(57)【要約】【課題】貫通セルを目封止した後に研磨をしても目封止欠陥が実質的に発生しないハニカム構造体の製造方法、並びに、目封止欠陥が実質的にない端面処理されたハニカム構造体及び固液分離用フィルタを提供すること。【解決手段】ハニカム構造原体７を準備する工程と、その貫通セル１１ｂの一の開口端部側から他の開口端部に向かって第１目封止材２１を充填する第１充填工程と、第１目封止剤２１を固化する第１固化工程と、第１目封止材２１で画成された空隙２４に第２目封止材２２を充填する第２充填工程と、第２目封止剤２２を固化する第２固化工程とを有することを特徴とするハニカム構造体３Ａの製造方法、並びに、ハニカム構造体３Ａの端面と封止部材１３の露出面に研磨面を有しているハニカム構造体３Ａ及びこのハニカム構造体３Ａと分離膜４とを備えている固液分離用フィルタ。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質の隔壁で区画された軸線方向に貫通する複数のセルを有し、前記複数のセルの少なくとも１つはその開口端部の一方又は両方が封止されているハニカム構造体を製造する方法であって、
隔壁で区画された軸線方向に貫通し、開口端部を有する複数の貫通セルを備えるハニカム構造原体を準備する工程と、
少なくとも１つの前記貫通セルに一の前記開口端部から他の前記開口端部に向かって第１目封止材を充填する第１充填工程と、
充填された前記第１目封止材を固化する第１固化工程と、
前記貫通セル内に、前記第１目封止材と前記一の開口端部とで画成された空隙に第２目封止材を充填する第２充填工程と、
充填された前記第２目封止材を固化する第２固化工程と、
を有することを特徴とするハニカム構造体の製造方法。
【請求項２】
前記第２充填工程において、前記第１目封止材は軸線方向に貫通された貫通孔を有することを特徴とする請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項３】
前記第１目封止材及び前記第２目封止材の少なくとも一方は、前記ハニカム構造原体を形成する坏土と同一の組成、又は、前記坏土よりも溶剤含有量が高い組成を有していることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項４】
前記第１充填工程の前に、坏土を押出成形した後に乾燥固化してハニカム構造原体を作製する原体作製工程を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項５】
前記第１固化工程及び前記第２固化工程は、第１目封止材及び第２目封止材を乾燥する工程であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項６】
前記第２固化工程の後に、前記ハニカム構造原体を焼成する焼成工程と焼成されたハニカム構造体の端面を研磨する研磨工程とを有することを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項７】
多孔質の隔壁で区画された軸線方向に貫通する複数のセルを有し、前記複数のセルの少なくとも１つはその開口端部の一方又は両方が封止部材で封止されたハニカム構造体であって、前記隔壁の端面及び前記封止部材の露出面に研磨面を有することを特徴とするハニカム構造体。
【請求項８】
前記ハニカム構造体と前記封止部材とが同一組成を有していることを特徴とする請求項７に記載のハニカム構造体。
【請求項９】
前記ハニカム構造体は、アルミナ、ジルコニア、チタニア及びガラスからなる群より選択される少なくとも１種のセラミックを主成分として有していることを特徴とする請求項７又は請求項８に記載のハニカム構造体。
【請求項１０】
請求項７〜９のいずれか１項に記載のハニカム構造体と、前記ハニカム構造体の前記隔壁の内表面に配置された分離膜とを備えていることを特徴とする固液分離用フィルタ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、ハニカム構造体の製造方法並びにハニカム構造体及び固液分離用フィルタに関し、さらに詳しくは、貫通セルを目封止した後に研磨をしても目封止欠陥が実質的に発生しないハニカム構造体の製造方法、並びに、目封止欠陥が実質的にない端面処理されたハニカム構造体及び固液分離用フィルタに関する。
【背景技術】
【０００２】
各種のフィルタ、例えば、ディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ又は排ガスフィルタとも称する。）等の集塵フィルタ、及び、不純物等の固形物又は固体が混在する、例えば上水道、下水道及び工場排水等の固形物等を液体から除去分離する固液分離フィルタ又は水処理用フィルタ等には、ハニカム構造を有するセラミックフィルタが使用されている。このセラミックフィルタは、通常、軸線方向に延在する多孔質の隔壁で通常並列状態に区画された軸線方向に貫通する、少なくとも１つの端面が封止部材で封止されたセルを含む複数のセルを有する多孔質のハニカム構造体を有している。
【０００３】
例えば、ＤＰＦ用のセラミックフィルタに好適に採用されるハニカム構造体は、後述する特許文献２の図１６に示されるように、軸線方向に延在する多孔質の隔壁で通常並列状態に区画された軸線方向に貫通する、一方の端面のみが封止部材で封止された複数の一端開口セルを有するハニカム構造体であって、その端面それぞれにおいて所謂市松模様状となるように隣接する一端開口セルの互いに反対側の一方の端面のみが封止部材で封止されている。
【０００４】
このようなハニカム構造体は、通常、軸線方向に貫通する複数の貫通セルが軸線方向に延在する多孔質の隔壁で通常並列状態に区画されたハニカム構造原体の貫通セルを封止部材で封止して製造される。
【０００５】
例えば、特許文献１には、「ＤＰＦ用のセラミックフィルタに好適に用いられるセラミックハニカム構造体の製造方法」であって、「隔壁により仕切られた、軸方向に貫通する多数のセルを有するセラミックハニカム構造体の端面に、マスクとなるフィルムを貼着し、当該フィルムの所定のセルの開口部に対応した位置に貫通孔を設け、前記セラミックハニカム構造体の端面を、貯留容器内に貯留された封止用スラリーに浸漬して加圧し、前記フィルムの貫通孔を通じて前記所定のセルの開口部に前記封止用スラリーを圧入させて当該開口部を封止することにより、端面で所定のセルが封止されたセラミックハニカム構造体を製造する方法であって、前記フィルムに前記貫通孔を設ける際に、２種類以上の孔径の異なる貫通孔を設けるようにしたセラミックハニカム構造体の製造方法」が記載されている（請求項１等）。
【０００６】
また、特許文献２には、同様に「ＤＰＦ」に用いられるハニカム構造体の製造方法であって、「多孔質の隔壁によって、二つの端面の間を連通する複数のセルが区画形成されたハニカム構造体と、前記各セルの二つの開口端のうちの何れか一方を目封止するように配設された目封止部とを備える目封止ハニカム構造体の製造方法であって、前記ハニカム構造体の端面を撮像して、目封止すべきセルと目封止すべきではないセルの形状及び位置を特定し得る画像データを取得し、前記画像データに基づいて、光造形法により、前記目封止すべきセルと連通し得る孔部と、前記目封止すべきではないセルに嵌合し得る凸部とを有する目封止部形成用マスクを作製し、前記凸部を前記目封止すべきではないセルに嵌合させることにより、前記目封止部形成用マスクを、前記ハニカム構造体の端面に固定した後、上部に前記目封止部形成用マスクが嵌合可能な開口部を有し、前記目封止部の材料をスラリー化した目封止用スラリーが収容された容器に、前記目封止部形成用マスクを固定した前記ハニカム構造体を、前記開口部に前記目封止部形成用マスクを嵌合させることによりセットし、前記容器内の前記目封止用スラリーを、前記目封止部形成用マスクの前記孔部を通じて前記目封止すべきセルの開口端内部に充填することにより前記目封止部を形成する目封止ハニカム構造体の製造方法」が記載されている（請求項１等）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００６−１４２５７７号公報
【特許文献２】特開２００７−２８３７５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
このように、ハニカム構造原体の貫通セルを封止する方法として貫通セル内に目封止材を圧入又は充填する方法が採用されているが、特に特許文献１又は特許文献２に記載された方法では、目封止材の圧入又は充填条件、貫通セルの形状又は寸法等が変化すると、貫通セル内に所望のように目封止材を圧入又は充填することができない圧入不足又は充填不足が発生するという懸念がある。
【０００９】
また、目封止材を貫通セル内に圧入又は充填できたとしても、例えば、図１（ｂ）に示されるように、目封止材は端面近傍では密になるものの深さが深くなるにつれて貫通セル１１ｂの半径方向よりも軸線方向に圧入又は充填されやすく疎な圧入状態又は充填状態になる。そうすると、目封止材の先端近傍ではやはり圧入不足又は充填不足が発生するという懸念がある。
【００１０】
このような目封止材の目封止欠陥はハニカム構造体で構成されたフィルタが所期のフィルタ機能を十分に発揮しない要因の１つになる。
【００１１】
ところで、各種のフィルタ、延いてはハニカム構造体に寸法精度又は端面処理が求められる場合には、貫通セルを目封止した後にハニカム構造原体の端面を切断して軸線長さが調整され、又は端面を研磨（この発明において研磨には研削を含む。）等して端面状態が整えられる。このとき、たとえ端面近傍は圧入不備又は充填不備が発生していなくても、わずかな切断量又は研磨量であっても目封止材が不十分に圧入又は充填されていない部分まで切断又は研磨されると、切断後又は研磨後のハニカム構造体には圧入不足又は充填不足が発生し、最悪の場合には目封止材が脱落してしまうことがある。例えば、図４（ｃ）に示されるように、ハニカム構造体をＬ２で切断又はＬ２まで研磨すると、中央の貫通セル１１ａに圧入された目封止材はかろうじて存在しているが密に圧入又は充填されてなく、両側の貫通セル１１ｂに圧入された目封止材にいたっては脱落している。
【００１２】
この発明は、貫通セルを目封止した後に研磨をしても目封止欠陥が実質的に発生しないハニカム構造体の製造方法を提供することを、目的とする。
【００１３】
また、この発明は、目封止欠陥が実質的にない端面処理されたハニカム構造体及び固液分離用フィルタを提供することを、目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
前記課題を解決するための手段としてのこの発明に係るハニカム構造体の製造方法は、多孔質の隔壁で区画された軸線方向に貫通する複数のセルを有し、前記複数のセルの少なくとも１つはその開口端部の一方又は両方が封止されているハニカム構造体を製造する方法であって、隔壁で区画された軸線方向に貫通し、開口端部を有する複数の貫通セルを備えるハニカム構造原体を準備する工程と、少なくとも１つの前記貫通セルに一の前記開口端部から他の前記開口端部に向かって第１目封止材を充填する第１充填工程と、充填された前記第１目封止材を固化する第１固化工程と、前記貫通セル内に、前記第１目封止材と前記一の開口端部とで画成された空隙に第２目封止材を充填する第２充填工程と、充填された前記第２目封止材を固化する第２固化工程とを有することを特徴とする。
【００１５】
前記課題を解決するための手段としてのこの発明に係るハニカム構造体は、多孔質の隔壁で区画された軸線方向に貫通する複数のセルを有し、前記複数のセルの少なくとも１つはその開口端部の一方又は両方が封止部材で封止されたハニカム構造体であって、前記隔壁の端面及び前記封止部材の露出面に研磨面を有することを特徴とする。
【００１６】
前記課題を解決するための手段としてのこの発明に係る固液分離用フィルタは、この発明に係るハニカム構造体と前記ハニカム構造体の前記隔壁の内表面に配置された分離膜とを備えていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
この発明に係るハニカム構造体の製造方法は、前記工程を有しているから、貫通セルの一の開口端部から他の開口端部の間に充填され、固化された第１目封止材が第２目封止材を堰き止めて半径方向にまで充填させる所謂「足場」として機能し、第１目封止材で前記貫通セルに画成された空隙に第２目封止材を密に充填させることができる。したがって、この発明によれば、貫通セルを目封止した後に研磨をしても目封止欠陥が実質的に発生しないハニカム構造体の製造方法を提供できる。
【００１８】
この発明に係るハニカム構造体は、隔壁の端面及び封止部材の露出面に研磨面を有しているにも関わらず、貫通セルを目封止した封止部材に目封止欠陥が実質的に存在しない。また、この発明に係る固液分離用フィルタはこの発明に係るハニカム構造体を備えている。したがって、この発明によれば、目封止欠陥が実質的にない端面処理されたハニカム構造体及び固液分離用フィルタを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、この発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例を説明する概略説明断面図であり、図１（ａ）はこの発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例において第１目封止材を配置した状態を説明する概略説明断面図であり、図１（ｂ）はこの発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例における第１充填工程を説明する概略説明断面図であり、図１（ｃ）はこの発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例において第１充填工程によって第１目封止材を充填させた状態を説明する概略説明断面図であり、図１（ｄ）はこの発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例において第２目封止材を配置した状態を説明する概略説明断面図であり、図１（ｅ）はこの発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例において第２目封止材を空隙に充填した状態を説明する概略説明断面図であり、図１（ｆ）はこの発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例において製造されたハニカム構造体を説明する概略説明断面図である。
【図２】図２は、この発明に係るハニカム構造体の一例を示す概略図であり、図２（ａ）はこの発明に係るハニカム構造体の一例を示す概略端面図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＡ−Ａ断面を示す概略図である。
【図３】図３は、この発明に係る固液分離用フィルタの一例を示す概略図であり、図３（ａ）はこの発明に係る固液分離用フィルタの一例を示す概略端面図であり、図３（ｂ）は図３（ａ）のＢ−Ｂ断面を示す概略図である。
【図４】図４は、従来のハニカム構造体の製造方法を説明する概略説明断面図であり、図４（ａ）は従来のハニカム構造体の製造方法において目封止材を配置した状態を説明する概略説明断面図であり、図４（ｂ）は従来のハニカム構造体の製造方法において目封止材が充填された状態を説明する概略説明断面図であり、図４（ｃ）従来のハニカム構造体の製造方法において製造されたハニカム構造体を説明する概略説明断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
この発明に係るハニカム構造体は、軸線方向に延在する多孔質の隔壁で通常並列状態に区画された軸線方向に貫通する複数のセルを有している。すなわち、この発明に係るハニカム構造体は、一方向に延在する多孔質の筒状体内に、その軸線方向の両端部に開口し、適宜の配列状態で互いに連通することなく穿孔された複数の貫通孔を有し、この貫通孔がハニカム構造体を構成する多孔質の骨格すなわち隔壁で画成されたセルとして機能する。このセルはハニカム構造体がフィルタとされたときに流路となる。
【００２１】
複数の貫通セルは、ハニカム構造体が適用される用途等に応じて、その両端部が封止部材で封止された封止セル、その一方の端部のみが封止部材で封止された一端開口セル及びその両端部が封止部材で封止されていない貫通セル等を、少なくとも１種、含んでいる。例えば、この発明に係るハニカム構造体が集塵フィルタ等に適用される場合には、特許文献２の図１６に図示されているように、縦横方向に隣接する複数の一端開口セルが端面それぞれにおいて所謂市松模様状に開口するように配置されている。また、この発明に係るハニカム構造体が固液分離フィルタ等に適用される場合には、封止セルと貫通セルと所望により一端開口セルとを含み、縦横方向、同心円状等に配置され、また封止セルの周囲に複数の貫通セルが配置される。
【００２２】
この発明に係るハニカム構造体は、それ自体の寸法及び形状、セルの数、種類、寸法及び形状、隔壁の厚さ等は特に限定されず、用途等に応じて適宜に選択される。例えば、この発明に係るハニカム構造体の形状としては、例えば、管状、板状、膜状（薄肉板状）、モノリス状、ハニカム状、他の立体形状等が挙げられる。セルの形状として、軸線に垂直な断面形状が円形、楕円形、長円形、四角形を含む多角形等が挙げられ、これら断面形状が混在していてもよい。また、セルの数及び種類も特に限定されず、例えば、集塵フィルタ等に適用される場合にはセルは通常一端開口セルのみを含み、固液分離フィルタ等に適用される場合にはセルは少なくとも１つの封止セルと複数の貫通セルと所望により一端開口セルとを含んでいる。
【００２３】
このようなハニカム構造体、すなわちその隔壁は多孔質体であり、アルミナ（α−アルミナ、β−アルミナ、γ−アルミナ及びこれらの混合物）、窒化ケイ素、炭化ケイ素、シリカ、ジルコニア、チタニア、カルシア、カーボン、ガラス及び各種ゼライト等のセラミックを主成分として有しているのが好ましく、アルミナ、ジルコニア、チタニア及びガラスからなる群より選択される少なくとも１種のセラミックを主成分として有しているのが特に好ましい。前記ガラスの種類は特に限定されず、例えば、石灰ガラス、ホウケイ酸ガラス、無アルカリガラス等が挙げられる。この多孔質体における平均気孔径、気孔率等は用途に応じて適宜に決定される。
【００２４】
この発明に係るハニカム構造体は、その隔壁の少なくとも一方の端面、好ましくは前記端面に加えてその端面に露出する封止部材の露出面に研磨面（研磨跡を含む。）を有している。すなわち、この発明に係るハニカム構造体は、その端面が研磨されて軸線長さが調整されたハニカム構造体である。このようなハニカム構造であっても、この発明に係るハニカム構造体の製造方法で製造された場合には目封止欠陥が実質的に発生しない。ここで、「目封止欠陥が実質的に発生しない」とは、各種フィルタとされたときにその機能を損なわない程度に封止部材がセルを密に充填していることを意味し、また複数の封止部材のうちその大部分がセルを密に充填していることを意味する。
【００２５】
この発明に係るハニカム構造体は、封止部材と同一の組成を有しているのが、すなわち同一のセラミックを主成分としているのが好ましい。これらが同一組成を有していると、特にこの発明に係るハニカム構造体の製造方法で製造された場合には、ハニカム構造体と封止部材との焼成時の焼成収縮及び熱膨張率がほぼ同一となって目封止欠陥が発生しにくく、各種フィルタの構成部材としての所期の機能を発揮する。なお、ハニカム構造体と封止部材との組成を確認する方法として、例えばＸ線回折法等が挙げられる。
【００２６】
この発明に係るハニカム構造体は、前記構成を有している限り、その製造方法は限定されないが、この発明に係るハニカム構造体の製造方法で製造されるのが好ましい。
【００２７】
この発明に係るハニカム構造体の一例として、固液分離用フィルタに用いられるハニカム構造体３を説明する。このハニカム構造体３は、図２に示されるように、前記セラミックを主成分とする多孔体のハニカム構造原体７を有し、軸線に垂直な断面形状が円形の筒状体に成形されている。このハニカム構造体３は、ハニカム構造原体７の所定のセルが封止部材１３で封止されてなり、円筒体の内部略中心に配置され直径方向に延在する断面長円形又はスリット状で軸線方向に延在する封止セル１１ａと、封止セル１１ａを挟んで直径方向に沿って３列に配置され断面円形で軸線方向に貫通する貫通セル１１ｂとが穿孔されている。そして、これら封止セル１１ａ及び貫通セル１１ｂは互いに連通しないように筒状体の骨格すなわち隔壁１２で隔てられている。したがって、ハニカム構造原体７はハニカム構造体３の封止部材１３を除去した構成を有しており、封止セル１１ａにされる長円形の貫通セルと円形の貫通セル１１ｂとを有し、長円形の貫通セルの両端部が封止部材１３で封止されてハニカム構造体３とされている。そして、このハニカム構造体３は、その両端面、及び、封止部材１３の端面に露出する露出面に研磨面（研磨跡を含む。）を有しており、封止部材１３と同一の組成を有している。
【００２８】
この発明に係る固液分離用フィルタは、この発明に係るハニカム構造体と、このハニカム構造体の隔壁の内表面に配置された分離膜とを備えている。この発明に係る固液分離用フィルタにおいてこの発明に係るハニカム構造体は前記の通りであり、分離膜を支持すると共に所望により液体若しくは固体又は両方を通過させる多孔体として機能する。分離膜は、ハニカム構造体における隔壁のセル側表面（セルの内表面とも称することができる。）の全面又は一部に配置され、少なくとも１層構造を有している。分離膜は、例えば前記セラミックを主成分とする多孔質膜であって、従来公知の分離膜を特に制限されることなく適用することができる。
【００２９】
この発明に係る固液分離用フィルタの一例である固液分離用フィルタ１を説明する。この固液分離用フィルタ１は、図３に示されるように、ハニカム構造体３と、ハニカム構造体３の隔壁１２全面（外周面を除く。）に配置された分離膜４と、ハニカム構造体３の両端部を被覆するように配置されたガラス封止材５とを備えている。ハニカム構造体３は、前記の通りであり、要すると、多孔質の隔壁１２で区画された複数のセル１１を有している。複数のセル１１は、その両端面が封止部材１３で封止された少なくとも１つの封止セル１１ａと、両端が封止されていない貫通セル１１ｂと、所望により一端開口セル（図３において図示しない。）とを含み、これらが隔壁１２を介在して適宜の配列状態で並列されている。分離膜４は前記セラミックを主成分とする１層構造の多孔質膜であって用途に応じた膜厚及び気孔径を有している。ガラス封止材５は所望により形成される要素であって公知のガラスで構成されている。なお、固液分離用フィルタ１のハニカム構造体３は前記の通り、その両端面及び封止部材１３の端面に露出する露出面に研磨面（研磨跡を含む。）を有しており、封止部材１３と同一の組成を有している。
【００３０】
なお、集塵フィルタに用いられるハニカム構造体は、セルの種類及び封止部材の形成位置等以外は固液分離用フィルタに用いられるハニカム構造体と基本的に同様であるので、詳細な説明を省略する。また、この発明に係るハニカム構造体を備えた集塵フィルタは、この発明に係るハニカム構造体を備えていること以外は公知の集塵フィルタ（例えば特許文献２の図１６等参照。）と基本的に同様であるので、詳細な説明を省略する。
【００３１】
この発明に係るハニカム構造体の製造方法は、多孔質の隔壁で区画された軸線方向に貫通する複数のセルを有し、複数のセルの少なくとも１つはその開口端部の一方又は両方が封止されているハニカム構造体、例えばハニカム構造体３を製造する方法である。具体的には、この発明に係るハニカム構造体の製造方法は、両端に開口する開口端部を有する複数の貫通セルを備えたハニカム構造原体を準備する工程と、少なくとも１つの前記貫通セルに一の前記開口端部から他の前記開口端部に向かって第１の目封止材を充填する第１充填工程と、充填された前記第１目封止材を固化する第１固化工程と、前記貫通セル内に、前記第１目封止材と前記一の開口端部とで画成された空隙に第２目封止材を充填する第２充填工程と、充填された前記第２目封止材を固化する第２固化工程とを有している。
【００３２】
開口端部の一方が封止部材で封止されている封止セルを有するハニカム構造体を製造する場合には、ハニカム構造原体における封止すべき貫通セルの一の開口端部についてこの発明に係るハニカム構造体の製造方法が適用される。この場合には、準備したハニカム構造体における封止すべき貫通セルの一の開口端部に、第１充填工程、第１固化工程、第２充填工程及び第２固化工程をこの順で実施する。
【００３３】
一方、この発明において、固液分離用フィルタ及び集塵フィルタに用いられるハニカム構造体のように開口端部の両方が封止部材で封止されているセルを有するハニカム構造体を製造する場合には、ハニカム構造原体における封止すべき貫通セルの両方の開口端部についてこの発明に係るハニカム構造体の製造方法が適用される。このとき、封止部材で封止される貫通セルは前記の通りハニカム構造体の用途等に応じて選定される。
【００３４】
貫通セルの両方の開口端部にこの発明に係るハニカム構造体の製造方法を適用する態様は複数ある。例えば、封止すべき貫通セルの一の開口端部について第１充填工程、第１固化工程、第２充填工程及び第２固化工程を実施し、次いで、他の開口端部について第１充填工程、第１固化工程、第２充填工程及び第２固化工程を実施する基本的な第１態様が挙げられる。
【００３５】
異なる態様として、封止すべき貫通セルの一の開口端部について第１充填工程及び第１固化工程を実施し、他の開口端部について第１充填工程及び第１固化工程を実施した後に、一の開口端部について第２充填工程及び第２固化工程を実施し、他の開口端部について第２充填工程及び第２固化工程を実施する第２態様が挙げられる。
【００３６】
別の態様として、封止すべき貫通セルの一の開口端部について第１充填工程を実施し、他の開口端部について第１充填工程を実施した後に両方の開口端部について第１固化工程を同時に実施し、次いで、一の開口端部について第２充填工程及び第２固化工程を実施し、他の開口端部について第２充填工程及び第２固化工程を実施する第３態様が挙げられる。この第３態様は第１固化工程及び第２固化工程を同時に実施するので第１態様及び第２態様よりも効率が高くなる。
【００３７】
また別の態様として、封止すべき貫通セルの一の開口端部について第１充填工程を実施し、他の開口端部について第１充填工程を実施した後に両方の開口端部について第１固化工程を同時に実施し、次いで、一の開口端部について第２充填工程を実施し、他の開口端部について第２充填工程を実施した後に両方の開口端部について第２固化工程を同時に実施する第４態様が挙げられる。この第４態様は第１固化工程及び第２固化工程を同時に実施するので第３態様よりも効率が高くなる。
【００３８】
この発明において、封止すべき貫通セルの両方の端部にこの発明に係るハニカム構造体の製造方法を適用する態様は、封止すべき貫通セルの端部に第１充填工程、第１固化工程及び第２充填工程をこの順で実施できる態様、すなわち第１目封止材が固化された後に第２充填工程を実施する態様であれば、第１態様から第４態様に限定されず、これらを組み合わせた態様であっても異なる態様であってもよい。
【００３９】
この発明において、第１充填工程及び第２充填工程はすべての貫通セルに対して１回で実施されてもよく、同一の貫通セルに対して複数回で実施されてもよく、また処理する貫通セルを複数群に分けて群ごとに１回又は複数回で実施されてもよい。
【００４０】
これらの工程を有するこの発明に係るハニカム構造体の製造方法によれば、後述するように、固化された第１目封止材で貫通セルの一の開口端部側に画成された空隙に第２目封止材を密に充填させることができるから、目封止欠陥が実質的に発生しないハニカム構造体を製造できる。
【００４１】
ところで、一端開口セルを有する集塵フィルタ用のハニカム構造体において、一端開口セルの目封止材を密に充填させるには、貫通セルにおける一の開口端部に配置した目封止材を他端部から棒体等の押圧具を挿入して圧入方向と逆方向に押圧する方法を採用することもできる。一方、固液分離用フィルタのハニカム構造体は両端部が封止された封止セルを有しているから、この封止セルにおいては、一の開口端部に第１目封止材を配置した後は他の開口端部に配置した第２目封止材を押圧具で押圧する方法を採用することができない。ところが、この発明に係るハニカム構造体の製造方法によれば、押圧具を用いなくても貫通セルの両方の開口端部に目封止材を密に充填することができ、特に目封止欠陥が実質的に発生しない封止セルを有するハニカム構造体を製造できる。したがって、この発明に係るハニカム構造体の製造方法は封止セルを有するハニカム構造体を目封止欠陥を実質的に発生させることなく製造するのに好適である。
【００４２】
この発明に係るハニカム構造体の製造方法は、前記の通り、第１目封止材及び第２目封止材それぞれを貫通セルの開口端部に第１充填工程及び第２充填工程の２段階で充填するから、所定の深さまで目封止材を密に充填しにくい比較的大きな開口部を有する貫通セルであっても目封止材を密に充填できる。したがって、この発明に係るハニカム構造体の製造方法は、例えば開口面積が１０〜５０ｍｍ２の比較的大きな開口部を有するセルを密に充填することができ、このような開口部の比較的大きな封止セルを有するハニカム構造体を目封止欠陥を実質的に発生させることなく製造するのに好適である。
【００４３】
ところで、固液分離フィルタは、例えば図３に示されるように、ハニカム構造体３の端面８ａをガラスで再封止することもあるが、封止セル１１ａの開口端部が密に封止されていないと、特に封止部材が脱落していると、さらに用いるガラス封止材の粘度及び塗布量の調整が不十分であると、ガラスによる再封止効果が十分に機能しないこともある。ところが、前記の通り、この発明に係るハニカム構造体の製造方法によれば目封止欠陥が実質的に発生しない封止セルを有するハニカム構造体を製造できるから、ガラス封止材５によってハニカム構造体３の端面、特に封止セル１１ａの開口端部を高い再封止効果で封止できる。
【００４４】
以下に、この発明に係るハニカム構造体の製造方法の一例として、この発明に係るハニカム構造体の一例である図１（ｆ）に示されるハニカム構造体３Ａを製造する基本的な第１態様の製造方法（以下、第１製造方法と称する。）を説明する。
【００４５】
第１製造方法においては、まず、ハニカム構造原体７を準備、作製する原体作製工程を実施する。このハニカム構造原体７は、少なくとも１つのセル１１ｂが封止部材で封止されてハニカム構造体３Ａとなるハニカム構造体３Ａの前駆体である。したがって、ハニカム構造原体７は、隔壁で区画された軸線方向に貫通する複数の貫通セル１１ｂを有している。第１製造方法においては、図１（ａ）に示されるように、軸線を通る平面での断面において軸線方向に延在する断面円形の貫通セル１１ｂが半径方向に４列で互いに連通することなく略並行に穿孔されたハニカム構造原体７を作製する。
【００４６】
この原体作製工程において作製されるハニカム構造原体７は、その状態に応じてハニカム成形原体、ハニカム乾燥原体８及びハニカム焼成原体等が挙げられる。これらハニカム構造原体７の選択は、例えば、予め焼成した完成品としてのハニカム構造原体を用いるのであればハニカム焼成原体が作製され、目封止材と同時にハニカム構造原体を焼成するのであればハニカム乾燥原体８が作製される。
【００４７】
原体作製工程において、前記セラミックを主成分とする坏土を公知の方法で所望の形状に成形してハニカム成形原体７とし、次いで又は成形と同時に乾燥固化してハニカム乾燥原体８とされる。坏土の成形方法としては、例えば、押出成形、鋳込み成形、テープ成形、ＣＩＰ成形等を採用できる。乾燥固化は、例えば、坏土に含有される溶剤が除去されればよく、例えば、送風乾燥、加熱乾燥、マイクロ波照射、大気雰囲気下の室温放置等により乾燥することで実施される。ハニカム成形原体７及びハニカム乾燥原体８はレジノイド砥石等で研削して成形することもできる。
【００４８】
この坏土は、ハニカム構造原体７を形成する材料であって、主成分として前記セラミックとなるセラミック粉末と、有機バインダーと、溶剤としての水と、所望により分散剤とを含有し、これらを混合・混練して作製される。有機バインダーは、セラミックの焼成に通常用いられるバインダーを特に制限されることなく用いることができ、例えば、ポリビニルアルコール、水溶性アクリル樹脂、アラビアゴム、デキストリン、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等が挙げられる。また、分散剤は、セラミックの焼成に通常用いられる分散剤を特に制限されることなく用いることができ、例えば、スルホン酸アンモニウム、ピロリン酸ソーダ等が挙げられる。有機バインダー及び分散剤は一種単独でも二種以上を併用することもでき、成形方法等に応じて適宜の含有量でセラミック材料粉末と混合される。坏土は、セラミック材料粉末１００質量部に対して、例えば、有機バインダーが５〜２５質量部、水が１０〜４５質量部、所望により分散剤が１〜５質量部の割合で含有している。
【００４９】
この第１製造方法においては、後に第１目封止材及び第２目封止材を焼成するので焼成工程の削減による作業効率がよくなる点で、ハニカム乾燥原体８を用いるが、ハニカム構造原体７として予め焼成されたハニカム焼成原体を用いる場合には坏土のセラミック粉末が焼成する適宜の温度でハニカム乾燥原体を焼成してハニカム焼成原体を作製する。
【００５０】
第１製造方法においては、所望により、封止しない貫通セル１１ｂの開口を覆うマスク部材（図１において図示しない。）を作製又は準備し、ハニカム構造原体７の端面にマスクを配置する工程を実施する。マスク部材は、例えば、作製したハニカム構造原体７の端面における貫通セル１１ｂの開口のうち、封止する貫通セル１１ｂの開口に対応する部分に貫通セル１１ｂの開口と同様の貫通孔を有する板体又は薄膜体とすることができる。このようなマスクは公知のものを公知の方法で作製することができ、例えば、特許文献１の「マスク」及び特許文献２の「目封止部形成用マスク」等が挙げられる。作製又は準備したマスクは、ハニカム構造原体７の両端面それぞれにマスクの貫通孔と封止すべき貫通セル１１ｂの開口とが一致するようにマスクを貼着、嵌着等により、配置する。
【００５１】
第１製造方法においては、次いで、第１充填工程を実施するに当たって第１目封止材を調製する。この第１目封止材は、貫通セル１１ｂを閉塞できる材料であればよく、例えば、前記セラミックとなるセラミック粉末を主成分として含有する封止材、熱硬化性樹脂を含有する封止材、セラミック粉末及び熱硬化性樹脂を含有する封止材等が挙げられる。これらの中でも、セラミック粉末を主成分として含有する封止材が好ましく、ハニカム構造原体７を形成する坏土と同一の組成を有する封止材、又は、坏土よりも溶剤含有量が高い組成を有する封止材が特に好ましい。これらの封止材は、焼成時の焼成収縮及び熱膨張率が坏土と同一になるから、これらを原因とするハニカム構造体７と封止部材１３との剥離等が発生しにくく、封止材の貫通セル１１ｂ内への充填容易性に優れる。したがって、これらの封止材は、主成分として前記セラミックとなるセラミック粉末と有機バインダーと溶剤としての水と所望により分散剤とを含有している。これらの配合量は前記した通りであるが、溶剤含有量が高い組成を有する封止材における溶剤の含有量は、セラミック材料粉末１００質量部を基準にする坏土における溶剤の含有量よりも１０〜５０質量部高いのが好ましく、例えばセラミック材料粉末１００質量部に対して２０〜９５質量部であるのが好ましい。
【００５２】
このようにして調製される第１目封止材は、通常、ゲル状であって、ＮＧＫ粘土硬度計（日本碍子株式会社製）を用いて測定した硬度が３〜１３の範囲にある。このような硬度を有する第１目封止材は貫通セル１１ｂ内に押し入れられた状態を乾燥するまで保持でき、足場としての機能を十分に発揮する。
【００５３】
第１製造方法においては、このようにして調製された第１目封止材２１を用いて貫通セル１１ｂの一の開口端部（一方の開口端部とも称する。）８ａについて第１充填工程を実施する。この第１充填工程においては、このようにして作製した第１目封止材２１を所望によりマスクを介して貫通セル１１ｂ内部に充填する。第１目封止材２１を充填する方法は、特に限定されず、例えば、一の開口端部８ａ上に配置された第１目封止材２１を押圧板又はヘラ等で押し込んで充填する方法、一の開口端部８ａ上に配置された第１目封止材２１を他の開口端部（他方の開口端部とも称する。）側から吸引して充填する方法等が挙げられる。この第１充填工程は、具体的には、図１（ａ）に示されるように、ハニカム構造原体８の一方の端面に所望によりマスクを介して載置した第１目封止材２１を平坦な押圧板２７又はヘラ等で第１目封止材２１を一方の端面に向かって押圧し、次いで、図１（ｂ）に示されるように貫通セル１１ｂの開口形状に適合する形状を有する押し棒２８で所定の深さまで押し込むことで、実施される。このとき、第１目封止材２１を押し込む深さは、押し込まれた第１目封止材２１の開口端部８ａ側端面がハニカム構造原体８の一方の端面から離れた位置となる深さであり、具体的には、ハニカム構造原体の予定切断量又は予定研磨量以上、好ましくは超える深さである。このようにして第１目封止材２１の貫通セル１１ｂ内への第１充填工程が完了して、図１（ｃ）に示されるように貫通セル１１ｂ内の所定の深さに第１目封止材２１が充填配置される。なお、第１充填工程において、押し棒２８は図１（ｂ）に示されるように第１目封止材２１を１つずつ押し入れる棒体であってもよく、複数の第１目封止材２１を一挙に押し入れる複数の棒体が立設された部材であってもよい。
【００５４】
第１製造方法においては、このようにして充填された第１目封止材２１、特に後述する第２充填工程を実施する際の第１目封止材２１に軸線方向に貫通する貫通孔が存在するのが好ましい。第１充填工程において第１目封止材２１の充填時に自然に貫通孔が成形される場合及び第１充填工程において第１目封止材２１の充填と共に貫通孔が形成される場合には積極的に貫通孔を形成する工程を実施しなくてもよいが、第１充填工程で貫通孔が形成されない場合には第１目封止材２１に貫通孔２５を穿孔する穿孔工程を実施することができる。この穿孔工程は、例えば、先端にピン、針等を有する押し棒２８を用いると第１充填工程と共に実施される。第１充填工程と独立する穿孔工程は、第１充填工程で充填された第１目封止材２１に、換言すると、第１充填工程の後であって後述する第２充填工程、好ましくは後述する第１固化工程の前に、実施される。この穿孔工程を実施して第１目封止材２１に貫通孔２５を穿孔すると、後の第２充填工程で第２目封止材２２を空隙２４に充填する際に間隙２４に存在するエアーを貫通孔２５から排出でき、第２目封止材２２をより一層密充填できる。貫通孔２５は、例えば、ピン、針等を貫通するまで第１目封止材２１に突き刺して、形成することができる。この例においては、貫通孔２５は、貫通セル１１ｂの軸線に沿って穿孔されているが、空隙２４内のエアーを排出できればよく、軸線に対して傾斜するように穿孔されてもよい。なお、この例において、貫通孔２５は、中央側の２つの第１目封止材２１に穿孔されているが、すべての第１目封止材２１に穿孔されてもよく、穿孔される第１目封止材２１の位置等は特に限定されない。
【００５５】
第１製造方法においては、次いで、充填された第１目封止材２１、好ましくは貫通孔２５が形成された第１目封止材２１を固化する第１固化工程を実施する。第１目封止材２１の固化は、第１目封止材２１に応じて適宜の方法及び条件が選択される。具体的には、第１目封止材２１としてセラミック粉末を主成分として含有する封止材、坏土と同一の組成を有する封止材及び坏土よりも溶剤含有量が高い組成を有する封止材等を使用する場合には、溶剤を除去できる方法、例えば、送風乾燥、加熱乾燥、マイクロ波照射、大気雰囲気下の室温放置等が選択される。また、第１目封止材２１として熱硬化性樹脂を含有する封止材を使用する場合には加熱乾燥等が選択される。この発明において、第１固化工程は第１目封止材２１を乾燥する乾燥工程であるのが作業容易性が高く好ましい。このようにして第１固化工程が完了すると、図１（ｃ）に示されるように、固化した第１目封止材２１と貫通セル１１ｂとで一方の開口端部８ａ側に貫通セル１１ｂに由来する有底孔すなわち空隙２４が画成される。このようにして固化された第１目封止材２１は、後の第２充填工程で空隙２４に充填されてくる第２目封止材を堰き止めて第２目封止材を充填する時の足場としての機能を十分に発揮する。
【００５６】
第１製造方法においては、次いで、画成された空隙２４に第２目封止材２２を充填する第２充填工程を実施する。すなわち、第１目封止材２１が充填された貫通セル１１ｂに対して第２目封止材２２を充填する第２充填工程を実施する。第２充填工程を実施するに当たって第２目封止材２２を準備又は調製する。この第２目封止材２２は第１目封止材２１と基本的に同様であり、第１目封止材２１と同一の封止材を用いてもよく、異なる封止材を用いてもよい。
【００５７】
この第２充填工程は押し棒等で押し込まないこと以外は第１充填工程と基本的に同様である。具体的には、図１（ｄ）に示されるように、貫通セル１１ｂに第１目封止材２１を充填したハニカム乾燥原体８の同じ端面に所望により既に配置されているマスク（図１（ｄ）において図示しない。）を介して載置した第２目封止材２２を平坦な押圧板２７又はヘラ等で一方の端面に向かって押圧することで、実施される。このとき、第１封止材２１が足場として機能するから第２目封止材２２は空隙２４内に密に充填され、特に貫通孔２５が形成された第１目封止材２１で形成された空隙２４内にはより一層密に充填される。このようにして第２目封止材２２の空隙２４内への第２充填工程が完了して、図１（ｅ）に示されるようにハニカム乾燥原体８の一方の端面に開口する貫通セル１１ｂ内に第１目封止材２１及び第２目封止材２２が所定の深さまで連続して密に充填配置される。
【００５８】
第１製造方法においては、次いで、充填された第２目封止材２２を固化する第２固化工程を実施する。第２固化工程は第１固化工程と基本的に同様にして実施される。このようにして、貫通セル１１ｂの一方の開口端部８ａに対する第１充填工程、第１固化工程、第２充填工程及び第２固化工程が完了する。
【００５９】
第１製造方法においては、次いで、ハニカム乾燥原体８の他方の端面、すなわち貫通セル１１ｂの他の開口端部（図１において図示にしない。）に対しても、同様にして、第１充填工程、第１固化工程、第２充填工程及び第２固化工程を実施する。このようにして、ハニカム乾燥原体８の両端部に対する第１充填工程、第１固化工程、第２充填工程及び第２固化工程が完了する。なお、貫通セル１１ｂの他方の開口端部に実施する第１充填工程及び第２充填工程は、貫通セル１１ｂの一方の開口端部８ａに実施する第１充填工程及び第２充填工程と基本的に同様であるが、ハニカム構造体３Ａを製造する場合には、他方の開口端部上に配置された第１目封止材２１及び第２目封止材２２を押圧板又はヘラ等で押し込んで充填する方法等が好適に採用される。
【００６０】
第１製造方法においては、次いで、このようにして得られ、所望により配置されたマスクを取り外して、貫通セル１１ｂの開口端部が目封止されたハニカム乾燥原体８を焼成する焼成工程を実施する。すなわち、この焼成工程は、第２固化工程と後述する研磨工程との間に実施される。このハニカム乾燥原体８は、坏土のセラミック粉末が焼成する適宜の温度で焼成されればよく、例えばセラミック粉末としてアルミナを採用する場合には、通常、大気雰囲気下、１０００〜１３００℃で１〜８時間焼成する焼成条件が採用される。第１製造方法における焼成工程では、ハニカム乾燥原体８と共に第１目封止材２１及び第２目封止材２２も焼成されて、図１（ｅ）に示されるように、両方の開口端部が封止部材１３で目封止された封止セル１１ａを有するハニカム焼成原体９が作製される。このようして成されたハニカム焼成原体９は、焼成条件等によって適宜の気孔径等を有する、多孔質になる。なお、第１製造方法において第１目封止材２１及び第２目封止材２２はハニカム乾燥原体８と共に焼成されるが、この発明において、坏土と第１目封止材２１及び第２目封止材２２とが異なる材料である場合にはハニカム乾燥原体８、第１目封止材２１及び第２目封止材２２はそれぞれ別々に焼成されてもよい。
【００６１】
第１製造方法においては、所望により、焼成されたハニカム焼成原体９を、再度、成形することもできる。
【００６２】
第１製造方法においては、次いで、ハニカム焼成原体９の端面を研磨する研磨工程が実施される。研磨工程は、ハニカム焼成原体９の軸線長さを調整する工程であり、場合によっては研磨に加えて切断されることもある。このとき、ハニカム焼成原体９は、予め設定された例えば図１（ｅ）のＬ２まで研磨又は切断される。すなわち、前記深さまで充填された第１目封止材２１に連接され、密に充填された第２目封止材２２の焼成体である封止部材１３が研磨される。ハニカム焼成原体９の研磨は、研磨紙、研磨機等を用いて公知の方法で実施することができ、研磨後の端面には研磨跡が存在する。このようにしてハニカム焼成原体９の少なくとも一方の端面を研磨して、図１（ｆ）に示されるように、軸線長さが調整されたハニカム構造体３Ａが製造される。第１製造方法においては、所望により、他方の端面についても研磨工程が施される。
【００６３】
製造されたハニカム構造体３Ａは、図１（ｆ）に示されるように、密に充填された第２目封止材２２の焼成体である封止部材１３が研磨されるから、ハニカム構造体３Ａにおける封止部材１３は目封止欠陥がほとんど発生することばなく、封止セル１１ａは閉塞されている。
【００６４】
このように、第１製造方法によれば、目封止欠陥の発生を大幅に低減できるから、目封止欠陥が実質的に発生しないハニカム構造体３Ａを低コストで安定的に製造できる。また、第１製造方法によれば、両方の開口端部それぞれが目封止された封止セル１１ａを有するハニカム構造体３Ａであっても目封止欠陥を実質的に発生させることなく製造できる。さらに、第１製造方法によれば、開口部の比較的大きな封止セル１１ａを有するハニカム構造体３Ａであっても目封止欠陥を実質的に発生させることなく製造できる。
【００６５】
両方の開口端部それぞれが目封止された封止セル１１ａを有するハニカム構造体３Ａを製造する第１製造方法を説明したが、例えばハニカム構造原体７の両端面に配置されるマスクを変更することで、集塵フィルタに用いられる一端開口セル１１ｃを有するハニカム構造体を製造することもできる。
【００６６】
以上、基本的な製造方法である第１製造方法について説明したが、前記各工程の実施順等が異なる第２態様〜第４態様においても第１製造方法と基本的に同様にして実施することができ、第１製造方法と同様の効果に加えて高い作業効率でハニカム構造体３Ａを製造できる。
【００６７】
このようにして製造されたハニカム構造体３Ａは、多孔質構造を有しており、各種フィルタ又はその支持体として機能する。例えば、ハニカム構造体３Ａは分離膜等が設けられて固液分離フィルタ１が製造される。例えば、前記セラミックを主成分とするスラリーをハニカム構造体３Ａ又はハニカム構造原体７のセル内表面に塗布して、好ましくはスラリーにハニカム構造体３Ａ又はハニカム構造原体７を浸漬して、スラリーを焼成すること等によって、分離膜４を形成することができる。このスラリーは坏土と同様の組成を有していてもよく、分離膜４の性能等に応じて適宜の組成に設定される。固液分離フィルタ１は、所望により、ハニカム構造体３Ａの少なくとも一の開口端部８ａにガラス材料でガラス封止材５を形成することもできる。用いられるガラス材料としては、特に限定されず、例えば、石灰ガラス、ホウケイ酸ガラス、無アルカリガラス等が挙げられる。
【００６８】
この発明に係るハニカム構造体の製造方法並びにハニカム構造体及び固液分離用フィルタは、前記した例に限定されることはなく、本願発明の目的を達成することができる範囲において、種々の変更が可能である。
【実施例】
【００６９】
（実施例１）
アルミナ１００質量部、ホウケイ酸ガラスフリット２５質量部、有機バインダーとしてメチルセルロース１０質量部（セラミック材料粉末１００質量部に対して８質量部）及び水２０質量部（セラミック材料粉末１００質量部に対して１６質量部）をミキサーで混合・混練して坏土を調製した。この坏土を押出成形して図２に示されるハニカム構造体３と同様の構造を有するハニカム成形原体を成形した。このハニカム成形原体は、軸線長さ２００ｍｍで外径１８ｍｍの円柱体であって、その内部に、内部略中心に配置され直径方向に延在する直径方向長さ１５ｍｍで幅１．５ｍｍの断面長円形の貫通セルと、この断面長円形の貫通セルを挟んで直径方向に沿って３列に配置された直径２ｍｍの断面円形の貫通セル３０個とが軸線に沿って互いに連通することなく、形成されていた。この断面円形の貫通セル３０個は、断面長円形の貫通セルを挟んで断面長円形の貫通セルに隣接する列から外側に向かって６個、５個及び４個がそれぞれ千鳥状に配置されている。次いで、このハニカム成形原体に電子レンジにてマイクロ波を照射して乾燥し、ハニカム乾燥原体８を得た。なお、ハニカム乾燥原体８における３０個の断面円形の貫通セル１１ｂをマスクするマスク部材として、図２（ａ）に示されるハニカム乾燥原体８の端面に開口する断面長円形の貫通セルに対応する長円形の貫通孔を穿孔したマスクを作製した。
【００７０】
また、アルミナ１００質量、ホウケイ酸ガラスフリット２５質量部、有機バインダーとしてメチルセルロース１０質量部（セラミック材料粉末１００質量部に対して８質量部）及び水６５質量部（セラミック材料粉末１００質量部に対して５２質量部）をミキサーで混合・混練して、坏土よりも溶剤含有量が高い組成を有する第１目封止材及び第２目封止材を調製した。
【００７１】
ハニカム乾燥原体８の一方の端面に作製したマスクを配置して断面円形の貫通セル１１ｂをマスクし、図１（ａ）に示されるようにマスク上に第１目封止材２１を載置した。この第１目封止材２１をヘラで一方の端面に向かって押圧して断面長円形の貫通セル１１ｂ内に進入させ、次いで、図１（ｂ）に示されるように断面長円形の貫通セル１１ｂと同様の形状を有する押し棒２８で所定の深さ、具体的には一方の端面から２０ｍｍの深さまで押し込んで充填した（第１充填工程）。その後、ハニカム乾燥原体８を６０℃に設定した乾燥機に入れて第１目封止材２１を乾燥固化させた（第１固化工程）。これにより、断面長円形の貫通セル１１ｂ内であってハニカム乾燥原体８の一方の端面に開口する空隙２４が固化した第１目封止材２１及び隔壁１２で画成されていた。
【００７２】
乾燥機からハニカム乾燥原体８を取り出して放冷した後に、図１（ｄ）に示されるように一方の端面に配置されているマスク上に空隙２４の合計容積よりも多量の第２目封止材２２を載置し、ヘラで一方の端面に向かって押圧して空隙２４内に充填した（第２充填工程）。その後、ハニカム乾燥原体８を６０℃に設定した乾燥機に入れて第２目封止材２２を乾燥固化させた（第２固化工程）。
【００７３】
乾燥機からハニカム乾燥原体８を取り出して放冷した後に、マスクを取り外して、大気雰囲気下で１２００℃に１時間加熱して、ハニカム乾燥原体８並びに第１目封止材２１及び第２目封止材２２を焼成した（焼成工程）。
【００７４】
このようにして焼成したハニカム焼成原体９の一方の端面を、この端面から予定研磨量である１０ｍｍまで研磨加工して（研磨工程）、ハニカム構造体３を製造した。このハニカム構造体３はその端面及びこの端面に露出する封止部材１３の露出面に研磨面（研磨跡を含む。）を有しており、封止部材１３と同一の組成を有していた。
【００７５】
このハニカム構造体３における研磨後の一方の端面において、ハニカム構造体３の隔壁１２すなわち断面長円形の貫通セル１１ｂの内表面と封止部材１３との間に第２目封止材２２の不十分な充填による目封止欠陥（隙間）は確認されなかった。特に、直径方向長さ１５ｍｍで幅１．５ｍｍの大きな開口を有する断面長円形の貫通セル１１ｂであっても目封止欠陥を実質的に発生させることなく目封止できることが分かった。なお、このハニカム構造体３を予定研磨量を超えてさらに８ｍｍ（合計１８ｍｍ）研磨加工して同様に目封止欠陥の有無を確認したところ、断面長円形の貫通セル１１ｂの周方向の数カ所に目封止欠陥（隙間）が確認された。
【００７６】
（実施例２）
第１充填工程と第１固化工程との間に、充填された第１目封止材２１に径１ｍｍの針で貫通孔２５を穿孔する工程を実施したこと以外は実施例１と基本的に同様にしてハニカム構造体３を製造した。なお、貫通孔２５は貫通セル１１ｂに１個穿孔した。
【００７７】
このハニカム構造体３における研磨後の一方の端面において、ハニカム構造体３の隔壁１２すなわち断面長円形の貫通セル１１ｂの内表面と封止部材１３との間に第２目封止材２２の不十分な充填による目封止欠陥（隙間）は確認されなかった。また、このハニカム構造体３を予定研磨量を超えてさらに８ｍｍ（合計１８ｍｍ）研磨加工して同様に目封止欠陥の有無を確認したところ、目封止欠陥（隙間）は確認されなかった。このように、予定研磨量を超えてハニカム構造原体３の端面を研磨したとしても第１目封止材２１に貫通孔２５を穿孔すると、目封止欠陥（隙間）の発生を効果的に低減又は防止できた。
【００７８】
なお、実施例１及び２において、ハニカム構造原体７の他方の端面についても一方の端面と同様にして断面長円形の貫通セル１１ｂを目封止したところ、一方の端面と基本的に同様の結果が得られることを、この発明の発明者らは確認している。
【００７９】
このように、実施例１及び２で製造したハニカム構造体３は目封止欠陥が実質的に存在しない状態で封止されているから、このハニカム構造体３に公知の製造方法によって隔壁１２の全面（外周面を除く。）に分離膜４が形成され、ハニカム構造体３の両方の端面にガラス封止材５が形成されて製造される固液分離フィルタは、封止部材１３に加えてガラス封止材５によって高い封止状態に封止されていることが、十分に推測される。
【００８０】
（比較例１）
断面長円形の貫通セル１１ｂに目封止材を一回で充填したこと以外は実施例１と基本的に同様にしてハニカム構造体３を製造した。具体的には、実施例１と同様にして作製したハニカム乾燥原体８の一方の端面に実施例１と同様にして作製したマスクを配置して断面円形の貫通セル１１ｂをマスクし、図４（ａ）に示されるようにマスク上に十分量の第１目封止材２１を載置した。この第１目封止材２１をヘラ（図４（ａ）に図示しない。）で一方の端面に向かって押圧して断面長円形の貫通セル１１ｂ内に、一方の端面から２０ｍｍの深さまで、充填させた。このときの第１目封止材２１の充填状態は図４（ｂ）に示されている。その後、ハニカム乾燥原体８を６０℃に設定した乾燥機に入れて第１目封止材２１を乾燥させた。乾燥機からハニカム乾燥原体８を取り出して放冷した後に、マスクを取り外して、大気雰囲気下で１２００℃に１時間加熱して、ハニカム乾燥原体８及び第１目封止材２１を焼成した。このようにして焼成したハニカム焼成原体８の一方の端面を、一方の端面から予定研磨量である１０ｍｍまで研磨加工して（研磨工程）、図４（ｃ）に示されるハニカム構造体３０を製造した。
【００８１】
このハニカム構造体３０における研磨後の一方の端面において、ハニカム構造体３０の隔壁すなわち断面長円形の貫通セル１１ｂの内表面と封止部材１３との間に第１目封止材２１の不十分な充填による比較的大きな目封止欠陥（隙間）が多数確認され、封止部材１３は断面長円形の貫通セル１１ｂに強固に密着固定されていなかった。
【符号の説明】
【００８２】
１  固液分離フィルタ
３、３Ａ、３０  ハニカム構造体
４  分離膜
５  ガラス封止材
７  ハニカム構造原体
８  ハニカム乾燥原体
８ａ  一の開口端部
９  ハニカム焼成原体
１１  セル
１１ａ  封止セル
１１ｂ  貫通セル
１１ｃ  一端開口セル
１２  隔壁
１３  封止部材
２１  第１目封止材
２２  第２目封止材
２４  空隙
２５  貫通孔
２７  押圧板
２８  押し棒
【図１】
2014000783.tif 000003
【図２】
2014000783.tif 000004
【図３】
2014000783.tif 000005
【図４】
2014000783.tif 000006