(57)【要約】      （修正有）【課題】粒子を含む流体（スラリー）を、高圧条件下においても、圧力制御することができる流体圧力調節機構、それを備えた連続式装置、及び、連続式装置を用いたβグルカン製造方法を提供する。【解決手段】スラリーの供給手段、スラリーを高圧で連続的に送液しながら反応させるための反応路２、及び、スラリーの圧力を調整する圧力調節機構からなる反応装置である。スラリーの送液用の圧力制御ポンプ８を圧力調節機構として用いる。圧力制御ポンプ８は、通常の送液と逆順にスラリーを送液するように反応路２の出口側に接続される。反応路２の途中に設置した圧力計７でスラリーの圧力を測定しながら、圧力制御ポンプ８を制御する。【選択図】図１
2014157504.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
供給手段から送液手段に供給されたスラリーを連続的に送液する連続式装置において、
前記送液手段で送液されている前記スラリーの圧力を調節するために前記送液手段に設置された流体圧力調節機構であって、
前記流体圧力調節機構は、前記送液されている前記スラリーが排出される前記送液手段の出口側に設置されている
ことを特徴とする流体圧力調節機構。
【請求項２】
請求項１に記載の流体圧力調節機構において、
前記流体圧力調節機構は、
流体の送液用のポンプと、
前記送液手段の中の流体圧力を測定するための圧力計と、及び、
前記流体圧力調節機構をＰＩＤ制御するための制御器と
からなり、
前記ポンプは、逆送方向で前記送液手段に接続され、
前記制御器は、前記送液手段の前記出口側（背圧）の前記圧力を、前記圧力計で測定された圧力値に基づいて、前記ポンプの流量を前記ＰＩＤ制御する
ことを特徴とする流体圧力調節機構。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の流体圧力調節機構において、
前記連続式装置は、前記スラリーを高温高圧で水熱処理するための連続式反応装置であり、
前記送液手段は、前記水熱処理のための反応路からなり、
前記流体圧力調節機構は、前記反応路の出口側に設置されている
ことを特徴とする流体圧力調節機構。
【請求項４】
請求項１乃至３の中から選択される１項に記載の流体圧力調節機構において、
前記スラリーは、固形分の濃度が２％以上の流体である
ことを特徴とする流体圧力調節機構。
【請求項５】
スラリーを連続的に送液するための送液手段と、
前記送液手段に前記スラリーを連続的に供給するための供給手段と、及び、
前記送液手段で送液されている前記スラリーの圧力を調節するための流体圧力調節機構からなる連続式装置であって、
前記流体圧力調節機構は、Ａ）流体送液用のポンプと、Ｂ）前記送液手段の中の流体圧力を測定するための圧力計と、及び、Ｃ）前記流体圧力調節機構をＰＩＤ制御するための制御器とからなり、
前記ポンプは、前記送液されている前記スラリーが排出される前記送液手段の出口側に、逆送方向で、設置され、
前記制御器は、前記送液手段の前記出口側（背圧）の圧力を、前記圧力計で測定された圧力値に基づいて、前記ポンプの回転数をＰＩＤ制御しながら流量を調節し、前記圧力を設定値に維持する
ことを特徴とする流体圧力調節機構を備えた連続式装置。
【請求項６】
請求項５に記載の流体圧力調節機構を備えた連続式装置において、
前記連続式装置は、前記スラリーを高温高圧で水熱処理するための連続式反応装置であり、
前記送液手段は、前記水熱処理のための反応路からなり、
前記流体圧力調節機構は、前記反応路の出口側に設置されている
ことを特徴とする流体圧力調節機構を備えた連続式装置。
【請求項７】
請求項６に記載の流体圧力調節機構を備えた連続式装置において、
前記流体圧力調節機構を備えた連続式装置は、前記供給手段と前記流体圧力調節機構の間に設置され、前記反応路を加熱するための加熱手段を備えている
ことを特徴とする流体圧力調節機構を備えた連続式装置。
【請求項８】
請求項５乃至７の中から選択される１項に記載の流体圧力調節機構を備えた連続式装置において、
前記スラリーは、固形分の濃度が０．１％〜３０％である
ことを特徴とする流体圧力調節機構を備えた連続式装置。
【請求項９】
請求項５又は６に記載の流体圧力調節機構を備えた連続式装置を用いてβグルカンを製造するためのβグルカン製造方法であって、
前記スラリーは、ａ）黒酵母（Aureobasidium pullulans）が生産する液体状の多糖含有培養液を、凝集剤を添加し攪拌して前記固形物を沈殿させ、水洗圧搾脱水することで、前記固形分を選別し、ｂ）前記固形分に純水を加え、攪拌することで調製されたものであり、
加熱手段による加熱は、１４０℃以上２００℃以下の加熱温度で前記反応路を加熱する
ことを特徴とするβグルカン製造方法。
【請求項１０】
請求項９に記載のβグルカン製造方法において、
前記加熱手段で加熱されて反応し水熱処理された前記スラリーを濾過手段により濾過することで、前記スラリー中の不溶物が除去され、
前記濾過手段で前記濾過された濾液を、限外濾過濃縮後凍結乾燥し、高純度のβグルカンを得る
ことを特徴とするβグルカン製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒子を含んだ流体（スラリー）を連続的に送液するとき、その圧力を調節するための流体圧力調節機構、それを備えた連続式装置、及び、連続式装置を用いたβグルカン製造方法に関する。特に、有機物、無機物等の粒子を含むスラリー状のものを、連続的に加圧、加熱処理するときに使用するものであり、このための流体圧力調節機構、それを備えた連続式装置、及び、連続式装置を用いたβグルカン製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、高圧で流れる流体の圧力を制御するための装置には、フロータイプ（流通式）の圧力調節機構が必須である。化学プラント等で用いられている一般的な圧力調節機構は、バネ等を使った自力式自動調整弁（ポペットタイプ）が多い。また、圧力調節機構としては、ダンパー又は球型弁をエアー・油圧・ソレノイド等で駆動する他力式調節弁が用いられる。これらの圧力調節機構による圧力調節の方法は、対象物が粒子等の懸濁物を含まない流体の時には、問題がなく、十分な圧力調節機能又は保圧機能をする。
【０００３】
粒子を含む流体（スラリー）を送液するための手段として、スラリーの粘度、固形分濃度、固形分の粒度等の特性を考慮して、様々なポンプが利用されている。例えば、スネークポンプという螺旋状ローターを有したポンプがスラリー送液に用いられることが多い。その用途としては、スネークポンプは、土木現場では泥漿の輸送に、食品分野ではサンドビスケットのクリームの輸送等に使用されている。また、植物系バイオマスの水熱処理では、植物系バイオマスを粉砕し、水熱処理用のスラリーを調製している。
【０００４】
植物の構成成分であるヘミセルロースは１４０℃〜２００℃で、セルロースは２５０℃以上の温度で、加圧熱水中で加水分解し、水に溶けるサイズの分子量になる。このような多糖の水熱処理に於ける所要時間は、一般的に２００℃近傍で行うヘミセルロースの加水分解では数分〜数十分のオーダー、３００℃で行うヘミセルロースの場合は１分以内である。ただしこの所要時間は、少しの温度で大きく変化し、また原料の大きさや形状等でも変化するため、処理に必要な時間にはかなりの幅がある。
【０００５】
この加水分解の処理には、従来、パーコレータ式や回分式等の装置が利用されることが多い。パーコレータ式の装置の場合は、リアクタ内に原料を閉じ込め、原料に熱水を通水して接触させ、可溶化した分子のみが、リアクタのフィルターを通過してリアクタから流出する。このパーコレータ式では、下流の冷却器で流出液を冷却するので過分解を抑制しやすい利点があるが、一般に流出液中に含まれる可溶化物の濃度が低く、のちの濃縮工程などに大きなエネルギーやコストを要する場合がある。
【０００６】
回分式は、装置をシンプルにできるメリットがあるが、一回当たりに処理するスラリーの容積が大きくなると耐圧容器の肉厚が厚くなり熱容量が増加し、昇降温に長時間を要するようになる。すなわち、反応初期の生成物が長く高温のリアクタ内に留まることになり、生成物の耐熱性次第では過分解してしまう場合もある。このようにパーコレータ式と回分式はそれぞれ長所短所があるが、さらに工業的な生産を考えた場合、パーコレータ式や回分式より、連続式の装置が大量生産に向いており、その制御の面、生産効率から見ると有利である。
【０００７】
従って、植物系バイオマスの水熱処理ではバイオマスを粉砕し、スラリーとして連続式の反応器に流し込み、必要な温度および時間の加熱を行った後に反応器から流出させる連続処理が最も望ましい。圧力調節機構を備えた装置の例を図１１に図示している。図１１には、背圧弁９に代表されるような圧力調節機構を備えた、従来の連続水熱処理に利用されている連続式反応装置１０の概要を図示している。連続式反応装置１０は、粒子を含まない流体又は固形分濃度が低いスラリーに適している。
【０００８】
しかし、このままの状態でスラリーを用いると、従来の背圧調整機構では背圧弁の閉塞などのトラブルにつながりやすく、扱う固形分の粒度と濃度には限界がある。図１１の連続式反応装置１０は、流体が供給口２ａから注入され、例えは、モアノポンプ（別名では「モーノポンプ」という。）である供給ポンプ４によって、反応路２に送液される。反応路２の一部は、オイルバス３の中を通っており、ここで、熱交換され流体が加熱される。
【０００９】
ここでは一例としてオイルバスによる加熱方法を示したが、加熱された塩浴やサンドバス、電気ヒータ、水蒸気等の種々の加熱方法がある。反応路２は、オイルバス３から出た直後に、冷却器６に連結される。冷却器６は、加熱された流体を所定の温度までに冷却して、排出口２ｅから排出するものである。冷却器６の後段には、反応路２の出力側に、流体の圧力調節機構として機能する背圧弁９が設置されている。背圧弁９は、反応路２内の流体の圧力を調整するものである。
【００１０】
連続式反応装置１０は、送液の圧力を測定するために圧力計５を備える。圧力計５は、背圧弁９と供給ポンプ４の間なら反応路２の任意の場所で設置できるが、図１１の例では、オイルバス３と供給ポンプ４の間に設置されている。連続式反応装置１０は、圧力計５で測定した圧力を参照して、背圧弁９を手動で調整し、送液の圧力が所定の圧力で一定になるように調整している。連続式反応装置１０に使用されているモアノポンプは、その特性上、高粘性流体の送液によく利用される。
【００１１】
モアノポンプは、基本的な構造は、雄ねじにあたるローターと雌ねじにあたるステーターからなっており、ステーターの中にローターが差し込まれると、その隙間に「キャビティー」という独立した一連の密閉空間が形成される。ローターがステーター内で回転することにより、強い吸引力を発生させながら、キャビティーが吐出側へと移動する。この原理で、キャビティー内に吸い込まれた流体は、密閉された空間ごと、前へ、前へと連続移送される。モアノポンプは、キャビティーの断面積は、ローターの位置に関わらず、どの瞬間でも一定であるため、吐出される量も常に一定になり、時間あたりの吐出量はローターの回転速度に正比例する。また、ローターの回転方向を反転させるだけで、吸込・吐出の方向を逆にすることができる。
【００１２】
〔水熱処理の例〕
圧力調節機構を備えた反応系の応用としては、精製された黒酵母βグルカンを製造するための水熱処理を一例として示す。黒酵母（Aureobasidium pullulans）は、培養条件を工夫することにより培地中に高濃度で機能性多糖であるβ−１，３−１，６−グルカンを生産する。水熱処理により、培地中のβグルカンが高収率で容易に精製できる技術が特許文献１に開示されている。
【００１３】
実施例として、特許文献１で開示された条件をもとに処理方法を更に発展改良させ、かつ連続的な処理を行うために図１１に図示した連続式反応装置１０を試作し、実証試験を行った。まず、培養液に明礬を添加し、培養液中の固形分を凝集後、再度解膠してスラリーを調製している。スラリーは、供給ポンプ４によって反応路２内へ高圧で供給される。反応路２内のスラリーの送液時の圧力は、反応路２の出口側に設置された背圧弁９によって行われている。この例では、背圧弁９は、ポペットタイプのスプリング式自動調整弁が用いられている。
【００１４】
スラリーは、反応路２内で１７０℃までに加熱されて加熱処理され、その後冷却器６で急冷される。反応路２の加熱手段には、オイルバス３内のオイルを利用している。これにより反応路２から排出され得られたスラリーである水熱処理液に、珪藻土濾過等の後処理を施し、凍結乾燥して精製粉末を得ている。反応路２でスラリーを送液する運転圧力は、１．０ＭＰａになるように背圧弁９で圧力を調整して保圧している。温度１７０℃の水の蒸気圧は０．７９ＭＰａであり、連続式反応装置１０内を確実に液相に保ちながら、スラリーの水熱反応を行わせるために、１．０ＭＰａに保圧している。
【００１５】
連続式反応装置１０は、スラリーを反応路２に高圧で供給する手段として、供給ポンプ４を用いる。供給ポンプ４は、スラリーの特性に合わせて様々な形式のポンプが利用されるが、例えば、モアノポンプが利用することができる。供給ポンプ４の出口側には、圧力計５を備え、反応路２内の圧力を測定する。反応路２内の圧力は、圧力計５の測定値に基づき、背圧弁９と、供給ポンプ４を連動させながら調整する。
【００１６】
上述のように、被処理流体を連続的に処理する装置には様々な構成のものが提案されている。例えば、特許文献２には、亜臨界状態の水により被処理物を連続的に処理する亜臨界水処理装置を開示している。この亜臨界水処理装置は、供給ポンプ、反応塔、抜き出しポンプ、冷却器、それらの間に被処理物を送液するための原料導入管、導出管等からなっている。供給ポンプは、原料を加圧して、原料導入管経由で反応塔に供給している。反応塔内で処理された処理物は導出管によって、冷却器へ送液されている。
【００１７】
抜き出しポンプは、反応塔内が所定の圧力になるように、制御するものである（引用文献２の段落［００２４］、［００２５］を参照。）。抜き出しポンプは、容積式ポンプを用いることができるが、減圧装置として、抜き出しポンプの替わりに、圧力コントロールバルブ（背圧弁）を用いることもできる。このように、特許文献２の亜臨界水処理装置は、スチームを反応塔等に直接供給して加熱する方式を用いているが、上述の図１１の連続式反応装置１０のように、反応塔内の圧力を抜き出しポンプ又は排圧弁で制御している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１８】
【特許文献１】特許5172930号（特開２０１１−１０３８７７号公報、発明の名称：「高粘性培養液の粘性低下方法、及び、その方法で製造された多糖含有培養液」）
【特許文献２】特開２０１１−１９４３０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
植物系バイオマスの連続的な水熱処理のための反応器・処理装置では、高温高圧のスラリーの安定した圧力制御が望まれているが、充分な安定性、信頼性を有する方法がないことが実用化に於けるネックとなっている。このような高温高圧のスラリーの圧力制御には、従来は、ポペット式、スプール式、スライド式等の背圧弁からなる機構が用いられてきた。また、上述のような従来の自力式自動調整弁又は他力式調節弁を用いた圧力調節機構は、粒子のような固形物を含む懸濁液の場合は、トラブルに繋がりやすい。
【００２０】
例えば、ポペット式では、狭い流路での粒子の閉塞や、ニードル部分と弁座の間に粒子の咬み込み等が起こり、硬い粒子を含むようなスラリーには適用できない。スプール式とスライド式の背圧弁の場合は、粒子に対しての安定性はポペット式の背圧弁より向上するが圧力の変動が大きく、駆動速度に応じて脈動が発生する。これを解決するために、圧力ダンパーを挟んで排圧弁を２連で装着するが、処理対象が非圧縮性の流体であるため、これでも脈動は大きく残る。
【００２１】
また、圧力調節機構の調整弁の構造によっては、スラリーの固形分の粒子によって、調整弁の破損に繋がる場合もある。これが原因で、圧力の調節又は保圧が不十分になったり、狭い流路が閉塞して圧力が上昇、又は低下したりというトラブルが生じやすい。保圧が不十分になって蒸気圧以下まで低下した場合、反応路内に気相の部分が生じ、焦げ等の発生の危険性が出てくる。逆に、圧力調節機構として用いられる背圧弁等の閉塞による圧力の増加は、反応装置や反応系全体の運転停止に繋がる。
【００２２】
特に、固形分が高濃度のスラリーを流通させる条件下で、従来の圧力調節機構は、信頼性が大きく低下する。圧力調節機構のトラブルを回避するために、水熱処理に用いるスラリーは、それに含有される固形分の粒径を小さくし、かつ、その固形分濃度をできるだけ少なくしている。例えば、上述の連続式反応装置１０の場合は、スラリーの固形分濃度を２％以下とし、ジューサーで調製後に篩を通してスラリー中に存在する大きな粒子（２４メッシュ（mesh）上）を除去してから、水熱処理原液のスラリーとしている。
【００２３】
しかしながら、このような操作は、多数の処理工程からなり、非常に面倒で、時間を要する。従って、連続式反応装置１０全体工程の効率を大きく低下させる一因になっている。このように、スラリーの送液が高圧を要求する環境で、スラリーの圧力制御が望まれている。特に、高濃度のスラリーを高圧で送液する環境で、スラリーの圧力制御が望まれている。
【００２４】
引用文献２の亜臨界水処理装置は、抜き出しポンプを反応塔の圧力制御に用いているが、この反応塔の構造は、スチームを供給し加圧する構成で、且つ、反応塔が撹拌手段を有する複雑な構成である。このような機械手段を内蔵する反応塔は、小型化が難しく、スチームを供給して温度制御しているので高圧で流体の均一温度管理には限界がある。このように、植物系バイオマスの水熱加水分解用の連続式装置において、高圧のスラリーを安定的に圧力制御する機構、それを備えた装置、反応系が望まれている。
【００２５】
本発明は上述のような技術背景のもとになされたものであり、下記の目的を達成する。
本発明の目的は、粒子を含む流体（スラリー）を、圧力制御することができる流体圧力調節機構、それを備えた連続式装置、及び、連続式装置を用いたβグルカン製造方法を提供する。
本発明の他の目的は、粒子を含む流体（スラリー）を、高圧条件下においても、安定的に、圧力制御することができる流体圧力調節機構、それを備えた連続式装置、及び、連続式装置を用いたβグルカン製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００２６】
本発明は、前記目的を達成するため、次の手段を採る。
〔流体圧力調節機構〕
本発明の流体圧力調節機構は、供給手段から送液手段に供給されたスラリーを連続的に送液する連続式装置において、
前記送液手段で送液されている前記スラリーの圧力を調節するために前記送液手段に設置された流体圧力調節機構であって、
前記流体圧力調節機構は、前記送液されている前記スラリーが排出される前記送液手段の出口側に設置されていることを特徴とする。
【００２７】
前記流体圧力調節機構は、流体の送液用のポンプと、前記送液手段の中の流体圧力を測定するための圧力計と、及び、前記流体圧力調節機構をＰＩＤ制御するための制御器とからなると良い。
前記ポンプは、逆送方向で前記送液手段に接続されると良い。
前記ポンプは、特に、モーノポンプの場合は逆送方向で前記パイプに接続されると良い。
【００２８】
前記制御器は、前記送液手段の前記出口側（背圧）の前記圧力を、前記圧力計で測定された圧力値に基づいて、前記ポンプの流量を前記ＰＩＤ制御すると良い。
前記連続式装置は、前記スラリーを高温高圧で水熱処理するための連続式反応装置であり、前記送液手段は、前記水熱処理のための反応路からなり、前記流体圧力調節機構は、前記反応路の出口側に設置されていると良い。
【００２９】
〔流体圧力調節機構を備えた連続式装置〕
本発明の流体圧力調節機構を備えた連続式装置は、スラリーを連続的に送液するための送液手段と、前記送液手段に前記スラリーを連続的に供給するための供給手段と、及び、前記送液手段で送液されている前記スラリーの圧力を調節するための流体圧力調節機構からなる連続式装置であって、前記流体圧力調節機構は、Ａ）流体送液用のポンプと、Ｂ）前記送液手段の中の流体圧力を測定するための圧力計と、及び、Ｃ）前記流体圧力調節機構をＰＩＤ制御するための制御器とからなり、前記ポンプは、前記送液されている前記スラリーが排出される前記送液手段の出口側に、逆送方向で、設置され、前記制御器は、前記送液手段の前記出口側（背圧）の圧力を、前記圧力計で測定された圧力値に基づいて、前記ポンプの回転数をＰＩＤ制御しながら流量を調節し、前記圧力を設定値に維持することを特徴とする。
【００３０】
該連続式装置は、前記スラリーを高温高圧で水熱処理するための連続式反応装置であり、前記送液手段は、前記水熱処理のための反応路からなり、前記流体圧力調節機構は、前記反応路の出口側に設置されていると良い。
前記流体圧力調節機構を備えた連続式装置は、前記供給手段と前記流体圧力調節機構の間に設置され、前記反応路を加熱するための加熱手段を備えていると良い。
【００３１】
〔βグルカン製造方法〕
本発明のβグルカン製造方法は、上記の流体圧力調節機構を備えた連続式装置を用いてβグルカンを製造するためのβグルカン製造方法であって、前記スラリーは、ａ）黒酵母（Aureobasidium pullulans）が生産する液体状の多糖含有培養液を、凝集剤を添加し攪拌して前記固形物を沈殿させ、水洗圧搾脱水することで、前記固形分を選別し、ｂ）前記固形分に純水を加え、攪拌することで調製されたものであり、加熱手段による加熱は、１４０℃以上２００℃以下の加熱温度で前記反応路を加熱することを特徴とする。
【００３２】
前記加熱手段で加熱されて反応し水熱処理された前記スラリー（装置からの流出液）を濾過手段により濾過することで、前記スラリー中の不溶物が除去され、前記濾過手段で前記濾過された濾液を、限外濾過濃縮後凍結乾燥し、高純度のβグルカンを得ると良い。
【００３３】
〔その他〕
上述の流体圧力調節機構、それを備えた連続式装置、及び、連続式装置を用いたβグルカン製造方法に係る本発明は、更に、次の特徴を有すると良い。
スラリーは、固形分の濃度が０．１以上、好ましく２％以上の培養液であると良い。
スラリーは、固形分の濃度の上限は、その用途、特徴によるが、一般的に、３０％を上限とすると良い。
【００３４】
流体圧力調節機構の上流側の反応路は、高温の反応路であると良い。
流体圧力調節機構の上流側の反応路は、高温高圧の反応路であると良い。
反応路は、撹拌手段を備えていると良い。
送液手段は、供給手段及び／又はポンプと連結するための連結管を有すると良い。
送液手段又は反応路は、反応塔、又は、スラリーを撹拌するための撹拌手段を備えた反応塔からなると良い。
上述の送液手段又は送液手段の下流側、別の言い方で出口側、に設置された流体圧力調節機構は、流体送液又はスラリー送液の背圧制御機構とも言う。
【発明の効果】
【００３５】
本発明によると、次の効果が生まれる。
本発明によると、粒子を含む流体（スラリー）を、高圧条件下においても、安定的に、高精度で、圧力制御することができるようになった。特に、他力式調節弁等と比較すると構造的に脈動が非常に小さい特性を有する。
また、本発明によると、籾殻スラリーのような高濃度のスラリーを送液する場合でも安定して圧力制御が出来るようになった。
【００３６】
更に、本発明によると、従来の反応装置のように圧力調節機構の背圧弁に噛み込みや閉塞といったトラブルを生じさせることがなくなり、粒子を含む流体（スラリー）を圧力制御することができるようになった。
更に加えて、本発明によると、反応装置の運転が安定化し、生産効率が向上した。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】図１は、本発明の第１の実施の形態の連続式反応装置１の概要を図示しているブロック図である。
【図２】図２は、本発明の第１の実施の形態の連続式反応装置１の制御器２０の構成例を示すブロック図である。
【図３】図３は、本発明の第１の実施の形態の実施例１の測定結果を示すグラフで、スラリーを送液するとき、圧力計７の指示値を記録したグラフである。
【図４】図４は、本発明の第１の実施の形態の実施例１の測定結果を示すグラフで、送液中に設定の圧力値を昇圧した時の反応路２の圧力変化、並びに、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数を示したグラフである。
【図４ａ】図４ａは、図４のグラフの一部を拡大表示したグラフである。
【図４ｂ】図４ｂは、図４のグラフの一部を拡大表示したグラフである。
【図５】図５は、本発明の第１の実施の形態の実施例１の測定結果を示すグラフで、スラリーを安定的に送液しているとき、供給ポンプ４の動作周波数（流速）を増加させた時の圧力計７と圧力制御ポンプ８のインバータ周波数の変化を示しているグラフである。
【図６】図６は、本発明の第１の実施の形態の実施例１の測定結果を示すグラフで、本発明の連続式反応装置１が停止状態から送液を開始した場合の挙動を示しているグラフの例である。
【図７】図７は、本発明の第１の実施の形態の実施例２の測定結果を示すグラフで、高い濃度のスラリーを送液中に設定の圧力値を昇圧した時、反応路２の圧力変化、及び、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数を示したグラフである。
【図８】図８は、本発明の第１の実施の形態の実施例２の測定結果を示すグラフで、高い濃度のスラリーを安定的に送液しているとき、供給ポンプ４の動作周波数（流速）を増加させた時の圧力計７と圧力制御ポンプ８のインバータ周波数の変化を示しているグラフである。
【図９】図９は、本発明の第１の実施の形態の実施例２の測定結果を示すグラフで、本発明の連続式反応装置１が停止状態から送液を開始した場合の挙動を示しているグラフである。
【図１０】図１０は、本発明の第２の実施の形態のβグルカン精製物を製造する製造工程例を示すブロック図である。
【図１１】図１１は、従来の連続式反応装置１０の概要を図示しているブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
〔第１の実施の形態〕
以下、本発明を実施するための第１の実施の形態を説明する。本発明の第１の実施の形態の連続式反応装置１は、スラリー送液に適したポンプを圧力調節機構として用いて、流体の送液時の圧力を調整するものである。図１は、本発明の連続式反応装置１の概要を図示している。
【００３９】
本発明の連続式反応装置１は、スラリーを反応路２に供給するための供給ポンプ４、スラリーを送液しながら反応させるための反応路２、反応後のスラリーを冷却するための冷却器６、反応路２内のスラリーの圧力を調節するための手段である圧力制御ポンプ８、連続式反応装置１全体の制御を行うための制御器２０（図２を参照。）等からなる。本発明の連続式反応装置１の圧力調節機構は、圧力制御ポンプ８、制御器２０からなる。また、連続式反応装置１は、供給ポンプ４にスラリーを供給するための供給手段を有する。
【００４０】
この供給手段は、流体管、タンク、ホッパー等を用いることができるが、本例では、反応路２と同じ配管を供給口２ａとして用いている。反応路２は、後述するように、接続管２ｂ、反応路２ｃ、接続管２ｄ等からなる。接続管２ｂと接続管２ｄは、スラリーを送液するための細いパイプ状のものである。接続管２ｂと接続管２ｄは、加熱手段で加熱されない反応路２の部分で、反応路２ｃは、加熱手段で適当な温度に加熱され、温度管理されている反応路２の部分である。
【００４１】
供給口２ａから供給されたスラリーは、供給ポンプ４によって接続管２ｂへ高圧で供給される。反応路２ｃは、所定温度に保たれたオイルで満たされたオイルバス３に浸漬されている。反応路２ｃは、スラリーが反応する温度である、所定の温度に加熱されている。言い換えると、スラリーは、主に、この反応路２ｃ内で反応する。反応路２ｃには、熱交換効率及び反応効率の向上と温度分布の不均衡を防止する目的でスタティックミキサーなどの混合部品又は混合機を挿入する場合があり、このような機械的手段を内蔵する場合、反応塔とも言うことができる。
【００４２】
反応路２ｃは、その内径を、機械的手段を内蔵するために、又は、反応時間を長くするために、接続管２ｂ、接続管２ｄ等より太くすることができる。同じく、反応路２ｃは、その送液断面を、反応時間を短くするために、接続管２ｂ、接続管２ｄ等より細くすることができる。後述する実施例では、熱交換部の長さの半分に相当する長さにスタティックミキサーが挿入されている。オイルバス３のオイル温度は、図示しないが、電気ヒータ等の、公知の任意のオイルバス加熱手段によって加熱される。接続管２ｄは、オイルバス３から出た位置で、冷却器６がこの部分に設置されている。
【００４３】
スラリーは、反応路２ｃ内で、例えば、黒酵母グルカン凝集物スラリーの場合、１７０℃までに加熱されて加熱処理され、その後、水冷の冷却器６で急冷される。冷却器６としては、水冷、流体の冷却剤、又は空気等の気体を熱媒体とする冷却手段を用いることができる。冷却器６の後段に圧力制御ポンプ８が設置されている。なお、加熱の方法は目的温度まで加熱できればよいので、加熱方法と加熱手段は、オイルバスに限定するものではない。
【００４４】
例えば、加熱手段として、塩浴、サンドバス、電気ヒータ、水蒸気加熱等による方法を採用することができる。ただし、特許文献２に示されているような上記の直接吹き込みは適切ではなく行わない。また、加熱温度は、原料スラリーのｐＨ、装置内の滞留時間（∝流速∝ポンプインバータ周波数Ｈｚ）によって増減し、概ね１６０℃から１８０℃の範囲である。圧力制御ポンプ８は、図１１に図示した従来の連続式反応装置１０の出口側の背圧弁９に代わるもので、反応路２内の流体圧力を調節するための機構である。
【００４５】
反応路２内の圧力は圧力制御ポンプ８の流量を制御することによって保たれる。圧力制御ポンプ８としては、スラリー送液用のポンプを用いると閉塞の心配が無く信頼性が高くなる。圧力制御ポンプ８は、流体を送液する通常の使用法とは逆に、その吐出口側からスラリーが流入し、その供給口側からスラリーが排出するように反応路２に装着される。ただし、圧力制御ポンプ８は、プランジャーポンプ等のようにポンプの形状によっては、通常の送液方向で使用される場合もあり、本発明の目的を達成できるものであれば、公知の任意のポンプを用いることができる。
【００４６】
圧力制御ポンプ８から排出されるスラリーは、反応後のスラリーである。図１に図示したように、冷却器６の出口と圧力制御ポンプ８の間には、高感度の圧力センサーである圧力計７が設置されている。圧力計７で反応路２内のスラリーの圧力を測定し、圧力計７が出力する信号で、測定圧力を示す圧力信号を制御器２０（後述する）に取り込む。圧力計７は、初期設定の所定インターバルで送液の圧力を測定し、その測定結果を制御器２０へ送信する。この測定結果や測定圧力等を示す圧力データに基づいて、制御器２０は、圧力制御ポンプ８の回転数（インバータ出力）を制御する。
【００４７】
本発明の連続式反応装置１の圧力調節機構は、圧力制御ポンプ８、制御器２０に加え、圧力計７からなる。圧力制御ポンプ８の回転数（インバータ出力）を制御する方法は、公知の任意の制御方法を用いることができるが、本例では、ＰＩＤ制御を採用している。ＰＩＤ制御(Proportional Integral Derivative Controller)は、フィードバック制御の一種で、入力値の制御を出力値と目標値との偏差、その積分、及び微分の３つの要素によって行うもので、本発明は、ＰＩＤ制御そのもののための発明ではないので詳細な説明は省略する。
【００４８】
制御器２０は、圧力制御ポンプ８のインバータ出力をＰＩＤ制御する。図１に図示したように、供給ポンプ４の出力側の接続管２ｂの圧力を測定するために、圧力計５を設置している。言い換えると、圧力計５は、主に、反応路２の入口側の圧力を監視するためのものである。スラリーは、圧力制御ポンプ８の、通常運転に於ける、吐出側から流入する。連続式反応装置１の運転時における設定パラメータは、供給ポンプ４のインバータ周波数、反応路２内の圧力の設定値、ＰＩＤ値等である。
【００４９】
〔制御器２０の構成〕
図２は、本発明の第１の実施の形態の連続式反応装置１の制御器２０の構成例を示すブロック図である。制御器２０は、連続式反応装置１の全体を制御するための電子機器である。制御器２０は、中央処理装置２１、メモリ２２、出入力インターフェース２３〜２９を備えたものである。中央処理装置２１は、メモリ２２等に格納された制御プログラムに従って、制御器２０の動作を制御するものである。
【００５０】
メモリ２２は、制御プログラムや出入力インターフェース２３〜２９から入力されたデータ等を格納するためのメモリ手段であり、ＲＡＭやＲＯＭ等のメモリ手段からなる。制御器２０は電源３０を備える。電源３０は、内蔵電池又は商業用電線に接続され、それを内部の機器が使用できる電圧、例えば５Ｖ等の低電圧、に変換する変圧器からなり、制御器２０内の構成要素に電源供給するものである。バス２７は、中央処理装置２１、メモリ２２、出入力インターフェース２３〜２９の間のデータ通信を提供するためのバスである。
【００５１】
出入力インターフェース２３〜２６は、圧力計５、圧力計７、供給ポンプ４、圧力制御ポンプ８用のインターフェースであり、これらの機器からその動作状況や測定値等を受信し、これらの機器へ制御信号を送信するものである。出入力インターフェース２３〜２６から受信されたデータは、メモリ２２に格納される。ディスプレイ３１は、制御ユニット２０の動作状況を表示するためのディスプレイであり、また、ユーザとのインターフェースも兼ねることができる。
【００５２】
例えば、ディスプレイ３１はタッチ式のディスプレイ、又は、所定の機能を有するボタンがある場合は、このディスプレイ３１から、連続式反応装置１の設定値等を入力する。電子計算機３５は、連続式反応装置１に接続された外部の電子計算機であり、連続式反応装置１とは有線又は無線の任意の通信回線で接続される。電子計算機３５は、主に、連続式反応装置１の動作状況を監視するものであるが、制御用機器として用い連続式反応装置１へ動作指示をするようにすることもできる。電子計算機３５は、汎用の電子計算機、タブレット機器、スマートフォン等の携帯端末等であることができる。
【００５３】
制御ユニット２０による制御は、例えば、次のステップで行われる。まず、圧力計７から反応路２内の圧力を測定する。圧力計７の測定値に基づいて、圧力制御ポンプ８の動作を制御し、所定の圧力になるようにする。圧力制御ポンプ８の流量は、圧力計７からの信号を基に、そのインバータ周波数をＰＩＤ制御して回転数をコントロールすることによって行い、圧力計７の測定値が設定した圧力の設定値と同一となるように連続的に制御する。
【００５４】
上述のように、本発明の連続式反応装置１は、スラリー送液に適した任意のポンプを、供給ポンプ４、圧力制御ポンプ８として用いる。供給ポンプ４と圧力制御ポンプ８は、異なる構造のものも、又は、同一の構造のポンプも用いることができる。供給ポンプ４と圧力制御ポンプ８のタイプは、送液するスラリーの粘度、固形分濃度、固形分の粒度等の特性を考慮して適切なポンプが選択される。
【００５５】
例えば、高粘度物のポンプとして一般に使用されているモアノポンプ、ホースポンプ、プランジャーポンプ等を用いることができる。圧力制御ポンプ８としては、はスラリー中に含まれる粒子を安定的に送ることが出来るポンプが望ましい。スラリー送液用に用いられる供給ポンプ４は、この要件を基本的に満たす故に選定されたものであるから圧力制御ポンプ８が同一のものであれば当然圧力制御ポンプとして利用できる。
【００５６】
しかし、反応路２内で、重合等のスラリーの反応によって、粒子が生成される場合があり、供給ポンプ４で問題なくスラリーを供給し送液しても、反応路２の出口、圧力制御ポンプ８の付近なると、スラリー中の粒子が供給時より大きくなることがあるので、その場合はこの点も考慮して、圧力制御ポンプ８が選択される。圧力制御ポンプ８として、スラリー送液に適した同様のポンプを用いると、スラリーの高圧に、言い換えると供給ポンプ４から加わる圧力に、十分に耐えるという利点がある。
【００５７】
本第１の実施の形態のように、粒子を含むようなスラリーに対して高圧を維持しなければならない反応では、例えば水熱処理等を連続的に行う場合に、背圧のコントロールを正確かつ安定的に行うことができる。本発明の第１の実施の形態の実施例１を、比較例と比較しながら説明する。比較例は、従来の反応系による実験を示すものである。実施例１は、本発明の圧力調節機構を備えた反応系を用いるものである。まず、従来の反応系を用いた比較例を説明し、その後、実施例１を説明する。
【比較例】
【００５８】
ここで、比較例として、図１１に図示した連続式反応装置１０を用い、黒酵母βグルカンを製造するための水熱処理を一例として示す。培養液に明礬を添加し、培養液中の固形分を凝集後、再度解膠してスラリーを調製した。このスラリーは、供給口２ａから供給され、従って、供給ポンプ４によって反応路２に高圧で供給された。反応路２内のスラリーの送液時の圧力は、反応路２の出口側に設置された背圧弁９によって行われた。背圧弁９は、ポペットタイプのスプリング式自動調整弁（TESCOM社製（所在地：米国）のポペットタイプ弁：26-1766-24-01）が用いられた。
【００５９】
スラリーは、図１１の反応路２内で１７０℃までに加熱されて加熱処理され、その後冷却器６で室温付近まで急冷された。反応路２の加熱手段には、オイルバス３内のオイルが利用された。これにより反応路２の排出口２ｅから排出され得られたスラリーである水熱処理液に、珪藻土濾過等の後処理を施し、その濾液を凍結乾燥して精製粉末を得ている。反応路２でスラリーを送液する運転圧力は、１．０ＭＰａになるように背圧弁９で圧力を調整して保圧した。
【００６０】
温度１７０℃の水の蒸気圧は０．７９ＭＰａであるが、連続式反応装置１０内を確実に液相に保ちながら、スラリーの水熱反応を行わせるために、１．０ＭＰａに保圧している。連続式反応装置１０は、スラリーを反応路２に高圧で供給する手段として、モーノポンプである供給ポンプ４を用いた。供給ポンプ４の出口側には、圧力計５を備え、反応路２内の圧力を測定した。反応路２内の圧力は、圧力計５の測定値に基づき、背圧弁９によって調整した。
【００６１】
供給ポンプ４は流速、即ち滞留時間（反応時間）が適切になるよう回転数（インバータ周波数）を調節する。図１１のポペット式背圧弁を用いる方法では、背圧弁９が故障なく動作するためには、スラリーに含有される固形分の粒径を小さくし、かつ、その固形分濃度をできるだけ少なくしなければならなかった。ここで処理対象としている黒酵母培養液凝集物から調製したスラリーでは、スラリーに含有される固形分濃度の上限は２％が限界であった。
【実施例１】
【００６２】
〔本発明の連続式反応装置１による実験〕
本発明の第１の実施の形態の実施例１は、図１に図示し、上述に説明した本発明の連続式反応装置１を用いて行われた実験である。ここで、上述の説明と異なる部分のみを説明する。本例では、反応路２の出口側の圧力制御ポンプ８は、兵神装備株式会社製（所在地：日本国兵庫県神戸市）の型番3NY06のヘイシンモーノポンプ（登録商標、ポンプ分類としては、「回転容積式一軸偏心螺子ポンプ」である。）を使用した。
【００６３】
ヘイシンモーノポンプの圧力制御ポンプ８は、水状から流動性のある高粘度液や高濃度液、スラリーまで脈動なく定量移送ができるもので、インバーターモーター一体型のものである。圧力計７として、株式会社キーエンス製（所在地：大阪府大阪市）の型番GM-P-025センサーを用いた。圧力計７で測定し、出力する圧力信号を制御器２０（前述）に取り込んだ。
【００６４】
圧力計７は、初期設定の０．５秒（sec）のインターバルで、送液の圧力を測定し、その測定結果を制御器２０へ送信した。この測定結果からなる圧力データに基づいて、制御器２０は、圧力制御ポンプ８の回転数（インバータ出力）を制御した。制御器２０は、株式会社アイナックシステム（所在地：福岡県久留米市）製で、圧力制御ポンプ８のインバータ出力をＰＩＤ制御する。供給ポンプ４の出力側の接続管２ｂの圧力を測定するために、圧力計５を設置している。圧力計５は、株式会社キーエンス製（所在地：大阪府大阪市）の型番GM-P-025センサーを用いた。ただし、圧力計５はモニター用なのでブルドン管圧力計等でも代用できる。
【００６５】
供給ポンプ４は、兵神装備株式会社製（所在地：日本国兵庫県神戸市）の型式6NBL06PAポンプを用いた。圧力計５では、反応路２内の圧力を監視するためのものである。運転における設定パラメータは、基本的に、供給ポンプ４のインバータ周波数（流速）、反応路２の出口側の圧力の設定値（圧力計７の測定値）、ＰＩＤ値等である。本実施例１では、供給ポンプ４のインバータ周波数は、０〜６０Ｈｚにした。
【００６６】
反応路２内の圧力の設定値は、０．５〜１．０ＭＰａにした。これは１５０℃〜１８０℃の蒸気圧に相当するが、加熱を伴う運転では装置内で水が水蒸気に相変化することを防ぐために余裕を見て蒸気圧＋αの圧に設定される。αの値は運転時の圧力変動幅の２〜５割増の圧力値とする。本実施例１では、背圧調整機構である圧力制御ポンプ８の有効性を検証するのが目的であることから、オイルバス３による加熱は行わずに処理した。即ち、供給ポンプ４から反応路２に送液されたスラリーが分解されずに、そのまま圧力制御ポンプ８に流れ込んだ。このように過酷な状況で実験を行った。
【００６７】
〔測定結果〕
ここで、本実施例１の実験の測定結果を示す。実施例１の連続式反応装置１では、従来の固形分濃度２％の２．５倍の濃度にあたる５％の濃度のスラリーを調製し、かつ、スラリーに含有される大きな粒子を篩によって除去することなく実験を行った。即ち上述の比較例で示されたスラリーに含有される固形分濃度の上限２％より２倍以上固形分濃度の高いスラリーを調製した。図３は、本実施例１の測定結果を示すグラフで、スラリーを送液するとき、圧力計７の指示値を記録したグラフである。
【００６８】
詳しくは、固形分濃度５％のスラリーを供給ポンプ４のインバータ周波数が３０Ｈｚ、反応路２の出口側の圧力値が０．９ＭＰａで送液した時の圧力計７の指示値を、約３時間にわたって記録した図である。図３のグラフの横軸は、時間経過を示し、縦軸は、反応路２内の圧力である。図３のグラフによれば、反応路２内の圧力値は、設定値０．９ＭＰａに一致しており、圧力変動の少ない非常に安定した送液が行われていることがわかる。
【００６９】
図３では、３時間分のデータが示されているが実際には８時間の運転が行われており、その間、測定値には全く変化が無く、安定的な圧力コントロールと送液が行われた。図４は、本実施例１の測定結果を示すグラフで、供給ポンプのインバータ周波数（運転速度）が６０Ｈｚ、圧力の設定値が０．５ＭＰａで安定的に送液されている時に、圧力の設定値を０．５ＭＰａから０．７ＭＰａに、０．７ＭＰａから０．９ＭＰａにと瞬間的に昇圧したときの装置内の圧力の追随性を示した図である。反応路２の圧力変化、並びに、圧力制御ポンプ８の運転速度を示すインバータ周波数を示している。
【００７０】
図４のグラフの横軸は、時間経過を秒（sec）単位で示し、左側の縦軸は、反応路２内の圧力をｋＰａ（＝ＭＰａ／１０００）で示し、右側の縦軸は、圧力制御ポンプ８及び供給ポンプ４の運転速度を示すインバータ周波数をHzで示している。ポンプの駆動モータの回転数はインバータ周波数に比例して変化し、流速が比例的に変化する。反応路２内の圧力として、反応路２の入口側と出口側の測定圧力と、制御のための圧力の設定値を示している。この入口側の測定圧力は、図１で図示した、圧力計５で測定した値である。
【００７１】
この出口側の測定圧力は、同じく、圧力計７で測定した値である。設定値は、反応路２内の圧力を制御するための設定した圧力で、基本的に、反応路２の出口側の圧力である。圧力制御ポンプ８の運転速度を制御して、反応路２内の圧力を常時この設定値になるように制御する。図４の場合、供給ポンプ４が６０Ｈｚのインバータ周波数の速度条件で、送液中に設定の圧力の設定値を０．５ＭＰａから０．７ＭＰａ、最後は０．９ＭＰａと昇圧した時の反応路２の入口側の圧力を圧力計５で、反応路２の出口側の圧力を圧力計７で測定し、その圧力変化、並びに、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数を示している。
【００７２】
供給ポンプ４のインバータ周波数は６０Ｈｚで固定されている。圧力制御ポンプ８のインバータ周波数は、２６Ｈｚ前後に推移している。なお、本実施例１では、供給ポンプ４と圧力制御ポンプ８は、型式が異なる圧力制御ポンプであるため、同一流量におけるインバータ周波数は、供給ポンプ４と圧力制御ポンプ８では同一にはならない。図４のグラフからわかるように、スラリーが安定して送液されているとき、設定値の圧力を昇圧すると、圧力制御ポンプ８は、反応路２内の圧力を上昇させるために、瞬間的にインバータ周波数を落とし、圧力計７からの信号を基に、設定したＰＩＤ値に従って、反応路２内の圧力を設定値に近づけていく。
【００７３】
この制御で、反応路２内の圧力が設定値に達し、スラリーの送液が安定するまでに要する時間は約３０秒と非常に短い。詳しくは、この図４の例では、設定値の圧力が、０．５ＭＰａから０．７ＭＰａへ、また０．７ＭＰａから０．９ＭＰａへ上昇をした瞬間に、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数が１Ｈｚ程度下がり、再び設定値へ近づいている。図４の中では、反応路２の入口側の圧力と出口側の圧力を示すグラフは、ほとんど区別できないくらい重なって見える。
【００７４】
設定値が変化した時の両者の変化には僅かなタイムラグがあるが、当該圧力領域では水は非圧縮性流体であるため、圧力の変化のタイムラグは管状リアクタのたわみやスラリー粒子の弾性等に起因しているものと思われる。この様子は、図４のグラフの一部を拡大表示して、図４ａと図４ｂに詳しく図示されている。図４ａは、設定値の圧力が０．５ＭＰａから０．７ＭＰａへ上昇をした瞬間の前後において、入口側の圧力（実線で図示。）と出口側の圧力（破線で図示。）を拡大して図示している。
【００７５】
図４ａに図示したように、入口側の圧力と出口側の圧力は、微小に異なってはいるが、ほぼ重なっている。図４ｂは、設定値の圧力が０．５ＭＰａから０．７ＭＰａへ上昇をした瞬間の前後において、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数を拡大表示している。図４ｂから分かるように、設定値の圧力が上昇した瞬間に、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数が１〜２秒の間に、１Ｈｚ程度下がってから復帰している。この測定により、本発明の連続式反応装置１は、大きな圧力変動がある状況で、充分満足できる速度で圧力制御ができ、追随することが示された。
【００７６】
図５は、本実施例１の測定結果を示すグラフで、スラリーを０．９ＭＰａで安定的に送液しているとき、供給ポンプ４のインバータ周波数（流速）を増加させた時、圧力計７と圧力制御ポンプ８のインバータ周波数の変化を示しているグラフである。図５のグラフは、詳しくは、供給ポンプ４のインバータ周波数が３０Ｈｚ、設定値が０．９ＭＰａ（９００ｋＰａ）の条件で、スラリーを安定的に送液しているとき、供給ポンプ４のインバータ周波数（流速）を４５Ｈｚ、６０Ｈｚと増加させた時の圧力計７と圧力制御ポンプ８のインバータ周波数の変化を示している図である。
【００７７】
図５のグラフの横軸は、時間経過を秒（sec）単位で示し、左縦軸は、反応路２内の圧力をｋＰａ（＝ＭＰａ／１０００）で示し、右側の縦軸は、圧力制御ポンプ８及び供給ポンプ４のインバータ周波数をＨｚで示している。図５には、図４と同じように、入口側と出口側の圧力は、そのグラフがほぼ重なっており、同じ推移を示していることが分かる。図５に図示したグラフのように、供給ポンプ４の流速が増加すると、直後には、反応路２内の圧力が上昇するが、圧力制御ポンプ８も速やかに追随して、圧力制御ポンプ８の回転速度が上昇している。この場合、反応路２内の圧力が設定値０．９ＭＰａの圧力に復帰し圧力が設定値（０．９ＭＰａ）に復帰するまでの所要時間は３０秒程度であった。
【００７８】
図６は、本実施例１の測定結果を示すグラフで、本発明の連続式反応装置１が停止状態から送液を開始した場合の挙動を示している図である。図６のグラフの横軸は、時間経過を秒（sec）単位で示し、左縦軸は、反応路２内の圧力をｋＰａ（＝ＭＰａ／１０００）で示し、右側の縦軸は、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数をHzで示している。図６には、図４と同じように、入口側と出口側の圧力は、そのグラフがほぼ重なっており、同じ推移を示していることが分かる。
【００７９】
図６のグラフにおいて、反応路２内の圧力は、設定可能範囲で条件的に最も厳しい供給ポンプ４のインバータ周波数が６０Ｈｚ、設定値が０．９ＭＰａのスタートを行った場合、反応路２内の圧力変化及び圧力制御ポンプ８のインバータ周波数の変化を示している。本実施例１の実験の制御プログラムでは、供給ポンプ４がスタートした直後に、反応路２内の圧力が上昇して設定圧である０．９ＭＰａに到達してから、圧力制御ポンプ８が駆動を開始する。
【００８０】
そのため、グラフから見ると、その初期には、入口側と出口側の圧力が設定値をかなり越えるところまで圧力が上昇するが、圧力制御ポンプ８の回転が上昇すると、これらの圧力が直ちに低下する。そして、反応路２内の圧力が設定値になり、安定して送液が行われるまでの所要時間は、約１分半であった。また、図６において、図４と同じように、入口側と出口側の圧力は、そのグラフがほぼ重なっており、同じ推移を示していることが分かる。
【００８１】
工業生産時の運転では、このような極端な起動は行わないが、高い流速設定（供給ポンプ４のインバータ周波数が大きい場合）で、停止状態からスタートする場合等には、供給ポンプ４の回転数上昇速度（インバータ周波数の上昇速度）を緩やかにする等のプログラミングで圧力の極端な上昇は、充分に回避可能である。
【００８２】
図６においては、圧力が安定した１００秒以降について圧力計７の測定圧力（言い換えると、出口側の圧力）の変動幅から変動係数を計算したところ、設定値の圧力０．９ＭＰａに対して、平均圧力０．８９９６ＭＰａ、σ＝０．００８ＭＰａ、変動係数（＝σ／平均）０．００８６と非常に高精度で反応路２の背圧コントロールが行われていることが示された。
【００８３】
以上のように、反応路２の出口側にスラリー送液用の圧力制御ポンプ８を装着し、圧力制御ポンプ８の流速を圧力計７の信号をもとにコントロールして、背圧をコントロールするという機構は、充分にその役割を果たすことが出来る事が示された。このことは、黒酵母培地から得られた凝集物のみでなく他の多くのスラリーにも応用できる。
【実施例２】
【００８４】
〔高濃度スラリーを用いた実験結果〕
今度は、実施例２として、粉砕籾殻の３０％スラリーを調製し、上述の実施例１と同様の実験を行った。籾殻には、伝導工業株式会社で粉砕された微粉砕籾殻（２００mesh下）を用いた。図７、図８、及び図９には、この実験の結果を示した。図７、図８、及び図９内のグラフの横軸、左縦軸、右縦軸、表示される入口側の圧力、出口側の圧力、インバータ周波数等は、上述の実施例１の図４〜図６と同じであり、その説明は省略する。
【００８５】
図７は、高い濃度のスラリーを送液中に、圧力の設定値が昇圧した時の反応路２の圧力変化、並びに、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数変化を示したグラフである。詳しくは、供給ポンプ４がインバータ周波数６０Ｈｚで稼働し、送液中に、設定圧を０．５ＭＰａ、０．７ＭＰａ、０．９ＭＰａ、１．０ＭＰａと昇圧した時、圧力制御ポンプ８の応答であるインバータ周波数の変化と、反応路２の入口側と出口側の圧力を示している。図７から分かるように、入口側と出口側の圧力はほぼ重なっており、出口側の圧力が入口側の圧力に追随する形で変化している。
【００８６】
図８は、高い濃度のスラリーを安定的に送液しているとき、供給ポンプ４のインバータ周波数を増加させたときの反応路２内の圧力変化、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数の変化を示しているグラフである。詳しくは、設定値が０．９ＭＰａの圧力条件下で、供給ポンプ４のインバータ周波数を１５Ｈｚから３０Ｈｚ、４５Ｈｚ、６０Ｈｚと増加させた時、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数の変化と、反応路２の入口側の圧力計５、反応路２の出口側の圧力計７の測定値の変化挙動を示している。
【００８７】
図８から分かるように、入口側と出口側の圧力はほぼ重なっており、出口側の圧力が入口側の圧力に追随する形で変化している。供給ポンプ４のインバータ周波数が１５Ｈｚから３０Ｈｚ、４５Ｈｚ、６０Ｈｚへと段階的に変化するとき、圧力制御ポンプ８のインバータ周波数は、それぞれに対して６．４〜７．１Ｈｚ，１３．０〜１３．７Ｈｚ，１９．３〜２０．２Ｈｚ，２６．２〜２６．９Ｈｚと変化している。
【００８８】
図９は、本発明の連続式反応装置１が、供給ポンプ４が停止状態から設定周波数６０Ｈｚで送液を開始した場合の挙動を示しているグラフである。詳しくは、連続式反応装置１が停止状態からスタートした場合の圧力制御ポンプ８のインバータ周波数と、反応路２内の入側口と出口側の圧力の変化を示す。設定値は０．９ＭＰａである。
【００８９】
これらの図からわかるように、３０％という非常に高い濃度のスラリーであるにも関わらず、前述の黒酵母凝集物スラリーの場合と、同様に非常に精度良く背圧の調整ができていることがわかる。図９によると、連続式反応装置１が停止状態からスタートし、スラリーの送液が安定化するまで約１００秒かかり、その後、圧力の平均値は、０．９００４ＭＰａ、σ＝０．０１４５、変動係数＝０．０１６１と充分に小さく、高濃度のスラリーでも安定的に圧力コントロールが出来る事が示された。
【００９０】
このように、本発明の連続式反応装置１は、粒子を含む流体であるスラリーを連続的に流しながらその圧力を調整することができる。上述の濃度だけではなくより高い濃度のスラリーでも、本発明の連続式反応装置１を十分に利用することができる。このようなスラリーの利用例としては、高温高圧を維持しながら処理するバイオマスの連続水熱処理、高温溶媒抽出等の高圧で背圧の調整を制御する必要がある反応系が例示できる。
【００９１】
〔第２の実施の形態〕
本発明の第２の実施の形態を図１及び図１０を参照しながら説明する。本発明の第２の実施の形態は、図１に図示した本発明の連続式反応装置１を用いて黒酵母培養液からβ−１，３−１，６−グルカン（以下、単にβグルカンという。）の精製物を製造するものである。本第２の実施の形態は、上述の第１の実施の形態の連続式反応装置１を用いており、ここで、上述の説明と異なる部分のみを説明する。
【００９２】
〔黒酵母培養液からβグルカン精製物を製造する製造工程〕
水熱処理を用いて黒酵母βグルカンを製造する技術は、上述の背景技術に説明した通りで、特許文献１にも回分式反応装置が開示されている。本第２の実施の形態では、この黒酵母βグルカンを図１に図示した連続式反応装置１を用いて製造する。黒酵母βグルカンを製造する工程の概要は、図１０に図示している。黒酵母βグルカン精製物の粉末を製造する工程は、培養液を用意する工程１００から、最終製品のβグルカン精製物ができるまでの工程１０８の各工程からなる。
【００９３】
まず、工程１００では、黒酵母（Aureobasidium pullulans）が生産する多糖含有培養液を用意する。これは発酵法により生産する。
工程１０１では、工程１００で用意された液体状の多糖含有培養液に、明礬等の凝集剤を添加して、攪拌する。この攪拌により、多糖を中心成分とする固形物が沈殿する。この工程では、機械的な攪拌混合装置を用いて、多糖含有培養液にせん断力等の応力をかけながら混合攪拌して凝集塊を作り、これを沈殿させる。
【００９４】
工程１０２は、工程１０１で、多糖含有培養液に凝集剤を添加して沈殿させた固形物である凝集塊を、圧搾脱水機によって、水分を圧搾によって脱水して固形分を得る。この圧搾脱水によって得られた固形分を用いて任意の濃度かつ高濃度のスラリーを作ることができるので、後工程の水熱処理が高能率で処理できることになる。この工程で利用する圧搾脱水機は、公知の任意の圧搾脱水機が用いられる。また、工程１０２の凝集塊の圧搾脱水により、多糖含有培養液に含まれている不要物である、水溶性の低分子の糖類、蛋白、アミノ酸等の不純物を除去することができるという利点がある。
【００９５】
即ち、後工程の加熱による水熱処理により、アミノカルボニル反応によって発生する褐色物質であるメラノイジン等をつくる着色成分を除去することができる。工程１０３は、スラリーを調製するための工程である。工程１０２で圧搾脱水して得られた固形分に純水を加え、固形分が約２％から１５％までの高濃度のスラリーを調製する。このとき、固形分に純水を加えて攪拌混合機等で均一の流体になるまで激しく攪拌してスラリーを作る。
【００９６】
このスラリーは、加熱により着色する物質がほとんど含まれず、かつ黒酵母が生産する多糖含有培養液より、高濃度のβグルカンを含む。工程１０４は、図１の連続式反応装置１を用いて、スラリーに水熱処理を行う工程である。連続式反応装置１を用いた水熱処理については、上述の第１の実施の形態で詳しく説明しているので省略する。この水熱処理の加熱温度は、連続式反応装置１のオイルバス３の中のオイルの温度が１４５℃以上１８０℃以下の温度に設定される。ただし、設定する流速が早く装置内滞留時間が短い場合は、反応速度を上げるために、２００℃までの温度が用いられる。
【００９７】
黒酵母の培養液は、１４５℃以上の加熱温度の加熱処理により、その粘性が急速に低下する。そのため、加熱温度は、１４５℃以上の温度に設定される。本第２の実施の形態では、多糖含有培養液に凝集剤を加えている。そのため、多糖含有培養液を凝集剤で凝集しないスラリーを使う場合に比して、本第２の実施の形態の加熱温度は、若干高い温度であることが好ましく、特に１６５℃以上１７５℃以下で加熱処理を行うことが好ましい。このように高い温度で加熱処理する理由は、凝集剤とβグルカンの化学的結合を切断するためである。
【００９８】
工程１０５は、水熱処理後のスラリーから、不溶性固形分を濾過して除去する工程である。詳しくは、図１の連続式反応装置１を用いて水熱処理されたスラリーは、濾過剤で濾過され、水熱処理したスラリー中の不溶性固形分が除去される。濾過剤としては、不要な不要物を除去できるものであれば任意の材料を用いることができる。例えば、濾過剤としては、少量の活性炭を添加した一般的な珪藻土が用いられる。
【００９９】
工程１０６は、更に、濾液中の蛋白、多糖類等の不純物成分を除去し、βグルカンを濃縮するための工程である。工程１０６では、工程１０５の濾過剤で濾過した濾過液を、孔径が概ね分画分子量３万程度の限外濾過濃縮膜に通す。このように、限外濾過濃縮膜を透過させることにより、このβグルカンを濃縮することになる。濃縮時の濃縮倍率は、以後の凍結乾燥後に適度な粒度の粉末となるような倍率が選択され、原料スラリーの濃度によって変化するが、通常１０倍程度である。
【０１００】
工程１０７は、濃縮されたβグルカンを凍結乾燥してβグルカン粉末を得る工程である。工程１０６で限外濾過濃縮膜を通したスラリーは、凍結乾燥されてβグルカン精製物が完成する。工程１０７で得られたβグルカン粉末は、乾燥した微小な粉状の粉末である。また、このβグルカン精製物は、水に溶けやすい性質を有する。βグルカン精製物を、水に溶かすと透明の液になる。
【０１０１】
次の表１は、βグルカン精製物の組成を示す。詳しくは、黒酵母βグルカン乾燥粉末一般組成を示す表である。表１の第２行は湿量基準、第３行は乾量基準の組成を示している。表１の第３欄の糖分は、βグルカンを示すものであり、湿量基準で９４．９０％、乾量基準で９９．２７％と純度が非常に高いβグルカン粉末が得られている。表１の第４欄の脂質は、測定でその存在が確認されたものの、微量なものであった。
【０１０２】
【表１】
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【０１０３】
また、第２の実施の形態で得られたβグルカン粉末は、２％溶液の粘性係数が数ｃＰ（センチポアズ）程度と低く、従って、これを、免疫賦活性を高める健康食品としても、化粧品の添加物としても使い易い。上述のように図１の連続式反応装置１は、高濃度のバイオマス又は無機物のスラリー状物を連続的に処理できるものであり、黒酵母培養液のみならず、任意の培養液の水熱処理に利用することができる。
【産業上の利用可能性】
【０１０４】
本発明は、粒子を含んだ流体（スラリー）を連続的に流通しながら高圧で背圧の調整を制御する必要がある反応系、その分野に利用するとよい。特に、高温高圧を維持しながら処理するバイオマスの連続水熱処理、高温溶媒抽出等の分野に利用と良い。
【符号の説明】
【０１０５】
１，１０…連続式反応装置
２…反応路
３…オイルバス
４…供給ポンプ
５、７…圧力計
６…冷却器
８…圧力制御ポンプ
９…背圧弁
２０…制御器
３５…電子計算機
【図１】
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【図２】
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【図４】
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【図４ａ】
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【図４ｂ】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図３】
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