(57)【要約】      （修正有）【課題】酸化プルトニウム粉末と酸化ウラン粉末とを組み合わせて核拡散の可能性を低減した混合粉末を得る工程を含み得る、余剰プルトニウムから金属燃料を製造する方法を提供する。【解決手段】混合粉末を溶融塩槽において電気還元することによって、混合粉末を第一の合金へと変換し得る。第一の合金に付着している該溶融塩の大部分を除去するために第一の合金を圧縮して、圧縮合金−塩混合物を形成し得る。圧縮合金−塩混合物を溶融することによって、第一の合金を塩から単離し得る。燃料棒を製造するために、第一の合金はさらに処理し得る。したがって、製造される金属燃料は、高速炉システム、例えば、革新的小型モジュール原子炉（ＰＲＩＳＭ）において使用し得る。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
余剰プルトニウムから金属燃料を製造する方法であって、
酸化プルトニウム粉末と酸化ウラン粉末とを組み合わせて、核拡散の可能性を低減した混合粉末を得る工程と、
混合粉末を溶融塩槽において電気還元することによって、混合粉末を第一の合金に変換する工程と、
第一の合金に付着している該溶融塩の大部分を除去するために第一の合金を圧縮して、圧縮合金−塩混合物を形成する工程と、
圧縮合金−塩混合物を溶融することによって、第一の合金を単離する工程と
を含む方法。
【請求項２】
前記組み合わせ工程が、前記混合粉末の総重量に対して約２０重量％乃至５０重量％の量で前記酸化プルトニウム粉末を導入する工程を含む、請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記組み合わせ工程が、前記酸化ウラン粉末が確実に２０重量％未満の235Ｕ濃縮度を有するようにする工程を含む、請求項１記載の方法。
【請求項４】
前記電気還元工程が、前記混合粉末を多孔性のバスケットに充填する工程と、それに続く、溶融塩槽に浸漬する工程を含む、請求項１記載の方法。
【請求項５】
前記電気還元工程が、樹枝状構造の形態となるように、前記第一の合金を製造する工程を含む、請求項１記載の方法。
【請求項６】
前記圧縮工程が、前記第一の合金に付着している前記溶融塩の少なくとも８０％を除去する工程を含む、請求項１記載の方法。
【請求項７】
前記圧縮工程が、前記第一の合金に付着している前記溶融塩の除去を促進するために、熱の同時適用を含む、請求項１記載の方法。
【請求項８】
前記単離工程が、液体密度の差に基づいて、前記溶融塩から前記第一の合金を分離する工程を含む、請求項１記載の方法。
【請求項９】
前記第一の合金を圧縮する工程および単離する工程の後に前記溶融塩を前記溶融塩槽に再導入する工程をさらに含む、請求項１記載の方法。
【請求項１０】
前記単離工程の後に、第四族の金属およびウラン金属を前記第一の合金に加えて、第二の合金を形成する工程をさらに含む、請求項１記載の方法。
【請求項１１】
第四族の金属およびウラン金属を加える前記工程が、前記第二の合金が約２０重量％乃至５０重量％のプルトニウムを有するように実施される、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
第四族の金属を加える前記工程が、前記第一の合金にジルコニウムを導入する工程を含む、請求項１０記載の方法。
【請求項１３】
前記第二の合金から燃料棒を形成する工程
をさらに含む、請求項１０記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、核燃料の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
関連技術の説明
冷戦期に、比較的大量の兵器級プルトニウムが様々な国によって備蓄されている。さらに、より多くの原子炉級プルトニウムが、毎年、原子力発電産業の副産物として生成されている。プルトニウムの累積は、有毒性および核拡散の懸念を生じさせる。この累積を減らすために、原子炉の燃料としてプルトニウムを利用するための努力がなされてきた。プルトニウムを使用可能な核燃料へと変換するには、燃料を酸化形態へと加工することが従来から必要とされている。しかしながら、燃料を酸化形態へと加工することは、多くの工程を伴い、費用がかかり、したがって、エネルギー源としてより多くのプルトニウムを使用するのに妨げとなる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】米国特許出願公開第２０１０／０３０３１９３号明細書
【発明の概要】
【０００４】
余剰プルトニウムから金属燃料を製造する方法は、酸化プルトニウム粉末と酸化ウラン粉末とを組み合わせて、核拡散の可能性を低減した混合粉末を得る工程を含み得る。混合粉末を溶融塩槽において電気還元して、混合粉末を第一の合金へと変換し得る。第一の合金を、付着している溶融塩の大部分を除去するために圧縮して、圧縮合金−塩混合物を形成し得る。圧縮合金−塩混合物を溶融することにより、第一の合金を塩から単離し得る。
【０００５】
組み合わせ工程は、混合粉末の総重量に対して約２０重量％乃至５０重量％の量で酸化プルトニウム粉末を導入する工程を含み得る。さらに、組み合わせ工程は、酸化ウラン粉末が確実に５．０重量％未満の235Ｕ濃縮度を有するようにする工程を含み得る。
【０００６】
電気還元工程は、混合粉末を多孔性のバスケットに充填し、続いて溶融塩槽に浸漬する工程を含み得る。さらに、電気還元工程は、樹枝状構造の形態となるように第一の合金を製造する工程を含み得る。
【０００７】
圧縮工程は、第一の合金に付着している溶融塩の少なくとも８０％を除去する工程を含み得る。さらに、圧縮工程は、第一の合金に付着している溶融塩の除去を促進するために熱の同時適用（例えば、ホットプレス）を含み得る。
【０００８】
単離工程は、密度に基づいて溶融塩から第一の合金を分離する工程を含み得る。この方法は、第一の合金を圧縮する工程および単離する工程の後に溶融塩を溶融塩槽に再導入する工程をさらに含み得る。
【０００９】
この方法は、単離工程の後に、ジルコニウムもしくはジルコニウム様金属（例えば、第四族の金属）およびウラン金属を第一の合金に加えて第二の合金を形成する工程をさらに含み得る。ジルコニウム金属およびウラン金属を加える工程は、第二の合金が約２０重量％乃至５０重量％のプルトニウムを有するように実施され得る。所望の反応炉構成要素、例えば燃料棒が、第二の合金から形成され得る。
【００１０】
本明細書における非限定的な実施形態の様々な特徴および利点は、添付の図面を併せて詳細な説明を再検討することで、より明らかとなり得る。添付の図面は、単に例示目的のために提供されるものであり、特許請求の範囲を限定すると解釈されるべきではない。添付の図面は、明確に述べられない限り、原寸に比例して描かれているとはみなしてはならない。明瞭化のため、図面の様々な寸法が誇張されている場合もある。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実例実施形態による、余剰プルトニウムから金属燃料を製造する方法の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
ある要素または層が別の要素または層「の上にある」、「に接続される」、「に結合される」、または「を被覆する」として言及される場合、この要素もしくは層は直接、他方の要素もしくは層の上にあっても、それに接続されていても、それに結合されていても、もしくそれを被覆していてもよく、または中間的な要素もしくは層が存在してもよいということを理解されたい。これに対して、ある要素が別の要素または層の「直接上にある」、「に直接接続される」、または「に直接結合される」として言及される場合、中間的な要素または層は存在しない。本明細書全体を通じて、同じ番号は同じ要素を意味する。本明細書において使用される場合、「および／または」なる用語は、１つまたは複数の関連する列挙された項目のありとあらゆる組み合わせを包含する。
【００１３】
本明細書において、様々な要素、構成要素、領域、層、および／または部分について説明するために、第一、第二、第三などの用語を使用することがあるが、これらの要素、構成要素、領域、層、および／または部分は、これらの用語によって限定されるべきではないことを理解されたい。これらの用語は、ある１つの要素、構成要素、領域、層、または部分を別の領域、層、または部分から区別するためだけに使用されるにすぎない。したがって、以下において説明する第一の要素、構成要素、領域、層、または部分は、実例実施形態の教示から逸脱することなく、第二の要素、構成要素、領域、層、または部分と呼ぶことができる。
【００１４】
本明細書では、図に示されるある要素または特徴と別の要素（複数可）または特徴（複数可）との関係について説明するために、説明を簡単にするため、空間的に相対的な用語（例えば、「下方（「ｂｅｎｅａｔｈ」）」、「下（「ｂｅｌｏｗ」）」、「下側（「ｌｏｗｅｒ」）」、「上（「ａｂｏｖｅ」）」、「上側（「ｕｐｐｅｒ」）」など）を使用する場合がある。空間的に相対的な用語は、使用または動作の際に、図に示される向きに加えて、デバイスの様々な向きも包含することが意図されることを理解されたい。例えば、図中のデバイスをひっくり返した場合、他の要素または特徴の「下（「ｂｅｌｏｗ」）」または「下方（「ｂｅｎｅａｔｈ」）」にあるとして説明した要素は、他の要素または特徴の「上（「ａｂｏｖｅ」）」にあるはずである。したがって、「下（ｂｅｌｏｗ）」なる用語は、上と下の両方の向きを包含し得る。デバイスは、それ以外の向き（９０度回転または他の向き）にすることもでき、本明細書で使用される空間的に相対的な記述語は、それに応じて解釈され得る。
【００１５】
本明細書において使用される専門用語は、様々な実施形態について説明することのみを目的とし、実例実施形態の限定を意図するものではない。本明細書では、単数形（「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」）は、文脈において特に明示されない限り、複数形も含むことが意図される。「含む（「ｉｎｃｌｕｄｅｓ」）」、「含んでいる（「ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ」）」、「含む（「ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ」）」、および／または「含んでいる（「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ」）」なる用語は、本明細書において使用される場合、述べられる特徴、整数、工程、動作、要素、および／または構成要素の存在を指定するが、１つまたは複数の他の特徴、整数、工程、動作、要素、構成要素、および／またはそれらの群の存在または追加を排除しないということは、さらに理解されるであろう。
【００１６】
本明細書において、実例実施形態を、実例実施形態の理想化された実施形態（および中間構造）の概略図である断面図を参照しながら説明する。そのため、その結果として、図示の形状からの変動、例えば、製造技術および／または公差の変動が予期される。したがって、実例実施形態は、本明細書において図示される領域の形状に限定されるとして解釈すべきではなく、例えば製造中に結果として生じる形状の誤差を含むべきである。例えば、矩形として示される注入領域は、通常、丸形のまたは湾曲した特徴の部分を有しており、および／または注入領域から注入されていない領域への２値的変化ではなくその端部において注入密度の勾配を有するであろう。同様に、注入により形成された埋設領域は、結果として、埋設領域と注入が実行される表面との間の領域に若干の注入を生じ得る。したがって、図に示された領域は本質的に概略的なものであり、これらの形状は、デバイスの領域の実際の形状を示すことを意図するものではなく、実例実施形態の範囲を限定することを意図するものではない。
【００１７】
特に定義されない限り、本明細書において使用されるすべての用語（技術的および科学的用語を含む）は、実例実施形態が属する技術の当業者によって一般的に理解されるのと同じ意味を有する。用語は、一般的に使用される辞書において定義されるものを含め、関連技術分野との関連におけるそれらの意味と一致した意味を有すると解釈されるべきであり、本明細書において明示的に定義されない限り、理想化された意味または過度に形式的な意味に解釈されないことは、さらに理解されるであろう。
【００１８】
図１は、実例実施形態による、余剰プルトニウムから金属燃料を製造する方法の概略図である。図１を参照すると、粉末化された酸化プルトニウムの缶が、缶受け入れセンター１００へと送達される。プルトニウムは、再処理により、使用済み核燃料（原子炉級）または核兵器備蓄（核兵器級）から回収され得る。缶受け入れセンター１００は、様々な缶サイズを受け入れるように設計されている。さらに、缶の受け入れセンター１００は、缶構成に関して様々な核供給原料、ならびにプルトニウム、ウラン、および／または他の不純物質による様々な同位体混合物（例えば、ＭＯＸペレット）を受け入れることができる。燃料製造プロセスが作業の時点まで核供給材料の送達の適時性から独立しているように、受け入れられた缶は、貯蔵場所に置くこともできる。貯蔵エリアは、２年間分までの核供給材料を貯蔵できるように設計され得るが、実例実施形態はそれに限定されない。
【００１９】
缶は、缶受け入れセンター１００から缶処理センター１０２へと移送される。缶処理センター１０２において、缶は、標準的な機械的手段によって開けられる。固体酸化プルトニウム（または酸化ウランまたはＭＯＸペレット）を缶から取り出すために、必要に応じて、機械的エネルギー（例えば、振動）を使用してもよい。酸化プルトニウムは、ＰｕＯ2の形態であり得、一方、酸化ウランは、ＵＯ2、Ｕ3Ｏ8、および／またはＵＯ3の形態であり得る。缶からの酸化プルトニウムは、ふるい／スクリーニング装置へと注がれて、混合粉末を得るためにホッパーにおいて酸化ウランと混和され得る。
【００２０】
酸化プルトニウム粉末と酸化ウラン粉末の導入は、同時に行われ得る。非限定的な実施形態において、混合粉末は、約５０重量％の酸化プルトニウム粉末と約５０重量％の酸化ウラン粉末とを含む。ただし、酸化プルトニウム粉末は、混合粉末の総重量に対して約２０重量％乃至５０重量％の量において組み合わせてもよいことを理解すべきである。さらに、酸化ウランは、２０重量パーセント未満（例えば、１０重量パーセント未満、５．０重量パーセント未満）の235Ｕ濃縮度を有し得る。
【００２１】
混和工程は、核燃料製造分野および／または固体粉末を混合する他の関連産業において使用される標準的な工業的方法により実施することができる。酸化ウラン粉末と組み合わせて混合粉末を形成することで、酸化プルトニウム粉末の核拡散の可能性が低減される。混合粉末を形成することで、プルトニウム供給原料の臨界の懸念を減らすことにより設備の受動的安全性も高められる。
【００２２】
缶からのガスおよび／または微粒子は、換気システムによって缶処理センター１０２からオフガス処理システム１０６へと送られる。さらに、本明細書において説明される各セクターが逃散ダスト粒子および／または作業中に放出または生成されたガスを確実に除去するための適切な換気システムを備え得ることを理解すべきである。オフガス処理システム１０６は、作業者曝露を低減し、低放射能レベルの廃棄物の量を減少させかつ再利用のための核物質の回収が向上するように、設計される。オフガス処理システム１０６は、微粒子を保持しつつさらなる処理のためにガスを通過させる焼結金属膜（ＨＥＰＡ標準）を備え得る。ガスは貯蔵室１０８に保存され得る。オフガス処理システム１０６は、振動システム、化学薬品による清浄を容易にする液体注入および液体排出、核物質の再利用のためのダスト／固体抽出システム、および／または焼結金属膜における粉末の累積により圧力差が所望のレベルを超える場合のためのブローバックシステムも備え得る。
【００２３】
混和後、混合粉末は、さらなる処理および臨界検査のためにその組成を検査するために試料採取され得る。混合粉末は、缶処理センター１０２から電気還元炉１０４へ移送され、多孔性のバスケットに充填される。電気還元炉１０４において、混合粉末は、溶融塩槽への浸漬による電気分解酸化物還元プロセスに供されることにより、第一の合金へと変換される。特に、酸化プルトニウム粉末と酸化ウラン粉末との混合物は、電気還元炉１０４において、金属酸化物から、プルトニウム金属とウラン金属との混合物へと変換される。第一の合金は、プルトニウム金属およびウラン金属を含み得るが、他の金属を含むことを妨げられないということも理解すべきである。電気還元炉１０４は、以下の関連出願に記載されている通りであり得、なお、これらの各出願の内容全体は、参照により本明細書に組み入れられる。
【００２４】
【表１】
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混合粉末を金属酸化物から純粋な金属／合金へ変換した後、結果として得られるプルトニウム金属とウラン金属との混合物は、樹枝状構造の形態（例えば、ケーキ）において電気還元炉１０４の溶融塩槽から出される。例えば、プルトニウム金属とウラン金属との混合物は、比較的高い表面積を有する多孔性金属スポンジの形態であり得る。しかしながら、この比較的高い表面積はまた、電気還元炉１０４からの溶融塩の付着および封入をもたらす。
【００２５】
溶融塩を除去するために、プルトニウム／ウラン合金は、電気還元炉１０４のバスケットから圧縮ステーション１１０へと移送される。圧縮ステーション１１０において、プルトニウム／ウラン第一の合金は、第一の合金に付着している溶融塩の大部分を除去するために機械的に圧縮されて、圧縮合金塩混合物（例えば、インゴット）が形成される。圧縮工程は、第一の合金に付着している溶融塩の除去を促進するために、熱の同時適用を含み得る。例えば、圧縮工程は、加熱された機器において実施してもよい。あるいは、圧縮自体が、ホットプレスを形成するように加熱要素を備えていてもよい。圧縮ステーション１１０での圧縮の結果として、第一の合金に付着している溶融塩のうちの少なくとも８０％が除去され得るが、実例実施形態はそれに限定されない。さらに、圧縮による塩除去は、（カソードプロセッサによる塩除去と比較して）低温プロセスであり、金属混合物からの揮発性アメリシウムの放出を低減する。
【００２６】
圧縮ステーション１１０の後、圧縮された合金−塩混合物は、合金処理セル１１２に移送される。合金処理セル１１２において、圧縮合金−塩混合物を溶融させることにより、第一の合金が塩から単離される。例えば、圧縮合金−塩混合物を、グラファイトで裏打ちされた炉において誘導コイルにより加熱してもよいが、実例実施形態はそれに限定されない。溶融第一の合金は、約１８ｇ／ｃｃの密度を有し得るのに対して、溶融塩（および他の不純物質）は、約２乃至３ｇ／ｃｃの密度を有し得る。したがって、溶融プロセスの間に、より密度の高い溶融第一の合金は、溶融混合物の底に沈むのに対して、より密度の低い溶融塩は、第一の合金より上方に溶融混合物の上部まで溶融浮き上がるであろう。結果として、密度に基づいて、第一の合金を溶融塩から分離することができる。例えば、溶融第一の合金は、溶融塩を残して、炉の底部から排出させてもよい。さらに、溶融塩と溶融第一の合金とを二層に層別することにより、溶融混合物から放出される揮発性金属アメリシウムの量が減じられる。
【００２７】
ジルコニウム金属およびより多くのウラン金属が、単離された第一の合金に加えられて、第二の合金が形成され得る。非限定的な実施形態において、第二の合金は、約２０％のプルトニウムおよび１０％のジルコニウムと残りのウランとで構成され得る。しかしながら、核燃料の仕様により、必要に応じて他の組成物も可能であることを、理解すべきである。例えば、第二の合金は、約２０重量％乃至５０重量％（例えば、３０重量％、４０重量％）のプルトニウムを有し得るが、実例実施形態はこれに限定されない。さらに、ジルコニウムを加える代わりに、またはジルコニウムに加えて、ジルコニウム様金属（例えば、第四族の金属）も、単離された第一の合金に加えてもよい。
【００２８】
電気還元炉１０４、圧縮ステーション１１０、および／または合金処理セル１１２からの溶融塩は、再利用または廃棄処分のために、廃棄物処理ブロック１２０へ移送され得る。したがって、溶融塩は、廃棄物処理ブロック１２０での適切な処理の後、電気還元炉１０４の溶融塩槽中へと再導入され得る。さらに、廃棄物処理ブロック１２０において回収された残留プルトニウムおよびウランは、その後に使用するために、合金処理セル１１２へと移送し戻され得る。あるいは、溶融塩は、廃棄物処分のために処理され得る。例えば、塩は、誘導加熱炉へと移送されて、塩と化学結合して安定な廃棄物形態を形成する好適な安定化剤と組み合わされ得る。廃棄処分のために塩を安定化させるために、様々な系（例えば、ホウケイ酸ガラズ、ゼオライト、核廃棄用合成岩石、硫化鉄）が利用可能である。
【００２９】
第二の合金は、合金処理セル１１２から鋳造セル１１４へ移送され得る。鋳造セル１１４において、第二の合金は、その後の組み立て（例えば、燃料ピン組み立て）および／または処理にとって適切な形状の安定な形態（例えば、燃料スラグ）において置かれる。例えば、第二の合金を使用して、燃料棒あるいは他の関連する構成要素および／または好適な構成要素が形成され得る。あるいは、第二の合金は、後で使用するために、合金処理セル１１２から貯蔵室へと移送され得る。
【００３０】
燃料スラグは、鋳造セル１１４から在庫セルへ移送され得る。在庫セルにおいて、ある特定の合金および同位体組成物を含有する特定のバッチからの燃料スラグは、整理されて、材料管理と責任のためのバーコードを備えるトレイに移され得る。燃料スラグを載せたトレイは、臨界的に安全なコンテナおよび配置において貯蔵される。製造プロセスの間、在庫セルは、自動化された方式において、所望の組成の燃料スラグを収容する選択されたトレイにアクセスし取り出すことができる。
【００３１】
選択された燃料スラグのトレイは、在庫セルから組み立てセル１１６へ移送される。組み立てセル１１６において、様々な部品（例えば、被覆材、エンドフィッティング、導入口ノズル、ボンド用のナトリウム、および他の必要なハードウェア）が燃料ピンへと組み立てられ、これが、選択された燃料スラグで充填される。次いで、燃料ピンは、燃料バンドルへと組み立てられる。金属燃料がナトリウムボンドを使用する場合、燃料ピンを設置することができるようにナトリウムの融点を超える温度に燃料バンドルを加熱するために、追加の処理工程が追加される。燃料バンドルを冷却させることにより、ナトリウムが凍結するであろう。確実に、燃料が適切に配置され、所望の濃縮度のものとなるように、燃料バンドルが、非破壊分析（ＮＤＡ）、例えば、中性子またはガンマインテグレーションにより検査され得る。
【００３２】
組み立て後、燃料バンドルは、燃料貯蔵設備１１８へ移送される。燃料貯蔵設備１１８は、臨界を防ぐために燃料棒の配置に関して幾何学的制御を使用し、コンクリートが反射体とは対照的に正味の吸収体として機能するように、コンクリートマトリックス中に吸収性材料を含有するコンクリート壁も用いる。本明細書において製造される金属燃料は、熱と核分裂生成物を発生する持続可能な核分裂反応を起こさせるために、高速炉システム、例えば、革新的小型モジュール原子炉（ＰＲＩＳＭ）など、において使用することができる。熱は蒸気へと変換され、これは、次いで、電気を作り出すために機械的エネルギーへと変換される。核分裂生成物は、結果として、非常に高いガンマ放射線場を生じ、兵器を作るためのこの燃料の転換に対する拡散バリアとしての役割を果たす。本明細書において開示される方法はまた、ユニットの質量を増加させる（例えば、酸化プルトニウムの７ｋｇ缶の質量を０．５トンの燃料棒へと増加させる）ことにより、およびプルトニウム濃縮度をダウングレードすることにより（例えば、１００％から２０％へ）、拡散抵抗性を付加する。
【００３３】
多くの実例実施形態が本明細書で開示されているが、他の変形形態も可能であり得ることを理解すべきである。そのような変形形態は、本開示の精神および範囲から逸脱するとはみなすべきではなく、当業者に明らかであろうすべてのそのような変更形態は、以下の「特許請求の範囲」の範囲内に包含されることが意図される。
【符号の説明】
【００３４】
１００  缶受け入れセンター
１０２  缶処理センター
１０４  電気還元炉
１０６  オフガス処理システム
１０８  貯蔵室
１１０  圧縮ステーション
１１２  合金処理セル
１１４  鋳造セル
１１６  組み立てセル
１１８  燃料貯蔵設備
１２０  廃棄物処理ブロック
【図１】
2014139559.tif 000004
【外国語明細書】
2014139559000001.pdf