(57)【要約】【課題】より小型化することが可能な水素生成装置を提供することを目的とする。【解決手段】本発明の水素生成装置は、原料ガスと水との混合ガスを流す混合ガス経路と、前記混合ガス経路を流れて供給される混合ガスを水蒸気改質反応させることで水素を含む改質ガスを生成する改質触媒層と、前記改質触媒層によって生成された改質ガスを流す改質ガス経路とを備えている。そして、前記混合ガス経路及び前記改質ガス経路は共にらせん構造を有するものとし、前記混合ガス経路と前記改質ガス経路との間で熱交換を行うことにより前記混合ガスに含まれる水を蒸発させる構成とする。これにより、改質ガスをらせん方向に周回させることで、改質ガスと混合ガス蒸発部の熱交換が促進され、小さい伝熱面積で蒸発部を構成できるため、水素生成装置を、より小型化することが可能となる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料ガスと水との混合ガスを流す混合ガス経路と、
前記混合ガス経路を流れて供給される混合ガスを水蒸気改質反応させることで水素を含む改質ガスを生成する改質触媒層と、
前記改質触媒層によって生成された改質ガスを流す改質ガス経路と、
を備えた水素生成装置において、
前記混合ガス経路及び前記改質ガス経路は共にらせん構造を有するものとし、
前記混合ガス経路と前記改質ガス経路との間で熱交換を行うことにより前記混合ガスに含まれる水を蒸発させる、水素生成装置。
【請求項２】
燃料ガスを燃焼させることで前記改質触媒層を加熱する燃焼器と、
前記燃焼器で発生した燃焼排ガスを流す燃焼排ガス経路と、をさらに備え、
前記混合ガス経路と燃焼排ガス経路との間で熱交換を行うことにより前記混合ガスに含まれる水を蒸発させる、
請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項３】
前記混合ガス経路と前記改質ガス経路のらせん構造の中心軸は共に鉛直方向に配置される、
請求項１または２に記載の水素生成装置。
【請求項４】
前記混合ガス経路及び前記改質ガスは互いに対向する向きに流れる、
請求項１から３のいずれか１項に記載の水素生成装置。
【請求項５】
前記混合ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対する曲率半径が小さくなり、
前記改質ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対する曲率半径が大きくなる、
請求項４記載の水素生成装置。
【請求項６】
前記混合ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対するピッチ幅が大きくなり、
前記改質ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対するピッチ幅が小さくなる、
請求項４または５に記載の水素生成装置。
【請求項７】
前記混合ガス経路は、その上流から下流にかけて断面積が大きくなり、
前記改質ガス経路は、その上流から下流にかけて断面積が小さくなる、
請求項４から６のいずれか１項に記載の水素生成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素生成装置及び燃料電池システムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池システムは、発電部の本体である燃料電池スタック（以下、単に「燃料電池」という）に、水素含有ガスと酸素含有ガスとを供給して、水素と酸素との電気化学反応を進行させることにより発生した化学的なエネルギーを、電気的なエネルギーとして取り出して発電するシステムである。また、高効率発電が可能であり、発電運転の際に発生する熱エネルギーを簡単に利用することができるので、高いエネルギー利用効率を実現することが可能な分散型の発電システムとして開発が進められている。
一般的に、水素含有ガスのインフラストラクチャーが整備されていないことが多く、従来の燃料電池システムには、改質ガス（水素含有ガス）を生成させる改質部を備えた水素生成装置が配設されている。水素生成装置では、水と既存のインフラストラクチャーから供給される天然ガスを主成分とする都市ガス、又はＬＰＧ等を原料とし、Ｒｕ触媒やＮｉ触媒を用いて６００〜７００℃の温度で改質反応させ改質ガスを生成させる。特に、改質部を高温に加熱するために、改質部にはバーナ等燃焼部が設けられている。また、改質反応により得られる改質ガスには、通常、原料に由来する一酸化炭素が含まれ、その濃度が高いと、燃料電池の発電特性を低下させる。そこで、水素生成装置には、改質部の他に、２００℃〜３５０℃の温度で一酸化炭素と水蒸気との変成反応を進行させて一酸化炭素を低減させる、Ｃｕ−Ｚｎ系触媒を備える変成部、および１００℃〜２００℃の温度で一酸化炭素を選択的に酸化反応させて更に一酸化炭素を低減させる選択酸化部や、一酸化炭素を選択的にメタン化させて低減させるメタン化除去部等の選択除去部といった反応部が設けられることが多い。
【０００３】
従来の水素生成装置の変成部では、変成反応を効率よく行うために、変成部の温度は変成部に供給される改質ガスの温度は、運転温度はシフト反応に最適な２００℃〜３５０℃に設定する必要がある。このために、変成部の上流側にて、改質ガスを水により冷却するとともに、冷却に用いた加熱された水を改質部に導入することで改質ガスの熱を回収し、改質器の性能を向上させる水素生成装置が提案されている。（例えば、特許文献１参照）。また、当該部の具体的な構成として、改質ガスを水および原料の混合ガスにより冷却する熱伝達部分において、混合ガス側の流路形状をらせん状のガイド体により、スパイラル形状とし、熱交換を十分に行えるようにする構成も提案されている。（例えば、特許文献２参照）
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−１４９４０３号公報
【特許文献２】特開２００８−０６３１７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
図５は、前記特許文献１に記載の水素生成装置の構成を、簡略に示した図である。一酸化炭素低減部入口の温度を低減し、かつその際に放熱した熱を回収し、再利用するため、第２蒸発部４４ｂが、第１蒸発部４４ａと独立して設けられている。このため、前記特許文献１に記載の水素生成装置では、水素生成装置全体が大型かつ複雑な構成となるという問題があった。また図６（ａ）および図６（ｂ）は、前記特許文献２に記載の水素生成装置の構成を示したものである。第１蒸発部４４ａを出た原料と水蒸気および未蒸発の水を
含む混合ガスが、第２蒸発部４４ｂへ流入し、改質ガスと熱交換する構成であり、構成の簡素化がなされているものの、第２蒸発部４４ｂにおいて、熱交換板５１を介して、改質ガスと混合ガスの間で十分な熱交換を行うためには、大きな伝熱面積を確保する必要があり、水素生成装置の小型化には限界があるという課題があった。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記の課題を解決するために、第１の本発明の水素生成装置は、原料ガスと水との混合ガスを流す混合ガス経路と、前記混合ガス経路を流れて供給される混合ガスを水蒸気改質反応させることで水素を含む改質ガスを生成する改質触媒層と、前記改質触媒層によって生成された改質ガスを流す改質ガス経路とを備えている。そして、特に、前記混合ガス経路及び前記改質ガス経路は共にらせん構造を有するものとし、前記混合ガス経路と前記改質ガス経路との間で熱交換を行うことにより前記混合ガスに含まれる水を蒸発させる構成とする。
【０００７】
また、第２の本発明の水素生成装置は、さらに、燃料ガスを燃焼させることで前記改質触媒層を加熱する燃焼器と、前記燃焼器で発生した燃焼排ガスを流す、らせん構造の燃焼排ガス経路とを備え、前記混合ガス経路と燃焼排ガス経路との間で熱交換を行うことにより前記混合ガスに含まれる水を蒸発させる構成とする。
【０００８】
また、第３の本発明の水素生成装置は、さらに、前記混合ガス経路と前記改質ガス経路のらせん構造の中心軸が共に鉛直方向に配置される構成とする。
【０００９】
また、第４の本発明の水素生成装置は、さらに、前記混合ガス経路及び前記改質ガスが互いに対向する向きに流れる構成とする。
【００１０】
また、第５の本発明の水素生成装置は、さらに、前記混合ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対する曲率半径が小さくなり、前記改質ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対する曲率半径が大きくなる構成とする。
【００１１】
また、第６の本発明の水素生成装置は、前記混合ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対するピッチ幅が大きくなり、前記改質ガス経路のらせん構造は、その上流から下流にかけて中心軸に対するピッチ幅が小さくなる、構成とする。
【００１２】
また、第７の本発明の水素生成装置は、前記混合ガス経路は、その上流から下流にかけて断面積が大きくなり、前記改質ガス経路は、その上流から下流にかけて断面積が小さくなる構成とする。
【発明の効果】
【００１３】
改質ガスをらせん方向に周回させることで、改質ガスと混合ガス蒸発部の熱交換が促進され、小さい伝熱面積で蒸発部を構成できるため、水素生成装置を、より小型化することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の実施形態の水素生成装置の改質器本体の内部構造を概略的に示す断面図
【図２】図１の一部（第２蒸発部）を拡大した概略断面図
【図３】本発明の他の実施形態の一例を示す、概略断面図
【図４】本発明の他の実施形態の一例を示す、概略断面図
【図５】従来例の構成を示すシステム概略図
【図６】（ａ）従来例の構成を示すシステム概略図（ｂ）図６（ａ）の一部を拡大した概略断面図
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
【００１６】
図１は、本発明の実施の形態における水素生成装置１００の断面図を示すものである。図１において、本実施の形態の水素生成装置１００は、略円および円錐筒形状の反応器から構成され、蒸発部７と、改質部６と、一酸化炭素低減部１１とを、少なくとも有している。このとき、一酸化炭素低減部１１は、変成部８や選択酸化部９により構成されている。
【００１７】
ここで、蒸発部７は、水供給経路２から供給される水を蒸発させるとともに、原料と水蒸気の混合ガスを蒸発する。また、改質部６は、Ｒｕ系の改質触媒を備え、原料供給経路３から供給される原料と水蒸気との改質反応を進行させる。また、一酸化炭素低減部である変成部８は、Ｃｕ−Ｚｎ系の変成触媒を備え、改質部６で生成した水素含有ガス中の一酸化炭素と水蒸気とを変成反応させて、水素含有ガスの一酸化炭素濃度を低減させる。さらに、一酸化炭素低減部である選択酸化部９は、Ｒｕ系の選択酸化触媒を備え、変成部８を通過した後の水素含有ガス中に残留する一酸化炭素を、空気供給経路５から変成部８を通過した後の水素含有ガスに供給される空気を用いて、主に酸化させて除去する。
【００１８】
また、水素生成装置１００の改質部６と蒸発部７には、燃焼部１で発生させた燃焼ガス４が、第１熱交換板１４を介して供給される。そして、燃焼ガス４は、燃焼排ガス出口１７から、水素生成装置１００の外部へ排気される。
【００１９】
また、水素生成装置１００の水供給経路２には水供給部（図示せず）が接続され、原料供給経路３には原料供給部（図示せず）が接続されている。また、原料供給経路３から供給される原料は、炭化水素などの少なくとも炭素および水素元素から構成される有機化合物を含む原料であればよく、例えばメタンを主成分とする都市ガス、天然ガス、ＬＰＧなどである。このとき、原料の供給源として都市ガスのガスインフララインを用いる場合、そのガスインフララインに、原料中の付臭成分である硫黄化合物を除去する脱硫部が接続されている。そして、脱硫部には、都市ガス中の付臭成分である硫黄化合物を吸着させる、例えばゼオライト系吸着除去剤が用いられる。
【００２０】
そして、上記構成を有する水素生成装置１００によって生成された水素含有ガスは、水素含有ガス出口通路１０から、外部に設置される燃料電池（図示せず）などに供給され、燃料電池の発電に使用される。
【００２１】
図２は蒸発部７の詳細を示す図である。
【００２２】
蒸発部は、水供給経路２から供給される水の蒸発した水蒸気と、原料供給経路３から供給される原料の混合ガスの流路１８と、燃焼ガスの流路２１および図１の改質部６より流出する改質ガスの改質ガス通路２３が、互いに円錐形状の第１熱交換板１４および第２熱交換板１５を介して隣接し、対向する方向に流れ、相互に熱交換可能な構成となっている。このとき、第２熱交換板１５には、プレスによりらせん形状が形成されており、下側で外筒１６と、上側で第１熱交換板１４と密着する構成となっている。第２熱交換板１５と、外筒１６および第１熱交換板１４との密着により、混合ガス通路２２および改質ガス通路２３はらせん形状の流路を形成し、混合ガス１８および改質ガス１２は、改質器を円状に周回する経路をとって流れる。このとき、流路が周回しない場合、つまり、流路が半径方向または円筒の軸方向に直進する場合に比べ、流路断面積は小さく、これにより混合ガス１８の流速は高くなり、また流路長も、流路が周回せず直進する場合に比べて長くなる
。この結果、熱伝達の効率が向上し、小さいスペースの間で、改質部から流出する高温（本実施例では６００℃〜６５０℃程度）の改質ガス１２を、変成部８での変成反応に適切な温度（本実施例では２５０℃〜３００℃程度）まで冷却することが可能となる。
【００２３】
なお、第１熱交換板１４および第２熱交換板１５は、図１に示すとおりの円錐形状とすることによって、混合ガス１８のらせん形状流路は、その上流から下流にかけて、中心軸に対する曲率半径が小さくなり、改質ガス１２のらせん形状流路は、その上流から下流にかけて、中心軸に対する曲率半径が大きくなる様に構成することが好ましい。なぜならば、水供給経路２より供給された水は、蒸発部７を流れる中で徐々に蒸発し、水蒸気となるため、混合ガス１８、は上流側から下流の改質部側に向かって流れるに従い、徐々に体積流量が大きくなり、これに従って流速が高くなる。この結果、混合ガス通路２２の下流側の熱交換の効率は高く、混合ガス通路２２上流側の熱交換の効率が低くなるため、混合ガス通路２２の上流側では、熱交換流路を長く取り、熱交換量を大きくする必要があるためである。
【００２４】
なお、混合ガス通路２２の上流側の熱交換量を大きくするための方法として、混合ガス通路２２のらせん流路形状は、その上流から下流にかけて中心軸に対するピッチ幅が大きくなり、前記改質ガス通路２３のらせん流路形状は、その上流から下流にかけて中心軸に対するピッチ幅が小さくなる形状とすることで、混合ガス通路２２の上流側の流速を高くし、熱交換の効率を向上させる構成としても良い。
【００２５】
さらに、混合ガス通路２２の上流側の熱交換量を大きくするための方法として、混合ガス通路２２のらせん形状は、その上流から下流にかけて、断面積が大きくなる形状とし、改質ガス通路２３のらせん形状は、その上流から下流にかけて、断面積が小さくなる形状とすることで、混合ガス通路２２の上流側の流速を高くし、熱交換の効率を向上させる構成としても良い。
【００２６】
なお、流路は、第２熱交換板と外筒の間の空間で、改質ガスの流れ方向を、突起や棒状の障害物などで制限し、らせん形状を形成すれば良く、らせん流路の形成方法は本例に限定されるものではない。図３は、棒状の障害物でらせん形状の流路を形成する場合の構成を示した断面図である。外筒１６と第２熱交換板１５、および第２熱交換板１５と第１熱交換板１４の間に、らせん形状の棒状部材を挟み、密着させることで、改質ガス通路２３および、混合ガス通路２２を、らせん形状として構成している。
【００２７】
なお、改質ガス流路と同様に、燃焼ガス流路についても、らせん流路を構成し、熱伝達の効率を向上させることが好ましい。なぜならば、燃焼ガスと混合ガス間の熱伝達率効率を向上させることにより、混合ガスの蒸発が、より小さいスペースで実施できるようになり、燃料処理機をよりコンパクトに構成できるためである。図４は燃焼ガス流路をらせん形状とする場合の構成を示したものである。本構成では、燃焼筒１３にプレスによりらせん形状が形成されており、燃焼筒１３と第１熱交換板１４を密着させることにより、燃焼ガス通路をらせん形状としている。
【００２８】
なお、第２蒸発部７の混合ガス通路２２のらせん形状流路の中心軸は、鉛直方向に構成されることが好ましい。なぜならば、らせん流路を鉛直縦方向に構成することにより、混合ガス中に含まれる蒸発前の水は、鉛直下側面である第２熱交換板１５に接するように流れ、第２熱交換板１５の内外面の温度差が大きくなることによって、改質ガス側と混合ガス間側の熱交換の効率が向上するためである。
【産業上の利用可能性】
【００２９】
以上のように、本発明にかかる水素生成装置及び燃料電池は、改質ガスをらせん方向に
周回させることで、改質ガスと混合ガス蒸発部の熱交換が促進され、小さい伝熱面積で蒸発部を構成できるため、水素生成装置を、より小型化することが可能となる。
【符号の説明】
【００３０】
１００  水素生成装置
２  水供給経路
３  原料供給経路
５  空気供給経路
６  改質部
７  蒸発部
８  変成部
９  選択酸化部
１１  一酸化炭素低減部
１３  燃焼筒
１４  第１熱交換板
１５  第２熱交換板
１６  外筒
２２  混合ガス通路
２３  改質ガス通路
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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