(57)【要約】【課題】優れた性能を発揮し、充填作業性、保管及び取扱作業性を向上し得る蒸留用充填物を提供する。【解決手段】扁平状の金属製細線１１をコイル状にカールして形成した金属コイル状体１０よりなる充填物本体１と、蒸気、気体及び液体の良流通性を有し、所望の大きさ、かつ、所望の形状に形成した容器２とを備える。前記本体を容器内に所望の密度で充填収容して蒸留用充填物１００を構成する。容器２は金網材又は多孔性容器で構成する。金属製細線としてステンレス鋼製細線を採用する。【選択図】図１
2014155895.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
蒸留法に使用される蒸留用充填物であって、
扁平状の金属製細線をコイル状にカールして形成した金属コイル状体よりなる充填物本体と、
蒸気、気体、及び液体の良流通性を有し、所望の大きさ、かつ、所望の形状に形成した容器とを備え、
前記本体を前記容器内に所望の密度で充填して構成した
ことを特徴とする蒸留用充填物。
【請求項２】
前記容器は略円筒形状に形成されていることを特徴とする請求項１に記載の蒸留用充填物。
【請求項３】
前記容器は略円筒形状の容器を円周方向に向けて放射状に複数個に略等分割した形状の分割容器で構成されていることを特徴とする請求項１に記載の蒸留用充填物。
【請求項４】
前記容器は金網材で構成されていることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の蒸留用充填物。  
【請求項５】
前記容器は多孔性容器で構成されていることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の蒸留用充填物。
【請求項６】
前記金属製細線がステンレス鋼製細線であることを特徴とする請求項１に記載の蒸留用充填物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は蒸留法において、蒸留塔，分留塔，分留管に充填して使用する充填物に関する。さらに詳しくは、複数成分の液体混合物を蒸留法により分離するに際し、前記蒸留塔等に充填して使用する蒸留用充填物に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、化学，化学工業，薬学等化学に関する学術的研究、及び実業において、蒸留，分留等の操作は非常に多く実施されている。
【０００３】
蒸留法としては、例えば、蒸留塔や分留塔（又は分留管）内に充填物を充填する充填式と、前記蒸留塔等内に遮閉板や棚段等を多段に配置した多段式（段型式とも言う）とが一般に広く知られている。本発明は充填式の蒸留法に使用する充填物に関するものである。
【０００４】
充填式の蒸留法は、例えば、次のような方法により行なわれている。以下、その一例の概要につき、図５を参照して説明する。図５は充填式の蒸留法に使用する一例の蒸留装置５の構成及びその使用方法を概略的に示す説明図である。同図において、５０は分留塔（又は分留管、或いは蒸留塔）、５１は塔５０の下端に接続した蒸留釜、５２は上端を連結管５３により塔５０の上端（頂部）と接続して配設した冷却器（コンデンサー）、５４は冷却器５２の下端に配設した流出管５５に介装した開閉コック、５６は採集容器を示す。
【０００５】
そこで、蒸留用充填物６を塔５０内に充填すると共に蒸留（分留）する液体混合物７（溶液）を釜５１内に封入する。そして釜５１を加熱すると、溶液は蒸留（蒸気化）して塔５０内に入り、充填物６と接触しながら塔１内を上昇するが、この上昇課程において充填物との接触で熱交換され、沸点の高い成分は液化して充填物に付着し、沸点の低い成分は液化しないのでそのまま上昇する。
【０００６】
上記のように、加熱蒸留した蒸気（混合蒸気）は塔５０内を上昇中、充填物及び液化して充填物に付着した液体と接触して熱交換され、高沸点の成分は塔５０内の途中で液化して流下し、釜５１内へ還流され、低沸点の成分は気化状態のまま上昇し、連結管５３を通って冷却器５２内へ導入され、ここで冷却液化（凝縮）して容器５５へ採集される。上記のようにして、釜５１内の溶液は、成分の沸点の高低により分別され、分離される。なお、上記蒸留装置５は、上述したように一例として開示したものである。
【０００７】
従来、蒸留法に使用される充填物として、例えば球状形（ガラス球），陶管（円筒形），マクマホン等、種々のものが一般に知られている。これらの充填物は、目的の液体混合物（溶液）の成分の種類や用途等に応じて適当に選択して使用されている。
ところで、充填物の性能の良・不良の重要な判断基準の１つとして、単位体積当りに充填される充填物の表面積の大小（大であるほど良）が挙げられる。
【０００８】
そこで、上記に例示した従来例についてみると、まず、球状形のガラス球（従来例１）は他の形状に比べて表面積が最も小さい。この場合、球体を多孔質に形成すれば、表面積は増大するが、小さなガラス球体（直径約３〜５ミリ）に多数の小孔を形成することは製造上困難である。
【０００９】
次に陶管（従来例２）は、小径（例えば、外径約３〜５ミリ）の陶製の管材を輪切りにしたもので、従来例１のガラス球よりは表面積は幾分大きくなるが、それでも以外に小さい。
【００１０】
次にマクマホン（従来例３）は、幅約６ｍｍのステンレス製の網を略Ｕ字形に曲げて形成したもので、従来例２の円筒形（陶管）に比べて表面積は幾分大になるが、あまり差は認められない。
【００１１】
上記したように、従来例１〜３充填物は上述したような問題を有している。そこで、本発明者は、従来例の有する上述した問題を解消すべく研究、実験を繰返して行なった結果、特開２０１１−１２５８４１号公報（特許文献１）に記載の蒸留用充填物（先行技術）を開発した。
【００１２】
上記先行技術の充填物は、前記公報に開示されているように、扁平状のステンレス鋼製等の金属製細線をコイル状にカールして形成した金属コイル状体で構成したものである。
【００１３】
先行技術の充填物によれば、表面積は大幅に増大され、これにより気液の接触面を大幅に増大できるので、従来例１〜３に比べて性能をアップし、優れた分留効果を発揮させることができる。また、生産コストを低減した充填物を提供することができる。なお、上記作用効果は実験した結果判明したもので、その詳細については前記公報に実験例と合わせて記載されているので、この記載事項を援用して、詳細な説明はここでは省略する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１４】
【特許文献１】特開２０１１−１２５８４１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
先行技術の充填物によれば、上記したように優れた作用効果を発揮する蒸留用充填物を提供できる。しかるに、先行技術の充填物によっても次のような改良を加えるべき余地が残されている。
（１）充填作業性の問題
前記充填物は、適当にほぐして分留塔（又は分留管、或いは蒸留塔）内に充填するのである。しかし、前記充填物は金属コイル状体で構成されているため、からまり易いので、ほぐし難い場合が生じる。したがって、分留塔内へ充填する作業に手間が掛る。
また、前記充填物は、塔内への充填密度により、性能に大小の差が生じるため、充填密度も重要な条件になるが、上記したように、からまり易いため、所望の充填密度になるように充填するためには、可成り手間が掛ると共に熟練を要する。
（２）保管及び取扱上の問題
前記充填物は、充填物をほぐして所望の大きさ、かつ、形状の成形物を形成し、この成形物を蒸留塔（又は分留塔）内へ充填して使用する場合がある。しかし、上記したように、充填物はからまり易いため、充填物で成形した成形物同士もからみつき易い。したがって、成形物を保管して置くと、成形物同士が互にからまりついて、離し難くなり、からまりついた成形物を分離する際に、一部の金属コイル状体が成形物からはみ出したり、或いは形くづれが生じるおそれがある。
上記のように形くづれ等が生じた場合には、成形物を所定の大きさ、かつ形状に修正して蒸留塔に充填する必要があるため、取扱い作業に手間が掛る。このように保管上の問題及び取扱い作業上の問題が生じる。
【００１６】
そこで、本発明は上記のような実情に鑑み、先行技術の充填物の特長はそのまま活用して優れた性能（分留効果）を発揮し、かつ、充填作業性，保管及び取扱作業性を向上し得る蒸留用充填物を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
上記目的を達成するため、本発明のうち、１つの発明（第１の発明）は、蒸留法に使用される蒸留用充填物であって、
扁平状の金属製細線をコイル状にカールして形成した金属コイル状体よりなる充填物本体と、
蒸気、気体、及び液体の良流通性を有し、所望の大きさ、かつ、所望の形状に形成した容器とを備え、
前記本体を前記容器内に所望の密度で充填して構成したことを特徴とするものである。
【００１８】
なお、本発明において「コイル状」の用語は、「螺旋状」の意味も含む概念として用いられている。また、「金属コイル状体」の用語は、螺旋状にカールして形成した「金属螺旋状体」も含む概念として用いられている。
【００１９】
本発明の他の１つの発明（第２の発明）は、第１の発明の蒸留用充填物において、前記容器は略円筒形状に形成されていることを特徴とするものである。
【００２０】
本発明のさらに他の１つの発明（第３の発明）は、第１の発明の蒸留用充填物において、前記容器は略円筒形状の容器を円周方向に向けて放射状に複数個に略等分割した形状の分割容器で構成されていることを特徴とするものである。
【００２１】
本発明において、前記容器は金網材で構成した容器を採用することができる（第４の発明）。また、前記容器は多孔性容器で構成することもできる（第５の発明）。
【００２２】
また、本発明において、前記扁平状の金属製細線として、扁平状のステンレス鋼製細線を採用することができる（第６の発明）。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば次のような作用効果を奏する。
（１）充填物本体は扁平状の金属製細線をコイル状にカールして形成した金属コイル状体で構成されているので、充填物の表面積は大幅に増大され、これにより気液の接触面を大幅に増大できる。したがって、極めて優れた性能（分留効果）を発揮する充填物を得ることができる。
（２）蒸留用充填物は、充填物本体を蒸気、気体、及び液体の良流通性を有する所望の大きさ、かつ、所望の形状に形成した容器内に所望の密度で充填、収容して構成されている。したがって、前記充填物の蒸留塔（又は分留塔、或いは分留塔）への充填作業を簡単、かつ、円滑良好に行なうことができる。
（３）蒸留用充填物は、充填物本体を前記容器内に充填して構成するものである。したがって、充填物本体の充填密度を所望の密度に調整した充填物を簡単、かつ効率良く作成（製造）することができる。
（４）前記充填物は、充填物本体を前記容器内へ充填、収容して構成されているので、充填物本体が前記容器からはみ出すのを防止できる。したがって、保管中に前記充填物同士の充填物本体が互にからみつくことはないので、整然と保管できると共に取扱作業性を向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の一実施形態の蒸留用充填物を示す図であって、同図（ａ）は前記充填物の全体構成を概略的に示す斜視図、同図（ｂ）は容器の構成を概略的に示す斜視図、同図（ｃ）は前記容器内に充填された金属コイル状体よりなる充填物本体の構成を概略的に示す説明図、同図（ｄ）は金属コイル状体の一部を拡大し、その構成を概略的に示す説明図である。
【図２】充填物本体を形成する金属コイル状体の一部をさらに拡大し、その構成を概略的に示す説明図である。
【図３】本発明の他の実施形態の蒸留用充填物に採用される他の実施形態の容器の構成を示す図であって、同図（ａ）は容器本体の構成を概略的に示す説明図、同図（ｂ）は蓋部の構成を概略的に示す説明図である。
【図４】本発明のさらに他の実施形態の蒸留用充填物を示す図であって、同図（ａ）は分割充填物を組み合わせて形成した前記充填物の全体構成を概略的に示す説明図、同図（ｂ）は前記充填物を形成する１個の分割充填物の構成を概略的に示す説明図、同図（ｃ）及び（ｄ）は同図（ｂ）に示す分割充填物に採用される容器の構成を概略的に示す容器本体（ｃ）及び蓋部（ｄ）の説明図である。
【図５】充填式の蒸留法に使用される一例の蒸留装置の構成及びその使用方法を概略的に示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、図面を参照して本発明の実施形態の一例について説明する。
【００２６】
図１は本発明の一実施形態（実施形態１）の蒸留用充填物を示す。同図に示すように、本発明の蒸留用充填物は、充填物本体１と、この本体１を充填して収容する容器２とを備える。
【００２７】
充填物本体１は、扁平状の金属製細線１１をコイル状ないし螺旋状にカール（カール巻き）して形成した金属コイル状体１０で構成されている。
【００２８】
実施形態１の前記コイル状体１０を形成する前記金属製細線１１はステンレス鋼製細線で構成されている。金属製細線１１の肉厚及び幅は特に限定するものではないが、例えば、肉厚約０．０１ｍｍないし約０．０８ｍｍ、幅約０．３ｍｍないし約１．５ｍｍ程度の範囲を挙げることができる。但し、上記範囲内に限定するものではない。
【００２９】
前記金属コイル状体１０の直径についても特に限定するものではないが、例えば、直径（外径）約２ｍｍないし約５ｍｍ程度の範囲を挙げることができる。但し、上記範囲内に限定するものではない。金属コイル状体１０の長さは特に限定されるものではなく、所望に応じて任意に決定できる。例えば、金属コイル状体１０の長さとして、約５ミリないし約１０メートル程度の範囲を挙げることができる。但し、上記範囲内に限定するものではなく、５ミリ以下、或いは１０メートル以上の長さに形成することができる。
【００３０】
金属製細線１１は、例えば、直径約０．１ｍｍないし約０．３ｍｍ程度の金属製の丸線（本実施形態ではステンレス鋼製の丸線）を押しつぶして扁平状に加工することにより形成できる。そして、金属コイル状体１０は、例えば、上記のように扁平状に加工した金属製細線１１（扁平状の金属製細線）をコイル状ないし螺旋状にカール（カール巻き）して形成したものである。なお、前記細線１１を構成するステンレス鋼製の丸線の直径は一例として挙げたもので、上記範囲に限定するものではない。
【００３１】
前記扁平状の金属製細線１１及び金属コイル状体１０は、例えば、従来一般に知られている「金属たわし」と同様の製造加工方法により製造することができる。金属コイル状体１０は、隣接するカール部１１ａ同士をコイルスプリング状に接触させてカール巻きして形成してもよく、或いは隣接する各カール部１１ａ間に、図１（ｄ）に示すように、所望の間隙部１１ｂを形成してカール巻きして構成してもよい。
【００３２】
前記容器２は、蒸気、気体、及び液体の流通性を良好に形成した容器で構成されている。実施形態１の容器２はステンレス鋼線等の金網材で構成されている。なお、樹脂製の素材で構成する場合もある。
【００３３】
前記容器２は所望の大きさ、かつ、所望の形状に形成される。実施形態１の容器２は、所望の直径及び長さ（高さ）を有する略円筒形状に形成されている。具体的には、図１（ｂ）に詳細に示すように、円筒状胴部２１の一端（下端）を底板部２２で閉塞すると共に他端（上端）を開口２３（開口部）した円筒形状の容器本体２０と、前記開口部２３を閉塞する蓋部２４とを備えて構成されている。前記容器本体２０の胴部２１、底板部２２、及び蓋部２４は金網材で構成されている。これにより、容器２は全体的に蒸気、気体、及び液体を自由、かつ、良好に流通するように構成されている。
【００３４】
前記容器２の直径及び長さ（高さ）は、使用される蒸留塔や分留塔、或いは分留管５０（以下、単に「蒸留塔等」と言う場合もある）のサイズ等に応じて任意に決定できる。例えば、直径約１５ｍｍないし約１０００ｍｍ、長さ（高さ）約３０ｍｍないし約２００ｍｍ程度の範囲を挙げることができる。但し、上記範囲に限定するものではない。
【００３５】
上記のように、容器２の大きさは任意に決定できるものであるが、蒸留塔等の内径及び長さ等に応じて決定することが好ましい。この場合、容器２の直径は使用される蒸留塔等の内径の寸法と略適合するように形成することが好ましい。また、容器２の高さについても蒸留塔等の長さに応じて適当に決定すると良い。
【００３６】
例えば、内径２０ｍｍ、長さ５００ｍｍの蒸留塔用の容器としては、直径約２０ｍｍ（又は２０ｍｍ弱）、高さ約４０〜５０ｍｍ程度に形成したものを挙げることができる。また、内径２５ｍｍ、長さ８００ｍｍの蒸留塔用の容器の場合には、直径約２５ｍｍ（又は２５ｍｍ弱）、高さ約４０〜６０ｍｍ程度に形成したものを例示できる。但し、上記に限定するものではない。なお、後述するように、実施形態１の充填物は蒸留塔等内に積み重ねて充填するものである。
【００３７】
また、容器２は、保形性を維持して弾性的に変形可能になるように、適度の柔軟性を付与させるように構成することが好ましい。このように構成することにより、容器の外周面を蒸留塔等の内壁面に適合させて密接して充填物を充填することができる。
【００３８】
実施形態１の蒸留用充填物１００は、充填物本体１０を前記容器本体２０内に所望の密度で充填して収容した後、蓋部２４を閉じる。そして、蓋部２４を溶接その他の手段で容器本体２０に固定して閉塞して構成されている。この場合、充填物本体１０の充填密度は所望に応じて決定できるものであるが、例えば、ステンレス鋼製細線のコイル状体よりなる充填物本体の場合には、例えば約０．４０〜約０．５０ｇ／ｃｃ程度の範囲を例示できる。但し、上記範囲内に限定するものではない。
【００３９】
実施形態１の蒸留用充填物は上記のように構成され、例えば図５に示すように、蒸留塔５０（分留塔）内に所要個数の充填物１００を順次積み重ねて充填し、従来と同様に使用される。なお、上記の場合において、前記塔５０の内壁面と充填物の容器２の外壁面等との間に間隙部が生じた場合には、別の充填物本体１を間隙部に詰めて間隙部を無くすこともできる。
【００４０】
（実施形態１の作用効果）
実施形態１の蒸留用充填物によれば次のような作用効果を奏する。
（１）上述した先行技術の充填物と同等の極めて優れた性能（分留効果）を発揮する蒸留用充填物を提供することができる。
（２）前記充填物の蒸留塔（又は分留塔、或いは分留管）内への充填作業性を向上することができる。
（３）充填物本体を前記容器内へ充填して蒸留用充填物を構成するものである。したがって、充填物本体の充填密度を所望の密度に調整した充填物を簡単、かつ効率良く作成することができる。
（４）保管中に前記充填物同士の充填物本体が互にからみつくのを防止できるので、整然と保管できると共に取扱作業性を向上することができる。
【００４１】
図３は本発明の他の実施形態（実施形態２）の蒸留用充填物を示す。実施形態２の蒸留用充填物２００は、容器２Ａの構成に特徴がある。なお、実施形態２の充填物２００の充填物本体１は実施形態１の充填物本体１と同一に構成されているため、図示を省略する。
【００４２】
実施形態２の充填物２００の容器２Ａは、所望の直径及び高さを有する略円筒形状の多孔性容器で構成されている。
【００４３】
前記容器２Ａは、具体的には図３に示すように、円筒状胴部２１Ａの一端（下端）を底板部２２Ａで閉塞すると共に他端（上端）を開口２３Ａ（開口部）した円筒形状の容器本体２０Ａと、前記開口部２３Ａを閉塞する蓋部２４Ａとで構成されている。
【００４４】
前記容器本体２０Ａの胴部２１Ａ、底板部２２Ａ、及び蓋部２４Ａには、多数の所望の大きさの孔２５が全体的に散設されている。前記各孔２５は実施形態１の金網材の網目と略同様の間隔で配設されている。これにより、容器２Ａは、実施形態１の容器２と同様に全体的に蒸気、気体、及び液体を自由、かつ、良好に流通するように構成されている。
【００４５】
容器２Ａの大きさ等については実施形態１の容器２と同様である。容器２Ａは例えばステンレス鋼板などの金属製板材で構成されている。なお、合成樹脂性板材で構成することもできる。また、容器２Ａは実施形態１と同様に、保形性を維持して弾性的に変形可能になるように、適度の柔軟性を付与させるように構成することが好ましい。
【００４６】
実施形態２の蒸留用充填物２００は、実施形態１と同様に充填物本体１０を容器本体２０Ａ内に所望の密度で充填して収容した後、蓋部２４Ａを閉じる。そして、蓋部２４Ａを溶接その他の手段で容器本体２０Ａに固定して閉蓋して構成される。他の構成は実施形態１と同様である。
【００４７】
実施形態２の蒸留用充填物２００は上記のように構成され、実施形態１と同様に使用される。これにより、実施形態１と同様の作用効果を奏する。
【００４８】
図４は本発明のさらに他の実施形態（実施形態３）の蒸留用充填物を示す。なお、実施形態３の蒸留用充填物３００において、実施形態１で既に説明した構成と共通する構成部等には同一符号を付して説明を省略する。実施形態３は充填物３００の形状等に特徴がある。
【００４９】
実施形態３の充填物３００は、大型の蒸留塔（例えば直径約１ｍないし約１．５ｍ）用に採用するのに適するように構成されている。但し、上記寸法に限定するものではない。
【００５０】
実施形態３の充填物３００は、例えば直径約１ｍないし約１．５ｍ、高さ約２０ｃｍないし約３０ｃｍの略円柱形状に形成される蒸留用充填物３００Ａ（組み合わせ充填物）を円周方向に複数個（図示では６個）に等分割した分割充填物で形成されている。そして、所定数（図示では６個）の分割充填物を組み合わせて１個の略円柱形状の蒸留用充填物３００Ａ（組み合わせ充填物）を形成するように構成されている。なお、充填物３００Ａの直径は使用される蒸留塔等の内径と略同径に構成することが好ましい。
【００５１】
以下、具体的に説明する。実施形態３の充填物３００の容器２Ｂは、所望の大きさ、例えば直径約１ｍないし約１．５ｍ、高さ約２０ｃｍないし約３０ｃｍの略円筒形状の容器を円周方向（直径方向）に向けて放射状に複数個（図示では６個）に略等分割した形状の分割容器で構成されている。なお、分割数は４個その他任意に変更可能である。
【００５２】
前記容器２Ｂ（分割容器）は、一端（上端）を開口２３Ｂ（開口部）した略変形三角形状の有底の容器本体２０Ｂと、開口部２３Ｂを閉塞する蓋部２４Ｂとを備えて構成されている。容器本体２０Ｂの胴部２１Ｂ、底板部２２Ｂ、及び蓋部２４Ｂはステンレス鋼線等の金網材で構成されている。なお、合成樹脂製の網状素材で構成することも可能である。これにより、容器２Ｂは全体的に蒸気、気体及び液体を自由、かつ、良好に流通するように構成されている。
【００５３】
また、実施形態３においても、前記容器２Ｂは、保形性を維持して弾性的に変形可能になるように、適度の柔軟性を付与させるように構成することが好ましい。
【００５４】
実施形態３の充填物３００（分割充填物）は、実施形態１と同様に充填物本体１０を容器本体２０Ｂ内に所望の密度で充填して収容した後、蓋部２４Ｂを溶接その他の手段で容器本体２０Ｂに固定して閉蓋して構成される。他の構成は実施形態１と同様である。
【００５５】
実施形態３の蒸留用充填物３００は上記のように構成され、図４（ａ）に示すように、前記充填物３００（分割充填物）を所定個数（本実施形態では６個）組み合わせて１個の組み合わせ充填物３００Ａを形成する。そして、目的の蒸留塔５０内に積み重ねて所要数充填し、従来と同様に使用される。なお、上記の場合において、前記塔５０の内壁面と充填物の外周面との間に間隙部が生じた場合には、別の充填物本体１を間隙部に詰めて間隙部を無くすこともできる。
また、前記組み合わせ充填物３００Ａを蒸留塔５０内へ充填する場合、前記充填物３００Ａの各分割充填物３００同士の接続線（接触線）が上下に重合しないように、順次位置を変えて積み重ねて充填することが好ましい。
【００５６】
実施形態３の蒸留用充填物は上記のように構成され、実施形態１と同様に使用される。これにより、実施形態１と同様の作用効果を奏する。
【００５７】
なお、実施形態３では、容器本体２０Ｂとして、金網材で構成した例を開示したが、実施形態２と同様に多孔性容器で構成してもよいこと勿論である。
【００５８】
なお、上記した各実施形態の蒸留用充填物は一例として開示したもので、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載の技術思想を越脱しない範囲において任意に変更可能なものである。
【符号の説明】
【００５９】
１      充填物本体
２      容器
１０    金属コイル状体
１１    金属製細線
【図１】
2014155895.tif 000003
【図２】
2014155895.tif 000004
【図３】
2014155895.tif 000005
【図４】
2014155895.tif 000006
【図５】
2014155895.tif 000007