(57)【要約】【課題】水素透過膜を透過した水素ガスが外部に漏洩する危険性を低減できる原子力プラントの水素処理システムを提供する。【解決手段】ヨウ素処理触媒層１、水素透過膜２および水素再結合触媒層３を備える。水素再結合触媒層３は水素透過膜２の下流側の表面に接触して配置され、ヨウ素処理触媒層１は水素透過膜２の上流側の表面に接触して配置される。冷却材喪失事故時にジルコニウムと水蒸気の反応により水素ガスが発生したとき、水素ガスを含む原子炉格納容器内のガス中に存在するヨウ素化合物ガスがヨウ素処理触媒層１で除去される。水素ガスが、水素透過膜２を透過して、酸素ガスが供給される水素再結合触媒層３に達し、その酸素ガスと結合されて水蒸気に変換される。水素再結合触媒層３が水素透過膜２に接触しているので、水素透過膜２を透過した水素ガスの外部への漏洩の危険性が解消される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子炉格納容器内のガスから水素ガスを分離して透過させる水素透過膜と、前記水素透過膜の下流側の表面に接触して配置され、前記水素透過膜を透過する前記水素ガスと酸素ガスを再結合させる水素再結合触媒層とを備え、前記水素再結合触媒層が、前記水素透過膜に接触している表面以外の表面で、酸素を含む領域に接していることを特徴とする原子力プラントの水素処理システム。
【請求項２】
前記原子炉格納容器内の前記ガスに含まれるヨウ素を除去するヨウ素処理触媒層を前記水素透過膜の上流側の表面に接触させて配置する請求項１に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【請求項３】
前記酸素ガスを供給する酸素供給装置が前記酸素を含む領域に連絡されている請求項１または２に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【請求項４】
原子炉格納容器内のガスから水素ガスを分離して透過させる筒状の水素透過膜と、前記水素透過膜によって取り囲まれて外面が前記水素透過膜の下流側に位置する内面に接触して配置され、前記水素透過膜を透過する前記水素ガスと酸素ガスを再結合させる筒状の水素再結合触媒層と、前記水素再結合触媒層によって取り囲まれた内部空間に前記酸素ガスを供給する酸素供給装置とを備えたことを特徴とする原子力プラントの水素処理システム。
【請求項５】
前記水素透過膜および前記水素再結合触媒層が前記原子炉格納容器内に配置され、前記酸素供給装置が前記原子炉格納容器を貫通して設けられ、前記内部空間に連絡されるガス排出管が前記原子炉格納容器を貫通している請求項４に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【請求項６】
前記原子炉格納容器内の前記ガスに含まれるヨウ素を除去する筒状のヨウ素処理触媒層を、前記原子炉格納容器内で前記水素透過膜を取り囲んで配置し、前記ヨウ素処理触媒層の内面を前記水素透過膜の上流側に位置する外面に接触させている請求項４または５に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【請求項７】
原子炉格納容器内のガスから水素ガスを分離して透過させる筒状の水素透過膜と、前記水素透過膜を取り囲んで内面が前記水素透過膜の下流側に位置する外面に接触して配置され、前記水素透過膜を透過する前記水素ガスと酸素ガスを再結合させる筒状の水素再結合触媒層とを備え、前記水素再結合触媒層の外面が酸素を含む領域に接していることを特徴とする原子力プラントの水素処理システム。
【請求項８】
前記水素透過膜および前記水素再結合触媒層が前記原子炉格納容器の外部に配置され、前記原子炉格納容器に接続されて前記原子炉格納容器内の前記ガスを導くガス供給配管が、前記水素透過膜によって取り囲まれた内部空間に連絡され、
前記内部空間に連絡されるガス移送配管が前記原子炉格納容器に接続される請求項７に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【請求項９】
前記原子炉格納容器内の前記ガスに含まれるヨウ素を除去するヨウ素処理触媒装置が、前記ガス供給配管に設けられている請求項８に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【請求項１０】
除湿装置が前記ガス供給配管に設けられている請求項８または９に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【請求項１１】
前記水素再結合触媒層に充填される水素再結合触媒が、酸化セリウム、及び酸化セリウム及び酸化ジルコニウムの混合酸化物のいずれかで構成された担体にパラジウムを添着している触媒である請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の原子力プラントの水素処理システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力プラントの水素処理システムに係わり、特に、沸騰水型原子力発電プラントに適用するのに好適な原子力プラントの水素処理システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電プラントにおいて、原子炉圧力容器に接続された配管等が破断した場合、配管の破断箇所から原子炉格納容器内に放出された放射性物質を含む蒸気が原子炉格納容器内に設けられた圧力抑制室内の圧力抑制プールの冷却水中に流入し、この冷却水の放射線分解によって水素ガスおよび酸素ガスが発生することが想定されている。このような事象を冷却材喪失事故という。冷却材喪失事故時において、万が一、原子炉圧力容器内の水位が低下して原子炉圧力容器内の炉心に装荷されている燃料集合体に含まれる燃料棒内の核燃料物質の温度が上昇すると、燃料棒の核燃料物質を包んでいる被覆管に含まれるジルコニウムと水蒸気が反応して水素ガスが発生する。この水素ガスが原子炉圧力容器から原子炉格納容器内に放出される。
【０００３】
冷却材喪失事故への対策として、圧力抑制室を有する原子炉格納容器を採用している沸騰水型原子力プラントでは、原子炉格納容器内に水素ガスが発生しても燃焼しないように、沸騰水型原子力プラントの運転中、原子炉格納容器内の雰囲気が窒素ガスに置換されている。さらに、沸騰水型原子力プラントは、原子炉格納容器に配管で接続された加熱式水素処理設備を設置している。冷却材喪失事故が発生したときには、ブロアの駆動により原子炉格納容器内の水素および酸素を含むガスを加熱式水素処理設備に供給し、加熱式水素処理設備の電気ヒーターによる加熱により水素と酸素を再結合させて水蒸気に変換する。
【０００４】
また、近年は、受動的安全性に優れ、外部動力を必要としない触媒式の水素処理設備が開発されている。この触媒式水素処理設備の一例が、特開平１０−２２７８８５号公報に記載されている。触媒式水素処理設備は、水素と酸素を反応させる触媒、および触媒を収納するチムニを有し、原子炉格納容器内のドライウェルおよび圧力抑制室に配置される。また、触媒式水素処理設備を、原子炉格納容器外で原子炉建屋内に配置した例が、特開２００９−６９１２２号公報に記載されている。
【０００５】
冷却材喪失事故において、水素ガスを原子炉格納容器内の水素濃度を低減する方法として、原子炉格納容器内のガスと水素透過膜を接触させ、水素透過膜を透過した水素ガスを原子炉格納容器外に排出し、原子炉格納容器内の水素濃度を低減する方法が特開平１１−３０６９４号公報に記載されている。原子炉格納容器内から水素透過膜により分離された水素ガスは、ガスとして水素処理設備の外部へ排気される。特開平１１−３０６９４号公報では、水素透過膜の、原子炉格納容器内に面している表面に、水素ガスと酸素ガスとの反応を促進させる触媒を被覆している。原子炉格納容器内に水素ガスおよび酸素ガスが存在する場合には、触媒の作用により水素ガスと酸素ガスが結合され水になる。
【０００６】
特開平１１−１６６９９６号公報には、アンモニア合成触媒により原子炉格納容器内の水素ガスおよび窒素ガスを反応させ、アンモニアに変換することで原子炉格納容器内の水素ガス濃度を低減する方法が記載されている。
【０００７】
また、特開２０１０−１９０８６９号公報には、原子炉格納容器内の水素ガスを、ヨウ素フィルタおよび水素透過膜を介して水素吸蔵合金を有する水素ガス吸蔵装置に導いて水素吸蔵合金に吸収させることにより、原子炉格納容器内の水素ガス濃度を低減する方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平１０−２２７８８５号公報
【特許文献２】特開２００９−６９１２２号公報
【特許文献３】特開平１１−３０６９４号公報
【特許文献４】特開平１１−１６６９９６号公報
【特許文献５】特開２０１０−１９０８６９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
原子炉格納容器内に大量の水素ガスが発生した場合でも、前述のように通常運転時において原子炉格納容器内の雰囲気が窒素ガスに置換されているため、直ちに水素ガスが燃焼する可能性は低い。しかし、潜在的に可燃性のある水素ガスを原子炉格納容器内に放置することは好ましくない。
【００１０】
従来の加熱式水素処理設備および触媒式水素処理設備による水素ガス濃度の低減方法では、水素ガスの処理に所定以上の酸素ガスを要する。したがって、原子炉格納容器内の窒素ガス雰囲気中の水素ガスを効率良く処理することができない。
【００１１】
特開平１１−１６６９９６号公報に記載のアンモニア合成触媒を用いた水素ガスの処理方法では、原子炉格納容器内の水素ガスを窒素ガスと反応させて水素ガスを処理するため、水素ガスの処理に酸素ガスは必要ないが、水素ガスの処理に伴い、原子炉格納容器内に強アルカリ性で毒性を持つアンモニアがガスあるいは液体の状態で大量に発生する。このため、その後における原子力プラントの復旧作業に大きな障害となる。
【００１２】
特開平１１−３０６９４号公報に記載された水素ガス処理設備では、冷却材喪失事故時に原子炉格納容器内の水素ガスを水素透過膜を透過させて水素排出管を通して原子炉格納容器外へ排出している。特開平１１−３０６９４号公報の水素ガス処理設備は、酸素ガスを用いないで、原子炉格納容器内の水素濃度を低減することができる。しかしながら、可燃性の水素ガスを水素透過膜後に水素排出管を通して排出する必要がある。水素透過膜の原子炉格納容器側の表面に水素再結合触媒を被覆しており、原子炉格納容器内に存在する酸素ガスを用いて水素ガスを処理することができる。冷却材喪失事故時に、万が一、前述のジルコニウムと水蒸気の反応が生じたときに発生する水素ガスの量は、冷却水の放射線分解により発生する酸素の量に比べて非常に多いので、水素透過膜の原子炉格納容器側の表面に被覆された水素再結合触媒の作用により処理される水素ガスは、原子炉格納容器内に存在する水素ガスの極一部となる。ジルコニウムと水蒸気の反応により発生した水素ガスの大部分は、水素透過膜を透過して原子炉格納容器内から外部に排出される。
【００１３】
特開２０１０−１９０８６９号公報に記載された水素処理装置では、原子炉格納容器に接続された配管に設けられた水素透過膜を透過した水素ガスを、水素ガス吸蔵装置内の水素吸蔵合金に吸収させて原子炉格納容器内の水素ガスを処理している。ジルコニウムと水蒸気の反応により発生した水素ガスを、全部、水素吸蔵合金に吸収させると、多量の水素吸蔵合金が必要になり、水素ガス吸蔵装置を非常に大きくするか多数設置する必要がある。
【００１４】
特開２０１０−１９０８６９号公報のように水素透過膜を透過した水素ガスを配管により水素ガス吸蔵装置に導いているため、もし、その配管が破断した場合には、水素ガスが漏洩して水素爆発が生じる危険性がある。
【００１５】
本発明の目的は、水素透過膜を透過した水素ガスが外部に漏洩する危険性を低減することができる原子力プラントの水素処理システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記した目的を達成する本発明の特徴は、原子炉格納容器内のガスから水素ガスを分離して透過させる水素透過膜と、水素透過膜の下流側の表面に接触して配置され、水素透過膜を透過する水素ガスと酸素ガスを再結合させる水素再結合触媒層とを備え、前記水素再結合触媒層が、水素透過膜に接触している表面以外の表面で、酸素を含む領域に接していることにある。
【００１７】
水素再結合触媒層が水素透過膜の下流側の表面に接触して配置されているので、水素透過膜を透過した水素ガスを配管を用いないで水素再結合触媒層に導いて酸素ガスと再結合することができ、水素透過膜を透過した水素ガスが外部に漏洩する危険性を低減することができる。
【００１８】
好ましくは、水素透過膜及び水素再結合触媒層を筒状にして水素再結合触媒層を水素透過膜の内側に配置し、水素再結合触媒層の外面を水素透過膜の下流側に位置する内面に接触させ、筒状の水素再結合触媒層で囲まれる領域に酸素供給装置を連絡することが望ましい。このように水素透過膜及び水素再結合触媒層を筒状にすることにより、筒状の水素再結合触媒層の内側の空間をガスを流通させる通路として使用することができ、この通路内に酸素ガスを供給するという単純な運転方法を実現することができる。
【００１９】
好ましくは、水素透過膜及び水素再結合触媒層を筒状にして水素再結合触媒層を水素透過膜の外側に配置し、水素再結合触媒層の内面を水素透過膜の下流側に位置する外面に接触させ、水素再結合触媒層の外面を酸素ガスに触れさせることが望ましい。このように水素透過膜及び水素再結合触媒層を筒状にすることにより、筒状の水素透過膜の内側の空間を水素ガスを流通させる通路として使用することができ、この通路内に水素ガスを供給するという単純な運転方法を実現することができる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、水素透過膜を透過した水素ガスが外部に漏洩する危険性を低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明における水素ガスの処理の原理を示す説明図である。
【図２】本発明の好適な一実施例である実施例１の、沸騰水型原子力プラントの原子炉格納容器に適用された原子力プラントの水素処理システムの構成図である。
【図３】図２に示す水素処理システムの水素処理部の詳細縦断面図である。
【図４】図２に示す水素処理システムの水素処理部の横断面図である。
【図５】本発明の他の実施例である実施例２の、沸騰水型原子力プラントの原子炉格納容器に適用された原子力プラントの水素処理システムの構成図である。
【図６】図５に示す水素処理システムの水素処理部の詳細縦断面図である。
【図７】図５に示す水素処理システムの水素処理部の横断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
発明者らは、前述した課題を解消する原子力プラントの水素処理システムを検討した。そして、発明者らは、潜在的に可燃性である水素ガスは、原子炉格納容器内から抽出もしくは移送される段階で可燃性の性質を有しない化学形態に変換されることが望ましいと考えた。その結果、発明者らは、水素透過膜を用い、この水素透過膜の下流側に位置する、水素透過膜の表面に水素再結合触媒層を接触させて配置し、酸素ガスをその水素再結合器触媒層に供給すればよいとの対策を見出した。
【００２３】
発明者らが創生した水素処理システムの原理を、図１を用いて説明する。この水素処理システムの基本的概念は、ヨウ素処理触媒層１、水素透過膜２および水素再結合触媒層３を備えている。水素再結合触媒層３は水素透過膜２の下流側に位置する表面に接触した状態で配置されている。ヨウ素処理触媒層１は、例えば、アルミナに銀を担持した球状のヨウ素処理触媒を充填している。ヨウ素処理触媒層１は、例えば、多数の球状のヨウ素処理触媒を充填したカートリッジによって構成される。水素透過膜２は、有機高分子膜または金属膜である。水素を透過する金属膜として、パラジウム膜、パラジウムに銀、銅、金、イットリウムおよびガドリニウムを添加した合金膜、ニオブにチタンおよびニッケルを添加した合金膜、バナジウムにニッケルを添加した合金膜などがある。水素再結合触媒層３は、例えば、水素と酸素を反応させて水に変換する触媒が充填されたカートリッジにより構成される。水素再結合触媒層３に用いられる触媒は、例えば、白金またはパラジウムを、アルミナ、酸化セリウム、および酸化セリウムおよび酸化ジルコニウムの混合酸化物などに担持させて作られる。
【００２４】
冷却材喪失事故時にジルコニウムと水蒸気の反応により発生した水素ガスが原子炉格納容器内に放出されたとき、原子炉格納容器内に存在するガスは、主に、水素ガス、窒素ガス、水蒸気、酸素ガスおよびヨウ素化合物ガスを含んでいる。原子炉格納容器内のガスがヨウ素処理触媒層１を通過するとき、そのガスに含まれるヨウ素化合物ガスがヨウ素処理触媒層１内のヨウ素処理触媒により除去される。ヨウ素処理触媒層１を通過してヨウ素化合物ガスが除去されたガスは、水素透過膜２と接触する。その際、そのガスに含まれた水素ガスのみが水素透過膜２を透過して水素再結合触媒層３に達する。水素再結合触媒層３には酸素ガスが供給され、水素再結合触媒層３に達した水素ガスは、水素再結合触媒層３内の水素再結合触媒の作用により酸素ガスと結合され、直ちに水蒸気へ変換される。水素透過膜２を透過した水素ガスを水素透過膜２に接触する水素再結合触媒層３で酸素ガスと再結合することができるため、水素透過膜２と水素再結合触媒層３を連絡する配管が不要になり、水素透過膜２を透過した水素ガスの外部への漏洩の危険性が解消される。
【００２５】
上記した水素処ガス処理の原理を適用した本発明の実施例を以下に説明する。
【実施例１】
【００２６】
本発明の好適な一実施例である実施例１の、沸騰水型原子力プラントの原子炉格納容器に適用された原子力プラントの水素処理システムを、図２、図３および図４に基づいて説明する。
【００２７】
本実施例の水素処理システム７は、水素処理部１１、酸素供給配管８およびオフガス移送配管９を有する。沸騰水型原子力プラントは、原子炉圧力容器６を有し、原子炉圧力容器６を原子炉格納容器５で取り囲んでいる。原子炉圧力容器６は原子炉格納容器５内のドライウェルに配置される。原子炉格納容器５内でドライウェルに配置されている筒状の水素処理部１１は、図３および図４に示されるように、ヨウ素処理触媒層１、水素透過膜２および水素再結合触媒層３を有する。ヨウ素処理触媒層１、水素透過膜２および水素再結合触媒層３のそれぞれは、筒状、例えば円筒形になっており、同心円状に配置されている。一番内側に水素再結合触媒層３が配置され、水素透過膜２が水素再結合触媒層３を取り囲み、水素透過膜２の内面が水素再結合触媒層３の外面に接触している。ヨウ素処理触媒層１が水素透過膜２を取り囲み、ヨウ素処理触媒層１の内面が水素透過膜２の外面に接触している。ヨウ素処理触媒層１は原子炉格納容器５内でドライウェルに連通している。通路１０が、円筒形の水素再結合触媒層３内に形成され、水素再結合触媒層３によって取り囲まれている。
【００２８】
ヨウ素処理触媒層１は、例えば、銀を粒子状のアルミナに担持している多数のヨウ素処理触媒を充填して構成される。水素透過膜２は、例えば、パラジウムで構成される。水素再結合触媒層３は、白金を粒子状のアルミナに担持している多数の水素再結合触媒を充填している。
【００２９】
酸素供給配管８が、原子炉格納容器５を貫通して原子炉格納容器５外から原子炉格納容器５内に向かって配置され、水素処理部１１に接続される。この酸素供給配管８は、水素処理部１１において水素再結合触媒層３内に形成された通路１０に連絡される。水素処理部１１に接続されて通路１０に連絡されるオフガス移送配管９は、原子炉格納容器５を貫通して原子炉格納容器５の外部に達している。酸素供給配管８およびオフガス移送配管９は、原子炉格納容器５内に酸素ガスが入ることがないように水素処理部１１と接続されている。酸素供給配管８およびオフガス移送配管９は外部環境に開放されている。空気を供給するブロア（図示せず）が酸素供給配管８に設けられている。ヒーターが水素処理部１１およびオフガス移送配管９に取り付けられている。
【００３０】
原子炉圧力容器６に接続された配管（図示せず）が原子炉格納容器５内で破断して冷却材喪失事故が発生し、さらに、原子炉圧力容器６内の炉心（図示せず）において燃料棒の核燃料物質を包んでいる被覆管に含まれるジルコニウムと水蒸気が反応して水素ガスが発生したことを想定する。
【００３１】
原子炉圧力容器６に接続された配管の破断箇所から原子炉格納容器５内のドライウェルに排出された高温の水蒸気、水素ガス、ヨウ素化合物ガスおよび核分裂生成ガス、および原子炉格納容器５内に充填されている窒素ガスは、水素処理部１１のヨウ素処理触媒層１に流入する。ヨウ素処理触媒層１内のヨウ素処理触媒は、流入したガスのうちヨウ素化合物ガスを除去する。水素ガスは、ヨウ素処理触媒層１を通過し、さらに、水素透過膜２を透過して水素再結合触媒層３内に達する。ブロアの駆動により、外部環境から酸素を含む空気が、酸素ガス供給配管８を通して通路１０内に供給される。通路１０内に達した空気が水素再結合触媒層３の内面から水素再結合触媒層３内の粒子状の水素再結合触媒管に流入する。水素透過膜２を透過した水素ガスは、水素再結合触媒層３内の水素再結合触媒の作用により、水素再結合触媒層３内に流入した空気に含まれる酸素と再結合されて水蒸気になる。水素ガスと酸素の再結合により生成された水蒸気、および酸素供給配管８から供給された空気（水蒸気および空気をオフガスと称する）は、通路１０からオフガス移送配管９に排出されて原子炉格納容器５外へ移送され、外部環境に放出される。水素透過膜２は水素ガス以外の水蒸気、ヨウ素化合物ガス、核分裂生成ガスおよび窒素ガスを透過しない。
【００３２】
水素処理部１１およびオフガス移送配管９がヒーターによって加熱されるため、水素再結合触媒層３内で生成された水蒸気が水素処理部１１およびオフガス移送配管９内で結露することが防止される。
【００３３】
水素再結合触媒層３内における水素ガスと酸素の再結合により発生する反応熱により、水素再結合触媒層３に接触している水素透過膜２が温められる。本実施例では水素透過膜２として金属膜であるパラジウム膜を用いているため、水素透過膜２がその反応熱により温められて水素の透過性能が向上し、水素透過膜２する水素ガスの量が増加する。
【００３４】
また、冷却材喪失事故が発生したときに電源が使用できなくなった場合には、酸素供給配管８に設けられたブロア、および水素処理部１１およびオフガス移送配管９に取り付けられたヒーターが使用できなくなる。この場合には、水素透過膜２を透過した水素ガスが、水素再結合触媒層３内において、通路１０に予め存在している酸素と再結合される。この再結合反応により発生した熱により上昇気流が発生し、水素再結合触媒層３によって取り囲まれる通路１０内に、外部環境から酸素供給配管８を通して新たに空気が供給されるとともに、前述したように、再結合反応より発生した熱により水素透過膜２が温められて水素透過膜２の水素透過性能が向上するため、水素再結合触媒層３における水素再結合反応が促進される。
【００３５】
本実施例によれば、筒状の水素処理部１１において水素再結合触媒層３を水素透過膜２の下流側の表面に接触させて配置し、水素再結合触媒層３に酸素を供給しているので、冷却材喪失事故が発生して原子炉格納容器５内の酸素濃度が水素濃度に比べて非常に低い場合でも、水素ガスを、水素透過膜２を透過させて水素透過膜２の下流に位置する水素再結合触媒層３において効率良く酸素ガスと再結合することができる。
【００３６】
冷却材喪失事故が発生し、さらに、万が一、炉心に存在する燃料棒の被覆管に含まれるジルコニウムと水蒸気の反応が生じたときには、ヨウ素化合物ガスが原子炉圧力容器６から原子炉格納容器５内のドライウェルに排出される。このヨウ素化合物ガスが水素透過膜２に接触した場合には、水素透過膜２がヨウ素化合物ガスによって被毒されて水素透過性能を低下させる懸念がある。本実施例では水素透過膜２の上流側にヨウ素処理触媒層１を配置しているので、ヨウ素化合物ガスをヨウ素処理触媒層１で除去することができ、水素透過膜２のヨウ素化合物ガスによる被毒を防止することができる。
【００３７】
本実施例では、ヨウ素処理触媒層１が水素透過膜２の外面に接触して配置され、水素再結合触媒層３が水素透過膜２の内面に接触して配置されるため、ヨウ素処理触媒層１、水素透過膜２および水素再結合触媒層３を連絡する配管が不要になり、水素処理システム７の構成が簡素化される。
【００３８】
水素再結合触媒層３が、水素透過膜２の下流側に位置する表面（内面）に接触して配置されるため、水素透過膜２と水素再結合触媒層３を連絡する配管が不要になるため、この配管の破断により、水素透過膜２を透過した水素ガスが外部に漏洩する危険性を低減することができる。このため、本実施例における水素処理システム７の安全性が向上する。さらに、ヨウ素処理触媒層１が水素透過膜２の上流側の表面に接触して配置されているため、ヨウ素処理触媒層１と水素透過膜２を連絡する配管が不要になるため、この配管の破断により、ヨウ素処理触媒層１を通過した水素ガスが外部に漏洩する危険性を低減することができる。このため、本実施例における水素処理システム７の安全性がさらに向上する。
【００３９】
本実施例では、水素透過膜２及び水素再結合触媒層３を円筒状にして水素透過膜２の内側に水素再結合触媒層３を配置しているため、円筒状の水素再結合触媒層３の内側の空間をガスを流通させる通路１０として使用することができ、この通路１０内に酸素供給配管８により酸素ガスを供給するという単純な運転方法を実現することができる。
【００４０】
また、水素処理部１１の水素再結合触媒層３に充填する水素再結合触媒として、酸化セリウム、もしくは酸化セリウムおよび酸化ジルコニウムの混合酸化物を担体とし、パラジウム（または白金）をその担体表面に添着した触媒を用いた場合には、酸素ガスが存在しない環境下においても、水素透過膜２を透過した水素ガスを再結合するのに必要な酸素が酸化セリウムから供給され、水素再結合触媒層３において水素ガスをパラジウム（または白金）の作用により再結合することができる。酸化セリウムおよびパラジウムを含む水素再結合触媒は、酸素の供給および水素と酸素の再結合反応の両方の作用を発揮する。
【００４１】
上記した酸化セリウムおよびパラジウム（または白金）を含む水素再結合触媒を水素処理部１１の水素再結合触媒層３に充填することによって、酸素供給配管８から酸素ガスを含まないガス、例えば窒素ガスを通路１０内に供給しても、水素透過膜２を透過した水素ガスを、酸化セリウムおよびパラジウム（または白金）を含む水素再結合触媒の作用により水素再結合触媒層３で酸化セリウムから供給される酸素と再結合させることができる。この場合、単位質量あたりの酸化セリウムから供給できる酸素の量は限りがあるが、酸化セリウムに酸素ガスと接触させることによって酸化セリウムに酸素を再吸収させることができる。したがって、水素再結合触媒層３内の酸化セリウムから酸素が放出されなくなった場合には、酸素供給配管８より酸素ガスを通路１０内に供給することにより、酸化セリウムに酸素を吸蔵させることができる。
【００４２】
酸化セリウムと酸化ジルコニウムの混合酸化物であって酸化セリウムの比率が３０ｍｏｌ％の混合酸化物を担体としてこの単体の表面にパラジウムを添着した触媒を用いた場合には、酸素ガスが存在しない環境下において約４５℃以上で水素再結合反応が急激に進行した。一方、酸化セリウムを担体としてこの単体の表面にパラジウムを添着した触媒を用いた場合には、酸素ガスが存在しない環境下において約１６０℃以上で水素再結合反応が急激に進行した。水素再結合触媒層３に用いる触媒の担体を酸化セリウムおよび酸化ジルコニウムの混合酸化物とすることで、担体を酸化セリウムにする場合よりも、より低温において効率良く水素再結合反応を進行させることができる。
【実施例２】
【００４３】
本発明の他の実施例である実施例２の、沸騰水型原子力プラントの原子炉格納容器に適用された原子力プラントの水素処理システムを、図５、図６および図７に基づいて説明する。
【００４４】
本実施例の水素処理システム７Ａは、実施例１の水素処理システム７において、水素処理部１１を水素処理部１１Ａに替え、ヨウ素処理触媒塔１Ａおよび除湿装置１２を設けた構成を有し、水素処理部１１Ａを原子炉格納容器５の外側に配置している。水素処理システム７Ａの他の構成は水素処理システム７と同じである。
【００４５】
筒状の水素処理部１１Ａは、図６および図７に示されるように、水素透過膜２および水素再結合触媒層３を有する。水素透過膜２および水素再結合触媒層３のそれぞれは、筒状、例えば円筒形になっており、同心円状に配置されている。水素処理部１１Ａは、水素処理部１１と異なり、円筒状の水素再結合触媒層３は、円筒状の水素透過膜２を取り囲んでおり、水素透過膜２の下流側の表面、すなわち水素透過膜２の外面に接触して配置されている。水素処理部１１Ａにはヒーター（図示せず）が設けられている。原子炉格納容器５は原子炉建屋（図示せず）内に設置されている。水素処理部１１Ａは原子炉格納容器５の外部で原子炉建屋内の或る部屋に設置された容器（図示せず）内に配置されており、この容器に接続された空気供給配管（図示せず）及び蒸気排出管（図示せず）は原子炉建屋外の外部環境に達している。
【００４６】
水素処理部１１Ａは、内部に、水素透過膜２によって取り囲まれた通路１０Ａを有している。原子炉格納容器５に接続されて原子炉格納容器５内のドライウェルに連絡されたガス供給配管１３が、水素処理部１１Ａに接続されて通路１０Ａに連絡される。除湿装置１２およびヨウ素処理触媒塔１Ａがガス供給配管１３に設けられる。さらに、ガス供給管１３にはブロアが設けられる。水素処理部１１Ａに接続されて通路１０Ａに連絡されるオフガス移送配管９が原子炉格納容器５に接続されてドライウェルに連絡される。
【００４７】
実施例１と同様に、原子炉圧力容器６に接続された配管（図示せず）が原子炉格納容器５内で破断して冷却材喪失事故が発生し、さらに、原子炉圧力容器６内の炉心（図示せず）において燃料棒の核燃料物質を包んでいる被覆管に含まれるジルコニウムと水蒸気が反応して水素ガスが発生したことを想定する。
【００４８】
原子炉圧力容器６に接続された配管の破断箇所から原子炉格納容器５内のドライウェルに排出された高温の水蒸気、水素ガス、ヨウ素化合物ガスおよび核分裂生成ガス、および原子炉格納容器５内に充填されている窒素ガスを含むガスが、ガス供給配管１３に設けられたブロアを駆動することにより、原子炉格納容器５内のドライウェルからガス供給配管１３を通して除湿装置１２、ヨウ素処理触媒塔１Ａおよび水素処理部１１Ａに順次供給される。供給されるガスに含まれた水蒸気が除湿装置１２で除去され、ヨウ素化合物ガスがヨウ素処理触媒塔１Ａにより除去される。水蒸気およびヨウ素化合物ガスが除去されたガスが、水素処理部１１Ａの通路１０Ａ内に到達し、水素透過膜２の内面に接触する。そのガスに含まれた水素ガスは、水素透過膜２を透過して水素透過膜２の下流側の表面、すなわち、水素透過膜２の外面に接触している水素再結合触媒層３内に達する。
【００４９】
原子炉建屋内に配置されて水素処理部１１Ａを収納している容器内に空気供給配管を通して供給された空気が、水素再結合触媒層３の外面から水素再結合触媒層３内の粒子状の水素再結合触媒間に流入する。水素再結合触媒層３に到達した水素ガスは、水素再結合触媒層３に流入した空気に含まれた酸素と、水素再結合触媒層３の水素再結合触媒の作用により再結合されて水蒸気になる。この水蒸気は、水素処理部１１Ａを収納している容器に接続された蒸気排出管を通して外部環境に排出される。なお、水素処理部１１Ａにおいて水素透過膜２を透過しなかった残りのガス、すなわち、核分裂生成ガスおよび窒素ガスが、通路１０Ａからオフガス移送配管９に排出され、原子炉格納容器５内のドライウェルに戻される。
【００５０】
水素再結合触媒層３内で生じる水素ガスと酸素との再結合反応は発熱反応であり、その反応により発生した熱で金属膜である水素透過膜２が温められ、水素透過膜２の水素を透過する性能が向上する。水素処理部１１Ａがヒーターによって加熱されるため、水素再結合触媒層３内で生成された水蒸気が水素処理部１１Ａ内で結露することが防止される。
【００５１】
水素再結合触媒層３が水素透過膜２の下流側の表面、すなわち、水素透過膜２の外面に接触しておりヨウ素処理触媒塔１Ａがガス供給配管１２により水素透過膜２に連絡される本実施例は、実施例１で生じる、ヨウ素処理触媒層１と水素透過膜２の間からの水素ガスの漏洩を防止できるという効果を除いて、実施例１で生じる各効果を得ることができる。
【００５２】
本実施例では、水素透過膜２及び水素再結合触媒層３を円筒状にして水素再結合触媒層３の内側に水素透過膜２を配置することにより、円筒状の水素透過膜２の内側の空間を水素ガスを流通させる通路１０Ａとして使用することができ、この通路１０Ａ内にガス供給配管１３により水素ガスを供給するという単純な運転方法を実現することができる。
【００５３】
本実施例においても、水素再結合触媒層３に充填する水素再結合触媒として、酸化セリウム、もしくは酸化セリウムおよび酸化ジルコニウムの混合酸化物を担体とし、パラジウム（または白金）をその担体表面に添着した触媒を用いてもよい。
【００５４】
実施例１及び２のそれぞれの水素処理システムは、加圧水型原子力プラントにおける原子炉格納容器内の水素ガスの処理に適用してもよい。
【符号の説明】
【００５５】
１…ヨウ素処理触媒層、１Ａ…ヨウ素処理触媒塔、２…水素透過膜、３…水素再結合触媒層、５…原子炉格納容器、６…原子炉圧力容器、７，７Ａ…水素処理システム、８…酸素供給配管、９…オフガス移送配管、１０，１０Ａ…通路、１１，１１Ａ…水素処理部、１３…ガス供給配管。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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