(57)【要約】【課題】打錠性が良好であり、スティッキング等の打錠障害を起こし難く、吸湿耐性が良好で、経時的に外観変化や割れが起こらず、錠剤製造時の品質を良好に維持しうる錠剤用粉粒体及び錠剤を提供する。【解決手段】本発明の錠剤用粉粒体は、吸湿性成分（Ａ）１〜４０質量％と、多孔質賦形剤（Ｂ）４０〜９４質量％と、固体油脂（Ｃ）５〜２０質量％とを、（Ａ）〜（Ｃ）成分が総量で１００質量％となるように含み、（Ａ）成分を担持した（Ｂ）成分からなる担持体の表面に、（Ｃ）成分の被覆層を有する、平均粒子径が５０〜５００μｍであることを特徴とする。食品、医薬、医薬部外品の錠剤製造に有用である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
吸湿性成分（Ａ）１〜４０質量％と、多孔質賦形剤（Ｂ）４０〜９４質量％と、固体油脂（Ｃ）５〜２０質量％とを、（Ａ）〜（Ｃ）成分が総量で１００質量％となるように含み、（Ａ）成分を担持した（Ｂ）成分からなる担持体の表面に、（Ｃ）成分の被覆層を有する、平均粒子径が５０〜５００μｍである錠剤用粉粒体。
【請求項２】
吸湿性成分（Ａ）が、４０℃、７５％ＲＨ、２４時間保存下での吸湿率が５〜３５％である請求項１に記載の錠剤用粉粒体。
【請求項３】
吸湿性成分（Ａ）がα−ＧＰＣ、プロリン、カルニチン、カルニチン酒石酸塩からなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項１又は２に記載の錠剤用粉粒体。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の錠剤用粉粒体を打錠成形してなる錠剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、吸湿性成分を含有する粉粒体、およびこれを打錠成形してなる錠剤に関する。より詳しくは、健康食品、医薬品、医薬部外品へ使用される吸湿性成分を含有し、吸湿による打錠障害や経時的な錠剤の外観変化、割れを抑えることができる錠剤用粉粒体および錠剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、国民の健康志向の高まり、特に食を通じた健康づくりへの関心の高まりから、栄養素の補給だけでなく、美容・美肌など幅広い目的から、サプリメント（栄養補助食品）の使用が浸透している。同時に、サプリメント使用についての消費者意識も高まり、供給側に対しては、品質の高い形で、適正量を摂取できることが求められることがより一層強くなっている。
サプリメントの剤形には、顆粒剤、カプセル剤、錠剤などがある。中でも錠剤は打錠成形されているため、顆粒剤、カプセル剤よりも飲みやすいこと、また高価で貴重な栄養成分に対しての付帯的な製造コストを抑えられることから、需要が高まっている。
しかし、栄養成分や栄養機能成分は生体への適合性が高いという化学的性質を有しているために、これら成分の中には、吸湿性が高いものも少なくない。これらの吸湿性成分の粉末は、打錠成形して錠剤とする際に問題が生じやすい。例えば、α−ＧＰＣ（Ｌ−α−グリセリンホスホリルコリン）、Ｌ−プロリン、Ｌ−カルニチン等の成分は吸湿性が高いために打錠時に臼・杵に付着し、錠剤とする際に、帽子状に剥離するキャッピングや錠剤の表面に凹みや傷が生じるスティッキング等の打錠障害を起こしやすかったり、錠剤化することができても経時的に外観変化や割れが起こり、品質低下をもたらしたりすることが問題とされている。
【０００３】
上記課題を解決する方法として、特許文献１には、カルニチン等の吸湿性成分と硬化油、マンニトールを組み合わせて錠剤へ配合する方法が開示されている。この方法では、打錠障害を抑えることができるが、錠剤とした際における、吸湿性成分が空気中の水分により吸湿しやすいため、経時的な外観変化や割れは抑えることができない。
また、特許文献２にはカルニチンを吸着性物質に吸着させた固形物を錠剤へ配合する方法が開示されている。しかし、吸湿性成分を吸着性物質に吸着させるだけでは、吸湿防止効果が弱いため、打錠障害は抑えることができるが、錠剤とした際における、外観変化や割れを抑えることができない。
このように、吸湿性の高い成分に対して、打錠時の打錠障害、錠剤とした際における外観変化や割れを十分に抑えることができる技術はこれまでに無く、これらの課題を解決しうる錠剤用粉粒体が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−２０８０４３号公報
【特許文献２】特開平８−１２５６９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の課題は、吸湿性が高い成分を含有しながら、打錠性が良好であり、スティッキング等の打錠障害を起こし難く、吸湿耐性が良好で、経時的に外観変化や割れが起こらず、錠剤製造時の品質を良好に維持しうる錠剤用粉粒体を提供することにある。
本発明の別の課題は、吸湿性が高い成分を含有しながら、経時的な外観変化や割れが十分抑制された錠剤を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、吸湿性成分を粉粒体から打錠成形して錠剤を得るに当たり、特定範囲の吸湿性を有する吸湿性成分を、特定の種類の賦形剤に担持させ、さらにその担持体の表面を固体油脂によって被覆して特定範囲の粒子径とした粉粒体を用いることによって、上記の課題を解決しうることの知見を得、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明によれば、吸湿性成分（Ａ）１〜４０質量％と、多孔質賦形剤（Ｂ）４０〜９４質量％と、固体油脂（Ｃ）５〜２０質量％とを、（Ａ）〜（Ｃ）成分が総量で１００質量％となるように含み、（Ａ）成分を担持した（Ｂ）成分からなる担持体の表面に、（Ｃ）成分の被覆層を有する、平均粒子径が５０〜５００μｍである錠剤用粉粒体（以下、本発明の粉粒体と略すことがある）が提供される。
また本発明によれば、本発明の粉粒体を打錠成形してなる錠剤が提供される。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の錠剤用粉粒体は、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分を特定割合で含み、特定構造の特定範囲の粒径を有するので、打錠する際に、キャッピングやスティッキング等の打錠障害を抑制することができる。本発明の錠剤は、本発明の粉粒体を用いるので、吸湿性が抑制され、経時的な外観変化や割れを抑えることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】実施例２−３で製造した錠剤を、４０℃、７５％ＲＨ条件下で１ヶ月保存した後の錠剤写真の写しである。
【図２】実施例２−７で製造した錠剤を、４０℃、７５％ＲＨ条件下で１ヶ月保存した後の錠剤写真の写しである。
【図３】比較例２−３で製造した錠剤を、４０℃、７５％ＲＨ条件下で１ヶ月保存した後の錠剤写真の写しである。
【図４】比較例２−４で製造した錠剤を、４０℃、７５％ＲＨ条件下で１ヶ月保存した後の錠剤写真の写しである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明を更に詳細に説明する。
本発明の粉粒体は、吸湿性成分（Ａ）と、特定の多孔質賦形剤（Ｂ）と、固体油脂（Ｃ）とを、特定割合で含み、特定構造と特定の粒径範囲とを有する、打錠適正に優れた錠剤用粉粒体である。
【００１１】
吸湿性成分（Ａ）
本発明において吸湿性成分（Ａ）は、大気中の水蒸気を捉える性質を有する成分であって、通常、４０℃、７５％ＲＨ条件下で２４時間保存した際の吸湿率が５％〜３５％の成分をいう。吸湿性成分（Ａ）は、打錠時にスティッキング等の打錠障害を起こしやすく、また得られる錠剤は、経時的に外観変化や割れを起こしやすい成分である。
（Ａ）成分としては、例えば、α−ＧＰＣ、プロリン、カルニチン、カルニチン酒石酸塩が挙げられ、これらは一般的に市販されているものを使用することができる。特に、本発明の効果がより発揮され易い（Ａ）成分としては、α−ＧＰＣが挙げられる。
本発明の粉粒体において、（Ａ）成分の含有割合は、（Ａ）〜（Ｃ）成分の総量１００質量％中、１〜４０質量％、好ましくは１０〜３５質量％である。１質量％未満の場合は、錠剤とした際の１粒あたりの有効成分が少なくなり、摂取粒数を多くする必要が生じる。４０質量％を越える場合は、本発明の粉粒体を錠剤とした際に、経時的に外観変化が起こりやすくなるおそれがある。
【００１２】
多孔質賦形剤（Ｂ）
本発明において多孔質賦形剤（Ｂ）は、細孔ないし空隙を有して浸液可能な賦形剤をいう。より具体的には、浸液性の指標としての吸油量が１．０ｍＬ／ｇ以上の多孔質賦形剤であることが好ましい。該吸油量は、吸油量測定法（ＪＩＳ Ｋ５１０１−１３−２：２００４）に準じて測定して得られる吸油量を指す。
（Ｂ）成分としては、例えば、結晶セルロース、粉末セルロース、デンプン、微粒二酸化ケイ素を挙げることができ、これらは市販品を使用することができる。市販品としては、商品名「セオラスＵＦ−Ｆ７１１」（結晶セルロース：旭化成ケミカルズ（株）製）、商品名「ＫＣフロックＷ−２００Ｇ」（粉末セルロース：日本製紙ケミカル（株）製）、商品名「ＰＣＳ−ＦＣ５０」（デンプン：旭化成ケミカルズ（株）製）、商品名「サイロページ７２０」（微粒二酸化ケイ素：富士シリシア化学（株）製）が挙げられる。これらは１種類を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いても良い。ただし、微粒二酸化ケイ素に関しては、食品に対して２％の使用制限があるため、他の賦形剤と組み合わせて使用することが好ましい。
本発明の粉粒体において、（Ａ）成分の含有割合は、（Ａ）〜（Ｃ）成分の総量１００質量％中、４０〜９４質量％である。４０質量％未満の場合は、本発明の粉粒体を錠剤とした際に、経時的に外観変化が起こりやすくなるおそれがある。
【００１３】
固体油脂（Ｃ）
本発明に用いる固体油脂（Ｃ）は、融点５０〜８０℃の常温で固体である固体油脂を好ましく用いることができる。
（Ｃ）成分としては、例えば、豚脂、魚油等の動物性油脂、ナタネ油、大豆油、パーム油、ヤシ油、エゴマ油、ゴマ油、アマニ油等の植物性油脂、脂肪酸エステル、ワックス、ろう、高級アルコール等の硬化物が挙げられる。これらの油脂は１種類を単独で用いても、２種類以上を組み合わせても良い。
本発明の粉粒体において、（Ｃ）成分の含有割合は、（Ａ）〜（Ｃ）成分の総量１００質量％中、５〜２０質量％である。５質量％未満の場合は、吸湿を防止する効果が弱くなり、本発明の粉粒体を錠剤とした際に、経時的に外観変化が起こりやすくなるおそれがある。一方、２０質量％を超える場合は、錠剤の崩壊時間の遅延を起こすおそれがある。
【００１４】
錠剤用粉粒体
本発明の粉粒体は、（Ａ）成分を担持した（Ｂ）成分からなる担持体の表面に、（Ｃ）成分の被覆層が形成された構造を有する。このような構造により、本発明の粉粒体は、空気中の水分による吸湿が抑制され、スティッキング等の打錠障害を防止することができる。
本発明の粉粒体の平均粒子径は、５０〜５００μｍ、好ましくは８０〜３００μｍである。５００μｍを超える場合は、打錠時の打錠成形性が悪くなり、錠剤が帽子状に剥離するキャッピング等の打錠障害が起きやすくなる。
前記平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。
【００１５】
錠剤用粉粒体の製造方法
本発明の粉粒体の製造方法は、上記構造及び平均粒径とすることができれば特に限定されない。例えば、吸湿性成分（Ａ）を水または水含有エタノール等の溶媒に溶解し、多孔質賦形剤（Ｂ）に対し担持させ、溶媒を除去した後に、得られた担持体の表面を固体油脂（Ｃ）により被覆する方法が挙げられる。
前記担持及び溶媒を除去する方法は特に限定されない。例えば、吸湿性成分（Ａ）の溶液と多孔質賦形剤（Ｂ）を攪拌機または混合機にて混合した後、真空凍結乾燥機により溶媒を揮散する方法、スプレードライヤーにより混合物を噴霧・乾燥させる方法、流動層造粒機により吸湿性成分（Ａ）の溶液を多孔質賦形剤（Ｂ）に対し噴霧し担持させた後、乾燥させる方法が挙げられる。
担持体表面の固体油脂（Ｃ）による被覆方法は特に限定されない。例えば、固体油脂（Ｃ）を溶融して担持体に噴霧する方法、粉末状の固体油脂（Ｃ）を、担持体表面に接触・衝突させる方法が挙げられる。
【００１６】
錠剤
本発明の錠剤は、本発明の粉粒体を打錠成形してなるもので、保存中の吸湿が抑えられるため、経時的な外観変化や割れを防止することができる。
本発明の錠剤には、本発明の粉粒体の他に、必要により、例えば、賦形剤、崩壊剤、滑沢剤を配合することができる。また、他の有効成分を配合しても良い。
賦形剤としては、例えば、デンプン、デキストリン、乳糖、糖アルコール、結晶セルロース、粉末セルロースが挙げられる。
崩壊剤としては、例えば、寒天、アルファー化澱粉、クロスポビドン、カルメロース、低置換度ヒドロキシプロピルセルロースが挙げられる。
滑沢剤としては、例えば、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ショ糖脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステルが挙げられる。
他の有効成分については特に限定されず、適宜、目的に応じて選択することができる。
【００１７】
錠剤の製造方法
本発明において錠剤の製造方法は特に限定されない。例えば、本発明の粉粒体と、賦形剤、崩壊剤、滑沢剤、その他の有効成分のうち必要な成分とを混合機へ投入し混合後、打錠機にて打錠する方法、また、本発明の粉粒体と、賦形剤、崩壊剤、滑沢剤、その他の有効成分のうち必要な成分とを造粒機により造粒して、打錠する方法が挙げられる。打錠機は単発式の堅型成形機、連続式のロータリー式成形機のどちらも使用可能である。
錠剤の形状
錠剤の形状は特に限定されない。目的、用途に応じて適宜、臼・杵、重量を選択して所望の形状とすることができる。
【実施例】
【００１８】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されない。
以下に示す各例において用いた試験方法、評価方法を次に示す。
（１）吸湿試験
各吸湿成分（Ａ）５．０ｇを、９０φ×１５ｍｍの蓋付きシャーレ内にて４０℃、７５％ＲＨ条件下で２４時間保存し、以下の式より吸湿率を算出した。
吸湿率（％）＝（Ｗ1−Ｗ0）／Ｗ0×１００
Ｗ0：初期重量  Ｗ1：２４時間後の重量
（２）吸油量測定
吸油量は吸油量測定法（ＪＩＳ Ｋ５１０１−１３−２：２００４）に準じて測定した。
多孔質賦形剤１ｇをガラス板にとり、煮アマニ油をビュレットから１回４，５滴ずつ徐々に滴下し、パレットナイフで練り合わせる。この操作を繰り返し、パレットナイフを用いてらせん形に巻くことができるようになった状態を終点とし、ビュレット内の煮アマニ油滴下量を吸油量（ｍＬ／ｇ）とした。
（３）平均粒子径
レーザー回折式粒度分布測定器（ＳＡＬＤ−２１００：（株）島津製作所製）にて測定した。
（４）打錠試験
回転式ロータリー打錠機（ＶＥＬＡ５：（株）菊水製作所製）を使用して、９．０ｍｍ、Ｒ７．５の臼・杵で、重量３５０ｍｇ、打錠圧４〜５ｋＮで１０００錠打錠した。１０００錠中の打錠障害の有・無を評価した。
（５）保存試験
錠剤１０粒を、９０φ×１５ｍｍの蓋付きシャーレ内にて、４０℃、７５％ＲＨ条件下で１ヶ月保存し、外観変化、粒の割れ数を評価した。
＜外観変化＞
ａ：変化なし、ｂ：やや変化あり、ｃ：変化あり、ｄ：大きく変化あり。
＜割れ数＞
錠剤１０粒中の割れ数を評価した。
【００１９】
実施例１−１
α−ＧＰＣ（吸湿率２１．７％、Ｌｉｐｏｉｄ社製）２３．５質量部を水に溶解し、吸油量２．０ｍＬ／ｇの結晶セルロース（商品名「セオラスＵＦ−Ｆ７１１」、旭化成ケミカルズ（株）製）７６．５質量部と高速攪拌機（商品名「ＶＧ−０５」、パウレック（株）製）で混合した。次いで、真空凍結乾燥機（商品名「Ａｄｖａｎｔａｇｅ Ｐｌｕｓ」、バーチス社製）により溶媒を除去し、粉粒体を得た。得られた粉粒体を粉砕機により粉砕した後、溶融したナタネ極度硬化油（融点：６７℃）１５．０質量部で被覆した。表１に各成分の含有割合及び平均粒子径を示す。
【００２０】
実施例１−２
α−ＧＰＣ（吸湿率：２１．７％、Ｌｉｐｏｉｄ社製）３１．６質量部を水に溶解し、この溶液を流動層造粒装置（商品名「フローコーター」、フロイント産業（株）製）を用いて、吸油量２．０ｍＬ／ｇの結晶セルロース（商品名「セオラスＵＦ−Ｆ７１１」、旭化成ケミカルズ（株）製）６８．４質量部に対し噴霧・乾燥させた後、溶融したナタネ極度硬化油（融点：６７℃）５．０質量部で被覆した。表１に各成分の配合比率及び平均粒子径を示す。
【００２１】
実施例１−３〜１−６
実施例１−２と同じ方法で表１に示す配合比率成分の錠剤用粉粒体を得た。平均粒子径を表１に示す。
尚、以下に示す表中の多孔質賦形剤（Ｂ）において、微粒二酸化ケイ素は、吸油量３．１ｍＬ／ｇの商品名「サイロページ７２０」（富士シリシア化学（株）製）であり、部分アルファー化デンプンは、吸油量１．０ｍＬ／ｇの商品名「ＰＣＳ−ＦＣ５０」（旭化成ケミカルズ（株）製）である。
【００２２】
実施例１−７及び実施例１−８
吸湿性成分（Ａ）として、Ｌ−プロリン（吸湿率１４．２％、協和発酵バイオ（株）製）を用いた以外は実施例１−２と同じ方法で表１に示す配合比率成分の錠剤用粉粒体を得た。平均粒子径を表１に示す。
【００２３】
実施例１−９及び実施例１−１０
吸湿性成分（Ａ）として、Ｌ−カルニチン結晶性粉末（吸湿率２０．０％、ロンザジャパン（株）製）を用いた以外は実施例１−２と同じ方法で表１に示す配合比率成分の錠剤用粉粒体を得た。平均粒子径を表１に示す。
【００２４】
【表１】
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【００２５】
比較例１−１
多孔質賦形剤（Ｂ）の代わりに、吸油量０．４ｍＬ／ｇのデンプン（商品名「ＳＴスターチＰ」、日澱化學（株）製）を用いた以外は実施例１−２と同じ方法で表２に示す配合比率成分の錠剤用粉粒体を得た。平均粒子径を表２に示す。
【００２６】
比較例１−２
α−ＧＰＣ（吸湿率２１．７％、Ｌｉｐｏｉｄ社製）３３．３質量部を水に溶解し、吸油量２．０ｍＬ／ｇの結晶セルロース（商品名「セオラスＵＦ−Ｆ７１１」、旭化成ケミカルズ（株）製）６６．７質量部と高速攪拌機（商品名「ＶＧ−０５」、パウレック（株）製）で混合した。次いで、真空凍結乾燥機（商品名「Ａｄｖａｎｔａｇｅ Ｐｌｕｓ」、バーチス社製）により溶媒を除去し、粉粒体を得た。得られた粉粒体を粉砕せずに、溶融したナタネ極度硬化油（融点：６７℃）５．０質量部で被覆した。表２に各成分の含有割合及び平均粒子径を示す。
【００２７】
比較例１−３
表２に示す各配合比率の成分を同時に混合機で混合し、錠剤用粉粒体を得た。本粉粒体は  α−ＧＰＣ（Ａ）、多孔質賦形剤（Ｂ）、固体油脂（Ｃ）の混合品であり、１粒子を形成していないため、平均粒子径は省略する。                                      
【００２８】
比較例１−４
固体油脂（Ｃ）による被覆を行わなかった以外は実施例１−２と同じ方法で表２に示す配合比率成分の錠剤用粉粒体を得た。平均粒子径を表２に示す。
【００２９】
比較例１−５
実施例１−１と同じ方法で表２に示す配合比率成分の錠剤用粉粒体を得た。平均粒子径を表２に示す。
【００３０】
【表２】
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【００３１】
実施例２−１〜２−１０
実施例１−１〜１−１０で得られた錠剤用粉粒体を、表３に示す錠剤の配合比率成分で混合した後、回転式ロータリー打錠機（商品名「ＶＥＬＡ５」、（株）菊水製作所製）を用いて打錠した。打錠条件は臼・杵９．０ｍｍ、Ｒ７．５、重量３５０ｍｇ／粒、タレット回転数１５ｒｐｍ、打錠圧４〜５ｋＮで行った。得られた錠剤について上述の各評価を行った。結果を表３に示す。
また、実施例２−３で製造した錠剤及び実施例２−７で製造した錠剤について、上記保存試験後に写真を撮影した。それぞれの写しを図１及び図２に示す。
尚、以下の表中の賦形剤は、粉末セルロース（商品名「ＫＣフロックＷ−２００Ｇ」、日本製紙ケミカル（株）製）、滑択剤は、ステアリン酸カルシウム（太平化学産業（株）製）である。
【００３２】
【表３】
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【００３３】
比較例２−１〜２−５
比較例１−１〜１−５で得られた錠剤用粉粒体を、表４に示す錠剤の配合比率成分で実施例２−１〜２−１０と同じ方法で打錠し、錠剤を得た。得られた錠剤について上述の各評価を行った。結果を表４に示す。
また、比較例２−３で製造した錠剤及び比較例２−４で製造した錠剤について、上記保存試験後に写真を撮影した。それぞれの写しを図３及び図４に示す。
【００３４】
【表４】
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【００３５】
以上の結果から、本発明の錠剤用粉粒体を用いて打錠した錠剤（実施例２−１〜２−１０記載）はスティッキング等の打錠障害を防止でき、さらに経時的な外観変化、錠剤の割れを防止できることがわかった。
一方、比較例１−１の多孔質賦形剤（Ｂ）の代わりに吸油量が１．０ｍＬ／ｇ未満のものを用いた錠剤用粉粒体は十分に吸湿性成分（Ａ）を担持することができないため、吸湿防止効果が弱くなり錠剤にする際にスティッキングを起こしやすかった（比較例２−１にて評価）。比較例１−２は、錠剤用粉粒体の平均粒子径が５００μｍを超えているので、打錠成形性が悪くなり、キャッピング等の打錠障害が生じた（比較例２−２にて評価）。比較例１−３は、（Ａ）〜（Ｃ）成分を同時に混合しただけで、本発明の錠剤用粉粒体の構造を充足していないので、得られた錠剤は、錠剤中の吸湿性成分（Ａ）が空気中の水分により吸湿し、スティッキングを起こしやすかった。また、錠剤の外観変化もひどく、割れが起こった（比較例２−３にて評価）。比較例１−４の吸湿性成分（Ａ）が多孔質賦形剤（Ｂ）に担持されているだけの錠剤用粉粒体は、吸湿性成分（Ａ）の吸湿を抑える効果が弱く、打錠性には問題はないが、経時的な錠剤の外観変化、割れを十分に抑えることができなかった（比較例２−４記載）。比較例１−５の錠剤用粉粒体中の吸湿性成分（Ａ）が４０質量％より多く、多孔質賦形剤（Ｂ）が４０質量％よりも少ない錠剤用粉粒体は、打錠性には問題ないが吸湿防止効果が弱くなり、外観変化が起こりやすかった（比較例２−５にて評価）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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