(57)【要約】【課題】  比較的生産性が高く且つ小さな加熱装置を用いて接着層を硬化させて有機ＥＬ装置を製造できる方法を提供する。【解決手段】  本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法は、複数の有機エレクトロルミネッセンス素子３が形成された帯状の支持基板２に、未硬化の熱硬化型接着層５２を介在させて帯状の封止基板５を積層する積層工程、前記帯状の支持基板２と有機ＥＬ素子３と封止基板５を有する帯状の積層体１１をロール状に巻き取る巻取り工程、前記積層体１１をロール状に巻いたままで、前記積層体１１に熱を加えて前記接着層５２を硬化させる硬化工程、を有する。【選択図】  図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の有機エレクトロルミネッセンス素子が形成された帯状の支持基板に、未硬化の熱硬化型接着層を介在させて帯状の封止基板を積層する積層工程、
前記帯状の支持基板と有機エレクトロルミネッセンス素子と封止基板を有する帯状の積層体をロール状に巻き取る巻取り工程、
前記積層体をロール状に巻いたままで、前記積層体に熱を加えて前記接着層を硬化させる硬化工程、
を有する、有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項２】
前記支持基板又は封止基板の何れか一方の基板が、他方の基板よりも線膨張係数が大きく、
前記巻取り工程において、前記線膨張係数の大きい基板を外側にして前記積層体をロール状に巻き取る、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項３】
前記積層体が直径１００ｍｍ以上のロール状に巻かれている、請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項４】
前記線膨張係数の大きい基板が、前記封止基板であり、
前記支持基板が、前記封止基板よりも線膨張係数が小さい、請求項２または３に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【請求項５】
前記線膨張係数の大きい基板が、前記支持基板であり、
前記封止基板が、前記支持基板よりも線膨張係数が小さい、請求項２または３に記載の有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス装置の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
以下、有機エレクトロルミネッセンスを「有機ＥＬ」と記す。
従来、支持基板と、前記支持基板上に設けられた有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子上に設けられた封止基板と、を有する有機ＥＬ装置が知られている。前記有機ＥＬ素子は、第１電極と、第２電極と、前記両電極の間に設けられた有機層と、を有する。
【０００３】
前記有機ＥＬ装置の製造方法として、ロールツーロール方式が知られている。
ロールツーロール方式は、ロール状に巻いたフレキシブルな基板を、間欠的又は連続的に搬送しながら、その基板上に所望の層を形成し、再びロール状に巻き取る製造方式である。
かかるロールツーロール方式を用いた有機ＥＬ装置の製造方法は、ロール状に巻かれた帯状の支持基板を繰り出す工程と、帯状の支持基板上に有機ＥＬ素子を複数形成する工程と、前記複数の有機ＥＬ素子上に、未硬化の接着層が設けられた帯状の封止基板を前記接着層を介して積層する工程と、前記封止フィルムを加熱して接着層を硬化させることによって封止基板を有機ＥＬ素子に固定する工程と、前記帯状の支持基板と有機ＥＬ素子と封止基板を有する帯状の積層体をロール状に巻き取る巻取り工程と、前記帯状の積層体を繰り出して所要箇所で切断し、個々の有機ＥＬ装置を取り出す工程と、を有する（特許文献１）。
【０００４】
前記接着層の硬化工程は、前記積層体を搬送しながら行われるが、前記接着層を熱硬化させるためには、前記積層体を比較的長い時間加熱しなければならない。そのため、大きな加熱装置が必要となり、製造装置が大型化する。つまり、生産性向上のために積層体の搬送速度を上げれば上げるほど、大きな加熱装置を使用する必要があり、生産性向上と加熱装置の小型化の両立が困難である。
また、封止基板は、有機ＥＬ素子に水分などが侵入することを防止するために設けられている。そして、有機ＥＬ装置が湾曲すると、有機ＥＬ素子が損傷したり、或いは、封止基板が剥離し、有機ＥＬ装置の耐久性が低下するという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１０−０９７８０３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の第１の目的は、比較的生産性が高く且つ小さな加熱装置を用いて接着層を硬化させて有機ＥＬ装置を製造できる方法を提供することである。
本発明の第２の目的は、耐久性に優れた有機ＥＬ装置を製造できる方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の第１の有機ＥＬ装置の製造方法は、複数の有機ＥＬ素子が形成された帯状の支持基板に、未硬化の熱硬化型接着層を介在させて帯状の封止基板を積層する積層工程、前記帯状の支持基板と有機ＥＬ素子と封止基板を有する帯状の積層体をロール状に巻き取る巻取り工程、前記積層体をロール状に巻いたままで、前記積層体に熱を加えて前記接着層を硬化させる硬化工程、を有する。
【０００８】
本発明の好ましい有機ＥＬ装置の製造方法は、前記支持基板又は封止基板の何れか一方の基板が、他方の基板よりも線膨張係数が大きく、前記巻取り工程において、前記線膨張係数の大きい基板を外側にして前記積層体をロール状に巻き取る。
本発明の他の好ましい有機ＥＬ装置の製造方法は、前記積層体が直径１００ｍｍ以上のロール状に巻かれている。
本発明の他の好ましい有機ＥＬ装置の製造方法は、前記線膨張係数の大きい基板が、前記封止基板であり、前記支持基板が、前記封止基板よりも線膨張係数が小さい。
本発明の他の好ましい有機ＥＬ装置の製造方法は、前記線膨張係数の大きい基板が、前記支持基板であり、前記封止基板が、前記支持基板よりも線膨張係数が小さい。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の製造方法によれば、比較的生産性が高く且つ小さな加熱装置を用いて接着層を硬化させ、有機ＥＬ装置を得ることができる。このため、比較的小さな製造装置で有機ＥＬ装置を安価に製造することができる。
また、本発明の製造方法によれば、湾曲し難く、ほぼ平坦状の有機ＥＬ装置を得ることができる。かかる有機ＥＬ装置は、封止基板が有機ＥＬ素子から部分的に剥がれ難く、又、有機ＥＬ素子が損傷し難い。このため、本発明の製造方法によれば、耐久性に優れた有機ＥＬ装置を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の１つの実施形態に係る有機ＥＬ装置の平面図。
【図２】図１のＩＩ−ＩＩ線で切断した拡大断面図（有機ＥＬ装置を厚み方向で切断した拡大断面図）。
【図３】本発明の他の実施形態に係る有機ＥＬ装置を厚み方向で切断した拡大断面図。
【図４】枚葉状の有機ＥＬ装置の平面図。
【図５】本発明の１つ実施形態に係る製造方法における製造装置の模式図。
【図６】セパレータに仮貼付された帯状の封止基板の拡大断面図。
【図７】本発明の１つ実施形態に係る製造方法において用いられるロール状に巻き取られた積層体（巻き体）の一部省略参考断面図。
【図８】本発明の他の実施形態に係る製造方法において用いられるロール状に巻き取られた積層体（巻き体）の一部省略参考断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明について、図面を参照しつつ説明する。ただし、各図における厚み及び長さなどの寸法は、実際のものとは異なっていることに留意されたい。
また、本明細書において、用語の頭に、「第１」、「第２」を付す場合があるが、この第１などは、用語を区別するためだけに付加されたものであり、その順序や優劣などの特別な意味を持たない。「帯状」とは、一方向における長さが他方向における長さよりも十分に長い略長方形状を意味する。前記帯状は、例えば、前記一方向における長さが他方向における長さの１０倍以上の略長方形状であり、好ましくは３０倍以上であり、より好ましくは１００倍以上である。「長手方向」は、前記帯状の一方向（帯状の長辺と平行な方向）であり、「短手方向」は、前記帯状の他方向（帯状の短辺と平行な方向）である。「ＰＰＰ〜ＱＱＱ」という表記は、「ＰＰＰ以上ＱＱＱ以下」を意味する。
【００１２】
［有機ＥＬ装置の構成］
本発明の有機ＥＬ装置１は、図１及び図２に示すように、帯状の支持基板２と、前記帯状の支持基板２の上に設けられた有機ＥＬ素子３と、前記有機ＥＬ素子３の上に接着層４を介して貼着された帯状の封止基板５と、を有する。前記有機ＥＬ素子３は、帯状の支持基板２の長手方向に所要間隔を開けて複数並んで形成されている。
前記有機ＥＬ素子３は、端子３１ａを有する第１電極３１と、端子３２ａを有する第２電極３２と、前記両電極３１，３２の間に設けられた有機層３３と、を有する。
前記有機ＥＬ素子３は、前記有機層３３を基準にして、第１電極３１の端子３１ａが第１側に配設され、且つ、第２電極３２の端子３２ａが第２側に配設されている。前記第１側と第２側は、相反する側であり、第１側は、例えば、前記支持基板２の短手方向の一方側であり、第２側は、前記支持基板２の短手方向の他方側である。
前記帯状の封止基板５は、これらの端子３１ａ，３２ａを除いて、有機ＥＬ素子３の表面を被覆するように、支持基板２の表面上に積層接着されている。
【００１３】
有機ＥＬ装置１の層構成は、図２に示すように、帯状の支持基板２と、帯状の支持基板２上に設けられた第１電極３１と、第１電極３１上に設けられた有機層３３と、有機層３３上に設けられた第２電極３２と、第２電極３２上に設けられた封止基板５と、を有する積層構造である。
支持基板２が導電性を有する場合には、電気的な短絡を防止するため、支持基板２と第１電極３１の間に絶縁層（図示せず）が設けられる。
【００１４】
前記有機ＥＬ素子３は、例えば、平面略長方形状に形成されている。もっとも、有機ＥＬ素子３の平面形状は、略長方形状に限られず、例えば、略正方形状又は円形状などに形成されていてもよい。
前記有機ＥＬ素子３の有機層３３は、発光層を含み、必要に応じて、正孔輸送層及び電子輸送層などの各種機能層を有する。有機層３３の層構成は、後述する。
第１電極３１の端子３１ａを形成するため、有機層３３は、第１電極３１の第１側の端部（端子３１ａ）を除いて、第１電極３１の表面上に設けられている。
また、有機層３３の表面上には、有機層３３の表面を被覆するように第２電極３２が設けられているが、第２電極３２の端子３２ａを形成するため、第２電極３２の端部（端子３２ａ）は、有機層３３の端部から第２側に延出されている。
【００１５】
前記第１電極３１及び第２電極３２の各端子３１ａ，３２ａは、外部に接続する部分である。第１電極３１の端子３１ａは、第１電極３１の露出した表面からなり、第２電極３２の端子３２ａは、第２電極３２の露出した表面からなる。
前記封止基板５は、第１電極３１及び第２電極３２の各端子３１ａ，３２ａを被覆しないように、有機ＥＬ素子３（第２電極３２）の表面上に接着層４を介して接着されている。前記接着層４は、熱硬化型接着剤が硬化した層である。
【００１６】
前記封止基板５は、有機ＥＬ素子３に、酸素や水蒸気などが浸入することを防止するための層である。
封止基板５は、前記各端子３１ａ，３２ａを除いて、有機ＥＬ素子３の全体を気密的に覆っている。詳しくは、封止基板５は、各端子３１ａ，３２ａを除いて、第２電極３２の表面に接着し、さらに、図２に示すように、有機ＥＬ素子３の周端面に接着している。また、封止基板５の周縁部は、支持基板２の表面、第１電極３１の表面及び第２電極３２の表面にそれぞれ接着されている。なお、有機ＥＬ素子３の前記周端面は、素子３の厚みを構成する周囲の面である。
【００１７】
なお、図３に示すように、必要に応じて、封止基板５の裏面に、バリア層５９が積層されていてもよい。前記封止基板５の裏面は、有機ＥＬ素子３に対面する側の面である。従って、前記バリア層５９は、封止基板５と第２電極３２の間に介在されている。前記バリア層５９の形成材料は、特に限定されないが、金属酸化物膜、酸化窒化膜、窒化膜、酸化炭化窒化膜などが挙げられる。前記金属酸化物としては、例えば、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉｘＯｙ、Ａｌ２Ｏ３、ＧｅＯ、ＴｉＯ２などが挙げられる。前記バリア層５９は、酸化炭化窒化ケイ素膜（ＳｉＯＣＮ）、酸化窒化ケイ素膜（ＳｉＯＮ）、窒化ケイ素膜（ＳｉＮ）が好ましい。前記バリア層５９の厚みは、特に限定されないが、例えば、５０ｎｍ〜１０μｍである。
また、図２に示す例では、封止基板５は有機ＥＬ素子３の周端面にまで接着しているが、例えば、図３に示すように、封止基板５が有機ＥＬ素子３の周端面を覆わずに接着されていてもよい（この場合、封止基板５は有機ＥＬ素子３の表面側のみに接着している）。
【００１８】
前記帯状の有機ＥＬ装置１は、使用時に、隣接する有機ＥＬ素子３の境界部において適宜切断される。図１に、切断箇所を矢印で示している。帯状の有機ＥＬ装置１を、前記のように加工することにより、図４に示すような、枚葉状の有機ＥＬ装置１０が得られる。
前記有機ＥＬ装置１，１０は、その１つ又は複数を組み合わせて、照明装置や画像表示装置などの発光パネルとして利用できる。
以下、有機ＥＬ装置の形成材料及び製造方法などを具体的に説明する。
【００１９】
［支持基板及び封止基板］
前記帯状の支持基板及び帯状の封止基板は、いずれもフレキシブルなシート状物である。前記帯状の支持基板及び封止基板の長さ（長手方向の長さ）は、それぞれ特に限定されないが、例えば、１０ｍ〜１０００ｍである。また、前記支持基板の幅（短手方向の長さ）も特に限定されないが、例えば、１０ｍｍ〜３００ｍｍであり、好ましくは１０ｍｍ〜１００ｍｍである。なお、図１に示す有機ＥＬ装置１は、支持基板２の短手方向の両側に端子３１ａ，３２ａが配置されているので、前記封止基板５の幅は、支持基板２の幅よりも少し小さい。
前記支持基板及び封止基板は、両方の基板が不透明でないことを条件として、何れか一方の基板が透明で且つ他方の基板が不透明でもよく、或いは、両方の基板が透明でもよい。なお、前記透明は、無色透明又は有色透明を意味する。前記透明の指標としては、例えば、全光線透過率７０％以上、好ましくは８０％以上が例示できる。ただし、前記全光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７１０５（プラスチックの光学的特性試験方法）に準拠した測定法によって測定される。ボトムエミッション型の有機ＥＬ装置を形成する場合には、透明な支持基板が用いられ、トップエミッション型の有機ＥＬ装置を形成する場合には、透明な封止基板が用いられる。
【００２０】
本発明において、支持基板及び封止基板は、水分や酸素などの侵入を防止できるガス及び水蒸気バリア性に優れている基板が用いられる。支持基板及び封止基板は、例えば、金属シート、樹脂シート、ガラスシート、セラミックシートなどから適宜選択して用いることができる。なお、本明細書において、シートとは、一般にフィルムと呼ばれるものを含む。支持基板及び封止基板は、異なる材質のシート、同種のシート、同一のシートの何れでもよいが、互いに異なる材質のシートを用いることが好ましい。例えば、支持基板として、金属シート又はガラスシートが用いられ、封止基板として、樹脂シートが用いられる。
前記金属シートは、特に限定されないが、例えば、ステンレス、銅、チタン、アルミニウム、合金などからなるフレキシブルな薄板が挙げられる。前記金属シートの厚みは、例えば、１０μｍ〜１００μｍである。
前記樹脂シートは、特に限定されないが、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等のポリエステル系樹脂；ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等のα−オレフィンをモノマー成分とするオレフィン系樹脂；ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）；酢酸ビニル系樹脂；ポリカーボネート（ＰＣ）；ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）；ポリアミド（ナイロン）、全芳香族ポリアミド（アラミド）等のアミド系樹脂；ポリイミド系樹脂；ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）などからなるフレキシブルな合成樹脂シートが挙げられる。前記樹脂シートの厚みは、特に限定されないが、例えば、１０μｍ〜２００μｍである。良好なガス及び水蒸気バリア性を付与できることから、前記樹脂シートの少なくとも一方面に上述のバリア層が積層されていてもよい。
【００２１】
また、駆動時に有機ＥＬ装置の温度上昇を防止するため、前記支持基板及び封止基板は、放熱性に優れていることが好ましい。なお、支持基板及び封止基板として、導電性基板（金属シートなど）を用いる場合には、対面する電極に対して絶縁するため、前記支持基板の表面又は封止基板の裏面に絶縁層が設けられる。
【００２２】
好ましくは、前記支持基板と封止基板として、互いに線膨張係数が異なる基材が用いられる。例えば、前記支持基板として、封止基板よりも線膨張係数の大きい基板が用いられる（この場合、封止基板は線膨張係数の小さい基板である）。或いは、前記支持基板として、封止基板よりも線膨張係数の小さい基板が用いられる（この場合、封止基板は線膨張係数の大きい基板である）。このように支持基板が封止基板よりも線膨張係数が大きくても或いは小さくてもよい。
前記支持基板の線膨張係数と封止基板の線膨張係数の差は、零を超えていれば特に限定されないが、その差が余りに小さすぎると線膨張係数の差に基づく有機ＥＬ装置の巻き癖解消効果を十分に奏さないことがある。かかる観点から、前記差は、０．１ｐｐｍ／℃以上が好ましく、０．５ｐｐｍ／℃以上がより好ましく、１ｐｐｍ／℃以上がさらに好ましい。前記差が大き過ぎても巻き癖解消効果に殆ど悪影響はないが、汎用的な支持基板及び封止基板を用いる場合には、前記差は、例えば、３０ｐｐｍ／℃以下であり、好ましくは、２０ｐｐｍ／℃以下である。
なお、支持基板の線膨張係数と封止基板の線膨張係数の差は、両線膨張係数の減算の絶対値である。すなわち、支持基板の線膨張係数と封止基板の線膨張係数の差＝｜支持基板の線膨張係数−封止基板の線膨張係数｜、から求められる。
また、前記線膨張係数は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９７に準じたＴＭＡ法（熱機械分析法）によって測定される値をいう。
【００２３】
前記線膨張係数が大きい基板の線膨張係数は、例えば、１９ｐｐｍ／℃〜３０ｐｐｍ／℃である。
前記線膨張係数が小さい基板の線膨張係数は、例えば、４ｐｐｍ／℃〜１８ｐｐｍ／℃である。
一般に、樹脂シートは、金属シートやガラスシートなどに比べて線膨張係数が大きいと言えるが、これらの材質によっては、樹脂シートの方が線膨張係数が小さい場合もある。このため、線膨張係数の大きい基板及び線膨張係数の小さい基板は、その材質などを考慮して適宜選択される。
【００２４】
１つの好ましい実施形態では、前記線膨張係数の小さい支持基板として、ステンレス薄板などの金属シート（表面に絶縁層が設けられた金属シート）が用いられ、前記線膨張係数の大きい封止基板として、ポリエチレンテレフタレートシートなどの樹脂シート（好ましくは、バリア層が積層されている樹脂シート）が用いられる。
他の好ましい実施形態では、前記線膨張係数の大きい支持基板として、ポリエチレンテレフタレートシートなどの樹脂シート（好ましくは、バリア層が積層されている樹脂シート）が用いられ、前記線膨張係数の小さい封止基板として、ステンレス薄板などの金属シートが用いられる。
前記金属シート及び樹脂シートには、それらのシートに所望の機能を付与するため、任意の層が積層されていてもよい。
【００２５】
［第１電極、有機層及び第２電極を有する有機ＥＬ素子］
前記第１電極は、例えば、陽極である。
前記第１電極（陽極）の形成材料は、特に限定されないが、例えば、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）；酸化珪素を含むインジウム錫酸化物（ＩＴＳＯ）；アルミニウム；金；白金；ニッケル；タングステン；銅；合金；などが挙げられる。ボトムエミッション型の有機ＥＬ装置を形成する場合には、透明な第１電極が用いられる。
第１電極の厚みは、特に限定されないが、通常、０．０１μｍ〜１．０μｍである。
【００２６】
有機層は、少なくとも２つの層からなる積層構造である。有機層の構造としては、例えば、（Ａ）正孔輸送層、発光層及び電子輸送層の、３つの層からなる構造、（Ｂ）正孔輸送層及び発光層の、２つの層からなる構造、（Ｃ）発光層及び電子輸送層、の２つの層からなる構造、などが挙げられる。
前記（Ｂ）の有機層は、発光層が電子輸送層を兼用している。前記（Ｃ）の有機層は、発光層が正孔輸送層を兼用している。
本発明に用いられる有機層は、前記（Ａ）〜（Ｃ）の何れの構造であってもよい。
以下、前記（Ａ）の構造を有する有機層について説明する。
【００２７】
正孔輸送層は、第１電極の表面に設けられる。もっとも、有機ＥＬ素子の発光効率を低下させないことを条件として、第１電極と正孔輸送層の間にこれら以外の任意の機能層が介在されていてもよい。
例えば、正孔注入層が、第１電極の表面に設けられ、その正孔注入層の表面に正孔輸送層が設けられていてもよい。正孔注入層は、陽極層から正孔輸送層へ正孔の注入を補助する機能を有する層である。
【００２８】
正孔輸送層の形成材料は、正孔輸送機能を有する材料であれば特に限定されない。正孔輸送層の形成材料としては、４，４’，４”−トリス（カルバゾール−９−イル）−トリフェニルアミン（略称：ＴｃＴａ）などの芳香族アミン化合物；１，３−ビス（Ｎ−カルバゾリル）ベンゼンなどのカルバゾール誘導体；Ｎ，Ｎ’−ビス（ナフタレン−１−イル）−Ｎ，Ｎ’−ビス（フェニル）−９，９’−スピロビスフルオレン（略称：Ｓｐｉｒｏ−ＮＰＢ）などのスピロ化合物；高分子化合物；などが挙げられる。正孔輸送層の形成材料は、１種単独で又は２種以上を併用してもよい。また、正孔輸送層は、２層以上の多層構造であってもよい。
正孔輸送層の厚みは、特に限定されないが、駆動電圧を下げるという観点から、１ｎｍ〜５００ｎｍが好ましい。
【００２９】
発光層は、正孔輸送層の表面に設けられる。
発光層の形成材料は、発光性を有する材料であれば特に限定されない。発光層の形成材料としては、例えば、低分子蛍光発光材料、低分子燐光発光材料などの低分子発光材料を用いることができる。
【００３０】
低分子発光材料としては、例えば、４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）−ビフェニル（略称：ＤＰＶＢｉ）などの芳香族ジメチリデン化合物；５−メチル−２−［２−［４−（５−メチル−２−ベンゾオキサゾリル）フェニル］ビニル］ベンゾオキサゾールなどのオキサジアゾール化合物；３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５−ｔ−ブチルフェニル−１，２，４−トリアゾールなどのトリアゾール誘導体；１，４−ビス（２−メチルスチリル）ベンゼンなどのスチリルベンゼン化合物；ベンゾキノン誘導体；ナフトキノン誘導体；アントラキノン誘導体；フルオレノン誘導体；アゾメチン亜鉛錯体、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）などの有機金属錯体；などが挙げられる。
【００３１】
また、発光層の形成材料として、ホスト材料中に発光性のドーパント材料をドープしたものを用いてもよい。
前記ホスト材料としては、例えば、上述の低分子発光材料を用いることができ、これ以外に、１，３，５−トリス（カルバゾ−９−イル）ベンゼン（略称：ＴＣＰ）、１，３−ビス（Ｎ−カルバゾリル）ベンゼン（略称：ｍＣＰ）、２，６−ビス（Ｎ−カルバゾリル）ピリジン、９，９−ジ（４−ジカルバゾール−ベンジル）フルオレン（略称：ＣＰＦ）、４，４’−ビス（カルバゾール−９−イル）−９，９−ジメチル−フルオレン（略称：ＤＭＦＬ−ＣＢＰ）などのカルバゾール誘導体などを用いることができる。
【００３２】
前記ドーパント材料としては、例えば、スチリル誘導体；ペリレン誘導体；トリス（２−フェニルピリジル）イリジウム（ＩＩＩ）（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）、トリス（１−フェニルイソキノリン）イリジウム（ＩＩＩ）（Ｉｒ（ｐｉｑ）３）、ビス（１−フェニルイソキノリン）（アセチルアセトナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｐｉｑ）２（ａｃａｃ））などの有機イリジウム錯体などの燐光発光性金属錯体；などを用いることができる。
さらに、発光層の形成材料には、上述の正孔輸送層の形成材料、後述の電子輸送層の形成材料、各種添加剤などが含まれていてもよい。
発光層の厚みは、特に限定されないが、例えば、２ｎｍ〜５００ｎｍが好ましい。
【００３３】
電子輸送層は、発光層の表面に設けられる。もっとも、有機ＥＬ素子の発光効率を低下させないことを条件として、第２電極と電子輸送層の間にこれら以外の任意の機能層が介在されていてもよい。
例えば、電子注入層が、電子輸送層の表面に設けられ、電子注入層の表面に、第２電極が設けられていてもよい。電子注入層は、前記第２電極から電子輸送層へ電子の注入を補助する機能を有する層である。
【００３４】
電子輸送層の形成材料は、電子輸送機能を有する材料であれば特に限定されない。電子輸送層の形成材料としては、例えば、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｑ３）、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（４−フェニルフェノラト）アルミニウム（略称：ＢＡｌｑ）などの金属錯体；２，７−ビス［２−（２，２’−ビピリジン−６−イル）−１，３，４−オキサジアゾ−５−イル］−９，９−ジメチルフルオレン（略称：Ｂｐｙ−ＦＯＸＤ）、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（略称：ＰＢＤ）、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（略称：ＯＸＤ−７）、２，２’,２’'−(１，３，５−フェニレン)−トリス（１−フェニル−１Ｈ−ベンズイミダゾール）（略称：ＴＰＢｉ）などの複素芳香族化合物；ポリ（２，５−ピリジン−ジイル）（略称：ＰＰｙ）などの高分子化合物；などが挙げられる。電子輸送層の形成材料は、１種単独で又は２種以上を併用してもよい。また、電子輸送層は、２層以上の多層構造であってもよい。
電子輸送層の厚みは、特に限定されないが、駆動電圧を下げるという観点から、１ｎｍ〜５００ｎｍが好ましい。
【００３５】
第２電極は、例えば、陰極である。
前記第２電極の形成材料は、特に限定されないが、トップエミッション型の有機ＥＬ素子を形成する場合には、透明な第２電極が用いられる。透明及び導電性を有する第２電極の形成材料としては、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）；酸化珪素を含むインジウム錫酸化物（ＩＴＳＯ）；アルミニウムなどの導電性金属を添加した酸化亜鉛（ＺｎＯ：Ａｌ）；マグネシウム−銀合金などが挙げられる。第２電極の厚みは、特に限定されないが、通常、０．０１μｍ〜１．０μｍである。
【００３６】
［有機ＥＬ装置の製造方法］
本発明の有機ＥＬ装置の製造方法は、複数の有機ＥＬ素子が形成された帯状の支持基板に、前記有機ＥＬ素子を覆いながら、未硬化の熱硬化型接着層を介在させて帯状の封止基板を積層する積層工程と、前記帯状の支持基板と有機ＥＬ素子と封止基板を有する帯状の積層体をロール状に巻き取る巻取り工程と、前記積層体をロール状に巻いたままで、それに熱を加えて前記接着層を硬化させる硬化工程と、を有する。
好ましくは、前記積層工程の前に、フレキシブルな帯状の支持基板を繰り出す繰出し工程と、前記帯状の支持基板に複数の有機ＥＬ素子を形成する素子形成工程と、を有する。
前記繰出し工程、素子形成工程、積層工程及び巻取り工程は、ロールツーロール形式で実施されることが好ましい。
【００３７】
図５は、１つの実施形態に係る有機ＥＬ装置の製造装置の模式図である。図５において、点線で囲われた符号Ａで示す部分は、帯状の支持基板の繰出し部であり、符号Ｂで示す部分は、素子形成部であり、符号Ｃで示す部分は、積層部であり、符号Ｄで示す部分は、帯状の有機ＥＬ装置の巻取り部である。符号Ｅで示す部分は、熱硬化型接着層の硬化部である。
【００３８】
（繰出し工程）
帯状の支持基板２は、図５に示すように、ロール状に巻かれている。
繰出し部Ａには、支持基板２の搬送手段が具備されている。支持基板２の搬送手段は、支持基板２が巻かれたコアローラ６１と、コアローラ６１から支持基板２を繰り出すニップローラ６２と、を有する。前記ニップローラ６２には、それを回転させるモータ（図示せず）が具備されている。
本実施形態では、支持基板２として、線膨張係数の小さい基板を用いることが好ましい。
【００３９】
（素子形成工程）
有機ＥＬ素子の形成工程は、従来と同様にして行われる。
なお、図５の素子形成部Ｂにおいては、有機ＥＬ素子を形成するための装置類（例えば、蒸着装置）は図示していない。
簡単に説明すると、前記繰り出した支持基板２を、必要に応じて洗浄槽にて洗浄した後、乾燥する。洗浄乾燥後、その支持基板２の表面上に第１電極を形成する。
第１電極の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、スパッタ法、蒸着法、インクジェット法などが挙げられる。例えば、金属によって陽極を形成する場合には、蒸着法が用いられる。なお、予め第１電極がパターニングされた支持基板２を用いてもよい。予め第１電極が形成された支持基板２を用いる場合には、それをロールから繰り出し、洗浄乾燥する。
【００４０】
前記第１電極の表面上に、その端子を除いて、有機層を形成する。前記第１電極の表面に、例えば、正孔輸送層、発光層及び電子輸送層を順に形成することによって、有機層を形成できる。正孔輸送層及び電子輸送層の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、例えば、スパッタ法、蒸着法、インクジェット法、コート法などが挙げられる。発光層の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、通常、蒸着法によって形成される。
続いて、有機層の表面に、第２電極を形成する。第２電極は、第１電極の端子に重ならないように形成される。第２電極の形成方法は、その形成材料に応じて最適な方法を採用できるが、例えば、スパッタ法、蒸着法、インクジェット法などが挙げられる。
このようにして帯状の支持基板２の長手方向に、所要間隔を開けて複数の有機ＥＬ素子を順に形成していく。なお、必要に応じて、第２電極の表面にバリア層を設けてもよい。
前記複数の有機ＥＬ素子の間隔は、特に限定されず、適宜設定できる。例えば、前記間隔は、０．５ｍｍ〜５ｍｍである。
【００４１】
（積層工程）
積層工程は、前記有機ＥＬ素子が形成された帯状の支持基板２の上に、帯状の封止基板５を貼着する工程である。本実施形態では、封止基板５として、線膨張係数の大きい基板を用いることが好ましい。
前記有機ＥＬ素子が形成された支持基板（以下、素子形成済み支持基板２１という）は、積層部Ｃに導入される。
積層部Ｃには、封止基板５の搬送手段と、封止基板５を素子形成済み支持基板２１上に貼着ながら押圧する積層用ニップローラ７９，７９が具備されている。前記積層用ニップローラ７９，７９に導入される前の封止基板５の裏面には、それを素子形成済み支持基板２１に接着させるための、未硬化の熱硬化型接着層が設けられている。
本実施形態では、封止基板の裏面に予め未硬化の熱硬化型接着層が塗布され、且つ、それがセパレータに仮貼付されたセパレータ付き封止基板５１が用いられている。
【００４２】
図６は、前記セパレータ付き封止基板５１の断面図である。図６において、封止基板５の裏面には、未硬化の熱硬化型接着層５２が塗布されている。なお、前記封止基板５には、バリア層が積層されていてもよい（図６に不図示）。前記未硬化の熱硬化型接着層５２を帯状のセパレータ５３に仮貼付することにより、セパレータ５３、熱硬化型接着層５２及び封止基板５が積層されたセパレータ付き封止基板５１が構成されている。セパレータ５３としては、未硬化の熱硬化型接着層５２と容易に剥離するように、表面に離型処理が施された帯状のシート状物が用いられる。
前記熱硬化型接着層５２を構成する熱硬化型接着剤としては、特に限定されず、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリウレタン樹脂、メラミン樹脂などを主成分とする接着剤が挙げられる。
未硬化の熱硬化型接着層５２の厚みは、特に限定されず、例えば、５μｍ〜５０μｍである。
【００４３】
前記封止基板５の搬送手段は、前記セパレータ付き封止基板５１が巻かれたコアローラ７１と、コアローラ７１からセパレータ付き封止基板５１を繰り出すニップローラ７２と、セパレータ付き封止基板５１からセパレータ５３のみを回収する回収ローラ７７と、を有する。前記ニップローラ７２及び回収ローラ７７には、それらを回転させるモータ（図示せず）が具備されている。
前記ニップローラ７２により、前記セパレータ付き封止基板５１が前記素子形成済み支持基板２１の搬送と同期して搬送され、その途中で、セパレータ５３のみが熱硬化型接着層５２から剥離されて回収ローラ７７に巻き取られる。セパレータ５３が剥離された封止基板５の裏面には、未硬化の熱硬化型接着層５２が付着している。この熱硬化型接着層５２を素子形成済み支持基板２１側に向けて、前記封止基板５が積層用ニップローラ７９，７９の間に導入される。
【００４４】
前記搬送される素子形成済み支持基板２１と封止基板５が、前記積層用ニップローラ７９，７９の間に導入されることにより、封止基板５の裏面が未硬化の熱硬化型接着層５２を介して素子形成済み支持基板２１に貼着される。
このようにして、支持基板と有機ＥＬ素子と未硬化の熱硬化型接着層と封止基板とを順に有する帯状の積層体１１を得ることができる。
【００４５】
（巻取り工程）
前記積層体１１を、ロール状に巻き取る。
積層体１１の巻き取り長さは、特に限定されない。例えば、積層体１１は、直径１００ｍｍ以上のロール状に巻き取られ、好ましくは、直径２００ｍｍ以上、より好ましくは、直径３００ｍｍ以上のロール状に巻き取られる。
なお、積層体１１の巻き取り長さの上限はないが、余りに大きすぎるとロール状の積層体（巻き体）の取り扱いが煩雑となるので、現実的には、直径５００ｍｍ以下が好ましい。
巻取り部Ｄには、積層体１１の巻取り手段が具備されている。その巻取り手段は、帯状の積層体１１が巻き付けられるコアローラ８７と、前記コアローラ８７を回転させるモータ（図示せず）と、を有する。
図７は、巻き芯９１に積層体１１が巻かれた巻き体１２の一部分を模式的に表した参考断面図である。この巻き体１２の直径は、上述の通り、例えば、１００ｍｍ以上である。
図７において、積層体１１は、帯状の支持基板２と、有機ＥＬ素子３と、未硬化の熱硬化型接着層５２と、封止基板５と、を有する。本実施形態では、積層体１１は、封止基板５を外側にして巻き芯９１に巻き取られている。巻き体１２は、外側の積層体１１の支持基板２に内側の積層体１１の封止基板５が重なり、順次、各周の積層体１１が重なっている。従って、各周における積層体１１の封止基板５は、支持基板２よりも外側に位置している。また、巻き取られた積層体１１の中の熱硬化型接着層５２は、未硬化のままである（すなわち、完全に硬化していない状態である）。
【００４６】
（接着層の硬化工程）
前記のように封止基板５を外側にして巻かれた積層体１１を、ロール状のままで、硬化部Ｅに移動させ、未硬化の熱硬化型接着層５２を硬化させる。
前記硬化部Ｅには、加熱装置（図示せず）が具備されている。前記加熱装置としては、特に限定されず、オーブン、ＩＲ加熱装置、高周波誘導加熱装置、高周波誘電加熱装置、ホットプレートなどが挙げられる。前記加熱装置の温度及び加熱時間などの加熱条件は、熱硬化型接着剤が硬化するように、接着剤の種類に応じて適宜設定される。
前記熱硬化型接着層５２を硬化させることにより、封止基板５が硬化後の接着層４を介して有機ＥＬ素子３及び支持基板２に接着され且つ固定される。このようにして、図１に示すような帯状の有機ＥＬ装置１を得ることができる。
【００４７】
本発明によれば、未硬化の熱硬化型接着層の硬化工程を、積層体を搬送しながら行わず、積層体をロール状に巻いた状態で行う。ロールツーロール方式において、積層体を搬送しながらその途中で接着層の硬化を行うためには、非常に大きな加熱装置が必要となる。この点、本発明によれば、熱硬化型接着層の硬化処理を、ロールツーロール方式の製造ラインから切り離して行うので、比較的小さな加熱装置を用いて熱硬化型接着層を硬化させることができ、さらに、生産性を高めるためにロールツーロールの製造ラインの搬送速度も上げることができる。また、積層体をロール状に巻いたままで加熱処理を行うことにより、一回の加熱処理によって、より多くの接着層を硬化させることができる。このため、製造効率にも優れている。
【００４８】
また、本発明の製造方法は、封止基板（線膨張係数の大きい基板）を外側にして巻き取ったままの積層体（巻き体）を加熱するものである。かかる製法によって得られた帯状の有機ＥＬ装置は、それを巻き芯から繰り出した際に、有機ＥＬ装置が湾曲することなく、ほぼ平坦状となる。
詳しくは、積層体をロール状に巻き取ったままで加熱して帯状の有機ＥＬ装置を製造すると、有機ＥＬ装置に巻き癖が付く。このため、得られた帯状の有機ＥＬ装置を巻き芯から繰り出すと、前記巻き癖により、有機ＥＬ装置が湾曲する。この点、本発明では、封止基板（線膨張係数の大きい基板）を外側に且つ支持基板（線膨張係数の小さい基板）を内側にして積層体を巻いている。このロール状の積層体を加熱した際には、封止基板が支持基板よりも大きく膨張しつつ、熱硬化型接着層が熱硬化する。熱硬化型接着層の硬化により、支持基板よりも長手方向に大きく伸びた状態にて封止基板が固定された、有機ＥＬ装置が得られる。そして、加熱後、支持基板及び封止基板が冷めると、膨張した両基板の内部に収縮応力が働くが、その収縮応力は封止基板の方が大きい。巻き芯に巻かれた状態では、膨張した封止基板は実質的に収縮できないが、有機ＥＬ装置を巻き芯から繰り出した際には、封止基板が支持基板よりも大きく収縮する。外側に位置する封止基板が内側に位置する支持基板よりも収縮することと、巻き癖とが相殺されることにより、巻き芯から繰り出した有機ＥＬ装置は、ほぼ平坦状となる。
このように本発明の製造方法で得られる有機ＥＬ装置は、湾曲し難いので、封止基板が有機ＥＬ素子から剥がれ難く、又、有機ＥＬ素子が損傷し難くなる。このため、本発明によれば、耐久性に優れ、比較的長期間安定的に発光しうる有機ＥＬ装置を提供できる。特に、積層体を直径１００ｍｍ以上のロール状に巻いた状態で加熱することにより、前記効果を顕著に奏する。
【００４９】
［有機ＥＬ装置の製造方法の他の実施形態］
本発明の製造方法は、上記実施形態に限られず、本発明の意図する範囲で様々に設計変更できる。
例えば、上記実施形態の製造方法においては、封止基板５を外側にして積層体１１をロール状に巻き取っているが、これに限定されず、図８に示すように、支持基板２を外側にして積層体１１をロール状に巻き取ってもよい。支持基板２を外側にした巻き体１３は、上記実施形態と同様にして硬化工程にて加熱され、熱硬化型接着層が硬化される。この場合、支持基板２として線膨張係数の大きい基板を、且つ、封止基板５として線膨張係数の小さい基板を用いることにより、上記実施形態で説明した原理から、巻き芯９１から繰り出したときにほぼ平坦状となる有機ＥＬ装置を得ることができる。
【００５０】
また、上記実施形態の製造方法においては、前記積層工程が、素子形成工程に連続して行われているが（つまり、素子形成済み支持基板２１を巻き取らず、同一の製造ラインで、素子形成済み基板を搬送し、それに封止基板５を貼着しているが）、これに限定されない。例えば、前記素子形成済み支持基板２１を一旦巻き取った後、その支持基板２を再び繰り出して積層工程を行ってもよい。
【００５１】
さらに、上記実施形態の製造方法においては、セパレータ付き封止基板５１が用いられているが、セパレータ５３に仮貼付されていない封止基板５を用いてもよい。この場合、封止基板５に予め未硬化の熱硬化型接着層５２が塗布されていると、ロール状に巻き取られた封止基板５がブロッキングする。このため、封止基板５のみをロール状に巻き、封止基板５を積層用ニップローラ７９に導入する直前で、その封止基板５の裏面に未硬化の接着剤を塗布することが好ましい。
【００５２】
また、上記実施形態の製造方法においては、巻取り工程と接着層の硬化工程を別に行っているが（つまり、巻取り部Ｄで積層体を巻き取った後、それを硬化部Ｅに移動させて接着層を硬化させているが）、これに限定されない。
例えば、巻取り工程と硬化工程を１つの装置で行ってもよい。具体的には、前記巻取り部に加熱装置を具備させておく。そして、巻取り部のコアローラ８７に、封止基板５を外側にして積層体１１を巻き取った後、そのロール状の積層体１１をそのまま加熱装置にて加熱してもよい。
【実施例】
【００５３】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明をさらに詳述する。ただし、本発明は、下記実施例に限定されるわけではない。
【００５４】
［使用した基板］
（Ａ）金属シート含有基板
金属シート含有基板として、厚み５０μｍのＳＵＳ３０４箔（東洋製箔（株）製）の上に、厚み３μｍの絶縁層を積層したものを用いた。前記絶縁層は、アクリル樹脂（ＪＳＲ（株）製、商品名「ＪＥＭ−４７７」）を用い、その樹脂を前記ステンレス箔の一方面に塗布することによって形成した。この金属シート含有基板の線膨張係数は、１７ｐｐｍ／℃であった。
（Ｂ）金属シート基板
金属シート基板として、厚み５０μｍのＳＵＳ３０４箔（東洋製箔（株）製）をそのまま用いた。この金属シート基板の線膨張係数は、１７ｐｐｍ／℃であった。
（Ｃ）樹脂シート含有基板
樹脂シート含有基板として、厚み５０μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（三菱樹脂（株）製）の一方面上に、スパッタ法によって厚み０．３μｍのＳｉＯ２層（バリア層）を積層したものを用いた。この樹脂シート含有基板の線膨張係数は、２３ｐｐｍ／℃であった。なお、この樹脂シート含有基板を、封止基板として用いる場合には、後述するように、前記バリア層上に接着層を設けた。
【００５５】
前記各基板の線膨張係数は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９７に準じたＴＭＡ法（熱機械分析法）によって測定した。
【００５６】
［実施例１］
実施例１では、支持基板として、上記金属シート含有基板を用い、封止基板として、上記樹脂シート含有基板を用いた。なお、金属シート含有基板の線膨張係数は、樹脂シート含有基板のそれよりも小さい。従って、実施例１では、支持基板が、線膨張係数の小さい基板であり、封止基板が、線膨張係数の大きい基板である。
そして、図５に示すような製造装置を用いて有機ＥＬ装置を作製した。
（素子形成工程）
ロール状に巻かれた帯状の金属シート含有基板（幅４０ｍｍ、長さ１００ｍ）を繰り出し、素子形成部Ｂに導入した。前記金属シート含有基板の絶縁層上に、第１電極として厚み１００ｎｍのＡｌ層、有機層のうち、正孔注入層として厚み１０ｎｍのＨＡＴ−ＣＮ（１，４，５，８，９，１２−ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル）層、正孔輸送層として厚み５０ｎｍのＮＰＢ層、発光層及び電子輸送層として厚み４５ｎｍのＡｌｑ３層、電子注入層として厚み０．５ｎｍのＬｉＦ層をこの順に加熱蒸着した後、第２電極として、厚み５／１５ｎｍのＭｇ／Ａｇ層を共蒸着し、さらに、スパッタリングによって厚み５０ｎｍのＩＴＯ層を成膜することにより、複数の有機ＥＬ素子を金属シート含有基板上に形成した。このようにして素子形成済み支持基板を作製した。
（積層工程）
封止基板として、バリア層上に厚み１０μｍの未硬化のエポキシ系熱硬化型接着剤層（未硬化の接着層）が設けられ且つその層の上にセパレータが設けられた帯状の樹脂シート含有基板（幅３５ｍｍ、長さ１００ｍ）を用いた。
前記素子形成済み支持基板を積層部Ｃに導入し、積層用ニップローラ７９，７９間に搬送した。他方、前記封止基板をローラ７１から繰り出し、途中でセパレータを剥がしながら、未硬化の接着層を有する封止基板を積層用ニップローラ７９，７９間に搬送した。前記ニップローラ７９，７９間において、前記封止基板を、前記未硬化の接着層を介して前記素子形成済み支持基板に貼着することにより、帯状の積層体を得た。
（巻取り工程）
巻取り部Ｄにて、前記積層体を、封止基板を外側にして、直径２００ｍｍでロール状にの巻き取った。このようにして、帯状の積層体をロール状に巻き取った、巻き体を得た（図７参照）。
（硬化工程）
この巻き体を、ロール状のままで、硬化部Ｅ（窒素雰囲気のオーブンを使用）に移し、８０℃で２時間加熱することにより、接着層を硬化させた。
このようにして帯状のトップエミッション型の有機ＥＬ装置を作製した。
【００５７】
［実施例２及び３、比較例１］
巻き体の直径を表１に示す長さに変更したこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ装置を作製した。
【００５８】
［比較例２乃至５］
積層体を巻き取る際に支持基板を外側にして巻き取ったこと、及び、巻き体の直径を表１に示す長さに変更したこと以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ装置を作製した。
【００５９】
【表１】
2014209448.tif 000003
【００６０】
［実施例４］
実施例４では、支持基板として、上記樹脂シート含有基板を用い、封止基板として、上記金属シート基板を用いた。なお、金属シート基板の線膨張係数は、樹脂シート含有基板のそれよりも小さい。従って、実施例４では、支持基板が、線膨張係数の大きい基板であり、封止基板が、線膨張係数の小さい基板である。
そして、図５に示すような製造装置を用いて有機ＥＬ装置を作製した。
（素子形成工程）
ロール状に巻かれた帯状の樹脂シート含有基板（幅４０ｍｍ、長さ１００ｍ）を繰り出し、素子形成部Ｂに導入した。前記樹脂シート含有基板のバリア層上に、第１電極として厚み１００ｎｍのＩＴＯをスパッタリング法にて製膜した。この第１電極の上に、有機層のうち、正孔注入層として厚み１０ｎｍのＨＡＴ−ＣＮ（１，４，５，８，９，１２−ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル）層、正孔輸送層として厚み５０ｎｍのＮＰＢ層、発光層及び電子輸送層として厚み４５ｎｍのＡｌｑ３層、電子注入層として厚み０．５ｎｍのＬｉＦ層、第２電極として、厚み１００ｎｍのＡｌ層をこの順に加熱蒸着することにより、複数の有機ＥＬ素子を樹脂シート含有基板上に形成した。このようにして素子形成済み支持基板を作製した。
（積層工程）
封止基板として、厚み１０μｍの未硬化のエポキシ系熱硬化型接着剤層（未硬化の接着層）が設けられ且つその層の上にセパレータが設けられた帯状の金属シート基板（幅３５ｍｍ、長さ１００ｍ）を用いた。
前記素子形成済み支持基板を積層部Ｃに導入し、積層用ニップローラ７９，７９間に搬送した。他方、前記封止基板をローラ７１から繰り出し、途中でセパレータを剥がしながら、未硬化の接着層を有する封止基板を積層用ニップローラ７９，７９間に搬送した。前記ニップローラ７９，７９間において、前記封止基板を、前記未硬化の接着層を介して前記素子形成済み支持基板に貼着することにより、帯状の積層体を得た。
（巻取り工程）
巻取り部Ｄにて、前記積層体を、支持基板を外側にして、直径２００ｍｍでロール状にの巻き取った。このようにして、帯状の積層体をロール状に巻き取った、巻き体（図８参照）を得た。
（硬化工程）
この巻き体を、ロール状のままで、硬化部Ｅ（窒素雰囲気のオーブンを使用）に移し、８０℃で２時間加熱することにより、接着層を硬化させた。
このようにして帯状のボトムエミッション型の有機ＥＬ装置を作製した。
【００６１】
［実施例５及び６、比較例６］
巻き体の直径を表２に示す長さに変更したこと以外は、実施例４と同様にして、有機ＥＬ装置を作製した。
【００６２】
［比較例７乃至１０］
積層体を巻き取る際に封止基板を外側にして巻き取ったこと、及び、巻き体の直径を表２に示す長さに変更したこと以外は、実施例４と同様にして、有機ＥＬ装置を作製した。
【００６３】
【表２】
2014209448.tif 000004
【００６４】
［有機ＥＬパネルの評価］
上記各実施例及び各比較例で得られた帯状の有機ＥＬ装置をそれぞれ、大気雰囲気下で、隣接する有機ＥＬ素子の境界部で切断することによって、有機ＥＬパネル（長さ１００ｍｍ、幅４０ｍｍ）を得た。得られた各実施例及び各比較例の有機ＥＬパネルについて、下記に示す輝度半減寿命を測定した。それらの結果を各表に示す。
【００６５】
［輝度半減寿命の測定］
輝度半減寿命は、各有機ＥＬパネルの初期輝度が１０００ｃｄ／ｍ２となるように印加電圧を決定し、その電流値において、パネルの輝度が初期から半減するまでの時間を計測した。実施例２及び３、及び比較例１乃至５のトップエミッション型の有機ＥＬパネルの輝度半減寿命の値は、実施例１の有機ＥＬパネルの輝度半減寿命を１００としたときの相対値とした。また、実施例５及び６、及び比較例６乃至１０のボトムエミッション型の有機ＥＬパネルの輝度半減寿命の値は、実施例４の有機ＥＬパネルの輝度半減寿命を１００としたときの相対値とした。
【００６６】
実施例１乃至６の有機ＥＬ装置は、各比較例に比して、輝度半減寿命が長いことが分かる。これは、実施例１乃至６の有機ＥＬ装置が湾曲し難く、その結果、封止基板が有機ＥＬ素子から離れ難く、又、有機ＥＬ素子が損傷し難かったためと推定される。
このような耐久性に優れた有機ＥＬ装置は、実施例と比較例との対比から、線膨張係数の大きい基板を外側にして巻くこと、巻き直径を概ね１００ｍｍ以上に設定することにより、得られることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００６７】
本発明の有機ＥＬ装置は、例えば、照明装置、画像表示装置などとして利用できる。
【符号の説明】
【００６８】
１，１０…有機ＥＬ装置、１１…積層体、１２，１３…巻き体、２…支持基板、３…有機ＥＬ素子、４…接着層、５…封止基板、５２…未硬化の熱硬化型接着層、５９…バリア層
【図１】
2014209448.tif 000005
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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