(57)【要約】【課題】人造黒鉛部材を製造するための組成物およびその部材の製造方法を提供する。【解決手段】前記組成物は、フライアッシュのような炭素質原料、粘着剤および分散剤を含む。本発明の人造黒鉛部材の製造方法は、上記組成物を混合する工程、混合された組成物をベークし、複数の顆粒を有する粉末を得る工程、前記粉末から適当な粒径の顆粒を選別する工程、選別された複数の顆粒を物体に成形する工程、前記物体を５００〜１０００℃で加熱する工程、および加熱された物体を黒鉛化し、人造黒鉛部材を得る工程を含む。本発明で製造された人造黒鉛部材は、製造プロセスが簡単であり、コストが低く、また、多孔質特性を有するため、相当大きい比表面積を有し、放熱基材とするのに極めて適している。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
人造黒鉛部材を製造するための組成物であって、
組成物の重量に基づいて、含有量が５０〜６０％である炭素質原料、
組成物の重量に基づいて、含有量が１５〜４５％である粘着剤、および
組成物の重量に基づいて、含有量が５〜２５％である分散剤を含むことを特徴とする、人造黒鉛部材を製造するための組成物。
【請求項２】
前記炭素質原料はフライアッシュを含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記炭素質原料は黒鉛粉体をさらに含み、前記炭素質原料の重量に基づいて、前記フライアッシュの含有量が８５〜９５％であり、前記黒鉛粉体の含有量が５〜１５％である、請求項２に記載の組成物。
【請求項４】
前記フライアッシュは、燃石炭フライアッシュ、燃油フライアッシュまたはその組み合わせである、請求項２に記載の組成物。
【請求項５】
前記粘着剤はアスファルト及びポリマーから選ばれる、請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
前記ポリマーはフェノール樹脂系ポリマーである、請求項５に記載の組成物。
【請求項７】
前記分散剤は水性分散剤である、請求項１に記載の組成物。
【請求項８】
前記水性分散剤は水、アルコール系化合物及びその組み合わせから選ばれる、請求項７に記載の組成物。
【請求項９】
前記水性分散剤はエタノールである、請求項８に記載の組成物。
【請求項１０】
人造黒鉛部材の製造方法であって、
請求項１に記載の組成物を混合する工程、
混合された組成物を８０〜２００℃で１〜３時間ベークし、複数の顆粒を有する粉末を得る工程、
前記粉末から粒径の大きさが１００〜１０００μｍの範囲にある顆粒を選別する工程、
選別された複数の顆粒を物体に成形する工程、
前記物体を５００〜１０００℃で１〜３時間加熱する工程、および
加熱された前記物体を１９００〜２５００℃で１〜５時間黒鉛化し、人造黒鉛部材を得る工程を含むことを特徴とする、人造黒鉛部材の製造方法。
【請求項１１】
前記粉末から粒径の大きさが１００〜５００μｍの範囲にある顆粒を選別する、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記選別された複数の顆粒を、熱プレスまたは粉末冶金成形の方式で成形する、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
人造黒鉛部材を製造するための粉末材料であって、
粒径の大きさが１００〜１０００μｍの範囲にある複数の顆粒を含み、
前記顆粒がそれぞれ炭素質原料と粘着剤との混合物を含むことを特徴とする、人造黒鉛部材を製造するための粉末材料。
【請求項１４】
前記炭素質原料はフライアッシュを含む、請求項１３に記載の粉末材料。
【請求項１５】
前記炭素質原料は黒鉛粉体をさらに含み、前記炭素質原料の重量に基づいて、前記フライアッシュの含有量が８５〜９５％であり、前記黒鉛粉体の含有量が５〜１５％である、請求項１４に記載の粉末材料。
【請求項１６】
前記フライアッシュは、燃石炭フライアッシュ、燃油フライアッシュまたはその組み合わせである、請求項１４に記載の粉末材料。
【請求項１７】
前記粘着剤はアスファルト及びポリマーから選ばれる、請求項１３に記載の粉末材料。
【請求項１８】
前記ポリマーはフェノール樹脂系ポリマーである、請求項１７に記載の粉末材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、人造黒鉛部材を製造するための組成物およびその部材の製造方法、特に、フライアッシュを含有する組成物および前記組成物を用いて人造黒鉛部材を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
省エネ・低炭素の動向の下、各国では、エネルギー消費の多い白熱電球の使用が禁止され、エネルギー低消費、省電力、長寿命かつ耐久性に優れたＬＥＤ照明器具が全面的に用いられるようになってきた。しかしながら、現在、ＬＥＤ照明器具は、従来のアルミニウム系放熱材料では熱伝導性は優れるものの放熱速度は遅いという問題に制約され、従来の照明灯具に取って代わる製品を出すことがなかなかできない。
【０００３】
また、科学技術の発展にともなって、電子製品は、日増しに軽薄短小化され、電力消費が増大している。従って、作動する際、チップのマイクロ熱流にはホットスポットが生じ、タイムリーに熱を導出しないと、チップが好ましい機能を発揮することができず、または、チップの損失が増大し、使用寿命が短くなり、さらには全体的な品質表現に影響を及ぼす。従来、回路基板の放熱においては、通常、高い熱伝導係数を有する銅系放熱材料が用いられるが、その放熱係数が低いため、良好な放熱効果が得られず、さらに熱ボトルネックを生じさせる。
【０００４】
また、熱エネルギーは、通常、伝導、対流および放射といった三つの方式により伝達される。固体放熱材料の多くは、熱伝導係数が高い材料から選ばれ、空気と接触して対流を生じさせる方式により熱を導出する。故に、放熱効果と材料自体の表面積とが密接に関連する。従来、放熱材料を螺旋状放熱シート、ヒートシンク、螺旋状ヒートシンクなどとして作製し、熱伝導材料の空気と接触する表面積を増やす以外に、電子工業では、ルーズな構造で軽質量、高熱伝導、高放熱などの特性を有する天然黒鉛を放熱材料として使用するようになってきた。しかしながら、天然黒鉛はコストが高く、また、従来のヒートシンクは体積が大きく、軽薄短小の電子製品やＬＥＤには適していない。このため、電子工業では、依然として、好ましい放熱効果を有する放熱材料の研究開発に取り組む傾向がある。
【０００５】
現在、適切な放熱材料を研究開発するために、台湾特許ＴＷＩ３０７１４５号公報（特許文献１）には、ダイヤモンド顆粒、アルミニウム金属基質および黒鉛を含有する炭素複合体から製造された良好な熱伝導・放熱効果を有する放熱器が開示されている。しかしながら、ダイヤモンド顆粒とアルミニウム金属基質とは、アルミニウム金属と良好な密着効果を達成するために、黒鉛に依存する必要がある。また、ダイヤモンドはコストが高く、硬度が高く、加工が難しいため、コストを考慮すると、電子工業での大量生産は経済的なコストに合致しない。
【０００６】
台湾特許ＴＷ２０１１１４６８４号公報（特許文献２）には、未燃炭素を利用して黒鉛機能を有する粉末材料および多孔性材料を製造する方法が開示されている。前記方法を利用して多孔質黒鉛材料を製造する際、炭素質のフライアッシュを集めて、酸洗精製、研磨、混合、成形、焼結を経て、冷却させ、さらに二次加工をして、黒鉛化材料とする。その加工工程は煩雑であり、精製過程においては酸洗またはアルカリ洗により精製することが必要である。また、精製された生成物は、５０ｍｍ以下まで研磨されていないと、混合および成形などの工程を行うことができない。また、焼結された製品は、金属酸化物を有するため、平坦度が悪いので、切削または研磨などの二次加工により表面を平坦化させる必要があり、製造工程が煩雑に過ぎるものとなる。また、酸洗精製の後に生じた廃液も、環境に危害を及ぼすおそれがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】台湾特許ＴＷＩ３０７１４５号公報
【特許文献２】台湾特許ＴＷ２０１１１４６８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従って、製造工程が簡便であり、高い放熱能力を有する放熱材を研究開発することによって、発熱物に生じたホットスポットの放熱の問題を解決することが、強く求められている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、組成物の重量に基づいて、含有量が５０〜６０％である炭素質原料、含有量が１５〜４５％である粘着剤、および含有量が５〜２５％である分散剤を含む、人造黒鉛部材を製造するための組成物を提供する。本発明の組成物は、粘着剤を含有することにより、炭素質原料を緊密に積み重ねて結合させ、高密度で硬度が好ましい状態とすることができる。本発明の組成物は、さらに分散剤を含有することにより、人造黒鉛部材を製造するとき、粘着剤を有効に分散させる。特に、一つの具体的な実施例においては、粘稠状粘着剤を使用しているため、分散剤の存在により初めて十分に粘着剤を均一に粉体顆粒に結合させ、単一の成分が凝集しないようにすることができ、それによって人造黒鉛部材の比表面積を高めることができる。
【００１０】
また、本発明は、上記組成物を混合する工程、混合された組成物を８０〜２００℃で１〜３時間ベークし、複数の顆粒を有する粉末を得る工程、前記粉末から粒径の大きさが１００〜１０００μｍの範囲にある顆粒を選別する工程、選別された複数の顆粒を物体に成形する工程、前記物体を５００〜１０００℃で１〜３時間加熱する工程、および加熱された物体を１９００〜２５００℃で１〜５時間黒鉛化し、人造黒鉛部材を得る工程を含む人造黒鉛部材の製造方法を更に提供する。
【００１１】
本発明の方法は、炭素質原料、粘着剤および分散剤を均一に混合した後、分散剤をベークし除去して、粘着剤を炭素質原料の周りに存在させ、粘着剤により、成形された物体における炭素質原料を緊密に配列させ、次いで、物体における粘着剤を加熱除去して、もともと粘着剤が存在した位置に孔を生じさせ、続いて、加熱された物体を黒鉛化することにより、多孔質を有する人造黒鉛部材を得る。
【００１２】
また、本発明は、粒径の大きさが１００〜１０００μｍの範囲にある複数の顆粒を含み、前記顆粒がそれぞれ炭素質原料と粘着剤との混合物を含む、人造黒鉛部材を製造するための粉末材料を更に提供する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の人造黒鉛部材の製造方法は、少なくとも燃石炭や燃油設備で生じたフライアッシュを利用することを必要とするに過ぎず、煩雑な製造過程を必要とせずに、多孔質を有する人造黒鉛部材を得ることができる。本発明の多孔質人造黒鉛部材は、多孔質を有しているため、ＬＥＤ照明設備の高光束およびチップの高電力化による放熱問題を解決することができるほか、極めて良好な平坦度を有するため、二次加工を行なう必要がなく、直接基板と接して配置することができ、応用上極めて便利である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、特定の具体的な実施例により、本発明を実施するための形態を説明する。本技術分野に習熟した者は、本明細書に開示された内容によって簡単に本発明の利点や効果を理解することができる。本発明は、他の異なる具体的な実施態様によって施行又は応用することもでき、本明細書における各項の詳しい内容も、異なる観点と応用に基づいて、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、異なる修正と変更を施すことができる。
【００１５】
本発明の人造黒鉛部材は、主に、放熱の要求が高い電子製品や灯具に応用されている。従来、業界では、アルミニウムまたは銅を放熱材料として使用している。但し、アルミニウムおよび銅はいずれも、熱伝導性は優れるものの、放熱速度は遅いという欠点があるため、多くは放熱材料を螺旋状放熱シート、ヒートシンク、螺旋状ヒートシンクなどとして作製し、熱伝導材料の空気と接触する表面積を増やすことで対応している。しかし、増強される放熱効果は、依然として放熱材料により制限されている。
【００１６】
本発明は、炭素質原料、粘着剤および分散剤を含む、人造黒鉛部材を製造するための組成物を提供する。好ましい実施例において、前記炭素質原料は、前記組成物の重量に基づいて、含有量が５０〜６０％であり、好ましくは５４〜５６％である。前記粘着剤は、前記組成物の重量に基づいて、含有量が１５〜４５％であり、好ましくは３５〜４０％である。また、前記分散剤は、前記組成物の重量に基づいて、含有量が５〜２５％であり、好ましくは５〜１０％である。
【００１７】
本発明の組成物において、前記炭素質原料はフライアッシュを含む。好ましい実施例において、前記炭素質原料はフライアッシュおよび黒鉛粉体を含み、前記炭素質原料の重量に基づいて、フライアッシュの含有量が８５〜９５％であり、黒鉛粉体の含有量が５〜１５％である。より好ましい実施例において、前記炭素質原料におけるフライアッシュの含有量が９０〜９５％であり、黒鉛粉体の含有量が５〜１０％である。一つの具体的な実施例において、前記黒鉛粉体は離型剤として使用されることができる。
【００１８】
本発明の組成物において、用いられる粘着剤はアスファルト、ポリマーまたはそれらの組み合わせを含むが、それらに限定されるものではない。好ましい実施例において、用いられるアスファルトはコールタールアスファルト、石油アスファルト、天然アスファルトを含むが、それらに限定されるものではない。また、用いられるポリマーは合成樹脂、天然樹脂、水性樹脂またはそれらの組み合わせ、例えば、ポリウレタン、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリメチルメタクリレート、ポリウレタン樹脂またはそれらの組み合わせを含むが、それらに限定されるものではなく、好ましくはフェノール樹脂系ポリマーである。
【００１９】
本発明の組成物において、用いられる分散剤は水、アルコール系化合物またはそれらの組み合わせを含むが、それらに限定されるものではない。好ましい実施例において、用いられる分散剤は飽和アルコール、不飽和アルコール、脂環式アルコールおよびそれらの混合物を含むが、それらに限定されるものではない。より好ましい実施例において、沸点が水より低いアルコール系化合物を用いることは後続の除去に有利であるため、エタノールを用いてもよい。
【００２０】
また、本発明は、混合槽にて上記人造黒鉛部材の組成物を混合し、混合された組成物における分散剤、ひいては存在する可能性がある溶剤をベークし除去して、複数の顆粒を有する粉末を得、前記粉末から粒径の大きさが１００〜１０００μｍの範囲にある顆粒を選別し、選別された複数の顆粒を物体に成形した後、前記物体を加熱して粘着剤を除去し、最後に、粘着剤が除去された物体を黒鉛化して、人造黒鉛部材を得る、人造黒鉛部材の製造方法を更に提供する。
【００２１】
本発明の製造方法において、本発明の組成物を均一に混合した後、混合された組成物を８０〜２００℃で１〜３時間ベークして、複数の顆粒を有する粉末を得た後、成形に適し顆粒をより緊密に積み重ねることができるように、前記粉末から粒径の大きさが１００〜１０００μｍの範囲にある顆粒を選別する。本発明では、粒径が１０００μｍより大きいと、顆粒の間の空隙により、熱量を効果的に伝達することができず、また、粒径が１００μｍより小さいと、成形された物体の一部が成形金型の間隙に引っかかり、ひいては成形された物体のクラックを招くことを発見した。従って、好ましくは粒径の大きさは１５０〜５００μｍの範囲にあり、より好ましくは２５０〜５００μｍの範囲にある。
【００２２】
これにより、本発明は、粒径の大きさが１００〜１０００μｍの範囲にある複数の顆粒を含み、前記顆粒がそれぞれ炭素質原料と粘着剤との混合物を含む、人造黒鉛部材を製造するための粉末材料を更に提供する。これにより製造された人造黒鉛部材は、表面が好ましい平坦度を有し、直接基板とプレスしてチップまたは回路基板の放熱材料として使用することができる。
【００２３】
粉末材料を得た後、選別された複数の顆粒を、熱プレスまたは粉末冶金の方式、好ましくは２０トン〜５０トンの圧力において粉末冶金の方式で物体に成形する。また、前記物体を、５００〜１０００℃、好ましくは６００〜８００℃で１〜３時間加熱し、粘着剤を除去する。最後に、粘着剤が除去された物体を１９００〜２５００℃で１〜５時間黒鉛化して、人造黒鉛部材を得る。その中、１９００〜２３００℃での場合は３〜５時間黒鉛化することができ、２３００〜２５００℃での場合は１〜３時間黒鉛化することができる。
【００２４】
本発明の製造方法は工程が簡単であり、製造された人造黒鉛部材は高放熱係数の特性を有する。また、粉末冶金の方式により成形する場合、材料の充填を一回行うだけでよく、コストが低く、製造された人造黒鉛部材は良好な平坦度を有することになる。
【実施例】
【００２５】
以下、特定の具体的な実施例により、本発明を実施するための形態を説明する。本技術分野に習熟した者は、本明細書に記載された内容によって簡単に本発明の他の利点や効果を理解することができる。本発明の実施例は以下のように示されるが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００２６】
本発明は、型番ＭＨ−３００Ｃの電子比重計を利用して、本発明の人造黒鉛部材の湿潤密度、孔隙率を測定した。
【００２７】
実施例１
９５ｇの燃油フライアッシュ、５ｇの天然黒鉛粉末、５０ｇの式（Ｉ）で示されるフェノール樹脂及び３０ｇのエタノールを混合槽にて均一に混合した後、８０℃で２時間ベークし、エタノールを除去した。次いで、内径Φ２１０×Ｈ４５ｍｍのタイラー篩および振動機（型番：ＬＳ−４５０Ａ）で選別を行って、粒径の大きさが１５０〜５００μｍの範囲にある複数の顆粒を得た後、前記複数の顆粒を粉末冶金成形機（ＰＴ−６０）で４０トンの圧力条件下でプレスして物体に成形した。次いで、窒素ガスの通気の下で、前記物体を７００℃で２時間加熱しフェノール樹脂を除去して、続いて、窒素ガスを通気した真空黒鉛化炉（ＪＲ−３５０）中で前記物体を２５００℃で３時間黒鉛化し、冷却させた後、人造黒鉛部材を得た。また、電子比重計で湿潤密度、孔隙率を測定し、表１に示した。
【００２８】
【化１】
2014019642.tif 000002
【００２９】
式（Ｉ）において、ｎは５００〜１０００の整数である。
【００３０】
実施例２
９０ｇの燃油フライアッシュ、１０ｇの天然黒鉛粉末、５０ｇの式（Ｉ）で示されるフェノール樹脂及び３０ｇのエタノールを混合槽にて均一に混合した後、８０℃で２時間ベークし、エタノールを除去した。次いで、内径Φ２１０×Ｈ４５ｍｍのタイラー篩および振動機（型番：ＬＳ−４５０Ａ）で選別を行って、粒径の大きさが１５０〜５００μｍの範囲にある複数の顆粒を得た後、前記複数の顆粒を粉末冶金成形機（ＰＴ−６０）で４０トンの圧力条件下でプレスして物体に成形した。次いで、窒素ガスの通気の下で、前記物体を７００℃で２時間加熱しフェノール樹脂を除去して、続いて、窒素ガスを通気した真空黒鉛化炉（ＪＲ−３５０）中で前記物体を２５００℃で３時間黒鉛化し、冷却させた後、人造黒鉛部材を得た。また、電子比重計で湿潤密度、孔隙率を測定し、表１に示した。
【００３１】
実施例３
混合に用いられる燃油フライアッシュを１００ｇに、式（Ｉ）で示されるフェノール樹脂を５５ｇに、エタノールを３０ｇにそれぞれ変更し、さらに天然黒鉛を添加しない条件で、実施例１の工程を繰り返した。
【００３２】
【表１】
2014019642.tif 000003
【００３３】
試験例１
光束が２４０ルーメン（ｌｍ）であるＬＥＤチップを設けた基板を、実施例１、２、３で製造された仕様がＭＲ１６である人造黒鉛ランプに置いて、熱電対グリップタイプ温度センサーの熱電対をそれぞれＬＥＤ基板の正極ピンおよび人造黒鉛ランプの外縁に接続し、チップが作動するときの基板、放熱部材の内外温度を測定した。人造黒鉛ランプを支持具に固定し、電源供給器（ＤＰ−３００３Ｎ）の定電流電源供給モードで一定に電流を出力し、約１時間後、ＬＥＤの光源が熱平衡に達するとき、電圧、電流、温度を記録した。
８０Ｌの容量サイズの透明なアクリル製ケースで、人造黒鉛ランプを置いた支持具、熱電対グリップタイプ温度センサーおよび電源供給器を覆い、空気の流れが試験結果に影響を及ぼすことがないようにして、アクリル製ケースの内外温度を測定し、測定された温度を表２に記録した。
【００３４】
試験例２
本発明の人造黒鉛ランプの代わりに、外観が同じであるアルミニウム製ランプを使用する条件で、試験例１の工程を繰り返し、測定された温度を表２に記録した。
【００３５】
【表２】
2014019642.tif 000004
【００３６】
上記の結果に示されるように、本発明の製造方法及び組成物により製造された人造黒鉛部材はアルミニウム製ランプより優れた放熱能力を有し、また、本発明の製造方法では酸洗、研磨などの工程を必要とせず、製造工程を大幅に簡素化し、粉末冶金成形を用いればより速く成形することができる。また、本発明は粉末冶金成形に適用される粉末材料を提供し、製造された人造黒鉛部材はさらに好ましい平坦度を有し、直接基板とプレスしてチップまたは回路基板の放熱材料として使用することができ、応用がより広範囲となり便利である。
【００３７】
上記の実施例は例示的に本発明の原理とその効果を述べるものに過ぎず、本発明を限定するものではない。本技術分野に習熟した者は、本発明の趣旨及び範囲から逸脱しない限り、上記の実施例に修正と変更を施すことができる。従って、本発明の主張する権利範囲は、特許請求の範囲に記載される。