(57)【要約】【課題】成形時間の遅延を防止しやすく、しかも、強度が高く、断熱性にも優れる断熱材を形成することができる断熱材成形用組成物、及びその成形体並びにこの成形体の製造方法を提供する。【解決手段】本発明の断熱材成形用組成物は、（ａ）粉末状の断熱材料と、（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤とを含んでなる。また、本発明の成形体は、上記断熱材成形用組成物を成形することで得られ、熱伝導率が２５ｍＷ／（ｍ・Ｋ）以下である。また、成形体の製造方法は、上記断熱材成形用組成物を成形する工程を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）粉末状の断熱材料と、
（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤
とを含んでなることを特徴とする断熱材成形用組成物。
【請求項２】
前記（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤のうち、一方の接着剤の反応温度は１００℃以下であり、他方の接着剤の反応温度は１００℃より高い温度であることを特徴とする請求項１に記載の断熱材成形用組成物。
【請求項３】
前記（ａ）粉末状の断熱材料の熱伝導率が２５ｍＷ／（ｍ・Ｋ）以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の断熱材成形用組成物。
【請求項４】
前記（ａ）粉末状の断熱材料がエアロゲルであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の断熱材成形用組成物。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれか１項に記載の断熱材成形用組成物を成形することで得られ、熱伝導率が２５ｍＷ／（ｍ・Ｋ）以下であることを特徴とする成形体。
【請求項６】
請求項１乃至４のいずれか１項に記載の断熱材成形用組成物を成形する工程を含むことを特徴とする成形体の製造方法。
【請求項７】
前記断熱材成形用組成物を成形するために加熱させる温度が１００℃以下であることを特徴とする請求項６に記載の成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、断熱材を形成させるために用いられる断熱材成形用組成物、この断熱材成形用組成物を成形して得られる成形体及びこの成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、断熱材として、ウレタンフォームやフェノールフォームなどのフォーム材（発泡性の断熱材）が知られている。フォーム材は、発泡により生じた気泡によって断熱性を発揮するものである。このようなウレタンフォームやフェノールフォームは、一般的に、熱伝導率が空気の熱伝導率よりも高い。したがって、断熱性をより高めるためには、熱伝導率を空気よりも低くすることが有利である。空気よりも低い熱伝導率を達成させる方法として、ウレタンフォームやフェノールフォームなどの発泡させた材料の空隙内にフロンガスなどの熱伝導率の低いガスを充填させる方法などが知られている。しかしながら、空隙内にガスを充填する方法では、経時的に空隙内からガスが漏れ出ていき、熱伝導率が上昇してしまう可能性がある。
【０００３】
近年、ケイ酸カルシウムの多孔体やガラス繊維を気密性の袋に封入し、１０Ｐａ程度の真空状態にしたものなど、真空を利用して断熱性を高める手法が提案されている。しかし、真空による断熱は、真空状態を保つ必要があり、経時的な劣化や製造コストにおいて問題がある。さらに真空を利用して断熱材を形成するにしても、真空を維持するために形状の制約を受け、用途が著しく限定されてしまい、充分に実用化がなされていない。
【０００４】
ところで、断熱材料であるエアロゲル粒子を、結合剤等と混合させ、この混合物（混合粉末）をプレス成形などによって、断熱材を形成させることも知られている（例えば、特許文献１等を参照）。上記のエアロゲル粒子とは、微細多孔質シリカの集合体（いわゆるエアロゲル）を粉砕等することで得られる材料である。また、エアロゲルは、例えば、特許文献２〜４に開示されているような方法で得ることができ、常圧でも空気の熱伝導率より小さい断熱材を形成するための材料として使用できることが知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特表２００１−５０９０９７号公報
【特許文献２】米国特許第４４０２９２７号
【特許文献３】米国特許第４４３２９５６号
【特許文献４】米国特許第４６１０８６３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記特許文献１のように、エアロゲル粒子と結合剤との混合物を、プレス成形などによって断熱材を成形させる場合、その成形時間が長くなり、結果として生産性が悪く、コストの上昇を引き起こしてしまう問題があった。すなわち、エアロゲル粒子と結合剤との混合物を、所定の型に充填して加熱成形させる場合、エアロゲル粒子の断熱性が高いため、混合物の内部にまで充分な熱が伝わりにくく、これにより、成形時間が長くなってしまうのである。そして、このように成形時間が長くなることで、断熱材の生産性が悪くなり、コストの上昇を引き起こす原因となる。また、内部にまで熱が伝わりにくいことが原因で、断熱材が成形されたとしても断熱材内部のエアロゲル粒子の接着が不充分になることが多く、これによって断熱材自体の強度が低くなり、また、断熱性能の低下が生じるおそれもあった。強度を高めるために、補強材などを混合したり結合剤の量を増加したりすることも考えられるが、その場合、補強材や結合剤によって、かえって断熱性が低下するおそれがある。以上のような観点から、短い成形時間で成形することができ、しかも、断熱性や強度の低下を引き起こしにくい断熱材が強く求められている。
【０００７】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、成形時間の遅延を防止しやすく、しかも、強度が高く、断熱性にも優れる断熱材を形成することができる断熱材成形用組成物、及びその成形体並びにこの成形体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る断熱材成形用組成物は、（ａ）粉末状の断熱材料と、（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤とを含んでなることを特徴とする。
【０００９】
また、上記の断熱材成形用組成物において、前記（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤のうち、一方の接着剤の反応温度は１００℃以下であり、他方の接着剤の反応温度は１００℃より高い温度であることが好ましい。
【００１０】
また、上記の断熱材成形用組成物において、前記（ａ）粉末状の断熱材料の熱伝導率が２５ｍＷ／（ｍ・Ｋ）以下であることが好ましい。
【００１１】
また、上記の断熱材成形用組成物において、前記（ａ）粉末状の断熱材料がエアロゲルであることが好ましい。
【００１２】
本発明に係る成形体は、上記の断熱材成形用組成物を成形することで得られ、熱伝導率が２５ｍＷ／（ｍ・Ｋ）以下であることを特徴とする。
【００１３】
本発明に係る成形体の製造方法は、上記の断熱材成形用組成物を成形する工程を含むことを特徴とする。
【００１４】
また、上記成形体の製造方法において、前記断熱材成形用組成物を成形するために加熱させる温度が１００℃以下であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の断熱材成形用組成物では、反応温度の異なる二種類の接着剤を含むので、成形時においては、最初に反応温度の低い方の接着剤が反応し、このとき発生する反応熱（内部発熱）により、反応温度の高い方の接着剤が反応することが可能となる。このように、反応熱を利用して成形を行うことが可能となるので、低温でも成形ができ、しかも、その反応熱により成形中の断熱材成形用組成物に充分に熱が行きわたるようになるので、断熱材料をより確実に接着させることができる。従って、本発明の断熱材成形用組成物は、低温でも成形できるので、加熱に要する時間が短縮され、これにより、成形時間の遅延を抑制でき、また、使用エネルギー量も削減できる。しかも、断熱材成形用組成物の成形により得られた成形体は、内部も強く接着されていることで、強度が高く、断熱性に優れる。
【００１６】
本発明の成形体は、上記断熱材成形用組成物を成形してなるので、強度が高く、断熱性にも優れるものであり、断熱材として使用できるものである。
【００１７】
また、本発明の成形体の製造方法によれば、上記断熱材成形用組成物を成形させるものであり、上述の反応熱（内部発熱）を利用することができるので、成形時間の遅延を防止しやすく、また、強度が高く、断熱性にも優れる成形体を製造できるものである。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】エアロゲル粒子の製造の一例を示す概略図である。
【図２】（ａ）はエアロゲル粒子の製造の一例を示す概略図であり、（ｂ）及び（ｃ）は製造されたエアロゲル粒子の一例を示す概略図である。
【図３】（ａ）はエアロゲル粒子の製造の一例を示す概略図であり、（ｂ）及び（ｃ）は製造されたエアロゲル粒子の一例を示す概略図である。
【図４】（ａ）〜（ｄ）は、断熱材の製造の一例を示す概略図である。
【図５】（ａ）〜（ｃ）は、エアロゲル粒子の一例の模式図である。
【図６】エアロゲル粒子の電子顕微鏡写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明を実施するための形態を説明する。
【００２０】
断熱材成形用組成物は、少なくとも「（ａ）粉末状の断熱材料」と、「（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤」とを含むものである。そして、断熱材成形用組成物を成形することで成形体を得ることができ、この成形体は断熱材として用いられ得る。以下、断熱材成形用組成物について詳述する。
【００２１】
上記（ａ）粉末状の断熱材料は、粉末状であって、高い断熱性を備えた材料、例えば、熱伝導率の低い材料である。尚、以下では「（ａ）粉末状の断熱材料」を単に「断熱材料」ということがある。
【００２２】
上記断熱材料は、粉末状であって、熱伝導率の低い材料であれば、特にその種類は制限されない。例えば、エアロゲル、多孔質アルミナ、多孔質ＳｉＣ、メソポーラスシリカ（メソ孔がヘキサゴナル状に規則配列して形成されたシリカ微粒子）、中空シリカ粒子、フェノールフォーム、ウレタンフォームなどの破砕品などが、粉末状の断熱材料として例示される。断熱材料は、熱伝導率が２５ｍＷ／（ｍ・Ｋ）以下であることが好ましく、この場合、断熱性の高い成形体を得られやすい。ここでいう熱伝導率は、例えば、レーザーフラッシュ法によって測定された値のことをいう。
【００２３】
上記断熱材料としては、エアロゲルであることが好ましく、特に、粒子状に形成されたエアロゲル（エアロゲル粒子）であることが好ましい。この場合、断熱性能が特に優れるので、後述する成形時の反応熱が外部に失われにくくなるという利点がある。
【００２４】
上記エアロゲル（ａｅｒｏｇｅｌ）は、ゲル中に含まれる溶媒を乾燥により気体に置換した多孔性の物質（多孔質体）である。エアロゲルとしては、シリカエアロゲル、カーボンエアロゲル、アルミナエアロゲルなどが知られているが、このうちシリカエアロゲルを好ましく用いることができる。シリカエアロゲルは、断熱性に優れ、製造が容易であり、コストも安く、他のエアロゲルよりも容易に得ることができる。なお、ゲル中の溶媒が蒸発などにより失われて、空隙を持つ網目構造となったものをキセロゲル（ｘｅｒｏｇｅｌ）ということもあるが、本明細書におけるエアロゲルは、キセロゲルを含むものであってよい。
【００２５】
図５に、エアロゲル粒子の一例の模式図を示す。図５では、エアロゲル粒子には符号「Ａ」を付しており、以下では「エアロゲル粒子Ａ」と称することがある。
【００２６】
エアロゲル粒子Ａは、エアロゲルが、例えば粉砕等の機械的処理によって粒子形状となったものである。図５（ａ）及び（ｂ）に示すように、このエアロゲル粒子Ａはシリカエアロゲル粒子であり、数１０ナノオーダー（例えば２０〜４０ｎｍ）の気孔を有するシリカ（ＳｉＯ２）構造体である。このようなエアロゲル粒子Ａは超臨界乾燥などによって得ることができる。エアロゲル粒子Ａは、エアロゲル粒子Ａを構成する微粒子Ｐ（シリカ微粒子）が三次元の網目状に連結することにより形成されている。シリカ微粒子の１個の大きさは例えば１〜２ｎｍ程度である。図５（ｃ）に示すように、エアロゲル粒子Ａの数１０ナノオーダーの気孔には気体Ｇが入り込むことができる。そして、この気孔が空気の成分である窒素や酸素の移動を阻害することにより、熱伝導率を空気よりも低いレベルに低下させることができる。例えば、従来の断熱材における空気が熱伝導率（λ）３５〜４５ｍＷ／ｍ・Ｋであったところ、エアロゲル粒子Ａにより熱伝導率（λ）９〜１２ｍＷ／ｍ・Ｋのレベルまで熱伝導率を低下させることができる。なお、エアロゲル粒子Ａは、一般的に、疎水性の性質を有する。例えば、図５（ｂ）に示すシリカエアロゲル粒子では、アルキル基（メチル基：ＣＨ３）がケイ素（Ｓｉ）に結合しており、ケイ素に結合した水酸基（ＯＨ）は少ない。したがって、表面の極性は低い。
【００２７】
図６は、シリカエアロゲル粒子の電子顕微鏡写真である。このシリカエアロゲル粒子は超臨界乾燥法によって得たものである。シリカエアロゲル粒子が三次元の立体網目構造をとることはこの写真からも理解される。なお、エアロゲル粒子Ａは、一般的に１０ｎｍ未満の大きさのシリカ微粒子が線状に連結して網目構造が形成されるものであるが、微粒子Ｐの境目が曖昧になったり、シリカ構造（−Ｏ−Ｓｉ−Ｏ−）が線状に延びたりして網目構造が形成されていてもよい。
【００２８】
エアロゲル粒子Ａとしては、特に限定されるものではなく、一般的な製造方法によって得られたものを用いることができる。代表的なものとして、超臨界乾燥法によって得られるエアロゲル粒子Ａと、水ガラスを利用して得られるエアロゲル粒子Ａとがある。
【００２９】
超臨界乾燥法によって得られるシリカエアロゲル粒子は、液相反応であるゾル−ゲル法によって重合させてシリカ粒子を作製し、溶媒を超臨界乾燥によって除去することにより得ることができる。原料としては、例えば、アルコキシシラン（シリコンアルコキシド又はアルキルシリケートともいう）を用いる。そして、このアルコキシシランを溶媒の存在下で加水分解させて縮重合して得られるシリカ骨格からなる湿潤状態のゲル状化合物を、溶媒の臨界点以上の超臨界条件で乾燥する。溶媒としては、例えば、アルコールまたは液化二酸化炭素などを用いることができる。このように超臨界条件によって乾燥されることにより、ゲルの網目構造を保持したまま溶媒が除去されて、エアロゲルを得ることができる。エアロゲルが粒子状となったエアロゲル粒子Ａは、溶媒を含むゲルを粉砕して粒子化し、この溶媒を含んだ粒子状のゲルを超臨界乾燥することにより得ることができる。あるいは、エアロゲル粒子Ａは、超臨界乾燥によって得られたエアロゲルのバルク体を粉砕することにより得ることができる。
【００３０】
エアロゲル粒子Ａの原料となるアルコキシシランとしては、特に限定されるものではないが、２官能、３官能又は４官能のアルコキシシランを単独で又は複数種を混合して用いることができる。２官能アルコキシシランとしては、例えば、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、メチルフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン等が挙げられる。３官能アルコキシシランとしては、例えば、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン等が挙げられる。４官能アルコキシシランとしては、例えば、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン等が挙げられる。また、アルコシシシランとして、ビストリメチルシリルメタン、ビストリメチルシリルエタン、ビストリメチルシリルヘキサン、ビニルトリメトキシシランなどを用いることもできる。また、アルコキシシランの部分加水分解物を原料に用いてもよい。
【００３１】
アルコキシシランの加水分解と縮重合は、水の存在下で行うことが好ましく、さらに水との相溶性を有し、且つアルコキシシランを溶解する有機溶媒と、水との混合液を用いて行うことが好ましい。このような混合液を溶媒として用いた場合、加水分解工程と縮重合工程を連続して行うことができ、効率よくゲルを得ることができる。その際、生成するポリマーは、上記溶媒を分散媒とするゲル化物（湿潤ゲル）として得られる。水との相溶性を有し、且つアルコキシシランを溶解する溶媒としては、特に限定はされないが、例えばメタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール等のアルコールや、アセトン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等が挙げられる。これらは一種のみを用いてもよいし、二種以上を併用してもよい。
【００３２】
また、アルコキシシランの加水分解と縮重合は、アルコキシシランのアルコキシ基を脱離させて縮合反応を起こさせることが可能な触媒の存在下で行うことが好ましい。このような触媒としては、酸性触媒、塩基性触媒等が挙げられる。具体的には、酸性触媒としては、例えば、塩酸、クエン酸、硝酸、硫酸、フッ化アンモニウム等が挙げられる。また、塩基性触媒としては、例えば、アンモニア、ピペリジン等が挙げられる。
【００３３】
また、アルコキシシランの反応液中には、適宜の成分を添加してもよい。例えば、界面活性剤、官能基導入剤、などが挙げられる。このような添加成分により、エアロゲル粒子Ａに適宜の機能性を付与することができる。
【００３４】
そして、得られた湿潤ゲルを超臨界乾燥することにより、エアロゲルを得ることができる。その際、湿潤ゲルを切断や粉砕などによってあらかじめ粒子化して、溶媒を含んだ粒子状のゲルを作製し、この粒子状のゲルを超臨界乾燥することが好ましい。それにより、エアロゲル構造を破壊することなく粒子化及び乾燥を行うことができ、エアロゲル粒子Ａを容易に得ることができる。この場合、粒子状のゲルの大きさを揃えておくことにより、エアロゲル粒子Ａの大きさを整えることができる。また、エアロゲルをバルクで得た後に、エアロゲルのバルク体を粉砕機により粉砕することにより、エアロゲル粒子Ａを得るようにしてもよい。なお、得られたエアロゲル粒子Ａはふるいや分級などによって、粒子の大きさをさらに揃えることができる。エアロゲル粒子Ａの大きさが整うと、取扱い性を高めることができるとともに、安定な成形体を得やすくすることができる。
【００３５】
水ガラスを利用して得られるエアロゲル粒子Ａは、例えば、シリカゾルの作製、シリカゾルのゲル化、熟成、ゲルの粉砕、溶媒置換、疎水化処理、乾燥という工程を順番に行う常圧乾燥法により製造することができる。水ガラスは、一般的にケイ酸ナトリウムなどのケイ酸金属塩の高濃度の水溶液である。例えば、ケイ酸金属塩を水に溶かして加熱することで得られる。
【００３６】
シリカゾル作製の原料としては、ケイ酸アルコキシド、ケイ酸アルカリ金属塩等を使用することができる。ケイ酸アルコキシドとしては、例えば、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン等が挙げられる。また、ケイ酸アルコキシドとして、上記超臨界乾燥法で説明した各種のアルコキシシランを用いてもよい。また、ケイ酸アルカリ金属塩としては、ケイ酸カリウム、ケイ酸ナトリウム等が挙げられる。このうち、安価な点でケイ酸アルカリ金属塩を好適に用いることができ、更には入手が容易であるケイ酸ナトリウムをより好適に用いることができる。
【００３７】
ケイ酸アルカリ金属塩を用いる場合には、塩酸、硫酸等の無機酸により中和する方法か、あるいは対イオンがＨ＋とされている陽イオン交換樹脂を用いる方法により、シリカゾルを作製することができる。これらの方法のうちでも、陽イオン交換樹脂を用いることが好ましい。
【００３８】
酸型の陽イオン交換樹脂を用いてシリカゾルを作製するには、陽イオン交換樹脂を充填した充填層に適切な濃度のケイ酸アルカリ金属塩の溶液を通過させることにより行うことができる。あるいは、シリカゾルの作製は、ケイ酸アルカリ金属塩の溶液に、陽イオン交換樹脂を添加、混合し、アルカリ金属を除去した後に濾別するなどして陽イオン交換樹脂を分離することにより行うことができる。その際、陽イオン交換樹脂の量は、溶液に含まれるアルカリ金属を交換可能な量以上であることが好ましい。陽イオン交換樹脂により溶液の脱アルカリ（脱金属）が行われる。
【００３９】
酸型の陽イオン交換樹脂としては、例えば、スチレン系、アクリル系、メタクリル系等で、イオン交換性基としてスルフォン酸基やカルボキシル基が置換されたものを用いることができる。このうち、スルフォン酸基を有する、いわゆる強酸型の陽イオン交換樹脂を好適に用いることができる。なお、陽イオン交換樹脂は、アルカリ金属の交換に使用した後に、硫酸や塩酸を通過させることで、再生処理を行うことができる。
【００４０】
シリカゾルの作製後、シリカゾルをゲル化させ、次いでその熟成を行う。ゲル化及び熟成においては、ｐＨを調整することが好ましい。すなわち、通常、陽イオン交換樹脂によりイオン交換されたシリカゾルのｐＨは低く、例えば３以下である。このようなシリカゾルを中和して弱酸性から中性のｐＨ領域とすることによりシリカゾルがゲル化する。例えば、シリカゾルのｐＨを５．０〜５．８、好ましくは５．３〜５．７とすることによってゲル化させることができる。ｐＨの調整は塩基及び酸の添加により行うことができる。塩基としては、アンモニア水、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、ケイ酸アルカリ金属塩などを用いることができる。酸としては、塩酸、クエン酸、硝酸、硫酸などを用いることができる。ｐＨ調整後、ゲルを静置して熟成を行う。熟成は、例えば、４０〜８０℃の温度条件で、４〜２４時間程度であってもよい。
【００４１】
熟成工程に引き続き、ゲルを粉砕することが好ましい。このゲルの粉砕により、目的とするエアロゲル粒子Ａを容易に得ることが可能になる。ゲルの粉砕は、例えばヘンシャル型のミキサーにゲルを入れるか、あるいはミキサー内でゲル化させ、ミキサーを適度な回転数と時間で運転することにより行うことができる。
【００４２】
粉砕工程に引き続き、好ましくは、溶媒置換が行われる。この溶媒置換はゲルを乾燥するに際し、乾燥収縮を起こさないよう、ゲルの作製に用いた水などの溶媒を、表面張力の小さな溶媒に置き換えるものである。直接水を表面張力の小さな溶媒に置き換えることは困難なため、通常はこの溶媒置換は、複数の段階、好ましくは２段階で行なわれる。１段目に用いる溶媒の選定基準としては、水、及び２段目の溶媒置換に用いられる溶媒に対して馴染みが良いことが挙げられる。１段目は、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、アセトン等を用いることができ、好適には、エタノールを用いることができる。また２段目に用いる溶媒の選定基準としては、引き続き行われる疎水化処理に用いられる処理剤と反応しないこと、乾燥収縮を起こさないために表面張力が小さいことが挙げられる。２段目に用いる溶媒としては、ヘキサン、ジクロロメタン、メチルエチルケトン等を用いることができ、好適にはヘキサンを用いることができる。もちろん、必要に応じて、上記１段目の溶媒置換と２段目の溶媒置換との間に、更なる溶媒置換を行っても構わない。
【００４３】
溶媒置換の後に、疎水化処理を行うことが好ましい。疎水化処理に用いる処理剤としては、アルキルアルコキシシランやハロゲン化アルキルシランなどを用いることができる。例えば、ジアルキルジクロロシラン、モノアルキルトリクロロシランを好ましく用いることができ、原料コストや反応性を考慮するとジメチルジクロロシランを特に好適に用いることができる。なお、疎水化処理は、溶媒置換の前に行ってもよい。
【００４４】
そして、疎水化処理の後に、濾別して溶媒とゲルとを分離する。次いで、未反応の処理剤を取り除くためにゲルを溶媒で洗浄する。その後、ゲルを乾燥する。乾燥は常圧であってよい。また、加温したり温風を吹き込んだりしてもよい。乾燥は、不活性ガス（例えば窒素）の雰囲気下で行うことが好ましい。これにより、ゲル中の溶媒がゲルからとり除かれ、エアロゲル粒子を得ることできる。
【００４５】
臨界乾燥法によって得たエアロゲル粒子Ａと、水ガラスを利用して得たエアロゲル粒子Ａとは、基本的に同じ構造を有するものである。すなわち、シリカ微粒子が連結し、三次元の網目状となった粒子構造となる。
【００４６】
エアロゲル粒子Ａの形状は、特に限定されるものではなく、種々の形状であってよい。上記で説明した方法でエアロゲル粒子Ａを得た場合、粒子化するために粉砕等を行っているため、通常、エアロゲル粒子Ａの形状は不定形の形状となる。いわば表面がごつごつした岩状の粒子となる。もちろん、球状やラグビーボール状などの粒子でもよい。また、パネル状、フレーク状、繊維状であってもよい。また、エアロゲル粒子Ａは、成形に用いる原料としては、粒子の大きさが種々のものが混合したものであってよい。成形体においては、エアロゲル粒子Ａが接着して一体化されるため、粒子の大きさが揃っていなくてもよい。エアロゲル粒子Ａの大きさは、例えば、粒子の平均粒径が１μｍ以上１０ｍｍ以下の範囲であってよい。ただし、強度、取扱い性や成形容易性の観点からは、大きすぎる粒子や小さすぎる粒子が少ない方が好ましい。例えば、エアロゲル粒子Ａの粒子の平均粒径が１００μｍ以上５ｍｍ未満の範囲のミクロンオーダーの粒子が多く存在する方が好ましく、５００μｍ以上１．５ｍｍ未満の範囲のミクロンオーダーの粒子が多く存在する方がより好ましい。ここでいう平均粒径は、エアロゲル粒子Ａの断面積から真円換算した径で定義される。エアロゲル粒子Ａの平均粒径は、Ｘ線ＣＴによって得られるエアロゲル粒子Ａの断面積から求めることができる。例えば１００個のエアロゲル粒子Ａの平均値を平均粒径として用いることができる。
【００４７】
断熱材成形用組成物には、（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤が含まれる。ここでいう「反応温度が異なる」とは、断熱材料どうしを接着させるのに最低限必要な温度が、両者の間で異なっていることをいう。上記反応温度は、例えば、断熱材料が上記エアロゲル粒子Ａであれば、エアロゲル粒子Ａ、Ａどうしを接着させるのに最低限必要な温度、と言い換えることができる。あるいは、反応温度とは、接着剤の硬化開始温度ということもできる。以下では、上記（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤のうちの一方を「第１の接着剤」、他方を「第２の接着剤」と表記することがある。そして、両者のうち、反応温度の低い方の接着剤を「第１の接着剤」、反応温度の高い方の接着剤を「第２の接着剤」とする。
【００４８】
第１の接着剤及び第２の接着剤はいずれも、加熱によって反応することで、断熱材料どうしを接着させることができる接着剤である。特に、第１の接着剤及び第２の接着剤としては、加熱によって硬化反応が起こる接着剤、すなわち、加熱硬化型の接着剤を好適に使用することができる。このような加熱硬化型の接着剤では、加熱によって溶融した後、硬化して、断熱材料を接着させるものである。
【００４９】
第１の接着剤の反応温度（以下、「温度Ｔ１」ということがある）は、１００℃以下とすることができる。すなわち、第１の接着剤は、１００℃以下で断熱材料を接着できる接着剤を使用することができる。
【００５０】
一方、第２の接着剤の反応温度（以下、「温度Ｔ２」ということがある）は、１００℃を超える温度（１００℃は含まない。以下同じ。）とすることができる。すなわち、第２の接着剤は、１００℃以下では断熱材料を接着できず、１００℃を超える温度で断熱材料を接着できる接着剤を使用することができる。
【００５１】
第１の接着剤は、例えば、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂等の熱硬化性樹脂を使用することができ、これらは１種単独で使用されてもよいし、２種以上が併用されてもよい。上記第１の接着剤として例示列挙した樹脂は、特に１００℃以下の温度で接着できるように構成されていることが好ましい。
【００５２】
第１の接着剤は、１液硬化型の接着剤であってもよいし、主剤と硬化剤を含む２液硬化型の接着剤であってもよい。２液硬化型の接着剤において、主剤としては上記の熱硬化性樹脂が挙げられ、また、硬化剤としては、公知の硬化剤の他、硬化促進剤（例えば、芳香族スルホニウム塩等のカチオン重合触媒）などが挙げられる。
【００５３】
一方、第１の接着剤が上記列挙した樹脂からなる接着剤である場合、第２の接着剤としては、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂等の熱硬化性樹脂を挙げることができ、これらは１種単独で使用されてもよいし、２種以上が併用されてもよい。上記第２の接着剤として例示列挙した樹脂は、特に１００℃以下では断熱材料を接着できず、１００℃を超える温度で接着できるように構成されていることが好ましい。また、第２の接着剤にあっても、上記１液硬化型、２液硬化型のいずれであってもよい。
【００５４】
特に、第１の接着剤及び第２の接着剤のそれぞれの反応温度の差、すなわち、温度Ｔ２と温度Ｔ１との差（Ｔ２−Ｔ１）が、１０〜５０℃の範囲となるように、第１の接着剤及び第２の接着剤の組み合わせを選定することが好ましい。詳細については後述の成形方法にて説明するが、温度Ｔ２と温度Ｔ１との差（Ｔ２−Ｔ１）が上記範囲であれば、成形時間の遅延を防止しやすく、成形において反応熱を有効に利用することができるからである。
【００５５】
第１の接着剤及び第２の接着剤の形態としては、粉末、液状、溶液などが挙げられるが、断熱性等の観点から、粉末状であることが好ましい。第１の接着剤及び第２の接着剤が粉末状である場合、形状やサイズは特に制限されない。
【００５６】
断熱材成形用組成物には、（ａ）粉末状の断熱材料と、（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤以外の、その他の成分が含まれていてもよい。熱伝導性の放射による影響を低減させるためには、断熱材成形用組成物にＩＲ懸濁剤、例えばカーボンブラック、二酸化チタン、酸化鉄、二酸化ジルコニウムならびにそれらを含んだ混合物を含むことが出来る。
【００５７】
上記断熱材成形用組成物を用いて成形体を製作する方法について説明する。
【００５８】
まず、断熱材成形用組成物の調製は、（ａ）エアロゲル粒子等の粉末状の断熱材料と、（ｂ）反応温度が異なる二種類の接着剤（第１の接着剤及び第２の接着剤）と、その他の成分が含まれる場合はその成分を配合させることで行う。また、このように配合させるにあたっては、適宜の混合処理をおこなってもよい。上記（ａ）と（ｂ）との混合処理によって、断熱材料に第１の接着剤及び第２の接着剤を付着させることができる。混合処理の方法は特に制限されず、従来から行われている方法を採用することができるが、ここでは、具体例として、以下の混合処理について説明する。
【００５９】
第１の接着剤及び第２の接着剤が粉末である場合、図１に示すように、断熱材料（ここでは、エアロゲル粒子Ａとする）と粉末の接着剤２（第１の接着剤及び第２の接着剤の混合物）とを容器５に入れる。そして、蓋を閉めるなどして容器５を密封し、この容器５を、例えば上下方向に繰り返し振る。これにより、エアロゲル粒子Ａと接着剤２とが粉体混合されて、接着剤２が付着したエアロゲル粒子Ａを得ることができる。尚、混合させる量に応じて、ミルやミキサーなどの適宜の粉体混合機を使用して粉体混合を行うことができる。ただし、強力な撹拌力が働くと粒子が壊れるおそれがあるので、粒子が破壊されない程度の撹拌力で混合することが好ましい。第１の接着剤及び第２の接着剤が粉末である場合、その粒径（大きさ）の平均値はいずれも、エアロゲル粒子Ａの粒径（大きさ）の平均値よりも小さい方が好ましい。それにより、エアロゲル粒子Ａ表面に接着剤２を付着させやすくなる。
【００６０】
上記の説明では、第１の接着剤及び第２の接着剤を同時に容器５に加えているが、これに限らず、例えば、最初にエアロゲル粒子Ａと第１の接着剤とを上記手順で混合させ、この後、第２の接着剤をさらに容器５に添加して、同様の手順で混合させてもよい。
【００６１】
図１に示す方法で粉体混合させるようにすれば、接着剤２がエアロゲル粒子Ａに点状に付着するようになる。すなわち、エアロゲル粒子Ａの表面に接着剤２が点在するように付着する（例えば、後述の図３（ｂ）、（ｃ）も参照）。このように接着剤２がエアロゲル粒子Ａに付着している場合、成形後においては、隣接するエアロゲル粒子Ａは点状の接着剤２を介して結合される。これによって、接着剤２を通じてのエアロゲル粒子Ａ、Ａ間の熱の移動を少なくすることができるので、接着剤２によるエアロゲル粒子Ａ、Ａ間の結合を高めながら断熱性の低下を少なくすることができる。
【００６２】
接着剤２がエアロゲル粒子Ａに点状に付着している場合、エアロゲル粒子Ａの表面に対する接着剤２の接触面の最大長さは、その接着剤２が付着したエアロゲル粒子Ａの最大粒径よりも小さいことが好ましい。また、複数個の点状の接着剤２が互いに接触しないように、間隔を介して隣り合っていることが好ましい。具体的には、エアロゲル粒子Ａの表面に対する接着剤２の接触面の最大長さは、エアロゲル粒子の大きさによっても異なるが、１〜１０００μｍが好ましい。また、エアロゲル粒子Ａと接着剤２との接触面積はエアロゲル粒子Ａの全表面積の１０〜９０％にするのが好ましい。この範囲であれば、隣接するエアロゲル粒子Ａ、Ａの結合が弱まりにくく、得られる成形体の強度が低下しにくくなり、接着剤２による断熱性の低下を少なくすることができる。
【００６３】
一方、第１の接着剤及び第２の接着剤が溶液等の液体状である場合、断熱材料を撹拌しているところに、第１の接着剤及び第２の接着剤の溶液を徐々に添加することで、混合させることができる。この場合、断熱材料に第１の接着剤及び第２の接着剤を付着させて被覆（コーティング）させることができる。この混合方法では、例えば、図２に示すように、液体添加式の粉体撹拌機１０を用いることができる
図２（ａ）の粉体撹拌機１０は、撹拌槽１１内に、水平方向に回転する水平撹拌翼１２（ブレード）と、垂直方向に回転する垂直撹拌翼１３とを備えて構成されている。粉体撹拌機１０としてはバーチカルグラニュレータと呼ばれるものを用いることができる。水平撹拌翼１１と垂直撹拌翼１２とが同時に回転することにより、ブレード回転とクロススクリュー回転とを発生させることができる。そのため、効率よく撹拌することができ、安定したコーティングを行うことができる。
【００６４】
コーティングにあたっては、まず、断熱材料（ここでは、エアロゲル粒子Ａとする）を粉体撹拌機１０の撹拌槽１１内に投入する。そして、水平撹拌翼１２及び垂直撹拌翼１３を回転させてエアロゲル粒子Ａを撹拌する。そして、エアロゲル粒子Ａが撹拌された状態で、接着剤２（第１の接着剤及び第２の接着剤の混合物のことをいう）の溶液（必要に応じて硬化剤が含まれていてもよい）を、上部の液体投入口１４から撹拌槽１１に投入して徐々に添加する。これにより、エアロゲル粒子Ａが撹拌されながら、接着剤２がエアロゲル粒子Ａの表面に付着される。さらに、接着剤２とエアロゲル粒子Ａとがほぼ均一に混ざるまで撹拌を続ける。その後、流動層に移し変え、乾燥することにより、接着剤２によって被覆されたエアロゲル粒子Ａを得ることができる。なお、乾燥を行う流動層としては、後述の図３（ａ）で示すような、流動式の粉体撹拌機２０を用いてもよい。
【００６５】
ここで、接着剤２の溶液の濃度が高い場合には、図２（ｂ）に示すように、１個又は少数個（例えば２個）のエアロゲル粒子Ａが接着剤２に被覆されたエアロゲル粒子Ａを容易に得ることができる。また、接着剤２の溶液の濃度が低い場合には、図２（ｃ）に示すように、複数個（例えば３個以上）のエアロゲル粒子Ａが接着剤２に被覆されたエアロゲル粒子Ａ、すなわちエアロゲル粒子造粒体を容易に得ることができる。この場合、コーティングと同時に造粒を行うことが可能になる。
【００６６】
尚、図２（ｂ）、（ｃ）では、コーティングを分かりやすくするために、エアロゲル粒子Ａ全体を接着剤２で被覆した様子を示しているが、接着剤２はエアロゲル粒子Ａを部分的に被覆するものであってよい。後述する図３の形態も、同様に部分的な被覆であってよい。
【００６７】
図２の形態の粉体撹拌機１０においては、ブレード回転数、クロススクリュー回転数、コーティング溶液濃度などを主要パラメータとして変化させることにより、コーティングを制御することができる。
【００６８】
図３は、断熱材料と、第１の接着剤及び第２の接着剤との混合方法のさらに他の一例である。この形態では、断熱材料（ここでは、エアロゲル粒子Ａとする）を撹拌しつつ、接着剤２（第１の接着剤及び第２の接着剤の混合物）の溶液を徐々に添加し、エアロゲル粒子Ａに接着剤２を付着させて被覆することにより、断熱材成形用組成物を調製する。スプレーで液体を噴霧して添加しながら同時に乾燥を行うところが、図２（ａ）の形態とは異なる。
【００６９】
図３（ａ）に示すように、本形態では、風圧流動式の粉体撹拌機２０を用いる。この粉体撹拌機２０は、略筒状の流動容器２１内に、下方に向かって開口するノズル２２が設けられて構成されている。ノズル２２は流動容器２１の側部から流動容器２１に侵入して延伸し、流動容器２１の略中央で略垂直に下方に折れ曲がることにより、ノズル先端２２ａを下方に向けている。ノズル２２はポンプなどで構成されるエア送出機構と接続されており、エアをノズル先端２２ａから流出できるようになっている。また、ノズル２２のエア送出機構側にはエアと接着剤２の溶液とを混合する気液混合機構が設けられており、接着剤２の溶液が霧状（ミスト状）となったエアをノズル先端２２ａからスプレー状に流出できるようになっている。接着剤２の溶液を含んだ湿潤したエアと、接着剤２の溶液を含んでいない乾燥したエアとは、送出が切り替え可能になっている。送り出されるエアは熱風であることが好ましい。また、流動容器２１の上部には、フィルタ２３が設けられており、流動容器２１内の圧力が適宜の圧力となるように、フィルタ２３を通して流動容器２１内部の気体を排出できるようになっている。この粉体撹拌機２０では、スプレー式で接着剤２の溶液を添加しながら同時に乾燥を行うことができるため、接着剤２を狭い面積でエアロゲル粒子Ａの表面に付着させることが可能になる。そのため、点状にコーティングすることが容易になる。
【００７０】
コーティングにあたっては、まず、エアロゲルで構成されるエアロゲル粒子Ａを粉体撹拌機２０の流動容器２１内に投入する。そして、ノズル２２の先端からエアを下方に向かって流出させ、エアロゲル粒子Ａを吹き上げて撹拌する。このとき、エアとして熱風を送り出すことが好ましい。そして、エアロゲル粒子Ａが撹拌された状態で、接着剤２の溶液（必要に応じて硬化剤も加えてもよい。）を含んだミスト状のエアをノズル２２から流出する。これにより、徐々に接着剤２が添加されながら、同時に乾燥されて、接着剤２がエアロゲル粒子Ａの表面に付着して被覆される。そして、所望のコーティング量になるようにスプレーを続けることにより、接着剤２によって被覆されたエアロゲル粒子Ａを得ることができる。
【００７１】
ここで、接着剤２の溶液の濃度が高い場合には、図３（ｂ）に示すように、エアロゲル粒子Ａの表面に比較的大粒の接着剤２が点状に付着したエアロゲル粒子Ａを容易に得ることができる。また、接着剤２の溶液の濃度が低い場合には、図３（ｃ）に示すように、エアロゲル粒子Ａの表面に比較的小粒の接着剤２が点状に付着したエアロゲル粒子Ａを容易に得ることができる。
【００７２】
図３の形態の粉体撹拌機２０においては、給気温度、風量、スプレー速度、ミスト液濃度（コーティング溶液濃度）などを主要パラメータとして変化させることにより、コーティングを制御することができる。
【００７３】
接着剤２により被覆されたエアロゲル粒子Ａは、上記で説明したコーティング方法を１種で、又は、複数種を組み合わせて行うことができる。例えば、造粒コーティングは、バーチカルグラニュレータにより行うことができる。また、複層コーティングは、バーチカルグラニュレータによりコーティングした後、スプレー式でコーティングすることにより行うことができる。
【００７４】
断熱材料がエアロゲル粒子Ａである場合、エアロゲル粒子Ａを構成するコア粒子の細孔の中に第１の接着剤及び第２の接着剤が侵入していないことが好ましい。第１の接着剤及び第２の接着剤がエアロゲル粒子Ａの細孔に侵入すると熱伝導率が大きくなって断熱性が低下するおそれがあるからである。また、第１の接着剤及び第２の接着剤は、エアロゲル粒子Ａの細孔をできるだけ塞がないようにエアロゲル粒子Ａを被覆していることが好ましい。エアロゲル粒子Ａの細孔を塞いでしまうと、気体がエアロゲル構造の中に取り込まれにくくなるため、断熱性が低下するおそれがあるからである。例えば、液状のコーティング剤を用いる場合には、エアロゲル粒子Ａとコーティング剤とを混合した後、すぐに乾燥させるようにすれば、細孔に侵入させないとともに細孔を塞がないようにしてコーティングすることが容易になる。また、粉末（固体）状のコーティング剤を用いる場合には、細孔のサイズよりも大きい固体粒子を用いれば、大きい粒子は細孔に入ることができないため、細孔に侵入しないとともに細孔を塞がないようにしてコーティングすることが容易になる。
【００７５】
断熱材成形用組成物において、断熱材料と、第１の接着剤及び第２の接着剤との混合割合は、特に制限はないが、例えば、断熱材料１００質量部に対して、第１の接着剤及び第２の接着剤の総量が１〜４０質量部の範囲とすることができる。この範囲であれば、断熱材料の接着がより強固になり、良好な成形体を形成させることができる。また、第１の接着剤と、第２の接着剤との混合割合も特に制限はないが、例えば、第２の接着剤の全質量に対して、第１の接着剤を１０〜５０質量％とすることができる。この場合、後述する成形時における内部発熱が効率良く発生し、断熱材料の接着が強固になって良好な成形体を形成させることができる。
【００７６】
図４は、断熱材成形用組成物を成形して成形体を得る方法の一例である。この成形により、断熱材料（ここでは、エアロゲル粒子Ａとする）が第１の接着剤及び第２の接着剤により接着して成形されて成形体を得ることができる。
尚、この図では、第１の接着剤及び第２の接着剤を省略して記載しているが、断熱材料は上記で説明した第１の接着剤及び第２の接着剤が付着されているものを用いてもよいし、混合処理されていないもの、すなわち、単に配合させたものであってもよい。成形にあたっては、プレス機３０を用いる。このプレス機３０はプレス下型３１とプレス上型３２とを備えて構成されている。
【００７７】
まず、図４（ａ）に示すように、プレス下型３１に側壁型３１ｂを取り付けて凹部３１ａを形成した後、この凹部３１ａの底面に離型シート３４を敷き、その上に表面シート４を重ねる。次に、容器５から断熱材成形用組成物をプレス下型３１上の凹部３１ａに投入する。このとき、プレス下型３１は加熱により第１の接着剤の硬化温度（温度Ｔ１）以下まで予熱されていることが好ましい。次いで、図４（ｂ）に示すように、薬さじ、ヘラなどの平滑具３３により表面を平らにならす。次に、表面が平坦になった断熱材成形用組成物の上に表面シート４を重ね、さらにその上に、離型シート３４を重ねる。そして、図４（ｃ）で示すように、プレス上型３２を凹部３１ａに上方から押し込んで挿入し、加熱加圧して押圧（プレス）する。このとき、エアロゲル粒子Ａが押し潰されて壊れない程度のプレス圧力で押圧することが好ましい。
【００７８】
上記成形での加熱加圧における加熱温度（以下、「成形温度Ｔ」という）は、第１の接着剤の反応が開始する温度以上であって、第２の接着剤の反応が開始する温度未満とすることができる。具体的に説明すると、成形温度Ｔは、第１の接着剤の硬化温度以上であって、第２の接着剤の硬化温度未満とすることができる。言い換えれば、成形温度Ｔは、温度Ｔ１以上であって、温度Ｔ２未満であればよい。成形温度Ｔをこのような温度とすることで、第１の接着剤のみが硬化反応を起こして、断熱材料（エアロゲル粒子Ａ）の接着に寄与するようになり、第２の接着剤は硬化反応が起こらず、断熱材料の接着に寄与しないことになる。
【００７９】
成形温度Ｔを上記温度に設定して加熱加圧成形すると、第１の接着剤の硬化反応が進んでエアロゲル粒子Ａどうしを接着させるが、このとき、上記硬化反応に起因する反応熱が発生する。この反応熱は、例えば、プレス成形の金型内で成形中の断熱材成形用組成物の内部で発生するものであるので、以下では「内部発熱」という。このような内部発熱によって、金型内部は、最初の設定温度である成形温度Ｔよりもさらに温度が上昇していき、やがて、第２の接着剤の反応温度（温度Ｔ２）までに達する。このとき、第２の接着剤の硬化反応が進み、これにより第２の接着剤による接着作用が発揮され、断熱材料どうしを接着させることができるものとなる。従って、上記内部発熱によって、成形が促進される、ということができる。
【００８０】
成形温度Ｔは、１００℃以下であることが好ましく、この場合、金型の損傷を防止しやすくなり、また、環境への負荷を低減できるので、全体として成形工程にかかるコストの上昇が抑制され、成形体の生産性に優れるものとなる。例えば、第１の接着剤と第２の接着剤の種類が、上述したような硬化性樹脂の組み合わせであれば、成形温度Ｔを１００℃以下とすることが可能になる。成形温度Ｔの下限値は、第１の接着剤が硬化可能な温度であって、第２の接着剤を硬化させるのに必要な温度まで内部発熱が生じるような温度であれば特に制限されるものではないが、例えば、８５℃とすることができる。
【００８１】
特に、既述のように、温度Ｔ２と温度Ｔ１との差（Ｔ２−Ｔ１）が、１０〜５０℃の範囲であれば、成形温度Ｔが高くなりすぎることがなく、しかも、内部発熱により、より確実に第２の接着剤の硬化温度にまで温度が上昇することが可能なる。
【００８２】
上記プレス成形により、表面シート４も第１の接着剤及び第２の接着剤によりエアロゲル粒子Ａと接着されて、表面シート４がエアロゲル粒子Ａの成形体と一体化する。そして、プレス終了後に成形体を取り出し、乾燥機で乾燥する。これにより、図４（ｄ）に示すように、エアロゲル粒子Ａの成形体（図４（ｄ）では、「エアロゲル層３」として表している）と表面シート４とにより構成される成形体が形成される。図４（ｄ）では成形体を符号「Ｂ］を付して表している。尚、表面シート４とエアロゲル層３との密着性を高めるために、硬化前のエアロゲル層３と表面シート４との界面に接着剤（第１の接着剤や第２の接着剤以外でもよい）を挿入してもよい。
【００８３】
本形態では、成形体は板状に形成されており、これをそのまま断熱材ボードとして使用することができる。もちろん、適宜の成形型を用いてプレスすることにより、ボード以外の形状の成形も可能である。本実施形態で得られた成形体はエアロゲル粒子Ａが接着して形成されたエアロゲル層３の両面に表面シート４が積層された構成を有している。エアロゲルを表面シート４で覆うことにより、成形体の強度を高めることができる。表面シート４としては、樹脂シート、繊維シート、樹脂含浸繊維シートなどを用いることができる。表面シート４が樹脂を含む場合、表面シート４の樹脂でエアロゲル層３を接着一体化させることができれば、エアロゲル層３と表面シート４との密着性をさらに高めることができる。尚、表面シート４はエアロゲル層３の一方の面のみに積層されていてもよい。また、両面に表面シート４が設けられていないエアロゲル層３により成形体を構成してもよい。ただし、強度を高めるためには両面に表面シート４が積層されていることが好ましい。
【００８４】
以上のように、断熱材成形用組成物の成形では、成形温度Ｔで成形することで、最初に第１の接着剤で断熱材料どうしが接着し、このとき発生する内部発熱によって第２の接着剤による断熱材料どうしの接着が進む。このように、断熱材成形用組成物には、反応温度が異なる二種類の接着剤が含まれているので、上記内部発熱を利用した成形が可能となる。通常、断熱材料が金型内に充填されていると、金型に温度を与えても断熱材料の断熱効果によって、（成形中の）成形体内部にまで熱が伝わりにくく、成形時間が長くなってしまう。しかし、上記断熱材成形用組成物では、そのような成形の遅延を抑制することができ、成形性に優れるものである。すなわち、少なくとも第１の接着剤が断熱材料を接着できる温度にまで加熱すれば、内部発熱により第２の接着剤も接着効果を発揮することができるので、第２の接着剤を硬化させる温度まで金型を加熱する必要がない。そのため、成形温度Ｔを、あえて第２の接着剤の硬化温度まで加熱させる必要がなく、結果として、金型の加熱にかける時間を低減することができ、低温成形にもかかわらず、成形時間の遅延が抑制され、しかも、エネルギー使用量も低減されるものである。また、断熱材成形用組成物に硬化剤が含まれていれば、この硬化剤により、さらに硬化反応が促進するので、成形温度Ｔをより低くすることができるようになり、成形時間の遅延を一層、抑制できるようになる。
【００８５】
しかも、上記内部発熱によって、成形中の成形体全体、特に、成形体内部にまで充分に熱が伝わるので、より確実に断熱材料を接着させることができ、形成された成形体は優れた強度を有するものとなる。そのため、内部に補強材等を設ける必要がなく、断熱性の低下を防止しやすくもなる。
【００８６】
成形体は、熱伝導率が２５ｍＷ／（ｍ・Ｋ）以下であることが好ましく、この場合、断熱効果が高く、断熱材としての性能がより高いものとなる。特に、断熱材料としてエアロゲル粒子Ａを使用した場合は、上記のような熱伝導率に制御しやすくなる。
【００８７】
以上より、本発明の断熱材成形用組成物は、成形性に優れものであり、しかも、得られた成形体は、強度が高く、断熱性にも優れるものである。従って、得られた成形体は、優れた強度と断熱性能を有する断熱材として使用され得るものであり、例えば、建築材料などとして有用なものである。
【実施例】
【００８８】
以下、本発明を実施例によって具体的に説明する。
【００８９】
（実施例１）
攪拌容器の中で、断熱材料として１８ｇのエアロゲル粒子（平均粒径１ｍｍ）と、第１の接着剤として１ｇの水溶性エポキシ樹脂（モメンティブ社製「ＥＰＩ-ＲＥＺ  Ｒｅｓｉｎｅ３５１５Ｗ−６０」）と、硬化剤として１ｇの水溶性アミン（モメンティブ社製「ＥＰＩＫＵＲＥＣＵ  ｒｉｎｇＡｇｅｎｔ８５３５Ｗ-５０」）とを混合させた。次いで、その混合物に、第２の接着剤としてフェノール樹脂粉末４ｇを加え、１２０×１２０×１０ｍｍの金型に当該混合物を充填して、金型を１００℃まで加熱して、１時間プレス成形を行うことで、ボード状の成形体を得た。
【００９０】
上記プレス成形においては、反応熱が発生して、内部の温度が１３０℃を超えたことを確認した。これは、水溶性エポキシ樹脂（第１の接着剤）とアミンの反応により反応熱（内部発熱）が発生したからである。そして、この内部発熱によりフェノール樹脂粉末（第２の接着剤）が反応を開始した。その結果、１時間のプレス成形時間で強度の高い成形体を得ることができた。
【００９１】
（実施例２）
水溶性アミンの代わりに硬化促進剤として０．１ｇのサンエイドＳＩ８０−Ｌ（三新化学工業株式会社製）を使用したこと以外は、実施例１と同様の方法でプレス成形を行った。
【００９２】
上記プレス成形においては、反応熱が発生して、内部の温度が１３０℃を超えたことを確認した。これは、水溶性エポキシ樹脂（第１の接着剤）の反応により反応熱（内部発熱）が発生したからである。そして、この内部発熱によりフェノール樹脂粉末（第２の接着剤）が反応を開始した。そのため、１時間のプレス成形時間で強度の高い成形体を得ることができた。
【００９３】
（比較例１）
水溶性エポキシ樹脂及び水溶性アミンを使用しなかったこと以外は、実施例１と同様の方法でプレス成形を行った。
【００９４】
しかし、この場合、エアロゲル粒子の接着不良が見られ、成形体を得ることができなかった。これは、接着剤として第１の接着剤を使用せず、第２の接着剤だけを使用したものであり、接着剤の反応が起こらなかったためである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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