(57)【要約】【課題】複雑な形状の金型に対して追従させても、フィルムの破れおよび厚みムラなどを生じず、離型性および得られる樹脂成形体の表面状態の良好な離型フィルムを提供する。【解決手段】  基材層Ｃと、前記基材層Ｃの一方の表面上に配置される、４−メチル−１−ペンテンと、前記４−メチル−１−ペンテン１以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンとの共重合体を主成分として含む最外層Ａとを含み、前記共重合体における前記４−メチル−１−ペンテン１以外の炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位の含有割合が、３質量％以上であり、前記最外層Ａが離型層であり、２３℃で測定される最大押し込み深さをＤ（μｍ）としたときに、下記式で定義される前記最外層Ａのダイナミック硬さが０．５以上８．０以下である、ＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。  ダイナミック硬さ＝３．８５８４×０．５／Ｄ２【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材層Ｃと、
４−メチル−１−ペンテンと前記４−メチル−１−ペンテン１以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンとの共重合体を主成分として含む最外層Ａと、
を含み、
前記最外層Ａが離型層であり、
前記共重合体における前記４−メチル−１−ペンテン１以外の炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位の含有割合が１質量％以上であり、
前記最外層Ａの表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳが、０μｍ以上１．５μｍ以下であり、
２３℃で測定される最大押し込み深さをＤ（μｍ）としたときに、下記式で定義される前記最外層Ａのダイナミック硬さが０．５以上８．０以下である、ＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
ダイナミック硬さ＝３．８５８４×０．５／Ｄ２
【請求項２】
前記金型離型フィルムの前記最外層Ａとは反対側の面の十点平均粗さＲｚＪＩＳが、０μｍ以上１．５μｍ以下である、請求項１に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項３】
前記基材層Ｃと前記最外層Ａとを接着させる接着層Ｂをさらに含む、請求項１または２に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項４】
前記共重合体における４−メチル−１−ペンテン由来の構成単位の含有割合が９３質量％以上である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項５】
前記基材層Ｃと、
前記基材層Ｃを挟持する、前記最外層Ａおよび前記共重合体を含む他の最外層Ａ’と、
前記最外層Ａと前記基材層Ｃとを接着させる接着層Ｂおよび前記他の最外層Ａ’と前記基材層Ｃとを接着させる接着層Ｂ’と、
を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項６】
前記基材層Ｃは、ポリアミド樹脂を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項７】
前記接着層Ｂは、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体を含む、請求項３〜６のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項８】
前記基材層Ｃは、ポリアミド６を含む、請求項１〜７のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項９】
１２０℃における引張破壊応力が、４．０ＭＰａ以上４０ＭＰａ以下である、請求項１〜８のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項１０】
１２０℃における貯蔵弾性率Ｅ’が、３０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下である、請求項１〜９のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルムを、前記離型フィルムの最外層Ａとは反対側の面が金型内面に接するように配置する工程と、
前記金型内に、ＬＥＤ搭載基板を配置する工程と、
前記金型内に封止樹脂を充填して型締めし、前記封止樹脂を硬化させてＬＥＤ封止体を得る工程と、
得られた前記ＬＥＤ封止体を前記離型フィルムから剥離させる工程と
を含む、ＬＥＤ封止体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発光ダイオード（ＬＥＤ:Light Emitting Diode。以下、単に「ＬＥＤ」とも記す）を含む半導体チップは、通常、封止樹脂で封止された半導体パッケージと呼ばれる樹脂成形体として基板上に実装される。このような半導体パッケージは、例えば、半導体チップを配置した金型に封止樹脂を注入し、注入された封止樹脂を硬化成形することで製造される。
【０００２】
近年、半導体パッケージの小型軽量化に伴い、封止樹脂の量を減らすことが検討されている。また、封止樹脂の量を減らした場合であっても半導体チップと封止樹脂とが強固に接着されるように、封止樹脂に含有させる離型剤の量を減らすことが検討されている。このため、硬化成形後の封止樹脂を金型から容易に離型させるべく、金型内面と封止樹脂との間に離型フィルムを配置する方法が採用されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
樹脂材料の金型成形に用いられる離型フィルムとして、例えば、特許文献２〜７に開示されたものが知られている。特許文献２には、４−メチル−１−ペンテン樹脂からなる表面層と、ポリエステルを含有するポリマーアロイからなる支持体層とを備えた離型フィルムが記載されている。特許文献３には、４−メチル−１−ペンテン共重合体からなる樹脂層と、ポリオレフィンまたはポリアミドからなる樹脂層が積層された多層インフレーションフィルムが記載されている。
【０００４】
特許文献４には、「多層プリント基板製造用の離型フィルム」として、Ａ層（表面層）／Ｂ層（接着層）／Ｃ層（基材層）／Ｂ’層（接着層）／Ａ’層（表面層）の５層構造を有し、Ａ層（表面層）およびＡ’層（表面層）が４−メチル−１−ペンテン系重合体樹脂を含むフィルムが記載されている。特許文献５には、「半導体樹脂パッケージ製造用の離型フィルム」として、前述と同様の５層構造を有し、さらにＢ層（接着層）が変性４−メチル−１−ペンテン系重合体を含み、Ｃ層（基材層）がポリアミド樹脂を含むフィルムが記載されている。
【０００５】
特許文献６には、「ＬＥＤ封止体用の離型フィルム」として、４−メチル−１−ペンテン共重合体からなる表面層と、ポリエステル共重合体からなる樹脂層の積層フィルムが記載されている。同用途のフィルムとして、特許文献７には、４−メチル−１−ペンテン共重合体と熱可塑性エラストマーのポリマーアロイフィルムが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第４０９６６５９号公報
【特許文献２】特開２０００−２１８７５２号公報
【特許文献３】特開２００１−６２８９３号公報
【特許文献４】特開２００４−８２７１７号公報
【特許文献５】国際公開第２０１０／０２３９０７号公報
【特許文献６】特開２０１１−２４０５４７号公報
【特許文献７】特開２０１２−１５３７７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、ＬＥＤの封止体（パッケージ）を製造する際に使用される金型などは、通常の半導体パッケージを製造するための金型に比してギャップ（上金型と下金型のパーティング面からキャビティの最深部までの段差）が大きく、形状が複雑である場合が多い。また、ＬＥＤ封止体のレンズ部分は、封止体内のＬＥＤ素子からの光の方向を調整するものでもある。そのため、ＬＥＤ素子からの光を設計どおりに集光できるように、ＬＥＤパッケージ製造時に、ＬＥＤパッケージの表面状態を制御する必要がある。
【０００８】
これに対して、特許文献２〜５等に記載された離型フィルムをＬＥＤパッケージ製造に使用すると、フィルムの機械的強度（弾性率等）が高く、金型の形状に沿って伸びきれず（追従せず）、金型面に密着しない場合があった。それにより、金型内の離型フィルムに「放射状の皺」が生じることがあった。また、これらの離型フィルムを、強引に伸ばして金型の形状に追従させたとしても、離型層の最表面が均一に伸びず（均一に伸張変形せず）、ネッキングが生じる場合があった。それにより、金型内の離型フィルムに「厚みムラ」が生じることがあった。一方、フィルムの機械的強度が低い場合は、金型の形状に沿って伸びる際に、フィルムが局所的に伸びすぎてしまい、金型内の離型フィルムに「凹凸皺」が生じることがあった。これらにより、樹脂成形体を離型フィルムから剥離する際の離型性が低下し、樹脂成形体の表面に「放射状の皺」、「厚みムラ」あるいは「凹凸皺」が転写されて、外観が損なわれる場合があった。
【０００９】
また、特許文献７に記載の離型フィルムは、機械的強度が低すぎるため、離型フィルムを金型内に固定する際に、金型温度等の条件によっては、離型フィルムが破れる場合があった。このように、特許文献２〜７に記載の離型フィルムをＬＥＤパッケージ製造に使用すると、離型層の最表面が不均一に伸びることによる厚みムラや、フィルムが局所的に伸びすぎることによる凹凸皺が生じやすかった。それにより、局所的に離型性が悪化し、離型フィルムの一部が残渣として残ったりして、ＬＥＤパッケージの表面が荒れ、ＬＥＤ素子からの光を設計どおりに集光できない場合があった。
【００１０】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、複雑な形状の金型に対して追従させても、フィルムの破れや厚みムラなどを生じず、離型性が良好で、かつ得られる樹脂成形体の表面状態が良好な離型フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
［１］  基材層Ｃと、４−メチル−１−ペンテンと前記４−メチル−１−ペンテン１以外の炭素数２〜２０のα−オレフィンとの共重合体を主成分として含む最外層Ａと、を含み、前記最外層Ａが離型層であり、前記共重合体における前記４−メチル−１−ペンテン１以外の炭素数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位の含有割合が１質量％以上であり、前記最外層Ａの表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳが、０μｍ以上１．５μｍ以下であり、２３℃で測定される最大押し込み深さをＤ（μｍ）としたときに、下記式で定義される前記最外層Ａのダイナミック硬さが０．５以上８．０以下である、ＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
ダイナミック硬さ＝３．８５８４×０．５／Ｄ２
［２］  前記金型離型フィルムの前記最外層Ａとは反対側の面の十点平均粗さＲｚＪＩＳが、０μｍ以上１．５μｍ以下である、［１］に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［３］  前記基材層Ｃと前記最外層Ａとを接着させる接着層Ｂをさらに含む、［１］または［２］に記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［４］  前記共重合体における、４−メチル−１−ペンテン由来の構成単位の含有割合が９３質量％以上である、[１]〜[３]のいずれかいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［５］  前記基材層Ｃと、前記基材層Ｃを挟持する、前記最外層Ａおよび前記共重合体を含む他の最外層Ａ’と、前記最外層Ａと前記基材層Ｃとを接着させる接着層Ｂおよび前記他の最外層Ａ’と前記基材層Ｃとを接着させる接着層Ｂ’と、を含む、［１］〜［４］のいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［６］  前記基材層Ｃは、ポリアミド樹脂を含む、［１］〜［５］のいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［７］  前記接着層Ｂは、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体を含む、［３］〜［６］のいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［８］  前記基材層Ｃは、ポリアミド６を含む、［１］〜［７］のいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［９］  １２０℃における引張破壊応力が、４．０ＭＰａ以上４０ＭＰａ以下である、［１］〜［８］のいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［１０］  １２０℃における貯蔵弾性率Ｅ’が、３０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下である、［１］〜［９］のいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム。
［１１］  ［１］〜［１０］のいずれかに記載のＬＥＤ封止体用金型離型フィルムを、前記離型フィルムの最外層Ａとは反対側の面が金型内面に接するように配置する工程と、前記金型内に、ＬＥＤ搭載基板を配置する工程と、前記金型内に封止樹脂を充填して型締めし、前記封止樹脂を硬化させてＬＥＤ封止体を得る工程と、得られた前記ＬＥＤ封止体を前記離型フィルムから剥離させる工程とを含む、ＬＥＤ封止体の製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の離型フィルムは、金型内で破れることなく、複雑な形状の金型に対する追従性に優れており、離型面の最表面が均一に伸び、かつ樹脂成形体からの離型性に優れている。それにより、外観の良好な樹脂成形体を得ることできる。本発明の離型フィルムは、これらの優れた特性を生かし、ＬＥＤパッケージをはじめとする比較的複雑な形状を有する金型を用いた各種樹脂成形体を製造する工程において好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の離型フィルムの好ましい構成の一例を示す模式図である。
【図２】フィルムの製造装置の一部の例を示す模式図である。
【図３】金型に離型フィルムを配置した状態を模式的に示す断面図である。
【図４】金型内に封止樹脂を充填した状態を模式的に示す断面図である。
【図５】型締めして封止樹脂を硬化させる状態を模式的に示す断面図である。
【図６】型開きした状態を模式的に示す断面図である。
【図７】ＬＥＤパッケージの一例を模式的に示す断面図である。
【図８】実施例の離型フィルムの評価方法において、金型に離型フィルムを配置した状態を模式的に示す断面図である。
【図９】実施例の離型フィルムの評価方法において、金型に配置した離型フィルムを真空吸着させる状態を模式的に示す断面図である。
【図１０】実施例の離型フィルムの評価方法において、離型フィルム上に封止樹脂を配置した状態を模式的に示す断面図である。
【図１１】実施例の離型フィルムの評価方法において、型締めして封止樹脂を硬化させる状態を模式的に示す断面図である。
【図１２】実施例の離型フィルムの評価方法において、型開きした状態を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
１．ＬＥＤ封止体用金型離型フィルム
本発明のＬＥＤ封止体用金型離型フィルム（離型フィルム）は、基材層Ｃと、４−メチル−１−ペンテン共重合体を主成分として含む最外層Ａとを含む。
【００１５】
本発明における離型フィルムは、成形金型の内部で、ＬＥＤ封止体を製造するときに、成形金型の内面に配置される。金型内面に本発明の離型フィルムを配置することで、得られるＬＥＤ封止体を金型から容易に剥離することができる。
【００１６】
最外層Ａ（離型層）
最外層Ａは、基材層Ｃの一方の面上に直接または他の層（接着層Ｂなど）を介して配置され、フィルムに離型性を付与する機能を有する。最外層Ａは、後述するＬＥＤ封止体の製造工程において、ＬＥＤ封止体と接するように配置される。そのため、最外層Ａは、高い離型性と耐熱性とを有することが求められる。
【００１７】
最外層Ａは、４−メチル−１−ペンテン共重合体を主成分として含む。４−メチル−１−ペンテン共重合体は、融点が２２０〜２４０℃と高く、樹脂成形体の製造工程における金型温度で溶融しないだけでなく、表面エネルギーが低いことから離型性に優れる。本発明において、記号「〜」はその両端の範囲を含むものであり、以下においても同様である。
【００１８】
４−メチル−１−ペンテン共重合体とは、４−メチル−１−ペンテンと４−メチル−１−ペンテン以外の他の成分との共重合体をいう。
【００１９】
４−メチル−１−ペンテンと共重合体される他の成分は、好ましくは炭素原子数２〜２０のα−オレフィンである。炭素原子数２〜２０のα−オレフィンの例には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、および１−エイコセン等が含まれる。これらのα−オレフィンは、単独で、または２種以上を組み合せて用いてもよい。
【００２０】
炭素原子数２〜２０のα−オレフィンは、好ましくは炭素原子数７〜２０のα−オレフィンであり、より好ましくは炭素原子数８〜２０のα−オレフィンであり、さらに好ましくは炭素原子数１２〜２０のα−オレフィンである。
【００２１】
４−メチル−１−ペンテン共重合体における、４−メチル−１−ペンテン由来の構成単位の含有割合は、９３質量％以上が好ましく、９３〜９９質量％がより好ましく、９３〜９５質量％がさらに好ましい。このような、４−メチル−１−ペンテン共重合体は、４−メチル−１−ペンテンに由来する良好な剛性と、α−オレフィンに由来する良好な成形性とを有する。
【００２２】
４−メチル−１−ペンテン共重合体における、炭素原子数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位の含有割合は、結晶化度を一定以下にするためには、１質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましい。炭素原子数２〜２０のα−オレフィン由来の構成単位の含有割合の上限は、例えば７質量％程度としうる。
【００２３】
４−メチル−１−ペンテン共重合体は、結晶性を有することが好ましい。具体的には、４−メチル−１−ペンテン共合体は、アイソタクチック構造またはシンジオタクチック構造を有することが好ましく、アイソタクチック構造を有することがより好ましい。４−メチル−１−ペンテン共重合体の分子量は、成形性および機械的特性を満たす範囲であれば、特に限定されない。
【００２４】
４−メチル−１−ペンテン共重合体の、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じて、荷重５．０ｋｇ、温度２６０℃で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．５〜２５０ｇ／１０分であることが好ましく、１．０〜１５０ｇ／１０分であることがより好ましい。４−メチル−１−ペンテン共重合体のＭＦＲが、上記範囲にあると、製膜性や得られるフィルムの機械的特性に優れる。
【００２５】
４−メチル−１−ペンテン共重合体は、任意の方法で製造されうる。例えば、４−メチル−１−ペンテンをチーグラ・ナッタ触媒、メタロセン系触媒等の公知の触媒の存在下で重合させて得ることができる。本発明で用いられる４−メチル−１−ペンテン共重合体は、前述のように製造したものであってもよいし；市販品であってもよい。４−メチル−１−ペンテン共重合体の市販品の例には、三井化学株式会社製ＴＰＸ等が含まれる。
【００２６】
最外層Ａは、本発明の目的を損なわない範囲で、４−メチル−１−ペンテン共重合体以外に、他の樹脂や、添加剤をさらに含んでもよい。添加剤の例には、耐熱安定剤、耐候安定剤、発錆防止剤、耐銅害安定剤、帯電防止剤等の通常ポリオレフィンに配合される公知の添加剤が含まれる。４−メチル−１−ペンテン共重合体以外の化合物の含有量は、４−メチル−１−ペンテン共重合体１００質量部に対して、０．０００１質量部以上１０質量部未満とすることが好ましい。
【００２７】
前述した通り、ＬＥＤ封止体などの製造に用いられる金型は、半導体樹脂パッケージなどの製造に用いられる通常の金型よりも、形状が複雑で、ギャップが大きい傾向がある。従来の離型フィルムは、機械的強度が高く、ＬＥＤ封止体などの製造に用いられる金型に用いると、金型の形状に対して追従しにくく、離型フィルムの最表面が不均一に伸びて、離型フィルムの表面に「厚みムラ」が生じることがある。このような厚みムラが生じると、離型フィルムの離型性が局所的に低下し、離型フィルムの一部が残渣として残り、樹脂成形体であるＬＥＤパッケージの表面が荒れることがある。
【００２８】
そこで、本発明では、ＬＥＤ封止体などの製造に用いられる金型の形状に対する追従性を高め、かつ樹脂成形体からの離型性を高め、さらに得られるＬＥＤ封止体をＬＥＤ素子からの光の集光を妨げない表面状態にするために、最外層Ａの表面のダイナミック硬さを一定以下にすることが好ましい。具体的には、最外層Ａの表面のダイナミック硬さが、０．５以上８．０以下であることが好ましく、０．５以上５．０以下であることがより好ましく、０．５以上４．０以下であることがさらに好ましい。
【００２９】
最外層Ａのダイナミック硬さは、以下の方法で算出されうる。
１）まず、島津製作所製ダイナミック超微小硬度計ＤＵＨ−Ｗ２０１Ｓ（ダイヤモンド製三角すい圧子１１５°）を用いて、離型フィルムの最外層Ａの、負荷−徐荷試験モードにおける最大押し込み深さＤ（μｍ）を測定する。測定条件は、温度２３±２℃、湿度５０±５％下、試験荷重（Ｐ）０．５０ｍＮ、負荷速度０．１４２ｍＮ／sec、保持時間５secとしうる。
２）得られた最大押し込み深さＤの測定値を下記式に当てはめて、ダイナミック硬さを算出する。
ダイナミック硬さ＝３．８５８４×０．５／Ｄ２
【００３０】
最外層Ａのダイナミック硬さは、最外層Ａの表面の結晶化度と関係しており、表面の結晶化度が高いほどダイナミック硬さは高く；結晶化度が低いほどダイナミック硬さは低くなる。
【００３１】
一般的には、結晶化度を高くする（ダイナミック硬さを高くする）ほど、離型性が高まると考えられる。これに対して、本発明者らは、ＬＥＤ封止体などの製造工程においては、最外層Ａの表面の結晶化度をむしろ低くする（ダイナミック硬さを低くする）ことで、離型性が高まることを見出した。
【００３２】
この理由は、必ずしも明らかではないものの以下のように推測される。即ち、離型フィルムは、ＬＥＤ封止体の製造に用いられる金型では、通常の金型よりも高度に伸張（延伸）されやすい。このとき、樹脂成形体と接する離型フィルムの最外層Ａの表面の結晶化度が低いと、最外層Ａの表面が均一に伸張変形しやすい（延伸されやすい）ため、離型フィルムの表面も局所的に延伸される部分が少なくなり、厚みムラ（凹凸）が生じにくい。それにより、成形時に、封止樹脂が離型フィルムの凹凸とＬＥＤ搭載基板との間に入り込むのを抑制し、離型性が高まると考えられる。また、離型フィルムの表面の厚みムラ（凹凸）が抑制されるため、厚みムラ（凸凹）が樹脂成形体の表面に転写されるのを抑制でき、外観の良好な樹脂成形体（ＬＥＤパッケージ）を得ることができる。また、離型性の局所的な悪化による離型フィルムの残渣の発生を抑制でき、表面状態の良好な樹脂成形体（ＬＥＤパッケージ）を得ることができる。
【００３３】
さらに、最外層Ａが均一に伸張変形する（延伸される）結果、局所的に延伸される部分が少なくなり、機械的強度を維持しやすい。その結果、金型成形時の離型フィルムの破れも抑制しうると考えられる。
【００３４】
最外層Ａのダイナミック硬さは、前述の通り、最外層Ａの結晶化度によって調整することができ；最外層Ａの結晶化度は、最外層Ａの構成材料（具体的には、４−メチル−１−ペンテン共重合体における共重合成分の種類や含有割合など）や、フィルムの製造工程でのキャストロールの温度などによって調整されうる。
【００３５】
最外層Ａの表面の結晶化度を低くしてダイナミック硬さを小さくするためには、例えば最外層Ａの４−メチル−１−ペンテン共重合体における、４−メチル−１−ペンテン以外の他の成分である炭素原子数２〜２０のα−オレフィンの含有割合を多くしたり；α−オレフィンの炭素原子数を多くしたり；フィルムの製造工程でのキャストロール温度を調整したりすることが好ましい。
【００３６】
本発明では、後述するＬＥＤ封止体などの樹脂成形体の製造工程において、得られる樹脂成形体の表面の光沢を向上させ、かつ樹脂成形体からの離型性をさらに高めるため、樹脂成形体と接する最外層Ａの表面粗さを一定以下にすることが好ましい。具体的には、最外層Ａの表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳが、０μｍ以上１．５μｍ以下であることが好ましく、０μｍ以上１.０μｍ以下であることがより好ましく、０μｍ以上０．５μｍ以下であることがさらに好ましい。
【００３７】
即ち、最外層Ａの表面の粗さが大きすぎると、金型成形時に、最外層Ａの表面の粗面形状が、樹脂成形体であるＬＥＤ封止体の表面に転写される。ＬＥＤ封止体のレンズ部分は、封止体内のＬＥＤ素子からの光の方向を調整するものでもある。そのため、ＬＥＤ封止体の表面に、粗面形状に起因する凹凸があると、ＬＥＤ素子からの光が拡散してしまい、設計どおりに光を集光することが困難になることがある。
【００３８】
また、最外層Ａの表面の粗さが大きすぎると、金型成形時に最外層Ａの表面の凹凸に液状の成形用樹脂が入り込むため、成形用樹脂の硬化後に樹脂成形体からの離型フィルムの離型性が低下することがある。
【００３９】
これに対して、最外層Ａの表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳが０μｍ以上１．５μｍ以下の範囲であると、最外層Ａの表面の平滑性が樹脂成形体の表面に転写して、金型設計通りに集光性を再現することが出来る。また、最外層Ａの表面の凹凸に液状の成形用樹脂が入り込みにくいため、樹脂成形体からの離型がさらに容易になる。また、金型内で、離型フィルムと基板との間に隙間が形成されにくいため、樹脂成形体のバリの発生を抑制でき、金型形状を精度よく再現できる。
【００４０】
最外層Ａの表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳは、ＪＩＳ−Ｂ０６０１に準拠した方法；具体的には、表面粗さ形測定機（東京精密社製、ｓｕｒｆｃｏｍ  １３０Ａ）を用いて、測定長４０ｍｍ、速度０．３ｍｍ／ｓにて測定されうる。
【００４１】
最外層Ａの表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳは、例えば、後述するフィルムの製造工程における、キャストロールの表面粗さ、またはタッチロールの表面粗さなどによって調整することができる。
【００４２】
前述の通り、本発明の離型フィルムは、機械的強度が低いと、金型内で局所的に伸びすぎてしまい、金型内の離型フィルムに凹凸皺が生じることがある。例えば、最外層Ａの主成分である４−メチル−１−ペンテン共重合体の単層フィルムは、降伏点を有するため、伸張変形する際に不均一変形が生じやすい。それにより、フィルムが局所的に伸びすぎることによる凹凸皺が発生しやすい。このような凹凸皺も、前述と同様に、局所的な離型性の低下を生じさせ、樹脂成形体であるＬＥＤパッケージの表面が荒れる原因となる。
【００４３】
この凹凸皺は、金型温度で均一変形する基材層Ｃを、本発明の離型フィルムに含有させることで解決できる。そのため、基材層Ｃは、降伏点を有さない材料で構成されることが好ましい。
【００４４】
基材層Ｃ
基材層Ｃは、離型フィルムの基材としての機能を有する。そのため、基材層Ｃは、耐熱性および機械的特性に優れることが好ましい。特に、基材層Ｃの主成分となる樹脂は、最外層Ａの主成分である４−メチル−１−ペンテン共重合体よりも、高温での強度および耐クリープ性に優れることが好ましい。ここでの高温とは、樹脂成形体を製造する際の金型温度を意味する。
【００４５】
このような樹脂の例には、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂およびポリアミド樹脂が含まれる。なかでも、ポリアミド樹脂が好ましく、脂肪族ポリアミド樹脂がより好ましい。これらのポリアミド樹脂は、ポリエチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂と比較して、後述の接着層Ｂに含まれる変性４−メチル−１ーペンテン系重合体との接着性が高いため、最外層Ａと基材層Ｃとの層間剥離を効果的に抑制できる。
【００４６】
脂肪族ポリアミド樹脂は、ラクタムの開環重合；脂肪族ジアミン成分と脂肪族ジカルボン酸成分との重縮合反応；または脂肪族アミノカルボン酸の重縮合によって得ることができる。
【００４７】
ラクタムを開環重合して得られる脂肪族ポリアミドの例には、ポリアミド６、ポリアミド１１、ポリアミド１２およびポリアミド６１２等が含まれる。脂肪族ジアミン成分と脂肪族ジカルボン酸成分との重縮合で得られる脂肪族ポリアミドの例には、ポリアミド６６、ポリアミド６１０、ポリアミド４６、ポリアミドＭＸＤ６、ポリアミド６Ｔ、ポリアミド６Ｉおよびポリアミド９Ｔ等が含まれる。
【００４８】
なかでも、ポリアミド６またはポリアミド６６が好ましく；ポリアミド６がより好ましい。これらのポリアミドは、後述する接着層Ｂとの接着性が良好であるだけでなく、高融点かつ高弾性率であり、耐熱性および機械的特性に優れるからである。これらのポリアミドを含む基材層Ｃを有する離型フィルムは、金型内でシワを生じ難いだけでなく、ピンホール状の破れも生じ難い。ピンホール状の破れを介した封止樹脂の漏れが著しいと、金型キャビティ内壁に封止樹脂の成分の一部が付着および堆積し、短時間で金型を汚染するため、好ましくない。
【００４９】
脂肪族ポリアミドの、ＤＳＣ法により測定される融点は、１９０℃以上が好ましい。１９０℃よりも低い融点を有する脂肪族ポリアミドを基材層Ｃとする離型フィルムは、耐熱性が十分でないことがあり、シワが生じやすいからである。
【００５０】
基材層Ｃは、多層であってもよく、例えば「Ｃ／Ｃ’／Ｃ」で示されるように３層であってもよい。その場合、基材層Ｃおよび基材層Ｃ’の少なくとも一方がポリアミド６を含むことが好ましい。
【００５１】
基材層Ｃは、前述のポリアミド樹脂等以外の他の樹脂をさらに含んでもよい。他の樹脂の好ましい例には、最外層Ａの主成分である４−メチル−１−ペンテン系重合体よりも、高温での引張応力や圧縮応力に対する耐クリープ性に優れる耐熱エラストマーや、応力緩和しにくく、弾性回復性の高い耐熱エラストマーなどが含まれる。
【００５２】
このような耐熱エラストマーの例には、接着層Ｂとの接着性を考慮すると、熱可塑性ポリアミド系エラストマー、熱可塑性ポリエステル系エラストマーなどが含まれる。
【００５３】
熱可塑性ポリアミド系エラストマーの例には、ポリアミドをハードセグメントとし、ポリエステルまたはポリエーテルをソフトセグメントとするブロック共重合体が含まれる。ハードセグメントを構成するポリアミドの例には、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド６１０、ポリアミド６１２、ポリアミド１１などが含まれる。ソフトセグメントを構成するポリエーテルの例には、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリプロピレングリコール（ＰＰＧ）、ポリテトラメチレングリコール（ＰＴＭＧ）などが含まれる。
【００５４】
熱可塑性ポリエステル系エラストマーの例には、結晶性の芳香族ポリエステル単位からなる結晶性重合体をハードセグメントとし、ポリエーテル単位または脂肪族ポリエステル単位からなる非晶性重合体をソフトセグメントとするブロック共重合体が含まれる。ハードセグメントを構成する結晶性の芳香族ポリエステル単位からなる結晶性重合体の例には、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）などが含まれる。ソフトセグメントを構成するポリエーテル単位からなる非晶性重合体の例には、ポリテトラメチレンエーテルグリコール（ＰＴＭＧ）などが含まれる。ソフトセグメントを構成する脂肪族ポリエステル単位からなる非晶性重合体の例には、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）などの脂肪族ポリエステルが含まれる。
【００５５】
熱可塑性ポリエステル系エラストマーの具体例には、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）とポリテトラメチレンエーテルグリコール（ＰＴＭＧ）とのブロック共重合体；ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）とポリカプロラクトン（ＰＣＬ）とのブロック共重合体；ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）と脂肪族ポリエステルとのブロック共重合体などが含まれる。
【００５６】
熱可塑性ポリアミド系エラストマーおよび熱可塑性ポリエステル系エラストマーのＤＳＣ法により測定される融点は、１９０℃以上であることが好ましい。なお、熱可塑性エラストマーの融点が１９０℃未満であっても、熱可塑性エラストマーを、架橋剤や架橋助剤により化学的に架橋させたり、紫外線や電子線、ガンマ線などで物理的に架橋させたりすることで、高温での耐クリープ性や弾性回復性を向上させてもよい。
【００５７】
基材層Ｃは、本発明の目的を損なわない範囲で、公知の添加剤をさらに含んでいてもよい。基材層Ｃがポリアミド樹脂を主成分として含む場合、添加剤は、例えば耐熱老化の改善を目的とした銅化合物系を含む耐熱安定剤；ステアリン酸カルシウムおよびステアリン酸アルミニウムなどの滑剤などの公知の添加剤であってよい。
【００５８】
前述の通り、最外層Ａのダイナミック硬さが一定以下であっても、基材層Ｃが金型温度で降伏点を有していたり、機械的強度が低すぎたりすると、離型フィルムの金型への固定時や金型成形時に、離型フィルムが局所的に伸びすぎて、凹凸皺を生じることがある。そのような凹凸皺は、樹脂成形体の表面に転写されて、外観不良を生じる場合がある。そこで、基材層Ｃは、降伏点を有さず、かつ１２０℃での貯蔵弾性率Ｅ’が一定範囲内であることが好ましく、例えば１５ＭＰａ以上１０００ＭＰａ以下であることが好ましい。
【００５９】
接着層Ｂ
本発明の離型フィルムは、基材層Ｃと最外層Ａとの層間接着性を高めるためには、基材層Ｃと最外層Ａとを接着させる接着層Ｂをさらに含むことが好ましい。
【００６０】
接着層Ｂは、基材層Ｃと最外層Ａとの間に配置される。接着層Ｂを配置することで、成形において型締めする際に、金型内で離型フィルムに応力が集中し易い箇所における基材層Ｃと最外層Ａとの層間剥離を抑制しうる。応力が集中しやすい箇所とは、例えば金型のキャビティの周縁部分（金型のキャビティ面とパーティング面の境界部分）などである。
【００６１】
接着層Ｂは、最外層Ａおよび基材層Ｃの両方に対してなじみやすい樹脂を含むことが好ましい。そのため、接着層Ｂの主成分となる樹脂は、最外層Ａの主成分である４−メチル−１−ペンテン共重合体を、基材層Ｃとなじみやすいように変性したもの（変性４−メチル−１−ペンテン共重合体）を含むことが好ましい。基材層Ｃは、好ましくはポリアミド樹脂を含むことから、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体は、４−メチル−１−ペンテン共重合体を、不飽和カルボン酸およびその酸無水物の少なくとも一方（以下「不飽和カルボン酸等」ともいう）で変性したものであることが好ましい。
【００６２】
不飽和カルボン酸等で変性された４−メチル−１−ペンテン共重合体は、４−メチル−１−ペンテン共重合体と不飽和カルボン酸等とを共重合させること、好ましくは４−メチル−１−ペンテン共重合体と不飽和カルボン酸等とをグラフト重合させることによって得ることができる。４−メチル−１−ペンテン共重合体と不飽和カルボン酸等とのグラフト重合は、公知の方法、例えば４−メチル−１−ペンテン共重合体と不飽和カルボン酸等とを過酸化物等の存在下で溶融混練することによって行うことができる。
【００６３】
変性される４−メチル−１−ペンテン共重合体は、好ましくは前述の４−メチル−１−ペンテン共重合体でありうる。変性される４−メチル−１−ペンテン共重合体は、最外層Ａと同一のものでもよいし、異なるものでもよい。変性される４−メチル−１−ペンテン共重合体の、１３５℃、デカヒドロナフタレン中で測定される極限粘度［η］は、０．５〜２５ｄｌ／ｇが好ましく、０．５〜５ｄｌ／ｇがより好ましい。
【００６４】
不飽和カルボン酸等の例には、カルボキシル基と不飽和基を有する炭素数３〜２０の不飽和化合物、無水カルボン酸基と不飽和基を有する炭素数３〜２０の不飽和化合物などが含まれる。不飽和基の例には、ビニル基、ビニレン基、および不飽和環状炭化水素基が含まれる。
【００６５】
不飽和カルボン酸等の具体的な例には、アクリル酸、メタクリル酸等の不飽和モノカルボン酸；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、アリルコハク酸、メサコン酸、グルタコン酸、ナジック酸ＴＭ、メチルナジック酸、テトラヒドロフタル酸、メチルヘキサヒドロフタル酸等の不飽和ジカルボン酸；および無水マイレン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、無水アリルコハク酸、無水グルタコン酸、無水ナジック酸ＴＭ、無水メチルナジック酸、無水テトラヒドロフタル酸、無水メチルテトラヒドロフタル酸等の不飽和ジカルボン酸無水物などが含まれる。なかでも、マレイン酸、無水マレイン酸、ナジック酸ＴＭ、または無水ナジック酸ＴＭが好ましく、無水マレイン酸がより好ましい。これらは単独で、または２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６６】
変性された４−メチル−１−ペンテン共重合体（以下「変性４−メチル−１−ペンテン共重合体」ともいう）のグラフト率は、２０質量％以下であることが好ましく、０．１〜５質量％であることがより好ましく、０．５〜２質量％であることがさらに好ましい。グラフト率が上記範囲にある変性４−メチル−１−ペンテン共重合体は、最外層Ａおよび基材層Ｃの両方に対して良好な接着性を有する。
【００６７】
変性４−メチル−１−ペンテン共重合体は、実質的に架橋構造を有さないことが好ましい。変性４−メチル−１−ペンテン系重合体が架橋構造を有さないことは、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体を、例えばｐ−キシレン等の有機溶媒に溶解させて、ゲル状物が存在しないことによって確認できる。
【００６８】
変性４−メチル−１−ペンテン共重合体の、１３５℃、デカヒドロナフタレン中で測定される極限粘度［η］は、０．２〜１０ｄｌ／ｇであることが好ましく、０．５〜５ｄｌ／ｇであることがより好ましい。
【００６９】
接着層Ｂの主成分となる樹脂は、前述の変性４−メチル−１−ペンテン共重合体のみであってもよいし、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体と他のα−オレフィン重合体との混合物であってもよい。変性４−メチル−１−ペンテン共重合体と他のα−オレフィン重合体との混合物における、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体の含有割合は、２０〜４０質量％であることが好ましい。
【００７０】
α−オレフィン重合体は、好ましくは炭素原子数２〜２０のα−オレフィン重合体である。炭素原子数２〜２０のα−オレフィン重合体の例には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−テトラデセン、１−オクタデセンなどの重合体が含まれる。中でも、１−ブテン系重合体が好ましい。
【００７１】
１−ブテン系重合体は、１−ブテンの単独重合体、または１−ブテンと１−ブテン以外の炭素原子数２〜２０のα−オレフィンとの共重合体でありうる。１−ブテン以外の炭素原子数２〜２０のα−オレフィンの例には、エチレン、プロピレン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−テトラデセン、１−オクタデセンなどが含まれ；好ましくはエチレンまたはプロピレンである。
【００７２】
１−ブテン系重合体は、１−ブテン由来の構成単位を６０質量％以上含むことが好ましく、８０質量％以上含むことがより好ましい。このような１−ブテン系重合体は、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体との混合性（または相溶性）に優れるためである。
【００７３】
１−ブテン系重合体の、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じて、荷重２．１６ｋｇ、温度１９０℃で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．０１〜１００ｇ／１０分であることが好ましく、０．１〜５０ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲが上記範囲内にある１−ブテン系重合体は、変性４−メチル−１−ペンテン共重合体との混合性（または相溶性）が良好であり、接着層Ｂの接着性を高めうる。
【００７４】
接着層Ｂも、最外層Ａや基材層Ｃと同様に、主成分の他に、前述の添加剤を含んでもよい。
【００７５】
本発明の離型フィルムに含まれる基材層Ｃおよび接着層Ｂは、それぞれ一つであっても、複数あってもよい。基材層Ｃが、多層である場合、複数の基材層が直接積層されてもよいし、基材層同士の間に他の層（例えば接着層）がさらに配置されてもよい。
【００７６】
他の最外層Ａ’
本発明の離型フィルムは、必要に応じて、前述した層以外の層をさらに含んでもよい。そのような層の例には、基材層Ｃの他方の面上に直接または接着層Ｂなどを介して配置され、離型フィルムの最外層Ａとは反対側の面を構成する他の最外層Ａ’が含まれる。
【００７７】
樹脂成形体からの離型性だけでなく、金型からの離型性も得るためには、他の最外層Ａ’は、４−メチル−１−ペンテン系重合体を主成分として含むことが好ましい。
【００７８】
他の最外層Ａ’に含まれる４−メチル−１−ペンテン系重合体は、４−メチル−１−ペンテンの単独重合体であっても、４−メチル−１−ペンテンとそれ以外の他の成分との共重合体（４−メチル−１−ペンテン共重合体）であってもよい。他の最外層Ａ’に含まれる４−メチル−１−ペンテン共重合体としては、最外層Ａに含まれる４−メチル−１−ペンテン共重合体と同様のものが挙げられる。
【００７９】
他の最外層Ａ’の表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳは、特に制限されないが、最外層Ａ’と同様に一定以下であることが好ましい。これは、後述するＬＥＤ封止体の製造工程において、ある一定の成形圧力が離型フィルムと樹脂成形体に加わることにより、最外層Ａ’のＲｚＪＩＳに起因する凹凸だけでなく、他の最外層Ａ’のＲｚＪＩＳ（金型に接している面のＲｚＪＩＳ）に起因する凸凹も樹脂成形体へ転写されるおそれがあるからである。
【００８０】
即ち、他の最外層Ａ’の表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳは、０μｍ以上１．５μｍ以下であることが好ましく、０μｍ以上１.０μｍ以下であることがより好ましく、０μｍ以上０．５μｍ以下であることがさらに好ましい。
【００８１】
他の最外層Ａ’の表面の十点平均粗さＲｚＪＩＳは、前述と同様に、フィルムの製造工程におけるキャストロールまたはタッチロールの表面粗さ（好ましくはタッチロールの表面粗さ）などによって調整することができる。
【００８２】
もちろん、基材層Ｃが、耐熱性だけでなく離型性も有する場合には、離型フィルムの最外層Ａとは反対側の面を構成する層は、基材層Ｃであってもよい。
【００８３】
本発明の離型フィルムの具体的な積層構造の例には、以下の態様が含まれる。以下の態様において、Ａは最外層Ａであり；Ｂは接着層Ｂであり；Ｃは基材層Ｃであり；Ａ’は他の最外層Ａ’であり；Ｃ’は、基材層Ｃ（中心層）の一つであり；Ｄは基材層Ｃと基材層Ｃ’を接着する接着層である。
Ａ／Ｃ
Ａ／Ｃ／Ａ’
Ａ／Ｂ／Ｃ
Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｂ／Ａ’
Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｃ’／Ｃ／Ｂ／Ａ’
Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｄ／Ｃ’／Ｄ／Ｃ／Ｂ／Ａ’
【００８４】
これらの中でも、製造が容易であることなどから、「Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｂ／Ａ’」の５層構造が好ましい。図１は、本発明の離型フィルムの好ましい構成の一例を示す模式図である。図１に示されるように、離型フィルム１０は、基材層１１と、基材層１１を挟持する最外層１５およびそれとは反対側の面を構成する他の最外層１５’と、基材層１１と最外層１５との間、または基材層１１と他の最外層１５’との間に配置される一対の接着層１３とを有する。基材層１１は前記基材層Ｃであり；最外層１５は前記最外層Ａであり；接着層１３は前記接着層Ｂであり；他の最外層１５’は他の最外層Ａ’である。
【００８５】
離型フィルム１０の一方の面を構成する最外層１５は、得られる樹脂成形体に接し；他方の面を構成する他の最外層１５’は、金型内面に接する。そのため、離型フィルム１０は、得られる樹脂成形体からの離型性だけでなく、金型内面からの離型性も良好になりうる。
【００８６】
このように、離型フィルム１０は、中心層に対して対称な積層構造を有することが好ましい。対称な積層構造を有する離型フィルムは、金型内に固定されて加熱されたときに、熱膨張差や吸湿等による変形（反りなど）を生じにくいからである。
【００８７】
また、最外層１５と他の最外層１５’や一対の接着層１３などの、離型フィルム１０の中心層に対して対称な位置に配置される一対の層（同じ材質で構成される層）の厚みを同じにすることが好ましい。熱膨張率などに起因する変形量を互いに打ち消して、離型フィルムの変形（反りなど）を高度に抑制しうるからである。
【００８８】
離型フィルムの物性
離型フィルムの総厚みは、２０〜１００μｍであることが好ましく、４０〜６０μｍであることがより好ましい。離型フィルムの総厚みを一定以上にすることで、フィルムの機械的強度を確保しやすい。一方、離型フィルムの総厚みを一定以下とすることで、複雑な形状の金型に対しても良好な追従性が得られやすい。
【００８９】
具体的には、離型フィルムの総厚みが大きすぎると、機械的強度が高くなりすぎるため、金型の微細な形状に追従しにくい（金型への追従性が低下する）ことがある。それにより、金型の形状を忠実に再現できなかったり、樹脂成形体のサイズが設計よりも小さくなったりする可能性がある。それにより、余剰の封止樹脂が、金型から漏れ出すおそれがある。一方、離型フィルムの総厚みが小さすぎると、離型フィルムの機械的強度が低すぎて、成形工程で離型フィルムが破れて、樹脂漏れなどの不具合を生じる可能性がある。
【００９０】
離型フィルムの各層の厚みは、離型フィルムの総厚みが前記範囲になるように調整されればよい。具体的には、最外層Ａの厚みは、１〜３０μｍであることが好ましく、５〜１５μｍであることがより好ましい。接着層Ｂの厚みは、１〜２０μｍであることが好ましく；基材層Ｃの厚みは、１０〜４０μｍであることが好ましい。
【００９１】
接着層Ｂおよび基材層Ｃがそれぞれ複数ある場合、複数の接着層Ｂの合計厚みは２〜２０μｍであることが好ましく、複数の基材層Ｃの合計厚みは２０〜４０μｍであることが好ましい。接着層Ｂが複数ある場合、各接着層Ｂの厚みは１〜１０μｍであることが好ましい。
【００９２】
他の最外層Ａ’の厚みは、最外層Ａと同様であってよく、例えば１〜３０μｍとすることができ、好ましくは５〜１５μｍである。
【００９３】
離型フィルムの金型の形状に対する追従性をさらに高めるためには、金型温度での貯蔵弾性率Ｅ’を調整することが必要である。金型温度の代表例は１２０℃であるため、１２０℃での貯蔵弾性率Ｅ’を目安とすることが好ましい。即ち、本発明の離型フィルムの１２０℃における貯蔵弾性率Ｅ’は、３０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下であることが好ましく、６５ＭＰａ以上１５０ＭＰａ以下であることがより好ましい。封止樹脂の種類によっては、金型温度を１２０℃よりも高くする場合があるが、１２０℃での貯蔵弾性率Ｅ’がこの範囲の離型フィルムであれば外観不良等の問題なく使用できる。
【００９４】
離型フィルムの１２０℃における貯蔵弾性率Ｅ’が３０ＭＰａ未満であると、離型フィルムが柔らかすぎるため、金型への固定時または金型成形時に離型フィルムが局所的に伸びすぎて、凹凸皺を生じる可能性がある。それにより、凹凸皺が樹脂成形体の表面に転写されて、外観不良を生じることがある。一方、１２０℃における貯蔵弾性率Ｅ’が１５０ＭＰａ超であると、離型フィルムが硬すぎるため、金型の形状に沿って伸びきれず（追従しきれず）、金型面に密着させることができない可能性がある。それにより、放射状の皺が生じ、その皺が樹脂成形体の表面に転写されて外観不良を生じることがある。
【００９５】
離型フィルムの貯蔵弾性率Ｅ’は、以下の方法に準拠して測定されうる。
動的粘弾性装置ＲＳＡ−II（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）を用いて、引張モード：振動周波数１Ｈｚ、測定速度：−８０℃からサンプルが融解して測定不能になる温度まで、３℃/分の速度で昇温しながら、離型フィルムの搬送方向（ＭＤ方向）の弾性率を測定し、１２０℃における貯蔵弾性率Ｅ’を算出する。
【００９６】
離型フィルムの貯蔵弾性率Ｅ’は、主に基材層Ｃや最外層Ａの種類によって調整されうる。
【００９７】
金型への固定時または金型成形時の離型フィルムの破れを抑制するために、本発明の離型フィルムの１２０℃における引張破壊応力は、４ＭＰａ以上４０ＭＰａ以下であることが好ましく、１０ＭＰａ以上２５ＭＰａ以下であることがより好ましい。
【００９８】
１２０℃における引張破壊応力が４ＭＰａ未満であると、金型に離型フィルムを装着するために真空吸着させる際に、フィルムが破れやすい。そのため、真空漏れが生じて、離型フィルムを金型内に吸着できなかったり、破れた箇所から封止樹脂が漏れ出して、金型を汚染したりする可能性がある。一方、１２０℃における引張破壊応力が４０ＭＰａ超であると、フィルム由来と考えられる放射状の皺が樹脂成形体に転写され、外観不良を生じる可能性がある。
【００９９】
離型フィルムの引張破壊応力は、以下の方法に準拠して測定されうる。
１）試験片として、離型フィルムから幅１０ｍｍで切り出した短冊片を準備する。短冊の長手方向が、フィルムの搬送方向と平行になるようにする。
２）１２０℃に調整した恒温槽つきの引張試験機に、前記試験片を、チャック間距離が１０ｍｍとなるように把持させる。そして、試験片を、引張速度２０ｍｍ／分（一定）にて引っ張る。得られた引張応力−ひずみ曲線における引張破壊応力を、ＪＩＳ−Ｋ７１６１に準拠して求める。
【０１００】
離型フィルムの引張破壊応力は、主に基材層Ｃの種類によって調整されうる。
【０１０１】
本発明の離型フィルムは、樹脂成形体と接する最外層Ａのダイナミック硬さが一定以下に調整されている。そのため、離型フィルムの金型への固定時や金型成形時；特に金型成形時に、離型フィルムを破断させることなく、その最外層Ａの表面を均一に伸張変形させやすくし、ネッキングによる厚みムラを抑制できる。それにより、樹脂成形体からの離型性を高めることができ、外観不良の少ない樹脂成形体を得ることができる。
【０１０２】
また、本発明の離型フィルムは、基材層Ｃをさらに有する。そのため、離型フィルムの金型への固定時や金型成形時に、離型フィルムが局所的に伸びすぎることによる凹凸皺をさらに抑制できる。それにより、樹脂成形体からの離型性をさらに高めることができ、外観不良の少ない樹脂成形体を得ることができる。
【０１０３】
２．離型フィルムの製造方法
本発明の離型フィルムは、任意の方法で製造することができる。例えば、前述の４−メチル−１−ペンテン共重合体を含む最外層Ａ用材料の溶融物と、基材層Ｃ用材料の溶融物とを共押出して得ることができる。
【０１０４】
即ち、本発明の離型フィルムは、１）少なくとも前述の４−メチル−１−ペンテン共重合体を含む最外層Ａ用材料の溶融物と、基材層Ｃ用材料の溶融物とを積層しながら共押出する工程、２）共押出された積層物を、キャストロール（冷却ロール）上で冷却固化する工程と、を経て得ることができる。以下、図２を参照しながら、最外層Ａ／接着層Ｂ／基材層Ｃの３層構造の離型フィルム２９を製造する例を説明する。
【０１０５】
図２は、フィルムの製造装置の一部の例を示す模式図である。図２に示されるように、フィルムの製造装置２０は、主に、フィードブロック２１ｂを有するダイス２１ａと、ダイス２１ａから押し出された溶融物を挟圧しながら冷却するキャストロール２３およびタッチロール２５とを有する。
【０１０６】
１）の工程における、最外層Ａ用材料、接着層Ｂ用材料、および基材層Ｃ用材料の各溶融物は、それぞれ溶融押出機で溶融混練して得ることができる。そして、最外層Ａ用材料、接着層Ｂ用材料、および基材層Ｃ用材料の各溶融物を、それぞれ導管２１ｂ１、２１ｂ２および２１ｂ３を通じて、フィードブロック２１ｂに供給する。フィードブロック２１ｂでは、各層用の溶融物を所定の層構成となるように積層し、導管２１ｂ４を通じてダイス２１ａに供給する。そして、ダイス２１ａ（例えばＴ型ダイス）のスリット口から、積層された溶融物をフィルム状に押し出す。
【０１０７】
図２では、フィードブロックを有するダイスを用いたフィードブロック積層方式の例を示したが、これに限定されず、マルチホールドダイ方式やデュアルスロットダイ方式などを採用してもよい。
【０１０８】
２）の工程では、押し出された溶融物を、キャストロール２３とタッチロール２５とで狭圧しながら固化し、フィルム状の積層物を得る。
【０１０９】
得られる最外層Ａのダイナミック硬さを精度よく調整するためには、最外層Ａ用材料の溶融物がキャストロール２３と接するように、溶融物を押し出すことが好ましい。
【０１１０】
キャストロール２３の材質は、金属ロールであることが好ましい。キャストロール２３の温度は、得られる最外層Ａのダイナミック硬さが前述の範囲となるように調整されることが好ましい。即ち、キャストロール２３の温度が低すぎると、得られる積層物に歪みが残ったり、結晶化度が低くなりすぎたりする可能性がある。キャストロール２３の温度が高すぎると、冷却が不十分となり、得られる積層物の表層の結晶化度が高くなりすぎる可能性がある。キャストロール２３の温度は、溶融物の種類や製造装置などによって異なるが、例えば１５〜８０℃とすることが好ましく、１５〜４０℃であることがより好ましい。
【０１１１】
キャストロール２３の表面粗さは、得られる積層物の一方の面（好ましくは最外層Ａの表面）のＲｚＪＩＳが前述の範囲となるように調整されればよい。
【０１１２】
タッチロール２５は、可とう性を有する薄肉金属外筒を有するフレキシブルロールなどでありうる。タッチロール２５の温度は、キャストロール２３の温度と同様としうる。タッチロール２５の表面粗さは、得られる積層物の他方の面（好ましくは他の最外層Ａ’または基材層Ｃの表面）のＲｚＪＩＳが前述の範囲となるように調整されればよい。
【０１１３】
キャストロール２３とタッチロール２５とで挟圧しながら固化して得られた積層物は、必要に応じて他のロール２７などでさらに搬送してもよい。それにより、例えば最外層Ａ／接着層Ｂ／基材層Ｃの積層構造を有する離型フィルム２９を得ることができる。
【０１１４】
３．離型フィルムを用いた金型成形方法
本発明の離型フィルムは、金型成形用の離型フィルムとして好適に用いられ、なかでも樹脂封止半導体；特にＬＥＤパッケージの製造に好ましく用いられる。
【０１１５】
本願発明のＬＥＤパッケージ製造方法は、離型フィルムを成形用の金型に配置する第一の工程と、金型内にＬＥＤ搭載基板を配置する第二の工程と、金型内に封止樹脂を充填して型締めし、封止樹脂を硬化させてＬＥＤ封止体を得る第三の工程と、得られたＬＥＤ封止体を離型フィルムから剥離させる第四の工程とを含む。
【０１１６】
図３に示されるように、上金型３３ａ、および所定形状のキャビティ３２が形成された下金型３３ｂからなる成形用の金型３３の下金型３３ｂに、離型フィルム３１を配置する。
【０１１７】
本発明の離型フィルム３１は、最外層Ａとは反対側の面が、下金型３３ｂの内面に接し；最外層Ａ（離型層）が、後述の封止樹脂３９と接するように配置する。例えば、本発明の離型フィルム３１が、最外層Ａ／接着層Ｂ／基材層Ｃ／接着層Ｂ／他の最外層Ａ’の５層構造を有する場合、離型フィルム３１は、他の最外層Ａ’が下金型３３ｂの内面と接し；最外層Ａ（離型層）が、後述の封止樹脂３９と接するように配置すればよい。そして、下金型３３ｂに配置された離型フィルム３１は、例えば吸引等の操作によって下金型３３ｂの内面に密着させる。吸引時の金型温度は、例えば金型成形時と同様の温度としうる（第一の工程）。
【０１１８】
ＬＥＤパッケージを製造するためのキャビティ３２は、直径０．５〜３ｍｍ程度の半球状あるいはそれに類似する形状である。即ち、従来の半導体封止用の金型に比して、ＬＥＤパッケージ製造用の金型は、上金型３３ａと下金型３３ｂとのパーティング面からキャビティ３２の最深部までの段差（ギャップ）が大きい。
【０１１９】
なお、上金型３３ａには、複数のＬＥＤ３７を配置した基板３５を配設する（第二の工程）。
【０１２０】
次に、図４に示されるように、上金型３３ａと離型フィルム３１を介した下金型３３ｂとの間に、被成形材料として封止樹脂３９を充填する。封止樹脂３９としては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも、透明性を有する樹脂が好ましい。本発明の離型フィルムは、特にシリコーン樹脂を封止樹脂として用いた場合に、その成形温度において、ネッキングによる厚みムラを生じにくいため、高い離型性を有し、良好な外観の樹脂成形体を得ることができる。
【０１２１】
その後、図５に示されるように、金型３３内に充填した封入樹脂３９内に、ＬＥＤ３７を配置して型締めする。型締め時の圧力は、特に限定されないが、１．０〜１０．０ＭＰａ程度である。また、型締め時の温度も、特に限定されないが、１１０〜１９０℃程度とすればよい。
【０１２２】
そして、所定の条件で封止樹脂３９を硬化させる。硬化時の金型温度は、封止樹脂３９の種類に応じて調整されうる。例えば、封止樹脂３９としてシリコーン樹脂を用いた場合は、通常、８０〜１６０℃あり；エポキシ樹脂を用いた場合は、通常、１５０〜２００℃である（第三の工程）。
【０１２３】
その後、図６に示されるように、金型３３を型開きする。離型フィルム３１は、離型性に優れるため、金型３３（上金型３３ａ及び下金型３３ｂ）や封止樹脂３９から容易に離型させることができる。以上の操作により、図７に示されるようなＬＥＤパッケージ４０を得ることができる（第四の工程）。
【０１２４】
本発明の離型フィルムは、最外層Ａのダイナミック硬さが一定以下に調整されている。そのため、前述の第一の工程で離型フィルムを金型の内面に固定する際や、第三の工程で金型成形を行う際（特に第三の工程で金型成形を行う際）に、離型フィルムの最表面が均一に延伸されるため、離型フィルムの表面の厚みムラを抑制できる。さらに、本発明の離型フィルムは、基材層Ｃをさらに有するため、フィルムが局所的に伸びすぎることによる凹凸皺も抑制できる。それらにより、樹脂成形体からの離型性を高めつつ、厚みムラや凹凸皺がＬＥＤパッケージの表面に転写されることによる外観不良を抑制できる。それにより、金型の内面形状を忠実に反映した、寸法精度の高いＬＥＤパッケージを得ることができる。
【０１２５】
本発明の離型フィルムを用いた金型成形方法を、ＬＥＤパッケージの製造方法の例で説明したが、これに限定されず、成形金型を用いた各種成形方法に好ましく使用できる。また、本発明の離型フィルムは、前述の成形方法に限らず、通常の半導体素子の封止に適用されるトランスファー成形などの成形方法にも用いることができる。
【実施例】
【０１２６】
以下において、実施例を参照して本発明をより詳細に説明する。これらの実施例によって、本発明の範囲は限定して解釈されない。
【０１２７】
１．離型フィルムの材料
１）最外層Ａ用材料／他の最外層Ａ’用材料
（材料Ａ−１）
４−メチル−１−ペンテンとダイアレン１６８（三菱化学株式会社製、炭素数１６と１８のα−オレフィンの混合物）との共重合体を、定法により製造した。共重合体中のダイアレン１６８由来の構成単位の含有割合は、６．５質量％とした。
（材料Ａ−２）
４−メチル−１−ペンテンと１−デセンとの共重合体を、定法により製造した。共重合体中の１−デセン由来の構成単位の含有割合は、２．５質量％とした。
（材料Ａ−３）
プロピレン７８重量部、エチレン１６重量部、１−ブテン６重量部の共重合体を得た。得られた共重合体９０重量部と、ホモポリプロピレン（プライムポリマー製Ｆ１０７ＢＶ）１０重量部とを溶融混錬して、熱可塑性エラストマーを得た。そして、６０重量部の材料Ａ−１と、４０重量部の熱可塑性エラストマーとを２６０℃で２軸押出機にて混練し、混合物を得た。
【０１２８】
２）接着層Ｂ用材料
変性４−メチル−１−ペンテン共重合体の合成
４−メチル−１−ペンテンとダイアレン１６８（三菱化学株式会社製、炭素数１６と１８のα−オレフィンの混合物）との共重合体（ダイアレン１６８由来の構成単位の含有割合は６．５質量％）を、定法により準備した。
【０１２９】
９８．８質量部の前記共重合体、１質量部の無水マレイン酸、および有機過酸化物として０．２質量部の２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサンを、ヘンシェルミキサーで混合した。得られた混合物を、温度２８０℃を用いて二軸押出機で混練して、無水マレイン酸でグラフト変性された変性４−メチル−１−ペンテン共重合体を得た。得られた変性４−メチル−１−ペンテン共重合体のグラフト率は、０．９質量％であった。
【０１３０】
接着層Ｂ用材料の調製
得られた２５質量部の変性４−メチル−１−ペンテン共重合体、５０質量部の４−メチル−１−ペンテンとダイアレン１６８（三菱化学製、炭素数１６と１８のα−オレフィンの混合物）との共重合体（ダイアレン１６８由来の構成単位の含有割合は６．５質量％）、２５質量部の１−ブテン共重合体、安定剤として０．１０質量部のイルガノックス１０１０（Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０）（ＢＡＳＦ（株）製）、および０．０３質量部のステアリン酸カルシウム（日油（株）製）を、ヘンシェルミキサーにて３分間低速回転して混合した。得られた混合物を、二軸押出機を用いて２８０℃で溶融混練して、接着層Ｂ用材料を得た。
【０１３１】
３）基材層Ｃ用材料
（材料Ｃ−１）
ポリアミド６（宇部興産株式会社製、商品名１０３０Ｂ、溶融温度２２０℃）を準備した。
（材料Ｃ−２）
ポリエステル系エラストマー（東レ・デュポン社製、商品名ハイトレル４７７７、融点２００℃）を準備した。
（材料Ｃ−３）
ポリアミド６６（デュポン株式会社製、商品名ザイテル(R)４５ＨＳＢ、溶融温度２６２℃）を準備した。
【０１３２】
２．離型フィルムの製造と評価
（実施例１）
最外層Ａ用材料Ａ−１、接着層Ｂ用材料、基材層用材料Ｃ−１および他の最外層Ａ’用材料Ａ−１の各溶融物を、Ｔダイ成形機を用いて、表面が鏡面処理されたキャストロール上に共押出して、Ａ−１（最外層Ａ）／Ｂ（接着層Ｂ）／Ｃ−１（基材層Ｃ）／Ｂ（接着層Ｂ）／Ａ−１（他の最外層Ａ’）の５層構造を有する離型フィルムを得た。キャストロール温度は、２０℃とした。フィルム厚みは、タッチロールにて調整した。離型フィルムの各層の厚みは、Ａ−１／Ｂ／Ｃ／Ｂ／Ａ−１＝１０／５／２０／５／１０μｍ（総厚み５０μｍ）であった。
【０１３３】
得られた離型フィルムの、最外層Ａのダイナミック硬さおよびＲｚＪＩＳ、フィルムの貯蔵弾性率および引張破断応力を、以下の方法で測定した。
【０１３４】
［ダイナミック硬さ］
島津製作所製ダイナミック超微小硬度計ＤＵＨ−Ｗ２０１Ｓ（ダイヤモンド製三角すい圧子1１１５°）を用いて、離型フィルムの最外層Ａの、負荷−徐荷試験モードにおける最大押し込み深さ（Ｄ）を測定した。測定は、温度２３±２℃、湿度５０±５％下で、試験荷重（Ｐ）０．５０ｍＮ、負荷速度０．１４２ｍＮ／sec、保持時間５secの条件で行った。
【０１３５】
そして、最大押し込み深さＤ（μｍ）の値を下記式に当てはめて、ダイナミック硬さを算出した。
ダイナミック硬さ＝３．８５８４×０．５／Ｄ２
【０１３６】
［ＲｚＪＩＳ］
成形体と接する最外層Ａ（離型層）の表面のＲｚＪＩＳを、ＪＩＳ−Ｂ０６０１に準拠して、表面粗さ測定機（東京精密社製、ｓｕｒｆｃｏｍ  １３０Ａ）を用いて、測定長４０ｍｍ、速度０．３ｍｍ／ｓにて測定した。
【０１３７】
［貯蔵弾性率］
動的粘弾性装置ＲＳＡ−II（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）を用いて、引張モード：振動周波数１Ｈｚ、測定速度：−８０℃からサンプルが融解して測定不能になる温度まで、３℃/分の速度で昇温しながら、離型フィルムの搬送方向（ＭＤ方向）の弾性率を測定し、１２０℃における貯蔵弾性率Ｅ’を算出した。
【０１３８】
［引張破断応力］
１）試験片として、離型フィルムを切り出して、幅１０ｍｍの短冊状の試験片を得た。短冊状の試験片の長手方向が、フィルムの搬送方向と平行となるようにした。
２）前記試験片を、１２０℃に調整した恒温槽付きの引張試験機にて、チャック間距離が１０ｍｍとなるように把持して、引張速度２０ｍｍ／分（一定）で引っ張った。得られた引張応力−ひずみ曲線における引張破壊応力を、ＪＩＳ−Ｋ７１６１に準拠して求めた。
【０１３９】
その結果、最外層Ａのダイナミック硬さは３．５であった。また、最外層Ａの表面のＲｚＪＩＳは０．５μｍであり、他の最外層Ａ’の表面のＲｚＪＩＳは０．５μｍであった。
【０１４０】
さらに、得られた離型フィルムの成形時の真空吸着可否、得られた樹脂成形体（レンズ）の表面状態（平滑性、光沢および離型フィルムの残渣）の評価を、以下の方法で行なった。これらの結果を表１に示す。
【０１４１】
図８〜１２に示すように、簡易レンズ評価金型にてレンズを成形した。まず、図８に示されるように、金型内面に、半径１．２５ｍｍの半球状の孔１００個と、半径０．９ｍｍの半球状の孔３００個とがそれぞれ均等な間隔で配置された下金型６４を準備した。次いで、離型フィルム６７を、下金型６４の内面に配置し、外枠６５で固定した。次いで、図９に示されるように、金型側面部に加工されたスリット部（図示なし）から真空引きを行い、離型フィルム６７を下金型６４のレンズ形状に追従させた。真空引きの際の金型温度は１２０℃とした。
【０１４２】
１）真空吸着可否
前述の通り、下金型６４に離型フィルム６７を固定する際、下金型６４の側面のスリット部分から真空引きを行い、離型フィルム６７を金型内面に追従させる（図９参照）。その際、離型フィルム６７の機械的強度が低いと、離型フィルム６７が破れて真空吸着できない。そこで、離型フィルム６７を金型内面に真空吸着させて追従させるときの離型フィルムの破れの有無を、以下の基準で評価した。
○：離型フィルムが破れることなく、真空吸着が可能
×：離型フィルムが破れ、真空吸着が不可能
【０１４３】
一方、上金型６１には、ポリイミドテープ（厚さ：５０ミクロン）を貼付したステンレス板６２（厚さ：１ｍｍ）を配置した。ステンレス板６２の平面寸法は２００×７８ｍｍであり；離型フィルム６７の平面寸法は２００×３００ｍｍであり；下金型６４の平面寸法は４６×８８ｍｍであった。
【０１４４】
次いで、図１０に示されるように、離型フィルム６７上に、シリンジにて封止樹脂６３としてシリコーン樹脂（東レダウ・コーニング製ＯＥ６６３１（フェニル系））を１．４ｍＬ測量注入した。
【０１４５】
次いで、図１１に示されるように、２０ｔ油圧成形機（東邦マシナリー社製、図示なし）を使用して上下方向に圧縮した。圧縮条件は、温度１２０℃、圧力９１ｋｇf/ｃｍ２（３ＭＰａ）、圧縮時間：５分間とした。この圧縮により、離型フィルム６７が、下金型６４の孔の形状に追従して延伸されるとともに、延伸されて形成された離型フィルム６７の孔に、液状シリコーン樹脂が侵入し、加熱硬化反応によってシリコーン樹脂でできた半球形状のレンズが成形された。
【０１４６】
次いで、図１２に示されるように、金型を解放して離型フィルム６７を剥離後、成形されたレンズ８８の表面状態を取り出した。そして、得られたレンズ８８の表面状態（平滑性、光沢性および離型フィルムの残渣）を、光学顕微鏡（キーエンスマイクロスコープＶＨＸ−１０００／１１００）を用いて評価した。
【０１４７】
２）レンズ表面の平滑性
得られたレンズ表面の皺の有無を、光学顕微鏡（１００倍）にて観察した。
○：シワが観測されない
×：シワが観測される
【０１４８】
３）レンズ表面の光沢性
得られたレンズ表面が平滑か否かを、光学顕微鏡（１００倍）にて観察した。
○：表面が平滑であり透明性がある
×：表面がマット状であり透明性がない
【０１４９】
４）離型性（レンズ表面における離型フィルムの残渣の有無）            
得られた半径１．２５ｍｍのレンズ（１００個）の表面を、光学顕微鏡（倍率１００倍）にて観察し、離型フィルム残渣の有無を評価した。
○：レンズ上にフィルム残渣なし
△：レンズ上にフィルム残渣１００個中１〜５０個有り
×：レンズ上にフィルム残渣１００個中５１〜１００個有り
【０１５０】
（実施例２）
キャストロールの温度を６０℃にした以外は実施例１と同様にして離型フィルムを得た。最外層Ａ（離型層）のダイナミック硬さは４．６であった。得られた離型フィルムを用いて実施例１と同様にレンズを成形して評価を行った。
【０１５１】
（実施例３）
基材層Ｃの材料Ｃ−１を材料Ｃ−２に変更した以外は実施例２と同様にして離型フィルムを得た。最外層Ａ、及び最外層Ａとは反対側の面（最外層Ａ’の表面）のＲｚＪＩＳは、１．０μｍであった。得られた離型フィルムを用いて実施例１と同様にレンズ成形を実施して評価を行った。
【０１５２】
（比較例１）
最外層Ａ用材料としてＡ−２、基材層用材料としてＣ−３および他の最外層Ａ’用材料としてＡ−２を用い、かつ層厚みを変更した以外は実施例２と同様にしてＡ−２／Ｂ／Ｃ−３／Ｂ／Ａ−２の５層構造を有する離型フィルムを得た。離型フィルムの各層の厚みは、Ａ−２／Ｂ／Ｃ−３／Ｂ／Ａ−２＝５／３／２２／３／５μｍ（総厚み３８μｍ）とした。
【０１５３】
得られた離型フィルムの最外層Ａ（離型層）のダイナミック硬さは９．６であった。また、離型フィルムの最外層Ａ（離型層）の表面のＲｚＪＩＳは０．５μｍであり、他の最外層Ａ’の表面のＲｚＪＩＳは８．０μｍであった。さらに、得られた離型フィルムを用いて実施例１と同様にレンズを成形して評価を行った。
【０１５４】
（比較例２）
キャストロールの表面粗度を調整して、離型フィルムの最外層Ａ（離型層）のＲｚＪＩＳが１０μｍ、他の最外層Ａ’の表面のＲｚＪＩＳが１２μｍとなるようにした以外は比較例１と同様にして離型フィルムを得た。得られた離型フィルムを用いて実施例１と同様にレンズを成形して評価を行った。
【０１５５】
（比較例３）
キャストロールの表面粗度を調整して、離型フィルムの最外層Ａ（離型層）のＲｚＪＩＳが３０μｍ、他の最外層Ａ’の表面のＲｚＪＩＳが２５μｍとなるようにした以外は比較例１と同様にして離型フィルムを得た。得られた離型フィルムを用いて実施例１と同様にレンズを成形して評価を行った。
【０１５６】
（比較例４）
最外層Ａ用材料Ａ−１のみを用いた以外は実施例２と同様にして単層の離型フィルムを得た。得られた離型フィルムを用いて実施例１と同様にレンズを成形して評価を行った。
【０１５７】
（比較例５）
最外層Ａ用材料Ａ−３のみを用いた以外は比較例４と同様にして単層の離型フィルムを得た。得られた離型フィルムを用いて実施例１と同様にレンズを成形して評価を行った。
【０１５８】
実施例１〜３および比較例１〜５の評価結果を表１にまとめた。
【表１】
2014113703.tif 000003
【０１５９】
表１に示されるように、実施例１〜３の離型フィルムは、一定以上の貯蔵弾性率や引張破断応力を有しつつ、比較例１〜３の離型フィルムよりも最外層Ａのダイナミック硬さが低いことがわかる。それにより、実施例１〜３の離型フィルムは、真空吸着時に破断を生じることなく、比較例１〜３の離型フィルムよりも離型性に優れ、かつレンズ表面の平滑性も良好であることがわかる。
【０１６０】
このことから、離型フィルムの、樹脂成形体と接する最外層Ａのダイナミック硬さがある程度低いと、離型性が高く、得られる樹脂成形体の外観も良好であることがわかる。最外層Ａのダイナミック硬さが低いことは、最外層Ａの表面の結晶化度が低いことを示している。即ち、一般的には、フィルムの少なくとも最外層Ａの結晶化度が高いと、離型性が良好であることが知られている。これに反して、本発明の離型フィルムは、最外層Ａの表面の結晶化度を低くすることで、離型性を高めている。
【０１６１】
また、実施例１〜３の離型フィルムは、樹脂成形体と接する最外層ＡのＲｚＪＩＳが小さいため、レンズ表面の光沢も良好であることがわかる。
【０１６２】
比較例１〜３の離型フィルムは、封止樹脂との離型性が低く、レンズ表面にフィルム残渣が多数残ることがわかる。また、レンズ表面に放射状の皺が形成され、レンズ表面の平滑性が低いことがわかる。放射状の皺は、主に離型フィルムの機械的強度（貯蔵弾性率）が高いことに起因すると考えられる。また、比較例１〜３の離型フィルムは、レンズ表面の光沢が低いことがわかる。これは、最外層ＡのＲｚＪＩＳが大きいためであると考えられる。
【０１６３】
比較例４の離型フィルムは、レンズ表面の平滑性が低いことがわかる。これは、比較例４の離型フィルムは基材層Ｃを有さないため、降伏点を有する。そのため、比較例４の離型フィルムは、金型への固定時や金型成形時に不均一に伸長変形し、局所的に伸びすぎて、凹凸皺が顕著に発生したと考えられる。さらに、比較例５の離型フィルムは、機械的強度が低いため、金型への追従性は良好であるものの、離型フィルムを金型内に真空吸着させる際に、本条件では離型フィルムが破れて、真空吸着させることができなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１６４】
本発明のフィルムは、離型性に優れ、かつ外観の良好な樹脂成形体を提供することができるため、各種離型フィルムとして幅広く用いることができる。特に、本発明の離型フィルムは、半導体やＬＥＤ封止体（ＬＥＤパッケージ）などを製造するための形状が複雑な金型を用いた成形に好ましく用いられる。
【符号の説明】
【０１６５】
１０、２９、３１、６７  離型フィルム
１１  基材層
１３  接着層
１５  最外層
１５’  他の最外層
２０  フィルムの製造装置
２１ａ  ダイス
２１ｂ  フィードブロック
２１ｂ１、２１ｂ２、２１ｂ３、２１ｂ４  導管
２３  キャストロール
２５  タッチロール
２７  ロール
３２、６６  キャビティ
３３  金型
３３ａ、６１  上金型
３３ｂ、６４  下金型
３５  基板
３７  ＬＥＤ
３９、６３  封止樹脂
４０  ＬＥＤパッケージ
６２  ステンレス板
６５  外枠
８８  レンズ（成形体）
【図１】
2014113703.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
2014113703.tif 000013
【図１１】
2014113703.tif 000014
【図１２】
2014113703.tif 000015