(57)【要約】【課題】放射性物質が含まれる水性溶液から放射性物質の量を減少させる水性溶液処理方法と装置を提供すること。【解決手段】０．１〜４ｋＨｚ及び１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの周波数帯域内で、（ａ）単一周波数を持つ交流電流、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流に基づく電磁波により、放射性物質が含まれる水性溶液を処理することで、水性溶液中の放射性物質が減少するので、各種の放射性物質を含む水性溶液の安全性が高まる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
０．１ｋＨｚ〜４ｋＨｚ及び／又は１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの周波数帯域内で、（ａ）単一周波数を持つ交流電流、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流に基づく電磁波により、放射性物質が含まれる水性溶液を処理することを特徴とする放射性物質を含む水性溶液の処理方法。
【請求項２】
放射性物質が含まれる水性溶液を溜めた貯留タンクと、該貯留タンク全体に巻き付けられた、又は該貯留タンク内の水性溶液をタンク外部に導き出した後に貯留タンク内に戻す循環路に巻き付けられたコイル部と、該コイル部に０．１ｋＨｚ〜４ｋＨｚ及び／又は１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚ周波数帯域内で、（ａ）単一周波数を持つ交流電流、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流を電磁場発生器とを備えたことを特徴とする放射性物質を含む
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性物質を含む水性溶液を流す配管の外周にコイル状の導線を巻き、該コイルに特定の交流電流を流すことにより生じる電磁波で水性溶液の放射性物質の含有量を減少させる装置と方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所の事故により放射能が発電所の外部に放出されて大問題になっている。特に事故のあった原子力発電所に近い地域では、生存権に係わる甚大な影響を受けている。
そこで、環境破壊の原因となる原子炉から外部に放出した放射性物質の量を減少させることが喫緊の課題である。しかし、下記特許文献にあるような種々の提案がされているが、半減期の長いセシウムなどの放射性物質を減らす有効な対策は知られていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１０−２８１６４７号公報
【特許文献１】特開２０００−６５９８９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の課題は、放射性物質が含まれる水性溶液から放射性物質の量を減少させる水性溶液処理方法と装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の上記課題は、次の解決手段により解決される。  
請求項１記載の発明は、０．１ｋＨｚ〜４ｋＨｚ及び／又は１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの周波数帯域内で、（ａ）単一周波数を持つ交流電流、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流に基づく電磁波により、放射性物質が含まれる水性溶液を処理することを特徴とする放射性物質を含む水性溶液の処理方法である。
【０００６】
請求項２記載の発明は、放射性物質が含まれる水性溶液を溜めた貯留タンクと、該貯留タンク全体に巻き付けられた、又は該貯留タンク内の水性溶液をタンク外部に導き出した後に貯留タンク内に戻す循環路に巻き付けられたコイル部と、該コイル部に０．１ｋＨｚ〜４ｋＨｚ及び／又は１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの周波数帯域内で、（ａ）単一周波数を持つ交流電流、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流を電磁場発生器とを備えたことを特徴とする放射性物質を含む水性溶液の処理装置である。
【発明の効果】
【０００７】
請求項１、２記載の発明によれば、水性溶液中の放射性物質が減少するので、各種の放射性物質を含む水性溶液の安全性が高まる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の一実施例の水性溶液の処理装置の構成図である。
【図２】本発明の一実施例の水性溶液の処理装置の構成図である。
【図３】本発明の電磁場発生器の回路図である。
【図４】本発明の電磁場発生器の回路図である。
【図５】図３の電磁場発生器による電磁波強度と周波数との関係図である。
【図６】図３の電磁場発生器による電磁波強度と周波数との関係図である。
【図７】図４の電磁場発生器による電磁波強度と周波数との関係図である。
【図８】図３又は図４の電磁場発生器を用いる塩化カリウム水溶液中の酸化チタン微粒子の基準ゼータ電位（未電磁波処理水中の酸化チタン微粒子のゼータ電位＝ゼロ）の変化量と周波数との関係を示す図である。
【図９】ゼータ電位測定方法の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の実施の形態について図面とともに説明する。  
本実施例で使用する高周波を照射することによる水性溶液の処理装置の概略構成図を図１に示す。水性溶液を貯留する水性溶液貯留タンク１の側壁全体を電磁場発生器２に接続したコイルを巻き付けてコイル部３とする。該コイル部３へ電磁場発生器２から本実施例で規定する周波数を持つ交流電流を流すと、コイル部３より発生する電磁場がタンク１の壁面を透過して水性溶液に照射される。
【００１０】
なお、本実施例で用いる水性溶液は、次のようにして得た。すなわち、放射性物質を多量に含んだ稲藁を約２０ｃｍの長さに切断した後、２時間の間切断稲藁を井戸水に浸漬し、次いで切断稲藁を井戸水から取り出して得られた水性溶液を以下の電磁波による処理に用いた。
【００１１】
また、図２には水性溶液貯留タンク１に貯留された水性溶液をポンプ５により圧送して、再び貯留タンク１に戻す配管４を設け、該配管４の外側に電磁場発生器２に接続したコイルを巻き付けてコイル部３を設置する例を示す。この場合はコイル部３は水性溶液が流れる配管４の外側へ設置され、該コイル部３へ電磁場発生器２から本実施例で規定する交流電流を流すとコイル部３より発生する電磁場が配管４を透過して水性溶液に照射される。
【００１２】
ここで、図１の貯留タンク１又は図２の配管４の材質によってはコイル部３からの電磁波の透過量が異なり、鋼鉄管＜ステンレス管＜塩化ビニル管の順に電磁波透過量は多くなる。透過率の悪い材質に対してはコイル電流値を増加させて水性溶液に必要な電磁波量を確保する。
【００１３】
また図示していないが貯留タンク１の水性溶液中にコイル部３を投げ込み、コイル部３より発生する電磁場で水性溶液を処理することもできる。さらに図２の配管４に直接コイル部３を設けるのではなく、配管の外部から前記電磁波を照射することもできる。
【００１４】
図１の貯留タンク１又は図２の配管４に巻き付けるコイル部３は１本の電線ケーブルを１回以上巻き付けて構成され、該電線ケーブルには電磁場発生器２により０．１ｋＨｚ〜４ｋＨｚ及び／又は１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの範囲内で、（ａ）単一の周波数を持つ交流電流、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流又は（ｃ）時間的に変化する周波数からなる交流電流を流す。
【００１５】
図３と図４に示す回路を有する電磁場発生器２から、（ａ）単一の周波数を持つ交流電流、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流を流して排ガスに電磁波を照射する。図３に示す回路において、三角波又はのこぎり波の発振回路から発振する周波数を電圧−周波数変換回路により前記周波数を細分化し、各周波数に対応した電圧を得る。該電圧−周波数変換回路からの出力を波形整形増幅回路で電磁波強度を設定し、さらに電力を増幅させて適切な大きさの電力を得て図１と図２に示すコイル部３に出力する。
【００１６】
ここで図３、図４に示す回路を有する電磁場発生器２は０．２〜２Ａの電流値で約０．１ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚまでの間の周波数を発振することができるが、実施例では以下のような周波数を発振する場合を例示した。
（ａ）図５に示すタイプの出力波形を有する、実線、破線、一点鎖線、二点鎖線などで示す５００Ｈｚ（実施例７）などにピーク値を有する、いずれか一つの単一の主要周波数又は１５，０００Ｈｚ（実施例２２）などにピーク値を有するいずれか一つの単一の主要周波数を持つ交流電流又は（ｃ）図６に示す約０．１ｋＨｚ〜２５，０００Ｈｚの中で、たとえば５００〜２，０００Ｈｚ（実施例８）の間で時間的に周波数が変化する交流電流を流して電磁波を発生させるものであり、
（ａ）図５に示す０．１ｋＨｚ〜２５，０００Ｈｚの中で、たとえば５００、６００、７００又は８００Ｈｚ（実施例７）又は１５，０００Ｈｚ（実施例２２）にピーク値を有するいずれか一つの単一の主要周波数を持つ交流電流又は（ｂ）図７に示す０．１ｋＨｚ〜２５，０００Ｈｚの中で、たとえば５００、６００、７００及び８００Ｈｚなどにピーク値を有する互いに周波数の異る４つの単一の主要周波数（実施例１〜実施例６）又は５，０００〜９，０００Ｈｚ（実施例１９）又は５００〜１，０００Ｈｚ（実施例２０、実施例２１）にピーク値を有する互いに周波数の異る４つの単一の主要周波数を同時に形成する交流電流を流して電磁波を発生させるものである。  
【００１７】
また、図３又は図４に示す回路を有する電磁場発生器２は共に発振する周波数に応じてゼータ電位が（＋）にも、（−）にもなり得る。
なお、電磁波強度とは空間における電磁波の強さを意味し、単位は［Ｖ／ｍ］又は［Ａ／ｍ］である。測定方法は使用目的により使い分けるが、本実施例では［Ａ／ｍ］を用いる（Ｖは電圧、Ａは電流、ｍは長さ）。また電磁波の強さは電磁波処理する排ガスの量に応じて適宜選択する。コイル部３に流す前記０．２〜２Ａの電流値に比例し、図示しない電磁波強度センサーを置いた所での磁界の大きさをこの場合の電磁波の強さ又は強度としている。
【００１８】
また、前記電磁波強度はコイル部３に流す電流値に比例してその大きさが変化する。  
Ｐ＝Ｋ×ｉ２×ｔ  
Ｐ：被処理排ガスへの電磁波照射エネルギー［Ｗ］  
ｉ：コイル部３に流れる電流［Ａ］  
ｔ：照射時間［秒］  
Ｋ：定数［Ｈ／ｍ３］
【００１９】
図８は、図３又は図４に示す回路を有する電磁場発生器２を用いて０．１ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの周波数帯域で周波数を種々変えて、測定した各周波数の電磁波強度のピーク値と被処理水（酸化チタン微粒子を含む塩化カリウム水溶液）のゼータ電位の変化量の関係を示す。
【００２０】
なお、図４に示す回路を有する電磁場発生器２を用いる変調電磁場処理装置は、ＯＳＣからの信号を任意の周波数の信号に変換するための分周器３１ａ、３１ｂと２系統へ信号を分ける分配器３２ａ、３２ｂを通し、Ｒ系統ゼネレータ３３ａ又はＳ系統ゼネレータ３３ｂに電気的に掛け合わせた後、それぞれ電力増幅器３４ａ、３４ｂによりコイル部（図示せず）に出力する。この時、信号の流れとして同一構成で２系統を持ち、例えば一つの分配器３２ａからの信号を波形ゼネレータ３３ａ、３３ｂに送ることによる同期型とそれぞれ独立した系統（図４の上段と下段）で信号をそれぞれ波形ゼネレータ３３ａ、３３ｂに送る非同期型を選択可能である。この装置は、コイル部に方形波又はサイン波を乗せた変調電磁場信号を間欠的に流すものである。 
【００２１】
図８に示すように電磁波処理を好ましくは０．１〜４ｋＨｚ及び１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの周波数帯域で行った場合に、被処理水のゼータ電位の変化量が大きく変化し、電磁波処理を行わない場合（未処理時）又は他の周波数帯域に電磁波強度のピーク値を示す被処理水のゼータ電位の変化量に比べて大きく低下してゼータ電位がマイナスの値を示す周波数帯域（５，０００〜１０，０００Ｈｚ）があることが分かる。  
【００２２】
本実施例の水性溶液の電磁波処理は、上記０．１〜４ｋＨｚ及び１０ｋＨｚ〜１２０ｋＨｚの周波数帯域で行うので、水性溶液の放射性物質の量が減少する。
【００２３】
なお、図８に示すゼータ電位の測定手順は以下の（１）〜（４）に示す通りである。（１）ゼータ電位測定装置：大塚電子（株）製の電気泳動光散乱光度計ＥＬＳ−８００  
（２）試料、溶質：酸化チタンのコロイド粒子（粒径１００〜２００μｍ）  
溶媒：１０ｍモルのＫＣｌ水溶液  
調整液：ｐＨ５．５  
温度：２５℃  
（３）電磁場発生器  
図３又は図４に示す回路を有する電磁場発生器２を用いてコイル電流を１．０アンペアで、例えば図８に示す電磁波強度のピーク値と水性溶液のゼータ電位の変化量の関係を示す電磁波等を発生させる。
【００２４】
（４）図９に示すように、電磁場発生器２からの交流電流を流すコイル部３（電線ケーブルを２０回巻き付けた塩化ビニル配管）の内部空間に前記粒子を含む試料を入れたビーカー２４を挿入した後、電磁場発生器２などからコイル部３に１．０アンペアの電流を１分間流して処理をした。その後、ビーカー２４内の粒子を含む試料をビーカー底部に設けた流出管２５からゼータ電位測定装置２６内に送り出してゼータ電位を測定した。
【００２５】
コイルに流す電流の主要周波数は、０．１，０．５，１，４，５，７，８，９，２０，４０，６０，８０，・・・及び１２０ｋＨｚで行った。また、電磁場発生器２などによる電磁波処理をしない場合にも、ビーカー２４内の粒子を含む試料を低部に設けた流出管２５からゼータ電位測定装置２６内に送り出してゼータ電位を測定した。
【００２６】
上記方法で得られた各周波数の電磁波強度のピーク値と被処理水のゼータ電位変化量の関係を図８に示すが、図８のゼータ電位の変化量は電磁波処理を行わない場合（未処理時）のゼータ電位に対する変化量であり、１０回の測定値の平均値である。  
【００２７】
また、図３と図４に示す回路を有する電磁場発生器で発生させる連続的に周波数の波形は方形波又はのこぎり波に限らず、サイン波、パルス波などの他の波形であってもよい。
以下に説明する本発明の実施例では全て同一の放射性物質を含む水性溶液として前記したように放射性物質を多量に含んだ稲藁を２０ｃｍに切断した後、井戸水に浸漬して得た溶液を用いた。
【００２８】
（実施例１）〜（実施例１８）
本発明者は、図１に示す前記水性溶液を入れたタンク１の周りにコイルを巻き付けてコイル部３とし、該コイル部３に電磁場発生器２から周波数帯域０．１ｋＨｚ〜２５，０００Ｈｚの交流電流を流すことで、水性溶液中の微量粒子及び電磁波を照射された電磁波処理水のゼータ電位がマイナス又はプラスとなるようにした。上記周波数帯域０．１ｋＨｚ〜２５，０００Ｈｚの交流電流は（ａ）単一の周波数を持つ交流電流（図５）、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流（図７）又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流（図６）である。
【００２９】
ここで前記交流電流は最大２０W（ワット）（１２V、２A）であり、コイルに前記周波数帯域０．１ｋＨｚ〜２５，０００Ｈｚの中の特定の交流電流を選択して流すと、図８に示すように周波数によって水性溶液のゼータ電位がプラス又はマイナスになる。
【００３０】
このように水性溶液に前記周波数を照射することで水性溶液中の放射性物質であるセシウム、ストロンチウムの量が減少し、２週間後の放射線測定値も変化が見られなかった。表１に前記電磁波処理後の水性溶液の放射線量を水性溶液採取の翌日に測定した結果を示し、表２に前記電磁波処理後の水性溶液の放射線量を水性溶液採取の１４日後に測定した結果を示す。
【００３１】
なお、実施例番号の後ろの＊印の実施例では、放射線量の測定装置はゲルマニウム半導体検出器（キャンベラパン（株）製の商標名「ＧＣ２０２０」）を用い、実施例番号の後ろの＊印のない実施例では、放射線量の測定装置はゲルマニウム半導体検出器（セイコー・イージーアンドジ（株）製の商標名「ＳＥＧ−ＥＭＳ」）を用いて、共に平成４年改訂の文部科学省の「ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリー」に基づき１０００秒間測定した。  
【００３２】
なお、セイコー・イージーアンドジ（株）製のゲルマニウム半導体検出器を用いた際には測定容器は２Ｌマリネリを用いた。
また、実施例１、実施例１０では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜８００Ｈｚ、０．２Ａ）を用い、実施例２、実施例１１では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜８００Ｈｚ、０．４Ａ）を用い、実施例３、実施例１２では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜８００Ｈｚ、０．６Ａ）を用い、実施例４、実施例１３では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜８００Ｈｚ、１Ａ）を用い、実施例５、実施例１４では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜８００Ｈｚ、１．５Ａ）を用い、実施例６、実施例１５では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜８００Ｈｚ、２Ａ）を用い、実施例７、実施例１６では１波形の電磁波（５００Ｈｚ、１A）を用い、実施例８、実施例１７では変調電磁波（５００〜２０００Ｈｚ、１．５A）を用いた。  
【００３３】
さらに、実施例９と実施例１８は、図６に例示した４波形の組み合わせ電磁波（５００〜８００Ｈｚ、０．２Ａ）と２０００ガウス（Ｇ）の永久磁石を用いた。
【００３４】
【表１】
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【００３５】
【表２】
2014044085.tif 000004
【００３６】
「２０＞」は２０Ｂｑ／ｋｇ未満であることを示すが、電磁波処理の翌日と１４日後との放射線量に大きな変動は見られなかった。しかし、セシウム１３４とセシウム１３７では放射線量が半減していることが分かった。  
【００３７】
なお、原水の放射線量が水性溶液採取の２週間後で大きくなっているが、採取時の試料のばらいつきの可能性が高い。  
表１，表２に示すように、本発明の実施例から電磁場発生器２によるゼータ電位をプラスにする周波数帯域が０．５〜２ｋＨｚで水性溶液の放射性物質の量が半減したことが分かる。
【００３８】
図２に示すように４５リットルのタンク１中に前記水性溶液を入れ、この溶液の上方を経由して再び溶液中に戻る循環パイプ４を設けて、該循環パイプ４にコイルを巻き付けたコイル部３に流れる交流電流により循環パイプ４内の水性溶液を電磁波処理をする。
【００３９】
この循環パイプ４内の水性溶液は３時間循環させながら、循環パイプ４にコイルを巻き付け電磁場発生器２から前記コイルに（ａ）単一の周波数を持つ交流電流（図５）、（ｂ）互いに周波数の異なる複数の単一周波数を持つ交流電流（図７）又は（ｃ）時間的に周波数が変化する交流電流（図６）を流した。
【００４０】
ここで前記交流電流はコイルに前記周波数帯域０．１ｋＨｚ〜２５ｋＨｚの中の特定の交流電流を選択して流すと、図８に示すように周波数によって水性溶液のゼータ電位がプラス又はマイナスになる。  
【００４１】
水性溶液にマイナス電位を与える５，０００Hz〜９，０００Hｚの周波数を照射することで水性溶液中の放射性物質であるセシウム量は減少したが、ストロンチウムの量は減少しなかった。
【００４２】
表３に前記電磁波処理後の水性溶液の放射線量を測定した結果を示す。  
【００４３】
【表３】
2014044085.tif 000005
【００４４】
なお、セシウムの放射線量の測定装置はゲルマニウム半導体検出器（キャンベラパン（株）製の商標名「ＧＣ２０２０」）を用いて平成４年改訂の文部科学省の「ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリー」に基づき１０００秒間測定した。  
【００４５】
また、ストロンチウの量はＩＣＰ発光分析装置（アジレントテクノロジー（株）製の商標名「７３０ES」）ムを用いた。
実施例１９では４波形の組み合わせ電磁波（５，０００〜９，０００Ｈｚ、１．５Ａ）を用いてマイナス電磁波処理（図８参照）を行い、実施例２０では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜１，０００Ｈｚ、１．５Ａ）を用いてゼータ電位がプラスとなる（以下単に「プラス」という）電磁波処理（図８参照）を行い、実施例１６では４波形の組み合わせ電磁波（５００〜１，０００Ｈｚ、１．５Ａ）を用いてプラス処理を行い、実施例２１では１波形の電磁波（１５，０００Ｈｚ、１．５Ａ）を用いてプラス処理を行った。
【００４６】
なお、実施例２０及び実施例２１のプラス処理では空気バブルを発生させながら電磁波処理を行った。
このように、本発明の実施例から電磁場発生器２によるゼータ電位をプラスにする周波数帯域が０．５〜２ｋＨｚ及び１０ｋＨｚ以上で水性溶液の放射性物質の量が半減したことが分かる。  
【００４７】
また、永久磁石を水性溶液中に浸漬することによる効果はないことが判明した。
【符号の説明】
【００４８】
１  タンク                      ２  電磁場発生器
３  コイル部                    ４  配管
５  ポンプ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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