(57)【要約】【課題】ＬＥＤの周囲に蛍光体が均一に配置され、種々の支持シートをその損傷を防止しながら利用することのできる蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法、それにより得られる蛍光体層被覆ＬＥＤ、および、それを備えるＬＥＤ装置を提供すること。【解決手段】蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法では、ＬＥＤ４を支持シート１２の上面に配置し、活性エネルギー線硬化性樹脂および蛍光体を含有する蛍光樹脂組成物から形成される蛍光体シート５を、ＬＥＤ４を被覆するように、支持シート１２の上面に配置し、活性エネルギー線を蛍光体シート５に照射して、蛍光体シート５によってＬＥＤ４を封止し、蛍光体シート５を、ＬＥＤ４に対応して切断することにより、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を得、その後、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から剥離する。【選択図】図１
2014168034.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＬＥＤを支持シートの厚み方向一方面に配置するＬＥＤ配置工程、
活性エネルギー線の照射によって硬化する活性エネルギー線硬化性樹脂および蛍光体を含有する蛍光樹脂組成物から形成される蛍光体層を、前記ＬＥＤを被覆するように、前記支持シートの前記厚み方向一方面に配置する層配置工程、
活性エネルギー線を前記蛍光体層に照射して、前記蛍光体層を硬化させる硬化工程、
前記蛍光体層を前記ＬＥＤに対応して切断することにより、前記ＬＥＤと、前記ＬＥＤを被覆する前記蛍光体層とを備える蛍光体層被覆ＬＥＤを得る切断工程、および、
前記切断工程後に、前記蛍光体層被覆ＬＥＤを前記支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程
を備えることを特徴とする、蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法。
【請求項２】
前記蛍光体層は、蛍光体シートから形成されていることを特徴とする、請求項１に記載の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法。
【請求項３】
前記支持シートは、前記厚み方向に対する直交方向に延伸可能であり、
前記ＬＥＤ剥離工程では、前記支持シートを前記直交方向に延伸させながら、前記蛍光体層被覆ＬＥＤを前記支持シートから剥離することを特徴とする、請求項１または２に記載の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法。
【請求項４】
前記支持シートは、加熱によって粘着力が低下する熱剥離シートであり、
前記ＬＥＤ剥離工程では、前記支持シートを加熱して、前記蛍光体層被覆ＬＥＤを前記支持シートから剥離することを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法。
【請求項５】
前記蛍光体層は、
前記ＬＥＤを被覆する被覆部と、
光反射成分を含有し、前記被覆部を囲むようにして形成されるリフレクタ部と
を備えることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法により得られることを特徴とする、蛍光体層被覆ＬＥＤ。
【請求項７】
基板と、
前記基板に実装される請求項６に記載の蛍光体層被覆ＬＥＤと
を備えることを特徴とする、ＬＥＤ装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蛍光体層被覆ＬＥＤ、その製造方法およびＬＥＤ装置に関し、詳しくは、蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法、それにより得られる蛍光体層被覆ＬＥＤ、および、それを備えるＬＥＤ装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、発光ダイオード装置（以下、ＬＥＤ装置と略記する。）は、まず、基板に複数の発光ダイオード素子（以下、ＬＥＤと略記する。）を実装し、次いで、複数のＬＥＤを被覆するように蛍光体層を設け、その後、各ＬＥＤに個片化することにより、製造されることが知られている。
【０００３】
しかしながら、複数のＬＥＤの間において、発光波長や発光効率にバラツキを生じるため、そのようなＬＥＤが実装されたＬＥＤ装置では、複数のＬＥＤの間において発光にバラツキを生じる不具合がある。
【０００４】
かかる不具合を解消すべく、例えば、複数のＬＥＤを蛍光体層で被覆して蛍光体層被覆ＬＥＤを作製し、その後、蛍光体層被覆ＬＥＤを発光波長や発光効率に応じて選別した後、基板に実装することが検討されている。
【０００５】
例えば、粘着シートの上にＬＥＤを配置し、次いで、蛍光体が分散混入されたセラミックインクを、粘着シートの上にＬＥＤを被覆するように塗布して、加熱することにより、セラミックインクを仮硬化させた後、ＬＥＤに対応してセラミックインクをダイシングし、その後、セラミックインクを高温（１６０℃）で加熱処理して本硬化させてガラス化させることにより得られるＬＥＤが提案されている（例えば、下記特許文献１参照。）。その後、ＬＥＤは、基板に実装されて、ＬＥＤ装置が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１２−３９０１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、特許文献１に記載の方法では、セラミックインクにおいて蛍光体が時間の経過に伴って沈降するので、蛍光体がＬＥＤの周囲に均一に分散せず、そのため、発光のバラツキを十分に解消することができないという不具合がある。
【０００８】
しかも、特許文献１に記載の方法では、粘着シートの上に塗布されたセラミックインクを高温の加熱処理によって本硬化させるので、粘着シートが損傷するという不具合がある。
【０００９】
本発明の目的は、ＬＥＤの周囲に蛍光体が均一に配置され、種々の支持シートをその損傷を防止しながら利用することのできる蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法、それにより得られる蛍光体層被覆ＬＥＤ、および、それを備えるＬＥＤ装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法は、ＬＥＤを支持シートの厚み方向一方面に配置するＬＥＤ配置工程、活性エネルギー線の照射によって硬化する活性エネルギー線硬化性樹脂および蛍光体を含有する蛍光樹脂組成物から形成される蛍光体層を、前記ＬＥＤを被覆するように、前記支持シートの前記厚み方向一方面に配置する層配置工程、活性エネルギー線を前記蛍光体層に照射して、前記蛍光体層を硬化させる硬化工程、前記蛍光体層を前記ＬＥＤに対応して切断することにより、前記ＬＥＤと、前記ＬＥＤを被覆する前記蛍光体層とを備える蛍光体層被覆ＬＥＤを得る切断工程、および、前記切断工程後に、前記蛍光体層被覆ＬＥＤを前記支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程を備えることを特徴としている。
【００１１】
また、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法では、前記蛍光体層は、蛍光体シートから形成されていることが好適である。
【００１２】
また、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法では、前記支持シートは、前記厚み方向に対する直交方向に延伸可能であり、前記ＬＥＤ剥離工程では、前記支持シートを前記直交方向に延伸させながら、前記蛍光体層被覆ＬＥＤを前記支持シートから剥離することが好適である。
【００１３】
また、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法では、前記支持シートは、加熱によって粘着力が低下する熱剥離シートであり、前記ＬＥＤ剥離工程では、前記支持シートを加熱して、前記蛍光体層被覆ＬＥＤを前記支持シートから剥離することが好適である。
【００１４】
また、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法では、前記蛍光体層は、前記ＬＥＤを被覆する被覆部と、光反射成分を含有し、前記被覆部を囲むようにして形成されるリフレクタ部とを備えることが好適である。
【００１５】
また、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤは、上記した蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法により得られることを特徴としている。
【００１６】
また、本発明のＬＥＤ装置は、基板と、前記基板に実装される上記した蛍光体層被覆ＬＥＤとを備えることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法では、活性エネルギー線の照射によって硬化する活性エネルギー線硬化性樹脂および蛍光体を含有する蛍光樹脂組成物から形成される蛍光体層を、ＬＥＤを被覆するように、支持シートの厚み方向一方面に積層し、活性エネルギー線を蛍光体層に照射して、蛍光体層によってＬＥＤを封止する。そのため、支持シートの加熱に起因する損傷を抑制しながら、ＬＥＤを封止して、ＬＥＤの周囲に蛍光体を均一に分散させることができる。
【００１８】
また、蛍光体層を、ＬＥＤに対応して切断することにより、ＬＥＤと、ＬＥＤを被覆する蛍光体層とを備える蛍光体層被覆ＬＥＤを得、その後、蛍光体層被覆ＬＥＤを支持シートから剥離する。そのため、損傷が抑制された支持シートに支持される蛍光体層を、優れた寸法安定性で切断して、寸法安定性に優れる蛍光体層被覆ＬＥＤを得ることができる。
【００１９】
従って、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤは、寸法安定性に優れる。
【００２０】
また、本発明のＬＥＤ装置は、寸法安定性に優れる蛍光体層被覆ＬＥＤを備えるので、信頼性に優れ、そのため、発光効率が向上されている。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第１実施形態を示す工程図であり、（ａ）は、ＬＥＤを支持シートの上面に配置するＬＥＤ配置工程、（ｂ）は、蛍光体シートを支持シートの上に配置するシート配置工程、（ｃ）は、活性エネルギー線を蛍光体シートに照射して蛍光体シートを硬化させ、かかる蛍光体シートによってＬＥＤを封止する封止工程、（ｄ）は、蛍光体シートを切断する切断工程、（ｅ）は、蛍光体層被覆ＬＥＤを支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程、（ｅ’）は、（ｅ）のＬＥＤ剥離工程において、ピックアップ装置を用いて蛍光体層被覆ＬＥＤを支持シートから剥離する状態を詳説する工程図、（ｆ）は、蛍光体層被覆ＬＥＤを基板に実装する実装工程を示す。
【図２】図２は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第２実施形態を示す工程図であり、（ａ）は、ＬＥＤを支持シートの上に配置するＬＥＤ配置工程、（ｂ）は、埋設−リフレクタシートを支持シートの上に配置するシート配置工程、（ｃ）は、活性エネルギー線を埋設−リフレクタシートに照射して埋設部を硬化させ、かかる埋設部によってＬＥＤを封止する封止工程、（ｄ）は、リフレクタ部を切断する切断工程、（ｅ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程、（ｅ’）は、（ｅ）のＬＥＤ剥離工程において、ピックアップ装置を用いて蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離する状態を詳説する工程図、（ｆ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを基板に実装する実装工程を示す。
【図３】図３は、図２（ｄ）に示す蛍光体シート埋設ＬＥＤの平面図を示す。
【図４】図４は、図２（ａ）に示す埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図であり、（ａ）は、プレス装置にリフレクタシートを配置する工程、（ｂ）は、リフレクタシートをプレスして、リフレクタ部を形成する工程、（ｃ）は、蛍光体シートを、リフレクタ部の上に配置する工程、（ｄ）は、蛍光体シートをプレスして、埋設部を形成する工程、（ｅ）は、埋設−リフレクタシートを剥離シートから剥離する工程を示す。
【図５】図５は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第３実施形態に用いられる埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図であり、（ａ）は、プレス装置にリフレクタシートを配置する工程、（ｂ）は、リフレクタシートをプレスして、リフレクタ部を形成する工程、（ｃ）は、蛍光樹脂組成物のワニスを貫通孔にポッティングする工程、（ｄ）は、埋設−リフレクタシートを剥離シートから剥離する工程を示す。
【図６】図６は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第４実施形態を示す工程図であり、（ａ）は、ＬＥＤを支持シートの上に配置するＬＥＤ配置工程、（ｂ）は、埋設−リフレクタシートを支持シートの上に配置するシート配置工程、（ｃ）は、活性エネルギー線を埋設−リフレクタシートに照射して埋設部を硬化させ、かかる埋設部によってＬＥＤを封止する封止工程、（ｄ）は、リフレクタ部を切断する切断工程、（ｅ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程、（ｅ’）は、（ｅ）のＬＥＤ剥離工程において、ピックアップ装置を用いて蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離する状態を詳説する工程図、（ｆ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを基板に実装する実装工程を示す。
【図７】図７は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第５実施形態を示す工程図であり、（ａ）は、ＬＥＤを支持シートの上に配置するＬＥＤ配置工程、（ｂ）は、埋設−リフレクタシートを支持シートの上に配置するシート配置工程、（ｃ）は、埋設部によってＬＥＤを埋設するシート配置工程、（ｄ）は、埋設部によってＬＥＤを封止する封止工程、および、リフレクタ部を切断する切断工程、（ｅ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程、（ｅ’）は、（ｅ）のＬＥＤ剥離工程において、ピックアップ装置を用いて蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離する状態を詳説する工程図、（ｆ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを基板に実装する実装工程を示す。
【図８】図８は、図７（ａ）に示す埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図であり、（ａ）は、打抜装置にリフレクタシートを配置する工程、（ｂ）は、リフレクタシートを打ち抜いて、リフレクタ部を形成する工程、（ｃ）は、蛍光体シートを、リフレクタ部の上に配置する工程、（ｄ）は、蛍光体シートをプレスして、埋設部を形成する工程、（ｅ）は、埋設−リフレクタシートを剥離シートから剥離する工程を示す。
【図９】図９は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第６実施形態に用いられる埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図であり、（ａ）は、打抜装置にリフレクタシートを配置する工程、（ｂ）は、リフレクタシートを打ち抜いて、リフレクタ部を形成する工程、（ｃ）は、蛍光樹脂組成物のワニスを貫通孔にポッティングする工程、（ｄ）は、埋設−リフレクタシートを剥離シートから剥離する工程を示す。
【図１０】図１０は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第７実施形態を示す工程図であり、（ａ）は、ＬＥＤを支持シートの上に配置するＬＥＤ配置工程、（ｂ）は、被覆−リフレクタシートを支持シートの上に配置するシート配置工程、（ｃ）は、被覆部を硬化させる硬化工程、（ｄ）は、リフレクタ部を切断する切断工程、（ｅ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程、（ｅ’）は、（ｅ）のＬＥＤ剥離工程において、ピックアップ装置を用いて蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離する状態を詳説する工程図、（ｆ）は、リフレクタ部が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤを基板に実装する実装工程を示す。
【図１１】図１１は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第８実施形態を示す工程図であり、（ａ）は、ＬＥＤを支持シートの上に配置するＬＥＤ配置工程、（ｂ）は、蛍光体シートを支持シートの上に、ＬＥＤの側面を被覆するように配置するシート配置工程、（ｃ）は、蛍光体シートを硬化させる硬化工程、（ｄ）は、蛍光体シートを切断する切断工程、（ｅ）は、蛍光体シート被覆ＬＥＤを支持シートから剥離するＬＥＤ剥離工程、（ｅ’）は、（ｅ）のＬＥＤ剥離工程において、ピックアップ装置を用いて蛍光体層被覆ＬＥＤを支持シートから剥離する状態を詳説する工程図、（ｆ）は、蛍光体シート被覆ＬＥＤを基板に実装する実装工程を示す。
【図１２】図１２は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第９実施形態に用いられるディスペンサの斜視図を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
＜第１実施形態＞
図１において、紙面上下方向を上下方向（第１方向、厚み方向）、紙面左右方向を左右方向（第２方向、第１方向に直交する方向）、紙面紙厚方向を前後方向（第３方向、第１方向および第２方向に直交する方向）とする。図２以降の各図は、上記した方向および図１の方向矢印に準拠する。
【００２３】
図１は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第１実施形態を示す工程図である。
【００２４】
この蛍光体層被覆ＬＥＤの一例である蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０の製造方法は、図１（ａ）〜図１（ｅ）に示すように、ＬＥＤ４を支持シート１２の上面（厚み方向一方面）に配置するＬＥＤ配置工程（図１（ａ）参照）、蛍光体シート５を、ＬＥＤ４を被覆するように、支持シート１２の上面（厚み方向一方面）に配置するシート配置工程（層配置工程の一例、図１（ｂ）参照）、活性エネルギー線を蛍光体シート５に照射して、蛍光体シート５によってＬＥＤ４を封止する封止工程（硬化工程の一例、図１（ｃ）参照）、蛍光体シート５を、ＬＥＤ４に対応して切断する切断工程（図１（ｄ）参照）、および、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から剥離するＬＥＤ剥離工程（図１（ｅ）参照）を備える。
【００２５】
以下、各工程を詳述する。
＜ＬＥＤ配置工程＞
図１（ａ）に示すように、ＬＥＤ配置工程において、支持シート１２は、面方向に（厚み方向に対する直交方向、すなわち、左右方向および前後方向）に延びるシート形状をなし、次に説明する蛍光体シート５と同一またはそれより大きい平面視略シート形状をなし、具体的には、平面視略矩シート形状に形成されている。
【００２６】
支持シート１２は、後述する蛍光体シート５の加熱硬化に対する耐熱性が不要であることから、耐熱性が低いシートから選択されることもできる。そのような支持シート１２としては、ＬＥＤ４を支持可能で、かつ、面方向に延伸可能である。また、支持シート１２は、例えば、加熱によって粘着力が低下する熱剥離シート（具体的には、リバアルファ（日東電工社製）などの熱剥離シート）、または、活性エネルギー線（例えば、紫外線、電子線など）の照射によって粘着力が低下する活性エネルギー線照射剥離シート（具体的には、特開２００５−２８６００３号公報などに記載される活性エネルギー線照射剥離シート）であってもよい。なお、支持シート１２が活性エネルギー線照射剥離シートである場合には、活性エネルギー線の蛍光体シート５への照射によって支持シート１２の粘着力が低下しないように、活性エネルギー線硬化性樹脂や照射条件が選択される。
【００２７】
支持シート１２のサイズは、最大長さが、例えば、１０ｍｍ以上、３００ｍｍ以下である。
【００２８】
支持シート１２の２３℃における引張弾性率は、例えば、１×１０４Ｐａ以上、好ましくは、１×１０５Ｐａ以上であり、また、例えば、１×１０９Ｐａ以下でもある。支持シート１２の引張弾性率が上記した下限以上であれば、支持シート１２の面方向の延伸性を担保して、後述する支持シート１２の面方向の延伸（図１（ｅ）参照）を円滑に実施することができる。
【００２９】
支持シート１２の厚みは、例えば、０．１ｍｍ以上、好ましくは、０．２ｍｍ以上であり、また、例えば、１ｍｍ以下、好ましくは、０．５ｍｍ以下でもある。
【００３０】
ＬＥＤ４は、例えば、厚みが面方向長さ（最大長さ）より短い断面視略矩形状および平面視略矩形状に形成されている。また、ＬＥＤ４の下面は、図示しないバンプから形成されている。ＬＥＤ４としては、例えば、青色光を発光する青色ダイオード素子が挙げられる。
【００３１】
ＬＥＤ４の面方向の最大長さは、例えば、０．１ｍｍ以上、３ｍｍ以下である。また、ＬＥＤ４の厚みは、例えば、０．０５ｍｍ以上、１ｍｍ以下である。
【００３２】
ＬＥＤ配置工程では、例えば、複数のＬＥＤ４を、支持シート１２の上面に整列配置する。具体的には、複数のＬＥＤ４が平面視において前後左右に互いに等間隔を隔てるように、ＬＥＤ４を支持シート１２の上面に配置する。また、ＬＥＤ４を、図示しないバンプが支持シート１２の上面に対向するように、支持シート１２の上面に貼着する。これによって、ＬＥＤ４は、その整列状態が維持されるように、支持シート１２の上面に支持（感圧接着）される。
【００３３】
各ＬＥＤ４間の間隔は、例えば、０．０５ｍｍ以上、２ｍｍ以下である。
＜シート配置工程＞
シート配置工程は、ＬＥＤ配置工程の後に実施する。
【００３４】
図１（ｂ）に示すシート配置工程において、蛍光体シート５は、活性エネルギー線硬化性樹脂および蛍光体を含有する蛍光樹脂組成物から、シート形状に形成されている。
【００３５】
活性エネルギー線硬化性樹脂は、活性エネルギー線の照射によって硬化する硬化性樹脂であり、具体的には、シリコーン半硬化体が挙げられ、そのようなシリコーン半硬化体は、第１のシリコーン樹脂組成物または第２のシリコーン樹脂組成物を加熱することにより、シートとして得られる。
【００３６】
以下、第１のシリコーン樹脂組成物および第２のシリコーン樹脂組成物をそれぞれ詳述する。
［第１のシリコーン樹脂組成物］
第１のシリコーン樹脂組成物は、例えば、加熱によって縮合可能な少なくとも１対の縮合可能置換基と、活性エネルギー線によって付加可能な少なくとも１つの付加可能置換基とを含有する第１のポリシロキサンと、活性エネルギー線によって付加可能であり、第１のポリシロキサンの付加可能置換基と１対をなす、少なくとも１つの付加可能置換基を含有する第２のポリシロキサンとを含有する。
【００３７】
１対の縮合可能置換基としては、例えば、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、アルコキシ基、アシルオキシ基、アミノ基（−ＮＨ２）、アルキルアミノ基、アルケニルオキシ基およびハロゲン原子からなる群から選ばれる少なくとも１つの置換基と、ヒドロキシル基との組合せ（第１の組合せ群）が挙げられる。
【００３８】
アルコキシ基は、−ＯＲ１で示される。Ｒ１は、アルキル基またはシクロアルキル基を示す。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などの、直鎖状または分岐状の炭素数１以上２０以下のアルキル基が挙げられる。好ましくは、炭素数１以上のアルキル基、また好ましくは、炭素数１０以下のアルキル基、より好ましくは、炭素数６以下のアルキル基が挙げられる。シクロアルキル基としては、例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などの、炭素数３以上６以下のシクロアルキル基が挙げられる。
【００３９】
アルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基など、炭素数１以上２０以下の直鎖状または分岐状のアルキル基を有するアルコキシ基などが挙げられる。
【００４０】
また、アルコキシ基として、例えば、シクロペンチルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基などの、炭素数３以上６以下のシクロアルキル基を有するアルコキシ基なども挙げられる。
【００４１】
アルコキシ基として、好ましくは、調製のし易さや熱安定性の観点から、炭素数１以上のアルキル基を有するアルコキシ基が挙げられ、また、好ましくは、炭素数１０以下のアルキル基を有するアルコキシ基が挙げられ、より好ましくは、炭素数６以下のアルキル基を有するアルコキシ基、さらに好ましくは、メトキシ基が挙げられる。
【００４２】
アシルオキシ基は、−ＯＣＯＲ１で示される。Ｒ１は、上記したアルキル基またはシクロアルキル基を示す。Ｒ１として、好ましくは、アルキル基が挙げられる。
【００４３】
アシルオキシ基としては、例えば、アセトキシ基（−ＯＣＯＣＨ３）、−ＯＣＯＣ２Ｈ５、−ＯＣＯＣ３Ｈ７などが挙げられる。好ましくは、アセトキシ基が挙げられる。
【００４４】
アルキルアミノ基は、モノアルキルアミノ基およびジアルキルアミノ基を含む。
【００４５】
モノアルキルアミノ基は、−ＮＲ２Ｈで示される。Ｒ２は、アルキル基またはシクロアルキル基を示す。Ｒ２として、好ましくは、アルキル基が挙げられる。モノアルキルアミノ基としては、例えば、メチルアミノ基、エチルアミノ基、ｎ−プロピルアミノ基、イソプロピルアミノ基など、Ｎ置換アルキル基の炭素数が１以上１０以下のモノアルキルアミノ基が挙げられる。
【００４６】
ジアルキルアミノ基は、−ＮＲ２２で示される。Ｒ２は、同一または相異していてもよいアルキル基またはシクロアルキル基を示す。Ｒ２は、上記と同義である。ジアルキルアミノ基としては、例えば、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジｎ−プロピルアミノ基、ジイソプロピルアミノ基、エチルメチルアミノ基、メチルｎ−プロピルアミノ基、メチルイソプロピルアミノ基など、Ｎ，Ｎ置換アルキルの炭素数が１以上１０以下のジアルキルアミノ基が挙げられる。
【００４７】
アルキルアミノ基として、好ましくは、ジアルキルアミノ基、より好ましくは、Ｎ，Ｎ置換アルキルの炭素数が同数のジアルキルアミノ基、さらに好ましくは、ジメチルアミノ基が挙げられる。
【００４８】
アルケニルオキシ基は、−ＯＣＯＲ３で示される。Ｒ３は、アルケニル基、シクロアルケニルを示す。アルケニル基としては、例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基、オクテニル基などの炭素数３以上１０以下のアルケニル基が挙げられる。シクロアルケニル基としては、例えば、シクロヘキセニル基、シクロオクテニル基、ノルボルネニル基などの炭素数３以上１０以下のシクロアルケニル基が挙げられる。
【００４９】
アルケニルオキシ基として、好ましくは、炭素数２以上１０以下のアルケニル基を含有するアルケニルオキシ基が挙げられ、より好ましくは、イソプロペニルオキシ基が挙げられる。
【００５０】
ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが挙げられる。好ましくは、塩素原子が挙げられる。
【００５１】
第１の組合せ群として、具体的には、例えば、ヒドロキシル基同士の組合せ、アルコキシ基とヒドロキシル基との組合せ、アシルオキシ基とヒドロキシル基との組合せ、アミノ基とヒドロキシル基との組合せ、アルキルアミノ基とヒドロキシル基との組合せ、アルケニルオキシ基とヒドロキシル基との組合せ、ハロゲン原子とヒドロキシル基との組合せなど、１対の組合せが挙げられる。
【００５２】
さらに、例えば、アルコキシ基と、アシルオキシ基と、ヒドロキシル基との組合せなど、２対（具体的には、アルコキシ基とヒドロキシル基との１対と、アシルオキシ基とヒドロキシル基との１対との合計２対）以上の組合せも挙げられる。
【００５３】
第１の組合せ群として、好ましくは、ヒドロキシル基同士の組合せ、アルコキシ基とヒドロキシル基との組合せ、より好ましくは、アルコキシ基とヒドロキシル基との組合せ、さらに好ましくは、炭素数１以上１０以下のアルキル基を有するアルコキシ基とヒドロキシル基との組合せ、とりわけ好ましくは、メトキシ基とヒドロキシル基との組合せが挙げられる。
【００５４】
そして、第１の組合せ群からなる１対の縮合可能置換基は、下記式（１）で示される縮合、つまり、シラノール縮合によって、２つのケイ素原子が酸素原子を介して結合する。
式（１）：
【００５５】
【化１】
2014168034.tif 000003
【００５６】
（式中、Ｒ１〜Ｒ３は、上記同義である。）
１対の縮合可能置換基として、例えば、ヒドロキシル基およびアルコキシ基から選ばれる少なくとも１つの置換基と、水素原子との組合せ（第２の組合せ群）も挙げられる。
【００５７】
アルコキシ基としては、第１の組合せ群で挙げたアルコキシ基が挙げられる。
【００５８】
第２の組合せ群として、具体的には、例えば、ヒドロキシル基と水素原子との組合せ、アルコキシ基と水素原子との組合せなど、１対の組合せが挙げられる。
【００５９】
さらに、例えば、ヒドロキシル基と、アルコキシ基と、水素原子との組合せなど、２対（具体的には、ヒドロキシル基と水素原子との１対と、アルコキシ基と水素原子との１対との合計２対）以上の組合せも挙げられる。
【００６０】
そして、第２の組合せ群からなる１対の縮合可能置換基は、下記式（２）で示される縮合、つまり、ヒドロシラン縮合によって、２つのケイ素原子が酸素原子を介して結合する。
式（２）：
【００６１】
【化２】
2014168034.tif 000004
【００６２】
（式中、Ｒ１は、上記と同義である。）
上記した第１の組合せ群および第２の組合せ群を、第１のポリシロキサンに、単独の群で、または、複数の群を併用して、含有することができる。
【００６３】
各縮合可能置換基は、第１のポリシロキサンの分子を構成する主鎖の末端、主鎖の途中、および／または、主鎖から分岐する側鎖におけるケイ素原子に結合する。好ましくは、一方の縮合可能置換基（好ましくは、ヒドロキシル基）が、主鎖の両末端のケイ素原子に結合し、他方の縮合可能置換基（好ましくは、アルコキシ基）が、主鎖の途中のケイ素原子に結合する（後述の式（１６）参照）。
【００６４】
１対の付加可能置換基において、一方の付加可能置換基は、第１のポリシロキサンに少なくとも１つ含有され、他方の付加可能置換基は、第２のポリシロキサンに少なくとも１つ含有されている。
【００６５】
１対の付加可能置換基としては、例えば、ヒドロシリル基とエチレン性不飽和基含有基との組合せ、（メタ）アクリロイル基含有基同士の組合せ、エポキシ基含有基同士の組合せ、チオール基含有基とエチレン性不飽和基含有基との組合せなどが挙げられる。
【００６６】
ヒドロシリル基は、−ＳｉＨで示され、ケイ素原子に水素原子が直接結合する基である。
【００６７】
エチレン性不飽和基含有基は、分子内にエチレン性不飽和基を含有しており、エチレン性不飽和基含有基として、例えば、上記したアルケニル基、シクロアルケニル基が挙げられる。好ましくは、アルケニル基、より好ましくは、ビニル基が挙げられる。
【００６８】
（メタ）アクリロイル基含有基は、分子内にメタクリロイル基（ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３）ＣＯＯ−）および／またはアクリロイル基（ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ−）を含有し、具体的には、下記式（３）で示される。
式（３）：
【００６９】
【化３】
2014168034.tif 000005
【００７０】
（式中、Ｙは、水素原子またはメチル基、Ｒ４は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される２価の炭化水素基を示す。）
２価の飽和炭化水素基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基などの炭素数１以上６以下のアルキレン基、例えば、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基などの炭素数３以上８以下のシクロアルキレン基などが挙げられる。
【００７１】
２価の芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニレン基、ナフチレン基などの炭素数６以上１０以下のアリーレン基などが挙げられる。
【００７２】
２価の炭化水素基として、好ましくは、２価の飽和炭化水素基、より好ましくは、アルキレン基、さらに好ましくは、プロピレン基が挙げられる。
【００７３】
（メタ）アクリロイル基含有基として、具体的には、３−（メタ）アクリロキシプロピル基などが挙げられる。
【００７４】
エポキシ基含有基は、分子内にエポキシ基を含有しており、エポキシ基含有基としては、例えば、エポキシ基、グリシジルエーテル基、エポキシシクロアルキル基などが挙げられる。好ましくは、グリシジルエーテル基、エポキシシクロアルキル基などが挙げられる。
【００７５】
グリシジルエーテル基は、例えば、式（４）で示されるグリシドキシアルキル基である。
式（４）：
【００７６】
【化４】
2014168034.tif 000006
【００７７】
（式（４）中、Ｒ４は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される２価の炭化水素基を示す。）
Ｒ４で示される２価の炭化水素基は、上記式（３）の２価の炭化水素基と同義である。
【００７８】
グリシジルエーテル基としては、例えば、３−グリシドキシプロピル基などが挙げられる。
【００７９】
エポキシシクロアルキル基としては、例えば、下記式（５）で示されるエポキシシクロヘキシル基などが挙げられる。
式（５）：
【００８０】
【化５】
2014168034.tif 000007
【００８１】
（式中、Ｒ４は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される２価の炭化水素基を示す。）
２価の飽和炭化水素基としては、上記式（３）の２価の炭化水素基が挙げられ、好ましくは、上記した炭素数１以上６以下のアルキレン基が挙げられ、より好ましくは、エチレン基が挙げられる。
【００８２】
エポキシシクロアルキル基として、具体的には、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチル基などが挙げられる。
【００８３】
チオール基含有基は、分子内にチオール基（−ＳＨ）を含有しており、例えば、チオール基、例えば、メルカプトメチル、メルカプトエチル、メルカプトプロピルなどのメルカプトアルキル基などが挙げられる。
【００８４】
一方の付加可能置換基は、第１のポリシロキサンの主鎖の末端、途中および／または側鎖に置換している。他方の付加可能置換基は、第２のポリシロキサンの主鎖の末端、途中、および／または、側鎖に置換または位置している。
【００８５】
付加可能置換基として、上記した各１対または２対以上の組合せが挙げられる。
【００８６】
１対の付加可能置換基として、耐熱性および透明性の観点から、好ましくは、ヒドロシリル基とアルケニル基との組合せが挙げられる。
【００８７】
そして、１対の付加可能置換基は、下記式（６）〜式（９）で示されるように、付加する。
式（６）：
【００８８】
【化６】
2014168034.tif 000008
【００８９】
式（７）：
【００９０】
【化７】
2014168034.tif 000009
【００９１】
（式中、Ｚは、水素原子またはメチル基を示す。）
式（８）：
【００９２】
【化８】
2014168034.tif 000010
【００９３】
式（９）：
【００９４】
【化９】
2014168034.tif 000011
【００９５】
具体的には、１対の付加可能置換基が、ヒドロシリル基とアルケニル基（具体的には、ビニル基）との組合せである場合には、上記式（６）で示すように、ヒドロシリル化（ヒドロシリル付加する。
【００９６】
また、１対の付加可能置換基が、（メタ）アクリロイル基同士の組合せである場合には、上記式（７）で示すように、重合（付加重合）する。
【００９７】
また、１対の付加可能置換基が、グリシジルエーテル基同士の組合せである場合には、上記式（８）で示すように、エポキシ基の開環に基づいて、開環付加する。
【００９８】
また、１対の付加可能置換基が、チオール基とアルケニル基（具体的には、ビニル基）との組合せである場合には、上記式（９）で示すエン・チオール反応（付加）する。
【００９９】
第１のポリシロキサンは、具体的には、下記式（１０）で示される。
式（１０）：
【０１００】
【化１０】
2014168034.tif 000012
【０１０１】
（式中、Ｒ６は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基、縮合可能置換基および／または付加可能置換基を示す。また、ＳｉＲ６は、付加可能置換基を示してもよい。Ａ〜Ｅは構成単位、ＡおよびＥが末端単位、Ｂ〜Ｄが繰返単位を示す。Ｑは、Ｂ〜Ｅのうちいずれかの構成単位を示す。ａ＋ｂ＋ｃは１以上の整数である。複数のＲ６のうち、少なくとも１対のＲ６は、縮合可能置換基を示し、かつ、少なくとも１つのＲ６または少なくとも１つのＳｉＲ６は、付加可能置換基を示す。）
式（１０）中、Ｒ６で示される１価の炭化水素基のうち、１価の飽和炭化水素基としては、例えば、アルキル基、シクロアルキル基などが挙げられる。アルキル基およびシクロアルキル基としては、それぞれ、上記Ｒ１で挙げたアルキル基およびシクロアルキル基と同様である。
【０１０２】
式（１０）中、Ｒ６で示される１価の炭化水素基のうち、１価の芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基などの、炭素数６以上１０以下のアリール基などが挙げられる。
【０１０３】
１価の炭化水素基として、好ましくは、メチル、フェニルが挙げられる。
【０１０４】
ａは、例えば、０以上の整数、好ましくは、１以上の整数、より好ましくは、２以上の整数であり、また、例えば、１０００００以下の整数、好ましくは、１００００以下の整数でもある。
【０１０５】
ｂは、例えば、０以上１０００００以下の整数、好ましくは、０以上１００００以下の整数である。
【０１０６】
ｃは、例えば、０以上１０００００以下の整数、好ましくは、０以上１００００以下の整数である。
【０１０７】
ａ＋ｂ＋ｃは、好ましくは、１以上１０００００以下の整数、より好ましくは、１以上１００００以下の整数である。つまり、ａ〜ｃのうち、少なくともいずれか１つは、１以上の整数である。
【０１０８】
Ｒ６で示される縮合可能置換基、および、Ｒ６またはＳｉＲ６で示される付加可能置換基としては、それぞれ、上記した縮合可能置換基および付加可能置換基が挙げられる。
【０１０９】
第１のポリシロキサンは、例えば、少なくとも１つの縮合可能置換基および少なくとも１つの付加可能置換基を併有する第１のケイ素化合物と、少なくとも１つの縮合可能置換基を含有する第２のケイ素化合物とを部分的に縮合させることにより、調製される（後述する式（１６）参照）。
【０１１０】
第１のケイ素化合物は、例えば、下記式（１１）で示される。
式（１１）：
【０１１１】
【化１１】
2014168034.tif 000013
【０１１２】
（式中、Ｒ７またはＳｉＲ７は、付加可能置換基、Ｂは、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基、Ｘ１は、縮合可能置換基を示す。ｎは、０または１を示す。）
Ｒ７またはＳｉＲ７で示される付加可能置換基として、例えば、上記した付加可能置換基、好ましくは、１対の付加可能置換基を構成する置換基のうちの一方であり、より好ましくは、エチレン性不飽和基含有基、（メタ）アクリロイル基含有基、エポキシ基含有基が挙げられ、さらに好ましくは、エチレン性不飽和基含有基、とりわけ好ましくは、アルケニル基、最も好ましくは、ビニル基が挙げられる。
【０１１３】
Ｘ１で示される縮合可能置換基として、例えば、上記した縮合可能置換基、好ましくは、１対の縮合可能置換基を構成する置換基のうちの一方であり、より好ましくは、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アシルオキシ基、アミノ基、アルキルアミノ基、アルケニルオキシ基、ハロゲン原子が挙げられ、より好ましくは、アルコキシ基が挙げられる。
【０１１４】
Ｘ１で示されるアルコキシ基として、例えば、反応性の観点から、好ましくは、炭素数１以上１０以下のアルキル基を有するアルコキシ基、より好ましくは、炭素数１以上６以下のアルキル基を有するアルコキシ基が挙げられる。具体的には、メトキシ基が挙げられる。
【０１１５】
Ｂで示される１価の炭化水素基は、式（１０）のＲ６で例示した１価の炭化水素基と同義である。
【０１１６】
ｎが０である場合には、第１のケイ素化合物は、下記式（１２）で示され、３つの縮合可能置換基を含有する３官能型ケイ素化合物とされる。
式（１２）：
【０１１７】
【化１２】
2014168034.tif 000014
【０１１８】
（式中、Ｒ７またはＳｉＲ７は、付加可能置換基、Ｘ１は、縮合可能置換基を示す。）
そのような３官能型ケイ素化合物としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、プロペニルトリメトキシシラン、ノルボルネニルトリメトキシシラン、オクテニルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどが挙げられる。
【０１１９】
これら３官能型ケイ素化合物は、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１２０】
３官能型ケイ素化合物として、好ましくは、上記式（１２）において、Ｒ７がビニル基、Ｘ１が全てメトキシ基であるビニルトリメトキシシランが挙げられる。
【０１２１】
一方、上記式（１１）において、ｎが１である場合には、第１のケイ素化合物は、下記式（１３）で示され、２つの縮合可能置換基を含有する２官能型ケイ素化合物とされる。
式（１３）：
【０１２２】
【化１３】
2014168034.tif 000015
【０１２３】
（式中、Ｒ７またはＳｉＲ７は、付加可能置換基、Ｂは、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基、Ｘ１は、縮合可能置換基を示す。）
Ｒ７、ＳｉＲ７、ＢおよびＸ１は、上記と同義である。
【０１２４】
２官能型ケイ素化合物としては、例えば、ビニルジメトキシメチルシラン、ビニルジエトキシメチルシラン、アリルジメトキシメチルシラン、プロペニルジメトキシメチルシラン、ノルボルネニルジメトキシメチルシラン、オクテニルジメトキシメチルシラン、オクテニルジエトキシメチルシラン、３−アクリロキシプロピルジメトキシメチルシラン、３−メタクリロキシプロピルジメトキシメチルシラン、３−メタクリロキシプロピルジメトキシメチルシラン、３−グリシドキシプロピルジエトキシメチルシラン、３−グリシドキシプロピルジメトキシメチルシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルジメトキシメチルシランなどが挙げられる。
【０１２５】
これら２官能型ケイ素化合物は、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１２６】
２官能型ケイ素化合物として、好ましくは、上記式（１３）において、Ｒ７がビニル基、Ｂがメチル基、Ｘ１がすべてメトキシ基であるビニルジメトキシメチルシランが挙げられる。
【０１２７】
第１のケイ素化合物は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０１２８】
第１のケイ素化合物は、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１２９】
具体的には、３官能型ケイ素化合物の単独使用、２官能型ケイ素化合物の単独使用、３官能型ケイ素化合物と２官能型ケイ素化合物との併用などが挙げられる。好ましくは、３官能型ケイ素化合物の単独使用、３官能型ケイ素化合物と２官能型ケイ素化合物との併用が挙げられる。
【０１３０】
第２のケイ素化合物は、例えば、少なくとも２つの縮合可能置換基を含有するポリシロキサンが挙げられ、具体的には、主鎖の末端のケイ素原子に結合する縮合可能置換基、および／または、主鎖から分岐する側鎖のケイ素原子に結合する縮合可能置換基を含有する。
【０１３１】
第２のケイ素化合物は、好ましくは、主鎖の両末端のケイ素原子に結合する縮合可能置換基を含有する（２官能型ケイ素化合物）。
【０１３２】
そのような第２のケイ素化合物は、下記式（１４）で示される両末端型ポリシロキサン（２官能型ポリシロキサン）である。
式（１４）：
【０１３３】
【化１４】
2014168034.tif 000016
【０１３４】
（式中、Ｒ８は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基、Ｘ２は、縮合可能置換基を示す。また、ｎは、１以上の整数を示す。）
式（１４）において、Ｒ８で示される１価の炭化水素基としては、上記式（１０）のＲ６で例示される１価の炭化水素基が挙げられ、好ましくは、メチル、フェニルが挙げられる。
【０１３５】
式（１４）において、Ｘ２で示される縮合可能置換基としては、上記式（１０）のＲ６で例示される縮合可能置換基が挙げられ、好ましくは、ヒドロキシル基、水素原子、より好ましくは、ヒドロキシル基が挙げられる。
【０１３６】
両末端型ポリシロキサンは、縮合可能置換基がヒドロキシル基である場合には、下記式（１５）で示されるシラノール基両末端ポリシロキサン（両末端シラノール型シリコーンオイル）とされる。
式（１５）：
【０１３７】
【化１５】
2014168034.tif 000017
【０１３８】
（式中、Ｒ８は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基を示す。また、ｎは、１以上の整数を示す。）
Ｒ８は、上記と同義である。
【０１３９】
上記式（１４）および上記式（１５）おいて、ｎは、好ましくは、安定性および／または取り扱い性の観点から、１以上１００００以下の整数、さらに好ましくは、１以上１０００以下の整数である。
【０１４０】
両末端型ポリシロキサンとして、具体的には、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン、シラノール基両末端ポリメチルフェニルシロキサン、シラノール基両末端ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【０１４１】
第２のケイ素化合物は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０１４２】
第２のケイ素化合物の数平均分子量は、安定性および／または取り扱い性の観点から、例えば、１００以上、好ましくは、２００以上であり、また、例えば、１００００００以下、好ましくは、１０００００以下である。数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、標準ポリスチレンで換算されて算出される。第２のケイ素化合物以外の原料の数平均分子量についても、上記と同様にして算出される。
【０１４３】
第１のケイ素化合物と第２のケイ素化合物とを部分的に縮合させるには、それらからなる縮合原料を縮合触媒とともに配合する。
【０１４４】
第２のケイ素化合物の配合割合は、第１のケイ素化合物および第２のケイ素化合物の総量（つまり、縮合原料の総量）１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、５０質量部以上、さらに好ましくは、８０質量部以上であり、また、例えば、９９．９９質量部以下、好ましくは、９９．９質量部以下、より好ましくは、９９．５質量部以下でもある。
【０１４５】
また、第１のケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１１）におけるＸ１、具体的には、アルコキシ基）に対する、第２のケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１４）におけるＸ２、具体的には、ヒドロキシル基）のモル比（Ｘ２／Ｘ１）は、例えば、２０／１以下、好ましくは、１０／１以下であり、また、例えば、１／５以上、好ましくは、１／２以上でもあり、もっとも好ましくは、実質的に１／１である。
【０１４６】
モル比が上記上限を超える場合には、第１および第２のケイ素化合物を部分的に縮合させて第１のポリシロキサンを得、その後、第１および第２のポリシロキサンとを完全に縮合させるときに、適度な靭性を有するシリコーン半硬化体が得られない場合があり、一方、モル比が上記下限に満たない場合には、第１のケイ素化合物の配合割合が過度に多く、そのため、得られるシリコーン硬化体の耐熱性が低下する場合がある。
【０１４７】
また、モル比が上記範囲内（好ましくは、実質的に１／１）であれば、第１のケイ素化合物の縮合可能置換基（具体的には、アルコキシ基）と、第２のケイ素化合物の縮合可能置換基（具体的には、ヒドロキシル基）とを過不足なく完全に縮合させることができる。
【０１４８】
また、３官能型ケイ素化合物と２官能型ケイ素化合物とが併用される場合には、２官能型ケイ素化合物の、３官能型ケイ素化合物に対する比（２官能型ケイ素化合物の質量部数／３官能型ケイ素化合物の質量部数）は、質量基準で、例えば、７０／３０以下、好ましくは、５０／５０以下であり、また、例えば、１／９９以上、好ましくは、５／９５以上でもある。また、３官能型ケイ素化合物と２官能型ケイ素化合物とが併用される場合には、３官能型ケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１２）におけるＸ１、具体的には、アルコキシ基）に対する、第２のケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１４）におけるＸ２、具体的には、ヒドロキシル基）のモル比（Ｘ２／Ｘ１）は、例えば、２０／１以下、好ましくは、１０／１以下であり、また、例えば、１／５以上、好ましくは、１／２以上でもあり、もっとも好ましくは、実質的に１／１である。一方、３官能型ケイ素化合物と２官能型ケイ素化合物とが併用される場合において、２官能型ケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１３）におけるＸ１、具体的には、アルコキシ基）に対する、第２のケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１４）におけるＸ２、具体的には、ヒドロキシル基）のモル比（Ｘ２／Ｘ１）は、例えば、２０／１以下、好ましくは、１０／１以下であり、また、例えば、１／５以上、好ましくは、１／２以上でもあり、また、もっとも好ましくは、実質的に１／１である。
【０１４９】
縮合触媒としては、第１のケイ素化合物および第２のケイ素化合物の縮合を促進する触媒であれば特に限定されない。縮合触媒としては、例えば、酸、塩基、金属系触媒などが挙げられる。
【０１５０】
酸としては、例えば、塩酸、酢酸、ギ酸、硫酸などの無機酸（ブレーンステッド酸）などが挙げられる。また、酸は、ルイス酸を含み、そのようなルイス酸として、例えば、ペンタフルオロフェニルホウ素、スカンジウムトリフラート、ビスマストリフラート、スカンジウムトリフリルイミド、オキソバナジウムトリフラート、スカンジウムトリフリルメチド、トリメチルシリルトリフリルイミドなどの有機ルイス酸が挙げられる。
【０１５１】
塩基としては、例えば、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、炭酸カリウムなどの無機塩基、例えば、水酸化テトラメチルアンモニウムなどが挙げられる。好ましくは、水酸化テトラメチルアンモニウムなどの有機塩基が挙げられる。
【０１５２】
金属系触媒としては、例えば、アルミニウム系触媒、チタン系触媒、亜鉛系触媒、スズ系触媒などが挙げられる。好ましくは、スズ系触媒が挙げられる。
【０１５３】
スズ系触媒としては、例えば、ジ（２−エチルヘキサン酸）スズ（ＩＩ）、ジオクタン酸スズ（ＩＩ）（ジカプリル酸スズ（ＩＩ））、ビス（２−エチルヘキサノエート）スズ、ビス（ネオデカノエート）スズ、スズオレエートなどの、炭素数１以上２０以下の直鎖状または分岐状のカルボン酸を含有するジ（またはビス）（カルボン酸）スズ（ＩＩ）などのカルボン酸スズ塩、例えば、ジブチルビス（２，４−ペンタンジオネート）スズ、ジメチルスズジバーサテート、ジブチルスズジバーサテート、ジブチルスズジアセテート（ジブチルジアセトキシスズ）、ジブチルスズジオクトエート、ジブチルビス（２−エチルヘキシルマレエート）スズ、ジオクチルジラウリルスズ、ジメチルジネオデカノエートスズ、ジブチルスズジオレエート、ジブチルスズジラウレート、ジオクチルスズジラウレート、ジオクチルスズジバーサテート、ジオクチルスズビス（メルカプト酢酸イソオクチルエステル）塩、テトラメチル−１，３−ジアセトキシジスタノキサン、ビス（トリエチルスズ）オキサイド、テトラメチル−１，３−ジフェノキシジスタノキサン、ビス（トリプロピルスズ）オキサイド、ビス（トリブチルスズ）オキサイド、ビス（トリブチルスズ）オキサイド、ビス（トリフェニルスズ）オキサイド、ポリ（マレイン酸ジブチルスズ）、ジフェニルスズジアセテート、酸化ジブチルスズ、ジブチルスズジメトキシド、ジブチルビス（トリエトキシ）スズなどの有機スズ化合物などが挙げられる。
【０１５４】
スズ系触媒として、好ましくは、カルボン酸スズ塩、より好ましくは、炭素数１以上２０以下の直鎖状または分岐状のカルボン酸を有するジ（カルボン酸）スズ（ＩＩ）、さらに好ましくは、炭素数４以上１４以下の直鎖状または分岐状のカルボン酸を有するジ（カルボン酸）スズ（ＩＩ）、とりわけ好ましくは、炭素数６以上１０以下の分岐状のカルボン酸を有するジ（カルボン酸）スズ（ＩＩ）が挙げられる。
【０１５５】
縮合触媒は、単独使用または併用することができる。
【０１５６】
縮合触媒は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０１５７】
また、縮合触媒は、例えば、溶媒に溶解して縮合触媒溶液として調製することができる。縮合触媒溶液における縮合触媒の濃度は、例えば、１質量％以上９９質量％以下に調整される。
【０１５８】
縮合触媒の配合割合は、第２のケイ素化合物１００モルに対して、例えば、０．００１モル以上、好ましくは、０．０１モル以上であり、また、例えば、５０モル以下、好ましくは、５モル以下でもある。
【０１５９】
次いで、この方法では、第１のケイ素化合物、第２のケイ素化合物および縮合触媒を配合した後、例えば、温度０℃以上、好ましくは、１０℃以上であり、また、例えば、８０℃以下、好ましくは、７５℃以下で、例えば、１分間以上、好ましくは、２時間以上、また、例えば、２４時間以下、好ましくは、１０時間以下、攪拌混合する。
【０１６０】
そして、上記した混合によって、第１および第２のケイ素化合物が、縮合触媒の存在下で、部分的に縮合する。
【０１６１】
具体的には、第１のケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１１）におけるＸ１）と、第２のケイ素化合物の縮合可能置換基（上記式（１４）におけるＸ２）とが、部分的に縮合する。
【０１６２】
詳しくは、第１のケイ素化合物の縮合可能置換基がアルコキシ基であり、第２のケイ素化合物の縮合可能置換基がヒドロキシル基である場合には、下記式（１６）で示すように、それらが部分的に縮合する。
式（１６）：
【０１６３】
【化１６】
2014168034.tif 000018
【０１６４】
なお、第２のケイ素化合物の一部は、縮合せず、残存しており、次のさらなる縮合（完全硬化工程）によって、第１のポリシロキサンの縮合可能置換基と縮合する。
【０１６５】
このようにして得られる第１のポリシロキサンは、液状（オイル状）であって、Ａステージである。
【０１６６】
第２のポリシロキサンとしては、例えば、下記式（１７）で示され、少なくとも１つの縮合可能置換基を側鎖に含有する側鎖型ポリシロキサンが挙げられる。
式（１７）：
【０１６７】
【化１７】
2014168034.tif 000019
【０１６８】
（式中、Ｆ〜Ｉは構成単位であり、ＦおよびＩが末端単位、ＧおよびＨが繰返単位を示す。Ｒ８は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基、Ｒ９またはＳｉＲ９は、付加可能置換基を示す。ｄは、０または１、ｅは０以上の整数、ｆは１以上の整数を示す。但し、全てのＲ８またはＲ９は、同一でも相異してもよい。）
式（１７）において、Ｒ８で示される１価の炭化水素基としては、上記式（１０）のＲ６で例示した１価の炭化水素基が挙げられ、好ましくは、メチル、フェニルが挙げられる。
【０１６９】
式（１７）において、Ｒ９またはＳｉＲ９で示される付加可能置換基としては、例えば、上記した付加可能置換基、好ましくは、１対の付加可能置換基を構成する置換基のうちの他方であり、より好ましくは、ヒドロシリル基、エチレン性不飽和基含有基（具体的には、ビニル基）が挙げられ、より好ましくは、ヒドロシリル基が挙げられる。
【０１７０】
ｄが１である場合には、側鎖型ポリシロキサンは直鎖状ポリシロキサンであり、ｄが０である場合には、側鎖型ポリシロキサンは環状ポリシロキサンである。
【０１７１】
ｄは、好ましくは、１である。
【０１７２】
ｅは、構成単位Ｇの繰返単位数を示し、反応性の観点から、好ましくは、０以上の整数、より好ましくは、１以上の整数であり、また、好ましくは、１０００００以下の整数、より好ましくは、１００００以下の整数ある。
【０１７３】
ｆは、構成単位Ｈの繰返単位数を示し、反応性の観点から、好ましくは、１以上の整数、より好ましくは、２以上の整数であり、また、好ましくは、１０００００以下の整数、より好ましくは、１００００以下の整数でもある。
【０１７４】
側鎖型ポリシロキサンの数平均分子量は、例えば、安定性や取り扱い性の観点から、１００以上１００００００以下、好ましくは、１００以上１０００００以下である。
【０１７５】
側鎖型ポリシロキサンとして、具体的には、メチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルビニルポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン−ＣＯ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン−ＣＯ−ビニルメチルポリシロキサン、エチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン−ＣＯ−メチルフェニルポリシロキサン、メチルビニルポリシロキサン−ＣＯ−メチルフェニルポリシロキサン、２，４，６，８−テトラメチル−２，４，６，８−テトラビニルシクロテトラシロキサン、１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサンなどが挙げられる。
【０１７６】
これら側鎖型ポリシロキサンは、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１７７】
好ましくは、Ｒ８がメチル基、Ｒ９が水素原子（つまり、ＳｉＲ９がヒドロシリル基）またはビニル基、ｄが１、ｅが１以上の整数、ｈが２以上の整数である直鎖状の側鎖型ポリシロキサンが挙げられる。
【０１７８】
また、第２のポリシロキサンとして、例えば、下記式（１８）で示され、付加可能置換基を分子の両末端に含有する両末端型ポリシロキサン（付加可能置換基両末端含有ポリシロキサン）が挙げられる。
式（１８）：
【０１７９】
【化１８】
2014168034.tif 000020
【０１８０】
（式中、Ｒ８は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基、Ｒ９またはＳｉＲ９は、付加可能置換基、ｇは１以上の整数を示す。但し、全てのＲ８またはＲ９は、同一でも相異してもよい。）
Ｒ８で示される１価の炭化水素基としては、上記式（１０）のＲ６で示される１価の炭化水素基が挙げられ、好ましくは、メチル、フェニルが挙げられる。
【０１８１】
Ｒ９またはＳｉＲ９で示される付加可能置換基としては、例えば、上記した付加可能置換基、好ましくは、１対の付加可能置換基を構成する置換基のうちの他方であり、より好ましくは、ヒドロシリル基、エチレン性不飽和基含有基（具体的には、ビニル基）が挙げられ、より好ましくは、ヒドロシリル基が挙げられる。
【０１８２】
ｇは、反応性の観点から、好ましくは、１以上の整数、より好ましくは、２以上の整数であり、また、好ましくは、１０００００以下の整数、より好ましくは、１００００以下の整数でもある。
【０１８３】
両末端型ポリシロキサンの数平均分子量は、安定性や取り扱い性の観点から、例えば、１００以上１００００００以下、好ましくは、１００以上１０００００以下である。
【０１８４】
両末端型ポリシロキサンとしては、例えば、両末端ヒドロシリル型ポリジメチルシロキサン、両末端ビニル型ポリジメチルシロキサン、両末端ヒドロシリル型ポリメチルフェニルシロキサン、両末端ビニル型ポリメチルフェニルシロキサン、両末端ヒドロシリル型ポリジフェニルシロキサン、両末端ビニル基含有ポリジメチルシロキサン、両末端ビニル基含有ポリジフェニルシロキサンなどが挙げられる。
【０１８５】
これら両末端型ポリシロキサンは、単独使用または２種以上併用することができる。
【０１８６】
好ましくは、Ｒ８が全てメチル基、Ｒ９が水素原子（つまり、ＳｉＲ９がヒドロシリル基）またはビニル基、ｇが２以上１００００以下の整数である、両末端ヒドロシリル型ポリジメチルシロキサン（オルガノハイドロジェンポリシロキサン）または両末端ビニル基含有ポリジメチルシロキサンが挙げられる。
【０１８７】
上記した側鎖型ポリシロキサンおよび両末端型ポリシロキサンのうち、第２のポリシロキサンとして、好ましくは、両末端型ポリシロキサンが挙げられる。
【０１８８】
第２のポリシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０１８９】
そして、第１のシリコーン樹脂組成物を調製するには、第１のポリシロキサンと第２のポリシロキサンとを、配合する。好ましくは、第１のポリシロキサンと第２のポリシロキサンとを、付加触媒とともに、配合する。
【０１９０】
また、第２のポリシロキサンの付加可能置換基（他方側、好ましくは、ヒドロシリル基（式（１８）のＳｉＲ９））に対する、第１のポリシロキサンの付加可能置換基（一方側、好ましくは、ビニル基（式（１１）のＲ７））のモル比（Ｒ７／ＳｉＲ９）は、例えば、２０／１以下、好ましくは、１０／１以下、より好ましくは、５／１以下であり、また、例えば、１／２０以上、好ましくは、１／１０以上、より好ましくは、１／５以上でもある。
【０１９１】
また、第２のポリシロキサンの配合割合は、第１のポリシロキサンおよび第２のポリシロキサンの総量１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、５０質量部以上、さらに好ましくは、８０質量部以上であり、また、例えば、９９．９９質量部以下、好ましくは、９９．９質量部以下、より好ましくは、９９．５質量部以下でもある。
【０１９２】
付加触媒としては、第１のポリシロキサンの付加可能置換基と、第１のポリシロキサンの付加可能置換基との付加、具体的には、上記式（６）〜式（９）の付加を促進する触媒であれば特に限定されない。好ましくは、活性エネルギー線による縮合を促進する観点から、活性エネルギー線に対して活性を有する光触媒が挙げられる。
【０１９３】
光触媒として、例えば、ヒドロシリル化触媒などが挙げられる。
【０１９４】
ヒドロシリル化触媒は、ヒドロシリル基とアルケニル基とのヒドロシリル化付加を促進する。そのようなヒドロシリル化触媒として、例えば、遷移元素系触媒が挙げられ、具体的には、白金系触媒、クロム系触媒（ヘキサカルボニルクロム（Ｃｒ（ＣＯ）６）など）、鉄系触媒（カルボニルトリフェニルホスフィン鉄（Ｆｅ（ＣＯ）ＰＰｈ３など）、トリカルボニルビスフェニルホスフィン鉄（ｔｒａｎｓ−Ｆｅ（ＣＯ）３（ＰＰｈ３）２）、ポリマー基質−（アリール−ジフェニルホスフィン）５−ｎ［カルボニル鉄］（ｐｏｌｙｍｅｒ  ｓｕｂｓｔｒａｔｅ−（Ａｒ−ＰＰｈ２）５−ｎ［Ｆｅ（ＣＯ）ｎ］）、ペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）など）、コバルト系触媒（トリカルボニルトリエチルシリルコバルト（Ｅｔ３ＳｉＣｏ（ＣＯ）３）、テトラカルボニルトリフェニルシリルコバルト（Ｐｈ３ＳｉＣｏ（ＣＯ）４）、オクタカルボニルコバルト（Ｃｏ２（ＣＯ）８）など）、モリブデン系触媒（ヘキサカルボニルモリブデン（Ｍｏ（ＣＯ）６）など）、パラジウム系触媒、ロジウム触媒系などが挙げられる。
【０１９５】
ヒドロシリル化触媒として、好ましくは、白金系触媒が挙げられる。白金系触媒としては、例えば、白金黒、塩化白金、塩化白金酸などの無機系白金、例えば、白金−オレフィン錯体、白金−カルボニル錯体、白金−シクロペンタジエニル錯体、白金−アセチルアセトナート錯体などの白金錯体などが挙げられる。
【０１９６】
好ましくは、反応性の観点から、白金錯体が挙げられ、より好ましくは、白金−シクロペンタジエニル錯体、白金−アセチルアセトナート錯体が挙げられる。
【０１９７】
白金−シクロペンタジエニル錯体としては、例えば、トリメチル（メチルシクロペンタジエニル）白金（ＩＶ）、トリメチル（シクロペンタジエニル）白金（ＩＶ）錯体などが挙げられる。
【０１９８】
白金−アセチルアセトナート錯体としては、例えば、２，４−ペンタンジオナト白金（ＩＩ）（白金（ＩＩ）アセチルアセトナート）などが挙げられる。
【０１９９】
なお、遷移元素系触媒は、例えば、下記文献などに記載されたものを挙げることもできる。
【０２００】
文献：ＩＳＳＮ  １０７０−３６３２，  Ｒｕｓｓｉａｎ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｇｅｎｅｒａｌ  ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，２０１１，Ｖｏｌ．８１，Ｎｏ．７，  ｐｐ．  １４８０−１４９２  「Ｈｙｄｒｏｓｉｌｙａｔｉｏｎ  ｏｎ  Ｐｈｏｔｏａｃｔｉｖａｔｅｄ  Ｃａｔａｌｙｓｔｓ」Ｄ．Ａ．ｄｅ  Ｖｅｋｋｉ
付加触媒は、単独使用または併用することができる。
【０２０１】
付加触媒は、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０２０２】
付加触媒は、例えば、溶媒に溶解して付加触媒溶液として調製することができる。付加触媒溶液における付加触媒の濃度は、例えば、１質量％以上９９質量％以下であり、また、付加触媒が遷移元素系触媒である場合には、例えば、遷移元素の濃度が、０．１質量％以上５０質量％以下に調整される。
【０２０３】
付加触媒の配合割合は、第１のシリコーン樹脂組成物全体１００質量部に対して、例えば、１．０×１０−１１質量部以上、好ましくは、１．０×１０−９質量部以上であり、また、例えば、０．５質量部以下、好ましくは、０．１質量部以下でもある。
【０２０４】
また、付加触媒は、必要に応じて、適宜の量の、光活性剤、光酸発生剤、光塩基発生剤などの光助剤と併用することもできる。
【０２０５】
そして、第１のポリシロキサンと第２のポリシロキサンとを含む各成分を上記した配合割合で配合し、攪拌混合することにより、第１のシリコーン樹脂組成物を得ることができる。
【０２０６】
なお、第１のシリコーン樹脂組成物は、第１のポリシロキサンの調製において残存する第２のケイ素化合物の一部を含んでいる。
【０２０７】
そして、上記のようにして得られた第１のシリコーン樹脂組成物は、例えば、液状、好ましくは、オイル状（粘調な液状）であり、２５℃、１気圧の条件下における粘度は、例えば、１００ｍＰａ・ｓ以上、好ましくは、１０００ｍＰａ・ｓ以上であり、また、例えば、１０００００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは、５００００ｍＰａ・ｓ以下でもある。なお、粘度は、１気圧の条件下でレオメータを用いて測定した。なお、粘度は、第１のシリコーン樹脂組成物を２５℃に温度調節し、Ｅ型コーンを用いて、回転数９９ｓ−１で測定した。
【０２０８】
具体的に、第１のシリコーン樹脂組成物を得るには、まず、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンと、ビニルトリメトキシシランと、ジ（２−エチルヘキサン酸）スズ（ＩＩ）（縮合触媒）とを配合して、オイル状の第１のポリシロキサンを調製し、その後、両末端ヒドロシリル型ポリジメチルシロキサン（第２のポリシロキサン）と、トリメチル（メチルシクロペンタジエニル）白金（ＩＶ）溶液または白金（ＩＩ）アセチルアセトナート（付加触媒）とを加える。
【０２０９】
あるいは、まず、シラノール基両末端ポリジメチルシロキサンと、ビニルトリメトキシシランと、ジ（２−エチルヘキサン酸）スズ（ＩＩ）（縮合触媒）とを配合して、オイル状の第１のポリシロキサンを調製し、その後、両末端ヒドロシリル型ポリジメチルシロキサン（第２のポリシロキサン）と、トリメチル（メチルシクロペンタジエニル）白金（ＩＶ）錯体溶液または白金（ＩＩ）アセチルアセトナート（付加触媒）とを加える。
［第２のシリコーン樹脂組成物］
第２のシリコーン樹脂組成物は、例えば、加熱によって縮合可能な少なくとも１対の縮合可能置換基と、活性エネルギー線によって付加可能な少なくとも１対の付加可能置換基とを含有する第３のポリシロキサンを含有する。
【０２１０】
１対の縮合可能置換基は、第１のシリコーン樹脂組成物の第１のポリシロキサンにおける１対の縮合可能置換基と同様である。１対の縮合可能置換基は、第３のポリシロキサンの主鎖の末端、途中および／または側鎖に置換している。
【０２１１】
１対の付加可能置換基は、第１のシリコーン樹脂組成物の第１および第２のポリシロキサンの付加可能置換基と同様である。１対の付加可能置換基は、第３のポリシロキサンの主鎖の末端、途中および／または側鎖に置換している。
【０２１２】
第３のポリシロキサンは、例えば、下記式（１９）で示される。
式（１９）：
【０２１３】
【化１９】
2014168034.tif 000021
【０２１４】
（式中、Ｒ６は、飽和炭化水素基および芳香族炭化水素基から選択される１価の炭化水素基、縮合可能置換基および／または付加可能置換基を示す。Ｊ〜Ｎは構成単位であり、ＪおよびＮは末端単位、Ｋ〜Ｍは繰返単位を示す。Ｐは、Ｋ〜Ｍのうちいずれかの構成単位を示す。ｋ＋ｌ＋ｍは１以上の整数を示す。但し、Ｒ６は、少なくとも１対の縮合可能置換基と、少なくとも１対の付加可能置換基とを含む。）
Ｒ６で示される１価の炭化水素基、縮合可能置換基および付加可能置換基は、上記した上記式（１０）で例示される１価の炭化水素基、縮合可能置換基および付加可能置換基が挙げられる。
【０２１５】
ｋ＋ｌ＋ｍは、安定性や取り扱い性の観点から、好ましくは、１以上１０００００以下の整数、より好ましくは、１以上１００００以下の整数である。
【０２１６】
ｋは、例えば、０以上の整数、好ましくは、１以上の整数であり、また、例えば、１０００００以下の整数、好ましくは、１００００以下の整数である。
【０２１７】
ｌは、例えば、０以上１０００００以下の整数、好ましくは、０以上１００００以下の整数である。
【０２１８】
ｍは、例えば、０以上１０００００以下の整数、好ましくは、０以上１００００以下の整数である。
【０２１９】
第３のポリシロキサンの数平均分子量は、例えば、１００以上、好ましくは、２００以上であり、また、例えば、１００００００以下、好ましくは、１０００００以下でもある。
【０２２０】
第３のポリシロキサンは、市販品を用いることができ、また、公知の方法に従って合成したものを用いることもできる。
【０２２１】
第３のポリシロキサンの含有割合は、第２のシリコーン樹脂組成物に対して、例えば、６０質量％以上、好ましくは、９０質量％以上であり、また、例えば、１００質量％以下でもある。
【０２２２】
第２のシリコーン樹脂組成物からシリコーン半硬化体を得るには、第１のシリコーン樹脂組成物と同様の条件で、第３のポリシロキサンを、縮合触媒とともに加熱し、その後、付加触媒を加える。
［蛍光体］
蛍光体は、波長変換機能を有しており、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体などが挙げられる。
【０２２３】
黄色蛍光体としては、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体などが挙げられる。
【０２２４】
赤色蛍光体としては、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、ＣａＳｉＮ２：Ｅｕなどの窒化物蛍光体などが挙げられる。
【０２２５】
好ましくは、黄色蛍光体が挙げられる。
【０２２６】
蛍光体の形状としては、例えば、球状、板状、針状などが挙げられる。好ましくは、流動性の観点から、球状が挙げられる。
【０２２７】
蛍光体の最大長さの平均値（球状である場合には、平均粒子径）は、例えば、０．１μｍ以上、好ましくは、１μｍ以上であり、また、例えば、２００μｍ以下、好ましくは、１００μｍ以下でもある。
【０２２８】
蛍光体の配合割合は、活性エネルギー硬化性樹脂１００質量部に対して、例えば、０．１質量部以上、好ましくは、０．５質量部以上であり、例えば、８０質量部以下、好ましくは、５０質量部以下でもある。
［充填剤］
さらに、蛍光樹脂組成物は、充填剤を含有することもできる。
【０２２９】
充填剤としては、例えば、シリコーン粒子などの有機微粒子、例えば、シリカ、タルク、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などの無機微粒子が挙げられる。また、充填剤の配合割合は、活性エネルギー硬化性樹脂１００質量部に対して、例えば、０．１質量部以上、好ましくは、０．５質量部以上であり、また、例えば、７０質量部以下、好ましくは、５０質量部以下でもある。
［蛍光体シート５の作製］
蛍光体シート５を作製するには、Ａステージの第１のシリコーン樹脂組成物または第２のシリコーン樹脂組成物および蛍光体ならびに必要により配合される充填剤を配合して、それらの混合物を、離型シート１３の表面に塗布し、その後、加熱して、蛍光樹脂組成物をシート状に調製する。なお、蛍光体および必要により配合される充填剤を、Ａステージの第１のシリコーン樹脂組成物または第２のシリコーン樹脂組成物の調製において、各成分の配合時、反応前、反応中、反応後のいずれにおいても加えることができる。
【０２３０】
離型シート１３としては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリエステルフィルム（ＰＥＴなど）などのポリマーフィルム、例えば、セラミクスシート、例えば、金属箔などが挙げられる。好ましくは、ポリマーフィルムが挙げられる。また、離型シートの表面には、フッ素処理などの剥離処理を施すこともできる。
【０２３１】
混合物の塗布では、例えば、キャスティング、スピンコーティング、ロールコーティングなどが用いられる。
【０２３２】
加熱条件として、加熱温度は、例えば、４０℃以上、好ましくは、６０℃以上であり、また、例えば、１８０℃以下、好ましくは、１５０℃以下でもあり、加熱時間は、例えば、０．１分間以上であり、また、例えば、１８０分間以下、好ましくは、６０分間以下でもある。
【０２３３】
加熱条件が上記範囲内にあれば、低分子成分（例えば、水を含む溶媒など）を確実に除去して、縮合を完結させて、第１または第２のシリコーン樹脂組成物を半硬化（Ｂステージ化）することができる。
【０２３４】
そして、混合物が第１のシリコーン樹脂組成物から調製される場合には、上記した加熱によって、第１のポリシロキサンが含有する少なくとも１対の縮合可能置換が縮合する。これによって、第１のケイ素化合物の縮合可能置換基がアルコキシ基であり、第２のケイ素化合物の縮合可能置換基がヒドロキシル基である場合には、下記式（２０）に示すように、第１のポリシロキサンの分子量が増大して、それによって、第１のシリコーン樹脂組成物がゲル化する。つまり、第１のシリコーン樹脂組成物が半硬化（Ｂステージ化）して、シリコーン半硬化体が得られる。
式（２０）：
【０２３５】
【化２０】
2014168034.tif 000022
【０２３６】
あるいは、混合物が第２のシリコーン樹脂組成物から調製される場合には、上記した加熱によって、第３のポリシロキサンが含有する少なくとも１対の縮合可能置換が縮合する。これによって、第３のポリシロキサンの分子量が増大して、それによって、第２のシリコーン樹脂組成物がゲル化する。つまり、第２のシリコーン樹脂組成物が半硬化（Ｂステージ化）して、シリコーン半硬化体が得られる。
【０２３７】
これにより、シリコーン半硬化体および蛍光体（ならびに必要により配合される充填剤）を含有する蛍光樹脂組成物から形成される蛍光体シート５が得られる。
【０２３８】
蛍光体シート５の２３℃における圧縮弾性率は、例えば、０．０１ＭＰａ以上、好ましく、０．０４ＭＰａ以上であり、また、例えば、１．０ＭＰａ以下でもある。
【０２３９】
蛍光体シート５の圧縮弾性率が上記上限以下であれば、十分な柔軟性を担保することができる。一方、蛍光体シート５の圧縮弾性率が下限以上であれば、ＬＥＤ４を埋設することができる。
【０２４０】
また、蛍光体シート５の波長４００ｎｍ以下における光透過率は、例えば、５０％以上、好ましくは、６０％以上である。
【０２４１】
また、蛍光体シート５の光透過率が上記下限以上であれば、光透過性を確実に担保することができ、輝度に優れるＬＥＤ装置１５（後述）を得ることができる。
【０２４２】
蛍光体シート５の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、５０００μｍ以下、好ましくは、２０００μｍ以下でもある。
【０２４３】
これによって、図１（ａ）の上部に示すように、離型シート１３に積層される蛍光体シート５を作製（用意）する。
【０２４４】
その後、作製した蛍光体シート５を、ＬＥＤ４を埋設するように、支持シート１２の上面に配置する（埋設工程）。すなわち、蛍光体シート５を、ＬＥＤ４の上面および側面を被覆するように、支持シート１２の上に配置する。
【０２４５】
具体的には、図１（ａ）の矢印および図１（ｂ）に示すように、離型シート１３に積層された蛍光体シート５を、支持シート１２に向けて圧着する。
【０２４６】
すなわち、シート配置工程では、蛍光体シート５によってＬＥＤ４を埋設する埋設工程が実施される。
【０２４７】
その後、必要により、図１（ｂ）の仮想線で示すように、離型シート１３を蛍光体シート５から引き剥がす。
＜封止工程＞
シート配置工程後、図１（ｃ）の矢印で示すように、封止工程では、活性エネルギー線を蛍光体シート５に照射する。
【０２４８】
活性エネルギー線は、例えば、紫外線、電子線などを含み、例えば、波長１８０ｎｍ以上、好ましくは、２００ｎｍ以上、また、例えば、４６０ｎｍ以下、好ましくは、４００ｎｍ以下の領域にスペクトル分布を持つ活性エネルギー線が挙げられる。
【０２４９】
活性エネルギー線の照射には、例えば、ケミカルランプ、エキシマレーザ、ブラックライト、水銀アーク、炭素アーク、低圧水銀ランプ、中圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、超高圧水銀ランプ、メタルハライドランプなどの照射装置が用いられる。なお、上記波長領域より長波長側あるいは短波長側の活性エネルギー線を発生させることができる照射装置を用いることもできる。
【０２５０】
照射量は、例えば、０．００１Ｊ／ｃｍ２以上、また、例えば、１００Ｊ／ｃｍ２以下、好ましくは、１０Ｊ／ｃｍ２以下でもある。
【０２５１】
照射時間は、例えば、１０分間以下、好ましくは、１分間以下であり、また、５秒間以上でもある。  
【０２５２】
また、活性エネルギー線を、例えば、上方および／または下方から蛍光体シート５に向けて照射し、好ましくは、図１（ｃ）の矢印で示すように、上方から蛍光体シート５に向けて照射する。
【０２５３】
なお、活性エネルギー線の蛍光体シート５への照射において、支持シート１２が活性エネルギー線照射剥離シートである場合には、活性エネルギー線の蛍光体シート５への照射によって支持シート１２の粘着力が低下しないように、活性エネルギー線照射剥離シートや照射条件が選択される。
【０２５４】
上記した活性エネルギー線の照射とともに、加熱することもできる。
【０２５５】
加熱の時期は、活性エネルギー線の照射とともに、あるいは、活性エネルギー線の照射の前または後に実施でもよく、好ましくは、活性エネルギー線の照射後に実施する。
【０２５６】
加熱条件では、温度が、例えば、５０℃以上、好ましくは、１００℃以上であり、また、例えば、２５０℃以下、また、２００℃以下でもあり、また、加熱時間は、例えば、０．１分間以上、また、例えば、１４４０分間以下、好ましくは、１８０分間以下でもある。
【０２５７】
上記した活性エネルギー線の照射（および必要により実施される加熱）によって、蛍光体シート５が完全硬化（最終硬化）してＣステージとなる。
【０２５８】
具体的には、シリコーン半硬化体が第１のシリコーン樹脂組成物から調製される場合には、活性エネルギー線の照射（および必要により実施される加熱）によって、下記式（２１）に示すように、第１のポリシロキサンの付加可能置換基が、ビニル基であり、第２のポリシロキサンの付加可能置換基がヒドロシリル基である場合には、それらが付加（ヒドロシリル付加）する。
式（２１）：
【０２５９】
【化２１】
2014168034.tif 000023
【０２６０】
あるいは、シリコーン半硬化体が第２のシリコーン樹脂組成物から調製される場合には、活性エネルギー線の照射（および必要により実施される加熱）によって、第３のポリシロキサンの付加可能置換基が、ビニル基およびヒドロシリル基である場合には、それらが付加（ヒドロシリル付加）する。
【０２６１】
これによって、シリコーン半硬化体が完全硬化する。つまり、蛍光体シート５が完全硬化（Ｃステージ化）する。
【０２６２】
なお、完全硬化における、付加の進行度は、例えば、固体ＮＭＲ測定によって、付加可能置換基に由来するピーク強度で確認できる。
【０２６３】
Ｃステージ化（完全硬化）した蛍光体シート５は、可撓性を有しており、具体的には、２３℃における圧縮弾性率が、例えば、０．５ＭＰａ以上、好ましくは、１．０ＭＰａ以上であり、また、例えば、１００ＭＰａ以下、好ましくは、１０ＭＰａ以下でもある。
【０２６４】
蛍光体シート５の圧縮弾性率が上記上限以下であれば、可撓性を確実に担保することができ、例えば、次の切断工程（図１（ｄ）の破線参照）において、比較的安価なカッティング装置（後述）を用いて、蛍光体シート５を切断することもできる。蛍光体シート５の圧縮弾性率が上記下限以上であれば、切断後の形状を保持することができる。
【０２６５】
これにより、ＬＥＤ４の側面および上面と、ＬＥＤ４から露出する支持シート１２の上面とが、蛍光体シート５によって密着状に被覆される。つまり、Ｃステージの蛍光体シート５によってＬＥＤ４が封止される。
＜切断工程＞
シート配置工程後、図１（ｄ）の破線で示すように、切断工程では、ＬＥＤ４の周囲の可撓性の蛍光体シート５を、厚み方向に沿って切断する。例えば、蛍光体シート５を、例えば、各ＬＥＤ４を囲む平面視略矩形状に切断する。
【０２６６】
蛍光体シート５を切断するには、例えば、円盤状のダイシングソー（ダイシングブレード）３１を用いるダイシング装置、カッターを用いるカッティング装置、レーザー照射装置などが用いられる。
【０２６７】
蛍光体シート５の切断では、例えば、切り目８が支持シート１２を貫通しないように、蛍光体シート５の上面から下面に向かって切断する。
【０２６８】
切断工程によって、ＬＥＤ４と、ＬＥＤ４の表面（上面および側面）を被覆する蛍光体シート５とを備える蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を、支持シート１２に密着する状態で得る。
＜ＬＥＤ剥離工程＞
切断工程後、図１（ｅ）に示すように、支持シート１２を面方向に延伸させながら、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から剥離する。
【０２６９】
具体的には、まず、図１（ｄ）の矢印で示すように、支持シート１２を面方向外側に延伸させる。これによって、図１（ｅ）に示すように、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０は、支持シート１２に密着した状態で、切り目８に引張応力が集中するので、切り目８が広がり、そして、各ＬＥＤ４が互いに離間して、隙間１９が形成される。隙間１９は、各ＬＥＤ４を隔てるように、平面視略格子形状に形成される。
【０２７０】
その後、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２の上面から剥離する。
【０２７１】
具体的には、図１（ｅ’）に示すように、例えば、針などの押圧部材１４と、コレットなどの吸引部材１６とを備えるピックアップ装置１７によって、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から剥離する。ピックアップ装置１７では、押圧部材１４が、剥離したい蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０に対応する支持シート１２を下方から押圧する（押し上げる）ことによって、剥離したい蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を上方に押し上げて、押し上げられた蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０をコレットなどの吸引部材１６によって吸引しながら支持シート１２から剥離する。
【０２７２】
そして、支持シート１２を面方向に延伸すれば、剥離したい蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０と、それに隣接する蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０との間に隙間１９が形成されるので、吸引部材１６を剥離したい蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０に近接させたときに、それに隣接する蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０に吸引部材１６が接触して、かかる蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０が損傷することを防止することもできる。
【０２７３】
また、上記した支持シート１２の延伸に代えて、または、支持シート１２の延伸に加えて、上記した支持シート１２が、熱剥離シートでもある場合には、支持シート１２を、例えば、５０℃以上、好ましくは、７０℃以上、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１５０℃以下に加熱することもできる。
【０２７４】
また、上記した支持シート１２の延伸に代えて、または、支持シート１２の延伸に加えて、上記した支持シート１２が、活性エネルギー線照射剥離シートでもある場合には、支持シート１２に活性エネルギー線を照射することもできる。
【０２７５】
これらの処理によって、支持シート１２の粘着力が低下して、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２からより一層容易に剥離することができる。
【０２７６】
これによって、図１（ｅ）に示すように、支持シート１２から剥離された蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を得る。
＜実装工程＞
剥離工程後、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を発光波長や発光効率に応じて選別した後、図１（ｆ）に示すように、選別された蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を基板９に実装する。これによって、ＬＥＤ装置１５を得る。
【０２７７】
つまり、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を、ＬＥＤ４のバンプ（図示せず）が基板９の上面に設けられる端子（図示せず）と対向するように、基板９と対向配置させる。具体的には、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０のＬＥＤ４を基板９にフリップチップ実装する。
【０２７８】
これにより、基板９と、基板９に実装される蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０とを備えるＬＥＤ装置１５を得る。
【０２７９】
その後、必要により、図１（ｆ）の仮想線で示すように、ＬＥＤ装置１５に、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を封止する封止保護層２０を設ける。これによって、ＬＥＤ装置１５の信頼性を向上させることができる。
【０２８０】
そして、この蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０の製造方法では、活性エネルギー線の照射によって硬化する活性エネルギー線硬化性樹脂および蛍光体を含有する蛍光樹脂組成物から形成される蛍光体シート５を、ＬＥＤ４を被覆するように、支持シート１２の上面に積層し、その後、活性エネルギー線を蛍光体シート５に照射して、蛍光体シート５によってＬＥＤ４を封止する。そのため、支持シート１２の損傷を抑制しながら、ＬＥＤ４を封止して、ＬＥＤ４の周囲に蛍光体を均一に分散させることができる。
【０２８１】
つまり、蛍光体シート５を、加熱せずとも、または、加熱を低減しつつ、蛍光体シート５を活性エネルギー線の照射によって、かかる蛍光体シート５を硬化させることにより、ＬＥＤ４を封止できるので、蛍光体シート５を支持する支持シート１２が耐熱性を有する必要がなく、すなわち、耐熱性が低い支持シート１２を利用することができる。
【０２８２】
しかも、蛍光体シート５を完全硬化させる場合に、活性エネルギー線を照射する照射時間は、加熱のみによって蛍光体シート５を完全硬化させる場合に比べて、短時間に設定することができる。
【０２８３】
また、蛍光体シート５を、ＬＥＤ４に対応して切断することにより、ＬＥＤ４と、ＬＥＤ４の表面を被覆する蛍光体シート５とを備える蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を得、その後、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から剥離する。そのため、損傷が抑制された支持シート１２に支持される蛍光体シート５を、優れた寸法安定性で切断して、寸法安定性に優れる蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を得ることができる。
【０２８４】
また、切断工程において、蛍光体シート５を支持シート１２によって支持しながら切断し、その後、剥離工程において、支持シート１２を加熱すれば、すでに切断工程において蛍光体シート５を支持してその役割を終えた支持シート１２を、加熱して、それから蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を剥離するので、効率的に、寸法安定性に優れる蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を得ることができる。
【０２８５】
従って、この蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０は、寸法安定性に優れる。
【０２８６】
また、ＬＥＤ装置１５は、寸法安定性に優れる蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を備えるので、信頼性に優れ、そのため、発光効率が向上されている。
＜変形例＞
第１実施形態では、本発明の支持シートを支持シート１２の１層から形成しているが、例えば、図示しないが、面方向に延伸不能な硬質の支持板と、支持板の上（厚み方向一方側）に積層される粘着層との２層から形成することもできる。
【０２８７】
支持板を形成する硬質材料として、例えば、酸化ケイ素（石英など）などの酸化物、例えば、ステンレスなどの金属などが挙げられる。支持板の厚みは、例えば、０．１ｍｍ以上、好ましくは、０．３ｍｍ以上であり、また、例えば、５ｍｍ以下、好ましくは、２ｍｍ以下でもある。
【０２８８】
粘着層は、支持板の上面全面に形成されている。粘着層を形成する粘着材料としては、例えば、アクリル系感圧接着剤などの感圧接着剤が挙げられる。粘着層の厚みは、例えば、０．１ｍｍ以上、好ましくは、０．２ｍｍ以上であり、また、例えば、１ｍｍ以下、好ましくは、０．５ｍｍ以下でもある。
【０２８９】
好ましくは、図１（ａ）の上部に示すように、本発明の支持シートとして、面方向に延伸可能な１層の支持シート１２を用いる。
【０２９０】
これによれば、図１（ｅ）に示すＬＥＤ剥離工程では、支持シート１２を面方向に延伸させながら、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から剥離できるので、図１（ｅ’）に示すように、上記したピックアップ装置１７を利用して、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から容易かつ確実に剥離することができる。
【０２９１】
なお、支持シート１２には、硬質の支持板が設けられていないので、図１（ｅ’）が参照されるように、ピックアップ装置１７の押圧部材１４によって、下方から支持シート１２およびそれに対応する蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を押し上げることができる。
【０２９２】
しかも、硬質の支持板を粘着層に積層する必要がないので、プロセスの簡便化を図ることができる。
【０２９３】
＜第２実施形態＞
図２は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第２実施形態を示す工程図を示す。図３は、図２（ｄ）に示す蛍光体シート埋設ＬＥＤの平面図を示す。図４は、図２（ａ）に示す埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図を示す。
【０２９４】
なお、第２実施形態において、第１実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０２９５】
第１実施形態では、本発明の蛍光体層の一例として、図１（ａ）に示すように、蛍光体が均一に（少なくとも面方向に均一に）分散される蛍光体シート５を例示しているが、例えば、図２（ａ）および図３に示すように、封止シートとして、蛍光体を含有する被覆部としての埋設部３３と、埋設部３３を囲むリフレクタ部３４とを備える埋設−リフレクタシート２４を例示することもできる。
【０２９６】
図３に示すように、埋設部３３は、埋設−リフレクタシート２４において、複数のＬＥＤ４を埋設する部分として間隔を隔てて複数設けられており、各埋設部３３は、平面視略円形状に形成されている。具体的には、図２（ａ）に示すように、各埋設部３３は、下方に向かって次第に幅狭となる略円錐台形状に形成されている。
【０２９７】
埋設部３３の下端部の直径（最大長さ）は、ＬＥＤ４の面方向の最大長さより大きく、具体的には、ＬＥＤ４の面方向の最大長さに対して、例えば、２００％以上、好ましくは、３００％以上、より好ましくは、５００％以上であり、例えば、３０００％以下である。具体的には、埋設部３３の下端部の直径（最大長さ）は、例えば、５ｍｍ以上、好ましくは、７ｍｍ以上であり、また、例えば、３００ｍｍ以下、好ましくは、２００ｍｍ以下である。
【０２９８】
また、埋設部３３の上端部の直径（最大長さ）は、下端部の直径（最大長さ）より大きく、具体的には、例えば、７ｍｍ以上、好ましくは、１０ｍｍ以上であり、また、例えば、４００ｍｍ以下、好ましくは、２５０ｍｍ以下である。
【０２９９】
さらに、各埋設部３３間の間隔（最小間隔、具体的には、埋設部３３の上端部間の間隔）は、例えば、２０ｍｍ以上、好ましくは、５０ｍｍ以上であり、また、例えば、１０００ｍｍ以下、好ましくは、２００ｍｍ以下である。
【０３００】
埋設部３３は、上記した蛍光樹脂組成物から形成されている。埋設部３３は、蛍光樹脂組成物が硬化性樹脂を含有する場合には、Ｂステージで形成されている。
【０３０１】
図３に示すように、リフレクタ部３４は、埋設−リフレクタシート２４の周端部において連続するとともに、各埋設部３３の間に配置され、各埋設部３３を囲む平面視略格子状に形成されている。
【０３０２】
また、リフレクタ部３４は、後述する光反射成分を含有する反射樹脂組成物から形成されている。
【０３０３】
次に、この埋設−リフレクタシート２４の製造方法について、図３および図４を参照して説明する。
【０３０４】
この方法では、まず、図４（ａ）に示すように、プレス装置３５を用意する。
【０３０５】
プレス装置３５は、支持板３６と、支持板３６の上側に対向配置される型３７とを備えている。
【０３０６】
支持板３６は、例えば、ステンレスなどの金属から、略矩形平板形状に形成されている。
【０３０７】
型３７は、例えば、ステンレスなどの金属から形成されており、平板部３８と、平板部３８から下側に突出するように形成される突出部３９とを一体的に備えている。
【０３０８】
平板部３８は、平面視において、支持板３６と同一形状に形成されている。
【０３０９】
突出部３９は、型３７において、埋設部３３に対応するように、面方向に互いに間隔を隔てて複数設けられている。すなわち、突出部３９は、平板部３８の下面から下方に向かって次第に幅狭となる略円錐台形状に形成されており、具体的には、正断面視および側断面視において、下方に向かって次第に幅狭となるテーパ形状に形成されている。つまり、突出部３９は、埋設部３３と同一形状に形成されている。
【０３１０】
また、図４（ａ）に示すように、支持板３６の周端部の上面には、スペーサ４０が設けられている。スペーサ４０は、例えば、ステンレスなどの金属からなり、厚み方向に投影したときに、複数の埋設部３３を囲むように、配置されている。また、スペーサ４０は、厚み方向に投影したときに、型３７に含まれ、具体的には、平板部３８の周端部と重なるように、支持板３６に配置されている。
【０３１１】
スペーサ４０の厚みは、後述する剥離シート４９の厚みと、突出部３９の厚みとの合計厚みとなるように、設定されている。具体的には、スペーサ４０の厚みは、例えば、０．３ｍｍ以上、好ましくは、０．５ｍｍ以上であり、また、例えば、５ｍｍ以下、好ましくは、３ｍｍ以下である。
【０３１２】
なお、プレス装置３５は、形状の異なる型３７が交換可能に構成されており、具体的には、図４（ａ）に示す突出部３９を有する型３７と、図４（ｃ）に示す後述する、突出部３９を有しない平板状の型３７とが交換可能に構成されている。
【０３１３】
また、図４（ａ）に示すように、支持板３６の上面において、スペーサ４０の内側には、剥離シート４９が載置されている。剥離シート４９の周端面は、支持板３６の上面において、スペーサ４０の内側面に接触するように、形成されている。剥離シート４９の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上であり、また、例えば、２００μｍ以下、好ましくは、１５０μｍ以下である。
【０３１４】
次いで、図４（ａ）に示すプレス装置３５において、リフレクタシート４２を、剥離シート４９の上面に配置する。
【０３１５】
リフレクタシート４２を剥離シート４９の上面に配置するには、例えば、反射樹脂組成物から形成されるリフレクタシート４２を剥離シート４９の上面に積層する積層方法、例えば、液状の反射樹脂組成物を剥離シート４９の上面に塗布する塗布方法などが用いられる。
【０３１６】
反射樹脂組成物は、例えば、樹脂と光反射成分とを含有する。
【０３１７】
樹脂としては、例えば、熱硬化性シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、熱硬化性ウレタン樹脂などの熱硬化性樹脂が挙げられ、好ましくは、熱硬化性シリコーン樹脂、エポキシ樹脂が挙げられる。
【０３１８】
光反射成分は、例えば、白色の化合物であって、そのような白色の化合物としては、具体的には、白色顔料が挙げられる。
【０３１９】
白色顔料としては、例えば、白色無機顔料が挙げられ、そのような白色無機顔料としては、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウムなどの酸化物、例えば、鉛白（炭酸鉛）、炭酸カルシウムなどの炭酸塩、例えば、カオリン（カオリナイト）などの粘土鉱物などが挙げられる。
【０３２０】
白色無機顔料として、好ましくは、酸化物、さらに好ましくは、酸化チタンが挙げられる。
【０３２１】
そのような酸化チタンは、具体的には、ＴｉＯ２、（酸化チタン（ＩＶ）、二酸化チタン）である。
【０３２２】
酸化チタンの結晶構造は、特に限定されず、例えば、ルチル、ブルッカイト（板チタン石）、アナターゼ（鋭錐石）などであり、好ましくは、ルチルである。
【０３２３】
また、酸化チタンの結晶系は、特に限定されず、例えば、正方晶系、斜方晶系などであり、好ましくは、正方晶系である。
【０３２４】
酸化チタンの結晶構造および結晶系が、ルチルおよび正方晶系であれば、リフレクタ部３４が長期間高温に曝される場合でも、光（具体的には、可視光、とりわけ、波長４５０ｎｍ付近の光）に対する反射率が低下することを有効に防止することができる。
【０３２５】
光反射成分は、粒子状であり、その形状は限定されず、例えば、球状、板状、針状などが挙げられる。光反射成分の最大長さの平均値（球状である場合には、その平均粒子径）は、例えば、１ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である。最大長さの平均値は、レーザー回折散乱式粒度分布計を用いて測定される。
【０３２６】
光反射成分の配合割合は、樹脂１００質量部に対して、例えば、３０質量部以上、好ましくは、５０質量部以上であり、また、例えば、２００質量部以下、好ましくは、１００質量部以下である。
【０３２７】
上記した光反射成分は、樹脂中に均一に分散混合される。
【０３２８】
また、反射樹脂組成物には、さらに、上記した充填剤を添加することもできる。つまり、充填剤を、光反射成分（具体的には、白色顔料）と併用することができる。
【０３２９】
充填剤は、上記した白色顔料を除く、公知の充填剤が挙げられ、具体的には、シリコーン粒子などの有機微粒子、例えば、シリカ、タルク、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ケイ素などの無機微粒子が挙げられる。
【０３３０】
充填剤の添加割合は、充填剤および光反射成分の総量が、樹脂１００質量部に対して、例えば、４００質量部以上、好ましくは、５００質量部以上、より好ましくは、６００質量部以上となるように、また、例えば、２５００質量部以下、好ましくは、２０００質量部以下、より好ましくは、１６００質量部以下となるように、調整される。
【０３３１】
積層方法では、反射樹脂組成物は、上記した樹脂と、光反射成分と、必要により添加される充填剤とを配合して、均一混合することにより、Ａステージとして調製される。
【０３３２】
続いて、積層方法では、Ａステージの反射樹脂組成物を、図示しない離型シートの表面に、例えば、キャスティング、スピンコーティング、ロールコーティングなどの塗布方法によって塗布し、その後、加熱してＢステージあるいはＣステージとする。離型シートとしては、例えば、上記した離型シート１３と同様のものが挙げられる。
【０３３３】
あるいは、Ａステージの反射樹脂組成物を、例えば、図示しない離型シートの表面に、スクリーン印刷などによって上記した塗布方法によって塗布し、その後、加熱することにより、ＢステージあるいはＣステージのリフレクタシート４２を形成する。
【０３３４】
その後、リフレクタシート４２を剥離シート４９に転写する。続いて、図示しない離型シートを剥離する。
【０３３５】
一方、塗布方法では、上記したＡステージの反射樹脂組成物を、剥離シート４９の上面に、スクリーン印刷などによって塗布し、その後、加熱することにより、Ｂステージのリフレクタシート４２を形成する。
【０３３６】
リフレクタシート４２の厚みは、例えば、０．３ｍｍ以上、好ましくは、０．５ｍｍ以上であり、また、例えば、５ｍｍ以下、好ましくは、３ｍｍ以下である。
【０３３７】
続いて、図４（ａ）の矢印および図４（ｂ）に示すように、プレス装置３５によってリフレクタシート４２をプレスする。
【０３３８】
具体的には、型３７を支持板３６に対して押し下げる。詳しくは、突出部３９が、リフレクタシート４２を厚み方向に貫通するように、型３７を下側に押し下げる。併せて、型３７の平板部３８の周端部を、スペーサ４０の上面に当接させる。
【０３３９】
これにより、リフレクタシート４２には、図４（ｂ）に示すように、厚み方向を貫通し、突出部３９に対応する形状の貫通孔４１が形成される。
【０３４０】
型３７の押し下げにおいて、反射樹脂組成物がＢステージの熱硬化性樹脂を含有する場合には、型３７に予めヒータ（図示せず）を内蔵させて、かかるヒータによって、リフレクタシート４２を加熱することもできる。これによって、反射樹脂組成物を完全硬化（Ｃステージ化）させる。
【０３４１】
加熱温度は、例えば、８０℃以上、好ましくは、１００℃以上であり、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１８０℃以下である。
【０３４２】
これによって、剥離シート４９の上に、リフレクタ部３４が形成される。
【０３４３】
その後、図４（ｃ）に示すように、プレス装置３５のプレス状態を解放する。具体的には、型３７を引き上げる。
【０３４４】
続いて、平板部３８および突出部３９を備える型３７を、平板部３８のみを備える型３７と交換する。
【０３４５】
これとともに、蛍光体シート５を、リフレクタ部３４の上に配置する。
【０３４６】
具体的には、蛍光体シート５を、リフレクタ部３４の上面に、貫通孔４１を被覆するように、載置する。
【０３４７】
具体的には、Ｂステージの蛍光体シート５をリフレクタ部３４の上に配置する。蛍光体シート５は、Ｂステージであるので、その平板形状がある程度維持されるので、貫通孔４１内に落ち込むことなく、貫通孔４１を被覆するように、リフレクタ部３４の上面に載置される。
【０３４８】
また、Ｂステージの蛍光体シート５は、リフレクタ部３４（具体的には、リフレクタシート４２の反射樹脂組成物が硬化性樹脂を含有する場合には、Ｃステージのリフレクタ部３４）に比べて柔軟に形成されている。具体的には、蛍光体シート５は、次のプレス（図４（ｄ））によって、変形可能な柔らかさである一方、リフレクタ部３４は、次のプレスによって、変形不可能な硬さに形成されている。
【０３４９】
次いで、図４（ｄ）に示すように、プレス装置３５によって、蛍光体シート５をプレスする。具体的には、平板部３８からなる型３７を、支持板３６に向けて押し下げる。併せて、平板部３８の周端部を、スペーサ４０の上面に当接させる。また、平板部３８の下面が、リフレクタ部３４の上面に接触する。
【０３５０】
これによって、比較的柔軟な蛍光体シート５は、平板部３８によって上側から押圧されて、貫通孔４１内に充填される。一方、比較的硬いリフレクタ部３４は、変形することなく、その貫通孔４１に埋設部３３を収容する。
【０３５１】
平板部３８に内蔵されるヒータによって、蛍光体シート５を加熱することもできる。
【０３５２】
これによって、埋設部３３が、リフレクタ部３４の貫通孔４１内に形成される。
【０３５３】
これによって、支持板３６および型３７の間において、埋設部３３およびリフレクタ部３４を備える埋設−リフレクタシート２４が得られる。
【０３５４】
図４（ｅ）に示すように、その後、型３７を引き上げ、続いて、埋設−リフレクタシート２４を剥離シート４９から剥離する。
【０３５５】
次に、図４（ｅ）に示す埋設−リフレクタシート２４を用いて、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０およびＬＥＤ装置１５を製造する方法について、図２を参照して、上記実施形態と異なる工程を詳述する。
［シート配置工程］
図２（ｂ）の上側図に示すように、埋設−リフレクタシート２４を、埋設部３３が下方に向かって次第に幅狭となるテーパ形状となるように、支持シート１２の上に配置する。
【０３５６】
すなわち、複数の埋設部３３のそれぞれを、複数のＬＥＤ４のそれぞれに対して対向配置させる。具体的には、各埋設部３３を、平面視において、ＬＥＤ４の中心と対向するとともに、リフレクタ部３４の内側に間隔が隔てられるように、配置する。
【０３５７】
続いて、図２（ｂ）に示すように、埋設−リフレクタシート２４をプレスする。これにより、ＬＥＤ４が、その上面および側面が埋設部３３に被覆されるように、埋設部３３に埋設される。
［封止工程］
図２（ｃ）に示すように、封止工程では、活性エネルギー線を蛍光体シート５に照射して、蛍光体シート５を硬化させる。これによって、埋設部３３が完全硬化する。これによって、ＬＥＤ４が埋設部３３によって封止される。
［切断工程］
図２（ｄ）の破線で示すように、切断工程では、リフレクタ部３４を、厚み方向に沿って切断する。例えば、図３の１点破線が参照されるように、リフレクタ部３４を、例えば、各埋設部３３を囲む平面視略矩形状に、蛍光体シート５を切断する。
【０３５８】
切断工程によって、１つのＬＥＤ４と、ＬＥＤ４を埋設する埋設部３３と、埋設部３３の周りに設けられるリフレクタ部３４とを備える蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を、支持シート１２に密着する状態で得る。つまり、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０には、リフレクタ部３４が設けられている。つまり、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０は、リフレクタ部付蛍光体シート被覆ＬＥＤである。
［ＬＥＤ剥離工程］
ＬＥＤ剥離工程において、図２（ｅ）に示すように、リフレクタ部３４が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を、支持シート１２から剥離する。
［実装工程］
実装工程において、リフレクタ部３４が設けられた蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を発光波長や発光効率に応じて選別した後、図２（ｆ）に示すように、選別された蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を基板９に実装する。これによって、ＬＥＤ装置１５を得る。
【０３５９】
これにより、基板９と、基板９に実装され、リフレクタ部３４が設けられる蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０とを備えるＬＥＤ装置１５を得る。
【０３６０】
そして、この第２実施形態によれば、埋設−リフレクタシート２４は、ＬＥＤ４を埋設する埋設部３３と、光反射成分を含有し、埋設部３３を囲むようにして形成されるリフレクタ部３４とを備えるので、ＬＥＤ４から発光される光をリフレクタ部３４によって反射させることができる。そのため、ＬＥＤ装置１５の発光効率を向上させることができる。
【０３６１】
＜変形例＞
図４（ｃ）に示す平板部３８と蛍光体シート５との間に離型シート１３（図２（ａ）の仮想線参照）を設け、上面に離型シート１３が積層された埋設−リフレクタシート２４を形成し、その後、図２（ｂ）の仮想線で示すように、かかる埋設−リフレクタシート２４を、例えば、複数のＬＥＤ４および支持シート１２に対して、例えば、平板プレスすることもできる。
【０３６２】
＜第３実施形態＞
図５は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第３実施形態に用いられる埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図を示す。
【０３６３】
なお、第３実施形態において、第２実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０３６４】
第２実施形態の埋設−リフレクタシート２４の製造方法において、図４（ｃ）および図４（ｄ）に示すように、蛍光体シート５から埋設部３３を形成しているが、例えば、図５（ｃ）に示すように、蛍光体シート５を用いることなく、蛍光樹脂組成物のワニスを、貫通孔４１にポッティングすることによって、埋設部３３を形成することもできる。
【０３６５】
具体的には、まず、蛍光樹脂組成物をワニスとして調製する。具体的には、蛍光樹脂組成物から、Ａステージのワニスを調製する。これによって、Ａステージの蛍光樹脂組成物が貫通孔４１内に充填される。
【０３６６】
その後、Ａステージの蛍光樹脂組成物をＢステージ化する。
【０３６７】
第３実施形態によっても、第２実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０３６８】
＜第４実施形態＞
図６は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第４実施形態を示す工程図を示す。
【０３６９】
なお、第４実施形態において、第２実施形態および第３実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０３７０】
第２実施形態において、図２（ａ）および図３に示すように、平面視において、埋設部３３の下端部を、ＬＥＤ４より大きく形成しているが、例えば、図６（ａ）に示すように、埋設部３３の下端部と、ＬＥＤ４とを、同一寸法に形成することもできる。
【０３７１】
［ＬＥＤ配置工程］
例えば、埋設部３３は、下方に向かって次第に幅狭となる略四角錐台形状に形成されている。
【０３７２】
図６（ａ）に示す埋設部３３を形成するには、図４および図５が参照される突出部３９を、平板部３８の下面から下方に向かって次第に幅狭となる略四角錐台形状に形成する。
【０３７３】
また、図６（ａ）の１点破線で示すように、厚み方向に投影したときに、埋設部３３の下端部と、ＬＥＤ４とは、互いに重複し、具体的には、平面視において、埋設部３３の下端部の周端縁と、ＬＥＤ４の周端縁とが、同一位置に形成されるように、埋設−リフレクタシート２４を、ＬＥＤ４を含む支持シート１２の上に配置する。
【０３７４】
第４実施形態によっても、第２実施形態および３実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０３７５】
＜第５実施形態＞
図７は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第５実施形態を示す工程図を示す。図８は、図７（ａ）に示す埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図を示す。
【０３７６】
なお、第５実施形態において、第２実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０３７７】
第２実施形態において、図２（ａ）に示すように、埋設−リフレクタシート２４における埋設部３３を、下方に向かって次第に幅狭となる略円錐台形状に形成しているが、例えば、図７（ａ）に示すように、上下方向（厚み方向）に延びる略円柱形状に形成することができる。
【０３７８】
このような埋設部３３を形成するには、図８（ａ）および図８（ｂ）に示す打抜装置５５を用いる。
【０３７９】
打抜装置５５は、支持板５６と、支持板５６の上側に対向配置される型５７とを備えている。
【０３８０】
支持板５６は、例えば、ステンレスなどの金属から、略矩形平板形状に形成されており、また、支持板５６には、厚み方向を貫通する貫通孔５３が形成されている。
【０３８１】
貫通孔５３は、平面視略円形状に形成されている。
【０３８２】
型５７は、平板部５８と、平板部５８から下側に突出するように形成される突出部５９とを一体的に備えている。
【０３８３】
平板部５８は、図４（ａ）に示す平板部３８と同一形状に形成される。
突出部５９は、型５７において、埋設部３３（図８（ｄ）参照）に対応するように、面方向に互いに間隔を隔てて複数設けられている。突出部５９は、平面視において、貫通孔５３と同一形状および同一寸法に形成されており、具体的には、略円柱形状に形成されている。突出部５９は、埋設部３３（図８（ｄ）参照）と同一形状に形成されている。つまり、突出部５９は、正断面視および側断面視において、略矩形状に形成されている。
【０３８４】
これによって、打抜装置５５は、型５７の押し下げによって、突出部５９が貫通孔５３に挿入可能に構成されている。
【０３８５】
貫通孔５３の孔径および突出部５９の直径は、例えば、５ｍｍ以上、好ましくは、７ｍｍ以上であり、また、例えば、３００ｍｍ以下、好ましくは、２００ｍｍ以下である。
【０３８６】
また、支持板５６の周端部の上面には、スペーサ４０が設けられている。スペーサ４０は、平面視において、貫通孔５３を囲むように、支持板５６の周端部に、平面視略枠形状に配置されている。
【０３８７】
そして、図８（ａ）および図８（ｂ）に示す打抜装置５５によって埋設−リフレクタシート２４を形成するには、まず、図８（ａ）に示すように、リフレクタシート４２を、支持板５６の上に配置する。具体的には、リフレクタシート４２を、複数の貫通孔５３を被覆するように、支持板５６の上面に載置する。
【０３８８】
次いで、図８（ｂ）に示すように、打抜装置５５を用いて、リフレクタシート４２を打ち抜く。
【０３８９】
具体的には、型３７を押し下げることによって、突出部５９がリフレクタシート４２を打ち抜く。
【０３９０】
これによって、リフレクタシート４２には、突出部５９に対応する形状の貫通孔４１が形成される。
【０３９１】
これによって、支持板５６の上に、リフレクタ部３４が形成される。
【０３９２】
次いで、図８（ｃ）に示すように、型５７を引き上げる。
【０３９３】
その後、形成されたリフレクタ部３４を、支持板３６と、平板部３８からなる型３７とを備え、剥離シート４９が設けられるプレス装置３５に設置する。
【０３９４】
次いで、蛍光体シート５を、リフレクタ部３４の上に配置する。
【０３９５】
次いで、図８（ｃ）の矢印および図８（ｄ）に示すように、プレス装置３５によって、蛍光体シート５をプレスする。これによって、埋設部３３を、リフレクタ部３４の貫通孔４１内に形成する。
【０３９６】
これによって、支持板３６および型３７の間において、埋設部３３およびリフレクタ部３４を備える埋設−リフレクタシート２４が得られる。
【０３９７】
その後、型３７を引き上げ、続いて、図８（ｅ）に示すように、埋設−リフレクタシート２４を剥離シート４９から剥離する。
【０３９８】
第５実施形態によっても、第２実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０３９９】
＜第６実施形態＞
図９は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第６実施形態に用いられる埋設−リフレクタシートの製造方法の工程図を示す。
【０４００】
なお、第６実施形態において、第５実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０４０１】
第５実施形態の埋設−リフレクタシート２４の製造方法において、図８（ｃ）および図８（ｄ）に示すように、蛍光体シート５から埋設部３３を形成しているが、図９（ｃ）に示すように、蛍光体シート５を用いることなく、蛍光樹脂組成物のワニスを、貫通孔４１にポッティングすることによって、埋設部３３を形成することもできる。
【０４０２】
具体的には、図９（ｂ）に示すリフレクタ部３４を打抜装置５５から取り出し、続いて、図９（ｃ）に示すように、剥離シート４９の上面に配置する。続いて、蛍光樹脂組成物のワニスを、貫通孔４１内にポッティングする。
【０４０３】
第６実施形態によっても、第５実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０４０４】
＜第７実施形態＞
図１０は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第７実施形態を示す工程図を示す。
【０４０５】
なお、第７実施形態において、第５実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０４０６】
第５実施形態において、図７（ｂ）に示すように、被覆部として、ＬＥＤ４を埋設する埋設部３３を例示しているが、例えば、図１０（ｃ）に示すように、ＬＥＤ４の上面を被覆する被覆部４３を例示することもできる。
【０４０７】
被覆部４３は、図１０（ｂ）に示すように、被覆−リフレクタシート４４において、リフレクタ部３４に囲まれるように設けられている。被覆−リフレクタシート４４において、被覆部４３は、図７（ｂ）に示す埋設部３３と同一形状をなし、さらに、ＬＥＤ４と同一寸法に形成されている。
【０４０８】
例えば、図１０（ａ）に示すように、被覆部４３は、厚み方向に投影したときに、ＬＥＤ４と、互いに重複し、具体的には、平面視において、被覆部４３の周端縁と、ＬＥＤ４の周端縁とが、同一位置に形成されるように、ＬＥＤ４を被覆部４３の上面に載置する。
【０４０９】
［被覆工程］
第７実施形態では、図７（ｂ）に示すシート配置工程における埋設工程に代えて、図１０（ｂ）に示す被覆工程を実施する。被覆工程の条件については、埋設工程のそれと同様である。
【０４１０】
なお、図１０（ｂ）に示す被覆工程において、被覆部４３は、ＬＥＤ４の上面を被覆する。被覆部４３は、ＬＥＤ４のプレスによって、ＬＥＤ４が圧入されて、面方向外側にわずかに膨出するが、その膨出の程度は、微小であることから、図１０（ｂ）において、プレス後の被覆部４３とＬＥＤ４との左右方向長さを同一長さで示している。
【０４１１】
［硬化工程］
第７実施形態では、図７（ｃ）に示す封止工程に代えて、図１０（ｃ）に示す硬化工程を実施する。
【０４１２】
硬化工程では、被覆部４３を硬化させる。硬化工程の条件は、上記した封止工程のそれと同様である。
【０４１３】
第７実施形態によっても、第５実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０４１４】
＜第８実施形態＞
図１１は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第８実施形態を示す工程図を示す。
【０４１５】
なお、第８実施形態において、第１実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０４１６】
第１実施形態において、図１（ｂ）に示すように、シート配置工程において、ＬＥＤ４を側面および上面を蛍光体シート５によって被覆する埋設工程を実施しているが、例えば、埋設工程に代えて、図１１（ｂ）に示すように、ＬＥＤ４の側面のみを蛍光体シート５によって被覆する被覆工程を実施することもできる。また、封止工程に代えて、硬化工程を実施することもできる。
［シート配置工程］
図１１（ｂ）に示すように、用意した蛍光体シート５の厚みを、ＬＥＤ４の厚みより薄く設定し、ＬＥＤ４の厚みに対して、例えば、９５％以下、好ましくは、９０％以下に、また、例えば、１０％以上に設定する。蛍光体シート５の厚みを、具体的には、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、８００μｍ以下に、また、例えば、３０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上に設定する。
【０４１７】
被覆工程では、図１１（ａ）に示すように、プレスによって、離型シート１３と、離型シート１３の下面に積層される蛍光体シート５とからなる積層体（図１１（ａ）の上側図参照）を、離型シート１３の下面が各ＬＥＤ４の上面に接触するように、ＬＥＤ４を含む支持シート１２に圧入する。
【０４１８】
また、複数のＬＥＤ４に対して圧入された蛍光体シート５は、その上面が、各ＬＥＤ４の上面と面一に形成される。また、蛍光体シート５の下面も、各ＬＥＤ４の下面と面一に形成される。つまり、複数のＬＥＤ４が圧入された蛍光体シート５の厚みと、各ＬＥＤ４の厚みとが、同一になる。
【０４１９】
また、ＬＥＤ４の下面の一部を形成するバンプと、ＬＥＤ４の上面とが、ともに露出する一方、ＬＥＤ４の側面が、蛍光体シート５によって被覆されている。
［硬化工程］
硬化工程では、図１１（ｃ）に示すように、蛍光体シート５を硬化させる。硬化工程の条件は、上記した封止工程のそれと同様である。
［切断工程］
図１１（ｄ）の破線で示すように、上側から、ＬＥＤ４の位置を確認しながら、蛍光体シート５を切断する。具体的には、蛍光体シート５を、例えば、カメラなどによって、ＬＥＤ４を上側から視認しながら、ＬＥＤ４の位置を確認する。また、図３の破線が参照されるように、平面視において、ＬＥＤ４を囲む領域を区画する切り目８が形成されるように、蛍光体シート５を切断する。
【０４２０】
なお、ＬＥＤ４を視認しながら、さらに、基準マーク（図示せず）を基準として、蛍光体シート５を切断することもできる。
［ＬＥＤ剥離工程］
図１１（ｅ）において、ＬＥＤ剥離工程では、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を粘着層３の上面から剥離する。つまり、蛍光体シート５およびＬＥＤ４と、支持シート１２との間の界面剥離が起こるように、蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を支持シート１２から剥離する。
【０４２１】
第８実施形態によっても、第１実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
【０４２２】
さらに、被覆工程において、ＬＥＤ４を、少なくとも上面が蛍光体シート５から露出されるように、蛍光体シート５によって側面を被覆しているので、シート配置工程後の切断工程において、上面が露出されるＬＥＤ４を視認しながら、そのＬＥＤ４に対応して蛍光体シート５を精度よく切断することができる。そのため、得られる蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０は、寸法安定性に優れる。その結果、かかる蛍光体シート被覆ＬＥＤ１０を備えるＬＥＤ装置１５は、発光安定性に優れる。
【０４２３】
＜第９実施形態＞
図１２は、本発明の蛍光体層被覆ＬＥＤの製造方法の第９実施形態に用いられるディスペンサの斜視図を示す。
【０４２４】
なお、第９実施形態において、第１実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【０４２５】
第１実施形態では、図１（ｂ）に示すように、本発明の層配置工程の一例であるシート配置工程において、本発明の蛍光体層の一例として、予め成形された蛍光体シート５を例示している。しかし、図１２が参照されるように、例えば、蛍光樹脂組成物をワニスとして調製し、ワニスを支持シート１の上に、複数のＬＥＤ４を被覆するように、直接塗布して、蛍光体層２５を形成することもできる。つまり、蛍光体層２５を、蛍光樹脂組成物のワニスから形成することができる。
【０４２６】
蛍光体層２５を形成するには、まず、ワニスをＬＥＤ４を被覆するように、支持シート１の上に塗布する。
【０４２７】
ワニスを塗布するには、例えば、ディスペンサ、アプリケータ、スリットダイコータなどの塗布機が用いられる。好ましくは、図１２に示すディスペンサ２６が用いられる。
【０４２８】
図１２に示すように、ディスペンサ２６は、導入部２７と、塗布部２８とを一体的に備える。
【０４２９】
導入部２７は、上下方向に延びる略円筒形状に形成されており、その下端部は、塗布部２８に接続されている。
【０４３０】
塗布部２８は、左右方向および上下方向に延びる平板形状に形成され、また、上下方向に長い側面視略矩形状に形成されている。塗布部２８の上端部には、導入部２７が接続されている。塗布部２８の下端部は、その前端部および後端部が切り欠かれた、側断面視先細り形状（テーパ）に形成されている。また、塗布部２８の下端面は、粘着層３の上面およびＬＥＤ４の上面に対して、押付可能に構成されている。さらに、塗布部２８の内部には、導入部２７から導入されるワニスが下流側（下側）に向かうに従って左右方向に広がる幅広の流路（図示せず）が設けられている。
【０４３１】
また、ディスペンサ２６は、面方向に延びる支持シート１に対して、相対的に前後方向に移動可能に構成されている。
【０４３２】
このディスペンサ２６を用いて、ワニスを支持シート１に塗布するには、塗布部２８を複数のＬＥＤ４の上面に対向配置し（押付け）ながら、ワニスを導入部２７に供給する。これとともに、ディスペンサ２６を複数のＬＥＤ４に対して相対的に後側に移動させる。これによって、ワニスは、導入部２７から塗布部２８に導入され、続いて、塗布部２８の下端部から支持シート１およびＬＥＤ４に対して幅広状に供給される。また、ディスペンサ２６の複数のＬＥＤ４に対する相対的に後側への移動によって、ワニスは、支持シート１の上面において、複数のＬＥＤ４を被覆するように、前後方向に延びる帯形状に塗布される。
【０４３３】
なお、ワニスは、蛍光樹脂組成物がＡステージ状態として調製されており、また、例えば、塗布部２８から支持シート１に供給されたときに、その箇所から、面方向外側に流れ出さない、つまり、その箇所に留まるような粘性を有する。具体的には、ワニスの２５℃、１気圧の条件下における粘度は、例えば、１，０００ｍＰａ・ｓ以上、好ましくは、４，０００ｍＰａ・ｓ以上であり、また、例えば、１，０００，０００ｍＰａ・ｓ以下、好ましくは、１００，０００ｍＰａ・ｓ以下である。なお、粘度は、ワニスを２５℃に温度調節し、Ｅ型コーンを用いて、回転数９９ｓ−１で測定される。
【０４３４】
ワニスの粘度が上記下限以上であれば、ワニスが面方向外側に流れ出すことを有効に防止できる。そのため、ダム部材などを支持シート１（具体的には、複数のＬＥＤ４の周囲）に別途設ける必要がなくなるので、プロセスの簡便化を図ることができ、ワニスを、ディスペンサ２６によって支持シート１に簡易かつ確実に所望の厚みおよび所望の形状で塗布することができる。
【０４３５】
一方、ワニスの粘度が上記上限以下であれば、塗布性（ハンドリング性）を向上させることができる。
【０４３６】
その後、蛍光樹脂組成物が、活性エネルギー線の照射によって、塗布されたワニスをＢステージ化（半硬化）する。
【０４３７】
これによって、Ｂステージの蛍光体層２５を、支持シート１の上（粘着層３の上面）に、複数のＬＥＤ４を被覆するように、形成する。
【０４３８】
第９実施形態によっても、第１実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
＜変形例＞
第１実施形態〜第９実施形態では、複数のＬＥＤ４を蛍光体シート５によって被覆しているが、例えば、単数のＬＥＤ４を蛍光体シート５によって被覆することもできる。
【０４３９】
その場合には、具体的には、第１実施形態で例示される図１（ｄ）に示す切断工程では、ＬＥＤ４の周囲の蛍光体シート５を、所望の寸法となるように、外形加工（トリミング）する。
【実施例】
【０４４０】
以下に、実施例を示し、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、何ら実施例に限定されない。
【０４４１】
実施例１
＜ＬＥＤ配置工程＞
まず、サイズ５０ｍｍ×５０ｍｍ×０．１ｍｍの平面視矩形状で、エレップホルダー（ダイシングテープ、紫外線照射剥離シート、日東電工社製）からなる支持シートを用意した（図１（ａ）参照）。なお、支持シートは、延伸シートでもあり、その２３℃における引張弾性率は、５００ＭＰａであった。
【０４４２】
次いで、サイズ１ｍｍ×１ｍｍ×０．３ｍｍの平面視矩形状の複数のＬＥＤ（青色発光素子）を、支持シートの上面に、配置した（図１（ａ）参照）。各ＬＥＤ間の間隔は０．３ｍｍであった。
＜シート配置工程＞
［第１のシリコーン樹脂組成物の調製］
両末端シラノール型シリコーオイル（シラノール基両末端ポリジメチルシロキサン、信越化学工業社製、数平均分子量１１５００）１００ｇ（８．７０ｍｍｏｌ）、ビニルトリメトキシシラン（信越化学工業社製）０．４３ｇ〔２．９ｍｍｏｌ、両末端シラノール型シリコーンオイルのヒドロキシル基とビニルトリメトキシシランのメトキシ基とのモル比（ヒドロキシル基／メトキシ基）＝２／１〕およびビニルジメトキシメチルシラン（東京化成製）０．５８ｇ〔４．３ｍｍｏｌ、両末端シラノール型シリコーンオイルのヒドロキシル基とビニルジメトキシメチルシランのメトキシ基とのモル比（ヒドロキシル基／メトキシ基）＝２／１〕を攪拌混合後、縮合触媒としてジ（２−エチルヘキサン酸）スズ（ＩＩ）（濃度９５質量％）０．０７４ｇ（０．１７ｍｍｏｌ、両末端シラノール型シリコーンオイル１００モルに対して２．０モル％）を加え、７０℃で２時間攪拌することにより、オイル状の第１のポリシロキサンを調製した。
【０４４３】
第１のポリシロキサンを室温まで冷却した後、第２のポリシロキサンとしてオルガノハイドロジェンポリシロキサン（両末端ヒドロシリル型ポリジメチルシロキサン、信越化学工業社製）２．４ｇ〔ビニルトリメトキシシランのビニル基とオルガノハイドロジェンポリシロキサンのヒドロシリル基とのモル比（ビニル基／ヒドロシリル基）＝１／３〕および付加触媒（ヒドロシリル化触媒）としてトリメチル（メチルシクロペンタジエニル）白金（ＩＶ）溶液（白金濃度２質量％）０．０７５ｍＬ（第１のシリコーン樹脂組成物全体の１５ｐｐｍ）を加えて、透明なオイル状でＡステージの第１のシリコーン樹脂組成物を得た。
［蛍光体シートの作製］
Ａステージの第１のシリコーン樹脂組成物１００ｇに対し、ＹＡＧからなる蛍光体１５ｇを混合撹拌し、蛍光体分散液を調製した。この蛍光体分散液をＰＥＴからなる離型シートの表面に塗布し、その後、１３５℃で、３分間、加熱することにより、第１のシリコーン樹脂組成物をＢステージ化（半硬化、ゲル化）させることにより、シリコーン半硬化体からなり、蛍光体を含有する厚み４５０μｍの蛍光体シートを作製した（図１（ａ）の上部参照）。
［蛍光体シートの圧着］
その後、作製した蛍光体シートを、複数のＬＥＤを埋設するように、支持シートの上面に配置した。具体的には、図１（ａ）の矢印および図１（ｂ）に示すように、離型シートに積層された蛍光体シートを、ＬＥＤが配置された支持シートに向けて圧着した（図１（ｂ）参照）。
【０４４４】
続いて、離型シートを支持シートから引き剥がした（図１（ｂ）の仮想線参照）。
＜封止工程＞
その後、紫外線を上方から、照射量３Ｊ／ｃｍ２で、１分間、蛍光体シートに照射した（図１（ｃ）参照）。これにより、シリコーン半硬化体をＣステージ化して、蛍光体シートを完全硬化させた（図１（ｃ）参照）。
【０４４５】
これによって、Ｃステージの蛍光体によってＬＥＤを封止した。
＜切断工程＞
続いて、円盤状のダイシングブレードを備えるダイシング装置によって、蛍光体シートを切断（ダイシング）して、これによって、ＬＥＤと、それを被覆する蛍光体層とを備える、サイズ１．４ｍｍ×１．４ｍｍ×０．５ｍｍの蛍光体層被覆ＬＥＤを得た（図１（ｄ）参照）。
＜ＬＥＤ剥離工程＞
その後、支持シートを面方向に延伸させながら、蛍光体層被覆ＬＥＤを支持シートから剥離した（図１（ｅ）参照）。具体的には、まず、支持シートを面方向外側に延伸させた。続いて、コレットと針とを備えるピックアップ装置を用いて、蛍光体層被覆ＬＥＤを支持シートから剥離した（図１（ｅ’）参照）。
＜実装工程＞
その後、蛍光体層被覆ＬＥＤを発光波長および発光効率に応じて選別した後、基板９にフリップチップ実装した（図１（ｆ）参照）。具体的には、蛍光体層被覆ＬＥＤのバンプと基板の上面に設けられる端子とを接続した。
【符号の説明】
【０４４６】
４  ＬＥＤ
５  蛍光体シート
１０蛍光体層被覆ＬＥＤ
１２支持シート
１５ＬＥＤ装置
２４埋設−リフレクタシート
２５蛍光体層
３３埋設部
３４リフレクタ部
４３被覆部
４４被覆−リフレクタシート
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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