(57)【要約】【課題】シートの加工・成形時におけるハンドリング性を確保しながら高い熱伝導性及び電気絶縁性に優れた熱伝導性樹脂シートを与える熱硬化性樹脂組成物を提供すること。【解決手段】本発明は、熱伝導性フィラーとして、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子から形成された二次凝集粒子と粒径２μｍ以下の無機微細粒子とを含有する熱硬化性樹脂組成物であって、該二次凝集粒子の含有量が３０体積％以上であり且つ該無機微細粒子の含有量が１体積％以上５体積％以下であることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱伝導性フィラーとして、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子から形成された二次凝集粒子と粒径２μｍ以下の無機微細粒子とを含有する熱硬化性樹脂組成物であって、該二次凝集粒子の含有量が３０体積％以上であり且つ該無機微細粒子の含有量が１体積％以上５体積％以下であることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項２】
前記無機微細粒子が、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、シリカ及びアルミナからなる群から選択されることを特徴とする請求項１に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項３】
前記二次凝集粒子の平均粒径が２０μｍ以上１８０μｍ以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項４】
前記二次凝集粒子と前記無機微細粒子との合計含有量が、３１体積％以上８０体積％以下であることを特徴とする請求項１〜３の何れか一項に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４の何れか一項に記載の熱硬化性樹脂組成物をシート状に加工したことを特徴とする熱伝導性樹脂シート。
【請求項６】
請求項１〜４の何れか一項に記載の熱硬化性樹脂組成物を基材に塗布して乾燥させる工程と、塗布乾燥物を０．５ＭＰａ以上５０ＭＰａ以下のプレス圧で加圧しながら硬化させる工程とを含むことを特徴とする熱伝導性樹脂シートの製造方法。
【請求項７】
一方の放熱部材に搭載された電力半導体素子と、該電力半導体素子で発生する熱を外部に放熱する他方の放熱部材と、該電力半導体素子で発生する熱を該一方の放熱部材から該他方の放熱部材に伝達する、請求項５に記載の熱伝導性樹脂シートとを備えることを特徴とするパワーモジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱硬化性樹脂組成物、熱伝導性樹脂シート、その製造方法及びパワーモジュールに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電気・電子機器の発熱部材から放熱部材へ熱を伝達させる熱伝導性絶縁層には、熱伝導性及び電気絶縁性に優れていることが要求され、この要求を満たすものとして、熱伝導性及び電気絶縁性に優れた無機充填材を熱硬化性樹脂等のマトリックス樹脂中に含有する樹脂組成物を用いて製造された熱伝導性樹脂シートが広く用いられている。ここで、熱伝導性及び電気絶縁性に優れた無機充填材としては、アルミナ、窒化ホウ素、シリカ、窒化アルミニウム等が挙げられるが、その中でも、窒化ホウ素は、熱伝導性及び電気絶縁性に加えて化学的安定性にも優れており、また無毒性且つ比較的安価でもあるため、熱伝導性樹脂シートに広く用いられている。
【０００３】
窒化ホウ素は、黒鉛と同様の分子構造を有しており、一般に市販されている窒化ホウ素の結晶構造は鱗片状である。そのため、熱伝導性樹脂シートの製造プロセスでこれら鱗片状窒化ホウ素が面方向に配向する。この窒化ホウ素は、熱的異方性を有しており、結晶のａ軸方向（面方向）の熱伝導率は、ｃ軸方向（厚さ方向）の数倍から数十倍と言われている。従って、鱗片状窒化ホウ素が面方向に配列すると、充填量を増してもシートの厚さ方向の熱伝導率を向上させることができない。そこで、シートの厚さ方向の熱伝導性を向上させるために、特許文献１及び２のように、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子を凝集させた二次凝集粒子又はこれを焼結させた二次焼結粒子のような等方的な熱伝導性を有する無機充填材を熱硬化性樹脂中に分散させたものが提案されている。窒化ホウ素の二次凝集粒子又は二次焼結粒子を配合することで、シートの厚さ方向の熱伝導率を高めることができる。一般的に、熱伝導性樹脂シートの熱伝導性を向上させるためには、窒化ホウ素の二次凝集粒子又は二次焼結粒子の含有量を増やせばよい。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−６０１３４号公報
【特許文献２】国際公開第２００９／０４１３００号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、窒化ホウ素の二次凝集粒子又は二次焼結粒子の含有量を増やすと、塗工・乾燥後のシートが脆くなり、シートの加工・成形の割れや欠けの原因となり、ハンドリング性に問題が生じる。窒化ホウ素の二次凝集粒子又は二次焼結粒子は、細かな一次粒子から形成されており、二次凝集粒子又は二次焼結粒子中の一次粒子間の空隙は非常に小さい。そのため、熱硬化性樹脂は毛細管現象により二次凝集粒子又は二次焼結粒子中に浸透し、二次凝集粒子又は二次焼結粒子の含有量が増すと二次凝集粒子又は二次焼結粒子同士を繋ぎ止める熱硬化性樹脂が不足することになる。このことが、シートの加工・成形の割れや欠けの原因となり、ハンドリング性の問題となる。
【０００６】
本発明は、上記のような問題を解決するためになされたものであり、シートの加工・成形時におけるハンドリング性を確保しながら高い熱伝導性及び電気絶縁性に優れた熱伝導性樹脂シートを与える熱硬化性樹脂組成物を提供することを目的とする。
また、本発明は、生産性やコスト面において有利であり、且つ熱伝導性及び電気絶縁性に優れた熱伝導性樹脂シート及びその製造方法を提供することを目的とする。更に、本発明は、熱放散性に優れたパワーモジュールを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記のような問題を解決すべく鋭意研究した結果、熱伝導性フィラーとして、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子から形成された二次凝集粒子を多く含有する熱硬化性樹脂組成物において、二次凝集粒子と組合せる無機粒子の粒度を制御することによって、二次凝集粒子間の繋ぎを形成することができ、シートの塗工・乾燥後の割れや欠けを抑制してシートのハンドリング性を向上し、且つ硬化後の熱伝導率及び絶縁性能を確保した熱伝導性樹脂シートが得られることを見出した。
即ち、本発明は、熱伝導性フィラーとして、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子から形成された二次凝集粒子と粒径２μｍ以下の無機微細粒子とを含有する熱硬化性樹脂組成物であって、該二次凝集粒子の含有量が３０体積％以上であり且つ該無機微細粒子の含有量が１体積％以上５体積％以下であることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物である。
本発明は、上記の熱硬化性樹脂組成物をシート状に加工したことを特徴とする熱伝導性樹脂シートである。
また、本発明は、上記の熱硬化性樹脂組成物を基材に塗布して乾燥させる工程と、塗布乾燥物を０．５ＭＰａ以上５０ＭＰａ以下のプレス圧で加圧しながら硬化させる工程とを含むことを特徴とする熱伝導性樹脂シートの製造方法である。
更に、本発明は、一方の放熱部材に搭載された電力半導体素子と、電力半導体素子で発生する熱を外部に放熱する他方の放熱部材と、電力半導体素子で発生する熱を一方の放熱部材から他方の放熱部材に伝達する、上記の熱伝導性樹脂シートとを備えることを特徴とするパワーモジュールである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、製造時のハンドリング性や加工性に優れ、且つ熱伝導性及び電気絶縁性に優れた熱伝導性樹脂シートを与える熱硬化性樹脂組成物を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】実施の形態１に係る熱硬化性樹脂組成物から得られる熱伝導性樹脂シートの断面模式図である。
【図２】粒径２μｍ以下の無機微細粒子を含有しない熱硬化性樹脂組成物から得られる熱伝導性樹脂シートの断面模式図である。
【図３】実施の形態３に係るパワーモジュールの断面模式図である。
【図４】粒径２μｍ以下の無機微細粒子の含有量と熱伝導製樹脂シートの熱伝導率（相対値）との関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
実施の形態１．
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物は、熱伝導性フィラーとして、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子を凝集させて形成した二次凝集粒子（以下、二次凝集粒子と呼ぶ）と粒径２μｍ以下の無機微細粒子とを熱硬化性樹脂中に含有するものである。
【００１１】
二次凝集粒子を構成する鱗片状窒化ホウ素の一次粒子の平均長径は、１５μｍ以下であることが好ましい。この一次粒子があらゆる方向を向いて凝集、すなわち等方的に凝集しているため、二次凝集粒子は等方的な熱伝導性を有している。鱗片状窒化ホウ素の一次粒子の平均長径が１５μｍよりも大きいと、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子の凝集強度が低くなり、二次凝集粒子が熱伝導性樹脂シートの製造工程（プレス工程）において崩れ易くなり、所望の熱伝導性を有する熱伝導性樹脂シートが得られないことがある。
【００１２】
二次凝集粒子の含有量は、熱硬化性樹脂組成物全体の３０体積％以上である。二次凝集粒子の含有量が３０体積％より低いと、所望の熱伝導性を有する熱伝導性樹脂シートが得られない。
【００１３】
二次凝集粒子の平均粒径は、好ましくは２０μｍ以上１８０μｍ以下であり、より好ましくは４０μｍ以上１３０μｍ以下である。二次凝集粒子の平均粒径が２０μｍ未満であると、所望の熱伝導性を有する熱伝導性樹脂シートが得られないことがある。一方、二次凝集粒子の平均粒径が１８０μｍを超えると、所望の厚さを有する熱伝導性樹脂シートが得られなかったり、電気絶縁性が低下することもある。なお、本実施の形態において、平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒度分布測定による値である。
なお、二次凝集粒子の形状は、球状に限定されず、鱗片状、棒状、俵状等の他の形状であってもよいが、熱硬化性樹脂組成物を製造する際に、熱硬化性樹脂の流動性を確保しつつ、二次凝集粒子の含有量を高めることができること等を考慮すると、二次凝集粒子は球状であることが好ましい。ただし、球状以外の他の形状の場合、平均粒径は当該形状における長辺の長さを意味する。
【００１４】
二次凝集粒子は、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子を用いて、公知の方法に従って製造することができる。具体的には、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子を公知の方法で凝集させた後、焼結させることによって作製することができる。ここで、焼結温度は、特に限定されないが、一般的に２０００℃程度である。凝集方法としては、特に限定されないが、所定の鱗片状窒化ホウ素の一次粒子をスプレードライ法等の公知の方法によって凝集させることが好ましい。スプレードライ法は、大量生産によく用いられ、球状で流動性の良い顆粒（二次凝集粒子）が得られ易いため好ましい。
【００１５】
本実施の形態では、熱伝導性フィラーとして、２μｍ以下の無機微細粒子を特定の割合で配合することで、二次凝集粒子間に微細な空隙を形成して毛細管力により熱硬化性樹脂を保持し、二次凝集粒子中への熱硬化性樹脂の浸透を抑制して、熱伝導性シートのベース部分における熱硬化性樹脂の不足を防止している。
熱硬化性樹脂が溶融して流動する際の毛細管現象は、一般的に、以下の式（１）によって表すことができる。
ｈ＝２Ｔｃｏｓθ／ρｇｒ    （１）
上記式（１）中、ｈは熱硬化性樹脂の流出し易さ（ｍ）を表し、Ｔは表面張力（Ｎ／ｍ）を表し、θは接触角（°）を表し、ρは熱硬化性樹脂の密度（ｋｇ／ｍ３）を表し、ｇは重力加速度（ｍ／ｍ２）を表し、ｒは二次凝集粒子の空隙径及び二次凝集粒子間のベース部分の空隙径（ｍ）を表す。
この式（１）から分かるように、熱硬化性樹脂が溶融した際の熱硬化性樹脂の流動し易さは、二次凝集粒子の空隙径及び二次凝集粒子間のベース部分の空隙径と関係しており、これらの径が小さくなる方向へ熱硬化性樹脂は流動する。よって、二次凝集粒子の空隙径と二次凝集粒子間のベース部分の空隙径とをほぼ等しくするか或いは二次凝集粒子間のベース部分の空隙径を二次凝集粒子の空隙径より小さくすることで、溶融した熱硬化性樹脂の二次凝集粒子への浸透を制御することができる。
【００１６】
具体的には、粒径２μｍ以下の無機微細粒子を、熱硬化性樹脂組成物全体に対して、１体積％以上５体積％以下含有させる。無機微細粒子の含有量が１体積％より少ないと、二次凝集粒子間のベース部分の空隙径が二次凝集粒子中の空隙径より大きくなり二次凝集粒子中への熱硬化性樹脂の浸透を抑制できなくなり、二次凝集粒子間のベース部分の熱硬化性樹脂が不足する。また、粒径２μｍ以下の無機微細粒子の含有量が５体積％より多いと、無機微細粒子と熱硬化性樹脂との間の界面の熱抵抗が増大し、成形した熱硬化性樹脂組成物の熱伝導率の低下を招く。このように粒径２μｍ以下の無機微細粒子を特定の割合で配合することで、塗工・乾燥後のシートのハンドリング性に優れ、且つ熱伝導率の高い熱硬化性樹脂組成物を得ることができる。
【００１７】
熱伝導性フィラーの含有量、即ち、二次凝集粒子と粒径２μｍ以下の無機微細粒子との合計含有量は、３１体積％以上８０体積％以下であることが好ましく、４０体積％以上７０体積％以下であることがより好ましい。熱伝導性フィラーの含有量が３１体積％より少ないと、熱伝導性樹脂シートの熱伝導率が低くなり、パワーモジュールで所望の放熱性が得られない。一方、熱伝導性フィラーの含有量が８０体積％を超えると、熱硬化性樹脂中に熱伝導性フィラーを充填する際に混練分散させることが難しくなり、作業性や成形性に支障を生じることがある。更に、所望の厚さを有する熱伝導性樹脂シートが得られなかったり、電気絶縁性が低下することもある。なお、熱伝導性フィラーの含有量が上記範囲内であれば、粒径が２μｍを超える無機微細粒子が熱硬化性樹脂組成物に含まれてもよい。
【００１８】
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物に用いられる無機微細粒子としては、特に限定されないが、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）、溶融シリカ（ＳｉＯ２）、結晶シリカ（ＳｉＯ２）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）等を挙げることができる。これらの中でも、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、シリカ及びアルミナからなる群から選択される無機微細粒子を用いることが好ましい。
【００１９】
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物に用いられる熱硬化性樹脂としては、特に限定されることはなく、公知の熱硬化性樹脂を用いることができる。かかる熱硬化性樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、脂環脂肪族エポキシ樹脂、グリシジル−アミノフェノール系エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂などが挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２０】
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を硬化させるために、硬化剤を含有することができる。硬化剤としては、特に限定されることはなく、熱硬化性樹脂の種類にあわせて公知のものを適宜選択すればよい。かかる硬化剤としては、例えば、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸及び無水ハイミック酸等の脂環式酸無水物；ドデセニル無水コハク酸等の脂肪族酸無水物；無水フタル酸及び無水トリメリット酸等の芳香族酸無水物；ジシアンジアミド及びアジピン酸ジヒドラジド等の有機ジヒドラジド；トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール；ジメチルベンジルアミン；１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン及びその誘導体；２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール及び２−フェニルイミダゾール等のイミダゾール類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｐ−ヒドロキシスチレン樹脂などの多価フェノール化合物が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物における硬化剤の配合量は、使用する熱硬化性樹脂や硬化剤の種類等に併せて適宜調整すればよく、一般的に、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、０．１質量部以上２００質量部以下である。
【００２１】
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物は、熱硬化性樹脂と熱伝導性フィラーとの界面の接着力を向上させる観点から、カップリング剤を含有することができる。カップリング剤としては、特に限定されることはなく、熱硬化性樹脂や無機充填材の種類にあわせて公知のものを適宜選択すればよい。かかるカップリング剤としては、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物におけるカップリング剤の配合量は、使用する熱硬化性樹脂やカップリング剤の種類等に併せて適宜設定すればよく、一般的に、熱硬化性樹脂１００質量部に対して、０．０１質量％以上５質量％以下である。
【００２２】
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物は、当該組成物の粘度を調整する観点から、溶剤を含有することができる。溶剤としては、特に限定されることはなく、熱硬化性樹脂や無機充填材の種類にあわせて公知のものを適宜選択すればよい。かかる溶剤としては、例えば、アセトン、エタノール、イソプロピルアルコール、トルエン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物における溶剤の配合量は、混練が可能な量であれば特に限定されることはなく、一般的に、熱硬化性樹脂と熱伝導性フィラーとの合計１００質量部に対して、５０質量部以上２００質量部以下である。
【００２３】
上記のような構成成分を含有する本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物の製造方法は、特に限定されることはなく、公知の方法に従って行うことができる。例えば、本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物は、以下のようにして製造することができる。
まず、所定量の熱硬化性樹脂と、この熱硬化性樹脂を硬化させるために必要な量の硬化剤とを混合する。次に、この混合物に溶剤を加えた後、熱伝導性フィラー（具体的には、鱗片状窒化ホウ素の一次粒子から形成された二次凝集粒子と粒径２μｍ以下の無機微細粒子）を加えて予備混合する。なお、熱硬化性樹脂組成物の粘度が低い場合には、溶剤を加えなくてもよい。次に、この予備混合物を３本ロールやニーダ等を用いて混練することによって熱硬化性樹脂組成物を得ることができる。なお、熱硬化性樹脂組成物にカップリング剤やその他添加剤を配合する場合、混練工程前までに加えればよい。
【００２４】
実施の形態２．
本実施の形態の熱伝導性樹脂シートは、上記の熱硬化性樹脂組成物を基材に塗工・乾燥させてシート状にしたものである。
以下、本実施の形態の熱伝導性樹脂シートについて図面を用いて説明する。
図１は、本実施の形態の熱硬化性樹脂組成物を基材に塗工・乾燥させて得られる熱伝導性樹脂シートの断面模式図である。図１において、熱伝導性樹脂シート１は、マトリックスとなる熱硬化性樹脂２と、この熱硬化性樹脂２中に分散させた窒化ホウ素の二次凝集粒子３と、これら二次凝集粒子３同士を繋ぐ粒径２μｍ以下の無機微細粒子４とから構成される。
このような構成を有する熱伝導樹脂シート１では、二次凝集粒子３が特定の割合で配合された無機微細粒子４によって繋ぎとめられ、熱伝導樹脂シート１の割れや欠けを抑制する働きをする。そのため、成形・加工時のハンドリング性の向上ができ、これを硬化した熱伝導樹脂シート１は熱伝導率が高く、絶縁性に優れた特性を示す。
これに対して、粒径２μｍ以下の無機微細粒子の含有量が１体積％未満である熱硬化性樹脂組成物では、図２に示すように、二次凝集粒子３間に存在する無機微細粒子４が毛細管現象により熱硬化性樹脂２を保持できず、二次凝集粒子３同士を繋ぎとめることができない。これにより二次凝集粒子３が容易に崩れ易くなり、シート化したときに割れや欠けの原因となる。
【００２５】
本実施の形態の熱伝導性樹脂シートは、上記の熱硬化性樹脂組成物を基材に塗布して乾燥させる工程と、必要により塗布乾燥物を所定のプレス圧で加圧しながら硬化させる工程とを含む方法によって製造することができる。
ここで、基材としては、特に限定されることはなく、例えば、凹凸を有した銅箔や離型処理された樹脂シートやフィルム等のような公知の基材を用いることができる。
熱硬化性樹脂組成物の塗布方法としては、特に限定されることはなく、ドクターブレード法等のような公知の方法を用いることができる。
塗布した熱硬化性樹脂組成物の乾燥は、周囲温度で行ってよいが、溶剤の揮発を促進させる観点から、必要に応じて８０℃以上１５０℃以下に加熱してもよい。
【００２６】
塗布・乾燥した熱伝導性樹脂シートを必要により加圧してもよい。加圧時のプレス圧は、０．５ＭＰａ以上５０ＭＰａ以下であることが好ましく、０．５ＭＰａ以上３０ＭＰａ以下であることがより好ましい。プレス圧が０．５ＭＰａ未満であると、熱伝導性樹脂シート内にボイドが混入し、電気絶縁性が低下することがある。プレス圧が５０ＭＰａを超えると、二次凝集粒子が崩壊してしまい、熱伝導性樹脂シートの熱伝導性が低下する。また、プレス時間は、特に限定されないが、一般的に５分以上６０分以下である。
熱伝導性樹脂シートの硬化温度は、使用する熱硬化性樹脂の種類にあわせて適宜設定すればよいが、一般的に８０℃以上２５０℃以下である。また、硬化時間は、特に限定されないが、一般的に２分以上２４時間以下である。
【００２７】
上記のようにして製造される本実施の形態の熱伝導性樹脂シートは、電気・電子機器の発熱部材と放熱部材との間に配置することにより、発熱部材と放熱部材とを接着すると共に電気絶縁することができる。また、本実施の形態の熱伝導性樹脂シートは、熱伝導性が高いので、発熱部材から放熱部材に熱を効率良く伝達することができる。
本実施の形態の熱伝導性樹脂シートを電気・電子機器に組み込む場合、熱硬化性樹脂組成物を発熱部材や放熱部材上に直接塗布して熱伝導性樹脂シートを作製することも可能である。また、マトリックスの熱硬化性樹脂がＢステージ状態にある熱伝導性樹脂シートを予め作製しておき、これを発熱部材と放熱部材との間に配置した後、所定のプレス圧で加圧しながら８０℃以上２５０℃以下に加熱することで熱伝導性樹脂シートを作製することも可能である。これらの方法によれば、熱伝導性樹脂シートに対する発熱部材や放熱部材の接着性がより高くなる。
【００２８】
実施の形態３．
本実施の形態のパワーモジュールは、一方の放熱部材に搭載された電力半導体素子と、電力半導体素子で発生する熱を外部に放熱する他方の放熱部材と、電力半導体素子で発生する熱を一方の放熱部材から他方の放熱部材に伝達する熱伝導性樹脂シートとを備える。
以下、本実施の形態のパワーモジュールについて図面を用いて説明する。
図３は、本実施の形態のパワーモジュールの断面模式図である。図３において、パワーモジュール１０は、一方の放熱部材であるリードフレーム１１に搭載された電力半導体素子１２と、他方の放熱部材であるヒートシンク１３と、リードフレーム１１とヒートシンク１３との間に配置された熱伝導性樹脂シート１４とを備えている。さらに、電力半導体素子１２と制御用半導体素子１５との間、及び電力半導体素子１２とリードフレーム１１との間は、金属線１６によってワイアボンディングされている。また、リードフレーム１１の端部及びヒートシンク１３の外部放熱のための部分以外は封止樹脂１７で封止されている。
このような構成を有するパワーモジュール１０は、熱伝導性及び絶縁性に優れた熱伝導性樹脂シート１４を有しているので、熱放散性に優れたものとなる。
【実施例】
【００２９】
以下、実施例及び比較例により本発明の詳細を説明するが、これらによって本発明が限定されるものではない。
＜窒化ホウ素の二次凝集体の作製＞
窒化ホウ素の微細な一次粒子原料をスプレードライ等の公知の方法によって凝集させた後、約２０００℃で焼成及び粒成長させることによって、窒化ホウ素の一次粒子から形成された平均粒子径５０μｍの二次凝集粒子を得た。ここで、一次粒子の平均長径は、二次凝集粒子をエポキシ樹脂に埋封したサンプルを作製し、そのサンプルの断面を研磨して電子顕微鏡で数千倍に拡大した写真を数枚撮影した後、一次粒子の長径を実際に測定し、その測定値を平均することによって求めた。
【００３０】
〔実施例１〕
液状のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８：三菱化学製）１００質量部、及び硬化剤である１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール（キュアゾール２ＰＮ−ＣＮ：四国化成工業株式会社製）１質量部を、溶剤であるメチルエチルケトン２２３質量部に添加して攪拌混合した。この溶液に、二次凝集粒子１８７質量部及び平均粒径約４μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＨＧＰ：電気化学工業製）４７質量部を添加して均一に分散した熱硬化性樹脂組成物を調製した。なお、この熱硬化性樹脂組成物における２μｍ以下の窒化ホウ素の含有量は、鱗片状窒化ホウ素の粒径分布から１．１体積％と求められた。
【００３１】
次に、熱硬化性樹脂組成物を、厚さ１０５μｍの放熱部材上にドクターブレード法にて塗布した後、１１０℃で１０分間加熱乾燥させることによって、厚さが３００μｍの熱伝導性樹脂シートを作製した。放熱部材上に塗布した熱伝導性樹脂シートを、熱伝導性樹脂シート側が内側になるように２枚重ねた後、１０〜２０ＭＰａのプレス圧で加圧しながら１２０℃で１時間加熱し、さらに１６０℃で３時間加熱することで、熱伝導性樹脂シートのマトリックスである熱硬化性樹脂を完全に硬化させ、２つの放熱部材に挟まれた熱伝導性樹脂シートを得た。
【００３２】
〔実施例２〕
鱗片状窒化ホウ素（ＨＧＰ：電気化学工業製）４７質量部の代わりに、平均粒径約１０μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＭＧＰ：電気化学工業製）３５質量部と平均粒径約１μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＵＨＰ：昭和電工製）１２質量部を配合した以外は実施例１と同様にして熱硬化性樹脂組成物を調製した。なお、この熱硬化性樹脂組成物における２μｍ以下の窒化ホウ素の含有量は、鱗片状窒化ホウ素の粒径分布から２．１体積％と求められた。
得られた熱硬化性樹脂組成物を用いて、実施例１と同様にして熱伝導性樹脂シートを作製した。
【００３３】
〔実施例３〕
窒化ホウ素の二次凝集粒子の添加量を２１０質量部に変更し、鱗片状窒化ホウ素（ＨＧＰ：電気化学工業製）４７質量部の代わりに、平均粒径約１μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＵＨＰ：昭和電工製）２３質量部を配合した以外は実施例１と同様にして熱硬化性樹脂組成物を調製した。なお、この熱硬化性樹脂組成物における２μｍ以下の窒化ホウ素の含有量は、鱗片状窒化ホウ素の粒径分布から３．９体積％と求められた。
得られた熱硬化性樹脂組成物を用いて、実施例１と同様にして熱伝導性樹脂シートを作製した。
【００３４】
〔実施例４〕
鱗片状窒化ホウ素（ＨＧＰ：電気化学工業製）４７質量部の代わりに、平均粒径約１０μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＭＧＰ：電気化学工業製）１９質量部と平均粒径約１μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＵＨＰ：昭和電工製）２８質量部を配合した以外は実施例１と同様にして熱硬化性樹脂組成物を調製した。なお、この熱硬化性樹脂組成物における２μｍ以下の窒化ホウ素の含有量は、鱗片状窒化ホウ素の粒径分布から４．７体積％と求められた。
得られた熱硬化性樹脂組成物を用いて、実施例１と同様にして熱伝導性樹脂シートを作製した。
【００３５】
〔比較例１〕
鱗片状窒化ホウ素（ＨＧＰ：電気化学工業製）４７質量部の代わりに、平均粒径約１０μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＭＧＰ：電気化学工業製）４７質量部を配合した以外は実施例１と同様にして熱硬化性樹脂組成物を調製した。なお、この熱硬化性樹脂組成物における２μｍ以下の窒化ホウ素の含有量は、鱗片状窒化ホウ素の粒径分布から０．２体積％と求められた。
得られた熱硬化性樹脂組成物を用いて、実施例１と同様にして熱伝導性樹脂シートを作製した。
【００３６】
〔比較例２〕
鱗片状窒化ホウ素（ＨＧＰ：電気化学工業製）４７質量部の代わりに、平均粒径約１μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＵＨＰ：昭和電工製）４７質量部を配合した以外は実施例１と同様にして熱硬化性樹脂組成物を調製した。なお、この熱硬化性樹脂組成物における２μｍ以下の窒化ホウ素の含有量は、鱗片状窒化ホウ素の粒径分布から７．７体積％と求められた。
得られた熱硬化性樹脂組成物を用いて、実施例１と同様にして熱伝導性樹脂シートを作製した。
【００３７】
〔比較例３〕
鱗片状窒化ホウ素（ＨＧＰ：電気化学工業製）４７質量部の代わりに、平均粒径約１０μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＭＧＰ：電気化学工業製）９質量部と平均粒径約１μｍの鱗片状窒化ホウ素（ＵＨＰ：昭和電工製）３７質量部を配合した以外は実施例１と同様にして熱硬化性樹脂組成物を調製した。なお、この熱硬化性樹脂組成物における２μｍ以下の窒化ホウ素の含有量は、鱗片状窒化ホウ素の粒径分布から６．２体積％と求められた。
得られた熱硬化性樹脂組成物を用いて、実施例１と同様にして熱伝導性樹脂シートを作製した。
【００３８】
実施例１〜４及び比較例１〜３で得られた熱伝導性樹脂シートについて、シート厚さ方向の熱伝導率をレーザーフラッシュ法にて測定した。この熱伝導率の測定結果は、比較例１の熱伝導性樹脂シートで得られた熱伝導率を基準とし、各実施例又は各比較例の熱伝導性樹脂シートで得られた熱伝導率の相対値（［各実施例又は各比較例の熱伝導性樹脂シートで得られた熱伝導率］／［比較例１の熱伝導性樹脂シートで得られた熱伝導率］の値）として表１に示した。
また、熱伝導性樹脂シートの絶縁破壊電界（ＢＤＥ）は、油中で、放熱部材に挟まれた熱伝導性樹脂シートに１ｋＶ／秒の一定昇圧にて電圧を印加することにより測定された絶縁破壊電圧（ＢＤＶ）を熱伝導性樹脂シートの厚さで割ることにより算出した。この絶縁破壊電界（ＢＤＥ）の結果は、比較例１の熱伝導性樹脂シートで得られたＢＤＥを基準とし、各実施例又は比較例の熱伝導性樹脂シートで得られたＢＤＥの相対値（［各実施例又は比較例の熱伝導性樹脂シートで得られたＢＤＥ］／［比較例１の熱伝導性樹脂シートで得られたＢＤＥ］の値）として表１に示した。
【００３９】
なお、表１では、各実施例及び比較例で使用した構成成分の種類及び配合量についてもまとめた。また、各配合量は質量部を用いて表した。
【００４０】
【表１】
2014152299.tif 000003
【００４１】
実施例１〜４に示す熱伝導性樹脂シートの塗工・乾燥後の成形・加工性は、割れ・欠けが無く、良好であった。２μｍ以下の無機微細粒子の含有量が１体積％より少ない比較例１の熱伝導性樹脂シートでは、切断時にシートの割れ・欠けが発生して、成形・加工性が劣ることが示された。この結果より、熱伝導性樹脂シートの塗工・乾燥後の成形・加工性を確保するには、２μｍ以下の無機微細粒子の含有量が１体積％以上であることが必要である。
実施例１〜４に示す熱伝導性樹脂シートの熱伝導率は、図４に示すように、比較例１に比べてほぼ同等の値を示す。しかし、２μｍ以下の無機微細粒子の含有量が５体積％より多くなると、熱伝導率は大きく低下することが分かる。この結果より、熱伝導樹脂シートの熱伝導率を確保するためには、２μｍ以下の無機微細粒子の含有量が５体積％以下であることが必要である。
また、これら実施例１〜４の熱伝導性樹脂シートの絶縁性（破壊電界ＢＤＥ）はいずれも良好な値が得られた。
【００４２】
〔実施例５〕
実施例１〜４で示した熱伝導性樹脂シートを用い、トランスファーモールド法にて封止樹脂で封止して、パワーモジュールを作製した。
このパワーモジュールにおいて、リードフレームと銅のヒートシンクの中央部とに熱電対を取り付けた後、パワーモジュールを稼動させ、リードフレームとヒートシンクとの温度をそれぞれ測定した。その結果、実施例１〜４の熱伝導性樹脂シートを用いたパワーモジュールはいずれも、リードフレームとヒートシンクとの温度差が小さく、熱放散性に優れていた。
【００４３】
以上の結果からわかるように、本発明の熱伝導性樹脂シートは、生産性やコスト面において有利であり、且つ熱伝導性及び電気絶縁性に優れている。また、本発明のパワーモジュールは、熱放散性に優れている。
【符号の説明】
【００４４】
１  熱伝導性樹脂シート、２  熱硬化性樹脂、３  二次凝集粒子、４  無機微細粒子、１０  パワーモジュール、１１  リードフレーム、１２  電力半導体素子、１３  ヒートシンク、１４  熱伝導性樹脂シート、１５  制御用半導体素子、１６  金属線、１７  封止樹脂。
【図１】
2014152299.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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