(57)【要約】【課題】熱処理時における軟磁気特性の劣化を抑制しつつナノ結晶化と圧粉磁芯の硬化の熱処理を同時に行い、且つ良好な軟磁気特性が得られる軟磁性合金粉末、圧粉磁芯およびその製造方法を提供すること。【解決手段】組成式ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｙＣｕｚで表わされ、７９≦ａ≦８６ａｔ％、５≦ｂ≦１３ａｔ％、０≦ｃ≦８ａｔ％、１≦ｘ≦１０ａｔ％、０≦ｙ≦５ａｔ％、０．４≦ｚ≦１．４ａｔ％、及び０．０６≦ｚ／ｘ≦１．２０を満たす第１の軟磁性合金粉末材料と、第２の軟磁性合金粉末材料とを混合した軟磁性合金粉末を用いて圧粉磁芯を作製した。第１の軟磁性合金粉末材料の第１結晶開始温度Ｔｘ１−５０℃以上第２結晶化開始温度Ｔｘ２未満の温度範囲ΔＴにおいて、軟磁性合金粉末の最大発熱温度は、第１の軟磁性合金粉末材料の最大発熱温度よりも低くすることにより、良好な軟磁気特性が得られる。【選択図】図１
2014075528.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
組成式ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｙＣｕｚで表わされ、７９≦ａ≦８６ａｔ％、５≦ｂ≦１３ａｔ％、０≦ｃ≦８ａｔ％、１≦ｘ≦１０ａｔ％、０≦ｙ≦５ａｔ％、０．４≦ｚ≦１．４ａｔ％、及び０．０６≦ｚ／ｘ≦１．２０を満たす第１の軟磁性合金粉末材料と、第２の軟磁性合金粉末材料とを混合してなる軟磁性合金粉末であって、
前記第１の軟磁性合金粉末材料の第１結晶開始温度Ｔｘ１−５０℃以上第２結晶化開始温度Ｔｘ２未満の温度範囲ΔＴにおいて、前記軟磁性合金粉末の最大発熱温度は、前記第１の軟磁性合金粉末材料の最大発熱温度よりも低い、
軟磁性合金粉末。
【請求項２】
請求項１に記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、当該第２の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１以上においてα−Ｆｅ微結晶が析出するものであり、
前記第１の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１と、前記第２の軟磁性粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１とは、互いに異なる
軟磁性合金粉末。
【請求項３】
請求項２に記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第１の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１と、前記第２の軟磁性粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１とは、５℃以上互いに異なる、
軟磁性合金粉末。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、前記第１の軟磁性合金粉末の組成式と同一の組成式で表され且つ当該第１の軟磁性合金粉末の組成とは異なる組成を有する、
軟磁性合金粉末。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第１の軟磁性合金粉末材料と、前記第２の軟磁性合金粉末材料は、いずれも非晶質相を主相とする、
軟磁性合金粉末。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、２以上の軟磁性粉末材料からなるものであり、
前記第１の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１と、前記２以上の軟磁性粉末材料の夫々における第１結晶開始温度Ｔｘ１とは、互いに異なる、
軟磁性合金粉末。
【請求項７】
請求項１に記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、前記第１の軟磁性合金粉末材料の前記温度範囲ΔＴにおいて発熱しない、
軟磁性合金粉末。
【請求項８】
請求項７に記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、ナノ結晶化済み粉末、非晶質粉末、又は結晶性磁性粉末から選択される１以上の粉末からなる、
軟磁性合金粉末。
【請求項９】
請求項８に記載の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、前記第１の軟磁性合金粉末の組成と同一の組成を有するナノ結晶化済粉末である、
軟磁性合金粉末。
【請求項１０】
請求項１乃至請求項９のいずれかに記載の軟磁性合金粉末であって、
前記Ｆｅの３ａｔ％以下を、Ｔｉ、Ｖ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｍｎ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｓ、Ｃａ、Ｓｎ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｎ、Ｏ、Ｍｇ、白金族元素、及び希土類元素のうち、１種類以上の元素で置換してなる、
軟磁性合金粉末。
【請求項１１】
請求項１乃至請求項１１のいずれかに記載の軟磁性合金粉末と結合材とを混合した後に圧縮成型し、更に熱処理をしてなる、
圧粉磁芯。
【請求項１２】
請求項１乃至請求項１１のいずれかに記載の軟磁性合金粉末と結合材とを混合する結合材混合工程と、前記軟磁性合金粉末と結合材との混合物を圧縮成型する工程と、前記圧縮成型された前記混合物を熱処理する工程とを備える、
圧粉磁芯の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性合金粉末を用いた圧粉磁芯及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年の電気機器や電子機器の小型、軽量、高速化への対応はめざましく、それに伴い電気機器や電子機器に用いられる磁性材料には、より高い飽和磁束密度と、より高い透磁率が求められている。そこで、高飽和磁束密度および高透磁率を有する軟磁性合金粉末や、それを用いた圧粉磁芯等を得るために、多様な技術が知られている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、非晶質軟磁性合金粉末Ａと軟磁性合金微細粉末Ｂとを混合し加圧成型して得られる圧粉磁芯において、粉末Ａの粒度分布の最頻値が粉末Ｂの５倍以上であり、かつ粉末Ａと粉末Ｂの体積の和全体に対する粉末Ｂの体積百分率が３％以上５０％以下とする圧粉磁芯が開示されている。また、特許文献２には、ナノ結晶材と非晶質材とを混合して加圧成型して得られる圧粉磁芯および磁性素子が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−１９６２１６号公報
【特許文献２】特開２００７−１３４５９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来技術により、非晶質軟磁性合金混合粉末を用いてトランスやインダクタ、モータ等に用いる圧粉磁芯を作製する場合には、非晶質軟磁性体合金粉末を所望の形状に加圧成型して、熱処理工程により微細結晶析出させる方法が一般的になされている。しかし、特許文献１のような成型密度を向上させた構成の圧粉磁芯や、特許文献２のようなナノ結晶材と非晶質材の混合させる従来の方法では、ナノ結晶相を析出させる熱処理工程の際に、相変態に伴うエネルギー放出（発熱）が急激に起こり、磁性合金温度が急上昇して結晶粒の粗大化や不純物の生成が引き起こされ、軟磁気特性が劣化するという課題があった。また、ナノ結晶相を析出させる熱処理工程と圧粉磁芯の硬化を別に行っていたため、熱処理工程が複数回行われていた。
【０００６】
そこで、本発明は、上記欠点を解決し、ナノ結晶化による軟磁気特性劣化を抑制する。また、ナノ結晶化と圧粉磁芯の硬化の熱処理を同時に行い工程数の低減を図り、化合物の生成を抑制し、良好な軟磁気特性が得られる軟磁性合金粉末、圧粉磁芯およびその製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の発明者らは、第１の軟磁性合金粉末に対して、当該第１の軟磁性合金粉末とは異なる性質（詳しくは後述する）を有する第２の軟磁性合金粉末を混合することにより、熱処理時の発熱を抑制できることを見出し、かかる混合粉末を用いた圧粉磁芯の作製を案出した。本発明は、かかる知見に基づいてなされたものである。
【０００８】
すなわち、本発明によれば、第１の軟磁性合金粉末であって、組成式ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｙＣｕｚで表わされ、７９≦ａ≦８６ａｔ％、５≦ｂ≦１３ａｔ％、０≦ｃ≦８ａｔ％、１≦ｘ≦１０ａｔ％、０≦ｙ≦５ａｔ％、０．４≦ｚ≦１．４ａｔ％、及び０．０６≦ｚ／ｘ≦１．２０を満たす第１の軟磁性合金粉末材料と、第２の軟磁性合金粉末材料とを混合してなる軟磁性合金粉末であって、
前記第１の軟磁性合金粉末材料の「第１結晶開始温度Ｔｘ１−５０℃」以上「第２結晶化開始温度Ｔｘ２」未満の温度範囲ΔＴにおいて、前記軟磁性合金粉末の最大発熱温度は、前記第１の軟磁性合金粉末材料の最大発熱温度よりも低い、
軟磁性合金粉末が得られる。
【０００９】
また、本発明によれば、第２の軟磁性合金粉末であって、第１の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、当該第２の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１以上においてα−Ｆｅ微結晶が析出するものであり、
前記第１の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１と、前記第２の軟磁性粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１とは、互いに異なる
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１０】
また、本発明によれば、第３の軟磁性合金粉末であって、第２の軟磁性合金粉末であって、
前記第１の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１と、前記第２の軟磁性粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１とは、５℃以上互いに異なる、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１１】
また、本発明によれば、第４の軟磁性合金粉末であって、第１乃至第３のいずれかの軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、前記第１の軟磁性合金粉末の組成式と同一の組成式で表され且つ当該第１の軟磁性合金粉末の組成とは異なる組成を有する、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１２】
また、本発明によれば、第５の軟磁性合金粉末であって、第１乃至第４のいずれかの軟磁性合金粉末であって、
前記第１の軟磁性合金粉末材料と、前記第２の軟磁性合金粉末材料は、いずれも非晶質相を主相とする、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１３】
また、本発明によれば、第６の軟磁性合金粉末であって、第１乃至第５のいずれかの軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、２以上の軟磁性粉末材料からなるものであり、
前記第１の軟磁性合金粉末材料における第１結晶開始温度Ｔｘ１と、前記２以上の軟磁性粉末材料の夫々における第１結晶開始温度Ｔｘ１とは、互いに異なる、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１４】
また、本発明によれば、第７の軟磁性合金粉末であって、第１の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、前記第１の軟磁性合金粉末材料の前記温度範囲ΔＴにおいて発熱しない、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１５】
また、本発明によれば、第８の軟磁性合金粉末であって、第７の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、ナノ結晶化済み粉末、非晶質粉末、又は結晶性磁性粉末から選択される１以上の粉末からなる、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１６】
また、本発明によれば、第９の軟磁性合金粉末であって、第８の軟磁性合金粉末であって、
前記第２の軟磁性合金粉末材料は、前記第１の軟磁性合金粉末の組成と同一の組成を有するナノ結晶化済粉末である、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１７】
また、本発明によれば、第１０の軟磁性合金粉末であって、第１乃至第９のいずれかの軟磁性合金粉末であって、
前記Ｆｅの３ａｔ％以下を、Ｔｉ、Ｖ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｍｎ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｓ、Ｃａ、Ｓｎ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｎ、Ｏ、Ｍｇ、白金族元素、及び希土類元素のうち、１種類以上の元素で置換してなる、
軟磁性合金粉末が得られる。
【００１８】
また、本発明によれば、第１乃至第１１のいずれかの軟磁性合金粉末と結合材とを混合した後に圧縮成型し、更に熱処理をしてなる、
圧粉磁芯が得られる。
【００１９】
また、本発明によれば、第１乃至第１１のいずれかに記載の軟磁性合金粉末と結合材とを混合する結合材混合工程と、前記軟磁性合金粉末と結合材との混合物を圧縮成型する工程と、前記圧縮成型された前記混合物を熱処理する工程とを備える、
圧粉磁芯の製造方法が得られる。
【００２０】
なお、混合する結晶化開始温度の異なる軟磁性合金粉末の数や、非発熱特性を有する粉末の数についての制限はなく、また、それらを組み合わせて行っても良い。
【発明の効果】
【００２１】
本発明のように、第１の軟磁性合金粉末と当該第１の軟磁性粉末とは結晶化開始温度の異なる第２の軟磁性合金粉末とを混合してなる軟磁性合金粉末（特に、第１乃至第６の軟磁性合金粉末）、又は第１の軟磁性合金粉末と熱処理工程において非発熱特性を有する粉末とを混合してなる軟磁性合金粉末（特に、第７乃至第９の軟磁性合金粉末）に対して熱処理を施すことにより、熱処理時において結晶の析出に伴う発熱を分散／低減することが可能となり、ナノ結晶析出時の発熱による急激な温度上昇が抑制される。これにより、化合物の生成が抑制され、良好な軟磁気特性を得ることができる。
【００２２】
また、ナノ結晶化と圧粉磁芯の硬化の熱処理を同時に行うことにより工程数の低減を図ることができることから、工程数の低減を図り、化合物の生成を抑制しつつ、良好な軟磁気特性が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の実施の形態による圧粉磁芯の製造方法を模式的に示したフロー図である。
【図２】図１の粉末混合工程における混合条件を設定するために使用されるＤＳＣ曲線を示す図である。
【図３】本発明の実施の形態１による軟磁性合金粉末のＤＳＣ曲線の一部を示す図である。図においては、第１ピーク付近を拡大して表示している。
【図４】本発明の実施の形態２による混合粉末において、ＤＳＣ曲線の第１ピークを示す図である。
【図５】本発明の実施の形態３による混合粉末において、ＤＳＣ曲線の第１ピークを示す図である。
【図６】本発明の実施の形態４による混合粉末において、ＤＳＣ曲線の第１ピークを示す図である。
【図７】本発明の実施例１〜３、比較例１、２における混合粉末のＤＳＣ曲線を示す図である。
【図８】本発明の実施例４〜６、比較例１、３における混合粉末のＤＳＣ曲線を示す図である。
【図９】本発明の実施例７、比較例１、３、４における混合粉末のＤＳＣ曲線を示す図である。
【図１０】本発明の実施例８〜１０、比較例５、６による圧粉磁芯の磁気特性（コアロス）を示す図である。
【図１１】本発明の実施例８〜１０、比較例５、６による圧粉磁芯のＸＲＤパターンを示す図である。
【図１２】本発明の実施例１１〜１３、比較例５、７による圧粉磁芯の磁気特性（コアロス）を示す図である。
【図１３】本発明の実施例１５、１６、比較例９〜１１のＤＳＣ曲線を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
本発明の各実施の形態による軟磁性合金粉末は、概略、第１の軟磁性合金粉末と、第１の軟磁性合金粉末と異なる性質（詳しくは各実施の形態においてする）を有する第２の軟磁性合金粉末とを混合してなるものである。また、本発明の各実施の形態による圧粉磁芯は、上記軟磁性合金粉末を用いて製造される。以下、各実施の形態について詳細に説明する。
【００２５】
（第１の実施の形態）
本発明の第１の実施の形態による軟磁性合金粉末は、第１の軟磁性合金粉末と、第１の軟磁性合金粉末と異なる結晶化開始温度を有する第２の軟磁性合金粉末とを混合してなるものである。また、第１の実施の形態による圧粉磁芯は、当該軟磁性合金粉末を用いて製造されるものである。
【００２６】
図１は、本発明の実施の形態に係る圧粉磁芯の製造フロー図である。本発明の圧粉磁芯の製造方法は、粉末混合工程と磁芯作製工程の大きく２つの工程からなっている。粉末混合工程は、２種類の軟磁性合金粉末（第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末）を設定された配合割合で混合して、混合粉末を作製する。磁芯作製工程では、混合粉末にシリコーン系などの耐熱性が高く絶縁性が良好な結合材を混合することにより、造粒粉を得る。次いで、金型を用いて造粒粉を加圧成型して圧粉体を得る。その後、圧粉体を熱処理して、ナノ結晶化と結合材の硬化を同時に行い、圧粉磁芯を作製する。
【００２７】
本実施の形態による熱処理工程では、軟磁性合金粉末を毎分１０℃以上の昇温速度で加熱し、ナノ結晶を析出させる。その熱量の状況は、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ  ＳｃａｎｎｉｎｇＣａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量測定、以下ＤＳＣと記す）で、測定することができる。ＤＳＣは、測定試料と基準物質との間の熱量の差を計測することで、縦軸に重量で規格化した熱流、横軸に温度や時間をとった曲線となる。
【００２８】
以下、ＤＳＣで測定されるＤＳＣ曲線について説明する。図２に示されるＤＳＣ曲線１０は、Ｐｔ製試料容器中に投入した試料をＤＳＣ装置内に設置し、不活性雰囲気中において昇温速度４０℃／分で試料を目的の温度まで加熱して得られたものである。図２において、Ｔｘ１は第１結晶化開始温度であり、ベースライン２０と第１上昇接線３２（第１立ち上がり部１２のうちの最も正の傾きの大きい点を通る接線）との交点にて定まる温度である。Ｔｘ２は第２結晶化開始温度であり、ベースライン２１と第２上昇接線４２（第２立ち上がり部１６のうちの最も正の傾きの大きい点を通る接線）との交点にて定まる温度である。また、第１ピーク１１はα−Ｆｅ析出に伴う発熱ピークであり、第２ピーク１５は、Ｆｅ−Ｂ系やＦｅ−Ｐ系化合物の析出に伴う発熱ピークである。
【００２９】
熱処理は、軟磁性合金粉末の微細結晶析出のために行われるものである。本実施の形態による熱処理は、図２に示されるＤＳＣ曲線１０において、「第１結晶化開始温度Ｔｘ１−５０℃」以上、「第２結晶化開始温度Ｔｘ２」未満で行われる。この温度範囲で適切に熱処理が行われると、平均粒径５ｎｍ以上５０ｎｍ以下のｂｃｃＦｅナノ結晶が析出し、軟磁気特性の向上を図ることができる。熱処理温度が第２結晶化開始温度Ｔｘ２を超えてしまうと、Ｆｅ−ＢやＦｅ−Ｐなどが析出し、軟磁気特性が劣化してしまう。従って、熱処理工程においては第１結晶化のみを促進するように、熱処理することで、優れた軟磁気特性を有する圧粉磁芯を製造することができる。なお、図２に示すＤＳＣ曲線１０において、ベースラインに対する山のピークは発熱反応、谷のピークは吸熱反応として現れる。
【００３０】
本実施の形態における軟磁性合金粉末は、第１の軟磁性合金粉末と、第２の軟磁性合金粉末とを混合して成るものである。ここで、第１の軟磁性合金粉末の第１結晶化開始温度と、第２の軟磁性合金粉末の第１結晶化開始温度との差（以下、単に「結晶化開始温度の差」と呼ぶ）は５℃以上離れている。結晶化開始温度の差が小さいと微細結晶析出に伴う発熱の影響が大きくなり結晶粒径の制御が困難となり、軟磁気特性が劣化する。なお、非晶質合金粉末の組成を変えることにより、それぞれの非晶質合金粉末の第１結晶化開始温度を変えることができる。本実施の形態においては、結晶化開始温度の差が５℃以上である非晶質合金粉末を混合すれば、熱処理時において、混合粉末の発熱を昇温時の異なるタイミング（即ち、異なる昇温温度）に分散（以下、「発熱の分散」と呼ぶ）させることができる。これにより、熱処理時の不要な発熱を抑制することができ、結晶粒径を制御できることから、良好な軟磁気特性を得ることができる。特に、図３の考察（詳しくは後述する）からも理解されるように、結晶化開始温度の差が大きいほど異なる温度に発熱を分散する効果が大きいことから、結晶化開始温度の差は、１５℃以上であることが好ましい。
【００３１】
更に、本実施の形態における軟磁性合金粉末における第１の軟磁性合金粉末の割合は１００重量％未満である。即ち、第２の軟磁性合金粉末が少しでも混合されていればその混合割合に応じた発熱の分散が期待できる。特に、発熱の分散の効果や発熱量に対する熱容量の増加を考慮すると、混合粉末における第１の軟磁性合金粉末の割合は９０重量％以下であることが好ましく、更に好ましくは、７０重量％以下である。
【００３２】
図３から、「結晶化開始温度の差」及び「混合粉末における第１の軟磁性合金粉末の割合」と「発熱分散」の関係について考察することができる。図３は、上記第１の実施の形態の条件を満たす混合粉末のＤＳＣ曲線の一部を示したものであり、図においては、第１の軟磁性合金粉末の第１結晶化開始温度付近が拡大されて示されている。混合粉末における第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末との結晶化開始温度の差は２３℃であり、混合粉末における第１の軟磁性合金粉末の割合は５０重量％である。ＤＳＣ曲線１００は、２つの発熱ピーク１０１及び発熱ピーク１０２を有している。このように、２つの異なるピークが現れるのは、第１の軟磁性合金粉末の第１結晶化開始温度と、第２の軟磁性合金粉末の第１結晶化開始温度とが互いに異なることによって、異なる温度で結晶化に伴う発熱を生じるからである。なお、発熱ピーク１０１及び発熱ピーク１０２の夫々は、第１の軟磁性粉末及び第２の軟磁性合金粉末の夫々に対応している。かかるＤＳＣ曲線１００から理解されるように、本実施の形態による軟磁性合金粉末の発熱ピークは、２つに分散されている。なお、ＤＳＣ曲線の横軸は温度であるが、一定の昇温速度で測定していることから経過時間として捉えることが可能である。すなわち、狭い温度範囲でピークが大きい比較例に対して、実施例では広い温度範囲でピークがブロードであり、時間経過に対して発熱が緩やかに起こっているといえる。このように、本実施の形態においては、熱処理工程において、第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末とが、異なるタイミングで結晶化するため、第１の軟磁性合金粉末を単体で熱処理した場合と比べて急激な発熱が抑制され、混合粉末の温度が化合物生成温度以上に到達するのを防ぐことができる。即ち、本実施の形態による軟磁性合金粉末の最大発熱温度は、熱処理の温度範囲ΔＴ内において、第１の軟磁性合金粉末を単体で熱処理したときに発生する最大発熱温度よりも低い。
【００３３】
上記粉末混合工程に続く磁芯作製工程においては、混合粉末をシリコーン系などの耐熱性が高く絶縁性が良好な結合材と混合・造粒して造粒粉を得る。次いで、金型を用いて造粒粉を加圧成型して圧粉体を得る。その後、圧粉体を熱処理して、ナノ結晶化と結合材の硬化を同時に行い、圧粉磁芯を得る。このようにして得られた圧粉磁芯に含まれるＦｅ基ナノ結晶合金粉末は、熱処理工程において急激な発熱を抑制できることから、結晶の粗大化や不要な化合物の生成の抑制されたものであり、従って、圧粉磁芯も優れた軟磁気特性と高飽和磁束密度を有するものとなる。また、放熱性に劣る圧粉磁芯形状において熱処理可能となり、工程数を低減することが可能となる。さらに、加圧成型後にナノ結晶化できるため、ナノ結晶に対する応力付与を回避でき、低磁歪組成でなくても、優れた軟磁気特性を有する圧粉磁芯となる。
【００３４】
続いて、本実施の形態による第１の軟磁性合金の組成を説明する。第１の軟磁性合金粉末は、組成式ＦｅａＢｂＳｉｃＰｘＣｙＣｕｚで表わされ、７９≦ａ≦８６ａｔ％、５≦ｂ≦１３ａｔ％、０≦ｃ≦８ａｔ％、１≦ｘ≦１０ａｔ％、０≦ｙ≦５ａｔ％、０．４≦ｚ≦１．４ａｔ％、及び０．０６≦ｚ／ｘ≦１．２０を満たすものである。かかる組成式を満たすことにより、結晶化開始温度を制御して良好な軟磁気特性を得ることができる。
【００３５】
上記第１の軟磁性合金粉末において、Ｆｅは主元素であり、磁性を担う必須元素である。飽和磁束密度の向上及び原料価格の低減のため、Ｆｅの割合が多いことが基本的には好ましい。Ｆｅの割合が７９ａｔ％より少ないと、均質な微細結晶組織を得ることができず、また、望ましい飽和磁束密度が得られない。Ｆｅの割合が８６ａｔ％より多いと、粉末作成時の液体急冷凝固装置による液体急冷条件下での非晶質相の形成が困難になり、結晶粒径のばらつきや粗大化が生じてしまうため、軟磁性合金粉末の軟磁気特性が劣化する。従って、第１の軟磁性合金粉末におけるＦｅの割合は、７９ａｔ％以上、８６ａｔ％以下である。また、１．６０Ｔ以上の飽和磁束密度を得るためには、Ｆｅの下限は、８０ａｔ％以上であることが望ましく、圧粉磁芯の小型化すべく更に高い１．７０Ｔ以上の飽和磁束密度を得るためには、Ｆｅの下限は、８２ａｔ％以上であることが望ましい。ただし、Ｆｅの割合が多い場合は、発熱分散の効果や発熱量に対する熱容量増加の効果が小さくなる。
【００３６】
また、上記軟磁性合金粉末において、Ｂは非晶質相形成を担う必須元素である。Ｂの割合が５ａｔ％より少ないと、粉末作成時の液体急冷凝固装置による液体急冷条件下での非晶質相の形成が困難になる。Ｂの割合が１３ａｔ％より多いと、均質な微細結晶組織を得ることができず、軟磁性合金粉末の軟磁気特性が劣化する。従って、第１の軟磁性合金粉末におけるＢの割合は、５ａｔ％以上、１３ａｔ％以下である。特に量産化のため軟磁性合金粉末が低い融点を有する必要がある場合、Ｂの上限は、１０ａｔ％以下であることが好ましい。
【００３７】
また、上記軟磁性合金粉末において、Ｓｉは非晶質相形成を担う元素であり、必ずしも含まれなくても良いが、微細結晶化にあたっては微細結晶の安定化に寄与する。Ｓｉの割合が８ａｔ％よりも多いと、飽和磁束密度と非晶質相形成能が低下し、更に軟磁気特性が劣化する。従って、Ｓｉの割合は、８ａｔ％以下であることが望ましい。特に、混合粉末の融点を低下させて量産化を容易にしつつ液体急冷下における非晶質形成能を容易にし、圧粉磁芯を安定して作製するためには、Ｓｉの上限は、５ａｔ％以下であることが望ましい。
【００３８】
また、上記軟磁性合金粉末において、Ｐは非晶質相形成を担う必須元素である。Ｐの割合が１ａｔ％より少ないと、粉末作成時の液体急冷凝固装置による液体急冷条件下での非晶質相の形成が困難になる。Ｐの割合が１０ａｔ％より多いと、飽和磁束密度が低下し軟磁気特性が劣化する。従って、第１の軟磁性合金粉末におけるＰの割合は、１ａｔ％以上、１０ａｔ％以下であることが望ましい。特にＰの割合が２ａｔ％以上、５ａｔ％以下であると、非晶質相形成能が向上し、安定して圧粉磁芯を作製することができる事に加え、飽和磁束密度も向上する。本実施の形態においては、Ｂ、Ｓｉ及びＰの組み合わせを用いることで、いずれか一つしか用いない場合と比較して、非晶質相形成能や微細結晶の安定性を高めることができる。
【００３９】
また、上記軟磁性合金粉末において、Ｃは非晶質形成を担う元素であり、必ずしも含まれなくても良い。Ｃは安価であるため、Ｃの添加により他の半金属量が低減され、総材料コストが低減される。但し、Ｃの割合が５ａｔ％を超えると、軟磁性合金粉末が脆化し、軟磁気特性の劣化が生じるという問題がある。従って、Ｃの割合は、５ａｔ％以下が望ましい。特にＣの割合が３ａｔ％以下であると、Ｃの蒸発に起因した組成のばらつきを抑えることができる。また、本実施の形態においては、Ｂ、Ｓｉ、Ｐ、Ｃの組み合わせを用いることで、いずれか一つしか用いない場合と比較して、非晶質相形成能や微細結晶の安定性を高めることができる。
【００４０】
また、上記軟磁性合金粉末において、Ｃｕは微細結晶化に寄与する必須元素である。さらに、Ｃｕは基本的に高価であり、Ｆｅの割合が８１ａｔ％以上である場合には、軟磁性合金粉末の脆化や酸化を生じさせやすい。なお、Ｃｕの割合が０．４ａｔ％より少ないと、微細結晶化が困難になる。Ｃｕの割合が１．４ａｔ％より多いと、非晶質相からなる前駆体が不均質になり、そのため微細結晶の形成の際に均質な微細結晶組織が得られず、軟磁気特性が劣化する。従って、混合粉末の酸化及びナノ結晶への粒成長を考慮すると、第１の軟磁性合金粉末におけるＣｕの割合は、０．４ａｔ％以上、１．４ａｔ％以下である。ここで、Ｓｉ、Ｂ及びＰとＣｕとの組み合わせ又はＳｉ、Ｂ、Ｐ及びＣとＣｕとの組み合わせが微細結晶化に寄与する。
【００４１】
また、上記軟磁性合金粉末において、ＰとＣｕとの間には、強い原子間引力がある。従って、軟磁性合金粉末が特定の比率のＰとＣｕとを含んでいると、１０ｎｍ以下のサイズのクラスターが形成され、この微細なクラスターによって微細結晶の形成の際にｂｃｃＦｅ結晶は微細構造を有するようになる。より具体的には、本実施の形態による微細結晶は平均粒径が５０ｎｍ以下であるｂｃｃＦｅ結晶を含んでいる。本実施の形態において、Ｐの割合（ｘ）とＣｕの割合（ｚ）との特定の比率（ｚ／ｘ）は、０．０６以上、１．２０以下である。この範囲以外では、均質な微細結晶組織が得られず、従って、軟磁性合金粉末は優れた軟磁気特性を示さない。特に、軟磁性合金粉末の脆化及び酸化を考慮すると、特定の比率（ｚ／ｘ）は、０．０８以上、０．８以下であることが好ましい。
【００４２】
さらに、前記軟磁性合金粉末が、Ｆｅの３ａｔ％以下を、Ｔｉ、Ｖ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌ、Ｍｎ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｓ、Ｃａ、Ｓｎ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｎ、Ｏ、Ｍｇ、白金族元素、及び希土類元素のうち、１種類以上の元素で置換してなる軟磁性合金粉末で構成することにより良好な軟磁気特性が得られる。
【００４３】
上記元素は、基本的に不純物元素であり、製造過程において軟磁性合金粉末に含有される可能性がある。不純物元素を多く含有した場合には、軟磁気特性が劣化すると考えられるが、Ｆｅ置換が３ａｔ％以下であれば、耐食性の改善や電気抵抗の調整などのため、飽和磁束密度の著しい低下が生じない範囲で置換可能で、良好な軟磁気特性を維持できる。
【００４４】
（第２の実施の形態）
本発明の第２の実施の形態による軟磁性合金粉末は、第１の軟磁性合金粉末と、熱処理工程において発熱反応が起こらない特性（以下、「非発熱特性」と呼ぶ）を有する第２の軟磁性粉末とを混合してなるものである。
【００４５】
本実施の形態による第２の軟磁性合金粉末は、非発熱特性を有していることから、その混合比率に応じて、熱処理時における軟磁性合金粉末全体の発熱が低減される。ここで、非発熱特性を有する第２の軟磁性合金粉末としては、本実施の形態の熱処理の温度範囲ΔＴ（第１の軟磁性合金粉末における、「第１結晶化開始温度Ｔｘ１−５０℃」以上、「第２結晶化開始温度Ｔｘ２」未満の温度範囲）においては発熱反応を起こさないものを用いることができる。例示すると、（１）非晶質粉末（金属ガラス等）のように、本実施の形態の熱処理の温度範囲よりも高温の領域で結晶化（発熱）を起こすもの、（２）結晶性粉末（Ｆｅ−Ｓｉ粉末又はＦｅ−Ｎｉ粉末等）のようにこれ以上発熱を伴う結晶化を起こさないもの、及び（３）既に熱処理を施すことにより粉末の微細結晶化（第１結晶化）が済んでいる粉末（以下、「ナノ結晶化済み粉末」と呼ぶ）を用いることができる。
【００４６】
第２の実施の形態においては、上記非発熱特性を有する第２の軟磁性合金粉末として、非晶質粉末（金属ガラス粉末）を用いている。即ち、本実施の形態による粉末混合工程において、第１の軟磁性合金粉末と、非晶質粉末（金属ガラス粉末）とを混合することとしている。図４は、第１の軟磁性合金粉末のみからなる粉末（ａ）のＤＳＣ曲線１１０と、本実施の形態による軟磁性合金粉末（ｂ：第１の軟磁性合金粉末及び第２の軟磁性合金粉末を５０：５０で混合した粉末）のＤＳＣ曲線１２０であり、いずれも第１ピーク付近を示している。ここで、第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８２．４Ｓｉ１Ｂ１１Ｐ５Ｃｕ０．６であり、第２の軟磁性合金粉末（金属ガラス粉末）の組成はＦｅ７６Ｐ１１Ｂ１０Ｎｂ２Ｃｒ１である。なお、いずれも熱処理の昇温速度は４０℃／ｍｉｎである。混合粉末に対する第１の軟磁性合金粉末の割合が５０重量％である場合には、図４に示されるように、ピークの高さが減少し、単位重量あたりの発熱量が５０％程度に低減していることがわかる。即ち、本実施の形態による軟磁性合金粉末の最大発熱温度も、熱処理の温度範囲ΔＴ内において、第１の軟磁性合金粉末を単体で熱処理したときに発生する最大発熱温度よりも低い。
【００４７】
かかる軟磁性合金粉末を用いた磁芯作製工程は実施の形態１と同様であり、これにより得られた圧粉磁芯に含まれるＦｅ基ナノ結晶合金粉末は、熱処理工程において急激な発熱を抑制できることから、結晶の粗大化や不要な化合物の生成が抑制されたものであり、圧粉磁芯も優れた軟磁気特性と高飽和磁束密度を有するものとなる。
【００４８】
（第３の実施の形態）
本発明の第３の実施の形態による軟磁性合金粉末も、第２の実施の形態と同様に、第１の軟磁性合金粉末と、非発熱特性を有する第２の軟磁性粉末とを混合してなるものである。
【００４９】
本実施の形態においては、上記非発熱特性を有する第２の軟磁性合金粉末として、結晶性磁性粉末を用いている。即ち、本実施の形態による粉末混合工程において、第１の軟磁性合金粉末と、結晶性磁性粉末とを混合している。図５は、第１の軟磁性合金粉末のみからなる粉末（ａ）のＤＳＣ曲線１３０と、本実施の形態による軟磁性合金粉末（ｂ：第１の軟磁性合金粉末及び第２の軟磁性合金粉末を８０：２０で混合した粉末）のＤＳＣ曲線１４０であり、いずれも第１ピーク付近を示している。ここで、第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８２．４Ｓｉ１Ｂ１１Ｐ５Ｃｕ０．６であり、第２の軟磁性合金粉末（結晶性粉末）の組成はＦｅ９４．２Ｓｉ５．８である。なお、いずれも熱処理の昇温速度は４０℃／ｍｉｎである。混合粉末に対する第１の軟磁性合金粉末の割合が８０重量％である場合には、図５に示されるように、ピークの高さが減少し、単位重量あたりの発熱量が８０％程度に低減している。即ち、本実施の形態による軟磁性合金粉末の最大発熱温度も、熱処理の温度範囲ΔＴ内において、第１の軟磁性合金粉末を単体で熱処理したときに発生する最大発熱温度よりも低い。
【００５０】
かかる軟磁性合金粉末を用いた磁芯作製工程も実施の形態１と同様であり、これにより得られた圧粉磁芯に含まれるＦｅ基ナノ結晶合金粉末は、熱処理工程において急激な発熱を抑制できることから、結晶の粗大化や不要な化合物の生成が抑制されたものであり、圧粉磁芯も優れた軟磁気特性と高飽和磁束密度を有するものとなる。
【００５１】
高い展性を有する結晶性磁性粉末（純Ｆｅ、Ｆｅ−Ｎｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ａｌ合金など）を使用することで高充填化が可能であり、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金などのゼロ磁歪粉末を使用することで、損失の増加についても抑制することができる。Ｆｅ系ではない金属粉末および合金粉末を用いることも可能である。
【００５２】
（第４の実施の形態）
本発明の第４の実施の形態による軟磁性合金粉末も、第２の実施の形態と同様に、第１の軟磁性合金粉末と、非発熱特性を有する第２の軟磁性粉末とを混合してなるものである。
【００５３】
本実施の形態においては、上記非発熱特性を有する第２の軟磁性合金粉末として、ナノ結晶化済み粉末を用いている。即ち、本実施の形態による粉末混合工程において、第１の軟磁性合金粉末と、ナノ結晶化済み粉末とを混合している。図６は、第１の軟磁性合金粉末のみからなる粉末（ａ）のＤＳＣ曲線１５０と、本実施の形態による軟磁性合金粉末（ｂ：第１の軟磁性合金粉末及び第２の軟磁性合金粉末を７０：３０で混合した粉末）のＤＳＣ曲線１６０であり、いずれも第１ピーク付近を示している。ここで、第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８３．３Ｓｉ４Ｂ８Ｐ４Ｃｕ０．７であり、第２の軟磁性合金粉末（ナノ結晶化済み粉末）の組成もＦｅ８３．３Ｓｉ４Ｂ８Ｐ４Ｃｕ０．７である。なお、いずれも熱処理の昇温速度は４０℃／ｍｉｎである。粉末混合工程において、混合粉末に対する第１の軟磁性合金粉末の割合が７０重量％である場合には、図６に示されるように、単位重量あたりの発熱量が７０％程度に低減している。即ち、本実施の形態による軟磁性合金粉末の最大発熱温度も、熱処理の温度範囲ΔＴ内において、第１の軟磁性合金粉末を単体で熱処理したときに発生する最大発熱温度よりも低い。
【００５４】
ナノ結晶化済み粉末においては、制御した熱処理によって理想的なナノ結晶構造を析出させておくことで、試料温度の上昇抑制と理想的なナノ結晶化の両立が可能である。なお、ナノ結晶化済み粉末の組成は軟磁性合金粉末と同一であっても異なっていてもよい。ナノ結晶化済み粉末の組成は軟磁性合金粉末と同一とした場合には、組成の異なる材料を用意する必要がないことから、製造の容易化及び低コスト化を図ることができる。本実施の形態によるナノ結晶化済み粉末は、非晶質相を主相とする軟磁性合金粉末を熱処理することによって予め作製する。ナノ結晶化済み粉末に含まれる結晶粒の結晶粒径は３０ｎｍ未満が好ましい。
【００５５】
かかる軟磁性合金粉末を用いた磁芯作製工程も実施の形態１と同様であり、これにより得られた圧粉磁芯に含まれるＦｅ基ナノ結晶合金粉末は、熱処理工程において急激な発熱を抑制できることから、結晶の粗大化や不要な化合物の生成が抑制されたものであり、圧粉磁芯も優れた軟磁気特性と高飽和磁束密度を有するものとなる。
【実施例】
【００５６】
（軟磁性合金粉末：実施例１〜３、比較例１、２）
実施例１〜３の軟磁性合金粉末は、第１の軟磁性合金粉末と、第１の軟磁性合金粉末と異なる結晶化開始温度を有する第２の軟磁性合金粉末とを混合してなるものである。使用する粉末は、水アトマイズ法にて作製した平均粒径４５μｍの非晶質相を主相とするＦｅ基合金粉末である。詳しくは、第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８２．４Ｓｉ１Ｂ１１Ｐ５Ｃｕ０．６であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４２６℃である。また、第２の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４４９℃である。結晶化開始温度の差は、２３℃である。第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末との混合比が重量％において、第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝７５：２５（実施例１）、５０：５０（実施例２）、２５：７５（実施例３）となるように容器に量りいれて、容器を振動させることで撹拌混合し、混合粉末を作製した。また、各混合粉末について、昇温速度４０℃／ｍｉｎにてＤＳＣ測定して発熱挙動を確認した。更に、比較例として、第１の軟磁性合金粉末のみからなる粉末（比較例１）と、第２の軟磁性合金粉末のみからなる粉末（比較例２）についてもＤＳＣ測定をおこなった。
【００５７】
実施例１〜３、比較例１、２における混合粉末のＤＳＣ曲線を図７に示す。図中の記号と、実施例又は比較例との対応関係は以下のとおりである。
（ａ）比較例１：第１の軟磁性合金粉末のみ
（ｂ）実施例１：第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝７５：２５
（ｃ）実施例２：第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝５０：５０
（ｄ）実施例３：第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝２５：７５
（ｅ）比較例２：第２の軟磁性合金粉末のみ
図７より、実施例１〜３においては、比較例１と比較例２に比べて、発熱ピークが分散していることが確認できる。ＤＳＣ曲線の横軸は温度であるが、一定の昇温速度で測定していることから、経過時間として捉えることが可能であり、狭い温度範囲でピークが大きい比較例に対して、広い温度範囲でピークがブロードな実施例では、時間経過に対して発熱が緩やかに起こっているといえる。
【００５８】
（軟磁性合金粉末：実施例４〜６、比較例１、３）
実施例４〜６の軟磁性合金粉末は、上記実施例１〜３と同様に、第１の軟磁性合金粉末と、第１の軟磁性合金粉末と異なる結晶化開始温度を有する第２の軟磁性合金粉末とを混合してなるものであり、且つ結晶化開始温度の差が上記実施例１〜３よりも小さい場合の例である。使用する粉末は、水アトマイズ法にて作製した平均粒径４５μｍの非晶質相を主相とする合金粉末である。詳しくは、第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８２．４Ｓｉ１Ｂ１１Ｐ５Ｃｕ０．６であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４２６℃である。また、第２の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８１．３Ｓｉ５Ｂ９Ｐ４Ｃｕ０．７であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４４０℃である。結晶化開始温度の差は１４℃である。第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末との混合比が重量％において、第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝７５：２５（実施例４）、５０：５０（実施例５）、２５：７５（実施例６）となるように容器に量りいれて、容器を振動させることで撹拌混合し、混合粉末を作製した。また、各混合粉末について、昇温速度４０℃／ｍｉｎにてＤＳＣ測定して発熱挙動を確認した。更に、比較例として、第１の軟磁性合金粉末のみからなる粉末（比較例１）と、第２の軟磁性合金粉末のみからなる粉末（比較例３）についてもＤＳＣ測定をおこなった。
【００５９】
実施例４〜６、比較例１、３における混合粉末のＤＳＣ曲線を図８に示す。図中の記号と、実施例又は比較例との対応関係は以下のとおりである。
（ａ）比較例１：第１の軟磁性合金粉末のみ
（ｂ）実施例４：第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝７５：２５
（ｃ）実施例５：第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝５０：５０
（ｄ）実施例６：第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝２５：７５
（ｅ）比較例３：第２の軟磁性合金粉末のみ
図８より、実施例４〜６においても、比較例１と比較例３に比べて、発熱ピークが分散していることが確認できる。ただし、実施例４〜６における第１結晶化開始温度の差（１４℃）は、上述した実施例１〜３における差（２３℃）に比べて小さいことから、発熱ピークの形状は２つのピークの間隔が狭く実施例１〜３に比べて急峻である。即ち、結晶化開始温度の差が狭い場合には、発熱を緩やかにする効果が減少することがわかる。
【００６０】
（軟磁性合金粉末：実施例７、比較例１、３、４）
実施例７の軟磁性合金粉末は、第１の軟磁性合金粉末と、第１の軟磁性合金粉末と異なる結晶化開始温度を有する第２の軟磁性合金粉末及び第３の軟磁性合金粉末とを混合してなるものである。ここで、第１の軟磁性合金粉末と、第２の軟磁性合金粉末と、第３の軟磁性合金粉末とにおける第１結晶化開始温度は、互いに異なる。使用する粉末は、水アトマイズ法にて作製した平均粒径４５μｍの非晶質相を主相とする合金粉末である。詳しくは、第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８２．４Ｓｉ１Ｂ１１Ｐ５Ｃｕ０．６であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４２６℃である。また、第２の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８１．４Ｓｉ５Ｂ６Ｐ７Ｃｕ０．６であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４３４℃である。また、第３の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８１．３Ｓｉ５Ｂ９Ｐ４Ｃｕ０．７であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４４０℃である。これらの粉末を同じ重量ずつ容器にはかり入れて、容器を振動させることで撹拌混合し、混合粉末を作製した。また、混合粉末について昇温速度４０℃／ｍｉｎにてＤＳＣ測定して発熱挙動を確認した。
【００６１】
実施例７、比較例１、３、４における混合粉末のＤＳＣ曲線を図９に示す。図中の記号と、実施例又は比較例との対応関係は以下のとおりである。
（ａ）比較例１：第１の軟磁性合金粉末のみ
（ｂ）比較例４：第２の軟磁性合金粉末のみ
（ｃ）比較例３：第３の軟磁性合金粉末のみ
（ｄ）実施例７：第１〜第３の軟磁性合金粉末の等重量混合粉末
図９より実施例７の混合粉末では、単独粉末である比較例１、３、４と比較して、発熱ピークがブロードになっており、混合する粉末が３種類の場合にも、発熱を緩やかにする効果があることがわかった。
【００６２】
（圧粉磁芯：実施例８〜１０、比較例５、６）
実施例８〜１０として、上記実施例１〜３の混合粉末を用いて圧粉磁芯を作製し、電磁気特性を評価した。比較例５及び６として、比較例１及び２の合金粉末を用いた圧粉磁芯を作製し、電磁気特性を評価した。圧粉磁芯の作製方法は以下の通りである。
【００６３】
まず、合金粉末と合金粉末に対して重量比で４％となる熱硬化性結合材を混合し、５００μｍのメッシュを通して造粒した。造粒粉２．５ｇを金型に入れ、油圧式自動プレス機により圧力７３５ＭＰａにて成型し、外径１３ｍｍ−内径８ｍｍの円筒形状の圧粉体を作製した。赤外線加熱装置を用いて、４２５℃まで毎分４０℃の昇温速度となるように圧粉体を加熱し、４２５℃にて２０分間保持した後、空冷し、圧粉磁芯を得た。
【００６４】
図１０より、実施例８〜１０の圧粉磁芯は、比較例５に示す単独粉末を用いて作製した圧粉磁芯に対して、低いコアロスＰｃｖを示している。実施例９及び１０については、比較例６に対しても同等以下の低いコアロスＰｃｖを示しており、優れた軟磁気特性を得ることができている。
【００６５】
図１１は、実施例８〜１０、比較例５、６による圧粉磁心のＸＲＤパターンを示す図である。図中の記号と、実施例又は比較例との対応関係は以下のとおりである。
（ａ）比較例５：Fe82.4Si1B11P5Cu0.6のみ
（ｂ）実施例８：Fe82.4Si1B11P5Cu0.6とFe81.4Si3B10P5Cu0.6との混合粉末（７５：２５）
（ｃ）実施例９：Fe82.4Si1B11P5Cu0.6とFe81.4Si3B10P5Cu0.6との混合粉末（５０：５０）
（ｄ）実施例１０：Fe82.4Si1B11P5Cu0.6とFe81.4Si3B10P5Cu0.6との混合粉末（２５：５０）
（ｅ）比較例６：Fe81.4Si3B10P5Cu0.6のみ
図１１より、実施例８〜１０および比較例６の圧粉磁芯の結晶相はｂｃｃＦｅ（αＦｅ，Ｆｅ−Ｓｉ）のみであるが、比較例５に示す圧粉磁芯においては、ｂｃｃＦｅ（αＦｅ，Ｆｅ−Ｓｉ）に加えて、Ｆｅ−Ｂ系化合物が生成していることが確認でき、第１結晶化開始温度の異なる２種類の混合粉末を用いて圧粉磁芯を作製することで、化合物の生成を抑制することができている。
【００６６】
実施例８〜１０、比較例５、６の圧粉磁芯の電磁気特性の評価を表１に示す。飽和磁束密度Ｂｓの測定は、上記圧粉磁芯と同一の条件で熱処理を行った粉末について行い、１５００ｋＡ／ｍでの磁場中において、振動試料型磁力計（Ｖ．Ｓ．Ｍａｇｎｅｔｏｍｅｔｅｒ、理研電子製）を用いて測定した飽和磁化より算出した。コアロスＰｃｖは、Ｂ−Ｈ／μアナライザ（ＳＹ−８２５８、岩通計測製）を用いて、周波数２０ｋＨｚ−磁束密度１００ｍＴの条件にて測定した。また、生成物は、Ｘ線回折（ＸＲＤ：Ｘ−ｒａｙ  Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ）装置を用いたＸ線回折法により得られたＸＲＤパターンの回折ピークから、Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて算出した。以上により、圧粉磁心を測定し、評価した。
【００６７】
【表１】
2014075528.tif 000003
【００６８】
比較例６に対しては、比較例６の圧粉磁芯を構成するＦｅ基ナノ結晶合金粉末のＢｓが１．６２Ｔであるのに対して、実施例８の圧粉磁芯を構成するＦｅ基ナノ結晶合金粉末のＢｓは１．７０Ｔ、実施例９は１．６７Ｔ、実施例１０は１．６５Ｔであり、いずれも高Ｂｓ化できている。
【００６９】
また、実施例８〜１０の結晶粒径はそれぞれ２７ｎｍ、２７ｎｍ、２６ｎｍであり、本実施の形態において、３０ｎｍ以下の微結晶を析出できていることがわかった。このように、本発明の実施例によるＦｅ基ナノ結晶合金粉末を用いた磁芯は、化合物の生成が防がれており、且つ、優れた軟磁気特性と高飽和磁束密度を有するものであることが理解される。
【００７０】
（圧粉磁芯：実施例１１〜１３、比較例５、７）
実施例１１〜１３として、実施例４〜６の混合粉末を用いて圧粉磁芯を作製し、電磁気特性を評価した。また、比較例５及び比較例７として、夫々比較例１及び比較例３の単一種類の合金粉末を用いた圧粉磁芯についても作製し、電磁気特性を評価した。圧粉磁芯の作製方法及び電気特性の評価方法は、実施例８〜１０、比較例５及び６と同じである。実施例１１〜１３、比較例５、７の圧粉磁芯の電磁気特性の評価を表２に示す。
【００７１】
【表２】
2014075528.tif 000004
【００７２】
表２及び図１２より、実施例１１〜１３の圧粉磁芯は、比較例５に示す単独粉末を用いて作製した圧粉磁芯に対して、低いコアロスＰｃｖを示している。比較例７に対しては、比較例７の圧粉磁芯を構成するＦｅ基ナノ結晶合金粉末のＢｓが１．６７Ｔであるのに対して、実施例１１の圧粉磁芯を構成するＦｅ基ナノ結晶合金粉末のＢｓは１．７２Ｔ、実施例１２は１．７０Ｔ、実施例１３は１．６９Ｔであり、いずれも高Ｂｓ化できている。
【００７３】
また、上記表１の実施例８〜１０と実施例１１〜１３とを比較すると、混合粉末のうち第１の軟磁性合金粉末（Ｆｅ８２．４Ｓｉ１Ｂ１１Ｐ５Ｃｕ０．６）は共通であるが、第２の軟磁性合金粉末は異なっている。実施例８と実施例１１、実施例９と実施例１２、実施例１０と実施例１３の夫々は、第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末との混合比が同じであるが、コアロスＰｃｖは実施例８〜１０（第２の軟磁性合金粉末として、Ｆｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６を混合）の圧粉磁芯の方が、実施例１１〜１３（第２の軟磁性合金粉末として、Ｆｅ８１．３Ｓｉ５Ｂ９Ｐ４Ｃｕ０．７を混合）よりも低ロスであった。実施例８〜１０の第２の軟磁性合金粉末（比較例６：Ｆｅ８１．４Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ５Ｃｕ０．６）のみからなる圧粉磁芯と、実施例１１〜１３の第２の軟磁性合金粉末（比較例７：Ｆｅ８１．３Ｓｉ５Ｂ９Ｐ４Ｃｕ０．７）のみからなる圧粉磁芯とを比較すると、コアロスＰｃｖはほぼ同じ値であることから、実施例８〜１０の圧粉磁芯を構成する軟磁性合金粉末は、実施例１１〜１３の圧粉磁芯を構成する軟磁性合金粉末に比べて第１結晶化開始温度の差が大きく、発熱ピークがより緩やかになっているため、急激な発熱を防ぐとともに最大発熱量をも低減することができ、コアロスＰｃｖが優れていることを示している。以上より、第１結晶化開始温度の差が大きい方が、急激な発熱による磁気特性の劣化を抑制できることが理解される。
【００７４】
（圧粉磁芯：実施例１４〜１６、比較例８〜１１）
実施例１４〜１６の圧粉磁芯は、第１の軟磁性合金粉末と、熱処理工程において発熱反応が起こらない特性（以下、「非発熱特性」と呼ぶ）を有する第２の軟磁性粉末とを混合してなるものであり、軟磁性合金粉末を用いて作製した。詳しくは、実施例１４〜１６の圧粉磁芯に用いられる軟磁性合金粉末の第１の軟磁性合金粉末及び第２の軟磁性合金粉末は、夫々、ナノ結晶化前粉末及びナノ結晶化済み粉末である。かかる混合粉末を用いて圧粉磁芯を作製し、電磁気特性を評価した。また、比較例８〜１１として、実施例１４〜１６の圧粉磁芯に用いられる混合粉末を構成する粉末を単体で用いた圧粉磁芯についても作製し、電磁気特性を評価した。なお、実施例１４〜１６の圧粉磁芯を構成する混合粉末の混合比は、いずれも重量％において、第１の軟磁性合金粉末：第２の軟磁性合金粉末＝７０：３０である。また、圧粉磁芯の作製方法及び電気特性の評価方法は、実施例８〜１０、比較例５及び６と同じである。
【００７５】
実施例１４の圧粉磁芯の作製に使用した軟磁性合金粉末の第１の軟磁性合金粉末は、具体的には、水アトマイズ法にて作製した平均粒径１６μｍの合金粉末であり、ＸＲＤにより非晶質であることが確認されている。第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８３．３Ｓｉ４Ｂ８Ｐ４Ｃｕ０．７であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４１２℃である。混合するナノ結晶化済み粉末（第２の軟磁性合金粉末）は、この非晶質合金粉末を、赤外線加熱装置を用いて、４５０℃まで毎分４０℃の昇温速度となるように加熱し、４５０℃にて５分間保持した後、空冷して得られたものである。ナノ結晶化済み粉末の結晶粒径は、ＸＲＤを用いてｂｃｃＦｅ（αＦｅ，Ｆｅ−Ｓｉ）のメインピークを測定した後、Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式により算出したところ２７ｎｍであった。また、比較例８として、実施例１４の圧粉磁芯を構成する第１の軟磁性合金粉末のみを用いて圧粉磁芯を作製した。
【００７６】
なお、実施例１４は、上述した第４の実施の形態において説明した軟磁性合金の構成と同一であり、図６に示されるように発熱分散の効果が得られていることがわかる。
【００７７】
実施例１５の圧粉磁芯の作製に使用した軟磁性合金粉末の第１の軟磁性合金粉末は、水アトマイズ法にて作製した平均粒径１６μｍの合金粉末であり、ＸＲＤにより非晶質であることが確認されている。第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８２．４Ｂ１０Ｐ６Ｃ１．０Ｃｕ０．６であり、ＤＳＣによる第１結晶化開始温度は４２８℃である。混合するナノ結晶化済み粉末（第２の軟磁性合金粉末）は、この非晶質合金粉末を、赤外線加熱装置を用いて、４２０℃まで毎分４０℃の昇温速度となるように加熱し、４２０℃にて５分間保持した後、空冷して得られたものである。結晶粒径は、ＸＲＤを用いてｂｃｃＦｅ（αＦｅ，Ｆｅ−Ｓｉ）のメインピークを測定した後、Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式により算出したところ、２８ｎｍであった。また、比較例９として、実施例１５の圧粉磁芯を構成する第１の軟磁性合金粉末のみを用いて圧粉磁芯を作製した。
【００７８】
実施例１６の圧粉磁芯の作製に使用した軟磁性合金粉末の第１の軟磁性合金粉末は、水アトマイズ法にて作製した平均粒径１６μｍの合金粉末であり、第１の軟磁性合金粉末の組成はＦｅ８３．４Ｂ１０Ｐ６Ｃｕ０．６である。ＸＲＤにより非晶質であることが確認されており、ＤＳＣによる第一結晶化開始温度は４２０℃である。混合するナノ結晶化済み粉末（第２の軟磁性合金粉末）は、同じく水アトマイズ法にて作製し、ＸＲＤにて非晶質が確認されている平均粒径１６μｍの合金粉末を赤外線加熱装置により熱処理したものである。当該ナノ結晶化済み粉末の組成は、第１の軟磁性合金粉末の組成とは異なっており、具体的にはＦｅ８２．３Ｓｉ３Ｂ１０Ｐ３Ｃ１．０Ｃｕ０．７である。また、ＤＳＣによる第一結晶化開始温度は４１４℃である。赤外線加熱装置による熱処理は、４２０℃まで毎分４０℃の昇温速度となるように加熱し、４２０℃にて５分間保持した後、空冷することで実施した。ナノ結晶化済み粉末の結晶粒径は、ＸＲＤを用いてｂｃｃＦｅ（αＦｅ，Ｆｅ−Ｓｉ）のメインピークを測定した後、Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式により算出したところ、２７ｎｍであった。また、比較例１０として、実施例１５の圧粉磁芯を構成する第１の軟磁性合金粉末のみを用いて圧粉磁芯を作製し、比較例１１として、実施例１５の圧粉磁芯を構成する第２の軟磁性合金粉末（ナノ結晶化は行っていない）のみを用いて圧粉磁芯を作製した。
【００７９】
図１３は、実施例１５、１６、比較例９〜１１における混合粉末のＤＳＣ曲線を示す図である。図中の記号と、実施例又は比較例との対応関係は以下のとおりである。
（ａ）実施例１５：Fe82.4B10P6C1.0Cu0.6：同組成のナノ結晶化済み粉末＝７０：３０
（ｂ）実施例１６：Fe83.4B10P6Cu0.6：Fe82.3Si3B10P3C1.0Cu0.7のナノ結晶化済み粉末＝７０：３０
（ｃ）比較例９：Fe82.4B10P6C1.0Cu0.6（結晶化していない）のみからなる粉末
（ｄ）比較例１０：Fe83.4B10P6Cu0.6（結晶化していない）のみからなる粉末
（ｅ）比較例１１：Fe82.3Si3B10P3C1.0Cu0.7（結晶化していない）のみからなる粉末
図１３より、実施例１５及び実施例１６のいずれにおいても、発熱分散の効果が得られていることが分かる。
【００８０】
圧粉磁芯の作製方法を以下に示す。まず、合金粉末と合金粉末に対して重量比で４．５％となる熱硬化性結合材を混合し、５００μｍのメッシュを通して造粒した。造粒粉２．５ｇを金型に入れ、油圧式自動プレス機により圧力７３５ＭＰａにて成型し、外径１３ｍｍ−内径８ｍｍの円筒形状の圧粉体を作製した。赤外線加熱装置を用いて、所定の温度まで毎分４０℃の昇温速度となるように圧粉体を加熱し、その温度にて２０分間保持した後、空冷し、圧粉磁芯を得た。所定の温度とは、実施例１４及び比較例８は４５０℃、実施例１５及び比較例９は４２０℃、実施例１６及び比較例１０、１１は４２５℃である。電磁気特性については、Ｂ−Ｈアナライザを用いて周波数３００ｋＨｚ−磁束密度５０ｍＴにおけるコアロスＰｃｖを測定し、評価した。熱処理後の生成物については、ＸＲＤを用いて圧粉磁芯を測定し、評価した。測定した電磁気特性を表３に示す。
【００８１】
【表３】
2014075528.tif 000005
【００８２】
実施例１４の圧粉磁芯におけるコアロスは１０００ｋＷ／ｍ３であったが、比較例８の圧粉磁芯のコアロスは２０００ｋＷ／ｍ３であった。実施例１５と比較例９についても同様に、ナノ結晶化済み粉末を混合した圧粉磁芯である実施例１５においては、コアロスは１２００ｋＷ／ｍ３であり、比較例９の２１００ｋＷ／ｍ３に対して優れた軟磁気特性を得ることができている。また、第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末とが異なる組成を有する実施例１６においても、コアロスは１０９０ｋＷ／ｍ３であり、比較例１０の２５００ｋＷ／ｍ３及び比較例１１の２０５０ｋＷ／ｍ３と比較して低ロス化されている。
【００８３】
ＸＲＤにより熱処理後の生成物を確認したところ、実施例１４〜１６ではｂｃｃＦｅ（αＦｅ，Ｆｅ−Ｓｉ）のみであったが、比較例８〜１１においては、ｂｃｃＦｅ（αＦｅ，Ｆｅ−Ｓｉ）に加えてＦｅ−Ｂ系化合物の生成が確認されており、ナノ結晶化済み粉末を混合することで、熱容量に対する発熱量が減少しているため、化合物の生成を抑制でき、優れた軟磁気特性を有する圧粉磁芯を得られることがわかった。また、第１の軟磁性合金粉末と第２の軟磁性合金粉末とが同一組成であるか、異なる組成であるかを問わず、良好な軟磁気特性を有する圧粉磁芯が得られることがわかる。
【００８４】
以上のように、第２の軟磁性合金粉末として、第１の軟磁性合金粉末の熱処理の温度範囲において発熱しない軟磁性粉末を混合することで、試料温度の上昇を抑制し、優れた軟磁気特性を有する圧粉磁芯を得られ、実施の形態２および３に示したように、非晶質性粉末や結晶性粉末を用いた場合にも、同様の効果が得られる。
【００８５】
以上、実施例を用いてこの発明の実施の形態を説明したが、この発明はこれらの実施例に限られるものではなく、この発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更があっても本発明に含まれる。すなわち、当業者であれば、当然為し得るであろう各種変形、修正もまた本発明に含まれる。
【産業上の利用可能性】
【００８６】
上述した実施の形態では、圧粉磁芯およびその作製方法に適用可能であるが、他の磁性部品（磁性シートなど）およびその作製方法に利用することもできる。
【符号の説明】
【００８７】
１０        ＤＳＣ曲線
１１        第１ピーク
１２        第１立ち上がり部
１５        第２ピーク
１６        第２立ち上がり部
２０、２１        ベースライン
３２        第１上昇接線
４２        第２上昇接線
１００        ＤＳＣ曲線
１０１        第１の軟磁性合金粉末の第１ピーク
１０２        第２の軟磁性合金粉末の第１ピーク
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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