(57)【要約】【課題】導電箔と絶縁層と金属層とを備え、かつ絶縁層と金属層の密着性が良好な金属積層体を、高い生産効率で製造する方法の提供。【解決手段】導電箔と絶縁層と金属層とを備えた金属積層体の製造方法であって、液晶ポリエステルを含む絶縁層が導電箔上に形成された絶縁層付導電性積層体と金属板とを、前記絶縁層の露出面に前記金属板が密着するように重ねた後、ダブルベルトプレス機を用いて、前記絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下である状態で２０ＭＰａ以上の圧力で熱圧着させて一体化させる熱圧着工程を有することを特徴とする、金属積層体の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電箔と絶縁層と金属層とを備えた金属積層体の製造方法であって、
液晶ポリエステルを含む絶縁層が導電箔上に形成された絶縁層付導電性積層体と金属板とを、前記絶縁層の露出面に前記金属板が密着するように重ねた後、ダブルベルトプレス機を用いて、前記絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下である状態で２０ＭＰａ以上の圧力で熱圧着させて一体化させる熱圧着工程を有することを特徴とする、金属積層体の製造方法。
【請求項２】
前記絶縁層付導電性積層体が帯状であり、
前記金属板の前記絶縁層と密着する面積が、前記絶縁層の露出面よりも小さく、
前記熱圧着工程の後、得られた金属積層体を、前記金属板のサイズに合わせて切断する切断工程と、
を有する、請求項１に記載の金属積層体の製造方法。
【請求項３】
前記切断工程において、
前記金属積層体を、前記ダブルプレス機の上下ベルトの搬送方向と交差する方向で切断する、請求項２に記載の金属積層体の製造方法。
【請求項４】
前記液晶ポリエステルが、下記一般式（１）、（２）及び（３）で表される繰返し単位を有し、
前記液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、下記一般式（１）で表される繰返し単位を３０〜８０モル％有し、下記一般式（２）で表される繰返し単位を１０〜３５モル％有し、下記一般式（３）で表される繰返し単位を１０〜３５モル％有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の金属積層体の製造方法。
（１）−Ｏ−Ａｒ１−ＣＯ−
（２）−ＣＯ−Ａｒ２−ＣＯ−
（３）−Ｘ−Ａｒ３−Ｙ−
（式中、Ａｒ１は、１，４−フェニレン基、２，６−ナフチレン基又は４，４’−ビフェニリレン基であり；Ａｒ２は、１，４−フェニレン基、１，３−フェニレン基又は２，６−ナフチレン基であり；Ａｒ３は、１，４−フェニレン基又は１，３−フェニレン基であり；Ｘはイミノ基であり；Ｙは酸素原子又はイミノ基である。）
【請求項５】
前記絶縁層が熱伝導充填材を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の金属積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電箔と絶縁層と金属層とを備えた金属積層体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
金属ベース回路基板は、一般的に、金属層、絶縁層及び金属箔をこの順に重ね、これらを金属プレート等のプレス部材で金属層側及び金属箔側から挟み込み、真空熱プレス装置を用いて加熱圧着することにより一体化させた金属積層体（金属ベース基板）を製造し、その金属箔をエッチングして所望の回路パターンを形成することで製造される。通常、金属層としては鉄、アルミニウム又は銅等からなるものが用いられ、絶縁層としては樹脂及び熱伝導充填材を含むものが用いられ、金属箔としては銅又はアルミニウム等からなるものが用いられる。
【０００３】
また、特許文献１には、熱伝導性に優れた光学異方性の溶融相を形成し得る液晶ポリエステルと無機充填材とを含有する組成物から絶縁層を形成し、この絶縁層を用いた金属ベース回路基板が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第１０／１１７０２３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
真空熱プレス装置を用いた積層法は枚葉式であるため、金属層、絶縁層及び金属箔を加熱圧着させた金属積層体の製造を真空熱プレス装置によって行う場合には、金属箔等の材料を順次重ねるために要する時間、昇温及び降温を含めた１回のプレスの時間、プレス後の材料取り出し時間等が長くなり、生産速度が遅くコストが高くなるという問題があった。
【０００６】
本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、導電箔と絶縁層と金属層とを備え、かつ絶縁層と金属層の密着性が良好な金属積層体を、高い生産効率で製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するため、
本発明は、導電箔と絶縁層と金属層とを備えた金属積層体の製造方法であって、液晶ポリエステルを含む絶縁層が導電箔上に形成された絶縁層付導電性積層体と金属板とを、前記絶縁層の露出面に前記金属板が密着するように重ねた後、ダブルベルトプレス機を用いて、前記絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下である状態で２０ＭＰａ以上の圧力で熱圧着させて一体化させる熱圧着工程を有することを特徴とする、金属積層体の製造方法を提供する。
【０００８】
本発明に係る金属積層体の製造方法においては、前記絶縁層付導電性積層体が帯状であり、かつ前記金属板の前記絶縁層と密着する面積が、前記絶縁層の露出面よりも小さい場合には、前記熱圧着工程の後、得られた金属積層体を、前記金属板のサイズに合わせて切断する切断工程と、を有することが好ましい。当該切断工程においては、前記金属積層体を、前記ダブルプレス機の上下ベルトの搬送方向と交差する方向で切断することが好ましい。
【０００９】
また、本発明に係る金属積層体の製造方法においては、前記液晶ポリエステルが、下記一般式（１）、（２）及び（３）で表される繰返し単位を有し、前記液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、下記一般式（１）で表される繰返し単位を３０〜８０モル％有し、下記一般式（２）で表される繰返し単位を１０〜３５モル％有し、下記一般式（３）で表される繰返し単位を１０〜３５モル％有することが好ましい。
（１）−Ｏ−Ａｒ１−ＣＯ−
（２）−ＣＯ−Ａｒ２−ＣＯ−
（３）−Ｘ−Ａｒ３−Ｙ−
（式中、Ａｒ１は、１，４−フェニレン基、２，６−ナフチレン基又は４，４’−ビフェニリレン基であり；Ａｒ２は、１，４−フェニレン基、１，３−フェニレン基又は２，６−ナフチレン基であり；Ａｒ３は、１，４−フェニレン基又は１，３−フェニレン基であり；Ｘはイミノ基であり；Ｙは酸素原子又はイミノ基である。）
さらに、本発明に係る金属積層体の製造方法においては、前記絶縁層が熱伝導充填材を含むことが好ましい。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係る金属積層体の製造方法は、液晶ポリエステルを含む絶縁層が導電箔上に形成された絶縁層付導電性積層体と金属板との熱圧着をダブルベルトプレス機を用いて行うため、導電箔と絶縁層と金属層とを備えた金属積層体を高い生産効率で製造することができる。
また、前記熱圧着を、前記絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下である状態で２０ＭＰａ以上の圧力で行うため、絶縁層と金属層の密着性が良好であり、ピール強度、耐電圧、はんだ耐熱性に優れた金属積層体を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明に係る金属積層体の製造方法によって製造される金属積層体を概略的に示す斜視図である。
【図２】ダブルベルトプレス機の一態様の概略図である。
【図３】本発明に係る金属積層体の製造方法の一態様の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明に係る金属積層体の製造方法は、導電箔と絶縁層と金属層とを備えた金属積層体の製造方法であって、液晶ポリエステルを含む絶縁層が導電箔上に形成された絶縁層付導電性積層体と金属板とを、前記絶縁層の露出面に前記金属板が密着するように重ねた後、ダブルベルトプレス機を用いて、前記絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下である状態で２０ＭＰａ以上の圧力で熱圧着させて一体化させる熱圧着工程を有することを特徴とする。
【００１３】
図１は、本発明に係る金属積層体の製造方法によって製造される金属積層体を概略的に示す斜視図である。図１に示す金属積層体１は、金属板４と、絶縁層２と、導電箔３とがこの順番で積層された構造を有する。
【００１４】
＜金属板＞
絶縁層付導電性積層体と熱圧着させる金属板は、熱圧着により得られる金属積層体中の金属層を形成する。
本発明において用いられる金属板としては、熱伝導率が６０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上のものが好ましい。熱伝導率が６０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の金属板を構成する金属材料としては、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、銅、ステンレス、あるいはこれらの合金、熱伝導率の高いカーボンを複合化した変性アルミニウムなどを挙げることができる。該金属板の厚みは、０．２〜５ｍｍとすることが好ましく、０．５〜２ｍｍとすることがより好ましい。
【００１５】
＜導電箔＞
本発明において用いられる導電箔としては、銅、アルミニウム、ニッケル、銀又はこれらから選択される１種以上の金属の合金からなる金属箔であることが好ましく、銅箔、アルミニウム箔が好ましい。その厚みは、１０〜４００μｍとすることが好ましく、１０〜１２０μｍとすることがより好ましい。下限値以上とすることより、得られた金属積層体に充分な導電性を付与しやすく、かつ上限値以下とすることにより得られた金属積層体に充分な屈曲性を付与しやすい。
【００１６】
＜絶縁層＞
絶縁層は、導電箔の少なくとも１の表面に形成されており、電気絶縁性の樹脂を含む。当該樹脂は、導電箔及び金属板と接着させる接着剤としての役割を果たしている。当該樹脂は、絶縁層の表面を平坦にする役割をも果たす。また、当該絶縁層が熱伝導充填材を含む場合には、当該樹脂は、熱伝導充填材同士を結合させるバインダとしての役割も果たす。
【００１７】
（液晶ポリエステル）
本発明においては、絶縁層は、樹脂の少なくとも一部として液晶ポリエステルを含む。液晶ポリエステルは、電気絶縁性の材料であり、長期間に亘って優れた熱安定性を示す。また、液晶ポリエステルは、他の多くの樹脂と比較して、熱伝導率が高い。本発明に係る金属積層体の製造方法によって製造された金属積層体は、液晶ポリエステルを含む絶縁層を備えるため、電気電子機器の金属ベース回路基板等の優れた放熱性が要求される金属ベース基板として好適である。
【００１８】
液晶ポリエステルは、溶融状態で液晶性を示す液晶ポリエステルであり、４５０℃以下の温度で溶融するものであることが好ましい。なお、液晶ポリエステルは、液晶ポリエステルアミドであってもよく、液晶ポリエステルエーテルであってもよく、液晶ポリエステルカーボネートであってもよく、液晶ポリエステルイミドであってもよい。前記絶縁層が含む液晶ポリエステルとしては、原料モノマーとして芳香族化合物のみを用いてなる全芳香族液晶ポリエステルであることが好ましい。
【００１９】
液晶ポリエステルの典型的な例としては、
（Ｉ）芳香族ヒドロキシカルボン酸と、芳香族ジカルボン酸と、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミン及び芳香族ジアミンからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物と、を重合（重縮合）させてなるもの、
（ＩＩ）複数種の芳香族ヒドロキシカルボン酸を重合させてなるもの、
（ＩＩＩ）芳香族ジカルボン酸と、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミン及び芳香族ジアミンからなる群から選ばれる少なくとも１種の化合物と、を重合させてなるもの、
（ＩＶ）ポリエチレンテレフタレート等のポリエステルと、芳香族ヒドロキシカルボン酸と、を重合させてなるもの
が挙げられる。ここで、芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジカルボン酸、芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシアミン及び芳香族ジアミンは、それぞれ独立に、その一部又は全部に代えて、その重合可能な誘導体が用いられてもよい。
【００２０】
芳香族ヒドロキシカルボン酸及び芳香族ジカルボン酸のようなカルボキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、カルボキシル基をアルコキシカルボニル基又はアリールオキシカルボニル基に変換してなるもの（エステル）、カルボキシル基をハロホルミル基に変換してなるもの（酸ハロゲン化物）、及びカルボキシル基をアシルオキシカルボニル基に変換してなるもの（酸無水物）が挙げられる。芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族ジオール及び芳香族ヒドロキシアミンのようなヒドロキシル基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、ヒドロキシル基をアシル化してアシルオキシル基に変換してなるもの（アシル化物）が挙げられる。芳香族ヒドロキシアミン及び芳香族ジアミンのようなアミノ基を有する化合物の重合可能な誘導体の例としては、アミノ基をアシル化してアシルアミノ基に変換してなるもの（アシル化物）が挙げられる。
【００２１】
液晶ポリエステルは、下記一般式（１）で表される繰返し単位（以下、「繰返し単位（１）」ということがある。）を有することが好ましく、繰返し単位（１）と、下記一般式（２）で表される繰返し単位（以下、「繰返し単位（２）」ということがある。）と、下記一般式（３）で表される繰返し単位（以下、「繰返し単位（３）」ということがある。
）とを有することがより好ましい。
【００２２】
（１）−Ｏ−Ａｒ１−ＣＯ−
（２）−ＣＯ−Ａｒ２−ＣＯ−
（３）−Ｘ−Ａｒ３−Ｙ−
（式中、Ａｒ１は、フェニレン基、ナフチレン基又はビフェニリレン基であり；Ａｒ２及びＡｒ３は、それぞれ独立にフェニレン基、ナフチレン基、ビフェニリレン基又は下記一般式（４）で表される基であり；Ｘ及びＹは、それぞれ独立に酸素原子又はイミノ基であり；前記Ａｒ１、Ａｒ２及びＡｒ３中の一つ以上の水素原子は、それぞれ独立にハロゲン原子、アルキル基又はアリール基で置換されていてもよい。）
（４）−Ａｒ４−Ｚ−Ａｒ５−
（式中、Ａｒ４及びＡｒ５は、それぞれ独立にフェニレン基又はナフチレン基であり；Ｚは、酸素原子、硫黄原子、カルボニル基、スルホニル基又はアルキリデン基である。）
【００２３】
前記ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子が挙げられる。
前記アルキル基の例としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、２−エチルヘキシル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基及びｎ−デシル基が挙げられ、その炭素数は、１〜１０であることが好ましい。
前記アリール基の例としては、フェニル基、ｏ−トリル基、ｍ−トリル基、ｐ−トリル基、１−ナフチル基及び２−ナフチル基が挙げられ、その炭素数は、６〜２０であることが好ましい。
前記水素原子がこれらの基で置換されている場合、その数は、Ａｒ１、Ａｒ２又はＡｒ３で表される前記基毎に、それぞれ独立に２個以下であることが好ましく、１個であることがより好ましい。
【００２４】
前記アルキリデン基の例としては、メチレン基、エチリデン基、イソプロピリデン基、ｎ−ブチリデン基及び２−エチルヘキシリデン基が挙げられ、その炭素数は１〜１０であることが好ましい。
【００２５】
繰返し単位（１）は、所定の芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（１）としては、Ａｒ１がｐ−フェニレン基であるもの（ｐ−ヒドロキシ安息香酸に由来する繰返し単位）、及びＡｒ１が２，６−ナフチレン基であるもの（６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸に由来する繰返し単位）が好ましい。
【００２６】
繰返し単位（２）は、所定の芳香族ジカルボン酸に由来する繰返し単位である。繰返し単位（２）としては、Ａｒ２がｐ−フェニレン基であるもの（テレフタル酸に由来する繰返し単位）、Ａｒ２がｍ−フェニレン基であるもの（イソフタル酸に由来する繰返し単位）、Ａｒ２が２，６−ナフチレン基であるもの（２，６−ナフタレンジカルボン酸に由来する繰返し単位）、及びＡｒ２がジフェニルエ−テル−４，４’−ジイル基であるもの（ジフェニルエ−テル−４，４’−ジカルボン酸に由来する繰返し単位）が好ましい。
【００２７】
繰返し単位（３）は、所定の芳香族ジオール、芳香族ヒドロキシルアミン又は芳香族ジアミンに由来する繰返し単位である。繰返し単位（３）としては、Ａｒ3がｐ−フェニレン基であるもの（ヒドロキノン、ｐ−アミノフェノール又はｐ−フェニレンジアミンに由来する繰返し単位）、及びＡｒ3が４，４’−ビフェニリレン基であるもの（４，４’−ジヒドロキシビフェニル、４−アミノ−４’−ヒドロキシビフェニル又は４，４’−ジアミノビフェニルに由来する繰返し単位）が好ましい。
【００２８】
繰返し単位（１）の含有量は、液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量（液晶ポリエステルを構成する各繰返し単位の質量をその各繰返し単位の式量で割ることにより、各繰返し単位の物質量相当量（モル）を求め、それらを合計した値）に対して、通常３０モル％以上、好ましくは３０〜８０モル％、より好ましくは３０〜６０モル％、さらに好ましくは３０〜４０モル％である。繰返し単位（１）の含有量が多いほど、耐熱性や強度・剛性が向上し易いが、あまり多いと、溶媒に対する溶解性が低くなり易い。
【００２９】
繰返し単位（２）の含有量は、液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、通常３５モル％以下、好ましくは１０〜３５モル％、より好ましくは２０〜３５モル％、さらに好ましくは３０〜３５モル％である。繰返し単位（３）の含有量は、液晶ポリエステルを構成する全繰返し単位の合計量に対して、通常３５モル％以下、好ましくは１０〜３５モル％、より好ましくは２０〜３５モル％、さらに好ましくは３０〜３５モル％である。
【００３０】
繰返し単位（２）の含有量と繰返し単位（３）の含有量との割合は、［繰返し単位（２）の含有量］／［繰返し単位（３）の含有量］（モル／モル）で表して、通常０．９／１〜１／０．９、好ましくは０．９５／１〜１／０．９５、より好ましくは０．９８／１〜１／０．９８である。
【００３１】
なお、液晶ポリエステルは、繰返し単位（１）〜（３）を、それぞれ独立に、２種以上有してもよい。また、液晶ポリエステルは、繰返し単位（１）〜（３）以外の繰返し単位を有してもよいが、その含有量は、全繰返し単位の合計量に対して、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは５モル％以下である。
【００３２】
液晶ポリエステルは、繰返し単位（３）として、Ｘ及び／又はＹがイミノ基であるものを有すること、すなわち、所定の芳香族ヒドロキシルアミンに由来する繰返し単位及び／又は芳香族ジアミンに由来する繰返し単位を有することが好ましく、繰返し単位（３）として、Ｘ及び／又はＹがイミノ基であるもののみを有することがより好ましい。これらの繰返し単位を有することにより、液晶ポリエステルの溶媒に対する溶解性がより優れたものとなる。
【００３３】
液晶ポリエステルは、それを構成する繰返し単位に対応する原料モノマーを溶融重合させ、得られた重合物（プレポリマー）を固相重合させることにより、製造することが好ましい。これにより、耐熱性や強度・剛性が高い高分子量の液晶ポリエステルを操作性よく製造することができる。溶融重合は、触媒の存在下に行ってもよく、この場合の触媒の例としては、酢酸マグネシウム、酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、酢酸鉛、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、三酸化アンチモン等の金属化合物や、４−（ジメチルアミノ）ピリジン、１−メチルイミダゾール等の含窒素複素環式化合物が挙げられ、含窒素複素環式化合物が好ましく用いられる。
【００３４】
液晶ポリエステルは、その流動開始温度が、好ましくは２５０℃以上、より好ましくは２５０℃〜３５０℃、さらに好ましくは２６０℃〜３３０℃である。流動開始温度が高いほど、耐熱性や強度・剛性が向上し易いが、高過ぎると、溶媒に対する溶解性が低くなり易かったり、後述する液晶ポリエステル液状組成物の粘度が高くなり易かったりする。
【００３５】
なお、流動開始温度は、フロー温度又は流動温度とも呼ばれ、毛細管レオメーターを用いて、９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ2）の荷重下、４℃／分の速度で昇温しながら、液晶ポリエステルを溶融させ、内径１ｍｍ及び長さ１０ｍｍのノズルから押し出すときに、４８００Ｐａ・ｓ（４８０００ポイズ）の粘度を示す温度であり、液晶ポリエステルの分子量の目安となるものである（小出直之編、「液晶ポリマー−合成・成形・応用−」、株式会社シーエムシー、１９８７年６月５日、ｐ．９５参照）。
【００３６】
（液晶ポリエステル液状組成物）
絶縁層は、例えば、液晶ポリエステルと溶媒とを含む液状の組成物（液晶ポリエステル液状組成物）を、導電箔の少なくとも１の表面に塗工し、前記溶媒を除去することによって形成できる。
【００３７】
液晶ポリエステル液状組成物を調製する際に用いる溶媒としては、液晶ポリエステルが溶解可能なもの、具体的には、液晶ポリエステルが５０℃にて１質量％以上の濃度（［液晶ポリエステル］／［液晶ポリエステル＋溶媒］×１００）で溶解可能なものが好ましい。
【００３８】
前記溶媒の例としては、ジクロロメタン、クロロホルム、１，１−ジクロロエタン、１，２−ジクロロエタン、１，１，２，２−テトラクロロエタン、１−クロロブタン、クロロベンゼン、ｏ−ジクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素；ｐ−クロロフェノール、ペンタクロロフェノール、ペンタフルオロフェノール等のハロゲン化フェノール；ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン等のエーテル；アセトン、シクロヘキサノン等のケトン；酢酸エチル、γ−ブチロラクトン等のエステル；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート；トリエチルアミン等のアミン；ピリジン等の含窒素複素環芳香族化合物；アセトニトリル、スクシノニトリル等のニトリル；Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）等のアミド系化合物（アミド結合を有する化合物）；テトラメチル尿素等の尿素化合物；ニトロメタン、ニトロベンゼン等のニトロ化合物；ジメチルスルホキシド、スルホラン等の硫黄化合物；ヘキサメチルリン酸アミド、トリｎ−ブチルリン酸等のリン化合物が挙げられ、これらの二種以上を併用してもよい。
【００３９】
前記溶媒としては、腐食性が低く、取り扱い易いことから、非プロトン性化合物、特にハロゲン原子を有しない非プロトン性化合物を主成分とする溶媒が好ましく、溶媒全体に占める非プロトン性化合物の割合は、好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは７０〜１００質量％、さらに好ましくは９０〜１００質量％である。
また、前記非プロトン性化合物としては、液晶ポリエステルを溶解し易いことから、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド系化合物、テトラメチル尿素、γ−ブチロラクトンが好ましく、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドンがより好ましい。
【００４０】
液晶ポリエステル液状組成物中の液晶ポリエステルの含有量は、液晶ポリエステル及び溶媒の合計含有量に対して、通常５〜６０質量％、好ましくは１０〜５０質量％、より好ましくは１５〜４５質量％である。液晶ポリエステルの含有量は、所望の粘度の液状組成物が得られるように、また、所望の厚さの絶縁層が得られるように、適宜調整すればよい。
【００４１】
液晶ポリエステル液状組成物は、液晶ポリエステルと溶媒の他に、熱伝導充填材、添加剤、液晶ポリエステル以外の樹脂等を１種以上含んでいてもよい。
【００４２】
熱伝導充填材は、熱伝導率が１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であるものが好ましい。熱伝導充填材の熱伝導率は、例えば、下記方法で熱拡散率、比熱及び密度を測定し、下記式により算出できる。
熱伝導率＝熱拡散率×比熱×密度
熱拡散率は、レーザーフラッシュ法により測定できる。
比熱は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、サファイア標準物質との比較により測定できる。
密度は、アルキメデス法により測定できる。
【００４３】
熱伝導充填材としては、通常、無機充填材が用いられる。
前記無機充填材は、絶縁層において熱伝導性を高めるためのものであり、例えば、ガラス繊維、アルミナ繊維、ケイ素含有セラミック繊維等のセラミック繊維のような、樹脂が含浸されて絶縁層の主たる基材として機能するものとは異なる。そして、無機充填材は、低線膨張性、高熱伝導性、高剛性、高弾性等、所望の特性の絶縁層が得られるように適宜選択される。
具体的な無機充填材の例としては、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化亜鉛等の酸化物；窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等の窒化物；炭化ケイ素等の炭化物；ホウ酸アルミニウム、硫酸マグネシウム、チタン酸カリウム等のオキソ酸塩；水酸化アルミニウム等の水酸化物；が挙げられ、これらを１種又は２種以上使用できる。
【００４４】
本発明においては、前記絶縁層が無機充填材としては、３０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率と絶縁性に優れたものがより好ましい。このような無機充填材としては、例えば、アルミナ、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、水酸化アルミニウム、酸化亜鉛、窒化アルミニウム、窒化ホウ素などの粒子が好ましい。
【００４５】
無機充填材の形状は、粒状、繊維状及び板状のいずれでもよく、二種以上の形状が混在していてもよい。液晶ポリエステル樹脂の中で無機充填材が密に充填しやすいことを考慮すると、球状が好ましい。
【００４６】
無機充填材の平均粒子径は、例えば、１μｍ以上３０μｍ以下の範囲内であることが好ましく、３μｍ以上１５μｍ以下の範囲内であることがより好ましい。平均粒子径が当該範囲内である場合には、液晶ポリエステルと無機充填材の界面面積の増大による強度低下を抑制することができ、かつ絶縁層の厚みよりも充分に小さいため膜の表面性への影響も抑えることができる。ここで、「平均粒子径」は、レーザー回折散乱法によって測定した粒子の平均粒子径を意味している。
【００４７】
無機充填材は、液晶ポリエステルとの密着性及び液晶ポリエステル液状組成物中での分散性を向上させるために、その少なくとも一部として、表面処理を施したものを使用してもよい。この表面処理に使用可能な表面処理剤の例としては、シランカップリング剤；チタンカップリング剤；アルミニウム系又はジルコニウム系のカップリング剤；長鎖脂肪酸；イソシアナート化合物；エポキシ基、メトキシシラン基、アミノ基若しくは水酸基を含んだ極性高分子又は反応性高分子；が挙げられる。
【００４８】
液晶ポリエステル液状組成物において、無機充填材の含有量は、２３℃等の常温で液晶ポリエステル及び無機充填材の合計含有量に対して、好ましくは５〜８５体積％、より好ましくは２０〜８０体積％であり、所望の特性の絶縁層が得られるように、適宜調整すればよい。下限値以上とすることで、絶縁層の熱伝導性がより向上し、上限値以下とすることで、金属箔及び絶縁層間の密着強度、並びに絶縁層の強度がより向上する。そして、後述するように、液晶ポリエステル液状組成物が適度な粘度を有するようにするためには、無機充填材の前記含有量は、さらに好ましくは３０〜７０体積％である。本発明に係る金属積層体の製造方法によって製造された金属積層体中の絶縁層において、常温での液晶ポリエステル及び無機充填材の合計含有量に対する無機充填材の含有量は、上記の液晶ポリエステル液状組成物の場合と同じである。
【００４９】
前記添加剤の例としては、レべリング剤、消泡剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、難燃剤、着色剤（染料、顔料）等が挙げられ、これらを１種又は２種以上使用できる。液晶ポリエステル液状組成物において、添加剤の含有量は、液晶ポリエステル１００質量部に対して、好ましくは０〜５質量部である。
【００５０】
液晶ポリエステル以外の樹脂の例としては、ポリプロピレン、ポリアミド、液晶ポリエステル以外のポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルケトン、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルイミド等の液晶ポリエステル以外の熱可塑性樹脂；及びフェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シアネート樹脂等の熱硬化性樹脂が挙げられ、これらを１種又は２種以上使用できる。液晶ポリエステル液状組成物において、液晶ポリエステル以外の樹脂の含有量は、液晶ポリエステル１００質量部に対して、好ましくは０〜２０質量部である。
【００５１】
液晶ポリエステル液状組成物は、液晶ポリエステル、溶媒、及び必要に応じて用いられる熱伝導充填材等の他の成分を、一括で又は適当な順序で混合することにより調製できる。例えば、熱伝導充填材を含む液晶ポリエステル液状組成物の場合、液晶ポリエステルを溶媒に溶解させて、液晶ポリエステル溶液を得、この液晶ポリエステル溶液に熱伝導充填材を分散させることにより調製することが好ましい。液晶ポリエステル溶液に無機充填材を分散させる方法としては、例えば、ボールミル、３本ロール、遠心攪拌機、ビーズミル又はホモミキサを用いて、分散させてもよい。また、熱伝導充填材に加えてその他の成分も含む場合には、液晶ポリエステルの溶媒への溶解時、溶解前又は溶解後に、他の成分を溶解又は分散させてもよく、液晶ポリエステル溶液への熱伝導充填材の分散時、分散前又は分散後に、他の成分を溶解又は分散させてもよい。
【００５２】
＜絶縁層付導電性積層体＞
液晶ポリエステルを含む絶縁層が導電箔上に形成された絶縁層付導電性積層体は、前記液晶ポリエステル液状組成物を、直接導電箔上に塗工し、乾燥及び熱処理を行う方法や、前記液晶ポリエステル液状組成物を支持フィルム上に塗工して乾燥させ、得られた塗膜と導電箔とを加熱、加圧ラミネートした後、支持フィルムを剥がし、熱処理を行う方法などが挙げられる。
【００５３】
支持フィルムとしては、例えば、ポリエステルフィルム、ポリプロピレンフィルム、フッ素樹脂フィルム、ナイロンフィルム及びポリメチルペンテンフィルムなどの樹脂フィルムを、単独で又は２種以上をラミネートしたものを使用することができる。或いは、支持フィルムの表面にシリコーン樹脂などで表面処理したものを使用してもよい。
【００５４】
導電箔や支持フィルムに前記液晶ポリエステル液状組成物を塗工する方法としては、例えば、ロールコート法、バーコート法、スクリーン印刷法、ダイスコータ法又はコンマコータ法を利用することができる。塗工液の塗布は、連続式で行ってもよく、単板式で行ってもよい。
【００５５】
導電箔や支持フィルムに塗工した前記液晶ポリエステル液状組成物の塗膜を乾燥させる方法は、特に限定されないが、加熱、減圧及び通風のいずれかを単独で、又は２つ以上を組み合わせて蒸発させる方法が例示できる。なかでも、生産効率及び取扱い性の観点から、加熱して溶媒を蒸発させる方法が好ましく、通風及び加熱しながら蒸発させる方法がより好ましい。
【００５６】
導電箔に直接塗工した前記液晶ポリエステル液状組成物の塗膜を乾燥させる場合には、当該塗膜から溶媒を充分に除去することが好ましい。必ずしも溶媒を全量除去する必要はないが、例えば、絶縁層の明らかな重量変化が生じない程度にまで、充分に溶媒を除去することが好ましい。例えば、６０〜２００℃で１０分間〜２時間乾燥させることが好ましい。
【００５７】
支持フィルムに塗工した前記液晶ポリエステル液状組成物の塗膜を乾燥させる場合には、溶媒の一部が塗膜中に残留するように行うことが好ましい。この場合、塗膜の乾燥は、例えば、塗膜中における溶媒の量が、乾燥時の固形分と溶媒量との総和に対して１〜２５質量％となるように行うことが好ましい。乾燥温度としては、５０℃以上１８０℃以下、好ましくは８０℃以上１５０℃以下で行う。溶媒を含んでいる塗膜は、高い柔軟性を有しており、ロールに巻き取った場合でも脆性破壊を生じ難い。また、溶媒を含んだ塗膜に溶媒を残留させた場合、溶媒を完全に除去した場合と比較して、後述するラミネートをより低い温度で行うことができる。
【００５８】
ラミネート方法としては、支持フィルム上に塗工した塗膜と導電箔とが接触するように重ね合わせ、この状態で、それらに熱及び圧力を加える。これにより塗膜を導電箔に接着させる。その後、支持フィルムを塗膜から剥離する。塗膜の導電箔に対する接着強度が支持フィルムの剥離強度よりも高ければ、塗膜を導電箔に残したまま、支持フィルムのみを剥離することができる。
【００５９】
上述した熱処理工程としては、窒素雰囲気下で２５０〜３５０℃で行うことが好ましく、２７０〜３２０℃で行うことがより好ましい。この熱処理を行うことにより、樹脂の分子量及び結晶化度を調節することができ、より高い接着強度や熱伝導率を発現することができる。
【００６０】
＜熱圧着工程＞
本発明に係る金属積層体の製造方法においては、絶縁層付導電性積層体と金属板とを、当該絶縁層付導電性積層体の絶縁層を挟んで重ねたものを、ダブルベルトプレス機を用いて熱圧着させて一体化させる。
【００６１】
熱圧着工程において使用されるダブルベルトプレス機は、複数の板状物の積層体を、上下２本のベルトで挟んだ状態で搬送し、この搬送工程において、当該積層体を連続的に加圧下で加熱−冷却できる装置であればよい。当該熱圧着工程においては、市販のダブルベルトプレス機を用いることができる。
【００６２】
図２に、ダブルベルトプレス機の一態様の概略図を示す。ダブルベルトプレス機１１は、上ベルト１２と下ベルト１３の２本のベルトを備え、これらのベルトが、入口ロール１４と出口ロール１５によって巻き込まれることにより、これらのベルトに挟まれた板状物が搬送される。ベルトによる搬送速度（ライン速度）は、駆動モーター１６によって調節される。入口ロール１４と出口ロール１５の間には、加圧や、加熱−冷却を行うための複数のロールが存在する。入口ロール１４の付近には、加熱ロール１７が備えられ、両ベルトの間に挟まれて搬送される積層体を加圧しながら加熱する。さらに搬送方向（ライン方向）後方に順次、加熱・冷却ロール１８及び冷却ロール１９が備えられ、両ベルトの間に挟まれて搬送される積層体を加圧しながら所望の温度にまで冷却する。出口ロール１５付近には、押さえロール（温度制御機能を有していない加圧ロール）２０を有していてもよい。
【００６３】
熱圧着工程においては、絶縁層付導電性積層体中の絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下である状態で、２０ＭＰａ以上の圧力で熱圧着させる。前述のように、絶縁層中の液晶ポリエステルは、絶縁層付導電性積層体と金属板と接着させる際の接着剤の役割を果たす。液晶ポリエステルは熱可塑性樹脂であるため、高温ほど貯蔵弾性率が低下し、熱圧着時の接着性がよくなる。一方で、熱圧着時の圧力が低すぎる場合には、絶縁層と金属板との界面に空気が巻き込まれやすく、両者を充分に密着させることができず、外観不良、絶縁不良等が発生しやすくなる。本発明においては、絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下にまで低下した状態で、２０ＭＰａ以上の圧力で絶縁層付導電性積層体と金属板とを圧着させることにより、両者を充分に密着させることができ、導電箔と金属板との接着力が強く、ピール強度（導電箔を金属積層体から引きはがすために要する強さ）、耐電圧性、はんだ耐熱性に優れた金属積層体が製造できる。
【００６４】
なお、本発明及び本願明細書において、「貯蔵弾性率」は、粘弾性測定装置（ＤＭＡ  Ｑ８００、ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製）を用い、昇温速度２０℃／分で測定した値を意味する。
【００６５】
絶縁層付導電性積層体の絶縁層の表面に金属板を重ねた積層体を、ダブルベルトプレス機１１の入口ロール１４側から、下ベルト１３に載せて搬送させ、上ベルト１２により上方から加圧されながら、ベルトの間を出口ロール１５の方向まで搬送される。ラインを搬送されながら、適宜設置されている加熱ロール１７によって、ベルト間の積層体は徐々に加熱される。当該積層体は、所望の温度まで加熱されて熱圧着により一体化し、金属積層体が製造される。その後、当該金属積層体は、適宜設置されている加熱・冷却ロール１８及び冷却ロール１９によって、所望の温度まで冷却され、出口まで搬送される。
【００６６】
熱圧着工程においては、絶縁層付導電性積層体と金属板との積層体を上下ベルト間を搬送させながら、当該絶縁層付導電性積層体中の絶縁層を、貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下になるような温度にまで加熱しつつ、２０ＭＰａ以上の圧力をかける。搬送される工程で、絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下の状態の時に２０ＭＰａ以上の圧力がかかる時点が存在すればよく、絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下であり、かつ２０ＭＰａ以上の圧力がかかっている状態が、非常に短時間であってもよい。例えば、加圧加熱ゾーンから冷却ゾーンまでの全ラインを２０ＭＰａ以上の圧力下で行う場合に、絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａになる温度に達した後、速やかに冷却させてもよい。
【００６７】
ダブルベルトプレス機のベルト間のクリアランス（圧力０状態）は、絶縁層付導電性積層体と金属板の厚みの和に対して、７０％以上、９５％以下であることが好ましい。クリアランスを７０％以上とすることにより、絶縁層付導電性積層体と金属板の積層体を、ベルト間を滑らかに搬送させることができる。また、クリアランスを９５％以下とすることにより、絶縁層付導電性積層体と金属板の積層体に充分に加圧することができ、外観不良、絶縁不良の発生を抑制することができる。
【００６８】
ダブルベルトプレス機のライン速度（搬送速度）は、絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下になる温度、ダブルベルトプレス機のライン入口における設定温度、ラインの加圧加熱ゾーンの設定温度等を考慮して、加圧加熱ゾーンを搬送される間に、絶縁層の貯蔵弾性率が５００ＭＰａ以下になる温度にまで当該絶縁層が加熱されるように、適宜調整される。例えば、ライン速度としては２ｍ／分以上、２０ｍ／分以下が好ましく、３ｍ／分以上、１０ｍ／分以下がより好ましい。ライン速度が遅すぎる場合には、生産性が乏しくなる上に、絶縁層付導電性積層体が急昇温されることによる収縮によって、しわ等の外観不良が生じやすくなる。
【００６９】
熱圧着工程においては、絶縁層付導電性積層体中の絶縁層と金属板とをより充分に密着させることができるため、絶縁層付導電性積層体中の絶縁層の最高温度が、絶縁層の貯蔵弾性率が４００ＭＰａ以下になる温度であることが好ましく、絶縁層の貯蔵弾性率が３００ＭＰａ以下になる温度であることがより好ましい。また、絶縁層付導電性積層体中の絶縁層が最高温度に達した時点における、絶縁層付導電性積層体と金属板の積層体に施される圧力が、３０ＭＰａ以上であることが好ましく、４０ＭＰａ以上であることがより好ましい。
【００７０】
本発明においては、絶縁層付導電性積層体と金属板は、いずれも薄い平板上であればその形状は特に限定されるものではない。例えば、予め両者を同じサイズに製造し、これを重ね合わせたものを、ダブルベルトプレス機で熱圧着させてもよい。また、帯状の絶縁層付導電性積層体と帯状の金属板とを、入口付近で重ね合わせて連続的に熱圧着させてもよい。
【００７１】
＜切断工程＞
例えば、絶縁層付導電性積層体が帯状であって、金属板が帯状ではない場合、すなわち、金属板の絶縁層と密着する面積が当該絶縁層の露出面よりも小さい場合には、帯状の絶縁層付導電性積層体を絶縁層が上面になるようにダブルベルトプレス機の下ベルトに載せ、当該絶縁層付導電性積層体に金属板を適切な間隔で重ね、この状態で上ベルトにより挟み込み、ラインを搬送させることによって、帯状の絶縁層付導電性積層体に所定の間隔で金属板を密着させることができる。その後、得られた金属積層体を、金属板のサイズに合わせて切断することにより、金属積層体を高い生産性で連続的に製造することができる。なお、金属積層体の切断方向は、切断効率の点から、搬送方向と交差する方向であることが好ましく、搬送方向と略直交する方向であることがより好ましい。
【００７２】
図３に、本発明に係る金属積層体の製造方法のうち、切断工程を含む一態様の概略図を示す。帯状の絶縁層付導電性積層体２１は、絶縁層を上面にして下ベルト１３に載せられ、その上に金属板２２が順次重ねられる。ダブルベルトプレス機１１によって絶縁層に金属板を密着させた後、金属板２２のサイズに合わせてカッター２３により切断することによって、金属板２２と同程度のサイズの金属積層体２５を、連続的に生産することができる。
【実施例】
【００７３】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
【００７４】
＜液晶ポリエステルの製造＞
攪拌装置、トルクメータ、窒素ガス導入管、温度計及び還流冷却器を備えた反応器に、１９７６ｇ（１０．５モル）の２−ヒドロキシ−６−ナフトエ酸と、１４７４ｇ（９．７５モル）の４−ヒドロキシアセトアニリドと、１６２０ｇ（９．７５モル）のイソフタル酸と、２３７４ｇ（２３．２５モル）の無水酢酸とを仕込んだ。反応器内の雰囲気を窒素ガスで十分に置換した後、窒素ガス気流下で１５分かけて１５０℃まで昇温させ、この温度で３時間に亘って還流させた。
その後、留出した副生酢酸及び未反応の無水酢酸を留去しながら、１７０分かけて３００℃まで昇温させ、トルクの上昇が認められた時点を反応終了と見做して、内容物を取り出した。取り出した内容物を室温まで冷却し、粉砕機で粉砕することにより、比較的低分子量の液晶ポリエステルの粉末を得た。
得られた粉末の流動開始温度を島津製作所フローテスタＣＦＴ−５００によって測定したところ、２３５℃であった。また、この液晶ポリエステル粉末を、窒素雰囲気において２２３℃で３時間に亘って加熱処理して、固相重合を生じさせた。固相重合後の液晶ポリエステルの流動開始温度は２７０℃であった。
【００７５】
＜銅張積層板の調製＞
得られた液晶ポリエステル溶液に酸化アルミニウム（住友化学株式会社製、「ＡＡ−５」、平均粒径５μｍ）と窒化ホウ素（水島合金鉄株式会社製、「ＨＰ−４０」、平均粒径２０μｍ）とを添加して、分散液を調製した。酸化アルミニウムと窒化ホウ素とは、この分散液から得られる絶縁層において、酸化アルミニウムと窒化ホウ素とからなる無機充填材が占める割合が５０体積％となるように、及び、無機充填材に占める窒化ホウ素の割合が２０体積％となるように添加した。
この分散液を遠心式攪拌脱泡機で５分間に亘って攪拌した後、厚さが３５μｍの銅箔上に約１１０μｍの厚さに塗布した。次いで、この塗膜を１００℃で２０分間に亘って乾燥させた後、３００℃で３時間に亘って熱処理した。これにより、導電箔上に形成された液晶ポリエステルを含む絶縁層を有する絶縁層付導電性積層体である銅張積層板を得た。
当該銅張積層板の絶縁層の貯蔵弾性率を、粘弾性測定装置（ＤＭＡ  Ｑ８００、ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ社製）を用い、昇温速度２０℃／分で測定したところ、３２０℃で１０５０Ｍｐａ、３７０℃で３００ＭＰａ、３８０℃で２５０ＭＰａであった。
【００７６】
＜金属積層体のＴピール強度試験＞
後述の実施例等で製造した金属積層体のＴピール強度は、次のようにして測定した。
所定の寸法に切断した金属積層体の銅箔をエッチングにより部分的に除去して、幅１０ｍｍの銅箔パターンを形成した。この銅箔パターンの一端を掴み、銅箔パターンのうち剥離した部分が金属積層体の主面に対して垂直となるように力を加えながら、銅箔パターンを５０ｍｍ／分の速度で金属基板から引き剥がした。このとき、銅箔パターンに加えた力をＴピール強度（Ｎ／ｃｍ）とした。
【００７７】
＜金属積層体の耐電圧試験＞
所定の寸法に切断した金属積層体を絶縁油中に浸漬させ、室温で銅箔に交流電圧を印加した。印加電圧を上昇させ、絶縁破壊を生じる最低電圧を耐電圧とした。
【００７８】
＜金属積層体のはんだ耐熱性試験＞
はんだ耐熱性試験として、金属積層体を縦５０ｍｍ×横５０ｍｍのサイズに切断し、左半分の導電箔を除去して（したがってランドサイズは２５ｍｍ×５０ｍｍ）、３００℃のはんだ浴上に乗せて４分間放置した。その後、導電箔（銅箔）及び樹脂部（絶縁層）に膨れや剥がれ等の外観不良がないかを、目視で観察した。
【００７９】
［実施例１］
前記銅張積層板と厚み１．０ｍｍのアルミ板（古河スカイ株式会社製、ＫＯ処理板）とを、前記絶縁層を間に挟んで重ね、ダブルベルトプレス機を用い、入り口温度２８０℃、加熱ロール部温度４００℃、６０ＭＰａ、ベルト間のクリアランス０．９ｍｍ（約７８％）、３ｍ／分のライン速度で加熱圧着を行い、金属積層体を得た。加熱ロール最後部における絶縁層の温度（すなわち、熱圧着工程における最高温度）は、３７０℃であった。このようにして得られた金属積層体は、絶縁層とアルミ板が良好に接着しており、ピール強度１４．１Ｎ／ｃｍ、耐電圧３ｋＶ、耐はんだ不良なしであった。
【００８０】
［実施例２］
ライン速度を２ｍ／分としたこと以外は実施例１と同様にして、金属積層体を得た。加熱ロール最後部における絶縁層の温度は３８０℃であった。得られた金属積層体は、絶縁層とアルミ板が良好に接着しており、ピール強度１４．５Ｎ／ｃｍ、耐電圧３ｋＶ、耐はんだ不良なしであった。
【００８１】
［実施例３］
圧力を４０ＭＰａとしたこと以外は実施例１と同様にして、金属積層体を得た。加熱ロール最後部における絶縁層の温度は３７０℃であった。得られた金属積層体は、絶縁層とアルミ板が良好に接着しており、ピール強度１４．３Ｎ／ｃｍ、耐電圧３ｋＶ、耐はんだ不良なしであった。
【００８２】
［比較例１］
圧力を１０ＭＰａとしたこと以外は実施例１と同様にして、金属積層体を得た。加熱ロール最後部における絶縁層の温度は３７０℃であった。得られた金属積層体は、絶縁層とアルミ板間には空気の巻き込みによるふくれが多数発生しており、ピール強度、耐電圧、及び耐はんだ性は測定できなかった。
【００８３】
［比較例２］
加熱ロール部温度を３５０℃としたこと以外は実施例１と同様にして、金属積層体を得た。加熱ロール最後部における絶縁層の温度は３２０℃であった。得られた金属積層体は、絶縁層とアルミ板間には若干空気の巻き込みによるふくれが発生していた。また、当該金属積層体のピール強度３．９Ｎ／ｃｍ、耐電圧０．５ｋＶ、耐はんだ試験時にふくれが発生した。
【００８４】
実施例１〜３及び比較例１及び２の、絶縁層測定温度の最高値（加熱ロール最後部における絶縁層の測定温度）、当該温度における当該絶縁層の貯蔵弾性率、圧力、得られた金属積層体の外観、ピール強度、耐電圧、及びはんだ耐熱性の結果を表１にまとめる。絶縁層の貯蔵弾性率が３００ＭＰａ以下の状態で４０ＭＰａ以上の圧力で熱圧着させることにより、絶縁層と金属層の密着性が良好であり、ピール強度、耐電圧、はんだ耐熱性に優れた金属積層体を製造できた。
【００８５】
【表１】
2014076555.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００８６】
本発明に係る金属積層体の製造方法によって製造された金属積層体は、金属ベース回路基板を製造するための金属ベース基板として好適である。このため、本発明は、電気電子機器に組み込まれる金属ベース回路基板の製造に利用可能である。
【符号の説明】
【００８７】
１…金属積層体、２…導電箔、３…絶縁層、４…金属板、１１…ダブルベルトプレス機、１２…上ベルト、１３…下ベルト、１４…入口ロール、１５…出口ロール、１６…駆動モーター、１７…加熱ロール、１８…加熱・冷却ロール、１９…冷却ロール、２０…押さえロール、２１…帯状の絶縁層付導電性積層体、２２…金属板、２３…カッター、２４…ニップロール、２５…金属積層体。
【図１】
2014076555.tif 000003
【図２】
2014076555.tif 000004
【図３】
2014076555.tif 000005