(57)【要約】【課題】より少ない蛍光材料で白色光を得ることができ且つ発光効率も維持することができる発光デバイス用封止樹脂の提供。【解決手段】透光性樹脂と、前記透光性樹脂中に分散していて光を反射する光散乱粒子と、前記透光性樹脂中に分散している蛍光体粒子とを含み、前記光散乱粒子の粒径範囲が１９０ｎｍ〜３５０ｎｍであることを特徴とする発光デバイス用封止樹脂を提供する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性樹脂と、
前記透光性樹脂中に分散していて光を反射する光散乱粒子と、
前記透光性樹脂中に分散している蛍光体粒子とを含み、
前記光散乱粒子の粒径範囲が１９０ｎｍ〜３５０ｎｍであることを特徴とする発光デバイス用封止樹脂。
【請求項２】
前記光散乱粒子の粒径範囲が２１０ｎｍ〜３５０ｎｍである
ことを特徴とする請求項１に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項３】
前記光散乱粒子は、二酸化チタン、二酸化ケイ素、窒化ホウ素、酸化アルミニウム、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化鉄からなる群から選ばれる材料からなる
ことを特徴とする請求項１または２に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項４】
前記光散乱粒子は、二酸化チタンからなる
ことを特徴とする請求項３に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項５】
前記透光性樹脂１００重量部に対して、前記光散乱粒子を０．００１〜０．２重量部含む
ことを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項６】
前記透光性樹脂１００重量部に対して、前記光散乱粒子を０．００１〜０．１重量部含む
ことを特徴とする請求項５に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項７】
前記蛍光体粒子の粒径範囲が５μｍ〜２０μｍである
ことを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項８】
前記透光性樹脂１００重量部に対して、前記蛍光体粒子を５〜３０重量部含む
ことを特徴とする請求項１〜７のいずれか一項に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項９】
前記透光性樹脂は熱硬化性樹脂である
ことを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項１０】
前記透光性樹脂はポリシロキサン樹脂である
ことを特徴とする請求項９に記載の発光デバイス用封止樹脂。
【請求項１１】
発光ダイオードとそれを封止する封止樹脂とを具え、前記封止樹脂が請求項１〜１０のいずれか一項に記載の発光デバイス用封止樹脂であることを特徴とする発光デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光デバイスに用いる封止樹脂に関し、特に発光デバイスのパッケージにおいてＬＥＤチップを封止する封止樹脂に関するものである。  
【背景技術】
【０００２】
近年ではＬＥＤ照明として白色ＬＥＤが盛んに用いられている。白色ＬＥＤパッケージに用いる封止樹脂には、波長変換フォトルミネセンス蛍光体粒子が含まれている。点灯時には、チップから放出された光の一部が蛍光体粒子に吸収され、励起した蛍光体粒子から波長が比較的長い光が放出される。蛍光体粒子から放出された波長の長い光（一般には黄色光）とチップから直接放出された波長の短い光（一般には青色光）が混合することで、人間の目には白色と映る擬似白色光（以下、単に白色光）が得られる。このような原理で白色光を得るには蛍光の光量を確保するため十分な量の蛍光体粒子が必要となるが、白色ＬＥＤに用いる蛍光材料はいわゆるレアメタルであるイットリウム等を含む化合物を焼結して得るものであり、コストが高い上に供給の安定性にも不安が残る。また、封止樹脂中の蛍光体粒子の用量が多いと、蛍光体粒子による光の遮蔽のため白色ＬＥＤの光束（明るさ）の低下を招く。そこで、蛍光材料の用量をできるだけ抑えながらも、白色で且つ発光効率が良好なＬＥＤパッケージの開発が待たれている。
【０００３】
ＬＥＤチップから発せられる光線は指向性の高いものであり、封止樹脂を通過する際に蛍光体粒子に衝突しなかった光線はそのままパッケージの外に抜けてしまう。そこで、封止樹脂中の蛍光材料の用量を抑えながらも一定の蛍光を得る方法としては、蛍光体粒子をより均一に封止樹脂中に拡散させる方法や、封止樹脂中に屈折率の高い粉体（光散乱粒子）を混入させる方法が挙げられる。封止樹脂中に高屈折率の粉体が含まれていると、チップから発せられた指向性の高い光線が封止樹脂中で光散乱粒子に衝突して散乱するので、光線が蛍光体粒子に衝突しやすくなる。これによって、蛍光体粒子の添加量を減らしても、蛍光の光量を確保することができる。
【０００４】
例えば、特許文献１（台湾特許公開第２０１２３２０９４号明細書）には、フォトルミネセンス材料粒子（蛍光体粒子）と光反射材料粒子（光散乱粒子）を含む波長転換構成物が示されている。該特許文献１を詳細にみると、クレームにおいて、前記構成物は、含有する光反射材料粒子の粒径が０．０１μｍ〜１０μｍであり、より好ましくは１００〜１５０ｎｍ（０．１μｍ〜０．１５μｍ）とされている。また、含有する光反射材料粒子の用量は、明細書において、フォトルミネセンス材料粒子に対する重量％比で、０．０１％〜１０％とされている。これによれば、青色発光チップから放射された光線を光反射材料粒子によりパッケージ内で散乱させられるので、光線、特に青色光がフォトルミネセンス材料粒子に当たる確率を高めることができると記載されているが、その全体の発光効率にいかなる影響を与えるかについては記されていない。また、光反射材料粒子の上記粒径範囲は徒に広範であり、その広範な範囲内において、いかなる粒径範囲であれば蛍光体粒子の用量を抑えながらも全体の発光効率を維持できるかについても考究されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】台湾特許公開第２０１２３２０９４号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記従来の技術によって、より少ない蛍光材料で白色光を得ることはできるが、発光効率が維持されているかどうかは不明である。
【０００７】
本発明は、このような従来技術の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、より少ない蛍光材料で白色光を得ることができるだけでなく、発光効率も発光デバイスとしての使用に影響しない程度、例えば光散乱粒子を添加しない場合と比較した相対輝度が多くとも３．６％の降下で維持することができる発光デバイス用封止樹脂の提供にある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明は、以下の手段を提供する。即ち、透光性樹脂と、前記透光性樹脂中に分散していて光を反射する光散乱粒子と、前記透光性樹脂中に分散している蛍光体粒子とを含み、前記光散乱粒子の粒径範囲が１９０ｎｍ〜３５０ｎｍであることを特徴とし、発光デバイスとしての使用した際に、光散乱粒子を添加しない場合と比較した相対輝度が多くとも３．６％の降下で維持することができる発光デバイス用封止樹脂を提供する。
【０００９】
前記光散乱粒子の粒径範囲は、２１０ｎｍ〜３５０ｎｍであるとより好ましい。
【００１０】
また、前記光散乱粒子は、二酸化チタン、二酸化ケイ素、窒化ホウ素、酸化アルミニウム、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化鉄からなる群から選ばれる材料からなることが好ましく、中でも二酸化チタンはより好ましい。
【００１１】
また、本発明に係る発光デバイス用封止樹脂においては、前記透光性樹脂１００重量部に対して、前記光散乱粒子を０．００１〜０．２重量部含むことが好ましく、０．００１〜０．１重量部含むとより好ましい。
【００１２】
また、前記蛍光体粒子の粒径範囲は５μｍ〜２０μｍであるとよく、その含量としては、前記透光性樹脂１００重量部に対して、前記蛍光体粒子を５〜３０重量部含むことが好ましい。
【００１３】
また、前記透光性樹脂は熱硬化性樹脂であるとよく、中でもポリシロキサン樹脂を用いるとよい。
【００１４】
更に、本発明は、発光ダイオードとそれを封止する封止樹脂とを具え、前記封止樹脂が本発明に係る発光デバイス用封止樹脂であることを特徴とする発光デバイスをも提供する。
【発明の効果】
【００１５】
上記手段によれば、封止樹脂が特定の粒径範囲の光散乱粒子を含有しているので、発光デバイスのパーケージにおいて発光チップを封止する封止材料として用いた場合に、発光チップから発せられた光が封止樹脂内で光散乱粒子に衝突し反射されるので、封止樹脂内で光が蛍光体粒子に衝突する確率が高まっており、蛍光体粒子の用量を減らしても、発光デバイスの発光効率の減少が抑えられている。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明を具体的な実施例を挙げて詳細に説明する。
【００１７】
本発明に係る発光デバイス用封止樹脂は、透光性樹脂であり、該樹脂中に、粒径範囲が１９０ｎｍ〜３５０ｎｍであり光を反射する光散乱粒子と、蛍光体粒子とが拡散している。
【００１８】
なお、光散乱粒子と蛍光体粒子とは、透光性樹脂中で沈降せずに均一に拡散している。本発明に係る封止樹脂をＬＥＤのパッケージに用いた場合、ＬＥＤチップから発せられた光が封止樹脂に入り、蛍光体粒子に衝突すると吸収されると共に蛍光として再放出される。チップからの光または蛍光体粒子からの光が封止樹脂中で光散乱粒子に衝突すると、これら光の進路が様々な方向に変えられ、光が蛍光体粒子に衝突する確率が高まる。よって、更に多くの蛍光が発せられる。本発明は、光散乱粒子として特定の範囲の粒径のものを用いることにより、光散乱粒子の散乱効果が特に強く、光が蛍光体粒子に衝突する確率がより高められている。これにより、蛍光体粒子の含有量を従来技術より更に少なく抑えても、蛍光の光量の低下を食い止めることができ、発光デバイスとして有用な明るさと光色を維持することが可能となる。
【００１９】
上記光散乱粒子の粒径範囲は、２１０ｎｍ〜３５０ｎｍであると、より多くの光を散乱させられる。
【００２０】
上記光散乱粒子は、二酸化チタン、二酸化ケイ素、窒化ホウ素、酸化アルミニウム、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化鉄のいずれかまたはこれらの組み合わせであると良く、中でも二酸化チタンはより好ましい。
【００２１】
また、上記光散乱粒子の用量としては、透光性樹脂の重量を１００重量部とした場合、光散乱粒子を０．００１〜０．２重量部の範囲内で含むことが好ましく、０．００１〜０．１重量部の範囲内であるとより好ましい。
【００２２】
上記蛍光体粒子としては、ＬＥＤチップの発する光で励起して蛍光を発する任意のフォトルミネッセンス材料を用いることができる。無機あるいは有機の蛍光体を用いることができ、例えばオルトケイ酸塩（ｏｒｔｈｏｓｉｌｉｃａｔｅ）、窒化物（ｎｉｔｒｉｄｅ）、硫酸塩（ｓｕｌｆａｔｅ）、酸窒化物（ｏｘｙｎｉｔｒｉｄｅ）、オキシ硫酸塩（ｏｘｙｓｕｌｆａｔｅ）、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、ＹＡＧ）を用いることができる。
【００２３】
上記蛍光体粒子はその粒径範囲が５μｍ〜２０μｍであることが好ましい。
【００２４】
また、上記光散乱粒子の用量としては、透光性樹脂の重量を１００重量部とした場合、蛍光体粒子を５〜３０重量部含むことが好ましく、５．２〜７重量部の範囲内であるとより好ましい。
【００２５】
上記透光性樹脂としては、熱硬化性樹脂を用いるとよい。具体的には、これらに限定されないが、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、エポキシ樹脂、ポリシロキサン樹脂を用いることができ、中でもポリシロキサン樹脂は好ましい。
【００２６】
本発明に係る発光デバイスは、上述した本発明に係る封止樹脂を用いてＬＥＤチップを封止してパッケージとすることで得られる。パッケージ方式は特に限定されず、一般に用いられている方式でよいが、砲弾型パッケージとすることが好ましい。
【００２７】
本発明に係る発光デバイスにおいては、ＬＥＤチップから発せられた光の一部が上記封止樹脂を通過する際に、蛍光体粒子に直接衝突、あるいは光散乱粒子に反射されてから蛍光体粒子に衝突することで蛍光体粒子を励起し、励起された蛍光体粒子がＬＥＤチップの発光色とは異なる色の光を発する。ＬＥＤとしては４４０ｎｍ〜４８０ｎｍに波長ピークを有するもの、つまり青色ＬＥＤを用いるとよく、蛍光体粒子となるＹＡＧが青色光に励起されて黄色光を発することで、白色光が得られる。
【００２８】
以下に、本発明に係る発光デバイス用封止樹脂の実施例および比較対照となる比較例を示す。なお、下記実施例は、具体的な例示に用いるためのものであり、本発明の範囲を限定する意図を示すものではないことに留意されたい。
【００２９】
＜各実施例および比較例で用いた原料＞
１.  透光性樹脂：２液型熱硬化性ポリシロキサン。台湾Ｄａｘｉｎ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製。商品名「ＬＥＨ０１６」。当該樹脂はアルケニル基含有シリコーンオイル、ハイドロゲンシリコーンオイル、プラチナ触媒、密着促進剤、抗酸化剤を含む。硬化はヒドロシリル化反応による。
【００３０】
２．二酸化チタン（光散乱粒子）：石原産業株式会社製。商品名「ＴＴＯ‐５５Ｓ」。
【００３１】
３．ＹＡＧ（蛍光体粒子）：ＩＮＴＥＭＡＴＩＸ社製。商品名「ＬＹＡＧ５４０」。
（実施例１）
透光性樹脂を１００重量部、ＹＡＧを６．３重量部、粒径が２２０ｎｍの二酸化チタンを０．０６３重量部それぞれ量り取った。これら材料を遊星型ミキサーで均一に混ぜ合わせて実施例１の封止樹脂を得た。撹拌速度は１５００ｒｐｍ、撹拌時間は５分間。
（実施例２〜８）
実施例２〜８における封止樹脂の製造方法は実施例１とほぼ同じであるが、蛍光体粒子および光散乱粒子の用量、ならびに光散乱粒子の粒径が異なる。各実施例における蛍光体粒子および光散乱粒子の用量および光散乱粒子の粒径は下記の表１に示されている。
（比較例１）
比較例１においては、透光性樹脂を１００重量部、ＹＡＧを７重量部それぞれ量り取った。これらを実施例１と同条件で混ぜ合わせて封止樹脂を得た。つまり比較例１は光散乱粒子を用いなかった。
（比較例２〜４）
比較例２〜４における封止樹脂の製造方法は実施例１とほぼ同じであるが、蛍光体粒子および光散乱粒子の用量、ならびに光散乱粒子の粒径が異なる。各比較例における蛍光体粒子および光散乱粒子の用量および光散乱粒子の粒径は下記の表１に示されている。
（発光デバイスの製造）
上記実施例１〜８および比較例１〜４でそれぞれ得られた封止樹脂を、ディスペンサーより吐出してＬＥＤチップを封止することでパッケージとし発光デバイスを製造した。なお、ここで用いたＬＥＤチップは４４０ｎｍ〜４８０ｎｍに波長ピークを有するもの、つまり青色発光のものであり、ＬＥＤチップから放たれる青色光と、該青色光を受けた蛍光体粒子が発する黄色光とがあいまって、白色光を得ることができる。
【００３２】
封止の具体的な方法は以下の通りである。まず上記封止樹脂を、気泡を除去した後にディスペンサーのシリンジへ充填し、気圧により押し出して、ＬＥＤチップが実装されたカップに注入した。その後、該カップを、オーブンに入れ、室温から１５０℃に加熱し温度を維持したまま２．５時間放置した。その後、自然冷却することで、封止樹脂が完全に硬化し、パッケージングが完了した。
【００３３】
＜各発光デバイスの発光性試験＞
上記実施例１〜８および比較例１〜４でそれぞれ得られた封止樹脂を用いて製造された各発光デバイスを点灯し、それぞれの輝度を測定した。測定結果を下記表１に示す。なお、表１における相対輝度は、実施例１を基準として、実施例１の輝度との差異をパーセンテージで示したものであり、正の値の場合は実施例１より輝度が高く、負の値の場合は実施例１より輝度は低いことを表す。
【００３４】
【表１】
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【００３５】
表１から見て取れるように、光散乱粒子が添加されている実施例１においては、蛍光体粒子の用量が、比較例１における同用量よりも低く抑えられているにもかかわらず、どちらも同等の輝度を呈した。
【００３６】
また、実施例２から実施例５にかけて、蛍光体粒子の用量を徐々に減らしてゆくと共に、光散乱粒子の用量を徐々に増やした。結果、蛍光体粒子の用量の減少比率と比べて、相対輝度の減少比率はより緩やかである。例えば、実施例５では、蛍光体粒子の用量が実施例２と比べて約２０％抑えられているが、対して輝度の減少は約３％のみである。
【００３７】
実施例６〜実施例８、および比較例２〜比較例４は、光散乱粒子の用量および蛍光体粒子の用量が同じであるが、光散乱粒子の粒径のみが異なる。光散乱粒子の粒径が３５０ｎｍの場合（実施例８）に相対輝度が最も高く（０．１％）、粒径が１９５ｎｍの場合（実施例６）は相対輝度が僅かに減少するのみで輝度に対する影響は微々たるものである。反して、比較例２〜比較例４のように、光散乱粒子の粒径が６５０ｎｍ以上と比較的大きい場合、光散乱粒子および蛍光体粒子の用量が同じであるにもかかわらず、相対輝度の減少は顕著であり、例えば粒径が１２００ｎｍの場合（比較例４）、相対輝度は‐６％と大幅に下がった。上記の結果より、光散乱粒子としては、その粒径範囲がおよそ１９５ｎｍ〜３５０ｎｍのものを用いれば、光散乱粒子を添加しなかった場合（比較例１）と比べて輝度の減少を多くとも−３．６％に抑えながらも、蛍光体粒子の用量をより低く抑えることが可能であることが分かった。−３．６％程度の輝度減少であれば、例えば照明用の発光デバイスとして用いた際に実際の使用性にほぼ影響しない。
【００３８】
また、実施例１、実施例６、実施例８とを比較すると、光散乱粒子の用量が同量である場合、光散乱粒子の粒径が３５０ｎｍの際（実施例８）に相対輝度が最も高く、次いで粒径が２２０ｎｍの際（実施例１）に相対輝度が下がり、粒径が１９５ｎｍであると相対輝度が更に減少した。この結果から、粒径が更に小さくなれば、例えば１５０ｎｍ以下となれば、発光デバイスとしての使用に影響するほど相対輝度が更に減少してしまうこと類推される。
【００３９】
以上総括すると、本発明に係る発光デバイス用封止樹脂は、特定の粒径範囲の光散乱粒子を含有することで、発光デバイスのパーケージにおいて発光チップを封止する封止材料として用いた場合に、発光チップから発せられた光が封止樹脂内で光散乱粒子に衝突し反射されるので、光が封止樹脂内で蛍光体粒子に衝突する確率が高められる。これにより、蛍光体粒子の用量を大幅に減らしても、発光デバイスの発光効率の減少が抑えられる。
【００４０】
以上、本発明の好ましい実施形態を説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能であることはいうまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００４１】
本発明に係る発光デバイス用封止樹脂を、発光デバイスの封止樹脂として用いると、蛍光体粒子の含有量が比較的少なくても蛍光量は維持されるので、蛍光体粒子の用量が少ないながらも輝度の減少が抑えられた白色光を発する発光デバイスの封止樹脂として有用である。