(57)【要約】【課題】シリカ多孔体同士、又は、シリカ多孔体と石英ガラス等のシリカ緻密体とが、前記多孔体及び接合部における通気性が損なわれることなく、高い接合強度で接合されたシリカ接合体及びその製造方法を提供する。【解決手段】平均粒子径５〜３００μｍのシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径１〜１００μｍ、気孔率５〜４５％、見掛け密度２．１ｇ／ｃｍ3以上のシリカ多孔体と、同シリカ多孔体又は気孔率５％以下のシリカ緻密体とを、前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径の微粉を２０〜５０重量％含むシリカ粉と、前記シリカ粉の表面を低融点化させる化合物と、加熱によりシリカを生成するケイ酸化合物とを混合した接合剤を用いて加熱処理により接合し、前記シリカ粉が接合界面及び該接合界面近傍のシリカ多孔体の開気孔内に存在する状態となるようにする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリカ多孔体と、シリカ多孔体又はシリカ緻密体とが、シリカ粉を介在して接合された接合体であって、
前記シリカ多孔体は、平均粒子径が５〜３００μｍ、かつ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあるシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径が１〜１００μｍ、気孔率が５〜４５％、見掛け密度が２．１ｇ／ｃｍ3以上であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４であり、
前記シリカ緻密体は、気孔率５％以下であり、
前記シリカ粉は、少なくとも、前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径のものが接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に存在していることを特徴とするシリカ接合体。
【請求項２】
前記シリカ緻密体が石英ガラスであることを特徴とする請求項１記載のシリカ接合体。
【請求項３】
シリカ多孔体と、シリカ多孔体又はシリカ緻密体とが、シリカ粉を介在して接合する接合体の製造方法であって、
平均粒子径が５〜３００μｍ、かつ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあるシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径が１〜１００μｍ、気孔率が５〜４５％、見掛け密度が２．１ｇ／ｃｍ3以上であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４であるシリカ多孔体と、気孔率５％以下であるシリカ緻密体とを、
前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径の微粉を２０〜５０重量％含むシリカ粉と、前記シリカ粉の表面を低融点化させる化合物と、加熱によりシリカを生成するケイ酸化合物とを混合した接合剤を用いて加熱処理により接合し、前記シリカ粉が接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に存在する状態となるようにすることを特徴とするシリカ接合体の製造方法。
【請求項４】
シリカ多孔体と、シリカ多孔体又はシリカ緻密体とが、シリカ粉を介在して接合する接合体の製造方法であって、
平均粒子径が５〜３００μｍ、かつ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあるシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径が１〜１００μｍ、気孔率が５〜４５％、見掛け密度が２．１ｇ／ｃｍ3以上であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４であるシリカ多孔体と、気孔率５％以下であるシリカ緻密体とを、
エポキシ樹脂と粒径が前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下であるシリカ粉とを重量比１：１〜２０：１で混合した接合剤を用いて５０℃以下で加熱することにより接合し、前記シリカ粉が接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に存在する状態となるようにすることを特徴とするシリカ接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリカ多孔体同士又はシリカ多孔体と石英ガラス等のシリカ緻密体とが接合されたシリカ接合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体製造装置用部材には、金属及びセラミックスが多用されているが、各種部材は、その使用目的、環境等に応じた材質により構成される。その中でも、例えば、フィルタやガス拡散材、シャワープレート、チャック等においては、多孔体と緻密体を接合した部材が使用される場合がある。
【０００３】
従来、前記多孔体と緻密体との接合方法としては、ろう付け、樹脂やガラス等のみの接着剤による接着、加圧焼結等が知られている（例えば、特許文献１参照）。
また、他の方法としては、例えば、特許文献２には、セラミックス粉末とガラス粉末とからなる多孔体とセラミックス緻密体とが、前記ガラス粉末の軟化点以上の温度での焼成によって、前記多孔体のガラスにより接合され、接合界面が実質的に隙間なく一体的に焼成された接合体の真空吸着装置が得られることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−２８２４１９号公報
【特許文献２】特開２００９−１４７３８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、ろう材や接着剤により多孔体と緻密体とを接合する場合、多孔体にろう材等が浸透し、接合界面において十分な接合強度が得られず、両者が剥離するおそれがあった。また、多孔体の気孔内に侵入したろう材等によって目詰まりを生じ、多孔体の特性である通気性がごく一部あるいはまた広い範囲で損なわれることも懸念された。
また、加圧焼結法による接合は、高気孔率の多孔体の場合には、強度が低いため、接合体が得られたとしても、多孔体部分が破損したり、気孔率が変化したりするおそれがあった。
【０００６】
一方、上記特許文献２に記載された方法においては、接合される多孔体は、アルミナ又は炭化珪素とガラスからなり、他方の緻密体は、アルミナ、窒化珪素、炭化珪素又はジルコニアのセラミックスからなり、いずれも、結合材としての役割をするガラスとは異なる材料のセラミックスである。
【０００７】
ところで、半導体製造装置用部材においては、半導体製品へのＳｉ，Ｏ以外の元素の混入を防止し、高純度の製品を製造する観点から、シリカからなる部材が使用される場合がある。シリカ焼結体は、熱膨張係数が小さく、耐熱衝撃性に優れており、熱伝導率が低く、耐熱材料として優れている。また、耐薬品性及び溶融金属による耐溶損性にも優れていることから、半導体製造装置用部材に好適な材質である。
上記特許文献２には、このようなシリカからなる多孔体同士又は多孔体と緻密体を接合することは開示されていない。
【０００８】
したがって、シリカからなる多孔体同士又は多孔体と緻密体を、多孔体への接合剤の浸透を抑制し、通気性を損なうことなく、十分な接合強度で接合する手段が求められている。
【０００９】
本発明は、上記技術的課題を解決するためになされたものであり、シリカ多孔体同士、又は、シリカ多孔体と石英ガラス等のシリカ緻密体とが、前記多孔体及び接合部における通気性が損なわれることなく、高い接合強度で接合されたシリカ接合体及びその製造方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係るシリカ接合体は、シリカ多孔体と、シリカ多孔体又はシリカ緻密体とが、シリカ粉を介在して接合された接合体であって、前記シリカ多孔体は、平均粒子径が５〜３００μｍ、かつ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあるシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径が１〜１００μｍ、気孔率が５〜４５％、見掛け密度が２．１ｇ／ｃｍ3以上であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４であり、前記シリカ緻密体は、気孔率５％以下であり、前記シリカ粉は、少なくとも、前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径のものが接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に存在していることを特徴とする。
このようなシリカ接合体は、前記多孔体及び接合部における通気性が損なわれることなく、高い接合強度で接合されたものとして得ることができる。
【００１１】
前記接合体は、高純度かつ高精度であることが求められる場合は、前記シリカ緻密体が石英ガラスであることが好ましい。
【００１２】
また、本発明に係るシリカ接合体の製造方法は、シリカ多孔体と、シリカ多孔体又はシリカ緻密体とが、シリカ粉を介在して接合する接合体の製造方法であって、平均粒子径が５〜３００μｍ、かつ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあるシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径が１〜１００μｍ、気孔率が５〜４５％、見掛け密度が２．１ｇ／ｃｍ3以上であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４であるシリカ多孔体と、気孔率５％以下であるシリカ緻密体とを、前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径の微粉を２０〜５０重量％含むシリカ粉と、前記シリカ粉の表面を低融点化させる化合物と、加熱によりシリカを生成するケイ酸化合物とを混合した接合剤を用いて加熱処理により接合し、前記シリカ粉が接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に存在する状態となるようにすることを特徴とする。
このような方法で接合することにより、シリカ多孔体を目詰まりさせることがなく、接合部及びその近傍における通気性は損なわずに、接合強度の高い接合体が得られる。
【００１３】
また、本発明に係る他の態様のシリカ接合体の製造方法は、シリカ多孔体と、シリカ多孔体又はシリカ緻密体とが、シリカ粉を介在して接合する接合体の製造方法であって、平均粒子径が５〜３００μｍ、かつ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあるシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径が１〜１００μｍ、気孔率が５〜４５％、見掛け密度が２．１ｇ／ｃｍ3以上であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４であるシリカ多孔体と、気孔率５％以下であるシリカ緻密体とを、エポキシ樹脂と粒径が前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下であるシリカ粉とを重量比１：１〜２０：１で混合した接合剤を用いて５０℃以下で加熱することにより接合し、前記シリカ粉が接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に存在する状態となるようにすることを特徴とする。
このような方法で接合することにより、高温加熱することなく高い接合強度で接合することができるため、熱収縮や変形を生じることなく、寸法精度の高いシリカ接合体を得ることができる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、シリカ多孔体同士、又は、シリカ多孔体と石英ガラス等のシリカ緻密体とが、前記多孔体及び接合部における通気性が損なわれることなく、高い接合強度で接合されたシリカ接合体が得られる。
また、前記シリカ接合体は、接合されるシリカ多孔体及びシリカ緻密体の接合時における体積変化が抑制され、寸法精度の高い接合体として得られる。
したがって、本発明に係るシリカ接合体は、主に、フィルタやガス拡散材、シャワープレート、チャック等の半導体製造装置用部材、その他の構造材等の用途に好適である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明について、より詳細に説明する。
本発明に係るシリカ接合体は、シリカ多孔体と、シリカ多孔体又はシリカ緻密体とが、シリカ粉を介在して接合された接合体である。すなわち、接合体の一方はシリカ多孔体であり、他方はシリカ多孔体及びシリカ緻密体のいずれであってもよく、両者の接合部にはシリカ粉が存在している。
このようなシリカ接合体は、特に、半導体製造装置用部材におけるシリカ多孔体を含む複合部材として好適に適用することができる。
【００１６】
本発明において接合するシリカ多孔体は、平均粒子径が５〜３００μｍ、かつ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあるシリカ粒子の焼結体からなり、気孔径が１〜１００μｍ、気孔率が５〜４５％、見掛け密度が２．１ｇ／ｃｍ3以上であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４であるものとする。
上記のような構成からなるシリカ多孔体は、本願出願人が特願２０１１−２７０７６８号において提案したものであり、見掛け密度が高く、すなわち、閉気孔が少なく、かつ、高反射率であり、通気性を有しており、半導体製造装置用部材としても十分な強度を有している。特に、真空チャックのチャックプレートに適用した場合に、安定した吸引保持性能を発揮し、構成材料に起因するパーティクルの発生が抑制されるという効果が得られ、好適である。
【００１７】
焼結体である前記シリカ多孔体の作製に用いられるシリカ粒子は、該シリカ多孔体に生じる反りやクラックを抑制する等の観点から、平均粒子径は５〜３００μｍ、粒度分布幅は、全シリカ粒子が前記平均粒子径の±５０％以内となるように調整する。
密度が均一な多孔体とする観点からは、前記粒度分布は単分散であることが好ましく、前記粒度分布幅は、平均粒子径の±４０％以内であることが好ましく、±２０％以内であることがより好ましい。
【００１８】
また、前記シリカ多孔体は、通気性や強度、表面の平坦性等を考慮して、気孔径は１〜１００μｍ、気孔率は５〜４５％とし、また、見掛け密度は、できる限りシリカの真密度である２．２ｇ／ｃｍ3に近いことが好ましく、２．１ｇ／ｃｍ3以上とする。さらに、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／１２〜３／４となるようにする。
【００１９】
上記のようなシリカ多孔体の製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、特願２０１１−２７０７６８号明細書に記載されているような方法で、前記シリカ粒子を含む造粒粉を調製した後、成形、焼成することにより、焼結体として、所望の多孔体を得ることができる。
【００２０】
前記シリカ多孔体とシリカ緻密体とを接合する場合の該シリカ緻密体は、気孔率５％以下のものとし、焼結体であっても、シリカガラス等の非晶質シリカであってもよい。特に、シリカ接合体が高純度かつ高精度であることが求められる場合には、石英ガラスであることが好ましい。
【００２１】
本発明においては、前記シリカ接合体の接合部は、少なくとも、前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径のシリカ粉が、接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に存在している状態であることを特徴としている。
シリカ多孔体が、このようなシリカ粉が接合部に介在している状態で接合されることにより、該シリカ多孔体及び接合部における通気性が損なわれることなく、接合強度が高いシリカ接合体が得られる。
【００２２】
なお、前記シリカ粉は、シリカ接合体が高純度かつ高精度であることが求められる場合には、合成シリカ粉であることが好ましい。また、接合面全体での均一な接合強度を得る観点から、前記シリカ粉は球状シリカであることが好ましい。
【００２３】
上記のようなシリカ接合体の製造方法の一態様としては、シリカ粉と、該シリカ粉の表面を低融点化させる化合物と、加熱接合時にシリカを生成するケイ酸化合物とを混合した接合剤を前記シリカ多孔体の接合面に塗布し、加熱して接合する方法を用いることができる。
このような方法によれば、シリカ粉が保水性を有するため、前記接合剤の液体成分がシリカ多孔体内部へ浸透することを抑制することができ、シリカ多孔体の接合面に前記接合剤を留めておくことができる。このため、加熱接合後も、シリカ粉が接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に残存し、該シリカ多孔体は目詰まりすることがなく、接合部及びその近傍における通気性は損なわれない。また、加熱によって前記シリカ粉の表面のみが溶融状態となり、相互の接触点にいわゆるネック部が形成された状態となるため、高い接合強度が得られる。
【００２４】
上記接合方法においては、シリカ粉が、前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径のシリカ微粉をシリカ粉全量中２０〜５０重量％含むものであることが好ましい。該シリカ微粉は、前記シリカ多孔体の接合面の開気孔内に侵入し、接合強度を高める役割を果たす。
前記シリカ粉は、加熱による接合体の体積収縮を抑制する観点から、前記シリカ多孔体の接合部の開気孔の気孔径よりも大きいシリカ粗粉を前記シリカ微粉よりも多く配合して用いることが好ましい。このような骨材としての役割を果たすシリカ粗粉は、シリカ粉全量の５０〜８０重量％の割合で配合することが好ましく、６５重量％が最も好ましい。
【００２５】
前記シリカ粉の表面を低融点化させる化合物は、特に限定するものではなく、例えば、ナトリウム、カリウム、カルシウム、アルミニウム、リチウム、マグネシウム、リン、ボロン等の酸化物や水酸化物、塩化物等、有機化合物等が挙げられる。
これらの化合物は、前記シリカ多孔体の接合を促進するために添加されるものであり、その添加量は、前記シリカ粉に対して０．０１〜２重量％程度でよい。
また、加熱接合時にシリカを生成するケイ酸化合物としては、オルトケイ酸テトラエチル（ＴＥＯＳ）、オルトケイ酸テトラメチル（ＴＭＯＳ）等の金属アルコキシドが挙げられる。その添加量は、前記シリカ粉に対して１〜３０重量％程度であることが好ましい。
【００２６】
上記の加熱による接合方法における熱処理温度は、前記シリカ多孔体を溶融することなく、前記シリカ粉の表面のみを溶融状態とする観点から、７００〜１３００℃が好ましい。より好ましくは、１２００〜１２５０℃である。シリカ粉の表面を低融点化させる前記化合物を添加することにより、下限温度７００℃でも接合することができる。
また、前記熱処理温度における保持時間は３時間以上であることが好ましく、熱処理雰囲気は大気中でよい。
【００２７】
また、シリカ接合体の製造方法の他の態様としては、シリカ粉を添加したエポキシ樹脂を前記シリカ多孔体の接合面に塗布し、接合する方法を用いることもできる。
このような方法によれば、５０℃以下の低温加熱により接合することができるため、高温加熱による熱収縮や変形を生じることなく、寸法精度の高いシリカ接合体を得ることができる。
また、上記の製造方法と同様に、シリカ粉により、前記エポキシ樹脂のシリカ多孔体内部への浸透が抑制され、シリカ多孔体の接合面に適量のエポキシ樹脂を留めておくことができるため、接合後も、シリカ粉が接合界面及び該接合界面近傍の前記シリカ多孔体の開気孔内に残存し、該シリカ多孔体は目詰まりせず、接合部及びその近傍における通気性が損なわれることなく、高い接合強度が得られる。
【００２８】
この接合方法において用いられるシリカ粉は、前記シリカ多孔体の気孔径の１／２以下の粒径のシリカ微粉をシリカ粉全量中２０重量％以上含むものであることが好ましい。該シリカ微粉は、前記シリカ多孔体の接合面の開気孔内に侵入し、接合強度を高める役割を果たす。
エポキシ樹脂は粘性が低く、シリカ粉の粒子表面及びシリカ多孔体の気孔内への浸透速度が大きいため、上記のようなシリカ微粉を用いてシリカ粉の表面積を大きくすることにより、シリカ多孔体の気孔内への浸透を抑制することができ、接合面におけるエポキシ樹脂による接合強度を高めることができる。
このため、上記の加熱による接合方法のような接合体の体積収縮を考慮する必要がなく、シリカ粗粉は混合しなくてもよい。
また、エポキシ樹脂は、粘性が低く、前記シリカ粉の粒子表面及びシリカ多孔体の気孔内面に広がりやすく、シリカ多孔体の気孔を閉塞することがないため、通気性を損なうことなく接合することができる。
【００２９】
前記エポキシ樹脂とシリカ粉との配合重量比は、該エポキシ樹脂の浸透速度の適度な抑制及び接合強度とのバランスを考慮して、１：１〜２０：１であることが好ましく、５：１〜１０：１であることがより好ましい。
【００３０】
前記エポキシ樹脂の種類は、５０℃以下の低温で接合力が得られるものであれば特に限定されず、市販のものを用いることができ、１液型でもよいが、特に、２液混合型の耐熱エポキシ接着剤が好適に用いられる。
【実施例】
【００３１】
以下、本発明を実施例に基づいてさらに具体的に説明するが、本発明は、下記実施例により制限されるものではない。
【００３２】
（シリカ多孔体の作製）
粒径３０〜６０μｍ、平均粒径５０μｍのシリカ粉末５００ｇに、純水８０ｇと１％ポリビニルアルコール水溶液５００ｇを添加してヘンシェルミキサーで混合し、シリカの造粒粉を得た。得られた造粒粉を直径２００ｍｍ、高さ１２ｍｍの金型に入れ、０．５ｋＮ／ｃｍ2の圧力で加圧成形し、成形体を得た。
この成形体を、１２０℃で２時間乾燥させた後、１２５０〜１５００℃の焼成温度にて１０時間保持してシリカ多孔体を得た。
【００３３】
得られたシリカ多孔体は、焼結シリカ粒子の平均粒子径が５０μｍ、粒子分布幅が前記平均粒子径の±５０％以内にあり、気孔径が２０μｍ、気孔率が４５％、見掛け密度が２．２ｇ／ｃｍ3であり、断面における気孔の平均径が、該断面におけるシリカ粒子の平均粒子径の１／２〜３／４であった。
また、前記シリカ多孔体は、連通孔による通気性を有しており、直径１５０ｍｍ、厚さ５ｍｍの円板上に加工した前記シリカ多孔体について、厚さ方向に窒素ガス５０Ｌ／ｍｉｎを流した時の圧力損失が２０ｋＰａ以下であった。
なお、前記シリカ多孔体の気孔率及び気孔径は、ＪＩＳ  Ｒ  １６３４（１９９８）準拠にて、水銀ポロシメータにより測定した。また、見掛け密度は、ＪＩＳ  Ｒ  ２２０５（１９９２）準拠にて測定した。また、断面における気孔の平均径のシリカ粒子の平均粒子径に対する比は、前記シリカ多孔体の任意の切断面にて各気孔の内接円を求め、それらの内接円の平均径から求めた。
【００３４】
［実施例１〜３、比較例１，２］（シリカ多孔体と石英ガラスとの加熱による接合）
上記において作製したシリカ多孔体（１０ｍｍ×１０ｍｍ×３０ｍｍ）の接合面（１０ｍｍ×１０ｍｍ）に、平均粒径１５μｍのシリカ粗粉と平均粒径２μｍのシリカ微粉とを下記表１に示す重量比で混合したシリカ粉に対して、アクリルエマルジョン０．１重量％と、ＴＥＯＳ１５重量％を添加した接合剤を塗布して、石英ガラス（１０ｍｍ×１０ｍｍ×３０ｍｍ）の接合面（１０ｍｍ×１０ｍｍ）と合わせた。これを、大気中、１２００℃で３時間熱処理して接合した。
【００３５】
［比較例３，４］（シリカ多孔体と石英ガラスとの加熱による接合）
接合剤中のシリカ粗粉とシリカ微粉とを下記表１に示す混合比とし、また、ＴＥＯＳに代えて純水を添加し、この接合剤を用いて、それ以外は実施例１と同様にして、シリカ多孔と石英ガラスを接合した。
【００３６】
上記実施例及び比較例で接合した各シリカ接合体について、接合強度を四点曲げ強さ測定により評価した。これらの結果を表１にまとめて示す。
【００３７】
【表１】
2014114186.tif 000002
【００３８】
実施例１〜３においては、いずれも、十分な接合強度が得られ、四点曲げ強さ測定では、多孔体部分が破損し、接合界面での剥離や破損は認められなかった。
一方、比較例１においては、接合界面にクラックが生じ、また、比較例２〜４においては、接合せず、いずれも、接合強度を測定することはできなかった。
【００３９】
［実施例４〜６、比較例５〜７］（シリカ多孔体同士の加熱による接合）
上記において作製したシリカ多孔体（１０ｍｍ×１０ｍｍ×３０ｍｍ）同士を、実施例１〜３、比較例１〜３と同様の接合剤を用いて、同様の方法で接合し、各シリカ接合体について、接合強度を四点曲げ強さ測定により評価した。これらの結果を表２にまとめて示す。
【００４０】
【表２】
2014114186.tif 000003
【００４１】
実施例４〜６においては、いずれも、十分な接合強度が得られ、四点曲げ強さ測定では、多孔体部分が破損し、接合界面での剥離や破損は認められなかった。
一方、比較例５においては、接合界面にクラックが生じ、また、比較例６，７においては、接合せず、いずれも、接合強度を測定することはできなかった。
【００４２】
［実施例７〜９、比較例８，９］（シリカ多孔体と石英ガラスとのエポキシ樹脂による接合）
上記において作製したシリカ多孔体（１０ｍｍ×１０ｍｍ×３０ｍｍ）の接合面（１０ｍｍ×１０ｍｍ）に、エポキシ樹脂（アレムコボンド８２０；アレムコプロダクツ社製）と平均粒径２μｍのシリカ微粉とを下記表３に示す重量比で混合した接合剤を塗布して、石英ガラス（１０ｍｍ×１０ｍｍ×３０ｍｍ）の接合面（１０ｍｍ×１０ｍｍ）と合わせた。これを、大気中、３５℃で１時間保持して接合した。
【００４３】
上記実施例及び比較例で接合した各シリカ接合体について、接合強度を四点曲げ強さ測定により評価した。これらの結果を表３にまとめて示す。
【００４４】
【表３】
2014114186.tif 000004
【００４５】
実施例７〜１０においては、いずれも、十分な接合強度が得られ、四点曲げ強さ測定では、多孔体部分が破損し、接合界面での剥離や破損は認められなかった。また、接合界面と反対側の石英ガラス表面の平面度は５μｍであり、接合前後での変化は見られなかった。
一方、比較例８は、流動性のある接合剤とならず、塗布後、シリカ粒子間のエポキシ樹脂の一部がシリカ多孔体に浸透し、接合界面における十分な接合強度が得られなかった。また、比較例９においては、接合せず、接合強度を測定することはできなかった。
【００４６】
［実施例１１〜１４、比較例１０，１１］（シリカ多孔体同士のエポキシ樹脂による接合）
上記において作製したシリカ多孔体（１０ｍｍ×１０ｍｍ×３０ｍｍ）同士を、実施例７〜１０、比較例８，９と同様の接合剤を用いて、同様の方法で接合し、各シリカ接合体について、接合強度を四点曲げ強さ測定により評価した。これらの結果を表４にまとめて示す。
【００４７】
【表４】
2014114186.tif 000005
【００４８】
実施例１１〜１４においては、いずれも、十分な接合強度が得られ、四点曲げ強さ測定では、多孔体部分が破損し、接合界面での剥離や破損は認められなかった。
一方、比較例１０は、流動性のある接合剤とならず、塗布後、シリカ粒子間のエポキシ樹脂の一部がシリカ多孔体に浸透し、接合界面における十分な接合強度が得られなかった。また、比較例１１においては、接合せず、接合強度を測定することはできなかった。