(57)【要約】【課題】流動性、低弾性率および低熱膨張率を維持しつつ、耐衝撃性に優れた液状樹脂組成物および半導体装置を提供すること。【解決手段】エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、シリコーンゴム（Ｃ）を含有する液状樹脂組成物であって、前記シリコーンゴム（Ｃ）は少なくともフィラー（Ｄ）とシリコーン樹脂（Ｅ）との反応物であることを特徴とする液状樹脂組成物。前記フィラー（Ｄ）の平均粒子径は３ｎｍ以上、２０ｎｍ以下が好ましい。また、前記シリコーン樹脂（Ｅ）のビニル基含有量は、０．０５以上、０．９５以下が好ましい。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、シリコーンゴム（Ｃ）を含有する液状樹脂組成物であって、前記シリコーンゴム（Ｃ）は少なくともフィラー（Ｄ）とシリコーン樹脂（Ｅ）との反応物であることを特徴とする液状樹脂組成物。
【請求項２】
前記シリコーンゴム（Ｃ）は、前記フィラー（Ｄ）の含有率が２０重量％以上、７０重量％以下である請求項１に記載の液状樹脂組成物。
【請求項３】
前記フィラー（Ｄ）の平均粒子径は３ｎｍ以上、２０ｎｍ以下である請求項１または２に記載の液状樹脂組成物。
【請求項４】
前記シリコーン樹脂（Ｅ）は、ビニル基を含有するものである請求項１ないし３のいずれかに記載の液状樹脂組成物。
【請求項５】
前記シリコーン樹脂（Ｅ）のビニル基含有量は、０．０５以上、０．９５以下である請求項１ないし４のいずれかに記載の液状樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれかに記載の液状樹脂組成物を用いて、製造されたことを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液状樹脂組成物および半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
半導体装置は、小型化が要求されており、接続スペースが少なく小型化が可能なフリップチップ方式と呼ばれる接続方式が検討されている。前記のフリップチップ方式の半導体装置においては、半田バンプを有する半導体素子を、基板に物理的に接続させることで、半導体素子と基板とを電気的に接続させている。また、前記フリップチップ方式の半導体装置は、電気的な接続信頼性を向上するために、半導体素子と基板との間にアンダーフィル材と呼ばれる液状樹脂組成物を充填させることが行われている。
【０００３】
そこで、球状無機質粉末の粒度分布を特定の範囲にすることで、粘度を下げ、高い流動性を有する液状樹脂組成物が開示されている（例えば、特許文献１および２参照。）。
また、ビスフェノール型エポキシ樹脂コンポジットと反応性希釈剤を有することで、半田バンプと基板間の剥離を抑制し、流動性や耐衝撃性を有する液状樹脂組成物が開示されている。（例えば、特許文献３参照。）。
【０００４】
最近では、前記のようなアンダーフィルを充填させたフリップチップ方式の半導体装置において、Ｌｏｗ−ｋ層を有する半導体素子の適用や、鉛フリーの半田バンプの適用が進んでいる。したがって、アンダーフィルには、半導体素子のＬｏｗ−ｋ層の破損を低減させる観点から、低弾性率や低熱膨張率を有する液状樹脂組成物が求められている。
また、小型の半導体装置を用いたデバイスは、持ち運び性に優れる一方で、不注意などにより落下させてしまい、物理的な衝撃を受ける頻度も高くなっている。このような物理的な衝撃を受けた場合においても、半導体装置における半田バンプによる接続を維持する観点から、耐衝撃性を有する液状樹脂組成物が求められている。
【０００５】
液状樹脂組成物に低弾性率や低熱膨張率を付与させるために、充填剤の量を増やすことも考えられるが、液状樹脂組成物の粘度が増大することによって流動性が低下し、半導体素子と基板の間に液状樹脂組成物が十分に充填されず、接続信頼性が損なわれるおそれがある。
流動性、低弾性率および低熱膨張率を維持しつつ、耐衝撃性を有する液状樹脂組成物を実現するには限界があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−１１９９２９号公報
【特許文献２】特開２００３−１３７５２９号公報
【特許文献３】特開平５−２０６３２６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、流動性、低弾性率および低熱膨張率を維持しつつ、耐衝撃性に優れた液状樹脂組成物および半導体装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
このような目的は、下記（１）〜（６）に記載の本発明により達成される。
（１）エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、シリコーンゴム（Ｃ）を含有する液状樹脂組
成物であって、前記シリコーンゴム（Ｃ）は少なくともフィラー（Ｄ）とシリコーン樹脂（Ｅ）との反応物であることを特徴とする液状樹脂組成物。
（２）前記シリコーンゴム（Ｃ）は、前記フィラー（Ｄ）の含有率が２０重量％以上、７０重量％以下である（１）に記載の液状樹脂組成物。
（３）前記フィラー（Ｄ）の平均粒子径は３ｎｍ以上、２０ｎｍ以下である（１）または（２）に記載の液状樹脂組成物。
（４）前記シリコーン樹脂（Ｅ）は、ビニル基を含有するものである（１）ないし（３）のいずれかに記載の液状樹脂組成物。
（５）前記シリコーン樹脂（Ｅ）のビニル基含有量は、０．０５以上、０．９５以下である（１）ないし（４）のいずれかに記載の液状樹脂組成物。
（６）（１）ないし（５）のいずれかに記載の液状樹脂組成物を用いて、製造されたことを特徴とする半導体装置。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、流動性、低弾性率および低熱膨張率を維持しつつ、耐衝撃性に優れた液状樹脂組成物および半導体装置が得られる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の液状樹脂組成物および半導体装置について説明する。
本発明は、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）、シリコーンゴム（Ｃ）を含有する液状樹脂組成物であって、前記シリコーンゴム（Ｃ）は少なくともフィラー（Ｄ）とシリコーン樹脂（Ｅ）との反応物であることを特徴とする液状樹脂組成物である。
以下に本発明の液状樹脂組成物の各成分について詳細に説明する。
【００１１】
本発明で用いる（Ａ）エポキシ樹脂は、特に限定されず、一分子中にエポキシ基を２個以上有するものを用いることができる。前記エポキシ樹脂（Ａ）としては、前記液状樹脂組成物の熱膨張率を向上させる観点から、脂肪族エポキシ樹脂や芳香族エポキシ樹脂が挙げられ、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂などのビスフェノール型エポキシ樹脂、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルトルイジン、ジアミノジフェニルメタン型グリシジルアミン、アミノフェノール型グリシジルアミンなどの芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレンおよび／またはビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂などのアラルキル型エポキシ樹脂などのエポキシ樹脂、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシド、アリサイクリックジエポキシ−アジペイドなどが挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００１２】
本発明の前記エポキシ樹脂（Ａ）は、前記液状樹脂組成物に流動性を付与する観点から、２５℃で液状であることが好ましい。また、前記エポキシ樹脂（Ａ）が２種以上の混合物の場合、前記エポキシ樹脂（Ａ）の混合物が、２５℃で液状であることが好ましい。
【００１３】
前記エポキシ樹脂（Ａ）の含有量は、特に限定されず、前記液状樹脂組成物が流動性を有する範囲を適用することができる。前記エポキシ樹脂（Ａ）の含有量は、例えば、液状
樹脂組成物全体の３重量％以上３０重量％以下が好ましく、５重量％以上２５重量％以下がさらに好ましい。前記含有量が前記範囲内であると、前記液状樹脂組成物の流動性および機械特性を向上させることができる。
【００１４】
本発明の前記硬化剤（Ｂ）は、前記エポキシ樹脂（Ａ）を硬化し得るものであれば特に構造は限定されず、種々の硬化剤を用いることができる。前記硬化剤（Ｂ）は、機械的特性を向上させる観点から、アミン硬化剤が好ましい。前記アミン系硬化剤としては、例えば、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラアミン、テトラエチレンペンタミン、ｍ−キシレンジアミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、２−メチルペンタメチレンジアミン脂肪族ポリアミン、イソフォロンジアミン、１，３−ビスアミノメチルシクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ノルボルネンジアミン、１，２−ジアミノシクロヘキサンなどの脂環式ポリアミン、Ｎ−アミノエチルピペラジン、１，４−ビス（２−アミノ−２−メチルプロピル）ピペラジンなどのピペラジン型のポリアミン、ジアミノジフェニルメタン、ｍ−フェニレンジアミン、ジアミノジフェニルスルホン、ジエチルトルエンジアミン、トリメチレンビス（４−アミノベンゾエート）、ポリテトラメチレンオキシド−ジ−Ｐ−アミノベンゾエートなどの芳香族ポリアミン類などが挙げられる。これらは、１種または２種以上の組合せてもちいることができる。前記硬化剤（Ｂ）は、前記液状樹脂組成物の流動性を向上させる観点から、２５℃で液状であるものが好ましい。
【００１５】
前記硬化剤（Ｂ）の含有量は、特に限定されず、前記液状樹脂組成物が流動性を有する範囲を適用することができる。前記硬化剤（Ｂ）の含有量は、例えば、液状樹脂組成物全体の３重量％以上３０重量％以下が好ましく、５重量％以上２５重量％以下がさらに好ましい。前記硬化剤（Ｂ）の含有量が前記範囲内の場合、前記液状樹脂組成物の流動性および硬化性を向上させることができる。
【００１６】
前記エポキシ樹脂（Ａ）のエポキシ当量に対する硬化剤（Ｂ）の活性水素当量の比は、０．６以上１．４以下が好ましく、０．７以上１．３以下がさらに好ましい。前記硬化剤（Ｂ）の活性水素当量の比が前記範囲内の場合、前記液状樹脂組成物の耐熱性を向上させることができる。
【００１７】
本発明の前記シリコーンゴム（Ｃ）は、フィラー（Ｄ）とシリコーン樹脂（Ｅ）との反応物である。前記シリコーンゴム（Ｃ）は、後述するフィラー（Ｄ）と後述するシリコーン樹脂（Ｅ）とを反応させることで得ることができる。前記反応させる方法としては、種々の方法が挙げられるが、反応を簡便に行う観点から、例えば、後述するフィラー（Ｄ）と、後述するシリコーン樹脂（Ｅ）とを加熱しながら撹拌する方法が好ましく挙げられる。
【００１８】
前記フィラー（Ｄ）は、特に限定されず、前記シリコーンゴム（Ｃ）に低熱膨張率を付与できる種々のものが挙げられ、例えば、有機フィラーや無機フィラーなどが挙げられる。前記フィラー（Ｄ）は、前記シリコーンゴム（Ｃ）にさらに低熱膨張率を付与させる観点から、無機フィラーを好ましく用いることができる。
前記有機フィラーとしては、例えば、アクリル樹脂フィラー、フェノール樹脂フィラー、ポリカーボネート樹脂フィラーなどが挙げられる。
前記無機フィラーとしては、例えば、酸化物、炭酸塩、水酸化物、硫酸塩、亜硫酸塩、ホウ酸塩、窒化物などが挙げられ、前記液状樹脂組成物の低熱膨張率、耐熱性を向上させる観点から酸化物を好ましく用いることができる。
前記酸化物としては、例えば、タルク、焼成クレー、未焼成クレー、マイカ、ガラスなどのケイ酸塩、酸化チタン、アルミナ、溶融シリカ（溶融球状シリカ、溶融破砕シリカ）、合成シリカ、結晶シリカなどが挙げられる。前記炭酸塩としては、例えば、炭酸カルシ
ウム、炭酸マグネシウム、ハイドロタルサイトなどが挙げられる。前記水酸化物としては、例えば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウムなどが挙げられる。前記硫酸塩や前記亜硫酸塩としては、例えば、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウムなどが挙げられる。前記ホウ酸塩としては、例えば、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウムなどが挙げられる。前記窒化物としては、例えば、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素などが挙げられる。これらの中でも、前記液状樹脂組成物の低熱膨張率、耐熱性および機械的強度を向上させる観点から、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカを好ましく用いることができる。また、これらは１種または２種以上を組合せて用いることができる。
【００１９】
前記フィラー（Ｄ）の形状は、特に限定されず、例えば、フレーク状、樹枝状、球状、板状、繊維状、塊状などが挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。前記フィラー（Ｄ）の形状は、前記液状樹脂組成物における前記シリコーンゴム（Ｃ）の流動性を向上させる観点から、球状であることが好ましい。
【００２０】
前記フィラー（Ｄ）が球状である場合、前記フィラー（Ｄ）の平均粒子径は、３ｎｍ以上、２０ｎｍ以下が好ましく、５ｎｍ以上、１５ｎｍ以下がさらに好ましい。前記フィラー（Ｄ）の平均粒子径が前記範囲の場合、前記液状樹脂組成物を半導体装置へ適用する際に、前記液状樹脂組成物シリコーンゴム（Ｃ）が半導体装置で詰まることを抑制し、前記樹脂組成物を均一にいきわたらせることができる。
【００２１】
なお、前記フィラー（Ｄ）の平均粒子径は、例えば、レーザー回折光散乱法の粒度分布から計算によって求めることができる。
【００２２】
前記フィラー（Ｄ）の含有率は、前記シリコーンゴム（Ｃ）の重量に対し、２０重量％以上、７０重量％以下であることが好ましい。前記フィラー（Ｄ）の含有量が前記範囲の場合、前記フィラー（Ｄ）が前記シリコーンゴム（Ｃ）中での分散性が向上するため、前記液状樹脂組成物の耐衝撃性を向上させることができる。
【００２３】
前記シリコーン樹脂（Ｅ）は、前記フィラー（Ｄ）を保持して前記シリコーンゴム（Ｃ）を形成できるものであれば、種々のものを用いることができる。前記シリコーン樹脂（Ｅ）は、架橋剤との反応を効率化させることによって、前記液状樹脂組成物の耐衝撃性を向上させる観点から、ビニル基を含有するものが好ましい。
前記シリコーン樹脂（Ｅ）がビニル基を含有する場合、前記シリコーン樹脂（Ｅ）は、例えば、ビニル基含有直鎖状オルガノポリシロキサン、ビニル基含有分岐状オルガノポリシロキサン、ビニル基含有直鎖状オルガノハイドロジェンポリシロキサン、ビニル基含有分岐状オルガノハイドロジェンポリシロキサンなどが挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２４】
前記ビニル基含有直鎖状オルガノポリシロキサンとしては、例えば、炭素数１〜１０の置換または非置換のアルキル基、炭素数１〜１０の置換または非置換のアルケニル基、炭素数１〜１０の置換または非置換のアリール基からなる群から選ばれる少なくとも一種を有するビニル基含有直鎖状オルガノポリシロキサンなどが挙げられる。前記炭素数１〜１０のアルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、プロピル基などが挙げられる。前記炭素数１〜１０のアルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、ブテニル基などが挙げられる。前記炭素数１〜１０のアリール基としては、例えば、フェニル基が挙げられる。前記ビニル基含有直鎖状オルガノポリシロキサンとしては、耐衝撃性を向上させる観点から、ビニル基含有ポリジメチルシロキサンが好ましい。
【００２５】
前記ビニル基含有直鎖状オルガノポリシロキサンとしては、例えば、下記式（ｘ）で示
される化合物などが挙げられる。
（ＣＨ２＝ＣＨ（Ｒ１）２ＳｉＯ１／２）ｍ（ＳｉＯ４／２）ｎ          （ｘ）
式（ｘ）において、Ｒ１はビニル基を有しない一価の有機基であり、式（ｘ）全体におけるＲ１の少なくとも２つはヒドリド基である。式（ｘ）において、ｍは１〜２９９の整数である。式（ｘ）において、ｎは（３００−ｍ）の整数である。
【００２６】
前記ビニル基含有分岐状オルガノハイドロジェンポリシロキサンとしては、例えば、下記式（ｙ）で示される化合物などが挙げられる。
（Ｈａ（Ｒ２）３−ａＳｉＯ１／２）ｐ（ＳｉＯ４／２）ｑ                          （ｙ）
式（ｙ）において、Ｒ２は一価の有機基である。式（ｙ）において、ａは１〜３の整数である。式（ｙ）において、ｐは１〜２９９の整数である。式（ｙ）において、ｑは３００−ｍ）の整数である。
【００２７】
前記シリコーン樹脂（Ｅ）のビニル基含有量は、特に限定されないが、０．０５以上、０．９５以下が好ましく、０．１０以上、０．９０以下がさらに好ましい。前記シリコーン樹脂（Ｅ）のビニル基含有量が前記範囲の場合、液状樹脂組成物の低熱膨張性を向上させることができる。
前記シリコーン樹脂（Ｅ）のビニル基含有量は、標準臭素溶液と反応させ、過剰の臭素をアリルアルコールで除去し、クーロメトリー法により過剰のアリルアルコールを測定することによって測定することができる。
【００２８】
前記シリコーンゴム（Ｅ）の重量平均分子量は、特に限定されるものではないが、例えば、２０，０００以上５００,０００以下が好ましく、５０，０００以上４００,０００以下がさらに好ましい。前記シリコーンゴム（Ｅ）の重量平均分子量が前記範囲の場合、液状樹脂組成物の耐衝撃性および低熱膨張性を向上させることができる。
前記シリコーンゴム（Ｅ）の重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲル透過クロマトグラフィー）によって測定することができる。
【００２９】
前記液状樹脂組成物は、その他の成分を添加することができる。前記その他の成分としては、例えば、低応力剤、密着助剤、難燃剤、レベリング剤、消泡剤などが挙げられる。
前記低応力剤としては、前記液状樹脂組成物の応力を低減できるものであれば特に限定されないが、例えば、アクリルゴム、シリコーンゴム、ウレタンゴム、スチレンーブタジエンゴム、ブタジエンゴムなどが挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３０】
前記密着助剤としては、前記液状樹脂組成物が接する部材との密着性を向上することができるものであれば特に限定されないが、例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤などが挙げられる。これらの中でも、前記液状樹脂組成物の密着性と粘度安定性を向上させる観点から、シラン系カップリング剤を好ましく用いることができる。また、これらは、１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３１】
前記難燃剤としては、前記液状樹脂組成物の難燃性を向上させるものであれば特に限定されないが、例えば、リン系化合物、臭素系化合物、塩素系化合物、アンチモン系化合物などが挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３２】
前記レベリング剤としては、前記液状樹脂組成物の表面の均一性を向上させることができるものであれば、特に限定されないが、例えば、フッ素系レベリング剤、ケイ素系レベリング剤、ノニオン系レベリング剤などが挙げられる。これらは、１種または２種以上を
組み合わせて用いることができる。
【００３３】
前記消泡剤としては、前記液状樹脂組成物の表面エネルギーを下げることができるものであれば特に限定されないが、例えば、フッ素系消泡剤、ケイ素系消泡剤、エステル系消泡剤、ノニオン系消泡剤などが挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３４】
本発明の液状樹脂組成物は、前記エポキシ樹脂（Ａ）、前記硬化剤（Ｂ）、前記シリコーンゴム（Ｃ）をプラネタリーミキサー、三本ロール、二本熱ロール、ライカイ機などの装置を用いて分散混練したのち、真空下で脱泡処理して製造することができる。
【００３５】
本発明の半導体装置は、本発明の液状樹脂組成物を用いて製造される。
前記半導体装置の製造方法の一例について説明する。前記半導体装置がフリップチップ型半導体装置である場合、ハンダ電極が具備された半導体素子を基板に接続し、該半導体素子と該基板の間隙に、前記液状樹脂組成物を充填することによって製造することができる。
【００３６】
前記液状樹脂組成物を充填する方法は、前記半導体素子と前記基板の間隙に前記液状樹脂組成物を充填することができる方法であれば特に限定されず、例えば、毛細管現象を利用する方法が挙げられる。
前記毛細管現象を利用する方法は、具体的には、例えば、前記半導体素子の一辺に前記液状樹脂組成物を塗布した後、前記半導体素子と前記基板との間隙に毛細管現象で流し込む方法、前記半導体素子の２辺に前記液状樹脂組成物を塗布した後、前記半導体素子と前記基板との間隙に毛細管現象で流し込む方法、前記半導体素子の中央部にスルーホールを開けておき、前記半導体素子の周囲に前記液状樹脂組成物を塗布した後、前記半導体素子と前記基板との間隙に毛細管現象で流し込む方法などが挙げられる。
また、前記液状樹脂組成物の塗布は、１回で塗布することも、または２回以上に分けて塗布することもできる。前記液状樹脂組成物の塗布方法は、例えば、ポッテッィング、印刷などが挙げられる。
【００３７】
次に、充填した前記液状樹脂組成物を硬化させることによって、前記半導体装置を作製することができる。前記硬化条件は、前記液状樹脂組成物を架橋させることができる条件であれば特に限定されないが、例えば、１００℃〜１７０℃の温度硬化、１〜１２時間の硬化時間が挙げられる。また、前記液状樹脂組成物を前記硬化条件で硬化させた後に、さらに、加熱処理を行うこともできる。
【００３８】
前記半導体装置は、例えば、フリップチップ方式の半導体装置、キャビティーダウン型ＢＧＡ（Ｂａｌｌ Ｇｒｉｄ Ａｒｒａｙ）、ＰＯＰ（Ｐａｃｋａｇｅ ｏｎ Ｐａｃｋａｇｅ）型ＢＧＡ（Ｂａｌｌ Ｇｒｉｄ Ａｒｒａｙ）、ＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅ
ｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）型ＢＧＡ（Ｂａｌｌ Ｇｒｉｄ Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ Ｓｃａｌｅ Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。
【実施例】
【００３９】
以下、本発明を実施例および比較例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
（実施例１）
＜シリコーンゴム（Ｃ）の作製＞
シリコーン樹脂（Ｅ）として、ビニル基含有ポリメチルシロキサン（ビニル基含有量０．９３）５．４１重量部と、ビニル基含有ポリメチルシロキサン（ビニル基含有量０．１３）１．３５重量部とを双腕式ニーダーで５分間混錬した後、純水０．３５５重量部を添
加し、３分間混錬した。
次に、密着助剤として、ヘキサメチルジシラザン０．６７６重量部と、ビニル基含有ヘキサメチルジシラザン０．０３３８重量部とを添加し、１０分間混錬した。
次に、シリカフィラー（Ｄ）として、シリカ（平均粒子径７ｎｍ）２．０４重量部を添加し、１時間程混錬分散した。その後、６０℃の温度、窒素雰囲気下で1時間混錬し、１
６０℃の温度、窒素雰囲気下で１時間混錬し、３０℃の温度で１時間２０分混錬し、真空オーブンを用いて１７０℃で２時間減圧した。
次に、（Ｆ）架橋剤として（Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ Ｐｅｒｆｏｍａｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ(株)製 ８８４６６  ５５Ｇ）０．００００５７２重量部と、（Ｇ）白金触媒とし
て（ＧＥＬＥＳＴ（株）製ＳＩＰ６８３１.２）０．０００００４６０重量部を２軸ロー
ルで混錬した。
【００４０】
＜液状樹脂組成物の製造＞
エポキシ樹脂（Ａ）として、ビスフェノール型エポキシ（エポキシ当量１５７〜１６５）１００重量部と、エポキシ樹脂相溶化剤として（東レ・ダウコーニング（株）製  ＳＴ８４２１）６．１５重量部とをロールで混錬し、２４時間放置後、硬化剤（Ｂ）として３，３’−ジエチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン１３０重量部を添加し、混錬することによって液状樹脂組成物を得た。
【００４１】
得られた液状樹脂組成物について、以下の評価を行った。
＜流動性の評価＞
１８ｍｍ×１８ｍｍの大きさのガラス板の上に、７０μｍのスペーサーを設け、さらにその上に１８ｍｍ×１８ｍｍの大きさのガラス板を乗せ、これらを貼り合わせることによって、７０μｍの間隔を有する平行平面を持つガラスセルを作製した。作製したガラスセルをホットプレートの上に置き、上面のガラス板の温度が１１０℃になるよう温度調整しながら５分間静置した。次に、ガラスセルの一辺に、作製した液状樹脂組成物を適量塗布し、１８ｍｍの距離が流れきる時間を測定した。
結果は、表１にまとめた。
【００４２】
＜弾性率の評価＞
奥行き６５ｍｍ、幅１０ｍｍ、高さ１．５ｍｍの大きさの金型の内枠に、作製した液状樹脂組成物を入れ、オーブンを用いて１５０℃の条件で２時間加熱後、金型から取り出し、液状樹脂組成物の硬化物を作製した。作製した硬化物を、測定長さ２０ｍｍとなるように動的粘弾性測定装置にセットし、−３０℃から３００℃まで昇温しながら両持ち梁測定モード、周波数１ＨＺで弾性率を測定した。
結果は、表１にまとめた。
【００４３】
＜熱膨張率の評価＞
奥行き６５ｍｍ、幅６ｍｍ、高さ２ｍｍの大きさの金型の内枠に、作製した液状樹脂組成物を入れ、オーブンを用いて１５０℃の条件で２時間加熱後、金型から取り出し、液状樹脂組成物の硬化物を作製した。作製した硬化物を、測定長さ１０ｍｍとなるように熱機械特性分析装置にセットし、−５０℃から２５０℃まで昇温しながら４９ｍＮの条件で引っ張って、熱膨張率を測定した。
結果は、表１にまとめた。
【００４４】
＜耐衝撃性の評価＞
ＡＳＴＭ  Ｄ５０４５−９９に規定されるサンプル試験片寸法の金型の内枠に液状樹脂組成物を入れ、オーブンを用いて１５０℃の条件で２時間加熱後、金型から取り出し、液状樹脂組成物の硬化物を作製した。作製した硬化物を、引っ張り試験機の下側のノッチをサンプル中心から左右それぞれ２８ｍｍの距離になるように設置後、荷重負荷し破断させ
、破断点荷重を測定し、ＡＳＴＭ  Ｄ５０４５−９９に規定される計算式に入力しＫ１Ｃ値を算出した。
結果は、表１にまとめた。
【００４５】
（比較例１）
シリカフィラー、シリコーン樹脂（Ｅ）を用いなかったこと，水酸基末端液状ポリポリブタジエンを９．８５重量部用いた以外は実施例１に同じ。
【００４６】
【表１】
2014177555.tif 000002
【００４７】
実施例に示すように、本発明の実施形態においては、流動性、低弾性率および低熱膨張率を維持しつつ、耐衝撃性に優れた液状樹脂組成物を得ることができた。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
以上のことから、本発明によれば、流動性、低応力および低熱膨張率を維持しつつ、耐衝撃性に優れた液状樹脂組成物および半導体装置が得られる。