(57)【要約】【課題】耐薬品性、電気的性質、耐熱性などの性質が極めてすぐれているＰＴＦＥの利点を生かしながらも、その弱点であるＰＴＦＥ成形体同士の接合の困難性を解消した複合融着構造体とその製造法を提供することを目的とする。【解決手段】  ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ），（１Ａ）間に変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）が介在した状態でこれらを焼成すると同時に融着させる焼成融着法を実施することにより、「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得る。そのほか、再焼成融着法を実施して、上記の構造部分を有する融着構造体を得ることも可能である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリテトラフルオロエチレンを「ＰＴＦＥ」、そのＰＴＦＥの圧縮成形体を「ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）」、そのＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成体を「ＰＴＦＥ成形体（１）」と称し、かつ、
パーフルオロアルキル基含有モノマーの共重合割合が０．００１〜１重量％であるテトラフルオロエチレン共重合体を「変性ＰＴＦＥ」、その変性ＰＴＦＥの圧縮成形体を「変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）」、その変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）の焼成体を「変性ＰＴＦＥ成形体（２）」
と称するとき、
ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ），（１Ａ）間に変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）が介在した状態でこれらを焼成すると同時に融着させる「焼成融着法」を実施することにより「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得るか、あるいは、
ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）とが一体化した「（１Ａ）／（２Ａ）」の構造体を焼成した「（１）／（２）」の構造の成形体の複数個を得た後、それらの成形体「（１）／（２）」の（２）側を突き合わせた状態で再焼成して融着させる「再焼成融着法」を実施することにより「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得ること、
を特徴とするポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体の製造法。
【請求項２】
前記の焼成融着法または再焼成融着法を、融着に必要な温度条件下でかつ融着部における面圧で１ｋｇｆ／ｃｍ２以下の低圧条件下にて実施すること、
を特徴とする請求項１記載の製造法。
【請求項３】
ポリテトラフルオロエチレンを「ＰＴＦＥ」、そのＰＴＦＥの圧縮成形体を「ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）」、そのＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成体を「ＰＴＦＥ成形体（１）」と称し、かつ、
パーフルオロアルキル基含有モノマーの共重合割合が０．００１〜１重量％であるテトラフルオロエチレン共重合体を「変性ＰＴＦＥ」、その変性ＰＴＦＥの圧縮成形体を「変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）」、その変性ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成体を「変性ＰＴＦＥ成形体（２）」
と称するとき、
ＰＴＦＥ成形体（１），（１）間に変性ＰＴＦＥ成形体（２）が介在した「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着体であって、かつその融着が融着に必要な温度ｔにてかつ融着部における面圧ｐが１ｋｇｆ／ｃｍ２以下の低圧条件下にてなされたものである低圧融着型の複合融着構造体であること、
前記の複合融着構造体の構造部分「（１）／（２）／（１）」の各部位を引き離す方向に引張試験を行って破壊させたときの接合部引張強伸度と、前記の構造部（１）の部位のみを引き離す方向に引張試験を行って破壊させたときの母材部引張強伸度との関係において、接合部引張強度／母材部引張強度の比αが０．６以上でかつ接合部引張伸度／母材部引張伸度の比βが０．３以上であること、
を特徴とするポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プレフォーム（原料粒子の圧縮成形体）に着目したポリテトラフルオロエチレン系の複合融着構造体の製造法に関するものである。
また、融着部の融着が低圧条件下でなされたものであるにもかかわらず、母材部に対する接合部の引張強伸度の維持率がすぐれているポリテトラフルオロエチレン系の複合融着構造体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
（「ＰＴＦＥ」と「変性ＰＴＦＥ」）
以下においては、必要に応じ、ポリテトラフルオロエチレンを「ＰＴＦＥ」、変性ポリテトラフルオロエチレンを「変性ＰＴＦＥ」と略称することにする。
【０００３】
後者の「変性ＰＴＦＥ」は、パーフルオロアルキル基含有モノマーの共重合割合が０．００１〜１重量％（殊に０．００１〜１重量％）であるテトラフルオロエチレンの共重合体である。
コモノマーであるパーフルオロアルキル基含有モノマーの例は、パーフルオロアルキルビニルエーテル、パーフルオロ２−プロポキシプロピルビニルエーテルなどである。
市場で入手しうる上記の「変性ＰＴＦＥ」の代表的なものの例は、ダイキン工業株式会社製の「ポリフロンＭ−１１１」や「ポリフロンＭ−１１２」、三井・デュポンフロロケミカル株式会社製の「テフロンＴＧ−７０Ｊ」、住友スリーエム株式会社製の「ダイニオン（Ｄｙｎｅｏｎ）ＴＦＭ１６００」や「ダイニオンＴＦＭ１７００」などである。（「ポリフロン」、「テフロン」、「ダイニオン」は、いずれも登録商標である。）
【０００４】
なお、「ＰＦＡ」と称される汎用グレードのテトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体は、コモノマーであるパーフルオロアルキルビニルエーテル単位の含有量が２．８〜４．０重量％程度の共重合体であり、上記に言う「変性ＰＴＦＥ」には含まれない。
【０００５】
（原料粒子）
上述の「ＰＴＦＥ」や「変性ＰＴＦＥ」のうち成形用の原料は、モールディングパウダーやファインパウダーとして、粒子の状態で原料メーカーから入手することができる。
【０００６】
（プレフォーム（＝圧縮成形体、予備成形体））
ところが、周知のようにフッ素系樹脂のうち高融点のものは、一般の熱可塑性樹脂とは異なりそのままでは溶融成形し難いので、まず原料粒子を金型内に充填してから、非溶融条件下に（常温で、場合により若干加熱して）１００〜１０００ｋｇ／ｃｍ２程度の加圧下に圧縮する予備成形（プレフォーミング）を行って、「圧縮体（圧縮成形体）」となすのが通常である。（なお、本明細書においては、「平方センチメートル」を「ｃｍ２」と表示している。）
このようにして得た「圧縮体（圧縮成形体）」は、「予備成形体（または予備成形品）」あるいは「プレフォーム」と称されるが、本件出願においては「プレフォーム」と称することにする。というのは、「〜成形体」の用語は、先に述べた「圧縮成形体」や、後述の「（焼成後の）成形体」や、「（複合構造の）成形体」などの用語と紛らわしいからである。
上記の予備成形により得られたプレフォームの比重は、原料粒子がＰＴＦＥの粒子である場合を例にとると、そのプレフォームを経たＰＴＦＥの焼成体（焼成成形体）の真比重（２．２程度）に近いものとなる。
そして、本明細書においては、
・上記のＰＴＦＥの圧縮成形体を「ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）」、
・上記の変性ＰＴＦＥの圧縮成形体を「変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）」
と称することにする。
【０００７】
（成形体（＝焼成体、焼成成形体））
このようにして得た「プレフォーム」を炉内において焼成温度（たとえば３５０〜４００℃程度、殊に３６０〜３９０℃程度）にまで上昇させてから、燒結が全体に均一に完了するまで保持した後、室温にまで冷却したものが「成形体（焼成体、焼成成形体）」である。このとき、プレフォームは、その焼成過程においてだんだんと膨張し、ＰＴＦＥの場合を例にとれば、その融点（３２７℃）を超えると急激に膨張する。焼成の完了は、定性的には、目的物が半透明ないし透明になる度合いで判断することができる。（なお、「燒結」は粒子の結合状態の観点からの用語、「焼成」は操作の観点からの用語であると思われるが、「燒結」と「焼成」とは区別なしに使われることが多い。）
そして、本明細書においては、
・上記のＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成成形体を「ＰＴＦＥ成形体（１）」、
・上記の変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）の焼成成形体を「変性ＰＴＦＥ成形体（２）」
と称することにする。
【０００８】
（ＰＴＦＥ成形体の融着接合体）
ところで、フッ素系樹脂、殊にＰＴＦＥは、耐薬品性、電気的性質、耐熱性などの性質が極めてすぐれているので、化学工業、半導体工業、ガラス基板の取り扱い分野、医療分野をはじめとする種々の分野において、貯蔵容器、処理容器、洗浄容器、搬送容器、配管、弁体などとして使用されている。たとえば、角槽、丸槽、角棒、丸棒、板、円筒、角筒、円錐、円錐筒、タンク、ウェハボックス、ウェハキャリア、フィルターハウジング、バタフライ弁、コネクター、ジョイントなどである。これらの用途は、他のプラスチックスでは代替が困難な用途である。
【０００９】
これらの用途のうち、角棒、丸棒、円筒、角筒、円錐筒、平板、単純湾曲板などシンプルな形状の構造体については、ＰＴＦＥのみで製造可能であり、またＰＴＦＥのみで製造することが好ましいことが多い。しかしながら、角槽、丸槽、タンク、ボックス、ウエハバスケットのような使い方をする構造体においては、平板状や皿状の底体を有するものや、投入用の孔開きの蓋体を有するものや、注出口付きのものや、枝管付きのものや、運搬用の肉厚の補強部を有するものや、オーバーフロー部（溝）を有するものなどを用いることが多いところ、ＰＴＦＥ製の本体に同じくＰＴＦＥ製の底体、蓋体、注出口、枝管、補強部、オーバーフロー部（溝）などを設けた複合構造体を製造することは容易ではない。というのは、全体を一挙にＰＴＦＥで成形したときには目的構造体の歪みや強度不足を生ずることを免れず、一方、融着法により本体部に底体や蓋体や注出口や枝管などを融着接合する場合には、その接合強度が不足したり、融着のために高圧を要したりする上、その融着接合のための装置も複雑になるからである。
【００１０】
（ＰＴＦＥ成形体の融着接合体に関する従来技術）
ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体とを接合一体化する具体的な方法としては、両成形体をフッ素樹脂系粒子からなる溶接材を用いて溶接を行う方法（溶接接合法）や、両成形体の間にフッ素樹脂系のフィルム等の成形体を介在させて加熱融着させる方法（融着接合法）などがあるが、実用に耐えうるような接合強度を得ることは容易ではない。
【００１１】
（変性ＰＴＦＥ介在下のＰＴＦＥ成形体同士の接合体に関する従来技術）
上記のうち後者の融着接合法にかかるものとして、下記のように、ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体とを直接に融着接合するか、ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体との間に他のフッ素樹脂成形体を介在させた状態で融着接合する方法が提案されている。
【００１２】
［特許文献１］
特公昭６０−５６６１１号公報（特開昭５２−６３２７４号公報）（特許文献１）には、ＰＴＦＥ成形体同士の突き合せ面を突き合せ溶接により接合する方法が示されている。この方法においては、クランプジョウにより突き合せ面にＰＴＦＥの膨張による押圧力が働くように「装置上の特別の工夫」をしながら、その突き合せ面を３４０〜４３０℃の温度、６０〜３００Ｎ／ｃｍ２（つまり６〜３０ｋｇｆ／ｃｍ２）の接触圧力に保持して溶接を行っている。
この公報の６〜７欄にかけての箇所には、接合部（突き合せ部）の引張強さと塊状の出発材料（ＰＴＦＥ成形体）の引張強さとの商（「前者の引張強さ／後者の引張強さ」のこと）である溶接係数はほぼ１であるとの記載がある。
また、この公報の５欄から６欄にかけての箇所には、溶接時間の短縮および溶接温度および圧力の低下は、突き合せ面の間の間隙にＦＥＰまたはＰＦＡ共重合体フィルムを挿入することにより、達成されうるとの記載がある。（ただし、この公報には、本発明にいう「変性ＰＴＦＥ」の介在については記載がない。）
【００１３】
そして、その例１においては、厚さ４ｍｍのＰＴＦＥシート同士を温度約４００℃、圧力約１２０Ｎ／ｃｍ２（つまり約１２ｋｇｆ／ｃｍ２）で突き合せ接合することにより、溶接されていないＰＴＦＥ（つまり母材）に比較して、破断強度が０．８５よりも大きく、破断時の伸びが０．９５よりも大きいという結果を得ている。
また、その例２においては、厚さ５ｍｍのＰＴＦＥシート同士をその間にＰＦＡシートを挿入した状態で、温度約３５０℃、圧力約２０Ｎ／ｃｍ２（つまり約２ｋｇｆ／ｃｍ２）で突き合せ接合することにより、溶接されていないＰＴＦＥ（つまり母材）に比較して、破断強度が０．９０よりも大きく、破断時の伸びが０．９５よりも大きいという結果を得ている。
【００１４】
［特許文献２］
特許第４３０３６６０号（特開２００６−６８９０９号公報）（特許文献２）には、複数の難溶着性フッ素樹脂材料を接合面が対向するように固定し、その接合面の間に熱溶融性のフッ素樹脂材料（ＰＦＡまたは変性ＰＴＦＥ）を介在させた状態で、その接合面またはその近傍を加熱手段によりその難溶着性フッ素樹脂材料の溶融温度以上の温度に加熱すると共に、その際にその溶融温度より低い温度に加熱するようにした溶着方法が示されている（その請求項７を参照）。（なお、この文献２における「材料」や「母材」とは、「成形体」のことである。）
ここで、難溶着性フッ素樹脂材料として具体的にあげられているＰＴＦＥ材料とは、その段落００１３に記載のように５０ｍｍ×５０ｍｍの角材（つまり成形体）であり、その角材の端面同士を接合している。
【００１５】
この文献２の溶着方法の発明は、わかりやすく述べれば、ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体との接合に際し、両成形体間にＰＦＡや変性ＰＴＦＥからなる接合材料を介在させて、接合部付近はＰＴＦＥ成形体の溶融温度よりも高い温度に保つが、接合部付近以外のＰＴＦＥ成形体の部位はその溶融温度よりも低い温度に保ちながら、接合を行うということである。
【００１６】
この文献２の実施例によれば、融着接合品の引張強度については、母材（ガラス繊維を１５％含むＰＴＦＥ）の約８０％（その表１の数値から算出すれば、１８．６ＭＰａ／２３．０ＭＰａ＝０．８１）の強度が維持できたとある。なお、従来の通常の溶接方法の場合には、引張強度は母材の５４％（その表１の数値から算出すれば、１２．４ＭＰａ／２３．０ＭＰａ＝０．５４）」まで低下してしまうとある。
【００１７】
［特許文献３］
上記の特許文献２と同日の出願にかかる特開２００６−６８９１０号公報（特許文献３）には、ＰＴＦＥ等の難溶着性フッ素樹脂材料を互いにその接合面が対向するように配置し、その接合面にＰＦＡまたは変性ＰＴＦＥのような熱溶融性フッ素樹脂材料を介在させて加熱圧着することにより溶着した溶着構造体が示されている。この場合、接合面に凹所を形成してそこに中芯材を嵌入したり、接合面を凹所に突起部が嵌入したりするような工夫を講じている。その段落００１９および図面には、５０ｍｍ×５０ｍｍのフッ素樹脂の「角材」１０，１０の端面同士を熱溶融性フッ素樹脂１４を介して溶着接合することが示されている。
【００１８】
（変性ＰＴＦＥ成形体同士の直接接合体に関する従来技術）
下記の特許文献４〜７は、変性ＰＴＦＥ成形体と変性ＰＴＦＥ成形体との接合体（接合部に他の樹脂を介在させない直接接合体）にかかる代表的な文献である。
【００１９】
［特許文献４］
特公昭６３−６７８０８号公報（特開昭６１−１３６５２５号公報）（特許文献４）には、比溶融粘度が１×１０の７乗〜１×１０の１１乗ポイズの変性ＰＴＦＥ成形体同士の接合体（接合面には他の樹脂は介在させていない）が示されている（請求項１）。変性ＰＴＦＥ成形体の試料は、変性ＰＴＦＥの粒状粉末を機械粉砕して平均粒径約３０μｍの微粉末を得てから、その微粉末から圧縮成形によりシート状の予備成形物（予備成形体）を作り、ついでこれを３７０℃で焼成することにより試料シートを作製している。（なお、比溶融粘度は特公昭５１−４６７９４記載の方法で測定したとの注記がある。）
【００２０】
［特許文献５］
特開２０００−１４００６７号公報（特許文献５）には、金型内に変性ＰＴＦＥの原料粉末を充填してから圧縮することにより容器本体および蓋体に対応する予備成形体を形成すると共に、これらの予備成形体を焼成して成形体とし、ついで容器本体用の成形体の内面を切削加工してから、融着用金型を用いて容器本体となる成形体と蓋体となる成形体とを融着すると共に再焼成処理することにより、薬液貯蔵用の密封中空容器を製造する技術が示されている。
【００２１】
［特許文献６］
国際公開ＷＯ９８／２４６１２（特許文献６）には、熱収縮率の異なる少なくとも２つの変性ＰＴＦＥの予備成形部品を、接合すべき面同士を相互に接触または近接させて配置し、ついでその予備成形部品を焼成することにより該予備成形部品を接合面において接合、一体化するようにした変性ポリテトラフルオロエチレン成形品の接合成形方法が示されている。
この接合一体化方式は、たとえば、小さい収縮率を有する１つの部品の周囲を収縮率の大きい他方の部品で取り囲むようにして加熱することにより、外部からの加圧なしに接合するものであり、いわゆる「焼き嵌め方式」であるということができる。
【００２２】
［特許文献７］
国際公開ＷＯ９９／６２６９６（特許文献７）には、閉じた内周接合面を有する第１の変性ポリテトラフルオロエチレン予備成形部品（たとえば円筒）と、上記も内周接合面の形状に適合する外周接合面を有する第２の変性ポリテトラフルオロエチレン予備成形部品（たとえば円板）とを用いた変性ポリテトラフルオロエチレン成形品の接合成形方法が示されている。変性ポリテトラフルオロエチレンとは、変性ポリテトラフルオロエチレンとは、テトラフルオロエチレンとフルオロアルキルビニルエーテルなどの変性モノマーとの共重合体であり、変性度は０．０１〜１．０重量％である。
接合成形は、たとえば、第１の予備成形部品を加熱してその直径を大きくした時点で、その内部に第２の予備成形部品に嵌め込み、ついで昇温−保持−放冷することにより行っているので、上記の特許文献６と同様に、いわゆる「焼き嵌め方式」であるということができる。
【００２３】
【特許文献１】特公昭６０−５６６１１号公報（特開昭５２−６３２７４号公報）
【特許文献２】特許第４３０３６６０号公報（特開２００６−６８９０９号公報）
【特許文献３】特開２００６−６８９１０号公報
【特許文献４】特公昭６３−６７８０８号公報（特開昭６１−１３６５２５号公報）
【特許文献５】特開２０００−１４００６７号公報
【特許文献６】国際公開ＷＯ９８／２４６１２
【特許文献７】国際公開ＷＯ９９／６２６９６
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２４】
（特許文献１〜３について）
特許文献１〜３の発明は、「ＰＴＦＥ成形体／ＰＦＡや変性ＰＴＦＥなどの成形体／ＰＴＦＥ成形体」の基本構造を有するものであるが、難溶着性フッ素樹脂であるＰＴＦＥの焼成体である成形体同士では加熱条件下において相互融着しないため、ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体との間に熱溶融性フッ素樹脂であるＰＦＡや変性ＰＴＦＥを介在させた状態で、ＰＴＦＥ成形体同士を溶接接合しようとするものである。
【００２５】
しかしながら、そのような工夫を講じても、ＰＴＦＥ成形体−変性ＰＴＦＥ成形体−ＰＴＦＥ成形体の界面における接合強度には限界がある。ＰＴＦＥ成形体側に変性ＰＴＦＥの分子が入り込んでいないため（つまり分子の絡み合いが乏しいため）であると理解される。接合強度を上げるためには、融着操作時に接合面に加わる圧力をできるだけ高めざるをえないのである。
そして、上記のようにＰＴＦＥ成形体側に変性ＰＴＦＥの分子が入り込んでいないことは、接合部に粘りがないことを意味し、その融着構造体を実際に使用したときに変形や湾曲やクラックなどの兆候なしに突然破断などのトラブルを起こすおそれがある。
【００２６】
また、ＰＴＦＥ成形体同士の溶接接合法にあっては、板体の端面同士の融着接合というような単純な構造体の場合は融着装置上の工夫は可能でも、たとえば枠体と底体とからなる薬液槽のような構造物を作製する場合には、外見上は比較的シンプルな構造のように見えても、そのような嵩張る融着構造体の製造のために融着予定部に高圧かつ均一な圧力を加える装置や設備を作ることは容易ではない。そして、そのような装置、設備を製作、建設しえたとしても、そのための費用は直ちに製品の融着構造体のコストに跳ね返るため、製品コストが極めて高くならざるをえない。
【００２７】
（特許文献４〜７について）
特許文献４〜７は、２つの変性ＰＴＦＥ成形体の端面同士を直接に融着接合しようとするものである。このような融着接合は、ＰＴＦＥに比しては熱溶融性が大きい変性ＰＴＦＥの成形体の同士であるから達成できるわけであるが（ＰＴＦＥの成形体同士では容易ではない）、接合構造体の全体（または大部分）が変性ＰＴＦＥ成形体にて構成されることはＰＴＦＥ成形体のすぐれた特性（耐薬品性、電気的性質、耐熱性など）がフルには利用されないことになるので、ＰＴＦＥ成形体に比しての変性ＰＴＦＥ成形体のデメリットが大きく現れる。
【００２８】
ＰＴＦＥ成形体に比しての変性ＰＴＦＥ成形体のデメリットとは、（ア）原料コストがかなり高くなること、（イ）接合構造体の主たる用途（たとえば半導体分野に用いられる角槽や丸槽）に使用したときの化学薬品や薬液に対する耐性が不足するおそれがあること、などである。そのようなデメリットは、溶融性の点でＰＴＦＥに比して優位にある変性ＰＴＦＥのメリットを超えるものである。
【００２９】
（発明の目的）
本発明は、このような背景下において、耐薬品性、電気的性質、耐熱性などの性質が極めてすぐれているＰＴＦＥの利点を生かしながらも、その弱点であるＰＴＦＥ成形体同士の接合の困難性を解消した複合融着構造体の製造法を提供することを目的とするものである。
また、本発明は、融着部の融着が低圧条件下でなされものであるにもかかわらず、融着接合部の強伸度が大きい（つまり強靭性にすぐれた）複合融着構造体を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００３０】
本発明のポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体の製造法は、
ポリテトラフルオロエチレンを「ＰＴＦＥ」、そのＰＴＦＥの圧縮成形体を「ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）」、そのＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成体を「ＰＴＦＥ成形体（１）」と称し、かつ、
パーフルオロアルキル基含有モノマーの共重合割合が０．００１〜１重量％であるテトラフルオロエチレン共重合体を「変性ＰＴＦＥ」、その変性ＰＴＦＥの圧縮成形体を「変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）」、その変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）の焼成体を「変性ＰＴＦＥ成形体（２）」
と称するとき、
ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ），（１Ａ）間に変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）が介在した状態でこれらを焼成すると同時に融着させる「焼成融着法」を実施することにより「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得るか、あるいは、
ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）とが一体化した「（１Ａ）／（２Ａ）」の構造体を焼成した「（１）／（２）」の構造の成形体の複数個を得た後、それらの成形体「（１）／（２）」の（２）側を突き合わせた状態で再焼成して融着させる「再焼成融着法」を実施することにより「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得ること、
を特徴とするものである。
【００３１】
この場合、前記の焼成融着法または再焼成融着法を、融着に必要な温度条件下でかつ融着部における面圧で１ｋｇｆ／ｃｍ２以下の低圧条件下にて実施することが好ましい。
【００３２】
本発明のポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体は、
ポリテトラフルオロエチレンを「ＰＴＦＥ」、そのＰＴＦＥの圧縮成形体を「ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）」、そのＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成体を「ＰＴＦＥ成形体（１）」と称し、かつ、
パーフルオロアルキル基含有モノマーの共重合割合が０．００１〜１重量％であるテトラフルオロエチレン共重合体を「変性ＰＴＦＥ」、その変性ＰＴＦＥの圧縮成形体を「変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）」、その変性ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成体を「変性ＰＴＦＥ成形体（２）」
と称するとき、
ＰＴＦＥ成形体（１），（１）間に変性ＰＴＦＥ成形体（２）が介在した「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着体であって、かつその融着が融着に必要な温度ｔにてかつ融着部における面圧ｐが１ｋｇｆ／ｃｍ２以下の低圧条件下にてなされたものである低圧融着型の複合融着構造体であること、
前記の複合融着構造体の構造部分「（１）／（２）／（１）」の各部位を引き離す方向に引張試験を行って破壊させたときの接合部引張強伸度と、前記の構造部（１）の部位のみを引き離す方向に引張試験を行って破壊させたときの母材部引張強伸度との関係において、接合部引張強度／母材部引張強度の比αが０．６以上でかつ接合部引張伸度／母材部引張伸度の比βが０．３以上であること、
を特徴とするものである。
【発明の効果】
【００３３】
（本発明の作用機構）
本発明の製造法のうちの第１態様においては、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ），（１Ａ）間に変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）が介在した状態でこれらを焼成すると同時に融着させ「焼成融着法」を実施することにより、「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得ている。
また、本発明の製造法のうちの第２態様においては、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）とが一体化した「（１Ａ）／（２Ａ）」の構造体を焼成した「（１）／（２）」の構造の成形体の複数個を得た後、それらの成形体「（１）／（２）」の（２）側を突き合わせた状態で再焼成して融着させる「再焼成融着法」を実施することにより「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得ている。
【００３４】
ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）および変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）のいずれも、その密度はＰＴＦＥの成形体の密度である２．２近くであるが、それらのどちらも原料粒子の圧縮体であるので、微視的には粒子間には微細な空隙がある。
【００３５】
そして、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）とを適当な圧力で突き合せた状態で加熱していくと、しだいに膨張していく（プレフォーム自体は空隙を有しているので加熱溶融により体積は減少するように思われるが、実際には膨張していく）。その膨張の度合いは融点を超えると急激になり、たとえば４００℃近くになると１０％近くの膨張率となる。（「ふっそ樹脂ハンドブック、１９９０年１１月３０日初版１刷発行、日刊工業新聞社発行」の１０５頁の図ＩＩ２．１．５８を参照。）
【００３６】
そのような熱膨張時には、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）との界面において、溶融分子が互いのプレフォームの粒子間の空隙の内部にまで若干侵入すると共に、相手側の分子や自分側の分子との間で絡み合いを生ずるものと理解される。この場合、変性ＰＴＦＥの方がＰＴＦＥよりもやや溶融粘度が低いので、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）側に変性ＰＴＦＥ分子が侵入してＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の空隙に侵入しやすくかつその侵入先のＰＴＦＥ分子と絡み合いを起こしやすいものと理解される。
【００３７】
このような絡み合いを生じた状態で加熱を続けていくと、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）との双方のプレフォームを構成する粒子の溶融状態が進み、焼成終了後にはＰＴＦＥ成形体（１）と変性ＰＴＦＥ成形体（２）との融着構造体「（１）／（２）」あるいは「（１）／（２）／（１）」が得られる。
【００３８】
なお、前者の融着構造体「（１）／（２）」を得た場合は、その２つを（２）側を対向させた状態で再度融着操作に供すれば、（２）同士は融着しやすいので、比較的容易に「（１）／（２）／（２）／（１）」の融着構造体を得ることができる。この構造「（１）／（２）／（２）／（１）」は、「（１）／（２／２）／（１）」と表わすことができ、あるいは「（１）／（２）／（１）」と表わすこともできる。
【００３９】
（本発明の効果）
本発明によれば、低圧条件下の融着操作によっても引張強伸度の大きい複合融着構造体を得ることができるので、装置上、操作上の制約が大幅に減少する上、製造に要するエネルギーの点でも有利となる。従って、複合融着構造体の製造コストも最小限に抑えることができる。
【００４０】
本発明の複合融着構造体は、低圧条件下の融着操作によって得られたものであるにもかかわらず、その接合部の引張強伸度（引張強度と引張伸度）は大きく、角槽、丸槽、ボックス、コンテナをはじめとする多種多様の用途に有用である。
【００４１】
そして、本発明の複合融着構造物にあっては、ＰＴＦＥに比しては高価な変性ＰＴＦＥの使用量はごくわずかであるので、コスト的にも有利である。
また、複合融着構造物に占める変性ＰＴＦＥ部分の割合は極小であるので、たとえば容器や槽のように溶剤や化学薬品や薬液を収容する場合にも、ＰＴＦＥ単独品の場合に比しての耐性の低下は無視しうるほどになる。
【００４２】
加えて、本発明の複合融着構造体が引張強度のみならず引張伸度も大きいこと（つまり強靭性にすぐれていること）は、信頼感の点でも有利である。
たとえば薬液の収容槽の用途に用いた場合、長期間の使用や不測の衝撃などが加わったときに予兆なく突然に破壊することは、薬液の飛散による人身事故にもつながるので絶対に避けねばならないことである。
しかるに、本発明の複合融着構造体は、引張伸度も大きい（靭性もすぐれている）という特性を有するため、たとえ構造物に歪みが生じても直ちに破壊することはなく、従って、歪みなどの予兆があった時点で交換などの対処を講ずることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４３】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００４４】
（略号）
本明細書においては、必要に応じて次のような略号を用いている。
・ＰＴＦＥ：ポリテトラフルオロエチレン
・ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）：ＰＴＦＥの圧縮成形体（予備成形体）
・ＰＴＦＥ成形体（１）：ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）の焼成体（焼成成形体）
・変性ＰＴＦＥ：パーフルオロアルキル基含有モノマーの共重合割合が０．００１〜１重量％であるテトラフルオロエチレン共重合体
・変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）：変性ＰＴＦＥの圧縮成形体（予備成形体）
・変性ＰＴＦＥ成形体（２）：変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）の焼成体（焼成成形体）
【００４５】
（ポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体の製造法）
本発明のポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体の製造法の１つは、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ），（１Ａ）間に変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）が介在した状態でこれらを焼成すると同時に融着させる「焼成融着法」を実施することにより、「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得る方法である。各層の長さ（高さ）は種々に設定できるが、（２）は接合のための層であるので、（１）に比して極めて小にするのが通常である。
【００４６】
本発明のポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体の製造法の他の１つは、ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）とが一体化した「（１Ａ）／（２Ａ）」の構造体を焼成した「（１）／（２）」の構造の成形体の複数個を得た後、それらの成形体「（１）／（２）」の（２）側を突き合わせた状態で再焼成して融着させる「再焼成融着法」を実施することにより、「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着構造体を得る方法である。
【００４７】
なお、以下において、圧縮成形は、通常は常温において（場合により若干の加温条件下に）、たとえば１００〜１０００ｋｇ／ｃｍ２程度（好ましくは１５０〜７００ｋｇ／ｃｍ２程度、さらに好ましくは２００〜６００ｋｇ／ｃｍ２程度）の圧力下に行われる。なお、充填剤配合品の場合には、その配合割合にも依るが、上記の範囲のうちの比較的高い方の圧力条件が採用されることが多い。
【００４８】
［焼成融着法］
上記のうち「焼成融着法」にはいくつかの態様があるので、先に述べた略号を使って説明する。以下に述べる第１法、第２法が焼成融着法に属する。第３法は再焼成融着法に属する。第４法は焼成融着法と再焼成融着法との中間的な位置にあるが、この焼成融着法の箇所で説明する。
【００４９】
第１法においては、まず、圧縮成形用の型にＰＴＦＥ（または変性ＰＴＦＥ）の粒子を充填して該粒子の充填層を形成し、続いてその充填層の上から変性ＰＴＦＥ（またはＰＴＦＥ）の粒子を充填して該粒子の充填層を形成してから、圧縮成形することにより「（１Ａ）／（２Ａ）」の複合プレフォームを得る。
ついで、そのような複合プレフォームの２つを
「（１Ａ）／（２Ａ）」＋「（２Ａ）／（１Ａ）」
のように配置してから、焼成することにより、
「（１）／（２）／（２）／（１）」
の構造の複合融着構造体を得る。（なお、この複合融着構造体「（１）／（２）／（２）／（１）」は、「（１）／（２／２）／（１）」と表わすことができ、あるいは「（１）／（２）／（１）」と表わすこともできる。）
【００５０】
第２法においては、まず、圧縮成形用の型にＰＴＦＥの粒子を充填してから圧縮成形することにより、プレフォーム（１Ａ）を得る。また、圧縮成形用の型に変性ＰＴＦＥの粒子を充填してから圧縮成形することにより、プレフォーム（２Ａ）を得る。そして、これらのプレフォームを
「（１Ａ）＋（２Ａ）＋（１Ａ）」
の順序となるように配置してから、焼成することにより、
「（１）／（２）／（１）」
の構造の複合融着構造体を得る。
【００５１】
上記の第１法と第２法の変形態様として、プレフォームを
「（１Ａ）／（２Ａ）」＋（２Ａ）＋（１Ａ）
のように配置してから、焼成することにより、
「（１）／（２）／（２）／（１）」
の構造の複合融着構造体を得ることもできる。（なお、この複合融着構造体「（１）／（２）／（２）／（１）」は、「（１）／（２／２）／（１）」と表わすことができ、あるいは「（１）／（２）／（１）」と表わすこともできる。）
【００５２】
また、上記の第１法と第２法の変形態様として、プレフォームを
「（１Ａ）／（２Ａ）」＋（２Ａ）＋「（２Ａ）／（１Ａ）」
のように配置してから、焼成することにより、
「（１）／（２）／（２）／（２）／（１）」
の構造の複合融着構造体を得ることもできる。（なお、この複合融着構造体「（１）／（２）／（２）／（２）／（１）」は、「（１）／（２／２／２）／（１）」と表わすことができ、あるいは「（１）／（２）／（１）」と表わすこともできる。）
【００５３】
さらに、上記の第１法と第２法の別の変形態様として、まず
「（１Ａ）／（２Ａ）／（１Ａ）」
の複合プレフォームを得てから、その複合プレフォームの（２Ａ）の箇所に
「（２Ａ）／（１Ａ）」
の複合プレフォームの（２Ａ）側を当接するように配置してから、焼成することにより、Ｔ字型の複合融着構造体を得ることもできる。
【００５４】
第４法においては、まず、圧縮成形用の型にＰＴＦＥの粒子を充填してから圧縮成形することにより、プレフォーム（１Ａ）を得る。
また、別途圧縮成形用の型に変性ＰＴＦＥの粒子を充填してから圧縮成形することにより、プレフォーム（２Ａ）を得てから、これを焼成することにより、成形体（２）を得る。
そして、前者のプレフォーム（１Ａ）と後者の成形体（２）と前者のプレフォーム（１Ａ）とを
「（１Ａ）＋（２）＋（１Ａ）」
の順序となるように配置してから、焼成することにより（成形体（２）については再焼成となる）、
「（１）／（２）／（１）」
の構造の複合融着構造体を得る。
このときの接合層には、プレフォーム（２Ａ）ではなく成形体（２）を使っているわけであるが、融点がＰＴＦＥよりもやや低い変性ＰＴＦＥの成形体（２）であるので、相応の融着強度が得られる。
【００５５】
［再焼成融着法］
第３法は、再焼成融着法に相当する。
第３法においては、まず、圧縮成形用の型にＰＴＦＥ（または変性ＰＴＦＥ）の粒子を充填して該粒子の充填層を形成し、続いてその充填層の上から変性ＰＴＦＥ（またはＰＴＦＥ）の粒子を充填して該粒子の充填層を形成してから、圧縮成形することにより「（１Ａ）／（２Ａ）」の複合プレフォームを得る。
ついで、そのような複合プレフォーム「（１Ａ）／（２Ａ）」の２つを配置してから、焼成することにより、「（１）／（２）」の構造の複合融着体を得る。
次に、その複合融着体の２つを
「（１）／（２）」＋「（２）／（１）」
のように配置してから、再焼成することにより、
「（１）／（２）／（２）／（１）」
の構造の複合融着構造体を得る。（なお、この複合融着構造体「（１）／（２）／（２）／（１）」は、「（１）／（２／２）／（１）」と表わすことができ、あるいは「（１）／（２）／（１）」と表わすこともできる。）
このときの接合層には変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）ではなく変性ＰＴＦＥ成形体（２）を使っているわけであるが、融点がＰＴＦＥよりもやや低い変性ＰＴＦＥの成形体（２），（２）同士の融着接合であるので、良好な融着強度が得られるのである。
【００５６】
［変形態様１］
上記において、ＰＴＦＥ粒子や変性ＰＴＦＥ粒子からＰＴＦＥのプレフォーム（１Ａ）や変性ＰＴＦＥのプレフォーム（２Ａ）を作製するときには、ＰＴＦＥ粒子と変性ＰＴＦＥ粒子との適宜の割合の混合粒子のプレフォームからなるゾーンを設けてもよい。たとえば、「（１Ａ）」−「（１＋２）Ａ」−「（２Ａ）」というように移行する構造を形成するのである。
そのように工夫すると、ＰＴＦＥのプレフォーム（１Ａ）から変性ＰＴＦＥのプレフォーム（２Ａ）への移行部分における両粒子の分布が「段階的な配置」または「傾斜配置」になるので、それらのプレフォームを焼成して成形体としたときに、「成形体（１）／成形体（２）」の界面にＰＴＦＥ相と変性ＰＴＦＥ相の入り組み組織が形成され、接合部の強伸度の点で有利になることがあるからである。
【００５７】
［変形態様２］
プレフォーム（１Ａ）とプレフォーム（２Ａ）との界面は、たとえば縦型の構造の場合を例にとると、水平面とすることが多いが、Ｖ字面やその逆のΛ字面、Ｗ字面やその逆のＭ字面、Ｕ字面やその逆字面、凹面や凸面のような非水平面とすることも好ましい。
そのような非水平面にすると、プレフォーム（１Ａ）とプレフォーム（２Ａ）との界面における両者間の接触面積が広くなるので、成形体（１）／成形体（２）としたときの接合強度が向上するからである。
【００５８】
［その他の留意事項］
本発明の複合融着構造体を製造するときには、使用時の温度変化に伴う膨張収縮を減ずるため、原料粒子であるＰＴＦＥ粒子や変性ＰＴＦＥ粒子に、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、ボロン繊維、金属繊維、炭化ケイ素繊維などの強化繊維を配合したものを用いることもできる。繊維の形状は、短繊維、長繊維、ウィスカーなどのいずれであってもよい。繊維のほかあるいは繊維に代えて、金属粉、セラミックス粉などの各種のフィラーを配合することもできる。
なお、複合融着構造体の製造に際しては、構造体の内部に芯材がインサートされたものを製造してもよい。
【００５９】
［融着に必要な温度ｔと低圧条件］
上記の焼成融着や再焼成融着は、融着に必要な温度ｔにおいて行う。この温度ｔは、３５５℃程度から４００℃（または３９０℃）程度とすることが多い。３５０℃程度では融着性が不足する傾向があり、一方必要以上に温度を高めるメリットもない。温度ｔの好ましい範囲は３７０±１０℃程度である。
【００６０】
そのような温度条件下の焼成融着や再焼成融着は、高圧条件下に行っても差し支えないが、工業的に有利な低圧条件下に行うことが好ましい。そして、本発明によれば、低圧条件下での融着であっても、後述の実施例のようにすぐれた引張強度と引張伸度を有する融着構造体が得られるのである。
ここで低圧条件とは、融着部に加わる面圧で１ｋｇｆ／ｃｍ２以下であり、０．８ｋｇｆ／ｃｍ２以下、０．６ｋｇｆ／ｃｍ２以下、０．４ｋｇｆ／ｃｍ２以下というように、もっと低圧であってもよい。後述の実施例においては、０．１ｋｇｆ／ｃｍ２以下の低圧条件下に融着を行っている。
なお、融着部に加わる面圧とは、「その融着部よりも上部側の部分の自重」に、「必要に応じて追加した荷重」をプラスした圧力のことである。
【００６１】
（ポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体）
［低圧融着型の複合融着構造体］
本発明のポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体は、ＰＴＦＥ成形体（１），（１）間に変性ＰＴＦＥ成形体（２）が介在した「（１）／（２）／（１）」の構造部分を有する融着体であって、かつその融着が「融着に必要な温度ｔにてかつ融着部における面圧ｐが１ｋｇｆ／ｃｍ２以下の低圧条件下にて」なされた低圧融着型の複合融着構造体である。融着に必要な温度ｔと低圧条件については、すでに述べた。
【００６２】
［引張強伸度］
上記の複合融着構造体の構造部分「（１）／（２）／（１）」の各部位を引き離す方向に引張試験を行って破壊させたときの接合部引張強伸度と、上記の構造部（１）の部位のみを引き離す方向に引張試験を行って破壊させたときの母材部引張強伸度との関係は、次の通りである。
「接合部引張強度／母材部引張強度」の比αが０．６以上であること。αは、０．６５以上、さらには０．７以上であることが好ましい。αのさらに好ましい範囲は０．８以上、特に好ましい範囲は０．８５以上である。
接合部引張伸度／母材部引張伸度の比βが０．３以上であること。βは、０．５以上、０．６以上、さらには０．７以上であることが好ましい。特に好ましい範囲は０．８以上、なかんずく０．８５以上、特に０．９以上である。βは１を超えることもある。
なお、後述の実施例のように、ＰＴＦＥ成形体（１）とＰＴＦＥ成形体（１）との間に変性ＰＴＦＥ成形体（２）を介在させた状態で３７０℃にて低圧条件下に融着を行っている比較例１（成形体同士を融着させている事例）においては、αは０．４３、βは０．０９にとどまっている。本発明の複合融着構造体は、接合部における引張強度の点でも引張伸度の点でも、上記２種の成形体同士を融着させている比較例１よりも確実にすぐれていることがわかる。
【００６３】
（複合融着構造体の用途）
本発明の複合融着構造体は、耐薬品性、電気的性質、耐熱性などの性質が極めてすぐれているので、化学工業、半導体工業、ガラス基板の取り扱い分野、医療分野をはじめとする種々の分野において、貯蔵容器、処理容器、洗浄容器、搬送容器、配管、弁体などとして好適に使用することができる。
【実施例】
【００６４】
次に比較例と実験例とをあげて本発明をさらに説明する。
図面との対応関係については、比較例１と実験例１〜３とが図１に対応し、実験例４〜６が図２に対応する。
【００６５】
（原料粒子／ＰＴＦＥ）
ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）としては、ダイキン工業株式会社製の「ポリフロン（登録商標）ＰＴＦＥ  Ｍ−３９２」を用いた。このＭ−３９２の一般物性の公称値は、見掛け密度が０．８６ｇ／ｍｌ、平均粒径が４８０μｍ、融点が３２７℃（ＤＳＣ法（１０℃／ｍｉｎ））である。
【００６６】
（原料粒子／変性ＰＴＦＥ）
ポリテトラフルオロエチレン共重合変性樹脂（変性ＰＴＦＥ）としては、ダイキン工業株式会社製の「ポリフロン（登録商標）ＰＴＦＥ  Ｍ−１３９」を用いた。このＭ−１３９の一般物性の公称値、見掛け密度が０．９０ｇ／ｍｌ、平均粒径が４３０μｍ、融点が３２４℃（ＤＳＣ法（１０℃／ｍｉｎ））である。
【００６７】
（プレフォームの作製）
ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）は、型内にＰＴＦＥ粒子を型に詰め、３５０ｋｇ／ｃｍ２の成形圧を加えることにより作製した。
変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）は、型内に変性ＰＴＦＥ粒子を型に詰め、３５０ｋｇ／ｃｍ２の成形圧を加えることにより作製した。
ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）と変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）とが一体化した「プレフォーム（１Ａ）／（２Ａ）」は、型内にまずＰＴＦＥ粒子と変性ＰＴＦＥ粒子とのどちらかを詰め、ついで他方を詰めてから、３５０ｋｇ／ｃｍ２の成型圧を加えることにより作製した。
【００６８】
（成形体の準備）
これらの「ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）」、「変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）」、「プレフォーム（１Ａ）／（２Ａ）」のそれぞれを、３５０℃または３７０℃で焼成することにより、成形体（１）、成形体（２）、複合成形体「（１）／（２）」を準備した。
【００６９】
（複合融着体の作製）
[比較例１]
比較例１においては、上記の成形体（１）と成形体（１）との間に上記の成形体（２）を介在させた状態で縦姿勢にし、電気炉内において３５０℃または３７０℃での「融着」に供することにより、「（１）／（２）／（１）」の複合融着構造体を製造した。図１の（Ａ）を参照されたい。
【００７０】
[実験例１]
実験例１においては、上記の「プレフォーム（１Ａ）／（２Ａ）」，「プレフォーム（１Ａ）／（２Ａ）」同士を、それぞれの変性ＰＴＦＥプレフォーム（２Ａ）側が対向するようにした状態で縦姿勢にし、電気炉内において３５０℃または３７０℃での「焼成と同時の融着」に供することにより、「（１）／（２）／（２）／（１）」の複合融着構造体を製造した。図１の（Ｂ）を参照されたい。
なお、この構造体の中間の（２）／（２）は一体化しているので、この実験例１で得られた複合融着構造体は、「（１）／（２／２）／（１）」または「（１）／（２）／（１）」と表わした方が実体に合っている。
【００７１】
[実験例２]
実験例２においては、上記の「プレフォーム（１Ａ）」と「プレフォーム（１Ａ）」との間に「プレフォーム（２Ａ）」を介在させた状態で縦姿勢にし、電気炉内において３５０℃または３７０℃での「焼成と同時の融着」に供することにより、「（１）／（２）／（１）」の複合融着構造体を製造した。図１の（Ｃ）を参照されたい。
【００７２】
[実験例３]
実験例３においては、実験例１のように２つの「プレフォーム（１Ａ）／（２Ａ）」，「プレフォーム（１Ａ）／（２Ａ）」を作製してから、それぞれを別個に焼成して２つの複合成形体「（１）／（２）」，「（１）／（２）」を作製し、ついでそれら２つの複合成形体の（２）側と（２）側とが対向するようにした状態で縦姿勢にし、電気炉内において３５０℃または３７０℃での「焼成と同時の融着」に供することにより、「（１）／（２）／（２）／（１）」の複合融着構造体を製造した。図１の（Ｄ）を参照されたい。
なお、中間の（２）／（２）は一体化しているので、この実験例３で得られた複合融着構造体は、「（１）／（２／２）／（１）」または「（１）／（２）／（１）」と表わした方が実体に合っている。
【００７３】
[実験例４] 
実験例４においては、上記の「プレフォーム（１Ａ）」と「プレフォーム（１Ａ）」との間に「成形体（２）」を介在させた状態で縦姿勢にし、電気炉内において３５０℃または３７０℃での「焼成と同時の融着」に供することにより、「（１）／（２）／（１）」の複合融着構造体を製造した。図２の（Ｅ）を参照されたい。
焼成融着に先立ち両側に位置する「プレフォーム（１Ａ）」と「プレフォーム（１Ａ）」とはいずれもプレフォームである上、それらの間に介在させるものがＰＴＦＥに比すれば融点がやや低い変性ＰＴＦＥであるため、実施例２のようにそれらの間に「プレフォーム（２Ａ）」ではなく「成形体（２）」を介在させた状態で焼成融着に供しても、実験例２に比し極端には悪くならない融着強度が得られることが期待されるわけである。
そして、後述の表１のように、結果もその通りとなっている。
【００７４】
[実験例５] 
実験例５においては、上記の「プレフォーム（１Ａ）」と「プレフォーム（１Ａ）」とを別々に焼成して「成形体（１）」と「成形体（１）」とを作製し、ついでそれぞれの「成形体（１）」，「成形体（１）」に対して成形体（２），成形体（２）を融着させて「（１）／（２）」の融着体としてから、さらにそれらの「（１）／（２）」の（２）側と「成形体（１）／（２）」の（２）側とが対向するように突き合わせた状態で縦姿勢にし、電気炉内において３５０℃または３７０℃での「焼成と同時の融着」に供することにより、「（１）／（２）／（２）／（１）」の複合融着構造体を製造した。図２の（Ｆ）を参照されたい。
しかしながら、「（１）／（２）」の融着体とした段階においてすでに融着強度が低いであろうことが予想される上、「（１）／（２）／（２）／（１）」の複合融着構造体を作製した後も融着強度が低いであろうことが予想されるところ、後述の表１のように、結果もその通りとなっている。
【００７５】
[実験例６] 
実験例６においては、予め準備したＰＴＦＥの「成形体（１）」と「成形体（１）」との間に変性ＰＴＦＥの「プレフォーム（２Ａ）」を介在させた状態で縦姿勢にし、電気炉内において３５０℃または３７０℃でその「プレフォーム（２Ａ）」を焼成すると同時に成形体（１），（１）との融着を図るようにしている。図２の（Ｇ）を参照されたい。
しかしながら、融着相手がＰＴＦＥの「成形体（１）」であるため、「プレフォーム（２Ａ）」を構成する変性ＰＴＦＥの分子が絡み合いを生ずる手掛かりが乏しく、後述の表１のように結果は劣るものとなっている。
【００７６】
（融着条件、融着操作）
上述の比較例１および実験例１〜６においては、すでに述べたように縦姿勢にして融着操作を行っているが、サンプル体の融着面より上の部分の重量をもって自重とし、その自重にプラスして上端側に加えた荷重との合計を「面圧」とした。比較例１および実験例１〜６の面圧は、いずれも７５ｇｆ／ｃｍ２になるように設定している。
そして、上記のようにこの状態で所定の温度に設定した電気炉内に入れ、縦姿勢にて融着または焼成融着のための加熱を行った。融着温度は、３５０℃と３７０℃との２水準である。
上記の融着または焼成融着操作後、融着体を炉内から取り出して室温にまで放冷した。
融着体の寸法は、幅が３５ｍｍ、厚さが１０ｍｍ、高さ（長さ）が１２３ｍｍ前後である。中間の変性ＰＴＦＥの部分の高さは５ｍｍまたは１０ｍｍである。
【００７７】
（引張強伸度測定用のサンプル）
得られた角柱状の融着体をフライス（ｍｉｌｌｉｎｇ
ｃｕｔｔｅｒ）にて２ｍｍの厚さに切削加工した後、ダンベル状に打ち抜いたものを引張強伸度の測定に供した。
ダンベル寸法は、全長が６０ｍｍ、両端側の掴み部の幅が各１５ｍｍ、中央部の幅が５ｍｍである。
【００７８】
（引張試験機）
株式会社島津製作所製の島津オートグラフ（型式：ＡＧ−５ｋＮＩＳ  ＭＳ）を使用した。
【００７９】
（試験結果）
接合部／母材部のそれぞれの引張強度（単位はｋｇｆ／ｃｍ２）の測定結果とそのときの「接合部／母材部」の引張強度比α、接合部／母材部の引張伸度（単位は％）の測定結果とそのときの「接合部／母材部」の引張伸度比βとを、次の表１および表２に示す。
表１は３５０℃融着品の場合、表２は３７０℃融着品の場合である。
なお、母材部の引張強伸度は、比較例１、実験例１〜６、そして別途ＰＴＦＥプレフォーム（１Ａ）を焼成したＰＴＦＥ成形体（１）の引張強伸度とほとんど変わらないことを確かめているので、それらの引張強伸度の平均値である引張強度２９７ｋｇｆ／ｃｍ２、引張伸度３９０％をもって、母材部の引張強伸度とした。
【００８０】
【表１】
2014004743.tif 000003
【００８１】
【表２】
2014004743.tif 000004
【００８２】
［表１、２のデータの解析／概略］
表１、２から３５０℃融着品と３７０℃融着品とを対比すると、比較例１は３５０℃融着品の方が３７０℃融着品よりも引張強度はやや大きくかつ引張伸度はかなり大きい。ただし、いずれの場合も母材部に比しては引張強伸度は半分またはそれ以下であり、母材部に比して低下が大きい。
これに対し、実験例１〜４にあっては、３７０℃融着品の方が３５０℃融着品よりも引張強度も引張伸度も大きい。特に実験例１〜３は母材部に比しての低下の度合いが小さい。このことから、実験例１〜３は、比較例１とは作用機構が相違していることがうかがわれる。
上記の比較例１と製造法が似ている実験例５は、その３５０℃融着品も３７０℃融着品も、比較例１よりも劣る傾向を示している。
比較例１と実施例６とを対比すると、比較例１においては２つのＰＦＴＥ成形体（１），（１）間に変性ＰＦＴＥ成形体（２）を挟んだ状態で焼成に供しており、一方実施例６は２つのＰＦＴＥ成形体（１），（１）間に変性ＰＦＴＥプレフォーム（２Ａ）を挟んだ状態で焼成に供しているものであるが、比較例１よりも劣る結果となっている。
【００８３】
［表１、２のデータの解析／詳細］
（その１）引張強度について
−１−
比較例１においては、引張強度の絶対値は３５０℃融着品も３７０℃融着品も不足しており、しかもその引張強度の絶対値は３７０℃融着品の方が３５０℃融着品よりもむしろ低い傾向があることがわかる。
このことから、ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体との間に変性ＰＴＦＥ成形体を介在させた状態で３５０℃とか３７０℃で圧着して融着させる方法によっては、融着接合体の引張強度は著しく不足することがわかる。
ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体との間の融着強度を上げるためには、特許文献１，２のような特殊な加圧機構を採用して接合部に加わる面圧を極めて大きくしなければならず、しかもそのように面圧を極めて大きくしても、上記の実験例１や実験例３のような大きな引張強度を得ることは期待できない。
【００８４】
−２−
実験に際しては、まず融着温度をＰＴＦＥの融点（３２７℃）よりも２３℃高い３５０℃に設定して融着接合を行ったところ、全体的には引張強度が不足している傾向があることが判明した。
３５０℃融着品における引張強度の不足は、接合部位の溶融不足に起因するものと理解される。
【００８５】
−３−
そこで、融着温度を３７０℃に上げて実験を行ったところ、実験例１〜４においては引張強度が大幅に向上した。
３７０℃融着品の引張強度の絶対値は「実験例１≧実験例３＞実験例２＞実験例４」の順であり、特に実験例１と実験例３とがすぐれていた。
実験例５よび実験例６については、融着温度を３７０℃に上げても、よい結果が得られなかった。
【００８６】
−４−
３５０℃融着品に比しての３７０℃融着品の引張強度の上昇の度合いは、実験例１が２８４／１２１＝２．３倍と大きく、実験例２は２２６／１３６＝１．７倍であり、実験例４は１７８／１２３＝１．４倍であった。
実験例３は２６７／２３６＝１．１倍であったが、それは３５０℃融着品の引張強度がもともと大きかったからであり、実験例３は融着温度の高低にかかわらず引張強度が高いことを意味している。
【００８７】
−５−
以上を総合してみると、引張強度については実験例１と実験例３とが特にすぐれており、実験例２がそれらの実験例１、２に準じていることがわかる。
【００８８】
（その２）引張伸度について
引張伸度については、実験例１の３７０℃融着品がすぐれており、実験例３の３７０℃融着品もすぐれている。なお、実験例３の３５０℃融着品も良好である。
実験例２の３７０℃融着品も良好である。
【００８９】
（その３）引張強度と引張伸度
−１−
引張強度は文字通り強度に関する指標であるが、強度が大きいだけではいわゆる粘りが不足することがある。
つまり、ある限度以上の引張力が加わったときに、破壊の兆候を示すことなく突如破壊に至ることがある。また、曲げを伴うような力がかかったときには、接合部の側部の一方には引張力が大きく働くと同時に他方には圧縮力が働くため、当該接合部が破壊しやすくなる。
【００９０】
−２−
外部からの力、容器や槽の場合には内容物の重量、融着構造物の自重などの力が加わったときには、融着構造物が実際に破壊する前に歪みや裂傷などの兆候を示してくれる方が対処が可能となるので、安全なのである。
これらのことを考慮すると、単に引張強度（つまり長さ方向の引っ張りに対する強度）が大きいだけでは、実際の破壊時のトラブルに対処しえないことがある。引張強度が大きくかつ引張伸度も大きい方が、実際の用途に用いるときには適しているのである。
【００９１】
−３−
上記の比較例１においては、３５０℃融着品の引張伸度は１４２％であり、基材部分の引張伸度（３９０％）との対比では、１４２／３９０＝０．３６、つまり３６％に低下している。３５０℃融着品の引張伸度に至っては、３６／３９０＝０．０９、つまりわずか９％に低下している。このことは、ＰＴＦＥ成形体とＰＴＦＥ成形体との間に変性ＰＴＦＥを介在させた状態で融着させた場合は、低圧融着品であっても高圧融着品であっても、曲げ力の加わるような場合（つまり接合部に圧縮と伸びとが同時に起こるような場合）に耐えられないおそれがあることを意味している。
これに対し、上記の実験例１，３の３７０℃融着品においては、引張伸度は４００％前後であり、しかも基材部分のみの引張伸度（３９０％）が事実上維持されている。
【００９２】
［応用例］
ＰＴＦＥ製の「角槽」や「丸槽」をいくつか成形体を融着接合させることにより作製することは、融着に高圧を要するために実際には容易ではない。
まして、図３〜図４に示したようなフッ素樹脂製の「オーバーフロー槽」は、角槽や丸槽に比べて構造が格段に複雑であるので、ＰＴＦＥの板状の成形体の融着により製作することは至難である。そのため、大ブロックの成形体を製作してから、切削により不要の部分を除去していくしか方法が見当たらないところ、そのような方法によっては切削除去する部分の割合が極めて大きいので高コストになる上、切削により残す壁の厚みがたとえば１５ｍｍ程度というように薄いため、切削加工操作の点でも難度が極めて高い。
【００９３】
この応用例は、本発明を構造が複雑なオーバーフロー槽の製造に適用した例である。（角槽や丸槽をはじめとする種々の融着構造体を作製したが、この応用例の項では最も難度の高いオーバーフロー槽の例をあげてある。）
図３において、（ａ）はオーバーフロー槽の幅方向の縦切断断面図、（ｂ）はその長さ方向の縦切断断面図である。ただし、断面を示すハッチングは省略してある。なお、実際の槽は底部に３つのドレイン（排液管）を備えているが、図３においてはそのドレインの図示を省略してある。実際の使用にあたっては、本槽内にはたとえば超音波洗浄機が取り付けられる。
【００９４】
図４は、図３（ａ）に対応する模式図（厚みなどを誇張して描いてある）であって、このオーバーフロー槽の組み立て順序の一例を説明した模式的な切断端面図である（接合のための融着のさせ方には種々の態様があるが、その一例を示したものである）。この図４は、各部位がいずれも「プレフォーム」の段階にあるときの図である。
なお、図４においては、「ＰＴＦＥプレフォーム」は白丸で、それらの「ＰＴＦＥプレフォーム」同士を接合するための「変性ＰＴＦＥプレフォーム」は黒丸で示してある。
【００９５】
図４において、（Ｐ１）は本槽の４側壁を構成するための壁板、（Ｐ２）は本槽を構成するための底板、（Ｐ３）はオーバーフロー部を構成するための外壁、（Ｐ４）はそのオーバーフロー部を構成するための底板である。
【００９６】
底板（Ｐ２）上に壁板（Ｐ１）を配置し、さらにその壁板（Ｐ１）の周りにオーバーフロー部を構成するための外壁（Ｐ３）と底板（Ｐ４）とを配置した。これらの部材は、いずれも「プレフォーム」の段階にあるＰＴＦＥであり、また上記のように接合部には「変性ＰＴＦＥプレフォーム」を介在させてある。
そして、このときには、適当な治具、介在体（部材間の間隔を保つためのもの）、支持体、付勢部材を用いて、上記の各部材（Ｐ１）, （Ｐ２）, （Ｐ３）, （Ｐ４）間に０．１〜０．５ｋｇｆ／ｃｍ２程度の圧力（低圧である）が加わるように留意しながら、焼成融着を行った。焼成融着温度は３７０℃である。
このようにして得られた本槽の寸法は、平面視で縦×横が２８０ｍｍ×１１３０ｍｍ、高さが３３５ｍｍである。オーバーフロー部の寸法は、平面視で縦×横が４１０ｍｍ×１２６０ｍｍである。
【００９７】
結果は極めて好ましいものであり、実用に耐えうるオーバーフロー槽を作製することができた。融着接合部周りの強伸度は、接合部が多数箇所あるので、その接合部によっても異なるが、接合部引張強度／母材部引張強度の比αが０．６以上でかつ接合部引張伸度／母材部引張伸度の比βが０．３以上という要件を軽く超えるものであった。
【産業上の利用可能性】
【００９８】
本発明のポリテトラフルオロエチレン系複合融着構造体は、耐薬品性、電気的性質、耐熱性などの性質が極めてすぐれているので、化学工業、半導体工業、ガラス基板の取り扱い分野、医療分野をはじめとする種々の分野において、貯蔵容器、処理容器、洗浄容器、搬送容器をはじめとする多種の用途の構造体として使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】比較例１と実験例１〜３の態様を示した模式的な説明図である。
【図２】実験例４〜６の態様を示した模式的な説明図である。
【図３】応用例にかかるオーバーフロー槽の幅方向の縦切断断面図と長さ方向の縦切断断面図である。
【図４】図３にかかるオーバーフロー槽の組み立て順序の一例を説明した模式的な切断端面図である。
【符号の説明】
【０１００】
（１Ａ）…ＰＴＦＥプレフォーム、
（２Ａ）…変性ＰＴＦＥプレフォーム、
（１）…ＰＴＦＥ成形体、
（２）…変性ＰＴＦＥ成形体、
（Ｐ１）…本槽の４側壁を構成するための壁板、
（Ｐ２）…本槽を構成するための底板、
（Ｐ３）…オーバーフロー部の外壁、
（Ｐ４）…オーバーフロー部の底板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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