(57)【要約】  【課題】  長時間の成長が可能な保持体、結晶製造装置および結晶の製造方法を提供する。  【解決手段】  本発明の保持体は、下端面２Ｂに炭化珪素からなる種結晶３を保持し、種結晶３を坩堝５内に配置された炭素を含む珪素の溶液４に接触させることにより、種結晶３の下面３Ｂに炭化珪素の結晶を成長させる装置に用いられる保持体２であって、上端２Ａから側面２Ｃにかけて貫通した貫通孔２ａを内部に有し、貫通孔２ａの側面２Ｃにおける開口部２Ｃ’が坩堝５内に位置する。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
下端面に炭化珪素からなる種結晶を保持し、該種結晶を坩堝内に配置された炭素を含む珪素の溶液に接触させることにより、前記種結晶の下面に炭化珪素の結晶を成長させる装置に用いられる保持体であって、
上端から側面にかけて貫通した貫通孔を内部に有し、該貫通孔の側面における開口部が前記坩堝内に位置する保持体。
【請求項２】
前記貫通孔は、前記開口部を含む貫通孔の一部が、前記下端面に対して上方向に傾斜している請求項１に記載の保持体。
【請求項３】
前記上端に位置する前記貫通孔の上端開口部は、平面視したときに、前記上端の形状の中心位置と重なるように配置されている請求項１または２に記載の保持体。
【請求項４】
前記開口部と前記下端面の間に配置された、前記種結晶よりも大きい外縁をもつ調整板をさらに有する請求項１〜３のいずれかに記載の保持体。
【請求項５】
結晶成長用の溶液を保持する坩堝と、
請求項１に記載の保持体とを備えた結晶製造装置。
【請求項６】
坩堝と、該坩堝内に配置された、炭素を含む珪素の溶液とを準備する準備工程と、
請求項１に記載の保持体と、該保持体の下端面に炭化珪素からなる種結晶を保持する保持工程と、
前記種結晶の下面を前記坩堝内に保持された前記溶液に接触させる接触工程と、
前記溶液に含まれる元素の原料または添加材を前記保持体の前記貫通孔の上端から前記溶液に供給する供給工程とを有する結晶の製造方法。
【請求項７】
前記供給工程において、添加材として前記溶液の粘度を下げる材料を供給する請求項６に記載の結晶の製造方法。
【請求項８】
前記供給工程の後、前記種結晶の下面を前記溶液から離し、しかる後、前記溶液の温度を珪素の融点以下に降下させて前記種結晶の下面を前記溶液に再度接触させる工程をさらに有する請求項６または７の結晶の製造方法。
【請求項９】
前記供給工程の前に前記種結晶の下面を前記溶液から離す工程をさらに有する請求項６〜８のいずれかに記載の結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化珪素の結晶を成長させるのに用いる保持体、それを用いた結晶製造装置および結晶の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
トランジスタなどのデバイスを形成する基板材料として、現在、炭素と珪素の化合物である炭化珪素（Silicon Carbide；ＳｉＣ）が注目されている。炭化珪素は、バンドギャ
ップがシリコンと比べて幅広く、絶縁破壊に至る電界強度が大きいことなどを理由に注目されている。炭化珪素の結晶は、炭素を含む珪素の溶液を用いて溶液成長法で製造される（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開2000−264790号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
炭化珪素の結晶を成長させる研究・開発において、結晶を長尺化または大口径化するために、結晶を長時間にわたって成長させる必要がある。長時間にわたる結晶成長において、時間の経過とともに溶液に含まれる元素の比率が変動したり、溶液の特性を途中で変化させたりする必要があり、成長の途中で溶液に原料または添加材を供給する必要があった。本発明は、このような事情を鑑みて案出されたものであり、成長の途中で溶液に原料または添加材を供給することが可能な保持体、結晶製造装置および結晶の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の保持体は、下端面に炭化珪素からなる種結晶を保持し、該種結晶を坩堝内に配置された炭素を含む珪素の溶液に接触させることにより、前記種結晶の下面に炭化珪素の結晶を成長させる装置に用いられる保持体であって、上端から側面にかけて貫通した貫通孔を内部に有し、該貫通孔の側面における開口部が前記坩堝内に位置する。
【０００６】
本発明の結晶製造装置は、結晶成長用の溶液を保持する坩堝と、上述の保持体とを備える。
【０００７】
本発明の結晶の製造方法は、坩堝と、該坩堝内に配置された、炭素を含む珪素の溶液とを準備する準備工程と、請求項１に記載の保持体と、該保持体の下端面に炭化珪素からなる種結晶を保持する保持工程と、前記種結晶の下面を前記坩堝内に保持された前記溶液に接触させる接触工程と、前記溶液に含まれる元素の原料または添加材を前記保持体の前記貫通孔の上端から前記溶液に供給する供給工程とを有する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の保持体を用いることにより、貫通孔を通して原料または添加材を、結晶の成長途中であっても溶液に供給することができる。そのため、溶液に原料を添加した場合には、長時間にわたって安定的に結晶成長を行なうことができる。その結果、結晶を長尺化または大口径化することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の結晶の製造方法に用いる結晶製造装置の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係る保持体の斜視図である。
【図３】図２に示す保持体の断面図を示す図であり、図２のＡ−Ａ’線で切断した断面に相当する。
【図４】本発明の一実施形態の変形例に係る保持体の断面図であり、図２のＡ−Ａ’線で切断したときの断面に相当する。
【図５】図４に示す保持体の変形例であり、図２のＡ−Ａ’線で切断したときの断面に相当する。
【図６】本発明の一実施形態に係る結晶の製造方法の一工程を示す断面図であり、図２のＡ−Ａ’線で切断したときの断面に相当する。
【図７】本発明の一実施形態に係る結晶の製造方法の一工程を示す断面図であり、図２のＡ−Ａ’線で切断したときの断面に相当する。
【図８】本発明の一実施形態に係る結晶の製造方法の一工程を示す断面図であり、図２のＡ−Ａ’線で切断したときの断面に相当する。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
＜保持体および結晶製造装置＞
本発明の一実施形態に係る保持体および結晶製造装置について、図面を参照しつつ説明する。結晶製造装置１は、主に保持体２、種結晶３および溶液４によって構成されている。以下に、図１を参照しつつ、結晶製造装置１の概略を説明する。
【００１１】
坩堝５は、坩堝容器６の内部に配置されている。坩堝容器６は、坩堝５を保持する機能を担っている。この坩堝容器６と坩堝５との間には、保温材７が配置されている。この保温材７は、坩堝５の周囲を囲んでいる。保温材７は、坩堝５からの放熱を抑制し、坩堝５の温度を安定して保つことに寄与している。
【００１２】
坩堝５は、製造する炭化珪素の結晶の原料を内部で融解させる器としての機能を担っている。本例では、坩堝５の中で、結晶の原料（炭素および珪素）を融解させて、溶液４として貯留する。本実施形態では、溶液成長法を採用しており、この坩堝５の内部で熱的平衡状態を作り出すことによって結晶の製造を行なう。
【００１３】
坩堝５は、回転および停止が可能となっている。坩堝５の回転は、坩堝５のみを回転させてもよいし、坩堝５と保温材７を回転させてもよいし、坩堝５、保温材７および坩堝容器６を回転させてもよい。坩堝５は、Ｄ１、Ｄ２方向に回転されるようになっている。具体的に、坩堝５は、Ｄ３、Ｄ４方向に平面視したときに、坩堝５の重心が回転中心となるように回転するようになっている。
【００１４】
坩堝５は、Ｄ３からＤ４方向にみたときに、時計回り（Ｄ１方向）または反時計回り（Ｄ２方向）することができるようになっている。坩堝５は、時計回りまたは反時計回りに、例えば500ｒｐｍ以下となるように回転させることができる。
【００１５】
坩堝５は、加熱機構８によって、熱が加えられる。本実施形態の加熱機構８は、電磁波によって坩堝５を加熱する電磁加熱方式を採用しており、コイル９および交流電源10を含んで構成されている。坩堝５は、例えば炭素（黒鉛）によって構成されている。
【００１６】
坩堝５の内部には、溶液４が配置されている。溶液４は、炭素（溶質）が珪素（溶媒）に溶けて構成されている。溶質となる元素の溶解度は、溶媒となる元素の温度が高くなるほど大きくなる。溶液４の温度は、例えば1300℃以上2500℃以下となるように設定されている。このため、高温下の溶媒に多くの溶質を溶解させた溶液４が冷えると、熱的な平衡を境に溶質が析出する。本実施形態における溶液成長法では、この熱的平衡による析出を
利用して、種結晶３の下面３Ｂに炭化珪素の結晶を成長させている。なお、溶液４には、クロム、ガリウム、インジウムまたはセリウムなどの添加材を供給してもよい。また、以下の説明において、種結晶３の下面３Ｂに成長した成長結晶が存在する場合には、「種結晶３」には種結晶３および成長結晶を含むものである。
【００１７】
本実施形態では、坩堝５を、次のようにして加熱している。まず、交流電源10を用いてコイル９に電流を流して、保温材７を含む空間に電磁場を発生させる。この電磁場によって、坩堝５に誘導電流が流れる。坩堝５に流れた誘導電流は、電気抵抗によるジュール発熱、およびヒステリシス損失による発熱などの種々の損失によって、熱エネルギに変換される。つまり、坩堝５は、誘導電流の熱損失によって加熱される。なお、この電磁場によって溶液４自体に誘導電流を流して発熱させてもよい。このように溶液４自体を発熱させる場合は、坩堝５自体を発熱させなくてもよい。
【００１８】
また本実施形態では、加熱機構８として電磁加熱方式を採用しているが、他の方式を用いて加熱してもよい。加熱機構８は、例えば、カーボンなどの発熱抵抗体で生じた熱を伝熱する方式などの他の方式を採用することができる。この伝熱方式の加熱機構を採用する場合は、（坩堝５と保温材７との間に）発熱抵抗体が配置される。
【００１９】
種結晶３は、搬送機構11により上下方向に移動させられることにより溶液４に接触させられる。搬送機構11は、溶液４の中から製造した結晶を搬出する機能も担っている。搬送機構11は、保持体２および動力源12を含んで構成されている。保持体２によって、種結晶３および種結晶３の下面３Ｂに製造した結晶の搬入出が行なわれる。種結晶３は、保持体２の下端面２Ｂに取り付けられており、この保持体２は、動力源12によって上下方向（Ｄ３、Ｄ４方向）の移動が制御される。本実施形態では、Ｄ４方向が物理空間上の下方向を意味し、Ｄ３方向が物理空間上の上方向を意味する。
【００２０】
種結晶３は、保持体２の下端面２Ｂに接着材等を介して固定されている。保持体２は、下端面２Ｂを有していればよく、下端面２Ｂは、平面視形状が四角形状などの多角形状、または円形状などの形状をなしている。
【００２１】
保持体２の下端面２Ｂは、種結晶３の上面３Ａの面積以上の面積でもよいし、種結晶３の上面３Ａの面積よりも小さい面積でもよい。下端面２Ｂが、上面３Ａの面積以上の面積の場合、上面３Ａ全体を固定することができるため、種結晶３が保持体２から剥離されることを抑制することができる。一方、下端面２Ｂが、上面３Ａの面積よりも小さい面積の場合、種結晶３が接着材による熱収縮などの影響を受けにくくすることができる。本実施形態では、下端面２Ｂが、種結晶３の上面３Ａの面積以上の面積をもつ場合である。保持体２の幅は、例えば３ｃｍ以上10ｃｍ以下となるように設けられている。
【００２２】
保持体２は、回転および停止が可能となっている。保持体２が回転および停止されることによって、保持体２の下端面２Ｂに固定された種結晶３が回転および停止されることとなる。種結晶３は、Ｄ１、Ｄ２方向に回転されるようになっている。具体的に、種結晶３は、Ｄ３、Ｄ４方向に平面視したときに重心が、回転中心となるように回転するようになっている。種結晶３は、Ｄ３からＤ４方向にみたときに、時計回りまたは反時計回りすることができるようになっている。種結晶３は、時計回りまたは反時計回りに、例えば500
ｒｐｍ以下となるように回転させることができる。なお、種結晶３および坩堝５は回転していなくてもよいが、本実施形態では種結晶３および坩堝５を回転させて溶液４内で種結晶３に向かう対流を発生させている場合である。
【００２３】
保持体２は、炭素から構成されている。保持体２は、炭素を主成分とする材料によって構成されていればよい。保持体２の炭素は、例えば炭素の多結晶体または炭素を焼成した
焼成体などによって構成されている。また保持体２は、円柱状、または四角形状若しくは六角形状などの多角形状の底面をもつ多角柱などの形状となっている。
【００２４】
保持体２の内部には、貫通孔２ａが設けられて、空洞を有している。貫通孔２ａは、断面が円形状または多角形状となっている。貫通孔２ａの幅は、例えば５ｍｍ以上５ｃｍ以下となるように設けられている。
【００２５】
貫通孔２ａは、上端２Ａに位置する上端開口部２Ａ’が、平面視したときに、上端２Ａの平面視形状の中心位置と重なるように配置されていてもよい。このように上端開口部２Ａ’を配置することによって、保持体２を回転する際に、回転軸がずれることを抑制することができる。
【００２６】
貫通孔２ａは、上端２Ａから側面２Ｃにかけて貫通している。貫通孔２ａは、直線的に設けられていてもよいし、途中に屈曲部を有するように設けられていてもよい。本実施形態では、図３に示すように、途中で屈曲している場合である。貫通孔２ａは、上端２Ａから下方に延びる第１空洞部２ａ１と、第１空洞部２ａ１と連続し、側面２Ｃにおける開口部２Ｃ’をもつ第２空洞部２ａ２を有している。
【００２７】
開口部２Ｃ’は、結晶成長の際に、坩堝５の内部に位置するように用いられる。坩堝５内に配置された溶液４の液面に対して開口部２Ｃ’が離れるように配置される。具体的に、種結晶３の下面３Ｂが溶液４に接触した状態において、溶液４の液面に対する開口部２Ｃ’の距離は、例えば２ｃｍ以上10ｃｍ以下となるように設定することができる。
【００２８】
第２空洞部２ａ２は、下端面２Ｂに対して、上方に傾斜するように設けられている。このように第２空洞部２ａ２が傾斜していることにより、後述する通り原料または添加材を貫通孔２ａの上端２Ａから供給したときに、第２空洞部２ａ２を自重で下方に滑りやすくすることができる。その結果、上端２Ａから供給された原料または添加材を保持体２の開口部２Ｃ’から保持体２の外部に排出されやすくすることができる。
【００２９】
コイル９は、導体によって構成され、坩堝５の周囲を囲むように配置されている。交流電源10は、コイル９に交流電流を流すためのものであり、交流電流の周波数が高いものを用いることによって、坩堝５内の設定温度までの加熱時間を短縮することができる。
【００３０】
結晶製造装置１では、加熱機構８の交流電源10と、搬送機構11の動力源12とが制御部13に接続されて制御されている。つまり、この結晶製造装置１は、制御部13によって、溶液４の加熱および温度制御と、種結晶３の搬入出とが連動して制御されている。制御部13は、中央演算処理装置およびメモリなどの記憶装置を含んで構成されており、例えば公知のコンピュータからなる。
【００３１】
本実施形態では、保持体２を用いて結晶成長を行なう場合、貫通孔２ａの開口部２Ｃ’が坩堝５内に位置することになり、坩堝５の外に位置する上端２Ａから原料または添加材を溶液４に供給することができる。そのため、長時間にわたって結晶の成長を行なう場合に、溶液４の炭素の濃度または添加材の濃度が変化しても、成長の途中で炭素または添加材などを容易に供給することができる。すなわち、成長の途中で溶液４の状態を調整することができる。
【００３２】
また、本実施形態では、原料または添加材を供給する貫通孔２ａを保持体２の内部に配置した同軸構造をなしているため、図１に示すように、保持体２と坩堝５の周囲を坩堝容器６で覆うことができる。そのため、原料または添加材を供給するために新たに開口部を設ける必要がなく、溶液４の温度を維持しやすくすることができる。
【００３３】
（保持体の変形例１）
保持体２は、図４に示すように、開口部２Ｃ’と下端面２Ｂの間に配置された、種結晶３のよりも大きい外縁をもつ調整板14をさらに有していてもよい。調整板14は、平面透視して、種結晶３の外縁よりも大きい外縁をもつように設けられている。本変形例では、調整板14が保持体２の外周を一周取り囲むように設けられている。なお、開口部２Ｃ’付近のみに調整板14が設けられていてもよい。
【００３４】
調整板14を有する場合には上端２Ａから原料または添加材が供給されたときに、原料または添加材が、貫通孔２ａを通り調整板14上をつたって溶液４に供給されることとなる。調整板14が種結晶３の外縁よりも大きくなっていることから、原料または添加材は種結晶３の外縁から離れた位置に供給される。そのため、原料または添加材が溶液４に供給された際に、種結晶３付近の溶液４の温度変化を小さくすることができる。その結果、種結晶３に雑晶が付着したり、種結晶３の周囲に雑晶が成長したりすることを抑制することができ、結晶を長時間成長することができる。
【００３５】
また、このように調整板14が保持体２に配置されていることにより、溶液４からの蒸気を上方に移動しにくくすることができる。さらに、溶液４が1400℃以上の熱を有していることから、溶液４からの輻射熱を調整板14によって溶液４側に反射することができる。その結果、種結晶３の周辺に位置する溶液４の温度が下がりにくくすることができる。
【００３６】
また、調整板14は、図５に示すように、下端面２Ｂに対して下方に傾斜していてもよい。本実施形態は、調整板14が保持体２の側面２Ｃに対して45°傾斜している場合である。なお、調整板14は、側面２Ｃに対して、40°以上70°以下となるように傾斜させることができる。このように調整板14を傾斜させることにより、開口部２Ｃ’から出た原料または添加材を調整板14上で滞留しにくくすることができる。その結果、貫通孔２ａに供給した原料または添加材が、溶液４に供給されやすくすることができる。
【００３７】
＜結晶の製造方法＞
本発明の実施形態に係る結晶の製造方法について説明する。本実施形態の結晶の製造方法は、準備工程、保持工程、接触工程および供給工程を有している。
【００３８】
炭化珪素からなる結晶は、例えば結晶製造装置１によって製造することができる。結晶製造装置１は、主に、坩堝５、坩堝容器６、加熱機構８、搬送機構11および制御部13を有して構成されている。本実施形態の結晶の製造方法は、この結晶製造装置１で溶液成長法を用いて結晶の製造を行なうものである。
【００３９】
（準備工程および保持工程）
坩堝５と、坩堝５内に配置された、炭素を含む珪素の溶液４とを準備する。具体的には、珪素の原料となる珪素粒子と、炭素の原料となる炭素粒子とを坩堝５内に配置し、珪素の融点（約1414℃）以上に加熱する。坩堝５内に、炭素を含む珪素の溶液４を配置することができる。なお、溶液４に含まれる炭素は、黒鉛からなる坩堝５から供給してもよい。次に、上述した保持体２を準備し、当該保持体２の下端面２Ｂに炭化珪素からなる種結晶３を固定して保持する。種結晶３の固定には、接着材を用いて行なう。
【００４０】
（接触工程）
その後、種結晶３の下面３Ｂを溶液４に接触させる。種結晶３は、保持体２を上下（Ｄ３、Ｄ４）方向に移動させることにより溶液４の液面に対する高さを変えて、溶液４に接触させる。なお、本実施形態では、溶液４および種結晶３を接触させる手段として、種結晶３を移動させる手段を説明するが、坩堝５を移動させる手段、または種結晶３および坩
堝５を移動させる手段を用いてもよい。
【００４１】
種結晶３は、下面３Ｂの少なくとも一部が溶液４に接触していればよい。そのため、下面３Ｂ全体が接触するようにしてもよいし、種結晶３の側面または上面３Ａが浸かるように溶液４に接触させてもよい。種結晶３の側面または上面３Ａが浸かるように溶液４に入れた場合、種結晶３の下面３Ｂ全体を確実に溶液４に接触させることができ、生産性を向上させることができる。
【００４２】
溶液４の温度は、例えば1400℃以上2000℃以下となるように設定されている。溶液４の温度が変動する場合には、溶液４の温度として、例えば、一定時間において、複数回測定した温度を平均した温度を用いることができる。溶液４の温度は、例えば熱電対で直接的に測定する方法、またはレーザーを用いて間接的に測定する方法などを用いることができる。
【００４３】
種結晶３の下面３Ｂを溶液４に接触させることにより、下面３Ｂとその付近の溶液４との間に温度差ができるため、下面３Ｂに炭化珪素の結晶の成長を開始することができる。種結晶３の下面３Ｂを接触させた後、種結晶３を上（Ｄ３）方向に少しずつ引き上げることによって、下面３Ｂに成長した結晶を厚み方向に長尺化することができる。種結晶３を引き上げる速度は、例えば50μｍ／ｈ以上に設定することができる。
【００４４】
種結晶３の下面３Ｂに結晶が成長しているときは、溶液４内の炭素が結晶および雑晶で消費されることとなるが、炭素からなる坩堝５の内壁の一部が溶液４で溶解されて溶液４の炭素濃度がある程度維持されることになる。そのため、結晶を連続的に成長させることができる。
【００４５】
（供給工程）
その後、保持体２を用いて、原料（炭素または珪素）または添加材を溶液４に供給する。添加材として、例えばガリウム、インジウムまたはセリウムなどを用いることができる。原料または添加材は、粒子状のもの、または液体状のものを用いることができる。供給する量は、結晶成長時間または成長した結晶の厚み等を考慮して定めればよい。
【００４６】
原料または添加材は、保持体２の上端２Ａから貫通孔２ａを通して溶液４に供給される。具体的に、図６〜８を参照しつつ説明する。図６〜８に示す実施形態では、貫通孔２ａが直角状に屈曲している場合である。図６〜８に示すように、貫通孔２ａの上端２Ａから原料15を添加し（図６）、屈曲部または開口部２Ｃ’付近で原料15が溶解された後（図７）、この溶解原料15’が開口部２Ｃ’から溶液４に供給されることとなる（図８）。
【００４７】
本実施形態の結晶の製造方法では、貫通孔２ａの開口部２Ｃ’付近が1400℃以上となっており、原料15として珪素を供給した際に当該珪素が溶解される場合について説明したが、原料15は必ずしも貫通孔２ａ内で溶解される必要はない。このように貫通孔２ａで原料または添加材が溶解されて溶液４に供給される場合は、溶液４に固体で供給される場合と比較して、溶液４の温度の低下を抑制することができる。
【００４８】
本実施形態の結晶の製造方法では、内部に貫通孔２ａを有する保持体２を用いることから、結晶成長の途中で原料または添加材を溶液４に供給することができる。そのため、保持体２および坩堝５の周りを坩堝容器６および保温材７で取り囲むことができるため、供給工程において溶液４の温度変化を抑制することができる。すなわち、溶液４の温度変化を抑制しつつ、結晶成長の途中で溶液４に含まれる材料の濃度を調整することができる。その結果、溶液４に雑晶が成長または発生することを抑制しつつ、長時間にわたって結晶成長させることができる。
【００４９】
従来の結晶の製造方法では、原料または添加材を供給するために、坩堝容器等に孔をあけておく必要があり、原料または添加材を供給する際に溶液の温度が下がってしまうことから、溶液内に雑晶が成長または発生していた。そのため、原料または添加材を供給しても長時間にわたって結晶成長させることは難しかった。
【００５０】
（結晶の製造方法の変形例１）
供給工程において、溶液４の粘度を小さくする材料であるガリウムなどを添加材として供給してもよい。従来の結晶の製造方法では、結晶成長が終了して保持体を引き上げた際に、溶液の液滴が種結晶の下面に付着し、その液滴が乾燥するときの熱応力が成長結晶との界面付近に発生することにより、成長結晶が割れたり、転位が新たに発生したりすることがあった。
【００５１】
そのため、結晶成長を終了するために種結晶３を引き上げる前に、溶液４の粘度を小さくする材料を供給することにより、種結晶３の下面３Ｂに溶液４の液滴が付着することを抑制することができる。ガリウムは、例えば溶液４に対して１重量％以上10重量％以下となるように供給することができる。
【００５２】
また、溶液４の粘度を小さくするために、珪素を供給してもよい。珪素を溶液４に供給することにより、溶液４の珪素の比率を高くして溶液４の粘度を小さくすることができる。珪素の供給量は、珪素を供給した後の溶液４に含まれる珪素が85重量％以上となるように設定すればよい。珪素を供給して溶液４の粘度を小さくする場合は、成長させる結晶に不純物が含まれにくくすることができる。
【００５３】
（結晶の製造方法の変形例２）
供給工程の後、種結晶３の下面３Ｂの溶液４から離し、溶液４の温度を珪素の融点以下に降下を開始した後、下面３Ｂを溶液４に再度接触させる工程をさらに有していてもよい。
【００５４】
具体的には、溶液４の粘度を下げる材料を供給した後、種結晶３を溶液４から離す。その後、溶液４の温度を珪素の融点以下に降下させて、溶液４を液体から固体へ相変換する。このように相変換を行なっている間または相変換後に、種結晶３を再度溶液４に接触させることにより、下面３Ｂに液滴が付着していた場合でも、この液滴を溶液４側に付着させることができる。これにより下面３Ｂに付着した液滴の量を少なくすることができ、その結果、液滴による熱応力を小さくすることができる。
【００５５】
種結晶３を溶液４から離す手段としては、種結晶３の下面３Ｂが溶液４の液面から離れるように、種結晶３を上（Ｄ３）方向に引き上げる。種結晶３を溶液４から離した後、液面から一定の高さとなる位置で維持される。液面からの高さは、下面３Ｂが溶液４と接触しない位置であればよく、例えば１ｍｍ以上３ｃｍ以下となるように設定することができる。溶液４に近いほど溶液４の蒸気が下面３Ｂに当たりやすくなるため、下面３Ｂの表面温度が下がることを抑制することができ、下面３Ｂに雑晶が発生しにくくすることができる。
【００５６】
また供給工程の前に種結晶３の下面３Ｂを溶液４から離す工程を有していてもよい。このように供給工程の前に溶液４を離すことにより、供給工程の後、原料または添加材が溶液４内に混ざる時間の成長を中止することができる。種結晶３を溶液４から離している時間は、原料を供給する場合には溶液４の炭素の濃度が飽和濃度となるまでの時間に設定してもよいし、炭素の濃度が特定の濃度となるまでの時間に設定してもよい。溶液４の炭素の濃度を飽和濃度にする場合には、種結晶３を溶液４から離している時間を十分長くとれ
ばよく、時間を容易に設定することができるため、生産性を向上させることができる。
【００５７】
（結晶の製造方法の変形例３）
供給工程の後、溶液４の温度を上昇させるために加熱する加熱工程を有してもよい。このような工程を有していることにより、原料または添加材を溶液４に供給した場合に、溶液４の温度が降下するのを抑制することができる。また、溶液４の溶解度を高くすることができるので、原料または添加材が溶解されやすくすることができる。
【００５８】
加熱工程は、溶液４の温度を接触工程における温度よりも高く且つ珪素の沸点（2355℃）よりも低くする。溶液４を上昇させる温度としては、接触工程における溶液４の温度に対して、例えば40℃以上150℃以下とすることができる。溶液４の温度を上昇させる方法
としては、コイル９に流す電流を大きくして、坩堝５を加熱する電磁波を強くする方法を用いることができる。
【００５９】
溶液４の温度は、徐々に高くしていってもよいし、急激に高くしてもよい。溶液４の温度を徐々に高くしていく場合には、例えば５℃／ｈ以上30℃／ｈ以下となるように設定することができる。このように徐々に溶液４の温度を高くしていく場合、坩堝５と溶液４との間の温度差が小さい状態で溶液４の温度を高くすることができるため、坩堝５と溶液４との界面付近における溶液４の蒸発を抑制することができる。
【符号の説明】
【００６０】
１  結晶製造装置
２  保持体
２ａ  貫通孔
２ａ１  第１空洞部
２ａ２  第２空洞部
２Ａ  上端
２Ａ’  上端開口部
２Ｂ  下端面
２Ｃ  側面
２Ｃ’  開口部
３  種結晶
４  溶液
５  坩堝
６  坩堝容器
７  保温材
８  加熱機構
９  コイル
10  交流電源
11  搬送機構
12  動力源
13  制御部
14  調整板
15  原料
15’  溶解原料
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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