(57)【要約】【解決手段】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、（Ａ）プロピレン単独重合体部を含むポリプロピレン系樹脂基材：６５〜９９重量部と、（Ｂ）特定のエチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体：１〜３５重量部とからなる基材成分１００重量部に対して、（Ｃ）数平均分子量（Ｍｎ）が１００００以下であるオレフィン系（共）重合体：１〜３重量部を含んでなることを特徴としている。【効果】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、射出成形性に優れ、成形体とした場合には線膨張係数が低く、高い寸法安定性を有するとともに、必要に応じて高い剛性を付与することができる。また本発明の成形体は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を用いることにより容易に射出成形して製造することができ、線膨張係数が低く、高い寸法安定性を有するとともに、所望の剛性を有する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）（ａ）１３５℃、デカリン溶液中で測定した極限粘度［η］が０．２〜２．０ｄｌ／ｇであるプロピレン単独重合体成分を８０〜９７重量％、（ｂ）１３５℃、デカリン溶液中で測定した極限粘度［η］が１．０〜９．０ｄｌ／ｇであるエチレン・プロピレン共重合体成分を３〜２０重量％（ただし（ａ）成分と（ｂ）成分の合計は１００重量％である）の割合で含む、ポリプロピレン系樹脂基材：６５〜９９重量部と、
（Ｂ）メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．１〜１５ｇ／１０ｍｉｎ、かつ、密度が８５０〜８９２ｋｇ／ｍ3であるエチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体：１〜３５重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）の合計は１００重量部である）と
からなる基材成分１００重量部に対して、
（Ｃ）数平均分子量（Ｍｎ）が１００００以下であるオレフィン系（共）重合体：１〜３重量部を含んでなることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】
前記（Ｃ）オレフィン系（共）重合体が、
（Ｃ−１）エチレン９５〜１００重量％、炭素原子数３〜８のα−オレフィン０〜５重量％からなるエチレン系（共）重合体、および／または、
（Ｃ−２）プロピレン９５〜９９．９重量％、エチレンおよび炭素原子数４〜８のα−オレフィンから選ばれるオレフィン０．１〜５重量％からなるプロピレン系共重合体
であることを特徴とする請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
前記基材成分１００重量部に対してさらに、
（Ｄ）核剤を０．１〜０．５重量部含む、請求項１または２に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
前記基材成分１００重量部に対してさらに、
（Ｅ）無機充填材を０．１〜４０重量部含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
前記（Ｅ）無機充填材が、タルクであることを特徴とする請求項４に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなることを特徴とする成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、寸法安定性に優れた成形体を製造しうるポリプロピレン系樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂組成物を射出成形することにより得られる成形体は、その優れた機械物性、成形性、経済性により、自動車部品や家電部品など種々の分野で利用されている。
【０００３】
自動車部品分野では、ポリプロピレンを単体で用いるほか、ポリプロピレンにエチレン−プロピレン共重合体（ＥＰＲ）、エチレン−ブテン共重合体（ＥＢＲ）、エチレン−オクテン共重合体（ＥＯＲ）、スチレン−ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、ポリスチレン−エチレン／ブテン−ポリスチレントリブロック共重合体（ＳＥＢＳ）等のゴム成分を添加して衝撃性を改善した材料（特許文献１，２参照）、タルク、マイカ、ガラス繊維等の無機充填剤を添加し剛性を改善した材料、またゴム成分、無機充填剤を共に添加し優れた機械物性を付与したブレンドポリマーが使用されている。また近年、主に金属材料の代替として使用するために、高い機械物性（主に剛性）を維持しつつ、寸法安定性に優れた（低線膨張率を有する）材料の開発を求められており、それを達成するために鋭意研究されている。
【０００４】
一方、ポリプロピレン成形品は、一般に寸法安定性が低く、製品とした時に寒暖の差が大きくなる部材への適用は、困難であるという問題を抱えているため、その高い意匠性や優れた経済効果が充分に享受されていないという問題があった。そして、近年の成形技術の向上、及び、原料自身の機械物性の向上により、自動車アウター部分への適応検討が進んではいるが、まだ実際には容易に使用されてはいない。
【０００５】
このような問題を抑制するものとして、低分子量体を添加し、一般的に使用されない高いＭＦＲを有するゴムを使用することで低線膨張を有する材料を製造する方法（特許文献１参照）、後添加ゴムの粘度、または非晶部及び結晶部の粘度の違いにより低線膨張を有する材料を製造する方法（特許文献２、及び３参照）、また、特定の樹脂材料（ＳＥＢＳ）を使用することで低線膨張を有する材料を製造する方法が開発されてきた。そしてこれらの方法を利用することで、ある程度、限定された原料を使用した低線膨張材料を製造することが出来るようになった。
【０００６】
しかしながら、現実的に自動車材料として使用するには、容易に、かつ製造工程も単純に製造されることが望ましく、上記のような特種な原材料を使用することなく、一般的に入手の容易な原材料を用いて低線膨張を達成することが求められていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１０−０７７３９６号公報
【特許文献２】特開１９９３−０５１４９８号公報
【特許文献３】特開２０００−０９５９１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、線膨張係数が低く、高い寸法安定性を有する成形体を製造し得るポリプロピレン系樹脂組成物、および、寸法安定性に優れた成形体を提供することを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、
（Ａ）（ａ）１３５℃、デカリン溶液中で測定した極限粘度［η］が０．２〜２．０ｄｌ／ｇであるプロピレン単独重合体成分を８０〜９７重量％、（ｂ）１３５℃、デカリン溶液中で測定した極限粘度［η］が１．０〜９．０ｄｌ／ｇであるエチレン・プロピレン共重合体成分を３〜２０重量％（ただし（ａ）成分と（ｂ）成分の合計は１００重量％である）の割合で含む、ポリプロピレン系樹脂基材：６５〜９９重量部と、
（Ｂ）メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．１〜１５ｇ／１０ｍｉｎ、かつ、密度が８５０〜８９２ｋｇ／ｍ3であるエチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体：１〜３５重量部（ただし、（Ａ）、（Ｂ）の合計が１００重量部である）と
からなる基材成分１００重量部に対して、
（Ｃ）数平均分子量（Ｍｎ）が１００００以下であるオレフィン系（共）重合体：１〜３重量部を含んでなることを特徴としている。
【００１０】
このような本発明のポリプロピレン系樹脂組成物では、前記（Ｃ）オレフィン系（共）重合体が、
（Ｃ−１）エチレン９５〜１００重量％、炭素原子数３〜８のα−オレフィン０〜５重量％からなるエチレン系（共）重合体、および／または、
（Ｃ−２）プロピレン９５〜９９．９重量％、エチレンおよび炭素原子数４〜８のα−オレフィンから選ばれるオレフィン０．１〜５重量％からなるプロピレン系共重合体
であることが好ましい。
【００１１】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物では、前記基材成分１００重量部に対してさらに、（Ｄ）核剤を０．１〜０．５重量部含むことが好ましい。
また本発明のポリプロピレン系樹脂組成物では、前記基材成分１００重量部に対してさらに、（Ｅ）無機充填材を０．１〜４０重量部含むことが好ましい。前記（Ｅ）無機充填材は、タルクであることが好ましい。
本発明の成形体は、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形してなることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、射出成形性に優れ、成形体とした場合には線膨張係数が低く、高い寸法安定性を有するとともに、必要に応じて高い剛性を付与することができる。また本発明の成形体は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を用いることにより容易に射出成形して製造することができ、線膨張係数が低く、高い寸法安定性を有するとともに、所望の剛性を有する。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明について具体的に説明する。
本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物は、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材と（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体とからなる基材成分と、（Ｃ）数平均分子量（Ｍｎ）が１００００以下であるオレフィン系（共）重合体とを必須成分として含有する。
【００１４】
（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の基材成分を構成する（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材は、（ａ）１３５℃、デカリン溶液中で測定した極限粘度［η］が０．２〜２．０ｄｌ／ｇであるプロピレン単独重合体成分を８０〜９７重量％、（ｂ）１３５℃、デカリン溶液中で測定した極限粘度［η］が１．０〜９．０ｄｌ／ｇであるエチレン・プロピレン共重合体成分を３〜２０重量％（ただし（ａ）成分と（ｂ）成分の合計は１００重量％である）の割合で含む。以下、本発明において極限粘度[η]は、特に断りのない限り、１３５℃、デカリン溶液中で測定した値を意味する。
【００１５】
このような（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材は、プロピレン単独重合体（ａ）部とエチレン・プロピレン共重合体（ｂ）部とを含むブロック共重合体であってもよく、また、プロピレン単独重合体（ａ）とエチレン・プロピレン共重合体（ｂ）との混合物であってもよい。本発明では、このうち、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材が、プロピレン単独重合体（ａ）部とエチレン・プロピレン共重合体（ｂ）部とを含むブロック共重合体（以下、プロピレン・エチレンブロック共重合体ともいう）であることが好ましい。
【００１６】
本発明に係る（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材において、（ａ）成分と（ｂ）成分とは、（ａ）がｎ−デカンに不溶な成分であり、（ｂ）がｎ−デカンに可溶な成分であることで、明確に区別し、分離することができる。
【００１７】
本発明に係る（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材は、前記（ａ）プロピレン単独重合体成分と（ｂ）エチレン・プロピレン共重合体成分とが、（ａ）：８０〜９７重量％、（ｂ）：３〜２０重量％の割合で、好ましくは、（ａ）：８７〜９７重量％、（ｂ）：３〜１３重量％の割合で、さらに好ましくは、（ａ）：９０〜９５重量％、（ｂ）：５〜１０重量％の割合で含まれていることが望ましい。ここで、（ａ）と（ｂ）との合計は、１００重量％である。
【００１８】
このようなポリプロピレン系樹脂基材は、公知の方法により適宜製造することができるが、たとえば、下記の固体状チタン触媒成分（Ｉ）と有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）とを含むオレフィン重合用触媒にて、プロピレンを重合し、さらにプロピレンとエチレンを共重合させてブロック共重合体とするか、または、プロピレン単独重合体とエチレン・プロピレン共重合体とをそれぞれ製造し、両者を混合することにより製造できる。
以下、本発明で好適に用いられるオレフィン重合用触媒の触媒成分及び重合方法について記載する。
【００１９】
・オレフィン重合用触媒
［固体状チタン触媒成分（Ｉ）］
オレフィン重合用触媒を構成する固体状チタン触媒成分（Ｉ）は、チタン、マグネシウム、ハロゲン及び必要に応じて電子供与体を含むことを特徴としている。この固体状チタン触媒成分（Ｉ）は公知の固体状チタン触媒成分を制限無く用いることができる。固体状チタン触媒成分（Ｉ）の製造方法の例を以下に示す。
【００２０】
固体状チタン触媒成分（Ｉ）の調製には、マグネシウム化合物及びチタン化合物が用いられる例が多い。
マグネシウム化合物としては、具体的には、塩化マグネシウム、臭化マグネシウム等のハロゲン化マグネシウム；メトキシ塩化マグネシウム、エトキシ塩化マグネシウム、フェノキシ塩化マグネシウム等のアルコキシマグネシウムハライド；エトキシマグネシウム、イソプロポキシマグネシウム、ブトキシマグネシウム、２−エチルヘキソキシマグネシウム等のアルコキシマグネシウム；フェノキシマグネシウム等のアリーロキシマグネシウム；ステアリン酸マグネシウム等のマグネシウムのカルボン酸塩等の公知のマグネシウム化合物を挙げることができる。
【００２１】
これらのマグネシウム化合物は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。またこれらのマグネシウム化合物は、他の金属との錯化合物、複化合物あるいは他の金属化合物との混合物であってもよい。
【００２２】
これらの中ではハロゲンを含有するマグネシウム化合物が好ましく、ハロゲン化マグネシウム、特に塩化マグネシウムが好ましく用いられる。他に、エトキシマグネシウムのようなアルコキシマグネシウムも好ましく用いられる。また、該マグネシウム化合物は、他の物質から誘導されたもの、たとえばグリニャール試薬のような有機マグネシウム化合物とハロゲン化チタンやハロゲン化珪素、ハロゲン化アルコール等とを接触させて得られるものであってもよい。
【００２３】
チタン化合物としては、例えば、下記式で示される４価のチタン化合物を挙げることができる。
Ｔｉ（ＯＲ）gＸ4-g
（式中、Ｒは炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であり、ｇは０≦ｇ≦４である。）
【００２４】
より具体的には、ＴｉＣｌ4、ＴｉＢｒ4等のテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）Ｃｌ3、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ3、Ｔｉ（Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9）Ｃｌ3、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）Ｂｒ3、Ｔｉ（Ｏ−ｉｓｏＣ4Ｈ9）Ｂｒ3等のトリハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）2Ｃｌ2、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）2Ｃｌ2等のジハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）3Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9）3Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）3Ｂｒ等のモノハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ3）4、Ｔｉ（ＯＣ2Ｈ5）4、Ｔｉ（ＯＣ4Ｈ9）4、Ｔｉ（Ｏ−２−エチルヘキシル）4等のテトラアルコキシチタン等を挙げることができる。
【００２５】
これらの中で好ましいものは、テトラハロゲン化チタンであり、特に四塩化チタンが好ましい。これらのチタン化合物は単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
上記のマグネシウム化合物及びチタン化合物としては、例えば、特開昭５７−６３３１０号公報、特開平５−１７０８４３号公報等に詳細に記載されている化合物も挙げることができる。
【００２６】
本発明で用いられる固体状チタン触媒成分（Ｉ）の調製の好ましい具体例としては、下記（Ｐ−１）〜（Ｐ−４）の方法を挙げることができる。
（Ｐ−１） マグネシウム化合物及びアルコール等の電子供与体成分（ａ）からなる固体状付加物と、後述する電子供与体成分（ｂ）と、液状状態のチタン化合物とを、不活性炭化水素溶媒共存下、懸濁状態で接触させる方法。
（Ｐ−２） マグネシウム化合物及び電子供与体成分（ａ）からなる固体状付加物と、電子供与体成分（ｂ）と、液状状態のチタン化合物とを、複数回に分けて接触させる方法。
（Ｐ−３） マグネシウム化合物及び電子供与体成分（ａ）からなる固体状付加物と、電子供与体成分（ｂ）と、液状状態のチタン化合物とを、不活性炭化水素溶媒共存下、懸濁状態で接触させ、且つ複数回に分けて接触させる方法。
（Ｐ−４） マグネシウム化合物及び電子供与体成分（ａ）からなる液状状態のマグネシウム化合物と、液状状態のチタン化合物と、電子供与体成分（ｂ）とを接触させる方法。
【００２７】
好ましい反応温度は、−３０℃〜１５０℃、より好ましくは−２５℃〜１３０℃、更に好ましくは−２５〜１２０℃の範囲である。
また、上記の固体状チタン触媒成分の製造には、必要に応じて公知の媒体の存在下に行うこともできる。上記の媒体としては、やや極性を有するトルエン等の芳香族炭化水素やヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン等の公知の脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素化合物が挙げられるが、これらの中では脂肪族炭化水素が好ましい例として挙げられる。
【００２８】
上記の固体状付加物や液状状態のマグネシウム化合物の形成に用いられる電子供与体成分（ａ）としては、室温〜３００℃程度の温度範囲で上記のマグネシウム化合物を可溶化できる公知の化合物が好ましく、たとえばアルコール、アルデヒド、アミン、カルボン酸及びこれらの混合物等が好ましい。これらの化合物としては、たとえば特開昭５７−６３３１０号公報、特開平５−１７０８４３号公報に詳細に記載されている化合物を挙げることができる。
【００２９】
上記のマグネシウム化合物可溶化能を有するアルコールとして、より具体的には、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、イソブタノール、エチレングリコール、２−メチルペンタノール、２−エチルブタノール、ｎ−ヘプタノール、ｎ−オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール等の脂肪族アルコール；シクロヘキサノール、メチルシクロヘキサノール等の脂環族アルコール；ベンジルアルコール、メチルベンジルアルコール等の芳香族アルコール；ｎ−ブチルセルソルブ等のアルコキシ基を有する脂肪族アルコール等を挙げることができる。
【００３０】
カルボン酸としては、カプリル酸、２−エチルヘキサノイック酸等の炭素数７以上の有機カルボン酸類を挙げることができる。アルデヒドとしては、カプリックアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド等の炭素数７以上のアルデヒド類を挙げることができる。
【００３１】
アミンとしては、ヘプチルアミン、オクチルアミン、ノニルアミン、ラウリルアミン、２−エチルヘキシルアミン等の炭素数６以上のアミン類を挙げることができる。
上記の電子供与体成分（ａ）としては、上記のアルコール類が好ましく、特にエタノール、プロパノール、ブタノール、イソブタノール、ヘキサノール、２−エチルヘキサノール、デカノール等が好ましい。
【００３２】
得られる固体状付加物や液状状態のマグネシウム化合物のマグネシウムと電子供与体成分（ａ）との組成比は、用いる化合物の種類によって異なるので一概には規定できないが、マグネシウム化合物中のマグネシウム１モルに対して、電子供与体成分（ａ）は、好ましくは２モル以上、より好ましくは２．３モル以上、更に好ましくは２．７モル以上、５モル以下の範囲である。
【００３３】
本発明に用いられる固体状チタン触媒成分（Ｉ）に必要に応じて用いられる電子供与体の特に好ましい例としては、芳香族カルボン酸エステル及び／又は複数の炭素原子を介して２個以上のエーテル結合を有する化合物（以下「電子供与体成分（ｂ）」ともいう。）を含んでいてもよい。
【００３４】
この電子供与体成分（ｂ）としては、従来オレフィン重合用触媒に好ましく用いられている公知の芳香族カルボン酸エステルやポリエーテル化合物、たとえば特開平５−１７０８４３号公報や特開２００１−３５４７１４号公報等に記載された化合物を制限無く用いることができる。
【００３５】
この芳香族カルボン酸エステルとしては、具体的には安息香酸エステルやトルイル酸エステル等の芳香族カルボン酸モノエステルの他、フタル酸エステル類等の芳香族多価カルボン酸エステルが挙げられる。これらの中でも芳香族多価カルボン酸エステルが好ましく、フタル酸エステル類がより好ましい。このフタル酸エステル類としては、フタル酸エチル、フタル酸ｎ−ブチル、フタル酸イソブチル、フタル酸ヘキシル、フタル酸へプチル等のフタル酸アルキルエステルが好ましく、フタル酸ジイソブチルが特に好ましい。
【００３６】
また、ポリエーテル化合物としては、より具体的には以下の式（１）で表わされる化合物が挙げられる。
【００３７】
【化１】
2014214202.tif 000002
上記式（１）において、ｍは１≦ｍ≦１０の整数、より好ましくは３≦ｍ≦１０の整数であり、Ｒ11〜Ｒ36は、それぞれ独立に、水素原子、あるいは炭素、水素、酸素、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素、窒素、硫黄、リン、ホウ素及びケイ素から選択される少なくとも１種の元素を有する置換基である。
【００３８】
ｍが２以上である場合、複数個存在するＲ11及びＲ12は、それぞれ同じであっても異なっていてもよい。任意のＲ11〜Ｒ36、好ましくはＲ11及びＲ12は共同してベンゼン環以外の環を形成していてもよい。
【００３９】
この様な化合物の一部の具体例としては、２−イソプロピル−１，３−ジメトキシプロパン、２−ｓ−ブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−クミル−１，３−ジメトキシプロパン等の１置換ジアルコキシプロパン類；２−イソプロピル−２−イソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ジシクロヘキシル−１，３−ジメトキシプロパン、２−メチル−２−イソプロピル−１，３−ジメトキシプロパン、２−メチル−２−シクロヘキシル−１，３−ジメトキシプロパン、２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ジイソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ビス（シクロヘキシルメチル）−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ジイソブチル−１，３−ジエトキシプロパン、２，２−ジイソブチル−１，３−ジブトキシプロパン、２，２−ジ−ｓ−ブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ジネオペンチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−イソペンチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−シクロヘキシル−２−シクロヘキシルメチル−１，３−ジメトキシプロパン等の２置換ジアルコキシプロパン類；２，３−ジシクロヘキシル−１，４−ジエトキシブタン、２，３−ジシクロヘキシル−１，４−ジエトキシブタン、２，３−ジイソプロピル−１，４−ジエトキシブタン、２，４−ジフェニル−１，５−ジメトキシペンタン、２，５−ジフェニル−１，５−ジメトキシヘキサン、２，４−ジイソプロピル−１，５−ジメトキシペンタン、２，４−ジイソブチル−１，５−ジメトキシペンタン、２，４−ジイソアミル−１，５−ジメトキシペンタン等のジアルコキシアルカン類；２−メチル−２−メトキシメチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−シクロヘキシル−２−エトキシメチル−１，３−ジエトキシプロパン、２−シクロヘキシル−２−メトキシメチル−１，３−ジメトキシプロパン等のトリアルコキシアルカン類等を例示することができる。
【００４０】
これらのうち、１，３−ジエーテル類が好ましく、特に、２−イソプロピル−２−イソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ジイソブチル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−イソペンチル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ジシクロヘキシル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ビス（シクロヘキシルメチル）１，３−ジメトキシプロパンが好ましい。
【００４１】
これらの化合物は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明で用いられる固体状チタン触媒成分（Ｉ）において、ハロゲン／チタン（原子比）（すなわち、ハロゲン原子のモル数／チタン原子のモル数）は、２〜１００、好ましくは４〜９０であることが望ましく、電子供与体成分（ａ）や電子供与体成分（ｂ）は、電子供与体成分（ａ）／チタン原子（モル比）は０〜１００、好ましくは０〜１０であることが望ましく、電子供与体成分（ｂ）／チタン原子（モル比）は０〜１００、好ましくは０〜１０であることが望ましい。
【００４２】
マグネシウム／チタン（原子比）（すなわち、マグネシウム原子のモル数／チタン原子のモル数）は、２〜１００、好ましくは４〜５０であることが望ましい。
固体状チタン触媒成分（Ｉ）のより詳細な調製条件として、電子供与体成分（ｂ）を使用する以外は、例えば、ＥＰ５８５８６９Ａ１（欧州特許出願公開第０５８５８６９号明細書）や特開平５−１７０８４３号公報等に記載の条件を好ましく用いることができる。
次に、周期表の第１族、第２族及び第１３族から選ばれる金属元素を含む有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）について説明する。
【００４３】
［有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）］
有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）としては、第１３族金属を含む化合物、たとえば、有機アルミニウム化合物、第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物、第２族金属の有機金属化合物等を用いることができる。これらの中でも有機アルミニウム化合物が好ましい。
【００４４】
有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）としては具体的には、前記ＥＰ５８５８６９Ａ１等の公知の文献に記載された有機金属化合物触媒成分を好ましい例として挙げることができる。
【００４５】
本発明の目的を損なわない限り、上記電子供与体成分（ａ）や電子供与体成分（ｂ）の他、公知の電子供与体成分（ｃ）とを組み合わせて用いてもよい。
このような電子供与体成分（ｃ）として好ましくは、有機ケイ素化合物が挙げられる。この有機ケイ素化合物としては、たとえば下記式で表される化合物を例示できる。
ＲnＳｉ（ＯＲ'）4-n
（式中、Ｒ及びＲ'は炭化水素基であり、ｎは０＜ｎ＜４の整数である。）
【００４６】
上記式で示される有機ケイ素化合物としては、具体的には、ジイソプロピルジメトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ−アミルメチルジエトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｔ−ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロペンチルトリメトキシシラン、２−メチルシクロペンチルトリメトキシシラン、シクロペンチルトリエトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジエトキシシラン、トリシクロペンチルメトキシシラン、ジシクロペンチルメチルメトキシシラン、ジシクロペンチルエチルメトキシシラン、シクロペンチルジメチルエトキシシラン等が用いられる。
【００４７】
このうちビニルトリエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランが好ましく用いられる。
【００４８】
また、国際公開第２００４／０１６６６２号パンフレットに記載されている下記式で表されるシラン化合物も前記有機ケイ素化合物の好ましい例である。
Ｓｉ（ＯＲa）3（ＮＲbＲc）
式中、Ｒaは、炭素数１〜６の炭化水素基であり、Ｒaとしては、炭素数１〜６の不飽和あるいは飽和脂肪族炭化水素基等が挙げられ、特に好ましくは炭素数２〜６の炭化水素基が挙げられる。具体例としてはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉｓｏ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉｓｏ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｉｓｏ−ペンチル基、シクロペンチル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基等が挙げられ、これらの中でもエチル基が特に好ましい。
【００４９】
Ｒbは、炭素数１〜１２の炭化水素基又は水素であり、Ｒbとしては、炭素数１〜１２の不飽和あるいは飽和脂肪族炭化水素基又は水素等が挙げられる。具体例としては水素原子、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉｓｏ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉｓｏ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｉｓｏ−ペンチル基、シクロペンチル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基、オクチル基等が挙げられ、これらの中でもエチル基が特に好ましい。
【００５０】
Ｒcは、炭素数１〜１２の炭化水素基であり、Ｒcとしては、炭素数１〜１２の不飽和あるいは飽和脂肪族炭化水素基又は水素等が挙げられる。具体例としてはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉｓｏ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉｓｏ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｉｓｏ−ペンチル基、シクロペンチル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基、オクチル基等が挙げられ、これらの中でもエチル基が特に好ましい。
【００５１】
上記式で表される化合物の具体例としては、ジメチルアミノトリエトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジエチルアミノトリメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジエチルアミノトリｎ−プロポキシシラン、ジｎ−プロピルアミノトリエトキシシラン、メチルｎ−プロピルアミノトリエトキシシラン、ｔ−ブチルアミノトリエトキシシラン、エチルｎ−プロピルアミノトリエトキシシラン、エチルｉｓｏ−プロピルアミノトリエトキシシラン、メチルエチルアミノトリエトキシシランが挙げられる。
【００５２】
また、有機ケイ素化合物の他の例としては、下記式で表される化合物が挙げられる。
ＲＮＳｉ（ＯＲa）3
式中、ＲＮは、環状アミノ基であり、この環状アミノ基として、例えば、パーヒドロキノリノ基、パーヒドロイソキノリノ基、１，２，３，４−テトラヒドロキノリノ基、１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリノ基、オクタメチレンイミノ基等が挙げられる。
上記式で表される化合物として具体的には、（パーヒドロキノリノ）トリエトキシシラン、（パーヒドロイソキノリノ）トリエトキシシラン、（１，２，３，４−テトラヒドロキノリノ）トリエトキシシラン、（１，２，３，４−テトラヒドロイソキノリノ）トリエトキシシラン、オクタメチレンイミノトリエトキシシラン等が挙げられる。
これらの有機ケイ素化合物は、２種以上組み合わせて用いることもできる。
【００５３】
・重合
本発明に係る（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材として好適に用いられるプロピレン・エチレンブロック共重合体は、上述したオレフィン重合用触媒の存在下にプロピレンを重合し、次いで、プロピレンとエチレンを共重合させるか、又は予備重合させて得られる予備重合触媒の存在下で、プロピレンを重合し、次いで、プロピレンとエチレンの共重合を行うこと等の方法で製造できる。
【００５４】
予備重合は、オレフィン重合用触媒１ｇ当り通常０．１〜１０００ｇ、好ましくは０．３〜５００ｇ、特に好ましくは１〜２００ｇの量でオレフィンを予備重合させることにより行われる。
【００５５】
予備重合では、本重合における系内の触媒濃度よりも高い濃度の触媒を用いることができる。
予備重合における固体状チタン触媒成分（Ｉ）の濃度は、液状媒体１リットル当り、チタン原子換算で、通常約０．００１〜２００ミリモル、好ましくは約０．０１〜５０ミリモル、特に好ましくは０．１〜２０ミリモルの範囲とすることが望ましい。
【００５６】
予備重合における有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）の量は、固体状チタン触媒成分（Ｉ）１ｇ当り通常０．１〜１０００ｇ、好ましくは０．３〜５００ｇの重合体が生成するような量であればよく、固体状チタン触媒成分（Ｉ）中のチタン原子１モル当り、通常約０．１〜３００モル、好ましくは約０．５〜１００モル、特に好ましくは１〜５０モルの量であることが望ましい。
【００５７】
予備重合では、必要に応じて前記電子供与体成分等を用いることもでき、この際これらの成分は、前記固体状チタン触媒成分（Ｉ）中のチタン原子１モル当り、通常０．１〜５０モル、好ましくは０．５〜３０モル、さらに好ましくは１〜１０モルの量で用いられる。
【００５８】
予備重合は、不活性炭化水素媒体にオレフィン及び上記の触媒成分を加え、温和な条件下に行うことができる。
この場合、用いられる不活性炭化水素媒体として具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、メチルシクロペンタン、シクロヘキサン、シクロヘプタン、メチルシクロヘプタン、シクロオクタン等の脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン等のハロゲン化炭化水素；あるいはこれらの混合物等を挙げることができる。
【００５９】
これらの不活性炭化水素媒体のうち、特に脂肪族炭化水素を用いることが好ましい。このように、不活性炭化水素媒体を用いる場合、予備重合はバッチ式で行うことが好ましい。
【００６０】
一方、オレフィン自体を溶媒として予備重合を行うこともでき、また、実質的に溶媒のない状態で予備重合することもできる。この場合には、予備重合を連続的に行うのが好ましい。
【００６１】
予備重合で使用されるオレフィンは、後述する本重合で使用されるオレフィンと同一であっても、異なっていてもよいが、プロピレンであることが好ましい。
予備重合の際の温度は、通常−２０〜＋１００℃であり、好ましくは−２０〜＋８０℃、さらに好ましくは０〜＋４０℃の範囲である。
【００６２】
次に、予備重合を経由した後に、あるいは予備重合を経由することなく実施される本重合について説明する。
本重合は、プロピレン重合体成分を製造する工程及びプロピレン−エチレン共重合体ゴム成分を製造する工程に分けられる。
【００６３】
予備重合及び本重合は、バルク重合法、溶解重合、懸濁重合等の液相重合法あるいは気相重合法のいずれにおいても実施できる。プロピレン重合体成分を製造する工程として好ましいのは、バルク重合や懸濁重合等の液相重合あるいは気相重合法である。また、プロピレン−エチレン共重合体ゴム成分を製造する工程として好ましいのは、バルク重合や懸濁重合等の液相重合あるいは気相重合法であり、より好ましいのは、気相重合法である。
【００６４】
本重合がスラリー重合の反応形態を採る場合、反応溶媒としては、上述の予備重合時に用いられる不活性炭化水素を用いることもできるし、反応温度・圧力において液体であるオレフィンを用いることもできる。
【００６５】
本重合において、固体状チタン触媒成分（Ｉ）は、重合容積１リットル当りチタン原子に換算して、通常は約０．０００１〜０．５ミリモル、好ましくは約０．００５〜０．１ミリモルの量で用いられる。また、有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）は、重合系中の予備重合触媒成分中のチタン原子１モルに対し、通常約１〜２０００モル、好ましくは約５〜５００モルとなるような量で用いられる。前記電子供与体成分は、使用される場合であれば、有機金属化合物触媒成分（ＩＩ）１モルに対して、０．００１〜５０モル、好ましくは０．０１〜３０モル、特に好ましくは０．０５〜２０モルの量で用いられる。
【００６６】
本重合を水素の存在下に行えば、得られる重合体の分子量を調節する（下げる）ことができ、メルトフローレートの大きい重合体が得られる。分子量を調整するために必要な水素量は、使用する製造プロセスの種類、重合温度、圧力によって異なるため、適宜調整すればよい。
【００６７】
プロピレン重合体成分を製造する工程では、重合温度、水素量を調整してＭＦＲを調整できる。また、プロピレン−エチレン共重合体ゴム成分を製造する工程においても、重合温度、圧力、水素量を調整して、極限粘度を調整することができる。
【００６８】
本重合において、オレフィンの重合温度は、通常、約０〜２００℃、好ましくは約３０〜１００℃、より好ましくは５０〜９０℃である。圧力（ゲージ圧）は、通常、常圧〜１００ｋｇｆ／ｃｍ2（９．８ＭＰａ）、好ましくは約２〜５０ｋｇｆ／ｃｍ2（０．２０〜４．９ＭＰａ）に設定される。
【００６９】
プロピレン・エチレンブロック共重合体の製造においては、重合を、回分式、半連続式、連続式の何れの方法においても行うことができる。さらに反応器の形状は、管状型、槽型のいずれも使用できる。さらに重合を、反応条件を変えて二段以上に分けて行うこともできる。この場合、管状と槽型を組合せることができる。
【００７０】
また、プロピレン・エチレン共重合体を得るためにエチレン／（エチレン＋プロピレン）ガス比を制御している。
エチレン／（エチレン＋プロピレン）ガス比は、５〜８０モル％、好ましくは、１０〜７０モル％、より好ましくは１５〜６０モル％で制御して用いる。
【００７１】
本発明で使用するプロピレン・エチレンブロック共重合体の製造方法についてさらに詳細に説明する。
本発明者らの知見に拠れば、プロピレン・エチレンブロック共重合体を構成する室温ｎ−デカンに不溶な部分（Ｄinsol）は、主としてプロピレン単独重合体成分（ａ）から構成される。
【００７２】
一方、室温ｎ−デカンに可溶な部分（Ｄsol）は、主としてゴム状成分であるエチレン・プロピレン共重合体成分（ｂ）から構成される。
従って、以下の二つの重合工程（重合工程１及び重合工程２）を連続的に実施することによって、上述した（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材の各要件を満たすプロピレン・エチレンブロック共重合体を得ることができる。
【００７３】
［重合工程１］
固体状チタン触媒成分の存在下でプロピレンを重合し、プロピレン単独重合体成分（ａ）を製造する工程（プロピレン単独重合体製造工程）。
【００７４】
［重合工程２］
固体状チタン触媒成分の存在下でプロピレン及びエチレンを共重合してエチレン・プロピレン共重合体成分（ｂ）を製造する工程（共重合体ゴム製造工程）。
【００７５】
本発明の（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材として好適に用いられるプロピレン・エチレンブロック共重合体は、前述した製造方法で製造されることが好ましく、重合工程１を前段で行い、重合工程２を後段で行うことがより好ましい。また、各重合工程（重合工程１、重合工程２）は２槽以上の重合槽を用いて行うこともできる。ブロック共重合体中のｎ−デカン可溶部の含有量は、工程１と工程２の重合時間（滞留時間）を調整すればよい。
【００７６】
ここで、前段の重合工程１は、２段以上の直列した重合器で行われてもよい。その場合、各段のプロピレンと水素との比が重合器ごとに異なっていてもよい。さらに、別途重合工程１だけを実施して得られたプロピレン単独重合体を上記で製造したプロピレン・エチレンブロック共重合体と混合してもよい。
【００７７】
また、本発明の（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材は、プロピレン単独重合体（ａ）と、エチレン・プロピレン共重合体（ｂ）とをそれぞれ製造して、混合することにより調製してもよい。このときプロピレン単独重合体（ａ）は、たとえば、上述の重合工程１のみを、所望の極限粘度となるように行うことにより製造することができ、エチレン・プロピレン共重合体（ｂ）は、たとえば、上述の重合工程２のみを、所望の極限粘度となるように行うことにより製造することができる。
【００７８】
（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の基材成分を構成する（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体は、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．１〜１５ｇ／１０ｍｉｎ、かつ、密度が８５０〜８９２ｋｇ／ｍ3である。（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好ましくは１〜１２ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは３〜１０ｇ／１０ｍｉｎである。（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体の密度は、好ましくは８５０〜８７２ｋｇ／ｍ3、より好ましくは８５５〜８７０ｋｇ／ｍ3である。
【００７９】
（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体のメルトフローレートが０．１ｇ／１０ｍｉｎ未満の場合、得られるポリプロピレン系樹脂組成物の流動性の低下や混練時の分散不良が起こり易く、耐衝撃性等の物性の低下や成形品表面外観の悪化に繋がる場合がある。一方、メルトフローレートが１５ｇ／１０分を超えると、樹脂組成物から成形した成形体が十分な耐衝撃性を有さない場合がある。
【００８０】
（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体を構成する炭素原子数４〜１０のα−オレフィンとしては、１−ブテン、１−へキセン、１−オクテン等が好ましい。α−オレフィンは１種で使用してもよく、２種以上混合して使用してもよい。
【００８１】
エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体に占めるα−オレフィンの量は、１５重量％以上６５重量％以下がよい。
エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体としては、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−ブテン共重合体が好ましい。
【００８２】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、このような（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体と、上述した（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材とで、基材成分を構成する。
【００８３】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する基材成分は、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材：６５〜９９重量部と（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体：１〜３５重量部とから構成され、好ましくは、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材：５０〜８０重量部と（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体：２０〜５０重量部とから構成され、さらに好ましくは、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材：６５〜７５重量部と（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体：２５〜３５重量部とから構成される。ただし、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材と（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体との合計は１００重量部である。
【００８４】
（Ｃ）オレフィン系（共）重合体
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含まれる（Ｃ）オレフィン系（共）重合体は、数平均分子量（Ｍｎ）が１００００以下、好ましくは９０００〜１０００、より好ましくは７５００〜２５００であり、ポリオレフィンワックス等とも称される。（Ｃ）オレフィン系（共）重合体としては、軟化点が１００℃以上のものが好適に用いられる。ここで、数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法または蒸気浸透圧法によって測定した値である。
【００８５】
本発明に係る（Ｃ）オレフィン系（共）重合体としては、エチレンおよびα−オレフィンを重合または共重合して得られる、数平均分子量（Ｍｎ）が１００００以下のポリオレフィン、好ましくはα−オレフィン（共）重合体を制限なく用いることができる。（Ｃ）オレフィン系（共）重合体は、1種単独で用いてもよく、２種以上組み合わせて用いてもよい。より好ましくは、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体としては、ポリエチレン、エチレンを主体としたエチレン系（共）重合体、ポリプロピレン、プロピレンを主体としたプロピレン系（共）重合体、もしくはこれらの混合物が挙げられる。
【００８６】
より具体的には、本発明に係る（Ｃ）オレフィン系（共）重合体は、
（Ｃ−１）エチレン９５〜１００重量％、好ましくは９８〜１００重量％と、炭素原子数３〜８のα−オレフィン０〜５重量％、好ましくは０〜２重量％とからなるエチレン系（共）重合体、および／または、
（Ｃ−２）プロピレン９５〜９９．９重量％、好ましくは９７．５〜９９．５重量％と、エチレンおよび炭素原子数４〜８のα−オレフィンから選ばれるオレフィン０．１〜５重量％、好ましくは０．５〜２.５重量％とからなるプロピレン系共重合体
であることが好ましい。
【００８７】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の調製に用いる際において、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体の形状については特に制限はなく、粉末状、顆粒状、ペレット状、液状、ペースト状など、いずれの形状のものも使用することができる。なかでも、混合、混練性などから、粉末状、顆粒状が好ましい。
【００８８】
（Ｃ）オレフィン系（共）重合体の軟化点は、通常１００℃以上、好ましくは１１０℃〜１６３℃、とりわけ好ましくは１３５℃〜１６０℃である。軟化点が１００℃未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性が低下する場合がある。軟化点は、主にＪＩＳ−Ｋ２２０７に準拠して測定される。
【００８９】
（Ｃ）オレフィン系（共）重合体の密度は、８５０〜９７０ｋｇ／ｍ3が好ましく、８７０〜９２０ｋｇ／ｍ3がより好ましい。密度が８５０ｋｇ／ｍ3未満であると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の剛性が低下し易くなり、９７０ｋｇ／ｍ3を超えると、寸法安定性が低下する（線膨張係数が高くなる）傾向がある。ここで密度は２０℃での値であり、ＪＩＳ−Ｋ６７６０（ＪＩＳ−Ｋ７１１２）に準拠して測定される。
【００９０】
（Ｃ）オレフィン系（共）重合体として好適に用いられる、共重合成分を含んでいてもよい低分子量ポリエチレン、低分子量ポリプロピレンなどとしては、たとえば、三洋化成工業社製サンワックスシリーズ、同じくビスコールシリーズなどの市販品を挙げることができる。また、本発明に係る（Ｃ）オレフィン系（共）重合体の製造方法は、特に限定されたものではなく、公知の各種製造方法等にて製造される。例えば低分子量ポリプロピレンの場合、管状反応器を用い、高分子量ポリプロピレン系樹脂を、不活性ガス中、通常３００〜４５０℃で０．５〜１０時間熱減成して、連続的に製造する方法などが挙げられる。
【００９１】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を、上述した（Ａ）と（Ｂ）とからなる基材成分１００重量部に対して、通常１〜３重量部、好ましくは１．５〜２重量部含有する。
【００９２】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を含有することにより、該樹脂組成物から得られる成形体の寸法安定性の向上（線膨張係数の低減）を達成することができる。また、得られる樹脂組成物の流動性を向上させ、成形性に優れた樹脂組成物とすることができ、フローマークなどが抑制され、外観に優れた成形体を製造することができる。
【００９３】
このような優れた効果が得られる理由は明確ではないが、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中において、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体成分は、基材成分のうち非晶部割合の高い（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体に主に存在するものと考えられる。（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体は、非晶部割合が高いことに起因して、高温になるほど体積が膨張する傾向を示すが、上記（Ｃ−１）および／または（Ｃ−２）などの（Ｃ）オレフィン系（共）重合体成分が共存することにより、（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体と（Ｃ）オレフィン系（共）重合体成分とが共晶を成形するなどして、温度上昇時にも（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体の膨張が抑制されるものと考えられる。
【００９４】
（Ｄ）核剤
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、必要に応じて（Ｄ）核剤を含有してもよい。（Ｄ）核剤としては、例えば、下記化学構造式（１）で示される化合物、無機系、ソルビトール系、カルボン酸金属塩系や有機リン酸塩系などのものが挙げられる。（Ｄ）核剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体のさらなる寸法安定性の向上（線膨張係数の低減）や衝撃強度の向上などの目的で用いられる。
【００９５】
（Ｄ）核剤の具体例としては、下記化学構造式（１）で示される化合物が挙げられる。
【００９６】
【化２】
2014214202.tif 000003
（但し、ｎは、０〜２の整数であり、Ｒ1〜Ｒ5は、同一または異なって、それぞれ水素原子もしくは炭素数が１〜２０のアルキル基、アルケニル基、アルコキシ基、カルボニル基、ハロゲン基およびフェニル基であり、Ｒ6は、炭素数が１〜２０のアルキル基である。）
【００９７】
また、無機系にはタルク；シリカなどが、ソルビトール系には、１，３，２，４−ジベンジリデン−ソルビトール；１，３，２，４−ジ−（ｐ−メチル−ベンジリデン）ソルビトール；１，３，２，４−ジ−（ｐ−エチル−ベンジリデン）ソルビトール；１，３，２，４−ジ−（２'，４'−ジ−メチル−ベンジリデン）ソルビトール；１，３−ｐ−クロロベンジリデン−２，４−ｐ−メチル−ベンジリデン−ソルビトール；１，３，２，４−ジ−（ｐ−プロピルベンジリデン）ソルビトールなどが、カルボン酸金属塩系には、アルミニウム−モノ−ヒドロキシ−ジ−ｐ−ｔ−ブチルベンゾエート；安息香酸ナトリウム；モンタン酸カルシウムなどが、有機リン酸塩系には、ソジウムビス（４−ｔ−ブチルフェニル）フォスフェート；ソジウム−２，２'−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスフェート；リチウム−２，２'−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスフェートなどがそれぞれ挙げられる。
【００９８】
（Ｄ）核剤としては、これらのなかでも、寸法安定性の向上（線膨張係数の低減）や衝撃強度の向上などの効果から、前記化学構造式（１）で示される化合物が好ましく、前記化学構造式（１）において、ｎは、０〜２の整数であり、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ4およびＲ5は、それぞれ水素原子であり、Ｒ3およびＲ6は、同一または異なって、それぞれ炭素数が１〜２０のアルキル基である化合物がより好ましく、前記化学構造式（１）において、ｎは、０〜２の整数であり、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ4およびＲ5は、それぞれ水素原子であり、Ｒ3は、−ＣＨ 3、−ＣＨ 2ＣＨ 3、−ＣＨ 2ＣＨ 2ＣＨ 3、−ＣＨ 2ＣＨ 2ＣＨ 2ＣＨ 3、−ＣＨ 2ＣＨ＝ＣＨ 2、−ＣＨ（ＣＨ 3）ＣＨ＝ＣＨ 2、−ＣＨ 2ＣＨ（Ｘ1）−ＣＨ 2（Ｘ2）、−ＣＨ 2ＣＨ（Ｘ3）−ＣＨ 2ＣＨ 3、−ＣＨ 2ＣＨ（Ｘ4）−ＣＨ 2ＯＨもしくは−ＣＨ 2（ＯＨ）−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ 2ＯＨであり（但し、Ｘ1〜Ｘ4は、それぞれ独立したハロゲン基である。）、Ｒ6は、炭素数が１〜２０のアルキル基である化合物がとりわけ好ましい。
【００９９】
これらの（Ｄ）核剤は、一種単独で用いてもよく、二種以上組み合わせて用いてもよい。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物中の（Ｄ）核剤の含有量は、特に限定されるものではないが、上述した（Ａ）と（Ｂ）とからなる基材成分１００重量部に対して、通常３重量部以下、好ましくは０．１〜０．５重量部程度の量とすることが望ましい。（Ｄ）核剤の配合割合が、３重量％を超えると、ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体の衝撃強度や経済性が低下する場合がある。
【０１００】
（Ｅ）無機充填材
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、必要に応じて（Ｅ）無機充填材を含有してもよい。ポリプロピレン系樹脂組成物が（Ｅ）無機充填材を含有する場合には、ポリプロピレン系樹脂組成物から得られる成形体が優れた剛性を有するものとなる。
【０１０１】
（Ｅ）無機充填剤としては、特に限定されることなく公知の無機充填剤を用いることができるが、たとえば、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、ガラス繊維、石膏、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化鉄、さらには亜鉛、銅、鉄、アルミニウム等の金属粉末、あるいは金属繊維等が挙げられ、これらは単独でまたは混合して用いることができる。中でもタルク、マイカ、炭酸カルシウム、ガラス繊維等が好ましく、特にタルクが好ましい。タルクとしては、平均粒径が１〜１５μｍ、好ましくは１〜６μｍのものが好適に使用できる。
【０１０２】
ポリプロピレン樹脂組成物中の（Ｅ）無機充填材の含有量は、特に限定されるものではないが、上述した（Ａ）と（Ｂ）とからなる基材成分１００重量部に対して、通常５０重量部以下、好ましくは０．１〜４０重量部、より好ましくは１５〜４０重量部程度の量とすることが望ましい。
【０１０３】
その他の添加剤
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、耐熱安定剤、帯電防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、老化防止剤、酸化防止剤、脂肪酸金属塩、軟化剤、分散剤、充填剤、着色剤、滑剤、顔料などの他の添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で配合することができる。配合する添加剤などの混合順序は任意であり、同時に混合してもよいし、一部成分を混合した後に他の成分を混合するというような多段階の混合方法を採用することもできる。
【０１０４】
ポリプロピレン系樹脂組成物の調製
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述した（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の各成分、並びに必要に応じて任意成分である（Ｄ）、（Ｅ）およびその他の添加剤を、配合することにより製造することができる。これらの各成分は、任意の順序で配合することができ、同時に混合してもよく、一部の成分を混合した後に他の成分を混合するような他段階の混合方法を採用してもよい。具体的には、たとえば、（Ａ）と（Ｂ）とを配合して基材成分を調製した後、その他の成分を添加して配合することにより調製することができる。
【０１０５】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述した（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の各成分、並びに必要に応じて任意成分である（Ｄ）、（Ｅ）の各成分と、必要に応じて配合するその他の添加剤とを、バンバリーミキサー、単軸押出機、２軸押出機、高速２軸押出機などの混合装置により混合または溶融混練することにより得ることができる。
【０１０６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、特に射出成形に好適に用いられる。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形して得られる成形品は、温度変化による寸法変化が小さく、寸法安定性に優れる。
【０１０７】
このような本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、自動車内外装部品、家電部品などの種々の分野に好適に用いることができる。
【実施例】
【０１０８】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
以下の実施例等において、各物性の測定および評価は、以下の方法により行った。
【０１０９】
〔メルトフローレート（ｇ／１０分）〕
ＩＳＯ  １１３３に準拠し、試験荷重２．１６ｋｇ、試験温度２３０℃の条件で測定した。以下、単に「ＭＦＲ」ともいう。
〔曲げ弾性率（ＭＰａ）〕
ＩＳＯ  １７８に準拠し、スパン間６４ｍｍ、曲げ速度２ｍｍ／ｍｉｎの条件で測定した。
〔線膨張係数（１０-5／℃）〕
ＩＳＯ  １１３５９−２に準拠し、１４０×１４０×３ｍｍｔの角板より１０×５×３ｍｍｔの形状の測定サンプルを切り出し、既定の条件で測定した。
【０１１０】
［製造例１］（ポリプロピレン系樹脂基材（Ａ−１）の製造）
（１）固体状チタン触媒成分の調製
無水塩化マグネシウム９５２ｇ、デカン４４２０ｍｌおよび２−エチルヘキシルアルコール３９０６ｇを、１３０℃で２時間加熱して均一溶液とした。この溶液中に無水フタル酸２１３ｇを添加し、１３０℃にてさらに１時間攪拌混合を行って無水フタル酸を溶解させた。
【０１１１】
このようにして得られた均一溶液を２３℃まで冷却した後、この均一溶液の７５０ｍｌを、−２０℃に保持された四塩化チタン２０００ｍｌ中に１時間にわたって滴下した。滴下後、得られた混合液の温度を４時間かけて１１０℃に昇温し、１１０℃に達したところでフタル酸ジイソブチル（ＤＩＢＰ）５２．２ｇを添加し、これより２時間攪拌しながら同温度に保持した。次いで熱時濾過にて固体部を採取し、この固体部を２７５０ｍｌの四塩化チタンに再懸濁させた後、再び１１０℃で２時間加熱した。
【０１１２】
加熱終了後、再び熱濾過にて固体部を採取し、１１０℃のデカンおよびヘキサンを用いて、洗浄液中にチタン化合物が検出されなくなるまで洗浄した。
上記の様に調製された固体状チタン触媒成分はヘキサンスラリーとして保存されるが、このうち一部を乾燥して触媒組成を調べた。固体状チタン触媒成分は、チタンを２重量％、塩素を５７重量％、マグネシウムを２１重量％およびＤＩＢＰを２０重量％の量で含有していた。
【０１１３】
（２）前重合触媒の製造
固体触媒成分８７．５ｇ、トリエチルアルミニウム９９．８ｍＬ、ジエチルアミノトリエトキシシラン２８．４ｍｌ、ヘプタン１２．５Ｌを内容量２０Ｌの攪拌機付きオートクレーブに挿入し、内温１５〜２０℃に保ちプロピレンを８７５ｇ挿入し、１００分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、固体触媒成分濃度で１．０ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整を行った。
【０１１４】
（３）本重合
内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器に、プロピレンを１３１ｋｇ／時間、触媒スラリーを遷移金属触媒成分として０．６７ｇ／時間、トリエチルアルミニウム１９．７ｍＬ／時間、ジエチルアミノトリエトキシシラン４．４ｍＬ／時間を連続的に供給し、水素を気相部の水素濃度が５．９ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７５℃、圧力３．５ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１５】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が４．６ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７４．５℃、圧力３．５ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１６】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを２０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が４．０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７３℃、圧力３．４ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１７】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２２ｍｏｌ％、重合温度６７℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇとなるようにエチレンを装入した。ジエチレングリコールエチルアセテートを遷移金属触媒成分中のＴｉ成分あたり４６モル倍の割合で添加した。
【０１１８】
得られたスラリーは失活、気化後、気固分離を行い、８０℃で真空乾燥を行った。これにより、プロピレン・エチレンブロック共重合体である、ポリプロピレン系樹脂基材（Ａ−１）を得た。得られたポリプロピレン系樹脂基材（Ａ−１）の特性は次のとおりであった。
極限粘度［η］＝１．６ｄｌ／ｇ
ＭＦＲ（２．１６ｋｇ荷重、２３０℃）＝８０ｇ／１０分
２３℃  ｎ−デカン可溶分重量＝１１重量％
２３℃  ｎ−デカン可溶分エチレン量＝４１ｍｏｌ％
２３℃  ｎ−デカン可溶分の極限粘度［η］＝７ｄｌ／ｇ
２３℃  ｎ−デカン不溶分重量＝８９重量％
２３℃  ｎ−デカン不溶分の極限粘度［η］＝０．９ｄｌ／ｇ
【０１１９】
［製造例２］（プロピレン単独重合体（ａ−２）の製造）
製造例１と同様に、（１）固体状チタン触媒成分の調製および（２）前重合触媒の製造
を行った。次いで本重合（３）を次のように行い、プロピレン単独重合体（ａ−２）を製造した。
【０１２０】
（３）本重合
内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器に、プロピレンを１３１ｋｇ／時間、触媒スラリーを遷移金属触媒成分として０．７０ｇ／時間、トリエチルアルミニウム１９．６ｍＬ／時間、ジエチルアミノトリエトキシシラン４．２ｍＬ／時間を連続的に供給し、水素を気相部の水素濃度が５．３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７５℃、圧力３．５ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２１】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が４．０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７４．５℃、圧力３．４ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２２】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを２０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が３．５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７３℃、圧力３．４ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２３】
得られたスラリーは失活、気化後、気固分離を行った。得られたプロピレン単独重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。得られたプロピレン単独重合体（ａ−２）の性状は、極限粘度［η］＝０．８４ｄｌ／ｇ、ＭＦＲ（２．１６ｋｇ荷重、２３０℃）＝２１０ｇ／１０分であった。
【０１２４】
各配合成分
以下の実施例および比較例において用いた成分である、ポリプロピレン系樹脂基材（Ａ−１）およびプロピレン単独重合体（ａ−２）としては、それぞれ、上記製造例１および製造例２により製造したものを用いた。
【０１２５】
また、その他の配合成分としては、以下に示すものを用いた。
（ａ−１）プロピレン単独重合体
株式会社プライムポリマー製、製品名Ｊ−３０００ＧＶ。極限粘度［η］＝１．３ｄｌ／ｇ、ＭＦＲ（２．１６ｋｇ荷重、２３０℃）＝３５ｇ／１０分。
（Ｂ−１）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体
エチレン・ブテンランダム共重合体（三井化学株式会社製、製品名：Ａ４０５０、ＭＦＲ（２．１６ｋｇ荷重、２３０℃）＝７ｇ／１０分）、密度８６４ｋｇ／ｍ3。
（Ｃ）オレフィン系（共）重合体
（ｃ−１）エチレン系熱分解型ワックス（三井化学株式会社製、製品名：ＮＬ１００）
数平均分子量Ｍｎ＝２６００、結晶化度＝５４、軟化点＝１１０℃、密度＝９２０ｋｇ/ｍ3、エチレン含量：１００重量％
（ｃ−２）エチレン系ワックス（三井化学株式会社製、製品名：４００Ｐ）
数平均分子量Ｍｎ＝４０００、結晶化度＝８５、軟化点＝１３６℃、密度＝９８０ｋｇ/ｍ3、エチレン含量：１００重量％
（ｃ−３）エチレン系ワックス（三井化学株式会社製、製品名：８００Ｐ）
数平均分子量Ｍｎ＝８０００、結晶化度＝８４、軟化点＝１４０℃、密度＝９７０ｋｇ/ｍ3、エチレン含量：１００重量％
（ｃ−４）プロピレン系ワックス（三井化学株式会社製、製品名：ＮＰ０５５）
数平均分子量Ｍｎ＝７３００、結晶化度＝６０、軟化点＝１５０℃、密度＝９００ｋｇ/ｍ3、プロピレン含量：９８．３重量％／エチレン含量：１．７重量％
（ｃ−５）プロピレン系熱分解型ワックス（三井化学株式会社製、製品名：ＮＰ５０５）
数平均分子量Ｍｎ＝２１０００、結晶化度＝６０、軟化点＝１５６℃、密度＝９００ｋｇ/ｍ3、プロピレン含量：９８．３重量％／エチレン含量：１．７重量％
（ｃ−６）プロピレン系熱分解型ワックス（三井化学株式会社製、製品名：ＮＰ８０５）
数平均分子量Ｍｎ＝３００００、結晶化度＝６０、軟化点＝１５８℃、密度＝９００ｋｇ/ｍ3、プロピレン含量：９８．３重量％／エチレン含量：１．７重量％
【０１２６】
（Ｄ）核剤
リン系核剤（（株）ＡＤＥＫＡ製、ＮＡ−１１）
（Ｅ）無機充填剤
タルク（浅田製粉株式会社製、製品名ＪＭ−２０９）
平均粒径５μｍ
【０１２７】
［実施例１〜９、比較例１〜３］
（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材、（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体、（Ｄ）核剤、（Ｅ）無機充填剤の各配合成分を、表１に示す配合量で用いて、ヘンシェルミキサーでドライブレンドし、二軸押出機（（株）日本製鋼所製  ＴＥＸ３０α）により、バレル温度２００℃、スクリュー回転６００ｒｐｍ、押出し量５０ｋｇ／ｈの条件で押出し、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。
【０１２８】
得られたポリプロピレン系樹脂組成物は、射出成形機にて成形温度１９０℃、金型温度４０℃にて曲げ弾性率測定用ＩＳＯテストピースを成形し、また、成形温度２００℃、金型温度４５℃にて角板を成形した。得られたテストピースを用いて樹脂物性を、角板を用いて線膨張係数を測定した。その結果を以下の表１にあわせて示す。
【０１２９】
【表１】
2014214202.tif 000004
【０１３０】
実施例１〜５、７、８と比較例１〜３との対比により、適当な分子量を持つ（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を適正量添加することにより得られるポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体は、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を添加しないものよりも、より低線膨張な材料が出来ることがわかった。
【０１３１】
実施例９と比較例１との対比により、（Ｄ）オレフィン系（共）重合体を２種類併用しても、さらなる低線膨張効果が現れることが分かった。
さらに、実施例６の結果から、（Ｄ）核剤を添加することで、より高剛性、低線膨張係数を持つポリプロピレン系樹脂組成物が出来ることがわかった。
【０１３２】
［実施例１０〜１３、比較例４〜６］
（Ａ）ポリプロピレン系樹脂基材、（Ｂ）エチレンと、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンから選ばれる１種以上のオレフィンとの共重合体、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体、（Ｄ）核剤、（Ｅ）無機充填剤の各配合成分を、表２に示す配合量で用いて、ヘンシェルミキサーでドライブレンドし、二軸押出機（（株）日本製鋼所製  ＴＥＸ３０α）により、バレル温度２００℃、スクリュー回転６００ｒｐｍ、押出し量５０ｋｇ／ｈの条件で押出し、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。
【０１３３】
得られたポリプロピレン系樹脂組成物は、射出成形機にて成形温度１９０℃、金型温度４０℃にて曲げ弾性率測定用ＩＳＯテストピースを成形し、また、成形温度２００℃、金型温度４５℃にて角板を成形した。得られたテストピースを用いて樹脂物性を、角板を用いて線膨張係数を測定した。その結果を、比較例１の結果とともに以下の表２にあわせて示す。
【０１３４】
【表２】
2014214202.tif 000005
【０１３５】
実施例１０〜１３と比較例１，４，５との対比により、適当な分子量を持つ（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を適正量添加することにより得られるポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体は、（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を添加しないものよりも低線膨張な材料が出来ることがわかった。一方、分子量が適当でない（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を添加しても、目的の線膨張係数を得ることは出来なかった。
【０１３６】
また、実施例１０〜１３と比較例６との対比により、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物から得られた成形体では、低線膨張をあたえるのに適当な分子量を持つ（Ｃ）オレフィン系（共）重合体を添加しても、適正量より多量に添加してしまうと、線膨張係数ならびに、機械物性も低下することが分かった。
【０１３７】
さらに、実施例１２の結果から、（Ｄ）核剤を添加することで、より高剛性、低線膨張係数を持つポリプロピレン系樹脂組成物が出来ることがわかった。
【産業上の利用可能性】
【０１３８】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、フェンダー、バックパネルなどの自動車内外装部品、家電部品等、種々の分野の成形品材料として好適に用いることができる。