(57)【要約】【課題】基板単体では得られなかった新たな機能を有する積層体を提供すること。【解決手段】積層体１Ａは、基板２と、この基板２上に設けられ、繊維フィラー（繊維片）と樹脂とを含む層８を備える。この層８は、繊維フィラーと樹脂とを抄造して得られた抄造シートである。【選択図】図１
2014088019.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、
この基板上に設けられ、繊維フィラーと樹脂とを含み、前記繊維フィラーと前記樹脂とを抄造して得られた層とを備える積層体。
【請求項２】
前記基板が、繊維フィラーと樹脂とを含み、前記繊維フィラーと前記樹脂とを抄造して得られた基板である、請求項１に記載の積層体。
【請求項３】
請求項１または２に記載の積層体において、
前記繊維フィラーは、繊維長さが５００μｍ以上である積層体。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の積層体において、
前記層において、前記繊維フィラーの含有量は前記層の２０質量％以上８０質量％以下である積層体。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の積層体において、
前記層において、前記繊維フィラーからなる繊維層が形成されており、前記繊維層は、前記樹脂で構成された樹脂層に被覆され、前記繊維層の厚みの中心位置から、前記樹脂層の一方の表面までの寸法と、他方の表面までの寸法とが異なっている積層体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の積層体において、
前記基板上には、
前記層である第一の層と、
第二の層とが積層されており、
前記第二の層は、繊維フィラーと樹脂とを含み、前記繊維フィラーと前記樹脂とを抄造して得られた層であり、組成が前記第一の層とは異なる積層体。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載の積層体において、
前記層には、開口部が形成されている積層体。
【請求項８】
請求項７に記載の積層体において、
前記開口部にはめ込まれた第二の層を含み、
前記第二の層は、繊維フィラーと樹脂とを含み、前記繊維フィラーと前記樹脂とを抄造して得られた層であり、組成が第一の層とは異なる積層体。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれかに記載の積層体において、
回路基板、光回路基板のいずれかである基板をさらに備える積層体。
【請求項１０】
第一繊維フィラーと第一樹脂とを含み、前記第一繊維フィラーと前記第一樹脂とを抄造して得られた、第一部分と、
第二繊維フィラーと第二樹脂とを含み、前記第二繊維フィラーと前記第二樹脂とを抄造して得られた、第二部分と、を含む複合体。
【請求項１１】
請求項１０に記載の複合体において、
前記第一部分および前記第二部分が層状であり、前記第一部分と前記第二部分が積層された複合体。
【請求項１２】
請求項１０に記載の複合体において、
前記第一部分と前記第二部分が板状であり、前記第一部分の側面と前記第二部分の側面とが接合し、前記第一部分と前記第二部分とが一体化して一枚の板状部材を形成している複合体。
【請求項１３】
請求項１２に記載の複合体において、
前記第一部分の側面および前記第二部分の側面が、曲面または凹凸形状を有し、前記第一部分の側面と前記第二部分の側面とが嵌合している複合体。
【請求項１４】
請求項１２または１３に記載の複合体において、前記第一部分が開口部を有し、前記開口部に前記第二部分がはめ込まれている複合体。
【請求項１５】
請求項１０〜１４のいずれかに記載の複合体において、
前記第一部分と前記第二部分とが異なる組成を有する複合体。
【請求項１６】
請求項１０〜１５のいずれかに記載の複合体であって、
第三繊維フィラーと第三樹脂とを含み、前記第三繊維フィラーと前記第三樹脂とを抄造して得られた、少なくとも１つの第三部分をさらに備える複合体。
【請求項１７】
請求項１０〜１６のいずれかに記載の複合体であって、
金属からなる金属部分をさらに備える複合体。
【請求項１８】
請求項１０〜１７のいずれかに記載の複合体であって、
前記繊維フィラーは、繊維長さが５００μｍ以上である複合体。
【請求項１９】
請求項１６〜１８のいずれかに記載の複合体であって、
前記第一、第二および第三の部分において、前記第一、第二および第三繊維フィラーの含有量は、それぞれ、前記第一、第二および第三の部分の２０質量％以上８０質量％以下である複合体。
【請求項２０】
請求項１６〜１９のいずれかに記載の複合体において、
前記第一、第二または第三の部分において、前記繊維フィラーからなる繊維層が形成されており、前記繊維層は、前記樹脂で構成された樹脂層に被覆され、前記繊維層の厚みの中心位置から、前記樹脂層の一方の表面までの寸法と、他方の表面までの寸法とが異なっている複合体。
【請求項２１】
請求項１０〜２０のいずれかに記載の複合体において、
前記複合体が折り曲げ加工されている複合体。
【請求項２２】
請求項１０〜２１のいずれかに記載の複合体において、
前記複合体が、電磁波遮蔽性能を有する複合体。
【請求項２３】
請求項１０〜２２のいずれかに記載の複合体において、
前記複合体が、電子機器を収容する筐体である複合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層体および複合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、半導体装置等には、フレキシブル配線基板や、マザーボード、インターポーザ基板等の種々の基板が使用されている（たとえば、特許文献１）。
また、光学装置には、光回路基板等の基板が使用されている。
これらの分野では、製品の省エネルギー化や小型化、あるいは電磁波を遮蔽するため、電磁波遮蔽性能や熱伝導性に優れた筐体に関する技術が種々提案されている（例えば、特許文献２および３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３―１７８１７号公報
【特許文献２】特開２００６−２７８５７４号公報
【特許文献３】特開２００４−１０６６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
このような基板単体で発現できる機能には限界がある。そこで、本発明者らは、目的に応じた種々の性能を発現することができる層を基板に設けることを検討した。また、本発明者らは、種々の機能を有する複合体を、電子機器を収容する筐体として使用することを検討した。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明によれば、
基板と、
この基板上に設けられ、繊維フィラーと樹脂とを含み、前記繊維フィラーと前記樹脂とを抄造して得られた層とを備える積層体が提供される。
【０００６】
本発明では、基板上に繊維フィラーと樹脂とを抄造して得られた層を設けている。この層における繊維フィラーの種類、量、樹脂の種類、量を適宜選択することで、種々の目的に応じた機能を有する層とすることができる。
従って、このような積層体は、基板単体では得ることが難しかった新たな機能を有するものとなる。
【０００７】
また、本発明によれば、
第一繊維フィラーと第一樹脂とを含み、前記第一繊維フィラーと前記第一樹脂とを抄造して得られた、第一部分と、
第二繊維フィラーと第二樹脂とを含み、前記第二繊維フィラーと前記第二樹脂とを抄造して得られた、第二部分と、を含む複合体が提供される。
【０００８】
本発明では、繊維フィラーと樹脂とを抄造して得られた少なくとも２つの部分を設けている。各部分に用いられる繊維フィラーおよび樹脂の種類や量を適宜選択することにより、各部分に所望の機能を付与することができる。したがって、このような複合体は、複数の機能を有するものとなる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、新たな機能を有する積層体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の一実施形態にかかる積層体の積層方向に沿った断面図である。
【図２】本発明の一実施形態にかかる積層体の積層方向に沿った断面図である。
【図３】本発明の一実施形態にかかる積層体の積層方向に沿った断面図である。
【図４】本発明の一実施形態にかかる積層体の積層方向に沿った断面図である。
【図５】抄造シートの製造工程を示す図である。
【図６】抄造シートにおける繊維フィラーの状態を模式的に示す図であり、図６中の丸で囲まれた部分は、抄造シートを平面視した際の繊維フィラーの状態を示す図である。
【図７】（ａ）抄造シートの製造工程を示す図であり、（ｂ）は、抄造シートの厚さ方向に沿った断面図である。
【図８】本発明の変形例を示す断面図である。
【図９】抄造シートの変形例を示す図であり、図９（ａ）は抄造シートの厚さ方向に沿った断面図であり、図９（ｂ）は、抄造シートを積層した図である。
【図１０】本発明の一実施形態にかかる複合体の積層方向に沿った断面図である。
【図１１】複合体の製造工程を示す図である。
【図１２】本発明の一実施形態にかかる複合体を示す図である。
【図１３】本発明の一実施形態に係る複合体の上面図である。
【図１４】本発明の一実施形態にかかる複合体を示す図であり、図１４（ａ）は、複合体の上面図であり、図１４（ｂ）は、複合体の積層方向に沿った断面図である。
【図１５】複合体の製造工程を示す図である。
【図１６】本発明の一実施形態にかかる複合体を示す図である。
【図１７】開口部を有する複合体の製造工程を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。なお、すべての図面において、同様な構成要素には同一符号を付し、その詳細な説明は重複しないように適宜省略される。
（第１の実施形態）
はじめに、本発明の第１の実施形態にかかる積層体の概要について、図１〜４を参照して説明する。
積層体（１Ａ〜１Ｄ）は、
基板（２〜５）と、
この基板上に設けられ、繊維フィラー（繊維片）と樹脂とを含み、前記繊維フィラーと前記樹脂とを抄造して得られた層（以下、「抄造シート」という）８とを備えるものである。
図１では、基板２は、フレキシブル配線基板であり、図２では、基板３は、インターポーザ基板であり、ビルドアップ配線基板となっている。図３においては、基板４は、部品内蔵基板である。図４では、基板５は、光導波路基板である。
なお、基板としては、上述したものに限らず、たとえば、マザーボード等であってもよい。
また、基板として、繊維フィラー（繊維片）と樹脂とを含み、前記繊維フィラーと前記樹脂とを抄造して得られた基板を用いてもよい。この抄造法により得られる基板は、上記抄造シート８と同様の方法で製造することが可能である。なお、抄造法により得られる基板の組成は、上記抄造シート８の組成と同じであっても異なっていてもよい。
このような積層体は、抄造シート８を有しており、抄造シート８に含まれる繊維フィラーの種類、量、樹脂の種類、量等を適宜設定することで、基板単体では得ることが困難であった新たな機能を有するものとなる。
【００１２】
以下に、積層体の各構成について詳細に説明する。
（抄造シート）
抄造シート８は、複合材料組成物で構成される。この複合材料組成物は、構成材料として、（Ａ）繊維フィラー、および（Ｂ）樹脂を含む。
（Ａ）繊維フィラーは、抄造シート８に求められる特性によりその種類は異なるが、たとえば、
金属繊維、
木材繊維、木綿、麻、羊毛などの天然繊維、
レーヨン繊維などの再生繊維、
セルロース繊維などの半合成繊維、
ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、エチレンビニルアルコール繊維などの合成繊維、
炭素繊維、ガラス繊維、セラミック繊維などの無機繊維などが挙げられる。
これらの繊維は、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
また、熱伝導性を有する抄造シート８または電磁波遮蔽性能を有する抄造シート８を製造する場合には、（Ａ）繊維フィラーは、金属繊維、炭素繊維の少なくともいずれか一方を主成分とすることが好ましい。
さらに、曲げ強度の高い抄造シート８を製造する場合には、ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維のいずれかを含有することが好ましい。
また、曲げ強度の高い抄造シート８を製造する場合には、炭素繊維、ガラス繊維、セラミック繊維のいずれかの無機繊維を含有することが好ましい。
【００１３】
金属繊維としては、単独の金属元素で構成される金属繊維であっても、複数の金属で構成される合金繊維であってもよいが、金属繊維を構成する金属元素は、例えば、アルミニウム、銀、銅、マグネシウム、鉄、クロム、ニッケル、チタン、亜鉛、錫、モリブデン及びタングステンからなる群から選択される１種以上の金属であることが好ましい。
【００１４】
本実施形態における金属繊維としては、例えば、日本精線（株）やベカルトジャパン（株）製のステンレス繊維、虹技（株）製の銅繊維、アルミニウム繊維、黄銅繊維、鋼繊維、チタン繊維、りん青銅繊維などが市販品として入手可能であるが、これらに限定されるものではない。これらの金属繊維は、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。また、これらのうち、熱伝導性という観点では銅繊維、アルミニウム繊維、黄銅繊維のいずれか１種以上が好ましく、電磁波シールド性という観点ではステンレス繊維、銅繊維、アルミニウム繊維のいずれか１種以上が好ましい。
【００１５】
また、金属繊維は、そのまま使用してもよいが、必要特性に応じてシランカップリング剤、アルミネートカップリング剤、チタネートカップリング剤などで表面処理したり、樹脂との密着性や取り扱い性を向上させるために収束剤処理をしたものを使用してもよい。
【００１６】
なお、金属繊維以外の繊維として、例えば、東レ・デュポン（株）製のアラミド繊維であるケブラー（登録商標）や、帝人テクノプロダクツ社（株）のアラミド繊維であるテクノーラ（登録商標）、（株）クラレ製のポリビニルアルコール繊維であるビニロン、東洋紡績（株）製のポリパラフェニレンベンズオキサゾール繊維であるザイロン（登録商標）、日東紡製のガラス繊維、電気化学工業（株）製のアルミナ繊維であるデンカアルセンなどが市販品として入手可能であるが、これらに限定されるものではない。
【００１７】
繊維フィラーの形状としては、特に制限無く使用可能であり、必要特性に応じた形状のものを用いることができるが、金属繊維以外の繊維を使用して曲げ強度や、耐衝撃性などの強度特性を向上させる場合には、チョップドストランドで使用することが望ましい。また、歩留まりの向上効果を得るためには、繊維をビーターや、ホモジナイザーなどの機械的なせん断力により叩解したものや、フィブリル化したものが好ましい。このような繊維は、繊維表面積が大きく、物理的に樹脂の捕捉能力が高く、また、化学的に高分子凝集剤（後述）と作用しやすくなるため好ましい。
【００１８】
また、本実施形態に係る（Ａ）繊維フィラーの含有量は、１〜９０質量％、特には２０質量％以上８０質量％以下の範囲であることが好ましく、特に求められる要求に応じて使い分けることが好ましい。例えば、樹脂の加工性や軽量性が要求された場合は、複合材料組成物全体の含有量の１質量％以上３０質量％未満にすることが好ましく、繊維フィラーと樹脂の性質をバランスよく発現していることが要求された場合は、複合材料組成物全体の含有量の３０質量％以上６０質量％未満にすることが好ましく、熱伝導性や剛性など繊維フィラーの性質が要求された場合には、複合材料組成物全体の含有量の３０質量％以上９０質量％以下にすることが望ましい。（Ａ）繊維フィラーの含有量を、複合材料組成物全体の含有量の１質量％以上とすることで、繊維フィラーの性能を発現させることができる。一方で、（Ａ）繊維フィラーの含有量を、複合材料組成物全体の含有量の９０質量％以下とすることで、抄造シートの軽量性、加工性の悪化を防止できる。
【００１９】
また、本実施形態に係る（Ａ）繊維フィラーの繊維長さは、特に限定されないが、要求される特性に応じて使い分けることが望ましく、例えば、５００μｍ以上１０ｍｍ以下であることが好ましい。繊維長さを５００μｍ以上とすることで、（Ａ）繊維フィラーによる特性、たとえば、熱伝導性、電磁波シールド性、剛性などの特性を発現させることができる。
一方で、繊維長さを５００μｍ以上、１０ｍｍ以下とすることで、成形加工性を確保することができる。なお、成形加工性とは、成形品の表面平滑性および脱型性のことをいう。
なかでも、繊維フィラーによる特性を発揮させるとともに、成形加工性を確保する観点から、繊維フィラーの繊維長さは、１ｍｍ以上、さらには、３ｍｍ以上、８ｍｍ以下であることが好ましい。
また、（Ａ）繊維フィラーの径は、１〜１００μｍであることが好ましく、特に５〜８０μｍであることが好ましい。１μｍ以上とすることで、複合材料組成物の剛性を確保することができ、１００μｍ以下とすることで、成形加工性を確保することができる。
繊維の長さおよび径は、例えば、得られた抄造シート８を電子顕微鏡で観察することにより、確認することができる。
さらに、繊維フィラーの平均繊維長さおよび平均径は、以下のようにして確認することができる。
抄造シート８の表面に露出している繊維フィラーを合計で１００本選び、その平均値を算出することで、平均長さを求めることができる。
また、抄造シート８中の繊維フィラーを抜き取ったものを１００本観察し、その平均値を算出することで、平均長さ、平均径を求めることができる。なお、抄造シート８の樹脂を溶解あるいは溶融して繊維フィラーを抜き取ってもよい。
【００２０】
本発明において、成形時に、樹脂とともに繊維フィラーを好適に流動させることができ、その結果、得られる成形体中の繊維フィラーを均一分散させることが望まれる。このような流動性向上の観点から、本発明において、上記繊維フィラーに加え、５００μｍ未満の平均繊維長さの繊維フィラーを使用することができる。
このような流動性向上の観点から使用できる繊維フィラーとしては、ミルドファイバー、カットファイバー等が挙げられる。ミルドファイバーを使用することにより、得られる抄造シートの耐熱性および寸法安定性を向上させることができる。
【００２１】
本実施形態に係る（Ｂ）樹脂は、熱可塑性樹脂であっても、熱硬化性樹脂であってもよく、バインダーとして作用し得るものであれば特に限定されるものではないが、例えば、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ）樹脂や、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ）樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル系樹脂、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）樹脂、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、フッ素樹脂などの熱可塑性樹脂、フェノール樹脂や、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタンなどの熱硬化性樹脂が挙げられる。これらの樹脂は、必要特性に応じて、適宜選択して使用することが可能であり、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。これらのうち、機械強度や耐薬品性が良好であるという観点では、熱硬化性樹脂が好ましく、成形性が良好であることや、樹脂の透明性などのデザイン性が必要であるという観点では、熱可塑性樹脂が好ましい。
複合材料組成物における（Ｂ）樹脂の含有量は、複合材料組成物全体の５質量％以上、９０質量％以下であることが好ましい。
ただし、繊維フィラーの含有量に合わせて、（Ｂ）樹脂の含有量を調整することが好ましい。繊維フィラーの含有量が２０質量％以上８０質量％以下の場合には、複合材料組成物全体の１０質量％以上、７０質量％以下であることが好ましい。繊維フィラーの含有量が３０質量％以上、６０質量％未満である場合には、（Ｂ）樹脂の含有量は、６０質量％以下、３０質量％以上であることが好ましい。
繊維フィラーの含有量が６０質量％以上、９０質量％以下である場合には、（Ｂ）樹脂の含有量は、５質量％以上、３０質量％以下であることが好ましい。
【００２２】
複合材料組成物は、（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質を含むことが好ましい。
【００２３】
本実施形態に係る（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質としては、粘土鉱物、鱗片状シリカ微粒子、ハイドロタルサイト類、フッ素テニオライト及び膨潤性合成雲母から選ばれる少なくとも１種の層間化合物であることが好ましい。
【００２４】
粘土鉱物としては、イオン交換能を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、スメクタイト、ハロイサイト、カネマイト、ケニヤイト、燐酸ジルコニウム及び燐酸チタニウムなどが挙げられる。ハイドロタルサイト類としては、イオン交換能を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、ハイドロタルサイト、ハイドロタルサイト状物質などが挙げられる。フッ素テニオライトとしては、イオン交換能を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、リチウム型フッ素テニオライト、ナトリウム型フッ素テニオライトなどが挙げられる。膨潤性合成雲母としては、イオン交換能を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、ナトリウム型四珪素フッ素雲母、リチウム型四珪素フッ素雲母などが挙げられる。これらの層間化合物は、天然物でも合成されたものであってもよく、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。これらのうちでは、粘土鉱物がより好ましく、スメクタイトが天然物から合成物まで存在し、選択の幅が広いという点においてさらに好ましい。
【００２５】
スメクタイトとしては、イオン交換能を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、モンモリロナイト、バイデライト、ノントロナイト、サポナイト、ヘクトライト、ソーコナイト及びスチーブンサイトなどが挙げられ、これらのうち、いずれか１種以上を使用できる。モンモリロナイトは、アルミニウムの含水ケイ酸塩であるが、モンモリロナイトを主成分とし、他に石英や雲母、長石、ゼオライトなどの鉱物を含んでいるベントナイトであってもよい。着色や不純物を気にする用途に用いる場合などには、不純物が少ない合成スメクタイトが好ましい。
【００２６】
また、（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質として、例えば、クニミネ工業（株）製のクニピア（ベントナイト）、スメクトンＳＡ（合成サポナイト）、ＡＧＣエスアイテック（株）製のサンラブリー（鱗片状シリカ微粒子）、コープケミカル（株）製のソマシフ（膨潤性合成雲母）、ルーセンタイト（合成スメクタイト）、堺化学工業（株）製のハイドロタルサイトＳＴＡＢＩＡＣＥ  ＨＴ−１（ハイドロタルサイト）などが市販品として入手可能であるが、これらに限定されるものではない。
【００２７】
（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質の含有量は、複合材料組成物全体の０．１質量％以上３０質量％以下であることが好ましく、更に好ましくは、２質量％以上２０質量％以下である。上記範囲内であれば、（Ａ）繊維フィラーに含まれる金属繊維と（Ｂ）樹脂のように性質の異なる構成材料の定着性を向上させる効果を得ることができる。尚、構成材料中の（Ａ）繊維フィラーに含まれる金属繊維と（Ｂ）樹脂との比率や、高分子凝集剤の種類や量などに合せて、（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質の含有量を調整することが好ましい。
【００２８】
複合材料組成物は、（Ｄ）高分子凝集剤を含むことが好ましい。
高分子凝集剤は、詳しくは後述するが、（Ａ）繊維フィラーおよび（Ｂ）樹脂をフロック状に凝集させるためのものである。高分子凝集剤は、特にイオン性などにより限定されるものではなく、カチオン性高分子凝集剤、アニオン性高分子凝集剤、ノニオン性高分子凝集剤、両性高分子凝集剤などを用いることができる。このようなものとして、例えば、カチオン性ポリアクリルアミド、アニオン性ポリアクリルアミド、ホフマンポリアクリルアミド、マンニックポリアクリルアミド、両性共重合ポリアクリルアミド、カチオン化澱粉、両性澱粉、ポリエチレンオキサイドなどを挙げることができる。これらの高分子凝集剤は、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。また、高分子凝集剤として、ポリマー構造や分子量、水酸基やイオン性基などの官能基量などは、必要特性に応じて特に制限無く使用可能である。
【００２９】
また、高分子凝集剤としては、例えば、和光純薬工業（株）製や関東化学工業（株）製、住友精化（株）製のポリエチレンオキシドや、ハリマ化成（株）製のカチオン性ＰＡＭであるハリフィックス、アニオン性ＰＡＭであるハーマイドＢ−１５、両性ＰＡＭであるハーマイドＲＢ−３００、三和澱粉工業（株）製カチオン化澱粉であるＳＣ−５などが市販品として入手可能であるが、これらに限定されるものではない。
【００３０】
また、高分子凝集剤の添加量としては、特に限定はされないが、構成材料の重量に対して１００質量ｐｐｍ以上１質量％以下が好ましい。更に好ましくは、５００質量ｐｐｍ以上０．５質量％以下である。これにより、好適に構成材料を凝集させることができる。高分子凝集剤の添加量が上記下限値よりも小さいと収得が低下する可能性があり、上記上限値よりも大きいと凝集が強すぎて脱水などに問題が生じる可能性がある。
【００３１】
複合材料組成物には、上述の（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質、（Ａ）繊維フィラー、（Ｂ）樹脂、（Ｄ）高分子凝集剤以外に、特性向上を目的とした無機粉末、金属粉、酸化防止剤や紫外線吸収剤などの安定剤、離型剤、可塑剤、難燃剤、樹脂の硬化触媒や硬化促進剤、顔料、乾燥紙力向上剤、湿潤紙力向上剤などの紙力向上剤、歩留まり向上剤、濾水性向上剤、サイズ定着剤、消泡剤、酸性抄紙用ロジン系サイズ剤、中性製紙用ロジン系サイズ剤、アルキルケテンダイマー系サイズ剤、アルケニルコハク酸無水物系サイズ剤、特殊変性ロジン系サイズ剤などのサイズ剤、硫酸バンド、塩化アルミ、ポリ塩化アルミなどの凝結剤などを、生産条件調整や、要求される物性を発現させることを目的に様々な添加剤を使用することができる。
【００３２】
また、無機粉末としては、例えば、酸化チタン、アルミナ、シリカ、ジルコニア、酸化マグネシウムなどの酸化物類や、窒化ホウ素、窒化アルミニウム及び窒化ケイ素などの窒化物類や、硫酸バリウム、硫酸鉄、硫酸銅などの硫化物類や、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの水酸化物類や、カオリナイト、タルク、天然マイカ、合成マイカなどの鉱物類ならびに、炭化ケイ素などの炭化物類などが挙げられ、そのまま使用してもよいが、必要特性に応じてシランカップリング剤、アルミネートカップリング剤、チタネートカップリング剤などで表面処理をしたものを使用してもよい。
【００３３】
（抄造シート８の製造方法）
次に、図５を参照して、抄造シート８の製造方法について説明する。
抄造シート８は、湿式抄造法により製造することができ、たとえば、以下のようにして製造することができる。
上述した複合材料組成物の構成材料のうち、高分子凝集剤を除いた構成材料を溶媒に添加し、撹拌して、分散させる（図５（ａ）、（ｂ）参照）。前記材料を溶媒に分散させる方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、ディスパーザーやホモジナイザーなどで撹拌する方法などが挙げられる。
なお、図５において、符号Ｆは、繊維フィラーを示し、符号Ｒは樹脂を示している。
【００３４】
前記溶媒は、特に限定されないが、複合材料組成物の構成材料を分散させる過程において、揮発しにくいことと、抄造シート８に残存させないために、脱溶媒をしやすいということ、沸点が高すぎると脱溶媒するために、エネルギーが大きく掛かることなどの観点から、沸点が５０℃以上２００℃以下であるものが好ましい。このようなものとしては、例えば、水や、エタノール、１−プロパノール、１−ブタノール、エチレングリコールなどのアルコール類や、アセトン、メチルエチルケトン、２−ヘプタノン、シクロヘキサノンなどのケトン類や、酢酸エチル、酢酸ブチル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸メチルなどのエステル類や、テトラヒドロフラン、イソプロピルエーテル、ジオキサン、フルフラールなどのエーテル類などを挙げることができる。これらの溶媒は、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。これらのなかでも、供給量が豊富であり、安価、環境負荷が低い、安全性も高く扱いやすいという理由から水が特に好ましい。
【００３５】
また、複合材料組成物の構成材料である（Ｂ）樹脂は、平均粒径５００μｍ以下の固体状態のものを使用することができる。また、（Ｂ）樹脂は、平均粒径５００μｍ以下のエマルジョン状となったものであってもよい。（Ｂ）樹脂の平均粒径１ｎｍ〜３００μｍ程度の粒径であると更に好ましい。これにより、高分子凝集剤を添加した時、（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質存在下では、樹脂と繊維フィラーが凝集状態を形成しやすくなり、収率が向上する。尚、（Ｂ）樹脂の平均粒径は、例えば、（株）島津製作所製のＳＡＬＤ−７０００などのレーザ回折式粒度分布測定装置を用いて、質量基準の５０％粒子径を平均粒径として求めることができる。
その後、高分子凝集剤を添加する。複合材料組成物が（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質を有する場合においては、この（Ｃ）イオン交換能を有する粉末状物質により、樹脂と繊維フィラーが凝集状態を形成しやすく、溶媒中の構成材料がフロック状に、よりいっそう凝集しやすくなる。
【００３６】
その後、図５（ｃ）に示すように、底面がメッシュＭで構成された容器に、前記溶媒および凝集した構成材料（凝集物）を入れて、メッシュＭから溶媒を排出する。これにより、凝集物と、溶媒とが分離されることとなる（抄造工程）。
次に、図５（ｄ）に示すように、図５（ｃ）に示した容器からシート状の凝集物８'を取り出す。そして、図５（ｅ）に示すように、凝集物８'を乾燥炉７０内に入れて、乾燥させて溶媒をさらに除去する。その後、図５（ｆ）に示すように、凝集物８'を成形する。これにより、抄造シート８が得られる。成形方法としては、例えば、プレス成形等が挙げられる。たとえば、図５（ｆ）に示すように、プレス板７１で、凝集物８'で構成されたシートをプレスするとともに、プレス板７１の外周側に熱板７２を配置して加熱する。これにより、抄造シート８を得ることができる。
なお、抄造シート８に含まれる樹脂として、熱硬化性樹脂を使用する場合には、以上の工程により得られた抄造シート８は、熱硬化性樹脂は半硬化状態であることが好ましい。熱硬化性樹脂を半硬化とすることで、基板に抄造シート８をラミネートした後、抄造シート８を熱硬化させることで、基板と抄造シート８とを固着することができる。
なお、積層体１Ａ〜１Ｄにおいては、抄造シート８は完全硬化したＣステージとなっている。
【００３７】
（抄造シート８の特徴）
本実施形態の抄造シート８は、上述した抄造法で製造されたものである。そのため、図６に示すように、繊維フィラーＦの長さ方向がシートの面内方向に沿うように、大半の繊維フィラーＦが配置される。
一方で、図６の丸で囲んだ部分に示すように、抄造シート８を平面視した際に、シートの面内においては、繊維フィラーＦは、ランダムに配置されており、絡み合っている。
そのため、たとえば、繊維フィラーを熱伝導性の高い熱伝導性材料で構成した場合、抄造シート８の面内方向の熱伝導率が非常に高いものとなる。たとえば、抄造シート８の面内方向の熱伝導率は、厚さ方向の熱伝導率の１０倍以上とすることができる。
また、繊維フィラー間には、樹脂が介在し、繊維フィラー同士を結着している。
【００３８】
さらには、上述したように、抄造シート８は、図５（ｃ）や図７（ａ）に示すように、容器の底面に配置されたメッシュＭから溶媒を排出させる際に、（Ａ）繊維フィラーＦが自重でメッシュＭ側に移動する。抄造シート８における（Ｂ）樹脂の含有量や、（Ａ）繊維フィラーの種類等にも依存するが、図７（ｂ）の断面図に示すように、抄造シート８において、（Ａ）繊維フィラーで構成された繊維層８１の厚みの中心位置から、（Ｂ）樹脂で構成される樹脂層８２の一方の面（表面）までの距離と、他方の面（裏面）までの距離とが異なる距離となる場合がある。
【００３９】
また、抄造シート８における（Ｂ）樹脂の含有量や、（Ａ）繊維フィラーの種類等にも依存するが、（Ａ）繊維フィラーで構成された繊維層内部にボイドが複数形成されていてもよい。これにより、抄造シート８の軽量化を図ることができる。
【００４０】
抄造シート８は、その繊維フィラーの種類、含有量、樹脂の種類、含有量を適宜設定することで、種々の特性を発揮させることができる。
たとえば、繊維フィラーを金属繊維または炭素繊維等とすることで、電磁波遮蔽性能や、熱伝導性に優れた抄造シート８とすることができ、基板を電磁波から保護したり、基板からの熱を他の部品に伝導させたりすることができる。さらには、繊維フィラーを金属繊維、炭素繊維等とすることで、熱伝導性が高い抄造シート８とすることができ、基板からの熱を伝導させて、基板を保護することもできる。
さらには、繊維フィラーを適宜選択して、抄造シート８を剛性の高いものとすることで、基板を保護することも可能となる。
【００４１】
（基板）
次に、図１〜図４を参照して、積層体に含まれる基板について説明する。
（フレキシブル配線基板）
図１に示す積層体１Ａは基板２と抄造シート８とを備える。
基板２はフレキシブル配線基板であり、樹脂フィルム２１と、この樹脂フィルム２１の表裏面に設けられた回路層２２と、各回路層２２を被覆するカバーレイフィルム２４と、カバーレイフィルム２４と回路層２２との間に設けられた接着層２３とを備える。
各カバーレイフィルム２４上に、抄造シート８が設けられている。
樹脂フィルム２１は、たとえば、ポリイミドフィルムであり、接着層２３はエポキシ系の接着剤である。回路層２２は、たとえば銅の回路である。カバーレイフィルム２４は、ポリイミドフィルムであってもよく、また、ポリエステルフィルムであってもよい。
抄造シート８を基板２に貼り付ける方法としては、様々な方法があるが、たとえば、接着剤を介して抄造シート８を基板２に貼り付けてもよい。また、半硬化状態の抄造シート８を基板２上に圧着した後、基板２および抄造シート８を加熱する。抄造シート８が加熱硬化することで、基板２に固着した状態となってもよい。この場合には、抄造シート８が基板２に直接接触することとなる。
このような基板に対する抄造シート８の貼り付け方法は、後述する他の基板と抄造シートとを貼り付ける場合においても、同様である。
【００４２】
（ビルドアップ基板）
図２に示す積層体１Ｂは、基板３と、抄造シート８とを備える。
基板３は、ビルドアップ基板であり、ビルドアップ層である絶縁性の樹脂層３１と、回路層３２とを備え、これらが交互に積層されている。
この基板３にはコア層はないが、コア層の表裏面にビルドアップ層と、回路層とが交互に積層されたビルドアップ基板を用いてもよい。
基板３がコア層を有する場合には、コア層の樹脂材料は、樹脂層３１と同様のものを使用できる。
回路層３２間はビア３４で接続される。
樹脂層３１は、炭素繊維、ガラス繊維の織物もしくは一方向に引き揃えた繊維に各種樹脂を含浸したプリプレグであってもよく、また、樹脂組成物のみから構成されていてもよい。樹脂層３１は、炭素繊維、ガラス繊維等の繊維による補強がなされていないものであることが好ましい。
ここで、樹脂層３１を構成する樹脂としては、エポキシ樹脂、ＢＴレジン、シアネート樹脂等が挙げられる。これらのうち１種以上を使用できる。なかでも、シアネート樹脂を使用することが好ましい。シアネート樹脂としては、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂等があげられる。なかでも、ノボラック型シアネート樹脂を使用することが好ましい。
ノボラック型シアネート樹脂としては、以下の化学式で挙げられるものを使用することができる。式中、ｎは１以上の整数を示す。
【００４３】
【化１】
2014088019.tif 000003
【００４４】
このようなノボラック型のシアネート樹脂は、例えば、ノボラック型フェノールと、塩化シアン、臭化シアン等の化合物とを反応させることにより、得ることができる。
【００４５】
また、シアネート樹脂としては、下記一般式（II）で表わされるナフトール型シアネート樹脂も好適に用いられる。下記一般式（II）で表わされるナフトール型シアネート樹脂は、α−ナフトールあるいはβ−ナフトールなどのナフトール類とｐ−キシリレングリコール、α，α'−ジメトキシ−ｐ−キシレン、１，４−ジ（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ベンゼンなどとの反応により得られるナフトールアラルキル樹脂とシアン酸とを縮合させて得られるものである。一般式（II）のｎは１０以下であることがさらに好ましい。ｎが１０以下の場合、樹脂粘度が高くならず、基材への含浸性が良好で、素子搭載基板としての性能を低下させない傾向がある。また、合成時に分子内重合が起こりにくく、水洗時の分液性が向上し、収量の低下を防止できる傾向がある。
【００４６】
【化２】
2014088019.tif 000004
（式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し、ｎは１以上の整数を示す。）
【００４７】
また、シアネート樹脂としては、下記一般式（III）で表わされるジシクロペンタジエン型シアネート樹脂も好適に用いられる。下記一般式（III）で表わされジシクロペンタジエン型シアネート樹脂は、下記一般式（III）のｎが０以上８以下であることがさらに好ましい。ｎが８以下の場合、樹脂粘度が高くならず、基材への含浸性が良好で、素子搭載基板としての性能の低下を防止できる。また、ジシクロペンタジエン型シアネート樹脂を用いることで、低吸湿性、および耐薬品性に優れる。
【００４８】
【化３】
2014088019.tif 000005
（ｎは０以上８以下の整数を示す。）
【００４９】
シアネート樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、とくに限定されないが、例えば、Ｍｗ５００以上４，５００以下が好ましく、とくに６００以上３，０００以下が好ましい。Ｍｗが小さすぎると樹脂層を作製した場合にタック性が生じ、樹脂層同士が接触したとき互いに付着したり、樹脂の転写が生じたりする場合がある。また、Ｍｗが大きすぎると反応が速くなりすぎ、回路基板とした場合に、成形不良が生じたり、層間ピール強度が低下したりする場合がある。
シアネート樹脂などのＭｗは、例えば、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー、標準物質：ポリスチレン換算）で測定することができる。
【００５０】
また、とくに限定されないが、シアネート樹脂は１種類を単独で用いてもよいし、異なるＭｗを有する２種類以上を併用してもよく、１種類または２種類以上と、それらのプレポリマーとを併用してもよい。
【００５１】
上記シアネート樹脂の含有量は、特に限定されないが、樹脂層３１の樹脂組成物全体の５質量％以上５０質量％以下であることが好ましい。さらに好ましくは１０質量％以上４０質量％以下である。シアネート樹脂の含有量を５質量％以上とすることで、耐熱性を高くすることができる。また、５０質量％以下とすることで、耐湿性の低下を抑えることができる。
【００５２】
また、シアネート樹脂に対し、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂等を添加してもよい。エポキシ樹脂としては、ビフェニルアルキレン骨格を有するものが好ましい。
【００５３】
さらに、樹脂層３１は、実質的にハロゲン原子を含まないフェノキシ樹脂を含有することが好ましい。これにより、樹脂層３１を製造する際の成膜性を向上することができる。ここで、実質的にハロゲン原子を含まないとは、例えば、フェノキシ樹脂中のハロゲン原子の含有量が１質量％以下のものをいう。
【００５４】
上記フェノキシ樹脂としては特に限定されないが、例えば、ビスフェノール骨格を有するフェノキシ樹脂、ノボラック骨格を有するフェノキシ樹脂、ナフタレン骨格を有するフェノキシ樹脂、ビフェニル骨格を有するフェノキシ樹脂等が挙げられる。また、これらの骨格を複数種有した構造を有するフェノキシ樹脂を用いることもできる。これらのうち、１種以上を使用できる。これらの中でも、ビフェニル骨格と、ビスフェノールＳ骨格とを有するものを用いることができる。これにより、ビフェニル骨格が有する剛直性によりガラス転移点を高くすることができるとともに、ビスフェノールＳ骨格により、メッキ金属の付着性を向上させることができる。また、ビスフェノールＡ骨格とビスフェノールＦ骨格とを有するものを用いることができる。また、上記ビフェニル骨格とビスフェノールＳ骨格とを有するものと、ビスフェノールＡ骨格とビスフェノールＦ骨格とを有するものとを、併用することができる。これにより、これらの特性をバランスよく発現させることができる。
【００５５】
フェノキシ樹脂の分子量としては特に限定されないが、重量平均分子量が５０００以上５００００以下であることが好ましい。さらに好ましくは１００００以上４００００以下である。重量平均分子量を５０００以上とすることで、成膜性を向上させることができる。また、平均分子量を５００００以下とすることで、フェノキシ樹脂の溶解性の低下を防止できる。
【００５６】
フェノキシ樹脂の含有量としては特に限定されないが、樹脂層３１の樹脂組成物全体の１質量％以上４０質量％以下であることが好ましい。さらに好ましくは５質量％以上３０質量％以下である。含有量が１質量％未満であると成膜性を向上させる効果が低下する場合がある。また、４０質量％を超えると、低熱膨張性が低下することがある。
【００５７】
樹脂層３１は、硬化剤としてイミダゾール化合物を含有してもよい。これにより、樹脂層３１の絶縁性を低下させることなく、樹脂層３１がシアネート樹脂やエポキシ樹脂を含有する場合にこれらの樹脂の反応を促進することができる。イミダゾール化合物としては特に限定されないが、例えば、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドルキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−〔２'−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−（２'−ウンデシルイミダゾリル）−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−〔２'−エチル−４−メチルイミダゾリル−（１'）〕−エチル−ｓ−トリアジン、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾールなどを挙げることができる。これらの中でも、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、ヒドロキシアルキル基、及び、シアノアルキル基の中から選ばれる官能基を２個以上有しているイミダゾール化合物が好ましく、特に、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾールが好ましい。これにより、樹脂層３１の耐熱性を向上させることができるとともに、樹脂層３１を低熱膨張率化、低吸水率化させることができる。
【００５８】
上記イミダゾール化合物の含有量としては特に限定されないが、上記シアネート樹脂とエポキシ樹脂とを樹脂層３１が含有する場合には、これらの樹脂の合計に対して、０．１質量％以上５質量％以下が好ましく、特に０．３質量％以上３質量％以下が好ましい。これにより、特に耐熱性を向上させることができる。
【００５９】
このような樹脂層３１の基板面内方向の平均線膨張係数（２５℃以上ガラス転移点以下）は、３５ｐｐｍ／℃以下である。さらには、基板３の樹脂層３１の基板面内方向の平均線膨張係数は、３０ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。
なお、樹脂層３１の線膨張係数は、ＴＭＡ装置（ＴＡインスツルメント（株）製）を用いて計測される。
【００６０】
回路層３２は、たとえば銅の回路である。そして、回路層３２の表面にはソルダーレジスト膜３３が設けられ、ソルダーレジスト膜３３上に、抄造シート８が設けられている。
本実施形態では、ソルダーレジスト膜３３と同様、抄造シート８には、開口部が形成されており、開口部から回路層３２の一部が露出している。
回路層３２上にソルダーレジスト膜３３を貼り付け、このソルダーレジスト膜３３上に、抄造シート８を配置する。そして、抄造シート８およびソルダーレジスト膜３３を貫通する開口部をレーザ等で形成する。
【００６１】
（部品内蔵基板）
図３の積層体１Ｃは、基板４と、基板４上に設けられた抄造シート８とを備える。
基板４は、基板本体３０と、この基板本体３０内部に収容された素子３５とを備える。
基板本体３０は、前述した樹脂層３１と、回路層３２とが交互に積層されたビルドアップ基板であるが、素子３５を収容する収容空間３６が形成されている。
素子３５は、たとえば、半導体素子である。
基板本体３０のソルダーレジスト膜３３上に抄造シート８が設けられている。
【００６２】
（光導波路基板）
図４の積層体１Ｄは、基板５と、基板５上に設けられた抄造シート８とを備える。
基板５は、光導波路基板であり、シリコンウェハ等の基材５２と、この基材５２上に設けられたクラッド層５１と、クラッド層５１上に設けられたコア層５３と、コア層５３を被覆するクラッド層５４とを備える。そして、クラッド層５４上に抄造シート８が設けられている。
クラッド層５１、５４、コア層５３はいずれも樹脂製であり、たとえば、アクリル系あるいはエポキシ系のＵＶ硬化樹脂を用いて形成することができる。
また、クラッド層５１、５４、コア層５３は、感光性ノルボルネン樹脂組成物を硬化させたものとしてもよい。
なお、ここでは、積層体１Ｄは、光導波路基板を備えるものとしたが、光導波路基板に代えて他の光回路基板（光ファイバ等）でも同様に抄造シートを備えた積層体とすることができる。すなわち、積層体は、光ファイバ等の光導波路以外の光回路基板を備え、この光回路基板上に抄造シート８が設けられていてもよい。
【００６３】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
たとえば、前記実施形態では、各基板上に直接あるいは接着剤を介して抄造シート８を貼り付けていたが、これに限らず、たとえば、図８に示すように、封止材１１上に抄造シート８を設けてもよい。この場合、たとえば、抄造シート８の繊維フィラーを導電性材料で構成して、電磁波遮蔽性能を有するものとすることができる。なお、図８において、符号Ｃは半導体チップであり、符号１０はアンダーフィルである。
【００６４】
また、図９（ａ）に示すように、抄造シート８に開口部８０を形成し、この開口部８０に他の抄造シート８Ａをはめ込んだ構成としてもよい。
他の抄造シート８Ａは、抄造シート８と同様、繊維フィラーおよび樹脂を含んでいるが、抄造シート８Ａを構成する複合材料組成物の組成が、抄造シート８とは異なっている。
抄造シート８Ａに使用される繊維フィラー、樹脂は、前述したものがあげられる。
このようにすることで、シートの面内で特性の異なる部位を設けることができる。
さらには、積層体は、基板と、複数の抄造シートを備えるものであってもよい。図９（ｂ）に示すように、組成の異なる抄造シート８，８Ａ、８Ｂを用意し、これを積層してプレス成形する。抄造シート８Ｂは、抄造シート８と同様、繊維フィラーおよび樹脂を含んでいるが、抄造シート８Ｂを構成する複合材料組成物の組成が、抄造シート８，８Ａとは異なっている。
【００６５】
（第２の実施形態）
本発明の第２の実施形態にかかる複合体の概要について、図１０を参照して説明する。
図１０に示すように、複合体２Ａは、
第一繊維フィラーと第一樹脂とを含み、前記第一繊維フィラーと前記第一樹脂とを抄造して得られた、第一部分９と、
第二繊維フィラーと第二樹脂とを含み、前記第二繊維フィラーと前記第二樹脂とを抄造して得られた、第二部分９Ａと、を含むものである。
【００６６】
本実施形態において、第一部分９および第二部分９Ａが層状であり、第一部分９と第二部分９Ａは積層されている（図１０）。
【００６７】
本実施形態の複合体２Ａ、２Ｂを構成する第一部分９および第二部分９Ａは、上記の抄造シートの製造に用いられたものと同様の、（Ａ）繊維フィラーおよび（Ｂ）樹脂を含む複合材料組成物で構成される。第一部分９および第二部分９Ａは、上記の抄造シートと同様の製造方法により製造することができる。なお、第一部分９および第二部分９Ａに用いられる（Ａ）繊維フィラーおよび（Ｂ）樹脂、ならびにその他の成分は、上記の抄造シートと同じであっても、異なっていてもよい。
【００６８】
第一部分９と第二部分９Ａとを積層する方法としては、ヒートプレス法、吸着法、スプレー塗布法等が挙げられるが、これらに限定されない。積層方法は、第一部分および第二部分に用いられる繊維フィラーおよび樹脂の種類、得られる複合体の形状等に基づいて、適宜選択することが可能である。ヒートプレス法を用いる場合、前出の図５（ａ）〜図５（ｅ）に示す抄造シート８の製造方法と同様にして、２枚のシート状凝集物を作成する。次いで、２枚のシート状凝集物を重ね、図１１に示すように、プレス板７１で、シート状凝集物を加熱しながらプレスする。図１１に示すヒートプレス工程において、プレス板７１として、凹凸形状のプレス板を使用してプレスすることにより、２枚のシート状凝集物を積層するとともに、所望の形状に折り曲げ加工された複合体を得ることができる。例えば、複合体を、所定の電子機器の筐体として使用する場合、用いられる電子部品に適切な寸法および形状のプレス板を使用して、所定の形状の複合体を製造することができる。
【００６９】
層状の第一部分９と第二部分９Ａとを積層する場合、第一部分および／または第二部分の積層面を、表面粗化してもよい。表面粗化することにより、積層面の接着性を向上させることができる。表面粗化の方法としては、第一部分９および／または第二部分９Ａを抄造法により製造する際、用いる（Ｂ）樹脂の配合量を減らし、（Ａ）繊維フィラーを表面に露出させる方法が挙げられる。
また、第一部分９および第二部分９Ａの一方が、熱可塑性樹脂を含み、他方が熱硬化性樹脂を含む場合、熱硬化性樹脂中に熱可塑性樹脂を配合することにより、積層面の接着性を向上させることができる。これは、第一部分９と第二部分９Ａとを重ね、これを加熱しながらプレスする際、熱硬化性樹脂中の熱可塑性樹脂が溶融し、バインダーとして機能することによる。
【００７０】
本実施形態において、図１０（ｂ）に示すように、複合体２Ａ'は、少なくとも１つの第三部分９Ｂを備えていてもよい。この第三部分９Ｂは、第三繊維フィラーと第三樹脂とを含み、第三繊維フィラーと第三樹脂とを抄造して得られる部分である。この第三部分９Ｂは、上記抄造シートの製造に用いられたものと同様の、（Ａ）繊維フィラーおよび（Ｂ）樹脂を含む複合材料組成物で構成され、上記抄造シートと同様の製造方法により製造することができる。この第三部分９Ｂに用いられる（Ａ）繊維フィラーおよび（Ｂ)樹脂、ならびにその他の成分は、上記第一部分９および第二部分９Ａに用いられるものと同一であっても、異なっていてもよい。
【００７１】
本実施形態において、上記複合体は、さらに金属からなる少なくとも１つの金属部分を備えていてもよい。この金属部分が層状である場合、第一、第二、または第三の部分９、９Ａ、９Ｂのいずれかの間、あるいは表面に積層されていてもよい。金属部分を設けることにより、得られる複合体の耐衝撃性を向上させることができる。
【００７２】
本実施形態の一例において、複合体を構成する各部分に用いる材料を調整することにより、所望の特性を有する部分を組み合わせて複合体を形成することができる。例えば、第一部分９および第三部分９Ｂが、熱伝導性を有し、第二部分９Ａが電磁波遮蔽性能を有するように作製することができる。このような複合体は、電子機器を収容する筐体として使用することができる。具体例としては、スマートフォンを収容するケース、インバータを収容するケース、バッテリーを収容するケース等が挙げられる。こうした筐体は車載用のものとすることができる。
【００７３】
（第３の実施形態）
本発明の第３の実施形態に係る複合体の概要について、図１２を参照して説明する。
図１２（ａ）に示すように、複合体２Ｂは、
第一繊維フィラーと第一樹脂とを含み、前記第一繊維フィラーと前記第一樹脂とを抄造して得られた、第一部分９と、
第二繊維フィラーと第二樹脂とを含み、前記第二繊維フィラーと前記第二樹脂とを抄造して得られた、第二部分９Ａと、を含むものである。
本実施形態において、第一部分９および第二部分９Ａが板状であり、第一部分９の側面と第二部分９Ａの側面とが接合し、第一部分９と第二部分９Ａとが一体化して一枚の板状部材を形成している。
【００７４】
本実施形態の一例において、第一部分９の側面および第二部分９Ａの側面が、平面、曲面または凹凸形状を有し、これらの側面が嵌合している。第一部分９および第二部分９Ａの側面は、例えば、図１３（ａ）〜（ｅ）に示されるように、直線、矩形、台形、丸形、波形を有し、これらの形状が噛み合う様式で、嵌合している。側面の形状は、図１３に示す形状に限定されない。
【００７５】
このような複合体は、まず、前出の図５に示す抄造シート８の製造方法と同様にして、２枚の抄造シートを作製し、これらをウオータージェットまたは打ち抜き刃で後加工して、例えば、図１３（ａ）〜（ｅ）に示されるような所望の形状に加工し、これら２枚の加工済の抄造シートをプレス成形して嵌合させることにより、作製することができる。または、前出の図５（ｆ）に示す凝集物８'をプレス成形する段階において、所定の形状に対応するプレス板７１を使用して、凝集物８'を所定の形状に作製し、その後嵌合してもよい。
【００７６】
本実施形態の一例において、第一部分９に開口部９０が形成されていてもよい（図１４（ａ）、（ｂ））。また、この開口部９０には、第二部分９Ａがはめ込まれていてもよい（図１４（ａ）、（ｂ））。このような複合体２Ｂ"の上面図を図１４（ａ）、断面図を図１４（ｂ）に示す。開口部９０の形状は、複合体の用途に応じて、変更することが可能である。このような、第一部分９の一部分に第二部分９Ａがはめ込まれた構造を有する複合体は、例えば、以下の方法により作製することができる。
開口部９０は、前出の図５に示す抄造シート８の製造方法と同様にして、抄造シートを作製し、これをウオータージェットまたは打ち抜き刃で後加工することにより作製することができる。
または、前出の図５（ｆ）に示す凝集物８'をプレス成形する段階において、所望の形状を有するプレス板７１を使用して、プレス成形の段階で凹凸部を有する第一部分の一片を作製することができる（図１５（ａ））。２枚の凹凸部を有する第一部分の一片をプレス成形することにより、開口部９０を有する第一部分９を作製できる。次いで、第一部分（９）の開口部９０に、第二部分９Ａを嵌め込むことにより、本実施形態に係る複合体を作製することができる（図１５（ｃ））。
あるいは、図１５（ｂ）に示すように、第一部分９となる各部分および第二部分９ｂとなる部分を作製し、これらを組合せて、図１５（ｃ）に示す複合体を作製してもよい。
【００７７】
本実施形態の一例において、ボス、リブ、突起部等の形状を有する第一部分９および第二部分９Ａを用い、第一部分９と第二部分９Ａとを嵌合することができる（図１６）。所定の形状の突起部を有する部分は、以下の方法により作製することができる。図１６では、丸型および矩形の突起部を示したが、任意の形状とすることができる。
まず、前出の図５（ａ）〜図５（ｅ）に示す抄造シート８の製造方法と同様にして、シート状凝集物８'を作成する。次いで、図１７に示すように、このシート状凝集物８'を、凹部を有するプレス板７１で、加熱プレスする。この際、流動性を有するシート状凝集物８'が、プレス板７１の凹部に充填され、突起部が形成される。プレス板７１として任意の形状を有するものを使用して、所望の形状の突起部を有する部分を作製することができる。
【００７８】
本実施形態において、図１２（ｂ）および図１４に示すように、複合体（２Ｂ'、２Ｂ"）は、少なくとも１つの第三部分（９Ｂ）を備えていてもよい。この第三部分（９Ｂ）は、第三繊維フィラーと第三樹脂とを含み、第三繊維フィラーと第三樹脂とを抄造して得られる部分である。この第三部分（９Ｂ）は、上記抄造シートの製造に用いられたものと同様の、（Ａ）繊維フィラーおよび（Ｂ）樹脂を含む複合材料組成物で構成され、上記抄造シートと同様の製造方法により製造することができる。
このような複合体２Ｂ'、２Ｂ"もまた、図１１に示すように、凹凸形状を有するプレス板を使用して加熱プレスすることにより、所望の形態に折り曲げることができる。このように折り曲げ加工された複合体は、電子機器の筐体として使用することができる。
例えば、電子機器がスマートフォンである場合、複合体２Ｂ"は、図１４で示すような、スマートフォンを収容するのに適した形状に成形される。この場合、複合体２Ｂ"のうち、スマートフォンに接触する部分には、曲げ強度の高い抄造シートから作製される第一部分９が設けられる。第一部分９のうち、スマートフォンの発熱部分に接触する箇所には、開口部９０が設けられ、この開口部９０には、高い熱放射率を有する抄造シートから作製される第２部分９Ａがはめ込まれる。また、第一部分９および第二部分９Ａを被覆する第三部分９Ｂは、スマートフォンを電磁波から保護する電磁波遮蔽性能を有する抄造シートから作製される。
【００７９】
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外のさまざまな構成を採用することができる。
例えば、第１の実施形態において、矩形の開口部を有する抄造シート８を例に挙げて説明したが、開口部の形状は、任意の形状とすることができる。
【００８０】
また、第２および第３の実施形態において、それぞれ、層状および板状の第一部分および第二部分を備える複合体を例に挙げて説明したが、板状の第一部分および第二部分の両方または一方が、積層構造を有していても良い。
【実施例】
【００８１】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。また、実施例に記載されている「部」は「質量部」、「％」は「質量％」を示す。
製造例に記載している原材料は、あらかじめ含有されている水分量を抜いた質量部で表している。
【００８２】
（実施例）
（電磁波遮蔽用の抄造シート）
１．複合樹脂組成物の作製
（１）製造例１
アトマイザー粉砕機で平均粒径１００μｍに粉砕した固形レゾール樹脂（住友ベークライト（株）製ＰＲ−５１７２３）４５部と、ベントナイト（クニミネ工業（株）製商品名クニピア）２部、繊維長５ｍｍ、繊維径６μｍのステンレス繊維（日本精線（株）製商品名ナスロン）１部、ケブラー（登録商標）パルプ１Ｆ３０３（東レ・デュポン（株）製）１２部、テクノーラ（登録商標）繊維Ｔ３２ＰＮＷ（帝人テクノプロダクツ（株）製）４０部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたポリエチレンオキシド分子量１，０００，０００（和光純薬工業（株）製）を上述した構成材料すべての合計に対して９００ｐｐｍ添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を８０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに７０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９９％の収率で得た。尚、収率の測定方法の詳細は後述する。
【００８３】
（２）製造例２
アトマイザー粉砕機で平均粒径１００μｍに粉砕した固形レゾール樹脂（住友ベークライト（株）製ＰＲ−５１７２３）４５部と、ベントナイト（クニミネ工業（株）製商品名クニピア）５部、繊維長５ｍｍ、繊維径６μｍのステンレス繊維（日本精線（株）製商品名ナスロン）４部、ケブラー（登録商標）パルプ１Ｆ３０３（東レ・デュポン（株）製）６部、テクノーラ（登録商標）繊維Ｔ３２ＰＮＷ（帝人テクノプロダクツ（株）製）４０部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたポリエチレンオキシド分子量１，０００，０００（和光純薬工業（株）製）を上述した構成材料すべての合計に対して０．３％添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を８０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに７０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９９％の収率で得た。
【００８４】
（３）製造例３
アトマイザー粉砕機で平均粒径１００μｍに粉砕した固形レゾール樹脂（住友ベークライト（株）製ＰＲ−５１７２３）３０部と、ベントナイト（クニミネ工業（株）製商品名クニピア）３部、繊維長５ｍｍ、繊維径６μｍのステンレス繊維（日本精線（株）製商品名ナスロン）３２部、ケブラー（登録商標）パルプ１Ｆ３０３（東レ・デュポン（株）製）１０部、テクノーラ（登録商標）繊維Ｔ３２ＰＮＷ（帝人テクノプロダクツ（株）製）２５部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたポリエチレンオキシド分子量１，０００，０００（和光純薬工業（株）製）を上述した構成材料すべての合計に対して０．５％添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を８０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに７０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９６％の収率で得た。
【００８５】
（４）製造例４
凍結粉砕機で、平均粒径３００μｍに粉砕したアクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ）樹脂（ダイセル工業（株）製商品名セビアンＮ）を４５部と、鱗片状シリカ微粒子（ＡＧＣエスアイテック（株）製商品名サンラブリー）５部、繊維長５ｍｍ、繊維径６μｍのステンレス繊維（日本精線（株）製商品名ナスロン）５部、繊維径２２μｍ、繊維長５ｍｍのポリビニルアルコール繊維（（株）クラレ製商品名ビニロン）４５部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたカチオン性ポリアクリルアミド（ハリマ化成（株）製）を上述した構成材料すべての合計に対して０．４％の重量になるように添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を４０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに１３０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９２％の収率で得た。
【００８６】
（５）製造例５
高圧ホモジナイザーで平均粒径３０μｍに粉砕したエポキシ樹脂１００２（三菱化学（株）製）１０部と、イミダゾール系エポキシ樹脂硬化剤２ＰＺ−ＰＷ（四国化成工業（株）製）１部、合成サポナイト（クニミネ工業（株）製商品名スメクトンＳＡ）３部、繊維長３ｍｍ、繊維径６０μｍの銅繊維（虹技（株）製）７７部、繊維長５ｍｍ、繊維径６μｍのステンレス繊維５部（日本精線（株）製商品名ナスロン）、セルロースパルプ（日本製紙ケミカル（株）製商品名ＮＤＰＴ）４部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させた三和澱粉工業（株）製カチオン化澱粉ＳＣ−５を上述した構成材料すべての合計に対して０．３％添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を４０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに１００℃の乾燥器に４時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９５％の収率で得た。
【００８７】
２．抄造シートの作製
（１）製造例６
製造例１で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧３０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１８０℃、１０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【００８８】
（２）製造例７
製造例２で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧３０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１８０℃、１０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【００８９】
（３）製造例８
製造例３で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧３０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１８０℃、１０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【００９０】
（４）製造例９
製造例４で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧１５ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を２００℃、１０分行い、５０℃まで金型を冷却させて縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【００９１】
（５）製造例１０
製造例５で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧１０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１６０℃、６０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【００９２】
製造例６〜１０で得られた抄造シートを用いて、下記に示す特性評価を行った。結果を表１に示す。
【００９３】
【表１】
2014088019.tif 000006
【００９４】
３．特性の評価方法
３．１  複合樹脂組成物
（１）収率
下記式により算出した。
収率（％）＝（得られた複合樹脂組成物の重量／仕込んだ複合樹脂組成物原料の重量合計）×１００
得られた複合樹脂組成物については、乾燥後の重量を用い、仕込んだ複合樹脂組成物原料の合計重量に関しては、水分を抜いた量を用いた。
【００９５】
３．２  抄造シート
（１）比重測定
比重測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１（熱硬化性プラスチック一般試験方法）に準拠して行った。試験片は、縦２ｃｍ×横２ｃｍ×厚み２ｍｍになるように抄造シートから切り出したものを用いた。
【００９６】
（２）電磁波遮蔽率の測定
縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た成形条件と同一の成形条件で、縦１２ｃｍ×横１２ｃｍ×厚み１ｍｍの抄造シートを作製し、それを試験片として用いた。次に、ＫＥＣ法にて評価を行った。ＫＥＣ法とは、一般社団法人関西電子工業振興センターによる測定方法で、左右対称に分割したシールドボックスに試験片をはさみ、スペクトラムアナライザーにて試験片を介しての電磁波の減衰度を測定するものである。
電磁波遮蔽性と電磁波遮蔽率の関係は下記に例を示す。
電磁波遮蔽性６０ｄＢとは、電磁波遮蔽率９９．９％を示す。
電磁波遮蔽性４０ｄＢとは、電磁波遮蔽率９９．０％を示す。
電磁波遮蔽性２０ｄＢとは、電磁波遮蔽率９０．０％を示す。
【００９７】
（３）曲げ試験
曲げ試験は、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１（熱硬化性プラスチック一般試験方法）に準拠して行った。試験片は、縦５０ｍｍ×横２５ｍｍ×厚み２ｍｍになるように抄造シートから切り出したものを用いた。曲げ試験の支点間距離は３２ｍｍで行った。
【００９８】
（４）平面方向の線膨脹係数の測定
縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た成形条件に対して、成形時間のみを３倍として、縦５ｍｍ×横３０ｍｍ×長さ１０ｍｍの抄造シートを作製し、それを縦５ｍｍ×横５ｍｍ×長さ１０ｍｍの試験片に切断し、熱機械的分析装置（セイコーインスツルメンツ社製、ＴＭＡ−６０００）を用いて、長さ方向の線膨脹係数を測定した。昇温速度は、５℃／分とし、線膨脹係数（α１）を８０〜１２０℃の温度範囲で求めた。
【００９９】
製造例１〜５は、いずれも、高い収率で複合樹脂組成物が得られた。また、製造例６〜１０は、いずれも、８００ＭＨｚの電界波遮蔽性が２０ｄＢ以上、曲げ強度が８０ＭＰａ以上、曲げ弾性率が８ＧＰａ以上であり、比重が１以上５以下、かつ平面方向の線膨脹係数が０．１ｐｐｍ／℃以上５０ｐｐｍ／℃以下と、特性バランスに優れた抄造シートが得られることが分かった。
そして、製造例６で得られた抄造シートを、ビルドアップ基板にラミネートして、その後熱硬化させ、前記ビルドアップ基板に貼り付けたところ、電磁波遮蔽でき、かつ、基板を補強することができた。同様に、製造例７〜１０で得られた抄造シートも、それぞれビルドアップ基板にラミネートして、その後熱硬化させ、前記ビルドアップ基板に貼り付けたところ、電磁波遮蔽でき、かつ、基板を補強することができた。
【０１００】
（放熱用の抄造シート）
１．複合樹脂組成物の作製
（１）製造例１１
高圧ホモジナイザーで平均粒径３０μｍに粉砕したエポキシ樹脂１００２（三菱化学（株）製）２４部と、イミダゾール系エポキシ樹脂硬化剤２ＰＺ−ＰＷ（四国化成工業（株）製）１部、合成サポナイト（クニミネ工業（株）製商品名スメクトンＳＡ）５部、繊維長３ｍｍ、繊維径６０μｍのアルミニウム繊維（虹技（株）製、材質：Ａ１０７０）６０部、セルロースパルプ（日本製紙ケミカル（株）製商品名ＮＤＰＴ）１０部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させた三和澱粉工業（株）製カチオン化澱粉ＳＣ−５を構成材料に対して０．４％の重量添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を４０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに１００℃の乾燥器に４時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９４％の収率で得た。尚、収率の測定方法の詳細は後述する。
【０１０１】
（２）製造例１２
高圧ホモジナイザーで平均粒径３０μｍに粉砕したエポキシ樹脂１００２（三菱化学（株）製）を１０部と、イミダゾール系エポキシ樹脂硬化剤２ＰＺ−ＰＷ（四国化成工業（株）製）１部、合成サポナイト（クニミネ工業（株）製商品名スメクトンＳＡ）３部、繊維長３ｍｍ、繊維径６０μｍの銅繊維（虹技（株）製）８２部、セルロースパルプ（日本製紙ケミカル（株）製商品名ＮＤＰＴ）４部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させた三和澱粉工業（株）製カチオン化澱粉ＳＣ−５を構成材料に対して０．３％添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を４０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに１００℃の乾燥器に４時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９５％の収率で得た。
【０１０２】
（３）製造例１３
アトマイザー粉砕機で平均粒径１００μｍに粉砕した固形レゾール樹脂（住友ベークライト（株）製ＰＲ−５１７２３）４０部と、ベントナイト（クニミネ工業（株）製商品名クニピア）５部、繊維長３ｍｍ、繊維径９０μｍのアルミニウム繊維２５部（虹技（株）製、材質：Ａ１０７０）、ケブラー（登録商標）パルプ１Ｆ３０３（東レ・デュポン（株）製）５部、テクノーラ（登録商標）繊維Ｔ３２ＰＮＷ（帝人テクノプロダクツ（株）製）２５部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたポリエチレンオキシド分子量１，０００，０００（和光純薬工業（株）製）を構成材料に対して０．２％添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を４０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに７０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９７％の収率で得た。
【０１０３】
（４）製造例１４
アトマイザー粉砕機で平均粒径１００μｍに粉砕した固形レゾール樹脂（住友ベークライト（株）製ＰＲ−５１７２３）３５部と、ベントナイト（クニミネ工業（株）製商品名クニピア）５部、繊維長３ｍｍ、繊維径９０μｍのアルミニウム繊維４０部（虹技（株）製、材質：Ａ１０７０）、ケブラー（登録商標）パルプ１Ｆ３０３（東レ・デュポン（株）製）５部、テクノーラ（登録商標）繊維Ｔ３２ＰＮＷ（帝人テクノプロダクツ（株）製）１５部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたポリエチレンオキシド分子量１，０００，０００（和光純薬工業（株）製）を構成材料に対して０．５％添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を４０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに７０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９４％の収率で得た。
【０１０４】
（５）製造例１５
アトマイザー粉砕機で平均粒径１００μｍに粉砕した固形レゾール樹脂（住友ベークライト（株）製ＰＲ−５１７２３）３５部と、ベントナイト（クニミネ工業（株）製商品名クニピア）５部、繊維長３ｍｍ、繊維径９０μｍのアルミニウム繊維４０部（虹技（株）製、材質：Ａ５０５２）、ケブラー（登録商標）パルプ１Ｆ３０３（東レ・デュポン（株）製）５部、テクノーラ（登録商標）繊維Ｔ３２ＰＮＷ（帝人テクノプロダクツ（株）製）１５部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたポリエチレンオキシド分子量１，０００，０００（和光純薬工業（株）製）を構成材料に対して０．５％添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を４０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに７０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９４％の収率で得た。
【０１０５】
（６）製造例１６
凍結粉砕機で、平均粒径２００μｍに粉砕した粉砕したアクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ）樹脂（ダイセル工業（株）製商品名セビアンＮ）を３０部と、鱗片状シリカ微粒子（ＡＧＣエスアイテック（株）製商品名サンラブリー）５部、繊維長３ｍｍ、繊維径９０μｍの銅繊維（虹技（株）製）１０部、平均粒子径２０μｍの銅粉末（（株）高純度化学研究所製商品名ＣＵＥ１３ＰＢ）４０部、繊維径２２μｍ、繊維長５ｍｍのポリビニルアルコール繊維（（株）クラレ製商品名ビニロン）１５部を１００００部の水に添加して、ディスパーザーで３０分撹拌した後、あらかじめ水に溶解させたカチオン性ポリアクリルアミド（ハリマ化成（株）製）を構成材料に対して０．５％の重量になるように添加を行い、構成材料をフロック状に凝集させた。その凝集物を８０メッシュの金属網で水と分離し、この後その凝集物を、脱水プレスし、さらに１３０℃の乾燥器に６時間入れて乾燥させ、複合樹脂組成物を９０％の収率で得た。
【０１０６】
２．抄造シートの作製
（１）製造例１７
製造例１１で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧１０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１６０℃、６０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【０１０７】
（２）製造例１８
製造例１２で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧１０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１６０℃、６０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【０１０８】
（３）製造例１９
製造例１３で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧３０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１８０℃、１０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【０１０９】
（４）製造例２０
製造例１４で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧３０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１８０℃、１０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【０１１０】
（５）製造例２１
製造例１５で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧３０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を１８０℃、１０分行い、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【０１１１】
（６）製造例２２
製造例１６で得られた複合樹脂組成物を、離型剤を塗布した金型にセットし、複合樹脂組成物に対して、面圧１０ＭＰａ加圧下でコンプレッション成形を２００℃、１０分行い、５０℃まで金型を冷却させて縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た。
【０１１２】
製造例１７〜２２で得られた抄造シートを用いて、下記に示す特性評価を行った。結果を表２に示す。
【０１１３】
【表２】
2014088019.tif 000007
【０１１４】
３．特性の評価方法（その１）
３．１  複合樹脂組成物
（１）収率
下記式により算出した。
収率（％）＝（得られた複合樹脂組成物の重量／仕込んだ複合樹脂組成物原料の重量合計）×１００
得られた複合樹脂組成物については、乾燥後の重量を用い、仕込んだ複合樹脂組成物原料の合計重量に関しては、水分を抜いた量を用いた。
【０１１５】
３．２  抄造シート
（１）比重測定
比重測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１（熱硬化性プラスチック一般試験方法）に準拠して行った。試験片は縦２ｃｍ×横２ｃｍ×厚み２ｍｍになるように抄造シートから切り出したものを用いた。
【０１１６】
（２）熱伝導率の測定
平面方向測定用として、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た成形条件に対して、成形時間のみを３倍として、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍ×長さ３ｃｍの抄造シートを得た。ここで、平面方向とは、繊維フィラーの延在方向に沿った面に沿った方向である。また、厚み方向測定用として、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た成形条件と同一の成形条件で、縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×長さ１．５ｍｍの抄造シートを得た。得られたそれぞれの抄造シートから、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍ×長さ１．５ｍｍになるように切り出して試験片とした。次に、ＮＥＴＺＳＣＨ社製のＸｅフラッシュアナライザーＬＦＡ４４７を用いて、レーザーフラッシュ法により板状試験片の長さ方向の熱伝導率の測定を行った。測定は、大気雰囲気下、２５℃の条件下で行った。
【０１１７】
（３）曲げ試験
曲げ試験は、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１（熱硬化性プラスチック一般試験方法）に準拠して行った。試験片は、縦５０ｍｍ×横２５ｍｍ×厚み２ｍｍになるように抄造シートから切り出したものを用いた。曲げ試験の支点間距離は３２ｍｍで行った。
【０１１８】
（４）線膨脹係数の測定
縦１０ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２ｍｍの抄造シートを得た成形条件に対して、成形時間のみを３倍として、縦５ｍｍ×横３０ｍｍ×長さ１０ｍｍの抄造シートを作製し、それを縦５ｍｍ×横５ｍｍ×長さ１０ｍｍの試験片に切断し、熱機械的分析装置（セイコーインスツルメンツ社製、ＴＭＡ−６０００）を用いて、長さ方向の線膨脹係数を測定した。昇温速度は、５℃／分とし、線膨脹係数（α１）を８０〜１２０℃の温度範囲で求めた。
【０１１９】
製造例１９、２０で得られた抄造シートを用いて、下記に示す特性評価を行った。結果を表３に示す。
【０１２０】
【表３】
2014088019.tif 000008
【０１２１】
４．特性の評価方法（その２）
４．１  抄造シート
（１）  赤外線放射率の測定
試験片を加熱し平衡温度に達した後、ＦＴ−ＩＲ（フーリエ変換赤外分光硬度計）を用いて、測定温度８０℃で、測定波長４．４μｍ〜１５．４μｍの条件で赤外線分光放射スペクトルを測定し、積分放射率（％）を求めた。尚、試験片は縦４ｃｍ×横４ｃｍ×厚み１ｍｍになるように抄造シートから切り出したものを用いた。
【０１２２】
製造例１１〜１６は、いずれも、高い収率で複合樹脂組成物が得られた。また、製造例１７〜２２は、いずれも、平面方向の熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ以上、厚み方向の熱伝導率が平面方向の熱伝導率に対して半分以下、曲げ強度が８０ＭＰａ以上、曲げ弾性率が８ＧＰａ以上であり、比重が１以上５以下、かつ平面方向の線膨脹係数が０．１ｐｐｍ／℃以上５０ｐｐｍ／℃以下と、特性バランスに優れた抄造シートが得られることが分かった。
【０１２３】
また、製造例１９〜２１においては、有機繊維を併用しても平面方向への熱伝導率は５Ｗ／ｍＫ以上と、有機繊維を併用しても熱伝導率は損なわれることなく、良好な熱伝導性を示しており、かつ曲げ強度も２００ＭＰａ以上と良好な機械特性を有している抄造シートが得られている。
そして、製造例１９で得られた抄造シートを、ビルドアップ基板にラミネートして、その後、熱硬化させ、前記ビルドアップ基板に貼り付けたところ、基板を放熱させることができた。
【符号の説明】
【０１２４】
１Ａ    積層体
１Ｂ    積層体
１Ｃ    積層体
１Ｄ    積層体
２Ａ    複合体
２Ａ'  複合体
２Ｂ    複合体
２Ｂ'  複合体
２Ｂ"  複合体
２      基板
３      基板
４      基板
５      基板
８      抄造シート（層）
８'    凝集物
８Ａ    抄造シート
８Ｂ    抄造シート
９      第一部分
９Ａ    第二部分
９Ｂ    第三部分
１０    アンダーフィル
１１    封止材
２１    樹脂フィルム
２２    回路層
２３    接着層
２４    カバーレイフィルム
３０    基板本体
３１    樹脂層
３２    回路層
３３    ソルダーレジスト膜
３４    ビア
３５    素子
３６    収容空間
５１    クラッド層
５２    基材
５３    コア層
５４    クラッド層
７０    乾燥炉
７１    プレス板
７２    熱板
８０    開口部
８１    繊維層
８２    樹脂層
９０    開口部
Ｃ      半導体チップ
Ｆ      繊維フィラー
Ｍ      メッシュ
Ｒ      樹脂
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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