(57)【要約】【課題】  原子炉を用いず放射性物質を提供する。【解決手段】  本発明のある実施形態においては、負ミュオンをターゲット核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより得られた第１放射性核種、または、該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを備える放射性物質が提供される。また、本発明のある実施形態においては、負ミュオンをターゲット核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより第１放射性核種を得るミュオン照射工程を含む上記放射性物質の製造方法が提供される。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
負ミュオンをターゲット核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより得られた第１放射性核種、または、該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを備える放射性物質。
【請求項２】
負ミュオンが照射されるターゲット原料は、前記ターゲット核種と、該ターゲット核種よりも原子番号が小さい元素である非ターゲット核種とを含んでおり、
前記第１放射性核種が、前記ターゲット原料における前記ターゲット核種と負ミュオンとのミュオン原子核捕獲反応により得られたものである、請求項１に記載の放射性物質。
【請求項３】
前記ターゲット原料が、前記ターゲット核種と前記非ターゲット核種とが化学結合した原料化合物であり、
前記ターゲット核種から生成された前記第１放射性核種または前記第２放射性核種を含む生成化合物が、該第１放射性核種または該第２放射性核種のうちの該生成化合物に含まれるものと前記ターゲット核種との化学的性質の差異によって前記原料化合物から化学的に分離可能となるものである、請求項２に記載の放射性物質。
【請求項４】
前記第１放射性核種または前記第２放射性核種のいずれかが、９９ｍＴｃまたは９９Ｍｏである、請求項１に記載の放射性物質。
【請求項５】
前記第１放射性核種または前記第２放射性核種のいずれかが、２２５Ｒａ、２２５Ａｃ、２２４Ｒａ、２２３Ｒａからなる群から選択される少なくとも１種の核種である、請求項１に記載の放射性物質。
【請求項６】
前記第１放射性核種または前記第２放射性核種のいずれかが、下記核種グループである第１の核種グループから選択される少なくとも１種の核種である、請求項１に記載の放射性物質。
【化１】
2014196997.tif 000022
【請求項７】
前記第１放射性核種または前記第２放射性核種のいずれかが、下記核種グループである第２の核種グループから選択される少なくとも１種の核種である、請求項１に記載の放射性物質。
【化２】
2014196997.tif 000023
【請求項８】
前記第１放射性核種または前記第２放射性核種のいずれかが、下記核種グループである第３の核種グループから選択される少なくとも１種の核種である、請求項１に記載の放射性物質。
【化３】
2014196997.tif 000024
【請求項９】
前記第１放射性核種または前記第２放射性核種のいずれかが、下記核種グループである第４の核種グループから選択される少なくとも１種の核種である、請求項１に記載の放射性物質。
【化４】
2014196997.tif 000025
【請求項１０】
負ミュオンをターゲット核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより第１放射性核種を得るミュオン照射工程
を含んでおり、製造される放射性物質が、該第１放射性核種、または、該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを有しているものである、放射性物質の製造方法。
【請求項１１】
前記ターゲット核種と、該ターゲット核種よりも原子番号が小さい元素である非ターゲット核種とを含んでいるターゲット原料を準備する工程
を前記ミュオン照射工程より前にさらに含み、
前記ミュオン照射工程において前記ターゲット核種から得た前記第１放射性核種が、前記ターゲット原料における前記ターゲット核種と負ミュオンとのミュオン原子核捕獲反応により得られたものである、請求項１０に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１２】
前記ミュオン照射工程にて負ミュオンが入射される照射位置にある前記ターゲット原料が、前記ターゲット核種よりも原子番号が小さい種類の元素のみを含む流体媒体と接触されまたは混合されている、請求項１０に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１３】
前記ミュオン照射工程において前記ターゲット核種から得た前記第１放射性核種または前記第２放射性核種と前記流体媒体とを含む照射済み流体を、前記流体媒体を移動させることにより前記照射位置から搬出する搬出工程と、
前記照射済み流体から前記第１放射性核種または前記第２放射性核種を選択的に捕集する捕集工程と
をさらに含む請求項１２に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１４】
前記捕集工程を経た前記照射済み流体を、前記流体媒体を移動させることにより前記照射位置に再配置する再配置工程
をさらに含む請求項１３に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１５】
前記流体媒体が前記照射位置を通る循環経路を移動されるものである、請求項１４に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１６】
前記ミュオン照射工程が継続的に実行されながら、前記搬出工程、前記捕集工程、および前記再配置工程が並行して実行される請求項１４または請求項１５に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１７】
前記流体媒体が気体であり、
前記ミュオン照射工程は、負ミュオンが照射されることとなるターゲット原料がある処理基準温度より高い温度に維持されて実行されるものであり、
該処理基準温度は、前記第１放射性核種または前記第２放射性核種のいずれかを含む放射性物質を該ターゲット原料から昇華して脱離させる温度である、請求項１４に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１８】
前記捕集工程は、生成する放射性物質を溶解させうる溶媒または水溶液に接触させて前記照射済み流体を通過させることにより、該照射済み流体に気体として含まれる前記放射性物質を選択的に捕集するものである、請求項１７に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項１９】
前記捕集工程は、前記放射性物質に対して接触させて前記照射済み流体を通過させることにより、該照射済み流体に気体として含まれる前記放射性物質を選択的に捕集するものである、請求項１７に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項２０】
前記気体が希ガスを含んでいるものである、請求項１８または請求項１９に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項２１】
前記流体媒体が液体であり、
前記捕集工程は、前記照射済み流体である該液体に含まれる前記放射性物質またはそのイオンを選択的に吸着して捕集するものである、請求項１４に記載の放射性物質の製造方法。
【請求項２２】
希ガス元素の核種を前記ターゲット核種として含んでいる該希ガス元素のターゲット原料を準備する工程
を前記ミュオン照射工程より前にさらに含み、
前記ミュオン照射工程において前記ターゲット核種から得た前記第１放射性核種が、ハロゲン元素の核種であり、
該第１放射性核種を、前記ハロゲン元素のイオンの水溶液として回収する工程
を前記ミュオン照射工程より後にさらに含む請求項１０に記載の放射性物質の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はミュオン照射により得られる放射性物質およびその製造方法に関する。さらに詳細には本発明は、負ミュオンを照射して生じさせたミュオン原子核捕獲反応（nuclear muon capture reactions,  ＮＭＣＲ）によって得られる放射性物質およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、量子力学的な確率に従って寿命が定まる放射性同位体（ＲＩ）つまり放射性核種を利用して、原子核の放射性崩壊や原子核反応に伴って放出される放射線を利用する技術が各種の用途に利用されている。その用途の典型例の一つが放射性核種を構造の一部に含む物質すなわち放射性物質を利用する核医学である。核医学では、生物体内（in vivo）でのＳＰＥＣＴ(Single Photon Emission Computed Tomography、単一光子放射断層撮影)、ＰＥＴ(Positron Emission Tomography)、およびプラナー画像といった放射線を利用した画像化を行なうイメージングが行われる。また核医学では、ＲＩ内服薬からの放射線照射を利用する治療や、トレーサーを用いるものの画像化を伴わない生物体外（in vitro）での核医学検査も行われる。これらの核医学の検査、診断、および治療といった分野においては放射性物質とその放射性物質から放出される放射線とが重要な役割を果たしている。核医学以外にも、生物体内（in vivo）での非侵襲でのリアルタイム画像化等の研究の目的のために放射性物質が利用される場合がある。さらに、これら以外にも、種々の分野において放射性物質が利用されている。
【０００３】
これらの放射性物質は、その化学構造に含まれる放射性核種を同一の原子番号の安定同位体により置換した放射性を示さない化合物（非放射性物質）との間で化学的にほとんど区別不可能な振る舞いを示す。その振る舞いが、例えば特定の病巣に集積（accumulate）する、という生体内での作用であれば、生物（ヒトを含む）個体に投与しトレーサーとして放射線の放出源の位置分布や臓器からの代謝量を示す能力を利用して核医学における各種の検査が行われ、投与された個体内の目的の位置付近で放射線を放出する能力を利用して内部照射による治療を行なうことができる。例えば検査としてイメージングを行なう場合、その放射性物質が集積する性質をもつ組織（例えば病巣）の有無、位置、広がりを三次元画像として取得することが可能となる。また、放射線治療を行なう場合、目的の位置（例えば病巣）付近において放射線を放出させることが可能となる。核医学以外の用途においても、非放射性物質と放射性物質との化学的な同一性と、放射線を放出する能力とが、目的の用途に利用される。放射性物質を製造する工程を大きく分ければ、放射性核種に放射性を生じさせる状態にしたり、何らかの手法によって、人工放射性核種または天然放射性核種を生じさせたり、濃縮する工程と、放射性物質の化学構造（放射性核種単体を含む）を目的の構造とする工程と、の二つの工程に区別することができる。本出願においては、前者を含む核反応を含む工程を放射性核種の製造という。なお、本出願にて説明する放射性核種の製造は、従来の放射性核種の製造工程と同様に、化学的処理を含むことができる。
【０００４】
各用途の観点から放射性物質において重要な性質の一つが原子核崩壊の寿命である。寿命は、放射性核種とその原子核の状態ごとに確率的寿命として定まり、そのための指標として半減期が通常用いられる。上記各用途においては、それぞれの用途に適する半減期をもつ放射性核種が選択される。
【０００５】
放射性核種の従来の製造手法は、サイクロトロンまたは原子炉を利用して荷電粒子や中性子を照射したり、核分裂生成物からの抽出を行なうことにより行なわれる。これらのうち、サイクロトロンを利用する製造手法では、サイクロトロンにより非常に高いエネルギーに加速された陽子、重水素核、あるいはα粒子（４Ｈｅ核）といった荷電粒子が利用される。サイクロトロンで荷電粒子を照射して製造される放射性核種は、陽子数とのバランス上、中性子が少ない核種、いわば相対的に中性子の不足した核種であり、β＋崩壊や、ＥＣ崩壊（電子捕獲崩壊）をおこす核種が多い。
【０００６】
これに対し原子炉を利用する製造手法では、例えばターゲットを原子炉中の中性子に暴露させ、その後の照射済みターゲットや原子核分裂生成物から有用な核種のみを化学的に分離することにより行なわれる。例えば９９ｍＴｃを含む放射性物質は使用直前にミルキングと呼ばれる手法により生成され、そのミルキングのための装置（ジェネレータ、またはカウ）には、９９ｍＴｃを娘核であるとして放射性崩壊により生成するための親核となる９９Ｍｏが、適当な化学構造の放射性物質（例えば、９９ＭｏＯ４２−）として供給される。上記放射性物質は、ジェネレータ内のカラムにおいて吸着剤に保持されている。その状態で娘核の半減期の数倍程度の時間が経過すると、親核から放射性崩壊により得られた娘核を含む放射性物質（例えば、９９ｍＴｃＯ４−）は、カラム内で放射平衡状態に近い状態となって維持されている。これは、娘核である９９ｍＴｃの半減期（６．０２時間）は親核である９９Ｍｏの半減期（６６.０時間）より十分に短いためである。ミルキングでは、放射平衡状態において娘核を含む放射性物質（９９ｍＴｃＯ４−）は吸着能の違いを利用して、生理的食塩水などに選択的に溶出させる。ミルキングのために供給される９９Ｍｏは、原子炉中において、高濃縮ウラン（２３５Ｕが８０％〜９０％程度の濃縮度ウラン、以下「ＨＥＵ」という）の核分裂生成物から抽出されて製造される（以下「核分裂法」という）。一般に原子炉を利用して製造される放射性核種は、陽子数とのバランス上、中性子が過剰な核種、すなわち相対的に中性子に富んだ核種であり、β−崩壊をおこす核種が多い。
【０００７】
上述したように互いに補完関係となるサイクロトロンおよび原子炉により製造される放射性核種のうち、特に原子炉を利用する放射性核種は、供給体制が必ずしも万全とはいえない。例えば、核分裂法により放射性核種を安定して製造するためには原子炉を長期間稼働させなくてはならず、放射性核種の製造を手がけている機関は５機関の研究炉に限定される（カナダ・ＮＲＵ炉、オランダ・ＨＦＲ炉、ベルギー・ＢＲ２炉、フランス・ＯＳＩＲＩＳ炉、南ア・ＳＡＦＡＲＩ−１炉、およびオーストラリア・ＯＰＡＬ炉）。実際にも日本国は、自国内にて消費される９９ｍＴｃ（９９Ｍｏ）の供給（以下、背景技術の欄においては単に「９９Ｍｏの供給」と記す）をヨーロッパやカナダの原子炉に依存している。ところが、放射性核種の製造のために利用されている上記原子炉はすべて４０年以上稼働しており、安定的な稼働体制を維持し続けることが難しくなりつつある。２００７年および２００９年にはカナダ原子力公社の原子炉（ＮＲＵ炉）がトラブルにより停止し、９９Ｍｏが一時的に供給されなくなった。なお、ＮＲＵ炉の後継原子炉の計画をカナダ政府が放棄しており、この状況は改善される見込みはほとんどない。また２０１０年には、アイスランドの火山噴火による航空輸送の停滞のために、ヨーロッパから日本への９９Ｍｏの供給が大きな影響を受けた。
【０００８】
日本の３倍以上もの９９Ｍｏ（９９ｍＴｃ）を消費するアメリカ合衆国においても事情は類似している。合衆国にて消費される９９Ｍｏはカナダにおいて製造される。ところが、その原料となるＨＥＵは、合衆国以外に輸出される９９Ｍｏのための分量も含めて、合衆国から供給されている。しかし、核関連物質の拡散防止（以下「核不拡散」と略記する）の観点からＨＥＵの合衆国からの輸出は規制されつつある。現状では、９９Ｍｏの供給という医学的利用を理由の一つとしてＨＥＵが合衆国からカナダに輸出されているものの、この措置は例外的な取り扱いに過ぎない。今後継続的にＨＥＵがカナダへ供給されることは保証されておらず、合衆国以外に供給されるものも含めて、９９Ｍｏ（９９ｍＴｃ）を製造するためのＨＥＵがカナダにおいて安定して確保されない懸念がある。なお、ＨＥＵに代えて低濃縮ウラン（２３５Ｕ２０％程度の濃縮度ウラン、以下「ＬＥＵ」という）を原料にすることも検討されている。ところが、ＬＥＵを原料にする場合には、２３９Ｐｕの生成量がＨＥＵより多く、核不拡散上の懸念がより強くなる。
【０００９】
また、現在の供給上の不安定さや今後の供給上の懸念に対処すべく、日本においては、例えばＪＡＥＡ（独立行政法人日本原子力研究開発機構、日本）が原子炉からの中性子を利用して９９Ｍｏを製造する手法の確立を目指している。ＪＡＥＡでは、モリブデンＭｏの天然原料に原子炉中での中性子を利用することにより、９８Ｍｏ（ｎ，γ）９９Ｍｏ反応、つまり、９８Ｍｏ元素と中性子ｎから９９Ｍｏとγ線を生成する中性子捕獲反応によって９９Ｍｏを製造する手法（中性子放射化法）が検討されている。
【００１０】
ＪＡＥＡはさらに、原子炉を利用せず、加速器を利用した手法についても開発を進めている。加速器を利用する手法では、１００Ｍｏ（ｎ，２ｎ）９９Ｍｏという反応、つまり、濃縮した１００Ｍｏに中性子を加速して衝突させて９９Ｍｏを生成する反応が利用される。また、ターゲットの１００Ｍｏから、生成後の９９ｍＴｃを分離または抽出を行なう手法の開発が進められている。世界的に見ると１００Ｍｏに陽子ｐを衝突させて１００Ｍｏ（ｐ，２ｎ）９９ｍＴｃ反応や１００Ｍｏ（ｐ，ｐ  ｎ）９９Ｍｏ反応で９９ｍＴｃや９９Ｍｏを生成する方法や、１００Ｍｏに二重陽子ｄを衝突させて１００Ｍｏ（ｄ，ｐ  ２ｎ）９９Ｍｏ反応で９９Ｍｏを生成する方法の開発が進んでいる。また、１００Ｍｏに光子を吸収させて１００Ｍｏ（γ，ｎ）９９Ｍｏ光誘起原子核反応で９９Ｍｏを生成する計画や、ＬＥＵ標的使用を目指して、光誘起核分裂反応２３５Ｕ（γ，ｆｉｓｓｉｏｎ）９９Ｍｏおよび２３８Ｕ（γ，ｆｉｓｓｉｏｎ）９９Ｍｏ反応で９９Ｍｏを生成する計画が進行中である。
【００１１】
上述したもののうち核医学による治療に特に利用される放射性核種が、β線やα線を放射する放射性核種である。これらの核種を例えばペプチドやモノクローナル抗体と結合させ生体に投与することにより生体中のがん細胞に近接させることができれば、その位置から放射線を放出させことができる。β線やα線を放射する放射性核種は高い治療効果を期待できることからＲＩ標的療法（ＲＩ標的抗体療法を含む）に用いられており、特にα線を利用するＲＩ標的療法は、ＴＡＴ（targeted alpha therapy、またはtargeted alpha-radionuclide therapy）とも呼ばれている。ＲＩ標的療法への適用においてα線は、β線とは異なる性質を示す。ＲＩ標的療法で利用されるα線やそれを放出する核種の代表的な４つの性質は、第１に、短い飛程で高いＬＥＴ（線エネルギー付与）が得られることである。この性質により、近隣の正常細胞への放射線損傷を防ぎつつ腫瘍細胞に高い選択性をもって放射線の作用を及ぼすことができる。第２の性質は、α線ではＤＮＡの二重鎖の切断が生じやすく高いＲＢＥ（生物学的効果比）を示すことである。第３の性質は、酸素増感比（ＯＥＲ）が低く酸素が少ない細胞でも有効性が落ちにくいことである。そして第４の性質は、α放射性の核種それ自体やその核種が属する懐変系列の他の核種のうちに、γ線を放出する核種があることである。放出されるγ線をＳＰＥＣＴ等で検出すれば、薬剤の集積分布や移動過程（体外排泄等）をイメージング等により観察することができ有用である。ただし、ＲＩ標的療法に利用されるβ放射性核種にもγ線を放出する核種が含まれており、この性質はα線放出核やα線のＲＩ標的療法のみに認められるとは限らない。これらの性質が注目されてＴＡＴの臨床適用が進められている。例えば、ラジウム−２２３（２２３Ｒａ）にて標識される塩化ラジウム−２２３（Xofigo（登録商標）、（別名Alpharadin）、Algeta社（ノルウェー））は、フェーズＩＩＩ臨床試験において、骨移転を有する去勢抵抗性（ホルモン療法抵抗性）前立腺癌の患者の全生存期間を有意に延長することが確認され、2013年5月にＦＤＡ（米国食品医薬品局）により承認（approval）を得ている。
【００１２】
このような用途を有するα放射性核種は、供給体制の整備が求められている。例として２２７Ａｃを取り上げると、現在２２７ＡｃはOak Ridge National Laboratory （ＯＲＮＬ、アメリカ合衆国）およびInstitute for Transuranium
Elements in Karlsruhe （ＩＴＵ、ドイツ）等で製造されている。その製造方法は、２３５Ｕからの懐変系列核種の崩壊生成に加えて、２２６Ｒａ（ｎ，γ）２２７Ｒａ反応で生成された２２７Ｒａから、順次、２２７Ａｃ、２２７Ｔｈ、そして２２３Ｒａを製造する手法である。日本国内では、２２７Ｔｈおよび２２３Ｒａが、ＪＡＥＡ、東北大学、および京都大学（いずれも日本）にて提供されている。また２１１Ａｔの場合は、大阪大学および放射線医学総合研究所（いずれも日本）において、２０９Ｂｉ（α，２ｎ）２１１Ａｔ反応を利用し提供されている。さらに、２２５Ａｃの場合は、ＯＲＮＬとＩＴＵの２機関において２３７Ｎｐからの懐変系列核種の崩壊生成により２２５Ａｃが製造されている。加えて加速器を利用して２２５Ａｃを製造する手法も研究されている。例えば、２２６Ｒａ（ｐ，２ｎ）２２５Ａｃ反応が上記ＩＴＵおよびオーストラリアにて、２３２Ｔｈ（ｐ，Ｘ）２２５Ａｃ反応がLos Alamos National Laboratory
（ＬＡＮＬ、アメリカ合衆国）にて研究されている。また、２２６Ｒａ（γ，ｎ）２２５Ｒａや２２６Ｒａ（ｎ，２ｎ）２２５Ｒａの核反応により得た２２５Ｒａを崩壊させて２２５Ａｃを得る手法も検討されている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１３】
【非特許文献１】オンライン、http://nectar.nd.rl.ac.uk/en/facility/rikenmuon.html（最終確認：２０１３年２月２６日）
【非特許文献２】“Изотопы : Свойства Получение Применение”, Под редакциейВ.Ю. Баранова, ИздAT,Москва, 2000 ([in Russian] “Isotopes: Properties, Production, Application“,edited by V.Yu.Baranov, IzdAT, Moscow, 2000), p. 644, 646。非特許文献２のこれらの頁の表は、日本語により、オンライン、http://www.rist.or.jp/atomica/data/dat_detail.php?Title_No=14-06-01-22  の表２〜４にて提供されている（最終確認：２０１３年２月２６日）。
【非特許文献３】T. Matsuzaki, K. Ishida, K.Nagamine, I. Watanabe, G.H. Eaton, W.G. Williams, “The RIKEN-RAL pulsed muonfacility”, Nucl. Instr. and Meth. A465 (2001) 365.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
上記従来の放射性核種のいくつかの製造手法のうち、原子炉を利用する手法は、原子炉を利用するために避けがたい問題を内在させている。まず、原子炉の稼働を前提としていることそれ自体が供給の継続性にとっての足かせとなる。さらに核分裂生成物から放射性核種を抽出するための安全性の確保のためのコストが高い。例えば核分裂生成物からの放射性核種の抽出処理では、９９Ｍｏ以外の放射性核種が大量に混在した使用済みＨＥＵを扱う必要があり、高線量下での分離・抽出作業が強いられる。さらに、原子炉を稼働し続けることは長寿命の放射性廃棄物が排出され続けることを意味している。しかも、上述したようなＨＥＵ等の原材供給、およびＬＥＵにおけるプルトニウムの副生成、といった核不拡散の観点での懸念も拭いきれない。さらには、このような処理を行いうる施設は全世界中をみても限定されており、放射性核種を例えば医学的な用途に利用するとしても、安定した供給体制を維持することは必ずしも容易ではない。
【００１５】
上記従来の放射性核種の製造手法のうち加速器により中性子や陽子を照射するものではこれらの問題からは解放されるものの、量や質の面で十分な放射性核種の製造手法は確立されていない。上記（ｎ，γ）、（ｎ，２ｎ）といった反応を利用する限り、中性子吸収断面積のために、目的とする核種（例えば９９Ｍｏ）以外の放射性核種も生成されてしまう。また、反応断面積が小さいために放射性核種の製造効率が低く、必要量を製造するために長時間を要する。特に中性子や陽子を照射して生成した９９Ｍｏを１００Ｍｏから分離したり抽出しようとすると、化学的性質の差がほとんどない複数の同位体同士を分離する工程が必要となり、困難が予想される。
【００１６】
さらに、ＴＡＴ等を含む放射線治療などの核医学用途のためにα放射性核種を活用するためには、α放射性核種を安定的に製造したり供給したりする体制が不可欠となる。放射性医薬品を製造する上でα放射性核種の入手は必須である。
【００１７】
本発明は、上記いずれの放射性核種の製造手法とも異なる新規な放射性核種の製造手法を提供する。これにより本発明は、放射性核種を一部に含む放射性物質の安定的な供給や、供給可能な放射性核種の増大に貢献するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本願の発明者は、原子炉における核分裂生成物の生成や、原子炉における中性子の照射、加速器による中性子または陽子の衝突、という従来の放射性核種の製造手法の上記課題を克服し、またはそれらと比肩しうる手法を探索した。そして負ミュオンによる核反応が、放射性物質や放射性核種のための製造手法として、新規かつ有力な手法であると確信するに至った。
【００１９】
すなわち、本発明のある態様においては、負ミュオンをターゲット核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより得られた第１放射性核種、または、該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを備える放射性物質が提供される。
【００２０】
また、本発明のある態様においては、負ミュオンをターゲット核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより第１放射性核種を得るミュオン照射工程を含んでおり、製造される放射性物質が、該第１放射性核種、または、該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを有しているものである、放射性物質の製造方法が提供される。
【００２１】
負ミュオンとは、レプトンの一種である素粒子である。本発明のいずれかの態様においては、負ミュオンをターゲット核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こす。ミュオンそれ自体およびミュオン原子核捕獲反応（ＮＭＣＲ）については、実施形態の欄において詳述する。
【００２２】
子孫核種とは、１段階以上の放射性崩壊を経た放射性を示す核種である。典型的には親核から何らかの放射性崩壊により生成された娘核や、さらにその娘核から生成された孫核を含む。本発明のいずれの態様においても、その世代数は限定されない。この子孫核種が生成される放射性崩壊は、例えばネプツニウム系列、トリウム系列、およびアクチニウム系列などのように、複数の放射性核種を順次に生成する放射性崩壊の系列（崩壊系列）も含んでいる。
【００２３】
放射性核種とは、放射性を示す原子核を、必要に応じ核スピンによる状態まで含めて区別して特定するための用語である。本出願において特に第１放射性核種、第２放射性核種といった場合、第１放射性核種はミュオン原子核捕獲反応により直接生成される放射性核種を指している。これに対し、第２放射性核種は、必要に応じ核スピンによる状態まで含めて区別した場合に第１放射性核種とは別のものとなる核種である。第２放射性核種は、それ自体も放射性を示し、第１放射性核種からみると、子孫核種の少なくとも１種となる。なお、子孫核種の定義を適用すれば、第２放射性核種に分類されるべき核種からさらに放射性崩壊により得られる娘核も第２放射性核種に分類されるべきである。
【００２４】
放射性物質とは、放射性核種を含む任意の形態の物質である。その形態の典型的な化学形を示せば、放射性核種単体、放射性核種を化学構造の一部に含む無機有機を問わない化合物（放射性化合物）、および放射性核種または放射性化合物と会合した会合体、ならびにこれらの電離した陽イオンまたは陰イオンなどである。また、放射性物質の物理的形態も特に限定されず、固体、液体、気体のみならず、超臨界流体やプラズマ、希釈物を含めて任意の物理的形態となっていてもよい。本出願における放射性物質の物理的形態は、結晶、非晶性固体、イオン性結晶、分子性結晶、粉体、水溶液、非水溶液、溶液中のイオン、錯体、会合体、低分子、高分子、有機化合物、無機化合物、といった、物質が取りうるすべての物理的形態をとることができる。
【発明の効果】
【００２５】
本発明のいずれかの態様においては、従来は放射性物質の製造のために活用されてこなかったミュオン原子核捕獲反応により放射性核種を製造することにより、そのような放射性核種を含む放射性物質を製造することが可能となる。また、本発明のいずれかの態様においては、原子炉を稼働させなくては入手が難しかった放射性物質の新たな製造方法が提供され、放射性物質の供給体制の整備および入手性が改善される。さらに、本発明のいずれかの態様は、従来は供給が難しかった放射性物質の供給を可能にするものである。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】８００ＭｅＶ陽子ビームラインに設置されているミュオン照射系１００を示す平面配置図である。
【図２】ミュオン原子軌道を模式的に示す概念図である。
【図３】縦軸に原子番号Ｚ、横軸に中性子数を取った核図表の原子核Ｎ付近を拡大して示す説明図である。
【図４】核図表の５４Ｍｎ付近の部分を抽出したものである。
【図５】ミュオンを利用して５４Ｍｎを製造する際に利用される核反応の形式と、Ｍｎの同位体の放射線に関する性質を摘記した、５４Ｍｎを生成するための核反応と生成される可能性のある同位体を説明する説明図である。
【図６】９９ｍＴｃを含む質量数Ａ＝９９の核種間の崩壊図式である。
【図７】Ｒｕの天然存在比と、Ｔｃの複数の同位体から始まる核の崩壊の態様とを摘記した説明図である。
【図８】９９ｍＴｃについての情報を摘記する説明図である。
【図９】９９Ｔｃ付近の核図表である
【図１０】ＮＭＣＲにより固体原料から９９ｍＴｃを製造する製造プラントの概略構成を示す説明図であり、Ｔｃ２Ｏ７の昇華性および水溶性を利用するものである。
【図１１】ＮＭＣＲにより固体原料から９９ｍＴｃを製造する製造プラントの概略構成を示す説明図であり、Ｔｃ２Ｏ７の昇華性を利用するものである。
【図１２】ＮＭＣＲにより液体原料を採用して９９ｍＴｃを製造する製造プラントの概略構成を示す説明図である。
【図１３】ＮＭＣＲによりガス原料から９９ｍＴｃを製造する製造プラントの概略構成を示す説明図である。
【図１４】９９ｍＴｃのバッチ製造工程により９９ｍＴｃを製造する処理の概略を示す説明図である。
【図１５】９９Ｍｏを生成する核反応と生成される可能性のあるＮｂの同位体を説明する説明図である。
【図１６】９９Ｍｏ付近を拡大して示す核図表である。
【図１７】バッチ製造工程を採用するＮＭＣＲによって９９Ｍｏを製造する処理の概略を示す説明図である。
【図１８】ターゲット原料を固体原料としてＭｏＯ２、ＭｏＯ３の固形物や粉末を採用した場合に、昇華性と水溶性を利用して９９ｍＴｃを製造する製造プラントの概略構成を示す説明図である。
【図１９】ターゲット原料を固体原料としてＭｏＯ２、ＭｏＯ３の固形物や粉末を採用した場合に、昇華性を利用して９９ｍＴｃ製造する製造プラントの概略構成を示す説明図である。
【図２０】ターゲット原料として水溶液を採用した場合に９９ｍＴｃを製造する製造プラントの概略構成を示す説明図である。
【図２１】ターゲット原料として水溶液を採用した場合に９９Ｎｂを回収することにより、実質的に９９Ｍｏを製造する製造プラントの概略構成を示す説明図である。
【図２２】１８Ｆについての情報を摘記する説明図である。
【図２３】３２Ｐおよび３３Ｐについての情報を摘記する説明図である。
【図２４】３５Ｓについての情報を摘記する説明図である。
【図２５】４５Ｃａについての説明をまとめた特性説明図である
【図２６】５１Ｃｒについての情報を摘記する説明図である。
【図２７】５９Ｆｅについての情報を摘記する説明図である。
【図２８】６４Ｃｕおよび６７Ｃｕについての情報を摘記する説明図である。
【図２９】６７Ｇａおよび６８Ｇａについての情報を摘記する説明図である。
【図３０】８５ｍＫｒについての情報を摘記する説明図である。
【図３１】８６Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。
【図３２】８９Ｓｒについての情報を摘記する説明図である。
【図３３】８８Ｙ、９０Ｙ、および９１Ｙについての情報を摘記する説明図である。
【図３４】１０３Ｐｄについての情報を摘記する説明図である。
【図３５】１１１Ｉｎおよび１１３ｍＩｎについての情報を摘記する説明図である。
【図３６】１１７ｍＳｎについての情報を摘記する説明図である。
【図３７】１２３Ｉおよび１２５Ｉについての情報を摘記する説明図である。
【図３８】１３１Ｉおよび１３２Ｉについての情報を摘記する説明図である。
【図３９】１３３Ｘｅについての情報を摘記する説明図である。
【図４０】１３９Ｃｅおよび１４１Ｃｅについての情報を摘記する説明図である。
【図４１】１５３Ｓｍについての情報を摘記する説明図である。
【図４２】１８６Ｒｅおよび１８８Ｒｅについての情報を摘記する説明図である。
【図４３】２０１Ｔｌについての情報を摘記する説明図である。
【図４４】２４Ｎａについての情報を摘記する説明図である。
【図４５】３０Ｐについての情報を摘記する説明図である。
【図４６】３８Ｃｌおよび３９Ｃｌについての情報を摘記する説明図である。
【図４７】３７Ａｒおよび４１Ａｒについての情報を摘記する説明図である。
【図４８】４２Ｋおよび４３Ｋについての情報を摘記する説明図である。
【図４９】４７Ｓｃについての情報を摘記する説明図である。
【図５０】４８Ｖについての情報を摘記する説明図である。
【図５１】５２Ｍｎについての情報を摘記する説明図である。
【図５２】５６Ｍｎについての情報を摘記する説明図である。
【図５３】５７Ｃｏについての情報を摘記する説明図である。
【図５４】６９ｍＺｎについての情報を摘記する説明図である。
【図５５】７２Ａｓについての情報を摘記する説明図である。
【図５６】７４Ａｓについての情報を摘記する説明図である。
【図５７】７５Ｓｅについての情報を摘記する説明図である。
【図５８】７７Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。
【図５９】８２Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。
【図６０】８１Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。
【図６１】８７ｍＳｒについての情報を摘記する説明図である。
【図６２】９４ｍＴｃについての情報を摘記する説明図である。
【図６３】９５ｍＴｃおよび９７ｍＴｃについての情報を摘記する説明図である。
【図６４】１０３Ｒｕについての情報を摘記する説明図である。
【図６５】１０９Ｐｄについての情報を摘記する説明図である。
【図６６】１１１Ａｇについての情報を摘記する説明図である。
【図６７】１１２Ａｇおよび１１３Ａｇについての情報を摘記する説明図である。
【図６８】１１５Ｃｄについての情報を摘記する説明図である。
【図６９】１１５ｍＩｎについての情報を摘記する説明図である。
【図７０】１５９Ｇｄについての情報を摘記する説明図である。
【図７１】１６５Ｄｙについての情報を摘記する説明図である。
【図７２】１６６Ｈｏについての情報を摘記する説明図である。
【図７３】１６９Ｅｒについての情報を摘記する説明図である。
【図７４】１７０Ｔｍについての情報を摘記する説明図である。
【図７５】１７５Ｙｂについての情報を摘記する説明図である。
【図７６】１７７Ｌｕについての情報を摘記する説明図である。
【図７７】１９４Ｉｒについての情報を摘記する説明図である。
【図７８】１９８Ａｕおよび１９９Ａｕについての情報を摘記する説明図である。
【図７９】２０３Ｈｇについての情報を摘記する説明図である。
【図８０】２２Ｎａについての情報を摘記する説明図である。
【図８１】３１Ｓｉについての情報を摘記する説明図である。
【図８２】３８Ｋについての情報を摘記する説明図である。
【図８３】４７Ｃａについての情報を摘記する説明図である。
【図８４】５５Ｃｏについての情報を摘記する説明図である。
【図８５】６５ＮＩについての情報を摘記する説明図である。
【図８６】６１Ｃｕについての情報を摘記する説明図である。
【図８７】６２Ｃｕについての情報を摘記する説明図である。
【図８８】７１ｍＺｎについての情報を摘記する説明図である。
【図８９】７２Ｇａおよび７３Ｇａについての情報を摘記する説明図である。
【図９０】７５Ｇｅについての情報を摘記する説明図である。
【図９１】７６Ｂｒおよび８３Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。
【図９２】８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。
【図９３】８３Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。
【図９４】８４Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。
【図９５】８９Ｚｒについての情報を摘記する説明図である。
【図９６】９５Ｚｒについての情報を摘記する説明図である。
【図９７】９０Ｎｂについての情報を摘記する説明図である。
【図９８】９２ｍＮｂについての情報を摘記する説明図である。
【図９９】９５ｍＮｂについての情報を摘記する説明図である。
【図１００】１１０Ｉｎについての情報を摘記する説明図である。
【図１０１】１１９ｍＳｎについての情報を摘記する説明図である。
【図１０２】１２１Ｓｎおよび１２３ｍＳｎについての情報を摘記する説明図である。
【図１０３】１２１Ｔｅについての情報を摘記する説明図である。
【図１０４】１２５ｍＴｅについての情報を摘記する説明図である。
【図１０５】１２７ｍＴｅについての情報を摘記する説明図である。
【図１０６】１２９ｍＴｅについての情報を摘記する説明図である。
【図１０７】１２４Ｉについての情報を摘記する説明図である。
【図１０８】１２６Ｉについての情報を摘記する説明図である。
【図１０９】１３３Ｉについての情報を摘記する説明図である。
【図１１０】１２７Ｘｅについての情報を摘記する説明図である。
【図１１１】１３１ｍＸｅについての情報を摘記する説明図である。
【図１１２】１３５Ｘｅについての情報を摘記する説明図である。
【図１１３】１６７Ｔｍについての情報を摘記する説明図である。
【図１１４】１７６ｍＬｕについての情報を摘記する説明図である。
【図１１５】１８１Ｈｆについての情報を摘記する説明図である。
【図１１６】１９１Ｏｓおよび１９１ｍＩｒについての情報を摘記する説明図である。
【図１１７】１９２Ｉｒについての情報を摘記する説明図である。
【図１１８】１９５ｍＰｔおよび１９７Ｐｔについての情報を摘記する説明図である。
【図１１９】１９５Ａｕについての情報を摘記する説明図である。
【図１２０】１９６Ａｕについての情報を摘記する説明図である。
【図１２１】ネプツニウム系列の崩壊系列を示す説明図である。
【図１２２】トリウム系列の崩壊系列を示す説明図である。
【図１２３】アクチニウム系列の崩壊系列を示す説明図である。
【図１２４】２２６Ｒａターゲットと２３２Ｔｈターゲットとによりα放射性核種を製造する際のＮＭＣＲの様式と核図表の範囲を摘記した説明図である。
【図１２５】２２６Ｒａをターゲット核種として各質量数のＦｒ同位体をＮＭＣＲにより生成する概要を摘記する説明図である。
【図１２６】２３２Ｔｈをターゲット核種として各質量数のＡｃ同位体をＮＭＣＲにより生成する概要を摘記する説明図である。
【図１２７】イオン分離交換法を利用してα放射性核種を製造する製造プラント２７００の概略構成を示す説明図である。
【図１２８】イオン分離交換法を利用してα放射性核種を製造する製造プラント２８００の概略構成を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、本発明に係る放射性物質の製造に関する実施形態を図面に基づき説明する。当該説明に際し特に言及がない限り、全図にわたり共通する部分または要素には共通する参照符号が付されている。なお、以下の具体例、適用例、各論に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順、要素やそれらの具体例は本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下の具体的記載内容のみに限定されるものではない。
【００２８】
［１  原理］
まず、本実施形態において利用される負ミュオンとミュオンによる核反応である原子核捕獲反応とについて説明する。
【００２９】
［１−１  ミュオンの性質と従来の用途］
ミュオンはレプトンに分類される素粒子であり、その点では電子の仲間といえる。ミュオンは正または負のいずれかの電荷素量の電荷を必ず持ち、それぞれ、正ミュオン（μ＋）と負ミュオン（μ−）と呼ばれる。ミュオンは、例えばカーボンに陽子を照射してパイオン（π中間子）を一旦生成し、そのパイオンを崩壊させて生成される。
【００３０】
正ミュオンμ＋および負ミュオンμ−は、正パイオンπ＋および負パイオンπ−から、次の様式に従って生成される。
【数１】
2014196997.tif 000002
つまり、正パイオンπ＋は正ミュオンμ＋とミューニュートリノに、また、負パイオンπ−は負ミュオンμ−と反ミューニュートリノに、それぞれ崩壊する。その際の寿命は正パイオンおよび負パイオンともにτ＝２６ｎｓｅｃである。
【００３１】
［１−２  ミュオンの詳細］
［１−２−１  ミュオンの性質］
式１および２のようにして生成されるミュオンは、質量が陽子の約１／９つまり電子の約２０７倍である。ミュオン自体も崩壊し、正ミュオンからは、陽電子、電子ニュートリノ、および反ミュオンニュートリノが、また負ミュオンからは、電子、反電子ニュートリノ、およびミュオンニュートリノが、それぞれ生成される。ミュオン自体の崩壊の様式は、
【数２】
2014196997.tif 000003
と記される。正ミュオンおよび負ミュオンはともにτ＝２．２μｓｅｃの寿命を持つ。
【００３２】
正ミュオンはパイオンから生まれる時にスピン（ミュオンスピン）が１００％揃っている。また、正ミュオンは、式３に従って崩壊するまでの間、あたかも“軽い陽子”であるかのように振る舞う。これらの性質は、物質中の局所位置での磁場の大きさやその揺らぎを高感度に観測するためにも利用される。特にミュオンスピンは、その時間的変化を測定することにより、物質の性質を調べるために利用される。この手法は、ミュオンスピン回転、緩和、共鳴法（μＳＲ法）とも呼ばれ、新機能物質等の物性研究に応用されている。
【００３３】
これに対し、本出願にかかる発明において核反応のために利用される負ミュオンは、式４に従って崩壊するまでの間、あたかも“重い電子”であるかのように振る舞う。例えば、負ミュオンは物質中において、正の電荷をもつ原子核のポテンシャルに従う軌道（ミュオン原子軌道）に束縛され、通常の原子の２０７分の１の直径を有するミュオン原子（またはミュオニック原子）を形成する。ミュオン原子となる際には、電子の特性Ｘ線と同様の機構によりＸ線（ミュオン原子Ｘ線）を放射する。ただし、そのミュオン原子Ｘ線のエネルギーは電子の同形式の遷移の場合の２０７倍である。負ミュオンと原子核に関係するこれらの性質は、ミュオン触媒ｄ−ｔ核融合研究、原子核物理研究、非破壊元素分析への応用研究に利用されている。
【００３４】
［１−２−２  負ミュオンの生成］
式２に示すように、負ミュオンは負パイオンから生成される。この負パイオンは、加速器により加速した陽子をパイオン生成ターゲット（典型的にはカーボンターゲット）に照射することにより生成される。この負パイオンから負ミュオンを生成するためには、式２のパイオンの寿命τ＝２６ｎｓｅｃを目安としてある程度の時間を経過させればよい。そのためには、負パイオンを、超伝導マグネットの作るソレノイド磁場に巻き付くようならせん軌道を飛行させる。例えば、英国の国立ラザフォード・アップルトン研究所（Rutherford Appleton Laboratory、ＲＡＬ）では、この処理により高い強度のミュオンビームを生成することができる（例えば、非特許文献１および非特許文献３参照）。
【００３５】
図１は、英国ＲＡＬにおいて、８００ＭｅＶ陽子ビームラインに設置されているミュオン照射系１００を示す平面配置図である。陽子加速ビーム系１０２から加速された陽子がパイオン生成ターゲット（カーボンターゲット）１０４Ａに入射される。そこで生成した正負のパイオンは、パイオン入射系１０４Ｂによって負パイオンのみが選択されて超伝導電磁石１０６の作るソレノイド磁場に巻き付きながら飛行する。その飛行中に負パイオンから生まれた負ミュオンは、キッカー電磁石１０８Ａ、セプタム電磁石１０８Ｂ、静電粒子分離器１０８Ｃにてミュオンパルスが選別・整形される。その後、ポートＰ１〜Ｐ４の各ミュオンポートにて、様々な速度（すなわち様々なエネルギー）の負ミュオンが取り出される。なお、パイオンは、パイオン生成ターゲット１０４Ａから陽子ビーム進行方向にその強度が大きくなるような分布で放射される。日本においてはＪ−ＰＡＲＣ（大強度陽子加速器施設、茨城県）における物質生命科学実験施設が現在稼働中であり、大阪大学核物理研究センター（大阪府）でも同様の施設が建設中である。
【００３６】
［１−３  負のミュオンによる放射性核種の製造］
本実施形態では、負ミュオンを利用してある種の核反応を引き起こすことにより放射性核種が製造される。上記のようにして生成されるミュオンビームを利用して放射性核種が製造されるのは、次に説明するようなメカニズムによるものである。
【００３７】
［１−３−１  ミュオン原子の生成と原子核への捕獲］
図２は、ミュオン原子軌道を模式的に示す概念図である。負のミュオンは、ターゲットとなる原子（以下、「ターゲット核種」という）に入射されると、そのターゲット核種の原子核（「ターゲット原子核」）の作る電磁ポテンシャルの主量子数ｎ＝１４といった高次の軌道に捕獲される。この捕獲の結果、当該原子核と負ミュオンとを構成要素とするミュオン原子が形成される。その後、オージェ電子の放出過程や、ミュオン原子におけるミュオン軌道間での低エネルギー軌道への負ミュオンの遷移の際のＸ線放出（ミュオン原子Ｘ線放出）を通じてエネルギーを失いながら、主量子数ｎ＝１の軌道へ遷移する。主量子数ｎ＝１の軌道は電子軌道の場合と同様、１ｓ軌道と呼ばれる。
【００３８】
１ｓ軌道に達した負ミュオンは、１ｓ軌道においてミュオンの自然崩壊により消滅するか、さもなければ、その消滅の前に原子核へ捕獲される。この原子核へ捕獲される現象を、「ミュオン原子核捕獲」と呼ぶ。ミュオンの自然崩壊は上述したようにτ＝２．２μｓｅｃ程度の寿命をもつ現象である。これに対しミュオン原子核捕獲の場合にも、１ｓ軌道から原子核に捕獲されるまでの寿命が想定できる。このミュオンの１ｓ軌道でのミュオン原子核捕獲までの寿命は、ミュオン原子の原子核（つまり、ターゲット原子核）の原子番号Ｚに依存する。すなわち、Ｚが７から４０程度の範囲では当該寿命はＺ４に反比例し、Ｚがそれを超えると８０〜１００×１０−９秒程度となる。このことは、原子番号Ｚが大きいターゲット核種ほど、ミュオン原子核捕獲の確率が高くなることを意味している。
【００３９】
本実施形態において利用するのは、この負ミュオンとターゲット原子核により引き起こされるミュオン原子核捕獲によって当該原子核の変換を伴う核反応（以下、「ミュオン原子核捕獲反応（nuclear muon capture reaction）」といい、ＮＭＣＲと略記する）である。以下、特に明示しない限り、単にミュオンやμと記す場合には、負ミュオンを表すものとする。
【００４０】
［１−３−２  ミュオン原子核捕獲反応（ＮＭＣＲ）］
ミュオン原子核捕獲反応（ＮＭＣＲ）は、ターゲット原子核がミュオンを捕獲する結果、ターゲット原子核のものより原子番号が１だけ小さい別種元素の原子核が生成される核反応である。ＮＭＣＲを核反応の様式で表現すると、
【数３】
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と記される。なお、原子番号をＺ０（すなわち陽子数をＺ０）、質量数をＡ０（すなわち陽子数と中性子数の和をＡ０）とし、原子番号Ｚ０と質量数Ａ０とを指定して決定される一般的な原子核をＮ、生成される新たな原子核をＮ´としている。すなわち、ミュオンμ−がターゲット原子核Ｎ（原子番号Ｚ０、質量数Ａ０）に捕獲されると、原子番号が１だけ小さいＺ０−１となった同重体の原子核Ｎ´が形成され、ニュートリノνが生成される。負のミュオンμ−の質量エネルギーのほとんどは、ニュートリノνの運動エネルギーに変換される。また、ニュートリノの運動エネルギー以外のエネルギーは、原子核Ｎ´の励起エネルギー（１５ＭｅＶ〜２０ＭｅＶ程度）として、一旦原子核Ｎ´に蓄積され、原子核Ｎ´の励起状態が形成される。なお、この反応に関し、核子にのみ注目して式５の核反応の内容を表現すると、ｐを陽子、ｎを中性子として、
【数４】
2014196997.tif 000005
という関係になっている。つまり、陽子ｐと負のミュオンμ−が結び付くと、中性子ｎとニュートリノνが生成される。
【００４１】
実際のＮＭＣＲは、反応の際に放出される中性子の数と生成される原子核の核子数との組合せに応じていくつかのバリエーションを含んでいる。第１は、式５により表され、「（μ−，ν）反応」とも表現される反応である。第２は、ＮでもＮ´でもない原子核をＮ´´として、
【数５】
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と表現される、中性子ｎを１つ放出し質量数Ａ０が１だけ減少する反応である。さらに、Ｎ´´´をＮ、Ｎ´、Ｎ´´のいずれでもない原子核として、
【数６】
2014196997.tif 000007
と表現される中性子ｎを２つ放出し質量数Ａ０が２減少する反応も生じうる。式５、７、８の反応を端的に表すと、
中性子０個放出：（μ−，ν）反応：Ｎ´（（Ｚ０−１）、Ａ０）の生成
中性子１個放出：（μ−，ｎ  ν）反応：Ｎ´´（（Ｚ０−１）、（Ａ０−１））の生成
中性子２個放出：（μ−，２ｎ  ν）反応：Ｎ´´´（（Ｚ０−１）、（Ａ０−２））の生成
となる。以下同様に、原子番号Ｚ０の原子核Ｎに対しミュオンを衝突させると、その際に放出される中性子と、その中性子の数に応じ、原子番号Ｚ０−１が変わらず質量数の違いのみの関係すなわち同位体の関係にあるＮ´、Ｎ´´、Ｎ´´´・・・という原子核の系列がＮＭＣＲの結果として生成されうる。
【００４２】
なお、実際にどの同位体がどのような比率で生成されるかは、ターゲット原子核と生成された原子核の構造に依存する。また、上述したＮＭＣＲの反応は中性子放出を伴う反応として説明したものの、実際には荷電粒子（陽子）を放出するＮＭＣＲ（以下「陽子放出反応」という）も生じる可能性がある。ただし、ミュオンを捕獲した原子核の励起状態からの、上述した中性子放出と競争する陽子放出反応とを対比すると、陽子放出反応確率は、中性子放出反応確率の高々数％以下となる。また、仮に陽子放出反応が生じたとしても、陽子放出反応で生成される原子核の原子番号は、反応前および中性子放出後の原子核に比べ原子番号Ｚより２だけ小さいＺ−２となる。このため、陽子放出反応による原子核は目的の原子核から化学的性質の違いを利用して容易に除去することができる。
【００４３】
［１−３−３  ＮＭＣＲの表現］
次に、式５、７、および８等の示す内容を理解する助けとして、ＮＭＣＲを核図表に基づき説明する。図３は、縦軸に原子番号Ｚ、横軸に中性子数を取った核図表の原子核Ｎ付近を拡大して示す説明図である。式５による（μ−，ν）反応は、ミュオンμ−を衝突させるターゲット原子核Ｎから、核図表上にて１列右、１行下に位置する原子核Ｎ´を生成する、経路Ｔ１により示される核反応である。これに対し、式７および式８による（μ−，ｎ  ν）反応および（μ−，２ｎ  ν）反応などの中性子の放出を伴う反応は、核図表上にてターゲット原子核Ｎからみた１列右、１行下の位置から、さらに放出される中性子数だけ左に移動した位置の原子核Ｎ´´またはＮ´´´を生成する核反応といえる。これらの核反応は、それぞれ経路Ｔ２およびＴ３により示している。なお、ここでの説明は、核図表中における位置関係を述べるためのみのものである。途中の原子核が順次生成されることは意味せず、例えばＮ´´は、Ｎ´を経由して生成されるわけではない。
【００４４】
［１−３−４  ＮＭＣＲの特徴］
ＮＭＣＲの有用な性質の一つが、製造可能な放射性核種の種類に制限が少なく、ほとんどの放射性核種を製造可能であることである。ミュオンが照射されるべきターゲット核種を準備できれば、任意の放射性核種の生成が可能である。ＮＭＣＲの別の有用な性質として、ミュオン原子を形成しさえすれば非常に高い確率でＮＭＣＲを生起させうることも挙げられる。つまり、通常の中性子による原子核反応の際の効率を決める反応断面積（単位：バーン）の考え方に比して桁違いに高い確率で核反応が生じる。これらの性質から、ＮＭＣＲによる放射性核種の製造は、放射性核種の選択の自由度が高く、しかも、高い効率にて実施することが可能な手法といえる。ＮＭＣＲは、原子炉を要しないというクリーンさのみならず、核種の製造能力（production capacity）においても有利な手法である。
【００４５】
また、ミュオンを利用する利点には、複数種の原子にミュオンが照射された場合に、原子番号の大きな原子、すなわち陽子数の大きい原子に捕獲されやすい、という実用面で重要な性質も挙げられる。端的には、例えば水素、ヘリウム、炭素、窒素、酸素等の原子番号が小さい元素と原子番号が大きいターゲット核種とが共存する物質中では、原子番号の大きいターゲット核種にて高い確率でＮＭＣＲが生じることとなる。このため、ターゲット核種は、そのターゲット核種を含む照射対象の原料（以下、「ターゲット原料」という）において、ターゲット核種より小さな原子番号の元素（「軽元素」）と化合物をなしていたり、軽元素と会合している場合であってもよい。ターゲット核種はまた、ターゲット核種や、ターゲット原料が軽元素のみからなる他の物質と混合されたり、軽元素中に分散されていたり、さらには、軽元素のみの媒体（たとえばヘリウムガスや水）により希釈されていてもよい。その結果、ターゲット原料は、製造上の様々な条件に合わせて製造条件を変更しやすい。典型例としては、ターゲット原料として、ターゲット核種とそれより原子番号の小さい元素との化合物を採用しても、ＮＭＣＲをターゲット核種にて高い確率により生じさせることができる。別の典型例として、ターゲット原料を流体媒体と接触または混合させ運搬が容易な形態にしてＮＭＣＲを生じさせることも容易である。これらの性質は、ＮＭＣＲを利用する放射性核種や放射性物質の製造の実用性を著しく高めるものである。これらの性質を反映するより具体的な製造手法については、具体例の欄（１−５）および核種ごとの各論の欄（３−１、３−２、３−３、３−４）にて詳述する。また、ターゲット核種と対比させるために、ターゲット核種よりも原子番号が小さくＮＭＣＲにおいて影響を受ける可能性が低い軽元素を、「非ターゲット核種」と呼ぶ場合がある。
【００４６】
さらに、生成される放射性核種の放射能量が、生成される放射性核種の半減期により決定されることも、ＮＭＣＲにおける放射性核種の製造を容易にする有利な性質である。この性質は、同一の放射能量を得るために、半減期の短い放射性核種は短い時間で製造でき、半減期の長い放射性核種には長い時間がかかる、というものである。この点は、「放射性核種の製造の効率」の欄（１−５−３）にてさらに詳述する。
【００４７】
加えて、放射性核種の製造後の分離・回収時には、ターゲット原子と生成後の放射性核種の原子番号が異なることが役立つ。原子番号が異なって物理的または化学的性質が変化すれば、ターゲット原料中のターゲット核種と生成後の放射性核種とを物理的または化学的な手法によって分離することが容易になるからである。この点については、具体例の欄（１−５）にて詳述する。
【００４８】
ＮＭＣＲにおける放射性核種の製造を容易にする有利な性質には、さらに、適切な搬送装置を利用することによる自動化も容易であること、そして、副産物（不純物）となる放射性物質の量が少ないこと、を挙げることができる。
【００４９】
［１−４  放射性核種の選択］
ＮＭＣＲを採用することによる放射性核種の選択に対する制約は、「１−３−４  ＮＭＣＲの特徴」の欄にて上述したとおり、皆無ではないものの大きくはない。それでもＮＭＣＲを採用することが有利といえる放射性核種があるため、核種の放射特性や化学特性が用途に適するかどうかの観点から適宜に選択することができる。
【００５０】
［１−４−１  核種の選択基準］
核種の選択基準は、ＮＭＣＲそれ自体ではなく、ほぼ、用途の観点のみから決定される。すなわち、従来は製造条件の点から供給が難しかった多様な核種がＮＭＣＲによって供給可能となるため、そのこと自体が本実施形態の大きな利点である。したがって、核種の選択の制限は従来よりむしろ緩和される。そしてＮＭＣＲを採用しても残る核種の選択順を列挙すれば、典型的には、その放射性核種から放射される放射線（種類、エネルギー）が適切であるか、および、その核種の寿命（半減期）が適切であるかどうか、という二つの観点が重視される。以下、特に核医学用途に適用される放射性核種を例示して説明する。核医学用途では、通常、放射線の種類やエネルギーが適切な核種のうち、半減期が検査や治療に適するかどうか、という観点が重視される。特に半減期は例えば数時間から数百日程度のものが選択されることが多い。イメージングや治療の目的のためには、最適なエネルギーのγ線を放出する核種が選択される。また、ＰＥＴによるイメージングを行なうためには、陽電子崩壊（β＋崩壊）する放射性核種が選択される。さらに、β線（電子線）を治療に利用する場合には、β−崩壊する核種が選択される。そして、α線の示す極短飛程かつ高ＬＥＴという性質を利用する用途ではα放射性核種が選択される。なお、上記寿命に関し、核医学用途では、上記の放射性核種としての寿命（物理的寿命）と、生体内から放射性物質が代謝される速度を決定する生物学的半減期とが考慮される。
【００５１】
［１−４−２  核種を生成する際の容易性］
上述したＮＭＣＲの核反応による核種製造のメカニズム（１−３）が、放射性核種の種類の選択の容易性を高める点について補足する。ＮＭＣＲを利用する本実施形態の手法においては、従来の原子炉やサイクロトロンを利用する放射性核種および放射性物質の製造手法では入手が難しかった核種を利用することが可能となる。本実施形態における選択範囲の広さを示す具体例は、核種ごとの各論の欄（３−１、３−２、３−３、３−４）を参照すれば容易に把握できる。さらに、原子炉により製造されている放射性核種については、原子炉を利用せずに製造できる点で供給が安定化し、入手性が改善される。また、サイクロトロンを利用して製造されてきた核種についても、供給形態が多様化されることから、入手性は改善される。なお、ＮＭＣＲでは、原子炉により製造されている核種の方が、サイクロトロンにより製造されている核種に比べて製造が容易である。それは、原子炉中性子による製造とミュオンによる製造における互いの原子核反応過程が似ているためである。具体的には、原子炉中性子を利用する場合、中性子をターゲット原子核に吸収させて放射性原子核が製造される。これに対し、ミュオンを利用する場合、式６に示すように、ＮＭＣＲのためにターゲット原子核内の陽子が中性子に変わり、あたかも中性子を吸収して陽子を放出したかのような原子核の状態となる。この類似性が、原子炉中性子により製造されている核種がミュオンにおいても効率的に製造できる理由である。
【００５２】
［１−５  ミュオンによる放射性核種の具体例］
つぎに具体例に基づいて本実施形態のＮＭＣＲによる放射性核種の製造について説明する。
【００５３】
［１−５−１  放射性核種の生成］
まず、５４Ｍｎを製造する場合を取り挙げＮＭＣＲによる放射性核種が得られる原子核反応の具体例を説明する。５４Ｍｎは、ＳＰＥＣＴのために有望な核種の一つである。図３に関連して示したように、ターゲット核種を固定すると、生成される核種は、陽子数（原子番号）が一つ小さい元素のいずれかの同位体であり、ＮＭＣＲの態様つまり放出される中性子の数の違いに対応して製造される。図３における経路Ｔ１、Ｔ２、Ｔ３は、これらの反応をターゲット核種を固定して一般的に記したものである。逆に、５４Ｍｎのように特定の原子核を製造するためのターゲット核種も一種類とは限らず、反応の経路に応じいくつかのターゲット核種を採用することができる。
【００５４】
図４は、核図表の５４Ｍｎ付近の部分を抽出したものである。太い枠により示す核種は安定核種である。５４Ｍｎを生成する原子核反応は鉄（Ｆｅ）の天然原料における同位体存在比を考慮すれば、典型的には以下の３種：
５４Ｆｅ（μ−，ν）５４Ｍｎ
５６Ｆｅ（μ−，２ｎ  ν）５４Ｍｎ
５７Ｆｅ（μ−，３ｎ  ν）５４Ｍｎ
が想定される。
【００５５】
図４における経路Ｔ４、Ｔ５、Ｔ６は、生じうる反応のうちＦｅの安定核種からの経路として示している。つまり、５４Ｍｎの製造のために実用性が高いＮＭＣＲを利用する工程は、５４Ｆｅをターゲット核種とし、（μ−，ν）反応を用いるもの、５６Ｆｅをターゲット核種とし、（μ−，２ｎ  ν）反応を用いるもの、そして、５７Ｆｅをターゲット核種とし、（μ−，３ｎ  ν）反応を用いるもの、の三種である。
【００５６】
［１−５−２  生成された放射性核種の分類］
図５は、ミュオンを利用して５４Ｍｎを製造する際に利用される核反応の形式と、Ｍｎの同位体の放射線に関する性質を摘記した、５４Ｍｎを生成するための核反応と生成される可能性のある同位体を説明する説明図である。上述したように、５４Ｍｎは３種のＦｅ同位体から別々のＮＭＣＲにより製造される。製造されるＭｎの同位体の性質を見ると、質量数が大きい順に５７Ｍｎ〜５６Ｍｎは、比較的短い半減期でβ−崩壊し、γ線の放出を伴ってＦｅの同位体へ放射性崩壊する。５５Ｍｎは安定であり非放射性である。なお、天然のＭｎの存在比（abundance）は５５Ｍｎが１００％である。５４Ｍｎは、半減期が約３１２日であり、軌道電子捕獲（ＥＣ）により１００％が５４Ｃｒに崩壊し、その際に８３４ｋｅＶのみのγ線を放出する。５３Ｍｎは、半減期は３．７×１０６年であり、ＥＣにより１００％が５３Ｃｒに崩壊するが、γ線は放出しない。５２Ｍｎは５．５９日の半減期でＥＣとβ＋崩壊により５２Ｃｒに崩壊し、７４４ｋｅＶ、９３６ｋｅＶ、および１４３４ｋｅＶのγ線を放出する。なお、５２Ｍｎの核異性体である５２ｍＭｎは２１分の半減期を持ち、９８．２５％がＥＣとβ＋崩壊により５２Ｃｒに、１．７５％が核異性体転移（isometric transition、以下「ＩＴ」と略記）により５２Ｍｎに転移し、その後にγ線を放出して５２Ｃｒに崩壊する。
【００５７】
［１−５−３  放射性核種の製造の効率］
図４および５に示したように、Ｆｅのいくつかの同位体から５４Ｍｎを製造することができる。また、図３に示したように、一般にターゲット核種が１種であっても、複数種のＮＭＣＲが生じると、同一の原子番号であり質量数が異なる複数種の同位体が製造される。このため、５４Ｍｎを効率良く製造するためには、原料のターゲット核種の存在比の高さに着目すべきであり、さらにＮＭＣＲの反応の性質も利用される。
【００５８】
ＮＭＣＲにおける核種の製造効率を、特に応用面で問題となる放射性核種純度（radionuclidic purity）の観点から一般論として説明する。放射性核種純度とはある核種の放射線量すなわち放射能を指標とした場合の純度であり、端的には半減期の短い核種が原子核の個数の割に強い放射能を示す、という放射能を反映する指標である。ＮＭＣＲにおける放射性核種の生成量の指標としても放射能による評価は適切である。実際にミュオンの照射時間をＴとして、目的の放射性同位体の核種（ＲＩ）の生成量を示すと、
【数７】
2014196997.tif 000008
となる。ここで、ＹＲＩ（ｄｐｓ）は、decay per second（すなわちＢｑ）を単位とする放射能であり、Ｎμはミュオンの単位時間当りの照射数、Ｐｃｒは、ミュオンが捕獲されてＮＭＣＲが生じる確率すなわち目的核の生成確率、そして、Ｔ１／２は生成された放射性核種の半減期である。０．６９３は、１／ｅに減衰する寿命を半減期から換算する因子である。なお、生成確率は、通常の核反応であれば核反応断面積を反映する値であるものの、ＮＭＣＲの反応での生成確率Ｐｃｒは、ミュオンがターゲット原子核のミュオン軌道に捕獲されミュオン原子を形成し、ミュオン軌道においてミュオン自体が自然崩壊しないで原子核に捕獲されて目的核種を生成する確率である。ミュオン自体が自然崩壊せずミュオン原子が形成されさえすれば、ターゲット原子核にミュオンが取り込まれてミュオン原子核捕獲反応が生起するからである。ＮＭＣＲにおけるＰｃｒは数％から数十％の比較的大きい値である。このことは、ターゲット原料に適切にミュオンを照射してミュオンを静止させることさえできれば、必ずミュオン原子が形成され、ミュオンが自然崩壊しない限りは、ＮＭＣＲを引き起こす、という実験事実を反映するものである。
【００５９】
式９に示されるように、放射能量としての生成量の間の関係を見る限り、生成後の核種が短寿命の核種ほど短時間で製造でき、かつ短時間で飽和に達することがわかる。この性質は、ＮＭＣＲによって生成される複数種の同位体のうちから目的の同位体を効率よく選択的に製造するために利用することができる。これをＭｎを例に説明すると、まず、Ｍｎの同位体において、５４Ｆｅをターゲット核種としてＮＭＣＲによってＭｎ同位体を生成すると、５４Ｍｎ以外にも、５３Ｍｎおよび５２Ｍｎが生成される。その際にも式９の関係は各同位体に成り立つため、５２Ｍｎ〜５４Ｍｎのうち、生成速度が遅い５３Ｍｎが生成される放射能量がまだ少ないうちに５４Ｍｎと５２Ｍｎを十分な放射能量だけ生成することができる。その後に５４Ｍｎと５２Ｍｎのうちから５４Ｍｎを残すには、５２Ｍｎの半減期を目安にその数倍程度の期間を経過させれば良い、ということを示唆している。このように、生成後の核種が複数の同位体となる場合であっても、生成後の核種の半減期やそれに対応する生成速度を目安にして生成速度および崩壊に合わせて照射時間および照射後の経過時間（「冷却時間」という）すなわちタイミングを調節することにより、目的の放射性核種の放射性核種純度を高めることができる。
【００６０】
このようなタイミングの調節が可能であることは、目的の放射性核種の放射性核種純度に影響する点で重要であるばかりか、原料の選択にも影響する。上記具体例では、ＮＭＣＲのターゲット核種となる５４Ｆｅ（存在比５．８％）、５６Ｆｅ（同９１．７％）、５７Ｆｅ（２．２％）の天然存在比の和がほぼ１００％である。このため、例えば５４Ｆｅからは、５２Ｍｎも生成され（３−２−８の欄にて詳述）、５４Ｍｎのみが生成されるわけではない。しかし、５２Ｍｎおよび５４Ｍｎは、互いからも、また、これら以外のＭｎ同位体からも半減期が大きく異なっている。このため、濃縮原料ではなくＦｅの天然原料を採用したとしても、例えば５２Ｍｎの半減期（５．５９日）の数倍の期間、例えば３４日程度の冷却時間を確保することにより、５２Ｍｎ成分を、それ自体の生成量の１．５％程度まで減衰させることにより、実質的に５４Ｍｎのみを残すことができる。こうして５４Ｍｎを生成するためのＦｅは、天然存在比に応じた同位体から構成される天然原料を利用できる可能性が高い。逆に、５３Ｍｎは、半減期が長すぎるため、数十日程度の照射期間の範囲では放射能量としてみるとほとんど製造されない。
【００６１】
なお、実際にＦｅの天然原料を採用できるかどうかは、用途に応じて定まる５２Ｍｎや５３Ｍｎの許容量により決まる。仮に天然原料において上記タイミングの調整のみで目的とする放射性核種純度が達成されない場合には、ターゲット核種であるＦｅの同位体比を制御すること、すなわち、濃縮（enrich）された原料を採用することが有用である。
【００６２】
さらに「１−３−１  ミュオン原子の生成と原子核への捕獲」の欄にて上述したように、ミュオンが原子番号の大きい原子核に捕獲されやすいことを利用すれば、ターゲット核種を含む物質や化合物（ターゲット原料）のうち、酸化物やフッ化物といった、軽元素の存在は通常は上記製造効率を低下させることはない。水やヘリウムといった軽元素のみの物質を媒体とする流体化についても同様である。
【００６３】
［１−５−４  具体例（５４Ｍｎ）についてのまとめ］
以上の５４Ｍｎを生成する具体例により説明したように、ターゲット核種からＮＭＣＲにより放射性核種を製造することができ、また、その実用性は十分に高い。そして５４Ｍｎを具体例として示したように、ＮＭＣＲによる放射性核種の製造は高い実現性を持っている。
【００６４】
［１−６  原料からの分離・捕集法］
さらに、用途によっては、生成後の放射性核種または放射性物質をターゲット原料から適切に分離できなかったり目的の化学形にて捕集できなければ、実用性が低下することがある。ＮＭＣＲによる放射性核種の製造においては、典型的には、ターゲット核種と生成後の核種（第１放射性核種または第２放射性核種のいずれか）の原子番号が異なることによる化学的性質の相違が活用される。その分離・捕集には、任意の既知の化学操作を採用することができる。その化学操作を非限定的なリストにより示せば、沈殿法（または共沈法）、ホットアトム法、イオン交換分離法、クロマトグラフ法、溶媒抽出法、蒸留法、電気化学法、ラジオコロイド法、である。なお、沈殿法（共沈法）は、何らかの担体（捕集剤）を加えてＲＩ（放射性物質を含む。本段落において以下同様）の沈殿物を生成することを利用してＲＩを分離する手法である。ホットアトム法は、反跳原子（ホットアトム）を利用するジラルド・チャルマー（Ｓｚｉｌａｒｄ−Ｃｈａｌｍｅｒｓ）反応によるＲＩの分離手法である。イオン交換分離法は、ＲＩをイオン交換樹脂に吸着させて分離する手法である。クロマトグラフ法は、試料を媒体（ろ紙など）に付着させてその媒体の一端を展開液に浸すことにより、毛管現象において上昇する速度が物質により定まることを利用する手法である。溶媒抽出法は、ＲＩの混合液に有機溶媒を加えることにより、ＲＩを水相と有機相に移行させ、ＲＩを分離する手法である。蒸留法は、蒸留することによって揮発性ＲＩを不揮発性の物質から分離する手法である。電気化学法は、電気分解、またはイオン化傾向の違いを利用して微量ＲＩを分解する手法である。そしてラジオコロイド法は、トレーサー濃度のＲＩが無担体で水溶液中に存在するとき生成し、コロイド的な性質を示すことを利用する手法である。これらの手法は、基本的には、ＮＭＣＲ以外の核反応により生成された核種における分離方法と変わるところはない。
【００６５】
［１−７  α放射性核種のＮＭＣＲによる製造］
（１−３）の欄にて上述したＮＭＣＲを利用して核種を製造するメカニズムやその手法の持つ利点は、α放射性核種を製造する場合にも同様に成り立つ。例えば、ターゲット核種と生成されるα放射性核種とが互いに異なる原子番号を有するというＮＭＣＲの性質は、化学的、物理的な操作によってターゲット核種からα放射性核種を分離する操作が容易になるという利点につながる。別の例としては、α放射性核種の分離法においても、イオン交換分離法や沈殿法、共沈法を使用できる。
【００６６】
特にα放射性核種を製造するためにＮＭＣＲを採用する利点には、さらに次のようなものがある。第１に、崩壊系列に属する核種を製造する場合に、崩壊系列の途中に位置する核種であっても製造しうる点が利点となる。つまり、原子番号がＺである核種をターゲット核種として製造することができるα放射性核種のうちには、ＮＭＣＲにより直接製造される原子番号がＺ−１である反応生成原子核や、当該反応生成原子核が属する崩壊系列（ネプツニウム系列、トリウム系列、アクチニウム系列）に従って当該反応生成原子核が崩壊して生成される子孫核種が含まれている。第２に、α放射性核種を製造するためのターゲット核種としては、天然に存在する２２６Ｒａと２３２Ｔｈを使用することができる。これらはともにターゲット核種であるとともに、それら自体が自然崩壊系列中のα放射性核種でもある。なお、２３２Ｔｈは核燃料物質（nuclear fuel material）に分類される。
【００６７】
そして、特に短寿命のα放射性核種の製造に限れば、ＮＭＣＲによる製造の効率がよいといえる。なぜなら、ＮＭＣＲを利用しないで短寿命のα放射性核種の製造をする場合、反応断面積が製造効率を決定するため低い生成効率となり、また、目的核種以外の副産物核種（不純物）が多く生成されるので、複雑な分離作業を必要とする可能性があるからである。さらに、ＮＭＣＲの場合、生成に必要とするターゲット原料の量を少なくできる利点もある。そして、ミュオン照射によるターゲット原料への入熱が少ないので、ターゲット原料を冷却する必要性が低いことが挙げられる。
【００６８】
［１−８  ＮＭＣＲによる放射性核種の製造のまとめ］
以上に説明したように、従来は原子炉やサイクロトロンを利用して生成されていた放射性核種が、ＮＭＣＲを利用して製造することが可能となる。本実施形態のＮＭＣＲを利用する放射性核種の製造手法（「本手法」という）の放射性核種製造上の利点は、これまでに強調していないものも含めると、以下の通りである。なお、下記記載の「ＲＩ」との表現には放射性物質を含む。本１−８欄において同様である。
・本手法は、大強度陽子加速器で生成する大強度負ミュオンによる新しいＲＩ製造である。なお、ＲＩ製造量は負ミュオン強度に比例する。
・本手法は、高濃縮ウランや原子炉を使用しないＲＩ製造方法である。よって、高濃縮ウラン核分裂片の高放射能状態での分離、抽出作業の必要がなくなる。また、長寿命の高レベル放射性廃棄物を作らない方法である。
・本手法では、原子番号（Ｚ）の材料原子核から原子番号（Ｚ−１）のＲＩが製造される。よって、材料原子核と生成ＲＩ原子核の原子番号が異なるので、化学的、物理的な分離抽出が容易になる。また、原子番号（Ｚ−１）のＲＩのみを製造するので、副産物ＲＩが少ない。
・本手法ではターゲット核種を選択することにより広範囲のＲＩが製造できる。
・本手法には、中性子や陽子ビーム照射方法と異なり、反応断面積という要素がない。つまりミュオンをターゲット原料の原子核に捕獲さえすれば、１種以上のＮＭＣＲがある割合で必ず生起する。この割合とは、ｘを０、１、２、３、４、５・・・という整数として（μ−，ｘｎ  ν）反応として表現される複数のＮＭＣＲのそれぞれが生起する生起確率の相対比であり、分岐比とも呼ばれる。そして「必ず」とは、ミュオンをターゲット原料の原子核に捕獲させると上記表現のＮＭＣＲの少なくともいずれかが生じ、その際のＮＭＣＲの生起確率の合計が１００％である、との意味である。このため、ＮＭＣＲは製造効率が高く、ＲＩ製造に要する照射時間が短くてすむ手法である。なお、ｘ＝６以上は、反応確率が小さすぎるので実質的には考えなくて良い。
・本手法のための材料原子核は安定原子核とすることができ、その場合には放射能がないので、製造の準備作業が安全である。
・本手法では自然界に安定に存在する核種をターゲット核種として製造できる場合が多い。また、濃縮原料（特定の質量数の同位体の存在比を高めた原料）をターゲット原料として必要とする場合もあるものの、その化学形状（酸化物、炭酸塩、硝酸塩、フッ素化物、塩素化物、臭素化物、水酸化物、等）に影響なくＲＩ製造が可能である。ミュオンはＺの大きい原子核に高い確率で捕獲される。水溶液中のターゲット核種のイオンからＲＩ製造をすることも可能である。
・本手法においてミュオンの入射エネルギーを調整すると、密封容器内部に格納したターゲット原料に照射できる（詳細は後述）。
・ターゲット核種を含むターゲット原料の温度はミュオンが照射されても殆ど上昇しない。このため、ターゲット原料を冷却する必要性が少ない。
・低いエネルギーのミュオンを利用すると、その飛程は短いので、ターゲット原料が少量であっても高い確実性で核種を製造することができる。
・本手法における容器内でのミュオン照射量や照射効率は、ミュオン原子Ｘ線を容器外部から測定することにより決定できる。
・本手法におけるミュオンの照射後、その密封容器ごと、化学分離抽出施設に移送することができる（詳細は２−１−４−４にて後述）。
・本手法におけるミュオン照射による容器の放射化や表面汚染は非常に少ない。
・本手法において固体のターゲット原料を採用する場合、ミュオン照射効率を高めるために、原料量に合わせてミュオンビームの大きさ（ビーム口径）や入射エネルギーを調整できる。
・本手法においてはミュオンをより多く利用することにより核種の製造効率を高めることができる。すなわち、陽子ビームを強力にすること以外に、現在利用していない飛行方向へのパイオンをも利用することが有効である。後者を例示すれば、図１にて示したミュオン照射系１００においては一方向を中心とする比較的狭い立体角範囲のパイオンのみが利用されているものの、そのような場合に他の方向に飛行するパイオンを収集することが典型である。このような工夫を採用すれば、複数の方向に伝播するパイオンを収集して別々のミュオンビームを生成し、ミュオンビームごとに異なる核種を製造することも可能になる。
【００６９】
特に放射性核種の主要な用途の一つである核医学用途からみた利点は、上述するもののほか、次のようなものである：
・本手法ではミュオン原子核捕獲反応を利用して医科学的に有用な放射性物質（ＲＩ）を製造することができる。
・本手法では医療用ＲＩ製造が国境を超えずに行え、自給自足体制の構築が可能となる。核種によっては、必要となったＲＩがその時点から短時間で製造できる供給体制が構築できる。特に９９ｍＴｃの製造が可能である（詳細は２−１の欄にて後述）。
・本手法では医療用ＲＩの分離抽出方法が単純化され、その作業時間が短くなる。
【００７０】
そしてα放射性核種を製造する場合には、次のような利点も追加される。
・崩壊系列に属する核種を製造する場合に、当該元素自体やその親核が崩壊系列の途中に位置する核種であっても製造することができる。
・α放射性核種の分離法においても、イオン交換分離法や沈殿法、共沈法を使用することにより、α放射性核種をターゲット原料等から容易に分離することができる。
・ＮＭＣＲでは短寿命のα放射性核種を効率よく生成できる。
【００７１】
このように、本実施形態におけるＮＭＣＲにより製造された放射性核種や放射性物質は、原子炉やサイクロトロンといった従来の手法において製造された放射性核種と何ら変わるところのない有用性を有している。
【００７２】
［２  適用例］
次に、適用例を挙げ、本実施形態を具体例に基づいて詳述する。特に本適用例では、現時点までに広く医学用途に適用されている９９ｍＴｃと、ミルキングを前提にその９９ｍＴｃを供給するために広く供給されている９９Ｍｏとを対象に、ＮＭＣＲによる放射性物質の製造手法の詳細を説明する。
【００７３】
［２−１  適用例１：ミュオンによる９９ｍＴｃの製造］
次に、上述した原理を利用する具体例の１つとして、９９ｍＴｃを製造する工程を適用例１として説明する。９９ｍＴｃは、骨シンチグラフィー、心シンチグラフィー、脳腫瘍、および脳血管障害などの検査のために現在最も多用されている医学用途の放射性核種であり、放射性物質を利用した医学における診断の約８０％が９９ｍＴｃを利用したものである。９９ｍＴｃが医学用に利用される場合、診断する部位に集積する性質を示す化学物質の化学基の一部として導入された化学形の放射性物質として被験者に注射される。その後、被験者をγ線検出器（ガンマカメラ、シンチグラフィー）により撮影し３次元画像や断層画像が得られる。
【００７４】
［２−１−１  ９９ｍＴｃの放射能の性質］
図６は９９ｍＴｃを含む質量数Ａ＝９９の核種間の崩壊図式（ｄｅｃａｙ  ｓｃｈｅｍｅ）である。このうち、医学用途などの応用の際に利用される遷移は、９９Ｔｃの準安定状態である９９ｍＴｃからの遷移である。この遷移において９９ｍＴｃは、半減期６．０２時間で１４０．５ｋｅＶのγ線の放出を伴って、基底状態９９ＴｃにＩＴにより転移する。その際、１４０．５ｋｅＶのγ線が放出されるため、そのγ線が検出される。なお、９９Ｔｃ（基底状態）はほとんど安定（半減期２１．４万年）である。
【００７５】
［２−１−２  ＮＭＣＲによる９９ｍＴｃのための核反応］
ＮＭＣＲを利用する本実施形態において９９ｍＴｃを製造する場合、Ｒｕ（ルテニウム）の同位体がターゲット核種として採用される。図７はＲｕの天然存在比と、Ｔｃの複数の同位体から始まる核の崩壊の態様とを摘記した説明図である。また、表１には、Ｒｕの各同位体からＴｃの同位体を生成するためのＮＭＣＲの様式を列挙している。表１には、質量数が９３から１０４のＴｃの同位体（核異性体を含む）それぞれについての生成方法を示している。また図８は、９９ｍＴｃについての情報を摘記する説明図であり、図９は、９９Ｔｃ付近の核図表である。
【表１】
2014196997.tif 000009
【００７６】
表１から、９９ｍＴｃをＮＭＣＲにより生成するためのターゲット核種となるＲｕの同位体、および反応を抜き出せば、
９９ｍＴｃについて：
９９Ｒｕ（μ−，ν）９９ｍＴｃ
１００Ｒｕ（μ−，ｎ  ν）９９ｍＴｃ
１０１Ｒｕ（μ−，２ｎ  ν）９９ｍＴｃ
１０２Ｒｕ（μ−，３ｎ  ν）９９ｍＴｃ
である。これらの原料のＲｕ同位体はいずれもＲｕの天然原料に含まれているものである。図７に示したように、Ｒｕの天然原料には、９６Ｒｕ、９８Ｒｕ、１０４Ｒｕも含まれているものの、これらは、９９ｍＴｃの生成には寄与しない。なお、９７ｍＴｃおよび９５ｍＴｃも生成される可能性があり、
９７ｍＴｃについて：
９８Ｒｕ（μ−，ｎ  ν）９７ｍＴｃ
９９Ｒｕ（μ−，２ｎ  ν）９７ｍＴｃ
１００Ｒｕ（μ−，３ｎ  ν）９７ｍＴｃ
９５ｍＴｃについて：
９６Ｒｕ（μ−，ｎ  ν）９５ｍＴｃ
９８Ｒｕ（μ−，３ｎ  ν）９５ｍＴｃ
の核反応が生じうる。９７ｍＴｃ、９５ｍＴｃについては３−２−１９にて後述する。
【００７７】
図７に示されるように、Ｒｕの同位体は９６Ｒｕ、９８Ｒｕ〜１０２Ｒｕ、１０４Ｒｕの範囲で天然原料に存在しており、存在比は最大のものでも３１．６％（１０２Ｒｕ）である。そのため、９９ｍＴｃ以外のＴｃ同位体の混在を少なくするためは、１０２Ｒｕ（天然存在比３１．６％）、１０１Ｒｕ（同１７．０％）、１００Ｒｕ（同１２．６％）、９９Ｒｕ（同１２．７％）の比率を高め、他の同位体の比率を低下させた濃縮原料が最善といえる。その場合、比放射能の高い、ｃａｒｒｉｅｒ  ｆｒｅｅ（無担体）に近い９９ｍＴｃを製造することができる。つまり、天然Ｒｕ材料から１０４Ｒｕと９６Ｒｕを除去した濃縮材料を採用すれば９９ｍＴｃを効率良く製造できると考えられる。なお、この濃縮材料には９８Ｒｕ（１．８８％）が含まれるものの、その影響は少ないと予想している。
【００７８】
ただし、そのような濃縮材料の採用を前提としても、９９ｍＴｃを生成する観点からいくつか実験にて確認すべき事項がある。その確認手順は次のようなものである。まず、９９Ｒｕ（１２．７％）の原料における（μ−，３ｎ  ν）反応がどの程度起こるかを決定するためには、９６ｍＴｃの生成率の実測が重要である。また、９６Ｔｃの準安定状態９６ｍＴｃは短半減期（５２分）で減衰し、９６Ｔｃの基底状態がβ＋崩壊するとγ線放出が生じる。準安定状態９６ｍＴｃや基底状態９６Ｔｃの混在量が許容できるかどうかについては一つには用途の観点から調査が必要である。混在量を決定するためには、天然Ｒｕ材料にミュオン照射して、表１に列挙した反応成分を測定する。ただし、天然Ｒｕ材料を使った９９ｍＴｃ製造時に混在する他のＴｃの放射性同位体は、ほとんどがＲｕまたはＭｏに、一部はＲｈに崩壊する。なお、９３Ｔｃ、９４Ｔｃ、９５Ｔｃ、９６Ｔｃ、および９７Ｔｃは、陽子過剰核（中性子不足核）であるため中性子を放出する反応確率が低くなり、それらの生成率が抑制される可能性があると予測している。この中性子放出反応は、生成原子核の中性子分離エネルギーに関係する。それら以外にも比放射能が低下することを防止するためには、基底状態の９８Ｔｃ（４．２×１０６年）の生成率は、表１の（３）、（４）、（５）の反応ではどれくらいであるかを調査し、また、９６ｍＴｃ、９７ｍＴｃ、９８Ｔｃの混在はどこまで許容できるかを調査する、といった検討が行われる。なお、水溶液中では、ＴｃはＴｃＯ４−の陰イオンを形成するため、イオン交換分離法でＲｕやＭｏのイオンと分離し、Ｔｃイオンのみを抽出でき、回収は容易である。
【００７９】
このような事情から９９ｍＴｃを製造するのにとりわけ都合がよいのは１００Ｒｕである。また、９９ｍＴｃを生成するためのＮＭＣＲは、（１−３）の欄に示した本実施形態の核変換の原理の通りである。
【００８０】
［２−１−３  ９９ｍＴｃを生成する原子核変換の量的見積］
次に、１００ＲｕからＮＭＣＲにより９９ｍＴｃを生成するための手法について、数量的側面も含めて詳細に説明する。ＮＭＣＲにより９９ｍＴｃを生成するために採用する負ミュオン照射処理の実現性について、現時点で本願の発明者が想定している条件とその条件において見込める生成率の見積りを行なった。仮定した条件は、比較的現実的といえる数値を含む以下の条件である：
・陽子加速器は、５００ＭｅＶ、５ｍＡの陽子ビームを生成する
（陽子数では、６．２×１０１８×５／１０００＝３．１×１０１６個／秒程度）
・陽子が負ミュオンに変換される係数：０．１
・ミュオン輸送効率：０．０１
・負ミュオン個数Ｎμ：３．１×１０１６×０．１×０．０１＝３．１×１０１３個／秒
・ミュオンすべてがターゲットに静止すると仮定
・負ミュオンが１ｓ状態から原子核捕獲により目的核を生成する確率Ｐｃｒ：０．１
・目的核の半減期Ｔ１／２＝６．０２時間
・ミュオン照射時間Ｔ＝１２時間
これらの条件を式９に代入して算出すると、ＮＭＣＲによる９９ｍＴｃの製造量は、ＹＲＩ＝２．３×１０１２ｄｐｓつまり２．３ＴＢｑ（＝６２．５Ｃｉ）との値が得られる。生成後の放射能は、半減期６．０２時間をもつ指数関数に従って冷却時間とともに減衰する。このため、さらに、
・分離抽出、製品化、輸送、使用に要する時間が１２時間である
との仮定を置いたとしても、必要となった時点から照射を開始して約２４時間後には十分な量の９９ｍＴｃ製剤を供給することが可能となる。実際、これらの仮定における供給時点（照射開始後２４時間経過時点）での放射能は５．８×１０１１Ｂｑ（約１６Ｃｉ）となり、１回の使用量を６００ＭＢｑ（１６ｍＣｉ）とするときの約１０００回分に相当する。この十分な生成量は、１００ＲｕからＮＭＣＲにより９９ｍＴｃを生成する手法が実用性を備えていることを補強する一つの証拠である。
【００８１】
［２−１−４  ターゲット原料からの分離を含む９９ｍＴｃの製造方法］
９９ｍＴｃを製剤化するためには、典型的にはＮＭＣＲにより９９ｍＴｃを製造した後に、何からかの化学形で９９ｍＴｃを含んでいる放射性物質を、ターゲット原料から適切に分離する処理が行われる。この分離処理として９９ｍＴｃの生成法と両立させうる化学的な手法について、Ｒｕをターゲット核種とする場合を例に説明する。その際に利用されるＴｃおよびＲｕの性質は、それ自体の価数などの化学的性質や、単体または化合物における、融点、沸点などの物理的性質である。まず、Ｔｃは価数が４価または７価となる。酸化テクネチウムＴｃ２Ｏ７は揮発性、黄色固体であり、融点が１１９．５℃、沸点が３１０．６℃である。Ｔｃ２Ｏ４を水に溶解させると、ＨＴｃＯ４（過テクネチウム酸）を形成し、ＴｃＯ４−（過テクネチウム酸イオン）となる。このＴｃＯ４−は高い水溶性を示し、陰イオン交換樹脂で効率よく吸収できる。
【００８２】
これらに対し、Ｒｕの性質は以下のようなものである。ＲｕＯ２（ＩＶ）は、酸化ルテニウムである。この物質は、黒色粉末であり酸には溶けず、加熱して溶融させた水酸化カリウムＫＯＨに溶ける。ＲｕＯ２（ＩＶ）は熱にも安定であり、沸点は１２００℃程度である。Ｒｕは、ＲｕＯ４（ＶＩＩＩ）（四酸化ルテニウム）の化学形も取りうる。ＲｕＯ４（ＶＩＩＩ）は、揮発性を示す融点２５．４℃、沸点４０℃の物質である。ＲｕＯ４は、強い酸化性を有しており、爆発性と分解性とを備えている。このため、気体で存在するＲｕＯ４は扱いやすい面があるものの、爆発性があるためその対策が必要となる。この代替として固体の［Ｎ（Ｃ３Ｈ７）４］ＲｕＯ４を使用することも有用である。これは、ＲｕＯ４−のイオンが安定なためである。Ｒｕ（ＮＯ３）３（硝酸ルテニウム溶液）やＲｕＣｌ３（塩化ルテニウム溶液）もＲｕを含むターゲット原料として利用できる可能性がある。
【００８３】
これらの性質から、９９ｍＴｃをＲｕから分離することは容易である。上記知見に加え、さらに製造効率まで視野に入れた９９ｍＴｃの製造手法について次に詳細に説明する。
【００８４】
［２−１−４−１  固体原料による９９ｍＴｃの連続製造］
９９ｍＴｃは固体原料にミュオンを照射しながら連続して製造することができる。なお、本出願における連続して製造とは、連続的またはパルス状のミュオンビームを継続的に照射しながら製造を行うことを指している。その際、ＮＭＣＲにより９９ｍＴｃを製造するためのターゲットとして１００ＲｕＯ２固体が利用される。また、生成したＴｃを化学的に分離する手法として採用される原理は主として昇華性である。具体的には、９９ｍＴｃ２Ｏ７の固体の昇華温度が３１０℃と低いのに対し、９９ｍＴｃ２Ｏ７の昇華を利用できる温度において１００ＲｕＯ２が揮発も昇華もしないことが利用される。つまり、ターゲット原料として１００ＲｕＯ２固体を準備し、その１００ＲｕＯ２固体にミュオンを照射する。生成された９９ｍＴｃは、９９ｍＴｃ２Ｏ７の化学形の固体としてターゲット原料の１００ＲｕＯ２固体中に生成される。そしてこのミュオン照射後のターゲット原料を、３１０℃を目安の処理基準温度として、例えば４００℃程度に昇温すれば、昇華により１００ＲｕＯ２固体から９９ｍＴｃ２Ｏ７を脱離させて分離することができる。残された１００ＲｕＯ２固体はミュオンを照射するターゲット原料としてその後も継続的に利用することができる。
【００８５】
図１０および図１１は、ＮＭＣＲにより固体原料から９９ｍＴｃを製造する製造プラント１０００および１１００の概略構成を示す説明図であり、それぞれ、Ｔｃ２Ｏ７の昇華性および水溶性を利用し、ならびにＴｃ２Ｏ７の昇華性を利用するものである。
【００８６】
図１０および図１１に示すように、ミュオンビームＭＢはＲｕＯ２固体のターゲット原料１００２および１１０２に照射される。ミュオンの照射により生成された９９ｍＴｃは、ＲｕＯ２固体内のミュオンが静止した位置で生成される。この際、ターゲット原料１００２および１１０２ならびにキャリアガス（ヘリウムガス）１００４および１１０４は例えば４００℃に維持されている。Ｔｃ２Ｏ７の化学形となり４００℃では昇華性を示すため、９９ｍＴｃはキャリアガス１００４および１１０４に希釈されてガス流ＧＳとして運搬される。
【００８７】
キャリアガスに希釈されているＴｃ化合物を捕集するためには典型的には２つの手法を採用することができる。その一つは、図１０の製造プラント１０００に示すように、Ｔｃ２Ｏ７を含むガス流を水１０１２Ａまたは１０１２Ｂに接触させる手法である。この手法では、Ｔｃ２Ｏ７が水に溶解しＴｃＯ４−（過テクネチウム酸イオン）となって捕集される。この水溶液を回収するとＴｃＯ４−イオンの形態で、または必要に応じてＴｃＯ４−のなす何らかの塩の形態でＴｃを回収することができる。Ｔｃ化合物を捕集するもう一つの手法は、図１１の製造プラント１１００に示すように、気体のＴｃ２Ｏ７をカラム１１１２Ａまたは１１１２Ｂの内部の吸着剤により捕集する手法である。カラム１１１２Ａおよび１１１２Ｂは、吸着剤として例えば室温である２５℃程度の温度に維持されているキャッチャーフォイルを内蔵している気体捕集用のカラムである。このキャッチャーフォイルにはアルミニウム（Ａｌ）、亜鉛（Ｚｎ）、スズ（Ｓｎ）等の薄い箔を採用する。吸着されたＴｃ２Ｏ７は、イオン分離することによりキャッチャーフォイルから脱離させて回収することができる。ここで、イオン分離とは、例えば酸水溶液中においてイオンの性質の違いを利用して回収する手法である。本例に即してその一例を説明すれば、まず、キャッチャーフォイル（例えばアルミニウム）を、吸着したＴｃ２Ｏ７とともに塩酸の水溶液に溶解させる。その水溶液中には、キャッチャーフォイルに由来するアルミニウムの陽イオンと、Ｔｃ２Ｏ７に由来するＴｃＯ４−イオンとが共存する。その状態から、例えばイオン化傾向の違いを利用する任意の化学操作によって、目的の材質であるＴｃまたはその化合物を分離する。典型的には、他の陰イオンを除去した後、ＴｃＯ４−イオンを陰イオン交換樹脂により回収する。なお、この時点でＴｃの崩壊生成物のＲｕが混入しているとしても、Ｒｕは陽イオンとなると考えられるため、陰イオン交換樹脂には吸着されない。また、イオン分離においては必ずしも常に酸が用いられるわけではなく、例えば水酸化ナトリウム水溶液のような塩基性水溶液が利用されることもある。これらが、Ｔｃ２Ｏ７の昇華性を利用してＲｕからＴｃを効率良く分離する典型的な手法である。なお、ガス系統１０１０Ａおよび１０１０Ｂ、ならびにガス系統１１１０Ａおよび１１１０Ｂは、気体捕集用の水またはカラムを複数準備し互いに他に対する予備系統となっていることを示している。このような予備系統の構成は、ミュオンの照射をしながらも回収期間を確保して連続的な製造を容易にするための工夫である。図１０および図１１に示したように、上述した要素以外にも、各プラントには、循環経路中にガス流を生じさせるための適当なポンプ１０２０および１１２０や、ＮＭＣＲに適する温度に制御するための温度調整部１０３０および１１３０も備わっている。
【００８８】
Ｔｃ２Ｏ７の昇華の際にＴｃの崩壊生成物のＲｕを含む成分が混入する程度はターゲット原料に依存する。図１０の構成と図１１の構成とのいずれが選択されるかは、９９ｍＴｃの放射性核種純度、製造効率などのＮＭＣＲに関連する能力のほか、回収後のＴｃの利用性などから選択される。
【００８９】
［２−１−４−２  液体原料による９９ｍＴｃの連続製造］
ミュオンの照射により９９ｍＴｃを連続製造するためには、液体（溶液）原料を採用することも有効である。この場合、ＮＭＣＲにより９９ｍＴｃを製造するための液体ターゲット原料として、例えばＲｕイオンを含む水溶液が採用される。具体的には、その水溶液をターゲット原料としてＮＭＣＲを液中で生じさせ、生成されたＴｃを含む水溶液を運搬して回収する。生成したＴｃを化学的に分離する手法として採用される原理は、例えばイオンの極性を利用したイオン交換樹脂への吸着性の違いである。
【００９０】
図１２は、ＮＭＣＲにより液体原料を採用して９９ｍＴｃを製造する製造プラント１２００の概略構成を示す説明図である。液体原料を採用する本手法では、ＮＭＣＲによって生成されたＴｃを、ＴｃＯ４−イオンの形態でカラム１２１２Ａまたは１２１２Ｂにより捕集する。この際のカラムは、吸着カラムまたはイオン交換カラムとされる。カラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂでは、ＴｃＯ４−は捕集されるものの、Ｒｕは陽イオンを作るために捕集されない。そのため、生成されたＴｃはＲｕの混入を防止ながら効率良く捕集することができる。すなわち、ミュオンの照射位置にあるＲｕイオンを含む水溶液である液体ターゲット原料１２０２を、適当なポンプ１２２０により循環経路中を液流ＬＳとし循環させながらミュオンビームＭＢを照射すれば、液流ＬＳのうちミュオンの照射位置から流出したもの（照射済み流体）からは、カラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂを通過する際に生成されたＴｃが捕集される。さらに、カラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂにより捕集されないＲｕが液流ＬＳに残留していたとしても、そのＲｕは再度ミュオンのターゲット原子としてミュオンビームの照射位置に再配置されると、原料の使用効率がよい。Ｔｃイオン捕集用のカラムを複数配置して互いを予備系統とすることは液体原料を採用する本手法においても有用である。製造プラント１２００にも、上述した化学処理を行ったりその作業効率を高めるための要素として、水流系統１２１０Ａおよび１２１０Ｂが備わっている。
【００９１】
［２−１−４−３  ガス原料による９９ｍＴｃの連続製造］
９９ｍＴｃは、ガス原料にミュオンを照射しながら連続製造することもできる。この場合、ＲｕＯ４のガス（昇華ガス）を含む原料ガスをターゲット原料としてＮＭＣＲを気体中で生じさせ、その後にＴｃを回収する。その際に生成したＴｃを化学的に分離する手法として採用される原理は昇華温度の違いまたは沸点の違いである。
【００９２】
図１３は、ＮＭＣＲによりガス原料から９９ｍＴｃを製造する製造プラント１３００の概略構成を示す説明図である。この手法で利用する原料ガス１３０２は、昇華により得られたＲｕＯ４気体を高温に保ったままヘリウムガスにより希釈したものであり、温度は例えば４００℃などに維持されている。なお、ＲｕＯ４は、融点が２５．４℃、沸点が４０℃である。その原料ガス１３０２にミュオンビームＭＢを入射させるとＴｃが生成されるため、ＲｕＯ４の一部が、９９ｍＴｃ２Ｏ７となって同様にヘリウムガスにより希釈された混合気体となっていることが予想できる。この混合気体を気体捕集用のカラム１３１２Ａまたは１３１２Ｂに通すことにより、Ｔｃ２Ｏ７のみを捕集することができる。なお、気体捕集用のカラム１３１２Ａおよび１３１２Ｂは、図１１の場合と同様に、キャッチャーフォイルを利用するタイプのものであり、カラムが維持される温度は１００℃程度である。キャッチャーフォイルの材質は、Ａｌ、Ｚｎ、Ｓｎなどが候補となる。気体捕集用のカラム１３１２Ａまたは１３１２Ｂを回収した後には、Ｔｃは、キャッチャーフォイルの材質からイオン分離される。カラムを通過するＲｕＯ４気体は、適当なポンプ１３２０により循環経路中のガス流ＧＳとされており、再び温度調整部１３３０により加熱されてミュオンの照射のための原料１３０２ガスとして再配置される。ヘリウムガスはこの処理では特段変化しない。また、反応によって失われる分量のＲｕを補うためは、図示しない適当な貯留部からＲｕＯ４気体が適宜追加される。
【００９３】
［２−１−４−４  固体原料による９９ｍＴｃのバッチ製造］
上述した連続処理と同様にミュオンを継続的に照射してＴｃを製造する手法として、Ｒｕを含むターゲット原料を採用するバッチ製造工程１４００の手法も採用することができる。図１４は９９ｍＴｃのバッチ製造工程１４００により９９ｍＴｃを製造する処理の概略を示す説明図である。この際に採用することができるターゲット原料は、適当な容器１４０４Ａ〜Ｄにある単位量だけ収容したＲｕＯ２（ＩＶ）や、（Ｎ（Ｃ３Ｈ７）ＲｕＯ４）の固体や、適当な容器１４０４Ａ〜Ｄにある単位量だけ収容した塩化ルテニウム溶液（ＲｕＣｌ３）や硝酸ルテニウム溶液（Ｒｕ（ＮＯ３）３）である。これらの単位量のターゲット原料１４０２を処理バッチとしてミュオンビームＭＢを所定の照射量だけ照射する処理は、容器１４０４Ａ〜Ｄのように容器ごとターゲット原料１４０２を取り替えながらの順次の処理に適するとともに、適切な搬送装置を利用する自動化も容易な処理である。照射された固体または液体の単位量のものには、その後に分離処理や製剤化等のための必要な工程を実施することができる。
【００９４】
ここで、容器１４０４Ａ〜Ｄを利用するバッチ製造工程１４００では、条件を適切に選べば容器がミュオンビームＭＢの影響を受けないようにすることができる。その条件となるのは、一つには容器１４０４Ａ〜Ｄの材質であり、もう一つはミュオンビームＭＢの入射エネルギーである。容器１４０４Ａ〜Ｄの材質は、端的には、ターゲット原子核よりも原子番号が少ない材質の容器を利用することが望ましい。多くのプラスチックはこの用途の材質として最も適している。また、高い密封性が要求される場合は、ステンレス等の金属材料の容器も使用可能である。加えて、容器１４０４Ａ〜Ｄではなく、その内部のターゲット原料１４０２にミュオンを効率よく作用させるために入射エネルギーも選択される。つまり、ミュオンは、その入射エネギーが低いところで、相互作用を増大させて阻止能（stopping power）が増大する性質がある。このため、ミュオンビームの照射は、いわゆるブラッグピークを持つ線エネルギー付与（LET：linear
energy transfer）の特性により説明される。この性質を利用すれば、ミュオンビームの伝播方向におけるミュオンの停止位置を容器１４０４Ａ〜Ｄ内部のターゲット原料１４０２に定めることが可能となる。その結果、ミュオンのビーム利用効率が高まり、容器壁や容器壁より外の材質に対するＮＭＣＲの抑制も達成される。さらに、放射性を示す物質を容器に封入したままＮＭＣＲの処理を行うことは、放射性物質の製造方法として実用面からも有用である。例えば、ＮＭＣＲの後、Ｔｃをターゲット原料から回収したり分離するまで、可能な限り密封したまま輸送することが可能となる。このため、放射線防護の観点からも、バッチ処理のＮＭＣＲによる放射性物質の製造手法の実用性は高い。なお、図１４の容器１４０４Ａ〜Ｄの内部のターゲット原料１４０２は、固体または液体のいずれを採用することもできる。また、バッチ製造工程１４００では、一度に一つの容器（ここでは容器１４０４Ｂ）のみがＮＭＣＲの対象となっているものの、複数の容器１４０４に照射するなど実施上の条件に応じて種々の変更を行うことができる。
【００９５】
［２−１−４−５  バッチ処理による他の製造方法１（水溶液中での沈殿を利用する手法）］
本実施形態の別の手法として水溶液中での沈殿を利用する手法も採用することができる。本手法においてターゲット原料からの化学的分離のために利用される性質は、ＨＴｃＯ４（過テクネチウム酸）が、ＴｃＯ４−イオンの形で高い水溶性を示すのに対し、塩化ルテニウム水溶液などにおけるＲｕイオンは、塩基による化学処理によって塩として沈殿させうることである。つまり、ターゲット核種を含む物質や化合物（ターゲット原料）として、１００Ｒｕが濃縮されている塩化ルテニウム水溶液を準備する。その水溶液にミュオンを照射すると、水溶液中の１００Ｒｕのある割合のものが同水溶液中にて９９ｍＴｃとなり、ＴｃＯ４−のイオンが生成される。ミュオンの照射された後の水溶液に塩基を添加すれば沈殿物として１００Ｒｕを回収することができる。また、溶液中に残るＴｃＯ４−は、その後必要な処理を施すことによって単離されたり、または、用途に合わせた形態にて利用される。なお、従来の９９ｍＴｃジェネレータにおいて９９Ｍｏからミルキングされる９９ｍＴｃは９９ｍＴｃＯ４−の形態であるため、本実施形態において製造された溶液中に残るＴｃＯ４−も、従来の９９ｍＴｃＯ４−と同様の態様によって利用することができる。また、１００Ｒｕは濃縮原料であっても沈殿物として回収が容易であり、その回収後には、酸による化学処理により塩化ルテニウム水溶液とすることによってターゲット原料として再利用することができる。
【００９６】
［２−１−４−６  バッチ処理による他の製造方法２（固相／液相の相転移を利用する手法）］
本実施形態においてＮＭＣＲにより９９ｍＴｃを生成するさらに他の手法は、１００ＲｕＯ４固体を利用するものである。本手法においてターゲット原料からの化学的分離のために利用される性質は、１００ＲｕＯ４が低い沸点（４０℃）であるのに対し、９９ｍＴｃ２Ｏ７の沸点がそれより高い３１１℃であることである。つまり、ターゲット原料として１００ＲｕＯ４固体を準備し、その１００ＲｕＯ４固体にミュオンを照射する。生成された９９ｍＴｃは、原料の１００ＲｕＯ４固体中にて９９ｍＴｃ２Ｏ７の化学形となる。その後、１００ＲｕＯ４固体標的の容器を密封容器全体とともに４００℃程度まで昇温すると、１００ＲｕＯ４と９９ｍＴｃ２Ｏ７は気体となって密封容器内に充満する。そして、この容器内部に１００℃程度の捕集器を置くと９９ｍＴｃ２Ｏ７だけを回収することができる。９９ｍＴｃ２Ｏ７を回収した後、密封容器全体を４００℃程度に保ったまま、標的容器温度を室温まで下げれば、１００ＲｕＯ４を回収することができる。なお、ＲｕＯ４は昇華性や強い酸化性、爆発性を示すため、回収装置の設計やその操作には十分な注意が必要である。
【００９７】
［２−１−４−７  ９９ｍＴｃの生成における従来との相違点］
上述した本実施形態の９９ｍＴｃの各製造手法は、従来の９９ｍＴｃ（９９Ｍｏ）を製造する手法とは相違している。まず、本実施形態のいずれの製造手法においても、十分な強度の負ミュオンビーム発生施設が利用される。またそれに併せて濃縮１００Ｒｕを含むターゲット原料が利用される。負ミュオンの発生は、図１に示したように、現時点では陽子加速器、陽子からパイオンを得るカーボンなどのターゲット、そしてパイオンからミュオンを得るための超伝導マグネット（ソレノイドコイル）、という構成要素が必要である。他方、原子炉のような厳重な防護は必要なく、また、高濃縮ウラン原料やその核分裂生成物の取り扱いも不要である。しかも、本実施形態の９９ｍＴｃの製造手法はミュオンの照射とその後の簡単な化学操作による分離法であるため、放射能汚染や作業者の被爆が防止できる。このため、中性子を生成するための原子炉は不要である。さらに、従来の９９Ｍｏからのミルキングを行なわなくとも、９９ｍＴｃを供給することができる。
【００９８】
［２−２  適用例２：ミュオンによる９９Ｍｏの製造］
次に、ＮＭＣＲを利用して９９Ｍｏを製造する適用例２について説明する。９９Ｍｏの製造手法が重要である理由は、９９ｍＴｃを生成するための原子炉由来の９９Ｍｏが従来広く供給されており、９９Ｍｏを扱うための手法が現時点で確立している、という実用面からの要請のためである。９９Ｍｏは、９９ｍＴｃをジェネレータによりミルキングを通じて生成する際の親核となる。また、ＮＭＣＲによる放射性物質の製造手法としては、９９Ｍｏを製造するためにＮＭＣＲにて直接生成される核種が９９Ｍｏではない点においても注目されるべきである。なお、９９ｍＴｃは従来、原子炉の核分裂生成物から抽出される９９Ｍｏからのβ−崩壊（半減期６６時間）によりミルキングにより生成されている。この９９ｍＴｃは、親核９９Ｍｏの娘核として得られ、親核９９Ｍｏとの間で十分な時間ののちに放射平衡を成り立たせる。以下の説明では、医学用途などに使用される核種が９９Ｍｏから生成される９９ｍＴｃである場合を念頭に、ＮＭＣＲを利用する９９Ｍｏの製造方法を説明する。
【００９９】
［２−２−１  ９９Ｍｏを生成するための核反応］
図１５は、９９Ｍｏを生成する核反応と生成される可能性のあるＮｂの同位体とを説明する説明図である。図１６は、９９Ｍｏ付近を拡大して示す核図表である。なお、９９Ｍｏを系列に含む崩壊図式である図６も併せて参照する。これらの図に示す９９Ｍｏを形成するために採用される核反応は、表２に示すＭｏの同位体からＮｂの同位体を形成する多数のＮＭＣＲの核反応のうちから選択される典型的なものである。
【表２】
2014196997.tif 000010
【０１００】
図１５および図１６に示すように、ＮＭＣＲにより９９Ｍｏを生成する典型的な手法は２段階の核変換である。第１段階はミュオンを利用する核反応であり、
１００Ｍｏ（μ−，ｎ  ν）９９Ｎｂ
の反応を生じさせる。この反応の結果、１００Ｍｏのターゲット核種を含むターゲット原料から９９Ｎｂの核異性体が主に生成される。第２段階は、その後に生じるβ−崩壊である。９９Ｎｂの核異性体は短時間（半減期２．６分）のうちにβ−崩壊して９９Ｍｏの基底状態が生成される。その後は、図６に示したように、９９Ｍｏから９９ｍＴｃが得られる。また、９９Ｎｂの基底状態は非常に低い確率で生成されるものの、短時間（半減期１５秒）で９９Ｍｏにβ−崩壊する。
【０１０１】
上記第１段階および第２段階を組み合わせて９９Ｍｏが生成され、かつ最終的な用途で利用される核種が９９ｍＴｃである場合には、上記第１段階のためのターゲット原料としてＭｏの天然原料を採用することが可能である。ここで、Ｍｏの天然存在比は図１５に示している。表２に示すように、Ｍｏの天然原料をターゲット核種としてミュオンを照射すると、天然存在比の比率のＭｏ同位体において（μ−，ν）、（μ−，ｎ  ν）、（μ−，２ｎ  ν）、（μ−，３ｎ  ν）のＮＭＣＲが、それぞれの反応確率で同時に起こる。これらのＮＭＣＲのうち、９９Ｍｏ生成に寄与するものは１００Ｍｏ（μ−，ｎ  ν）９９Ｎｂ反応のみである。このため、生成効率の低さを許容すればＭｏの天然原料を使用することができる。９９Ｎｂ（９９Ｍｏ）以外に生成される同位体は短半減期の放射性同位体であり、それらは最終的には、β−崩壊してＭｏの安定同位体、またはβ＋崩壊してＺｒの安定同位体となる。
【０１０２】
ここで、長半減期のＮｂの同位体はそのまま残存する可能性がある。しかし、長半減期のＮｂの同位体も、後のミルキングによるＴｃの生成に対して実質的な影響を及ぼさない。つまり、長半減期のＮｂ同位体が存在しても、ミルキングにおいて生成されるＴｃの放射性同位体は９９Ｍｏから崩壊して得られる９９ｍＴｃのみである。その理由は、一つには長半減期のＮｂ同位体の放射性が弱いためである。もう一つの理由は、９９ｍＴｃイオンはＭｏ、Ｎｂ、Ｚｒイオンからイオン分離されるためである。つまり、９９Ｍｏのミルキング過程により生成された９９ｍＴｃイオンは、たとえば９９Ｍｏを吸着しているカラムからのＴｃイオンの抽出工程、といったＭｏから分離する工程の際にＮｂから容易に分離される。このように、９９Ｍｏのミルキング過程を前提とすれば、Ｍｏの天然原料を利用してＮＭＣＲを生じさせた場合であっても、比放射能の高い、ｃａｒｒｉｅｒ  ｆｒｅｅ（無担体）の９９ｍＴｃを製造することができる。
【０１０３】
また、上記第１段階のＮＭＣＲにより反応しなかった１００Ｍｏ（イオン）は、回収してミュオンの照射ターゲット原料として再利用する。
【０１０４】
［２−２−３  ターゲット原料からの分離を含む９９Ｍｏの製造方法］
ターゲット原料から９９Ｍｏを製造する手法は、文字通りに９９Ｍｏを分離する手法に加え、９９ｍＴｃとして分離する手法も併せて説明する。これは、９９Ｍｏが実質的に９９ｍＴｃの形態にて利用される場合がほとんどであるためである。なお、１００Ｍｏをターゲット核種とする場合であっても、Ｈｅなどのキャリアガスや水といった媒体に含まれる軽元素へのミュオンによる影響は非常に少ない。
【０１０５】
［２−２−３−１  バッチ処理による９９Ｍｏの製造］
９９Ｍｏを製造し、９９Ｍｏの形態にて分離する手法は、固体や水溶液のターゲット原料に直接ミュオンを照射して行われる。図１７は、バッチ製造工程１７００を採用するＮＭＣＲによって９９Ｍｏを製造する処理の概略を示す説明図である。採用することができる固体原料は、ＭｏＯ２、ＭｏＯ３の固形物や粉末である。また、水溶液は、モリブデン酸カリウム（Ｋ２ＭｏＯ４）などの水溶液である。これらのターゲット原料１７０２は、適当な容器１７０４Ａ〜Ｄに密封されている。この容器越しにミュオンビームＭＢを照射すると、容器１７０４Ａ〜Ｄに密閉された状態にてＮＭＣＲによりターゲット原料１７０２の１００Ｍｏから９９Ｎｂが生成され、その９９Ｎｂが放射性崩壊することによって９９Ｍｏが生成される。この間、容器１７０４の密封は維持されている。図１４の９９ｍＴｃの場合と同様に、バッチ製造工程１７００は自動化が容易であり、また、放射性防護の観点での対策も容易である。ＮＭＣＲと放射性崩壊を通じて製造された９９Ｍｏは、その後化学分離によって回収される。
【０１０６】
なお本具体例の手法において、ターゲット原料１７０２は１００ＭｏまたはＭｏの天然原料を含む固体または液体のターゲット原料とされ、その内部にて９９Ｍｏが生成される。このため、１００Ｍｏから９９Ｍｏのみを分離して回収することは困難となる場合がある。そのような状況においても可能な限り９９Ｍｏの割合を高めるためには、長時間、たとえば１１日間程度、ミュオン照射を照射することが有効である。この照射期間は９９Ｍｏの半減期である６６時間の約４倍程度である。したがって、式９から、９９Ｍｏの放射能量はほぼ飽和する。なお、式９の関係は、９９Ｎｂと、その９９Ｎｂから生成される９９Ｍｏとの間においても成立する。これは、ＮＭＣＲにより１００Ｍｏから直接生成される９９Ｎｂの半減期が十分に短く、照射期間のほとんどで９９Ｎｂの生成量と崩壊量が釣り合ってしまい、量的な側面だけをみると、あたかも１００Ｍｏから９９Ｍｏが生成されているかのような状況と同様といえるためである。
【０１０７】
９９Ｍｏから９９ｍＴｃを生成するためには従来と同様の９９ｍＴｃを９９Ｍｏから生成する公
知の手法、たとえばミルキングを採用することができる。
【０１０８】
［２−２−３−２  固体原料による９９Ｍｏ／９９ｍＴｃの連続製造（昇華性と水溶性を利用する場合）］
本実施形態には、９９Ｍｏと９９ｍＴｃとの性質の違いを利用してターゲット原料から有用な核種を分離することにより放射性物質を製造することも含まれている。９９Ｍｏを上記２段階の核変換によって製造できるとしても、用途によっては、可能な限り最終的に利用する９９ｍＴｃおよびそのための９９Ｍｏのみを残す必要がある場合、つまり、ターゲット原料に由来する１００Ｍｏが９９Ｍｏに残留することが許容されにくい場合もあるためである。図１８は、ターゲット原料を固体原料としてＭｏＯ２、ＭｏＯ３の固形物や粉末を採用した場合に、昇華性と水溶性を利用して９９ｍＴｃを製造する製造プラント１８００の概略構成を示す説明図である。ターゲット原料１８０２においては、上記２段階の核変換により９９Ｎｂを経て９９Ｍｏが生成される。そして、９９Ｍｏからβ−崩壊により生成される９９ｍＴｃは、図１０に関連して２−１−４−１にて説明したように昇華性を示し、さらに水溶性も有している。ＮｂおよびＭｏの化合物（酸化物）は、９９ｍＴｃ２Ｏ７が昇華性を示す温度（３１１℃以上、たとえば４００℃）において昇華しないため、図１０と同様に昇華および水溶性を利用することにより、過テクネチウム酸の化学形によってＴｃを回収することができる。この手法を採用した場合には、１００Ｍｏ以外のＭｏ同位体が存在するターゲット原料（たとえばＭｏの天然原料）を採用することが容易になる。このような工程を実施するため、製造プラント１８００においては、図１０と同様に、ミュオンビームＭＢが入射する固体ターゲット原料１８０２である１００Ｍｏ固体の周囲がキャリアガス（ヘリウムガス）１８０４で満たされており、ガス流ＧＳが循環している。ガス流ＧＳは、ガス系統１８１０Ａまたは１８１０Ｂにおいて水１８１２Ａまたは１８１２Ｂに接触している。水１８１２Ａまたは１８１２ＢではＴｃ２Ｏ７が水に溶解して、ＴｃＯ４−（過テクネチウム酸イオン）となって捕集される。この水溶液を回収するとＴｃＯ４−イオンの形態で、または必要に応じてＴｃＯ４−のなす何らかの塩の形態でＴｃを回収することができる。製造プラント１８００には、ガス流ＧＳを生じさせるための適当なポンプ１８２０や、ＮＭＣＲに適する温度に制御するための温度調整部１８３０も備わっている。
【０１０９】
［２−２−３−３  固体原料による９９Ｍｏ／９９ｍＴｃの連続製造（昇華性を利用する場合）］
本実施形態における９９Ｍｏと９９ｍＴｃとの性質の違いを利用する別の手法は、Ｔｃ化合物の昇華性を利用する手法である。図１９は、ターゲット原料を固体原料としてＭｏＯ２、ＭｏＯ３の固形物や粉末を採用した場合に、昇華性を利用して９９ｍＴｃ製造する製造プラント１９００の概略構成を示す説明図である。製造プラント１９００による製造手法は、ターゲット原料１９０２において生じる核反応、キャリアガス１９０４によりＴｃ２Ｏ７が運搬できること、そしてＴｃ２Ｏ７が気体捕集カラム１９１２Ａまたは１９１２Ｂにより捕集され、その後にイオン分離により回収される点については、図１１に関連して２−１−４−１に説明した通りである。加えて、製造プラント１９００には、ガス系統１９１０Ａおよび１９１０Ｂ、ポンプ１９２０、温度制御部１９３０が備わっている。製造プラント１９００を採用する場合には、１００Ｍｏ以外のＭｏ同位体が存在するターゲット原料（たとえばＭｏの天然原料）を採用することが容易になる。これは、前述したように、Ｍｏの天然原料にミュオン照射して生成されるＴｃの同位体が９９ｍＴｃだけだからである。
【０１１０】
［２−２−３−４  液体原料による９９Ｍｏ／９９ｍＴｃの連続製造（９９ｍＴｃを回収する場合）］
本実施形態において９９Ｍｏと９９ｍＴｃとの性質の違いを利用する別の手法は、水溶液原料を利用する手法である。図２０はターゲット原料として水溶液を採用した場合に９９ｍＴｃを製造する製造プラント２０００の概略構成を示す説明図である。ターゲット原料２００２は、ＭｏイオンをＭｏＯ４２−イオンの形態で含むモリブデン酸カリウム（Ｋ２ＭｏＯ４）水溶液などの水溶液である。当該水溶液にミュオンが照射されると、ＭｏＯ４２−イオンの１００Ｍｏがターゲット核種となって上記２段階の核変換が生じ、９９Ｍｏが生成される。この９９Ｍｏは依然としてＭｏＯ４２−イオンの形態にて水溶液中に存在する。その９９Ｍｏの一部はβ−崩壊して９９ｍＴｃとなって水溶液中にてＴｃＯ４−イオンといった形態となる。このＴｃＯ４−イオンは、図１２と同様の手法によって液流ＬＳとして運搬され、カラム２０１２Ａまたは２０１２Ｂにより捕集される。これらのカラムは、１価のＴｃＯ４−イオンを吸着するが２価のＭｏＯ４２−イオンは吸着しないというイオン価選別性能を有する必要がある。また、モリブデン水溶液の水素イオン濃度指数（ｐＨ）を減少させるとＭｏ７Ｏ２４６−の６価イオンが生成する性質を利用し、イオン価選別能力を高めることも可能である。このような方法で、９９ｍＴｃを含んでいるＴｃＯ４−イオンを選別し回収することができる。このため、液体原料を利用する場合にも、Ｍｏの天然原料を採用することができる。製造プラント２０００にも、これらの化学処理を行ったりその作業効率を高めるための要素として、水流系統２０１０Ａおよび２０１０Ｂが備わり、また、ポンプ２０２０も装備されている。
【０１１１】
［２−２−３−５  液体原料による９９Ｍｏ／９９ｍＴｃの連続製造（９９Ｎｂを回収する場合）］
本実施形態においては、Ｍｏと上記第１段階の反応により生成された９９Ｎｂとの性質の違いを利用して９９Ｍｏ／９９ｍＴｃを製造することもできる。図２１はターゲット原料として水溶液を採用した場合に９９Ｎｂを回収することにより、実質的に９９Ｍｏを製造する製造プラント２１００の概略構成を示す説明図である。この場合にも水溶液原料を利用する。ターゲット原料２１０２は、ＭｏイオンをＭｏＯ４２−イオンの形態で含むモリブデン酸カリウム（Ｋ２ＭｏＯ４）水溶液などの水溶液である。当該水溶液にミュオンが照射されると、ＭｏＯ４２−イオンの１００Ｍｏがターゲット核種となって上記第１段階の核反応が生じ、９９Ｎｂが生成される。この９９ＮｂのＪ＝１／２−の核異性体は２．６分の半減期で９９Ｍｏに崩壊するため、その崩壊までの期間中に９９Ｎｂを回収するのである。９９Ｎｂは、３＋、４＋または５＋の陽イオンとなって水溶液中に存在しうるため、液流ＬＳとして運搬された後、イオン吸着カラムつまりイオン交換樹脂を含むカラム２１１２Ａまたは２１１２Ｂにより捕集することができる。製造プラント２１００にも、これらの化学処理を行ったりその作業効率を高めるための要素として、水流系統２１１０Ａおよび２１１０Ｂが備わり、また、ポンプ２１２０も装備されている。
【０１１２】
イオン吸着カラムつまりイオン交換樹脂を含むカラム２１１２Ａおよび２１１２Ｂには、Ｎｂの陽イオンを捕集するもののＭｏＯ４２−イオンを捕集しない陽イオン吸着カラムを選定する。さらに、そのカラム２１１２Ａおよび２１１２Ｂは、９９Ｎｂが崩壊して９９Ｍｏとなった後であっても９９Ｍｏを吸着し続けるものでなくてはならない。このようなカラム２１１２Ａおよび２１１２Ｂによって９９Ｎｂの陽イオンを捕集することができれば、９９Ｍｏの半減期（６６時間）を利用してミルキング用に利用される９９Ｍｏを吸着した供給用カラムを製造することができる。このようにして、Ｍｏの酸化物陰イオンと９９Ｎｂの陽イオンとの性質の違いを利用して９９Ｎｂを製造することができる。この際にも、核変換を経て生成された９９ｍＴｃを選択的に捕集することができることから、Ｍｏの天然原料を採用することができる。
【０１１３】
［２−３  適用例のまとめ］
以上に説明した製造方法により製造された９９ｍＴｃや９９Ｍｏは、従来利用されている９９ｍＴｃや９９Ｍｏと同様の用途に適用することが可能である。つまり、ＮＭＣＲを採用することにより、原子炉を動作させず、高濃縮ウラン原料を必要とせず、さらに、原子炉から採取された核分裂生成物を取り扱うこともなく、９９ｍＴｃや９９Ｍｏの放射性核種やその放射性核種を含有する放射性物質を製造することが可能となる。
【０１１４】
［３  ＮＭＣＲにより製造可能な核種］
次に、上述した本実施形態の原理に基づいて生成可能な核種について、より一般的に説明する。まず、ＮＭＣＲ以外の核反応を含めて医学用途に選択しうる放射線核種を半減期、線種、放射線エネルギーなどとともに示す非限定的なリストにより示す。表３〜表５はこのリストの一部であり、順に、診断用放射性核種（陽電子放出核を除く）、診断用陽電子放出核種、治療用放射性核種、を示している。表３〜表５は、非特許文献２を参照した。なお、表３〜表５において、半減期の単位は、ｓは秒、ｍは分、ｈは時間、ｄは日それぞれの略号である。
【０１１５】
【表３】
2014196997.tif 000011
【表４】
2014196997.tif 000012
【０１１６】
【表５】
2014196997.tif 000013
【０１１７】
これらのリストおよびその他の医学文献の開示と、ミュオンによる製造の実現容易性から、本実施形態の原理に基づいて生成可能な核種が、下記核種グループ１〜４に示す核種であると本願の発明者は見込んでいる。
【０１１８】
下に掲げる核種グループ１は実現可能性が高く近時の医学文献にて医学用途への適用が試みられている核種の非限定的リストである。核種グループ１の核種は、言うなれば、特に重要な用途が見込めるものといえる。
【化１】
2014196997.tif 000014
【０１１９】
また、下に掲げる核種グループ２は、核種グループ１のものよりも実現可能性が劣るものの十分に医学利用が見込める核種の非限定的リストである。つまり核種グループ２の核種は、同位体のうち発明者が重要と判断しているものである。
【化２】
2014196997.tif 000015
【０１２０】
加えて下に掲げる核種グループ３は、核種グループ１にも２にも掲げていないものの医学用途に適用が見込める核種の非限定的リストである。つまり核種グループ３は、発明者が応用を想定しうると予測しているものである。
【化３】
2014196997.tif 000016
なお、核種グループ３においてハイフンと括弧により連結されている二つの核種、例えば１９１Ｏｓ−（１９１ｍＩｒ）は、前者が親核、後者が娘核となって利用されることを強調するための便宜的記載である。ただし、このことは、このように表現されていない核種が、その核種から放射性崩壊して生成される娘核または孫核などの子孫核種により利用されないことの根拠となる記載ではない。
【０１２１】
そして、下に掲げる核種グループ４は、α放射性核種として有望であると本願の発明者が考えているα放射性核種の非限定的リストである。
【化４】
2014196997.tif 000017
これらはＴＡＴへの適用が見込めるばかりか、ＮＭＣＲにより生成可能な核種である。とりわけ、２２５Ｒａ、２２５Ａｃ、２２４Ｒａ、２２３Ｒａは、ＴＡＴの用途において有望な核種である。
【０１２２】
以下、核種グループ１〜３の各グループの核種を原子番号順に詳述する。また核種グループ４は崩壊系列に分けて詳述する。説明は、生成のための核反応、核種の製造の際の留意事項、同位体および放射性崩壊の、そして適用用途のそれぞれの非限定的例示を示す。また、おおむね同一原子番号の核種をまとめて、本実施形態において核種を利用するための情報を図示している。図では、中央上部にタイトルとして核種およびその核種の半減期、崩壊様式および利用される放射線、左列に生成のためのＮＭＣＲの様式、ターゲット原料、および生成後の回収手法、そして右列に各図の元素（原子番号）の範囲で生成されうる同位体、を示す。
【０１２３】
［３−１  放射性核種の各論（核種グループ１）］
［３−１−１  １８Ｆ］
フッ素（Ｆ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１８Ｆである。図２２は１８Ｆについての情報を摘記する説明図である。１８Ｆを生成するＮＭＣＲは、
２０Ｎｅ（μ−，２ｎ  ν）１８Ｆ
である。２０Ｎｅをターゲット核種とすることができる。生成されうるＦ同位体は、質量数が１７〜２０の範囲のものである。このうち、発明者が応用を想定しているのは１８Ｆである。１８Ｆは１０９．７分の半減期で１８Ｏへβ＋崩壊およびＥＣにて崩壊する。ＮＭＣＲのターゲット核種となる２０Ｎｅの天然存在比が９０％程度であること、および、１８Ｆ以外のＦ同位体が安定または１８Ｆとは半減期が大きく異なることから、ターゲット原料には濃縮原料ではなくＮｅの天然原料を採用することができる。なお、Ｎｅの原子番号が小さいためＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で１８Ｆを生成することができる。ターゲットにはＮｅガス循環ターゲットまたはＮｅガスを冷却して形成した固体Ｎｅターゲットが使用できる。Ｎｅは希ガスなので水溶液に溶解しないものの、Ｆはハロゲン元素なので水溶液に溶解する。この性質を利用して、１８Ｆを含むＮｅガス原料を水溶液中に通し、１８Ｆを水溶液中に回収する。このように、希ガス中のハロゲン元素が生成される場合には、水溶液の形態での回収する手法が有用である。１８Ｆの用途は、主にＰＥＴである。
【０１２４】
［３−１−２  ３２Ｐおよび３３Ｐ］
リン（Ｐ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは３２Ｐおよび３３Ｐである。図２３は３２Ｐおよび３３Ｐについての情報を摘記する説明図である。３２Ｐを生成するＮＭＣＲは、
３２Ｓ（μ−，ν）３２Ｐ
３３Ｓ（μ−，ｎ  ν）３２Ｐ
３４Ｓ（μ−，２ｎ  ν）３２Ｐ
である。これに対し、３３Ｐを生成するＮＭＣＲは、
３３Ｓ（μ−，ν）３３Ｐ
３４Ｓ（μ−，ｎ  ν）３３Ｐ
である。生成されうるＰの同位体は、質量数が２９〜３４の範囲のものである。３２Ｐおよび３３Ｐは、それぞれの１００％が１４．３日および２５．３日の半減期で３２Ｓおよび３３Ｓへβ−崩壊し、いずれの場合もγ線は放出されない。上記の５種のＮＭＣＲのためにはＳの天然原料を採用することができる。これは、ＮＭＣＲのターゲット核種となる３２Ｓ〜３４Ｓの天然存在比の和がほぼ１００％であること、および、３２Ｐおよび３３Ｐ以外のＰ同位体が、安定または３２Ｐおよび３３Ｐとは半減期が大きく異なること、による。また、Ｓの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で３２Ｓまたは３３Ｓのいずれかを生成することができる。そして生成した３２Ｐイオンおよび３３ＰイオンをＳイオンから分離するイオン分離を行う。３２Ｐおよび３３Ｐの用途は、放射線治療薬などである。
【０１２５】
［３−１−３  ３５Ｓ］
硫黄（Ｓ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは３５Ｓである。図２４は３５Ｓについての情報を摘記する説明図である。３５Ｓを生成するＮＭＣＲは、
３５Ｃｌ（μ−，ν）３５Ｓ
３７Ｃｌ（μ−，２ｎ  ν）３５Ｓ
である。生成されうるＳの同位体は、質量数が３２〜３７の範囲のものである。３５Ｓは８７．５日の半減期で３５Ｃｌへβ−崩壊し、その際γ線を放出しない。ＮＭＣＲのターゲット核種となる３５Ｃｌおよび３７Ｃｌの天然存在比の和は１００％であること、および、３５Ｓ以外のＳ同位体が安定または３５Ｓとは半減期が大きく異なるため、ターゲット核種は濃縮原料ではなくＣｌの天然原料を採用することができる。また、Ｃｌの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、３５Ｓを生成することができる。ターゲット原料としては、塩素ガス、固体塩素、塩化物水溶液を使用することが
できる。３５ＳイオンはＣｌイオンから分離して回収される。３５Ｓの用途は、放射性検査薬などである。
【０１２６】
［３−１−４  ４５Ｃａ］
カルシウム（Ｃａ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは、４５Ｃａである。図２５は４５Ｃａについての情報を摘記する説明図である。４５Ｃａを生成するＮＭＣＲは、一つには、
４５Ｓｃ（μ−，ν）４５Ｃａ
である。この生成方法を採用する場合、４５Ｃａイオンは４５Ｓｃイオンから分離して回収される。別のＮＭＣＲによって４５Ｃａを生成することもできる。つまり、
４６Ｃａ（μ−，ｎ  ν）４５Ｋ
によって４５Ｋを生成し、その４５Ｋイオンを４６Ｃａイオンから分離して回収する。４５Ｋは１７．８分の半減期によってβ−崩壊して４５Ｃａを生成することができるためである。
【０１２７】
生成されうるＣａの同位体は、質量数が４２〜４５の範囲のものである。４５Ｃａは１６３日の半減期で４５Ｓｃへβ−崩壊し、その際ほとんどγ線を放出しない。ＮＭＣＲのターゲット核種となる４５Ｓｃから生成する場合、天然原料のスカンジウムを採用することができる。なぜなら４５Ｓｃの天然存在比は１００％だからである。また、４６Ｃａから生成する場合、４６Ｃａの天然存在比は０．００４％であるため濃縮原料が必要である。４５Ｃａの用途は、放射線治療や放射性検査薬などである。
【０１２８】
［３−１−５  ５１Ｃｒ］
クロム（Ｃｒ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは、５１Ｃｒである。図２６は５１Ｃｒについての情報を摘記する説明図である。５１Ｃｒを生成するＮＭＣＲは、
５４Ｆｅ（μ−，３ｎ  ν）５１Ｍｎ
である。５１Ｃｒは、この５１Ｍｎが４６．２分の半減期でβ＋崩壊およびＥＣ崩壊することによって生成されるため、５１Ｍｎが親核、５１Ｃｒが娘核の関係となる。親核Ｍｎの生成されうる同位体は、質量数が５１〜５４の範囲のものである。親核５１Ｍｎからの娘核として得られた５１Ｃｒは、２７．７０日の半減期により１００％がＥＣ崩壊によって、５１Ｖに崩壊する。この際に、３２０ｋｅＶのガンマ線の放出を伴う。ＮＭＣＲのターゲット核種となる５４Ｆｅは濃縮原料が必要である。なぜなら、５４Ｆｅの天然存在比が５．８％だからである。５４Ｆｅ（μ−，３ｎ  ν）５１Ｍｎの反応が実際にどの程度生じるかは、確認が必要である。また、生成後のＭｎに５２Ｍｎが混在する点留意が必要である。ただし、ＭｎとＣｒのイオンを分離することが可能であればこの点は問題とならない。本手法のためには、５１Ｍｎイオンを５４Ｆｅイオンから分離して回収する手法と、５１Ｃｒイオンを５４Ｆｅや５１Ｍｎイオンから分離回収する手法とが利用される。５１Ｃｒの用途は、γカメラを利用するＳＰＥＣＴなどである。
【０１２９】
［３−１−６  ５４Ｍｎ］
マンガン（Ｍｎ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは、５４Ｍｎである。５４Ｍｎについては、（１−５）の欄に詳述したのでそちらを参照されたい。なお、生成した５４ＭｎイオンはＦｅイオンから分離して回収される。
【０１３０】
［３−１−７  ５９Ｆｅ］
鉄（Ｆｅ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは５９Ｆｅである。図２７は５９Ｆｅについての情報を摘記する説明図である。５９Ｆｅを生成するＮＭＣＲは、
５９Ｃｏ（μ−，ν）５９Ｆｅ
である。生成されうるＦｅの同位体は、質量数が５６〜５９の範囲のものである。５９Ｆｅは４４．６日の半減期で５９Ｃｏへβ−崩壊し、その際、主に１０９９ｋｅＶや１２９２ｋｅＶのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット核種となる５９Ｃｏの天然存在比は１００％であること、および、５９Ｆｅ以外のＦｅ同位体が安定であるため、ターゲット原料は濃縮原料ではなくＣｏの天然原料を採用することができる。生成した５９Ｆｅイオンは５９Ｃｏイオンから分離して回収される。５９Ｆｅの用途は、ＳＰＥＣＴや放射性検査薬などである。
【０１３１】
［３−１−８  ６４Ｃｕおよび６７Ｃｕ］
銅（Ｃｕ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは６４Ｃｕおよび６７Ｃｕである。図２８は６４Ｃｕおよび６７Ｃｕについての情報を摘記する説明図である。６４Ｃｕを生成するＮＭＣＲは、
６４Ｚｎ（μ−，ν）６４Ｃｕ
６６Ｚｎ（μ−，２ｎ  ν）６４Ｃｕ
である。これに対し、６７Ｃｕを生成するＮＭＣＲは、
６７Ｚｎ（μ−，ν）６７Ｃｕ
６８Ｚｎ（μ−，ｎ  ν）６７Ｃｕ
７０Ｚｎ（μ−，３ｎ  ν）６７Ｃｕ
である。生成されうるＣｕの同位体は、質量数が６１〜７０の範囲のものである。６４Ｃｕは、１２．７時間の半減期でβ−崩壊にて６４Ｚｎに、また、ＥＣおよびβ＋崩壊にて６４Ｎｉに崩壊し、１３４６ｋｅＶのみのγ線を放出する。これに対し、６７Ｃｕは、６１．９時間の半減期でβ−崩壊にて６７Ｚｎに崩壊し、その際、主に９３ｋｅＶ、９１ｋｅＶ、および１８４ｋｅＶのγ線を放出する。
【０１３２】
６４Ｃｕおよび６７Ｃｕは、天然の亜鉛をターゲット核種としても、これら以外のＣｕの同位体から分離することは容易である。これは、６４Ｃｕおよび６７Ｃｕの半減期がこれら以外のＣｕの同位体の半減期から大きく異なっているためである。ただし、６４Ｃｕおよび６７Ｃｕの互いからの分離または作り分けが必要な場合には、ＮＭＣＲのターゲット核種となる６４Ｚｎおよび６６Ｚｎの存在比を高めた濃縮原料のターゲット原料（６４Ｃｕについて）と６７Ｚｎ、６８Ｚｎ、および７０Ｚｎの存在比を高めた濃縮原料のターゲット原料（６７Ｃｕについて）を採用する。なお、６４Ｃｕおよび６７Ｃｕを互いから分離する要請は用途に依存する。
【０１３３】
ただし、必要であれば、ミュオンの照射時間や冷却時間を調節することにより、６４Ｃｕおよび６７Ｃｕの比率のバランスを制御することは可能である。また、生成した６４Ｃｕおよび６７ＣｕイオンはＺｎイオンから分離して回収される。６４Ｃｕおよび６７Ｃｕの用途は、ＳＰＥＣＴなどである。
【０１３４】
［３−１−９  ６７Ｇａ］
ガリウム（Ｇａ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは６７Ｇａである。図２９は６７Ｇａおよび６８Ｇａについての情報を摘記する説明図である。なお、６８Ｇａについては、（３−２−１１）の欄にて後述する。
【０１３５】
６７Ｇａを生成するＮＭＣＲは、
７０Ｇｅ（μ−，３ｎ  ν）６７Ｇａ
である。生成されうるＧａの同位体は、質量数が６７〜７０の範囲のものである。６７Ｇａは、７８．３時間の半減期でＥＣ崩壊にて６７Ｚｎに崩壊し、その際、９１ｋｅＶ、９３ｋｅＶ、１８５ｋｅＶ、３００ｋｅＶ、および３９４ｋｅＶのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット核種となる７０Ｇｅの天然存在比は２０．６％程度である。このため、濃縮原料を利用する必要がある。なお、濃縮原料を利用する場合、７２Ｇａも７３Ｇａも生成されない。また、６７Ｇａと６８Ｇが混在した場合であっても、照射時間および冷却時間の調節により分離できる可能性がある。生成した６７Ｇａイオンは７０Ｇｅイオンから分離して回収される。６７Ｇａの用途は、ＳＰＥＣＴである。
【０１３６】
［３−１−１０  ８５ｍＫｒ］
クリプトン（Ｋｒ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは８５ｍＫｒである。図３０は８５ｍＫｒについての情報を摘記する説明図である。８５ｍＫｒを生成するＮＭＣＲは、一つには、
８５Ｒｂ（μ−，ν）８５ｍＫｒ
８７Ｒｂ（μ−，２ｎ  ν）８５ｍＫｒ
である。このＮＭＣＲを利用する場合には、天然原料のＲｂを利用することができる。この手法では、Ｒｂターゲットからガスとして放出される８５ｍＫｒを回収する。なお、８５Ｒｂと８７Ｒｂの天然存在比は、それぞれ７２．１７％、および２７．８３％である。ただし、天然原料のＲｂを利用するときには、８７Ｋｒも混在する可能性がある。これが問題となる場合、冷却時間の調節によって８５ｍＫｒと８７Ｋｒとを分離できる可能性が高い。
【０１３７】
８５ｍＫｒは８５Ｂｒを経由することによっても製造することができる。それは、
８６Ｋｒ（μ−，ｎ  ν）８５Ｂｒ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって８５Ｂｒを生成すれば、８５Ｂｒが親核となって半減期２．８７分にてβ−崩壊することによって娘核８５ｍＫｒが得られる。この手法では、８６Ｋｒの循環ガスターゲットを使用し、生成した８５Ｂｒを含む８６Ｋｒガスを水溶液中に導き８５Ｂｒを水溶液中に回収する。さらに、８５Ｂｒから生成した８５ｍＫｒを水溶液から回収する。８６ＫｒからのＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。８６Ｋｒの天然存在比は１７．３％だからである。なお、この手法では天然Ｋｒのターゲット原料を使用できる可能性を予想している。その理由は、短半減期のＢｒがβ−崩壊して生成するＫｒのＲＩは８５ｍＫｒのみであるためである。８３Ｂｒ（半減期２．４０時間）を経由して８３ｍＫｒが生成される可能性もあるものの、照射時間を調整することにより８３ｍＫｒの割合を減少させることができる。
【０１３８】
生成されうるＫｒ同位体は、質量数が８２〜８７の範囲のものである。このうち、発明者が応用を想定しているのは８５ｍＫｒである。８５ｍＫｒは、４．４８時間の半減期で、その２１％がＩＴにより８５Ｋｒに転移し、７９％がβ−崩壊により８５Ｒｂへ崩壊する。これらの崩壊の際、前者の場合は３０５ｋｅＶ、後者の場合は１５１ｋｅＶのγ線が放出される。なお、基底状態である８５Ｋｒは１０．７年の半減期で８５Ｒｂへ崩壊する。また、８５ｍＫｒはガスとして利用されるため、生体の肺の内部構造を撮影する用途に有用である。
【０１３９】
［３−１−１１  ８６Ｒｂ］
ルビジウム（Ｒｂ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは８６Ｒｂである。図３１は８６Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。８６Ｒｂを生成するＮＭＣＲは、
８６Ｓｒ（μ−，ν）８６Ｒｂ
８７Ｓｒ（μ−，ｎ  ν）８６Ｒｂ
８８Ｓｒ（μ−，２ｎ  ν）８６Ｒｂ
である。生成されうるＲｂの同位体は、質量数が８３〜８８の範囲のものである。８６Ｒｂは、１８．７日の半減期で０．００５％が８６ＫｒにＥＣ崩壊し、９９％以上が８６Ｓｒにβ−崩壊する。この際、１０７６ｋｅＶのみのγ線が放出される。
【０１４０】
本願の発明者は、８６ＲｂはＳＰＥＣＴへの応用という点で有望な核種と考えている。また、Ｓｒの濃縮原料は必要ない可能性があると考えている。ただし、８４Ｒｂが混在する可能性がある。その場合であっても、長半減期である８４Ｒｂの生成が遅いこと、および、８４Ｒｂの生成に寄与するターゲット核種の天然存在比が小さいことから、混在の程度は限定的である。生成した８６Ｒｂイオンは、Ｓｒイオンから分離して回収される。
【０１４１】
［３−１−１２  ８９Ｓｒ］
ストロンチウム（Ｓｒ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは８９Ｓｒである。図３２は８９Ｓｒについての情報を摘記する説明図である。８９Ｓｒを生成するＮＭＣＲは、
８９Ｙ（μ−，ν）８９Ｓｒ
である。生成されうるＳｒの同位体は、質量数が８６〜８９の範囲のものである。８９Ｓｒは、５０．５日の半減期で１００％が８９Ｙにβ−崩壊し、その際にγ線を放出しない。
【０１４２】
本願の発明者は、８９Ｓｒはがんの骨転移疼痛緩和剤や放射線治療に適用可能な点で有望な核種と考えている。なお、８７ｍＳｒが生成されるものの、８９Ｓｒを８７ｍＳｒから分離するためには、ミュオンの照射時間と生成後の冷却時間を調整することが役に立つ可能性があると考えている。またＹの濃縮原料は必要ない。その理由は、８９Ｙの天然存在比が１００％だからである。生成した８９Ｓｒイオンは８９Ｙイオンから分離して回収される。
【０１４３】
［３−１−１３  ９０Ｙ］
イットリウム（Ｙ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは９０Ｙである。図３３は、８８Ｙ、９０Ｙ、および９１Ｙについての情報を摘記する説明図である。９０Ｙを生成するＮＭＣＲは、
９０Ｚｒ（μ−，ν）９０Ｙ
９１Ｚｒ（μ−，ｎ  ν）９０Ｙ
９２Ｚｒ（μ−，２ｎ  ν）９０Ｙ
である。生成されうるＹの同位体は、質量数が８７〜９２の範囲のものである。９０Ｙは、６４．１時間の半減期で９０Ｚｒにβ−崩壊する。その際、ほとんどγ線を放出しない。
【０１４４】
本願の発明者は、９０ＹはＲＩ標識抗体療法を含む放射線治療に適用される点で有望な核種と考えている。なお、９０Ｙを製造するためには、９０Ｚｒ、９１Ｚｒ、９２Ｚｒの存在比が高められている濃縮原料を利用する。それは、天然存在比が５１．４５％（９０Ｚｒ）、１１．３２％（９１Ｚｒ）および１７．１９％（９２Ｚｒ）であるためである。９１Ｙをできるだけ生成せずに９０Ｙを製造するためには、照射時間を調整することが役に立つことが予想される。生成した９０ＹはＺｒイオンから分離して回収される。
【０１４５】
［３−１−１４  ９９Ｍｏ］
モリブデン（Ｍｏ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは、９９Ｍｏである。９９Ｍｏについては、「２−２  適用例２」に説明したのでそちらを参照されたい。
【０１４６】
［３−１−１５  ９９ｍＴｃ］
テクネチウム（Ｔｃ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは、９９ｍＴｃである。９９ｍＴｃについては、「２−１  適用例１」および「２−２  適用例２」に説明したのでそちらを参照されたい。
【０１４７】
［３−１−１６  １０３Ｐｄ］
パラジウム（Ｐｄ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１０３Ｐｄである。図３４は１０３Ｐｄについての情報を摘記する説明図である。１０３Ｐｄを製造するためのＮＭＣＲは、
１０６Ｃｄ（μ−，３ｎ  ν）１０３Ａｇ
である。この反応によって１０３Ａｇを生成すれば、１０３Ａｇが親核となって半減期１．１０時間にてＥＣおよびβ＋崩壊することによって娘核として１０３Ｐｄが得られる。最終的に生成されうるＰｄの同位体は、質量数が１０３〜１０６の範囲のものである。１０３Ｐｄは１７．０日の半減期で１００％がＥＣ崩壊で１０３Ｒｈに崩壊し、その際に３９．７ｋｅＶのみのγ線を放出する。１０３Ｒｈは安定である。このＥＣ崩壊は、１０３Ｐｄの基底状態（Ｊ＝５／２＋、半減期１７．０日）から１０３Ｒｈの核異性体１０３ｍＲｈ（Ｊ＝７／２＋、半減期５６．１分）への遷移であり、これはミルキング（放射平衡）の関係である。１０３Ｐｄは１０３ｍＲｈのジェネレータのための親核となっている。
【０１４８】
本願の発明者は、１０３Ｐｄは放射線治療やＳＰＥＣＴに適用される点で有望な核種と考えている。なお、１０３Ｐｄを製造するためには、１０６Ｃｄの存在比が高められている濃縮原料を利用する。それは、１０６Ｃｄのの天然存在比が１．２５％であるためである。上記ＮＭＣＲの後に、１０３Ａｇまたは１０３Ｐｄイオンを１０６Ｃｄイオンから化学分離し回収する。さらに、必要があれば、１０３Ｐｄイオンは１０３Ａｇイオンから分離して回収される。
【０１４９】
［３−１−１７  １１１Ｉｎ］
インジウム（Ｉｎ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１１１Ｉｎである。図３５は１１１Ｉｎおよび１１３ｍＩｎについての情報を摘記する説明図である。１１１Ｉｎを生成するＮＭＣＲは、
１１２Ｓｎ（μ−，ｎ  ν）１１１Ｉｎ
である。生成されうるＩｎの同位体は、質量数が１０９〜１１２の範囲のものである。１１１Ｉｎは２．８３日の半減期で１００％がＥＣにより１１１Ｃｄに崩壊し、その際に１７１ｋｅＶおよび２４５ｋｅＶのγ線を放出する。
【０１５０】
１１１Ｉｎのためのターゲット核種はＳｎの濃縮原料が必要となる可能性が高い。その理由は、１１２Ｓｎの天然存在比が１．０％であるためである。本願の発明者は、１１１Ｉｎは放射線治療やＳＰＥＣＴに適用できる核種である点で有望な核種と考えている。生成した１１１Ｉｎイオンは、Ｓｎイオンから分離して回収される。
【０１５１】
［３−１−１８  １１７ｍＳｎ］
スズ（Ｓｎ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１１７ｍＳｎである。図３６は１１７ｍＳｎについての情報を摘記する説明図である。１１７ｍＳｎを製造するためのＮＭＣＲは、
１１７Ｓｎ（μ−，ν）１１７Ｉｎ
１１８Ｓｎ（μ−，ｎ  ν）１１７Ｉｎ
１１９Ｓｎ（μ−，２ｎ  ν）１１７Ｉｎ
１２０Ｓｎ（μ−，３ｎ  ν）１１７Ｉｎ
である。これらの反応によって１１７Ｉｎを生成すれば、１１７Ｉｎ（基底状態）が親核となって半減期４３．１分でβ−崩壊することによって娘核として１１７ｍＳｎが得られる。最終的に生成されうるＳｎの同位体は、質量数が１１４〜１２０の範囲のものである。１１７ｍＳｎは１３．６日の半減期で１００％が１１７ＳｎにＩＴにより転移し、その際に１５６ｋｅＶ、１５８ｋｅＶのγ線が放出される。１１７Ｓｎは安定である。なお、１１７ｍＳｎ以外の放射性を示すＳｎの同位体の半減期は１１７ｍＳｎの半減期より長いので、１１７ｍＳｎはＳｎの他の同位体から照射時間の調節により分離可能である。
【０１５２】
本願の発明者は、１１７ｍＳｎはＳＰＥＣＴに適用される点で有望と考えている。なお、１１７ｍＳｎを製造するためには、１１７Ｓｎ、１１８Ｓｎ、１１９Ｓｎ、および１２０Ｓｎの存在比が高められている濃縮原料を利用する。それは、天然存在比が、７．７％（１１７Ｓｎ）、２４．３％（１１８Ｓｎ）、８．６％（１１９Ｓｎ）、および３２．４％（１２０Ｓｎ）であるためである。１１７ｍＳｎの親核として生成した１１７Ｉｎイオンは、Ｓｎイオンから分離して回収される。
【０１５３】
［３−１−１９  １２３Ｉおよび１３１Ｉ］
ヨウ素（Ｉ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは、１２３Ｉおよび１３１Ｉである。図３７は１２３Ｉおよび１２５Ｉについての説明をまとめた特性説明図であり、図３８は１３１Ｉおよび１３２Ｉについての情報を摘記する説明図である。１２３Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１２４Ｘｅ（μ−，ｎ  ν）１２３Ｉ
１２６Ｘｅ（μ−，３ｎ  ν）１２３Ｉ
である。１３１Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１３１Ｘｅ（μ−，ν）１３１Ｉ
１３２Ｘｅ（μ−，ｎ  ν）１３１Ｉ
１３４Ｘｅ（μ−，３ｎ  ν）１３１Ｉ
である。生成されうるＩの同位体は、質量数が１２１〜１３４の範囲のものである。１２３Ｉはほぼ１００％が１３．２時間の半減期で１２３ＴｅにＥＣにて崩壊し、主に１５９ｋｅＶのγ線を放出する。１２３Ｔｅは安定である。１３１Ｉは、８．０４日の半減期で、β−崩壊により１３１Ｘｅに崩壊し、その際６３７ｋｅＶ、３６４ｋｅＶ、２８４ｋｅＶ、および８０ｋｅＶのγ線が放出される。１３１Ｘｅの核異性体１３１ｍＸｅは１１．７７日の半減期でＩＴにより崩壊し、その際１６３．９ｋｅＶのγ線が放出される。
【０１５４】
本願の発明者は、１２３Ｉおよび１３１Ｉは、いずれもＳＰＥＣＴや放射線治療に適用可能である点で有望な核種と考えている。なお、上記５種のＮＭＣＲのターゲット原料としては固体Ｘｅ原料を採用することができる。ただし、固体Ｘｅ原料は１２４Ｘｅ、１２６Ｘｅの存在比（１２３Ｉを生成する場合）、または１３１Ｘｅ、１３２Ｘｅ、１３４Ｘｅの存在比（１３１Ｉを生成する場合）を高めた濃縮原料が必要となる可能性が高い。たとえば１２４Ｘｅの天然存在比は０．１０％であるため、濃縮原料が必要となる。１２３Ｉおよび１３１Ｉのそれぞれをヨウ素Ｉの他の放射性核種から分離するためには、照射時間および冷却時間の調整が有効である。なお、ターゲットはＸｅガスとなるため、生成された１２３Ｉまたは１３１ＩはＸｅガス中に生成される。そのガスから１２３Ｉまたは１３１Ｉを分離するためには、ガスを水溶液（たとえばヨウ化カリウム水溶液）に通せば１２３Ｉまたは１３１Ｉを当該水溶液中に溶解させ回収することができる。すなわち、（３−１−１）の欄にて１８Ｆを生成する手法として説明したものと同様に、希ガスからハロゲンを抽出する処理が行われる。また、ヨウ素はエタノールによく溶けるので、１２３Ｉまたは１３１Ｉをエタノール中に溶解させて回収することもできる。
【０１５５】
［３−１−２０  １３３Ｘｅ］
キセノン（Ｘｅ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１３３Ｘｅである。図３９は１３３Ｘｅについての情報を摘記する説明図である。１３３Ｘｅを生成するＮＭＣＲは、一つには、
１３３Ｃｓ（μ−，ν）１３３Ｘｅ
である。このＮＭＣＲのターゲット核種である１３３Ｃｓは天然存在比が１００％であるため、濃縮原料は必要とならない。Ｃｓターゲットから発生する１３３Ｘｅ気体を低温ガス収集装置で回収する。
【０１５６】
１３３Ｘｅを生成するもう一つのＮＭＣＲは、
１３４Ｘｅ（μ−，ｎ  ν）１３３Ｉ
である。１３３Ｉが親核となって半減期２０．８時間でβ−崩壊することによって娘核として１３３Ｘｅが得られる。なお、１３３Ｉはハロゲン元素なので、希ガス原料である１３４Ｘｅから分けてヨウ化カリウム水溶液などの水溶液中に回収することができる。さらに１３３Ｉがβ−崩壊して生成した１３３Ｘｅ気体を水溶液から回収する。１３４Ｘｅは天然存在率が１０．４％なので、濃縮原料が必要である。
【０１５７】
生成されうるＸｅの同位体は、質量数が１３０〜１３３の範囲のものである。１３３Ｘｅは、５．２５日の半減期で１３３Ｃｓにβ−崩壊し、その際に主として８１ｋｅＶのγ線が放出される。なお、１３３ｍＸｅ（Ｊ＝１１／２−）は、２．１９日の半減期で１００％がＩＴにより１３３Ｘｅに転移し、その際に２３３ｋｅＶのγ線が放出される。本願の発明者は、１３３ＸｅはＳＰＥＣＴに適用できる点で有望な核種と考えている。
【０１５８】
［３−１−２１  １３９Ｃｅおよび１４１Ｃｅ］
セリウム（Ｃｅ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１３９Ｃｅおよび１４１Ｃｅである。図４０は１３９Ｃｅおよび１４１Ｃｅについての情報を摘記する説明図である。１３９Ｃｅを生成するＮＭＣＲは、
１４１Ｐｒ（μ−，２ｎ  ν）１３９Ｃｅ
である。１４１Ｃｅを生成するＮＭＣＲは、
１４１Ｐｒ（μ−，ν）１４１Ｃｅ
である。生成されうるＣｅの同位体は、質量数が１３８〜１４１の範囲のものである。１３９Ｃｅは１００％が１３７．３日の半減期でＥＣ崩壊により１３９Ｌａに崩壊し、その際に１６５ｋｅＶのみのγ線が放出される。また、１４１Ｃｅは３２．５日の半減期でβ−崩壊により１４１Ｐｒに崩壊し、その際に１４５ｋｅＶのみのγ線が放出される。
【０１５９】
本願の発明者は、１３９Ｃｅおよび１４１Ｃｅは、いずれもＳＰＥＣＴに適用される点で有望な核種と考えている。特にＮＭＣＲのターゲット核種である１４１Ｐｒは天然存在比が１００％であるため、天然原料を利用することができる。また、１３９Ｃｅおよび１４１Ｃｅを区別するためには、照射時間および生成後の冷却時間による調整が有用と考えている。生成した１３９Ｃｅ、１４１Ｃｅイオンは、１４１Ｐｒイオンから分離して回収される。
【０１６０】
［３−１−２２  １５３Ｓｍ］
サマリウム（Ｓｍ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１５３Ｓｍである。図４１は１５３Ｓｍについての情報を摘記する説明図である。１５３Ｓｍを生成するＮＭＣＲは、一つには、
１５３Ｅｕ（μ−，ν）１５３Ｓｍ
である。ＮＭＣＲのターゲット原料には１５３Ｅｕの天然原料を採用できる。なぜなら、天然には１５１Ｅｕと１５３Ｅｕが４７．８％および５２．２％の比率で存在しており、１５１Ｅｕ材料からは短半減期のＳｍ同位体が生成されないためである。１５３Ｓｍイオンは１５３Ｅｕイオンから分離して回収される。
【０１６１】
もう一つの１５３Ｓｍを生成するＮＭＣＲは、
１５４Ｓｍ（μ−，ｎ  ν）１５３Ｐｍ
である。１５３Ｐｍが親核となって半減期５．３分でβ−崩壊することによって娘核として１５３Ｓｍが得られる。なお、１５３Ｐｍは化学分離により１５４Ｓｍから分けて回収することができる。１５４Ｓｍは天然存在比が２２．７％なので、濃縮原料が必要である。
【０１６２】
生成されうるＳｍの同位体は、質量数が１５０〜１５３の範囲のものである。１５３Ｓｍは４６．８時間の半減期で１５３Ｅｕにβ−崩壊し、その際１０３ｋｅＶ、７０ｋｅＶ等のγ線が放出される。１５３Ｓｍ以外のＳｍの放射性同位体の示す放射能はごくわずかである。本願の発明者は、１５３Ｓｍは疼痛緩和治療やγ放出源として利用できる点で有望な核種と考えている。
【０１６３】
［３−１−２３  １８６Ｒｅおよび１８８Ｒｅ］
レニウム（Ｒｅ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは１８６Ｒｅおよび１８８Ｒｅである。図４２は１８６Ｒｅおよび１８８Ｒｅについての情報を摘記する説明図である。１８６Ｒｅを生成するＮＭＣＲは、
１８６Ｏｓ（μ−，ν）１８６Ｒｅ
１８７Ｏｓ（μ−，ｎ  ν）１８６Ｒｅ
１８８Ｏｓ（μ−，２ｎ  ν）１８６Ｒｅ
１８９Ｏｓ（μ−，３ｎ  ν）１８６Ｒｅ
である。１８８Ｒｅを生成するＮＭＣＲは、
１８８Ｏｓ（μ−，ν）１８８Ｒｅ
１８９Ｏｓ（μ−，ｎ  ν）１８８Ｒｅ
１９０Ｏｓ（μ−，２ｎ  ν）１８８Ｒｅ
である。生成されうるＲｅの同位体は、質量数が１８３〜１９０の範囲のものである。１８６Ｒｅは９０．６時間の半減期でＥＣ崩壊により１８６Ｗに崩壊し、その際に１２２ｋｅＶのみのγ線が放出される。１８６Ｒｅはさらにβ−崩壊により１８６Ｏｓに崩壊し、その際に１３７ｋｅＶのみのγ線が放出される。これに対し、１８８Ｒｅは、１６．９時間の半減期によりβ−崩壊により１８８Ｏｓに崩壊し、その際に主に１５５ｋｅＶのγ線が放出される。
【０１６４】
本願の発明者は、１８６Ｒｅおよび１８８Ｒｅはいずれも疼痛の緩和やγ放出源として利用される点でともに有望な核種と考えている。また、ＮＭＣＲのターゲット核種であるＯｓは天然原料を採用することが可能となると考えている。なお、上述した手法では１８６Ｒｅおよび１８８Ｒｅが混在して生成される可能性がある。この混在が問題になる用途では、ミュオンの照射時間および照射後の冷却時間を調節して１８６Ｒｅおよび１８８Ｒｅの比率を用途からの要求に合わせることが有用である。さらに、Ｏｓの天然原料の場合に検討すべき点は、１８９Ｒｅの混在の可能性である。１８９Ｒｅは半減期２４．３時間でβ−崩壊で１８９Ｏｓに崩壊する。その１８９Ｒｅの約６０％は１８９Ｏｓの基底状態に崩壊するが、１８９Ｒｅの残りはβ−崩壊に伴い主に２１７ｋｅＶ、２１９ｋｅＶ、および２４５ｋｅＶ等のγ線を放出する。この１８９Ｒｅの混在が許容されない場合は、濃縮原料の使用を検討する。生成した１８６Ｒｅおよび１８８ＲｅイオンはＯｓイオンから分離して回収される。
【０１６５】
［３−１−２４  ２０１Ｔｌ］
タリウム（Ｔｌ）の同位体のうち特に重要な用途が見込めるものは２０１Ｔｌである。図４３は２０１Ｔｌについての情報を摘記する説明図である。２０１Ｔｌを製造するためのＮＭＣＲは、
２０４Ｐｂ（μ−，３ｎ  ν）２０１Ｔｌ
である。生成されうるＴｌの同位体は、質量数が２０１〜２０４の範囲のものである。２０１Ｔｌは、７３．１時間の半減期で１００％がＥＣにより２０１Ｈｇへ崩壊し、その際に１６７ｋｅＶ、および１３５ｋｅＶのγ線が放出される。
【０１６６】
本願の発明者は、２０１ＴｌはＳＰＥＣＴに適用可能な点で有望な核種と考えている。なお、２０１Ｔｌ以外に２０２Ｔｌも生成される可能性がある。これらが混在することが問題となる用途のためには、ミュオンの照射時間を調節して２０１Ｔｌの比率を高めることができる。また２０４Ｐｂの存在比を高めた濃縮原料が必要となる。それは、２０４Ｐｂの天然存在比が１．４％であるためである。生成した２０１Ｔｌイオンは２０４Ｐｂイオンから分離して回収される。
【０１６７】
［３−２  放射性核種の各論（核種グループ２）］
［３−２−１  ２４Ｎａ］
ナトリウム（Ｎａ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは２４Ｎａである。図４４は２４Ｎａについての情報を摘記する説明図である。２４Ｎａを生成するＮＭＣＲは、
２４Ｍｇ（μ−，ν）２４Ｎａ
２５Ｍｇ（μ−，ｎ  ν）２４Ｎａ
２６Ｍｇ（μ−，２ｎ  ν）２４Ｎａ
である。生成されうるＮａの同位体は、質量数が２１〜２６の範囲のものである。２４Ｎａは１５．０２時間の半減期で２４Ｍｇへβ−崩壊し、その際に２．７５ＭｅＶ、１．３６ＭｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＭｇの天然原料を採用することができる。これは、ターゲット核種となる２４Ｍｇ〜２６Ｍｇの天然存在比の和は１００％であるため、および、２４Ｎａ以外のＮａ同位体が安定または２４Ｎａとは半減期が大きく異なるためである。また、Ｍｇの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さいながらも、高い確度で２４Ｎａを生成することができる。生成した２４ＮａイオンはＭｇイオンから分離して回収される。２４ＮａはＳＰＥＣＴに適用できる点で有用である。
【０１６８】
［３−２−２  ３０Ｐ］
リン（Ｐ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは３０Ｐである。図４５は３０Ｐについての情報を摘記する説明図である。３０Ｐを生成するＮＭＣＲは、
３２Ｓ（μ−，２ｎ  ν）３０Ｐ
３３Ｓ（μ−，３ｎ  ν）３０Ｐ
である。生成されうるＰの同位体は、質量数が２９〜３３の範囲のものである。３０Ｐは２．５分の半減期でβ＋およびＥＣにより３０Ｓｉへ崩壊する。その際わずかに２．２３５ＭｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＳの天然原料を採用することができる。その理由は、ターゲット核種となる３２Ｓ、３３Ｓの天然存在比の和が９５％を超えていること、および、短時間のミュオンの照射により生成される核種は３０Ｐがほとんどとなること、による。また、Ｓの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さいながらも、高い確度で３０Ｐを生成することができる。３０Ｐはその半減期は短いものの、ＰＥＴに適用できる点で有用である。また、生成した３０Ｐイオンは、Ｓイオンから分離して回収される。
【０１６９】
［３−２−３  ３８Ｃｌおよび３９Ｃｌ］
塩素（Ｃｌ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは３８Ｃｌおよび３９Ｃｌである。図４６は３８Ｃｌおよび３９Ｃｌについての情報を摘記する説明図である。３８Ｃｌを生成するＮＭＣＲは、
３８Ａｒ（μ−，ν）３８Ｃｌ
４０Ａｒ（μ−，２ｎ  ν）３８Ｃｌ
である。これに対し３９Ｃｌを生成するＮＭＣＲは、
４０Ａｒ（μ−，ｎ  ν）３９Ｃｌ
である。生成されうるＣｌの同位体は、質量数が３５〜４０の範囲のものである。３８Ｃｌは、３７．３分の半減期で３８Ａｒへβ−崩壊し、その際１．６４２ＭｅＶ、２．１６７ＭｅＶのγ線が放出される。これに対し、３９Ｃｌは５６分の半減期で３９Ａｒへβ−崩壊し、その際２５０ｋｅＶ、１２６７ｋｅＶ、１５１７ｋｅＶのγ線が放出される。上記の３種のＮＭＣＲのためにはＡｒの天然原料を採用することができる。これは、ＮＭＣＲのターゲット核種となる３８Ａｒおよび４０Ａｒの天然存在比の和が９９％以上であるためである。３８Ａｒの存在比が０．０６３％であることから、３８Ａｒからの生成量は限定的である。また、３８Ｃｌおよび４０Ｃｌは半減期が互いに近い値であるため、ミュオンの照射時間やその後の冷却時間を調節してもこれらが混在したままとなる。これらを分離するためには、他の手法（例えば質量分析法）を利用する。また、Ａｒの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で３２Ｓまたは３３Ｓのいずれかを生成することができる。ターゲット原料は、Ａｒのガスターゲットまたは固体ターゲットとすることができる。生成した３８Ｃｌまたは３９Ｃｌを含むＡｒガスを水溶液中に通すと３８Ｃｌまたは３９Ｃｌは水溶液中に溶解する。つまりこの場合にも、１８Ｆ（３−１−１の欄）、ならびに１２３Ｉおよび１３１Ｉ（３−１−１９の欄）に説明したように、希ガス中のハロゲン元素として生成される放射性物質は適切な水溶液中に回収することができる。
３８Ｃｌおよび３９ＣｌはＳＰＥＣＴに適用できる点で有用な核種である。
【０１７０】
［３−２−４  ３７Ａｒおよび４１Ａｒ］
アルゴン（Ａｒ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは３７Ａｒおよび４１Ａｒである。図４７は３７Ａｒおよび４１Ａｒについての情報を摘記する説明図である。３７Ａｒを生成するＮＭＣＲは、
３９Ｋ（μ−，２ｎ  ν）３７Ａｒ
である。４１Ａｒを生成するＮＭＣＲは、
４１Ｋ（μ−，ν）４１Ａｒ
である。
【０１７１】
生成されうるＡｒの同位体は、質量数が３６〜４１の範囲のものである。３７Ａｒは３５日の半減期で３７Ｃｌへ１００％ＥＣにより崩壊し、その際γ線は放出されない。これに対し、４１Ａｒは１．８３時間の半減期で４１Ｋへβ−崩壊し、その際１．２９３ＭｅＶのγ線が放出される。ターゲット原料のＫには濃縮原料ではなく天然原料を採用することができる。これは、ＮＭＣＲのターゲット核種となる３９Ｋと４１Ｋの天然存在比の和がほぼ１００％であるためである。上記ＮＭＣＲにおいて、ミュオンの照射時間が短く照射後の冷却時間が短い条件では主として４１Ａｒが生成され、逆の条件では主として３７Ａｒが生成される。また、Ｋの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で３７Ａｒも４１Ａｒそれぞれを生成することができる。これらのうち、４１ＡｒはＳＰＥＣＴに適用できる点で有用である。これに対し、３７Ａｒは３７ＣｌにＥＣ崩壊しγ線を放出しないものの、Ｃｌの特性ＫαＸ線（約２．６ｋｅＶ）を放出する。この特性Ｘ線は、放射線治療の目的に適用しうる可能性がある。Ｋターゲットから発生する３７Ａｒや４１Ａｒ気体を低温ガス収集装置で回収する。
【０１７２】
［３−２−５  ４２Ｋおよび４３Ｋ］
カリウム（Ｋ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは４２Ｋおよび４３Ｋである。図４８は４２Ｋおよび４３Ｋについての情報を摘記する説明図である。４２Ｋを生成するＮＭＣＲは、
４２Ｃａ（μ−，ν）４２Ｋ
４３Ｃａ（μ−，ｎ  ν）４２Ｋ
４４Ｃａ（μ−，２ｎ  ν）４２Ｋ
である。これに対し４３Ｋを生成するＮＭＣＲは、
４３Ｃａ（μ−，ν）４３Ｋ
４４Ｃａ（μ−，ｎ  ν）４３Ｋ
である。生成されうるＫの同位体は質量数が３９〜４４の範囲のものである。４２Ｋおよび４３Ｋは、それぞれ１２．３６時間および２２．３時間の半減期で４２Ｃａおよび４３Ｃａへβ−崩壊し、主として１．５２４ＭｅＶ（４２Ｋについて）、ならびに６１７ｋｅＶおよび３７３ｋｅＶ（以上４３Ｋについて）のγ線を放出する。４２Ｋおよび４３Ｋ以外の放射性同位体は短半減期であり４２Ｋおよび４３Ｋへの影響は容易に排除できる。Ｃａのターゲット原料については、天然存在比では４０Ｃａが９６．９４％を占めていて４２Ｃａおよび４３Ｃａの比率が低くいものの、上記５種のＮＭＣＲのためにはＣａの天然原料を採用することができる。４０Ｃａをターゲット核種とするＮＭＣＲに起因する生成核種は４２Ｋおよび４３Ｋの両者の半減期から大きく異なっているためである。ただし４２Ｋおよび４３Ｋの両者は互いの半減期が近い値であるため、ミュオンの照射時間やその後の冷却時間を調節してもこれらが混在したままとなる。これらを分離するためには、他の手法（例えば質量分析法）を利用する。また、Ｃａの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で４２Ｋまたは４３Ｋのいずれかを生成することができる。４２Ｋまたは４３ＫはＳＰＥＣＴに適用できる点で有用である。生成した４２Ｋおよび４３ＫイオンはＣａイオンから分離して回収される。
【０１７３】
［３−２−６  ４７Ｓｃ］
スカンジウム（Ｓｃ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは４７Ｓｃである。図４９は４７Ｓｃについての情報を摘記する説明図である。４７Ｓｃを生成するＮＭＣＲは、
４７Ｔｉ（μ−，ν）４７Ｓｃ
４８Ｔｉ（μ−，ｎ  ν）４７Ｓｃ
４９Ｔｉ（μ−，２ｎ  ν）４７Ｓｃ
５０Ｔｉ（μ−，３ｎ  ν）４７Ｓｃ
である。生成されうるＳｃの同位体は、質量数が４４〜５０の範囲のものである。４７Ｓｃは３．４２日の半減期で４７Ｔｉへβ−崩壊し、その際１５９ｋｅＶのみのγ線を放出する。４７Ｓｃを効率良く生成するためには、ＮＭＣＲのターゲット原料のＴｉは天然原料ではなく濃縮原料とするのが望ましい。ただし、４８Ｔｉの天然存在比が７３．８％あるので、Ｔｉの天然原料を採用できる可能性もあると考えている。また、４７Ｓｃと４８Ｓｃとが混在する可能性がある。この場合には、ミュオンの照射時間およびその後の冷却時間の調節や濃縮原料を使用することにより、４７Ｓｃの存在比を高めることができる。４７ＳｃはＳＰＥＣＴに適用できる点で有用である。生成した４７ＳｃイオンはＴｉイオンから分離して回収される。
【０１７４】
［３−２−７  ４８Ｖ］
バナジウム（Ｖ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは４８Ｖである。図５０は４８Ｖについての情報を摘記する説明図である。４８Ｖを生成するＮＭＣＲは、
５０Ｃｒ（μ−，２ｎ  ν）４８Ｖ
である。生成されうるＶの同位体は、質量数が４７〜５０の範囲のものである。４８Ｖは１５．９７日の半減期で４８Ｔｉへβ＋崩壊（４９．７％）およびＥＣ（５０．４％）により崩壊し、その際、主に１．３１２ＭｅＶと９８４ｋｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料には、天然原料を採用することができる。ここで、ターゲット核種となる５０Ｃｒは天然存在比が約４．３４５％に過ぎない。しかし、４８Ｖ以外のＶの同位体は、４８Ｖに比べて短半減期のものか、または、長半減期のもののみである。そのため、ミュオンの照射時間およびその後の冷却時間の調節により４８Ｖの放射性核種純度を高めることができる。４８Ｖは、ＰＥＴやＳＰＥＣＴのための核種として有望である。生成した４８ＶイオンはＣｒイオンから分離して回収される。
【０１７５】
［３−２−８  ５２Ｍｎおよび５６Ｍｎ］
マンガン（Ｍｎ）の同位体のうち、「１−５」にて詳述した５４Ｍｎ以外に発明者が重要と判断しているものは５２Ｍｎおよび５６Ｍｎである。図５１は５２Ｍｎについての情報を摘記する説明図である。また、図５２は５６Ｍｎについての情報を摘記する説明図である。５２Ｍｎを生成するＮＭＣＲは、
５４Ｆｅ（μ−，２ｎ  ν）５２Ｍｎ
である。これに対し、５６Ｍｎを生成するＮＭＣＲは、
５６Ｆｅ（μ−，ν）５６Ｍｎ
５７Ｆｅ（μ−，ｎ  ν）５６Ｍｎ
５８Ｆｅ（μ−，２ｎ  ν）５６Ｍｎ
である。生成されうるＭｎの同位体は、質量数が５１〜５８の範囲のものである。５２Ｍｎの基底状態（Ｊ＝６＋）は、５．５９日の半減期で７２％がＥＣにより、２８％がβ＋崩壊により５２Ｃｒに崩壊し、その際に７４４ｋｅＶ、９３５ｋｅＶ、および１４３４ｋｅＶのγ線が放出される。また、５２Ｍｎの核異性体５２ｍＭｎ（Ｊ＝２＋）は半減期２１．１分で、その１．７５％がＩＴで基底状態に崩壊し３７７ｋｅＶのγ線を放出する。残りの９８．２５％はＥＣおよびβ＋崩壊により５２Ｃｒに崩壊し、その際に１４３４ｋｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料は天然原料ではなく、５４Ｆｅの濃縮原料が必要である。それは、５４Ｆｅの天然存在比が５．８％であるためである。
【０１７６】
これに対し、５６Ｍｎは、２．６時間の半減期でβ−崩壊により５６Ｆｅに崩壊し、その際に８４７ｋｅＶ、１８１１ｋｅＶ、および２１１３ｋｅＶのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料は、濃縮原料ではなくＦｅの天然原料を採用することができる可能性がある。Ｆｅの天然原料を採用するとＭｎのいくつかの同位体が生成されるものの、５２Ｍｎ、５４Ｍｎ、および５６Ｍｎの半減期は、それぞれ以外のものから大きく異なるためである。５２Ｍｎおよび５６Ｍｎそれぞれを、同時に生成される可能性のある５４Ｍｎを含めたそれ自体以外の放射性同位体から分離するには、ミュオンの照射時間およびその後の冷却時間を調節する。例えば短時間のミュオンの照射では、５６Ｍｎのみが生成される。５２Ｍｎは、ＰＥＴやＳＰＥＣＴのための核種として有望である。また、５６ＭｎはＳＰＥＣＴのための核種として有望である。生成した５２Ｍｎイオンまたは５６ＭｎイオンはＦｅイオンから分離して回収される。
【０１７７】
［３−２−９  ５７Ｃｏ］
コバルト（Ｃｏ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは５７Ｃｏである。
図５３は５７Ｃｏについての情報を摘記する説明図である。５７Ｃｏを生成するＮＭＣＲは、
５８Ｎｉ（μ−，ｎ  ν）５７Ｃｏ
である。生成されうるＣｏの同位体は、質量数が５５〜５８の範囲のものである。５７Ｃｏは、２７１日の半減期で１００％がＥＣにより５７Ｆｅに崩壊し、その際に１２２ｋｅＶ、１３６ｋｅＶ、および１４ｋｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料は、濃縮原料ではなくＮｉの天然原料を採用することができる可能性がある。なお、Ｎｉの同位体の天然存在比からは、５７Ｃｏと５８Ｃｏが混在する可能性が高い。その混在が問題となる用途に５７Ｃｏを利用のためには、場合によってはミュオンの照射時間およびその後の冷却時間を調節することができる。生成した５７Ｃｏイオンは、Ｎｉイオンから分離して回収される。５７Ｃｏは、ＳＰＥＣＴのための核種として有望である。
【０１７８】
［３−２−１０  ６９ｍＺｎ］
亜鉛（Ｚｎ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは６９ｍＺｎである。図５４は６９ｍＺｎについての情報を摘記する説明図である。６９ｍＺｎを生成するＮＭＣＲは、
６９Ｇａ（μ−，ν）６９ｍＺｎ
７１Ｇａ（μ−，２ｎ  ν）６９ｍＺｎ
である。生成されうるＺｎの同位体は、質量数が６６〜７１の範囲のものである。６９ｍＺｎは１４．０時間の半減期でそのほぼ１００％が６９ＺｎへＩＴにより転移し、その際、４３８ｋｅＶのγ線を放出する。なお、６９Ｚｎは、５６分の半減期で６９Ｇａにβ−崩壊し、わずかに３１８ｋｅＶγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料は、濃縮原料ではなくＧａの天然原料を採用することができる可能性がある。Ｇａの天然存在比は、６９Ｇａが約６０．１％であり７１Ｇａが約３９．９％であることから、６９ｍＺｎ以外に、７１Ｇａ（μ−，ν）７１ｍＺｎのＮＭＣＲの確率が高ければ７１ｍＺｎが生成される可能性がある。しかし、６９ｍＺｎを利用する限りは、濃縮原料は必要ない可能性が高い。その理由は、一つには、６９ｍＺｎ（半減期１４．０時間）と７１ｍＺｎ（半減期３．９時間）の違いを利用すれば、ミュオンの照射時間およびその後の冷却時間を調節して適切に分離しうる可能性があるためである。なお、核スピン（Ｊ）が９／２＋の核異性体が生成されるかどうかについては、実験による確認を要する。６９ｍＺｎは、ＳＰＥＣＴの用途に有望である。また、生成した６９ｍＺｎイオンはＧａイオンから分離して回収される。
【０１７９】
［３−２−１１  ６８Ｇａ］
ガリウム（Ｇａ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは６７Ｇａ以外には６８Ｇａである。６７Ｇａおよび６８Ｇａについての説明をまとめた特性説明図である図２９を再度参照して説明する。６８Ｇａを生成するＮＭＣＲは、
７０Ｇｅ（μ−，２ｎ  ν）６８Ｇａ
である。６８Ｇａは、６８．３分の半減期でβ＋崩壊（９０％）およびＥＣ（１０％）にて６８Ｚｎに崩壊し、その際１０７７ｋｅＶおよび１８８３ｋｅＶのγ線を放出する。６８ＧａはＰＥＴおよびＳＰＥＣＴなどの用途に有望である。
【０１８０】
なお、６７Ｇａに関連して（３−１−９）の欄にて上述したとおり、７０Ｇｅの濃縮原料が必要となる点、また、６７Ｇａの混在が問題となりうる点、その問題が解決可能である点、イオンの分離が利用できる点は、６８Ｇａについても同様である。この場合にも、生成した６８Ｇａイオンは７０Ｇａイオンから分離して回収される。
【０１８１】
［３−２−１２  ７２Ａｓおよび７４Ａｓ］
ヒ素（Ａｓ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは７２Ａｓおよび７４Ａｓである。図５５は７２Ａｓについての説明を、また、図５６は７４Ａｓについての説明を、それぞれまとめた特性説明図である。７２Ａｓを生成するＮＭＣＲは、
７４Ｓｅ（μ−，２ｎ  ν）７２Ａｓ
である。７４Ａｓを生成するＮＭＣＲは、
７４Ｓｅ（μ−，ν）７４Ａｓ
７６Ｓｅ（μ−，２ｎ  ν）７４Ａｓ
７７Ｓｅ（μ−，３ｎ  ν）７４Ａｓ
である。生成されうるＡｓの同位体は、質量数が７１〜７７の範囲のものである。７２Ａｓは２６．０時間の半減期で７２ＧｅにＥＣ（２３％）またはβ＋（７７％）崩壊し、８３４ｋｅＶおよび６３０ｋｅＶのγ線を放出する。７４Ａｓは、１７．７８日の半減期でＥＣ（３７％）またはβ＋（３１％）崩壊により７４Ｇｅに崩壊し、主に５９６ｋｅＶのγ線を放出する。また７４Ａｓの３２％は、β−崩壊により７４Ｓｅに崩壊し、主に６３５ｋｅＶのγ線が放出される。
【０１８２】
７２Ａｓを生成するためには、７４Ｓｅの濃縮原料が必要となる。なお、７４Ｓｅの天然存在比は、０．６％である。これに対し７４Ａｓを生成するためには、天然原料のＳｅを使用できる可能性が高い。これは、天然原料のＳｅに含まれる同位体のうち、ＮＭＣＲのターゲット核種以外から生成されるＡｓ同位体の半減期が７２Ａｓおよび７４Ａｓの両半減期から大きく異なるためである。ただし、７４Ａｓには、７６Ａｓと７７Ａｓが生成される可能性がある。７６Ａｓと７７Ａｓの混在が問題となる用途に７４Ａｓを利用のためには、ミュオンの照射時間およびその後の冷却時間を調節することができる。７６Ａｓおよび７７Ａｓを７４Ａｓから分離する要請の程度は用途に依存する。７２Ａｓおよび７４ＡｓはＰＥＴやＳＰＥＣＴのための核種として有望である。生成した７２Ａｓイオンや７４ＡｓイオンはＳｅイオンから分離して回収される。
【０１８３】
［３−２−１３  ７５Ｓｅ］
セレン（Ｓｅ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは７５Ｓｅである。図５７は７５Ｓｅについての情報を摘記する説明図である。７５Ｓｅを生成するＮＭＣＲは、
７８Ｋｒ（μ−，３ｎ  ν）７５Ｂｒ
である。７５Ｓｅは、この７５Ｂｒが１．６時間の半減期でＥＣまたはβ＋崩壊することによって生成されるため、７５Ｂｒが親核、７５Ｓｅが娘核の関係となる。７５Ｓｅは、１１８．５日の半減期により１００％がＥＣによって７５Ａｓに崩壊する。この際に、１３６ｋｅＶ、１２１ｋｅＶ、２６５ｋｅＶ、２８０ｋｅＶ、および４０１ｋｅＶ等のガンマ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット核種となるＫｒは７８Ｋｒの濃縮原料が必要である。なぜなら７８Ｋｒの天然存在比は０．３５％にとどまるためである。７５Ｓｅの用途は、ＳＰＥＣＴなどである。７５Ｓｅのための親核である７５Ｂｒは、７５Ｂｒを含んでいる７８Ｋｒガス原料を水溶液中に通すことにより回収される。この場合にも、希ガスからハロゲン元素を水溶液により回収される。
【０１８４】
［３−２−１４  ７７Ｂｒ］
臭素（Ｂｒ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは７７Ｂｒである。図５８は７７Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。７７Ｂｒを生成するＮＭＣＲは、
７８Ｋｒ（μ−，ｎ  ν）７７Ｂｒ
８０Ｋｒ（μ−，３ｎ  ν）７７Ｂｒ
である。生成後のＢｒのＫｒからの回収のためには、希ガスであるＫｒが水溶性を示さないのに対し、Ｂｒが強い水溶性を示すことを利用する。すなわち、ＮＭＣＲの後の材質を水に接触して通過させることにより生成後のＢｒを回収することができる。７７Ｂｒを含む７８Ｋｒおよび８０Ｋｒガス原料からは、水溶液中に通すことにより、７７Ｂｒを水溶液中に溶解させて分離して回収することができる（３−２−１３にて説明した７５Ｓｅのための７５Ｂｒと同様）。
【０１８５】
生成されうるＢｒの同位体は、質量数が７５〜８０の範囲のものである。７７Ｂｒは５７．０時間の半減期でβ＋崩壊（０．７４％）とＥＣ（９９．２６％）によって７７Ｓｅへ崩壊し、その際に２３９ｋｅＶおよび５２１ｋｅＶ等のγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料には７８Ｋｒまたは８０Ｋｒの少なくともいずれかの存在比が高められた濃縮原料を採用する。これは、ターゲット核種の天然存在比が、０．３５％（７８Ｋｒ）および２．２５％（８０Ｋｒ）に過ぎないためである。７７ＢｒはＳＰＥＣＴの用途に適用できる点で有用である。
【０１８６】
［３−２−１５  ８２Ｂｒ］
臭素（Ｂｒ）の同位体のうち、７７Ｂｒ以外に発明者が重要と判断しているものは８２Ｂｒである。図５９は８２Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。
８２Ｂｒを生成するＮＭＣＲは、
８２Ｋｒ（μ−，ν）８２Ｂｒ
８３Ｋｒ（μ−，ｎ  ν）８２Ｂｒ
８４Ｋｒ（μ−，２ｎ  ν）８２Ｂｒ
である。生成後の８２Ｂｒを、それぞれ８２Ｋｒ、８３Ｋｒまたは８４Ｋｒから回収するためには、希ガスであるＫｒが水溶性を示さないのに対し、Ｂｒの強い水溶性により、水に接触して通過させることにより回収することができる。すなわち、生成した８２Ｂｒを含むＫｒガス原料を水溶液中に通すことにより、８２Ｂｒを水溶液中に溶解させて回収することができる。
【０１８７】
生成されうるＢｒの同位体は、質量数が７９〜８４の範囲のものである。８２Ｂｒの基底状態は半減期３５．３時間で、β−崩壊により８２Ｋｒに崩壊する。その際、５５４ｋｅＶ、６１９ｋｅＶ、６９８ｋｅＶ、７７６ｋｅＶ、８２８ｋｅＶのγ線を放出する。
【０１８８】
本願の発明者は、８２ＢｒはＳＰＥＣＴのための有用なＢｒ同位体であると考えている。８２Ｂｒの生成には、８２Ｋｒ、８３Ｋｒ、８４Ｋｒの濃縮原料が必要である。その理由は、Ｋｒの天然存在比が０．３５％（７８Ｋｒ）、２．２５％（８０Ｋｒ）、１１．６％（８２Ｋｒ）、１１．５％（８３Ｋｒ）、５７．０％（８４Ｋｒ）、１７．３％（８６Ｋｒ）だからである。一方、８２Ｋｒ、８３Ｋｒ、８４Ｋｒ原料の天然存在比の和が８０．１％となるので天然Ｋｒ原料が使用できる可能性があると予想している。
【０１８９】
［３−２−１６  ８１Ｒｂ］
ルビジウム（Ｒｂ）の同位体のうち８６Ｒｂ以外に発明者が重要と判断しているものは８１Ｒｂである。図６０は８１Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。８１Ｒｂを生成するＮＭＣＲは、
８４Ｓｒ（μ−，３ｎ  ν）８１Ｒｂ
である。生成されうるＲｂの同位体は、質量数が８１〜８４の範囲のものである。８１Ｒｂは４．５８時間の半減期で８１ＫｒへＥＣ崩壊（７３％）およびβ＋崩壊（２７％）し、４４６ｋｅＶと８１Ｋｒの核異性体８１ｍＫｒのＩＴによる１９０ｋｅＶのγ線を放出する。本願の発明者は、８１Ｒｂは、ＰＥＴやＳＰＥＣＴに適用できる点で有望な核種と考えている。ＮＭＣＲのターゲット原料のＳｒとしては８４Ｓｒの濃縮原料が必要となる。それは、８４Ｓｒの天然存在比が０．５６％であるためである。なお、８２ＲｂのＪ＝５−の核異性体が生成される可能性があり、その場合には半減期が近いため８２Ｒｂの当該核異性体から８１Ｒｂを分離しにくいものの、その核異性体の生成は抑制されると考えている。生成した８１Ｒｂイオンは、８４Ｓｒイオンから分離して回収される。
【０１９０】
［３−２−１７  ８７ｍＳｒ］
ストロンチウム（Ｓｒ）の同位体のうち８９Ｓｒ以外に発明者が重要と判断しているものは８７ｍＳｒである。図６１は８７ｍＳｒについての情報を摘記する説明図である。８７ｍＳｒを生成するＮＭＣＲは、
８９Ｙ（μ−，２ｎ  ν）８７ｍＳｒ
である。生成されうるＳｒの同位体は、質量数が８６〜８９の範囲のものである。８７ｍＳｒはそのほとんど（９９．７％）が２．８０時間の半減期でＩＴにより基底状態の８７Ｓｒへ転移し、その際に３８８ｋｅＶのみのγ線が放出される。８７Ｓｒは安定である。８７ｍＳｒを得るためにはＹの濃縮原料は必要ない。その理由は、８９Ｙの天然存在比が１００％だからである。同時に生成される８９Ｓｒから８７ｍＳｒを分離するためには、ミュオンの照射時間と生成後の冷却時間を調整することが役に立つ。８７ｍＳｒはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。生成した８７ｍＳｒイオンは、８９Ｙイオンから分離して回収される。
【０１９１】
［３−２−１８  ８８Ｙおよび９１Ｙ］
イットリウム（Ｙ）の同位体のうち、９０Ｙ以外に発明者が重要と判断しているものは８８Ｙおよび９１Ｙである。再び図３３を参照して説明する。８８Ｙを生成するＮＭＣＲは、
９０Ｚｒ（μ−，２ｎ  ν）８８Ｙ
９１Ｚｒ（μ−，３ｎ  ν）８８Ｙ
である。９１Ｙを生成するＮＭＣＲは、
９１Ｚｒ（μ−，ν）９１Ｙ
９２Ｚｒ（μ−，ｎ  ν）９１Ｙ
９４Ｚｒ（μ−，３ｎ  ν）９１Ｙ
である。生成されうるＹの同位体は、質量数が８７〜９４の範囲のものである。８８Ｙは１０６．６日の半減期で９９％以上が８８ＳｒにＥＣにより崩壊し、その際に１８３６ｋｅＶ、８９８ｋｅＶのγ線が放出される。これに対し９１Ｙは、５８．５日の半減期で９１Ｚｒにβ−崩壊する。その際、わずかに１２０５ｋｅＶのγ線が放出される。それぞれのＮＭＣＲのターゲット原料には、順に、９０Ｚｒ、９１Ｚｒ、９１Ｚｒ、９２Ｚｒ、または９４Ｚｒの存在比が高められた濃縮原料を採用する。それは、天然存在比が５１．４５％（９０Ｚｒ）、１１．３２％（９１Ｚｒ）、１７．１９％（９２Ｚｒ）、１７．２８％（９４Ｚｒ）であるためである。本願の発明者は、８８ＹはＳＰＥＣＴの用途に適用され、また、９１ＹはＳＰＥＣＴまたは放射線治療の用途に適用される点で有望な核種と考えている。生成した８８Ｙおよび９１Ｙイオンは、９０Ｚｒ、９１Ｚｒ、または９２Ｚｒイオンから分離して回収される。
【０１９２】
［３−２−１９  ９４ｍＴｃ、９５ｍＴｃ、および９７ｍＴｃ］
テクネチウム（Ｔｃ）の同位体のうち９９ｍＴｃ以外に発明者が重要と判断しているものは９４ｍＴｃ、９５ｍＴｃ、および９７ｍＴｃである。図６２は９４ｍＴｃについての情報を摘記する説明図である。また、図６３は９５ｍＴｃおよび９７ｍＴｃについての情報を摘記する説明図である。９４ｍＴｃ、を生成するＮＭＣＲは、
９６Ｒｕ（μ−，２ｎ  ν）９４ｍＴｃ
である。９５ｍＴｃを生成するＮＭＣＲは、
９６Ｒｕ（μ−，ｎ  ν）９５ｍＴｃ
９８Ｒｕ（μ−，３ｎ  ν）９５ｍＴｃ
である。そして９７ｍＴｃを生成するＮＭＣＲは、
９８Ｒｕ（μ−，ｎ  ν）９７ｍＴｃ
９９Ｒｕ（μ−，２ｎ  ν）９７ｍＴｃ
１００Ｒｕ（μ−，３ｎ  ν）９７ｍＴｃ
である。生成されうるＴｃの同位体は、質量数が９３〜１００の範囲のものである。
【０１９３】
９４ｍＴｃ（Ｊ＝２＋）は、そのほぼ１００％が５２分の半減期でβ＋崩壊（７２％）およびＥＣ崩壊（２８％）により９４Ｍｏに崩壊する。９４Ｔｃは２９３分の半減期でβ＋崩壊（１１％）およびＥＣ崩壊（８９％）により９４Ｍｏに崩壊する。その際、前者の崩壊では主に８７１ｋｅＶ、９９３ｋｅＶ、および１５２２ｋｅＶγ線を放出し、後者の崩壊では８５０ｋｅＶ、７０３ｋｅＶ、８７１ｋｅＶ等のγ線が放出される。
【０１９４】
９５ｍＴｃ（Ｊ＝１／２−）は、半減期６１日で、９６．１％がＥＣ崩壊（９５．８％）およびβ＋崩壊（０．３％）により９５Ｍｏに崩壊し、その際に２０４ｋｅＶ、５８２ｋｅＶ、７８６ｋｅＶ、８２０ｋｅＶ、および８３５ｋｅＶのγ線が放出される。また、９５ｍＴｃの３．９％はＩＴにより９５Ｔｃに転移しその際に３８．９ｋｅＶのγ線が放出される。なお、９５Ｔｃは２０時間の半減期で９５ＭｏにＥＣにより崩壊する。その際に７６６ｋｅＶおよび１０７４ｋｅＶのγ線が放出される。
【０１９５】
９７ｍＴｃ（Ｊ＝１／２−）は半減期９０日であり、そのほぼ１００％がＩＴにより９７Ｔｃに転移し、９６．５ｋｅＶのγ線が放出される。なお、９７Ｔｃは、２．６×１０６年の半減期で１００％が９７ＭｏへＥＣにより崩壊し、その際にγ線は放出されない。
【０１９６】
本願の発明者は、９４ｍＴｃはＰＥＴとＳＰＥＣＴの用途に、９５ｍＴｃおよび９７ｍＴｃはＳＰＥＣＴの用途に、それぞれ有望な核種と考えている。なお、９４ｍＴｃを生成するためのＮＭＣＲのターゲット原料においてＲｕは９６Ｒｕの濃縮原料が必要となる。また、９４ｍＴｃは９５Ｔｃと混在した状態となる可能性がある。これらを互いに分離するには、照射時間の調節が有効である。また、９５ｍＴｃ、および９７ｍＴｃを生成するためのＮＭＣＲのターゲット原料においてＲｕは９６Ｒｕまたは９８Ｒｕの濃縮原料（９５ｍＴｃを生成する場合）、または、９８Ｒｕ、９９Ｒｕ、または１００Ｒｕのいずれかの濃縮原料（９７ｍＴｃを生成する場合）が必要となる。それは、天然存在比が５．５２％（９６Ｒｕ）、１．８８％（９８Ｒｕ）、１２．７％（９９Ｒｕ）、１２．６％（１００Ｒｕ）であるためである。生成した９４ｍＴｃ、９５ｍＴｃまたは９７ｍＴｃイオンはＲｕイオンから分離して回収される。
【０１９７】
［３−２−２０  １０３Ｒｕ］
ルテニウム（Ｒｕ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１０３Ｒｕである。図６４は１０３Ｒｕについての情報を摘記する説明図である。１０３Ｒｕを生成するＮＭＣＲは、を生成するＮＭＣＲは、一つには、
１０３Ｒｈ（μ−，ν）１０３Ｒｕ
である。このＮＭＣＲを利用する場合には、天然原料の１０３Ｒｈ（１００％）を利用することができる。生成した１０３ＲｕイオンはＲｈイオンから分離して回収することができる。このＮＭＣＲにより生成されうるＲｕ同位体は、質量数が１００〜１０３の範囲のものである。このうち、発明者が応用を想定しているのは１０３Ｒｕである。１０３Ｒｕは、３９．４日の半減期でβ−崩壊により１０３Ｒｈへ崩壊する。この際、３９．７ｋｅＶ、４９７ｋｅＶ、および６１０ｋｅＶのγ線が放出される。このγ崩壊には、１０３Ｒｕの基底状態（Ｊ＝５／２＋）が１０３Ｒｈの核異性体１０３ｍＲｈ（Ｊ＝７／２＋、半減期５６．１分）に遷移している成分（３９．７ｋｅＶ）が含まれている。この関係はミルキング（放射平衡）の関係であり、１０３Ｒｕは１０３ｍＲｈのジェネレータのための親核となっている。
【０１９８】
１０３Ｒｕは１０３Ｔｃを経由することによっても製造することができる。それは、
１０４Ｒｕ（μ−，ｎ  ν）１０３Ｔｃ
のＮＭＣＲを利用する場合である。１０３Ｔｃイオンは１０４Ｒｕイオンから分離して回収することができる。この反応によって１０３Ｔｃを生成すれば、１０３Ｔｃが親核となって半減期５４．２秒にてβ−崩壊することによって娘核１０３Ｒｕが得られる。１０４Ｒｕからの上記ＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。それは、１０４Ｒｕの天然存在比が１８．７％であるためである。１０３ＲｕはＳＰＥＣＴの用途に有望である。
【０１９９】
［３−２−２１  １０９Ｐｄ］
パラジウム（Ｐｄ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１０９Ｐｄである。図６５は１０９Ｐｄについての情報を摘記する説明図である。１０９Ｐｄを生成するＮＭＣＲは、一つには、
１０９Ａｇ（μ−，ν）１０９Ｐｄ
である。このＮＭＣＲを利用する場合には、１０９Ａｇを４８．１７％の存在比で含む天然原料のＡｇを利用することができる。このＮＭＣＲにより生成されうるＰｄの同位体は、質量数が１０６〜１０９の範囲のものである。このうち、発明者が応用を想定しているのは１０９Ｐｄである。１０９Ｐｄは、１３．４３時間の半減期でβ−崩壊により１０９Ａｇへ崩壊する。この際、８８ｋｅＶのγ線が放出される。このγ崩壊は、１０９Ｐｄの基底状態（Ｊ＝５／２＋）が１０９Ａｇの核異性体１０９ｍＡｇ（Ｊ＝７／２＋、半減期３９．８秒）に遷移し、ＩＴにより基底状態に遷移するγ崩壊である。この関係はミルキング（放射平衡）の関係であり、１０９Ｐｄは１０９ｍＡｇのジェネレータのための親核となっている。
【０２００】
１０９Ｐｄは１０９Ｒｈを経由することによっても製造することができる。それは、
１１０Ｐｄ（μ−，ｎ  ν）１０９Ｒｈ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって１０９Ｒｈを生成すれば、１０９Ｒｈが親核となって半減期８０秒にてβ−崩壊することによって娘核１０９Ｐｄが得られる。生成した１０９Ｒｈイオンは、１１０Ｐｄイオンから化学分離し回収することができる。１１０Ｐｄからの上記ＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。それは、１１０Ｐｄの天然存在比が１１．７２％であるためである。
【０２０１】
１０９Ｐｄは、ＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有望である。
【０２０２】
［３−２−２２  １１１Ａｇ、１１２Ａｇ、および１１３Ａｇ］
銀（Ａｇ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１１１Ａｇ、１１２Ａｇ、および１１３Ａｇである。図６６は１１１Ａｇについての情報を摘記する説明図である。また図６７は１１２Ａｇおよび１１３Ａｇについての情報を摘記する説明図である。１１１Ａｇを生成するＮＭＣＲは、
１１１Ｃｄ（μ−，ν）１１１Ａｇ
１１２Ｃｄ（μ−，ｎ  ν）１１１Ａｇ
１１３Ｃｄ（μ−，２ｎ  ν）１１１Ａｇ
１１４Ｃｄ（μ−，３ｎ  ν）１１１Ａｇ
である。また１１２Ａｇを生成するＮＭＣＲは、
１１２Ｃｄ（μ−，ν）１１２Ａｇ
１１３Ｃｄ（μ−，ｎ  ν）１１２Ａｇ
１１４Ｃｄ（μ−，２ｎ  ν）１１２Ａｇ
である。そして１１３Ａｇを生成するＮＭＣＲは、
１１３Ｃｄ（μ−，ν）１１３Ａｇ
１１４Ｃｄ（μ−，ｎ  ν）１１３Ａｇ
１１６Ｃｄ（μ−，３ｎ  ν）１１３Ａｇ
である。
【０２０３】
生成されうるＡｇの同位体は、質量数が１０８〜１１６の範囲のものである。１１１Ａｇは７．４５日の半減期で１１１Ｃｄにβ−崩壊し、その際３４２ｋｅＶ、２４５ｋｅＶ、９６ｋｅＶのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料はＣｄの天然原料を採用できる可能性がある。なぜなら、ターゲット原料１１１Ｃｄ、１１２Ｃｄ、１１３Ｃｄ、１１４Ｃｄの天然存在比の和は約７８％となり、生成される１１１Ａｇ以外の同位体の半減期が大きく異なるためである。また、１１１Ａｇの放射性核種純度を高めるためには、冷却時間を調節することが有効である。１１１ＡｇはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望な核種である。また、生成した１１１ＡｇイオンはＣｄイオンから分離して回収される。
【０２０４】
１１２Ａｇは３．１２時間の半減期で１１２Ｃｄにβ−崩壊し、その際６１７ｋｅＶ、６０７ｋｅＶ、６９５ｋｅＶおよび１３８７ｋｅＶのγ線を放出する。また、１１３Ａｇは５．３７時間の半減期で１１３Ｃｄにβ−崩壊し、その際２９８ｋｅＶ、３１６ｋｅＶ、および２５９ｋｅＶのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料はＣｄの天然原料を採用できる可能性がある。なぜなら、照射時間の調整で１１２Ａｇと１１３Ａｇとを効率良く生成できるためである。ここで、１１２Ａｇと１１３Ａｇとの両者を区別しない放射性核種純度は、他の放射性同位体とはミュオン照射時間の調節により高めることができるものの、１１２Ａｇと１１３Ａｇが混在する可能性が高い。１１２Ａｇ、１１３Ａｇは、それぞれが単独で、または両者が混在していても、ＳＰＥＣＴの用途に有望である。生成した１１２Ａｇや１１３ＡｇイオンはＣｄイオンから分離して回収される。
【０２０５】
［３−２−２３  １１５Ｃｄ］
カドミウム（Ｃｄ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１１５Ｃｄである。図６８は１１５Ｃｄについての情報を摘記する説明図である。１１５Ｃｄを生成するＮＭＣＲは、一つには、
１１５Ｉｎ（μ−，ν）１１５Ｃｄ
である。このＮＭＣＲのターゲット原料はＩｎの天然原料を採用できる可能性が高い。なぜなら、１１５Ｉｎの天然存在比は９５．７％である。生成した１１５ＣｄイオンはＩｎイオンから分離して回収される。このＮＭＣＲにより生成されうるＣｄの同位体は、質量数が１１２〜１１５の範囲のものである。
【０２０６】
１１５Ｃｄは１１５Ａｇを経由することによっても製造することができる。それは、
１１６Ｃｄ（μ−，ｎ  ν）１１５Ａｇ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって１１５Ａｇを生成すれば、１１５Ａｇが親核となって半減期２０．０分にてβ−崩壊することによって娘核１１５Ｃｄが得られる。１１６ＣｄからのＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。それは、１１６Ｃｄの天然存在比が７．４７％であるためである。また、生成した１１５Ａｇイオンは化学分離によりＣｄから回収することができる。
【０２０７】
生成されうるＣｄのうち、発明者が応用を想定しているのは１１５Ｃｄである。１１５Ｃｄは、５３．４時間の半減期でβ−崩壊により１１５Ｉｎへ崩壊する。この際、３３６ｋｅＶ、５２７ｋｅＶ、および４９２ｋｅＶのγ線が放出される。このβ−崩壊では、その６３％が１１５ｍＩｎ（Ｊ＝１／２−、半減期４．４９時間）に崩壊し、ＩＴにより１１５Ｉｎに崩壊する。その際に３３６ｋｅＶγ線を放出する。また、１１５ｍＩｎはその５％がβ−崩壊で１１５Ｓｎに崩壊し、わずかに４９７ｋｅＶγ線を放出する。１１５Ｃｄと１１５ｍＩｎは放射平衡（ミルキング）の関係となっている。１１５Ｃｄイオンから１１５ｍＩｎイオンを分離回収すると後述する［３−２−２４  １１３ｍＩｎおよび１１５ｍＩｎ］の１１５ｍＩｎを生成することができる。１１５ＣｄはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望である。
【０２０８】
［３−２−２４  １１３ｍＩｎおよび１１５ｍＩｎ］
インジウム（Ｉｎ）の同位体のうち１１１Ｉｎ以外に発明者が重要と判断しているものは１１３ｍＩｎおよび１１５ｍＩｎである。１１３ｍＩｎについては、図３５を再び参照して説明する。また、図６９は１１５ｍＩｎについての情報を摘記する説明図である。１１３ｍＩｎを生成するＮＭＣＲは、
１１４Ｓｎ（μ−，ｎ  ν）１１３ｍＩｎ
１１５Ｓｎ（μ−，２ｎ  ν）１１３ｍＩｎ
１１６Ｓｎ（μ−，３ｎ  ν）１１３ｍＩｎ
である。これに対し１１５ｍＩｎを生成するＮＭＣＲは、
１１５Ｓｎ（μ−，ν）１１５ｍＩｎ
１１６Ｓｎ（μ−，ｎ  ν）１１５ｍＩｎ
１１７Ｓｎ（μ−，２ｎ  ν）１１５ｍＩｎ
１１８Ｓｎ（μ−，３ｎ  ν）１１５ｍＩｎ
である。これらのＮＭＣＲによって生成されうるＩｎの同位体は、質量数が１１１〜１１８の範囲のものである。１１３ｍＩｎは、９９．５分の半減期で１００％が１１３ＩｎにＩＴにより転移し、その際に３９１ｋｅＶのγ線が放出される。また、１１５ｍＩｎは、４．４９時間の半減期で９５％がＩＴにより１１５Ｉｎに転移する。その際、３３６ｋｅＶのγ線が放出される。なお１１５Ｉｎはほぼ安定である。また、１１５ｍＩｎの残りの５％はβ−崩壊で１１５Ｓｎに崩壊し、わずかに４９７ｋｅＶγ線を放出する。生成した１１３ｍＩｎイオンおよび１１５ｍＩｎイオンは、Ｓｎイオンから分離して回収される。
【０２０９】
１１３ｍＩｎおよび１１５ｍＩｎは、Ｓｎの天然原料をターゲット核種として利用できる可能性が高い。本願の発明者は、１１３ｍＩｎおよび１１５ｍＩｎは、ともにＳＰＥＣＴの用途において有望な核種と考えている。
【０２１０】
［３−２−２５  １２５Ｉおよび１３２Ｉ］
ヨウ素（Ｉ）の同位体のうち、１２３Ｉや１３１Ｉ以外に発明者が重要と判断しているものは１２５Ｉおよび１３２Ｉである。である。再び図３７および図３８を参照して説明する。１２５Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１２６Ｘｅ（μ−，ｎ  ν）１２５Ｉ
１２８Ｘｅ（μ−，３ｎ  ν）１２５Ｉ
である。また、１３２Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１３２Ｘｅ（μ−，ν）１３２Ｉ
１３４Ｘｅ（μ−，２ｎ  ν）１３２Ｉ
である。これらのＮＭＣＲにおいて生成されうるＩの同位体は、質量数が１２３〜１３４の範囲のものである。１２５Ｉは６０．２日の半減期で１００％がＥＣにより１２５Ｔｅに崩壊して３５．５ｋｅＶのみのγ線を放出する。１３２Ｉは２．２８時間の半減期で１３２Ｘｅにβ−崩壊して６６８ｋｅＶ、７７３ｋｅＶ、および５２３ｋｅＶのγ線を放出する。
【０２１１】
いずれのＮＭＣＲのためのターゲット原料もＸｅの固体原料を利用することができる。またいずれも濃縮原料が必要であり、１２５Ｉのためには、１２６Ｘｅまたは１２８Ｘｅの濃縮原料が、また、１３２Ｉのためには１３２Ｘｅまたは１３４Ｘｅの濃縮原料が、それぞれ採用される。その理由は、天然存在比が、０．０９％（１２６Ｘｅ）、１．９１％（１２８Ｘｅ）、２６．９％（１３２Ｘｅ）または１０．４％（１３４Ｘｅ）であるためである。また、１２５Ｉや１３２Ｉの放射性核種純度を高めるためには、ミュオンの照射時間およびその後の冷却時間が調節される。
【０２１２】
本願の発明者は、１２５ＩはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途にて、また、１３２ＩはＳＰＥＣＴの用途にて有望と考えている。１２５Ｉや１３２Ｉは、それらを含むＸｅのガス原料をヨウ化カリウム水溶液などの水溶液中に通すことにより水溶液中に溶解させて回収される。この場合にも、希ガス中のハロゲン元素として水溶液中に回収されるのである。また、ヨウ素はエタノールによく溶けるので、１２５Ｉや１３２Ｉをエタノール中に溶解させて回収することもできる。
【０２１３】
［３−２−２６  １５９Ｇｄ］
ガドリニウム（Ｇｄ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１５９Ｇｄである。図７０は１５９Ｇｄについての情報を摘記する説明図である。１５９Ｇｄを生成するＮＭＣＲは、一つには、
１５９Ｔｂ（μ−，ν）１５９Ｇｄ
である。このＮＭＣＲにより生成されうるＧｄの同位体は、質量数が１５６〜１５９の範囲のものである。１５９Ｇｄは１８．６時間の半減期で１５９Ｔｂにβ−崩壊し、その際３６３ｋｅＶ、５８ｋｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＴｂの天然原料を採用できる。なぜなら、天然のＴｂは１５９Ｔｂのみだからである。１５９Ｇｄイオンは１５９Ｔｂイオンから分離して回収される。
【０２１４】
また、１５９Ｇｄは１５９Ｅｕを経由することによっても製造することができる。それは、
１６０Ｇｄ（μ−，ｎ  ν）１５９Ｅｕ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって１５９Ｅｕを生成すれば、１５９Ｅｕが親核となって半減期１８．１分にてβ−崩壊することによって娘核１５９Ｇｄが得られる。１６０ＧｄからのＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。それは、１６０Ｇｄの天然存在比が２１．８６％であるためである。１５９Ｅｕイオンは化学分離により回収することができる。
【０２１５】
１５９ＧｄはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に適用しうる点で有望である。
【０２１６】
［３−２−２７  １６５Ｄｙ］
ジスプロシウム（Ｄｙ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１６５Ｄｙである。図７１は１６５Ｄｙについての情報を摘記する説明図である。１６５Ｄｙを生成するＮＭＣＲは、
１６５Ｈｏ（μ−，ν）１６５Ｄｙ
である。生成されうるＤｙの同位体は、質量数が１６２〜１６５の範囲のものである。１６５Ｄｙは２．３３時間の半減期で１６５Ｈｏにβ−崩壊し、その際９４．７ｋｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＨｏの天然原料を採用できる。なぜなら、天然のＨｏは１６５Ｈｏのみだからである。１６５ＤｙはＳＰＥＣＴの用途に有望である。生成した１６５Ｄｙイオンは１６５Ｈｏイオンから分離して回収される。
【０２１７】
［３−２−２８  １６６Ｈｏ］
ホルミウム（Ｈｏ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１６６Ｈｏである。図７２は１６６Ｈｏについての情報を摘記する説明図である。１６６Ｈｏを生成するＮＭＣＲは、
１６６Ｅｒ（μ−，ν）１６６Ｈｏ
１６７Ｅｒ（μ−，ｎ  ν）１６６Ｈｏ
１６８Ｅｒ（μ−，２ｎ  ν）１６６Ｈｏ
である。生成されうるＨｏの同位体は、質量数が１６３〜１６８の範囲のものである。１６６Ｈｏは２６．８時間の半減期で１６６Ｅｒにβ−崩壊し、その際８０．６ｋｅＶのみのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＥｒの天然原料を採用できる。なぜなら、ターゲット原料の天然存在比の和が８３．３％であり、生成される１６６Ｈｏ以外の同位体の半減期が大きく異なるためである。１６６ＨｏはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望である。生成した１６６ＨｏイオンをＥｒイオンから分離して回収される。
【０２１８】
［３−２−２９  １６９Ｅｒ］
エルビウム（Ｅｒ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１６９Ｅｒである。図７３は１６９Ｅｒについての情報を摘記する説明図である。１６９Ｅｒを生成するＮＭＣＲは、一つには、
１６９Ｔｍ（μ−，ν）１６９Ｅｒ
である。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＴｍの天然原料を採用できる。なぜなら、１６９Ｔｍの存在比は１００％だからである。１６９Ｅｒイオンは１６９Ｔｍイオンから分離して回収される。
【０２１９】
１６９Ｅｒは１６９Ｈｏを経由することによっても製造することができる。それは、
１７０Ｅｒ（μ−，ｎ  ν）１６９Ｈｏ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって１６９Ｈｏを生成すれば、１６９Ｈｏが親核となって半減期４．６分にてβ−崩壊することによって娘核１６９Ｅｒが得られる。生成した１６９Ｈｏイオンは１７０Ｅｒイオンから化学分離される。１７０ＥｒからのＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。それは、１７０Ｅｒの天存在比が１４．９％であるためである。
【０２２０】
生成されうるＥｒの同位体は、質量数が１６６〜１６９の範囲のものである。１６９Ｅｒは９．４０日の半減期で１６９Ｔｍにβ−崩壊し、その際８．４ｋｅＶのみのγ線が放出される。１６９Ｅｒは放射線治療の用途に適用しうる点で有望である。
【０２２１】
［３−２−３０  １７０Ｔｍ］
ツリウム（Ｔｍ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１７０Ｔｍである。図７４は１７０Ｔｍについての情報を摘記する説明図である。１７０Ｔｍを生成するＮＭＣＲは、
１７０Ｙｂ（μ−，ν）１７０Ｔｍ
１７１Ｙｂ（μ−，ｎ  ν）１７０Ｔｍ
１７２Ｙｂ（μ−，２ｎ  ν）１７０Ｔｍ
１７３Ｙｂ（μ−，３ｎ  ν）１７０Ｔｍ
である。生成されうるＴｍの同位体は、質量数が１６７〜１７３の範囲のものである。１７０Ｔｍは１２８．６日の半減期で１７０Ｙｂに主にβ−崩壊し、その際８４．３ｋｅＶのみのγ線が放出される。また、わずかに（０．１４４％）ＥＣで１７０Ｅｒへ崩壊する。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＹｂの天然原料を採用できる可能性がある。なぜならターゲット原料の天然存在比の和は５５．４％だからである。ただし、１７０Ｔｍに１６８Ｔｍまたは１７１Ｔｍが混在する可能性がある。用途によっては、１７０Ｙｂ、１７１Ｙｂ、１７２Ｙｂ、または１７３Ｙｂのいずれかの存在比が高められた濃縮原料が必要となる可能性もある。１７０ＴｍはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望である。生成した１７０ＴｍイオンはＹｂイオンから分離して回収される。
【０２２２】
［３−２−３１  １７５Ｙｂ］
イッテルビウム（Ｙｂ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１７５Ｙｂである。図７５は１７５Ｙｂについての情報を摘記する説明図である。１７５Ｙｂを生成するＮＭＣＲは、例えば、
１７５Ｌｕ（μ−，ν）１７５Ｙｂ
１７６Ｌｕ（μ−，ｎ  ν）１７５Ｙｂ
である。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＬｕの天然原料を採用できる。なぜなら、存在比は、１７５Ｌｕが９７．４％、１７５Ｌｕが２．６％だからである。１７５Ｙｂイオンは、１７５Ｌｕおよび１７６Ｌｕイオンから分離して回収される。生成されうるＹｂの同位体は、質量数が１７２〜１７６の範囲のものである。１７５Ｙｂは４．１９日の半減期で１７５Ｌｕにβ−崩壊し、その際３９６ｋｅＶ、２８３ｋｅＶ、および１１４ｋｅＶのγ線が放出される。
【０２２３】
１７５Ｙｂは１７５Ｔｍを経由することによっても製造することができる。それは、
１７６Ｙｂ（μ−，ｎ  ν）１７５Ｔｍ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって１７５Ｔｍを生成すれば、１７５Ｔｍが親核となって半減期１５．２分にてβ−崩壊することによって娘核１７５Ｙｂが得られる。生成した１７５Ｔｍイオンは１７６Ｙｂイオンから化学分離される。１７５ＬｕからのＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。それは、１７６Ｙｂの天然存在比が１２．７％であるためである。
【０２２４】
１７５ＹｂはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望である。
【０２２５】
［３−２−３２  １７７Ｌｕ］
ルテチウム（Ｌｕ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１７７Ｌｕである。図７６は１７７Ｌｕについての情報を摘記する説明図である。１７７Ｌｕを生成するＮＭＣＲは、
１７７Ｈｆ（μ−，ν）１７７Ｌｕ
１７８Ｈｆ（μ−，ｎ  ν）１７７Ｌｕ
１７９Ｈｆ（μ−，２ｎ  ν）１７７Ｌｕ
１８０Ｈｆ（μ−，３ｎ  ν）１７７Ｌｕ
である。生成されうるＬｕの同位体は、質量数が１７４〜１８０の範囲のものである。１７７Ｌｕは６．７１日の半減期で１７７Ｈｆにβ−崩壊し、その際２０８ｋｅＶ、１１３ｋｅＶのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＨｆの天然原料を採用できる。なぜなら、生成されるＬｕの同位体は短半減期のものか長半減期のものだからである。１７７ＬｕはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に適用可能である点で有望である。
【０２２６】
［３−２−３３  １９４Ｉｒ］
イリジウム（Ｉｒ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１９４Ｉｒである。図７７は１９４Ｉｒについての情報を摘記する説明図である。１９４Ｉｒを生成するＮＭＣＲは、
１９４Ｐｔ（μ−，ν）１９４Ｉｒ
１９５Ｐｔ（μ−，ｎ  ν）１９４Ｉｒ
１９６Ｐｔ（μ−，２ｎ  ν）１９４Ｉｒ
である。生成されうるＩｒの同位体は、質量数が１９１〜１９６の範囲のものである。１９４Ｉｒは１９．２時間の半減期で１９４Ｐｔにβ−崩壊し、その際３２８ｋｅＶおよび２９４ｋｅＶ等のγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＰｔの天然原料を採用できるであろう。なぜなら、１９４Ｉｒは、他のＩｒの同位体からミュオンの照射時間およびその後の冷却時間を調節することにより分離できる可能性が高いからである。１９４ＩｒはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に適用可能である点で有望である。生成した１９４ＩｒイオンはＰｔイオンから分離して回収される。
【０２２７】
［３−２−３４  １９８Ａｕおよび１９９Ａｕ］
金（Ａｕ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは１９８Ａｕおよび１９９Ａｕである。図７８は１９８Ａｕおよび１９９Ａｕについての情報を摘記する説明図である。１９８Ａｕを生成するＮＭＣＲは、
１９８Ｈｇ（μ−，ν）１９８Ａｕ
１９９Ｈｇ（μ−，ｎ  ν）１９８Ａｕ
２００Ｈｇ（μ−，２ｎ  ν）１９８Ａｕ
２０１Ｈｇ（μ−，３ｎ  ν）１９８Ａｕ
である。また、１９９Ａｕを生成するＮＭＣＲは、
１９９Ｈｇ（μ−，ν）１９９Ａｕ
２００Ｈｇ（μ−，ｎ  ν）１９９Ａｕ
２０１Ｈｇ（μ−，２ｎ  ν）１９９Ａｕ
２０２Ｈｇ（μ−，３ｎ  ν）１９９Ａｕ
である。生成されうるＡｕの同位体は、質量数が１９５〜２０２の範囲のものである。１９８Ａｕの核異性体である１９８ｍＡｕは、Ｊ＝（１２−）であるので生成確率は低いと考えられるものの、２．３日の半減期で基底状態１９８ＡｕにＩＴでγ崩壊する。その際、１１５ｋｅＶ、１８０ｋｅＶ、２０４ｋｅＶ、９７ｋｅＶ、および２１５ｋｅＶのγ線が放出される。その基底状態１９８Ａｕも、半減期２．７日でβ−崩壊により１９８Ｈｇに崩壊する。その際４１２ｋｅＶ、６７６ｋｅＶのγ線が放出される。
【０２２８】
１９９Ａｕは、３．１４日の半減期でβ−崩壊により１９９Ｈｇに崩壊し、その際、２０８ｋｅＶ、４９．８ｋｅＶ、１５８ｋｅＶのγ線が放出される。
【０２２９】
本願の発明者は、１９８Ａｕおよび１９９Ａｕは、ともにＳＰＥＣＴや放射線治療の用途で、有望な核種と考えている。ＮＭＣＲのターゲット原料には、Ｈｇの天然原料を採用することができる。ただし、１９８Ａｕと１９９Ａｕは混在する可能性がある。また、１９６Ａｕ（半減期６．１８日）の混在の可能性もあるものの、その生成量は少ないと予想している。これら以外のＡｕの同位体は放射性を示すものは短半減期か長半減期である。生成した１９８Ａｕイオンや１９９ＡｕイオンはＨｇイオンから分離して回収される。
【０２３０】
［３−２−３５  ２０３Ｈｇ］
水銀（Ｈｇ）の同位体のうち発明者が重要と判断しているものは２０３Ｈｇである。図７９は２０３Ｈｇについての情報を摘記する説明図である。２０３Ｈｇを生成するＮＭＣＲは、
２０３Ｔｌ（μ−，ν）２０３Ｈｇ
２０５Ｔｌ（μ−，２ｎ  ν）２０３Ｈｇ
である。生成されうるＨｇの同位体は、質量数が２００〜２０５の範囲のものである。
２０３Ｈｇは２０３Ａｕを経由することによっても製造することができる。それは、
２０４Ｈｇ（μ−，ｎ  ν）２０３Ａｕ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって２０３Ａｕを生成すれば、２０３Ａｕが親核となって半減期５３秒にてβ−崩壊することによって娘核２０３Ｈｇが得られる。生成した２０３Ａｕイオンは２０４Ｈｇイオンから化学分離される。２０４ＨｇからのＮＭＣＲには濃縮原料が必要である。それは、２０４Ｈｇの天然存在比が６．８％であるためである。２０３Ｈｇは４６．８日の半減期で２０３Ｔｌにβ−崩壊し、その際２７９ｋｅＶのみのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット核種となるＴｌは天然原料を採用できる。なぜなら、天然存在比が２０３Ｔｌと２０５Ｔｌの合計で１００％だからである。また、２０５Ｈｇが生成されたとしても、ミュオンの照射後の冷却時間を調節することにより２０３Ｈｇのみとすることができる。２０３ＨｇはＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有望である。生成した２０３Ｈｇイオンを２０３Ｔｌ、２０５Ｔｌイオンから分離して回収される。
【０２３１】
［３−３  放射性核種の各論（核種グループ３）］
［３−３−１  ２２Ｎａ］
ナトリウム（Ｎａ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは２２Ｎａである。図８０は２２Ｎａについての情報を摘記する説明図である。２２Ｎａを生成するＮＭＣＲは、
２４Ｍｇ（μ−，２ｎ  ν）２２Ｎａ
２５Ｍｇ（μ−，３ｎ  ν）２２Ｎａ
である。ＮＭＣＲのターゲット核種となるＭｇは天然原料を採用できる。なぜなら、天然存在比が７８．９９％（２４Ｍｇ）、１０．００％（２５Ｍｇ）、１１．０１％（２６Ｍｇ）だからである。また、Ｍｇの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で２２Ｎａを生成することができる。
【０２３２】
生成されうるＮａの同位体は、質量数が２１〜２５の範囲のものである。２２Ｎａは２．６年の半減期でβ＋崩壊（９０．５％）およびＥＣ（９．５％）により２２Ｎｅに崩壊し、その際１．２７５ＭｅＶのみのγ線を放出する。２２Ｎａは半減期が長いという難点があるものの、ＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に有望である。生成した２２Ｎａイオンは、Ｍｇイオンから分離して回収される。
【０２３３】
［３−３−２  ３１Ｓｉ］
ケイ素（Ｓｉ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは３１Ｓｉである。図８１は３１Ｓｉについての情報を摘記する説明図である。３１Ｓｉを生成するＮＭＣＲは、
３１Ｐ（μ−，ν）３１Ｓｉ
である。このＮＭＣＲのターゲット原料にはＰの天然原料が使用できる。なぜなら、３１Ｐの天然存在比が１００％だからである。また、Ｐの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で３１Ｓｉを生成することができる。
【０２３４】
生成されうるＳｉの同位体は、質量数が２８〜３１の範囲のものである。３１Ｓｉは、２．６２時間の半減期でその９９．９３％がβ−崩壊により３１Ｐの基底状態へ崩壊する。残りのβ−崩壊（０．０７％）でわずかに１２６６ｋｅＶのみのγ線が放出される。３１Ｓｉは放射線治療やＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有望である。生成した３１Ｓｉイオンは３１Ｐイオンから分離して回収される。
【０２３５】
［３−３−３  ３８Ｋ］
カリウム（Ｋ）の同位体のうち４２Ｋ、４３Ｋ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは３８Ｋである。図８２は３８Ｋについての情報を摘記する説明図である。３８Ｋを生成するＮＭＣＲは、
４０Ｃａ（μ−，２ｎ  ν）３８Ｋ
である。このＮＭＣＲのターゲット原料にはＣａの天然原料が使用できる可能性が高い。なぜなら、４０Ｃａの天然存在比が９６．９４１％だからである。また、Ｃａの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で３８Ｋを生成することができる。
【０２３６】
生成されうるＫの同位体は、質量数が３７〜４０の範囲のものである。３８Ｋは、７．６１分の半減期でβ＋崩壊により４８Ａｒへ崩壊する。その際、主に２．１６７ＭｅＶのγ線が放出される。３８ＫはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有望である。生成した３８ＫイオンはＣａイオンから分離して回収される。
【０２３７】
［３−３−４  ４７Ｃａ］
カルシウム（Ｃａ）の同位体のうち４５Ｃａ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは４７Ｃａである。図８３は４７Ｃａについての情報を摘記する説明図である。４７Ｃａは４７Ｋを経由して生成される。４７Ｋを生成するＮＭＣＲは、
４８Ｃａ（μ−，ｎ  ν）４７Ｋ
である。この反応によって４７Ｋを生成すれば、４７Ｋが親核となって半減期１７．５秒にてβ−崩壊することによって娘核として４７Ｃａが得られる。この４７Ｃａイオンは、４７Ｋイオンから化学分離により回収される。４８Ｃａ（μ−，３ｎ  ν）４５Ｋ  反応で生成する４５Ｋが、半減期１７．８分でβ−崩壊して４５Ｃａを生成する可能性があるものの、その量は限定的と予想している。なお、４８ＣａからのＮＭＣＲのターゲット原料には４８Ｃａの濃縮原料が必要となる。なぜなら、４８Ｃａの天然存在比が０．１８７％に過ぎないからである。また、Ｃａの原子番号が小さいことから、ＮＭＣＲにおける原子核捕獲確率が小さくなるものの、高い確度で４７Ｋ、そして４７Ｃａを生成することができる。
【０２３８】
生成されうるＣａの同位体は、質量数が４５〜４８の範囲のものである。４７Ｃａは、４．５４日の半減期でβ−崩壊により４７Ｓｃへ崩壊する。その際１２９７ｋｅＶ、４８９ｋｅＶ、および８０８ｋｅＶのγ線が放出される。さらに４７Ｓｃは３．４２日の半減期でβ−崩壊により４７Ｔｉに崩壊する。その際、１５９ｋｅＶのみのγ線放出をする。ここでは４７Ｃａは４７Ｓｃの親核となっている。４７ＣａはＳＰＥＣＴや放射性検査薬の用途に適用しうる点で有望である。生成した４７Ｋイオンを４８Ｃａイオンから分離して回収することにより、４７Ｃａが製造される。
【０２３９】
［３−３−５  ５５Ｃｏ−（５５Ｆｅ）］
コバルト（Ｃｏ）の同位体のうち５７Ｃｏ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは５５Ｃｏである。図８４は５５Ｃｏについての情報を摘記する説明図である。なお、５５Ｃｏを親核として娘核として生成される５５Ｆｅについても併せて説明する。５５Ｃｏを生成するＮＭＣＲは、
５８Ｎｉ（μ−，３ｎ  ν）５５Ｃｏ
である。ターゲット原料には、Ｎｉの天然原料を採用することができる可能性がある。なお、５８Ｎｉの天然存在比は６８．２７％である。また、５５Ｃｏ以外の放射性同位体も生成される可能性があるものの、ミュオン照射時間およびその後の冷却時間を調節して５５Ｃｏの比率を用途からの要求に合わせられる可能性がある。また、特に５８Ｎｉの存在比を高めた濃縮原料を採用することと、短時間のみ照射することとを組み合わせれば、５５Ｃｏの放射性核種純度をより高めることができるであろう。
【０２４０】
生成されうるＣｏの同位体は、質量数が５５〜５８の範囲のものである。５５Ｃｏは、１７．５時間の半減期でＥＣ（２３％）およびβ＋（７７％）崩壊により５５Ｆｅへ崩壊する。その際９３１ｋｅＶ、４７７ｋｅＶ、および１４０８ｋｅＶのγ線が放出される。５５Ｆｅは、２．７年の半減期で１００％がＥＣにより５５Ｍｎへ崩壊する。この崩壊の際にはγ線は放出されないものの、Ｍｎからは約５．９ｋｅＶの特性ＫαＸ線が放出される。
【０２４１】
５５ＣｏはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に有望である。また、５５Ｃｏは、５５Ｆｅを生成する親核としても有用である。この５５Ｆｅは、その半減期が長いことが難点であるものの、特性Ｘ線を利用した放射線治療や放射性検査薬への応用の可能性を予想している。生成した５５ＣｏイオンはＮｉイオンから分離して回収される。
【０２４２】
［３−３−６  ６５Ｎｉ］
ニッケル（Ｎｉ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは６５Ｎｉである。図８５は６５Ｎｉについての情報を摘記する説明図である。６５Ｎｉを生成するＮＭＣＲは、
６５Ｃｕ（μ−，ν）６５Ｎｉ
である。ターゲット原料には、Ｃｕの天然原料を採用することができる。Ｃｕの天然存在比が、６９．１７％（６３Ｃｕ）および３０．８３％（６５Ｃｕ）であるものの、６３Ｃｕから出発するＮＭＣＲからは、６３Ｎｉ（半減期１００年）以外の放射性核種が生成されないためである。
【０２４３】
生成されうるＣｕの同位体は、質量数が６２〜６５の範囲のものである。６５Ｎｉは、２．５２時間の半減期でβ−崩壊にて６５Ｃｕへ崩壊する。その際１４８１ｋｅＶ、１１１５ｋｅＶ、および３６６ｋｅＶのγ線が放出される。６５ＮｉはＳＰＥＣＴの用途に適用されうる点で有望である。生成した６５ＮｉイオンはＣｕイオンから分離して回収される。
【０２４４】
［３−３−７  ６１Ｃｕ］
銅（Ｃｕ）の同位体のうち６４Ｃｕおよび６７Ｃｕ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものの一つが６１Ｃｕである。図８６は６１Ｃｕについての情報を摘記する説明図である。６１Ｃｕを生成するＮＭＣＲは、
６４Ｚｎ（μ−，３ｎ  ν）６１Ｃｕ
である。ターゲット原料には、６４Ｚｎの濃縮原料が必要である。それは、６４Ｚｎの天然存在比は４８．６％であるためである。その場合であっても、６１Ｃｕ、６２Ｃｕ、６４Ｃｕが混在する可能性がある。この混在が問題となる用途では、ミュオン照射時間およびその後の冷却時間を調節して６１Ｃｕの比率を用途からの要求に合わせることが有用である。
【０２４５】
生成されうるＣｕの同位体は、質量数が６１〜６４の範囲のものである。６１Ｃｕは、３．４１時間の半減期でＥＣ（３８％）およびβ＋（６２％）崩壊にて６１Ｎｉに崩壊し、その際２８３ｋｅＶ、６５６ｋｅＶ、６７ｋｅＶ、および１１８６ｋｅＶのγ線が放出される。６１ＣｕはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に有望である。生成した６１Ｃｕイオンは６４Ｚｎイオンから分離して回収される。
【０２４６】
［３−３−８  ６２Ｃｕ］
銅（Ｃｕ）の同位体のうち上述したもの以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものの一つが６２Ｃｕである。図８７は６２Ｃｕについての情報を摘記する説明図である。６２Ｃｕを生成するＮＭＣＲは、
６４Ｚｎ（μ−，２ｎ  ν）６２Ｃｕ
である。ターゲット原料には、６４Ｚｎの濃縮原料が必要である。それは、６４Ｚｎの天然存在比が４８．６％であるためである。
【０２４７】
生成されうるＣｕの同位体は、質量数が６１〜６４の範囲のものである。６２Ｃｕは、９．７３分の半減期でＥＣ（２．２％）およびβ＋（９７．８％）崩壊にて６２Ｎｉに崩壊し、その際１１７３ｋｅＶおよび８７６ｋｅＶのγ線が放出される。６２ＣｕはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有望である。生成した６２Ｃｕイオンは６４Ｚｎイオンから分離して回収される。
【０２４８】
［３−３−９  ７１ｍＺｎ］
亜鉛（Ｚｎ）の同位体のうち６９ｍＺｎ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは７１ｍＺｎである。図８８は７１ｍＺｎについての情報を摘記する説明図である。７１ｍＺｎを生成するＮＭＣＲは、
７１Ｇａ（μ−，ν）７１ｍＺｎ
である。ターゲット原料には、Ｇａの天然原料を利用することができる。その理由は、Ｇａの天然存在比が６０．１％（６９Ｇａ）および３９．９％（７１Ｇａ）だからである。なお、６９ｍＺｎが混在する可能性があるものの、照射時間の調整で、その混在を少なくすることができる。
【０２４９】
生成されうるＺｎの同位体は、質量数が６８〜７１の範囲のものである。７１Ｚｎは、Ｊ＝９／２＋の核異性体７１ｍＺｎが、３．９時間の半減期で７１Ｇａにβ−崩壊し、その際に３８６ｋｅＶ、４８７ｋｅＶ、および６２０ｋｅＶ等のγ線が放出される。基底状態（Ｊ＝１／２−）の７１Ｚｎは、２．４分の半減期で７１Ｇａにβ−崩壊し、その際に５１２ｋｅＶ、９１０ｋｅＶ、および３９０ｋｅＶのγ線が放出される。本願の発明者は、７１ｍＺｎはＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有望であると考えている。生成した７１ｍＺｎイオンはＧａイオンから分離して回収される。
【０２５０】
［３−３−１０  ７２Ｇａ、７３Ｇａ］
ガリウム（Ｇａ）の同位体のうち６７Ｇａ、６８Ｇａ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは７２Ｇａおよび７３Ｇａである。図８９は７２Ｇａおよび７３Ｇａについての情報を摘記する説明図である。７２Ｇａを生成するＮＭＣＲは、
７２Ｇｅ（μ−，ν）７２Ｇａ
７３Ｇｅ（μ−，ｎ  ν）７２Ｇａ
７４Ｇｅ（μ−，２ｎ  ν）７２Ｇａ
である。また、７３Ｇａを生成するＮＭＣＲは、
７３Ｇｅ（μ−，ν）７３Ｇａ
７４Ｇｅ（μ−，ｎ  ν）７３Ｇａ
７６Ｇｅ（μ−，３ｎ  ν）７３Ｇａ
である。これらのターゲット原料には、Ｇｅの天然原料を利用することができる。その理由は、Ｇｅの天然存在比が２０．５％（７０Ｇｅ）、２７．４％（７２Ｇｅ）、７．８％（７３Ｇｅ）、３６．５％（７４Ｇｅ）、７．８％（７６Ｇｅ）だからである。
【０２５１】
生成されうるＧａの同位体は、質量数が６９〜７６の範囲のものである。７２Ｇａは、１４．１時間の半減期で７２Ｇｅへβ−崩壊し、その際に８３４ｋｅＶ、６３０ｋｅＶ等のγ線が放出される。７３Ｇａも、４．８６時間の半減期で７３Ｇｅへβ−崩壊し、その際に５３ｋｅＶ、２９７ｋｅＶ、および３２６ｋｅＶのγ線が放出される。
【０２５２】
本願の発明者は、７２Ｇａおよび７３Ｇａは、ともにＳＰＥＣＴの用途にて有望であると考えている。なお、天然のＧｅをターゲットとする場合には、７２Ｇａと７３Ｇａとが混在する可能性がある。その場合には、ミュオン照射時間およびその後の冷却時間を調節して７２Ｇａおよび７３Ｇａの比率を用途からの要求に合わせることが有用である。生成した７２Ｇａイオンおよび７３Ｇａイオンは、Ｇｅイオンから分離して回収される。
【０２５３】
［３−３−１１  ７５Ｇｅ］
ゲルマニウム（Ｇｅ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは７５Ｇｅである。図９０は７５Ｇｅについての情報を摘記する説明図である。７５Ｇｅを製造するためのＮＭＣＲは、一つには、
７５Ａｓ（μ−，ν）７５Ｇｅ
である。この反応の原料にはＡｓの天然原料を採用することができる。なぜなら、Ａｓの天然存在比は７５Ａｓが１００％だからである。７５Ｇｅは７５Ｇａを経由することによっても製造することもできる。それは、
７６Ｇｅ（μ−，ｎ  ν）７５Ｇａ
のＮＭＣＲを利用する場合である。生成された７５Ｇａは化学分離により回収する。この反応によって７５Ｇａを生成すれば、７５Ｇａが親核となって半減期２．１分にてβ−崩壊することによって娘核７５Ｇｅが得られる。ターゲット原料には、７６Ｇｅの濃縮原料が必要である。それは、７６Ｇｅの天然存在比が７．８％であるためである。
【０２５４】
最終的に生成されうるＧｅの同位体は、質量数が７２〜７５の範囲のものである。７５Ｇｅは、８２．８分の半減期でβ−崩壊により７５Ａｓに崩壊する。その際、２６５ｋｅＶおよび１９９ｋｅＶ等のγ線が放出される。本願の発明者は、７５ＧｅはＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有望と考えている。生成した７５Ｇｅイオンは７５Ａｓイオンから分離して回収される。
【０２５５】
［３−３−１２  ７６Ｂｒおよび８３Ｂｒ−（８３ｍＫｒ）］
臭素（Ｂｒ）の同位体のうち、７７Ｂｒおよび８２Ｂｒ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは７６Ｂｒおよび８３Ｂｒである。図９１は７６Ｂｒおよび８３Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。７６Ｂｒを生成するＮＭＣＲは、
７８Ｋｒ（μ−，２ｎ  ν）７６Ｂｒ
である。これに対し、８３Ｂｒを生成するＮＭＣＲは、
８３Ｋｒ（μ−，ν）８３Ｂｒ
８４Ｋｒ（μ−，ｎ  ν）８３Ｂｒ
８６Ｋｒ（μ−，３ｎ  ν）８３Ｂｒ
である。生成後の７６Ｂｒおよび８３Ｂｒを、それぞれ７８Ｋｒや８３Ｋｒ、８４Ｋｒ、８６Ｋｒから回収するためには、希ガスであるＫｒが水溶性を示さないのに対し、Ｂｒの強い水溶性により、水に接触して通過させることにより回収することができる。すなわち、生成した７６Ｂｒおよび８３Ｂｒを含むＫｒガス原料を水溶液中に通すことにより、７６Ｂｒおよび８３Ｂｒを水溶液中に溶解させて回収することができる。
【０２５６】
生成されうるＢｒの同位体は、質量数が７５〜８６の範囲のものである。７６Ｂｒは半減期１６．１時間で、β＋崩壊（５７％）およびＥＣ（４３％）で７６Ｓｅ（安定）に崩壊する。その際、５５９ｋｅＶ、５６３ｋｅＶ、および６５７ｋｅＶのγ線を放出する。８３Ｂｒは半減期２．３９時間で、β−崩壊により８３Ｋｒに崩壊し、その９８．６％が８３Ｋｒの核異性体８３ｍＫｒ（Ｊ＝１／２−）に崩壊する。８３ｍＫｒは、半減期は１．８３時間で、ＩＴにより８３Ｋｒ（安定）に崩壊する。その際、３２ｋｅＶと９ｋｅＶのγ線を放出する。７３Ｂｒは８３ｍＫｒの親核となっていて、８３Ｂｒと８３ｍＫｒとはミルキング（放射平衡）の関係になっている。
【０２５７】
本願の発明者は、７６Ｂｒおよび８３Ｂｒも有望なＢｒ同位体であると考えている。７６Ｂｒは、ＰＥＴやＳＰＥＣＴのための有用な核種となる。また８３Ｂｒは、ＳＰＥＣＴの用途に有望な８３ｍＫｒを生成するための親核となる点で有用である。７６Ｂｒおよび８３Ｂｒの生成には、７８Ｋｒ、８３Ｋｒ、８４Ｋｒ、８６Ｋｒの濃縮原料が必要である。その理由は、Ｋｒの天然存在比が０．３５％（７８Ｋｒ）、２．２５％（８０Ｋｒ）、１１．６％（８２Ｋｒ）、１１．５％（８３Ｋｒ）、５７．０％（８４Ｋｒ）、１７．３％（８６Ｋｒ）だからである。一方、８３Ｂｒの場合は、８３Ｋｒ、８４Ｋｒ、８６Ｋｒの天然存在比の和が７５．８％となるので、天然Ｋｒ原料が使用できる可能性があると予想している。
【０２５８】
［３−３−１３  ８０ｍＢｒ、８５Ｂｒ−（８５ｍＫｒ）］
臭素（Ｂｒ）の同位体のうち、７６Ｂｒ、７７Ｂｒ、８２Ｂｒ、８３Ｂｒ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒである。図９２は８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒについての情報を摘記する説明図である。８０ｍＢｒを生成するＮＭＣＲは、
８０Ｋｒ（μ−，ν）８０ｍＢｒ
８２Ｋｒ（μ−，２ｎ  ν）８０ｍＢｒ
である。これに対し、８５Ｂｒを生成するＮＭＣＲは、
８６Ｋｒ（μ−，ｎ  ν）８５Ｂｒ
である。生成後の８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒを、それぞれ８２Ｋｒおよび８０Ｋｒ、ならびに８６Ｋｒから回収するためには、希ガスであるＫｒが水溶性を示さないのに対し、Ｂｒの強い水溶性により、水に接触して通過させることにより回収することができる。すなわち、生成した８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒを含むＫｒガス原料を水溶液中に通すことにより、８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒを水溶液中に溶解させて回収することができる。
【０２５９】
生成されうるＢｒの同位体は、質量数が７７〜８６の範囲のものである。８０Ｂｒの核異性体である８０ｍＢｒは半減期４．４２時間で、その１００％が基底状態へＩＴにより遷移する。その際、４９ｋｅＶおよび３７ｋｅＶのγ線を放出する。８０Ｂｒの基底状態は半減期１７．６分で、その８．３％がβ＋崩壊およびＥＣ崩壊により８０Ｓｅに崩壊し、６６６ｋｅＶのγ線を放出する。８０Ｂｒの基底状態の残りの９１．７％はβ−崩壊により８０Ｋｒに崩壊し、その際に６１６ｋｅＶのγ線を放出する。８５Ｂｒは２．９分の半減期で８５ｍＫｒにβ−崩壊する。８５ｍＫｒ（Ｊ＝１／２−）は、４．４８時間の半減期であり、その２１％がＩＴにより８５Ｋｒ（Ｊ＝９／２＋、半減期１０．７年）に転移し、３０５ｋｅＶのγ線が放出される。８５ｍＫｒの７９％はβ−崩壊により８５Ｒｂに崩壊する。その際、１５１ｋｅＶのγ線が放出される。
【０２６０】
本願の発明者は、有望なＢｒ同位体が８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒであると考えている。８０ｍＢｒは、ＰＥＴやＳＰＥＣＴのための核種となる。また８５Ｂｒは、ＳＰＥＣＴの用途に有望な８５ｍＫｒを生成するための親核となる点で有用である。８０ｍＢｒおよび８５Ｂｒを生成するＮＭＣＲには、８０Ｋｒ、８２Ｋｒ、８６Ｋｒの濃縮原料が必要である。その理由は、Ｋｒの天然存在比が０．３５％（７８Ｋｒ）、２．２５％（８０Ｋｒ）、１１．６％（８２Ｋｒ）、１１．５％（８３Ｋｒ）、５７．０％（８４Ｋｒ）、１７．３％（８６Ｋｒ）だからである。
【０２６１】
［３−３−１４  ８３Ｒｂ］
ルビジウム（Ｒｂ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものの一つが８３Ｒｂである。図９３は８３Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。８３Ｒｂを生成するＮＭＣＲは、
８４Ｓｒ（μ−，ｎ  ν）８３Ｒｂ
である。生成されうるＲｂの同位体は質量数が８１〜８４の範囲のものである。８３Ｒｂは、８６．２日の半減期で１００％が８３ＫｒにＥＣ崩壊して３２ｋｅＶ、５２０ｋｅＶ、５３０ｋｅＶ、および５５３ｋｅＶのγ線を放出する。このγ崩壊で８３Ｋｒの核異性体８３ｍＫｒ（Ｊ＝１／２−）が生成され、その半減期は１．８３時間である。８３ｍＫｒはＩＴで３２ｋｅＶと９ｋｅＶのγ線を放出して８３Ｋｒに崩壊する。８３Ｒｂと８３ｍＫｒはミルキング（放射平衡）の関係となっている。分離した８３Ｒｂから発生する８３ｍＫｒ気体を低温収集装置等で回収すると８３ｍＫｒが生成できる。
【０２６２】
本願の発明者は、８３ＲｂはＳＰＥＣＴの用途として有望な核種と考えている。また、８４Ｓｒの存在比を高めた濃縮原料が必要であると考えている。これらの理由は、８４Ｓｒの天然存在比が０．５６％だからである。生成した８３Ｒｂイオンは８４Ｓｒイオンから分離して回収される。
【０２６３】
［３−３−１５  ８４Ｒｂ］
ルビジウム（Ｒｂ）の同位体のうち８１Ｒｂ、８３Ｒｂ、８６Ｒｂ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは８４Ｒｂである。図９４は８４Ｒｂについての情報を摘記する説明図である。８４Ｒｂを生成するＮＭＣＲは、
８４Ｓｒ（μ−，ν）８４Ｒｂ
８６Ｓｒ（μ−，２ｎ  ν）８４Ｒｂ
である。生成されうるＲｂの同位体は、質量数が８１〜８６の範囲のものである。８４Ｒｂは、３２．９日の半減期で９７％が８４ＫｒにＥＣ（７５％）およびβ＋（２２％）崩壊して主として８８１ｋｅＶのγ線を放出し、８４Ｒｂの３％がγ線を放出せずに８４Ｓｒにβ−崩壊する。
【０２６４】
本願の発明者は、８４ＲｂはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。また、Ｓｒの濃縮原料が必要となると考えている。その理由は、天然存在比が、０．５６％（８４Ｓｒ）、９．８６％（８６Ｓｒ）、７．００％（８７Ｓｒ）、８２．５８％（８８Ｓｒ）だからである。ただし、８６Ｒｂ（半減期１８．７日）が混在する可能性がある。生成した８４Ｒｂイオンは、８４Ｓｒイオンまたは８６Ｓｒイオンから分離して回収される。
【０２６５】
［３−３−１６  ８９Ｚｒ］
ジルコニウム（Ｚｒ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものの一つが８９Ｚｒである。図９５は８９Ｚｒについての情報を摘記する説明図である。８９Ｚｒは、８９Ｎｂを経由して生成される。８９Ｎｂを生成するＮＭＣＲは、
９２Ｍｏ（μ−，３ｎ  ν）８９Ｎｂ
である。この反応によって８９Ｎｂを生成すれば、８９Ｎｂが親核となって半減期２．０時間にてβ＋およびＥＣ崩壊することによって娘核として８９Ｚｒが得られる。この８９Ｚｒは、化学分離により回収される。なお、９２ＭｏからのＮＭＣＲには９２Ｍｏの濃縮原料が必要である。なぜなら、その天然存在比が１４．８４％だからである。
【０２６６】
生成されうるＺｒの同位体は、質量数が８９〜９２の範囲のものである。８９Ｚｒは７８．４時間の半減期でＥＣ（７７．７％）およびβ＋（２２．３％）崩壊により８９Ｙに崩壊し、その際に９０９ｋｅＶのγ線が放出される。なお、８９Ｙは安定である。本願の発明者は、８９ＺｒはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に有望な核種であると考えている。生成した８９Ｎｂイオンは９２Ｍｏイオンから分離し回収される。その８９Ｎｂから８９Ｚｒが生成される。または、８９Ｚｒイオンを９２Ｍｏイオンから分離し回収することもできる。
【０２６７】
［３−３−１７  ９５Ｚｒ］
ジルコニウム（Ｚｒ）の同位体のうち、８９Ｚｒ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは９５Ｚｒである。図９６は９５Ｚｒについての情報を摘記する説明図である。９５Ｚｒは、９５Ｙを経由して生成される。９５Ｙを生成するＮＭＣＲは、
９６Ｚｒ（μ−，ｎ  ν）９５Ｙ
である。この反応によって９５Ｙを生成すれば、９５Ｙが親核となって半減期１０．３分にてβ−崩壊することによって娘核として９５Ｚｒが得られる。この９５Ｙは、化学分離により回収される。なお、９６ＺｒからのＮＭＣＲには９６Ｚｒの濃縮原料が必要である。なぜなら、その天然存在比が２．７６％だからである。
【０２６８】
生成されうるＺｒの同位体は、質量数が９３〜９６の範囲のものである。９５Ｚｒは６４．０日の半減期でβ−崩壊により９５Ｎｂに崩壊し、その際に７５７ｋｅＶおよび７２４ｋｅＶのγ線が放出される。その９５Ｎｂはさらに３５．０日の半減期でβ−崩壊により９５Ｍｏに崩壊し、その際に７６６ｋｅＶのみのγ線が放出される。なお、９５Ｍｏは安定である。生成した９５Ｙイオンは９６Ｚｒイオンから分離して回収されることにより、９５Ｚｒが製造される。
【０２６９】
本願の発明者は、９５ＺｒはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種であると考えている。９５Ｚｒと娘核９５Ｎｂとはミルキング（放射平衡）により９５Ｎｂを製造しうる関係となっている。ただし、９５Ｚｒの半減期が６４．０日と長いことから、時間をおいて複数回ミルキングする際の時間間隔を短くすると９５Ｎｂの放射能が回復しにくいという難点がある。なお、上記ＮＭＣＲは、９５Ｎｂを生成する手法としても有用である。この点については、３−３−２０にて後述する。
【０２７０】
［３−３−１８  ９０Ｎｂ］
ニオブ（Ｎｂ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものの一つが９０Ｎｂである。図９７は９０Ｎｂについての情報を摘記する説明図である。９０Ｎｂを生成するＮＭＣＲは、
９２Ｍｏ（μ−，２ｎ  ν）９０Ｎｂ
である。生成されうるＮｂの同位体は、質量数が８９〜９２の範囲のものである。９０Ｎｂは、１４．６時間の半減期でＥＣ崩壊（４７％）およびβ＋崩壊（５３％）により９０Ｚｒに崩壊し、その際に多数種のエネルギーのγ線（１４１ｋｅＶ、１１２９ｋｅＶ、２３１９ｋｅＶ等）が放出される
【０２７１】
ＮＭＣＲのターゲット核種となる９２Ｍｏは天然存在比が１４．８４％であり、濃縮原料を採用する必要がある。８９Ｎｂが同時に生成されるものの、冷却時間を調整して減衰させることができる。本願発明者は、９０ＮｂがＰＥＴやＳＰＥＣＴに利用することができると考えている。生成した９０Ｎｂイオンは９２Ｍｏイオンから分離回収される。
【０２７２】
［３−３−１９  ９２ｍＮｂ］
ニオブ（Ｎｂ）の同位体のうち９０Ｎｂ以外に発明者が応用を想定しうると予測している別のものは９２ｍＮｂである。図９８は９２ｍＮｂについての情報を摘記する説明図である。９２ｍＮｂを生成するＮＭＣＲは、
９２Ｍｏ（μ−，ν）９２ｍＮｂ
９４Ｍｏ（μ−，２ｎ  ν）９２ｍＮｂ
である。生成されうるＮｂの同位体は、質量数が８９〜９４の範囲のものである。９２ｍＮｂ（Ｊ＝２＋）は、１０．１５日の半減期により、９９．９４％がＥＣにて９２Ｚｒに崩壊し、その際に、９３５ｋｅＶ、９１２ｋｅＶ、１８４７ｋｅＶのγ線が放出される。なお、基底状態である９２Ｎｂは、３．６×１０７年程度の半減期を有し十分に安定である。
【０２７３】
ＮＭＣＲのターゲット核種となる９２Ｍｏおよび９４Ｍｏはそれぞれの天然存在比が１４．８４％および９．２５％であり、濃縮原料が必要となる可能性が高い。本願発明者は、９２ｍＮｂはＳＰＥＣＴの用途に有望であると考えている。生成した９２ｍＮｂイオンは９２Ｍｏイオンまたは９４Ｍｏイオンから分離して回収される。
【０２７４】
［３−３−２０  ９５ｍＮｂ］
ニオブ（Ｎｂ）の同位体のうち９０Ｎｂ、９２ｍＮｂ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは９５ｍＮｂである。図９９は９５ｍＮｂについての情報を摘記する説明図である。９５ｍＮｂを生成するＮＭＣＲは、
９５Ｍｏ（μ−，ν）９５ｍＮｂ
９６Ｍｏ（μ−，ｎ  ν）９５ｍＮｂ
９７Ｍｏ（μ−，２ｎ  ν）９５ｍＮｂ
９８Ｍｏ（μ−，３ｎ  ν）９５ｍＮｂ
である。生成されうるＮｂの同位体は、質量数が９２〜９８の範囲のものである。９５ｍＮｂ（Ｊ＝１／２−）は、８６．６時間の半減期により、９７．５％がＩＴにて９５Ｎｂに崩壊し、２３６ｋｅＶのγ線を放出する。また、その残りの２．５％がβ−崩壊で９５Ｍｏに崩壊し、２０４ｋｅＶのγ線を放出する。また、基底状態である９５Ｎｂは、３４．９７日の半減期で、β−崩壊により９５Ｍｏに崩壊し、７６６ｋｅＶのみのγ線を放出する。Ｍｏは天然原料を採用することができる可能性が高い。同時に生成されるＮｂ同位元素は短半減期か長半減期であるため、９５ｍＮｂの生成効率を高めることができるためである。
【０２７５】
本願発明者は、９５ｍＮｂはＳＰＥＣＴの用途に有望であると考えている。生成した９５ｍＮｂイオンはＭｏイオンから分離して回収される。
【０２７６】
上記ＮＭＣＲ以外にも、（３−３−１７  ９５Ｚｒ）の欄にて説明した９５Ｚｒの娘核として９５Ｎｂの生成を行うこともできる。すなわち、９５Ｙ−９５Ｚｒ−９５Ｎｂ−９５Ｍｏという放射性崩壊の系列を利用するのである。興味あることは、９５Ｚｒと９５Ｎｂとの関係がミルキング（放射平衡）により９５Ｎｂを製造しうる関係となっていることである。ただし（３−３−１７）の欄にて上述したとおり、９５Ｎｂを生成する効率は９５Ｚｒの半減期が６４．０日と長いことから必ずしも高くない。
【０２７７】
なお、上記９５Ｙ−９５Ｚｒ−９５Ｎｂ−９５Ｍｏの放射性崩壊系列のうち、９５Ｙについては、１０．３分と半減期が短く、例えば医学目的に適用しうる用途は限定的なものと本願の発明者は推測している。
【０２７８】
［３−３−２１  １１０Ｉｎ］
インジウム（Ｉｎ）の同位体のうち１１１Ｉｎ、１１３ｍＩｎおよび１１５ｍＩｎ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１１０Ｉｎである。図１００は１１０Ｉｎについての情報を摘記する説明図である。１１０Ｉｎを生成するＮＭＣＲは、
１１２Ｓｎ（μ−，２ｎ  ν）１１０Ｉｎ
である。このＮＭＣＲによって生成されうるＩｎの同位体は、質量数が１０９〜１１２の範囲のものである。１１０Ｉｎ（Ｊ＝２＋）は、６９分の半減期で１００％がβ＋およびＥＣ崩壊により１１０Ｃｄへ転移し、その際に主に６５７ｋｅＶのγ線が放出される。生成した１１０Ｉｎイオンは、１１２Ｓｎイオンから分離して回収される。
【０２７９】
１１０Ｉｎの生成には１１２Ｓｎの濃縮原料をターゲットが必要である。それは、１１２Ｓｎの天然存在比が１．０％であるためである。本願の発明者は、１１０ＩｎはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途において有望な核種と考えている。
【０２８０】
［３−３−２２  １１９ｍＳｎ］
スズ（Ｓｎ）の同位体のうち、１１７ｍＳｎ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものの一つが１１９ｍＳｎである。図１０１は１１９ｍＳｎについての情報を摘記する説明図である。１１９ｍＳｎを製造するためのＮＭＣＲは、一つには、
１２１Ｓｂ（μ−，２ｎ  ν）１１９ｍＳｎ
である。１１９ｍＳｎイオンは１２１Ｓｂイオンから分離して回収される。
【０２８１】
１１９ｍＳｎは１１９Ｉｎを経由することによっても製造することができる。それは、
１２０Ｓｎ（μ−，ｎ  ν）１１９Ｉｎ
のＮＭＣＲを利用する場合である。生成された１１９Ｉｎイオンは１２０Ｓｎイオンから分離して回収される。この反応によって１１９Ｉｎ（基底状態、Ｊ＝９／２＋）を生成すれば、１１９Ｉｎが親核となって半減期２．１分にてβ−崩壊することによって娘核１１９ｍＳｎが得られる。
【０２８２】
生成されうるＳｎの同位体は、質量数が１１８〜１２１の範囲のものである。１１９Ｓｎの基底状態（Ｊ＝１／２＋）は安定であるものの、１１９ｍＳｎ（Ｊ＝１１／２−）は、２５０日の半減期で１００％が１１９ＳｎにＩＴにより転移する。その際、６６ｋｅＶおよび２４ｋｅＶのγ線が放出される。
【０２８３】
本願の発明者は、１１９ｍＳｎはＳＰＥＣＴに適用されうる点で有望と考えている。なお、１１９ｍＳｎをＮＭＣＲにより直接製造する場合には、Ｓｂの天然原料を採用することができる。その理由は一つにはＳｂの天然存在比が、５７．３％（１２１Ｓｂ）および４２．７％（１２３Ｓｂ）だからである。もう一つ、後述する１２１Ｓｎおよび１２３ｍＳｎが同時に生成されるものの、冷却時間の調節によりこれらによる放射線は減衰させることができるからである。
【０２８４】
また、１１９Ｉｎを経由して１１９ｍＳｎを製造するためのターゲット原料として１２０Ｓｎの濃縮原料が必要である。それは、１２０Ｓｎの天然存在比が３２．４％であるためである。
【０２８５】
［３−３−２３  １２１Ｓｎおよび１２３ｍＳｎ］
スズ（Ｓｎ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測している別のものは１２１Ｓｎおよび１２３ｍＳｎである。図１０２は１２１Ｓｎおよび１２３ｍＳｎについての情報を摘記する説明図である。一方の１２１Ｓｎを製造するためのＮＭＣＲは、
１２１Ｓｂ（μ−，ν）１２１Ｓｎ
１２３Ｓｂ（μ−，２ｎ  ν）１２１Ｓｎ
である。１２１ＳｎイオンはＳｂイオンから分離して回収される。
【０２８６】
１２１Ｓｎは１２１Ｉｎを経由して製造することもできる。それは、
１２２Ｓｎ（μ−，ｎ  ν）１２１Ｉｎ
のＮＭＣＲを利用する場合である。生成された１２１Ｉｎイオンは１２２Ｓｎイオンから分離して回収される。この反応によって１２１Ｉｎを生成すれば、１２１Ｉｎ（Ｊ＝１／２−）が親核となって半減期３．８分にてβ−崩壊することによって娘核１２１Ｓｎが得られる。
【０２８７】
他方の１２３ｍＳｎを製造するためのＮＭＣＲは、一つには、
１２３Ｓｂ（μ−，ν）１２３ｍＳｎ
である。１２３ｍＳｎイオンもＳｂイオンから分離して回収される。
１２３ｍＳｎも１２３Ｉｎを経由して製造することもできる。それは、
１２４Ｓｎ（μ−，ｎ  ν）１２３Ｉｎ
のＮＭＣＲを利用する場合である。生成された１２３Ｉｎは化学分離により回収する。この反応によって１２３Ｉｎを生成すれば、１２３Ｉｎ（Ｊ＝１／２−）が親核となって半減期４８秒にてβ−崩壊することによって娘核１２３ｍＳｎが得られる。
【０２８８】
最終的に生成されうるＳｎの同位体は、質量数が１１８〜１２３の範囲のものである。１２１ＳｎはＪ＝３／２＋の基底状態から、２７．１時間の半減期で１２１Ｓｂにβ−崩壊する。その際にγ線は放出されない。また、Ｊ＝３／２＋の核異性体である１２３ｍＳｎが４０．１分の半減期でβ−崩壊によって１２３Ｓｂに崩壊し、その際に１６０ｋｅＶのγ線が放出される。なお、１２３Ｓｎの基底状態（Ｊ＝１１／２−）は、半減期が１２９日で１２３Ｓｂにβ−崩壊し、その際にはγ線を殆ど放出しない。
【０２８９】
本願の発明者は、１２１Ｓｎは放射線治療に適用される点で、また、１２３ｍＳｎはＳＰＥＣＴや放射線治療に適用される点で有望と考えている。なお、１２１Ｓｎまたは１２３ｍＳｎをＮＭＣＲにより直接製造する場合には、Ｓｂの天然原料を採用することができる。その理由は一つにはＳｂの天然存在比が、５７．３％（１２１Ｓｂ）および４２．７％（１２３Ｓｂ）だからである。もう一つは、先述した１１９ｍＳｎが同時に生成されるものの、その生成速度が遅いため、ミュオン照射時間の調節により１１９ｍＳｎの生成は抑制できるためである。ただし、その場合であっても、１２１Ｓｎと１２３ｍＳｎとが混在する可能性があるので、照射時間と冷却時間の調整をする。また、１２１Ｓｎまたは１２３ｍＳｎを、それぞれ、１２１Ｉｎまたは１２３Ｉｎを経由して製造するためのターゲット原料には、Ｓｎの濃縮原料が必要である。それは、１２２Ｓｎおよび１２４Ｓｎの天然存在比が、４．６％および５．６％であるためである。
【０２９０】
［３−３−２４  １２１Ｔｅ］
テルル（Ｔｅ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは１２１Ｔｅである。図１０３は１２１Ｔｅについての情報を摘記する説明図である。１２１Ｔｅは、１２１Ｉを経由して生成される。１２１Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１２４Ｘｅ（μ−，３ｎ  ν）１２１Ｉ
である。この反応によって１２１Ｉを生成すれば、１２１Ｉが親核となって半減期２．１２時間にてＥＣおよびβ＋崩壊することによって娘核として１２１Ｔｅが得られる。１２１Ｔｅには核異性体（Ｊ＝１１／２−）があるものの、１２１ＩのＥＣおよびβ＋崩壊では生成されない。１２１Ｉはハロゲン元素なので、希ガス原料である１２４Ｘｅから分けて水溶液中に回収することができる。なお、１２４ＸｅからのＮＭＣＲには１２４Ｘｅの濃縮原料が必要である。なぜなら、Ｘｅ同位体の天然存在比は１２４Ｘｅが０．１０％だからである。
【０２９１】
生成されうるＴｅの同位体は、質量数が１２１〜１２４の範囲のものである。１２１Ｔｅは１００％が１６．８日の半減期でＥＣ崩壊により１２１Ｓｂに崩壊し、その際に、５７３ｋｅＶ、５０８ｋｅＶ、および４７０ｋｅＶのγ線が放出される。本願の発明者は、１２１ＴｅはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種であると考えている。
【０２９２】
［３−３−２５  １２５ｍＴｅ］
テルル（Ｔｅ）の同位体のうち１２１Ｔｅ以外に発明者が応用を想定しうると予測している一つのものは１２５ｍＴｅである。図１０４は１２５ｍＴｅについての情報を摘記する説明図である。１２５ｍＴｅを生成するＮＭＣＲは、
１２７Ｉ（μ−，２ｎ  ν）１２５ｍＴｅ
である。１２５Ｔｅそれ自体は安定であり放射性を示さないものの、その核異性体１２５ｍＴｅ（Ｊ＝１１／２−）が、その１００％が半減期５７．４日でＩＴにより１２５Ｔｅに転移し、その際１０９ｋｅＶおよび３５ｋｅＶのγ線が放出される。
【０２９３】
ＮＭＣＲのターゲット原料のためには天然のＩを利用することができる。なぜなら、１２７Ｉの天然存在比は１００％だからである。なお、Ｊ＝１１／２−の１２７Ｔｅの核異性体は、原料原子核１２７Ｉの基底状態がＪ＝５／２＋であることから、生成される可能性が高いと考えている。
【０２９４】
本願の発明者は、１２５ｍＴｅはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。生成した１２５ｍＴｅイオンは１２７Ｉイオンから分離して回収される。
【０２９５】
［３−３−２６  １２７ｍＴｅ］
テルル（Ｔｅ）の同位体のうち１２１Ｔｅ、１２５ｍＴｅ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているもう一つのものは１２７ｍＴｅである。図１０５は１２７ｍＴｅについての情報を摘記する説明図である。１２７ｍＴｅを生成するＮＭＣＲは、
１２７Ｉ（μ−，ν）１２７ｍＴｅ
である。１２７Ｔｅの核異性体１２７ｍＴｅ（Ｊ＝１１／２−）は半減期１０９日で放射性を示す。つまり、１２７ｍＴｅの９７．６％がＩＴにより１２７Ｔｅに転移し、その際８８ｋｅＶのγ線が放出される。また１２７ｍＴｅの２．４％はβ−崩壊により１２７Ｉへ崩壊し、その際に５７ｋｅＶのみのγ線が放出される。また、基底状態の１２７Ｔｅ（Ｊ＝３／２＋）も放射性を示し、半減期９．４時間にてβ−崩壊により１２７Ｉに崩壊し、その際に、４１８ｋｅＶなどのγ線が放出される。
【０２９６】
また、１２７ｍＴｅは１２７Ｓｂを経由して製造することもできる。それは、
１２８Ｔｅ（μ−，ｎ  ν）１２７Ｓｂ
のＮＭＣＲを利用する場合である。生成された１２７Ｓｂは化学分離により回収する。この反応によって１２７Ｓｂを生成すれば、１２７Ｓｂが親核となって半減期３．８５日にてβ−崩壊することによって娘核１２７ｍＴｅが得られる。１２７Ｓｂの基底状態はＪ＝７／２＋なので、１２７Ｔｅの核異性体１２７ｍＴｅ（Ｊ＝１１／２−）が高い確率で生成されると予想している。１２８Ｔｅの天然存在比は３１．６９％であるものの、ターゲット原料には１２８Ｔｅの濃縮原料が必要と予想している。
【０２９７】
ＮＭＣＲのターゲット原料のためには天然のＩを利用することができる。なぜなら、１２７Ｉの天然存在比が１００％だからである。なお、Ｊ＝１１／２−の１２７ｍＴｅの核異性体は、原料原子核１２７Ｉの基底状態がＪ＝５／２＋であることから、生成される可能性が高いと考えている。生成した１２７ｍＴｅイオンは１２７Ｉイオンから分離して回収される。本願の発明者は、１２７ｍＴｅはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。
【０２９８】
［３−３−２７  １２９ｍＴｅ］
テルル（Ｔｅ）の同位体のうち１２１Ｔｅ、１２５ｍＴｅ、１２７ｍＴｅ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１２９ｍＴｅである。図１０６は１２９ｍＴｅについての情報を摘記する説明図である。１２９ｍＴｅは１２９Ｓｂを経由して製造する。それは、
１３０Ｔｅ（μ−，ｎ  ν）１２９Ｓｂ
のＮＭＣＲを利用する。生成された１２９Ｓｂは化学分離により回収する。この反応によって１２９Ｓｂを生成すれば、１２９Ｓｂが親核となって半減期４．４時間にてβ−崩壊することによって娘核１２９ｍＴｅが得られる。１３０Ｔｅの天然存在比は３３．８０％であるものの、ターゲット原料には１３０Ｔｅの濃縮原料が必要と予想している。
【０２９９】
１２９Ｔｅの核異性体１２９ｍＴｅ（Ｊ＝１１／２−）は半減期３３．５日で放射性を示す。つまり、１２９ｍＴｅの６３％がＩＴにより１２９Ｔｅに転移し、その際１０６ｋｅＶのγ線が放出される。また１２９ｍＴｅの３７％はβ−崩壊により１２９Ｉへ崩壊し、その際に主に６９６ｋｅＶのγ線が放出される。また、基底状態の１２９Ｔｅ（Ｊ＝３／２＋）も放射性を示し、半減期６９分にてβ−崩壊により１２９Ｉに崩壊し、その際に、２８ｋｅＶや４６０ｋｅＶなどのγ線が放出される。この方法では１２９Ｓｂの基底状態が（Ｊ＝７／２＋）であるので、１２９Ｔｅの核異性体（Ｊ＝１１／２−）が高い確率で生成されると予想している。
生成した１２９Ｓｂイオンは１３０Ｔｅイオンから分離して回収される。本願の発明者は、１２９ｍＴｅはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。
【０３００】
［３−３−２８  １２４Ｉ］
ヨウ素（Ｉ）の同位体のうち１２３Ｉ、１２５Ｉ、１３１Ｉ、１３２Ｉ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１２４Ｉである。図１０７は１２４Ｉについての情報を摘記する説明図である。１２４Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１２４Ｘｅ（μ−，ν）１２４Ｉ
１２６Ｘｅ（μ−，２ｎ  ν）１２４Ｉ
である。生成されうるＩの同位体は、質量数が１２１〜１２６の範囲のものである。１２４Ｉは４．１５日の半減期でＥＣ（７５％）およびβ＋（２５％）崩壊により１２４Ｔｅに崩壊し、その際に６０３ｋｅＶ、１６９１ｋｅＶ、および７２３ｋｅＶのγ線が放出される。
【０３０１】
ＮＭＣＲのターゲット原料のためには１２４Ｘｅまたは１２６Ｘｅの濃縮原料が必要である。なぜなら、これらの天然存在は、０．１０％（１２４Ｘｅ）、および０．０９％（１２６Ｘｅ）だからである。また、ターゲット原料には、固体Ｘｅ原料を利用することができる。
本願の発明者は、１２４ＩはＰＥＴやＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。生成した１２４Ｉを含んでいる１２４Ｘｅまたは１２６Ｘｅの原料ガスを水溶液中に通すと１２４Ｉはヨウ化カリウム水溶液などの水溶液中に溶解する。つまり、１２４Ｉは希ガス中のハロゲン元素を水溶液中に溶解させて回収することができる。また、ヨウ素はエタノールによく溶けるので、１２４Ｉをエタノール中に溶解させて回収することもできる。
【０３０２】
［３−３−２９  １２６Ｉ］
ヨウ素（Ｉ）の同位体のうち１２３Ｉ、１２４Ｉ、１２５Ｉ、１３１Ｉ、１３２Ｉ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１２６Ｉである。図１０８は１２６Ｉについての情報を摘記する説明図である。１２６Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１２６Ｘｅ（μ−，ν）１２６Ｉ
１２８Ｘｅ（μ−，２ｎ  ν）１２６Ｉ
１２９Ｘｅ（μ−，３ｎ  ν）１２６Ｉ
である。生成されうるＩの同位体は、質量数が１２３〜１２９の範囲のものである。１２６Ｉの基底状態は半減期１３．０日で、その５４％がβ＋崩壊（１．０％）およびＥＣ崩壊（５３％）により１２６Ｔｅに崩壊し６６６ｋｅＶや７５４ｋｅＶのγ線を放出する。１２６Ｉの基底状態の残りの４６％はβ−崩壊により１２６Ｘｅに崩壊し、その際に３８８ｋｅＶのγ線を放出する。
【０３０３】
ＮＭＣＲのターゲット原料のためには１２６Ｘｅ、１２８Ｘｅまたは１２９Ｘｅの濃縮原料が必要である。なぜなら、これらの天然存在は、０．０９％（１２６Ｘｅ）、１．９１％（１２８Ｘｅ）、および２６．４％（１２９Ｘｅ）だからである。また、ターゲット原料には、固体Ｘｅ原料を利用することができる。
【０３０４】
本願の発明者は、１２６ＩはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。生成した１２６Ｉを含んでいる１２６Ｘｅ、１２８Ｘｅまたは１２９Ｘｅの原料ガスを水溶液中に通すと１２６Ｉはヨウ化カリウム水溶液などの水溶液中に溶解する。つまり、１２６Ｉは希ガス中のハロゲン元素を水溶液中に溶解させて回収することができる。また、ヨウ素はエタノールによく溶けるので、１２６Ｉをエタノール中に溶解させて回収することもできる。
【０３０５】
［３−３−３０  １３３Ｉ］
ヨウ素（Ｉ）の同位体のうち、１２３Ｉ、１２４Ｉ、１２５Ｉ、１２６Ｉ、１３１Ｉ、１３２Ｉ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１３３Ｉである。である。図１０９を参照して説明する。１３３Ｉを生成するＮＭＣＲは、
１３４Ｘｅ（μ−，ｎ  ν）１３３Ｉ
１３６Ｘｅ（μ−，３ｎ  ν）１３３Ｉ
である。これらのＮＭＣＲにおいて生成されうるＩの同位体は、質量数が１３１〜１３６の範囲のものである。１３３Ｉは２０．９時間の半減期でβ−により１３３Ｘｅに崩壊して５３０ｋｅＶと８７５ｋｅＶのγ線を放出する。さらに、１３３Ｘｅの基底状態は、５．２５日の半減期で１３３Ｃｓにβ−崩壊し、その際に主として８１ｋｅＶのγ線が放出される。ここで、１３３Ｉは１３３Ｘｅのジェネレータのための親核となっている。１３３Ｉのβ−崩壊では、１３３Ｘｅの核異性体１３３ｍＸｅ（Ｊ＝１１／２−）がわずかに生成する可能性があるものの、１３３ｍＸｅは２．１９日の半減期で１００％がＩＴにより１３３Ｘｅに転移し、その際に２３３ｋｅＶのγ線を放出する。
【０３０６】
このＮＭＣＲのためのターゲット原料もＸｅ固体原料を利用することができる。また１３４Ｘｅと１３６Ｘｅの濃縮原料が必要である。それは、天然存在比が１０．４％（１３４Ｘｅ）と８．９％（１３６Ｘｅ）であるためである。１３５Ｉが混在する可能性があるものの、その場合は冷却時間を調整して１３５Ｉを減衰させることができる。
【０３０７】
本願の発明者は、１３３ＩはＳＰＥＣＴの用途にて有望であり、また、１３３Ｘｅのジェネレータのための親核としても有用であると考えている。１３３Ｉはそれを含むＸｅガス原料を水溶液中に通すことによりヨウ化カリウム水溶液などの水溶液中に溶解させて回収される。この場合にも、希ガス中のハロゲン元素として水溶液中に回収されるのである。また、ヨウ素はエタノールによく溶けるので、１３３Ｉをエタノール中に溶解させて回収することもできる。
【０３０８】
［３−３−３１  １２７Ｘｅ］
キセノン（Ｘｅ）の同位体のうち１３３Ｘｅ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているもの一つが１２７Ｘｅである。図１１０は１２７Ｘｅについての情報を摘記する説明図である。１２７Ｘｅは、１２７Ｃｓを経由して生成される。１２７Ｃｓを生成するＮＭＣＲは、
１３０Ｂａ（μ−，３ｎ  ν）１２７Ｃｓ
である。この反応によって１２７Ｃｓを生成すれば、１２７Ｃｓが親核となって半減期６．２５時間にてＥＣおよびβ＋崩壊することによって娘核として１２７Ｘｅが得られる。１３０Ｂａのターゲット原料から気体となって放出される１２７Ｘｅを回収する。なお、１３０ＢａからのＮＭＣＲには１３０Ｂａの濃縮原料が必要である。なぜなら、Ｂａの同位体の天然存在比は１３０Ｂａが０．１０６％だからである。
【０３０９】
生成されうるＸｅの同位体は、質量数が１２７〜１３０の範囲のものである。１２７Ｘｅは３６．４１日の半減期で１００％がＥＣにより１２７Ｉに崩壊し、その際に２０３ｋｅＶ、１７２ｋｅＶ、および１４５ｋｅＶのγ線が放出される。本願の発明者は、１２７ＸｅはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種であると考えている。
【０３１０】
［３−３−３２  １３１ｍＸｅ］
キセノン（Ｘｅ）の同位体のうち１３３Ｘｅ、１２７Ｘｅ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１３１ｍＸｅである。図１１１は１３１ｍＸｅについての情報を摘記する説明図である。１３１ｍＸｅを生成するＮＭＣＲは、
１３３Ｃｓ（μ−，２ｎ  ν）１３１ｍＸｅ
である。生成されうるＸｅの同位体は、質量数が１３０〜１３３の範囲のものである。安定である基底状態１３１Ｘｅの核異性体１３１ｍＸｅ（Ｊ＝１１／２−）は１００％が１１．７７日の半減期でＩＴにより１３１Ｘｅへ転移し、その際に１６４ｋｅＶのγ線を放出する。
なお、「３−１−１９  １２３Ｉおよび１３１Ｉ」で記載したように、１３１ｍＸｅは１３１Ｉのβ−崩壊でも生成できる可能性がある。
【０３１１】
本願の発明者は、１３１ｍＸｅはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。ＮＭＣＲのターゲット核種である１３３Ｃｓは天然存在比が１００％であるため、濃縮原料は必要とならない。また、ターゲット核種である１３３Ｃｓは核スピンＪ＝７／２＋を有する安定核種であるため、１３１Ｘｅの核異性体１３１ｍＸｅ（Ｊ＝１１／２−）が生成されやすいと考えている。ただし、１３３Ｃｓ（μ−，ν）１３３Ｘｅ反応で生成する１３３Ｘｅが混在する可能性がある。生成した１３１ｍＸｅは１３３Ｃｓターゲットから気体として放出されるので回収することができる。
【０３１２】
［３−３−３３  １３５Ｘｅ］
キセノン（Ｘｅ）の同位体のうち１２７Ｘｅ、１３１ｍＸｅ、１３３Ｘｅ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１３５Ｘｅである。図１１２は１３５Ｘｅについての情報を摘記する説明図である。１３５Ｘｅを生成するＮＭＣＲは、
１３６Ｘｅ（μ−，ｎ  ν）１３５Ｉ
である。１３５Ｉが親核となって半減期６．６１時間でβ−崩壊することによって娘核として１３５Ｘｅが得られる。なお、１３５Ｉはハロゲン元素なので、希ガス原料である１３６Ｘｅから分けて水溶液中に回収することができる。さらに１３５Ｉがβ−崩壊して生成した１３５Ｘｅ気体を水溶液から回収する。１３６Ｘｅ原料は天然存在率が８．９％なので、濃縮原料が必要である。
【０３１３】
生成されうるＸｅの同位体は、質量数が１３３〜１３６の範囲のものである。１３５Ｘｅは、９．１０時間の半減期で１３５Ｃｓにβ−崩壊し、その際に主として２５０ｋｅＶと６０８ｋｅＶのγ線が放出される。１３５Ｃｓの半減期は３×１０６年である。本願の発明者は、１３５ＸｅはＳＰＥＣＴに適用できる点で有望な核種と考えている。
【０３１４】
［３−３−３４  １６７Ｔｍ］
ツリウム（Ｔｍ）の同位体のうち１７０Ｔｍ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１６７Ｔｍである。図１１３は１６７Ｔｍについての情報を摘記する説明図である。１６７Ｔｍを生成するＮＭＣＲは、
１６８Ｙｂ（μ−，ｎ  ν）１６７Ｔｍ
１７０Ｙｂ（μ−，３ｎ  ν）１６７Ｔｍ
である。生成されうるＴｍの同位体は、質量数が１６５〜１７０の範囲のものである。１６７Ｔｍは９．２５日の半減期で、１００％がＥＣで１６７Ｅｒに崩壊し、その際５７ｋｅＶ、２０８ｋｅＶ、および５３２ｋｅＶのγ線が放出される。ＮＭＣＲのターゲット原料には１６８Ｙｂおよび１７０Ｙｂの濃縮原料が必要である。なぜなら、１６８Ｙｂおよび１７０Ｙｂの天然存在比は、０．１３％および３．０５％であるためである。なお、１６７Ｔｍに１６５Ｔｍや１６６Ｔｍが混在する可能性があるものの、その混在した同位体は冷却時間を調整することで減衰させることができる。１６７ＴｍはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望である。生成した１６７Ｔｍイオンは１６８Ｙｂイオンや１７０Ｙｂイオンから分離して回収される。
【０３１５】
［３−３−３５  １７６ｍＬｕ］
ルテチウム（Ｌｕ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは１７６ｍＬｕである。図１１４は１７６ｍＬｕについての情報を摘記する説明図である。１７６ｍＬｕを生成するＮＭＣＲは、
１７６Ｈｆ（μ−，ν）１７６ｍＬｕ
１７７Ｈｆ（μ−，ｎ  ν）１７６ｍＬｕ
１７８Ｈｆ（μ−，２ｎ  ν）１７６ｍＬｕ
１７９Ｈｆ（μ−，３ｎ  ν）１７６ｍＬｕ
である。生成されうるＬｕの同位体は、質量数が１７３〜１７９の範囲のものである。基底状態の１７６Ｌｕは安定であるものの、Ｊ＝１−の核異性体である１７６ｍＬｕは３．６８時間の半減期で１７６Ｈｆにβ−崩壊し、その際８８ｋｅＶのみのγ線を放出する。ＮＭＣＲのターゲット原料にはＨｆの天然原料を採用できる。なぜなら、ターゲット核種となる１７６Ｈｆ〜１７９Ｈｆの天然存在比の和は６４．６％だからである。しかし、天然原料の場合は１７９Ｌｕ（半減期４．６時間）が混在する可能性があるので、必要があればＨｆの濃縮原料を使用する。１７６ｍＬｕはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望である。生成した１７６ｍＬｕイオンはＨｆイオンから分離して回収される。
【０３１６】
［３−３−３６  １８１Ｈｆ］
ハフニウム（Ｈｆ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは１８１Ｈｆである。図１１５は１８１Ｈｆについての情報を摘記する説明図である。１８１Ｈｆを生成するＮＭＣＲは、
１８１Ｔａ（μ−，ν）１８１Ｈｆ
である。生成されうるＨｆの同位体は、質量数が１７８〜１８１の範囲のものである。１８１Ｈｆは４２．４日の半減期でβ−崩壊により１８１Ｔａに崩壊し、その際に、１３３ｋｅＶ、１３６ｋｅＶ、３４６ｋｅＶ、および４８２ｋｅＶのγ線が放出される。本願の発明者は、１８１ＨｆはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。ＮＭＣＲのターゲット原料には、Ｔａの天然原料が利用可能である。なぜなら、天然のＴａの存在比は、１８１Ｔａが９９．９８８％であり、１８０Ｔａが０．０１２％のみ含まれているだけだからである。生成した１８１ＨｆイオンはＴａイオンから分離して回収される。
【０３１７】
［３−３−３７  １９１Ｏｓ−（１９１ｍＩｒ）］
オスミウム（Ｏｓ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは１９１Ｏｓである。図１１６は１９１Ｏｓおよび１９１ｍＩｒについての情報を摘記する説明図である。なお、１９１Ｏｓは、それ自体の放射性が利用される場合と、１９１Ｏｓを親核とする娘核である１９１ｍＩｒの放射性が利用される場合との二つの利用形態を採用することができる。１９１Ｏｓを生成するためのＮＭＣＲは、一つには、
１９１Ｉｒ（μ−，ν）１９１Ｏｓ  （式１０）
１９３Ｉｒ（μ−，２ｎ  ν）１９１Ｏｓ  （式１１）
である。このＮＭＣＲを利用する場合には、天然原料のＩｒを利用することができる。なお、１９１Ｉｒと１９３Ｉｒの天然存在比は、それぞれ、３７．３％および６２．７％である。ただし、天然原料のＩｒを利用するときには１９３Ｏｓも混在する可能性がある。これが問題となる場合、照射時間と冷却時間の調節によって１９１Ｏｓと１９３Ｏｓとを分離できる可能性が高い。生成した１９１ＯｓイオンはＩｒイオンから分離して回収される。
【０３１８】
１９１Ｏｓは１９１Ｒｅを経由して製造することもできる。それは、
１９２Ｏｓ（μ−，ｎ  ν）１９１Ｒｅ  （式１２）
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって１９１Ｒｅを生成すれば、１９１Ｒｅが親核となって半減期９．８分にてβ−崩壊することによって娘核として１９１Ｏｓが得られる。１９２ＯｓからのＮＭＣＲには濃縮原料が不要となる可能性が高い。なぜなら、第１に、Ｏｓの同位体の天然存在比は１９２Ｏｓが４１．０％である。また、第２に、１９２Ｏｓ以外のＯｓ同位体原料からは一旦Ｒｅの放射性や安定の同位体ができるものの、放射性同位体はβ−崩壊でＯｓ同位体に、または、β＋崩壊でＷ同位体に遷移する。この結果、低い確率で長半減期の１８４Ｒｅ（半減期：３８日）が生成される可能性があるものの、１９１Ｏｓ以外の放射性Ｏｓ同位体は生成されない。よって、生成効率は落ちるものの、天然Ｏｓ原料を採用しうると考えられる。
【０３１９】
生成されうるＯｓの同位体は、質量数が１８８〜１９３の範囲のものである。このうち、１９１Ｏｓの基底状態は、１５．４日の半減期で、その１００％が１９１Ｉｒの核異性体１９１ｍＩｒ（Ｊ＝１１／２−）へ崩壊する。１９１ｍＩｒは４．９秒の半減期で、１９１ＩｒにＩＴにより転移し、その際に１２９ｋｅＶおよび４２ｋｅＶのγ線が放出される。なお、１９１Ｏｓの核異性体１９１ｍＯｓ（Ｊ＝３／２−）は、１３．１時間の半減期で１９１ＯｓにＩＴにより転移し、その際に７４ｋｅＶのγ線が放出される。
【０３２０】
上記崩壊の態様において利用される可能性のある放射線は、１９１ｍＯｓからＩＴする際に放出される７４ｋｅＶγ線、そして、１９１ｍＩｒが１９１ＩｒへＩＴする際の１２９ｋｅＶおよび４２ｋｅＶのγ線である。ここで、β線または７４ｋｅＶのγ線を利用する際には、１９１Ｏｓを含む放射性物質が利用される。この場合には、式１０、式１１は１９１Ｏｓを直接生成するためのＮＭＣＲを示しており、式１２は１９１Ｏｓが娘核となる親核である１９１Ｒｅを生成するためのＮＭＣＲを示している。これに対し、１２９ｋｅＶおよび４２ｋｅＶのγ線を利用する際にそのγ線を直接放出する放射性物質は、１９１ｍＩｒを含んでいる。この１９１ｍＩｒからみると、式１０および式１１は、親核である１９１Ｏｓを生成するためのＮＭＣＲを示しており、式１２は、１９１ｍＩｒにとっての親核のさらに親核となる１９１Ｒｅを生成するためのＮＭＣＲを示している。このように、本実施形態において、ＮＭＣＲは、最終的に利用される放射性核種（「利用核種」）を直接生成するためにも、利用核種を娘核とする親核を生成するためにも、また、利用核種が娘核のさらに娘核（孫核）となる核種を生成するためにも、利用される。ただし、利用核種は、ＮＭＣＲにより生成される核種にとって孫世代までの範囲には限定されない。利用核種は、ＮＭＣＲにより製造された放射性核種（第１放射性核種）それ自体と、それから放射性崩壊により生成される任意数の世代の核種（「子孫核種」、第２放射性核種）のいずれとすることもできるのである。
【０３２１】
なお、１９１ｍＩｒの適用可能性について補足する。１９１Ｏｓおよび１９１ｍＩｒは、ともにＳＰＥＣＴの用途に適用しうる点で有用である。特に、１９１Ｏｓと１９１ｍＩｒとの間の関係は、９９Ｍｏ−９９ｍＴｃの関係に類似した関係にあり、ミルキング（放射平衡）により生成しうる関係、すなわち、１９１Ｏｓは半減期１５．４日で１９１ｍＩｒを生成するためのジェネレータのための親核となる。しかも、９９Ｍｏ−９９ｍＴｃの類似点は他にもあり、１９１ｍＩｒからのγ線（１２９ｋｅＶおよび４２ｋｅＶ）は、９９ｍＴｃからのγ線（１４０．５ｋｅＶ）と比較的近いエネルギーを持つ。半減期は１９１ｍＩｒの場合４．９秒であり短いことを除けば、本願の発明者は、１９１０ｓ−１９１ｍＩｒが９９Ｍｏ−９９ｍＴｃの代替用途も果たすこと、つまり、１９１ｍＩｒがＳＰＥＣＴに多用される可能性もありうると考えている。
【０３２２】
［３−３−３８  １９２Ｉｒ］
イリジウム（Ｉｒ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは１９２Ｉｒである。図１１７は１９２Ｉｒについての情報を摘記する説明図である。１９２Ｉｒを生成するＮＭＣＲは、
１９２Ｐｔ（μ−，ν）１９２Ｉｒ
１９４Ｐｔ（μ−，２ｎ  ν）１９２Ｉｒ
１９５Ｐｔ（μ−，３ｎ  ν）１９２Ｉｒ
である。生成されうるＩｒの同位体は、質量数が１８９〜１９５の範囲のものである。１９２Ｉｒは、７４．２日の半減期で９５．４％がβ−崩壊により１９２Ｐｔに崩壊し、その際に３１７ｋｅＶ、４６８ｋｅＶ、３０８ｋｅＶ、および６０４ｋｅＶ等のγ線が放出され、残りの４．６％がＥＣにより１９２Ｏｓに崩壊し、その際に、２０６ｋｅＶおよび４８５ｋｅＶのγ線が放出される。本願の発明者は、１９２ＩｒはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途に有望な核種と考えている。ＮＭＣＲのターゲット原料には、１９２Ｐｔ、１９４Ｐｔ、または１９５Ｐｔの存在比が高められた濃縮原料が必要である。天然存在比は、１９２Ｐｔが０．７９％、１９４Ｐｔが３２．９％、１９５Ｐｔが３３．８％である。一方では、１９２Ｐｔ、１９４Ｐｔまたは１９５Ｐｔの天然存在比の和が６７．５％となるので天然Ｐｔ材料が使用できる可能性があると予想している。生成した１９２ＩｒイオンはＰｔイオンから分離して回収される。
【０３２３】
［３−３−３９  １９５ｍＰｔおよび１９７Ｐｔ］
白金（Ｐｔ）の同位体のうち発明者が応用を想定しうると予測しているものは１９５ｍＰｔおよび１９７Ｐｔである。図１１８は１９５ｍＰｔおよび１９７Ｐｔについての情報を摘記する説明図である。一方の１９５ｍＰｔを生成するＮＭＣＲは、
１９７Ａｕ（μ−，２ｎ  ν）１９５ｍＰｔ
である。生成した１９５ｍＰｔイオンはＡｕイオンから分離して回収される。また１９５ｍＰｔは、１９５ｍＩｒを経由する別のＮＭＣＲにより製造することもできる。それは、
１９６Ｐｔ（μ−，ｎ  ν）１９５ｍＩｒ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって195Ｉｒの核異性体（Ｊ＝１１／２−）である１９５ｍＩｒを生成すれば、１９５ｍＩｒが親核となって半減期３．８時間にてβ−崩壊することによって娘核１９５ｍＰｔが得られる。親核１９５ｍＩｒは化学分離することにより回収する。なお、いずれの製造手法であっても、１９５Ｐｔにて利用するのはＪ＝１３／２＋の核異性体である１９５ｍＰｔである。この１９５ｍＰｔが効率よく生成されるための実験条件を採用することが有利である。
【０３２４】
他方の１９７Ｐｔを生成するＮＭＣＲは、一つには、
１９７Ａｕ（μ−，ν）１９７Ｐｔ
である。生成した１９７ＰｔイオンはＡｕイオンから分離して回収される。また１９７Ｐｔは、１９７Ｉｒを経由する別のＮＭＣＲにより製造することもできる。それは、
１９８Ｐｔ（μ−，ｎ  ν）１９７Ｉｒ
のＮＭＣＲを利用する場合である。この反応によって１９７Ｉｒを生成すれば、１９７Ｉｒが親核となって半減期９．８分にてβ−崩壊することによって娘核１９７Ｐｔが得られる。親核１９７Ｉｒは化学分離することにより回収する。
【０３２５】
生成されうるＰｔの同位体は、質量数が１９４〜１９７の範囲のものである。１９５Ｐｔは、その状態（Ｊ＝１／２−）自体は基底状態であるものの、Ｊ＝１３／２＋の核異性体である１９５ｍＰｔの１００％が、４．０２日の半減期でＩＴにより１９５Ｐｔ（Ｊ＝１／２−）に転移し、その際に、１３０ｋｅＶ、３１ｋｅＶ、９９ｋｅＶのγ線が放出される。１９７Ｐｔは、１８．３時間の半減期で１９７Ａｕへβ−崩壊し、その際に、７７ｋｅＶ、１９１ｋｅＶ、２６９ｋｅＶのγ線が放出される。
【０３２６】
１９５ｍＰｔおよび１９７Ｐｔともに、１９７Ａｕから生成する場合には、ＮＭＣＲのターゲット原料として天然原料のＡｕを採用することができる。なぜなら、Ａｕの天然存在比は１９７Ａｕが１００％であるからである。さらに、１９８Ｐｔおよび１９６ＰｔをＮＭＣＲのターゲット原料とする場合には、それぞれ、１９８Ｐｔおよび１９６Ｐｔの存在比を高めた濃縮原料が必要である。天然存在比は、１９８Ｐｔが７．２％、１９６Ｐｔが２５．３％である。
【０３２７】
本願の発明者は、１９５ｍＰｔおよび１９７Ｐｔは、ともにＳＰＥＣＴの用途に適用可能である点で有用な核種と考えている。
【０３２８】
［３−３−４０  １９５Ａｕ］
金（Ａｕ）の同位体のうち、１９８Ａｕおよび１９９Ａｕ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１９５Ａｕである。図１１９は１９５Ａｕについての情報を摘記する説明図である。１９５Ａｕを生成するＮＭＣＲは、
１９６Ｈｇ（μ−，ｎ  ν）１９５Ａｕ
１９８Ｈｇ（μ−，３ｎ  ν）１９５Ａｕ
である。生成されうるＡｕの同位体は、質量数が１９３〜１９８の範囲のものである。１９５Ａｕは１８３日の半減期で１００％がＥＣ崩壊およびγ崩壊により基底状態の１９５Ｐｔに崩壊し、その際に、１３０ｋｅＶ、９９ｋｅＶ、３１ｋｅＶのγ線が放出される。
【０３２９】
本願の発明者は、１９５ＡｕはＳＰＥＣＴの用途に有望な核種と考えている。ＮＭＣＲのターゲット原料には、１９６Ｈｇまたは１９８Ｈｇの存在比が高められた濃縮原料が必要である。天然存在比は、１９６Ｈｇが０．１５％、１９８Ｈｇが１０．１％である。生成した１９５Ａｕイオンを１９６Ｈｇまたは１９８Ｈｇイオンから分離して回収される。
【０３３０】
［３−３−４１  １９６Ａｕ］
金（Ａｕ）の同位体のうち１９５Ａｕ、１９８Ａｕ、１９９Ａｕ以外に発明者が応用を想定しうると予測しているものは１９６Ａｕである。図１２０は１９６Ａｕについての情報を摘記する説明図である。１９６Ａｕを生成するＮＭＣＲは、
１９６Ｈｇ（μ−，ν）１９６Ａｕ
１９８Ｈｇ（μ−，２ｎ  ν）１９６Ａｕ
である。生成されうるＡｕの同位体は、質量数が１９３〜１９８の範囲のものである。１９６Ａｕには２つの核異性体がある。第１の核異性体は、Ｊ＝（１２−）であり、９．７時間の半減期で基底状態１９６Ａｕにγ崩壊する。その際、１７５ｋｅＶ、１８８ｋｅＶ、１４８ｋｅＶ、および８５ｋｅＶのγ線が放出される。しかし、このＪ＝（１２−）核異性体はＮＭＣＲでの生成確率は低いと予想している。第２の核異性体は、Ｊ＝（５＋）であり、８．２秒の半減期で基底状態１９６Ａｕにγ崩壊する。その際、８５ｋｅＶのγ線が放出される。その基底状態１９６Ａｕも、半減期６．１８日で、その９３％がＥＣにより、１９６Ｐｔに崩壊し、３５６ｋｅＶおよび３３３ｋｅＶのγ線を放出する。そして、基底状態１９６Ａｕの残りの７％はβ−崩壊により１９６Ｈｇに崩壊し、その際に４２６ｋｅＶのみのγ線が放出される。
【０３３１】
本願の発明者は、１９６ＡｕはＳＰＥＣＴや放射線治療の用途で有望な核種と考えている。ＮＭＣＲのターゲット原料には、１９６Ｈｇまたは１９８Ｈｇの濃縮原料を使用する。１９６Ｈｇと１９８Ｈｇの天然存在比は、それぞれ、０．１５％と１０．１％だからである。生成した１９６Ａｕイオンは１９６Ｈｇイオンまたは１９８Ｈｇイオンから分離して回収される。
【０３３２】
［３−４  放射性核種の各論（核種グループ４）］
つぎに核種グループ４としてＴＡＴ等に適用されＮＭＣＲによって製造可能なα放射性核種について説明する。α放射性核種は、核種グループ１〜３のものに比べて概して原子番号が大きい。α放射性核種は、崩壊系列（decay series）をなす核種群に分けることができる。つまり、ｎを自然数として質量数が４ｎ＋１で表現される核種群を含むネプツニウム系列、４ｎで表現される核種群を含むトリウム系列、４ｎ＋３で表現される核種群を含むアクチニウム系列、という崩壊系列別の核種群に属するα放射性核種が利用される。なお、４ｎ＋２で表現される核種群を含むウラン系列に属する核種については、核医学用の有力な放射性核種は提案されていない。ＮＭＣＲによって製造可能なα放射性核種は、原子番号順に、ネプツニウム系列核種が、２１３Ｂｉ、２２５Ｒａ、２２５Ａｃ、トリウム系列核種が２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉ、２２４Ｒａ、２２８Ｔｈ、そしてアクチニウム系列核種が２２３Ｒａ、２２７Ａｃ、２２７Ｔｈである。以下、各α放射性核種を、ネプツニウム系列、トリウム系列、アクチニウム系列ごとに説明する。以下、核種の半減期を括弧内に適宜併記する。
【０３３３】
図１２１〜図１２３は、それぞれ、ネプツニウム系列、トリウム系列、およびアクチニウム系列の崩壊系列を示す説明図である。各図は、それぞれの崩壊系列を複数の核種の連なりによって示しており、核種それぞれに半減期を併記している。崩壊系列は、紙面の上方から下方に向かって大きな質量数の核種から小さなものと並ぶように描かれ、紙面の左右は、原子番号が１だけ大きい核種がβ−崩壊によって生成される場合にのみその核種を右側に置くように描かれている。核種間に示す矢印には放射線種およびエネルギーを明示し、崩壊系列が複数の経路をとる場合には相互の比率も示している。なお、図面の都合により、β−崩壊を斜めに描いたところが一部ある。また崩壊系列の一部のみを示した図もある。また、各図には、最終的に安定核種となるまでに放出される放射線の総エネルギーも記入している。
【０３３４】
図１２１に一部を示すネプツニウム系列は、２３７Ｎｐ（図示しない）から２０９Ｂｉまでの崩壊系列であり、そのうち２２５Ｒａ（１４．８日）、２２５Ａｃ（１０．０日）、２１３Ｂｉ（４５．６分）が核医学用途、特にＴＡＴ用途に有望である。図１２１にも示すように、例えば、２２５Ｒａは、崩壊系列の最終の崩壊生成物である２０９Ｂｉまでにおいて、４粒子のα線と３粒子のβ線を放出し、その際の全てのα線の合計のエネルギーは２７．６ＭｅＶである。２２５Ａｃは４粒子のα線と２粒子のβ線を放出し、全α線の合計のエネルギーは２７．６ＭｅＶである。２１３Ｂｉは１粒子のα線と２粒子のβ線を放出し、α線のエネルギーは８．４ＭｅＶである。本崩壊系列の途中にＲｎ（ラドン）のような希ガス元素は含まれていない。これは、実用面で都合が良い性質である。なぜなら、反応性が低くイオン化もしにくい希ガスの状態を経ることがなく、標識される分子や到達先組織から離脱等して生体中に拡散してしまう可能性を考慮する必要がないことを意味するためである。
【０３３５】
図１２２に示すトリウム系列は、２３２Ｔｈ（図示しない）から２０８Ｐｂまでの崩壊系列であり、そのうち２２８Ｔｈ（１．９年）、２２４Ｒａ（３．６日）、２１２Ｐｂ（１０．６時間）、２１２Ｂｉ（６０．６分）が核医学用途、特にＴＡＴ用途に有望である。２２８Ｔｈは、半減期が長いため、それ自体からの崩壊を利用するのではなく、２２４Ｒａをジェネレータにより生成するための親核となる。２２４Ｒａは、崩壊系列の最終の崩壊生成物である２０８Ｐｂまでにおいて、４粒子のα線と２粒子のβ線を放出し、全α線の合計のエネルギーは２７．９ＭｅＶである。２１２Ｐｂは１粒子のα線と２粒子のβ線を放出し、α線のエネルギーは８．８ＭｅＶである。２１２Ｂｉは１粒子のα線と１粒子のβ線を放出し、α線のエネルギーは８．８ＭｅＶである。
【０３３６】
図１２３に示すアクチニウム系列は、２３５Ｕ（図示しない）から２０７Ｐｂまでの崩壊系列であり、そのうち２２７Ｔｈ（１８．７日）および２２３Ｒａ（１１．４日）が核医学用途、特にＴＡＴ用途に有望である。２２７Ｔｈは、崩壊系列の最終の崩壊生成物である２０７Ｐｂまでにおいて、５粒子のα線と２粒子のβ線を放出し、全α線の合計のエネルギーは３２．４ＭｅＶである。２２３Ｒａは４粒子のα線と２粒子のβ線を放出し、全α線の合計のエネルギーは２６．５ＭｅＶである。
【０３３７】
図１２１〜１２３に示したように、ＮＭＣＲにより各系列にて生成される核種のうちには、複数のα粒子を放出するように短時間で多段階に崩壊する核種もある。
【０３３８】
［３−４−１  天然原料による核種グループ４の核種の製造］
核種グループ４に属する上述したα放射性核種をＮＭＣＲによって製造する際には、天然原料により製造することが有利である。ここでは、２２６Ｒａターゲットと２３２Ｔｈターゲットとを利用してＮＭＣＲによりα放射性核種を製造する手順について概要を説明する。図１２４は２２６Ｒａターゲットと２３２Ｔｈターゲットとによりα放射性核種を製造する際のＮＭＣＲの様式と核図表の範囲を摘記した説明図である。２２６ＲａターゲットからはＦｒ同位体が、また２３２ＴｈターゲットからはＡｃ同位体がそれぞれＮＭＣＲにより生成される。核図表に示したように、ＮＭＣＲにより生成される核種は、ターゲット核種から原子番号を１だけ小さくした核種である。ｘを０，１，２，３，４，５・・・という整数として（μ−，ｘｎ  ν）の反応形式のいずれを経るかによって生成される核種の中性子数が異なる。質量数が異なる核種が生成される相対比は各反応への分岐比に従う。そして、図１２１〜１２３に関連して説明した崩壊系列を導くＮＭＣＲには図１２４において下線を付している。
【０３３９】
［３−４−１−１  ＮＭＣＲと核種］
［３−４−１−１−１  ２２６ＲａターゲットによるＮＭＣＲと核種］
２２６Ｒａターゲットを利用すれば、上述したネプツニウム系列、トリウム系列、およびアクチニウム系列のいずれの崩壊系列に属するα放射性核種も製造することができる。なお、説明のためウラン系列の核種についても説明する。図１２５は、２２６Ｒａをターゲット核種として各質量数のＦｒ同位体をＮＭＣＲにより生成する概要を摘記する説明図である。図１２５に示すように、２２６Ｒａをターゲット核種とした場合には、異なる質量数のＦｒが同時に生成される。つまり、２２６Ｒａ原子核それぞれにおいて、分岐比に従う確率にしたがっていずれかのＮＭＣＲが生起する。
【０３４０】
２２６Ｒａから（μ−，ν）のＮＭＣＲにより生成される２２６Ｆｒは半減期４８秒でβ−崩壊により再び２２６Ｒａに戻る。このため、（μ−，ν）のＮＭＣＲはα放射性核種の製造に直接寄与しない。
【０３４１】
２２６Ｒａから（μ−，ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２５Ｆｒは、半減期３．９分で２２５Ｒａにβ−崩壊する。図１２１に示すように２２５Ｒａはネプツニウム系列に含まれる。その２２５Ｒａは半減期１４．８日で、２２５Ａｃにβ−崩壊する。２２５Ａｃの半減期は１０．０日である。そして、２２５Ａｃは、２２１Ｆｒ（４．８分）、２１７Ａｔ（３２ミリ秒）、２１３Ｂｉ（４５．６分）へと順にα崩壊する。さらに、２１３Ｂｉの９８％が２１３Ｂｉ−２１３Ｐｏ（４．２マイクロ秒）−２０９Ｐｂ（３．３時間）のルートで崩壊し、２１３Ｂｉの残りの２％は２１３Ｂｉ−２０９Ｔｌ（２．２分）−２０９Ｐｂ（３．３時間）のルートで崩壊する。２１３Ｂｉから２０９Ｐｂまでの崩壊がいずれのルートを取ったとしても、α線およびβ線をそれぞれ１粒子放射する。そして、２０９Ｐｂは２０９Ｂｉ（安定）へβ−崩壊する。
【０３４２】
ネプツニウム系列に含まれるα放射性核種のうち有望な核種が、崩壊の順に、２２５Ｒａ（１４．８日）、２２５Ａｃ（１０．０日）、２１３Ｂｉ（４５．６分）である。これらはいずれも、安定核種である２０９Ｂｉに崩壊するまでにα線およびβ線を放出するため、ＴＡＴ等の放射線治療に適する核種である。つまり、図１２１に示した２２５Ａｃは、そこから崩壊した後の核種が２２５Ａｃの半減期よりも短い半減期を持つことから、２０９Ｂｉに崩壊するまでに２２５Ａｃの半減期で複数粒子のα線とβ線を放出する。その各段階をみると、２２５Ａｃは、２２１Ｆｒ、２１７Ａｔ、２１３Ｂｉを子孫核種とするジェネレータのための親核（２世代以上離れたものも含む）として機能している。子孫核種である２２１Ｆｒ、２１７Ａｔ、２１３Ｂｉは、それ自体もα線を放出して崩壊する。このため、用途がＴＡＴ等のα線を放出することを利用するものである場合、親核である２２５Ａｃ以外の２２１Ｆｒ、２１７Ａｔ、２１３Ｂｉも当該用途に寄与する核種となる。ただし実用上は、半減期がある程度長い核種、つまり２２５Ｒａを含め、２２５Ａｃ、２１３Ｂｉが利用しやすい。２２５Ｒａは、２２５Ａｃおよび２１３Ｂｉを供給するジェネレータのための親核となる。同様に、２２５Ａｃは２１３Ｂｉを供給するジェネレータのための親核となる。２２５Ｒａ、２２５Ａｃ、２１３Ｂｉを利用するためには、イオン交換分離法により捕集することができる。この点については、ターゲット核種別に後述する（３−４−２−１の欄）。
【０３４３】
２２５Ｒａは、ＴＡＴ等の用途のために生体に投与されたとしても同様にネプツニウム系列に従う崩壊は生じるため、その子孫核種として２２５Ａｃ、２２１Ｆｒ、２１７Ａｔ、および２１３Ｂｉ等を当該生体内で生成し、それら子孫核種も同様に当該用途に寄与する。この意味において、２２５Ｒａはジェネレータのための親核と同様の役割を生体内で果たす。つまり、２２５Ｒａは２２５Ａｃ、２２１Ｆｒ、２１７Ａｔ、および２１３Ｂｉ等にとってのin vivo generatorとして機能しうる。２２５Ａｃ、２１３Ｂｉも同様である。この例における２２５Ｒａのように、in vivo generatorとして機能する核種は、少ない投与物質量（原子数）でも高い治療効果を期待することができる。
【０３４４】
再び図１２５を参照すると、図１２２にも合わせて示すように、２２６Ｒａから（μ−，２ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２４Ｆｒは、半減期３．３分で２２４Ｒａにβ−崩壊する。これにより、トリウム系列に従う崩壊が開始される。２２４Ｒａの半減期は３．６日である。トリウム系列に含まれるα放射性核種については、３−４−１−１−２にて後述する。
【０３４５】
図１２５に示す２２６Ｒａから（μ−，３ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２３Ｆｒからは図１２３にも合わせて示すように、アクチニウム系列が開始される。２２３Ｆｒの半減期は２１．８分である。アクチニウム系列に含まれるα放射性核種については、３−４−１−１−２にて後述する。
【０３４６】
図１２５に示す２２６Ｒａから（μ−，４ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２２Ｆｒは、１４．４分の半減期でβ−崩壊により２２２Ｒａとなる。なお、２２２Ｒａ（図示しない）は半減期が３８秒と短いため、２２２Ｆｒを実用に供するのは難しい。
【０３４７】
図１２５に示す２２６Ｒａから（μ−，５ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２１Ｆｒは、４．８分の半減期を有している。これにより、図１２１に示すようにネプツニウム系列が開始される。ただし、２２１Ｆｒは半減期が短いため、２２１Ｆｒを実用に供するのは難しい。
【０３４８】
［３−４−１−１−２  ２３２ＴｈターゲットによるＮＭＣＲと核種］
２３２Ｔｈターゲットを利用すれば、上述したトリウム系列、およびアクチニウム系列のいずれの崩壊系列に属するα放射性核種も製造することができる。なお、ネプツニウム系列のα放射性核種を２３２ＴｈターゲットからはＮＭＣＲにより製造するのは難しい。図１２６は、２３２Ｔｈをターゲット核種として各質量数のＡｃ同位体をＮＭＣＲにより生成する概要を摘記する説明図である。
【０３４９】
図１２６に示す２３２Ｔｈから（μ−，ν）のＮＭＣＲにより生成される２３２Ａｃは半減期１１９秒でβ−崩壊により再び２３２Ｔｈに戻る。このため、（μ−，ν）のＮＭＣＲはα放射性核種の製造に直接は寄与しない。
【０３５０】
図１２６に示す２３２Ｔｈから（μ−，ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２３１Ａｃは、半減期７．５分で２３１Ｔｈにβ−崩壊する。これによりアクチニウム系列が一旦開始される。２３１Ｔｈは、半減期２５．５時間で２３１Ｐａにβ−崩壊する。しかし、図１２３にも合わせて示すように、２３１Ｐａの半減期は３．２７６×１０４年であるため、アクチニウム系列の放射性崩壊はこの２３１Ｐａの段階で停滞する。
【０３５１】
図１２６に示す２３２Ｔｈから（μ−，２ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２３０Ａｃは、半減期１２２秒で２３０Ｔｈにβ−崩壊する。この２３０Ｔｈは、ウラン系列の核種であるものの、半減期は７．５４×１０４年である。このため、ウラン系列の崩壊は２３０Ｔｈの段階で停滞する。
【０３５２】
図１２６に示す２３２Ｔｈから（μ−，３ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２９Ａｃは半減期６２．７分で、２２９Ｔｈにβ−崩壊する。２２９Ｔｈは図１２１にも合わせて示すようにネプツニウム系列の核種であるものの、半減期は７，３４０年であるためネプツニウム系列はこの段階で停滞する。
【０３５３】
図１２６に示す２３２Ｔｈから（μ−，４ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２８Ａｃは、半減期６．１３時間で２２８Ｔｈにβ−崩壊する。この２２８Ｔｈは図１２２にも合わせて示すようにトリウム系列の核種であり、半減期１．９１３年である。これによりトリウム系列が開始される。２２８Ｔｈは半減期１．９年で２２４Ｒａにα崩壊し、さらに、２２４Ｒａは半減期３．６日で２２０Ｒｎ（５５．６秒）、２１６Ｐｏ（０．１５秒）、２１２Ｐｂ（１０．６時間）へと順にα崩壊する。そして、２１２Ｐｂは２１２Ｂｉ（６０．６分）へβ−崩壊する。さらに、２１２Ｂｉの６４％は２１２Ｂｉ−２１２Ｐｏ（０．３マイクロ秒）−２０８Ｐｂ（安定）のルートで崩壊し、２１２Ｂｉの残りの３６％は２１２Ｂｉ−２０８Ｔｌ（３．１分）−２０８Ｐｂ（安定）のルートで崩壊する。２１２Ｂｉから２０８Ｐｂまでの崩壊がいずれのルートを取ったとしても、α線およびβ線をそれぞれ１粒子放射する。
【０３５４】
トリウム系列に含まれるα放射性核種のうち有望な核種が、崩壊の順に、２２８Ｔｈ（１．９年）、２２４Ｒａ（３．６日）、２１２Ｐｂ（１０．６時間）、２１２Ｂｉ（６０．６分）である。これらはいずれも、最終的な安定核種である２０８Ｐｂに崩壊するまでにα線およびβ線を放出するため、ＴＡＴ等の放射線治療に適する核種である。つまり、図１２２に示した２２８Ｔｈ（１．９年）は、そこから崩壊した後の核種が２２８Ｔｈの半減期よりも短い半減期を持つことから、２０８Ｐｂに崩壊するまでに２２８Ｔｈの半減期で複数粒子のα線とβ線を放出する。その各段階をみると、２２８Ｔｈは、２２４Ｒａ、２２０Ｒｎ、２１６Ｐｏ、２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉを子孫核種とするジェネレータのための親核（２世代以上離れたものも含む）として機能している。子孫核種である２２４Ｒａ、２２０Ｒｎ、２１６Ｐｏ、２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉは、それ自体もα線を放出して崩壊する。このため、親核である２２８Ｔｈ以外の２２４Ｒａ、２２０Ｒｎ、２１６Ｐｏ、２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉも親核にとっての用途に寄与する核種となる。ただし実用上は、半減期がある程度長い核種、つまり２２８Ｔｈも含め、２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉが利用しやすい。２２８Ｔｈは２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉを供給するジェネレータのための親核となる。同様に、２２４Ｒａは２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉを供給するジェネレータのための親核となり、２１２Ｐｂは２１２Ｂｉを供給するジェネレータのための親核となる。２２８Ｔｈ、２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉを利用するためには、イオン交換分離法により捕集することができる。２２４Ｒａ、２１２Ｂｉは放射線治療に利用される。また、２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、２１２Ｂｉは、in vivo generatorのための親核として機能させることもできる。
【０３５５】
再び図１２６に示す２３２Ｔｈから（μ−，５ｎ  ν）のＮＭＣＲにより生成される２２７Ａｃは、図１２３にも示すようにアクチニウム系列の核種であり、これによりアクチニウム系列が開始される。２２７Ａｃは半減期２１．７７年でその殆どが２２７Ｔｈにβ−崩壊する。この２２７Ｔｈは、半減期は１８．７２日であり、２２３Ｒａに崩壊する。２２７Ａｃの残りは２２３Ｆｒにα崩壊する。２２３Ｆｒは半減期２１．８分で２２３Ｒａにβ−崩壊する。２２３Ｒａの半減期は１１．４日でα崩壊により２１９Ｒｎ（３．９６秒）、２１５Ｐｏ（１．７８ミリ秒）、２１１Ｐｂ（３６．１分）へと順にα崩壊する。そして、２１１Ｐｂは２１１Ｂｉ（２．１３分）にβ−崩壊する。さらに、２１１Ｂｉの殆どは２１１Ｂｉ−２０７Ｔｌ（４．７７分）−２０７Ｐｂ（安定）のルートで崩壊し、２１１Ｂｉの残りは２１１Ｂｉ−２１１Ｐｏ（０．５１６秒）−２０７Ｐｂ（安定）のルートをたどる。２１１Ｂｉから２０７Ｐｂまでの崩壊がいずれのルートを取ったとしても、α線およびβ線をそれぞれ１粒子放射する。
【０３５６】
アクチニウム系列に含まれるα放射性核種のうち有望な核種が、崩壊の順に、２２７Ａｃ（２１．８年）、２２７Ｔｈ（１８．７日）、２２３Ｒａ（１１．４日）である。２２７Ａｃ、２２７Ｔｈ、２２３Ｒａは、最終的な安定核種である２０７Ｐｂに崩壊するまでにいずれもα線およびβ線を放出するため、ＴＡＴ等の放射線治療に適する核種である。つまり、図１２３に示した２２７Ａｃ、２２７Ｔｈ、２２３Ｒａは、そこから崩壊した後の核種がそれぞれの半減期よりも短い半減期を持つことから、２０７Ｐｂに崩壊するまでに２２７Ａｃ、２２７Ｔｈ、２２３Ｒａは、それぞれの半減期で複数粒子のα線とβ線を放出する。このため、２２７Ａｃは、２２７Ｔｈ、２２３Ｒａ、２１９Ｒｎ、２１５Ｐｏ、２１１Ｐｂ、２１１Ｂｉを子孫核種とするジェネレータのための親核（２世代以上離れたものも含む）として機能している。子孫核種である２２７Ｔｈ、２２３Ｒａ、２１９Ｒｎ、２１５Ｐｏ、２１１Ｐｂ、２１１Ｂｉは、それ自体もα線を放出して崩壊する。このため、親核である２２７Ａｃ以外の２２７Ｔｈ、２２３Ｒａ、２１９Ｒｎ、２１５Ｐｏ、２１１Ｐｂ、２１１Ｂｉも親核にとっての用途に寄与する核種となる。ただし実用上は、半減期がある程度長い核種、つまり２２７Ａｃも含め、２２７Ｔｈ、２２３Ｒａが利用しやすい。２２７Ａｃは２２７Ｔｈおよび２２３Ｒａを供給するジェネレータのための親核となる。同様に、２２７Ｔｈは２２３Ｒａを供給するジェネレータのための親核となる。２２７Ａｃ、２２７Ｔｈ、２２３Ｒａを利用するためには、イオン交換分離法により捕集することができる。２２７Ｔｈ、２２３Ｒａは放射線治療に利用される。また、２２７Ｔｈ、２２３Ｒａは、in vivo generatorのための親核として機能させることもできる。
【０３５７】
［３−４−１−２  核種グループ４の核種の製造のための天然原料］
上述したように核種グループ４の核種は２２６Ｒａターゲットと２３２Ｔｈターゲットから製造される。ここでこれらのターゲットとなる材料の性質について説明する。
【０３５８】
［３−４−１−２−１  ２２６Ｒａ］
ラジウム（Ｒａ）の同位体は、２２２Ｒａ（３８秒）、２２３Ｒａ（１１．４日）、２２４Ｒａ（３．６３日）、２２５Ｒａ（１４．８日）、２２６Ｒａ（１６００年）、２２７Ｒａ（４２．２分）等である。このうち、天然には２２６Ｒａが存在しており、ウラン鉱石１０００ｋｇ中に０．３２ｇ存在している。Ｒａはアルカリ土類に分類され、イオン価数＋２（Ｒａ２＋）であり化学的な性質はＢａ２＋に類似している。また、ＲａはＣａにも似た性質をもち、生体内では骨に分布する。２２６Ｒａターゲットとなりうる２２６Ｒａの化合物は、水溶液ターゲットとなる物質が、臭化ラジウム（ＲａＢｒ２）、塩化ラジウム（ＲａＣｌ２）、水酸化ラジウム（Ｒａ（ＯＨ）２）、および硝酸化ラジウム（Ｒａ（ＮＯ３）２）等である。また２２６Ｒａの固体ターゲットとして利用される物質が、臭化ラジウム（ＲａＢｒ２）、塩化ラジウム（ＲａＣｌ２）、水酸化ラジウム（Ｒａ（ＯＨ）２）、窒化ラジウム（Ｒａ（ＮＯ３）２）、硫化ラジウム（Ｒａ（ＳＯ４））、炭酸ラジウム（Ｒａ（ＣＯ３））、およびアジ化ラジウム（Ｒａ（Ｎ３）２）等である。例えば、塩化ラジウム（ＲａＣｌ２）はモル質量２９６．０９４ｇ／ｍｏｌの固体、または、水溶液であり、その溶解度は１９．６ｇ／１００ｍＬ（２０℃）である。
【０３５９】
２２６ＲａターゲットのためにＲａを取出す化学操作は、まずウラン鉱石をＨＦ、ＨＮＯ３、Ｈ２ＳＯ４等の酸で溶解してウラン成分を採取した残りの水溶液に、さらに、ＢａＣｌ２やＨ２ＳＯ４を加える操作によってＢａＳＯ４とともにＲａを沈殿（すなわち共沈）させる。その後、ＲａとＢａを含む沈殿物を塩酸等に溶解して、イオン交換分離法によって、陽イオン分離カラムに吸着し、その後、最適なｐＨ値やモル濃度を備えた硝酸水溶液（ＨＮＯ３）等でＲａを分離することができる。この場合、このような化学操作によって硝酸化ラジウム水溶液等の形態でラジウムのみ抽出することもできる。
【０３６０】
［３−４−１−２−２  ２３２Ｔｈ］
トリウムの同位体は、２２６Ｔｈ（３１分）、２２７Ｔｈ（１８．７２日）、２２８Ｔｈ（１．９１３年）、２２９Ｔｈ（７，３４０年）、２３０Ｔｈ（７５，４００年）、２３１Ｔｈ（２５．５時間）、２３２Ｔｈ（１４０億年）、２３３Ｔｈ（２２．３分）、２３４Ｔｈ（２４．１０日）、２３５Ｔｈ（７．１分）等である。２３２Ｔｈは天然に存在しており、地殻中に０．０００７％含有され、この値はウランの含有量の約５倍である。トリウムは、トーライト（トール石）、トリアナイト、モナザイト（モナズ石）などの鉱物として産出する。トリウムのイオン価数は＋４（Ｔｈ４＋）である。なお、イオン価数は＋２，＋３も取りうるが不安定である。Ｔｈ４＋イオンは陽イオン交換体に著しい吸着性を示し、シュウ酸やクエン酸などと錯塩を形成するために、これらの試薬は陽イオン交換体からの溶離液となる。また、最適なｐＨ値とモル濃度をもつ塩酸水溶液でも溶離することができる。２３２Ｔｈターゲットとなりうる化合物は、水溶液ターゲットとなる物質が、硝酸トリウム（Ｔｈ（ＮＯ３）４）、水酸化トリウム（Ｔｈ（ＯＨ）４）等であり、固体ターゲットとなる物質が二酸化トリウム（ＴｈＯ２）等である。例えば二酸化トリウム（ＴｈＯ２）は粉末形状で入手可能である。硝酸トリウム水和物（Ｔｈ（ＮＯ３）４・４Ｈ２Ｏ）は水やアルコールに可溶である。水酸化トリウム（Ｔｈ（ＯＨ）４）や塩化トリウム（ＴｈＣｌ４）も水溶性を示す。なお、トリウムは、それ自体は核分裂をしないが中性子を照射すれば核分裂する２３３Ｕとなるため、トリウムおよびその化合物は通常は核燃料物質として取り扱われる。
【０３６１】
［３−４−１−３  核種グループ４のための反応生成核種］
（３−４−１−１）の欄にて上述したように、核種グループ４として利用される核種は、２２６Ｒａターゲットおよび２３２ＴｈターゲットのＮＭＣＲで生成されるものである。その際、フランシウム（Ｆｒ）同位体およびアクチニウム（Ａｃ）同位体が一旦生成される。以下、これらについて元素別に説明する。
【０３６２】
［３−４−１−３−１  Ｆｒ同位体］
フランシウム（Ｆｒ）の天然に存在する最も長寿命の同位体は２２３Ｆｒ（２１．８分）である。Ｆｒには合計１８種の同位体が存在するものの、２２３Ｆｒ以外の核種の半減期は２０分以下である。例えば、２２０Ｆｒは半減期２７．４秒でα崩壊し、以下同様に、２２１Ｆｒ（４．９分、α崩壊）、２２２Ｆｒ（１４．２分、主にβ−崩壊）、２２３Ｆｒ（２１．８分、主にβ−崩壊）、２２４Ｆｒ（３．３分、β−崩壊）、２２５Ｆｒ（３．９分、β−崩壊）、２２６Ｆｒ（４８秒、β−崩壊）等である。Ｆｒはアルカリ金属元素であり化学的性質はセシウム（Ｃｓ）に類似している。原子価は＋１、ほとんど全てのＦｒ塩は水溶性である。また、セシウム塩と共沈させることができる。担体としての他のアルカリ金属なしにＦｒを分離する方法もある。Ｆｒは、セシウムの溶離に使われる塩化アンモニウム（ＮＨ４Ｃｌ）溶液等で陽イオン交換により分離することができる。また、Ｆｒは沈殿により分離することができる。例えば、ＦｒイオンとＣｓイオンを含む濃ＨＣｌ溶液中にケイタングステン酸を加えると白色沈殿を生じ、Ｃｓとともに分離濃縮することができる。これを水に溶かし、さらに陽イオン交換カラムに通すことで、担体であるＣｓからの分離も可能になる。Ｆｒは、溶媒抽出法により分離抽出することもできる。例えばｐＨ５としたクエン酸とカルシウムを含むＦｒの水溶液に、Ｎａ−ＴＰＢを加えベンゼン抽出を行うと、有機相にＣｓやＴｌとともにＦｒを抽出することができる。
【０３６３】
［３−４−１−３−２  Ａｃ同位体］
アクチニウム（Ａｃ）の天然に存在する最も長寿命の同位体は２２７Ａｃ（２１．７７年）である。これを含めＡｃの同位体は合計２５種あり、例えば、２３２Ａｃ（１１９秒、β−崩壊）、２３１Ａｃ（７．５分、β−崩壊）、２３０Ａｃ（１２２秒、β−崩壊）、２２９Ａｃ（６２．７分、β−崩壊）、２２８Ａｃ（６．１３時間、主にβ−崩壊）、２２７Ａｃ（２１．７７年、主にβ−崩壊）等である。Ａｃの化学的性質はランタン（Ｌａ３＋）や希土類元素に類似しており、Ａｃの原子価は３＋である。Ａｃは酸化物や水酸化物は塩基性が強く、錯塩をつくりやすい性質を持つ。金属Ａｃは水と反応すると水素ガスを放出し、酸化アクチニウム（Ａｃ２Ｏ３）となる。Ａｃの分離方法の一つは、陽イオン交換樹脂によるイオン交換分離である。陽イオン交換カラムに吸着されたＡｃは最適なｐＨ値やモル濃度をもつ塩酸水溶液（ＨＣｌ）等で溶出できる。また、共沈法による濃縮、電気泳動法、溶媒抽出法、抽出クロマトグラフィ等の分離法を採用することができる。
【０３６４】
［３−４−２  α放射性核種の具体的製造法］
次に、液体原料および固体原料を利用してＮＭＣＲによりα放射性核種を製造する製造工程について説明する。
【０３６５】
［３−４−２−１  α放射性核種等のイオン交換分離法による製造］
次に、α放射性核種等の製造法方法に採用されるイオン交換分離法による製造法について説明する。イオン交換分離法は、希土類元素を分離する陽イオン交換クロマトグラフィ法から発展した手法である。ここで、陽イオン交換クロマトグラフィ法では、まず、陰イオンを持った樹脂を分離カラムに充填し、希土類元素の陽イオン溶液を分離カラムに流入し、陽イオンを静電的にいったん分離カラムに吸着結合させる。その後、陰イオン性化合物溶液を分離カラム上部から流入させ、樹脂に結合している希土類元素を、その化合物溶液と結合しやすいものから順々に分離カラムから溶出させる方法である。イオン交換分離法は、この原理を利用することにより、分離カラムに吸着結合されている元素を、その元素のみ脱離させることができる化合物溶液や酸または塩基性溶液を用いて溶離する方法である。目的の核種のみを溶離するためには、これらの溶液（溶離液）のｐｈ値およびモル濃度を調整するだけでなく、最適な溶離液の量も予め決定しておき、分離カラム上部から溶離液を流入させる。こうして、目的の核種の元素（イオン）のみを分離（溶離）する。
【０３６６】
［３−４−２−１−１  ２２５Ｒａ、２２５Ａｃ、２１３Ｂｉ、および２１２Ｐｂの製造］
図１２７は、イオン分離交換法を利用してα放射性核種を製造する製造プラント２７００の概略構成を示す説明図である。製造プラント２７００は、ターゲット原料液リザーバ２７０２、標的容器２７０４、第１溶離液容器２７１２、第２溶離液容器２７１４、および第３溶離液容器２７１６を含んでいる。これらは、イオン分離カラム２７２０の上方ポートにバルブを介して接続される。製造プラント２７００は、イオン分離カラム２７２０の下方ポートにバルブを介して接続される原料ドレイン容器２７３０、第１溶出ドレイン容器２７４２、第２溶出ドレイン容器２７４４、および第３溶出ドレイン容器２７４６をさらに含んでいる。製造プラント２７００における標的容器２７０４にはミュオンビームＭＢが照射可能になっている。
【０３６７】
２２５Ｒａ、２２５Ａｃ、２１３Ｂｉ、および２１２Ｐｂを製造するためには、全バルブを閉位置にしておいて、ターゲット原料液リザーバ２７０２に２２６Ｒａを含む塩化ラジウム（ＲａＣｌ２）水溶液等のターゲット原料溶液を入れておく。また、第１溶離液容器２７１２にはＲａイオン溶離液を、第２溶離液容器２７１４にはＡｃイオン溶離液をそれぞれ入れておく。そして、イオン分離カラム２７２０には陽イオン交換樹脂を充填してＦｒ分離カラムとしておく。製造プラント２７００を２２５Ｒａ、２２５Ａｃ、２１３Ｂｉ、および２１２Ｐｂを製造するために利用する場合、第３溶離液容器２７１６と第３溶出ドレイン容器２７４６とは使用しない。
【０３６８】
まず、バルブ操作によりターゲット原料液リザーバ２７０２のターゲット原料溶液を標的容器２７０４に供給する。そして、標的容器２７０４越しにターゲット原料溶液にミュオンビームＭＢを照射する。この際、主に生成される２２５Ｆｒの半減期が３．９分であるため、その４倍程度を目安にして照射時間が決定され、例えば１５分間照射される。なお、この照射により直接的に引き起こされ有望な核種が生成されるＮＭＣＲは、２２６Ｒａ（μ−、２ｎ  ν）２２４Ｆｒおよび２２６Ｒａ（μ−、ｎ  ν）２２５Ｆｒである。
【０３６９】
ミュオンの照射を停止した後、標的容器２７０４の下部にあるバルブを開くと照射済み２２６Ｒａ原料液（照射済み流体）がイオン分離カラム２７２０に注入され、自然流下する。イオン分離カラム２７２０ではＦｒイオンが吸着されるのに対し、Ｒａイオンは吸着されずに原料ドレイン容器２７３０に排出される。イオン分離カラム２７２０の下方のバルブを閉じ、その状態で冷却時間として例えば３０分程度放置する。この冷却時間の間に、イオン分離カラム２７２０では２２４Ｆｒおよび２２５Ｆｒが崩壊して２２４Ｒａおよび２２５Ｒａが生成され、２２４Ｒａの一部は２１２Ｐｂになり、２２５Ｒａの一部は２２５Ａｃになる。なお、上述した短時間の照射では、それより長い半減期の生成物、例えば２２３Ｆｒ（２１．８分）の生成は抑制される。そして例えば２２３Ｆｒの混入を最小とするためには、上記照射時間や、上記冷却時間が調整される。なお、原料ドレイン容器２７３０への排出液には、２２６Ｒａが残存しているため、ターゲット原料液リザーバ２７０２に再配置してターゲット原料溶液として再使用される。
【０３７０】
次に、イオン分離カラム２７２０に吸着されている２２４Ｒａおよび２２５Ｒａを、第１溶離液容器２７１２からのＲａイオン溶離液で溶出させ、第１溶出ドレイン容器２７４２に流出させる。この操作により、２２４Ｒａイオンおよび２２５Ｒａイオンが他から分離される。この際２２３Ｒａも混入するがその量は少ない。
【０３７１】
同様に、イオン分離カラム２７２０に吸着されている２２５Ａｃを第２溶離液容器２７１４からのＡｃイオン溶離液で溶出させ、第２溶出ドレイン容器２７４４に流出させる。この操作により、２２５Ａｃイオンが他から分離される。
【０３７２】
そして第１溶出ドレイン容器２７４２の２２４Ｒａイオンおよび２２５Ｒａイオンは、直接利用することができる。ただし、これらを互いに他から分離することは通常は難しい。また、第１溶出ドレイン容器２７４２の液中の２２４Ｒａイオンおよび２２５ＲａイオンをＲａ吸着カラム（図示しない）に注入して吸着させると、そのＲａ吸着カラムにおいては、２２４Ｒａおよび２２５Ｒａを親核とする崩壊生成核種である２１２Ｐｂおよび２２５Ａｃが生成される。つまり、Ｒａ吸着カラムにイオンとして吸着された２２４Ｒａおよび２２５Ｒａは、２１２Ｐｂおよび２２５Ａｃを生成するためのジェネレータのための親核となる。また、２２４Ｒａや２１２Ｐｂが不要な場合には、Ｒａ吸着カラムを３０日程度冷却すると２２４Ｒａ（半減期３．６日）は崩壊し２２５Ｒａのみが残留する。このため、その３０日程度冷却した後にＲａ吸着カラムの２２５Ｒａは、崩壊を待たずそのまま利用することができる。さらに、当該Ｒａ吸着カラムにイオンの形で吸着された２２５Ｒａは、２２５Ａｃを生成するジェネレータのための親核ともなる。
【０３７３】
もう一方の第２溶出ドレイン容器２７４４の２２５Ａｃイオンも、崩壊を待たずそのまま利用することができる。また、第２溶出ドレイン容器２７４４の液中の２２５ＡｃイオンをＡｃ吸着カラム（図示しない）に注入して吸着させると、そのＡｃ吸着カラムから２２５Ａｃを崩壊を待たずそのまま利用することができる。さらに、当該Ａｃ吸着カラムにイオンの形で吸着された２２５Ａｃは、２１３Ｂｉを生成するジェネレータのための親核ともなる。
【０３７４】
［３−４−２−１−２  ２２３Ｒａの製造］
２２３Ｒａを製造するためにも製造プラント２７００を用いることができる。この場合、第３溶離液容器２７１６と第３溶出ドレイン容器２７４６とを使用する。
【０３７５】
２２３Ｒａを製造するためにも、例えば全バルブを閉位置にしておいて、２２６Ｒａを含む塩化ラジウム（ＲａＣｌ２）水溶液等のターゲット原料溶液をターゲット原料液リザーバ２７０２に入れる。また、イオン分離カラム２７２０には陽イオン交換樹脂を充填してＦｒ分離カラムとしておく。第１溶離液容器２７１２にはＲａイオン溶離液を、第２溶離液容器２７１４にはＡｃイオン溶離液をそれぞれ入れておく。２２３Ｒａを製造する場合には、さらに、第３溶離液容器２７１６にＦｒイオン溶離液を入れておく。
【０３７６】
まず、バルブ操作により原料液リザーバ２７０２のターゲット原料溶液を標的容器２７０４に供給する。そして、標的容器２７０４越しにターゲット原料溶液にミュオンビームＭＢを照射する。この際、２２３Ｆｒの半減期が２１．８分であるため、その６倍程度を目安にして照射時間が決定され、例えば１２０分間照射される。この照射において直接的に引き起こされ有望な核種が生成されるＮＭＣＲは、２２６Ｒａ（μ−、３ｎ  ν）２２３Ｆｒ、２２６Ｒａ（μ−、２ｎ  ν）２２４Ｆｒ、および２２６Ｒａ（μ−、ｎ  ν）２２５Ｆｒである。
【０３７７】
ミュオンの照射を停止した後、標的容器２７０４の照射済み２２６Ｒａのターゲット原料溶液（照射済み流体）がイオン分離カラム２７２０に注入され、自然流下する。イオン分離カラム２７２０では、２２３Ｆｒ、２２４Ｆｒ、２２５Ｆｒイオンが吸着されるのに対し、Ｒａイオンは吸着されず原料ドレイン容器２７３０に排出される。イオン分離カラム２７２０の下方のバルブを閉じ、その状態で冷却時間として例えば２０分程度放置する。この冷却時間の間に、イオン分離カラム２７２０では２２４Ｆｒ（半減期３．３分）および２２５Ｆｒ（半減期３．９分）が崩壊して２２４Ｒａおよび２２５Ｒａが生成され、その２２４Ｒａの一部は２１２Ｐｂに、また、２２５Ｒａの一部は２２５Ａｃになる。冷却時間終了後、イオン分離カラム２７２０に保持されるＦｒは２２３Ｆｒのみとなる。ただし、冷却期間の間に保持されていた２２３Ｆｒ（半減期２１．８分）の約半量は、２２３Ｒａへ崩壊する。なお、原料ドレイン容器２７３０への排出液には、２２６Ｒａが残存しているため、原料液リザーバ２７０２に再配置してターゲット原料溶液として再使用される。
【０３７８】
次に、イオン分離カラム２７２０に吸着されている２２３Ｆｒイオンを、第３溶離液容器２７１６のＦｒイオン溶出液で第３溶出ドレイン容器２７４６に流出させる。この際、RaイオンおよびＡｃイオンはイオン分離カラム２７２０に保持されたままとなる。第３溶出ドレイン容器２７４６では、溶液中で２２３Ｆｒが崩壊して２２３Ｒａが生成される。これにより、２２３Ｒａが他から分離されたこととなる。
【０３７９】
また、イオン分離カラム２７２０に吸着している２２３Ｒａ、２２４Ｒａ、２２５Ｒａは、第１溶離液容器２７１２からのＲａイオン溶離液で溶出させ、第１溶出ドレイン容器２７４２に流出させる。この操作により、２２３Ｒａイオン、２２４Ｒａイオン、および２２５Ｒａイオンが他から分離される。
【０３８０】
同様に、イオン分離カラム２７２０に吸着されている２２５Ａｃを第２溶離液容器２７１４からのＡｃイオン溶離液で溶出させ、第２溶出ドレイン容器２７４４に流出させる。この操作により、２２５Ａｃイオンが他から分離される。
【０３８１】
そして第３溶出ドレイン容器２７４６で生成された２２３Ｒａイオンは、直接利用することができる。必要に応じ、２２３ＲａイオンはＲａ吸着カラム（図示しない）に注入して吸着させることもできる。
【０３８２】
また、第１溶出ドレイン容器２７４２の２２３Ｒａイオン、２２４Ｒａイオン、および２２５Ｒａイオンは直接利用することができる。ただし、これらを互いに他から分離することは通常は難しい。また、第１溶出ドレイン容器２７４２の液中の２２３Ｒａイオン、２２４Ｒａイオン、および２２５Ｒａイオンを上述したものとは別のＲａ吸着カラム（図示しない）に注入して吸着させる。この別のＲａ吸着カラムを３０日間冷却すると、２２４Ｒａ（半減期３．６日）は、そのほとんど全量が崩壊して２０８Ｐｂになるため、２２３Ｒａおよび２２５Ｒａのみが残存する。この３０日程度冷却した上記別のＲａ吸着カラムから、２２３Ｒａおよび２２５Ｒａは、崩壊を待たずそのまま利用することができる。さらに、当該別のＲａ吸着カラムにイオンの形で吸着された２２５Ｒａは、２２５Ａｃおよび２１３Ｂｉを生成するジェネレータのための親核ともなる。
【０３８３】
さらに、第２溶出ドレイン容器２７４４の２２５Ａｃイオンも、崩壊を待たずそのまま利用することができる。また、第２溶出ドレイン容器２７４４の液中の２２５ＡｃイオンをＡｃ吸着カラム（図示しない）に注入して吸着させると、そのＡｃ吸着カラムから２２５Ａｃは崩壊を待たずそのまま利用することができる。さらに、当該Ａｃ吸着カラムにイオンの形で吸着された２２５Ａｃは、２１３Ｂｉを生成するジェネレータのための親核ともなる。
【０３８４】
［３−４−２−１−３  ２２８Ｔｈ、２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、および２１２Ｂｉの製造、ならびに２２７Ａｃ、２２７Ｔｈ、および２２３Ｒａの製造］
２２８Ｔｈ、２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、および２１２Ｂｉ、ならびに２２７Ａｃ、２２７Ｔｈ、および２２３Ｒａを製造するためには、図１２８に示すイオン分離交換法を利用する製造プラント２８００を利用する。製造プラント２８００は、ターゲット原料液リザーバ２８０２、標的容器２８０４、第１溶離液容器２８１２、および第２溶離液容器２８１４を含んでいる。これらは、イオン分離カラム２８２０Ａおよびイオン分離カラム２８２０Ｂの上方ポートにバルブを介して接続される。製造プラント２８００は、イオン分離カラム２８２０の下方ポートにバルブを介して接続される原料ドレイン容器２８３０、第１溶出ドレイン容器２８４２、および第２溶出ドレイン容器２８４４をさらに含んでいる。製造プラント２８００における標的容器２８０４にはミュオンビームＭＢが照射可能になっている。
【０３８５】
上記製造核種を製造するためには、全バルブを閉位置にしておいて、原料液リザーバ２８０２に２３２Ｔｈを含む硝酸トリウム（Ｔｈ（ＮＯ３）４）水溶液等のターゲット原料溶液を入れておく。また、第１溶離液容器２８１２にはＴｈイオン溶離液を、第２溶離液容器２８１４にはＡｃイオン溶離液をそれぞれ入れておく。そして、イオン分離カラム２８２０Ａおよび２８２０Ｂは陽イオン交換樹脂を充填してＡｃ分離カラムとしておく。なお、イオン分離カラム２８２０Ａおよび２８２０Ｂの２系統を示すのは、複数の系統のカラムにより製造効率を高めること、特に冷却と照射で処理時間に相違が生じても複数の系統によりミュオンを中断させることなく継続的に照射しながら製造を続行できることを例示するためである。
【０３８６】
まず、バルブ操作により原料液リザーバ２８０２のターゲット原料溶液を標的容器２８０４に供給する。そして、標的容器２８０４越しにターゲット原料溶液にミュオンビームＭＢを照射する。この際、生成される２２８Ａｃの半減期が６．１３時間であるため、その４倍程度を目安にして照射時間が決定され、例えば２４時間照射される。この照射において直接的に引き起こされ有望な核種が生成されるＮＭＣＲは、２３２Ｔｈ（μ−、４ｎ  ν）２２８Ａｃ、および２３２Ｔｈ（μ−、５ｎ  ν）２２７Ａｃである。
【０３８７】
ミュオンの照射を停止した後、標的容器２８０４の照射済みターゲット原料溶液（照射済み流体）がイオン分離カラム２８２０Ａに注入され、自然流下する。イオン分離カラム２８２０ＡではＡｃイオンが吸着されるのに対し、Ｔｈイオンは吸着されずに原料ドレイン容器２８３０に排出される。イオン分離カラム２８２０Ａの下方のバルブを閉じ、その状態で冷却時間として例えば４８時間程度放置する。この冷却時間の間に、イオン分離カラム２８２０Ａでは２２８Ａｃ（６．１３時間）が崩壊して２２８Ｔｈが生成し、２２７Ａｃ（２１．８年）はほとんど崩壊せずそのまま存在し続ける。なお、標的容器２８０４にターゲット原料溶液を再充填することによりミュオンビームＭＢの照射を継続して処理を続行することができるものの、その場合、上述した照射時間（２４時間）が冷却時間（４８時間）の１／２となる処理時間の相違が問題となる。その場合には、イオン分離カラム２８２０Ａの冷却時間中であってもイオン分離カラム２８２０Ｂを利用して同様の処理を行うことができる。なお、原料ドレイン容器２８３０への排出液に２３２Ｔｈが残存している。この排出液は、原料液リザーバ２８０２に再配置してターゲット原料溶液として再使用される。
【０３８８】
次に、冷却期間終了後にイオン分離カラム２８２０ＡまたはＢに吸着されている２２８Ｔｈを、第１溶離液容器２８１２からのＴｈイオン溶離液で溶出させ、第１溶出ドレイン容器２８４２に流出させる。この際、２２７Ａｃイオンはイオン分離カラム２８２０ＡまたはＢに残存する。この操作により、２２８Ｔｈイオンが他から分離される。
【０３８９】
同様に、イオン分離カラム２８２０ＡまたはＢに吸着されている２２７Ａｃイオンを第２溶離液容器２８１４からのＡｃイオン溶離液で溶出させ、第２溶出ドレイン容器２８４４に流出させる。この操作により、２２７Ａｃイオンが他から分離される。
【０３９０】
そして第１溶出ドレイン容器２８４２の２２８Ｔｈイオンは、直接利用することができる。また、第１溶出ドレイン容器２８４２の液中の２２８ＴｈイオンをＴｈ吸着カラム（図示しない）に注入して吸着させると、そのＴｈ吸着カラムにおいては、２２８Ｔｈを親核とする崩壊生成核種である２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、および２１２Ｂｉが生成される。つまり、Ｔｈ吸着カラムにイオンとして吸着された２２８Ｔｈは、２２４Ｒａ、２１２Ｐｂ、および２１２Ｂｉを生成するためのジェネレータのための親核となる。
【０３９１】
もう一方の第２溶出ドレイン容器２８４４の２２７Ａｃイオンも、崩壊を待たずそのまま利用することができる。また、第２溶出ドレイン容器２８４４の液中の２２７Ａｃイオンは、Ａｃ吸着カラム（図示しない）に注入して吸着させると、そのＡｃ吸着カラムから２２７Ａｃを崩壊を待たずそのまま利用することができる。さらに、当該Ａｃ吸着カラムにイオンの形で吸着された２２７Ａｃは、２２７Ｔｈおよび２２３Ｒａを生成するジェネレータのための親核ともなる。
【０３９２】
［３−４−２−１−４  α放射性核種のイオン交換分離法による製造の補足］
なお、図１２８に関連して説明した複数系統を利用することによる処理時間の相違を克服する手法は、図１２７にて説明した製造プラント２７００にも容易に適用することができる。
【０３９３】
［３−４−２−２  α放射性核種の密封容器による製造］
次に、密封容器を利用してα放射性核種を製造する手法について説明する。この場合の工程は、図１４に示したバッチ製造工程１４００と同様の工程となるため、ここでは図１４を参照して説明する。ターゲット核種として２２６Ｒａを利用する場合、この際に採用することができるターゲット原料は臭化ラジウム（ＲａＢｒ２）や、塩化ラジウム（ＲａＣｌ２）等である。また、ターゲット原料として２３２Ｔｈを利用する場合、この際に採用することができるターゲット原料は二酸化トリウム（ＴｈＯ２）や、硝酸トリウム（Ｔｈ（ＮＯ３）４）等である。また、これらの固体や水溶液が、適当な容器１４０４Ａ〜Ｄにある単位量だけ収容される。そしてこれらの単位量のターゲット原料１４０２を処理バッチとしてミュオンビームＭＢを所定の照射量だけ照射する。この際、容器越しに照射するミュオンの入射エネルギーを調整すればターゲット原料部分だけにミュオン照射することができる。照射後、容器１４０４Ａ等の照射後の容器を搬出して後続する化学分離処理を行なう。この後続する処理として採用できる処理は任意の化学分離処理であり、例えば、上記３−４−２−１にて説明したイオン交換分離法による処理のほか、例えば、沈殿法（共沈法）による分離処理を採用することができる。
【０３９４】
２２５Ａｃ（半減期１０．０日）の製造にはバッチ法も適用できる。２２５Ａｃの親核２２５Ｒａ（半減期１４．８日）は、２２６Ｒａ（μ−，  ｎ  ν）２２５ＦｒのＮＭＣＲで生成する２２５Ｆｒ（半減期３．９分）のβ−崩壊により生成し、その２２５Ｒａがβ−崩壊すると２２５Ａｃが生成される。２２６ＲａのＮＭＣＲで生成する２２５Ｒａ以外のＲａ同位体は全てＲｎの同位体へα崩壊するので、Ａｃ同位体は２２５Ａｃのみが生成される。ミュオン照射済みの２２６Ｒａターゲット原料を１５日間程度（２２５Ｒａの半減期程度）冷却し、ターゲット原料中に生成した２２５Ａｃをイオン交換分離法や沈殿法（共沈法）で分離回収できる。また、処理後のターゲット原料には２２５Ｒａがまだ残存しているので、さらに冷却および分離工程を行うことで２２５Ａｃを数回製造することができる。
【０３９５】
バッチ製造工程１４００では、一度に一つの容器（ここでは容器１４０４Ｂ）のみがＮＭＣＲの対象となっているものの、複数の容器１４０４に同時にミュオン照射するなど実施上の条件に応じて種々の変更を行うことができる。このようなバッチ処理は、ミュオン照射の処理に自動化手法を導入することに適するものである。
【０３９６】
［３−４−２−３  沈殿法および共沈法］
なお、本実施形態において採用できる沈殿法（共沈法を含む）は通常の化学的分離に利用される手法と同様である。例えば、金属イオンを含む水溶液に塩酸を添加することにより塩化物を沈殿させ、残りの溶液に硫化水素ガス（Ｈ２Ｓ）を通気させて硫化物を沈殿さる。その後、煮沸してＨ２Ｓを脱気してＮＨ４ＣｌとＢｒ２水を加え、さらにＮＨ３水を加えて水酸化物を沈殿させる。さらに（ＮＨ４）２ＳまたはＮＨ３アルカリ水溶液にＨ２Ｓを通気させて硫化物を沈殿させる。そして、ＮＨ４Ｃｌ存在下で（ＮＨ４）２ＣＯ３溶液を添加して炭酸塩を沈殿させる。共沈とは、類似した性質の元素の化合物を沈殿させる化学操作により、本来はその操作では沈殿しないはずの元素の化合物までが沈殿する現象である。これらの沈殿または共沈を組み合わせることによって、目的のα放射性核種を沈殿物の形態で、または沈殿物の形で不要な物質が除去された溶液の形態で得ることができる。そして、沈殿物（共沈物）として得られれば、α放射性核種をさらに事後の処理に適する化学形とすることも、公知の任意の化学操作や物理操作の手法を採用することができる。
【０３９７】
［３−４−３  量的見積］
次に、実用性に影響する数量的側面に着目し、上述したα放射性核種の生成手法によって、α放射性核種がどの程度の分量だけ製造可能であるかを見積もった結果を説明する。なお、以下の説明において、加速器やミュオンについての条件は、（２−１−３）の欄と同様に仮定した。より詳細には、陽子加速器の陽子ビームの条件、陽子が負ミュオンに変換される係数、ミュオン輸送効率、これらに基づく負ミュオン個数Ｎμは欄（２−１−３）と同様とした。大きな原子番号をもつ２２６Ｒａや２３２Ｔｈをターゲット核種とするＮＭＣＲでは、ほぼ１００％の確率で、ミュオン原子形成とミュオン原子核捕獲が起こる。従って、式９のＰｃｒは、それぞれの２２６Ｒａや２３２Ｔｈをターゲット核種とするＮＭＣＲの分岐比と等しいと見積もることができる。
【０３９８】
［３−４−３−１  ターゲット核種が２２６Ｒａである場合］
まず図１２７に示した構造の製造プラント２７００を利用してターゲット核種が２２６Ｒａである場合における核種の製造量を見積もった。各ＮＭＣＲの分岐比は、
２２６Ｒａ（μ−，      ν）２２６Ｆｒ反応：０．０５
２２６Ｒａ（μ−，  ｎ  ν）２２５Ｆｒ反応：０．４５
２２６Ｒａ（μ−，２ｎ  ν）２２４Ｆｒ反応：０．２５
２２６Ｒａ（μ−，３ｎ  ν）２２３Ｆｒ反応：０．１５
２２６Ｒａ（μ−，４ｎ  ν）２２２Ｆｒ反応：０．１０
であると仮定した。これは、２０９Ｂｉ（μ−、ｘｎ  ν）（ｘ＝０、１、２、３、４）の実際の分岐比から類推して適用したものである。これらのうち、図１２１〜１２３に関連して説明した崩壊系列を導くＮＭＣＲ、つまり図１２４において下線を付した反応について以下説明する。
【０３９９】
放射性壊変の式に上記条件を代入することにより、各反応に適するミュオン照射時間を採用することにより、表６の推定値を得た。
【表６】
2014196997.tif 000018
ただし、ＮＲＩは、生成される核種数（個）、またＡＲＩは生成される核種のみによる放射能であり、ｄｐｓ（すなわちＢｑ）を単位としている。この放射能は、子孫核種の放射能を含まず、また、ＮＲＩとＡＲＩには、Ｔ１／２を半減期として、ＡＲＩ＝（０．６９３／Ｔ１／２）ＮＲＩの関係が成立する。
【０４００】
さらに、より実際的な生成量の見積もりも行った。具体的には、図１２７の製造プラント２７００において、標的容器２７０４に対応する容器を単位として上記ミュオン照射時間だけ照射した後に次のターゲット原料溶液のバッチに取り替える、というバッチ処理を繰り替えした。この見積もりの仮定として、２２５Ｆｒと２２４ＦＲの生成では、１５分間ミュオン照射、３０分間冷却を１工程（１時間とする）とし、この工程を１日に２４回繰り返すと仮定した。２２３Ｆｒの生成では、１２０分間ミュオン照射、２０分間冷却を１工程（２時間とする）とし、この工程を１日１２回繰り返すと仮定した。これらの仮定の下で、上記Ｆｒ同位体それぞれの子孫核種として生成される各崩壊系列の核種の製造量を、上記処理を２４時間継続した時点での放射能により見積もった（表７）。
【０４０１】
【表７】
2014196997.tif 000019
【０４０２】
なお、表７において、子孫核種毎の放射能量の見積もり値は時々刻々変化するため、各処理バッチにおけるミュオン照射停止後の冷却時間を必要に応じ明示している。また、放射能にて示す推定生成量が算出された経時的な条件を必要に応じ併記している。さらにミルキングが可能となる核種にはその旨およびミルキングの間隔を明示している。
【０４０３】
表７に示した子孫核種の生成量はいずれも十分な物といえる。例えば、既にＦＤＡより承認を獲得した２２３Ｒａを含むXofigoの場合、体重６０ｋｇの患者への投与量は１回１６０μＣｉ程度であり、表７に示した２４時間分の製造量はその約５９００回分に相当する。
【０４０４】
［３−４−３−２  ターゲット核種が２３２Ｔｈである場合］
次に図１２８に示した構造の製造プラント２８００を利用してターゲット核種が２３２Ｔｈである場合における核種の製造量を見積もった。各ＮＭＣＲの分岐比は、
２３２Ｔｈ（μ−，      ν）２３２Ａｃ反応：０．０５
２３２Ｔｈ（μ−，  ｎ  ν）２３１Ａｃ反応：０．４０
２３２Ｔｈ（μ−，２ｎ  ν）２３０Ａｃ反応：０．２５
２３２Ｔｈ（μ−，３ｎ  ν）２２９Ａｃ反応：０．１５
２３２Ｔｈ（μ−，４ｎ  ν）２２８Ａｃ反応：０．１０
２３２Ｔｈ（μ−，５ｎ  ν）２２７Ａｃ反応：０．０５
であると仮定した。ここに示した分岐比は、２０９Ｂｉ（μ−、ｘｎ  ν）（ｘ＝０、１、２、３、４、５）の実際の分岐比から、類推し適用したものである。この際の分岐比は、２２６Ｒａをターゲット核種とする場合（３−４−３−１参照）から値を変更している。具体的には、２２６Ｒａのものよりも（μ−，ｎ  ν）反応の分岐比を０．０５だけ小さく、また、（μ−，５ｎ  ν）反応の分岐比を０．０５と見積もった。これは、ターゲット核である２３２Ｔｈの質量数が２２６Ｒａより大きいことに起因して、放出中性子数分布が、放出される中性子数の多い側にずれると考察したからである。これらのうち、図１２１〜１２３に関連して説明した崩壊系列を導くＮＭＣＲ、つまり図１２４において下線を付した反応について以下説明する。
【０４０５】
放射性壊変の式に上記条件を代入することにより、各反応に適するミュオン照射時間を採用することにより、表８の推定値を得た。
【表８】
2014196997.tif 000020
【０４０６】
さらに、より実際的な生成量の見積もりも行った。具体的には、図１２８の製造プラント２８００において、２４時間ミュオン照射、４８時間冷却を１工程とし、イオン分離カラム２８２０Ａおよび２８２０Ｂを交互に使用する処理を繰り替えしながらミュオンビームＭＢを中断させることなく継続的に照射する、という製造の条件を仮定した。その仮定の下で、上記Ａｃ同位体それぞれの子孫核種として生成される各崩壊系列の核種の製造量を、上記処理を２４時間継続した時点での放射能により見積もった（表９参照）。
【０４０７】
【表９】
2014196997.tif 000021
なお、表９において、各処理バッチにおけるミュオン照射停止後の冷却時間を必要に応じ明示している。また、放射能にて示す推定生成量が算出された経時的な条件を必要に応じ併記している。さらにミルキングが可能となる核種にはその旨およびミルキングの間隔を明示している。
【０４０８】
表９に示した２４時間分の２２３Ｒａの製造量（１．６ｍＣｉ）は、２２３Ｒａを含むXofigoを体重６０ｋｇの患者へ投与する分量（１回１６０μＣｉ）の約１０回分に相当する。しかも２２３Ｒａを得るために必要な２２７Ａｃは半減期が長く、長期間２２３Ｒａを生成することも可能となる。
【０４０９】
［３−４−４  α放射性核種を製造する他の手法］
本出願におけるα放射性核種は、上述した２２６Ｒａターゲットと２３２Ｔｈターゲット以外の原料から製造することも考えられる。例えば、Ｔｈの同位体に２３０Ｔｈ（半減期７５，４００年）がある。濃縮２３０Ｔｈを相当量得ることができれば、
２３０Ｔｈ（μ−，２ｎ  ν）２２８Ａｃ
２３０Ｔｈ（μ−，３ｎ  ν）２２７Ａｃ
の反応によって、それぞれ、２２８Ａｃ（トリウム系列）および２２７Ａｃ（アクチニウム系列）を製造することができる。具体的には、２３０Ｔｈの濃縮ターゲット原料を利用することができれば、２３２Ｔｈのターゲット原料を利用する場合に比べ、２２７Ａｃの生成率は２．５倍程度、２２８Ａｃの生成率は３．０倍程度高くなることが期待される。その理由は、２２８Ａｃおよび２２７Ａｃを生成する効率がＮＭＣＲの分岐比に比例して高くなるためである。実際、２３２Ｔｈと同様に２３２Ｔｈをターゲットとする場合の各ＮＭＣＲの分岐比は、
２３０Ｔｈ（μ−，      ν）２３０Ａｃ反応：０．０５
２３０Ｔｈ（μ−，  ｎ  ν）２２９Ａｃ反応：０．４０
２３０Ｔｈ（μ−，２ｎ  ν）２２８Ａｃ反応：０．２５
２３０Ｔｈ（μ−，３ｎ  ν）２２７Ａｃ反応：０．１５
２３０Ｔｈ（μ−，４ｎ  ν）２２６Ａｃ反応：０．１０
２３０Ｔｈ（μ−，５ｎ  ν）２２５Ａｃ反応：０．０５
程度となることが期待できる。その結果、３−４−３−２にて説明した２３２Ｔｈターゲットの場合の２３２Ｔｈ（μ−，４ｎ  ν）２２８Ａｃ反応や２３２Ｔｈ（μ−，５ｎ  ν）２２７Ａｃ反応の分岐比に比べ、２３０Ｔｈターゲットから２２８Ａｃや２２７Ａｃを生成する効率が高まるのである。
【０４１０】
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。上述の各実施形態および具体例、適用例、そして核種の各論やその製造方法は、発明を説明するために記載されたものであり、本出願の発明の範囲は、特許請求の範囲の記載に基づいて定められるべきものである。また、各実施形態の他の組合せを含む本発明の範囲内に存在する変形例もまた、特許請求の範囲に含まれるものである。
【産業上の利用可能性】
【０４１１】
本発明の放射性物質またはその製造方法は、放射性物質を利用する任意の装置や任意の分析手法に利用可能である。
【符号の説明】
【０４１２】
１００  ミュオン照射系
１０２  陽子加速ビーム系
１０４Ａ  パイオン生成ターゲット（カーボンターゲット）
１０４Ｂ  パイオン入射系
１０６  超伝導電磁石
１０８Ａ  キッカー電磁石
１０８Ｂ  セプタム電磁石
１０８Ｃ  静電粒子分離器
Ｐ１〜Ｐ４  ミュオンポート
１０００、１１００、１２００、１３００、１８００  製造プラント
１９００、２０００、２１００、２７００、２８００  製造プラント
１４００、１７００  バッチ製造工程
１００２、１１０２、１２０２、１３０２、１４０２  ターゲット原料
１７０２、１８０２、１９０２、２００２、２１０２  ターゲット原料
【図１】
2014196997.tif 000026
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
2014196997.tif 000035
【図１１】
2014196997.tif 000036
【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
2014196997.tif 000049
【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【図４１】
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【図４２】
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【図４３】
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【図４４】
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【図４５】
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【図４６】
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【図４７】
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【図４８】
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【図４９】
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【図５０】
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【図５１】
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【図５２】
2014196997.tif 000077
【図５３】
2014196997.tif 000078
【図５４】
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【図５５】
2014196997.tif 000080
【図５６】
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【図５７】
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【図５８】
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【図５９】
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【図６０】
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【図６１】
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【図６２】
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【図６３】
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【図６４】
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【図６５】
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【図６６】
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【図６７】
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【図６８】
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【図６９】
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【図７０】
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【図７１】
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【図７２】
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【図７３】
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【図７４】
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【図７５】
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【図７６】
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【図７７】
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【図７８】
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【図７９】
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【図８０】
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【図８１】
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【図８２】
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【図８３】
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【図８４】
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【図８５】
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【図８６】
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【図８７】
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【図８８】
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【図８９】
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【図９０】
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【図９１】
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【図９２】
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【図９３】
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【図９４】
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【図９５】
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【図９６】
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【図９７】
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【図９８】
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【図９９】
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【図１００】
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【図１０１】
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【図１０２】
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【図１０３】
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【図１０４】
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【図１０５】
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【図１０６】
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【図１０７】
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【図１０８】
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【図１０９】
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【図１１０】
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【図１１１】
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【図１１２】
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【図１１３】
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【図１１４】
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【図１１５】
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【図１１６】
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【図１１７】
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【図１１８】
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【図１１９】
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【図１２０】
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【図１２１】
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【図１２２】
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【図１２３】
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【図１２４】
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【図１２５】
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【図１２６】
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【図１２７】
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【図１２８】
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