(57)【要約】【課題】  放射性セシウムで汚染された土壌又はヘドロの環境媒体から放射性セシウムを回収する方法において、環境媒体中の有機物に強く結合した放射性セシウムを環境媒体から遊離させて生物学的方法などの従来公知の方法で容易に吸着させるための方法を提供する。【解決手段】  放射性セシウムで汚染された土壌又はヘドロの環境媒体中から放射性セシウムを回収する方法であって、前記環境媒体に水を添加して環境媒体を懸濁状態にし、この状態の環境媒体に乳酸菌を添加して嫌気培養することによって、環境媒体中の有機物に結合されていた放射性セシウムを水中に放出させることを含むことを特徴とする方法。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムで汚染された土壌又はヘドロの環境媒体中から放射性セシウムを回収する方法であって、前記環境媒体に水を添加して環境媒体を懸濁状態にし、この状態の環境媒体に乳酸菌を添加して嫌気培養することによって、環境媒体中の有機物に結合されていた放射性セシウムを水中に放出させることを含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
水中に放出させた放射性セシウムをロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株（ＦＥＲＭ  Ｐ−２１４６２）の菌体に吸着させ、放射性セシウムを吸着した菌体を環境媒体中から回収することをさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
土壌が、田畑の土、住宅の庭の土、公園の土、学校の校庭の土、里山の土、又は森林の土であることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
ヘドロが、水泳用プール、浄水場、下水場の処理池、又は農業用のため池の底に堆積しているヘドロであることを特徴とする請求項１又は２に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウムで汚染された土壌又はヘドロの環境媒体から乳酸菌を使用して放射性セシウムを放出させて回収する方法に関する。特に、本発明は、放射性セシウムを強く担持したままで遊離しにくい土壌又はヘドロの環境媒体から乳酸菌を使用して放射性セシウムを水中に放出させて回収を容易にする方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
昨今、原子力発電所からの事故やトラブルによる放射性物質の漏れに起因する水や土壌などの環境媒体の放射能汚染の浄化が検討されている。原子力発電所から放射性物質が大気中に放出されると、放射性物質は、大気中を浮遊しながら周囲に拡散する。そして、放射性物質は、降雨などにより地上に落下し、河川などの水や田畑などの土壌に侵入し、これらの環境媒体の隅々まで汚染する。
【０００３】
環境媒体の放射能汚染の原因となる放射性物質のうち特に問題となる物質は、半減期の長い放射性セシウムである。放射性セシウムが土壌中に侵入すると、放射性セシウムは、土壌に含まれる粘土や有機物と強く結合し、土壌中に長期間残留し、放射能を放出しつづけ、外部被ばくをもたらす。また、放射性セシウムで汚染された土壌や水を使用して栽培された農作物を人間が摂取することにより放射性セシウムが体内に取り込まれると、放射性セシウムは、体全体に分配され、長期間にわたって内部被ばくをもたらす。
【０００４】
放射性セシウムの除去方法としては、従来から無機イオン交換体や選択性イオン交換樹脂による物理的吸着法や、クラウンエーテルを用いる溶媒抽出法などの化学的処理法が提案されている（特許文献１参照）。また、最近では、ゼオライト等の粘土による物理的吸着法も報道等で知られている。これらの物理的又は化学的方法は、高レベル放射性廃液から放射性セシウムを回収するためにはある程度有効であるが、原子力発電所からの放射能漏れにより低濃度で広範囲に汚染された水や土壌から放射性セシウムを回収するためには効率が極めて悪く、高コストである。それに加えて、化学的方法は、安全性に欠け、実用的でない。さらに、物理的方法は、放射性セシウムを吸着した吸着剤が膨大な量になり、中間処理や最終処分の用地確保が問題となっている。
【０００５】
一方、放射性セシウムの除去方法として、微生物を使用した生物学的除去方法も着目されており、本願発明者は、光合成細菌の一種であるロドバクター・スファエロイデスの特定の菌株を利用した、放射性セシウムで汚染された環境媒体の浄化方法を既に提案した（特許文献２参照）。
【０００６】
この生物学的方法は、物理的又は化学的方法以上に、環境媒体からの放射性セシウムの吸着に効果的であるが、環境媒体が水ではなく、土壌やヘドロの場合、それらに含まれる有機物と放射性セシウムが強く結合した状態にあるため、どのような方法で吸着を図ろうとしても、土壌やヘドロから放射性セシウムが遊離しがたく、放射性セシウムを効果的に吸着できない場合があるのが現状である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−３１７６９７号公報
【特許文献２】特願２０１１−２０８４７５号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、かかる従来技術の現状に鑑み創案されたものであり、その目的は、放射性セシウムで汚染された土壌又はヘドロの環境媒体から放射性セシウムを回収する方法において、環境媒体中の有機物に強く結合した放射性セシウムを環境媒体から遊離させて生物学的方法などの従来公知の方法で容易に吸着させるための方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、かかる目的を達成するために鋭意検討した結果、土壌又はヘドロの環境媒体に水を添加して環境媒体を懸濁状態にしてから、人体に安全な乳酸菌を添加して培養することにより、環境媒体中の有機物が放射性セシウムを遊離して水中に放出し、従来公知の方法で容易に吸着できることを見出し、本発明の完成に至った。
【００１０】
即ち、本発明は、以下の（１）〜（４）からなるものである。
（１）放射性セシウムで汚染された土壌又はヘドロの環境媒体中から放射性セシウムを回収する方法であって、前記環境媒体に水を添加して環境媒体を懸濁状態にし、この状態の環境媒体に乳酸菌を添加して嫌気培養することによって、環境媒体中の有機物に結合されていた放射性セシウムを水中に放出させることを含むことを特徴とする方法。
（２）水中に放出させた放射性セシウムをロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株（ＦＥＲＭ  Ｐ−２１４６２）の菌体に吸着させ、放射性セシウムを吸着した菌体を環境媒体中から回収することをさらに含むことを特徴とする（１）に記載の方法。
（３）土壌が、田畑の土、住宅の庭の土、公園の土、学校の校庭の土、里山の土、又は森林の土であることを特徴とする（１）又は（２）に記載の方法。
（４）ヘドロが、水泳用プール、浄水場、下水場の処理池、又は農業用のため池の底に堆積しているヘドロであることを特徴とする（１）又は（２）に記載の方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の方法は、汚染された土壌又はヘドロ中の有機物を分解して乳酸を生成する能力を有する乳酸菌を水懸濁状態の土壌又はヘドロに添加することによって行なわれるので、放射性セシウムを強く担持する有機物がすぐに分解されて放射性セシウムを水中に遊離・放出させることができる。従って、放射性セシウムは、土壌又はヘドロから水中に放出された状態にあるので、例えば生物学的方法などの従来の吸着法によって放射性セシウムの吸着を極めて容易に行なうことができる。また、本発明の方法は、乳酸菌や水の添加によって土壌やヘドロから放射性セシウムを放出させるので、作業が容易であり、極めて安全性が高い。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、実験１Ａの測定結果を示す。
【図２】図２は、実験１Ｂの測定結果を示す。
【図３】図３は、実験１Ｃの測定結果を示す。
【図４】図４は、実験２Ａの測定結果を示す。
【図５】図５は、実験２Ｂの測定結果を示す。
【図６】図６は、実験２Ｂの測定結果を示す。
【図７】図７は、実験２Ｃの測定結果を示す。
【図８】図８は、実験２Ｃの測定結果を示す。
【図９】図９は、実験２Ｄの測定結果を示す。
【図１０】図１０は、実験２Ｄの測定結果を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
放射性セシウムで汚染された環境媒体が水の場合は、水中に放射性セシウムが遊離しているのでその吸着を容易に行なうことができるが、環境媒体が土壌又はヘドロの場合は、土壌又はヘドロ中の有機物に放射性セシウムが強く結合しているので、その吸着は容易でない。本発明の方法は、汚染された環境媒体が土壌又はヘドロの場合に、土壌又はヘドロ中の有機物から放射性セシウムを乳酸菌により遊離させてから回収しようとするものであり、具体的には、汚染された土壌又はヘドロの環境媒体に水を添加して環境媒体を懸濁状態にし、この状態の環境媒体に乳酸菌を添加して嫌気培養することによって、環境媒体中の有機物に結合されていた放射性セシウムを水中に放出させるものである。この方法により、汚染された環境媒体が土壌又はヘドロであっても、従来公知の吸着法で放射性セシウムを容易に吸着できるようになる。
【００１４】
本発明の方法の浄化対象となる放射性セシウムで汚染された環境媒体は、土壌又はヘドロであり、例えば事故やトラブルにより放射能漏れを起こした原子力発電所の近隣の土壌又はヘドロが挙げられる。具体的には、土壌としては、原子力発電所の近隣の田畑の土や住宅の庭の土、公園の土、学校の校庭の土、里山の土、森林の土が挙げられる。ヘドロとしては、原子力発電所の近隣の水泳用プール、浄水場、下水場の処理池、農業用のため池などの底に堆積しているヘドロが挙げられる。
【００１５】
本発明の方法では、まず土壌又はヘドロの環境媒体に水を添加して環境媒体を懸濁状態にする。具体的には、水の添加量は、土壌又はヘドロが懸濁状態になれば十分であり、例えば、土壌又はヘドロの環境媒体の体積に対して２０容量％以上の水を添加することが好ましい。環境媒体を懸濁状態にするのは、環境媒体中に取り込まれた放射性セシウムの放出場所を確保するため、そして、後で添加される乳酸菌の培養領域を確保するためであり、さらには、環境媒体から遊離した放射性セシウムの吸着を容易にするためでもある。
【００１６】
次に、本発明の方法では、懸濁状態の土壌又はヘドロの環境媒体に乳酸菌を添加する。乳酸菌は、糖を強力に乳酸発酵する能力を有する細菌であり、Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ属、Ｓｔｒｅｐｔｏｃｏｃｃｕｓ属、Ｐｅｄｉｏｃｏｃｃｕｓ属、Ｌｅｕｃｏｎｏｓｔｏｃ属などに属するものが好ましい。本発明では、土壌又はヘドロの環境媒体中の有機物を分解して乳酸を生成することができる限り、いずれの種類のものも使用可能である。乳酸のみを生成するホモ乳酸菌のみならず、乳酸と酢酸を生成するヘテロ乳酸菌も使用可能である。乳酸菌を使用する場合は、予め対象となる環境媒体を少量取り寄せ、これを懸濁状態にしたものに対して使用する予定の乳酸菌を添加して培養することより、有機物分解能力の高さを確認して選抜することが好ましい。このように、予め有機物分解能力の高い乳酸菌を選抜すると、土壌又はヘドロの環境媒体中の有機物の分解及び放射性セシウムの水中への放出が一層効率的になる。
【００１７】
次に、乳酸菌を添加された環境媒体を嫌気培養する。具体的には、乳酸菌の増殖に好適な温度で通気を行なわずに一定期間環境媒体を維持すればよい。培養温度は、乳酸菌の種類によって異なるが、一般に１０〜４０℃であり、好ましくは１５〜３５℃である。また、培養期間は、乳酸菌の量が培養条件によって変動するが、一般に乳酸菌の添加から約１日〜約２週間である。培養開始前や培養中に、必要により、乳酸菌の増殖促進のため、グルコースやペプトン、ビタミン類（ビタミンＢ１、ニコチン酸、ビオチンなど）を培養液に添加してもよい。また、ビタミン類の代わりに、ビール酵母、魚や動物の内臓などのビタミン類を多く含む廃棄物を添加してもよい。嫌気培養により、乳酸菌は、土壌又はヘドロの環境媒体中の有機物を分解し、その際に、有機物に結合されていた放射性セシウムを水中に放出させる。
【００１８】
乳酸菌によって土壌又はヘドロの環境媒体から水中に放出された放射性セシウムは、次に、従来公知の方法によって吸着されることができる。吸着は、生物学的、物理的、又は化学的方法によって行なうことができるが、安全性、効率性及びコストの点から、生物学的方法によって行なうことが好ましい。
【００１９】
生物学的方法を使用する場合は、例えば、放射性セシウムをロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株（以下、単にＳＳＩ株と称する）という特定の微生物菌株の菌体に吸着させることができる。ＳＳＩ株は、光合成細菌ロドバクター・スファエロイデスＳ株（以下、単にＳ株と称する）を継代培養する間に得られた自然変異株である。ＳＳＩ株は、茨城県つくば市東１−１−１中央第６の独立行政法人産業技術総合研究所特許生物寄託センターにＦＥＲＭ  Ｐ−２１４６２として寄託されている（平成１９年１２月７日寄託）。
【００２０】
従来の光合成細菌株は、親株であるＳ株を含め、凝集性を全く示さないが、ＳＳＩ株は、培養中に多量の細胞表面タンパク質やＲＮＡを生産するため、これらのタンパク質やＲＮＡによって菌体細胞同士が凝集する。これらのタンパク質やＲＮＡの存在により、ＳＳＩ株は、放射性セシウムを電気的に吸着すると考えられる。なお、ＳＳＩ株の菌学的性質は、多量の細胞表面タンパク質やＲＮＡの生産による凝集性を示す点を除いて親のＳ株と全く同じである。
【００２１】
ＳＳＩ株は人体や環境に対して特に害を与えず、安全である。実際、ＳＳＩ株が属する光合成細菌は、自然界の環境浄化に重要な働きをする土壌細菌であり、し尿や食品廃水中の有機質を分解することができ、水質の浄化に有用な細菌である。
【００２２】
ＳＳＩ株の増殖は、菌株が効果的に増殖できる限りいかなる培養条件でも行うことができるが、例えばグルタメート−マレート培地を使用して３０℃〜３５℃の温度で、好気暗条件又は静置明条件（５ｋｌｕｘ〜１０ｋｌｕｘのタングステン光照射下）で培養することによって容易に行うことができる。
【００２３】
ＳＳＩ株は、様々な形態で環境媒体に投与して使用することができるが、例えば、粒状の菌体集合体を作成し、それより小さいが懸濁状態の環境媒体が通過可能な大きさの開口を有するメッシュ付き袋に菌体集合体を入れ、その袋を環境媒体中に投与する方法や、ＳＳＩ株の菌体の培養液をセラミックなどから形成された担体に含浸させ、乾燥して作成した菌体固定化担体を環境媒体中に投与する方法が好ましい。
【００２４】
粒状の菌体集合体は、ＳＳＩ株の菌体の液体懸濁液を作った後、これに多糖類を添加した混合液を作り、この混合液を乾燥させることによって作成することができる。多糖類は、液体懸濁液をゲル化させて菌体同士を結合させる役割を有し、例えばアルギン酸、でんぷん、カラギーナン、ペクチンなどが使用される。菌体集合体は、成形機によって略球形に成形され、その粒径を０．５ｃｍ以上３ｃｍ以下とすることが好ましい。メッシュ付き袋としては、菌体集合体が通過できないが懸濁状態の環境媒体が通過できる大きさのメッシュを有する袋を使用することができる。これにより、環境媒体と菌体集合体の接触と、袋からの菌体集合体の流出の防止が図られる。
【００２５】
菌体固定化担体に使用する担体としては、菌体を固定化できる表面構造を有するものが使用でき、例えば多孔質担体が比表面積の大きさの点で好ましい。多孔質担体の原料は、特に限定されないが、廃棄物ガラスを使用することがコストを抑える点で好ましい。多孔質担体は、表面の一部に鉄粉を塗布して焼結させるなどの手段により磁性体を含ませることが、磁石による回収を容易にする点で好ましい。
【００２６】
菌体の回収時期は、菌体の量や培養条件によって変動するが、一般に菌体の添加から約１日〜約２週間後である。回収した菌体は、菌体集合体の場合は、乾燥や焼却により重量及び容積を大幅に減容させることができる。また、環境媒体から回収した袋は、除染処理後に再び新たな菌体集合体を入れて繰り返し使用することができる。菌体固定化担体の場合は、環境媒体中から回収した担体を塩酸又は硝酸で洗浄することにより、担体から放射性セシウムと菌体を分離して、放射性セシウムを高濃度で含有する水溶液を調製することができる。この水溶液は、さらなる焼却処理や化学的処理、最終処分に供することができる。
【００２７】
物理学的方法を使用する場合は、例えば、無機イオン交換体や選択性イオン交換樹脂による物理的吸着法や、ゼオライト等の粘土による物理的吸着法により放射性セシウムを吸着させる。また、化学的方法を使用する場合は、クラウンエーテルを用いる溶媒抽出法などの化学的処理法により放射性セシウムを分離する。
【実施例】
【００２８】
以下、本発明を実施例によって具体的に実証する。なお、実施例の記載は純粋に発明の理解のためのみに挙げるものであり、本発明はこれによって何ら限定されるものではない。
【００２９】
１．  水泳用プール水中に蓄積した底質（ヘドロ）からの放射性Ｃｓの除染
実験方法
濃縮ヘドロの調製
福島市中の公立学校のプールの底にたまったヘドロを採取した。当初、プールの水の除染を依頼されたが、２０１１年９月の時点で、プールの水には１．１０μＳｖ／ｈ以下の放射能しか検出されず、底のたまったヘドロにやや高い放射能（１．３８μＳｖ／ｈ）を検出した。このヘドロは、周辺の垣根の木の葉が風により水中に入り込み腐食したり、夏季に発生したアオコが腐食して底に堆積したものであった。なお、この９月の時点で、プール周辺の空間線量は、１．１８−１．３９μＳｖ／ｈであった。プール周辺の溝のヘドロからは、２０−３０μＳｖ／ｈの高い線量が検出された。
【００３０】
そこで、このプールの底のヘドロを含む濁水を１トン、水中ポンプでタンクに引き込み、天然凝集沈殿剤キトサン（フジクリ−ン、札幌）の０．５重量％溶液を１Ｌ添加し、ｐＨ６．５−７．０で２４時間放置し、ヘドロを沈殿させた後、上澄みを放水し、底に沈殿したヘドロ３０Ｌを採取した。このヘドロは１２−１５μＳｖ／ｈの放射線量を示した。このヘドロを濃縮ヘドロとして実験に使用した。
【００３１】
なお、この濃縮ヘドロの固形分は６．６９ｇ  ｄｒｙ  ｓｏｌｉｄ／Ｌであり、ＣＯＤ（Ｍｎ）は３２，０００ｍｇ／Ｌであった。また、放射能は１４．４μＳｖ／ｈのもので、１３４Ｃｓは６，９１２Ｂｑ、１３７Ｃｓは８，５６７Ｂｑ（放射性Ｃｓとして合計１５，４７９Ｂｑ）であり、放射性ヨウ素１３１Ｉは２Ｂｑ以下で検出されなかった（福島市環境放射線モニタリングセンターでの、ゲルマニウム半導体検出器［キャンベラ社製、ＵＳＡ］による分析）。
【００３２】
ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の培養及び菌体集合体の作成
ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の培養は、通常のグルタメート・マレート培地（ＧＭ培地）を使用し、１．５Ｌのルー式培養ビンで、静置明条件（５ｋｌｕｘ）で２−３日行った。培養後、培養液を遠心分離（１０，０００ｘｇ，２０分）し、ＯＤ６６０＝２０に濃縮した。この濃縮液に４重量％のアルギン酸（最終濃度２重量％）を等量加えてよく攪拌して、直径約２ｃｍの球状粒子に成型した。これらの球状粒子を２重量％の塩化カルシウム溶液に一晩浸漬し、粒状の菌体集合体を作成した。
【００３３】
菌体集合体による濃縮ヘドロの除染
菌体集合体を、メッシュ袋（ナイロン製、１．０ｘ１．０ｃｍメッシュ、直径１５ｃｍ、長さ３０ｃｍの円筒状）に一袋につき約２１０個（約１０ｇ乾燥重量の菌体に相当）入れ、これを９袋用意して、濃縮ヘドロ中に投入し、所定期間放置した。
【００３４】
放射能の測定
放射能の測定は、Ａｌｏｋａ  ＴＧＳ１２１（Ａｌｏｋａ日立）、及びＤｏｓｅ  ＲＡＥ２（ＰＲＭ−１２００、ＵＳＡ）を使用して行った。Ａｌｏｋａ  ＴＧＳ１２１については、センサー部分を防水ビニル袋で包み、水深１−３ｃｍの位置で計測した。ＤｏｓｅＲＡＥ２については、小型なので全体を防水ビニル袋で被い、水深１−３ｃｍに浸漬して計測した。それぞれ３回測定し、平均値を求め、μＳｖ／ｈ及びｃｐｓ単位で表示した。１μＳｖ／ｈは３．３３ｃｐｓであった。
【００３５】
（実験１Ａ）ヘドロの放射性物質除染（繰り返し回分処理）
採取したヘドロを、濃硝酸でｐＨ２．０−１．６に調整して、２４時間放置した。この処理は、ヘドロに吸着したＣｓを硝酸で溶解することが目的であった。しかし、結果として、Ｃｓはほとんど水中にＣｓ＋としては溶解してこなかった。産業総合研究所の実験では、硝酸を使用して土壌からのＣｓの溶出を試みているが、常温ではほとんど溶解してこず、常温での硝酸分解によるＣｓの溶出は難しいとされている。しかし、少しは溶出することを期待して、この硝酸処理ヘドロを溶解濃縮ヘドロとして実験に使用した。
【００３６】
実験条件
（１）５５Ｌ角型プラスチックコンテナに溶解濃縮ヘドロ５０Ｌを入れた。
（２）そこにグルコース４ｇ／Ｌ、ペプトン０．１５ｇ／Ｌを添加し、６Ｎ−ＮａＯＨ又は６Ｎ硝酸でｐＨ６．５−７．０に調整した。温度は屋外なので制御しなかった（２８．２−１５．９℃）。
（３）通気を０．２−０．３ｖｖｍで実施し、１回目の回分処理を行った。
（４）一日おきに、袋をコンテナ外に取り出し、ヘドロをよく攪拌し、直ちに水深１−３ｃｍで放射能を計測した。水中の放射性物質は、溶解濃縮ヘドロを木綿布で繰り返し濾過して透明な水を得た後、水深１−３ｃｍで放射能を計測した。
（５）３日後、袋はそのままで、溶解濃縮ヘドロを取り除き、新たな溶解濃縮ヘドロを投入し、グルコース及びペプトンを同様に添加し、ｐＨ調整を行いつつ、０．２−０．３ｖｖｍで通気を行い２回目の回分処理を行い、同様に放射能を計測した。
（６）さらに３日後、同様に溶解濃縮ヘドロを入れ替え、同様に３回目の回分処理を行った。同様に放射能を計測した。
【００３７】
実験結果
実験結果を図１に示す。図１から以下のことがわかる。
（１）溶解濃縮ヘドロの放射能除染では、最初４７．７８ｃｐｓの溶液の放射能が２日後に８．６６ｃｐｓに低減し、８２％の除去率であった。このプール周辺の空間線量は１．２μＳｖ／ｈ、つまり４．０ｃｐｓの放射能であり、もしこれをバックグラウンドとして差し引くと、（８．８６−４．０）／（４７．７８−４．０）ｘ１００＝１１．１％、つまり約９０％の放射性物質の除染ができたことになる。また、水中の放射性物質はほとんど検出されず、バックグラウンド値とほぼ同じであった。
（２）２回目の回分処理でも、同様に放射能は低減した。ただし、温度が低下したためか、１回目よりも低減の度合いは緩やかであった。ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株は２５−３５℃で高い活性を示すことが判っている。
（３）３回目の回分処理でも同様に放射能は低減した。
（４）以上の結果より、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体は、ヘドロに結合したＣｓをはぎとってロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体に移行させ、ヘドロ中の放射能を低減していることが示唆された。
また、３回の繰り返し処理でも放射能は低減していることが確認され、菌体集合体の繰り返し使用も可能なことが明らかとなった。
放射能が除去できる理由としては、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株は、菌の表面に粘着物質（ＥＰＳ）を生産し、それがマイナスに帯電しており、有害金属Ｃｄ２＋の除去の場合と同様にＣｓ＋イオンを電気的引力で引きつけていると推定される。また、光合成細菌は、カリウムポンプによるカリウムの取り込みが活発なことが報告されており、化学的性質の似たＣｓも同様にカリウムポンプにより菌体に取り込まれている可能性もあり、両方の引力で、ヘドロに吸着したＣｓ＋をはぎとっていると推定される。
【００３８】
（実験１Ｂ）非硝酸処理ヘドロの除染
実験１Ａでは、Ｃｓをなるべく多く水中にＣｓ＋として溶解する目的で硝酸処理を行ったが、ほとんどＣｓ＋は水中に溶解してこなかった。そこで、本実験では、硝酸処理を省いて、直接濃縮ヘドロを使用してヘドロの放射能除染ができるかどうかを検討した。
【００３９】
実験条件
硝酸処理ヘドロ（溶解濃縮ヘドロ）の代わりに濃縮ヘドロを使用した以外は実験１Ａと同じ条件で回分処理を実施し、放射能測定もほぼ同じ条件で実施した。
【００４０】
実験結果
実験結果を図２に示す。図２から以下のことがわかる。
（１）溶解濃縮ヘドロを使用しなくても、汚染された濃縮ヘドロをそのまま除染できた。１日目で、放射能は３８．９３ｃｐｓから１２．４５ｃｐｓに低減しており、８６％の除去率であった。バックグラウンドを考慮すると、（１２．４５−４．０）／（３８．９３−４．０）ｘ１００＝２６．４８％、つまり７３．５％の除染ができたことになる。本実験では、温度が低く、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の活性が十分でなく、一度ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株に吸着したＣｓがやや再溶出しているために、放射能は２日以降はそれほど低減していなかった。
（２）以上の結果より、硝酸処理は必ずしも必要ではなく、直接濃縮ヘドロの除染が可能であることが示唆された。このことはコスト及び操作の煩雑さを低減する意味で重要であった。
【００４１】
（実験１Ｃ）菌体集合体の量を半分にした場合の放射性物質除染
実用的なコストを考え、菌体集合体の量を半分にして除染を行った。
【００４２】
実験条件
（１）菌体集合体の量を半分にした以外は実験１Ａと同じ条件で回分処理を実施し、放射能測定もほぼ同じ条件で実施した。
【００４３】
実験結果
実験結果を図３に示す。図３から以下のことがわかる。
（１）菌体集合体の量を半分にしても十分な放射能除去能力があった。さらなる菌体集合体の減量も考えられる。
（２）ヘドロの水分画分には実験１Ａと同様に、放射能は検出されなかった。放射性物質はほとんど、ヘドロの沈殿画分に存在していることを確認した。
【００４４】
（実験１Ｄ）放射能除染後の菌体集合体の乾燥及び焼却による減容化
放射能性物質の従来の除染方法では、除去した後の中間廃棄物の量が膨大なものになり、問題となっている。本発明の方法で使用する菌体集合体は、光合成細菌菌体とアルギン酸Ｃａという天然有機物からなるので、乾燥及び焼却による減容が可能であった。
【００４５】
実験条件
（１）放射能除染に使用した後の菌体集合体の一部（湿重量で８５２ｇ）をビーカーにとり、オーブン中で８０−９００Ｃで３日間加熱乾燥した。
（２）さらに、５００−６０００Ｃで炭化させ、焼却した。Ｃｓは６４００Ｃ以上では気化して飛散する恐れがあるからである。
（３）この実験は放射能のほとんどない地域で行った。バックグラウンド値は０．１２μＳｖ／ｈであった。
【００４６】
実験結果
（１）乾燥後の菌体集合体の重量は２３．８ｇとなり、９７．２％の重量減容が可能であった。
（２）この乾燥中、オーブン中の空間線量は０．１２−０．１３μＳｖ／ｈであり、バックグラウンド値とほぼ同じであった。このことは、放射能は空気中に漏れていないことを示す。
（３）炭化及び焼却後（約１日後）の菌体集合体の重量は、５．５９ｇとなり、９９．３％の重量減容が可能であった。オーブン中の空間線量は０．１２−０．１３μＳｖ／ｈであり、バックグラウンド値とほぼ同じであった。このことは、放射能は空気中に漏れていないことを示す。
（４）菌体集合体の容量は、炭化及び焼却後に９８．３％の減容が可能であった。
（５）このように、放射性物質を含む中間廃棄物を、放射能が外に漏れることなく、約９８−９９％の容量及び重量減容が可能であった。この炭化・焼却灰は、放射性物質を多く含むために最終処理が必要であるが、中間処理量の大幅な減容が可能であり、実用面から極めて有用である。
【００４７】
２．  菌体集合体による土壌の放射能除染
（実験２Ａ）菌体集合体による粘土質土壌の除染
ヘドロの放射能除染に成功したので、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体による土壌の放射能除染を試みた。汚染土壌としては、福島南相馬市に広く分布する粘土質の汚染土壌を使用した。
【００４８】
実験条件
（１）粘土質土壌５ｋｇ（湿重量）と水（放射性物質０．１μＳｖ／ｈ以下）１０Ｌを２０Ｌ角型容器に入れてよく懸濁した。同じものを４個用意した。
（２）１個の容器には菌体集合体を全く入れず、対照として使用した。残りの３個の容器にはそれぞれ、１袋、２袋、又は３袋と菌体集合体量を変化させて投入した。一袋には実験１Ａと同様に菌体集合体２１０個を入れた。さらに、実験１Ａと同様に、グルコース４ｇ／Ｌ、ペプトン０．１５ｇ／Ｌを添加し、ｐＨ６．０−７．５に調整し、０．２−０．３ｖｖｍで通気を行い、２−３日おきにサンプリングを行い放射能を計測した。温度はヒーターで２５℃に保った。
（３）サンプリングは、袋を容器外に取り出し、溶液をよく懸濁して直ちに、実験１Ａと同様に、センサーを溶液中に浸して（水深１−３ｃｍ）放射能を計測した。
（４）サンプリング時に、容器中の残存グルコース濃度を試験紙で測定し、残存していなければ同じように、グルコース及びペプトンを添加した。
（５）南相馬市の実験場の空間線量は、実験期間中０．３−０．５μＳｖ／ｈであった。
【００４９】
実験結果
実験結果を図４に示す。図４から以下のことがわかる。
（１）ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体による粘土質土壌の放射能除染は、ヘドロほど除染効率が良くなく、３袋投入した容器でも７日後で、最初２４．１８ｃｐｓの放射能が２０．１５ｃｐｓと、約１６％しか低減していなかった。さらに、８日目に新たな菌体集合体を入れ替え投入しても、１５日後に１６．７８ｃｐｓと、最大で約３１％しか低減していなかった。
（２）以上の結果より、粘土質土壌への放射性Ｃｓの吸着は、ヘドロへの吸着より強く、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株のＣｓ吸引力では十分な除染は容易ではなかった。
【００５０】
（実験２Ｂ）嫌気発酵および乳酸発酵による汚染土壌の除染
実験２Ａから、粘土質土壌へのＣｓの吸着はかなり強固なものと推定された。これは、土壌を硝酸や酸で処理してＣｓを溶出させることが容易でないことと一致していた。
一方、本発明者らは河川や海底に蓄積したヘドロの浄化実験を長く行っているが、ヘドロ中には有機物を分解して乳酸を生成する乳酸生成菌が広く生息していることを見出している。また、これらの菌に、ビタミン類（ビタミンＢ１，ニコチン酸、ビオチン）を添加すると、乳酸生成活性が高まり嫌気発酵が促進され、ヘドロの有機物分解が促進されることを見出している。そこで、乳酸生成菌や嫌気消化菌の作用により、嫌気状態で汚染土壌の有機物が分解され、土壌の有機物分に強く吸着されたＣｓが水溶液中に溶出されやすくなる可能性があるのではないかと着想した。
乳酸生成菌群は、ごみやヘドロ、河川の浄化に利用されている市販の環境浄化資材（えひめＡＩ）から乳酸菌培養培地で培養して使用した。この環境浄化資材は、ヨーグルト、納豆菌、及び酵母からなる環境浄化資材であり、愛媛県内では広く利用されている。
【００５１】
実験条件
（１）土壌としては、粘土質土壌の中でも、放射能を多く含む落ち葉等が多く含まれる腐葉土を南相馬市の里山の土壌から採取した。この腐葉土を含む粘土質土壌５ｋｇ（湿重量）に水１０Ｌを加えたものを２つ用意した。それぞれを２０Ｌ容の透明円筒容器に入れてよく攪拌して懸濁状態にした。この懸濁状態の粘土質土壌の放射能を測定したところ、実験開始直前で２４．３８ｃｐｓの放射能を有していた。
（２）乳酸菌群は、以下のようにして培養した。
乳酸菌培地（ＢＣＰ液体培地：グルコース１．０ｇ／Ｌ、酵母エキス２．５ｇ／Ｌ、ペプトン５．０ｇ／Ｌ、Ｔｗｅｅｎ８０  １．０ｇ／Ｌ、Ｌ−システイン０．１ｇ／Ｌ、ブロモクレゾールパープル０．０６ｇ／Ｌ）を１１５℃で２０分間殺菌した培地１Ｌに、市販のえひめＡＩ溶液を１ｍｌ添加し、３５℃で６日間、静置暗条件で培養した。６日後、乳酸菌群はＯＤ６６０＝０．７に増殖し、培養液は酸性の黄色を呈し、乳酸は０．４ｇ／Ｌ生成していることを確認し（ベーリンガーマンハイムＦキット使用）、乳酸生成菌群の多く生息している乳酸菌群の種とした。この乳酸菌群の種培養液の大部分（約９０％以上）を占める桿菌を単離して遺伝子配列の同定を行ったところ、公知のＬａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ  ｃａｓｅｉ  ＪＣＭ１１３４（Ａｃｃｅｓｓｉｏｎ  Ｎｏ．Ｄ１６５５１）に対して９９．４％の相同性を有していた。このことから、この種培養液は、Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ  ｃａｓｅｉを主な乳酸菌とする培養液であると考えられた。
（３）（１）で用意した２つの容器にグルコース４ｇ／Ｌ、ペプトン０．１５ｇ／Ｌ、およびビタミン類（ビタミンＢ１  ５ｍｇ／Ｌ、ニコチン酸５ｍｇ／Ｌ、ビオチン０．０５ｍｇ／Ｌ）を加えた。１つの容器には対照として菌は加えず、残りの容器には乳酸菌群の培養液１Ｌを添加してよく攪拌し、ともに３５℃で嫌気発酵を行った。
（４）２−３日おきにサンプリングを行った。円筒容器をよく攪拌し、２０秒放置して、沈殿と上澄みの濁った懸濁液（泥画分）が明確に分離した後、デカンテーションで上澄み懸濁液を分離して、泥各分と沈殿土壌画分の放射能を測定した（土壌にはセンサーを押し込んで計測した）。さらに、泥画分の一部は遠心分離（３，０００ｒｐｍ、１０，０００ｘｇ、２０分）を行い、透明な水画分も採取し、同様に水深１−３ｃｍの放射能を測定した。
（５）サンプリング時にグルコース濃度を測定し、不検出の場合はグルコース及びペプトンを同様に添加した。
【００５２】
実験結果
実験条件を図５及び６に示す。図５及び６から以下のことがわかる。
（１）対照の嫌気発酵のみでは、２日及び６日後に沈殿した土壌画分には放射能が比較的多く残存しており、上澄みの泥画分にはあまり放射能は検出されなかった（図５）。一方、乳酸菌群を添加した場合には、３−１４日にかけて、沈殿した土壌画分の放射能は大きく低減した（図６）。それに反して、上澄みの泥画分に比較的多くの放射能が検出された。透明な水中には放射能は対照実験ともにほとんど検出されなかった。
（２）このことは、乳酸発酵と嫌気発酵の共同の作用で、腐葉土中のＣｓを吸着した有機物が分解され、Ｃｓが泥画分の粒子の細かい泥の中に溶出し懸濁していることを示唆している。このＣｓの溶出を乳酸菌群の活性で促進していると考えられた。
（３）乳酸菌群を添加して嫌気発酵した場合、１４日後に分離した粘土質土壌は、初め１７．８３ｃｐｓであった放射能が１４日後には６．４９ｃｐｓとなり、約６４％の放射能が除染されたものと認められた。さらに、沈殿画分土壌については、実験開始直前には２４．３８ｃｐｓであった放射能が１４日後には８．３２ｃｐｓとなり（図６）、約６６％の放射能が除染されたものと認められた。
（４）このように、乳酸菌群と嫌気発酵の組み合わせで、土壌の放射能の６４％の除染が可能という新規の事実を見出した。このような報告は今で無く、極めて簡便な手法であることから、コスト面から有用な除染方法と考えられる。
【００５３】
（実験２Ｃ）ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体と乳酸発酵及び嫌気発酵との組み合わせによる放射能除染
嫌気発酵及び乳酸発酵で、土壌の放射能の多くを粒子の細かい泥画分に移行させることに成功したので、泥画分の放射能をヘドロとみなしてロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体で除染して、土壌全体をさらに除染できないかと着想した。
【００５４】
実験条件
（１）腐葉土を含む粘土質土壌と砂を多く含む土壌それぞれ５ｋｇを採取し（南相馬市原町）、水１０Ｌに懸濁した。
（２）実験２Ｂと同様に、グルコース、ペプトン、及びビタミン類を添加し、よく攪拌した。さらに、乳酸菌群培養液１Ｌを添加し、よく攪拌した。そして３５℃で３日間、嫌気発酵及び乳酸発酵を行った。
（３）３日後、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体２袋（１袋あたり菌体集合体２１０個を含む）を投入し、温度を３０℃としてさらにグルコース、ペプトン、及びビタミン類を同様に添加し、０．２−０．３ｖｖｍで通気を行いつつ、除染を行った。
（４）サンプリングは実験２Ａと同様に袋を除去した後、よく攪拌し直ちに放射能を測定することによって行った。
（５）サンプリング時にグルコース濃度を測定し、消費されていればグルコース及びペプトンを実験２Ａと同様に添加した。
【００５５】
実験結果
実験結果を図７及び８示す。図７及び８から以下のことがわかる。
（１）腐葉土を含む土壌では、最初４２．４２ｃｐｓであった放射能が、１４日後には１２．６５ｃｐｓに低減した（図７）。７０．２％の除去率であった。
（２）砂を多く含む土壌では、最初２８．６２ｃｐｓであった放射能が、１４日後には１０．４８ｃｐｓに低減した（図８）。６３．３％の除去率であった。砂を多く含む土壌のほうが嫌気発酵、乳酸発酵でのＣｓの泥画分への溶出が容易であり、菌体集合体にＣｓが移行しやすい条件となったと思われる。
（３）このように、嫌気発酵、乳酸発酵及びロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体処理の組み合わせで、土壌中の放射能の６３．３〜７０．２％の除染が可能なことが明らかとなった。
【００５６】
（実験２Ｄ）  ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体と乳酸発酵及び嫌気発酵との組み合わせによる放射能除染−その２
南相馬市原町の別の里山地域から採取した腐葉土を含む土壌を使用した以外は実験２Ｃと同様の実験を行い、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体と乳酸発酵及び嫌気発酵との組み合わせによる放射能除染効果を再確認した。さらに、土壌、泥、及び水画分の放射能をそれぞれ計測し、より詳細に放射能除染効果を確認した。
【００５７】
実験条件
（１）腐葉土を含む粘土質土壌（実験２Ｃで採取した地点から数キロメートル離れた別の里山の土壌）５ｋｇを採取し、水１０Ｌに懸濁した。これを３つの水槽に分注した。このうち、１つの水槽は対照実験用とした。この土壌は実験開始時、水に懸濁する前の土壌自体は３５．２ｃｐｓの放射能を有していた。
（２）実験２Ｃと同様に、グルコース、ペプトン、及びビタミン類を添加し、よく撹拌した。さらに、乳酸菌群培養液１Ｌを添加し、よく撹拌した。そして３５℃で４日間、乳酸発酵及び嫌気発酵を行った。
（３）４日後、ロドバクター・スファエロイデスＳＳＩ株の菌体集合体（１袋あたり菌体集合体２１０個を含む）を２つの水槽に２袋又は３袋投入した。残りの１つの水槽には対照として、菌体集合体は投入しなかった。温度を３０℃として、グルコース、ペプトン、及びビタミン類を実験２Ｃと同様に投入し、０．２−０．３ｖｖｍで通気を行いつつ、除染を行った。
（４）１４日後にロドバクター・スフェロイデスＳＳＩ株の新鮮な菌体集合体をそれぞれ２袋又は３袋入れ替え、栄養塩の添加、及び通気を同様に継続し、さらに２４日間実験を継続した。
（５）サンプリングは実験２Ｃと同様に，袋を除去した後、よく撹拌して直ちに放射能の測定を行った。ただし、実験２Ｄでは、土壌の懸濁液全体の放射能を測定した（図９）後、一部の土壌懸濁液は、実験２Ｂと同様に静置して（ただし、静置時間は、実験操作の容易のため、２０秒でなく４０秒に変更した）土壌を沈殿させ、沈殿画分土壌とし、上部泥画分に分離して、放射能を測定した（図１０）。
（６）サンプリング時にグルコース濃度を測定し、消費されていればグルコース、ペプトン、及びビタミン類を実験２Ｃと同様に添加した。
【００５８】
実験結果
実験結果を図９および図１０に示す。図９および図１０から以下のことがわかる。
（１）図９から、土壌を別のものに変更しても実験２Ｃ（図７および図８参照）とほぼ同様の結果が得られた。すなわち、図９に示すように、乳酸発酵、嫌気発酵の４日後、ロドバクター・スフェロイデスＳＳＩ株の菌体集合体を３袋投入して通気を行ったところ、土壌懸濁液の放射能は初めは２４．４１ｃｐｓであったが、１４日後には、１１．３８ｃｐｓまで低下した。これは５３．４％の除去率であった。しかし、１４日目に新鮮なＳＳＩ菌体集合体に入れ替え、さらに実験を継続すると、２４日後には１０．２２ｃｐｓまで、土壌懸濁液の放射能は低下した。これは、５８．１３％の除去率であった。ロドバクター・スフェロイデスＳＳＩ株の菌体集合体を２袋使用した実験もほぼ同様の結果であった。実験２Ｃでは、６３．３％〜７０．２％の除染が可能であったので、実験２Ｄは実験２Ｃよりやや低い結果であった、これは、腐葉土の種類により有機質が異なり、分解しやすい腐葉土と分解しにくい腐葉土があるためと思われるが、このように、別の腐葉土を含む土壌でも近似した結果が得られたことは、実験２Ｃおよび実験２Ｄの除染手法が、様々な土壌の除染に使える汎用性があることを証明するものである。
（２）図９に示す実験で、沈殿画分土壌、上部泥画分、遠心分離後の透明な水画分の放射能を詳細に測定した。図１０にその結果を示す。ロドバクター・スフェロイデスＳＳＩ株の菌体集合体３袋のデータのみ示した。
図１０から判るように、菌体集合体を入れない対照実験では、乳酸発酵と嫌気発酵で土壌から上部泥画分に移行した放射能と沈殿土壌自体の放射能が次第に上昇したが、菌体集合体を３袋投入した場合は、上部泥画分と沈殿画分土壌の放射能は次第に低下しており、放射能が、菌体集合体に吸着又は吸収されていることが示された。この時、２４日後の菌体集合体３袋添加実験の沈殿画分土壌の放射能は１１．７２ｃｐｓであり、初めの土壌の放射能は、３５．１６ｃｐｓであったことから、除去率は６６．７％であった。実験２Ｂの乳酸発酵、嫌気発酵での土壌の除染は、６５．９％の除去率であり、ほぼ同様の除染効果が得られた。
（３）  透明な水画分には、ヘドロの除染と同様に放射能はほとんど存在しなかった。
（４）  さらに、菌体集合体を添加した場合は、図１０に示すように、上部泥画分の放射能除去が、初めの２４．４１ｃｐｓから、２４日後では８．３９ｃｐｓまで低下し、６５．６％の除染が行えるので、乳酸発酵のみより、除染効果が高い。つまり乳酸発酵のみの除染より、ロドバクター・スフェロイデスＳＳＩ株の菌体集合体による除染を乳酸発酵と組み合わせることにより、土壌と上部泥画分で全体として約７０％もの放射能の除染ができ、大きな除染効果を上げることができる。
【００５９】
以上の２．土壌の放射能除染の結果から、懸濁状態の土壌に乳酸菌を添加して嫌気培養することによって、土壌中の有機物に結合されていた放射性セシウムを水中に放出させる本発明の方法が極めて有効であることが明らかになった。この結果は、本発明の方法が、土壌よりも放射性セシウム吸着力が低いヘドロにも適用でき、ヘドロを対象とする場合も放射性セシウムの放出効果が極めて高いことを示唆する。
【産業上の利用可能性】
【００６０】
本発明の方法は、上述のように、放射性セシウムで汚染された土壌又はヘドロの環境媒体から放射性セシウムを水中に効率的に放出させることができる。また、本発明の方法は、乳酸菌や水の添加によって土壌やヘドロから放射性セシウムを放出させるので、極めて安全性が高い。
【００６１】
特に、本発明の方法で使用する乳酸菌や光合成細菌（ロドバクター・スフェロイデスＳＳＩ株）は、長年農業分野で肥料や土壌改良剤、成長促進剤として用いられており、安全性も確立されている。物理的放射能除染（ゼオライト処理等）や化学的放射能除染（クラウンエーテル、硝酸、シュウ酸、フェロシアン化鉄処理等）は、安全性が確立されておらず、作物や人体の影響も未知であり、農学用土壌や他の土壌の除染には受け入れられにくいが、乳酸菌や光合成細菌は農業従事者には親しみがあり、本発明の方法は、受け入れやすい。
【００６２】
さらに、本発明の乳酸菌や光合成細菌処理で放射能の約７０％を除染された土壌には、約３０％の放射能（放射性セシウム）が残存しているが、これは土壌の結晶構造に強く結合してしまったセシウム由来の放射能であり、容易に水中には移行できない。酸処理等の化学処理でも常温、常圧では水中に溶出させることはできないとされている。従って、本発明の方法で除染した土壌を農学生産や園芸生産に用いても、移行しうる放射性セシウムは既に存在しておらず、植物体や作物に放射性セシウムは移行しない可能性が高い。つまり、本発明の方法で除染した土壌は、放射性セシウム不溶性の土壌になっており、残存放射能が低い場合は直接農学生産や園芸生産に用いる可能性も開ける。従って、本発明の方法は産業上極めて有用である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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