(57)【要約】【課題】含まれる放射性セシウムの環境漏洩の防止と汚染物の減容化とを実現する放射性セシウム汚染物の固化処理技術を提供する。【解決手段】放射性セシウム汚染物の固化処理方法は、放射性セシウムの汚染物を回収する工程（Ｓ１１）と、汚染物に放射性セシウムの吸着剤を添加する工程（Ｓ１２）と、吸着剤の添加された汚染物を圧縮して固化体にする工程（Ｓ１６）と、を含んでいる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムの汚染物を回収する工程と、
前記汚染物に前記放射性セシウムの吸着剤を添加する工程と、
前記吸着剤の添加された前記汚染物を圧縮して固化体にする工程と、を含むことを特徴とする放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項２】
前記汚染物に無機固形化剤を添加する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項３】
前記汚染物に水分を添加する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項４】
前記汚染物は、清掃工場から排出される焼却飛灰及び焼却主灰、並びに上下水処理場から排出される汚泥及びその焼却灰の中から選択されるいずれか一つを含む請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項５】
前記吸着剤は、フェロシアン化物、ケイチタン酸、ゼオライトの中から選択されるもののうち少なくとも一つを含む請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項６】
前記無機固形化剤は、ポルトランドセメント、アルミナセメント、マグネシウム系固化材、ケイ酸アルカリ、シリカゾルの中から選択されるもののうち少なくとも一つを含む請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項７】
前記固化体には重量比で前記汚染物が少なくとも６０ｗｔ％含まれている請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項８】
前記固化体には重量比で前記吸着剤が１〜１０ｗｔ％の範囲で含まれている請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項９】
前記固化体には重量比で前記無機固形化剤が３０ｗｔ％を超えない範囲で含まれている請求項２から請求項８のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項１０】
前記固化体には重量比で水分が１５ｗｔ％を超えない範囲で含まれている請求項３から請求項９のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項１１】
成型時の圧縮応力を１０ＭＰａ以下に設定し比重が１．５ g/cm3以上の前記固化体を得る請求項１から請求項１０のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項１２】
前記固化体を四角柱又は六角柱に成型する請求項１から請求項１１のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法。
【請求項１３】
請求項１から請求項１２のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染物の処理方法を実行するために、
前記汚染物、前記吸着剤、無機固形化剤及び水分のうち前記固化体の構成成分になるものをそれぞれ個別に収容する収容部と、
それぞれの前記収容部から取り分けた各種の前記構成成分を均一に混合する混合部と、
前記構成成分の混合体を圧縮して前記固化体にする固化部と、を備える放射性セシウム汚染物の処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウム汚染物の固化処理技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所の事故によって放射性物質が外部に放出された場合、環境中に放射能汚染が拡散する。汚染された土壌や汚泥に含有される放射性核種の大部分は134Ｃｓや137Ｃｓであり、特に137Ｃｓは半減期が３０．２年と長く、長期に影響を及ぼすことが知られている。
そして、各地の清掃工場などで発生する焼却灰や下水処理場で発生する汚泥の焼却灰には、減容化処理の結果、放射性セシウムが濃縮されてしまっている。
【０００３】
このような焼却灰に含まれるセシウム塩は、水溶性であるために、そのまま埋設処分すると、雨水や海水に接触し環境へ容易に漏洩して、更なる汚染の拡大が懸念される。
このため、含有する放射性セシウムを再び環境に漏洩させないように閉じ込める、放射性セシウム汚染物の固化処理技術の確立が待望されている。
なお、これまでに、放射能汚染物質の除染技術（例えば、特許文献１−５）や、放射性物質の環境漏洩の防止技術（例えば、特許文献６−８）に関するいくつもの提案がなされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４１２８６２０号公報
【特許文献２】特開２００６−１２２８３７０号公報
【特許文献３】特願２０１１−１６２４２３号公報
【特許文献４】特願２０１１−２３１７１５号公報
【特許文献５】特願２０１２−５３６３３号公報
【特許文献６】特開平１０−７１３８０号公報
【特許文献７】特開平１０−７１３８１号公報
【特許文献８】特開平０６−２７３５８９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、上述の放射能汚染物質の除染技術では、汚染物質に含まれる放射性セシウムを吸着させた吸着剤が新たに排出されるため、放射性廃棄物の増加を招くといった課題が指摘される。
また上述の放射性物質の環境漏洩の防止技術においては、セシウムが漏洩防止の対象元素に含まれていない若しくは海水環境下における漏洩防止効果が十分に発揮されないといった課題が指摘される。
【０００６】
本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、含まれる放射性セシウムの環境漏洩の防止と汚染物の減容化とを実現する放射性セシウム汚染物の固化処理技術を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
放射性セシウム汚染物の処理方法において、放射性セシウムの汚染物質を回収する工程と、前記汚染物質に前記放射性セシウムの吸着剤を添加する工程と、前記吸着剤の添加された前記汚染物質を圧縮して固化体にする工程と、を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、含まれる放射性セシウムの環境漏洩の防止と汚染物の減容化とを実現する放射性セシウム汚染物の固化処理技術が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明に係る放射性セシウム汚染物の固化処理方法の実施形態を示すフローチャート。
【図２】（Ａ）吸着剤としてゼオライトを添加した場合の固化体の比重及び硬度の測定結果を示すテーブル、（Ｂ）吸着剤としてフェロシアン化ニッケルを添加した場合の固化体の比重及び硬度の測定結果を示すテーブル。
【図３】（Ａ）放射性セシウムの溶出試験結果を示すグラフ、（Ｂ）溶出試験の条件を示すテーブル。
【図４】（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）固化体の水平断面形状及び埋設時の配列を示す図。
【図５】本発明に係る放射性セシウム汚染物の固化処理装置の実施形態を示すブロック図。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１のフローチャートに示すように、実施形態に係る放射性セシウム汚染物の固化処理方法は、放射性セシウムの汚染物を回収する工程（Ｓ１１）と、汚染物に放射性セシウムの吸着剤を添加する工程（Ｓ１２）と、吸着剤の添加された汚染物を圧縮して固化体にする工程（Ｓ１６）と、を含んでいる。
そして、作製された固化体は、中間貯蔵を相当期間行った後に、最終処分場に埋設される（Ｓ１７）。
【００１１】
なお、実施形態に係る放射性セシウム汚染物の固化処理方法は、必要に応じて汚染物に無機固形化剤を添加する工程（Ｓ１３）、汚染物に水分を添加する工程（Ｓ１４）、構成成分を撹拌して均一に混合する工程（Ｓ１５）をさらに含めることができる。
【００１２】
原子力発電所のシビアアクシデントにより環境に放出される放射性物質のうち放射性セシウムは、気体状・微粒子状に移行して拡散する。このために、汚染物質が広範囲に分布することが懸念される。
この放射性セシウムのうち半減期が約３０年である137Ｃｓは、強い放射線を放出するとともに生体に食物摂取などにより移行することが知られている。このような性質により、生体は、比較的長期間に渡りに被ばくの影響を受けることが懸念されている。
【００１３】
実施形態において対象となる汚染物は、清掃工場から排出される焼却飛灰及び焼却主灰、並びに上下水処理場から排出される汚泥及びその焼却灰等が挙げられる。
一般的に廃棄物は、排出量を低減するために焼却処分されるが、含まれている放射性セシウムは、濃縮されることになる。
このため含まれる放射性セシウムＣｓの放射能濃度（Ｂｑ／ｋｇ；ベクレル／キログラム）が基準値を超えると、焼却灰等をそのまま一般廃棄することが不可能になる。
【００１４】
焼却場で発生する焼却灰とは、焼却排ガスに浮遊する固体の粒子状物質であって集塵装置、ボイラ、ガス冷却室、再燃焼室等で捕集された飛灰（フライアッシュ）と、焼却炉の底から回収される主灰（ボトムアッシュ）とに、大きく分類される。
このうち飛灰は、燃焼時にセシウム塩が気化した後に冷却されて凝縮・析出するために、放射性セシウムの濃縮度がさらに高まる傾向がある。
【００１５】
このような焼却灰等の汚染物は、重量比で少なくとも６０ｗｔ％含まれるように、固化体が作製されることが望ましい。
固化体に含まれる汚染物が６０ｗｔ％未満であると、前記した焼却灰等のように大量に継続的に発生する放射性セシウム汚染物に対し、作製された固化体の埋設場所を確保することが困難になるからである。
【００１６】
セシウムの吸着剤としては、フェロシアン化物、ケイチタン酸、ゼオライト等が挙げられるが、セシウムを吸着させることができるものであれば特に限定はない。
このような吸着剤は、重量比で１〜１０ｗｔ％含まれるように、固化体が作製されることが望ましい。
固化体に含まれる吸着剤が１ｗｔ％未満であると、放射性セシウムの閉じ込め能力が低下して環境に漏洩し易くなる。また含まれる吸着剤が１０ｗｔ％を超えるあたりで、前記した焼却灰等のように大量に継続的に発生する放射性セシウム汚染物に対し、作製された固化体の埋設場所を確保することが困難になるからである。
【００１７】
フェロシアン化物として、フェロシアン化カルシウム、フェロシアン化鉄、フェロシアン化ニッケル、フェロシアン化銅、フェロシアン化コバルトなどが挙げられる。
ケイチタン酸は、ケイチタン酸バリウム、チタン酸カリウム、チタン酸ナトリウムなどが挙げられる。
ゼオライトは、モルデナイト型ゼオライト、チャバサイト型ゼオライト、クリノプチロライト型ゼオライト、Ａ型ゼオライト、Ｙ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライトなどが挙げられる。
【００１８】
無機固形化剤は、ポルトランドセメント、アルミナセメント、マグネシウム系固化材、ケイ酸アルカリ、シリカゾル等が挙げられる。
このような無機固形化剤は、重量比で３０ｗｔ％を超えない範囲で、固化体が作製されることが望ましい。含まれる無機固形化剤が３０ｗｔ％を超えるあたりで、固化体の機械的強度は、飽和状態になる。
【００１９】
水分は、汚染物、吸着剤、無機固形化剤といった構成成分のそれぞれに元々含まれるものを含めて重量比で水分が１５ｗｔ％を超えない範囲で、固化体が作製されることが望ましい。この水分は、固化体の構成成分の親水性表面に対し、バインダとして機能する。
含まれる水分が１５ｗｔ％を超えると、バインダとしての機能が低下する他に、圧縮して固化体を作製する際に、余分な水分がにじみ出るおそれがある。
【００２０】
固化体は、成形型に汚染物、吸着剤、無機固形化剤といった構成成分の混合体を投入した後に、１０ＭＰａ以下の圧縮応力により、１．５ｇ／ｃｍ3以上の比重のものを得る。
このような固化体の作製は、熱処理を経ることなく実施されることが望ましい。
固化体の作製に１０ＭＰａを超える圧縮応力が必要となると、設備の出力規模が大きくなり、大量に継続的に発生する放射性セシウム汚染物の円滑処理の妨げになる
また固化体の比重が１．５ｇ／ｃｍ3を下回ると、放射性セシウム汚染物の減容化の目的が達成されないばかりでなく、固化体の機械的強度の低下を招くことになる。
【００２１】
図２（Ａ）のテーブルは、吸着剤としてモルデナイト型ゼオライトを添加した場合に作製された固化体の比重及び硬度の測定結果を示している。
図２（Ｂ）のテーブルは、吸着剤としてフェロシアン化ニッケルを添加した場合に作製された固化体の比重及び硬度の測定結果を示している。
【００２２】
それぞれの測定結果に用いた固化体は、焼却飛灰１０ｇに対し、吸着剤１ｇ、無機固形化剤としてのアルミナセメントを３ｇ（添加有り）又は０ｇ（添加無し）の割合で混合し、１０ＭＰａで１時間かけて圧縮成型したものである。
なお、水分は、汚染物、吸着剤、無機固形化剤のそれぞれに元々含まれるもののみを使用し、別個に加えていない。
【００２３】
比重の測定結果より、圧縮応力を１０ＭＰａ以下として、比重が１．５ｇ／ｃｍ3以上の一定の固さを有する固化体を作製できることが実証された。
硬度測定は、ＪＩＳＫ６２５３に準拠した硬質ゴム硬度計を用いて測定を行った。
硬度の測定結果より、無機固形化剤（アルミナセメント）を添加することにより、固化体の機械的強度が向上することが実証された。
また、無機固形化剤が添加無しの場合であっても、固化体は、その後の埋設処理等を実施するのに十分な耐久性を有する機械的強度を示すことが判った。
【００２４】
図３（Ａ）のグラフは、放射性セシウムの溶出試験結果を示している。
図３（Ｂ）のテーブルは、溶出試験の条件を示している。
放射性セシウムの溶出試験は、ＪＩＳＫ００５８−１に準拠して行った。
溶出試験を行うサンプルとして、（ａ）飛灰に吸着剤を添加しない場合、（ｂ）飛灰１ｇ当り吸着剤としてモルデナイト型ゼオライトを０．１ｇ添加した場合、（ｃ）飛灰１ｇ当り吸着剤としてフェロシアン化物を０．１ｇ添加した場合、の３通りを準備した。
【００２５】
これらサンプルに、液固比が１０ｍＬ／ｇとなるように、海水を溶媒として加え、毎分約２００回転で６時間撹拌し、この溶媒中に放射性セシウムを溶出させた。
そして、サンプル毎に溶出を行った溶媒を採取し、それぞれの放射性セシウムの溶出率を測定した。
【００２６】
この溶出試験結果から、海水に対するセシウム溶出率は、吸着剤を添加しない場合は約８０％、モルデナイト型ゼオライトを添加した場合は約２５％、フェロシアン化物を添加した場合は１％以下であることが判明した。
【００２７】
図４（Ａ）（Ｂ）（Ｃ）は、固化体の水平断面形状及び埋設時の配列を示している。
図示されるように、固化体が円柱に成型された場合は、配列時に隙間を生じるが、固化体が四角柱又は六角柱に成型された場合は稠密に配列させることができる。
【００２８】
図５に示すように、実施形態に係る放射性セシウム汚染物の固化処理装置１０は、汚染物、吸着剤、無機固形化剤及び水分のうち固化体の構成成分になるものをそれぞれ個別に収容する収容部１１（１１ａ，１１ｂ，１１ｃ，１１ｄ）と、それぞれの収容部１１から取り分けた各種の構成成分を均一に混合する混合部１２と、構成成分の混合体を圧縮して固化体にする固化部１３と、を備えている。
【００２９】
収容部１１（１１ａ，１１ｂ，１１ｃ，１１ｄ）のそれぞれには、収容する構成成分を所望する分量（又は比率）で混合部１２に投入する第１投入手段（図示略）が設けられている。
混合部１２は、構成成分の混合体を、固化体を成型するのに必要な分量だけ固化部１３に投入する第２投入手段（図示略）が設けられている。
固化部１３には、成形型が設けられ、構成成分の混合体が投入された後、所定の圧力で圧縮し緻密な固化体を成型する。
【００３０】
以上述べた少なくともひとつの実施形態の放射性セシウム汚染物の固化処理方法によれば、放射性セシウムの汚染物に吸着剤を添加して圧縮し緻密な固化体を成型することにより、放射性セシウムの環境漏洩の防止及び汚染物の減容化を図ることが可能となる。
【００３１】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００３２】
１０…固化処理装置、１１（１１ａ，１１ｂ，１１ｃ，１１ｄ）…収容部、１２…混合部、１３…固化部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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