(57)【要約】【課題】簡単な工程で、固体高分子電解質膜を有効に保護するとともに、ガス拡散層と前記固体高分子電解質膜とを強固に接合することを可能にする。【解決手段】電解質膜・電極構造体１２の製造方法は、固体高分子電解質膜３８の両側に、第１接着層４４と第２接着層４６を介装して第１中間層４０ｂと第２中間層４２ｂが対向するように、第１ガス拡散層４０ｃと第２ガス拡散層４２ｃが配置された状態で、積層方向に第１の荷重を付与して第１のホットプレスを行った後、前記積層方向に前記第１の荷重よりも大きな第２の荷重を付与して第２のホットプレスを行う。【選択図】図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ電極触媒層、中間層及びガス拡散層を積層した電極が設けられるとともに、前記ガス拡散層の全面に亘って前記中間層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記固体高分子電解質膜の両側に前記電極触媒層が設けられるとともに、前記ガス拡散層の全面に前記中間層が塗布される工程と、
前記固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ接着層を介装して前記中間層が対向するように、前記ガス拡散層を配置する工程と、
前記ガス拡散層と前記固体高分子電解質膜とに、積層方向に第１の荷重を付与して第１のホットプレスを行う工程と、
前記ガス拡散層と前記固体高分子電解質膜とに、前記積層方向に前記第１の荷重よりも大きな第２の荷重を付与して第２のホットプレスを行う工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の製造方法において、前記接着層は、前記電極触媒層の外周端部と前記積層方向に重なり部位を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２記載の製造方法において、前記固体高分子電解質膜の一方の側に設けられる前記ガス拡散層は、前記固体高分子電解質膜の他方の側に設けられる前記ガス拡散層よりも平面寸法が小さいことを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ電極触媒層、中間層及びガス拡散層を積層した電極が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ触媒層（電極触媒層）とガス拡散層（多孔質カーボン）とからなるアノード電極及びカソード電極を配設した電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持している。通常、この燃料電池を所定数だけ積層することにより、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。
【０００３】
一般的に、電解質膜・電極構造体では、アノード電極及びカソード電極が固体高分子電解質膜よりも小さな表面積を有する構成が採用されている。このため、固体高分子電解質膜の外周縁部は、アノード電極及びカソード電極の外周から外部に露呈しており、前記外周縁部の強度が低下するおそれがある。
【０００４】
そこで、例えば、特許文献１に開示されている固体高分子型燃料電池が知られている。この燃料電池では、固体高分子膜の一方の面の略中央部にアノード、他方の面に前記アノードと対向してカソードを設け、前記アノードを覆ってアノード側集電体を、前記カソードを覆ってカソード側集電体を設けている。さらに、前記両集電体を覆って前記アノード及びカソードよりも大きな、水素ガス供給用のアノード側セパレータ及び空気供給用のカソード側セパレータを設け、カソード側集電体の大きさを前記カソードより大きくして前記カソード側集電体の外周部分に固体高分子膜の外周部分を接合して一体化するよう構成している。
【０００５】
そして、固体高分子膜とアノード側セパレータとの間に、アノードの端面とアノード側集電体の端面を覆うシール部材を前記固体高分子膜、前記アノード側セパレータ、前記アノードの端面及び前記アノード側集電体に接合し一体化して設けている。
【０００６】
これにより、強度が低下し易い固体高分子膜の周縁部分を集電体と接合させることによって、膜周縁部分の強度を補強することができ、ガス差圧及び膜自体の膨張・収縮による膜の破損を確実に防止することが可能になる、としている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第３５３０３３９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
ところで、上記の固体高分子膜には、カソード及びアノードが設けられている。固体高分子膜とカソード又はアノードとを接合する際、前記カソード及び前記アノードは、それぞれカーボンペーパやカーボンクロス等のガス拡散層を有しており、接着剤を直接塗布すると、前記ガス拡散層内の空隙により接着剤層が不均一になり易い。このため、固体高分子膜とガス拡散層との接着力が低下するおそれがある。
【０００９】
さらに、ガス拡散層の表面は、カーボン繊維の凹凸が大きい。従って、ガス拡散層から突出する毛羽（カーボン繊維）が、固体高分子膜に突き刺さるという問題がある。
【００１０】
さらにまた、起動及び停止等により運転環境が変化すると、湿度変化が発生し易い。これにより、固体高分子膜が膨潤及び収縮を繰り返すため、応力集中が惹起して前記固体高分子膜に大きな応力が作用するという問題がある。
【００１１】
また、接着剤を介して固体高分子膜とガス拡散層とを一体化させる際、前記接着剤が前記ガス拡散層の空隙から染み出るおそれがある。このため、接着剤がＭＥＡ表面（セル表面）に達してしまい、付着エネルギが増加して生成水の排水性が低下し、発電が安定しないという問題がある。
【００１２】
本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単な工程で、固体高分子電解質膜を有効に保護するとともに、ガス拡散層と前記固体高分子電解質膜とを強固に接合することが可能な燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ電極触媒層、中間層及びガス拡散層を積層した電極が設けられるとともに、前記ガス拡散層の全面に亘って前記中間層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関するものである。
【００１４】
この製造方法は、固体高分子電解質膜の両側に電極触媒層が設けられるとともに、ガス拡散層の全面に中間層が塗布される工程と、前記固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ接着層を介装して前記中間層が対向するように、前記ガス拡散層を配置する工程と、前記ガス拡散層と前記固体高分子電解質膜とに、積層方向に第１の荷重を付与して第１のホットプレスを行う工程と、前記ガス拡散層と前記固体高分子電解質膜とに、前記積層方向に前記第１の荷重よりも大きな第２の荷重を付与して第２のホットプレスを行う工程と、を有している。
【００１５】
また、この製造方法では、接着層は、電極触媒層の外周端部と積層方向に重なり部位を有することが好ましい。
【００１６】
さらに、この製造方法では、固体高分子電解質膜の一方の側に設けられるガス拡散層は、前記固体高分子電解質膜の他方の側に設けられるガス拡散層よりも平面寸法が小さいことが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、ガス拡散層全面に中間層が設けられることにより、固体高分子電解質膜にガス拡散層のカーボン繊維が直接接触することを防止できるとともに、前記ガス拡散層と前記固体高分子電解質膜とに、比較的低荷重である第１の荷重が付与されて第１のホットプレスが行われるため、前記ガス拡散層の内部に接着剤が染み込み難くなる。さらに、比較的高荷重である第２の荷重が付与されて第２のホットプレスが行われることにより、固体高分子電解質膜と中間層との間には、強固且つ均一な接着層を形成することができる。
【００１８】
従って、固体高分子電解質膜へのカーボン繊維の食い込みを有効に低減させることが可能になり、前記固体高分子電解質膜の損傷が可及的に抑制される。しかも、湿度変化による膨潤及び収縮の応力を良好に受けることができ、固体高分子電解質膜の耐久性が向上する。
【００１９】
さらに、ガス拡散層からの接着剤の染み出しが抑制される。これにより、ＭＥＡ表面の水滴の付着エネルギが低減され、生成水の排水性が向上して発電安定性が良好に向上する。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の実施形態に係る製造方法が適用される燃料電池の要部分解斜視説明図である。
【図２】前記燃料電池の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面説明図である。
【図３】前記燃料電池を構成するカソード側セパレータの正面説明図である。
【図４】前記燃料電池を構成するアノード側セパレータの正面説明図である。
【図５】固体高分子電解質膜に第１及び第２電極触媒層を設ける際の説明図である。
【図６】ガス拡散層に第１及び第２中間層及び第１及び第２接着層を設ける際の説明図である。
【図７】ホットプレス装置の概略説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
図１及び図２に示すように、本発明の実施形態に係る製造方法が適用される燃料電池１０は、電解質膜・電極構造体１２と、前記電解質膜・電極構造体１２を挟持するカソード側セパレータ１４及びアノード側セパレータ１６とを備える。複数の燃料電池１０は、矢印Ａ方向（水平方向）に積層されることにより、例えば、車載用燃料電池スタックが構成される。なお、燃料電池１０は、重力方向に積層してもよい。
【００２２】
カソード側セパレータ１４及びアノード側セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板や、カーボン部材等で構成されている。
【００２３】
図１に示すように、燃料電池１０の矢印Ｂ方向（図１中、水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔２０ａ、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔２２ａ、及び燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔２４ｂが、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。
【００２４】
燃料電池１０の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔２４ａ、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔２２ｂ、及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔２０ｂが、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。
【００２５】
図１及び図３に示すように、カソード側セパレータ１４の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１４ａには、酸化剤ガス入口連通孔２０ａと酸化剤ガス出口連通孔２０ｂとに連通する矢印Ｂ方向に延びる複数本の直線状の酸化剤ガス流路２６が設けられる。なお、酸化剤ガス流路２６は、矢印Ｂ方向に延びる波形状の流路でもよい。
【００２６】
酸化剤ガス流路２６の入口側と酸化剤ガス入口連通孔２０ａとの間には、これらを連結するための入口バッファ部２８ａが設けられる。酸化剤ガス流路２６の出口側と酸化剤ガス出口連通孔２０ｂとの間には、これらを連結するための出口バッファ部２８ｂが設けられる。
【００２７】
入口バッファ部２８ａ及び出口バッファ部２８ｂは、酸化剤ガスを拡散させて前記酸化剤ガスの流れを円滑化且つ均一化させる機能を有しており、例えば、複数の電解質膜・電極構造体１２側に突出し前記電解質膜・電極構造体１２に当接するエンボスにより構成される。
【００２８】
図４に示すように、アノード側セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１６ａには、燃料ガス入口連通孔２４ａと燃料ガス出口連通孔２４ｂとに連通する矢印Ｂ方向に延びる複数本の直線状の燃料ガス流路３０が形成される。なお、燃料ガス流路３０は、矢印Ｂ方向に延びる波形状の流路でもよい。
【００２９】
燃料ガス流路３０の入口側と燃料ガス入口連通孔２４ａとの間には、これらを連結するための入口バッファ部３２ａが設けられる。燃料ガス流路３０の出口側と燃料ガス出口連通孔２４ｂとの間には、これらを連結するための出口バッファ部３２ｂが設けられる。
【００３０】
入口バッファ部３２ａ及び出口バッファ部３２ｂは、燃料ガスを拡散させて前記燃料ガスの流れを円滑化且つ均一化させる機能を有しており、例えば、複数の電解質膜・電極構造体１２側に突出し前記電解質膜・電極構造体１２に当接するエンボスにより構成される。
【００３１】
カソード側セパレータ１４の面１４ｂとアノード側セパレータ１６の面１６ｂとの間には、冷却媒体入口連通孔２２ａと冷却媒体出口連通孔２２ｂとに連通する冷却媒体流路３４が形成される（図１及び図２参照）。
【００３２】
図１〜図３に示すように、カソード側セパレータ１４の面１４ａ、１４ｂには、このカソード側セパレータ１４の外周端部を周回して、第１シール部材３６が一体化される。図１、図２及び図４に示すように、アノード側セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、このアノード側セパレータ１６の外周端部を周回して、第２シール部材３７が一体化される。
【００３３】
図２及び図４に示すように、第２シール部材３７は、後述する固体高分子電解質膜３８の外周縁部に当接する第１凸状シール３７ａと、カソード側セパレータ１４の第１シール部材３６に当接する第２凸状シール３７ｂとを有する。図２及び図３に示すように、第１シール部材３６は、セパレータ面上に均一な薄肉状に構成される平面シールを構成する。なお、第２凸状シール３７ｂに代えて、第１シール部材３６に第２凸状シール（図示せず）を設けてもよい。
【００３４】
第１シール部材３６及び第２シール部材３７には、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材等の弾性を有するシール部材が用いられる。
【００３５】
図１及び図２に示すように、電解質膜・電極構造体１２は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜３８と、前記固体高分子電解質膜３８を挟持するカソード電極４０及びアノード電極４２とを備える。カソード電極４０は、アノード電極４２よりも大きな表面寸法（外形寸法）を有するとともに、固体高分子電解質膜３８と同一の表面寸法を有する。
【００３６】
なお、これとは逆に、アノード電極４２は、カソード電極４０よりも大きな表面寸法を有するとともに、固体高分子電解質膜３８と同一の表面寸法を有していてもよい。また、段差ＭＥＡに限定されることがなく、アノード電極４２とカソード電極４０が同一の表面寸法に設定されてもよい。
【００３７】
電解質膜・電極構造体１２には、図１に示すように、連結流路部として、酸化剤ガス側の入口バッファ部２８ａの一部の領域を構成する突出部１２ａ、及び前記酸化剤ガス側の出口バッファ部２８ｂの一部の領域を構成する突出部１２ｂとが、必要に応じて設けられる。
【００３８】
固体高分子電解質膜３８には、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質が使用される。固体高分子電解質膜３８は、例えば、主鎖がポリフェニレン構造であり、スルホン酸基を有する側鎖を有する構造でもよい。
【００３９】
図２に示すように、カソード電極４０は、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子を固体高分子電解質膜３８の一方の面３８ａに一様に塗布して形成される第１電極触媒層４０ａを有し、前記第１電極触媒層４０ａには、第１中間層４０ｂを介してカーボンペーパ等からなる第１ガス拡散層４０ｃが設けられる。なお、第１電極触媒層４０ａ及び第１中間層４０ｂは、それぞれ複数の層から構成してもよい。また、後述するアノード電極４２も同様である。
【００４０】
第１電極触媒層４０ａは、第１ガス拡散層４０ｃよりも小さな表面寸法に設定される。第１ガス拡散層４０ｃは、第１中間層４０ｂ及び固体高分子電解質膜３８と同一の表面寸法に設定される。第１電極触媒層４０ａは、発電領域ＧＦを形成する。発電領域ＧＦは、固体高分子電解質膜３８の両側に発電に寄与する第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａ（後述する）を備えた領域をいう。
【００４１】
図３に示すように、第１ガス拡散層４０ｃは、発電領域ＧＦの外方にセパレータ面方向に沿って酸化剤ガス側の入口バッファ部２８ａ及び出口バッファ部２８ｂに対向するバッファ部領域まで延在する。第１中間層４０ｂは、第１ガス拡散層４０ｃのバッファ部領域に対向する領域を覆って設けられる。
【００４２】
本実施形態では、第１中間層４０ｂは、第１ガス拡散層４０ｃと同一の外形寸法を有し、前記第１ガス拡散層４０ｃの全面及び固体高分子電解質膜３８の全面に亘って形成される。第１中間層４０ｂ、第１ガス拡散層４０ｃ及び固体高分子電解質膜３８は、突出部１２ａ及び１２ｂを構成する突出形状を有する。
【００４３】
第１中間層４０ｂは、電子伝導性物質と撥水性樹脂とを含み、溶剤を添加したペーストを拡散層に塗布することにより構成される。第１中間層４０ｂは、ペーストを第１ガス拡散層４０ｃの全面に塗布することにより形成することが好ましい。電子伝導性物質としては、多孔質カーボンや繊維状カーボン（炭素ウィスカー、気相成長カーボン又はカーボンナノチューブが好ましい）が使用されるとともに、撥水性樹脂としては、結晶性フッ素樹脂、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＶＦ（ポリフッ化ビニル）、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、非晶質フッ素樹脂及びシリコーン樹脂等の少なくとも１種を含有している。
【００４４】
図２に示すように、カソード電極４０は、バッファ部領域で、第１中間層４０ｂを挟んで固体高分子電解質膜３８と第１ガス拡散層４０ｃとの間に、すなわち、前記固体高分子電解質膜３８外周部と前記第１中間層４０ｂ外周部との間に、額縁状の第１接着層４４を設ける。第１接着層４４は、第１電極触媒層４０ａの外周端部と積層方向に重なり部位を有する。
【００４５】
第１接着層４４は、例えば、シリコーン系接着剤、ウレタン系、フッ素系又はエポキシ系の接着剤等の反応性液状接着剤や、例えば、ウレタン系、エステル系、エポキシ系、アミド系又はオレフィン系の接着剤等のホットメルト接着剤が使用される。接着剤の塗工方法としては、スプレー、ディスペンサー、スクリーン印刷、インクジェット又は浸漬等の種々の方法が採用される。
【００４６】
アノード電極４２は、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子を固体高分子電解質膜３８の他方の面３８ｂに一様に塗布して形成される第２電極触媒層４２ａを有し、前記第２電極触媒層４２ａには、第２中間層４２ｂを介してカーボンペーパ等からなる第２ガス拡散層４２ｃが設けられる。
【００４７】
第２電極触媒層４２ａは、第２ガス拡散層４２ｃ及び第２中間層４２ｂよりも小さな表面寸法に設定される。第２ガス拡散層４２ｃ及び第２中間層４２ｂは、同一の表面寸法に設定され、前記第２中間層４２ｂは、前記第２ガス拡散層４２ｃの全面に亘って設けられる。第２ガス拡散層４２ｃ及び第２中間層４２ｂは、固体高分子電解質膜３８よりも小さな表面寸法に設定される。第２中間層４２ｂは、第１中間層４０ｂと同様に構成される。
【００４８】
第２電極触媒層４２ａの表面寸法と第１電極触媒層４０ａの表面寸法とは、異なる寸法に設定される。本実施形態では、第２電極触媒層４２ａの表面寸法は、第１電極触媒層４０ａの表面寸法よりも小さく設定され、前記第１電極触媒層４０ａの外周端部は、全周に亘って前記第２電極触媒層４２ａの外周端部よりも外方に距離Ｌ１だけ突出する。距離Ｌ１の値は、外周位置によって異なる値に設定してもよい。なお、これとは逆に、第１電極触媒層４０ａの表面寸法は、第２電極触媒層４２ａの表面寸法よりも小さく設定されてもよい。
【００４９】
第２ガス拡散層４２ｃは、第１ガス拡散層４０ｃ及び固体高分子電解質膜３８よりも小さな表面寸法に設定される。具体的には、第１ガス拡散層４０ｃ及び固体高分子電解質膜３８の外周端部は、全周に亘って第２ガス拡散層４２ｃの外周端部よりも外方に距離Ｌ２だけ突出する。
【００５０】
図４に示すように、第２ガス拡散層４２ｃは、発電領域ＧＦの外方にセパレータ面方向に沿って燃料ガス側の入口バッファ部３２ａ及び出口バッファ部３２ｂに対向するバッファ部領域まで延在する。第２中間層４２ｂは、第２ガス拡散層４２ｃのバッファ部領域に対向する領域を覆って設けられる。
【００５１】
図２に示すように、アノード電極４２は、バッファ部領域で、第２中間層４２ｂを挟んで固体高分子電解質膜３８と第２ガス拡散層４２ｃとの間に、すなわち、前記固体高分子電解質膜３８外周部と前記第２中間層４２ｂ外周部との間に、額縁状の第２接着層４６を設ける。第２接着層４６は、第２電極触媒層４２ａの外周端部と積層方向に重なり部位を有する。第２接着層４６は、第１接着層４４と同様に構成される。
【００５２】
燃料電池１０は、上記のように構成されており、以下、電解質膜・電極構造体１２の製造方法について説明する。
【００５３】
先ず、図５に示すように、固体高分子電解質膜３８の面３８ａには、カソード電極４０を構成する第１電極触媒層４０ａが設けられる。固体高分子電解質膜３８の面３８ｂには、アノード電極４２を構成する第２電極触媒層４２ａが設けられる。第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａは、スクリーン印刷、コータ、転写等により塗布される。
【００５４】
一方、図６に示すように、カソード電極４０を構成する第１ガス拡散層４０ｃには、この第１ガス拡散層４０ｃの全面に亘って第１中間層４０ｂが形成される。同様に、アノード電極４２を構成する第２ガス拡散層４２ｃには、全面に亘って第２中間層４２ｂが設けられる。
【００５５】
さらに、第１中間層４０ｂには、前記第１中間層４０ｂの外周縁部に接着剤がスクリーン印刷により塗工され、額縁状の第１接着層４４が形成される。第２中間層４２ｂには、その外周縁部に接着剤がスクリーン印刷により塗工され、額縁状の第２接着層４６が形成される。
【００５６】
次いで、図７に示すように、固体高分子電解質膜３８の両側に第１ガス拡散層４０ｃと第２ガス拡散層４２ｃとが積層された積層体５０は、ホットプレス装置６０に配置される。ホットプレス装置６０は、下型６２と上型６４とを備えるとともに、固体高分子電解質膜３８上に第２ガス拡散層４２ｃの外周を周回して配置されるスペーサ６６を備える。
【００５７】
そこで、下型６２上には、第１ガス拡散層４０ｃが第１中間層４０ｂを上方に向けて配置される。第１ガス拡散層４０ｃ上には、固体高分子電解質膜３８が第１電極触媒層４０ａを下方に向けて、すなわち、第１中間層４０ｂに向けて配置される。
【００５８】
固体高分子電解質膜３８上には、第２ガス拡散層４２ｃが第２中間層４２ｂを下方に向けて、すなわち、第２電極触媒層４２ａに向けて載置される。固体高分子電解質膜３８上の外周縁部には、スペーサ６６が配置された状態で、上型６４と下型６２とが型締めされる。スペーサ６６は、大サイズの第１ガス拡散層４０ｃの範囲と小サイズの第２ガス拡散層４２ｃの範囲とで、同じ面圧になるように厚さ及び材料が調整される。
【００５９】
ホットプレス装置６０では、積層体５０に所望の温度を付与するとともに、先ず、第１の荷重Ｐ１が付与されることにより、前記積層体５０に対して第１のホットプレスが行われる。その際、第１の荷重Ｐ１は、例えば、０．１ＭＰａ〜２．５ＭＰａの範囲内に設定される。この範囲は、第１ガス拡散層４０ｃ及び第２ガス拡散層４２ｃの内部に接着剤が染み込み難い低荷重に設定される。
【００６０】
上記の第１のホットプレス処理により、第１接着層４４及び第２接着層４６が、所謂、半硬化の状態になるまで第１の荷重Ｐ１が付与される。ここで、半硬化とは、接着剤の表面が固まりかけた状態をいい、表層を軽く押えても該接着剤が横や下に、自重により流動しない状態をいう。
【００６１】
第１接着層４４及び第２接着層４６が半硬化状態となると、ホットプレス装置６０では、積層体５０に付与される荷重が第１の荷重Ｐ１から第２の荷重Ｐ２に変更される。第２の荷重Ｐ２は、第１の荷重Ｐ１よりも高荷重（Ｐ２＞Ｐ１）であり、例えば、従来、ホットプレスにより付与されている荷重、例えば、２．０ＭＰａ〜４．５ＭＰａと同等の荷重に設定可能である。
【００６２】
これにより、積層体５０には、所望の加熱温度及び所望の第２の荷重Ｐ２が付与される。このため、接着剤が十分に溶融して第１接着層４４及び第２接着層４６による接着機能が発揮される。従って、電解質膜・電極構造体１２が製造される。
【００６３】
この場合、本実施形態では、ホットプレス装置６０では、先ず、比較的低荷重である第１の荷重Ｐ１が、積層体５０に付与されて第１のホットプレスが行われている。このため、第１ガス拡散層４０ｃ及び第２ガス拡散層４２ｃの内部に接着剤が染み込み難くなっている。従って、接着剤が半硬化状態になった後、第１の荷重Ｐ１よりも高荷重である第２の荷重Ｐ２が付与されて第２のホットプレスが行われることにより、固体高分子電解質膜３８と第１中間層４０ｂ及び第２中間層４２ｂの間には、均一且つ強固な第１接着層４４及び第２接着層４６が形成される。
【００６４】
これにより、固体高分子電解質膜３８にカーボン繊維が直接接触することが防止され、前記固体高分子電解質膜３８へのカーボン繊維の食い込みを有効に低減させることが可能になり、前記固体高分子電解質膜３８の損傷が可及的に抑制される。しかも、起動及び停止の繰り返しによる湿度変化が発生しても、固体高分子電解質膜３８の膨潤及び収縮による応力集中を良好に受けることができ、前記固体高分子電解質膜３８の耐久性を向上させることが可能になる。
【００６５】
さらに、第１ガス拡散層４０ｃ及び第２ガス拡散層４２ｃからの接着剤の染み出しが有効に抑制されている。このため、電解質膜・電極構造体１２の表面の付着エネルギが低減され、生成水の排水性が向上して発電安定性が良好に向上するという利点がある。
【００６６】
次に、燃料電池１０の動作について、以下に説明する。
【００６７】
先ず、図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔２０ａには、酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２４ａには、水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔２２ａには、純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。
【００６８】
このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔２０ａからカソード側セパレータ１４の酸化剤ガス流路２６に導入され、矢印Ｂ方向に移動して電解質膜・電極構造体１２のカソード電極４０に供給される。一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２４ａからアノード側セパレータ１６の燃料ガス流路３０に導入される。燃料ガスは、燃料ガス流路３０に沿って矢印Ｂ方向に移動し、電解質膜・電極構造体１２のアノード電極４２に供給される。
【００６９】
従って、各電解質膜・電極構造体１２では、カソード電極４０に供給される酸化剤ガスと、アノード電極４２に供給される燃料ガスとが、第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａ内で電気化学反応により消費されて発電が行われる。
【００７０】
次いで、カソード電極４０に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔２０ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。同様に、アノード電極４２に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔２４ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。
【００７１】
また、冷却媒体入口連通孔２２ａに供給された冷却媒体は、カソード側セパレータ１４とアノード側セパレータ１６との間の冷却媒体流路３４に導入された後、矢印Ｂ方向に流通する。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１２を冷却した後、冷却媒体出口連通孔２２ｂから排出される。
【符号の説明】
【００７２】
１０…燃料電池                    １２…電解質膜・電極構造体
１２ａ、１２ｂ…突出部            １４…カソード側セパレータ
１６…アノード側セパレータ        ２０ａ…酸化剤ガス入口連通孔
２０ｂ…酸化剤ガス出口連通孔      ２２ａ…冷却媒体入口連通孔
２２ｂ…冷却媒体出口連通孔        ２４ａ…燃料ガス入口連通孔
２４ｂ…燃料ガス出口連通孔        ２６…酸化剤ガス流路
２８ａ、３２ａ…入口バッファ部    ２８ｂ、３２ｂ…出口バッファ部
３０…燃料ガス流路                ３４…冷却媒体流路
３８…固体高分子電解質膜          ４０…カソード電極
４０ａ、４２ａ…電極触媒層        ４０ｂ、４２ｂ…中間層
４０ｃ、４２ｃ…ガス拡散層        ４２…アノード電極
４４、４６…接着層                ５０…積層体
６０…ホットプレス装置            ６２…下型
６４…上型                        ６６…スペーサ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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