(57)【要約】【課題】ポンププローブ法を利用して任意の周波数の信号を検出することができる、試料の物理的性質の測定方法を提供すること。【解決手段】繰り返し周波数がｆＨｚのポンプ光パルス列を周波数ＦＨｚで振幅変調して、ｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含むポンプ光パルス列を生成する。前記振幅変調された前記ポンプ光パルス列を遅延光路を介して試料に照射する。前記ポンプ光パルス列を照射された前記試料に、繰り返し周波数がＦＨｚの前記プローブ光パルス列を照射して、前記ポンプ光パルス列の照射に起因するｆｎ±ＦＨｚの周波数成分を含む信号を前記試料から検出する。前記ＦＨｚは、０〜ｆ／２Ｈｚの範囲内である。【選択図】図１
2014215214.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポンププローブ法を利用する試料の物理的性質の測定方法であって、
繰り返し周波数がｆＨｚのポンプパルス列を周波数ＦＨｚで振幅変調して、ｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含むポンプパルス列を生成する工程と、
振幅変調された前記ポンプパルス列を試料に印可する工程と、
前記ポンプパルス列が前記試料に到達してからｔ’秒後にプローブパルス列が前記試料に到達するように、前記ポンプパルス列を印加された前記試料に、繰り返し周波数がｆＨｚのプローブパルス列を印加して、前記ポンプパルス列の印加に起因するｆｎ±ＦＨｚの周波数成分を含む信号を前記試料から検出する工程と、
を含む、試料の物理的性質の測定方法。
【請求項２】
前記ポンプパルス列は、振幅変調された後に遅延回路を通り、
前記信号を検出する工程は、ロックインアンプを用いて検出された同相信号Ｘをフーリエ変換する工程を含む、
請求項１に記載の測定方法。
【請求項３】
繰り返し周波数がｆＨｚの前記プローブパルス列を印加する代わりに、繰り返し周波数がｆＨｚの前記プローブパルス列を周波数Ｆ’Ｈｚ（Ｆ’は前記Ｆとは異なる値）で振幅変調して生成される、振幅変調されたプローブパルス列を印加する、請求項１に記載の測定方法。
【請求項４】
前記ポンプパルス列または前記プローブパルス列は、振幅変調された後に遅延回路を通り、
前記信号を検出する工程は、ロックインアンプを用いて検出された同相信号Ｘをフーリエ変換する工程を含む、
請求項３に記載の測定方法。
【請求項５】
前記信号を検出する工程は、
二位相型ロックインアンプを用いて、同相信号Ｘおよび９０°位相信号Ｙから複素信号Ｘ＋ｉＹを生成する工程と、
前記複素信号Ｘ＋ｉＹをフーリエ変換する工程と、
を含む、請求項１または請求項３に記載の測定方法。
【請求項６】
前記ｔ’秒は、０〜１／ｆ秒の範囲内であり、
前記複素信号Ｘ＋ｉＹを生成する工程は、０≦ｔ’≦１／ｆについての複素信号Ｘ＋ｉＹを基に、ｔ’＞１／ｆについての複素信号Ｘ＋ｉＹを生成する工程を含む、
請求項５に記載の測定方法。
【請求項７】
前記ＦＨｚは、０〜ｆ／２Ｈｚの範囲内である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の測定方法。
【請求項８】
前記ポンプパルス列および前記プローブパルス列の少なくとも一方は、光パルス列である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の測定方法。
【請求項９】
前記信号は、ポンプ光パルス列の照射に起因する表面音響波の伝播による試料の表面変位である、請求項８に記載の測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポンププローブ法を利用する試料の物理的性質の測定方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
物質にピコ秒〜サブピコ秒の時間幅を持つ超短レーザーパルスを照射した場合、光吸収による局所的かつ急峻な温度上昇などにより、物質中にＧＨｚ〜ＴＨｚの周波数領域の音響波が生成される。この音響波の伝播の様子は、それによって引き起こされる試料表面における過渡的な光反射率の変化によって検出されうる（非特許文献１）。この実験手法は、「ピコ秒レーザー音響法」と呼ばれている。ピコ秒レーザー音響法は、試料に特定の現象を生じさせるためのポンプパルス列（例えば、光パルス列や電気パルス列など）と、この現象による試料の変化を検出するためのプローブパルス列（例えば、光パルス列や電気パルス列など）とを印加する「ポンププローブ法」に属する。ピコ秒レーザー音響法は、物質のナノメートルスケールの構造を非破壊で調べることや（非特許文献２）、物質中の励起電子の超高速ダイナミクスを調べることなどに広く応用されている（非特許文献３）。
【０００３】
本発明者らは、ピコ秒レーザー音響法における複素光反射係数の変化を検出するための高感度かつ高安定度の光干渉計を開発した（非特許文献４）。本発明者らは、この光干渉計と光学スキャナとを組み合わせることにより、ＧＨｚの周波数領域の表面音響波の伝播を、ミクロンスケールの空間分解能かつピコ秒の時間分解能で時間分解２次元イメージとして測定できる技術も開発した（非特許文献５、非特許文献６）。この技術は、フォノニック結晶における音響波分散関係の直接測定や、フォノニックバンドギャップの検証などに大きな成果を上げてきた（非特許文献７）。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】C. Thomsen, J. Strait, Z. Vardeny, H. J. Maris, and J. Tauc, "Coherent Phonon Generation and Detection by Picosecond Light Pulses", Phys. Rev. Lett., Vol. 53, pp. 989-992.
【非特許文献２】G. Andrew Antonelli, Humphrey J. Maris, Sandra G. Malhotra, and James M. E. Harper, "Picosecond ultrasonics study of the vibrational modes of a nanostructure", J. Appl. Phys., Vol. 91, pp. 3261-3267.
【非特許文献３】Guray Tas and Humphrey J. Maris, "Electron diffusion in metals studied by picosecond ultrasonics", Phys. Rev. B, Vol. 49, pp. 15046-15054.
【非特許文献４】David H. Hurley and Oliver B. Wright, "Detection of ultrafast phenomena by use of a modified Sagnac interferometer", Optics Letters, Vol. 24, pp. 1305-1307.
【非特許文献５】Y. Sugawara, O. B. Wright, O. Matsuda, M. Takigahira, Y. Tanaka, S. Tamura, and V. E. Gusev, "Watching Ripples on Crystals", Phys. Rev. Lett., Vol. 88, pp.185504-1-185504-4.
【非特許文献６】Takehiro Tachizaki, Toshihiro Muroya, Osamu Matsuda, Yoshihiro Sugawara, David H. Hurley, and Oliver B. Wright, "Scanning ultrafast Sagnac interferometry for imaging two-dimensional surface wave propagation", Rev. Sci. Instrum., Vol. 77, pp. 043713-1-043713-12.
【非特許文献７】Dieter M. Profunser, Oliver B. Wright, and Osamu Matsuda, "Imaging Ripples on Phononic Crystals Reveals Acoustic Band Structure and Bloch Harmonics", Phys. Rev. Lett., Vol. 97, pp. 055502-1-055502-4.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、従来のピコ秒レーザー音響法には、原理的に、検出可能な音響波の周波数が、ポンプ光パルス列の繰り返し周波数の整数倍に限られるという問題がある。したがって、従来のピコ秒レーザー音響法は、例えばフォノニックバンドギャップのバンド端周波数や、Ｑ値の高い共振器の共振周波数などを正確に調べるという用途には不向きであった。
【０００６】
本発明は、かかる点に鑑みてなされたものであり、ポンププローブ法を利用して任意の周波数の信号を検出することができる、試料の物理的性質の測定方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、ポンププローブ法において、変調により生成されるｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含むポンプパルス列を試料に印可するとともに、プローブパルス列を試料に印加して得られる信号に含まれるｆｎ＋ＦＨｚの周波数成分とｆｎ−ＦＨｚの周波数成分とを分離して検出することで、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
【０００８】
すなわち、本発明は、以下の試料の物理的性質の測定方法に関する。
［１］ポンププローブ法を利用する試料の物理的性質の測定方法であって、繰り返し周波数がｆＨｚのポンプパルス列を周波数ＦＨｚで振幅変調して、ｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含むポンプパルス列を生成する工程と、振幅変調された前記ポンプパルス列を試料に印可する工程と、前記ポンプパルス列が前記試料に到達してからｔ’秒後にプローブパルス列が前記試料に到達するように、前記ポンプパルス列を印加された前記試料に、繰り返し周波数がｆＨｚのプローブパルス列を印加して、前記ポンプパルス列の印加に起因するｆｎ±ＦＨｚの周波数成分を含む信号を前記試料から検出する工程と、を含む、試料の物理的性質の測定方法。
［２］前記ポンプパルス列は、振幅変調された後に遅延回路を通り、前記信号を検出する工程は、ロックインアンプを用いて検出された同相信号Ｘをフーリエ変換する工程を含む、［１］に記載の測定方法。
［３］繰り返し周波数がｆＨｚの前記プローブパルス列を印加する代わりに、繰り返し周波数がｆＨｚの前記プローブパルス列を周波数Ｆ’Ｈｚ（Ｆ’は前記Ｆとは異なる値）で振幅変調して生成される、振幅変調されたプローブパルス列を印加する、［１］に記載の測定方法。
［４］前記ポンプパルス列または前記プローブパルス列は、振幅変調された後に遅延回路を通り、前記信号を検出する工程は、ロックインアンプを用いて検出された同相信号Ｘをフーリエ変換する工程を含む、［３］に記載の測定方法。
［５］前記信号を検出する工程は、二位相型ロックインアンプを用いて、同相信号Ｘおよび９０°位相信号Ｙから複素信号Ｘ＋ｉＹを生成する工程と、前記複素信号Ｘ＋ｉＹをフーリエ変換する工程と、を含む、［１］または［３］に記載の測定方法。
［６］前記ｔ’秒は、０〜１／ｆ秒の範囲内であり、前記複素信号Ｘ＋ｉＹを生成する工程は、０≦ｔ’≦１／ｆについての複素信号Ｘ＋ｉＹを基に、ｔ’＞１／ｆについての複素信号Ｘ＋ｉＹを生成する工程を含む、［５］に記載の測定方法。
［７］前記ＦＨｚは、０〜ｆ／２Ｈｚの範囲内である、［１］〜［６］のいずれか１項に記載の測定方法。
［８］前記ポンプパルス列および前記プローブパルス列の少なくとも一方は、光パルス列である、［１］〜［７］のいずれか一項に記載の測定方法。
［９］前記信号は、ポンプ光パルス列の照射に起因する表面音響波の伝播による試料の表面変位である、［８］に記載の測定方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、ポンププローブ法において任意の周波数の信号を検出して、試料の物理的性質をより正確に測定することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の実施の形態１に係る測定装置の構成を示す模式図である。
【図２】本発明の実施の形態２に係る測定装置の構成を示す模式図である。
【図３】実施例で測定された表面音響波の時間分解２次元イメージである。
【図４】実施例で測定された表面音響波の分散関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明に係る実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。以下の説明では、本発明に係る試料の物理的性質の測定方法の代表例として、ポンプ光パルス列を照射して任意周波数の音響波を生成し、プローブ光パルス列を照射して音響波の伝播を検出する表面音響波の時間分解２次元イメージング法について説明する。以下の実施の形態に係る表面音響波の時間分解２次元イメージング法によれば、例えば試料の弾性定数や内部構造などを測定することが可能である。
【００１２】
［実施の形態１］
図１は、本発明の実施の形態１に係る試料の物理的性質の測定方法を実施するための測定装置（表面音響波の時間分解２次元イメージング装置）の構成を示す模式図である。
【００１３】
図１に示されるように、測定装置１００は、パルスレーザー光源１１０、非線形光学結晶１２０、第１のダイクロイックミラー１３０、音響光学変調器１４０、遅延光路（遅延回路）１５０、ミラー１６０、干渉計１８０、光学スキャナ１９０、第２のダイクロイックミラー２００、対物レンズ２１０、光検出器２２０、ファンクションジェネレータ２３０およびロックインアンプ２６０を有する。測定装置１００の所定の位置には、試料３００が設置される。試料３００には、ポンプ光パルス列３２０およびプローブ光パルス列３３０が照射される。
【００１４】
パルスレーザー光源１１０は、繰り返し周波数がｆＨｚ、パルス時間幅１０ｆｓ〜１ｎｓの光パルス列３１０を出射する。光パルス列３１０の繰り返し周波数ｆＨｚは、特に限定されないが、例えば１００ｋＨｚ〜１００ＭＨｚの範囲内である。パルスレーザー光源１１０は、例えばモードロックＴｉ−サファイアレーザーである。
【００１５】
パルスレーザー光源１１０から出射された光パルス列３１０は、非線形光学結晶１２０により第二高調波を含む光パルス列３１０’に変換される。光パルス列３１０’は、第１のダイクロイックミラー１３０により、光パルス列３１０の第二高調波と同じ中心波長のポンプ光パルス列３２０と、光パルス列３１０と同じ中心波長のプローブ光パルス列３３０とに分割される。ポンプ光パルス列３２０およびプローブ光パルス列３３０の波長は、逆であってもよい。
【００１６】
ポンプ光パルス列３２０は、音響光学変調器１４０により周波数ＦＨｚで振幅変調される。ここで、Ｆ（Ｈｚ）は、光パルス列３１０の繰り返し周波数ｆ（Ｈｚ）の半分以下、すなわち０〜ｆ／２（Ｈｚ）の範囲内である。よく知られているように、周波数ｆＨｚの波を周波数ＦＨｚで振幅変調すると、ｆ±ＦＨｚの周波数成分が生じる。したがって、振幅変調されたポンプ光パルス列３２０は、ｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含む。
【００１７】
振幅変調されたポンプ光パルス列３２０は、遅延光路１５０および第１のミラー１６０を介して第２のダイクロイックミラー２００に導かれる。遅延光路１５０は、２つのミラー１５１，１５２およびコーナーキューブ１５３を含み、ミラー１５１，１５２とコーナーキューブ１５３との間隔を調整することでポンプ光パルス列３２０の光路長を調整することができる。
【００１８】
一方、プローブ光パルス列３３０は、干渉計１８０内に入射する。干渉計１８０の種類は、試料の１ｐｍ程度の表面変位を検出することができれば特に限定されない。干渉計１８０は、例えば特開２００１−２２８１２１号公報に記載されている２アームSagnac型干渉計である。
【００１９】
干渉計１８０内に入射したプローブ光パルス列３３０は、光学スキャナ１９０を介して第２のダイクロイックミラー２００に導かれる。光学スキャナ１９０は、ミラー１９１、可動ミラー１９２、２つのレンズ１９３，１９４を含み、可動ミラー１９２を回転させることでプローブ光パルス列３３０の集光点の位置を移動させることができる。光学スキャナ１９０内では、各光学素子は４ｆ光学系を構成するように配置されている。
【００２０】
第２のダイクロイックミラー２００に到達したポンプ光パルス列３２０およびプローブ光パルス列３３０は、それぞれ、対物レンズ２１０を介して試料３００に照射される。このとき、ポンプ光パルスの到達時から所望の遅延時間ｔ’（秒）が経過してからプローブ光パルスが到達するように、遅延光路１５０の光路長を調整する。ポンプ光パルス列３２０が試料３００に到達すると、試料３００の内部および表面に音響波が生成される。生成される音響波の周波数は、広帯域に拡がっており、その上限はＧＨｚ程度である。ポンプ光パルス列３２０に含まれるｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分に対応して、生成される音響波は、ｆｎ±ＦＨｚの周波数成分を含む。
【００２１】
プローブ光パルス列３３０は、試料３００の表面で反射して反射光パルス列３４０となる。表面音響波の伝播により試料３００の表面に変位が生じていた場合、反射光パルス列３４０には表面変位に係る信号（例えば、位相変化）が含まれる。反射光パルス列３４０は、対物レンズ２１０および光学スキャナ１９０を介して干渉計１８０内に入射する。干渉計１８０および光検出器２２０は、反射光パルス列３４０に含まれる表面変位に係る信号（例えば、位相変化）を検出する。十分な信号雑音比を確保するために、ロックインアンプ２６０を用いて、光検出器２２０で検出された信号の中からポンプ光パルス列３２０の変調周波数ＦＨｚと同期した信号のみを検出する。
【００２２】
ポンプ光パルス列３２０の集光位置は、試料３００表面の特定の位置に固定される。一方、プローブ光パルス列３３０の集光位置は、可動ミラー１９２を回転させることで移動させられる。このようにポンプ光パルス列３２０の集光位置に対してプローブ光パルス列３３０の集光位置を走査することで、表面変位の２次元分布像を得ることができる。また、ポンプ光パルスに対するプローブ光パルスの遅延時間ｔ’を変化させながら表面変位の２次元分布像を得ることで、音響波の時間分解２次元イメージを得ることもできる。横方向の空間分解能は通常１μｍ程度であり、走査範囲は最大で５００μｍ×５００μｍ程度である。
【００２３】
ファンクションジェネレータ２３０は、音響光学変調器１４０と接続されており、ポンプ光パルス列３２０を変調するための信号を送信している。また、ファンクションジェネレータ２３０は、ロックインアンプ２６０にも接続されている。
【００２４】
本実施の形態に係る試料の物理的性質の測定方法は、上記構成の測定装置１００を用いて、以下の手順により、試料３００表面における音響波の伝播を検出する。
【００２５】
（１）繰り返し周波数がｆＨｚのポンプ光パルス列３２０を周波数ＦＨｚで振幅変調して、ｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含むポンプ光パルス列３２０を生成する。
（２）振幅変調されたポンプ光パルス列３２０を遅延光路１５０を介して試料３００に照射する。
（３）ポンプ光パルス列３２０を照射された試料３００に、繰り返し周波数がｆＨｚのプローブ光パルス列３３０を照射して、ポンプ光パルス列３２０の照射に起因するｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含む信号を試料３００から検出する。
【００２６】
本実施の形態に係る測定方法では、上記工程（１）において、繰り返し周波数がｆＨｚのポンプ光パルス列３２０を周波数ＦＨｚで振幅変調する。前述のとおり、これを行うことにより、ｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含むポンプ光パルス列３２０を生成することができる。上記工程（２）において、この振幅変調されたポンプ光パルス列３２０を試料３００に照射すると、ｆｎ±ＦＨｚの音響波が発生する。したがって、Ｆ（Ｈｚ）として０〜ｆ／２（Ｈｚ）の範囲内の周波数を選択することで、任意の周波数の音響波を発生させることができる。上記工程（３）において、このようにして発生した音響波に起因する試料３００の表面変位を、繰り返し周波数がｆＨｚのプローブパルス列３３０を用いてロックイン検出する。
【００２７】
ロックインアンプ２６０の出力信号は、試料３００におけるプローブ光パルス列３３０の照射位置および遅延時間ｔ’の関数である。したがって、プローブ光パルス列３３０の照射位置を固定した場合は、ロックインアンプ２６０の出力信号は、遅延時間ｔ’の関数となる。図１に示されるように、ポンプ光パルス列３２０が振幅変調された後に遅延光路１５０内を通る場合は、周波数ｆｎ±ＦＨｚの音響波は、遅延時間ｔ’軸上においてｆｎ±ＦＨｚの振動を示す。したがって、遅延時間ｔ’の関数であるロックインアンプ２６０の出力信号（同相信号Ｘ）を遅延時間についてフーリエ変換すると、ｆｎ±ＦＨｚの周波数成分（音響波）の振幅および位相についての情報を得ることができる。すなわち、ポンプ光パルス列３２０の照射に起因するｆｎ±ＦＨｚの周波数成分を含む信号を、ｆｎ＋ＦＨｚの周波数成分とｆｎ−ＦＨｚの周波数成分とを分離して試料３００から検出することができる。
【００２８】
一方、図１に示される構成とは異なり、遅延光路１５０が音響光学変調器１４０よりも前に配置されている場合、または遅延光路１５０がプローブ光パルス列３３０の光路内に配置されている場合は、周波数ｆｎ±ＦＨｚの音響波は、遅延時間ｔ’軸上においてｆｎＨｚの振動を示す。したがって、上記のようにロックインアンプ２６０の出力信号（同相信号Ｘ）についてフーリエ変換をしても、ｆｎ＋ＦＨｚの周波数成分とｆｎ−ＦＨｚの周波数成分とを分離することはできない。この場合は、ロックインアンプ２６０として二位相型ロックインアンプを用いて、同相信号Ｘおよび９０°位相信号Ｙから複素信号Ｘ＋ｉＹを生成し、得られた複素信号Ｘ＋ｉＹをフーリエ変換すればよい。実数関数のフーリエ変換では、正負の周波数に対するフーリエ振幅が常に複素共役の関係にあるため、正負の周波数の違いは意味を持たない。これに対し、複素関数のフーリエ変換では、正負の周波数のフーリエ振幅は、常に独立した関係にある。この性質を利用することで、ｆｎ＋ＦＨｚの周波数成分とｆｎ−ＦＨｚの周波数成分とを分離することが可能となる。
【００２９】
ポンプ光パルス列３２０を変調した場合において、複素信号Ｘ＋ｉＹが遅延時間ｔ’に対してどのように変化するか（Ｘ＋ｉＹの遅延時間依存性）を表１に示す。表１において、「ポンプ光路」とは、ポンプ光パルス列３２０が通る、第１のダイクロイックミラー１３０から第２のダイクロイックミラー２００までの光路を意味する。「プローブ光路」とは、プローブ光パルス列３３０が通る、第１のダイクロイックミラー１３０から第２のダイクロイックミラー２００までの光路を意味する。遅延時間依存性の複号は、周波数ｆｎ±ＦＨｚの音響波の複号と同順である。
【表１】
2014215214.tif 000003
【００３０】
表１に示されるすべての態様において、以下の式（１）のようにフーリエ変換を行うと、ｆｎ±ＦＨｚの成分の複素振幅を±について分離して取得することができる。
【数１】
2014215214.tif 000004
【００３１】
以上のように、本実施の形態に係る試料の物理的性質の測定方法は、変調により生成されるｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含むポンプ光パルス列を試料に印可するとともに、プローブ光パルス列を試料に印加して得られる信号に含まれるｆｎ＋ＦＨｚの周波数成分とｆｎ−ＦＨｚの周波数成分とを分離して検出することで任意の周波数の信号を検出して、試料の物理的性質をより正確に測定することができる。
【００３２】
［実施の形態２］
実施の形態２では、実施の形態１に係る試料の物理的性質の測定方法と、ヘテロダイン法とを組み合わせた例を示す。
【００３３】
図２は、本発明の実施の形態２に係る試料の物理的性質の測定方法を実施するための測定装置（表面音響波の時間分解２次元イメージング装置）の構成を示す模式図である。
【００３４】
図２に示されるように、測定装置１００’は、パルスレーザー光源１１０、非線形光学結晶１２０、第１のダイクロイックミラー１３０、第１の音響光学変調器１４０、遅延光路１５０、ミラー１６０、第２の音響光学変調器１７０、干渉計１８０、光学スキャナ１９０、第２のダイクロイックミラー２００、対物レンズ２１０、光検出器２２０、第１のファンクションジェネレータ２３０、第２のファンクションジェネレータ２４０、ミキサー２５０およびロックインアンプ２６０を有する。実施の形態２に係る測定装置１００’は、ポンプ光パルス列３２０およびプローブ光パルス列３３０の両方を変調する点で、実施の形態１の測定装置１００と異なる。そこで、実施の形態１の測定装置１００と同じ構成要素については同一の符号を付し、説明を省略する。
【００３５】
本実施の形態では、プローブ光パルス列３３０は、第２の音響光学変調器１７０を通過した後、干渉計１８０内に入射する。プローブ光パルス列３３０は、第２の音響光学変調器１７０により周波数Ｆ’Ｈｚで振幅変調される。ここで、Ｆ’（Ｈｚ）は、ポンプ光パルス列３２０の変調周波数Ｆ（Ｈｚ）とは異なる値である。
【００３６】
第１のファンクションジェネレータ２３０は、第１の音響光学変調器１４０と接続されており、ポンプ光パルス列３２０を変調するための信号を送信している。第２のファンクションジェネレータ２４０は、第２の音響光学変調器１７０と接続されており、プローブ光パルス列３３０を変調するための信号を送信している。また、第１のファンクションジェネレータ２３０および第２のファンクションジェネレータ２４０は、ミキサー２５０を介してロックインアンプ２６０にも接続されている。ロックインアンプ２６０は、｜Ｆ−Ｆ’｜Ｈｚの周波数成分を検出するように構成される。
【００３７】
本実施の形態の測定装置１００’においても、遅延時間ｔ’の関数であるロックインアンプ２６０の出力信号（同相信号Ｘ）を遅延時間についてフーリエ変換すると、ｆｎ±ＦＨｚの周波数成分（音響波）の振幅および位相についての情報を得ることができる。すなわち、ポンプ光パルス列３２０の照射に起因するｆｎ±ＦＨｚの周波数成分を含む信号を、ｆｎ＋ＦＨｚの周波数成分とｆｎ−ＦＨｚの周波数成分とを分離して試料３００から検出することができる。これは、遅延光路１５０が、ポンプ光パルス列３２０の光路内ではなく、プローブ光パルス列３３０の光路内に配置されている場合であっても、同様である（ただし、遅延光路１５０が第２の音響光学変調器１７０よりも後に配置されている場合に限る）。なお、本実施の形態では、周波数ｆｎ±ＦＨｚ（ｎは任意の整数）の音響波は、周波数ｆｎ±ＦＨｚまたはｆｎ±Ｆ’Ｈｚの音響波として観測される。
【００３８】
一方、図２に示される構成とは異なり、遅延光路１５０が第１の音響光学変調器１４０よりも前に配置されている場合、または遅延光路１５０がプローブ光パルス列３３０の光路内において第２の音響光学変調器１７０よりも前に配置されている場合は、上記のようにロックインアンプ２６０の出力信号（同相信号Ｘ）についてフーリエ変換をしても、ｆｎ＋ＦＨｚの周波数成分とｆｎ−ＦＨｚの周波数成分とを分離することはできない。実施の形態１と同様に、この場合は、ロックインアンプ２６０として二位相型ロックインアンプを用いて、同相信号Ｘおよび９０°位相信号Ｙから複素信号Ｘ＋ｉＹを生成し、得られた複素信号Ｘ＋ｉＹをフーリエ変換すればよい。
【００３９】
ポンプ光パルス列３２０およびプローブ光パルス列３３０の両方を変調した場合において、複素信号Ｘ＋ｉＹが遅延時間ｔ’に対してどのように変化するか（Ｘ＋ｉＹの遅延時間依存性）を表２に示す。表２に示される遅延時間依存性の複号は、周波数ｆｎ±ＦＨｚの音響波の複号と同順である。
【表２】
2014215214.tif 000005
【００４０】
実施の形態１と同様に、表２に示されるすべての態様において、以下の式（１）のようにフーリエ変換を行うと、ｆｎ±ＦＨｚの成分の複素振幅を±について分離して取得することができる。
【数２】
2014215214.tif 000006
【００４１】
実施の形態１，２の両方において、フーリエ変換の精度を高める観点からは、なるべく広い範囲のｔ’について、Ｘ（ｔ’）＋ｉＹ（ｔ’）のデータを取得することが好ましい。しかしながら、測定可能なｔ’の範囲は、遅延光路の長さで制限されるため、限度がある。ところが、ｔ’∈［０，Ｔ］の範囲内でＸ（ｔ’）＋ｉＹ（ｔ’）のデータを取得していれば、Ｘ（ｔ’）＋ｉＹ（ｔ’）は、以下の式（２）により拡張されうる。なお、Ｔは、パルスレーザー光源１１０から出射された光パルス列３１０の繰返し周期（１／ｆ秒）である。すなわち、以下の式（２）を用いれば、０≦ｔ’≦１／ｆについての複素信号Ｘ＋ｉＹを基に、ｔ’＞１／ｆについての複素信号Ｘ＋ｉＹを生成することができる。
【数３】
2014215214.tif 000007
【００４２】
ここで、位相因子Δは、変調方法に応じて、表３に示されるものを使用する。なお、表３に示されていない態様では、Ｘ（ｔ’）＋ｉＹ（ｔ’）を拡張する必要はない。
【表３】
2014215214.tif 000008
【００４３】
実施の形態１に係る測定装置１００では、光検出器２２０には周波数ＦＨｚの光強度変調を検出できる十分な帯域が要求される。これに対し、実施の形態２に係る測定装置１００’では、光検出器２２０には周波数｜Ｆ−Ｆ’｜Ｈｚの光強度変調を検出できる帯域が要求される。したがって、実施の形態２に係る測定方法は、実施の形態１に係る測定方法の効果に加えて、光検出器に要求される帯域幅を小さくできるという効果を有する。
【００４４】
なお、上記各実施の形態では、ポンプ光パルス列を照射して任意周波数の音響波を生成し、プローブ光パルス列を照射して音響波の伝播を検出する例について説明したが、本発明に係る試料の物理的性質の測定方法は、これに限定されない。たとえば、本発明に係る試料の物理的性質の測定方法では、ポンプパルス列および／またはプローブパルス列として、電気パルス列を試料に印加してもよい。また、本発明に係る試料の物理的性質の測定方法では、電子スピンの歳差運動または緩和や、プラズモンの伝播による信号などを検出してもよい。
【００４５】
以下、本発明について実施例を参照して詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されない。
【実施例】
【００４６】
本実施例では、実施の形態２と同様にポンププローブ法とヘテロダイン法とを組み合わせて、試料表面における音響波の伝播を測定した結果を示す。本実施例では、ポンプパルス列およびプローブパルス列として、光パルス列を使用した。
【００４７】
クラウンガラス基板（厚み１ｍｍ）の一方の面に、真空蒸着により金薄膜（膜厚４０ｎｍ）を形成した。得られた金薄膜付きのガラス基板を試料とした。
【００４８】
図２に示される構成の装置を用いて、試料の金薄膜にポンプ光パルス列およびプローブ光パルス列を照射して、表面音響波に起因する表面変位を測定した。
【００４９】
パルスレーザー光源１１０としては、モードロックＴｉ−サファイアレーザー（繰り返し周波数７６ＭＨｚ、パルス時間幅１００ｆｓ）を使用した。パルスレーザー光源１１０から出射された光パルス列３１０（中心波長８３０ｎｍ）を、非線形光学結晶１２０および第１のダイクロイックミラー１３０を用いて、ポンプ光パルス列３２０（第二高調波；中心波長４１５ｎｍ）とプローブ光パルス列３３０（中心波長８３０ｎｍ）に分割した。
【００５０】
ポンプ光パルス列３２０は、第１の音響光学変調器１４０により周波数７.７ＭＨｚで振幅変調された。振幅変調されたポンプ光パルス列３２０は、７６ｎ±７.７ＭＨｚ（ｎは任意の整数）の周波数成分を含んでいた。振幅変調されたポンプ光パルス列３２０を、遅延光路１５０および対物レンズ２１０を介して試料３００の所定の位置に垂直に照射して、試料３００表面に表面音響波を繰り返し発生させた。測定中におけるポンプ光パルス列３２０の焦点位置は、不変であった。
【００５１】
一方、プローブ光パルス列３３０は、第２の音響光学変調器１７０により周波数９.４ＭＨｚで振幅変調された。振幅変調されたプローブ光パルス列３３０を同一の対物レンズ２１０を介して試料３００に照射し、干渉計１８０、光検出器２２０およびロックインアンプ２６０を用いて表面音響波の伝播に起因する試料３００の表面変位を測定した。このとき、ポンプ光パルスの到達時から所定の遅延時間（０〜１３.２ｎｓの範囲内で３４段階）が経過してからプローブ光パルスが到達するように、ポンプ光パルス列用の遅延光路１５０の光路長を調整した。また、可動ミラー１９２を用いてプローブ光パルス列３３０の集光位置を走査することで、同一の遅延時間についての表面変位の２次元分布（２００μｍ×２００μｍ）を測定した。なお、干渉計１８０は、特開２００１−２２８１２１号公報に記載されている２アームSagnac型干渉計を使用した。この干渉計は、１つのポンプ光パルスに対して２つのプローブ光パルスを異なるタイミングで照射し、２つのプローブ光パルスの反射光の位相差を検出する。これにより、試料３００の表面変位速度が測定される。ロックインアンプ２６０は、１.７ＭＨｚ（＝９.４ＭＨｚ−７.７ＭＨｚ）の周波数成分を検出するように構成した。
【００５２】
図３に、得られた表面音響波の時間分解２次元イメージの一例を示す。この図は、ロックインアンプの同相出力Ｘをプロットしたものであり、画面中央部にポンプ光パルスが照射されてから１１.２ナノ秒後の表面変位速度の分布を示している。ポンプ光パルスの照射位置を中心として、複数の同心円状の波束を見ることができる。この結果から、ポンプ光パルスが周期的に照射されていることがわかる。
【００５３】
前述のとおり、遅延時間を３４段階で変化させながらロックインアンプの同相出力Ｘおよび９０°位相出力Ｙを取得し、図３に示されるような時間分解２次元イメージを出力ＸおよびＹのそれぞれについて３４枚ずつ取得した。次いで、複素振幅Ｘ（ｔ’）＋ｉＹ（ｔ’）を、０≦ｔ’≦１／ｆの範囲で得た。さらに、Ｘ（ｔ’＋１／ｆ）＋ｉＹ（ｔ’＋１／ｆ）＝ｅｘｐ（−２πｉＦ／ｆ）{Ｘ（ｔ’）＋ｉＹ（ｔ’）}の関係を利用して、複素振幅Ｘ（ｔ’）＋ｉＹ（ｔ’）を、ｔ’＞１／ｆの範囲に拡張した。得られた結果を、遅延時間軸および２次元空間軸に沿ってフーリエ変換した。得られたフーリエ振幅は、振動数ｆｎ±ＦＨｚと（２次元）波数の関数となる。この関数は、振動数ｆｎ±ＦＨｚおよび波数の組が試料中に生成される音響波の分散関係を満たす場合のみ有限の値をとる。
【００５４】
図４は、試料における表面音響波の分散関係を示すグラフである。このグラフは、上記フーリエ振幅のピークを、波数をｘ軸とし周波数をｙ軸とする平面にプロットしたものである。各点が横方向に伸びているのは、測定領域の大きさで決まる波数の精度に起因している。このグラフから、各点は、２つの曲線のいずれか一方の上に位置することがわかる。傾きが小さい曲線はレイリー波に対応し、傾きが大きい曲線は縦波型疑似弾性表面波に対応する。
【００５５】
図４において、各点は、７６ｎＭＨｚ（ｎは任意の整数）を中心として対になるように配置されている。これら対となる２つの点は、正負の離調周波数（７６ｎ±７.７ＭＨｚ）に対応している。すなわち、本実験において、７６ｎ＋７.７ＭＨｚの信号と７６ｎ−７.７ＭＨｚの信号とが区別されていることがわかる。さらに注目すべき点としては、音響波の分散関係に対応して、対となる２つの点のうち高周波数側の点が高波数側に位置していることである。これは、予想される分散関係と一致する。
【００５６】
本実施例と同様の測定を、ポンプ光パルス列の変調周波数Ｆおよびプローブ光パルス列の変調周波数Ｆ’を任意に変化させながら行うことで、試料における音響波の分散関係を精密に測定することができる。これは、フォノニック結晶の複雑な分散関係の測定や、共振器の周波数応答の測定などにおいて非常に有用である。
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明に係る試料の物理的性質の測定方法は、例えば、無線通信デバイスの検査や共振器の特性評価などに有用である。
【符号の説明】
【００５８】
１００，１００’  測定装置
１１０  パルスレーザー光源
１２０  非線形光学結晶
１３０  第１のダイクロイックミラー
１４０  （第１の）音響光学変調器
１５０  遅延光路
１５１，１５２，１６０，１９１  ミラー
１５３  コーナーキューブ
１７０  第２の音響光学変調器
１８０  干渉計
１９０  光学スキャナ
１９２  可動ミラー
１９３，１９４  レンズ
２００  第２のダイクロイックミラー
２１０  対物レンズ
２２０  光検出器
２３０  （第１の）ファンクションジェネレータ
２４０  第２のファンクションジェネレータ
２５０  ミキサー
２６０  ロックインアンプ
３００  試料
３１０，３１０’  光パルス列
３２０  ポンプ光パルス列
３３０  プローブ光パルス列
３４０  反射光パルス列
【図１】
2014215214.tif 000009
【図２】
2014215214.tif 000010
【図４】
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【図３】
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