(57)【要約】【課題】接触抵抗の増大を十分抑制でき、従来よりも金等の貴金属の使用量が少なく安価な燃料電池用金属セパレータを提供すること。【解決手段】固体高分子電解質膜１２０の両側にカソード電極１２２及びアノード電極１２４が設けられた膜電極構造体１２に積層される第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６であって、これらセパレータは、凹凸を有する波板状に成形され、これらセパレータの凸部１４４，１４５，１６４，１６５には、中心部１４７ａよりも外周部１４７ｂが肉厚なドット状のパターンを有する貴金属薄膜１４７が形成されている。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両側に一対の電極が設けられた膜電極構造体に積層される燃料電池用金属セパレータであって、
前記燃料電池用金属セパレータは、凹凸を有する波板状に成形され、
前記燃料電池用金属セパレータの凸部には、中心部よりも外周部が肉厚なドット状のパターンを有する貴金属薄膜が形成されていることを特徴とする燃料電池用金属セパレータ。
【請求項２】
前記凸部のうち、前記ドット状のパターンを有する貴金属薄膜が形成されている領域における前記貴金属薄膜の面積比率は、１２％以上であることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用金属セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用金属セパレータに関する。詳しくは、表面に貴金属薄膜が形成された燃料電池用金属セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、自動車の新たな動力源等として、反応ガスを電気化学反応させて発電する燃料電池が注目されている。燃料電池は、電気化学反応により直接的に電気を得るため、発電効率が高い点で好ましいとされている。また燃料電池は、発電時に無害な水しか生成しないため、環境への影響の点からも好ましいとされている。
【０００３】
例えば固体高分子型燃料電池は、数十個から数百個のセルが積層されたスタック構造を有する。各セルは、膜電極構造体（ＭＥＡ）を、一対のセパレータで挟持して構成される。膜電極構造体は、アノード電極（陰極）及びカソード電極（陽極）と、これらの電極に挟持された電解質膜とで構成され、両電極は、電解質膜に接する触媒層と、触媒層に接するガス拡散層と、を備える。また、セパレータには、その一方の面に燃料ガス流路が形成され、他方の面に酸化剤ガス流路が形成される。
【０００４】
上記のような構成を備える固体高分子型燃料電池では、燃料ガス流路を介して、アノード電極に燃料ガスとしての水素を供給する。また、酸化剤ガス流路を介して、カソード電極に酸化剤ガスとしての空気を供給する。すると、アノード電極に供給された水素が触媒層上でプロトン化され、生成したプロトンが電解質膜を介してカソード電極へと移動する。このとき、プロトンとともに生成した電子が外部回路に取り出され、電気エネルギーとして利用される。
【０００５】
ところで、上記セパレータとしては、ステンレス製等の金属セパレータが通常用いられる。この金属セパレータに対しては、酸化を抑制して膜電極構造体との接触抵抗の増大を抑制する目的で、貴金属めっき処理が施されることが知られている。
【０００６】
金属セパレータの貴金属めっき処理としては、通常、金めっき処理が多く利用される。ところが、金属セパレータ全体に金めっき処理を施すと、金の使用量が膨大となり、製造コストが嵩む。そこで、発電部位である膜電極構造体の電極層と接する燃料電池用金属セパレータの凸部のみを、金めっき処理する技術が開示されている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１０−７７４６４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献１の技術では、燃料電池用金属セパレータの凸部のみとはいえ、その凸部全体に金めっき処理が施される。そのため、依然として金の使用量は多く、さらなる製造コストの削減が望まれる。
【０００９】
本発明は上記に鑑みてなされたものであり、その目的は、接触抵抗の増大を十分抑制でき、従来よりも金等の貴金属の使用量が少なく安価な燃料電池用金属セパレータを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するため本発明は、電解質膜の両側に一対の電極が設けられた膜電極構造体（例えば、後述の膜電極構造体１２）に積層される燃料電池用金属セパレータであって、前記燃料電池用金属セパレータは、凹凸を有する波板状に成形され、前記燃料電池用金属セパレータの凸部（例えば、後述の凸部１４４，１４５，１６４，１６５）には、中心部（例えば、後述の中心部１４７ａ）よりも外周部（例えば、後述の外周部１４７ｂ）が肉厚なドット状のパターンを有する貴金属薄膜（例えば、後述の貴金属薄膜１４７）が形成されていることを特徴とする燃料電池用金属セパレータ（例えば、後述の第１セパレータ１４，第２セパレータ１６）を提供する。
【００１１】
本発明では、燃料電池用金属セパレータの凸部に、中心部よりも外周部が肉厚なドット状のパターンを有する貴金属薄膜を形成する。即ち、貴金属薄膜を凸部の全体に形成するのではなく、ドット状とすることでその一部に貴金属薄膜を形成するとともに、ドット状の貴金属薄膜の中心部に凹部を設ける。
これにより、貴金属薄膜による接触抵抗の増大抑制効果を維持しつつ、従来のようなセパレータ全体やセパレータの凸部全体に金等の貴金属めっき処理を施す場合と比べて、貴金属の使用量を低減でき、製造コストを削減できる。
【００１２】
より詳しくは、金属セパレータの凸部のうち、膜電極構造体に接触する側の凸部に本発明の貴金属薄膜が形成される場合には、金属セパレータの凸部と膜電極構造体との界面における接触抵抗の増大を抑制できる。また、この場合には、膜電極構造体で生じた反応生成水が、ドット状の貴金属薄膜の中心部に設けられた凹部に流れ込み、この凹部で保持される。そのため、膜電極構造体と金属セパレータとの界面において、反応生成水が偏在することがなく均一に保持されるため、膜電極構造体の湿潤環境を平準化（均一化）できる。ここで、膜電極構造体が高い発電性能を発揮するためには、電解質膜内部の含水量が平準化されていることが必要であるところ、本発明によれば、膜電極構造体の湿潤環境を平準化できるため、高い発電性能が得られる。
また、金属セパレータの凸部同士が接触して冷却媒体流路を形成する場合において、互いに接触する金属セパレータの凸部に本発明の貴金属薄膜が形成される場合には、その凸部同士が接触する界面における接触抵抗の増大を抑制でき、高い発電性能が得られる。
【００１３】
この場合、前記凸部のうち、前記ドット状のパターンを有する貴金属薄膜が形成されている領域における前記貴金属薄膜の面積比率（以下、「凸部における貴金属薄膜の面積比率」ともいう。）は、１２％以上であることが好ましい。
【００１４】
この発明では、金属セパレータの凸部のうち、ドット状のパターンを有する貴金属薄膜が形成されている領域における貴金属薄膜の面積比率を、１２％以上とする。これにより、金属セパレータの凸部と膜電極構造体との界面における接触抵抗と、金属セパレータの凸部同士の界面における接触抵抗をより確実に低減できるため、より高い発電性能が得られる。
なお、金属セパレータの凸部のうち、ドット状のパターンを有する貴金属薄膜が形成されている領域における貴金属薄膜の面積比率とは、凸部のうち、ドット状のパターンを有する貴金属薄膜が形成されている領域、即ち、貴金属薄膜のドット間で金属セパレータの表面が露出した部分も含めた領域における貴金属薄膜の占有面積比率を意味する。この面積比率は、後述するように、ドット状の貴金属薄膜の間隔及び直径を変更することで調整できる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、接触抵抗の増大を十分抑制でき、従来よりも金等の貴金属の使用量が少なく安価な燃料電池用金属セパレータを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の一実施形態に係る燃料電池スタックの構成を示す斜視図である。
【図２】上記実施形態に係る発電セルの分解斜視図である。
【図３】上記実施形態に係る燃料電池スタックの縦断面図である。
【図４】上記実施形態に係る金属セパレータの断面図である。
【図５】上記実施形態に係る金属セパレータの凸部に形成された貴金属薄膜の平面図である。
【図６】上記実施形態に係る金属セパレータの凸部に形成された貴金属薄膜の切断端面図である。
【図７】上記実施形態に係る金属セパレータの凸部のうち、膜電極構造体に接触する側の凸部に形成された貴金属薄膜の凹部に、反応生成水が保持された状態を示す切断端面図である。
【図８】上記実施形態に係る金属セパレータの凸部に形成された貴金属薄膜と、これに接するガス拡散層中のカーボン繊維を模式的に示す平面図である。
【図９】ドット状の貴金属薄膜の間隔及び直径と、金属セパレータの凸部における貴金属（金）薄膜の面積比率との関係を示す図である。
【図１０】上記実施形態に係る金属セパレータの凸部のうち、隣接する金属セパレータの凸部と接触する側の凸部に形成された貴金属薄膜の切断端面図である。
【図１１】インクジェット印刷法による貴金属薄膜形成を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の一実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。
図１は、本発明の一実施形態に係る燃料電池スタック１の構成を示す斜視図である。燃料電池スタック１は、本実施形態に係る燃料電池用金属セパレータを備える燃料電池スタックである。図１に示すように、燃料電池スタック１は、電極面を水平にして鉛直方向に積層された複数の発電セル１０を備える。
【００１８】
燃料電池スタック１の上端及び下端には、それぞれ、ターミナルプレート８２，８２、絶縁プレート８４，８４及びエンドプレート８６，８６が配設される。エンドプレート８６，８６間には、所定の締め付け荷重が付与された状態で、複数の連結バー９０の両端がボルト９２を介して固定されている。これにより、発電セル１０の電極面に対して所定の面圧が付与されることで、接触抵抗の増大が抑制される。
【００１９】
図２は、本実施形態に係る発電セル１０の分解斜視図である。また、図３は、本実施形態に係る燃料電池スタック１の縦断面図（Ｚ方向断面図）である。
図２及び図３に示すように、発電セル１０は、膜電極構造体１２と、膜電極構造体１２を挟持する一対の燃料電池用金属セパレータとしての第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６と、を備える。
【００２０】
発電セル１０の長手方向（図２中のＹ方向）の一端側には、発電セル１０の厚み方向（図２中のＸ方向）にそれぞれ連通する、酸化剤ガス入口連通孔２２ａ、冷却媒体入口連通孔２４ａ及び燃料ガス出口連通孔２６ｂが設けられている。また、発電セル１０のＹ方向の他端側には、発電セル１０のＸ方向にそれぞれ連通する、燃料ガス入口連通孔２６ａ、冷却媒体出口連通孔２４ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔２２ｂが設けられている。
【００２１】
第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６）、アルミニウム板等の金属板により構成される。これらのセパレータは、上記の各種金属からなる薄板を、プレス成形により波板状に成形することで製造される。
また、図２に示すように、第１セパレータ１４の面１４０ａ、１４０ｂには、第１セパレータ１４の外周縁部を周回するシール部材が一体に成形されている。同様に、第２セパレータ１６の面１６０ａ，１６０ｂには、第２セパレータ１６の外周縁部を周回するシール部材が一体に成形されている。シール部材としては、例えば、ＥＰＤＭ（エチレンプロピレンジエンゴム）、ＮＢＲ（ニトリルブタジエンゴム）、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーンゴム、又は、アクリルゴム等のシール材、クッション材、パッキン材等の弾性を有するシール材が用いられる。
【００２２】
膜電極構造体１２は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜１２０と、固体高分子電解質膜１２０を挟持するカソード電極１２２及びアノード電極１２４を備える。
【００２３】
カソード電極１２２及びアノード電極１２４は、それぞれ、カーボン繊維を含むカーボンペーパからなるガス拡散層と、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子をガス拡散層上に塗布することで形成された触媒層と、を備える。これら両電極は、触媒層が固体高分子電解質膜１２０に接するように、ガス拡散層を外側に向けて、固体高分子電解質膜１２０に積層される。
【００２４】
図２及び図３に示すように、第１セパレータ１４の膜電極構造体１２に対向する面１４０ａには、酸化剤ガス入口連通孔２２ａと酸化剤ガス出口連通孔２２ｂに連通する酸化剤ガス流路１４２が形成される。酸化剤ガス流路１４２は、Ｙ方向に沿って複数延設されている。
【００２５】
第２セパレータ１６の膜電極構造体１２に対向する面１６０ａには、燃料ガス入口連通孔２６ａと燃料ガス出口連通孔２６ｂとを連通する燃料ガス流路１６２が形成される。燃料ガス流路１６２は、Ｙ方向に沿って複数延設されている。
【００２６】
また、第２セパレータ１６と第１セパレータ１４が重なり合って接し一体となることにより、第１セパレータ１４の面１４０ａとは反対側の面１４０ｂと、第２セパレータ１６の面１６０ａとは反対側の面１６０ｂとで囲繞された冷却媒体流路２４０が形成される。冷却媒体流路２４０は、Ｙ方向に沿って複数延設されている。
【００２７】
図３に示すように、第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、頂面が平面状の凸部を複数有する波板状の燃料電池用金属セパレータである。ここで、本実施形態における燃料電池用金属セパレータの凸部は、発電セル１０の積層方向（Ｘ方向）に突出している部分を意味し、膜電極構造体１２に接触する側の凸部と、隣接する他のセパレータの凸部に接触する側の凸部と、で構成される。
なお、第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、いずれも面粗度Ｒａが０．１μｍ〜０．８μｍである。
【００２８】
図４は、本実施形態に係る金属セパレータの断面図である。具体的には、互いに隣接する第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６のＺ方向断面図である。
図４に示すように、第１セパレータ１４の凸部は、膜電極構造体１２（より詳しくは、カソード電極１２２のガス拡散層１２２ａ）に接触する側の凸部１４５と、ガス拡散層１２２ａから離間する方向に突出し、後述の隣接する第２セパレータ１６の凸部１６４に接触する側の凸部１４４と、から構成される。これらの凸部１４４，１４５は、Ｚ方向に所定間隔ごとに複数配置される。
また、第２セパレータ１６の凸部は、膜電極構造体１２（より詳しくは、アノード電極１２４のガス拡散層１２４ａ）に接触する側の凸部１６５と、ガス拡散層１２４ａから離間する方向に突出し、隣接する第１セパレータ１４の凸部１４４に接触する側の凸部１６４と、から構成される。これらの凸部１６４，１６５は、Ｚ方向に所定間隔ごとに複数配置される。
【００２９】
第１セパレータ１４と第２セパレータ１６は、基本的には同一の構成からなり、第１セパレータ１４の凸部１４５は第２セパレータ１６の凸部１６５に相当し、第１セパレータ１４の凸部１４４は第２セパレータ１６の凸部１６４に相当する。従って、以下では、第１セパレータ１４の構成について詳しく説明し、第２セパレータ１６の構成の説明については適宜省略する。
【００３０】
第１セパレータ１４は、凸部１４４，１４５にのみ、貴金属薄膜が形成されていることを特徴とする。より詳しくは、凸部１４５のうち膜電極構造体１２に接触する接触部１４６と、凸部１４４のうち第２セパレータ１６の凸部１６４に接触する接触部１４４ａにのみ、貴金属薄膜が形成されている。即ち、膜電極構造体１２や凸部１６４に接触していない部分には、貴金属薄膜は形成されていない。なお、これら接触部１４６，１４４ａに形成された貴金属薄膜は、同一の構成からなる。
【００３１】
図４に示すように、接触部１４６は、頂面部１４５ａと、Ｒ部１４５ｂ，１４５ｂと、から構成される。この理由は、次の通りである。
上述したように、第１セパレータ１４の凹凸はプレス成形により形成されるため、凸部１４５は、平坦な頂面からなる頂面部１４５ａと、頂面部１４５ａのＺ方向両端の角部がＲ形状となったＲ部１４５ｂ，１４５ｂと、を含んで構成される。この凸部１４５を、カソード電極１２２のガス拡散層１２２ａに当接させることで、酸化剤ガス流路１４２が形成される。このとき、電極面に対して所定の面圧が付与されるところ、カーボンペーパからなるガス拡散層１２２ａは柔軟性があるため、金属製の第１セパレータ１４の凸部１４５の頂面部１４５ａは、ガス拡散層１２２ａ内に埋没する。そのため、頂面部１４５ａに加えてＲ部１４５ｂ，１４５ｂも、ガス拡散層１２２ａに接触する。これにより、頂面部１４５ａと、Ｒ部１４５ｂ，１４５ｂとにより、接触部１４６が構成される。
【００３２】
従って、本実施形態では、接触部１４６を構成する頂面部１４５ａ及びＲ部１４５ｂ，１４５ｂにのみ、貴金属薄膜が形成される。このように、Ｒ部１４５ｂ，１４５ｂにまで貴金属薄膜が形成されることで、第１セパレータ１４の接触抵抗がより低減されている。これは、後述するように、中心部よりも外周部が肉厚なドット状に形成された貴金属薄膜においても、特に肉厚の外周部が導電性の向上に寄与するためである。
【００３３】
一方、接触部１４４ａは、金属製の第２セパレータ１６の凸部１６４に接触する部分であるため、凸部１６４内に埋没することはなく、Ｒ部１４４ｂ，１４４ｂが凸部１６４に接触することはない。従って、接触部１４４ａは、凸部１４４の頂面部（１４４ａ）のみから構成される。即ち、接触部１４４ａには、Ｒ部１４４ｂ，１４４ｂは含まれない。
【００３４】
図５は、本実施形態に係る金属セパレータの凸部に形成された貴金属薄膜の平面図である。具体的には、第１セパレータ１４の凸部１４５の頂面部１４５ａに形成された貴金属薄膜１４７の平面図である。なお、凸部１４４の頂面部１４４ａにも同様の貴金属薄膜１４７が形成されている。
図５に示すように、貴金属薄膜１４７は、ドット状に形成されており、略真円のドットが格子状のパターンを有して形成されている。即ち、各ドットは、Ｚ方向及びＹ方向において、それぞれ揃って規則的に配列されている。各ドットの間隔や直径は、後述する貴金属薄膜１４７の面積比率を調整するにあたり、適切な値に設定される。
ただし、各ドットの形状は真円に限定されず、例えば歪な円形状の他、多角形状であってもよく、各ドットの形状が異なっていてもよい。また、各ドットの配列も限定されず、Ｚ方向及び／又はＹ方向にそれぞれずれて配列されていてもよい。
なお本実施形態において、ドット形状とは、点状の形状（点状のもの）を意味する。
【００３５】
貴金属薄膜１４７を構成する貴金属としては、例えば、金、銀、ロジウム、白金や、これらを主成分とする合金等を用いることができる。本実施形態では、貴金属として金が好ましく用いられる。
なお、貴金属薄膜１４７は、酸化物を生成し難く、撥水性を有する特性があることから、各セパレータの凸部に貴金属薄膜１４７を形成することで、各セパレータと膜電極構造体１２との界面における接触抵抗の増大と、各セパレータの凸部同士の接触界面における接触抵抗の増大が抑制され、端子電圧の低下が抑制される。
【００３６】
図６は、本実施形態に係る金属セパレータの凸部に形成された貴金属薄膜の切断端面図である。具体的には、第１セパレータ１４の凸部１４５の頂面部１４５ａに形成された貴金属薄膜１４７の中心部１４７ａを通る切断端面図である。
図６に示すように、貴金属薄膜１４７は、中心部１４７ａよりも外周部１４７ｂが肉厚なドットにより形成されている。即ち、中心部１４７ａの膜厚Ｔ１は、外周部１４７ｂの膜厚Ｔ２よりも小さく、これにより、貴金属薄膜１４７の中心部１４７ａには凹部１４７ｃが形成されている。
例えば、中心部１４７ａの膜厚Ｔ１は１０ｎｍ〜３０ｎｍであり、より好ましくは２０ｎｍ〜３０ｎｍである。外周部１４７ｂの膜厚Ｔ２は３０ｎｍ〜１００ｎｍであり、より好ましくは５０〜１００ｎｍである。
【００３７】
貴金属薄膜１４７は、各ドットを構成する肉厚の外周部１４７ｂが、特に導電性に寄与する。これにより、第１セパレータ１４の接触抵抗が低減される。
【００３８】
貴金属薄膜１４７は、その中心部１４７ａに凹部１４７ｃが形成されていることで、この凹部１４７ｃに反応生成水を保持することが可能となっている。
ここで、図７は、本実施形態に係る金属セパレータの凸部のうち、膜電極構造体１２に接触する側の凸部１４５に形成された貴金属薄膜１４７の凹部１４７ｃに、反応生成水Ｗが保持された状態を示す切断端面図である。この図７に示すように、膜電極構造体１２で生じた反応生成水Ｗが、貴金属薄膜１４７を構成する各ドットの中心部１４７ａに設けられた凹部１４７ｃに流れ込み、この凹部１４７ｃで保持される。これにより、膜電極構造体１２と金属セパレータとの界面において、反応生成水Ｗが偏在することがなく均一に保持され、膜電極構造体１２の湿潤環境が平準化（均一化）される。
【００３９】
ここで、図８は、本実施形態に係る金属セパレータの凸部１４５に形成された貴金属薄膜１４７と、これに接するガス拡散層１２２ａ中のカーボン繊維１２３を模式的に示す平面図である。
貴金属薄膜１４７のドットの直径は、例えば５０〜１５０μｍに設定され、ガス拡散層１２２ａ中のカーボン繊維１２３の径は、例えば５〜１０μｍに設定される。この場合、貴金属薄膜１４７のドットとカーボン繊維１２３との位置関係は、図８に示される通りとなる。図８から明らかであるように、カーボン繊維１２３により、貴金属薄膜１４７の凹部１４７ｃが全て覆われることはなく、膜電極構造体１２で生じた反応生成水Ｗは、ガス拡散層１２２ａ中のカーボン繊維１２３の間をすり抜けて、貴金属薄膜１４７の凹部１４７ｃに直接流れ込むことができる。これにより、反応生成水Ｗを貴金属薄膜１４７の凹部１４７ｃに保持することが可能となっている。
【００４０】
また、本実施形態では、凸部１４５における貴金属薄膜１４７の面積比率は、１２％以上に設定されていることが好ましい。ここで、本実施形態において凸部における貴金属薄膜の面積比率とは、凸部のうち、ドット状のパターンを有する貴金属薄膜が形成されている領域（即ち、貴金属薄膜のドット間で金属セパレータの表面が露出した部分も含めた領域）における貴金属薄膜の占有面積比率を意味する。
凸部１４５における貴金属薄膜１４７の面積比率が１２％以上である場合には、金属セパレータと膜電極構造体１２との界面における接触抵抗や、金属セパレータ同士の界面における接触抵抗の初期値を、十分低くできる。
【００４１】
図９は、ドット状の貴金属（金）薄膜の間隔及び直径と、金属セパレータの凸部における貴金属（金）薄膜の面積比率との関係を示す図である。図９において、横軸は、貴金属（金）薄膜１４７のドットの直径（μｍ）を表しており、縦軸は、貴金属（金）薄膜１４７のドット間の間隔（μｍ）を表している。
ここで、貴金属（金）薄膜１４７のドットの形状が真円である場合、ドット間の間隔をａ（μｍ）、ドットの直径をｄ（μｍ）、貴金属（金）薄膜１４７の面積比率をＳ（％）としたときに、これらの間には、以下の関係式（１）が成立する。即ち、面積比率Ｓを一定とすると、ドット間の間隔とドットの直径との間には、直線関係が成立する。
［数１］
ａ＝５ｄ（π／Ｓ）１／２・・・式（１）
【００４２】
図９において、斜線領域が、凸部１４５における貴金属（金）薄膜１４７の面積比率が１２％以上の領域である。従って、この領域内で、上記式（１）を用いて貴金属（金）薄膜１４７のドット間の間隔とドットの直径を適宜設定することで、凸部１４５における貴金属薄膜１４７の面積比率を１２％以上とすることができる。
【００４３】
一方、図１０は、本実施形態に係る金属セパレータの凸部のうち、隣接する金属セパレータの凸部に接触する凸部１４４，１６４の接触部１４４ａ，１６４ａに形成された貴金属薄膜１４７，１４７の切断端面図である。
図１０に示すように、凸部１４４の接触部１４４ａに形成された貴金属薄膜１４７と、凸部１６４の接触部１６４ａに形成された貴金属薄膜１４７は、互いの外周部１４７ｂ，１４７ｂが、互いの中心部１４７ａ，１４７ａに形成された凹部１４７ｃ，１４７ｃに嵌合するように配置されている。これにより、貴金属薄膜１４７の膜厚をさらに小さくできるため、接触抵抗の増大を抑制しつつ、貴金属の使用量をさらに低減でき、製造コストをさらに削減できる。
なお、凸部１４４，１６４に形成された貴金属薄膜１４７，１４７の構成は、上述した凸部１４５に形成された貴金属薄膜１４７と同一の構成を採用でき、ドットの形状、パターン、膜厚、直径、間隔及び面積比率等は、上述の範囲内で設定される。
【００４４】
以上説明した貴金属薄膜１４７は、好ましくはインクジェット印刷法により製造される。図１１は、インクジェット印刷法による貴金属薄膜形成を示す図である。なお、図１１では、第１セパレータ１４の凸部１４５の頂面部１４５ａに貴金属薄膜１４７を形成するときの様子を示しているが、他の凸部１４４，１６４，１６５においても同様である。
図１１に示すように、インクジェット印刷法で用いられるインクジェット装置５は、インク５０が収容されたインク用容器５２と、インク５０を供給するためのインク供給ライン５４と、インク供給ライン５４により供給されたインク５０を、第１セパレータ１４の凸部１４５の頂面部１４５ａに向けて吐出する図示しない複数の吐出ノズルを備えたインクジェットヘッド５６と、を備える。
【００４５】
インク５０としては、貴金属微粒子を、分散剤の作用で有機溶媒中に分散してなるインクが用いられる。分散剤としては、親水基及び疎水基を有する分散剤が用いられ、親水基が貴金属微粒子の表面に配位し、疎水基により溶媒和することで、貴金属微粒子は有機溶媒中に安定的に分散される。
貴金属微粒子としては、例えば、金微粒子、銀微粒子、ロジウム微粒子、白金微粒子等を用いることができ、本実施形態では、貴金属微粒子として金微粒子が好ましく用いられ、その平均粒子径は４〜８ｎｍである。
有機溶媒としては、例えばシクロドデセン等を用いることができ、インク５０の粘度は、例えば１０〜１２ｍＰａ・ｓであることが好ましい。インク５０の粘度がこの範囲内であることにより、上述したように中心部１４７ａよりも外周部１４７ｂが肉厚なドット状の格子パターンを有する貴金属薄膜１４７がより確実に得られる。
【００４６】
インクジェットヘッド５６が備える吐出ノズルは、隣接する複数の凸部１４５間の間隔と同等の間隔で複数設けられている。複数の吐出ノズルがインクジェットヘッド５６に設けられており、この吐出ノズルを所定の配置とすることで、ドット状の格子パターンを複数の凸部１４５の頂面部１４５ａ上に同時に形成できる。即ち、これらの吐出ノズルの配置を変更することで、凸部１４５の頂面部１４５ａ上に、インク５０によるドット状の所望のパターンを描画することが可能となっている。なお、インクの吐出速度は、例えば６〜１０ｍ／分に設定される。
【００４７】
インクジェット印刷を実行する際には、インクジェットヘッド５６の幅と描画幅との関係により必要に応じて、図示しないスキャン機構によりインクジェットヘッド５６をスキャンさせながら、図示しない搬送機構により第１セパレータ１４を搬送する。これにより、第１セパレータ１４の凸部１４５の頂面部１４５ａ全体に、インク５０によるドット状の格子パターンが描画される。
【００４８】
このとき、インク５０の吐出量が微量であるため、ドット状に塗布されたインク５０中の有機溶媒はすぐに揮発する。これにより、このときすでに、中心部１４７ａよりも外周部１４７ｂが肉厚なドット状の格子パターンが形成される。なお、このときの各セパレータの温度は、２５〜７０℃に設定される。
【００４９】
次いで、インクジェット装置５により、凸部１４５の頂面部１４５ａ上にインク５０によるドット状の格子パターンを描画した後は、図示しない加熱装置による熱処理を実施する。熱処理条件は、使用するインクの種類に応じて設定され、例えば２５０〜３５０℃で３０分間の熱処理を実施する。すると、インク５０中の分散剤が酸化分解されて除去されるとともに、残る貴金属微粒子同士が焼結して一体化することで、貴金属薄膜１４７が形成される。このとき、インク５０によるドット状の格子パターンは維持され、ドット状の格子パターンを有する貴金属薄膜１４７が形成される。
【００５０】
なお、インクジェット印刷法により貴金属薄膜１４７を形成する前には、従来公知の洗浄処理を実施する。例えば、成形工程後の金属製の薄板に対して、脱脂処理としてアルカリ洗浄を実施した後、プラズマ洗浄やＵＶオゾン洗浄を実施してから貴金属薄膜を形成する。これにより、各セパレータとの密着性が良好な貴金属薄膜１４７の形成が可能となる。
【００５１】
以上の構成を備える本実施形態に係る燃料電池スタック１は、以下のように動作する。
図２に戻って、先ず、図示しない酸化剤ガス供給装置により、酸化剤ガスを燃料電池スタック１に供給する。すると、供給された酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔２２ａから流入して、固体高分子電解質膜１２０と第１セパレータ１４との間に形成される酸化剤ガス流路１４２を流通する。これにより、カソード電極１２２に酸化剤ガスが供給される。
【００５２】
またこのとき、図示しない燃料ガス供給装置により、燃料ガスを燃料電池スタック１に供給する。すると、供給された燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２６ａから流入して、固体高分子電解質膜１２０と第２セパレータ１６との間に形成される燃料ガス流路１６２を流通する。これにより、アノード電極１２４に燃料ガスが供給される。
【００５３】
またこのとき、図示しない冷却媒体供給装置により、冷却媒体を燃料電池スタック１に供給する。すると、供給された冷却媒体は、冷却媒体入口連通孔２４ａから流入して、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６との間に形成される冷却媒体流路２４０を流通する。
【００５４】
膜電極構造体１２では、カソード電極１２２に供給された酸化剤ガスと、アノード電極１２４に供給された燃料ガスとの電気化学反応が進行することで、発電が行われる。発電による発熱で加熱された膜電極構造体１２は、冷却媒体流路２４０を流通する冷却媒体により冷却される。
【００５５】
また発電の際には、電気化学反応に伴って、カソード側で水が生成し、アノード側へは固体高分子電解質膜１２０を介して移動する。この反応生成水は、各ガス流路を流通して排出される他、第１セパレータ１４の凸部１４５と膜電極構造体１２との界面、及び第２セパレータ１６の凸部１６５と膜電極構造体１２との界面に流入する。このとき、これらの界面に流入した反応生成水は、各セパレータの凸部１４５，１６５に形成されたドット状のパターンを有する貴金属薄膜１４７の凹部１４７ｃに流れ込み、これらの凹部１４７ｃで保持される。
【００５６】
その後、カソード電極１２２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔２２ｂから排出され、アノード電極１２４に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔２６ｂから排出される。また、膜電極構造体１２の冷却に利用された冷却媒体は、冷却媒体出口連通孔２４ｂから排出される。
【００５７】
本実施形態によれば、以下の効果が奏される。
本実施形態では、第１セパレータ１４の凸部１４４，１４５及び第２セパレータ１６の凸部１６４，１６５に、中心部１４７ａよりも外周部１４７ｂが肉厚なドット状のパターンを有する貴金属薄膜１４７を形成する。即ち、貴金属薄膜１４７を各凸部の全体に形成するのではなく、ドット状とすることでその一部に貴金属薄膜１４７を形成するとともに、ドット状の貴金属薄膜１４７の中心部１４７ａに凹部１４７ｃを設ける。
これにより、貴金属薄膜１４７による接触抵抗の増大抑制効果を維持しつつ、従来のようなセパレータ全体やセパレータの凸部全体に金等の貴金属めっき処理を施す場合と比べて、貴金属の使用量を低減でき、製造コストを削減できる。
【００５８】
より詳しくは、各セパレータの凸部のうち、膜電極構造体１２に接触する側の凸部１４５，１６５に本実施形態の貴金属薄膜１４７が形成される場合には、各セパレータの凸部１４５，１６５と膜電極構造体１２との界面における接触抵抗の増大を抑制できる。また、この場合には、膜電極構造体１２で生じた反応生成水が、ドット状の貴金属薄膜１４７の中心部１４７ａに設けられた凹部１４７ｃに流れ込み、この凹部１４７ｃで保持される。そのため、膜電極構造体１２と各セパレータとの界面において、反応生成水が偏在することがなく均一に保持されるため、膜電極構造体１２の湿潤環境を平準化（均一化）できる。ここで、膜電極構造体１２が高い発電性能を発揮するためには、電解質膜内部の含水量が平準化されていることが必要であるところ、本実施形態によれば、膜電極構造体１２の湿潤環境を平準化できるため、高い発電性能が得られる。
また、各セパレータの凸部１４４，１６４同士が接触して冷却媒体流路２４０を形成する場合において、互いに接する各セパレータの凸部１４４，１６４に本実施形態の貴金属薄膜１４７が形成される場合には、その凸部１４４，１６４同士が接触する界面における接触抵抗の増大を抑制でき、高い発電性能が得られる。
【００５９】
また本実施形態では、各セパレータの凸部１４４，１４５，１６４，１６５における貴金属薄膜１４７の面積比率を、１２％以上とする。これにより、各セパレータの凸部１４５，１６５と膜電極構造体１２との界面における接触抵抗と、各セパレータの凸部１４４，１６４同士の界面における接触抵抗をより確実に低減できるため、より高い発電性能が得られる。
【００６０】
なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。
【符号の説明】
【００６１】
１２…膜電極構造体
１４…第１セパレータ（燃料電池用金属セパレータ）
１６…第２セパレータ（燃料電池用金属セパレータ）
１２０…固体高分子電解質膜（電解質膜）
１２２…カソード電極（電極）
１２４…アノード電極（電極）
１４４，１４５，１６４，１６５…凸部
１４７…貴金属薄膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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