(57)【要約】【課題】溶接変形や残留応力による発電セルの破損を防止する。【解決手段】セパレータと流路形成部材とを互いに溶接してセパレータユニットを形成した後、セパレータユニットのセル支持面にシール材を設け、その上に発電セルを載せ、セパレータユニットおよび発電セルとともにシール材を加熱して該シール材を焼成することで、セパレータユニットと発電セルとを直接接合する。【選択図】図４
2014143052.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
セパレータと流路形成部材と発電セルとから構成される固体電解質型燃料電池ユニットの製造方法であって、
前記セパレータと流路形成部材とを互いに溶接してセパレータユニットを形成した後、
前記セパレータユニットのセル支持面にシール材を設け、
前記シール材の上に発電セルを載せ、
前記セパレータユニットおよび前記発電セルとともに前記シール材を加熱して該シール材を焼成することで、前記セパレータユニットと前記発電セルとを直接接合する
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池ユニットの製造方法。
【請求項２】
セパレータと流路形成部材とを互いに溶接して形成したセパレータユニットと、
前記セパレータユニットのセル支持面に設けられたシール材と、
前記シール材を介して前記セパレータユニットに支持された発電セルと、を備え、
前記セパレータユニットおよび前記発電セルとともに前記シール材を加熱して該シール材を焼成することで、前記セパレータユニットと前記発電セルとを直接接合した
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池ユニット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体電解質型燃料電池ユニットおよびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１は、固体電解質型の発電セルを備えた燃料電池ユニットを開示している。この燃料電池ユニットは、環状に形成されたセラミックス製の発電セルの内周側および外周側を２つの環状の金属基板により支持してなるセル板と、このセル板に対向配置されてセル板との間にガス流路を形成する金属製のセパレータ板とを備えている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００５−３５３４２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記燃料電池ユニットでは、金属基板に発電セルを接合してセル板を形成した後、そのセル板の外周部（具体的には、発電セルの外周側を支持する金属基板の外周部）と、セパレータ板の外周部とを溶接により直接接合している。このため、セパレータ板および金属基板に生じる溶接時の熱変形や溶接後の収縮による変形（そりや歪などの溶接変形）が発電セルに作用して、発電セルが割れたり、発電セルに残留応力が生じたりする恐れがあった。
【０００５】
本発明は、溶接変形や残留応力による発電セルの破損を防止することが可能な固体電解質型燃料電池ユニットおよびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の一態様は、セパレータと流路形成部材と発電セルとから構成される固体電解質型燃料電池ユニットの製造方法である。この製造方法では、まず、セパレータと流路形成部材とを互いに溶接してセパレータユニットを形成する。その後、セパレータユニットのセル支持面にシール材を設け、その上に発電セルを載せ、セパレータユニットおよび発電セルとともにシール材を加熱して該シール材を焼成することで、セパレータユニットと発電セルとを直接接合する。
【発明の効果】
【０００７】
上記製造方法によれば、流路形成部材とセパレータとを互いに溶接してセパレータユニットを形成した後、このセパレータユニットに発電セルをシール材により直接接合している。すなわち、固体電解質型燃料電池ユニットの製造工程のうち溶接を行う工程が完了した後に、セパレータユニットに発電セルを接合しており、発電セルの接合工程の後に、固体電解質型燃料電池ユニットに対して溶接を行う必要がない。このため、溶接時の熱変形や溶接後の収縮による変形が発電セルに作用することを防止でき、これらを要因とする発電セルの破損を防止することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】図１は、本発明の第１実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットを示す図であり、（ａ）は平面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線断面図、（ｃ）は（ａ）のＢ−Ｂ線断面図である。
【図２】図２は、図１の固体電解質型燃料電池ユニットの分解斜視図である。
【図３】図３は、図１の固体電解質型燃料電池ユニットを複数積層して形成した燃料電池スタックの構造を示す図である。
【図４】図４は、図１の固体電解質型燃料電池ユニットの製造方法を説明するための図である。
【図５】図５は、本発明の第２実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットを示す断面図であり、左半分は、図１（ａ）のＡ−Ａ線断面に相当する断面を示し、右半分は、図１（ａ）のＢ−Ｂ線断面に相当する断面を示す。
【図６】図６は、図５の固体電解質型燃料電池ユニットの製造方法を説明するための図である。
【図７】図７は、本発明の第３実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットを示す断面図であり、左半分は、図１（ａ）のＡ−Ａ線断面に相当する断面を示し、右半分は、図１（ａ）のＢ−Ｂ線断面に相当する断面を示す。
【図８】図８は、図７の固体電解質型燃料電池ユニットの製造方法を説明するための図である。
【図９】図９は、本発明の第４実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットの分解斜視図である。
【図１０】図１０は、図９の固体電解質型燃料電池ユニットを示す断面図であり、左半分は、図１（ａ）のＡ−Ａ線断面に相当する断面を示し、右半分は、図１（ａ）のＢ−Ｂ線断面に相当する断面を示す。
【図１１】図１１は、図９の固体電解質型燃料電池ユニットの製造方法を説明するための図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、図面を参照しながら、本発明の好ましい実施形態を説明する。本発明の技術的範囲は特許請求の範囲の記載に基づいて定められるべきであり、以下の実施形態のみに制限されない。なお、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。また、以下の説明における「上」「下」などの方向を示す用語は、各部の位置関係を説明するために便宜上定めたものであり、実際の装置の取付姿勢はこれに限定されるものではない。
【００１０】
＜第１実施形態＞
本発明の第１実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットであるセルユニットＵ１について、図１乃至図３を参照して説明する。
【００１１】
セルユニットＵ１は、図１および図２に示すように、発電セル１と、セパレータ２と、セパレータ２の中心部に溶接された流路形成部材３とから構成される。
【００１２】
発電セル１は、図１に示すように、固体電解質からなる電解質膜４と、電解質膜４の一側の面に設けられたアノード電極層（アノード極）５と、電解質膜４の他側の面に設けられたカソード電極層（カソード極）６とから構成されている。電解質膜４は、酸素イオン伝導性を有する緻密なセラミック材料であり、電気絶縁性を有している。電解質膜４の材質としては、例えば、イットリア安定化ジルコニアを使用することができる。また、アノード電極層５の材質としては、例えば、ニッケルとイットリア安定化ジルコニアのサーメットを使用することができ、カソード電極層６の材質としては、例えば、ランタンストロンチウムコバルト鉄を使用することができる。
【００１３】
発電セル１は、水素、天然ガスなどの燃料ガスをアノード電極層５に供給するとともに、空気などの酸化剤ガスをカソード電極層６に供給することで発電する。アノード電極層５およびカソード電極層６は、これらの反応ガス（燃料ガスおよび酸化剤ガスの総称）を透過するため、多孔質に形成されている。
【００１４】
また、発電セル１は、図１および図２に示すように、中央部に円形の孔１ａが設けられた円環板状に形成されている。本実施形態では、カソード電極層６は、電解質膜４の他側の面全面には設けられておらず、カソード電極層６の外径（外周端の直径）は電解質膜４の外径より小さく、また、カソード電極層６の内径（内周端の直径）は電解質膜４の中央部の孔の内径より大きい。このため、電解質膜４のカソード電極層６側の表面は、発電セル１の外周部および内周部において露出している。
【００１５】
セパレータ２は、発電セル１に対して積層方向に対向して配置され、発電セル１を支持している。また、セパレータ２は、図３に示すように、積層方向に隣り合うセルユニットＵ１の発電セル１同士の間に挟持され、かつ、それら発電セル１の電極層５，６に当接して、セルユニットＵ１間の電流経路を構成している。
【００１６】
セパレータ２は、フェライト系ステンレス鋼（例えば、ＳＵＳ４３０）からなる薄板材をプレス加工して、図２に示すように、全体として円環板状に形成されており、その外径は、発電セル１の外径とほぼ等しい。セパレータ２の材料は、特に限定されるものではないが、耐熱性に優れ、かつ、発電セル１の熱膨張係数に近い熱膨張係数を有する材料を使用することが好ましい。
【００１７】
セパレータ２のうち発電セル１の発電領域に対向する領域は、発電セル１に沿って延在するガス流路７ａ，７ｂを形成するためのガス流路部７となっている。ガス流路部７には、波形状が付与されており、各々略半円弧状に延在する複数の凸条８ａおよび凹条８ｂが、発電セル１の径方向に交互に配列されている。各凸条８ａの頂部は、発電セル１のカソード電極層６に当接（直接線接触）しており、これにより、当該凸条８ａ同士の間に発電セル１の周方向に連続して延在する酸化剤ガス用のガス流路７ａが形成されている。また、各凹条８ｂの底部（セパレータ２を下側から見た場合の各凸条８ａの頂部）は、積層方向に隣り合うセルユニットＵ１の発電セル１のアノード電極層５に当接（直接線接触）するようになっている。これにより、複数の凹条８ｂ同士の間に周方向に連続して延在する燃料ガス用のガス流路７ｂが形成される。
【００１８】
また、セパレータ２の周方向２箇所には、凸条８ａおよび凹条８ｂが形成されておらず、かつ、平坦な形状を有するヘッダ流路部９が設けられている。このヘッダ流路部９の底壁９ｃは、セパレータ２の高さ（凸条８ａの頂部から凹条８ｂの底部までの積層方向の距離）の略中間位置に位置している（図１（ｂ）参照）。そして、ヘッダ流路部９の上側および下側には、セパレータ２の径方向に延在するヘッダ流路９ａ，９ｂが形成されている。上側のヘッダ流路９ａは、各凸条８ａの間に画成された複数の酸化剤ガス用のガス流路７ａに連通している。一方、下側のヘッダ流路９ｂは、各凹条８ｂの間に画成された複数の燃料ガス用のガス流路７ｂに連通しており、その径方向外側端は、セルユニットＵ１の径方向外側に向かって開口している。
【００１９】
さらに、セパレータ２の外周部には、この外周部を外側に折り曲げて形成したフランジ１０が設けられている。フランジ１０は、平面視においてガス流路部７の周囲全体を囲うように延在しており、その上面（セル支持面）１０ａで発電セル１の外周部を支持している。また、フランジ１０の上面１０ａにはシール材１１が塗布されており、そこに発電セル１の外周部全周が直接接合されて、ユニット内ガス流路の径方向外側端部が密封されている。
【００２０】
また、発電セル１の外周部とセパレータ２のフランジ１０との間の接合部では、図１に示すように、フランジ１０が、発電セル１の電解質膜４に直接（カソード電極層６その他シール材１１以外の部材を介在させることなく）接合されている。そして、シール材１１の上面は、発電セル１の電解質膜４のみに接している。
【００２１】
本実施形態では、２つの上側のヘッダ流路９ａと、複数のガス流路７ａと、後述する流路形成部材３内に形成された２つの貫通路３３とで、セルユニットＵ１内に導入された反応ガスをセルユニットＵ１内に流通させるためのユニット内ガス流路を構成している。また、ヘッダ流路部９の下側に形成される２つのヘッダ流路９ｂと、各凹条８ｂの間に画成された複数のガス流路７ｂとが、積層方向に隣り合うセルユニットＵ１間に導入された反応ガスを流通させるためのユニット間ガス流路を構成している。すなわち、本実施形態において、セパレータ２は、ユニット内ガス流路とユニット間ガス流路とを画成するとともに、両流路を互いに分離する機能を有している。
【００２２】
また、セパレータ２の中央部には、後述する貫通ボルト５０が貫通されるボルト孔１２と、ボルト孔１２を挟むようにして配置された一対のＣ字状のガス通路用孔１３が設けられている。そして、セパレータ２の中心部上面には、流路形成部材３が溶接されている。使用される溶接は、例えば、ＹＡＧレーザを用いたレーザ溶接であり、セパレータ２の中央部下面からレーザを照射して流路形成部材３を接合している。なお、溶接には、上記レーザ溶接のほか、抵抗加熱溶接、アーク溶接などを使用することができる。
【００２３】
流路形成部材３は、発電セル１を支持しつつ反応ガスのユニット内ガス流路への流入口および排出口を画成する部材であり、溶接により上記セパレータ２と一体化されてセパレータユニットＳＵを構成している。本実施形態では、流路形成部材３は、図２に示すように、フェライト系ステンレス鋼（例えば、ＳＵＳ４３０）からなる円形板である。その外径は、セパレータ２の外径および発電セル１の外径よりも小さく、また、発電セル１の中央部に設けられた円形の孔１ａの径よりも大きい。
【００２４】
流路形成部材３の厚さは、流路形成部材３がセパレータ２に溶接された場合に、その外周部上面３ａがセパレータ２のフランジ１０と略同じ高さになるように設定されている。外周部上面３ａにはシール材１１が塗布され、そこに発電セル１の内周部全周が直接接合されている。すなわち、流路形成部材３の外周部上面３ａは、発電セル１の内周部を支持するセル支持面を構成している。
【００２５】
また、発電セル１の内周部と流路形成部材３の外周部上面３ａとの間の接合部では、図１に示すように、外周部上面３ａが、発電セル１の電解質膜４に直接（カソード電極層６その他シール材１１以外の部材を介在させることなく）接合されている。そして、シール材１１の上面は、発電セル１の電解質膜４のみに接している。
【００２６】
流路形成部材３の中央部には、セパレータ２に設けられたボルト孔１２およびガス通路用孔１３に対応する位置に、これらと同様の形状を有するボルト孔３１およびガス通路用孔３２が上下方向（積層方向）に貫通するように設けられている。
【００２７】
また、流路形成部材３の周方向２箇所には、流路形成部材３内を径方向に貫通する貫通路３３が設けられている。各貫通路３３は、径方向内側端をガス通路用孔３２の内周面に開口するとともに、径方向外側端を流路形成部材３の径方向外側側面に開口している。径方向外側端の各開口は、流路形成部材３がセパレータ２に溶接された場合に、セパレータ２の上側に形成されるヘッダ流路９ａに臨む位置に設置される。なお、貫通路３３の形状は、ユニット内ガス流路と後述するガス通路ＳＵＰ，ＤＩＳとを連通するものであれば、特に限定されず、貫通孔のほか、例えば、流路形成部材３の下面（セパレータ２に接合される面）に設けた流路溝であってもよい。流路溝は、エッチング、研削加工、レーザ加工などにより形成することができ、また、エッチング部品を積層して接合することでも形成できる。
【００２８】
シール材１１は、図１および図３に示すように、セパレータユニットＳＵのセル支持面に設けられた電気絶縁性または導電性を有するペースト状接合材であり、これを加熱焼成することにより、発電セル１とセパレータユニットＳＵとが気密に接合される。なお、シール材１１の材料は、発電セル１とセパレータユニットＳＵを構成するセパレータ２の熱膨張率の差などを考慮して、適宜選択することができる。電気絶縁性を有する接合材としては、例えば、アルミナを主成分とするセラミックス系接着剤や酸化ケイ素を主成分とするガラス系接合材などがある。また、導電性を有する接合材としては、例えば、金、銀、ニッケル、パラジウムなどを主成分とする金属系のろう材などがある。
【００２９】
燃料電池スタックＳは、図３に示すように、セルユニットＵ１を積層方向に複数積層することで構成された積層体ＳＢを、積層体ＳＢの積層方向両端部に設けたエンドプレート４０と、エンドプレート４０および積層体ＳＢを貫通する貫通ボルト５０とによって加圧挟持することで構成される。積層体ＳＢの各セルユニットＵ１間には、絶縁スペーサ６０が介在されている。
【００３０】
絶縁スペーサ６０は、電気絶縁性を有する部材からなり、積層方向に隣り合うセルユニットＵ１の間に介在して、これらセルユニットＵ１の中央部を互いに電気的に絶縁しつつ支持している。また、絶縁スペーサ６０は、径方向外側の側面においてユニット間ガス流路の径方向内側の境界を画成するとともに、その内部においてユニット内ガス流路に反応ガスを供給・排出するための２つのガス通路ＳＵＰ，ＤＩＳを画成している。
【００３１】
絶縁スペーサ６０は、図２に示すように、円形板状の形状を有しており、その外径は、発電セル１の中央部に設けられた円形の孔１ａの径よりも小さい。絶縁スペーサ６０の中央部には、セパレータ２および流路形成部材３に設けられたボルト孔１２，３１およびガス通路用孔１３，３２に対応する位置に、これらと同様の形状を有するボルト孔６１およびガス通路用孔６２が上下方向（積層方向）に貫通するように設けられている。絶縁スペーサ６０に設けられたガス通路用孔６２は、積層体ＳＢを構成する各セルユニットＵ１のガス通路用孔１３，３２とともに、燃料電池スタックＳの積層方向に貫通する２つのガス通路ＳＵＰ，ＤＩＳを構成している。本実施形態では、２つのガス通路のうち一方が、各セルユニットＵ１に酸化剤ガスを供給するためのガス供給用ガス通路ＳＵＰとして利用され、他方は、各セルユニットＵ１から発電に使用された酸化剤ガスを排出するためのガス排出用ガス通路ＤＩＳとして利用される。
【００３２】
エンドプレート４０は、図３に示すように、積層体ＳＢの積層方向両端に装着され、貫通ボルト５０とともに積層体ＳＢを加圧挟持している。上側のエンドプレート４０には、貫通ボルト５０が挿通されるボルト孔４１のほか、ガス供給用ガス通路ＳＵＰに酸化剤ガスを供給するためのガス供給口４２が設けられている。また、上側のエンドプレート４０には、ガス供給口４２に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給路４４が接続されている。一方、下側のエンドプレート４０には、ガス排出用ガス通路ＤＩＳから酸化剤ガスを排出するためのガス排出口４３が設けられている。また、下側のエンドプレート４０には、ガス排出口４３から酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス排出路４５が接続されている。
【００３３】
酸化剤ガスは、図３に示すように、酸化剤ガス供給路４４からガス供給口４２を介してガス供給用ガス通路ＳＵＰ内に供給される。ガス通路ＳＵＰ内の酸化剤ガスは、各セルユニットＵ１の流路形成部材３に設けられた貫通路３３の一方を通ってユニット内ガス流路に流入する。貫通路３３を通過した酸化剤ガスは、セパレータ２に設けられたヘッダ流路９ａの一方に流れ込み、複数のガス流路７ａに分岐して流れた後、他方のヘッダ流路９ａで合流し、流路形成部材３に設けられた他方の貫通路３３を通って、ガス排出用ガス通路ＤＩＳ内に排出される。そして、酸化剤ガスは、一方のヘッダ流路９ａから複数のガス流路７ａを経て他方のヘッダ流路９ａまで流れる間において、発電セル１のカソード電極層６に接触し、発電に利用される。
【００３４】
一方、燃料ガスは、図３に示すように、積層体ＳＢの径方向外側の側面から各ユニット間ガス流路に供給されるようになっている。そして、燃料ガスは、積層体ＳＢの径方向外側の側面に開口する一方のヘッダ流路９ｂに流入した後、複数のガス流路７ｂに分岐して流れ、その後、他方のヘッダ流路９ｂで合流し、その径方向外側の開口から排出される。燃料ガスは、一方のヘッダ流路９ｂから複数のガス流路７ｂを経て他方のヘッダ流路９ｂまで流れる間において、発電セル１のアノード電極層５に接触し、発電に利用される。
【００３５】
また、積層体ＳＢにおける各発電セル１は、図３に示すように、各発電セル１同士の間に挟持されたセパレータ２によって電気的に直列に接続されており、そこで発電された電流は、図示しない集電部材を介して積層方向両端の発電セル１から取り出せるようになっている。
【００３６】
以下、本実施形態にかかるセルユニットＵ１の製造方法について、図４を参照して説明する。
【００３７】
まず、図４（ａ）に示すように、セパレータ２の中心部上面に流路形成部材３を溶接する。具体的には、図中矢印で示す溶接箇所（周方向に連続する溶接線）において、セパレータ２と流路形成部材３とを溶接する。これにより、セパレータ２と流路形成部材３とが一体化したセパレータユニットＳＵを形成する。
【００３８】
次に、図４（ｂ）に示すように、セパレータユニットＳＵのセル支持面、すなわち、流路形成部材３の外周部上面３ａおよびセパレータ２のフランジ１０の上面１０ａに、シール材１１を塗布する。
【００３９】
次に、図４（ｃ）に示すように、塗布したシール材１１の上に発電セル１を載せる。これにより発電セル１とセパレータユニットＳＵとを直接（シール材１１以外の他の部材を介在させることなく）接合し、セルユニットＵ１を形成する。本実施形態では、カソード電極層６を図中下向きにし、セパレータ２の凸条８ａの頂部をカソード電極層６に当接させつつ、発電セル１の電解質膜４を、セパレータ２のフランジ１０の上面１０ａおよび流路形成部材３の外周部上面３ａに直接接合させる。
【００４０】
次に、図４（ｄ）に示すように、セルユニットＵ１を加熱し、シール材１１を焼成する。焼成温度および焼成時間は、使用するシール材１１の種類により異なるため特に限定されないが、焼成温度は、例えば、ガラス系接合剤などでは８００〜９００℃程度に設定され、焼成時間は、例えば、２０〜６０分程度に設定される。
【００４１】
なお、燃料電池スタックＳを組み立てる際は、まず、上記のようにして形成されたセルユニットＵ１を、絶縁スペーサ６０を介在させつつ同じ向きに所定の数だけ積層して積層体ＳＢを構成し、積層体ＳＢの積層方向両端にエンドプレート４０を装着する。そして、積層体ＳＢを構成する各セルユニットＵ１のセパレータ２および流路形成部材３、絶縁スペーサ６０、並びにエンドプレート４０に設けられたボルト孔１２，３１，６１，４１に貫通ボルト５０を挿通し、その先端にナット５１を螺合させることで、複数のセルユニットＵ１を加圧締結する。
【００４２】
＜効果＞
本実施形態にかかるセルユニットＵ１によれば、流路形成部材３とセパレータ２とを互いに溶接してセパレータユニットＳＵを形成した後に、このセパレータユニットＳＵに発電セル１をシール材１１により直接接合している。すなわち、セルユニットＵ１の製造工程のうち溶接を行う工程が完了した後に、セパレータユニットＳＵに発電セル１を接合しており、発電セル１の接合工程の後に、そのセルユニットＵ１に対して金属部品の溶接を行う必要がない。このため、溶接時の熱変形や溶接後の収縮による変形が発電セル１に作用することを防止でき、これらの要因によって発電セル１が割れたり、発電セル１に残留応力が生じたりすることを防止できる。なお、シール材１１の焼成温度は、上述のとおり、溶接温度に比して非常に低く、そのため発電セル１への影響も十分に小さい。
【００４３】
また、本実施形態では、溶接によりセパレータユニットＳＵを形成した後に、セパレータユニットＳＵに設けたシール材１１の上に発電セル１を載せ、これらセパレータユニットＳＵおよび発電セル１とともにシール材１１を加熱してシール材１１を焼成している。このため、この加熱焼成工程において、シール材１１の焼成を行うと同時に、溶接構造物であるセパレータユニットＳＵの残留応力を除去することができる。
【００４４】
さらに、本実施形態では、発電セル１をセパレータユニットＳＵに直接接合しているので、従来、発電セル１の内周側および外周側を支持するために設けていた環状の金属基板を省略できる。これにより、セルユニットＵ１の部品点数が減少し、セルユニットＵ１の製造工程が簡略化されるとともに、セルユニットＵ１を軽量化・低熱容量化することができる。
【００４５】
また、本実施形態では、発電セル１とセパレータユニットＳＵとを接合する際、緻密な層である電解質膜４を、セパレータユニットＳＵのセル支持面（セパレータ２のフランジ１０の上面１０ａおよび流路形成部材３の外周部上面３ａ）に直接接合させている。このため、当該接合部からユニット内ガス流路内の反応ガス（本実施形態では、酸化剤ガス）が漏れだすことを確実に防止できる。
【００４６】
さらに、本実施形態では、セパレータユニットＳＵのセル支持面に設けられたシール材１１は、その発電セル１側の面が電気絶縁性を有する電解質膜４のみに接するように設けられている。このため、シール材１１として導電性を有する接合材を使用しても、アノード電極層５とカソード電極層６との間の絶縁を確保することができる。すなわち、本実施形態の構成を採用することにより、シール材１１の選択の自由度を向上させることができる。
【００４７】
＜第２実施形態＞
本発明の第２実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットであるセルユニットＵ２について、図５を参照して説明する。
【００４８】
本実施形態にかかるセルユニットＵ２は、第１実施形態にかかるセルユニットＵ１と同様に、発電セル１と、セパレータ２と、セパレータ２に溶接された流路形成部材３とから構成される。セルユニットＵ２は、図５に示すように、発電セル１の径方向外側の側面１ｂおよび径方向内側の側面１ｃにもシール材１１が塗布されている点で、第１実施形態にかかるセルユニットＵ１と異なる。なお、他の構成に関しては、第１実施形態のものと同様であるので、ここでは同様の部材に同一の符号を付して詳細な説明を省略する。
【００４９】
以下、本実施形態にかかるセルユニットＵ２の製造方法について、図６を参照して説明する。
【００５０】
図６（ａ）〜（ｃ）に示す工程は、第１実施形態における図４（ａ）〜（ｃ）に示す工程とそれぞれ同様であるので、ここでは説明を省略する。
【００５１】
本実施形態では、図６（ｃ）に続く図６（ｄ）の工程において、発電セル１の径方向外側の側面１ｂおよび径方向内側の側面１ｃにもシール材１１を塗布する。ここで、発電セル１の各側面１ｂ，１ｃに塗布するシール材１１は、アノード側とカソード側とに跨るため（カソード電極層６と同電位にある流路形成部材３とアノード電極層５とに跨るため）、電気絶縁性を有するシール材１１とする。
【００５２】
次に、図６（ｅ）に示すように、セルユニットＵ２を加熱し、シール材１１を焼成する。焼成温度等の条件は、第１実施形態のそれと同様であるため、ここでは説明を省略する。
【００５３】
＜効果＞
本実施形態にかかるセルユニットＵ２によれば、第１実施形態にかかるセルユニットＵ１と同様の構成を備えているため、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００５４】
また、本実施形態では、発電セル１の径方向外側の側面１ｂおよび径方向内側の側面１ｃにもシール材１１を塗布しているので、アノード電極層５と、カソード電極層６およびこれと同電位にある流路形成部材３との間の絶縁を一層確実に確保することができる。
【００５５】
また、本実施形態では、絶縁スペーサ６０の径方向外側の側面と発電セル１の径方向内側の側面１ｃとの間に電気絶縁性を有するシール材１１が介在することになるので、例えば、導電性部材と絶縁性部材との複合材を絶縁スペーサ６０として採用した場合でも、確実に絶縁を確保することができる。
【００５６】
なお、シール材１１のうち発電セル１の各側面１ｂ，１ｃに塗布されるシール材１１は、流路形成部材３の外周部上面３ａおよびセパレータ２のフランジ１０の上面１０ａに塗布されるシール材１１と異なるものであってもよい。例えば、前者は、アノード側とカソード側とに跨ることになるため、電気絶縁性を有することが条件となるが、後者は、アノード側とカソード側とに跨らないため導電性を有していてもよい。また、シール材１１の表面張力や塗布範囲の大きさ等を考慮して、塗布する場所に応じて粘度の異なるシール材１１を採用することができる。
【００５７】
＜第３実施形態＞
本発明の第３実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットであるセルユニットＵ３について、図７を参照して説明する。
【００５８】
本実施形態にかかるセルユニットＵ３は、第２実施形態にかかるセルユニットＵ２と同様に、発電セル１と、セパレータ２と、セパレータ２に溶接された流路形成部材３とから構成されている。また、発電セル１の側面１ｂ，１ｃにはシール材１１が設けられている。本実施形態にかかるセルユニットＵ３は、図７に示すように、発電セル１の上下の向きが逆になっている点で、第２実施形態にかかるセルユニットＵ２と異なる。すなわち、セルユニットＵ３では、発電セル１のアノード電極層５がセパレータ２の上面に対向するように配置されている。そして、発電セル１のアノード電極層５を、セパレータ２のフランジ１０の上面１０ａおよび流路形成部材３の外周部上面３ａに直接接合させている。また、発電セル１の側面１ｂ，１ｃに設けられたシール材１１は、アノード電極層５の下面から電解質膜４の側面まで延びて、アノード電極層５の側面を覆っている。他の構成に関しては、上記実施形態のものと同様であるので、ここでは同様の部材に同一の符号を付して詳細な説明を省略する。なお、本実施形態において発電を行う際は、燃料ガスをユニット内ガス流路に流すとともに酸化剤ガスをユニット間ガス流路に流すようにすることは勿論である。
【００５９】
以下、本実施形態にかかるセルユニットＵ３の製造方法について、図８を参照して説明する。
【００６０】
図８（ａ）〜（ｂ）に示す工程は、第１実施形態における図４（ａ）〜（ｂ）および第２実施形態における図６（ａ）〜（ｂ）に示す工程とそれぞれ同様であるので、ここでは説明を省略する。
【００６１】
本実施形態では、図８（ｂ）に続く図８（ｃ）の工程において、シール材１１の上に発電セル１を載せ、発電セル１とセパレータユニットＳＵとを直接（シール材１１以外の他の部材を介在させることなく）接合し、セルユニットＵ３を形成する。本実施形態では、ここで、アノード電極層５を図中下向きにし、アノード電極層５がセパレータ２の上面に対向するように配置する。そして、セパレータ２の凸条８ａの頂部をアノード電極層５に当接させつつ、発電セル１のアノード電極層５を、セパレータ２のフランジ１０の上面１０ａおよび流路形成部材３の外周部上面３ａに直接接合させる。
【００６２】
次に、図８（ｄ）の工程では、発電セル１の径方向外側の側面１ｂおよび径方向内側の側面１ｃにもシール材１１を塗布する。この工程で塗布するシール材１１は、アノード電極層５の側面と電解質膜４の側面とを覆うだけで、アノード側とカソード側とに跨ることにはならないため、導電性を有するシール材１１を使用することができる。
【００６３】
次に、図８（ｅ）に示すように、セルユニットＵ３を加熱し、シール材１１を焼成する。焼成温度等の条件は、第１および第２実施形態のそれと同様であるため、ここでは説明を省略する。
【００６４】
＜効果＞
本実施形態にかかるセルユニットＵ３によれば、第１および第２実施形態にかかるセルユニットＵ１，Ｕ２と同様の構成を備えているため、これらと同様の効果を得ることができる。
【００６５】
また、本実施形態によれば、シール材１１が、金属からなる流路形成部材３やセパレータ２から緻密なセラミック材料からなる層である電解質膜４まで跨って、アノード電極層５の側面を覆っている。このため、ユニット内ガス流路内の反応ガスが多孔質であるアノード電極層５を介してユニット間ガス流路内に漏れだすことを確実に防止できる。すなわち、本実施形態の構成を採用することにより、発電セル１のセパレータユニットＳＵとの接合面（セパレータ２のフランジ１０の上面１０ａおよび流路形成部材３の外周部上面３ａに対向してこれらに直接接合する面）が多孔質である場合でも、ガスシール性を確保することができる。これにより、発電セル１の選択の自由度が向上する。
【００６６】
＜第４実施形態＞
本発明の第４実施形態にかかる固体電解質型燃料電池ユニットであるセルユニットＵ４について、図９および図１０を参照して説明する。
【００６７】
本実施形態にかかるセルユニットＵ４は、第１実施形態にかかるセルユニットＵ１と同様に、発電セル１と、セパレータ２と、セパレータ２に溶接された流路形成部材３とを備えている。セルユニットＵ４は、図９および図１０に示すように、セパレータ２のガス流路部７と発電セル１の発電領域との間に介在する集電補助部材７０を更に備えた点で、第１実施形態にかかるセルユニットＵ１と異なる。本実施形態では、集電補助部材７０は、セパレータ２のガス流路部７と発電セル１との間に挟持されており、集電補助部材７０の上面が、カソード電極層６の下面に直接面接触している。他の構成に関しては、上記実施形態のものと同様であるので、ここでは同様の部材に同一の符号を付して詳細な説明を省略する。
【００６８】
集電補助部材７０は、導電性かつガス透過性を有する多孔体からなり、中央部に円形の孔７０ａが設けられた円環板状に形成されている。その外径は、電解質膜４の外径より小さく、発電セル１のカソード電極層６の外径と略等しい。一方、内径は、電解質膜４の中央部の孔の内径より大きく、発電セル１のカソード電極層６の内径と略等しい。集電補助部材７０の材質としては、耐熱性に優れるフェライト系ステンレス鋼やインコネル（登録商標）などを使用することが望ましい。また、採用可能な多孔体の形態としては、例えば、金属メッシュ、発泡金属体、金属や電極材料からなる繊維の織物やフェルト等がある。
【００６９】
以下、本実施形態にかかるセルユニットＵ４の製造方法について、図１１を参照して説明する。
【００７０】
図１１（ａ）に示す工程は、第１実施形態における図４（ａ）および第２実施形態における図６（ａ）に示す工程と同様であるので、ここでは説明を省略する。
【００７１】
本実施形態では、図１１（ａ）に続く図１１（ｂ）の工程において、セパレータユニットＳＵのセル支持面（流路形成部材３の外周部上面３ａおよびセパレータ２のフランジ１０の上面１０ａ）に、シール材１１を塗布するとともに、セパレータ２のガス流路部７の上に集電補助部材７０を載置する。
【００７２】
次に、図１１（ｃ）に示すように、塗布したシール材１１の上に発電セル１を載せ、発電セル１とセパレータユニットＳＵとを直接（シール材１１以外の他の部材を介在させることなく）接合し、セルユニットＵ４を形成する。本実施形態では、カソード電極層６を図中下向きにし、セパレータ２のガス流路部７の上に載置した集電補助部材７０をカソード電極層６に当接（直接面接触）させつつ、発電セル１の電解質膜４を、セパレータ２のフランジ１０の上面１０ａおよび流路形成部材３の外周部上面３ａに直接接合させる。
【００７３】
次に、図１１（ｄ）に示すように、セルユニットＵ４を加熱し、シール材１１を焼成する。焼成温度等の条件は、上記実施形態のそれと同様であるため、ここでは説明を省略する。
【００７４】
＜効果＞
本実施形態にかかるセルユニットＵ４によれば、第１実施形態にかかるセルユニットＵ１と同様の構成を備えているため、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００７５】
また、本実施形態では、セパレータ２のガス流路部７と発電セル１の発電領域との間に集電補助部材７０を介在させているので、発電セル１とセパレータ２との界面における面方向の電気抵抗が低減され、カソード電極層６内の電流密度の分布が平準化する。これにより、発電セル１とセパレータ２との間の電気抵抗を減少させることができる。
【００７６】
集電補助部材７０の両面には、金属系ペーストを塗布してもよい。このようにすることで、セパレータ２と発電セル１との接触面積をさらに増加させることができ、電気抵抗をより一層低減することができる。
【００７７】
また、集電補助部材７０は、第２実施形態にかかるセルユニットＵ２や第３実施形態にかかるセルユニットＵ３にも適用でき、その場合においても上記と同様に、発電セル１とセパレータ２との間の電気抵抗を低減する効果を発揮することができる。
【００７８】
以上、本発明の実施形態について説明したが、これらの実施形態は本発明の理解を容易にするために記載された単なる例示に過ぎず、本発明は当該実施形態に限定されるものではない。本発明の技術的範囲は、上記実施形態で開示した具体的な技術事項に限らず、そこから容易に導きうる様々な変形、変更、代替技術なども含むものである。
【００７９】
例えば、上記実施形態では、発電セル１は円環板状であったが、発電セル１の形状はこれに限らず、例えば、楕円板状、多角形板状であってもよい。また、発電セル１を小径円板または扇形とし、一つのセパレータユニットＳＵに複数の発電セル１を接合するようにしてもよい。
【００８０】
また、ユニット内ガス流路やユニット間ガス流路のパターンは、上記実施形態のものに限定されず、流路形成部材３のガス通路用孔３２や貫通路３３の数・配置や、セパレータ２のガス流路部７に形成した波形状のパターンを変更することで自由に設定することができる。例えば、セパレータのガス流路部に、内周部および外周部において周方向に延びる２つのヘッダ流路部と、径方向に放射線状に延びる複数の凸条および凹条とを形成し、周方向に延びる２つのヘッダ流路とそれらを径方向に接続する複数のガス流路とから流路を構成してもよい。
【００８１】
さらに、流路形成部材３は、セパレータ２に溶接されてユニット内ガス流路またはユニット間ガス流路を形成する部材であればよく、その形状・配置・個数は上記実施形態のものに限定されない。例えば、流路形成部材３は、複数の部材（複数の部材を一体的に組み合わせたものやセパレータ上に互いに離間して配置したものを含む）から構成してもよい。
【００８２】
また、上記実施形態では、発電セル１とセパレータユニットＳＵのセル支持面との間の接合にペースト状シール材１１を用いたが、シール材はこれに限定されず、繊維状、薄板状、リングガスケット状などに成形された成形シール材を用いてもよい。
【符号の説明】
【００８３】
Ｕ１，Ｕ２，Ｕ３，Ｕ４  セルユニット（固体電解質型燃料電池ユニット）
１  発電セル
４  電解質膜
５  アノード電極層（アノード極）
６  カソード電極層（カソード極）
ＳＵ  セパレータユニット
２  セパレータ
１０  フランジ
１０ａ  フランジ上面（セル支持面）
３  流路形成部材
３ａ  外周部上面（セル支持面）
１１  シール材
７０  集電補助部材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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