(57)【要約】【課題】  基材への粉体の目付け量の制御を容易に行うことができるリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置を提供する。【解決手段】  回転軸１４Ａ，１４Ｂが平行に配置された一対のプレス用ロール４Ａ，４Ｂを有し、該一対のプレス用ロールにより基材２２上に粉体２０を圧縮成形することにより前記基材上に電極組成物層２８を成形する際に、前記一対のプレス用ロールの間を前記粉体が通過する圧延部４と、前記一対のプレス用ロール間における前記粉体の通過方向と重力方向とのなす角度θが０°＜θ＜９０°の範囲の所定角度となるように前記一対のプレス用ロールのうちの少なくとも一方のプレス用ロールの位置を移動させる駆動部１８とを備える。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
回転軸が平行に配置された一対のプレス用ロールを有し、該一対のプレス用ロールにより基材上に粉体を圧縮成形することにより前記基材上に電極組成物層を成形する際に、前記一対のプレス用ロールの間を前記粉体が通過する圧延部と、
前記一対のプレス用ロール間における前記粉体の通過方向と重力方向とのなす角度θが０°＜θ＜９０°の範囲の所定角度となるように前記一対のプレス用ロールのうちの少なくとも一方のプレス用ロールの位置を移動させる駆動部と
を備えることを特徴とするリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置。
【請求項２】
前記圧延部により圧縮成形を行った際の前記基材に対する前記粉体の目付量を測定する測定部と、
前記測定部による測定結果に基づいて前記駆動部を駆動させる制御部と
を備えることを特徴とする請求項１記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置。
【請求項３】
前記駆動部は、前記一対のプレス用ロールのうちの一方のプレス用ロールを他方のプレス用ロールよりも上方に移動させることを特徴とする請求項１または２記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置。
【請求項４】
前記駆動部は、前記一対のプレス用ロールを支持するフレームを傾斜させることを特徴とする請求項１または２記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置。
【請求項５】
前記粉体は、電極活物質および結着材を含む成分を造粒することにより得られる複合粒子であることを特徴とする請求項１〜４の何れか一項に記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置。
【請求項６】
回転軸が平行に配置された一対のプレス用ロールを有し、該一対のプレス用ロールにより基材上に粉体を圧縮成形することにより前記基材上に電極組成物層を成形する際に、前記一対のプレス用ロールの間を前記粉体が通過する圧延装置を用いて前記基材上に前記電極組成物層を成形する圧延工程と、
前記圧延工程における前記基材に対する前記粉体の目付量を測定する測定工程と、
前記測定工程による測定結果に基づいて、前記一対のプレス用ロール間における前記粉体の通過方向と重力方向とのなす角度θが０°＜θ＜９０°の範囲の所定角度となるように前記一対のプレス用ロールのうちの少なくとも一方のプレス用ロールを移動させる駆動工程と
を含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法。
【請求項７】
前記駆動工程は、前記一対のプレス用ロールのうちの一方のプレス用ロールを他方のプレス用ロールよりも上方に移動させる工程を含むことを特徴とする請求項６記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法。
【請求項８】
前記駆動工程は、前記一対のプレス用ロールを支持するフレームを傾斜させる工程を含むことを特徴とする請求項６記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法。
【請求項９】
前記粉体は、電極活物質および結着材を含む成分を造粒することにより得られる複合粒子であることを特徴とする請求項６〜８の何れか一項に記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極活物質等を含む粉体を圧縮成形してリチウムイオン二次電池電極用シートを製造するリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置およびリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
小型で軽量、且つエネルギー密度が高く、繰り返し充放電が可能なリチウムイオン二次電池は、環境対応からも今後の需要の拡大が見込まれている。リチウムイオン二次電池は、エネルギー密度が大きく携帯電話やノート型パソコン等の分野で利用されているが、用途の拡大や発展に伴い、低抵抗化、大容量化等、より一層の性能向上が求められている。
【０００３】
リチウムイオン二次電池電極は電極用シートとして得ることができ、例えば、電極活物質を含む粉体から電極用シート等の圧延シートを製造するために粉体圧延装置を用いた粉体の圧延成形が行われている。粉体圧延装置では一対のプレス用ロールのロール間に供給される粉体を基材上に連続的に圧縮成形することにより圧延シートが得られる。ここで、圧延シートを製造する際には、薄膜であり、かつ、密度分布、膜厚分布のばらつきが少ない、精度のよい圧延シートを製造することが求められる。
【０００４】
例えば、特許文献１においては、一対のプレス用ロールのうちの一方のプレス用ロールを、他方のプレス用ロールより上方に設けることにより、粉体膜がプレス用ロールの外周面から脱落したりや崩壊することを防止する粉体圧延装置が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００９−１４９９６０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、この粉体圧延装置では粉体固有のスパチュラ角に基づいて装置を製造するため、装置の構成部材の配置は固定されていた。従って、基材への粉体の目付け量の制御をするためには、温度を変化させることによる制御、一対のロールの回転速度を変化をさせることによる制御が考えられるが、温度を変化させる場合には目付け量が変化するまでの応答性が悪く、ロールの回転速度を変化させると生産能力に影響を及ぼしていた。
【０００７】
本発明の目的は、基材への粉体の目付け量の制御を簡易で有効な手段により容易に行うことができるリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置およびリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、鋭意検討の結果、一方のプレス用ロールが設けられた位置を他方のプレス用ロールが設けられた位置に対して変更可能な構成とすることにより、上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
即ち、本発明によれば、
（１）  回転軸が平行に配置された一対のプレス用ロールを有し、該一対のプレス用ロールにより基材上に粉体を圧縮成形することにより前記基材上に電極組成物層を成形する際に、前記一対のプレス用ロールの間を前記粉体が通過する圧延部と、前記一対のプレス用ロール間における前記粉体の通過方向と重力方向とのなす角度θが０°＜θ＜９０°の範囲の所定角度となるように前記一対のプレス用ロールのうちの少なくとも一方のプレス用ロールの位置を移動させる駆動部とを備えることを特徴とするリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置、
（２）  前記圧延部により圧縮成形を行った際の前記基材に対する前記粉体の目付量を測定する測定部と、前記測定部による測定結果に基づいて前記駆動部を駆動させる制御部とを備えることを特徴とする（１）記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置、
（３）  前記駆動部は、前記一対のプレス用ロールのうちの一方のプレス用ロールを他方のプレス用ロールよりも上方に移動させることを特徴とする（１）または（２）記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置、
（４）  前記駆動部は、前記一対のプレス用ロールを支持するフレームを傾斜させることを特徴とする（１）または（２）記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置、
（５）  前記粉体は、電極活物質および結着材を含む成分を造粒することにより得られる複合粒子であることを特徴とする（１）〜（４）の何れかに記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置、
（６）  回転軸が平行に配置された一対のプレス用ロールを有し、該一対のプレス用ロールにより基材上に粉体を圧縮成形することにより前記基材上に電極組成物層を成形する際に、前記一対のプレス用ロールの間を前記粉体が通過する圧延装置を用いて前記基材上に前記電極組成物層を成形する圧延工程と、前記圧延工程における前記基材に対する前記粉体の目付量を測定する測定工程と、前記測定工程による測定結果に基づいて、前記一対のプレス用ロール間における前記粉体の通過方向と重力方向とのなす角度θが０°＜θ＜９０°の範囲の所定角度となるように前記一対のプレス用ロールのうちの少なくとも一方のプレス用ロールを移動させる駆動工程とを含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法、
（７）  前記駆動工程は、前記一対のプレス用ロールのうちの一方のプレス用ロールを他方のプレス用ロールよりも上方に移動させる工程を含むことを特徴とする（６）記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法、
（８）  前記駆動工程は、前記一対のプレス用ロールを支持するフレームを傾斜させる工程を含むことを特徴とする（６）記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法、
（９）  前記粉体は、電極活物質および結着材を含む成分を造粒することにより得られる複合粒子であることを特徴とする（６）〜（８）の何れかに記載のリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法
が提供される。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係るリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置およびリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法によれば、基材への粉体の目付け量の制御を容易に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施の形態に係る粉体圧延装置の概略を示す図である。
【図２】本発明の実施の形態に係る粉体圧延装置のロールの位置を示す図である。
【図３】本発明の他の実施の形態に係る粉体圧延装置のロールの位置を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、図面を参照して本発明の実施の形態に係るリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置およびリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法について説明する。
【００１３】
図１は、実施の形態に係るリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置である粉体圧延装置の概略を示す図である。図１に示すように、粉体圧延装置２は、初期状態において回転軸１４Ａ，１４Ｂが水平かつ平行に配列された一対のロール４Ａ，４Ｂを含み、ロール４Ｂの位置がロール４Ａの位置に対して移動可能に構成されたプレス用ロール４、プレス用ロール４により圧縮成形された圧延シート６の厚さを測定する膜厚検出センサ８、装置全体の制御を行う制御部１０、得られる圧延シート６のシート状成形物２８の目標膜厚の入力や圧延シート６の製造開始指示を受け付ける操作部１２、プレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂをそれぞれロール４Ａの回転軸１４Ａ及びロール４Ｂの回転軸１４Ｂを中心に回転させるモータ等を有する回転駆動部１６Ａ，１６Ｂ、ロール４Ｂの位置をガイド１８に沿って移動させるモータ等を有するロール位置移動部１９を備えている。
【００１４】
ここで、プレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂはそれぞれ図１に示す矢印方向へ回転することにより、プレス用ロール４と仕切板２６により形成された空間に貯槽された粉体２０を咬み込み、粉体２０をバックアップ基材２２の一方の面に圧縮してシート状成形物２８を成形する。また、回転駆動部１６Ａ，１６Ｂは通常、ロール４Ａ及びロール４Ｂを同一の速度で回転させる。
【００１５】
ロール位置移動部１９は、初期状態、即ち、図１に示すプレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂ間を粉体２０が通過する際の粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θが０°である状態（ロール４Ｂが図２の点線で示す位置にある状態）から、角度θが０°≦θ≦９０°の範囲の所定角度となるようにロール４Ｂを移動させる。ここで、重力方向は図１及び図２の下方向であり、通過方向は、ロール４Ａの回転軸１４Ａとロール４Ｂの回転軸１４Ｂとを含む平面２４に直交する方向である。
【００１６】
なお、本実施の形態においては、図２に示すように、実線で示すロール４Ｂの位置が図２において点線で示すロール４Ｂの位置（θ＝０°）と、図２において一点鎖線で示すロール４Ｂの位置（θ＝９０°）との間を矢印で示すように移動可能な場合について説明する。
【００１７】
また、膜厚検出センサ８としては挟み込みタイプ、接触タイプ等のものを用いることができ、検出方式としてはレーザ式、Ｘ線式、赤外線式、ベータ線式、過電流式、電磁式、超音波式、光学式等を用いることができる。
【００１８】
次に、粉体圧延装置２により圧延シート６を製造する手順について説明する。操作部１２を介して圧延シート６のシート状成形物２８の目標膜厚ＴDの入力および圧延シート６の製造開始指示が行われると、制御部１０はロール位置移動部１９を制御してロール４Ｂを初期状態から目標膜厚ＴDに応じた位置に移動させる。なお、粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇのなす角度θと得られる圧延シート６のシート状成形物２８の膜厚との関係は予め測定して制御部１０に記憶されている。また、プレス用ロール４によりバックアップ基材２２に圧縮成形される粉体２０の目付け量と膜厚との関係も予め制御部１０に記憶されている。
【００１９】
次に、プレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂを図１に示す矢印方向に回転させることにより粉体２０の圧縮成形を開始すると、プレス用ロール４と仕切板２６とにより形成された空間に貯槽された粉体２０がプレス用ロール４に咬み込まれバックアップ基材２２の一方の面に圧縮成形される。即ち、シート状成形物２８がバックアップ基材２２に積層された圧延シート６が得られる。
【００２０】
また、粉体２０の圧縮成形を開始すると、制御部１０は膜厚検出センサ８から出力される圧延シート６の厚さの測定結果を示す信号を受信する。
【００２１】
次に、制御部１０は、操作部１２を介して入力された目標膜厚ＴDと膜厚検出センサ８からの出力に基づいて求められるシート状成形物２８の膜厚ＴAとを比較し、ロール位置移動部１９を駆動してロール４Ｂの位置を移動させることにより粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇのなす角度θを制御する。ここで、粉体２０の通過方向と重力方向のなす角度θ（０°≦θ≦９０°）が大きくなるほど、粉体２０の咬み込み量を小さくすることができ、圧延シート６に成形されたシート状成形物２８の膜厚を薄くすることができる。
【００２２】
従って、目標膜厚ＴDよりもシート状成形物２８の膜厚ＴAの方が薄い場合には、制御部１０はロール位置移動部１９の駆動源を制御して、粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇのなす角度θが小さくなるようにロール４Ｂの位置を移動させる。一方、目標膜厚ＴDよりもシート状成形物２８の膜厚ＴAの方が厚い場合には、制御部１０はロール位置移動部１９の駆動源を制御して、粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇのなす角度θが大きくなるようにロール４Ｂの位置を移動させる。また、目標膜厚ＴDとシート状成形物２８の膜厚ＴAとが一致する場合には、制御部１０はロール位置移動部１９の駆動源を制御した、粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇのなす角度θの変更を行わない。
【００２３】
ここで、ロールニップ点（一対のロール間の間隙が最も狭くなる点）とＰ点（ロールニップ点近傍のロールの周速度と粉体の移動速度とが同じになる点）までの間が粉体２０で満たされていないと、成形の際に粉体の流動・凝集によって、まだら模様やスジが生じる。また、ロールニップ点と前記Ｐ点との距離によって、坪量、即ちバックアップ基材２２に対する粉体２０の目付け量が決定される。
【００２４】
ロールの回転速度が一定である場合には粉体２０の通過方向と重力方向のなす角度θを０°より大きくすることでロールニップ点とＰ点との距離は短くなる。従って、粉体２０の通過方向と重力方向のなす角度θを大きくすることによりＰ点とロールニップ点までの間の容量を小さくすることができ、圧延シート６（シート状成形物２８）の成形の際に粉体の流動・凝集を抑えた状態で圧延シート６のシート状成形物２８を薄膜とすることができる。
【００２５】
バックアップ基材２２としては、薄いフィルム状の基材であればよく、通常、厚さ１μｍ〜１０００μｍ、好ましくは５μｍ〜１００μｍである。バックアップ基材２２としては、アルミニウム、白金、ニッケル、タンタル、チタン、ステンレス鋼、銅、その他の合金などの金属箔または炭素、導電性高分子、紙、天然繊維、高分子繊維、布帛、高分子樹脂フィルムなどが挙げられ、目的に応じて適宜選択することができる。高分子樹脂フィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等のポリエステル樹脂フィルム、ポリイミド、ポリプロピレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリ塩化ビニル、アラミドフィルム、ＰＥＮ、ＰＥＥＫ等を含んで構成されるプラスチックフィルム、シート等が挙げられる。
【００２６】
これらの中でも、圧延シート６として、リチウムイオン二次電池電極用シートを製造する場合には、バックアップ基材２２として、金属箔または炭素、導電性高分子を用いることができ、好適には金属が用いられる。これらの中で導電性、耐電圧性の面から銅、アルミニウムまたはアルミニウム合金を使用することが好ましい。
【００２７】
また、バックアップ基材２２の表面には塗膜処理、穴あけ加工、バフ加工、サンドブラスト加工及び／又はエッチング加工等の処理が施されていても良い。バックアップ基材表面に接着剤等を塗布した基材は、シート状成形物２８を強固に保持することができるため、特に好ましい。
【００２８】
プレス用ロール４と仕切板２６とにより形成される空間に貯槽される粉体２０としては、電極活物質を含む複合粒子が挙げられる。複合粒子は、電極活物質及び結着材を含み、必要に応じてその他の分散剤、導電材および添加剤を含んでもよい。
【００２９】
複合粒子をリチウムイオン二次電池の電極材料として用いる場合、正極用活物質としては、リチウムイオンを可逆的にドープ・脱ドープ可能な金属酸化物が挙げられる。かかる金属酸化物としては、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、燐酸鉄リチウム等を挙げることができる。なお、上記にて例示した正極活物質は適宜用途に応じて単独で使用してもよく、複数種混合して使用してもよい。
【００３０】
なお、リチウムイオン二次電池用正極の対極としての負極の活物質としては、易黒鉛化性炭素、難黒鉛化性炭素、熱分解炭素などの低結晶性炭素（非晶質炭素）、グラファイト（天然黒鉛、人造黒鉛）、錫やケイ素等の合金系材料、ケイ素酸化物、錫酸化物、チタン酸リチウム等の酸化物等が挙げられる。なお、上記に例示した電極活物質は適宜用途に応じて単独で使用してもよく、複数種混合して使用してもよい。
【００３１】
リチウムイオン二次電池電極用の電極活物質の形状は、粒状に整粒されたものが好ましい。粒子の形状が球形であると、電極成形時により高密度な電極が形成できる。
【００３２】
リチウムイオン二次電池電極用の電極活物質の体積平均粒子径は、正極、負極ともに通常０．１〜１００μｍ、好ましくは０．５〜５０μｍ、より好ましくは０．８〜３０μｍである。
【００３３】
複合粒子に用いられる結着材としては、前記電極活物質を相互に結着させることができる化合物であれば特に制限はない。好適な結着材は、溶媒に分散する性質のある分散型結着材である。分散型結着材として、例えば、シリコン系重合体、フッ素含有重合体、共役ジエン系重合体、アクリレート系重合体、ポリイミド、ポリアミド、ポリウレタン等の高分子化合物が挙げられ、好ましくはフッ素系含有重合体、共役系ジエン重合体およびアクリレート系重合体、より好ましくは共役ジエン系重合体およびアクリレート系重合体が挙げられる。
【００３４】
分散型結着材の形状は、特に制限はないが、粒子状であることが好ましい。粒子状であることにより、結着性が良く、また、作製した電極の容量の低下や充放電の繰り返しによる劣化を抑えることができる。粒子状の結着材としては、例えば、ラテックスのごとき結着材の粒子が水に分散した状態のものや、このような分散液を乾燥して得られる粒子状のものが挙げられる。
【００３５】
結着材の量は、得られる電極活物質層と集電体との密着性が充分に確保でき、かつ、内部抵抗を低くすることができる観点から、電極活物質１００重量部に対して、乾燥重量基準で通常は０．１〜５０重量部、好ましくは０．５〜２０重量部、より好ましくは１〜１５重量部である。
【００３６】
複合粒子には、前述のように必要に応じて分散剤を用いてもよい。分散剤の具体例としては、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロースなどのセルロース系ポリマー、ならびにこれらのアンモニウム塩またはアルカリ金属塩、ポリビニルアルコールなどが挙げられる。これらの分散剤は、それぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用できる。
【００３７】
複合粒子には、前述のように必要に応じて導電材を用いてもよい。導電材の具体例としては、ファーネスブラック、アセチレンブラック、及びケッチェンブラック（アクゾノーベル  ケミカルズ  ベスローテン  フェンノートシャップ社の登録商標）などの導電性カーボンブラックが挙げられる。これらの中でも、アセチレンブラックおよびケッチェンブラックが好ましい。これらの導電材は、単独でまたは二種類以上を組み合わせて用いることができる。
【００３８】
複合粒子は、電極活物質、結着材および必要に応じ添加される前記導電材等他の成分を用いて造粒することにより得られ、少なくとも電極活物質、結着材を含んでなるが、前記のそれぞれが個別に独立した粒子として存在するのではなく、構成成分である電極活物質、結着材を含む２成分以上によって一粒子を形成するものである。具体的には、前記２成分以上の個々の粒子の複数個が結合して二次粒子を形成しており、複数個（好ましくは数個〜数十個）の電極活物質が、結着材によって結着されて粒子を形成しているものが好ましい。
【００３９】
複合粒子の製造方法は特に制限されず、流動層造粒法、噴霧乾燥造粒法、転動層造粒法などの公知の造粒法により製造することができる。
【００４０】
複合粒子の体積平均粒子径は、所望の厚みの電極活物質層を容易に得る観点から、通常０．１〜１０００μｍ、好ましくは１〜５００μｍ、より好ましくは３０〜２５０μｍの範囲である。
【００４１】
なお、複合粒子の平均粒子径は、レーザ回折式粒度分布測定装置（たとえば、ＳＡＬＤ−３１００；島津製作所製）にて測定し、算出される体積平均粒子径である。
【００４２】
本実施の形態に係るリチウムイオン二次電池電極用シートの製造装置及びリチウムイオン二次電池電極用シートの製造方法によれば、基材への粉体の目付け量の制御を簡易で有効な手段により容易に行うことができる。また、一対のプレス用ロール間を粉体が通過する際の粉体の通過方向と重力方向とがなす角度θを大きくすることにより、リチウムイオン二次電池電極用シートを成形する際に粉体にかかる重力の影響を低減することができ、低目付け量の電極用シート、即ち、薄膜の電極用シートを作製することができる。
【００４３】
また、得られる圧延シートの膜厚の測定結果に基づいて、一対のプレス用ロール間を粉体が通過する際の粉体の通過方向と重力方向とがなす角度θを制御するフィードバック制御を行うことができるため、所望の厚さの電極用シートを作製することができる。
【００４４】
なお、上述の実施の形態においては、ロール位置移動部１９によりロール４Ｂの位置を移動させる構成としたが、図３に示すようにプレス用ロール４を支持するフレーム３０を設け、このフレーム３０を傾斜させることによりロール４Ｂの位置を移動させる構成としてもよい。即ち、プレス用ロール４はフレーム３０により支持され、フレーム３０を傾斜させる図示しないフレーム傾斜駆動部を備えている。フレーム傾斜駆動部は、ロール４Ｂの位置が図３において点線で示す初期状態、即ち、図３に示すプレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂ間を粉体２０が通過する際の粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θが０°である状態から、ロール４Ｂの位置が図３において実線で示す角度θが０°≦θ≦９０°の範囲の所定角度となる位置にフレーム３０を傾斜させる。
【００４５】
また、図３の矢印で示すように、フレーム傾斜駆動部は、フレーム３０を、図３においてロール４Ｂを点線で示す角度θが０°である位置と、図３においてロール４Ｂを一点鎖線で示す角度θが９０°である位置との間で傾斜させることができる。
【００４６】
また、上述の実施の形態において、ロール４Ｂがロール４Ａよりも上方に位置することによりプレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂ間を粉体２０が通過する際の粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θが０≦θ≦９０°となる構成としたが、ロール４Ｂがロール４Ａよりも下方に位置することにより粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θが０≦θ≦９０°となる構成としてもよい。
【００４７】
また、上述の実施の形態において、ロール位置移動部１９によりロール４Ｂを移動可能とする構成としたが、ロール位置移動部１９は、ロール４Ｂに代えて、または、加えてロール４Ａの位置を移動可能とする構成としてもよい。
【００４８】
また、上述の実施の形態において、初期状態としてプレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂ間を粉体２０が通過する際の粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θが０°である場合について説明したが、圧延シート６を製造する際に角度θを０°≦θ≦９０°の範囲で変更することができれば、初期状態の角度θはこれに限られない。即ち、初期状態の角度θは、０°≦θ≦９０°の範囲であればよい。
【００４９】
また、上述の実施の形態において、ロール位置移動部１９は、角度θが０°≦θ≦９０°の範囲の所定角度となるようにロール４Ｂを移動させる構成としたが、角度θが０°＜θ＜９０°の所定角度となるようにロール４Ｂを移動させる構成としてもよい。
【００５０】
また、上述の実施の形態においては、バックアップ基材２２の一方の面にシート状成形物２８を圧縮成形する構成としたが、両面にシート状成形物２８を成形してもよく、また、バックアップ基材２２を用いずに直接シート状成形物２８を圧縮する構成としてもよい。
【実施例】
【００５１】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を更に具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。また、部および％は、特に記載の無い限り重量基準である。
【００５２】
（造粒粒子の製造）
負極活物質として人造黒鉛（体積平均粒子径：２４．５μｍ、黒鉛層間距離（Ｘ線回折法による（００２）面の面間隔（ｄ値））：０．３５４ｎｍ）を９７部、カルボキシメチルセルロースナトリウム塩を１．５部、結着剤としてＢＭ−４００Ｂ（日本ゼオン社製）を固形分換算量で１．５部を混合し、さらにイオン交換水を固形分濃度が２０％となるように加え、混合分散して複合粒子用スラリーを得た。そして、得られた複合粒子用スラリーを、スプレー乾燥機（大川原化工機社製）を使用し、回転円盤方式のアトマイザ（直径６５ｍｍ）を用い、回転数２５，０００ｒｐｍ、熱風温度１６０℃、粒子回収出口の温度９０℃の条件にて、噴霧乾燥造粒を行い、負極電極用複合粒子を得た。得られた複合粒子の体積平均粒子径は７０μｍであった。
【００５３】
（目付け量の測定）
図１に示す装置構成の粉体圧延装置２において、粉体２０として上述した粒子径が７０μｍの複合粒子を用い、ロール４Ａとロール４Ｂとのロール間隙を０．１ｍｍとして圧延シート６の作製を行った。また、バックアップ基材２２として表面が導電性接着剤で処理された厚さ３０μｍのアルミニウム箔を用いた。ここで、プレス用ロール４のロール４Ａ，４Ｂ間を粉体２０が通過する際の粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θを０°、１１．５°、２３．６°、３６°としてそれぞれシート状成形物２８の作製を行った。また、シート状成形物２８の作製の際に、複合粒子及びアルミニウム箔を粉体圧延装置２に投入し、プレス用ロール４によりアルミニウム箔に目付けされる粉体の量（目付け量、単位：ｍｇ／ｃｍ2）を測定し、結果を表２に示す。
【００５４】
【表１】
2014182936.tif 000003
【００５５】
表１に示すように、粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θが大きくなるほど、目付け量は減少した。また、目付け量が少ないほど得られるシート状成形物２８の膜厚が薄くなるため、粉体２０の通過方向Ｈと重力方向Ｇとがなす角度θが大きくなるほど、シート状成形物２８の膜厚が薄くなることが示された。
【符号の説明】
【００５６】
２…粉体圧延装置、４…プレス用ロール、６…圧延シート、１４Ａ，１４Ｂ…回転軸、２０…粉体、２２…バックアップ基材、２８…シート状成形物
【図１】
2014182936.tif 000004
【図２】
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【図３】
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