(57)【要約】      （修正有）【課題】結晶による電子の散乱角分布を定量的に精度高く且つ容易に計算できる装置を提供する。【解決手段】結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される熱振動散乱層Ｔｓと、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱されるブラッグ散乱層Ｂｓとを有する結晶モデルＭを記憶する記憶部と、記憶部に記憶された結晶モデルＭを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する演算部と、を備える。【選択図】図２
2014052213.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される第１散乱層と、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱される第２散乱層とを有する結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算することがコンピュータによって実行される方法。
【請求項２】
前記第１散乱層が前記結晶モデルの厚さ方向における所定の位置に配置され、前記第１散乱層以外の結晶の部分が前記第２散乱層により形成される複数の前記結晶モデルであって、各前記結晶モデルにおける前記第１散乱層が配置される厚さ方向の位置が異なっている複数の前記結晶モデルを用いて、複数の前記結晶モデルそれぞれに対して、電子の散乱角分布を計算し、
計算された複数の散乱角分布の平均を求める請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記結晶モデルの厚さは、原子の熱振動により入射電子が散乱される平均自由行程の１．５倍以下である請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記第１散乱層は、入射電子と原子の熱振動との間の相互作用を表す実数のポテンシャルエネルギーを有する請求項１又は２に記載の方法。
【請求項５】
前記第１散乱層では、ブラッグ則に基づく入射電子の散乱を考慮せず、前記第２散乱層では、結晶を形成する原子の熱振動による入射電子の散乱を考慮しない請求項１〜４の何れか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記結晶モデルは、１つの前記第１散乱層を有する請求項１〜５の何れか一項に記載の方法。
【請求項７】
入射電子として、収束電子線を用いる請求項１〜６の何れか一項に記載の方法。
【請求項８】
結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される第１散乱層と、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱される第２散乱層とを有する結晶モデルを記憶する記憶部と、
前記記憶部に記憶された前記結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する演算部と、
を備える装置。
【請求項９】
前記記憶部は、前記第１散乱層が前記結晶モデルの厚さ方向における所定の位置に配置され、前記第１散乱層以外の結晶の部分が前記第２散乱層により形成される複数の前記結晶モデルであって、各前記結晶モデルにおける前記第１散乱層が配置される厚さ方向の位置が異なっている複数の前記結晶モデルを記憶しており、
前記演算部は、複数の前記結晶モデルそれぞれに対して、電子の散乱角分布を計算し、計算された複数の散乱角分布の平均を求める請求項７に記載の装置。
【請求項１０】
結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される第１散乱層と、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱される第２散乱層とを有する結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算することをコンピュータに実行させるプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する方法、その装置及びプログラムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、結晶の構造を解析するために透過型電子顕微鏡が用いられている。透過型電子顕微鏡は、試料である結晶を透過した電子を検出して原子の配列を観察すると共に、回折像を取得することができる。
【０００３】
このようにして得られた原子像又は回折像から、結晶の構造を調べることができる。
【０００４】
また、透過型電子顕微鏡の観察により得られた原子像又は回折像は、実験とは別に計算により求められた原子像又は回折像と比較することにより、定性的又は定量的な構造の解析が行われる。
【０００５】
最近の透過型電子顕微鏡では、装置の安定性の向上及び大電流からなる入射プローブの使用等によって、より高い分解能の原子像又は回折像を得ることできるので、計算結果との定量的な比較を行うことが積極的に行われている。
【０００６】
入射した電子と結晶を形成する原子との散乱を計算する場合、電子が原子と一回だけ散乱する運動学的な解析と、電子が原子と複数回散乱する動力学的な解析とがある。
【０００７】
例えば、実験により得られた電子回折像には、菊池パターンと呼ばれるパターンが、ブラッグ散乱による回折斑点の１／２の位置に観察される。この菊池パターンは、入射電子が結晶を形成する原子の熱振動との相互作用により散乱し、この散乱した電子が、更にブラッグ散乱することにより生じる。
【０００８】
結晶中の原子は、正の電荷を有する原子核と、この原子核の正の電荷を中和する負の電荷を有する電子を有しているが、熱振動する原子では、正及び負の電荷の平衡位置がずれるので分極が生じる。そして、結晶に入射した電子は、原子の熱振動により生じる分極とクーロン相互作用により散乱される。
【０００９】
原子の熱振動により散乱された電子は、大きさは少ないものの散乱によりエネルギーを失うので、散乱前後でエネルギーが変化するため、原子の熱振動による散乱は非弾性散乱である。一方、ブラッグ散乱は、電子が散乱によりエネルギーを失わないので、弾性散乱である。
【００１０】
電子の多重散乱を扱って菊池パターンを含む回折像を得るためには、電子と結晶との相互作用を動力学的に計算することが好ましい。
【００１１】
電子の回折像を動力学的に計算する方法として、例えばマルチスライス法又はベーテ法（ブロッホ波法）が知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開平７−６７２５号公報
【非特許文献】
【００１３】
【非特許文献１】Ｊ．Ｍ．ＬｅＢｅａｕ，Ｓ．Ｄ．Ｆｉｎｄｌａｙ，Ｌ．Ｊ．Ａｌｌｅｎ，ａｎｄ  Ｓ．Ｓｔｅｍｍｅｒ，Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．Ｌｅｔｔ．１００（２００８）２０６１０１
【非特許文献２】Ｋ．Ｏｈｍｏｔｏ，Ｋ．Ｔｓｕｄａ，ａｎｄ  Ｍ．Ｔａｎａｋａ，Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃ．５１（２００２）６７
【非特許文献３】Ａ．Ｃｈｕｖｉｌｉｎ，Ｕ．Ｋａｉｓｅｒ，Ｕｌｔｒａｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ  １０４（２００５）７３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
マルチスライス法を用いて、電子の回折像を計算する場合には、結晶に１個ずつの電子を入射して、それぞれの散乱角を計算する。このマルチスライス法を用いて菊池パターンを含む回折像を得ることできるが、回折像を得るためには非常に多くの数の電子について散乱角を求める必要がある。従って、１つの回折像を得るのに要する計算時間が著しく長くなるという問題点がある。
【００１５】
一方、通常のベーテ法は、ブラッグ則に基づく弾性散乱を表す相互作用を結晶ポテンシャルエネルギーの実部とし、原子の熱振動による電子の非弾性散乱を表す相互作用を結晶ポテンシャルエネルギーの虚部として扱う。しかし、このベーテ法では、結晶に散乱された電子の散乱振幅には、ブラッグ則に基づく散乱しか寄与せず、弾性散乱以外の相互作用により散乱された電子は吸収されたものとして扱われるので、散乱振幅には現れない。従って、通常のベーテ法では、菊池パターンを計算により求めることはできない。
【００１６】
そこで、ベーテ法において、原子の熱振動による電子の非弾性散乱の寄与を散乱振幅に対に含める計算方法が提案されている。しかし、この計算方法は、非常に煩雑な計算を行うという問題点がある。
【００１７】
また、計算により求められた菊池パターンと実験値とを比較するために、定量的に精度の良い計算を行うことが望まれている。
【００１８】
そこで、本明細書では、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算するにあたって、上述した問題点を解決し得る方法を提案することを目的とする。
【００１９】
また、本明細書では、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算するにあたって、上述した問題点を解決し得る装置を提案することを目的とする。
【００２０】
更に、本発明では、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算するにあたって、上述した問題点を解決し得るプログラムを提案することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
本明細書に開示する方法によれば、結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される第１散乱層と、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱される第２散乱層とを有する結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算することがコンピュータによって実行される。
【００２２】
また、本明細書に開示する装置によれば、結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される第１散乱層と、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱される第２散乱層とを有する結晶モデルを記憶する記憶部と、上記記憶部に記憶された上記結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する演算部と、を備える。
【００２３】
更に、本明細書に開示するプログラムによれば、結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される第１散乱層と、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱される第２散乱層とを有する結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算することをコンピュータに実行させる。
【発明の効果】
【００２４】
上述した本明細書に開示する方法によれば、結晶による電子の散乱角分布を定量的に精度高く且つ容易に計算できる。
【００２５】
また、上述した本明細書に開示する装置によれば、結晶による電子の散乱角分布を定量的に精度高く且つ容易に計算できる。
【００２６】
更に、上述した本明細書に開示するプログラムによれば、結晶による電子の散乱角分布を定量的に精度高く且つ容易に計算できる。
【００２７】
本発明の目的及び効果は、特に請求項において指摘される構成要素及び組み合わせを用いることによって認識され且つ得られるだろう。
【００２８】
前述の一般的な説明及び後述の詳細な説明の両方は、例示的及び説明的なものであり、特許請求の範囲に記載されている本発明を制限するものではない。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本明細書に開示する装置の一実施形態を示す図である。
【図２】結晶モデルの基本形態を示す図である。
【図３】回折像の計算に用いる結晶モデルを示す図である。
【図４】結晶モデルの熱振動散乱層及びブラッグ散乱層のハミルトニアンを説明する図である。
【図５】結晶を形成する原子の熱振動に基づく電子と結晶との相互作用を表すポテンシャルエネルギーの具体例を示す図である。
【図６】散乱角分布の計算を説明する図である。
【図７】単位格子に収束電子線を入射して回折像を計算することを説明する図である。
【図８】（Ａ）は、ＭｇＯ（１００）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮せずに計算した結果を示しており、（Ｂ）は、ＭｇＯ（１００）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮して計算した結果を示す図である。
【図９】（Ａ）は、Ｓｉ（００１）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮して計算した結果を示しており、（Ｂ）は、Ｓｉ（１１１）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮して計算した結果を示す図である。
【図１０】（Ａ）は、単位格子に平面波を入射して回折像を計算することを説明しており、（Ｂ）は、超格子に平面波を入射して回折像を計算することを説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
以下、本明細書で開示する結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する装置の好ましい一実施形態を、図を参照して説明する。但し、本発明の技術的範囲はそれらの実施形態に限定されず、特許請求の範囲に記載された発明とその均等物に及ぶものである。
【００３１】
図１は、本明細書に開示する装置の一実施形態を示す図である。図２は、結晶モデルの基本形態を示す図である。
【００３２】
本実施形態の装置１０は、結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する装置である。装置１０は、求めた散乱角分布を用いて、電子の回折像又は原子像を計算し得る。装置１０によって求められた電子の回折像又は原子像は、例えば、透過型電子顕微鏡により得られた実験結果と比較される。
【００３３】
装置１０は、演算部１１と、記憶部１２と、表示部１３と、入力部１４と、出力部１５と、通信部１６とを有する。
【００３４】
記憶部１２は、入射電子との相互作用を行う結晶をモデル化した結晶モデルＭを記憶する。結晶モデルＭは、図２に示すように、結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される熱振動散乱層Ｔｓと、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱されるブラッグ散乱層Ｂｓとを有する。
【００３５】
演算部１１は、記憶部１２に記憶された結晶モデルＭを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する。
【００３６】
表示部１３は、演算部１１が計算した散乱角分布に基づいて求められた回折像又は原子像等を表示する。
【００３７】
入力部１４は、結晶モデルＭのデータ及び入射電子の加速電圧等を入力する。また、入力部１４は、他の装置からのデータ等の入力を行う。
【００３８】
出力部１５は、演算部１１が計算した散乱角分布に基づいて求められた回折像又は原子像等を印刷する。また、出力部１５は、他の装置に対してデータ等の出力を行う。
【００３９】
通信部１６は、外部のネットワーク（図示しない）と接続して、装置１０と、ネットワークとの間の通信を行う。
【００４０】
演算部１１は、記憶部１２に記憶された所定のプログラムを実行することにより、上述した装置１０の各機能を実現する。
【００４１】
所定のプログラムは、例えば通信部１６を用いて、ネットワーク（図示しない）を介して記憶部１２に記憶することができる。また、結晶モデルＭのデータを、ネットワークを介して入力して、記憶部１２に記憶しても良い。また、所定のプログラムは、ＤＶＤ，ＣＤ−ＲＯＭ等の記録媒体に保存され得る。記録媒体に保存された所定のプログラムは、出力部１５を用いて、記憶部１２に読み込まれる。
【００４２】
装置１０は、例えば、サーバ又はパーソナルコンピュータ若しくはステートマシン等のコンピュータを用いて形成され得る。
【００４３】
絶対零度よりも高い温度にある結晶を形成する原子は、熱振動している。従って、実際の結晶では、入射電子は、周期的に配置された原子によりブラッグ則に基づいて弾性散乱（ブラッグ散乱）すると共に、原子の熱振動により非弾性散乱（熱散漫散乱）する。
【００４４】
結晶の入射面から入射した電子は、結晶の出射面から出射するまでの結晶内で、ブラッグ則に基づく相互作用と、原子の熱振動との間の相互作用とを受ける。
【００４５】
一方、電子と結晶との相互作用を正確に取り扱うことには、従来技術の所で説明したような問題があった。
【００４６】
そこで、本実施形態の装置１０が用いる結晶モデルＭは、図２に示すように、結晶を形成する原子の熱振動により入射電子が散乱される熱振動散乱層Ｔｓと、ブラッグ則に基づいて入射電子が散乱されるブラッグ散乱層Ｂｓとを有する。
【００４７】
結晶モデルＭでは、１つ又は複数の熱振動散乱層Ｔｓが結晶モデルＭの厚さ方向における所定の位置に配置される。結晶モデルＭにおける熱振動散乱層Ｔｓ以外の部分は、ブラッグ散乱層Ｂｓにより形成される。
【００４８】
熱振動散乱層Ｔｓでは、入射電子が結晶を形成する原子の熱振動により散乱されるが、ブラッグ則に基づく入射電子の散乱は考慮されない。また、ブラッグ散乱層Ｂｓでは、入射電子がブラッグ則に基づいて散乱されるが、結晶を形成する原子の熱振動による散乱は考慮されない。
【００４９】
このように、結晶モデルＭの熱振動散乱層Ｔｓでは、結晶を形成する原子の熱振動による電子の散乱が電子と結晶との相互作用として扱われ、ブラッグ散乱層Ｂｓでは、ブラッグ則に基づく電子の散乱が入射電子と結晶との相互作用として扱われる。
【００５０】
具体的な入射電子の散乱角分布の計算の説明は後述するが、原子の熱振動による電子と結晶との相互作用を熱振動散乱層Ｔｓのみで扱うことにより、原子の熱振動による入射電子の散乱を計算することが容易になる。
【００５１】
結晶モデルの厚さは、比較されるべき実験で使用される結晶の厚さと対応するように設定されることが好ましい。
【００５２】
結晶モデルには、その厚さに応じて適切な数の熱振動散乱層Ｔｓが配置され得る。熱振動散乱層Ｔｓの数は、実際の結晶中で原子の熱振動による電子と結晶との相互作用の大きさに対応するように決定されることが好ましい。具体的には、熱振動散乱層Ｔｓの数は、実験から得られる回折像と定量的に対応するように決定され得る。
【００５３】
熱振動散乱層Ｔｓの厚さは、熱振動散乱層Ｔｓの数と共に、実際の結晶中で原子の熱振動による入射電子と結晶との相互作用の大きさに対応するように決定されることが好ましい。
【００５４】
熱振動散乱層Ｔｓの厚さの下限値は単原子層の厚さとなる。この場合、実験値と対応する原子の熱振動と電子との相互作用の大きさに対応する数の熱振動散乱層Ｔｓが結晶モデルＭに配置される。
【００５５】
図３を参照して後述する結晶モデルでは、熱振動散乱層Ｔｓの厚さが薄い程、計算される結晶モデルの数が多くなる。従って、計算量を低減する観点からは、熱振動散乱層Ｔｓの厚さは厚いことが好ましい。
【００５６】
一方、熱振動散乱層Ｔｓの厚さの上限値は、実験値と対応する原子の熱振動と電子との相互作用の大きさを超えないようにする観点から決定され得る。
【００５７】
本実施形態の結晶モデルＭは、実験値と対応する相互作用の大きさを有する厚さの１つの熱振動散乱層Ｔｓを結晶モデルＭ内に配置して計算量を低減することとした。結晶モデルＭでは、１つの熱振動散乱層Ｔｓが結晶モデルＭの厚さ方向における所定の位置に配置される。熱振動散乱層Ｔｓが配置される結晶モデルＭの厚さ方向における位置は、電子の入射面側の位置、又は、電子の出射面側の位置、又は、入射面と出射面との間の位置であり得る。
【００５８】
図２に示す結晶モデルＭは、結晶に入射した電子が、結晶モデルＭ内の１つの熱振動散乱層Ｔｓの部分において原子の熱振動により散乱されるというモデルである。この結晶モデルＭを用いることにより、原子の熱振動による電子と結晶との相互作用を定量的に考慮すると共に計算量を低減できる。
【００５９】
結晶モデルＭの厚さは、原子の熱振動により入射電子が散乱される平均自由行程の１．５倍以下、特に１．０倍以下であることが好ましい。
【００６０】
結晶モデルＭの厚さが、原子の熱振動により入射電子が散乱される平均自由行程の１．５倍よりも大きいと、計算される原子の熱振動と電子との相互作用の大きさが、実際の散乱よりも小さく見積もられるおそれがある。
【００６１】
次に、図２に示す結晶モデルＭを参照して、結晶モデルＭに入射した電子の振る舞いについて、以下に説明する。
【００６２】
結晶モデルＭは、電子が入射する入射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓと、結晶モデルＭから電子が出射する出射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓと、両ブラッグ散乱層Ｂｓ間に配置される熱振動散乱層Ｔｓとを有する。
【００６３】
図２に示す結晶モデルＭでは、入射電子線は、まず、入射面側のブラッグ散乱層Ｂｓに入射する。このブラッグ散乱層Ｂｓに入射した電子の内の一部はブラッグ散乱し、その他はブラッグ散乱せずに入射方向に沿ってブラッグ散乱層Ｂｓを透過する。
【００６４】
次に、ブラッグ散乱層Ｂｓを透過した電子は、熱振動散乱層Ｔｓに入射する。熱振動散乱層Ｔｓに入射した電子の内の一部は、原子の熱振動と相互作用して散乱する。この熱振動による電子の散乱は、ブラッグ散乱のように、特定の結晶面で散乱されるわけではないので、散乱源から連続的な角度分布を持って散乱される。また、熱振動による電子の散乱の特徴として、入射方向から離れた高角度の方向に高い散乱確率を有するように散乱される。従って、散乱後の電子は入射方向と大きく異なる方向に向かって進むものが多い。熱振動による電子の散乱は、電子が散乱によりエネルギーを失う非弾性散乱であるが、この電子が失うエネルギーの大きさは小さいので、電子の運動エネルギーが散乱の前後で同じであるとする近似が成り立つ。
【００６５】
従って、熱振動散乱層Ｔｓにおいて原子の熱振動により散乱された電子は、熱振動散乱層Ｔｓの出射面において、結晶モデルＭへの入射エネルギーとほぼ同じ運動エネルギーを有し、且つ連続的な散乱角分布を有して、熱振動散乱層Ｔｓから出射する。
【００６６】
次に、熱振動散乱層Ｔｓにおいて原子の熱振動により散乱された電子は、結晶モデルＭへの入射エネルギーとほぼ同じ運動エネルギーを有し、且つ連続的な入射角分布を有して、結晶モデルＭの出射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓに入射する。
【００６７】
熱振動散乱層Ｔｓにおいて熱振動により散乱された電子の内の一部は、結晶モデルＭの出射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓ内においてブラッグ散乱される。例えば、熱振動散乱層Ｔｓにおいて熱振動により散乱された電子が、ブラッグ散乱層Ｂｓ内の（ｈｋｌ）面で散乱すると、その散乱電子は、（ｈｋｌ）面のブラッグ散乱によって生じるブラッグ回折斑点のちょうど半分の位置の方向に向かって散乱される。熱振動散乱層Ｔｓにおいて熱振動により散乱された電子は、連続的な入射角分布を有する。従って、ブラッグ散乱層Ｂｓ内においてブラッグ散乱された電子の散乱角分布は連続的になり、結果として、回折像には（ｈｋｌ）面のブラッグ散乱の回折斑点の垂直二等分線の位置にバンド状のコントラストが生じる。これが、いわゆる菊地パターンまたは菊地バンドとよばれる回折図形である。
【００６８】
なお、上述した説明では、結晶モデルＭの入射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓに入射し、このブラッグ散乱層Ｂｓを透過した電子の振る舞いが例として述べられた。結晶モデルＭ内の電子の他の振る舞いとしては、ブラッグ散乱層Ｂｓに入射した電子の内の一部が、ブラッグ散乱した後、熱振動散乱層Ｔｓにおいて原子の熱振動により散乱されるものもある。各層における電子の振る舞いには、その他のパターンもあり得るが、本実施形態の装置１０は、それらの散乱パターンを考慮して、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算するものである。
【００６９】
図２に示す結晶モデルでは、原子の熱振動による電子の散乱は、熱振動散乱層Ｔｓが結晶の厚さ方向における所定の位置に配置された場合のモデルである。図２に示す結晶モデルは、定性的な検討を行う場合又は計算時間を短くしたい場合には特に有用である。
【００７０】
一方、実際の結晶では、原子の熱振動による電子の散乱が、結晶の厚さ方向における至る所で生じ得る。そこで、精度の良い定量的な検討を行う場合には、図３に示すような結晶モデルを用いることが好ましい。
【００７１】
図３は、本実施形態において回折像の計算に用いる結晶モデルを示す図である。
【００７２】
図３に示すｎ個の結晶モデルＭ１〜Ｍｎは、熱振動散乱層Ｔｓが結晶モデルの厚さ方向における所定の位置に配置されており、熱振動散乱層Ｔｓ以外の結晶の部分がブラッグ散乱層Ｂｓにより形成される。各結晶モデルＭ１〜Ｍｎでは、熱振動散乱層Ｔｓが配置される厚さ方向の位置が異なっている。
【００７３】
結晶モデルＭ１は、電子が入射する入射面側に位置する熱振動散乱層Ｔｓと、結晶モデルＭから電子が出射する出射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓとを有する。このように、結晶モデルＭ１は、１つのブラッグ散乱層Ｂｓを有する。
【００７４】
また、結晶モデルＭｎは、電子が入射する入射面側に位置するブラッグ散乱層と、結晶モデルＭから電子が出射する出射面側に位置する熱振動散乱層Ｔｓとを有する。このように、結晶モデルＭ１は、１つのブラッグ散乱層Ｂｓを有する。
【００７５】
結晶モデルＭ２及びＭ３は、図２に示す結晶モデルＭと同様の構造を有する。
【００７６】
装置１０は、これらのｎ個の結晶モデルＭ１〜Ｍｎを用いて、ｎ個の結晶モデルＭ１〜Ｍｎそれぞれに対して、電子の散乱角分布を計算し、計算された複数の散乱角分布の和を計算して、散乱角分布の平均を求める。
【００７７】
図３に示す例では、結晶モデルＭの厚さをｎ等分した厚さを、熱振動散乱層Ｔｓの厚さとしている。複数の結晶モデルＭ１〜Ｍｎでは、結晶モデルＭの厚さ方向において、結晶モデルＭの入射面側から出射面側までの間に、熱振動散乱層Ｔｓが熱振動散乱層Ｔｓの厚さの分だけずらして配置される。
【００７８】
結晶モデルＭの入射面に入射した電子は、各結晶モデルＭにおいて、厚さ方向の異なる位置の熱振動散乱層Ｔｓにおいて、原子の熱振動により散乱される。このようにして、原子の熱振動による電子の散乱が、結晶の厚さ方向における至る所で生じることを反映するモデルが作成された。
【００７９】
次に、図３に示す結晶モデルを用いて、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算することを、以下に説明する。
【００８０】
図４は、結晶モデルの熱振動散乱層及びブラッグ散乱層のハミルトニアンを説明する図である。
【００８１】
結晶に電子が入射する運動を表すハミルトニアンＨは、式（１）に示すように、電子の運動エネルギーＴと、ブラッグ則に基づく電子と結晶との相互作用を表すポテンシャルエネルギーＶｂと、結晶を形成する原子の熱振動に基づく電子と結晶との相互作用を表すポテンシャルエネルギーＶｔとの和として表される。ポテンシャルエネルギーＶｔは、非弾性散乱なので虚数を表すｉが付けられている。
【００８２】
結晶モデルＭのブラッグ散乱層Ｂｓでは、結晶を形成する原子の熱振動に基づく電子と結晶との相互作用が考慮されないので、ハミルトニアンＨｂは、式（２）に示す形となる。即ち、ハミルトニアンＨｂでは、式（１）に示すハミルトニアンＨからポテンシャルエネルギーＶｔが除かれている。
【００８３】
また、結晶モデルＭの熱振動散乱層Ｔｓでは、ブラッグ則に基づく電子と結晶との相互作用が考慮されないので、ハミルトニアンＨｔは、式（３）に示す形となる。即ち、ハミルトニアンＨｔでは、式（１）に示すハミルトニアンＨからポテンシャルエネルギーＶｂが除かれている。また、式（３）に示すハミルトニアンＨｔでは、ポテンシャルエネルギーＶｔを実数として扱うこととする。上述したように、熱振動による電子の散乱は、電子が失うエネルギーの大きさが小さいので、電子の運動エネルギーが散乱の前後で同じであるとする近似が成り立つためである。このように、熱振動散乱層Ｔｓが、入射電子と原子の熱振動との間の相互作用を表す実数のポテンシャルエネルギーを有することにより、ベーテ法におけるブラッグ散乱を扱うのと同様の計算を用いて、結晶を形成する原子の熱振動と入射電子との相互作用を計算することが容易にできる。
【００８４】
図５は、結晶を形成する原子の熱振動に基づく電子と結晶との相互作用を表すポテンシャルエネルギーの具体例を示す図である。
【００８５】
式（４）に示すポテンシャルエネルギーＶｔ（Ｑ）は、入射電子と、結晶を形成する原子の熱振動との相互作用を表すポテンシャルエネルギー（実空間）のフーリエ成分（波数空間）の具体例である。なお、式（４）は、低次の項までを考慮した近似式であるが、Ｖｔ（Ｑ）として高次の項までを考慮した式を用いても良い。
【００８６】
次に、上述した結晶モデルＭをベーテ法に適用して、結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算することを、図６を参照して、以下に説明する。
【００８７】
まず、入射面側のブラッグ散乱層Ｂｓについて、電子が入射面側から入射し且つ熱振動散乱層Ｔｓ側の面から出射する境界条件のもとで、式（２）に示すハミルトニアンＨｂを用いて、定常状態のシュレーディンガー方程式を解いて、固有値ｇ及び固有ベクトルＣｂを得る。
【００８８】
また、熱振動散乱層Ｔｓについて、電子が入射面側のブラッグ散乱層Ｂｓ側から入射し且つ出射面側のブラッグ散乱層Ｂｓ側から出射する境界条件のもとで、式（３）に示すハミルトニアンＨｔを用いて、定常状態のシュレーディンガー方程式を解いて、固有値ｇ及び固有ベクトルＣｔを得る。
【００８９】
更に、出射面側のブラッグ散乱層Ｂｓについて、電子が熱振動散乱層Ｔｓ側から入射し且つ出射面から出射する境界条件のもとで、式（２）に示すハミルトニアンＨｂを用いて、定常状態のシュレーディンガー方程式を解いて、固有値ｇ及び固有ベクトルＣｂを得る。
【００９０】
従来のベーテ法では、結晶のモデルがハミルトニアンＨｂのみを用いて計算されていたので、結晶を形成する原子の熱振動と入射電子との相互作用は考慮されていなかった。本実施形態では、結晶モデルＭにハミルトニアンＨｔを有する熱振動散乱層Ｔｓを加えることにより、結晶を形成する原子の熱振動と入射電子との相互作用が考慮される。
【００９１】
図６は、散乱角分布の計算を説明する図である。
【００９２】
上述した結果を用いて、波動関数Φｉで表される電子を結晶モデルＭに入射した場合、出射する電子の波動関数Φｏは、図６の式（５）で表される。
【００９３】
ここで、Ｍｂ（ｔ１）は、固有ベクトルＣｂと、固有ベクトルＣｂの逆ベクトルＣｂ−と、固有値を対角要素として有する対角行列Γ（ｔ１）とを用いて、式（６）のように示される。ここで、ｔ１は、入射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓの厚さであり、Γ（ｔ１）は、式（９）のような形を有する。
【００９４】
また、Ｍｔ（ｔ２）は、固有ベクトルＣｔと、固有ベクトルＣｔの逆ベクトルＣｔ−と、固有値を対角要素として有する対角行列Γ（ｔ２）とを用いて、式（７）のように示される。ここで、ｔ２は、熱振動散乱層Ｔｓの厚さであり、Γ（ｔ２）は、式（９）のような形を有する。
【００９５】
また、Ｍｂ（ｔ３）は、固有ベクトルＣｂと、固有ベクトルＣｂの逆ベクトルＣｂ−と、固有値を対角要素として有する対角行列Γ（ｔ３）とを用いて、式（８）のように示される。ここで、ｔ３は、出射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓの厚さであり、Γ（ｔ３）は、式（９）のような形を有する。
【００９６】
式（１０）は、波動関数Φｉとして平面波を用いた場合の出射する電子の波動関数Φｏを示しており、波動関数Φｏは、各散乱角の方向へ散乱する散乱振幅を成分とするベクトルとして表される。
【００９７】
図３に示す結晶モデルＭ１は、出射面側に位置する１つのブラッグ散乱層Ｂｓしか有していないので、式（５）中の行列Ｍｂ（ｔ１）が除かれる。同様に、図３に示す結晶モデルＭｎは、入射面側に位置する１つのブラッグ散乱層Ｂｓしか有さないので、式（５）中の行列Ｍｂ（ｔ３）が除かれる。
【００９８】
このようにして、結晶モデルＭにおける熱振動散乱層Ｔｓが配置される厚さ方向の位置が異なっている複数の結晶モデルそれぞれに対して散乱振幅の計算が行われ、計算された散乱振幅の平均が求められる。
【００９９】
このようにして求められた散乱振幅に基づいて、結晶との散乱により所定の方向に散乱する電子の散乱確率が求められる。そして、この電子の散乱確率に基づいて、回折像が求められる。また、この電子の散乱確率に基づいて、原子像を求めることもできる。本明細書では、散乱角分布は、散乱振幅又は散乱確率を含む意味である。
【０１００】
次に、上述した結晶モデルＭに対して入射する電子線の説明を以下に行う。
【０１０１】
図７は、単位格子に収束電子線を入射して回折像を計算することを説明する図である。
【０１０２】
本実施形態では、上述した結晶モデルＭの入射面に対して、収束電子線が入射される。
【０１０３】
収束電子線が入射される結晶モデルＭは、結晶の単位格子Ｕが厚さ方向に積層された構造を有する。入射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓは、複数の単位格子Ｕが積層されて形成される。熱振動散乱層Ｔｓも、複数の単位格子Ｕが積層されて形成される。図７に示す例では、４つの単位格子Ｕが積層されて、熱振動散乱層Ｔｓが形成されている。また、出射面側に位置するブラッグ散乱層Ｂｓは、複数の単位格子Ｕが積層されて形成される。
【０１０４】
収束電子線を用いると、入射ディスクＤｉから結晶モデルＭの入射面上の点に対して収束するように、電子線が結晶モデルＭに入射される。結晶モデルＭの入射面に対して垂直でない入射角を有する電子線が結晶モデルＭに対して入射されるので、平面波を入射した場合には考慮されないようなブラッグ散乱以外の方向への散乱も考慮される。このように、収束電子線を用いることにより、超格子を用いずに単位格子Ｕを用いた計算を行える。超格子を有する結晶モデルＭを用いると、計算を行う系が大きくなるので装置１０の記憶部１２は大きな記憶領域を有することが求められる。また、超格子を有する結晶モデルＭを用いると、計算に長い時間を要するおそれがある。そこで、本実施形態では、収束電子線を用いることにより、記憶領域及び計算時間を低減することができる。
【０１０５】
例えば、図７に示す例では、結晶モデルＭの入射面に対して垂直な入射角で入射する電子Ｐは、回折像において点ｐに示す回折斑点又は透過斑点を形成し得る。また、結晶モデルＭの入射面に対して垂直でない入射角で入射する電子Ｐ’は、回折像において点ｐ’に示す回折斑点又は透過斑点を形成し得る。なお、入射ディスクＤｉを有する収束電子線を用いると、透過電子により透過ディスクＤｔが形成され、回折電子により回折ディスクＤｄが形成される。
【０１０６】
次に、本実施形態の装置１０を用いて計算された電子回折像の例を、図面を参照して、以下に説明する。
【０１０７】
図８（Ａ）は、ＭｇＯ（１００）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮せずに計算した結果を示す図である。図８（Ｂ）は、ＭｇＯ（１００）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮して計算した結果を示す図である。図８（Ａ）は、上述した結晶モデルＭを用いて計算された図８（Ｂ）と比較するために示される。
【０１０８】
図８（Ｂ）の計算では、熱振動散乱層Ｔｓの厚さは、単位格子における結晶モデルＭの厚さ方向の格子定数の４倍とした。具体的には、熱振動散乱層Ｔｓの厚さは約４ｎｍであり、結晶モデルＭの厚さは約７０ｎｍであった。収束電子線の加速電圧は２００ｋＶとした。また、透過ディスクと、（２００）面によりブラッグ散乱された回折像である（２００）面回折ディスクとが接するように、入射ディスクを設定した。また、図８（Ａ）及び図８（Ｂ）では、結果を見やすく示すために、回折像の各画素の輝度を最大輝度で除した後０．１５乗してある。
【０１０９】
図８（Ａ）では、結晶を形成する原子の熱振動と入射電子との相互作用が考慮されていないので菊池パターンは見られず、ブラッグ散乱による回折斑点のみが示されている。一方、図８（Ｂ）では、結晶を形成する原子の熱振動と入射電子との相互作用が考慮されているので、菊池パターンが回折斑点と共に明確に示されている。
【０１１０】
図９（Ａ）は、Ｓｉ（００１）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮して計算した結果を示す図である。図９（Ｂ）は、Ｓｉ（１１１）面に電子を入射した場合の回折像を原子の熱振動による電子の散乱を考慮して計算した結果を示す図である。
【０１１１】
図９（Ａ）及び図９（Ｂ）の計算は、上述した図８（Ａ）及び図８（Ｂ）の計算と同様の条件で行われた。
【０１１２】
図９（Ａ）及び図９（Ｂ）共に、結晶を形成する原子の熱振動と入射電子との相互作用が考慮されているので、菊池パターンが回折斑点と共に明確に示されている。
【０１１３】
上述した本実施形態の装置１０によれば、結晶による電子の散乱角分布を定量的に精度高く且つ容易に計算できる。
【０１１４】
具体的には、結晶を形成する原子の熱振動と入射電子との相互作用を表す実数のポテンシャルエネルギーを有する熱振動散乱層Ｔｓを有する結晶モデルＭを用いることにより、ベーテ法におけるブラッグ散乱の計算手法と同様の手法を用いて、結晶による電子の散乱角分布を計算できる。
【０１１５】
また、本実施形態の装置１０により計算された散乱角分布は、高分解能の回折像又は原子像が得られる走査透過型電子顕微鏡により得られた実験結果と好適に比較される。
【０１１６】
上述した実施形態では、収束電子線を結晶モデルＭに対して入射する例が説明されたが、入射する電子線としては、他の電子線であっても良い。
【０１１７】
図１０（Ａ）は、単位格子に平面波を入射して回折像を計算することを説明しており、図１０（Ｂ）は、超格子に平面波を入射して回折像を計算することを説明する図である。
【０１１８】
図１０（Ａ）に示すように、入射する電子線として平面波を用いても良い。図１０（Ａ）に示す例では、結晶モデルＭは、結晶の単位格子Ｕが厚さ方向に積層された構造を有する。図示してはいないが、結晶モデルＭは、ブラッグ散乱層Ｂｓ及び熱振動散乱層Ｔｓを有する。また、入射電子として平面波を用いると、散乱電子は回折斑点を形成する。
【０１１９】
また、図１０（Ｂ）に示すように、入射する電子線として平面波を用い且つ結晶モデルＭが超格子を用いても良い。図１０（Ｂ）に示す例では、結晶モデルＭは、２つの単位格子により形成される超格子を有している。超格子を用いることにより、平面波を用いても、ブラッグ散乱以外の方向への散乱が考慮される。
【０１２０】
本発明では、上述した実施形態の結晶によって入射電子が散乱された散乱角分布を動力学的に計算する方法、その装置及びプログラムは、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更が可能である。
【０１２１】
例えば、上述した実施形態では、入射電子が結晶モデルＭを透過した場合の散乱角分布が計算されていたが、本発明は、入射電子が試料である結晶を完全には透過せずに反射されるＬＥＥＤ、ＲＨＥＥＤ等の散乱による散乱角分布の計算にも適用可能である。
【０１２２】
また、上述した実施形態では、ベーテ法を用いて散乱角分布を計算していたが、本発明は、他の方法を用いて散乱角分布を計算しても良い。例えば、本発明は、マルチスライス法を用いて散乱角分布を計算しても良い。
【０１２３】
ここで述べられた全ての例及び条件付きの言葉は、読者が、発明者によって寄与された発明及び概念を技術を深めて理解することを助けるための教育的な目的を意図する。ここで述べられた全ての例及び条件付きの言葉は、そのような具体的に述べられた例及び条件に限定されることなく解釈されるべきである。また、明細書のそのような例示の機構は、本発明の優越性及び劣等性を示すこととは関係しない。本発明の実施形態は詳細に説明されているが、その様々な変更、置き換え又は修正が本発明の精神及び範囲を逸脱しない限り行われ得ることが理解されるべきである。
【符号の説明】
【０１２４】
１０    装置
１１    演算部
１２    記憶部
１３    表示部
１４    入力部
１５    出力部
１６    通信部
Ｍ    結晶モデル
Ｔｓ    熱振動散乱層（第１散乱層）
Ｂｓ    ブラッグ散乱層（第２散乱層）
Ｊ    入射電子線
Ｕ    単位格子
Ｃｂ    収束電子線
Ｄｉ    入射ディスク
Ｄｔ    透過ディスク
Ｄｄ    回折ディスク
【図１】
2014052213.tif 000003
【図２】
2014052213.tif 000004
【図３】
2014052213.tif 000005
【図４】
2014052213.tif 000006
【図５】
2014052213.tif 000007
【図６】
2014052213.tif 000008
【図７】
2014052213.tif 000009
【図１０】
2014052213.tif 000010
【図８】
2014052213.tif 000011
【図９】
2014052213.tif 000012