(57)【要約】      （修正有）【課題】十分な中性子吸収能力を持ち、かつ、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に、溶融燃料の隙間に注入して臨界安全性を確保することができる中性子吸収材を提供する。【解決手段】溶融燃料Ｆの隙間に中性子吸収材Ｐを加圧注入した後に、溶融燃料Ｆに対して、ドリルによる穿孔やカッターによる切断を行い、できた穴Ｈにノズル２０を挿入し、中性子吸収材Ｐを加圧注入する。穴開けと中性子吸収材Ｐの加圧注入とを行いながら溶融燃料Ｆを小片化し、回収する。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末のうち１種類または数種類を疎水性の有機溶剤および分散剤と混合したことを特徴とする中性子吸収材。
【請求項２】
体積比率で、前記ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末を１９〜３５％、前記有機溶剤を６０〜８０％、前記分散剤を１〜５％含むことを特徴とする請求項１に記載の中性子吸収材。
【請求項３】
粘度が１００〜１０００ｍＰａ・ｓであることを特徴とする請求項１または２に記載の中性子吸収材。
【請求項４】
前記ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末の平均粒径は１〜３０μｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の中性子吸収材。  
【請求項５】
冠水した溶融燃料の隙間にノズルを差し込む工程と、
前記ノズルから請求項１〜４のいずれかに記載の中性子吸収材を前記隙間に圧力をかけて注入する工程と、
前記溶融燃料を回収する工程とを備えたことを特徴とする溶融燃料の処理方法。
【請求項６】
冠水した溶融燃料に隙間を形成する工程と、
前記隙間にノズルを差し込む工程と、
前記ノズルから請求項１〜４のいずれかに記載の中性子吸収材を前記隙間に圧力をかけて注入する工程とを備え、
前記３つの工程を繰り返すことにより前記溶融燃料を小片にし、小片にした溶融燃料を回収することを特徴とする溶融燃料の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に、溶融燃料の隙間に注入して臨界安全性を確保するための中性子吸収材と溶融燃料の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
軽水炉においては、被覆管や燃料が溶けて崩れ落ちる炉心溶融となった場合、溶融燃料の回収は、事故後１０年程度経過して溶融燃料の崩壊熱が低下していると思われる頃に行われる。溶融燃料を取り出すには、放射線の遮蔽と除熱の観点から水につけた状態で行う。もし溶融燃料が原子炉圧力容器を貫通して格納容器の底部に溜まり、格納容器にまで損傷を与えている場合には、格納容器を修復したうえで冠水して溶融燃料を水没させ、溶融燃料を粉砕して取り出す必要がある。
【０００３】
溶融燃料の取り出し作業において、軽水炉燃料はもともと低濃縮度燃料であることから、臨界になることは殆どないと考えられる。さらに、臨界の危険性を下げる要因として以下が考えられる。
【０００４】
１．燃料の燃焼に伴い、実質的な濃縮度はさらに下がっている。
２．中性子吸収物質である核分裂生成物（ＦＰ）が存在する。
３．溶融燃料は構造材やコンクリートとの混合物で存在している。
【０００５】
逆に臨界の危険性を高める要因としては、以下が考えられる。
４．燃料の燃焼に伴いプルトニウム（Ｐｕ）が蓄積している。
５．中性子効率を高めるに十分な水の反射体が存在する。
６．水中で溶融燃料を粉砕すると燃料と水の体積比が変わり、溶融燃料の状態によっては局所的に最適減速状態（臨界安全上最も厳しい比率で水と混じり合った状態）を引き起こす可能性がある。
【０００６】
炉物理的には上記４〜６を考慮しても臨界にはならないと考えられる。しかしながら、２０１１年の福島第１原発の事故のように、燃料が格納容器にまで漏れ出すような大規模な炉心溶融は前例が無く、１９７９年の米国スリーマイル島原発事故に比べても大規模で、その溶融燃料の取り出しは世界的にも経験のない困難な取り組みのため、安全管理上は臨界安全にも十分に配慮して万全の防止策をとることは必須である。
【０００７】
そこで、上記６の観点からの臨界安全対策につき考えると、極めて可能性は低いものの、溶融燃料取り出し前の状態が臨界に非常に近い未臨界の場合（すなわち実効増倍率が１未満であるが１に非常に近い場合）には、溶融燃料取り出しのためにドリルやカッターなどにより溶融燃料中に隙間や切れ目を形成すると、水の体積比が増大し臨界となることが懸念される。
【０００８】
再臨界予防のための方策としては、中性子を吸収するホウ酸水を原子炉圧力容器および格納容器内の水に注入する方策が考えられる（例えば特許文献１参照）。ホウ酸水はボロン（ホウ素）の化合物の水溶液である。ボロンの同位体のうち１０Ｂは非常に大きな中性子吸収断面積を持つため、原子炉内において中性子吸収のための制御棒に使用されている。しかしながら、水に溶解できるホウ酸の濃度（溶解度）には限度があり、温度が低いほど溶解度は低下する。そのため崩壊熱が低下している溶融燃料取り出しの時点では、ホウ酸水に高い濃度は期待できない。またホウ酸水を添加しても、これが溶融燃料中の微細な隙間に積極的に侵入することは期待できない。したがって、十分な中性子吸収能力をもち、かつ溶融燃料中の微細な隙間に積極的に侵入できる中性子吸収材が要望されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００７−１０１３３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
したがって、本発明は、十分な中性子吸収能力を持ち、かつ、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に、溶融燃料の隙間に注入して臨界安全性を確保することができる中性子吸収材および溶融燃料の処理方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の中性子吸収材は、ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末のうち１種類または数種類を疎水性の有機溶剤および分散剤と混合したことを特徴とする。
【００１２】
本発明の中性子吸収材は、ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末を用いているので中性子吸収能が高く、また、その粉末を疎水性の有機溶剤および分散剤と混合しているので、粘性を持った液体となり、水に溶けて散逸することなく粉末が液体に分散した状態が保持される。したがって、本発明の中性子吸収材は、溶融燃料の隙間に保持されるので、ドリルやカッターなどを用いて溶融燃料を小片にする過程での臨界安全性を確保することができる。
【００１３】
注入した中性子吸収材に含まれるボロンおよび／またはボロン化合物の粉末は、溶融燃料取り出し作業の過程でそれ自体も破片となる。そしてその破片は、砕かれた溶融燃料やブロック状に切り出された溶融燃料などと共に炉外に搬出される。また、一部の破片は圧力容器や格納容器の底部に残留する可能性もある。いずれの場合にも、中性子吸収材が溶融燃料取り出し作業を妨げることはなく、また、その際の臨界安全性は確保される。
【００１４】
溶融燃料取り出し前の時点で溶融燃料中に適度な隙間が存在すると、未臨界ではあっても臨界に非常に近い状態となり得るため、作業開始前に予めこれらの隙間に、ノズルなどにより本発明の中性子吸収材を加圧注入する。また、ドリルやカッターなどを用いて溶融燃料を小片にする過程で、溶融燃料中に生じた隙間や切れ目にノズルなどにより本発明の中性子吸収材を加圧注入する。
【００１５】
すなわち、本発明の溶融燃料の処理方法は、冠水した溶融燃料の隙間にノズルを差し込む工程と、ノズルから上記中性子吸収材を隙間に圧力をかけて注入する工程と、溶融燃料を回収する工程とを備えたことを特徴とする。
【００１６】
また、本発明の他の溶融燃料の処理方法は、冠水した溶融燃料に隙間を形成する工程と、隙間にノズルを差し込む工程と、ノズルから上記中性子吸収材を隙間に圧力をかけて注入する工程とを備え、それら３つの工程を繰り返すことにより溶融燃料を小片にし、小片にした溶融燃料を回収することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、十分な中性子吸収能力を持ち、かつ、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に、溶融燃料の隙間に注入して臨界安全性を確保することができるといった効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の実施形態を実施する原子炉建家全体の側断面図である。
【図２】本発明の実施形態を説明するための溶融燃料を示す概念図である。
【図３】本発明の実施形態を説明するための他の溶融燃料を示す概念図である。
【図４】本発明の実施形態を説明するためのさらに他の溶融燃料を示す概念図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
１．中性子吸収材に対する要求特性
本発明の中性子吸収材には以下のような特性が求められる。
Ａ．内径数ミリ程度の細いノズルで加圧注入できるような適度な粘性を有すること
Ｂ．水と相溶性が無いこと
Ｃ．炭素鋼やステンレス鋼を錆びさせないこと
Ｄ．揮発性でないこと（ノズル内で固まらないこと）
【００２０】
２．ボロン、ボロン化合物粉末
ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末の平均粒径は１〜３０μｍであることが望ましい。ボロン化合物としては、炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）または窒化ボロン（ＢＮ）などがある。ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末の配合比率は、１９〜３５体積％であることが望ましい。
【００２１】
３．疎水性の有機溶剤
疎水性の有機溶剤としては、トルエン、白灯油およびγ−ブチルラクトンなどを用いることができ、その配合比率は、６０〜８０体積％であることが望ましい。
【００２２】
４．分散剤
分散剤は中性子吸収材の粘度を高めるために用いる。具体的には、疎水性有機溶剤と相溶性があるニトロセルロース、ブチルセルロース、エチルセルロースおよびアクリル樹脂などを用いることができる。分散剤の配合比率は、１〜５体積％であることが望ましい。
【００２３】
以上を十分に混合することで、ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末を有機溶剤中に均一に分散することができる。得られた中性子吸収材の粘度は１００〜１０００ｍＰａ・ｓであることが望ましい。この粘度値は、Ｂ型回転粘度計のＮｏ．２ローターを用い、３０ｒｐｍにおける２５℃のものである。
【００２４】
５．溶融燃料の処理方法
まず、溶融燃料の処理方法の説明に先立ち、本発明が適用される一般的な軽水炉の構成を説明する。図１において符号１０は原子炉建家である。原子炉建家１０は、地面に設置されたコンクリート製基礎１１の上に設けられている。基礎１１の中央部には原子炉格納容器１２がコンクリート製のペデスタル１３を介して設置されている。原子炉格納容器１２は、上下方向に伸びる金属製の略円筒状をなすものであり、そのコンクリート製の底壁１４の上面には、コンクリート製で円筒状をなす原子炉遮蔽壁１５が取り付けられている。原子炉格納容器１２には、原子炉圧力容器１６が収納されている。原子炉圧力容器１６の上端部は、上蓋１６ａにより開閉される。
【００２５】
原子炉建家１０の上部には、天井走行クレーン１７が配置されている。天井走行クレーン１７は、図１において左右方向と紙面と直交する方向に移動可能なワイヤ１７ａ，１７ｂを備えている。ワイヤ１７ａには、使用済み核燃料を収容した燃料集合体１００が吊り下げられ、使用済み核燃料プール１８に貯蔵される。また、ワイヤ１７ｂには、ノズル２０が吊されている。ノズル２０には、ポンプとホース（それぞれ図示略）が接続され、中性子吸収材を吐出するようになっている。
【００２６】
図１は、被覆管や燃料が溶けて崩れ落ちた溶融燃料Ｆが原子炉圧力容器１６の底部に堆積するとともに、溶融燃料Ｆの熱により原子炉圧力容器１６の底壁が溶けて落下した溶融燃料Ｆが原子炉格納容器１２の底壁１４に堆積した状態を示している。原子炉格納容器１２に堆積した溶融燃料Ｆにノズル２０を近付けるには、天井走行クレーン１７から例えば伸縮式のマストで吊したレーザ切断機やウォータジェット切断機などで原子炉圧力容器１６の底壁を切断し、空いた穴からノズル２０を下降させればよい。
【００２７】
図２は、溶融燃料Ｆが粒状や塊状で比較的多孔質な状態で水中に存在する場合である。なお、粒状や塊状に限らず様々な形態が想定され、溶岩状で軽石のような多くの隙間がある形態も考えられる。溶融燃料Ｆの隙間には最大で３０体積％程度の水が存在する場合もある。このような場合には、予め溶融燃料Ｆ中の隙間にノズル２０により中性子吸収材Ｐを加圧注入する。そして、天井走行クレーン１７から吊した吸引装置（図示略）で溶融燃料Ｆを回収する。この場合において、中性子吸収材Ｐに含まれるボロンおよび／またはボロン化合物が中性子を吸収するので、溶融燃料Ｆの回収作業中の臨界安全性が確保される。また、ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末は分散剤に分散して粘性を有し、しかも疎水性の有機溶剤と混合されているので水に溶けて散逸することがなく、溶融燃料Ｆの隙間に留まる。したがって、溶融燃料Ｆの回収作業の間、臨界安全性が確保される。
【００２８】
図３は、溶融燃料Ｆ中の隙間が図２の場合よりも少なく、溶融燃料Ｆの隙間に中性子吸収材Ｐを充分に注入できない場合を示している。このような場合には、溶融燃料Ｆの隙間に上記のように中性子吸収材Ｐを加圧注入した後に、溶融燃料Ｆに対して、天井走行クレーン１７から吊したドリルによる穿孔やカッターによる切断を行う。そして、できた穴（隙間）Ｈにノズル２０を挿入し、中性子吸収材Ｐを加圧注入する。このようにして穴開けと中性子吸収材Ｐの加圧注入とを行いながら溶融燃料Ｆを小片化してゆき、回収する。したがって、そのような作業の間、臨界安全性が確保される。
【００２９】
図４は、溶融燃料Ｆ中の隙間が図３の場合よりもさらに少なく、そのままでは溶融燃料Ｆの隙間に中性子吸収材Ｐを注入できない場合を示している。このような場合には、先ず、溶融燃料Ｆに対して、ドリルによる穿孔やカッターによる切断を行う。そして、できた穴Ｈにノズル２０を挿入し、中性子吸収材Ｐを加圧注入する。このようにして穴開けと中性子吸収材Ｐの加圧注入とを行いながら溶融燃料Ｆを小片化してゆき、回収する。したがって、そのような作業の間、臨界安全性が確保される。
【００３０】
上記実施形態では、天井走行クレーン１７にドリルやカッターを設けているが、溶融燃料Ｆを砕く削岩機や、原子炉格納容器１２に落下した原子炉圧力容器１６の構造物を把持して吊り上げる把持手段を設けることもできる。
【産業上の利用可能性】
【００３１】
本発明は、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に、中性子を吸収する材料として利用することができる。
【符号の説明】
【００３２】
２０  ノズル
Ｆ  溶融燃料
Ｈ  穴（隙間）
Ｐ  中性子吸収材
【図１】
2014044084.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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