(57)【要約】    【課題】花粉症を十分に抑制できる花粉症抑制用組成物等を提供することを課題とする。    【解決手段】ペクチンと、ポリグルタミン酸及びその塩からなる群から選択される一つ以上のポリグルタミン酸系成分とを含む花粉症抑制用組成物等である。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ペクチンと、ポリグルタミン酸及びその塩からなる群から選択される一つ以上のポリグルタミン酸系成分とを含む花粉症抑制用組成物。
【請求項２】
前記ポリグルタミン酸がγ−ポリグルタミン酸である請求項１記載の花粉症抑制用組成物。
【請求項３】
前記ポリグルタミン酸の平均分子量が４００〜１００万である請求項１又は２に記載の花粉症抑制用組成物。
【請求項４】
ｐＨが４．５〜６．５である請求項１〜３のいずれか１項に記載の花粉症抑制用組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の花粉症抑制用組成物を含む化粧料。
【請求項６】
スプレー容器に充填されてなる請求項５に記載の化粧料。
【請求項７】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の花粉症抑制用組成物を含む外用剤。
【請求項８】
スプレー容器に充填されてなる請求項７に記載の外用剤。
【請求項９】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の花粉症抑制用組成物を含む医薬部外品。
【請求項１０】
スプレー容器に充填されてなる請求項９に記載の医薬部外品。
【請求項１１】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の花粉症抑制用組成物を花粉と接触させる花粉症抑制用組成物の使用方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、花粉症抑制用組成物、化粧料、外用剤、医薬部外品および花粉症抑制用組成物の使用方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、花粉症抑制用組成物としては、様々なものが知られており、例えば、特許文献１および２には、粒子状の無水ケイ酸を含みｐＨが６以下である化粧料等の組成物が記載されている。
【０００３】
特許文献１及び２には、粒子状の無水ケイ酸を含みｐＨが６以下である組成物がスギやヒノキ花粉と接すると、花粉の破裂を抑制しうることが記載されている。スギ、ヒノキ花粉等の花粉の内部には花粉症の症状を引き起こすアレルゲン物質が存在しており、花粉が破裂することで内部のアレルゲン物質が飛散され、該アレルゲン物質によって種々のアレルギー症状（花粉症）が引き起こされる。よって、かかる花粉の破裂を抑制することで、アレルゲン物質の飛散が抑制されることとなり、花粉症が抑制され得る。
【０００４】
しかしながら、特許文献１及び２に記載の組成物は、花粉の破裂の抑制も十分ではなく、また、花粉を凝集させる性能はないことなどから、必ずしも花粉症を十分に抑制できないという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１０−３２４６１５号公報
【特許文献２】特許第３４８７７３９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記問題点等に鑑み、花粉症を十分に抑制できる花粉症抑制用組成物、化粧料、外用剤、医薬部外品および花粉症抑制用組成物の使用方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る花粉症抑制用組成物は、ペクチンと、ポリグルタミン酸及びその塩からなる群から選択される一つ以上のポリグルタミン酸系成分とを含む。
【０００８】
本発明に係る花粉症抑制用組成物においては、前記ポリグルタミン酸がγ−ポリグルタミン酸であることが好ましい。
【０００９】
本発明に係る花粉症抑制用組成物においては、前記ポリグルタミン酸の平均分子量が４００〜１００万であることが好ましい。
【００１０】
本発明に係る花粉症抑制用組成物は、ｐＨが４．５〜６．５であることが好ましい。
【００１１】
本発明に係る化粧料は、前記花粉症抑制用組成物を含む。
また、前記化粧料はスプレー容器に充填されていてもよい。
【００１２】
本発明に係る外用剤は、前記花粉症抑制用組成物を含む。
また、前記外用剤はスプレー容器に充填されていてもよい。
【００１３】
本発明に係る医薬部外品は、前記花粉症抑制用組成物を含む。
また、前記医薬部外品はスプレー容器に充填されていてもよい。
【００１４】
本発明に係る花粉症抑制用組成物の使用方法は、花粉症抑制用組成物を花粉と接触させる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、花粉症を十分に抑制できる花粉症抑制用組成物、化粧料、外用剤、医薬部外品および花粉症抑制用組成物の使用方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本発明に係る花粉症抑制用組成物（以下、単に組成物ともいう）の一実施形態について以下に説明する。
【００１７】
本実施形態の花粉症抑制用組成物は、ペクチンと、ポリグルタミン酸及びその塩からなる群から選択される一つ以上のポリグルタミン酸系成分とを含むものである。
【００１８】
前記花粉症抑制用組成物によれば、ペクチンと前記ポリグルタミン酸系成分とを含むため、花粉の破裂を十分に抑制できる。また、花粉を凝集させることができ、花粉の飛散を抑制することができる。よって、花粉自体の飛散を抑制しつつ、花粉内部からのアレルゲン物質の飛散も抑制することができ、花粉症を十分に抑制することができる。
【００１９】
（ペクチン）
ペクチンは、Ｄ−ガラクツロン酸がα−１，４結合で結合しているポリガラクツロン酸とα−１，２結合したラムノースとが混在する主鎖に、アラビノース、キシロース、フコース、ラムノース及びガラクトース等の中性糖からなる側鎖が櫛状構造に結合している多糖類である。ペクチンは、一般的に、主鎖のポリガラクツロン酸のカルボキシル基のメチルエステル化の割合によって、エステル化度が５０％以上である高メトキシルペクチン（ＨＭペクチン）と、エステル化度が５０％未満である低メトキシルペクチン（ＬＭペクチン）とに分類される。
【００２０】
本実施形態の組成物に含まれるペクチンとしては、特に限定されることはなく、ＨＭペクチン、ＬＭペクチンのいずれであってもよい。
また、本実施形態の組成物に含まれるペクチンとしては、例えば、植物由来のもの、合成されたもの等が挙げられる。
前記植物由来のものとしては、例えば、柑橘類、りんご、イチゴ等の果実、またはそれらの果皮、搾り粕、トウモロコシふすま、小麦ふすま、甜菜ファイバー、大豆ファイバー、脱脂米ぬか等の抽出物等から得られるペクチンが挙げられる。
【００２１】
本実施形態の組成物に含まれるペクチンとしては、ゲル化剤、安定剤、増粘剤等として市販されているものを用いてもよい。
ＨＭペクチンの市販品としては、例えば、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅ  ＨＭ  １、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅ  ＰＧ  １０９Ｃ、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅ  ＳＳ  １５０、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅ  ＡＹＤ  ３０（以上、ＳＫＷ  ＢＩＯＳＹＳＴＥＭＳ社製）、ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰシリーズである、ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ−Ｌ、ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ−Ｈ、ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ｔｙｐｅ  ＹＭ−１５０−ＬＪ（以上、ＣＰケルコ社製）等が挙げられる。
また、ＬＭペクチンの市販品としては、例えば、ＬＭペクチン・レモンペクチン（和光純薬製)、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅ  ＯＦ  ８０５、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅ  ＡＭＰ  ２８５、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅＯＢ  ７００、ＵＮＩＰＥＣＴＩＮＥ  ｔｙｐｅ  ＡＹＤ３０（以上、ＳＫＷ  ＢＩＯＳＹＳＴＥＭＳ社製）、ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ｔｙｐｅ  ＬＭ−１２−１ＣＧ（以上、ＣＰケルコ社製）等が挙げられる。
【００２２】
本実施形態の組成物に含まれるペクチンとしては、ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ  シリーズであるＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ−Ｌ、ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ−Ｈ、ＬＭペクチン・レモンペクチン等が、低粘性を示し、より細かい噴霧が可能なスプレー型ローション等の剤型に利用しやすいため好ましい。
尚、ペクチンは、１種を単独で用いてもよく、又は２種類以上を併用しても良い。
【００２３】
前記ペクチンの花粉症抑制用組成物における濃度は、例えば、０．００１重量％〜１０．０重量％、好ましくは０．０１重量％〜５．０重量％、より好ましくは０．０１重量％〜１．０重量％である。
ペクチンの濃度が前記範囲であることにより、噴霧状態の良いスプレー型ローション等の剤型に利用しやすいという利点がある。
【００２４】
尚、ペクチンの濃度は、絶乾重量換算（％）を基準とする濃度をいう。
【００２５】
（ポリグルタミン酸系成分）
前記ポリグルタミン酸系成分は、ポリグルタミン酸及びその塩からなる群から選択される一つ以上の成分である。
【００２６】
ポリグリタミン酸は、構成アミノ酸であるグルタミン酸が連結したポリペプチドの一種である。
本実施形態の花粉症抑制用組成物に含まれるポリグルタミン酸系成分としては、グルタミン酸がγ−グルタミル結合で連結してなるγ−ポリグルタミン酸、各種ポリグルタミン酸を加水分解することで得られる加水分解ポリグルタミン酸等が挙げられる。
尚、ポリグルタミン酸系成分は、１種を単独で用いても良く、又は２種類以上を併用しても良い。
前記ポリグルタミン酸の構成アミノ酸であるグルタミン酸は、Ｄ体、Ｌ体、ラセミ体のいずれであってもよい。さらに、前記ポリグルタミン酸はＬ体のグルタミン酸のみで構成されていてもよく、Ｌ体及びＤ体の混合型のポリグルタミン酸であってもよい。
【００２７】
γ−ポリグルタミン酸は、グルタミン酸の側鎖のγ-カルボキシ基とシステイン主鎖のα-アミノ基とが結合（γ-グルタミル結合）したものである。
前記γ−ポリグルタミン酸としては、グルタミン酸エステル−Ｎカルボン酸無水物の重合体から誘導されたものであってもよく、バチルス属の微生物の発酵によって製造されるものであってもよい。
バチルス属の微生物を用いて製造されるγ−ポリグルタミン酸は、例えば、高濃度グルタミン酸を含む培地に、バチルス属のγ−ポリグルタミン酸生産菌（例えばＢａｃｉｌｌｕｓ ｓｕｂｔｉｌｉｓ ｖａｒ ｃｈｕｎｇｋｏｏｋｊａｎｇ，ＫＣＴＣ ０６９７ＢＰ）を培養生産し、精製することで得られる。
【００２８】
前記加水分解ポリグルタミン酸は、例えば、前記γ−ポリグルタミン酸を加水分解等の処理、精製処理等によって、低分子化されることで得られるものが挙げられる。
【００２９】
前記ポリグルタミン酸の分子量としては、特に限定されるものではないが、例えば、平均分子量が４００〜１００万程度、好ましくは、８００〜１０万、より好ましくは８００〜２０００程度である。
前記分子量の範囲であるポリグルタミン酸を用いた場合には、花粉の破裂をより抑制でき、且つ花粉をより凝集させるため好ましい。
【００３０】
本実施形態の組成物において、ポリグルタミン酸系成分として加水分解ポリグルタミン酸を用いる場合には、平均分子量約４００〜約２０００程度、重合度が３〜１５程度の低分子化されたポリグルタミン酸であることが好ましい。
前記平均分子量及び重合度の加水分解ポリグルタミン酸を用いた場合には、花粉の破裂をより抑制でき、且つ花粉をより凝集させるため、またより安定且つ噴霧状態の良いスプレー型ローション等の剤型に利用しやすいため好ましい。
【００３１】
尚、本実施形態においてポリグルタミン酸系成分のポリグルタミン酸の平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって求めたものであり、具体的には後述する実施例に記載の方法で求めた値をいう。
【００３２】
前記ポリグルタミン酸の塩としては、例えば、前記各ポリグルタミン酸のカリウム、ナトリウム、カルシウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。
ポリグルタミン酸塩としては、カリウム塩やナトリウム塩が、水溶性に優れスプレー型ローション等の剤型に利用しやすいことから好ましい。
【００３３】
本実施形態の花粉症抑制用組成物における前記ポリグルタミン酸の濃度は、例えば、０．０１重量％〜１０．０重量％、好ましくは０．０５重量％〜５．０重量％、より好ましくは０．１重量％〜２．０重量％である。
ポリグルタミン酸の濃度が前記範囲であることにより、噴霧状態の良い安定なスプレー型ローションの剤型に調製しやすいという利点がある。
【００３４】
尚、ポリグルタミン酸の濃度は、絶乾重量換算（％）を基準とする濃度をいう。
【００３５】
本実施形態の花粉症抑制用組成物において、前記ペクチンと前記ポリグルタミン酸系成分との量比は特に限定されるものではないが、例えば、ポリグルタミン酸に対するペクチンの重量比（ペクチン／ポリグルタミン酸）は１／１００以上１／２以下、好ましくは１／５０以上１／４以下、より好ましくは１／２０以上１／５以下である。
前記重量比が前記範囲であることによりスプレー型ローション等の剤型に利用しやすいことから好ましい。
【００３６】
（ｐＨ）
本実施形態の前記花粉症抑制用組成物は、ｐＨが４．５〜６．５であるように調整されていてもよい。
花粉症抑制用組成物のｐＨが前記範囲であることにより、花粉の破裂をより抑制でき、且つ花粉をより凝集させるため好ましい。
【００３７】
組成物のｐＨを前記範囲に調整するために、本実施形態の前記花粉症抑制用組成物は、ｐＨ調整剤を含んでいてもよい。
ｐＨ調整剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、クエン酸−クエン酸カリウム混合物、リン酸−リン酸カリウム混合物、乳酸−乳酸ナトリウム混合物、グリコール酸−グリコール酸ナトリウム混合物、グルタミン酸−グルタミン酸ナトリウム混合物等が挙げられる。
中でも、クエン酸−クエン酸カリウム混合物やクエン酸−クエン酸ナトリウム混合物がｐＨを調整しやく、安定性にも優れるため好ましい。
【００３８】
（その他の成分）
本実施形態の前記花粉症抑制用組成物は、多価アルコールを含んでいてもよい。
多価アルコールを含むことで、前記ペクチンの溶解を補助することができる。
前記多価アルコールとしては、例えば、１，３−ブチレングリコール、グリセリン、プロピレングリコール、エチレングリコール、ソルビトール、ジプロピレングリコール、１，３−ペンタジオール等が挙げられる。
中でも、１，３−ブチレングリコールとジプロピレングリコールが、ペクチンの水溶性を高めるため、より安定なスプレー型ローション等の剤型に調製しやすいため好ましい。
【００３９】
本実施形態の前記花粉症抑制用組成物は、さらに、必要に応じてその他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、例えば、セタノール、ベヘニルアルコール等の高級アルコール類；流動パラフィン、スクワラン等の非極性油剤類；パルミチン酸イソプロピル、ミリスチン酸イソプロピル等のエステル系油剤類；小麦胚芽油やオリーブ油等の植物油類；トリメチルシロキシケイ酸、メチルフェニルポリシロキサン等のシリコン化合物類；パーフルオロポリエーテル等のフッ素化合物類；界面活性剤等が挙げられる。
さらなるその他の成分としては、例えば、保湿柔軟化剤、抗酸化剤、収斂剤、美白剤、抗菌剤、抗炎症剤、殺菌剤、抗アレルギー剤、ステロイド剤、紫外線吸収剤類、紫外線散乱剤、ビタミン類、酵素等の医薬部外品原料規格、化粧品種別配合成分規格、化粧品原料基準、日本薬局方、食品添加物公定書規格等に記載の成分等が挙げられる。
【００４０】
本実施形態の花粉症抑制用組成物は、界面活性剤を含んでいてもよいが、脂肪酸モノグリセリド、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリグリセリン脂肪酸エステル等の非イオン系界面活性剤；塩化ベンザルコニウム等のカチオン系界面活性剤；両性界面活性剤；アニオン界面活性剤等の低分子型界面活性剤を含まない、あるいは、含んでいても花粉症の抑制効果の低減を抑制しない程度の含有量で含むことが好ましい。
【００４１】
本実施形態の花粉症抑制用組成物は、従来公知の一般的な方法によって製造することができる。
具体的には、花粉症抑制用組成物は、例えば、油剤に溶解する成分を油剤に溶解させた油相と、水に溶解する成分を水に溶解させた水相とを混合することにより製造することができる。
【００４２】
（剤型）
本実施形態の花粉症抑制用組成物の剤型としては、Ｏ／Ｗ型クリーム、ローション、ジェル、エッセンス、パック、マスク、スプレー型ローション等の剤型とすることができる。
中でも、ローション、エッセンス、スプレー型ローションの剤型とすることが好ましく、特に、スプレー型ローションの剤型とすることが、噴霧により、広範囲に対して均一に花粉症抑制用組成物を花粉と接触させて花粉の破裂を抑制させやすいため望ましい。
これらの剤型には、目的に応じて、一般的に用いられる成分を本実施形態の組成物の効果や機能性を阻害しない範囲で広く配合できる。
前記スプレー型ローションを収容する場合のスプレー容器の種類には特に限定がないが、使用時の簡便性の観点から、例えば、ポンプ式スプレー容器、蓄圧式スプレー容器などが好ましい。
【００４３】
（用途）
本実施形態の花粉症抑制用組成物は、例えば、本実施形態の花粉症抑制用組成物を含む化粧料、外用剤、医薬部外品等の用途で好適に用いられる。
【００４４】
化粧料としては、化粧水、ローション、乳液等の基礎化粧品、ファンデーション、口紅等のメイクアップ化粧品、ボディ用化粧品、頭髪用化粧品等が挙げられる。
外用剤としては、軟膏、ローション等の皮膚用外用剤、点眼、点鼻、点耳、吸入薬等が挙げられる。
医薬部外品としては、皮膚用スプレー剤、入浴剤、パウダー、石鹸、頭髪用スプレー剤等の薬用化粧品等が挙げられる。
その他、花粉症抑制用組成物は、衣類用スプレー剤、室内用スプレー剤、家具用スプレー剤等にも利用できる。
【００４５】
（使用方法）
次に、本実施形態の花粉症抑制用組成物の使用方法について説明する。
本実施形態の花粉症抑制用組成物の使用方法は、前記花粉症抑制用組成物を花粉と接触させる。
花粉症抑制用組成物を花粉と接触させることによって、花粉を凝集させる効果（花粉凝集効果）及び花粉の破裂を抑制する効果（花粉破裂抑制効果）を発揮しうる。
花粉症を引き起こすスギ、ヒノキ等の花粉は、皮膚や粘膜などに付着した後に、花粉表皮が破裂して、花粉内部に存在するアレルゲン物質が飛び出し、かかるアレルゲン物質が皮膚や粘膜に付着することで、花粉を原因とする、鼻づまり、鼻水、くしゃみ、目の回りや肌のかゆみ等の皮膚炎、皮膚の赤み、乾燥、かゆみを伴うアトピー性皮膚炎等のアレルギー症状を引き起こすことが知られている。従って、花粉を破裂させないことで、花粉症の発症を抑制できる。
また、花粉は飛散しやすいため、皮膚や衣服等に付着して室内に持ち込まれた後に、さらに室内で飛散することで、室内で花粉症を引き起こすことがある。
【００４６】
本実施形態の花粉症抑制用組成物、これを含む化粧料、外用剤、医薬部外品等（以下、花粉症抑制用組成物等ともいう。）を、花粉が付着している皮膚、衣類、壁、窓に塗布する、あるいは、花粉が飛散している室内等に噴霧することで、花粉症抑制用組成物等を花粉に接触させることができ、その結果、花粉を凝集させて飛散を抑制するとともに、花粉が破裂してアレルゲン物質の飛散を抑制することができる。
よって、花粉症の発症を抑制することができる。
【００４７】
花粉症抑制用組成物等を花粉に接触させる方法としては、例えば、花粉が存在している皮膚、衣類、壁、空気等に花粉症抑制用組成物等を塗布する、振り掛ける、噴霧する等して花粉と接触させる方法、花粉が付着する前の皮膚や花粉が存在しない空気等に花粉症抑制用組成物等を塗布、振り掛け、噴霧等しておき、かかる花粉症抑制用組成物等が存在している箇所に花粉が飛散したり付着したりした際に花粉症抑制用組成物等を花粉と接触させる方法等が挙げられる。
【００４８】
前記各実施形態にかかる花粉症抑制用組成物、化粧料、外用剤、医薬部外品および花粉症抑制用組成物の使用方法は以上のとおりであるが、今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は前記説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【実施例】
【００４９】
次に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００５０】
《花粉凝集効果試験及び噴霧試験》
花粉症抑制用組成物として、以下のようにして調整した実施例１及び２を製造した。
比較例として、ペクチン水溶液（比較例１）、加水分解ポリグルタミン酸水溶液（比較例２）、ポリグルタミン酸水溶液（比較例３）、精製水（比較例４）を準備した。
尚、使用した材料及び調整方法は以下のとおりである。
［材料］
ペクチン：商品名「ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ−Ｌ」、ＣＰケルコ社製、
加水分解ポリグルタミン酸：商品名「ＢＬＳ−ＰＧＡ」、バイオリ−ダース社製、平均分子量１１００
ポリグルタミン酸：商品名「ポリグルタミン酸」、和光純薬社製、平均分子量５万
水：精製水
【００５１】
尚、加水分解ポリグルタミン酸及びポリグルタミン酸の平均分子量は以下の方法で測定された。
カラムとしては、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ社製「ＧＭＰＷＸＬ」（２本連結）を用い、溶離液としては、０．１Ｍ硝酸ナトリウムを用い、検出器としては、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ社製「ＬＲ１２５ Ｌａｓｅｒ Ｒｅｆｒａｃｔｏｍｅｔｅｒ」を用い、４０℃で示差屈折率により検出を行った。また、標準分子量物質としてポリエチレングリコール（Ａｍｅｒｉｃａｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｔａｎｄａｒｄｓ社製）の分子量が３５０，７００，１５００，２５００，５２５０，１０２２５，１４５００の標準サンプルを用い、測定した結果に基づき検量線を作成し、この検量線から求めた値をポリエチレングリコール換算の平均分子量として求めた。
なお、平均分子量は、重量平均分子量（Ｍｗ）の値である。また、ＧＰＣチャートにおいて、ベースラインにより分割される複数のピークがあるときは、各ピークそれぞれについて平均分子量を求めたものを平均分子量の値として採用する。
【００５２】
［調整方法］
ペクチンは、絶乾固形分含有量換算で濃度０．１重量％の溶液となるように精製水中に添加して、７０℃で１０分間混合して溶解させ、ペクチン水溶液として調整した。
加水分解ポリグルタミン酸は、絶乾固形分含有量換算で濃度０．５重量％の溶液となるように精製水中に添加して、７０℃で３分間混合して溶解させ、加水分解ポリグルタミン酸水溶液として調整した。
ポリグルタミン酸は、絶乾固形分含有量換算で濃度０．５重量％の溶液となるように精製水中に添加して、７０℃で１０分間混合して溶解させ、ポリグルタミン酸水溶液として調整した。
実施例１の溶液は、前述のように調整したペクチン水溶液と、ポリグルタミン酸水溶液とを、重量比＝１：１で混合して調整した。
実施例２の溶液は、前述のように調整したペクチン水溶液と、加水分解ポリグルタミン酸水溶液とを、重量比＝１：１で混合して調整した。
【００５３】
［試験方法］
凝集試験は以下の方法で行なった。
スギ花粉１０ｍｇと、実施例、比較例の各溶液１．０ｍｌとを混合し、３０分後にクリスタルバイオレット液で染色後、スライドガラスにのせた。６０℃で１０分乾燥させた後、顕微鏡（製品名「顕微鏡ＢＸ４１」、オリンパス社製）で２０倍に拡大して観察した。
観察された花粉の個数と、凝集していない花粉の個数をカウントし、全個数に対する凝集している花粉の個数の割合を百分率で示した凝集率を算出した。
尚、評価は目視にて、ほとんど凝集している場合を凝集性強い、半分程度が凝集している場合を凝集性やや強い、また、噴霧状態試験は以下の方法で行なった。
各実施例、比較例の溶液を、ポンプ式スプレー容器（三谷バルプ社製）に充填し、スプレーした際の噴霧状態を評価した。評価は目視にて、スプレーした際の霧が、荒いものを不良、やや荒いものをやや良、細かいものを良とした。
結果を表１に示す。
【００５４】
【表１】
2014172842.tif 000002
【００５５】
表１に示すように、各実施例の溶液を花粉と接触させた結果、多くの花粉が凝集していることがわかる。花粉は凝集することにより飛散しにくくなり、例え、皮膚に花粉が付着しても、目や鼻への侵入を抑制できる。
また、ペクチン溶液単独では粘性が高く、スプレー容器による噴霧には適していないが、各実施例の溶液では特にスプレー容器による噴霧は問題がなかった。
【００５６】
《花粉破裂抑制効果試験Ｉ》
前記実施例、比較例の各溶液を用いて花粉の破裂抑制効果試験を行なった。
スライドガラス上でスギ花粉を散布させ、そこに前記各溶液１０μｌを滴下し、１５分放置した。その後、花粉の凝集試験の観察と同様に顕微鏡で観察し、観察された花粉の個数と、破裂した花粉の個数とをカウントし、全個数に対する破裂している花粉の個数の割合を百分率で示した破裂率を表２に示す。
【００５７】
【表２】
2014172842.tif 000003
【００５８】
表２に示すように、ペクチン単独、ポリグルタミン酸単独の溶液に比べて、ペクチンとポリグルタミン酸とを含む溶液は、花粉の破裂を大幅に抑制することができることが明らかである。
【００５９】
《花粉破裂抑制効果試験ＩＩ》
次に、前記実施例２の溶液を、ｐＨ調整剤（クエン酸−クエン酸カリウム混合液）で表３に示すｐＨに調整した溶液（実施例３乃至７）を用いて前記試験と同様の方法で花粉破裂抑制効果試験を行なった。
結果を表３に示す。
【００６０】
【表３】
2014172842.tif 000004
【００６１】
表３に示すように、ｐＨが４．５〜６．５の範囲では、花粉破裂率が５％未満と極めて、破裂抑制効果が高いことが明らかである。
【００６２】
《花粉破裂抑制効果試験ＩＩＩ及び安定性試験》
次に、各剤型とした実施例８乃至１０を用いて、前記試験と同様の方法で花粉破裂抑制効果試験を行なった。同時に、溶液の安定性試験を行なった。
安定性試験は、各溶液を５０℃、５℃の条件で１ヶ月保管し、それぞれの温度での保管の前後で、前記噴霧状態試験を行ない、保管前後で噴霧状態に変化があったかどうかを確認した。
［材料］
尚、実施例８乃至１０、比較例５乃至７、及び処方例１乃至３で用いた、花粉症抑制用組成物における材料は以下のとおりである。
γ−ポリグルタミン酸：商品名「ポリグルタミン酸」、和光純薬社製、平均分子量  約５万
γ−ポリグルタミン酸ナトリウム塩：商品名「ポリグルタミン酸ナトリウム」、和光純薬社製、平均分子量約１００万
加水分解ポリグルタミン酸カリウム塩：商品名「ＢＬＳ−ＰＧＡ  Ｋ」、バイオリダース−社製、平均分子量  約１０００
加水分解ポリグルタミン酸：商品名「ＢＬＳ−ＰＧＡ」、バイオリダース−社製製、平均分子量  約８００
ペクチンＡ：商品名「ＨＭペクチン：ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ−Ｌ」、ＣＰケルコ社製
ペクチンＢ：商品名「ＨＭペクチン：ＧＥＮＵ  ｐｅｃｔｉｎ  ＵＳＰ−Ｈ」、ＣＰケルコ社製
ペクチンＣ：商品名「ＬＭペクチン・レモンペクチン」、和光純薬社製
【００６３】
（実施例８）
化粧料として、以下の表４に示すような配合のスプレー型ローションを製造した。
まず、以下の成分のうち、（３）の成分を均一分散した後、高圧型フルイダイザー機器で高圧処理（２０００ｐｓｉ）することにより、アロマオイルの一種であるユーカリ油とバラ油の安定分散液を得た。該分散液と他の成分とを均一溶解させて、ｐＨ５．２に調整した半透明状のスプレー型ローションを得た。
【００６４】
【表４】
2014172842.tif 000005
【００６５】
実施例８のスプレー型ローションは、５０℃、５℃いずれの温度での保管においても、保管前後で噴霧状態に変化はなく良好であった。すなわち、安定性に優れていた。
また、スライドガラスにスギ花粉を散布し、実施例８のローションを１０μｌ添加して、１５分後の花粉の破裂を観察し花粉破裂率を求めたところ３．２％であった。
比較例として、ローションに変えて生理食塩水でも花粉破裂率を求めたところ、２２．０％であった。
【００６６】
（実施例９）
化粧料として、以下の表５に示すような配合のスプレー型ローションを製造した。
精製水に他の成分を均一溶解させることにより、透明状のｐＨ５．６を示すスプレー型ローションを得た。本スプレー型ローションは、５０℃、５℃いずれの温度での保管においても、保管前後で噴霧状態に変化はなく安定性に優れていた。また、花粉破裂率を求めたところ、３．５％であった。
【００６７】
【表５】
2014172842.tif 000006
【００６８】
（実施例１０）
化粧料として、以下の表６に示すような配合のスプレー型ローションを製造した。
精製水に他の成分を均一溶解させることにより、透明状のｐＨ５．４を示すスプレー型ローションを得た。５０℃、５℃いずれの温度での保管においても、保管前後で噴霧状態に変化はなく安定性に優れていた。また、花粉破裂率を求めたところ、４．１％であった。
【００６９】
【表６】
2014172842.tif 000007
【００７０】
（比較例５）
化粧料として、以下の表７に示すような配合のスプレー型ローションを製造した。
精製水に他の成分を均一溶解させることにより、透明状のｐＨ５．５を示すスプレー型ローションを得た。本スプレー型ローションは、５０℃、５℃いずれの温度での保管においても、保管前後で噴霧状態に変化はなく安定性に優れていたが、花粉破裂率を求めたところ１４．２％であった。
【００７１】
【表７】
2014172842.tif 000008
【００７２】
（比較例６）
化粧料として、以下の表８に示すような配合のスプレー型ローションを製造した。
精製水に他の成分を均一溶解させることにより、透明状のｐＨ５．２を示すスプレー型ローションを得た。本スプレー型ローションは、、５０℃、５℃いずれの温度での保管においても、保管前は噴霧状態は良好であったのに対し、保管後には噴霧が荒くなっていた。すなわち安定性が低かった。また、花粉破裂率を求めたところ１５．１％であった。
【００７３】
【表８】
2014172842.tif 000009
【００７４】
（比較例７）
化粧料として、以下の表９に示すような配合のスプレー型ローションを製造した。
精製水に他の成分を均一溶解させることにより、透明状のｐＨ５．８を示すスプレー型ローションを得た。本スプレー型ローションは、、５０℃、５℃いずれの温度での保管においても、保管前後で噴霧状態に変化はなく良好であり、安定性に優れていたが、花粉破裂率を求めたところ１９．７％であった。
【００７５】
【表９】
2014172842.tif 000010
【００７６】
《症状の抑制試験Ｉ》
以下の症状を誘発しているモニター女性６０名を１０名毎の６群に分け、前記実施例８乃至１０、比較例５乃至７の６種類のスプレー型ローションを、各群の人に４週間使用してもらい、使用前に比べた症状の変化をアンケート評価より求めた。
尚、使用方法は、スプレー型ローション０．５ｍｌ程度を１日３〜５回、顔全体にスプレーした。
結果を以下の表１０に示す。
【００７７】
【表１０】
2014172842.tif 000011
【００７８】
《症状の抑制試験ＩＩ》
以下の症状を誘発しているモニター女性６０名を１０名毎の６群に分け、前記実施例８乃至１０、比較例５乃至７の６種類のローションを、各群の人に４週間使用してもらい、使用前に比べた症状の変化をアンケート評価より求めた。
尚、使用方法は、前記抑制試験Ｉと同様である。
結果を以下の表１１に示す。
【００７９】
【表１１】
2014172842.tif 000012
【００８０】
《症状の抑制試験ＩＩＩ》
以下の症状を誘発しているモニター女性６０名を１０名毎の６群に分け、前記実施例８乃至１０、比較例５乃至７の６種類のローションを、各群の人に４週間使用してもらい、使用前に比べた症状の変化をアンケート評価より求めた。
尚、使用方法は、前記抑制試験Ｉと同様である。
結果を以下の表１２に示す。
【００８１】
【表１２】
2014172842.tif 000013
【００８２】
以上より、実施例のスプレー型ローションを使用することで、花粉症の鼻に関する症状、花粉症による皮膚炎、花粉症の眼に関する症状が軽減できることがわかった。
【００８３】
《処方例》
本発明の花粉症抑制用組成物を含む化粧料、外用剤、医薬部外品の処方例を以下に示す。
【００８４】
（処方例１）
外用剤又は医薬部外品として、以下の表１３のような配合の白濁状のスプレー型ローションを製造した。
【００８５】
【表１３】
2014172842.tif 000014
【００８６】
前記各材料のうち（２）〜（６）の材料を混合し加熱処理した油相組成に、（７）〜（１４）の材料を混合し加熱処理した水相組成を添加し、ホモミキサー処理（７０００ｒｐｍ、１ｍｉｎ）を用いて乳化させた。乳化後、（１）の花粉症抑制用組成物液を添加し、均一分散することにより、油分を含んだ白濁状の花粉症用のスプレー型ローション（ｐＨ：５．５）を調製した。
【００８７】
（処方例２）
外用剤又は医薬部外品として、以下の表１４のような配合のゲル状エッセンスを製造した。
【００８８】
【表１４】
2014172842.tif 000015
【００８９】
前記各材料のうち（２）〜（１１）の材料を混合した水相組成に、（１）の花粉症抑制用組成物を添加し、均一分散することにより、界面活性剤を含まない花粉症用のゲル状エッセンス（ｐＨ：５．０）を調製した。
【００９０】
（処方例３）
化粧料として、以下の表１５のような配合のＯ／Ｗ型の乳化ファンデーションを製造した。
【００９１】
【表１５】
2014172842.tif 000016
【００９２】
前記材料のうち（２）〜（５）を混合し加熱処理した油相組成を、（６）〜（１４）を混合し加熱処理した水相組成に添加し、ホモミキサー処理（７０００ｒｐｍ，  １ｍｉｎ）を用いて乳化させた。乳化後、（１）の花粉症抑制用組成物を添加し、均一分散させることにより、粘性を有するＯ／Ｗ型の乳化ファンデーション（ｐＨ：５．９）を調製した。