(57)【要約】【課題】耐衝撃性および耐傷付性に優れた成形体を製造できるプロピレン樹脂組成物、ならびに、その射出成形体を提供すること。【解決手段】特定のプロピレン樹脂（Ａ）と、特定のエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、脂肪酸アミド（Ｄ）と、カーボンブラック（Ｅ）とを含有し、（Ａ）〜（Ｃ）の重量の合計を１００重量％として、特定のプロピレン樹脂（Ａ）の含有量が５０〜７５重量％であり、特定のエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）の含有量が１０〜２５重量％であり、無機充填材（Ｃ）の含有量が１５〜２５重量％であり、（Ａ）〜（Ｃ）の重量の合計１００重量部に対して、脂肪酸アミド（Ｄ）０．２〜０．７重量部と、カーボンブラック（Ｅ）２．２重量部を超え４．０重量部以下とを含有するプロピレン樹脂組成物およびその射出成形体。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記プロピレン樹脂（Ａ）と、下記エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、脂肪酸アミド（Ｄ）と、カーボンブラック（Ｅ）とを含有し、
プロピレン樹脂（Ａ）と、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）とのそれぞれの重量の合計を１００重量％として、
プロピレン樹脂（Ａ）の含有量が５０重量％以上、７５重量％以下であり、
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）の含有量が１０重量％以上、２５重量％以下であり、
無機充填材（Ｃ）の含有量が１５重量％以上、２５重量％以下であり、
プロピレン樹脂（Ａ）と、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）との重量の合計１００重量部に対して、
脂肪酸アミド（Ｄ）の含有量が０．２重量部以上、０．７重量部以下であり、
カーボンブラック（Ｅ）の含有量が２．２重量部を超え、４．０重量部以下であるプロピレン樹脂組成物。
プロピレン樹脂（Ａ）：
プロピレン単独重合体成分と極限粘度数が４．５ｄｌ／ｇ以上、７．５ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分とを含有するプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、または、前記ブロック共重合体（Ａ−１）と、極限粘度数が１．５ｄｌ／ｇ未満であるプロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有するプロピレン重合体混合物（Ａ−３）であるプロピレン樹脂
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）：
メルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に準拠）が２ｇ／１０分以下であるエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体
【請求項２】
前記無機充填材（Ｃ）が、タルクである請求項１に記載のプロピレン樹脂組成物。
【請求項３】
前記脂肪酸アミド（Ｄ）が、エルカ酸アミドである請求項１または２に記載のプロピレン樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１つに記載のプロピレン樹脂組成物からなる射出成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン樹脂組成物およびその射出成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、プロピレン樹脂組成物を成形して得られる成形体は、自動車材料や家電材料に用いられている。これらの材料にはプロピレン重合体だけではなく、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体や無機充填材等が添加されている。
例えば、特許文献１には、プロピレン重合体、ＭＦＲが０．４ｇ／１０分未満であるエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体またはエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとジエンとの共重合体、ＭＦＲが０．５ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分未満であるエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体、および、無機充填剤からなる樹脂組成物に対して、特定量の変性ポリプロピレンおよび表面改質剤を配合してなるプロピレン樹脂組成物が記載されている。
【０００３】
また、特許文献２には、プロピレン−エチレンブロック共重合体、密度が０．８５〜０．８８５ｇ／ｃｍ3であるエチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとの共重合体ゴム、および、無機充填剤からなる樹脂組成物１００重量部に対して、脂肪酸アミド０．１〜１重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が記載されている。
【０００４】
さらに、特許文献３には、プロピレン−エチレンブロック共重合体と、１９０℃におけるメルトフローレートが５ｇ／１０分以下であるエチレンと炭素数４〜２０のα−オレフィンとのランダム共重合体ゴムおよび１９０℃におけるメルトフローレートが１０ｇ／１０分以上であるエチレンと炭素数４〜２０のα−オレフィンとのランダム共重合体ゴムからなるランダム共重合体ゴムと、無機充填材と、脂肪酸アミドとを含有するポリプロピレン系樹脂組成物であって、プロピレン−エチレンブロック共重合体とランダム共重合体ゴムと無機充填材との合計１００重量部に対して、脂肪酸アミド０．０５〜１重量部を含有するポリプロピレン系樹脂組成物が記載されている。
【０００５】
またさらに、特許文献４には、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）６１〜９７重量部と、エラストマー（Ｂ）１〜９重量部と、無機充填剤（Ｃ）２〜３０重量部とを含有し（但し、前記（Ａ）と前記（Ｂ）と前記（Ｃ）のそれぞれの重量の合計を１００重量部とする）、前記（Ａ）と前記（Ｂ）と前記（Ｃ）の合計１００重量に対して、ｐＨが３以下であるカーボンブラック（Ｄ）０．０００１〜１重量部と、ステアリン酸亜鉛（Ｅ）０．２〜１重量部とを含有するポリプロピレン系樹脂組成物が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００９−７９１１７号公報
【特許文献２】特開２００３−２８６３８３号公報
【特許文献３】特開２００６−１１１８６４号公報
【特許文献４】特開２００６−２２５４１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、耐衝撃性および耐傷付性に優れた成形体を製造できるプロピレン樹脂組成物、ならびに、その射出成形体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の上記課題は、下記の手段により解決された。
すなわち本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、下記プロピレン樹脂（Ａ）と、下記エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）と、脂肪酸アミド（Ｄ）と、カーボンブラック（Ｅ）とを含有し、
プロピレン樹脂（Ａ）と、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）とのそれぞれの重量の合計を１００重量％として、
プロピレン樹脂（Ａ）の含有量が５０重量％以上、７５重量％以下であり、
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）の含有量が１０重量％以上、２５重量％以下であり、
無機充填材（Ｃ）の含有量が１５重量％以上、２５重量％以下であり、
プロピレン樹脂（Ａ）と、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）と、無機充填材（Ｃ）との重量の合計１００重量部に対して、
脂肪酸アミド（Ｄ）の含有量が０．２重量部以上、０．７重量部以下であり、
カーボンブラック（Ｅ）の含有量が２．２重量部を超え、４．０重量部以下であるプロピレン樹脂組成物である。
プロピレン樹脂（Ａ）：
プロピレン単独重合体成分と極限粘度数が４．５ｄｌ／ｇ以上、７．５ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分とを含有するプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、または、前記ブロック共重合体（Ａ−１）と、極限粘度数が１．５ｄｌ／ｇ未満であるプロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有するプロピレン重合体混合物（Ａ−３）であるプロピレン樹脂
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）：
メルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に準拠）が２ｇ／１０分以下であるエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体
また、本発明に係る射出成形体は、本発明に係るプロピレン樹脂組成物からなる射出成形体である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、耐衝撃性および耐傷付性に優れた成形体を製造できるプロピレン樹脂組成物、ならびに、その射出成形体を提供することが可能となる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明において、前記プロピレン樹脂（Ａ）等で示される各成分をそれぞれ、単に「成分（Ａ）」等ともいう。また、本発明において、数値範囲を表す「下限〜上限」の記載は、「下限以上、上限以下」を表し、「上限〜下限」の記載は、「上限以下、下限以上」を表す。すなわち、上限および下限を含む数値範囲を表す。
以下、各成分について説明する。
【００１１】
［プロピレン樹脂（Ａ）］
プロピレン樹脂組成物は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の各成分の重量の合計量を１００重量％として、プロピレン樹脂（Ａ）を、５０重量％以上、７５重量％以下含有する。
また、前記プロピレン樹脂（Ａ）は、プロピレン単独重合体成分と極限粘度数が４．５ｄｌ／ｇ以上、７．５ｄｌ／ｇ以下であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分とを含有するプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、または、前記ブロック共重合体（Ａ−１）と、極限粘度数が１．５ｄｌ／ｇ未満であるプロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有するプロピレン重合体混合物（Ａ−３）であるプロピレン樹脂である。
【００１２】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、プロピレン樹脂組成物の剛性と耐衝撃性のバランスを良好にするという観点から、好ましくはプロピレン単独重合体成分５５〜９５重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分５〜４５重量％とを含有するプロピレン−エチレンブロック共重合体である（ただし、前記ブロック共重合体の全量を１００重量％とする。）。より好ましくは、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、プロピレン単独重合体成分６５〜９２重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分８〜３５重量％とを含有するブロック共重合体であり、さらに好ましくは、プロピレン単独重合体成分７０〜９０重量％と、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分１０〜３０重量％とを含有するブロック共重合体である。
【００１３】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の、２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重下で、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に準拠して測定されたメルトフローレート（ＭＦＲ）は、成形性や耐衝撃性を高めるという観点から、好ましくは１０〜２００ｇ／１０分であり、より好ましくは３０〜１５０ｇ／１０分である。
【００１４】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）は、重合触媒を用いて下記の方法により製造することができる。
重合触媒としては、例えば、チーグラー型触媒系、チーグラー・ナッタ型触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とアルキルアルミノキサンからなる触媒系、またはシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とそれと反応してイオン性の錯体を形成する化合物および有機アルミニウム化合物からなる触媒系、シリカ、粘土鉱物等の無機粒子にシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物、イオン性の錯体を形成する化合物および有機アルミニウム化合物等の触媒成分を担持し変性させた触媒系等が挙げられ、また、上記の触媒系の存在下でエチレンやα−オレフィンを予備重合させて調製される予備重合触媒を用いてもよい。
上記の触媒系としては、例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開平５−１９４６８５号公報、特開平７−２１６０１７号公報、特開平９−３１６１４７号公報、特開平１０−２１２３１９号公報、特開２００４−１８２９８１号公報に記載の触媒系が挙げられる。
【００１５】
重合方法としては、例えば、バルク重合、溶液重合、スラリー重合または気相重合が挙げられる。ここでバルク重合とは、重合温度において液状のオレフィンを媒体として重合を行う方法をいい、溶液重合またはスラリー重合とは、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の不活性炭化水素溶媒中で重合を行う方法をいう。また気相重合とは、気体状態の単量体を媒体として、その媒体中で気体状態の単量体を重合する方法をいう。
これらの重合方法は、バッチ式、複数の重合反応槽を直列に連結させた多段式のいずれでもよく、また、これらの重合方法を任意に組み合わせてもよい。工業的かつ経済的な観点から、連続式の気相重合法またはバルク重合法と気相重合法を連続的に行うバルク−気相重合法による方法が好ましい。
なお、重合工程における各種条件（重合温度、重合圧力、モノマー濃度、触媒投入量、重合時間等）は、目的とするプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）に応じて、適宜決定すればよい。
【００１６】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の製造において、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）中に含まれる残留溶媒や、製造時に副生する超低分子量のオリゴマー等を除去するために、必要に応じてプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）をそのプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）が融解する温度以下の温度で乾燥してもよい。乾燥方法としては、例えば、特開昭５５−７５４１０号公報、特許第２５６５７５３号公報に記載の方法等が挙げられる。
【００１７】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）に含有されるプロピレン単独重合体成分の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度数（以下、［η］Iで示す。）は、プロピレン樹脂組成物が溶融した時の流動性とそれからなる成形体の靭性とのバランスを良好にするという観点から、好ましくは０．７〜１．３ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．８〜１．１ｄｌ／ｇである。
また、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）に含有されるプロピレン単独重合体成分のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定された分子量分布（Ｑ値、重量平均分子量（Ｍｗ）の数平均分子量（Ｍｎ）に対する比（Ｍｗ／Ｍｎ））として、好ましくは３以上７未満であり、より好ましくは３〜５である。
【００１８】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）に含有されるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分におけるプロピレンに由来する構成単位の重量（プロピレン含量）とエチレンに由来する構成単位の重量（エチレン含量）との比（プロピレン含量／エチレン含量（重量／重量））は、良好な剛性と耐衝撃性のバランスを得るという観点から、好ましくは８０／２０〜２０／８０であり、より好ましくは８０／２０〜４０／６０である。
【００１９】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）に含有されるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の１３５℃テトラリン中で測定される極限粘度数（以下、［η］IIで示す。）は、４．５〜７．５ｄｌ／ｇであり、好ましくは４．５〜６．５ｄｌ／ｇであり、より好ましくは５．０〜６．０ｄｌ／ｇである。
【００２０】
また、プロピレン単独重合体成分の極限粘度数（［η］I）に対するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の極限粘度数（［η］II）の比（［η］II／［η］I）は、好ましくは１〜２０であり、より好ましくは２〜１０であり、さらに好ましくは２〜９である。
【００２１】
なお、本発明における極限粘度数（単位：ｄｌ／ｇ）は、以下の方法によって、テトラリンを溶媒として用いて、温度１３５℃で測定される値である。
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１ｇ／ｄｌ、０．２ｇ／ｄｌおよび０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定する。極限粘度数は、「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１頁に記載の計算方法、すなわち還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求められる。
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）がプロピレン単独重合体成分とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分とを多段重合させて得られる重合体である場合、前段の重合槽から一部抜き出した重合体パウダーからプロピレン単独重合体成分またはプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の極限粘度数を求め、この極限粘度数の値と各成分の含有量を用いて残りの成分の極限粘度数を算出する。
【００２２】
また、プロピレン単独重合体成分とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分からなるブロック共重合体が、プロピレン単独重合体成分が前段の重合工程で得られ、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分が後段の工程で得られる方法によって製造される共重合体である場合、プロピレン単独重合体成分およびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含有量、極限粘度数（［η］Total、［η］I、［η］II）の測定および算出の手順は、以下のとおりである。なお、極限粘度数（［η］Total）は、プロピレン単独重合体成分およびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分からなるブロック共重合体の全体の極限粘度数を示す。
【００２３】
前段の重合工程で得たプロピレン単独重合体成分の極限粘度数（［η］I）、後段の重合工程後の最終重合体の前記の方法で測定した極限粘度数（［η］Total）、最終重合体に含有されるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含有量から、プロピレン−エチレンランダム共重合体成分の極限粘度数（［η］II）を、下記式により計算する。
［η］II＝（［η］Total−［η］I×ＸＩ）／ＸＩＩ
［η］Total：後段重合工程後の最終重合体の極限粘度数（ｄｌ／ｇ）
［η］I：前段重合工程後に重合槽より抜き出した重合体パウダーの極限粘度数（ｄｌ／ｇ）
ＸＩ：プロピレン単独重合体成分およびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分からなるブロック共重合体全体に対するプロピレン単独重合体成分の重量比
ＸＩＩ：プロピレン単独重合体成分およびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分からなるブロック共重合体全体に対するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の重量比
なお、ＸＩ、ＸＩＩは重合時の物質収支から求める。
【００２４】
前記ＸＩＩ：プロピレン単独重合体成分およびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分からなるブロック共重合体全体に対するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の重量比は、プロピレン単独重合体成分と最終重合体の各々の結晶融解熱量を測定することによって、次式から算出してもよい。
ＸＩＩ＝１−（ΔＨｆ）T／（ΔＨｆ）P
（ΔＨｆ）T：最終重合体の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨｆ）P：プロピレン単独重合体成分の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
【００２５】
本発明で用いられるプロピレン樹脂（Ａ）が、プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）とプロピレン単独重合体（Ａ−２）とを含有するプロピレン重合体混合物（Ａ−３）である場合、プロピレン重合体混合物（Ａ−３）に含有されるプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の含有量は、好ましくは３０〜９９重量％であり、プロピレン単独重合体（Ａ−２）の含有量は、好ましくは７０〜１重量％である。より好ましくはプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）の含有量が４５〜９５重量％であり、プロピレン単独重合体（Ａ−２）の含有量が５５〜５重量％である。
プロピレン単独重合体（Ａ−２）の極限粘度は、１．５ｄｌ／ｇ未満であり、好ましくは０．１〜１．２ｄｌ／ｇであり、より好ましくは０．５〜１．０ｄｌ／ｇである。
プロピレン単独重合体（Ａ−２）のアイソタクチック・ペンタッド分率として、好ましくは、０．９７以上であり、より好ましくは０．９８以上である。
プロピレン単独重合体（Ａ−２）のメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、荷重２１６０ｇ）は、好ましくは１０〜５００ｇ／１０分であり、より好ましくは４０〜３５０ｇ／１０分である。
【００２６】
プロピレン単独重合体（Ａ−２）の製造方法としては、ブロック共重合体（Ａ−１）の製造に用いられる触媒系と同様の触媒系を用いる製造方法が挙げられ、重合方法としては、例えば、バルク重合、溶液重合、スラリー重合または気相重合が挙げられる。
【００２７】
プロピレン樹脂（Ａ）は樹脂組成物の剛性と耐衝撃性のバランスの観点から、13Ｃ−ＮＭＲで測定されるアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９７以上であることが好ましく、０．９８以上であることがより好ましい。プロピレン樹脂（Ａ）のアイソタクチック・ペンタッド分率が１に近いほどそのプロピレン樹脂（Ａ）は高い立体規則性を示す分子構造を有する高結晶性の重合体であることを表す。
また、プロピレン樹脂（Ａ）が上記ブロック共重合体（Ａ−１）の場合には、ブロック共重合体のプロピレン単独重合体成分中のプロピレン単位の連鎖について測定される値を用いる。
【００２８】
［エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）］
プロピレン樹脂組成物は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の各成分の重量の合計量を１００重量％として、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）を１０重量％以上、２５重量％以下含有する。
また、前記エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）は、炭素数４以上のα−オレフィンに由来する単量体単位とエチレンに由来する単量体単位とを含有し、メルトフローレート（１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に準拠）が２ｇ／１０分以下であるエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体である。
【００２９】
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）の１９０℃、２．１６ｋｇｆ荷重下で、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に準拠して測定されたメルトフローレートは、２ｇ／１０分以下であり、好ましくは１ｇ／１０分以下であり、より好ましくは０．０１〜１ｇ／１０分であり、さらに好ましくは０．０５〜０．８ｇ／１０分である。
また、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）の密度は、好ましくは０．８５０〜０．８８０ｇ／ｃｍ3であり、より好ましくは０．８５５〜０．８７５ｇ／ｃｍ3、さらに好ましくは０．８６０〜０．８７２ｇ／ｃｍ3である。
【００３０】
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）に用いられるα−オレフィンは、炭素数４〜１０のα−オレフィンが好ましく挙げられる。具体的には、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、また例えば、ビニルシクロヘキサンなどの環状構造を有するα−オレフィン等が挙げられ、好ましくは１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンである。
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）として具体的には、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、エチレン−１−デセン共重合体、エチレン−（３−メチル−１−ブテン）共重合体、エチレンと環状構造を有するα−オレフィンとの共重合体等が挙げられる。
【００３１】
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）に含有されるα−オレフィンの含有量は、好ましくは１〜４９重量％であり、より好ましくは５〜４９重量％であり、さらに好ましくは１０〜４９重量％である（エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）の重量を各１００重量％とする。）。
【００３２】
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）は、重合触媒を用いて製造することができる。
重合触媒としては、例えば、メタロセン触媒に代表される均一系触媒系、チーグラー・ナッタ型触媒系等が挙げられる。
均一系触媒系としては、例えば、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とアルキルアルミノキサンからなる触媒系、またはシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とそれと反応してイオン性の錯体を形成する化合物および有機アルミニウム化合物からなる触媒系、シリカ、粘土鉱物等の無機粒子にシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物、イオン性の錯体を形成する化合物および有機アルミニウム化合物等の触媒成分を担持し変性させた触媒系等が挙げられ、また、上記の触媒系の存在下でエチレンやα−オレフィンを予備重合させて調製される予備重合触媒系が挙げられる。
チーグラー・ナッタ型触媒系としては、例えば、チタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分とを組み合わせて用いる触媒系が挙げられる。
【００３３】
エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）は、市販品を用いてもよい。例えば、ダウ・ケミカル日本株式会社製エンゲージ（登録商標）、三井化学株式会社製タフマー（登録商標）、株式会社プライムポリマー製ネオゼックス（登録商標）、ウルトゼックス（登録商標）、住友化学株式会社製エクセレンＦＸ（登録商標）、スミカセン（登録商標）、エスプレンＳＰＯ（登録商標）等が挙げられる。
【００３４】
［無機充填材（Ｃ）］
本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の各成分の重量の合計量を１００重量％として、無機充填材（Ｃ）を１５重量％以上、２５重量％以下含有する。
本発明における無機充填材（Ｃ）は、カーボンブラック以外の無機充填材である。無機充填材（Ｃ）として具体的には、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、炭酸マグネシウム、クレー、アルミナ、シリカ、硫酸カルシウム、けい砂、酸化チタン、水酸化マグネシウム、ゼオライト、モリブデン、けいそう土、セリサイト、シラス、水酸化カルシウム、亜硫酸カルシウム、硫酸ソーダ、ベントナイト、マグネシウムオキシサルフェート、チタン酸カリウム、ホウ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維等が挙げられる。これらの中でも、タルクを用いることが好ましい。
無機充填材（Ｃ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
また、無機充填材（Ｃ）の形状は、粉末状、フレーク状、顆粒状、繊維状等の形状が挙げられる。
無機充填材（Ｃ）は、無処理のまま使用してもよいが、成分（Ａ）との界面接着性を向上させ、かつ、分散性を向上させるために、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、または、界面活性剤で表面を処理して使用してもよい。界面活性剤としては、例えば、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸塩類等が挙げられる。
【００３５】
無機充填材（Ｃ）の平均粒子径は、１０μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以下であることがより好ましい。ここで本発明における「平均粒子径」とは、試料をエタノール溶液中に入れ、超音波洗浄装置で１０分間分散後、日機装株式会社製マイクロトラック粒度分析計（ＳＰＡ方式）を用い、レーザー回折法にて求められる積分分布曲線から求めた５０％相当粒子径Ｄ50のことを意味する。
【００３６】
［脂肪酸アミド（Ｄ）］
本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、脂肪酸アミド（Ｄ）を、成分（Ａ）と、成分（Ｂ）と、成分（Ｃ）との重量の合計１００重量部に対して、０．２重量部以上、０．７重量部以下含有する。
本発明で用いられる脂肪酸アミド（Ｄ）は、ＲＣＯＮＨ2（式中、Ｒは炭素数５〜２１のアルキル基またはアルケニル基を示す。）で表される化合物であることが好ましく、例えば、ラウリル酸アミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、ベヘニン酸アミド、エルカ酸アミド等が挙げられる。中でも、エルカ酸アミドが特に好ましい。
市販品としては、例えば、日本化成株式会社製ダイヤミッドＹ、ライオンアクゾ株式会社製アーマイドＨＴ−Ｐ、日本精化株式会社製ニュートロン、日本化成株式会社製ダイヤミッドＫＮ、日本精化株式会社製ニュートロンＳ等が挙げられる。
脂肪酸アミド（Ｄ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３７】
［カーボンブラック（Ｅ）］
本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、カーボンブラック（Ｅ）を、成分（Ａ）と、成分（Ｂ）と、成分（Ｃ）との重量の合計１００重量部に対して、２．２重量部を超え、４．０重量部以下含有する。
カーボンブラック（Ｅ）としては、アセチレンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラック、サーマルブラック、ミディアムサーマルブラック、ランプブラック（油煙）等が挙げられる。これらの中でも、着色力に優れるファーネスブラック、チャンネルブラックを用いることが好ましい。
カーボンブラック（Ｅ）の平均粒子径としては、分散性の問題から、５０ｎｍ以下であることが好ましく、３０ｎｍ以下であることがより好ましい。また、１ｎｍ以上であることが好ましい。
また、カーボンブラック（Ｅ）は、樹脂への充填性を向上させるための表面処理を行ったものであってもよい。表面処理剤としては、例えば、チタネート系、アルミニウム系表面処理剤が挙げられる。
また、カーボンブラック（Ｅ）は、樹脂等の成分とカーボンブラック（Ｅ）とを混合したマスターバッチとして、本発明に係る樹脂組成物に添加してもよい。
カーボンブラック（Ｅ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００３８】
［プロピレン樹脂組成物］
本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、前記成分（Ａ）と、成分（Ｂ）と、成分（Ｃ）と、成分（Ｄ）と、成分（Ｅ）とを含有する。
プロピレン樹脂組成物における成分（Ａ）の含有量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の各成分の重量の合計量を１００重量％として、５０〜７５重量％であり、５３〜７０重量％であることが好ましく、５５〜６５重量％であることがより好ましい。
プロピレン樹脂組成物における成分（Ｂ）の含有量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の各成分の重量の合計量を１００重量％として、１０〜２５重量％であり、１２〜２０重量％であることが好ましく、１４〜２０重量％であることがより好ましい。
プロピレン樹脂組成物における成分（Ｃ）の含有量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の各成分の重量の合計量を１００重量％として、１５〜２５重量％であり、２０〜２６重量％であることが好ましく、２０〜２４重量％であることがより好ましい。
【００３９】
本発明に係るプロピレン樹脂組成物における成分（Ｄ）の含有量は、成分（Ａ）と、成分（Ｂ）と、成分（Ｃ）との重量の合計１００重量部に対して、０．２〜０．７重量部であり、耐傷付性を高めるために、０．３〜０．７重量部であることが好ましく、０．３〜０．６重量部であることがより好ましい。
本発明に係るプロピレン樹脂組成物における成分（Ｅ）の含有量は、成分（Ａ）と、成分（Ｂ）と、成分（Ｃ）との重量の合計１００重量部に対して、２．２重量部を超え、４．０重量部以下であり、耐衝撃性および耐傷付性を高めるために、２．３〜４．０重量部であることが好ましく、２．３〜３．７重量部であることがより好ましい。
【００４０】
本発明に係るプロピレン樹脂組成物全体のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重、ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に準拠）は、成形加工性を良好にするという観点から、好ましくは０．１〜４００ｇ／１０分であり、より好ましくは１〜２００ｇ／１０分であり、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分である。
【００４１】
本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、各原料成分を好ましくは１８０℃以上、より好ましくは１８０〜３００℃、さらに好ましくは１８０〜２５０℃で溶融混練することにより得られる。溶融混練には、例えば、バンバリーミキサー、単軸押出機、二軸同方向回転押出機等が挙げられる。
【００４２】
プロピレン樹脂組成物の形状は、ストランド状、シート状、平板状、ストランドを適当な長さに裁断したペレット状等が挙げられる。本発明に係る樹脂組成物を成形加工するためには、得られる成形体の生産安定性の観点から、形状として好ましくは、長さが１〜５０ｍｍのペレット状である。
【００４３】
各原料成分の混練順序は、以下のような方法で配合し、混練することが好ましい。
方法１：成分（Ａ）〜成分（Ｅ）を一括に混練する方法。
方法２：成分（Ａ）〜成分（Ｄ）を混練した後、カーボンブラック（Ｅ）のマスターバッチを添加し、混練する方法。
方法３：成分（Ａ）の一部とカーボンブラック（Ｅ）とを事前に混練してペレット化し、当該ペレットと成分（Ａ）の一部と成分（Ｂ）〜成分（Ｄ）とを一括に混練する方法。
方法４：成分（Ａ）〜成分（Ｃ）を混練した後、脂肪酸アミド（Ｄ）およびカーボンブラック（Ｅ）を添加し、混練する方法。
方法５：成分（Ａ）の一部と脂肪酸アミド（Ｄ）とカーボンブラック（Ｅ）とを事前に混練してペレット化し、当該ペレットと成分（Ａ）の一部と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とを一括に混練する方法。
【００４４】
また、本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、この樹脂組成物を成形して得られる成形体の耐衝撃性を高め、外観を改良する観点から、成形体（フィルム、シートまたは射出成形体等）の表面に発生するフィッシュアイ（点状の突起物またはへこみ物）の発生は少ないことが好ましい。
そこで、フィッシュアイの発生を抑制する目的で樹脂組成物を製造する際、各成分を溶融混練後、フィルターを通過させることが好ましい。フィルターは１段式または多段式であってもよい。
【００４５】
本発明に係るプロピレン樹脂組成物は、公知の添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、造核剤、中和剤、酸化防止剤、耐光剤、耐候剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、加工助剤、有機系過酸化物、着色剤（無機顔料、有機顔料、顔料分散剤等）、発泡剤、発泡核剤、可塑剤、難燃剤、架橋剤、架橋助剤、高輝度化剤、抗菌剤、光拡散剤等が挙げられる。これらの添加剤は、単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
【００４６】
また、本発明に係る樹脂組成物は、必要に応じて、前記成分（Ａ）および成分（Ｂ）以外の樹脂やゴムを含有してもよい。
例えば、成分（Ａ）以外のプロピレン樹脂、成分（Ｂ）以外のエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）、スチレン樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン共重合）樹脂、ＡＡＳ（特殊アクリルゴム／アクリロニトリル／スチレン共重合）樹脂、ＡＣＳ（アクリロニトリル／塩素化ポリエチレン／スチレン共重合）樹脂、ポリクロロプレン、塩素化ゴム、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、アクリル系樹脂、エチレン／ビニルアルコール共重合樹脂、フッ素樹脂、ポリアセタール、フェニレンエーテル樹脂、ポリウレタン、ポリアミド、エステル樹脂、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、芳香族ポリエステル樹脂等の熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂、ジアリルフタレートプリポリマー、シリコーン樹脂、シリコーンゴム、ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン／ブタジエン共重合体、ブタジエン／アクリロニトリル共重合体、エピクロルヒドリンゴム、アクリルゴム、天然ゴム等が挙げられる。
ＥＰＤＭに用いられるジエンモノマーとしては、特に制限はないが、エチリデンノルボルネン（ＥＮＢ）、１，４−ヘキサジエン（１，４−ＨＤ）、ジシクロペンタジエン（ＤＣＰＤ）などが挙げられる。
ＥＰＤＭは、市販品を用いてもよい。例えば、住友化学株式会社製エスプレン（登録商標）、ダウ・ケミカル日本株式会社製ノーデル（登録商標）が挙げられる。
【００４７】
本発明に係るプロピレン樹脂組成物を成形して得られる成形体は、好ましくは射出成形法により製造した射出成形体である。射出成形法としては、例えば、一般的な射出成形法、射出発泡成形法、超臨界射出発泡成形法、超高速射出成形法、射出圧縮成形法、射出プレス成形法、ガスアシスト射出成形法、サンドイッチ成形法、サンドイッチ発泡成形法、インサート・アウトサート成形法等の方法が挙げられる。
この成形体は、例えば、自動車部材、家電部材、コンテナー等が挙げられる。中でも自動車内装用部材として好適である。
【実施例】
【００４８】
以下、実施例によって本発明を説明する。
実施例で使用したプロピレン樹脂、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体、無機充填材および添加剤を下記に示す。
【００４９】
（１）プロピレン樹脂（Ａ）
（Ａ−１）プロピレン−エチレンブロック共重合体
特開２００４−１８２９８１号公報の実施例１記載の方法によって得られる重合触媒を用いて、下記物性のプロピレン−エチレンブロック共重合体が得られるような条件で液相−気相重合法によって製造した。
プロピレン−エチレンブロック共重合体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重）：８１ｇ／１０分
プロピレン−エチレンブロック共重合体の極限粘度数（［η］Total）：１．４０ｄｌ／ｇ
プロピレン単独重合体成分の極限粘度数（［η］I）：０．９０ｄｌ／ｇ
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含有量：１２．０重量％
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量：３０重量％
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分の極限粘度数（［η］II）：５．１ｄｌ／ｇ
【００５０】
（２）エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ）
（Ｂ−１）エチレン−オクテンランダム共重合体
密度：０．８６８（ｇ／ｃｍ3）
ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：０．５ｇ／１０分
α−オレフィン：１−オクテン
【００５１】
（Ｂ−２）エチレン−ブテンランダム共重合体
密度：０．８７０（ｇ／ｃｍ3）
ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：０．３ｇ／１０分
α−オレフィン：１−ブテン
【００５２】
（３）無機充填材（Ｃ）
化合物名：タルク
平均粒子径（レーザー回折法、５０％相当粒子径Ｄ50）：５．６μｍ
【００５３】
（４）脂肪酸アミド（Ｄ）
化合物名：エルカ酸アミド
【００５４】
（５）顔料マスターバッチ（Ｅ’）
商品名：２０１Ｂ−ＭＢ３０−ＥＸ３６２０Ｂ（日本ピグメント株式会社製）
カーボンブラック（Ｅ）含有（含有量：５１重量％）
【００５５】
＜その他の成分＞
上記成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）以外に（Ａ’）プロピレン−エチレンブロック共重合体および（Ｂ’）エチレン−プロピレン−ジエン共重合体を用いた。
【００５６】
（Ａ’）プロピレン−エチレンブロック共重合体
特開２００４−１８２９８１号公報の実施例１記載の方法によって得られる重合触媒を用いて、下記物性のプロピレン−エチレンブロック共重合体が得られるような条件で液相−気相重合法によって製造した。
プロピレン−エチレンブロック共重合体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重）：１．２ｇ／１０分
プロピレンブロック共重合体の極限粘度数（［η］Total）：２．３４ｄｌ／ｇ
プロピレン単独重合体成分の極限粘度数（［η］I）：２．２５ｄｌ／ｇ
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含有量：１７重量％
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分のエチレン含有量：４０重量％
プロピレン−エチレンランダム共重合体成分の極限粘度数（［η］II）：２．８ｄｌ／ｇ
【００５７】
（Ｂ’）エチレン−プロピレン−ジエン共重合体
密度：０．８７３（ｇ／ｃｍ3）
ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：０．０６ｇ／１０分
ジエン：エチリデン−ノルボルネン
【００５８】
原料成分および樹脂組成物の物性は下記に示した方法に従って測定した。
【００５９】
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）
ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に規定された方法に従って測定した。
・プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、（Ａ’）：測定温度２３０℃、荷重は２．１６ｋｇ
・エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ−１）、（Ｂ−２）、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（Ｂ’）：測定温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ
【００６０】
（２）密度
ＡＳＴＭ  Ｄ７９２に規定された方法に従って測定した。
【００６１】
（３）極限粘度数（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて濃度０．１、０．２および０．５ｇ／ｄｌの３点について還元粘度を測定した。極限粘度数は還元粘度を濃度に対しプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって求めた。
【００６２】
プロピレン単独重合体成分およびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の割合、極限粘度数（［η］Total、［η］I、［η］II）の測定および算出
前段の重合工程で得たプロピレン単独重合体成分の極限粘度数（［η］I）、後段の重合工程後の最終重合体（プロピレン単独重合体成分とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の合計）の前記の方法で測定した極限粘度数（［η］Total）、最終重合体に含有されるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の含有量（重量比）から、後段の工程で重合されたプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の極限粘度数（［η］II）を、下記式から計算して求めた。
［η］II＝（［η］Total−［η］I×ＸＩ）／ＸＩＩ
［η］Total：後段重合工程後の最終重合体の極限粘度数（ｄｌ／ｇ）
［η］I：前段重合工程後に重合槽より抜き出した重合体パウダーの極限粘度数（ｄｌ／ｇ）
ＸＩ：前段の工程で重合された成分の重量比
ＸＩＩ：後段の工程で重合された成分の重量比
【００６３】
前記ＸＩＩ：プロピレン単独重合体成分およびプロピレン−エチレンランダム共重合体成分からなるブロック共重合体全体に対するプロピレン−エチレンランダム共重合体成分の重量比は、プロピレン単独重合体成分と最終重合体の各々の結晶融解熱量を測定することによって、次式から算出した。結晶融解熱量は示差走査型熱分析（ＤＳＣ）により測定した。
ＸＩＩ＝１−（ΔＨｆ）T／（ΔＨｆ）P
（ΔＨｆ）T：最終重合体（プロピレン単独重合体成分とプロピレン−エチレンランダム共重合体成分）の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
（ΔＨｆ）P：プロピレン単独重合体成分の融解熱量（ｃａｌ／ｇ）
ＸＩ＝１−ＸＩＩ
【００６４】
（４）カーボンブラック含量（単位：重量部）
セイコーインスツルメント株式会社製ＴＧ／ＤＴＡ−２００を用い、下記表１に示す分析条件の第３段階の加熱減量よりカーボンブラック含量を測定した。
【００６５】
【表１】
2014034614.tif 000002
【００６６】
（５）ＩＺＯＤ衝撃強度（耐衝撃性、単位：ＫＪ／ｍ2）
射出成形機として、住友重機械工業株式会社製ＳＨ１００Ｃ  型締力１００トンを用い、金型として、厚みが６．４ｍｍのノッチ付き試験片を用いて、成形温度２２０℃で成形を実施し、試験片を得た。得た試験片を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−７１１０に規定された方法に従い、ＩＺＯＤ衝撃強度を評価した。測定温度は２３℃で行った。
ＩＺＯＤ衝撃強度については、３０ＫＪ／ｍ2以上となる場合は、ＩＺＯＤ衝撃強度が高い（耐衝撃性に優れる）と判定した。
【００６７】
（６）耐傷付性
射出成形機として、住友重機械工業株式会社製ＳＥ１８０Ｄ  型締力１８０トン、金型として、１００ｍｍ×４００ｍｍ×３．０ｍｍを用いて、成形温度２２０℃で成形を実施し、ＧｒａｉｎＪのシボ加工した平板成形体を得た。得た成形体から１００ｍｍ四方のサンプルを切り出し、測定サンプルとした。以下の条件にて、傷付性試験を行った。
使用機器：テーバースクラッチテスター（東洋精機株式会社製）
回転数：０．５ｒｐｍ
カッター：タングステンカーバイド
４．８ｍｍ角×１９ｍｍ長、刃先半径１２．７ｍｍ
カッターの向き：カッターの長い面が上になるように取り付け。
荷重：１００ｇ
目視で観察することにより耐傷付性を評価した。評価基準は以下のとおりである。
傷、白化、シボつぶれが認められない、もしくは、認められるが目立たない：○
傷、白化、シボつぶれが認められ、目立つ：×
【００６８】
（実施例１〜３）
プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）、（Ａ’）、エチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとの共重合体（Ｂ−１）、（Ｂ−２）、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（Ｂ’）、および、無機充填剤（Ｃ）の配合割合を、下記の表２に示す（ただし、成分（Ａ−１）、成分（Ｂ−１）、成分（Ｂ−２）、成分（Ｃ）の合計量を１００重量％とする。）。
加えて、この成分（Ａ−１）、成分（Ｂ−１）、成分（Ｂ−２）、成分（Ｃ）の合計量１００重量部に対し、脂肪酸アミド（Ｄ）、顔料マスターバッチ（Ｅ’）を表２に示す配合割合で配合し（ただし、顔料マスターバッチ（Ｅ’）は、カーボンブラック（Ｅ）の含有量が表２に記載の含有量となる量を配合した。）、二軸混練押出機を用いて、ベント吸引下で混練押出して、樹脂組成物をそれぞれ製造した。
得られた樹脂組成物の物性を下記の表２に示す。
【００６９】
【表２】
2014034614.tif 000003