(57)【要約】【課題】優れた光取り出し効率を示す、少ない製造コストで容易に製造することのできる有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板及びその製造方法を提供する。【解決手段】ベース基板、及び前記ベース基板上に形成され、屈折率が異なる２種以上の金属酸化物の混合物からなる金属酸化物薄膜を含むことを特徴とする有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板及びその製造方法。【選択図】図１
2014078508.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ベース基板、及び
前記ベース基板上に形成され、屈折率が異なる２種以上の金属酸化物の混合物からなる金属酸化物薄膜、
を含むことを特徴とする有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板。
【請求項２】
前記２種以上の金属酸化物は、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、及びＺｎＯのうちから選択されることを特徴とする請求項１に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板。
【請求項３】
前記２種以上の金属酸化物は、温度を縦軸とする相図（ｐｈａｓｅ  ｄｉａｇｒａｍ）上における相溶間隙（ｍｉｓｃｉｂｉｌｉｔｙ  ｇａｐ）内に位置する組成比を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板。
【請求項４】
前記２種以上の金属酸化物は、それぞれ体積分率で少なくとも１％以上含まれることを特徴とする請求項３に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板。
【請求項５】
前記金属酸化物薄膜は、有機発光素子の電極と直接接触することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板。
【請求項６】
前記金属酸化物薄膜は、有機発光素子の内部光取り出し層として用いられることを特徴とする請求項５に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板。
【請求項７】
屈折率が異なる２種以上の金属酸化物をそれぞれゾル・ゲル溶液にする第１ステップと、
前記ゾル・ゲル溶液を混合して混合物にする第２ステップと、
前記混合物をベース基板上にコートする第３ステップと、
コートされた前記混合物を乾燥する第４ステップ、及び
乾燥した前記混合物を焼成して金属酸化物薄膜にする第５ステップと、
を含むことを特徴とする有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法。
【請求項８】
前記２種以上の金属酸化物としては、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、及びＺｎＯのうちの２種以上を用いることを特徴とする請求項７に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法。
【請求項９】
前記第２ステップでは、温度を縦軸とする相図（ｐｈａｓｅ  ｄｉａｇｒａｍ）上における相溶間隙（ｍｉｓｃｉｂｉｌｉｔｙ  ｇａｐ）内に位置する組成比で前記ゾル・ゲル溶液を混合することを特徴とする請求項７又は８に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法。
【請求項１０】
前記第２ステップでは、それぞれの体積分率が少なくとも１％以上になるように前記ゾル・ゲル溶液を混合することを特徴とする請求項９に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法。
【請求項１１】
前記第３ステップでは、前記ベース基板上に前記混合物をスピンコートすることを特徴とする請求項７〜１０のいずれか１項に記載の有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板及びその製造方法に係り、より詳しくは、優れた光取り出し効率を示す、少ない製造コストで容易に製造することのできる有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、有機発光素子（ｏｒｇａｎｉｃ  ｌｉｇｈｔ  ｅｍｉｔｔｉｎｇ  ｄｉｏｄｅ；ＯＬＥＤ）は、アノード（ａｎｏｄｅ）、発光層、及びカソード（ｃａｔｈｏｄｅ）を含んでなる。ここで、アノードとカソードとの間に電圧を印加すると、正孔はアノードから正孔注入層内に注入され、正孔輸送層を経て発光層へと移動し、電子はカソードから電子注入層内に注入され、電子輸送層を経て発光層へと移動する。このとき、発光層内に注入された正孔と電子は発光層で再結合して励起子（ｅｘｃｉｔｉｏｎ）を生成し、このような励起子が励起状態（ｅｘｃｉｔｅｄ  ｓｔａｔｅ）から基底状態（ｇｒｏｕｎｄ  ｓｔａｔｅ）に遷移しながら光を放出するようになる。
【０００３】
一方、この種の有機発光素子からなる有機発光表示装置は、マトリックス形態で配置された複数の画素を駆動する方式に応じて、パッシブマトリックス（ｐａｓｓｉｖｅ  ｍａｔｒｉｘ）方式とアクティブマトリックス（ａｃｔｉｖｅ  ｍａｔｒｉｘ）方式とに分けられる。
【０００４】
ここで、アクティブマトリックス方式の場合、単位画素領域には発光領域を画成する画素電極と、該画素電極に電流または電圧を印加するための単位画素駆動回路が配設される。このとき、単位画素駆動回路は、少なくとも二つの薄膜トランジスタ（ｔｈｉｎ  ｆｉｌｍ  ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ；ＴＦＴ）と一つのキャパシタを具備し、これらを介して、画素数に関わらず一定の電流の供給が可能になり、安定した輝度を示すことができる。この種のアクティブマトリックス方式の有機発光表示装置は、電力消耗が少ないため、高解像度及び大型ディスプレイへの適用に有利であるという長所を持っている。
【０００５】
しかしながら、図７に示すように、有機発光素子では、その発光量の約２０％しか外部に放出されず、８０％程度の光は、ガラス基板１０とアノード２０及び正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層などを含む有機発光層３０との屈折率の差による導波管（ｗａｖｅ  ｇｕｉｄｉｎｇ）効果やガラス基板１０と空気との屈折率の差による全反射効果により損失される。すなわち、内部有機発光層３０の屈折率は１．７〜１．８であり、アノード２０において一般に用いられるＩＴＯの屈折率は１．９〜２．０である。このとき、二層の厚さは略１００〜４００ｎｍと極めて薄く、ガラス基板１０に用いられるガラスの屈折率は１．５程度であるので、有機発光素子内には平面導波路が自然に形成される。計算によれば、前記原因による内部導波モードで損失される光の割合が約４５％に達する。そして、ガラス基板１０の屈折率は約１．５であり、外部空気の屈折率は１．０であるので、ガラス基板１０から外部へ光が出るとき、臨界角以上で入射する光は全反射を起こしてガラス基板１０内部に閉じ込められ、このように閉じ込められた光の割合は約３５％に達するため、発光量の２０％程度の僅かしか外部に放出されない。ここで、図面符号３１、３２、３３は、有機発光層３０を構成する構成要素であって、３１は正孔注入層と正孔輸送層、３２は発光層、３３は電子注入層と電子輸送層をそれぞれ示す。
【０００６】
一方、図８に示すように、従来、前記した問題を解決するために、低屈折率を有するグリッド（ｌｏｗ  ｉｎｄｅｘ  ｇｒｉｄ；ＬＩＧ）５０をＩＴＯアノード２０上に形成し、導波モードで動く光の向きを前面に変えることで光取り出し効率を向上させることができた。
【０００７】
図９は、図８の有機発光素子に対するシミュレーション結果であって、グリッド５０の屈折率が低いほど効果が良くなるが、実際、屈折率１．２以下の物質はほとんどなく、且つ、屈折率が低いほど物質の価格が高いという問題がある。また、図８に示すように、ＩＴＯアノード２０上にグリッド５０が形成されると、段差が発生するため、リーク電流が生じることがある。また、図８に示す有機発光素子は、ＩＴＯアノード２０上にグリッド５０を形成する工程において有機発光層３０と接触するアノード２０面が変性し、仕事関数（ｗｏｒｋ  ｆｕｎｃｔｉｏｎ）が変わることがあるなど、工程が難しいという問題がある。さらには、グリッド５０が形成された部分はアノード２０から有機発光層３０へと正孔が注入されず、印加される電場の大きさも周辺と異なるため、発光均一度が劣化するという不具合がある。
【０００８】
また、図１０に示すように、従来では、アノード２０の下（図面基準）、すなわち、アノード２０とガラス基板１０との間の境界面に凹凸構造物６０を形成して光取り出し効率を向上させようとしていた。
【０００９】
ここで、上述したように、アノード２０と有機発光層３０は、一般に、カソード４０とガラス基板１０との間で一つの光導波路の役割を担う。したがって、アノード２０と有機発光層３０への導波モードの存在下、アノード２０に隣接した境界面に光散乱を起こす凹凸構造物６０を形成すれば、導波モードが撹乱することで外部に取り出される光が増加するようになる。しかし、アノード２０の下に凹凸構造物６０が形成されていると、その上のアノード２０の形状が下の凹凸構造物６０の形状に倣い、局所的に凸状の部分が生じる可能性が高くなる。有機発光素子は極めて薄い薄膜の積層構造からなるものであるので、アノード２０に凸状の部分があると、その部分に電流が集中し、大きなリーク電流の原因になったり、電力効率の低下を招いたりする。このため、このような電気的特性の低下を防止するために、アノード２０の下に凹凸構造物６０を形成する場合は、平坦膜７０を必ず一緒に用いる。このとき、平坦膜７０は、凹凸構造物６０の凹凸を平坦化させる役割を果たす。平坦膜７０が平坦ではなく凸状の部分があると、アノード２０にも凸状の部分が形成され、リーク電流の発生する原因になる。したがって、平坦膜７０の平坦度は、極めて重要であって、最大表面粗さＲｐｖ＝３０ｎｍ以下が求められる。
【００１０】
また、平坦膜７０には、アノード２０と同等な屈折率を有する素材を用いる必要があり、もし、アノード２０よりも平坦膜７０の屈折率が低いと、光が凹凸構造物６０によって撹乱する前にアノード２０／平坦膜７０の境界面で大半が反射され、アノード２０／有機発光層３０に閉じ込められる導波モードになる。ここで、平坦膜７０の厚さは、極力薄くて良い。平坦膜７０が厚すぎると、不要な光吸収が増加することがあり、且つ凹凸構造物６０と有機発光層３０との距離が遠すぎて散乱効果が減少することがある。
【００１１】
しかしながら、凸凹状の凹凸構造物６０を数百ｎｍの薄い平坦膜７０で完璧に平坦化することは工程的に至難である。また、凹凸構造物６０を覆って平坦化するための方法としては、蒸着コーティング法と溶液コーティング法があり、蒸着コーティング法では、その特性上、凹凸構造物６０の形状に倣って膜を形成するため、蒸着コーティング法よりは溶液コーティング法によるコーティングを通じて平坦膜７０を形成した方が好ましい。しかし、屈折率がＩＴＯアノード２０の屈折率以上であり、有機発光素子基板の表面に求められる厳しい条件と高温工程が伴われる多結晶シリコン薄膜トランジスタ（ｐｏｌｙｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ  ｔｈｉｎ  ｆｉｌｍ  ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）工程を満たす高屈折溶液コーティング素材を入手することは、現状としてとても難しい。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明は、上述したような従来技術の問題点を解決するためになされたものであって、その目的は、優れた光取り出し効率を示す、少ない製造コストで容易に製造することのできる有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
このために、本発明は、ベース基板、及び前記ベース基板上に形成され、屈折率が異なる２種以上の金属酸化物の混合物からなる金属酸化物薄膜、を含むことを特徴とする有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板を提供する。
ここで、前記２種以上の金属酸化物は、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、及びＺｎＯのうちから選択されるものであってよい。
また、前記２種以上の金属酸化物は、温度を縦軸とする相図（ｐｈａｓｅ  ｄｉａｇｒａｍ）上における相溶間隙（ｍｉｓｃｉｂｉｌｉｔｙ  ｇａｐ）内に位置する組成比を有していてよい。
このとき、前記２種以上の金属酸化物は、それぞれ体積分率で少なくとも１％以上含まれていてよい。
さらには、前記金属酸化物薄膜は、有機発光素子の電極と直接接触されていてよい。
このとき、前記金属酸化物薄膜は、有機発光素子の内部光取り出し層として用いられていてよい。
一方、本発明は、屈折率が異なる２種以上の金属酸化物をそれぞれゾル・ゲル溶液にする第１ステップと、前記ゾル・ゲル溶液を混合して混合物にする第２ステップと、前記混合物をベース基板上にコートする第３ステップと、コートされた前記混合物を乾燥する第４ステップ、及び乾燥した前記混合物を焼成して金属酸化物薄膜にする第５ステップと、を含むことを特徴とする有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法を提供する。
ここで、前記２種以上の金属酸化物としては、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、及びＺｎＯのうちの２種以上を用いていてよい。
また、前記第２ステップでは、温度を縦軸とする相図（ｐｈａｓｅ  ｄｉａｇｒａｍ）上における相溶間隙（ｍｉｓｃｉｂｉｌｉｔｙ  ｇａｐ）内に位置する組成比で前記ゾル・ゲル溶液を混合していてよい。
このとき、前記第２ステップでは、それぞれの体積分率が少なくとも１％以上になるように前記ゾル・ゲル溶液を混合していてよい。
さらには、前記第３ステップでは、前記ベース基板上に前記混合物をスピンコートしていてよい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、互いに異なる屈折率を有する２種以上の金属酸化物を相図（ｐｈａｓｅ  ｄｉａｇｒａｍ）上で温度による混合間隙（ｍｉｓｃｉｂｉｌｉｔｙ  ｇａｐ）内に位置する組成比と所定の体積比で混合して、有機発光素子の内部光取り出し層に用いられる単層からなる金属酸化物薄膜を形成することで、光導波モードを撹乱させて光取り出し効率を極大化することができる。
【００１５】
また、本発明によれば、金属酸化物ゾル・ゲル溶液をベース基板にスピンコートすることで、少ない製造コストで容易に大面積の有機発光素子用の金属酸化物薄膜を製造することができ、且つ、消費電力を低減することができる。
さらに、本発明によれば、金属酸化物薄膜を単層で形成することで、薄膜にすることができ、その結果、有機発光素子の適用の際にリーク電流が生じる確率を最小化することができる。
また、本発明によれば、金属酸化物薄膜基板を有機発光素子に適用することで、有機発光素子の効率を高めることができ、且つ、有機発光素子を長寿命化することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施例に係る有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板を採用した有機発光素子を示す断面図である。
【図２】本発明の実施例に係る金属酸化物薄膜を構成する２種の金属酸化物に関する相図である。
【図３】ＴｉＯ２とＳｎＯ２とを混合して金属酸化物薄膜にコートした実施例１の金属酸化物薄膜基板の断面を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮像した写真である。
【図４】ＴｉＯ２とＳｎＯ２とを混合して金属酸化物薄膜にコートした実施例２の金属酸化物薄膜基板の断面を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮像した写真である。
【図５】Ａｌ２Ｏ３とＳｎＯ２とを混合して金属酸化物薄膜にコートした実施例３の金属酸化物薄膜基板の断面を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮像した写真である。
【図６】Ａｌ２Ｏ３とＳｎＯ２とを混合して金属酸化物薄膜にコートした実施例４の金属酸化物薄膜基板の断面を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で撮像した写真である。
【図７】従来技術に係る有機発光素子の断面図及び光取り出し効率を説明するための概念図である。
【図８】従来技術に係る他の有機発光素子を示す断面、分解及び結合斜視図である。
【図９】図８に示す有機発光素子の光取り出し効率に関するシミュレーション結果を示すグラフである。
【図１０】従来技術に係るまた他の有機発光素子を示す部分分解斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、添付の図面を参照して、本発明の実施例に係る有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板及びその製造方法について詳しく説明することにする。
なお、本発明を説明するにあたって、関連公知機能あるいは構成についての具体的な説明が本発明の要旨を不要に曖昧にし得ると判断される場合、その詳細な説明は省略することにする。
【００１８】
図１に示すように、本発明の実施例に係る有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板１００は、有機発光素子を採用したディスプレイあるいは照明の輝度の向上のために有機発光素子の光取り出し効率を向上させる機能性薄膜基板である。この種の金属酸化物薄膜基板１００は、有機発光素子の前面に配設され、有機発光素子を外部環境から保護するとともに、有機発光素子から発生した光を外部に放出させる通路の役割を果たす。
【００１９】
ここで、有機発光素子は、第１電極１３０、有機発光層１４０、及び第２電極１５０の積層構造からなる。このとき、第１電極１３０は、アノードで、第２電極１５０はカソードであってよい。本発明の実施例に係る金属酸化物薄膜基板１００は、第１電極１３０と接するように配置される。第１電極１３０、有機発光層１４０、及び第２電極１５０は互いに対向する封止基板の間に配置され、本発明の実施例に係る金属酸化物薄膜基板１００は封止基板のいずれか一方の基板としての役割を果たすとともに、有機発光素子の内部光取り出し層としての役割をも果たす。
【００２０】
一方、アノードである第１電極１３０は、正孔注入が起こりやすいように仕事関数の大きい、Ａｕ、Ｉｎ、ＳｎまたはＩＴＯといった金属または酸化物からなるものであってよく、また、カソードである第２電極１５０は、電子注入が起こりやすいように仕事関数の小さい、Ａｌ、Ａｌ：ＬｉまたはＭｇ：Ａｇの金属薄膜からなり、トップエミッション（ｔｏｐ  ｅｍｉｓｓｉｏｎ）構造を有する場合、有機発光層１４０から発光した光が透過しやすいように、Ａｌ、Ａｌ：ＬｉまたはＭｇ：Ａｇの金属薄膜の半透明電極（ｓｅｍｉｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ）とインジウムスズ酸化物（ｉｎｄｉｕｍ  ｔｉｎ  ｏｘｉｄｅ；ＩＴＯ）のような酸化物透明電極（ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ  ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ）薄膜との多層構造からなるものであってよい。そして、有機発光層１４０は、第１電極１３０上に順に積層される正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、及び電子注入層を含んでなる。このような構造によって、第１電極１３０と第２電極１５０との間に順方向電圧が印加されると、第２電極１５０から電子が電子注入層及び電子輸送層を介して発光層へと移動するとともに、第１電極１３０から正孔が正孔注入層及び正孔輸送層を介して発光層へと移動するようになる。そして、発光層内に注入された電子と正孔とは発光層で再結合して励起子を生成し、このような励起子が励起状態から基底状態に遷移しながら光を放出し、このとき、放出される光の明るさは、第１電極１３０と第２電極１５０との間を流れる電流量に比例するようになる。
【００２１】
このように、有機発光素子の内部光取り出し層と封止基板としての役割を果たす本発明の実施例に係る金属酸化物薄膜基板１００は、ベース基板１１０と金属酸化物薄膜１２０を含んでなる。
【００２２】
ベース基板１１０は、一方の面上に形成される金属酸化物薄膜１２０を支持する基板であって、有機発光素子を外部環境から保護するとともに有機発光素子から発生した光を外部へ放出する基板である。
【００２３】
このようなベース基板１１０は透明基板であって、光透過率に優れ且つ機械的な物性に優れたものであれば特にその種類に制限はない。例えば、ベース基板１１０には、熱硬化またはＵＶ硬化が可能な有機フィルムであるポリマー系の物質や化学強化ガラスであるソーダライムガラス（ＳｉＯ２−ＣａＯ−Ｎａ２Ｏ）またはアルミノシリケートガラス（ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−Ｎａ２Ｏ）が用いられていてよく、この中のＮａの量は用途に応じて適宜調節され得る。このとき、有機発光素子が照明用である場合、ソーダライムガラスを用いてよく、また、有機発光素子がディスプレイ用である場合、アルミノシリケートガラスを用いてよい。
【００２４】
本発明の実施例において、ベース基板１１０としては、厚さ１．５ｍｍ以下の薄板ガラスが用いられてよく、当該薄板ガラスはフュージョン（ｆｕｓｉｏｎ）工法またはフローティング（ｆｌｏａｔｉｎｇ）工法にて製造されてよい。
【００２５】
金属酸化物薄膜１２０は、ベース基板１１０上に形成される。当該金属酸化物薄膜１２０は、第１電極１３０と有機発光層１４０とによって形成された導波モードを撹乱させて外部に取り出される光量を増加させる、有機発光素子の内部光取り出し層としての役割を果たす。
【００２６】
このために、金属酸化物薄膜１２０は、屈折率が異なる２種以上の金属酸化物の混合物からなる。このとき、２種以上の金属酸化物は、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、及びＺｎＯのうちから選択されるものであってよく、図２のグラフに示すように、選択された２種以上の金属酸化物は、温度を縦軸とする相図（ｐｈａｓｅ  ｄｉａｇｒａｍ）上における相溶間隙（ｍｉｓｃｉｂｉｌｉｔｙ  ｇａｐ）内に位置する組成比、すなわち、互いに完全に相溶しない割合で混合するのが好ましい。図２の相図は一例として、金属酸化物がＳｎＯ２とＴｉＯ２からなる場合、約１３５０℃以下の温度下、ＳｎＯ２に対するＴｉＯ２が１５〜８５ｍｏｌ％であるとき、ＳｎＯ２とＴｉＯ２とが互いに完全に相溶されない相溶間隔内に入ることを示している。このとき、物質ごとに固有特性があることから、２種以上の金属酸化物を選択した際、相溶間隔内に入る組成比は変わり得る。また、２種以上の金属酸化物は、相図上で互いに完全に相溶しない割合で混合されるなか、それぞれ体積分率を基準にして少なくとも１％以上混合物に含まれていてよい。
【００２７】
このような混合割合で２種以上の金属酸化物が混合されると、金属酸化物薄膜１２０は、塊状の２種以上の金属酸化物からなり、このとき、２種以上の金属酸化物は互いに異なる屈折率を有するため、第１電極１３０と有機発光層１４０とによって形成された導波モードを撹乱させることができるようになる。
【００２８】
例えば、図１に示すように、金属酸化物薄膜１２０は、第１金属酸化物１２１と第２金属酸化物１２２との混合物からなるものであってよい。
【００２９】
一方、このような金属酸化物薄膜１２０は、例えば、スピンコーティングにてベース基板１１０上に薄い単一平坦膜として形成される。その結果、従来は内部光取り出し層の表面を平坦化させるために形成していた平坦膜を省略することができるようになり、金属酸化物薄膜１２０と第１電極１３０とは互いに境界面をなして直接接触した構造を形成するようになる。また、金属酸化物薄膜１２０が薄い単一平坦膜として形成されることから、リーク電流の発生量を最小化することができ、その結果、有機発光素子の効率を高めることができ、且つ、長寿命化することができる。
【００３０】
以下、本発明の実施例に係る有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法について説明する。
本発明の実施例に係る有機発光素子用の金属酸化物薄膜基板の製造方法は、先ず、屈折率が異なる２種以上の金属酸化物をゾル・ゲル法にてそれぞれゾル・ゲル溶液にする。このとき、２種以上の金属酸化物には、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、及びＺｎＯのうちの２種以上を選択して用いてよい。
【００３１】
次いで、それぞれのゾル・ゲル溶液、すなわち選択された金属酸化物が相図上で温度による相溶間隙内に位置する組成比、すなわち互いに完全に相溶しない割合を見出し、該割合に合せて混合する。ゾル・ゲル法にて調製されたゾル・ゲル溶液とは、それぞれの方法にて作られたゾル溶液をゲル化し、焼成プロセスを経て固状の金属酸化物を作製する物質であって、例えば、Ａｌ（Ｏ-ｓｅｃ-Ｂｕ）３とイソプロパノールとを１時間攪拌してから、エチル（アセトアセテート）を加えてさらに３時間攪拌した後、Ｈ２Ｏで希釈し、イソプロパノールを添加して得られるＡｌ２Ｏ３溶液をいう。このとき、金属酸化物の組成比を制御するとともに、それぞれの体積分率が少なくとも１％以上になるように混合して混合物を調製する。
【００３２】
次いで、用意したガラス基板上に混合物をコートする。このとき、本発明の実施例ではスピンコータ（ｓｐｉｎ−ｃｏａｔｅｒ）を利用して混合物をガラス基板上にスピンコートすればよい。このように、スピンコータを利用して混合物をスピンコートすれば、大面積の薄膜コーティングが可能で、工程自体も簡単であり、またスピンコータ装備も高価ではないことから、低廉且つ容易に高速でコーティング工程を施すことができるという長所がある。
【００３３】
次いで、ベース基板上にスピンコートされた混合物を乾燥する。このとき、混合物に対する乾燥は、１１０℃で約１０分間行なうのが好ましい。
最後に、乾燥した混合物を焼成すれば、ベース基板及びこれにコートされた単層の金属酸化物薄膜からなる金属酸化物薄膜基板が製造される。ここで、混合物に対する焼成は、５００℃で、３０分間行なえばよい。このようにして製造された金属酸化物薄膜基板は、透過度が８０％以上と透明且つ平坦で有機発光素子の内部光取り出し層に用いられる金属酸化物薄膜を備えるようになる。
【実施例１】
【００３４】
０．７ｍｍ厚さのガラス基板上にＴｉＯ２とＳｎＯ２とが３：７の混合割合で混合された混合物を１４８ｎｍ厚さでスピンコートして金属酸化物薄膜を形成し、金属酸化物薄膜上にアノードとしてのＩＴＯを１６５ｎｍ厚さで形成してから、図３に示すように、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で断面を撮像し、光取り出し効率を測定した。
【実施例２】
【００３５】
０．７ｍｍ厚さのガラス基板上にＴｉＯ２とＳｎＯ２とが７：３の混合割合で混合された混合物を１８５ｎｍ厚さでスピンコートして金属酸化物薄膜を形成し、金属酸化物薄膜上にアノードとしてのＩＴＯを１６５ｎｍ厚さで形成してから、図４に示すように、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で断面を撮像し、光取り出し効率を測定した。
【実施例３】
【００３６】
０．７ｍｍ厚さのガラス基板上にＡｌ２Ｏ３とＳｎＯ２とが３：７の混合割合で混合された混合物を１４８ｎｍ厚さでスピンコートして金属酸化物薄膜を形成し、金属酸化物薄膜上にアノードとしてのＩＴＯを１６５ｎｍ厚さで形成してから、図５に示すように、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で断面を撮像し、光取り出し効率を測定した。
【実施例４】
【００３７】
０．７ｍｍ厚さのガラス基板上にＡｌ２Ｏ３とＳｎＯ２とが７：３の混合割合で混合された混合物を１８５ｎｍ厚さでスピンコートして金属酸化物薄膜を形成し、金属酸化物薄膜上にアノードとしてのＩＴＯを１６５ｎｍ厚さで形成してから、図６に示すように、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で断面を撮像し、光取り出し効率を測定した。
【００３８】
前記した実施例ごとに光取り出し効率を測定した結果、ＴｉＯ２とＳｎＯ２とが３：７の混合割合で混合された実施例１の光取り出し効率は３５．５％、ＴｉＯ２とＳｎＯ２とが７：３の混合割合で混合された実施例２の光取り出し効率は４１．４％、Ａｌ２Ｏ３とＳｎＯ２とが３：７の混合割合で混合された実施例３の光取り出し効率は２９．４％、Ａｌ２Ｏ３とＳｎＯ２とが７：３の混合割合で混合された実施例４の光取り出し効率は１６．９％と測定された。
【００３９】
これらの実施例の光取り出し効率を分析してみると、ＴｉＯ２とＳｎＯ２とが７：３の混合割合で混合された実施例２の光取り出し効率が最も優れていることが観察された。すなわち、ＴｉＯ２の混合割合がＳｎＯ２の混合割合よりも相対的に高いとき、光取り出し効率が向上することが分かる。また、ＴｉＯ２に代えて、Ａｌ２Ｏ３をＳｎＯ２と混合した場合、ＴｉＯ２を混合したときよりも光取り出し効率が低下することが確認された。そして、ＴｉＯ２とＳｎＯ２とが混合された場合は、厚さが厚いほど光取り出し効率が増大したのに対し、Ａｌ２Ｏ３とＳｎＯ２とが混合された場合は、厚さが薄いほど光取り出し効率が増大することが確認された。すなわち、こうした結果から、金属酸化物の種類と混合割合だけではなく、各金属酸化物に最適化した厚さの制御もまた、光取り出し効率を向上する上で必ず考慮されると要因であることが確認された。
【００４０】
以上のように、本発明を限定された実施例や図面に基づいて説明したが、本発明は前記実施例に限定されるものではなく、本発明の属する分野における通常の知識を有する者であれば、このような記載から種々の修正及び変形が可能である。
したがって、本発明の範囲は前述の実施例に限定されるものではなく、特許請求の範囲や特許請求の範囲と均等なものなどによって決められるべきである。
【符号の説明】
【００４１】
１００  金属酸化物薄膜基板
１１０  ベース基板
１２０  金属酸化物薄膜
１２１  第１金属酸化物
１２２  第２金属酸化物
１３０  第１電極
１４０  有機発光層
１５０  第２電極
【図１】
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【図２】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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