(57)【要約】【課題】  特に、複合磁性粉末の内部から表面にかけての構造を適正化し、電気抵抗率の高い圧粉磁心を得ることができる複合磁性粉末及び前記複合磁性粉末を用いた圧粉磁心を提供することを目的とする。【解決手段】  本発明は、多数の軟磁性粒子１１をバインダー樹脂により結着してなる複合磁性粉末１０であって、前記複合磁性粉末１０の略中心Ｏを通る断面に、表面近似ラインＡと、前記複合磁性粉末の略中心から前記表面近似ラインＡに向けて略１／４の距離にあり前記表面近似ラインＡに相似する内側ラインＢとを描画したとき、内側ラインＤ上における空隙の割合は、表面近似ラインＡ上における前記空隙の割合よりも大きいことを特徴とする。【選択図】図１
2014033001.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多数の軟磁性粒子をバインダー樹脂により結着してなる複合磁性粉末であって、
噴霧乾燥法により製造されたものであり、
前記複合磁性粉末の略中心を通る断面に、表面近似ラインと、前記複合磁性粉末の略中心から前記表面近似ラインに向けて略１／４の距離にあり前記表面近似ラインに相似する内側ラインと、前記複合磁性粉末の略中心から前記表面近似ラインに向けて略１／２の距離にあり前記表面近似ラインに相似する第１中間ラインと、前記複合磁性粉末の略中心から前記表面近似ラインに向けて略３／４の距離にあり前記表面近似ラインに相似する第２中間ラインとを描画したとき、
前記内側ライン上における空隙の割合は、前記表面近似ライン上における前記空隙の割合よりも大きいことを特徴とする複合磁性粉末。
【請求項２】
前記内側ライン上での前記空隙の割合は、前記表面近似ライン上での前記空隙の割合よりも２０％以上大きい請求項１記載の複合磁性粉末。
【請求項３】
前記内側ライン上、前記第１中間ライン上、及び前記第２中間ライン上における前記空隙の割合はいずれも、前記表面近似ライン上における前記空隙の割合より大きい請求項１又は２に記載の複合磁性粉末。
【請求項４】
前記内側ライン上、前記第１中間ライン上、及び前記第２中間ライン上のうち最も小さい前記空隙の割合は、前記表面近似ライン上での前記空隙の割合よりも２０％以上大きい請求項３記載の複合磁性粉末。
【請求項５】
前記複合磁性粉末に含まれる前記軟磁性粒子には、小粒径粒子をカットした粒度調整が施されている請求項１ないし４のいずれか１項に記載の複合磁性粉末。
【請求項６】
前記内側ライン上、前記第１中間ライン上、及び前記第２中間ライン上での前記空隙の割合はいずれも３０％以上である請求項５記載の複合磁性粉末。
【請求項７】
前記軟磁性粒子の体積分布の平均粒径（Ｄ５０）は、１０μｍ以上１５μｍ以下である請求項１ないし６のいずれか１項に記載の複合磁性粉末。
【請求項８】
前記軟磁性粒子の体積分布の平均粒径（Ｄ５０）は、１３μｍ以上１５μｍ以下である請求項５又は６に記載の複合磁性粉末。
【請求項９】
前記軟磁性粒子の体積分布の累積値１０％での粒径（Ｄ１０）は、５μｍ以上８μｍ以下である請求項８記載の複合磁性粉末。
【請求項１０】
前記軟磁性粒子は、Ｆｅ１００−ａ−ｂ−ｃ−ｘ−ｙ−ｚ−ｔＮｉａＳｎｂＣｒｃＰｘＣｙＢｚＳｉｔで示され、０ａｔ％≦ａ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦３ａｔ％、０ａｔ％≦ｃ≦６ａｔ％、６．８ａｔ％≦ｘ≦１０．８ａｔ％、２．０ａｔ％≦ｙ≦９．８ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦８．０ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦５．０ａｔ％である請求項１ないし９のいずれか１項に記載の複合磁性粉末。
【請求項１１】
請求項１ないし１０のいずれか１項に記載された前記複合磁性粉末を圧縮成型して得られることを特徴とする圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、多数の軟磁性粒子を絶縁性のバインダー樹脂に結着してなる複合磁性粉末及び前記複合磁性粉末を用いた圧粉磁心に関する。
【背景技術】
【０００２】
ハイブリッド自動車等の昇圧回路や、発電、変電設備に用いられるリアクトル、トランスやチョークコイル等に使用される圧粉磁心は、多数の軟磁性粉末とバインダー樹脂とを有する複合磁性粉末を圧粉成型することで得ることが出来る。下記特許文献には複合磁性粉末（造粒粉）についての記述がある。
【０００３】
ところで圧粉磁心はコアロスの低減等を図るべく電気抵抗率が高いことが望まれるが、高い電気抵抗率を得るために複合磁性粉末の内部から表面にかけての構造を適正化した特許文献は存在しない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−２５８２３４号公報
【特許文献２】特開２０１１−１１４３２１号公報
【特許文献３】特開平８−６０２８８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
そこで本発明は上記従来の課題を解決するためのものであり、特に、複合磁性粉末の内部から表面にかけての構造を適正化し、高電気抵抗率の圧粉磁心を得ることができる複合磁性粉末及び前記複合磁性粉末を用いた圧粉磁心を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、多数の軟磁性粒子をバインダー樹脂により結着してなる複合磁性粉末であって、
噴霧乾燥法により製造されたものであり、
前記複合磁性粉末の略中心を通る断面に、表面近似ラインと、前記複合磁性粉末の略中心から前記表面近似ラインに向けて略１／４の距離にあり前記表面近似ラインに相似する内側ラインと、前記複合磁性粉末の略中心から前記表面近似ラインに向けて略１／２の距離にあり前記表面近似ラインに相似する第１中間ラインと、前記複合磁性粉末の略中心から前記表面近似ラインに向けて略３／４の距離にあり前記表面近似ラインに相似する第２中間ラインとを描画したとき、
前記内側ライン上における空隙の割合は、前記表面近似ライン上における前記空隙の割合よりも大きいことを特徴とするものである。
【０００７】
本発明の複合磁性粉末は、噴霧乾燥法により製造されたものであり、このため後述の比較例で示す攪拌・脱泡装置で製造された複合磁性粉末等は該当しない。なお噴霧乾燥法での諸条件については後述の実施例を参照されたい。本発明によれば、複合磁性粉末の内部にて大きな空隙を形成できるため、複合磁性粉末を圧縮成型して圧粉磁心を製造した際、空隙がある程度の大きさを保って残りやすい。空隙があることにより、軟磁性粒子の接触部分が減少するため、電気抵抗率の高い圧粉磁心を得ることが可能になる。
【０００８】
本発明では、前記内側ライン上での前記空隙の割合は、前記表面近似ライン上での前記空隙の割合よりも２０％以上大きいことが好ましい。
【０００９】
また本発明では、前記内側ライン上、前記第１中間ライン上、及び前記第２中間ライン上における前記空隙の割合はいずれも、前記表面近似ライン上における前記空隙の割合より大きいことが好ましい。この際、前記内側ライン上、前記第１中間ライン上、及び前記第２中間ライン上のうち最も小さい前記空隙の割合は、前記表面近似ライン上での前記空隙の割合よりも２０％以上大きいことが好ましい。このように、空隙の割合にある程度の差ができることで、より効果的に高い電気抵抗率を得ることができる。
【００１０】
また本発明では、前記複合磁性粉末に含まれる前記軟磁性粒子には、小粒径粒子をカットした粒度調整が施されていることが好ましい。このとき、前記内側ライン上、前記第１中間ライン上、及び前記第２中間ライン上での前記空隙の割合をいずれも３０％以上にできる。なお、前記小粒径粒子とは体積分布の粒度分布において、体積累積値５０％（Ｄ５０）の粒径の約２／３以下の粒径を有する前記軟磁性粒子である。
【００１１】
上記のように小粒径粒子をカットした粒度調整が行われた軟磁性粒子を用いて製造された圧粉磁心と、粒度調整を行っていない軟磁性粒子を用いて製造された圧粉磁心とでは、コア密度をほぼ同じとしたとき、前者の圧粉磁心のほうが後者に比べてより高い電気抵抗率が得られることが後述する実験によりわかった。小粒径粒子をカットする粒度調整を行うことにより、内部に凝集した大粒径粒子間に小粒径粒子が入り込むといった粒子間配置が抑制され、粒度調整を行っていないものよりも、さらに内部に大きな空隙が形成されやすくなる。
【００１２】
本発明では、前記軟磁性粒子の体積分布の平均粒径（Ｄ５０）は、１０μｍ以上１５μｍ以下であることが好ましい。特に、小粒径粒子をカットする粒度調整を行った場合、前記軟磁性粒子の体積分布の平均粒径（Ｄ５０）を、１３μｍ以上１５μｍ以下にでき、また、前記軟磁性粒子の体積分布の体積累積値１０％での粒径（Ｄ１０）を、５μｍ以上８μｍ以下にできる。
【００１３】
また本発明では、前記軟磁性粒子は、Ｆｅ１００−ａ−ｂ−ｃ−ｘ−ｙ−ｚ−ｔＮｉａＳｎｂＣｒｃＰｘＣｙＢｚＳｉｔで示され、０ａｔ％≦ａ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦３ａｔ％、０ａｔ％≦ｃ≦６ａｔ％、６．８ａｔ％≦ｘ≦１０．８ａｔ％、２．０ａｔ％≦ｙ≦９．８ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦８．０ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦５．０ａｔ％であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明では、磁性粉末の内部に大きな空隙を形成することができ、これにより、圧粉磁心を得るため複合磁性粉末を圧縮成型したとき空隙がある程度の大きさを保って残りやすい。このため、電気抵抗率の高い圧粉磁心を得ることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】図１は、本実施形態における複合磁性粉末の断面を示す模式図である。
【図２】図２は、本実施例の複合磁性粉末（造粒粉）のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）写真である。
【図３（ａ）】図３（ａ）は、実施例−１の複合磁性粉末の断面上に表面近似ラインＡを描画したＳＥＭ写真である。
【図３（ｂ）】図３（ｂ）は、図３（ａ）に続いて、断面中心を描画したＳＥＭ写真である。
【図３（ｃ）】図３（ｃ）は、図３（ｂ）に続いて、断面中心から表面近似ラインＡまで引いた直線を四等分した状態を示すＳＥＭ写真である。
【図３（ｄ）】図３（ｄ）は、図３（ｃ）に続いて、内側ラインＤ、第１中間ラインＣ及び第２中間ラインＢを夫々、断面上に描画したＳＥＭ写真である。
【図４】図４は、図３（ｄ）に示す複合磁性粉末の断面の一部分を拡大して示した部分拡大模式図である。
【図５】図５は、圧粉磁心（コア）の斜視図である。
【図６】図６は、コイル封入圧粉磁心の平面図である。
【図７】図７は、造粒工程を説明するための模式図である。
【図８】図８は、スプレードライヤにより造粒した実施例−１の複合磁性粉末の断面のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）写真である。
【図９】図９は、スプレードライヤにより造粒した実施例−２の複合磁性粉末の断面のＳＥＭ写真（走査型電子顕微鏡）写真である。
【図１０】図１０は、原料を攪拌・脱泡混合後、スクリーン式中砕機により粉砕して得られた比較例の複合磁性粉粉末における断面のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）写真である。
【図１１】図１１（ａ）は、実施例−１における各ラインＡ〜Ｄの空隙の割合を示すグラフであり、図１１（ｂ）は、実施例−２における各ラインＡ〜Ｄの空隙の割合を示すグラフであり、図１１（ｃ）は、比較例における各ラインＡ〜Ｄの空隙の割合を示すグラフである。
【図１２】図１２は、実施例−１及び比較例における体積分布に基づく粒度分布を示すグラフである。
【図１３】図１３は、実施例−２における体積分布に基づく粒度分布を示すグラフである。
【図１４】図１４は、比較例、実施例−１、実施例−２におけるコア密度と電気抵抗率との関係を示すグラフである。
【図１５】図１５は、比較例、実施例−１、実施例−２における透磁率μ１００ｋＨｚと電気抵抗率との関係を示すグラフである。
【図１６】図１６は、比較例、実施例−１、実施例−２におけるコアロスＷ０．１Ｔ１００ｋＨｚと電気抵抗率との関係を示すグラフである。
【図１７】図１７は、実施例−１の複合磁性粉末を用いて形成した圧粉磁心の断面のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
図１は、本実施形態における複合磁性粉末の断面を示す模式図である。
図１に示す本実施形態の複合磁性粉末（造粒粉）１０は、多数の軟磁性粒子１１をバインダー樹脂（図示せず）により結着して成る。ただし図１では、一つの軟磁性粒子１１にのみ符号１１を付した。ここでいう多数とは体積分布での体積累積値５０％の粒径（Ｄ５０；平均粒径）が数μｍ〜数十μｍ程度の軟磁性粒子において、平均粒径（Ｄ５０）で大凡、１００μｍ前後〜数百μｍの複合磁性粉末を製造するのに必要とされる数を指す。
【００１７】
図１は、複合磁性粉末１０の略中心Ｏを通る断面を示している。ここで「中心」とは、幾何学的中心点と定義できる。複合磁性粉末１０が略球状や略楕円体であれば、Ｘ、Ｙ及びＺ方向の各中点が交わる点が中心である。また「中心」を「重心」と定義できる。
【００１８】
図１は、複合磁性粉末１０をＸ−Ｙ平面上に置き、略中心Ｏを通るＸ−Ｚ断面で示している。
【００１９】
図１に示す複合磁性粉末１０は例えば略球形である。図２は、本実施例の複合磁性粉末（造粒粉）のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）写真である。図２に示すように複合磁性粉末１０は略球状であったり、あるいは楕円体等である。楕円体であれば、図１に示す断面形状は楕円形状である。または複合磁性粉末１０は球状や楕円体以外の形状の場合もある。    ただし複合磁性粉末１０は、図１に示す断面形状が略円形状あるいは略楕円形状であることが好適である。このとき、複合磁性粉末１０のアスペクト比は、１〜１．５となることが好適である。アスペクト比とは、図１に示す中心Ｏを通る長径ｄと短径ｅとの比（ｄ／ｅ）で示される。
【００２０】
本実施形態における複合磁性粉末１０は、噴霧乾燥法で製造されたものである。噴霧乾燥法とは軟磁性粒子１１とバインダー樹脂との混合スラリーを任意の方向から噴き付けて乾燥させる方法である。このように任意の方向から噴き付けて乾燥させる方法であればよく、例えば後述の図７で示すスプレードライヤのように上方から噴き付ける構成のものに限定されない。
【００２１】
図３（ａ）〜図３（ｄ）を用いて、表面近似ラインＡ、内側ラインＤ、第１中間ラインＣ上、及び第２中間ラインＢの描画方法について説明する。
【００２２】
図３の各図は、実施例−１の複合磁性粉末を、ＦＩＢ（フォーカスイオンビーム）により切断した断面のＳＥＭ写真である。
【００２３】
ＦＩＢによる切断では、電界によりＧａから引き出したＧａイオンを細く絞り試料上を走査することにより、特定箇所を切断できる。
【００２４】
図３（ａ）に示すように複合磁性粉末の断面形状は略円形であった。
まず図３（ａ）に示すように、断面周形状にほぼ沿うようにして表面近似ラインＡを描画する。このとき、表面近似ラインＡを、断面の最表面よりも少し内側（最表面はほぼバインダー樹脂で覆われているので、バインダー樹脂よりも少し内側の部分）の軟磁性粒子の位置に描画する。例えば、表面近似ラインＡよりも最表面側に外れる軟磁性粒子の数をαとし、表面近似ラインＡ上を縦断する軟磁性粒子の数をβとしたとき、β／（α＋β）が９０％以上となっていればラインＡは表面近似ラインとして定義できる。
【００２５】
次に図３（ｂ）では、断面の中心を求める。中心の測定は目測で行った。
次に図３（ｃ）では、中心から表面近似ラインＡまで通じる直線を描き、さらに前記直線を四等分する。
【００２６】
次に図３（ｄ）では、表面近似ラインＡと相似状のラインＢ〜Ｄを図８（ｄ）にて四分割した各位置に描画する。
【００２７】
以上のように、複合磁性粉末１０の中心Ｏから表面近似ラインＡまでの距離（半径γ）を計測し、半径γの１／４、１／２、３／４の位置に表面近似ラインＡと同心円状（相似状）の内側ラインＤ、第１中間ラインＣ及び第２中間ラインＢを夫々、描画した。
【００２８】
なお表面近似ラインＡは、表面近傍に位置する軟磁性粒子１１の並びにできる限り沿うように描画するとよい。図１のように表面近傍に位置する軟磁性粒子１１の並びが略円形であれば、表面近似ラインＡを円形で描画しても、上記したβ／（α＋β）を９０％以上に設定できるが、各ライン上における空隙の割合の正確性を増すためにも、図３で示すように、複合磁性粉末１０の表面近傍に位置する軟磁性粒子１１の並びに沿うように表面近似ラインＡを描画することが望ましい。
【００２９】
図４は、図３（ｄ）に示す複合磁性粉末の断面の一部を拡大して示した部分拡大模式図である。
【００３０】
図４には、ラインＡ〜Ｃの一部が見えている。図４に示す各ラインＡ〜Ｃ、及び内側ラインＤの全長、各ラインＡ〜Ｄ上に位置する軟磁性粒子、バインダー樹脂及び空隙の長さを夫々、画像解析ソフトで測定する。そして各ラインＡ〜Ｄの全長に対する空隙の合計長さを割って、各ラインＡ〜Ｄの空隙の割合を求めた。
【００３１】
ここで図４に示すａは、空隙の幅、ｂは、樹脂層（バインダー樹脂）の幅、ｃは、軟磁性粒子の幅を指す。各領域の幅を線と矢印で示した。
【００３２】
本実施形態における複合磁性粉末１０は、噴霧乾燥法にて製造されたものであり、後述の比較例で示す攪拌・脱泡装置で製造された複合磁性粉末等は本実施形態に該当しない。
【００３３】
本実施形態によれば複合磁性粉末１０を構成する小粒径の軟磁性粒子１１が表面側に凝集し、また図４に示すように表面側では軟磁性粒子１１間の間隔が狭く、粒子間はバインダー樹脂で埋められている。一方、軟磁性粉末１０の内側では、比較的、粒径の大きな軟磁性粒子が集まり、また粒子間の間隔の広い部分も増えるため、図４に示すように粒子間に空隙が生じやすくなる。このため、本実施形態によれば、内側ラインＤ上における空隙の割合を、表面近似ラインＡ上における空隙の割合よりも大きくできる。具体的には内側ラインＤ上における空隙の割合を、表面近似ラインＡ上における空隙の割合よりも２０％以上大きくすることができる。
【００３４】
このように本実施形態では、複合磁性粉末１０の内部にて大きな空隙を形成できるため、複合磁性粉末１０を圧縮成型して図５に示す圧粉磁心１や図６に示すコイル封入圧粉磁心２（符号３が圧粉磁心、符号４がコイルである）を製造した際、空隙が内部にある程度の大きさを保って残りやすい。このため、電気抵抗率の高い圧粉磁心を得ることが可能になる。
【００３５】
本実施形態では、内側ラインＤ上、第１中間ラインＣ上、第２中間ラインＢ上における空隙の割合をいずれも、表面近似ラインＡ上における空隙の割合より大きくすることができる。このとき、内側ラインＤ上、第１中間ラインＣ上、第２中間ラインＢ上のうち最も小さい空隙の割合を、表面近似ラインＡ上での空隙の割合よりも２０％以上大きくすることができる。
【００３６】
このように本実施形態では、複合磁性粉末１０の内部と表面側とで空隙の割合に大きな差を持たせることができ、図５や図６に示す圧粉磁心の製造の圧縮成型によっても、効果的に、各複合磁性粉末の内部に空隙をある程度の大きさにて残すことができ、このため、電気抵抗率のより高い圧粉磁心を安定して得ることが可能になる。
【００３７】
本実施形態では、粒度分布を有する軟磁性粒子に対して、粒度調整をせずに、複合磁性粉末１０を製造することができるし、あるいは、粒度分布を有する軟磁性粒子に対し、小粒径粒子をカットした粒度調整を施して、複合磁性粉末１０を製造することもできる。ここで「小粒径」とは、粒度調整を施す前の軟磁性粒子における体積分布の粒度分布において、累積値５０％の粒径（Ｄ５０；平均粒径）の約２／３以下の粒径を指す。
【００３８】
小粒径粒子をカットする粒度調整が施された軟磁性粒子を用いて製造された圧粉磁心と、特に粒度調整を施さなかった軟磁性粒子を用いて製造された圧粉磁心とでは、コア密度をほぼ同じとしたとき、前者の圧粉磁心のほうが後者に比べて高い電気抵抗率が得られることが後述する実験によりわかった。小粒径粒子をカットする粒度調整を行うことで、後述するように粒度分布が変化し、体積分布に基づく平均粒径（Ｄ５０）及び累積値１０％での粒径（Ｄ１０）はいずれも、粒度調整を施さなかった場合に比べて大きくなる。この結果、内側ラインＤ上のみならず、第１中間ラインＣ及び第２中間ラインＢ上においても空隙が大きくなりやすく、本実施形態によれば、内側ラインＤ上、第１中間ラインＣ上及び第２中間ラインＢ上での空隙の割合をいずれも３０％以上に大きくすることができる。
【００３９】
本実施形態では、軟磁性粒子１１の体積分布に基づく平均粒径（Ｄ５０）は、１０μｍ以上１５μｍ以下である。また体積分布に基づく累積値１０％での粒径（Ｄ１０）は、４μｍ〜７μｍ程度であった。
【００４０】
また本実施形態では、上記したように小粒径粒子をカットした粒度調整を行うことで、体積分布に基づく平均粒径（Ｄ５０）を１３μｍ以上１５μｍ以下に設定でき、また、体積分布に基づく体積累積値１０％での粒径（Ｄ１０）を５μｍ以上８μｍ以下にできることがわかった。
【００４１】
このように小粒径粒子をカットすることで、体積分布に基づく平均粒径（Ｄ５０）及び体積累積値１０％での粒径（Ｄ１０）は、粒度調整しない場合に比べて大きくなる。
【００４２】
また本実施形態では複合磁性粉末１０の平均粒径を８０μｍ〜１１０μｍの範囲内で形成することができる。
【００４３】
ここで複合磁性粉末の平均粒径は、複合磁性粉末を６３μｍ未満、６３μｍ〜１００μｍ、１００μｍ〜１５０μｍ、１５０μｍ〜２１２μｍ、２１２μｍより大の各ふるいにより分級し、各粉末の重量を計測し、その割合を算出して粒径の小さいものから累積し、累積曲線から累積値５０％の粒径を求めた。
【００４４】
本実施形態における軟磁性粒子１１は、例えば、水アトマイズ法を用いて作製した非晶質軟磁性粒子である。前記非晶質軟磁性粒子（Ｆｅ基金属ガラス合金粒子）は、例えば、組成式が、Ｆｅ１００−ａ−ｂ−ｃ−ｘ−ｙ−ｚ−ｔＮｉａＳｎｂＣｒｃＰｘＣｙＢｚＳｉｔで示され、０ａｔ％≦ａ≦１０ａｔ％、０ａｔ％≦ｂ≦３ａｔ％、０ａｔ％≦ｃ≦６ａｔ％、６．８ａｔ％≦ｘ≦１０．８ａｔ％、２．０ａｔ％≦ｙ≦９．８ａｔ％、０ａｔ％≦ｚ≦８．０ａｔ％、０ａｔ％≦ｔ≦５．０ａｔ％である。
【００４５】
バインダー樹脂は、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂等である。特にバインダー樹脂には耐熱性樹脂としてのシリコーン樹脂を用いることが好適である。
【００４６】
バインダー樹脂は、複合磁性粉末１０（軟磁性粒子１１、バインダー樹脂及び潤滑剤）の全質量に対して０．５〜５．０質量％程度、添加される。
【００４７】
本実施形態における複合磁性粉末１０及び圧粉磁心の製造方法について説明する。
まず水アトマイズ法等で作製された軟磁性粉末１１と、バインダー樹脂と、潤滑剤とカップリング剤とを溶媒中で攪拌、混合して泥状のスラリーとする。ここで溶媒としては水を用いる。また潤滑剤としては、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム等を用いることが出来る。またカップリング剤には、シランカップリング剤等を用いることができる。
【００４８】
上記のスラリー１９を図７（模式図）に示すスプレードライヤ装置２０に入れ、所定条件（後記の実施例で示す）下にて、軟磁性粉末１１とバインダー樹脂とを有して成る粒状の複合磁性粉末（造粒粉）１０を生成する。
【００４９】
スプレードライヤとは、軟磁性粉末とバインダー樹脂との混合スラリーを任意の方向から噴きつけて乾燥させて複合磁性粉末（造粒粉）を得る造粒方法の一種であり、噴霧乾燥法に属するものである。なおスプレードライヤ装置２０については図７を用いて後で詳述するが、必ずしも図７のように装置上部からの噴きつけでなくてもよい。噴きつけ方向を、装置上部以外に装置側部や装置下部から等の任意の方向とすることができる。
【００５０】
続いて、前記混合磁性粉末１０を成型金型内に充填して、圧粉磁心の形状に圧縮成型する。このときのプレス圧は、図５の圧粉磁心１と、図６のコイル封入圧粉磁心２とで異なる。図５の圧粉磁心１では、６〜２０ｔ／ｃｍ２程度であり、図６のコイル封入圧粉磁心２では、６〜７ｔ／ｃｍ２程度である。
【００５１】
そして、圧粉磁心に対して熱処理を施す。熱処理温度は軟磁性粒子１１の結晶化温度よりも低い。この熱処理は軟磁性粒子１１の歪みをとり良好な磁気特性を得るためのもので焼結させているわけでない。なお、この熱処理により潤滑剤やカップリング剤はほとんど気化して消失し、バインダー樹脂と一体化していると考えられる。バインダー樹脂も一部が気化して消失する。
【００５２】
また本実施形態の複合磁性粉末１０を圧縮成型して圧粉磁心を形成しても、圧粉磁心の断面形状を見れば、本実施形態の複合磁性粉末１０を用いて成型されたものと推測することが可能である。
【実施例】
【００５３】
水アトマイズ法を用いてＦｅ７４．４３ａｔ％Ｃｒ１．９６ａｔ％Ｐ９．０４ａｔ％Ｃ２．１６ａｔ％Ｂ７．５４ａｔ％Ｓｉ４．８７ａｔ％なる組成を有する非晶質軟磁性粒子を作製した。
【００５４】
このときの軟磁性粒子の粒度分布は、日機装（株）製のマイクロトラック粒度分布測定装置  ＭＴ３３００ＥＸを用いて体積分布で測定した。その結果が図１２に示されている。この粒度分布は以下の表１に示す比較例及び実施例−１の粒度分布に相当する。
【００５５】
また実施例−１及び比較例とは別に、図１２に示す粒度分布を備える軟磁性粒子に対して、小粒径粒子をカットした粒度調整を施した。粒度調整は、日清エンジニアリング（株）製の精密空気分級機ＴＣ−１５ＮＳを用いて、空気分級法にて行った。空気分級法では遠心力と空気の抗力を利用し、粒径の大きい粒子と小さい粒子とを分級することができる。ここで表１に示す実施例−１及び比較例の平均粒径（Ｄ５０）である１０．６μｍの２／３以下に相当する７．１μｍ以下の粒径を小粒径とし、空気分級法によって７．１μｍ以下の軟磁性粒子をカットした軟磁性粒子を実施例−２の軟磁性粒子として使用した。ただし、空気分級法では遠心力と空気の抗力による分級であるため、小粒径粒子のカットとは完全に７．１μｍ以下の粒径の軟磁性粒子が除去できるものではない。従って、小粒径粒子のカットとは、完全に７．１μｍ以下の粒径の軟磁性粒子が除去された状態を必ずしも意味するものではなく、７．１μｍ以下の粒径の軟磁性粒子が多少含まれていても良い。
【００５６】
そして小粒径粒子をカットした軟磁性粒子の粒度分布を、日機装（株）製のマイクロトラック粒度分布測定装置  ＭＴ３３００ＥＸを用いて体積分布で測定した。その結果が図１３に示されている。この粒度分布は以下の表１に示す実施例−２の粒度分布に相当する。
【００５７】
【表１】
2014033001.tif 000003
【００５８】
続いて、実施例−１の軟磁性粒子と、アクリル樹脂（バインダー樹脂）、ステアリン酸亜鉛、及びシランカップリング剤とを溶媒（水）中にて混合して泥状のスラリーとした。  また実施例−２の軟磁性粒子と、アクリル樹脂（バインダー樹脂）、ステアリン酸亜鉛、及びシランカップリング剤とを溶媒（水）中にて混合して泥状のスラリーとした。各スラリーは固形成分（水以外である）を８０ｗｔ％、残りを水（溶媒）とした。アクリル樹脂の配合量は前記固形成分に対して２．０ｗｔ％、ステアリン酸亜鉛は固形成分に対して０．３ｗｔ％、カップリング剤は軟磁性粒子に対して０．５ｗｔ％とした。
【００５９】
次に、スラリーを図７（模式図）に示すスプレードライヤ装置２０に入れた。
スプレードライヤについて説明する。スプレードライヤ装置２０内には回転子２１が設けられ、装置上部からスラリー１９を回転子２１に向けて注入する。回転子２１は所定の回転数により回転しており、装置内部でスラリー１９を遠心力により噴霧する。さらに装置内部に熱風を導入し、これによりスラリー１９の溶剤を瞬時に乾燥させる。そして、装置下部から粒状になった複合磁性粉末（造粒粉）１０を回収する。
【００６０】
本実施例では、回転子２１の回転数を４０００〜６０００ｒｐｍの範囲内で調整した。  また装置内に導入する熱風温度を１３０〜１７０℃の範囲とし、チャンバー下部の温度を８０〜９０℃の範囲内に制御した。またチャンバー内の圧力を２ｍｍＨ２Ｏ（約０．０２ｋＰａ）とした。またチャンバー内をエアー（空気）雰囲気とした。
【００６１】
上記により得られた複合磁性粉末は粗大粉末を除去するために目開き２１２μｍのふるいを通し、ふるいを通した後の複合磁性粉末の平均粒径は８０μｍ〜１１０μｍの範囲内であった。
【００６２】
次に、実施例−１と同じ粒度分布を備える軟磁性粒子を用いて比較例の複合性粉末を製造した。比較例では、原料である軟磁性粒子及びアクリル樹脂（バインダー樹脂）、カップリング剤、潤滑剤（ステアリング酸亜鉛）を有する原料を容器に秤量した。アクリル樹脂とステアリン酸亜鉛の配合量はカップリング剤を除いた前記原料に対して２．０ｗｔ％（アクリル樹脂）、０．３ｗｔ％（ステアリン酸亜鉛）とし、カップリング剤は軟磁性粒子に対して０．５ｗｔ％とした。続いて、前記原料を遊星式攪拌・脱泡装置（倉敷紡績製  マゼルスター）にて混合し、次に溶媒を飛ばし、乾燥、固化した。さらに、固化した原料をスクリーン式中砕機（ホソカワミクロン製  フェザミル）により粉砕し、さらに目開き３００μｍのふるいで分級して複合磁性粉末を得た。
【００６３】
なお表１には、比較例、実施例−１及び実施例−２の軟磁性粒子の体積分布の累積値１０％の粒径（Ｄ１０）、累積値５０％の粒径（Ｄ５０；平均粒径）、累積値９０％の粒径（Ｄ９０）が掲載されている。比較例と実施例−１には同じ軟磁性粒子を用いているので、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０の各粒径は夫々、同じ値となった。
【００６４】
図８は、実施例−１の複合磁性粉末を、ＦＩＢ（フォーカスイオンビーム）により切断した断面のＳＥＭ写真、図９は、実施例−２の複合磁性粉末を、ＦＩＢ（フォーカスイオンビーム）により切断した断面のＳＥＭ写真、図１０は、比較例の複合磁性粉末を、ＦＩＢ（フォーカスイオンビーム）により切断した断面のＳＥＭ写真である。
【００６５】
ＦＩＢによる切断では、電界によりＧａから引き出したＧａイオンを細く絞り試料上を走査することにより、特定箇所を切断できる。
【００６６】
図８、図９に示すように実施例の複合磁性粉末の断面形状は略円形あるいは略楕円形であり、このＳＥＭ写真上に、表面近似ラインＡ、及び中心から表面近似ラインＡに向けて１／４、１／２、及び３／４の距離にある前記表面近似ラインＡと相似形状の内側ラインＤ及び中間ラインＣ、Ｂを夫々描画した。表面近似ラインＡよりも最表面側に外れる軟磁性粒子の数をαとし、表面近似ラインＡ上を縦断する軟磁性粒子の数をβとしたとき、β／（α＋β）が９０％以上となっていることを確認した。
各ラインの描画方法については、図３を参照されたい。
【００６７】
そして、図８の実施例−１、図９の実施例−２及び図１０の比較例に対し図４と同様に、各ラインＡ〜Ｄの全長、各ラインＡ〜Ｄ上に位置する軟磁性粒子、バインダー樹脂及び空隙の長さを夫々、画像解析ソフトで測定した。そして各ラインＡ〜Ｄの全長に対し空隙の合計長さを割って、各ラインＡ〜Ｄ上の空隙の割合を求めた。なお実施例−１、実施例−２及び比較例における空隙の割合は夫々、５種類の試料の平均である。
【００６８】
図１１（ａ）は、実施例−１における各ラインＡ〜Ｄの空隙割合を示すグラフであり、図１１（ｂ）は、実施例−２における各ラインＡ〜Ｄの空隙割合を示すグラフであり、図１１（ｃ）は、比較例における各ラインＡ〜Ｄの空隙割合を示すグラフである。
【００６９】
図１１（ａ）、図１１（ｂ）の実施例では、内側ラインＤ上の空隙の割合は、表面近似ラインＡ上の空隙の割合に比べてかなり大きくなることがわかった。具体的には内側ラインＤ上の空隙の割合は、表面近似ラインＡ上の空隙の割合よりも２０％以上大きくなることがわかった。
【００７０】
図１１（ｃ）の比較例においても、内側ラインＤ上の空隙の割合は、表面近似ラインＡ上の空隙の割合に比べて若干、大きくなっている。しかしながらその差は２〜３％程度であり誤差範囲といえる。すなわち比較例のように例えば原料を攪拌・脱泡混合後、スクリーン式中砕機にて粉砕して得た複合辞し粉末の場合、内側ラインＤ上の空隙の割合を、表面近似ラインＡ上の空隙の割合よりも安定して大きくできない。
【００７１】
これに対して、噴霧乾燥法（スプレードライヤ）を用いた実施例−１、実施例−２では、確実に、内側ラインＤ上の空隙の割合を、表面近似ラインＡ上の空隙の割合よりも大きくできることがわかった。なお噴霧乾燥法（スプレードライヤ）を用いた場合でも上記したように諸条件を規制し、また使用する軟磁性粒子やバインダー樹脂の材質を適宜選択することで、内側ラインＤ上の空隙の割合を、表面近似ラインＡ上の空隙の割合よりも適切に大きくでき、具体的には２０％以上の空隙割合差を出すことができる。
【００７２】
また図１１（ｂ）の実施例−２は粒度分布を有する軟磁性粒子に対して小粒径粒子をカットした粒度調整を施しているが、粒度調整を施していない図１１（ａ）の実施例−１と対比すると、図１１（ｂ）の実施例−２では、内側ラインＤ上、第１中間ラインＣ上及び第２中間ラインＢ上の空隙の割合がいずれも３０％を超え、また、各ラインＢ〜Ｄ上の空隙の割合がいずれも表面近似ラインＡ上の空隙の割合に比べて２０％以上高いことがわかった。
【００７３】
次に、実施例−１、実施例−２及び比較例の各複合磁性粉末を、別々に、金型に充填し、面圧１９８〜５８８ＭＰａ（１〜６ｔ／ｃｍ2）で加圧成型して外径１２ｍｍ、内径６ｍｍ、厚さ３ｍｍの各圧粉磁心を作製した。得られた各圧粉磁心を窒素気流雰囲気中、４７０℃で１７分間、熱処理を行った。その後、シリコーン溶液（１３．５ｗｔ％）に含浸させて、７０℃、３０分間乾燥させた後、２８５℃で１分間加熱してコーティング処理を施した。
【００７４】
得られた各圧粉磁心の電気抵抗率は、スーパーメガオームメーター（ＤＫＫ−ＴＯＡ製ＳＭ−８２１３）を用いて電気抵抗を測定し、コアの外径、内径、厚さにより算出した。また、コア密度をコアの外径、内径、厚さ、重量により算出した。
【００７５】
実験では、コア密度を変化させ、各コア密度に対する電気抵抗率を測定した。
表１には、コア密度が約４．７ｇ／ｃｍ３の際の電気抵抗率が掲載されている。
【００７６】
図１４は、実施例−１、実施例−２及び比較例におけるコア密度と電気抵抗率との関係を示すグラフである。
【００７７】
表１及び図１４に示すように同じコア密度としたとき、実施例−２の電気抵抗率が最も高くなり、続いて、実施例−１の電気抵抗率が高くなり、比較例の電気抵抗率が最も低くなることがわかった。概ね、実施例−１の電気抵抗率は、比較例の電気抵抗率の２倍以上となり、さらに実施例−２の電気抵抗率は、比較例の電気抵抗率の２．５倍〜３倍程度になった。
【００７８】
次に、コア密度の異なる各圧粉磁心の固有抵抗をスーパーメガオームメーター（ＤＫＫ−ＴＯＡ製ＳＭ−８２１３）を用いて測定し、各圧粉磁心に銅線のまき線を施し、インピーダンスアナライザー（ＨＰ  ４１９２Ａ）を用いて周波数１００ｋＨｚでの透磁率、ＢＨアナライザー（岩崎通信製）を用いて周波数１００ｋＨｚ，Ｂｍ＝１００ｍＴの条件でコアロスＷを測定した。
【００７９】
表１には、コア密度が約４．７ｇ／ｃｍ３のときのコアロスＷが掲載されている。
図１５は、実施例−１、実施例−２及び比較例の透磁率μ１００ｋＨｚと電気抵抗率との関係を示すグラフである。
【００８０】
図１５に示すように、同じ透磁率μ１００ｋＨｚとしたとき、実施例−１及び実施例−２の電気抵抗率は、比較例の電気抵抗率よりも高くなることがわかった。
【００８１】
またコアロスＷは、同じコア密度としたとき実施例−１、実施例−２及び比較例においてほぼ同じ値になることがわかった。
【００８２】
また、図１６は、コアロスＷ０．１Ｔ１００ｋＨｚと電気抵抗率との関係を示すグラフである。
【００８３】
図１６に示すように、同じコアロスＷとしたとき、実施例−１及び実施例−２の電気抵抗率は、比較例の電気抵抗率よりも高くなることがわかった。
【００８４】
このように実施例−１及び実施例−２は、比較例とほぼ同等の透磁率及びコアロスを得つつ、より高い電気抵抗率を得ることができるとわかった。
【００８５】
図１７は、実施例−１の複合磁性粉末を圧縮成型した圧粉磁心の断面のＳＥＭ写真である。
【００８６】
図１７に示すように圧縮成型しても各複合磁性粉末を構成する小粒径の軟磁性粒子が占める表面付近がかすかに残り（図１７に各複合磁性粉末間の境界線を示す）、境界線内をみると内部に大きな空隙が残っていることが確認された。
【符号の説明】
【００８７】
Ａ  表面近似ライン
Ｂ  第２中間ライン
Ｃ  第１中間ライン
Ｄ  内側ライン
Ｏ  中心
１、３  圧粉磁心
２  コイル封入圧粉磁心
１０  複合磁性粉末
１１  軟磁性粒子
１９  スラリー
２０  スプレードライヤ装置
２１  回転子
【図１】
2014033001.tif 000004
【図２】
2014033001.tif 000005
【図３（ａ）】
2014033001.tif 000006
【図３（ｂ）】
2014033001.tif 000007
【図３（ｃ）】
2014033001.tif 000008
【図３（ｄ）】
2014033001.tif 000009
【図４】
2014033001.tif 000010
【図５】
2014033001.tif 000011
【図６】
2014033001.tif 000012
【図７】
2014033001.tif 000013
【図８】
2014033001.tif 000014
【図９】
2014033001.tif 000015
【図１０】
2014033001.tif 000016
【図１１】
2014033001.tif 000017
【図１２】
2014033001.tif 000018
【図１３】
2014033001.tif 000019
【図１４】
2014033001.tif 000020
【図１５】
2014033001.tif 000021
【図１６】
2014033001.tif 000022
【図１７】
2014033001.tif 000023