(57)【要約】【課題】本発明は、原料である一酸化窒素を大量に蒸留する場合において、原料となる一酸化窒素を定期的に大量に補充する必要がなく、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、酸素同位体を濃縮させることの可能な酸素同位体の濃縮方法を提供することを目的とする。【解決手段】第１の蒸留装置１１により生成された酸素同位体が粗濃縮された酸素に水素を添加することで取得された水と、第２の蒸留装置１２から排出された一酸化窒素と、を化学交換させることで、酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体の濃度が低下した水を取得し、酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を第２の蒸留装置１２に供給し、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解して得られる酸素を第１の蒸留装置１１に還流させる。【選択図】図１
2014079721.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の蒸留装置を用いて、原料である酸素を蒸留することで、酸素同位体が粗濃縮された酸素を取得する工程と、
前記酸素同位体が粗濃縮された酸素に水素を添加することで、水を取得する工程と、
第２の蒸留装置を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留した際に排出される一酸化窒素を取得する工程と、
前記水と前記排出された一酸化窒素とを化学交換させることで、前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素、及び前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得する一酸化窒素及び水取得工程と、
を有し、
前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を前記第２の蒸留装置に供給し、前記酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解して得られる酸素を前記第１の蒸留装置に還流させることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法。
【請求項２】
前記水を取得する工程では、水素燃料電池を用いて、前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得し、
前記水素燃料電池を用いて、前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得する際に発生する電気により、前記酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解することを特徴とする請求項１記載の酸素同位体の濃縮方法。
【請求項３】
前記酸素同位体が粗濃縮された酸素を取得する工程では、前記第１の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第１の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項１または２記載の酸素同位体の濃縮方法。
【請求項４】
前記一酸化窒素を取得する工程では、前記第２の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第２の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項１ないし３のうち、いずれか１項記載の酸素同位体の濃縮方法。
【請求項５】
第１の蒸留装置を用いて、原料である水を蒸留することで、酸素同位体を含む水分子が粗濃縮された水を取得する工程と、
第２の蒸留装置を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留した際に排出される一酸化窒素を取得する工程と、
前記粗濃縮された水と前記排出された一酸化窒素とを化学交換させることで、前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素、及び前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得する工程と、
を有し、
前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を前記第２の蒸留装置に供給し、前記酸素同位体の濃度が低下した水を前記第１の蒸留装置に還流させることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法。
【請求項６】
前記酸素同位体を含む水分子が粗濃縮された水を取得する工程では、前記第１の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第１の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項５記載の酸素同位体の濃縮方法。
【請求項７】
前記一酸化窒素を取得する工程では、前記第２の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第２の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項５または６記載の酸素同位体の濃縮方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一酸化窒素を蒸留することにより大量の酸素同位体を分離する場合において、原料となる一酸化窒素を定期的に大量に補充する必要がなく、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、酸素同位体を濃縮させることの可能な酸素同位体の濃縮方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、酸素同位体（１７Ｏ或いは１８Ｏ）の濃縮方法として、非特許文献１に記載された一酸化窒素（ＮＯ）を原料とする蒸留法（以下、「ＮＯ蒸留法」という）、水（Ｈ２Ｏ）を原料とする蒸留法（以下、「水蒸留法」という）、酸素（Ｏ２）を原料とする蒸留法（以下、「酸素蒸留法」という）、一酸化炭素（ＣＯ）を原料とする蒸留法（以下、「ＣＯ蒸留法」という）等の方法が用いられている。
表１に、ＮＯ蒸留法、水蒸留法、酸素蒸留法、及びＣＯ蒸留法の比較表を示す。
【０００３】
【表１】
2014079721.tif 000003
【０００４】
相対揮発度は、分離係数に相当し、酸素同位体の分離濃縮に必要な理論段数は、相対揮発度が小さい場合に、（分離係数−１）の逆数に凡そ比例する。
このため、表１に示すように、ＮＯ蒸留法は、他の蒸留法（具体的には、水蒸留法、酸素蒸留法、及びＣＯ蒸留法）と比較して、酸素同位体の分離に必要な理論段数を約１／１０にすることが可能となる。
したがって、ＮＯ蒸留装置を小型化でき、かつ酸素同位体の分離に必要なエネルギーを小さくすることができる。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｂ．Ｂ．ＭｃＩｎｔｅｅｒ  ａｎｄ  Ｒｏｂｅｒｔ  Ｍ．Ｐｏｔｔｅｒ  “Ｎｉｔｒｉｃ  ｏｘｉｄｅ ｄｉｓｔｉｌｌａｔｉｏｎ ｐｌａｎｔ ｆｏｒ ｉｓｏｔｏｐｅ ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ”Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  ＆  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ．Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｐｒｏｃｅｓｓ  Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｖｏｌ．４，Ｎｏ．１，ｐｐ３５−４２（１９６５）．
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、ＮＯ蒸留法に用いられるＮＯ蒸留装置は、一酸化窒素の蒸留の規模が小さい場合、ＮＯ蒸留装置内の液体ＮＯホールドアップ量が小さいが、一酸化窒素の蒸留の規模が大きい場合、液体ＮＯホールドアップ量が大きくなってしまうという問題があった。
【０００７】
また、一酸化窒素の蒸留の規模が大きい場合、原料となる一酸化窒素を大量に準備する必要があると共に、大量の一酸化窒素を安全に運搬させる必要があった。
つまり、原料となる一酸化窒素の確保が煩雑になってしまうという問題があった。
【０００８】
そこで、本発明は、原料である一酸化窒素を大量に蒸留する場合において、原料となる一酸化窒素を定期的に大量に補充する必要がなく、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、多くの量の酸素同位体を取得可能な酸素同位体の濃縮方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するため、請求項１に係る発明によれば、第１の蒸留装置を用いて、原料である酸素を蒸留することで、酸素同位体が粗濃縮された酸素を取得する工程と、前記酸素同位体が粗濃縮された酸素に水素を添加することで、水を取得する工程と、第２の蒸留装置を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留した際に排出される一酸化窒素を取得する工程と、前記水と前記排出された一酸化窒素とを化学交換させることで、前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素、及び前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得する一酸化窒素及び水取得工程と、を有し、前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を前記第２の蒸留装置に供給し、前記酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解して得られる酸素を前記第１の蒸留装置に還流させることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法が提供される。
【００１０】
また、請求項２に係る発明によれば、前記水を取得する工程では、水素燃料電池を用いて、前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得し、前記水素燃料電池を用いて、前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得する際に発生する電気により、前記酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解することを特徴とする請求項１記載の酸素同位体の濃縮方法が提供される。
【００１１】
また、請求項３に係る発明によれば、前記酸素同位体が粗濃縮された酸素を取得する工程では、前記第１の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第１の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項１または２記載の酸素同位体の濃縮方法が提供される。
【００１２】
また、請求項４に係る発明によれば、前記一酸化窒素を取得する工程では、前記第２の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第２の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項１ないし３のうち、いずれか１項記載の酸素同位体の濃縮方法が提供される。
【００１３】
また、請求項５に係る発明によれば、第１の蒸留装置を用いて、原料である水を蒸留することで、酸素同位体を含む水分子が粗濃縮された水を取得する工程と、第２の蒸留装置を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留した際に排出される一酸化窒素を取得する工程と、前記粗濃縮された水と前記排出された一酸化窒素とを化学交換させることで、前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素、及び前記酸素同位体の濃度が低下した水を取得する工程と、を有し、前記酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を前記第２の蒸留装置に供給し、前記酸素同位体の濃度が低下した水を前記第１の蒸留装置に還流させることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法が提供される。
【００１４】
また、請求項６に係る発明によれば、前記酸素同位体を含む水分子が粗濃縮された水を取得する工程では、前記第１の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第１の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項５記載の酸素同位体の濃縮方法が提供される。
【００１５】
また、請求項７に係る発明によれば、前記一酸化窒素を取得する工程では、前記第２の蒸留装置として、複数の蒸留塔がカスケード接続された第２の蒸留塔群を用いることを特徴とする請求項５または６記載の酸素同位体の濃縮方法が提供される。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の酸素同位体の濃縮方法によれば、第１の蒸留装置を用いて、原料である酸素を蒸留することで、酸素同位体が粗濃縮された酸素を取得する工程と、酸素同位体が粗濃縮された酸素に水素を添加することで、水を取得する工程と、第２の蒸留装置を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留した際に排出される一酸化窒素を取得する工程と、水と排出された一酸化窒素とを化学交換させることで、酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体の濃度が低下した水を取得する一酸化窒素及び水取得工程と、を有し、酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を第２の蒸留装置に供給し、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解して得られる酸素を第１の蒸留装置に還流させることで、原料である一酸化窒素を大量に蒸留する場合において、原料となる一酸化窒素を定期的に大量に補充する必要がなく、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、多くの量の酸素同位体を取得することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の第１の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法を行う際に使用する酸素同位体濃縮装置の概略構成を模式的に示す図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法を行う際に使用する酸素同位体濃縮装置の概略構成を模式的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、図面を参照して本発明を適用した実施の形態について詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、本発明の実施形態の構成を説明するためのものであり、図示される各部の大きさや厚さや寸法等は、実際の酸素同位体濃縮装置の寸法関係とは異なる場合がある。
【００１９】
ここで、本発明の原理及び効果について説明する。
本発明では、濃縮された酸素同位体である１８Ｏ及び／又は１７Ｏを含む水と、該水と比較して１８Ｏ及び／又は１７Ｏの濃度が低いＮＯガス（一酸化窒素）と、を気液接触させることで、下記（２）式に示すように、酸素原子の化学交換反応を行う。
本発明における「化学交換」とは、異種の化学種間、例えば、Ｈ２ＯとＮＯとを気液接触させて、酸素原子（Ｏ）について同位体交換させることをいう。
【００２０】
水中において、酸素同位体の交換反応は、すみやかに行われる。
ＮＯ蒸留（一酸化窒素を原料とする蒸留）を行った際に排出される１８Ｏの濃度が低下した一酸化窒素と、水蒸留（水を原料とする蒸留）または酸素蒸留（酸素を原料とする蒸留）に粗濃縮されたＨ２１８Ｏ（ｌｉｑｕｉｄ）と、を気液接触させて、１８Ｏが増加した一酸化窒素をNO蒸留に戻す。１７Ｏの場合も同様な交換反応を行うことができる。
なお、本発明における「粗濃縮」とは、天然存在比から数%まで酸素同位体を濃縮することをいう。
【００２１】
本発明では、上述した酸素同位体分離プロセス、すなわち、「水蒸留（または酸素蒸留）⇔化学交換反応⇔ＮＯ蒸留」とすることにより、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、多くの量の酸素同位体を取得することができる。
【００２２】
また、酸素同位体分離プロセスの中間に、同位体化学交換反応工程を組み込むことにより、ＮＯ蒸留を行う際の原料として製品として抜き出された一酸化窒素を補充（小流量の一酸化窒素を補充）するだけでよい。
このため、酸素同位体を大量に得るためには原料である一酸化窒素を大量に蒸留する必要があるが、一酸化窒素（原料）を定期的に大量に準備する必要がなくなる。これにより、安全性が確保できる。
【００２３】
（第１の実施の形態）
図１は、本発明の第１の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法を行う際に使用する酸素同位体濃縮装置の概略構成を模式的に示す図である。
始めに、図１を参照して、第１の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法を行う際に使用する酸素同位体濃縮装置１０について説明する。
第１の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１０は、第１の蒸留装置１１と、第２の蒸留装置１２と、水生成部１４と、水分解部１５と、化学交換塔１６と、脱水部１７と、酸素還流経路１８と、水還流経路１９と、水供給経路２０と、を有する。
【００２４】
第１の蒸留装置１１は、酸素（Ｏ２）を原料として蒸留を行う装置であり、第１の蒸留塔群２１と、第１の凝縮器２３と、第１の蒸発器２４と、第２の凝縮器２６と、第２の蒸発器２７と、第３の凝縮器２９と、第３の蒸発器３１と、塔頂ガス経路３４，４２，４９と、還流液経路３５，４５，５２と、供給ガス経路３９，４６，５４と、液経路４３，５１と、を有する。
【００２５】
第１の蒸留塔群２１は、第１ないし第３の蒸留塔２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃがカスケード接続された構成とされている。カスケード接続とは、第１ないし第３の蒸留塔２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃを直列に接続することをいう。
第１の蒸留塔群２１は、原料中のある特定の成分を連続的に濃縮するため、第１の蒸留塔２１Ａで濃縮された特性の成分を第２の蒸留塔２１Ｂで濃縮し、さらに、第２の蒸留塔２１Ｂで濃縮された特性の成分を第３の蒸留塔２１Ｃで濃縮する。この１つの連続した蒸留プロセスをカスケードプロセスという。
【００２６】
原料となる酸素（Ｏ２）が供給される第１の蒸留塔２１Ａは、同位体濃度が低いため、大量の酸素を処理する必要がある。蒸留操作により同位体濃度が上昇するので塔内の酸素処理量は、第２の蒸留塔２１Ｂ、第３の蒸留塔２１Ｃの順で小さくなる。
このため、第１の蒸留塔２１Ａの塔径が最も大きく、第３の蒸留塔２１Ｃの塔径が最も小さい。
【００２７】
なお、図１では、第１の蒸留塔群２１の一例として、３つの蒸留塔（この場合、第１ないし第３の蒸留塔２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃ）で第１の蒸留塔群２１を構成した場合を例に挙げて説明したが、第１の蒸留塔群２１を構成する蒸留塔の数は、これに限定されない。
【００２８】
第１の凝縮器２３は、第１の蒸留塔２１Ａの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路３４に設けられている。第１の凝縮器２３は、還流液経路３５と接続されている。
第１の凝縮器２３は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第１の凝縮器２３は、第１の蒸留塔２１Ａの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、還流液経路３５を介して、第１の蒸留塔２１Ａの上部に戻される。
【００２９】
第１の蒸発器２４は、第１の蒸留塔２１Ａの底部、及び第２の蒸留塔２１Ｂの上部と接続された供給ガス経路３９に設けられている。第１の蒸発器２４は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
第１の蒸発器２４は、第１の蒸留塔２１Ａの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させることで蒸留操作を実現し、この結果、第１の蒸留塔２１Ａの底で１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮される。
図１に示すように、酸素同位体濃縮装置１０が複数の蒸留塔（具体的には、第１ないし第３の蒸留塔２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃ）を含む場合、この段階（１回目の濃縮）では、まだ、十分に１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮されていない。
１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮された酸素は、供給ガス経路３９を介して、第２の蒸留塔２１Ｂの上部に供給される。
【００３０】
第２の凝縮器２６は、第２の蒸留塔２１Ｂの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路４２に設けられている。第２の凝縮器２６は、液経路４３と接続されている。還流液経路４５は、液経路４３から分岐され、第２の蒸留塔２１Ｂの上部と接続されている。
【００３１】
第２の凝縮器２６は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第２の凝縮器２６は、第２の蒸留塔２１Ｂの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、液経路４３及び還流液経路４５を介して、第２の蒸留塔２１Ｂの上部に戻される。
【００３２】
第２の蒸発器２７は、第２の蒸留塔２１Ｂの底部、及び第３の蒸留塔２１Ｃの上部と接続された供給ガス経路４６に設けられている。第２の蒸発器２７は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
第２の蒸発器２７は、第２の蒸留塔２１Ｂの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させることで、上昇ガスを発生させる。これにより、１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮される。
この段階（２回目の濃縮）では、１回目の濃縮後よりも１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮されている。１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮された酸素は、供給ガス経路４６を介して、第３の蒸留塔２１Ｃの上部に供給される。
【００３３】
第３の凝縮器２９は、第３の蒸留塔２１Ｃの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路４９に設けられている。第３の凝縮器２９は、液経路５１と接続されている。還流液経路５２は、液経路５１から分岐され、第３の蒸留塔２１Ｃの上部と接続されている。
【００３４】
第３の凝縮器２９は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第３の凝縮器２９は、第３の蒸留塔２１Ｃの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、液経路５１及び還流液経路５２を介して、第３の蒸留塔２１Ｃの上部に戻される。
【００３５】
第３の蒸発器３１は、第３の蒸留塔２１Ｃの底部、及び第３の蒸留塔２１Ｃの上部と接続された供給ガス経路５４に設けられている。第３の蒸発器３１は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
第３の蒸発器３１は、第３の蒸留塔２１Ｃの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させことで、１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮された上昇ガスを発生させる。
この段階（３回目の濃縮）では、２回目の濃縮後よりも１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮されている。１８Ｏ及び１７Ｏが粗濃縮された酸素は、供給ガス経路５４を介して、水生成部１４に供給される。
上記構成とされた第１の蒸留装置１１を用いて酸素の蒸留を行った際、第１の蒸留塔２１Ａの塔頂部から廃棄成分Ｗ１が排出される。
【００３６】
第２の蒸留装置１２は、一酸化窒素（ＮＯ）を原料として蒸留を行う装置であり、第２の蒸留塔群６１と、熱交換器６３と、還流ガス経路６４と、原料供給経路６６と、第４の凝縮器６８と、第４の蒸発器６９と、第５の凝縮器７２と、第５の蒸発器７３と、塔頂ガス経路７５，８３と、還流液経路７７，８６と、第４の蒸発器６９への液供経路８１と、液経路８４と、第５の蒸発器７３への液供経路８８と、を有する。
【００３７】
第２の蒸留塔群６１は、第４及び第５の蒸留塔６１Ａ，６１Ｂがカスケード接続された構成とされている。つまり、第２の蒸留塔群６１は、原料中のある特定の成分を連続的に濃縮するため、第４の蒸留塔６１Ａで濃縮された特性の成分を第５の蒸留塔６１Ｂで濃縮する。
【００３８】
原料となる一酸化窒素（ＮＯ）が供給される第４の蒸留塔６１Ａは、第５の蒸留塔６１Ｂよりも蒸留負荷が大きい。このため、第４の蒸留塔６１Ａの径塔は、第５の蒸留塔６１Ｂの径塔よりも大きい。
【００３９】
なお、図１では、第２の蒸留塔群６１の一例として、２つの蒸留塔（この場合、第４及び第５の蒸留塔６１Ａ，６１Ｂ）で第２の蒸留塔群６１を構成した場合を例に挙げて説明したが、第２の蒸留塔群６１を構成する蒸留塔の数は、これに限定されない。
【００４０】
熱交換器６３は、排ガスとの熱交換により、化学交換塔１６の常温のガスを第４の蒸留塔６１Ａの温度にする。
還流ガス経路６４は、原料となる一酸化窒素（ＮＯ）が供給される経路であると共に、一酸化窒素を蒸留する際に発生する排ガスである一酸化窒素を化学交換塔１６の底部に供給するための経路である。
【００４１】
原料供給経路６６は、その一端が化学交換塔１６の塔頂部と接続され、他端が第４の蒸留塔６１Ｄの上部と接続されている。原料供給経路６６は、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素を第２の蒸留装置１２を構成する第４の蒸留塔６１Ｄに供給する。
【００４２】
第４の凝縮器６８は、第４の蒸留塔６１Ａの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路７５に設けられている。第４の凝縮器６８は、還流液経路７７と接続されている。
第４の凝縮器６８は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第４の凝縮器６８は、第４の蒸留塔６１Ａの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、還流液経路７７を介して、第４の蒸留塔６１Ａの上部に戻される。
【００４３】
第４の蒸発器６９は、第４の蒸留塔６１Ａの底部、及び第５の蒸留塔６１Ｂの上部と接続された供給ガス経路８１に設けられている。第４の蒸発器６９は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
【００４４】
第４の蒸発器６９は、第４の蒸留塔６１Ａの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させることで、上昇ガスを発生させる。これにより、第４の蒸留塔６１Ａの底において、酸素同位体（１８Ｏ及び／又は１７Ｏ）の濃度が高められる。
酸素同位体（１８Ｏ及び／又は１７Ｏ）が濃縮された一酸化窒素（ＮＯ）は、供給ガス経路８１を介して、第５の蒸留塔６１Ｂの上部に供給される。
【００４５】
第５の凝縮器７２は、第５の蒸留塔６１Ｂの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路８３に設けられている。第５の凝縮器７２は、液経路８４と接続されている。還流液経路８６は、液経路８４から分岐され、第５の蒸留塔６１Ｂの上部と接続されている。
【００４６】
第５の凝縮器７２は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第５の凝縮器７２は、第５の蒸留塔６１Ｂの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、液経路８４及び還流液経路８６を介して、第５の蒸留塔６１Ｂの上部に戻される。
【００４７】
第５の蒸発器７３は、第５の蒸留塔６１Ｂの底部と接続された供給ガス経路８８に設けられている。第５の蒸発器７３は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
第５の蒸発器７３は、第５の蒸留塔６１Ｂの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させることで、上昇ガスを発生させる。この結果、製品である一酸化窒素（Ｎ１８Ｏ及び／又はＮ１７Ｏ（ｇａｓ））が濃縮する。
【００４８】
水生成部１４は、水供給経路２０を介して、化学交換塔１６の上部と接続されている。水生成部１４は、供給ガス経路５４を介して、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された酸素に水素を添加し，反応させて水にする。
水生成部１４では、例えば、水素燃料電池を用いて、酸素同位体が粗濃縮された酸素と水素とを反応させることで水を取得してもよい。該水は、水供給経路２０を介して、化学交換塔１６の上部に供給される。
【００４９】
水分解部１５は、酸素還流経路１８及び水還流経路１９と接続されている。水分解部１５には、水還流経路１９を介して、化学交換塔１６の底部から酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水が供給される。
水分解部１５では、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解する。このとき、水生成部１４において水素燃料電池を用いた際に発生する電気を用いて、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解する。
水分解部１５は、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解した際に得られる酸素を、酸素還流経路１８を介して、第１の蒸留装置１１を構成する第３の蒸留塔２１Ｃに供給する。
【００５０】
化学交換塔１６は、第１の蒸留装置１１と第２の蒸留装置１２との間に配置されている。化学交換塔１６の塔頂部は、原料用ガス供給経路６６と接続されている。化学交換塔１６の上部は、水供給経路２０と接続されている。化学交換塔１６の底部は、還流ガス経路６４と接続されている。
化学交換塔１６には、水供給経路２０を介して、水が供給されると共に、還流ガス経路６４を介して、第２の蒸留装置１２から排出された一酸化窒素が供給される。
【００５１】
化学交換塔１６では、水供給経路２０を介して供給された水と、第２の蒸留装置１２から排出された一酸化窒素と、を化学交換させることで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を取得する。
【００５２】
脱水部１７は、化学交換塔１６と熱交換器６３との間に位置する原料供給経路６６に設けられている。脱水部１７は、化学交換後の一酸化窒素ガスに含まれる水分を除去する機能を有する。
【００５３】
酸素還流経路１８は、その一端が水分解部１５と接続されており、他端が第１の蒸留装置１１を構成する第３の蒸留塔２１Ｃの下部と接続されている。
酸素還流経路１８は、水分解部１５により、水から分離された酸素（具体的には、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を電気分解して得られる酸素）を第１の蒸留装置１１を構成に還流させる。
【００５４】
水還流経路１９は、その一端が化学交換塔１６の下端と接続されており、他端が水分解部１５の底部と接続されている。水還流経路１９は、化学交換塔１６の底部から酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を抜き出し、該水を水分解部１５の底部に供給する。
【００５５】
水供給経路２０は、その一端が水生成部１４と接続されており、他端が化学交換塔１６の上部と接続されている。水供給経路２０は、水生成部１４において生成された水を化学交換塔１６の上部に供給するための経路である。
【００５６】
上記構成とされた酸素同位体濃縮装置１０では、第５の蒸留塔６１Ｂの中間から製品であるＮ１７Ｏを取り出し、第５の蒸留塔６１Ｂの底部から製品であるＮ１８Ｏを取り出すことも可能である。
なお、図１では、一例として、Ｎ１８Ｏの取り出しラインを図示している。
【００５７】
次に、図１を参照して、図１に示す酸素同位体濃縮装置１０を用いた第１の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法について説明する。
始めに、第１の蒸留装置１１を用いて、原料である酸素を蒸留することで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された酸素を取得する。
【００５８】
具体的には、第１の蒸留塔２１Ａに原料となる酸素を供給し、第１ないし第３の蒸留塔２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃがカスケード接続された第１の蒸留塔群２１を用いて、原料である酸素を蒸留する。これにより、酸素同位体が粗濃縮された酸素が生成される。酸素同位体が粗濃縮された酸素は、水生成部１４に供給される。
【００５９】
次いで、水生成部１４において、酸素同位体が粗濃縮された酸素に水素を添加することで、水を取得する。
このとき、水生成部１４では、例えば、水素燃料電池を用いて、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された酸素と水素とを反応させることで水を取得するとよい。これにより、水分解部１５において、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解する際の電気として、上記水素燃料電池を用いて、酸素同位体が粗濃縮された酸素と水素とを反応させた際に発生する電気を用いることができる。
また、水生成部１４により生成された水は、水供給経路２０を介して、化学交換塔１６の上部に供給される。
【００６０】
次いで、第２の蒸留装置１２を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留することで、製品である一酸化窒素（具体的には、Ｎ１７Ｏ及びＮ１８Ｏを）を生成する。
具体的には、第４の蒸留塔６１Ａに原料となる一酸化窒素を供給し、第４及び第５の蒸留塔６１Ａ，６１Ｂがカスケード接続された第２の蒸留塔群６１を用いて、一酸化窒素を蒸留する。
第２の蒸留装置１２から排出された一酸化窒素は、化学交換塔１６の底部に供給される。
【００６１】
次いで、化学交換塔１６において、水供給経路２０を介して供給された水と、第２の蒸留装置１２から排出された一酸化窒素と、を化学交換させることで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を取得する。
なお、上記「化学交換」とは、異種の化学種間、例えば、Ｈ２ＯとＮＯとを気液接触させて、酸素原子（Ｏ）について同位体交換させることをいう。
【００６２】
その後、化学交換塔１６で生成され、かつ酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素は、脱水部１７、熱交換器６３、及び原料供給経路６６を介して、第４の蒸留塔６１Ａの上部に供給される。
また、化学交換塔１６で生成し、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水は、水還流経路１９を介して、水分解部１５の底部に供給される。
【００６３】
次いで、水分解部１５では、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を電気分解する。このとき、水生成部１４において水素燃料電池を用いた際に発生する電気を用いて、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解する。
水分解部１５は、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解した際に得られる酸素を、酸素還流経路１８を介して、第１の蒸留装置１１を構成する第３の蒸留塔２１Ｃに供給する。
【００６４】
第１の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法によれば、第１の蒸留装置１１を用いて、原料である酸素を蒸留することで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された酸素を取得する工程と、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された酸素に水素を添加することで、水を取得する工程と、第２の蒸留装置１２を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留した際に排出され、かつ酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）濃度が低下した一酸化窒素を取得する工程と、水と排出された一酸化窒素とを化学交換させることで、酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体の濃度が低下した水を取得する一酸化窒素及び水取得工程と、を有し、酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を第２の蒸留装置１２に供給し、酸素同位体の濃度が低下した水を電気分解して得られる酸素を第１の蒸留装置１１に還流させることにより、原料である一酸化窒素を大量に蒸留する場合において、原料となる一酸化窒素を定期的に大量に補充する必要がなく、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、多くの量の酸素同位体を取得することができる。
【００６５】
（第２の実施の形態）
図２は、本発明の第２の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法を行う際に使用する酸素同位体濃縮装置の概略構成を模式的に示す図である。図２において、図１に示す第１の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１０と同一構成部分には、同一符号を付す。
【００６６】
始めに、図２を参照して、第２の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法を行う際に使用する酸素同位体濃縮装置１００について説明する。
第２の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１００は、第１の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１０に設けられた第１の蒸留装置１１に替えて第１の蒸留装置１０１を設けると共に、酸素同位体濃縮装置１０を構成する水生成部１４、水分解部１５、酸素還流経路１８、及び水供給経路２０を構成要素から除き、さらに、水還流経路１０３を設けたこと以外は、酸素同位体濃縮装置１０と同様に構成される。
【００６７】
第１の蒸留装置１０１は、水（Ｈ２Ｏ）を原料として蒸留を行う装置であり、第１の蒸留塔群１０５と、第１の凝縮器１０８と、第１の蒸発器１０９と、第２の凝縮器１１２と、第２の蒸発器１１３と、第３の凝縮器１１５と、第３の蒸発器１１６と、塔頂ガス経路１１８，１２５，１３２と、還流液経路１１９，１２８，１３５と、供給ガス経路１２３，１２９，１３６と、液経路１２６，１３３と、を有する。
【００６８】
第１の蒸留塔群１０５は、第１ないし第３の蒸留塔１０５Ａ，１０５Ｂ，１０５Ｃがカスケード接続された構成とされている。第１の蒸留塔群１０５は、原料中のある特定の成分を連続的に濃縮するため、第１の蒸留塔１０５Ａで濃縮された特性の成分を第２の蒸留塔１０５Ｂで濃縮し、さらに、第２の蒸留塔１０５Ｂで濃縮された特性の成分を第３の蒸留塔１０５Ｃで濃縮する。
【００６９】
原料となる水（Ｈ２Ｏ）が供給される第１の蒸留塔１０５Ａは，同位体濃度が低いため大量の水を処理する必要がある。蒸留操作により同位体濃度が上昇するので塔内の水処理量は、第２の蒸留塔１０５Ｂ、第３の蒸留塔１０５Ｃの順で小さくなる。このため、第１の蒸留塔１０５ａの塔径が最も大きく、第３の蒸留塔１０５Ｃの塔径が最も小さい。
【００７０】
なお、図２では、第１の蒸留塔群１０５の一例として、３つの蒸留塔（この場合、第１ないし第３の蒸留塔１０５Ａ，１０５Ｂ，１０５Ｃ）で第１の蒸留塔群１０５を構成した場合を例に挙げて説明したが、第１の蒸留塔群１０５を構成する蒸留塔の数は、これに限定されない。
【００７１】
第１の凝縮器１０８は、第１の蒸留塔１０５Ａの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路１１８に設けられている。第１の凝縮器１０８は、還流液経路１１９と接続されている。
第１の凝縮器１０８は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第１の凝縮器１０８は、第１の蒸留塔１０５Ａの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、還流液経路１１９を介して、第１の蒸留塔１０５Ａの上部に戻される。
【００７２】
第１の蒸発器１０９は、第１の蒸留塔１０５Ａの底部、及び第２の蒸留塔１０５Ｂの上部と接続された供給ガス経路１２３に設けられている。第１の蒸発器１０９は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
第１の蒸発器１０９は、第１の蒸留塔１０５Ａの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させることで、１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮された水を取得する。この段階（１回目の濃縮）では、まだ、十分に１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮されていない。１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮された水は、供給ガス経路１２３を介して、第２の蒸留塔１０５Ｂの上部に供給される。
【００７３】
第２の凝縮器１１２は、第２の蒸留塔１０５Ｂの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路１２５に設けられている。第２の凝縮器１１２は、液経路１２６と接続されている。還流液経路１２８は、液経路１２６から分岐され、第２の蒸留塔１０５Ｂの上部と接続されている。
【００７４】
第２の凝縮器１１２は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第２の凝縮器１１２は、第２の蒸留塔１０５Ｂの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、液経路１２６及び還流液経路１２８を介して、第２の蒸留塔１０５Ｂの上部に戻される。
【００７５】
第２の蒸発器１１３は、第２の蒸留塔１０５Ｂの底部、及び第３の蒸留塔１０５Ｃの上部と接続された供給ガス経路１２９に設けられている。第２の蒸発器１１３は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
第２の蒸発器１１３は、第２の蒸留塔１０５Ｂの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させることで、１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮された水を取得する。この段階（２回目の濃縮）では、１回目の濃縮後よりも１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮されている。１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮された水は、供給ガス経路１２９を介して、第３の蒸留塔１０５Ｃの上部に供給される。
【００７６】
第３の凝縮器１１５は、第３の蒸留塔１０５Ｃの塔頂部と接続され、かつガスを輸送する塔頂ガス経路１３２に設けられている。第３の凝縮器１１５は、液経路１３３と接続されている。還流液経路１３５は、液経路１３３から分岐され、第３の蒸留塔１０５Ｃの上部と接続されている。
【００７７】
第３の凝縮器１１５は、熱媒体流体が通過する経路を有する。第３の凝縮器１１５は、第３の蒸留塔１０５Ｃの塔頂部から導出されたガスを熱媒体流体と熱交換させることにより、該ガスを冷却し液化させる。液化された凝縮液は、液経路１３３及び還流液経路１３５を介して、第３の蒸留塔１０５Ｃの上部に戻される。
【００７８】
第３の蒸発器１１６は、第３の蒸留塔１０５Ｃの底部、及び第３の蒸留塔１０５Ｃの上部と接続された供給ガス経路１３６に設けられている。第３の蒸発器１１６は、熱媒体流体が通過する経路を有する。
第３の蒸発器１１６は、第３の蒸留塔１０５Ｃの底部から導出した液を熱媒体流体と熱交換させ、該液を加熱して気化させことで、１８Ｏ及び１７Ｏが粗濃縮された水を取得する。この段階（３回目の濃縮）では、２回目の濃縮後よりも１８Ｏ及び１７Ｏが濃縮されている。１８Ｏ及び１７Ｏが粗濃縮された水は、供給ガス経路１３６を介して、化学交換塔１６に供給される。
上記構成とされた第１の蒸留装置１０１を用いて、水の蒸留を行うことで、第１の蒸留塔１０５Ａの塔頂部から廃棄成分Ｗ２が排出される。
【００７９】
水還流経路１０３は、その一端が化学交換塔１６の下端と接続されており、他端が第３の蒸留塔１０５Ｃの下部と接続されている。水還流経路１０３は、化学交換塔１６の下端から酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を抜き出すと共に、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を第３の蒸留塔１０５Ｃの下部に供給する。
【００８０】
上記構成とされた第２の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１００は、水を直接化学交換することが可能となるので、第１の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１０では必要であった水生成部１４及び水分解部１５が不要となる。
このため、第２の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１００は、第１の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１０と比較して簡便な構成とすることができる。
【００８１】
なお、第２の蒸留装置１２に供給される一酸化窒素の酸素同位体（１７Ｏ、１８Ｏ）濃度は、第１の実施の形態の場合と略同じ濃度にすることができる。
なぜなら、水の同位体の相対揮発度と酸素の同位体の相対揮発度（例えば、Ｈ２１８Ｏ／Ｈ２１６Ｏと１６Ｏ１８Ｏ／１６Ｏ１６Ｏ）とがほとんど変わらないため、化学交換塔１６に供給される水の酸素同位体濃度は、第１の実施の形態において、第２の蒸留装置１２から導出された酸素に水素を添加して得た水の酸素同位体濃度と、略同じ濃度とすることができるためである。
【００８２】
次に、図２を参照して、図２に示す酸素同位体濃縮装置１００を用いた第２の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法について説明する。
始めに、第１の蒸留装置１０１を用いて、原料である水を蒸留することで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された水を取得する。
【００８３】
具体的には、第１の蒸留塔１０５Ａに原料となる水を供給し、第１ないし第３の蒸留塔１０５Ａ，１０５Ｂ，１０５Ｃがカスケード接続された第１の蒸留塔群１０５を用いて、原料である水を蒸留する。これにより、酸素同位体が粗濃縮された水が生成される。酸素同位体が粗濃縮された水は、供給ガス経路１３６を介して、化学交換塔１６の上部に供給される。
【００８４】
次いで、第２の蒸留装置１２を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留することで、製品である一酸化窒素（具体的には、Ｎ１７Ｏ及び／又はＮ１８Ｏを）を生成する。
具体的には、第４の蒸留塔６１Ａに原料となる一酸化窒素を供給し、第４及び第５の蒸留塔６１Ａ，６１Ｂがカスケード接続された第２の蒸留塔群６１を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留する。
第２の蒸留装置１２から排出された一酸化窒素は、化学交換塔１６の底部に供給される。
【００８５】
次いで、化学交換塔１６において、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された水と、第２の蒸留装置１２から排出された一酸化窒素と、を化学交換させることで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を取得する。
なお、上記「化学交換」とは、異種の化学種間、例えば、Ｈ２ＯとＮＯとを気液接触させて、酸素原子（Ｏ）について同位体交換させることをいう。
【００８６】
その後、化学交換塔１６で生成され、かつ酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素は、脱水部１７、熱交換器６３、及び原料供給経路６６を介して、第４の蒸留塔６１Ａの上部に供給される。
また、化学交換塔１６で生成され、かつ酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水は、水還流経路１０３を介して、第３の蒸留塔１０５Ｃの下部に供給される。
【００８７】
第２の実施の形態の酸素同位体の濃縮方法によれば、第１の蒸留装置１０１を用いて、原料である水を蒸留することで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）を含む水分子が粗濃縮された水を取得する工程と、第２の蒸留装置１２を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留した際に排出される一酸化窒素を取得する工程と、粗濃縮された水と排出された一酸化窒素とを化学交換させることで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を取得する工程と、を有し、酸素同位体の濃度が高められた一酸化窒素を第２の蒸留装置１２に供給し、酸素同位体の濃度が低下した水を第１の蒸留装置１０１に還流させることにより、原料である一酸化窒素を大量に蒸留する場合において、原料となる一酸化窒素を定期的に大量に補充する必要がなく、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、多くの量の酸素同位体を取得することができる。
【００８８】
以上、本発明の好ましい実施の形態について詳述したが、本発明はかかる特定の実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。
【００８９】
（実施例）
実施例では、図１に示す第１の実施の形態の酸素同位体濃縮装置１０を用いて、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）を濃縮した。
実施例では、製品である一酸化窒素（Ｎ１７Ｏ）に含まれる１７Ｏの含有率が１０ａｔｏｍ％以上、製品である一酸化窒素（Ｎ１８Ｏ）に含まれる１８Ｏの含有率が９８ａｔｏｍ％以上とした。
また、１７Ｏを濃縮した水を１年間に５トン生産する場合を想定して、酸素同位体の濃縮方法のプロセスを構築した。
【００９０】
以下、実施例の酸素同位体の濃縮方法について説明する。
始めに、第１の蒸留塔２１Ａに原料となる酸素（供給量；５５００Ｎｍ３／ｈ）を供給し、第１ないし第３の蒸留塔２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃがカスケード接続された第１の蒸留塔群２１を用いて、原料である酸素を蒸留して、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）を濃縮することで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）が粗濃縮された酸素を生成した。
このとき、第３の蒸留塔２１Ｃの底部における１７Ｏ及び１８Ｏの濃度を求めたところ、１７Ｏの濃度が２．２３ａｔｏｍ％であり、１８Ｏの濃度が２６．１ａｔｏｍ％であった。
このとき得られた製品である酸素同位体が濃縮した一酸化窒素の生産速度は、５８０ＮＬ／ｈであった。
その後、酸素同位体が粗濃縮された酸素を水生成部１４に供給した。
【００９１】
次いで、水生成部１４において、酸素同位体が粗濃縮された酸素に水素を添加することで、水を取得し、生成した水を、水供給経路２０を介して、化学交換塔１６の上部に供給した。
【００９２】
次いで、第２の蒸留装置１２を用いて、原料である一酸化窒素を蒸留することで、製品である一酸化窒素（具体的には、Ｎ１７Ｏ及び／又はＮ１８Ｏを）を生成する。
【００９３】
次いで、化学交換塔１６において、水供給経路２０を介して供給された水と、一酸化窒素（具体的には、排ガスである一酸化窒素（８２Ｌ／ｈ）と、排ガスではない一酸化炭素（３５ＮＬ／ｈ）と、を混合させた一酸化窒素）と、を化学交換させることで、酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が高められた一酸化窒素、及び酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を取得した。
この化学交換後、Ｎ１７Ｏに含まれる１７Ｏの濃度を求めたところ、２ａｔｏｍ%であった。また、Ｎ１８Ｏに含まれるＯ１８の濃度を求めたところ、２３．６ａｔｏｍ%であった。
【００９４】
これらを段数が３００の第２の蒸留装置１２に供給した。そして、蒸留塔の中間位置で、製品であるＮ１７Ｏを取り出し、蒸留塔の底部で、製品であるＮ１８Ｏを取り出した。
なお、最終製品となる水−１７Ｏ（Ｈ２１７Ｏ）の生産量が１年間に５トンの場合、水−１８Ｏの１年間の生産量は、１０トンとなる。
【００９５】
次いで、化学交換後に得られる酸素同位体（１８Ｏ及び１７Ｏ）の濃度が低下した水を電気分解し、該電気分解により得られた酸素を第１の蒸留装置１１に供給した。このとき、酸素に含まれる酸素同位体の濃度は、１７Ｏが０．８ａｔｏｍ％であり、１８Ｏが２．６ａｔｏｍ％であった。
【００９６】
このように、水を電気分解させることで発生する酸素を第１の蒸留装置１１に供給させることにより、酸素同位体の回収が可能となるので、原料の濃縮のためのエネルギーの無駄なく、酸素同位体の生産が可能となる。
なお、酸素同位体の生産量を同一の条件とし、全てを第２の蒸留装置１２で実施する場合には、段数１２００段（言い換えれば、カスケード接続された１２００個の蒸留塔）とされた蒸留装置、１６００Ｎｍ３／ｈの供給速度で原料を供給することが必要となる。蒸留塔内の液体ホールドアップを考慮すると大量の一酸化窒素を使用することになる。
【００９７】
よって、実施例の結果から、一酸化窒素の供給量を大幅に少なくすることが可能となるので、原料として準備する一酸化窒素の量を大幅に少なくすることができる。
また、第２の蒸留装置１２を構成する蒸留塔の塔径を小さくすることが可能となるため、第２の蒸留装置１２の液体ＮＯホールドアップは、NOのみで蒸留濃縮する装置と比較して、１０分の１程度にすることができる。
【産業上の利用可能性】
【００９８】
本発明は、原料である一酸化窒素を大量に蒸留する場合において、原料となる一酸化窒素を定期的に大量に補充する必要がなく、少ない液体ＮＯホールドアップ量で、酸素同位体の分離効率を低下させることなく、酸素同位体を濃縮させることの可能な酸素同位体の濃縮方法に適用できる。
【符号の説明】
【００９９】
１０，１００…酸素同位体濃縮装置、１１，１０１…第１の蒸留装置、１２…第２の蒸留装置、１４…水生成部、１５…水分解部、１６…化学交換塔、１７…脱水部、１８…酸素還流経路、１９…水還流経路、２０…水供給経路、２１，１０５…第１の蒸留塔群、２１Ａ，１０５Ａ…第１の蒸留塔、２１Ｂ，１０５Ｂ…第２の蒸留塔、２１Ｃ，１０５Ｃ…第３の蒸留塔、２３，１０８…第１の凝縮器、２４，１０９…第１の蒸発器、２６，１１２…第２の凝縮器、２７，１１３…第２の蒸発器、２９，１１５…第３の凝縮器、３１，１１６…第３の蒸発器、３４，４２，４９，７５，８３，１１８，１２５，１３２…塔頂ガス経路、３５，４５，５２，７７，８６，１１９，１２８，１３５…還流液経路、３９，４６，５４，１２３，１２９，１３６…供給ガス経路、４３，５１，８４，１２６，１３３…液経路、６１…第２の蒸留塔群、６１Ａ…第４の蒸留塔、６１Ｂ…第５の蒸留塔、６３…熱交換器、６４…還流ガス経路、６６…原料供給経路、６８…第４の凝縮器、６９…第４の蒸発器、７２…第５の凝縮器、７３…第５の蒸発器、８１，８８…液供給経路、１０３…水還流経路、Ｗ１，Ｗ２…廃棄成分
【図１】
2014079721.tif 000004
【図２】
2014079721.tif 000005