水を流通させるための溝が形成され、且つアノード側セパレータ２２の第二の面にも冷却水を流通させるための溝が形成されていてもよい。
【００３０】
セパレータ２０には、このセパレータ２０を貫通する孔からなるマニホールド１３が形成されている。本実施形態では、セパレータ２０には、六個のマニホールド１３が形成されている。これらのマニホールド１３は、セパレータ２０の第一の面と第二の面の各々の外周部分で開口している。六個のマニホールド１３は、二つの燃料用マニホールド１３１、二つの酸化剤用マニホールド１３２、及び二つの冷却用マニホールド１３３を含んでいる。カソード側セパレータ２１における二つの酸化剤用貫通孔１３１，１３１は、カソード側セパレータ２１の第一の面における溝に連通する。アノード側セパレータ２２における二つの燃料用貫通孔１３２，１３２は、アノード側セパレータ２２の第一の面における溝２０２に連通する。また、カソード側セパレータ２１における二つの冷却用マニホールド１３３は、カソード側セパレータ２１の第二の面における溝２０３に連通する。
【００３１】
本実施形態では、図１に示されるように、セパレータ２０にはストレートタイプの溝２が形成されている。一般に、セパレータ２０における溝２としては、屈曲を有するサーペンタインタイプの溝と屈曲を有さないストレートタイプの溝とがある。勿論、図１に示されるセパレータ２０において、このセパレータ２０にサーペンタインタイプの溝が形成されてもよい。
【００３２】
セパレータ２０の厚みは例えば０．５〜３．０ｍｍの範囲に形成される。セパレータ２０の溝２の幅は例えば１．０〜１．５ｍｍ、深さは例えば０．５〜１．５ｍｍの範囲に形成される。また、溝２の幅（Ａ）と深さ（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）が１以上であることが好ましい。この場合、後述する親水化処理の効率が高くなる。また、マニホールド１３の開口面積は例えば０．５〜５．０ｃｍ2の範囲に形成される。
【００３３】
ガスケット１２は、カソード側セパレータ２１の第一の面とアノード側セパレータ２２の第一の面との各々における外周部分上に重ねられる。これにより、燃料ガス及び酸化剤ガスのガスリークが抑制される。ガスケット１２には、その略中央部に、膜−電極複合体５における酸化剤電極３１又は燃料電極３２を収容するための開口１５が形成されている。この開口１５において、セパレータ２０の溝２が露出する。また、ガスケット１２には、セパレータ２０の酸化剤用貫通孔１３１、燃料用貫通孔１３２及び冷却用貫通孔１３３と合致する位置に、貫通孔１４１，１４２，１４３が、それぞれ形成されている。
【００３４】
また、二つの単位セルが重ねられる場合の、一方の単位セルにおけるカソード側セパレータ２１の第二の面と、他方の単位セルにおけるアノード側セパレータ２２の第二の面との間にも、ガスケット１２が介在する。このガスケット１２によって、冷却水の漏出が抑制される。このガスケット１２の略中央部にも、開口１５が形成されている。この開口１５において、セパレータ２０の溝２が露出する。また、このガスケット１２にも、セパレータ２０の酸化剤用貫通孔１３１、燃料用貫通孔１３２及び冷却用貫通孔１３３と合致する位置に、貫通孔１４１，１４２，１４３が、それぞれ形成されている。
【００３５】
尚、カソード側セパレータ２１の第二の面と、アノード側セパレータ２２の第二の面との間は、接着剤で接着されてもよく、この場合はカソード側セパレータ２１の第二の面と、アノード側セパレータ２２の第二の面との間にガスケットが介在しなくても、冷却水の漏出が抑制される。接着剤としては、特に限定されないが、オレフィン系樹脂接着剤が用いられることが好ましい。この場合、接着剤からの不純物の溶出が抑制され、また、燃料電池の耐久性が高くなる。
【００３６】
膜−電極複合体５における電解質４の外周部分には、セパレータ２０の酸化剤用貫通孔１３１、燃料用貫通孔１３２及び冷却用貫通孔１３３と合致する位置に、貫通孔１６１，１６２，１６３がそれぞれ形成されている。
【００３７】
図２は、セパレータ２０と膜−電極複合体５とを備える複数の単位セルから構成される燃料電池４０（セルスタック）の一例を示す。この燃料電池４０は、セパレータ２０の酸化剤用貫通孔１３１に連通する酸化剤の供給口１７１及び排出口１７２と、セパレータ２０の燃料用貫通孔１３２に連通する燃料の供給口１８１及び排出口１８２と、セパレータ２０の冷却用貫通孔１３３に連通する冷却水の供給口１９１及び排出口１９２とを有する。
【００３８】
以下、本実施形態に係るセパレータ及びその製造方法について、更に詳しく説明する。
【００３９】
セパレータ２０は、導電部６１と絶縁部６２とで構成される。導電部６１は、導電性を有する。この導電部６１に、ガス又は冷媒が流通する溝２が形成されている。一方、絶縁部６２は、電気的絶縁性を有する。この絶縁部６２にマニホールド１３が形成されている。絶縁部６２は、導電部６１の外縁に接合されている。これにより、絶縁部６２は、導電部６１を取り囲んで、セパレータ２０の外周部分を構成する。
【００４０】
このようにセパレータ２０は絶縁部６２を備えるため、この絶縁部６２によって、セパレータ２０を備えるセルスタックとその外部との間の電気的絶縁性を確保することができる。また、絶縁部６２によってマニホールド１３の周辺の電気的絶縁性が確保されるため、マニホールド１３の周囲を構成する部材が溶出することによる腐食（電解腐食）を抑制することができる。
【００４１】
導電部６１は、例えば熱硬化性樹脂成分と黒鉛粒子とを含有する導電性成形材料を成形することで作製される。また、導電部６１は、金属製のプレート等の金属材を加工することで作製されてもよい。
【００４２】
導電性成形材料から形成される導電部６１について説明する。図３に、導電性成形材料から形成される導電部６１を備えるセパレータ２０の断面構造の一例を示す。
【００４３】
この場合、導電部６１は、熱硬化性樹脂成分の硬化物と黒鉛粒子とを含有する。この導電部６１は、熱硬化性樹脂成分と黒鉛粒子とを含有する導電性成形材料から形成される。
【００４４】
黒鉛粒子は、導電部６１の電気比抵抗を低減して導電部６１の導電性を向上するために使用される。導電部６１中の黒鉛粒子の割合は、導電部６１に対して７０〜９０質量％の範囲であることが好ましい。すなわち、導電性成形材料中の黒鉛粒子は、導電性成形材料中の固形分全量に対して７０〜９０質量％の範囲であることが好ましい。黒鉛粒子の割合が７０質量％以上であることで導電部６１に充分に優れた導電性が付与されるようになり、この割合が９０質量％以下であることで、導電性成形材料から導電部６１が形成される際に充分に優れた成形性が付与されると共に導電部６１に充分に優れたガス透過性が付与される。この黒鉛粒子の割合は、７０〜８５質量％の範囲であれば更に好ましい。
【００４５】
高い導電性を示すのであれば、各種の黒鉛粒子が制限なく用いられる。例えば、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化して得られる黒鉛粒子、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化して得られる黒鉛粒子、黒鉛電極や特殊炭素材料の加工粉、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛等の、適宜の黒鉛粒子が用いられる。このような各種の黒鉛粒子は、一種単独で用いられ、或いは複数種が併用される。
【００４６】
黒鉛粒子は、人造黒鉛粉、天然黒鉛粉、膨張黒鉛粉のいずれであってもよい。天然黒鉛粉には導電性が高いという利点があり、人造黒鉛粉には天然黒鉛粉に比べて導電性は多少劣るものの、異方性が少ないという利点がある。
【００４７】
黒鉛粒子は、精製されていることが好ましい。この場合は、黒鉛粒子中の灰分やイオン性不純物の含有量が低くなるため、導電部６１からの不純物の溶出が抑制される。黒鉛粒子中の灰分の含有量は特に０．０５質量％以下であることが好ましい。この灰分が０．０５質量％を超えると、セパレータを備える燃料電池の特性低下が引き起こされるおそれがある。
【００４８】
黒鉛粒子の平均粒径は１０〜１００μｍの範囲であることが好ましい。この平均粒径が１０μｍ以上であることで導電性成形材料の成形性が優れたものとなり、この平均粒径が１００μｍ以下となることで導電部６１の表面平滑性が更に向上する。導電性成形材料の成形性が特に向上するためには前記平均粒径が３０μｍ以上であることが好ましい。また、導電部６１の表面平滑性が特に向上して後述するように導電部６１の表面の算術平均高さＲａが０．４〜１．２μｍの範囲となるためには、前記平均粒径が７０μｍ以下であることが好ましい。
【００４９】
特に薄型のセパレータが得られる場合には、黒鉛粒子は１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）を通過する粒径を有することが好ましい。この黒鉛粒子中に１００メッシュ篩を通過しない粒子が含まれていると、導電性成形材料中に粒径の大きい黒鉛粒子が混入してしまい、特に導電性成形材料が薄型のシート状に成形される際の成形性が低下してしまう。
【００５０】
黒鉛粒子のアスペクト比は１０以下であることが好ましい。この場合、導電部６１に異方性が生じることが抑制されると共に、導電部６１の反りなどの変形も抑制される。
【００５１】
尚、導電部６１の異方性の低減に関しては、導電部６１における、成形時の導電性成形材料の流動方向と、この流動方向と直交する方向との間での接触抵抗の比が、２以下となることが好ましい。
【００５２】
黒鉛粒子は、特に二種以上の粒度分布を有することが好ましい。すなわち、黒鉛粒子が、平均粒径の異なる二種以上の粒子群を含んでいることが好ましい。この場合、特に黒鉛粒子は平均粒径１〜５０μｍの範囲の粒子群と、平均粒径３０〜１００μｍの粒子群とを含んでいることが好ましい。このような粒度分布を有する黒鉛粒子が用いられると、平均粒径の大きい粒子群は表面積が小さいため、この粒子群により、樹脂量が少量であっても導電性成形材料の混練が可能となる。更に平均粒径の小さい粒子群によって、黒鉛粒子同士の接触性が高まると共に、成形品の強度が向上する。これにより、導電部６１の嵩密度の向上、導電性の向上、ガス不透過性の向上、強度の向上等といった、性能の向上が図られる。平均粒径１〜５０μｍの粒子群と平均粒径３０〜１００μｍとの粒子群の混合比は、適宜調整されるが、特に前者対後者の混合質量比が４０：６０〜９０：１０、特に６５：３５〜８５：１５であることが好ましい。
【００５３】
尚、黒鉛粒子の平均粒径は、レーザ回折・散乱式粒度分析計（日機装株式会社製のマイクロトラックＭＴ３０００ＩＩシリーズなど）でレーザ回折散乱法により測定される体積平均粒径である。
【００５４】
熱硬化性樹脂成分には、エポキシ樹脂とフェノール樹脂のうち少なくとも一方を含む熱硬化性樹脂が含まれていることが好ましい。エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂は良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。この熱硬化性樹脂成分中には、必要に応じて使用される硬化剤及び触媒（硬化促進剤）も含まれる。導電性成形材料中の熱硬化性樹脂成分の含有量は、導電性成形材料中の固形分全量に対して１０〜３０質量％の範囲であることが好ましく、１５〜２８質量％の範囲であれば更に好ましい。
【００５５】
熱硬化性樹脂成分中の熱硬化性樹脂全体に対するエポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂の合計量の割合は、５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂のみ、熱硬化性フェノール樹脂のみ、或いはエポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のみであれば、特に好ましい。
【００５６】
エポキシ樹脂は固形状であることが好ましく、特に融点が７０〜９０℃の範囲であることが好ましい。これにより、材料の変化が少なくなり、成形時の導電性成形材料の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、導電性成形材料中で凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。また、エポキシ樹脂の溶融粘度が低粘度であると、成形用組成物の良好な成形性が維持されつつ、導電性成形材料及び導電部６１中に黒鉛粒子が高充填されることが可能となる。尚、このような作用が発揮される範囲内で、エポキシ樹脂の一部が液状であってもよい。
【００５７】
エポキシ樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される、一種以上を含有することが好ましい。このオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００５８】
特にエポキシ樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂からなる成分、或いはオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種とからなる成分を、含有することが好ましい。これらの成分の、熱硬化性樹脂全量に対する割合は、５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。
【００５９】
エポキシ樹脂が使用される場合、導電性成形材料は、必要に応じてエポキシ樹脂の硬化剤を含有する。硬化剤は、導電性成形材料が含有するエポキシ樹脂を硬化させる能力を有するのであれば特に限定されないが、フェノール系化合物を必須成分とすることが好ましい。このフェノール系化合物は、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等の各種多価フェノール樹脂から選択される一種以上の化合物を含有することができる。
【００６０】
硬化剤全量に対するフェノール系化合物の含有量は、エポキシ樹脂の使用量に依存して決定される。また、硬化剤がフェノール系化合物のみであれば特に好ましい。特に、フェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比が０．８〜１．２の範囲となることが好ましい。
【００６１】
硬化剤が、フェノール系化合物と共に、非アミン系の化合物を含有することも好ましい。この場合、導電部６１の電気伝導度が高い状態に維持されると共に、燃料電池における電極触媒の被毒が抑制される。また硬化剤が酸無水物系の化合物を含有しないことが好ましい。
【００６２】
熱硬化性樹脂として熱硬化性フェノール樹脂が用いられる場合は、特に開環重合により重合反応が進行するフェノール樹脂が用いられることが好ましい。このようなフェノール樹脂としては、例えばベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。この場合は、成形工程で脱水によるガスが発生しないので成形品中にボイドが発生しにくくなり、導電部６１のガス透過性の低下が抑制される。また、レゾール型フェノール樹脂が用いられることも好ましく、例えば１３Ｃ−ＮＭＲ分析の結果、オルト−オルト結合割合２５〜３５％、オルト−パラ結合割合６０〜７０％、パラ−パラ結合割合５〜１０％である構造を有するレゾール型フェノール樹脂が用いられることが好ましい。レゾール樹脂は通常液状であるが、レゾール型フェノール樹脂は軟化点を容易に調整され、融点が７０〜９０℃のレゾール型フェノール樹脂も容易に得られる。これにより、導電性成形材料の変化が少なくなり、成形時の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、導電性成形材料中で成分の凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。
【００６３】
熱硬化性樹脂として、エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂以外の樹脂が併用されてもよい。例えばポリイミド樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂が用いられる。但し、エステル結合を含む樹脂は、耐酸性環境下で加水分解する恐れがあるため、使用されないことが好ましい。
【００６４】
また、熱硬化性樹脂が、ポリイミド樹脂を含有してもよい。この場合、導電部６１の耐熱性及び耐酸性が向上する。ポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂が挙げられる。その具体例として、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが挙げられる。このような他の樹脂が併用されると、導電部６１の耐熱性が更に高まる。
【００６５】
熱硬化性樹脂成分は、上記のとおり必要に応じて触媒（硬化促進剤）を含有する。硬化促進剤は、例えばトリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）、トリ−ｐ−トリルホスフィン（ＴＰＴＰ）等の有機ホスフィン類、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等の三級アミン類、並びに２−メチルイミダゾール等のイミダゾール類から選択される一種以上の化合物を含有する。
【００６６】
特に硬化促進剤が、有機ホスフィン類を含有することが好ましい。この場合、有機ホスフィン類は塩化物イオン等の不純物の含有量が少ないため、導電部６１中のイオン性不純物の含有量が少なくなる。このため、導電部６１からの不純物溶出量が少なくなり、これにより燃料電池の耐久性が向上する。更に、特に硬化促進剤として、トリ−ｐ−トリルホスフィン（ＴＰＴＰ）が使用されると、導電性成形材料が加熱硬化される際の硬化速度が充分に高くなり、且つ導電性成形材料の硬化物である導電部６１のガラス転移点が充分に高くなる。このため、導電部６１の生産効率が向上し、また導電部６１の耐熱性も向上する。
【００６７】
導電性成形材料中の硬化促進剤の含有量は適宜調整され、それにより導電性成形材料の成形硬化時間が適宜調整される。特に導電性成形材料中の硬化促進剤の含有量が、導電性成形材料中の熱硬化性樹脂と硬化剤の合計量に対して０．５〜３質量％の範囲であることが好ましい。
【００６８】
導電性成形材料は、更に内部離型剤を含有してもよい。内部離型剤としては適宜のものが用いられるが、特に１２０〜１９０℃において、導電性成形材料中の熱硬化性樹脂及び硬化剤と相溶せずに相分離する内部離型剤が好ましい。このような内部離型剤として、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも一種が用いられることが好ましい。内部離型剤の割合は、導電性成形材料全量に対して０．１〜２．５質量％の範囲であることが好ましい。
【００６９】
導電性成形材料は、必要に応じてカップリング剤等の添加剤を含有してもよい。カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミネート系カップリング剤などが挙げられる。特にシリコン系カップリング剤のうち、エポキシランカップリング剤が適している。カップリング剤は黒鉛粒子の表面に予め噴霧等により付着されていてもよい。エポキシランカップリング剤の使用量は、導電性成形材料の固形分全体に対して、０．５〜１．５質量％の範囲であることが好ましい。この範囲において、カップリング剤が導電部６１表面にブリードすることが、充分に抑制される。
【００７０】
導電性成形材料は溶媒を含有してもよい。特に薄型の導電部６１が作製される場合には、導電性成形材料が溶媒を含有することで、この導電性成形材料が液状（ワニス状及びスラリー状を含む）に調製されてもよい。溶媒としては、たとえばメチルエチルケトン、メトキシプロパノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性溶媒が好ましい。溶媒は一種のみが用いられても、二種以上が併用されてもよい。溶媒の使用量は、導電性成形材料からシート状の導電部６１を作製する際の成形性を考慮して適宜設定される。特に、導電性成形材料の粘度が１０００〜５０００ｃＰの範囲となるように、溶媒の使用量が設定されることが好ましい。尚、溶媒は必要に応じて使用されればよく、熱硬化性樹脂として液状樹脂が使用されるなどにより導電性成形材料が液状に調製されるならば、溶媒が使用されなくてもよい。
【００７１】
導電部６１中のイオン性不純物の含有量は少ないことが好ましく、特に質量比率でナトリウムイオン含量が５ｐｐｍ以下、塩化物イオン含量が５ｐｐｍ以下であることが好ましい。そのためには、導電性成形材料中のイオン性不純物の含有量が低いことが好ましく、特に導電性成形材料の固形分全量に対する質量比率で、ナトリウムイオン含量が５ｐｐｍ以下、塩化物イオン含量が５ｐｐｍ以下であることが好ましい。この場合、導電部６１からのイオン性不純物の溶出が抑制され、不純物の溶出による燃料電池の起動電圧低下等の特性低下が抑制される。
【００７２】
導電部６１及び導電性成形材料のイオン性不純物の含有量が上記のように低減されるためには、導電性成形材料を構成する熱硬化性樹脂、硬化剤、黒鉛、その他添加剤等の各成分それぞれのイオン性不純物の含有量が低いことが好ましく、特に各成分に対する質量比率で、ナトリウムイオン含量が５ｐｐｍ以下、塩化物イオン含量が５ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【００７３】
尚、イオン性不純物の含有量は、対象物（導電部６１又は導電性成形材料）の抽出水中のイオン性不純物の量に基づいて導出される。前記抽出水は、対象物１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に対象物を投入し、９０℃で５０時間処理することで得られる。抽出水中のイオン性不純物は、イオンクロマトグラフィにて評価される。この抽出水中のイオン性不純物量に基づいて、対象物中のイオン性不純物の量が、対象物に対する質量比に換算して導出される。
【００７４】
導電性成形材料は、この導電性成形材料から形成される導電部６１のＴＯＣ（ｔｏｔａｌ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃａｒｂｏｎ）が１００ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。ＴＯＣは、導電部６１の質量１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に導電部６１が投入され、９０℃で５０時間処理された後の水溶液を用いて測定される数値である。ＴＯＣは、例えばＪＩＳ  Ｋ０１０２に準拠して、株式会社島津製作所製の全有機炭素分析装置「ＴＯＣ−５０」などで測定される。測定にあたっては、サンプルの燃焼により発生するＣＯ2濃度が非分散型赤外線ガス分析法で測定され、サンプル中の炭素濃度が定量される。この炭素濃度の測定によって、有機物質濃度が間接的に測定され、サンプル中の無機炭素（ＩＣ）、全炭素（ＴＣ）が測定され、全炭素と無機炭素の差（ＴＣ−ＩＣ）から全有機炭素（ＴＯＣ）が計測される。導電部６１のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下となると、燃料電池の特性低下が更に抑制される。ＴＯＣの値は、導電性成形材料を構成する各成分として高純度の成分が選択されたり、更に樹脂の当量比が調整されたり、成形時に後硬化処理がおこなわれたりすることで、低減される。
【００７５】
本実施形態では、例えば純度の高い（例えば純度９９．９％以上）天然黒鉛及び人造黒鉛を使用したり、天然黒鉛と膨張黒鉛の配合量を適宜調節したりすることで、導電部６１のＴＯＣが容易に低減され得る。
【００７６】
導電性成形材料は、上記のような各成分が適宜の手法で混合され、必要に応じて混練・造粒等されることで調製される。この導電性成形材料が成形されることで、導電部６１が得られる。
【００７７】
また、ワニス状に調製された導電性成形材料がシート状に成形されるなどして、導電部成形用シート（成形用シート）が形成され、この成形用シートが成形されることで薄型の導電部６１が得られてもよい。この場合、導電性成形材料は、例えばキャスティング（展進）成形によりシート状に成形される。成形用シートの厚みは、０．０５〜０．５ｍｍであることが好ましく、０．１〜０．３ｍｍであれば更に好ましい。導電部６１の作製にあたっては、１枚の成形用シートから導電部６１が作製されてもよく、複数枚の成形用シートから導電部６１が作製されてもよい。このように成形用シートが使用されることで、薄型の導電部６１の製造が可能となり、特に厚み０．２〜１．０ｍｍの範囲の導電部６１の製造も可能となる。また、薄型の導電部６１が製造される場合でも成形性及び厚み精度が高くなる。
【００７８】
尚、導電部６１の作製時には、成形用シートと適宜の導電性基材とが積層されてもよい。導電性基材が用いられると、導電部６１の機械的強度が向上する。導電性基材としては、たとえば、カーボンペーパー、カーボンプリプレグ、カーボンフェルト等が挙げられる。これらの導電性基材は、導電性を損なわない範囲で、ガラス、樹脂等の基材成分を含有してもよい。
【００７９】
ワニス状の導電性成形材料は、成形用シートの作製を経て薄型の導電部６１が製造される場合だけでなく、成形用シートの作製を経ることなく導電部６１が製造される場合にも有用である。この場合、導電性成形材料の保存安定性や成形性が優れたものになる。
【００８０】
導電性成形材料（導電性成形材料から形成された成形用シートを含む）から導電部６１を得るためには、減圧条件下又は真空条件下での圧縮成形が採用されることが好ましい。上述のような組成を有する導電性成形材料から、減圧条件下又は真空条件下での圧縮成形により導電部６１が作製されることで、密度ばらつきが少なく、且つ厚み精度の高い導電部６１が得られる。
【００８１】
圧縮成形時の加熱温度及び圧縮圧力は、導電性成形材料の組成、導電性基材の有無及び種類、成形厚みなどにもよるが、例えば加熱温度１２０〜１９０℃の範囲、圧縮圧力１〜４０ＭＰａの範囲で設定されることが好ましい。また、成形時間が１５秒〜６００秒の範囲で設定されることが好ましい。
【００８２】
圧縮成形により得られた導電部６１に、更に加熱処理が施されてもよい。この加熱処理における加熱温度は１５０〜１８０℃の範囲であることが好ましく、加熱時間は３０秒〜１時間の範囲であることが好ましい。
【００８３】
このようにして、溝２を有する導電部６１が作製される。この導電部６１の、絶縁部６２に接合される面は、図３（ａ）及び図３（ｂ）に示されるように凹凸状に形成されることが好ましい。この場合、導電部６１と絶縁部６２との接触面積が増大し、或いは更に絶縁部６２と導電部６１とが噛み合う。これにより、導電部６１と絶縁部６２との密着性が向上し、このためセパレータの耐久性が向上する。
【００８４】
図３（ａ）に示す導電部６１では、絶縁部６２に接合される面は、一段の階段状の凹凸形状を有するが、この面の形状はこれに限定されない。例えば、絶縁部６２に接合される面は、図３（ｂ）に示すような多段の階段状の凹凸形状を有してもよいし、絶縁部６２に接合される面に凸条又は凹条が形成されていてもよい。
【００８５】
導電部６１には、更にこの導電部６１の表面を粗化する粗化処理が施されることが好ましい。この場合、導電部６１の表層のスキン層が除去されると共に導電部６１の表面粗さが調整される。尚、良好な耐久性を確保する観点からは、導電部６１への粗化処理は、絶縁部６２が形成される前に行われることが好ましいが、絶縁部６２が形成されてから行われてもよい。
【００８６】
粗化処理としては、ブラスト処理、アルゴンガスプラズマ処理等が挙げられる。ブラスト処理としては、サンドブラスト処理及びウエットブラスト処理が挙げられる。
【００８７】
この粗化処理によって、特に導電部６１における絶縁部６２に接合される面を粗化することが好ましい。この場合、導電部６１と絶縁部６２との密着性が向上し、このためセパレータ２０の耐久性が向上する。
【００８８】
この粗化処理によって、導電部６１における絶縁部６２に接合される面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）が、１．０〜５．０μｍの範囲に調整されることが好ましい。この場合、導電部６１と絶縁部６２との密着性が特に向上する。導電部６１の表面における絶縁部６２に接合される面以外の部分の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）も、同様に１．０〜５．０μｍの範囲に調整されてもよい。尚、本実施形態では、セパレータ２０とガスケット１２とが重ねられる際には、ガスケット１２は絶縁部６２に重ねられるため、導電部６１の粗化処理にあたって、セパレータ２０とガスケット１２との間のリークを確保することを考慮する必要はなく、このようなリーク確保の観点からは導電部６１の表面粗度は制限されない。
【００８９】
ブラスト処理後の導電部６１に、親水化処理が施されることが好ましい。また、ブラスト処理の後、導電部６１に洗浄処理が施され、或いは更に乾燥処理が施されることも、好ましい。洗浄処理では、例えば導電部６１が、イオン交換水等により洗浄される。乾燥処理では、導電部６１がエアブローなどにより風乾されることが好ましい。また、乾燥処理にあたっては、導電部６１をシリカゲル等の乾燥剤を入れたデシケータ中に静置する方法、導電部６１を室温以上（例えば５０℃）の温度の乾燥機中に静置する方法、真空乾燥機を使用して導電部６１から水分を除去する方法等が採用されてもよい。
【００９０】
金属材から導電部６１を形成する場合について説明する。
【００９１】
図４に、金属材から形成される導電部６１を備えるセパレータ２０の断面構造の一例を示す。導電部６１は、ステンレス鋼、アルミニウム、チタン、各種合金等の、適宜の金属から形成される。例えば金属製のプレートを、折り曲げ成形、プレス成形等により、波板状に成形することで、導電部６１が得られる。この場合、導電部６１の両面に溝２が形成される。この導電部６１は、セパレータにおける、溝２が形成されている領域を構成する。導電部６１を構成する金属製のプレートの厚みは、０．０５〜０．３０ｍｍの範囲であることが好ましい。
【００９２】
金属材から形成される導電部６１には、耐食処理を施すことが好ましい。耐食処理としては、例えば金めっき処理、導電性フィラーを含む樹脂によるコーティング等の、一般的な処理が採用される。
【００９３】
このように金属製のプレート等の金属材から導電部６１が形成されると、金属材を折り曲げ成形したりプレス成形したりすることによって、複雑な形状を有する溝２を容易に形成することができる。
【００９４】
この導電部６１の、絶縁部６２に接合される面に、カップリング剤を塗布することも好ましい。この場合、導電部６１と絶縁部６２との密着性が向上し、このためセパレータの耐久性が向上する。このカップリング剤は、例えばシラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、及びアルミネート系カップリング剤から選ばれる一種以上を含有することができる。特にカップリング剤が、エポキシシランカップリング剤及びメルカプトシランカップリング剤から選択される少なくとも１つ以上を含有することが好ましい。
【００９５】
絶縁部６２は、熱硬化性の絶縁性成形材料の硬化物から形成される。この絶縁部６２は、枠状であり、すなわち絶縁部６２には、導電部６１に合致する開口が形成されている。この絶縁部６２は、セパレータ２０における、溝２が形成されている領域を取り囲む外周部分を構成する。絶縁部６２には、六個のマニホールド１３（二つの燃料用マニホールド１３１、二つの酸化剤用マニホールド１３２、及び二つの冷却用マニホールド１３３）が形成されている。
【００９６】
このように絶縁部６２が熱硬化性の絶縁性成形材料から形成されることで、導電部６１と絶縁部６２との密着性が向上し、これによりセパレータ２０の耐久性が向上する。一方、ポリプロピレン（ＰＰ）やポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）等の熱可塑性樹脂から絶縁部６２が形成されると、このような熱可塑性樹脂から形成される部材は、他の部材との密着性に劣るため、導電部６１と絶縁部６２との良好な密着性が確保されなくなってしまう。
【００９７】
絶縁性成形材料は、エポキシ樹脂と熱硬化性フェノール樹脂のうち少なくとも一方を含む熱硬化性樹脂が含まれていることが好ましい。エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂の各々は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００９８】
絶縁性成形材料がエポキシ樹脂を含有する場合、エポキシ樹脂としては、従来公知の樹脂が使用可能である。このエポキシ樹脂は、例えば、Ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、フェニレン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、及びトリフェニルメタン型エポキシ樹脂から選択される一種以上の樹脂を含有することができる。特に、エポキシ樹脂が、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、及びビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される一種以上を含有することが好ましい。このオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００９９】
絶縁性成形材料がエポキシ樹脂を含有する場合、絶縁性成形材料が更に硬化剤を含有することが好ましい。硬化剤は、フェノール系化合物であることが好ましい。このフェノール系化合物は、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等の、各種多価フェノール樹脂から選択される一種以上の化合物を含有することができる。
【０１００】
絶縁性成形材料中のフェノール系化合物の含有量は、特に限定されないが、特に、フェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比が０．８〜１．４であることが好ましく、０．９〜１．２であればより好ましい。フェノール系化合物の配合割合が過度に大きい、フェノール系化合物が過多となって経済的に不利となる傾向があり、この配合割合が過度に小さいと、フェノール系化合物が過少となって硬化不足となる傾向がある。
【０１０１】
絶縁性成形材料は、硬化促進剤を含有することが好ましい。硬化促進剤は、エポキシ樹脂のエポキシ基と硬化剤の水酸基との反応（硬化反応）を促進させる化合物である。硬化促進剤は、例えばトリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）、トリ−ｐ−トリルホスフィン（ＴＰＴＰ）等の有機ホスフィン類、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等の三級アミン類、並びに２−メチルイミダゾール等のイミダゾール類から選択される一種以上の化合物を含有することができる。
【０１０２】
特に硬化促進剤が、有機ホスフィン類を含有することが好ましい。この場合、有機ホスフィン類は塩化物イオン等の不純物の含有量が少ないため、絶縁部６２中のイオン性不純物の含有量が少なくなる。このため、絶縁部６２からの不純物溶出量が少なくなり、これにより燃料電池の耐久性が向上する。更に、特に硬化促進剤として、トリ−ｐ−トリルホスフィン（ＴＰＴＰ）が使用されると、絶縁性成形材料が加熱硬化される際の硬化速度が充分に高くなり、且つ絶縁性成形材料の硬化物である絶縁部６２のガラス転移点が充分に高くなる。このため、絶縁部６２の生産効率が向上し、また絶縁部６２の耐熱性も向上する。
【０１０３】
絶縁性成形材料中の硬化促進剤の含有量は、絶縁性成形材料中のエポキシ樹脂と硬化剤との合計量に対して０．４〜３重量％であることが好ましい。硬化促進剤の含有量がこれより少ないと、硬化促進効果が不足する傾向があり、これより多いと、成形性に不具合が生じる傾向がある。
【０１０４】
絶縁性成形材料が熱硬化性樹脂として熱硬化性フェノール樹脂を含有する場合、特に開環重合により重合反応が進行するフェノール樹脂が用いられることが好ましい。このようなフェノール樹脂としては、例えばベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。この場合は、成形工程で脱水によるガスが発生しないので成形品中にボイドが発生しにくくなる。また、レゾール型フェノール樹脂が用いられることも好ましい。レゾール樹脂は通常液状であるが、レゾール型フェノール樹脂の軟化点は容易に調整され、融点が７０〜９０℃のレゾール型フェノール樹脂も容易に得られる。これにより、絶縁性成形材料の変化が少なくなり、成形時の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、絶縁性成形材料中で成分の凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。
【０１０５】
また、熱硬化性樹脂として、エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂以外の樹脂が併用されてもよい。エポキシ樹脂及び熱硬化性フェノール樹脂以外の樹脂としては、例えばポリイミド樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、及びジアリルフタレート樹脂から選択される一種又は複数種の樹脂が用いられる。但し、エステル結合を含む樹脂は、耐酸性環境下で加水分解する恐れがあるため、使用されないことが好ましい。
【０１０６】
絶縁性成形材料は、無機充填材を含有することが好ましい。この場合、無機充填材によって絶縁部６２の熱膨張係数を調整することができ、また、原材料コストを低減することもできる。無機充填材としては、特に限定なく、従来公知の無機充填材を用いることができる。具体的には、無機充填材は、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、微粉シリカ、アルミナ、窒化珪素、及びマグネシアから選択される一種以上を含有することができる。無機充填材のアスペクト比は、１０以下であることが好ましい。この場合、絶縁性成形材料の硬化物に異方性が生じる場合でも、絶縁部６２に加熱冷却による歪みが生じにくくなる。同じ理由により、無機充填材は、異方性を有するガラス粒子を含有しないことが好ましい。特に無機充填材は、絶縁性成形材料の低粘度化と流動特性との向上の点から、球状の溶融シリカを含有することが好ましい。また、無機充填材が球状である場合、例えば、球状の溶融シリカの場合、その平均粒子径が０．２〜３０μｍであることが好ましく、０．２〜５μｍであればより好ましい。なお、この平均粒子径は、レーザ回折散乱法により測定される。また、絶縁性成形材料中の無機充填材の割合は、６０〜９０質量％であることが好ましい。
【０１０７】
また、絶縁部６２の強度を向上するためには、無機充填材が、溶融シリカ、結晶シリカ、微粉シリカ等のシリカと、アルミナとのうち、少なくとも一方を含有することが好ましい。この場合、シリカ及びアルミナの粒子強度は、黒鉛の１０〜１００倍であるため、絶縁部６２の強度が導電部６１に較べて大きく向上する。このような高強度の絶縁部６２が燃料電池セパレータ２０の外周部分を構成すると、燃料電池セパレータ２０の破損が抑制される。更に、後述するように絶縁部６２にガスケット１２が積層される場合には、ガスケット１２が積層される際に絶縁部６２に応力がかかっても、セパレータ２０の損傷が抑制される。
【０１０８】
絶縁性成形材料は、従来公知の添加剤、例えば、カップリング剤、着色剤、消泡剤、及び改質剤等を必要に応じて含有してもよい。カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミネート系カップリング剤などが挙げられる。特にシリコン系カップリング剤のうち、エポキシランカップリング剤が適している。カップリング剤は溶融シリカ粒子の表面に予め噴霧等により付着されていてもよい。エポキシランカップリング剤の使用量は、絶縁性成形材料の固形分全体に対して、０．５〜１．５質量％の範囲であることが好ましい。この範囲において、カップリング剤が導電部６１表面にブリードすることが、充分に抑制される。
【０１０９】
絶縁性成形材料を調製する場合には、例えばまず上記のような原料を配合し、これらをミキサ等で混練し、続いて、ロールやニーダ等によって混練し、或いは更にスプレードライ法にて造粒することで、絶縁性成形材料が得られる。混合時及び混練時には、必要に応じて加熱処理や冷却処理を施してもよい。
【０１１０】
熱硬化性の絶縁性成形材料を、導電部６１の周囲で成形することで、絶縁部６２を形成することができる。これにより、絶縁部６２を形成すると同時に導電部６１と絶縁部６２とを接合することができる。
【０１１１】
また、熱硬化性の成形材料である絶縁性成形材料から絶縁部６２が形成されるため、絶縁部６２を備えるセパレータ２０が燃料電池に組み込まれることによって絶縁部６２が高温温水に曝露されたり、酸性雰囲気下に曝露されたり、或いは腐食条件下に曝露されたりしても、絶縁部６２の良好な耐久性が確保され、ひいてはセパレータ２０の良好な耐久性が確保される。セパレータ２０の耐久性を特に向上するためには、絶縁性成形材料が熱硬化性樹脂として特にエポキシ樹脂を含有することが好ましい。
【０１１２】
絶縁性成形材料から形成される絶縁部６２中のイオン性不純物の含有量は少ないことが好ましく、特に質量比率でナトリウムイオン含量が５ｐｐｍ以下、塩化物イオン含量が５ｐｐｍ以下であることが好ましい。そのためには、絶縁性成形材料中のイオン性不純物の含有量が低いことが好ましく、特に絶縁性成形材料の固形分全量に対する質量比率で、ナトリウムイオン含量が５ｐｐｍ以下、塩化物イオン含量が５ｐｐｍ以下であることが好ましい。この場合、絶縁部６２からのイオン性不純物の溶出が抑制され、不純物の溶出による燃料電池の起動電圧低下等の特性低下が抑制される。
【０１１３】
絶縁部６２及び絶縁性成形材料のイオン性不純物の含有量が上記のように低減されるためには、絶縁性成形材料を構成する熱硬化性樹脂、硬化剤、無機充填材、その他添加剤等の各成分それぞれのイオン性不純物の含有量が低いことが好ましく、特に各成分に対する質量比率で、ナトリウムイオン含量が５ｐｐｍ以下、塩化物イオン含量が５ｐｐｍ以下であることが好ましい。
【０１１４】
尚、イオン性不純物の含有量は、対象物（絶縁部６２又は絶縁性成形材料）の抽出水中のイオン性不純物の量に基づいて導出される。前記抽出水は、対象物１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に対象物を投入し、９０℃で５０時間処理することで得られる。抽出水中のイオン性不純物は、イオンクロマトグラフィにて評価される。この抽出水中のイオン性不純物量に基づいて、対象物中のイオン性不純物の量が、対象物に対する質量比に換算して導出される。
【０１１５】
上記のように絶縁性成形材料及び絶縁部６２中のイオン性不純物を低減するためには、絶縁性成形材料が熱硬化性樹脂として特にエポキシ樹脂を含有することが好ましい。
【０１１６】
絶縁性成形材料は、この絶縁性成形材料から形成される絶縁部６２のＴＯＣ（ｔｏｔａｌ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃａｒｂｏｎ）が１００ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。ＴＯＣは、絶縁部６２の質量１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に絶縁部６２が投入され、９０℃で５０時間処理された後の水溶液を用いて測定される数値である。ＴＯＣは、例えばＪＩＳ  Ｋ０１０２に準拠して、株式会社島津製作所製の全有機炭素分析装置「ＴＯＣ−５０」などで測定される。測定にあたっては、サンプルの燃焼により発生するＣＯ2濃度が非分散型赤外線ガス分析法で測定され、サンプル中の炭素濃度が定量される。この炭素濃度の測定によって、有機物質濃度が間接的に測定され、サンプル中の無機炭素（ＩＣ）、全炭素（ＴＣ）が測定され、全炭素と無機炭素の差（ＴＣ−ＩＣ）から全有機炭素（ＴＯＣ）が計測される。絶縁部６２のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下となると、燃料電池の特性低下が更に抑制される。ＴＯＣの値は、導電性成形材料を構成する各成分として高純度の成分が選択されたり、更に樹脂の当量比が調整されたり、成形時に後硬化処理がおこなわれたりすることで、低減される。
【０１１７】
また、絶縁性成形材料から形成される絶縁部６２のガラス転移点が、１５０℃以上であることが好ましい。この場合、絶縁部６２の耐熱性が高くなり、それによりセパレータ２０の耐久性が向上する。また、絶縁性成形材料から形成される絶縁部６２の荷重たわみ温度が、２５０℃以上であることも好ましい。この場合も、絶縁部６２の耐熱性が高くなり、それによりセパレータ２０の耐久性が向上する。絶縁性成形材料から形成される絶縁部６２のガラス転移点が１５０℃以上であり、且つこの絶縁部６２の荷重たわみ温度が２５０℃以上であれば、特に好ましい。
【０１１８】
絶縁性成形材料から絶縁部６２を形成するにあたっては、適宜の樹脂成形法が採用され得る。例えば金型を用いたトランスファ成形法が採用され得る。この場合、例えば導電部６１を金型のキャビティ内にインサートし、その状態でキャビティ内に溶融状態の絶縁性成形材料を所定の圧力で注入し、キャビティ内に充満させる。この場合、注入圧力が例えば４〜７ＭＰａに設定され、金型温度が例えば１６０〜１９０℃に設定され、成形時間が例えば４５〜３００秒に設定される。次に、型開きして成形物すなわちセパレータを取り出す。絶縁性成形材料を金型内でトランスファ成形した後、無加圧条件下にて後硬化（ポストキュア）を行ってもよい。この後硬化において、加熱温度が例えば１６０〜１９０℃に設定され、加熱時間が例えば２〜８時間に設定される。これらの成形条件は、成形材料の組成等に応じて適宜設定される。
【０１１９】
トランスファ成形が採用される場合は、例えばポリフェニレンサルファイド等の熱可塑性樹脂を射出成形することで絶縁部を形成する場合と較べて、低い圧力で絶縁部６２を成形することができる。このため、絶縁部６２を形成する際に導電部６１の破損が抑制される。また、このように低い圧力で絶縁部６２が形成されるため、絶縁部６２に異方性が生じにくくなる。
【０１２０】
また、金型を用いた圧縮成形法が採用されてもよい。この場合、例えば導電部６１を圧縮成形用の金型にインサートし、その状態で金型内で絶縁性成形材料を圧縮成形することで、絶縁部６２を作製することができる。
【０１２１】
絶縁性成形材料を、導電部６１の周囲で成形するにあたり、まず導電性成形材料の硬化反応を完了させることなく導電性成形材料から導電部６１を形成し、続いて、絶縁部６２を形成する際に、絶縁性成形材料を成形しながら前記導電性成形材料の硬化反応を完了させてもよい。すなわち、例えば絶縁性成形材料をトランスファ成形、圧縮成形等により成形する際、絶縁性成形材料を熱硬化させるために加熱すると同時に、導電部６１も加熱することで、導電性成形材料の硬化反応を完了させてもよい。この場合、導電性成形材料の硬化反応が完了していない状態で導電部６１に絶縁性成形材料が接触し、この状態で導電性成形材料の硬化反応が完了し、且つ絶縁性成形材料が硬化して絶縁部６２が形成されることで、導電部６１と絶縁部６２との密着性が更に向上する。このため、セパレータ２０の耐久性が更に向上する。
【０１２２】
また、導電性成形材料から導電部６１を形成する場合には、絶縁性成形材料にエポキシ樹脂とフェノール系化合物とを含有させ、且つ導電性成形材料にエポキシ樹脂とフェノール系化合物とを含有させることも好ましい。この場合、導電部６１と絶縁部６２との親和性が向上することで、導電部６１と絶縁部６２との密着性が更に向上する。このため、セパレータの耐久性が更に向上する。
【０１２３】
更に、絶縁性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を１より大きくすると共に、導電性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を１より小さくすることも、好ましい。例えば、絶縁性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を１より大きく且つ１．４以下とすると共に、導電性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を０．８以上１未満とすることが、好ましい。この場合、絶縁部６２に未反応のエポキシ基が残存しやすくなると共に、導電部６１に未反応のフェノール性水酸基が残存しやすくなり、このエポキシ基とフェノール性水酸基とが導電部６１と絶縁部６２との接合部で反応することで、導電部６１と絶縁部６２との密着性が更に向上する。このため、セパレータ２０の耐久性が更に向上する。
【０１２４】
また、絶縁性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を１より小さくすると共に、導電性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を１より大きくすることも、好ましい。例えば、絶縁性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を０．８以上１未満とすると共に、導電性成形材料におけるフェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比を１より大きく且つ１．２未満とすることが、好ましい。この場合、絶縁部６２に未反応のフェノール性水酸基が残存しやすくなると共に、導電部６１に未反応のエポキシ基が残存しやすくなり、このエポキシ基とフェノール性水酸基とが導電部６１と絶縁部６２との接合部で反応することで、導電部６１と絶縁部６２との密着性が更に向上する。このため、セパレータ２０の耐久性が更に向上する。
【０１２５】
導電部６１の熱膨張係数と絶縁部６２の熱膨張係数は、できるだけ近似していることが好ましい。この場合、セパレータ２０の温度が変化した場合でも導電部６１と絶縁部６２との接合が良好に確保され、このためセパレータ２０の耐久性が更に向上する。尚、絶縁部６２の熱膨張係数の値は、例えば絶縁性成形材料に配合される無機充填材の種類及び割合等が適宜設定されることで、容易に調整される。
【０１２６】
セパレータ２０の外周部分を構成する絶縁部６２上にガスケット１２が積層されてもよい。ガスケット１２は、例えば天然ゴム、シリコーンゴム、ＳＩＳ共重合体、ＳＢＳ共重合体、ＳＥＢＳ、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、クロロプレンゴム、アクリルゴム、フッ素系ゴム等などから選択されるゴム材料から形成される。このゴム材料には粘着付与剤が配合されてもよい。セパレータ２０の耐久性を向上する観点からは、ガスケット１２がフッ素系ゴム又はエチレン−プロピレン−ジエンゴムから形成されることが好ましく、特にフッ素系ゴムから形成されることが好ましい。
【０１２７】
セパレータ２０の絶縁部６２にガスケット１２を積層するにあたっては、例えば予めシート状又は板状に形成されたガスケット１２が絶縁部６２に接着や融着されるなどして接合される。絶縁部６２の表面上でガスケット１２を形成するための材料が成形されることによって、セパレータ２０にガスケット１２が積層されてもよい。例えば未加硫のゴム材料がスクリーン印刷等により絶縁部６２上に塗布され、このゴム材料の塗膜が加硫されることで、絶縁部６２上に所望の形状のガスケット１２が形成される。ゴム材料の加硫にあたっては、加熱、電子線などの放射線の照射、或いはその他適宜の加硫方法が採用される。この場合、薄型のセパレータ２０に対してもガスケット１２が容易に積層される。また、セパレータ２０が金型内にセットされ、このセパレータ２０の絶縁部６２上で未加硫のゴム材料が射出されると共にこのゴム材料が加熱されるなどして加硫されることで、絶縁部６２上に所望の形状のガスケット１２が形成されてもよい。このように金型成形によりガスケット１２が形成されるにあたっては、トランスファ成形のほか、コンプレッション成形、インジェクション成形等の成形法が採用され得る。
【０１２８】
特に金型成形によりガスケット１２が形成される場合は、絶縁部６２を形成するための絶縁性成形材料中の無機充填材にシリカとアルミナとのうち少なくとも一方を含有させること、すなわち絶縁部６２中の無機充填材にシリカとアルミナとのうち少なくとも一方を含有させることが、好ましい。この場合、上述のように絶縁部６２の強度が向上するため、ガスケット１２を金型成形により形成することで絶縁部６２に応力がかかっても、絶縁部６２が損傷しにくくなる。
【０１２９】
絶縁部６２の表面を粗化してから絶縁部６２上にガスケット１２を積層してもよい。この場合、ガスケット１２と絶縁部６２との密着性が向上する。絶縁部６２の表面を粗化するためには、例えばウエットブラスト処理が採用される。
【０１３０】
セパレータ２０にガスケット１２を積層してから、セパレータ２０に親水化処理を施すことも好ましい。親水化処理は、セパレータ２０の表面の親水性を向上させるための処理である。これによりセパレータ２０の表面に高い親水性が付与されると、セパレータ２０における溝２が結露水で閉塞されにくくなる。このため燃料電池の高い発電効率が長期間維持される。
【０１３１】
親水化処理としては、セパレータ２０の表面の親水性を向上させることが可能な処理であれば、特に制限されない。親水化処理は、例えばセパレータ２０をプラズマに曝露するプラズマ処理、セパレータ２０をオゾンガスに曝露するオゾンガス処理、セパレータ２０をＳＯ3に曝露するＳＯ3処理、セパレータ２０をフッ素を含有するガスに曝露させるフッ素処理、ケイ素化合物又はアルミニウム化合物を含む改質剤化合物を含む気体を燃焼させながらセパレータ２０に吹き付けるフレイム処理、並びにセパレータ２０にオゾン水を接触させるオゾン水処理から、一種以上が選択される。
【０１３２】
親水化処理として、特にプラズマ処理が採用されることが好ましい。プラズマ処理としては、大気圧プラズマ処理が施されることが好ましく、特にリモート方式でのプラズマ処理が施されることが好ましい。プラズマ処理後の成形体は、そのまま大気中に放置されてもよいが、成形体をイオン交換水などの水に浸漬させるなどしてこの成形体の表面と水と接触させる水接触処理が施されることが好ましく、この場合、セパレータ２０の表面の親水性が更に向上する。
【０１３３】
また、セパレータ２０にガスケット１２を積層してから、セパレータ２０に親水化処理を施す前に、セパレータ２０にウエットブラスト処理を施すことも好ましい。この場合、セパレータ２０上にガスケット１２が積層される際にガスケットを形成するための材料に由来する成分が不純物としてセパレータ２０上に付着しても、この不純物をウエットブラスト処理によって除去することができる。これにより、セパレータ２０の表面における不純物の付着量を低減することができる。
【実施例】
【０１３４】
以下、本発明の実施例について説明する。なお、本発明はこれらの実施例には限定されない。
【０１３５】
［実施例１］
（１）導電部の形成
エポキシ樹脂とフェノール系化合物とを、フェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比が後掲の表に示す値となるように配合し、更に硬化促進剤、黒鉛粒子、カップリング剤、及びワックスを、後掲の表に示す固形分比率で配合した。これにより得られた混合物を、攪拌混合機（ダルトン製「５ＸＤＭＶ−ｒｒ型」）で攪拌混合した。続いて、この混合物を整粒機で粒径５００μｍ以下に粉砕することで、導電性成形材料を得た。
【０１３６】
この導電性成形材料を用いて、次のようにして導電部を作製した。まず、真空チャンバー内で圧縮成形用の金型に成形材料を配置してから、５秒間経過した時点で、真空チャンバー内の減圧を開始し、１０秒間かけて真空チャンバー内を９７ｋＰａの真空度まで到達させた。続いて、金型の上型を下型に向けて降下させて型締めすることで、成形材料を圧縮成形した。圧縮成形条件は、金型温度１７０℃、成形圧力３５．３ＭＰａ、成形時間３分間とした。次に金型を閉じたまま除圧し、３０秒間保持した後に金型を開き、続いて金型から導電部を取り出した。
【０１３７】
得られた導電部の形状は、平面視１７５ｍｍ×２２５ｍｍの矩形状であり、厚みは最も厚い箇所で１．５ｍｍ、最も薄い箇所で０．５ｍｍであった。また、圧縮成形によって、導電部の片側の面（第一の面）には幅１ｍｍ、深さ０．５ｍｍの溝を２５本形成し、導電部における第一の面とは反対側の面（第二の面；水路面）には幅０．５ｍｍ、深さ０．５ｍｍの溝を２５本形成した。また、導電部の外周面を、図３（ａ）に示すように階段状に形成した。
【０１３８】
続いて、導電部の表面全体に、ウエットブラスト処理を施すことで、導電部の表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）を、後掲の表に示す値に調整した。ウエットブラスト処理にあたっては、マコー株式会社製のウエットブラスト処理装置（形式ＰＦＥ−３００Ｔ／Ｎ）を用い、砥粒としてアルミナ粒子を含むスラリーを用いた。アルミナ粒子としては、昭和電工株式会社製のホワイトモランダム（登録商標）ＷＡシリーズを用いた。続いて、導電部をイオン交換水で洗浄し、更に温風乾燥した。
【０１３９】
（２）絶縁部の形成
エポキシ樹脂とフェノール系化合物とを、フェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比が後掲の表に示す値となるように配合し、更に硬化促進剤、無機充填材、カップリング剤、及びワックスを、後掲の表に示す固形分比率で配合した。
【０１４０】
尚、このとき使用した原料は、次の通りである。
・エポキシ樹脂：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製、品番ＥＯＣＮ−１０２０−７５、エポキシ当量１９９、融点７５℃。
・フェノール系化合物：ノボラック型フェノール樹脂、群栄化学工業株式会社製、品番ＰＳＭ６２００、ＯＨ当量１０５。
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィン、北興化学工業株式会社製、品番ＴＰＰ。
・無機充填材：溶融シリカ、電気化学工業株式会社製、品番ＦＢ６０、平均粒径１５μｍ、最大粒径７４μｍ。
・カップリング剤：エポキシシラン、日本ユニカー株式会社製、品番Ａ１８７。
・ワックス：天然カルナバワックス、大日化学工業株式会社製、品番Ｈ１−１００、融点８３℃。
【０１４１】
これにより得られた混合物をブレンダーで３０分間混合し均一化した後、８０℃に加熱した２本ロールで溶融させながら混練し、冷却後、粉砕機で所定粒度に粉砕し、更にポット内で加圧することで、タブレット状の絶縁性成形材料を得た。
【０１４２】
上記導電部を、トランスファ成形用の金型内にインサートし、この状態で、絶縁性成形材料を、金型温度１７５℃、型締圧力２０ＭＰａ、注入圧力７ＭＰａの条件でトランスファ成形した。
【０１４３】
このトランスファ成形により、導電部の周囲で絶縁性成形材料を成形することで、外形寸法２００ｍｍ×２５０ｍｍ、であり、厚み寸法１．５ｍｍであり、且つ開口面積３．５ｃｍ2の六個のマニホールドが形成されている枠状の形状を有する絶縁部を形成した。
【０１４４】
これにより、絶縁部を形成すると共に、導電部と絶縁部とを接合して、セパレータを得た。
【０１４５】
得られたセパレータを金型中に配置し、この状態で金型内に硬化性フッ素ゴムを射出し、金型を１７０℃で５分間加熱することで、セパレータの第一の面上及び第二の面上の各々の外周部分に、ガスケットを形成した。続いて金型からセパレータを取り出してから、１７０℃で１時間加熱することで、ガスケットの硬化反応を更に進めた。
【０１４６】
続いて、セパレータに対して、リモート方式の大気圧プラズマ処理を施した。大気圧プラズマ処理にあたり、プラズマ処理装置としては積水化学工業株式会社製のＡＰ−Ｔシリーズを使用した。処理条件は、処理幅：３００ｍｍ、プラズマユニット数：１個、サンプル−電極間距離：３ｍｍ、プラズマ生成用ガス種：窒素、ガス中の酸素含有量：１０００ｐｐｍ、ガス流量：１５０Ｌ／分、サンプル搬送速度：０．２５ｍ／分、処理時温度：２５℃とした。
【０１４７】
［実施例２］
（１）導電部の形成
金属製プレートとして、ＳＵＳからなるコア材と、このコア材に積層されているＴｉからなる表層とを備える、０．３ｍｍの圧延クラッド材を用意した。この金属製プレートにプレス加工を施すことで波板状に成形することにより、導電部を形成した。この導電部の寸法は、１７５ｍｍ×２２５ｍｍ×１．０ｍｍであった。また、導電部の両面には、前記プレス成形により、幅１ｍｍ、長さ１８０ｍｍ、深さ０．６ｍｍの寸法の溝を５７本形成した。
【０１４８】
続いて、導電部の外周部の表面に、この外周部の全周に亘って、カップリング剤（エポキシシラン、日本ユニカー株式会社製、品番Ａ１８７）を塗布した。
【０１４９】
（２）絶縁部の形成
エポキシ樹脂とフェノール系化合物とを、フェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比が後掲の表に示す値となるように配合し、更に硬化促進剤、無機充填材、カップリング剤、及びワックスを、後掲の表に示す固形分比率で配合した。これにより得られた混合物をブレンダーで３０分間混合し均一化した後、８０℃に加熱した２本ロールで溶融させながら混練し、冷却後、粉砕機で所定粒度に粉砕した。これにより、粉状の絶縁性成形材料を得た。
【０１５０】
上記導電部を、トランスファ成形用の金型内にインサートし、この状態で、絶縁性成形材料を、金型温度１７５℃、型締圧力２０ＭＰａ、注入圧力７ＭＰａの条件でトランスファ成形した。
【０１５１】
このトランスファ成形により、絶縁部を、外形寸法２００ｍｍ×２５０ｍｍ、開口の寸法１６５ｍｍ×２００ｍｍ、厚み寸法１．０ｍｍの枠状に形成した。更に、このトランスファ成形により、絶縁部には、開口面積３．５ｃｍ２の六個のマニホールドを形成した。
【０１５２】
これにより、絶縁部を形成すると共に、導電部と絶縁部とを接合して、セパレータを得た。
【０１５３】
得られたセパレータを金型中に配置し、この状態で金型内に硬化性フッ素ゴムを射出し、金型を１７０℃で５分間加熱することで、セパレータの第一の面上及び第二の面上の各々の外周部分に、ガスケットを形成した。続いて金型からセパレータを取り出してから、１７０℃で１時間加熱することで、ガスケットの硬化反応を更に進めた。
【０１５４】
続いて、セパレータに対して、リモート方式の大気圧プラズマ処理を施した。大気圧プラズマ処理にあたり、プラズマ処理装置としては積水化学工業株式会社製のＡＰ−Ｔシリーズを使用した。処理条件は、処理幅：３００ｍｍ、プラズマユニット数：１個、サンプル−電極間距離：３ｍｍ、プラズマ生成用ガス種：窒素、ガス中の酸素含有量：１０００ｐｐｍ、ガス流量：１５０Ｌ／分、サンプル搬送速度：０．２５ｍ／分、処理時温度：２５℃とした。
【０１５５】
［実施例３〜７］
実施例１において、導電性成形材料の組成、導電性成形材料の成形条件、ウエットブラスト処理後の導電部の表面の算術平均高さＲａ（μｍ）、及び絶縁性成形材料の組成の条件を、後掲の表に示すようにした。それ以外は実施例１と同じ条件で、セパレータを得た。
【０１５６】
［実施例８］
実施例１と同じ方法で、導電部を形成した。
【０１５７】
また、エポキシ樹脂とフェノール系化合物とを、フェノール系化合物に対するエポキシ樹脂の当量比が後掲の表に示す値となるように配合し、更に硬化促進剤、無機充填材、カップリング剤、及びワックスを、後掲の表に示す固形分比率で配合した。これにより得られた混合物をブレンダーで３０分間混合し均一化した後、８０℃に加熱した２本ロールで溶融させながら混練し、冷却後、粉砕機で所定粒度に粉砕し、更にポット内で加圧することで、タブレット状の絶縁性成形材料を得た。
【０１５８】
上記導電部を、圧縮成形用の金型内にインサートし、この状態で、絶縁性成形材料を、金型温度１７０℃、成形圧力３５．３ＭＰａ、成形時間３分間の条件で、圧縮成形した。
【０１５９】
この圧縮成形により、導電部の周囲で絶縁性成形材料を成形することで、外形寸法２００ｍｍ×２５０ｍｍ、であり、厚み寸法１．５ｍｍであり、且つ開口面積３．５ｃｍ2の六個のマニホールドが形成されている枠状の形状を有する絶縁部を形成した。
【０１６０】
これにより、絶縁部を形成すると共に、導電部と絶縁部とを接合して、セパレータを得た。
【０１６１】
得られたセパレータを金型中に配置し、この状態で金型内に硬化性フッ素ゴムを射出し、金型を１７０℃で５分間加熱することで、セパレータの第一の面上及び第二の面上の各々の外周部分に、ガスケットを形成した。続いて金型からセパレータを取り出してから、１７０℃で１時間加熱することで、ガスケットの硬化反応を更に進めた。
【０１６２】
続いて、セパレータに対して、リモート方式の大気圧プラズマ処理を施した。大気圧プラズマ処理にあたり、プラズマ処理装置としては積水化学工業株式会社製のＡＰ−Ｔシリーズを使用した。処理条件は、処理幅：３００ｍｍ、プラズマユニット数：１個、サンプル−電極間距離：３ｍｍ、プラズマ生成用ガス種：窒素、ガス中の酸素含有量：１０００ｐｐｍ、ガス流量：１５０Ｌ／分、サンプル搬送速度：０．２５ｍ／分、処理時温度：２５℃とした。
【０１６３】
［実施例９］
実施例１と同じ方法で、導電部を形成した。
【０１６４】
また、熱硬化性フェノール樹脂、無機充填材、カップリング剤、及びワックスを、後掲の表に示す固形分比率で配合した。これにより得られた混合物をブレンダーで３０分間混合し均一化した後、８０℃に加熱した２本ロールで溶融させながら混練し、冷却後、粉砕機で所定粒度に粉砕し、更にポット内で加圧することで、タブレット状の絶縁性成形材料を得た。
【０１６５】
尚、このとき使用した原料は、次の通りである。
・熱硬化性フェノール樹脂：レゾール型フェノール樹脂、群栄化学工業社製「サンプルＡ」、融点７５℃。
・無機充填材：溶融シリカ、電気化学工業株式会社製、品番ＦＢ６０、平均粒径１５μｍ、最大粒径７４μｍ。
・カップリング剤：エポキシシラン、日本ユニカー株式会社製、品番Ａ１８７。
・ワックス：天然カルナバワックス、大日化学工業株式会社製、品番Ｈ１−１００、融点８３℃。
【０１６６】
上記導電部を、トランスファ成形用の金型内にインサートし、この状態で、絶縁性成形材料を、金型温度１７５℃、型締圧力２０ＭＰａ、注入圧力７ＭＰａの条件でトランスファ成形した。
【０１６７】
このトランスファ成形により、導電部の周囲で絶縁性成形材料を成形することで、外形寸法２００ｍｍ×２５０ｍｍ、であり、厚み寸法１．５ｍｍであり、且つ開口面積３．５ｃｍ2の六個のマニホールドが形成されている枠状の形状を有する絶縁部を形成した。
【０１６８】
これにより、絶縁部を形成すると共に、導電部と絶縁部とを接合して、セパレータを得た。
【０１６９】
続いて、セパレータの第一の面の外周部分上（すなわち絶縁部上）にエチレン−プロピレン−ジエンゴムをスクリーン印刷法により塗布した後、加熱加硫することでガスケットを形成した。
【０１７０】
続いて、セパレータに対して、リモート方式の大気圧プラズマ処理を施した。大気圧プラズマ処理にあたり、プラズマ処理装置としては積水化学工業株式会社製のＡＰ−Ｔシリーズを使用した。処理条件は、処理幅：３００ｍｍ、プラズマユニット数：１個、サンプル−電極間距離：３ｍｍ、プラズマ生成用ガス種：窒素、ガス中の酸素含有量：１０００ｐｐｍ、ガス流量：１５０Ｌ／分、サンプル搬送速度：０．２５ｍ／分、処理時温度：２５℃とした。
【０１７１】
［実施例１０］
実施例１と同じ方法で、導電部及び絶縁部を形成することで、セパレータを得た。
【０１７２】
続いて、セパレータの第一の面の外周部分上（すなわち絶縁部上）にエチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をスクリーン印刷法により塗布した後、加熱加硫することでガスケットを形成した。
【０１７３】
［比較例１］
実施例１と同じ方法で、導電部を形成した。
【０１７４】
ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂、無機充填材、カップリング剤及びワックスを、後掲の表に示す固形分比率で配合し、これらをヘンシェルミキサーで均一に混合した後に、スクリュー径４０ｍｍの２軸混練押出機で、シリンダー温度３００℃の条件で押し出すことで、樹脂ペレットを作製した。
【０１７５】
尚、このとき使用した原料は、次の通りである。
・ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂：トープレン製「ＬＧ０１Ｇ」直鎖型ＰＰＳ樹脂  溶融粘度６．０Ｐａ・ｓ（パラレルレート法：温度３００℃  角速度１００ｒａｄ／ｓ）。
・無機充填材：溶融シリカ、電気化学工業株式会社製、品番ＦＢ６０、平均粒径１５μｍ、最大粒径７４μｍ。
・カップリング剤：エポキシシラン、日本ユニカー株式会社製、品番Ａ１８７。
・ワックス：天然カルナバワックス、大日化学工業株式会社製、品番Ｈ１−１００、融点８３℃。
【０１７６】
導電部を、射出成形用の金型内にインサートし、この状態で、樹脂ペレットを、シリンダ温度３００℃、金型温度１２０℃、射出圧力４９．０３ＭＰａ（５００ｋｇｆ／ｃｍ2）の条件で、射出成形した。
【０１７７】
この射出成形により、導電部の周囲でポリフェニレンスルフィドを成形することで、外形寸法２００ｍｍ×２５０ｍｍ、であり、厚み寸法１．５ｍｍであり、且つ開口面積３．５ｃｍ2の六個のマニホールドが形成されている枠状の形状を有する絶縁部を形成した。
【０１７８】
これにより、絶縁部を形成すると共に、導電部と絶縁部とを接合して、セパレータを得た。
【０１７９】
得られたセパレータを金型中に配置し、この状態で金型内に硬化性フッ素ゴムを射出し、金型を１７０℃で５分間加熱することで、セパレータの第一の面上及び第二の面上の各々の外周部分に、ガスケットを形成した。続いて金型からセパレータを取り出してから、１７０℃で１時間加熱することで、ガスケットの硬化反応を更に進めた。
【０１８０】
続いて、セパレータに対して、リモート方式の大気圧プラズマ処理を施した。大気圧プラズマ処理にあたり、プラズマ処理装置としては積水化学工業株式会社製のＡＰ−Ｔシリーズを使用した。処理条件は、処理幅：３００ｍｍ、プラズマユニット数：１個、サンプル−電極間距離：３ｍｍ、プラズマ生成用ガス種：窒素、ガス中の酸素含有量：１０００ｐｐｍ、ガス流量：１５０Ｌ／分、サンプル搬送速度：０．２５ｍ／分、処理時温度：２５℃とした。
【０１８１】
［比較例２］
実施例２と同じ方法で、導電部を形成した。
【０１８２】
また、比較例１と同じ方法で、樹脂ペレットを作製した。
【０１８３】
導電部を、射出成形用の金型内にインサートし、この状態で、樹脂ペレットを、シリンダ温度３００℃、金型温度１２０℃、射出圧力４９．０３ＭＰａ（５００ｋｇｆ／ｃｍ2）の条件で、射出成形した。
【０１８４】
この射出成形により、導電部の周囲でポリフェニレンスルフィドを成形することで、外形寸法２００ｍｍ×２５０ｍｍ、であり、厚み寸法１．５ｍｍであり、且つ開口面積３．５ｃｍ2の六個のマニホールドが形成されている枠状の形状を有する絶縁部を形成した。
【０１８５】
これにより、絶縁部を形成すると共に、導電部と絶縁部とを接合して、セパレータを得た。
【０１８６】
得られたセパレータを金型中に配置し、この状態で金型内に硬化性フッ素ゴムを射出し、金型を１７０℃で５分間加熱することで、セパレータの第一の面上及び第二の面上の各々の外周部分に、ガスケットを形成した。続いて金型からセパレータを取り出してから、１７０℃で１時間加熱することで、ガスケットの硬化反応を更に進めた。
【０１８７】
続いて、セパレータに対して、リモート方式の大気圧プラズマ処理を施した。大気圧プラズマ処理にあたり、プラズマ処理装置としては積水化学工業株式会社製のＡＰ−Ｔシリーズを使用した。処理条件は、処理幅：３００ｍｍ、プラズマユニット数：１個、サンプル−電極間距離：３ｍｍ、プラズマ生成用ガス種：窒素、ガス中の酸素含有量：１０００ｐｐｍ、ガス流量：１５０Ｌ／分、サンプル搬送速度：０．２５ｍ／分、処理時温度：２５℃とした。
【０１８８】
［絶縁部のガラス転移点］
各実施例及び比較例において、絶縁性成形材料を、絶縁部を形成する場合と同じ条件で成形することで、５ｍｍ×５ｍｍ×３ｍｍの寸法のサンプルを得た。このサンプルを、ＳＩＩ製の熱機械分析装置（ＴＭＡ）を用いて、１０℃／分の昇温速度で２４０℃まで昇温させた。この場合の、３０℃から５０℃までの平均線膨張の近似直線と２００℃から２４０℃までの平均線膨張の近似直線の交点を、ガラス転移点とした。
【０１８９】
［絶縁部の荷重たわみ温度］
各実施例及び比較例において、絶縁性成形材料を、絶縁部を形成する場合と同じ条件で成形することで、１０ｍｍ×８０ｍｍ×４ｍｍのサンプルを得た。このサンプルに、セパレータの作製時と同じ条件で親水処理を施してから、このサンプルの荷重たわみ温度を、ＡＳＴＭ  Ｄ６４８に準拠して測定した。この場合、ＨＤＴ試験装置３Ｍ‐２（株式会社東洋精機製作所社製）を用いてサンプル、ＡＳＴＭ  Ｄ６４８に準拠して、１．８５ＭＰａの一定荷重をかけて２℃／分℃の割合で昇温させて、試験片の撓みが０．２６ｍｍに達した温度を測定する。
【０１９０】
［絶縁部の水溶性イオン分析］
各実施例及び比較例において、セパレータの絶縁部から切り出したサンプルを、メタノールにて１分間洗浄した後、イオン交換水で１分間洗浄した。次いで、ポリエチレン製容器中にサンプルとイオン交換水とを、サンプルの質量１０ｇに対してイオン交換水が１００ｍｌとなるように入れ、９０℃で５０時間処理した。処理後のイオン交換水（抽出水）をイオンクロマトグラフィ（株式会社島津製作所製「ＣＤＤ−６Ａ」）で測定した。この結果に基づいて、セパレータ中のナトリウムイオン含有量及び塩化物イオン含有量を評価した。その結果を後掲の表に示す。
【０１９１】
［絶縁部のＴＯＣ評価］
各実施例及び比較例において、絶縁部のＴＯＣを、ＪＩＳ  Ｋ０５５１−４．３に準拠して評価した。この場合、まずセパレータの絶縁部から切り出したサンプルを、メタノールで１分間洗浄した後、イオン交換水にて１分間洗浄した。次いで、ガラス製容器中にサンプルとイオン交換水とを、サンプルの質量１０ｇに対してイオン交換水が１００ｍｌとなるように入れ、９０℃で５０時間処理した。処理後のイオン交換水中に燐酸を添加してｐＨ２以下に調整した後、湿式酸化−赤外線式ＴＯＣ測定法（東レエンジニアリング社製「東レアストロＴＯＣ自動分析計ＭＯＤＥＬ１８００」を使用）にて、有機炭酸量を測定した。その結果を後掲の表に示す。
【０１９２】
［外観評価］
各実施例及び比較例で得られたセパレータにおける絶縁部と導電部との境界部分を目視で観察した。その結果、絶縁部の導電部への浸出が認められない場合を“Ａ”、絶縁部の導電部への浸出が認められる場合を“Ｂ”と評価した。
【０１９３】
［破断試験（初期）］
形成された直後のセパレータにおける導電部と絶縁部に、３点曲げ強度試験に準じて応力をかけることで、セパレータを破断した。これにより、導電部又は絶縁部のみに破断が生じ、導電部と絶縁部との界面では破断が生じなかった場合を“Ａ”、導電部又は絶縁部に破断が生じ、且つ導電部と絶縁部との界面でも破断が生じる場合を“Ｂ”、導電部と絶縁部との界面のみで破断が生じる場合を“Ｃ”と、評価した。
【０１９４】
［破断試験（耐久試験後）］
各実施例及び比較例において、形成された直後のセパレータを、−５５℃の雰囲気に３０分曝露してから１２５℃の雰囲気に３０分間曝露する処理を、１０００回繰り返した。続いて、このセパレータに対し、上記“破断試験（初期）”と同じ評価試験を実施した。
【０１９５】
また、処理を３０００回繰り返した場合についても、同様に評価試験を実施した。
【０１９６】
［燃料電池の起電圧変動評価］
各実施例及び比較例において、二つのセパレータの間に、電解質とガス拡散電極（燃料電極と酸化剤電極）とからなる膜−電極複合体を介在させて、財団法人日本自動車研究所標準単セル（電極面積２５ｃｍ2）からなる燃料電池を作製した。この燃料電池に、外部回路を接続した状態で、燃料ガスとして空気を２．０ＮＬ／ｍｉｎの流量で、酸化剤ガスとして水素を０．５ＮＬ／ｍｉｎの流量でそれぞれ供給することで、燃料電池を１０００時間連続的に動作させた。この燃料電池の作動時の起電圧（Ｖ）の経時的な変動の様子を調査した。その結果を、変動後の起電圧の、初期値に対する百分率（（Ｅ１／Ｅ０）×１００（％）の値で表示した。前記Ｅ１は変動後の起電圧、Ｅ０は初期の起電圧である。
【０１９７】
【表１】
2014056707.tif 000003
【０１９８】
【表２】
2014056707.tif 000004
【０１９９】
尚、表中の導電性成形材料の原料の詳細は次の通りである。表中の配合割合は、全ての原料を固形分に換算した割合である。
・エポキシ樹脂：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製、品番ＥＯＣＮ−１０２０−７５、エポキシ当量１９９、融点７５℃。
・フェノール系化合物：ノボラック型フェノール樹脂、群栄化学工業株式会社製、品番ＰＳＭ６２００、ＯＨ当量１０５。
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィン、北興化学工業株式会社製、品番ＴＰＰ。
・黒鉛粒子：平均粒径５０μｍ、人造黒鉛、真比重２．２５ｇ／ｃｍ3。
・カップリング剤：エポキシシラン、日本ユニカー株式会社製、品番Ａ１８７。
・ワックス：天然カルナバワックス、大日化学工業株式会社製、品番Ｈ１−１００、融点８３℃。
【符号の説明】
【０２００】
２０  燃料電池セパレータ
２    溝
１２  ガスケット
１３  マニホールド
６１  導電部
６２  絶縁部
【図１】
2014056707.tif 000005
【図２】
2014056707.tif 000006
【図３】
2014056707.tif 000007
【図４】
2014056707.tif 000008