(57)【要約】      （修正有）【課題】簡易な構造で電気化学セルを傷めずに組み込め、かつ取り外しもでき、またガスリークを防止できる電気化学装置。【解決手段】電気化学セル１０、セルホルダー１８、ガスケット１９ａ、１９ｂ、シール剤２１を備える。電気化学セル１０は電解質膜と、電解質膜の一方の面に設けられた酸素電極１２ｂと、前記電解質膜を挟んで酸素電極１２ｂに対して反対側の面に設けられた水素電極とを有する。セルホルダー１８は電気化学セル１０の外縁部とほぼ同じ内径の第１の開口を有し、前記第１の開口に電気化学セル１０を挿着している。ガスケット１９ａ、１９ｂは前記セルホルダー１８の面と電気化学セル１０の一部の面を覆うために、前記第１の開口よりも狭い内径で形成された第２の開口を有する。シール剤２１は電気化学セル１０とセルホルダー１８とガスケット１９ａ、１９ｂとの隙間を埋めるように充填されている。【選択図】図４
2014060113.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、前記電解質膜の一方の面に設けられた酸素電極と、前記電解質膜を挟んで前記酸素電極に対して反対側の面に設けられた水素電極とを有する平板状の電気化学セルと、
前記電気化学セルの外縁部とほぼ同じ内径の第１の開口を有し、前記第１の開口に前記電気化学セルを挿着したセルホルダーと、
前記セルホルダーの面と前記電気化学セルの一部の面を覆いつつ前記電極を露出させるために、前記第１の開口よりも狭い内径で形成された第２の開口を有し、前記セルホルダーと前記電気化学セルの各面にシール用として配置されたガスケットと、
前記ガスケットの前記第２の開口から露出した前記電気化学セルの各電極に、対応するガス媒体を供給するセパレータと、
前記電気化学セルと前記セルホルダーと前記ガスケットとの隙間を埋めるように充填または塗布されたシール剤と
を具備する電気化学装置。
【請求項２】
前記シール剤を、前記電気化学セルの外縁の端面と前記セルホルダーの前記開口の端面との間に充填した請求項１に記載の電気化学装置。
【請求項３】
断面コの字状に形成され、前記電気化学セルの外側面と表裏の面の一部をカバーするセル端部カバーを前記電気化学セルと前記セルホルダーとの間に配置し、
前記電気化学セルと、前記セル端部カバーと、前記セルホルダーと、前記ガスケットとのそれぞれの隙間に前記シール剤を充填または塗布した請求項１または請求項２いずれかに記載の電気化学装置。
【請求項４】
前記シール剤を、前記電気化学セルの運転温度で溶融しない構造の材料と前記運転温度で溶融する封止剤との混合物で構成した請求項１乃至請求項３いずれか１記載の電気化学装置。
【請求項５】
前記シール剤を、前記セル端部カバーと前記セルホルダーとが接触する端面に充填した請求項３または請求項４いずれか記載の電気化学装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、電気化学装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば固体電解質形燃料電池（ＳＯＦＣ）などの電気化学装置に用いられる電気化学セルは、酸化反応と還元反応を行う２種類の電極を、電解質膜を挟んで形成したものであり、それぞれの電極について、電極反応に必要なガスの供給および電極で発生したガスの排出を効率的に行う必要がある。
【０００３】
例えば、平板型電気化学セルを用いた場合、電気化学セル、集電材、セパレータ、エンドプレートなどを重ね合わせた上で、ボルト・ナットで締め付けて固定する構造のため、それぞれの部材に隙間が生じたり、部材間に別の部材を挟み込んだりすると、内部を流れる酸化剤と還元剤が隙間から漏れ出すガスリークが発生し、ガスどうしが混じり合ってしまう、いわゆるクロスリークが生じ、発電効率が低下するという問題がある。
【０００４】
このクロスリークを防ぐために、電気化学セルと集電材の側縁部にシール材を充填して封止するシール構造が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０−５５９５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、従来のシール構造の場合、他の部材の上に電気化学セルを直接重ねる構造のため、組み込みの際に電気化学セルが傷つき易く、電気化学セルと集電材の側縁部を塞ぐようにシール材を充填する必要があることからシール材の充填に技術を要し、また一度シール材が固化してしまうと、取り外しが困難になるという問題がある。
【０００７】
本発明が解決しようとする課題は、簡易な構造で電気化学セルを傷めずに組み込め、かつ取り外しもでき、またガスリークを防止して電気化学セルを効率よく運用することができる電気化学装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
実施形態の電気化学装置は、電気化学セル、セルホルダー、ガスケット、セパレータ、シール剤を備える。前記電気化学セルは電解質膜と、前記電解質膜の一方の面に設けられた酸素電極と、前記電解質膜を挟んで前記酸素電極に対して反対側の面に設けられた水素電極とを有する。前記セルホルダーは前記電気化学セルの外縁部とほぼ同じ内径の第１の開口を有し、前記第１の開口に前記電気化学セルを挿着したものである。前記ガスケットは前記セルホルダーの面と前記電気化学セルの一部の面を覆いつつ前記電極を露出させるために、前記第１の開口よりも狭い内径で形成された第２の開口を有し、前記セルホルダーと前記電気化学セルの各面にシール用として配置されている。前記セパレータは前記ガスケットの前記第２の開口から露出した前記電気化学セルの各電極に、対応するガス媒体を供給する。前記シール剤は前記電気化学セルと前記セルホルダーと前記ガスケットとの隙間を埋めるように充填または塗布されている。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、簡易な構造で電気化学セルを傷めずに組み込め、かつ取り外しもでき、またガスリークを防止して電気化学セルを効率よく運用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】一つの実施の形態の電気化学装置の構成を示す縦断面図である。
【図２】電気化学装置の要部を示す分解斜視図である。
【図３】電気化学装置の要部を示す平面図である。
【図４】図３の電気化学装置のＸ−Ｘ断面図である。
【図５】第２実施形態を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面を参照して、実施形態を詳細に説明する。  
図１乃至図４に示すように、この実施の形態の電気化学装置は、エンドプレート１５ａ、絶縁シート１７ａ、セパレータ１３ａ（水素極側）、シート状のシール材としてのガスケット１９ａ、集電材１４ａ、電気化学セル１０、集電材１４ｂ、ガスケット１９ｂ、セパレータ１３ｂ（酸素極側）、絶縁シート１７ｂ、エンドプレート１５ｂを積層配置し、各部材の縁部に設けた穴にボルト１６ａを通し、ナット１６ｂで締め付け固定している。
【００１２】
この電気化学装置は、水素などの還元剤と酸素などの酸化剤を電気化学的に反応させて電気エネルギーと水蒸気を得る、または一方の電極で水蒸気などを電気分解により還元し、反対の電極で酸素イオンを放出する電気化学セル１０を備える装置である。電気化学セル１０は、複数組み合わせてもよい。
【００１３】
電気化学セル１０は、支持基材である水素極多孔質基材１１の片面に電極（水素極１２ａ、電解質膜１２ｘ、酸素極１２ｂ）が形成された平板形状のものである。電気化学セル１０は、支持基材を水素極多孔質基材１１のほかの部材としても効果を妨げるものではない。
【００１４】
すなわち、この電気化学セル１０は、電解質膜１２ｘと、電解質膜１２ｘの一方の面に設けられた酸素電極としての酸素極１２ｂと、電解質膜１２ｘを挟んで酸素極１２ｂに対して反対側の面に設けられた水素電極としての水素極１２ａとを有する。
【００１５】
セパレータ１３ａ（水素極側）、１３ｂ（酸素極側）は、各電極への反応ガスの供給と、電極全面からの均等な集電の２つの役割を果たすために、例えば各電極に接する部分に適当なピッチで電極接触面に刻まれたガス供給溝（図１では破線で記載）を有する。
【００１６】
反応ガスは、ガス供給溝を通って電極に供給される一方、溝の頂部：電極に接する部分は集電材１４ａ、１４ｂを介して電極に密着し、電気化学セル１０への外部からの電力供給、または電気化学セル１０からの電力の取り出しを行う。
【００１７】
集電材１４ａ、１４ｂとセル電極面との密着性は、電気化学セル１０とセパレータ１３ａ、１３ｂおよび集電材１４ａ、１４ｂとを、エンドプレート１５ａ，１５ｂを介して複数のボルト１６ａとナット１６ｂで上下から締め付けることにより確保する。
【００１８】
ボルト１６ａはセル周辺に同じ間隔で、作業性を損なわない範囲でできるだけ多く（８〜１２本）用いるのが望ましい。
【００１９】
また、エンドプレート１５ａと集電材１４ａ、また、エンドプレート１５ｂと集電材１４ｂを絶縁するために両者の間に絶縁シート１７ａ，１７ｂを挟むように配置している。この絶縁シート１７という要素は必須ではない。
【００２０】
セルホルダー１８は額縁状をなし、電気化学セル１０の周囲を覆うように配置されている。この例のセルホルダー１８は電気化学セル１０とほぼ同じ厚みを有している。
【００２１】
すなわち、セルホルダー１８は、電気化学セルの外縁部とほぼ同じ内径の第１の開口としての開口１８ａを有しており、この開口１８ａに電気化学セル１０を挿着（遊嵌）したものである。
【００２２】
セルホルダー１８の開口１８ａに電気化学セル１０を挿着（遊嵌）するため、セルホルダー１８と電気化学セル１０との間に若干隙間が生じる。このため、この隙間にはシール材としての充填剤２１が充填されている。また充填剤２１はセルホルダー１８とガスケット１９ａ，１９ｂとの隙間を埋めるように塗布されている。
【００２３】
すなわち、充填剤２１は、電気化学セル１０とセルホルダー１８とガスケット１９ａ，１９ｂとの隙間を封止する（埋める）ように充填または塗布されるものである。
【００２４】
充填剤２１としては、運転温度付近で溶融するガラスや、ガラスに運転温度にてガラスや周辺部材との反応や溶融を生じないセラミックスやガラスの粉末（好ましくは平均粒径１ｕｍ以下）を混合した材料を用いる。この例では、混合材料として、例えばガラスペーストなどを利用している。
【００２５】
電解質膜１２ｘは、酸素極１２ｂ側の電気化学セル１０の面に一定の幅で反応に関与しない稠密層として設けられている。
【００２６】
ガスケット１９ａは水素極側のセパレータ１３ａと接する部分に配置されている。ガスケット１９ａはセパレータ１３ａと同じ大きさで額縁状に成型されたシート状のものである。ガスケット１９ｂは酸素極側のセパレータ１３ｂと接する部分に配置されている。ガスケット１９ｂはセパレータ１３ｂと同じ大きさで額縁状に成型されたシート状のものである。
【００２７】
これらガスケット１９ａ，１９ｂは、セルホルダー１８の外形と同じ幅で、電気化学セル１０の電解質膜１２ｘを露出させるように開口した開口１９ｃを備えた額縁状のものである。
【００２８】
すなわち、ガスケット１９ａ，１９ｂは、セルホルダー１８の面と電気化学セル１０の一部の面を覆いつつ電極を露出させるために、開口１８ａよりも狭い内径で形成された第２の開口としての開口１９ｃを有しており、セルホルダー１８と電気化学セル１０の各面にシール用として配置されている。
【００２９】
また、セパレータ１３ａ、１３ｂにはガス供給溝２４が設けられている。ガス供給溝２４とガスケット１９ａ、１９ｂとが接する部分には、それぞれガス溝カバー２０ａ、２０ｂが設けられており、ガスケット１９ａ、１９ｂとガス供給溝２４が接触する面が平滑な面にされている。
【００３０】
すなわち、セパレータ１３ａ、１３ｂは、ガスケット１９ａ、１９ｂの開口１９ｃから露出した電気化学セル１０の各電極（水素極１２ａ，酸素極１２ｂ）に、対応するガス媒体を供給するための溝（ガス供給溝２４）が形成されたものである。
【００３１】
電気化学セル１０の運転条件において、端部におけるガスシール性を確保しつつ酸素極１２ｂとセパレータ１３ｂ（酸素極側）、および水素極１２ａとセパレータ１３ａ（水素極側）との電気的接触を確保するには、電気化学セル１０の中央部の厚み（酸素極１２ｂ＋電解質膜１２ｘ＋水素極１２ａ）に両面の集電材１４ａ、１４ｂの厚みを加えたものと、同じく運転条件におけるセルホルダー１８の厚みに、ガスケット１９ａ，１９ｂの厚みを加えたものの厚みをほぼ同じ（好ましくは両者の差が０．１ｍｍ以下）とすることが望ましい。
【００３２】
組立時の締め付けにおいては、ガスケット１９ａ，１９ｂと集電材１４ａ、１４ｂが圧力に応じて収縮し、ガスシール性と電気的接触の確保についてある程度のロバスト性を与えることが望ましい。
【００３３】
厚みを調節できる集電材１４ａ、１４ｂとしては、例えば金・銀製のメッシュやフェルト、パンチングメタルなどを適当な厚みになるよう重ねて用いる。あらかじめ適当な厚みになるように調整してもよい。
【００３４】
さらに、電気化学セル１０の使用温度において膨張または伸張する構造とすることで、接触抵抗をさらに低減できる。
【００３５】
材質としては、上に挙げたものの他に、各電極材料や耐酸化性の強い金属（例えば金・銀など）ペーストと発泡性を有する物質（シラスバルーン、パーライト、フライアッシュなど）を混合したものが挙げられる。発泡性を有する物質の混合比は、１〜２０％（好ましくは５〜１０％）が望ましい。
【００３６】
また電気化学セル１０とセルホルダー１８とが接触する端面に充填剤２１を充填すると、電気化学セル端部における反応ガスの漏れ込み（クロスリーク）を効果的に防止することができる。
【００３７】
このようにこの第１実施形態によれば、電気化学セル１０をセルホルダー１８の開口１８ａに装着した上で、セルホルダー１８の開口１８ａと電気化学セル１０の外縁部とガスケット１９ａ，１９ｂとの隙間を埋めるように充填剤２１を充填または塗布したことで、装置内部および外部へのガスリークを防ぎ、各種ガス流路の気密性および電気絶縁性を保持することができる。またボルト１６ａや穴に充填剤２１を塗布しないため、組み込み作業がし易く、また一度装置として組み立てた後に取り外す（解体する）ことも可能である。
【００３８】
また、セルホルダー１８およびセパレータ１３ａ，１３ｂに、酸素極１２ｂおよび水素極１２ａへのガス供給および排出を行うガスマニホールドを設けること、セルホルダー１８およびセパレータ１３ａ，１３ｂに、構成部材を密着させるためのボルト１６ａ用の穴を設けること、上記のボルト１６ａ用の穴とガスマニホールドとを一体化することにより、簡易な構造で良好なガスシール性を得ることができる。
【００３９】
この結果、簡易な構造で電気化学セルを傷めずに組み込め、かつ取り外しもでき、またガスリークを防止して電気化学セルを効率よく運用することができる。
【００４０】
続いて、図５を参照して第２実施形態を説明する。  
図１においては電気化学セル１０の外縁部とセルホルダー１８の開口との隙間に充填剤２１を直接充填したが、この第２実施形態では、図５に示すように、電気化学セル１０の外縁部を、セル端面と２つの電極面の３方からセル端部カバー２２で覆って構成する。
【００４１】
セル端部カバー２２は電気化学セル１０の外側面と表裏の面の一部をカバーするものであり、断面コの字状に形成されている。セル端部カバー２２はセパレータ１３ａ，１３ｂと同様に電気化学セル１０に供給される反応ガスや周辺部材と運転条件で反応しない安定な金属もしくはガラス・セラミックスなどで形成する。
【００４２】
このセル端部カバー２２は、端面の平滑性や厚みの均一性を電気化学セル１０よりも厳密に調整することにより、ガスシール性に対する電気化学セルの端部平滑性や厚みの影響を抑え、より高いロバスト性を与えることができる。
【００４３】
セル端部カバー２２とセルホルダー１８との間には、電気化学セルの運転温度で溶融しない構造材と運転温度で溶融する封止材との混合物で構成するシール層２３を配置する。これにより部材間のガスシール性を更に強固にすることができる。
【００４４】
このようにこの第２実施形態によれば、電気化学セル１０の端部をセル端部カバー２２で保護した上でセル端部カバー２２とセルホルダー１８との隙間を充填剤２１（シール剤）で埋めるシール構造とすることで、高温高圧な使用条件下においてガスリークを抑制しつつ良好な発電性能を得ることができる。
【００４５】
換言すると、このシール構造では、セル端部カバー２２とセルホルダー１８との間に、電気化学セル１０の運転温度で溶融しない構造材と、運転温度で溶融する封止材との混合物で構成するシール層２３を設けること、あるいはセル端部カバー２２とセルホルダー１８とが接触する端面に充填剤２１を配置することにより、さらに高いガスシール性を確保することができる。
【００４６】
上述した各シール構造では、セルホルダー１８に隣接する電気化学セル１０もしくはセル端部カバー２２の厚みとセルホルダー１８の厚みとの差を０．１ｍｍ以下とすることで、さらにガスシール性を確実に確保することができる。
【００４７】
本発明の実施形態を説明したが、この実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。この新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００４８】
１０…電気化学セル、１１…水素極多孔質基材、１２ａ…水素極、１２ｂ…酸素極、１２ｘ…電解質膜、１３ａ，１３ｂ…セパレータ、１４ａ…集電材、１５ａ，１５ｂ…エンドプレート、１６ａ…ボルト、１６ｂ…ナット、１７ａ，１７ｂ…絶縁シート、１８…セルホルダー、１８ａ…開口、１９ａ，１９ｂ…ガスケット、１９ｃ…開口、２０ａ…ガス溝カバー、２１…充填剤、２２…セル端部カバー、２３…シール層、２４…ガス供給溝。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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