(57)【要約】【課題】単位電池内に形成された流路の断面形状を改善して、単位電池の機械的安定性だけでなく、内部電極の反応速度を向上させることができる固体酸化物燃料電池を提供する。【解決手段】本発明による固体酸化物燃料電池は、扁平な上部面１１と対向して平行に配列された下部面１２を備え、扁平な下側面１３ｂを備えた複数の内部流路１３を上部面１１と下部面１２との間に配置する内部電極１０と、内部電極１０の上部面１１に載置されたインターコネクタ４０と、インターコネクタ４０を除いた内部電極１０の外周面に積層される電解質２０と、電解質２０の外周面に積層される外部電極３０と、からなる単位電池１を備えるものである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
扁平な上部面と対向して平行に配列された下部面を備え、扁平な下側面を備えた複数の内部流路を前記上部面と下部面との間に配置する内部電極と、
前記内部電極の上部面に載置されたインターコネクタと、
前記インターコネクタを除いた前記内部電極の外周面に積層される電解質と、
前記電解質の外周面に積層される外部電極と、からなる単位電池を備える固体酸化物燃料電池。
【請求項２】
前記内部流路は、平行に対向している一対の上側面と下側面を備えた台形断面形状からなることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項３】
前記内部流路の上側面は、前記インターコネクタと対向して配列されることを特徴とする請求項２に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項４】
前記下側面の長さが、前記上側面の長さより長く形成されることを特徴とする請求項２に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項５】
前記内部電極の厚さが、前記内部流路の高さより大きく形成されることを特徴とする請求項２に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項６】
前記内部流路は、扁平な下側面を備えた三角断面形状からなることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項７】
前記内部電極の厚さが、前記内部流路の高さより大きく形成されることを特徴とする請求項６に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項８】
前記内部流路は、扁平な下側面を備えた半円断面形状からなることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項９】
前記下側面は、前記半円断面形状の内部流路の下側面からなることを特徴とする請求項８に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項１０】
前記内部電極の厚さは、前記内部流路の半径より大きく形成されることを特徴とする請求項８に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項１１】
前記単位電池は、フラットチューブ形状の燃料極と、前記燃料極の外周面に電解質、および空気極の順に積層され、前記燃料極が前記内部電極を形成し、前記空気極が前記外部電極を形成することを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項１２】
前記単位電池は、フラットチューブ形状の空気極と、前記空気極の外周面に電解質、燃料極の順に積層され、前記空気極が前記内部電極を形成し、前記燃料極が前記外部電極を形成することを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項１３】
前記内部電極は、前記上部面と前記内部流路の上側面との間の間隙より前記下部面と前記内部流路の下側面との間の間隙をより狭く配列することを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【請求項１４】
前記内部流路の下側面が、前記内部電極の下部面と互いに平行に対向して配列されることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物燃料電池、特に、フラットチューブ型固体酸化物燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池とは、燃料（水素、ＬＮＧ、ＬＰＧなど）と空気の化学エネルギーを電気化学的反応によって電気および熱に直接変換させる装置である。従来の発電技術が燃料の燃焼、蒸気発生、タービン駆動、発電機の駆動過程を取ることとは異なり、燃焼過程や駆動装置がないため、効率が高いだけでなく、環境問題をもたらさない新しい概念の発電技術である。このような燃料電池は、ＳＯＸとＮＯＸなどの大気汚染物質を殆ど排出せず、二酸化炭素の発生も少ないために無公害発電であり、低騒音、無振動などといった長所がある。
【０００３】
燃料電池には、リン酸型燃料電池（ＰＡＦＣ）、アルカリ型燃料電池（ＡＦＣ）、高分子電解質型燃料電池（ＰＥＭＦＣ）、直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）などの様々な種類があり、この中で、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）は、活性化分極を基にして過電圧が低く、非可逆的損失が少ないために発電効率が高い。また、水素だけでなく、炭素またはハイドロカーボン系の燃料を用いることができるため、燃料選択幅が広く、電極における反応速度が高いために電極触媒として高価な貴金属を必要としない。その上、発電中に付随的に排出される熱は、温度が非常に高いために利用価値が高い。固体酸化物燃料電池から発生した熱は、燃料の改質に用いられるだけでなく、熱併合発電に産業用や冷房用エネルギー源として用いることができる。したがって、固体酸化物燃料電池は、今後、水素経済社会への進入のために必須的な発電技術である。
【０００４】
固体酸化物燃料電池（ｓｏｌｉｄ  ｏｘｉｄｅ  ｆｕｅｌ  ｃｅｌｌ；ＳＯＦＣ）の基本的な動作原理を説明すると、固体酸化物燃料電池は、基本的に水素およびＣＯの酸化反応によって発電する装置であり、燃料極および空気極においては、下記の化学式１のような電極反応が進行される。
【０００５】
【化１】
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【０００６】
すなわち、電子は、外部回路を経て空気極に到達し、それと同時に空気極から発生した酸素イオンが電解質を介して燃料極に伝えられ、燃料極においては、水素または一酸化炭素（ＣＯ）が酸素イオンと結合して電子および水または二酸化炭素（ＣＯ２）を生成する。
【０００７】
従来の固体酸化物燃料電池、特に、フラットチューブ型固体酸化物燃料電池は、特許文献１に記載されたように、単位電池の内部に反応ガス（燃料ガスあるいは空気）用の流路を提供している。この流路は、反応ガスが単位電池の内部を横切って流動し得る経路として使われる。特許文献１では、従来のフラットチューブ型固体酸化物燃料電池に広く採用されている略楕円形状の流路を採用している。
【０００８】
このような楕円形状（あるいは円形状）の流路は、流路の断面積を増加させて、その内部に移動する反応ガス流量を極大化することができるため、当該分野の熟練者に既に広く適用されているのが現状である。しかし、従来の流路は、電流の移動方向に対する考慮を排除したまま設計されるという限界性を有する。
【０００９】
そこで、固体酸化物燃料電池は、単位電池の厚さ、より具体的には、内部電極用支持体の厚さを最大限に薄くして、ガス透過の容易性、そして電流の移動経路の短縮に対する問題点を克服することができた。しかし、このような単位電池は、支持体の機械的安定性を確保できないという弱点を有する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２０１０−１００７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、前述した問題点を克服するために導き出されたものであり、単位電池内に形成された流路の断面形状を改善して、単位電池の機械的安定性だけでなく、内部電極の反応速度を向上させることをその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
前述したように前記目的を達成するために、本発明は、扁平な上部面と対向して平行に配列された下部面を備え、扁平な下側面を備えた複数の内部流路を上部面と下部面との間に配置する内部電極と、この内部電極の上部面に載置されたインターコネクタと、インターコネクタを除いた内部電極の外周面に積層される電解質と、電解質の外周面に積層される外部電極と、からなる単位電池を備える。
【００１３】
特に、本発明の固体酸化物燃料電池は、前述した内部流路の下側面が内部電極の下部面と互いに平行に対向して配列されることを特徴とする。
【００１４】
本発明の内部流路は、平行に対向している一対の上側面と下側面を備えた台形断面形状で形成されている。
【００１５】
好ましくは、内部電極は、上部面と内部流路の上側面との間の間隙より下部面と内部流路の下側面との間の間隙をより狭く配列して、下部面と下側面を近接して配列できるように配列する。
【００１６】
本発明による内部流路の上側面は、インターコネクタと対向して配列されている。
【００１７】
ここで、下側面の長さが、前記上側面の長さより長く形成されて、主反応領域との接触面積を極大化するようにする。
【００１８】
内部電極の厚さは、内部流路の高さより大きく形成されるようにする。
【００１９】
特に、内部流路は、扁平な下側面を備えた三角断面形状で形成されている。
【００２０】
内部電極の厚さは、三角断面形状の内部流路の高さより大きく形成されるようにする。
【００２１】
特に、内部流路は、扁平な下側面を備えた半円断面形状で形成されている。下側面は、半円断面形状の内部流路の直径からなる。
【００２２】
内部電極の厚さは、内部流路の半径より大きく形成されている。
【００２３】
本発明の一例による単位電池は、フラットチューブ形状の燃料極と、この燃料極の外周面に電解質、空気極の順に積層され、燃料極が内部電極を形成し、空気極が外部電極を形成する。
【００２４】
これとは異なり、本発明の他の一例による単位電池は、フラットチューブ形状の空気極と、この空気極の外周面に電解質、燃料極の順に積層され、空気極が内部電極を形成し、燃料極が外部電極を形成する。
【００２５】
本発明の特徴および利点は、添付図面に基づいた次の詳細な説明によってさらに明らかになるであろう。
【００２６】
本発明の詳細な説明に先立ち、本明細書及び特許請求の範囲に用いられた用語や単語は、通常的かつ辞書的な意味に解釈されてはならず、発明者が自らの発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義することができるという原則にしたがって本発明の技術的思想にかなう意味と概念に解釈されるべきである。
【発明の効果】
【００２７】
以上、本発明の説明によれば、本発明は、単位電池の主反応領域へのガス透過経路を最小化できるように設計された固体酸化物燃料電池を提供する。
【００２８】
本発明は、流路の一面を単位電池の主反応領域に非常に近接して配列して、前述したようにガス透過経路を短縮するだけでなく、電極の反応速度を向上させることができるという長所を有する。
【００２９】
特に、本発明は、主反応領域と流路との間の透過経路の短縮だけでなく、接触面積を向上させることができるため、起動度の低い内部電極を採用することができる。これは、結果的に、内部電極の機械的強度を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の第１実施形態による固体酸化物燃料電池の断面図である。
【図２】本発明の第２実施形態による固体酸化物燃料電池の断面図である。
【図３】本発明の第３実施形態による固体酸化物燃料電池の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
さて、本発明による固体酸化物燃料電池を、添付図面を参照して、詳細に説明する。
【００３２】
本発明の長所、特徴およびそれらを達成する方法は、添付図面に共に後述する実施形態によってさらに明らかになるであろう。本明細書において、各図面の構成要素に参照番号を付け加えるに際し、明細書の全体にわって同一の参照符号は同一であるか類似する構成要素を示す。また、本明細書に係る公知技術に関する具体的な説明が本発明の要旨を不明瞭にする可能性がある場合は、その詳細な説明は省略する。
【００３３】
図１は、本発明の第１実施形態による固体酸化物燃料電池の断面図である。
【００３４】
本発明は、固体酸化物燃料電池、特に、フラットチューブ型（ｆｌａｔ  ｔｕｂｅ  ｔｙｐｅ）固体酸化物燃料電池に関するものである。
【００３５】
本発明の第１実施形態による固体酸化物燃料電池は、図示されたように、フラットチューブ形状の単位電池１からなり、フラットチューブ形状の単位電池１は、既に広く知られているように内部電極１０、電解質２０、外部電極３０、および内部電極１０の外周面の一側にインターコネクタ４０（ｉｎｔｅｒｃｏｎｎｅｃｔｏｒ）を備える。インターコネクタ４０は、外部電極３０と所定の間隔をおいて離隔して配置される。選択可能なこととして、インターコネクタ４０は、内部電極１０の上部面１１から外部に向かって突出するが、外部電極３０の最上端部より高く突出するようにする。これは、インターコネクタ４０の他の集電部材あるいは電流集電板との連結を助ける。
【００３６】
具体的には、単位電池１は、内側から内部電極１０、この内部電極１０の外周面に配置された電解質２０、この電解質２０の外周面に配置された外部電極３０の順に備えられ、単位電池１の一例として燃料極（内部電極）と電解質および空気極（外部電極）で積層されてもよく、これとは異なる一例として空気極（内部電極）と電解質および燃料極（外部電極）で積層されてもよい。
【００３７】
本明細書は、燃料極を内部電極とする燃料極支持体類型の単位電池１を採用した固体酸化物燃料電池を基に記述する。勿論、本実施形態とは違って空気極を内部電極とする単位電池を採用する場合は、燃料と空気の移動経路に対する構成だけを代替して用いることができるということを予め明らかにしておく。
【００３８】
内部電極１０は、その外周面に積層される電解質２０と外部電極３０を支持する役割を果たすと同時に、内部電極１０の内部流路１３を手段にして反応ガスの供給を受けて電極反応を起こす。具体的には、燃料極支持体で形成された内部電極１０は、マニホールドから燃料（水素）の供給を受けて、電極反応によって負電流を生成するようになる。
【００３９】
好ましくは、燃料極は、酸化ニッケル（ＮｉＯ）とイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ；Ｙｔｔｒｉａ  ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ  Ｚｉｒｃｏｎｉａ）を１，２００℃〜１，３００℃に加熱して形成されるが、酸化ニッケルが水素によって金属ニッケルに還元して電子伝導性を発揮し、イットリア安定化ジルコニアは、酸化物としてイオン伝導性を発揮するようになる。
【００４０】
電解質２０は、空気極から発生する酸素イオンの燃料極への伝達を助けるが、図示されたように、内部電極１０の外周面上に積層される。
【００４１】
電解質２０は、既に当該分野の熟練者にとって広く知られているプラズマスプレー法（ｐｌａｓｍａ  ｓｐｒａｙ）、電気化学蒸着法、スパッタリング法（ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ）、イオンビーム法、イオン注入法などの乾式法や、テープキャスティング法（ｔａｐｅ  ｃａｓｔｉｎｇ）、スプレーコーティング法（ｓｐｒａｙ  ｃｏａｔｉｎｇ）、ディップコーティング法（ｄｉｐ  ｃｏａｔｉｎｇ）、スクリーン印刷法（ｓｃｒｅｅｎ  ｐｒｉｎｔｉｎｇ）、ドクターブレード法（ｄｏｃｔｏｒ  ｂｌａｄｅ）などの湿式法によってコーティングされた後、１，３００℃〜１，５００℃で焼結して形成することができる。電解質２０は、燃料極の外部に、ＹＳＺまたはＳｃＳＺ（Ｓｃａｎｄｉｕｍ  ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ  Ｚｉｒｃｏｎｉａ）、ＧＤＣ、ＬＤＣなどを用いて形成され、イットリア安定化ジルコニアは、４価ジルコニウムイオンの一部が３価のイットリウムイオンに置き換えられているので、イットリウムイオン２個当たり１個の酸素イオンホールが内部に発生し、高温においてホールを通して酸素イオンが移動するようになる。一方、電解質２０は、イオン伝導率が低いので、抵抗分極による電圧降下が少なく発生するため、できるだけ薄く形成することが好ましい。仮に、電解質２０に気孔が発生すれば、燃料（水素）と空気（酸素）が直接反応するクロスオーバー（ｃｒｏｓｓ  ｏｖｅｒ）現象が発生して効率が落ちるため、傷が発生しないように注意しなければならない。
【００４２】
空気極として採用された外部電極３０は、酸化雰囲気が作られた外部から空気（酸素）の供給を受けて、電極反応によって正電流を生成するようになるが、図示されたように、電解質２０の外周面に積層されている。空気極は、電子伝導性の高いランタンストロンチウムマンガナイト（（Ｌａ０．８４Ｓｒ０．１６）ＭｎＯ３）などを電解質と類似する乾式法あるいは湿式法によってコーティングした後、１，２００℃〜１，３００℃で焼結して形成することができる。すなわち、空気極において、空気（酸素）がランタンストロンチウムマンガナイトの触媒作用によって酸素イオンに転換し、電解質２０を介して燃料極支持体である内部電極１０に伝えられる。
【００４３】
インターコネクタ４０は、図示されたように、内部電極１０の露出した外周面の一側に直接連結され、内部電極１０の燃料極から生成された負電流を単位電池１の外部（あるいは電流集電板）に伝達する。言い換えれば、インターコネクタ４０は、内部電極１０の集電のための部材であるため、電気伝導性を有しなければならない。
【００４４】
当該分野の熟練者に広く知られているように、単位電池１は、電解質２０を中心に内部電極１０と外部電極３０に各々の反応ガス（燃料ガスと空気）が流動するようになる。単位電池１の分圧差によって、内部電極１０の内部流路１３に流動する一反応ガスと外部電極３０の外部に流動する他反応ガスが接触する場合、予期しない単位電池１内の発火により、固体酸化物燃料電池の耐久性が低下してしまう。
【００４５】
特に、本発明の第１実施形態による固体酸化物燃料電池は、内部流路１３に供給される反応ガス、例えば、燃料の均一な拡散を保障できるように、一つ以上の台形断面形状の内部流路１３を備えた単位電池１を備えている。内部電極１０は、図示されたように、フラットチューブ形状で形成され、互いに平行に対向して配列された上部面１１と下部面１２とを備える。内部電極１０は、上部面１１と下部面１２との間の距離を厚さＴと称し、複数の内部流路１３を除いて多孔性材質で充電される。
【００４６】
具体的には、内部電極１０は、平行に対向している一対の上側面１３ａと下側面１３ｂを備えた台形断面形状の内部流路１３を備える。ここで、高さＨは、内部流路１３の上側面１３ａと下側面１３ｂとの間の距離を意味する。好ましくは、内部流路１３の高さＨが、内部電極１０の厚さＴより小さくなければならない。さらに、内部流路１３は、内部電極１０の内部においてガスの均一な拡散を助けるために等間隔に離隔され、単位電池１の性能を向上させることができる。
【００４７】
インターコネクタ４０は、図示されたように、内部電極１０の露出した上部面１１上に電気接続ができるように載置され、内部流路１３の上側面１３ａと対向して配列される。
【００４８】
さらに、内部電極１０の下部面１２は、内部流路１３の下側面１３ｂと隣接して配列される。単位電池１において、内部電極１０の全般的な電極反応は、内部流路１３の下側面１３ｂと内部電極１０の下部面１２との間で、主に発生するようになる。
【００４９】
本発明の第１実施形態による固体酸化物燃料電池は、全般的な電極反応が発生する、点線で示された主反応領域（具体的には、下側面１３ｂと下部面１２との間の区間）にわたって反応ガスを均一に提供できるように、内部流路１３の下側面１３ｂと内部電極１０の下部面１２とを並べて配列することを特徴とする。特に、下側面１３ｂの長さＬｂが上側面１３ａの長さＬａより長く形成されて、主反応領域との接触面積を最大化することができる。内部電極１０に備えた下側面１３ｂの総長さＬｂが大きくなることにより、主反応領域において電流の流れに対する有効面積が最大化し、電流の流れが改善されて電力密度が向上する。
【００５０】
また、本発明の単位電池１は、上部面１１と上側面１３ａとの間の間隙より下部面１２と下側面１３ｂとの間の間隙を狭くして、前述されたように、平行に配列された下側面１３ｂと下部面１２とを横切るガスの透過距離を減らし、電極反応を反応領域に集中させて電力密度を向上させることもできる。空気極として形成された外部電極３０に発生された酸素イオンが電解質２０を介して燃料極である内部電極１０に伝えられるが、この時、内部流路１３の下側面１３ｂと下部面１２との間の離隔距離が、上側面１３ａと上部面１１（インターコネクタ４０の配列部分）との間の隔離距離より狭くなっているため、電極反応をより活性化できるようになる。例えば、内部流路１３にガイドされる反応ガスが上側面１３ａを横切って内部電極１０に供給される場合、外部電極３０から発生した酸素イオンは、電解質２０を貫通して内部電極１０へ流入されなければならないが、上側面１３ａには、インターコネクタ４０を配置しているため、内部電極１０の上部面１１を除いた他面（下部面１２も含む）を通して伝えられた酸素イオンとの結合のための透過距離が長くなり、よって、主反応領域の以外では、電力密度が顕著に低くなる。
【００５１】
このような事実に基づき、内部電極１０における電極反応が円弧で示された主反応領域に集中するように設計されているため、内部電極１０の気孔度を、従来の内部電極に比べて下げることもできる。その結果、単位電池１は、気孔度を下げた内部電極１０を採用することができるため、内部電極１０の機械的強度を向上させることができる。
【００５２】
図２は、本発明の第２実施形態による固体酸化物燃料電池の断面図である。
【００５３】
図２に示されたフラットチューブ形状の単位電池１’は、図１に示されたフラットチューブ形状の単位電池１の内部流路１３の断面形状を除いて非常に類似する構造からなっているため、本発明の明瞭な理解を助けるために類似するか同一の構成部材に関する説明は、ここでは排除する。
【００５４】
図示されたように、本発明の第２実施形態による固体酸化物燃料電池は、内部流路１３’に供給される反応ガス、例えば、燃料の均一な拡散を保障できるように三角断面形状の内部流路１３’を備えた単位電池１’を備えている。
【００５５】
内部流路１３’は、前述したように三角断面形状からなり、特に内部流路１３’の下側面１３ｂ’が内部電極１０の下部面１２と互いに並んで配列するようにする。下側面１３ｂ’と下部面１２との間の反応領域において、下側面１３ｂ’と下部面１２とを近接して配置し、有効面積を最大化して、電力密度を反応領域に集中できるようにしている。
【００５６】
図３は、本発明の第３実施形態による固体酸化物燃料電池の断面図である。
【００５７】
図３に示されたフラットチューブ形状の単位電池１’’は、図１および図２に示されたフラットチューブ形状の単位電池の内部流路の断面形状を除いて非常に類似する構造からなっているため、本発明の明瞭な理解を助けるために類似するか同一の構成部材に関する説明は、ここでは排除する。
【００５８】
図示されたように、本発明の第３実施形態による固体酸化物燃料電池は、内部流路１３’’に供給される反応ガス、例えば、燃料の均一な拡散を保障できるように半円断面形状の内部流路１３’’を備えた単位電池１’’を備えている。
【００５９】
内部流路１３’’は、前述したように半円形状からなり、特に内部流路１３’’の下側面（１３ｂ’’；直径に該当する）が内部電極１０の下部面１２と互いに並んで配列されるようにする。下側面１３ｂ’’と下部面１２との間の反応領域において、下側面１３ｂ’’と下部面１２とを近接して配置し、有効面積を最大化して、電力密度を反応領域に集中できるようにしている。
【００６０】
以上、本発明を具体的な実施形態に基づいて詳細に説明したが、これは本発明を具体的に説明するためのものであり、本発明による固体酸化物燃料電池は、これらに限定されず、該当分野における通常の知識を有する者であれば、本発明の技術的思想内にての変形や改良が可能であることは明白であろう。
【００６１】
本発明の単純な変形乃至変更はいずれも本発明の領域に属するものであり、本発明の具体的な保護範囲は添付の特許請求の範囲により明確になるであろう。
【産業上の利用可能性】
【００６２】
本発明は、固体酸化物燃料電池に適用可能である。
【符号の説明】
【００６３】
１：単位電池
１０：内部電極
１１：上部面
１２：下部面
１３：内部流路
１３ａ：上側面
１３ｂ：下側面
２０：電解質
３０：外部電極
４０：インターコネクタ（ｉｎｔｅｒｃｏｎｎｅｃｔｏｒ）
【図１】
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【図２】
2014123541.tif 000005
【図３】
2014123541.tif 000006