(57)【要約】【課題】口内の汚れを洗浄すると共に洗浄実感付与効果に優れ、また、澄明な製剤外観が経時で安定に維持され、かつ違和感がなく良好な使用感を有する液体口腔用組成物を提供する。【解決手段】（Ａ）２価以上のカルボン酸又はその塩を０．５〜２質量％と、（Ｂ）アニオン性界面活性剤を０．０３〜０．２質量％と、（Ｃ）両性界面活性剤を０．０５〜１質量％とを含有してなることを特徴とする液体口腔用組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）２価以上のカルボン酸又はその塩を０．５〜２質量％と、（Ｂ）アニオン性界面活性剤を０．０３〜０．２質量％と、（Ｃ）両性界面活性剤を０．０５〜１質量％とを含有してなることを特徴とする液体口腔用組成物。
【請求項２】
（Ｂ）アニオン性界面活性剤と（Ｃ）両性界面活性剤との合計含有量が組成物全体の０．５質量％以下であり、界面活性剤の総含有量が組成物全体の１．０質量％以下である請求項１記載の液体口腔用組成物。
【請求項３】
（Ａ）成分の含有量に対する（Ｂ）及び（Ｃ）成分の合計含有量の割合を示す（（Ｂ）＋（Ｃ））／（Ａ）が質量比として０．１〜１．５である請求項１又は２記載の液体口腔用組成物。
【請求項４】
（Ａ）成分が、２価又は３価のカルボン酸又はその塩である請求項１乃至３のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【請求項５】
（Ｂ）成分がアルキル硫酸塩である請求項１乃至４のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【請求項６】
（Ｃ）成分がベタイン型両性界面活性剤である請求項１乃至５のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【請求項７】
２５℃におけるｐＨが５．５〜７．５である請求項１乃至６のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【請求項８】
非泡状の洗口剤として調製された請求項１乃至７のいずれか１項記載の液体口腔用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、口内の汚れを洗浄すると共に洗浄実感付与効果に優れ、また、澄明な製剤外観が経時で安定に維持され、かつ違和感がなく良好な使用感を有する、特に洗口剤として好適な液体口腔用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
食後の口内には、食事由来の油やたんぱく質などの汚れと唾液や細菌などとが混在し、単純に水ですすぐだけでは口内の歯牙、口腔粘膜等に残存する汚れを十分に洗い流すことは困難であり、洗口剤等の液体口腔用組成物を用いて口をすすぐだけで歯みがき後のようなさっぱりした洗浄実感を与えることはできなかった。
【０００３】
一方、液体口腔用組成物においては、油やたんぱく質を除去する目的で界面活性剤を多く配合すると、口腔粘膜へのピリピリとした刺激感や粘膜の荒れ、剥離が生じ、また、苦渋味が強くなり嗜好性が低下するという問題や、調製直後や低温保存後の製剤ににごりやオリが発生するという問題があった。このため、液体口腔用組成物の洗浄実感付与効果の向上が課題となっていた。
【０００４】
特許文献１には、アニオン性界面活性剤と非イオン性界面活性剤と、両性界面活性剤としてイミダゾリニウムベタイン型両性界面活性剤等とを含み、研磨剤を含まない口腔用組成物を非エアゾール型ノンガス容器に充填した泡状口腔用組成物が、浸透性が高く口腔内の隅々、細部まで浸透することが提案されている。しかし、これは表面張力が低い液状組成物が上記容器から噴出されて泡状で使用することで浸透性を向上し得たものであり、液体口腔用組成物の洗浄実感向上を目的とするものではない。
【０００５】
特許文献２には、非イオン性界面活性剤、アニオン性界面活性剤、両性界面活性剤を含む界面活性剤系と液体担体とを含み、特定の泡径分布を有する口腔の洗浄に好適な口腔用組成物が提案され、練り歯磨き及び含嗽剤の両方の効果を組み合わせたものであり、十分な泡性能を有する液体ゲル歯磨剤組成物、口内から除去された後に練り歯磨き様感覚を提供するゲル又は液体ゲル洗口剤が開示されている。しかし、特許文献２は非水溶性微粒子を含むゲル製剤に関する技術であり、液体製剤の洗浄実感に関しては言及されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平１１−１３０６４７号公報
【特許文献２】特開２０１１−２１３７２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従って、液体口腔用組成物において、口内の汚れを洗浄すると共に高い洗浄実感付与効果を与えることが、本発明の技術課題である。
【０００８】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、口内の汚れを洗浄すると共に洗浄実感付与効果に優れ、また、澄明な製剤外観が経時で安定に維持され、かつ違和感がなく良好な使用感を有する液体口腔用組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、（Ａ）２価以上のカルボン酸又はその塩を０．５〜２質量％と、（Ｂ）アニオン性界面活性剤を０．０３〜０．２質量％と、（Ｃ）両性界面活性剤を０．０５〜１質量％とを配合してなる液体口腔用組成物によって、口内の汚れを洗浄すると共に洗浄実感付与効果が優れ、口をすすぐだけで歯みがき後と同等の高い洗浄実感を与えることができることを見出した。また、澄明な製剤外観が経時で安定に維持され、かつ口に含んだときに違和感を与えない良好な使用感を確保できることを見出した。
【００１０】
本発明によれば、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分を適切に併用配合することによって、液体製剤の洗浄実感付与効果が格段に向上し、口をすすぐだけで歯牙、口腔粘膜等に残存する汚れが歯みがきした時のようにきれいに除去されてさっぱりしたと実感できる高い洗浄実感を与えることができる。また、製剤の調製直後のにごり、低温保存後のオリ、にごりが抑制されて、調製直後の澄明外観が経時で安定に維持され、しかも、口に含んだ時の違和感が抑えられて穏やかな使用感を有する液体製剤が得られる。
【００１１】
また、本発明組成物は、好ましくは（Ｂ）アニオン性界面活性剤と（Ｃ）両性界面活性剤との合計含有量が組成物全体の０．５質量％以下であり、界面活性剤の総含有量が組成物全体の１．０質量％以下であり、また、（Ａ）成分の含有量に対する（Ｂ）及び（Ｃ）成分の合計含有量の割合を示す（（Ｂ）＋（Ｃ））／（Ａ）が質量比として好ましくは０．１〜１．５であり、非泡状の洗口剤として好適に調製し得る。
本発明によれば、このように界面活性剤量が少なくても高い洗浄実感付与効果を奏し、上述したような格別な作用効果を与える。
【００１２】
従って、本発明は、（Ａ）２価以上のカルボン酸又はその塩を０．５〜２質量％と、（Ｂ）アニオン性界面活性剤を０．０３〜０．２質量％と、（Ｃ）両性界面活性剤を０．０５〜１質量％とを含有してなることを特徴とする液体口腔用組成物を提供する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、口内の汚れを洗浄すると共に洗浄実感付与効果に優れ、また、澄明な製剤外観が経時で安定に維持され、かつ違和感がなく良好な使用感を有し、特に洗口剤として好適な液体口腔用組成物を提供できる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明につき更に詳述する。本発明の液体口腔用組成物は、（Ａ）２価以上のカルボン酸又はその塩と、（Ｂ）アニオン性界面活性剤と、（Ｃ）両性界面活性剤とを適切量で含有することを特徴とする。
【００１５】
（Ａ）２価以上のカルボン酸又はその塩としては、口腔用組成物に配合し得るものであれば特に制限されないが、２価又は３価のカルボン酸又はその塩が好適であり、例えば、クエン酸、リンゴ酸、酒石酸、コハク酸から選ばれるカルボン酸又はその塩が挙げられる。具体的には、クエン酸、クエン酸ナトリウム、リンゴ酸、酒石酸、コハク酸等のうちの１種を単独で又は効果発現の点で２種以上を組み合わせて用いることができるが、より好ましくはクエン酸、クエン酸ナトリウムである。
【００１６】
（Ａ）成分のカルボン酸又はその塩の配合量は、組成物全体の０．５〜２％（質量％、以下同様。）であり、好ましくは０．８〜２％、より好ましくは０．８〜１．２％である。０．５％未満では洗浄実感付与効果に劣る。２％を超えると洗浄実感付与効果に劣り、また、製剤の澄明性、低温保存後の外観安定性を確保できず、違和感が生じ使用感に劣る。  
【００１７】
本発明では、（Ａ）成分に（Ｂ）、（Ｃ）成分を適切量で併用配合することで、洗浄実感付与効果を向上できるもので、（Ｂ）成分を欠く場合、あるいは（Ｃ）成分を欠く場合は洗浄実感付与効果に劣る。また、製剤の澄明性、低温保存後の外観安定性に劣る。
【００１８】
（Ｂ）アニオン性界面活性剤としては、ラウリル硫酸ナトリウム、ミリスチル硫酸ナトリウム等のアルキル硫酸塩、ラウロイルサルコシンナトリウム、Ｎ−ラウロイルサルコシンナトリウム等のＮ−アシルサルコシン酸塩、Ｎ−ミリストイル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム等のＮ−アシルグルタミン酸塩が挙げられる。中でも、すすぎ後の洗浄実感付与効果、低温保存後の外観安定性、口に含んだときの違和感のなさが優れることから、アルキル硫酸塩が好ましく、より好ましくはラウリル硫酸ナトリウムである。
【００１９】
（Ｂ）成分のアニオン性界面活性剤の配合量は、組成物全体の０．０３〜０．２％であり、好ましくは０．０５〜０．１５％である。０．０３％未満では洗浄実感付与効果に劣る。０．２％を超えると、低温保存後の外観安定性、違和感のなさを確保できない。
【００２０】
（Ｃ）両性界面活性剤としては、ベタイン型両性界面活性剤が用いられる。例えば、２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタイン等のイミダゾリン型、ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン等の脂肪酸アミドベタイン型、ラウリルジメチルアミノ酢酸ベタイン等の酢酸ベタイン型などが挙げられる。特に、すすぎ後の洗浄実感付与効果、口に含んだときの違和感のなさが優れることから、２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタイン等のイミダゾリン型が好ましい。
【００２１】
（Ｃ）成分の両性界面活性剤の配合量は、組成物全体の０．０５〜１％であり、好ましくは０．０８〜０．２％であり、この範囲であることで洗浄実感付与効果を向上でき、また製剤の澄明性、低温保存後の外観安定性を確保し、違和感を抑制できる。０．０５％未満であると洗浄実感付与効果を向上できず、１％を超えると洗浄実感付与効果が低下し、また、低温保存後の外観安定性、違和感のなさに劣ることがある。
【００２２】
また、（Ｂ）、（Ｃ）成分の合計配合量は、組成物全体の１．２％以下であるが、特に、低温保存後の外観安定性、違和感のなさの点から０．５％以下が好ましく、より好ましくは０．４％以下、更に好ましくは０．３％以下である。下限は０．０８％以上、好ましくは０．１６％以上である。
【００２３】
更に、本発明では、（Ａ）成分の含有量に対する（Ｂ）及び（Ｃ）成分の合計含有量の割合を示す（（Ｂ）＋（Ｃ））／（Ａ）が質量比として０．１〜１．５であることが好ましく、より好ましくは０．１６〜０．３５であり、この範囲であると、上記効果により優れる。０．１に満たないと、直後の澄明性、低温保存後の外観安定性、口に含んだときの違和感のなさが確保できない場合がある。１．５を超えると、すすぎ後の洗浄実感付与効果が得られず、また、低温保存後の外観安定性が確保できず、口に含んだときの違和感を抑制できない場合がある。
【００２４】
本発明組成物は、配合成分が可溶化した澄明な非泡状の液体口腔用組成物、特に洗口剤として調製される。具体的には、原液のまま使用するタイプの洗口剤、濃縮タイプで使用時に希釈して用いる洗口剤、口中清涼剤、液体歯磨剤などとして調製、適用することができる。
【００２５】
本発明の液体口腔用組成物には、上記成分に加えて、必要に応じてその他の公知成分を、本発明の効果を妨げない範囲で配合できる。具体的には、湿潤剤、界面活性剤、溶剤、更に必要により甘味剤、着色料、香料、有効成分等が挙げられる。なお、液体口腔用組成物、特に洗口剤には、研磨剤などの可溶化しない固形成分、非水溶性成分は通常配合されないもので、本発明組成物には、これらの成分、特に研磨剤を配合しないことが好ましい。
【００２６】
湿潤剤としては、例えばソルビトール、マルチット、ラクチット等の糖アルコールや、グリセリン、エチレングリコール、ポリエチレングリコール等の多価アルコールが挙げられる。これら湿潤剤の配合量は、組成物全体の２〜２０％が好ましい。
【００２７】
界面活性剤としては、（Ｂ）、（Ｃ）成分に加えて、更に公知のノニオン性界面活性剤を配合することができる。
ノニオン性界面活性剤としては、例えばショ糖脂肪酸エステル、マルトース脂肪酸エステル、マルチトール脂肪酸エステル、ラクトール脂肪酸エステル等の糖アルコール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油等のポリオキシエチレン脂肪酸エステル、アルキロールアマイド、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ポリグリセリン脂肪酸エステル、モノセチル酸ヘキサグリセリル、脂肪酸ジエタノールアミド、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン高級アルコールエーテル等が挙げられる。
更に、カチオン性界面活性剤を配合してもよい。カチオン性界面活性剤としては、塩化ベンザルコニウム、塩化ベンゼトニウム、塩化セチルピリジニウム等が挙げられる。
上記界面活性剤は０〜２％程度配合できる。
【００２８】
本発明組成物において、（Ｂ）、（Ｃ）成分を含めた界面活性剤の総配合量は、組成物全体の０．０８〜３％、特に０．１６〜２％が好ましいが、より好ましくは１．０％以下であり、更に好ましくは０．１６〜１．０％である。組成物中の界面活性剤総量が１．０％以下であると、低温保存後の外観安定性に優れ、口に含んだときの違和感が抑制され、本発明効果を与えるのにとりわけ好適である。
【００２９】
甘味剤としては、キシリトール、マルチトール、サッカリン、サッカリンナトリウム、ステビオサイド、アスパルテーム等を配合することができる。
着色料として、青色１号、緑色３号、黄色４号、赤色１０５号など、安全性の高い水溶性色素を添加することができる。
【００３０】
香料としては、例えばペパーミント油、スペアミント油、ユーカリ油、ウィンターグリーン油、クローブ油、タイム油、セージ油、カルダモン油、ローズマリー油、マジョラム油、レモン油、ラベンダー油、パラクレス油等の天然精油、及びｌ−メントール、ｌ−カルボン、オレンジオイル、アネトール、１，８−シネオール、メチルサリシレート、オイゲノール、チモール、リナロール、リモネン、メントン、オイゲノール、メンチルアセテート、シトラール、カンファー、ボルネオール、ピネン、スピラントール等の上記天然精油中に含まれる香料成分、また、エチルアセテート、エチルブチレート、イソアミルアセテート、ヘキサナール、ヘキセナール、メチルアンスラニレート、エチルメチルフェニルグリシデート、ベンズアルデヒド、フラネオール、マルトール、エチルマルトール、ガンマ／デルタデカラクトン、ガンマ／デルタウンデカラクトン、Ｎ−エチル−ｐ−メンタン−３−カルボキサミド、メンチルラクテート、エチレングリコール−ｌ−メンチルカーボネート等の香料成分、更には、いくつかの香料成分や天然精油を組み合わせてなる、アップル、バナナ、ストロベリー、ブルーベリー、メロン、ピーチ、パイナップル、グレープ、マスカット、ワイン、チェリー、スカッシュ、コーヒー、ブランデー、ヨーグルト等の調合フレーバーの１種又は２種以上を、本発明の効果を妨げない範囲で添加することができる。添加量は、通常、組成物中０．００００１〜３％である。
【００３１】
有効成分としては、例えばイソプロピルメチルセルロース等の殺菌剤、デキストラナーゼ、ムタナーゼ等の酵素、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム等のフッ化物、アルミニウムクロルヒドロキシアラントイン、アラントイン、アズレン、塩化リゾチーム、アスコルビン酸等のビタミンＣ類、ジヒドロコレステロール、グリチルレチン塩類、ヒドロコレステロール、クロロフィル、銅クロロフィリンナトリウム、タイム、オウゴン、チョウジ、ハマメリス等の植物抽出物、グルコン酸銅、カロペプタイド、ポリリン酸ナトリウム、水溶性無機リン酸化合物、ポリビニルピロリドン、歯石防止剤、歯垢防止剤、硝酸カリウム、乳酸アルミニウム等を添加することができる。なお、これらの有効成分の添加量は、本発明の効果を妨げない範囲で、有効量とすることができる。
【００３２】
溶剤としては、通常水が用いられ、水の含有量は組成物全体の６０％以上が好ましい。また、本発明の効果を妨げない範囲でエタノール等の低級一価アルコールを配合してもよいが、添加する場合は、組成物全体の１０％以下が好ましい。なお、使用感の点から刺激を与えるエタノールは配合されないことが好ましい。
【００３３】
組成物のｐＨはなりゆきでよいが、２５℃におけるｐＨが好ましくは５．５〜７．５、より好ましくはｐＨ６〜７である。ｐＨがこの範囲であると、洗浄実感付与効果がより優れ、また、製剤外観の低温保存安定性が良好で、違和感がより抑えられて使用感をより改善できる。
【００３４】
なお、必要に応じてｐＨ調整剤を用いてｐＨ調整してもよく、ｐＨ調整剤としては、水酸化ナトリウム、塩酸、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、ホウ酸又はその塩等が挙げられ、中でも水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、塩酸が好適である。これらｐＨ調整剤の配合量はｐＨ値が上記範囲内に調整できれば良い。
【００３５】
本発明の液体口腔用組成物は、使用方法は特に規定されないが、口に適量を含んで１０〜３０秒間、特に２０秒間程度、口をすすぐことによって適用することが好ましい。なお、洗口後は必要により歯をブラッシングしてもよいが、ブラッシングしなくても十分な洗浄実感を付与することができ、また、ブラッシングする場合は歯刷子を用いる必要があるため、時間や手間の点からブラッシングを伴わない洗口用法がより好適である。
【実施例】
【００３６】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。下記の例において、％は特にこだわらない限りいずれも質量％を示す。ｐＨは、組成物を調製直後に東亜電波工業社製のｐＨメーター（型番Ｈｍ−３０Ｓ）を用いて測定し、２５℃、３分後の値を示した。
【００３７】
［実施例、比較例］
表１〜３に示す組成の液体口腔用組成物を下記方法で調製した。得られた液体口腔用組成物について、下記方法で評価した。結果を表１〜３に併記する。
【００３８】
（１）液体口腔用組成物の調製方法
液体口腔用組成物の調製は、表中の組成に応じ、精製水中に原料を順次加えて攪拌し、均一溶解させた。なお、製造にはスリーワンモーター（ＢＬ１２００，ＨＥＩＤＯＮ社製）を用いた。
【００３９】
（２）洗浄実感付与効果の評価
１０名の被験者により、調製直後の組成物約１０ｍＬを口に含んで２０秒間程すすいで吐出した後の口内の洗浄実感について、以下の基準に従って官能評価した。平均値を求めて下記判定基準に基づき判定し、洗浄実感付与効果を評価した。
ここで、洗浄実感とは、歯牙、口腔粘膜等に残存する汚れが歯みがきした時のようにきれいに除去されてさっぱりしたという実感で、歯みがき後と同程度のものである。
すすぎ後の口内洗浄実感の評価基準
４：普段の歯みがき後と同程度の高い洗浄実感があった。
３：普段の歯みがき後ほどではないが洗浄実感が感じられた。
２：ほとんど洗浄実感が感じられなかった。
１：洗浄実感が感じられなかった。
洗浄実感付与効果の判定基準
◎：３．５点以上
○：３．０点以上３．５点未満
△：２．０点以上３．０点未満
×：２．０点未満
【００４０】
（３）製剤の調製直後の澄明性の評価
調製直後の組成物を満注量２５０ｍＬのＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）容器に２５０ｍＬ充填し、精製水を充填したＰＥＴ容器（対照品）と比較して下記基準に従い目視判定した。
調製直後の澄明性の評価基準
◎：にごりが全く認められず、澄明である
○：にごりが僅かに認められるが、対照品がなければ判別できないレベルであり、澄明性は問題ない
△：にごりが明らかに認められ、対照品がなくてもややにごりが認められる
×：対照品と比較しなくても明らかににごりが認められ、ＰＥＴ容器の向こう側を透かし見るのが困難な程にごっている
【００４１】
（４）低温保存後の外観安定性の評価
調製直後の組成物を満注量２５０ｍＬのＰＥＴ容器に２５０ｍＬ充填し、−５℃で１ヶ月保存後に室温に戻し、ＰＥＴ容器の外観でのにごりや、緩やかに転置した際のオリについて、精製水を充填したＰＥＴ容器（対照品）と比較して目視判定し、下記基準に従いオリ・にごりの抑制効果を評価した。この評価結果から低温保存後の外観安定性を評価し、Ｂ以上を合格とした。
オリ・にごり抑制効果の評価基準
◎：オリ・にごりが全く認められず、澄明である
○：オリ・にごりが僅かに認められるが、対照品がなければ判別できないレベルであり、澄明性は問題ない
△：オリ・にごりが明らかに認められ、対照品がなくてもややオリ・にごりが認められる
×：対照品と比較しなくても明らかにオリ・にごりが認められ、ＰＥＴ容器の向こう側を透かし見るのが困難な程にごっている
【００４２】
（５）口に含んだときの違和感のなさの評価
口腔粘膜が過敏な１０名の被験者により、調製直後の組成物を約１０ｍＬ口に含み、２０秒間程すすいでいる間に口腔内で感じる違和感について、以下の基準に従って官能評価し、平均値を求めて下記基準で判定した。
口に含んだときの違和感のなさの評価基準
４：違和感が低かった。
３：違和感が低く問題のないレベルであった。
２：違和感が感じられた。
１：顕著に違和感が感じられた。
判定基準
◎：３．５点以上
○：３．０点以上３．５点未満
△：２．０点以上３．０点未満
×：２．０点未満
【００４３】
使用原料の詳細は下記の通りである。
クエン酸：扶桑化学工業（株）製
リンゴ酸：扶桑化学工業（株）製
酒石酸：扶桑化学工業（株）製
コハク酸：扶桑化学工業（株）製
２−アルキル−Ｎ−カルボキシメチル−Ｎ−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムベタイン：ライオン（株）製、エナジコールＣ−４０Ｈ、３０％水溶液
ヤシ油脂肪酸アミドプロピルベタイン：ライオン（株）製、エナジコールＣ−３０Ｂ、３０％水溶液
ラウリルジメチルアミノ酢酸ベタイン：日光ケミカルズ（株）製、ＮＩＫＫＯＬ  ＡＭ−３０１
ラウリル硫酸ナトリウム：東邦化学工業（株）製
ラウロイルサルコシンナトリウム：川研ファインケミカル（株）製
Ｎ−ミリストイル−Ｌ−グルタミン酸ナトリウム：旭化成ケミカルズ（株）製、アミノサーファクトＡＭＭＳ−Ｐ１
水酸化ナトリウム：関東化学（株）製、水酸化ナトリウム特級を１０％に希釈して配合
なお、特に記載がない限り、表中の配合量は純分換算値である。
【００４４】
【表１】
2014108948.tif 000002
【００４５】
【表２】
2014108948.tif 000003
【００４６】
【表３】
2014108948.tif 000004