(57)【要約】【課題】本発明が解決しようとする課題は、易分解性、柔軟性、加工性に優れた、生分解性フィルムを提供することを目的とする。【解決手段】本発明は、線状の凹部または線状の凸部からなる部分を、線状の連続部分として、線状の凹部または線状の凸部、並びに、平坦部とからなる部分を、線状の不連続部分とした際に（線状の連続部分または線状の不連続部分を、以下、単に線状部分という）、  フィルムの少なくとも片面に、線状部分を有し、  隣り合う線状部分の間隔が０．５〜５０ｍｍであり、  長さ方向及び幅方向の引張弾性率が１００〜１，５００ＭＰａであることを特徴とする、生分解性フィルム、である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
線状の凹部または線状の凸部からなる部分を線状の連続部分として、線状の凹部または線状の凸部並びに平坦部とからなる部分を線状の不連続部分とした際に（線状の連続部分または線状の不連続部分を、以下、単に線状部分という）、
フィルムの少なくとも片面に、線状部分を有し、
隣り合う線状部分の間隔が０．５〜５０ｍｍであり、
長さ方向及び／又は幅方向の引張弾性率が１００〜１，５００ＭＰａであることを特徴とする、生分解性フィルム。
【請求項２】
凹部又は凸部の厚みが２〜２０μｍであることを特徴とする、請求項１に記載の生分解性フィルム。
【請求項３】
線状部分が、直線状であることを特徴とする、請求項１または２に記載の生分解性フィルム。
【請求項４】
ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を含有することを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の生分解性フィルム。
【請求項５】
ポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）を含有することを特徴とする、請求項１〜４のいずれかに記載の生分解性フィルム。
【請求項６】
熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリエーテル系セグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体、ポリエステル系セグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体、脂肪族ポリエステル系樹脂、及び脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１つの樹脂であることを特徴とする、請求項５に記載の生分解性フィルム。
【請求項７】
ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、充填剤（Ｃ）を１〜２００質量部含有することを特徴とする、請求項４〜６のいずれかに記載の生分解性フィルム。
【請求項８】
前記線状部分が、エンボス加工により得られるものであることを特徴とする、請求項１〜７のいずれかに記載の生分解性フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、易分解性、柔軟性、加工性に優れた、生分解性フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、地球レベルでの環境問題が重要視され始めており、その環境問題のひとつとしてプラスチック製品の廃棄による土壌汚染が深刻になっている。その問題を解決するアプローチとして、生分解樹脂が注目されている。
フィルム分野においても種々の生分解樹脂の適用が検討されているが、樹脂の種類によって崩壊性、生分解性の程度や速度が異なるため、適用できる用途が制限されるといった問題が存在する。特に希望するよりも崩壊速度、生分解速度が遅い場合が多い。
【０００３】
例えば、特許文献１には、ポリ乳酸と、ガラス転移温度が０℃以下の生分解性脂肪族芳香族共重合ポリエステルと、オキシ酸エステル系可塑剤と、無機質充填材とを構成成分とするフィルムが開示されている。また、特許文献２には、ポリ乳酸系樹脂と可塑剤を含む組成物からなり、特定範囲の伸度と厚さを有するポリ乳酸系樹脂フィルムが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−０５７０１６号公報
【特許文献２】特開２００９−１３８０８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前述の特許文献１および特許文献２に記載の技術では、汎用樹脂と同程度の柔軟性を有し、かつ、実質的に生分解性を有するフィルムは得られるが、その崩壊速度、生分解速度は遅く、使用後も希望する速度で分解しないといった問題があった。
【０００６】
つまり、これまでに汎用樹脂と同程度の柔軟性を有する生分解性フィルムの検討がなされてきたが、その崩壊速度、生分解速度は不十分であった。
【０００７】
本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、易分解性、柔軟性、加工性に優れた生分解性フィルムを提供せんとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、線状の凹部または線状の凸部からなる部分を線状の連続部分として、線状の凹部または線状の凸部並びに平坦部とからなる部分を線状の不連続部分とした際に（線状の連続部分または線状の不連続部分を、以下、単に線状部分という）、
フィルムの少なくとも片面に、線状部分を有し、
隣り合う線状部分の間隔が０．５〜５０ｍｍであり、
長さ方向及び／又は幅方向の引張弾性率が１００〜１，５００ＭＰａであることを特徴とする、生分解性フィルム、である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、易分解性、柔軟性、加工性に優れた、生分解性フィルムが提供される。本発明の生分解性フィルムは、易分解性、柔軟性および加工性を必要とする用途に好ましく用いることができる。具体的には、マルチフィルムなどの農業用材料、薫蒸シートなどの林業用材料、紙おむつ、ナプキン、ライナーなどの衛生材料、レジ袋、ゴミ袋、食品用、工業製品用などの各種包装材料、などに好ましく用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】線状の連続部分を有するフィルムの表面を見た図の例である。
【図２】線状の不連続部分を有するフィルムの表面を見た図の例である。
【図３】図１のｄｅ間の断面の一部であり、フィルムの凹部又は凸部の断面図の例である。
【図４】縦筋柄エンボスロールを縦方向から見た図の例である。
【図５】図４のｎの部分の拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
発明者らは、前記課題、つまり、易分解性、柔軟性、加工性に優れた、生分解性フィルムについて鋭意検討した結果、フィルムの少なくとも片面に、線状の凹部または線状の凸部からなる連続部分や、線状の凹部または線状の凸部、並びに、平坦部からなる不連続部分を有し、それらがある間隔を有し、さらにフィルムの弾性率を一定範囲内に納めることにより、かかる課題の解決に初めて成功したものである。
【００１２】
すなわち本発明は、線状の凹部または線状の凸部からなる部分を、線状の連続部分として、線状の凹部または線状の凸部、並びに、平坦部とからなる部分を、線状の不連続部分とした際に（線状の連続部分または線状の不連続部分を、以下、単に線状部分という）、
フィルムの少なくとも片面に、線状部分を有し、
隣り合う線状部分の間隔が０．５〜５０ｍｍであり、
長さ方向及び／又は幅方向の引張弾性率が１００〜１，５００ＭＰａであることを特徴とする、生分解性フィルム、である。
【００１３】
なお、本発明でいう易分解性とは、所望の用途でフィルムを使用した後、容易に崩壊すること、さらにはそれに伴い、生分解性が速まることをいう。
また、本発明でいう加工性とは、フィルム製造時における加工性、製造したフィルムを用いて所望の形状に加工する際の加工性のいずれか、または両方のことをいう。
【００１４】
以下、本発明の生分解性フィルムについて説明する。
【００１５】
本発明の生分解性フィルムは、フィルムを構成する有機物全体を１００質量％としたとき、生分解性を有する有機物を５０質量％以上含有する。
【００１６】
本発明でいう「生分解性を有する」とは、ＪＩＳ  Ｋ６９５０、ＪＩＳ  Ｋ６９５１、ＪＩＳ  Ｋ６９５３−１、ＪＩＳ  Ｋ６９５３−２、ＪＩＳ  Ｋ６９５５のいずれかで試験して、６０％以上の生分解度を満たすことである。
本発明の生分解性フィルムを構成する生分解性樹脂としては、特に限定されないが、ポリ乳酸系樹脂や、後述する熱可塑性樹脂（Ｂ）として例示している脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂、脂肪族ポリエステル系樹脂などが挙げられる。
（ポリ乳酸系樹脂（Ａ））
本発明の生分解性フィルムは、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を含むことが好ましい。
【００１７】
ポリ乳酸系樹脂（Ａ）とは、Ｌ−乳酸ユニットおよびＤ−乳酸ユニットから選ばれる単量体ユニットを主たる構成成分とする重合体である。ここで主たる構成成分とは、重合体の構成単位中において、乳酸ユニットの質量割合が最大であることを意味する。ポリ乳酸系樹脂（Ａ）における乳酸ユニットの質量割合は、好ましくは重合体１００質量％中において７０質量％〜１００質量％である。
【００１８】
ポリ乳酸系樹脂としては、ポリＬ−乳酸、ポリＤ−乳酸などが好ましく用いられる。本発明でいうポリＬ−乳酸とは、重合体中の全乳酸ユニット１００ｍｏｌ％中において、Ｌ−乳酸ユニットの含有割合が５０ｍｏｌ％を超え１００ｍｏｌ％以下のものをいう。一方、本発明でいうポリＤ−乳酸とは、重合体中の全乳酸ユニット１００ｍｏｌ％中において、Ｄ−乳酸ユニットの含有割合が５０ｍｏｌ％を超え１００ｍｏｌ％以下のものをいう。
【００１９】
ポリＬ−乳酸は、Ｄ−乳酸ユニットの含有割合によって、樹脂自体の結晶性が変化する。つまり、ポリＬ−乳酸中のＤ−乳酸ユニットの含有割合が多くなれば、ポリＬ−乳酸の結晶性は低くなり非晶に近づく。逆にポリＬ−乳酸中のＤ−乳酸ユニットの含有割合が少なくなれば、ポリＬ−乳酸の結晶性は高くなっていく。同様に、ポリＤ−乳酸は、Ｌ−乳酸ユニットの含有割合によって、樹脂自体の結晶性が変化する。つまり、ポリＤ−乳酸中のＬ−乳酸ユニットの含有割合が多くなれば、ポリＤ−乳酸の結晶性は低くなり非晶に近づく。逆にポリＤ−乳酸中のＬ−乳酸ユニットの含有割合が少なくなれば、ポリＤ−乳酸の結晶性は高くなっていく。
【００２０】
ポリＬ−乳酸中のＬ−乳酸ユニットの含有割合、あるいは、ポリＤ−乳酸中のＤ−乳酸ユニットの含有割合は、フィルムの機械強度を維持する観点から、全乳酸ユニット１００ｍｏｌ％中において８０〜１００ｍｏｌ％が好ましく、より好ましくは８５〜１００ｍｏｌ％である。
【００２１】
本発明で用いられるポリ乳酸系樹脂（Ａ）は、乳酸ユニット以外の他の単量体ユニットを共重合してもよい。他の単量体としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオールなどのグリコール化合物；シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸などのジカルボン酸；グリコール酸などのヒドロキシカルボン酸；カプロラクトンなどのラクトン類を挙げることができる。上記の他の単量体ユニットの共重合量は、重合体中の単量体ユニット全体１００ｍｏｌ％中において、０〜３０モル％であることが好ましく、０〜１０モル％であることがより好ましい。なお、上記した単量体ユニットの中でも、用途に応じて生分解性を有する成分を選択することが好ましい。
【００２２】
また、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）について、主成分がポリＬ−乳酸の場合はポリＤ−乳酸を、また、主成分がポリＤ−乳酸の場合はポリＬ−乳酸を、少量混合することも好ましい。これにより形成されるステレオコンプレックス結晶は、通常のポリ乳酸の結晶（α結晶）よりも融点が高いため、フィルムの耐熱性が向上するためである。
【００２３】
ポリ乳酸系樹脂（Ａ）の質量平均分子量は、実用的な機械特性を満足させるため、５万〜５０万であることが好ましく、８万〜４０万であることがより好ましく、１０万〜３０万であることがさらに好ましい。
【００２４】
ポリ乳酸系樹脂（Ａ）の製造方法としては、既知の重合方法を用いることができる。具体的には、乳酸からの直接重合法、ラクチドを介する開環重合法などを挙げることができる。
【００２５】
本発明の生分解性フィルムは、後述するポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）も含有することが好ましい。そして、本発明の生分解性フィルムは、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量％中において、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）が１０〜９５質量％であり、熱可塑性樹脂（Ｂ）が５〜９０質量％であることが好ましい。本発明の生分解性フィルムは、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量％において、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を１０質量％以上とすることで、加工性に優れたフィルムとなり、またポリ乳酸系樹脂（Ａ）を９５質量％以下とすることで、柔軟性に優れたフィルムとなる。フィルム中のポリ乳酸系樹脂（Ａ）の含有量は、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量％中において、２０〜９０質量％であることがより好ましく、３０〜８５質量％であることがさらに好ましく、４０〜８０質量％であることが特に好ましい。
【００２６】
また、本発明の生分解性フィルム全体に対するポリ乳酸系樹脂（Ａ）の含有量は、５〜９０質量％であることが好ましく、１０〜８５質量％であることがより好ましく、１５〜８０質量％であることがさらに好ましく、２０〜７５質量％であることが特に好ましい。
【００２７】
（ポリ乳酸系樹脂以外の熱可塑性樹脂（Ｂ））
本発明の生分解性フィルムは、柔軟性、加工性などを向上させるために、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（本発明において、熱可塑性樹脂（Ｂ）と呼ぶ）を含むことが好ましい。該熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、ポリアセタール、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリ（メタ）アクリレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエステル、ポリウレタン、ポリイソプレン、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、エチレン／グリシジルメタクリレート共重合体、ポリエステルエラストマー、ポリアミドエラストマー、エチレン／プロピレンターポリマー、エチレン／ブテン−１共重合体、デンプンを含むポリマー、樹脂系の可塑剤などが使用できる。
【００２８】
ポリエステルの具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどの芳香族ポリエステル系樹脂；ポリ（エチレンサクシネート・テレフタレート）、ポリ（ブチレンサクシネート・テレフタレート）、ポリ（ブチレンアジペート・テレフタレート）などの脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂；ポリグリコール酸、ポリ（３−ヒドロキシブチレート）、ポリ（３−ヒドロキシブチレート・３−ヒドロキシバリレート）、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリ（ブチレンサクシネート・アジペート）、などの脂肪族ポリエステル系樹脂が使用できる。これらの中でも、生分解性を維持する観点から、脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂または脂肪族ポリエステル系樹脂が好ましい。
【００２９】
さらに熱可塑性樹脂（Ｂ）として用いる脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂、脂肪族ポリエステル系樹脂としては、柔軟性、加工性を向上する観点から、比較的柔軟性の高い、ポリ（ブチレンアジペート・テレフタレート）、ポリブチレンサクシネート、ポリ（ブチレンサクシネート・アジペート）、ポリ（３−ヒドロキシブチレート）、ポリ（３−ヒドロキシブチレート・３−ヒドロキシバリレート）、ポリカプロラクトンが好ましい。熱可塑性樹脂（Ｂ）として、これらの比較的柔軟性の高いポリエステルを含む場合、インフレーション製膜することで、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）が、フィルムの厚み方向に幾層にも重なった、層状アロイ構造を形成する。この層状アロイ構造が易分解性の向上に大きく貢献することを本発明で見出した。
【００３０】
熱可塑性樹脂（Ｂ）として好適なデンプンを含むポリマーの具体例としては、ノバモント社の生分解性樹脂「マタービー（登録商標）」などが使用できる。
【００３１】
熱可塑性樹脂（Ｂ）として好適な樹脂系の可塑剤の具体例としては、ポリプロピレングリコールセバシン酸エステルなどのポリエステル系可塑剤、ポリアルキレンエーテル系可塑剤、エーテルエステル系可塑剤、アクリレート系可塑剤などが使用できる。かかる可塑剤の中でも、フィルム全体の生分解性を維持する観点から、樹脂系の可塑剤としては、生分解性を有することが好ましい。さらに、可塑剤の耐ブリードアウト性や、フィルムの耐熱性および耐ブロッキング性の観点から、樹脂系の可塑剤は、例えば数平均分子量１，０００以上のポリエチレングリコールなど、常温（２０℃±１５℃）で固体状、つまり、融点が３５℃を超えるものが好ましい。また、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）との溶融加工温度を合わせる点で、融点が１５０℃以下であることが好ましい。
【００３２】
同様の観点から、熱可塑性樹脂（Ｂ）として好適な樹脂系の可塑剤は、ポリエーテルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体、または、ポリエステルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体であることがさらに好ましい。ここで、可塑化成分は、ポリエーテルセグメントおよびポリエステルセグメントとなる。ここで、ポリエステルセグメントとは、ポリ乳酸以外のポリエステルからなるセグメントを意味する。以下、ポリエーテルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体、および、ポリエステルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体を、総称して「ブロック共重合体可塑剤」と記す。主にポリ乳酸系樹脂（Ａ）を可塑化することでフィルムに柔軟性を付与している、これらブロック共重合体可塑剤について以下に説明する。
【００３３】
ブロック共重合体可塑剤に含まれるポリ乳酸セグメントの質量割合は、ブロック共重合体可塑剤全体の５０質量％以下であることが、より少量の添加で所望の柔軟性を付与できるため好ましく、５質量％以上であることが、ブリードアウト抑制の点から好ましい。好ましくは、ブロック共重合体可塑剤１００質量％中において、乳酸ユニットの質量割合が５質量％〜４５質量％であり、ポリエーテルセグメントやポリエステルセグメントの質量割合が５５質量％〜９５質量％である。
【００３４】
また、ブロック共重合体可塑剤１分子中のポリ乳酸セグメントの数平均分子量は１，２００〜１０，０００であることが好ましい。ブロック共重合体可塑剤の有するポリ乳酸セグメントの数平均分子量が、１，２００以上であると、熱可塑性樹脂（Ｂ）であるブロック共重合体可塑剤とポリ乳酸系樹脂（Ａ）との間に十分な親和性が生じる。また、該ポリ乳酸セグメントの一部は、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）から形成される結晶中に取り込まれ、いわゆる共晶を形成することで、熱可塑性樹脂（Ｂ）であるブロック共重合体可塑剤をポリ乳酸系樹脂（Ａ）につなぎ止める作用を生じ、ブロック共重合体可塑剤のブリードアウト抑制に大きな効果を発揮する。その結果、フィルムの耐ブロッキング性も優れることになる。ブロック共重合体可塑剤中のポリ乳酸セグメントの数平均分子量は、１，５００〜６，０００であることがより好ましく、２，０００〜５，０００であることがさらに好ましい。なお、ブロック共重合体可塑剤の有するポリ乳酸セグメントにおいて、Ｌ−乳酸ユニットが９５〜１００質量％であるか、あるいはＤ−乳酸ユニットが９５〜１００質量％であることが、特にブリードアウトが抑制されるため好ましい。
【００３５】
ブロック共重合体可塑剤がポリエーテルセグメントを有する場合は、ポリエーテルセグメントとしてポリアルキレンエーテルからなるセグメントを有することがより好ましい。具体的には、ポリエーテルセグメントとして、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリエチレングリコール・ポリプロピレングリコール共重合体などからなるセグメントが挙げられる。特にポリエチレングリコールからなるセグメントは、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）との親和性が高いために改質効率に優れ、特に少量の添加で所望の柔軟性を付与できるため好ましい。
【００３６】
ブロック共重合体可塑剤がポリエステルセグメントを有する場合は、ポリグリコール酸、ポリ（３−ヒドロキシブチレート）、ポリ（３−ヒドロキシブチレート・３−ヒドロキシバリレート）、ポリカプロラクトン、あるいはエチレングリコール、プロパンジオール、ブタンジオールなどの脂肪族ジオールと、コハク酸、セバシン酸、アジピン酸などの脂肪族ジカルボン酸よりなるポリエステルなどが、ポリエステルセグメントとして好適に用いられる。
【００３７】
なお、ブロック共重合体可塑剤は、その１分子中に、ポリエーテルセグメントとポリエステルセグメントの両方の成分を含有してもよいし、いずれか一方の成分のみを含有してもよい。可塑剤の生産性やコスト等の理由から、いずれか一方の成分とする場合は、より少量の可塑剤の添加で所望の柔軟性を付与できる観点から、ポリエーテルセグメントを用いる方が好ましい。つまりブロック共重合体可塑剤として好ましい態様は、ポリエーテルセグメントとポリ乳酸セグメントとのブロック共重合体である。
【００３８】
さらにまた、ブロック共重合体可塑剤の１分子中のポリエーテルセグメントやポリエステルセグメントの数平均分子量は、７，０００〜２０，０００であることが好ましい。上記範囲とすることで、生分解性フィルムを構成する組成物に十分な柔軟性を持たせ、なおかつ、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を含む組成物とした際に溶融粘度を適度なレベルとし、インフレーション製膜時などの加工性を安定させることができる。
【００３９】
前記ポリエーテルセグメントおよび／またはポリエステルセグメントと、ポリ乳酸セグメントの各セグメントブロックの順序構成に特に制限は無いが、より効果的にブリードアウトを抑制する観点から、少なくとも１ブロックのポリ乳酸セグメントがブロック共重合体可塑剤分子の端にあることが好ましい。ポリ乳酸セグメントのブロックがブロック共重合体可塑剤分子の両端にあることが最も好ましい。
【００４０】
熱可塑性樹脂（Ｂ）を含有することによる、柔軟性以外の効果としては、樹脂の種類によるが、例えば、溶融粘度および溶融張力が向上することによる、インフレーション製膜法におけるバブル形成の安定化などによる加工性の向上が挙げられる。また、熱可塑性樹脂（Ｂ）としてポリ（メタ）アクリレートを含有する場合は、生分解性フィルムの高温剛性向上、ポリエステルを含有する場合は、生分解性フィルムの耐衝撃性および靭性向上、デンプンを含むポリマーを含有する場合は、生分解性フィルムの生分解性促進などが挙げられる。
【００４１】
本発明の生分解性フィルムに含まれる熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量は、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量％中において、５〜９０質量％であることが好ましい。５質量％以上とすることで、柔軟性に優れたフィルムとなる。９０質量％以下とすることで、加工性に優れたフィルムとなる。熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量は、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量％中において、１０〜８０質量％であることがより好ましく、１５〜７０質量％であることがさらに好ましく、２０〜６０質量％であることが特に好ましい。
【００４２】
また、本発明の生分解性フィルム全体に対する熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量は、０〜８５質量％であることが好ましく、５〜７５質量％であることがより好ましく、１０〜６５質量％であることがさらに好ましく、１５〜５５質量％であることが特に好ましい。
【００４３】
（熱可塑性樹脂（Ｂ）の組み合わせ）
本発明の生分解性フィルムには、前述の熱可塑性樹脂（Ｂ）の１種のみを含んでもよいし、２種以上を組み合わせて含んでもよい。組み合わせる樹脂には特に制限はなく、熱可塑性樹脂（Ｂ）として前述したポリ乳酸系樹脂以外の熱可塑性樹脂群から選ばれた樹脂をそれぞれ組み合わせることができる。その中でも、柔軟性と易分解性を両立させる点から、樹脂系の可塑剤と、樹脂系の可塑剤以外の熱可塑性樹脂との組み合わせが好ましい。
【００４４】
樹脂系の可塑剤の中では、耐ブロッキング性および耐ブリードアウト性の観点から、前述したブロック共重合体可塑剤、つまり、ポリエーテルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体、または、ポリエステルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体が好ましい。より好ましくは、ポリエーテルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体である。
【００４５】
樹脂系の可塑剤以外の熱可塑性樹脂の中では、生分解性の観点から、前述した脂肪族ポリエステル系樹脂や脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂が好ましい。それらの中でも、柔軟性、易分解性の観点からは、ポリ（ブチレンアジペート・テレフタレート）、ポリブチレンサクシネート、ポリ（ブチレンサクシネート・アジペート）、ポリ（３−ヒドロキシブチレート）、ポリ（３−ヒドロキシブチレート・３−ヒドロキシバリレート）、ポリカプロラクトンから選ばれた樹脂がより好ましい。
【００４６】
つまり熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、ポリエーテルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体、ポリエステルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体、脂肪族ポリエステル系樹脂、および脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１つの樹脂が好ましい。さらに、ポリエーテルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体およびポリエステルセグメントとポリ乳酸セグメントとを有するブロック共重合体からなる群より選ばれる少なくとも１つの樹脂（樹脂系の可塑剤）と、脂肪族ポリエステル系樹脂および脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂より選ばれる少なくとも１つの樹脂（樹脂系の可塑剤以外の熱可塑性樹脂）との組み合わせからなることがより好ましい。
【００４７】
本発明では、特に前記組み合わせの組成のフィルムに、後述するエンボス加工などによりフィルムの少なくとも片面に線状部分を設けた場合、ブロック共重合体により柔軟化したポリ乳酸系樹脂（Ａ）による柔軟性の発現効果と、熱可塑性樹脂（Ｂ）による柔軟性、加工性の発現効果、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の層状アロイ構造による易分解性の発現効果の相乗効果により、柔軟性と加工性、易分解性の両立が非常に高いレベルで達成することができることを見出した。
【００４８】
熱可塑性樹脂（Ｂ）が、樹脂系の可塑剤と、樹脂系の可塑剤以外の熱可塑性樹脂との組み合わせである場合、その配合質量比は、（樹脂系の可塑剤／樹脂系の可塑剤以外の熱可塑性樹脂）＝（５／９５）〜（９５／５）であることが好ましく、（１０／９０）〜（８０／２０）であることがより好ましく、（２０／８０）〜（６０／４０）であることがさらに好ましい。
【００４９】
（結晶性ポリ乳酸系樹脂と非晶性ポリ乳酸系樹脂の混合）
本発明の生分解性フィルムに含有されるポリ乳酸系樹脂（Ａ）は、結晶性ポリ乳酸系樹脂と非晶性ポリ乳酸系樹脂の混合物であることが好ましい。混合物とすることにより、結晶性および、非晶性、それぞれのポリ乳酸系樹脂の利点を両立できるからである。
【００５０】
なお、結晶性ポリ乳酸系樹脂とは、該ポリ乳酸系樹脂を加熱下で十分に結晶化させた後に、適当な温度範囲で示差走査熱量計（ＤＳＣ）にて測定を行った場合、ポリ乳酸成分に由来する融点が観測されるポリ乳酸系樹脂のことをいう。一方で非晶性ポリ乳酸系樹脂とは、同様の測定を行った際に、明確な融点を示さないポリ乳酸系樹脂のことをいう。
【００５１】
結晶性ポリ乳酸系樹脂の含有は、フィルムの耐熱性および耐ブロッキング性向上に好適である。また、熱可塑性樹脂（Ｂ）として前述のブロック共重合体可塑剤を用いる場合、結晶性ポリ乳酸系樹脂はブロック共重合体可塑剤が有するポリ乳酸セグメントと共晶を形成することで、耐ブリードアウト性に大きな効果を発揮する。
【００５２】
一方、非晶性ポリ乳酸系樹脂の含有は、フィルムの柔軟性および耐ブリードアウト性の向上に好適である。これは、フィルムに非晶性ポリ乳酸系樹脂が含有されることにより非晶部分が提供され、そこに可塑剤が分散しやすくなることが影響している。
【００５３】
結晶性ポリ乳酸系樹脂は、耐熱性および耐ブロッキング性向上の観点から、ポリＬ−乳酸中のＬ−乳酸ユニットの含有割合、あるいは、ポリＤ−乳酸中のＤ−乳酸ユニットの含有割合が全乳酸ユニット１００ｍｏｌ％中において９６〜１００ｍｏｌ％が好ましく、より好ましくは９８〜１００ｍｏｌ％である。
【００５４】
結晶性ポリ乳酸系樹脂と非晶性ポリ乳酸系樹脂の混合物を用いる場合、結晶性ポリ乳酸系樹脂と非晶性ポリ乳酸系樹脂の合計を１００質量％としたとき、結晶性ポリ乳酸系樹脂の含有量は５〜６０質量％であることが好ましく、１０〜５０質量％であることがより好ましく、２０〜４０質量％であることがさらに好ましい。
（線状の連続部分、線状の不連続部分）
本発明の生分解性フィルムは、線状の凹部または線状の凸部からなる部分を線状の連続部分として、線状の凹部または線状の凸部並びに平坦部とからなる部分を線状の不連続部分とした際に（線状の連続部分または線状の不連続部分を、以下、単に線状部分という）、フィルムの少なくとも片面に、線状部分を有していることが重要である。なお、線状の凹部または線状の凸部を形成する方法は特に限定されないが、後述するエンボス加工により形成されることが好ましい態様である。ここで、フィルムの少なくとも片面に、線状部分を有している、とは、フィルムの少なくとも片面の表面全体が、同一面（断面方向からみて同じ高さ）にある平坦状ではなく、線状の凹部または線状の凸部の存在のために同一面にないことをいう。フィルムの少なくとも片面に、この線状部分を有していない場合、易分解性、柔軟性に劣るフィルムとなる。
【００５５】
以下に、本発明の生分解性フィルムの形状について、図１〜３を参照しながら説明する。
本発明でいう、線状の連続部分とは、線状の凹部または線状の凸部（図１のａに相当）が、フィルム表面上で連続している部分である（図１のｂに相当）。また、本発明でいう線状の不連続部分とは、線状の凹部または線状の凸部（図２のｆに相当）、並びに平坦部（図２のｇに相当）が、フィルム表面上で連続している部分である（図２のｈに相当）。ここで、平坦部とは、フィルム表面で、線状の凹部または線状の凸部以外のフィルム表面と同一面（断面方向からみて同じ高さ）にある部分のことをいう。本発明でいう線状の連続部分は、線状部分に平坦部を有しておらず、また、連続部分の長さは１００ｍｍ以上である。一方、本発明でいう線状の不連続部分の中の線状の凹部または線状の凸部のひとつあたりの長さは１００ｍｍ未満である。また、線状の不連続部分における、線状の凹部または線状の凸部と、平坦部の長さの比は、９９：１〜５０：５０が好ましく、９５：５〜７０：３０がより好ましく、９５：５〜８０：２０がさらに好ましい。
【００５６】
これらの線状部分は、直線状、曲線状、あるいは、ある間隔で折れ曲がりを続けるジグザグ状など、いずれの形状であっても構わないが、易分解性の観点から、線状部分は、直線状であることが好ましい。
また、これらの線状部分は、その形状全体として、フィルムの長手方向に平行、フィルムの幅方向に平行、あるいは、フィルムの長手方向や幅方向に平行ではない斜め方向など、いずれの方向に連続していても構わないが、易分解性、加工性の観点から、線状部分は、その形状全体として、フィルムの長手方向に平行であることが好ましい。
本発明の生分解性フィルムは、フィルムの少なくとも片面に、上記した線状部分を有していることにより、易分解性と加工性を両立できることを見出したものである。つまり、所望の用途でフィルムを使用した後、線状部分をきっかけとして容易に崩壊させることができ、その結果、フィルムの表面積が増えることにより、加水分解や微生物による生分解を速めることができる。また、線状に沿った方向のフィルムの引張強度、引張伸度などの機械物性の低下は抑えられるので、フィルムの製造時や、フィルムを所望の形状に加工する際の、加工性をも維持することができる。さらに、線状部分を有していることで、フィルムに柔らかい風合いも付与せしめることができる。
（隣り合う線状部分の間隔）
本発明の生分解性フィルムは、隣り合う線状部分の間隔が０．５〜５０ｍｍであることが重要である。本発明でいう、隣り合う線状部分の間隔とは、隣り合う線状部分の同一形状部分のピッチのことをいう（図１のｃ、図２のｉ、図３のｋに相当）。隣り合う線状部分の間隔が異なるときは、最も長い間隔のことをいう。隣り合う線状部分の間隔が５０ｍｍを超える場合、フィルムが崩壊しにくくなり、たとえ崩壊したとしても、フィルムの断片が大きく、表面積が増える効果が小さいため、生分解性を速める効果が出にくい。また、隣り合う線状部分の間隔の下限は、フィルムの製造工程の都合上、０．５ｍｍである。隣り合う線状部分の間隔は０．７〜４０ｍｍが好ましく、１．０〜３０ｍｍがより好ましく、１．５〜２０ｍｍがさらに好ましく、２．０〜１０ｍｍが特に好ましい。隣り合う線状部分の間隔を上記範囲とするための方法は特に限定されないが、例えば、後述する好ましい凹部または凸部のピッチを有するエンボスロールでエンボス加工することである。
（凹部又は凸部の高さ）
本発明の生分解性フィルムは、易分解性、加工性の観点から、線状の凹部または線状の凸部の高さが５〜１５０μｍであることが好ましい。ここでいう線状の凹部または線状の凸部の高さとは、フィルムの凹部又は凸部の断面を観察したときの、フィルム表面の高さが最も低い部分と、最も高い部分との差にあたる長さ（図３のｊに相当）である。上記凹部又は凸部の高さが５μｍ以上であることで、易分解性、柔軟性に優れたフィルムとなる。また、上記凹部又は凸部の高さが１５０μｍ以下であることで、加工性に優れたフィルムとなる。凹部又は凸部の高さは、１０〜１２０μｍであることがより好ましく、２０〜１００μｍであることがさらに好ましい。凹部又は凸部の高さを上記範囲とするための方法は特に限定されないが、例えば、後述する好ましい形状を有するエンボスロールを用い、後述する好ましい予熱温度、ロール温度、線圧、ロール速度でエンボス加工することである。
（凹部又は凸部の厚み）
本発明の生分解性フィルムは、易分解性、加工性の観点から、線状の凹部または線状の凸部の厚さが、２〜２０μｍであることが好ましい。ここでいう線状の凹部または線状の凸部の厚さとは、凹部または凸部のなかで最も薄い部分の厚さ（例えば、図３のｌやｍに相当する部分）である。上記凹部又は凸部の厚さが２μｍ以上であることで、加工性に優れたフィルムとなる。また、上記凹部又は凸部の厚さが２０μｍ以下であることで、易分解性に優れたフィルムとなる。凹部又は凸部の厚さは、２．５〜１０μｍであることがより好ましく、３〜５μｍであることがさらに好ましい。凹部又は凸部の厚さを上記範囲とするための方法は特に限定されないが、例えば、後述する好ましい形状を有するエンボスロールを用い、後述する好ましい予熱温度、ロール温度、線圧、ロール速度でエンボス加工することである。
【００５７】
（フィルムに線状部分を設ける方法）
本発明において、フィルムの少なくとも片面に、線状部分を設ける方法は特に限定されないが、例えば、フィルム製造時の口金のスリット形状をフィルムに線状の凹部又は線状の凸部ができるように凹凸形状にしておく方法、フィルム製造時のＴダイから吐出されたシートを冷却するキャスティングドラム等の冷却ロールの表面をフィルムに線状の凹部又は線状の凸部ができるように凹凸形状にしておく方法、任意の線状模様が表面に彫刻されたロールを用いたエンボス加工による方法、などが挙げられる。これらの中でも、所望の形状を付与しやすい観点から、線状部分は、エンボス加工により得られるものであることが好ましい。エンボス加工では、エンボス部の局所加工により、フィルム製膜方法に拠ることなく、易分解性、加工性を付与せしめることができる。
【００５８】
以下に、エンボス加工で使用するエンボスロールについて、縦筋柄エンボスロールを例として、図４、図５を参照しながら説明する。
【００５９】
本発明で使用するエンボスロール表面の凹凸差は、０．０５〜１０ｍｍであることが好ましい。ここでいう凹凸差とは、エンボスロール表面の高さが最も低い部分と、最も高い部分との差にあたる長さ（図５のｏに相当）である。上記凹凸差が０．０５ｍｍ以上であるエンボスロールを使用することで、エンボス加工後のフィルムは、易分解性に優れたものとなる。また、上記凹凸差が１０ｍｍ以下であるエンボスロールを使用することで、エンボス加工後のフィルムは、加工性に優れたものとなる。エンボスロール表面の凹凸差は、０．１〜８ｍｍであることがより好ましく、０．２〜６ｍｍであることがさらに好ましい。
【００６０】
本発明で使用するエンボスロール表面の凹部または凸部のピッチは、０．５〜５０ｍｍであることが好ましい。ここでいう凹部または凸部のピッチとは、エンボスロール表面の隣り合う線状部分の同一形状部分のピッチ（図５のｐに相当）である。凹部または凸部のピッチが異なるときは最も長いピッチのことをいう。上記凹部または凸部のピッチが５０ｍｍ以下であることで、エンボス加工後のフィルムは、易分解性に優れたものとなる。また、上記凹部または凸部のピッチの下限は、エンボスロールの製造工程の都合上、０．５ｍｍである。エンボスロール表面の凹部または凸部のピッチは、０．７〜４０ｍｍであることがより好ましく、１．０〜３０ｍｍであることがさらに好ましく、１．５〜２０ｍｍであることがさらにより好ましく、２．０〜１０ｍｍであることが特に好ましい。
【００６１】
本発明で使用するエンボスロール表面の凹部又は凸部の長さ（図５のｑに相当）は、易分解性、加工性の観点から、０．１〜１０ｍｍであることが好ましく、０．５〜８ｍｍであることがより好ましく、１〜５ｍｍであることがさらに好ましい。ここでいうエンボスロール表面の凹部又は凸部の長さとは、エンボスロール表面の凹部と凸部のうち、長さが短い方に関し、エンボスロール表面の高さが、最も高い部分の長さ（凸部の場合）または最も低い部分の長さ（凹部の場合）である。
【００６２】
本発明で使用するエンボスロールに彫刻された線状模様は、特に制限は無く、縦筋柄、横筋柄などが使用できる。
【００６３】
本発明におけるエンボス加工方法としては、エンボスロールと、ゴムロール、ペーパーロール、ウールンペーパーロールなどの弾性ロールの組み合わせのほか、エンボスロールと、その凹凸形状に対応する雌エンボスロールとの組み合わせでもよい。エンボスロールの材質は特に限定されないが、金属ロールであることが一般的である。雌エンボスロールの材質の具体例としては、エンボスロールと同様の金属ロールに加え、ゴムロールなどの弾性ロール、ペーパーロール、ウールンペーパーロールなどの弾性ロールが挙げられる。
【００６４】
（充填剤（Ｃ））
本発明の生分解性フィルムは、易分解性を向上させるために、充填剤（Ｃ）を含むことが好ましい。充填剤（Ｃ）としては、無機充填剤および／または有機充填剤が使用できる。
【００６５】
充填剤とは、諸性質を改善するために基材として加えられる物質、あるいは増量、増容、製品のコスト低減などを目的として添加する不活性物質をいう。
【００６６】
無機充填剤の例としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム等の炭酸塩；硫酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム等の硫酸塩；酸化亜鉛、酸化ケイ素（シリカ）、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化鉄、アルミナなどの金属酸化物；水酸化アルミニウム等の水酸化物；珪酸塩鉱物、ヒドロキシアパタイト、マイカ、タルク、カオリン、クレー、モンモリロナイト、ゼオライト等の複合酸化物；リン酸リチウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム等のリン酸塩；塩化リチウム、フッ化リチウム等の金属塩などを使用することができる。
【００６７】
充填剤（Ｃ）の平均粒径は、特に限定されないが、０．０１〜１０μｍが好ましい。平均粒径が０．０１μｍ以上であることで、フィルム中に高充填することが可能となり、その結果、フィルムの易分解性が向上する。平均粒径が１０μｍ以下であることで、フィルムの加工性が向上する。平均粒径は、より好ましくは０．１〜８μｍ、さらに好ましくは０．５〜５μｍ、最も好ましくは１〜３μｍである。なお、ここでいう平均粒径とは、レーザー回折散乱式の方法で測定される累積分布５０％平均粒子径とする。
【００６８】
充填剤（Ｃ）の樹脂組成物中での分散性を向上させるため、必要に応じて、充填剤に表面処理を施すことができるし、また、さらに分散剤を別途添加してもよい。
【００６９】
フィルム中の充填剤（Ｃ）の含有量は、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、充填剤（Ｃ）を１〜２００質量部含有することが好ましい。フィルム中の充填剤（Ｃ）の含有量を、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、１質量部以上とすることで、易分解性に優れたフィルムとなる。また、フィルム中の充填剤（Ｃ）の含有量を、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、２００質量部以下とすることで、フィルムの加工性に優れたフィルムとなる。充填剤（Ｃ）の配合量は、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、３〜１５０質量部であることがより好ましく、５〜１００質量部であることがさらに好ましく、２５〜７０質量部であることが特に好ましい。
【００７０】
（引張伸度）
本発明の生分解性フィルムは、長さ方向及び／又は幅方向（長さ方向と垂直な方向）の引張伸度が、５０〜３００％であることが好ましい。引張伸度は本発明の生分解性フィルムを製造する際や、様々な用途に適用する際の加工性に関する指標となり、引張伸度が大きいほど加工性が良好となる。引張伸度が３００％以下であると製造プロセス中のロール間走行時や巻き取り時にタルミやシワが生じにくくなる。長さ方向及び／又は幅方向の引張伸度は、１００〜２９０％がより好ましく、１５０〜２８０％がさらに好ましい。長さ方向及び／又は幅方向の引張伸度を５０〜３００％とするための方法としては、特に限定されないが、例えば、前記した好ましい形状を有するエンボスロールを用い、後述する好ましいロール温度、線圧でエンボス加工することが挙げられる。
【００７１】
（引張弾性率）
本発明の生分解性フィルムは、十分な柔軟性を付与するために、長さ方向及び／又は幅方向の引張弾性率が１００〜１，５００ＭＰａであることが重要である。引張弾性率は柔軟性に関する指標となり、引張弾性率が小さいほど柔軟性が良好となる。引張弾性率が１００ＭＰａ未満であると、製造プロセス中のロール間走行時や巻き取り時のタルミやシワが生じ、加工性が不良となる。引張弾性率は、１５０〜１，２００ＭＰａであることが好ましく、１８０〜１，０００ＭＰａであることがより好ましく、２００〜９００ＭＰａであることがさらに好ましい。長さ方向及び／又は幅方向の引張弾性率を１００〜１，５００ＭＰａとするための方法としては、特に限定されないが、例えば、フィルムの樹脂組成を前記した好ましい種類、組み合わせ、配合量にすることが挙げられる。
【００７２】
（厚み）
本発明の生分解性フィルムは、フィルム厚みが５〜２００μｍであることが好ましい。フィルム厚みを５μｍ以上とすることで、フィルムとした際のコシが強くなり、加工性が良好となる。フィルム厚みを２００μｍ以下とすることで易分解性、柔軟性が良好となる。フィルム厚みは、７〜１５０μｍがより好ましく、１０〜１００μｍがさらに好ましく、１２〜５０μｍがさらにより好ましい。本発明でいうフィルム厚みとは、任意の平坦部の厚み５点の平均値である。
【００７３】
（添加剤）
本発明の生分解性フィルムを構成する組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で前述した以外の添加剤を含有してもよい。例えば、公知の可塑剤、酸化防止剤、結晶核剤、有機滑剤、紫外線安定化剤、末端封鎖剤、着色防止剤、艶消し剤、抗菌剤、消臭剤、難燃剤、耐候剤、帯電防止剤、抗酸化剤、イオン交換剤、粘着性付与剤、消泡剤、着色顔料、染料などが使用できる。
【００７４】
有機滑剤としては、脂肪酸アミド系の化合物が好ましく使用できる。
【００７５】
酸化防止剤としてはヒンダードフェノール系酸化防止剤、ヒンダードアミン系酸化防止剤など好ましく使用できる。
【００７６】
末端封鎖剤としては、カルボジイミド化合物、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物等の付加反応型化合物が好ましく使用できる。
【００７７】
（製造方法）
次に、本発明の生分解性フィルムを製造する方法について、生分解性樹脂としてポリ乳酸系樹脂を用い、線状部分の付与方法としてエンボス加工を採用した場合を例にして具体的に説明するがこれに限定されるものではない。
【００７８】
本発明の生分解性フィルムを構成する組成物、つまり、例えば、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）をはじめとする生分解性樹脂や、熱可塑性樹脂（Ｂ）、充填剤（Ｃ）およびその他の成分を含有する組成物を得るにあたっては、各成分を溶媒に溶かした溶液を均一混合した後、溶媒を除去して組成物を製造することも可能であるが、各成分を溶融混練することにより組成物を製造する溶融混練法が、溶媒への原料の溶解、溶媒除去等の工程が不要であるので好ましい。溶融混練方法については、特に制限はなく、ニーダー、ロールミル、バンバリーミキサー、単軸または二軸押出機等の公知の混合機を用いることができる。中でも生産性の観点から、単軸または二軸押出機の使用が好ましい。
【００７９】
溶融混練時の温度は、使用する樹脂の種類にもよるが、１５０℃〜２４０℃の範囲が好ましく、１９０℃〜２１０℃の範囲がより好ましい。
【００８０】
本発明の生分解性フィルムは、例えば、上記した方法により得られた組成物を用いて、公知のインフレーション法、チューブラー法、Ｔダイキャスト法などの既存の製膜方法と、例えば、エンボス加工を組み合わせることにより得ることができる。
【００８１】
本発明の生分解性フィルムを製膜するにあたって、例えば前述した方法により得られた樹脂組成物を一旦ペレット化して再度溶融混練して押出・製膜する際には、ペレットを６０〜１００℃にて６時間以上乾燥するなどして、水分量を５００ｐｐｍ以下とした組成物を用いることが好ましい。
【００８２】
続いて、本発明の生分解性フィルムをインフレーション法により製膜する方法を以下に例示する。
【００８３】
前述のような方法により製造した組成物を真空ベント孔付き２軸押出機にて溶融押出して環状ダイスに導き、環状ダイスから押出して内部には乾燥エアーを供給して風船状（バブル）に形成する。さらにエアーリングにより均一に空冷固化させ、ニップロールでフラットに折りたたみながら所定の引き取り速度で引き取った後、必要に応じて両端、または片方の端を切り開いて巻き取ることで、エンボス加工前のフィルムを得ることができる。厚み精度を良くするためには環状ダイスの温度が重要であり、環状ダイスの温度は好ましくは１５０〜１９０℃、より好ましくは１５５〜１８５℃の範囲である。環状ダイスは、得られるフィルムの厚み精度および均一性の点から、回転式、かつ、スパイラル型を用いるのが良い。また、フィルムに成形した後に、印刷性、ラミネート適性、コーティング適性などを向上させる目的で、コロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理、酸処理などの表面処理を施しても良い
続いて、エンボス加工する方法を以下に例示する。
【００８４】
前述のような方法により製膜したフィルムを、ガイドロール上で予熱し、所望形状を有するエンボスロールとゴムロールの間を通してエンボス加工を施し、目的とする生分解性フィルムを得る。このとき、ロール温度は２０〜８０℃が好ましく、ニップ圧力（線圧）は２０〜１００ｋｇ／ｃｍが好ましく、ロール回転速度は０．５〜３０ｍ／ｍｉｎが好ましい。エンボス加工は通常１度だけ行うが、必要に応じ２度以上行ってもよい。
【実施例】
【００８５】
以下に実施例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれにより何ら制限を受けるものではない。
［測定および評価方法］
実施例中に示す測定や評価は次に示すような条件で行った。
【００８６】
（１）引張強度（破断強度）（ＭＰａ）
オリエンテック社製ＴＥＮＳＩＬＯＮ（登録商標）  ＵＣＴ−１００を用いて、室温２３℃、相対湿度６５％の雰囲気にて、引張強度を測定した。具体的には、測定方向に長さ１５０ｍｍ、幅１０ｍｍの短冊状にサンプルを切り出し、初期引張チャック間距離５０ｍｍ、引張速度２００ｍｍ／分で、ＪＩＳ  Ｋ−７１２７（１９９９）に規定された方法にしたがって、長さ方向、幅方向それぞれについて１０回の測定を行い、その平均値を引張強度とした。
【００８７】
（２）引張伸度（破断伸度）（％）
オリエンテック社製ＴＥＮＳＩＬＯＮ（登録商標）  ＵＣＴ−１００を用いて、室温２３℃、相対湿度６５％の雰囲気にて、引張伸度を測定した。具体的には、測定方向に長さ１５０ｍｍ、幅１０ｍｍの短冊状にサンプルを切り出し、初期引張チャック間距離５０ｍｍ、引張速度２００ｍｍ／分で、ＪＩＳ  Ｋ−７１２７（１９９９）に規定された方法にしたがって、長さ方向、幅方向それぞれについて１０回の測定を行い、その平均値を引張伸度とした。
（３）引張弾性率（ＭＰａ）
オリエンテック社製ＴＥＮＳＩＬＯＮ（登録商標）  ＵＣＴ−１００を用いて、室温２３℃、相対湿度６５％の雰囲気にて、引張弾性率を測定した。具体的には、測定方向に長さ１５０ｍｍ、幅１０ｍｍの短冊状にサンプルを切り出し、初期引張チャック間距離５０ｍｍ、引張速度２００ｍｍ／分で、ＪＩＳ  Ｋ−７１２７（１９９９）に規定された方法にしたがって、長さ方向、幅方向それぞれについて１０回の測定を行い、その平均値を引張弾性率とした。
（４）隣り合う線状部分の間隔（ｍｍ）
フィルムサンプルを、ウルトラミクロトームを用い、フィルム面を真上から見た際に線状部分を垂直に通る断面が観察面となるように、−１００℃で超薄切片を採取した。このフィルム断面の薄膜切片を、走査型電子顕微鏡を用いて、フィルム表面の高さが最も低い部分と、最も高い部分との差にあたる長さが確認できる倍率（例えば２００倍）で断面写真を撮影し、測定場所は、図３のｋに相当する部分を参考にして、隣り合う線状部分の間隔を測定した。これを、観察する凹部または凸部を変えて５箇所で行い、得られた値の平均値を、本発明における、隣り合う線状部分の間隔（ｍｍ）とした。
【００８８】
断面写真の枠内に入りきらない等の問題で、上記のように走査型電子顕微鏡を用いて測定出来ない場合は、直接フィルム上をノギスで測定し、これを観察する凹部または凸部を変えて５箇所で行い、得られた値の平均値を、本発明における、隣り合う線状部分の間隔（ｍm）とした。
（５）凹部又は凸部の厚さ（μｍ）
（４）と同様に、断面写真を撮影し、測定場所は、図３のｌまたはｍに相当する部分を参考にして、凹部又は凸部の厚さを測定した。これを、観察する凹部または凸部を変えて５箇所で行い、得られた値の平均値を、本発明における、凹部又は凸部の厚さ（μｍ）とした。
【００８９】
（６）易分解性
（１）で測定した長さ方向、及び、幅方向の引張強度の、小さい方の値を用いて、以下の基準にて評価した。
【００９０】
Ａ：５ＭＰａ未満
Ｂ：５Ｍａ以上１０ＭＰａ未満
Ｃ：１０Ｍａ以上１５ＭＰａ未満
Ｄ：１５Ｍａ以上。
【００９１】
（７）加工性
（２）で測定した長さ方向、及び、幅方向の引張伸度の、大きい方の値を用いて、以下の基準にて評価した。
【００９２】
Ａ：１００％以上
Ｂ：５０％以上１００％未満
Ｃ：２０％以上５０％未満
Ｄ：２０％未満。
【００９３】
（８）柔軟性
（３）で測定した長さ方向及び／又は幅方向の引張弾性率の値を用いて、以下の基準にて評価した。
【００９４】
Ａ：５００ＭＰａ以下
Ｂ：５００ＭＰａ超１０００ＭＰａ以下
Ｃ：１０００ＭＰａ超１５００ＭＰａ以下
Ｄ：１５００ＭＰａ超。
【００９５】
以下に、実施例で使用した材料について説明する。
［ポリ乳酸系樹脂（Ａ）]
（Ａ１）
結晶性ポリＬ−乳酸樹脂、質量平均分子量＝２００，０００、Ｄ体含有量＝１．４％、融点＝１６６℃
（Ａ２）
非晶性ポリＬ−乳酸樹脂、質量平均分子量＝２００，０００、Ｄ体含有量＝１２．０％、融点＝無し
上記の融点は、ポリ乳酸樹脂を１００℃の熱風オーブン中で２４時間加熱させた後に、セイコーインスツル社製示差走査熱量計ＲＤＣ２２０を用い、試料５ｍｇをアルミニウム製受皿にセットし、２５℃から昇温速度２０℃／分で２５０℃まで昇温した際の結晶融解ピークのピーク温度として求めた。
【００９６】
［ポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）］
（Ｂ１）
数平均分子量８，０００のポリエチレングリコール６２質量部とＬ−ラクチド３８質量部とオクチル酸スズ０．０５質量部を混合し、撹拌装置付きの反応容器中で、窒素雰囲気下１６０℃で３時間重合することで、数平均分子量８，０００のポリエチレングリコールの両末端に数平均分子量２，５００のポリＬ−乳酸セグメントを有するブロック共重合体可塑剤Ｂ１を得た。
（Ｂ２）
ポリブチレンアジペート・テレフタレート樹脂（ＢＡＳＦ社製、商品名“エコフレックス”ＦＢＸ７０１１）
［充填剤（Ｃ）］
（Ｃ１）
炭酸カルシウム（三共精粉社製、商品名“トップフローＨ２００”、平均粒子径：１．７μｍ）
［エンボスロール]
（Ｉ）  模様：縦筋柄、凹凸差：５．０ｍｍ、ピッチ：７．０ｍｍ、圧着長さ：３ｍｍ、凹凸断面の角度θ：１８°
（ＩＩ）  模様：縦筋柄、凹凸差：０．３ｍｍ、ピッチ：７．０ｍｍ、圧着長さ：３ｍｍ、凹凸断面の角度θ：１８°
（ＩＩＩ）  模様：縦筋柄、凹凸差：０．３ｍｍ、ピッチ：４０．０ｍｍ、圧着長さ：３ｍｍ、凹凸断面の角度θ：１８°
（ＩＶ）  模様：縦筋柄、凹凸差：０．３ｍｍ、ピッチ：６０．０ｍｍ、圧着長さ：３ｍｍ、凹凸断面の角度θ：１８°
［生分解性フィルムの作成］
（比較例１）
ポリ乳酸樹脂（Ａ１）２０質量部、ポリ乳酸樹脂（Ａ２）５０質量部、熱可塑性樹脂（Ｂ１）３０質量部の混合物をシリンダー温度１９０℃のスクリュー径４４ｍｍの真空ベント付き２軸押出機に供し、真空ベント部を脱気しながら溶融混練し、均質化した後にペレット化して組成物を得た。
【００９７】
この組成物のペレットを、回転式ドラム型真空乾燥機を用いて、温度６０℃で１２時間真空乾燥した。
【００９８】
この乾燥した組成物のペレットを、シリンダー温度１８０℃の単軸押出機に供給し、直径２５０ｍｍ、リップクリアランス１．３ｍｍ、温度１６０℃の回転式スパイラル型環状ダイスより、ブロー比２．４にてバブル状に上向きに押出し、冷却リングにより空冷し、ダイス上方のニップロールで折りたたみながら引き取り、両端部をエッジカッターにて切断して２枚に切り開き、それぞれワインダーにて巻き取り、最終厚みが２０μｍのフィルムを得た。このとき、ドロー比は２７であった。得られたフィルムの物性を表１に示した。
（実施例１）
比較例１と同様にして厚さ２０μｍのフィルムを得た。
次いで、上記フィルムを、７０℃に加熱したガイドロール上で予熱し、由利ロール社製電気加熱式エンボス機“ＨＴＥＭ−３００型”に上下段のロール間の隙間を０．２ｍｍとしてセットした、エンボスロール（Ｉ）（上段）と、エンボスロール（Ｉ）と雄雌を形成する凹み部を有するエンボスロール（下段）の間を、ロール温度７０℃（上段、下段両方）、ロール回転速度１．０ｍ／ｍｉｎの条件で通すことで、エンボス加工した。フィルムには、長さ方向に平行に、直線状の線状部分が付与された。得られたフィルムの物性を表１に示した。
（実施例２）
比較例１と同様にして厚さ２０μｍのフィルムを得た。
次いで、上記フィルムを、７０℃に加熱したガイドロール上で予熱し、由利ロール社製電気加熱式エンボス機“ＨＴＥＭ−３００型”にセットした、エンボスロール（ＩＩ）（上段）と、硬度Ｄ−９０の超硬質ゴムロール（下段）の間を、ロール温度７０℃（上段、下段両方）、ニップ圧力（線圧）３０ｋｇ／ｃｍ、ロール回転速度１．０ｍ／ｍｉｎの条件で通すことで、エンボス加工した。フィルムには、長さ方向に平行に、直線状の線状部分が付与された。得られたフィルムの物性を表１に示した。
（実施例３〜５、７、８、比較例２、３）
フィルムの組成と、エンボス加工条件を表１、２のように変更した以外は、実施例３と同様にしてフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１、２に示した。
（実施例６）
フィルムの組成を表１、２のように変更した以外は、実施例１と同様にしてフィルムを得た。得られたフィルムの物性を表１に示した。
【００９９】
【表１】
2014162884.tif 000002
【０１００】
【表２】
2014162884.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【０１０１】
本発明の生分解性フィルムは、易分解性、柔軟性、加工性に優れた、生分解性フィルムである。本発明の生分解性フィルムは、マルチフィルムなどの農業用材料、薫蒸シートなどの林業用材料、紙おむつ、ナプキン、ライナーなどの衛生材料、レジ袋、ゴミ袋、食品用、工業製品用などの各種包装材料、などに使用できる。
【符号の説明】
【０１０２】
ａ  線状の凹部または線状の凸部
ｂ  線状の連続部分
ｃ  隣り合う線状部分の間隔
ｆ  線状の凹部または線状の凸部
ｇ  平坦部
ｈ  線状の不連続部分
ｉ  隣り合う線状部分の間隔
ｊ  凹部又は凸部の高さ
ｋ  隣り合う線状部分の間隔
ｌ  凹部又は凸部の厚さ候補
ｍ  凹部又は凸部の厚さ候補
ｎ  縦筋柄エンボスロールの一部（図５の拡大部分）
ｏ  エンボスロール表面の凹凸差
ｐ  エンボスロール表面の凹部又は凸部のピッチ
ｑ  エンボスロール表面の圧着長さ
θ  凹凸断面の角度
【図１】
2014162884.tif 000004
【図２】
2014162884.tif 000005
【図３】
2014162884.tif 000006
【図４】
2014162884.tif 000007
【図５】
2014162884.tif 000008