(57)【要約】【課題】接合環境が増圧環境に限定されず、大気圧下でも固体樹脂を他の固体に接合できる固体樹脂の接合方法を提供する。【解決手段】固体樹脂１を他の固体としての固体樹脂２に接合する際には、まず、固体樹脂１を配置した高圧容器３内に二酸化炭素流体６を供給する。二酸化炭素流体６を充填後、高圧容器３内を増圧し二酸化炭素流体６を超臨界状態、亜臨界状態または液状にして、二酸化炭素を固体樹脂１に含浸させる。また、二酸化炭素が含浸した状態の固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を生成する。その後、このドライアイス層７から固体樹脂１を取り出し、取り出した固体樹脂１と、同様に二酸化炭素を含浸させた固体樹脂２とをプレス接合などで接合する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体樹脂を他の固体に接合する固体樹脂の接合方法であって、
前記固体樹脂が配置された容器内に二酸化炭素流体を供給し、
前記容器内を増圧し、前記二酸化炭素流体を超臨界状態、亜臨界状態または液状にして前記固体樹脂に含浸させ、
二酸化炭素が含浸した状態の固体樹脂の周囲にドライアイス層を形成し、
このドライアイス層から前記固体樹脂を取り出し、
この取り出した固体樹脂を他の固体と接合する
ことを特徴とする固体樹脂の接合方法。
【請求項２】
容器内を増圧して固体樹脂に二酸化炭素を含浸させた後に、容器内を断熱状態にして急減圧し、前記容器内における前記固体樹脂に含浸していない二酸化炭素をドライアイス化して前記固体樹脂の周囲にドライアイス層を形成する
ことを特徴とする請求項１記載の固体樹脂の接合方法。
【請求項３】
容器内を冷却してから断熱状態にして急減圧する
ことを特徴とする請求項２記載の固体樹脂の接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素の可塑化効果を利用して、固体樹脂を他の固体に接合するための固体樹脂の接合方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
二酸化炭素は、圧力に比例して固体樹脂に対する溶解度が増加し、固体樹脂における二酸化炭素の溶解度が増加すると、二酸化炭素の可塑化効果により、固体樹脂の粘度が低下する。
【０００３】
このような二酸化炭素の可塑化効果を利用した固体樹脂の接合方法としては、固体樹脂が配置された高圧容器内に二酸化炭素を供給し、高圧容器内を増圧し二酸化炭素を超臨界状態または亜臨界状態にして固体樹脂に溶解させて含浸させ、増圧した状態の容器内にて、二酸化炭素の可塑化効果により固体樹脂の表面粘度を低下した状態の固体樹脂を、他の固体樹脂に接合する方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−２３１３５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述のように、二酸化炭素の固体樹脂への溶解度は雰囲気の圧力に比例しているため、増圧下では、固体樹脂に二酸化炭素が含浸した状態を保持できるが、その後、例えば、高圧容器から固体樹脂を取り出して増圧下から大気圧下になると、固体樹脂に二酸化炭素が含浸した状態を保持できず、固体樹脂から二酸化炭素が放出されてしまう。また、固体樹脂から二酸化炭素が放出されると、二酸化炭素による可塑化効果を維持できず、固体樹脂を粘度が復元する。
【０００６】
したがって、上述の特許文献１の方法では、増圧下でなければ、二酸化炭素の可塑化効果により固体樹脂を他の固体に接合できないため、接合環境が増圧環境に限定されてしまう。すなわち、高圧容器内にて増圧したまま接合する必要があるため、例えば、接合する材料の形状や大きさなどが高圧容器の大きさに限定されて、用途などが制限されてしまう。
【０００７】
本発明は、このような点に鑑みなされたもので、接合環境が増圧環境に限定されず、大気圧下でも固体樹脂を他の固体に接合できる固体樹脂の接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１に記載された固体樹脂の接合方法は、固体樹脂を他の固体に接合する固体樹脂の接合方法であって、前記固体樹脂が配置された容器内に二酸化炭素流体を供給し、前記容器内を増圧し、前記二酸化炭素流体を超臨界状態、亜臨界状態または液状にして前記固体樹脂に含浸させ、二酸化炭素が含浸した状態の固体樹脂の周囲にドライアイス層を形成し、このドライアイス層から前記固体樹脂を取り出し、この取り出した固体樹脂を他の固体と接合するものである。
【０００９】
請求項２に記載された固体樹脂の接合方法は、請求項１記載の固体樹脂の接合方法において、容器内を増圧して固体樹脂に二酸化炭素を含浸させた後に、容器内を断熱状態にして急減圧し、前記容器内における前記固体樹脂に含浸していない二酸化炭素をドライアイス化して前記固体樹脂の周囲にドライアイス層を形成するものである。
【００１０】
請求項３に記載された固体樹脂の接合方法は、請求項２記載の固体樹脂の接合方法において、容器内を冷却してから断熱状態にして急減圧するものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、二酸化炭素を含浸させた固体樹脂の周囲にドライアイス層を生成することにより、このドライアイス層から取り出した固体樹脂は、大気圧下になっても二酸化炭素の放出が抑制されるため、接合環境が増圧環境に限定されず、大気圧下でも固体樹脂を他の固体に接合できる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の一実施の形態による固体樹脂の接合方法を示す工程図である。
【図２】本発明における固体樹脂の接合方法の変形例を示す工程図である。
【図３】実施例１における接合面を示す写真である。
【図４】（ａ）ないし（ｃ）は、実施例１における接合面の一部を拡大した写真である。
【図５】（ａ）ないし（ｃ）は、実施例２における接合面の一部を拡大した写真である。
【図６】実施例３における接合面を示す写真である。
【図７】実施例４における接合面を示す写真である。
【図８】実施例５における接合面を示す写真である。
【図９】実施例６における接合面を示す写真である。
【図１０】実施例７における接合面を示す写真である。
【図１１】比較例である未接合の場合の樹脂同士の界面を示す写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の一実施の形態の構成について図面を参照しながら説明する。
【００１４】
図１に示す本実施の形態に係る固体樹脂の接合方法は、例えば非晶質樹脂などの固体樹脂１と、他の固体としての固体樹脂２とを接合するものである。
【００１５】
固体樹脂１と固体樹脂２とを接合する際には、まず、固体樹脂１を容器としての密閉型の高圧容器３内に配置する。
【００１６】
図１（ａ）に示すように、高圧容器３には二酸化炭素が充填されたガスボンベ４がポンプ５を介して接続されており、固体樹脂１が配置された高圧容器３内に、ガスボンベ４から二酸化炭素流体６を供給する。
【００１７】
二酸化炭素流体６を高圧容器３内に充填し、固体樹脂１の周囲に二酸化炭素流体６が存在した状態にて、高圧容器３内を増圧して、固体樹脂１および二酸化炭素流体６を増圧下で一定時間保持する。
【００１８】
ここで、二酸化炭素は、３１℃以上、７．４ＭＰａ以上の環境下では、超臨界状態となる。
【００１９】
また、圧力に比例して固体樹脂１に対する二酸化炭素の飽和溶解量が上昇する。そこで、固体樹脂１の周囲の二酸化炭素を高圧に保持することにより、高圧の二酸化炭素（臨界状態、亜臨界状態または液状）は、その圧力における飽和溶解度に達するまで固体樹脂１に含浸する。
【００２０】
そして、固体樹脂１に二酸化炭素が含浸すると、二酸化炭素の可塑化効果により固体樹脂１が膨潤して固体樹脂１の表面粘度が低下する。
【００２１】
なお、高圧容器３内を増圧する際の圧力である含浸圧力は、５ＭＰａ以上４０ＭＰａ以下の範囲が好ましい。
【００２２】
次いで、このように固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた状態にて、高圧容器３内を例えば冷媒などを用いて冷却する。
【００２３】
また、高圧容器３内を冷却した後、高圧容器３を断熱状態にして、図１（ｂ）に示すように高圧容器３内を二酸化炭素の固体域まで急減圧する。
【００２４】
断熱状態にて急減圧することにより、高圧容器３内における固体樹脂１に含浸していない二酸化炭素をドライアイス化させ、固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を形成する。
【００２５】
なお、急減圧する前に高圧容器３内を冷却する際には、二酸化炭素が含浸した固体樹脂１のガラス転移温度（Ｔｇ）より低い温度に冷却することにより、減圧による固体樹脂１の発泡を抑制できるとともに、低い温度の方が固体樹脂１における二酸化炭素の溶解量が高くなり固体樹脂１の粘性がより低下するので好ましい。
【００２６】
また、ドライアイス層を形成する際には、１ＭＰａ／ｍｉｎ以上の減圧速度で急減圧することが好ましい。
【００２７】
このようにドライアイス層７を生成することにより、固体樹脂１がドライアイス層７に包埋される。
【００２８】
そして、図１（ｃ）に示すように、ドライアイス層７から固体樹脂１を分離するように取り出す。
【００２９】
ここで、上述のように固体樹脂１などの樹脂に対する二酸化炭素の溶解度は圧力に比例するため、上記特許文献１などの従来の方法では、二酸化炭素を含浸した樹脂は、増圧下から大気圧下になると、含浸していた二酸化炭素が放出されて、粘度が高くなり復元してしまう。
【００３０】
しかしながら、二酸化炭素を含浸した固体樹脂１を一旦ドライアイス層７で包埋することにより、ドライアイス層７から取り出された二酸化炭素を含浸した固体樹脂１は、増圧下から大気圧下になっても、二酸化炭素の放出が抑制され、固体樹脂１に二酸化炭素が含浸して粘度が低下した状態が保持される。
【００３１】
そして、図１（ｄ）に示すように、ドライアイス層７から取り出し粘度が低下した固体樹脂１、および、固体樹脂１と同様に粘度が低下した固体樹脂２を、プレス接合機８にセットする。
【００３２】
また、図１（ｅ）に示すように、プレス接合機８にて固体樹脂１と固体樹脂２とを加圧してプレス接合することにより、図１（ｆ）に示すように、粘度が低下した固体樹脂１および固体樹脂２の接触面が融合し、固体樹脂１と固体樹脂２との境界面が接合される。
【００３３】
また、固体樹脂１および固体樹脂２に含浸している二酸化炭素は、しばらくの間は含浸した状態が保持されるが、時間経過とともに固体樹脂１および固体樹脂２から放出され、固体樹脂１および固体樹脂２の粘度も復元して、固体樹脂１と固体樹脂２とが強固に接合される。
【００３４】
次に、上記一実施の形態の効果を説明する。
【００３５】
上記固体樹脂の接合方法によれば、固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた状態で、固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を形成することにより、このドライアイス層７から取り出された固体樹脂１は、増圧下から大気圧下になっても二酸化炭素の放出が抑制されるため、常温の大気圧下でも固体樹脂１に二酸化炭素が含浸した状態を保持でき、固体樹脂１における二酸化炭素の可塑化効果を維持できる。そのため、上記特許文献１のように接合環境が増圧環境に限定されず、大気圧下でも二酸化炭素の可塑化効果を利用して接着剤などを使用せずに固体樹脂１を固体樹脂２に接合できる。
【００３６】
また、接合環境が増圧下に限定されず、高圧容器３内で接合する必要がないため、接合する固体樹脂１の大きさや形状が制限されず、ハンドリング性も良好であり、多様な成形品の製造に適用できる。
【００３７】
高圧容器３内にて固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた後に、容器内を断熱状態にして急減圧することにより、固体樹脂１に含浸せず高圧容器３に残存した二酸化炭素をドライアイス化できるため、固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を確実に形成できる。
【００３８】
また、このように、高圧容器３内における固体樹脂１に含浸せずに残存した二酸化炭素にて固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を形成することにより、固体樹脂１への二酸化炭素の含浸と、ドライアイス層７の形成とを連続して行うことができるため、固体樹脂１からの二酸化炭素の放出をより確実に防止できる。
【００３９】
また、高圧容器３内にて固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた後に、高圧容器３内を一旦冷却してから断熱状態にて急減圧することにより、高圧容器３内の二酸化炭素がドライアイス化しやすいため、固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を確実に形成できる。
【００４０】
そして、このように二酸化炭素の可塑化効果を利用して固体樹脂１を他の固体としての固体樹脂２に接合することにより、接着剤や溶剤などを使用する必要がないため、接合後の製品の割れ（ストレスクラッキング）を防止できるとともに、地球環境への影響も少なく、熱劣化も生じにくい。
【００４１】
なお、上記一実施の形態では、固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた後に、高圧容器３内を冷却し断熱状態で急減圧することにより、高圧容器３内における固体樹脂１に含浸せずに残存した二酸化炭素にて固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を形成する構成としたが、このような方法には限定されず、他の方法にて固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を形成してもよい。
【００４２】
また、高圧容器３内において残存した二酸化炭素をドライアイス化して固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を形成する構成の場合には、高圧容器３内を冷却してから急減圧する構成には限定されず、高圧容器３内を冷却せずに急減圧してドライアイス層７を形成してもよい。また、急減圧によるドライアイス化以外の方法で、高圧容器３内における残存した二酸化炭素をドライアイス化してもよい。
【００４３】
さらに、ドライアイス層７から取り出した固体樹脂１と固体樹脂２とをプレス接合により接合したが、このような構成には限定されず、例えば、超音波接合、振動接合および回転接合などの接着剤や溶剤などを使用しない他の接合方法を適用してもよい。
【００４４】
また、上記一実施の形態では、二酸化炭素の可塑化効果にて粘度が低下した樹脂同士を接合したが、図２に示す変形例のように、二酸化炭素の可塑化効果にて粘度が低下した固体樹脂１と、二酸化炭素を含浸させず粘度が低下していない樹脂や樹脂以外の固体である他の固体９とを接合してもよい。なお、二酸化炭素を含浸させていない固体樹脂を他の固体９として用いる場合には、固体樹脂１と同じ樹脂および異なる樹脂のいずれであってもよい。また、固体樹脂１と異種接合させる樹脂以外の他の固体９としては、アルミニウムなどの金属やセラミックスなどが考えられる。
【００４５】
この変形例では、図２（ｈ）に示すように、ドライアイス層７から取り出した固体樹脂１と、他の固体９とをプレス接合機８にセットし、図２（ｉ）に示すようにプレス接合する。
【００４６】
そして、二酸化炭素の可塑化効果により粘度が低下した状態の固体樹脂１と、他の固体９とを加圧してプレス接合することにより、図２（ｊ）に示すように、粘度が低下した固体樹脂１における他の固体９との接触面が、他の固体９に融合して、固体樹脂１と他の固体９とが一体化する。また、固体樹脂１からの二酸化炭素の放出とともに、強固に接合される。
【００４７】
このように、大気圧下における二酸化炭素の放出を抑制できることにより、異種材接合にも容易に適用できる。
【００４８】
また、固体樹脂１を他の固体９に接合するだけでなく、この固体樹脂１を接着剤として利用することも可能である。
【実施例】
【００４９】
以下、本実施例および比較例について説明する。
【００５０】
二酸化炭素を含浸させた樹脂同士、すなわち固体樹脂１と固体樹脂２とを図１に示す接合方法にて接合したものを実施例１とした。
【００５１】
この実施例１では、固体樹脂１および固体樹脂２としてアクリル樹脂（ＰＭＭＡ）を用いた。
【００５２】
また、実施例１では、含浸圧力を１０ＭＰａとし、含浸温度を２０℃とし、含浸時間を２０時間として、固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた。その後、高圧容器３内の温度を５℃に冷却し、急減圧して固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を生成した。また、このドライアイス層７から固体樹脂１を取り出した。さらに、固体樹脂２に固体樹脂１と同様の方法で二酸化炭素を含浸させた。
【００５３】
そして、固体樹脂１と固体樹脂２とをプレス接合した。プレス接合は、プレス圧力を１５ＭＰａとし、プレス温度を２０℃とし、プレス時間を４６２４分とした。
【００５４】
実施例１におけるプレス接合後の接合面の写真を図３に示す。また、図４（ａ）は図３におけるＡの拡大写真であり、図４（ｂ）は図３におけるＢの拡大写真であり、図４（ｃ）は図３におけるＣの拡大写真である。
【００５５】
これら図３および図４に示すように、固体樹脂１と固体樹脂２と界面は確認できず、固体樹脂１と固体樹脂２とが一体に接合されている。
【００５６】
次に、実施例２として、二酸化炭素を含浸させた固体樹脂１（ＰＭＭＡ）と、二酸化炭素を含浸させていない固体樹脂（ＰＭＭＡ）である他の固体９とを図２に示す接合方法にて接合した。
【００５７】
この実施例２では、含浸圧力を１０ＭＰａとし、含浸温度を２０℃とし、含浸時間を２０時間として、固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた。その後、高圧容器３内の温度を５℃に冷却し、急減圧して固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を生成した。また、このドライアイス層７から固体樹脂１を取り出し、この固体樹脂１と他の固体９とをプレス接合した。
【００５８】
プレス接合は、プレス圧力を６１ＭＰａとし、プレス温度を４０℃とし、プレス時間を１１４０分とした。
【００５９】
実施例２におけるプレス接合後の接合面の拡大写真を図５に示す。なお、図５（ａ）ないし（ｃ）はそれぞれ接合面の異なる箇所を示す写真である。
【００６０】
図５に示すように、固体樹脂１と他の固体９との界面は確認できず、固体樹脂１と他の固体９とが一体に接合されている。
【００６１】
次に、実施例３として、二酸化炭素を含浸させた樹脂同士、すなわち固体樹脂１（ＰＭＭＡ）と固体樹脂２（ＰＭＭＡ）とを図１に示す接合方法にて接合した。
【００６２】
この実施例３では、実施例１に対して各種条件を変更するとともに、図１（ｂ）に示す急減圧を行う前に高圧容器３内を冷却しなかった。
【００６３】
具体的に実施例３では、含浸圧力を１０ＭＰａとし、含浸温度を１０℃とし、含浸時間を１８時間として、固体樹脂に二酸化炭素を含浸させた。その後、高圧容器３内の温度が１０℃のままで急減圧して固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を生成した。また、このドライアイス層７から固体樹脂１を取り出した。さらに、固体樹脂２に固体樹脂１と同様に二酸化炭素を含浸させた。
【００６４】
そして、固体樹脂１と固体樹脂２とをプレス接合した。プレス接合は、プレス圧力を１５ＭＰａとし、プレス温度を２２℃とし、プレス時間を６０分とした。
【００６５】
実施例３における接合後の試料の接合面の拡大写真を図６に示す。
【００６６】
この図６に示すように、固体樹脂１と固体樹脂２との界面は確認できず、固体樹脂１と固体樹脂２とが一体に接合されている。
【００６７】
次に、実施例４として、二酸化炭素を含浸させた樹脂同士、すなわち固体樹脂１（ＰＭＭＡ）と固体樹脂２（ＰＭＭＡ）とを図１に示す接合方法にて接合した。
【００６８】
この実施例４では、実施例１に対して各種条件を変更するとともに、実施例３と同様に図１（ｂ）に示す急減圧を行う前に高圧容器３内を冷却しなかった。
【００６９】
具体的に実施例４では、含浸圧力を１０ＭＰａとし、含浸温度を３４℃とし、含浸時間を１８時間として、固体樹脂に二酸化炭素を含浸させた。その後、高圧容器３内の温度が３４℃のままで急減圧して固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を生成した。また、このドライアイス層７から固体樹脂１を取り出した。さらに、固体樹脂２に固体樹脂１と同様の方法で二酸化炭素を含浸させた。
【００７０】
そして、固体樹脂１と固体樹脂２とをプレス接合した。プレス接合は、プレス圧力を１５ＭＰａとし、プレス温度を２１℃とし、プレス時間を６０分とした。
【００７１】
実施例４における接合後の試料の接合面の拡大写真を図７に示す。
【００７２】
この図７に示すように、固体樹脂１と固体樹脂２との界面は確認できず、固体樹脂１と固体樹脂２とが一体に接合されている。
【００７３】
次に、実施例５として、二酸化炭素を含浸させた樹脂同士、すなわち固体樹脂１（ＰＭＭＡ）と固体樹脂２（ＰＭＭＡ）とを図１に示す接合方法にて接合した。
【００７４】
この実施例５では、二酸化炭素の含浸時間を２時間に短縮した以外は、実施例３と同じ条件で接合を行った。
【００７５】
実施例５における接合後の試料の接合面の拡大写真を図８に示す。
【００７６】
この図８に示すように、固体樹脂１と固体樹脂２との界面は確認できず、固体樹脂１と固体樹脂２とが一体に接合されている。
【００７７】
次に、実施例６として、上記実施例１ないし実施例５とは異なる樹脂である固体樹脂１（ＡＢＳ樹脂）と固体樹脂２（ＡＢＳ樹脂）とを図１に示す接合方法にて接合した。
【００７８】
この実施例６では、含浸圧力を１０ＭＰａとし、含浸温度を１０℃とし、含浸時間を２時間として、固体樹脂に二酸化炭素を含浸させた。その後、高圧容器３内の温度が１０℃のままで急減圧して固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を生成した。また、このドライアイス層７から固体樹脂１を取り出した。さらに、固体樹脂２に固体樹脂１と同様の方法で二酸化炭素を含浸させた。
【００７９】
そして、固体樹脂１と固体樹脂２とをプレス接合した。プレス接合は、プレス圧力を２９０ＭＰａとし、プレス温度を２２℃とし、プレス時間を６０分とした。
【００８０】
実施例６における接合後の試料の接合面の拡大写真を図９に示す。
【００８１】
この図９に示すように、固体樹脂１と固体樹脂２との界面は確認できず、固体樹脂１と固体樹脂２とが一体に接合されている。
【００８２】
次に、実施例７として、二酸化炭素を含浸させた固体樹脂１（ＡＢＳ樹脂）と、二酸化炭素を含浸させていない固体樹脂（ＡＢＳ樹脂）である他の固体９とを図２に示す接合方法にて接合した。
【００８３】
この実施例７では、含浸圧力を１０ＭＰａとし、含浸温度を１０℃とし、含浸時間を２時間として、固体樹脂１に二酸化炭素を含浸させた。その後、高圧容器３内の温度が１０℃のままで急減圧して固体樹脂１の周囲にドライアイス層７を生成した。また、このドライアイス層７から固体樹脂１を取り出し、この固体樹脂１と他の固体９とをプレス接合した。
【００８４】
プレス接合では、プレス圧力を２９０ＭＰａとし、プレス温度を４０℃とし、プレス時間を１時間とした。
【００８５】
実施例７におけるプレス接合後の試料の接合面の拡大写真を図１０に示す。
【００８６】
この図１０に示すように、固体樹脂１と他の固体９との界面は確認できず、固体樹脂１と他の固体９とが一体に接合されている。
【００８７】
次に、比較例として、未接合の場合の樹脂（ＰＭＭＡ）同士の未接合界面の写真を図１１に示す。
【００８８】
この図１１に示すように、未接合の場合は、写真の上下方向の略中央部に樹脂同士の界面を示す直線が確認できる。
【産業上の利用可能性】
【００８９】
本発明は、樹脂パイプなどの配管の接合、医療用などの微細部品の接合、バイオチップの基板の接合、繊維強化樹脂の接合、自動車部品の接合、および、アルミニウムなどの金属やセラミックスとの異種材接合などにおいて利用することができる。
【符号の説明】
【００９０】
１    固体樹脂
２    他の固体としての固体樹脂
３    容器としての高圧容器
６    二酸化炭素流体
７    ドライアイス層
９    他の固体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2014105215.tif 000009
【図８】
2014105215.tif 000010
【図９】
2014105215.tif 000011
【図１０】
2014105215.tif 000012
【図１１】
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