(57)【要約】【課題】多結晶シリコンの製造装置に用いられる分割型反応器における挿入部と支持部との嵌合部の気密性を高度に維持することのできるガスシール方法を提供すること。【解決手段】多結晶シリコン製造装置に用いられる分割型反応器の挿入部と支持部との嵌合部のガスシール方法であって、前記嵌合部に形成された溝内に、金属線で補強されたセラミック繊維の編み組を無機充填剤および／または有機充填剤で処理して紐状に成形したガスシール材を配設する工程を少なくとも有することを特徴とするガスシール方法である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多結晶シリコン製造装置に用いられる分割型反応器の挿入部と支持部との嵌合部のガスシール方法であって、
前記嵌合部に形成された溝内に、金属線で補強されたセラミック繊維の編み組を無機充填剤および／または有機充填剤で処理して紐状に成形したガスシール材を配設する工程を少なくとも有することを特徴とするガスシール方法。
【請求項２】
前記ガスシール材を配設する工程の後、前記ガスシール材に押さえ金具を押し当てた状態で前記押さえ金具を、締結部材を介して１００〜２００Ｎ・ｍの締め付けトルクで前記支持部に締め付け固定する工程を有する、請求項１に記載のガスシール方法。
【請求項３】
前記締め付け固定する工程の後、前記分割型反応器を８００〜１２００℃に昇温する工程を有する、請求項２に記載のガスシール方法。
【請求項４】
前記昇温する工程の後、前記押さえ金具を１００〜２００Ｎ・ｍの締め付けトルクでさらに前記支持部に増し締め固定する工程を有する、請求項３に記載のガスシール方法。
【請求項５】
前記分割型反応器内の保持圧を０．５ｋＰａとしたとき、前記嵌合部からのリーク量が５Ｌ／ｈｒ以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載のガスシール方法。
【請求項６】
冷却手段を用いて前記押さえ金具および前記締結部材が固定される前記支持部のフランジ部を冷却する工程を有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載のガスシール方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、多結晶シリコン製造装置に用いられる分割型反応器のガスシール方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
太陽電池用のシリコンウェーハは、シーメンス法、亜鉛還元法などで得られたシリコンインゴットにより製造される他、半導体用単結晶シリコンを引き上げた後のルツボ残さや、単結晶シリコンインゴットの切削屑などのスクラップ品などを溶融し、不純物を除去後、冷却し結晶化させて得られたシリコンインゴットにより製造される。
【０００３】
特許文献１、２には、上方から下方に向かって挿入された石英ガラス製のシリコン塩化物ガス供給ノズルと、還元剤ガス供給ノズルおよび排気ガス抜き出しパイプを備え、外周面に加熱手段を備えた反応器を用い、シリコン塩化物ガス供給ノズルの先端部に、高純度多結晶シリコンを管状に凝集成長させるようにした製造方法や製造装置が記載されている。これら特許文献に開示された製造方法で得られた高純度多結晶シリコンは、管状に凝集した形状であるため容易に解砕することができ、解砕により針状や樹枝状として得ることができる。このような高純度多結晶シリコンは、例えばそのままＣＺ法による単結晶インゴット引き上げ用や、多結晶シリコンインゴットの原料として用いることができる。また、多結晶シリコンインゴット製造の際、塊状シリコンの隙間充填用としても有用である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−１４５６６３号公報
【特許文献２】特開２００７−２２３８２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、特許文献１、２に開示された高純度多結晶シリコンの製造時に用いられる反応器は、挿入部と支持部とで構成された、いわゆる分割型反応器であり、この分割型反応器は、挿入部と支持部とを嵌め合わせてなるため、挿入部と支持部との嵌合部の気密性を高度に維持する必要があり、高度なガスシール方法が求められている。
【０００６】
本発明は、このような実情に鑑みなされたものであって、多結晶シリコンの製造装置に用いられる分割型反応器における挿入部と支持部との嵌合部の気密性を高度に維持することのできるガスシール方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
金属線で補強したセラミック繊維を編み組し、これを無機充填剤および／または有機充填剤で処理して紐状に成形したパッキンを挿入部と支持部との嵌合部の隙間に充填して、ガスシール材として用いることにより上記課題を解決することができる。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、金属線で補強されたセラミック繊維の編み組を無機充填剤および／または有機充填剤で処理して紐状に成形したガスシール材を用いて分割型反応器の挿入部と支持部との嵌合部のガスシールを行っているので、嵌合部の気密性を高度に維持することができる。
【０００９】
また、ガスシール材を押さえ金具を介して所定の締め付けトルクで締め付け固定しているので、嵌合部の気密性を高度に維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明のガスシール方法を採用した多結晶シリコン製造装置に用いられる分割型反応器の概略断面図である。
【図２】図１に示した分割型反応器における挿入部と支持部との嵌合部の概略断面拡大図である。
【図３】図１に示した分割型反応器と同一材質からなるとともに同様の構造を有する気密試験装置の概略断面図である。
【図４】本発明のガスシール方法を採用した多結晶シリコン製造装置に用いられるガスシール材の概略斜視図であり、図４（ａ）は有端紐状のガスシール材をリング状に形成した状態を説明する概略斜視図、図４（ｂ）はリング状に形成されたガスシール材を積み重ねた状態を説明する概略斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明は、以下の構成を有する。
［１］
多結晶シリコン製造装置に用いられる分割型反応器の挿入部と支持部との嵌合部のガスシール方法であって、前記嵌合部に形成された溝内に、金属線で補強されたセラミック繊維の編み組を無機充填剤および／または有機充填剤で処理して紐状に成形したガスシール材を配設する工程を少なくとも有することを特徴とするガスシール方法。
このようなガスシール材を用いて分割型反応器の挿入部と支持部との嵌合部のガスシールを行えば、高い気密性を得ることができ、高純度の多結晶シリコンの製造に寄与することができる。
【００１２】
［２］
前記ガスシール材を配設する工程の後、前記ガスシール材に押さえ金具を押し当てた状態で前記押さえ金具を、締結部材を介して１００〜２００Ｎ・ｍの締め付けトルクで前記支持部に締め付け固定する工程を有する、［１］に記載のガスシール方法。
このように押さえ金具を所定の締め付けトルクで固定するようにすれば高い気密性を得ることができる。
【００１３】
［３］
前記締め付け固定する工程の後、前記分割型反応器を８００〜１２００℃に昇温する工程を有する、［２］に記載のガスシール方法。
［４］
前記昇温する工程の後、前記押さえ金具を１００〜２００Ｎ・ｍの締め付けトルクでさらに前記支持部に増し締め固定する工程を有する、［３］に記載のガスシール方法。
このように増し締めを行えば、さらに高い気密性を得ることができる。
【００１４】
［５］
前記分割型反応器内の保持圧を０．５ｋＰａとしたとき、前記嵌合部からのリーク量が５Ｌ／ｈｒ以下である、［１］〜［４］のいずれか１項に記載のガスシール方法。
このように僅かなリーク量に抑えることができるので、高純度の多結晶シリコンを確実に製造することができる。
【００１５】
［６］
冷却手段を用いて前記押さえ金具および前記締結部材が固定される前記支持部のフランジ部を冷却する工程を有する、［１］〜［５］のいずれか１項に記載のガスシール方法。
このように押さえ金具および締結部が固定されるフランジ部を冷却すれば、押さえ金具が高温に曝されても劣化や変形を生ずることがなく、長期にわたって高い気密性を維持することができる。
【００１６】
以下、本発明のガスシール方法の実施形態について、図面に基づいてより詳細に説明する。
＜分割型反応器＞
図１は、本発明のガスシール方法を採用した多結晶シリコン製造装置に用いられる分割型反応器の概略断面図、図２は、図１に示した分割型反応器における挿入部と支持部との嵌合部の概略断面拡大図である。本発明のガスシール方法を採用してなる分割型反応器Ｃは、図１および図２に示したように大別すると挿入部Ａと支持部Ｂとから構成され、その周囲には付属装置が設けられている。分割型反応器Ｃの挿入部Ａは有天筒状をなしており、その天面に貫くように例えば石英ガラス製の還元剤ガス供給ノズル１とシリコン塩化物ガス供給ノズル２とが設けられている。さらに挿入部Ａには、その周囲を取り囲むように加熱器８が設けられ、加熱器８の外側には断熱材１０が設けられている。
【００１７】
断熱材１０の材質としては、球状ヒュームドシリカを主体とする成形体、または非晶質シリカと金属酸化物、ガラスフィラメントなどで構成される成形体が好ましく、さらにシリカ系、アルミナシリカ系のブランケット状またはクロス状のものであってもよい。このような断熱材１０は薄型かつ軽量であり、これに接触した材料の放熱を抑えることができる。そして断熱材１０の外側から、円筒形の外被１８が覆っている。
【００１８】
一方、支持部Ｂは、有底筒状をなしており、その概形がキャスタブル（耐火材）１１で形成され、キャスタブル（耐火材）１１の内側から外側を貫通するように排気ガス抜き出しパイプ３が設けられ、さらに底面には底板７が設けられ、キャスタブル（耐火材）１１の周囲を覆うように外被１８が設けられている。なお、キャスタブル（耐火材）１１は、内方に円筒状の段付き１９が設けられており、挿入部Ａを支持部Ｂに嵌め合わせた際に、挿入部Ａの下端が支持部Ｂの段付き１９に当接するようになっている。また、この際、挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０には隙間が生ずるようになっており、この隙間がガスシール材４を装填するための溝２１の役割をなしている。
【００１９】
さらに、段付き１９の端部上面のフランジ部９には、溝２１内に装填されたガスシール材４を保持する押さえ金具５と締結部材６が設けられ、この押さえ金具５が締結部材６を介して、フランジ部９に締め付け固定されるようになっている。押さえ金具５、締結部材６およびフランジ部９の材質としては、例えば鉄を用いることができるが、高温での劣化や変形を防止するため、冷却手段（図示せず）を用いて冷却することが好ましい。冷却手段（図示せず）は、例えば押さえ金具５およびフランジ部９の内部に冷媒を通して冷却する方法が挙げられる。そしてこの溝２１内にガスシール材４を装填した後、ガスシール材４に押さえ金具５を当て、この押さえ金具５を締結部材６で締め付け固定し、支持部Ｂに対して挿入部Ａを嵌め合わせることにより、分割型反応器Ｃ内のガスシールがなされる。
【００２０】
なお、溝２１内に装填されるガスシール材４は、一つに限定されるものではなく例えば縦に複数重ねて装填されてもよいものである。さらに、ガスシール材４は、周環状であっても有端紐状であってもよいものである。有端紐状のガスシール材４を使用する場合には、有端紐状のガスシール材４を溝２１内に重ねて装填する際に、各ガスシール材４の端部の位置が、同じ位置にならないように、配置するようにすればよい。
【００２１】
また、ガスシール材４の断面形状についても特に限定されるものではないが、断面角状であれば、重ねた際に溝２１内に隙間なくガスシール材４を装填することができ、好ましい。ここで、挿入部Ａおよび支持部Ｂの材質としては、例えばシリカ、石英、炭化珪素、窒化珪素、アルミナ、ジルコニアから選ばれるか、それらの組み合わせおよび／またはそれらの混合物からなるキャスタブル（耐火材）や高強度セラミックスのいずれであってもよいが、シリコン製品の品質上からは、溶融したシリカ、石英、炭化珪素、窒化珪素を主成分とするのがより好ましい。また、挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０で生ずる溝２１（例えばφ９００ｍｍ程度）内に装填されるガスシール材４は、金属線で補強したセラミック繊維を編み組し、これを流動性や弾力性を向上させるため、無機充填剤および／または有機充填剤で処理して断面角形の紐状に成形してなるものを用いることが好ましい。
【００２２】
ここで金属線の材質としては、例えばステンレス、インコネル、チタン合金、ニッケル合金、銅合金、アルミ合金などを用いることができる。さらにセラミック繊維の材質としては、例えばアルミナ、ジルコニア、炭化珪素、窒化珪素、酸化珪素などを用いることができる。また無機充填剤の材質としては、例えばマイカ、クレー、シリカ、ワラストナイト、タルク、バーミキュライト、ステアタイト、二硫化モリブデンなどを用いることができる。さらに有機充填剤の材質としては、例えばアラミド系、ポリエステル系、尿素系、フェノール系、フッ素樹脂系などの有機繊維、カーボンおよび／またはゴムなどを用いることができる。
【００２３】
このような分割型反応器Ｃは、反応時において内部が加熱器８によって加熱され、断熱材１０が反応温度の低下を防止するようになっている。また支持部Ｂに挿入される挿入部Ａの下端の形状は、ガスシール材４の装填に伴う偏応力緩和のため、円筒状であることが好ましい。このようなガスシール材４を用いて分割型反応器Ｃの挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０のガスシールを行えば、高い気密性を得ることができ、高純度の多結晶シリコンの製造に寄与することができる。
【００２４】
以下、このように構成されて成る分割型反応器Ｃの挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０のガスシール方法について説明する。
＜ガスシール方法＞
まず、外気温度で挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０のガスシール用の溝２１内に、上述したガスシール材４を装填し、この状態でガスシール材４に押さえ金具５を当て、これを締結部材６で締め付けトルク１００〜２００Ｎ・ｍで締め付け固定し、その後、昇温を行う。なお締め付けトルクは、好ましくは１３０〜１７０Ｎ・ｍ、さらに好ましくは１４０〜１６０Ｎ・ｍである。そして、分割型反応器Ｃの内部の温度を８００〜１２００℃に昇温した後、締め付けトルク１００〜２００Ｎ・ｍでさらに締結部材６を増し締めする。これにより良好な気密性を得ることができる。
【００２５】
分割型反応器Ｃの内部の昇温温度は、好ましくは９００〜１１００℃であり、増し締めの締め付けトルクは、好ましくは１３０〜１７０Ｎ・ｍ、さらに好ましくは１４０〜１６０Ｎ・ｍである。このように、昇温の後に所定のトルクで締結部材６を増し締めすることにより、昇温時における長時間の気密性を保持することができ、この気密性を冷却後も保持させることができる。このような気密性は、一旦冷却した後に再度加熱すると保持されなくなるため、分割型反応器Ｃを再度加熱する場合には、昇温の後、締結部材６の締め付けを再度実施（増し締め）することで、高い気密性を維持することができる。
【実施例】
【００２６】
図３に示した気密試験装置Ｄは、図１および図２の分割型反応器Ｃと同型同一材料の部材からなるものであり、実施例においては、この気密試験装置Ｄを用いて、分割型反応器Ｃの環境を再現し、気密性の測定を行った。
【００２７】
この気密試験装置Ｄの基本構造は、図１および図２に示した分割型反応器Ｃにおける構造と基本的には同じ構成であるので、同じ構成部材には同じ参照番号を付してその詳細な説明を省略する。
【００２８】
なお、図中符号１２は外被固定用締結部材、１３はセラミックボード断熱材、１４は温度計、１５は内装ヒーター、１６は窒素ガス入口、１７は窒素ガス出口である。また温度計１４、内装ヒーター１５、窒素ガス出口１７などには、気密試験装置内の気密を保つため、閉塞用のフランジや調節バルブ（図示せず）などが設備されている。
ここで温度計１４の保護管、内装ヒーター１５の保護管の材質としては、例えば窒化珪素またはアルミナを主成分とするセラミック系のものが採用される。
【００２９】
［実施例１］
φ９００ｍｍの石英製ルツボからなる挿入部Ａを用い、外気温で、炭化珪素を主成分とするキャスタブル（耐火材）１１からなる支持部Ｂの段付き１９に挿入部Ａをセットして形成され、挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０にできた幅２５ｍｍの溝２１内に、溝２１の内径の長さにカットされた２５ｍｍ角のガスシール材４（日本バルカー工業株式会社製  パッキン＃Ｎ３４０）をリング状で且つ切り口を１２０度ずらして８段重ねで装填し、ガスシール材４の上から、ボルト穴を３２個持つ押さえ金具５を被せ、締め付けトルク１５０Ｎ・ｍで締結部材６を締めて固定し、押さえ金具５および支持部Ｂのフランジ部９の内部に設けられた冷却管（図示せず）に室温の水を通して、図３に示した構造の気密試験装置Ｄとした。このとき、この気密試験装置Ｄ内の内圧は、図１に示した分割型反応器Ｃの内圧と同じにするため、窒素ガス入口１６から窒素ガスを導入し、窒素ガス出口１７に調節バルブを取り付けて保持圧０．５ｋＰａとした。そして、この状態で気密試験装置Ｄを内部の温度が１０００℃となるように昇温し、この温度において締め付けトルク１５０Ｎ・ｍで、さらに締結部材６を増し締めし、ガスシール材４の収縮度を５９％とした。
この締結部材６の増し締め直後の窒素ガスのリーク量は、保持圧０．５ｋＰａ下で２Ｌ／ｈｒと極僅かであり、そのまま気密試験装置Ｄ内の温度１０００℃を保持し、５０時間後も窒素ガスのリーク量は２Ｌ／ｈｒであった。
【００３０】
［実施例２］
実施例１で、気密試験装置Ｄ内の温度１０００℃を保持し、５０時間後も窒素ガスのリーク量が保持圧０．５ｋＰａ下で２Ｌ／ｈｒであった気密試験装置Ｄにおいて、気密試験装置Ｄ内の温度を、１０００℃から外気温度まで下げた。このとき保持圧０．５ｋＰａ下で窒素ガスのリーク量は５Ｌ／ｈｒであった。これを再度、気密試験装置Ｄ内の温度を１０００℃に昇温したとき、窒素ガスのリーク量は保持圧０．５ｋＰａ下で３９Ｌ／ｈｒとなった。
【００３１】
ここで、さらにトルク１５０Ｎ・ｍで締結部材６の増し締めを実施し、ガスシール材４の収縮度を５７％とした。このとき、保持圧０．５ｋＰａ下での窒素ガスのリーク量は３Ｌ／ｈｒであり、気密試験装置Ｄ内の温度１０００℃を保持し、２４時間後のリーク量は保持圧０．５ｋＰａ下で１Ｌ／ｈｒとごく僅かであった。
【００３２】
［実施例３］
φ９００ｍｍの石英製ルツボからなる挿入部Ａを用い、外気温で、炭化珪素を主成分とするキャスタブル（耐火材）１１からなる支持部Ｂの段付き１９に挿入部Ａをセットして形成され、挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０にできた幅２５ｍｍの溝２１内に、図４（ａ）および図４（ｂ）に示したように、溝２１の内径の長さにカットされた２５ｍｍ角の有端紐状のガスシール材４（日本バルカー工業株式会社製  パッキン＃Ｎ３４０）をリング状に形成したものを６段重ねで装填した。
【００３３】
なお、６段重ねで装填する際には、略リング状に形成されたガスシール材４の両端部が対向する位置（切り口４ａ）を１２０度ずらして装填した。
装填後、ガスシール材４の上から、ボルト穴を３２個持つ押さえ金具５を被せ、締め付けトルク１５０Ｎ・ｍで締結部材６を締めて固定し、図３に示した構造の気密試験装置Ｄとした。このとき、この気密試験装置Ｄ内の内圧は、図１に示した分割型反応器Ｃの内圧と同じにするため、窒素ガス入口１６から窒素ガスを導入し、窒素ガス出口１７に調節バルブを取り付けて保持圧０．５ｋＰａとした。さらに加熱して気密試験装置Ｄ内の温度を１０００℃にし、トルク１５０Ｎ・ｍで、さらに締結部材６で増し締めし、ガスシール材４の収縮度を５０％とした。この締結部材６の増し締め直後の窒素ガスのリーク量は、保持圧０．５ｋＰａ下で３Ｌ／ｈｒであった。
【００３４】
この一連の外気温度で、締め付けトルク１５０Ｎ・ｍで押さえ金具５を締め付け固定し、さらに気密試験装置Ｄ内の温度１０００℃で、締め付けトルク１５０Ｎ・ｍで増し締めし、外気温度まで下げる動作を１サイクルとした。この動作を繰り返して、４サイクル目の１０００℃における１５０Ｎ・ｍでのボルト締め直後の窒素ガスのリーク量は、保持圧０．５ｋＰａ下で２Ｌ／ｈｒであり、ガスシール材４の収縮度は４４％であった。さらに７サイクル目の１０００℃における１５０Ｎ・ｍでの締結部材６の締め付け直後の窒素ガスのリーク量は、保持圧０．５ｋＰａ下で３Ｌ／ｈｒであり、ガスシール材４の収縮度は４２％であった。そしてさらに、１０サイクル目の１０００℃における１５０Ｎ・ｍでの締結部材６の締め付け直後の窒素ガスのリーク量は、保持圧０．５ｋＰａ下で４Ｌ／ｈｒであり、ガスシール材４の収縮度は４２％であった。
【００３５】
さらに気密試験装置Ｄ内の温度を１０００℃に保持し、４６時間後の窒素ガスのリーク量は、保持圧０．５ｋＰａ下で４Ｌ／ｈｒとごく僅かであった。
実施例１〜３の結果より、亜鉛還元法を用いた高純度シリコン製造用の分割型反応器のガスシール方法として、本発明のガスシール方法が有効であることが確認された。
【００３６】
［比較例１］
φ９００ｍｍの石英製ルツボからなる挿入部Ａを用い、外気温で、炭化珪素を主成分とするキャスタブル（耐火材）１１からなる支持部Ｂの段付き１９に挿入部Ａをセットして形成され、挿入部Ａと支持部Ｂとの嵌合部２０にできた幅２５ｍｍの溝２１内に、溝２１の内径の長さにカットされた２５ｍｍ角のガスシール材４（日本バルカー工業株式会社製  パッキン＃Ｎ３４０）をリング状で且つ切り口を１２０度ずらして８段重ねで装填し、ガスシール材４の上から、ボルト穴を３２個持つ押さえ金具５を被せ、締め付けトルク１５０Ｎ・ｍで締結部材６を締めて固定し、図３に示した構造の気密試験装置Ｄとした。
【００３７】
このとき、ガスシール材４の収縮度は６３％であり、この気密試験装置Ｄ内の内圧を、図１に示した分割型反応器Ｃの内圧と同じにするため、窒素ガス入口１６から窒素ガスを導入し、窒素ガス出口１７に調節バルブを取り付けて保持圧０．５ｋＰａとしたが、締結部材による締め付け直後の窒素ガスのリーク量は２Ｌ／ｈｒであった。
【００３８】
しかしながら、さらに加熱して気密試験装置Ｄ内の温度を１０００℃にしたとき、窒素ガスのリーク量は５４Ｌ／ｈｒと多量となった。
この結果から、昇温後の増し締めを行わず、昇温前の（外気温度での）締結部材６の締め付けのみで、亜鉛還元反応を行えば、原料ガスや反応ガスなどのリーク量が多くなることが容易に推定される。
【符号の説明】
【００３９】
Ａ・・・挿入部
Ｂ・・・支持部
Ｃ・・・分割型反応器
Ｄ・・・気密試験装置
１・・・還元剤ガス供給ノズル
２・・・シリコン塩化物ガス供給ノズル
３・・・排気ガス抜き出しパイプ
４・・・ガスシール材
４ａ・・切り口
５・・・押さえ金具
６・・・締結部材
７・・・底板
８・・・加熱器
９・・・フランジ部
１０・・・断熱材
１１・・・キャスタブル（耐火材）
１２・・・外被固定用締結部材
１３・・・セラミックボード断熱材
１４・・・温度計
１５・・・内装ヒーター
１６・・・窒素ガス入口
１７・・・窒素ガス出口
１８・・・外被
１９・・・段付き
２０・・・嵌合部
２１・・・溝
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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