(57)【要約】【課題】  部品点数の低減によるコスト低減およびシステムのコンパクト化による出力密度向上が可能な固体高分子形燃料電池システムを提供する。【解決手段】  本発明の固体高分子形燃料電池システムは、液体有機化合物を燃料として発電を行う単セルを複数個積層した燃料電池スタックを備え、燃料電池スタックを構成する複数の膜電極接合体およびセパレータの少なくとも一部に、積層された膜電極接合体およびセパレータを連通する貫通孔１０７を備え、セパレータに形成された流路と貫通孔とがシール材によって分離されており、貫通孔１０７によって形成された空間を液体燃料または水を貯留するタンクとしたことを特徴とする。【選択図】  図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体有機化合物を燃料として発電を行う単セルを複数個積層した燃料電池スタックを備える固体高分子形燃料電池システムにおいて、
前記燃料電池スタックを構成する複数の膜電極接合体およびセパレータの少なくとも一部に、積層された前記膜電極接合体および前記セパレータを連通する貫通孔を備え、
前記セパレータに形成された液体燃料および酸化剤ガスを前記膜電極接合体に供給するための流路と前記貫通孔とがシール材によって分離されており、
前記貫通孔によって形成された空間を液体燃料または水を貯留するタンクとしたことを特徴とする固体高分子形燃料電池システム。
【請求項２】
請求項１において、前記タンクに液体燃料を貯留し、前記燃料電池スタックの燃料供給用マニホールドおよび燃料排出用マニホールドと前記タンクを接続し、前記タンク内の液体燃料を前記燃料電池スタックに循環供給することを特徴とする固体高分子形燃料電池システム。
【請求項３】
請求項１において、前記燃料電池スタックから排出される酸化剤ガスに含まれる水分を回収する水回収機構を備え、
前記水回収機構で回収された水を前記タンクに貯留することを特徴とする固体高分子形燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液体有機化合物を燃料とする固体高分子形燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
最近の電子技術の進歩によって、電話器、ノート型パソコン、オーデオ・ビジュアル機器、カムコーダ、あるいは個人情報端末機器などの携帯電子機器が急速に普及している。
従来、こうした携帯用電子機器は二次電池によって駆動するシステムであり、鉛蓄電池からＮｉ／Ｃｄ電池、Ｎｉ／水素電池、更にはＬｉイオン二次電池へと新型の高エネルギー密度二次電池の出現により、携帯機器はより小型・軽量化が進んだ。一方では携帯機器の高機能化が図られてきた。種々の二次電池、中でもＬｉイオン二次電池のエネルギー密度をより一層高めるために、電池活物質の開発や高容量電池構造の開発が進められ、より一充電での使用時間の長い電源を実現する努力が払われている。
【０００３】
しかしながら、二次電池は一定の電力を使用したあとに、必ず充電操作を必要とし、充電設備と比較的長い充電時間が必要となるため、携帯機器を何時でも、何処でも、長時間にわたって連続的に駆動するには多くの問題が残されている。今後、携帯機器は増加する情報量とその高速化、高機能化に対応して、より高出力密度で高エネルギー密度の電源、すなわち、連続駆動時間の長い電源を必要とする方向に向かっている。そのために、充電を必要としない小型発電機、即ち、容易に燃料補給ができる小型発電機の必要性が高まっている。
【０００４】
こうした背景から、上記した要請に応え得るものとして燃料電池電源が考えられる。燃料電池は少なくとも固体又は液体の電解質及び所望の電気化学反応を誘起する二個の電極、すなわちアノード及びカソードから構成され、その燃料が持つ化学エネルギーを直接電気エネルギーに高効率で変換する発電機である。燃料には純水素をはじめ、化石燃料或いは水などから化学変換された水素、通常の環境で液体或いは溶液であるメタノール、アルカリハイドライドやヒドラジン又は加圧液化ガスであるジメチルエーテルなどが用いられる。また、酸化剤ガスには空気又は酸素ガスが用いられる。燃料はアノードにおいて電気化学的に酸化され、カソードでは酸素が還元されて、両電極間には電気的なポテンシャルの差が生じる。このときに外部回路として負荷が両極間にかけられると電解質中にイオンの移動が生起し外部負荷には電気エネルギーが取り出される。このために各種の燃料電池は、火力機器代替の大型発電システム、小型分散型コージェネレーションシステムやエンジン発電機代替の電気自動車電源としての期待は高く、実用化開発が活発に展開されている。
【０００５】
こうした燃料電池の中でも、固体高分子形燃料電池は、高分子からなる膜状の固体電解質膜が白金等の触媒を担持したカーボン電極で構成されている膜／電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）を用いている点が主な特徴である。燃料および酸化剤ガスをこのＭＥＡへ供給するための流路をもち、かつ集電作用を有する一対のセパレータを、燃料や酸化剤ガスの漏洩を防止するシール材を介してＭＥＡを挟持したものを単セルといい、燃料電池スタックは、この単セルを複数個積層したものである。固体高分子形燃料電池の中でも直接メタノール型燃料電池に代表される液体有機化合物を燃料として用いる燃料電池は、水素ガスを生成するための改質器や水素ボンベなどが不要となることから小型・軽量化が可能であり、小型発電機として適している。
【０００６】
このような液体有機化合物を燃料として用いる固体高分子形燃料電池を小型発電機として適応していくためには、従来の二次電池と同等以上の小型軽量性や競合が可能な価格適合性が必要不可欠である。直接メタノール形燃料電池システムでは、セルスタック、燃料タンク、燃料ポンプ、空気ポンプをはじめ、燃料排出側から排出される二酸化炭素を分離するための気液分離装置や空気排出側から排出される水を保管するための水タンクといった多くの周辺部品を必要とされるが、これらを少なくしてシンプルな構造にすることが要求される。このように、システムの小型軽量化によるエネルギー密度向上や使用部品点数低減によるコスト低減は、重要な課題である。
【０００７】
従来、例えば特許文献１には、直接メタノール型燃料電池システムのコンパクト化を目的として、燃料タンク内にセルスタックを浸漬した構成の燃料電池システムが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−３３５２３６
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１では、燃料電池スタックを燃料タンク内に配置した構成が提案されており、燃料電池スタックを燃料中に浸漬し、セパレータの流路を燃料タンク内に開放することで、燃料を燃料電池スタックへポンプなしで供給することが可能な構成が提案されている。
【００１０】
特許文献１で提案された構成により、システムのコンパクト化を図ることが可能である。しかしながら、特許文献１のような送液ポンプを用いない、いわゆるパッシブ型の場合、自然拡散による燃料供給であるため、更なる出力密度向上を図るために出力電流を増大すると、燃料の供給不足が生じ出力電圧が不安定になる恐れがある。よって、高電流出力にも対応が可能な燃料供給に送液ポンプを用いるアクティブ型にも適用できる構成でシステムのコンパクト化を図る必要がある。
【００１１】
本発明の目的は、部品点数の低減によるコスト低減およびシステムのコンパクト化による出力密度向上が可能な固体高分子形燃料電池システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
そこで発明者らは上記課題を解決するために、燃料を収納する容器の機能を燃料電池スタックに具備させる新規な構成を構築した。
【００１３】
本発明の固体高分子形燃料電池システムは、液体有機化合物を燃料として発電を行う単セルを複数個積層した燃料電池スタックを備え、前記燃料電池スタックを構成する複数の膜電極接合体およびセパレータの少なくとも一部に、積層された前記膜電極接合体および前記セパレータを連通する貫通孔を備え、前記セパレータに形成された液体燃料および酸化剤ガスを前記膜電極接合体に供給するための流路と前記貫通孔とがシール材によって分離されており、前記貫通孔によって形成された空間を液体燃料または水を貯留するタンクとしたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、部品点数の低減によるコスト低減およびシステムのコンパクト化による出力密度向上が可能な固体高分子形燃料電池システムを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の固体高分子形燃料電池の構成を示す分解斜視図である。
【図２】本発明の固体高分子形燃料電池の一つの形態におけるセパレータの構成を示した図である。
【図３】本発明の固体高分子形燃料電池の一つの形態における構成の一例を示した図である。
【図４】図３で示した構成の、上部の集電板および端板を省略した図である。
【図５】本発明の固体高分子形燃料電池のシステムの構成の一例を示した図である。
【図６】本発明の固体高分子形燃料電池の一つの形態におけるセパレータの構成を示した図である。
【図７】本発明の固体高分子形燃料電池の一つの形態における構成の一例を示した図である。
【図８】本発明の固体高分子形燃料電池のシステムの構成の一例を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下に本発明に係る実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではない。
（第一の実施形態）
図１に、本発明の第一の実施形態における固体高分子形燃料電池の構成の一例を示す。
ＭＥＡ１０２は、イオン導電性固体高分子膜を介して、燃料を酸化するアノードと酸化剤ガスを還元するカソードが配置されて構成される。ここで、アノードとカソードの表面には燃料または酸化剤ガスを面内に拡散させるためのガス拡散層が設けられていてもよい。
このＭＥＡ１０２のアノード側に燃料、カソード側に酸化剤ガスを供給するための一対のセパレータ１０３がＭＥＡ１０２を挟むように配置されている。また、ＭＥＡ１０２とセパレータ１０３の間にはシール性確保のためにガスケット１０４が配置されている。ＭＥＡ１０２とそれを挟持する１対のセパレータ１０３、及び、ガスケット１０４で単位セルが構成される。この単位セルが複数積層されて燃料電池スタックが構成される。
【００１７】
セパレータ１０３には、アノード又はカソードに燃料や酸化剤ガスを供給するための溝等で構成される流路と、複数のセパレータ間に燃料又は酸化剤ガスを流通させるとともに各セパレータの流路に燃料又は酸化剤ガスを分配供給するためのマニホールドを形成する貫通孔が形成されている。図２に、本実施形態のセパレータの構成の一例を示す。セパレータ１０３は、一方の面に燃料をアノードへ供給する燃料流路を備え、他方の面に酸化剤ガスをカソードへ供給する酸化剤ガス流路を備えており、燃料流路および酸化剤ガス流路へそれぞれ燃料および酸化剤ガスを分配供給するためのマニホールドとなる貫通孔を備えている。本実施例では、貫通孔１０５ａおよび貫通孔１０５ｂは燃料流路と接続しており、貫通孔１０６ａおよび貫通孔１０６ｂは、セパレータ１０３の背面に備えている図示されていない酸化剤ガス流路と接続している。本発明では、このマニホールドとなる貫通孔１０５ａ、１０５ｂ、１０６ａ、１０６ｂのように燃料流路あるいは酸化剤流路と接続している貫通孔とは別の、流路とは接続しない独立した貫通孔１０７を備えている。後述する通り、貫通孔１０７が液体燃料あるいは水を貯留するタンクとなる。なお、ＭＥＡ１０２にも、マニホールドとなる貫通孔１０５ａ、１０５ｂ、１０６ａ、１０６ｂ、及び、独立した貫通孔１０７がセパレータ１０３と対応する位置に設けられている。
セパレータ１０３の表面にはガスケット１０４が配置され、ガスケット１０４によって燃料と酸化剤ガスが混ざらないようにシールされる。また貫通孔１０７は、セパレータ１０３の流路と分離されるようにその周囲がガスケット１０４で囲まれ、流路が形成された発電面に貫通孔１０７内の流体が移動できないようにシールされる。なお、図１では１枚のガスケット１０４をＭＥＡ１０２とセパレータ１０３の間に配置してシールする形態を説明したが、シール材はこのようなガスケットに限られるものではなく、例えば、セパレータとシール部が一体成形されたものなど、流体をシールできる構成であればよい。
【００１８】
図３に、図１で示したセルを複数積層して形成した燃料電池の構成を示す。燃料電池スタックは、単位セルが積層された積層体の両端部に集電板１０８および端板１０９を備える。また、集電板１０８および端板１０９には、マニホールドおよび貫通孔１０７と接続された供給口または排出口が設けられており、この供給口または排出口に配管が接続されて燃料電池スタックへの燃料や酸化剤ガスの供給及び排出が行われる。図３では、上側の端板１０９に設けられた開口部１１５、１１６、１１７がそれぞれ貫通孔１０６ｂ、１０５ｂ、１０７と接続されており、燃料や酸化剤ガスの供給及び排出が行われる。同様に下側の端板１０９にも供給口または排出口となる開口部が設けられている。
【００１９】
図３では省略しているが、燃料電池スタックでは単位セルでの反応により生成した電子を流通させたり、燃料や空気をリークさせることなく流通させたりする必要があるため、両端の端板で単位セルが積層された積層体を挟みこみ、所定の圧力で締結される。燃料電池の締結方法は従来技術で開示されているような、ボルトを使用したりバンドを使用したりするように、ＭＥＡへ均一に面圧がかけられるように構成すればよく、特に制限しない。
【００２０】
図４は、図３で示した燃料電池の構成と同じであるが、上部の端板および集電板を図示していない図である。図４に示すように貫通孔１０７は、複数のＭＥＡおよびセパレータを連通するように設けられており、単位セルを複数積層することで燃料等の液体を貯留できるような空間を形成することができる。なお、液体を貯留するために必要な空間を確保できればよいことから、燃料電池スタックを構成するＭＥＡ及びセパレータの全てに貫通孔１０７を設けることは必須ではなく、少なくとも一部のＭＥＡ及びセパレータに貫通孔１０７を設ければよい。
【００２１】
図５に、本実施形態の燃料電池のシステム構成の一例を示す。図５に示すように、燃料電池１１０は図１から図４を用いて説明したもので、アノード１１１、カソード１１２、貫通孔１０７が積層されて形成される燃料貯留部１１３を備える。液体燃料は、燃料貯留部１１３に充填されており、燃料循環ポンプ２０２を介してアノード１１１へ循環供給される。ここで、燃料貯留部１１３とアノード１１１との接続は、燃料流路と接続された燃料供給用マニホールド及び燃料排出用マニホールドと連結する端板１０９の供給口または排出口と、貫通孔１０７と連結した端板１０９の供給口または排出口とを配管で接続することで行われる。また、循環ポンプ２０２はこの配管の途中に設けることができる。燃料貯留部１１３に貯留されているメタノール濃度が所定の濃度よりも低くなった場合には、高濃度のメタノール水溶液が貯蔵されている燃料タンク２０１から燃料供給ポンプ２０３を介して燃料貯留部１１３へ供給され、燃料貯留部１１３内のメタノールが所定の範囲になるように調整される。燃料タンク２０１に貯蔵されているメタノールは１００％のメタノールでも良いが、本実施形態では水でメタノール濃度が５０％に希釈したメタノール水溶液を用いた。また、酸化剤ガスとして大気中の空気を、酸化剤ガス供給ポンプ２０４を介してカソード１１２へ供給することで燃料電池１１０は発電することができる。反応により生成した二酸化炭素や未反応の燃料は、燃料貯留部１１３へ戻り、気体である二酸化炭素は、気液分離機構２０８を介して燃料電池システム系外へ排出する。なお、大気中の塵等が燃料電池１１０内へ侵入することを防止するために、酸化剤供給ポンプの上流側にフィルタ２０７を設置している。
【００２２】
液体有機化合物を燃料とする固体高分子形燃料電池では、燃料タンクとは別に燃料濃度を調整するための調整タンクが必要となる。この理由は以下である。直接メタノール形燃料電池を例として説明すると、アノードに供給されたメタノールが電解質膜を介してカソードに透過する課題（メタノールクロスオーバ現象）がある。このメタノールクロスオーバ現象はその透過量がアノードに供給するメタノール水溶液の濃度に依存することが知られており、従来、メタノールクロスオーバの課題に対しては、発電に必要なメタノール濃度よりも更に希釈された所定の濃度範囲のメタノール水溶液をアノードへ供給することで対策している。さらに、発電反応とメタノールクロスオーバ現象によってメタノール及び水が消費されることで、循環供給されるメタノール水溶液の濃度は運転時間とともに変化する。このため、メタノール濃度を調整するための調整タンクが必須となる。
【００２３】
本実施形態の燃料電池では、セパレータ及びＭＥＡに流路とは独立した貫通孔を形成することで、燃料電池スタック内に燃料濃度を調整するための燃料貯蔵部を設けている。これにより、従来、燃料電池スタックの外に設けていた燃料濃度調整用の混合タンクを省略することが可能となり、システムの部品点数低減によるコスト低減およびコンパクト化に寄与できる。すなわち、本実施形態の燃料電池では、セパレータ及びＭＥＡにマニホールド用の貫通孔と併せて燃料貯蔵部用の貫通孔を金型成型や打ち抜き加工等の方法で形成すればよく、新たな部品や製造工程を必要としない。そのため、混合タンクの部品を省略できることで部品点数低減によるコスト低減を図れる。また、燃料あるいは水を容器から燃料電池へ輸送する配管経路を従来と比較して短縮化することができるので、システムのコンパクト化に寄与できる効果がある。さらに、比較的大きい比熱を有する液体燃料を燃料電池と同種の部材で接触することができるため熱抵抗を下げることができ、燃料貯留部や回収水貯留部、燃料電池の表面積を小さくできるので放熱量を低減することができる。この結果、起動後のシステム昇温時間を短縮できるため、起動性向上の効果も得られる。
（第二の実施形態）
図６に本発明の第二の実施形態における燃料電池のセパレータの構成の一例を示す。流路やマニホールドとなる貫通孔は図２と同様な構成であるが、本実施形態では独立した貫通孔を２つ備えている（１０７ａ、１０７ｂ）。図７には、図６で示したセパレータを用いて、図４と同様に複数積層した燃料電池の斜視図を示している。図７に示すように貫通孔１０７ａおよび１０７ｂは、セルを複数積層することで燃料等の液体を貯留できる空間をそれぞれ形成することができる。本実施形態のように、貫通孔の形状を操作することにより、セル積層時に形成できる空間の構成を変えることができる。例えば、セルの積層方向中央付近に貫通孔１０７ａおよび／または１０７ｂがないセパレータを用いることにより、セル積層時の連通した空間を分割することも可能である。図８には、本実施形態の図７で示した燃料電池を用いたシステムの構成の一例を示す。燃料電池１１０は、アノード１１１、カソード１１２、貫通孔１０７ａが連通して構成された燃料貯留部１１３、貫通孔１０７ｂが連通して形成された回収水貯留部１１４で構成されている。液体燃料は燃料貯留部１１３に充填され、燃料循環ポンプ２０２を介してアノード１１１へ循環供給される。燃料貯留部１１３に貯留されているメタノール濃度が所定の濃度よりも低くなった場合には、高濃度のメタノール水溶液が貯蔵されている燃料タンク２０１から燃料供給ポンプ２０３を介して燃料貯留部１１３へ供給され、燃料貯留部１１３内のメタノールが所定の範囲になるように調整される。燃料タンク２０１に貯蔵されているメタノールは本実施形態では１００％のメタノールを用いた。また、酸化剤ガスとして大気中の空気を、酸化剤ガス供給ポンプ２０４を介してカソード１１２へ供給することで燃料電池１１０は発電することができる。反応によりアノード１１１上で生成した二酸化炭素や未反応の燃料は、燃料貯留部１１３へ戻り、気体である二酸化炭素は、気液分離機構２０８を介して燃料電池システム系外へ排出する。また、発電反応によりカソード１１２上で生成した水蒸気は、水回収機構２０５により凝縮し、回収水貯留部１１４で貯留される。未反応の空気は、気液分離機構２１０を介して燃料電池システム系外へ排出する。排気系を単一化するために、気液分離機構２０８へのガス経路を設けた構成にしても良い。燃料貯留部１１３に貯留されているメタノール水溶液の液位が所定の値を下回った際には、回収水貯留部１１４から水供給ポンプ２０９を介して燃料貯留部１１３へ水を供給し、一定の液位を保つように構成する。
【００２４】
本実施形態の燃料電池により、第一の実施形態と同様にシステムの部品点数低減によるコスト低減およびコンパクト化を実現することができる。また、燃料電池スタック内に燃料貯蔵部の他に回収水貯留部を設けることで、更なるコスト低減およびコンパクト化と高機能化が図れる。
【符号の説明】
【００２５】
１０１  燃料電池
１０２  ＭＥＡ
１０３  セパレータ
１０４  ガスケット
１０５ａ、１０５ｂ、１０６ａ、１０６ｂ、１０７、１０７ａ、１０７ｂ  貫通孔
１０８  集電板
１０９  端板
１１０  燃料電池
１１１  アノード
１１２  カソード
１１３  燃料貯留部
１１４  回収水貯留部
１１５、１１６、１１７  開口部
２０１  燃料タンク
２０２  燃料循環ポンプ
２０３  燃料供給ポンプ
２０４  酸化剤供給ポンプ
２０５  水回収機構
２０６  冷却ファン
２０７  フィルタ
２０８  気液分離機構
２０９  水供給ポンプ
３０１  混合タンク
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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