(57)【要約】【課題】ケイ素微粒子の収率を高くする。【解決手段】本発明に係る、ケイ素を含むケイ素源及び炭素を含む炭素源によって構成される混合物の炭化によって生成され、ケイ素微粒子の製法に用いるケイ素微粒子の前駆体であって、ケイ素源と炭素源との混合物の炭化後において、ケイ素に対する前記炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下であり、混合物は、非酸化性雰囲気下で炭化され、ケイ素微粒子は、非炭素物質によって形成された領域内において、非酸化性雰囲気下で前記前駆体を加熱することによって生成されるガスの急冷によって生成される。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ケイ素を含むケイ素源及び炭素を含む炭素源によって構成される混合物の炭化によって生成される、ケイ素微粒子の製法に用いるケイ素微粒子の前駆体であって、
前記混合物の炭化後において、前記ケイ素に対する前記炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下であり、
前記混合物は、非炭素物質によって形成された領域内において、非酸化性雰囲気下で炭化され、
前記ケイ素微粒子は、非炭素物質によって形成された領域内において、非酸化性雰囲気下で前記前駆体を加熱することによって生成されるガスの急冷によって生成されることを特徴とするケイ素微粒子の前駆体。
【請求項２】
前記炭素源は、有機化合物と、有機酸とを反応させることにより生成されることを特徴とする請求項１に記載のケイ素微粒子の前駆体。
【請求項３】
前記ケイ素源は、モノアルコキシシラン、ジアルコキシシラン、トリアルコキシシラン、テトラアルコキシシラン、テトラアルコキシシランの重合体又は、酸化ケイ素の何れか一つであることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のケイ素微粒子の前駆体。
【請求項４】
前記炭素源は、フェノール樹脂、フラン樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、単糖類、少糖類又は、多糖類の何れか一つであることを特徴とする請求項１から請求項３の何れか１項に記載のケイ素微粒子の前駆体。
【請求項５】
前記ケイ素源と、前記炭素源とを合成させるための硬化剤は、トルエンスルホン酸水溶液、マレイン酸、トルエンカルボン酸水溶液、酢酸水溶液、しゅう酸水溶液又は、硫酸水溶液の何れか一つであることを特徴とする請求項１から請求項４の何れか１項に記載のケイ素微粒子の前駆体。
【請求項６】
ケイ素を含むケイ素源及び炭素を含む炭素源によって構成される混合物の炭化によって生成され、
ケイ素微粒子の製法に用いるケイ素微粒子の前駆体の製造方法であって、
前記混合物の炭化後において、前記ケイ素に対する前記炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下となるように、前記ケイ素源と前記炭素源とを混合する工程と、
非酸化性雰囲気下で前記混合物を炭化する工程と、
非炭素物質によって形成された領域内において、非酸化性雰囲気下で前記前駆体を加熱することにより生成されるガスの急冷によって前記ケイ素微粒子を生成する工程とを有することを特徴とするケイ素微粒子の前駆体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ケイ素微粒子の前駆体及びケイ素微粒子の前駆体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
前駆体は、ある化学物質の１つ前の段階の物質のことである。前駆体は、前駆物質またはプリカーサとも呼ばれる。ケイ素微粒子の前駆体からケイ素（Ｓｉ）微粒子を製造する方法として、特許文献１に開示されている製造方法が知られている。特許文献１において、（１）式に示す化学反応によって、ケイ素微粒子の前駆体を加熱することにより、一酸化ケイ素のガスが生成される。
【０００３】
ＳｉＯ２＋Ｃ→ＳｉＯ＋ＣＯ              （１）
生成された一酸化ケイ素ガスは、非酸化性ガスによって、加熱炉内の加熱領域から、加熱炉内の加熱領域外へ搬送される。加熱炉内の加熱領域外の温度は、１６００℃未満である。生成された一酸化ケイ素ガスを、速やかに１６００℃未満の温度にて急冷すると、（２）式に示す化学反応によって、ケイ素微粒子を含む粉体が生成される。
【０００４】
２ＳｉＯ    →Ｓｉ  ＋ＳｉＯ２              （２）
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０−１９５６３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
一方、生成された一酸化ケイ素ガスを加熱炉内の加熱領域で、そのまま１６００℃以上の温度で加熱し続けると、（３）式に示す化学反応により、炭化ケイ素（ＳｉＣ）が形成される。
【０００７】
ＳｉＯ＋２C→ＳｉＣ＋ＣＯ              （３）
しかし、非酸化性ガスによって生成された一酸化ケイ素ガスを加熱炉内の加熱領域から加熱炉内の加熱領域外へ搬送し急冷する際、炭化ケイ素も非酸化性ガスによって加熱炉内の加熱領域から加熱炉内の加熱領域外へ、同時に搬送されることがあった。これにより、炭化ケイ素も一緒に回収されてしまうため、ケイ素微粒子の収率が低下してしまう。
【０００８】
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、炭化ケイ素の生成を抑え、ケイ素微粒子の収率を向上させることができるケイ素微粒子の前駆体及びケイ素微粒子の前駆体の製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の一態様に係る第一の特徴は、ケイ素を含むケイ素源及び炭素を含む炭素源によって構成される混合物の炭化によって生成され、ケイ素微粒子の製法に用いるケイ素微粒子の前駆体であって、混合物の炭化後において、ケイ素に対する炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下であり、混合物は、非酸化性雰囲気下で炭化されることにより前駆体となり、ケイ素微粒子は、非炭素物質によって形成された領域内において、非酸化性雰囲気下で前記前駆体を加熱した後、急冷することによって生成されることを要旨とする。
【００１０】
上記態様において、ケイ素源は、モノアルコキシシラン、ジアルコキシシラン、トリアルコキシシラン、テトラアルコキシシラン、テトラアルコキシシランの重合体又は、酸化ケイ素の何れか一つであることを要旨とする。
【００１１】
上記態様において、炭素源は、フェノール樹脂、フラン樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、単糖類、少糖類又は、多糖類の何れか一つであることを要旨とする。
【００１２】
上記態様において、ケイ素源と、前記炭素源とを混合した後、硬化させる触媒としては、トルエンスルホン酸水溶液、マレイン酸、トルエンカルボン酸水溶液、酢酸水溶液、しゅう酸水溶液又は、硫酸水溶液の何れか一つであることを要旨とする。
【００１３】
本発明の一態様に係る第二の特徴は、ケイ素を含むケイ素源及び炭素を含む炭素源によって構成される混合物の炭化によって生成され、ケイ素微粒子の製法に用いるケイ素微粒子の前駆体の製造方法であって、混合物の炭化後において、ケイ素に対する炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下となるように、ケイ素源と炭素源とを混合する工程と、非酸化性雰囲気下で前記混合物を炭化する工程と、非炭素物質によって形成された領域内において、非酸化性雰囲気下で前駆体を加熱した後、急冷することによってケイ素微粒子を生成する工程とを有することを特徴とするケイ素微粒子の前駆体の製造方法を要旨とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明のケイ素微粒子の前駆体及びケイ素微粒子の前駆体の製造方法によれば、混合物の炭化後において、ケイ素に対する炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下であることによって、ケイ素源の還元を促進し、かつ、炭化ケイ素の生成を抑えることができるため、ケイ素微粒子の収率を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本実施形態に係るケイ素微粒子におけるケイ素と炭素の比を示す図である。
【図２】本実施形態に係るケイ素微粒子の前駆体及び、ケイ素微粒子の製造方法について示すフローチャートである。
【図３】本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置の一例を示す。
【図４】本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置の加熱炉の一例を示す。
【図５】本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置の加熱炉の一例を示す。
【図６】本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置の加熱炉の一例を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
（本発明の第１の実施形態）
（ケイ素微粒子の前駆体について）
本実施形態に係るケイ素微粒子の前駆体について、説明する。ケイ素微粒子の前駆体は、ケイ素（Ｓｉ）を含むケイ素源と、炭素（Ｃ）を含む炭素源とによって構成される混合物である。混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下である。炭化とは、不要な有機成分を加熱除去することを示す。別の言い方をすると、炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素源のケイ素と、炭素源の炭素とのモル比は、１．２〜４．０対１．０である。モル（ｍｏｌ）とは、国際単位系のおける物理量の単位を示す。モル（ｍｏｌ）は、質量を原子量で割る(ｍｏｌ＝資料÷原子量)ことから算出される。モル比とは、モルとモルとの比率を示す。混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比が４．０倍以下であると、炭素とケイ素との供給のバランスがとれるため、炭化ケイ素の生成が抑制される。混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比が１．２倍以上であると、ケイ素微粒子の生成に不可欠である、ケイ素源の還元が促進される。以上のことから、ケイ素に対する炭素のモル比を１．２倍以上、かつ、４．０倍以下にすると、ケイ素源の還元を促進し、かつ、炭化ケイ素の生成を抑えることができるので、ケイ素微粒子の収率を向上させることができる。
【００１７】
図１に示すように、ケイ素微粒子の前駆体におけるケイ素及び炭素の比と、ケイ素微粒子の生成量との関係を示す。ケイ素に対する炭素のモル比を１．２倍以上、かつ、４．０倍以下の中でも、特に、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比が１．５倍以上であると、ケイ素源の還元が促進され、ケイ素微粒子の収率を顕著に向上させることができる。ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比が３．０倍以下であると、炭化ケイ素の生成を抑え、ケイ素微粒子の収率を顕著に向上させることができる。
【００１８】
（ケイ素源について）
ケイ素源として、液状のケイ素源と、固体状のケイ素源とが知られている。まずは、液状のケイ素源について、説明する。液状のケイ素源は、常温、常圧にて、液状であるケイ素化合物と、水を加えることにより、液状となるケイ素化合物とを含む。水を加えることにより液状となるケイ素化合物とは、以下で説明する固体状のケイ素化合物に対して、水を加えることにより、液状となるケイ素化合物を示す。液状であるケイ素化合物として、モノアルコキシシラン、ジアルコキシシラン、トリアルコキシシラン、テトラアルコキシシラン、テトラアルコキシシランの重合体が知られている。特に、液状であるケイ素化合物として、メトキシシラン、エトキシシラン、プロポキシシラン、ブトキシイランを用いることが好ましい。また、液状であるケイ素化合物として、テトラアルコキシシランの重合体の中では、２〜１５程度の重合度を持つ低分子量重合体（オリゴマー）及びケイ酸ポリマーを用いることが好ましい。
【００１９】
以上、液状のケイ素源を説明したが、次に、固体状のケイ素源について、説明を行う。固体状のケイ素源として、常温、常圧にて、固体状のケイ素化合物が知られている。固体状のケイ素化合物として、酸化ケイ素が知られている。酸化ケイ素は、一酸化ケイ素（ＳｉＯ）、シリカゲル（コロイド状超微細シリカ含有液、内部にＯＨ基やアルコキシシル基を含む）、二酸化ケイ素（シリカゲル、微細シリカ、石英粉末）を含む。液状及び固体状のケイ素源を単独で用いることができる。しかし、複数のケイ素源を用いる場合、少なくとも１つの液状のケイ素源を用いることが好ましい。液状のケイ素源は、分子レベルで均一に分散するからである。
【００２０】
（炭素源について）
炭素源として用いられる物質は、酸素を分子内に含有し、加熱により炭素を残留する有機化合物であることが好ましい。具体的には、フェノール樹脂、フラン樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂やグルコース等の単糖類、蔗糖等の少糖類、セルロース、デンプン等の多糖類などの等の各種糖類が挙げられる。これらはケイ素源と均質に混合するという目的から、常温で液状のもの、溶媒に溶解するもの、熱可塑性あるいは熱融解性のように加熱することにより軟化するものあるいは液状となるものが主に用いられる。なかでも、レゾール型フェノール樹脂やノボラック型フェノール樹脂が好適である。特に、レゾール型フェノール樹脂が好適に使用される。
【００２１】
ケイ素源と炭素源とを混合した後、硬化させる触媒としては、無機酸よりも、有機酸を用いることが好ましい。有機酸は、１００℃〜９００℃の加熱により蒸発し、不純物として残らないからである。特に有機酸であって、におい等が発生しない環境面で良く、コスト面にも優れたマレイン酸が好ましい。その他に、特に、強い酸性度を有する有機酸を用いることが好ましい。強い酸性度を有する有機酸として、硫酸、塩酸、ｐ−トルエンスルホン酸を用いることが好ましい。その中でも、ｐ−トルエンスルホン酸を用いることが好ましい。
【００２２】
（ケイ素微粒子について）
次に、本実施形態に係るケイ素微粒子について、説明する。ケイ素微粒子は、ケイ素を含むケイ素源と、炭素を含む炭素源とによって構成されるケイ素微粒子の前駆体から生成される粉体である。特に、混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下であると、ケイ素源の還元を促進し、かつ、炭化ケイ素の生成を抑えることができるので、ケイ素微粒子の収率を向上させることができる。
【００２３】
（ケイ素微粒子の前駆体の製造方法について）
次に、図２を参照して、本実施形態に係るケイ素微粒子の前駆体の製造方法について、説明する。ケイ素源としては、テトラアルコキシラン、その重合体、酸化ケイ素から選択される１種以上を用いる。具体的には、テトラエトキシシランに代表されるアルコキシラン、その低分子量重合体（オリゴマー）、及びさらに重合度が高いケイ酸ポリマー等や、シリカゾル、一酸化ケイ素、ヒュームドシリカ等の酸化ケイ素化合物が挙げられる。アルコキシランとしては、メトキシシラン、エトキシシラン、プロポキシシラン等が例示され、なかでも、ハンドリング性の観点から、エトキシシランが好ましく用いられる。複数のケイ素源を用いる場合、少なくとも１つの液状のケイ素源を用いることが好ましい。液状のケイ素源は、分子レベルで均一に分散するからである。複数のケイ素源を用いる場合、均質性やハンドリング性が良好という観点より、テトラエトキシシランのオリゴマーと微粉末シリカとの混合物を用いることが好ましい。
【００２４】
炭素源としては、  酸素を分子内に含有し、加熱により炭素を残留する高純度有機化合物であることが好ましい。具体的には、フェノール樹脂、フラン樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂やグルコース等の単糖類、蔗糖等の少糖類、セルロース、デンプン等の多糖類などの等の各種糖類が挙げられる。これらはケイ素源と均質に混合するという目的から、常温で液状のもの、溶媒に溶解するもの、熱可塑性あるいは熱融解性のように加熱することにより軟化するものあるいは液状となるものが主に用いられる。なかでも、レゾール型フェノール樹脂やノボラック型フェノール樹脂が好適である。特に、レゾール型フェノール樹脂が好適に使用される。
【００２５】
ケイ素源と炭素源との均質混合物を得る際に、混合物を硬化させて固形物とする。硬化の方法としては、加熱により架橋する方法、硬化触媒により硬化する方法、電子線や放射線による方法が挙げられる。硬化触媒としては、炭素源がフェノール樹脂やフラン樹脂の場合は、酸を用いることができるが、無機酸よりも、有機酸を用いることが好ましい。有機酸は、１００℃〜９００℃の加熱により蒸発し、不純物として残らないからである。特に有機酸であって、におい等が発生しない環境面で良く、コスト面にも優れたマレイン酸好ましい。その他に、特に、強い酸性度を有する有機酸を用いることが好ましい。強い酸性度を有する有機酸として、硫酸、塩酸、ｐ−トルエンスルホン酸を用いることが好ましい。その中でも、ｐ−トルエンスルホン酸を用いることが好ましい。
【００２６】
図２に示すように、ステップＳ１０１において、ケイ素源と炭素源との混合物の生成を行う。混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比は、１．２倍以上、かつ、４．０倍以下となるように、ケイ素源と、炭素源との混合を行う。
【００２７】
図２に示すように、ステップＳ１０２において、ケイ素源と炭素源とを撹拌混合中に、  硬化剤として、ｐ−トルエンスルホン酸水溶液を投入して硬化させた後、領域内において、１００℃〜３００℃の温度で加熱し、乾燥固化させることにより、ケイ素源と炭素源との均質混合物を得る。
【００２８】
図２に示すように、ステップＳ１０３において、ケイ素微粒子の前駆体の生成を行う。ステップＳ１０２において得られたケイ素源と炭素源との均質混合物を、非酸化性雰囲気下において、加熱炉を用いて５００℃〜１３００℃にて加熱し、炭化させることによって、不要な有機成分を除去し、ケイ素微粒子の前駆体を生成する。生成されたケイ素微粒子の前駆体は、固体状である。生成されたケイ素微粒子の前駆体は、ケイ素源または炭素源のどちらか一つが液状であるため、生成されたケイ素微粒子の前駆体の内部は、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）分子レベル及び炭素（Ｃ）分子レベルにおいて、均一に分散している。
【００２９】
（ケイ素微粒子の製造方法について）
次に、本実施形態に係るケイ素微粒子の製造方法について、説明をする。図２に示すように、ステップＳ２０１において、
非酸化性雰囲気下で非炭素物質によって形成された加熱炉内の加熱領域で、ケイ素微粒子の前駆体を加熱する。加熱炉内の加熱領域にて、１３００℃以上で加熱されることが好ましい。特に、加熱炉内の加熱領域にて、１５００℃以上で加熱されることが好ましい。（式１）に示す化学式によって、加熱炉内の加熱領域にて加熱されたケイ素微粒子の前駆体により、一酸化ケイ素（ＳｉＯ）を生成する。生成された一酸化ケイ素は、ガスである。
【００３０】
ＳｉＯ２  ＋  Ｃ  →  ＳｉＯ  ＋  ＣＯ  ・・・  （式１）
図２に示すように、ステップＳ２０２において、非炭素物質によって形成された加熱炉内で、非酸化性雰囲気下において、生成された一酸化ケイ素ガスを急冷する。具体的には、生成された一酸化ケイ素ガスは、キャリアガスである非酸化性ガスと共に、加熱炉内の加熱領域から、加熱炉内の加熱域外へ搬送される。加熱炉内の加熱領域は、１３００℃以上であるが、加熱炉内の加熱領域外は、１３００℃未満である。その結果、生成された一酸化ケイ素ガスは、速やかに１３００℃未満の温度にて急冷される。加熱炉の外部は、室温に保たれている。よって、キャリアガスである非酸化性ガスと共に、加熱炉内の加熱領域から、加熱炉内の加熱域外へ搬送された一酸化ケイ素ガスは、その後、室温まで急冷される。（式２）あるいは（式３）に示す化学式によって、ケイ素（Ｓｉ）微粒子を含む粉体を生成する。
【００３１】
２ＳｉＯ  →  Ｓｉ  ＋  ＳｉＯ２  ・・・  （式２）
ＳｉＯ  +  Ｃ  →  Ｓｉ  ＋  ＣＯ  ・・・（式３）
サイクロン或いは集塵機等により、生成されたケイ素微粒子を含む粉体を回収する。非酸化性雰囲気下で、１０００℃〜１１００℃で、回収された粉体を熱処理してもよい。
【００３２】
また、以下に示す手順で、エッチングが行われても行ってもよい。具体的には、フッ酸及び酸化剤を含むエッチング溶液に、熱処理を行った混合粉体を浸漬する。酸化剤として、硝酸（ＨＮＯ３）及び過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を用いることが好ましい。また、上述したエッチング溶液に対して、２−プロパノール等の微極性溶媒を混合することが好ましい。２−プロパノール等の微極性溶媒を混合することにより、ケイ素微粒子の回収が容易になる。エッチング時間が長くなるほど、発光ピークは、短波長側にシフトする。よって、エッチング時間を調整することにより、所望の発光ピークを有するケイ素微粒子を得ることができる。
【００３３】
（ケイ素微粒子の製造装置について）
図３を参照して、本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置の一例について説明する。本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置として、図３に示すような高周波誘導熱プラズマ装置１００を用いることができる。なお、本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置として、図３に示す高周波誘導熱プラズマ装置１００以外にも、局所加熱を実現できる装置であれば、レーザ焼成装置や抵抗加熱焼成装置等の任意の装置を用いることができる。
【００３４】
図３に示すように、かかる高周波誘導熱プラズマ装置１００は、プラズマ発生用のトーチ１００Ａを具備する。トーチ１００Ａは、円筒部材１００Ｂと、円筒部材１００Ｂの上部に取り付けられているガスリング１００Ｃと、円筒部材１００Ｂの外側に配置されている誘導コイル１００Ｄとを有する。また、円筒部材１００Ｂは、内側管及び外側管からなる二重管構造として形成されており、内側管は、非炭素物質で形成されている。非炭素物質は、炭素が表面に染み出していない物質で、炭素を含む物質のことである。非炭素物質として、ステンレスを用いることが好ましい。また、非炭素物質として、炭素結合の強い物質である炭化ケイ素（ＳｉＣ）を用いることが好ましい。更に、非炭素物質として、昇華温度が十分高温である炭素（Ｃ）を用いることが好ましい。また、円筒部材１００Ｂは、上部フランジ１００Ｅと下部フランジ１００Ｆとの間に取り付けられており、上部フランジ１００Ｅ及び下部フランジ１００Ｆは、ネジ１００Ｇによって支持棒１００Ｈに固定されている。上部フランジ１００Ｅと下部フランジ１００Ｆとの間には、イグニションコイル等の高電圧発生装置１００Ｉが接続されている。上部フランジ１００Ｅは、冷却水の出口通路１００Ｊを有し、下部フランジ１００Ｆは、冷却水の入口通路１００Ｋを有している。冷却水は、入口通路１００Ｋを介して、円筒部材１００Ｂの二重管構造の内部に供給され、出口通路１００Ｊを介して、円筒部材１００Ｂの二重管構造の内部から排出されるように構成されている。ガスリング１００Ｃの中央部分は、プローブ１００Ｌを有している。プローブ１００Ｌの中心部は、プローブ１００Ｌの長手方向に沿ってプローブ中心孔Ｈを形成しており、プローブ中心孔Ｈ内にパイプＱを挿入する。パイプＱを介して、粉体供給装置から円筒部材１００Ｂの内部に、ケイ素微粒子の前駆体を含むガス（例えば、アルゴンガス）が供給されるように構成されている。また、ガスリング１００Ｃの内部の供給通路１００Ｍを介して、プラズマガス源（図示せず）から円筒部材１００Ｂの内部に、プラズマガス（例えば、アルゴンガス）が供給されるように構成されている。また、プローブ１００Ｌの内部は、冷却水の通路（図示せず）を有しており、冷却水は、入口１００Ｎから供給され、出口１００Ｏから排出されるように構成されている。さらに、ガスリング１００Ｃの内部は、冷却水の通路１００Ｐを有しており、冷却水は、通路１００Ｐ内に供給されている。なお、誘導コイル１００Ｄには、高周波電源（図示せず）からの高周波電力が供給されるように構成されている。また、トーチ１００Ａの下部には、加熱領域外１００Ｑが配置されている。
【００３５】
以下、高周波誘導熱プラズマ装置１００の動作を簡単に説明する。第１に、ガスリング１００Ｃの内部の供給通路１００Ｍを介して、プラズマガス源から円筒部材１００Ｂの内部に、プラズマガスを供給すると共に、高周波電源から誘導コイル１００Ｄに対して高周波電力を供給する。第２に、このような状態において、高圧発生装置１００Ｉから、上部フランジ１００Ｅと下部フランジ１００Ｆとの間に高電圧を印加すると、部フランジ１００Ｅと下部フランジ１００Ｆとの間でコロナ放電が生起し、かかるコロナ放電が引き金となって、トーチ１００Ａの内部に熱プラズマＰが発生（着火）する。第３に、粉体供給装置から、ガスリング１００Ｃの中心に位置するプローブ中心孔Ｈ内のパイプＱを介して、ケイ素微粒子の前駆体を含むガスを、熱プラズマＰによる加熱炉の加熱領域に供給する。第４に、ケイ素微粒子の前駆体は、１００００℃程度の熱プラズマＰによる加熱炉の加熱領域内で、蒸発したり溶解されたりして、上述の（式１）に示す化学反応によって、一酸化ケイ素（ＳｉＯ）ガスが生成される。第５に、熱プラズマＰによる加熱炉の加熱領域内で生成された一酸化ケイ素ガスを、そのままの気流に乗せて、熱プラズマＰによる加熱炉の加熱炉の加熱領域から加熱炉の加熱領域外１００Ｑに放出する。ここで、加熱領域外１００Ｑにおいて、一酸化ケイ素ガスが急冷された結果、上述の（式２）、あるいは（式３）に示す化学反応によって、ケイ素微粒子を含む粉体が生成される。第６に、生成された粉体については、加熱領域外１００Ｑに接続されている集塵機によって回収される。
【００３６】
図４乃至５を参照して、本実施形態に係るケイ素微粒子の製造装置の加熱炉について説明する。図４は、ケイ素微粒子の製造装置の加熱炉の一例として、熱プラズマを用いた加熱炉を示す。加熱炉内１０の加熱領域２０Ａは、熱プラズマによって加熱されている。加熱炉１０の加熱炉内１０Ａは、非炭素物質によって形成されている。粉体供給装置を用いて、細かく粉砕されたケイ素微粒子の前駆体１を含むガスを、加熱炉内１０の加熱領域２０Ａ内に噴霧する。加熱炉の加熱領域内で生成された一酸化ケイ素ガスを、そのままの気流に乗せて、加熱炉の加熱炉の加熱領域２０Ａから加熱炉の加熱領域外に放出する。一酸化ケイ素ガスが急冷された結果、上述の（式２）に示す化学反応によって、ケイ素微粒子２を生成する。
【００３７】
図５は、ケイ素微粒子の製造装置の加熱炉の一例として、抵抗加熱装置を用いた加熱炉を示す。加熱炉内１０の加熱領域２０Ｂは、抵抗加熱装置によって加熱されている。加熱炉１０の加熱炉内１０Ａは、非炭素物質によって形成されている。粉体供給装置を用いて、細かく粉砕されたケイ素微粒子の前駆体１を含むガスを、加熱炉内１０の加熱領域２０Ｂ内に噴霧する。加熱炉の加熱領域内で生成された一酸化ケイ素ガスを、そのままの気流に乗せて、加熱炉の加熱炉の加熱領域２０Ｂから加熱炉の加熱領域外に放出する。一酸化ケイ素ガスが急冷された結果、上述の（式２）、あるいは(式３)に示す化学反応によって、ケイ素微粒子２を生成する。
【００３８】
図６は、ケイ素微粒子の製造装置の加熱炉の一例として、レーザ加熱装置を用いた加熱炉を示す。加熱炉内１０の加熱領域２０Ｃは、レーザ加熱装置によって加熱されている。加熱炉１０の加熱炉内１０Ａは、非炭素物質によって形成されている。粉体供給装置を用いて、細かく粉砕されたケイ素微粒子の前駆体１を含むガスを、加熱炉内１０の加熱領域２０Ｃ内に噴霧する。加熱炉の加熱領域内で生成された一酸化ケイ素ガスを、そのままの気流に乗せて、加熱炉の加熱炉の加熱領域２０Ｃから加熱炉の加熱領域外に放出する。一酸化ケイ素ガスが急冷された結果、上述の（式２）、あるいは（式３）に示す化学反応によって、ケイ素微粒子２を生成する。図６（ａ）、６（ｂ）に示すように、加熱領域２０Ｃは、ガラス窓１０Ｂを介して２方向から加熱炉内１０内に入射されたＣＯ２レーザ又はＹＡＧレーザの交差する領域である。
【００３９】
（作用及び効果について）
本実施形態に係るケイ素微粒子の製造方法によれば、ケイ素源と炭素源との均質混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比が１．2倍以上であり４．０倍以下ということは、ケイ素微粒子の前駆体を製造する際に、炭素源を過剰に供給することを防ぐことができる。混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比が４．０倍以下であると、炭化ケイ素の生成が抑制される。混合物の炭化後において、ケイ素微粒子の前駆体に含まれるケイ素に対する炭素のモル比が１．２倍以上であると、ケイ素源の還元が促進され、ケイ素微粒子の生成が促進される。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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