(57)【要約】      （修正有）【課題】高発光輝度を示す蛍光体材料と、蛍光体材料及び半導体発光素子を使用して形成される、同様に高発光輝度を示す発光デバイスとを提供する。【解決手段】蛍光体は、式ＡａＳｉ５ＯｔＮｎ：ＥｕＺ（ＡはＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択され、１．７＜ａ＜２．５、０≦ｔ＜１、７＜ｎ＜９、０．００１＜ｚ＜０．３である）の組成を有する。蛍光体は、１０ｐｐｍ〜５００ｐｐｍのＭｏを有する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
蛍光体であって、式ＡａＳｉ５ＯｔＮｎ：ＥｕＺ（ＡはＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択され、１．７＜ａ＜２．５、０≦ｔ＜１、７＜ｎ＜９、０．００１＜ｚ＜０．３である）の組成を有し、１０ｐｐｍ〜５００ｐｐｍのＭｏを有する、蛍光体。
【請求項２】
２０ｐｐｍ〜３５０ｐｐｍのＭｏを有する、請求項１に記載の蛍光体。
【請求項３】
２５ｐｐｍ〜２００ｐｐｍのＭｏを有する、請求項１又は２に記載の蛍光体。
【請求項４】
１．８＜ａ＜２．３、０≦ｔ＜０．５、７＜ｎ＜８、０．０１＜ｚ＜０．０５である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の蛍光体。
【請求項５】
ＡがＣａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択される、請求項１〜４のいずれか一項に記載の蛍光体。
【請求項６】
前記蛍光体が波長４５５ｎｍの励起光によって励起される場合、該蛍光体からの放出光のＣＩＥ  １９３１色度座標（ｘ，ｙ）が０．４５≦ｘ≦０．７２、０．２≦ｙ≦０．５である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の蛍光体。
【請求項７】
発光デバイスであって、
半導体発光素子と、
請求項１〜６のいずれか一項に記載の蛍光体と、
を備え、前記蛍光体が前記半導体発光素子から放出される励起光によって励起され、該励起光を変換して、該励起光の波長とは異なる波長を有する放出光を放出する、発光デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は概して、蛍光体及びそれを備える発光デバイス、具体的には組成式ＡａＳｉ５ＯｔＮｎ：ＥｕＺを有する蛍光体及びそれを備える発光デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、光の放出に半導体を利用する発光デバイスが集中的に使用されている。特に、発光ダイオード（ＬＥＤ）の開発に成功している。発光ダイオードを利用する発光デバイスは、冷陰極蛍光ランプ及び白熱電球等の従来の発光装置と比較して発光効率が高く、体積が小さく、電力消費が低く、コストが低いという利点を有する。したがって、かかる発光デバイスは様々な光源として使用されている。半導体発光デバイスは半導体発光素子と蛍光体とを備える。蛍光体は半導体発光素子から放出される光を吸収し、変換することができる。半導体発光素子から直接放出される光と、変換されて蛍光体から放出される光とが混合して用いられ得る。発光デバイスは蛍光灯、車両照明、ディスプレイデバイス及び液晶ディスプレイのバックライトといった様々な用途に使用することができる。白色発光デバイスが広く使用されている。現在の白色発光デバイスは、セリウム元素を活性中心とするＹＡＧ蛍光体（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）と、青色光を放出する半導体発光素子とを用いて形成される。しかしながら、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ蛍光体及び青色光半導体発光素子からの混合光の色度座標は、青色光半導体発光素子の色度座標とＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ蛍光体の色度座標との間の接合線上にある。したがって、放出される混合光は赤色光を欠いた白色光であり、演色特性及び彩度特性が不十分である。加えて、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ蛍光体の主要励起スペクトル域が半導体発光素子の発光領域と一致しないため、蛍光体の励起光変換効率は悪くなる。高輝度白色光源を得るのは容易ではない。色調の悪さ及び輝度の低さという課題を解決するために、ＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体と赤色光を放出する蛍光体とを混合し、赤色光蛍光体の品質を改善して発光輝度を増大させる開発が行われている。
【０００３】
しかしながら、青色光を吸収して赤色光へと変換する蛍光体は希少である。開発研究材料は窒化物蛍光体及びオキシ窒化物蛍光体に集中している。関連の蛍光体には、Ｃａ２Ｓｉ５Ｎ８（非特許文献１）、Ｓｒ２Ｓｉ５Ｎ８及びＢａ２Ｓｉ５Ｎ８（非特許文献２）が含まれる。この蛍光体には、活性中心としてＥｕ元素を用いるＳｒ２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、及び式ＭｚＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎ：Ｅｕのサイアロン蛍光体が含まれる。しかしながら、Ｓｒ２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ蛍光体の用途は発光輝度が悪いため限定されており、広くはない。サイアロン蛍光体は適度な耐久性を有するが、発光輝度が悪いため一般的ではない。ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ蛍光体はより良好な耐久性を有し、サイアロン蛍光体と比較して良好な輝度を有するが、依然として、より高い発光効率を示す発光デバイスのために蛍光体の発光輝度を更に増大させることが求められている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】Schlieper and Schlick: Nitridosilicate I, Hochtemperatur-synthesn und Kristallstruktur von Ca2Si5N8, Z. anorg. allg. Chem. 621, (1995), p. 1037
【非特許文献２】Schlieper, Millus and Schlick: Nitridosilicate II, Hochtemperatur-synthesen und Kristallstrukturen von Sr2Si5N8 and Ba2Si5N8, Z. anorg. allg. Chem. 621, (1995), p. 1380
【発明の概要】
【０００５】
本発明は、高発光輝度を示す蛍光体材料と、蛍光体材料及び半導体発光素子を使用して形成される、同様に高発光輝度を示す発光デバイスとを提供する。
【０００６】
一実施の形態によると、蛍光体が提供される。蛍光体は、組成式ＡａＳｉ５ＯｔＮｎ：ＥｕＺ（ＡはＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択され、１．７＜ａ＜２．５、０≦ｔ＜１、７＜ｎ＜９、０．００１＜ｚ＜０．３である）の組成を有する。蛍光体は、１０ｐｐｍ〜５００ｐｐｍのＭｏを有する。
【０００７】
別の実施の形態によると、発光デバイスが提供される。発光デバイスは、半導体発光素子と、上記の蛍光体と、を備える。蛍光体は半導体発光素子から放出される励起光によって励起され、励起光を変換して、励起光の波長とは異なる波長を有する放出光を放出する。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】一実施形態による発光デバイスの透視図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
実施形態では、蛍光体は式ＡａＳｉ５ＯｔＮｎ：ＥｕＺの組成を有し、Ｍｏ元素を有する。Ｍｏ元素を有しない蛍光体と比較して、Ｍｏ元素を有する蛍光体は同じ色度で発光輝度値が高い。同じ色度とは、色度座標ｘ，ｙの差が±０．００２以内であることを意味する。
【００１０】
実施形態では、ＡはＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択される。ＡはＣａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択されるのが好ましい。１．７＜ａ＜２．５であり、１．８＜ａ＜２．３であるのが好ましい。０≦ｔ＜１であり、０≦ｔ＜０．５であるのが好ましい。７＜ｎ＜９であり、７＜ｎ＜８であるのが好ましい。
【００１１】
Ｍｏ元素含有量が輝度に影響を及ぼすため、高輝度の光を放出する蛍光体は、蛍光体のＭｏ元素含有量を特定の範囲内になるように制御することによって得られる。本発明の蛍光体は１０ｐｐｍ〜５００ｐｐｍのＭｏ元素を有し、Ｍｏ元素含有量がこの範囲を超える蛍光体は輝度が低下し得る。実施形態では、蛍光体は好ましくは２０ｐｐｍ〜３５０ｐｐｍ、より好ましくは２５ｐｐｍ〜２００ｐｐｍのＭｏを有する。
【００１２】
実施形態では、蛍光体は０．００１＜ｚ＜０．３の条件を満たす。蛍光体の照射中心（illumination center）のＥｕ含有量がはるかに低いと、蛍光体からの放出光の輝度が低下し得る。蛍光体の照射中心のＥｕ含有量がはるかに高いと、蛍光体からの放出光の輝度がＥｕ原子間の干渉のために低下し得る。実施形態では、０．０１＜ｚ＜０．０５の条件を満たす蛍光体が、好ましい輝度の放出光を発生することができる。
【００１３】
波長４５５ｎｍの光によって蛍光体が励起される場合、励起された蛍光体からの放出光の主波長は５８０ｎｍ〜６８０ｎｍであり、ＣＩＥ  １９３１色度座標（ｘ，ｙ）は０．４５≦ｘ≦０．７２かつ０．２≦ｙ≦０．５である。放出光の主波長とは、発光スペクトルの最大光度に対応する波長を意味する。
【００１４】
実施形態では、蛍光体の製造については、Ｓｉ元素の原料は窒素含有化合物、酸素含有化合物、任意の好適な式を有する化合物又は元素形態のＳｉを含み得る。例えば、ケイ素含有窒化物／酸化物の混合物（Ｓｉ３Ｎ４／ＳｉＯｘ）を使用することができる。酸素含有化合物は酸化物、炭酸塩、シュウ酸塩又は他の好適な化合物を含み得る。窒素含有化合物とは、Ｓｉ元素及びＮ元素の両方を含有する化合物を指す。
【００１５】
Ｍｏ元素を好ましくは焼結助剤として添加して、本発明の含有量範囲を達成することができる。Ｍｏ元素の前駆体は限定されず、Ｍｏ金属、炭酸モリブデン、窒化モリブデン、酸化モリブデン、水酸化モリブデン、モリブデン水素化物等であり得る。実施形態では、三酸化モリブデン、二酸化モリブデン等の酸化モリブデンが好ましく、中でも三酸化モリブデンが好ましい。
【００１６】
実施形態では、蛍光体の原料は様々な異なる形態の前駆体であり得る。便宜上、窒化物及び酸化物を使用する一部の実施形態を開示する。Ａ元素及びＳｉ元素の酸化物又は窒化物は市販の（merchant）原料であってもよい。原料の純度が高いほど特性も良好であるため、３Ｎ（９９．９％）超の原料を調製することが好ましい。各原料の粒径は、反応を促進する観点からマイクロサイズとなるように設計するのが好ましい。蛍光体の粒径及び形状は、原料の粒径及び形状に応じて変化し得る。したがって、所望の蛍光体と同様の粒径を有する窒化物原料、酸化物原料を調製してもよい。Ｅｕ元素の原料は高純度、好ましくは２Ｎ（９９％）超、より好ましくは３Ｎ（９９．９％）超の市販の酸化物、窒化物又は金属であり得る。
【００１７】
原料は乾式法（例えば乾燥条件でのボール粉砕）又は湿式法（例えば液体を用いた条件でのボール粉砕）等によって混合することができ、単一の方法に限定されない。原料のＣａ３Ｎ２、Ｓｒ３Ｎ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ｂａ３Ｎ２は容易に酸化し得る化合物であるため、不活性条件を適切に用いたグローブボックス内で取り扱う必要がある。加えて、原料の各窒化物が容易に水の影響を受ける可能性があるため、グローブボックスを満たす不活性ガスとして脱水ガスを使用する方がよい。加えて、適当な有機溶媒を湿式法の混合に使用することができ、原料の分解を引き起こし得る純水は避ける必要がある。混合デバイスにはボールミル、乳鉢又は他の一般的なデバイスを用いることができる。
【００１８】
蛍光体を製造する方法では、原料を特定の比率となるように秤量した後、坩堝に入れ、次いで高温炉内の坩堝で焼結することができる。高温焼結炉には、焼結温度が高いことから好ましくは金属抵抗加熱タイプ又は黒鉛抵抗加熱タイプが使用され得る。焼結方法は、環境大気圧下若しくはガス圧縮条件下、又は機械的外圧のない他の条件下で行うことができる。坩堝の材料は高純度、すなわち不純物を微量にしか含まないものであり、Ａｌ２Ｏ３坩堝、Ｓｉ３Ｎ４坩堝、ＡｌＮ坩堝、サイアロン坩堝、窒化ホウ素（ＢＮ）坩堝、又は不活性環境での使用に好適な他の坩堝が挙げられるが、中でも、不純物が原料に混入するのを防ぐ良好な効果をもたらし得ることからＢＮ坩堝が好ましい。焼結雰囲気には、非酸化性ガス、例えば窒素ガス、水素ガス、アンモニアガス、アルゴンガス等、又はそれらの組合せを使用することができる。焼結温度は１２００℃〜２２００℃、好ましくは１４００℃〜２０００℃である。加熱速度は３℃／分〜１５℃／分である。蛍光体は、焼結温度を低下させることで粒径が小さくなるように、又は焼結温度を上昇させることで粒径が大きくなるように製造することができる。焼結時間は原料のタイプに応じて制御することができ、通常は１時間〜１２時間が好ましい。不活性環境の焼結圧は例えば０．５ＭＰａ以下、特に好ましくは０．１ＭＰａ以下であり得る。焼結工程の後、蛍光体を室温まで更に冷却し、ボールミル又は粉砕機等を用いて粉砕した後、水での洗浄、濾過、乾燥及び分級等を行うことができる。
【００１９】
高輝度の蛍光体を得るには、蛍光体の組成の不純物含有量が最小限である必要がある。不純物は焼結工程での融剤の添加、原料の不純物、処理プロセス中の汚染等の要因に起因し得る。特にフッ素元素、ホウ素元素、塩素元素、炭素元素等の不純物の含有量が高いと、発光が阻害される場合がある。したがって、原料は高純度となるように選択する必要があり、合成工程の汚染を防いでフッ素元素、ホウ素元素、塩素元素、炭素元素等を各々１０００ｐｐｍ未満まで減少させる必要がある。
【００２０】
本発明の蛍光体は粉末として使用されるため、その平均粒径（本発明では体積平均粒径（Ｄ５０）を指す）は３０μｍ以下であるのが好ましい。これは、蛍光体粉末の照射が主に粒子の表面上で起き、平均粒径が３０μｍ以下であれば、蛍光体粉末の単位重量当たりの表面積が保証されることにより、輝度の低下が回避されるためである。また、蛍光体粉末で発光素子を被覆する場合、蛍光体粉末の密度を増大させることができる。この観点からも、輝度の低下を回避することができる。加えて、蛍光体粉末の照射効率の観点から、平均粒径が１μｍ以上であることが好ましい。上記の点によると、本発明の蛍光体の平均粒径は好ましくは１μｍ〜３０μｍ、特に好ましくは３．０μｍ〜２０μｍである。本明細書中、いわゆる平均粒径（Ｄ５０）は、コールターカウンター法を利用するBeckman Coulter, Inc.のＭｕｌｔｉｓｉｚｅｒ−３を用いて測定される。
【００２１】
本発明の蛍光体は真空蛍光ディスプレイ（ＶＦＤ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、陰極線管（ＣＲＴ）、発光ダイオード等に適用可能である。特に、波長４５５ｎｍの光によって蛍光体が励起される場合、励起された蛍光体からの放出光の主波長は５８０ｎｍ〜６８０ｎｍであり、ＣＩＥ  １９３１色度座標（ｘ，ｙ）は０．４５≦ｘ≦０．７２かつ０．２≦ｙ≦０．５であり、高い輝度を有するため、この蛍光体は発光ダイオードに好適である。
【００２２】
本発明の発光デバイスは、半導体発光素子と本発明の蛍光体とを備える。好ましくは、半導体発光素子は波長３００ｎｍ〜５５０ｎｍの光を放出することができる。特に、半導体発光素子は、波長３３０ｎｍ〜４２０ｎｍの紫外（又は紫色）光を放出する紫外（又は紫色）半導体発光素子、又は波長４２０ｎｍ〜５００ｎｍの青色光を放出する青色半導体発光素子であり得る。半導体発光素子は硫化亜鉛若しくは窒化ガリウム又は他の好適な半導体材料とすることができ、中でも窒化ガリウムが照射効率から好ましい。窒化ガリウムは、有機金属化学蒸着（ＭＯＣＶＤ）法、ハイドライド気相成長（ＨＶＰＥ）法等によって基板上に形成することができる。ＩｎαＡｌβＧａ１−α−βＮ（０≦α、０≦β、α＋β＜１）から形成される発光素子が好ましい。半導体構造には、ＭＩＳ接合、ＰＩＮ接合、ＰＮ接合のホモ接合構造、ヘテロ接合構造又はダブルヘテロ接合構造等を用いることができる。放出光の波長は、半導体層の材料又は結晶混合度を調整することによって制御することができる。
【００２３】
本発明の蛍光体を単独で又は他の発光特性の他の蛍光体と組み合わせて使用して、所望の色の光を放出することが可能な発光デバイスを得ることができる。例えば、３３０ｎｍ〜４２０ｎｍの紫外発光素子と、紫外発光素子によって励起されて４２０ｎｍ〜５００ｎｍの光を放出する青色蛍光体（例えばＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ）と、紫外発光素子によって励起されて５００ｎｍ〜５７０ｎｍの光を放出する緑色蛍光体（例えばβ−サイアロン蛍光体）と、本発明の蛍光体とを組み合わせて発光デバイスを製造する。発光素子から放出された紫外光が蛍光体に照射されると赤色光、緑色光及び青色光がそれぞれ放出され、これらの光が混合されて発光デバイスの白色光となる。
【００２４】
加えて、例えば４２０ｎｍ〜５００ｎｍの青色発光素子と、青色発光素子によって励起されて５５０ｎｍ〜６００ｎｍの光を放出する黄色蛍光体（例えばＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）と、本発明の蛍光体とを組み合わせて発光デバイスを製造する。発光素子から放出された青色光が蛍光体に照射されると赤色光及び黄色光がそれぞれ放出され、この赤色光及び黄色光の２つが青色光と混合されて、照明器具又は電球等の発光デバイスの白色光となる。
【００２５】
加えて、例えば４２０ｎｍ〜５００ｎｍの青色発光素子と、青色発光素子によって励起されて５００ｎｍ〜５７０ｎｍの光を放出する緑色蛍光体（例えばβ−サイアロン蛍光体）と、本発明の蛍光体とを組み合わせて発光デバイスを製造する。発光素子から放出された青色光が蛍光体に照射されると赤色光及び緑色光がそれぞれ放出され、この赤色光及び緑色光の２つが青色光と混合されて、照明器具等の発光デバイスの白色光となる。
【実施例】
【００２６】
実施形態及び比較例
以下の実施形態を用いて本発明を説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００２７】
測定方法：
（１）蛍光体の輝度及び色度座標：
蛍光体の輝度及び色度座標は、波長４５５ｎｍの光を放出するように設定した株式会社トプコンテクノハウスの輝度計（ＳＲ−３Ａ）を用いて測定した。測定値の測定誤差は±０．３％以内とする。
【００２８】
（２）蛍光体からの光の主波長：
主波長は、Jobin YVONのＦｌｕｏｒｏ  Ｍａｘ−３によって測定した。主波長とは、蛍光体の光によって励起される蛍光体の発光スペクトルの最大光度に対応する波長を意味する。
【００２９】
（３）蛍光体の組成分析：
（３−１ａ）機器：
測定は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）原子発光分光計（ＵＬＴＩＭＡ−２型、Jobin Yvon Technology）を用いて行った。
【００３０】
（３−１ｂ）サンプルの前処理：
０．１ｇのサンプルを正確に秤量し、白金坩堝内に入れた。１ｇのＮａ２ＣＯ３を白金坩堝に添加し、サンプルと均一に混合した。次いで、混合物を１２００℃の高温炉によって融合させた（温度条件：温度を室温から１２００℃まで２時間かけて上昇させ、１２００℃で５時間保持した）。次いで、融合生成物を冷却し、２５ｍｌのＨＣｌ（３６％）等の酸性溶液中に添加した後、加熱して溶液が透明になるまで溶解させた。次いで、溶液を冷却後、１００ｍＬ容のＰＦＡメスフラスコ内に入れ、純水をフラスコの標線まで適量（quantitatively）添加した。
【００３１】
（３−２ａ）機器：
窒素／酸素分析装置（株式会社堀場製作所、ＥＭＧＡ−６２０Ｗ）。
【００３２】
（３−２ｂ）測定：
２０ｍｇの蛍光体をＳｎカプセルに入れた後、カプセルを坩堝に入れ、測定した。
【００３３】
合成例１
Ｃａ金属（３Ｎ７、９９．９７％）、Ｓｒ金属（３Ｎ７、９９．９７％）及びＢａ金属（２Ｎ、９９％）を粉砕した後、純窒素雰囲気中それぞれ７５０℃、７００℃及び７００℃で２４時間焼結して、Ｃａ３Ｎ２、Ｓｒ３Ｎ２及びＢａ３Ｎ２を形成した。
【００３４】
実施形態１〜実施形態５及び比較例１〜比較例３
実施形態１〜実施形態５及び比較例１〜比較例３の蛍光体を、ＭｏＯ３の使用量が異なる以外は同様の方法で合成した。実施形態３の蛍光体の合成方法を以下に説明する。
【００３５】
実施形態３では、２０４．６４８ｇの合成例１のＳｒ３Ｎ２、２５０．０００ｇのＳｉ３Ｎ４（３Ｎ）、４．８９２ｇのＥｕ２Ｏ３（４Ｎ）、０．０４６ｇのＭｏＯ３（２Ｎ）を秤量し、窒素環境下、グローブボックス内で乳鉢を用いて混合し、蛍光体原料を形成した。ＭｏＯ３は蛍光体原料の０．０１０ｗｔ％を占めていた（表１のＭｏ（ｗｔ％）の欄に示す）。
【００３６】
次いで、蛍光体原料を窒化ホウ素製の焼結容器に入れた後、原料の入った焼結容器を高純度窒素雰囲気の高温炉内に入れた。窒素ガス流量は８０Ｌ／分に設定した。温度を１０℃／分の加熱速度で１８００℃まで上昇させ、１８００℃に８時間維持し、高温炉の運転圧力を０．１ＭＰａに維持して焼結を進行させた。焼結後、温度を１０℃／分の冷却速度で室温まで戻した。焼結混合物に対して粉砕、ボールミル加工、水での２回の洗浄、濾過、乾燥及び選別等の工程を行い、蛍光体を得た。
【００３７】
実施形態３の窒素／酸素分析装置及びＩＣＰの分析結果から、この蛍光体が組成式Ｓｒ１．９２６Ｓｉ５Ｏ０．１０８Ｎ７．４１６：Ｅｕ０．０２１、すなわちＡａＳｉ５ＯｔＮｎ：ＥｕＺ（ＡはＳｒであり、ａ＝１．９２６、ｔ＝０．１０８、ｎ＝７．４１６、ｚ＝０．０２１である）を有することが示される。加えて、この蛍光体は８７ｐｐｍのＭｏを有する。
【００３８】
実施形態６
実施形態６及び実施形態３の蛍光体は、実施形態３のＭｏＯ３の代わりに実施形態６でＭｏＯ２を使用すること以外は同様の方法で合成した。ＭｏＯ２は蛍光体原料の０．０１０ｗｔ％を占めていた（表１のＭｏ（ｗｔ％）の欄に示す）。
【００３９】
実施形態７
実施形態７及び実施形態３の蛍光体は、実施形態７の蛍光体原料を以下のようにして調製すること以外は同様の方法で合成した：９０．８４６ｇの合成例１のＳｒ３Ｎ２、１３７．４２３ｇの合成例１のＢａ３Ｎ２、２２４．０００ｇのＳｉ３Ｎ４（３Ｎ）、７．４１８ｇのＥｕ２Ｏ３（４Ｎ）及び０．０４６ｇのＭｏＯ３（２Ｎ）を秤量し、窒素環境下、グローブボックス内で乳鉢を用いて混合し、蛍光体原料を形成した。ＭｏＯ３は蛍光体原料の０．０１０ｗｔ％を占めていた（表１のＭｏ（ｗｔ％）の欄に示す）。
【００４０】
実施形態８
実施形態８及び実施形態３の蛍光体は、実施形態８の蛍光体原料を以下のようにして調製すること以外は同様の方法で合成した：５．３２６ｇの合成例１のＣａ３Ｎ２、１９３．９５４ｇの合成例１のＳｒ３Ｎ２、２５２．０００ｇのＳｉ３Ｎ４（３Ｎ）、８．３４５ｇのＥｕ２Ｏ３（４Ｎ）及び０．０４６ｇのＭｏＯ３（２Ｎ）を秤量し、窒素環境下、グローブボックス内で乳鉢を用いて混合し、蛍光体原料を形成した。
【００４１】
実施形態及び比較例におけるＭｏ元素の供給源化合物、及び蛍光体原料中に占めるその重量パーセントを表１に挙げる。また、Ａ元素、Ｍｏ含有量（ｐｐｍ）及び色度座標ｘ，ｙでの輝度を含む蛍光体の特性を表１に挙げる。蛍光体からの放出光の主波長とは、発光スペクトルの最大光度に対応する波長を意味する。
【００４２】
【表１】
2014122347.tif 000002
【００４３】
表１によると、同じ色度では、実施形態１、実施形態２、実施形態６〜実施形態８の輝度は比較例１の輝度よりも高い。同じ色度では、実施形態３〜実施形態５の輝度は比較例２の輝度よりも高い。
【００４４】
発光デバイスは、実施形態による蛍光体と半導体発光素子とをパッケージ化することによって形成することができる。
【００４５】
図１を参照すると、実施形態では、発光デバイスは半導体発光素子２１と、蛍光体層２２と、パッケージ層２３とを備える。
【００４６】
半導体発光素子２１は、凹状支持面２１２を有する導電性ベース２１１、凹状支持面２１２内に配置され、ベース２１１に電気的に接続された発光ダイオードチップ２１３、発光ダイオードチップ２１３に電気的に接続された接続線２１４、接続線２１４に電気的に接続された導線２１５を備える。ベース２１１及び導線２１５は、外部電気エネルギーを発光ダイオードチップ２１３に供給することができる。発光ダイオードチップ２１３は、電気エネルギーを光エネルギーに変換して、放出することができる。一実施形態では、発光波長４５５ｎｍの市販のＩｎＧａＮ（Chi Mei Lighting Technology Corp.）の発光ダイオードチップ２１３を、ベース２１１の凹状支持面２１２に導電性銀ペースト（ＢＱ６８８６、Uninwell International）で接着した後、発光ダイオードチップ２１３に電気的に接続された接続線２１４と導線２１５とを、発光ダイオードチップ２１３の上面から伸びるように接続する。
【００４７】
蛍光体層２２は発光ダイオードチップ２１３を覆う。蛍光体層２２に含まれる蛍光体２２１が発光ダイオードチップ２１３から放出された光によって励起されると、蛍光体２２１は発光ダイオードチップ２１３から放出された光を波長が励起光とは異なる放出光へと変換し、放出する。本実施例では、蛍光体層２２は、３５ｗｔ％の蛍光体２２１を含有するポリシロキサン樹脂で発光ダイオードチップ２１３の外表面を被覆した後、乾燥工程及び硬化工程を行うことによって形成される。
【００４８】
パッケージ層２３は発光ユニット２１のベース２１１の一部と、接続線２１４と、導線２１５の一部と、蛍光体層２２とを覆う。
【００４９】
したがって、実施形態では蛍光体は高輝度を特徴とする。このため、蛍光体を半導体発光素子と組み合わせることで、高輝度を特徴とする発光デバイスを得ることができる。
【００５０】
本発明を例として好ましい実施形態に関して説明したが、本発明はそれに限定されないことを理解されたい。反対に、様々な変更並びに同様の配置及び手順を包含することが意図されており、したがって、添付の特許請求の範囲の範囲は全てのこのような変更並びに同様の配置及び手順を網羅するように最も広く解釈されるものとする。
【図１】
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