(57)【要約】【課題】電極間の電気的な接続に用いた場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性の双方を高めることができる導電フィルムを提供する。【解決手段】本発明に係る導電フィルム１１は、複数の導電性粒子２１と、導電性粒子２１に接触していない複数の絶縁粒子１２と、バインダー樹脂１３とを含む。導電フィルム１１中で、絶縁粒子１２は偏在している。導電フィルム１１中で、第２の領域Ｒ２よりも導電性粒子２１に近い第１の領域Ｒ１における絶縁粒子１２の数密度が、第１の領域Ｒ１よりも導電性粒子２１から遠い第２の領域Ｒ２における絶縁粒子１２の数密度よりも大きい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
フィルム状の導電フィルムであって、
複数の導電性粒子と、前記導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含み、
導電フィルム中で、前記絶縁粒子が偏在しており、
前記導電性粒子の表面から５μｍの距離までの領域を第１の領域とし、前記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域を第２の領域としたときに、導電フィルム中で、前記第２の領域よりも前記導電性粒子に近い前記第１の領域における前記絶縁粒子の数密度が、前記第１の領域よりも前記導電性粒子から遠い前記第２の領域における前記絶縁粒子の数密度よりも大きい、導電フィルム。
【請求項２】
前記第１の領域における数密度が、前記第２の領域における数密度の２倍以上、２０倍以下である、請求項１に記載の導電フィルム。
【請求項３】
前記絶縁粒子が、金属粒子を除く無機粒子である、請求項１又は２に記載の導電フィルム。
【請求項４】
前記導電性粒子が、導電性の表面に突起を有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の導電フィルム。
【請求項５】
前記導電性粒子が、導電性の表面に接触している絶縁物質を有する、請求項１〜４のいずれか１項に記載の導電フィルム。
【請求項６】
第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、
第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、
前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、
前記接続部が、複数の導電性粒子と、前記導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含む導電フィルムにより形成されており、
前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記導電性粒子により電気的に接続されており、
前記導電性粒子の表面から５μｍの距離までの領域を第１の領域とし、前記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域を第２の領域としたときに、前記接続部中で、前記第２の領域よりも前記導電性粒子に近い前記第１の領域における前記絶縁粒子の数密度が、前記第１の領域よりも前記導電性粒子から遠い前記第２の領域における前記絶縁粒子の数密度よりも大きい、接続構造体。
【請求項７】
前記第１の領域における数密度が、前記第２の領域における数密度の２倍以上、２０倍以下である、請求項６に記載の接続構造体。
【請求項８】
前記絶縁粒子が、金属粒子を除く無機粒子である、請求項６又は７に記載の接続構造体。
【請求項９】
前記導電性粒子が、導電性の表面に突起を有する、請求項６〜８のいずれか１項に記載の接続構造体。
【請求項１０】
前記導電性粒子が、導電性の表面に接触している絶縁物質を有する、請求項６〜９のいずれか１項に記載の接続構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性粒子とバインダー樹脂とを含む導電フィルムに関する。また、本発明は、上記導電フィルムを用いた接続構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
異方性導電ペースト及び異方性導電フィルム等の異方性導電材料が広く知られている。該異方性導電材料では、バインダー樹脂中に導電性粒子が分散されている。
【０００３】
上記異方性導電材料は、各種の接続構造体を得るために、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、並びにフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｂｏａｒｄ））等に使用されている。
【０００４】
上記異方性導電材料の一例として、下記の特許文献１には、導電性粒子と、絶縁性樹脂と、粒径１００ｎｍ以下のシリカとを含む異方性導電ペーストが開示されている。
【０００５】
下記の特許文献２には、導電性粒子を含む異方性導電フィルムが開示されている。この異方性導電フィルムは、回路接続に用いられる。上記異方性導電フィルムでは、一方の面から、厚さ方向に沿って上記導電性粒子の平均粒子径の２倍の距離までの領域における上記導電性粒子の含有割合が、下記式（Ｉ）で表される条件を満たす。また、上記異方性導電フィルムの溶融粘度の４０〜２５０℃における最小値は１０００Ｐａ・ｓ以下である。
【０００６】
Ｃ≧Ｃ０×０．８  ・・・・（Ｉ）
上記式（Ｉ）中、Ｃは上記領域における上記導電性粒子の含有量（質量％）を示し、Ｃ０は上記異方性導電フィルムの一方の面から他方の面までの領域における上記導電性粒子の含有割合（質量％）を示す。
【０００７】
下記の特許文献３には、絶縁粒子付き導電性粒子とバインダー樹脂とを含む異方性導電材料が開示されている。上記絶縁粒子付き導電性粒子は、導電性粒子と、該導電性粒子の表面に固定化されており、固着性を有する絶縁粒子とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平１０−２８３８４１号公報
【特許文献２】特開２０１１−１７５８４６号公報
【特許文献３】特表２００７−５３７５７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１では、異方性導電ペーストの全体に、シリカが略均一に分散されている。上下の電極間を電気的に接続して、接続構造体を得るために、このような異方性導電ペーストを用いただけでは、複数の導電性粒子が接触して、接続されてはならない横方向に隣接する電極間が電気的に接続されることがある。このため、接続されてはならない横方向の電極間の絶縁信頼性が低くなるという問題がある。
【００１０】
特許文献２では、導電フィルム中で、複数の導電性粒子を偏在させている。上下の電極間を電気的に接続して、接続構造体を得るために、このような導電フィルムを用いただけでは、複数の導電性粒子が接触して、接続されてはならない横方向に隣接する電極間が電気的に接続されることがある。このため、接続されてはならない横方向の電極間の絶縁信頼性が低くなるという問題がある。
【００１１】
特許文献３では、絶縁粒子付き導電性粒子を用いている。この絶縁粒子付き導電性粒子を含む導電フィルムを用いて上下の電極間を電気的に接続して、接続構造体を得る場合には、熱圧着時に、絶縁粒子を導電性粒子の表面から脱離させる。しかし、このような絶縁粒子付き導電性粒子を含む異方性導電材料を用いたとしても、電極と導電性粒子との間の絶縁粒子が十分に排除されず、電極と導電性粒子とが接触しなかったり、電極と導電性粒子との接触面積が小さくなったりする。このため、上下の電極間の導通信頼性が低くなるという問題がある。
【００１２】
本発明の目的は、電極間の電気的な接続に用いた場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性の双方を高めることができる導電フィルムを提供すること、並びに該導電フィルムを用いた接続構造体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の広い局面によれば、フィルム状の導電フィルムであって、複数の導電性粒子と、前記導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含み、導電フィルム中で、前記絶縁粒子が偏在しており、前記導電性粒子の表面から５μｍの距離までの領域を第１の領域とし、前記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域を第２の領域としたときに、導電フィルム中で、前記第２の領域よりも前記導電性粒子に近い前記第１の領域における前記絶縁粒子の数密度が、前記第１の領域よりも前記導電性粒子から遠い前記第２の領域における前記絶縁粒子の数密度よりも大きい、導電フィルムが提供される。
【００１４】
本発明の広い局面によれば、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、前記接続部が、複数の導電性粒子と、前記導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含む導電フィルムにより形成されており、前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記導電性粒子により電気的に接続されており、前記導電性粒子の表面から５μｍの距離までの領域を第１の領域とし、前記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域を第２の領域としたときに、前記接続部中で、前記第２の領域よりも前記導電性粒子に近い前記第１の領域における前記絶縁粒子の数密度が、前記第１の領域よりも前記導電性粒子から遠い前記第２の領域における前記絶縁粒子の数密度よりも大きい、接続構造体が提供される。
【００１５】
本発明に係る導電フィルム及び本発明に係る接続構造体のある特定の局面では、前記第１の領域における数密度が、前記第２の領域における数密度の２倍以上、２０倍以下である。
【００１６】
前記導電フィルムに含まれる前記絶縁粒子が、金属粒子を除く無機粒子であることが好ましい。前記導電性粒子が、導電性の表面に突起を有することが好ましい。前記導電性粒子が、導電性の表面に接触している絶縁物質を有することが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明に係る導電フィルムは、複数の導電性粒子と、該導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含み、上記導電フィルム中で、上記絶縁粒子が偏在しており、更に上記導電性粒子の表面から５μｍの距離までの領域を第１の領域とし、上記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域を第２の領域としたときに、上記導電フィルム中で、上記第２の領域よりも上記導電性粒子に近い上記第１の領域における上記絶縁粒子の数密度が、上記第１の領域よりも上記導電性粒子から遠い上記第２の領域における上記絶縁粒子の数密度よりも大きいので、上記導電フィルムを電極間の電気的な接続に用いた場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性の双方を高めることができる。
【００１８】
本発明に係る接続構造体では、上記第１，第２の接続対象部材を接続している接続部が、複数の導電性粒子と、上記導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バンダー樹脂とを含む導電フィルムにより形成されており、更に上記導電性粒子の表面から５μｍの距離までの領域を第１の領域とし、上記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域を第２の領域としたときに、上記接続部中で、上記第２の領域よりも上記導電性粒子に近い上記第１の領域における上記絶縁粒子の数密度が、上記第１の領域よりも上記導電性粒子から遠い上記第２の領域における上記絶縁粒子の数密度よりも大きいので、導通信頼性及び絶縁信頼性の双方を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る導電フィルムを示す断面図である。
【図２】図２は、図１に示す導電フィルムに用いられる導電性粒子を示す断面図である。
【図３】図３は、導電性粒子の第１の変形例を示す断面図である。
【図４】図４は、導電性粒子の第２の変形例を示す断面図である。
【図５】図５は、導電性粒子の第３の変形例を示す断面図である。
【図６】図６は、導電性粒子の第４の変形例を示す断面図である。
【図７】図７は、図１に示す導電フィルムを用いた接続構造体の一例を示す断面図である。
【図８】図８は、図７に示す接続部における導電性粒子及びその近傍領域を拡大して示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２１】
本発明に係る導電フィルムは、複数の導電性粒子と、該導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含む。本発明に係る導電フィルム中で、上記絶縁粒子は偏在している。上記導電性粒子の表面から５μｍの距離までの領域を第１の領域とする。上記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域を第２の領域とする。このとき、本発明に係る導電フィルム中で、上記第２の領域よりも上記導電性粒子に近い上記第１の領域における上記絶縁粒子の数密度が、上記第１の領域よりも上記導電性粒子から遠い上記第２の領域における上記絶縁粒子の数密度よりも大きい。
【００２２】
本発明に係る接続構造体は、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備える。上記接続部が、複数の導電性粒子と、上記導電性粒子に接触していない複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含む導電フィルムにより形成されている。上記第１の電極と上記第２の電極とが、上記導電性粒子により電気的に接続されている。上記接続部中で、上記第２の領域よりも上記導電性粒子に近い上記第１の領域における上記絶縁粒子の数密度が、上記第１の領域よりも上記導電性粒子から遠い上記第２の領域における上記絶縁粒子の数密度よりも大きい。
【００２３】
本発明に係る導電フィルム及び本発明に係る接続構造体では、導電性粒子に近い位置で、上記絶縁粒子が比較的密に存在しており、導電性粒子から遠い位置で、上記絶縁粒子が比較的疎に存在している。なお、導電性粒子から遠い位置（例えば、かなり離れた位置）で、上記絶縁粒子は存在していなくてもよい。
【００２４】
本発明に係る導電フィルムでは、上述した構成が備えられているので、上記導電フィルムを電極間の電気的な接続に用いた場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性の双方を高めることができる。
【００２５】
上記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の第２の領域は、上記第１の領域を除く上記導電フィルム部分及び上記第１の領域を除く上記接続部部分である。
【００２６】
上記導電フィルム及び後述する接続構造体における接続部において、上記第２の領域は上記導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域であり、かつ、上記導電性粒子の表面から１０μｍの距離の位置よりも内側の領域であることが好ましい。このような第１，第２の領域で絶縁粒子の数密度を異ならせることにより、導通信頼性及び絶縁信頼性がバランスよくより一層高くなる。
【００２７】
なお、上記第１，第２の領域には、上記導電フィルムにおける導電性粒子部分及び上記接続部における導電性粒子部分は含まれないこととする。
【００２８】
上記導電フィルム及び上記接続部において、上記第１の領域における数密度は、上記第２の領域における数密度の、１．５倍以上であることが好ましく、２倍以上であることがより好ましく、５倍以上であることが更に好ましく、２０倍以下であることが好ましく、１０倍以下であることが特に好ましい。上記第１，第２の領域における数密度の差が大きいほど、絶縁信頼性がより一層良好になる。上記第１，第２の領域における数密度の差が小さいほど、導通信頼性がより一層良好になる。
【００２９】
導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの第１の領域における絶縁粒子の数は、好ましくは１００個以上、より好ましくは５００個以上、好ましくは４００００個以下、より好ましくは４０００個以下である。
【００３０】
次に、図面を参照しつつ、本発明に係る導電フィルムについて、具体的に説明する。
【００３１】
図１は、本発明の一実施形態に係る導電フィルムを示す断面図である。
【００３２】
図１に示す導電フィルム１１は、単層フィルムである。導電フィルム１１は、複数の導電性粒子２１と、導電性粒子２１に接触していない絶縁粒子１２と、バインダー樹脂１３とを含む。絶縁粒子１２は、導電性粒子２１の一部ではない。絶縁粒子１２は、導電性粒子における導電性の表面と接触しておりかつ導電性粒子の表面上に配置されている絶縁粒子とは異なる。絶縁粒子１２には、導電性粒子２１の一部である絶縁粒子は含まれないこととする。
【００３３】
導電フィルム１１中で、絶縁粒子１２は偏在している。導電フィルム１１中で、第２の領域Ｒ２よりも導電性粒子２１に近い第１の領域Ｒ１における絶縁粒子１２の数密度が、第１の領域Ｒ１よりも導電性粒子２１から遠い第２の領域Ｒ２における絶縁粒子１２の数密度よりも大きい。導電フィルム１１では、導電性粒子２１の表面から、５μｍの距離までの領域における絶縁粒子１２の数密度が、導電性粒子２１の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における絶縁粒子１２の数密度よりも大きい。
【００３４】
次に、上記導電フィルムに含まれている導電性粒子について、以下説明する。
【００３５】
図２は、図１に示す導電フィルム１１に用いられる導電性粒子を示す断面図である。
【００３６】
図２に示す導電性粒子２１は、導電性粒子本体２２と、導電性粒子本体２２の表面上に配置された複数の絶縁粒子２３とを備える。絶縁粒子２３は、導電性粒子２１における導電性の表面に接触しており、導電性粒子本体２２と接触している。導電性粒子本体２２の表面に、絶縁粒子２３が付着している。絶縁粒子２３は、導電性粒子２１の一部であり、上述した絶縁粒子１２とは異なる。導電性粒子２１では、絶縁物質は絶縁粒子２３である。
【００３７】
なお、バインダー樹脂中に導電性粒子２１を分散させて、導電フィルム１１を得る工程において、導電性粒子本体２２の表面から絶縁粒子２３が脱離して、脱離した絶縁粒子２３が導電性粒子２１の導電性の表面に接触しなくなった場合に、脱離した絶縁粒子２３は、上述した絶縁粒子１２になる。
【００３８】
従って、図２に示す導電性粒子２１では、絶縁粒子２３は、導電性粒子本体２２の表面上に比較的少なく配置されているが、バインダー樹脂中に分散される前の導電性粒子では、導電性粒子本体２２の表面上に絶縁粒子が多く配置されていてもよい。
【００３９】
バインダー樹脂中に、絶縁粒子が導電性の表面に接触している導電性粒子を分散させて、導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が存在するようにしてもよい。導電性粒子における導電性の表面に対する絶縁粒子の接着性を調整することで、分散時に絶縁粒子を脱離させることが可能である。
【００４０】
導電性粒子本体２２は、基材粒子３１と、基材粒子３１の表面上に配置された導電部３２とを有する。導電性粒子本体２２では、導電部３２は導電層である。導電部３２は、基材粒子３１の表面を覆っている。導電性粒子本体２２は、基材粒子３１の表面が導電部３２により被覆された被覆粒子である。導電性粒子本体２２は表面に導電部３２を有する。
【００４１】
上記導電性粒子本体は、少なくとも表面に導電部を有していればよい。導電性粒子本体２２のように、中心部が導電部とは異なる基材粒子であってもよい。導電性粒子本体の全体が、導電部であってもよい。
【００４２】
導電性粒子２１は、導電性の表面に複数の突起２１ａを有する。導電性粒子本体２２は、基材粒子３１の表面上に複数の芯物質３３を有する。導電部３２は、基材粒子３１と芯物質３３とを被覆している。芯物質３３を導電部３２が被覆していることにより、導電性粒子本体２２は表面に複数の突起２２ａを有する。また、導電部３２は表面（外表面）に複数の突起３２ａを有する。芯物質３３により導電部３２の表面が隆起されており、複数の突起２２ａ，３２ａが形成されている。
【００４３】
図３に、導電性粒子の第１の変形例を示す。
【００４４】
図３に示す導電性粒子４１は、導電性粒子本体４２と、導電性粒子本体４２の表面上に配置された複数の絶縁粒子２３とを備える。絶縁粒子２３は、導電性粒子４１における導電性の表面に接触しており、導電性粒子本体４２と接触している。導電性粒子２１と導電性粒子４１とでは、芯物質３３の有無のみが相違している。導電性粒子４１は、芯物質を有さない。
【００４５】
導電性粒子４１は、導電性の表面に突起４１ａを有する。導電性粒子本体４２は、基材粒子３１と、基材粒子３１の表面上に配置された導電部３２Ａとを有する。導電部３２Ａは導電層である。導電性粒子本体４２は、導電性粒子本体２２のように芯物質を有さない。導電部３２Ａは、第１の部分と、該第１の部分よりも厚みが厚い第２の部分とを有する。従って、導電性粒子本体４２は表面に複数の突起４２ａを有する。また、導電部３２Ａは表面（外表面）に複数の突起３２Ａａを有する。複数の突起４２ａ，３２Ａａを除く部分が、導電部３２Ａの上記第１の部分である。複数の突起４２ａ，３２Ａａは、導電部３２Ａの厚みが厚い上記第２の部分である。
【００４６】
導電性粒子４１のように、突起を形成するために、芯物質を必ずしも用いなくてもよい。
【００４７】
図４に、導電性粒子の第２の変形例を示す。
【００４８】
図４に示す導電性粒子５１は、導電性粒子本体５２と、導電性粒子本体５２の表面上に配置された複数の絶縁粒子２３とを備える。絶縁粒子２３は、導電性粒子５１における導電性の表面に接触しており、導電性粒子本体５２と接触している。
【００４９】
導電性粒子本体５２は、基材粒子３１と、基材粒子３１の表面上に配置された導電部３２Ｂとを有する。導電部３２Ｂは導電層である。導電部３２Ｂは、基材粒子３１の表面上に配置された第１の導電部３２Ｂｘと、第１の導電部３２Ｂｘの表面上に配置された第２の導電部３２Ｂｙとを有する。
【００５０】
導電性粒子５１は、導電性の表面に複数の突起５１ａを有する。導電性粒子本体５２は、第１の導電部３２Ｂｘの表面上に複数の芯物質３３を有する。第２の導電部３２Ｂｙは、第１の導電部３２Ｂｘと芯物質３３とを被覆している。基材粒子３１と芯物質３３とは間隔を隔てて配置されている。基材粒子３１と芯物質３３との間には、第１の導電部３２Ｂｘが存在する。芯物質３３を第２の導電部３２Ｂｙが被覆していることにより、導電性粒子本体５２は表面に複数の突起５２ａを有する。また、導電部３２Ｂは表面（外表面）に突起３２Ｂａを有する。芯物質３３により導電部３２Ｂ及び第２の導電部３２Ｂｙの表面が隆起されており、複数の突起５２ａ，３２Ｂａが形成されている。
【００５１】
導電性粒子５１のように、導電部は、多層構造を有していてもよい。さらに、突起を形成するために、芯物質を内層の第１の導電部上に配置して、外層の第２の導電部により芯物質及び第１の導電部を被覆してもよい。
【００５２】
図５に、導電性粒子の第３の変形例を示す。
【００５３】
図５に示す導電性粒子６１は、導電性粒子本体２２と、導電性粒子本体２２の表面上に配置された１つの絶縁層６２とを備える。すなわち、導電性粒子６１では、絶縁物質は絶縁層６２である。導電性粒子６１は、導電性の表面に突起６１ａを有する。
【００５４】
なお、導電性粒子６１では、導電性粒子本体２２の表面全体が絶縁層６２により被覆されている。但し、導電性粒子本体２２の表面の一部の領域が、絶縁層６２により被覆されていてもよい。例えば、導電性粒子本体２２の突起２２ａ間の領域のみで、導電性粒子本体の表面上に絶縁層が配置されていてもよい。
【００５５】
図６に、導電性粒子の第４の変形例を示す。
【００５６】
図６に示す導電性粒子７１は、基材粒子３１と、基材粒子３１の表面上に配置された導電部７２とを備える。導電部７２は導電層である。導電性粒子７１は、導電性の表面に突起を有さない。導電性粒子７１は、絶縁物質を備えていない。導電性粒子７１は略球状である。
【００５７】
導電性粒子７１のように、導電性粒子は略球状であってもよく、導電性の表面に突起を有していなくてもよい。また、導電性粒子は、絶縁粒子及び絶縁層などの絶縁物質を備えていなくてもよい。
【００５８】
なお、電極間の絶縁信頼性をより一層高める観点からは、導電性粒子２１，４１，５１，６１，７１のうち、絶縁粒子２３又は絶縁層６２を備える導電性粒子２１，４１，５１，６１が好ましく、絶縁粒子２３を備える導電性粒子２１，４１，５１が好ましい。また、電極間の導通信頼性をより一層高める観点からは、導電性粒子２１，４１，５１，６１，７１のうち、導電性の表面に複数の突起を有する導電性粒子２１，４１，５１，６１が好ましい。
【００５９】
次に、図７を参照しつつ、本発明の一実施形態に係る導電フィルムを用いた接続構造体について、具体的に説明する。
【００６０】
図７は、本発明の一実施形態に係る導電フィルムを用いた接続構造体の一例を示す断面図である。
【００６１】
図７に示す接続構造体１は、第１の電極２ａを表面に有する第１の接続対象部材２と、第２の電極３ａを表面に有する第２の接続対象部材３と、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４とを備える。第１の電極２ａと第２の電極３ａとは、導電性粒子２１により電気的に接続されている。
【００６２】
接続部４は、導電性粒子２１と、絶縁粒子１２と、バインダー樹脂１３とを含む導電フィルム１１により形成されている。接続部４は、バインダー樹脂１３を含む。導電材料が硬化性を有するバインダー樹脂を含む場合には、接続部４において、バインダー樹脂１３は硬化したバインダー樹脂である。導電性粒子２１にかえて、導電性粒子４１，５１，６１，７１などの他の導電性粒子を用いてもよい。
【００６３】
図８は、図７に示す接続部４における導電性粒子２１及びその近傍領域を拡大して示す断面図である。
【００６４】
図８に示すように、接続構造体１では、接続部４中で、絶縁粒子１２は偏在している。接続部４中で、第２の領域Ｒ２よりも導電性粒子２１に近い第１の領域Ｒ１における絶縁粒子１２の数密度が、第１の領域Ｒ１よりも導電性粒子２１から遠い第２の領域Ｒ２における絶縁粒子１２の数密度よりも大きい。接続部４では、導電性粒子２１の表面から、５μｍの距離までの領域における絶縁粒子１２の数密度が、導電性粒子２１の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における絶縁粒子１２の数密度よりも大きい。
【００６５】
以下、導電性粒子、導電フィルム及び接続構造体の他の詳細を説明する。
【００６６】
（導電性粒子）
上記基材粒子としては、樹脂粒子、金属粒子を除く無機粒子、有機無機ハイブリッド粒子及び金属粒子等が挙げられる。上記基材粒子は、金属粒子を除く基材粒子であることが好ましく、樹脂粒子、金属粒子を除く無機粒子又は有機無機ハイブリッド粒子であることがより好ましい。
【００６７】
上記基材粒子は、樹脂により形成された樹脂粒子であることが好ましい。電極間を接続する際には、導電性粒子を電極間に配置した後、一般的に導電性粒子を圧縮させる。基材粒子が樹脂粒子であると、圧縮により導電性粒子が変形しやすく、導電性粒子と電極との接触面積が大きくなる。このため、電極間の導通信頼性が高くなる。
【００６８】
上記樹脂粒子の材料として、種々の有機物が好適に用いられる。上記樹脂粒子の材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリイソブチレン、ポリブタジエン等のポリオレフィン樹脂；ポリメチルメタクリレート、ポリメチルアクリレート等のアクリル樹脂；ポリアルキレンテレフタレート、ポリスルホン、ポリカーボネート、ポリアミド、フェノールホルムアルデヒド樹脂、メラミンホルムアルデヒド樹脂、ベンゾグアナミンホルムアルデヒド樹脂、尿素ホルムアルデヒド樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリアセタール、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、及び、エチレン性不飽和基を有する種々の重合性単量体を１種もしくは２種以上重合させて得られる重合体等が挙げられる。また、エチレン性不飽和基を有する種々の重合性単量体を１種もしくは２種以上重合させることにより、導電フィルムに適した任意の圧縮時の物性を有する樹脂粒子を設計及び合成可能である。また、基材粒子の硬度を好適な範囲に容易に制御できるので、上記樹脂粒子の材料は、エチレン性不飽和基を複数有する重合性単量体を１種又は２種以上重合させた重合体であることが好ましい。
【００６９】
上記樹脂粒子を、エチレン性不飽和基を有する単量体を重合させて得る場合には、該エチレン性不飽和基を有する単量体としては、非架橋性の単量体と架橋性の単量体とが挙げられる。
【００７０】
上記非架橋性の単量体としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン等のスチレン系単量体；（メタ）アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸等のカルボキシル基含有単量体；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート類；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、グリセロール（メタ）アクリレート、ポリオキシエチレン（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート等の酸素原子含有（メタ）アクリレート類；（メタ）アクリロニトリル等のニトリル含有単量体；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、プロピルビニルエーテル等のビニルエーテル類；酢酸ビニル、酪酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル等の酸ビニルエステル類；エチレン、プロピレン、イソプレン、ブタジエン等の不飽和炭化水素；トリフルオロメチル（メタ）アクリレート、ペンタフルオロエチル（メタ）アクリレート、塩化ビニル、フッ化ビニル、クロルスチレン等のハロゲン含有単量体等が挙げられる。
【００７１】
上記架橋性の単量体としては、例えば、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、グリセロールトリ（メタ）アクリレート、グリセロールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）テトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート等の多官能（メタ）アクリレート類；トリアリル（イソ）シアヌレート、トリアリルトリメリテート、ジビニルベンゼン、ジアリルフタレート、ジアリルアクリルアミド、ジアリルエーテル、γ−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、トリメトキシシリルスチレン、ビニルトリメトキシシラン等のシラン含有単量体等が挙げられる。
【００７２】
上記エチレン性不飽和基を有する重合性単量体を、公知の方法により重合させることで、上記樹脂粒子が得られる。この方法としては、例えば、ラジカル重合開始剤の存在下で懸濁重合する方法、及び非架橋の種粒子を用いてラジカル重合開始剤とともに単量体を膨潤させて重合する方法等が挙げられる。
【００７３】
上記基材粒子が金属粒子を除く無機粒子又は有機無機ハイブリッド粒子である場合には、基材粒子の材料である無機物としては、シリカ及びカーボンブラック等が挙げられる。この無機物は金属ではないことが好ましい。上記シリカにより形成された粒子としては特に限定されないが、例えば、加水分解性のアルコキシシリル基を２つ以上有するケイ素化合物を加水分解して架橋重合体粒子を形成した後に、必要に応じて焼成を行うことにより得られる粒子が挙げられる。上記有機無機ハイブリッド粒子としては、例えば、架橋したアルコキシシリルポリマーとアクリル樹脂とにより形成された有機無機ハイブリッド粒子等が挙げられる。
【００７４】
上記基材粒子が金属粒子である場合には、該金属粒子の材料である金属としては、銀、銅、ニッケル、ケイ素、金及びチタン等が挙げられる。但し、基材粒子は金属粒子ではないことが好ましい。
【００７５】
上記基材粒子の平均粒子径は、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上、より一層好ましくは１μｍ以上、更に好ましくは１．５μｍ以上、特に好ましくは２μｍ以上、好ましくは１０００μｍ以下、より好ましくは５００μｍ以下、より一層好ましくは３００μｍ以下、更に好ましくは１００μｍ以下、更に好ましくは５０μｍ以下、更に一層好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは５μｍ以下、最も好ましくは３μｍ以下である。基材粒子の平均粒子径が上記下限以上であると、導電性粒子と電極との接触面積が大きくなるため、電極間の導通信頼性がより一層高くなり、導電性粒子を介して接続された電極間の接続抵抗がより一層低くなる。さらに、基材粒子の表面に導電部を無電解めっきにより形成する際に凝集し難くなり、凝集した導電性粒子が形成されにくくなる。基材粒子の平均粒子径が上記上限以下であると、導電性粒子が充分に圧縮されやすく、電極間の接続抵抗がより一層低くなり、更に電極間の間隔が狭くなる。
【００７６】
上記基材粒子の平均粒子径は、０．１μｍ以上、５μｍ以下であることが特に好ましい。上記基材粒子の平均粒子径が０．１〜５μｍの範囲内であると、電極間の間隔が小さくなり、かつ導電部の厚みを厚くしても、小さい導電性粒子が得られる。電極間の間隔をより一層小さくしたり、導電部の厚みを厚くしても、より一層小さい導電性粒子を得たりする観点からは、上記基材粒子の平均粒子径は、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは２μｍ以上、好ましくは３μｍ以下である。導通信頼性をより一層高める観点からは、上記基材粒子の平均粒子径は２．５μｍ以上である。
【００７７】
上記基材粒子の上記平均粒子径は数平均粒子径を示す。該平均粒子径は、例えばコールターカウンター（ベックマンコールター社製）を用いて測定可能である。
【００７８】
上記導電部の厚み（複数の導電部がある場合には、複数の導電部全体の厚み）は、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、更に好ましくは２０ｎｍ以上、特に好ましくは５０ｎｍ以上、好ましくは１０００ｎｍ以下、より好ましくは８００ｎｍ以下、更に好ましくは５００ｎｍ以下、特に好ましくは４００ｎｍ以下、最も好ましくは３００ｎｍ以下である。上記導電部の厚みが上記下限以上であると、導電性粒子の導電性がより一層良好になる。上記導電部の厚みが上記上限以下であると、基材粒子と導電部との熱膨張率の差が小さくなり、基材粒子から導電部が剥離し難くなる。
【００７９】
上記基材粒子の表面上に上記導電部を形成する方法としては、無電解めっきにより上記導電部を形成する方法、並びに電気めっきにより上記導電部を形成する方法等が挙げられる。
【００８０】
上記導電部は、金属を含むことが好ましい。上記導電部の材料である金属は、特に限定されない。該金属としては、例えば、金、銀、銅、白金、パラジウム、亜鉛、鉛、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、ゲルマニウム及びカドミウム、並びにこれらの合金等が挙げられる。また、上記金属として、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）を用いてもよい。上記金属は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８１】
上記導電性粒子は、導電性の表面に複数の突起を有することが好ましい。上記芯物質が上記導電部中に埋め込まれていることによって、上記導電部の外表面に突起を容易に形成可能である。導電性粒子により接続される電極の表面には、酸化被膜が形成されていることが多い。突起を有する導電性粒子を用いた場合には、電極間に導電性粒子を配置して圧着させることにより、突起により上記酸化被膜が効果的に排除される。このため、電極と導電性粒子とがより一層確実に接触し、電極間の接続抵抗がより一層低くなる。さらに、突起によって、導電性粒子と電極との間のバインダー樹脂が効果的に排除される。このため、電極間の導通信頼性が高くなる。
【００８２】
上記導電性粒子の表面に突起を形成する方法としては、基材粒子の表面に芯物質を付着させた後、無電解めっきにより導電部を形成する方法、並びに基材粒子の表面に無電解めっきにより導電部を形成した後、芯物質を付着させ、更に無電解めっきにより導電部を形成する方法等が挙げられる。上記突起を形成する他の方法としては、基材粒子の表面上に、第１の導電部を形成した後、該第１の導電部上に芯物質を配置し、次に第２の導電部を形成する方法、並びに基材粒子の表面上に導電部を形成する途中段階で、芯物質を添加する方法等が挙げられる。
【００８３】
上記基材粒子の表面に芯物質を付着させる方法としては、例えば、基材粒子の分散液中に、芯物質を添加し、基材粒子の表面に芯物質を、例えば、ファンデルワールス力により集積させ、付着させる方法、並びに基材粒子を入れた容器に、芯物質を添加し、容器の回転等による機械的な作用により基材粒子の表面に芯物質を付着させる方法等が挙げられる。なかでも、付着させる芯物質の量を制御しやすいため、分散液中の基材粒子の表面に芯物質を集積させ、付着させる方法が好ましい。
【００８４】
上記芯物質の材料としては、導電性物質及び非導電性物質が挙げられる。上記導電性物質としては、金属、金属の酸化物、黒鉛等の導電性非金属及び導電性ポリマー等が挙げられる。上記導電性ポリマーとしては、ポリアセチレン等が挙げられる。上記非導電性物質としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。なかでも、導電性を高めることができ、更に接続抵抗を効果的に低くすることができるので、金属が好ましい。上記芯物質は金属粒子であることが好ましい。
【００８５】
上記金属としては、例えば、金、銀、銅、白金、亜鉛、鉄、鉛、錫、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、ゲルマニウム及びカドミウム等の金属、並びに錫−鉛合金、錫−銅合金、錫−銀合金、錫−鉛−銀合金及び炭化タングステン等の２種類以上の金属で構成される合金等が挙げられる。なかでも、ニッケル、銅、銀又は金が好ましい。上記芯物質の材料である金属は、上記導電部の材料である金属と同じであってもよく、異なっていてもよい。上記芯物質の材料は、ニッケルを含むことが好ましい。また、上記金属の酸化物としては、アルミナ、シリカ及びジルコニア等が挙げられる。
【００８６】
上記芯物質の形状は特に限定されない。芯物質の形状は塊状であることが好ましい。芯物質としては、例えば、粒子状の塊、複数の微小粒子が凝集した凝集塊、及び不定形の塊等が挙げられる。
【００８７】
上記芯物質の平均径（平均粒子径）は、好ましくは０．００１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、好ましくは０．９μｍ以下、より好ましくは０．２μｍ以下である。上記芯物質の平均径が上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間の接続抵抗が効果的に低くなる。
【００８８】
上記芯物質の平均径（平均粒子径）は、数平均径（数平均粒子径）を示す。芯物質の平均径は、任意の芯物質５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、平均値を算出することにより求められる。
【００８９】
上記導電性粒子における上記突起の平均高さは、好ましくは０．００１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、好ましくは０．９μｍ以下、より好ましくは０．２μｍ以下である。上記突起の平均高さが上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間の接続抵抗が効果的に低くなる。
【００９０】
導電性の表面に接触している上記絶縁物質を備える導電性粒子を電極間の接続に用いると、隣接する電極間の短絡が生じ難くなる。具体的には、複数の導電性粒子が接触したときに、複数の電極間に絶縁物質が存在するので、上下の電極間ではなく横方向に隣り合う電極間の短絡が生じ難くなる。なお、電極間の接続の際に、２つの電極で導電性粒子を加圧することにより、導電性粒子の導電部と電極との間の絶縁物質が容易に排除される。導電性粒子が導電性の表面に突起を有する場合には、導電性粒子の導電部と電極との間の絶縁物質がより一層容易に排除される。上記絶縁物質は、絶縁樹脂層又は絶縁粒子であることが好ましく、絶縁粒子であることがより好ましい。該絶縁粒子は絶縁樹脂粒子であることが好ましい。
【００９１】
上記絶縁粒子は、金属を除く無機粒子、樹脂粒子及び有機無機ハイブリッド粒子等が挙げられる。なかでも、導通信頼性及び絶縁信頼性がより一層高くなることから、金属を除く無機粒子又は有機無機ハイブリッド粒子が好ましい。導通信頼性が更に一層高くなることから、金属を除く無機粒子がより好ましい。
【００９２】
導電性粒子における導電性の表面、及び絶縁粒子などの絶縁物質の表面はそれぞれ、反応性官能基を有する化合物によって被覆されていてもよい。導電性粒子における導電性の表面と絶縁物質の表面とは、直接化学結合していなくてもよく、反応性官能基を有する化合物によって間接的に化学結合していてもよい。導電性粒子における導電性の表面にカルボキシル基を導入した後、該カルボキシル基がポリエチレンイミンなどの高分子電解質を介して絶縁物質の表面の官能基と化学結合していても構わない。
【００９３】
上記絶縁物質の具体例としては、ポリオレフィン類、（メタ）アクリレート重合体、（メタ）アクリレート共重合体、ブロックポリマー、熱可塑性樹脂、熱可塑性樹脂の架橋物、熱硬化性樹脂及び水溶性樹脂等が挙げられる。
【００９４】
上記ポリオレフィン類としては、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体及びエチレン−アクリル酸エステル共重合体等が挙げられる。上記（メタ）アクリレート重合体としては、ポリメチル（メタ）アクリレート、ポリエチル（メタ）アクリレート及びポリブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。上記ブロックポリマーとしては、ポリスチレン、スチレン−アクリル酸エステル共重合体、ＳＢ型スチレン−ブタジエンブロック共重合体、及びＳＢＳ型スチレン−ブタジエンブロック共重合体、並びにこれらの水素添加物等が挙げられる。上記熱可塑性樹脂としては、ビニル重合体及びビニル共重合体等が挙げられる。上記熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂及びメラミン樹脂等が挙げられる。上記水溶性樹脂としては、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸、ポリアクリルアミド、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンオキシド及びメチルセルロース等が挙げられる。
【００９５】
上記導電層の表面に絶縁粒子を付着させる方法としては、化学的方法、及び物理的もしくは機械的方法等が挙げられる。上記化学的方法としては、ファンデルワールス力又は静電気力によるヘテロ凝集法により、導電部上に絶縁粒子を付着させ、さらに必要に応じて化学結合させる方法が挙げられる。上記物理的もしくは機械的方法としては、スプレードライ、ハイブリダイゼーション、静電付着法、噴霧法、ディッピング及び真空蒸着による方法等が挙げられる。なかでも、絶縁物質が脱離し難いことから、上記導電層の表面に、化学結合を介して絶縁物質を付着させる方法が好ましい。
【００９６】
上記絶縁粒子の粒子径は、導電性粒子の粒子径の１／５以下であることが好ましい。この場合には、絶縁粒子の粒子径が大きすぎず、導電層による電気的接続がより一層確実に果たされる。絶縁粒子の粒子径が導電性粒子の粒子径の１／５以下である場合には、ヘテロ凝集法により絶縁粒子を付着させる際に、導電性粒子の表面上に絶縁粒子が効率よく吸着可能である。
【００９７】
また、上記絶縁物質（上記絶縁粒子）の平均厚み及び平均径（平均粒子径）は、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、好ましくは１０００ｎｍ以下、より好ましくは５００ｎｍ以下である。上記絶縁物質（上記絶縁粒子）の平均厚み及び平均径（平均粒子径）が上記下限以上であると、隣接する導電性粒子間の距離が電子のホッピング距離よりも大きくなり、リークが起こり難くなる。上記絶縁物質（上記絶縁粒子）の平均厚み及び平均径（平均粒子径）が上記上限以下であると、熱圧着する際に必要な圧力及び熱量が小さくなる。
【００９８】
上記絶縁物質の平均径（平均粒子径）は、数平均径（数平均粒子径）を示す。絶縁物質の平均径は、粒度分布測定装置等を用いて求められる。
【００９９】
上記絶縁粒子の粒子径のＣＶ値は、２０％以下であることが好ましい。ＣＶ値が２０％以下であると、絶縁粒子による被覆層の厚さが均一になり、電極間で熱圧着する際に均一に圧力をかけやすくなり、導通不良が生じ難くなる。なお、上記粒子径のＣＶ値は、下記式により算出される。
【０１００】
粒子径のＣＶ値（％）＝粒子径の標準偏差／平均粒子径×１００
【０１０１】
粒子径分布は、導電性粒子における導電部を被覆する前は粒度分布計等で測定可能であり、被覆した後はＳＥＭ写真の画像解析等で測定可能である。
【０１０２】
なお、導電性粒子の導電部を露出させるためには、絶縁物質による被覆率は、好ましくは５％以上、好ましくは７０％以下である。上記絶縁物質による被覆率は、導電部（又は金属表面粒子）の表面積全体に占める絶縁物質により被覆されている部分の面積である。上記被覆率が５％以上であると、隣接する導電性粒子同士が、絶縁物質によってより一層確実に絶縁される。上記被覆率が７０％以下であると、電極の接続の際に熱及び圧力を必要以上にかける必要がなくなり、排除された絶縁物質によるバインダー樹脂の性能の低下が抑えられる。
【０１０３】
上記絶縁粒子として特に限定されないが、公知の無機粒子及び有機高分子粒子が適用可能である。上記無機粒子としては、アルミナ、シリカ及びジルコニアなどの絶縁無機粒子が挙げられる。
【０１０４】
上記有機高分子粒子は、不飽和二重結合を有する単量体の一種又は二種以上を（共）重合した樹脂粒子であることが好ましい。上記不飽和二重結合を有する単量体としては、（メタ）アクリル酸；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、グリセロールトリ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル類；ビニルエーテル類；塩化ビニル；スチレン、ジビニルベゼン等のスチレン系化合物、アクリロニトリル等が挙げられる。中でも（メタ）アクリル酸エステル類が好適に用いられる。
【０１０５】
上記絶縁粒子は、ヘテロ凝集によって導電性粒子の導電層に付着させるために極性官能基を有することが好ましい。該極性官能基としては、例えば、アンモニウム基、スルホニウム基、リン酸基及びヒドロキシシリル基等が挙げられる。上記極性官能基は、上記極性官能基と不飽和二重結合とを有する単量体を共重合することによって導入可能である。
【０１０６】
上記アンモニウム基を有する単量体としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチルメタクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルアクリルアミド、及びＮ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−Ｎ−２−メタクリロイルオキシエチルアンモニウムクロライド等が挙げられる。上記スルホニウムを有する単量体としては、メタクリル酸フェニルジメチルスルホニウムメチル硫酸塩等が挙げられる。上記リン酸基を有する単量体としては、アシッドホスホオキシエチルメタクリレート、アシッドホスホオキシプロピルメタクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールモノメタクリレート、及びアシッドホスホオキシポリオキシプロピレングリコールモノメタクリレート等が挙げられる。上記ヒドロキシシリル基を有する単量体としては、ビニルトリヒドロキシシラン、及び３−メタクリロキシプロピルトリヒドロキシシラン等が挙げられる。
【０１０７】
上記絶縁粒子の表面に極性官能基を導入する別の方法としては、上記不飽和二重結合を有する単量体を重合する際の開始剤として、極性基を有するラジカル開始剤を用いる方法が挙げられる。上記ラジカル開始剤としては、例えば、２，２’−アゾビス｛２−メチル−Ｎ−［２−（１−ヒドロキシ−ブチル）］−プロピオンアミド｝、２，２’−アゾビス［２−（２−イミダゾリン−２−イル）プロパン］、及び２，２’−アゾビス（２−アミジノプロパン）及びこれらの塩等が挙げられる。
【０１０８】
（導電フィルム）
上記導電フィルムは、複数の導電性粒子、複数の絶縁粒子と、バインダー樹脂とを含む。上記導電フィルムは、異方性導電フィルムであることが好ましい。該異方性導電フィルムには、上下の電極間を導通するための導電フィルムが含まれる。上記導電フィルムは、電極の電気的な接続に好適に用いられる。上記導電フィルムは、回路接続用導電フィルムであることが好ましい。
【０１０９】
上記導電フィルムに含まれる上記絶縁粒子としては、上述した導電性粒子において、導電性の表面に接触している絶縁粒子と同様の絶縁粒子が挙げられる。
【０１１０】
上記バインダー樹脂は特に限定されない。上記バインダー樹脂として、一般的には絶縁性の樹脂が用いられる。上記バインダー樹脂としては、例えば、ビニル樹脂、熱可塑性樹脂、硬化性樹脂、熱可塑性ブロック共重合体及びエラストマー等が挙げられる。上記バインダー樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１１】
上記ビニル樹脂としては、例えば、酢酸ビニル樹脂、アクリル樹脂及びスチレン樹脂等が挙げられる。上記熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体及びポリアミド樹脂等が挙げられる。上記硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂及び不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられる。なお、上記硬化性樹脂は、常温硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂又は湿気硬化性樹脂であってもよい。上記硬化性樹脂は、硬化剤と併用されてもよい。上記熱可塑性ブロック共重合体としては、例えば、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体の水素添加物、及びスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の水素添加物等が挙げられる。上記エラストマーとしては、例えば、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、及びアクリロニトリル−スチレンブロック共重合ゴム等が挙げられる。
【０１１２】
上記導電フィルムは、上記導電性粒子及び上記バインダー樹脂の他に、例えば、充填剤、増量剤、軟化剤、可塑剤、重合触媒、硬化触媒、着色剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤及び難燃剤等の各種添加剤を含んでいてもよい。
【０１１３】
上記導電フィルム１００重量％中、上記バインダー樹脂の含有量は好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、更に好ましくは５０重量％以上、好ましくは９０．９９重量％以下である。上記バインダー樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間に導電性粒子が効率的に配置され、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。
【０１１４】
上記導電フィルム１００重量％中、上記導電性粒子の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは２０重量％以下、特に好ましくは１０重量％以下である。上記導電性粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。
【０１１５】
上記導電フィルム１００重量％中、上記導電性粒子に接触していない上記絶縁粒子の含有量は好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．０１重量％以上、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下、更に好ましくは５重量％以下、特に好ましくは２．５重量％以下である。上記絶縁粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間の導通信頼性及び絶縁信頼性がより一層高くなる。
【０１１６】
上記導電フィルムの厚みは好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下である。導電フィルムの厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間の導通信頼性及び絶縁信頼性がより一層高くなる。
【０１１７】
（接続構造体）
上記接続対象部材としては、具体的には、半導体チップ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びにプリント基板、フレキシブルプリント基板、ガラスエポキシ基板及びガラス基板等の回路基板である電子部品等が挙げられる。上記接続対象部材は電子部品であることが好ましい。
【０１１８】
本発明に係る導電フィルムは、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、又はフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｂｏａｒｄ））等に適用できる。なかでも、本発明に係る導電フィルムは、ＦＯＧ用途又はＣＯＧ用途に好適であり、ＣＯＧ用途により好適である。本発明に係る導電フィルムは、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続、又は半導体チップとガラス基板との接続に適用することが好ましく、半導体チップとガラス基板との接続に適用することがより好ましい。
【０１１９】
本発明に係る接続構造体では、上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材との組み合わせが、ガラス基板とフレキシブルプリント基板又は半導体チップとの組み合わせであることが好ましく、ガラス基板と半導体チップとの組み合わせであることがより好ましい。上記第１の接続対象部材及び上記第２の接続対象部材のいずれが、ガラス基板であってもよく、フレキシブルプリント基板又は半導体チップであってもよい。
【０１２０】
上記接続対象部材に設けられている電極としては、金電極、ニッケル電極、錫電極、アルミニウム電極、銅電極、銀電極、モリブデン電極及びタングステン電極等の金属電極が挙げられる。上記接続対象部材がフレキシブルプリント基板である場合には、上記電極は金電極、ニッケル電極、錫電極又は銅電極であることが好ましい。上記接続対象部材がガラス基板である場合には、上記電極はアルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極又はタングステン電極であることが好ましい。なお、上記電極がアルミニウム電極である場合には、アルミニウムのみで形成された電極であってもよく、金属酸化物層の表面にアルミニウム層が積層された電極であってもよい。上記金属酸化物層の材料としては、３価の金属元素がドープされた酸化インジウム及び３価の金属元素がドープされた酸化亜鉛等が挙げられる。上記３価の金属元素としては、Ｓｎ、Ａｌ及びＧａ等が挙げられる。
【０１２１】
以下、本発明について、実施例及び比較例を挙げて具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。
【０１２２】
（実施例１）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面上にニッケルめっき層が形成されている導電性粒子（平均粒子径３．０１μｍ、導電層の厚み０．１μｍ）を用意した。
【０１２３】
また、ゾルゲル法を使用して作製したシリカ粒子（平均粒子径２５０ｎｍ）の表面をビニルトリエトキシシランで被覆し、ビニル基を表面に有する絶縁粒子を絶縁粒子本体として得た。
【０１２４】
水２００ｍＬ中に、上記絶縁粒子本体１ｇと、高分子化合物となる化合物であるメタクリル酸１ｇと、高分子化合物となる化合物であるジメタクリル酸エチレングリコール０．１ｇと、開始剤（和光純薬工業社製「Ｖ−５０」）０．０２ｇとを超音波照射機で十分乳化させた後、スリーワンモーターで十分に攪拌しながら７０℃まで昇温し、７０℃で６時間保持して、上記モノマーを重合させた。
【０１２５】
その後、冷却し、遠心分離機で固液分離を２回行い、余分なモノマーを洗浄により除去し、高分子化合物により表面全体が被覆された絶縁粒子を得た。次に、得られた絶縁粒子１．５ｇを純水３０ｍＬに分散して、絶縁粒子の分散液を得た。
【０１２６】
この分散液をマイクロトラック粒度分布径で測定したところ、高分子層を有する絶縁粒子の平均粒子径は３００ｎｍであった。
【０１２７】
１Ｌのセパラブルフラスコに純水２５０ｍＬと、エタノール５０ｍＬと、上記導電性粒子１５ｇとを入れ、十分に攪拌し、導電性粒子を含む液を得た。この導電性粒子を含む液に、超音波を当てながら上記絶縁粒子の分散液を１０分間かけて滴下した後、４０℃に昇温し、１時間攪拌した。その後、ろ過し、真空乾燥機により１００℃で８時間乾燥させ、絶縁粒子が導電性の表面に接触している導電性粒子を得た。絶縁粒子による被覆率は５０％であった。
【０１２８】
（２）導電フィルムの作製
熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ナガセケムテックス社製「ＥＰ−３３００Ｐ」）２０重量部と、熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ＤＩＣ社製「ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−４０３２Ｄ」）１５重量部と、熱硬化剤であるイミダゾールのアミンアダクト体（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−Ｆ」）１０重量部と、硬化促進剤である２−エチル−４−メチルイミダゾール１重量部と、フィラーであるアルミナ（平均粒子径０．５μｍ）２０重量部とを配合し、さらに得られた絶縁粒子付き導電性粒子を配合物１００重量％中での含有量が１０重量％となるように添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで１０分間攪拌することにより、導電ペーストを得た。
【０１２９】
その後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレート上に、得られた導電ペーストを塗工機で厚みが１５μｍになるように塗布し、７０℃で１時間熱処理してＢステージ化した後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレートを導電ペースト上に重ねてラミネートし、所定サイズに裁断して導電フィルムを得た。
【０１３０】
得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の３０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の７０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１３１】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍（数密度倍率）であった。
【０１３２】
（３）接続構造体の作製
Ｌ／Ｓが２０μｍ／２０μｍのＡｌ−Ｔｉ４％電極パターン（Ａｌ−Ｔｉ４％電極厚み１μｍ）を上面に有するガラス基板を用意した。また、Ｌ／Ｓが２０μｍ／２０μｍの金電極パターン（金電極厚み２０μｍ）を下面に有する半導体チップを用意した。
【０１３３】
上記ガラス基板の上面に、作製した導電フィルムを剥離処理されたポリエチレンテレフタレートを剥がした後に貼り付けて、次に、導電フィルムの上面に上記半導体チップを、電極同士が対向するように積層した。その後、導電フィルムの温度が１８５℃となるようにヘッドの温度を調整しながら、半導体チップの上面に加圧加熱ヘッドを載せ、３．０ＭＰａの圧力をかけて、導電フィルムを１８５℃で硬化させ、接続構造体を得た。
【０１３４】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍（数密度倍率）であった。
【０１３５】
（実施例２）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面上にニッケルめっき層が形成されており、該ニッケルめっき層の外表面上にパラジウム層が形成されている導電性粒子（平均粒子径３．０１μｍ、導電層全体の厚み０．１μｍ、ニッケルめっき層の厚み０．０８μｍ、パラジウム層の厚み０．０２μｍ）を用意した。
【０１３６】
また、ゾルゲル法を使用して作製したシリカ粒子（平均粒子径２５０ｎｍ）の表面を３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン（信越化学工業社製）で被覆し、メルカプト基を表面に有する絶縁粒子を得た。得られた絶縁粒子１．５ｇを純水３０ｍＬに分散させて、絶縁粒子の分散液を得た。
【０１３７】
１Ｌのセパラブルフラスコに純水２５０ｍＬと、エタノール５０ｍＬと、上記導電性粒子１５ｇとを入れ、十分に攪拌し、導電性粒子を含む液を得た。この導電性粒子を含む液に、超音波を当てながら上記絶縁粒子の分散液を１０分間かけて滴下した後、４０℃に昇温し、１時間攪拌した。その後、ろ過し、真空乾燥機により１００℃で８時間乾燥させ、絶縁粒子が導電性の表面に接触している導電性粒子を得た。絶縁粒子による被覆率は５０％であった。
【０１３８】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の３０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の７０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１３９】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０１４０】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１４１】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０１４２】
（実施例３）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面上にニッケルめっき層が形成されており、該ニッケルめっき層の外表面上に銅層が形成されている導電性粒子（平均粒子径３．０１μｍ、導電層の厚み０．１μｍ、ニッケルめっき層の厚み０．０８μｍ、銅層の厚み０．０２μｍ）を用意した。
【０１４３】
また、ゾルゲル法を使用して作製したシリカ粒子（平均粒子径２５０ｎｍ）の表面をアルコキシシリルプロピルアミノトリアジンジチオールで被覆し、ジチオールトリアジニル基を表面に有する絶縁粒子を得た。得られた絶縁粒子１．５ｇを純水３０ｍＬに分散させ、絶縁粒子の分散液を得た。
【０１４４】
１Ｌのセパラブルフラスコに純水２５０ｍＬと、エタノール５０ｍＬと、上記導電性粒子１５ｇとを入れ、十分に攪拌し、導電性粒子を含む液を得た。この導電性粒子を含む液に、超音波を当てながら上記絶縁粒子の分散液を１０分間かけて滴下した後、４０℃に昇温し、１時間攪拌した。その後、ろ過し、真空乾燥機により１００℃で８時間乾燥させ、絶縁粒子が導電性の表面に接触している導電性粒子を得た。絶縁粒子による被覆率は５０％であった。
【０１４５】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の３０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の７０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１４６】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０１４７】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１４８】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０１４９】
（実施例４）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
実施例１と同様にして、絶縁粒子による被覆率が５０％である導電性粒子を作製した。
【０１５０】
（２）導電フィルムの作製
熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ナガセケムテックス社製「ＥＰ−３３００Ｐ」）２０重量部と、熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ＤＩＣ社製「ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−４０３２Ｄ」）１５重量部と、熱硬化剤であるイミダゾールのアミンアダクト体（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−Ｆ」）１０重量部と、硬化促進剤である２−エチル−４−メチルイミダゾール１重量部と、フィラーであるアルミナ（平均粒子径０．５μｍ）２０重量部とを配合し、さらに得られた絶縁粒子付き導電性粒子を配合物１００重量％中での含有量が１０重量％となるように添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで３０分間攪拌することにより、導電ペーストを得た。
【０１５１】
その後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレート上に、得られた導電ペーストを塗工機で厚みが１５μｍになるように塗布し、７０℃で１時間熱処理してＢステージ化した後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレートを導電ペースト上に重ねてラミネートし、所定サイズに裁断して導電フィルムを得た。
【０１５２】
得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の６０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の４０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１５３】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の２．５倍であった。
【０１５４】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１５５】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の２．５倍であった。
【０１５６】
（実施例５）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面上にニッケルめっき層（導電層）が形成されており、導電性の表面に複数の突起を有する導電性粒子（平均粒子径３．０１μｍ、導電層の厚み０．１μｍ、突起の平均高さ１５０ｎｍ）を用意した。
【０１５７】
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、絶縁粒子が導電性の表面に接触している導電性粒子を得た。
【０１５８】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の３０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の７０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１５９】
得られた導電フィルム中に、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０１６０】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１６１】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０１６２】
（実施例６）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
実施例１と同様にして、絶縁粒子による被覆率が５０％である導電性粒子を作製した。
【０１６３】
（２）導電フィルムの作製
熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ナガセケムテックス社製「ＥＰ−３３００Ｐ」）２０重量部と、熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ＤＩＣ社製「ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−４０３２Ｄ」）１５重量部と、熱硬化剤であるイミダゾールのアミンアダクト体（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−Ｆ」）１０重量部と、硬化促進剤である２−エチル−４−メチルイミダゾール１重量部と、フィラーであるアルミナ（平均粒子径０．５μｍ）２０重量部とを配合し、さらに得られた絶縁粒子付き導電性粒子を配合物１００重量％中での含有量が１０重量％となるように添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで５分間攪拌することにより、導電ペーストを得た。
【０１６４】
その後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレート上に、得られた導電ペーストを塗工機で厚みが１５μｍになるように塗布し、７０℃で１時間熱処理してＢステージ化した後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレートを導電ペースト上に重ねてラミネートし、所定サイズに裁断して導電フィルムを得た。
【０１６５】
得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の１０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の９０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１６６】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の２０倍であった。
【０１６７】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１６８】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の２０倍であった。
【０１６９】
（実施例７）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
実施例１と同様にして、絶縁粒子による被覆率が５０％である導電性粒子を作製した。
【０１７０】
（２）導電フィルムの作製
熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ナガセケムテックス社製「ＥＰ−３３００Ｐ」）２０重量部と、熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ＤＩＣ社製「ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−４０３２Ｄ」）１５重量部と、熱硬化剤であるイミダゾールのアミンアダクト体（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−Ｆ」）１０重量部と、硬化促進剤である２−エチル−４−メチルイミダゾール１重量部と、フィラーであるアルミナ（平均粒子径０．５μｍ）２０重量部とを配合し、さらに得られた絶縁粒子付き導電性粒子を配合物１００重量％中での含有量が１０重量％となるように添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで５０分間攪拌することにより、導電ペーストを得た。
【０１７１】
その後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレート上に、得られた導電ペーストを塗工機で厚みが１５μｍになるように塗布し、７０℃で１時間熱処理してＢステージ化した後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレートを導電ペースト上に重ねてラミネートし、所定サイズに裁断して導電フィルムを得た。
【０１７２】
得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の６５％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の３５％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１７３】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１．８倍であった。
【０１７４】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１７５】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１．８倍であった。
【０１７６】
（実施例８）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
実施例１と同様にして、絶縁粒子による被覆率が５０％である導電性粒子を作製した。
【０１７７】
（２）導電フィルムの作製
熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ナガセケムテックス社製「ＥＰ−３３００Ｐ」）２０重量部と、熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ＤＩＣ社製「ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−４０３２Ｄ」）１５重量部と、熱硬化剤であるイミダゾールのアミンアダクト体（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−Ｆ」）１０重量部と、硬化促進剤である２−エチル−４−メチルイミダゾール１重量部と、フィラーであるアルミナ（平均粒子径０．５μｍ）２０重量部とを配合し、さらに得られた絶縁粒子付き導電性粒子を配合物１００重量％中での含有量が１０重量％となるように添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで９０分間攪拌することにより、導電ペーストを得た。
【０１７８】
その後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレート上に、得られた導電ペーストを塗工機で厚みが１５μｍになるように塗布し、７０℃で１時間熱処理してＢステージ化した後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレートを導電ペースト上に重ねてラミネートし、所定サイズに裁断して導電フィルムを得た。
【０１７９】
得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の７０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の３０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１８０】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１．１倍であった。
【０１８１】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１８２】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１．１倍であった。
【０１８３】
（実施例９）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面上にニッケルめっき層（導電層）が形成されている導電性粒子（平均粒子径３．０１μｍ、導電層の厚み０．１μｍ）を用意した。
【０１８４】
また、ゾルゲル法を使用して作製したシリカ粒子（平均粒子径２５０ｎｍ）の表面をアルコキシシリルプロピルアミノトリアジンジチオールで被覆し、ジチオールトリアジニル基を表面に有する絶縁粒子を絶縁粒子として得た。
【０１８５】
１Ｌのセパラブルフラスコに純水２５０ｍＬと、エタノール５０ｍＬと、上記導電性粒子１５重量部とを入れ、十分に攪拌し、導電性粒子を含む液を得た。この導電性粒子を含む液に、超音波を当てながら上記絶縁粒子の分散液を１０分間かけて滴下した後、４０℃に昇温し１時間攪拌した。その後、ろ過し、真空乾燥機により１００℃で８時間乾燥させ、絶縁粒子付き導電性粒子を得た。絶縁粒子は、導電性の表面に強固に付着していた。
【０１８６】
（２）導電フィルムの作製
熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ナガセケムテックス社製「ＥＰ−３３００Ｐ」）２０重量部と、熱硬化性化合物であるエポキシ化合物（ＤＩＣ社製「ＥＰＩＣＬＯＮ  ＨＰ−４０３２Ｄ」）１５重量部と、熱硬化剤であるイミダゾールのアミンアダクト体（味の素ファインテクノ社製「ＰＮ−Ｆ」）１０重量部と、硬化促進剤である２−エチル−４−メチルイミダゾール１重量部と、フィラーであるアルミナ（平均粒子径０．５μｍ）２０重量部とを配合し、さらに得られた絶縁粒子付き導電性粒子を配合物１００重量％中での含有量が１０重量％となるように添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで５分間攪拌することにより、導電ペーストを得た。
【０１８７】
その後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレート上に、得られた導電ペーストを塗工機で厚みが１５μｍになるように塗布し、７０℃で１時間熱処理してＢステージ化した後、剥離処理されたポリエチレンテレフタレートを導電ペースト上に重ねてラミネートし、所定サイズに裁断して導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の５％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の９５％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１８８】
得られた導電フィルム中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の３０倍であった。
【０１８９】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１９０】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の３０倍であった。
【０１９１】
（実施例１０）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
実施例９で得られた導電性粒子を用意した。
【０１９２】
４ツ口セパラブルカバー、攪拌翼、三方コック、冷却管及び温度プローブを取り付けた１０００ｍＬセパラブルフラスコに、メタクリル酸グリシジル４５ｍｍｏｌ、メタクリル酸メチル３８０ｍｍｏｌ、ジメタクリル酸エチレングリコール１３ｍｍｏｌ、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールメタクリレート０．５ｍｍｏｌ、及び２，２’−アゾビス｛２−［Ｎ−（２−カルボキシエチル）アミジノ］プロパン｝１ｍｍｏｌを含むモノマー組成物を入れた。該モノマー組成物を固形分が１０重量％となるように蒸留水を添加した後、１５０ｒｐｍで攪拌し、窒素雰囲気下６０℃で２４時間重合を行った。反応終了後、凍結乾燥して、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールメタクリレートに由来するＰ−ＯＨ基を表面に有する絶縁粒子（平均粒子径３００ｎｍ）の分散液を得た。
【０１９３】
１Ｌのセパラブルフラスコに純水２５０ｍＬと、エタノール５０ｍＬと、上記導電性粒子１５重量部とを入れ、十分に攪拌し、導電性粒子を含む液を得た。この導電性粒子を含む液に、超音波を当てながら上記絶縁粒子の分散液を１０分間かけて滴下した後、４０℃に昇温し１時間攪拌した。その後、ろ過し、真空乾燥機により１００℃で８時間乾燥させ、絶縁粒子付き導電性粒子を得た。
【０１９４】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の１５％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の８５％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０１９５】
得られた導電フィルム中に、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１５倍であった。
【０１９６】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０１９７】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１５倍であった。
【０１９８】
（実施例１１）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
実施例９で得られた導電性粒子を用意した。
【０１９９】
４ツ口セパラブルカバー、攪拌翼、三方コック、冷却管及び温度プローブを取り付けた１０００ｍＬセパラブルフラスコに、テトラエトキシシラン２００ｍｍｏｌ、ビニルトリメトキシシラン１００ｍｍｏｌ、及び２，２’−アゾビス｛２−［Ｎ−（２−カルボキシエチル）アミジノ］プロパン｝１ｍｍｏｌを含むモノマー組成物を入れた。該モノマー組成物を固形分が１０重量％となるように蒸留水を添加した後、１５０ｒｐｍで攪拌し、窒素雰囲気下６０℃で１時間重合を行った後、メタクリル酸メチル１００ｍｍｏｌ、ジメタクリル酸エチレングリコール１０ｍｍｏｌ、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールメタクリレート０．５ｍｍｏｌの混合液を徐々に滴下し、さらに１０時間重合を行った。反応終了後、凍結乾燥して、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールメタクリレートに由来するＰ−ＯＨ基を表面に有する有機無機ハイブリット絶縁粒子（平均粒子径３００ｎｍ）の分散液を得た。
【０２００】
１Ｌのセパラブルフラスコに純水２５０ｍＬと、エタノール５０ｍＬと、上記導電性粒子１５重量部とを入れ、十分に攪拌し、導電性粒子を含む液を得た。この導電性粒子を含む液に、超音波を当てながら上記絶縁粒子の分散液を１０分間かけて滴下した後、４０℃に昇温し１時間攪拌した。その後、ろ過し、真空乾燥機により１００℃で８時間乾燥させ、絶縁粒子付き導電性粒子を得た。
【０２０１】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の２０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の８０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０２０２】
得られた導電フィルム中に、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１０倍であった。
【０２０３】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０２０４】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の１０倍であった。
【０２０５】
（実施例１２）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
実施例９で得られた導電性粒子を用意した。
【０２０６】
上記導電性粒子１０重量部及び２−カルボキシエチルホスホン酸１０重量部をソルミックス１００ｍＬ中に入れ、６０℃で１時間撹拌して、撹拌液を得た。得られた撹拌液をろ過した後、洗浄し、７０℃で５時間真空乾燥して、ニッケルを含む導電部の表面にカルボキシル基を有する導電性粒子を得た。
【０２０７】
得られた導電性粒子１０重量部を重量平均分子量約７００００のポリエチレンイミン０．５重量％水溶液２００ｍｌに入れ、３０分間撹拌し、導電性粒子の分散液を得た。その後、ろ過、洗浄することで導電性粒子に吸着しなかったポリエチレンイミンを除去した後、再度純水１００ｍｌに分散した。次にゾルゲル法を使用して作製したシリカ粒子（平均粒子径２００ｎｍ）３重量部を純水１００ｍｌに超音波を照射しながら分散し、得られた導電性粒子の分散液に３０分かけて滴下した後、さらに１時間撹拌を行った。得られた撹拌液をろ過、洗浄した後１２０℃で３時間乾燥を行うことで、絶縁粒子付き導電性粒子を得た。
【０２０８】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の３５％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の６５％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０２０９】
得られた導電フィルム中に、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の６倍であった。
【０２１０】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０２１１】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の６倍であった。
【０２１２】
（実施例１３）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
パラジウム層の代わりに金層が形成されている導電性粒子（平均粒子径３．００μｍ、導電層全体の厚み０．１μｍ、ニッケルめっき層の厚み０．０８μｍ、金層の厚み０．０２μｍ）を用意した。この導電性粒子を用いたこと以外は実施例２と同様にして、絶縁粒子付き導電性粒子を得た。
【０２１３】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の３５％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の６５％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０２１４】
得られた導電フィルム中に、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の６倍であった。
【０２１５】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０２１６】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の６倍であった。
【０２１７】
（実施例１４）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
ジビニルベンゼン樹脂粒子の表面上にニッケルめっき層が形成されている導電性粒子（平均粒子径２．０１μｍ、導電層の厚み０．０８μｍ）を用意した。この導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、絶縁粒子付き導電性粒子を得た。
【０２１８】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の４０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の６０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０２１９】
得られた導電フィルム中に、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の５倍であった。
【０２２０】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０２２１】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の５倍であった。
【０２２２】
（実施例１５）
（１）導電性粒子（バインダー樹脂に配合される前）の作製
架橋したアルコキシシリルポリマーとアクリル樹脂とにより形成された有機無機ハイブリット粒子の表面上にニッケルめっき層が形成されている導電性粒子（平均粒子径３．０１μｍ、導電層の厚み０．１μｍ）を用意した。この導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、絶縁粒子付き導電性粒子を得た。
【０２２３】
（２）導電フィルムの作製
得られた導電性粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子の数の３０％が脱離して、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれていた。また、絶縁粒子の数の７０％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０２２４】
得られた導電フィルム中に、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０２２５】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０２２６】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子が偏在していた。また、導電性粒子の表面から、５μｍの距離までの領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度が、導電性粒子の表面から５μｍの距離の位置よりも外側の領域における導電性粒子に接触していない絶縁粒子の数密度の７倍であった。
【０２２７】
（比較例１）
（２）導電フィルムの作製
実施例９で得られた導電性粒子を用意した。
【０２２８】
導電ペーストを得る際に、絶縁粒子が導電性粒子本体から脱離しないように穏やかな条件（遊星式攪拌機を用いて１０００ｒｐｍで５分間攪拌する）で撹拌したこと以外は実施例９と同様にして、導電ペーストを得た。また、絶縁粒子が導電性粒子本体から脱離しないようにしたこと以外は実施例９と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子は脱離しておらず、導電性粒子に接触しないように導電フィルム中に含まれている絶縁粒子は存在していなかった。すなわち、また、絶縁粒子の数の１００％は脱離せずに、導電性粒子における導電性の表面に接触していた。
【０２２９】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０２３０】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子は存在していなかった。
【０２３１】
（比較例２）
（２）導電フィルムの作製
実施例９で得られた導電性粒子を用意した。
【０２３２】
導電ペーストを得る際に、絶縁粒子が導電性粒子本体から脱離するように厳しい条件（遊星式攪拌機を用いて３０００ｒｐｍで３０分間攪拌する）で撹拌したこと以外は実施例９と同様にして、導電ペーストを得た。また、絶縁粒子が導電性粒子本体から脱離するようにしたこと以外は実施例９と同様にして、導電フィルムを得た。得られた導電フィルムでは、導電性粒子の導電性の表面に接触していた絶縁粒子は脱離しており、導電性粒子に接触するように導電フィルム中に含まれている絶縁粒子は存在していなかった。すなわち、また、絶縁粒子の数の１００％が脱離し、導電性粒子における導電性の表面に接触していなかった。
【０２３３】
（３）接続構造体の作製
得られた導電フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接続構造体を得た。
【０２３４】
得られた接続構造体の接続部中で、導電性粒子に接触していない絶縁粒子は存在していなかった。
【０２３５】
（評価）
（１）上下の電極間の導通信頼性
得られた接続構造体（ｎ＝１５個）において、上下の電極間の接続抵抗をそれぞれ、４端子法により測定した。接続抵抗の平均値を算出した。なお、電圧＝電流×抵抗の関係から、一定の電流を流した時の電圧を測定することにより接続抵抗を求めることができる。導通信頼性を下記の基準で判定した。
【０２３６】
［導通信頼性の判定基準］
○○：接続抵抗の平均値が１０．０Ω以下
○：接続抵抗の平均値が１０．０Ωを超え、２５．０Ω以下
△：接続抵抗の平均値が２５．０Ωを超え、５０．０Ω以下
×：接続抵抗の平均値が５０．０Ωを超える
【０２３７】
（２）横方向の電極間の絶縁信頼性
得られた接続構造体（ｎ＝１５個）において、８５℃、湿度８５％の雰囲気中に１００時間放置後、隣接する電極間が絶縁状態か導通状態か否かを２５か所で測定した。絶縁信頼性を下記の基準で判定した。
【０２３８】
［絶縁信頼性の判定基準］
○○：絶縁状態の電極間が２５か所
○：絶縁状態の電極間が２０か所以上、２５か所未満
△：絶縁状態の電極間が１５か所以上、２０か所未満
×：絶縁状態の電極間が１５か所未満
【０２３９】
結果を下記の表１に示す。
【０２４０】
【表１】
2014241281.tif 000003
【０２４１】
なお、実施例７，１０，１１の絶縁信頼性の評価結果はいずれも「○」であるが、実施例７の方が、実施例１０，１１よりも絶縁信頼性に優れており、実施例１１の方が実施例１０よりも絶縁信頼性に優れていた。
【符号の説明】
【０２４２】
１…接続構造体
２…第１の接続対象部材
２ａ…第１の電極
３…第２の接続対象部材
３ａ…第２の電極
４…接続部
１１…導電フィルム
１２…絶縁粒子
１３…バインダー樹脂
２１…導電性粒子
２１ａ…突起
２２…導電性粒子本体
２２ａ…突起
２３…絶縁粒子
３１…基材粒子
３２，３２Ａ，３２Ｂ…導電部
３２Ｂｘ…第１の導電部
３２Ｂｙ…第２の導電部
３２ａ，３２Ａａ，３２Ｂａ…突起
３３…芯物質
４１，５１，６１，７１…導電性粒子
４１ａ，５１ａ，６１ａ…突起
４２，５２…導電性粒子本体
４２ａ，５２ａ…突起
６２…絶縁層
７２…導電部
【図１】
2014241281.tif 000004
【図２】
2014241281.tif 000005
【図３】
2014241281.tif 000006
【図４】
2014241281.tif 000007
【図５】
2014241281.tif 000008
【図６】
2014241281.tif 000009
【図７】
2014241281.tif 000010
【図８】
2014241281.tif 000011