(57)【要約】【課題】薄片化黒鉛を樹脂中に均一に分散させ得る樹脂複合材料の製造方法を提供する。【解決手段】樹脂中にフィラーが分散されている樹脂複合材料の製造方法であって、樹脂に、第１のフィラーとしてアスペクト比が８０〜１５００の範囲にある薄片化黒鉛を混練により分散させるに際し、薄片化黒鉛以外のフィラーであって、アスペクト比が６以下である第２のフィラーを同時に混練する、樹脂複合材料の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂中にフィラーが分散されている樹脂複合材料の製造方法であって、
樹脂に、第１のフィラーとしてアスペクト比が８０〜１５００の範囲にある薄片化黒鉛を混練により分散させるに際し、薄片化黒鉛以外のフィラーであって、アスペクト比が６以下である第２のフィラーを同時に混練する、樹脂複合材料の製造方法。
【請求項２】
前記第２のフィラーが、無機フィラーである、請求項１に記載の樹脂複合材料の製造方法。
【請求項３】
前記第２のフィラーが、マイカ、タルク、シリカ、ジルコニア及びアルミナからなる群から選択された少なくとも１種である、請求項２に記載の樹脂複合材料の製造方法。
【請求項４】
前記第２のフィラーと前記第１のフィラーとの重量比が、０．２〜１０の範囲である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂複合材料の製造方法。
【請求項５】
前記樹脂として熱可塑性樹脂を用いる、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂複合材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂中にフィラーが分散されている樹脂複合材料の製造方法に関し、特に、フィラーとして薄片化黒鉛が用いられている樹脂複合材料の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
樹脂の物性を高めるために、樹脂にフィラーを分散させてなる樹脂複合材料が種々提案されている。例えば下記の特許文献１には、ポリオレフィンなどの熱可塑性樹脂に、薄片化黒鉛などの炭素材料を添加してなる樹脂複合材料が開示されている。薄片化黒鉛は、アスペクト比の大きな平板状のナノフィラーとして注目を集めている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１０−２５４８２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
薄片化黒鉛は平板状であり、アスペクト比が大きいため、凝集しやすい。また、薄片化黒鉛はグラフェン積層体である。従って、π−πスタッキングが生じるので、他の平板状ナノフィラーに比べて、薄片化黒鉛は極めて凝集しやすい。よって、薄片化黒鉛を樹脂と混練したとしても、薄片化黒鉛を均一に分散させることが困難であった。そのため、薄片化黒鉛の添加による物性改善効果が充分に得られ難かった。
【０００５】
本発明の目的は、薄片化黒鉛を樹脂中に均一に分散させることを可能とする樹脂複合材料の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る樹脂複合材料の製造方法は、樹脂中にフィラーが分散されている樹脂複合材料の製造方法である。本発明では、樹脂に第１のフィラーとしてアスペクト比が８０〜１５００の範囲にある薄片化黒鉛を混練により分散させるに際し、アスペクト比が６以下であり、薄片化黒鉛以外のフィラーからなる第２のフィラーを同時に混練する。
【０００７】
本発明に係る樹脂複合材料の製造方法では、上記第２のフィラーとしては、好ましくは無機フィラーが用いられる。より好ましくは、第２のフィラーは、マイカ、タルク、シリカ、ジルコニア及びアルミナからなる群から選択された少なくとも１種である。
【０００８】
本発明においては、好ましくは、第２のフィラーと第１のフィラーとの重量比は０．２〜１０の範囲内である。
【０００９】
本発明においては、上記樹脂としては、特に限定されないが、熱可塑性樹脂を好適に用いることができる。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係る樹脂複合材料の製造方法によれば、アスペクト比が小さい第２のフィラーが同時に混練されるため、混練により解枠された薄片化黒鉛の再凝集を効果的に抑制することができる。従って、薄片化黒鉛が均一に分散された樹脂複合材料を提供することが可能となる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００１２】
（樹脂）
本発明に係る樹脂複合材料の製造方法において用いられる樹脂は特に限定されない。すなわち、樹脂として、合成樹脂、天然樹脂または半合成樹脂などを適宜用いることができる。上記合成樹脂としては、熱可塑性樹脂を用いてもよく、熱硬化性樹脂を用いても良い。好ましくは、溶融混練により薄片化黒鉛を分散させやすいため、熱可塑性樹脂が望ましい。
【００１３】
熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、公知の種々の熱可塑性樹脂を用いることができる。熱可塑性樹脂の具体例としては、ポリオレフィン、ポリスチレン、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレタン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリジメチルシロキサン、ポリカーボネート、これらで重合されているモノマー成分のうちの少なくとも２種のモノマー成分の共重合体などが挙げられる。樹脂複合材料に含まれる熱可塑性樹脂は、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
【００１４】
熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィンが好ましい。ポリオレフィンは安価であり、加熱下の成形が容易である。
【００１５】
ポリオレフィンとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン単独重合体、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体などのポリエチレン系樹脂、プロピレン単独重合体、プロピレン−α−オレフィン共重合体などのポリプロピレン系樹脂、ブテン単独重合体、ブタジエン、イソプレンなどの共役ジエンの単独重合体または共重合体などが挙げられる。熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン系樹脂が特に好ましい。
【００１６】
より好ましくは、上記ポリオレフィンとして、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆの条件で測定）が０．１〜２０ｇ／１０分であるポリプロピレン、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆの条件で測定）が０．１〜２０ｇ／１０分であるポリエチレンまたはこれらの混合物が用いられる。その場合には、耐衝撃性を効果的に高めることができる。
【００１７】
上記熱硬化性樹脂としては特に限定されないが、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性ポリイミドなどを挙げることができる。
【００１８】
（薄片化黒鉛）
本発明において、薄片化黒鉛とは、グラフェンシートの積層体である。薄片化黒鉛は、黒鉛を剥離処理することにより得られる。すなわち、薄片化黒鉛は、元の黒鉛よりも薄い、グラフェンシートの積層体である。
【００１９】
本発明で用いられる薄片化黒鉛は、アスペクト比が８０〜１５００の範囲にあることが必要であり、１００〜１０００の範囲がより好ましい。なお、本発明において薄片化黒鉛のアスペクト比とは、薄片化黒鉛の厚みに対する薄片化黒鉛の積層面方向における最大寸法の比をいう。
【００２０】
アスペクト比が８０以上の場合、薄片化黒鉛は凝集しやすくなるが、本発明により、第２のフィラーの添加効果によって８０以上のアスペクト比の薄片化黒鉛を確実に均一に分散させることができる。また、アスペクト比が１５００以下であるため、混練中に壊れ難い。
【００２１】
上記のように本発明で用いられる薄片化黒鉛はアスペクト比が大きい。そのため、樹脂中に均一に分散されると、薄片化黒鉛におけるグラフェンシート積層面に交差する方向に加わる外力に対する補強効果を充分に高めることができる。
【００２２】
薄片化黒鉛におけるグラフェンシートの積層数は、２以上である。樹脂複合材料の引張弾性率等の機械的強度を効果的に高める観点から、積層数は、１０００以下であることが好ましく、１５０以下であることがより好ましい。
【００２３】
薄片化黒鉛の平均粒子径は、０．１〜５０μｍ程度であることが好ましい。なお、薄片化黒鉛の平均粒子径は、粒度分布測定装置によって測定した値である。
【００２４】
薄片化黒鉛は、市販品が入手可能であり、従来公知の方法により製造することもできる。例えば、薄片化黒鉛は、黒鉛の層間に硝酸イオンなどのイオンを挿入した後に加熱処理する化学的処理方法、黒鉛に超音波を印加するなどの物理的処理方法、黒鉛を作用極として電気分解を行う電気化学的方法などの方法により得られる。
【００２５】
薄片化黒鉛は、表面改質処理されていてもよい。表面改質処理としては、例えば、薄片化黒鉛の表面に樹脂をグラフトしたり、薄片化黒鉛の表面に親水性官能基または疎水性官能基を導入したりする処理などが挙げられる。薄片化黒鉛を表面改質処理することにより、薄片化黒鉛と熱可塑性樹脂との親和性を高めることができる。薄片化黒鉛と熱可塑性樹脂との親和性を高められると、樹脂複合材料の弾性率などの機械的強度が高められる。
【００２６】
好ましくは、本発明において樹脂複合材料のマトリクス樹脂として用いられる上記熱可塑性樹脂などの樹脂が薄片化黒鉛の表面にグラフトされていることが望ましい。それによって、薄片化黒鉛のマトリクス樹脂に対する分散性及び親和性を高めることができる。従って、機械的強度をより一層高めることができる。
【００２７】
なお、薄片化黒鉛に熱可塑性樹脂をグラフトする方法については特に限定されず、熱可塑性樹脂と薄片化黒鉛と、ラジカル開始剤とを溶融混練する方法などを用いることができる。上記ラジカル開始剤としてはベンゾイルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイドなどの過酸化物、過酸化物化合物、アゾ系化合物、ジハロゲン系化合物などを用いることができる。この場合、マトリクス樹脂としての前述した熱可塑性樹脂を薄片化黒鉛にグラフトすることが望ましい。その場合には、熱可塑性樹脂と薄片化黒鉛とラジカル開始剤とを溶融混練し、薄片化黒鉛に熱可塑性樹脂をグラフトするとともに、熱可塑性樹脂と薄片化黒鉛と、後述の第２のフィラーとを混練し、樹脂複合材料を得てもよい。
【００２８】
もっとも、マトリクス樹脂としての上記熱可塑性樹脂に、あらかじめ上記熱可塑性樹脂と同一または異なる熱可塑性樹脂がグラフトされた薄片化黒鉛と、第２のフィラーとを混合し、樹脂複合材料を得てもよい。
【００２９】
上記薄片化黒鉛は、樹脂１００質量部に対し、０．１〜４０質量部の範囲で含まれている。０．１質量部以上含まれていることにより、機械的強度及び耐衝撃性を高めることができる。より好ましくは、１０質量部以上含まれていることが望ましい。それによって機械的強度及び耐衝撃性をより一層高めることができる。
【００３０】
また、上記薄片化黒鉛の配合割合が４０質量部以下であるため、樹脂複合材料の割れを抑制することができ、耐衝撃性を高めることができる。より好ましくは、２０質量部以下の割合で薄片化黒鉛が含まれていることが望ましい。
【００３１】
（第２のフィラー）
本発明の樹脂複合材料の製造方法では、アスペクト比が６以下であり、薄片化黒鉛とは異なる第２のフィラーが用いられる。
【００３２】
薄片化黒鉛とは異なる第２のフィラーとしては、特に限定されず、公知の無機フィラーを用いることができる。無機フィラーの具体例としては、炭酸カルシウム、シリカ、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、窒化アルミニウム、硫酸バリウム、マイカ、タルク、クレー、ベントナイト、モンモリロナイト、カオリナイト、ワラストナイト、チタン酸カリウム、ガラス繊維などが挙げられる。樹脂複合材料中に含まれる第２のフィラーは、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
【００３３】
好ましくは、安価で入手が容易で、かつ第二のフィラー自身が補強効果を有するものがよいので、上記第２のフィラーとして、マイカ、タルク、シリカ、ジルコニア及びアルミナからなる群から選択された少なくとも１種が用いられる。
【００３４】
第２のフィラーのアスペクト比は６以下である。ここでアスペクト比とは、第２のフィラーが長辺と短辺とを有する形状の場合には、長辺と短辺との比を言うものとする。また、第２のフィラーが長径と短径とを有する形状の場合には長径と短径の比を言うものとする。言いかえれば、無機フィラーが長さ方向を有し、その長さ方向の最大寸法と、長さ方向以外であってもっとも距離が小さい最小外形寸法が存在する場合、長さ方向の最大寸法と、上記の最小外形寸法との比を言うものとする。
【００３５】
本発明では、第２のフィラーのアスペクト比は６以下と小さい。このようなアスペクト比の小さい第２のフィラーを同時に混練することにより、薄片化黒鉛の解枠により生じたグラフェンシートやグラフェンシート積層体の再凝集を抑制することができる。これは、アスペクト比の小さい第２のフィラーが、混練により分散されたグラフェンシート間やグラフェンシート積層体のグラフェンシート間に入り込み、再凝集を抑制しているためと考えられる。従って、上記第２のフィラーのアスペクト比は６以下であることが必要である。
【００３６】
特に限定されないが、上記第２のフィラーの平均粒径は０．２〜２０μｍの範囲であることが好ましい。この範囲内の平均粒径の第２のフィラーを用いることにより、機械的強度と耐衝撃性の双方を高めることができる。より好ましくは、第２のフィラーの平均粒径は５μｍ以下であることが望ましい。その場合には、耐衝撃性などの物性を効果的に高めることができる。
【００３７】
上記第２のフィラーと第１のフィラーとの重量比は０．２〜１０の範囲とすることが望ましい。このような割合で第２のフィラーと第１のフィラーとを用いることにより、第１のフィラーとしての薄片化黒鉛におけるグラフェンシートの凝集をより一層効果的に抑制することができる。従って、機械的強度をより一層高めることができる。好ましくは、この重量比は、０．２〜８の範囲である。
【００３８】
（添加剤）
本発明に係る樹脂複合材料の製造方法では、上記必須成分の他、任意成分として様々な添加剤を用いてもよい。
【００３９】
添加剤としては、例えば、フェノール系、リン系、アミン系、イオウ系などの酸化防止剤；ベンゾトリアゾール系、ヒドロキシフェニルトリアジン系などの紫外線吸収剤；金属害防止剤；ヘキサブロモビフェニルエーテル、デカブロモジフェニルエーテルなどのハロゲン化難燃剤；ポリリン酸アンモニウム、トリメチルフォスフェートなどの難燃剤；各種充填剤；帯電防止剤；安定剤；顔料などが挙げられる。
【００４０】
（製造方法）
本発明に係る樹脂複合材料の製造方法では、必須成分としての上記樹脂と、薄片化黒鉛とを混練するに際し、上記第２のフィラーを同時に混練する。第２のフィラーが存在している状態で樹脂と薄片化黒鉛とを混練する限り、その製造方法の具体的な工程は特に限定されない。例えば、以下の第１〜第４の方法が挙げられる。
【００４１】
第１の方法：樹脂と、薄片化黒鉛と、第２のフィラーとをまず用意する。次に、樹脂と、薄片化黒鉛と第２のフィラーとを混練する。この場合、樹脂と薄片化黒鉛と第２のフィラーとを同時に混練する。
【００４２】
第２の方法：樹脂と第２のフィラーとを混練し、さらに薄片化黒鉛を添加し、混練する。
【００４３】
第３の方法：薄片化黒鉛と第２のフィラーを混練した後に、樹脂を添加し、混練する。
【００４４】
第４の方法：薄片化黒鉛と樹脂とを混練した後に、さらに第２のフィラーを添加して混練する。この場合、第２のフィラーの添加前に薄片化黒鉛において再凝集が生じるおそれがあるが、第２のフィラーを添加してさらに混練するに際し、薄片化黒鉛が再度解枠され、かつ第２のフィラーの効果により再凝集が抑制されることとなる。もっとも、第１〜第３の方法のように、第２のフィラーが存在している状態で初めて薄片化黒鉛を樹脂と混練することが望ましい。それによって、再凝集をより確実に抑制することができる。
【００４５】
上記樹脂が熱可塑性樹脂の場合、混練は、熱可塑性樹脂が溶融する温度で行うことが好ましい。混練方法は特に限定されない。例えば、プラストミルなどの二軸スクリュー混練機、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールなどの混練装置を用いて、加熱下において混練する方法などが挙げられる。これらの中でも、プラストミルを用いて溶融混練する方法が好ましい。
【００４６】
さらに、本発明により得られる樹脂複合材料は、適宜の賦型方法を用いて様々な形状とすることができる。このような賦型方法としては、プレス加工、射出成形または押出成形などの成形方法を好適に用いることができる。さらに、溶融塗工法により賦型してもよい。上記のような賦型方法を用い、シート状などの所望の形状とすることができる。特に、各種成形方法で得られた本発明に係る樹脂複合材料の成型品では、機械的強度と耐衝撃性とを効果的に高めることができる。
【００４７】
（実施例及び比較例）
以下、本発明について、具体的な実施例に基づき、さらに説明する。なお、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００４８】
（使用した薄片化黒鉛）
第１のフィラーとしての黒鉛又は薄片化黒鉛：アスペクト比が、それぞれ、１０、１００、１８０、１０００及び２０００の黒鉛又は薄片化黒鉛を用意した。より具体的には、下記の市販の薄片化黒鉛を用いた。
【００４９】
黒鉛１：ＳＥＣカーボン社製、品番：ＳＮＯ５、アスペクト比＝１０
薄片化黒鉛２：ＸＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、品番：ｘＧｎＰ−Ｈ５、アスペクト比＝１００
薄片化黒鉛３：ＸＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、品番：ｘＧｎＰ−Ｍ５、アスペクト比＝１８０
薄片化黒鉛４：ＸＧＳｃｉｅｎｃｅ社製、品番：ｘＧｎＰ−Ｃ７５０、アスペクト比＝１０００
薄片化黒鉛５：Ａｎｇｓｔｒｏｎ社製、品番：Ｎ００２、アスペクト比＝２０００
【００５０】
（第２のフィラー）
第２のフィラーとして、タルク、マイカ、シリカ、ジルコニア、アルミナを用意した。
【００５１】
タルク：日本タルク社製、品番：Ｌ−１、アスペクト比＝４
マイカ：白石カルシウム社製、商品名：タカラマイカＭ−１０１、アスペクト比＝５
シリカ：キンセイマテック社製、結晶シリカ、アスペクト比＝１
ジルコニア：アイメックス社製、品番：ＹＴＺ、アスペクト比＝１
アルミナ：住友化学社製、品番：Ａ−２１、アスペクト比＝１
【００５２】
なお、マイカについては、比較例３及び４では、それぞれ、白石カルシウム社製マイカ、品番：ＳＴ−５０１、アスペクト比＝１０、白石カルシウム社製マイカ、品番：ＳＴ−５０９、アスペクト比＝１１０のものを用いた。
【００５３】
（樹脂）
日本ポリプロ社製の２種のポリプロピレンを５０重量％ずつ混合したものを用いた。すなわち、日本ポリプロ社製、ポリプロピレン、品番：ＭＡ３Ｈ（ＭＦＲ＝１０ｇ／１０分、重量平均分子量約２５万）と、品番：ＥＡ９（ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分、重量平均分子量約５５万）とを５０重量％ずつ配合した樹脂を用いた。
【００５４】
（実施例１）
上記樹脂１００重量部に、上記薄片化黒鉛３（アスペクト比＝１８０）と、タルク（アスペクト比＝４）を、それぞれ１０重量部配合し、東洋精機製作所社製ラボプラストミルＲ−１００を用いて温度１８０℃で溶融混練して樹脂組成物を得た。この樹脂組成物を、神港精機社製プレス装置により成形し、シート状の成形体を得た。
【００５５】
（実施例２〜１５及び比較例１〜４）
下記の表１に示すように使用した薄片化黒鉛及び第２のフィラーを変更したことを除いては実施例１と同様にして溶融混練し、樹脂組成物を得た。また実施例１と同様にして、得られた樹脂組成物を成形し、成形体を得た。
【００５６】
（比較例５）
第２のフィラーを添加しなかったことを除いては実施例１と同様にして、樹脂組成物を得、かつ同様にして成形し、成形体を得た。
【００５７】
（比較例６）
薄片化黒鉛を添加しなかったことを除いては実施例１と同様にして樹脂組成物を得、かつ実施例１と同様にして成形し成形体を得た。
【００５８】
（比較例７）
薄片化黒鉛及び第２のフィラーを用いずに、実施例１で用いた樹脂のみを実施例１と同様にして成形し、成形体を得た。
【００５９】
（評価方法）
（１）薄片化黒鉛及び第２のフィラーのアスペクト比：薄片化黒鉛及び第２のフィラーのアスペクト比は、電子顕微鏡により観察し、長さと厚みとを測定した。すなわち、電子顕微鏡で観察して得られた多数の薄片化黒鉛または第２のフィラーの長さと厚みを測定し、これらの平均値を求めた。そして、長さの平均値と厚みの平均値とによりアスペクト比を求めた。
【００６０】
（２）引張弾性率：得られた厚み０．５ｍｍのシートについて、長さ７５ｍｍ×幅６ｍｍの平面形状が長方形の試験片を切り出した。この試験片について、２３℃における引張弾性率をＪＩＳ  Ｋ７１６１に準拠して測定した。結果を下記の表１に示す。
【００６１】
（３）分散性評価：得られた複合材料シートをスライスし、断面を電子顕微鏡で観察し、所定の面積を超える薄片化黒鉛の割合を測定した。すなわち、グラフェンが再凝集し、所定の面積を超えている薄片化黒鉛の視野中に現れている全薄片化黒鉛に占める割合を求めて分散性を評価した。
【００６２】
より具体的には、走査型電子顕微鏡を用い１０００倍の倍率で複合材料シート断面を観察した。この視野内において、断面積が１０μｍ２以上の薄片化黒鉛の全薄片化黒鉛に占める割合（％）を求めた。そして下記の評価記号に従って評価した。結果を下記の表１に示す。
【００６３】
○：１６％以下
△：１６％を超え、２０％以下
×：２０％を超えるもの
【００６４】
【表１】
2014201676.tif 000002
【００６５】
表１から明らかなように、実施例１〜３では、いずれも薄片化黒鉛が均一に分散されており、引張弾性率も充分大きかった。また、実施例２、実施例１及び実施例３の順で、薄片化黒鉛のアスペクト比が高くなるため、引張弾性率は、実施例２、実施例１から実施例３になるに従って高くなっていることがわかる。
【００６６】
実施例４〜６では、実施例１に比べ、第２のフィラーとしてのタルクの量を変化させているが、いずれにおいても、薄片化黒鉛の分散性が比較的良好であり、引張弾性率も高かった。
【００６７】
また、実施例７では、薄片化黒鉛におけるグラフェンの再凝集が一部で認められた。これは、第２のフィラーの配合割合が高いこと、第２のフィラーの絶対量が多いためと考えられる。もっとも、実施例７においても、比較例１〜５に比べ、薄片化黒鉛の分散性は充分に高められている。
【００６８】
実施例８〜１１では、第２のフィラーの種類を実施例１と異ならせているが、いずれの場合においても、薄片化黒鉛が均一に分散され、かつ引張弾性率も充分大きかった。実施例１２，１３では、薄片化黒鉛及び第２のフィラーの種類及び重量比を固定した状態で、薄片化黒鉛と第２のフィラーの添加量を異ならせている。実施例１２では、薄片化黒鉛及び第２のフィラーがいずれも１．５重量部と少ない。実施例１２では、引張弾性率は若干低かったが、薄片化黒鉛の分散性は良好であった。
【００６９】
他方、実施例１３では、薄片化黒鉛及び第２のフィラーを９０重量部ずつ配合した。この場合、薄片化黒鉛及び第２のフィラーの配合量が多いため、引張弾性率が飛躍的に高められている。
【００７０】
実施例１４及び１５では、薄片化黒鉛の配合割合を１０重量部とし、第２のフィラーとしてのタルクの配合割合を変化させた。この場合においても、タルクの配合割合に応じて、引張弾性率がわずかに変化していることがわかる。
【００７１】
なお、比較例１では、黒鉛１のアスペクト比が１０と低いため、黒鉛の分散性が不充分であり、引張弾性率も低かった。
【００７２】
比較例２では、薄片化黒鉛のアスペクト比が２０００と大きすぎるため、やはり薄片化黒鉛の分散性が低かった。これは、アスペクト比が大きすぎる薄片化黒鉛５が混練に際し変形したり、破断しているためと考えられる。
【００７３】
比較例３及び４では、第２のフィラーのアスペクト比が大きすぎるため、引張弾性率が低く、薄片化黒鉛の分散性も低かった。
【００７４】
これは、第２のフィラーのアスペクト比が大きすぎるので、薄片化黒鉛における再凝集を抑制する効果が小さくなるためと考えられる。