(57)【要約】【課題】蛍光体層の接着強度確保のためにバインダーを使用しながらも、内部量子効率をさらに向上させることができ、例えば白色発光モジュールの輝度の向上を図ることができる波長変換体を提供する。【解決手段】励起光１２を波長変換して、励起光１２とは異なった発光色を得る波長変換体１０において、透光性基板１４と、透光性基板１４の一主面１４ａに形成された蛍光体層１６と、を有し、蛍光体層１６は、蛍光体とバインダーとしてのガラスを含み、波長が４６０ｎｍの励起光を照射したときの内部量子効率が６１％以上である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
励起光を波長変換して、前記励起光とは異なった発光色を得る波長変換体において、
透光性基板と、
前記透光性基板の一主面に形成された蛍光体層と、を有し、
前記蛍光体層は、蛍光体とバインダーとしてのガラスを含み、
波長が４６０ｎｍの励起光を照射したときの内部量子効率が６１％以上であることを特徴とする波長変換体。
【請求項２】
請求項１記載の波長変換体において、
前記透光性基板は、熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることを特徴とする波長変換体。
【請求項３】
請求項１又は２記載の波長変換体において、
前記蛍光体層を構成する前記蛍光体と前記ガラスとの体積比において、前記蛍光体の組成が７２ｖｏｌ％以上１００ｖｏｌ％未満であることを特徴とする波長変換体。
【請求項４】
請求項１又は２記載の波長変換体において、
前記蛍光体層を構成する前記蛍光体と前記ガラスとの体積比において、前記蛍光体の組成が８２ｖｏｌ％以上９０ｖｏｌ％以下であることを特徴とする波長変換体。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の波長変換体において、
前記蛍光体の粒度（Ｄ５０）と前記蛍光体層の膜厚との比（粒度：膜厚）が１：１〜１：３．５であることを特徴とする波長変換体。
【請求項６】
請求項５記載の波長変換体において、
前記蛍光体の粒度（Ｄ５０）が１０〜３５μｍであることを特徴とする波長変換体。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の波長変換体において、
前記ガラスの軟化点が３４０〜８８０℃であることを特徴とする波長変換体。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の波長変換体において、
前記蛍光体が約４００〜４８０ｎｍに最大吸収波長を有し、約４８０〜７８０ｎｍに最大発光波長を有することを特徴とする波長変換体。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の波長変換体において、
前記励起光が入射する一方の面と、前記発光色が出射する他方の面とを有し、
前記蛍光体層は前記一方の面側あるいは前記他方の面側に配置されることを特徴とする波長変換体。
【請求項１０】
請求項９記載の波長変換体において、
前記蛍光体層の前記一方の面側にダイクロイックミラーが配置されていることを特徴とする波長変換体。
【請求項１１】
請求項９又は１０記載の波長変換体において、
前記蛍光体層の前記一方の面側及び前記他方の面側の少なくとも１つに反射防止膜が配置されていることを特徴とする波長変換体。
【請求項１２】
請求項９記載の波長変換体において、
前記透光性基板の前記他方の面側にレンズ形状が形成されていることを特徴とする波長変換体。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１項に記載の波長変換体において、
前記内部量子効率が８０．９％以上であることを特徴とする波長変換体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、波長変換体に関し、例えば青色発光素子（ＬＥＤ（発光ダイオード）やＬＤ（半導体レーザ））と共に用いて、白色発光モジュールを得る場合に好適な波長変換体に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的な白色発光モジュールは、青色発光素子と、波長変換のための無機蛍光体により構成されており、蛍光体を分散させた透明樹脂やガラスで青色発光素子を被覆する構造が多い（特許文献１及び２参照）。しかし、樹脂はエネルギーが高い青色光の照射により劣化・変色しやすく、この結果、特に１ワット以上の高輝度の発光モジュールでは照明の輝度低下や色ばらつきが発生するため、樹脂の使用は極力控えることが望ましい。加えて、樹脂は熱伝導率が低いため、蛍光体の温度消光が起こり、照明の輝度が低下する。温度消光とは、蛍光体が青色光照射により発熱し、温度が上昇することによって、蛍光体の輝度が低下する現象である。これらの問題を解決するために、熱伝導率の高い透光性基板に蛍光体層を形成し、蛍光体での発熱を、透光性基板を介して放熱する構造の波長変換体が提案されている（特許文献３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０００−２０８８１５号公報
【特許文献２】特許第４１５８０１２号公報
【特許文献３】特開２００７−２５８２２８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、透光性基板に蛍光体層を形成するにあたり、蛍光体層の接着強度確保のためにバインダーを使用することが望ましい。この際、バインダーでの光吸収を抑制するために、バインダー添加量をできるだけ少なくすることが必要である。また、白色発光モジュールの輝度上昇のために、波長変換体の内部量子効率をさらに向上させることが求められる。なお、内部量子効率とは、波長変換体が吸収した励起光の光子数に対して発光した光子数の割合をいう。吸収光子数と発光光子数の差分は主として熱に変わり、発光に寄与しない。
【０００５】
本発明はこのような課題を考慮してなされたものであり、蛍光体層の接着強度確保のためにバインダーを使用しながらも、内部量子効率をさらに向上させることができ、例えば白色発光モジュールの輝度の向上を図ることができる波長変換体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
［１］  本発明に係る波長変換体は、励起光を波長変換して、前記励起光とは異なった発光色を得る波長変換体において、透光性基板と、前記透光性基板の一主面に形成された蛍光体層と、を有し、前記蛍光体層は、蛍光体とバインダーとしてのガラスを含み、波長が４６０ｎｍの励起光を照射したときの内部量子効率が６１％以上であることを特徴とする。
【０００７】
すなわち、前記蛍光体層は、蛍光体とバインダーとしてのガラスを含むようにしたので、蛍光体層の接着強度確保のためにバインダーを使用しながらも、内部量子効率をさらに向上させることができ、例えば白色発光モジュールの輝度の向上を図ることができる。
【０００８】
［２］  本発明において、前記透光性基板は、熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。蛍光体層での発熱を透光性基板を介して放熱することができ、温度消光の発生を抑制することができる。
【０００９】
［３］  本発明において、前記蛍光体層を構成する前記蛍光体と前記ガラスとの体積比において、前記蛍光体の組成が７２ｖｏｌ％以上１００ｖｏｌ％未満であることが好ましい。内部量子効率を８０％以上にすることができ、輝度の向上を図ることができる。
【００１０】
［４］  本発明において、前記蛍光体層を構成する前記蛍光体と前記ガラスとの体積比において、前記蛍光体の組成が８２ｖｏｌ％以上９０ｖｏｌ％以下であることがより好ましい。内部量子効率を向上させる効果がさらに顕著となる。
【００１１】
［５］  本発明において、前記蛍光体の粒度（Ｄ５０）と前記蛍光体層の膜厚との比（粒度：膜厚）が１：１〜１：３．５であることが好ましい。
【００１２】
［６］  この場合、前記蛍光体の粒度（Ｄ５０）が１０〜３５μｍであることが好ましい。内部量子効率を向上させる効果を得ることができる。
【００１３】
［７］  本発明において、前記ガラスの軟化点が３４０〜８８０℃であることが好ましい。これにより、ガラス軟化の際の蛍光体特性の劣化を防止する効果を得ることができる。
【００１４】
［８］  本発明において、前記蛍光体が約４００〜４８０ｎｍに最大吸収波長を有し、約４８０〜７８０ｎｍに最大発光波長を有するものであってもよい。これにより、短波長の光を長波長の光に波長変換することができ、例えば青色光の一部を、異なる波長の光（例えば黄色光）に変換することができる。
【００１５】
［９］  本発明において、前記励起光が入射する一方の面と、前記発光色が出射する他方の面とを有し、前記蛍光体層は前記一方の面側あるいは前記他方の面側に配置されてもよい。蛍光体層が一方の面側に配置された場合は、励起光の一部が、蛍光体層によって異なる波長の光（例えば黄色光）に変換され、透光性基板にて拡散することとなる。そのまま蛍光体層を透過した励起光も透光性基板にて拡散することから、透光性基板にて励起光と波長変換後の光とが混ぜ合わされて、発光性基板の光取り出し側となる面から混色光（例えば白色光）として出射されることになる。蛍光体層が他方の面側に配置された場合は、透光性基板で拡散された光が蛍光体層に均質化されて照射されることとなる。
【００１６】
［１０］  ［９］において、前記蛍光体層の前記一方の面側にダイクロイックミラーが配置されていてもよい。この場合、一方の面側に向かう光は、ダイクロイックミラーにて反射されて他方の面側に戻されることから、白色発光に寄与することになり、さらなる輝度の向上を図ることができる。
【００１７】
［１１］  ［９］又は［１０］において、前記蛍光体層の前記一方の面側及び前記他方の面側の少なくとも１つに反射防止膜が配置されていてもよい。これにより、界面での光の反射が反射防止膜で抑制され、輝度の向上に寄与する。
【００１８】
［１２］  ［９］において、前記透光性基板の前記他方の面側にレンズ形状が形成されていてもよい。これにより、混色光がレンズ形状に向かって進行し、特に、斜め方向に臨界角を超えて拡散した光がレンズ形状によって、全反射することなく取り出すことができるため、輝度の向上に寄与する。
【００１９】
［１３］  本発明において、内部量子効率が８０．９％以上であってもよい。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係る波長変換体によれば、蛍光体層の接着強度確保のためにバインダーを使用しながらも、内部量子効率をさらに向上させることができる。従って、本発明に係る波長変換体を高輝度の発光素子を用いた発光モジュールに実装することにより、樹脂劣化に伴う輝度低下や色ばらつきが発生せず、また、蛍光体の温度消光に伴う輝度低下が起こらない発光モジュールを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本実施の形態に係る波長変換体を示す断面図である。
【図２】図２Ａは第１変形例に係る波長変換体を示す断面図であり、図２Ｂは反射膜を設けなかった場合の通常の作用を示す説明図である。
【図３】図３Ａは第２変形例に係る波長変換体を示す断面図であり、図３Ｂは反射防止膜を設けなかった場合の通常の作用を示す説明図である。
【図４】第３変形例に係る波長変換体を示す断面図である。
【図５】第４変形例に係る波長変換体を示す断面図である。
【図６】第５変形例に係る波長変換体を示す断面図である。
【図７】第６変形例に係る波長変換体を示す断面図である。
【図８】第７変形例に係る波長変換体を示す断面図である。
【図９】図９Ａは実施例１〜１８において、積分球を用いた前方全透過率の評価方法を示す説明図であり、図９Ｂは同じく直線透過率の評価方法を示す説明図である。
【図１０】実施例１〜１８において、積分球を用いた内部量子効率の評価方法を示す説明図である。
【図１１】実施例１〜８に基づいた蛍光体組成に対する内部量子効率の変化を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明に係る波長変換体の実施の形態例を図１〜図１１を参照しながら説明する。なお、本明細書において、数値範囲を示す「〜」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味として使用される。
【００２３】
本実施の形態に係る波長変換体１０は、図１に示すように、例えば発光ダイオード等からの励起光１２を波長変換して、励起光１２とは異なった発光色を得る波長変換体であって、板状の透光性基板１４と、該透光性基板１４の一主面１４ａに形成された蛍光体層１６とを有する。特に、蛍光体層１６は、蛍光体（すなわち蛍光体粒子）とバインダーとしてのガラスを含む。励起光１２としては、例えば青色発光ダイオードや青色半導体レーザからの励起光が挙げられる。また、この波長変換体１０は、全体として見たとき、励起光が入射する一方の面１１ａと、発光色が出射する他方の面１１ｂとを有する。なお、図１において、蛍光体層１６の大きさが透光性基板１４よりも小さく記載されているが、これに限定されない。これらの部材の寸法は任意であり、蛍光体層１６の大きさは透光性基板１４と同じでもよいし、大きくてもよい。これは、図２Ａ〜図８においても同様である。
【００２４】
透光性基板１４としては、熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である例えばアルミナ基板（透光性アルミナ基板）を用いることが好ましい。熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上とすることで、蛍光体層１６での発熱を透光性基板１４を介して放熱することができ、温度消光の発生を抑制することができる。もちろん、熱伝導率が３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であれば、上述したアルミナ基板のほか、サファイア基板や窒化アルミニウム基板を用いてもよい。また、透光性基板１４の前方全透過率は３０％以上であることが好ましく、さらに、透光性基板１４での光の拡散性を高めるために、直線透過率を６５％以下とすることが望ましい。
【００２５】
透光性基板１４の成形方法は特に限定されず、ドクターブレード法、押し出し法、ゲルキャスト法等、任意の方法であってよい。特に好ましくは、透光性基板１４をゲルキャスト法を用いて製造する。好適な実施の形態においては、セラミック粉末、分散媒及びゲル化剤を含むスラリーを注型し、このスラリーをゲル化させることによって成形体を得、この成形体を焼結することで、透光性基板１４を得る（特開２００１−３３５３７１号公報参照）。
【００２６】
特に好ましくは、純度９９．９％以上（好ましくは９９．９５％以上）の高純度アルミナ粉末に対して、１５０〜１０００ｐｐｍの助剤を添加した原料を用いる。このような高純度アルミナ粉末としては、大明化学工業株式会社製の高純度アルミナ粉体を例示することができる。
【００２７】
前述した助剤としては、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）が好ましいが、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、酸化イットリウム（Ｙ2Ｏ3）、酸化ランタン（Ｌａ2Ｏ3）、酸化スカンジウム（Ｓｃ2Ｏ3）も例示することができる。
【００２８】
ゲルキャスト法は、以下の方法が挙げられる。
【００２９】
（１）  無機物粉体と共に、ゲル化剤となるポリビニルアルコール、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等のプレポリマーを、分散剤と共に分散媒中に分散してスラリーを調製し、注型後、架橋剤により三次元的に架橋してゲル化させることにより、スラリーを固化させる。
【００３０】
（２）  反応性官能基を有する有機分散媒とゲル化剤とを化学結合させることにより、スラリーを固化させる。この方法は、本出願人の特開２００１−３３５３７１号公報に記載されている方法である。
【００３１】
一方、蛍光体層１６に関しては、蛍光体層１６を構成する蛍光体とガラスとの体積比（各成分の体積は各成分の重量を各成分の比重で除したものとする）において、蛍光体の組成が７２ｖｏｌ％以上１００ｖｏｌ％未満であることが好ましい。これにより、蛍光体層１６の透光性基板１４への接着強度確保のためにバインダーを使用しながらも、内部量子効率が向上し、本実施の形態に係る波長変換体１０を用いた例えば白色発光モジュールの輝度の向上を図ることができる。すなわち、本実施の形態に係る波長変換体１０を高輝度の発光素子を用いた発光モジュールに実装することにより、樹脂劣化に伴う輝度低下や色ばらつきが発生せず、また、蛍光体の温度消光に伴う輝度低下が起こらない発光モジュールを得ることができる。
【００３２】
さらに、蛍光体の組成が８２ｖｏｌ％以上９０ｖｏｌ％以下であれば、それ以外の場合と比してガラスが有効に作用するので、輝度のバラツキがさらに低減され、輝度が安定化して輝度向上の効果が顕著となる。
【００３３】
また、蛍光体の粒度（Ｄ５０）と蛍光体層１６の膜厚との比（粒度：膜厚）は、１：１〜１：３．５であることが好ましい。この場合、蛍光体の粒度（Ｄ５０）は、３５μｍ以下が好ましく、さらに好ましくは１０〜３５μｍである。単一の蛍光体を使用する場合は大きな粒度とし、異なる種類の蛍光体を混合する場合は、混合状態を良好にするために、単一の蛍光体を使用する場合と比較して小さな粒度とすることが望ましい。ここで、蛍光体の粒度（Ｄ５０）とは、レーザー回折散乱式粒度分布測定法により測定して得られる体積基準粒度分布において、小粒径側からの通過分積算（積算通過分率）５０％の粒子径（Ｄ５０）をいう。
【００３４】
蛍光体層１６を設ける方法は特に限定されず、スクリーン印刷のほか、ディップコートやインクジェット等の公知の方法を用いることができる。
【００３５】
蛍光体層１６のペーストの作製方法は、特に限定されず、自公転式攪拌脱泡ミキサーのほか、トリロールミル等の公知の方法を用いることができる。また、蛍光体及びペースト用樹脂、溶剤等の有機ビヒクルの種類も特に限定されない。例えば蛍光体については、ＹＡＧ（イットリウム−アルミニウム−ガーネット）系の蛍光体のほかに、サイアロン（シリコン−アルミニウム−酸素−窒素）蛍光体等を用いることができ、ビヒクルについては、溶剤としてテルピネオールのほかに、ポリビニルアセタール等の公知のもの、ペースト用樹脂としてエトセル、アクリル、ブチラール樹脂の公知のものを用いることができる。蛍光体が酸化物ではなく、例えば窒化物であったり、酸化物と窒化物との混合物である場合には、蛍光体が酸化物単味である場合と比して、大気下での耐熱温度が低い場合がある。その場合には、バインダーとしてのガラスの焼付温度を当該蛍光体の耐熱温度を配慮した条件で設定する必要がある。
【００３６】
蛍光体層１６に含有されるガラスは、軟化点が３４０〜８８０℃のガラスであることが好ましい。さらに、耐湿性等の化学的安定性を望む場合は、軟化点の高いガラスを使うことが望ましい。例えば蛍光体が酸化物単味である場合、あるいは酸化物の混合物である場合は、軟化点の高いガラスが利用できるが、耐熱温度が低い非酸化物系の蛍光体を含む蛍光体に対して、ガラスの化学的安定性を求める場合は、軟化点が高いガラスを使用することが望ましく、その耐熱温度を超える温度に晒される温度を短くして、蛍光体が受けるトータルの熱量を最少にする条件とすることが好ましい。
【００３７】
すなわち、熱履歴（保持温度×保持時間とほぼ同じ意味である）を小さくする必要があるため、（焼成温度−軟化温度）は０〜２００℃、（軟化温度−耐熱温度）は０〜２００℃とすることが望ましい。焼成温度における保持時間は、（焼成温度−耐熱温度）が０〜２００℃であれば、１０〜６０分程度、２００〜４００℃では０〜１０分程度が望ましい。また、昇温速度、降温速度も大きくすることが望ましく、単独炉のほか、ベルト炉を利用することが望ましい。
【００３８】
ここで、ガラスの組成を例示すると、低温度で軟化させるためには鉛系、あるいはビスマス系を用いることが好ましい。また、５００℃以上で軟化させる場合には、アルカリ金属酸化物の含有量が５ｗｔ％以下のガラスを用いることができる。具体的には、ＺｎＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系、Ｒ2Ｏ（Ｒはアルカリ金属、以下同じ）−ＰｂＯ−ＳｉＯ2系、Ｒ2Ｏ−ＣａＯ−ＰｂＯ−ＳｉＯ2系、ＢａＯ−Ａｌ2Ｏ3−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系、Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2系等を例示することができる。なお、ガラスの前方透過率は０．５ｍｍ厚で７０％以上が好ましい。
【００３９】
蛍光体層１６は、励起光１２が照射される側に配置されることが好ましい。これにより、励起光１２（例えば青色光）の一部が、蛍光体層１６によって異なる波長の光（例えば黄色光）に変換され、透光性基板１４にて拡散することとなる。そのまま蛍光体層１６を透過した励起光１２も透光性基板１４にて拡散することから、透光性基板１４にて励起光１２と波長変換後の光とが混ぜ合わされて、透光性基板１４の他主面１４ｂ（光取り出し側となる面）から混色光１８（例えば白色光）として出射されることになる。もちろん、蛍光体層１６は励起光１２が照射される側とは反対側に配置されてもよい。
【００４０】
ここで、発光輝度をさらに向上させる上で好適な態様（変形例）について図２Ａ〜図８を参照しながら説明する。
【００４１】
第１変形例に係る波長変換体１０ａは、図２Ａに示すように、蛍光体層１６の一方の面１１ａ側の端面１６ａに、ダイクロイックミラー（反射膜）２０が形成されている。ダイクロイックミラー２０とは、特定の波長の光（例えば励起光１２）を透過し、その他の波長の光（例えば波長変換後の光や混色光１８）を反射する鏡の一種で、通常は誘電体の多層膜等の薄膜をコーティングさせて形成する。
【００４２】
すなわち、ダイクロイックミラー２０は、高屈折率層と低屈折率層とが交互に積層された構造を有する。高屈折率層の材質としては、ＴｉＯ2（屈折率＝２．２〜２．５）やＴａ2Ｏ3（屈折率＝２．０〜２．３）等が挙げられ、低屈折率層の材質としては、ＳｉＯ2（屈折率＝１．４５〜１．４７）やＭｇＦ2（屈折率＝１．３８）等が挙げられる。また、ダイクロイックミラー２０の層数は、高屈折率層と低屈折率層とでそれぞれ５〜１００層であり、膜厚は、１層につき、５０〜５００ｎｍである。
【００４３】
通常、例えば図２Ｂに示すように、蛍光体層１６にて波長変換された後の光の一部（蛍光体層１６と透光性基板１４との界面にて反射した光を含む）は、光源側に向かうため、前方への混色光１８（白色光）として寄与しなくなる。しかし、図２Ａに示すように、上述のダイクロイックミラー２０を設けることで、光源側に向かう光２２は、ダイクロイックミラー２０にて反射されて透光性基板１４側に戻されることから、白色発光に寄与することになり、さらなる輝度の向上を図ることができる。
【００４４】
ダイクロイックミラー２０は、上述のように形成された蛍光体層１６の表面に、蒸着等の方法で成膜すればよいが、蛍光体層１６の表面は、平坦面に形成されることが望ましい。蛍光体層１６を焼成する前に、該蛍光体層１６の表面を平坦にしてもよいし、蛍光体層１６の焼成後、蛍光体層１６の表面を透光性の物質を埋めることにより、平坦にするようにしてもよい。その他、焼成後の蛍光体層１６の表面を研磨したり、研磨後に熱処理を行う等の方法を適宜実施することが望ましい。
【００４５】
第２変形例に係る波長変換体１０ｂは、図３Ａに示すように、透光性基板１４の他方の面１１ｂ側の他主面１４ｂ（光取り出し側の面）に、反射防止膜２４を有する点で異なる。反射防止膜２４は、ＡＲコート（Ａｎｔｉ  Ｒｅｆｌｅｃｔｉｏｎ  Ｃｏａｔｉｎｇ）とも呼ばれ、光の干渉により透光性基板１４の表面の反射を低減させる薄い膜である。反射防止膜２４の材質としては、ＴｉＯ2、ＳｉＯ2等とするほか、ＭｇＦ2、ＺｒＯ2等が挙げられる。
【００４６】
通常、例えば図３Ｂに示すように、透光性基板１４での光（励起光１２と波長変換後の光）の拡散によって発生した白色光の一部は、透光性基板１４の他主面１４ｂにて反射して、反射光２６として後方（光源側）に向かうため、前方への混色光１８（白色光）として寄与しなくなる。しかし、透光性基板１４の他主面１４ｂに反射防止膜２４を設けることで、混色光１８のほとんどが透光性基板１４の他主面１４ｂにて反射しなくなり、前方への混色光１８として出射されることになる。これは、輝度の向上に寄与する。
【００４７】
第３変形例に係る波長変換体１０ｃは、図４に示すように、透光性基板１４の他方の面１１ｂ側の他主面１４ｂ（光取り出し側の面）に、レンズ形状２８を一体に設けた点で異なる。このレンズ形状２８を一体に設ける方法としては、上述したゲルキャスト法を用いることができる。
【００４８】
レンズ形状２８を一体に設けることで、発生した混色光１８（白色光）がレンズ形状２８に向かって進行し、特に、斜め方向に臨界角を超えて拡散した光がレンズ形状２８によって、全反射することなく取り出すことができるため、輝度の向上に寄与する。
【００４９】
第４変形例に係る波長変換体１０ｄは、図５に示すように、上述した第１変形例に係る波長変換体１０ａとほぼ同様の構成を有するが、透光性基板１４の一主面１４ａと他主面１４ｂにそれぞれ反射防止膜２４を形成した点で異なる。この場合、透光性基板１４の一主面１４ａに反射防止膜２４を設けることで、蛍光体層１６にて波長変換された後の光のほとんどは、蛍光体層１６と透光性基板１４との界面にて反射しなくなり、透光性基板１４内に進行する。また、透光性基板１４内を進行する光は透光性基板１４の他主面１４ｂで反射しなくなる。その結果、白色発光に寄与することになり、さらなる輝度の向上を図ることができる。なお、反射防止膜２４は、透光性基板１４の一主面１４ａ及び他主面１４ｂのいずれか一方に形成してもよい。
【００５０】
第５変形例に係る波長変換体１０ｅは、図６に示すように、蛍光体層１６を透光性基板１４の他方の面１１ｂ側に配置した点で異なる。この場合、透光性基板１４で拡散された光が蛍光体層１６に均質化されて照射される。また、拡散された光（励起光１２）の一部が、蛍光体層１６によって異なる波長の光（例えば黄色光）に変換される。蛍光体層１６にて拡散された光（励起光）と波長変換後の光とが混ぜ合わされて、蛍光体層１６の端面１６ｂ（他方の面１１ｂ側の端面）から混色光（例えば白色光）として出射されることになる。また、この波長変換体１０ｅは、蛍光体層１６の一方の面１１ａ側にダイクロイックミラー２０を配置している。図６の例では、透光性基板１４の他主面１４ｂにダイクロイックミラー２０を形成した例を示している。さらに、波長変換体１０ｅは、透光性基板１４の一主面１４ａに反射防止膜２４が形成されている。
【００５１】
この第５変形例に係る波長変換体１０ｅによれば、励起光１２は透光性基板１４の一主面１４ａ及び他主面１４ｂにて反射されることなく、蛍光体層１６内に拡散して進行する。さらに、蛍光体層１６にて波長変換された後の光の一部並びに蛍光体層１６にて発生した混色光の一部は、一方の面１１ａ側に向かうが、透光性基板１４の他主面１４ｂに形成されたダイクロイックミラー２０にて反射されて他方の面１１ｂ側に戻されることから、白色発光に寄与することになり、さらなる輝度の向上を図ることができる。
【００５２】
第６変形例に係る波長変換体１０ｆは、図７に示すように、上述した第５変形例に係る波長変換体１０ｅとほぼ同様の構成を有するが、蛍光体層１６の他方の面１１ｂ側の端面１６ｂに反射防止膜２４が形成されている点で異なる。この場合、第５変形例と同様に、一方の面１１ａ側に向かう光（波長変換された後の光の一部並びに混色光の一部）は、ダイクロイックミラー２０にて反射されて蛍光体層１６の端面１６ｂ側に戻される。特に、第６変形例では、蛍光体層１６にて発生した混色光は蛍光体層１６の端面１６ｂで反射されることなく、外方に出射されることとなる。従って、白色発光に寄与することになり、さらなる輝度の向上を図ることができる。
【００５３】
第７変形例に係る波長変換体１０ｇは、図８に示すように、上述した第６変形例に係る波長変換体１０ｆとほぼ同様の構成を有するが、透光性基板１４の一主面１４ａにダイクロイックミラー２０が形成され、透光性基板１４の他主面１４ｂに反射防止膜２４が形成されている点で異なる。この場合、励起光１２は透光性基板１４の一主面１４ａ及び他主面１４ｂにて反射されることなく、蛍光体層１６内に拡散して進行する。さらに、蛍光体層１６で発生した混色光のうち、一方の面１１ａ側に向かう混色光は、透光性基板１４の一主面１４ａに形成されたダイクロイックミラー２０にて反射されて蛍光体層１６側に戻されることから、白色発光に寄与することになり、さらなる輝度の向上を図ることができる。なお、透光性基板１４の他主面１４ｂに形成された反射防止膜２４は省略してもよい。
【実施例】
【００５４】
実施例１〜１８について、光学特性（前方全透過率、直線透過率及び内部量子効率）を評価した。
【００５５】
（実施例１）
特開２００１−３３５３７１号公報記載のゲルキャスト製法にて成形を行い、純度９９．９８％、アルキメデス法による相対密度９９．５％以上、平均結晶粒径２５μｍ、外寸１００×１００ｍｍ、厚さ１．０ｍｍの透光性アルミナ基板を得た。
【００５６】
具体的には、純度９９．９９％以上、ＢＥＴ表面積９〜１５ｍ2／ｇ、タップ密度０．９〜１．０ｇ／ｃｍ3の高純度アルミナ粉末に対して、５００ｐｐｍの酸化マグネシウム粉末を添加した。この原料粉末をゲルキャスト法によって成形した。この粉末１００重量部、分散媒（マロン酸ジメチル）４０重量部、ゲル化剤（４，４’−ジフェニルメタンジイソシアナート変成物）８重量部、反応触媒（トリエチルアミン）０．１〜０．３重量部、ノニオン系分散剤を混合した。
【００５７】
２０℃で、分散媒に前記原料粉末及び分散剤を添加して分散し、次いで、ゲル化剤を添加して分散し、最後に、反応触媒を添加することにより、スラリーを作製した。このスラリーを型内に注入し、２時間放置してゲル化させた。ゲル化した成形体を型から取り出し、６０〜１００℃で乾燥した。次いで、成形体を１１００℃で２時間脱脂し、水素雰囲気中で焼成した。
【００５８】
蛍光体とガラスの混合及びペースト化には、自公転式攪拌脱泡ミキサーを用いた。蛍光体粉末（粒度Ｄ５０＝２０μｍ、Ｙ3Ａｌ5Ｏ13：Ｃｅ3+）とガラスフリット（軟化点５００℃）、所定量のビヒクルを均一に混合、混練し、目的とするペーストを得た。蛍光体とガラスは、樹脂分を除いた体積比（蛍光体：ガラス）で１４：８６となるように原料比を調整した。ビヒクル成分としてテルピネオールを用い、添加量は作製した蛍光体ガラスペーストの粘度が６００〜８００Ｐａ・ｓとなるように調整した。
【００５９】
作製したペーストを、スクリーン印刷により、透光性アルミナ基板に印刷した。これを６０〜１００℃で乾燥させ、６００℃で焼成することで実施例１に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６０】
（実施例２）
蛍光体とガラスの体積比（蛍光体：ガラス）を４０：６０としたこと以外は、実施例１と同様にして実施例２に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６１】
（実施例３）
蛍光体とガラスの体積比（蛍光体：ガラス）を７２：２８としたこと以外は、実施例１と同様にして実施例３に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６２】
（実施例４）
蛍光体とガラスの体積比（蛍光体：ガラス）を８２：１８としたこと以外は、実施例１と同様にして実施例４に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６３】
（実施例５）
蛍光体とガラスの体積比（蛍光体：ガラス）を８６：１４としたこと以外は、実施例１と同様にして実施例５に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６４】
（実施例６）
蛍光体とガラスの体積比（蛍光体：ガラス）を９０：１０としたこと以外は、実施例１と同様にして実施例６に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６５】
（実施例７）
蛍光体とガラスの体積比（蛍光体：ガラス）を９７：３としたこと以外は、実施例１と同様にして実施例７に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６６】
（実施例８）
蛍光体とガラスの体積比（蛍光体：ガラス）を９９：１としたこと以外は、実施例１と同様にして実施例８に係る波長変換体を得た。焼成膜厚は３５μｍとなるように印刷条件を調整した。
【００６７】
（実施例９）
焼成膜厚が２０μｍになるように印刷条件を調整したこと以外は、実施例５と同様にして実施例９に係る波長変換体を得た。
【００６８】
（実施例１０）
焼成膜厚が７０μｍになるように印刷条件を調整したこと以外は、実施例５と同様にして実施例１０に係る波長変換体を得た。
【００６９】
（実施例１１）
焼成膜厚が１２０μｍになるように印刷条件を調整したこと以外は、実施例５と同様にして実施例１１に係る波長変換体を得た。
【００７０】
（実施例１２）
蛍光体粒度Ｄ５０が１０μｍの蛍光体粉末を用いたこと以外は、実施例５と同様にして実施例１２に係る波長変換体を得た。
【００７１】
（実施例１３）
蛍光体粒度Ｄ５０が３５μｍの蛍光体粉末を用いたこと以外は、実施例５と同様にして実施例１３に係る波長変換体を得た。
【００７２】
（実施例１４）
ガラスの軟化点が８００℃のフリットガラスを用いたこと以外は、実施例５と同様にして実施例１４に係る波長変換体を得た。
【００７３】
（実施例１５）
蛍光体粒度Ｄ５０が４０μｍの蛍光体粉末を用い、焼成膜厚が９０μｍになるように印刷条件を調整したこと以外は、実施例５と同様にして実施例１５に係る波長変換体を得た。
【００７４】
（実施例１６）
蛍光体粒度Ｄ５０が５μｍの蛍光体粉末を用い、焼成膜厚が２５μｍになるように印刷条件を調整したこと以外は、実施例５と同様にして実施例１６に係る波長変換体を得た。
【００７５】
（実施例１７）
ガラスの軟化点が３００℃のフリットガラスを用いたこと以外は、実施例５と同様にして実施例１７に係る波長変換体を得た。
【００７６】
（実施例１８）
ガラスの軟化点が９００℃のフリットガラスを用いたこと以外は、実施例５と同様にして実施例１８に係る波長変換体を得た。
【００７７】
＜光学特性の評価＞
（前方全透過率）
得られた実施例１〜１８の前方全透過率は、図９Ａに示すように、入射口を有する積分球と検出器とを有する分光光度計（日立ハイテク製、Ｕ−４１００）を用いて測定した。測定試料（実施例１〜１８）は、寸法を１０ｍｍ（縦）×１０ｍｍ（横）×０．５ｍｍ（厚み）に切断加工した。
【００７８】
光源から波長５５５ｎｍの単色光を積分球の入射口に固定した測定試料の表面に入射させ、測定試料を通過して背面側から積分球内に向かって放射される放射光を検出器によって検出する。
【００７９】
前方全透過率は、測定試料を通過する可視光を積分球で集光したときの光強度（Ｉ）と、測定試料を固定せずに測定したときの光強度（Ｉ0）の比率（＝Ｉ／Ｉ0）より算出した。
【００８０】
実施例１〜１８の前方全透過率は、いずれも３０％以上であった。
【００８１】
（直線透過率）
実施例１〜１８の直線透過率は、図９Ｂに示すように、入射口を有する積分球と検出器とを有する分光光度計（日立ハイテク製、Ｕ−４１００）を用いて測定した。測定試料（実施例１〜１８）は、寸法を１０ｍｍ（縦）×１０ｍｍ（横）×０．５ｍｍ（厚み）に切断加工した。
【００８２】
そして、光源と積分球の入射口とを対向させて光源と積分球を配置し、光源と積分球との間に１つの貫通孔を有するスリット板を設置した。スリット板のうち、積分球に対向する面に貫通孔を塞ぐように測定試料を固定した。分光光度計の測定波長は１７５〜２６００ｎｍであるが、光源として波長２００〜１０００ｎｍの光を出射する光源を用いた。寸法関係は、積分球の入射口の直径が約９ｍｍ、スリット板の貫通孔の直径が２ｍｍ、測定試料から積分球の入射口までの距離Ｌａが約９０ｍｍである。
【００８３】
直線透過率は、測定試料を通過する可視光を積分球で集光したときの光強度（Ｉ）と、測定試料を固定せずに測定したときの光強度（Ｉ0）の比率（＝Ｉ／Ｉ0）より算出した。
【００８４】
実施例１〜１８の直線透過率は、いずれも６５％以下であった。
【００８５】
（内部量子効率）
実施例１〜１８に係る波長変換体を約１０ｍｍ×１０ｍｍに切断し、蛍光分光光度計（日本分光製、ＦＰ−８３００）、φ６０ｍｍ積分球を用いて内部量子効率を測定した。光学特性の測定においては、すべて蛍光体層に向けて励起光を照射した。
【００８６】
波長変換体の内部量子効率測定は、図１０に示すように、測定試料（実施例１〜１８）をスペクトラロン標準反射板に保持し、この状態で測定試料を、積分球の励起ポートから直接積分球内に設置して試料の蛍光スペクトルの測定を行った。励起光は４６０ｎｍとした。内部量子効率は、測定試料を設置しないときの励起光スペクトルから励起光強度Ｉ0（波長４６０±２０ｎｍ）を求め、試料の蛍光スペクトルより吸収されなかった励起光強度Ｉ1（波長４６０ｎｍ±２０ｎｍ）、試料発光強度Ｅ1（４８０〜７８０ｎｍ）を求め、以下の式（１）より計算した。
内部量子効率＝Ｅ1／（Ｉ0−Ｉ1）        ……（１）
【００８７】
実施例１〜１８の評価結果を表１に示す。また、実施例１〜８の蛍光体組成に対する内部量子効率の変化を図１１に示す。
【００８８】
【表１】
2014207436.tif 000003
【００８９】
実施例１〜８に注目すると、蛍光体組成が７２〜９９ｖｏｌ％の場合（実施例３〜８）は、内部量子効率が８０％以上と高いことがわかる（図１１の曲線Ｌ参照）。特に、蛍光体組成８６〜９０ｖｏｌ％（実施例５、６）の場合、この効果が特に顕著である。蛍光体とガラスの組成比を特定範囲にすることで蛍光体の内部量子効率が向上する理由は不明であるが、考えられる可能性としては、透明体であるガラスが、蛍光体からの発光を波長変換体の外部まで導光する経路として機能していることが挙げられる。また、蛍光体組成が７２ｖｏｌ％未満の場合（実施例１及び２）は、内部量子効率が低下していることがわかる。これは、ガラス組成が増大するに従い、ガラスでの光吸収による内部量子効率低下の影響が顕著に表れるためと考えられる。
【００９０】
実施例５、９〜１１、１６に注目すると、上記の効果（内部量子効率が向上する効果）は、蛍光体粒度Ｄ５０：焼成後膜厚＝１：１〜１：３．５の場合に認められる。一方で、蛍光体粒度Ｄ５０：焼成後膜厚＝１：６の場合（実施例１１）や１：５の場合（実施例１６）は内部量子効率が低下している。この原因としては、蛍光体層中でガラスが導光経路として機能するとしても、膜厚が蛍光体粒度に比べて厚い（６倍や５倍）場合は、ガラスによる吸収並びに蛍光体の自己吸収によるロスの影響が顕著に表れる可能性が考えられる。ここで、自己吸収とは、蛍光体の発光が、再び蛍光体に吸収される現象をいう。
【００９１】
実施例５、１２、１３、１５に注目すると、上記の効果は蛍光体粒度Ｄ５０＝１０〜３５μｍの蛍光体において認められると考えられる。さらに、蛍光体粒度については、３５μｍよりも大きくなると、蛍光体層の成形性が悪くなったり、蛍光体の発光分布が悪化する傾向をしめすので、３５μｍ以下が好ましい。
【００９２】
実施例５、１４、１７、１８に注目すると、上記の効果はガラスフリットの軟化点が３４０〜８８０℃の場合において認められると考えられる。特に、軟化点が低いガラスの場合は、有色になる傾向があり、光部品には好ましくなく、軟化点の高いガラスでは、蛍光体層を焼成する際の蛍光体粒子への熱ダメージを少なくすることが困難であり、いずれにおいても、内部量子効率を高くするには、前記した軟化点が望ましい。
【００９３】
なお、本発明に係る波長変換体は、上述の実施の形態に限らず、本発明の要旨を逸脱することなく、種々の構成を採り得ることはもちろんである。
【符号の説明】
【００９４】
１０、１０ａ〜１０ｇ…波長変換体          １２…励起光
１４…透光性基板                          １４ａ…一主面
１６…蛍光体層                            １８…混色光
２０…反射膜                              ２２…光
２４…反射防止膜                          ２６…反射光
２８…レンズ形状
【図１】
2014207436.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
2014207436.tif 000008
【図６】
2014207436.tif 000009
【図７】
2014207436.tif 000010
【図８】
2014207436.tif 000011
【図９】
2014207436.tif 000012
【図１０】
2014207436.tif 000013
【図１１】
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