(57)【要約】【課題】簡単な処理により放射性セシウムを固定化することができ、長期間放置した場合においても固定化された放射性セシウムが溶出することがない、新規の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法及び固定化剤を提供する。【解決手段】焼却飛灰にアルミン酸ナトリウムとリン酸とを加えて水中で混合する混合工程と、混合工程で得られた混合物から固形分を分離する分離工程と、分離工程で分離した固形分を乾燥する乾燥工程とを備えた。好ましくは、混合工程において、混合物に超音波を照射する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
焼却飛灰にアルミン酸ナトリウムとリン酸とを加えて水中で混合する混合工程と、前記混合工程で得られた混合物から固形分を分離する分離工程と、前記分離工程で分離した固形分を乾燥する乾燥工程とを備えたことを特徴とする焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法。
【請求項２】
前記混合工程において、混合物に超音波を照射することを特徴とする請求項１記載の放射性セシウムの固定化方法。
【請求項３】
アルミン酸ナトリウムとリン酸とを含有することを特徴とする焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法及び固定化剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
東日本大震災における原子力発電所の事故の影響で、大量の放射性セシウムが拡散した。そして、震災により発生した瓦礫（震災瓦礫）を焼却処分する際に、瓦礫に高濃度の放射性セシウムが含まれている場合、その取り扱いが問題となっている。
【０００３】
すなわち、高濃度の放射性セシウムが含まれている震災瓦礫を焼却処分すると、高濃度の放射性セシウムを含有する焼却灰が発生する。一方、特別法により定められている放射線量の基準値８，０００Ｂｑ／ｋｇを超える焼却灰は、そのまま埋め立て処理することができない。しかし、実際に震災瓦礫を焼却処分して発生する焼却灰の放射線量は、その基準値を超えるものが多く、その処理をどうするか、保管場所をどのように確保するか、といった深刻な問題が生じている。
【０００４】
ところで、「８，０００Ｂｑ／ｋｇを超え１００，０００Ｂｑ／ｋｇ以下の焼却灰等の処分方法に関する方針（環廃対発第１１０８３１００１号、環廃産発第１１０８３１００１号）」には、焼却灰を埋め立て処理する場合には、予めコンクリートにより固化した上で、１）埋立区画の上下側面に隔離層（透水性の低い土壌の層）を設置して埋立て、２）長期間の耐久性のある容器に入れて埋立て、３）屋根付き処分場で埋立て、のいずかの方法により、水と接触しないような対策を講じることが示されている。
【０００５】
ここで、コンクリートにより固化する理由としては、焼却灰上部で飛散する煤塵を捕集した飛灰に含まれる放射性セシウムが、水に溶けやすいことが挙げられている。第９回災害廃棄物安全評価検討会  資料４−１によれば、飛灰に含まれる放射性セシウムの水への溶出率は、６４．１％である。このため、固化することで水への接触面積を減らし、放射性セシウムの溶出を抑制しようとするものである。そして、実際に、放射性廃棄物を処分するために、コンクリートによる固化処理が行われている。
【０００６】
しかし、コンクリートによる固化処理では、コンクリートに雨水等の水が侵入することにより、放射性セシウムが溶出する可能性があった。また、コンクリートの耐用年数は長くても１００年程度であり、放射性セシウムを長期にわたり固定化しておくには適さないという問題があった。さらに、放射性廃棄物に含まれる成分の中には、セメントの水和反応を阻害するものがあるため、セメントの水和反応を進めるための添加剤が別途必要とされる場合もあった。
【０００７】
このため、このような問題を解決することを目的として、放射性物質の固定化技術がいくつか提案されている。
【０００８】
例えば、ジオポリマーと放射性廃棄物を混合し固化する方法（特許文献１）が提案されている。この方法は、水和反応を必要としないためセメントの劣化原因である水素の発生を抑えることができるというものである。また、飛灰をゼオライトに吸着させ、アパタイトやシリカで被覆する方法（特許文献２）が提案されている。この方法は、化学的安定性の高いアパタイトを用いて安定性を向上させることができるというものである。しかしながら、後者の方法では、アパタイトを高密度化する必要があり、固化処理が煩雑化するという問題があった。加えて、いずれの方法においても高温、高圧の処理を必要とし、今後大量処理が必要と見込まれる中において実用的ではない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１２−１６７９２７号公報
【特許文献２】特開２００７−２９６４６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
このように、従来の方法では処理が煩雑となり、処理費用が高価となるおそれがあった。また、焼却灰は主灰と飛灰に分類されるが、放射性セシウムが含まれる震災瓦礫を焼却処分した場合、主灰よりも飛灰の方に多くの放射性セシウムが含まれている。
【００１１】
そこで、本発明は、簡単な処理により放射性セシウムを固定化することができ、長期間放置した場合においても固定化された放射性セシウムが溶出することがない、新規の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法及び固定化剤を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記問題を解決するために種々の検討を行った結果、焼却飛灰にアルミン酸ナトリウムとリン酸とを加えて水中で混合することにより放射性セシウムが固定化されることを見出し、本発明に想到した。
【００１３】
すなわち、本発明の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法は、焼却飛灰にアルミン酸ナトリウムとリン酸とを加えて水中で混合する混合工程と、前記混合工程で得られた混合物から固形分を分離する分離工程と、前記分離工程で分離した固形分を乾燥する乾燥工程とを備えたことを特徴とする。
【００１４】
また、前記混合工程において、混合物に超音波を照射することを特徴とする。
【００１５】
本発明の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化剤は、アルミン酸ナトリウムとリン酸とを含有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法及び固定化剤によれば、簡単な処理により放射性セシウムを固定化することができ、長期間放置した場合においても固定化された放射性セシウムが溶出することがない。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】水洗浄前後の固形分中の放射性セシウムの含有量の変化を示すグラフである。
【図２】ＦＴ−ＩＲの測定結果を示すチャートである。
【図３】ＸＲＤの測定結果を示すチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法について説明する。
【００１９】
はじめの混合工程において、放射性セシウムを含む焼却飛灰にアルミン酸ナトリウム（ＮａＡｌＯ２）とリン酸（ＨＰＯ３）とを加えて水中で混合する。
【００２０】
ここで、アルミン酸ナトリウムのみを加えた場合においても放射性セシウムの固定化は可能であるが、さらにリン酸を加えることによって、より確実に放射性セシウムを固定化することができる。これは、焼却飛灰に含まれるカルシウムにリン酸が反応して、安定なリン酸カルシウムを含むヒドロキシアパタイト構造が形成され、この構造中に放射性セシウムを含む成分が固定化されるためと考えられる。
【００２１】
また、混合工程においては、必須条件ではないが、混合物に超音波を照射することが好ましい。超音波を照射することにより、さらに確実に放射性セシウムを固定化することができる。
【００２２】
つぎの分離工程において、混合工程で得られた混合物から固形分を分離する。なお、分離は公知の方法によることができる。
【００２３】
そして、乾燥工程において、分離工程で分離した固形分を乾燥する。
【００２４】
本発明の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化剤は、上記の本発明の方法に用いられるアルミン酸ナトリウムとリン酸とを含有するものである。
【００２５】
なお、本発明が対象とする放射性物質は、セシウム１３４、セシウム１３７などの放射性セシウムが代表的なものであるが、特定の放射性物質に限定されるものではない。
【００２６】
以下、本発明の焼却飛灰中に含まれる放射性セシウムの固定化方法について具体的に説明する。
【実施例１】
【００２７】
放射性セシウムを含み放射線量が１１，０３２Ｂｑ／ｋｇの焼却飛灰を用い、以下の操作を行った。
【００２８】
焼却飛灰１００ｇに２１質量％アルミン酸ナトリウム（ＮａＡｌＯ２）水溶液１００ｇ、０．１Ｍリン酸（ＨＰＯ３）水溶液１０ｍｌを加えて混合し、４０ｋＨｚ、６００Ｗの超音波を１時間照射した。その後、８０℃に加熱して２４時間撹拌した。
【００２９】
つぎに、ろ過により固形分を分離し、固形分に対し質量換算で２０倍の水で固形分を洗浄した。また、この水洗浄前後における固形分中の放射性セシウムの含有量をＮａＩシンチレーションカウンターにより測定した。
【００３０】
そして、８５℃にて固形分を乾燥し、得られた固形分についてＦＴ−ＩＲとＸＲＤを測定した。
【００３１】
また、比較のため、超音波照射を行わない場合、リン酸を加えない場合、リン酸を加えず超音波照射も行わない場合、のそれぞれについても上記と同様に操作を行った。
【００３２】
水洗浄前後の固形分中の放射性セシウムの含有量の変化を図１に示す。なお、（Ａ）はリン酸を加えず超音波照射も行わなかった場合、（Ｂ）はリン酸を加えず超音波照射を行った場合、（Ｃ）はリン酸を加えて超音波照射を行わなかった場合、（Ｄ）はリン酸を加えて超音波照射も行った場合であり、それぞれ水洗浄前の放射性セシウムの含有量を１００％とし、水洗浄後の放射性セシウムの含有量を百分率で示した。
【００３３】
リン酸を加えて超音波照射も行った場合（Ｄ）は、水洗浄による放射性セシウムの減少は見られなかった。これは、すべての放射性セシウムが固定化されたことを示している。また、リン酸を加えて超音波照射を行わなかった場合（Ｃ）においても、９０％以上の放射性セシウムを固定化することができた。
【００３４】
ＦＴ−ＩＲの測定結果を図２に示す。なお、（ａ）は未処理の焼却飛灰、（ｂ）はリン酸を加えて超音波照射を行わなかった場合、（ｃ）はリン酸を加えて超音波照射も行った場合、（ｄ）はリン酸を加えず超音波照射も行わなかった場合、（ｅ）はリン酸を加えず超音波処理を行った場合である。リン酸を加えた（ｂ）、（ｃ）において、リン酸（ＰＯ３）の吸収が確認された。
【００３５】
ＸＲＤの測定結果を図３に示す。（ｆ）はリン酸を加えた場合、（ｇ）はリン酸を加えなかった場合、（ｈ）は未処理の焼却飛灰である。リン酸を加えた場合（ｆ）には、β−（Ｓｒ０．９Ｃａ０．１）３（ＰＯ４）２のヒドロキシアパタイトの結晶構造を示すピークが観察された。リン酸を加えなかった場合（ｇ）には、Ｃａ３Ａｌ２（ＯＨ）１２の結晶構造を示すピークが観察された。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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