(57)【要約】【課題】  改善された熱および光老化性を有するポリエステル組成物を提供する。【解決手段】  発光ダイオード（ＬＥＤ）部品の製造に適した、熱および光処理後の非常に高い光反射率を特徴とするポリマー組成物。このようなポリマー組成物は、少なくとも１種のポリエステル、少なくとも１種の無機添加剤（Ａ）および少なくとも１種の無機添加剤（Ｂ）（酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化セリウム（ＩＶ）および酸化カルシウムを含む）を含む。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリマー組成物（Ｃ）であって、
−  少なくとも１つの脂環式基を含む繰り返し単位を少なくとも５０モル％含む、少なくとも１種のポリエステル（Ｐ）
−  ＴｉＯ２、ＺｎＳおよびＢａＳＯ４からなる群から選択される少なくとも１種の無機添加剤（Ａ）
−  前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも０．５重量％および最大でも１０重量％の量で存在し、かつ酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化セリウム（ＩＶ）および酸化カルシウムからなる群から選択される少なくとも１種の無機添加剤（Ｂ）
を含む、ポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項２】
前記ポリエステル（Ｐ）が、前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、４５〜６０重量％の量で存在する、請求項１に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項３】
前記ポリエステル（Ｐ）の繰り返し単位の少なくとも５０モル％が、テレフタル酸と１，４−シクロヘキシレンメタノールとの重縮合によって得られる、請求項１または２に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項４】
前記ポリエステル（Ｐ）が、ポリ（１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート）である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項５】
前記無機添加剤（Ａ）が、ＴｉＯ２である、請求項１〜４のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項６】
前記ＴｉＯ２が、前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、１０〜４０重量％の量で存在する、請求項５に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項７】
前記無機添加剤（Ｂ）が、酸化マグネシウムである、請求項１〜６のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項８】
前記無機添加剤（Ｂ）が、酸化カルシウムである、請求項１〜６のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項９】
前記少なくとも１種の無機添加剤（Ｂ）が、前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、１〜４重量％の量で存在する、請求項１〜８のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項１０】
少なくとも１種の強化充填剤をさらに含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項１１】
前記強化充填剤が、ガラス繊維およびウォラストナイトからなる群から選択される、請求項１０に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項１２】
前記強化充填剤が、前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、５〜４０重量％で存在する、請求項１０に記載のポリマー組成物（Ｃ）。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）を含む少なくとも１つの部品を備える物品。
【請求項１４】
前記物品が、発光ダイオード（ＬＥＤ）デバイスの部品である、請求項１３に記載の物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この出願は、２０１２年１１月２９日に出願された米国仮特許出願第６１／７３１０６３号明細書および２０１３年２月１５日に出願された欧州特許出願第１３１５５４６７．７号明細書に対して優先権を主張し、これらの出願のそれぞれの全内容は、すべての目的のために参照により本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、ある種のポリエステルおよび少なくとも２種の異なる無機添加剤を含むポリマー組成物に関する。それらの組成物は、熱および光老化後の光反射率の非常に良好な保持を特徴とし、発光装置の製造に適している。
【０００３】
本発明はさらに、本発明の組成物を含む物品、例えば、発光装置、特に発光ダイオード（ＬＥＤ）デバイスの部品を提供する。
【背景技術】
【０００４】
ＬＥＤは、それらが従来の光源よりも多くの利点をもたらすことから、多数の用途で光源としてますます使用されている。ＬＥＤは、一般に他の光源よりもかなり少ない電力を消費し、動作させるために必要な電圧が低く、機械的衝撃に耐性がある。結果として、それらは、多くの用途で白熱および他の光源に取って代わっており、交通信号、屋内および屋外照明、携帯電話ディスプレイ、自動車ディスプレイおよびフラッシュライトのような異なる領域で用途を見出してきた。
【０００５】
反射板などのＬＥＤ部品は、優れた色と改善された物理的特性との特に要求水準の高い組合せを必要とする。それらの用途ではセラミックスが有利には使用され得るが、依然として極めて高価であり、要求水準の高い加工技術を必要とする。したがって、セラミックスをより低いコストの材料と置き換えるために、ポリマーが広範囲に研究および開発されている。熱可塑性ポリマーの大きな利点は、それらが射出成形されることができ、したがって、相当の設計融通性を与えることである。ＬＥＤ部品の製造に使用されるポリマー組成物に関して留意される課題の一つは、それらが光および高温に曝露される場合に黄色になり易いことである。例えば、製造の間に、ＬＥＤ部品は、エポキシまたはシリコン封止材をキュアするために約１８０℃に加熱される。ＬＥＤ部品は、はんだ付け操作が行われる間に２６０℃を超える温度にも曝露される。さらに、使用中に、ＬＥＤ部品は、光および８０℃を超える温度下に日常的に置かれる。さらに、最近のより高い電圧のＬＥＤの開発は、一般に１００℃を超える、より一層高い作業温度もたらす。この光および高温への同時曝露は、ＬＥＤ部品を形成するために使用されるポリマー組成物の黄変を引き起こす。
【０００６】
望ましくは、ＬＥＤの反射板、結局、それらが製造されるポリマー組成物は、所望の形状に容易に加工される一方で、とりわけ、光の高い反射率、高い白色度、高い寸法安定性、高い機械的強度、高い熱変形温度、および高い耐熱性（高温に曝露される場合の低い退色および低い反射率損失）を含む、幅広い一連の要求を満たさなければならない。
【０００７】
フィルム、シート、異形材、ボトルなどを含む、広範な用途で使用される成形物品を製造するために、ポリエステルがしばしば用いられる。最も一般に用いられるポリエステルは、テレフタル酸または２，６−ナフタレンジカルボン酸に基づき、例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）（「ＰＥＴ」）、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）（「ＰＢＴ」）、ポリ（シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート）（「ＰＣＴ」）、ポリ（シクロヘキシレンジメチレンナフタレート）（「ＰＣＮ」）、ポリ（エチレンナフタレート）（「ＰＥＮ」）およびそれらのコポリエステルを含む。これらのポリエステルは、比較的安価で、広く利用でき、それらの芳香族含有量のために、高いガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、これにより、それらから製造された成型物品に耐熱性、剛性および強靭性を与える。
【０００８】
これらの望ましい特性にもかかわらず、ある種のポリエステル（特にＰＣＴ）は、材料が熱および光に長期で曝露されるＬＥＤなどの用途で一部の限界を有する。
【０００９】
（特許文献１）には、二酸化チタン、無機強化剤または充填剤、および酸化安定剤を含むＰＣＴ組成物を含む発光ダイオード組立筐体が開示されている。それらの組成物には、非常に温和な熱処理後でさえも非常に低い白色度であるという欠点がある。
【００１０】
（特許文献２）は、ＰＣＴ、白色顔料および反応性粘度安定剤（フェノキシ樹脂または非芳香族エポキシ樹脂など）を含む、ＬＥＤ反射板の成形に適した組成物に関する。（特許文献２）には、その実施例において、二酸化チタン、チョップドガラス繊維、２重量％のタルクおよび８種類の他の添加剤を含むＰＣＴ組成物が開示されている。それらの組成物は、２００℃でわずか４時間後に最大約８４％の白色度保持率を達成するのみである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】国際公開第２００７／０３３１２９号パンフレット
【特許文献２】米国特許出願公開第２０１２／０２６２９２７号明細書
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ  ｆｏｒ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ、第２版、Ｊｏｈｎ  Ｍｕｒｐｈｙ、第５．２．３章、４３〜４８頁
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
当業者は、長期間の熱および光曝露後にも及ぶ反射率保持率のさらなる改善が、ＬＥＤデバイスの開発にとって有利であることを理解する。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者らは、ある種の金属酸化物の存在が、ある種の白色顔料ポリエステル組成物の挙動を熱および光曝露後の反射率保持率の点で大きく向上させることを発見した。
【００１５】
本発明によるポリエステル組成物は、したがって、上述の要求を満たすものであり、以後に詳細に説明される。
【００１６】
第１の態様において、本発明は、ポリマー組成物（Ｃ）であって、
−  少なくとも１個の脂環式基を含む繰り返し単位を少なくとも５０モル％含む、少なくとも１種のポリエステル（Ｐ）、
−  ＴｉＯ２、ＺｎＳおよびＢａＳＯ４からなる群から選択される、少なくとも１種の第１の無機添加剤（無機添加剤（Ａ））、
−  ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて少なくとも０．５重量％および最大でも１０重量％の量で存在し、かつ酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化セリウム（ＩＶ）および酸化カルシウムからなる群から選択される、少なくとも１種の無機添加剤（Ｂ）
を含むポリマー組成物（Ｃ）に関する。
【００１７】
第２の態様において、本発明は、発明ポリマー組成物（Ｃ）を含む少なくとも１つの部品を備える物品、特にこのようなポリマー組成物（Ｃ）から製造されるＬＥＤデバイスの部品に関する。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明によるポリマー組成物（Ｃ）は、以下に詳細に説明される３種の必須成分を含む：
【００１９】
ポリエステル（Ｐ）
「ポリエステル」という用語は、「コポリエステル」を含むことが意図され、かつ少なくとも１つのエステル部分（一般に式：Ｒ−（Ｃ＝Ｏ）−ＯＲ’で記載される）を含む繰り返し単位を、少なくとも５０モル％、好ましくは少なくとも８５モル％含むポリマーを意味すると理解される。ポリエステルは、少なくとも１つのエステル部分を含む環状モノマー（ＭＡ）の開環重合によって；少なくとも１つのヒドロキシル基と少なくとも１つのカルボン酸基とを含むモノマー（ＭＢ）の重縮合によって、または少なくとも２つのヒドロキシル基を含む少なくとも１種のモノマー（ＭＣ）（ジオール）と少なくとも２つのカルボン酸基を含む少なくとも１種のモノマー（ＭＤ）（ジカルボン酸）との重縮合によって得ることができる。本明細書で使用される場合、ジカルボン酸という用語は、ジカルボン酸、およびジカルボン酸の任意の誘導体（それらの関連する酸のハロゲン化物、エステル、半エステル、塩、半塩、無水物、混合無水物、またはそれらの混合物を含む）を包含することが意図される。
【００２０】
ポリエステル（Ｐ）は、少なくとも１つのエステル部分に加えて、少なくとも１つの脂環式基を含む繰り返し単位を、少なくとも５０モル％、好ましくは少なくとも６０モル％、より好ましくは少なくとも７０モル％、さらにより好ましくは少なくとも８０モル％、最も好ましくは少なくとも９０モル％含む。ポリエステル（Ｐ）が少なくとも１つのエステル部分および少なくも１つの脂環式基を含む繰り返し単位から本質的になった場合、優れた結果が得られた。脂環式基は、脂肪族と環状の両方ともである少なくとも１つの基を含むモノマー（ＭＡ）、モノマー（ＭＢ）、モノマー（ＭＣ）またはモノマー（ＭＤ）から誘導されてもよい。
【００２１】
モノマー（ＭＡ）の非限定的な例としては、ラクチドおよびカプロラクトンが挙げられる。
【００２２】
モノマー（ＭＢ）の非限定的な例としては、グリコール酸、４−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシナフタレン−２−カルボン酸が挙げられる。
【００２３】
モノマー（ＭＣ）の非限定的な例としては、１，４−シクロヘキサンジメタノール、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，８−オクタンジオール、１，１０−デカンジオール、２，２，４−トリメチル１，３−ペンタンジオール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、およびネオペンチルグリコールが挙げられるが、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよびネオペンチルグリコールが好ましい。
【００２４】
モノマー（ＭＤ）の非限定的な例としては、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、コハク酸、セバシン酸、およびアジピン酸が挙げられるが、テレフタル酸および１，４−シクロヘキサンジカルボン酸が好ましい。
【００２５】
ポリエステル（Ｐ）がコポリマーである場合、モノマー（ＭＣ）および（ＭＤ）が好ましく用いられる。このような場合、モノマー（ＭＣ）は、好ましくは１，４−シクロヘキサンジメタノールであり、モノマー（ＭＤ）は、好ましくはテレフタル酸と１，６−ナフタレンジカルボン酸との混合物である。
【００２６】
ポリエステル（Ｐ）がホモポリマーである場合、それは、ポリ（シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート）（「ＰＣＴ」）およびポリ（シクロヘキシレンジメチレンナフタレート）（「ＰＣＮ」）から選択されてもよい。最も好ましくは、それは、ＰＣＴ（すなわち、テレフタル酸と１，４−シクロヘキシレンジメタノールとの重縮合によって得られるホモポリマー）である。
【００２７】
ポリエステル（Ｐ）は、有利には約３０℃で６０：４０フェノール／テトラクロロエタン混合物または同様の溶媒中で測定して、約０．４〜約２．０ｄｌ／ｇの固有粘度を有する。本発明に特に適したポリエステル（Ｐ）は、０．５〜１．４ｄｌ／ｇの固有粘度を有する。
【００２８】
ポリエステル（Ｐ）は、ＩＳＯ−１１３５７−３に従ってＤＳＣで測定して、有利には少なくとも２５０℃、好ましくは少なくとも２６０℃、より好ましくは少なくとも２７０℃、最も好ましくは少なくとも２８０℃の融点を有する。さらに、その融点は、有利には最大でも３５０℃、好ましくは最大でも３４０℃、より好ましくは最大でも３３０℃、最も好ましくは最大でも３２０℃である。２８０℃〜３２０℃の範囲の融点を有するポリエステル（Ｐ）によって、優れた結果が得られた。
【００２９】
ポリエステル（Ｐ）は、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは少なくとも４０重量％、より好ましくは少なくとも４５重量％、さらにより好ましくは少なくとも４７重量％、最も好ましくは少なくとも４８重量％の量で存在する。
【００３０】
ポリエステル（Ｐ）はまた、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、有利には最大でも８０重量％、好ましくは最大でも７５重量％、より好ましくは最大でも７０重量％、さらにより好ましくは最大でも６５重量％、最も好ましくは最大でも６０重量％の量で存在する。
【００３１】
ポリエステル（Ｐ）が、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、約４５〜約６０重量％、好ましくは約４８〜約５８重量％の量でポリマー組成物（Ｃ）中に存在する場合、優れた結果が得られた。
【００３２】
無機添加剤（Ａ）
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、ＴｉＯ２、ＺｎＳおよびＢａＳＯ４からなる群から選択される少なくとも１種の無機添加剤（Ａ）を含む。
【００３３】
無機添加剤（Ａ）は、有利には、好ましくは１μｍ未満の重量平均サイズ（等価直径）を有する粒子の形態である。好ましくは、粒子の重量平均サイズは、０．８μｍ未満である。さらに、それは、好ましくは０．１μｍを超える。
【００３４】
粒子の形状は、特に限定されない；それらは、とりわけ、円形、薄片状、扁平状などであってもよい。
【００３５】
無機添加剤（Ａ）は、好ましくは二酸化チタン（ＴｉＯ２）である。二酸化チタンの型は、特に限定されず、様々な結晶型、例えば、アナターゼ型、ルチル型、および単斜晶型が用いられ得る。しかしながら、ルチル型が、その比較的高い屈折率およびその優れた光安定のために好ましい。二酸化チタンは、表面処理剤で処理されていても、いなくてもよい。好ましくは、二酸化チタンの重量平均粒径は、０．１５μｍ〜０．３５μｍの範囲である。
【００３６】
二酸化チタン粒子の表面は、好ましくは被覆されている。二酸化チタンは、好ましくは最初に無機コーティング、次いで有機コーティングで被覆される。二酸化チタン粒子は、当技術分野で公知の任意の方法を用いて被覆され得る。好ましい無機コーティングとしては、金属酸化物が挙げられる。有機コーティングとしては、カルボン酸、ポリオール、アルカノールアミン、および／またはシリコン化合物の１種以上が挙げられ得る。
【００３７】
無機添加剤(Ａ）は、好ましくはポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも６重量％、より好ましくは少なくとも８重量％、さらにより好ましくは少なくとも１０重量％、最も好ましくは少なくとも１５重量％の量で存在する。さらに、無機添加剤（Ａ）はまた、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、最大でも５０重量％、好ましくは最大でも４５重量％、より好ましくは最大でも４０重量％、さらにより好ましくは最大でも３５重量％、最も好ましくは最大でも３０重量％の量で存在する。
【００３８】
二酸化チタンが、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、１０〜４０重量％、好ましくは１５〜３５重量％の量で用いられる場合、優れた結果が得られた。
【００３９】
無機添加剤（Ｂ）
ポリマー組成物（Ｃ）は、酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化セリウム（ＩＶ）および酸化カルシウムからなる群から選択される、上に詳述された無機添加剤（Ａ）と異なる少なくとも１種の無機添加剤（Ｂ）をさらに含む。
【００４０】
無機添加剤（Ｂ）は、好ましくは酸化マグネシウム、酸化セリウム（ＩＶ）および酸化カルシウムからなる群から選択される。酸化マグネシウムおよび酸化カルシウムを用いる場合、優れた結果が得られた。
【００４１】
無機添加剤（Ｂ）は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも０．５重量％、好ましくは少なくとも０．６重量％、より好ましくは少なくとも０．８重量％、さらにより好ましくは少なくとも１重量％、最も好ましくは少なくとも２重量％の量で存在する。さらに、無機添加剤（Ｂ）はまた、好ましくは、最大でも１０重量％、好ましくは最大でも８重量％、より好ましくは最大でも６重量％、さらにより好ましくは最大でも５重量％、最も好ましくは最大でも４重量％の量で存在する。
【００４２】
無機添加剤（Ｂ）が、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、０．５〜５重量％、好ましくは１〜４重量％の量で用いられる場合、優れた結果が得られた。
【００４３】
任意選択成分
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、ポリグリコシドまたはポリグリコール酸（ＰＧＡ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリエチレンアジペート（ＰＥＡ）、ポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリプロピレンテレフタレート（ＰＰＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、および液晶ポリエステル（ＬＣＰ）からなる群から選択され得る、上述のポリエステル（Ｐ）と異なる、少なくとももう１種のポリエステルをさらに含み得る。それは、好ましくはＰＢＴ、ＰＴＴ、ＰＥＮ、ＰＥＴおよびＬＣＰからなる群から選択される。より好ましくは、それは、ＰＢＴおよびＬＣＰからなる群から選択される。
【００４４】
ポリマー組成物（Ｃ）に添加される場合、ポリエステル（Ｐ）と異なる他のポリエステルは、好ましくはポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも２重量％、より好ましくは少なくとも３重量％、さらにより好ましくは少なくとも４重量％、最も好ましくは少なくとも５重量％の量で存在する。さらに、他のポリエステルはまた、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、最大でも２０重量％、好ましくは最大でも１５重量％、より好ましくは最大でも１０重量％、さらにより好ましくは最大でも９重量％、最も好ましくは最大でも８重量％の量で存在する。
【００４５】
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、上述のポリエステル以外の他のポリマー、例えば、ポリカーボネート、ポリエチレングリコール、ポリスルホン、ＰＥＥＫ、ＰＴＦＥおよびポリフタルアミドを含んでもよい。
【００４６】
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、少なくとも１種の強化充填剤をさらに含み得る。
【００４７】
強化充填剤は、好ましくは繊維状である。より好ましくは、強化充填剤は、ガラス繊維、炭素繊維、合成ポリマー繊維、アラミド繊維、アルミニウム繊維、チタン繊維、マグネシウム繊維、炭化ホウ素繊維、ロックウール繊維、スチール繊維、ウォラストナイトなどから選択される。さらにより好ましくは、それは、ガラス繊維およびウォラストナイトから選択される。
【００４８】
繊維状充填剤の特定のクラスは、ウィスカー、すなわち、ＳｉＣ、ＢＣ、ＦｅおよびＮｉなどの様々な原料から作られた単結晶繊維からなる。繊維状充填剤のうちで、ガラス繊維が好ましい；それらには、（非特許文献１）に記載されたとおりの、チョップドストランドＡ−、Ｅ−、Ｃ−、Ｄ−、Ｓ−、Ｔ−およびＲ−ガラス繊維が含まれる。
【００４９】
ウォラストナイトおよび／またはガラス繊維が用いられる場合、優れた結果が得られた。ガラス繊維は、円形断面または楕円形断面（扁平繊維とも呼ばれる）を有していてもよい。
【００５０】
存在する場合、強化充填剤は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも２重量％、より好ましくは少なくとも４重量％、さらにより好ましくは少なくとも５重量％、最も好ましくは少なくとも１０重量％の量で存在する。存在する場合、強化充填剤はまた、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは最大でも４０重量％、より好ましくは最大でも３０重量％、さらにより好ましくは最大でも２５重量％、最も好ましくは最大でも２０重量％の量で存在する。
【００５１】
強化充填剤が、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、約５〜約４０重量％、好ましくは約５〜約２５重量％、より好ましくは約１０〜約２０重量％の量で組成物中に存在する場合、優れた結果が得られた。
【００５２】
ポリマー組成物（Ｃ）は、１種以上の衝撃改質剤をさらに含み得る。衝撃改質剤は、ポリエステル（Ｐ）と反応性または非反応性であり得る。ある種の特定の実施形態において、ポリマー組成物（Ｃ）は、少なくとも１種の反応性衝撃改質剤および少なくとも１種の非反応性衝撃改質剤を含む。
【００５３】
用いられてもよい反応性衝撃改質剤としては、エチレン−無水マレイン酸コポリマー、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート−無水マレイン酸コポリマー、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート−グリシジル（メタ）アクリレートコポリマーなどが挙げられる。このような反応性衝撃改質剤の一例は、エチレン、メタクリレートおよびグリシジルメタクリレートのランダムターポリマーである。
【００５４】
ポリマー組成物（Ｃ）中にブレンドされてもよい非反応性衝撃改質剤としては、一般に様々なゴム材料、例えば、アクリルゴム、ＡＳＡゴム、ジエンゴム、オルガノシロキサンゴム、ＥＰＤＭゴム、ＳＢＳまたはＳＥＢＳゴム、ＡＢＳゴム、ＮＢＳゴムなどが挙げられる。非反応性衝撃改質剤の特定の例としては、エチルブチルアクリレート、エチル（メチル）アクリレートまたは２エチルヘキシルアクリレートコポリマーが挙げられる。
【００５５】
存在する場合、衝撃改質剤は、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは少なくとも２重量％、より好ましくは少なくとも４重量％、さらにより好ましくは少なくとも５重量％、最も好ましくは少なくとも１０重量％の量で存在する。存在する場合、衝撃改質剤はまた、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは最大でも２０重量％、より好ましくは最大でも１５重量％、さらにより好ましくは最大でも１０重量％、最も好ましくは最大でも５重量％の量で存在する。
【００５６】
ポリマー組成物（Ｃ）は、最大約３重量％までの紫外線安定剤またはＵＶ遮断剤を任意選択でさらに含んでもよい。例としては、トリアゾールおよびトリアジン、オキサニリド、ヒドロキシベンゾフェノン、ベンゾエート、およびα−シアノアクリレートが挙げられる。存在する場合、紫外線安定剤は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量の、約０．１〜約３重量％、または好ましくは約０．１〜約１重量％、またはより好ましくは約０．１〜約０．６重量％の量で存在する。
【００５７】
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、上に記載されたものと異なる、他の任意選択成分、例えば、離型剤、潤滑剤、核形成剤、可塑剤、蛍光増白剤および他の安定剤を含んでもよい。
【００５８】
特に、ポリマー組成物（Ｃ）は、核形成剤としてタルクを含んでもよい。存在する場合、タルクは、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量の、約１〜約５重量％、または好ましくは約２〜約４重量％、またはより好ましくは約３重量％の量で存在する。
【００５９】
上に記載されたとおり、ポリマー組成物（Ｃ）は、優れた反射特性を有する。例えば、ポリマー組成物（Ｃ）は、１０°オブザーバとともにＤ６５光源を用いてＡＳＴＭ  Ｅ−１３３１−０９に従って測定して、約８５％より大きい、好ましくは約８６％より大きい、より好ましくは約８８％より大きい、さらにより好ましくは約９０％より大きい、最も好ましくは約９１％より大きい４６０ｎｍでの初期反射率を有し得る。
【００６０】
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、高熱および光への長期曝露後に優れた反射特性を有する。例えば、ポリマー組成物（Ｃ）は、光下および１８０℃で１２日間後に、１０°オブザーバとともにＤ６５光源を用いてＡＳＴＭ  Ｅ−１３３１−０９に従って測定して、約５５％より大きい、好ましくは約５６％より大きい、より好ましくは約５８％より大きい、さらにより好ましくは約６０％より大きい４６０ｎｍでの反射率を有し得る。
【００６１】
ポリマー成分と非ポリマー成分とを混合するために任意の溶融混合方法を用いて、ポリマー組成物（Ｃ）を調製してもよい。例えば、ポリマー成分および非ポリマー成分は、例えば、単軸または二軸押出機、ブレンダまたはバンバリーミキサーなどの溶融混合機に、単一工程の添加によって１回限りで、または段階的方式で添加され、次いで、溶融混合されてもよい。段階的方式でポリマー成分および非ポリマー成分を添加する場合、ポリマー成分および／または非ポリマー成分の一部が最初に添加され、溶融混合され、残りのポリマー成分および非ポリマー成分が、その後に添加され、十分混合された組成物が得られるまでさらに溶融混合される。
【００６２】
本発明のある態様はまた、ポリマー組成物（Ｃ）を含む少なくとも１つの部品を備える物品を提供し、これにより、従来技術の部品および物品を上回る様々な利点、特に熱および光に対する同時曝露に対する耐性増加が、それらの他の特性すべてを高レベルに維持しながら与えられる。
【００６３】
特定の実施形態において、物品は、発光装置である。
【００６４】
発光装置の非限定的な例は、自動車のキーレスエントリーシステム、冷蔵庫内照明、液晶ディスプレイ装置、自動車フロントパネル照明装置、卓上スタンド、ヘッドライト、家庭用電気製品指示器および屋外ディスプレイ装置（交通信号など）、ならびに発光ダイオードデバイス（ＬＥＤ）として一般に知られる、電磁放射線を放射しおよび／または送る少なくとも１つの半導体チップを備えるオプトエレクトロニクスデバイスである。好ましくは、発光装置は、ＬＥＤデバイスである。
【００６５】
本明細書で使用される場合、「発光ダイオードデバイス」および「ＬＥＤデバイス」という用語は、少なくとも１つの発光ダイオードを備えるデバイス、ダイオードを電気回路に接続することができる電気的接続、およびダイオードを部分的に囲む筐体を意味することが意図される。ＬＥＤデバイスは、ＬＥＤを完全または部分的に覆うレンズを任意選択で有していてもよい。
【００６６】
ＬＥＤは、好ましくはトップビューＬＥＤ（ｔｏｐ  ｖｉｅｗ  ＬＥＤ）、サイドビューＬＥＤ（ｓｉｄｅ  ｖｉｅｗ  ＬＥＤ）およびパワーＬＥＤの群から選択される。トップビューＬＥＤは、とりわけ、自動車照明用途、例えば、パネルディスプレイ、ストップライトおよび方向指示器で使用される。サイドビューＬＥＤは、とりわけ、移動電気製品、例えば、携帯電話およびＰＤＡなどに使用される。パワーＬＥＤは、とりわけ、フラッシュライト、自動車デイライトランニングライト、サインで、ならびにＬＣＤディスプレイおよびＴＶ用のバックライトとして使用される。
【００６７】
本発明の物品は、交通信号、大面積ディスプレイ、ビデオスクリーン、屋内および屋外照明、携帯電話ディスプレイバックライト、自動車ディスプレイ、車両ブレーキライト、車両ヘッドライト、ラップトップコンピュータディスプレイバックライト、歩行者用床照明およびフラッシュライトなどの用途で使用されるＬＥＤデバイスに組み込まれ得る。
【００６８】
本発明の物品は、好ましくは筐体、反射板およびヒートシンクなどの、ＬＥＤデバイスの部品である。
【００６９】
ポリマー組成物（Ｃ）から調製される物品は、当業者に知られた任意の適切な溶融加工方法、例えば、射出成形などによって製造され得る。
【００７０】
物品は、筐体に挿入されるＬＥＤへの電気的接続を作製するために使用され得る金属（銅、または銀被覆銅など）リードフレームの上にオーバーモールドされ得る。物品は、好ましくはＬＥＤを囲む筐体の部分にキャビティを有し、これは、ＬＥＤ光を外方向に、およびレンズが存在する場合は、レンズの方向に反射させるために役立つ。キャビティは、円筒状、円錐状、放物線状または他の湾曲形状であってもよく、好ましくは滑らかな表面を有する。あるいは、キャビティの壁は、ダイオードに平行または実質的に平行であってもよい。レンズは、ダイオードキャビティの上に形成されてもよく、エポキシまたはシリコーン材料を含んでもよい。
【００７１】
好ましくは、部品の少なくとも５０重量％、より好ましくは８０重量％超は、ポリマー組成物（Ｃ）を含む（部品は場合により特に金属をさらに含み得る；例えば、ある種の最終用途のために、反射板として作用する部品の表面は、メッキされた金属であってもよい）。より好ましくは、部品の９０重量％超が、ポリマー組成物（Ｃ）を含む。さらにより好ましくは、部品は、ポリマー組成物（Ｃ）から本質的になる。最も好ましくは、部品は、ポリマー組成物（Ｃ）からなる。
【実施例】
【００７２】
本開示は、以下で実施例によって説明され、これらは、本発明を説明することが意図され、本開示の範囲に対する何らかの限定を制限的に意味することは意図されない。
【００７３】
以下の市販の材料が使用された：
ポリエステル：Ｅａｓｔｍａｎ（商標）  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＰｒｏｄｕｃｔｓからのＰＣＴポリエステル
強化充填剤：ＯＣＶ（商標）  ＲｅｉｎｆｏｒｃｅｍｅｎｔｓからＯＣＶ９９５として市販されるＥ−ガラス繊維
無機添加剤（Ａ）：Ｉｓｈｉｈａｒａ  Ｓａｎｇｙｏ  Ｋａｉｓｈａ，Ｌｔｄから入手可能な二酸化チタンＴＩＰＡＱＵＥ（登録商標）ＰＦ６９１−ルチル型ＴｉＯ２
無機添加剤（Ｂ）：
ＣａＯ：Ａｔｌａｎｔｉｃ  Ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ  ＥｎｇｉｎｅｅｒｓからＣＡ６０２として入手可能な酸化カルシウム
ＭｇＯ：Ｋｙｏｗａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｉｎｄｕｓｔｒｙ  Ｃｏ  ＬｔｄからＫｙｏｗａｍａｇ  ＭＦ−１５０として入手可能な酸化マグネシウム
安定剤：同量の２種の安定剤、すなわち、Ｃｌａｒｉａｎｔ（商標）から両方とも市販されているＨｏｓｔａｎｏｘ（登録商標）Ｐ−ＥＰＱおよびＮｙｌｏｓｔａｂ（登録商標）Ｓ−ＥＥＤを実験を通して使用した。
添加剤：
タルク：ＩＭＩ  Ｆａｂｉ（商標）ｔａｌｃからＨＴＰ４として市販されるタルク
潤滑剤：Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＬＬＤＰＥ  ＧＲＳＮ−９８２０として市販されているＬＬＤＰＥ
【００７４】
組成物の調製のための一般手順
上に記載したポリエステル樹脂を、重量フィーダにおける減少によって、１２ゾーンを備えるＺＳＫ−２６二軸押出機の第１バレルに供給した。バレル定値温度は、１５０〜３００℃の範囲であり、樹脂は、ゾーン５の前で溶融させた。他の固体成分を重量フィーダにおける減少によってサイドスタッファーを通してゾーン５で供給した。液体成分は、ゾーン７で供給した。スクリュー速度は、１５０〜２００ｒｐｍの範囲であった。押出物を冷却し、慣用の装置を用いてペレット化した。
【００７５】
使用した様々な成分の性質および分量を、表１にまとめ、各成分の量を重量パーセントで示す。
【００７６】
【表１】
2014105336.tif 000002
【００７７】
反射率測定
ＬＥＤデバイスにおける発明組成物から作製された部品の挙動を、試料を光（ＭＨ−Ｓｔｒａｈｌｅｒから市販されている３．３ｍｍのＯｐｔｉｖｅｘ（商標）ＵＶフィルタを備えた、Ｈｏｎｌｅ  ＵＶ  Ａｍｅｒｉｃａ  Ｉｎｃ．から市販されている白熱４００Ｗ４００Ｆ／２  ０３３８ランプを用いて）および高熱（１８０℃で１２日間に設定されたオーブンを用いて）に曝露することによってシミュレートした。これらの過酷な条件は、高出力ＬＥＤ動作環境の再現を目的とする。
【００７８】
実施例Ｅ１〜実施例Ｅ３および比較実施例ＣＥ１の組成物のそれぞれ一つを用いて、約１．６ｍｍの厚さを有して約５０ｍｍ直径のディスクを調製した。
【００７９】
反射率は、１０°オブザーバとともにＤ６５光源を用いてＡＳＴＭ  Ｅ−１３３１−０９に従ってＢＫＹ−Ｇａｒｄｎｅｒ分光器で測定した。少なくとも３つの試料で得られた、元の成型部品、ならびに高熱および光に曝露（３、６および１２日間）後の同じ部品についての平均反射率の結果を表２にまとめる。
【００８０】
【表２】
2014105336.tif 000003
【００８１】
結果
表２に示されたデータからわかる得るとおりに、本発明による組成物（Ｅ１、Ｅ２およびＥ３）は、驚くべきことに、比較実施例ＣＥ１について測定した反射率と比較して、高熱および光曝露３、６および１２日間後に、より高い反射率を示す。成形されたままと同等の反射率で開始して、比較実施例ＣＥ１は、熱および光に曝露３日間後に既に反射率の低下を示すが、本発明による組成物Ｅ１、Ｅ２およびＥ３は、反射率のより高いレベルを維持する。
【００８２】
金属酸化物の存在は、組成物の熱および光耐性に重要な役割を果たすと思われる。
【００８３】
本発明による実施例Ｅ１、Ｅ２およびＥ３は、前に示したとおりの幅広い一連の要件（とりわけ、良好な加工性、高い寸法安定性、高い機械的強度）を満たし、また驚くべきことに高熱および光処理後の反射率を特徴とする。したがって、それらの組成物は、ＬＥＤ部品を製造するための優れた候補である。
【外国語明細書】
2014105336000001.pdf
2014105336000002.pdf
2014105336000003.pdf