(57)【要約】      （修正有）【課題】製造回数毎の種結晶の着液位置についてばらつきを抑制し、再現性よく高品質のＳｉＣ単結晶の提供。【解決手段】支持棒６によって支持されたＳｉＣ種結晶を高周波加熱した溶液５に接触させてＳｉＣ単結晶を成長させるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、前記溶液に印加された磁場の存在下、前記支持棒６を降下させて、前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させた後、前記磁場の印加を止めてＳｉＣ単結晶を成長させるＳｉＣ単結晶の製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持棒によって支持されたＳｉＣ種結晶を高周波加熱した溶液に接触させてＳｉＣ単結晶を成長させるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、前記溶液に印加された磁場の存在下、前記支持棒を降下させて、前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させた後、前記磁場の印加を止めてＳｉＣ単結晶を成長させるＳｉＣ単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記磁場が、前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させるまでの０．５分間以上で１０分間以内印加される請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
前記磁場が、前記接触後１分間以内に印加を止められる請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項４】
前記磁場の印加を止める制御が前記溶液とＳｉＣ種結晶との接触によって生じる電気的信号に基いて行われる請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項５】
前記磁場の方向が、溶液面から坩堝底部に向う下向きである請求項１〜４のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項６】
前記磁場の強度が０．１Ｔ以上である請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項７】
前記ＳｉＣ単結晶の成長が、前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させた後、支持棒の降下を止めて、支持棒を引き上げながら行われる請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項８】
前記原料溶液の温度が１８００〜２１００℃の範囲内である請求項１〜７のいずれか１項に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＳｉＣ単結晶は、熱的、化学的に非常に安定であり、機械的強度に優れ、放射線に強く、しかもＳｉ（シリコン）単結晶に比べて高い絶縁破壊電圧、高い熱伝導率などの優れた物性を有し、不純物の添加によってｐ、ｎ伝導型の電子制御も容易にできるとともに、広い禁制帯幅（４Ｈ型の単結晶ＳｉＣで約３．３ｅＶ、６Ｈ型の単結晶ＳｉＣで約３．０ｅＶ）を有するという特長を備えている。このため、Ｓｉ単結晶やＧａＡｓ（ガリウム砒素）単結晶などの既存の半導体材料では実現できない高温、高周波、耐電圧・耐環境性を実現することが可能であり、次世代の半導体材料として期待が高まっている。
【０００３】
従来、ＳｉＣ単結晶の代表的な成長方法として気相法と溶液法が知られている。気相法としては、通常、昇華法が用いられる。昇華法では、黒鉛製坩堝内にＳｉＣ原料粉末とＳｉＣ単結晶である種結晶とを対向させて配置し、坩堝を不活性ガス雰囲気中で加熱して、単結晶をエピタキシャルに成長させる。しかし、この気相法では、坩堝内壁から成長してくる多結晶がＳｉＣ単結晶の品質に悪影響を及ぼすことが知られている。
また、溶液法では、例えば原料溶液を入れる坩堝、原料溶液、高周波コイルなどの外部加熱装置、断熱材、昇降可能な種結晶支持部材（例えば、黒鉛棒）および種結晶支持部材の先端に取り付けた種結晶からなる基本的構造を有するＳｉＣ単結晶製造装置を用いて、坩堝中、Ｓｉ融液又はさらに金属を溶解したＳｉ合金融液などのＳｉ含有融液にＣ（炭素）供給源、例えば黒鉛坩堝からＣを溶解させて原料溶液とし、ＳｉＣ種結晶基板上にＳｉＣ単結晶層を溶液析出によって成長させている。
【０００４】
この溶液法によるＳｉＣ単結晶の成長法では、原料溶液に種結晶基板近傍の溶液温度が他の部分の溶液温度より低温になるように温度勾配を設けて成長させる方法、又は原料溶液全体を徐冷して成長させる方法のいずれかのＳｉＣ単結晶成長法が用いられる。
【０００５】
例えば、特許文献１には、黒鉛るつぼ内のＳｉ融液内に内部から融液面に向けて温度低下する温度勾配を維持しつつＳｉＣ単結晶を成長させる方法において、るつぼ内の融液に、るつぼ底部から融液面に向う上向きの縦磁場を印加するＳｉＣ単結晶の製造方法が記載されており、具体例として融液面に向う上向きの縦磁場を印加することによりＳｉ融液内の自然対流を抑制してるつぼ下部から種結晶へのＣの輸送効率を高め、１６０μｍ／時間程度のＳｉＣ単結晶成長速度に向上させ得ることが示されている。
【０００６】
また、特許文献２には、るつぼ内の融液に、不純物が添加された種結晶を着液させ、前記種結晶を引き上げることにより単結晶半導体を製造する単結晶半導体の製造方法において、融液に磁場を印加する工程と、種結晶に融液を着液させる工程と、種結晶が融液に着液した後に、ネッキング処理を行うことなく単結晶半導体を引き上げる工程とを含む単結晶半導体の製造方法が記載されており、具体例として種結晶に融液を着液させる４０分以上前から融液に磁場を印加しておき、シリコン単結晶の成長が終了するまで磁場を印加し続けて単結晶シリコン半導体を得た例が示されている。
【０００７】
特許文献３には、シリコンを装入した石英るつぼを加熱し、石英るつぼの内部に５００ガウス以上の磁場を印加してシリコンを融解させるステップと、石英るつぼの内部に５００ガウス未満の磁場を印加し、融解されたシリコンから単結晶シリコンインゴットを成長させるステップとを含むシリコンインゴット成長方法が記載されている。
【０００８】
特許文献４には、Ｓｉ−Ｃｒ融液にＣを溶解させたＳｉ−Ｃｒ−Ｃ溶液からＳｉＣ種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長させる方法において、Ｓｉ−Ｃｒ−Ｃ溶液に直流磁場を印加する単結晶の製造方法が記載されており、具体例として磁場コイルを高周波加熱コイルの外側に配置したＳｉＣ単結晶の成長装置を用いて１０〜２０時間程度の成長時間、磁場の印加条件下にＳｉＣ単結晶を成長させて２７０μｍ／時間程度のＳｉＣ単結晶成長速度が達成された例、および磁場の方向は限定されないことが示されている。
【０００９】
特許文献５には、溶液法ＳｉＣ単結晶製造装置を用いるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、支持部の少なくとも一部として、坩堝を支える方向の熱伝導率（ＴＣＶ）と前記方向に垂直な方向の熱伝導率（ＴＣＨ）との間にＴＣＨ＞ＴＣＶの関係を有する部材から構成された伝熱異方性支持部を用いる、高周波加熱により溶液を加熱して多結晶の発生を抑制し得るＳｉＣ単結晶製造方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００７−１８６３７４号公報
【特許文献２】特開２００７−２２３８１４号公報
【特許文献３】特開２００９−０９１２３３号公報
【特許文献４】特開２００９−２７４８８７号公報
【特許文献５】特開２０１２−１９３０５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかし、これらの従来技術によれば、溶液の加熱に一般的に用いられる高周波加熱による液面微振動のため、製造回数毎に種結晶の着液位置にばらつきが生じ、再現性よく高品質のＳｉＣ単結晶を得ることが困難であった。
従って、本発明は、製造回数毎の種結晶の着液位置についてばらつきを抑制し、再現性よく高品質のＳｉＣ単結晶を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、支持棒によって支持されたＳｉＣ種結晶上を高周波加熱した溶液に接触させてＳｉＣ単結晶を成長させるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、前記溶液に印加された磁場の存在下、前記支持棒を降下させて、前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させた後、前記磁場の印加を止めてＳｉＣ単結晶を成長させるＳｉＣ単結晶の製造方法に関する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、製造回数毎の種結晶の着液位置についてばらつきを抑制し、再現性よく高品質のＳｉＣ単結晶を得ることが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】図１は、本発明のＳｉＣ単結晶の製造方法に用いる溶液法によるＳｉＣ単結晶の成長装置の一例の概略模式図である。
【図２】図２は、溶液法によるＳｉＣ単結晶の成長後の一例の状態を示す断面模式図である。
【図３】図３は、溶液法によるＳｉＣ単結晶の成長後の一例の成長結晶の拡大角を説明するための断面模式図である。
【図４】図４は、本発明の実施例および比較例における同一条件での複数回のＳｉＣ単結晶成長後の、着液位置の平均値とばらつきとを比較して示す表である。
【図５】図５は、本発明の実施例および比較例のＳｉＣ単結晶の成長後の、製造回数毎の着液位置の実測値を比較して示す表である。
【図６】図６は、本発明の実施例および比較例のＳｉＣ単結晶の成長後の、成長結晶の拡大角のσ（°）を比較して示す表である。
【図７Ａ】図７Ａは、実施例のＳｉＣ成長単結晶表面の光学顕微鏡写真の写しである。
【図７Ｂ】図７Ｂは、比較例のＳｉＣ成長単結晶表面の光学顕微鏡写真の写しである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
特に、本発明において、以下の実施態様を挙げることができる。
１）前記磁場が、前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させるまでの０．５分間以上で１０分間以内印加される前記の製造方法。
２）前記磁場が、前記接触後１分間以内に印加を止められる前記の製造方法。
３）前記磁場の印加を止める制御が前記溶液とＳｉＣ種結晶との接触によって生じる電気的信号に基いて行われる前記の製造方法。
４）前記磁場の方向が、溶液面から坩堝底部に向う下向きである前記の製造方法。
５）前記磁場の強度が０．１Ｔ（テスラ、１Ｔ＝１０４Ｇ（ガウス））以上である前記の製造方法。
６）前記ＳｉＣ単結晶の成長が、前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させた後、支持棒の降下を止めて、支持棒を引き上げながら行われる前記の製造方法。
７）前記原料溶液の温度が１８００〜２１００℃の範囲内である前記の製造方法。
【００１６】
以下、図面を参照して本発明を詳述する。
本発明の実施態様の溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、図１に示すように、ＳｉＣ単結晶成長装置１において、黒鉛製支持棒６によって支持されたＳｉＣ種結晶７を高周波加熱した溶液に接触させてＳｉＣ単結晶を成長させるに際に、前記溶液５に磁場コイル８によって印加された磁場（図示せず）の存在下、前記支持棒６を降下させて、前記溶液５にＳｉＣ種結晶７を接触させた後、前記磁場の印加を止めてＳｉＣ単結晶９を成長させる方法によって行われる。
前記の高周波加熱は、黒鉛坩堝２の周囲を断熱材３を介して取り巻く高周波加熱コイル４によって行われる。
また、前記の実施態様の製造方法において、前記坩堝２は、底部に備えられた動力（図示せず）によって、前記支持棒６の回転方向とは逆方向に回転されてもよい。
【００１７】
前記の磁場の印加を止める制御方法は、前記溶液５と降下する前記支持棒６の下端に支持されたＳｉＣ種結晶７との接触によって生じる電気的信号、例えば検知した電流に基いて行うことができる。つまり、磁場を印加するための磁場コイル８に加える電流を前記の電気的信号に基いて停止乃至は低減することによって磁場の印加を止め得る。
また、本発明の実施態様の溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法において、前記磁場の印加は、好適には前記溶液に予め予測されるＳｉＣ種結晶を接触させるまでの特定時間、通常は０．５分以上で、好適には１０分以内、さらに好ましくは５分間以内、さらに好ましくは２分間以内行われる。
また、前記の方法において、前記接触がされた後、好ましくは１分間以内、さらに好ましくは３０秒間以内に前記磁場の印加が止められる。前記接触後に磁場を印加する時間が長すぎても効果は増大せず、却って溶液の均一混合が妨げられるので好ましくない。
前記の磁場の印加を止める工程は、磁場の印加を完全に止めるだけでなく印加される磁場の強度を印加時の５分の１以下、例えば１０分の１以下に低減することによって、好適には磁場の印加を完全に止めることによって行われ得る。
【００１８】
前記の予め予測されるＳｉＣ種結晶を接触させるまでの特定時間とは、ＳｉＣ単結晶成長装置内の坩堝の溶液上の空間に停止している支持棒が降下して種結晶が液面に達するまでの距離と降下速度とから逆算して求められる時間を意味する。例えば、支持棒の停止位置から液面までの距離と支持棒の降下速度とから種結晶が溶液に接触（着液）するまで仮に２０分間を要する場合、着液時点から逆算して着液までの一定時間、好適には０．５分以上で、１０分以内、特に５分以内、その中でも２分以内、磁場を印加することがより好ましい。
【００１９】
前記の方法において、前記磁場の方向は、縦磁場（上向き又は下向きの磁場）であれば特に制限はないが、好適には溶液面から坩堝底部に向う下向きであり得て、また前記磁場は好適には０．１Ｔ以上、特に０．１５Ｔ以上の強度であり得る。前記の磁場の強度は小さすぎると磁場印加の効果が低減し好ましくなく、上限はないが過度に大きくてもコスト的にまた不必要な電力消費を要し不利となる。
なお、前記の溶液に磁場を印加することによる効果は、電気伝導性を持つ液体金属内の対流が均一磁場によって抑制されて液面振動が抑制されることであり、一般的に知られている（Ｈ．Ａ．Ｃｈｅｄｚｅｙ等  Ｎａｔｕｒｅ２１０（１９６６）９３３）。
【００２０】
従来のＳｉＣ単結晶成長法においては、原料溶液の高温加熱に伴い溶液表面に生じる振動および／又は温度分布の不均一さに起因する単結晶表面の均一性の低下、例えば成長した結晶表面に溶媒の巻き込みの発生などが生じていた。このため、単結晶成長中の単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生などによる均一性の低下を抑制し得る単結晶の成長法が求められていたのである。
また、ＳｉＣ単結晶を成長させる場合、図２に示すように、ＳｉＣ種結晶成長後にＳｉＣ単結晶成長装置内の坩堝の表面と溶液との相互作用によって形成される液面の屈曲であるメニスカスが生じる。このメニスカスは、支持棒を引き上げることによりＳｉＣ種結晶を引き上げた高さによって、図３に示すように、成長結晶の拡大角が規定される。従来技術によれば、高周波加熱による液面微振動のために製造回数毎の着液位置のばらつきが大きく、成長結晶の拡大角が定まらなかったのである。
【００２１】
すなわち、本発明の範囲外の溶液法である前記溶液に磁場を印加しないでＳｉＣ単結晶を成長させる方法によるとと、図４〜６に示すように、種結晶と溶液とが接触する着液位置のばらつきおよび成長結晶の拡大角のばらつきが大きく、例えば着液位置の標準偏差σ（ｍｍ）が１ｍｍ以上、成長結晶拡大角の標準偏差σ（°）が２０°以上である。
【００２２】
また、前記溶液に磁場を印加しても、本発明の範囲外の溶液法である前記溶液にＳｉＣ種結晶を接触させた後に前記磁場の印加を止めないで引き続き磁場を印加しつつＳｉＣ単結晶を成長させる方法によると、図７Ｂに示すように、単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生面積率が大きく、例えば６０％以上で、単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生を抑制し得ない。
【００２３】
これに対して、本発明の実施態様の方法によれば、図４〜６および図７Ａに示すように、種結晶と溶液とが接触する着液位置のばらつきが小さく成長結晶拡大角が定まっていて且つ成長結晶表面の溶媒の巻き込み発生面積率が小さく、例えば着液位置のσが０．２５ｍｍ以下、成長結晶拡大角のσが３°以下、特に２．５°以下であって、成長結晶表面の溶媒の巻き込み発生面積率が１０％以下、特に７％以下である。
【００２４】
このように本発明の方法によって、前記接触がされた後、好ましくは１分間以内、さらに好ましくは３０秒間以内に前記磁場の印加を止めて結晶成長することによって前記のように単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生を抑制することができることは予想外の結果であった。
前記の磁場の印加は、単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生面積率を可能な限り少なくするために接触後、直ちに止めることが望ましい。しかし、接触する前に磁場の印加を止めることを避け、一方で前記磁場を印加しそして止める制御を、例えば前記溶液とＳｉＣ種結晶との接触によって生じる電気的信号に基いて行う場合、接触後一定時間、例えば１分間以内、特に３０秒間以内に行うことが実際的である。
【００２５】
本発明においてＳｉＣ単結晶を成長させるための原料溶液としては、ＳｉとＣとを必須成分とする任意の溶液を挙げることができ、例えば、成長結晶の品質の観点から、原料溶液として前記成分にさらにＴｉおよび／又はＣｒを含むものが挙げられる。
【００２６】
前記の原料溶液の温度は、例えば１８００〜２１００℃の範囲、その中でも１８００〜２０５０℃、特に１８５０〜２０５０℃程度であり得る。
前記の原料溶液の温度の制御は、例えば高周波誘導加熱によって加熱し、例えば放射温度計による原料溶液面の温度観察および／又は炭素棒内側に設置した熱電対、例えばＷ−Ｒｅ（タングステン／レニューム）熱電対を用いて温度測定を行って求められた測定温度に基いて温度制御装置によって行うことができる。
【００２７】
本発明の溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法において、結晶成長条件、例えば黒鉛坩堝の形状、加熱方法、加熱時間、支持棒の降下および上昇速度、昇温速度および冷却速度については溶液法における従来公知の条件の中から最適条件を適宜選択することによって行い得る。
例えば、高周波誘導加熱による加熱時間（原料の仕込みからＳｉＣ飽和濃度に達するまでの凡その時間）としては坩堝の大きさにもよるが１〜２０時間程度の範囲、例えば５〜１５時間程度で、雰囲気としては希ガス、例えばＨｅ、Ｎｅ、Ａｒなどの不活性ガスや前記不活性ガスとＮ２やメタンガスとの混合ガスが挙げられる。
【００２８】
前記の本発明における溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造方法によって、高温で長時間、例えば５時間以上、種結晶と溶液とが接触する着液位置のばらつきが小さく成長結晶拡大角が定まり、好適には着液位置のσが０．２５ｍｍ以下、成長結晶の縦断面での結晶成長拡大角のσが３°以下で、且つ成長結晶表面の溶媒の巻き込み発生面積率が小さく、好適には１０％以下で、単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生を抑制し得て、再現性良く高品質のＳｉＣ単結晶を得ることができる。
【実施例】
【００２９】
以下、実施例及び比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
以下の各例において、ＳｉＣ単結晶の成長は図１に概略模式図を示す溶液法によるＳｉＣ単結晶の製造装置（ボンベ、配管、ガス出口、ガス入口、圧力計、真空ポンプは図示せず）を用いて行った。
【００３０】
以下の各例において、ＳｉＣ単結晶成長の評価は以下の項目について以下の測定法により行った。
着液位置：坩堝底からの距離
黒鉛支持棒と坩堝に一定電圧を付加しておいて、種結晶が溶液に着液したと            きに電流で検知
結晶拡大角：結晶をダイヤモンドカッターで切断し、縦断面を撮影した写真を目視観察して評価
結晶表面の溶媒の巻き込み：結晶表面の光学顕微鏡写真により評価
【００３１】
実施例１
黒鉛坩堝にＳｉ次いでＣｒおよびＮｉを同時に加えて溶媒：Ｓｉ−４０ａｔ％Ｃｒ−５ａｔ％Ｎｉ（Ｓｉに対する割合をａｔ％で表示）を調製し、種結晶のＳｉＣ（０００−１、Ｃ面）を黒鉛支持棒の先端に固定し、高周波による黒鉛坩堝誘導加熱方式により設定温度：２０００℃に維持した後、黒鉛坩堝からＣが溶解してＳｉＣ飽和濃度に達したら、黒鉛支持棒を回転させながら降下させ、２分間、０．１５Ｔの磁場（下向き）を印加した後、種結晶を着液させ、着液位置の測定を行った。そして、着液後３０秒後に磁場の印加をストップさせ、成長時間５〜２０時間で結晶成長させた。
この結晶成長によって、図２に示すようにメニスカスが形成された。
前記の一連の工程を合計回数１２回行って、着液位置の平均値とｎ＝１２でのσ（ｍｍ）を求めた。また、成長結晶の拡大角を４サンプルで測定して、拡大角のｎ＝４でのσ（°）を求めた。
評価結果を他の結果とまとめて図４〜６に示す。
【００３２】
比較例１
磁場を印加しなかった他は実施例１と同様にして、結晶成長させた。
この結晶成長によって、図２に示すようにメニスカスが形成された。
前記の一連の工程を合計回数１４回行って、着液位置の平均値とｎ＝１４でのσ（ｍｍ）を求めた。また、成長結晶の拡大角を７サンプルで測定して、拡大角のｎ＝７でのσ（°）を求めた。
評価結果を他の結果とまとめて図４〜６に示す。
【００３３】
実施例２
実施例１と同じ条件で、設定温度：２０００℃、黒鉛支持棒を回転させながら降下させ、２分間、０．１５Ｔの磁場（下向き）を印加した後、種結晶を着液させ、着液後３０秒後に磁場の印加をストップさせ、成長時間１２時間で結晶成長させた。
得られたＳｉＣ単結晶表面の光学顕微鏡写真の写しを図７Ａに示す。
写真から、溶媒の巻き込み発生面積率は６．９％である。
【００３４】
比較例２
着液後も磁場の印加を止めないで引き続き磁場を印加して結晶成長を行った他は実施例２と同様にして、結晶成長させた。
得られたＳｉＣ単結晶表面の光学顕微鏡写真の写しを図７Ｂに示す。
写真から、溶媒の巻き込み発生面積率は６４％である。
【００３５】
図４〜６と図７Ａと図７Ｂとの比較から、実施例では着液位置のσが０．２３ｍｍで成長結晶の縦断面での拡大角のσが２．０５°であるのに対して、比較例１では着液位置のσが１．０５ｍｍで拡大角のσが２６．８°であった。また、実施例では、成長結晶表面の溶媒の巻き込み発生面積率が６．９％であるのに対して、比較例２では溶媒の巻き込み発生面積率が６４％であった。このように本発明によれば、着液位置のばらつきが小さく拡大角が定まっていて、単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生が顕著に抑制され得ることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００３６】
本発明の方法によれば、製造回数毎のＳｉＣ単結晶成長のばらつきおよび単結晶表面に生じる溶媒の巻き込みの発生を抑制して次世代の半導体材料として期待されるＳｉＣ単結晶を製造することが可能となる。
【符号の説明】
【００３７】
１    本発明の実施態様に用いられるＳｉＣ単結晶成長装置
２    黒鉛坩堝
３    断熱材
４    高周波加熱コイル
５    原料溶液
６    黒鉛製支持棒
７    ＳｉＣ種結晶
８    磁場コイル
９    着液位置
１０    黒鉛支持棒の回転方向
１１    黒鉛坩堝の回転方向
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
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