(57)【要約】      （修正有）【課題】エネルギー効率が高い燃料電池システムを提供する。【解決手段】燃料電池システムは、化学反応により燃料ガスを発生する燃料発生部材１と、前記燃料発生部材から供給される前記燃料ガスを用いて発電を行う燃料電池部２と、前記燃料発生部材と前記燃料電池部との間でガスを循環させるためのガス流路と、前記ガス流路上に設けられ、前記燃料発生部材と前記燃料電池部との間でガスを強制的に循環させる循環器８と、前記燃料電池部の発電時に、前記燃料発生部材での燃料ガス発生量が最大になる前記循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、前記循環器のガス循環量を制御する循環器制御部とを備える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
化学反応により燃料ガスを発生する燃料発生部材と、
前記燃料発生部材から供給される前記燃料ガスを用いて発電を行う燃料電池部と、
前記燃料発生部材と前記燃料電池部との間でガスを循環させるためのガス流路と、
前記ガス流路上に設けられ、前記燃料発生部材と前記燃料電池部との間でガスを強制的に循環させる循環器と、
前記燃料電池部の発電時に、前記燃料発生部材での燃料ガス発生量が最大になる前記循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、前記循環器のガス循環量を制御する循環器制御部とを備えることを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
化学反応により燃料ガスを発生し、前記化学反応の逆反応により再生可能な燃料発生部材と、
前記燃料発生部材から供給される前記燃料ガスを用いて発電を行う発電機能及び前記燃料発生部材の再生時に前記燃料発生部材から供給される前記逆反応の生成物を電気分解する電気分解機能を有する発電・電気分解部と、
前記燃料発生部材と前記発電・電気分解部との間でガスを循環させるためのガス流路と、
前記燃料発生部材の再生時に、前記燃料発生部材で発生する前記逆反応の生成物の発生量が最大になる前記循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、前記循環器のガス循環量を制御する循環器制御部とを備えることを特徴とする燃料電池システム。
【請求項３】
前記循環器制御部が、前記発電・電気分解部の発電時に、前記燃料発生部材での燃料ガス発生量が最大になる前記循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、前記循環器のガス循環量を制御する請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記燃料発生部材は微粒子で形成され、
前記微粒子は、前記化学反応により燃料ガスを発生する金属を母材とする請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記燃料発生部材は微粒子で形成され、
前記微粒子は、前記化学反応により燃料ガスを発生し、前記逆反応により再生可能な金属を母材とする請求項２または請求項３に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記燃料発生部材が複数の容器に分かれて収容されている請求項１〜５のいずれか一項に記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料発生部材を備える燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、典型的には、固体ポリマーイオン交換膜を用いた固体高分子電解質膜、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）を用いた固体酸化物電解質膜等を、燃料極（アノード）と酸化剤極（カソード）とで両側から挟み込んだものを１つのセル構成としている。そして、燃料極に燃料ガス（例えば水素）を供給する燃料ガス流路と、酸化剤極に酸化剤ガス（例えば酸素や空気）を供給する酸化剤ガス流路とが設けられ、これらの流路を介して燃料ガス、酸化剤ガスがそれぞれ燃料極、酸化剤極に供給されることにより発電が行われる。
【０００３】
燃料電池は、原理的に取り出せる電力エネルギーの効率が高いため、省エネルギーになるだけでなく、環境に優れた発電方式であり、地球規模でのエネルギーや環境問題解決の切り札として期待されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特表平１１−５０１４４８号公報
【特許文献２】国際公開第２０１２／０４３２７１号
【特許文献３】特開２００３―２１７６２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１及び特許文献２には、固体酸化物型燃料電池と、酸化反応により水素を発生し、還元反応により再生可能な水素発生部材とを組み合わせた２次電池型燃料電池システムが開示されている。上記２次電池型燃料電池システムでは、システムの発電動作時に水素発生部材が水素を発生し、システムの充電動作時に水素発生部材が再生される。
【０００６】
水素発生部材の典型的な形態としては、酸化反応により水素を発生し、還元反応により再生可能な金属を母材とする微粒子を押し固めたペレットを多数空間内に配置する形態を挙げることができる。
【０００７】
燃料ガスの発生効率を上げるためには、ペレットは表面に止まらず内部までガスと反応して酸化または還元することが望ましいが、微粒子を押し固めている構造であるが故にペレット内部へはガスが浸透し難い。また、水素発生部材の水素発生時に生じる酸化反応は上記微粒子の体積増加を伴うものであり、初めにペレット表面で酸化性ガスとの酸化反応により上記微粒子の膨張が起こり、水素発生部材の酸化が進むと、ペレット内部で酸化性ガスとの酸化反応が起こるが、上記微粒子の膨張により水素発生部材の内部への酸化性ガスの浸透が妨げられ、ペレット内部へのガスの浸透がより一層困難になる。
【０００８】
そのため、ペレット内部へのガスの浸透を促進する対策を講ずることが望ましいが、当該対策を講ずる際に無駄なエネルギーが消費されてしまうことにならないように留意する必要がある。
【０００９】
なお、特許文献３で開示されている燃料供給量制御装置は、負荷電力と燃料電池の出力電力とに基づいて、燃料電池に供給する燃料の量を補償しているだけであり、水素発生源の状態を考慮した燃料供給量の制御は行われていない。
【００１０】
本発明は、上記の状況に鑑み、エネルギー効率が高い燃料電池システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的を達成するために本発明の第１の局面に係る燃料電池システムは、化学反応により燃料ガスを発生する燃料発生部材と、前記燃料発生部材から供給される前記燃料ガスを用いて発電を行う燃料電池部と、前記燃料発生部材と前記燃料電池部との間でガスを循環させるためのガス流路と、前記ガス流路上に設けられ、前記燃料発生部材と前記燃料電池部との間でガスを強制的に循環させる循環器と、前記燃料電池部の発電時に、前記燃料発生部材での燃料ガス発生量が最大になる前記循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、前記循環器のガス循環量を制御する循環器制御部とを備える構成（第１の構成）とする。
【００１２】
上記目的を達成するために本発明の第２の局面に係る燃料電池システムは、化学反応により燃料ガスを発生し、前記化学反応の逆反応により再生可能な燃料発生部材と、前記燃料発生部材から供給される前記燃料ガスを用いて発電を行う発電機能及び前記燃料発生部材の再生時に前記燃料発生部材から供給される前記逆反応の生成物を電気分解する電気分解機能を有する発電・電気分解部と、前記燃料発生部材と前記発電・電気分解部との間でガスを循環させるためのガス流路と、前記燃料発生部材の再生時に、前記燃料発生部材で発生する前記逆反応の生成物の発生量が最大になる前記循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、前記循環器のガス循環量を制御する循環器制御部とを備える構成（第２の構成）とする。なお、前記発電・電気分解部は、例えば、前記燃料発生部材から供給される前記燃料ガスを用いて発電を行う発電動作と、前記燃料発生部材の再生時に前記燃料発生部材から供給される前記逆反応の生成物を電気分解する電気分解動作とを切り替える燃料電池を備える構成であってもよく、また、例えば、前記燃料発生部材から供給される前記燃料ガスを用いて発電を行う燃料電池と、前記燃料発生部材の再生時に前記燃料発生部材から供給される前記逆反応の生成物を電気分解する電気分解器とを別個に備える構成であってもよい。
【００１３】
また、上記第２の構成の燃料電池システムにおいて、前記循環器制御部が、前記発電・電気分解部の発電時に、前記燃料発生部材での燃料ガス発生量が最大になる前記循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、前記循環器のガス循環量を制御する構成（第３の構成）とすることが好ましい。
【００１４】
また、上記第１の構成の燃料電池システムにおいて、前記燃料発生部材は微粒子で形成され、前記微粒子は、前記化学反応により燃料ガスを発生する金属を母材とする構成（第４の構成）としてもよい。
【００１５】
また、上記第２又は第３の構成の燃料電池システムにおいて、前記燃料発生部材は微粒子で形成され、前記微粒子は、前記化学反応により燃料ガスを発生し、前記逆反応により再生可能な金属を母材とする構成（第５の構成）としてもよい。
【００１６】
また、上記第１〜第５のいずれかの構成の燃料電池システムにおいて、  前記燃料発生部材が複数の容器に分かれて収容されている構成（第６の構成）としてもよい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の第１の局面に係る燃料電池システムによると、循環器制御部が、燃料電池部の発電時に、燃料発生部材での燃料ガス発生量が最大になる循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、循環器のガス循環量を制御するので、燃料ガス発生量の増加につながらないガス循環量の増加を防止することができる。したがって、燃料電池部の発電時に、循環器の駆動に無駄なエネルギーが消費されることをなくすことができ、エネルギー効率を高くすることができる。
【００１８】
本発明の第２の局面に係る燃料電池システムによると、循環器制御部が、燃料発生部材の再生時に、燃料発生部材で発生する逆反応の生成物の発生量が最大になる循環器のガス循環量範囲の最小値以下となるように、循環器のガス循環量を制御するので、逆反応の生成物の発生量の増加につながらないガス循環量の増加を防止することができる。したがって、燃料発生部材の再生時に、循環器の駆動に無駄なエネルギーが消費されることをなくすことができ、エネルギー効率を高くすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の一実施形態に係る燃料電池システムの概略構成を示す模式図である。
【図２】ペレット表面付近のガスの流れを示す模式図である。
【図３】ガス循環量と水素発生量との関係を示す図である。
【図４】ガス循環量と水素発生量との関係を示す図である。
【図５】燃料発生部材を示す模式図である。
【図６】ガス循環量と水素発生量との関係を示す図である。
【図７】ガス循環量と水素発生量との関係を示す図である。
【図８】燃料発生部材を示す模式図である。
【図９】ガス循環量と水素発生量との関係を示す図である。
【図１０】燃料発生部材を示す模式図である。
【図１１】ガス循環量と水素発生量との関係を示す図である。
【図１２】燃料発生部材を示す模式図である。
【図１３】燃料発生部材を示す模式図である。
【図１４】燃料発生部材の部分拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明の実施形態について図面を参照して以下に説明する。なお、本発明は、後述する実施形態に限られない。
【００２１】
本実施形態に係る燃料電池システムは、燃料発生部材１と、燃料電池部２と、燃料発生部材１を加熱するヒーター３と、燃料電池部２を加熱するヒーター４と、燃料発生部材１及びヒーター３を収容する容器５と、燃料電池部２及びヒーター４を収容する容器６と、燃料発生部材１と燃料電池部２の間でガスを循環させるための配管７と、燃料発生部材１と燃料電池部２の間でガスを強制的に循環させるポンプ８と、断熱容器９と、燃料電池部２の空気極２Ｃに空気を供給するための配管１０と、燃料電池部２の空気極２Ｃから空気を排出するための配管１１と、システム全体を制御するシステムコントローラ１２とを備えている。断熱容器９は、容器５及び６と、配管７、１０、及び１１それぞれの一部とを収容している。なお、図が煩雑になることを防ぐため、電力を伝送する電力ラインや制御信号を伝送する制御ラインなどの図示は省略している。また、必要に応じて、燃料発生部材１や燃料電池部２の周辺に温度センサ等を設けてもよい。また、ポンプ８の代わりに、例えばコンプレッサ、ファン、ブロアなどの他の循環器を用いてもよい。
【００２２】
燃料発生部材１としては、例えば、金属を母材として、その表面に金属または金属酸化物が添加されており、酸化性ガス（例えば水蒸気）との酸化反応によって燃料ガス（例えば水素）を発生し、還元性ガス（例えば水素）との還元反応により再生可能なものを用いることができる。母材の金属としては例えば、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｐｄ、Ｖ、Ｍｇやこれらを基材とする合金が挙げられ、特にＦｅは安価で、加工も容易なので好ましい。また、添加される金属としては、Ａｌ、Ｒｄ、Ｐｄ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｖ、Ｍｏが挙げられ、添加される金属酸化物としてはＳｉＯ2、ＴｉＯ2が挙げられる。ただし、母材となる金属と、添加される金属は同一の材料ではない。なお、本実施形態においては、燃料発生部材１として、Ｆｅを主体とする燃料発生部材を用いる。
【００２３】
Ｆｅを主体とする燃料発生部材は、例えば、下記の（１）式に示す酸化反応により、酸化性ガスである水蒸気を消費して燃料ガス（還元性ガス）である水素を生成することができる。
４Ｈ2Ｏ＋３Ｆｅ→４Ｈ2＋Ｆｅ3Ｏ4  …（１）
【００２４】
上記の（１）式に示す鉄の酸化反応が進むと、鉄から酸化鉄への変化が進んで鉄の残量が減っていくが、上記の（１）式の逆反応すなわち下記の（２）式に示す還元反応により、燃料発生部材１を再生することができる。なお、上記の（１）式に示す鉄の酸化反応及び下記の（２）式の還元反応は６００℃未満の低い温度で行うこともできる。
４Ｈ2＋Ｆｅ3Ｏ4→３Ｆｅ＋４Ｈ2Ｏ  …（２）
【００２５】
燃料電池部２は、図１に示す通り、電解質膜２Ａの両面に燃料極２Ｂと酸化剤極である空気極２Ｃを接合したＭＥＡ構造(膜・電極接合体：Membrane Electrode Assembly)である。なお、図１では、ＭＥＡを１つだけ設けた構造を図示しているが、ＭＥＡを複数設けたり、さらに複数のＭＥＡを積層構造にしたりしてもよい。
【００２６】
電解質膜２Ａの材料としては、例えば、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）を用いた固体酸化物電解質を用いることができ、また例えば、ナフィオン（デュポン社の商標）、カチオン導電性ポリマー、アニオン導電性ポリマー等の固体高分子電解質を用いることができるが、これらに限定されることなく、水素イオンを通すものや酸素イオンを通すもの、また、水酸化物イオンを通すもの等、燃料電池の電解質としての特性を満たすものであればよい。なお、本実施形態においては、電解質膜２Ａとして、酸素イオン又は水酸化物イオンを通す電解質、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）を用いた固体酸化物電解質を用いる。
【００２７】
電解質膜２Ａは、固体酸化物電解質の場合であれば、電気化学蒸着法（ＣＶＤ−ＥＶＤ法；Chemical Vapor Deposition - Electrochemical Vapor Deposition）等を用いて形成することができ、固体高分子電解の場合であれば、塗布法等を用いて形成することができる。
【００２８】
燃料極２Ｂ、空気極２Ｃはそれぞれ、例えば、電解質膜２Ａに接する触媒層と、その触媒層に積層された拡散電極とからなる構成にすることができる。触媒層としては、例えば白金黒或いは白金合金をカーボンブラックに担持させたもの等を用いることができる。また、燃料極２Ｂの拡散電極の材料としては、例えばカーボンペーパ、Ｎｉ−Ｆｅ系サーメットやＮｉ−ＹＳＺ系サーメット等を用いることができる。また、空気極２Ｃの拡散電極の材料としては、例えばカーボンペーパ、Ｌａ−Ｍｎ−Ｏ系化合物やＬａ−Ｃｏ−Ｃｅ系化合物等を用いることができる。燃料極２Ｂ、空気極２Ｃはそれぞれ、例えば蒸着法等を用いて形成することができる。
【００２９】
以下の説明では、燃料ガスとして水素を用いた場合について説明する。
【００３０】
本実施形態に係る燃料電池システムの発電時に燃料電池部２はシステムコントローラ１２の制御によって外部負荷（不図示）に電気的に接続される。燃料電池部２では、本実施形態に係る燃料電池システムの発電時に、燃料極２Ｂにおいて下記の（３）式の反応が起こる。
Ｈ2＋Ｏ2-→Ｈ2Ｏ＋２ｅ-  …（３）
【００３１】
上記の（３）式の反応によって生成された電子は、外部負荷（不図示）を通って、空気極２Ｃに到達し、空気極２Ｃにおいて下記の（４）式の反応が起こる。
１／２Ｏ2＋２ｅ-→Ｏ2-  …（４）
【００３２】
そして、上記の（４）式の反応によって生成された酸素イオンは、電解質膜２Ａを通って、燃料極２Ｂに到達する。上記の一連の反応を繰り返すことにより、燃料電池部２が発電動作を行うことになる。また、上記の（３）式から分かるように、本実施形態に係る燃料電池システムの発電動作時には、燃料極２Ｂ側においてＨ2が消費されＨ2Ｏが生成されることになる。
【００３３】
上記の（３）式及び（４）式より、本実施形態に係る燃料電池システムの発電動作時における燃料電池部２での反応は下記の（５）式の通りになる。
Ｈ2＋１／２Ｏ2→Ｈ2Ｏ  …（５）
【００３４】
一方、燃料発生部材１は、上記の（１）式に示す酸化反応により、本実施形態に係る燃料電池システムの発電時に燃料電池部２の燃料極２Ｂ側で生成されたＨ2Ｏを消費してＨ2を生成する。
【００３５】
上記の（１）式に示す鉄の酸化反応が進むと、鉄から酸化鉄への変化が進んで鉄残量が減っていくが、上記の（２）式に示す還元反応により、燃料発生部材１を再生することができ、本実施形態に係る燃料電池システムを充電することができる。
【００３６】
燃料発生部材１の再生時すなわち本実施形態に係る燃料電池システムの充電時に燃料電池部２はシステムコントローラ１２の制御によって外部電源（不図示）に接続される。燃料電池部２では、本実施形態に係る燃料電池システムの充電時に、上記の（５）式の逆反応である下記の（６）式に示す電気分解反応が起こり、燃料極２Ｂ側においてＨ2Ｏが消費されＨ2が生成され、燃料発生部材１では、上記の（２）式に示す還元反応が起こり、燃料電池部２の燃料極２Ｂ側で生成されたＨ2が消費されＨ2Ｏが生成される。
Ｈ2Ｏ→Ｈ2＋１／２Ｏ2  …（６）
【００３７】
システムコントローラ１２は、システム全体の制御、例えば、燃料電池部２の発電動作と電気分解動作の切り替えやポンプ８のガス循環量の制御等を行う。
【００３８】
なお、燃料発生部材１においては、その反応性を上げるために単位体積当りの表面積を大きくすることが望ましい。燃料発生部材１の単位体積当りの表面積を増加させる方策としては、例えば、燃料発生部材１の主体を微粒子化し、その微粒子化したものを成型すればよい。微粒子化の方法は例えばボールミル等を用いた粉砕によって粒子を砕く方法が挙げられる。さらに、機械的な手法などにより微粒子にクラックを発生させることで微粒子の表面積をより一層増加させてもよく、酸処理、アルカリ処理、ブラスト加工などによって微粒子の表面を荒らして微粒子の表面積をより一層増加させてもよい。
【００３９】
ここで、燃料発生部材１の形態を、Ｆｅ微粒子を押し固めてペレット状の粒にし、容器５内にそのペレットを複数配置した場合の水素発生量について考察する。後述する図２ではガスの流れを矢印で模式的に示している。なお、矢印の線の太さはガスの圧力を示しており、矢印の線が太いほどガスの圧力が高くなる。
【００４０】
まず図２（ａ）に示すようにポンプ８のガス循環量が少ない場合は、ガス循環量の増加に伴い燃料発生部材１での水素発生量が増える。これは、ポンプ８のガス循環量が増えるにしたがって、ペレット１３において酸化性ガス（Ｈ2Ｏ）と反応する面積が増えて燃料発生部材１での水素発生量が増えるためである。
【００４１】
ポンプ８のガス循環量を図２（ｂ）に示すように更に増やした場合は、ガス循環量の増加に伴いペレット１３内部への酸化性ガス（Ｈ2Ｏ）の浸透が進み、燃料発生部材１での水素発生量が増える。
【００４２】
ポンプ８のガス循環量を図２（ｃ）に示すように更に増やした場合は、ガス循環量が増加すると燃料発生部材１での水素発生量は増えるものの、ペレット１３内部への酸化性ガス（Ｈ2Ｏ）の浸透が困難になってくるため水素発生量の増加率は鈍化する。
【００４３】
そして、ポンプ８のガス循環量を図２（ｄ）に示すように更に増やした場合は、ガス循環量が増加すると燃料発生部材１での水素発生量は逆に減少することとなる。これは、ポンプ８のガス循環量の増加に伴い、燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流の圧力が上昇し、そのガス流の周囲の圧力がペレット１３内部の圧力より低くなって、ペレット１３内部からガス流の周囲に向かうガスの流れ１４が生じることで、ペレット１３内部への酸化性ガス（Ｈ2Ｏ）の浸透が妨げられるからである。
【００４４】
以上により、ポンプ８のガス循環量と燃料発生部材１での水素発生量との関係は図３や図４に示すようになる。そこで、システムコントローラ１２は、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値Ｖmin以下となるように、ポンプ８のガス循環量を制御する。すなわち、システムコントローラ１２は、燃料電池部２の発電時に、ポンプ８のガス循環量を０以上Ｖmin以下の任意の値に設定する。このような制御により、水素発生量の増加につながらないガス循環量の増加を防止することができる。したがって、燃料電池部２の発電時に、ポンプ８の駆動に無駄なエネルギーが消費されることをなくすことができ、エネルギー効率を高くすることができる。
【００４５】
次に、複数のペレットによって構成される燃料発生部材１の各要素と水素発生量との関係について説明する。なお、以下の説明で用いられる図では容器５に収容されるヒーターの図示を省略する。
【００４６】
（i）ペレットの大きさと水素発生量との関係
図５（ａ）に示すようにペレット１３が大きい場合、ペレット１３間の隙間が大きいため、ポンプ８のガス循環量が少なく燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流の圧力が低くても容器５の深い部分（燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流から離れている部分）までガスが行き渡る。しかしながら、ペレット１３が大きいので、ペレット１３内部へガスを浸透させるには、ポンプ８のガス循環量を増やして燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流の圧力を高くする必要がある。
【００４７】
一方、図５（ｂ）に示すようにペレット１３が小さい場合、ペレット１３間の隙間が小さいため、ポンプ８のガス循環量が少なく燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流の圧力が低くければ容器５の深い部分までガスが行き渡らない。しかしながら、ペレット１３が小さいので、ポンプ８のガス循環量が少なく燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流の圧力が低くても容器５の浅い部分（燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流に近い部分）に位置するペレット１３ではペレット１３内部にまでガスを浸透する。ポンプ８のガス循環量を増やして燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流の圧力を高くすると、ガスが容器５の深い部分に到達するようになるが、ペレット１３が大きい場合ほどはガスが容器５の深い部分に行き渡らない。
【００４８】
したがって、図５（ａ）に示すようにペレット１３が大きい場合の水素発生量特性グラフ１５と図５（ｂ）に示すようにペレット１３が小さい場合の水素発生量特性グラフ１６とはそれぞれ図６に示すようになる。図６中のＶmin(a)は、図５（ａ）に示すようにペレット１３が大きい場合において、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値である。図６中のＶmin(b)は、図５（ｂ）に示すようにペレット１３が小さい場合において、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値である。なお、図５では図示していないが、ペレット１３の重力方向への落下を防ぐために金属メッシュなどの支持部材を容器５の内部に設けるとよい。
【００４９】
（ii）容器の深さと水素発生量との関係
図５（ａ）に示すようにペレット１３が大きい場合、上述した通り容器５の深い部分までガスが行き渡るので、容器５を深くすると、それに伴ってガスと反応するペレットが増加し、水素発生量が増加する。
【００５０】
一方、図５（ｂ）に示すようにペレット１３が小さい場合、ペレット１３が大きい場合ほどはガスが容器５の深い部分に行き渡らない。このため、容器５を深くしてもさほど水素発生量は増加しない。
【００５１】
したがって、容器５を深くしたきの水素発生量の増加は、ペレット１３が小さい場合よりもペレット１３が大きい場合の方が顕著である（図７参照）。なお、図７において図５と同一のグラフには同一の符号を付す。図７中のグラフ１７は、図５（ａ）に示すようにペレット１３が大きい場合の水素発生量特性グラフであって、且つグラフ１５のときよりも容器５を所定量深くした場合の水素発生量特性グラフである。また、図７中のグラフ１８は、図５（ｂ）に示すようにペレット１３が小さい場合の水素発生量特性グラフであって、且つグラフ１６のときよりも容器５を所定量深くした場合の水素発生量特性グラフである。
【００５２】
（iii）容器の流路長さと水素発生量との関係
図８に示すように容器５の流路（燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流が辿る経路）が長い場合、容器５の循環ガス流入口付近と循環ガス流出口付近とでは水素発生量が異なる。燃料発生部材１と燃料電池部２の間を循環するガス流（循環ガス流）の圧力は、容器５内での圧力損失のため、循環ガス流入口付近よりも循環ガス流出口付近の方が低くなる。容器５の循環ガス流出口付近では、循環ガス流の圧力が元々低いため、循環ガス流量を増加させても循環ガス流の圧力がなかなか増加せず、その結果水素発生量もなかなか増加しない（図９参照）。
【００５３】
図９中のグラフ１９は、図８に示すように容器５の流路が長い場合の容器５の循環ガス流入口付近における水素発生量特性グラフである。また、図９中のグラフ２０は、図８に示すように容器５の流路が長い場合の容器５の循環ガス流出口付近における水素発生量特性グラフである。
【００５４】
なお、図１０に示すように燃料発生部材１を構成しているペレット１３が複数の容器に分かれて収容されていて複数の容器全体の流路が長い場合も、図８に示す場合と同様に、複数の容器全体の循環ガス流入口２２と循環ガス流出口２３とで水素発生量が異なる。
【００５５】
上記のように燃料発生部材１での水素発生量が局所的に異なる場合、システムコントローラ１２は、例えば循環ガス流入口での水素発生量と循環ガス流出口での水素発生量との平均を求めるなどして、燃料発生部材１全体の水素発生量特性を求め、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１全体での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値Ｖmin以下となるように、ポンプ８のガス循環量を制御すればよい。なお、図９中のグラフ２１は、図８に示すように容器５の流路が長い場合の燃料発生部材１全体での水素発生量特性グラフである。
【００５６】
（iv）燃料発生部材の酸化反応をしていない割合と水素発生量との関係
ペレット１３の酸化反応はペレット１３の表面から起こり、酸化反応によってＦｅ微粒子が膨張するので、酸化反応が進むにつれてペレット１３内部へガスが浸透しにくくなる。したがって、燃料発生部材１の酸化反応をしていない割合（鉄の残量）が減るほど、循環ガス流量を増加させても水素発生量が増加しにくくなる（図１１参照）。
【００５７】
図１１中のグラフ２４は、燃料発生部材１の酸化反応をしていない割合（鉄の残量）が１００％である場合の水素発生量特性グラフであり、図１１中のＶmin(100%)は、燃料発生部材１の酸化反応をしていない割合（鉄の残量）が１００％である場合において、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値である。また、図１１中のグラフ２５は、燃料発生部材１の酸化反応をしていない割合（鉄の残量）が５０％である場合の水素発生量特性グラフであり、図１１中のＶmin(50%)は、燃料発生部材１の酸化反応をしていない割合（鉄の残量）が５０％である場合において、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値である。
【００５８】
燃料発生部材の酸化反応をしていない割合と水素発生量との関係を考慮し、システムコントローラ１２は、例えば、燃料電池部２の発電時に、鉄の残量が１００％である燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値Ｖmin(100%)以下となるように、ポンプ８のガス循環量を制御するとよい。これにより、燃料発生部材１の酸化反応をしていない割合（鉄の残量）がどのような値であっても、水素発生量の増加につながらないガス循環量の増加を防止することができる。
【００５９】
また、燃料発生部材の酸化反応をしていない割合と水素発生量との関係を考慮し、システムコントローラ１２は、例えば、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値Ｖminを鉄の残量に応じて変化させ、その最小値Ｖmin以下となるように、ポンプ８のガス循環量を制御するようにしてもよい。これにより、水素発生量の増加につながらないガス循環量の増加を防止することができるとともに、鉄の残量に対応した最大限の水素発生量を得ることが可能となる。なお、鉄の残量は、例えば燃料発生部材１の重量から求めることができ、また、例えば燃料電池部２の発電電流及び電気分解電流の各積算値から求めることもできる。
【００６０】
次に、燃料発生部材１の構成を決定する手順について説明する。
【００６１】
まず本実施形態に係る燃料電池システムの出力の仕様から燃料電池部２の発電量の仕様が決定され、続いて、燃料電池部２の発電量の仕様からポンプ８の出力の仕様が決定される。そして、本実施形態に係る燃料電池システムの発電持続時間の仕様から燃料発生部材１の総量が決定される。先に決められたポンプ８の出力の常用域が比較的小さければ、ペレット１３を小さくした方が水素発生量が多くなるので発電効率が高くなる。逆にポンプ８の出力の常用域が比較的大きければ、ペレット１３を大きくした方が水素発生量が多くなるので発電効率が高くなる。したがって、本実施形態に係る燃料電池システムでは、ポンプ８の出力の常用域に対応するガス循環量が燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値以下になるように、ペレット１３の大きさが決定される。
【００６２】
ポンプ８のガス循環量範囲と燃料発生部材１での水素発生量との関係は、例えば、燃料発生部材１のみを測定対象として予め別途測定しておき、その測定データをシステムコントローラ１２が記憶してもよく、水蒸気検知器（露点計）、圧力計、温度計などを本実施形態に係る燃料電池システムのガス循環径路上に設け、予備運転時などに循環ガスの圧力、水蒸気濃度、水素濃度などを検知することによってシステムコントローラ１２が取得するようにしてもよい。
【００６３】
上述した実施形態においては、システムコントローラ１２は、燃料電池部２の発電時に、燃料発生部材１での燃料ガス発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値以下となるように、ポンプ８のガス循環量を制御するが、同様の技術思想により、燃料発生部材１の再生時に、水蒸気発生量が最大になるポンプ８のガス循環量範囲の最小値以下となるように、ポンプ８のガス循環量を制御してもよい。このような燃料発生部材１の再生時におけるシステムコントローラ１２の制御により、水蒸気発生量の増加につながらないガス循環量の増加を防止することができる。したがって、燃料発生部材１の再生時に、ポンプ８の駆動に無駄なエネルギーが消費されることをなくすことができ、エネルギー効率を高くすることができる。
【００６４】
なお、上述した燃料電池部２の発電時におけるシステムコントローラ１２の制御と上述した燃料発生部材１の再生時におけるシステムコントローラ１２の制御とは両方とも行われることが、エネルギー効率をより一層高くする観点から望ましいが、いずれか一方が行われるだけであっても構わない。
【００６５】
また、燃料発生部材１を収容する容器の形態は、上述した実施形態での各例に限定されるものではない。例えば、図１２に示すように容器５がガス流路を長くするための仕切板２６を備え、燃料発生部材１を構成するペレット１３を収容するようにしてもよい。
【００６６】
また、上述した実施形態においては燃料発生部材１をペレットで構成したが、本発明は燃料発生部材１の形態をペレットに限定するものではない。例えば、図１３に示すガス流路が形成されている構造物２７を燃料発生部材１として利用してもよい。なお、構造物２７はガス流路の断面形状が正六角形であるハニカム構造であるが、ガス流路の断面形状を他の形状にしても構わない。構造物２７は、例えば、Ｆｅ微粒子をガスが通過する程度の空隙を残して固めた成型体であってもよく、また、例えば、構造物２７を多孔質部材によって構成し、図１４に示すように、多孔質部材２８の内部に設けられた空間２９内にＦｅ微粒子３０を配置するようにしてもよい。
【００６７】
構造物２７を燃料発生部材１として利用した場合、ガス流路間に介在する壁（構造物２７の一部分）の厚みがガスの流れに対してペレットの大きさと同じように作用するため、燃料電池部２の発電時の水素発生量特性あるいは燃料発生部材１の再生時の水蒸気発生量特性はペレットの場合と同じような傾向になる。
【００６８】
上述した実施形態においては、燃料電池部２の電解質膜２Ａとして固体酸化物電解質を用いて、発電の際に燃料極２Ｂ側で水を発生させるようにする。この構成によれば、燃料発生部材１が設けられた側で水を発生するため、装置の簡素化や小型化に有利である。一方、特開２００９−９９４９１号公報に開示された燃料電池のように、燃料電池部２の電解質膜２Ａとして水素イオンを通す固体高分子電解質を用いることも可能である。但し、この場合には、発電の際に燃料電池部２の酸化剤極である空気極２Ｃ側で水が発生されることになるため、この水を燃料発生部材１に伝搬する流路を設ければよい。また、上述した実施形態では、１つの燃料電池部２が発電も水の電気分解も行っているが、燃料電池（例えば発電専用の固体酸化物燃料電池）と水の電気分解器（例えば水の電気分解専用の固体酸化物燃料電池）が燃料発生部材１に対してガス流路上並列に接続される構成にしてもよい。
【００６９】
また、上述した実施形態では、燃料電池部２の燃料ガスを水素にしているが、一酸化炭素や炭化水素など水素以外の還元性ガスを燃料電池部２の燃料ガスとして用いても構わない。
【００７０】
また、上述した実施形態では、酸化剤ガスに空気を用いているが、空気以外の酸化剤ガスを用いても構わない。
【符号の説明】
【００７１】
１  燃料発生部材
２  燃料電池部
２Ａ  電解質膜
２Ｂ  燃料極
２Ｃ  空気極
３、４  ヒーター
５、６  容器
７、１０、１１  配管
８  ポンプ
９  断熱容器
１２  システムコントローラ
１３  ペレット
２２  複数の容器全体の循環ガス流入口
２３  複数の容器全体の循環ガス流出口
２６  仕切板
２７  構造物
２８  多孔質部材
２９  空間
３０  Ｆｅ微粒子
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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