(57)【要約】【課題】従来よりも簡素な構成で、超ウラン元素の回収効率を低下させる要因となる金属ウランの単独での析出が生じることなく、液体金属の容器に耐久性の高い金属材料を用いることを可能として、安定して超ウラン元素の回収が可能な超ウラン元素回収装置を提供する。【解決手段】陰極３２と、電解対象である使用済金属燃料が装荷される陽極３０と、陰極３２及び陽極３０が浸漬される溶融塩４と、溶融塩４が収容される電解槽２と、陰極３２と陽極３０との間に電圧を印加して使用済金属燃料を電解処理する電源３６と、溶融塩４に溶解する超ウラン元素を回収する回収手段５とを有し、回収手段５は、電解槽２の底部及び／又は溶融塩４に浸漬される容器６に収容されて溶融塩４と接触する液体金属８と、液体金属８に接触する金属ウラン１４とを有するものとした。【選択図】図１
2014058739.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陰極と、
電解対象である使用済金属燃料が装荷される陽極と、
前記陰極及び前記陽極が浸漬される溶融塩と、
前記溶融塩が収容される電解槽と、
前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加して前記使用済金属燃料を電解処理する電源と、
前記溶融塩に溶解する超ウラン元素を回収する回収手段と
を有し、
前記回収手段は、
前記電解槽の底部及び／又は前記溶融塩に浸漬される容器に収容されて前記溶融塩と接触する液体金属と、
前記液体金属に接触する金属ウランと
を有するものである超ウラン元素回収装置。
【請求項２】
陰極と、
電解対象である使用済金属燃料が装荷される陽極と、
前記陰極及び前記陽極が浸漬される溶融塩と、
前記溶融塩が収容される電解槽と、
前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加して前記使用済金属燃料を電解処理する電源と、
前記溶融塩に溶解する超ウラン元素を回収する回収手段と
を有し、
前記回収手段は、
前記電解槽の底部及び／又は前記溶融塩に浸漬される容器に収容されて前記溶融塩と接触する液体金属と、
前記溶融塩に浸漬される金属ウランと、
前記液体金属と前記金属ウランとを接続する電子伝導性の導体と
を有するものである超ウラン元素回収装置。
【請求項３】
前記容器が金属製坩堝である請求項１または２に記載の超ウラン元素回収装置。
【請求項４】
前記電解槽の底部及び／又は前記容器に収容されている前記液体金属を前記電解槽の外部に移送する移送手段を備える請求項１〜３のいずれか１項に記載の超ウラン元素回収装置。
【請求項５】
前記電解槽の底部及び／又は前記容器に前記液体金属を補充する補充手段を備える請求項１〜４のいずれか１項に記載の超ウラン元素回収装置。
【請求項６】
溶融塩に浸漬した陰極と電解対象である使用済金属燃料を装荷した陽極との間に電圧を印加して、前記使用済金属燃料を電解処理する工程と、
前記溶融塩に液体金属を保持すると共に前記液体金属に金属ウランを接触させて、前記溶融塩に溶解している超ウラン元素を前記液体金属中に回収する工程と
を含むことを特徴とする超ウラン元素回収方法。
【請求項７】
溶融塩に浸漬した陰極と電解対象である使用済金属燃料を装荷した陽極との間に電圧を印加して、前記使用済金属燃料を電解処理する工程と、
前記溶融塩に液体金属を保持すると共に前記溶融塩に浸漬した金属ウランを電子伝導性の導体を介して前記液体金属と接続して、前記溶融塩に溶解している超ウラン元素を前記液体金属中に回収する工程と
を含むことを特徴とする超ウラン元素回収方法。
【請求項８】
前記金属ウランの一部又は全部として、前記陰極に析出する金属ウランを含む析出物を用いる請求項６または７に記載の超ウラン元素回収方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、超ウラン元素回収装置及び超ウラン元素回収方法に関する。さらに詳述すると、本発明は、使用済金属燃料の乾式再処理における電解精製プロセスにおいて、溶融塩に蓄積する超ウラン元素を回収する装置及び方法に関する。
【０００２】
尚、本発明において、使用済金属燃料には、金属への還元処理を施された使用済酸化物燃料も含まれる。
【背景技術】
【０００３】
使用済金属燃料の乾式再処理に使用される電解精製装置の概略を図８に示す。図８に示す電解精製装置１０１において、電解槽１０２に収容された溶融塩１０４には、使用済金属燃料を装荷した二つの陽極（符号１３０ａ及び１３０ｂ）、陰極１３２及び液体金属陰極１０５が浸漬されている。液体金属陰極１０５は、坩堝１０６と、坩堝１０６に収容された液体金属１０８と、溶融塩１０４と液体金属１０８の界面を攪拌する攪拌器１１２から構成されている。液体金属１０８は例えば液体カドミウム（Ｃｄ）である。
【０００４】
図８に示す電解精製装置１０１にて電解処理を行うことによって、陽極１３０ａと陽極１３０ｂに装荷された使用済金属燃料に含まれるウラン（Ｕ）と超ウラン元素（ＴＲＵ）が溶融塩１０４に溶解（陽極溶解）する。それと同時に、陰極１３２では金属ウラン（Ｕ）が回収される。また、液体金属陰極１０５では、ウラン（Ｕ）と超ウラン元素（ＴＲＵ）が回収される。核分裂生成物（ＦＰ）については、パラジウム（Ｐｄ）、ルテニウム（Ｒｕ）及びモリブデン（Ｍｏ）等の貴金属元素（ＮＭ）及びジルコニウム（Ｚｒ）が溶け残りとして陽極１３０ａと陽極１３０ｂに残留する。塩化物の化学形態で安定に存在することのできるアルカリ金属（Ａ＋）、アルカリ土類金属（ＡＥ２＋）及び希土類元素（ＲＥ３＋）は、溶融塩１０４中に残留する。これにより、ウラン（Ｕ）と超ウラン元素（ＴＲＵ）を、核分裂生成物から分離することができる。
【０００５】
電解精製プロセスの実用化に向け、工学的に実現性が高く、効率の良い陰極を設計するための技術開発が各種進められてきた。例えば、陰極１３２上では、金属ウランがデンドライト状に析出して特定の方向に大きく成長する。そうすると、デンドライト状に析出した金属ウランが、使用済金属燃料を装荷した陽極１３０ａに到達し、陰極１３２が陽極１３０ａと金属ウランを介して接続されてしまう。つまり、陰極１３２が陽極１３０ａと短絡してしまうという問題が生じる。そこで、初期の研究開発においては、棒状の陰極１３２を低速度で回転させながら電解処理を行うことにより、金属ウランのデンドライトを円筒状にして回収する方式が採用された。ＥＢＲ−２で照射された使用済金属燃料を用いた試験においては、陰極１本当たり１０ｋｇ程度の金属ウランを回収することに成功したことが報告されている（非特許文献１及び２を参照）。
【０００６】
その後、陰極１３２に析出した金属ウランを掻き落としながら電解処理を行い、陰極１３２の下方に配置した受け皿で金属ウランを回収することにより、陰極１３２が陽極１３０ａと短絡してしまうという問題を回避する方法も提案された（非特許文献３及び４を参照）。この方法では、陽極１３０ａと陰極１３２を接近して配置できる。したがって、電流密度を大幅に増大することが可能となる。これにより、上記した初期の方式の約４倍の金属ウラン回収速度が達成されたことが報告されている（非特許文献４を参照）。また、陰極１３２から掻き落とされた金属ウランを連続的に電解槽１０２から抜き取る技術も研究されている（非特許文献５を参照）。
【０００７】
一方で、液体金属陰極１０５については、液体金属陰極１０５と陽極１３０ｂとの間に強制的に電流を流すことにより、ウラン（Ｕ）と超ウラン元素を液体金属１０８中に回収するが、その際にウラン（Ｕ）が単独で金属に還元されて析出して超ウラン元素の回収を抑制することがないように、技術開発が各種進められてきた。例えば、電子伝導性を有する材料で坩堝１０６を作製すると、溶融塩１０４に溶解しているウラン（Ｕ）が優先的に坩堝１０６の外壁側で金属ウランとして析出してしまい、溶融塩１０４に溶解している超ウラン元素（及びウラン）の、液体金属１０８中への回収効率が低下してしまう。このことから、坩堝１０６を構成する材料を電気絶縁性のセラミックスとすることが現在の常識となっている。
【０００８】
また、過剰な電流を流すと、液体金属１０８中に溶解しきれない金属ウランが液体金属１０８の表面に析出して成長してしまうことがある。この場合にも、溶融塩１０４に溶解している超ウラン元素の液体金属１０８中への回収効率が低下してしまう。そこで、液体金属１０８の表面に金属ウランが単独で析出することを防止すべく、液体金属１０８の攪拌器１１２による攪拌条件を最適化する方法が提案されている。金属ウランが単独で析出しない条件として、他にも、例えば、溶融塩１０４のプルトニウム（Ｐｕ）／ウラン（Ｕ）濃度比を２以上に制御することが提案されている（非特許文献６〜１１を参照）。
【０００９】
このような技術開発の進展によって、液体金属１０８中に、約１５０ｍＡ／ｃｍ２の電流密度で１０ｗｔ％までＵ−Ｐｕを回収することに成功している。さらに、アメリシウム（Ａｍ）がプルトニウム（Ｐｕ）と同様の挙動で液体金属１０８中に回収されることも確認されている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】T. C. Totemeier and R. D. Mariani, “Mophologies of uranium anduranium-zirconium electrodeposits”, J. Nucl. Meter., 250, 131 (1997).
【非特許文献２】S. X. Li et al., “Electrorefining experience for pyrochemical processing of spent EBRII driver fuel”,Proc. GLOBAL 2005, Oct. 9-13,2005, Tsukuba, Paper No. 487.
【非特許文献３】D. Vaden, S. X. Li and T. A. Johnson, “Electrometallurgical processingof experimental breeder reactor-II spent fuel”,Proc. 5th Topical Meeting of DOE Owned Spent Nuclear Fuel and Fissile MaterialsManagement, Sep. 17-20, 2002, Charleston, SC, USA.
【非特許文献４】M. Iizuka, K. Uozumi, T. Ogata, T.Omori and T. Tsukada, "Development of aninnovative electrorefiner for high uranium recoveryrate from metal fast reactor fuels", J. Nucl.Sci. Technol., 146 (7), 699 (2009).
【非特許文献５】J. H. Lee, K. H. Oh,Y. H. Kang, S. C. Hwang, H. S. Lee, J. B. Shim, E. H. Kim and S. W. Park,"Assessment of a high-throughput electrorefiningconcept for a spent metallic nuclear fuels-II: electrohydrodynamic analysis and validation", Nucl. Technol., 165, 370 (2009).
【非特許文献６】M.Iizuka, K.Uozumi,T.Inoue, T.Iwai, O.Shirai, and Y.Arai, “Behavior of plutonium andamericium at liquid cadmium cathode in molten LiCl-KClelectrolyte”, J. Nucl. Mater., 299, 32-42 (2001).
【非特許文献７】K.Uozumi, M.Iizuka,T.Kato, T.Inoue, O.Shirai, T.Iwai and Y.Arai, “Electrocemical behaviors of uraniumand plutonium at simultaneous recoveries into liquid cadmium cathodes”, J. Nucl.Mater., 325,34-43 (2004).
【非特許文献８】T. Kato, K. Uozumi, T. Inoue, O. Shirai, T.Iwai, and Y. Arai, “Recovery of Plutoniumand Uranium into Liquid Cadmium Cathodes at High Current Densities”, Proc. GLOBAL 2003, 1591, NewOrleans, LA, USA, 16-20 November 2003.
【非特許文献９】T. Kato, T. Inoue,T. Iwai, and Y. Arai, “Separation behaviorsof actinides from rare-earths in molten salt electrorefiningusing saturated liquid cadmium cathode”, J. Nucl. Mater., 357, 105 (2006).
【非特許文献１０】D. Vaden, S. X. Li, B. R. Westphal,K. B. Davies, T. A. Johnson and D. M. Pace, “Engineering-scaleliquid cadmium cathode experiments”, Nucl.Technol., 162, 124 (2008).
【非特許文献１１】S. X. Li, S. D.Herrmann, K. M. Goff, M. F. Simpson and R. W. Benedict, “Actinide recoveryexperiments with bench-scale liquid cadmium cathode in realfission product-laden molten salt”, Nucl.Technol., 165, 190 (2009).
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、使用済金属燃料の乾式再処理における従来の電解精製プロセスにおいては、陽極１３０ａと陰極１３２との間に強制的に電流を流すと共に、陽極１３０ｂと液体金属陰極１０５にも強制的に電流を流すようにしていたことから、二つの電源（１３６ａ、１３６ｂ）及び二つの陽極（１３０ａ、１３０ｂ）を必要とし、装置構成が複雑なものとなっていた。また、双方の電流を制御するのも煩雑であった。
【００１２】
また、液体金属１０８の攪拌器１１２による攪拌条件を最適化したとしても、必ずしも液体金属１０８の表面に金属ウランが単独で析出して成長することを防止できるわけではなかった。特に、液体金属陰極１０５のサイズが実スケールレベルに近づく程、不均質性が増大し、液体金属１０８の表面に金属ウランが析出して成長する現象が顕著に見られ易くなるという問題があった。
【００１３】
さらに、坩堝１０６を電気絶縁性のセラミックス製とする限り、坩堝の外壁に金属ウランが析出する問題は生じ得ないが、セラミックスは溶融塩１０４に溶解しているウランや超ウラン元素、さらにはジルコニウム等が還元されて生成する金属に腐食される問題がある。また、突発的な割れ等も生じ易く、坩堝製造コストも高いという問題がある。したがって、化学的耐久性、物理的耐久性、さらにはコストの面からも、セラミックス製の坩堝に代えて、金属製の坩堝を使用することのできる技術の確立も望まれる。
【００１４】
そこで、本発明は、従来よりも簡素な構成で、超ウラン元素の回収効率を低下させる要因となる金属ウランの単独での析出が生じることなく、安定して超ウラン元素の回収が可能な超ウラン元素回収装置及び超ウラン元素回収方法を提供することを目的とする。
【００１５】
また、本発明は、従来よりも簡素な構成で、超ウラン元素の回収効率を低下させる要因となる金属ウランの単独での析出が生じることなく、液体金属の容器に耐久性の高い金属材料を用いることを可能として、安定して超ウラン元素の回収が可能な超ウラン元素回収装置及び超ウラン元素回収方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
かかる課題を解決するため、本願発明者が鋭意検討を行った結果、従来よりも簡素な超ウラン元素回収装置及び超ウラン元素回収方法の構成を知見するに至った。即ち、本願発明者は、図８に示す従来の電解精製装置１０１において、陽極１３０ｂを省略し、液体金属１０８に強制的な通電を行うことなく、使用済金属燃料の電解処理を行った場合にも、液体金属１０８中に超ウラン元素を回収することが可能な構成を知見するに至った。
【００１７】
しかも、この構成を採ることによって、液体金属１０８に強制的な通電を行う必要が無くなることから、液体金属１０８の表面、さらには坩堝１０６の外壁に金属ウランのデンドライトが析出する現象も理論上は起こり得ないことを知見するに至った。
【００１８】
本願発明者は、これらの知見に基づいてさらに鋭意検討を進め、本発明を完成するに至った。
【００１９】
即ち、本発明の第一の態様にかかる超ウラン元素回収装置は、陰極と、電解対象である使用済金属燃料が装荷される陽極と、陰極及び陽極が浸漬される溶融塩と、溶融塩が収容される電解槽と、陰極と陽極との間に電圧を印加して使用済金属燃料を電解処理する電源と、溶融塩に溶解する超ウラン元素を回収する回収手段とを有し、回収手段は、電解槽の底部及び／又は溶融塩に浸漬される容器に収容されて溶融塩と接触する液体金属と、液体金属に接触する金属ウランとを有するものとしている。
【００２０】
また、本発明の第一の態様にかかる超ウラン元素回収方法は、溶融塩に浸漬した陰極と電解対象である使用済金属燃料を装荷した陽極との間に電圧を印加して、使用済金属燃料を電解処理する工程と、溶融塩に液体金属を保持すると共に液体金属に金属ウランを接触させて、溶融塩に溶解している超ウラン元素を液体金属中に回収する工程とを含むようにしている。
【００２１】
次に、本発明の第二の態様にかかる超ウラン元素回収装置は、陰極と、電解対象である使用済金属燃料が装荷される陽極と、陰極及び陽極が浸漬される溶融塩と、溶融塩が収容される電解槽と、陰極と陽極との間に電圧を印加して使用済金属燃料を電解処理する電源と、溶融塩に溶解する超ウラン元素を回収する回収手段とを有し、回収手段は、電解槽の底部及び／又は溶融塩に浸漬される容器に収容されて溶融塩と接触する液体金属と、溶融塩に浸漬される金属ウランと、液体金属と金属ウランとを接続する電子伝導性の導体とを有するものとしている。
【００２２】
また、本発明の第二の態様にかかる超ウラン元素回収方法は、溶融塩に浸漬した陰極と電解対象である使用済金属燃料を装荷した陽極との間に電圧を印加して、使用済金属燃料を電解処理する工程と、溶融塩に液体金属を保持すると共に溶融塩に浸漬した金属ウランを電子伝導性の導体を介して液体金属と接続して、溶融塩に溶解している超ウラン元素を液体金属中に回収する工程とを含むようにしている。
【００２３】
ここで、本発明の超ウラン元素回収装置において、容器が金属製坩堝であることが好ましい。
【００２４】
また、本発明の超ウラン元素回収装置において、電解槽の底部及び／又は容器に収容されている液体金属を電解槽の外部に移送する移送手段を備えることが好ましい。
【００２５】
さらに、本発明の超ウラン元素回収装置において、電解槽の底部及び／又は容器に液体金属を補充する補充手段を備えることが好ましい。
【００２６】
また、本発明の超ウラン元素回収方法において、金属ウランの一部又は全部として、陰極に析出する金属ウランを含む析出物を用いることが好ましい。
【発明の効果】
【００２７】
本発明によれば、従来よりも簡素な構成で、超ウラン元素の回収効率を低下させる要因となる金属ウランの単独での析出が生じることなく、安定して超ウラン元素の回収が可能な超ウラン元素回収装置及び超ウラン元素回収方法を提供することが可能となる。したがって、従来よりもコンパクトな構成で、しかもランニングコストを抑えながら超ウラン元素の回収を実施することが可能となる。また、従来必要であった液体金属への通電による電位あるいは電流制御の手間も省くことができ、よりシンプルな操作で超ウラン元素回収を実施することが可能である。
【００２８】
また、本発明によれば、従来よりも簡素な構成で、超ウラン元素の回収効率を低下させる要因となる金属ウランの単独での析出が生じることなく、液体金属の容器に耐久性の高い金属材料を用いることを可能として、安定して超ウラン元素の回収が可能な超ウラン元素回収装置及び超ウラン元素回収方法を提供することが可能となる。したがって、セラミックス製坩堝よりも化学的耐久性及び物理的耐久性が高く、しかも低コストな金属製坩堝を用いて、従来よりも、長期間安定して、低コストに超ウラン元素の回収を実施することが可能となる。その結果として、放射性廃棄物発生量も低減される。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置の第一の例を示す構成概略図である。
【図２】第二の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置の第一の例を示す構成概略図である。
【図３】第二の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置の第二の例を示す構成概略図である。
【図４】第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置の第二の例を示す構成概略図である。
【図５】第二の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置の第三の例を示す構成概略図である。
【図６】第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置の第三の例を示す構成概略図である。
【図７】第二の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置の第四の例を示す構成概略図である。
【図８】従来の超ウラン元素回収装置の構成概略図である。
【図９】実施例１−１において使用した試験装置の構成概略図である。
【図１０】実施例１−１における電流値の経時変化を示す図である。
【図１１】実施例１−１におけるＣｄ電位とＵ電位の経時変化を示す図である。
【図１２】実施例１−２において使用した試験装置の構成概略図である。
【図１３】実施例２−１において使用した試験装置の構成概略図である。
【図１４】実施例２−１における電流値の経時変化を示す図である。
【図１５】実施例２−１におけるＣｄ電位とＵ電位の経時変化を示す図である。
【図１６】実施例２−１における電気量の経時変化を示す図である。
【図１７】実施例２−２において使用した試験装置の構成概略図である。
【図１８】実施例３において使用した試験装置の構成概略図である。
【図１９】実施例３において使用した鉄製坩堝とＳＵＳバスケット保持部材の寸法を示す図である。
【図２０】実施例５−１〜５−４において使用した試験装置の構成概略図である。
【図２１】実施例５−１〜５−４におけるＣｄ電位の経時変化を示す図である。
【図２２】実施例１−１、２−１、３、５−１〜５−４（間接抽出法）におけるウランとプルトニウムの濃度の経時変化を示す図である。
【図２３】間接抽出試験から導き出されたＵ濃度変化曲線である。
【図２４】実施例１−２、２−２、４（直接抽出法）におけるウランとプルトニウムの濃度の経時変化を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
以下、本発明を実施するための形態について、図面に基づいて詳細に説明する。
【００３１】
＜第一の実施形態：直接抽出法＞
第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収方法は、溶融塩に浸漬した陰極と電解対象である使用済金属燃料を装荷した陽極との間に電圧を印加して、使用済金属燃料を電解処理する工程と、溶融塩に液体金属を保持すると共に液体金属に金属ウランを接触させて、溶融塩に溶解している超ウラン元素を液体金属中に回収する工程とを含むようにしている。
【００３２】
第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収方法は、例えば、図１に示す超ウラン元素回収装置１Ａにより実施される。即ち、図１に示す超ウラン元素回収装置１Ａは、陰極３２と、電解対象である使用済金属燃料が装荷される陽極３０と、陰極３２及び陽極３０が浸漬される溶融塩４と、溶融塩４が収容される電解槽２と、陰極３２と陽極３０との間に電圧を印加して使用済金属燃料を電解処理する電源３６と、溶融塩４に溶解する超ウラン元素を回収する回収手段５とを有し、回収手段５は、溶融塩４に浸漬される容器６に収容されて溶融塩４と接触する液体金属８と、液体金属８に接触する金属ウラン１４とを有するものとしている。
【００３３】
図１に示す超ウラン元素回収装置１Ａにおいては、電源３６により陰極３２と陽極３０との間に電圧を印加し、陰極３２と陽極３０との間に強制的に電流を流して使用済金属燃料を電解処理する。これにより、使用済金属燃料に含まれるウランと超ウラン元素が溶融塩４に溶解（陽極溶解）する。一方、陰極３２では、金属ウランが回収される。第一の実施形態では、溶融塩４に溶解している超ウラン元素が回収手段５の液体金属８中に回収される。詳細には、金属ウラン１４を接触させた液体金属８の表面で、液体金属８に溶解したウランと溶融塩４に溶解している超ウラン元素の交換反応が起こり、超ウラン元素が液体金属８中に回収される。液体金属８を液体カドミウムとした場合のウランと超ウラン元素の代表であるプルトニウムの交換反応式を以下に示す。
Ｕ（Ｃｄ）＋Ｐｕ３＋  →  Ｐｕ（Ｃｄ）＋Ｕ３＋  ・・・・（１）
【００３４】
第一の実施形態において、電解槽２は例えば低炭素鋼等の鉄製の容器であるが、これに限定されるものではなく、使用済金属燃料の乾式再処理環境下にて耐食性を保持し得る材質からなる容器を適宜使用することができる。
【００３５】
第一の実施形態において、溶融塩４は例えば塩化リチウム（ＬｉＣｌ）−塩化カリウム（ＫＣｌ）共晶塩であるが、これに限定されるものではなく、使用済金属燃料の電解処理と溶融塩４中の超ウラン元素の液体金属８への回収を良好に実施することのできる溶融塩を適宜使用することができる。例えば、塩化リチウムや塩化カリウム、塩化リチウム−塩化カリウム共晶塩に、溶融塩４の融点を大きく高めることのない範囲内で、これらの塩に塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）、塩化セシウム（ＣｓＣｌ）、塩化ルビジウム（ＲｂＣｌ）、塩化ストロンチウム（ＳｒＣｌ２）、塩化バリウム（ＢａＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）等から選択される１種以上の塩をさらに含むものとしてもよい。尚、溶融塩４の組成は、電解処理により使用済金属燃料に含まれる元素が溶融塩４に溶け込むことによって、電解処理の前後で変化する。本発明の範囲には、電解処理によって使用済金属燃料に含まれる元素が溶け込んだ溶融塩４の使用も包含される。
【００３６】
また、溶融塩４は、必要に応じて攪拌される。
【００３７】
第一の実施形態において、陽極３０は例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）製のバスケットであるが、これに限定されるものではなく、使用済金属燃料を装荷することができ、電源３６から電圧が印加されたときに使用済金属燃料の陽極溶解が生じる構成を有する陽極を適宜使用することができる。
【００３８】
第一の実施形態において、陰極３２は例えばＳＵＳ製の棒状電極であるが、これに限定されるものではなく、溶融塩４中に溶解しているウランを金属ウランとして析出することのできる材質及び構造の電極を適宜使用することができる。
【００３９】
第一の実施形態において、回収手段５は、溶融塩４に浸漬される容器６に収容されて溶融塩４と接触する液体金属８と、液体金属８に接触する金属ウラン１４とを有するものとしている。
【００４０】
液体金属８は、超ウラン元素回収装置１Ａの運転温度において、溶融塩４中で液体状態となる金属、例えば、カドミウム（Ｃｄ）、亜鉛（Ｚｎ）、ビスマス（Ｂｉ）及び鉛（Ｐｂ）から選択される一種以上の金属が挙げられ、特にカドミウム（Ｃｄ）の使用が好適である。カドミウム（Ｃｄ）は、沸点が７６５℃と低いことから、亜鉛やビスマス、鉛と比較して、低い温度でカドミウムを蒸発させて回収物と分離できる。したがって、その際に使用する材料に要求される耐熱温度を低いものとでき、材料の選択の幅を広げることができる。また、昇温・降温に要する時間を短縮して、回収物の分離処理に要する時間を短縮することができる。さらに、蒸発に必要となる熱エネルギーを節約することもできる。
【００４１】
金属ウラン１４は、陰極３２において回収された金属ウラン析出物（金属ウランを含む析出物）を一部または全部として使用することが好適である。これにより、金属ウラン１４の入手コスト等を抑えることができると共に、陰極３２において回収された金属ウラン析出物はデンドライト形状で液体金属８に溶解しやすいという利点を生かすことができる。但し、このことは、陰極３２以外から回収された金属ウランを用いることを否定するものではない。
【００４２】
容器６は、溶融塩４中で液体金属８を保持できる容器であればよく、例えばセラミックス製坩堝（例えば、アルミナ製坩堝、ジルコニア製坩堝、ベリリア製坩堝、窒化アルミニウム製坩堝等）や金属製坩堝（例えば、鉄製（例えばＳＳ４００製）坩堝、タンタル製坩堝、モリブデン製坩堝、タングステン製坩堝等）が挙げられるが、金属製坩堝が特に好ましい。セラミックス製坩堝は、溶融塩４に溶解しているウランや超ウラン元素、さらにはジルコニウムが還元されて生成する金属に腐食され易い。また、突発的な破損などが生じ易い。さらに、製造コストが高いという欠点も有している。これらに対し、金属製坩堝は、溶融塩４に溶解しているウランや超ウラン元素、さらにはジルコニウム、及びそれらが還元されて生成する金属に腐食され難い。また、破損などが生じ難い。さらに、金属はセラミックスよりも成形性に優れることから製造コストが低いという利点も有している。したがって、化学的耐久性、物理的耐久性及び製造コストの面でセラミックス製坩堝よりも優れている金属製坩堝を用いることで、低コストに、しかも長期的に安定して超ウラン元素回収を実施することが可能となる。その結果として、放射性廃棄物発生量も低減される。
【００４３】
しかも、本発明によれば、液体金属８に強制的な通電を行うことなく超ウラン元素を回収するようにしているので、金属製坩堝を使用したとしても坩堝の外壁に金属ウランが単独で析出することはない。また、液体金属８の表面に金属ウランが単独で析出することもない。したがって、金属製坩堝を使用したからといって、超ウラン元素の液体金属８中への回収効率が低下することはない。
【００４４】
液体金属８への金属ウラン１４の接触（添加）は、液体金属８中に金属ウラン１４が溶け残らないように調整しながら、複数回にわたって行い、最終的に液体金属８のウラン＋超ウラン元素の濃度が飽和溶解度に近づくようにすることが好ましい。これにより、液体金属８への超ウラン元素回収速度を良好なものとできる。金属ウラン１４を液体金属８に溶け残るような量で一気に添加すると、ウランと超ウラン元素の交換反応速度が低下し、液体金属８への超ウラン元素回収速度が低下してしまう。つまり、液体金属８への金属ウラン１４の添加においては、液体金属８中にウランを限界まで溶かして且つ未溶解のウランが析出しているという状態を避けることが肝要である。
【００４５】
ここで、液体金属８のウラン＋超ウラン元素の飽和溶解度は、液体金属８のウランの飽和溶解度と超ウラン元素の飽和溶解度の和よりも小さくなり、つまり超ウラン元素の存在によってウランの飽和溶解度が小さくなる。したがって、金属ウラン１４を液体金属８に添加する際には、その旨を考慮する必要がある。例えば、液体カドミウム（５００℃）のウランの飽和溶解度は２．３５ｗｔ％（A. E.Martin, I. Johnson and H. M. Feder, "The Cadmium-Uranium Phase Diagram", Trans. Metallurg.Soc. AIME, 221, 789 (1961).）であり、プルトニウムの溶解度は３．６２ｗｔ％（I. Johnson, M. G. Chasanov and R. M. Yonco, "Pu-Cd System: Thermodynamics and Partial Phase Diagram", Trans. Metallurg. Soc. AIME, 233, 1408 (1965).）であるが、ウラン＋プルトニウムの飽和溶解度は約４ｗｔ％である。そして、ウランの飽和溶解度は、液体カドミウム中のＵ／Ｐｕ比（この値は、溶融塩４のＵ／Ｐｕ比の影響を受ける）によって変動する。即ち、Ｕ／Ｐｕ比が大きい程、ウランの飽和溶解度は２．３５ｗｔ％に近づく。逆に、Ｕ／Ｐｕ比が小さい程、ウランの飽和溶解度は２．３５ｗｔ％よりも低下する。したがって、Ｕ／Ｐｕ比に応じて、ウランの飽和溶解度を設定し、液体カドミウムへの金属ウラン１４の添加を行う。尚、本発明者が実験により確認したところ、金属ウラン１４の液体カドミウム（５００℃）への添加は、数回に分けて、その都度２．２ｗｔ％を超えないように（詳細には、添加前のウラン濃度と添加する金属ウラン量から計算される添加後のウラン濃度が２．２ｗｔ％を超えないように）行い、最終的に２．２ｗｔ％程度となるように行うことが好適である。つまり、２回目以降の金属ウラン１４の添加量は、前回の金属ウラン１４の添加後にＵ／Ｐｕ交換反応によって低下したウラン濃度と２．２ｗｔ％との差に相当する量とすることが好適である。
【００４６】
尚、第一の実施形態においては、液体金属８、液体金属８と溶融塩４の界面、あるいは液体金属８の直上の溶融塩４の攪拌は、原則として必要としない。したがって、攪拌器を省略できることも本発明の利点の一つとして挙げることができる。但し、攪拌によって液体金属８中への超ウラン元素の回収速度が向上する等といった効果が奏され得る場合には、攪拌することを否定するものではない。
【００４７】
液体金属８に超ウラン元素を回収した後、移送手段５０により液体金属８が電解槽２の外部に移送される。移送手段５０は、例えば液体金属８の通路となる配管と、液体金属８を容器６内から汲み上げるためのポンプ等により構成され得る。そして、電解槽２の外部に移送された液体金属８から回収物が分離される。回収物の分離は、一旦固化させた液体金属８、あるいは液体状態を保持した液体金属８を加熱して揮発させることで行うことができる。ここで、回収物の分離は、液体状態を保持した液体金属８を加熱して揮発させることで行うことが好適である。この場合、液体金属８を一旦固化させた後に回収物から分離する場合と比較して、投入すべき熱エネルギーが小さくて済む。
【００４８】
また、回収物が分離された液体金属８、あるいは新たな液体金属８が、補充手段５２により容器６内に補充される。補充手段５２は、液体金属８が通過する配管と、当該配管を介して容器６内に液体金属８を送液するポンプ等により構成され得るが、ポンプを用いることなく、当該配管を介して重力により液体金属８を容器６内に供給するようにしてもよい。
【００４９】
また、上述の実施形態では、直接抽出法の一例として、陰極３２において回収された金属ウランを含む析出物を液体金属８に添加する形態について説明したが、この析出物には、金属プルトニウムが含まれていてもよい。即ち、陰極３２において金属ウランと金属プルトニウムを共析させ、この共析物を液体金属８に接触（添加）するようにしてもよい。この場合、直接抽出法によるプルトニウムの回収に加えて、陰極３２からのプルトニウムの回収も可能となり、液体金属８中へのプルトニウムの回収速度をさらに向上させることが可能となる。ここで、陰極３２に金属ウランと金属プルトニウムを共析させるには、陰極３２の電位を金属プルトニウムの析出電位まで下げるために、陰極３２に金属ウランのみを析出させる場合よりも大電流を流す必要がある。一般的に電流が大きくなると金属が陰極３２から外側に向かって伸びて析出するようになることから析出物の陰極３２への密着性が低下すること、溶融塩４中では金属プルトニウムの析出電位よりも卑な電位が維持されなければ金属プルトニウムは安定に存在しえないこと（金属プルトニウムは溶融塩４中のＵ３＋と反応してしまい、その結果、溶融塩４中のＵ３＋が金属ウランとして析出し、金属プルトニウムが溶融塩４中に溶解してしまう）から、金属ウランと金属プルトニウムの共析物をうまく回収することは困難である。しかし例えば、液体金属８を収容した容器６を陰極３２の直下に配置し、陰極３２において金属ウランと金属プルトニウムを共析させて、この共析物を液体金属８に直ちに接触させることができれば（共析物を陰極３２から脱落させること、及び／又は共析物が付着した陰極３２を下降させて液体金属８に接触させることができれば）、これにより、液体金属８中へのプルトニウムの回収速度の向上効果をより確実に得ることが可能となる。
【００５０】
＜第二の実施形態：間接抽出法＞
第二の実施形態にかかる超ウラン元素回収方法は、溶融塩に浸漬した陰極と電解対象である使用済金属燃料を装荷した陽極との間に電圧を印加して、使用済金属燃料を電解処理する工程と、溶融塩に液体金属を保持すると共に溶融塩に浸漬した金属ウランを電子伝導性の導体を介して液体金属と接続して、溶融塩に溶解している超ウラン元素を液体金属中に回収する工程とを含むようにしている。
【００５１】
第二の実施形態にかかる超ウラン元素回収方法は、例えば、図２に示す超ウラン元素回収装置１Ｂにより実施される。即ち、図２に示す超ウラン元素回収装置１Ｂは、陰極３２と、電解対象である使用済金属燃料が装荷される陽極３０と、陰極３２及び陽極３０が浸漬される溶融塩４と、溶融塩４が収容される電解槽２と、陰極３２と陽極３０との間に電圧を印加して使用済金属燃料を電解処理する電源３６と、溶融塩４に溶解する超ウラン元素を回収する回収手段５とを有し、回収手段５は、溶融塩４に浸漬される容器６に収容されて溶融塩４と接触する液体金属８と、溶融塩４に浸漬される金属ウラン１４と、液体金属８と金属ウラン１４とを接続する電子伝導性の導体６０とを有するものとしている。
【００５２】
図２に示す超ウラン元素回収装置１Ｂにおいては、電源３６により陰極３２と陽極３０との間に電圧を印加し、陰極３２と陽極３０との間に強制的に電流を流して使用済金属燃料を電解処理する。これにより、使用済金属燃料に含まれるウランと超ウラン元素が溶融塩４に溶解（陽極溶解）する。一方、陰極３２では、金属ウランが回収される。つまり、使用済金属燃料の電解処理の構成については、第二の実施形態は第一の実施形態と共通している。第二の実施形態では、溶融塩４中に溶解している超ウラン元素とウランが回収手段５の液体金属８中に回収される。詳細には、液体金属８に短絡させた金属ウラン１４が以下の反応式（２）により溶融塩４中に溶解し、それと同時に超ウラン元素とウランが液体金属８中に回収される。液体金属８を液体カドミウムとした場合の、超ウラン元素の代表であるプルトニウムとウランの反応式を（３）及び（４）に示す。
Ｕ  →  Ｕ３＋＋３ｅ−  ・・・・（２）
Ｐｕ３＋＋３ｅ−  →  Ｐｕ（Ｃｄ）  ・・・・（３）
Ｕ３＋＋３ｅ−  →  Ｕ（Ｃｄ）  ・・・・（４）
【００５３】
第二の実施形態においては、上記の通り、使用済金属燃料の電解処理の構成については、第一の実施形態と共通している。したがって、回収手段５以外の構成は第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置１Ａと同一であるので、回収手段５以外の説明は省略する。
【００５４】
第二の実施形態において、回収手段５は、溶融塩４に浸漬される容器６に収容されて溶融塩４と接触する液体金属８と、溶融塩４に浸漬される金属ウラン１４と、液体金属８と金属ウラン１４とを接続する電子伝導性の導体６０とを有するものとしている。
【００５５】
金属ウラン１４は、図２に示すように、例えば金属製のバスケット１４ａに装荷される。金属製のバスケット１４ａは電子伝導性の導体として機能することから、液体金属８と金属製のバスケット１４ａとを電子伝導性の導体６０で接続することにより、液体金属８と金属ウラン１４が短絡する。
【００５６】
液体金属８及び金属ウラン１４は、第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置１Ａと同様のものを用いることができる。
【００５７】
容器６は、第一の実施形態にかかる超ウラン元素回収装置１Ａと同様のものを用いることができる。尚、従来の実施形態においては、容器６の外壁や液体金属８の表面等に金属ウランが単独で析出すると、超ウラン元素の回収効率が低下してしまう。しかしながら、本実施形態では、液体金属８に強制的な通電を行うことなく超ウラン元素を回収することから、容器６の外壁や液体金属８の表面等に金属ウランが析出することがなく、このことに起因して超ウラン元素の回収効率が低下することはない。しがたって、容器６として金属製坩堝を用いることによって、使用済金属燃料から、長期的に安定して超ウラン元素回収を実施することができる。
【００５８】
また、金属製坩堝を用いた場合には、それ自体が電子伝導性の導体として機能するので、例えば、図３に示すように、金属製坩堝に金属製の架台１５ａを取り付け、当該架台１５ａに金属製のバスケット１５ｂを保持し、当該バスケット１５ｂ内に金属ウラン１４を装荷し、金属製坩堝と金属製の架台と金属製のバスケットを介して液体金属８と金属ウラン１４とを短絡させるようにしてもよい。金属製のバスケット１５ｂの取り付け位置は、図３に示すように金属製坩堝の上方とすること、あるいは金属製坩堝の側面とすることが、金属ウラン１４を補充しやすくする上では好適であるが、金属製坩堝の下方に配置しても構わない。尚、金属製のバスケット１５ｂを金属製坩堝の上方に配置する場合には、図３に示すように、溶融塩４の流入スペースが確保されるように、金属製の架台１５ａでバスケット１５ｂを固定すればよい。
【００５９】
また、第二の実施形態においては、金属ウラン１４の表面積をできるだけ大きくすることが好ましい。金属ウラン１４の表面積を大きくするほど、金属ウラン１４の分極（言い換えれば溶解に要する電気抵抗）を小さなものとすることができる。これにより、金属ウラン１４と液体金属８との間を流れる電流を増大させることができ、液体金属８中へのウランと超ウラン元素の回収速度を向上させることができる。
【００６０】
尚、第二の実施形態において、液体金属８、液体金属８と溶融塩４の界面、あるいは液体金属８の直上の溶融塩４の攪拌、移送手段５０、補充手段５２は、第一の実施形態と共通しているので、説明は省略する。
【００６１】
上述の実施形態は本発明の好適な形態の一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。
【００６２】
例えば、上述の実施形態では、陰極３２を棒状電極としていたが、陰極３２を円筒形状とし、円筒の中央部に陽極３０を配置して電解処理を行うようにしてもよい。これにより、金属ウランを析出させるための陰極３２の表面積を大きくして、金属ウランの回収効率を高めることができる。この際、陽極３０を回転させて陽極溶解効率を向上させるようにしてもよい。また、デンドライト状に析出した金属ウランは、陰極３２から掻き落とすことで、陰極３２と陽極３０の短絡を防ぐことができる。陰極３２から掻き落とされた金属ウランのデンドライトは、例えば陰極３２の下方に配置された受け皿に回収し、液体金属８と接触させて、または液体金属８と短絡させて用いるようにしてもよい。
【００６３】
また、図４及び図５に示すように、直接抽出法及び間接抽出法のいずれにおいても、電解槽２の底部に液体金属８を保持するようにしてもよい。間接抽出法の場合において、電解槽２が電子伝導性の導体から構成されている場合には、例えば図５に示すように、電解槽２の内壁に金属製のバスケット１４ａを取り付け、この金属製のバスケット１４ａに金属ウラン１４を収容することで、液体金属８と金属ウラン１４とを短絡させることが可能である。あるいは、金属製のバスケット１４ａを、電子伝導性の導体を介して、電解槽２の内壁または液体金属８と接続して、液体金属８と金属ウラン１４とを短絡させるようにしてもよい。尚、金属ウラン１４は、上述した実施形態と同様、陰極３２において回収されたものを一部または全部として使用することができる。また、例えば、金属製のバスケットを電解槽２の内壁に取り付けて陰極３２の下方に配置し、陰極３２に析出する金属ウランのデンドライトを、陰極３２を上下動あるいは振動させて落とすことにより、または掻き落とすことにより、当該金属製のバスケットに供給し、液体金属８と金属ウラン１４とを短絡させるようにしてもよい。
【００６４】
直接抽出法（図４）の場合にも、金属ウラン１４は、上述した実施形態と同様、陰極３２において回収されたものを一部または全部として使用することができる。また、例えば、陰極３２に析出する金属ウランのデンドライトを、陰極３２を上下動あるいは振動させて落とすことにより、または掻き落とすことにより、電解槽２の底部の液体金属８に直接供給するようにしてもよい。
【００６５】
尚、陽極３０から貴金属元素を含む微粒子が沈降するのを防ぐために、例えば図４及び図５に示すように、使用済金属燃料を装荷するバスケットの底部に底板７０等を設けるようにしてもよい。
【００６６】
また、液体金属８を移送手段５０で電解槽２の外部へ移送するための液体金属８の十分な深さを確保できない場合には、図６及び図７に示すように、電解槽２の底部にピット７２を設けて、液体金属８の深さを十分に確保するようにしてもよい。あるいは、電解槽２の底部を傾斜させることで、液体金属８の深さを十分に確保するようにしても構わない。
【００６７】
また、電解槽２の底部に液体金属８を保持する場合、電解槽２の底部に液体金属８の排出部を設けて、当該排出部から液体金属８を回収するようにしてもよい。また、セラミックス製の坩堝に液体金属８を収容して本発明を実施する場合には、セラミックス製の坩堝を電解槽２から取り出して液体金属８を固化してから取り出すようにしても構わない。
【００６８】
さらに、上述の実施形態では、液体金属８を収容した容器６を電解槽２内に一つだけ設けるようにしていたが、液体金属８を収容した容器６を二つ以上設けるようにしても構わない。また、電解槽２内に、液体金属８を収容した容器６を１つまたは２つ以上設けると共に、電解槽２の底部に液体金属８を収容するようにしてもよい。
【００６９】
尚、本発明によれば、超ウラン元素回収後の液体金属８中には、超ウラン元素だけでなく、必ずウランも含まれている。したがって、液体金属８中にプルトニウムが単独で回収されることがないので、核拡散抵抗性を高いものとできる。
【実施例】
【００７０】
以下に本発明の実施例を説明するが、本発明はこれら実施例に限られるものではない。
【００７１】
尚、以降の説明では、元素名を元素記号のみで表記する場合もある。
【００７２】
本実施例において検討した試験条件及び試験結果を表１に示す。
【００７３】
【表１】
2014058739.tif 000003
【００７４】
以下、表１に示す試験条件及び試験結果の詳細について説明する。
【００７５】
＜実施例１−１：間接抽出法＞
１．試験装置
実施例１−１において使用した試験装置（１ａ）の概略図を図９に示す。電解槽２は、内径１１８ｍｍの低炭素鋼坩堝とした。電解槽２内には、ＬｉＣｌ−ＫＣｌ−ＵＣｌ３−ＰｕＣｌ３塩を溶融塩として収容した。溶融塩４の深さは実測値で７０ｍｍとした。
【００７６】
溶融塩４中には、カドミウム（Ｃｄ）を１６７．２ｇ収容したアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）坩堝６（外径４４ｍｍ×内径４０ｍｍ×高さ３９ｍｍ、重量９１．５１８ｇ）を浸漬した。アルミナ坩堝中における液体カドミウム（液体Ｃｄ）８の表面積は１２．６ｃｍ２であり、深さは１７．０ｍｍであった。この深さは、５００℃での液体Ｃｄ８の密度７．８２ｇ／ｃｍ３から計算した。
【００７７】
また、攪拌器１２は、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）板（縦１０ｍｍ×横３４ｍｍ）からなる攪拌翼１２ａと、軸となる鉄（Ｆｅ）棒１２ｂとにより構成した。攪拌翼１２ａの下端からＦｅ棒１２ｂの下端までの距離は１２ｍｍとした。攪拌翼１２ａは、液体Ｃｄ８と溶融塩４の双方に接触させて、液体Ｃｄ８と溶融塩４の界面が攪拌されるようにした。
【００７８】
さらに、溶融塩４中には、管形状の金属ウラン（金属Ｕ）１４を浸漬した。金属Ｕ１４は、図示省略した０．１Ωの電気抵抗を挟んで、タンタル（Ｔａ）リード線６０によって攪拌器１２のＦｅ棒１２ｂと接続した。これにより、液体Ｃｄ８と金属Ｕ１４を０．１Ωの電気抵抗を介して短絡させた。
【００７９】
その他、図示省略しているが、溶融塩４中には、銀／塩化銀（Ａｇ／ＡｇＣｌ）参照電極を浸漬した。Ａｇ／ＡｇＣｌ参照電極は、先端を封じたパイレックス（登録商標）管にＬｉＣｌ−ＫＣｌ−１．０ｗｔ％ＡｇＣｌを入れ、これにＡｇ線を挿入した構造とした。また、図示省略しているが、溶融塩４中には熱電対を浸漬した。熱電対は、Ｋ熱電対をアルミナ保護管で被覆したものとした。
【００８０】
また、アルミナ坩堝６は、坩堝吊り下げ台（図示省略）を用いて保持した。坩堝吊り下げ台は、以降の実施例においても本実施例と同様に用いた。
【００８１】
溶融塩４の温度は概ね５００±２℃に制御した。
【００８２】
２．試験方法
液体Ｃｄ８と金属Ｕ１４を短絡させ、２９ｒｐｍで攪拌器１２を回転させ、試験を実施した。尚、短絡前の管状金属Ｕ１４の電位は−１．３７２Ｖであり、短絡前の液体Ｃｄの電位は−１．０９１Ｖであった。また、試験中は適宜に開放電位（ＯＣＰ、短絡中断時の電位）を測定した。
【００８３】
液体Ｃｄ８と溶融塩４のＵ濃度とＰｕ濃度をＩＣＰ−ＡＥＳ法によって測定した。液体Ｃｄ８については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から２．０時間後、５．０時間後、２４．０時間後、４７時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。溶融塩４については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から４７時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。尚、液体Ｃｄ８から分析用試料を採取する際と夜間においては攪拌を停止した。また、攪拌の停止あるいは再開による電流値（抵抗の両端電圧）の変動は小さく、攪拌の効果が小さいことが推測された。
【００８４】
尚、試験終了後は、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出するため、陰極としてＳＵＳ棒を溶融塩４中に浸漬し、液体Ｃｄ８を陽極として電解を行った。電解は、０．６〜０．１Ａで電流を制御しながら行い、最終的に液体Ｃｄ８の電位を−０．８Ｖとして定電位電解を行った後に終了した。
【００８５】
３．試験結果
液体Ｃｄ８と金属Ｕ１４を短絡させた後の電流値（抵抗の両端電圧から計算）を図１０に示し、Ｃｄ電位とＵ電位（ｖｓ．Ａｇ／ＡｇＣｌ）を図１１に示す。電流値は、短絡直後の約０．２５Ａから徐々に低下し、４７時間の時点では約０．０４Ａとなった。Ｃｄ電位は、電流値と同様の傾向で低下した。一方、金属Ｕ１４の電位は、短絡中は分極により貴に変位していた。したがって、金属Ｕ１４の表面積を大きくすれば分極が小さくなり、電流値が増大してＣｄ中へのＵとＰｕの回収速度が高まることが示唆された。
【００８６】
次に、液体Ｃｄ８及び金属Ｕ１４の電位の測定結果、液体Ｃｄ８中と溶融塩４中それぞれのＵ濃度及びＰｕ濃度の測定結果、並びにＵ／Ｐｕ分離係数を表２に示す。尚、表２（さらには表３〜表１１）中、溶融塩中のＵとＰｕ濃度を測定していない欄のＵ／Ｐｕ分離係数は、液体Ｃｄ中のＰｕ濃度変化に基づいて補間した。
【００８７】
【表２】
2014058739.tif 000004
【００８８】
ここでは、Ｕ／Ｐｕ分離係数ＳＦＵ  ｖｓ  Ｐｕを次式で定義する。
ＳＦＵ  ｖｓ  Ｐｕ  ＝（ＣＵ  ｉｎ  Ｃｄ／ＣＵ  ｉｎ  Ｓａｌｔ）／（ＣＰｕ  ｉｎ  Ｃｄ／ＣＰｕ  ｉｎ  Ｓａｌｔ）・・・（５）
式（５）中、ＣＰｕ  ｉｎ  Ｃｄ及びＣＰｕ  ｉｎ  Ｓａｌｔはそれぞれ液体Ｃｄ及び溶融塩中のＰｕ濃度であり、ＣＵ  ｉｎ  Ｃｄ及びＣＵ  ｉｎ  Ｓａｌｔはそれぞれ液体Ｃｄ及び溶融塩中のＵ濃度である。
【００８９】
４７時間での最終的な抽出量はＵ＋Ｐｕで３．９６ｇであった（表１参照、Ｕ＝２．２４ｇ、Ｐｕ＝１．７２ｇ）。これを電気量に換算すると４８１０Ｃとなった。これに対し、抵抗の両端電圧から計算される電気量は１３６５０Ｃであり、電流効率は３５％と低かった。一方、測定終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させるために陽極溶解を行ったが、そこで流れた電気量は４８３７Ｃであった（表１参照）。この値はＩＣＰ−ＡＥＳによる濃度分析結果と良く一致していた。尚、途中で分析のために採取した液体Ｃｄ８に含まれるＵ＋Ｐｕを考慮すると、その差はさらに縮まるものと考えられた。また、管状金属Ｕ１４の重量減少は、３．２２２ｇ（試験前１４４．３１０ｇ→試験後１４１．０８８ｇ）であり、試験後の金属Ｕには塩が付着していたことを考え合わせれば、液体Ｃｄ中へのＵ＋Ｐｕ抽出量３．９６ｇと比較して妥当な値と言えるものであった。
【００９０】
＜実施例１−２：直接抽出法＞
１．試験装置
実施例１−２において使用した試験装置（１ｂ）の概略図を図１２に示す。金属Ｕ１４を液体Ｃｄ８と短絡させることなく、金属Ｕ析出物１４を液体Ｃｄ８中に直接投入した以外は、実施例１−１と同様の構成とした。但し、液体Ｃｄ８の重量は１７１．６ｇとした（液体Ｃｄ８の深さは１７．５ｍｍであった）。
【００９１】
金属Ｕ析出物１４の投入量は１５．２４２ｇとした。投入した金属Ｕ析出物のうち、６．８３２ｇは、実施例１−１の間接抽出後の陰極で回収した金属Ｕ析出物とした。電流効率を１００％とすると、３．９ｇの金属Ｕを含有していることになる。残りの８．４１０ｇは別途回収した金属Ｕ析出物で、電流効率を１００％とすると、４．１ｇの金属Ｕを含有していることになる。したがって、金属Ｕ析出物１４には金属Ｕが８．０ｇ含まれていることになる。
【００９２】
２．試験方法
実施例１−１でＵとＰｕを溶融塩４に溶出させた後の液体Ｃｄ８中（Ｃｄ電位：−１．０９１Ｖ）に、金属Ｕ析出物１４を投入した後、３１ｒｐｍで攪拌を開始した。
【００９３】
液体Ｃｄ８と溶融塩４のＵ濃度とＰｕ濃度をＩＣＰ−ＡＥＳ法によって測定した。液体Ｃｄ８については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から１．０時間後、２．０時間後、３．０時間後、６時間後、２４時間後、４８時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。溶融塩４については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から４８時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。尚、液体Ｃｄ８から分析用試料を採取する際と夜間においては攪拌を停止した。
【００９４】
尚、試験終了後は、実施例１−１と同様、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出するため、陰極としてＳＵＳ棒を溶融塩４中に浸漬し、液体Ｃｄ８を陽極として電解を行った。
【００９５】
３．試験結果
液体Ｃｄ８の電位の測定結果、液体Ｃｄ８中と溶融塩４中それぞれのＵ濃度及びＰｕ濃度の測定結果、並びにＵ／Ｐｕ分離係数を表３に示す。
【００９６】
【表３】
2014058739.tif 000005
【００９７】
測定終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させるために陽極溶解を行ったが、そこで流れた電気量は８８３５Ｃであった（表１参照）。これは、Ｕ＋Ｐｕでは７．２９ｇに相当する。そして、この値は、ＩＣＰ−ＡＥＳ濃度分析結果から算出した値である５．３２ｇ（Ｕ＝３．５６ｇ、Ｐｕ＝１．７６ｇ）よりも大きかった。このことは、液体Ｃｄ８中に未溶解の金属Ｕが存在していたことを裏付けるものである。尚、最後に液体Ｃｄ８をアルミナ坩堝から取り出したところ、回収量は１６３．６ｇであり、計算値（初期値と試料採取量から計算）の１６８．５ｇと比較すると約５ｇ少なかった。
【００９８】
＜実施例２−１：間接抽出法＞
１．試験装置
実施例２−１において使用した試験装置（１ｃ）の概略図を図１３に示す。液体Ｃｄ８を収容する坩堝を、実施例１−１及び１−２で使用したアルミナ坩堝と同一形状で鉄製（ＳＳ−４００）とした。また、鉄製坩堝の電気的絶縁を保持するため、鉄製坩堝の底部にアルミナ皿１６を配置し、鉄製坩堝の周囲をアルミナカバー１８で覆った。これにより、坩堝吊り下げ台との電気的絶縁状態を保持して、鉄製坩堝に起因する影響を検討するための妨害要因を排除した。さらに、攪拌翼１２ａをアルミナ板から鉄製３枚プロペラ型に代え、液体Ｃｄ８と溶融塩４の界面を攪拌するようにした。また、実施例１−１で使用した金属Ｕ１４を継続して使用した。他は実施例１−１と同様の構成とした。尚、Ｃｄ量は約１８０．０ｇとした（深さ１８．３ｍｍ）。
【００９９】
２．試験方法
液体Ｃｄ８と金属Ｕ１４を最初は０．１Ωの電気抵抗を介して短絡させ、２４時間後に０．０５Ωの電気抵抗と交換した。攪拌は、３０ｒｐｍで行った。尚、短絡前の管状金属Ｕ１４の電位は−１．３６８Ｖであり、短絡前の液体Ｃｄの電位は−０．６５６Ｖであった。
【０１００】
液体Ｃｄ８と溶融塩４のＵ濃度とＰｕ濃度をＩＣＰ−ＡＥＳ法によって測定した。液体Ｃｄ８については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から２．０時間後、５．０時間後、２４．０時間後、２９．０時間後、４６．７時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。溶融塩については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から２４．０時間後、４６．７時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。尚、液体Ｃｄ８から分析用試料を採取する際と夜間においては攪拌を停止した。
【０１０１】
尚、試験終了後は、実施例１−１と同様、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出するため、陰極としてＳＵＳ棒を溶融塩４中に浸漬し、液体Ｃｄ８を陽極として電解を行った。
【０１０２】
３．試験結果
液体Ｃｄ８と金属Ｕ１４を短絡させた後の電流値（抵抗の両端電圧から計算）を図１４に示し、Ｃｄ電位とＵ電位（ｖｓ．Ａｇ／ＡｇＣｌ）を図１５に示し、電気量（電流値から計算）を図１６に示す。電流値は、短絡直後の約０．４Ａから徐々に低下し、４６．７時間の時点では約０．０５Ａとなった。Ｃｄ電位は、電流値と同様の傾向で低下した。電位及び電流にはノイズが見られるが、これは攪拌に起因しており、攪拌停止中は消失していた。途中、電気抵抗を交換（０．１Ω→０．０５Ω）した際に、電流値はやや増加したものの、その影響は限定的と考えられた。
【０１０３】
次に、液体Ｃｄ８及び金属Ｕ１４の電位の測定結果、液体Ｃｄ８中と溶融塩４中それぞれのＵ濃度及びＰｕ濃度の測定結果、並びにＵ／Ｐｕ分離係数を表４に示す。
【０１０４】
【表４】
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【０１０５】
４６．７時間での最終的な抽出量はＵ＋Ｐｕで４．５８ｇであった（表１参照、Ｕ＝２．６３ｇ、Ｐｕ＝１．９５ｇ）。これを電気量に換算すると５５６２Ｃとなった。これに対し、抵抗の両端電圧から計算される電気量は１６８９９Ｃであり、電流効率は３３％と低かった。一方、測定終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させるために陽極溶解を行ったが、そこで流れた電気量は５７０８Ｃであった（表１参照）。この値はＩＣＰ−ＡＥＳによる濃度分析結果と良く一致していた。尚、途中で分析のために採取した液体Ｃｄ８に含まれるＵ＋Ｐｕを考慮すると、その差はさらに縮まるものと考えられた。また、管状金属Ｕ１４の重量減少は、５．９５３ｇ（試験前１４１．０９０ｇ→試験後１３５．１３７ｇ）であり、濃度分析結果から計算した液体Ｃｄ中のＵ＋Ｐｕ抽出量よりも大きな値であったが、金属Ｕへの塩の付着量が変化している可能性があるため、詳細は不明である。
【０１０６】
尚、間接抽出後（ＵとＰｕの陽極溶解操作の前）、鉄製坩堝６を溶融塩４中から引き上げて観察したが、外壁などに析出物やＣｄによる濡れは見られず、ＵとＰｕが液体Ｃｄ８より外の場所（液体Ｃｄ８の表面以外）に析出していないこと、Ｃｄが鉄製坩堝６を這い上がっていないことが確認された。濃度分析結果から計算した液体Ｃｄ８中のＵ＋Ｐｕ抽出量が陽極溶解の電気量と一致していることも、ＵとＰｕが液体Ｃｄ８中にうまく回収されたことを裏付けているものと考えられた。
【０１０７】
＜実施例２−２：直接抽出法＞
１．試験装置
実施例２−２において使用した試験装置（１ｄ）の概略図を図１７に示す。金属Ｕ１４を液体Ｃｄ８と短絡させることなく、金属Ｕ析出物１４を液体Ｃｄ８中に直接投入した以外は、実施例２−１と同様の構成とした。但し、液体Ｃｄ８の重量は１８０．１ｇとした（液体Ｃｄ８の深さは１８．３ｍｍであった）。
【０１０８】
金属Ｕ析出物１４は、実施例１−２の直接抽出後の陰極で回収した金属Ｕ析出物とし、これを２回に分けて液体Ｃｄ８中に投入した。１回目の投入量は７．６９６ｇ（電流効率を１００％とすると４．３ｇの金属Ｕを含有）とし、２回目の投入量は４．８５４ｇ（電流効率を１００％とすると２．９ｇの金属Ｕを含有）とした。
【０１０９】
２．試験方法
実施例２−１でＵとＰｕを溶融塩４に溶出させた後の液体Ｃｄ８中（Ｃｄ電位：−０．９７３Ｖ）に、金属Ｕ析出物１４を投入した後、３０ｒｐｍで攪拌を開始した。
【０１１０】
液体Ｃｄ８と溶融塩４のＵ濃度とＰｕ濃度をＩＣＰ−ＡＥＳ法によって測定した。液体Ｃｄ８については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から２．０時間後、４．０時間後、６．０時間後、２３．６時間後とした。そして、２３．６時間後に金属Ｕ析出物を追加投入し、試験開始から２５．７時間後、２９．７時間後、４７．５時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。溶融塩４については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から２３．６時間後、４７．５時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。尚、液体Ｃｄ８から分析用試料を採取する際と夜間においては攪拌を停止した。
【０１１１】
尚、試験終了後は、実施例１−１と同様、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出するため、陰極としてＳＵＳ棒を溶融塩４中に浸漬し、液体Ｃｄ８を陽極として電解を行った。
【０１１２】
３．試験結果
液体Ｃｄ８の電位の測定結果、液体Ｃｄ８中と溶融塩４中それぞれのＵ濃度及びＰｕ濃度の測定結果、並びにＵ／Ｐｕ分離係数を表５に示す。
【０１１３】
【表５】
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【０１１４】
測定終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させるために陽極溶解を行ったが、そこで流れた電気量は７６３１Ｃであった（表１参照）。これは、Ｕ＋Ｐｕでは６．３０ｇに相当する。そして、この値は、ＩＣＰ−ＡＥＳ濃度分析結果から算出した値である６．２５ｇ（Ｕ＝３．８８ｇ、Ｐｕ＝２．３７ｇ）とほぼ等しかった。このことは、液体Ｃｄ８中でＵとＰｕが未飽和であったことを示している。
【０１１５】
最後に液体Ｃｄ８を鉄製坩堝から取り出したところ、回収量は１７２．７７０ｇであり、計算値（初期値と試料採取量から計算）の１７６．７ｇと比較すると約４ｇ少なかった。液体Ｃｄ８を取り出した後の鉄製坩堝は、その内壁が液体Ｃｄ８液面位置までＣｄで濡れていたが、液体Ｃｄ８と接触していなかった内壁上部及び外壁にはＣｄは付着していなかった。
【０１１６】
＜実施例３：間接抽出法＞
１．試験装置
実施例３において使用した試験装置（１ｅ）の概略図を図１８に示す。液体Ｃｄ８を収容する坩堝を、鉄製（ＳＳ−４００）の坩堝（外径４８ｍｍ×内径４４ｍｍ×高さ２４ｍｍ）とした。また、鉄製坩堝の下部には、ＳＵＳ３０４製のＳＵＳバスケット保持部材２０（寸法：縦３４ｍｍ、横３４ｍｍ、高さ２２ｍｍ、図１９参照）を取り付けて、当該ＳＵＳバスケット保持部材２０にＳＵＳバスケット２２を保持した。そして、ＳＵＳバスケット２２内に金属Ｕ析出物１４を収容し、液体Ｃｄ８と金属Ｕ析出物１４とを鉄製坩堝６、ＳＵＳバスケット２２及びＳＵＳバスケット保持部材２０を介して短絡させた。つまり、実施例１−１及び２−１のようにＴａリード線を用いるのではなく、鉄製坩堝６、ＳＵＳバスケット２２及びＳＵＳバスケット保持部材２０を用いて液体Ｃｄ８と金属Ｕ析出物１４とを短絡させた。攪拌器１２は使用せず、分析用試料を採取する際に、Ｔａリード線に繋いだＴａ板で液体Ｃｄ８を攪拌した。その他の構成は実施例１−１と同様とした。尚、Ｃｄ量は９９．８ｇとした（深さ８．４ｍｍ）。
【０１１７】
ＳＵＳバスケット２２への金属Ｕ析出物１４の収容量は１７．３２４ｇとした。収容した金属Ｕ析出物のうち、１４．２３６ｇは、実施例２−２の直接抽出後の陰極で回収した金属Ｕ析出物とした。電流効率を１００％とすると、６．３ｇの金属Ｕを含有していることになる。残りの３．０８８ｇは別途回収した金属Ｕ析出物で、重量比５０％で金属Ｕを含有すると仮定すれば１．５ｇの金属Ｕを含有していることになる。したがって、金属Ｕ析出物１４には金属Ｕが７．８ｇ含まれていることになる。尚、金属Ｕ析出物１４を収容したＳＵＳバスケット２２は、ＳＵＳバスケット保持部材２０にＴａ線を用いて固定した。尚、ＳＵＳバスケット保持部材２０の下にはアルミナ皿２４を敷いて電気的絶縁を保持した。これにより、坩堝吊り下げ台との電気的絶縁状態を保持して、Ｃｄアセンブリ（鉄製坩堝６、液体Ｃｄ８、ＳＵＳバスケット保持部材２０、ＳＵＳバスケット２２、金属Ｕ析出物１４）に起因する影響を検討するための妨害要因を排除した。
【０１１８】
２．試験方法
液体Ｃｄ８と溶融塩４のＵ濃度とＰｕ濃度をＩＣＰ−ＡＥＳ法によって測定した。液体Ｃｄ８については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から２．０時間後、４．０時間後、６．０時間後、２４．０時間後、３０．０時間後、４８．０時間後、７２．０時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。溶融塩４については、試験開始時（０．０時間）、試験開始から７２．０時間後（試験終了時）に分析用試料を採取し、測定を実施した。
【０１１９】
試験終了後、Ｃｄアセンブリを溶融塩４中から引き上げて観察した。
【０１２０】
観察終了後、Ｃｄアセンブリを再び溶融塩４中に浸し、実施例１−１と同様、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出するため、陰極としてＳＵＳ棒を溶融塩４中に浸漬し、液体Ｃｄ８を陽極として電解を行った。
【０１２１】
３．試験結果
Ｃｄアセンブリを取り出して観察した結果、ＳＵＳバスケット２２内には金属Ｕ析出物１４が残留していた。Ｃｄアセンブリの外壁等には析出物やＣｄによる濡れは見られなかった。
【０１２２】
次に、Ｃｄアセンブリの電位の測定結果、液体Ｃｄ８中と溶融塩４中それぞれのＵ濃度及びＰｕ濃度の測定結果、並びにＵ／Ｐｕ分離係数を表６に示す。
【０１２３】
【表６】
2014058739.tif 000008
【０１２４】
測定終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させるために陽極溶解を行ったが、そこで流れた電気量は７６１８Ｃであった（表１参照）。これは、Ｕ＋Ｐｕでは６．２９ｇに相当する。
【０１２５】
最後に、液体Ｃｄ８を鉄製坩堝６から取り出したところ、回収量は９３．８１０であり、計算値（初期値と試料採取量から計算）の９６．８ｇと比較すると約３ｇ少なかった。Ｃｄアセンブリを取り出して観察した結果、ＳＵＳバスケット２２内に残留物は見られず、金属Ｕ析出物１４は陽極溶解により完全に溶出していることが確認された。また、鉄製坩堝の液体Ｃｄ８と接触していた部分の内壁はＣｄで濡れていたが、液体Ｃｄ８と接触していなかった内壁上部及び外壁にはＣｄは付着していなかった。
【０１２６】
＜実施例４：直接抽出法＞
１．試験装置
実施例４では、図１７に示す試験装置（１ｄ）を使用した。液体Ｃｄ８の重量は１４０．０４１ｇとした（液体Ｃｄの深さは１４．３ｍｍであった）。また、溶融塩４は、実施例３の終了後に回収したものに、ＣｄＣｌ２の添加と金属Ｕの添加を行うことによって、Ｕ＋Ｐｕ濃度を増加させたものを使用した。その他の構成は実施例２−２と同様とした。尚、電極等を電解槽２に全て配置した後の溶融塩４の深さは７３ｍｍであった。
【０１２７】
２．試験方法
実施例４では、Ｕ＋Ｐｕの飽和溶解度（約４ｗｔ％）に相当する量の金属Ｕを、３回に分けて添加した。詳細には、鉄製の攪拌翼１２ａを液体Ｃｄ８の直上に引き上げた状態でこれを陰極とし、金属Ｕを陽極として定電流電解を行い、攪拌翼１２ａに金属Ｕを析出させた。そして、電解終了後、直ちに攪拌翼１２ａを下降させて液体Ｃｄ８中に浸すと共に、攪拌翼１２ａを２３ｒｐｍで回転させた。この操作を３回繰り返した。
【０１２８】
１回目の操作における定電流電解条件は、０．２Ａ×３００ｓ→０．５Ａ×３００ｓ→１．０Ａ×２０９０ｓであり、２３００Ｃを通電した。電解中の攪拌翼１２ａの電位は−１．４０〜−１．５５Ｖであった。また、攪拌翼１２ａの下降前、下降から１．１時間後、３．１時間後、５．１時間後、２２．６時間後に、分析用試料として液体Ｃｄ８を０．２〜０．５ｇ採取した。尚、攪拌翼１２ａの下降から５．１〜２２．６時間後においては夜間のため攪拌を停止した。電流効率を１００％と仮定すると、１回目の操作においては、１．８９ｇ（１．３４ｗｔ％相当）の金属Ｕを添加したことになる。
【０１２９】
２回目の操作における定電流電解条件は、０．２Ａ×３００ｓ→０．５Ａ×３００ｓ→１．０Ａ×２１２０ｓであり、２３３０Ｃを通電した。電解中の攪拌翼１２ａの電位は−１．３６〜−１．５１Ｖであった。また、攪拌翼１２ａの下降から１．１時間後、３．０時間後、５．１時間後、２２．８時間後に、分析用試料として液体Ｃｄ８を０．１〜０．４ｇ採取した。尚、攪拌翼１２ａの下降から５．１〜２２．８時間後においては夜間のため攪拌を停止した。電流効率を１００％と仮定すると、１回目と２回目の操作を通算して、２．６６ｗｔ％相当の金属Ｕを添加したことになる。
【０１３０】
３回目の操作における定電流電解条件は、０．２Ａ×２５０ｓ→０．５Ａ×３００ｓ→１．０Ａ×２１８０ｓであり、２３８０Ｃを通電した。電解中の攪拌翼の電位は−１．４２〜−１．５６Ｖであった。また、攪拌翼１２ａの下降から１．０時間後、３．０時間後、５．０時間後、２２．９時間後に分析用試料として液体Ｃｄ８を０．１〜０．３ｇ採取した。尚、攪拌翼１２ａの下降から５．０〜２２．９時間後においては夜間のため攪拌を停止した。電流効率を１００％と仮定すると、１回目〜３回目の操作を通算して、３．９９ｗｔ％相当の金属Ｕを添加したことになる。
【０１３１】
尚、陽極に用いた金属Ｕの定電流電解前の重量は１２８．２９８ｇであり、定電流電解後の重量は１２２．１８２ｇであった（ともに、吊下げ用のＴａ線と付着塩の重量を含む）。したがって、定電流電解により、金属Ｕの重量が６．１１６ｇ減少しており、これは理論値の５．７６５ｇ（電気量＝７０１０Ｃ）と良く一致していた。
【０１３２】
尚、試験終了後は、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出するため、陰極としてＳＵＳ棒を溶融塩４中に浸漬し、液体Ｃｄ８を陽極として、１．０〜０．１Ａで定電流電解を行った。電解中、液体Ｃｄ８は常時攪拌し、Ｃｄ電位がＣｄの溶解電位（約−０．５Ｖ）に到達しないように注意した。最終的には−０．８Ｖで定電位電解を行った。終了直前に電流は２．６ｍＡまで低下し、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕはほぼ全量が溶出したものと推定された。
【０１３３】
３．試験結果
液体Ｃｄ８の電位の測定結果、液体Ｃｄ８中と溶融塩４中それぞれのＵ濃度及びＰｕ濃度の測定結果、並びにＵ／Ｐｕ分離係数を表７に示す。
【０１３４】
【表７】
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【０１３５】
測定終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させるために陽極溶解を行ったが、そこで流れた電気量は６０１３Ｃであった（表１参照）。これは、Ｕ＋Ｐｕでは４．９６ｇに相当する。そして、この値は、ＩＣＰ−ＡＥＳ濃度分析結果から算出した値である４．７５ｇ（Ｕ＝２．２１ｇ、Ｐｕ＝１．１５ｇ）とほぼ等しかった。また、金属Ｕを添加するための電解では７０１０Ｃを通電しており、分析用に採取された試料に含まれるＵ＋Ｐｕ量（約７６Ｃ相当）を考慮すれば、金属Ｕ添加の電流効率は８７％と算出された。
【０１３６】
最後に、液体Ｃｄ８を鉄製坩堝６から取り出したところ、回収量は１３６．４４１ｇであり、計算値（初期値と試料採取量から計算）の１３６．９５ｇと良く一致した。
【０１３７】
＜実施例５−１〜５−４：間接抽出法＞
１．試験装置
実施例５−１〜５−４では、図２０に示す試験装置（１ｆ）を使用した。溶融塩４中には、カドミウム（Ｃｄ）を収容したアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）坩堝６（外径３０ｍｍ×内径２５ｍｍ×高さ３５ｍｍ、重量３６．６８５ｇ）を浸漬した。また、溶融塩４中には、金属Ｕ析出物１４を装荷したＳＵＳバスケット６１（外径２５ｍｍ×高さ４０ｍｍ、３０メッシュ）を浸漬した。攪拌器１２は、鉄製（ＳＳ−４００）の攪拌翼１２ａ（縦１０ｍｍ×横１４ｍｍ）と鉄製（ＳＳ−４００）の軸１２ｂとにより構成した。そして、攪拌器１２とＳＵＳバスケット６１を導線６０で電気的に短絡させることで、液体Ｃｄ８と金属Ｕ析出物１４を電気的に短絡させた。尚、図示省略しているが、アルミナ坩堝６は、ＳＵＳ製の坩堝台に載置し、坩堝吊り下げ台を用いて保持した。ＳＵＳバスケット６１もバスケット吊り下げ台を用いて保持した。その他の装置構成は、実施例１−１と同様とした。
【０１３８】
２．試験方法
（１）実施例５−１
実施例５−１では、Ｃｄをアルミナ坩堝６に４０．０２６ｇ収容した。アルミナ坩堝６中における液体Ｃｄ８の表面積は４．９ｃｍ２であり、深さは１０．４ｍｍであった。実施例５−１における液体Ｃｄ８の深さの場合、攪拌翼１２ａは液体Ｃｄ８と溶融塩４の双方に接触した。したがって、実施例５−１では、攪拌翼１２ａの回転によって、液体Ｃｄ８と溶融塩４の界面が攪拌された。また、ＳＵＳバスケット６１には、金属Ｕ析出物１４を３０．９７０ｇ（金属Ｕの推定含有量：１４．４ｇ）装荷した。
【０１３９】
液体Ｃｄ８と金属Ｕ析出物１４を電気的に短絡させるのと同時に、攪拌翼１２ａを２８ｒｐｍで回転させ始めた。短絡前と、短絡開始から２．０時間後、４．０時間後、６．０時間後、２３．３時間後に分析用試料として液体Ｃｄ８を０．２〜０．４ｇ採取した。尚、短絡開始から６．０〜２３．３時間後においては夜間のため攪拌を停止した。
【０１４０】
試験終了後は、ＳＵＳバスケット６１を引き上げた後、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出するため、陰極としてＳＵＳ棒を溶融塩４中に浸漬し、液体Ｃｄ８を陽極として、０．４〜０．０５Ａで定電流電解を行った。電解中、液体Ｃｄ８は常時攪拌し、Ｃｄ電位がＣｄの溶解電位（約−０．５Ｖ）に到達しないように注意した。最終的には−０．８Ｖで定電位電解を行った。
【０１４１】
溶融塩４から引き上げられたアルミナ坩堝６（Ｃｄと塩を含む）は８５．４５５ｇ、ＳＵＳバスケット６１（金属Ｕ析出物と付着塩を含む）は２９．２４２ｇであった。また、ＳＵＳ棒で回収した金属Ｕ（付着塩を含む）は２．４５９ｇであった。
【０１４２】
（２）実施例５−２
実施例５−１の試験終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出した後、分析用試料の採取によって減少した液体Ｃｄ８を補うために、０．８９２ｇのＣｄを追加した。物質収支から、坩堝６内の液体Ｃｄ量は３８．９２１ｇと計算された（液体Ｃｄ８の深さは１０．１ｍｍ）。また、実施例５−１の試験終了後にＳＵＳ棒に回収した金属Ｕ析出物をＳＵＳバスケット６１に追加した。尚、電極等を電解槽２に全て配置した後の溶融塩４の深さは７０ｍｍであった。
【０１４３】
実施例５−２では、攪拌の効果を調べるため、攪拌を行うことなく（但し、分析用試料の採取直前にのみ、Ｃｄ中のＵとＰｕ濃度を均一にするため撹拌を実施）、液体Ｃｄ８と金属Ｕ析出物１４を電気的に短絡させた。そして、短絡前と、短絡開始から２．１時間後、４．０時間後、６．０時間後、２３．５時間後に液体Ｃｄ８を０．２〜０．４ｇ採取した。
【０１４４】
試験終了後は、定電流電解の条件を０．５〜０．０５Ａとした以外は、実施例５−１と同様の操作により、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させた。
【０１４５】
溶融塩４から引き上げられたＳＵＳバスケット６１（金属Ｕ析出物と付着塩を含む）は２７．６８６ｇであった。また、ＳＵＳ棒で回収した金属Ｕ（付着塩を含む）は２．５６１ｇであった。
【０１４６】
（３）実施例５−３
実施例５−２の試験終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出した後、坩堝６に２１．２９０ｇのＣｄを追加した。物質収支から、坩堝６内の液体Ｃｄ量は実施例５−１の液体Ｃｄ８量の１．５倍である５８．８５７ｇと計算された（液体Ｃｄ８の深さは１５．３ｍｍ）。実施例５−３における液体Ｃｄ８の深さの場合、攪拌翼１２ａは液体Ｃｄ８にのみ接触した。したがって、実施例５−３では、攪拌翼１２ａの回転によって、液体Ｃｄ８中が攪拌された。また、実施例５−２の試験終了後にＳＵＳ棒に回収した金属Ｕ析出物をＳＵＳバスケット６１に追加した。
【０１４７】
液体Ｃｄ８と金属Ｕ析出物１４を電気的に短絡させるのと同時に、攪拌翼１２ａを２７ｒｐｍで回転させ始めた。短絡前と、短絡開始から２．０時間後、４．０時間後、６．０時間後、２３．６時間後に分析用試料として液体Ｃｄ８を０．０９〜０．８ｇ採取した。尚、短絡開始から６．０〜２３．６時間後においては夜間のため攪拌を停止した。
【０１４８】
試験終了後は、実施例５−２と同様の操作により、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させた。
【０１４９】
溶融塩４から引き上げられたＳＵＳバスケット６１（金属Ｕ析出物と付着塩を含む）は２５．４１１ｇであった。また、ＳＵＳ棒で回収した金属Ｕ（付着塩を含む）は３．２９５ｇであった。
【０１５０】
（４）実施例５−４
実施例５−３の試験終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出した後、坩堝６に２０．９７１ｇのＣｄを追加した。物質収支から、坩堝６内の液体Ｃｄ量は実施例５−１の液体Ｃｄ８量の２倍である７７．８９２ｇと計算された（液体Ｃｄ８の深さは２０．３ｍｍ）。実施例５−４における液体Ｃｄ８の深さの場合、攪拌翼１２ａは液体Ｃｄ８にのみ接触した。したがって、実施例５−４では、攪拌翼１２ａの回転によって、液体Ｃｄ８中が攪拌された。また、実施例５−３の試験終了後にＳＵＳ棒に回収した金属Ｕ析出物と共に、以前に回収した金属Ｕ析出物３．７６８ｇ（金属Ｕの推定含有量：１．５ｇ）をＳＵＳバスケット６１に追加した。
【０１５１】
液体Ｃｄ８と金属Ｕ析出物１４を電気的に短絡させるのと同時に、攪拌翼１２ａを２４ｒｐｍで回転させ始めた。短絡前と、短絡開始から２．０時間後、４．０時間後、６．０時間後、２３．６時間後に分析用試料として液体Ｃｄ８を０．１〜０．５ｇ採取した。尚、短絡開始から６．０〜２３．６時間後においては夜間のため攪拌を停止した。
【０１５２】
試験終了後は、実施例５−２と同様の操作により、液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させた。
【０１５３】
溶融塩４から引き上げられたＳＵＳバスケット６１（金属Ｕ析出物と付着塩を含む）は２６．１７１ｇであった。また、ＳＵＳ棒で回収した金属Ｕ（付着塩を含む）は４．０７３ｇであった。
【０１５４】
３．試験結果
実施例５−１〜５−４におけるＣｄの電位変化を図２１に示す。電位は液体Ｃｄ８中のＵ、Ｐｕ濃度を反映しており、濃度変化は短絡後の初期には大きく、時間とともに緩やかになっていく様子が確認された。４つの電位曲線の形状はほぼ等しく、電位の収束値は６ｍＶの範囲内で異なっているが、これは、Ａｇ／ＡｇＣｌ参照電極の電位の誤差範囲内と考えられた。
【０１５５】
実施例５−１〜５−４について、液体Ｃｄ８及び金属Ｕ１４の電位の測定結果、液体Ｃｄ８中と溶融塩４中それぞれのＵ濃度及びＰｕ濃度の測定結果、並びにＵ／Ｐｕ分離係数を表８〜表１１に示す。
【０１５６】
【表８】
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【０１５７】
【表９】
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【０１５８】
【表１０】
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【０１５９】
【表１１】
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【０１６０】
測定終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出させるために陽極溶解を行ったが、そこで流れた電気量は１５８３Ｃ（実施例５−１）、１５４３Ｃ（実施例５−２）、２１４５Ｃ（実施例５−３）、２８４６Ｃ（実施例５−４）であった。これらは、ぞれぞれＵ＋Ｐｕでは１．３１ｇ（実施例５−１）、１．２７ｇ（実施例５−２）、１．７７ｇ（実施例５−３）、２．３５ｇ（実施例５−４）に相当する。
【０１６１】
実施例５−４の試験終了後に液体Ｃｄ８中のＵとＰｕを溶融塩４中に全量溶出した後、液体Ｃｄ８をアルミナ坩堝６から取り出したところ、回収量は７５．２７６ｇであった。これは、物質収支から計算されるＣｄ量（７６．４７７ｇ）と良く一致していた。一方、アルミナ坩堝６（Ｃｄと溶融塩４が付着）の重量は３８．０８５ｇで、使用前と比べて１．４０ｇ増加していた。
【０１６２】
＜実施例６＞
Ｐｕの不純物として系内に存在するＡｍ（代表的な超ウラン元素の１つ）について、γ分析による定量により間欠的に濃度分析を行った。結果を表１２に示す。
【０１６３】
【表１２】
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【０１６４】
Ａｍは２４１Ｐｕの娘核種で、溶融塩中にはＰｕに対して約３％含まれていた。Ｐｕ／Ａｍ分離係数は１．２６〜１．５４であり、平衡状態の文献値１．７７±０．４６（Y. Sakamura, O. Shirai, T. Iwai and Y. Suzuki, “Distribution Behaviorof Plutonium and Americium in LiCl- KCl Eutectic / Liquid Cadmium Systems”, J. Alloys Comp., 321, 76 (2001).）に概ね一致していた。よって、ＡｍはＰｕと同様の挙動で回収されると考えられた。
【０１６５】
＜実施例１−１、２−１、３、５−１〜５−４（間接抽出法）に関する考察＞
実施例１−１、２−１、３、５−１〜５−４（間接抽出法）におけるＵとＰｕの濃度の経時変化を図２２に示す。
【０１６６】
実施例１−１、２−１、３、５−１〜５−４におけるＵとＰｕの濃度分析結果から、間接抽出法におけるＵ／Ｐｕ分離係数は、１．８２〜２．０５の範囲に収まっていることが確認された。このことから、常に平衡状態の文献値１．８８（T. Koyama,T. R. Johnson and D. F. Fischer, “Distributionof Actinides in Molten Chloride Salt /Cadmium Metal Systems”, J. Alloys Comp., 189 (1), 37 (1992).）に近い値が維持されていることが明らかとなった。
【０１６７】
実施例１−１と２−１では、坩堝材質と攪拌翼形状が異なること、実施例２−１では後半に０．０５Ωの電気抵抗を用いたことの他は、試験条件が同じである。両者の試験結果に殆ど差異が見られないことから、金属製の坩堝を使用しても何ら問題はないこと、短絡時に使用した導体の抵抗値の影響は小さいことが明らかとなった。尚、抵抗の両端電圧より求められる電流値からＵ＋Ｐｕの回収量を推定することは、電流効率の低さに鑑みると困難であると考えられた。
【０１６８】
濃度増加率は、実施例１−１及び２−１で低く、実施例３及び５−１〜５−４で高い傾向が見られた。この理由としては、実施例３及び５−１〜５−４で用いた金属Ｕ析出物は表面積が大きく溶解しやすかったことから、分極が小さかったこと等が挙げられる。
【０１６９】
実施例３と実施例５−１〜５−４を比較すると、Ｕの濃度増加率はほぼ等しいものの、Ｐｕの濃度増加率は実施例３が最も高い。これは、実施例３の方が溶融塩４中のＰｕ／Ｕ濃度比が大きいためであり、結果は類似していると言える。ここで、実施例３では短絡後１０時間でＵとＰｕ濃度はそれぞれ概ね１．５と１．２ｗｔ％に達していた。両者の合計は２．７ｗｔ％であり、Ｃｄ量を１００ｇとすると、回収されたＵ＋Ｐｕ量は１．５＋１．２＝２．７ｇ、電気量では３２８３Ｃとなった。ここで、Ｃｄ表面積は１５．２ｃｍ２であったことから、平均の電流密度を求めると６ｍＡ／ｃｍ２と見積もられた。
【０１７０】
また、実施例５−１と実施例５−２の試験結果を比較すると両者は非常に良く一致していたことから、液体Ｃｄ８（さらには溶融塩４）の攪拌が、ＵとＰｕの液体Ｃｄ８への回収速度に影響を及ぼさないことが確認された。したがって本発明においては、液体Ｃｄさらには溶融塩を攪拌する必要がなく、単純な装置構成でＵとＰｕを回収できることが示唆される。
【０１７１】
さらに、実施例５−３と実施例５−４では、液体Ｃｄ量を実施例５−１のそれぞれ１．５倍と２．０倍としたが、両者とも実施例５−１よりもＵとＰｕの濃度上昇が緩やかではあるもののその差は小さく、しかも実施例５−３と実施例５−４の濃度曲線はほぼ一致していた。よって、実施例５−１〜５−４における液体Ｃｄ８の体積／表面積比（深さ）の範囲内では、ＵとＰｕの液体Ｃｄ８への回収速度は体積／表面積比に依存しないことが示唆される。
【０１７２】
以上の結果から、実施例３及び５−１〜５−４の試験条件下では、液体Ｃｄ８中へのＵとＰｕの回収速度は、液体Ｃｄ８中のこれらの濃度にのみ依存し、かつＳＦＵ  ｖｓ  Ｐｕは平衡値の１．９に等しいことが分かった。そこで、液体Ｃｄ８中の濃度変化速度が、溶解度（Ｓ）と濃度（Ｃ）の差に比例するとすれば、以下の式（６）が成立する
ｄＣ／ｄｔ  ＝  ａ（Ｓ−Ｃ）  ・・・・（６）
ここで、ｔは時間、ａは比例定数を示す。
【０１７３】
実施例５−１〜５−４及び実施例３において、塩中のＰｕ／Ｕ濃度比は１．２と１．６であり、Ｃｄへの抽出量はＵ＞Ｐｕとなる。しかも、Ｃｄ中の溶解度はＵ＜Ｐｕであるため（Ｕの溶解度＝２．３５ｗｔ％、Ｐｕの溶解度＝３．６２ｗｔ％）、Ｕの抽出速度がＵ＋Ｐｕの抽出速度を決定していると見なすことができる。但し、相対的にＰｕ濃度の高い実施例３では、液体Ｃｄ８中のＵ＋Ｐｕ濃度が高くなるとＵの抽出速度が実施例５−１〜５−４よりも小さくなっており、これはＰｕの影響と考えられる。
【０１７４】
Ｐｕ共存下におけるＣｄ中のＵ溶解度ＳＵを、実施例３の４８時間後のデータに基づいて仮に２．０５ｗｔ％として、実施例３及び実施例５−１〜５−４の「ｙ＝ＳＵ−ＣＵ」を時間に対してプロットすれば、図２３のようになり、Ｕ濃度変化を概ね次式で再現できることが明らかとなった。
ｙ＝２．０５ｅｘｐ（−０．１２８ｔ）  ・・・・（７）
【０１７５】
このとき、Ｐｕ濃度変化は、ＳＦＵ  ｖｓ  Ｐｕ＝１．９を用いて計算することができる。尚、塩中のＰｕ／Ｕ濃度比が大きい場合は、液体Ｃｄ８中のＰｕ濃度の影響が大きくなるため、Ｐｕに関して同様に考慮することが必要と考えられる。
【０１７６】
また、実施例５−１〜５−４の体積／表面積比（深さ）の範囲内では攪拌の必要は無いが、ＵとＰｕの回収量を増やすために液体Ｃｄ８の量を増加させると、体積／表面積比が大きくなる。そのような場合においても、液体Ｃｄ８が全体として均一になるように緩やかに攪拌すれば十分である。溶融塩４と液体Ｃｄ８の界面を慌ただしく攪拌しても効果はないと考えられる。
【０１７７】
＜実施例１−２、２−２、４（直接抽出法）に関する考察＞
実施例１−２、２−２、４（直接抽出法）におけるＵとＰｕの濃度の経時変化を図２４に示す。
【０１７８】
まず、実施例１−２と２−２について考察すると、金属Ｕ析出物は、液体Ｃｄ中に速やかに溶解し、攪拌すればＵ濃度は１時間以内に飽和溶解度の文献値である２．３５ｗｔ％近くまで達することが分かった（金属Ｕ析出物の溶解速度に対する攪拌効果は未確認）。その後、Ｕとの交換反応によりＰｕの抽出が徐々に進んでいくが、一気に４ｗｔ％以上の金属Ｕを添加した実施例１−２では、ＵとＰｕの濃度分析結果から分かるように、４８時間経過してもＵ／Ｐｕ分離係数は平衡値には程遠い値であった。そこで、実施例２−２では、金属Ｕを過剰に使用せず、しかも２回に分割して添加した。その結果、１回目及び２回目の添加後、共に６時間以内で平衡値に近づくことが確認された。実施例１−２及び２−２を比較すれば、Ｐｕの回収には過剰な金属Ｕを一気に添加しないことが有効であると考えられた。
【０１７９】
ここで、２回目の添加を６時間後に行ったと仮定すると、計１２時間でＰｕが１．３ｗｔ％まで回収されると考えられた。そのときのＵ濃度は約２．２ｗｔ％であることから、両者の合計は３．５ｗｔ％であり、Ｃｄ量を１８０ｇとすると、回収されたＵ＋Ｐｕ量は４．０＋２．３＝６．３ｇ、電気量では７６６１Ｃとなった。ここで、Ｃｄ表面積は１２．６ｃｍ２であったことから、平均の電流密度を求めると１４ｍＡ／ｃｍ２と見積もられた。
【０１８０】
また、実施例４の結果からも、添加後速やかに金属Ｕは液体Ｃｄ８中に溶解しており、式（１）の反応によって徐々にＰｕ３＋がＵと交換されて液体Ｃｄ８中に抽出されていることが確認できた。Ｐｕ濃度変化から、この交換反応は５時間以内にほぼ終了しており、Ｕ＋Ｐｕ濃度が低いほど反応速度が大きいと見られる。
【０１８１】
実施例２−２と実施例４を比較すると、結果は類似していた。実施例２−２の方が最終的なＰｕ濃度が高い理由は、実施例２−２の方が溶融塩４中のＰｕ／Ｕ濃度比が大きいためであり、Ｐｕ濃度は重要な差異ではない。Ｕ／Ｐｕの分離係数は、平衡状態で１．８８と報告されているが、これらの実施例では約２．１までしか到達しなかった。
【０１８２】
以上の結果から、Ｐｕの抽出速度を高めるためには、液体Ｃｄ８中に金属Ｕが溶け残らないように（例えば、その都度〜２．２ｗｔ％を超えないように）調整しながら金属Ｕを添加していくことが肝要と考えられる。そうした制御を行えば、約１０時間で２．２ｗｔ％のＵとＳＦＵ  ｖｓ  Ｐｕ 〜２．２に相当するＰｕを液体Ｃｄ中に回収することが可能であると示唆される。
【０１８３】
尚、液体Ｃｄ８の体積／表面積比は、実施例２−２が実施例４の１．３倍であったが、この範囲では実施例４が実施例２−２よりも式（１）のＰｕ３＋／Ｕ交換反応速度の観点から有利であるとの結果は得られなかった。
【０１８４】
＜まとめ＞
本実施例において、間接抽出法と直接抽出法のいずれの方法においても、金属Ｕを用いて液体Ｃｄ中にＰｕを回収できることが示された。
【０１８５】
Ｐｕの回収速度について、直接抽出法と間接抽出法を比較すると、実施例４（直接抽出法）においては、金属Ｕの添加毎に４時間でＰｕ３＋／Ｕ交換反応が終了すると見なせば、約１２時間で１．１５ｗｔ％のＰｕが回収されることになる。この値は、式（７）を用いて（ＳＦＵ  ｖｓ  Ｐｕ ＝１．９、塩中濃度はＵ＝２．４ｗｔ％、Ｐｕ＝２．９ｗｔ％として）計算した間接抽出法の予測値１．０２ｗｔ％と同程度である。このことから、本発明によれば、直接抽出法及び間接抽出法ともに、工学的に許容できる時間内にＵ＋Ｐｕを回収できることが分かった。
【０１８６】
本発明によれば、従来の電解精製プロセスで懸念されていた問題（液体Ｃｄ表面からの金属Ｕの析出、セラミックス坩堝の耐久性等）は解決される。また、従来の電解精製プロセスで行われる電流（あるいは電圧）の制御、及び継続的な撹拌といった動的な操作を必要としないことも本発明の利点である。しかも、液体金属を陰極として機能させるための外部電源や対となる陽極等を必要とせず、攪拌機構も省略可能であることから、電解槽の上部および内部に雑多な構造物を必要としない。よって、装置構造を工夫して電解槽の空きスペースを有効に利用し、かつ金属Ｕ添加法などの操作方法を改善することでＰｕおよび他の超ウラン元素の回収速度をさらに向上させることが可能と考えられる。
【０１８７】
尚、直接抽出法と間接抽出法を比較すると、間接抽出法は、装荷する金属Ｕの重量を精度良く管理する必要がなく、回収物のＵ／Ｐｕ比が常に平衡値に近いことが利点である。これらの利点を考慮した場合には、安定してＰｕを回収することができる間接抽出法がより好ましいと評価される。但し、間接抽出法では、短絡相手である金属Ｕの量を十分に確保しなければ、金属Ｕの溶解が律速過程となって、液体Ｃｄ中のＵとＰｕの回収速度が低下する。よって、装置上の制約などにより十分な量の金属Ｕを装荷できない場合には、直接抽出法が優位となる。
【符号の説明】
【０１８８】
１Ａ、１Ｂ  超ウラン元素回収装置
２          電解槽
４          溶融塩
５          回収手段
６          容器
８          液体金属
１４        金属ウラン
３０        陽極
３２        陰極
３６        電源
６０        導体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図２０】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図１１】
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【図１５】
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【図１９】
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【図２１】
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