(57)【要約】【課題】  熱交換性能を低下させずに熱媒の圧力損失を低減させる。【解決手段】  多管式反応器は、反応容器１の両端部に、管板２と４により仕切られた反応原料分配ヘッダ３と反応生成物集合ヘッダ５を備える。各管板２と４の間の環状の領域には、各ヘッダ３と５に接続され且つ触媒８が充填された複数の伝熱管７からなる管群６を設けて、その内側と外周側を、それぞれ熱媒分散領域９と熱媒集合領域１０とする。熱通過率の律速の因子となる反応原料１５側の熱伝達率は、管内側の熱伝達率として一定にさせる。これにより、熱媒分散領域９から熱媒集合領域１０まで管群６を半径方向の内側から外向きに流れる熱媒１３の流速の低下や流速の変化が生じても、熱通過率は低下させずに安定させる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
円筒状の反応容器内の軸心方向一端部に管板により仕切って形成した反応原料分配ヘッダと、
上記反応容器内の軸心方向他端部に別の管板により仕切って形成した反応生成物集合ヘッダと、
上記反応容器内の上記各管板の間の空間における中央部と外周部を除く環状の領域に配置した該反応容器の軸心方向に平行な複数の伝熱管からなり、且つ該各伝熱管の両端部を上記反応原料分配ヘッダと反応生成物集合ヘッダにそれぞれ連通接続させてなる管群と、  各伝熱管に充填された触媒とを備え、
且つ上記反応容器内の上記各管板同士の間にて、上記管群よりも内側の中心部の空間と、上記管群よりも外側の外周部の空間のいずれか一方の空間を熱媒分散領域、他方の空間を熱媒集合領域とし、
更に、上記熱媒分散領域に連通させた熱媒供給管と、上記熱媒集合領域に連通させた熱媒排出管と、上記反応原料分配ヘッダに連通させた反応原料入口と、上記反応生成物集合ヘッダに連通させた反応生成物出口とを設けてなる構成
を有することを特徴とする多管式反応器。
【請求項２】
管板同士の間における管群の内周側と外周側位置に、内周部熱媒分散板と外周部熱媒分散板を、該管群と熱媒分散領域や熱媒集合領域とを仕切る配置で設けるようにした請求項１記載の多管式反応器。
【請求項３】
熱媒供給管を、反応生成物集合ヘッダの内側を通して配置して、各伝熱管を通過した後に反応生成物集合ヘッダに流れる反応生成物の流れと、上記熱媒供給管を流れる熱媒の流れが対向流となるようにした請求項１又は２記載の多管式反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応温度条件をコントロールしながら触媒反応を行わせるために用いる多管式反応器に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
触媒反応により反応原料から反応生成物を連続的に製造するプロセスでは、発熱反応や吸熱反応である触媒反応の進行に伴う温度変化を防止するために、触媒反応の実施時に、熱媒との間接的な熱交換を並行して行わせることにより、反応温度条件を一定に維持することが行われている。
【０００３】
この種の熱媒と反応原料及び反応生成物との熱交換を用いて反応温度条件をコントロールしながら触媒反応を効率よく実施させるための装置としては、たとえば、アクリル酸の製造や、エチレン酸、メタクリル酸、その他の各種化学物質の製造プロセスで広く用いられている多管式反応器（チューブラーリアクター）がある。
【０００４】
上記多管式反応器は、大別して管内触媒形式と、管外触媒形式のものがある。
【０００５】
管内触媒形式の多管式反応器は、一般に、反応容器の一端部に、管板によって仕切られた反応原料の分配室が設けてあると共に、該反応容器の他端部に、管板によって仕切られた反応生成物の集合室が設けてある。且つ上記各管板同士の間には、平行な複数の伝熱管による管群が配置してあり、各伝熱管の両端部は、上記分配室と集合室の双方にそれぞれ連通するように取り付けて、該各伝熱管の内部に、触媒を充填した構成とされている。
【０００６】
上記のように各伝熱管内に触媒が充填された管内触媒形式の多管式反応器は、上記反応容器内における各管板同士の間で且つ上記各伝熱管の外側の空間が熱媒流通領域とされている。
【０００７】
上記熱媒流通領域には、上記各管板のうちの一方の管板寄りとなる該熱媒流通領域の一方の端部と、他方の管板寄りとなる該熱媒流通領域の他方の端部に、熱媒の入口と出口をそれぞれ設け、更に、該熱媒流通領域内における上記一方の端部から他方の端部までの或る間隔ごとの複数個所に、バッフル（邪魔板）を設けた構成が広く採用されている。かかる構成によれば、上記熱媒流通領域に上記熱媒の入口より流入させる熱媒は、上記熱媒の出口へ向けて流通する過程で、上記各バッフルを順次迂回するようになる。これにより、上記熱媒流通領域では、熱媒の流れ方向が、常に管群の各伝熱管の長手方向に直交する方向の流れ（以下、管群直交流と云う）となって該各伝熱管に当たるようにしてある。しかも、上記熱媒流通領域では、上記各バッフルにより熱媒の流通経路の断面積を制限することにより、上記熱媒の流速を高めるようにしてある。
【０００８】
したがって、以上の構成を備えた従来の管内触媒形式の多管式反応器では、上記熱媒流通領域にて、上記熱媒の管群直交流を、流速を高めた状態で発生させることで、上記各伝熱管と、その外面に接する熱媒との間の熱伝達率（以下、管外側の熱伝達率と云う）を高めるようにしてある（たとえば、特許文献１参照）。
【０００９】
管外触媒形式の多管式反応器は、一般に、反応容器の内部に、平行な複数の冷却管による管群（冷却管群）が配置してあり、各冷却管の一端側と他端側には、冷却媒体の分配管と集合管がそれぞれ接続してある。上記反応容器内における上記各冷却管の外側には、触媒を充填した構成としてある。
【００１０】
更に、この種の管外触媒形式の多管式反応器の１つとしては、たとえば、反応容器の外周部と中心部に、反応原料及び反応生成物は通す一方、触媒は通過不可能な孔（開口）を有する触媒保持用の仕切板で仕切られた外周部区画と中央部区画をそれぞれ形成し、該各区画のうち、いずれか一方の区画を、ガス入口に連通する反応原料の分散室とし、他方の区画をガス出口に連通する反応生成物の集合室として、上記各冷却管の外側の触媒層に、反応原料を、半径方向に沿う内向き又は外向きに流通させるようにした形式のものがある（たとえば、特許文献２参照）。
【００１１】
なお、通常、多管式反応器では、触媒反応を行わせる際の或る反応温度条件を一定に保持できるようするために、熱媒は、該熱媒の熱容量が大きくなるように、反応原料の供給量に比して大量に供給させるようにしてある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開２００６−５１０４７１号公報
【特許文献２】特開昭５５−１４９６４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
ところが、管内触媒形式の多管式反応器のうち、触媒を充填した各伝熱管内に、反応原料及び反応生成物としてガスを流通させる形式や、伝熱管の外側で熱媒が熱交換する際に液体と気体との間で蒸発又は凝縮のような相変化を生じる形式、更には、各伝熱管内における反応原料及び反応生成物の流速が遅く設定してある形式の多管式反応器では、各伝熱管と、その内面に接する反応原料や反応生成物との間の熱伝達率（以下、管内側の熱伝達率と云う）が、管外側の熱伝達率に比して小さい場合がある。
【００１４】
この場合、上記反応原料及び反応生成物と、上記熱媒との間の上記各伝熱管の管壁を介した管壁内外方向の熱通過率（総括熱伝達係数）は、上記管内側の熱伝達率に大きく依存している。そのために、上記管内側の熱伝達率が、上記管壁内外方向の熱通過率の全体に対して律速となる。
【００１５】
上記のように管内側の熱伝達率が上記管壁内外方向の熱通過率に関して律速となっている場合は、特許文献１に示されたように、熱媒流通領域に複数のバッフルを設けて、該熱媒流通領域内に、熱媒の管群直交流を流速を高めた状態で発生させて、管外側の熱伝達率を増加させても、上記管内外方向の熱通過率の向上化による熱交換性能の改善には、殆ど寄与していない。
【００１６】
しかも、上記特許文献１に示されたものでは、熱媒流通領域内で、各バッフルにより熱媒の流れ方向を何度も折り返すようにしているため、圧力損失が大きくなると共に、各バッフルにより熱媒の流通経路の断面積を制限するようにしてあるために、熱媒供給用のポンプ動力の増加を招いているというのが実状である。
【００１７】
特許文献２に示されたものは、管外触媒形式の多管式反応器であるため、各冷却管と、その内面に接する冷却媒体との間の熱伝達率、すなわち、管内側の熱伝達率は、すべての冷却管でほぼ均一となる。
【００１８】
一方、各冷却管の外側の触媒の層に流通させるのは、ガスである反応原料及び反応生成物であるため、各冷却管と、その外面に接する反応原料や反応生成物との間の熱伝達率である管外側の熱伝達率が、上記管壁内外方向の熱通過率に関して律速となる。
【００１９】
この際、上記特許文献２に示されたものでは、反応容器の中心寄りと、外周寄りでの流路断面積の変化に伴う上記反応原料や反応生成物の流速の変化が、上記管外側の熱伝達率に大きな影響を与えるために、反応容器の中心寄りの冷却管と、反応容器の外周寄りの冷却管では、上記管壁内外方向の熱通過率に大きな差が生じてしまい、そのために、反応容器の中心付近と外周寄りでは、温度条件を均一にすることが難しく、触媒反応に偏りが生じる虞があり、反応容器内での触媒反応を均等に進行させることが難しい。
【００２０】
そこで、本発明は、管内触媒形式であり且つ管内側の熱伝達率の方が管外側の熱伝達率よりも小さい場合について、熱交換性能の低下を招くことなく熱媒の圧力損失を低減させることができて、熱媒用のポンプ動力を削減でき、且つ、反応容器内の各伝熱管について、熱通過率の偏りが生じる虞を抑えることができて、各伝熱管内で均等に触媒反応を進行させることができる多管式反応器を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
本発明は、上記課題を解決するために、請求項１に対応して、円筒状の反応容器内の軸心方向一端部に管板により仕切って形成した反応原料分配ヘッダと、上記反応容器内の軸心方向他端部に別の管板により仕切って形成した反応生成物集合ヘッダと、上記反応容器内の上記各管板の間の空間における中央部と外周部を除く環状の領域に配置した該反応容器の軸心方向に平行な複数の伝熱管からなり、且つ該各伝熱管の両端部を上記反応原料分配ヘッダと反応生成物集合ヘッダにそれぞれ連通接続させてなる管群と、各伝熱管に充填された触媒とを備え、且つ上記反応容器内の上記各管板同士の間にて、上記管群よりも内側の中心部の空間と、上記管群よりも外側の外周部の空間のいずれか一方の空間を熱媒分散領域、他方の空間を熱媒集合領域とし、更に、上記熱媒分散領域に連通させた熱媒供給管と、上記熱媒集合領域に連通させた熱媒排出管と、上記反応原料分配ヘッダに連通させた反応原料入口と、上記反応生成物集合ヘッダに連通させた反応生成物出口とを設けてなる構成を有する多管式反応器とする。
【００２２】
又、請求項２に対応して、上記構成において、管板同士の間における管群の内周側と外周側位置に、内周部熱媒分散板と外周部熱媒分散板を、該管群と熱媒分散領域や熱媒集合領域とを仕切る配置で設けるようにした構成とする。
【００２３】
更に、請求項３に対応して、上記各構成において、熱媒供給管を、反応生成物集合ヘッダの内側を通して配置して、各伝熱管を通過した後に反応生成物集合ヘッダに流れる反応生成物の流れと、上記熱媒供給管を流れる熱媒の流れが対向流となるようにした構成とする。
【発明の効果】
【００２４】
本発明の多管式反応器によれば、以下のような優れた効果を発揮する。
（１）管内側の熱伝達率が、管外側の熱伝達率に比して小さい場合に、各伝熱管の内外の該各伝熱管の管壁を介した熱交換性能の低下を招くことなく、熱媒の圧力損失を低減させることができて、熱媒供給用のポンプに必要とされるポンプ動力を削減できる。
（２）更に、反応容器内の各伝熱管について、熱通過率の偏りが生じる虞を抑えることができる。よって、各伝熱管内で均等に触媒反応を進行させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の多管式反応器の実施の一形態を示すもので、（ａ）は反応容器軸心位置での断面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ方向矢視図である。
【図２】本発明の実施の他の形態を示すもので、（ａ）は反応容器軸心位置での断面図、（ｂ）は（ａ）のＢ−Ｂ方向矢視図である。
【図３】本発明の実施の更に他の形態を示すもので、（ａ）は反応容器軸心位置での断面図、（ｂ）は（ａ）のＣ−Ｃ方向矢視図である。
【図４】本発明の多管式反応器について行った流動解析に関するもので、（ａ）は解析に用いた本発明の多管式反応器の解析モデルを示す図、（ｂ）は比較例の解析モデルを示す図である。
【図５】本発明の多管式反応器について行った流動解析の結果を示すもので、（ａ）は本発明の多管式反応器における熱媒側の圧力分布について、比較例と対比して示す図、（ｂ）は本発明の多管式反応器における熱媒側の圧力分布を拡大して示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を実施するための形態を図面を参照して説明する。
【００２７】
図１（ａ）（ｂ）は本発明の多管式反応器の実施の一形態を示すものである。
【００２８】
すなわち、本発明の多管式反応器は、図１に示すように、円筒状の反応容器１内の軸心方向の一端部（図では下端部）に、管板２によって仕切られた反応原料分配ヘッダ３が設けてある。又、上記反応容器１内の軸心方向の他端部（図では上端部）には、別の管板４によって仕切られた反応生成物集合ヘッダ５が設けてある。
【００２９】
上記反応容器１内における各管板２と４の間には、反応容器１の中心部と外周部を除く環状の領域に、該反応容器１の軸心方向に平行に配置された複数の伝熱管７よりなる管群６を配置して、該各伝熱管７の両端部を、上記反応原料分配ヘッダ３と上記反応生成物集合ヘッダ５に、それぞれ連通接続してある。更に、各伝熱管７には、触媒８が充填してある。なお、図１（ａ）では、図示する便宜上、図１（ｂ）に比して伝熱管７の数を減らして記載してある。又、図１（ｂ）では、各伝熱管７内に充填された触媒の記載を省略してある。
【００３０】
上記反応容器１内における各管板２と４同士の間にて、上記管群６よりも内側の中心部の空間は、熱媒分散領域９とし、上記管群６よりも外側の外周部の空間は、熱媒集合領域１０としてある。
【００３１】
上記熱媒分散領域９には、反応容器１の軸心方向の他端より上記反応生成物集合ヘッダ５の内側を通して配管した熱媒供給管１１の下流側端部が、上記管板４の中央部を貫通させて連通接続してある。一方、上記熱媒集合領域１０には、熱媒排出管１２が、上記反応容器１の外周壁の周方向の１個所を貫通させて連通接続してある。これにより、外部の図示しない熱媒供給源より上記熱媒供給管１１の上流側端部へ熱媒（熱媒体）１３が供給されると、該熱媒１３は、上記熱媒供給管１１を経て上記熱媒分散領域９に流入されるようにしてある。上記熱媒分散領域９に流入した熱媒１３は、該熱媒分散領域９の周囲に配置されている上記管群６の各伝熱管７の間を通って上記熱媒集合領域１０へ向けて流れるようになる。この際、上記熱媒１３の流れでは、上記管群６を形成している各伝熱管７が抵抗になって圧力損失が生じることに伴い、該熱媒１３の流れは、周方向に一様に分散される状態で、上記各伝熱管７の間を通って外周側へ向かうようにしてある。
【００３２】
その後、上記のようにして周方向に分散された状態で上記管群６を半径方向の内側から外向きに通過した熱媒１３は、上記反応容器１内の外周部に設けてある熱媒集合領域１０で集合させられた後、上記熱媒排出管１２を通して外部に排出されるようにしてある。この外部へ排出される熱媒１３は、たとえば、図示しない熱交換器に導いて、本発明の多管式反応器で行わせる触媒反応が発熱反応の場合は放熱（熱回収）させ、一方、上記触媒反応が吸熱反応の場合は昇温させてから、上記図示しない熱媒供給源に戻して、再循環させるようにすればよい。よって、上記図示しない熱媒供給源より上記熱媒供給管１１へ連続的に熱媒１３を供給させることで、本発明の多管式反応器では、上記各伝熱管７の周りに熱媒１３を連続して流通させることができるようにしてある。
【００３３】
上記反応容器１の軸心方向の一端部には、上記反応原料分配ヘッダ３に連通する反応原料入口１４が設けてある。これにより、上記反応原料入口１４より供給される反応原料１５は、反応原料分配ヘッダ３に流入すると、該反応原料分配ヘッダ３内で分散された後、上記管群６を形成している各伝熱管７に対して均等に供給されるようにしてある。
【００３４】
上記反応容器１の軸心方向の他端部における上記熱媒供給管１１と干渉しない位置には、上記反応生成物集合ヘッダ５に連通する反応生成物出口１６が設けてある。これにより、上記反応原料分配ヘッダ３より反応原料１５が供給される上記各伝熱管７内で触媒反応により生成される反応生成物１７は、上記反応生成物集合ヘッダ５で集合させられた後、上記反応生成物出口１６より外部へ取り出されるようにしてある。更に、上記各伝熱管７より反応生成物集合ヘッダ５を経て上記反応生成物出口１６へ導かれる反応生成物１７の流れと、上記熱媒供給管１１を通して上記熱媒分散領域９へ供給される熱媒１３の流れが対向流となるようにすることで、該熱媒１３の有する加熱能又は冷却能を有効に利用できるようにしてある。
【００３５】
なお、本実施の形態では、上記熱媒１３は液体とし、上記反応原料１５及び反応生成物１７は、上記熱媒１３に比して伝熱管７の管壁に対する熱伝達率がより低い（小さい）ガスであるものとする。
【００３６】
又、上記熱媒１３は、上記各伝熱管７内で反応原料１５より反応生成物１７を生じる触媒反応が発熱反応であるか、又は、吸熱反応であるかに応じて、冷却媒体、又は、加熱媒体を用いるようにすればよい。又、該熱媒１３は、上記触媒反応に所望される温度条件に対応可能な種類のものを適宜選定して用いるようにすればよい。
【００３７】
以上の構成としてある本発明の多管式反応器を使用する場合は、先ず、上記外部の図示しない熱媒供給源より、後述する触媒反応を行わせる際の反応温度条件として所望する温度に予め温度調整した状態の熱媒１３を、熱媒供給管１１の上流側端部へ連続的に供給する。
【００３８】
これにより、該熱媒１３は、反応容器１内で、熱媒供給管１１、熱媒分散領域９を経て、周方向及び各伝熱管７の長手方向に一様に分散された状態で、管群６を形成している各伝熱管７の間を連続的に流通させられるようになる。このため、該各伝熱管７は、その外面側で、上記熱媒１３との熱交換が行われる。
【００３９】
その後、上記各伝熱管７との熱交換に供された後の熱媒１３は、上記管群６の外周の熱媒集合領域１０と、熱媒排出管１２を経て外部に排出されるようになる。
【００４０】
この際、上記各伝熱管７の内面やその内側の触媒８は、該各伝熱管７と、その外側を流通する熱媒１３との熱交換に伴って、上記所定の反応温度条件に常に保持されるようになる。
【００４１】
この状態で、図示しない反応原料供給手段により、反応原料１５を、反応原料入口１４より供給すると、該反応原料１５は、反応原料分配ヘッダ３内で分散された後、上記各伝熱管７内へ平均して供給される。
【００４２】
上記各伝熱管７内では、該各伝熱管７内に充填されている触媒８の存在により、上記所定の反応温度条件の下で、上記供給された反応原料１５より反応生成物１７を生成する触媒反応が実施されるようになる。この際、上記触媒反応が発熱反応又は吸熱反応のいずれであるとしても、上記各伝熱管７の外側を連続的に流通させてある上記熱媒１３との熱交換により、その発熱又は吸熱による熱の変化分が連続的に吸収されて、上記各伝熱管７内の触媒８を上記所定の反応温度条件に保持することができる。
【００４３】
上記各伝熱管７内での触媒反応によって生成された反応生成物１７は、該各伝熱管７より上記反応生成物集合ヘッダ５へ導かれて、該反応生成物集合ヘッダ５内で一旦集合させられた後、反応生成物出口１６を通して外部へ回収されるようになる。
【００４４】
このように、本発明の多管式反応器によれば、各伝熱管７の内部に流通させるガスとしての反応原料１５及び反応生成物１７と、各伝熱管７の外側に流通させる熱媒１３との該各伝熱管７の管壁を介した熱交換により、各伝熱管７内における反応温度条件を保持しながら、上記触媒反応によって反応原料１５より反応生成物１７を連続的に製造することができる。
【００４５】
この際、上記各伝熱管７と熱交換させる熱媒１３の流れ方向は、反応容器１の中心部に設けてある上記熱媒分散領域９から、外周部に設けてある上記熱媒集合領域１０まで半径方向に沿う外向き（放射方向）であるため、従来の熱媒流通領域にバッフルを備えた管内触媒形式の多管式反応器のように、熱媒１３の流れが何度も折り返されることはない。又、上記熱媒分散領域９から上記熱媒集合領域１０までの熱媒１３の流通経路では、その断面積がバッフルにより制限されることもない。このため、本発明の多管式反応器では、熱媒１３供給用のポンプ動力を削減することができる。
【００４６】
なお、本発明の多管式反応器では、上記熱媒１３の流通経路が従来のようにバッフルによる断面積の制限を受けないことに伴い、上記管群６の各伝熱管７の周りを流れる熱媒１３の平均流速は遅くなり、この熱媒１３の流速の減少に伴い、各伝熱管７の管外側の熱伝達率が低下する。
【００４７】
しかし、前述したように、本発明の多管式反応器では、伝熱管７の内部に流通させる反応原料１５及び反応生成物１７がガスであって、管内側の熱伝達率が、管外側の熱伝達率よりも小さくなっているため、この管内側の熱伝達率が律速の因子となる上記各伝熱管７の管壁内外方向の熱通過率は、上記管外側の熱伝達率の低下の影響を殆ど受けない。よって、本発明の多管式反応器では、熱交換性能の低下を招くことはない。このことは、後述する実施例１の数値解析の結果からも明らかである。
【００４８】
更に、本発明の多管式反応器では、上記したように各伝熱管７には反応原料１５が平均して供給される。よって、各伝熱管７内における反応原料１５や反応生成物１７の流速に差が生じることはないため、伝熱管７ごとに管内側の熱伝達率に差が生じることはない。
【００４９】
一方、管群６を内周側から外周側に向けて流れる熱媒１３は、半径方向の外側に行くにしたがって流路断面積が拡大するため、該熱媒１３の流速は、管群６の内周部が最大で、半径方向の外側に行くにしたがって低下するようになる。そのために、管群６の半径方向の異なる位置に配置されている伝熱管７同士では、上記熱媒の流速の変化に応じて、管外側の熱伝達率に差が生じる。
【００５０】
しかし、前述したように、本発明の多管式反応器では、管内側の熱伝達率が、各伝熱管７の管壁内外方向の熱通過率に対して律速の因子となっているため、上記管群６の半径方向の異なる位置に配置されている伝熱管７同士で、管外側の熱媒１３に大きな流速変化が生じていても、管壁内外方向の熱通過率は、大きな差が生じることなく、全域で安定している。このことは、後述する実施例２の数値解析の結果からも明らかである。
【００５１】
よって、本発明の多管式反応器によれば、反応容器１内のすべての伝熱管７について、上記熱通過率の偏りが生じる虞を抑制することができ、このため、各伝熱管７内で、均等に触媒反応を進行させることが可能になる。
【００５２】
更には、熱伝達特性のよい流体である熱媒１３を、伝熱管７の管外側を直交流として流すと、該熱媒１３を伝熱管７の管内側に流す場合に比して、熱伝達率の向上化を図ることができる。よって、本発明の多管式反応器は、管外触媒形式で且つ反応容器の半径方向の内外方向に反応原料を流通させる形式の多管式反応器に比して、熱通過率の大幅な向上化を図ることが可能になる。
【００５３】
次に、図２（ａ）（ｂ）は本発明の実施の他の形態として、図１（ａ）（ｂ）の実施形態の変形例を示すものである。
【００５４】
すなわち、本実施の形態の多管式反応器は、図１（ａ）（ｂ）と同様の構成において、熱媒供給管１１と熱媒排出管１２を入れ替えて、反応容器１内における各管板２と４同士の間にて、管群６よりも外側の外周部の空間を、上記熱媒供給管１１に連通する熱媒分散領域９とし、上記管群６よりも内側の中心部の空間を、上記熱媒排出管１２に連通する熱媒集合領域１０としてある。
【００５５】
その他の構成は図１（ａ）（ｂ）に示したものと同様であり、同一のものには同一の符号が付してある。
【００５６】
以上の構成としてある本実施の形態の多管式反応器を使用する場合は、図１（ａ）（ｂ）に示したものと同様に、外部の図示しない熱媒供給源より、伝熱管７内で触媒反応を行わせる際の反応温度条件として所望する温度に予め温度調整した状態の熱媒１３を、熱媒供給管１１の上流側端部へ連続的に供給する。
【００５７】
これにより、上記熱媒１３は、反応容器１内で、熱媒供給管１１を経て、管群６の外周に設けてある上記熱媒分散領域９に流入する。その後、該熱媒分散領域９に流入した上記熱媒１３は、該熱媒分散領域９の内側に配置されている上記管群６の各伝熱管７の間を通って上記熱媒集合領域１０へ向けて反応容器１の半径方向に沿う内向きに流れるようになる。この際、上記熱媒１３の流れでは、上記管群６を形成している各伝熱管７が抵抗になって圧力損失が生じることに伴い、該熱媒１３の流れは、周方向に一様に分散された状態で、該各伝熱管７の間を通って内周側へ向かうようになる。
【００５８】
これにより、上記管群６の各伝熱管７では、その外面側で、上記熱媒１３との熱交換が行われるようになる。
【００５９】
その後、上記各伝熱管７との熱交換に供された後の熱媒１３は、上記管群６の内側の熱媒集合領域１０で集合させられた後に、熱媒排出管１２を経て外部に排出されるようになる。
【００６０】
したがって、本実施の形態によっても、上記各伝熱管７の内面やその内側の触媒８は、該各伝熱管７と、その外側を流通する熱媒１３との熱交換に伴って、上記所定の反応温度条件に常に保持することができるようになる。
【００６１】
よって、本実施の形態によっても、図１（ａ）（ｂ）の実施の形態と同様に、各伝熱管７内では、触媒８の存在下で、上記所定の反応温度条件の下で、供給される反応原料１５より反応生成物１７を生成する触媒反応を実施させることができると共に、図１（ａ）（ｂ）の実施の形態と同様の効果を得ることができる。
【００６２】
次いで、図３（ａ）（ｂ）は本発明の実施の更に他の形態として、図１の実施の形態の応用例を示すものである。
【００６３】
すなわち、本実施の形態の多管式反応器は、図１（ａ）（ｂ）に示したと同様の構成において、各管板２と４の間における管群６の内側（反応容器１の中央寄り）となる個所に、反応容器１の軸心方向に延びる筒状の熱媒分散板としての内周部熱媒分散板１８を、熱媒供給管１１に連通する熱媒分散領域９と、上記管群６の設置個所とを仕切るよう配置して設けた構成としてある。図３（ａ）（ｂ）では、上記内周部熱媒分散板１８を、熱媒供給管１１と同径のものとして、該熱媒供給管１１の軸心方向に連なる位置に設けた構成が示してある。
【００６４】
上記内周部熱媒分散板１８は、熱媒１３を円筒状の周壁の内外方向に通過させることができ、且つ熱媒１３が上記周壁を通過するときに或る程度の圧力損失を生じさせて、上記熱媒分散領域９より管群６の設置個所へ流入させる熱媒１３の周方向及び各伝熱管７の長手方向への分散を促進させることができるようにしてある。なお、該内周部熱媒分散板１８は、上記のような熱媒１３の分散機能を備えていれば、たとえば、周壁に図示しないスリットや開口を設けてなる構成、あるいは、周壁をメッシュやパンチングメタルにより形成した構成等、任意の構成のものを採用してよい。
【００６５】
更に、本実施の形態では、各管板２と４の間における管群６の外側（反応容器１の外周寄り）となる個所に、反応容器１の軸心方向に延びる筒状の熱媒分散板としての外周部熱媒分散板１９を、熱媒排出管１２に連通する熱媒集合領域１０と、上記管群６の設置個所とを仕切るよう配置して設けた構成としてある。
【００６６】
上記外周部熱媒分散板１９は、上記内周部熱媒分散板１８と同様の熱媒１３の周方向及び各伝熱管７の長手方向への分散を促す構成の周壁を備えるようにしてある。
【００６７】
その他の構成は、図１（ａ）（ｂ）に示したものと同様であり、同一のものには同一の符号が付してある。
【００６８】
以上の構成としてある本実施の形態の多管式反応器によれば、図１（ａ）（ｂ）に示したものと同様に使用して、同様の効果を得ることができることに加えて、上記内周部熱媒分散板１８と外周部熱媒分散板１９により、熱媒分散領域９と熱媒集合領域１０での熱媒１３の流れを円滑に行わせることができると共に、熱媒１３の流れの周方向及び伝熱管７の長手方向に関する分散性を向上させることができる。このため、本実施の形態の多管式反応器は、管群６の各伝熱管７に対して、より均等に熱媒１３を接触させることができるようになるため、熱交換性能の更なる改善、及び、各伝熱管７内での触媒反応の更なる均一化を図ることができる。なお、上記反応容器１が小さいこと等に伴って上記管群６の半径方向に配列される伝熱管７の本数が少ない場合や、上記管群６における伝熱管７の管ピッチと管径の比（管ピッチ／管径）が大きい場合には、上記熱媒１３の管群直交流の流動抵抗が小さくなることが考えられるが、この場合は、上記内周部熱媒分散板１８及び外周部熱媒分散板１９にて熱媒１３が通過する際の抵抗を大きく設定することで、熱媒１３の流れの周方向及び伝熱管７の長手方向に関する分散性を保持することができる。
【００６９】
なお、本発明は上記実施の形態のみに限定されるものではなく、図３（ａ）（ｂ）の実施の形態と同様の構成において、図２（ａ）（ｂ）に示したと同様に、熱媒供給管１１と熱媒排出管１２を入れ替えて、反応容器１内における各管板２と４同士の間にて、外周部熱媒分散板１９よりも外側の空間を、上記熱媒供給管１１に連通する熱媒分散領域９とし、内周部熱媒分散板１８よりも内側の空間を、上記熱媒排出管１２に連通する熱媒集合領域１０とした構成としてもよい。かかる構成の多管式反応器によっても、図３（ａ）（ｂ）の実施の形態と同様の効果を得ることができる。
【００７０】
上記各実施の形態では、反応容器１の一端側の管板２により仕切られた空間を、反応原料入口１４に連通する反応原料分配ヘッダ３とし、且つ反応容器１の他端側の管板４により仕切られた空間を、反応生成物出口１６に連通する反応生成物集合ヘッダ５とした構成を示したが、上記反応原料入口１４と反応生成物出口１６とを入れ替えて、反応容器１の他端側に上記反応原料入口１４に連通する反応原料分配ヘッダ３を備え、且つ反応容器１の一端側に上記反応生成物出口１６に連通する反応生成物集合ヘッダ５を備えた構成としてもよい。この場合は、上記各実施の形態に対して反応原料１５及び反応生成物１７の流れ方向は逆になるが、上記各実施の形態と同様の効果を得ることができる。
【００７１】
管群６における各伝熱管７は、該管群６を半径方向の外向き又は内向きに通過する熱媒１３の流れに対して圧力損失を生じさせることができて、該熱媒１３の周方向及び各伝熱管７の長手方向への分散を促すことができるようにしてあれば、正方配列やその他、図示した以外の任意の配列を採用してもよく、又、各伝熱管７の径や本数、配列ピッチも適宜変更してよい。
【００７２】
反応容器１の軸心方向寸法と径寸法との比、反応容器１内における各管板２と４の設置位置、反応原料分配ヘッダ３と反応生成物集合ヘッダ５の容積、各管板２と４同士の間隔、熱媒分散領域９と熱媒集合領域１０の容積（反応容器１の径方向の寸法）、熱媒供給管１１と熱媒排出管１２と反応原料入口１４と反応生成物出口１６のサイズや配置は、実施する触媒反応に所望される条件に応じて、図示したものから適宜変更してもよい。
【００７３】
上記反応原料１５及び反応生成物１７は、ガス以外の液体であってもよい。なお、この場合にも、該反応原料１５及び反応生成物１７の伝熱管７の内面との熱伝達率、すなわち、管内側の熱伝達率が、管外側の熱伝達率よりも小さくなるようにしてあるものとする。
【００７４】
本発明の多管式反応器は、アクリル酸製造用途以外に、エチレン酸、メタクリル酸や、その他の各種化学物質の製造プロセスにおける触媒反応や、その他の触媒反応を実施させる場合に適用してもよい。
【００７５】
本発明の多管式反応器は、反応容器１の軸心方向を、上下方向以外のいかなる方向に向けた姿勢で用いるようにしてもよい。
【００７６】
各伝熱管７について、長手方向の途中位置で振れ止めのための支持が必要な場合は、ワイヤやロッドを格子状に組み合わせたロッドバッフル等の管支持材で支持するようにすればよい。
【００７７】
その他本発明の要旨を逸脱しない範囲内で種々変更を加え得ることは勿論である。
【実施例１】
【００７８】
図１（ａ）（ｂ）に示した構成の本発明の多管式反応器について、伝熱管７と該伝熱管７内を流通させるガスである反応原料１５（及び反応生成物１７）との間の熱伝達率（管内側の熱伝達率）ｈｉ、及び、伝熱管７と該伝熱管７の外側を流通させる液体の熱媒１３との間の熱伝達率（管外側の熱伝達率）ｈｏと、上記熱媒１３から反応原料１５（及び反応生成物１７）までの伝熱管７の管壁を介した熱通過率Ｋと、反応原料１５（及び反応生成物１７）側の圧力損失、及び、熱媒１３側の圧力損失について数値解析した。
【００７９】
なお、熱通過率Ｋの算出は、以下の式に基づいて行った。
【００８０】
【数１】
2014147925.tif 000003
【００８１】
その解析結果を、以下の表１に示す。
【００８２】
表１における比較例１は、従来の管内触媒式で且つ管群直交流形式の多管式反応器であって、熱媒流通領域に、伝熱管７の長手方向の３個所に熱媒１３の流れ方向を変更するためのドーナツ状のバッフル２枚とディスク状のバッフル１枚を設けてなる４段流路構成としたものである。この比較例１の構成について、上記と同様に、反応原料１５側の熱伝達率（管内側の熱伝達率）ｈｉと、熱媒１３側の熱伝達率（管外側の熱伝達率）ｈｏと、熱通過率Ｋと、反応原料１５の圧力損失と、熱媒１３側の圧力損失について数値解析したものである。
【００８３】
この場合、上記比較例１の多管式反応器の構成は、伝熱管７の径、管ピッチ、本数、伝熱管７内の触媒８の充填条件、反応原料１５の流量、熱媒１３の流量、反応容器１の高さを、上記本発明の多管式反応器と同様に設定した。又、本発明及び比較例１のいずれにおいても、熱媒１３の流速について、反応容器１の外周部の流速が、中心部での流速の１／４倍になるように条件を設定した。
【００８４】
又、以下の表１では、熱伝達率ｈｉ及びｈｏと熱通過率Ｋについては、本発明と比較例１に共通している管内触媒形式の構成に基づく反応原料１５側の熱伝達率（管内側の熱伝達率）ｈｉの解析結果の値を基準となる１．０とおいて、本発明と上記比較例１の上記各項目の解析結果を規格化（無次元化）している。圧力損失についても同様に、本発明と比較例１に共通している管内触媒形式の構成に基づく上記反応原料１５側の圧力損失の解析結果の値を基準となる１．０とおいて、本発明と上記比較例１の上記各項目の解析結果を規格化している。なお、上記比較例１の熱媒１３側の圧力損失値（表１の※印）については、各伝熱管７とバッフルとの間の隙間がない条件（隙間リークなし）での値である。実際には各伝熱管７とバッフルの間には微小の隙間を設けている場合が多いので、※印の値はあくまでも参考データとして扱う必要がある。なお、通常は、熱媒１３の全流量に対する隙間リーク流量の割合は５０％以下に設定することが多いので、隙間リークがある場合であっても、熱媒１３側の圧力損失は、表１に示した値４．４に対してオーダーが変わることはない。したがって、熱媒１３側の圧力損失は、本発明の多管式反応器の方が、比較例１に比べて十分に小さくなる。
【００８５】
【表１】
2014147925.tif 000004
【００８６】
以上の結果から明らかなように、本発明の多管式反応器は、比較例１のバッフルを備えた管内触媒式で且つ管群直交流形式の多管式反応器に比して、伝熱管７と熱媒１３側の熱伝達率ｈｏは低下するものの、熱通過率Ｋに関して律速の因子となる伝熱管７と反応原料１５側の熱伝達率ｈｉは変化しないため、本発明の熱通過率Ｋは０．９２となり、比較例１の熱通過率Ｋの０．９７という値に比して熱交換性能は殆ど低下していない。
【００８７】
しかも、本発明では、熱媒１３側の圧力損失は０．１となっており、比較例１の熱媒１３側の圧力損失の４．４という値に比して、大幅に低減させることができることが判明した。よって、本発明の多管式反応器では、熱媒１３用のポンプ動力の削減化を図ることが可能になる。
【実施例２】
【００８８】
図１（ａ）（ｂ）に示した構成の本発明の多管式反応器について、上記実施例１と同様の反応原料１５側の熱伝達率（管内側の熱伝達率）ｈｉと、熱媒１３側の熱伝達率（管外側の熱伝達率）ｈｏと、熱通過率Ｋについて、反応容器１の中心部と周辺部のそれぞれの伝熱管７と、それらの平均について数値解析し、その解析結果を、比較例２と比較した。
【００８９】
上記比較例２は、伝熱管内に熱媒を流通させるようにし、該伝熱管の外側に触媒を充填する管外触媒形式の多管式反応器であり、且つ上記触媒の層に半径方向の内向きに反応原料（及び反応生成物）を流通させる形式の多管式反応器の構成について数値解析したものである。
【００９０】
以下の表２は、本発明の多管式反応器について、反応原料１５側の熱伝達率（管内側の熱伝達率）ｈｉと、熱媒１３側の熱伝達率（管外側の熱伝達率）ｈｏと、熱通過率Ｋについて、反応容器１の中心部と周辺部の伝熱管７と、それらの平均の解析結果を示すものである。
【００９１】
又、以下の表３は、上記比較例２について、反応原料側の熱伝達率である管外側の熱伝達率ｈｏと、熱媒側の熱伝達率である管内側の熱伝達率ｈｉと、熱通過率Ｋについて、反応容器１の中心部と周辺部の伝熱管と、それらの平均の解析結果を示すものである。
【００９２】
なお、表２及び表３は、いずれも、反応原料１５側の熱伝達率（本発明では管内側、比較例２では管外側の熱伝達率）についての上記平均の値を、基準となる１．０とおいて、本発明と上記比較例２の上記各項目の解析結果を規格化している。
【００９３】
表４は、本発明と、比較例２について、管内側の熱伝達率と、管外側の熱伝達率と、熱通過率Ｋについての上記平均の値同士を比較した結果を示すものである。なお、表４では、本発明の管内側の熱伝達率（反応原料１５側の熱伝達率ｈｉ）の解析結果の値を基準となる１．０とおいて、本発明と上記比較例２における上記各項目の解析結果を規格化している。
【００９４】
【表２】
2014147925.tif 000005
【００９５】
【表３】
2014147925.tif 000006
【００９６】
【表４】
2014147925.tif 000007
【００９７】
表２から明らかなように、本発明では、反応容器１の中心部と周辺部の伝熱管７では、内外方向の流路断面積の変化により熱媒１３の流速が変化することに伴い、熱媒１３側の熱伝達率については、中心部は１８．３、周辺部は８．０となり、半径方向の内外で大きな差が生じる。しかし、管内側の反応原料１５側の熱伝達率ｈｉは、中心部から周辺部まで一定であるため、この反応原料１５の熱伝達率ｈｉが律速因子となる熱通過率Ｋに関しては、反応容器１の中心部が０．９５、周辺部が０．８９となり、該熱通過率Ｋの平均の値０．９２に対するばらつきは、−３．８％〜＋２．７％と狭い範囲に納まっている。したがって、本発明では、反応容器１内の半径方向の異なる位置に配置されている伝熱管７同士であっても、上記熱通過率Ｋに大きな差が生じないことが判明した。よって、本発明の多管式反応器では、反応容器１内のすべての伝熱管７について、上記熱通過率Ｋの偏りが生じる虞を抑制することができるため、各伝熱管７内で、均等に触媒反応を進行させることが可能になる。
【００９８】
一方、表３から明らかなように、上記比較例２では、熱媒側の熱伝達率である管内側の熱伝達率ｈｉは、反応容器の中心部から周辺部までの伝熱管で一定である。これに対し、反応容器１の中心部と周辺部の伝熱管では、内外方向の流路断面積の変化に応じて反応原料の流速が変化することに伴い、該反応原料側の熱伝達率である管外側の熱伝達率ｈｏについては、中心部では１．２５、周辺部では０．７９となり、半径方向の内外の伝熱管の存在位置に応じて差が生じる。このため、該反応原料側の熱伝達率が律速因子となる熱通過率Ｋに関しては、反応容器１の中心部では１．１３、周辺部では０．７４となり、該熱通過率Ｋの平均の値０．９２に対して、−１９．５％〜＋２２．６％と、ずれが大きくなっている。したがって、上記比較例２の場合は、反応容器内の半径方向の異なる位置に配置されている伝熱管同士で、熱通過率Ｋが平均値に対して±２０％と大きなばらつきを生じることが判明した。よって、比較例２では、反応容器内の半径方向の異なる位置では上記熱通過率Ｋの偏りに起因して、均等な触媒反応を実施させることは難しい。
【００９９】
更に、表４から明らかなように、本発明の反応原料１５側の熱伝達率ｈｉを１．０とおいた場合、比較例２の反応原料側の熱伝達率である管外側の熱伝達率は、０．２６となっている。以上のことから、本発明の多管式反応器では、伝熱管７の内外方向の熱通過率Ｋに関する律速因子となる反応原料１５の熱伝達率ｈｉを、上記比較例２における反応原料側の熱伝達率に比して向上させることができることが判明した。これにより、本発明の多管式反応器は、上記比較例２のような管外触媒形式の多管式反応器に比して、熱通過率Ｋの大幅な向上化を図ることが可能になる。
【実施例３】
【０１００】
図２（ａ）（ｂ）に示した構成の本発明の多管式反応器について、図４（ａ）に示した如き管路網の解析モデルを設定して、熱媒１３側の圧力分布について管路網の解析手法による流動解析を行った。
【０１０１】
図４（ｂ）は、比較例として、上記実施例１における比較例１と同様の従来の管内触媒式で且つ管群直交流形式の多管式反応器について設定した管路網の解析モデルであり、これについても上記と同様の手法で熱媒１３側の圧力分布についての流動解析を行った。
【０１０２】
なお、図４（ａ）（ｂ）は、いずれも、左端が反応容器１（図２参照）の軸心位置を示し、右端側が反応容器１の外周部となっている。
【０１０３】
又、図４（ａ）において、符号９は熱媒分散領域、符号１０は熱媒集合領域である。
【０１０４】
一方、図４（ｂ）において、符号Ｓｔ１〜Ｓｔ４は、熱媒流通領域の上部と下部に設けられた２枚のドーナツ状のバッフルｂ１，ｂ３とその間の１枚のディスク状のバッフルｂ２により仕切られて形成された１段目から４段目の流路を示している。又、符号２０は、１段目の流路Ｓｔ１の外周部に設けられた熱媒分散領域となる下部ヘッダ、符号２１は、４段目の流路Ｓｔ４の外周部に設けられた熱媒集合領域となる上部ヘッダである。
【０１０５】
更に、図４（ａ）（ｂ）において、図中の破線は管群６（図２参照）の設置領域を示している。又、図中の丸付きの数字は、圧力の観測位置となる節点の番号を示している。図４（ａ）（ｂ）の図中の数字は、各節点間の流路番号を示している。なお、図４（ｂ）において、流路４２〜４９、流路５０〜５７、流路５８〜６５は、上記管群６の伝熱管７（図２参照）とバッフルｂ１、バッフルｂ２、バッフルｂ３の間に設けられた微小の隙間を通した隙間リークによる流路を示している。
【０１０６】
その解析結果を、図５（ａ）（ｂ）に示す。
【０１０７】
図５（ａ）（ｂ）における「●」は、図４（ａ）に示した本発明の多管式反応器の解析モデルによる熱媒１３側の圧力分布の解析結果を示すものである。
【０１０８】
一方、図５（ａ）における「○」と「△」は、図４（ｂ）に示した比較例の解析モデルによる熱媒１３側の圧力分布の解析結果を示すものである。なお、「○」は、上記実施例１の比較例１と同様に、上記流路４２〜４９、流路５０〜５７、流路５８〜６５による隙間リークがないとした条件による結果であり、「△」は、上記流路４２〜４９、流路５０〜５７、流路５８〜６５による隙間リークがあるという条件による結果である。
【０１０９】
なお、上記図５（ａ）（ｂ）のグラフの縦軸は、熱媒１３側の圧力の値であり、熱媒１３の流路出口側（「○」と「△」は図４（ｂ）の節点４１、「●」は図４（ａ）の節点１１）の圧力値を基準値（＝０）としてある。更に、上記「○」で示した実施例１の比較例１に対応する上記隙間リークなしの条件による圧力損失（＝入口圧−出口圧）の結果が、上記実施例１の場合と同様の４．４の値を取るように規格化してある。又、横軸は、上記管群６の設置領域を半径方向の０．２５〜１．０の範囲となるように設定して無次元化した値である。図５（ａ）（ｂ）に示した各圧力分布は、熱媒１３の流路入口側（「○」と「△」は図４（ｂ）の節点２、「●」は図４（ａ）の節点２）で最大値をとり、その圧力値は管群６の設置領域（図４（ａ）（ｂ）の破線内）における圧力損失値を意味する。
【０１１０】
図５（ａ）（ｂ）の「●」の結果から、図２（ａ）（ｂ）に示した構成の本発明の多管式反応器では、熱媒１３側の圧力損失が０．１程度であることが分かる。この結果は、上記表１に示した実施例１による熱媒１３側の圧力損失の解析結果ともよく一致している。なお、上記実施例１は、図１（ａ）（ｂ）に示した本発明の多管式反応器の構成に対応するものであるため、前述の流動解析に用いた図４（ａ）の解析モデルとは、熱媒１３の流動方向が、半径方向の外向きと内向きで逆になっている。したがって、上記実施例１の場合は、図示は省略したが、熱媒１３側の圧力分布についての流動解析を行って解析結果を図５（ａ）（ｂ）と同様にプロットすると、半径が大きくなるにしたがって熱媒１３の圧力は低下し、下に凸の傾向を示すことが容易にわかる。更に、上記実施例１の場合は、最大圧力値と最小圧力値との差、すなわち圧力損失の値は、図５（ｂ）に示したものと同様になる。
【０１１１】
更に、図５（ａ）における「●」と「△」の結果の比較により、図２（ａ）（ｂ）に示した構成の本発明の多管式反応器は、上記図４（ｂ）に示した比較例にて流路４２〜４９、流路５０〜５７、流路５８〜６５による隙間リークがあるという条件の場合の熱媒１３の圧力損失の約１．８という値に対しても、熱媒１３側の圧力損失を大幅に低減できることが判明した。
【符号の説明】
【０１１２】
１  反応容器、２  管板、３  反応原料分配ヘッダ、４  管板、５  反応生成物集合ヘッダ、６  管群、７  伝熱管、９  熱媒分散領域、１０  熱媒集合領域、１１  熱媒供給管、１２  熱媒排出管、１４  反応原料入口、１６  反応生成物出口、１８  内周部熱媒分散板、１９  外周部熱媒分散板
【図１】
2014147925.tif 000008
【図２】
2014147925.tif 000009
【図３】
2014147925.tif 000010
【図４】
2014147925.tif 000011
【図５】
2014147925.tif 000012