(57)【要約】【課題】半導体装置のオーバーモールドアンダーフィル材として有用な、硬化性および充填性に優れる射出成形用液状樹脂組成物、およびそれを用いた半導体装置を提供する。【解決手段】射出成形用液状樹脂組成物は、（Ａ）液状エポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂、（Ｂ）液状アミン系硬化剤を含む硬化剤、（Ｃ）下記一般式で表されるレゾルシノール化合物および（Ｄ）無機充填剤を含み、（Ｃ）成分の含有量が組成物全体の０．１質量％以上１．０質量％以下である。また半導体装置は、そのような射出成形用液状樹脂組成物の射出成形によって製造されて成る。【化１】2014227465.tif 000007式中、Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜５のアルキル基を表す。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）液状エポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂、（Ｂ）液状アミン系硬化剤を含む硬化剤、（Ｃ）下記一般式で表されるレゾルシノール化合物および（Ｄ）無機充填剤を含み、
（Ｃ）成分の含有量が組成物全体の０．１質量％以上１．０質量％以下であることを特徴とする射出成形用液状樹脂組成物。
【化１】
2014227465.tif 000006
（式中、Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜５のアルキル基を表す。）
【請求項２】
前記一般式（１）中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ４が水素原子であり、Ｒ３が水素原子または炭素数１〜５のアルキル基であることを特徴とする請求項１記載の射出成形用液状樹脂組成物。
【請求項３】
（Ｄ）成分は、平均粒子径が０．１μｍ以上５０μｍ以下であって、含有量が組成物全体の４０質量％以上７０質量％以下であることを特徴とする請求項１または２記載の射出成形用液状樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか１項記載の射出成形用液状樹脂組成物の射出成形によって製造されて成ることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、射出成形用液状樹脂組成物、およびそれを用いて製造される半導体装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電気・電子機器の高性能化・軽量化により、電気・電子回路の高集積化が進み、それに伴い、電極間も狭ギャップ化し、高密度化してきている。その結果、実装方式もアレイ状に並んだバンプを接続するフリップチップ接続が一般的になっている。
【０００３】
この実装方式では、基板と半導体チップがバンプを介して接続されるが、基板と半導体チップの熱膨張係数の差に起因してバンプに熱ストレスが加わり、破損が生じるおそれがある。このため、基板と半導体チップの間にアンダーフィル材を充填して接合強度の強化を図り、その後、全体をモールド材でトランスファー成形している。
【０００４】
しかしながら、このようにアンダーフィル材の充填後に成形を行う方法では、アンダーフィル材の充填とモールド材による成形の２工程を必要とするため、生産効率が低い。
【０００５】
そこで、非液状の、いわゆるオーバーモールドアンダーフィル材によるトランスファー成形または圧縮成形によって、アンダーフィルとモールドを一括して行う技術が開発されている。しかし、この方法に用いるオーバーモールドアンダーフィル材は、溶融時の粘度が高い。このため、基板や半導体チップが損傷したり、狭ギャップに未充填部分が残るなどの問題がある。
【０００６】
一方、液状の樹脂組成物を射出成形する方法が提案されている。この方法では、成形時の樹脂粘度が低いため、上記のトランスファー成形または圧縮成形を用いる方法に比べ、基板や半導体チップが損傷するおそれは少なく、狭ギャップへの充填性も良好である。しかし、この方法で用いられる従来の液状の樹脂組成物は、硬化剤にアミン系硬化剤を使用しているため、硬化速度が遅いという問題がある。また、狭ギャップへの充填性の点でも必ずしも十分ではない。
【０００７】
上記問題に関し、例えば、ヒドラジド化合物を使用することにより硬化速度を早めた液状樹脂組成物（例えば、特許文献１参照。）、界面活性剤を配合して低粘度化を図り、充填性を高めた液状樹脂組成物（例えば、特許文献２参照。）などが提案されている。しかしながら、前者では非常に速い硬化速度を与えると耐熱性や接着力などが低下する。また、後者では、イオン性不純物の混入や相分離などが懸念される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１０−９５７０２号公報
【特許文献２】特開２００８−１１１１０６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は上記従来技術の課題を解決するためになされたもので、半導体装置のオーバーモールドアンダーフィル材として有用な、硬化性および充填性が良好で、かつ耐熱性や接着力の低下、イオン性不純物の混入、相分離などのおそれのない射出成形用液状樹脂組成物、およびそのような射出成形用液状樹脂組成物を用いて製造された半導体装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の一態様に係る射出成形用液状樹脂組成物は、（Ａ）液状エポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂、（Ｂ）液状アミン系硬化剤を含む硬化剤、（Ｃ）下記一般式で表されるレゾルシノール化合物および（Ｄ）無機充填剤を含み、（Ｃ）成分の含有量が組成物全体の０．１質量％以上１．０質量％以下であることを特徴としている。
【化１】
2014227465.tif 000002
（式中、Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜５のアルキル基を表す。）
【００１１】
また、本発明の他の一態様に係る半導体装置は、上記射出成形用液状樹脂組成物の射出成形によって製造されて成ることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、半導体装置のオーバーモールドアンダーフィル材として有用な、硬化性および充填性が良好で、かつ耐熱性や接着力の低下、イオン性不純物の混入、相分離などのおそれのない射出成形用液状樹脂組成物、およびそのような射出成形用液状樹脂組成物を用いて製造された高信頼性の半導体装置を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施形態を詳細に説明する。なお、以下の記載は本発明の実施態様の一例であり、本発明の要旨を超えない限り、以下の記載に限定されるものではない。
【００１４】
本発明の射出成形用液状樹脂組成物は、（Ａ）液状エポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂、（Ｂ）液状アミン系硬化剤を含む硬化剤、（Ｃ）レゾルシノール化合物および（Ｄ）無機充填剤を含有するものである。
【００１５】
本発明に用いる（Ａ）成分のエポキシ樹脂は、液状エポキシ樹脂を含むものである。液状エポキシ樹脂は、常温で液状のものであれば、分子構造などに特に制限されることなく使用することができる。具体例としては、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、水添ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールＡＦ、レゾルシノール、フェノールノボラック、クレゾールノボラックなどのフェノール類をエピクロルヒドリンを用いてエポキシ化したフェノール系グリシジルエーテル型エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールなどのアルコール類をエピクロルヒドリンを用いてエポキシ化したアルコール系グリシジルエーテル型エポキシ樹脂；フタル酸、ダイマー酸など多塩基酸をエピクロルヒドリンを用いてエポキシ化したグリシジルエステル型エポキシ樹脂；ｐ−アミノフェノール、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸などのアミン化合物をエピクロルヒドリンを用いてエポキシ化したグリシジルアミン型エポキシ樹脂などが挙げられる。これらの液状エポキシ樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して用いてもよい。（Ａ）液状エポキシ樹脂としては、なかでもビスフェノール型エポキシ樹脂およびグリシジルアミン型エポキシ樹脂が好ましく、特に、ビスフェノール型のエポキシ樹脂が好ましい。
【００１６】
本発明においては、本発明の効果を阻害しない範囲であれば、上記液状エポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂、すなわち固形のエポキシ樹脂を併用することができる。固形のエポキシ樹脂は、１５０℃以下で液状になるものであることが好ましい。
【００１７】
本発明に用いる（Ｂ）成分の硬化剤は、液状アミン系硬化剤を含むものである。液状アミン系硬化剤は、常温で液状のものであれば、特に制限されることなく使用することができる。具体例としては、ジエチレンアミン、トリエチレンテトラミン、ｍ−キシレンジアミン、２−メチルペンタメチレンジアミンなどの脂肪族ポリアミン；１，３−ビスアミノメチルシクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシ）メタン、ノルボルネンジアミン、１，２−ジアミノシクロヘキサンなどの脂環式ポリアミン；Ｎ−アミノエチルピペラジン、１，４−ビス（２−アミノ−２−メチルプロピル）ピペラジンなどのピペラジン型ポリアミン；ジアミノフェニルメタン、ｍ−フェニレンジアミン、ジアミノジフェニルスルホン、ジエチルトルエンジアミン、１−メチル−３，５−ジエチル−２，６−ジアミノベンゼン、１−メチル−３，５−ジエチル−２，４−ジアミノベンゼン、１，３，５−トリエチル−２，６−ジアミノベンゼン、３，３’−ジエチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン、３，５，３'，５‘−テトラメチル−４，４'−ジアミノジフェニルメタンなどの芳香族ポリアミンなどが挙げられる。これらの液状アミン系硬化剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して用いてもよい。（Ｂ）液状アミン系硬化剤としては、なかでも芳香族ポリアミンが好ましい。
【００１８】
本発明においては、本発明の効果を阻害しない範囲であれば、上記液状アミン系硬化剤以外の硬化剤、例えば、フェノール樹脂系硬化剤、酸無水物系硬化剤など、エポキシ樹脂の硬化剤として一般に知られるものを併用してもよい。併用する硬化剤は、固形のものであってもよい。
【００１９】
この（Ｂ）成分の硬化剤の配合量は、硬化剤の種類にもよるが、一般には、上記（Ａ）成分のエポキシ樹脂が有するエポキシ基数（ａ）に対する（Ｂ）成分の硬化剤が有する反応性基数（ｂ）の比（ｂ）／（ａ）が０．５〜１．６となる範囲が好ましく、０．６〜１．４となる範囲がより好ましい。
【００２０】
また、（Ｂ）硬化剤としてアミン系硬化剤のみを使用した場合には、その配合量は
組成物の全量に対して１質量％以上２０質量％以下が好ましく、３質量％以上１５質量％以下がより好ましい。１質量％未満では、組成物の硬化時間が遅くなり、またガラス転移温度Ｔｇが低下する。２０質量％を超えると、エポキシ樹脂との反応性が高くなり過ぎて充填性が低下する。
【００２１】
本発明に用いる（Ｃ）成分は、下記一般式（１）で表されるレゾルシノール化合物である。
【化２】
2014227465.tif 000003
式（１）中、Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜５のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉｓｏ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉｓｏ−ブチル基、ｓ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｔ−ペンチル基など）を表す。
【００２２】
（Ｃ）レゾルシノール化合物としては、エポキシ樹脂およびアミン硬化剤との相溶性や保存安定性の観点から、Ｒ１、Ｒ２およびＲ４が水素原子で、Ｒ３が水素原子または炭素数１〜５のアルキル基であるものが好ましく、Ｒ１〜Ｒ４がいずれも水素原子であるレゾルシノール、Ｒ１、Ｒ２およびＲ４が水素原子で、Ｒ３がメチル基である５−メチルレゾルシノールがより好ましい。レゾルシノール化合物は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
【００２３】
この（Ｃ）成分のレゾルシノール化合物は、組成物の全量に対して０．１質量％以上１．０質量％以下配合される。好ましくは０．２質量％以上０．８質量％以下であり、より好ましくは０．３質量％以上０．７質量％以下である。０．１質量％未満では、硬化時間が遅く、生産性が低下する。また、１．０質量％を超えると、硬化速度が速すぎて操作性が悪化するなどの支障を生じる。
【００２４】
本発明に用いる（Ｄ）成分の無機充填剤は、この種の樹脂組成物に一般に使用されているものであれば、特に制限されることなく使用することができる。その具体例としては、例えば、溶融シリカ、球状シリカ、結晶シリカ、破砕シリカ、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウムなどの酸化物粉末、水酸アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの水酸化物粉末、窒化ホウ素、窒化アルミ、窒化ケイ素などの窒化物粉末などが挙げられる。これらの無機充填剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
【００２５】
この（Ｄ）無機充填剤の平均粒子径は、０．１μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましく、０．５μｍ以上３０μｍ以下であることがより好ましい。平均粒子径が０．１μｍ未満では、組成物の粘度が上昇し、操作性が悪化するおそれがある。また、５０μｍを超えると、狭ギャップへの充填性が低下するおそれがある。なお、無機充填剤の平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定装置などを用いて測定することができる。
【００２６】
また、この（Ｄ）成分の無機充填剤の配合量は、組成物の全量に対して４０質量％以上７０質量％以下が好ましい。４０質量％未満では、熱膨張係数が大きくなったり、強度が低下したりするおそれがある。逆に、７０質量％を超えると、流動性が低下して射出成形が困難になるおそれがある。充填性を高め、また耐熱性などを向上させる観点から、無機充填剤の配合量は、組成物の全量に対して５５質量％以上７０質量％以下がより好ましい。
【００２７】
本発明の射出成形用液状樹脂組成物には、以上の各成分の他、本発明の効果を阻害しない範囲で、この種の組成物に一般に配合される、硬化促進剤、カップリング剤、離型剤（例えば、合成ワックス、天然ワックス、高級脂肪酸、高級脂肪酸などの金属塩など）、低応力付与材（例えば、シリコーンオイル、シリコーンゴムなど）、分散剤、イオン捕捉剤、希釈剤などを必要に応じて配合することができる。
【００２８】
硬化促進剤の具体例としては、イミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−イソプロピルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、４−メチルイミダゾール、４−エチルイミダゾール、２−フェニル−４−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニル−４，５−ジ（シアノエトキシ）メチルイミダゾール、１−ドデシル−２−メチル−３−ベンジルイミダゾリウムクロライド、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール塩酸塩、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２′−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−ウンデシルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−エチル−４′−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２−フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−メチルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−フェニルイミダゾリンなどのイミダゾール類；１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン−７（ＤＢＵ）、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］ノネン、５，６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン−７などのジアザビシクロ化合物及びこれらの塩；トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノールなどの三級アミン類；トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、ジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ（ｐ‐メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、ビス（ジフェニルホスフィノ）メタン、１，２‐ビス（ジフェニルホスフィノ）エタンなどの有機ホスフィン化合物；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィントリフェニルボランなどのテトラ‐またはトリフェニルボロン塩などが挙げられる。これらは１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２９】
カップリング剤としては、エポキシシラン系、アミノシラン系、ウレイドシラン系、ビニルシラン系、アルキルシラン系、有機チタネート系、アルミニウムアルコレート系などのカップリング剤が使用される。
【００３０】
本発明の射出成形用液状樹脂組成物を調製するにあたっては、（Ａ）液状エポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂、（Ｂ）液状アミン系硬化剤を含む硬化剤、（Ｃ）レゾルシノール化合物、（Ｄ）無機充填剤、および前述した必要に応じて配合される各種成分を、プラネタリミキサー、三本ロール、二本ロールなどの装置を用いて混合、混練し、必要に応じて脱泡処理する。脱泡処理は真空下で行うことが好ましい。
【００３１】
本発明の射出成形用液状樹脂組成物の２５℃における粘度は、充填性の観点から、１００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、０．１Ｐａ・ｓ以上５０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、０．１Ｐａ・ｓ以上１０Ｐａ・ｓ以下であることがより一層好ましい。射出成形用液状樹脂組成物の２５℃における粘度は、Ｅ型粘度計（３°コーン、Ｒ１４）を用いて回転数２．５ｒｐｍで測定することができる。
【００３２】
本発明の半導体装置は、上記射出成形用液状樹脂組成物を用いて射出成形により半導体素子を封止することにより製造することができる。以下、その方法の一例を記載する。
【００３３】
まず、射出成形用金型のキャビティ内に、半導体チップをフリップ接続により実装した基板をセットする。次いで、キャビティ内を真空ポンプなどにより吸引し、例えば、１０Ｔｏｒｒ（約１．３３ｋＰａ）にまで減圧した後、キャビティに連通する樹脂注入口より上記射出成形用液状樹脂組成物を注入する。注入した射出成形用液状樹脂組成物がキャビティ内に十分に充填されたところで、金型を加熱して射出成形用液状樹脂組成物を硬化させる。この後、金型を開放し、成形品を取り出した後、後硬化により樹脂組成物を完全硬化させる。後硬化工程は、金型から取り出した複数の成形品を一括して加熱ステージ上に放置したり、加熱オーブン中に放置したりすることにより行うことができる。これにより、半導体チップが基板上に上記射出成形用液状樹脂組成物の硬化物によって封止固定された半導体装置が得られる。
【００３４】
なお、射出成形用金型のキャビティ内への射出成形用液状樹脂組成物の注入温度は、１１０℃以上１７５℃以下が好ましく、１３０℃以上１５０℃以下がより好ましい。注入温度が１１０℃未満または１７５℃を超えると成形性に問題が生ずるおそれがある。すなわち、１１０℃未満では組成物の粘度が上昇し、１７５℃を超えると硬化速度が速くなり過ぎるおそれがある。
【００３５】
本発明の射出成形用液状樹脂組成物は、狭ギャップへの充填性に優れ、また硬化速度が速く、かつ耐熱性に良好であるため、高い信頼性を有する半導体装置を得ることができる。
【００３６】
なお、本発明の半導体装置において封止固定される半導体素子としては、半導体チップの他、ダイオード、サイリスタ、トランジスタなどが例示される。
【００３７】
本発明の射出成形用液状樹脂組成物は、上記のように、狭ギャップへの充填性が良好で、かつ硬化性にも優れるため、アンダーフィルとモールドを一括して行うオーバーモールドアンダーフィル材として有用であるが、アンダーフィル材として使用することもできる。
【実施例】
【００３８】
次に、本発明を実施例および比較例により詳細に説明するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではない。なお、以下の実施例および比較例において使用した材料は表１に示した通りである。
【００３９】
【表１】
2014227465.tif 000004
【００４０】
実施例１〜３および比較例１〜５
表１に示す液状エポキシ樹脂ＩおよびII、アミン系硬化剤ＩおよびII、レゾルシノール、５−メチルレゾルシノール、フェノール樹脂、硬化促進剤、および球状溶融シリカを用い、表２に示す組成となるように各原料を配合し、三本ロールおよび真空脱泡機により混合混練を行い脱泡して、射出成形用液状樹脂組成物を調製した。
【００４１】
次いで、射出成形用金型を用い、調製された上記各射出成形用液状樹脂組成物により半導体チップの封止を行った。すなわち、まず、金型のキャビティ内に基板上に実装した半導体チップを収容した。次いで、キャビティ内を真空ポンプにて１０Ｔｏｒｒまで真空引きした後、キャビティ内に射出成形用液状樹脂組成物を１５０℃で射出充填し、０．５ＭＰａの加圧下、１１０℃で１時間の条件で射出成形用液状樹脂組成物を加熱硬化させた。その後、金型を開放し、硬化物を金型から取り出した後、１７５℃、１時間の条件で後硬化を行い、半導体装置を製造した。
【００４２】
上記各実施例および各比較例で得られた射出成形用液状樹脂組成物、および成形品について、下記に示す方法で各種特性を評価し、その結果を表２に併せ示した。なお、成形品の評価は、上記半導体装置とは別に、モデル素子（２枚のスライドガラス（２０ｍｍ×２０ｍｍ×１ｍｍ））を、その間に５０μｍのギャップが形成されるように、厚さ５０μｍのポリイミドテープを介して固定して作製）を用いて同じ成形条件で作製した成形品について行った。
【００４３】
＜樹脂組成物＞
（１）粘度
Ｅ型粘度計（３°コーン、Ｒ１４）を用い、温度２５℃、回転数２．５ｒｐｍの条件で測定した。
（２）ゲルタイム
ＪＩＳ  Ｃ  ２１６１の７．５．１に規定されるゲル化時間Ａ法に準じて、約１ｇのエポキシ樹脂組成物を１７５℃の熱盤上に塗布し、かき混ぜ棒にてかき混ぜ、ゲル状になりかき混ぜられなくなるまでの時間を測定した。
（３）ガラス転移温度（Ｔｇ）
エポキシ樹脂組成物を１７５℃、１時間の条件で硬化させて作製した５ｍｍ×５ｍｍ×１５ｍｍの試験片について、熱分析装置ＴＭＡ／ＳＳ１２０（セイコーインスツルメンツ社製  型名）により、２５℃から２００℃まで昇温して（昇温速度１０℃／分）熱膨張曲線を測定し、２接線の交点から求めた。
（４）熱膨張係数α１およびα２
（２）で求めた熱膨張曲線において、ガラス転移温度Ｔｇよりも低い温度領域から熱膨張係数α１を、またガラス転移温度Ｔｇよりも高い温度領域から熱膨張係数α２を求めた。
（５）充填性
射出成形用液状樹脂組成物の充填性は、射出圧などの影響も受けるが、毛細管現象の影響が特に大きいため、キャピラリーフローによる充填性を評価した。すなわち、上述した「モデル素子」を１１０℃の熱盤上に置き、温度が均一になったところで、「モデル素子」近傍に射出成形用液状樹脂組成物を塗布し、「モデル素子」内（２枚のスライドガラス間）に充填されるまでの時間を測定した。充填が完了しなかったものについては、充填距離を測定した。
【００４４】
＜成形品＞
（１）外観
成形品の外観を目視により観察し、下記の基準で評価した。
○：凹凸またはシワなし
×：凹凸またはシワあり
（２）充填の良否およびボイドの有無
成形品をモデル素子を含む部分で、スライドガラスの厚さ方向に切断し、その切断面における樹脂硬化物中の充填の良否、ボイドの有無を目視で確認し、下記の基準で評価した。
・充填の良否
○：未充填部なし
×：未充填部あり
・ボイドの有無
○：ボイドなし
×：ボイド有り
【００４５】
【表２】
2014227465.tif 000005
【００４６】
表２から明らかなように、レゾルシノール化合物が添加された実施例では、耐熱性が損なわれずに充填性、硬化性が改善されているのに対し、レゾルシノール化合物未配合の比較例１では、耐熱性および硬化性が不良であり、比較例２では充填性がやや不良である。また、レゾルシノール化合物に代えてイミダゾール系硬化促進剤が配合された比較例４では、硬化性が非常に良好であるものの、充填性、耐熱性が不良である。さらに、レゾルシノール化合物が過剰配合された比較例５でも、硬化性は良好であるものの、充填性および耐熱性が低くなっている。このことから、レゾルシノール化合物を適量配合することにより、硬化性、充填性、耐熱性に優れる射出成形材料が得られることがわかる。