(57)【要約】【課題】色度バラツキがなく、安定的に発光する白色又は有色ＬＥＤを得るために、青色光を均一に波長変換することができ、発光分布のバラツキが抑制されたセラミックス複合体を提供する。【解決手段】セラミックス複合体を、Ａｌ2Ｏ3で構成されるマトリックス相２と、前記マトリックス相２内に形成され、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質で構成される主蛍光体相３と、前記マトリックス相及び前記主蛍光体相中に混在しているＣｅＡｌ11Ｏ18相とを備えた焼成体であり、前記主蛍光体相は２０〜２５ｖｏｌ％、前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相は０．５〜５．０ｖｏｌ％で、構成されている。【選択図】図２
2014132084.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａｌ2Ｏ3又はＡｌ2Ｏ3にＳｃ2Ｏ3、Ｇａ2Ｏ3のうちから選ばれる１種が含有された物質で構成されるマトリックス相と、前記マトリックス相内に形成され、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質で構成される主蛍光体相と、前記マトリックス相及び前記主蛍光体相中に混在しているＣｅＡｌ11Ｏ18相とを備えた焼成体であり、
前記主蛍光体相は２０〜２５ｖｏｌ％、前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相は０．５〜５．０ｖｏｌ％であることを特徴とするセラミックス複合体。
【請求項２】
Ａｌ2Ｏ3又はＡｌ2Ｏ3にＳｃ2Ｏ3、Ｇａ2Ｏ3のうちから選ばれる１種が含有された物質で構成されるマトリックス相と、前記マトリックス相内に形成され、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質で構成される主蛍光体相と、前記主蛍光体相のみに混在し、かつ、前記主蛍光体相の内側部より外周部に厚さ０．１〜１．９μｍで高密度で存在するＣｅＡｌ11Ｏ18相とを備えた焼成体であり、
前記主蛍光体相は２０〜２５ｖｏｌ％、前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相は０．５〜５．０ｖｏｌ％であることを特徴とするセラミックス複合体。
【請求項３】
前記Ｃｅの含有量比が前記Ａに対して原子比で０．００１〜０．０５であることを特徴とする請求項１または２いずれかに記載のセラミックス蛍光体。
【請求項４】
６００ｎｍにおける直線透過率が０．５％以上５．０％以下であることを特徴とする請求項３に記載のセラミックス蛍光体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、白色又は有色発光ダイオード（ＬＥＤ：Light EmittingDiode）等に使用される波長変換用のセラミックス複合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＬＥＤは、省電力、長寿命、小サイズ等の特性により、携帯電話や各種表示装置等に適用されており、発光効率の向上に伴い、照明用途においても急激に普及しつつある。
現在、白色ＬＥＤ照明においては、青色ＬＥＤと青色の補色である黄色に発光する蛍光体とを組み合わせて白色光を得る方法が主流となっている。前記蛍光体としては、ＹＡＧ（イットリウムアルミニウムガーネット）系のセラミックスが多用されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、Ｃｅを含有するＹＡＧからなる蛍光体相と、Ａｌ2Ｏ3とＡｌＮの少なくとも一方からなるマトリックス相とを有するセラミックス複合体が記載されている。このように蛍光体をセラミックス複合体としたものは、簡単な構成でありながら、優れた発光強度を得ることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１１−１２２１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載されたようなセラミックス複合体は、製造の際の焼成時に、Ｃｅが揮発しやすく、部位や製造ロットによって発光分布にバラツキを生じ、青色光の照射の際、波長変換が不均一となるため、色度バラツキを生じることがあった。
【０００６】
本発明は、上記技術的課題を解決するためになされたものであり、色度バラツキがなく、安定的に発光する白色又は有色ＬＥＤを得るために、青色光を均一に波長変換することができ、発光分布のバラツキが抑制されたセラミックス複合体を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の第１の態様に係るセラミックス複合体は、Ａｌ2Ｏ3又はＡｌ2Ｏ3にＳｃ2Ｏ3、Ｇａ2Ｏ3のうちから選ばれる１種が含有された物質で構成されるマトリックス相と、前記マトリックス相内に形成され、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質で構成される主蛍光体相と、前記マトリックス相及び前記主蛍光体相中に混在しているＣｅＡｌ11Ｏ18相とを備えた焼成体であり、前記主蛍光体相は２０〜２５ｖｏｌ％、前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相は０．５〜５．０ｖｏｌ％であることを特徴とする。
このような構成にすることにより、青色光の照射時の波長変換を均一に行うことができ、発光分布のバラツキを抑制することができる。
【０００８】
また、本発明の第２の態様に係るセラミックス複合体は、Ａｌ2Ｏ3又はＡｌ2Ｏ3にＳｃ2Ｏ3、Ｇａ2Ｏ3のうちから選ばれる１種が含有された物質で構成されるマトリックス相と、前記マトリックス相内に形成され、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質で構成される主蛍光体相と、前記主蛍光体相のみに混在し、かつ、前記主蛍光体相の内側部より外周部に厚さ０．１〜１．９μｍで高密度で存在するＣｅＡｌ11Ｏ18相とを備えた焼成体であり、前記主蛍光体相は２０〜２５ｖｏｌ％、前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相は０．５〜５．０ｖｏｌ％であることを特徴とする。
このような構成にすることにより、微量のＣｅＡｌ11Ｏ18相により主蛍光体相におけるＣｅの濃度分布を均質に保持することができ、発光分布のバラツキが効果的に抑制され、更に、発光強度の向上も図ることができる。
また、前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相の所定厚さが、０．１〜１．９μｍであることにより、蛍光体相におけるＣｅの濃度分布を均質に保持することができ、発光分布のバラツキをより効果的に抑制することができる。
【０００９】
ここで、前記Ｃｅの含有量比が前記Ａに対して原子比で０．００１〜０．０５であることが好ましい。
また、６００ｎｍにおける直線透過率が０．５％以上５．０％以下であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係るセラミックス複合体は、青色光が照射された際、蛍光体相によって均一に波長変換することができ、発光分布のバラツキを抑制することができる。
したがって、本発明に係るセラミックス複合体は、青色ＬＥＤとの併用によって、色度バラツキがなく、安定して発光する白色等を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明に係るセラミックス複合体による蛍光体の一例を示した斜視図である。
【図２】図１に示す蛍光体の本発明の第１の態様に係るＡ−Ａ断面図である。
【図３】図１に示す蛍光体の本発明の第２の態様に係るＡ−Ａ断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明に係るセラミックス複合体を、図面を参照して詳細に説明する。
図１は、本発明の実施形態に係るセラミックス複合体による蛍光体の一例の外観を示したものであり、そのＡ−Ａ断面図であって、第１の態様に係るものを図２に、第２の態様に係るものを図３に示す。
図２に示すように、本発明の第１の態様に係るセラミックス複合体１は、Ａｌ2Ｏ3又はＡｌ2Ｏ3にＳｃ2Ｏ3、Ｇａ2Ｏ3のうちから選ばれる１種が含有された物質で構成されるマトリックス相２と、マトリックス相２内に形成され、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質で構成される主蛍光体相３と、マトリックス相２及び主蛍光体相３中に混在しているＣｅＡｌ11Ｏ18相４とを備えている。
【００１３】
前記セラミックス複合体１のマトリックス相２は、Ａｌ2Ｏ3又はＡｌ2Ｏ3にＳｃ2Ｏ3、Ｇａ2Ｏ3のうちから選ばれる１種が含有された物質により構成される。
Ａｌ2Ｏ3セラミックス又はＡｌ2Ｏ3セラミックスにＳｃ2Ｏ3、Ｇａ2Ｏ3のうちから選ばれる１種が含有されたセラミックスは、耐熱性、耐候性、放熱性に優、また、透光性にも優れているため、前記主蛍光体相３をマトリックス相２中に好適に混在させ、かつ、前記主蛍光体相３からの発光を透過させることができ、さらに、耐久性の観点からも好適な材質である。
【００１４】
主蛍光体相３は、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表される物質で構成される。
【００１５】
本発明に係るセラミックス複合体１は、このように、付活剤としてＣｅが用いられる主蛍光体相３を有しており、製造する際の焼成時にＣｅが揮発しやすく、これにより、該セラミックス複合体の部位や製造ロットによって、色度バラツキを生じる。
上記課題を解決するために、本発明に係るセラミックス複合体においては、例えば、図２に示すような態様で、マトリックス相２及び主蛍光体相３中にＣｅＡｌ11Ｏ18相４を混在させている。
このような構成とすることにより、主蛍光体相中のＣｅの揮発分をＣｅＡｌ11Ｏ18相の混在によりＣｅを補うことができるため、主蛍光体相３におけるＣｅの濃度分布を均質に保持することができ、発光分布のバラツキが抑制されると考えられる。
【００１６】
また、本発明の第２の態様に係るセラミックス複合体１は、マトリックス相２及び主蛍光体相３は第１の態様に係るセラミックス複合体と同様の構成であるが、図３に示すように、ＣｅＡｌ11Ｏ18相４が、主蛍光体相３のみに混在し、かつ、主蛍光体相３の内側部よりも外周部に所定厚さで高密度で存在しているものである。
このように、ＣｅＡｌ11Ｏ18相４が、主蛍光体相３の内側部よりも外周部に所定厚さで高密度で存在していることにより、微量のＣｅＡｌ11Ｏ18相４により、主蛍光体相３におけるＣｅの濃度分布を更に均質に保持することができ、発光分布のバラツキを更に均抑制することができる。
【００１７】
前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相４は、セラミックス複合体全体積中に０．５〜５．０ｖｏｌ％含有されていることが好ましい。
前記体積が０．５ｖｏｌ％未満の場合、焼成時に揮発したＣｅを補給されない部分が多く生じ、色度バラツキが十分に抑制されない。
一方、前記体積が５．０ｖｏｌ％を超える場合は、ＣｅＡｌ11Ｏ18相４が蛍光を吸収してしまい、発光効率が低下することとなる。
なお、ＣｅＡｌ11Ｏ18相４の体積は、セラミックス複合体の任意の断面を電子プローブマイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）により組成分析し、面内のＣｅ、Ａｌ及びＡ（Ｙ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種）、Ｂ（Ａｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種）の濃度分布を算出し、さらに、ＣｅＡｌ11Ｏ18相４の割合を算出することにより求められる。
【００１８】
前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相４は、セラミックス複合体全体積中に０．５〜１．２ｖｏｌ％含有されていることがより好ましい。
このような範囲とすることで、発光強度が向上し、更に、発光分布のバラツキも更に抑制することができる。
【００１９】
前記ＣｅＡｌ11Ｏ18相４の厚さは、０．１〜１．９μｍであることが好ましい。
このような厚さであれば、微量のＣｅＡｌ11Ｏ18相によって、より効果的にＣｅを補填することができ、主蛍光体相３におけるＣｅの濃度分布を均質に保持することができ、高い効率を保ち、かつ、発光分布のバラツキをより効果的に抑制することができる。
前記厚さが０．１μｍ未満の場合、主蛍光体相３の外周部に、高密度で存在しない部分が生じるおそれがある。
一方、前記厚さが１．９μｍを超える場合は、ＣｅＡｌ11Ｏ18相４が蛍光を吸収してしまい、発光効率が低下するおそれがあり、主蛍光体相３におけるＣｅの濃度分布を均質に保持することができなくなり、発光分布のバラツキが悪化するおそれがある。
なお、前記厚さは、ＥＰＭＡにより組成分析し、ＣｅＡｌ11Ｏ18相４を特定して算出することにより求められる。
【００２０】
なお、前記主蛍光体相３に対する付活剤であるＣｅの含有量比は、一般式Ａ3Ｂ5Ｏ12
：Ｃｅ（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｙｂ及びＬｕのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ及びＳｃのうちから選ばれる少なくとも１種である。）で表されるＡに対して原子比で０．００１〜０．０５であることが好ましい。
Ｃｅの含有量比を上記範囲内の値とすることにより、青色光の照射により好適な波長で蛍光を生じ、実用的な白色等の発光色を得ることができる。
Ｃｅの含有量比が０．００１未満の場合、十分なＣｅＡｌ11Ｏ18相を形成することができず、発光分布にバラツキが生じるおそれがある。
一方、Ｃｅの含有量比が０．０５を超えると、ＣｅＡｌ11Ｏ18相が過度に形成され、発光強度が低下するおそれがある。
【００２１】
６００ｎｍにおける直線透過率は、０．５％以上５．０％未満であることが好ましい。
直線透過率が０．５％未満である場合、光出射面側から取り出す光の割合が低下するため、発光強度が低下するおそれがある。
一方、５．０％よりも大きい場合、発光素子から照射される青色光の拡散が不十分になるため、青色光と黄色光が分離してしまい、発光分布にバラツキが生じるおそれがある。
【００２２】
同一発光素子に使用するセラミックス複合体の６００ｎｍにおける直線透過率は±０．２％以下であることが好ましい。
このような構成とすることにより、青色透過光および黄色蛍光のバランスを均質化することができるため、色度バラツキをより小さくすることができる。
直線透過率が±０．２％よりも大きい場合、部位により、青色光の拡散度合が変化するため、色度バラツキが生じるおそれがある。
【実施例】
【００２３】
以下、本発明を実施例に基づいてさらに具体的に説明するが、本発明は、下記実施例により制限されるものではない。
［試験１］（第１の態様に係るセラミックス複合体の作製）
原料として、ＣｅＯ2粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｙ2Ｏ3粉末（平均粒径０．９μｍ、純度９９．９％）、Ａｌ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）を用いた。
まず、ＣｅＯ2粉末とＹ2Ｏ3粉末とＡｌ2Ｏ3粉末を所定の割合で混合し、エタノールとアクリル系バインダを添加し、ボールミルにてアルミナボールを用いて２０時間混合し、スラリーを調製した。このスラリーから、スプレードライヤを用いて、平均粒径２０μｍの造粒粉を作製した（作製１）。
次に、Ａｌ2Ｏ3粉末のみにエタノールとアクリル系バインダを添加し、ボールミルにてアルミナボールを用いて２０時間混合し、スラリーを調製した。このスラリーから、スプレードライヤを用いて、平均粒径５０μｍの造粒粉を作製した（作製２）。
作製した２種類の造粒粉を乾式混合した後、１０ＭＰａで一軸金型成形、次いで、１００ＭＰａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行い、成形体とした。得られた成形体を、大気中６００℃で脱脂後、真空雰囲気下で焼成し、セラミックス複合体を作製した。
なお、この際、ＣｅＯ2粉末量、Ａｌ2Ｏ3粉末量及びＹ2Ｏ3粉末量を変化させることで、ＣｅＡｌ11Ｏ18の体積比率を変化させた複数のセラミックス複合体を作製した。
また、作製１の際に、Ｇｄ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｔｂ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｙｂ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）及びＬｕ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）のうちから選ばれる少なくとも１種、または、Ｇａ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）及びＳｃ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）のうちから選ばれる少なくとも１種を更に所定の割合で混合し、又は、作製２の際にＳｃ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｇａ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）のうちから選ばれる１種を更に所定の割合で混合し、その他は、同様な方法にて、組成が異なり、かつ、ＣｅＡｌ11Ｏ18の体積比率を変化させた複数のセラミックス複合体を作製した。
作製したセラミックス複合体について、以下に示すような各種評価を行った。
【００２４】
（セラミックス複合体の物性及び光学特性評価）
（１）体積組成
セラミックス複合体を粉末Ｘ線回折により結晶相を調べた後、断面を研磨し、ＥＰＭＡにより組成分析した。
【００２５】
また、上記（１）と同様の条件の試料について、下記（２）〜（５）に示す評価を行った。
（２）発光強度
７．５ｍｍ×７．５ｍｍ×厚さ０．１ｍｍに加工した試料について、ピーク波長４７３ｎｍの青色ＬＥＤを励起光としたときの発光を積分球にて集光後、分光器（オーシャンオプティクス社製ＵＳＢ４０００ファイバマルチチャンネル分光器）にて測定したスペクトルから、吸収量で規格化した発光強度を求めた。
【００２６】
（３）色ムラ
１ｍｍ×１ｍｍ×０．０８ｍｍ加工した試料を、青色ＬＥＤ素子（発光領域：１ｍｍ×１ｍｍ、発光波長：４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定することにより、青色ＬＥＤに実装し、ＬＥＤ素子の側方からの発光の色ムラを観察した。
【００２７】
（４）色度バラツキ
６０ｍｍ×６０ｍｍ×厚さ０．０８ｍｍに加工した試料について、試料下部より直径１ｍｍの青色光を照射し、上部に照度計（コニカミノルタ製Ｔ−１０Ｍ）を設置した。試料中央５０ｍｍ×５０ｍｍ領域を５ｍｍ間隔（計１２１点）の色度を測定し、色度バラツキ（ΔＣＩＥx）を評価した。
【００２８】
（５）熱伝導率
直径１０ｍｍ×厚さ２ｍｍに加工した試料について、レーザフラッシュ法により熱伝導率を測定した。
【００２９】
表１及び表２に、試験１における試験条件（（１）体積組成）及び試験結果（（２）発光強度、（４）色度バラツキ）をそれぞれ示す。
【００３０】
【表１】
2014132084.tif 000003
【００３１】
【表２】
2014132084.tif 000004
【００３２】
なお、（１）体積組成において、セラミックス複合体に占める主蛍光体相であるＹ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅの体積比率、マトリックス相であるＡｌ2Ｏ3の体積比率、ＣｅＡｌ11Ｏ18相の体積比率を算出した結果、主蛍光体相は２０ｖｏｌ％〜２５ｖｏｌ％で、ＣｅＡｌ11Ｏ18相が、マトリックス相及び主蛍光体相中に混在していることが確認された。
表１に示すように、ＣｅＡｌ11Ｏ18相の体積比率が０ｖｏｌ％である場合（比較例１６〜３０）よりも、ＣｅＡｌ11Ｏ18相が０．５ｖｏｌ％を超える場合（実施例１〜３０、比較例１〜１５）の方が色度バラツキ（ΔＣＩＥx）が、１／１０以下に低下することが認められる。なお、ＣｅＡｌ11Ｏ18相が５ｖｏｌ％を超える場合（比較例１〜１５）は、発光強度が低下する傾向が認められる。
更に、ＣｅＡｌ11Ｏ18相が０．５〜１．２ｖｏｌ％である場合（実施例１６〜３０）は、５ｖｏｌ％である場合（実施例１〜１５）よりも発光強度が向上し、更に、色度バラツキ（ΔＣＩＥx）も低下することが認められる。
なお、（３）色ムラに関しては、市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトロニクス製Ｐ４６−Ｙ３）に比べて、いずれの条件も、色ムラが少ないことが認められた。また、（５）熱伝導率に関しては、放熱効果の観点から、１８Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を目標として評価した結果、いずれの条件も、２４Ｗ／（ｍ・Ｋ）と高熱伝導率であることが認められた。
【００３３】
［試験２］（第２の態様に係るセラミックス複合体の作製）
原料として、ＣｅＯ2粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｙ2Ｏ3粉末（平均粒径０．９μｍ、純度９９．９％）、Ａｌ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）を用いた。
まず、各原料粉末を所定の割合で混合し、エタノールを添加し、ボールミルにてアルミナボールを用いて２０時間混合し、スラリーを調製した。このスラリーから、スプレードライヤを用いて、平均粒径２０μｍの造粒粉を作製した（作製３）。
作製した造粒粉を大気中１７００℃で焼成し、ＣｅＡｌ11Ｏ18を含有するＹ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ粉末を得た。
得られたＣｅＡｌ11Ｏ18含有Ｙ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ粉末及びＡｌ2Ｏ3粉末にエタノールとアクリル系バインダを添加し、ボールミルにてアルミナボールを用いて２０時間混合し、スラリーを調製した。このスラリーから、スプレードライヤを用いて、平均粒径５０μｍの造粒粉を作製した。
この造粒粉を１０ＭＰａで一軸金型成形、次いで、１００ＭＰａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行い、成形体とした。得られた成形体を、大気中６００℃で脱脂後、真空雰囲気下で焼成し、セラミックス複合体を作製した。また、作製３の際に、Ｇｄ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｔｂ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｙｂ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）及びＬｕ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）のうちから選ばれる少なくとも１種、Ｇａ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）及びＳｃ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）のうちから選ばれる少なくとも１種を更に所定の割合で混合し、又は、Ｓｃ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）、Ｇａ2Ｏ3粉末（平均粒径０．３μｍ、純度９９．９％）のうちから選ばれる１種を更に所定の割合で混合し、その他は、同様な方法にて、組成が異なり、かつ、ＣｅＡｌ11Ｏ18の体積比率を変化させた複数のセラミックス複合体を作製した。
作製したセラミックス複合体について、試験１と同様にして各種評価を行った。
【００３４】
表３〜５に、試験２における試験条件（（１）体積組成）及び試験結果（（２）発光強度、（４）色度バラツキ）をそれぞれ示す。
【００３５】
【表３】
2014132084.tif 000005
【００３６】
【表４】
2014132084.tif 000006
【００３７】
【表５】
2014132084.tif 000007
【００３８】
なお、（１）体積組成において、セラミックス複合体に占める主蛍光体相であるＹ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅの体積比率、マトリックス相であるＡｌ2Ｏ3の体積比率、ＣｅＡｌ11Ｏ18相の体積比率を算出した結果、主蛍光体相は２０ｖｏｌ％〜２５ｖｏｌ％で、ＣｅＡｌ11Ｏ18相が、前記主蛍光体相のみに混在し、かつ、前記主蛍光体相の内側部よりも外周部に所定厚さで高密度に存在していることが確認された。
表２に示すように、ＣｅＡｌ11Ｏ18相の所定厚さが０．１ｍｍ未満である場合（比較例３１〜４５）は、０．１ｍｍ以上である場合（実施例３１〜７５）よりも、色度バラツキ（ΔＣＩＥx）が２倍以上悪化することが認められる。
また、ＣｅＡｌ11Ｏ18相が、前記マトリックス相及び前記主蛍光体相中に混在している場合（実施例１〜３０）よりも、主蛍光体相の内側部よりも外周部に所定厚さで高密度で存在している場合（実施例３１〜７５）の方が、色度バラツキ（ΔＣＩＥx）が良化することが認められる。
さらに、ＣｅＡｌ11Ｏ18相がの所定厚さが１．９ｍｍよりも厚い場合（比較例４６〜６０）は、発光強度が低下する傾向が認められる。
なお、（３）色ムラに関しては、市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトロニクス製Ｐ４６−Ｙ３）に比べて、いずれの条件も、色ムラが少ないことが認められた。また、（５）熱伝導率に関しては、放熱効果の観点から、１８Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を目標として評価した結果、いずれの条件も、２４Ｗ／（ｍ・Ｋ）と高熱伝導率であることが認められた。
【００３９】
実施例３１〜７５におけるセラミックス複合体について、６００ｎｍの直線透過率が±０．２％以下となるように制御したところ、いずれも色度バラツキ（ΔＣＩＥx）は０．００１以下となり、色度バラツキをさらに抑制することができた。
【００４０】
上記評価結果から、本発明に係るセラミックス複合体は、ＣｅＡｌ11Ｏ18相によって色度バラツキが抑制され、要求される黄色蛍光の発光強度が高く、熱伝導率も高く、白色ＬＥＤにおいて青色ＬＥＤとともに用いられる蛍光体として好適であることが認められた。
【符号の説明】
【００４１】
１  セラミックス複合体
２  マトリックス相
３  主蛍光体相
４  ＣｅＡｌ11Ｏ18相
【図１】
2014132084.tif 000008
【図２】
2014132084.tif 000009
【図３】
2014132084.tif 000010