(57)【要約】【課題】加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換装置及び核種変換方法において、核種変換量を増大させる。【解決手段】管状の構造体２と、構造体２の内側に位置し、重水と核種変換を施される物質とを含む電解溶液が流通可能な重水素高濃度部３と、構造体２の外側に位置する重水素低濃度部４とを備える核種変換装置１を用いた核種変換方法において、重水素高濃度部３に電解溶液を供給し、電解溶液を電気分解して重水素を発生させて構造体２の重水素高濃度部３側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とするとともに、重水素低濃度部４を重水素高濃度部３に対して重水素の濃度が低い状態として、重水素を重水素高濃度部３から重水素低濃度部３に向かって構造体２を透過させ、構造体２において核種変換を施される物質を重水素により核種変換させる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む管状の構造体の内側に位置する重水素高濃度部に、重水と核種変換を施される物質とを含む電解溶液を供給し、前記重水素高濃度部の一方端部から他方端部に向かって前記電解溶液を流通させる電解溶液供給工程と、
前記供給された電解溶液を電気分解して重水素を発生させ、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化工程と、
前記構造体の外側に位置し、密封可能な閉空間をなす重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して重水素の濃度が低い状態とする低濃度化工程と、
前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出工程と、
前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換工程と
を備える核種変換方法。
【請求項２】
前記重水素高濃度部に供給される前の前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液の温度と、前記重水素高濃度部に供給される前記電解溶液の量と、前記重水素高濃度部に供給される重水の量とが調整されて、前記重水素高濃度部内の前記電解溶液中の前記核種変換を施される物質のイオンの濃度が調整される濃度調整工程を備える請求項１に記載の核種変換方法。
【請求項３】
前記重水素高濃度部が前記電解溶液の流通方向で複数の領域に区分けされ、複数の前記領域の各々で前記核種変換を施される物質のイオンの濃度が調整される請求項２に記載の核種変換方法。
【請求項４】
複数の前記領域において、前記重水素高濃度部に前記重水が供給される請求項３に記載の核種変換方法。
【請求項５】
前記構造体の前記重水素低濃度部側の表面を、前記構造体の重水素高濃度部側の温度よりも高くなるように加温し、前記構造体の厚さ方向に温度勾配を形成する請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の核種変換方法。
【請求項６】
前記重水素高濃度部が複数の前記領域に区分けされる場合に、複数の前記領域の各々で、複数の前記領域に位置する前記構造体の前記重水素低濃度部側の表面が加温される請求項５に記載の核種変換方法。
【請求項７】
パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む管状の構造体と、
前記構造体の内側に位置する密封可能な閉空間であり、重水と核種変換を施される物質とを含む電解溶液が一方端部から他方端部に向かって流通可能な重水素高濃度部と、
前記構造体の外側に位置し、密封可能な閉空間である重水素低濃度部と、
電圧発生部、前記構造体の重水素高濃度部側の面と間隔をあけて配置される正極、前記重水素高濃度部に前記電解溶液を供給する電解溶液供給部、及び、前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出経路を備え、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化手段と、
前記重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して前記重水素の濃度が低い状態とする低濃度化手段と、
を備え、
前記構造体を負極として、前記電圧発生部により前記構造体及び前記正極との間に電圧差を与えて前記電解溶液を電気分解して、前記重水素を発生させ、
前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換装置。
【請求項８】
前記重水素高濃度部内の前記電解溶液に含まれる前記核種変換を施される物質の濃度を制御する濃度制御部を更に備え、
前記濃度制御部が、
前記電解溶液供給部において、前記重水に前記核種変換を施される物質を含む電解質塩を添加する電解質塩供給手段と、
前記電解溶液の温度を調整する電界溶液温度調整部と、
前記電解溶液供給部と前記重水素高濃度部との間に設けられ、前記電解溶液供給部から前記重水素高濃度部への前記電解溶液の供給量を調整する電解溶液供給量調整部と、
前記重水素高濃度部に重水を供給する重水供給部と、
を備える請求項７に記載の核種変換装置。
【請求項９】
前記重水素高濃度部が前記電解溶液の流通方向で複数の領域に区分けされ、
複数の前記重水供給部を有し、
複数の前記領域において、前記重水素高濃度部に複数の前記重水素供給部がそれぞれ接続される請求項８に記載の核種変換装置。
【請求項１０】
前記構造体の前記重水素低濃度部側を、前記構造体の前記重水素高濃度部側よりも高い温度に加温する加温部を備える請求項７乃至請求項９のいずれかに記載の核種変換装置。
【請求項１１】
前記重水素高濃度部が複数の前記領域を有する場合に、複数の前記領域に対応する位置に、複数の前記加温部が設置される請求項１０に記載の核種変換装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物処理技術、自然界に豊富に存在する元素から稀少な元素を生成する技術、凝集系核反応によるエネルギー発生技術などに係る核種変換方法及び核種変換装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換装置及び核種変換方法が、特許文献１に開示されている。
【０００３】
特許文献１に開示される核種変換装置は、パラジウム（Ｐｄ）やパラジウム合金などの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金、及び、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質（酸化カルシウム：ＣａＯ）を積層させた構造体と、内部が気密保持可能とされた吸蔵室と、構造体を介して気密保持可能に設けられた放出室と、吸蔵室に重水素ガスを供給する重水素供給手段と、放出室を真空状態にする排気手段とを備える。
【０００４】
特許文献１に開示される核種変換装置では、変換したい核種（核種変換を施される物質）を蒸着等の手法を用いて構造体の一方の表面に添加し、核種変換を施される物質を添加した面から重水素（Ｄ２）ガスを透過させて核反応を誘発し、核種変換を施される物質を別核種に変換する。
【０００５】
上記構成の核種変換装置では、ＣａＯなどのナノスケールの薄膜をＰｄなどと組み合わせた構造体の表面に核種変換を施される物質を添加することで、安定的な核反応の進行、変換量の増大を促進することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第４３４６８３８号公報（段落［０００９］〜［００１４］）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１に記載の核種変換装置における核種変換量は、数〜数十ｎｇ／ｃｍ２レベルであり、実用化を進めていくためには、核種変換量の更なる増大が望ましい。
【０００８】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであって、加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換装置及び核種変換方法において、核種変換量を増大させることができる核種変換方法及び核種変換装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の第１の態様は、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む管状の構造体の内側に位置する重水素高濃度部に、重水と核種変換を施される物質とを含む電解溶液を供給し、前記重水素高濃度部の一方端部から他方端部に向かって前記電解溶液を流通させる電解溶液供給工程と、前記供給された電解溶液を電気分解して重水素を発生させ、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化工程と、前記構造体の外側に位置し、密封可能な閉空間をなす重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して重水素の濃度が低い状態とする低濃度化工程と、前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出工程と、前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換工程とを備える核種変換方法である。
【００１０】
本発明の第２の態様は、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む管状の構造体と、前記構造体の内側に位置する密封可能な閉空間であり、重水と核種変換を施される物質とを含む電解溶液が一方端部から他方端部に向かって流通可能な重水素高濃度部と、前記構造体の外側に位置し、密封可能な閉空間である重水素低濃度部と、電圧発生部、前記構造体の重水素高濃度部側の面と間隔をあけて配置される正極、前記重水素高濃度部に前記電解溶液を供給する電解溶液供給部、及び、前記重水素高濃度部からガスを排出するガス排出経路を備え、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化手段と、前記重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して前記重水素の濃度が低い状態とする低濃度化手段と、を備え、前記構造体を負極として、前記電圧発生部により前記構造体及び前記正極との間に電圧差を与えて前記電解溶液を電気分解して、前記重水素を発生させ、前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過する際に、前記構造体において核種変換を施される物質が前記重水素により核種変換される核種変換装置である。
【００１１】
重水素高濃度部において、構造体を電極の１つとして重水を含む電解溶液を電気分解させて重水素を発生させ、構造体表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする。一方、重水素低濃度部は、重水素高濃度部に対して相対的に重水素濃度が低い状態とする。これによって、構造体を挟んで重水素高濃度部と重水素低濃度部との間に重水素の濃度勾配を発生させることができる。重水素の濃度勾配によって、構造体の内部で重水素高濃度部側から重水素低濃度部側へと向かう重水素の流束が形成される。電気分解により発生した重水素は、構造体に吸蔵され、重水素低濃度部側へと透過していく。
【００１２】
従来、水素吸蔵金属（構造体）への水素や重水素の添加は、ガス圧を用いて実施されている。ガス圧を用いる場合、ファンデルワールス力（分子間力）により水素が構造体の表面に物理的に吸着し、原子解離（解離吸着、化学吸着）し、侵入型固溶化や、水素化合物生成により金属格子内に水素原子を拡散させる。一方、電気分解を用いて水素吸蔵金属（構造体）へ重水素を添加する場合、電解による等価水素圧（電極内部への充填水素圧力。また、水素過電圧、電解電圧に対応する）が、ガス圧を用いた場合と比較して大幅に高くなるため、重水素の充填密度を高くすることができる。
【００１３】
重水素が構造体を透過する間に、重水素と核種変換を施される物質との間で核種変換反応が発生し、核種変換を施される物質が核種変換される。重水が電気分解されると、重水素高濃度部内の電解溶液のイオン濃度が高くなる。電解溶液中のイオン濃度が高いほど、構造体近傍での電気二重の厚さが薄くなり、構造体近傍での電解強度が高くなる。これにより、電解溶液中の核種変換を施される物質のイオンが構造体に向かう加速エネルギーが高くなり、構造体に添加される核種変換を施される物質の量が増大する。また、電界強度が高いほど、構造体（電極）での重水の電気分解が促進される。この結果、本発明の核種変換方法では、核種変換反応量を増大させることができる。
【００１４】
電解溶液供給工程にて重水素高濃度部側に重水素を含む電解溶液を連続的に供給することにより、重水素高濃度部における重水素濃度を所望の範囲に長期間維持することが可能となる。従って、重水素高濃度部側を水素分圧の高い状態で長時間維持することができ、核種変換反応を長期間継続させることができる。また、構造体を透過しないガスは、ガス排出工程にて外部へと排気されるため、重水素高濃度部内を所定の圧力範囲に維持することができる。
【００１５】
上記態様では、管状の構造体を有している。構造体の長さを変えることにより、１つの装置での反応率を増減させることができる。また、構造体を管状とすることにより、装置容積を低減させることが可能である。
【００１６】
上記核種変換反応の一態様において、前記重水素高濃度部に供給される前の前記核種変換を施される物質のイオンを含む前記電解溶液の温度と、前記重水素高濃度部に供給される前記電解溶液の量と、前記重水素高濃度部に供給される重水の量とが調整されて、前記重水素高濃度部内の前記電解溶液中の前記核種変換を施される物質のイオンの濃度が調整される濃度調整工程を備える。
【００１７】
上記各種変換装置の一態様において、前記重水素高濃度部内の前記電解溶液に含まれる前記核種変換を施される物質の濃度を制御する濃度制御部を更に備え、前記濃度制御部が、前記電解溶液供給部において、前記重水に前記核種変換を施される物質を含む電解質塩を添加する電解質塩供給手段と、前記電解溶液の温度を調整する電界溶液温度調整部と、前記電解溶液供給部と前記重水素高濃度部との間に設けられ、前記電解溶液供給部から前記重水素高濃度部への前記電解溶液の供給量を調整する電解溶液供給量調整部と、前記重水素高濃度部に重水を供給する重水供給部と、を備える。
【００１８】
上述のように、構造体近傍の電解溶液中に含まれる核種変換を施される物質のイオン濃度が高いほど、構造体への核種変換を施される物質の添加量が増大するとともに、構造体での重水の電気分解が促進される。この結果、核種変換反応量を増大させることができる。
一方、重水の電気分解反応量は、核種変換反応量よりも多い。このため、反応が継続されると、核種変換を施される物質を含む電解質の濃度が高くなり、電解質塩が析出する。この電解質塩が電極に付着すると、上記の反応が阻害され、反応量が低下してしまう。
【００１９】
核種変換を施される物質を含む電解質の電解溶液への溶解量は、電解溶液の温度に依存する。すなわち、電解溶液の温度を高くすることにより、電解質の溶解量が増え、電解溶液中のイオン濃度を高くすることができる。また、電解溶液のイオン濃度は、電解溶液に重水を添加することによって低下させることができる。本発明に依れば、重水素高濃度部内の電解溶液中のイオン濃度を調整することができ、核種変換反応量をコントロールすることができる。
また、核種変換を施される物質のイオンの濃度を調整することにより、電解質塩の析出を防止することができる。
【００２０】
上記核種変換反応の一態様において、前記重水素高濃度部が前記電解溶液の流通方向で複数の領域に区分けされ、複数の前記領域の各々で前記核種変換を施される物質のイオンの濃度が調整される。
この場合、複数の前記領域において、前記重水素高濃度部に前記重水が供給されることが好ましい。
【００２１】
上記核種変換装置の一態様において、前記重水素高濃度部が前記電解溶液の流通方向で複数の領域に区分けされ、複数の前記重水供給部を有し、複数の前記領域において、前記重水素高濃度部に複数の前記重水素供給部がそれぞれ接続される。
【００２２】
管状の構造体である場合、電解溶液の上流側と下流側とでイオン濃度に差が生じる。そこで、重水素高濃度部が複数の領域に区分けされて、各々の領域でイオン濃度を調整すれば、核種変換量を構造体で均一にしたり、領域毎に核種変換量を変えるなどして、より効率的に核種変換反応量の制御を実施できる。また、重水素高濃度部での電解質塩の析出を確実に抑制することができる。
【００２３】
上記核種変換反応の一態様において、前記構造体の前記重水素低濃度部側の表面を、前記構造体の重水素高濃度部側の温度よりも高くなるように加温し、前記構造体の厚さ方向に温度勾配を形成する。
この場合、前記重水素高濃度部が複数の前記領域に区分けされる場合に、複数の前記領域の各々で、複数の前記領域に位置する前記構造体の前記重水素低濃度部側の表面が加温されることが好ましい。
【００２４】
上記核種変換装置の一態様において、前記構造体の前記重水素低濃度部側を、前記構造体の前記重水素高濃度部側よりも高い温度に加温する加温部を備える。
この場合、前記重水素高濃度部が複数の前記領域を有する場合に、複数の前記領域に対応する位置に、複数の前記加温部が設置されることが好ましい。
【００２５】
構造体を構成する水素吸蔵金属または水素吸蔵合金、特にパラジウムは、温度が低い方がより水素を吸蔵しやすい傾向を示す。よって、温度勾配を形成させることで、重水素が構造体の重水素高濃度部側表面に存在しやすくなる。これにより、構造体の厚さ方向に重水素の濃度勾配を生じさせることができ、核種変換反応量を増大させることが可能となる。
【発明の効果】
【００２６】
本発明によれば、重水素高濃度部の水素圧力を相対的に高くする手法として電気分解を用いることで、核種変換量を大幅に増大させることができる。それにより、例えば核廃棄物の無害化処理など、現在は不可能とされている廃棄物処理を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】第１実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
【図２】構造体の断面図である。
【図３】電解質濃度と核種変換を施される物質の添加量との関係を示すグラフである。
【図４】第２実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
〔第１実施形態〕
図１は、本実施形態に係る核種変換装置の概略図である。
核種変換装置１は、構造体２、重水素高濃度部３、重水素低濃度部４、高濃度化手段５、及び、低濃度化手段６を備えている。
【００２９】
構造体２は、管状形状を有する。構造体２は、パラジウム（Ｐｄ）またはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金と、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質とを有する。相対的に仕事関数が低い物質とは、例えば、仕事関数が３ｅＶ未満の物質であり、具体的には、ＣａＯなどとされる。核種変換装置において、構造体は負極の役割も果たす。
【００３０】
図２に、構造体２の断面の一例を示す。図２（ａ）の構造体２の断面形状は、円形、楕円形、四角形、六角形など特に制限はないが、後述する正極との配置関係に基づいて円形が最も好ましい。
構造体２は、Ｐｄ基板７の内側に積層膜８が形成される。図２（ｂ）は、図２（ａ）の一部分を拡大した概略図である。積層膜８は、例えばＣａＯ層８ａ（厚さ：２ｎｍ）とＰｄ層８ｂ（厚さ：２０ｎｍ）とが交互に１０層積層された構成とされる。ＣａＯ層８ａ及びＰｄ層８ｂは、アルゴンイオンビームスパッタ法によって、エッチング処理後のＰｄ基板７上に、交互に製膜される。
図２の構造体２は、例えば板状のＰｄ基板上にＣａＯ層及びＰｄ層を積層させたのち、管上に成形して作製される。
【００３１】
構造体２の内側（Ｐｄ基板７と反対側）の表面に、核核種変換を施される物質が、例えば真空蒸着やスパッタ法などの製膜処理によって添加されていても良い。核種変換を施される物質としては、セシウム（Ｃｓ）、炭素（Ｃ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、ナトリウム（Ｎａ）などが挙げられる。
【００３２】
重水素高濃度部３は、管状の構造体２の内側に画定される。管状の構造体２の両端部が治具１０により封止されて、重水素高濃度部３が気密保持可能とされている。
【００３３】
重水素高濃度部３内に電解溶液５０が収容される。一方の治具１０に配管１１が接続され、重水素高濃度部３から液体（電解溶液）が排出可能となっている。
【００３４】
構造体２よりも径が大きいケーシング１２の中に、構造体２がケーシング１２の壁面に接触しないように収納される。ケーシング１２と構造体２との間の空間が、重水素低濃度部４とされる。重水素低濃度部４の両端が治具１０により封止されて、重水素低濃度部４が気密保持可能とされている。
【００３５】
ケーシング１２の外周に、加温部１３が設置される。加温部１３は、ニクロムヒーターなどとされる。加温部１３には、構造体２の重水素低濃度部側の温度を検出し制御する制御装置（図示せず）が接続されている。制御装置は、構造体２の重水素高濃度部３側の温度と重水素低濃度部４側の温度とを検知できる熱電対（図示せず）を有する。重水素高濃度部３側の温度は、構造体２の温度を直接計測しても良いし、重水素高濃度部３内の電解溶液５０の温度を計測しても良い。
構造体２の重水素低濃度部側の温度と、重水素高濃度部３内の電解溶液の温度とに基づき、構造体２の重水素低濃度部４側（Ｐｄ基板側）が所定温度となるよう加温部１３を制御する。
【００３６】
高濃度化手段５は、電圧発生装置１４、正極１５、電解溶液供給部１６、及び、ガス排出経路１７から構成されている。
【００３７】
正極１５は、白金棒などとされる。正極１５は重水素高濃度部３内部に配置され、構造体２の内側面（重水素高濃度部側の面）と間隔をあけて配置されている。このとき、構造体２の断面を円形として、円形の中心位置に正極を配置されると、正極１５と構造体２（負極）との間の電界強度を略一定にすることができる。
【００３８】
電圧発生装置１４は、重水素高濃度部３の外に位置し、正極１５と構造体２（負極）との間に電圧差を与える。
【００３９】
電解溶液供給部１６は、第１電解溶液タンク２０、第２電解溶液タンク３０、電解溶液供給経路２１，３１、除湿部２２，３２、及びガス源（図示せず）を備える。
【００４０】
第１電解溶液タンク２０には、電解溶液として重水素を含む溶液（重水）が収容される。第１電解溶液タンク２０は、電解溶液供給経路２１を介して第２電解溶液タンク３０に接続される。電解溶液供給経路２１の一端は、第１電解溶液タンク２０内に収容された重水５２に浸漬するよう配置される。電解溶液供給経路２１にはバルブ２３が設けられている。
【００４１】
第２電解溶液タンク３０には、電解溶液５１が収容される。電解溶液供給経路３１の一端は、第２電解溶液タンク３０内に収容された電解溶液５１に浸漬するように配置される。電解溶液供給経路３１の他端は、治具１０の一方に接続される。これにより、第２電解溶液タンク３０と重水素高濃度部３とが電解溶液供給経路３１を介して接続される。電解溶液供給経路３１にはバルブ３３が設けられている。
【００４２】
第１電解溶液タンク２０及び第２電解溶液タンク３０には、それぞれ、ガス供給経路２４，３４を介して除湿部２２，３２、及びガス源が接続されている。ガス供給経路２４，３４には、それぞれバルブ２５、３５が設置される。除湿部２２，３２は、シリカゲル等による除湿機能付フィルターなどである。ガス源は、不活性ガスが充填されたボンベ、例えば、窒素（Ｎ２）ボンベ、アルゴン（Ａｒ）ボンベ、及びＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）などとされる。
【００４３】
ガス排出経路１７は、重水素高濃度部３内のガスを外部に排出できるよう逆止弁（＜１気圧）１８を介して重水素高濃度部３に接続されている。
【００４４】
重水素低濃度部４は、低濃度化手段６を備えている。図１において、低濃度化手段６は、ターボ分子ポンプ及びドライポンプなどの排気装置とされ、真空引きすることで重水素低濃度部４内を重水素高濃度部３よりも重水素圧力が低い状態に維持する。
【００４５】
低濃度化手段６は、不活性ガス供給装置及び排出経路を備える構成としても良い。この場合、不活性ガス供給装置は、ガス源及び除湿部から構成される。ガス源は、例えば窒素（Ｎ２）ボンベ、アルゴン（Ａｒ）ボンベ、及びＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）などとされる。排気経路は、逆止弁を介して重水素低濃度部４に接続される。
【００４６】
本実施形態の核種変換装置１は、濃度制御部を備える。濃度制御部は、電解質塩供給手段、電解溶液温度調整部４１、電解溶液供給量調整部、及び、重水供給部４２を備える。
【００４７】
図１において、電解質塩供給手段は、第２電解溶液タンク３０中に配置された核種変換を施される物質を含む電解質塩４０とされる。電解質塩４０は、第２電解溶液タンク３０の底部のように、電解溶液５１に一部または全部が浸漬する位置に配置される。電解質塩供給手段は、核種変換を施される物質を含む電解質塩が第２電解溶液タンク３０の外部から電解溶液５１中に投入される装置構成（例えば電解質塩を収容するタンク及びバルブなど）としても良い。核種変換を施される物質を含む電解質塩は、例えばＣｓＮＯ３、ＣｓＯＨ、ＮａＮＯ３、Ｓｒ（ＮＯ３）２、Ｂａ（ＮＯ３）２等とされる。第２電解溶液タンク３０中の電解溶液５１には、核種変換を施される物質を含む電解質塩が溶解する。従って、電解溶液５１には、核種変換を施される物質のイオン（例えば、Ｃｓ＋、Ｓｒ２＋など）が含まれる。
【００４８】
電解溶液温度調整部４１として、第２電解溶液タンク３０の周囲にヒータが設置される。ヒータは、第２電解溶液タンク３０中の電解溶液５１の温度を調整する。
【００４９】
電解溶液供給量調整部は、電解溶液供給経路３１に設けられたバルブ３３とされる。バルブ３３の開度により、重水素高濃度部３への電解溶液供給量が制御される。
【００５０】
重水供給部４２は、第３電解溶液タンク４３、重水供給経路４４、バルブ４５、及びガス源（図示せず）を備える。
【００５１】
第３電解溶液タンク４３には、重水素を含む溶液（重水）が収容される。重水供給経路４４の一端は、第３電解溶液タンク４３内に収容された重水５３に浸漬するように配置される。図１において、重水供給経路４４の他端は電解溶液供給経路３１に接続される。これにより、第３電解溶液タンク４３は、重水供給経路４４及び電解溶液供給経路３１を介して重水素高濃度部３に接続される。あるいは、重水供給経路４４の他端が一方の治具１０に直接接続される構成としても良い。重水供給経路４４には、バルブ４５が設けられている。
【００５２】
第３電解溶液タンク４３には、ガス供給経路４６を介して除湿部４７及びガス源が接続されている。ガス供給経路４６には、それぞれバルブ４８が設置される。ガス供給経路４６、除湿部４７、及びガス源は、電解溶液供給部１６と同じ構成とされる。
【００５３】
重水素高濃度部３に濃度計測部４９が接続される。濃度計測部４９は、イオン濃度計あるいはｐＨ計とされ、重水素高濃度部３内の電解溶液中のイオン濃度を計測する。
【００５４】
第１実施形態の核種変換装置を用いた核種変換方法について説明する。
図１の核種変換装置において、重水素高濃度部３及び重水素低濃度部４は、治具１０により液密及び気密状態に封止される。
【００５５】
（電解溶液供給工程）
電解溶液供給部１６が重水素高濃度部３内に電界溶液を供給する。
第１電解溶液タンク２０にガス供給経路２４及び除湿部２２を介してガス源からＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）＿Ｎ２が供給される。第１電解溶液タンク２０内の重水は、Ｎ２を伴って第１電解溶液タンク２０から電解溶液供給経路２１を経由して第２電解溶液タンク３０に搬送される。
【００５６】
第２電解溶液タンク３０内で、核種変換を施される物質を含む電解質塩４０が電解溶液５１に溶解する。第２電解溶液タンク３０中の核種変換を施される物質のイオンの濃度は、第２電解溶液タンク３０への電解溶液供給量及び電解溶液５１の温度により調整される。なお、系外から電解質塩を投入する場合は、電解質塩の供給量によっても、イオン濃度が調整される。
【００５７】
核種変換を施される物質のイオンを含む電解溶液５１が、第２電解溶液タンク３０から電解溶液供給経路３１を経由して重水素高濃度部３に供給される。電解溶液の供給と同時に、配管１１を通じて重水素高濃度部３から電解溶液が排出される。これにより、重水素高濃度部３内において、電解溶液供給経路２１に接続される一方端部から配管１１に接続される他方端部に向かう電解溶液の流れが発生する。重水素高濃度部３内の電解溶液５０が常に正極１５を浸漬する量が維持されるように、重水素高濃度部３への電解溶液の供給量が制御される。
【００５８】
（低濃度化工程）
低濃度化手段６により重水素低濃度部４内を重水素圧力の低い状態とする。詳細には、真空ポンプを用いて、重水素低濃度部４内を真空状態とし、これを維持する。重水素低濃度部４内の圧力は＜０．１Ｐａとされると良い。
【００５９】
低濃度化手段６として不活性ガス供給装置及び排気経路を設置した場合、不活性ガス供給装置は重水素低濃度部４に不活性ガスを供給する。重水素低濃度部４内の圧力が所定値（１気圧）を超えると逆止弁が開放されて重水素低濃度部４内のガスが外部へと排気される。重水素低濃度部４が不活性環境とされることにより、重水素低濃度部４内の重水素分圧が実質的に０に維持される。
【００６０】
（高濃度化工程）
電圧発生装置１４にて正極１５に電力を印加し、正極１５と負極（構造体）２との間に電圧差を発生させる。電圧差は、少なくとも２Ｖ以上とされる。これにより、構造体２の内側表面（Ｐｄ基板と反対側の面）上で重水（Ｄ２Ｏ）が電気分解されて、重水素ガス（Ｄ２）と酸素ガスとが発生する。電圧差が２Ｖより小さいと、電気分解反応が十分に進まない。
構造体２を挟んで重水素高濃度部３と重水素低濃度部４との間に重水素の濃度勾配が生じ、重水素が重水素高濃度部３から構造体２を透過して重水素低濃度部４に移動する。
【００６１】
本実施形態では、この時、加温工程を実施しても良い。
（加温工程）
加温部１３により重水素低濃度部４側が所定温度に加温される。詳細には、制御装置により構造体２の重水素低濃度部４側（Ｐｄ基板側）の温度と重水素高濃度部３側（Ｐｄ基板と反対側、あるいは、電解溶液５０）が計測され、得られた温度情報が制御装置へと送信される。制御装置は、該温度情報に基づいて、加温部１３による構造体２の加温を制御する。
【００６２】
構造体２の表面の層であるＰｄ層８ｂは、低温で重水素を吸蔵しやすい特性を有する。電解溶液５０を冷却することにより、構造体２の重水素高濃度部３側（Ｐｄ層）に充填される重水素量が増加する。核種変換量は重水素量に依存するため、構造体２の重水素密度を上げることで、核種変換量を増大させることが可能となる。
【００６３】
一方、構造体２の温度は高い方が、重水素の拡散を促進させることができる。構造体２の重水素低濃度部４側を加温し、構造体の厚さ方向に温度勾配を形成させることで、重水素の透過量を増やすことができる。
【００６４】
従って、重水素低濃度部４側の温度が重水素高濃度部３側の温度よりも高くなるように、加温部１３が重水素低濃度部４側の構造体２を加温する。このときの温度勾配は、５０℃程度あると好ましい。
【００６５】
（核種変換工程）
上記のように、濃度勾配及び温度勾配により、重水素ガスが重水素高濃度部３側から重水素低濃度部４側に向かって構造体２を透過する。電圧発生装置１４にて正極１５に電力を印加すると、電解溶液中の核種変換を施される物質のイオンは、構造体２（負極）側に移動し、構造体２の内部に侵入する。
【００６６】
重水素が構造体２を透過する際に、構造体２において核種変換を施される物質（イオン）が核種変換される。例えば、１３３Ｃｓ→１４１Ｐｒ、１３８Ｂａ→１５０Ｓｍ、８８Ｓｒ→９６Ｍｏ、２３Ｎａ→２７Ｎａ→２７Ｍｇ→２７Ａｌなどの核種変換反応が生じる。また、予め構造体２に核種変換を施される物質としてＣを添加した場合、１２Ｃ→２４Ｍｇ→２８Ｓｉ→３２Ｓの反応が生じる。
【００６７】
核種変換反応量は、構造体への重水素の透過量、及び、構造体に付着する核種変換を施される物質のイオン量に依存する。
【００６８】
正極１５と構造体２との間の電圧差が一定の場合、重水素高濃度部３の電解溶液中のイオン濃度が高いほど、正極１５及び構造体２（負極）表面での電気二重層の厚さが薄くなる。電気二重層での電界強度が高くなるので、核種変換を施される物質のイオンが構造体２に向かって加速されるエネルギーが高くなる。
【００６９】
図３は、電解溶液（重水ベース）中の電解質塩（ＣｓＮＯ３）濃度と、構造体表面に付着したＣｓ量の相間関係を表すグラフである。同図において、横軸はＣｓＮＯ３濃度、縦軸はＣｓ付着量である。構造体は、平板上のＰｄ基板に、図２と同様にＰｄ層とＣａＯ層とを計１０層交互に積層させたものとした。正極及び負極間の電圧差を１Ｖとして１０秒間持続させた後に、構造体表面に付着したＣｓ量をＩＣＰ＝ＭＳを用いて測定した。図３に示されるように、電解溶液中のイオン濃度が高いほど、構造体内に付着する核種変換を施される物質の量が増大する。
電気二重層での電界強度が高いほど、正極１５及び構造体２（負極）での電気分解反応が促進される。このため、発生する重水素量も増大する。
【００７０】
従って、電解溶液中のイオン濃度が高いほど、核種変換反応量が増大することになる。すなわち、イオン濃度を調整すれば、核種変換量を制御可能である。最も核種変換反応量が多くなるのは、核種変換を施す物質を含む電解質塩の飽和濃度である。例えば、２０℃での飽和濃度は、ＣｓＮＯ３の場合１．２ｍｏｌ／ｌ、ＣｓＯＨの場合２６．３ｍｏｌ／ｌである。
【００７１】
また、電気分解反応で消費される重水量は、核種変換反応で消費される核種変換が施されるイオン量よりも多い。このため、反応の継続により重水素高濃度部３内の電解溶液中のイオン濃度が高くなり、飽和濃度を超えて電極表面や壁面に電解質塩が析出する。電解質塩が電極表面に析出すると上記反応が抑制される。
【００７２】
本実施形態は、重水素高濃度部３内の電解溶液中の核種変換を施される物質のイオン濃度を調整する濃度調整工程を備えても良い。濃度調整工程により、電解質塩の析出を抑制できる他、核種変換反応量を制御することができる。
（濃度調整工程）
重水素高濃度部３内の電解溶液中のイオン濃度は、濃度計測部４９により管理する。濃度計測部４９により取得されたイオン濃度に基づいて、重水素高濃度部３内のイオン濃度が調整される。
【００７３】
イオン濃度を増加させる場合、第２電解溶液タンク３０内の電解溶液５１中のイオン濃度を高くし、第２電解溶液タンク３０からの電解溶液５１の供給量を増大させる。電解溶液５１中のイオン濃度を高くするには、電解溶液温度調整部４１により電解溶液５１の温度を高くする。系外から電解質塩を第２電解溶液タンク３０中に投入する場合は、昇温と共に投入量を増加させても良い。第２電解溶液タンク３０中の電解溶液５１の水位を確保できるように、第１電解溶液タンク２０からの重水５２の供給量が調整される。
【００７４】
イオン濃度を低下させる場合、第２電解溶液タンク３０内の電解溶液５１中のイオン濃度を低下させるとともに、重水素高濃度部３内の重水の割合を増大させる。電解溶液５１中のイオン濃度を低下させるためには、電解溶液温度調整部４１により電解溶液５１の温度を低くする。重水素高濃度部３内の重水の割合を増大させるには、第２電解溶液タンク３０からの電解溶液５１の供給量を低減するか、バルブ４５を開放し、第３電解溶液タンク４３から重水５３を重水素高濃度部３に供給する。
【００７５】
上記のように、重水素高濃度部３への電解溶液供給量を変動させる場合は、正極１５及び構造体２が電解溶液液面よりも下に位置するように、電解溶液の供給量を調整する。
【００７６】
また、重水素高濃度部３内では、電解溶液の流通方向に下流側の領域の方で重水の電気分解反応が進行しているため、電解質濃度が高くなる傾向にある。このため、濃度計測部４９を重水素高濃度部３の電解溶液下流側に設置し、下流側の重水素高濃度部３の電解溶液中のイオン濃度に応じて、重水素高濃度部３内の電解溶液の温度を上昇させても良い。この場合、電解溶液温度調整部４１により電解溶液５１の温度を上昇させても良いし、上昇した温度勾配が維持される範囲で加温部１３の温度を上昇させても良い。
【００７７】
（ガス排出工程）
重水素高濃度部３内で電気分解が進むと、それに伴い重水素ガス及び酸素ガスが発生する。また、電解溶液を重水素高濃度部３に供給する際には重水素高濃度部３内に窒素ガスが流入する。本実施形態では、重水素高濃度部３内の圧力が１気圧（１×１０５Ｐａ）以上となると逆止弁１８が開放され、重水素高濃度部３内から余剰の重水素ガス、酸素ガス及び窒素ガスが排出される。
【００７８】
なお、図１の核種変換装置１では、核種変換反応を生じさせるセクションであるケーシング１２（重水素高濃度部３と重水素低濃度部４）が１つであるが、複数設置しても良い。こうすることで、１つの核種変換装置１での反応量を高めることができる。この場合、電解溶液供給部１６は複数のケーシング１２で共通とし、ケーシング１２は電解溶液の流れに対し並列になるように接続させる。重水素低濃度部４を複数のケーシング１２で共通して接続させても良い。
本実施形態では構造体２を管状にしているため、ケーシング１２容量を小さくすることができ、複数のケーシング１２を設置した場合でも装置容量が小さくて済むという利点がある。
【００７９】
〔第２実施形態〕
図４は、第２実施形態に係る核種変換装置の概略図である。特に説明がない構成については、第１実施形態の核種変換装置と同様の構成とされ、同一の符号が付されている。
本実施形態の核種変換装置１００は、重水素高濃度部３が電解溶液の流通方向に複数の領域（図４では３つの領域１０１ａ〜１０１ｃ）に区分けされている。区分けする領域の数は、構造体２（重水素高濃度部３）の長さに応じて適宜設定される。
【００８０】
各領域１０１ａ〜１０１ｃおいて、それぞれ重水供給部１０２ａ〜１０２ｃが重水素高濃度部３に接続される。重水供給部１０２ａ〜１０２ｃは、第１実施形態と同様の構成とされる。重水供給部１０２ａ〜１０２ｃは、重水素高濃度部３の領域１０１ａ〜１０１ｃにそれぞれ重水を供給する。領域１０１ａ〜１０１ｃに対応する位置で、重水素高濃度部３内のイオン濃度を計測する濃度計測部１０３ａ〜１０３ｃが設置される。
【００８１】
領域１０１ａ〜１０１ｃに対応する位置において、ケーシング１２の外周に加温部１０４ａ〜１０４ｃが設置される。
【００８２】
第２実施形態の核種変換装置を用いた核種変換方法について説明する。
第１実施形態と同様にして、電解溶液供給工程、低濃度化工程、及び、高濃度化工程が実施される。
【００８３】
（加温工程）
加温部１０４ａ〜１０４ｃにより、重水素低濃度部４側が所定温度に加温される。各加温部１０４ａ〜１０４ｃの温度制御工程は、第１実施形態と同様である。加温部１０４ａ〜１０４ｃによる加温は、独立して実施される。こうすることで、各領域での重水素透過量を変えることができ、各領域での核種変換反応量をコントロールできる。
【００８４】
（核種変換工程）
第１実施形態と同様に、構造体２において核種変換を施される物質が核種変換される。
まず、領域１０１ａにおいて、電解溶液供給部１６から重水素高濃度部３に供給された電解溶液の電気分解反応と核種変換反応とが起こる。電気分解反応により消費される重水量は、核種変換反応で消費されるイオン量よりも多い。このため、領域１０１ａで反応が継続されると、領域１０１ａの電解溶液中のイオン濃度が高い状態になる。
イオン濃度が高い電解溶液は、領域１０１ａから領域１０３ｂ及び領域１０３ｃに向かって重水素高濃度部３内を流通する。領域１０１ｂ，１０１ｃにおいても、領域１０１ａと同様の反応が起こる。
【００８５】
（濃度調整工程）
上述のように、重水の電気分解により電解溶液中のイオンが濃縮される。第１実施形態と同様に、重水素高濃度部３内に電解質塩が析出しないように、また、核種変換反応量を制御するために、重水素高濃度部３内のイオン濃度が調整される。本実施形態においては、各領域１０１ａ〜１０１ｃのイオン濃度が独立して調整される。
【００８６】
濃度計測部１０３ａ〜１０３ｃが、設置される領域１０１ａ〜１０１ｃにおける重水素高濃度部３内の電解溶液中のイオン濃度を計測する。
【００８７】
イオン濃度を増加させる場合、第１実施形態と同様の方法で、第２電解溶液タンク３０内の電解溶液５１中のイオン濃度を高くし、第２電解溶液タンク３０からの電解溶液５１の供給量を増大させる。領域１０１ｂ及び領域１０１ｃに関しては、領域１０１ａでの電気分解量を増大させることにより、領域１０１ａでの電解溶液濃度を高めることができる。
【００８８】
イオン濃度を低下させる場合、第１実施形態と同様の方法で、第２電解溶液タンク３０内の電解溶液５１中のイオン濃度を低下させる。また、重水供給部１０２ａ〜１０２ｃから重水供給経路１０５ａ〜１０５ｃを介して重水を供給して、重水素高濃度部３内の重水の割合を増大させる。このとき、各濃度計測部１０３ａ〜１０３ｃが計測したイオン濃度に基づいて、領域１０１ａ〜１０１ｃのそれぞれで、バルブ１０６ａ〜１０６ｃの開度を調整して、第３電解溶液タンク１０７ａ〜１０７ｃからの重水供給量を調整する。
【００８９】
各領域で加温部１０４ａ〜１０４ｃによる加熱量を変えると、各領域での重水素透過量を変えることができる。加温部１０４ａ〜１０４ｃの温度を変えることによっても、各領域での電解溶液中のイオン濃度を調整することが可能である。
【００９０】
具体的に、電解溶液の流通方向の上流側の領域１０４ａよりも下流側の領域１０４ｃの方が、重水の電気分解反応が進行しているため、電解質濃度が高くなる傾向にある。下流側の領域１０４ｃで電解質塩の濃度が飽和濃度を超えると、電極表面や壁面に電解質塩が析出する。電解質塩が電極表面に析出すると上記反応が抑制される。
本実施形態では、下流側の領域ほど温度が高くなるように、加温部１０４ａ〜１０４ｃの温度を調整しても良い。この場合、第１実施形態で説明した重水素高濃度部３と重水素低濃度部４との間の温度勾配が維持されるように調整される。こうすることで、電解溶液下流側において、電気分解反応により重水量が減少しても、電解質塩の飽和濃度が高くなるので、析出を抑制することができる。
【符号の説明】
【００９１】
１，１００  核種変換装置
２  構造体（負極）
３  重水素高濃度部
４  重水素低濃度部
５  高濃度化手段
６  低濃度化手段
７  Ｐｄ基板
８  積層膜
８ａ  ＣａＯ層
８ｂ  Ｐｄ層
１０  治具
１１  配管
１２  ケーシング
１３，１０４ａ〜１０４ｃ  加温部
１４  電圧発生装置
１５  正極
１６  電解溶液供給部
１７  ガス排出経路
１８  逆止弁
２０  第１電解溶液タンク
２１，３１  電解溶液供給経路
２２，３２，４７  除湿部
２３，２５，３３，３５，４５，４８，１０６ａ〜１０６ｃ  バルブ
２４，３４，４６  ガス供給経路
３０  第２電解溶液タンク
４０  電解質塩
４１  電解溶液温度調整部
４２，１０２ａ〜１０２ｃ  重水供給部
４３，１０７ａ〜１０７ｃ  第３電解溶液タンク
４４，１０５ａ〜１０５ｃ  重水供給部
４９，１０３ａ〜１０３ｃ  濃度計測部
５０，５１  電解溶液
５２，５３  重水
１０１ａ〜１０１ｃ  領域
【図１】
2014070986.tif 000003
【図２】
2014070986.tif 000004
【図３】
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【図４】
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