(57)【要約】【課題】リチウムイオン二次電池用途としては不向きであった不織布セパレータの欠点を解消し、薄いが短絡せず、電解液保持性、レート特性に優れたリチウムイオン二次電池用セパレータを提供する。【解決手段】平均繊維径５〜４０μｍの熱可塑性材料から構成される坪量が２〜２０ｇ／ｍ２の不織布に加熱圧縮処理を施し、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度を１５〜３０の範囲内とした厚みが１０〜４０μｍの不織布とすることにより、リチウムイオン二次電池用セパレータとして好適に用いることが可能となった。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性材料からなる平均繊維径５〜４０μｍの繊維で構成される坪量が２〜２０ｇ／ｍ２の不織布に加熱圧縮処理を施し、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度を１５〜３０の範囲内とした厚みが１０〜４０μｍの不織布からなるリチウムイオン二次電池用セパレータ。
【請求項２】
熱可塑性材料が、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリアクリロニトリル、およびポリビニルアルコールからなる群から選ばれる少なくとも１種の熱可塑性材料であることを特徴とする請求項１に記載のリチウムイオン二次電池用セパレータ。
【請求項３】
不織布が、熱可塑性材料を鞘成分とする芯鞘型複合繊維または該芯鞘型複合繊維と熱可塑性材料からなる他の繊維から構成されていることを特徴とする請求項１または２に記載のリチウムイオン二次電池用セパレータ。
【請求項４】
芯鞘型複合繊維の芯成分がポリプロピレンであり、鞘成分がポリエチレンであることを特徴とする請求項３に記載のリチウムイオン二次電池用セパレータ。
【請求項５】
加熱圧縮処理が、１００〜３００℃で０．５〜３ＭＰａの条件下に行われることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解液保持性、レート特性に優れ、電気化学素子の内部抵抗を低くし、長寿命にし得るリチウムイオン二次電池用セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
各種電池に用いられるセパレータに要求される最も重要な特性として電解液保持性が挙げられる。この電解液保持性が低い場合には、電気化学素子の内部抵抗が高くなってしまい、その結果、電気化学素子の容量不足、電圧低下、短寿命化などの問題が生じる。例えば、リチウム一次・二次電池などの電池セパレータとして、特開平３−１０５８５１号公報（特許文献１）には、「重量平均分子量が７×１０５以上の超高分子量ポリエチレンを１重量％以上含有し、重量平均分子量／数平均分子量が１０〜３００のポリエチレン組成物からなり、厚さが０．１〜２５μｍ、空孔率が４０〜９５％、平均貫通孔径が０．００１〜０．１μｍ、１０ｍｍ幅の破断強度が０．５ｋｇ以上である微多孔膜からなることを特徴とするリチウム電池用セパレータ」が開示されている。
【０００３】
しかし、このタイプのセパレータは、細孔径がサブミクロン以下と極めて小さいため、電解液の粘性が高い場合には、電解液がセパレータに浸透しにくく、電池組立効率が悪い問題があった。また、細孔がセパレータの厚み方向に直線的に形成されているため、電解液の保持能力がやや低く、充放電の繰り返しに伴って電極の膨張・収縮が進行するため、セパレータが圧迫されてセパレータに保持されている電解液が押し出され、容量が徐々に低下する問題があった。
【０００４】
このため、最近では吸液性等に優れる不織布をセパレータとして用いることが提案されている。不織布の場合は、厚み方向に繊維一本一本が比較的無秩序に積層しているため、細孔が直線的には形成されず、電解液保持性に優れる利点がある。しかし、従来の不織布では薄くしすぎると、正負極が短絡するおそれがあり、逆に厚くすると、正負極の短絡を防止できるが、エネルギー密度が低下するという欠点があり、リチウムイオン二次電池用途としては不向きであった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平３−１０５８５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、従来技術が有していた不織布セパレータの問題点を解消し、薄いが短絡せず、電解液保持性、レート特性に優れたリチウムイオン二次電池用セパレータを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題について鋭意検討を重ねた結果、本発明を完成するに至った。
すなわち本発明は、熱可塑性材料からなる平均繊維径５〜４０μｍの繊維で構成される坪量が２〜２０ｇ／ｍ２の不織布に加熱圧縮処理を施し、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度を１５〜３０の範囲内とした厚みが１０〜４０μｍの不織布からなるリチウムイオン二次電池用セパレータに関する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のリチウムイオン二次電池用セパレータは薄く、高い空隙率にもかかわらず、短絡することが無く安全であり、また電解液保持性、レート特性にも優れている。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度と、電池のショート率および電池の初期放電容量との関係を示す図である。
【図２】実施例で作製した電池の放電レートと放電容量の関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明について詳細に説明する。
本発明のリチウムイオン二次電池用セパレータは、熱可塑性材料からなる平均繊維径５〜４０μｍの繊維で構成される坪量が２〜２０ｇ／ｍ２の不織布に加熱圧縮処理を施し、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度を１５〜３０の範囲内とした厚みが１０〜４０μｍの不織布からなる。
【００１１】
加熱圧縮処理を施す前の不織布は、熱可塑性材料からなる平均繊維径が５〜４０μｍの繊維で構成される。繊維径が４０μｍよりも大きいと、不織布が厚くなってしまうため不適である。また、繊維径が大きく体積の大きい不織布は、加熱圧縮処理時に大きなフィルム部分を生じさせてしまい、電池特性を悪化させてしまう問題がある。一方、繊維径が５μｍよりも小さくなると、不織布の強度が低下してしまう。
【００１２】
本発明で用いる不織布は、坪量が２〜２０ｇ／ｍ２、好ましくは４〜１０ｇ／ｍ２の範囲内のものが用いられる。坪量が２ｇ／ｍ２に満たないと不織布が薄くなるためセパレータとして用いると電池がショートしてしまう問題があり、２０ｇ／ｍ２を超えると不織布が厚くなるためセパレータとして不適となる。
【００１３】
不織布を構成する繊維は、平均繊維径が５〜４０μｍの熱可塑性材料からなるものであれば特に制限されるものではないが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート等のポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリアクリロニトリル、およびポリビニルアルコールなどの各種熱可塑性材料を用いることができる。これらは共重合体であってもよい。これらは１種類で使用しても良く、また２種以上を組み合わせて使用しても良い。
【００１４】
本発明においては、熱可塑性材料として、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィンを好ましく用いることができ、特に複合繊維、例えばポリオレフィンの芯鞘型複合繊維（芯：ＰＰ、鞘：ＰＥ）が好ましく用いられる。芯鞘型複合繊維では繊維同士の融着が容易であり、熱プレスや熱ラミネート等の加熱圧縮処理を行うことにより繊維同士が融着し、不織布の強度を向上させることができる。また、このポリオレフィンの芯鞘型複合繊維に、前記した他の熱可塑性材料からなる各種繊維を組み合わせることも好ましく採用される。
【００１５】
複合繊維は、芯鞘型に制限されず、サイドバイサイド型、分割型等も好ましく用いられる。また、前記の複合繊維を構成する成分各々からなる繊維同士を混合したものであってもよい。例えば、ＰＰからなる繊維とＰＥからなる繊維同士を混合したものを不織布として用いた場合、芯（ＰＰ）鞘（ＰＥ）型複合繊維を用いた場合に近い効果が得られる。
【００１６】
不織布は、前記の熱可塑性材料からなる繊維以外に、他の各種繊維を含んでいても良い。繊維の種類は特に制限されるものではないが、例えば、セルロース、各種フッ素系樹脂等を用いることができる。他の各種繊維を含む場合、熱可塑性材料からなる繊維と他の各種繊維との重量比は６０：４０〜１００：０であることが好ましい。熱可塑性材料の重量比が６０％未満の場合、加熱圧縮処理時に薄型化しにくくなり好ましくない。
【００１７】
本発明においては、不織布が、熱可塑性材料を鞘成分とする芯鞘型複合繊維または該芯鞘型複合繊維と熱可塑性材料からなる他の繊維から構成されているものが特に好ましい。
【００１８】
不織布の加熱圧縮処理の方法については、不織布に熱を加えて繊維を軟化させ、その一部を融解させながら、圧力を加えて薄型化する方法であればその種類については特に制限はなく、例えば、熱プレス、熱ラミネート等の方法を用いることができる。
【００１９】
加熱圧縮処理により不織布の６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度を１５〜３０の範囲内とすることが重要である。好ましくは１７以上であり、また好ましくは２５以下、更には２３以下が望ましい。図１は、６０度におけるＪＩＳ規格の光沢度と、ショート率および初期放電容量との関係を示したものである。図１に示すように、６０度におけるＪＩＳ規格の光沢度が１５〜２３までは、初期放電容量は高く維持されているが、光沢度が２３より高くなるに従って初期放電容量は低下する。この理由として、より高温高圧条件で加熱圧縮処理を行うことで、溶融する繊維が増え、不織布全体としてイオンを透過しないフィルム状部分の面積が大きくなり、初期放電容量が低下するものと考えられる。そして、このフィルム状部分の面積と光沢度とは概ね比例関係にあるため、図１のような相関が示される。
【００２０】
一方、ショート率の観点からみると、６０度におけるＪＩＳ規格の光沢度が２７以上ではショート率は０％であるが、光沢度が２７より低くなるにつれショート率は増加していき、光沢度が１５よりも低くなるとショート率は大幅に増加する。このショート率および初期放電容量とのバランスから、６０度におけるＪＩＳ規格の光沢度が１５〜３０の範囲が最適であることを見出したものである。
【００２１】
本発明において、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度を１５〜３０の範囲に調整するため不織布の加熱圧縮処理を行う。光沢度は加熱圧縮処理時の温度と圧力によって適宜調整する。通常、温度を上げるときは圧力を下げ、温度を下げるときは圧力を上げること等により調整を行うことができる。例えば、熱可塑性材料の融点が低いときは、温度を低くして圧力を上げることで所定の光沢度を得ることができる。
【００２２】
加熱圧縮処理の温度は、繊維に用いられる熱可塑性材料の種類によって適宜決定するが、通常１００〜３００℃の範囲であり、熱可塑性材料がポリオレフィンのときは１００〜１６０℃が好ましい。複合繊維を用いるときは、融着すべき成分のみが融解し、他の成分が融解しない温度範囲が好ましい。また、圧力は０．５〜３ＭＰａ、好ましくは１〜１．５ＭＰａであり、その際、加熱圧縮処理後の不織布の厚さが１０〜４０μｍの範囲から外れないようにすることも必要である。
【００２３】
本発明のセパレータとして用いられる加熱圧縮処理後の不織布の厚みは、加熱圧縮処理前の不織布の繊維径や厚み、また加熱圧縮処理条件によって変化するが、４０μｍ以下とすることが必要である。４０μｍよりも厚いものについては、セパレータとして不適であるため使用することができない。なお、好ましくは３０μｍ以下、更に好ましくは２５μｍ以下である。一方、加熱圧縮処理後の不織布の厚みが薄すぎるとショート率が高くなるため、厚みは１０μｍ以上あることが必要であり、好ましくは１５μｍ以上である。
【００２４】
加熱圧縮処理後の不織布の空孔率は、用いる繊維の種類、加熱圧縮処理条件等によって適宜調整することができるが、３０〜８０％とすることが好ましく、より好ましくは５０〜８０％、更に好ましくは６０〜８０％である。空孔率が高いセパレータの方が電池特性は良好である。
【００２５】
以上のようにして得られた、坪量が２〜２０ｇ／ｍ２、厚みが１０〜４０μｍで、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度が５〜３０の要件を具備する不織布は、薄く、また繊維が一部融着することにより、不織布の強度が向上していると共に、繊維間の孔径が小さい。繊維間の孔径が小さくなる事により、電極間がショートしにくくなり、安全性を高めることができる。
【００２６】
次に、本発明のセパレータを備えたリチウムイオン二次電池について説明する。
リチウムイオン二次電池は、負極、正極、セパレータ、溶媒および非水系電解質を備えているものである。セパレータとして本発明のセパレータを用いる以外は、リチウムイオン二次電池で通常用いることができるものをいずれも使用することができる。
【００２７】
正極及び負極は、一般に活物質と、活物質を結着するバインダーポリマー及び集電体からなり、電極の電導度の向上を目的として導電助剤を添加することも可能である。
【００２８】
ここで、正極活物質としては、種々のリチウム含有遷移金属酸化物を挙げることができが、特にこれに限定されるものではなく、いわゆる４Ｖ級リチウムイオン二次電池に用いる活物質であればいずれを用いてもよいが、リチウム含有遷移金属酸化物から主としてなるものを挙げることができ、リチウム含有遷移金属酸化物の例として、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＮｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４などが挙げられる。
【００２９】
負極活物質としてはリチウムイオンをドープ・脱ドープ可能な炭素材料から主としてなるものを用いることができる。ここで、炭素材料としては、ポリアクリロニトリル、フェノール樹脂、フェノールノボラック樹脂、セルロースなどの有機高分子を焼結したもの、人造黒鉛や天然黒鉛を挙げることができる。
【００３０】
また、正極には、導電助剤を含んでいることが好ましく、人造黒鉛、カーボンブラック（アセチレンブラック）、ニッケル粉末などが好適に用いられる。一方、負極中には導電助剤は不要であるが含んでいてもよい。
【００３１】
バインダーポリマーとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、フッ化ビニリデンとヘキサフロロプロピレン（ＨＦＰ）やパーフロロメチルビニルエーテル（ＰＦＭＶ）及びテトラフロロエチレンとの共重合体などのＰＶｄＦ系共重合体樹脂、ポリテトラフロロエチレン、フッ素ゴムなどのフッ素樹脂やスチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体などの炭化水素系ポリマーや、カルボキシメチルセルロース、ポリイミド樹脂などを用いることができるが、これらに限定されるものではない。またこれらは単独で用いても、２種以上を混合してもどちらでもよい。
【００３２】
集電体については、正極には耐酸化性に優れた材料が用いられ、負極には耐還元性に優れた材料が用いられる。具体的には、正極集電体としてはアルミニウム、ステンレススチールなどを挙げることができ、負極集電体としては、銅、ニッケル、ステンレススチールを挙げることができる。また、形状については箔状、メッシュ状のものを用いることができる。特に、正極集電体としてはアルミニウム箔、負極集電体としては銅箔を用いることが好ましい。
【００３３】
活物質、バインダーポリマー、導電助剤の配合比は、活物質１００質量部に対してバインダーポリマー３〜３０質量部の範囲が好ましく、導電助剤を含ませる場合には、１０質量部以下の範囲にすればよい。
【００３４】
リチウムイオン二次電池に用いる非水系電解質としては、リチウム塩を溶媒に溶解した電解液が用いられる。使用する溶媒はリチウムイオン二次電池に一般的に用いられている炭素数１０以下の極性有機溶媒であれば特に限定されるものではなく、例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、γ−ブチロラクトン、スルフォラン、アセトニトリル等またはこれらの混合物を挙げることができる。
【００３５】
前記溶媒に溶解するリチウム塩としては、過塩素酸リチウム、六フッ化リン酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム、六フッ化砒酸リチウム、トリフロロスルホン酸リチウム、リチウムパーフロロメチルスルホニルイミド、リチウムパーフロロエチルスルホニルイミド等が挙げられる。またこれらを混合しても構わない。溶解するリチウム塩の濃度は０．２〜２Ｍ／Ｌの範囲が好適に用いられる。
【００３６】
本発明のセパレータを備えたリチウムイオン電池の製造方法としては、特に限定はなく、公知のリチウムイオン二次電池の製造方法をいずれも採用してもよい。具体的には、本発明のセパレータを介して正極及び負極を接合させた接合体を外装内に入れ、非水系電解質を注入した後、封じることにより製造する方法が一般的である。ここで、非水系電解質の注入には、真空注入法が好適に用いられるが、特にこれに限定されるものではない。また外装内に入れる前に、この接合体に非水系電解液を含浸させてもよい。
【００３７】
外装がアルミラミネートフィルムからなるパックであるような、いわゆるフィルム外装電池では、電極とセパレータとが接着されて一体化していることが好ましい。セパレータと電極との接着は、主に熱圧着法で行なわれ、これは非水系電解質を含まないドライ状態で行なってもよいし、非水系電解質を含んだウェット状態で行なってもよい。また、セパレータと電極との接着性が良好な場合には、熱圧着工程を経ずに製造することも可能である。
【００３８】
このようにして得られるリチウムイオン二次電池の形状には特に限定はなく、円筒形、角型のような扁平型及びボタン型などのあらゆる形状であってよい。外装としては、スチール缶、アルミ缶、アルミラミネートフィルムからなるパックが挙げられるが、特にこれらに限定されるものではない。
【実施例】
【００３９】
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例に何等限定を受けるものではない。また実施例中における各値は下記の方法で求めた。
【００４０】
（１）平均繊維径：
繊維の集合体の表面を走査型電子顕微鏡（株式会社日立製作所製ＳＵ−１５００）により撮影（倍率７０００倍）した。得た写真を無作為に１０枚選び、写真内のすべての繊維の径を測定し、写真１０枚の中に含まれるすべての繊維径の平均値を、不織布を構成する繊維の平均繊維径とした。
（２）光沢度：
不織布の６０度における光沢度は、光沢度計（日本電色工業株式会社製ＰＧ−IIＭ）により測定した。不織布のＴＤ方向およびＭＤ方向について、それぞれ５箇所ずつ無作為に測定を行い、合計１０個の測定の平均値を、不織布の光沢度とした。
【００４１】
＜正極の作製＞
コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）粉末２５．５ｇ、アセチレンブラック１．５ｇ、ＰＶｄＦ３ｇ、Ｎ−メチル−ピロリドン（ＮＭＰ）２７ｇを均一になるように混合し、正極剤ペーストを作製した。得られたペーストを厚さ２０μｍのアルミ箔上に塗布、乾燥させた。これを直径１５ｍｍに打ち抜いた後、プレスを行い、正極を作製した。
【００４２】
＜負極の作製＞
人造黒鉛１５ｇ、アセチレンブラック０．１６ｇ、ＰＶｄＦ０．８ｇ、Ｎ−メチル−ピロリドン（ＮＭＰ）１１．２ｇを、厚さ２０μｍの銅箔上に塗布、乾燥させた。これを直径１５ｍｍに打ち抜いた後、プレスを行い、負極を作製した。
【００４３】
＜非水系電解液の調製＞
エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とを体積比３：７で混合して得られた溶媒に、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を、電解質濃度が１．２Ｍになるように加えて溶解させ、非水系電解液を調整した。
【００４４】
［実施例１］
（サンプルＡの作製）
平均繊維径１５μｍの芯鞘型繊維（芯：ＰＰ、鞘：ＰＥ）と、平均繊維径５μｍのセルロース繊維とを、重量比８５：１５で、湿式抄紙法により抄紙し、膜厚３４μｍ、坪量８ｇ／ｍ２の不織布を得た。この不織布を熱ラミネート法により１３５℃、２ＭＰａで加熱圧縮処理し、サンプルＡを得た。サンプルＡの膜厚は２３μｍ、坪量は８ｇ／ｍ２、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度は１５であった。
サンプルＡは、ショート率は５０％であったものの、初期放電容量は１４０ｍＡｈ／ｇと極めて高く、セパレータとして十分使用可能である（図１）。
【００４５】
［実施例２］
（サンプルＢの作製）
平均繊維径１５μｍの芯鞘型繊維（芯：ＰＰ、鞘：ＰＥ）と、平均繊維径５μｍのセルロース繊維とを、重量比８５：１５で、湿式抄紙法により抄紙し、膜厚３４μｍ、坪量８ｇ／ｍ２の不織布を得た。この不織布を熱ラミネート法により１３５℃、２．３ＭＰａで加熱圧縮処理し、サンプルＢを得た。サンプルＢの膜厚は２０μｍ、坪量は８ｇ／ｍ２、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度は２２であった。
サンプルＢは、ショート率は１８％程度であり、また初期放電容量は１４０ｍＡｈ／ｇと極めて高く、セパレータとして好適に使用できる（図１）。
【００４６】
［実施例３］
（サンプルＣの作製）
平均繊維径１５μｍの芯鞘型繊維（芯：ＰＰ、鞘：ＰＥ）と、平均繊維径５μｍのセルロース繊維とを、重量比８５：１５で、湿式抄紙法により抄紙し、膜厚３４μｍ、坪量８ｇ／ｍ２の不織布を得た。この不織布を熱ラミネート法により１３５℃、２．５ＭＰａで加熱圧縮処理し、サンプルＣを得た。サンプルＣの膜厚は１７μｍ、坪量は８ｇ／ｍ２、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度は２７であった。
サンプルＣは、ショート率は０％であり、また初期放電容量は１２０ｍＡｈ／ｇと十分高く、セパレータとして好適に使用できる（図１）。
【００４７】
［比較例１］
（サンプルＤの作製）
平均繊維径１０μｍの芯鞘型繊維（芯：ＰＰ、鞘：ＰＥ）と、平均繊維径５μｍのセルロース繊維とを、重量比９０：１０で、湿式抄紙法により抄紙し、膜厚２０μｍ、坪量４ｇ／ｍ２の不織布を得た。この不織布を熱ラミネート法により１３５℃、１ＭＰａで加熱圧縮処理し、サンプルＤを得た。サンプルＤの膜厚は１８μｍ、坪量は４ｇ／ｍ２、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度は４であった。
サンプルＤはショート率１００％であった（図１）。
【００４８】
［比較例２］
（サンプルＥの作製）
平均繊維径１５μｍの芯鞘型繊維（芯：ＰＰ、鞘：ＰＥ）と、平均繊維径５μｍのセルロース繊維とを、重量比８５：１５で、湿式抄紙法により抄紙し、膜厚３０μｍ、坪量６ｇ／ｍ２の不織布を得た。この不織布を熱ラミネート法により１３５℃、１．５ＭＰａで加熱圧縮処理し、サンプルＥを得た。サンプルＥの膜厚は２２μｍ、坪量は６ｇ／ｍ２、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度は１１であった。
サンプルＥは、ショート率１００％であった（図１）。
【００４９】
［比較例３］
（サンプルＦの作製）
平均繊維径１５μｍの芯鞘型繊維（芯：ＰＰ、鞘：ＰＥ）と、平均繊維径５μｍのセルロース繊維とを、重量比８５：１５、湿式抄紙法により抄紙し、膜厚３４μｍ、坪量８ｇ／ｍ２の不織布を得た。この不織布を熱ラミネート法により１３５℃、３ＭＰａで加熱圧縮処理し、サンプルＦを得た。膜厚は１２μｍ、坪量は７ｇ／ｍ２、６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度は３３であった。
サンプルＦは、ショート率は０％であるものの、初期放電容量は６２ｍＡｈ／ｇ程度であり、セパレータとして不十分である（図１）。
【００５０】
＜電池の作製、電池試験＞
６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度が異なる、加熱圧縮処理後の不織布として、サンプルＡないしＦをセパレータとして用い、２０３２型コイン型電池を作製した（それぞれＮ＝５）。電池評価はカットオフ電圧４．１５Ｖで定電流（０．１Ｃ）／定電圧充電を行った。６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度とショート率および６０度におけるＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｚ ８７４１）の光沢度と放電容量（０．１Ｃ）の関係を図１に示す。また、サンプルＡ（実施例１）とサンプルＦ（比較例３）をセパレータとして用いた電池について、放電レートと放電容量の関係を図２に示す。
【図１】
2014011041.tif 000003
【図２】
2014011041.tif 000004