(57)【要約】【課題】高品質な１３族窒化物結晶の製造方法を提供する。【解決手段】本発明の１３族窒化物結晶の製造方法は、アルカリ金属及びアルカリ土類金属の少なくとも一方と１３族金属とを少なくとも含む混合融液２４中で該混合融液２４と窒素とを反応させて種結晶３０に窒化物結晶を結晶成長させる結晶成長工程を含む１３族窒化物結晶の製造方法である。この結晶成長工程において、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方を回転させ、該結晶成長工程おける混合融液２４と種結晶３０との相対速度を予め定めた１または複数種類のパターンに沿って繰返し変動させると共に、これらのパターンによって示される相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上である。【選択図】図１
2014177361.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルカリ金属及びアルカリ土類金属の少なくとも一方と１３族金属とを少なくとも含む混合融液中で該混合融液と窒素とを反応させて種結晶に窒化物結晶を結晶成長させる結晶成長工程を含む１３族窒化物結晶の製造方法であって、
前記結晶成長工程において、前記混合融液及び前記種結晶の少なくとも一方を回転させ、該結晶成長工程における前記混合融液と前記種結晶との相対速度を予め定めた１または複数種類のパターンに沿って繰返し変動させると共に、前記パターンによって示される前記相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上である、
１３族窒化物結晶の製造方法。
【請求項２】
前記パターンは、前記混合融液及び前記種結晶の少なくとも一方の回転速度増加と、回転速度減少及び回転速度一定の少なくとも一方と、を組み合わせることによって特定される、請求項１に記載の１３族窒化物結晶の製造方法。
【請求項３】
前記パターンにおける前記相対速度が下記式（１）に示す関係を満たす期間Ｔ１と、前記相対速度が下記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２と、が下記式（３）に示す関係を満たす、請求項１または請求項２に記載の１３族窒化物結晶の製造方法。
０≦Ｖ＜０．０１      ・・・式（１）
０．０１≦Ｖ          ・・・式（２）
Ｔ１＜Ｔ２            ・・・式（３）
（式（１）及び式（２）中、Ｖは、相対速度（ｍ／ｓ）を示す。）
【請求項４】
前記パターンにおける前記期間Ｔ２において、前記結晶成長工程における前記種結晶の主成長面内における前記相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎとの比が下記式（４）に示す関係を満たす、請求項３に記載の１３族窒化物結晶の製造方法。
Ｖｍａｘ／Ｖｍｉｎ＜１０    ・・・式（４）
【請求項５】
前記結晶成長工程における、前記混合融液及び前記種結晶の少なくとも一方の加速回転時または減速回転時における回転速度の変化率が５０ｒｐｍ／分以上である、請求項１〜請求項４の何れか１項に記載の１３族窒化物結晶の製造方法。
【請求項６】
前記種結晶の主成長面と前記種結晶の回転方向の接線とが平行である請求項１〜請求項５の何れか１項に記載の１３族窒化物結晶の製造方法。
【請求項７】
前記混合融液の回転軸と前記種結晶の回転軸とが一致する、請求項１〜請求項６の何れか１項に記載の１３族窒化物結晶の製造方法。
【請求項８】
前記混合融液を保持した坩堝を回転させることによって前記混合融液を回転させ、
前記坩堝の回転軸と前記種結晶の回転軸とが一致する、請求項１〜請求項７の何れか１項に記載の１３族窒化物結晶の製造方法。
【請求項９】
請求項１〜請求項８の何れか１項に記載の１３族窒化物結晶の製造方法に使用される製造装置であって、
前記混合融液及び前記種結晶の少なくとも一方を回転させる駆動部と、
前記結晶成長工程において、前記混合融液及び前記種結晶の少なくとも一方を回転させ、該結晶成長工程における前記混合融液と前記種結晶との相対速度を予め定めた１または複数種類のパターンに沿って繰返し変動させると共に、前記パターンによって示される前記相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上となるように、前記駆動部を制御する制御部と、
を備えた製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、１３族窒化物結晶の製造方法、及び製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
フラックス法を用いて、種結晶に窒化ガリウム等の窒化物結晶を結晶成長させることで、１３族窒化物結晶を製造する製造方法が知られている。フラックス法を用いた製造方法としては、結晶成長させる際に、フラックスと原料とを含む混合融液を保持した坩堝内で、種結晶を結晶成長させる方法が知られている。
【０００３】
また、高品質な半導体結晶を製造するための技術も開示されている。例えば、結晶成長時に、坩堝を揺動、坩堝を回転、あるいは混合融液を撹拌する技術等が開示されている（例えば、特許文献１〜特許文献３参照）。また、結晶成長させる際に、混合フラックスを保持した坩堝を正回転と負回転に交互に切り替えて回転させ、且つ、混合フラックスの流速が最大流速の０．１以下に低下した後のタイミングでこの回転の切り替えを行う技術が開示されている（特許文献４参照）。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１〜特許文献３の技術では、単に単調に坩堝を揺動、回転、または混合融液の撹拌を行うことで半導体結晶を製造しており、結晶品質の悪化が生じる場合があった。また、特許文献４の技術においても、結晶品質の悪化が生じる場合があった。このため、従来では、半導体デバイスの製造に適した高品質な１３族窒化物結晶の製造方法を提供することは困難であった。
【０００５】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、高品質な１３族窒化物結晶の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明の１３族窒化物結晶の製造方法は、アルカリ金属及びアルカリ土類金属の少なくとも一方と１３族金属とを少なくとも含む混合融液中で該混合融液と窒素とを反応させて種結晶に窒化物結晶を結晶成長させる結晶成長工程を含む１３族窒化物結晶の製造方法であって、前記結晶成長工程において、前記混合融液及び前記種結晶の少なくとも一方を回転させ、該結晶成長工程における前記混合融液と前記種結晶との相対速度を予め定めた１または複数種類のパターンに沿って繰返し変動させると共に、前記パターンによって示される前記相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上である。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、高品質な１３族窒化物結晶の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】図１は、本実施の形態の製造装置の一例を示す模式図である。
【図２】図２は、種結晶の一例を示す模式図である。
【図３】図３は、種結晶の断面図である。
【図４】図４は、製造装置の一例を示す模式図である。
【図５】図５は、製造装置の一例を示す模式図である。
【図６】図６は、製造装置の一例を示す模式図である。
【図７】図７は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図８】図８は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図９】図９は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１０】図１０は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１１】図１１は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１２】図１２は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１３】図１３は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１４】図１４は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１５】図１５は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１６】図１６は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１７】図１７は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１８】図１８は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図１９】図１９は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２０】図２０は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２１】図２１は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２２】図２２は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２３】図２３は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２４】図２４は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２５】図２５は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２６】図２６は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２７】図２７は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２８】図２８は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図２９】図２９は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３０】図３０は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３１】図３１は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３２】図３２は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３３】図３３は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３４】図３４は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３５】図３５は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３６】図３６は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３７】図３７は、パターン及び制御情報の一例を示す模式図である。
【図３８】図３８は、製造装置の一例を示す模式図である。
【図３９】図３９は、比較例１における、相対速度、種結晶及び混合融液の各々の回転速度を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下に添付図面を参照して、本実施形態にかかる１３族窒化物結晶の製造方法、及び製造装置について説明する。なお、以下の説明において、図には発明が理解できる程度に構成要素の形状、大きさ及び配置が概略的に示されているに過ぎず、これにより本発明が特に限定されるものではない。また、複数の図に示される同様の構成要素については同一の符号を付して示し、その重複する説明を省略する場合がある。
【００１０】
本実施の１３族窒化物結晶の製造方法では、フラックス法により、種結晶から窒化物結晶を成長させることで１３族窒化物結晶を製造する。
【００１１】
図１は、本実施の形態の製造装置２の一例を示す模式図である。
【００１２】
製造装置２は、外部耐圧容器５０を備える。外部耐圧容器５０は、例えば、ステンレスで構成される。外部耐圧容器５０内には、内部容器５１が設置されている。内部容器５１内には、さらに反応容器５２が収容されている。内部容器５１は、外部耐圧容器５０に対して着脱可能に設けられている。
【００１３】
反応容器５２は、種結晶３０と混合融液２４とを保持して、種結晶３０から窒化物結晶２７を結晶成長させるための容器である。
【００１４】
種結晶３０は、本実施の形態の１３族窒化物結晶の製造方法で用いる窒化物結晶である。種結晶３０は、フラックス法により窒化物結晶を結晶成長させて１３族窒化物結晶を製造可能な種結晶であればよく、その形態は限定されない。例えば、種結晶３０には、フラックス法で用いる公知の種結晶を用いることができる。
【００１５】
具体的には、種結晶３０には、結晶成長層としてＧａＮ膜の形成された基板（例えば、特開２００７−２７７０５５号公報等に示される種結晶）を用いてもよいし、特開２０１１−２１３５７９号公報に示されるような針状結晶を種結晶として用いてもよい。
【００１６】
なお、本実施の形態の１３族窒化物結晶の製造方法には、より高品質の１３族窒化物結晶を製造する観点から、種結晶３０として、特開２０１１−２１３５７９に示される長尺状の種結晶を用いることが好ましい。なお、製造装置２で製造した１３族窒化物結晶を更に種結晶３０として用いてもよい。
【００１７】
本実施の形態において、「高品質の１３族窒化物結晶」とは、結晶品質が良好であることを示す。結晶品質が良好である、とは、製造された１３族窒化物結晶内に含まれるインクルージョンの量が本実施の形態の製造方法を用いない場合に比べて少ないことを示す。インクルージョンは、結晶成長工程においてフラックスとして用いる材料であり、結晶成長過程において取り込まれたものである。
【００１８】
フラックスは、アルカリ金属、アルカリ土類金属、及びこれらの混合物の少なくとも１つを含む。アルカリ金属としては、ナトリウム（Ｎａ）、リチウム（Ｌｉ）、及びカリウム（Ｋ）から選ばれる少なくとも１つが挙げられる。好ましくは、ナトリウム（Ｎａ）、またはカリウム（Ｋ）である。アルカリ土類金属としては、カルシウム（Ｃａ）、マグネシウム（Ｍｇ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、及びバリウム（Ｂａ）から選ばれる少なくとも１つが挙げられる。なお、以下では、フラックスやインクルージョンを、単に、アルカリ金属と称して説明する場合があるが、アルカリ金属以外の他の上記金属を含んでいてもよいことはいうまでもない。
【００１９】
以下、本実施の形態では、種結晶３０として、針状の種結晶（窒化ガリウム結晶）を用いる場合を説明する。なお、上述したように、種結晶３０として用いる結晶は、針状に限られず、棒状や板状であってもよく、その形状は限定されない。
【００２０】
図２は、本実施の形態の１３族窒化物結晶の製造方法において用いる種結晶３０の一例を示す模式図である。図３は、種結晶３０の断面図である。
【００２１】
図２に示すように、本実施の形態で用いる種結晶３０は、六方晶の結晶構造（六方晶構造）の窒化ガリウム結晶である場合を説明する。また、種結晶３０は、ｍ面と｛１０−１１｝面とを有する。なお、種結晶３０は、ｍ面とｃ面とからなる六方柱状であってもよく、また、図２に示す種結晶３０の六角錐の頂点部分にｃ面の形成された形状であってもよい。
【００２２】
本実施の形態では、種結晶３０における、ｃ軸に対して垂直な断面であるｃ面の形状は、六角形である。なお、本実施形態において、六角形とは、正六角形、及び正六角形以外の六角形を含む。この六角形の辺に相当する種結晶３０の側面は、主に、六方晶の結晶構造のｍ面（｛１０−１０｝面）で構成される。
【００２３】
図３は、図２に示す種結晶３０におけるｃ軸とａ軸に平行な断面図を示したものである。種結晶３０のｃ軸方向の長さは限定されるものではないが、よりｃ面の大型化された１３族窒化物結晶を製造する観点から、ｃ軸方向の最大長Ｌとｃ面の最大径ｄとの比Ｌ／ｄが、０．８１３より大きい六方晶構造の窒化ガリウム結晶を用いることが好ましい。
【００２４】
なお、上述したように、種結晶３０の形状は、上記形状が好ましいが、針状や長尺状に限られず、板状等であってもよい。
【００２５】
図１に戻り、反応容器５２は、内部に混合融液２４を保持し、この混合融液２４中に種結晶３０が浸漬するように該種結晶３０を保持する。図１に示す例では、反応容器５２の内側の底部に種結晶３０が設置されている状態を示した。
【００２６】
反応容器５２の材質は特に限定するものではなく、ＢＮ焼結体、Ｐ−ＢＮ等の窒化物、アルミナ、ＹＡＧ等の酸化物、ＳｉＣ等の炭化物等を使用する。また、反応容器５２の内壁面、すなわち、反応容器５２が混合融液２４と接する部位は、混合融液２４と反応し難い材質で構成されていることが望ましい。該材質の例としては、窒化ホウ素（ＢＮ）や、パイロリティックＢＮ（Ｐ−ＢＮ）や、窒化アルミニウム等の窒化物や、アルミナ、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）等の酸化物、ステンレス鋼（ＳＵＳ）等が挙げられる。
【００２７】
外部耐圧容器５０と内部容器５１には、外部耐圧容器５０の内部空間６７と内部容器５１の内部空間６８に、１３族窒化物結晶１９の原料である窒素（Ｎ２）ガスおよび全圧調整用の希釈ガスを供給するガス供給管６５、及びガス供給管６６が接続されている。ガス供給管５４は窒素供給管５７とガス供給管６０に分岐しており、それぞれバルブ５５、及びバルブ５８で分離することが可能となっている。
【００２８】
希釈ガスとしては、不活性ガスのアルゴン（Ａｒ）ガスを用いることが望ましいが、これに限定されず、その他のヘリウム（Ｈｅ）等の不活性ガスを希釈ガスとして用いてもよい。
【００２９】
窒素ガスは、窒素ガスのガスボンベ等と接続された窒素供給管５７から供給されて、圧力制御装置５６で圧力を調整された後、バルブ５５を介してガス供給管５４に供給される。一方、全圧調整用のガス（例えば、アルゴンガス）は、全圧調整用のガスのガスボンベ等と接続された全圧調整用のガス供給管６０から供給されて、圧力制御装置５９で圧力を調整された後、バルブ５８を介してガス供給管５４に供給される。このようにして圧力を調整された窒素ガスと全圧調整用のガスは、ガス供給管５４にそれぞれ供給されて混合される。
【００３０】
そして、窒素および希釈ガスの混合ガスは、ガス供給管５４から、バルブ６３、ガス供給管６５、バルブ６１、ガス供給管６６を経て、外部耐圧容器５０および内部容器５１内に供給される。なお、内部容器５１はバルブ６１部分で製造装置２から取り外すことが可能となっている。また、ガス供給管６５は、バルブ６２を介して外部につながっている。
【００３１】
また、ガス供給管５４には、圧力計６４が設けられており、圧力計６４によって外部耐圧容器５０と内部容器５１内の全圧をモニターしながら外部耐圧容器５０および内部容器５１内の圧力を調整できるようになっている。
【００３２】
本実施形態では、このように窒素ガスおよび希釈ガスの圧力をバルブ５５及びバルブ５８と、圧力制御装置５６及び圧力制御装置５９と、によって調整することにより、窒素分圧を調整することができる。また、外部耐圧容器５０と内部容器５１の全圧を調整できるので、内部容器５１内の全圧を高くして、反応容器５２内のフラックス（たとえばナトリウム）の蒸発を抑制することができる。即ち、窒化ガリウムの結晶成長条件に影響を与える窒素原料となる窒素分圧と、ナトリウム等のフラックスの蒸発抑制に影響を与える全圧を、別々に制御する事が可能となっている。
【００３３】
また、図１に示すように、外部耐圧容器５０内の内部容器５１の外周にはヒーター５３が配置されている。ヒーター５３は、内部容器５１および反応容器５２を加熱することで、混合融液２４の温度を調整する。
【００３４】
反応容器５２には、種結晶３０を設置する。また、反応容器５２には、少なくとも１３族金属を含む原料と、上述したフラックスとして用いられる物質と、を含む混合融液２４を投入する。本実施の形態では、フラックスとして、アルカリ金属であるＮａを用いる場合を説明するが、Ｎａに限られない。
【００３５】
反応容器５２に、種結晶３０、原料、フラックス、Ｃなどの添加剤、及びＧｅなどのドーパント等を投入する作業は、例えば、アルゴンガスのような不活性ガス雰囲気のグローブボックスに内部容器５１を入れた状態で行う。この作業は内部容器５１に反応容器５２を入れた状態で行ってもよい。
【００３６】
本実施の形態では、原料である１３族金属を含む物質として、ガリウムを用いる場合を説明する。なお、１３族金属として、ホウ素、アルミニウム、インジウム等の他の１３族金属を用いてもよいし、１３族金属から選ばれる複数の金属の混合物を用いてもよい。
【００３７】
混合融液２４に含まれる１３族金属とアルカリ金属とのモル比は、特に限定されるものではないが、１３族金属とアルカリ金属との総モル数に対するアルカリ金属のモル比を、４０％〜９５％とすることが好ましい。
【００３８】
このように原料等を設置した後に、ヒーター５３に通電して、内部容器５１およびその内部の反応容器５２を結晶成長温度まで加熱する。すると、反応容器５２内において原料の１３族金属、アルカリ金属、その他の添加物等が溶融し、混合融液２４が形成される。また、この混合融液２４に上記分圧の窒素を接触させて混合融液２４中に溶解させることにより、１３族窒化物結晶１９の原料である窒素を混合融液２４中に供給する。
【００３９】
そして、混合融液２４中に溶解している原料が種結晶３０の外周表面に供給されて、当該原料によって種結晶３０の外周表面から窒化物結晶２７が結晶成長する（結晶成長工程）。これにより、１３族窒化物結晶１９が製造される。
【００４０】
このように、製造装置２では、種結晶３０の外周面から窒化物結晶２７が結晶成長することにより、１３族窒化物結晶１９を製造することができる。
【００４１】
ここで、本実施の形態では、製造装置２は、駆動部３２、制御部３４、及び記憶部３５を備える。
【００４２】
駆動部３２は、反応容器５２内に保持された混合融液２４、及び種結晶３０の少なくとも一方を回転させる。駆動部３２には、公知のモータ等を用いる。
【００４３】
制御部３４は、駆動部３２の駆動を制御することで、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方を回転させる。また、制御部３４は、製造装置２に設けられた各部を制御する。記憶部３５は、各種データ（詳細後述）を記憶するための記憶媒体である。
【００４４】
本実施の形態では、駆動部３２は、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方を、直接または各種支持部材等を介して回転可能に構成されていればよく、その構成は限定されない。
【００４５】
図４〜図８は、駆動部３２による混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方の回転機構の異なる複数種類の製造装置２（２Ａ〜２Ｅ）の各々の構成を示す模式図である。
【００４６】
図４は、製造装置２Ａの構成を示す模式図である。製造装置２Ａは、駆動部３２及び制御部３４に代えて、駆動部３２Ａ及び制御部３４Ａを備え、さらに支持部材３６を備えた以外は、図１の製造装置２と同じ構成である。
【００４７】
製造装置２Ａでは、反応容器５２の内側の底部に種結晶３０を固定し、制御部３４Ａによる駆動部３２Ａの制御によって反応容器５２を回転制御することで、反応容器５２内に保持された混合融液２４及び種結晶３０を回転させる。
【００４８】
図４では、駆動部３２Ａは、制御部３４Ａに電気的に接続されている。制御部３４Ａは、駆動部３２Ａを制御すると共に、製造装置２Ａ全体を制御する。製造装置２Ａには、反応容器５２を支持する棒状の支持部材３６が設けられている。支持部材３６の長尺方向一端部は、反応容器５２の底部に固定され、他端部は駆動部３２Ａに固定されている。なお、支持部材３６の長尺方向一端部は、反応容器５２の水平方向の断面中心部に相当する位置で、該反応容器５２の底部に固定されている。
【００４９】
制御部３４Ａの制御によって駆動部３２Ａが駆動することで、駆動部３２Ａの駆動力が支持部材３６を介して反応容器５２へ伝わる。これにより、反応容器５２は、支持部材３６を回転軸として回転する（図４中、矢印Ａ方向参照）。
【００５０】
また、図４に示す例では、種結晶３０は、反応容器５２の内側の底部に固定されている。具体的には、種結晶３０の長尺方向一端部が、反応容器５２の内側の底部に固定されている。なお、本実施の形態では、種結晶３０が反応容器５２の回転に伴って回転したときの回転軸と、反応容器５２の回転軸と、が一致しない位置に、種結晶３０が設置されている。
【００５１】
このため、図４に示す例では、制御部３４Ａによる駆動部３２Ａの制御に応じて反応容器５２が回転すると、反応容器５２の底部に固定された種結晶３０も反応容器５２の回転に伴って回転する。
【００５２】
図５は、製造装置２Ｂの構成を示す模式図である。製造装置２Ｂは、駆動部３２及び制御部３４に代えて駆動部３２Ｂ及び制御部３４Ｂを備え、種結晶３０を、支持部材３８を介して外部耐圧容器５０に固定した以外は、図１の製造装置２と同じ構成である。
【００５３】
製造装置２Ｂでは、種結晶３０を外部耐圧容器５０に固定し、制御部３４Ｂによる駆動部３２Ｂの制御によって反応容器５２を回転制御することで、反応容器５２に保持された混合融液２４を回転させる。
【００５４】
駆動部３２Ｂは、制御部３４Ｂに電気的に接続されている。制御部３４Ｂは、駆動部３２Ｂを制御すると共に、製造装置２Ｂ全体を制御する。製造装置２Ｂには、反応容器５２を支持する棒状の支持部材３７が設けられている。支持部材３７の長尺方向一端部は、反応容器５２の底部に固定され、他端部は駆動部３２Ｂに固定されている。なお、支持部材３７の長尺方向一端部は、反応容器５２を水平方向の断面中心部に相当する位置で、反応容器５２の底部に固定されている。
【００５５】
図５に示す例では、外部耐圧容器５０の内壁には、長尺状の支持部材３８の一端部が固定されている。支持部材３８の長尺方向他端部には、種結晶３０の長尺方向一端部が固定されている。支持部材３８、種結晶３０、及び支持部材３７の長尺方向は、一致しないように調整されている。また、これらの支持部材３８、種結晶３０、及び支持部材３７の長尺方向は、反応容器５２の回転軸と一致しないように調整されている。
【００５６】
制御部３４Ｂの制御によって駆動部３２Ｂが駆動することで、駆動部３２Ｂの駆動力が支持部材３７を介して反応容器５２へ伝わる。これにより、反応容器５２は、支持部材３７を回転軸として回転する（図５中、矢印Ａ方向参照）。この反応容器５２の回転により、反応容器５２内に保持された混合融液２４が回転する。
【００５７】
また、図５に示す例では、種結晶３０は、外部耐圧容器５０に固定された支持部材３８によって固定されている。このため、図５に示す例では、種結晶３０は回転せず、固定されている。
【００５８】
このため、図５に示す構成の製造装置２Ｂの場合、制御部３４Ｂは、反応容器５２を回転制御することで、反応容器５２に保持された混合融液２４の回転を制御する。また、図５に示す例では、種結晶３０の回転は行わない。
【００５９】
なお、図５では、種結晶３０を支持部材３８の長尺方向の一端部に設けた場合を説明したが、種結晶３０の支持方法は、このような形態に限られない。例えば、種結晶３０を、支持部材３８の長尺方向の一端側の側面に設けてもよく、また、支持部材３８の長尺方向と種結晶３０の長尺方向とがずれて設置されていてもよい。
【００６０】
図６は、製造装置２Ｃの構成を示す模式図である。製造装置２Ｃは、駆動部３２及び制御部３４に代えて、駆動部３２Ｃ、駆動部３２Ｄ、及び制御部３４Ｃを備えた以外は、図１の製造装置２と同じ構成である。
【００６１】
図６に示す製造装置２Ｃでは、反応容器５２と、種結晶３０と、の双方を回転させる。
【００６２】
製造装置２Ｃでは、駆動部３２Ｃは、制御部３４Ｃに電気的に接続されている。また、駆動部３２Ｄは、制御部３４Ｃに電気的に接続されている。また、製造装置２Ｃでは、種結晶３０は、指示部材４０の他端に設けられている。
【００６３】
制御部３４Ｃは、駆動部３２Ｃ及び駆動部３２Ｄを制御すると共に、製造装置２Ｃ全体を制御する。図６に示す例では、駆動部３２Ｃは、外部耐圧容器５０の内壁に固定されている。この駆動部３２Ｃには、長尺状の支持部材４０の一端部が固定されている。支持部材４０の他端部には、種結晶３０が保持されている。種結晶３０の長尺方向一端部は、反応容器５２に保持された混合融液２４内に浸漬されている。
【００６４】
なお、図示は省略するが、混合融液２４内には、混合融液２４を撹拌可能な形状（例えば、プロペラ状）の撹拌部が設置されていてもよい。撹拌部は、混合融液２４を撹拌可能な部材であればよく、支持部材４０の回転に伴って回転することで、混合融液２４を撹拌可能に設けられていればよい。
【００６５】
支持部材４０及び種結晶３０の回転軸は、種結晶３０の結晶成長方向に対して平行であり、且つ、混合融液２４を回転させたときの回転中心と一致するように設置されている。また、図６に示す製造装置２Ｃでは、支持部材４０、及び種結晶３０の長尺方向は、一致するように調整されている。すなわち、これらの支持部材４０及び種結晶３０の長尺方向と、これらの回転軸と、が一致するように調整されている。
【００６６】
制御部３４Ｃの制御によって駆動部３２Ｃが駆動することで、駆動部３２Ｃの駆動力が支持部材４０へ伝わる。これにより、支持部材４０が回転し、支持部材４０の回転によって種結晶３０が回転すると共に、撹拌部（図示省略）及びが混合融液２４を回転させる（図６中、矢印Ａ方向参照）。
【００６７】
また、製造装置２Ｃには、反応容器５２を支持する棒状の支持部材４１が設けられている。支持部材４１の長尺方向一端部は、反応容器５２の底部に固定され、他端部は駆動部３２Ｄに固定されている。なお、支持部材４１の長尺方向一端部は、反応容器５２の水平方向の断面中心部に相当する位置で、該反応容器５２の底部に固定されている。
【００６８】
制御部３４Ｃの制御によって駆動部３２Ｄが駆動することで、駆動部３２Ｄの駆動力が支持部材４１を介して反応容器５２へ伝わる。これにより、反応容器５２は、支持部材４１を回転軸として回転する（図６中、矢印Ｂ方向）。
【００６９】
なお、制御部３４Ｃは、種結晶４０と反応容器５２の回転方向及び回転速度を、個別に制御する。例えば、制御部３４Ｃは、種結晶４０の回転方向と反応容器５２の回転方向とが同じ方向となるように制御してもよいし（図６中、矢印Ａ方向）、種結晶４０の回転方向（図６中、矢印Ａ方向）と、反応容器５２の回転方向（図６中、矢印Ｂ方向）と、が反対方向となるように制御してもよい。また、例えば、制御部３４Ｃは、種結晶４０の回転速度や加速度等と、反応容器５２の回転速度や加速度等を、同じとなるように制御してもよいし、個別に制御してもよい。
【００７０】
なお、図４〜図６に示す例では、種結晶３０は、反応容器５２の水平方向の断面中心部に相当する位置に設置する場合を説明したが、該断面中心部に相当する位置への設置に限られない。また、種結晶３０は、反応容器５２の回転軸と一致する位置に設けられていることが好ましいが、種結晶３０の設置位置は、反応容器５２の回転軸と一致する位置に限定されない。
【００７１】
しかし、種結晶３０は、反応容器５２の水平方向の断面中心部に相当する位置に設置し、且つ反応容器５２の回転軸と一致する位置に設置することが好ましい。これは、種結晶３０として針状の種結晶を用いる場合、種結晶３０の外周のｍ軸方向とｃ軸方向の双方に結晶成長が進むため、当該位置に種結晶３０を設置すると、より高品質な１３族窒化物結晶を製造することができると考えられるためである。
【００７２】
図１へ戻り、本実施の形態では、製造装置２は、製造装置２Ａ〜製造装置２Ｃに示す何れかの構成とすることで、反応容器５２に保持された混合融液２４と種結晶３０の少なくとも一方を回転させる。このため、本実施の形態の製造装置２は、製造装置２Ａ〜製造装置２Ｃの何れの構成であってもよい。
【００７３】
なお、反応容器５２内には、さらに、板状や円柱状等の構造物を設置してもよい。
【００７４】
なお、以下では、製造装置２Ａ〜製造装置２Ｃを総称する場合には、単に製造装置２と称し、制御部３４Ａ〜制御部３４Ｃを総称する場合には単に制御部３４と称し、駆動部３２Ａ〜駆動部３２Ｃを総称する場合には単に駆動部３２と称して説明する。
【００７５】
制御部３４は、製造装置２における種結晶３０からの結晶成長工程において、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方を回転させるように駆動部３２を制御する。そして、制御部３４は、該結晶成長工程における、混合融液２４と種結晶３０との相対速度を予め定めた１または複数種類のパターンに沿って繰返し変動させると共に、各パターンにおける該相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上となるように、駆動部３２を制御する。
【００７６】
混合融液２４と種結晶３０との相対速度とは、混合融液２４に対する種結晶３０の相対速度の絶対値を示す。なお、この混合融液２４と種結晶３０との相対速度は、種結晶３０に対する混合融液２４の相対速度の絶対値と同じ意味である。以下では、混合融液２４と種結晶３０との相対速度を、単に相対速度と称して説明する場合がある。
【００７７】
記憶部３５には、上記１または複数種類のパターンが予め記憶されている。
【００７８】
パターンは、相対速度の変動の１周期分を示す波形である。具体的には、パターンは、経過時間に対する相対速度の変動（増減）の１周期分を示す波形によって示される。各パターンによって示される相対速度の変動は、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方の回転速度加速と、回転速度減速及び回転速度定速の少なくとも一方と、の組み合わせや、これらの加速・減速・定速の順序、及び加速・減速、定速の各々の期間を定めたシーケンスや、加速時の加速度の値や、減速時の減速度の値、最大回転速度、最低回転速度、変動周期、回転方向等を調整することで実現される。
【００７９】
すなわち、複数種類のパターンは、種結晶３０及び混合融液２４の少なくとも一方を回転したときの、回転速度加速、回転速度減速、及び回転速度定速、の組み合わせや、上記シーケンスや、加速時の加速度の値や、減速時の減速度の値、最大回転速度、最低回転速度、変動周期、回転方向、等の、相対速度を調整するための複数のパラメータの内の少なくとも１つが互いに異なる。
【００８０】
また、１のパターンに沿って繰返し変動、とは、予め定められた、またはユーザによって指示されたパターン（相対速度の１周期分の変動）に沿って、該パターンによって特定される１周期分の相対速度の変動を繰り返すことを示す。この場合、製造装置２では、ある１つのパターンによって示される１周期分の相対速度の変動が周期的に繰り返し生じるように制御を行う。
【００８１】
また、複数種類のパターンに沿って繰返し変動、とは、予め定められた、またはユーザによって指示された複数種類のパターンの各々によって示される相対速度の１または複数周期分の変動を組み合わせて、相対速度を変動させることを示す。
【００８２】
本実施の形態では、記憶部３５は、複数種類のパターンの各々について、各パターンの特定情報と、各パターンを実現するための種結晶３０及び混合融液２４の少なくとも一方の回転速度の制御情報と、を対応づけて予め記憶する。各パターンの特定情報は、本実施の形態では、時間に対する１周期分の相対速度の変動を示す波形によって示される場合を説明するが、このような形態に限定されない。
【００８３】
なお、記憶部３５に記憶される複数種類のパターンは、何れも、各パターンによって示される相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上となるように予め設定されている。
【００８４】
各パターンによって示される相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上である、とは、詳細には、パターンの各々によって示される相対速度の各周期の変動における相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上であることを示す。
【００８５】
結晶成長工程において、各パターンにおける相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上であると、高品質な１３族窒化物結晶を製造することができる。
【００８６】
上記効果が奏される理由は明らかとなっていないが、以下のように推測される。しかしながら下記推測によって本発明は限定されない。
【００８７】
結晶成長工程において、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方を回転させ、結晶成長工程における混合融液２４と種結晶３０との相対速度を予め定めた１または複数種類のパターンに沿って繰返し変動させると共に、各パターンによって示される相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上であると、反応容器５２内における種結晶３０に接する領域の混合融液２４の流れの淀みを効果的に抑制することができると推測される。このため、本実施の形態では、結晶成長時に結晶内に取り込まれるインクルージョンの量の軽減を図ることができると推測される。
【００８８】
なお、各パターンによって示される相対速度の最大値は、０．０１ｍ／ｓ以上であればよいが、０．０３ｍ／ｓ以上や、０．０９ｍ／ｓ以上であることが更に好ましい。
【００８９】
相対速度の測定は、下記方法によって行う。具体的には、熱流体シミュレーションを用いて、混合融液の物性値及び回転条件を適用することにより計算することによって算出する。
【００９０】
また、各パターンにおける、相対速度が下記式（１）に示す関係を満たす期間Ｔ１と、相対速度が下記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２と、は、下記式（３）に示す関係を満たすことが好ましい。
【００９１】
０≦Ｖ＜０．０１      ・・・式（１）
０．０１≦Ｖ          ・・・式（２）
Ｔ１＜Ｔ２            ・・・式（３）
【００９２】
式（１）及び式（２）中、Ｖは、相対速度（ｍ／ｓ）を示す。
【００９３】
各パターンにおける、相対速度が上記式（１）に示す関係を満たす期間Ｔ１と、相対速度が上記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２と、が上記式（３）に示す関係を満たす、とは、結晶成長工程における、相対速度が０．０１ｍ／ｓ未満である期間Ｔ１より、相対速度が０．０１ｍ／ｓ以上である期間Ｔ２の方が長いことを示す。
【００９４】
このため、上記式（３）の関係を満たすことで、結晶成長時に結晶内に取り込まれるインクルージョンの量を、さらに軽減することができると考えられる。
【００９５】
なお、Ｔ１とＴ２との関係は、上記式（３）に示す関係を満たすことが好ましいが、さらに好ましくは、Ｔ２は、Ｔ１の２倍以上や、１０倍以上の期間であることが好ましい。
【００９６】
なお、本実施の形態は、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方の回転開始させた直後は初期期間とし、これらの回転のパターンに対して混合融液２４の流速が追従するようになった後に、相対速度が上記式（１）に示す関係を満たす期間を期間Ｔ１とし、相対速度が上記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２とする。
【００９７】
各パターンにおける、上記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２内のある瞬間において、結晶成長工程における種結晶３０の主成長面内における相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎとの比が下記式（４）に示す関係を満たすことが好ましい。
【００９８】
Ｖｍａｘ／Ｖｍｉｎ＜１０    ・・・式（４）
【００９９】
具体的には、期間Ｔ２内のある時点（時間）における、種結晶３０の主成長面の全表面の内、最も相対速度が速い領域の相対速度を最大値Ｖｍａｘと称し、最も相対速度が遅い領域の相対速度を最小値Ｖｍｉｎと称する。
【０１００】
種結晶３０の主成長面内における相対速度は、主成長面内における位置によって異なる場合がある。この主成長面内における相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎは、混合融液２４の粘度や、混合融液２４及び種結晶３０の回転速度に基づいて、計算式によって算出する。この計算式は、混合融液２４に含まれる材料の種類や組み合わせ、温度環境等、相対速度に影響を与えるパラメータの入力によって算出する算出式を予め用意すればよい。具体的には、熱流体シミュレーションにより算出する。
【０１０１】
期間Ｔ２において、結晶成長工程における種結晶３０の主成長面内における相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎとの比が上記式（４）に示す関係を満たすと、主成長面内における相対速度のばらつきが小さいため、局所的に成長速度の遅い部分が生じることが抑制される。このため、さらに、高品質な１３族窒化物結晶を製造することができるといえる。
【０１０２】
なお、最大値Ｖｍａｘ／最小値Ｖｍｉｎの値は、５未満、または２未満であることが更に好ましい。
【０１０３】
また、結晶成長工程における、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方の加速回転時または減速回転時における回転速度の変化率（加速度・減速度）は、５０ｒｐｍ／分以上であることが好ましい。
【０１０４】
上記回転速度の変化率が５０ｒｐｍ／分以上であると、相対速度をより大きくすることができることから、さらに高品質の１３族窒化物結晶を製造することができる。
【０１０５】
なお、この回転速度の変化率は、３００（３ｓで１５ｒｐｍまで加速）ｒｐｍ／分以上、９００（１ｓで１５ｒｐｍまで加速）ｒｐｍ／分以上であることが更に好ましい。
【０１０６】
加速回転時及び減速回転時における加速度や減速度は、種結晶３０及び混合融液２４の各々の回転速度を測定する公知の測定装置を製造装置２に設置し、これらの測定装置からの検出結果を用いて算出すればよい。
【０１０７】
制御部３４は、記憶部に記憶された複数種類のパターンの特定情報に対応する、種結晶３０及び混合融液２４の少なくとも一方の制御情報を読取る。いずれのパターンに応じた相対速度の制御を行うかは、例えば、ユーザによる図示を省略する操作部の操作指示によって変更可能とする。
【０１０８】
例えば、制御部３４が、製造装置２の図示を省略する表示部に、記憶部３５に記憶されている何れのパターンで相対速度を変動させるかを選択可能に表示する。そして、ユーザによる図示を省略する操作部の操作指示によってパターンが選択されると、制御部３４は、選択されたパターンに対応する制御情報に応じて駆動部３２を制御すればよい。
【０１０９】
また、ユーザによる操作部の操作指示によって、複数種類のパターンの組み合わせやパターンの実行順序が選択されると、制御部３４は、選択された複数種類のパターンを選択された実行順序に並べた波形によって示される相対速度の変動が得られるように、対応する制御情報を組み合わせて駆動部３２を制御する。また、各パターンの繰り返し数を設定可能としてもよい。
【０１１０】
次に、本実施の形態の製造装置２における、相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上である複数種類のパターン、及び各パターンを実現するための種結晶３０及び混合融液２４の少なくとも一方の回転速度の制御情報の一例を具体的に説明する。
【０１１１】
なお、制御部３４は、種結晶３０や反応容器５２（混合融液２４）の単位時間当たりの回転数（ｒｐｍ）、回転速度、回転方向、回転時間等（以下、総称して回転制御パラメータと称する場合がある）を、公知の計測装置から受信し、制御に用いればよい。例えば、種結晶３０や反応容器５２（混合融液２４）のｒｐｍ、回転速度、回転方向、及び回転時間の各々を測定可能な公知の計測機器を、混合融液２４内や駆動部３２の駆動機構等に設置する。そして、これらの計測機器と制御部３４とを信号授受可能に接続し、これらの計測機器から計測結果を受信することで、制御部３４は、種結晶３０や反応容器５２（混合融液２４）の単位時間当たりの回転数（ｒｐｍ）、回転速度、回転方向、回転時間等を取得し、制御に用いればよい。
【０１１２】
また、記憶部３５は、混合融液２４の構成材料や環境温度等の環境パラメータの組み合わせ毎に、パターン及び制御情報を対応づけて記憶してもよい。そして、制御部３４は、結晶成長工程における混合融液２４の構成材料及び環境パラメータに対応するパターンの内、ユーザによって指示されたパターンに対応する制御情報を読取り、回転の制御を実行してもよい。
【０１１３】
図７〜図３７は、本実施の形態の製造装置２における相対速度の変動を示す波形によって示されるパターン、及びパターンによって示される相対速度の変動を実現するための種結晶３０及び混合融液２４の少なくとも一方の回転速度の制御情報の一例を示す模式図である。なお、図７〜図３７は、あくまでも一例であり、これらのパターンに限定されるものではない。
【０１１４】
まず、図７〜図１８について説明する。図７〜図１８は、内部の底部に種結晶３０を保持した反応容器５２を回転制御することで、相対速度をパターンに沿って繰返し変動させた場合を示す。この場合、例えば、図４に示す構成の製造装置２Ａにおいて、種結晶３０及び混合融液２４を保持した反応容器５２を回転制御することで、種結晶３０及び混合融液２４を回転制御する。なお、図７〜図１８の説明では、製造装置２Ａを用いて回転制御を行った場合を想定して説明している。
【０１１５】
図７に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図７に示す線図７６Ａにおける各周期Ｐ１内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速後、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図７中、線図７６Ｂによって示される回転速度の変動を示す（図中、「Ｓｅｅｄ速度」参照。以下同じ）。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図７中、線図７６Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す（図中、「流速」参照。以下同じ）。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図７６Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１１６】
図８に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図８に示す線図７７Ａにおける各周期Ｐ２内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図８中、線図７７Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図８中、線図７７Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図７７Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１１７】
図９に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図９に示す線図７８Ａにおける各周期Ｐ３内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図９中、線図７８Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図９中、線図７８Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図７８Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１１８】
図１０に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１０に示す線図７９Ａにおける各周期Ｐ４内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、０秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１０中、線図７９Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１０中、線図７９Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図７９Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１１９】
図１１に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１１に示す線図８０Ａにおける各周期Ｐ５内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１１中、線図８０Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１１中、線図８０Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８０Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２０】
図１２に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１２に示す線図８１Ａにおける各周期Ｐ６内の部分によって示される波形（初期波形である最初の４波形は除く）によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１２中、線図８１Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１２中、線図８１Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８１Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２１】
図１３に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１３に示す線図８２Ａにおける各周期Ｐ７、Ｐ７’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、３秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１３中、線図８２Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１３中、線図８２Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８２Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２２】
図１４に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１４に示す線図８３Ａにおける各周期Ｐ８、Ｐ８’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１４中、線図８３Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１４中、線図８３Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８３Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２３】
図１５に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１５に示す線図８４Ａにおける各周期Ｐ９、Ｐ９’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１５中、線図８４Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１５中、線図８４Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８４Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２４】
図１６に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１６に示す線図８５Ａにおける各周期Ｐ１０、Ｐ１０’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、０秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１６中、線図８５Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１６中、線図８５Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８５Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２５】
図１７に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１７に示す線図８６Ａにおける各周期Ｐ１１、Ｐ１１’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１７中、線図８６Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１７中、線図８６Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８６Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２６】
図１８に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１８に示す線図８７Ａにおける各周期Ｐ１２、Ｐ１２’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図１８中、線図８７Ｂによって示される回転速度の変動を示す。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図１８中、線図８７Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示す。そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図８７Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１２７】
次に、図１９〜図３０について説明する。図１９〜図３０は、種結晶３０を回転制御せず、混合融液２４を回転制御することで、相対速度をパターンに沿って繰返し変動させた場合を示す。この場合、例えば、図５に示す構成の製造装置２Ｂにおいて、反応容器５２を回転制御することで混合融液２４を回転制御する。また、図６に示す構成の製造装置２Ｃにおいて、撹拌部４０Ｂを回転制御することで混合融液２４のみを回転制御する。
【０１２８】
図１９〜図３０では、図５に示す製造装置２Ｂを用いて、反応容器５２を回転制御することで混合融液２４を回転制御した場合を想定して説明する。
【０１２９】
図１９に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図１９に示す線図８８Ａにおける各周期Ｐ１３内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速後、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図１９中、線図８８Ｃによって示される回転速度の変動を示す（図中、「融液速度」参照。以下同じ）。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図８８Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３０】
図２０に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２０に示す線図８９Ａにおける各周期Ｐ１４内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２０中、線図８９Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図８９Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３１】
図２１に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２１に示す線図９０Ａにおける各周期Ｐ１５内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２１中、線図９０Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９０Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３２】
図２２に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２２に示す線図９１Ａにおける各周期Ｐ１６内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、０秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２２中、線図９１Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９１Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３３】
図２３に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２３に示す線図９２Ａにおける各周期Ｐ１７内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２３中、線図９２Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９２Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３４】
図２４に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２４に示す線図９３Ａにおける各周期Ｐ１８内の部分によって示される波形（初期波形である最初の４波形は除く）によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２４中、線図９３Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９３Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３５】
図２５に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２５に示す線図９４Ａにおける各周期Ｐ１９、Ｐ１９’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、３秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し”」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２５中、線図９４Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９４Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３６】
図２６に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２６に示す線図９５Ａにおける各周期Ｐ２０、Ｐ２０’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２６中、線図９５Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９５Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３７】
図２７に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２７に示す線図９６Ａにおける各周期Ｐ２１、Ｐ２１’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２７中、線図９６Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９６Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３８】
図２８に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２８に示す線図９７Ａにおける各周期Ｐ２２、Ｐ２２’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、３０ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、２秒間減速、０秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２８中、線図９７Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９７Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１３９】
図２９に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図２９に示す線図９８Ａにおける各周期Ｐ２３、Ｐ２３’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図２９中、線図９８Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９８Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４０】
図３０に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３０に示す線図９９Ａにおける各周期Ｐ２４、Ｐ２４’内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、０秒間回転維持、１秒間減速、０秒間回転停止、回転方向を逆にして同じシーケンスの繰返し」を示す情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２の回転を制御する。この制御によって、混合融液２４は、図３０中、線図９９Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示す。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図９９Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４１】
次に、図３１〜図３７について説明する。
【０１４２】
図３１〜図３７では、反応容器５２と種結晶３０とを互いに逆方向に回転（逆回転）させ、その回転速度を制御することで混合融液２４の相対速度を制御した場合を想定して説明する。
【０１４３】
図３１に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３１に示す線図１００Ａにおける各周期Ｐ２５内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、例えば、「種結晶３０は１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、その後回転維持する」を示す制御情報を読取る。また、制御部３４は、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、例えば、「反応容器５２を種結晶３０の回転方向とは逆方向に１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間回転維持、１秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図３１中、線図１００Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を示す。また、この制御によって、混合融液２４は、図３１中、線図１００Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を示す。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１００Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４４】
図３２に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３２に示す線図１０１Ａにおける各周期Ｐ２６内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、例えば、「１５ｒｐｍまで種結晶３０を１秒間で加速し、その後回転維持」を示す制御情報を読取る。また、制御部３４は、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、例えば、「反応容器５２を種結晶３０と逆方向に１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間回転維持、１秒で３０ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、２秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図３２中、線図１０１Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を示す。また、この制御によって、混合融液２４は、図３２中、線図１０１Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を示す。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１０１Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４５】
図３３に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３３に示す線図１０２Ａにおける各周期Ｐ２７内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、例えば、「１秒間で種結晶３０を１５ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、１秒間で種結晶３０を３０ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、２秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。また、制御部３４は、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、例えば、「反応容器５２を種結晶３０と逆方向に１秒で１５ｒｐｍまで加速し、その後回転維持」を示す制御情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図３３中、線図１０２Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を示す。また、この制御によって、混合融液２４は、図３３中、線図１０２Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を示す。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１０２Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４６】
図３４に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３４に示す線図１０３Ａにおける各周期Ｐ２８内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、例えば、「１秒間で種結晶３０を１５ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、１秒間で種結晶３０を３０ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、２秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。また、制御部３４は、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、例えば、「反応容器５２を種結晶３０と逆方向に１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間回転維持、１秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図３４中、線図１０３Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を周期的（図３４中、Ｐ２８参照）に繰り返す。また、この制御によって、混合融液２４は、図３４中、線図１０３Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を、周期的（図３４中、Ｐ２８０参照）に繰り返す。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１０３Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４７】
図３５に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３５に示す線図１０４Ａにおける各周期Ｐ２９内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、例えば、「１秒間で種結晶３０を１５ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、１秒間で種結晶３０を３０ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、２秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。また、制御部３４は、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、例えば、「反応容器５２を種結晶３０と逆方向に１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間回転維持、１秒間で反応容器５２を３０ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、２秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図３５中、線図１０４Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を繰り返す。また、この制御によって、混合融液２４は、図３５中、線図１０４Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を繰り返す。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１０４Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４８】
図３６に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３６に示す線図１０５Ａにおける各周期Ｐ３０内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、例えば、「１秒間で種結晶３０を１５ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、１秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。また、制御部３４は、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、例えば、「反応容器５２を種結晶３０と逆方向に１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、その後回転維持」を示す制御情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図３６中、線図１０５Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を繰り返す。また、この制御によって、混合融液２４は、図３６中、線図１０５Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を繰り返す。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１０５Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１４９】
図３７に示す例では、制御部３４が記憶部３５から、図３７に示す線図１０６Ａにおける各周期Ｐ３１０内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取る。具体的には、制御部３４は、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、例えば、「１秒間で種結晶３０を１５ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、１秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。また、制御部３４は、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、例えば、「反応容器５２を種結晶３０と逆方向に１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間回転維持、１秒間で反応容器５２を該方向に３０ｒｐｍまで加速し、３秒間回転維持、２秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取る。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４は、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御する。この制御によって、種結晶３０は、図３７中、線図１０６Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を繰り返す。また、この制御によって、混合融液２４は、図３７中、線図１０６Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を繰り返す。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１０６Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現される。
【０１５０】
以上説明したように、本実施の形態の製造装置２では、結晶成長工程において、混合融液２４及び種結晶３０の少なくとも一方を回転させ、結晶成長工程における混合融液２４と種結晶３０との相対速度を予め定めた１または複数種類のパターンに沿って繰返し変動させると共に、各パターンによって示される相対速度の最大値が０．０１ｍ／ｓ以上である。
【０１５１】
従って、高品質な１３族窒化物結晶を製造することができる、と考えられる。
【０１５２】
なお、本実施の形態の製造装置２は、ＣＰＵなどの制御装置（制御部３４）と、ＲＯＭやＲＡＭなどの記憶装置（記憶部３５）と、ＨＤＤ、ＣＤドライブ装置などの外部記憶装置と、ディスプレイ装置などの表示装置（表示部）と、キーボードやマウスなどの入力装置（操作部）を備えており、通常のコンピュータを利用したハードウェア構成となっている。
【０１５３】
本実施の形態の製造装置２で実行される上記結晶成長工程における回転制御を実行するためのプログラムは、インストール可能な形式又は実行可能な形式のファイルでＣＤ−ＲＯＭ、フレキシブルディスク（ＦＤ）、ＣＤ−Ｒ、ＤＶＤ（Ｄｉｇｉｔａｌ  Ｖｅｒｓａｔｉｌｅ  Ｄｉｓｋ）等のコンピュータで読み取り可能な記録媒体に記録されて提供される。
【０１５４】
また、本実施の形態の製造装置２で実行される上記結晶成長工程における回転制御を実行するためのプログラムを、インターネット等のネットワークに接続されたコンピュータ上に格納し、ネットワーク経由でダウンロードさせることにより提供するように構成してもよい。また、本実施の形態の製造装置２で実行される上記結晶成長工程における回転制御を実行するためのプログラムをインターネット等のネットワーク経由で提供または配布するように構成してもよい。
【０１５５】
また、本実施の形態の製造装置２で実行される上記結晶成長工程における回転制御を実行するためのプログラムを、ＲＯＭ等に予め組み込んで提供するように構成してもよい。
【０１５６】
なお、本実施の形態の製造装置２で実行される上記結晶成長工程における回転制御を実行するためのプログラムは、上述した位置管理処理を実行するための機能部を含むモジュール構成となっており、実際のハードウェアとしてはＣＰＵ（プロセッサ）が上記記憶媒体から当該プログラムを読み出して実行することにより該プログラムを実行するための機能部が主記憶装置上にロードされ、主記憶装置上に生成されるようになっている。
【０１５７】
なお、上記には、本実施の形態を説明したが、本実施の形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施の形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施の形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【実施例】
【０１５８】
以下に本発明をさらに詳細に説明するために実施例を示すが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、符号は、上記に説明した製造装置２の構成と対応している。
【０１５９】
―種結晶の製造―
まず、下記の製造方法により、１３族窒化物結晶の製造に用いる種結晶を製造した。
【０１６０】
＜種結晶の製造例＞
種結晶３０として、特開２０１１−２１３５７９における実施例１と同じ条件で製造した針状の種結晶を用意した。この種結晶３０は、ｃ軸に沿った方向の長さ５５ｍｍ、ｃ軸と垂直方向の長さ１ｍｍ、の針状であった。製造した種結晶３０を用いて、以下の実施例及び比較例における１３族窒化物結晶の製造を行った。
【０１６１】
―１３族窒化物結晶の製造―
次に、１３族窒化物結晶を製造した。
【０１６２】
（実施例１）
本実施例では、図４に示す製造装置２Ａにより、種結晶３０から窒化物結晶２７の結晶成長を行い、１３族窒化物結晶１９を製造した。
【０１６３】
まず、内部容器５１をバルブ６１部分で製造装置２から分離し、Ａｒ雰囲気のグローブボックスに入れた。次いで、アルミナからなる内径１４０ｍｍ、深さ１００ｍｍの反応容器５２に、種結晶３０を設置した。なお、種結晶３０は、反応容器５２内の底の中央部に深さ４ｍｍの穴部の設けられた支持部材を設置し、この支持部材の穴部に差し込んで保持した。
【０１６４】
次に、フラックスとして、ナトリウム（Ｎａ）を加熱して液体にして反応容器５２内に入れた。ナトリウムが固化した後、ガリウムを入れた。本実施例では、ガリウムとナトリウムとのモル比を０．２５：０．７５とした。
【０１６５】
その後、グローブボックス内で、高純度のＡｒガス雰囲気下、反応容器５２を内部容器５１内に設置した。そして、バルブ６１を閉じてＡｒガスが充填された内部容器５１を密閉し、反応容器５２内部を外部雰囲気と遮断した。次に、内部容器５１をグローブボックスから出して、製造装置２Ａに組み込んだ。すなわち、内部容器５１をヒーター５３に対して所定の位置に設置し、バルブ６１部分でガス供給管５４に接続した。
【０１６６】
次に、内部容器５１からアルゴンガスをパージした後、窒素供給管５７から窒素ガスを入れ、圧力制御装置５６で圧力を調整してバルブ５５を開け、内部容器５１内の全圧を１．２ＭＰａにした。その後、バルブ５５を閉じ、圧力制御装置５６を３．０ＭＰａに設定した。
【０１６７】
次に、ヒーター５３に通電し、反応容器５２を結晶成長温度まで昇温した。結晶成長温度は８７０℃とした。そして、バルブ５５を開け、窒素ガス圧力を２．８ＭＰａとした。
【０１６８】
すなわち、結晶成長工程における温度条件を８７０℃、窒素ガス圧力を２．８ＭＰａとした。
【０１６９】
この状態で、反応容器５２を一方向（図４中、矢印Ａ方向参照）に回転させ、１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間１５ｒｐｍで回転させた後、１秒間で０ｒｐｍまで減速させ、停止期間を設けずに再度１５ｒｐｍまで１秒で加速させる、というシーケンスを繰り返して、１０００時間結晶成長を行った。
【０１７０】
具体的には、図８を用いて説明したように、制御部３４において、記憶部３５から、同図に示す線図７７Ａにおける各周期Ｐ２内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取らせ、下記制御を実行させた。具体的には、制御部３４に、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取らせる。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４に、反応容器５２の回転を制御させる。この制御は、制御部３４に、予め図示を省略するＲＯＭに記憶したプログラムを実行させることによって行った。
【０１７１】
この制御によって、種結晶３０は、図８中、線図７７Ｂによって示される回転速度の変動を示すことが確認できた。また、反応容器５２の回転速度の変動に伴い、混合融液２４は、図８中、線図７７Ｃによって示される流速（回転速度）の変動を示すことが確認できた。
【０１７２】
そして、この反応容器５２の回転によって、結果的に、線図７７Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現されていることが確認できた。
【０１７３】
また、種結晶３０と混合融液２４の相対速度の最大値は、０．０３２ｍ／ｓであった。
【０１７４】
また、結晶成長工程において、相対速度が上記式（１）に示す関係を満たす期間Ｔ１と、上記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２とは、各々、Ｔ１＝０秒、Ｔ２＝８秒であり、Ｔ１＜Ｔ２の関係を満たしていた。
【０１７５】
また、この期間Ｔ２における、種結晶３０の主成長面内における相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎとの比であるＶｍａｘ／Ｖｍｉｎの値は、６．５であり、１０未満であった。
【０１７６】
また、結晶成長工程における加速時及び減速時の変化率（加速度・減速度）は、９００ｒｐｍ／分であった。
【０１７７】
結晶成長工程における相対速度は、熱流体シミュレーションを用いて算出した。また、上記期間Ｔ１及び期間Ｔ２も同様に、熱流体シミュレーション結果から計算して求めた。また、加速度及び減速度は、当該シーケンスから算出した。
【０１７８】
上記結晶成長工程を経ることによって、１３族窒化物結晶として、ｃ軸方向の長さ６５ｍｍ、ｃ軸と垂直方向の長さ５５ｍｍのバルク状ＧａＮ結晶が製造できた。
【０１７９】
製造したバルク状ＧａＮ結晶について、電子天秤を用いて雑結晶析出量を測定したところ、製造したバルク状ＧａＮ結晶における雑結晶析出量は、全体収率の４％であった。
【０１８０】
また、製造したバルク状ＧａＮ結晶をｃ面に平行にスライスし、裏面から可視光を照射すると、光が透過しない部分にインクルージョンが含まれていることが評価可能であるが、この手法を用いて観察したところ、ｃ面全面の５％にインクルージョンが含まれていた。結晶に着色は見られなかった。また、製造したバルク状ＧａＮ結晶について、ＸＲＣを測定したところ、ＦＷＨＭは３２ａｒｃｓｅｃであった。
【０１８１】
このため、実施例１で製造した１３族窒化物結晶は、後述する比較例で製造した１３族窒化物結晶に比べて、高品質な１３族窒化物結晶であることが確認できた。
【０１８２】
（実施例２）
本実施例では、図５に示す製造装置２Ｂにより、種結晶３０から窒化物結晶２７の結晶成長を行い、１３族窒化物結晶１９を製造した。
【０１８３】
まず、内部容器５１をバルブ６１部分で製造装置２から分離し、Ａｒ雰囲気のグローブボックスに入れた。次いで、外部耐圧容器５０の内壁に設置された支持部材３８の長尺方向の一端部に、種結晶３０を設置した。
【０１８４】
フラックスは、実施例１と同じものを用いた。そして、実施例１と同様にして、混合融液２４を保持した反応容器５２を内部容器５１内に設置した。そして、バルブ６１を閉じてＡｒガスが充填された内部容器５１を密閉し、反応容器５２内部を外部雰囲気と遮断した。次に、内部容器５１をグローブボックスから出して、製造装置２Ｂに組み込んだ。すなわち、内部容器５１をヒーター５３に対して所定の位置に設置し、バルブ６１部分でガス供給管５４に接続した。
【０１８５】
次に、内部容器５１からアルゴンガスをパージした後、窒素供給管５７から窒素ガスを入れ、圧力制御装置５６で圧力を調整してバルブ５５を開け、内部容器５１内の全圧を１．２ＭＰａにした。その後、バルブ５５を閉じ、圧力制御装置５６を３．０ＭＰａに設定した。
【０１８６】
次に、ヒーター５３に通電し、反応容器５２を結晶成長温度まで昇温した。結晶成長温度は８７０℃とした。そして、バルブ５５を開け、窒素ガス圧力を２．８ＭＰａとした。
【０１８７】
すなわち、実施例１と同様に、結晶成長工程における温度条件を８７０℃、窒素ガス圧力を２．８ＭＰａとした。
【０１８８】
この状態で、反応容器５２を一方向（図５中、矢印Ａ方向参照）に回転させ、１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間１５ｒｐｍで回転させた後、１秒間で減速し、３秒間回転停止させるというシーケンスを繰り返して、１０００時間結晶成長を行った。
【０１８９】
具体的には、図２０を用いて説明したように、制御部３４に記憶部３５から、図２０に示す線図８９Ａにおける各周期Ｐ１４内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取らせた。具体的には、制御部３４に、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取らせた。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４に、反応容器５２の回転を制御させた。この制御は、制御部３４に、予め図示を省略するＲＯＭに記憶したプログラムを実行させることによって行った。
【０１９０】
この制御によって、混合融液２４は、図２０中、線図８９Ｃによって示される融液速度（回転速度）の変動を示すことが確認できた。そして、この混合融液２４の回転によって、結果的に、線図８９Ａによって示されるパターンの相対速度の変動が実現されていることが確認できた。
【０１９１】
この結果、本実施例における種結晶３０と混合融液２４の相対速度の最大値は、０．０４７ｍ／ｓであった。
【０１９２】
また、結晶成長工程において、相対速度が上記式（１）に示す関係を満たす期間Ｔ１と、上記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２とは、各々、Ｔ１＝０秒、Ｔ２＝８秒であり、Ｔ１＜Ｔ２の関係を満たしていた。
【０１９３】
また、この期間Ｔ２における、種結晶３０の主成長面内における相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎとの比であるＶｍａｘ／Ｖｍｉｎの値は、５．３であり、１０未満であった。
【０１９４】
また、結晶成長工程における加速時及び減速時の変化率（加速度・減速度）は、９００ｒｐｍ／分であった。
【０１９５】
なお、相対速度や期間Ｔ１、期間Ｔ２の算出は、実施例１と同様にして行った。
【０１９６】
この結晶成長工程を経ることによって、１３族窒化物結晶として、ｃ軸方向の長さ６５ｍｍ、ｃ軸と垂直方向の長さ５５ｍｍのバルク状ＧａＮ結晶が製造できた。
【０１９７】
製造したバルク状ＧａＮ結晶について、実施例１と同様にして雑結晶析出量を測定したところ、製造したバルク状ＧａＮ結晶における雑結晶析出量は、全体収率の２％であった。
【０１９８】
また、製造したバルク状ＧａＮ結晶をｃ面に平行にスライスし、実施例１と同様にして観察したところ、ｃ面全面の２％にインクルージョンが含まれていた。結晶に着色は見られなかった。また、製造したバルク状ＧａＮ結晶について、ＸＲＣを測定したところ、ＦＷＨＭは２５ａｒｃｓｅｃであった。
【０１９９】
このため、実施例２で製造した１３族窒化物結晶は、後述する比較例１で製造した１３族窒化物結晶に比べて、高品質な１３族窒化物結晶であることが確認できた。
【０２００】
（実施例３）
実施例２において、結晶成長工程における回転制御を、「種結晶３０を一方向に回転させ、１秒間で１５ｒｐｍまで加速し、その後１５ｒｐｍの速度で回転を継続。また、反応容器５２を種結晶３０と逆方向に回転させ、１秒間で１５ｒｐｍまで加速し、３秒間１５ｒｐｍで回転させた後、１秒で０ｒｐｍまで減速させ、３秒停止後、再度１５ｒｐｍまで１秒で加速させる、というサイクルの繰り返し」とした以外は、実施例２と同様にして１３族窒化物結晶を製造した。
【０２０１】
具体的には、図３１を用いて説明したように、制御部３４に、記憶部３５から、図３１に示す線図１００Ａにおける各周期Ｐ２５内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取らせた。具体的には、制御部３４に、このパターンを実現するための種結晶３０の回転速度の制御情報として、「１５ｒｐｍまで種結晶３０を１秒間で加速し、その後回転維持」を示す制御情報を読取らせた。また、制御部３４に、このパターンを実現するための混合融液２４すなわち反応容器５２等の制御情報として、「反応容器５２を種結晶３０と逆方向に１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間回転維持、１秒間減速し、３秒間回転停止、の繰返し」を示す制御情報を読取らせた。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４に、反応容器５２及び種結晶３０の各々の回転を制御させた。この制御は、制御部３４に、予め図示を省略するＲＯＭに記憶したプログラムを実行させることによって行った。
【０２０２】
この制御によって、種結晶３０は、図３１中、線図１００Ｂによって示される回転速度（Ｓｅｅｄ速度）の変動を示すことが確認できた。また、この制御によって、混合融液２４は、図３１中、線図１００Ｃによって示される回転速度（流速）の変動を示すことが確認できた。そして、これらの種結晶３０及び混合融液２４の回転によって、結果的に、線図１００Ａに示されるパターンの相対速度の変動が実現されていることが確認できた。
【０２０３】
この結果、本実施例における種結晶３０と混合融液２４の相対速度の最大値は、０．０９４ｍ／ｓであった。
【０２０４】
また、結晶成長工程において、相対速度が上記式（１）に示す関係を満たす期間Ｔ１と、上記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２とは、各々、Ｔ１＝０秒、Ｔ２＝８秒であり、Ｔ１＜Ｔ２の関係を満たしていた。
【０２０５】
また、この期間Ｔ２における、種結晶３０の主成長面内における相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎとの比であるＶｍａｘ／Ｖｍｉｎの値は、３．７であり、１０未満であった。
【０２０６】
また、結晶成長工程における加速時及び減速時の変化率（加速度・減速度）は、９００ｒｐｍ／分であった。
【０２０７】
なお、相対速度や期間Ｔ１、期間Ｔ２の算出は、実施例１と同様にして行った。
【０２０８】
この結晶成長工程を経ることによって、１３族窒化物結晶として、ｃ軸方向の長さ６５ｍｍ、ｃ軸と垂直方向の長さ５５ｍｍのバルク状ＧａＮ結晶が製造できた。また、雑結晶は析出しなかった。
【０２０９】
製造したバルク状ＧａＮ結晶について、実施例１と同様にして雑結晶析出量を測定したところ、製造したバルク状ＧａＮ結晶における雑結晶析出量は、全体収率の２％であった。
【０２１０】
また、製造したバルク状ＧａＮ結晶をｃ面に平行にスライスし、実施例１と同様にして観察したところ、ｃ面全面にわたってインクルージョンがなく、着色も見られなかった。また、製造したバルク状ＧａＮ結晶について、ＸＲＣを測定したところ、ＦＷＨＭは１８ａｒｃｓｅｃであった。
【０２１１】
このため、実施例３で製造した１３族窒化物結晶は、後述する比較例１で製造した１３族窒化物結晶に比べて、高品質な１３族窒化物結晶であることが確認できた。
【０２１２】
（実施例４）
本実施例では、図３８に示す製造装置２Ｄにより、種結晶３０から窒化物結晶２７の結晶成長を行い、１３族窒化物結晶１９を製造した。図３８（Ａ）は、反応容器５２部分の側面図であり、図３８（Ｂ）は、反応容器５２部分の上面図である。
【０２１３】
図３８に示す製造装置２Ｄは、図４に示す製造装置２Ａと同様に、反応容器５２を回転させる構成であるが、長尺状の種結晶３０に代えて、ｃ面の大きさがφ５０．８ｍｍ、ｃ軸方向の厚さ０．４ｍｍの板状の種結晶３０を用いている。また、製造装置２Ｄでは、反応容器５２の内側の底部に、この板状の種結晶３０を反応容器５２の回転方向（図３８中、矢印Ａ方向）の接線に対して平行に設置している。なお、製造装置２Ｄは、長尺状の種結晶３０に代えて、板状の種結晶３０を反応容器５２内の上記位置に設置した以外は、図４に示す製造装置２Ａと同じ構成である。
【０２１４】
フラックスは、実施例１と同じものを用いた。そして、実施例１と同様にして、混合融液２４を保持した反応容器５２を内部容器５１内に設置した。そして、バルブ６１を閉じてＡｒガスが充填された内部容器５１を密閉し、反応容器５２内部を外部雰囲気と遮断した。次に、内部容器５１をグローブボックスから出して、製造装置２Ｂに組み込んだ。すなわち、内部容器５１をヒーター５３に対して所定の位置に設置し、バルブ６１部分でガス供給管５４に接続した。
【０２１５】
次に、内部容器５１からアルゴンガスをパージした後、窒素供給管５７から窒素ガスを入れ、圧力制御装置５６で圧力を調整してバルブ５５を開け、内部容器５１内の全圧を１．２ＭＰａにした。その後、バルブ５５を閉じ、圧力制御装置５６を３．０ＭＰａに設定した。
【０２１６】
次に、ヒーター５３に通電し、反応容器５２を結晶成長温度まで昇温した。結晶成長温度は８７０℃とした。そして、バルブ５５を開け、窒素ガス圧力を２．８ＭＰａとした。
【０２１７】
すなわち、実施例１と同様に、結晶成長工程における温度条件を８７０℃、窒素ガス圧力を２．８ＭＰａとした。
【０２１８】
この状態で、反応容器５２を一方向（図３８中、矢印Ａ方向参照）に回転させ、実施例１と同様に、１５ｒｐｍまで１秒間で加速し、３秒間１５ｒｐｍで回転させた後、１秒間で０ｒｐｍまで減速させ、停止期間を設けずに再度１５ｒｐｍまで１秒で加速させる、というシーケンスを繰り返して、１０００時間結晶成長を行った。
【０２１９】
具体的には、図８を用いて説明したように、制御部３４において、記憶部３５から、同図に示す線図７７Ａにおける各周期Ｐ２内の部分によって示される波形によって特定されるパターンに対応する制御情報を読取らせ、下記制御を実行させた。具体的には、制御部３４に、このパターンを実現するための反応容器５２の回転速度の制御情報として、「１５ｒｐｍまで反応容器５２を１秒間で加速、３秒間回転維持、１秒間減速、３秒間回転停止、の繰返し」を示す情報を読取らせる。そして、読取った制御情報に沿って、制御部３４に、反応容器５２の回転を制御させる。この制御は、制御部３４に、予め図示を省略するＲＯＭに記憶したプログラムを実行させることによって行った。
【０２２０】
この制御によって、実施例１と同様に、混合融液２４は、流速（回転速度）の変動を示すことが確認できた。
【０２２１】
また、種結晶３０と混合融液２４の相対速度の最大値は、０．０６３ｍ／ｓであった。
【０２２２】
また、結晶成長工程において、相対速度が上記式（１）に示す関係を満たす期間Ｔ１と、上記式（２）に示す関係を満たす期間Ｔ２とは、各々、Ｔ１＝０秒、Ｔ２＝８秒であり、Ｔ１＜Ｔ２の関係を満たしていた。
【０２２３】
また、この期間Ｔ２における、種結晶３０の主成長面内における相対速度の最大値Ｖｍａｘと最小値Ｖｍｉｎとの比であるＶｍａｘ／Ｖｍｉｎの値は、９．７であり、１０未満であった。
【０２２４】
また、結晶成長工程における加速時及び減速時の変化率（加速度・減速度）は、９００ｒｐｍ／分であった。
【０２２５】
結晶成長工程における相対速度は、熱流体シミュレーションを用いて算出した。また、上記期間Ｔ１及び期間Ｔ２も同様に、熱流体シミュレーション結果から計算して求めた。また、加速度及び減速度は、当該シーケンスから算出した。
【０２２６】
上記結晶成長工程を経ることによって、１３族窒化物結晶として、ｃ軸方向の長さ２０ｍｍ、ｃ軸と垂直方向の長さ６５ｍｍのバルク状ＧａＮ結晶が製造できた。
【０２２７】
製造したバルク状ＧａＮ結晶について、電子天秤を用いて雑結晶析出量を測定したところ、製造したバルク状ＧａＮ結晶における雑結晶析出量は、全体収率の２７％であった。
【０２２８】
また、製造したバルク状ＧａＮ結晶をｃ面に平行にスライスし、裏面から可視光を照射すると、光が透過しない部分にインクルージョンが含まれていることが評価可能であるが、この手法を用いて観察したところ、ｃ面全面の２１％にインクルージョンが含まれていた。結晶に着色は見られなかった。また、製造したバルク状ＧａＮ結晶について、ＸＲＣを測定したところ、ＦＷＨＭは３８ａｒｃｓｅｃであった。
【０２２９】
このため、実施例４で製造した１３族窒化物結晶は、後述する比較例で製造した１３族窒化物結晶に比べて、高品質な１３族窒化物結晶であることが確認できた。
【０２３０】
（比較例１）
実施例１において、結晶成長工程における回転制御を、「反応容器５２の回転を混合融液２４の流速が最大流速の０．１以下に低下した後のタイミングで、正回転と負回転とに交互に切り替え、相対速度を一定とする」とした以外は、実施例１と同様にして１３族窒化物結晶を製造した。
【０２３１】
図３９は、比較例１における、種結晶３０と混合融液２４との相対速度、種結晶３０及び混合融液２４の各々の回転速度を示す図である。
【０２３２】
図３９に示すように、種結晶３０と混合融液２４との相対速度が一定（線図１０７Ａ）となるように、反応容器５２の回転を混合融液２４の流速が最大流速の０．１以下に低下した後のタイミングで、正回転と負回転とに交互に切り替えた（線図１０７Ｃ、線図１０７Ｂ参照）。
【０２３３】
なお、結晶成長工程における相対速度は、線図１０７Ａに示すように、「０」で一定であることが確認できた。この相対速度の算出は、実施例１と同様にして行った。
【０２３４】
この結晶成長工程を経ることによって、比較例の１３族窒化物結晶として、ｃ軸方向の長さ６０ｍｍ、ｃ軸と垂直方向の長さ４０ｍｍの、比較例のバルク状ＧａＮ結晶が製造できた。
【０２３５】
製造した比較例のバルク状ＧａＮ結晶について、実施例１と同様にして雑結晶析出量を測定したところ、製造したバルク状ＧａＮ結晶における雑結晶析出量は、全体収率の５７％であり、上記実施例に比べて雑結晶の析出量が１４倍以上であった。
【０２３６】
また、製造した本比較例のバルク状ＧａＮ結晶をｃ面に平行にスライスし、実施例１と同様にして観察したところ、ｃ面全面の６７％にインクルージョンが含まれており、実施例に比べて多くのインクルージョンの存在が確認できた。また、製造した本比較例のバルク状ＧａＮ結晶について、ＸＲＣを測定したところ、ＦＷＨＭは７８ａｒｃｓｅｃであった。
【０２３７】
このため、比較例１で製造した１３族窒化物結晶は、実施例で製造した１３族窒化物結晶に比べて、結晶品質の悪い１３族窒化物結晶であった。
【符号の説明】
【０２３８】
２  製造装置
２４  混合融液
３０  種結晶
３２  駆動部
３４  制御部
５２  反応容器
【先行技術文献】
【特許文献】
【０２３９】
【特許文献１】特許第４１８９４２３号公報
【特許文献２】特開２００７−２７７０５５号公報
【特許文献３】特開２００７−２５４１６１号公報
【特許文献４】特開２０１０−８３７１１号公報
【図１】
2014177361.tif 000003
【図２】
2014177361.tif 000004
【図３】
2014177361.tif 000005
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
2014177361.tif 000012
【図１１】
2014177361.tif 000013
【図１２】
2014177361.tif 000014
【図１３】
2014177361.tif 000015
【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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