(57)【要約】【課題】耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の成形方法を提供する。【解決手段】１次焼結工程にて高融点金属炭化物の部材を形作った後、２次焼結工程にて脱炭を抑制しつつ、高融点金属炭化物間での反応を促進させることで、耐久性・耐熱性が得られるようにする。これにより、耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を成形することが可能となる。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
粉状高融点金属炭化物の原料を成形型内に充填したのち、ホットプレス焼結、熱間等方加圧焼結 および放電プラズマ焼結のいずれか１つによる１次焼結を行う１次焼結工程と、
前記１次焼結工程の後で、２１００℃以上で水素を含む還元性雰囲気下で加熱処理を行い、高融点金属炭化物にて構成される部材の追加焼結を行う追加焼結工程と、を含んでいることを特徴とする高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項２】
前記１次焼結を行って構成した高融点金属炭化物を切断加工することで、高融点金属炭化物からなる部材の一部を構成する焼結片（８ａ）を形成する工程と、
前記焼結片を組み合わせることで、前記高融点金属炭化物からなる部材を形作る工程と、を含み、
前記追加焼結工程は、前記焼結片を組み合わせて形作った前記高融点金属炭化物からなる部材に対して行うことを特徴とする請求項１に記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項３】
前記焼結片を組み合わせる工程では、組み合わされる前記焼結片の間に高融点金属炭化物に含まれる高融点金属成分を介在させることを特徴とする請求項２に記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項４】
前記焼結片を組み合わせる工程では、前記焼結片を組み合わせて前記高融点金属炭化物からなる部材を組み合わせた後、該高融点金属炭化物からなる部材をカーボンが含有された被覆材料（８ｃ）にて覆うことを特徴とする請求項２または３に記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項５】
前記１次焼結を行って構成した高融点金属炭化物を切断加工することで、高融点金属炭化物からなる部材を形作る工程を含み、
前記追加焼結工程は、前記切断加工にて形作った高融点金属炭化物からなる部材に対して行うことを特徴とする請求項１に記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項６】
前記１次焼結工程の後、ホットプレス焼結、熱間等方加圧焼結 および放電プラズマ焼結のうち前記１次焼結工程とは異なる焼結により２次焼結を行う２次焼結工程を有し、
前記追加焼結工程を前記２次焼結工程の後に行うことを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１つに記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項７】
前記追加焼結工程では、前記還元性雰囲気として、水素ガス、炭化水素系ガスの単一またはアルゴンガスと水素ガスの混合ガス、もしくは、アルトンガスと水素ガスと炭化水素系ガスの混合ガスのいずれかを用いることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１つに記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項８】
前記追加焼結工程では、前記還元性雰囲気を１００ｍｂａｒ〜８００ｍｂａｒとすることを特徴とする請求項１ないし７のいずれか１つに記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項９】
前記追加焼結工程では、前記還元性雰囲気の温度を２１００℃〜２５００℃とすることを特徴とする請求項１ないし８のいずれか１つに記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項１０】
前記１次焼結工程で用いている前記粉状高融点金属炭化物の原料は、ＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣの少なくとも１種類にて構成されていることを特徴とする請求項１ないし９のいずれか１つに記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項１１】
前記１次焼結工程で用いている前記粉状高融点金属炭化物の原料は、ＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣの少なくとも１種類を第１成分とし、第２成分としてＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣのうち前記第１成分と異なるもののいずれかが含まれていることを特徴とする請求項１ないし９のいずれか１つに記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法。
【請求項１２】
請求項１ないし１１に記載の高融点金属炭化物からなる部材の製造方法を用いて、炭化珪素単結晶の製造に用いられる炭化珪素単結晶製造装置に含まれる坩堝部材（８）を高融点金属炭化物からなる部材として製造することを特徴とする炭化珪素単結晶製造装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高融点金属炭化物からなる部材の成形方法および高融点金属炭化物にて構成される坩堝部材を有する炭化珪素（以下、ＳｉＣという）単結晶製造装置の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来より、耐火性金属炭化物としてＴａＣ（炭化タンタル）、ＮｂＣ（炭化ニオブ）、ＺｒＣ（炭化ジルコニウム）、ＶＣ（炭化バナジウム）、ＴｉＣ（炭化チタン）などの高融点金属炭化物が知られている（例えば、特許文献１参照）。これらの高融点金属炭化物は難焼結材料であるため、大型の部材の高融点金属炭化物の成形方法としては、高融点金属炭化物に焼結助剤を混入させて、焼結温度を低下させるという方法がとられている。例えば、図１３に示すように、高融点金属炭化物であるＮｂＣに対して、Ｎｉを焼結助剤として混入させることで、ＮｂＣを焼結させるようにしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第３７０９００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、従来では高融点金属炭化物に対して数１０％にも及ぶ焼結助剤を混入するため、高純度な高融点金属炭化物が有する特性が低下し、高融点金属炭化物の耐熱性や耐久性を犠牲にする必要があった。また、２０００℃を超えるような温度でのＳｉＣ単結晶の成長用の坩堝部材として使用した場合、例えば水酸化シリコン系ガス雰囲気との反応が起き、粒界での脱炭現象が生じて部材の耐久性が確保できなくなり、結晶成長炉用の実用部材としては利用できないという問題が発生した。
【０００５】
本発明は上記点に鑑みて、耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の成形方法およびＳｉＣ単結晶製造装置の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、粉状高融点金属炭化物の原料を成形型内に充填したのち、ホットプレス焼結、熱間等方加圧焼結 および放電プラズマ焼結のいずれか１つによる１次焼結を行う１次焼結工程と、１次焼結工程の後で、２１００℃以上で水素を含む還元性雰囲気下で加熱処理を行い、高融点金属炭化物にて構成される部材の追加焼結を行う追加焼結工程と、を含んでいることを特徴としている。
【０００７】
このように、１次焼結工程にて高融点金属炭化物の部材を形作った後、２次焼結工程にて脱炭を抑制しつつ、高融点金属炭化物間での反応を促進させることで、耐久性・耐熱性が得られるようにしている。これにより、耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を成形することが可能となる。
【０００８】
請求項２に記載の発明では、１次焼結を行って構成した高融点金属炭化物を切断加工することで、高融点金属炭化物からなる部材を形作る工程を含み、追加焼結工程は、切断加工にて形作った高融点金属炭化物からなる部材に対して行うことを特徴としている。
【０００９】
このように、最終的に製造したい高融点金属炭化物の部材がホットプレス焼結などの１次焼結工程におけるプレス成形によって製造し難い形状である場合には、１次焼結工程では例えばその部材の外形のみを形成し、それを切断して最終形状にすることもできる。その場合にも、その後に２次焼結工程を行うことで、最終的に製造したい耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を製造することができる。
【００１０】
請求項３に記載の発明では、１次焼結を行って構成した高融点金属炭化物を切断加工することで、高融点金属炭化物からなる部材の一部を構成する焼結片（８ａ）を形成する工程と、焼結片を組み合わせることで、高融点金属炭化物からなる部材を形作る工程と、を含み、追加焼結工程は、焼結片を組み合わせて形作った高融点金属炭化物からなる部材に対して行うことを特徴としている。
【００１１】
このように、最終的に製造したい高融点金属炭化物の部材がホットプレス焼結などの１次焼結工程におけるプレス成形によって製造し難い形状である場合には、１次焼結工程ではその部材の一部を焼結片として形成しておくこともできる。その場合にも、各焼結片を接着などで固定した後で２次焼結工程を行うことで、最終的に製造したい耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を製造することができる。
【００１２】
なお、上記各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係の一例を示すものである。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の第１実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置１の断面構成を示す図である。
【図２】高融点金属炭化物の部材の製造工程を示したフローチャートである。
【図３】２次焼結工程での高融点金属炭化物の粒界と炭素供給（Ｃ供給）の様子を示した図である。
【図４】第１実施形態の変形例にかかる高融点金属炭化物の部材の製造工程を示したフローチャートである。
【図５】第１実施形態の変形例にかかる高融点金属炭化物の部材の製造工程を示したフローチャートである。
【図６】第２実施形態にかかる高融点金属炭化物の部材の製造工程を示したフローチャートである。
【図７】第３実施形態にかかる高融点金属炭化物の部材の製造工程を示したフローチャートである。
【図８】第４実施形態にかかる高融点金属炭化物の部材の製造工程を示したフローチャートである。
【図９】高融点金属炭化物の部材を焼結片８ａとし、焼結片８ａを組み合わせて部材を形作る場合の様子を示した斜視図である。
【図１０】第４実施形態の変形例にかかる高融点金属炭化物の部材を焼結片８ａとし、焼結片８ａを組み合わせて部材を形作る場合の様子を示した斜視図である。
【図１１】第４実施形態の変形例にかかる焼結片８ａを接合剤８ｂで固定した時の様子を示した断面図である。
【図１２】第４実施形態の変形例にかかる焼結片８ａを接合剤８ｂで固定した時の様子を示した断面図である。
【図１３】高融点金属炭化物であるＮｂＣに対して、Ｎｉを焼結助剤として混入させることで、ＮｂＣを焼結させたときの様子を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、同一符号を付して説明を行う。
【００１５】
（第１実施形態）
本発明の第１実施形態について、図１を参照して説明する。本実施形態では、高融点金属炭化物による部材が適用されるＳｉＣ単結晶製造装置１を例に挙げて説明する。
【００１６】
図１に示すように、ＳｉＣ単結晶製造装置１は、底部に備えられた流入口２を通じて図示しない原料ガス供給源からの原料ガス３を供給すると共に、上部の流出口４を通じて原料ガス３のうちの未反応ガスを排出する。そして、ＳｉＣ単結晶製造装置１は、装置内に配置したＳｉＣ単結晶基板からなる種結晶５上にＳｉＣ単結晶を成長させることにより、ＳｉＣ単結晶のインゴットを形成する。
【００１７】
ＳｉＣ単結晶製造装置１には、真空容器６、第１断熱材７、加熱容器８、台座９、第１外周断熱材１０、回転引上機構１１、第２外周断熱材１２および第１、第２加熱装置１３、１４が備えられている。
【００１８】
真空容器６は、石英ガラスなどで構成されている。真空容器６は、例えば、中空円筒状を為しており、キャリアガスや原料ガス３の導入導出が行え、かつ、ＳｉＣ単結晶製造装置１の他の構成要素を収容すると共に、その収容している内部空間の圧力を真空引きすることにより減圧できる構造とされている。この真空容器６の底部に原料ガス３の流入口２が設けられ、上部（具体的には側壁の上方位置）に原料ガス３の流出口４が設けられている。
【００１９】
第１断熱材７は、円筒形状を為しており、真空容器６に対して同軸的に配置され、中空部により原料ガス導入管７ａを構成している。第１断熱材７については、主に黒鉛などで構成してある。ただし、第１断熱材７のうち原料ガス導入管７ａを構成している部分については、ＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣなどの高融点金属炭化物にて構成してあり、熱エッチングが抑制できるようにしてある。
【００２０】
加熱容器８は、坩堝部材を構成するもので、種結晶５の表面にＳｉＣ単結晶を成長させる反応室を構成する中空筒状部材を有した構成とされ、台座９よりも原料ガス３の流動経路上流側に配置されている。この加熱容器８により、流入口２から供給された原料ガス３を種結晶５に導くまでに、原料ガス３に含まれたパーティクルを排除しつつ、原料ガス３を分解している。この加熱容器８については、ＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣなどの高融点金属炭化物にて構成してあり、熱エッチングが抑制できるようにしてある。
【００２１】
具体的には、加熱容器８は、中空円筒状部材を有した構造とされている。加熱容器８の底部側の開口部が第１断熱材７の中空部と連通させられるガス導入口とされ、第１断熱材７の中空部を通過してきた原料ガス３がガス導入口を通じて加熱容器８内に導入されるようになっている。
【００２２】
台座９は、例えば円柱形状とされており、加熱容器８の中心軸と同軸的に配置され、例えば黒鉛や表面をＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣなどの高融点金属炭化物でコーティングした黒鉛などで構成されることで、熱エッチングが抑制できるようにしてある。この台座９に、同等寸法の径を有する種結晶５が貼り付けられ、種結晶５の表面にＳｉＣ単結晶を成長させる。
【００２３】
第１外周断熱材１０は、加熱容器８や台座９の外周を囲みつつ、台座９側に導かれた原料ガス３の残りを流出口４側に導く。具体的には、種結晶５に供給された後の原料ガス３の残りが台座９と第１外周断熱材１０との間の隙間を通過し、流出口４に導かれるようになっている。第１外周断熱材１０も、例えば黒鉛や表面をＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣなどの高融点金属炭化物でコーティングした黒鉛などで構成されることで、熱エッチングが抑制できるようにしてある。
【００２４】
回転引上機構１１は、支持シャフト１１ａの回転および引上げを行うものである。支持シャフト１１ａは、一端が台座９のうち種結晶５が貼り付けられる面と反対側の面に接続されており、他端が回転引上機構１１の本体に接続されている。このような構造により、支持シャフト１１ａと共に台座９、種結晶５およびＳｉＣ単結晶の回転および引き上げが行え、ＳｉＣ単結晶の成長面が所望の温度分布となるようにしつつ、ＳｉＣ単結晶の成長に伴って、その成長表面の温度が常に成長に適した温度に調整できる。支持シャフト１１ａも、例えば黒鉛や表面をＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣなどの高融点金属炭化物でコーティングした黒鉛などで構成してあり、熱エッチングが抑制できるようにしてある。なお、支持シャフト１１ａは回転軸や引上軸となるものであれば良いため、パイプ状ではなく単なる棒状部材などであっても良い。
【００２５】
第２外周断熱材１２は、真空容器６の側壁面に沿って配置され、中空円筒状を為している。この第２外周断熱材１２と第１外周断熱材１０は、加熱容器８の中心軸と同軸的に配置され、これらが同心円状に配置されている。この第２外周断熱材１２により、ほぼ第１断熱材７や加熱容器８、台座９および第１外周断熱材１０等が囲まれている。この第２外周断熱材１２も、例えば黒鉛や表面をＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣなどの高融点金属炭化物でコーティングされた黒鉛などで構成してあり、熱エッチングが抑制できるようにしてある。
【００２６】
第１、第２加熱装置１３、１４は、例えば電源回路によって駆動される誘導電源からの電力供給を受けて加熱容器８を誘導加熱するための誘導加熱用コイルやヒータ等によって構成され、真空容器６の周囲を囲むように配置されている。これら第１、第２加熱装置１３、１４は、それぞれ独立して温度制御できるように構成されている。このため、より細やかな温度制御を行うことができる。第１加熱装置１３は、加熱容器８の下部と対応した位置に配置されている。第２加熱装置１４は、台座９と対応した位置に配置されている。このような配置とされているため、第１、第２加熱装置１３、１４を制御することにより、ＳｉＣ単結晶の成長表面の温度分布をＳｉＣ単結晶の成長に適した温度に調整できる。
【００２７】
このような構造により、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置１が構成されている。そして、このように構成されたＳｉＣ単結晶製造装置１において、原料ガス導入管７ａおよび加熱容器８を高融点金属炭化物の部材として構成している。この高融点金属炭化物の部材の製造を次の方法により行っている。
【００２８】
上記したように焼結助剤を使用すると、数１０％にも及ぶ焼結助剤の混入により、高純度な高融点金属炭化物が有する特性が低下し、高融点金属炭化物の耐熱性や耐久性が犠牲になるという問題がある。焼結助剤を使わないで高融点金属炭化物の部材を焼結するという手法も考えられるが、高融点金属炭化物の難燃焼結が原因で大型部材を成形することが難しい。
【００２９】
このため、本実施形態では、図２に示す工程フローに示すように、焼結工程を１次焼結工程および２次焼結工程（追加焼結工程）の２次工程としている。そして、１次焼結工程として、従来の焼結方法であるホットプレス焼結 （ＨＰ：Hot  Press）を実施した後、２次焼結工程（追加焼結工程）として、還元性雰囲気下での熱処理を実施することで、高融点金属炭化物の部材の焼結を行うようにしている。
【００３０】
１次焼結工程では、成形対象物となる高融点金属炭化物の部材を成形するための型内に粉状高融点金属炭化物の原料を充填し、ホットプレス焼結を行うことで、高融点金属炭化物の部材を成形して形作る。
【００３１】
２次焼結工程では、１次焼結工程により成形された高融点金属炭化物の部材を構成する高融点金属炭化物の粒界で、高融点金属炭化物と高融点金属炭化物との間の反応を促進させるための熱処理を行う。具体的には、非酸化性雰囲気、特に水素（Ｈ2）を含む還元性雰囲気下で、１００ｍｂａｒ〜８００ｍｂａｒの圧力、２１００℃〜２５００℃という２１００℃以上の高温環境での熱処理を行う。
【００３２】
ここで、２次焼結工程を単なる熱処理工程とすることも考えられる。しかしながら、本発明者らが確認したところ、超高温での２次焼結では、表面から高融点金属炭化物の粒表面の炭素原子がわずかではあるが脱炭現象が起こることで脱炭され、焼結強度の低下が発生するということが判った。このため、非酸化性雰囲気、特に水素を含む還元性雰囲気下で熱処理を行うことで、雰囲気中の炭素（Ｃ）と水素とが反応してできるＣｎＨｍが供給されることで、粒界での脱炭に対して炭素供給が行われるようにし、脱炭を抑制する。
【００３３】
このときの高融点金属炭化物の粒界と炭素供給（Ｃ供給）の様子は図３のように示される。例えば、高融点金属炭化物としてＮｂＣが用いられる場合において、炭化水素系還元雰囲気に含まれる炭素や水素が熱処理の高温によって反応してＣｎＨｍとなり、これに含まれる炭素が供給されることで脱炭にて離脱した炭素を補給することができる。具体的には、次の化学式で示されるように反応してＣｎＨｍが構成され、このＣｎＨｍにて炭素が補給される。ＣｎＨｍにおけるｎ、ｍは所定の整数であり、例えばＣ2Ｈ2、Ｃ2Ｈ4、ＣＨ4等が該当し、どの分子が生成されるかは熱処理時の温度などによって変わる。ＣｎＨｍは以下の化学式のように生成される。
【００３４】
（化１）  ＣｎＨｍ⇔（ｍ／２）Ｈ2＋ｎＣ
このように、１次焼結工程にて高融点金属炭化物の部材を形作った後、２次焼結工程にて脱炭を抑制しつつ、高融点金属炭化物間での反応を促進させることで、耐久性・耐熱性が得られるようにしている。これにより、耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を成形することが可能となり、耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を有するＳｉＣ単結晶製造装置１を構成することが可能となる。
【００３５】
なお、２次焼結工程は、高融点金属炭化物の部材の熱処理を行うための高温炉を用意して、その高温炉内に水素を含む雰囲気、好ましくは炭化水素系還元雰囲気とするための水素ガスもしくは炭化水素系ガスなどを導入し、加熱処理を行うことで実施することが可能である。また、高融点金属炭化物の部材を構成したのち、２次焼結工程前にＳｉＣ単結晶製造装置１内に配置し、ＳｉＣ単結晶製造装置１内に水素を含む雰囲気を導入しつつ加熱するという工程にて２次焼結工程を行っても良い。この場合、ＳｉＣ単結晶製造装置１内に黒鉛にて構成される部材が存在しているため、その部材から熱エッチングなどによって炭素が離脱し、雰囲気内に供給されるため、その炭素を利用して高融点金属炭化物の部材への炭素供給を行うようにしても良い。
【００３６】
以上のようにして、本実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置１に含まれる高融点金属炭化物による部材の製造を行っている。このようなＳｉＣ単結晶製造装置１を用いてＳｉＣ単結晶を製造する場合、まず、第１、第２加熱装置１３、１４を制御し、所望の温度分布を付ける。すなわち、種結晶５の表面において原料ガス３が再結晶化されることでＳｉＣ単結晶が成長しつつ、加熱容器８内において再結晶化レートよりも昇華レートの方が高くなる温度となるようにする。そして、真空容器６を所望圧力にしつつ、必要に応じてＡｒガスなどの不活性ガスによるキャリアガスや水素などのエッチングガスを導入しながら原料ガス導入管７ａを通じて原料ガス３を導入する。これにより、図１中の矢印で示したように、原料ガス３が流動し、種結晶５に供給されてＳｉＣ単結晶を成長させることができる。そして、このようなＳｉＣ単結晶を製造するに当たり、高融点金属炭化物の部材、すなわち原料ガス導入管７ａおよび加熱容器８を上記した方法により製造している。このため、耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材にでき、耐熱性や耐久性を確保して長期の使用が可能なＳｉＣ単結晶製造装置１とすることが可能となる。
【００３７】
（第１実施形態の変形例）
上記第１実施形態では、高融点金属炭化物の部材の製造の１次焼結工程をホットプレス焼結 （ＨＰ：Hot  Press）、２次焼結工程を還元性雰囲気下での熱処理としたが、１次焼結工程を他の工程にて行うこともできる。例えば、図４に示すように、１次焼結工程として熱間等方加圧焼結 （ＨＩＰ：hot isostatic pressing）を用いたり、図５に示すように、放電プラズマ焼結 （ＳＰＳ：Spark Plasma Sintering）を用いることもできる。これらの工程によって１次焼結工程を行うようにしても、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００３８】
（第２実施形態）
本発明の第２実施形態について説明する。本実施形態は、第１実施形態に対して高融点金属炭化物の部材の製造方法を変更したものであり、その他については第１実施形態と同様であるため、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
【００３９】
上記第１実施形態やその変形例では、成形型を用いたホットプレス焼結などにより、高融点金属炭化物の部材を直接製造する場合について説明したが、ホットプレス焼結などのプレス成形では複雑な形状の成形が難しい。このため、ホットプレス焼結などによるプレス成形が行い易い形状を成形しておき、それを用いて、最終的に高融点金属炭化物の部材を製造するようにしても良い。
【００４０】
具体的には、図６に示すように、ホットプレス焼結などの１次焼結工程を行ったのち、切断加工により、ホットプレス焼結を行った部材を切断することで、最終的に製造したい高融点金属炭化物の部材を形作る。その後、２次焼結工程を行うことで、高融点金属炭化物の部材を製造することができる。
【００４１】
このように、最終的に製造したい高融点金属炭化物の部材がホットプレス焼結などの１次焼結工程におけるプレス成形によって製造し難い形状である場合には、１次焼結工程では例えばその部材の外形のみを形成し、それを切断して最終形状にすることもできる。その場合にも、その後に２次焼結工程を行うことで、最終的に製造したい耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を製造することができる。
【００４２】
（第３実施形態）
本発明の第３実施形態について説明する。本実施形態は、第１実施形態に対して還元性雰囲気による熱処理を３次焼結工程（追加焼結工程）とし、さらに他の焼結工程を２次焼結工程として追加するものであり、その他については第１実施形態と同様であるため、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
【００４３】
図７に示すように、１次焼結工程としてホットプレス焼結を行ったのちに、２次焼結工程として放電プラズマ焼結を行うようにしている。このように、複数の焼結方法を組み合わせて１次焼結工程および２次焼結工程を行うようにしても良い。これにより、より高融点金属炭化物の部材を引き締めることが可能となる。そして、その後に、３次焼結工程（追加焼結工程）として、還元性雰囲気による熱処理工程を行うことで、より耐熱性や耐久性に優れた高融点金属炭化物の部材を製造することができる。
【００４４】
（第３実施形態の変形例）
上記第３実施形態では、１次焼結工程をホットプレス焼結、２次焼結工程を放電プラズマ焼結とする場合について説明したが、これ以外の組み合わせであっても良い。すなわち、ホットプレス焼結、放電プラズマ焼結および熱間等方加圧焼結のうちのいずれか２つの組み合わせで、いずれか一方を１次焼結工程、残りを２次焼結工程として用いることで、上記と同様の効果を得ることができる。
【００４５】
（第４実施形態）
本発明の第４実施形態について説明する。本実施形態は、第１実施形態に対して高融点金属炭化物の部材の製造方法を変更したものであり、その他については第１実施形態と同様であるため、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。
【００４６】
上記したように、ホットプレス焼結などのプレス成形では大型部材の成形が難しい。このため、ホットプレス焼結などによるプレス成形が行い易い焼結片８ａ（パーツ状）で成形しておき、それを組み合わせることで、最終的に高融点金属炭化物の部材を製造するようにしても良い。
【００４７】
具体的には、図８に示すように、ホットプレス焼結などの１次焼結工程を行ったのち、切断加工により、ホットプレス焼結を行った部材を切断することで、最終的に製造したい高融点金属炭化物の部材の一部に相当する焼結片を形成する。例えば、図９（ａ）に示すように、半円筒状の焼結片８ａ、すなわち加熱容器８のうちの半分をホットプレス焼結などの１次焼結工程によって製造する。そして、その焼結片８ａの端面、具体的には半円筒状の中心軸からの径方向に平行な端面を平坦に切断する。そして、図９（ｂ）に示すように、２つの焼結片８ａの切断面同士を例えばカーボン接着剤などの接合剤８ｂで固定することで、円筒状の加熱容器８を形作る。その後、２次焼結工程を行うことで、高融点金属炭化物の部材を製造することができる。
【００４８】
このように、最終的に製造したい高融点金属炭化物の部材がホットプレス焼結などの１次焼結工程におけるプレス成形によって製造し難い形状である場合には、１次焼結工程ではその部材の一部を焼結片８ａとして形成しておくこともできる。その場合にも、各焼結片８ａを接着などで固定した後で２次焼結工程を行うことで、最終的に製造したい耐熱性や耐久性を確保できる高融点金属炭化物の部材を製造することができる。
【００４９】
（第４実施形態の変形例）
上記第４実施形態では、半円筒状の焼結片８ａを組み合わせることで加熱容器８などの高融点金属炭化物の部材を製造する場合について説明したが、プレス成形では、基本的には板状の焼結片８ａの方が他の形状よりも成形し易い。このため、図１０に示すように、ホットプレス焼結などにより、例えば加熱容器８の外壁を構成する板状の焼結片８ａを複数個製造しておき、それを組み合わせてカーボン接着剤などの接合剤８ｂで接着することで固定する。このように、板状の焼結片８ａを組み合わせることで高融点金属炭化物の部材を構成することもできる。
【００５０】
また、焼結片８ａを組み合わせることで高融点金属炭化物の部材を構成する場合、例えば図１１に示すように、接合剤８ｂに高融点金属炭化物（例えばＮｂＣ）に含まれる高融点金属成分（例えばＮｂ）の粉状物質などを混入すると好ましい。これにより、焼結片８ａの間に高融点金属成分が含有された微粉層が構成され、焼結片８ａの間に高融点金属成分を介在させることができる。このように、組み合わされる焼結片８ａの間に高融点金属成分を介在させると、２次焼結工程などにおいて焼結片８ａの間にも高融点金属炭化物が形成されるようにできる。これにより、高融点金属炭化物の部材が全体的に均質な構造となるようにすることができる。
【００５１】
さらに、焼結片８ａを組み合わせることで高融点金属炭化物の部材を構成する場合、例えば図１２に示すように、接合剤８ｂによって焼結片８ａを組み合わせた後で、カーボンを含有する被覆材料８ｃを用いて高融点金属炭化物の周囲を覆うようにすると良い。カーボンを含有する被覆材料８ｃとしては、例えばカーボンフェルトなどを用いることができる。このようにすれば、高融点金属炭化物の部材からの脱炭を抑制できると共に、被覆材料に含まれるカーボンが雰囲気中に拡散し、高融点金属炭化物の部材からの脱炭が生じたときの炭素の補給を行うことが可能となる。
【００５２】
（他の実施形態）
上記各実施形態では、高融点金属炭化物の部材の例としてＳｉＣ単結晶製造装置１に備えられる加熱容器８や原料ガス導入管７ａを例に挙げた。しかしながら、これらは単なる一例を示しただけであり、他の高融点金属炭化物の部材とする場合にも、上記各実施形態で説明した製造方法を用いることにより、上記各実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００５３】
また、ＳｉＣ単結晶製造装置１に対して高融点金属炭化物の部材を適用する場合についても、単なる一例を示したに過ぎない。すなわち、ＳｉＣ単結晶製造装置１が他の構成のものである場合には、原料ガス３の流動経路を構成する部材が上記各実施形態の部材と異なってくる場合がある。その場合にも、原料ガス３の流動経路を構成する部材を高融点金属炭化物の部材とすることで、上記各実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００５４】
また、上記各実施形態および各実施形態の変形例について、適宜組み合わせることが可能である。例えば、上記第３実施形態やその変形例で説明したようなホットプレス焼結や放電プラズマ焼結および熱間等方加圧焼結のうちのいずれか１つの組み合わせによる１次焼結および２次焼結を、第２、第４実施形態およびそれらの変形例についても適用可能である。
【００５５】
また、上記各実施形態では、還元性雰囲気として、水素もしくは炭化水素系還元雰囲気とする場合を例に挙げ、水素ガスや炭化水素系ガスを用いる場合について説明した。しかしながら、これらも単なる一例であり、還元性雰囲気として、水素ガス、炭化水素系ガスの単一またはアルゴンガスと水素ガスの混合ガス、もしくは、アルゴンガスと水素ガスと炭化水素系ガスの混合ガスのいずれかを用いることができる。
【００５６】
また、上記各実施形態では、高融点金属炭化物としてＴａＣ、ＮｂＣ、ＺｒＣ、ＶＣ、ＴｉＣなどを用いる場合について説明したが、少なくともいずれか１種類が用いられいれば良い。さらに、１種類を第１成分とし、第２成分として第１成分と異なる残りの高融点金属炭化物のいずれかが含まれたものであっても良い。また、粉状高融点金属炭化物の原料を用いて高融点金属炭化物の部材を製造する場合について説明したが、粉状とは比較的大きな粒状のものも含まれる。
【符号の説明】
【００５７】
１      ＳｉＣ単結晶製造装置
３      原料ガス
５      種結晶
６      真空容器
７ａ    原料ガス導入管
８      加熱容器
８ａ    焼結片
８ｂ    接合剤
８ｃ    被覆材料
９      台座
１３  第１加熱装置
１４  第２加熱装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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