(57)【要約】【課題】  残留する原料融液に含まれる不純物の量を低減する。【解決手段】  サファイア単結晶体肩部に連なり原料融液１４まで同径のサファイア単結晶体直胴部６を形成する工程の後に、サファイア種結晶の引き上げ速度を減速するとともにサファイア単結晶体直胴部６の温度を低下させることで、原料融液１４およびサファイア単結晶体直胴部６に比べて不純物濃度が大きい、サファイア単結晶体直胴部６に連なるサファイア終端部８を原料融液１４内に形成する終端部形成工程を有するサファイア単結晶の育成方法を提供する。【選択図】  図３
2014125417.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
サファイア単結晶の育成方法であって、
育成室内に配置された坩堝を、該坩堝の周囲に配置した誘導コイルに高周波電流を流すことで発熱させて前記坩堝内に充填されたサファイア原料を溶融して、前記坩堝内に貯留されたサファイア原料融液を得る溶融工程と、
前記坩堝内に貯留された前記サファイア原料融液にサファイア種結晶を接触させた後に引き上げることで、該サファイア種結晶に連なり前記原料融液に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部を形成する第１育成工程と、
該第１育成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体ネック部に連なり前記原料融液に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部を形成する第２育成工程と、
該第２形成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体肩部に連なり前記原料融液まで同径のサファイア単結晶体直胴部を形成する第３育成工程と、
該第３育成工程の後に前記サファイア種結晶の引き上げ速度を減速するとともに前記サファイア単結晶体直胴部の温度を低下させることで、前記原料融液および前記サファイア単結晶体直胴部に比べて不純物濃度が大きい、前記サファイア単結晶体直胴部に連なるサファイア終端部を前記原料融液内に形成する終端部形成工程とを有することを特徴とするサファイア単結晶の育成方法。
【請求項２】
前記第３育成工程において、前記原料融液から引き上げられた前記サファイア単結晶体直胴部を、前記坩堝の上部に配置されたアフターヒータ部材によって加熱することで前記サファイア単結晶体直胴部の温度の低下を抑制し、
前記終端部形成工程において、前記アフターヒータ部材による加熱を停止することで、前記サファイア単結晶体直胴部の温度を低下させることを特徴とする請求項１記載のサファイア単結晶の育成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、サファイア単結晶の育成方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
サファイア原料を充填した坩堝を高温に加熱してサファイア原料を溶融し、坩堝内のサファイア原料融液の液面に上方からサファイア種結晶を接触させた後に上昇させることで、サファイア種結晶に連なる長尺の単結晶体を育成する、いわゆるチョクラルスキー法と呼ばれる単結晶の育成方法が、従来から実施されている。
【０００３】
チョクラルスキー法によるサファイア単結晶育成では、坩堝の周囲に高周波電流を流す誘導コイルが配されており、この誘導コイルに高周波電流を流すことにより生じる誘導加熱によって坩堝が発熱し、坩堝内のサファイア原料が溶融される。チョクラルスキー法では、サファイア種結晶の上昇に伴い、このサファイア原料融液から引き上げられるようにサファイア単結晶体が成長する。
【０００４】
図４（ａ）〜（ｃ）および図５（ａ）および（ｂ）は、チョクラルスキー法によるサファイア単結晶体の育成について説明する概略断面図である。チョクラルスキー法によるサファイア単結晶体の育成では、まず、図４（ａ）に示すように、坩堝１１０内に貯留されたサファイア原料融液１２０にサファイア種結晶１１３を接触させた後に引き上げることで、サファイア種結晶１１３に連なり原料融液１２０に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部１０２（以降、ネック部１０２ともいう）を形成する。その後、図４（ｂ）に示すように、ネック部形成工程に引き続きサファイア種結晶１１３を引き上げて、ネック部１０２に連なり原料融液１２０に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部１０４（以降、肩部１０４ともいう）を形成する（肩部形成工程）。その後、図４（ｃ）に示すように、肩部形成工程１０４に引き続きサファイア種結晶１１３を引き上げて、肩部１０４に連なり原料融液１２０まで同径のサファイア単結晶体直胴部（以降、直胴部１０６ともいう）を形成する（直胴部形成工程）。図５（ａ）に示すように、この直胴部形成工程では、原料融液１２０内に直胴部１０６の下端から突出するように成長したサファイア単結晶凸状部１１６（以降、凸状部１１６ともいう）が形成される。直胴部形成工程の後、図５（ｂ）に示すように、サファイア種結晶１１３の引き上げ速度を上げて、ネック部１０２と肩部１０４と直胴部１０６と凸状部１１６を有するサファイア単結晶体１１５を原料融液１２０の液面から離すように引き上げる。サファイア単結晶体１０５のうち直胴部１０６は、いわゆるサファイア単結晶のインゴットとして用いられる部分である。直胴部１０６から複数枚のサファイア単結晶ウエハが切り出され、例えばＬＥＤサファイア成長用基板として用いられる。
【０００５】
サファイア単結晶育成では直胴部形成工程において、直胴部１０６の下端から突出するように成長した凸状部１１６が原料融液１２０内に形成される。この凸状部１１６が坩堝１１０の内側底面に到達すると、坩堝１１０の内側底面と凸状部１１６とが固着したり、凸状部１１６からサファイア単結晶体１１５に向けての余計な応力がかかる虞があるため、凸状部１１６が坩堝１１０の内側底面に到達した場合は、それ以上のサファイア単結晶の育成ができなくなる。このためサファイア単結晶の育成では、サファイア単結晶体１１５の育成が終了した時点でも、凸状部１１６が坩堝１１０の内側底面に到達しないよう、原料融液１２０の液面の高さを凸状部１１６に対して十分高い位置にしておく必要がある。すなわち坩堝１１０には、サファイア単結晶体１１５の育成が終了しても充分な液面高さで残留する程度に充分な量の原料融液１２０を貯留しておく必要がある。このようにサファイア単結晶の育成では、サファイア単結晶体１１５の育成が終了しても充分な液面高さで残留する程度の比較的大量の原料融液１２０が残留するが、この大量の原料融液１２０は坩堝１１０内で固化されて坩堝１１０ごと保管されて、新たなサファイア単結晶体１１５の育成の際に坩堝１１０内に供給される新たなサファイア原料ごと再度溶融されて、この新たなサファイア単結晶体１１５の育成に用いられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−７３５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところでチョクラルスキー法によるサファイア単結晶の育成では、原料融液１２０に混入している微量の不純物がサファイア単結晶体１１５に取り込まれていくが、サファイア単結晶の育成ではいわゆる偏析係数が１より小さいので、原料融液１２０内の不純物濃度に比べて育成されたサファイア単結晶体１１５内の原料濃度の方が小さい。すなわち不純物の量は、サファイア単結晶体１１５に取り込まれている量よりも原料融液１２０に残っていく量の方が多く、サファイア単結晶体１１５の育成が進行するにつれてサファイア原料融液の不純物濃度は高くなっていく。このため、坩堝１１０内に比較的大量に残留した原料融液１２０は不純物濃度が高く、新たなサファイア単結晶体１１５の育成に用いた場合に、育成したサファイア単結晶体１１５の不純物濃度が高くなり過ぎる場合があった。このため、坩堝１１０内に比較的大量に残留した原料融液１２０を繰り返し使用できる回数はごく限られており、結晶を複数回育成した場合は、最終的に廃棄する原料融液１２０の量が多くなるため、結晶を複数回育成する場合のランニングコストが大きいといった課題があった。本発明は、かかる問題点を解決するためになされた発明である。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、サファイア単結晶の育成方法であって、育成室内に配置された坩堝を、該坩堝の周囲に配置した誘導コイルに高周波電流を流すことで発熱させて前記坩堝内に充填されたサファイア原料を溶融して、前記坩堝内に貯留されたサファイア原料融液を得る溶融工程と、前記坩堝内に貯留された前記サファイア原料融液にサファイア種結晶を接触させた後に引き上げることで、該サファイア種結晶に連なり前記原料融液に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部を形成する第１育成工程と、該第１育成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体ネック部に連なり前記原料融液に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部を形成する第２育成工程と、該第２形成工程に引き続き前記サファイア種結晶を引き上げて、前記サファイア単結晶体肩部に連なり前記原料融液まで同径のサファイア単結晶体直胴部を形成する第３育成工程と、該第３育成工程の後に前記サファイア種結晶の引き上げ速度を減速するとともに前記サファイア単結晶体直胴部の温度を低下させることで、前記原料融液および前記サファイア単結晶体直胴部に比べて不純物濃度が大きい、前記サファイア単結晶体直胴部に連なるサファイア終端部を前記原料融液内に形成する終端部形成工程とを有することを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明のサファイア単結晶の育成方法によれば、特にサファイア単結晶体直胴部を形成した後にサファイア種結晶の引き上げ速度を減速するとともにサファイア単結晶体直胴部の温度を低下させることで、原料融液およびサファイア単結晶体直胴部に比べて不純物濃度が大きい、サファイア単結晶体直胴部に連なるサファイア終端部を原料融液内に形成する終端部形成工程を有するので、坩堝内の原料融液に含まれる不純物をこの終端部に取り込んで、残留する原料融液に含まれる不純物の量を低減することができる。これにより、原料融液を繰り返し使用できる回数を多くすることが可能となり、サファイア単結晶体を
複数回繰り返し育成した場合でも、不純物濃度が高くなり過ぎることを抑えられるので、最終的に廃棄するサファイア原料の量を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明のサファイア単結晶の育成方法に用いる、サファイア単結晶育成装置の一実施形態の構成について説明する概略の断面図である。
【図２】（ａ）〜（ｃ）は、本発明のサファイア単結晶の育成方法におけるサファイア単結晶の育成状態を示す概略断面図である。
【図３】（ａ）〜（ｂ）は、本発明のサファイア単結晶の育成方法におけるサファイア単結晶の育成状態を示す概略断面図である。
【図４】（ａ）〜（ｃ）は、従来のサファイア単結晶の育成方法におけるサファイア単結晶の育成状態を示す概略断面図である。
【図５】（ａ）〜（ｂ）は、従来のサファイア単結晶の育成方法におけるサファイア単結晶の育成状態を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明のサファイア単結晶育成装置の一実施形態について説明する。図１は、本発明のサファイア単結晶育成装置１（以降、育成装置１ともいう。）の概略の構成について説明する概略断面図である。図２は、育成装置１が備えるアフターヒータ部材２０の概略斜視図である。
【００１２】
育成装置１は、サファイア原料が充填される坩堝１０と、坩堝１０の周囲に配置された第１誘導コイル３２と、第１誘導コイル３２に第１高周波電流を流すことで坩堝１０を発熱させてサファイア原料を溶融させ、坩堝１０内に貯留されたサファイア原料融液１４（単に原料融液１４ともいう）を得るための第１電源３０と、サファイア種結晶１３を保持して上下動し、坩堝１０内の原料融液１４にサファイア種結晶１３を接触させた後に上昇させることで、サファイア種結晶１３に連続したサファイア単結晶体１５を引き上げるための引き上げ機構４０と、坩堝１０の上部に坩堝１０と間隔を空けて配置された、坩堝１０から引き上げられたサファイア単結晶体１５を加熱するためのアフターヒータ部材２０と、アフターヒータ部材２０の周囲に第１誘導コイル３２と間隔を空けて配置された第２誘導コイル３６と、第２誘導コイル３６に第２高周波電流を流すことでアフターヒータ部材２０を発熱させて、引き上げたサファイア単結晶体１５を加熱するための第２電源３４と、少なくとも第１高周波電流の大きさおよび位相並びに第２高周波電流の大きさおよび位相を調整するための制御手段５０とを備え、制御手段５０は、第２高周波電流の位相が第１高周波電流の位相と逆となるように第１高周波電流の位相と第２高周波電流の位相とを調整する。
【００１３】
また、坩堝１０とアフターヒータ部材２０との間に、坩堝１０から引き上げられたサファイア単結晶体１５を保温するための、セラミックスからなる保温部材３８が配置されている。保温部材３８はジルコニア（ＺｒＯ２）を主成分とする。
【００１４】
育成装置１の構成についてより詳述する。育成装置１は、坩堝１０、育成室１６、保温材１７、育成室１６の側壁１６ａを介して坩堝１０の側壁１０ａを囲むように配置された第１誘導コイル３２、この第１誘導コイル３２に交流電流を流すための第１電源３０、坩堝１０の上部に坩堝１０と間隔を空けて配置されたアフターヒータ２０、育成室１６の側壁１６ａを介してアフターヒータ部材２０を囲むように配置された第２誘導コイル３６、この第２誘導コイル３６に交流電流を流すための第２電源３４、結晶引き上げ機構４０、ガス供給部６０、排気部７０および制御手段５０を有して構成されている。結晶引き上げ機構４０、第１電源３０、第２電源３４、ガス供給部６０および排気部７０には、制御手段５０に接続されている。制御手段５０は、ＣＰＵとメモリとを備えた例えば公知のコン
ピュータからなり、制御手段５０が、育成装置１全体の動作を制御する。
【００１５】
坩堝１０は、例えばイリジウム（Ｉｒ）からなる、側壁１０ａの断面が円環状の容器体である。この坩堝１０には、サファイア単結晶の原料である酸化アルミニウム粉末が充填され、さらに、坩堝１０自体の発熱によってこの酸化アルミニウムが溶融されてなる原料融液１４が貯留される。育成装置１では、坩堝１０の開口１１から、結晶引き上げ機構４０の引き上げ軸４２が坩堝１０内部に挿入される構成となっている。
【００１６】
坩堝１０は育成室１６内に配置されている。坩堝１０の周囲には保温材１７が充填されている。保温材１７は、例えばいわゆるジルコニアバブルからなり、坩堝１０からの熱の放出を抑制する。育成室１６は、側壁１６ａの断面が円環状の容器体であり、例えばジルコニア（ＺｒＯ２）を主成分としたセラミックスからなる。
【００１７】
育成室１６には、坩堝１０の上部にアフターヒータ部材２０が配置されている。より詳しくは、坩堝１０の上部に育成室１６の内面から突出した保温部材３８が配置されており、この保温部材３８の上部にアフターヒータ部材２０が配置されている。すなわち保温部材３８は、坩堝１０とアフターヒータ部材２０との間に配置されている。保温部材３８も、例えばジルコニアを主成分としたセラミックスからなる。坩堝１０の開口１１の側の端部は、この保温部材３８の下側の面と近接して配置されている。ジルコニアは例えばアルミナ等を比べて耐熱性が高く、サファイア単結晶育成の際に育成室１６内が例えば２０００℃程度の高温となっても変形が殆どなく、また高温に曝された場合もパーティクル等の発生が少ないので、保温部材３８の材質として好ましい。
【００１８】
アフターヒータ部材２０は、例えばタングステン（Ｗ）からなる円筒状の発熱部２２と、発熱部２２を被覆する、酸素を含有しない被覆層２４を備えている。本実施形態の被覆層２４は、例えば炭化珪素（ＳｉＣ）からなる。アフターヒータ部材２０はタングステン（Ｗ）に限定されず、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）およびモリブデン（Ｍｏ）の少なくとも１種を主成分とする金属であればよい。発熱部２２の材質は、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）およびモリブデン（Ｍｏ）それぞれ１種のみであってもよく、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）およびモリブデン（Ｍｏ）の少なくとも１種を主成分とする合金であってもよい。
【００１９】
育成室１６の天板部１９には貫通孔１９ａが設けられており、この貫通孔１９ａに結晶引き上げ機構４０の引き上げ軸４２が挿通されている。引き上げ軸４２も、例えばジルコニアを主成分としたセラミックスからなる。サファイア単結晶の育成の際、引き上げ軸４２の下端には、サファイア単結晶育成の基点となる、サファイア種結晶１３（以降、単に種結晶１３ともいう）が保持される。種結晶１３は、高純度のサファイア単結晶体である。
【００２０】
結晶引き上げ機構４０は、引き上げ軸４２と、この引き上げ軸４２を図中の上下方向に移動させる、引き上げ用駆動４４とを備えて構成されている。引き上げ用駆動部４４は、図示しないモーター等の動力源と、この動力源によって駆動して引き上げ軸４２を上下方向に移動させる図示しない駆動機構部とを有している。サファイア単結晶育成の際、種結晶１３は引き上げ軸４２の先端（図１中の下端）に保持されて、坩堝１０の開口１１から、先端に種結晶１３が取り付けられた引き上げ軸４２が坩堝１０内に挿入され、坩堝１０に貯留された原料融液１４の液面に種結晶１３が接触する。引き上げ軸４２は、坩堝１０の開口１１の中心を通る中心軸Ｃに対応する位置に配置されており、種結晶１３の一部が中心軸Ｃに対応する位置に浸漬されて、種結晶１３と原料融液１４とが接触する。
【００２１】
ガス供給部６０は、図示しないガスボンベ、ガス流量計、ガス配管等を備えている。ガ
ス供給部６０は、ガス供給管６２を介して育成室１６内に接続されている。本実施形態では、ガス供給部６０にはアルゴン（Ａｒ）ガスボンベを備えており、ガス供給管６２を介して育成室１６内にアルゴン（Ａｒ）ガスが送られる。排気部７０は、例えば図示しない排気ポンプ等を備えている。排気部７０は、排気管７２を介して育成室１６に接続されており、育成室１６内の気体を排気管７２を介して排気する。
【００２２】
第１誘導コイル３２および第２誘導コイル３６は、いずれも例えば銅からなる。第１誘導コイル３２は坩堝１０の周囲に配置され、第２誘導コイル３６はアフターヒータ部材２０の周囲に配置されている。第２誘導コイル３６と第１誘導コイル３２とは間隔を空けて配置されている。
【００２３】
第１誘導コイル３２には第１電源３０から高周波電圧が印加されて第１高周波電流が流れる。第１誘導コイル３２に第１高周波電流が流れると、第１誘導コイル３２によって囲まれた坩堝１０の付近を中心に時間変動する磁界（以降、第１時間変動磁界ともいう）が生じ、この第１時間変動磁界に起因して坩堝１０の表面に渦電流が発生して坩堝１０が発熱する。
【００２４】
第２誘導コイル３６には第２電源３４から高周波電圧が印加されて第２高周波電流が流れる。第２誘導コイル３６に第２高周波電流が流れると、第２誘導コイル３６によって囲まれた領域に配置されたアフターヒータ部材２０の付近を中心に時間変動する磁界（以降、第２時間変動磁界ともいう）が生じ、この第２時間変動磁界に起因してアフターヒータ部材２０の表面に渦電流が発生してアフターヒータ部材２０が発熱する。なお、アフターヒータ部材２０の発熱体２２を構成するタングステン（Ｗ）は金属であり、例えば５．２９×１０−８Ω・ｍと高い導電性を有する。一方の炭化珪素（ＳｉＣ）は半導電性であり、発熱体２２に比べて著しく高い電気抵抗を有する。育成装置１では、第２高周波電流に起因した第２時間変動磁界によって、発熱体２２の表面に集中して渦電流が形成されて発熱体２２が発熱する。ＳｉＣは高い熱伝導性を有しており、発熱体２２から発した熱は、被覆層２４の表面まで良好に伝達し、被覆層２４の表面が高温となる。
【００２５】
制御手段５０は、例えばいわゆるＰＬＬ回路等を備えた位相調整手段を備えており、第１電源３０と第２電源３４との動作を制御して、少なくとも第１高周波電流の大きさおよび位相並びに第２高周波電流の大きさおよび位相を調整する。より具体的には制御手段５０は、第２高周波電流の位相が第１高周波電流の位相と逆となるように、第１高周波電流の位相と第２高周波電流の位相とを調整する。坩堝１０の発熱量は第１高周波電流の大きさに応じて変化し、アフターヒータ部材２０の発熱量は第２高周波電流の大きさに応じて変化する。制御手段５０は、所望する坩堝１０の発熱量に応じて第１高周波電流の大きさを調整するとともに、所望するアフターヒータ部材２０の発熱量に応じて第２高周波電流の大きさも調整する。
【００２６】
このように育成装置１では、坩堝１０を加熱するための第１誘導コイル３２のみでなく、アフターヒータ部材２０を加熱するための第２誘導コイル３６を併せて備えており、制御手段５０が、第１誘導コイル３２に流れる第１高周波電流と第２誘導コイル３６に流れる第２高周波電流とを個別に制御することができる構成となっている。このため、アフターヒータ部材２０を坩堝１０から比較的遠くに離して配置した場合でも、アフターヒータ部材２０の周囲に配置された第２誘導コイル３６によってアフターヒータ部材２０からの発熱量を細かく高精度に調整することができる。
【００２７】
一方で、第１誘導コイル３２のみでなく第２誘導コイル３６を併せて備えている育成装置１では、第１誘導コイル３２に流れる第１高周波電流に起因する第１時間変動磁界のみでなく、第２誘導コイル３６に流れる第２高周波電流に起因する第２時間変動磁界も生じ
る。例えば第１高周波電流と第２高周波電流とが同位相の場合、第１誘導コイル３２と第２誘導コイル３６との間や、坩堝１０とアフターヒータ部材２０との間では、磁界の強さを互いに強め合うように（共振するように）第１時間変動磁界と第２時間変動磁界とが発生して、強めあった磁界が坩堝１０やアフターヒータ部材２０に制御できない余分な渦電流を発生させ、坩堝１０の発熱量やアフターヒータ部材２０の発熱量が制御できない状態となる場合もある。
【００２８】
また、ジルコニアからなる保温部材３８は、耐熱性が高くパーティクルの発生が少ないが、例えば２０００℃程度の高温に曝された場合は、表面から酸素（Ｏ２）原子が脱離して表面のジルコニウム（Ｚｒ）濃度が高くなるので、保温部材３８の抵抗値が下がり表面に電流が流れやすいといった性質がある。このため、第１高周波電流と第２高周波電流とが同位相の場合は、上述のように磁界の強さを互いに強め合うように第１時間変動磁界と第２時間変動磁界とが発生し、強めあった磁界が保温部材３８の表面にも渦電流を発生させ、保温部材３８が発熱してしまう場合もある。この場合には、保温部材３８は自らの発熱にともなってさらに導電性を増していくので保温部材３８からの発熱量を制御することが困難となり、この保温部材３８からの発熱によってサファイア単結晶体１５が余分に加熱されて、サファイア単結晶体１５の熱分布や結晶成長速度の制御が困難となる場合もある。
【００２９】
育成装置１では、制御手段５０が第１電源３０と第２電源３４との動作を制御して、第２高周波電流の位相が第１高周波電流の位相と逆となるよう、第１高周波電流の位相と前記第２高周波電流の位相とを調整する。これにより、第１誘導コイル３２と第２誘導コイル３６との間や、坩堝１０とアフターヒータ部材２０との間では、磁界の強さを互いに打ち消し合うように第１時間変動磁界と第２時間変動磁界とが発生するので、坩堝１０やアフターヒータ部材２０における制御できない余分な渦電流の発生を抑制するとともに、坩堝１０とアフターヒータ部材２０との間の保温部材３８の表面における余分な渦電流の発生も抑制することができる。
【００３０】
次に、育成装置１を用いて行う、本発明のサファイア単結晶の育成方法の一実施形態について説明する。図２（ａ）〜（ｃ）および図３（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ、坩堝１０の開口１１近傍の概略断面図である。
【００３１】
本実施形態のサファイア単結晶の育成方法は、育成室１６内に配置された坩堝１０を、坩堝１０の周囲に配置した第１誘導コイル３２に第１高周波電流を流すことで発熱させて坩堝１０内に充填されたサファイア原料を溶融して、坩堝１０内に貯留されたサファイア原料融液１４を得る溶融工程と、坩堝１０内に貯留されたサファイア原料融液１４にサファイア種結晶１３を接触させた後に引き上げることで、サファイア種結晶１３に連なり原料融液１４に近づくにつれて縮径したサファイア単結晶体ネック部２（以降、ネック部２ともいう）を形成する第１育成工程（図２（ａ）参照）と、第１育成工程に引き続きサファイア種結晶１３を引き上げて、ネック部２に連なり原料融液１４に近づくにつれて拡径したサファイア単結晶体肩部４（以降、肩部４ともいう）を形成する第２育成工程（図２（ｂ）参照）と、第２形成工程に引き続きサファイア種結晶１３を引き上げて、肩部４に連なり原料融液１４まで同径のサファイア単結晶体直胴部６（以降、直胴部６ともいう）を形成する第３育成工程（図２（ｃ）および図３（ａ）参照）と、第３育成工程の後にサファイア種結晶１３の引き上げ速度を減速するとともに直胴部６の温度を低下させることで、原料融液１４および直胴部６に比べて不純物濃度が大きい、直胴部６に連なるサファイア終端部８（以降、終端部８ともいう）を原料融液１４内に形成する終端部形成工程（図３（ｂ）参照）とを有する。終端部形成工程の後は、サファイア種結晶１１３の引き上げ速度を上げて、ネック部２と肩部４と直胴部６と終端部８を有するサファイア単結晶体１５を原料融液１４の液面から離すように引き上げる引き上げ工程を行なう（図３（ｃ）参照）。
【００３２】
これらサファイア単結晶体１５の育成の最中、制御手段５０は、第１電源３０の動作を制御し、第１誘導コイル３２に第１高周波電流を流して坩堝１０を発熱させるとともに、第２電源３４の動作を制御し、第２誘導コイル３６に第２高周波電流を流してアフターヒータ部材２０を発熱させている。制御手段５０は、第１電源３０と第２電源３４との動作を制御して、少なくとも第１高周波電流の大きさおよび位相ならびに第２高周波電流の大きさおよび位相を調整する。より具体的には制御手段５０は、第２高周波電流の位相が第１高周波電流の位相と逆となるように、第１高周波電流の位相と前記第２高周波電流の位相とを調整する。坩堝１０の発熱量は第１高周波電流の大きさに応じて変化し、アフターヒータ部材２０の発熱量は第２高周波電流の大きさに応じて変化する。制御手段５０は、第１育成工程、第２育成工程、第３育成工程、終端部形成工程および引き上げ工程の各工程毎に設定された坩堝１０の発熱量に応じて第１高周波電流の大きさを調整するとともに、各工程毎に設定されたアフターヒータ部材２０の発熱量に応じて第２高周波電流の大きさを調整する。
【００３３】
原料融液１４には、保温部材２８に起因するジルコニアや、アルミナ原料に元々含まれている珪素（Ｓｉ）や、大気中の炭素（Ｃ）など、微量ながら様々な不純物が不可避的に含まれている。第１育成工程、第２育成工程および第３育成工程では、原料融液１４に混入している微量の不純物がサファイア単結晶体に取り込まれていくが、チョクラルスキー法によるサファイア単結晶の育成はいわゆる偏析係数が１より小さいので、原料融液１４内の不純物濃度に比べて育成されたサファイア単結晶体１５内の原料濃度の方が小さい。すなわち不純物は、サファイア単結晶体１５に取り込まれている量よりも原料融液１４に残っていく量の方が多く、サファイア単結晶体１５の育成が進行するにつれて原料融液１４の不純物濃度は高くなっている。図３（ａ）は、第３育成工程を終了させる直前の状態を示しているが、直胴部６の下端には下側に突出した凸状部１６が形成されており、融液１４の表面のサファイア単結晶体１５の近傍部分や原料融液１４内の凸状部１６の近傍部分（図中に破線で示す領域Ｘ）には、サファイア単結晶体１５に取り込まれずに原料融液１４内に残存した不純物が多く留まっており、原料融液１４内でもこの領域Ｘは不純物が凝集されて不純物濃度が特に高くなっている。
【００３４】
終端部形成工程では、図３（ｂ）に示すように、第３育成工程の後にサファイア種結晶１３の引き上げ速度を減速するとともに直胴部６の温度を低下させることで、原料融液１４および直胴部６に比べて不純物濃度が大きい、直胴部６に連なる終端部８を原料融液１４内に形成する。
【００３５】
本実施形態では、終端部形成工程において、アフターヒータ部材２０による加熱を停止することで直胴部６の温度を低下させる。上述のように育成装置１では、坩堝１０を加熱するための第１誘導コイル３２のみでなく、アフターヒータ部材２０を加熱するための第２誘導コイル３６を併せて備えており、制御手段５０が、第１誘導コイル３２に流れる第１高周波電流と第２誘導コイル３６に流れる第２高周波電流とを個別に制御することができる構成となっているので、制御手段５０が第２高周波電流の供給を止めることで、アフターヒータ部材２０による加熱のみを停止することができる。
【００３６】
サファイアのように、赤外線や可視光に対して比較的高い透過率を有する結晶では、結晶の内部を輻射熱が伝熱し易く、サファイア単結晶体１５を伝わって坩堝１０内のサファイア原料融液１４から逃げる熱量は比較的大きい。アフターヒータ部材２０による加熱を停止した場合には、サファイア単結晶体１５が熱の逃げ道となり、原料融液１４とサファイア単結晶体１５との接触部分の温度は素早く低下していき、このサファイア単結晶体１５との接触部分を基点に急速に広がるように、原料融液１４が固化した終端部８が形成されていく。この終端部８は比較的急激に成長（液相から固相に変化）したものであり、単結晶となっている部分や多結晶の状態になっている部分などがある、様々な状態の結晶が一体化した状態となっている。この終端部形成工程では、サファイア単結晶体１５の周囲の不純物濃度が比較的高い上記領域Ｘが急激に固化して終端部８に取り込まれる。このようにして、原料融液１４および直胴部６に比べて不純物濃度が大きい、直胴部６に連なる終端部８が原料融液１４内に形成される。
【００３７】
なお、この終端部形成工程の最中、制御手段５０が第１誘導コイル３２にある程度の大きさの第１高周波電流を流し続けることで、坩堝１０内の原料融液１４全体が固化しないように、原料融液１４自体の温度はある程度高い温度に保っている。引き上げ工程では、原料融液１４が全体的に固化することなく、直胴部６に連なる終端部８が原料融液１４内に形成されている状態でサファイア種結晶１１３の引き上げ速度を上げることで、図３（ｃ）に示すように、ネック部２（図５（ｃ）では図示せず）と肩部４（図５（ｃ）でが図示せず）と直胴部６と終端部８を有するサファイア単結晶体１５を原料融液１４の液面から離すように引き上げることができる。
【００３８】
本実施形態では、アフターヒータ部材２０の動作を制御することで直胴部６の温度を低下させて終端部８を形成したが、直胴部６の温度を低下させるための冷却機構を別途設けてこの冷却機構で直胴部６を冷却してもよく、またアフターヒータ部材２０以外の保温機構による保温効果を低減させることで直胴部６の温度を低減させてもよく、終端部８を形成する工程の詳細について特に限定されない。
【００３９】
原料融液１４から離されたサファイア単結晶体１５のうち直胴部６は、いわゆるサファイア単結晶のインゴットとして用いられる部分であり、直胴部６から複数枚のサファイア単結晶ウエハが切り出され、例えばＬＥＤサファイア成長用基板として用いられる。
【００４０】
原料融液１４から離されたサファイア単結晶体１５のうち終端部８は不純物が比較的多く含まれているが、坩堝１０に残存した原料融液１４は、不純物を多く含む上記領域Ｘに対応する部分が除去されており、この残存した原料融液１４に含まれる不純物は充分に少なくなっている。この坩堝１０の原料融液１４を固化して、再度のサファイア単結晶の育成に用いた場合、原料融液１４に含まれる不純物濃度は比較的少なくなっているので、育成されるサファイア単結晶体１５中の不純物濃度も充分に小さい。本発明ではこのように、直胴部６に連なる終端部８を原料融液１４内に形成する終端部形成工程を有するので、坩堝１０内の原料融液１４に含まれる不純物をこの終端部８に取り込んで、残留する原料融液１４に含まれる不純物の量を低減することができる。これにより、原料融液を繰り返し使用できる回数を多くすることが可能となり、サファイア単結晶体を複数回繰り返し育成した場合でも、不純物濃度が高くなり過ぎて最終的に廃棄するサファイア原料の量を抑制することができる。
【００４１】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上述の各種実施形態に限定されるものでなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良および変更を行ってもよいのはもちろんである。
【符号の説明】
【００４２】
１  育成装置
２、１０２  ネック部
４、１０４  サファイア単結晶体肩部（肩部）
６、１０６  サファイア単結晶体直胴部（直胴部）
９    サファイア終端部（終端部）
１５、１０５  サファイア単結晶体
１０、１１０  坩堝
１１  開口
１２  側壁
１３、１１３  サファイア種結晶（種結晶）
１４、１２０  サファイア原料融液（原料融液）
１６  育成室
１７  保温材
１９  天板部
２０  アフターヒータ部材
３２  コイル
３０  第１電源
３２  第１誘導コイル
３４  第２電源
３６  第２誘導コイル
４０  引き上げ機構
５０  制御手段
６０  ガス供給部
７０  排気部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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