(57)【要約】【課題】含んでいる非核燃料物質の存在を考慮して計量管理を行うことを可能にする。【解決手段】核燃料核種および中性子捕獲反応を生じる計測対象核種を含む管理対象物から放出された計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および核燃料核種の核分裂反応で生じたγ線を計測し（ステップＳ１１）、中性子捕獲反応で生じたγ線の計測値に基づいて計測対象核種の中性子捕獲反応率を算出すると共に、核分裂反応で生じたγ線の計測値に基づいて核燃料核種の核分裂率を算出し、計測対象核種の中性子捕獲反応率と核燃料核種の核分裂率を使用して管理対象物に含まれる核燃料核種の割合を求め（ステップＳ１２〜Ｓ１４）、核燃料核種の割合と管理対象物の重量に基づいて管理対象物中の核燃料核種の重量を求めて計量管理を行う（ステップＳ１５，Ｓ１６）。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
核燃料核種および中性子捕獲反応を生じる計測対象核種を含む管理対象物から放出された前記計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および前記核燃料核種の核分裂反応で生じたγ線を計測し、前記中性子捕獲反応で生じたγ線の計測値に基づいて前記計測対象核種の中性子捕獲反応率を算出すると共に、前記核分裂反応で生じたγ線の計測値に基づいて前記核燃料核種の核分裂率を算出し、前記計測対象核種の中性子捕獲反応率と前記核燃料核種の核分裂率を使用して前記管理対象物に含まれる前記核燃料核種の割合を求め、前記核燃料核種の割合と前記管理対象物の重量に基づいて前記管理対象物中の前記核燃料核種の重量を求めて計量管理を行うことを特徴とする管理対象物の計量管理方法。
【請求項２】
前記管理対象物に外部から中性子を照射して前記γ線計測を行うことを特徴とする請求項１記載の管理対象物の計量管理方法。
【請求項３】
前記管理対象物は核燃料物質及び構造材料等が破損や熔融して混合した燃料デブリであることを特徴とする請求項１又は２に記載の管理対象物の計量管理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、核燃料物質と非核燃料物質の混合物の計量管理方法に関する。さらに詳しくは、本発明は、不明量の核燃料物質と不明量の物質が混合されている例えば燃料デブリ等の物質の計量管理等に適した核燃料物質と非核燃料物質の混合物(以下管理対象物)の管理方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
我が国において、原子力発電所で使用される核燃料物質は、安全保障上の観点から、そのウラン重量や所在を正確に把握する、即ち計量管理することが求められている。原子力発電所の通常の運転では、核燃料は全て燃料集合体に含まれているので、計量管理は、燃料集合体を単位とし、燃料集合体内のウランを起源とする物質が全て燃料集合体にとどまるものとして行われている。一方、米国スリーマイル島原子力発電所（以下、ＴＭＩという）事故時は、燃料棒と制御棒、炉心下部構造物の一部が熔融した燃料デブリが形成された。この燃料デブリは裁断され、それらはキャニスタと呼ばれる容器に回収され、保管されている。こうした燃料デブリの計量管理は、キャニスタを単位として行われる必要があるが、米国は計量管理が義務化されていないため、キャニスタ毎に封入されたウラン重量等を把握する技術は開発されていない。一方、福島第一発電所事故では、ＴＭＩ同様に燃料デブリが発生したと考えられており、これらをキャニスタに回収することが予想されているが、これらをキャニスタ毎に計量管理する必要がある。
【０００３】
なお、燃料デブリのように成分の割合が不明なものについてではないが、成分割合が既知あるいは追跡可能な使用済み核燃料の計量管理に関する技術として、例えば特許文献１がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０００−１６２３７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、燃料デブリについては核燃料以外の物質の混合量が不明であり、燃料デブリに含まれる核燃料の重量を精確に測定することができないのが現状である。
【０００６】
本発明は、含まれている非核燃料物質の混合量が不明な場合にも計量管理を行うことが可能な管理対象物の計量管理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
かかる目的を達成するために請求項１記載の管理対象物の計量管理方法は、核燃料核種および中性子捕獲反応を生じる計測対象核種を含む管理対象物から放出された計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および核燃料核種の核分裂反応で生じたγ線を計測し、中性子捕獲反応で生じたγ線の計測値に基づいて計測対象核種の中性子捕獲反応率を算出すると共に、核分裂反応で生じたγ線の計測値に基づいて核燃料核種の核分裂率を算出し、計測対象核種の中性子捕獲反応率と核燃料核種の核分裂率を使用して管理対象物に含まれる核燃料核種の割合を求め、核燃料核種の割合と管理対象物の重量に基づいて管理対象物中の核燃料核種の重量を求めて計量管理を行うものである。したがって、計測対象核種の混合量が不明であっても核燃料核種の重量を求めることができ、核燃料物質の計量管理を適切に行うことが可能になる。ここで、計測対象核種の中性子捕獲反応率と核燃料核種の核分裂率を使用して管理対象物に含まれる核燃料核種の割合を求める手法としては、例えば、計測対象核種の中性子捕獲反応率と核燃料核種の核分裂率を上記中性子捕獲反応と核分裂の反応断面積で除することが考えられるが、これに限られない。
【０００８】
また、請求項２記載の管理対象物の計量管理方法は、管理対象物に外部から中性子を照射してγ線計測を行うものである。したがって、内部中性子に起因した核反応のγ線に加えて外部中性子に起因した核反応のγ線をも生じさせることができ、計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および核燃料物質の核分裂反応で生じたγ線を大幅に増加させることにより、この計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および核燃料物質の核分裂反応で生じたγ線の計測が容易となる。
【０００９】
また、請求項３記載の管理対象物の計量管理方法は、管理対象物が核燃料物質及び構造材料等が破損や熔融して混合した燃料デブリである。したがって、燃料デブリの計量管理を行うことができる。
【発明の効果】
【００１０】
請求項１記載の管理対象物の計量管理方法によれば、核燃料核種の混合割合の不明な管理対象物について計量管理が可能になり、求めた核燃料核種の割合と管理対象物の重量に基づいて管理対象物中の核燃料核種の重量を求めて管理対象物の計量管理を行うので、核燃料物質と非核燃料物質の混在した物質の計量管理を適切に行うことが可能になる。
【００１１】
また、請求項２記載の管理対象物の計量管理方法によれば、内部中性子に起因した核反応のγ線に加えて外部中性子に起因した核反応のγ線をも計測することができるので、γ線計測が容易になり、管理対象物をより精確に計量管理することができる。
【００１２】
また、請求項３記載の管理対象物の計量管理方法によれば、燃料デブリを管理対象物としているので、燃料デブリの計量管理を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の管理対象物の計量管理方法の実施形態の一例を示すフローチャートである。
【図２】管理対象物に中性子を照射してγ線を計測する様子を示す概念図である。
【図３】実験の様子を示す概略構成図である。
【図４】実験結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の構成を図面に示す形態に基づいて詳細に説明する。
【００１５】
図１及び図２に本発明の管理対象物の管理方法の実施形態の一例を示す。
【００１６】
未臨界状態の管理対象物を中性子照射すると、核分裂と捕獲反応で、γ線を生じる。これらのγ線は核種に固有のエネルギースペクトルをもつ。これをγ線スペクトル測定すると、各種のγ線スペクトルの混在した測定波高スペクトルが得られる。測定波高スペクトルにアンフォールディングという数学的操作を行うと、各種のγ線の発生強度比を求めることが出来る。強度比から、特定の中性子捕獲反応率と核分裂の比を推定できる。この比を＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞と記す。ここでｉは上記特定の中性子捕獲反応を起こす核種を、ｕは上記核分裂を起こす核種をそれぞれ示す。σｃは中性子捕獲反応の微視的断面積、σｆｕは核分裂の微視的断面積、Ｎは数密度、φは中性子束、＜＞は中性子を照射された空間領域での積分を意味する。そして、比＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞から、分子分母の中性子束φが同じと仮定し、また微視的断面積のデータを用いることで＜Ｎｉ＞／＜ＮＵ＞を得る。ここから管理対象物が核燃料核種と計測対象核種とで構成されていると仮定した場合における管理対象物に含まれる核燃料核種の割合を求めることができ、さらに、管理対象物の重量を参照することで管理対象物中の核燃料核種の重量を求めることができる。
【００１７】
捕獲反応の測定対象（計測対象核種）としては、ステンレス鋼に含まれる５６Ｆｅ等が挙げられる。
【００１８】
即ち、本実施形態の管理対象物の計量管理方法は、核燃料核種および中性子捕獲反応を生じる計測対象核種を含む管理対象物１から放出された計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および核燃料核種の核分裂反応で生じたγ線を計測し、中性子捕獲反応で生じたγ線の計測値に基づいて計測対象核種の中性子捕獲反応率を算出すると共に、核分裂反応で生じたγ線の計測値に基づいて核燃料核種の核分裂率を算出し、計測対象核種の中性子捕獲反応と核燃料核種の核分裂の微視的断面積を使用して管理対象物１に含まれる核燃料核種の割合を求め、核燃料核種の割合と管理対象物１の重量に基づいて管理対象物１中の核燃料核種の重量を求めて計量管理を行うものである。
【００１９】
本実施形態では、管理対象物１として、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）で発生した燃料デブリを想定し、この燃料デブリを処理する際の計量管理を例に説明する。ＢＷＲで発生した燃料デブリには核燃料の２３５Ｕと２３８Ｕが多く含まれていることから、本実施形態では計測対象の核分裂反応γ線の起因となる核燃料核種として２３５Ｕと２３８Ｕを選択する。
【００２０】
計測対象核種は中性子捕獲反応を生じる核種である。本実施形態では、管理対象物１が核燃料核種と計測対象核種とで構成されていると仮定した場合における管理対象物１に含まれる核燃料核種の割合を算出するので、計測対象核種は管理対象物１に多く含まれていることが好ましい。ＢＷＲでは圧力容器の下に５６Ｆｅを多く含むステンレス鋼製の構造物が設けられているので、ＢＷＲで発生した燃料デブリには５６Ｆｅが多く含まれる。本実施形態では、この５６Ｆｅを中性子捕獲反応によるγ線の計測対象の計測対象核種とする。
【００２１】
管理対象物１に中性子を照射する中性子線源２としては、例えば２５２Ｃｆ、Am-Be中性子源、Sb-Be中性子源、加速器中性子源等の使用が可能であるが、これらには限られない。
【００２２】
γ線を計測するγ線計測器３としては、計測対象核種の中性子捕獲反応で発生するγ線および核燃料核種の核分裂反応で発生するγ線を計測できるものであれば使用可能である。例えば、Ｎａｌ、ＢＧＯ、ＨＰ−Ｇｅ、ＬａＢｒ３や、分解能は悪いものの信号対雑音比の良いチェレンコフカウンタ等の使用が可能である。
【００２３】
また、遮蔽体や散乱体を適宜組み合わせて配置し、γ線計測値３でのγ線計数率が適切な領域で、かつ測定の信号対雑音比の良い条件でγ線計測を行う。
【００２４】
管理対象物１は例えば容器に収容される。この管理対象物１に対して外部の中性子線源２から中性子を照射し、γ線計測器３でγ線を計測する（図１のステップＳ１１、図２）。管理対象物１からは様々なエネルギーのγ線が放射されており、各種のγ線スペクトルの混在した測定波高スペクトルが得られる。
【００２５】
次に、計測対象核種の中性子捕獲反応率＜σｃ，ｉＮｉφ＞と核燃料核種の核分裂率＜σｆＵＮＵφ＞との比（＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞）を算出する（ステップＳ１２）。そのため、先ず、計測対象核種の中性子捕獲反応で発生するγ線と核燃料核種の核分裂反応で発生するγ線の基礎データに基づきγ線輸送とγ線計測器３へのエネルギー付与のシミュレーションを行い、＜σｃ，ｉＮｉφ＞と＜σｆＵＮＵφ＞の導出に用いる応答関数を算出する。ここで、基礎データとしては、中性子捕獲反応及び核分裂あたりのγ線発生数データ、γ線発生スペクトルデータと、燃料デブリに対するγ線の反応断面積データを用いる。また、シミュレーションは、例えばＭＣＮＰコード、ＥＧＳ−５コード等を使用する。ただし、これらには限られない。
【００２６】
そして、測定した測定波高スペクトルに応答関数を使用してアンフォールディングという数学的操作を行うと、計測対象核種の中性子捕獲反応で生じるγ線の強度の評価を通じて測対象核種の中性子捕獲反応率＜σｃ，ｉＮｉφ＞が、また核燃料核種の核分裂反応で発生するγ線の強度を通じて核燃料核種の核分裂率＜σｆＵＮＵφ＞の相対値が求まり、それにより両者の比（＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞）を求めることができる。
【００２７】
比（＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞）を求めた後、管理対象物１が核燃料核種と計測対象核種とで構成されていると仮定した場合における管理対象物１に含まれる核燃料核種の割合を求める。本実施形態では、比（＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞）をミクロ中性子捕獲断面積σｃ，ｉとミクロ核分裂断面積σｆＵの比σｃ，ｉ／σｆＵで除して計測対象核種の数密度Ｎｉと核燃料物質の数密度Ｎｕの比（Ｎｉ／Ｎｕ）を求める（ステップＳ１３）。なお、ミクロ核分裂断面積σｆＵ、ミクロ中性子捕獲断面積σｃ，ｉとしては既知のものを使用する。そして、それぞれの原子量ρｉ、ρｕを用い比（Ｎｉ／Ｎｕ）に基づいて、（ρｉＮｉ／ρｕＮｕ）を求める（ステップＳ１４）。（ρｉＮｉ／ρｕＮｕ）により管理対象物１が核燃料核種と計測対象核種とで構成されていると仮定した場合における管理対象物１に含まれる核燃料核種の重量割合を求める。
【００２８】
その後、求めた管理対象物１に含まれる核燃料核種の重量割合を使用して管理対象物１の計量管理を行う。本実施形態では、燃料デブリ（管理対象物１）の計量管理を行うため、燃料デブリ中の核燃料核種の重量Ｗｕを求める。そのため、先ず管理対象物１の重量Ｗを計測し、得られた重量情報（重量Ｗ）から（ρｉＮｉ／ρｕＮｕ）を用い、数式１によって、燃料デブリが核燃料核種と計測対象核種とで構成されていると仮定した場合における燃料デブリ中の核燃料核種の重量Ｗｕを求める（ステップＳ１５）。求めた重量Ｗｕを使用して計量管理が行われる（ステップＳ１６）。
【００２９】
［数１］
Ｗｕ＝Ｗ／（１＋（ρｉＮｉ／ρｕＮｕ））
【００３０】
本発明では、管理対象物１に含まれる中性子吸収体（計測対象核種）を考慮して管理対象物１に含まれる核燃料核種の割合を算出することができるので、この割合に基づいて管理対象物１中の核燃料核種の重量を求めることが可能になる。即ち、燃料デブリのように核燃料核種とそれ以外の物質との割合が不明な場合であっても、管理対象物１中の核燃料核種の重量を算出することができ、管理対象物１の計量管理を行うことが可能になる。
【００３１】
また、核燃料核種の割合と管理対象物１の重量に基づいて管理対象物１中の核燃料核種の重量を求めて管理対象物１の計量管理を行うので、計量管理を適切に行うことが可能になる。
【００３２】
また、管理対象物１に外部から中性子を照射してγ線計測を行っているので、計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および核燃料物質の核分裂反応で生じたγ線を大幅に増加させることにより、この計測対象核種の中性子捕獲反応で生じたγ線および核燃料物質の核分裂反応で生じたγ線の計測が容易になり、管理対象物１に含まれる核燃料核種の割合をより精確に求めることができる。
【００３３】
なお、上述の形態は本発明の好適な形態の一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。
【００３４】
例えば、上述の説明では、管理対象物１としてＢＷＲで発生した燃料デブリを想定していたが、これに限られない。ＰＷＲで発生した燃料デブリ、使用済み核燃料、未使用の核燃料、使用済み燃料を再処理のため溶解する溶解槽、ウラン鉱山等でも良く、核燃料核種と中性子捕獲反応を生じる核種とを含むものであれば良い。
【００３５】
また、上述の説明では、５６Ｆｅを計測対象核種としていたが、これに限られない。例えば、５８Ｎｉ、窒素、制御棒に使われる材料(ホウ素等)等でも良い。また、燃料デブリにはコンクリートが含まれる可能性があるので、コンクリートに含まれるアルミナのＡｌを計測対象核種としても良い。その他、中性子捕獲反応によりγ線を生じさせるものであれば計測対象核種として使用可能である。また、計測対象核種は１種類でも良いし、複数でも良い。
【００３６】
また、上述の説明では、管理対象物１に対して外部から中性子を照射しながらγ線の計測を行っていたが、外部からの中性子照射を行わなくても良い。即ち、γ線の計測に外部中性子を利用した方がより好ましいが、外部中性子を利用しなくてもγ線の計測は可能である。この測定ではウランと鉄等の材料の精度のよい定量評価は難しいが、複数の種類の捕獲γ線の測定により、複数の構造材料の混合状況をより詳細に評価することに役立つ。
【００３７】
さらに、上述の説明では、管理対象物１を容器に収容した状態でγ線計測を行っていたが、管理対象物１を容器に収容せずにγ線計測を行っても良い。例えば、管理対象物１を水中で工具等で吊り上げてγ線計測を行っても良い。
【００３８】
また、上述の説明では、計測対象核種の中性子捕獲反応率と核燃料核種の核分裂率の比（＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞）をミクロ中性子捕獲断面積σｃ，ｉとミクロ核分裂断面積σｆＵの比σｃ，ｉ／σｆＵで除して計測対象核種の数密度Ｎｉと核燃料物質の数密度Ｎｕの比（Ｎｉ／Ｎｕ）を求めるようにしていたが、必ずしもこれに限られない。例えば、以下のようにしてＮｉ、Ｎｕを求めて比（Ｎｉ／Ｎｕ）を求めることも可能である。即ち、管理対象物１のサイズが比較的小さい場合等には、既知重量の参照サンプルを用いて既知強度、既知エネルギースペクトルの中性子を照射し、鉄なら鉄、ウランならウランのγ線発生率を測定しておき、それと管理対象物１からのγ線発生率を測定して比較する。この場合＜σｃ，ｉφ＞や＜σｆＵφ＞が参照サンプルと管理対象物１間で同一と仮定することでＮｉやＮＵを求めることができる。
【実施例１】
【００３９】
京都大学臨界集合体実験装置で主に２３５Ｕ、Ａｌ、水、ＳＵＳ床板からなる未臨界炉心に２５２Ｃｆ（中性子とγ線を放出する）を装荷し、外周部にＢＧＯ検出器をおいて、γ線のスペクトル測定を実施した（図３）。図４の測定値に対し、２３５Ｕ核分裂、ＡｌとＳＵＳの中性子捕獲反応で生じるγ線の基礎データを用い、γ線輸送のシミュレーションスペクトルを用い、アンフォールディングで２３５Ｕ核分裂、ＡｌとＳＵＳのγ線発生率を求めた。これは、別途実施した中性子輸送計算によるγ線発生率計算発生率と概略一致した。これは（＜σｃ，ｉＮｉφ＞／＜σｆＵＮＵφ＞）が計測出来ることを意味しており、本発明の有効性が確認された。
【符号の説明】
【００４０】
１  管理対象物
２  中性子線源
３  γ線計測器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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