(57)【要約】【課題】強化繊維と熱可塑性樹脂からなり、等方性のランダムマットを効率的に製造する方法を提供する。【解決手段】  強化繊維ストランドをスリットし細幅ストランドとした後、これを所定の繊維長にカットした下記式（１）で表される臨界単糸数以上で構成される強化繊維（Ａ）と、強化繊維ストランドを上記臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊し同様にカットしたモノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）とを混合した状態で、通気性支持体上にマット状に堆積・定着させて強化繊維マットを形成し、その際、強化繊維（Ａ）と強化繊維（Ｍ）が混合状態にある空間中又は強化繊維マットへの少なくともいずれかに熱可塑性樹脂を供給することによりランダムマットを製造する。    臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）  （Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むランダムマットの製造方法であって、強化繊維ストランドを繊維配列方向と平行な方向にスリットしてストランド幅０．０５〜５ｍｍの細幅ストランドとした後、これを平均繊維長３〜１００ｍｍにカットした下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ                  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で表される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）、及び、強化繊維ストランドを上記臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊し、かつ、平均繊維長３〜１００ｍｍにカットしたモノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）を、混合させて、下方に吸引手段を備えた通気性支持体上にマット状に堆積させて定着させ強化繊維マットとする工程を含み、かつ、上記の強化繊維（Ａ）と強化繊維（Ｍ）が混合される若しくはされている空間中へ、又は上記強化繊維マットへの少なくともいずれかに熱可塑性樹脂を供給することを特徴とするランダムマットの製造方法。
【請求項２】
通気性支持体上に堆積させる強化繊維束（Ａ）の割合を、マットを構成する強化繊維全量に対し２０〜９９Ｖｏｌ％とする、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
強化繊維束（Ａ）の構成単糸数（Ｎ）を、下記式（２）を満たす範囲内とする請求項２に記載の製造方法。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２      （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項４】
モノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）が、強化繊維ストランドを気体流によりモノフィラメント様に開繊した後にカットしたものである請求項１〜請求項３のいずれかに記載の製造方法。
【請求項５】
スリットして細幅ストランドとした第１糸条群とモノフィラメント様に開繊させた第２糸条群を、同時にカット装置に導入し、所定の繊維長にカットする請求項１〜請求項４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項６】
熱可塑性樹脂の供給量を、強化繊維マットを構成する全強化繊維１００重量部に対し、５０〜５００重量部とする請求項１〜請求項５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項７】
熱可塑性樹脂が粉粒体状又は短繊維状であり、熱可塑性樹脂を強化繊維とともにマット状に堆積させる請求項１〜請求項６のいずれかに記載の製造方法。
【請求項８】
通気性支持体を一方向に連続的に移動するネットコンベアで構成するとともに、カット後の強化繊維及び熱可塑性樹脂をテーパー管内で散乱させ、かつ、少なくともテーパー管下端の出口位置を、ネットコンベアの移動方向と直交する方向に往復動させてネットコンベア上に強化繊維を堆積させる請求項１〜請求項７のいずれかに記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂をマトリックスとする等方性に優れた繊維強化複合材料を得るために好適なランダムマットを製造する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
樹脂が、炭素繊維やアラミド繊維、ガラス繊維等の強化繊維により強化された繊維強化複合材料は、その高い比強度・比弾性率を生かして、航空機や自動車等の構造材料、釣り竿、テニスラケット、ゴルフシャフト等のスポーツ用品あるいは一般産業用途に広く利用されている。これらの繊維強化複合材料に用いられる強化繊維の形態としては、連続繊維からなる織物や、１方向に繊維が引き揃えられたＵＤシート、カットした繊維を用いて作られるランダムマット、不織布等がある。
【０００３】
ところで、繊維強化複合材料のマトリックス樹脂としては、従来、主として熱硬化性樹脂が使用されてきたが、近年、熱可塑性樹脂をマトリックスとする複合材料が、コスト、成形の迅速性及び容易さ、さらには、使用後のリサイクル可能性等の観点から注目されている。
【０００４】
熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂として使用する複合材料の製造法として、特開平７−１００８２８号公報（特許文献１）には、強化繊維束を切断しながら空気流を吹き付けてモノフィラメント様に開繊（解繊）するとともに、開繊された強化繊維と樹脂粉末とを均一に混合して堆積させ、これを熱プレスしてシート状にする連続処理プロセスが提案されており、このプロセスを用いることにより、機械的性質が均一で、かつ平滑で表面性の良好な繊維強化樹脂複合材料又はその成形体を低コストで製造できる旨記載されている。
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載のような繊維強化複合材料では、強化繊維の殆ど全てがモノフィラメント（単糸）の状態で存在するため、成形に時間を要し、かつ、薄肉の成形品を得ることが困難という問題がある。この問題を解決する手段として、特許文献２，３に記載の炭素繊維複合材料が提案されている。
【０００６】
特許文献２，３に記載の複合材料は、特許文献1に記載のようにランダムマットをすべてモノフィラメントまで開繊した強化繊維で構成するのではなく、そのかなりの部分を一定以上の本数の繊維束の状態にした強化繊維束で構成し、残りの特定部分をモノフィラメント様となるまで開繊した強化繊維で構成されたランダムマットを用いた複合材料であり、短時間での成形加工が容易で、かつ薄肉の繊維強化複合材料を製造するために好適であるとされている。
【０００７】
このような複合材料は上記のような利点を有するが、特許文献２，３に記載の製造方法によれば、上記のごとき特定の開繊状態とするために、炭素繊維束を管内に導入して空気流より開繊させる際、その条件を調整して所望の開繊状態とするため、開繊設備の形態や大きさ等に応じて空気量の吹付け条件等を常に適正にコントロールする必要があり、製造条件の管理がかなり煩雑である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平７−１００８２８号公報
【特許文献２】特開２０１１‐１７８８９０号公報
【特許文献３】特開２０１１‐１７８８９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、上記の如き従来公知の熱可塑性樹脂をマトリックスとする繊維強化複合材料の製造方法における問題を解決しようとするものであり、その主たる目的は、短時間での成形加工がし易く、かつ等方性を有し良好な物性で薄肉の繊維強化複合材料の製造に適したランダムマットを、容易かつ安定的に製造できる方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
かくして、本発明によれば、上記の目的を達成する手段として、下記〔１〕〜〔８〕の製造方法が提供される。
〔１〕強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むランダムマットの製造方法であって、強化繊維ストランドを繊維配列方向と平行な方向にスリットしてストランド幅０．０５〜５ｍｍの細幅ストランドとした後、これを平均繊維長３〜１００ｍｍにカットした下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ                    （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で表される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）、及び、強化繊維ストランドを上記臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊し、かつ、平均繊維長３〜１００ｍｍにカットしたモノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）を、混合させて、下方に吸引手段を備えた通気性支持体上にマット状に堆積させて定着させ強化繊維マットとする工程を含み、かつ、上記の強化繊維（Ａ）と強化繊維（Ｍ）が混合される若しくはされている空間中へ、又は上記強化繊維マットへの少なくともいずれかに熱可塑性樹脂を供給することを特徴とするランダムマットの製造方法。
〔２〕通気性支持体上に堆積させる強化繊維束（Ａ）の割合を、マットを構成する強化繊維全量に対し２０〜９９Ｖｏｌ％とする、上記〔１〕に記載の製造方法。
〔３〕強化繊維束（Ａ）の構成単糸数（Ｎ）が下記式（２）を満たす範囲内とする上記〔２〕に記載の製造方法。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２      （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
〔４〕モノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）が、強化繊維ストランドを気体流によりモノフィラメント様に開繊した後にカットしたものである上記〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の製造方法。
〔５〕スリットして細幅ストランドとした第１糸条群とモノフィラメント様に開繊させた第２糸条群を、同時にカット装置に導入し、所定の繊維長にカットする上記〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の製造方法。
〔６〕熱可塑性樹脂の供給量を、強化繊維マットを構成する全強化繊維１００重量部に対し、５０〜５００重量部とする上記〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載の製造方法。
〔７〕熱可塑性樹脂が粉粒体状又は短繊維状、又は溶融樹脂体であり、熱可塑性樹脂を強化繊維とともにマット状に堆積させる上記〔１〕〜〔６〕のいずれかに記載の製造方法。
〔８〕通気性支持体を一方向に連続的に移動するネットコンベアで構成するとともに、カット後の強化繊維及び熱可塑性樹脂をテーパー管内で散乱させ、かつ、少なくともテーパー管下端の出口位置を、ネットコンベアの移動方向と直交する方向に往復動させてネットコンベア上に強化繊維を堆積させる上記〔１〕〜〔７〕のいずれかに記載の製造方法。
【００１１】
なお、本発明でいう「ランダムマット」とは、非連続強化繊維が平面においてランダムな方向に配向しており、実質的に縦横方向の物性がほぼ等しいマットを意味する。また、本発明において、繊維強化複合材料とは、熱可塑性樹脂が強化繊維を含んだ状態、つまり該強化繊維により熱可塑性樹脂が強化された状態となっているものを指す。該繊維強化複合材料には、本発明によるランダムマットをプレス成形するなどして得られる成形体も含まれる。また、該ランダムマットを加熱又は加熱・加圧するなどして得られる成形用中間基材（いわゆるプリプレグ）も繊維強化複合材料に含まれる。該繊維強化複合材料として、特に成形体を指す場合は、繊維強化複合材料成形体、中間基材を指す場合は“中間基材である繊維強化複合材料”などと称することもある。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の方法によれば、物性に優れた等方性の繊維強化複合材料を与えるランダムマットを、厳密な条件コントロールを行わなくても比較的容易に製造することができ、該ランダマットを加熱加圧することで良好な繊維強化複合材料を製造することができる。そして、この繊維強化性複合材料は、極めて短時間で所望の形状に成形加工することができ、目的とする繊維強化複合材料を得ることができる。また、本発明の方法によって得られるランダムマットを用いることにより、繊維強化複合材料の薄肉化や等方化が可能であり、外観、物性の両面で優れた成形品を得ることができる。したがって、本発明の方法により製造される複合材料は、例えば、自動車、鉄道車両、航空機等の内板、外板、構成部材等、さらには、各種電気製品、機械・装置類のフレームや筐体等の用途に好適である。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の方法を連続的に実施する装置の一例を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明は、熱可塑性樹脂と強化繊維を含むランダムマットの製造方法であって、強化繊維ストランドを繊維配列方向と平行な方向にスリットしてストランド幅０．０５〜５ｍｍの細幅ストランドとした後、これを平均繊維長３〜１００ｍｍにカットした前記式（１）で表される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）、及び、強化繊維ストランドを上記臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊し、かつ、平均繊維長３〜１００ｍｍにカットしたモノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）を、ともに同一空間内で混合させて、下方に吸引手段を備えた通気性支持体上にマット状に堆積させて定着させ強化繊維マットとする工程を含み、かつ、上記の強化繊維（Ａ）と強化繊維（Ｍ）が混合されている同一空間中、又は上記強化繊維マット上の少なくともいずれかに熱可塑性樹脂を供給することを特徴とするランダムマットの製造方法である。
上記の前記式（１）で表される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、より正確に表現すると、前記式（１）で表される臨界単糸数以上の数の単糸で構成される強化繊維束を本発明では強化繊維束（Ａ）と称しており、本発明において「モノフィラメント様（ｍｏｎｏｆｉｌａｍｅｎｔ−ｌｉｋｅ）」の強化繊維（Ｍ）とは、前記式（１）にて定義される臨界単糸数以上の数の単糸で構成される繊維束を含まず、強化繊維が完全なモノフィラメントに分れたもの、及び前記式（１）で定義される臨界単糸数未満の数の単糸にて構成される繊維束の少なくともいずれかであり、当然これら双方を含むものであってもよい。
【００１５】
＜強化繊維＞
本発明の方法における強化繊維束（Ａ）や強化繊維（Ｍ）に用いられる強化繊維は、炭素繊維、ｐ−アラミド繊維及びガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。これらは、単独で使用してもよく２種以上併用することもできる。なかでも、炭素繊維は、軽量でかつ強度に優れた複合材料を提供することが可能となるので、特に好適である。炭素繊維としては、ＰＡＮ系、ピッチ系のいずれでもよいが、その平均繊維径は３〜１２μｍが好ましく、５〜９μｍがより好ましく、５〜７μｍがより一層好ましい。本発明において、強化繊維束（Ａ）とモノフィラメント様強化繊維（Ｍ）に用いられる強化繊維は、同一のものでもよく、材質又は長さなどが異なる別の種類のものであってもよく、また、後記のとおり、付与されるサイジング剤などが異なるものであってもよい。
これらの強化繊維は、多くの場合、サイジング剤を付着させたものが用いられる。サイジング剤の付着量は、強化繊維１００重量部に対し０．０１〜１０重量部であることが好ましい。
【００１６】
炭素繊維の場合は、通常、連続繊維からなる単糸（単繊維）が３０００〜６００００本集束した実質的に無撚の糸条（ストランド）を、ボビンに巻き取った巻糸体（パッケージ）として供給される。なお、本発明の方法に供給する炭素繊維は、すべての糸条が同一のサイジング剤で処理したものである必要はなく、例えば、後述する第1糸条群と第２糸条群とで、それぞれ別のサイジング剤を付与したものを使用してもよい。
【００１７】
＜熱可塑性樹脂＞
一方、本発明の方法において、マトリックス樹脂として使用する熱可塑性樹脂は、例えば、ナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン４６、ナイロン６６、ナイロン６１０等脂肪族ポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ボリブチレンテレフタレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリ乳酸樹脂等が挙げられる。これらは共重合体であっても差し支えない。また、これらの樹脂は単独で使用してもよく２種以上併用することもできる。
【００１８】
これらの熱可塑性樹脂のうち融点が１８０〜３５０℃のものが好ましい。なお、これらの熱可塑性樹脂には、必要に応じて、難燃剤、安定剤、耐ＵＶ剤、帯電防止剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤等の添加剤を含有しても差し支えない、
【００１９】
本発明の方法では、熱可塑性樹脂は固体又は溶融体で使用される。固体で使用する場合の形態は、粉粒体状、短繊維状のいずれでもよく、両者を併用してもよい。粉粒体状、短繊維状のいずれの場合も、後述する気体吹付けにより生じる気流中に拡散する形態及びサイズのものが好ましい。一方、溶融体で使用する場合は、後述する溶融フィルムの形態が好ましい。
【００２０】
熱可塑性樹脂が粉粒体状の場合は、球状又は細片状の粒子が好ましい。球状の例としては、真円又は楕円の回転体あるいは卵状のような形状が好ましく挙げられる。球とした場合の好ましい平均粒子径は０．０１〜１０００μｍであり、より好ましくは０．１〜９００μｍである。特に好ましい平均粒子径は１〜８００μｍである。粒子径分布については特に制限はないが、分布がシャープなものが、より薄い成形品を得る上で好ましく、分級等の操作により所望の粒度分布に調整して用いることができる。細片状の例としては、ペレットのような円柱状や、角柱状、フレーク状、リン片状等が好ましい形状として挙げられる。細片状物としては、熱可塑性樹脂フィルムを短冊状等に小さく裁断したものを用いることもできる。この場合、上記粉粒体はある程度のアスペクト比を有してもよいが、最長部の長さは後述の短繊維状の場合と同程度、すなわち最長部の寸法が５０ｍｍ以下、好ましくは１０ｍｍ以下が適当である。一方、短繊維状の場合は、繊度１００〜５０００ｄｔｅｘのもの、より好ましくは繊度１０００〜２０００ｄｔｅｘものがより好ましい。その平均繊維長は０．５〜５０ｍｍが好ましく、より好ましくは１〜１０ｍｍである。本発明の方法では、上記熱可塑性樹脂として、粉粒体状のものと短繊維状のものとを併用しても差し支えない。
【００２１】
一方、熱可塑性樹脂を溶融体で使用する場合は、具体的には溶融した樹脂をダイからフィルム状に押し出し、マトリクス樹脂を含まない強化繊維ランダムマット上に供給する方法が挙げられる。
【００２２】
＜ランダムマットの製造＞
次に、粉粒体状又は短繊維状の熱可塑性樹脂を使用して、本発明のランダムマットの好ましい製造方法について詳述する。
本発明の製造方法としては、以下の（Ｉ）〜（Ｖ）を含むことが好ましく、さらに（ＶＩ）の工程を含むことも好ましい。これらの工程を順次実施することにより、特に良好な等方性ランダムマット及び複合材料を製造することができる。
【００２３】
本発明の方法によって製造されるランダムマットは、前述した臨界単糸数以上の強化繊維が集束した繊維束（Ａ）と、モノフィラメント様に開戦した強化繊維（Ｍ）を含み、各強化繊維は、マットの面内で特定の方向に配向しておらず、無作為な方向に分散して配置されている。すなわち、本発明方法によるランダムマットは面内等方性の材料である。かかる等方性のランダムマットより成形体を得た場合に、ランダムマット中の強化繊維の等方性は、成形体においても維持される。ランダムマットより成形体を得て、互いに直交する二方向の引張弾性率の比を求めることで、ランダムマット及びそれからの成形体の等方性を定量的に評価できる。ランダムマットから得られた成形体における２方向の弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比が２を超えないときに面内等方性であるとする。特に、この比が１．３を超えないときは等方性に優れているとする。
【００２４】
（Ｉ）強化繊維ストランドの供給工程
本発明の製造方法において、強化繊維ストランドを製造工程に供給する方法としては、クリール部に配置された複数の強化繊維巻糸体から、それぞれ該ストランド（糸条）を引出し供給する方法が好ましく、さらに、以後の工程で糸条に施す処理が相違する糸状群ごとに、第１糸条群（Ｙ１）と第２糸条群（Ｙ２）の２つの糸条群に分ける方法がより好ましい。
【００２５】
第１糸条群（Ｙ１）としては、１本の糸条からなるストランドを用いるか又は複数本の糸条を引き揃えてなるストランドとして使用する。供給するストランドの幅は１０〜５０ｍｍ（特に２０〜３０ｍｍ）が好ましい。このため、供給されるストランド幅が小さい場合は、必要に応じ、ストランド供給工程で、上記の所定幅まで拡幅して薄い広幅のストランドとしてもよい。この拡幅操作は、例えば、ストランドを拡幅用のローラーやバー等と接触走行させることにより行うことができる。一方、第２糸条群（Ｙ２）は、通常、糸条をそのまま供給するだけでよい。第1糸条群（Ｙ１）と第２糸条群（Ｙ２）の供給量の比は、得ようとするランダムマットを構成する強化繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合に応じで適宜選択できる。全強化繊維を基準とする容量体積％にして、Ｙ１が２０〜９９Ｖｏｌ％、Ｙ２が８０〜１Ｖｏｌ％（ただし、Ｙ１＋Ｙ２＝１００）とするのが好ましい。
【００２６】
（ＩＩ）強化繊維束（Ａ）を得るために強化繊維ストランドをスリットする工程
本発明の製造方法においては、前記強化繊維束（Ａ）を調製するため、強化繊維ストランドを繊維配列方向と平行な方向にストランド幅０．０５〜５ｍｍにスリットして、構成単糸数が上記式（１）で定義される臨界単糸数以上のストランドとする。なお、強化繊維束（Ａ）を調製するための強化繊維ストランドは、通常、ストランド幅が５ｍｍより大きいものが使用される。
【００２７】
本発明の製造方法のより好ましい実施形態である、第１糸条群（Ｙ１）と第２糸条群（Ｙ２）の強化繊維ストランドを用いる場合を例として、より具体的に示すと、上記の第１糸条群（Ｙ１）からなる強化繊維ストランドについて、ストランド長手方向と平行（すなわち繊維長方向に沿って）に連続的にスリットすることにより、ストランド幅が０．０５〜５ｍｍ、好ましくは０．１〜１．０ｍｍである複数本の細幅ストランドにする。具体的には、前工程から連続的に移送されてくる広幅のストランドを繊維長方向と平行な刃を有する縦スリット装置（ロータリースリッター等）で縦方向に連続的に切れ目を入れてスリットするか、広幅ストランドの走行路に１個又は複数個の分割ガイドを設け、それによりストランドを複数本に分割すること等の手段により細幅化することができる。ロータリースリッターを使用する場合は、その回転軸方向と直交する刃（ナイフ）を所定の間隔で設けたロータリースリッターを使用するのが好ましく、広幅のストランドをロータリースリッターの軸方向と直交するように接触走行させることにより、円滑で効率的にスリットを行うことができる。このように広幅のストランドを所定幅にスリットするのは、得られるランダムマットの強化繊維の構成を後述するような好適な状態にするためである。スリット後の細幅ストランドがこの範囲外の幅では、好適な繊維構成をもつランダムマットを形成することが困難となり、その結果、本発明の目的とする良好な繊維強化複合材料を製造することが難しくなる。
【００２８】
このスリット工程では、第１群糸条（Ｙ１）の広幅ストランドを、スリットにより下記式（１）で定義される臨界単糸数以上からなる強化繊維束（Ａ）に分割することが肝要であり、さらにこの強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たすようにすることが好ましい。
臨界単糸数＝６００／Ｄ                       （１）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２      （２）
（ここで、Ｄは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【００２９】
具体的には、供給される強化繊維の平均繊維径が５〜７μｍの場合、上記臨界単糸数は８６〜１２０本となる。該維の平均繊維径が５μｍの場合、強化繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は２８０〜４０００本の範囲となるが、なかでも２８０〜２０００本、さらには６００〜１６００本であることが好ましい。強化繊維の平均繊維径が７μｍの場合、強化繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は１４２〜２０４０本の範囲となるが、なかでも１４２〜１０２０本、さらには３００〜８００本であることが好ましい。したがって、第１群糸条（Ｙ１）をスリットした細幅ストランドの構成単糸数が上記範囲内となるようにスリット幅を選定するのが適当である。
【００３０】
（III）強化繊維（Ｍ）を得るために強化繊維ストランドを臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊する工程
本発明の製造方法においては、前記強化繊維（Ｍ）を調製するため強化繊維ストランドを臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊する。この条件を満たす限り、強化繊維ストランドをあまり多くが単糸状にならない程度に開繊してもよく、大部分が単糸状になるまで開繊してもよく、全部が完全に単糸になるまで開繊してもよい。
強化繊維（Ｍ）を得るために強化繊維ストランドを開繊する操作について、本発明の製造方法の好ましい態様である、第１糸条群（Ｙ１）と第２糸条群（Ｙ２）の強化繊維ストランドを用いる場合を例として、以下、より具体的に説明する。すなわち、第２糸条群（Ｙ２）については、特にスリット工程を行うことは必須ではなく、そのまま開繊装置に導入し、空気を吹き付けて、個々の臨界単糸数未満の単糸数となるまで徹底的に開繊（解繊）することができる。したがって、この工程での開繊条件は容易に設定可能である。
なお、上記第２糸条群（Ｙ２）として、サイズ剤等を用いず収束されていないモノフィラメントからなる強化繊維を用いる場合には、開繊工程は必要なく、したがって上記工程（III）は省略することができる。このような場合も、本発明の一実施形態として本発明の範囲に包含される。
この第２糸条群（Ｙ２）の開繊工程は、通常、後述するカット工程の前に実施するのが好ましいが、カット工程を第１、第２の糸条群ごとに分けて別々に実施する場合は、第２糸条群（Ｙ２）をカットした直後に、開繊を行ってもよい。
【００３１】
さらに具体的な操作条件の例を示すと、この開繊工程では第２糸条群（Ｙ２）のみを、フレキシブルチューブやホースのような可撓性管からなる搬送経路内に導入し、該経路を通過する糸条片に空気等の気体を吹付けることにより、臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊・分離させる方法が挙げられる。好ましい実施形態においては、経路の途中又は先端部に空気吹付けノズルを設け、圧縮空気を適度な風速で直接ストランド片に吹付けることで、第２糸条群（Ｙ２）を単糸状に開繊させることができる。具体的には、開繊装置として、金属製の二重管を使用した、空気吹付けノズルを使用することができる。このノズルでは、開繊すべき第２糸条群（Ｙ２）を、二重管の内側の管に導入し、この内側の管の外壁に直径１ｍｍ程度の小孔を数箇所穿設し、外側の管より０．２〜０．８ＭＰａ程度の圧力をかけた圧縮空気を小孔から糸条に向けて直接吹付けることにより、第２糸条群（Ｙ２）を容易に臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊させることができる。なお、開繊装置に供給する空気には、必要に応じて、水分や処理剤等を含ませてもよい。また、加熱した空気を開繊装置に供給することもできる。
【００３２】
本発明の方法では、前述のように、あらかじめ臨界単糸数（Ａ）以上の強化繊維が集束した繊維束（糸条群Ｙ１）とモノフィラメント様に開繊した繊維束（糸条群Ｙ２）とを別個に形成するので、それぞれの繊維束（糸条群Ｙ１，Ｙ２）における集束・開繊状態をコントロールし易くなるので、製造条件の管理が容易になる。すなわち、糸条群Ｙ１はスリット間隔の調整で集束状態を調整でき、糸条群Ｙ２は一定以上の開戦状態になるよう空気吹付けの条件を選ぶだけでよいため、特に熟練していない作業者でも容易に本発明の製造方法を実施することができる。
【００３３】
（ＩＶ）強化繊維をカットする工程
本発明の製造方法においては、前記のように開繊された強化繊維ストランドを平均繊維長３〜１００ｍｍ等にカットし強化繊維束（Ａ）や強化繊維（Ｍ）とする。
強化繊維束（Ａ）や強化繊維（Ｍ）を得るために強化繊維ストランドをカットする操作について、本発明の製造方法のより好ましい態様である、第１糸条群（Ｙ１）と第２糸条群（Ｙ２）の強化繊維ストランドを用いた場合を例として、以下、より具体的に示す。
上記のごとくスリットして細幅ストランドとした第１糸条群（Ｙ１）と、臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊させた第２糸条群（Ｙ２）とを、それぞれ又は同時にカット装置に導入し、平均繊維長３〜１００ｍｍにカットし、それぞれ強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）を得る。この際、カット後の平均繊維長を上記範囲内とすることが重要であり、この範囲外では繊維の直線性が保たれず、成形後の複合材料として十分な強度を発現できないので好ましくない。上記のカット後の平均繊維長の好ましい範囲としては、４〜１００ｍｍ、５〜１００ｍｍ、１０〜１００ｍｍ、１５〜１００ｍｍ、１５〜８０ｍｍ、２０〜６０ｍｍ、及び２０〜５０ｍｍが挙げられ、これら範囲のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とで規定される範囲でもよい。
このカット工程は、第１糸条群（Ｙ１）及び第２糸条群（Ｙ２）を引き揃えて同時に実施するのが好ましいが、糸条群ごとに個別に実施しても差し支えない。
【００３４】
集束性が比較的高い強化繊維束（Ａ）と開繊度が比較的高い強化繊維（Ｍ）における平均繊維長は、等しいことが好ましい。なお、ここでいう「平均繊維長」は、無作為に抽出した１００本の繊維の繊維長を、ノギス等を用いて１ｍｍ単位まで測定し、その平均を求める方法により求められる。通常の場合、カット後の繊維長はカッターによるストランドの切断間隔と一致する。
【００３５】
本発明の方法において第１糸条群（Ｙ１）及び第２糸条群（Ｙ２）の強化繊維を平均繊維長３〜１００ｍｍ等の長さにカットするために使用する装置としては、ロータリーカッターが好ましく、かかるロータリーカッターとしては、特定の角度を有する螺旋状ナイフを備えたものを用いることが好ましい。表面品位に優れる熱可塑樹脂強化用ランダムマットを得るためには、繊維の疎密斑が大きく影響する。通常のロータリーカッターでは、繊維のカットが不連続であり、そのままマット化に導入した場合には、繊維目付けに斑が生じやすい。そのため、特定の角度で配置した刃（ナイフ）を用いて、繊維を途切れること無く連続的にカットすることにより、疎密斑の小さいマットとすることが可能となる。強化繊維を連続的にカットするためのナイフ角度は、使用する強化繊維の幅と、カットした後の繊維長により幾何学的に計算され、それらの関係は、下記の式（ａ）の条件を満たすことが好ましい。
強化繊維の繊維長（刃のピッチ）＝強化繊維ストランド幅×ｔａｎ（９０−θ）（ａ）
（ここで、θは周方向と刃の配置方向のなす角である。）
【００３６】
カット工程において、上記の条件でスリットした第１糸条群（Ｙ１）と、臨界単糸数未満の単糸数までに開繊した第２糸条群（Ｙ２）とを、引き揃えて同時にカットする場合は、それぞれの糸条群の供給量を調整して、スリットした糸条からなる強化繊維束（Ａ）の量が、強化繊維束（Ａ）と強化繊維（Ｍ）との合計量に対し、２０〜９９Ｖｏｌ％とするのが好ましく、特に３０〜９０Ｖｏｌ％、なかでもは３０〜８０Ｖｏｌ％とするのが好ましい。また、両糸条を個別にカットした後で開繊する場合は、カット後の強化繊維束（Ａ）と強化繊維（Ｍ）の開繊工程への供給量を上記範囲とする。
【００３７】
（Ｖ）強化繊維から強化繊維マットを形成する工程
本発明の製造方法は、上記のようにして得られた強化繊維束（Ａ）と強化繊維（Ｍ）とを混合させて、下方に吸引手段を備えた通気性支持体上にマット状に堆積させて定着させ強化繊維マットとする工程を含む。
本発明の製造方法として、上記の強化繊維束（Ａ）と強化繊維（Ｍ）とが混合される若しくは混合されている空間へ粉粒体状又は短繊維状等の熱可塑性樹脂を供給し、上記強化繊維類を熱可塑性樹脂とともに、下方に設けた通気性支持体上に散布し、該支持体上に強化繊維類と熱可塑性樹脂とが混在した状態で、所定の厚さに堆積・定着させ、本工程にてランダムマットを完成させる方法も好ましい。粒体状又は短繊維状の熱可塑性樹脂を供給する場合は、その供給経路にも空気を流通させ、樹脂を空気搬送するのが好ましい。
上記の強化繊維束（Ａ）と強化繊維（Ｍ）とが混合される空間に熱可塑性樹脂を供給するとは、以下のような態様が例示される。
ア）本発明の製造方法で用いられる装置内などの所定の空間に、強化繊維束（Ａ）、強化繊維（Ｍ）そして熱可塑性樹脂を供給する。
イ）強化繊維束（Ａ）と熱可塑性樹脂を予め混合しておき、該混合物と強化繊維（Ｍ）とを、所定の空間に供給し混合する。
ここで、上記の強化繊維束（Ａ）と強化繊維（Ｍ）とが混合されている空間に熱可塑性樹脂を供給するとは、予め、強化繊維束（Ａ）と強化繊維（Ｍ）とを混合しておき、所定の空間にて該混合物と、熱可塑性樹脂とを混合すること等を指す。つまり、強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）と熱可塑性樹脂とを混合させる場合において、これら３成分を同時に混合してもよく、また、いずれか２成分を混合した後で、残りの１成分を混合しても良い。
【００３８】
この工程では、強化繊維束（Ａ）、強化繊維（Ｍ）、好ましくはさらに熱可塑性樹脂といったマット原料が、少なくとも下部が解放された空間内に導入され、この空間へ供給される空気流中の作用により散乱させて、上記マット原料がランダムに混ざり合った状態で通気性支持体上に堆積させる。したがって、各成分が上記の容積比率で均一に混合しており、かつ、熱可塑性樹脂も混合した場合は、強化繊維マットを構成する強化繊維間に熱可塑性樹脂がほぼ均一に混在するランダムマットとなる。
【００３９】
この工程において、強化繊維類や熱可塑性樹脂は、面内でランダム配向するように通気性支持体上へ散布することが好ましい。強化繊維を面内にランダム配向するように散布するには、上記空間として下流側に拡大した円錐台形等のテーパー管を用い、このテーパー管の途中から強化繊維束（Ａ）等を供給することが好ましい。このテーパー管内には上部から気体が供給されるが、管内の流速が減速するので、このとき管内で拡散した繊維に回転力が与えられる。このベンチュリ効果を利用することで、強化繊維類や熱可塑性樹脂を、均等に斑無く通気性支持体上に散布することができる。この際、後述する定着工程のためにも、下方に吸引機構を持つ可動式の通気支持体（ネットコンベア等）上に散布し、マット状に堆積させることが好ましい。
【００４０】
この工程において、熱可塑性樹脂も混合する際、その供給量は、強化繊維合計１００重量部に対し、５０〜１０００重量部であることが好ましい。より好ましくは、強化繊維合計１００重量部に対し、熱可塑性樹脂５５〜５００重量部であり、さらに好ましくは６０〜３００重量部である。
【００４１】
この工程により、所定長さにカットされ開繊状態の異なる２種の強化繊維の流れ、及び好ましくは別経路から供給される熱可塑性樹脂の流れが合流し、これらがほぼ均一に混ざり合った状態で通気性支持体上に向けて散布されてマット状に堆積し、その状態で定着させるので、斑の無い強化繊維ランダムマット又はこれに熱可塑性樹脂を含むランダムマットが形成される。この際、通気性支持体をネットからなるコンベアで構成し、一方向に連続的に移動させつつその上に堆積させるようにすれば連続的に強化繊維マット又はランダムマットを形成させることができる。また、通気性支持体を前後左右（ＸＹ軸方向）に移動させることにより均一な堆積が実現するようにしてもよい。
【００４２】
本工程は、強化繊維類、好ましくは、さらに熱可塑性樹脂を定着させる操作を含む。この定着操作は、好ましくは通気性支持体の下部よりエアを吸引するなどして、強化繊維マット又はランダムマットを引き締めることにより、強化繊維や熱可塑性樹脂を該マットから離脱しにくくし、該マットのハンドリング性等を向上させる為のものである。
【００４３】
このように堆積面の下部より吸引することにより、面内ランダム配向度の高いマットを得ることができる。また、本工程において熱可塑性樹脂も混合する際、ここで発生する負圧を用いて熱可塑性樹脂を吸引し、さらに、管内で発生する拡散流により、熱可塑性樹脂と強化繊維と容易に混合することができる。かくして得られるランダムマットは、これを構成する強化繊維の間隙や近傍に熱可塑性樹脂が均一に存在するため、後述する加熱含浸加圧工程において、樹脂の移動距離が短く、比較的短時間でランダムマットへの樹脂の含浸が可能となる。
【００４４】
なお、通気性支持体を構成するシート、ネット等の目開きが大きく、熱可塑性樹脂の一部が支持体を通過してマット内に残らない懸念がある場合には、これを防ぐため、通気性支持体の表面に不織布等をセットし、その不織布上に強化繊維及び熱可塑性樹脂を吹付けて定着させることも可能である。この場合、該不織布を熱可塑性樹脂と同じ樹脂で構成すれば、堆積したマットから不織布を剥がす必要はなく、そのまま次工程で加熱加圧することにより、不織布構成繊維も複合材料のマトリックスとなる熱可塑性樹脂の一部として利用することができる。
【００４５】
上述のとおり、この工程においては、強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）を、カット後、繊維を吸引搬送する輸送経路に供給し、該強化繊維を輸送経路内で気体中に拡散し混合させ、かつ、本工程において熱可塑性樹脂も混合する際は、該強化繊維の混合時、該経路に熱可塑性樹脂を供給し混合させ、該混合物を一定方向へ連続的又は間欠的に移動する通気性支持体（以下「定着ネット」ということがある）の表面に向け散布して堆積させ、それを定着させることにより、強化繊維マット又はランダムマットが形成される。上記輸送経路はフレキシブルチューブ、ホース等の可撓性管とその先端に連設したテーパー管にて構成するのが好ましい。この場合、可撓性管とテーパー管との接続部に気体吹付けノズルを設置し、テーパー管の内壁に熱可塑性樹脂の供給経路を開口させるのが好ましい。
【００４６】
本発明の方法においては、所望の強化繊維ランダムマットを得るために、以下のような方法を採用することができ、これらの方法は２以上併用することもできる。
【００４７】
ア）強化繊維の輸送経路の先端部（例えば上記テーパー管の先端部）を、かつ、連続的に一定方向に走行する定着ネットの走行方向と直交する方向に、水平に往復運動させ、定着ネット上に強化繊維ランダムマットを作製する方法。
イ）気体の吹付け圧力を経時的又は位置的に変化させることにより、繊維強化束のランダムマットの繊維全量に対する割合と強化繊維束中の平均繊維数とを自在に変更して、物性の異なるランダムマットを作製する方法。
ウ）強化繊維を走行する定着ネット上に定着させる際に、熱可塑性樹脂を同時に供給して、繊維と樹脂とを混在させ、かつ、その際に、該熱可塑性樹脂の供給量を連続的に変化させることにより、強化繊維の体積含有率が連続的に変化したランダムマットを作製する方法。
エ）強化繊維の輸送経路の先端部を、定着ネットの走行方向に対して直交方向に水平な往復運動を行わせて定着ネット上にランダムマットを作製する際、走行する該定着ネットの走行速度と該吹付けノズルの往復運動速度を各々変化させることにより、連続的に任意の材料目付けを変化させ、厚みが異なる箇所を有するランダムマットを作製する方法。
オ）強化繊維の輸送経路の先端部を定着ネットの走行方向に対して直交方向に水平に往復運動させて定着ネット上にはランダムマットを作製する際、該吹付けノズルの往復運動距離を連続的に変更することにより幅方向寸法の異なるランダムマットを作製する方法。
【００４８】
（ＶＩ）強化繊維マットへ熱可塑性樹脂を供給しランダムマットとする工程
上記の工程（Ｖ）にて強化繊維（Ａ）、強化繊維（Ｍ）とともに熱可塑性樹脂を混合し、ランダムマットを得る方法を示したが、強化繊維類と熱可塑性樹脂とを混合してランダムマットを得る他の方法として、上記の工程（Ｖ）にて熱可塑性樹脂を用いずに強化繊維マットを得て、これへ熱可塑性樹脂を供給しランダムマットとする方法がある。具体的な方法としては、強化繊維マットへ、粉粒体状又は短繊維状の固体の熱可塑性樹脂を振りかけるなどしても良いが、溶融状態の熱可塑性樹脂を供給することが好ましい。さらに具体的な方法について言うと、強化繊維マットの上に、溶融した熱可塑性樹脂をダイからフィルム状に押出してマット全面に溶融樹脂を供給し、強化繊維マット内に含浸させる方法が好ましく、又は強化繊維マットにノズルを刺し、当該ノズルから溶融状態の熱可塑性樹脂を供給するなどしてもよい。
【００４９】
上記の溶融フィルム状の熱可塑性樹脂を強化繊維マットに供給するにおいて、該熱可塑性樹脂の溶融粘度が高く、溶融熱可塑性樹脂がマットの下層まで自然に含浸し難い場合は、ニップ式加熱ローラー等によって樹脂を供給したマットを加熱加圧して、熱可塑性樹脂を均一に含浸させるようにするのが好ましい。
なお、前記（Ｖ）工程で説明したように、強化繊維類を通気性支持体上に堆積させる際に、熱可塑性樹脂も混合して堆積させランダムマットを得られるが、そのように調製したランダムマットに対して、上記のような手法にてさらに熱可塑性樹脂を供給し。複数の形態にて熱可塑性樹脂を含むランダムマットとすることもできる。
【００５０】
＜本発明の方法で得られるランダムマット＞
本発明の方法では、以上のようにして等方性の繊維強化複合材料を得るのに好適なランダムマットが形成されるが、このランダムマットは、以下のような繊維構成を有することが好ましい。
【００５１】
すなわち、本発明の製造方法により、開繊状態の異なる平均繊維長３〜１００ｍｍの複数種の強化繊維と、熱可塑性樹脂とから構成され、強化繊維が２５〜１００００ｇ／ｍ２の目付けで、面内でランダムに配向しているランダムマットを好適に得ることができる。
【００５２】
このランダムマットは、すでに述べたように、含有する強化繊維のうち、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）が、ランダムマット中の強化繊維全量に対して２０〜９９Ｖｏｌ％の割合で存在することが好ましい。
臨界単糸数＝６００／Ｄ                      （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【００５３】
ランダムマット中における強化繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％未満では、ランダムマットを成形した際に、表面品位に優れる複合材料が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた繊維強化複合材料が得にくくなる。強化繊維束（Ａ）の割合が９９Ｖｏｌ％超になると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られず、本発明の目的にそぐわない。強化繊維束（Ａ）の割合は、より好ましくは２０〜９０Ｖｏｌ％であり、さらに好ましくは３０〜９０Ｖｏｌ％、特に好ましくは３０〜８０Ｖｏｌ％である。具体的には、ランダムマットを構成する炭素繊維の平均繊維径が５〜７μｍの場合、臨界単糸数は８６〜１２０本となり、この臨界単糸数より多い本数が集束一体化している炭素繊維ストランド片がここでいう強化繊維束（Ａ）に該当する。したがって、好適なランダムマットでは、それを構成する強化繊維の２０〜９９Ｖｏｌが臨界単糸数以上に集束した強化繊維束（Ａ）で、残りが臨界単糸数未満の単糸数の強化繊維束又はモノフィラメントである強化繊維（Ｍ）で構成される。
【００５４】
さらに、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）中の平均繊維本数（Ｎ）が下記式（２）
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２    （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
を満たすことが好ましい。
【００５５】
例えば、炭素繊維の平均繊維径が５μｍの場合、繊維束中の平均繊維本数（Ｎ）は２８０〜４０００本の範囲となるが、なかでも２８０〜２０００本、さらには６００〜１６００本であることが好ましい。炭素繊維の平均繊維径が７μｍの場合、繊維束中の平均繊維本数（Ｎ）は１４２〜２０４０本の範囲となるが、なかでも１４２〜１０２０本、さらには３００〜８００本であることが好ましい。また、上記ランダムマットにおける強化繊維の平均繊維長５〜１００ｍｍ以下であり、好ましくは１０〜１００ｍｍであり、より好ましくは１５〜８０ｍｍであり、なかでも２０〜６０ｍｍがさらに好ましい。上述した強化繊維のカット工程において、第1糸条群と第２糸条群を合わせて固定長にカットした場合、ランダムマットにおける平均繊維長はカットした繊維長とほぼ等しくなる。
【００５６】
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が０．７×１０４／Ｄ２以下の場合、高い繊維体積含有率（Ｖｆ）を得ることが困難となる。また、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０５／Ｄ２以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。厚さ１ｍｍ以下の薄肉な複合材料を得ようとする場合、単純に分繊しただけの繊維を用いたのでは、疎密が大きく、良好な物性が得られない。全ての強化繊維を単糸レベルまで開繊した場合には、マット中の繊維の交絡が多くなり、繊維体積含有率の高いものが得られない。上記式（１）で定義される臨界単糸以上の強化繊維束（Ａ）と、強化繊維（Ｍ）、つまり臨界単糸数未満の強化繊維束及び完全に単糸に分離したものの少なくともいずれかからなる強化繊維群が上記の割合で同時に存在するランダムマットとすることにより、薄肉であり、かつ物性の高い複合材料を与えるランダムマットを得ることが可能である。このように、本発明にしたがい、集束状態が相違する強化繊維が特定の割合で混在するランダムマットとすることにより、複合材料の表面性、物性、成形性等が大幅に向上する。
【００５７】
このランダムマットは、各種の厚みとすることが可能であるが、これをプリフォームとして、厚みが０．２〜１mm程度の薄肉の成形品も好適に得ることも可能となる。なお、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数及び割合は、スリット工程、カット工程並びに開繊工程の条件を選定することで制御可能である。
【００５８】
ランダムマットの厚さは特に制限はなく、所望により１〜１００ｍｍ厚みのものを得ることができる。なお、薄肉の複合材料成形品が得られるという本発明の効果を発揮するためには、ランダムマットは２〜５０ｍｍ厚みとすることが好ましい。
【００５９】
本発明の方法では、各種目的とする複合材料成形品の厚さに合わせたランダムマットを作成することができ、特に、薄肉のものは、サンドイッチ材の表皮等、薄物の成形品のプリフォームとして有用である。
【００６０】
＜熱可塑性樹脂をランダムマットに含透させることによる繊維強化複合材料の製造＞
本発明におけるランダムマットは熱可塑性樹脂を含み、繊維強化複合材料を得るためのプリフォームとなる。このランダムマットにおいては、強化繊維と熱可塑性樹脂とが斑なく混在している。具体的には、ランダムマットを構成する強化繊維の間隙や近傍に熱可塑性樹脂が分散して存在するので、あらためて型内で繊維と樹脂を流動させる必要がなく、例えば、得られたランダムマットを、表面温度を熱可塑性樹脂の軟化点以上、好ましくは融点以上の温度に保持した一対又は複数対の加熱ローラー間を通して加熱加圧することにより、熱可塑性樹脂が軟化又は溶融し、ランダムマット中に樹脂がほぼ均一に含浸される。したがって、この加熱加圧後に速やかに冷却することにより目的とするシート状の繊維強化複合材料となる。
【００６１】
なお、上記の加熱加圧を実施する前に、ランダムマットを連続的に加熱室に導入して予熱することもできる。この場合の予熱温度は、熱可塑性樹脂のガラス転移点〜融点付近の温度が好ましい。この予熱工程を行うことにより、ランダムマット中の熱可塑性樹脂が強化繊維に部分的に接着してマット内に固定される。
【００６２】
本発明者らの研究によれば、得られる繊維強化複合材料における強化繊維の集束状態は、ランダムマットでの状態と変わらないことが確認された。すなわち、ランダムマットにおいて上記式（１）、（２）の条件を満たすものは、熱可塑性樹脂を含浸させた繊維強化複合材料においても同様に上記式（１）、（２）の条件を満たすものとなる。
【００６３】
次に、以上の各工程を連続的に実施して、複合材料を効率的に製造する一例を図１に示す。図１は本発明方法を実施する装置を例示する概略図であって、図中の１は強化繊維糸条のクリール、２及び３はそれぞれの糸条の糸導ガイド、４は第１群糸条用の縦スリット装置、５は第２群糸条用の開繊装置、６はフィードローラー、７はカット装置、８はその下部に設けた繊維移送用のテーパー管、９は熱可塑性樹脂の供給部、１０は連続的に移動可能な通気性支持体（定着ネットコンベア）、１１は吸引装置、１２はランダムマット予熱装置を示す。また、Ｙ１は第１群糸条、Ｙ２は第２群糸条、ＲＭはランダムマットである。また、Ｆは強化繊維束（Ａ）とモノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）との混合物、または、これら両者と熱可塑性樹脂との混合物を示す。
【００６４】
この例では、第１群糸条Ｙ１及び第２群糸条Ｙ２は、それぞれ、クリール１に配置された巻糸体から、所定の速度で引き出され、そのうち第１群糸条Ｙ１は、複数本の糸条を並列に隙間なく引き揃えた帯状のストランドとして拡幅装置２に供給される。該拡幅装置２でストランドは所定幅まで拡大され広幅で薄い帯状ストランドとなる。なお、当初のストランドがスリットに十分な幅と薄さを有する場合は、引揃えや拡幅等を行う必要はない。広幅の帯状ストランドは、引き続き、糸導ガイド２を経て、縦スリット装置４に送られ、該装置によりストランドの長さ方向に沿って所定幅にスリットされ複数の細幅ストランドに分割される。一方、第２群糸条Ｙ２は、糸導ガイド３を経てそのまま開繊装置５に導入され、ここで空気流の吹付けによってほぼ臨界単糸数未満の単糸数や単糸にまで開繊される。
【００６５】
その後、両者は、並列に引き揃えて、フィードローラー６により、ロータリーカッター等を備えたカット装置７に導入し、該装置７にて所定の繊維長にカットされ、それぞれ強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）となる、そして、該装置内の下部に配置したテーパー管８入口付近に設けた空気供給口から導入される搬送用気流により拡散混合され、下部のテーパー管８内へ誘導される。この際、熱可塑性樹脂供給部９より、粉粒体状又は短繊維状の熱可塑性樹脂を、搬送用気流によってテーパー８管内に供給し、テーパー管８の先端から、強化繊維束（Ａ）、モノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）及び熱可塑性樹脂を混合時状態で同時に通気性支持体、具体的には通気性ネットを備えたコンベヤー１０、の上に吹き出して堆積させる。そして、コンベヤー１０の下方に配置した吸引装置１１により上記の強化繊維束（Ａ）、強化繊維（Ｍ）及び熱可塑性樹脂を混合状態で支持体上に定着させ、ランダムマットを形成する。
【００６６】
このランダムマットＲＭから、連続的に複合材料を製造する場合は、ランダムマットＲＭを一対の加熱ローラーを備えた加熱加圧装置（図示せず）に供給し、熱可塑性樹脂の軟化点以上、好ましくは融点以上の温度、で加熱加圧することにより、ランダムマット中に分散している熱可塑性樹脂を軟化又は溶融させて該ランダムマットへ均一に含浸させる。この際、上記加熱加圧に先立ち、必要に応じ、加熱室を備えた予熱装置１２にランダムマットＲＭを導入し、熱可塑性樹脂の２次転移点（Ｔｇ）以上の温度に予熱してもよい。加熱加圧後には冷却ローラー（図示せず）等と接触させて常温付近まで急冷するのが好ましい。このように連続的に製造された複合材料シートは裁断装置（図示せず）により所望の寸法に裁断して目的とする繊維強化複合材料を得ることができる。なお、この複合材料の製造工程に続いて成形を実施する場合は、裁断を行うことなく、連続長の複合材料をそのまま成形工程に供給するようにしてもよい。
【００６７】
＜ランダムマットから得られる繊維強化複合材料＞
このような本発明の方法によるランダムマットから、簡単な操作で、強化繊維と熱可塑性樹脂とからなる繊維強化複合材料を製造することができる。上述のとおり、本発明におけるランダムマットには強化繊維と粉粒体状及び／又は繊維状の熱可塑性樹脂が、斑なく混合して存在するので、型内で繊維と樹脂を流動させる必要がなく、熱可塑性樹脂を容易に含浸できるという利点がある。したがって、本発明の製造方法のランダムマットにより得られる繊維強化複合材料が等方性を示すのは、ランダムマット中の強化繊維の等方性がプレス成形等の成形加工を経ても維持されるからである。
【００６８】
このような含浸工程後の繊維強化複合材料も、実質的に上記繊維長の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成され、強化繊維が実質的に面内ランダムに配向した繊維強化複合材料であって、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０〜９９Ｖｏｌ％であり、かつ強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たすものである。
臨界単糸数＝６００／Ｄ                      （１）
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２      （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【００６９】
＜繊維強化複合材料の利用＞
本発明の方法により得られるランダムマットあるいはそれから得られる中間基材は、例えば、プレス成形、熱成形等により、所望の成形体とすることができる。このランダムマットなどはいずれの成形方法による場合でも、非常な短時間（例えば数分以内）で成形をすることができ、しかも、得られる成形品は軽量で良好な物性を有するため、工業的にきわめて有利である。具体的には、自動車、鉄道車両、航空機等の内板、外板、構成部材等、さらには、各種電気製品、機械のフレームや筐体等の各種用途に有用であり、例えば、本発明のランダムマットから得られる強化繊維複合材料、特に炭素繊維複合材料を骨格に使用することにより、電気自動車の骨格を、プレス成形により約１分以下の短時間で製造することも可能となる。
【実施例】
【００７０】
以下に、本発明を実施例により説明するが、本発明の範囲がこれらにより限定されるものではない。特に、注記の無い限り、強化繊維束（Ａ）やその試料などについて、繊維束（繊維長）の長さの単位はｍｍ、重量の単位はｇである。なお、実施例における各測定値は、ＰＣＴ／ＪＰ２０１１／７０３１４に記載した方法に準じて測定される値であり、それぞれの測定方法は以下のとおりである。
【００７１】
１）ランダムマットにおける強化繊維束の分析
ランダムマットから１００ｍｍ×１００ｍｍ程度の試料片を切り出す。切り出したマットより、繊維束をピンセットで全て取り出し、強化繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）及び繊維束の長さ（Ｌｉ）と重量（Ｗｉ）を測定し、記録する。ピンセットにて取り出すことができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に重量（Ｗｋ）を測定する。
重量の測定には、１／１００ｍｇまで測定可能な天秤を用いる。ランダムマットに使用している強化繊維の繊維径（Ｄμｍ）より、臨界単糸数を計算し、臨界単糸数以上の強化繊維束（Ａ）と、それ以外に分ける。なお、上記強化繊維束（Ａ）を２種類以上含む場合には、種類毎に分け、各々について測定及び評価を行う。
強化繊維束（Ａ）の平均繊維数（Ｎ）の求め方は以下の通りである。すなわち、各強化繊維束中の繊維本数（Ｎｉ）は、使用している強化繊維の繊度（Ｆ(ｇ／ｍ)）より、次式により求められる。ここで繊度（Ｆ）には強化繊維束を構成するフィラメントの単位長さ当りの重量（平均値）を用いる。
Ｎｉ＝Ｗｉ／（Ｌｉ×Ｆ）
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は、強化繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）より、次式により求められる。
Ｎ＝ΣＮｉ／Ｉ
強化繊維束（Ａ）のマットの繊維全量に対する割合（ＶＲ）は、強化繊維の密度（ρ（ｇ／ｃｍ３））を用いて次式により求められる。
ＶＲ＝Σ（Ｗｉ／ρ）×１００／（（Ｗｋ＋ΣＷｉ）／ρ）
【００７２】
２）ランダムマット又は繊維強化複合材料に含まれる強化繊維の平均繊維長の分析
ランダムマット又は複合材料より無作為に抽出した強化繊維１００本の長さをノギス及びルーペで１ｍｍ単位まで測定して記録し、測定した全ての強化繊維の長さ（Ｌｉ）から、次式により平均繊維長（Ｌａ）を求める。複合材料の場合は５００℃×１時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、強化繊維を抽出する。
Ｌａ（ｍｍ）＝ΣＬｉ／１００
【００７３】
３）強化繊維複合材料における強化繊維束分析
強化繊維複合材料については、５００℃×１時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、上記のランダムマットにおける方法と同様にして測定する。
【００７４】
４）強化繊維複合材料における繊維配向の分析
強化繊維複合材料を成形した後、繊維の等方性を測定する方法としては、成形板の任意の方向、及びこれと直行する方向を基準とする引張り試験を行い、引張弾性率を測定し、測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）を測定することで確認できる。弾性率の比が1に近いほど、等方性に優れる材料である。本発明では弾性率の比が１．３以下の場合、等方性であると評価する。
【００７５】
［実施例１］
図１に例示する装置を使用して本発明を実施した。すなわち、強化繊維の第１糸条群（Ｙ１）として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、ストランド幅１０ｍｍ）を使用し、縦スリット装置により幅０．８ｍｍにスリットし細幅ストランドとした。また、第２糸条群（Ｙ２）として、同様のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、ストランド幅１０ｍｍ）を使用し、これをスリットすることなく、開繊装置に導入した。この開繊装置としては、径の異なるＳＵＳ３０４製のニップルを溶接した二重管を用い、この二重管の内側の管に小孔を設け、内側の管と外側の管との間にコンプレッサーにて圧縮空気を送気して内側の管内を走行する炭素繊維糸条Ｙ２に圧縮空気吹き付ける構造となし、空気流により糸条Ｙ２を臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊させた。
【００７６】
続いて、糸条Ｙ１と糸条Ｙ２とを引き揃えて同時にカット装置に導入し、それぞれ繊維長２０ｍｍにカットを行い、それぞれ強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）を得た。カット装置としては、超硬合金を用いて螺旋状ナイフを表面に配置したロータリーカッターを用いた。このとき、下記式（ａ）
強化繊維の繊維長（刃のピッチ）＝強化繊維ストランド幅×ｔａｎ（９０−θ）（ａ）
（ここで、θは周方向とナイフのなす角である。）
におけるθは６８度であり、刃のピッチを２０ｍｍとし繊維長２０ｍｍにカットするようにした。この際、カット装置への糸条Ｙ１と糸条Ｙ２との供給速度比を調節してＹ１／Ｙ２の体積比、つまりは強化繊維束（Ａ）／強化繊維（Ｍ）の体積比が３５／６５となるようにした。
【００７７】
上記のように得られた強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）を、ロータリーカッターの直下に配置したフレキシブルな輸送配管に吸引導入し、引き続いて、輸送配管の下端に連設した上記テーパー管の側面の設けた孔より、空気搬送された熱可塑性樹脂（ユニチカ社製のナイロン６樹脂“Ａ１０３０”の粒子）をテーパー管内に供給した。この時、強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）の合計の供給量を２１２ｇ／ｍｉｎ、ナイロン６樹脂粒子の供給量を３２０ｇ／ｍｉｎとした。
【００７８】
そして、テーパー管出口の下方に設置された、通気性支持体として一定方向に移動する定着ネットコンベアの下からブロワにて吸引を行いながら、該フレキシブルな輸送配管とテーパー管とを、定速で移動する定着ネットコンベアの幅方向に往復運動させることにより、テーパー管先端から空気流とともに吐出されるカットした強化繊維とナイロン６樹脂粒子の混合体とを、その定着ネットコンベア上に均一なマット状に堆積及び定着させ、ランダムマットを得た。このランダムマットは、強化繊維と熱可塑性樹脂とが斑なく混合されたものであり、強化繊維の目付け量は２６５ｇ／ｍ２であった。
【００７９】
得られたランダムマットについて、強化繊維束（Ａ）の割合とその平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、上記式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は３５Ｖｏｌ％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。また、ナイロン６樹脂粒子は、強化繊維中に殆ど斑の無い状態で均一に分散されていた。
【００８０】
このランダムマットを４枚積層し、金型に入れ、温度２７０℃、圧力１．０ＭＰａ、加熱時間３分間で加熱しプレス成形したところ、厚さ２．０ｍｍの繊維強化複合材料成形板（以下、成形板と略記する）を得た。この成形板について超音波探傷試験を行ったところ、未含浸部やボイドは全く確認されなかった。
【００８１】
また、得られた成形板の０度及び９０度方向の引張り弾性率を測定したところ、弾性率の比（Ｅδ）は１．０３であり、繊維配向は殆ど無く、等方性が維持された成形板を得ることができた。さらに、この成形板を５００℃×１時間程度炉内にて加熱し、樹脂を除去した後、強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、上記ランダムマットの測定結果と差異は見られなかった。
【００８２】
［実施例２］
実施例１と同様に、図１に例示する装置を使用して本発明を実施した。すなわち、強化繊維の第１糸条群（Ｙ１）として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、ストランド幅１０ｍｍ）を使用し、縦スリット装置により幅０．８ｍｍにスリットし細幅ストランドとした。また、第２糸条群（Ｙ２）として、同様の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、ストランド幅１０ｍｍ）を使用し、これをスリットすることなく、開繊装置に導入した。この開繊装置としては、実施例１と同じものを使用し、二重管の内側の管に小孔を設け、内側の管と外側の管との間にコンプレッサーにて圧縮空気を送気して内側の管内を走行する炭素繊維糸条Ｙ２に圧縮空気を吹き付ける構造となし、空気流により、炭素繊維糸条Ｙ２を臨界単糸数未満の単糸数となるまで開繊させた。
【００８３】
続いて、糸条Ｙ１と糸条Ｙ２とを引き揃えて同時にカット装置に導入し、それぞれ繊維長２０ｍｍにカットを行い、それぞれ強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）を得た。カット装置としては、実施例１と同じロータリーカッターを使用した。この際、カット装置への糸条Ｙ１と糸条Ｙ２との供給速度比を調節してＹ１／Ｙ２の体積比、つまり強化繊維束（Ａ）／強化繊維（Ｍ）の体積比が７０／３０となるようにした。
【００８４】
上記のように得られた強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）を、ロータリーカッターの直下に配置したフレキシブルな輸送配管に導入し、引き続いて、輸送配管の下端に連設した上記テーパー管の側面の設けた孔より、熱可塑性樹脂（ユニチカ社製のナイロン６短繊維）を管内に供給した。この時、強化繊維束（Ａ）及び強化繊維（Ｍ）の合計の供給量を２１２ｇ／ｍｉｎ、熱可塑性樹脂の供給量を３２０ｇ／ｍｉｎにセットした。
【００８５】
そして、テーパー管出口の下方に、設置された一定方向に移動する定着ネットコンベアの下からブロワにて吸引を行いながら、該フレキシブルな輸送配管とテーパー管とを、定速で移動する定着ネットコンベアの幅方向に往復運動させることにより、テーパー管先端から空気流とともに吐出される強化繊維束（Ａ）、強化繊維（Ｍ）及びナイロン６短繊維の混合体とを、マット状に堆積及び定着させランダムマットを得た。このランダムマットは、強化繊維と熱可塑性樹脂とが斑なく混合されたものであり、強化繊維の目付け量は２６５ｇ／ｍ２であった。
【００８６】
得られたランダムマットについて、強化繊維束（Ａ）の割合とその平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、上記式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は７０Ｖｏｌ％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。また、ナイロン６短繊維は、強化繊維中に殆ど斑の無い状態で均一に分散されていた。
【００８７】
このランダムマットを４枚積層し、金型に入れ、温度２７０℃、圧力１．０ＭＰａ、加熱時間３分間で加熱しプレス成形したところ、厚さ２．０ｍｍの成形板を得た。この成形板について超音波探傷試験を行ったところ、未含浸部やボイドは全く確認されなかった。
【００８８】
また、得られた成形板の０度及び９０度方向の引張り弾性率を測定したところ、弾性率の比（Ｅδ）は１．０３であり、繊維配向は殆ど無く、等方性が維持された成形板を得ることができた。さらに、この成形板を５００℃×１時間程度炉内にて加熱し、樹脂を除去した後、強化繊維束（Ａ）の割合と、該繊維束の平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、上記ランダムマットの測定結果と差異は見られなかった。
【符号の説明】
【００８９】
１：強化繊維糸条のクリール、
２,３：糸導ガイド
４：縦スリット装置
５：気体吹き付けによる開繊装置
６：フィードローラー
７：カット装置（ロータリーカッター）
８：強化繊維移送路のテーパー管
９：熱可塑性樹脂の供給部、
１０：連続的に移動可能な通気性支持体（定着ネットコンベア）、
１１：吸引装置
１２：ランダムマット予熱装置
Ｙ１：第１群糸条
Ｙ２：第２群糸条
Ｆ：強化繊繊維束（Ａ）とモノフィラメント様の強化繊維（Ｍ）と熱可塑性樹脂との混合物
ＲＭ：ランダムマット
【図１】
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